(57)【要約】【課題】従来の希土類ボンド磁石の長所を失うことなく高温における機械強度の低下が抑えられる希土類ボンド磁石を提供する。【解決手段】本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドは、エポキシ樹脂(Ａ)、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）及び硬化促進剤（Ｃ）を配合してなる樹脂組成物と希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）とを含む。また、本発明の希土類ボンド磁石の製造方法は、エポキシ樹脂(Ａ)、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）及び硬化促進剤（Ｃ）を配合して樹脂組成物を合成する第１の工程、希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）を樹脂組成物と混合して希土類ボンド磁石用コンパウンドを作製する第２の工程、希土類ボンド磁石用コンパウンドを圧縮成形して、希土類ボンド磁石用コンパウンドの圧縮成形体を作製する第３の工程、及び圧縮成形体を熱処理する第４の工程を含む。さらに、本発明の希土類ボンド磁石は、本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドを用いてなる。また、本発明の希土類ボンド磁石は、本発明の希土類ボンド磁石の製造方法により製造される。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂(Ａ)、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）及び硬化促進剤（Ｃ）を配合してなる樹脂組成物と希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）とを含み、
前記硬化促進剤（Ｃ）が下記一般式（Ｉ−１）で示される、希土類ボンド磁石用コンパウンド。
【化１】
2015153778.tif 000024
（式中、Ｒ1〜Ｒ3は、それぞれ独立して、炭素数１〜１８の炭化水素基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ1〜Ｒ3が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ4〜Ｒ7は、それぞれ独立して、水素原子、水酸基及び炭素数１〜１８の有機基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ4〜Ｒ7が互いに結合して環状構造を形成してもよい）
【請求項２】
前記希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）及び前記樹脂組成物の合計質量に対する前記樹脂組成物の割合が０．２〜２０質量％である、請求項１に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンド。
【請求項３】
前記エポキシ樹脂（Ａ）は、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、サリチルアルデヒド型エポキシ樹脂及びナフトール類とフェノール類との共重合型エポキシ樹脂からなる群から選択される１種又は２種以上の樹脂である、請求項１又は２に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンド。
【請求項４】
前記フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）は、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、サリチルアルデヒド型フェノール樹脂、ベンズアルデヒド型フェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型樹脂及びノボラック型フェノール樹脂からなる群から選択される１種又は２種以上の樹脂である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンド。
【請求項５】
前記エポキシ樹脂（Ａ）のエポキシ当量に対する前記フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）の水酸基当量の比率は０．５〜２．０である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンド。
【請求項６】
前記硬化促進剤（Ｃ）の配合量が、エポキシ樹脂（Ａ）１００質量部に対して０．１〜３０質量部である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンド。
【請求項７】
エポキシ樹脂(Ａ)、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）及び硬化促進剤（Ｃ）を配合して樹脂組成物を合成する第１の工程、
希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）を前記樹脂組成物と混合して希土類ボンド磁石用コンパウンドを作製する第２の工程、
前記希土類ボンド磁石用コンパウンドを圧縮成形して、前記希土類ボンド磁石用コンパウンドの圧縮成形体を作製する第３の工程、及び
前記圧縮成形体を熱処理する第４の工程を含み、
前記硬化促進剤（Ｃ）が下記一般式（Ｉ−１）で示される、希土類ボンド磁石の製造方法。
【化２】
2015153778.tif 000025
（式中、Ｒ1〜Ｒ3は、それぞれ独立して、炭素数１〜１８の炭化水素基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ1〜Ｒ3が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ4〜Ｒ7は、それぞれ独立して、水素原子、水酸基及び炭素数１〜１８の有機基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ4〜Ｒ7が互いに結合して環状構造を形成してもよい）
【請求項８】
前記第３の工程において、５００〜２５００ＭＰａの圧力で前記希土類ボンド磁石用コンパウンドを圧縮成形する、請求項７に記載の希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項９】
前記第４の工程において、１５０〜４００℃の温度で前記圧縮成形体を熱処理する、請求項７又は８に記載の希土類ボンド磁石の製造方法。
【請求項１０】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の希土類ボンド磁石用コンパウンドを用いてなる希土類ボンド磁石。
【請求項１１】
請求項７〜９のいずれか１項に記載の希土類ボンド磁石の製造方法により製造された希土類ボンド磁石。
【請求項１２】
前記樹脂組成物が硬化して形成した硬化樹脂組成物のガラス転移温度は１５０℃以上である、請求項１０又は１１に記載の希土類ボンド磁石。
【請求項１３】
５０℃における前記希土類ボンド磁石の弾性率に対する、１５０℃における前記希土類ボンド磁石の弾性率の比率は７０％以上である、請求項１０〜１２のいずれか１項に記載の希土類ボンド磁石。
【請求項１４】
１５０℃の温度における圧壊強度が１００ＭＰａ以上である、請求項１０〜１３のいずれか１項に記載の希土類ボンド磁石。
【請求項１５】
前記希土類ボンド磁石の密度は、希土類ボンド磁石用粉末の粒子の真密度に対して、７０％以上である、請求項１０〜１４のいずれか１項に記載の希土類ボンド磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、希土類ボンド磁石用粉末と樹脂組成物とを含む希土類ボンド磁石用コンパウンド、その希土類ボンド磁石用コンパウンドを使用して作製した希土類ボンド磁石及びその希土類ボンド磁石用コンパウンドを使用して希土類ボンド磁石を製造する希土類ボンド磁石の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
希土類磁石は高い磁気特性を有しており、今日様々な分野で使用されている。希土類磁石は、使用する原料粉末や製造方法により希土類焼結磁石と希土類ボンド磁石に大きく分類される。希土類焼結磁石は焼結工程にて寸法変化が大きく後加工を要する等形状に制約があるのに対し、希土類ボンド磁石は熱硬化時の寸法変化が少なく、高寸法精度を維持でき、加工レスで異形状を呈するため、形状の自由度が大きい。また、磁石粉末同士の間に絶縁体である樹脂が存在しているため、電気抵抗が高いという利点を有している。
【０００３】
希土類ボンド磁石は樹脂バインダを含むため、成形体密度が合金真密度（例えばネオジム鉄ボロン系ボンド磁石用粉末の合金真密度は７．６ｇ／ｃｍ3）に比べて低く、一般的に比較的バインダの量が少ない圧縮ボンド磁石であっても焼結磁石に比べて磁気特性が低くなる。一方、希土類ボンド磁石は、形状自由度や寸法精度、さらには他部材との一体成形が可能である等の特徴を生かし、幅広い環境下で使用される場面が増えている。
【０００４】
しかしながら、希土類ボンド磁石には機械強度に関する耐熱性の点で問題が存在している。すなわち、希土類ボンド磁石はバインダとして樹脂を使用しているため、加熱時に樹脂が軟化することによって機械強度が低下するため、希土類ボンド磁石が高温に曝される環境で使用された場合、ボンド磁石が破壊に到ることがある。このため、高温環境下に置かれた場合でも機械強度の低下を抑えられる希土類ボンド磁石が求められる。
【０００５】
特許文献１に、希土類ボンド磁石用のバインダ樹脂として、エポキシ樹脂とポリベンゾイミダゾールを一定比率で含むものを用いることによって、ボンド磁石の高温における機械強度を向上させることが示されている。また、特許文献２には、希土類系ボンド磁石のバインダ樹脂として、ジヒドロベンズオキサジン化合物、及び、ジヒドロベンズオキサジン化合物とエポキシ樹脂又はフェノール樹脂の混合体を用いることによって、ボンド磁石の高温における機械強度を向上させられることが示されている。また、特許文献３には、ポリアミドイミドを用いることによる高温における機械強度向上について示されている。
【０００６】
特許文献１の方法では、ポリベンゾイミダゾールを添加していない場合に比べて加熱時の機械強度低下がやや少なくなっているものの、未だ、耐熱性を必要とする用途には使用しにくい。また、成形性が悪いために希土類ボンド磁石の成形体密度が低くなり、その結果として磁石特性に悪影響を与える。さらに、加熱処理を２段階に分ける必要があり生産性に劣る。
