(57)【要約】【課題】固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、固体酸化物形燃料電池筒状セルと接続部材とを接続するにあたって、組付性と導電性との両立を図る。【解決手段】固体酸化物形燃料電池スタック３０は、複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル３３と複数の接続部材３４とを備えている。接続部材３４は、燃料極層被接続部３３ａ１と電気的に接続される第一接続部３４ａと、空気極層被接続部３３ｃ２と電気的に接続される第二接続部３４ｂと、第一接続部３４ａと第二接続部３４ｂとを連結する連結部３４ｃと、を備え、第一接続部３４ａおよび第二接続部３４ｂの少なくともいずれか一方は、被接続部に取り付けられる前後において、一方の内形が固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の径方向に変形可能な構造となるように形成されている。【選択図】  図６
2015185302.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ベース部材と、
前記ベース部材を貫通して該ベース部材に立設されて、筒状に形成され燃料および酸化剤ガスのうちいずれか一方が流通する内側電極層と、前記内側電極層の外側に積層され前記燃料および前記酸化剤ガスのうちいずれか他方が流通する外側電極層と、前記内側電極層と前記外側電極層との間に積層された電解質層と、を備えた複数の固体酸化物形燃料電池筒状セルと、
複数の前記固体酸化物形燃料電池筒状セルを電気的に接続する金属材で形成された複数の接続部材と、
を備えた固体酸化物形燃料電池スタックであって、
前記固体酸化物形燃料電池筒状セルは、前記内側電極層に内側電極層被接続部が形成されるとともに、前記外側電極層に外側電極層被接続部が形成されており、
前記接続部材は、互いに隣り合う前記固体酸化物形燃料電池筒状セルのうち一方の前記内側電極層被接続部または前記外側電極層被接続部と電気的に接続される第一接続部と、互いに隣り合う前記固体酸化物形燃料電池筒状セルのうち他方の前記内側電極層被接続部または前記外側電極層被接続部と電気的に接続される第二接続部と、前記第一接続部と前記第二接続部とを連結する連結部と、を少なくとも備え、
前記第一接続部および第二接続部の少なくともいずれか一方は、前記被接続部に取り付けられる前後において、前記一方の内形が前記固体酸化物形燃料電池筒状セルの径方向に変形可能な構造となるように形成されている固体酸化物形燃料電池スタック。
【請求項２】
前記接続部材は、複数の前記固体酸化物形燃料電池筒状セルを電気的に直列接続し、
前記固体酸化物形燃料電池筒状セルは、前記内側電極層の一部は露出されており、前記内側電極層の前記一部の露出部に前記内側電極層被接続部が形成されており、
前記接続部材の前記第一接続部は、前記内側電極層被接続部と電気的に接続され、
前記接続部材の前記第二接続部は、前記外側電極層被接続部と電気的に接続されている請求項１記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
【請求項３】
前記第一接続部および第二接続部の少なくともいずれか一方は、略半筒状に形成された第一把持部と、前記第一把持部とは別部材でありかつ略半筒状に形成された第二把持部と、から構成されている請求項１または請求項２記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
【請求項４】
前記第一把持部の周方向の一端部と前記第二把持部の周方向の一端部のうちいずれか一方は、周方向に延設され、前記第一把持部と前記第二把持部とは前記一方にて重なっている請求項３記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
【請求項５】
前記第一接続部および第二接続部の少なくともいずれか一方は、断面略Ｃ字状に形成されて、前記径方向に伸縮可能に形成されている請求項１または請求項２記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
【請求項６】
前記第一接続部および第二接続部の少なくともいずれか一方は、周方向に沿って外方に向けて凸設された複数の凸部がさらに形成されている請求項５記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
【請求項７】
前記第一接続部および第二接続部の少なくともいずれか一方は、前記固体酸化物形燃料電池筒状セルの長手方向の両端部のうち少なくともいずれか一方に、端に行くにしたがって拡開する拡開部が形成されている請求項５記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
【請求項８】
請求項１乃至請求項７のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池スタックと、
前記固体酸化物形燃料電池スタックの燃焼ガスにより加熱され、供給された改質水を蒸発させて水蒸気を生成するとともに供給された改質用燃料を予熱する蒸発部と、
前記蒸発部から供給された前記水蒸気と前記改質用燃料の混合ガスとから前記燃料である改質ガスを生成する改質部と、
を備えている固体酸化物形燃料電池モジュール。
【請求項９】
発電ユニットと、
貯湯水を貯湯する貯湯槽と、
を備えている固体酸化物形燃料電池システムであって、
前記発電ユニットは、
請求項８に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールと、
前記固体酸化物形燃料電池モジュールから排気される燃焼排ガスと前記貯湯槽から供給される前記貯湯水との間で熱交換を行い、前記燃焼排ガスを凝縮して凝縮水を排出する熱交換器と、
前記熱交換器から排出される前記凝縮水を純水化する水タンクと、
補機を駆動して前記固体酸化物形燃料電池システムの運転を制御する制御装置と、
少なくとも前記固体酸化物形燃料電池モジュールから出力される直流電力を交流電力に変換して交流の系統電源に接続されている電源ラインに出力する電力変換装置と、
を備えている固体酸化物形燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物形燃料電池スタック、固体酸化物形燃料電池モジュールおよび固体酸化物形燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
固体酸化物形燃料電池スタックの一形式として、特許文献１に示されているものが知られている。特許文献１の図１に示されているように、固体酸化物形燃料電池スタック１は、複数の固体酸化物形燃料電池円筒型セル１０と、隣接する２本の固体酸化物形燃料電池円筒型セル１０を直列接続するコネクタ３０にて構成されている。コネクタ３０（接続部材）は第１の集電端子３１、第２の集電端子３２、これら第１の集電端子３１と第２の集電端子３２を電気的に接続する板状をなす導電性連結部材３３から構成されている。第１の集電端子３１は、隣接する２つのセルのうちの一方のセル１０の上端に露出する燃料極（触媒層）１２に銀ペーストを用いて電気的に接続され、またセル１０の端部に差し込まれる棒状部３４を備えている。第２の集電端子３２はセル１０を抱持するリング状をなし空気極１４に銀ペースト（導電接着剤）を用いて電気的に接続されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００７−０９５４４２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上述した特許文献１に記載されている固体酸化物形燃料電池スタックにおいては、リング状に形成された第２の集電端子３２をセル１０に組み付ける際に、セル１０の長手方向に沿ってスライドさせる場合には、セル１０の表面が損傷するおそれがあった。また、損傷を回避するために、集電端子３２の内径をセル１０の外径より大きくした場合には、集電端子３２とセル１０との間に形成される導電接合部（銀ペースト部分）の厚みが大きくなる。その結果、導電接合部の電気抵抗が大きくなるという問題があった。
【０００５】
本発明は、上述した問題を解消するためになされたもので、固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、固体酸化物形燃料電池筒状セルと接続部材とを接続するにあたって、組付性と導電性との両立を図ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記の課題を解決するため、請求項１に係る固体酸化物形燃料電池スタックの発明は、ベース部材と、ベース部材を貫通して該ベース部材に立設されて、筒状に形成され燃料および酸化剤ガスのうちいずれか一方が流通する内側電極層と、内側電極層の外側に積層され燃料および酸化剤ガスのうちいずれか他方が流通する外側電極層と、内側電極層と外側電極層との間に積層された電解質層と、を備えた複数の固体酸化物形燃料電池筒状セルと、複数の固体酸化物形燃料電池筒状セルを電気的に接続する金属材で形成された複数の接続部材と、を備えた固体酸化物形燃料電池スタックであって、固体酸化物形燃料電池筒状セルは、内側電極層に内側電極層被接続部が形成されるとともに、外側電極層に外側電極層被接続部が形成されており、接続部材は、互いに隣り合う固体酸化物形燃料電池筒状セルのうち一方の内側電極層被接続部または外側電極層被接続部と電気的に接続される第一接続部と、互いに隣り合う固体酸化物形燃料電池筒状セルのうち他方の内側電極層被接続部または外側電極層被接続部と電気的に接続される第二接続部と、第一接続部と第二接続部とを連結する連結部と、を少なくとも備え、第一接続部および第二接続部の少なくともいずれか一方は、被接続部に取り付けられる前後において、一方の内形が固体酸化物形燃料電池筒状セルの径方向に変形可能な構造となるように形成されている。
【０００７】
