(57)【要約】      （修正有）【課題】酸化物単結晶をチョクラルスキー法（ＣＺ法）で育成する単結晶育成装置において、坩堝の上部空間の温度勾配を緩やかに設定できるとともに温度応答性も良好な単結晶育成装置を提供する。【解決手段】単結晶育成装置１は、原料が投入される導電性を有する坩堝１１と、前記坩堝１１を誘導加熱する誘導加熱コイル１４と、先端に種結晶２が配置され単結晶を引上げる引上手段１５と、を具備し、前記坩堝１１が、原料を収容し円筒状の側壁部１１１ｂを有する原料収容部１１１と前記原料収容部１１１の上端から一体的に形成される円筒状の結晶成長部１１２とを備え、前記結晶成長部１１２の内径が前記側壁部１１１ｂの内径よりも小さくする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料が投入される導電性を有する坩堝と、前記坩堝を誘導加熱する誘導加熱手段と、先端に種結晶が配置され単結晶を引上げる引上手段と、を具備し、
前記坩堝が、原料を収容し円筒状の側壁部を有する原料収容部と前記原料収容部の上端から一体的に形成される円筒状の結晶成長部とを備え、前記結晶成長部の内径が前記側壁部の内径よりも小さいことを特徴とする単結晶育成装置。
【請求項２】
前記坩堝の前記側壁部の内径をＤ１とし、前記結晶成長部の内径をＤ２としたとき、Ｄ２／Ｄ１≦２／３であることを特徴とする請求項１記載の単結晶育成装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶の育成装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ＬｉＮｂＯ３などの酸化物単結晶をチョクラルスキー法（ＣＺ法）で育成する単結晶育成装置において、誘導加熱コイルに熱が伝導するのを防ぐために、非磁性体製の輻射熱吸収板、入れ子式に配置された石英製の内筒及び外筒を導電性坩堝と誘導加熱コイルとの間に設けたものが知られている（特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００８−８１３３７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、酸化物単結晶などをＣＺ法で育成する場合に、坩堝の上部空間の温度勾配が急峻であると育成される単結晶に熱ストレスによるクラックや割れが発生する可能性があるため、坩堝の上部空間の温度勾配を引上げ方向及び径方向ともに緩やかに設定することが必要とされる。しかしながら、上記従来技術のように輻射熱吸収板や内筒・外筒を単に重畳的に設けただけでは、坩堝の上部空間の径方向の温度勾配はさほど改善されず、誘導加熱の温度応答性が却って悪化するという問題がある。
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は、坩堝の上部空間の温度勾配を緩やかに設定できるとともに温度応答性も良好な単結晶育成装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る単結晶育成装置は、原料が投入される導電性を有する坩堝と、前記坩堝を誘導加熱する誘導加熱手段と、先端に種結晶が配置され単結晶を引上げる引上手段と、を具備し、前記坩堝が、原料を収容し円筒状の側壁部を有する原料収容部と前記原料収容部の上端から一体的に形成される円筒状の結晶成長部とを備え、前記結晶成長部の内径が前記側壁部の内径よりも小さいことを特徴とする。
【０００７】
本発明に係る単結晶育成装置によれば、坩堝が、原料を収容し円筒状の側壁部を有する原料収容部と原料収容部の上端から一体的に形成される円筒状の結晶成長部とを備え、結晶成長部の内径が側壁部の内径よりも小さい。これにより、比較的低温である上方からの雰囲気ガスの対流を効果的に遮断して結晶成長部内の温度が低下するのを抑制する。このため、坩堝の上部空間における結晶径方向の温度分布を小さくすることができる。更に加えて、坩堝の結晶成長部が導電性を有している。このため、誘導加熱手段により原料が収容される原料収容部の上方においても加熱調整が容易である。この結果、坩堝の上部空間の温度勾配を緩やかに設定できるとともに温度応答性も良好となる。
【０００８】
また、本発明に係る単結晶育成装置は、前記坩堝の前記側壁部の内径をＤ１とし、前記結晶成長部の内径をＤ２としたとき、Ｄ２／Ｄ１≦２／３であることが好ましい。これにより、より坩堝の上部空間の温度勾配を緩やかに設定できるとともに温度応答性も良好となる。