【０００７】
特許文献２の方法では、２５℃時の機械強度に対する１８０℃時の機械強度が２５％低下している。また、特許文献３でも同じく２５℃時の機械強度に対する１８０℃時の機械強度の低下が示されているが、低下率は２６％と大きい。
【０００８】
また、発明者らは高温における機械強度の低下がない希土類ボンド磁石用のバインダ樹脂について種々検討したが、検討した樹脂は室温での保存安定性に劣っており、高温における機械強度と室温での保存安定性の両方を満足する樹脂は見出し得なかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開平８−２７３９１６号公報
【特許文献２】特開２００１−２１４０５４号公報
【特許文献３】特開２００４−３１７８６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
そこで、本発明は、室温での保存安定性に優れた樹脂を用いて、従来の希土類ボンド磁石の長所を失うことなく高温における機械強度の低下が抑えられる希土類ボンド磁石を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、希土類ボンド磁石を作製するときに使用する希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物に、エポキシ樹脂、フェノール樹脂硬化剤及び硬化促進剤を配合してなる樹脂組成物は室温における保存安定性に優れており、これを用いることにより、従来の希土類ボンド磁石の長所を失うことなく高温における機械強度の低下が抑えられる希土類ボンド磁石を得られることを見出し、本発明を完成させた。
【００１２】
すなわち、本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドは、エポキシ樹脂(Ａ)、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）及び硬化促進剤（Ｃ）を配合してなる樹脂組成物と希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）とを含み、前記硬化促進剤（Ｃ）が下記一般式（Ｉ−１）で示される。
【化１】
2015153778.tif 000002
（式中、Ｒ1〜Ｒ3は、それぞれ独立して、炭素数１〜１８の炭化水素基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ1〜Ｒ3が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ4〜Ｒ7は、それぞれ独立して、水素原子、水酸基及び炭素数１〜１８の有機基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ4〜Ｒ7が互いに結合して環状構造を形成してもよい）
また、本発明の希土類ボンド磁石の製造方法は、エポキシ樹脂(Ａ)、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）及び硬化促進剤（Ｃ）を配合して樹脂組成物を合成する第１の工程、希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）を樹脂組成物と混合して希土類ボンド磁石用コンパウンドを作製する第２の工程、希土類ボンド磁石用コンパウンドを圧縮成形して、希土類ボンド磁石用コンパウンドの圧縮成形体を作製する第３の工程、及び圧縮成形体を熱処理する第４の工程を含み、硬化促進剤（Ｃ）が下記一般式（Ｉ−１）で示される。
【化２】
2015153778.tif 000003
（式中、Ｒ1〜Ｒ3は、それぞれ独立して、炭素数１〜１８の炭化水素基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ1〜Ｒ3が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ4〜Ｒ7は、それぞれ独立して、水素原子、水酸基及び炭素数１〜１８の有機基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ4〜Ｒ7が互いに結合して環状構造を形成してもよい）
さらに、本発明の希土類ボンド磁石は、本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドを用いてなる。
また、本発明の希土類ボンド磁石は、本発明の希土類ボンド磁石の製造方法により製造される。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、室温での保存安定性に優れた樹脂を用いて、従来の希土類ボンド磁石の長所を失うことなく高温における機械強度の低下が抑えられる希土類ボンド磁石を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドは、エポキシ樹脂(Ａ)、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）及び硬化促進剤（Ｃ）を配合してなる樹脂組成物と希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）とを含み、硬化促進剤（Ｃ）が下記一般式（Ｉ−１）で示される。
【化３】
2015153778.tif 000004
（式中、Ｒ1〜Ｒ3は、それぞれ独立して、炭素数１〜１８の炭化水素基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ1〜Ｒ3が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ4〜Ｒ7は、それぞれ独立して、水素原子、水酸基及び炭素数１〜１８の有機基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ4〜Ｒ7が互いに結合して環状構造を形成してもよい）
以下、本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドを詳細に説明する。
【００１５】
［樹脂組成物］
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドに使用される樹脂組成物は、希土類ボンド磁石の結合材としての機能を有する。樹脂組成物は、エポキシ樹脂(Ａ)、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）及び硬化促進剤（Ｃ）を配合することによって作製される。
【００１６】
［エポキシ樹脂（Ａ）］
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物に使用されるエポキシ樹脂（Ａ）は、例えば、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂である。そのようなエポキシ樹脂には、例えば、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、サリチルアルデヒド型エポキシ樹脂、ナフトール類とフェノール類との共重合型エポキシ樹脂、アラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物、ビスフェノール型エポキシ樹脂、アルコール類のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、テルペン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、シクロペンタジエン型エポキシ樹脂、多環芳香環変性フェノール樹脂のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、ナフタレン環含有フェノール樹脂のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジル型又はメチルグリシジル型のエポキシ樹脂、脂環型エポキシ樹脂、ハロゲン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂及びオレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００１７】
ビフェニル型エポキシ樹脂は、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されないが、例えば、アルキル置換又は非置換のビフェノールのエポキシ樹脂である。
【００１８】
スチルベン型エポキシ樹脂は、スチルベン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定さないが、例えば、スチルベン系フェノール類等のジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂である。
【００１９】
ジフェニルメタン型エポキシ樹脂は、ジフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。
【００２０】
ノボラック型エポキシ樹脂は、ノボラック樹脂をエポキシ化した樹脂であり、フェノール類及び／又はナフトール類とアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られる。フェノール類には、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ及びビスフェノールＦ等が挙げられる。ナフトール類には、例えば、α−ナフトール、β−ナフトール及びジヒドロキシナフタレン等が挙げられる。アルデヒド基を有する化合物には、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド及びサリチルアルデヒド等が挙げられる。ノボラック型エポキシ樹脂には、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂及びオルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２１】
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料としてエポキシ化したエポキシ樹脂であれば特に限定されない。
【００２２】
サリチルアルデヒド型エポキシ樹脂は、サリチルアルデヒド骨格を持つ化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば特に制限はない。
【００２３】