これによれば、接続部材の第一接続部および第二接続部が固体酸化物形燃料電池筒状セルの被接続部に取り付けられる前には、第一接続部および第二接続部の内形寸法を固体酸化物形燃料電池筒状セルの外形寸法より大きくすることができる。その結果、接続部材を固体酸化物形燃料電池筒状セルに組み付ける際に、組み付け作業によって生じる固体酸化物形燃料電池筒状セルの表面の損傷を抑制することができる。さらに、接続部材の第一接続部および第二接続部が固体酸化物形燃料電池筒状セルの被接続部に取り付けられた後には、第一接続部および第二接続部の各内壁面が各固体酸化物形燃料電池筒状セルの外壁面にそれぞれ当接可能となる。その結果、接続部材と固体酸化物形燃料電池筒状セルとは、電気的に直接接続されるか、あるいは導電接続部を介して接続される。すなわち、第一接続部および第二接続部と固体酸化物形燃料電池筒状セルとの隙間は小さく低減することができ、導電接続部は従来に比してその厚みを小さく抑制することができる。よって、接続部材と固体酸化物形燃料電池筒状セルとの間の電気抵抗を小さく抑制することができる。したがって、固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、固体酸化物形燃料電池筒状セルと接続部材とを接続するにあたって、組付性と導電性との両立を図ることができる。
【０００８】
また請求項２に係る発明は、請求項１において、接続部材は、複数の固体酸化物形燃料電池筒状セルを電気的に直列接続し、固体酸化物形燃料電池筒状セルは、内側電極層の一部は露出されており、内側電極層の一部の露出部に内側電極層被接続部が形成されており、接続部材の第一接続部は、内側電極層被接続部と電気的に接続され、接続部材の第二接続部は、外側電極層被接続部と電気的に接続されている。
これによれば、複数の固体酸化物形燃料電池筒状セルを電気的に直列接続する固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、固体酸化物形燃料電池筒状セルと接続部材とを接続するにあたって、組付性と導電性との両立を図ることができる。
【０００９】
また請求項３に係る発明は、請求項１または請求項２において、第一接続部および第二接続部の少なくともいずれか一方は、略半筒状に形成された第一把持部と、第一把持部とは別部材でありかつ略半筒状に形成された第二把持部と、から構成されている。
これによれば、第一把持部と第二把持部とが、固体酸化物形燃料電池筒状セルを挟むように組み付けられる。すなわち、接続部材の第一接続部および第二接続部が固体酸化物形燃料電池筒状セルの被接続部に取り付けられる前には、第一把持部と第二把持部とは離れた位置にあり、被接続部に取り付けられた後には、第一把持部と第二把持部とは被接続部を把持する位置にある。したがって、接続部材を固体酸化物形燃料電池筒状セルに組み付ける際に、組み付け作業によって生じる固体酸化物形燃料電池筒状セルの表面の損傷を抑制することができる。さらに、接続部材と固体酸化物形燃料電池筒状セルとの間の電気抵抗を小さく抑制することができる。したがって、固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、固体酸化物形燃料電池筒状セルと接続部材とを接続するにあたって、簡単な構造によって組付性と導電性との両立を図ることができる。
【００１０】
また請求項４に係る発明は、請求項３において、第一把持部の周方向の一端部と第二把持部の周方向の一端部のうちいずれか一方は、周方向に延設され、第一把持部と第二把持部とは一方にて重なっている。
これによれば、第一把持部と第二把持部とが重なる部分を設けることにより、接続部材と固体酸化物形燃料電池筒状セルとの導電部の面積（導電面積）をより多く稼ぐことができる。その結果、より導電性を向上させることができる。
【００１１】
また請求項５に係る発明は、請求項１または請求項２において、第一接続部および第二接続部の少なくともいずれか一方は、断面略Ｃ字状に形成されて、径方向に伸縮可能に形成されている。
これによれば、断面略Ｃ字状に形成された第一接続部および第二接続部が、径方向内側に向けて付勢された状態で固体酸化物形燃料電池筒状セルを把持するように組み付けられる。すなわち、接続部材の第一接続部および第二接続部が固体酸化物形燃料電池筒状セルの被接続部に取り付けられる前には、第一接続部および第二接続部は付勢力に抗して拡開されて拡開状態（第一接続部および第二接続部の内形寸法が固体酸化物形燃料電池筒状セルの外形寸法より大きい状態）にされる。被接続部に取り付けられた後には、第一接続部および第二接続部は被接続部に当接して把持する当接状態にある。したがって、接続部材を固体酸化物形燃料電池筒状セルに組み付ける際に、組み付け作業によって生じる固体酸化物形燃料電池筒状セルの表面の損傷を抑制することができる。さらに、接続部材と固体酸化物形燃料電池筒状セルとの間の電気抵抗を小さく抑制することができる。したがって、固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、固体酸化物形燃料電池筒状セルと接続部材とを接続するにあたって、簡単な構造によって組付性と導電性との両立を図ることができる。
【００１２】
また請求項６に係る発明は、請求項５において、第一接続部および第二接続部の少なくともいずれか一方は、周方向に沿って外方に向けて凸設された複数の凸部がさらに形成されている。
これによれば、温度が変化したときに、固体酸化物形燃料電池筒状セルと第一接続部および第二接続部の熱膨張率の違いによって生じる固体酸化物形燃料電池筒状セルと第一接続部および第二接続部との境界面の応力が、凸部に吸収されて緩和される。
【００１３】
また請求項７に係る発明は、請求項５において、第一接続部および第二接続部の少なくともいずれか一方は、固体酸化物形燃料電池筒状セルの長手方向の両端部のうち少なくともいずれか一方に、端に行くにしたがって拡開する拡開部が形成されている。
これによれば、第一接続部および第二接続部を固体酸化物形燃料電池筒状セルに組み付ける際に、拡開部から挿入することで、より確実に損傷を抑制することができる。
【００１４】
また請求項８に係る固体酸化物形燃料電池モジュールの発明は、請求項１乃至請求項７のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池スタックと、固体酸化物形燃料電池スタックの燃焼ガスにより加熱され、供給された改質水を蒸発させて水蒸気を生成するとともに供給された改質用燃料を予熱する蒸発部と、蒸発部から供給された水蒸気と改質用燃料の混合ガスとから燃料である改質ガスを生成する改質部と、を備えている。
これによれば、固体酸化物形燃料電池モジュールにおいて、上述した請求項１〜請求項６に記載の固体酸化物形燃料電池スタックに係る作用・効果を得ることができる。
【００１５】
また請求項９に係る固体酸化物形燃料電池システムの発明は、発電ユニットと、貯湯水を貯湯する貯湯槽と、を備えている固体酸化物形燃料電池システムであって、発電ユニットは、請求項８に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールと、固体酸化物形燃料電池モジュールから排気される燃焼排ガスと貯湯槽から供給される貯湯水との間で熱交換を行い、燃焼排ガスを凝縮して凝縮水を排出する熱交換器と、熱交換器から排出される凝縮水を純水化する水タンクと、補機を駆動して固体酸化物形燃料電池システムの運転を制御する制御装置と、少なくとも固体酸化物形燃料電池モジュールから出力される直流電力を交流電力に変換して交流の系統電源に接続されている電源ラインに出力する電力変換装置と、を備えている。
これによれば、固体酸化物形燃料電池システムにおいて、上述した請求項１〜請求項６に記載の固体酸化物形燃料電池スタックに係る作用・効果を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明による固体酸化物形燃料電池システムの第一実施形態の概要を示す概要図である。
【図２】図１に示す固体酸化物形燃料電池モジュールを固体酸化物形燃料電池円筒セルの長手方向に沿った方向に切断した切断部端面図である。
【図３】図２に示す固体酸化物形燃料電池スタックの空間内（特にカバー、蒸発部および改質部が未搭載である状態）を示す平面図である。
【図４】図２に示す一組の第一タイプの固体酸化物形燃料電池筒状セルおよび第二タイプの固体酸化物形燃料電池筒状セルを示す側面図である。
【図５】図２に示す固体酸化物形燃料電池円筒セルの組付状態を示す固体酸化物形燃料電池円筒セルの長手方向に沿った部分拡大断面図である。
【図６】図５に示す固体酸化物形燃料電池円筒セルと接続部材とを示す固体酸化物形燃料電池円筒セルの径方向（長手方向と垂直な面に沿った方向）に沿った部分拡大断面図である。
【図７】第二実施形態に係る固体酸化物形燃料電池システムの接続部材を示す正面図である。
【図８】図７に示すVIII−VIII線に沿った接続部材を示す端面図である。
【図９】図７に示す接続部材の弾性変形を示す上面図である。
【図１０】第三実施形態に係る固体酸化物形燃料電池システムの固体酸化物形燃料電池スタックを示す模式図である。
【図１１】図１０に示す固体酸化物形燃料電池円筒セルとプラス電極用の接続部材とを示す固体酸化物形燃料電池円筒セルの径方向（長手方向と垂直な面に沿った方向）に沿った部分拡大断面図である。
【図１２】図１０に示す固体酸化物形燃料電池円筒セルとマイナス電極用の接続部材とを示す固体酸化物形燃料電池円筒セルの径方向（長手方向と垂直な面に沿った方向）に沿った部分拡大断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
（第一実施形態）
以下、本発明による固体酸化物形燃料電池システムの第一実施形態について説明する。図１に示すように、この固体酸化物形燃料電池システムは、発電ユニット１０および貯湯槽２１を備えている。発電ユニット１０は、固体酸化物形燃料電池モジュール１１、熱交換器１２、インバータ装置１３、水タンク１４、および制御装置１５を備えている。
【００１８】
