(57)【要約】【課題】粉末材料の圧縮成形後に、成形体から材料が部分的に剥離したり、成形体表面から粉末が飛散したりすることを抑制できる圧縮成形金型、圧縮成形金型の製造方法および圧縮成形体の製造方法を提供すること。【解決手段】有機ＥＬ素子用材料を加圧および圧縮して圧縮成形体を成形するための圧縮成形金型であって、圧縮時に前記有機ＥＬ素子用材料と接触する圧縮成形金型の金属面には、窒化物を含む窒化物膜が積層され、前記窒化物膜には、浸漬法によって形成されたフッ化物を含むフッ化物膜が積層されている。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機ＥＬ素子用材料を加圧および圧縮して圧縮成形体を成形するための圧縮成形金型であって、圧縮時に前記有機ＥＬ素子用材料と接触する圧縮成形金型の金属面には、窒化物を含む窒化物膜が積層され、前記窒化物膜には、浸漬法によって形成されたフッ化物を含むフッ化物膜が積層されている圧縮成形金型。
【請求項２】
貫通孔を有する本体と、前記貫通孔の互いに異なる貫通孔入口からそれぞれ挿入され、前記本体の内部の成形室に充填された有機ＥＬ素子用材料を加圧するための加圧面がそれぞれ設けられている第１パンチ及び第２パンチと、を備え、前記加圧面に窒化物を含む窒化物膜および浸漬法によって形成されたフッ化物を含むフッ化物膜が積層されている圧縮成形金型。
【請求項３】
請求項２に記載の圧縮成形金型において、前記貫通孔の内周面にも前記窒化物膜および前記フッ化物膜が積層されている圧縮成形金型。
【請求項４】
請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の圧縮成形金型において、前記窒化物膜は、窒化チタンアルミ、窒化チタンカーバイド、窒化クロム、窒化チタン、窒化チタンシリコン、および窒化チタンアルミシリコンからなる群から選択される窒化物で構成される圧縮成形金型。
【請求項５】
請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の圧縮成形金型において、前記フッ化物は、フッ化炭素系化合物である圧縮成形金型。
【請求項６】
有機ＥＬ素子用材料を加圧および圧縮して圧縮成形体を成形するための圧縮成形金型の製造方法であって、圧縮時に前記有機ＥＬ素子用材料と接触する圧縮成形金型の金属面に、窒化物膜を形成する工程と、前記窒化物膜が形成された面をフッ化物を含有するフッ化物含有溶液に浸漬する工程と、前記フッ化物含有溶液を乾燥させてフッ化物膜を形成する工程と、を有する圧縮成形金型の製造方法。
【請求項７】
請求項６に記載の圧縮成形金型の製造方法において、前記フッ化物含有溶液は、前記フッ化物および溶媒を含み、前記フッ化物膜を形成する工程で、前記溶媒を除去するとともに、前記フッ化物を前記窒化物膜に化学結合させて前記フッ化物膜を形成し、前記フッ化物膜を形成した後に、未反応のフッ化物を除去する圧縮成形金型の製造方法。
【請求項８】
請求項７に記載の圧縮成形金型の製造方法において、前記未反応のフッ化物を除去する際に、前記フッ化物含有溶液に含まれていた前記溶媒と同じ種類の溶媒で前記フッ化物膜を洗浄する圧縮成形金型の製造方法。
【請求項９】
請求項６から請求項８のいずれか一項に記載の圧縮成形金型の製造方法において、前記窒化物膜に、コロナ放電処理、プラズマ処理、紫外線照射処理、フレーム処理、酸およびアルカリの少なくともいずれかの溶液に浸漬させる処理、酸化剤処理、並びにオゾン処理のうち少なくともいずれかの活性化処理を施した後で、前記窒化物膜が形成された面を前記フッ化物含有溶液に浸漬する圧縮成形金型の製造方法。
【請求項１０】
請求項９に記載の圧縮成形金型の製造方法において、前記活性化処理は、コロナ放電処理、プラズマ処理、紫外線照射処理、またはオゾン処理である圧縮成形金型の製造方法。
【請求項１１】
請求項９に記載の圧縮成形金型の製造方法において、前記活性化処理は、プラズマ処理または紫外線照射処理である圧縮成形金型の製造方法。
【請求項１２】
