(57)【要約】【解決手段】ランタン、セリウム、プラセオジム及びネオジムから選ばれる軽希土類元素から、Ｒ1Ｒ2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＯＨ（Ｒ1及びＲ2は、互いに同一又は異種の直鎖又は分岐鎖状のアルキル基を示し、少なくとも一方は炭素数６以上のアルキル基である）で表されるジアルキルジグリコールアミド酸を抽出剤として含有する有機相と、軽希土類元素を含む水相とを、アルカリ溶液を添加して、向流多段ミキサーセトラーを用いて接触させて、有機相に被抽出元素を抽出し、有機相を酸水溶液に接触させて、被抽出元素を逆抽出して分離するに際し、アルカリ溶液のアルカリ量、及び酸水溶液の酸量を、水相に含まれる軽希土類元素に対して１．２〜２．９当量とする。【効果】分離効率よく軽希土類元素を抽出・分離でき、より簡略化された工程で、また、小規模設備で、抽出・分離が可能であり、設備投資・ランニングコストが抑えられるので工業的利用価値が大きい。【選択図】図１
2015212423.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ランタン、セリウム、プラセオジム及びネオジムから選ばれる２種以上の軽希土類元素を含む水溶液から、上記軽希土類元素のうちの１種の被抽出元素を溶媒抽出により分離する方法であり、下記一般式（１）
Ｒ1Ｒ2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＯＨ  （１）
（式中、Ｒ1及びＲ2は、互いに同一又は異種の直鎖又は分岐鎖状のアルキル基を示し、少なくとも一方は炭素数６以上のアルキル基である）
で表されるジアルキルジグリコールアミド酸を抽出剤として含有する有機相と、上記軽希土類元素を含む水溶液である水相とを、これらにアルカリ溶液を添加して、向流多段ミキサーセトラーを用いて接触させて、上記有機相に上記被抽出元素を抽出し、その後、上記有機相を酸水溶液に接触させて、上記被抽出元素を逆抽出して分離する方法であって、
抽出工程の抽出層のｐＨを３以下とし、上記抽出において添加するアルカリ溶液のアルカリ量、及び上記逆抽出に用いる酸水溶液の酸量が、各々、上記水相に含まれる軽希土類元素に対して１．２〜２．９当量であることを特徴とする軽希土類元素の抽出・分離方法。
【請求項２】
上記抽出剤が、上記一般式（１）中のＲ1及びＲ2が、いずれも−ＣＨ2ＣＨ（Ｃ2Ｈ5）Ｃ4Ｈ9で示されるジオクチルジグリコールアミド酸であることを特徴とする請求項１記載の軽希土類元素の抽出・分離方法。
【請求項３】
上記有機相中の抽出剤の濃度が０．１〜１．５ｍｏｌ／Ｌであることを特徴とする請求項１又は２記載の軽希土類元素の抽出・分離方法。
【請求項４】
上記水相中の軽希土類元素濃度が０．０１〜０．７ｍｏｌ／Ｌであることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の軽希土類元素の抽出・分離方法。
【請求項５】
上記有機相中の抽出剤濃度ＣOと上記水相中の軽希土類元素濃度ＣAとの比率Ｃ0／ＣAが２≦Ｃ0／ＣA≦１０であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の軽希土類元素の抽出・分離方法。
【請求項６】
上記有機相が、上記ジアルキルジグリコールアミド酸と、トルエン、キシレン、ヘキサン、イソドデカン、ケロシン及び高級アルコールから選ばれる有機溶媒とからなることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載の軽希土類元素の抽出・分離方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ランタン、セリウム、プラセオジム及びネオジムから選ばれる２種以上の軽希土類元素から、特定の軽希土類元素を効率よく抽出・分離する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、Ｎｄ磁石を代表とする希土類磁石は、ハードディスク、エアコン、ハイブリッド自動車等に使用される各種モーターやセンサーなどに広く使用されるようになっている。しかし、希土類磁石の原料である希土類元素は、現状では、その産出国がほぼ限定されており、近い将来、需要が供給を上回るとも予想されており、資源的な危機が叫ばれている。そのため、希土類磁石の生産時に発生する磁石粉末、屑、不良スクラップ、更には、市中より回収された製品から有価物である希土類元素を再生（リサイクル）すること、また、新たな希土類鉱床の探査や開発が強く求められている。
【０００３】
現在開発が進められている世界の鉱山に埋蔵されている希土類元素のほとんどが軽希土類元素と呼ばれる元素（特に、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ））である。希土類元素の分離には、イオン交換樹脂法（固−液抽出法）や、溶媒抽出法（液−液抽出法）が知られている。工業的な希土類元素の分離精製には、連続的な工程により、効率的に大量処理が可能であるため、主に溶媒抽出法が用いられている。
【０００４】
溶媒抽出法とは、分離対象の金属元素を含む水溶液からなる水相と、特定の金属元素を抽出する抽出剤及びそれを希釈するための有機溶媒からなる有機相を接触させることで、金属元素を抽出剤に抽出する分離する方法である。
【０００５】