固体酸化物形燃料電池モジュール１１は、後述するように固体酸化物形燃料電池スタック３０を少なくとも含んで構成されるものである。固体酸化物形燃料電池モジュール１１は、改質用原料、改質水およびカソードエアが供給されている。具体的には、固体酸化物形燃料電池モジュール１１は、一端が供給源Ｇｓに接続されて改質用原料が供給される改質用原料供給管１１ａの他端が接続されている。改質用原料供給管１１ａは、原料ポンプ１１ａ１が設けられている。さらに、固体酸化物形燃料電池モジュール１１は、一端が水タンク１４に接続されて改質水が供給される水供給管１１ｂの他端が接続されている。水供給管１１ｂは、改質水ポンプ１１ｂ１が設けられている。さらに、固体酸化物形燃料電池モジュール１１は、一端がカソードエアブロワ１１ｃ１に接続されてカソードエアが供給されるカソードエア供給管１１ｃの他端が接続されている。
【００１９】
熱交換器１２は、固体酸化物形燃料電池モジュール１１から排気される燃焼排ガスが供給されるとともに貯湯槽２１からの貯湯水が供給され、燃焼排ガスと貯湯水とが熱交換する熱交換器である。具体的には、貯湯槽２１は、貯湯水を貯湯するものであり、貯湯水が循環する（図にて矢印の方向に循環する）貯湯水循環ライン２２が接続されている。貯湯水循環ライン２２上には、下端から上端に向かって順番に貯湯水循環ポンプ２２ａおよび熱交換器１２が配設されている。熱交換器１２は、固体酸化物形燃料電池モジュール１１からの排気管１１ｄが接続（貫設）されている。熱交換器１２は、水タンク１４に接続されている凝縮水供給管１２ａが接続されている。
【００２０】
熱交換器１２において、固体酸化物形燃料電池モジュール１１からの燃焼排ガスは、排気管１１ｄを通って熱交換器１２内に導入され、貯湯水との間で熱交換が行われ凝縮されるとともに冷却される。凝縮後の燃焼排ガスは排気管１１ｄを通って外部に排出される。また、凝縮された凝縮水は、凝縮水供給管１２ａを通って水タンク１４に供給される。なお、水タンク１４は、凝縮水をイオン交換樹脂によって純水化するようになっている。
【００２１】
上述した熱交換器１２、貯湯槽２１および貯湯水循環ライン２２から、排熱回収システム２０が構成されている。排熱回収システム２０は、固体酸化物形燃料電池モジュール１１の排熱を貯湯水に回収して蓄える。
【００２２】
さらに、インバータ装置１３（電力変換装置に相当する）は、固体酸化物形燃料電池スタック３０から出力される直流電圧を入力し所定の交流電圧に変換して、交流の系統電源１６ａおよび外部電力負荷１６ｃ（例えば電化製品）に接続されている電源ライン１６ｂに出力する。また、インバータ装置１３は、系統電源１６ａからの交流電圧を電源ライン１６ｂを介して入力し所定の直流電圧に変換して補機（各ポンプ、ブロワなど）や制御装置１５に出力する。なお、制御装置１５は、補機を駆動して固体酸化物形燃料電池システムの運転を制御する。
【００２３】
固体酸化物形燃料電池モジュール１１は、図２に示すように、固体酸化物形燃料電池スタック３０、蒸発部４０、および改質部５０を備えている。固体酸化物形燃料電池スタック３０は、ベース部材３１、断熱部材３２、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３（固体酸化物形燃料電池筒状セルに相当する）、接続部材３４、カバー３５、アノードガスマニホールド３６、およびカソードガスマニホールド３７を備えている。
【００２４】
ベース部材３１は、金属材（例えば、フェライト系ステンレス鋼、オーステナイト系ステンレス鋼、クロム−鉄−イットリア合金などが用いられるが、特にフェライト系ステンレス鋼が好適である。）で方形状の板状に形成されている。ベース部材３１の上面には、断熱部材３２が設けられている。断熱部材３２は、後述する燃焼部６０側である他端側と一端側とを断熱する。さらに断熱部材３２は、ベース部材３１と、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３および接続部材３４とを絶縁する。断熱部材３２は、絶縁性、断熱性および柔軟性（弾性）を有する材料（例えば、シリカを主成分とし炭化ケイ素やアルミナなどを副成分とする材料、またはアルミナ、マグネシア、シリカあるいはそれらの混合材料を原料としたセラミック）で方形状の板状に形成されている。断熱部材３２は、ベース部材３１側の温度が所定温度以下となるように、厚みおよび材料が決定されている。所定温度は、シール部材３１ｂの耐熱温度以下であることが望ましい。本実施形態では、シール部材３１ｂは柔軟性のあるシリコーン系のシール材料であり、その耐熱温度は例えば２００℃である。
断熱部材３２は、ベース部材３１の中央部、すなわち固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の立設範囲に配置されている。この立設範囲に複数の貫通穴３２ａが形成されている。断熱部材３２は柔軟性を有しているため、貫通穴３２ａを固体酸化物形燃料電池円筒セル３３より若干小径としても、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３を貫通穴３２ａに圧入することが可能となる。
断熱部材３２は、ベース部材３１の上面に当接して設置されている。断熱部材３２の上面には、接続部材３４の少なくとも一部が当接して設置されている。断熱部材３２は、接続部材３４の高さ方向（固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の長手方向に沿った方向）の位置決め用治具として使用されている。
【００２５】
固体酸化物形燃料電池円筒セル３３は、固体酸化物形燃料電池円筒状に形成されたセルである。固体酸化物形燃料電池円筒セル３３は、基本的には、径方向に内側から順番に積層された燃料極層３３ａ、電解質層３３ｂ、反応防止層（図示省略）および空気極層３３ｃから構成されている。反応防止層は、例えば、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）、ＹＤＣ（イットリアドープセリア）、ＳＤＣ（サマリウムドープセリア）等の希土類をドープしたセリア混合体を用いている。燃料極層３３ａは、筒状に形成され燃料および酸化剤ガス（本実施形態では空気）のうちいずれか一方が一端側（下端側）から他端側（上端側）に向けて流通する内側電極層である。空気極層３３ｃは、燃料極層３３ａの外側に積層され燃料および酸化剤ガスのうちいずれか他方が一端側から他端側に向けて流通する外側電極層である。電解質層３３ｂは、燃料極層３３ａ（内側電極層）と空気極層３３ｃ（外側電極層）との間に積層されている。
【００２６】
燃料極層３３ａは、例えば、ＮｉやＦｅなどの触媒金属とＹ、Ｓｃ、Ｃｅなどの希土類元素から選ばれる少なくとも１種をドープした安定化ジルコニアとの混合体、ＮｉやＦｅなどの触媒金属とＧｄやＹ、Ｓｍなどの希土類元素から少なくとも１種をドープしたセリアとの混合体、ＮｉやＦｅなどの触媒金属とＳｒ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕから選ばれる少なくとも１種をドープしたランタンガレートとの混合体の少なくとも１種から形成されている。
【００２７】
電解質層３３ｂは、例えばＹ、Ｓｃ、Ｃｅなどの希土類元素から選ばれる少なくとも１種をドープした安定化ジルコニア、ＧｄやＹ、Ｓｍなどの希土類元素から少なくとも１種をドープしたセリア、ＮｉとＳｒ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕから選ばれる少なくとも１種をドープしたランタンガレートの少なくとも１種から形成される。
【００２８】
空気極層３３ｃは、例えば、Ｓｒ、Ｃａから選ばれた少なくとも１種をドープしたランタンマンガナイト、Ｓｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕから選ばれた少なくとも１種をドープしたランタンフェライト、Ｓｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕから選ばれた少なくとも１種をドープしたランタンコバルタイト、Ｓｒ、Ｆｅから選ばれた少なくとも１種をドープしたバリウムコバルタイト、銀、銀−パラジウム合金、白金などの少なくとも１種から形成される。
【００２９】
固体酸化物形燃料電池円筒セル３３は、図４に示すように、２つのタイプから構成されている。一方の第一タイプ３３−Ａ（図４にて右側に示す）は、空気極層３３ｃの他端側（上端側）に第一空気極層被接続部３３ｃ１（第一外側電極層被接続部に相当する）が形成されるとともに燃料極層３３ａの一端側（下端側）に第一燃料極層被接続部３３ａ１（第一内側電極層被接続部に相当する）が形成されている。第一燃料極層被接続部３３ａ１の部位には、電解質層３３ｂおよび空気極層３３ｃは形成されておらず、燃料極層３３ａのみが設けられている。この第一燃料極層被接続部３３ａ１が、燃料極層３３ａ（内側電極層）の一部が露出されている露出部である。
【００３０】
他方の第２タイプ３３−Ｂ（図４にて左側に示す）は、燃料極層３３ａの他端側に第二燃料極層被接続部３３ａ２（第二内側電極層被接続部に相当する）が形成されるとともに空気極層３３ｃの一端側に第二空気極層被接続部３３ｃ２（第二外側電極層被接続部）が形成されている。第二燃料極層被接続部３３ａ２の部位には、電解質層３３ｂおよび空気極層３３ｃは形成されておらず、燃料極層３３ａのみが設けられている。
なお、両タイプ３３−Ａ，３３−Ｂの一端側であって、第一燃料極層被接続部３３ａ１および第二空気極層被接続部３３ｃ２より一端側には、空気極層３３ｃが形成されていない。また、本実施形態では、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３は固体酸化物形燃料電池円筒形に形成されているが、筒状であれば、断面方形に形成するようにしてもよい。
【００３１】
固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の形成方法は、特に限定されないが、例えば、押し出し、プレス、鋳込み等の方法で内側電極層を形成し、逐次、電解質および外側電極層を印刷、ディッピング、スラリーコート等の方法で製膜することによって形成することができる。これらの方法により、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３は、径方向の内側から燃料極層３３ａ、電解質層３３ｂおよび空気極層３３ｃの順に、既述の電極材料が層状に積層され、製膜の段階で応じてマスキングを行うことで、上述の燃料極層３３ａが露出する部位や電解質層３３ｂが露出する部位が形成される。また、局所的に製膜を行うことで、任意の部分の径を変えて作製することも可能である。