有機ＥＬ素子用材料を加圧および圧縮して圧縮成形体を製造する圧縮成形体の製造方法であって、圧縮時に前記有機ＥＬ素子用材料と接触する圧縮成形金型の金属面には、窒化物を含む窒化物膜が積層され、前記窒化物膜には、浸漬法によって形成されたフッ化物を含むフッ化物膜が積層されている圧縮成形体の製造方法。
【請求項１３】
請求項１２に記載の圧縮成形体の製造方法において、前記窒化物膜は、窒化チタンアルミ、窒化チタンカーバイド、窒化クロム、窒化チタン、窒化チタンシリコン、および窒化チタンアルミシリコンからなる群から選択される窒化物で構成される圧縮成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧縮成形金型、圧縮成形金型の製造方法、及び圧縮成形体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、圧縮成形金型の成形室内に粉末材料を充填し、パンチで圧縮して成形する方法が採用されている。
また、近年は、電子デバイス等に用いられる有機材料の粉末材料を圧縮成形する方法が検討されている。このような有機電子材料素子の一対の電極間に設けられる有機層は、一般的に真空加熱蒸着することで形成される。蒸着源に入れる有機素子用材料は一般的に粉末状であるが、粉末状であると、充填効率が低く、またハンドリング性に劣り、粉末が飛散したりする問題が生じていたからである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】韓国公開特許１０−２００９−００９７３１８号公報
【特許文献２】特開平２−２９７４１１号公報
【特許文献３】実用新案登録第３１６３１６３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、粉末材料の圧縮成形後に、成形体から材料が部分的に剥離したり、成形体表面から粉末が飛散したりすることを抑制できる圧縮成形金型、圧縮成形金型の製造方法および圧縮成形体の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の一態様によれば、有機ＥＬ素子用材料を加圧および圧縮して圧縮成形体を成形するための圧縮成形金型であって、圧縮時に前記有機ＥＬ素子用材料と接触する圧縮成形金型の金属面には、窒化物を含む窒化物膜が積層され、前記窒化物膜には、浸漬法によって形成されたフッ化物を含むフッ化物膜が積層されている圧縮成形金型が提供される。
【０００６】
本発明の別の一態様によれば、貫通孔を有する本体と、前記貫通孔の互いに異なる貫通孔入口からそれぞれ挿入され、前記本体の内部の成形室に充填された有機ＥＬ素子用材料を加圧するための加圧面がそれぞれ設けられている第１パンチ及び第２パンチと、を備え、前記加圧面に窒化物を含む窒化物膜および浸漬法によって形成されたフッ化物を含むフッ化物膜が積層されている圧縮成形金型が提供される。
【０００７】
本発明の別の一態様によれば、有機ＥＬ素子用材料を加圧および圧縮して圧縮成形体を成形するための圧縮成形金型の製造方法であって、圧縮時に前記有機ＥＬ素子用材料と接触する圧縮成形金型の金属面に、窒化物膜を形成する工程と、前記窒化物膜が形成された面をフッ化物を含有するフッ化物含有溶液に浸漬する工程と、前記フッ化物含有溶液を乾燥させてフッ化物膜を形成する工程と、を有する圧縮成形金型の製造方法が提供される。
【０００８】
本発明の別の一態様によれば、有機ＥＬ素子用材料を加圧および圧縮して圧縮成形体を製造する圧縮成形体の製造方法であって、圧縮時に前記有機ＥＬ素子用材料と接触する圧縮成形金型の金属面には、窒化物を含む窒化物膜が積層され、前記窒化物膜には、浸漬法によって形成されたフッ化物を含むフッ化物膜が積層されている圧縮成形体の製造方法が提供される。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の圧縮成形金型、圧縮成形金型の製造方法および圧縮成形体の製造方法によれば、粉末材料の圧縮成形後に、成形体から材料が部分的に剥離したり、成形体表面から粉末が飛散したりすることを抑制できる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】一実施形態に係る圧縮成形装置の構成を示す一部断面概略図である。