従来、その抽出剤としてはＴＢＰ（リン酸トリブチル）、カルボン酸（バーサティックアシッド１０）、リン酸エステル、ホスホン酸化合物、ホスフィン酸化合物等が用いられている。例えば、リン酸エステルとしては、ジ−２−エチルヘキシルリン酸［ｄｉ−２−ｅｔｈｙｌｈｅｘｙｌ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｉｃ−ａｃｉｄ（Ｄ２ＥＨＰＡ、以下、Ｄ２ＥＨＰＡと称する）］等が使用され、ホスホン酸化合物としては、２−エチルヘキシルリン酸モノ−２−エチルヘキシルエステル［２−ｅｔｈｙｌｈｅｘｙｌ−ｐｈｏｓｐｈｏｎｉｃ  ａｃｉｄ−ｍｏｎｏ−２−ｅｔｈｙｌｈｅｘｙｌ  ｅｓｔｅｒ（ＰＣ−８８Ａ：大八化学工業（株）製商品名、以下、ＰＣ−８８Ａと称する）］等が使用され、ホスフィン酸化合物としては、ビス（２，４，４−トリメチルペンチル）リン酸［ｂｉｓ（２，４，４−ｔｒｉｍｅｔｈｙｌｐｅｎｔｙｌ）ｐｈｏｓｐｈｉｎｉｃ  ａｃｉｄ（Ｃｙａｎｅｘ２７２：Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｃｙａｎａｍｉｄ社製商品名、以下、Ｃｙａｎｅｘ２７２と称する）］等が使用され、これらは市販されており、一般的に使用されている。
【０００６】
溶媒抽出法の分離効率は、抽出剤の性能、特に分離係数によって決まる。即ち、分離係数が大きいほど溶媒抽出法の分離効率は高くなり、分離工程が簡略化、分離設備が小規模化して、結果的に工程の効率化、及びコストダウンに繋がる。一方、分離係数が小さいと、分離工程が複雑となり、また、分離設備がより大規模となってしまう。
【０００７】
現在、市販され実用化されている抽出剤のうちで希土類元素に対する分離係数が大きいと言われるＰＣ−８８Ａでも、周期表上で隣接した元素間の分離係数は小さく、例えば、希土類元素の中でも最も分離が困難とも言われるネオジム／プラセオジムの分離係数は２より小さく、約１．４である。この分離係数は、ネオジム／プラセオジムを分離するために十分なものではなく、それらを十分な純度で精製・分離するためには、大規模な設備が必要となり、多大なコストがかかることになる。そのため、これら元素を分離・精製する際には、従来よりも分離係数の大きな抽出剤及び抽出・分離方法の開発が待望されている。
【０００８】
希土類元素、特に、軽希土類元素であるランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）に対して分離係数の大きな抽出剤としては、ジグリコールアミド酸が知られている（特許文献１：特開２００７−３２７０８５号公報）。ジグリコールアミド酸を用いて溶媒抽出を行うことにより、希土類元素、特に、軽希土類元素の抽出・分離工程の効率化を図ることができる。しかし、ジグリコールアミド酸が、市販、実用化されているＤ２ＥＨＰＡ、ＰＣ−８８Ａ、Ｃｙａｎｅｘ２７２と化学的性質が異なっているため、実用レベルの規模での抽出には、抽出方法の更なる改良が必要であり、工業化に至っていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００７−３２７０８５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、このような問題を解決するためになされたものであり、実用レベルの規模で、より簡略化された工程で、また、小規模設備で、効率的な抽出ができる軽希土類元素の抽出・分離方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、下記一般式（１）
Ｒ1Ｒ2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＯＨ  （１）
（式中、Ｒ1及びＲ2は、互いに同一又は異種の直鎖又は分岐鎖状のアルキル基を示し、少なくとも一方は炭素数６以上のアルキル基である）
で表されるジアルキルジグリコールアミド酸を抽出剤として用いて、向流多段ミキサーセトラーによって、軽希土類元素を抽出・分離すれば、従来、これらの抽出及び逆抽出に最低限必要とされていた量より少ないアルカリ量及び酸量で、実用的な効率での抽出・分離が可能であり、より簡略化された工程で、また、小規模設備で、軽希土類元素を抽出・分離できることを見出し、本発明をなすに至った。
【００１２】
従って、本発明は、以下の軽希土類元素の抽出・分離方法を提供する。
請求項１：
ランタン、セリウム、プラセオジム及びネオジムから選ばれる２種以上の軽希土類元素を含む水溶液から、上記軽希土類元素のうちの１種の被抽出元素を溶媒抽出により分離する方法であり、下記一般式（１）
Ｒ1Ｒ2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＯＨ  （１）
（式中、Ｒ1及びＲ2は、互いに同一又は異種の直鎖又は分岐鎖状のアルキル基を示し、少なくとも一方は炭素数６以上のアルキル基である）
で表されるジアルキルジグリコールアミド酸を抽出剤として含有する有機相と、上記軽希土類元素を含む水溶液である水相とを、これらにアルカリ溶液を添加して、向流多段ミキサーセトラーを用いて接触させて、上記有機相に上記被抽出元素を抽出し、その後、上記有機相を酸水溶液に接触させて、上記被抽出元素を逆抽出して分離する方法であって、
抽出工程の抽出層のｐＨを３以下とし、上記抽出において添加するアルカリ溶液のアルカリ量、及び上記逆抽出に用いる酸水溶液の酸量が、各々、上記水相に含まれる軽希土類元素に対して１．２〜２．９当量であることを特徴とする軽希土類元素の抽出・分離方法。
請求項２：
上記抽出剤が、上記一般式（１）中のＲ1及びＲ2が、いずれも−ＣＨ2ＣＨ（Ｃ2Ｈ5）Ｃ4Ｈ9で示されるジオクチルジグリコールアミド酸であることを特徴とする請求項１記載の軽希土類元素の抽出・分離方法。
請求項３：
上記有機相中の抽出剤の濃度が０．１〜１．５ｍｏｌ／Ｌであることを特徴とする請求項１又は２記載の軽希土類元素の抽出・分離方法。
請求項４：
上記水相中の軽希土類元素濃度が０．０１〜０．７ｍｏｌ／Ｌであることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の軽希土類元素の抽出・分離方法。
請求項５：