【００３２】
図５に示すように、複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル３３は、ベース部材３１および断熱部材３２を貫通して立設されている。断熱部材３２には、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の外径より若干小径の貫通穴３２ａが複数形成されている。各固体酸化物形燃料電池円筒セル３３は対応する貫通穴３２ａに圧入されており、各固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の外周壁面は、貫通穴３２ａの内周面に密着している。ベース部材３１には、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の外径より若干大径の貫通穴３１ａが複数形成されている。各固体酸化物形燃料電池円筒セル３３は対応する貫通穴３１ａに挿入されている。ベース部材３１の貫通穴３１ａと固体酸化物形燃料電池円筒セル３３との間は、シール部材３１ｂでシールされている。シール部材３１ｂは、シリコーン系のシール材で形成されている。
電気的に隣り合う第一タイプの固体酸化物形燃料電池円筒セル３３−Ａと第二タイプの固体酸化物形燃料電池円筒セル３３−Ｂは、図２に示すように、長手方向の取り付け向きが逆となるようにベース部材３１に配設されている。
【００３３】
接続部材３４は、複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル３３を電気的に直列接続する。具体的には、接続部材３４は、電気的に隣り合う２つの固体酸化物形燃料電池円筒セル３３（すなわち第一タイプの固体酸化物形燃料電池円筒セル３３−Ａと第２タイプの固体酸化物形燃料電池円筒セル３３−Ｂ）の、他端側（上端側）の電極層被接続部同士または一端側（下端側）の電極層被接続部同士を電気的に接続する。
主として図５に示すように、一端側（下端側）の接続部材３４は、第一燃料極層被接続部３３ａ１と第二空気極層被接続部３３ｃ２とを接続する。図５，６に示すように、接続部材３４は、第一接続部３４ａ、第二接続部３４ｂおよび連結部３４ｃを備えている。第一接続部３４ａは、第一燃料極層被接続部３３ａ１（または第二燃料極層被接続部３３ａ２：内側電極層被接続部に相当する）と電気的に接続される。第二接続部３４ｂは、第二空気極層被接続部３３ｃ２（または第一空気極層被接続部３３ｃ１：外側電極層被接続部）と接続される。連結部３４ｃは、第一接続部３４ａと第二接続部３４ｂとを連結する。
【００３４】
第一接続部３４ａは、略半筒状（本実施形態では略半円筒状）に形成された第一把持部３４ａ１と、第一把持部３４ａ１とは別部材でありかつ略半筒状（本実施形態では略半円筒状）に形成された第二把持部３４ａ２と、から構成されている。第一把持部３４ａ１と第二把持部３４ａ２は、環状に形成された筒状部材を長手方向（軸方向）に沿って略二分割したものである。第一把持部３４ａ１および第二把持部３４ａ２の内径は、燃料極層３３ａの外径と同一または若干大きくなるように設定されている。
【００３５】
第一把持部３４ａ１の周方向の一端部は、周方向に向けて延設された第一延設部３４ａ３が設けられている。第一把持部３４ａ１の周方向の他端部には、連結部３４ｃの一端が連結されている。連結部３４ｃの他端には、後述する第二接続部３４ｂの第一把持部３４ｂ１の一端部が連結されている。なお、上述した、第一接続部３４ａの第一把持部３４ａ１および第一延設部３４ａ３、連結部３４ｃ、ならびに第二接続部３４ｂの第一把持部３４ｂ１から、断面略半めがね形状に形成された半めがね形状部４１が一体的に形成されている。この半めがね形状部４１は、薄板をプレス加工にて成型されている。
また、第一延設部３４ａ３は、第二把持部３４ａ２の周方向の一端部と重なるように配置されている。
【００３６】
第二把持部３４ａ２の周方向の他端部は、径方向外方に延設された第二延設部３４ａ４が設けられている。第二延設部３４ａ４は、連結部３４ｃと互いに当接するように形成されている。なお、第二把持部３４ａ２は、薄板をプレス加工にて成型されている。また、第一把持部３４ａ１の第一延設部３４ａ３に代えて、第二把持部３４ａ２の一端部に周方向に延設された第一延設部を設け、この第一延設部が第一把持部３４ａ１の周方向の一端部と重なるように配置されるようにしてもよい。
【００３７】
第二接続部３４ｂは、略半筒状（本実施形態では略半円筒状）に形成された第一把持部３４ｂ１を備えている。第一把持部３４ｂ１は、環状に形成された筒状部材を長手方向（軸方向）に沿って略二分割したものである。第一把持部３４ｂ１の内径は、空気極層３３ｃの外径と同一または若干大きくなるように設定されている。
なお、第二接続部３４ｂは、第一接続部３４ａと同様に第二把持部を設けるようにしてもよい。また、接続部材３４は、第一把持部３４ａ１と第二把持部３４ａ２が分離されているタイプでなく、第一把持部３４ａ１と第二把持部３４ａ２とをヒンジ部で連結し、第二把持部３４ａ２が第一把持部３４ａ１に対してヒンジ部回りに相対回転可能な構成とされてもよい。
【００３８】
第一接続部３４ａの第一把持部３４ａ１および第二把持部３４ａ２と、第一燃料極層被接続部３３ａ１とは、導電性接着剤３４ｄにより接続されている。このように、第一接続部３４ａと固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の第一燃料極層被接続部３３ａ１とを電気的に接合する部位が導電接合部である。導電性接着剤３４ｄは、例えば、白金、銀、銅あるいは銀−パラジウム合金などの導電性ペーストや導電性セラミックスを用いることができる。導電性セラミックスは、例えば、ＡＢＯ３型のペロブスカイト型酸化物を用いることができ、特にＡサイトにＬａを有する遷移金属型ペロブスカイト型酸化物を用いると良い。その中でも、導電性セラミックスは、比較的低温での電気伝導性が高いランタンコバルタイト系酸化物を用いると好適である。第二接続部３４ｂの第一把持部３４ｂ１と第二空気極層被接続部３３ｃ２とも、導電性接着剤３４ｄにより接続されている。なお、第一把持部３４ａ１と第二把持部３４ａ２との隙間も、導電性接着剤３４ｄにより接続されている。
【００３９】
さらに、第一接続部３４ａの長手方向の両端（上下両端）は、図５に示すように、シール材３４ｅにより覆われている。詳しくは、上述した導電接合部（環状）の上端を塞ぐようにシール材３４ｅが環状に塗布されて、環状のシール接合部が形成されている。上述した導電接合部（環状）の下端を塞ぐようにシール材３４ｅが環状に塗布されて、環状のシール接合部が形成されている。また、半めがね形状部４１と第二把持部３４ａ２との継ぎ目も、シール材３４ｅにより覆われている。このように、導電性接着剤３４ｄおよびシール材３４ｅによって、半めがね形状部４１と第二把持部３４ａ２とが固定され、ひいては、接続部材３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３とが接続固定されている。さらに、シール材３４ｅは、第一接続部３４ａと固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の第一燃料極層被接続部３３ａ１とを電気的に接合する導電接合部を確実にシールすることができる。
【００４０】
なお、シール材は、例えば、ガラス系シール部材である。ガラス系シール部材は、例えば、結晶化ガラスを用いることができる。結晶化ガラスは、例えば、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、シリカ（ＳｉＯ２）等を主成分とする結晶化ガラスを用いることができる。結晶化ガラスは、最初の昇温時に軟化し、軟化した後にさらに昇温すると、結晶化ガラスは、結晶化して、固体酸化物形燃料電池スタック３０の作動温度までに固体状態になり、固体状態が維持される。
【００４１】
他端側（他端側）の接続部材３４も、一端側の接続部材３４と同様に構成されており、第二燃料極層被接続部３３ａ２と第一空気極層被接続部３３ｃ１とを接続する。また、一端側（断熱部材３２側）に位置する接続部材３４の下面全体は、断熱部材３２の上面に当接している。また、直列に接続された固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の両端の接続部は、バスバー接続部材３８ａを介してバスバー３８ｂにそれぞれ接続されている。接続部材３４，３８ａおよびバスバー３８ｂは、例えば、フェライト系ステンレス、ランタンクロマイトなどを用いて形成することができる。
【００４２】
なお、第一把持部３４ａ１および第二把持部３４ａ２の内壁面は、燃料極層被接続部３３ａ１に直接当接するように凸部を設けるようにしてもよい。また、第一把持部３４ａ１および第二把持部３４ａ２の内壁面は、このような凸部を設けないで、電解質層３３ｂに直接当接するようにしてもよい。この場合、燃料極層被接続部３３ａ１と内壁面との間には、電解質層３３ｂに厚みと同一の厚みの環状の空間が形成されるが、この空間は導電性接着剤３４ｄで充填される。
【００４３】
さらに、接続部材３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３との組み付け方法について説明する。最初に、作業者は、上端側および下端側の半めがね形状部４１を、開口部を上にして所定位置に載置する。このとき、半めがね形状部４１は、接続すべき固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の本数（例えば、本実施形態では一列分である５本）に相当する数である。所定位置は、第一接続部３４ａが燃料極層被接続部３３ａ１または３３ａ２に対向する位置である。そして、半めがね形状部４１の開口部に導電性接着剤３４ｄを塗布する。
【００４４】