【図２】前記実施形態に係る圧縮成形金型の表面を拡大して示す拡大断面概略図である。
【図３】前記実施形態に係る圧縮成形金型を用いて実施する圧縮成形体の製造方法を説明する図である。
【図４】図３で説明する圧縮成形体の製造方法とは異なる圧縮成形体の製造方法を説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
＜第一実施形態＞
（１）圧縮成形装置の構成
図１には、本実施形態に係る圧縮成形装置１の概略図が示されている。
本実施形態では、有機ＥＬ素子用材料を加圧および圧縮して圧縮成形体を製造する。
圧縮成形装置１は、圧縮成形金型２と、ベース部１０と、ベース部１０に互いに平行に立設された２本のガイドバー１１と、ガイドバー１１の上端に連結された上部フレーム１２と、ベース部１０および上部フレーム１２の間にて支持されている下部可動板１３、中部可動板１４および上部可動板１５とを備える。図１に示すように、下部可動板１３、中部可動板１４および上部可動板１５は、ベース部１０側からこの順に互いに平行に設けられている。また、下部可動板１３、中部可動板１４および上部可動板１５は、ガイドバー１１に沿って上下方向にそれぞれ独立に移動可能に設けられている。なお、下部可動板１３、中部可動板１４および上部可動板１５は、図示しない油圧シリンダ等の液体圧式駆動機構、エアシリンダ等の空気圧式駆動機構、あるいはカムもしくはクランク機構等の機械式駆動機構により移動できるように構成されている。
【００１２】
圧縮成形金型２は、本体２０と、第１パンチ２３と、この第１パンチ２３と対向して設けられる第２パンチ２４とを備える。本体２０は、中部可動板１４の略中央部に交換可能に取り付けられている。本体２０は、図１に示すように、上下に貫通する貫通孔２１を有する。この貫通孔２１に、第１パンチ２３および第２パンチ２４が挿入されて、圧縮成形金型２の内部に有機ＥＬ素子用材料を充填するための成形室２２が形成される。成形室２２は、成形すべき圧縮成形体の形状を成している。成形室２２の形状、すなわち圧縮成形体の形状は、円柱状であったり、楕円柱状であってもよいし、横断面が半円形、扇形、三角形、四角形等の多角形であったり、小判型であったりしてもよい。また、圧縮成形体は、中実体でも中空体でもよい。
【００１３】
第１パンチ２３および第２パンチ２４は、成形室２２に充填された有機ＥＬ素子用材料を互いに反対方向から加圧して圧縮する。第１パンチ２３および第２パンチ２４は、貫通孔２１に挿入可能に設けられている。
第１パンチ２３は、下部可動板１３の上面に固定されている。第１パンチ２３は、下部可動板１３が上下方向に移動することで、貫通孔２１の軸方向に移動するように構成されている。第１パンチ２３は、貫通孔２１の他方の貫通孔入口２１ｂから挿入される。第２パンチ２４は、上部可動板１５の下面に固定されている。第２パンチ２４は、上部可動板１５が上下方向に移動することで、貫通孔２１の軸方向に移動するように構成されている。第２パンチ２４は、貫通孔２１の一方の貫通孔入口２１ａから挿入される。第１パンチ２３および第２パンチ２４は、貫通孔２１よりも若干小さく形成されていることが好ましい。挿入された第１パンチ２３の側面と貫通孔２１の内周面２１ｃとの間、並びに第２パンチ２４の側面と貫通孔２１の内周面２１ｃとの間に隙間が形成され、成形室２２内の粉末材料から脱気された気体が、当該隙間を通過して排出されることが好ましい。
第１パンチ２３および第２パンチ２４のそれぞれの端部には、有機ＥＬ素子用材料を加圧する第１加圧面２３１および第２加圧面２４１が設けられている。本実施形態では、第１パンチ２３の第１加圧面２３１および第２パンチ２４の第２加圧面２４１は、平坦な面である。第１パンチ２３の第１加圧面２３１と、第２パンチ２４の第２加圧面２４１と、本体２０の貫通孔２１の内周面２１ｃとで、成形室２２が形成される。成形室２２に有機ＥＬ素子用材料が充填され、第１パンチ２３および第２パンチ２４で上下方向から加圧することで、第１加圧面２３１と第２加圧面２４１との間で圧縮されて圧縮成形体が得られる。