上記有機相中の抽出剤濃度ＣOと上記水相中の軽希土類元素濃度ＣAとの比率Ｃ0／ＣAが２≦Ｃ0／ＣA≦１０であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の軽希土類元素の抽出・分離方法。
請求項６：
上記有機相が、上記ジアルキルジグリコールアミド酸と、トルエン、キシレン、ヘキサン、イソドデカン、ケロシン及び高級アルコールから選ばれる有機溶媒とからなることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載の軽希土類元素の抽出・分離方法。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の抽出・分離方法によれば、分離効率よく軽希土類元素を抽出・分離でき、より簡略化された工程で、また、小規模設備で、抽出・分離が可能であり、設備投資・ランニングコストが抑えられるので工業的利用価値が大きい。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】向流多段ミキサーセトラーの概念図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下に、本発明の詳細を説明する。
本発明の軽希土類元素の抽出・分離方法では、抽出剤を含有する有機相と、軽希土類元素を含む水溶液である水相とを、これらにアルカリ溶液を添加して、向流多段ミキサーセトラーを用いて接触させて、有機相に被抽出元素を抽出し、その後、被抽出元素を含む有機相を酸水溶液に接触させて、被抽出元素を逆抽出して分離する。
【００１６】
本発明においては、下記一般式（１）
Ｒ1Ｒ2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＯＨ  （１）
（式中、Ｒ1及びＲ2は、互いに同一又は異種の直鎖又は分岐鎖状のアルキル基を示し、少なくとも一方は炭素数６以上、好ましくは６〜１８、より好ましくは７〜１８のアルキル基である）
で表されるジアルキルジグリコールアミド酸を抽出剤として用いる。炭素数が６未満の場合、親油性が十分でないため、有機相の安定性に欠くことになり、水相との分相性が不良となるばかりか、抽出剤自身の水相への溶解が無視できなくなり、抽出剤の役割を果たすことができない。また、炭素数が過剰に大きい場合には、抽出剤の製造コストが高くなるにもかかわらず、基本性能である抽出能、分離能そのものの向上には寄与しない。また、Ｒ1及びＲ2については親油性が確保されるのであれば、特に限定されるものでなく、一方が炭素数６以上であれば他方は６未満であってもよい。
【００１７】
ジアルキルジグリコールアミド酸として、より好適なものとしては、上記一般式（１）中のＲ1及びＲ2が、いずれもエチルヘキシル基（−ＣＨ2ＣＨ（Ｃ2Ｈ5）Ｃ4Ｈ9）であるＮ，Ｎ−ジエチルヘキシル−オキサペンタン−１，５−アミド酸：ジオクチルジグリコールアミド酸（Ｎ，Ｎ−ｄｉｏｃｔｙｌ−３−ｏｘａｐｅｎｔａｎｅ−１，５−ａｍｉｃａｃｉｄ：ｄｉ−２−ｅｔｈｙｌｈｅｘｙｌｄｉｇｌｙｃｏｌａｍｉｃａｃｉｄ、以下Ｄ２ＥＨＤＧＡＡと称する）が挙げられる。
【００１８】
有機相は、抽出剤としての上記ジアルキルジグリコールアミド酸と、抽出剤を溶解可能な希釈剤である有機溶媒とからなる。有機溶媒は、水への溶解度が低く、抽出剤を適度に溶解する溶解性を有し、比重が低く、更に、抽出能力が向上するのに適したものが選択される。例えば、トルエン、キシレン、ヘキサン、イソドデカン、ケロシン、高級アルコール等が挙げられる。有機相中の抽出剤の濃度は、０．１〜１．５ｍｏｌ／Ｌ、特に０．２〜１．０ｍｏｌ／Ｌが好適である。上記抽出剤と有機溶媒とを用いることで、実操業上の軽希土類水溶液中の軽希土類元素濃度での処理が可能である。
【００１９】
本発明において、ランタン、セリウム、プラセオジム及びネオジムから選ばれる２種以上の軽希土類元素を含む水溶液から、軽希土類元素のうちの１種の被抽出元素を溶媒抽出により分離する。希土類元素のうち、ランタン、セリウム、プラセオジム及びネオジムの軽希土類元素は、周期表上で隣接した元素間の分離係数が、他の希土類元素に比べて小さく、本発明の抽出・分離方法は、これらの軽希土類元素の抽出・分離に極めて効果的である。
【００２０】
上記抽出剤によって処理される混合軽希土類元素は、水溶液として水相中に含まれる。この場合、軽希土類元素は、水溶性塩、例えば塩化物（ＬａＣｌ3，ＣｅＣｌ3，ＰｒＣｌ3，ＮｄＣｌ3）などの形態で使用することができる。水相中の混合軽希土類元素濃度としては０．０１〜０．７ｍｏｌ／Ｌ、特に０．０５〜０．５ｍｏｌ／Ｌの水相（軽希土類元素を含む水溶液）の処理が可能である。
【００２１】
溶媒抽出における希土類元素の抽出のし易さは、そのイオン半径に依存し、イオン半径が小さいものが優先して有機相に抽出される。そのため、例えば、隣り合う２つの軽希土類元素を抽出した場合、下記のとおりとなる。
組み合わせ 有機相に抽出される元素
Ｌａ／Ｃｅ                    Ｃｅ
Ｃｅ／Ｐｒ                    Ｐｒ
Ｐｒ／Ｎｄ                    Ｎｄ
【００２２】
即ち、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ及びＮｄの軽希土類元素では、これら４種の混合軽希土類元素からはＮｄが最も優先して抽出され、次にＰｒ、更にＣｅの順に抽出され、最終的にＬａが水相に残る。
【００２３】
また、有機相中の抽出剤濃度ＣO、水相中の軽希土類元素濃度ＣAの比率Ｃ0／ＣAを２≦Ｃ0／ＣA≦１０とすることが好ましい。比率Ｃ0／ＣA＜２であると、軽希土類元素濃度に対し抽出剤であるジアルキルジグリコールアミド酸濃度が十分でないため、有機相の凝固が起こり、溶媒抽出による分離精製ができない場合がある。また、比率Ｃ0／ＣA＞１０であると、基本性能である抽出能、分離能そのものの向上には寄与しないが、水相濃度に対し有機相濃度が高すぎるためコスト高となるおそれがある。