次に、半めがね形状部４１の開口部に固体酸化物形燃料電池円筒セル３３を載置する。このとき、第一接続部３４ａが燃料極層被接続部３３ａ１または３３ａ２に対向するように載置される。また、接続すべき全ての固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の下端を揃えるのが好ましい。さらに、内側に導電性接着剤３４ｄを塗布した第二把持部３４ａ２を固体酸化物形燃料電池円筒セル３３に載置する。このとき、第二把持部３４ａ２は半めがね形状部４１に位置合わせされている。
【００４５】
そして、第一接続部３４ａと固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の第一燃料極層被接続部３３ａ１とを電気的に接合する導電接合部の上下を、シール材３４ｅでシールする。さらに、半めがね形状部４１と第二把持部３４ａ２との継ぎ目も、シール材３４ｅでシールする。
【００４６】
カバー３５は、図２に示すように、ベース部材３１の上面に取り付けられている。カバー３５は、下方に開口する開口部を有する箱状に形成されている。カバー３５とベース部材３１との間に形成された密閉された空間Ｒ１には、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の上部、蒸発部４０および改質部５０が収容されている。カバー３５の開口部には、外方に向けて形成されたフランジ３５ａが形成されており、フランジ３５ａがベース部材３１の上面に当接されて、ベース部材３１にネジ３５ｂによりねじ止め固定されている。カバー３５の天井部には排気口３５ｃが形成されており、燃焼排ガスが排気口３５ｃを通って排気される。
【００４７】
アノードガスマニホールド３６は、ベース部材３１の下面に取り付けられている。アノードガスマニホールド３６は、上方に開口する開口部を有する箱状に形成されている。アノードガスマニホールド３６とベース部材３１との間に形成された密閉された空間には、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の下部が収容されている。アノードガスマニホールド３６内には、金属製の支持板３６ａが設けられている。固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の下端面（一端面）が支持板３６ａに当接して配設されるため、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３は長手方向に位置決めされる。固体酸化物形燃料電池円筒セル３３をベース部材３１に組み付ける際に、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の一端を支持板３６ａに当接させることで、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３をより確実に長手方向に位置決めすることができる。よって、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３のベース部材３１に対する組付性をより向上することができる。
【００４８】
なお、支持板３６ａと固体酸化物形燃料電池円筒セル３３との間には、両部材３６ａ，３３を絶縁する絶縁板３６ｂが設けられている。また、支持板３６ａおよび絶縁板３６ｂの固体酸化物形燃料電池円筒セル３３に対応する位置（図２にて矢印位置）には、アノードガスが通過する貫通穴３６ａ１，３６ｂ１（図５参照）がそれぞれ形成されている。また、アノードガスマニホールド３６には、一端が改質部５０に接続されてアノードガスが供給されるアノードガス供給管３６ｃが接続されている。
【００４９】
カソードガスマニホールド３７は、空間Ｒ１内に設けられている。カソードガスマニホールド３７は、断熱部材３２より上方に突出している固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の下方に配設されている。カソードガスマニホールド３７は、断熱部材３２の周囲に配設されている。カソードガスマニホールド３７の上部には、上方に向けてカソードガスが流出する流出孔（図２にて矢印位置）が複数形成されている。カソードガスマニホールド３７には、カソードガスが供給されるカソードガス供給管３７ａが接続されている。
【００５０】
蒸発部４０は、後述する燃焼ガスにより加熱されて、供給された改質水を蒸発させて水蒸気を生成するとともに、供給された改質用原料を予熱するものである。蒸発部４０は、このように生成された水蒸気と予熱された改質用原料を混合して改質部５０に供給するものである。改質用原料としては天然ガス、ＬＰガスなどの改質用気体燃料、灯油、ガソリン、メタノールなどの改質用液体燃料があり、本実施形態においては天然ガスにて説明する。
【００５１】
蒸発部４０には、一端（下端）が水タンク１４に接続された水供給管１１ｂの他端が接続されている。また、蒸発部４０には、一端が供給源Ｇｓに接続された改質用原料供給管１１ａが接続されている。供給源Ｇｓは、例えば都市ガスのガス供給管、ＬＰガスのガスボンベである。
【００５２】
改質部５０は、上述した燃焼ガスにより加熱されて水蒸気改質反応に必要な熱が供給されることで、蒸発部４０から供給された混合ガス（改質用原料、水蒸気）から改質ガスを生成して導出するものである。改質部５０内には、触媒（例えば、ＲｕまたはＮｉ系の触媒）が充填されており、混合ガスが触媒によって反応し改質されて水素ガスと一酸化炭素などを含んだガスが生成されている（いわゆる水蒸気改質反応）。改質ガスは、水素、一酸化炭素、二酸化炭素、水蒸気、未改質の天然ガス（メタンガス）、改質に使用されなかった改質水（水蒸気）を含んでいる。このように、改質部５０は改質用原料（原燃料）と改質水とから改質ガス（燃料）を生成して固体酸化物形燃料電池スタック３０に供給する。なお、水蒸気改質反応は吸熱反応である。
【００５３】
燃焼部６０は、各固体酸化物形燃料電池円筒セル３３と蒸発部４０および改質部５０との間に設けられている。燃焼部６０は、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３からのアノードオフガス（燃料オフガス）と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３からのカソードオフガス（酸化剤オフガス）とが燃焼されて改質部５０を加熱する。
【００５４】
上述した第一実施形態によれば、固体酸化物形燃料電池スタック３０は、ベース部材３１と、ベース部材３１を貫通して該ベース部材３１に立設されて、筒状に形成され燃料が流通する燃料極層３３ａ（内側電極層）と、燃料極層３３ａの外側に積層され酸化剤ガス（空気）が流通する空気極層３３ｃ（外側電極層）と、燃料極層３３ａと空気極層３３ｃとの間に積層された電解質層３３ｂと、を備えた複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル３３（固体酸化物形燃料電池筒状セル）と、複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル３３を電気的に直列接続する金属材で形成された複数の接続部材３４と、を備えた固体酸化物形燃料電池スタックである。固体酸化物形燃料電池円筒セル３３は、燃料極層３３ａの一部は露出されており、燃料極層３３ａの一部の露出部に燃料極層被接続部３３ａ１（内側電極層被接続部）が形成されるとともに、空気極層３３ｃに空気極層被接続部３３ｃ２（外側電極層被接続部）が形成されており、接続部材３４は、燃料極層被接続部３３ａ１と電気的に接続される第一接続部３４ａと、空気極層被接続部３３ｃ２と電気的に接続される第二接続部３４ｂと、第一接続部３４ａと第二接続部３４ｂとを連結する連結部３４ｃと、を備え、第一接続部３４ａおよび第二接続部３４ｂの少なくともいずれか一方は、被接続部に取り付けられる前後において、一方の内形が固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の径方向に変形可能な構造となるように形成されている。
【００５５】
これによれば、接続部材３４の第一接続部３４ａおよび第二接続部３４ｂが固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の被接続部に取り付けられる前には、第一接続部３４ａおよび第二接続部３４ｂの内形寸法を固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の外形寸法より大きくすることができる。その結果、接続部材３４を固体酸化物形燃料電池円筒セル３３に組み付ける際に、組み付け作業によって生じる固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の表面の損傷を抑制することができる。さらに、接続部材３４の第一接続部３４ａおよび第二接続部３４ｂが固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の被接続部に取り付けられた後には、第一接続部３４ａおよび第二接続部３４ｂの各内壁面が各固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の外壁面にそれぞれ当接可能となる。その結果、接続部材３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３とは、電気的に直接接続されるか、あるいは導電接続部を介して接続される。すなわち、第一接続部３４ａおよび第二接続部３４ｂと固体酸化物形燃料電池円筒セル３３との隙間は小さく低減することができ、導電接続部は従来に比してその厚みを小さく抑制することができる。よって、接続部材３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３との間の電気抵抗を小さく抑制することができる。したがって、固体酸化物形燃料電池スタック３０において、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３と接続部材３４とを接続するにあたって、組付性と導電性との両立を図ることができる。
【００５６】
また、第一接続部３４ａおよび第二接続部３４ｂの少なくともいずれか一方は、略半筒状に形成された第一把持部３４ａ１と、第一把持部３４ａ１とは別部材でありかつ略半筒状に形成された第二把持部３４ａ２と、から構成されている。