【００１４】
図２には、本実施形態に係る圧縮成形金型２の表面の一部として、第１パンチ２３の一部を拡大して示す断面概略図が示されている。
第１パンチ２３の第１加圧面２３１は、加圧および圧縮時に有機ＥＬ素子用材料と接触する金属面である。図２に示すように、第１加圧面２３１には、窒化物を含む窒化物膜２５が積層されている。さらに、窒化物膜２５の上には、フッ化物を含むフッ化物膜２６が積層されている。
第２パンチ２４の第２加圧面２４１、および本体２０の貫通孔２１の内周面２１ｃも、加圧および圧縮時に有機ＥＬ素子用材料と接触する金属面である。第２加圧面２４１、および内周面２１ｃにも、第１加圧面２３１と同様に、窒化物膜２５およびフッ化物膜２６が積層されている。本実施形態では、第１加圧面２３１、第２加圧面２４１、および内周面２１ｃに積層されたフッ化物膜２６は、浸漬法によって形成されている。
【００１５】
本実施形態において、窒化物膜２５としては、窒化チタンアルミ、窒化チタンカーバイド、窒化クロム、窒化チタン、窒化チタンシリコン、および窒化チタンアルミシリコンからなる群から選択される窒化物で構成されることが好ましく、窒化チタンアルミで構成されることがより好ましい。本実施形態では、窒化物膜２５は、物理気相蒸着法で成膜した窒化チタンアルミで構成される。
【００１６】
フッ化物膜２６は、フッ化炭素系化合物で構成されることが好ましい。フッ化炭素系化合物は、フッ化炭素で形成される鎖状部位と、他の物質と結合する反応基とで構成される。  フッ化炭素系化合物としては、例えば、パーフルオロアルキルシラン類、パーフルオロポリエーテル基含有シラン化合物類などが挙げられる。
パーフルオロアルキルシラン類としては、下記式（１）や式（２）で表される化合物が挙げられる。
ＣＦ３（ＣＦ２）ｎＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＭｅ）ｍ  …（１）
ＣＦ３（ＣＦ２）ｎＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＲ）ｍ    …（２）
ただし、前記式（１）において、ｎは、１，３，５，または７であり、ｍは、２または３であり、Ｍｅは、メチル基またはエチル基である。
また、前記式（２）において、ｎは、１，３，５，または７であり、ｍは、２または３であり、Ｒは、ハロゲン元素である。
前記式（１）や式（２）で表される化合物の具体例としては、ＣＦ３（ＣＦ２）５ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３（例えば、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ製のＴＳＬ８２５７）、ＣＦ３（ＣＦ２）７ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３（例えば、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ製のＴＳＬ８２３３）、ＣＦ３（ＣＦ２）７ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣＨ３）２（例えば、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ製のＴＳＬ８２３１、または信越化学工業製のＫＢＭ７８０３）、ＣＦ３（ＣＦ２）７ＣＨ２ＣＨ２Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）３（例えば、東レ・ダウコーニング製のＡＹ４３−１５８Ｅ）などが挙げられる。
パーフルオロポリエーテル基含有シラン化合物類には、パーフルオロポリエーテル変性アミノシラン、パーフルオロポリエーテル変性ポリシラザンなどがある。具体的には、例えば、信越化学工業製のＫＹ−１６４、ダイキン工業製のオプツールシリーズなどが挙げられる。
【００１７】