ナフトール類とフェノール類との共重合型エポキシ樹脂は、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。
【００２４】
アラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物には、例えば、フェノールアラルキル樹脂及びナフトールアラルキル樹脂等のエポキシ化物などが挙げられる。これらを単独で用いても２種を組み合わせて用いてもよい。
【００２５】
ビスフェノール型エポキシ樹脂には、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及びビスフェノールＳ等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２６】
アルコール類のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂は、例えば、ブタンジオール、ポリエチレングリコール及びポリプロピレングリコール等のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂である。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２７】
グリシジルエステル型エポキシ樹脂は、例えば、フタル酸、イソフタル酸及びテトラヒドロフタル酸等のカルボン酸類のグリシジルエステル型エポキシ樹脂である。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２８】
グリシジル型又はメチルグリシジル型のエポキシ樹脂は、例えば、アニリン及びイソシアヌル酸等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したグリシジル型又はメチルグリシジル型のエポキシ樹脂である。
【００２９】
脂環型エポキシ樹脂には、例えば、分子内のオレフィン結合をエポキシ化して得られるビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート及び２−（３，４−エポキシ）シクロヘキシル−５，５−スピロ（３，４−エポキシ）シクロヘキサン−ｍ−ジオキサン等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３０】
上記エポキシ樹脂の中でも、耐水性、耐溶剤性及び耐オイル性の観点から、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ジフェニルメタン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有型エポキシ樹脂及びアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物及びがより好ましい。硫黄原子含有型エポキシ樹脂は、硫黄原子を含有するエポキシ樹脂であれば特に限定されない。より好ましいアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物には、例えば、フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂及びビフェニル型フェノールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物等が挙げられる。このアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物は、フェノール及びクレゾール等のフェノール類及び／又はナフトール及びジメチルナフトール等のナフトール類と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル及びこれらの誘導体等とから合成されるフェノール樹脂を原料とするエポキシ樹脂であれば、特に限定されない。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３１】
上記エポキシ樹脂の中でも、高温機械強度の観点からは、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、サリチルアルデヒド型エポキシ樹脂及びナフトール類とフェノール類との共重合型エポキシ樹脂がより好ましい。より好ましいノボラック型エポキシ樹脂には、例えば、フェノールノボラック、クレゾールノボラック及びナフトールノボラック等のノボラック型フェノール樹脂をグリリシジルエーテル化等の手法を用いてエポキシ化したエポキシ樹脂等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３２】
エポキシ樹脂（Ａ）は、上述のより好ましいエポキシ樹脂以外のエポキシ樹脂を含んでもよい。しかし、上述のより好ましいエポキシ樹脂の性能を十分に発揮させるために、エポキシ樹脂（Ａ）中の上述のより好ましいエポキシ樹脂の含有量は、エポキシ（Ａ）全体の質量に対して、好ましくは３０質量％以上であり、より好ましくは、５０質量％以上である。
【００３３】
ビフェニル型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（ＩＩ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＩＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものには、例えば、ＹＸ−４０００Ｈ（ジャパンエポキシレジン（株）製、商品名：Ｒ8のうち酸素原子が置換している位置を４及び４´位とした時の３，３´，５，５´位がメチル基でそれ以外が水素原子である）及びＹＬ−６１２１Ｈ（ジャパンエポキシレジン（株）製、商品名：全てのＲ8が水素原子である４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）ビフェニル、全てのＲ8が水素原子の場合及びＲ8のうち酸素原子が置換している位置を４及び４´位とした時の３，３´，５，５´位がメチル基でそれ以外が水素原子である）等が挙げられる。
【化４】
2015153778.tif 000005
（式（ＩＩ）中、Ｒ8は水素原子又は炭素数１〜１２のアルキル基又は炭素数４〜１８のアリール基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示す）
【００３４】
スチルベン型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（ＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＥＳＬＶ−２１０（住友化学工業（株）、商品名：Ｒ9のうち酸素原子が置換している位置を４及び４´位とした時の３，３´，５，５´位がメチル基でそれ以外が水素原子でありＲ10の全てが水素原子の場合と３，３´，５，５´位のうちの３つがメチル基、１つがｔｅｒｔ−ブチル基でそれ以外が水素原子でありＲ10の全てが水素原子の場合の混合品である）等である。
【化５】
2015153778.tif 000006
（式（ＩＩＩ）中、Ｒ9及びＲ10は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示す）
【００３５】
「炭素数１〜１８の１価の有機基」は、炭素数１〜１８を有し、かつ置換されても又は非置換であってもよい脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、脂肪族炭化水素オキシ基、芳香族炭化水素オキシ基、カルボニル基、オキシカルボニル基及びカルボニルオキシ基からなる群から選択される少なくとも１種類を含むことを意味する。
【００３６】
上記脂肪族炭化水素オキシ基には、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔｅｒｔ−ブトキシ基、シクロプロピルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基、シクロペンチルオキシ基、アリルオキシ基及びビニルオキシ基等の上述の脂肪族炭化水素基に酸素原子が結合した構造のオキシ基並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基及びハロゲン原子等で置換したものなどが挙げられる。上記芳香族炭化水素オキシ基には、例えば、フェノキシ基、メチルフェノキシ基、エチルフェノキシ基、メトキシフェノキシ基、ブトキシフェノキシ基及びフェノキシフェノキシ基等の上述の芳香族炭化水素基に酸素原子が結合した構造のオキシ基など、並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基及びハロゲン原子等で置換したものなどが挙げられる。
【００３７】
上記カルボニル基には、例えば、ホルミル基、アセチル基、エチルカルボニル基、ブチリル基、シクロヘキシルカルボニル基及びアリルカルボニル等の脂肪族炭化水素カルボニル基、フェニルカルボニル基及びメチルフェニルカルボニル基等の芳香族炭化水素カルボニル基など、並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基及びハロゲン原子等で置換したものなどが挙げられる。
【００３８】
上記オキシカルボニル基には、例えば、メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基、ブトキシカルボニル基、アリルオキシカルボニル基及びシクロヘキシルオキシカルボニル基等の脂肪族炭化水素オキシカルボニル基、フェノキシカルボニル基及びメチルフェノキシカルボニル基等の芳香族炭化水素オキシカルボニル基など、並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基及びハロゲン原子等が置換したものなどが挙げられる。
【００３９】
上記カルボニルオキシ基としては、例えば、メチルカルボニルオキシ基、エチルカルボニルオキシ基、ブチルカルボニルオキシ基、アリルカルボニルオキシ基及びシクロヘキシルカルボニルオキシ基等の脂肪族炭化水素カルボニルオキシ基、フェニルカルボニルオキシ基及びメチルフェニルカルボニルオキシ基等の芳香族炭化水素カルボニルオキシ基など、並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基及びハロゲン原子等で置換したものなどが挙げられる。
【００４０】