これによれば、第一把持部３４ａ１と第二把持部３４ａ２とが、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３を挟むように組み付けられる。すなわち、接続部材３４の第一接続部３４ａおよび第二接続部３４ｂが固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の被接続部（例えば、燃料極層被接続部３３ａ１）に取り付けられる前には、第一把持部３４ａ１と第二把持部３４ａ２とは離れた位置にあり、被接続部に取り付けられた後には、第一把持部３４ａ１と第二把持部３４ａ２とは被接続部を把持する位置にある。したがって、接続部材３４を固体酸化物形燃料電池円筒セル３３に組み付ける際に、組み付け作業によって生じる固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の表面の損傷を抑制することができる。さらに、接続部材３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３との間の電気抵抗を小さく抑制することができる。したがって、固体酸化物形燃料電池スタック３０において、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３と接続部材３４とを接続するにあたって、簡単な構造によって組付性と導電性との両立を図ることができる。
【００５７】
さらに、第一接続部３４ａは、２部品（半めがね形状部４１および第二把持部３４ａ２）で構成されているため、熱膨張収縮時の固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の挙動に対して第一接続部３４ａが変形しやすくなる（特に径方向に変形しやすい）。第一接続部３４ａが変形しやすくなると、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の膨張収縮による応力を第一接続部３４ａが吸収できるため、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３にかかる応力を緩和でき、熱挙動に対する信頼性が向上する。
【００５８】
また、第一把持部３４ａ１の周方向の一端部と第二把持部３４ａ２の周方向の一端部のうちいずれか一方は、周方向に延設され、第一把持部３４ａ１と第二把持部３４ａ２とは一方にて重なっている。
これによれば、第一把持部３４ａ１と第二把持部３４ａ２とが重なる部分を設けることにより、接続部材３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３との導電部の面積（導電面積）をより多く稼ぐことができる。その結果、より導電性を向上させることができる。
【００５９】
また、固体酸化物形燃料電池モジュール１１は、固体酸化物形燃料電池スタック３０と、固体酸化物形燃料電池スタック３０の燃焼ガスにより加熱され、供給された改質水を蒸発させて水蒸気を生成するとともに供給された改質用燃料を予熱する蒸発部４０と、蒸発部４０から供給された水蒸気と改質用燃料の混合ガスとから燃料である改質ガスを生成する改質部５０と、を備えている。これによれば、固体酸化物形燃料電池モジュール１１は、上述した固体酸化物形燃料電池スタック３０に係る作用・効果を得ることができる。
【００６０】
また、固体酸化物形燃料電池システムは、発電ユニット１０と、貯湯水を貯湯する貯湯槽２１と、を備えている固体酸化物形燃料電池システムであって、発電ユニット１０は、固体酸化物形燃料電池モジュール１１と、固体酸化物形燃料電池モジュール１１から排気される燃焼排ガスと貯湯槽２１から供給される貯湯水との間で熱交換を行い、燃焼排ガスを凝縮して凝縮水を排出する熱交換器１２と、熱交換器１２から排出される凝縮水を純水化する水タンク１４と、補機を駆動して固体酸化物形燃料電池システムの運転を制御する制御装置１５と、少なくとも固体酸化物形燃料電池モジュール１１から出力される直流電力を交流電力に変換して交流の系統電源に接続されている電源ラインに出力するインバータ装置１３（電力変換装置）と、を備えている。これによれば、固体酸化物形燃料電池システムは、上述した固体酸化物形燃料電池スタック３０に係る作用・効果を得ることができる。
【００６１】
なお、上述した実施形態においては、内側電極層を燃料極層３３ａとし、外側電極層を空気極層３３ｃとしたが、内側電極層を空気（酸化剤ガス）が流通する空気極層３３ｃとし、外側電極層を燃料が流通する燃料極層３３ａとするようにしてもよい。
【００６２】
（第二実施形態）
以下、本発明による固体酸化物形燃料電池システムの第二実施形態について図７−９を参照して説明する。第二実施形態に係る固体酸化物形燃料電池システムの固体酸化物形燃料電池スタックは、接続部材の形状が異なる。第二実施形態に係る接続部材１３４の第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂの少なくともいずれか一方は、断面略Ｃ字状に形成されて、径方向に伸縮可能に形成されている。なお、第一実施形態と同様に構成されるものは、同一符号を付してその説明を省略する。
【００６３】
具体的には、図７，８に示すように、接続部材１３４は、第一実施形態の接続部材３４と同様に、第一接続部１３４ａ、第二接続部１３４ｂおよび連結部１３４ｃを備えている。第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂは、断面略Ｃ字状に形成されている。第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂの周方向の各一端部（図８にて上方向の一端部）は、134dの両端にそれぞれ連結されている。
【００６４】
第一接続部１３４ａは、周方向に沿って外方に向けて凸設された複数の凸部１３４ａ１が形成されている。本実施形態では、凸部１３４ａ１は所定角度（例えば９０度）間隔で３つ設けられている。第二接続部１３４ｂは、第一接続部１３４ａと同様に、周方向に沿って外方に向けて凸設された複数の凸部１３４ｂ１が形成されている。
【００６５】
第一接続部１３４ａは、図７に示すように、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の長手方向の下端に拡開部１３４ａ２が形成されている。拡開部１３４ａ２は、先端に行くにしたがって拡開するように形成されている。拡開部１３４ａ２は、第一接続部１３４ａの下端の全周に亘って設けられている。第二接続部１３４ｂは、第一接続部１３４ａと同様に、拡開部１３４ｂ２が形成されている。拡開部１３４ａ２，１３４ｂ２は、第一および第二接続部１３４ａ，１３４ｂの下端だけでなく、上下両端に設けるようにしてもよく、上端のみに設けるようにしてもよい。
【００６６】
図８に示すように、断面略Ｃ字状に形成された第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂは、径方向内側に向けて付勢された状態で各固体酸化物形燃料電池円筒セル３３をそれぞれ把持するように組み付けられている。第一接続部１３４ａは、導電性接着剤１３４ｄにより固体酸化物形燃料電池円筒セル３３（燃料極層被接続部３３ａ１）に電気的に接続されている。この電気的に接続された導電接合部は、周方向に沿って複数個所（例えば４箇所）設けられている。このとき、導電接合部は、凸部１３４ａ１を避けて設けるのが望ましい。凸部１３４ａ１は、導電性接着剤１３４ｄの端部が外側に膨張したときのバッファとして機能するため、導電性接着剤１３４ｄの圧縮応力を緩和する効果がある。
【００６７】
また、導電性接着剤１３４ｄは、第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂの内壁面の所定部位に予め塗布されている。膜厚は、数十μｍが望ましく、本実施形態では１０μｍである。導電性接着剤１３４ｄは、焼成前の予備乾燥状態であり、接続部材１３４を固体酸化物形燃料電池円筒セル３３に組み付けた後の焼成工程にて接続部材１３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３とを接着させる。
第二接続部１３４ｂは、第一接続部１３４ａと同様に、導電性接着剤１３４ｄにより固体酸化物形燃料電池円筒セル３３（空気極層被接続部３３ｃ２）に電気的に接続されている。
【００６８】
なお、導電接合部の固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の長手方向の上下両側には、シール接合部が形成されるのが望ましい。特に第一接続部１３４ａにシール接合部（上述した環状のシール接合部）が形成されるのが望ましい。さらに、第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂの周方向の開口部も、シール材により覆うのが望ましい。
【００６９】
上述した接続部材１３４は、金属材（例えば、フェライト系ステンレス鋼（７００℃などの高温環境下における耐食性を確保するために、Ｃｒを１８重量％以上含むものが望ましい））の薄板（一枚の金属板）をプレス加工にて成型されている。接続部材１３４は、応力（外力）を加えるとひずみが生じるが、除荷すれば元の寸法に戻る弾性変形をする。すなわち、接続部材１３４は、応力が加えられていないときには、図９にて実線で示すように、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の外径（図９にて一点破線で示す）より小径（小形）に設定されている。このときの状態が元状態である。
【００７０】
元状態にある第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂは、径方向内側に向かう付勢力に抗して径方向外方に向けて拡開されて拡開状態となる（図９にて破線で示す）。拡開状態は、第一接続部１３４ａ（第二接続部１３４ｂ）の内形寸法が固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の外形寸法より大きい状態である。接続部材１３４が固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の被接続部（例えば燃料極層被接続部３３ａ１および空気極層被接続部３３ｃ２）に取り付けられる前には、第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂは拡開状態に拡開される。