フッ化物膜２６は、浸漬法によって形成されれば特に限定されないが、例えば、フッ化炭素系化合物を含有するフッ化物含有溶液に、圧縮成形金型２を浸漬させ、浸漬後、フッ化物含有溶液を乾燥させることで形成される。本実施形態では、第１パンチ２３、第２パンチ２４および本体２０をフッ化物含有溶液に浸漬させる。その際、少なくとも、第１加圧面２３１、第２加圧面２４１、および内周面２１ｃをフッ化物含有溶液に浸漬させ、乾燥させて、各面にフッ化物膜２６を形成させる。
【００１８】
さらに、本実施形態では、第１加圧面２３１、第２加圧面２４１、および内周面２１ｃの中心線平均粗さＲａが０．５μｍ以下であることが好ましく、０．１μｍ以下であることがより好ましい。本実施形態では、フッ化物膜２６が各面の表層に存在するので、フッ化物膜２６表面の中心線平均粗さＲａが０．５μｍ以下であれば、圧縮成形後、有機ＥＬ素子用材料がこれらの面に付着しにくくなり、圧縮成形体からの剥離が抑制される。
【００１９】
圧縮成形装置１は、成形室２２内部から外部へ気体を排出する脱気手段を有することが好ましく、圧縮成形金型２の本体２０、第１パンチ２３および第２パンチ２４の少なくともいずれかが、脱気手段を有することが好ましい。本実施形態では、第１パンチ２３は、脱気手段としての図示しない振動装置を有する。貫通孔２１の貫通孔入口２１ｂから第１パンチ２３が挿入され、貫通孔２１の内周面２１ｃと第１パンチ２３の第１加圧面２３１とで形成された凹部に粉末材料を充填する。充填後、第１パンチ２３を当該振動装置により振動させることで、充填状態の粉末材料から脱気して成形室２２の外部へと排出する。
【００２０】
（２）圧縮成形金型の製造方法
次に、圧縮成形金型２の製造方法について説明する。
まず、加圧および圧縮時に有機ＥＬ素子用材料と接触する圧縮成形金型２の金属面に、窒化物をコーティングして窒化物膜２５を形成する工程を実施する。本実施形態では、少なくとも、第１加圧面２３１、第２加圧面２４１、および内周面２１ｃに窒化物膜２５を形成する。窒化物膜２５は、窒化物を各面にコーティングすることで形成される。窒化物膜２５は、例えば、物理気相蒸着（Physical Vapor Deposition,ＰＶＤ）法や化学気相蒸着（Chemical Vapor Deposition,ＣＶＤ）法などによって形成することができる。窒化物膜２５の形成前には、第１パンチ２３の表面、第２パンチ２４の表面、並びに本体２０の表面および内周面２１ｃを清浄化しておくことが好ましい。清浄化処理としては、例えば、表面研磨処理、有機溶媒等に浸漬させて行う超音波洗浄処理、アルゴンイオン等によるボンバード処理などが挙げられ、これらの処理を組み合わせて実施してもよい。
【００２１】
次に、第１パンチ２３、第２パンチ２４および本体２０をフッ化物含有溶液に浸漬させる。その際、少なくとも、窒化物膜２５が形成されている第１加圧面２３１、第２加圧面２４１、および内周面２１ｃをフッ化物含有溶液に浸漬させる。その後、フッ化物含有溶液を乾燥させて、各面にフッ化物膜２６を形成させる。フッ化物含有溶液は、常温で乾燥させてもよいし、加熱して乾燥させてもよい。
【００２２】
本実施形態では、フッ化物含有溶液は、フッ化物および溶媒を含む。フッ化物は、上述のフッ化炭素系化合物で構成されることが好ましい。溶媒としては、フッ化物を溶解させ得ることができる溶媒であれば特に限定されないが、有機溶媒が好ましい。有機溶媒としては、例えば、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチルなどのエステル系溶媒、ジオキサン、ジエチルエーテルなどのエーテル系溶媒、ブチルアルコールなどのアルコール系溶媒、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン系溶媒などが挙げられる。溶媒としては、１種類からなる単独の溶媒でもよいし、複数種類を混合させた混合溶媒でもよい。