一般式（ＩＩ）及び以下の一般式（ＩＩＩ）〜（ＸＩ）中のＲ8〜Ｒ21及びＲ37〜Ｒ41について、「それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい」とは、例えば、式（ＩＩ）中の８〜８８個のＲ8の全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。他のＲ9〜Ｒ21及びＲ37〜Ｒ41についても、式中に含まれるそれぞれの個数について全てが同一でも異なっていてもよいことを意味している。また、Ｒ8〜Ｒ21及びＲ37〜Ｒ41はそれぞれが同一でも異なっていてもよい。例えば、Ｒ9とＲ10の全てについて同一でも異なっていてもよい。また、本明細書において、他の「それぞれ全てが同一でも異なっていてもよい」の部分についても、上記と同じことを意味している。
【００４１】
ジフェニルメタン型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（ＩＶ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＩＶ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＹＳＬＶ−８０ＸＹ（新日鐵化学（株）製、商品名：Ｒ11の全てが水素原子でありＲ12のうち酸素原子が置換している位置を４及び４´位とした時の３，３´，５，５´位がメチル基でそれ以外が水素原子である）
等である。
【化６】
2015153778.tif 000007
（式（ＩＶ）中、Ｒ11及びＲ12は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示す）
【００４２】
硫黄原子含有型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（Ｖ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（Ｖ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ（新日鐵化学（株）製、商品名：Ｒ13のうち酸素原子が置換している位置を４及び４´位とした時の３，３´位がｔｅｒｔ−ブチル基で６，６´位がメチル基でそれ以外が水素原子である）等である。
【化７】
2015153778.tif 000008
（式（Ｖ）中、Ｒ13は水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示す）
【００４３】
フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ナフトールノボラック等のノボラック型フェノール樹脂をグリリシジルエーテル化等の手法を用いてエポキシ化したエポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（ＶＩ）で示されるエポキシ樹脂がより好ましい。下記一般式（ＶＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものには、例えば、ＥＳＣＮ−１９０、ＥＳＣＮ−１９５（住友化学（株）製、商品名：どちらも、Ｒ14の全てが水素原子でありＲ15がメチル基でｉ＝１である）等である。
【化８】
2015153778.tif 000009
（式（ＶＩ）中、Ｒ14及びＲ15は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０〜３の整数、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい）
【００４４】
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、下記一般式（ＶＩＩ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＶＩＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＨＰ−７２００（ＤＩＣ（株）製、商品名：ｉ＝０である）等である。
【化９】
2015153778.tif 000010
（式（ＶＩＩ）中、Ｒ16は水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０〜３の整数、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい）
【００４５】
サリチルアルデヒド型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、サリチルアルデヒド骨格を持つ化合物とフェノール性水酸基を有する化合物とのノボラック型フェノール樹脂等のサリチルアルデヒド型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂などのサリチルアルデヒド型エポキシ樹脂であり、例えば、下記一般式（ＶＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＶＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものには、例えば、ＥＰＰＮ−５０２Ｈ（日本化薬株式会社製商品名）、ｉ＝０、ｋ＝０である１０３２Ｈ６０（ジャパンエポキシレジン（株）製、商品名）及びＥＰＰＮ−５０２Ｈ（日本化薬（株）、商品名）等が挙げられる。
【化１０】
2015153778.tif 000011
（式（ＶＩＩＩ）中、Ｒ17及びＲ18は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０〜３の整数、ｋは０〜４の整数、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉ及びｋはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい）
【００４６】
ナフトール類とフェノール類との共重合型エポキシ樹脂は、さらに好ましくは、ナフトール骨格を有する化合物及びフェノール骨格を有する化合物を用いたノボラック型フェノール樹脂をグリシジルエーテル化したものであり、例えば、下記一般式（ＩＸ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（ＩＸ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＮＣ−７３００（日本化薬（株）製、商品名：Ｒ21がメチル基でｉ＝１であり、ｊ＝０、ｋ＝０である）等である。
【化１１】
2015153778.tif 000012
（式（ＩＸ）中、Ｒ19〜Ｒ21は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０〜３の整数、ｊは０〜２の整数、ｋは０〜４の整数を示し、ｐは平均値で０〜１の整数又は小数を示し、ｌ、ｍはそれぞれ平均値で０〜２１の整数、小数又は帯小数であり（ｌ＋ｍ）は１〜２１の整数又は帯小数を示し、ｊ及びｋはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい）。
【００４７】
上記一般式（ＩＸ）で示されるエポキシ樹脂としては、ｌ個の構成単位及びｍ個の構成単位をランダムに含むランダム共重合体、交互に含む交互共重合体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含むブロック共重合体が挙げられ、これらのいずれか１種を単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４８】
フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂、ビフェニル型フェノールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物、好ましくは、フェノール及びクレゾール等のフェノール類及び／又はナフトール及びジメチルナフトール等のナフトール類とジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル及びこれらの誘導体等とから合成されるフェノール樹脂をグリシジルエーテル化したものであり、例えば、下記一般式（Ｘ）及び（ＸＩ）で示されるエポキシ樹脂である。下記一般式（Ｘ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＮＣ−３０００（日本化薬（株）製、商品名：ｉ＝０、Ｒ38が水素原子である）及びＣＥＲ−３０００（日本化薬（株）製、商品名：ｉ＝０、Ｒ38が水素原子であるエポキシ樹脂と一般式（ＩＩ）の全てのＲ8が水素原子であるエポキシ樹脂とを質量比８０：２０で混合したもの）等である。また、下記一般式（ＸＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＥＳＮ−１７５（新日鐵化学（株）、商品名：ｉ＝０、ｊ＝０、ｋ＝０である）等である。
【化１２】
2015153778.tif 000013
（式（Ｘ）及び（ＸＩ）において、Ｒ37〜Ｒ41は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０〜３の整数、ｊは０〜２の整数、ｋは０〜４の整数、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉ、ｊ及びｋはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい）
【００４９】
上記一般式（ＩＩ）〜（ＸＩ）中のｎは、平均値で、好ましくは０〜２０の整数、小数又は帯小数である。ｎが０〜２０であると、成分（Ａ）の溶融粘度が高くなるために希土類ボンド磁石用コンパウンドの溶融成形時の粘度も高くなり、成形性の悪化を起こることを抑制できる。１分子中の平均ｎは０〜１０の範囲に設定されることがより好ましい。
【００５０】
上記一般式（ＩＩ）〜（ＸＩ）で示されるエポキシ樹脂の中で、より好ましいエポキシ樹脂は、高温機械強度の観点からは、上記一般式（ＶＩ）〜（ＶＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂である。
【００５１】
［フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）］