接続部材１３４が固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の被接続部に取り付けられた後には、第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂは、径方向内側に向けて付勢され弾性変形をするため、被接続部に当接して該被接続部を把持する当接状態にある（図８参照）。当接状態にある第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂは、元状態より大形（大径）である。
【００７１】
さらに、接続部材１３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３との組み付け方法について説明する。最初に、作業者は、導電性接着剤１３４ｄを第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂの内壁面の所定部位に予め塗布する（コーティングする）。導電性接着剤１３４ｄは、焼成前の予備乾燥状態である。
次に、接続部材１３４を固体酸化物形燃料電池円筒セル３３に挿入して所定位置に位置決めする。このとき、第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂは、元状態から拡開されて拡開状態である。その結果、挿入する際に、第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂが固体酸化物形燃料電池円筒セル３３に当接するのを抑制することができ、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の表面が損傷するのを抑制することができる。なお、シール接合部を設ける場合には、シール材を所定部位に塗布する。
そして、接続部材１３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３を焼成し、接続部材１３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３との間に導電接合部（およびシール接合部）を形成し、電気的接続と機械的固定を行う。
【００７２】
上述した説明から明らかなように、本第二実施形態に係る固体酸化物形燃料電池スタック３０においては、接続部材１３４の第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂの少なくともいずれか一方は、断面略Ｃ字状に形成されて、径方向に伸縮可能に形成されている。
これによれば、断面略Ｃ字状に形成された第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂが、径方向内側に向けて付勢された状態で固体酸化物形燃料電池円筒セル３３（固体酸化物形燃料電池筒状セル）を把持するように組み付けられる。すなわち、接続部材１３４の第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂが固体酸化物形燃料電池円筒セルル３３の被接続部に取り付けられる前には、第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂは付勢力に抗して拡開されて拡開状態（第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂの内形寸法が固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の外形寸法より大きい状態）にされる。被接続部に取り付けられた後には、第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂは被接続部に当接して把持する当接状態にある。したがって、接続部材１３４を固体酸化物形燃料電池円筒セル３３に組み付ける際に、組み付け作業によって生じる固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の表面の損傷を抑制することができる。さらに、接続部材１３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３との間の電気抵抗を小さく抑制することができる。したがって、固体酸化物形燃料電池スタック３０において、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３と接続部材１３４とを接続するにあたって、簡単な構造によって組付性と導電性との両立を図ることができる。
【００７３】
さらに、接続部材１３４が固体酸化物形燃料電池円筒セル３３に接触した（隙間がほぼ０の）状態で組み付けることができる。よって、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３と接続部材１３４との隙間がないため、従来技術において必要であった接続部材１３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル３３との比較的広い隙間（固体酸化物形燃料電池円筒セル３３と接続部材１３４との寸法公差、寸法ばらつきに起因する）に導電性接着剤を充填する充填工程が不要となる。また、本実施形態によれば、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３への組付前に接続部材１３４の内壁面に塗布されている導電性接着剤の膜厚は１０μｍ〜５０μｍ程度で構成できるため、導電性接着剤の薄膜化による信頼性が向上する（電気抵抗が抑制される）。また、従来と比べて、導電性接着剤の使用量が削減できるため低コスト化が可能となる。さらに、接続部材１３４は、１枚の金属板で構成することが可能となる。よって、従来技術では形状が複雑であるため、コスト高になる傾向にあったが、形状が単純化できプレス加工などを用いたコスト低減が可能となる。
【００７４】
また、第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂの少なくともいずれか一方は、周方向に沿って外方に向けて凸設された複数の凸部１３４ａ１，１３４ｂ１がさらに形成されている。
これによれば、温度が変化したときに、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３と第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂの熱膨張率の違いによって生じる固体酸化物形燃料電池円筒セル３３と第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂとの境界面の応力が、凸部１３４ａ１，１３４ｂ１に吸収されて緩和される。
【００７５】
また、第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂの少なくともいずれか一方は、固体酸化物形燃料電池円筒セル３３の長手方向の両端部のうち少なくともいずれか一方に、端に行くにしたがって拡開する拡開部１３４ａ２，１３４ｂ２が形成されている。
これによれば、第一接続部１３４ａおよび第二接続部１３４ｂを固体酸化物形燃料電池円筒セル３３に組み付ける際に、拡開部１３４ａ２，１３４ｂ２から挿入することで、より確実に損傷を抑制することができる。
【００７６】
（第三実施形態）
以下、本発明による固体酸化物形燃料電池システムの第三実施形態について図１０−１２を参照して説明する。第三実施形態に係る固体酸化物形燃料電池システムの固体酸化物形燃料電池スタックは、接続部材の接続対象が異なる。第三実施形態に係る接続部材は、同一の内側電極層３３ａ（または外側電極層３３ｃ）を接続している。なお、第一実施形態と同様に構成されるものは、同一符号を付してその説明を省略する。
【００７７】
本第三実施形態の固体酸化物形燃料電池スタックは、複数（例えば３本）の固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３と、プラス電極用の接続部材２３４と、マイナス極用の接続部材３３４とを備えている。固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３は、両端部の燃料極層３３ａが露出されてその露出部に燃料極層被接続部２３３ａ１が形成されている。両燃料極層被接続部２３３ａ１，２３３ａ１の間の空気極層３３ｃには、空気極層被接続部２３３ｃ１が形成されている。
【００７８】
プラス電極用の接続部材２３４は、複数の接続部を備えている。具体的には、プラス電極用の接続部材２３４は、第一接続部２３４ａ、第二接続部２３４ｂおよび第三接続部２３４ｃを備えている。第一接続部２３４ａは、図１１に示すように、上記第一接続部３４ａと同様に、第一把持部２３４ａ１と第二把持部２３４ａ２とから構成されている。第二接続部２３４ｂおよび第三接続部２３４ｃも、第一把持部２３４ｂ１と第二把持部２３４ｂ２とから、第一把持部２３４ｃ１と第二把持部２３４ｃ２とから構成されている。
【００７９】
第一把持部２３４ａ１、第一把持部２３４ｂ１および第一把持部２３４ｃ１は、連結部２３４ｄによって連結されている。このように、直列に連結された第一把持部２３４ａ１、連結部２３４ｄ、第一把持部２３４ｂ１、連結部２３４ｄおよび第一把持部２３４ｃ１から、複数の断面略半円形状が連結された半円状連結体２４１が一体的に形成されている。この半円状連結体２４１は、薄板（１枚の金属板）をプレス加工にて成型されている。
【００８０】
プラス電極用の接続部材２３４は、隣り合う複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の空気極層被接続部２３３ｃ１を電気的に接続する。すなわち、プラス電極用の接続部材２３４の第一接続部２３４ａ、第二接続部２３４ｂおよび第三接続部２３４ｃは、隣り合う複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の各空気極層被接続部２３３ｃ１に接続されている。