【００２４】
また、抽出工程時の抽出層（有機相、水相）のｐＨは３以下が好ましい。ｐＨが３を超えると、軽希土類元素が水酸化物を形成し沈殿物となってしまう場合があり、有機相と水相を接触させる際、抽出・分離が不可となり、その結果、分相不良が起こって、抽出工程に問題が発生するおそれがある。また、ｐＨが強酸の場合、抽出に必要なアルカリ及び逆抽出に必要な酸の使用量が多くなってしまう。そのため、抽出工程時の抽出層（有機相、水相）のｐＨは好ましくは１〜３である。
【００２５】
更に、本発明における抽出時の抽出層（有機相、水相）の温度は、通常、有機相を構成する溶媒の引火点未満に制御する。その温度は、より高いほうが有機相への抽出剤の溶解度が高くなり、有機相−水相の分離が良好となるが、引火点による火災を防止するため、用いる溶媒の引火点以上でないことが有効であり、引火点−（５〜１０）℃で制御することが好ましい。
【００２６】
本発明において、抽出剤及び有機溶媒からなる有機相と、分離すべき軽希土類元素を含む水溶液である水相とを効率よく接触させ、効率的な抽出・分離を行うために向流多段ミキサーセトラーを用いる。
【００２７】
一般的な向流多段ミキサーセトラーの概念図を図１に示す。ここで、Ａは抽出部、Ｂはスクラブ部、Ｃは逆抽出部であり、それぞれの段数は、抽出・分離後に所望の軽希土類元素純度が得られるように、適宜設定される。１〜８はミキサーセトラーへの流入、又は流出する流れを示し、配管である。１より軽希土類元素水溶液（水相）、２より抽出剤を含有する有機相、３より水酸化ナトリウム水溶液等のアルカリ水溶液、４，６より塩酸水溶液等の酸水溶液を導入し、５より有機相に抽出されずに残留した軽希土類元素を含む水相、７より有機相に抽出された軽希土類元素を逆抽出した水溶液（酸水溶液）を回収する。抽出部Ａにおいては水相のｐＨを軽希土類元素の種類に応じて調整し、軽希土類元素を有機相と水相に分離する。この抽出部Ａには、有機相及び水相に対して、配管３よりアルカリ水溶液が添加される。スクラブ部Ｂにおいては、有機相中に少量溶解している水相に残留すべき軽希土類元素だけを選択的に抽出して、有機相を洗浄する。このスクラブ部Ｂには、有機相に対して、配管４より酸水溶液が添加される。逆抽出部Ｃにおいては、有機相に抽出された軽希土類元素を酸水溶液中に逆抽出する。この逆抽出部Ｃには、有機相に対して、酸水溶液が添加される。また、８より軽希土類元素を逆抽出した抽出剤を循環させ、再利用することができる。
【００２８】
この場合、抽出部Ａにおいて、軽希土類元素溶液１と抽出剤を含有する有機相２とを接触させて抽出を行い、軽希土類元素溶液１中の特定の軽希土類元素を有機相２に抽出し、有機相２に抽出されずに残った軽希土類元素を含む水相５を抽出部Ａより排出、回収する。なお、アルカリ水溶液３は平衡酸濃度調整の目的で導入するものである。上記特定の軽希土類元素を抽出した有機相２はスクラブ部Ｂに導入され、ここで有機相２中に少量溶解している水相に残るべき軽希土類元素だけを選択的に抽出するようにｐＨ調整された酸水溶液４（例えば、Ｎｄ／Ｐｒの抽出・分離の場合、ｐＨを１〜２に調整することによりＰｒが選択的に分離される）を用いて有機相２を洗浄し、上記水相に残るべき軽希土類元素だけを選択的に抽出した酸水溶液４は、抽出部Ａに導入されると共に、洗浄された有機相２は、逆抽出部Ｃに導入され、ここで有機相２中の軽希土類元素を所用のｐＨに調整された酸水溶液６により逆抽出し、得られた軽希土類元素を含む水溶液７を排出、回収する。軽希土類元素が逆抽出された有機相２（８）は抽出部Ａに循環される。
【００２９】
抽出部Ａに導入されるアルカリ水溶液の濃度は、特に限定されるものではないが、通常、３〜６ｍｏｌ／Ｌである。また、スクラブ部Ｂに導入される酸水溶液、及び逆抽出部Ｃに導入される酸水溶液の濃度は、特に限定されるものではないが、いずれも、通常、３〜６ｍｏｌ／Ｌである。
【００３０】
これら工程において使用する酸とアルカリの当量は、配管１より導入する軽希土類元素の量をＦ、有機相に抽出されずに残留した軽希土類元素の量をＲ、分離する軽希土類元素の分離係数の１／２乗をεとすると、理論的には、使用する酸の当量は、
３×（εＲ−Ｆ（ε−１））／（ε−１）
で表され、使用するアルカリの当量は、
３×Ｒ／（ε−１）
で表される。即ち、１当量の軽希土類元素に対して、３当量の抽出剤が反応するため、従来、軽希土類元素の溶媒抽出において、３価である軽希土類元素イオンに対して３当量の酸及びアルカリ量が必要であると考えられていた。
【００３１】
これに対して、本発明の抽出・分離方法では、抽出において添加するアルカリ溶液のアルカリ量、及び逆抽出に用いる酸水溶液の酸量を、各々、水相に含まれる軽希土類元素に対して１．２〜３．５当量とする。これらの量は１．３当量以上、特に１．４当量以上であることが好ましい。本発明のジアルキルジグリコールアミド酸を抽出剤として用いた向流多段ミキサーセトラーによる抽出・分離方法では、抽出において添加するアルカリ量、及び逆抽出に用いる酸量が３当量未満であっても、被抽出元素を同じ純度にするのに必要な抽出段数は、従来の抽出剤と同等以下の段数又は従来より少ない段数で可能であり、設備投資の抑制が可能である。また、本発明の抽出・分離方法では、上記アルカリ量及び酸量を、各々、２．９当量以下、好ましくは２．４当量以下、より好ましくは２当量以下、更に好ましくは１．８当量以下とすることができる。本発明の抽出・分離方法では、使用する酸及びアルカリの量が少ないので、ランニングコストを抑えることができる。更に、その許容範囲が１．２〜３．５当量と、従来の方法より広いため、酸・アルカリの導入量の自由度も広がる。
【実施例】
【００３２】
以下、実験例、比較実験例、実施例及び比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。
【００３３】