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物に使用されるフェノール樹脂硬化剤（Ｂ）は、フェノール樹脂としては特に制限はないが、例えば、硬化剤として一般に使用される１分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂が挙げられる。フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）には、例えば、１分子中に２個のフェノール性水酸基を有する化合物、アラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、サリチルアルデヒド型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂、ベンズアルデヒド型フェノールとアラルキル型フェノールとの共重合型フェノール樹脂、パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂、メラミン変性フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型ナフトール樹脂、シクロペンタジエン変性フェノール樹脂、多環芳香環変性フェノール樹脂、ビフェニル型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、並びにこれらの２種以上を共重合して得たフェノール樹脂等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。なお、１分子中に２個のフェノール性水酸基を有する化合物には、例えば、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ及び置換又は非置換のビフェノール等が挙げられる
【００５２】
上述のフェノール樹脂の中で、耐水性、耐溶剤性及び耐オイル性の観点から、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）は、好ましくは、アラルキル型フェノール樹脂及びベンズアルデヒド型フェノールとアラルキル型フェノールとの共重合型フェノール樹脂である。また、上述のフェノール樹脂の中で、高温機械強度の観点からは、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）は、好ましくは、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、サリチルアルデヒド型フェノール樹脂及びノボラック型フェノール樹脂である。これらアラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、サリチルアルデヒド型フェノール樹脂、ベンズアルデヒド型フェノールとアラルキル型フェノールとの共重合型フェノール樹脂及びノボラック型フェノール樹脂を、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５３】
また、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）の全部が上述の好ましいフェノール樹脂である必要はなく、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）の一部が上述の好ましいフェノール樹脂であってもよい。この場合、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）中の上述の好ましいフェノール樹脂の含有量は、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）においてフェノール樹脂の性能を発揮するためには、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）の質量に対して、好ましくは、３０質量％以上であり、より好ましくは、５０質量％以上である。
【００５４】
アラルキル型フェノール樹脂は、フェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキシレンやビス（メトキシメチル）ビフェニルやこれらの誘導体から合成されるフェノール樹脂であれば特に限定されない。アラルキル型フェノール樹脂は、好ましくは、下記一般式（ＸＩＩ）〜（ＸＩＶ）で示されるフェノール樹脂である。
【００５５】
【化１３】
2015153778.tif 000014
（式（ＸＩＩ）〜（ＸＩＶ）において、Ｒ22〜Ｒ28は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０〜３の整数、ｋは０〜４の整数、ｊは０〜２の整数、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉ、ｊ、ｋ及びｎはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい）
【００５６】
上記一般式（ＸＩＩ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＭＥＨ−７８５１（明和化成（株）、商品名：ｉ＝０、Ｒ23が全て水素原子である）等である。
【００５７】
上記一般式（ＸＩＩＩ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものには、例えば、ＸＬＣ（三井化学（株）製、商品名：ｉ＝０、ｋ＝０）、ＸＬ−２２５（三井化学（株）製、商品名）及びＭＥＨ−７８００（明和化成（株）製、商品名）等が挙げられる。
【００５８】
上記一般式（ＸＩＶ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＳＮ−１７０（新日鐵化学（株）製、商品名：ｊ＝０、Ｒ27のｋ＝０、Ｒ28のｋ＝０である）等である。
【００５９】
ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂は、ジシクロペンタジエン骨格を有する化合物を原料として用いたフェノール樹脂であれば特に限定されない。ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂は、好ましくは、下記一般式（ＸＶ）で示されるフェノール樹脂である。下記一般式（ＸＶ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＤＰＰ（新日本石油化学（株）製、商品名：ｉ＝０である）等である。
【化１４】
2015153778.tif 000015
（式（ＸＶ）中、Ｒ29は水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０〜３の整数、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい）
【００６０】
サリチルアルデヒド型フェノール樹脂は、サリチルアルデヒド骨格を有する化合物を原料として用いたフェノール樹脂であれば特に限定されない。サリチルアルデヒド型フェノール樹脂は、好ましくは、下記一般式（ＸＶＩ）で示されるフェノール樹脂である。下記一般式（ＸＶＩ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＭＥＨ−７５００（明和化成（株）製、商品名：ｉ＝０、ｋ＝０である）等である。
【化１５】
2015153778.tif 000016
（式（ＸＶＩ）中、Ｒ30及びＲ31は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０〜３の整数、ｋは０〜４の整数、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉ及びｋはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい）
【００６１】
ベンズアルデヒド型とアラルキル型との共重合型フェノール樹脂は、ベンズアルデヒド骨格を有する化合物を原料として用いたフェノール樹脂とアラルキル型フェノール樹脂との共重合型フェノール樹脂であれば特に限定されない。ベンズアルデヒド型とアラルキル型との共重合型フェノール樹脂は、好ましくは、下記一般式（ＸＶＩＩ）で示されるフェノール樹脂である。下記一般式（ＸＶＩＩ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものは、例えば、ＨＥ−５１０（エア・ウォーター・ケミカル（株）製、商品名：ｉ＝０、ｋ＝０、ｑ＝０である）等である。
【化１６】
2015153778.tif 000017
（式（ＸＶＩＩ）中、Ｒ32〜Ｒ34は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０〜３の整数、ｋは０〜４の整数、ｑは０〜５の整数、ｌ、ｍはそれぞれ平均値で０〜２１の整数、小数又は帯小数であり（ｌ＋ｍ）は１〜２１の正数を示し、ｉはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい）
【００６２】
ノボラック型フェノール樹脂には、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール及びアミノフェノール等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、β−ナフトール及びジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド及びサリチルアルデヒド等のアルデヒド類とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるものなどが挙げられる。ノボラック型フェノール樹脂は、上記フェノール類及び／又は上記ナフトール類と上記アルデヒド類とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるフェノール樹脂であれば特に限定されない。ノボラック型フェノール樹脂は、好ましくは、下記一般式（ＸＶＩＩＩ）で示されるフェノール樹脂である。下記一般式（ＸＶＩＩＩ）で示されるフェノール樹脂の中で市販されているものには、例えば、タマノル７５８、７５９（荒川化学工業（株）製、商品名：ｉ＝０、Ｒ35が全て水素原子である）及びＨＰ−８５０Ｎ（日立化成（株）製、商品名）等が挙げられる。
【化１７】
2015153778.tif 000018
（式（ＸＶＩＩ）中、Ｒ35及びＲ36は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜１８の１価の有機基を示し、それぞれ全てが同一でも異なっていてもよく、ｉは０〜３の整数、ｋは０〜４の整数、ｎは平均値であり、０〜２０の整数、小数又は帯小数を示し、ｉはそれぞれ全て同一でも異なっていてもよい）
【００６３】
上記一般式（ＸＩＩ）〜（ＸＶＩＩＩ）におけるｎは、好ましくは０〜２０の範囲である。ｎが０〜２０の範囲であると、フェノール硬化剤（Ｂ）の溶融粘度が高くなりすぎないようにし、樹脂組成物の成形性を良好にすることができる。平均ｎは０〜１０の範囲であることがより好ましい。