フッ化物含有溶液を乾燥させる際に、溶媒を除去するとともに、フッ化物を窒化物膜２５に化学結合させてフッ化物膜２６を形成することが好ましい。窒化物膜２５にフッ化物を化学結合させる際には、予め窒化物膜２５に活性化処理を施しておくことが好ましい。活性化処理によって窒化物膜２５の表面に活性化処理を施して活性化層が形成される。このフッ化物膜２６の表面に形成された活性化層に対して、フッ化物を化学結合させることが好ましい。活性化層を形成するための活性化処理を行うことで、窒化物膜２５の表面に付着した汚れが分解されて清浄化され、窒化物膜表面には分子結合手を有する活性化層が形成され、この分子結合手に水酸基が吸着し、フッ化炭素系化合物の反応基と反応して結合し易くなる。
【００２３】
活性化処理としては、特に限定されないが、物理的な方法としては、コロナ放電処理、プラズマ処理、紫外線照射処理、フレーム処理などが挙げられる。化学的な方法としては、酸およびアルカリの少なくともいずれかの溶液に浸漬させる処理、酸化剤処理、オゾン処理などが挙げられる。これらの活性化処理の中でも、コロナ放電処理、プラズマ処理、紫外線照射処理、オゾン処理が、窒化物膜２５の表面の損傷を防止できるため好ましく、プラズマ処理および紫外線照射処理が、窒化物膜２５の表面を活性化する効率が高くさらに好ましい。
【００２４】
フッ化物膜２６を形成した後、未反応のフッ化物を除去する工程を実施することが好ましい。未反応フッ化物を除去することでフッ化物膜２６の表面、すなわち有機ＥＬ素子用材料と接触する面を清浄にすることができる。フッ化物を除去する方法は、特に限定されないが、溶媒でフッ化物膜２６を洗浄することが好ましく、フッ化物含有溶液に用いた溶媒と同じ種類の溶媒を用いて洗浄することがより好ましい。
【００２５】
以上のようにして、圧縮成形金型２の第１パンチ２３、第２パンチ２４、および本体２０に、窒化物膜２５およびフッ化物膜２６を含む積層膜が形成される。
【００２６】
（３）圧縮成形体の製造方法
次に、圧縮成形装置１、および圧縮成形金型２を用いて実施する圧縮成形体の製造方法について説明する。
図３には、圧縮成形体の製造方法の各工程における圧縮成形金型２の本体２０、第１パンチ２３および第２パンチ２４について記載され、その他の構成は省略されている。圧縮成形金型２を用いて実施する本実施形態の圧縮成形体の製造方法は、有機ＥＬ素子用材料を充填し、単軸に沿った加圧力で成形する方法である。
【００２７】
まず、図３（Ａ）に示すように、第１加圧面２３１を貫通孔２１の内部に向けて、第１パンチ２３を挿入する。このとき、第１加圧面２３１が貫通孔２１内の所定深さ寸法の位置に到達するまで挿入する。この深さ寸法は、圧縮成形体の厚さ寸法等によって設定される。
【００２８】
次に、図３（Ｂ）に示すように、第１加圧面２３１によって底面が形成された貫通孔２１の内部に、粉末状の有機ＥＬ素子用材料Ｐを充填する。有機ＥＬ素子用材料Ｐを充填後、第１パンチ２３を前述の振動装置によって振動させて、脱気処理を行う。
【００２９】
次に、図３（Ｃ）に示すように、第２加圧面２４１を貫通孔２１の内部に向けて、第２パンチ２４を挿入し、第１パンチ２３の第１加圧面２３１と対向させることで、貫通孔２１の内周面２１ｃと、第１加圧面２３１と、第２加圧面２４１とで、成形室２２を形成する。そして、第１加圧面２３１と、第２加圧面２４１との間で有機ＥＬ素子用材料Ｐを圧縮することで、圧縮成形体Ｑが成形される。本実施形態では、第１パンチ２３および第２パンチ２４が移動して、有機ＥＬ素子用材料Ｐを両側から加圧する両押し方式で行う例を挙げて説明するが、この方式に限定されない。
圧縮圧力は、１１ＭＰａ以上であることが好ましい。また、本体２０の内周面２１ｃ、第１パンチ２３の第１加圧面２３１、および第２パンチ２４の第２加圧面２４１の表面温度が、１０℃以上であることが好ましい。
【００３０】
次に、図３（Ｄ）に示すように、第１パンチ２３の第１加圧面２３１と、第２パンチ２４の第２加圧面２４１との間で圧縮成形体Ｑを挟み込んだまま、第１パンチ２３および第２パンチ２４を上昇移動させて、圧縮成形体Ｑを貫通孔２１から抜き出す。第１パンチ２３および第２パンチ２４の上昇移動は、第１パンチ２３の第１加圧面２３１が、本体２０の上面と一致したところで停止することが好ましい。第１パンチ２３および第２パンチ２４は、圧縮成形体Ｑに作用している応力が一気に解放されないよう、低速度で上昇移動させることが好ましい。