【発明の効果】
【０００９】
坩堝の上部空間の温度勾配を緩やかに設定できるとともに温度応答性も良好な単結晶育成装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の一実施の形態に係る単結晶育成装置を示す縦断面図である。
【図２】図１の単結晶育成装置であって育成工程の最終段階を示す縦断面図である。
【図３】図１，２の坩堝を示す斜視図である。
【図４】図１，２に示す単結晶育成装置の坩堝の上部空間（結晶成長部）の温度部分のシミュレーション結果を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の一実施形態を図面に基づいて説明する。本発明の単結晶育成装置１は、原料が投入される導電性を有する坩堝１１と、この坩堝１１を誘導加熱する誘導加熱コイル１４と備えるものである。
【００１２】
本例の単結晶育成装置１に適用される単結晶としては、特に限定されないが、たとえばニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ３）、タンタル酸リチウム（ＬｉＴａＯ３）、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）などの酸化物単結晶、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）などのIII−V族窒化物単結晶、イットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ，Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２）、ガドリニウム・ガリウム・ガーネット（ＧＧＧ，Ｇｄ３Ｇａ５Ｏ１２）、ガドリニウム・スカンジウム・ガリウム・ガーネット（ＧＳＧＧ，Ｇｄ３Ｓｃ２Ｇａ３Ｏ１２）、テルビウム・ガリウム・ガーネット（ＴＧＧ，Ｔｂ３Ｇａ５Ｏ１２）、テルビウム・アルミニウム・ガーネット（ＴＡＧ，Ｔｂ３Ａｌ５Ｏ１２）、テルビウム・スカンジウム・アルミニウム・ガーネット（ＴＳＡＧ，Ｔｂ３Ｓｃ２Ａｌ３Ｏ１２）、テルビウム・スカンジウム・ルテチウム・アルミニウム・ガーネット（ＴＳＬＡＧ，Ｔｂ３Ｓｃ２−ｘＬｕｘＡｌ３Ｏ１２）などのガーネット型単結晶などが挙げられる。
【００１３】
上記ニオブ酸リチウム単結晶や上記タンタル酸リチウムは、レーザー素子の非線形光学材料として用いられ、また圧電素子や表面弾性波素子などの圧電体として用いられる。上記チタン酸バリウム単結晶は、その高い光屈折性効果（フォトリフラクティブ効果）を利用して、位相共役鏡、レーザー共振器、光学画像解析機器などの光学応用機器に用いられる。
【００１４】
上記窒化アルミニウムなどのIII−V族窒化物は、広いバンドギャップが必要とされる深紫外線発光ダイオードや半導体レーザー等の短波長発光素子の基板材料として用いられ、また耐圧が高く、オン抵抗が低く、高温環境下での特性の低下が小さいといった利点を有する電子デバイスの基板材料として用いられる。
【００１５】
上記ＹＡＧ単結晶は、ネオジウムＮｄなどの元素を添加することで固体レーザー媒質として用いられ、上記ＧＧＧ単結晶や上記ＧＳＧＧ単結晶は、通信用アイソレータに使用される磁性ガーネット薄膜を形成するための基板材料として用いられ、上記ＴＧＧ単結晶、上記ＴＡＧ単結晶、上記ＴＳＡＧ単結晶及び上記ＴＳＬＡＧ単結晶は、レーザー加工機用光アイソレータに使用されるファラデー回転子材料として用いられる。
【００１６】
これら酸化物単結晶、窒化物単結晶、ガーネット型単結晶は、チョクラルスキー法（ＣＺ法）に代表される融液引き上げ方法により育成することができる。図１は、本例の単結晶育成装置１を示す図である。同図に示すように、単結晶育成装置１は、主として導電性であり円筒状の側壁部１１１ｂを有する坩堝１１と、坩堝１１を包囲するように設けられたアルミナやジルコニアなどなからるセラミックス製の非磁性の保温筒体１３と、保温筒体１３の外周に設けられた誘導加熱装置（不図示）の誘導加熱コイル１４と、先端に種結晶２を装着するチャックを有する引上げワイヤ１５と、引上げワイヤ１５の基端が接続されて当該引上げワイヤ１５を回転させながら巻取る巻取装置１６と、坩堝１１及び保温筒体１３を載置する基台１７と、を密閉された炉体１８内に備える。