【００６４】
本発明による希土類ボンド磁石用コンパウンドにおいて、エポキシ樹脂（Ａ）とフェノール樹脂硬化剤（Ｂ）との配合比率は、全エポキシ樹脂のエポキシ当量に対する全フェノール樹脂の水酸基当量の比率（フェノール樹脂中の水酸基数／エポキシ樹脂中のエポキシ基数）で、０．５〜２．０であることが好ましく、０．７〜１．５であることがより好ましく、０．８〜１．３であることがさらに好ましい。上記比率が０．５〜２．０であると、エポキシ樹脂は十分に硬化し、硬化物の耐熱性が良好になる。
【００６５】
［硬化促進剤（Ｃ）］
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物に使用される硬化促進剤（Ｃ）は、下記一般式（Ｉ−１）で示される化合物から選ばれる少なくとも１種類の化合物を含む。
【化１８】
2015153778.tif 000019
式（Ｉ−１）中、Ｒ1〜Ｒ3は、それぞれ独立して、炭素数１〜１８の炭化水素基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ1〜Ｒ3が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ4〜Ｒ7は、それぞれ独立して、水素原子、水酸基及び炭素数１〜１８の有機基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ4〜Ｒ7が互いに結合して環状構造を形成してもよい。
【００６６】
上記一般式（Ｉ−１）のＲ1〜Ｒ3として記載した「炭素数１〜１８の炭化水素基」は、炭素数１〜１８を有し、置換されても又は非置換であってもよい脂肪族炭化水素基及び芳香族炭化水素基を含むことを意味する。
【００６７】
より具体的には、上記置換又は非置換の脂肪族炭化水素基には、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、アリル基及びビニル基等の脂肪族炭化水素基、並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、水酸基、アミノ基及びハロゲン原子等で置換したものなどが挙げられる。
【００６８】
また、上記置換又は非置換の脂肪族炭化水素基には、置換又は非置換の脂環式炭化水素基も含まれる。置換又は非置換の脂環式炭化水素基には、例えば、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロペンテニル基及びシクロヘキセニル基等、並びにそれらをアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、水酸基、アミノ基及びハロゲン原子等で置換したものなどが挙げられる。
【００６９】
上記置換又は非置換の芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニル基及びトリル基等のアリール基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基及びｔｅｒｔ−ブチルフェニル基等のアルキル基置換アリール基、並びにメトキシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニル基及びｔｅｒｔ−ブトキシフェニル基等のアルコキシ基置換アリール基などが挙げられ、それらをさらにアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基及びハロゲン原子等で置換したものであってもよい。
【００７０】
一般式（Ｉ−１）のＲ1〜Ｒ3として記載した用語「２以上のＲ1〜Ｒ3が互いに結合して環状構造を形成してもよい」とは、２又は３つのＲ1が結合し、全体としてそれぞれ２又は３価の炭化水素基となる場合を意味する。例えば、リン原子と結合して環状構造を形成し得るエチレン、プロピレン、ブチレン、ペンチレン及びヘキシレン等のアルキレン基、エチレニル、プロピレニル及びブチレニル基等のアルケニル基、メチレンフェニレン基等のアラルキレン基、並びにフェニレン、ナフチレン及びアントラセニレン等のアリーレン基などが挙げられ、それらはアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、水酸基及びハロゲン原子等で置換されていてもよい。
【００７１】
なお、上記一般式（Ｉ−１）のＲ1〜Ｒ3としては、特に限定されるものではないが、置換されていてもよいアルキル基及びアリール基からなる群より選ばれる１価の置換基であることが好ましい。中でも、原料の入手しやすさの観点から、フェニル基、ｐ−トリル基、ｍ−トリル基、ｏ−トリル基、ｐ−メトキシフェニル基、ｍ−メトキシフェニル基、ｏ−メトキシフェニル基、１−ナフチル基及び２−ナフチル基等の、非置換或いはアルキル基及び／又はアルコキシ基置換のアリール基、並びに、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、オクチル基及びシクロヘキシル基等の鎖状又は環状のアルキル基から選ばれる置換基がより好ましい。フェニル基、ｐ−トリル基、ｍ−トリル基、ｏ−トリル基、ｐ−メトキシフェニル基、ｍ−メトキシフェニル基、ｏ−メトキシフェニル基、１−ナフチル基及び２−ナフチル基等の、非置換或いはアルキル基及び／又はアルコキシ基置換のアリール基であることがさらに好ましい。
【００７２】
上記一般式（Ｉ−１）のＲ4〜Ｒ7として記載した「炭素数１〜１８の有機基」は、炭素数１〜１８を有し、かつ置換されても又は非置換であってもよい脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、脂肪族炭化水素オキシ基、芳香族炭化水素オキシ基、カルボニル基、オキシカルボニル基及びカルボニルオキシ基からなる群から選択される少なくとも１種類を含むことを意味する。
【００７３】
より具体的には、上記置換又は非置換の脂肪族炭化水素基及び芳香族炭化水素基としては、Ｒ1〜Ｒ3として先に説明した通りである。
【００７４】
上述の脂肪族炭化水素オキシ基、上記カルボニル基、オキシカルボニル基、カルボニルオキシ基は、例えば、上記式（ＩＩＩ）で説明したものと同じである。
【００７５】
上記一般式（Ｉ−１）のＲ4〜Ｒ7として記載した用語「２以上のＲ2が互いに結合して環状構造を形成してもよい」とは、２〜４つのＲ4〜Ｒ7が結合し、全体としてそれぞれ２〜４価の有機基となる場合を意味する。例えば、環状構造を形成し得るエチレン、プロピレン、ブチレン、ペンチレン及びヘキシレン等のアルキレン基、エチレニル、プロピレニル及びブチレニル基等のアルケニル基、メチレンフェニレン基等のアラルキレン基、フェニレン、ナフチレン及びアントラセニレン等のアリーレン基、並びにこれらアルキレン基、アルケニル基、アラルキレン基及びアリーレン基等のオキシ基又はジオキシ基などが挙げられ、それらはアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、アミノ基、水酸基及びハロゲン原子等で置換されていてもよい。
【００７６】
上記一般式（Ｉ−１）のＲ4〜Ｒ7は、特に限定されるものではないが、水素原子、並びに、置換されていてもよい、アルキル基、アリール基、アルコキシ基及びアリールオキシ基等が好ましい。中でも原料の入手しやすさの観点からは、水素原子、フェニル基、ｐ−トリル基、ｍ−トリル基、ｏ−トリル基及びｐ−メトキシフェニル基等の、非置換或いはアルキル基及び／又はアルコキシ基置換のアリール基、並びに、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、オクチル基及びシクロヘキシル基等の鎖状又は環状のアルキル基から選ばれる置換基がよりに好ましい。
【００７７】
本発明による硬化促進剤（Ｃ）の中でも、速硬化性及び保存安定性の観点からは、下記一般式（Ｉ−２）又は（Ｉ−３）で示される化合物から選ばれる少なくとも１種類の化合物を含むことが好ましい。中でも、低粘度性の観点から（Ｉ−３）で示される化合物から選ばれる少なくとも１種類の化合物を含むことがより好ましい。
【化１９】
2015153778.tif 000020
式（Ｉ−２）中、Ｒ1〜Ｒ3は、それぞれ独立して、炭素数１〜１８の炭化水素基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ1〜Ｒ3が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ4〜Ｒ7は、それぞれ独立して、水素原子及び炭素数１〜１８の有機基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ4〜Ｒ7が互いに結合して環状構造を形成してもよい。
【００７８】
【化２０】
2015153778.tif 000021
式（Ｉ−３）中、Ｒ1〜Ｒ3は、それぞれ独立して、炭素数１〜１８の脂肪族炭化水素基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ1〜Ｒ3が互いに結合して環状構造を形成してもよく、Ｒ4〜Ｒ6は、それぞれ独立して、水素原子及び炭素数１〜１８の有機基を示し、全てが同一でも異なっていてもよく、２以上のＲ4〜Ｒ7が互いに結合して環状構造を形成してもよい。
【００７９】
上記一般式（Ｉ−２）のＲ1〜Ｒ3として記載した「炭素数１〜１８の炭化水素基」は、炭素数１〜１８を有し、置換されても又は非置換であってもよい脂肪族炭化水素基及び芳香族炭化水素基を含むことを意味する。また、上記一般式（Ｉ−３）のＲ1〜Ｒ3として記載した「炭素数１〜１８の脂肪族炭化水素基」は、炭素数１〜１８を有し、置換されても又は非置換であってもよい脂肪族炭化水素基を意味する。
【００８０】
上記一般式（Ｉ−２）のＲ4〜Ｒ7として記載した「炭素数１〜１８の有機基」は、炭素数１〜１８を有し、かつ置換されても又は非置換であってもよい脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、及び脂肪族炭化水素又は芳香族炭化水素オキシ基、カルボニル基、オキシカルボニル基、及びカルボニルオキシ基が結合したものを含むことを意味する。また、上記一般式（Ｉ−３）のＲ4〜Ｒ6として記載した「炭素数１〜１８の有機基」は、炭素数１〜１８を有し、かつ置換されても又は非置換であってもよい脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基、脂肪族炭化水素オキシ基、芳香族炭化水素オキシ基、カルボニル基、オキシカルボニル基、及びカルボニルオキシ基からなる群から選択される少なくとも１種類を含むことを意味する。
【００８１】