【００３１】
次に、図３（Ｅ）に示すように、第２パンチ２４を上昇移動させて、圧縮成形体Ｑの上面を開放する。その後、第１加圧面２３１上に載置されている圧縮成形体Ｑを取り出す。このようにして有機ＥＬ素子用材料を圧縮して得た圧縮成形体Ｑを用いて、有機ＥＬ素子の製造方法を実施することが好ましい。
【００３２】
本実施形態の有機ＥＬ素子用材料は、結合剤や滑沢剤などの成形助剤が混合されていない。有機ＥＬ素子用材料は、有機ＥＬ素子に用いられる材料であって特に限定されず、例えば、正孔輸送層に用いられる正孔輸送性材料、発光層に用いられるホスト材料、ドーパント材料、電子輸送層に用いられる電子輸送性材料などが挙げられる。また、有機ＥＬ素子用材料は、複数種類の有機ＥＬ素子用材料が混合されて構成されていてもよい。
【００３３】
本実施形態において、成形前の有機ＥＬ素子用材料Ｐの平均粒径Ｄ５０（メジアン径）は、小さい方が好ましい。有機ＥＬ素子用材料Ｐの平均粒径Ｄ５０が小さくなるほど、圧縮成形体の硬度を向上させることができる。有機ＥＬ素子用材料Ｐの平均粒径Ｄ５０は、７０μｍ以下であることが好ましく、４５μｍ以下であることがより好ましく、３０μｍ以下であることがさらに好ましい。有機ＥＬ素子用材料Ｐの粒径分布において、最大粒径と最少粒径との差が小さいことが好ましい。
なお、有機ＥＬ素子用材料Ｐの平均粒径Ｄ５０が、上述の好ましい範囲を満たしていることが本実施形態において好適である。
【００３４】
（３）本実施形態の効果
本実施形態に係る圧縮成形金型２では、有機ＥＬ素子用材料Ｐが充填される成形室２２は、第１パンチ２３の第１加圧面２３１、第２パンチ２４の第２加圧面２４１、および本体２０の貫通孔２１の内周面２１ｃとで形成される。第１加圧面２３１、第２加圧面２４１、および内周面２１ｃには、窒化物膜２５およびフッ化物膜２６が積層されている。フッ化物膜２６は、浸漬法によって形成されている。その結果、圧縮成形後に圧縮成形体Ｑから材料が部分的に剥離したり、成形体表面から粉末が飛散したりすることを抑制できる。また、圧縮成形体Ｑの表面を滑らかに成形することができる。浸漬法によってフッ化物膜２６が第１加圧面２３１、第２加圧面２４１、および内周面２１ｃに均一形成されているためと考えられる。
なお、従来、刷毛塗り等の塗布法でフッ化物含有溶液を塗布し、加熱乾燥にてフッ化物膜を形成しているが、このような方法では、フッ化物膜が均一に形成され難く、有機ＥＬ素子用材料が金型表面に付着し易く、圧縮成形体の表面は、荒れてしまう。その結果、圧縮成形体から材料が部分的に剥離したり、成形体表面から粉末が飛散したりする量が増えてしまい、成形後の圧縮成形体の重量が１０％以上減少し、重量減少が著しい。
【００３５】
本実施形態では、有機ＥＬ素子用材料Ｐを充填後、第１パンチ２３を前述の振動装置によって振動させて、脱気処理を行うことで、充填された有機ＥＬ素子用材料Ｐ中に含まれていた気体を除去できる。また、本実施形態では、第１加圧面２３１と、第２加圧面２４１との間で有機ＥＬ素子用材料Ｐを圧縮する際の圧縮圧力は、１１ＭＰａ以上である。その結果、有機ＥＬ素子用材料Ｐの粒子同士がより密に充填され、圧縮成形後に圧縮成形体Ｑから材料が部分的に剥離したり、成形体表面から粉末が飛散したりすることを抑制できる。
【００３６】
本実施形態では、成形助剤が含有されていない有機ＥＬ素子用材料を例に挙げて説明した。成形後の剥離等が生じた圧縮成形体は、その硬度が十分でない。その結果、圧縮成形体の割れなどが発生することによって、圧縮成形体の重量を正確に把握することが困難となり、有機ＥＬ素子の生産性の向上を図ることができない。一方で、本実施形態に係る圧縮成形金型２、および圧縮成形金型２を用いた圧縮成形体の製造方法によれば、圧縮成形体Ｑから材料が部分的に剥離したり、成形体表面から粉末が飛散したりすることを抑制できる。そのため、蒸着源への圧縮成形体の供給回数を減らすことができ、有機ＥＬ素子の生産性の向上を図ることができる。