【００１７】
誘導加熱コイル１４は、図示しない誘導加熱装置からの高周波電流が供給されることにより坩堝１１に誘導電流を生じさせ、坩堝１１を原料の融点以上の所定温度に加熱する。そして、坩堝１１には育成目的たる単結晶の原料（固相）が投入され、誘導加熱コイル１４を含む誘導加熱装置により融解されて液相とされる。図１においては液相とされた原料を符号３で示している。
【００１８】
坩堝１１を包囲するように設けられた保温筒体１３は、誘導加熱コイル１４によって加熱された坩堝１１の熱が誘導加熱コイル１４に伝熱するのを抑制するものであり、高さ方向において少なくとも坩堝１１の下側の側面を包囲し、さらに坩堝１１から引き上げられる単結晶４の下端部も包囲する高さとされている。なお、本発明の単結晶育成装置においては、この保温筒体１３は必ずしも必須ではないため必要に応じて省略してもよい。
【００１９】
引上げワイヤ１５の先端（図１において下端）には種結晶２を装着するチャック（不図示）が設けられ、巻取装置１６によって所定の回転速度で回転しながら、所定の巻上速度で上昇する。これら回転速度と巻上速度は、育成目的とする単結晶の育成条件に応じて適宜の値に決定される。なお、引上げ工程において種結晶２と融液３とは所定の回転速度で相対的に回転すればよいので、坩堝１１を載置する基台１７に回転機構を設けて坩堝１１のみを回転させてもよいし、坩堝１１と引上げワイヤ１５の両方を回転させてもよい。
【００２０】
本例の単結晶育成装置１にて実施される単結晶の育成工程は、窒素やアルゴンなどの不活性ガス雰囲気で実施することが好ましいため、炉体１８の一端には不活性ガスを導入する導入口１８１が設けられ、炉体１８の他端には炉内に導入された不活性ガスを導出する導出口１８２が設けられている。なお、単結晶の育成工程の雰囲気圧力は、単結晶の種類に応じた適切な範囲があるので、導入口１８１から導入され導出口１８２から導出される不活性ガスを、炉体１８の内部がその適切な圧力範囲になるように流量制御する。
【００２１】
図３は、本実施形態の坩堝１１を示す斜視図である。この坩堝１１は、単結晶の原料を収容する原料収容部１１１と、結晶成長部１１２とを有している。原料収容部１１１は、所定厚さの円板状の底部１１１ａとこの底部１１１ａの外周縁から上方に延びる円筒状の側壁部１１１ｂとを有している。この底部１１１ａと側壁部１１１ｂとで区画された空間に原料が収容される。結晶成長部１１２は、原料収容部１１１の上端側に、その上端側から一体的に上方に延びるように形成されている。より具体的には、原料収容部１１１にはその上端から内側に延びる円環状の段差部１１１ｃが形成されており、この段差部１１１ｃを介すことで原料収容部１１１と結晶成長部１１２とが一体的に形成されている。この結晶成長部１１２は、原料収容部１１１の側壁部１１１ｂと同芯の円筒状をなしており、この結晶成長部１１２の内部空間に引上げ途中の単結晶が収容される。
【００２２】
坩堝１１は、その材料に、例えばイリジウム、白金、タングステン、モリブデンなどの導電性の金属を用いることができる。
【００２３】
また、坩堝１１は、原料収容部１１１の側壁部１１１ｂの内径Ｄ１に比べて、結晶成長部１１２の内径Ｄ２が小さい。即ち、Ｄ２／Ｄ１＜１であり、好ましくはＤ２／Ｄ１≦２／３である。Ｄ２／Ｄ１≦２／３とすることにより、より坩堝の上部空間の温度勾配を緩やかに設定できるとともに温度応答性も良好となる。また、引上げる単結晶の直径に影響するが、引上げ中の単結晶が結晶成長部１１２の内壁に干渉しない程度のクリアランスを確保するためにＤ２／Ｄ１の下限は１／２以上であることが好ましい。また、結晶成長部１１２の高さは、引上げ終了時の単結晶の高さよりも高いことが好ましい。
【００２４】
原料収容部１１１の段差部１１１ｃは、側壁部１１１ｂの径方向に沿って内側に延びる環状であることが好ましい。側壁部１１１ｂの径方向に対して上方に傾斜して内側に延びる環状であっても良いが、側壁部１１１ｂの径方向に沿って内側に延びる環状である方が、より坩堝の上部空間の温度勾配を緩やかに設定することができる。
【００２５】