【００８１】
マイナス極用の接続部材３３４は、プラス極用の接続部材２３４と同様に、複数の接続部を備えている。具体的には、マイナス極用の接続部材３３４は、第一接続部３３４ａ、第二接続部３３４ｂおよび第三接続部３３４ｃを備えている。第一接続部３３４ａは、図１２に示すように、上記第一接続部３４ａと同様に、第一把持部３３４ａ１と第二把持部３３４ａ２とから構成されている。第二接続部３３４ｂおよび第三接続部３３４ｃも、第一把持部３３４ｂ１と第二把持部３３４ｂ２とから、第一把持部３３４ｃ１と第二把持部３３４ｃ２とから構成されている。
【００８２】
第一把持部３３４ａ１、第一把持部３３４ｂ１および第一把持部３３４ｃ１は、連結部３３４ｄによって連結されている。このように、直列に連結された第一把持部３３４ａ１、連結部３３４ｄ、第一把持部３３４ｂ１、連結部３３４ｄおよび第一把持部３３４ｃ１から、複数の断面略半円形状が連結された半円状連結体３４１が一体的に形成されている。この半円状連結体３４１は、薄板（１枚の金属板）をプレス加工にて成型されている。
【００８３】
上端側のマイナス電極用の接続部材３３４は、隣り合う複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の燃料極層被接続部２３３ａ１を電気的に接続する。すなわち、マイナス電極用の接続部材３３４の第一接続部３３４ａ、第二接続部３３４ｂおよび第三接続部３３４ｃは、隣り合う複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の各燃料極層被接続部２３３ａ１に接続されている。下端側のマイナス電極用の接続部材３３４は、隣り合う複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の燃料極層被接続部２３３ａ２を電気的に接続する。すなわち、マイナス電極用の接続部材３３４の第一接続部３３４ａ、第二接続部３３４ｂおよび第三接続部３３４ｃは、隣り合う複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の各燃料極層被接続部２３３ａ２に接続されている。
【００８４】
本第三実施形態によれば、固体酸化物形燃料電池スタック３０は、ベース部材３１と、ベース部材３１を貫通して該ベース部材３１に立設されて、筒状に形成され燃料が流通する燃料極層３３ａ（内側電極層）と、燃料極層３３ａの外側に積層され酸化剤ガスが流通する空気極層３３ｃ（外側電極層）と、燃料極層３３ａと空気極層３３ｃとの間に積層された電解質層３３ｂと、を備えた複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３（固体酸化物形燃料電池筒状セル）と、複数の固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３を電気的に接続する金属材で形成された複数の接続部材２３４，３３４と、を備えた固体酸化物形燃料電池スタックである。固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３は、燃料極層３３ａに燃料極層被接続部２３３ａ１，２３３ａ２が形成されるとともに、空気極層３３ｃに外側電極層被接続部が形成されており、接続部材２３４，３３４は、互いに隣り合う固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３のうち一方の燃料極層被接続部２３３ａ１，２３３ａ２または空気極被接続部２３３ｃ１と電気的に接続される第一接続部２３４ａ１，３３４ａ１と、互いに隣り合う固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３のうち他方の燃料極層被接続部２３３ａ１，２３３ａ２または空気極被接続部２３３ｃ１と電気的に接続される第二接続部２３４ｂ１，３３４ｂ１と、第一接続部２３４ａ１，３３４ａ１と第二接続部２３４ｂ１，３３４ｂ１とを連結する連結部２３４ｄと、を少なくとも備え、第一接続部２３４ａ１，３３４ａ１および第二接続部２３４ｂ１，３３４ｂ１の少なくともいずれか一方は、被接続部に取り付けられる前後において、一方の内形が固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の径方向に変形可能な構造となるように形成されている。
これによれば、接続部材２３４，３３４の第一接続部２３４ａ１，３３４ａ１および第二接続部２３４ｂ１，３３４ｂ１が固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の被接続部に取り付けられる前には、第一接続部２３４ａ１，３３４ａ１および第二接続部２３４ｂ１，３３４ｂ１（他の接続部も）の内形寸法を固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の外形寸法より大きくすることができる。その結果、接続部材２３４，３３４を固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３に組み付ける際に、組み付け作業によって生じる固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の表面の損傷を抑制することができる。さらに、接続部材２３４，３３４の第一接続部２３４ａ１，３３４ａ１および第二接続部２３４ｂ１，３３４ｂ１（他の接続部も）が固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の被接続部に取り付けられた後には、第一接続部２３４ａ１，３３４ａ１および第二接続部２３４ｂ１，３３４ｂ１の各内壁面が各固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の外壁面にそれぞれ当接可能となる。その結果、接続部材２３４，３３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３とは、電気的に直接接続されるか、あるいは導電接続部を介して接続される。すなわち、第一接続部２３４ａ１，３３４ａ１および第二接続部２３４ｂ１，３３４ｂ１と固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３との隙間は小さく低減することができ、導電接続部は従来に比してその厚みを小さく抑制することができる。よって、接続部材２３４，３３４と固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３との間の電気抵抗を小さく抑制することができる。したがって、固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３と接続部材２３４，３３４とを接続するにあたって、組付性と導電性との両立を図ることができる。
【００８５】
半円状連結体２４１は、接続すべき固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の個数に応じて半円状の把持部を設けるようにしてもよいが、接続すべき固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３の個数より少ない把持部を設けるようにしてもよい。
半円状連結体２４１を一方のみに設けるのではなく、２つの半円状連結体２４１により挟持するような構造としてもよい。半円状連結体２４１の代わりに、上述した半めがね形状部４１を複数直列に並べるとともに、反対側にも、上述した半めがね形状部４１を複数直列に並べるとともに固体酸化物形燃料電池円筒セル２３３一個だけ並設方向にずらして互い違いに並べるようにしてもよい。
【００８６】
なお、プラス電極用（マイナス電極用）の接続部材の各接続部を、上述した第二実施形態と同様に、断面略Ｃ字状に形成して径方向に伸縮可能に形成するようにしてもよい。この場合、複数（例えば３個以上）の接続部は、Ω字状に並べられ連結されている。接続部の各開口部は、接続部の連結方向に沿って伸縮するようになっている。
【符号の説明】
【００８７】
１０…発電ユニット、１１…固体酸化物形燃料電池モジュール、１２…熱交換器、１３…インバータ装置、１４…水タンク、１５…制御装置、１６ａ…系統電源、１６ｂ…電源ライン、１６ｃ…外部電力負荷、２０…排熱回収システム、２１…貯湯槽、２２…貯湯水循環ライン、３０…固体酸化物形燃料電池スタック、３１…ベース部材、３１ａ…貫通穴、３１ｂ…シール部材、３２…断熱部材、３２ａ…貫通穴、３３…固体酸化物形燃料電池円筒セル（固体酸化物形燃料電池筒状セル）、３３ａ…燃料極層（内側電極層）、３３ａ１…第一燃料極層被接続部（第一内側電極層被接続部）、３３ａ２…第二燃料極層被接続部（第二内側電極層被接続部）、３３ｂ…電解質層、３３ｃ…空気極層（外側電極層）、３３ｃ１…第一空気極層被接続部（第一外側電極層被接続部）、３３ｃ２…第二空気極層被接続部（第二外側電極層被接続部）、３４…接続部材、３４ａ，１３４ａ…第一接続部、３４ａ１…第一把持部、３４ａ２…第二把持部、３４ａ３…第一延設部、３４ａ４…第二延設部、３４ｃ…連結部、３４ｄ…導電性接着剤、３５…カバー、３６…アノードガスマニホールド、３６ａ…支持板、３６ａ１，３６ｂ１…貫通穴、３６ｂ…絶縁板、４０…蒸発部、５０…改質部、６０…燃焼部、１３４…接続部材。
【図１】
2015185302.tif 000003
【図２】
2015185302.tif 000004
【図３】
2015185302.tif 000005
【図４】
2015185302.tif 000006
【図５】
2015185302.tif 000007
【図６】
2015185302.tif 000008
【図７】
2015185302.tif 000009
【図８】
2015185302.tif 000010
【図９】
2015185302.tif 000011
【図１０】
2015185302.tif 000012
【図１１】
2015185302.tif 000013
【図１２】
2015185302.tif 000014