［実験例１、比較実験例１］  ＰｒとＮｄの分離試験
抽出剤の混合軽希土類元素に対する分離性能を調べる試験を行った。Ｄ２ＥＨＤＧＡＡをケロシンで溶解して０．５ｍｏｌ／Ｌの濃度の溶液を調製し、有機相とした（実験例１）。また、比較として、市販、実用化されているＰＣ−８８Ａをケロシンで溶解し、０．５ｍｏｌ／Ｌの濃度に調整した溶液を有機相とした（比較実験例１）。
【００３４】
軽希土類元素としてＰｒ：Ｎｄ＝１：１（モル比）で、Ｐｒ＋Ｎｄ＝０．１ｍｏｌ／Ｌの塩化プラセオジムと塩化ネオジムの混合水溶液を調製し、水相とした。上記有機相１００ｍｌと水相１００ｍｌを分液漏斗に入れ、２０℃で約２０分間振盪し、軽希土類元素を抽出し平衡に達した後、有機相と水相を分離した。次に、有機相１００ｍｌと５Ｎ塩酸水溶液１００ｍｌを分液漏斗に入れ、２０℃で約２０分間振盪し、有機相に抽出された軽希土類元素を塩酸水溶液中に逆抽出した。
【００３５】
上記水相と逆抽出した後の塩酸水溶液中のプラセオジムとネオジムの濃度を発光分光分析装置（ＩＣＰ−７５００：島津製作所（株）社製商品名、以下同じ）で測定し、それらの濃度から分離係数を算出した。結果を表１に示す。Ｄ２ＥＨＤＧＡＡは、分離係数が２．４であり、同じ条件で抽出したＰＣ−８８Ａの分離係数１．４を大きく上回るＮｄ／Ｐｒ分離特性を示すことがわかる。
【００３６】
【表１】
2015212423.tif 000003
【００３７】
［実験例２、比較実験例２］  ＣｅとＰｒの分離試験
抽出剤の混合軽希土類元素に対する分離性能を調べる試験を行った。Ｄ２ＥＨＤＧＡＡをケロシンで溶解して０．５ｍｏｌ／Ｌの濃度の溶液を調製し、有機相とした（実験例２）。また、比較として、市販、実用化されているＰＣ−８８Ａをケロシンで溶解し、０．５ｍｏｌ／Ｌの濃度に調整した溶液を有機相とした（比較実験例２）。
【００３８】
軽希土類元素としてＣｅ：Ｐｒ＝１：１（モル比）で、Ｃｅ＋Ｐｒ＝０．１ｍｏｌ／Ｌの塩化セリウムと塩化プラセオジムの混合水溶液を調製し、水相とした。上記有機相１００ｍｌと水相１００ｍｌを分液漏斗に入れ、２０℃で約２０分間振盪し、軽希土類元素を抽出し平衡に達した後、有機相と水相を分離した。次に、有機相１００ｍｌと５Ｎ塩酸水溶液１００ｍｌを分液漏斗に入れ、２０℃で約２０分間振盪し、有機相に抽出された軽希土類元素を塩酸水溶液中に逆抽出した。
【００３９】
上記水相と逆抽出した後の塩酸水溶液中のセリウムとプラセオジムの濃度をＩＣＰ発光分光分析装置で測定し、それらの濃度から分離係数を算出した。結果を表２に示す。Ｄ２ＥＨＤＧＡＡは、分離係数が２．１であり、同じ条件で抽出したＰＣ−８８Ａの分離係数１．６を大きく上回るＣｅ／Ｐｒ分離特性を示すことがわかる。
【００４０】
【表２】
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【００４１】
［実験例３、比較実験例３］  ＬａとＣｅの分離試験
抽出剤の混合軽希土類元素に対する分離性能を調べる試験を行った。Ｄ２ＥＨＤＧＡＡをケロシンで溶解して０．５ｍｏｌ／Ｌの濃度の溶液を調製し、有機相とした（実験例３）。また、比較として、市販、実用化されているＰＣ−８８Ａをケロシンで溶解し、０．５ｍｏｌ／Ｌの濃度に調整した溶液を有機相とした（比較実験例３）。
【００４２】
軽希土類元素としてＬａ：Ｃｅ＝１：１（モル比）で、Ｌａ＋Ｃｅ＝０．１ｍｏｌ／Ｌの塩化ランタンと塩化セリウムの混合水溶液を調製し、水相とした。上記有機相１００ｍｌと水相１００ｍｌを分液漏斗に入れ、２０℃で約２０分間振盪し、軽希土類元素を抽出し平衡に達した後、有機相と水相を分離した。次に、有機相１００ｍｌと５Ｎ塩酸水溶液１００ｍｌを分液漏斗に入れ、２０℃で約２０分間振盪し、有機相に抽出された軽希土類元素を塩酸水溶液中に逆抽出した。
【００４３】
上記水相と逆抽出した後の塩酸水溶液中のランタンとセリウムの濃度をＩＣＰ発光分光分析装置で測定し、それらの濃度から分離係数を算出した。結果を表３に示す。Ｄ２ＥＨＤＧＡＡは、分離係数が４．７であり、同じ条件で抽出したＰＣ−８８Ａの分離係数３．０を大きく上回るＬａ／Ｃｅ分離特性を示すことがわかる。
【００４４】
【表３】
2015212423.tif 000005
【００４５】
［実施例１］
抽出剤としてＤ２ＥＨＤＧＡＡを用い、図１に示される各部及び配管を備える向流多段ミキサーセトラーを用いて、ランタン、セリウム、プラセオジム及びネオジムの混合軽希土類元素から、ネオジム、プラセオジム及びセリウムを順に抽出して分離した。
【００４６】
０．５ｍｏｌ／ＬのＤ２ＥＨＤＧＡＡケロシン溶液を有機相とし、ランタン：セリウム：プラセオジム：ネオジム＝１：１：１：１（モル比）で、ランタン＋セリウム＋プラセオジム＋ネオジム＝０．１ｍｏｌ／Ｌの塩化ランタン、塩化セリウム、塩化プラセオジム及び塩化ネオジムの混合水溶液３０Ｌを水相とした。
【００４７】
図１中の抽出部Ａを１４段、スクラブ部Ｂを１０段、逆抽出部Ｃを８段とした向流多段ミキサーセトラーで、上記有機相と水相とについて、ケロシンの引火点未満の３５℃で抽出・分離を実施した。図１中の各配管から、配管１より水相を１５Ｌ／ｈｒで、配管２より有機相を１０．６Ｌ／ｈｒで、配管３より４ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液を０．４Ｌ／ｈｒで、配管４より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を０．２Ｌ／ｈｒで、配管６より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を０．４Ｌ／ｈｒで導入し、配管５より水相を１５．６Ｌ／ｈｒで、配管７より逆抽出した軽希土類元素を含む塩酸水溶液を０．２Ｌ／ｈｒで回収した。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは１．５当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は１．５当量である。