上述の、置換又は非置換の脂肪族炭化水素基、置換又は非置換の芳香族炭化水素基、脂肪族炭化水素オキシ基、芳香族炭化水素オキシ基、カルボニル基、オキシカルボニル基、オキシカルボニル基、及びカルボニルオキシ基は、上記一般式（Ｉ−１）で説明したものと同様である。
【００８２】
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物に使用される硬化促進剤（Ｃ）は１種以上の上述の硬化促進剤を含むが、それらに加えて上記以外の周知の硬化促進剤を含んでもよい。硬化促進剤（Ｃ）が上記以外の硬化促進剤を含む場合、硬化促進剤（Ｃ）の質量に対して、上述の硬化促進剤の含有量は、好ましくは３０質量％以上であり、より好ましくは５０質量％以上である。上述の硬化促進剤の含有量が３０質量％以上であると、本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物を十分に硬化させることができる。
【００８３】
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物における硬化促進剤（Ｃ）の配合量は、硬化促進効果が達成できれば特に制限はない。しかし、樹脂組成物の吸湿時の硬化性及び流動性における改善の観点からは、１００質量部のエポキシ樹脂（Ａ）に対し、硬化促進剤（Ｃ）の配合量は、好ましくは０．１〜３０質量部であり、より好ましくは１〜１５質量部である。硬化促進剤（Ｃ）の配合量が０．１〜３０質量部であると、樹脂組成物は、適度な硬化速度で硬化する。上記の配合量の硬化促進剤（Ｃ）は、例えば、エポキシ樹脂（Ａ）及びフェノール樹脂硬化剤（Ｂ）を混合するときに一緒に配合される。
【００８４】
上述のように、本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドにおける樹脂組成物は、エポキシ樹脂（Ａ）、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）及び硬化促進剤（Ｃ）を配合して得られるものである。硬化促進剤（Ｃ）は、エポキシ樹脂（Ａ）及びフェノール樹脂硬化剤（Ｂ）と配合した際の構造、エポキシ樹脂（Ａ）及び／又はフェノール樹脂硬化剤（Ｂ）と反応した構造のいずれか、又は混合物として存在しており、その構造は、核磁気共鳴装置（ＮＭＲ）等の方法で分析することが可能である。
【００８５】
［希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）］
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドに使用される希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）は、希土類磁石の粉末であれば特に限定されない。希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）には、例えば、サマリウム−コバルト系希土類ボンド磁石用粉末、ネオジム鉄ボロン系希土類ボンド磁石用粉末及びサマリウム鉄窒化化合物系希土類ボンド磁石用粉末等が挙げられる。希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）は、例えば、急冷凝固法により製造される。急冷凝固法では、磁石合金の溶湯を回転する水冷ロールの表面に放出することにより、磁石合金の溶湯を急冷して凝固させることにより急冷合金を作製する。そして、急冷合金を粉砕することにより希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）を作製する。また、ＨＤＤＲ（Hydrogenation Disproportionation Desorption Recombination）法により作製した希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）を使用してもよい。
【００８６】
好適な希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）の粉末の個々の粒子の形状は扁平形状（例えば粉末粒子の形状アスペクト比＝短径／長径が０．３以下）であることが好ましい。このような粉末としては、例えば、国際公開第２００６／０６４７９４号パンフレット及び国際公開第２００６／１０１１１７号パンフレットに記載のＴｉ含有ナノコンポジット磁石用粉末及び米国特許第４８０２９３１号明細書等に記載の希土類系急冷合金粉末が挙げられる。扁平形状を有する希土類ボンド磁石用粉末を希土類ボンド磁石用コンパウンドに用いると、圧縮成形のとき、希土類ボンド磁石用粉末が比較的整然と積層する。これにより、希土類ボンド磁石用粉末間に空隙及び樹脂溜りができにくくなり、希土類ボンド磁石用粉末を高密充填しやすくなる。したがって、希土類ボンド磁石用粉末（Ｄ）は扁平形状を有することが好ましい。
【００８７】
希土類系ボンド磁石用粉末（Ｄ）の粒度は、好ましくは全体の８０％以上が２０〜３００μｍであり、より好ましくは４０〜２５０μｍである。本明細書において、希土類系ボンド磁石用粉末（Ｄ）の粒度は、ロータップ型ふるい振盪機（（株）飯田製作所製）により測定した値である。
【００８８】
［希土類ボンド磁石用コンパウンドの製造方法］
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドは、例えば、以下のように製造する。まず、エポキシ樹脂(Ａ)、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）及び硬化促進剤（Ｃ）を配合して樹脂組成物を合成する（第１の工程）。また、希土類ボンド磁石用粉末を用意する。次に、樹脂組成物を有機溶剤で希釈した後、希土類ボンド磁石用粉末と有機溶剤で希釈した樹脂組成物とを混合する。そして、混合中に有機溶剤を揮発させることにより、希土類ボンド磁石用粉末と、希土類ボンド磁石用粉末を被覆する樹脂組成物とを含む希土類ボンド磁石用コンパウンドを作製することができる（第２の工程）。
【００８９】
［樹脂組成物のその他の配合成分］
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物に、エポキシ樹脂(Ａ)、フェノール樹脂硬化剤（Ｂ）及び硬化促進剤（Ｃ）以外に他の成分を配合してもよい。例えば、本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物に、カップリング剤、エラストマー変性剤、フィラー、難燃剤及び有機溶剤を配合してもよい。
【００９０】
（カップリング剤）
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物と希土類ボンド磁石用粉末との密着性を高めるために、必要に応じて、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン及びビニルシラン等のシラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキレート類並びにアルミニウム／ジルコニウム系化合物などの公知のカップリング剤を樹脂組成物に配合してもよい。
【００９１】
（エラストマー変性剤）
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物と希土類ボンド磁石用粉末との密着性を高めるために、樹脂組成物の強靱化のため及び樹脂成分の内部応力を低減させるために、必要に応じて、液状ゴム変性剤、ゴム粒子径変性剤、コアシェル粒子径変性剤、シリコーン系変性剤及びウレタンプレポリマー変性剤等のエラストマー変性剤を樹脂組成物に配合してもよい。
【００９２】
（フィラー）
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物の吸水性、寸法安定性、耐薬品性、機械強度向上及び熱膨張係数向上等のために、シリカ、炭酸カルシウム、カオリンクレー、酸化チタン、硫酸バリウム、酸化亜鉛、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、タルク及びマイカ等のフィラーを樹脂組成物に配合してもよい。
【００９３】
（難燃剤）
本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドの樹脂組成物の環境安全性、リサイクル性、成形加工性及び低コストのために、臭素系難燃剤、鱗茎難燃剤、水和金属化合物系難燃剤、シリコーン系難燃剤、窒素含有化合物、ヒンダードアミン化合物、有機金属化合物及び芳香族エンプラ等の難燃剤を樹脂組成物に配合してもよい。また、必要に応じて難燃助剤を樹脂組成物にさらに配合してもよい。
【００９４】
（有機溶剤）
後述のコンパウンドの製造工程において樹脂組成物の粘度を低下させて混練時の作業性及び流動性を向上させるために、有機溶剤を樹脂組成物に配合してもよい。樹脂組成物の希釈に使用する有機溶剤は、作業性の面から常温で気体となる揮発性の有機溶剤が好ましい。好適に使用され得る有機溶剤には、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ベンゼン、トルエン及びキシレン等が挙げられる。安全性や取り扱い性の観点から、メチルエチルケトンが最も好ましい。
【００９５】
［希土類ボンド磁石用粉末と樹脂組成物との質量比］
希土類ボンド磁石用粉末及び樹脂組成物の合計質量に対する樹脂組成物の割合は、好ましくは０．２〜２０質量％であり、より好ましくは０．４〜５質量％である。希土類ボンド磁石用粉末と樹脂組成物との質量比が０．２〜２０質量％であると、希土類ボンド磁石の実用的な強度と磁気特性を両立させることができる。
【００９６】
希土類ボンド磁石用コンパウンドの後述の圧縮成形における金型の損傷を低減するため、希土類ボンド磁石用コンパウンドにステアリン酸カルシウム等の潤滑剤を添加してもよい。
【００９７】
好ましい実施形態において、希土類ボンド磁石用コンパウンド中の樹脂組成物は希土類ボンド磁石用粉末の粒子を９０％以上の被覆率で被覆する。被覆率が９０％未満であると、樹脂組成物によって被覆されていない希土類ボンド磁石用粉末の粒子同士が接することで導通してしまい、高い電気抵抗値が得られない確率が高くなる。被覆率の上限は１００％である。
【００９８】
［希土類ボンド磁石の製造方法］
本発明の希土類ボンド磁石の製造方法は、上記希土類ボンド磁石用コンパウンドを作製する工程（第１の工程及び第２の工程）、希土類ボンド磁石用コンパウンドを圧縮成形して、希土類ボンド磁石用コンパウンドの圧縮成形体を作製する工程（第３の工程）、及び圧縮成形体を熱処理する工程を含む（第４の工程）。
【００９９】