【００３７】
また、第１加圧面２３１、第２加圧面２４１、および内周面２１ｃにおいては、フッ化物膜２６の内層側に窒化物膜２５が形成されているため、フッ化物膜２６の耐摩耗性を向上させることができる。
【００３８】
＜変形例＞
なお、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲で、以下に示される変形等をも含む。
【００３９】
圧縮成形金型２の金属面に積層させる積層膜は、前記実施形態の構成に限定されない。例えば、窒化物膜２５とフッ化物膜２６との間に、前述の活性化層とは異なる層を介在させてもよいし、活性化層の形成を省略して直接、窒化物膜２５とフッ化物膜２６とを積層させた２層構成の積層膜としてもよい。
【００４０】
圧縮成形装置１に設けられる脱気手段は、振動装置に限定されず、例えば、超音波発生装置、タッピング装置、真空脱気装置であってもよい。脱気手段としては、成形室２２に充填された粉末材料から脱気することができればよい。また、脱気手段は、第１パンチ２３に設けられる場合に限定されず、第２パンチ２４や本体２０に設けられていてもよい。
【００４１】
圧縮成形金型２の貫通孔２１の貫通孔入口２１ａにはテーパ加工が施されていてもよい。このテーパ加工は、貫通孔２１の内部から貫通孔入口２１ａに向かって孔径が拡大するように施されている。このテーパ加工部分においても、窒化物膜２５およびフッ化物膜２６の積層膜が形成されていることが好ましい。なお、貫通孔入口２１ｂにもテーパ加工が施されていてもよい。
【００４２】
なお、圧縮成形体Ｑを圧縮成形金型２から抜き出す方法は、上記実施形態で説明した方法に限定されない。
例えば、図４（Ａ）に示すように、本体２０を下降移動させる。図４（Ｂ）に示すように、本体２０の下降移動は、本体２０の上面が、第１パンチ２３の第１加圧面２３１と一致したところで停止することが好ましい。本体２０は、圧縮成形体Ｑに作用している応力が一気に解放されないよう、低速度で下降移動させることが好ましい。次に、図４（Ｃ）に示すように、第２パンチ２４を上昇移動させて、圧縮成形体Ｑの上面を開放する。その後、第１加圧面２３１上に載置されている圧縮成形体Ｑを取り出す。
【００４３】
圧縮成形方法は、上記実施形態で説明した方法に限定されない。例えば、フローティングダイ方式によって圧縮成形を行ってもよい。フローティングダイ方式では、第２パンチ２４で加圧し、本体２０の貫通孔２１の内周面２１ｃと、有機ＥＬ素子用材料との間で摩擦力が次第に増大し、本体２０の支え力よりも大きくなると、本体２０は中部可動板１４と共に下降する。このとき、第１パンチ２３は、相対的に上昇したことになる。その後、第２パンチ２４を上昇させて、圧縮成形体を取り出す。このようなフローティングダイ方式によれば、圧縮成形体の厚み方向での密度調整が可能になる。その他、ウィズドローアル方式や、第２パンチ２４のみが下降する片押し方式等を採用することができる。これらの方式を採用する場合においても、第１パンチ２３の第１加圧面２３１、第２パンチ２４の第２加圧面２４１、および本体２０の貫通孔２１の内周面２１ｃに、窒化物膜２５およびフッ化物膜２６の積層膜を形成することで、圧縮成形後に圧縮成形体Ｑから材料が部分的に剥離したり、成形体表面から粉末が飛散したりすることを抑制できる。
【００４４】
また、圧縮成形金型に関しても、前記実施形態で説明した機構や形状などに限定されず、粉末状の材料を加圧および圧縮して、圧縮成形体を形成できる機構および形状の金型であればよい。
【符号の説明】
【００４５】
１…圧縮成形装置、２…圧縮成形金型、２１…貫通孔、２１ａ，２１ｂ…貫通孔入口、２１ｃ…内周面、２２…成形室、２３…第１パンチ、２３１…第１加圧面、２４…第２パンチ、２４１…第２加圧面、Ｐ…粉末材料、Ｑ…圧縮成形体。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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