【００４８】
定常状態に達した後、配管５から回収した水相、及び配管７から回収した塩酸水溶液の各々のランタン、セリウム、プラセオジム及びネオジムの濃度をＩＣＰ発光分光分析装置で測定した。配管７から回収した塩酸水溶液中のネオジム濃度は０．０２４ｍｏｌ／Ｌであり、軽希土類元素中のネオジム純度（Ｎｄ／（Ｌａ＋Ｃｅ＋Ｐｒ＋Ｎｄ））は９９．５ｍｏｌ％であった。一方、配管５から回収した水相中の軽希土類元素中のネオジム濃度（Ｎｄ／（Ｌａ＋Ｃｅ＋Ｐｒ＋Ｎｄ））は０．５ｍｏｌ％であった。
【００４９】
次に、配管５から回収した水相（ネオジムが分離された後のランタン、セリウム及びプラセオジム混合水相）３０Ｌを新たな水相とした。
【００５０】
図１中の抽出部Ａを１８段、スクラブ部Ｂを１４段、逆抽出部Ｃを８段とした向流多段ミキサーセトラーで、有機相と水相とについて、３５℃で抽出・分離を実施した。
【００５１】
図１中の各配管から、配管１よりランタン＋セリウム＋プラセオジム＝０．１ｍｏｌ／Ｌの水相を１５Ｌ／ｈｒで、配管２より０．５ｍｏｌ／ＬのＤ２ＥＨＤＧＡＡケロシン溶液の有機相を１６Ｌ／ｈｒで、配管３より４ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液を０．６Ｌ／ｈｒで、配管４より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を０．３Ｌ／ｈｒで、配管６より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を０．５Ｌ／ｈｒで導入し、配管５より水相を１５．９Ｌ／ｈｒで、配管７より逆抽出した軽希土類元素を含む塩酸水溶液を０．２Ｌ／ｈｒで回収した。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは１．５当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は１．５当量である。
【００５２】
定常状態に達した後、配管５から回収した水相、及び配管７から回収した塩酸水溶液の各々のランタン、セリウム及びプラセオジムの濃度をＩＣＰ発光分光分析装置で測定した。配管７から回収した塩酸水溶液中のプラセオジム濃度は０．０３１ｍｏｌ／Ｌであり、軽希土類元素中のプラセオジム純度（Ｐｒ／（Ｌａ＋Ｃｅ＋Ｐｒ））は９９．８ｍｏｌ％であった。一方、配管５から回収した水相中の軽希土類元素中のプラセオジム濃度（Ｐｒ／（Ｌａ＋Ｃｅ＋Ｐｒ））は０．２ｍｏｌ％であった。
【００５３】
次に、配管５から回収した水相（プラセオジムが分離された後のランタン及びセリウム混合水相）３０Ｌを新たな水相とした。
【００５４】
図１中の抽出部Ａを８段、スクラブ部Ｂを８段、逆抽出部Ｃを８段とした向流多段ミキサーセトラーで、有機相と水相とについて、３５℃で抽出・分離を実施した。
【００５５】
図１中の各配管から、配管１よりランタン＋セリウム＝０．１ｍｏｌ／Ｌの水相を１５Ｌ／ｈｒで、配管２より０．５ｍｏｌ／ＬのＤ２ＥＨＤＧＡＡケロシン溶液の有機相を１４Ｌ／ｈｒで、配管３より４ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液を０．５Ｌ／ｈｒで、配管４より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を０．２Ｌ／ｈｒで、配管６より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を０．６Ｌ／ｈｒで導入し、配管５より水相を１５．７Ｌ／ｈｒで、配管７より逆抽出した軽希土類元素を含む塩酸水溶液を０．４Ｌ／ｈｒで回収した。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは１．５当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は１．５当量である。
【００５６】
定常状態に達した後、配管５から回収した水相、及び配管７から回収した塩酸水溶液の各々のランタン及びセリウムの濃度をＩＣＰ発光分光分析装置で測定した。配管７から回収した塩酸水溶液中のセリウム濃度は０．０４７ｍｏｌ／Ｌであり、軽希土類元素中のセリウム純度（Ｃｅ／（Ｌａ＋Ｃｅ））は９９．９ｍｏｌ％であった。一方、配管５から回収した水相中のランタン濃度は０．０４７ｍｏｌ／Ｌであり、軽希土類元素中のランタン純度（Ｌａ／（Ｌａ＋Ｃｅ））は９９．８ｍｏｌ％であった。
【００５７】
［比較例１］
抽出剤としてＰＣ−８８Ａを用い、図１に示される各部及び配管を備える向流多段ミキサーセトラーを用いて、ランタン、セリウム、プラセオジム及びネオジムの混合軽希土類元素から、ネオジム、プラセオジム及びセリウムを順に抽出して分離した。
【００５８】
０．５ｍｏｌ／ＬのＰＣ−８８Ａケロシン溶液を有機相とし、ランタン：セリウム：プラセオジム：ネオジム＝１：１：１：１（モル比）で、ランタン＋セリウム＋プラセオジム＋ネオジム＝０．１ｍｏｌ／Ｌの塩化ランタン、塩化セリウム、塩化プラセオジム及び塩化ネオジムの混合水溶液３０Ｌを水相とした。
【００５９】
図１中の抽出部Ａを３８段、スクラブ部Ｂを２６段、逆抽出部Ｃを８段とした向流多段ミキサーセトラーで、上記有機相と水相とについて、３５℃で抽出・分離を実施した。図１中の各配管から、配管１より水相を１５Ｌ／ｈｒで、配管２より有機相を２４Ｌ／ｈｒで、配管３より４ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液を１．８Ｌ／ｈｒで、配管４より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を１．１Ｌ／ｈｒで、配管６より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を１．５Ｌ／ｈｒで導入し、配管５より水相を１７．９Ｌ／ｈｒで、配管７より逆抽出した軽希土類元素を含む塩酸水溶液を０．４Ｌ／ｈｒで回収した。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは３当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は３当量である。