希土類ボンド磁石用コンパウンドを圧縮成形する工程（第３の工程）では、好ましくは５００〜２５００ＭＰａの圧力で、より好ましくは１４００〜２０００ＭＰａの圧力で、本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドを圧縮成形して、希土類ボンド磁石用コンパウンドの圧縮成形体を作製する。希土類ボンド磁石用コンパウンドを圧縮するときの圧力が５００〜２５００ＭＰａであると、希土類ボンド磁石を緻密にでき、実用的な磁気特性を得ることができるとともに、金型の負担を低減できる。圧縮成形体の密度は、希土類ボンド磁石用粉末の粒子の真密度に対して、好ましくは７５％以上８６％以下、より好ましくは８０％以上８６％以下である。希土類ボンド磁石用コンパウンドの圧縮成形体の密度が７５％以上８６％以下であると、磁気特性が良好で、機械強度が高い希土類ボンド磁石を製造することができる。
【０１００】
圧縮成形体を熱処理する工程（第４の工程）では、好ましくは１５０〜４００℃の温度で、より好ましくは１７５〜３５０℃の温度で圧縮成形体を熱処理する。圧縮成形体を熱処理する温度が１５０〜４００℃の温度であると、樹脂組成物が十分に硬化した希土類ボンド磁石を製造することができる。また、熱処理の時間は、好ましくは１分〜４時間であり、より好ましくは５分〜３時間である。
【０１０１】
［希土類ボンド磁石］
本発明の希土類ボンド磁石は、本発明の希土類ボンド磁石用コンパウンドを使用して本発明の希土類ボンド磁石の製造方法により製造される。
【０１０２】
［希土類ボンド磁石中の硬化樹脂組成物のガラス転移温度］
希土類ボンド磁石における、樹脂組成物が硬化して形成した硬化樹脂組成物のガラス転移温度は、好ましくは１５０℃以上であり、より好ましくは１７５℃以上であり、さらに好ましくは２００℃以上である。希土類ボンド磁石における、樹脂組成物が硬化して形成した硬化樹脂組成物のガラス転移温度が１５０℃以上であると、耐熱性が優れた希土類ボンド磁石を得ることができる。なお、ガラス転移温度は、例えば、動的粘弾性測定において、ｔａｎδがピークになる温度である。
【０１０３】
［希土類ボンド磁石の弾性率の比率］
５０℃における希土類ボンド磁石の弾性率に対する、１５０℃における希土類ボンド磁石の弾性率の比率は、好ましくは７０％以上であり、より好ましくは８０％以上であり、さらに好ましくは９０％以上である。上記弾性率の比率が７０％以上であると、耐熱性が優れた希土類ボンド磁石を得ることができる。なお、弾性率を測定する方法には、三点曲げ試験を５０℃及び１５０℃の温度で測定する方法及び動的粘弾性測定による５０℃及び１５０℃の弾性率を測定する方法等が挙げられる。
【０１０４】
［希土類ボンド磁石の相対密度］
希土類ボンド磁石の相対密度は、希土類ボンド磁石用粉末の粒子の真密度に対して、好ましくは７０％以上であり、より好ましくは８０％であり、さらに好ましくは９０％以上である。希土類ボンド磁石の相対密度が、希土類ボンド磁石用粉末の粒子の真密度に対して、７０％以上であると、優れた磁気特性を有す希土類ボンド磁石を得ることができる。また、希土類ボンド磁石の密度は、希土類ボンド磁石用粉末の粒子の真密度に対して、好ましくは９５％以下である。
【０１０５】
希土類ボンド磁石の１５０℃の温度における圧壊強度は、好ましくは１００ＭＰａ以上であり、より好ましくは１５０ＭＰａであり、さらに好ましくは１６０ＭＰａ以上である。希土類ボンド磁石の１５０℃の温度における圧壊強度が１００ＭＰａ以上であると、高温において機械強度の高い希土類ボンド磁石を得ることができる。
【実施例】
【０１０６】
以下、本発明について実施例によってより具体的に説明するが、本発明の範囲は以下に示す実施例によって制限されるものではない。
【０１０７】
実施例１〜４及び比較例１〜３の希土類ボンド磁石用コンパウンドについて以下の評価を行った。
（１）ガラス転移温度(耐熱性の指標）
１００質量部の希土類ボンド磁石用コンパウンドに対して０．３質量部のステアリン酸カルシウムを希土類ボンド磁石用コンパウンドに添加し、次いで、油圧プレス機を用い、２０００ＭＰａの成形圧力で希土類ボンド磁石用コンパウンドを成形し、圧縮成形体を作製した。得られた圧縮成形体の形状は、円弧角が１３５°、外径弧長さが１７ｍｍ、内径弧長さ１４ｍｍ及び高さが２３ｍｍである弓形、及び外径が５０ｍｍ、内径が４４ｍｍ、高さが２０ｍｍであるの円筒形状であった。
【０１０８】
得られた圧縮成形体を窒素ガス(Ｎ2)雰囲気下、２００℃の温度で１０分間の熱処理を実施して、希土類ボンド磁石用コンパウンド中の樹脂組成物を硬化させ、希土類ボンド磁石を作製した。次に、得られた希土類ボンド磁石から１２ｍｍ×３ｍｍ×１．３ｍｍの短冊形状の試験片を切り出した。そして、動的粘弾性測定装置ＤＭＡ−ＲＳＡ３（ティー・エイ・インスツルメント・ジャパン社製）を用いて、支点間の距離を１０ｍｍとして、３点曲げの方法で３５〜２５０℃の動的粘弾性を測定した。本測定によりｔａｎδが最大となる温度をガラス転移温度(℃）とした。
【０１０９】
（２）５０℃の弾性率に対する１５０℃弾性率の比率(耐熱性の指標）
上記「（１）ガラス転移温度の測定」の評価で測定した３５〜２５０℃の動的粘弾性の結果から５０℃の弾性率及び１５０℃の弾性率を抜き出し、１５０℃の弾性率を５０℃の弾性率で割り算することにより、５０℃における希土類ボンド磁石の弾性率に対する、１５０℃における希土類ボンド磁石の弾性率の比率（％）を求めた。
【０１１０】
（３）圧壊強度
１００質量部の希土類ボンド磁石用コンパウンドに対して０．３質量部のステアリン酸カルシウムを希土類ボンド磁石用コンパウンドに添加し、次いで、油圧プレス機を用い、２０００ＭＰａの成形圧力で希土類ボンド磁石用コンパウンドを成形し、圧縮成形体を作製した。得られた圧縮成形体の形状は、外径が１１．３ｍｍ、高さが８ｍｍである円柱形状であった。
【０１１１】
得られた圧縮成形体を窒素ガス(Ｎ2)雰囲気下、２００℃の温度で１０分間の熱処理を実施して、希土類ボンド磁石用コンパウンド中の樹脂組成物を硬化させ、希土類ボンド磁石の試験片を作製した。次に、万能圧縮試験機（（株）島津製作所製、AG-10TBR）を使用して、２５℃、８０℃及び１５０℃の測定の試験片を高さ方向から圧縮圧力をそれぞれ印加し、圧縮圧力により試験片が破壊されたときの圧縮圧力を圧壊強度（ＭＰａ）とした。
【０１１２】
（４）２５℃で５０日放置後の圧壊強度(保存安定性の指標）
希土類ボンド磁石用コンパウンドを２５℃で５０日放置した後のコンパウンドを用いて、上述の「（３）圧壊強度」と同様な方法で、試験片を作製し、２５℃での圧壊強度（ＭＰａ）を測定した。
【０１１３】
実施例１〜４及び比較例１〜３の希土類ボンド磁石用コンパウンドを以下のように作製した。
【０１１４】
エポキシ樹脂として、エポキシ当量１６８、軟化点６４℃のサリチルアルデヒド型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂１：日本化薬（株）製、商品名EPPN-502H）、エポキシ当量１９５、軟化点６２℃のオルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２：ＤＩＣ（株）製、商品名N-500P1）、エポキシ当量４７０、軟化点６８℃のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂３：ＤＩＣ（株）製、商品名エピクロン1050）を用意した。
【０１１５】
硬化剤として、水酸基当量１０３、軟化点８４℃のサリチルアルデヒド型フェノール樹脂（硬化剤１：明和化成（株）製、商品名MEH-7500）、水酸基当量１０６、軟化点８５℃のフェノールノボラック樹脂（硬化剤２：日立化成（株）製、商品名HP-850N）、アミン当量２１、融点２１０℃のジシアンジアミド（硬化剤３：東京化成（株）製試薬）を用意した。
【０１１６】
硬化促進剤として、トリフェニルホスフィンと１，４−ベンゾキノンの付加反応物（硬化促進剤１：化学名、４−ヒドロキシ−２−トリフェニルホスホニオフェノラート）、トリ−ｎ−ブチルホスフィンと１，４−ベンゾキノンの付加反応物（硬化促進剤２：化学名、４−ヒドロキシ−２−トリブチルホスホニオフェノラート）、２−エチル−４−メチルイミダゾール（硬化促進剤３：四国化成工業（株）製、商品名２Ｅ４ＭＺ）、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデカ−７−エン（硬化促進剤４：サンアプロ（株）製、商品名ＤＢＵ）を用意した。
【０１１７】
希土類ボンド磁石用粉末として、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石用粉末（モリコープマグネクエンチ社製、商品名ＭＱＰ−Ｂ、平均粒径：１００μｍ）を用意した。
【０１１８】
メチルエチルケトンを用意した。
【０１１９】
希土類ボンド磁石用粉末を除く、上述の成分をそれぞれ表１に示す重量部で溶剤に溶解させた後、希土類ボンド磁石用粉末と混合撹拌した。減圧下で溶剤を留去して、実施例１〜４及比較例１〜３の希土類ボンド磁石用コンパウンドを作製した。
【０１２０】
【表１】
2015153778.tif 000022
【０１２１】
［結果］
実施例１〜４及比較例１〜３の希土類ボンド磁石用コンパウンドの評価結果を以下の表２に示す。
【０１２２】
【表２】
2015153778.tif 000023
【０１２３】
表２から分かるように、実施例１〜４は、いずれにおいても耐熱性の指標である５０℃弾性率に対する１５０℃弾性率の比率が高く、ガラス転移温度も高い結果となり、高温(１５０℃)での圧壊強度も良好であった。また、実施例１〜４における２５℃で５０日放置した後のコンパウンドを用いて作製した試験片の圧壊強度は高かった。これより、実施例１〜４のコンパウンドを用いることにより、コンパウンドが長時間放置されることにより生ずる試験片の機械強度の低下が抑えられていることがわかった。これに対して、比較例１は、耐熱性の指標である５０℃弾性率に対する１５０℃弾性率の比率が低く、ガラス転移温度も低い結果となり、高温(１５０℃)での圧壊強度も劣っていた。また、比較例２及び３では、保存安定性の指標である２５℃５０日間放置した後のコンパウンドを用いて作製した試験片の圧壊強度(２５℃)が低かった。このため、比較例２及び３のコンパウンドでは、生産性について問題が生じる可能性がある。
【産業上の利用可能性】
【０１２４】
本発明による希土類ボンド磁石用コンパウンドを用いて作製した希土類ボンド磁石は高温での圧壊強度及び保存安定性に優れ、耐熱性も良好であり、長時間、高温に曝されることによる機械強度の低下が小さい。このような希土類ボンド磁石用コンパウンドを用いることによって、良好な生産性で、耐熱性に優れる希土類ボンド磁石を提供することが可能となり、その工業的価値は高い。