上記のように構成された単結晶育成装置１を用いて所望の単結晶を育成する方法を説明する。最初に、固相の原料を坩堝１１に投入するとともに、引上げワイヤ１５のチャックに種結晶２を装着する。坩堝１１に投入する原料は、育成目的とする単結晶の体積（外径×引上げ長さ）に応じた体積以上とする。次いで、炉体１８内を密閉し、導入口１８１から不活性ガスを導入するとともに導出口１８２から当該不活性ガスを導出しながら炉体１８内を所定圧に維持し、図外の誘導加熱装置を作動して誘導加熱コイル１４に電流を流し坩堝１１を原料の融点以上に加熱する。これにより、固相の原料が融解して液相となるので、巻取装置１６を作動してその液面まで種結晶２を下降し、種結晶２を液相原料に接触させる。
【００２６】
種結晶２の下端が坩堝１１内の液相原料に接触したら、巻取装置１６によって引上げワイヤ１５を所定速度で回転させながら所定速度で引上げを開始する。引上げ当初は、育成される単結晶４の外形が徐々に拡径するように種結晶２の回転速度と引上げ速度を制御し、種結晶２の直下に肩部を形成する。育成される単結晶４の外形が目的とする外形に達したら、種結晶の回転速度と引上げ速度を制御して直胴部を形成する。そして、図２に示すように所定の引上げ長さに達したら誘導加熱装置による加熱を停止するとともに巻取装置１６を停止し、育成された単結晶４を取り出す。これにより目的とする単結晶を得ることができる。
【００２７】
本実施形態に係る単結晶育成装置によれば、坩堝１１が、原料を収容し円筒状の側壁部１１１ｂを有する原料収容部１１１と原料収容部１１１の上端から一体的に形成される円筒状の結晶成長部１１２とを備え、結晶成長部１１２の内径が側壁部１１１ｂの内径よりも小さい。これにより、比較的低温である上方からの雰囲気ガスの対流を効果的に遮断して結晶成長部１１２内の温度が低下するのを抑制する。このため、坩堝１１の上部空間における結晶径方向の温度分布を小さくすることができる。更に加えて、坩堝１１の結晶成長部１１２が導電性を有している。このため、誘導加熱手段により原料が収容される原料収容部１１１の上方においても加熱調整が容易である。この結果、坩堝１１の上部空間の温度勾配を緩やかに設定できるとともに温度応答性も良好となる。
【００２８】
また本実施形態に係る単結晶育成装置１によれば、誘導加熱コイル１４からの磁力が導電体に直接作用するので、育成過程において温度条件を変更するために誘導加熱コイル１４への供給電力を制御すると、その温度応答性が良好となる。
【００２９】
なお、上述した実施の形態ではＣＺ法により単結晶を育成したが、フラックス法やカイロポーラス法など液相から単結晶を引き上げる方法であっても同様の作用効果を奏する。
【００３０】
上述した実施形態に係る単結晶育成装置１を用いて、坩堝１１の上部空間の軸方向の温度分布をシミュレーションした。このシミュレーション結果を図４に示す。ここで、図中の実施例は本実施形態に係る単結晶育成装置を用いた、即ち、原料収容部と結晶成長部とを有する坩堝を用いたときの結果である。なお、原料収容部の側壁部の内径Ｄ１と結晶成長部の内径Ｄ２との比はＤ２／Ｄ１＝２／３で算出した。また、図中の比較例は、通常の有底の円筒状の坩堝、即ち本実施形態に係る坩堝のうち結晶成長部及び段差部が形成されていない坩堝を用いたときの結果である。この結果から、坩堝に結晶成長部を設けることで温度分布が軸方向に緩やかになることが確認された。
【００３１】
また、図示しないが、径方向の温度分布をシミュレーションした結果、径方向の温度勾配は比較例が４℃／ｍｍであるのに対し、実施例が３．１℃／ｍｍであり、坩堝に結晶成長部を設けることで温度分布が径方向でも緩やかになることが確認された。
【００３２】
また上記比較例について、誘導加熱コイル１４の出力を１％上昇させた場合に炉内の温度分布が安定するまでの時間を計測したところ３０分を要したが、本例の単結晶育成装置１では２０分で炉内の温度分布が安定した。この結果から、本実施形態に係る坩堝を用いることで、誘電加熱による温度応答性が向上することが確認された。
【符号の説明】
【００３３】
１…単結晶育成装置、２…種結晶、３…原料（融液）、４…単結晶、１１…坩堝、１１１…原料収容部、１１１ａ…底部、１１１ｂ…側壁部、１１１ｃ…段差部、１１２…結晶成長部、１３…保温筒体、１４…誘導加熱コイル（誘導加熱手段）、１５…ワイヤ（引上手段）、１６…巻取装置、１７…基台、１８…炉体、１８１…導入口、１８２…導出口。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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