【００６０】
定常状態に達した後、配管５から回収した水相、及び配管７から回収した塩酸水溶液の各々のランタン、セリウム、プラセオジム及びネオジムの濃度をＩＣＰ発光分光分析装置で測定した。配管７から回収した塩酸水溶液中のネオジム濃度は０．０２ｍｏｌ／Ｌであり、軽希土類元素中のネオジム純度（Ｎｄ／（Ｌａ＋Ｃｅ＋Ｐｒ＋Ｎｄ））は９９．５ｍｏｌ％であった。一方、配管５から回収した水相中の軽希土類元素中のネオジム濃度（Ｎｄ／（Ｌａ＋Ｃｅ＋Ｐｒ＋Ｎｄ））は０．５ｍｏｌ％であった。
【００６１】
次に、配管５から回収した水相（ネオジムが分離された後のランタン、セリウム及びプラセオジム混合水相）３０Ｌを新たな水相とした。
【００６２】
図１中の抽出部Ａを２２段、スクラブ部Ｂを１８段、逆抽出部Ｃを８段とした向流多段ミキサーセトラーで、有機相と水相とについて、３５℃で抽出・分離を実施した。
【００６３】
図１中の各配管から、配管１よりランタン＋セリウム＋プラセオジム＝０．１ｍｏｌ／Ｌの水相を１５Ｌ／ｈｒで、配管２より０．５ｍｏｌ／ＬのＰＣ−８８Ａケロシン溶液の有機相を２４Ｌ／ｈｒで、配管３より４ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液を１．８Ｌ／ｈｒで、配管４より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を１．０Ｌ／ｈｒで、配管６より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を１．５Ｌ／ｈｒで導入し、配管５より水相を１７．８Ｌ／ｈｒで、配管７より逆抽出した軽希土類元素を含む塩酸水溶液を０．５Ｌ／ｈｒで回収した。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは３当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は３当量である。
【００６４】
定常状態に達した後、配管５から回収した水相、及び配管７から回収した塩酸水溶液の各々のランタン、セリウム及びプラセオジムの濃度をＩＣＰ発光分光分析装置で測定した。配管７から回収した塩酸水溶液中のプラセオジム濃度は０．０２７ｍｏｌ／Ｌであり、軽希土類元素中のプラセオジム純度（Ｐｒ／（Ｌａ＋Ｃｅ＋Ｐｒ））は９９．１ｍｏｌ％であった。一方、配管５から回収した水相中の軽希土類元素中のプラセオジム濃度（Ｐｒ／（Ｌａ＋Ｃｅ＋Ｐｒ））は０．９ｍｏｌ％であった。
【００６５】
次に、配管５から回収した水相（プラセオジムが分離された後のランタン及びセリウム混合水相）３０Ｌを新たな水相とした。
【００６６】
図１中の抽出部Ａを１２段、スクラブ部Ｂを１２段、逆抽出部Ｃを８段とした向流多段ミキサーセトラーで、有機相と水相とについて、３５℃で抽出・分離を実施した。
【００６７】
図１中の各配管から、配管１よりランタン＋セリウム＝０．１ｍｏｌ／Ｌの水相を１５Ｌ／ｈｒで、配管２より０．５ｍｏｌ／ＬのＰＣ−８８Ａケロシン溶液の有機相を１８Ｌ／ｈｒで、配管３より４ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液を１．３Ｌ／ｈｒで、配管４より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を０．６Ｌ／ｈｒで、配管６より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を１．３Ｌ／ｈｒで導入し、配管５より水相を１６．９Ｌ／ｈｒで、配管７より逆抽出した軽希土類元素を含む塩酸水溶液を０．７Ｌ／ｈｒで回収した。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは３当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は３当量である。
【００６８】
定常状態に達した後、配管５から回収した水相、及び配管７から回収した塩酸水溶液の各々のランタン及びセリウムの濃度をＩＣＰ発光分光分析装置で測定した。配管７から回収した塩酸水溶液中のセリウム濃度は０．０４４ｍｏｌ／Ｌであり、軽希土類元素中のセリウム純度（Ｃｅ／（Ｌａ＋Ｃｅ））は９９．９ｍｏｌ％であった。一方、配管５から回収した水相中のランタン濃度は０．０４４ｍｏｌ／Ｌであり、軽希土類元素中のランタン純度（Ｌａ／（Ｌａ＋Ｃｅ））は９９．８ｍｏｌ％であった。
【００６９】
［実施例２］
抽出剤としてＤ２ＥＨＤＧＡＡを用い、図１に示される各部及び配管を備える向流多段ミキサーセトラーを用いて、プラセオジム及びネオジムの混合軽希土類元素から、ネオジムを抽出して分離した。
【００７０】
０．５ｍｏｌ／ＬのＤ２ＥＨＤＧＡＡケロシン溶液を有機相とし、プラセオジム：ネオジム＝１：１（モル比）で、プラセオジム＋ネオジム＝０．１ｍｏｌ／Ｌの塩化プラセオジム及び塩化ネオジムの混合水溶液３０Ｌを水相とした。
【００７１】
図１中の抽出部Ａを１２段、スクラブ部Ｂを１２段、逆抽出部Ｃを８段とした向流多段ミキサーセトラーで、上記有機相と水相とについて、３５℃で抽出・分離を実施した。図１中の各配管から、配管１より水相を１５Ｌ／ｈｒで、配管２より有機相を２１Ｌ／ｈｒで、配管３より４ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液を０．６Ｌ／ｈｒで、配管４より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を０．３Ｌ／ｈｒで、配管６より５．５ｍｏｌ／Ｌの塩酸水溶液を０．３Ｌ／ｈｒで導入し、配管５より水相を１５．９Ｌ／ｈｒで、配管７より逆抽出した軽希土類元素を含む塩酸水溶液を０．３Ｌ／ｈｒで回収した。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは１．２当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は１．２当量である。
【００７２】
定常状態に達した後、配管５から回収した水相、及び配管７から回収した塩酸水溶液の各々のプラセオジム及びネオジムの濃度をＩＣＰ発光分光分析装置で測定した。配管７から回収した塩酸水溶液中の軽希土類元素中のネオジム純度（Ｎｄ／（Ｐｒ＋Ｎｄ））、及び配管５から回収した水相中の軽希土類元素中のプラセオジム純度（Ｐｒ／（Ｐｒ＋Ｎｄ））を表４に示す。
【００７３】
［実施例３］
配管３より導入した水酸化ナトリウム水溶液を０．８Ｌ／ｈｒ、配管４より導入した塩酸水溶液を０．４Ｌ／ｈｒ、配管６より導入した塩酸水溶液を０．７Ｌ／ｈｒとした以外は、実施例２と同様にして、抽出・分離を実施した。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは１．５当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は１．５当量である。また、実施例２と同様の方法でプラセオジム及びネオジムの濃度を測定した。プラセオジム及びネオジムの純度を表４に示す。
【００７４】
［実施例４］
配管３より導入した水酸化ナトリウム水溶液を１．６Ｌ／ｈｒ、配管４より導入した塩酸水溶液を０．７Ｌ／ｈｒ、配管６より導入した塩酸水溶液を１．５Ｌ／ｈｒとした以外は、実施例２と同様にして、抽出・分離を実施した。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは３当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は３当量である。また、実施例２と同様の方法でプラセオジム及びネオジムの濃度を測定した。プラセオジム及びネオジムの純度を表４に示す。
【００７５】
［実施例５］
配管３より導入した水酸化ナトリウム水溶液を１．９Ｌ／ｈｒ、配管４より導入した塩酸水溶液を０．９Ｌ／ｈｒ、配管６より導入した塩酸水溶液を１．７Ｌ／ｈｒとした以外は、実施例２と同様にして、抽出・分離を実施した。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは３．５当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は３．５当量である。また、実施例２と同様の方法でプラセオジム及びネオジムの濃度を測定した。プラセオジム及びネオジムの純度を表４に示す。
【００７６】
［比較例２］
配管３より導入した水酸化ナトリウム水溶液を０．５Ｌ／ｈｒ、配管４より導入した塩酸水溶液を０．２Ｌ／ｈｒ、配管６より導入した塩酸水溶液を０．５Ｌ／ｈｒとした以外は、実施例２と同様にして、抽出・分離を実施した。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは１当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は１当量である。また、実施例２と同様の方法でプラセオジム及びネオジムの濃度を測定した。プラセオジム及びネオジムの純度を表４に示す。
【００７７】
［比較例３］
配管３より導入した水酸化ナトリウム水溶液を２．１Ｌ／ｈｒ、配管４より導入した塩酸水溶液を１．０Ｌ／ｈｒ、配管６より導入した塩酸水溶液を２．０Ｌ／ｈｒとした以外は、実施例２と同様にして、抽出・分離を実施したが、有機相と水相の分相不良が生じた。この場合、配管１から導入した水相中の混合軽希土類元素に対して、配管３から導入した水酸化ナトリウムは４当量であり、配管４及び６から導入した塩酸の総量は４当量である。なお、相分離ができなかったため、プラセオジム及びネオジムの濃度は測定しなかった。
【００７８】
【表４】
2015212423.tif 000006
【００７９】
比較例２のように、酸及びアルカリの当量が１の場合では、回収されたＰｒ及びＮｄの純度が十分とはいえない。一方、実施例２〜５の酸及びアルカリの当量が１．２〜３．５の場合では、回収されたＰｒ及びＮｄの純度が、いずれも９９．１ｍｏｌ％以上と良好な結果が得られた。比較例３のように、酸及びアルカリの当量が４の場合では、分相不良が生じた。
【００８０】
以上のように、本発明の軽希土類元素の抽出・分離方法は、混合軽希土類元素を抽出・分離して、被抽出元素を同じ純度にするのに必要な抽出段数が、従来の方法に比べて少なくて済み、設備投資が抑えられる。また、使用する酸及びアルカリの量も、従来よりも少なくて済み、ランニングコストも抑えられる。
【符号の説明】
【００８１】
１  軽希土類元素溶液又はこれを導入する配管
２  抽出剤を含有する有機相又はこれを導入する配管
３  アルカリ溶液又はこれを導入する配管
４  酸水溶液又はこれを導入する配管
５  有機相に抽出されずに残留した軽希土類元素を含む水相又はこれを回収する配管
６  酸水溶液又はこれを導入する配管
７  有機相に抽出された軽希土類元素を逆抽出した水溶液又はこれを回収する配管
８  有機相又はこれを循環させる配管
Ａ  抽出部
Ｂ  スクラブ部
Ｃ  逆抽出部
【図１】
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