(57)【要約】【課題】ヒュームドシリカを用いてシリカゲルの原料コストを押し上げずに、取り扱いが容易である濃度のシリカスラリーから、全細孔容積を減じたシリカゲル粒子を得て、焼成炉への１バッチ当たりのシリカゲル充填量を多くする。【解決手段】比表面積が９０〜３００ｍ２／ｇのヒュームドシリカ粒子と水とを混合してシリカ粒子の濃度が２５〜３５質量％のシリカスラリーを得る。スラリー中のアンモニア濃度又は炭酸アンモニウム濃度が１００〜５００質量ｐｐｍになるようにシリカスラリーにアンモニア水又は炭酸アンモニウム水溶液を添加混合し、シリカスラリーから水分を除去してシリカ乾燥体を得る。この乾燥体を解砕した後粉砕し分級してシリカゲル粒子を得る。【選択図】図１
2015205782.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
比表面積が９０〜３００ｍ２／ｇのヒュームドシリカ粒子と分散媒としての水とを混合して前記シリカ粒子の濃度が２５〜３５質量％のシリカスラリーを調製する工程と、
前記シリカスラリー中のアンモニア濃度又は炭酸アンモニウム濃度が１００〜５００質量ｐｐｍになるように前記シリカスラリーにアンモニア水又は炭酸アンモニウム水溶液を添加剤として添加混合する工程と、
前記添加剤を含むシリカスラリーから水分を除去してシリカ乾燥体を得る工程と、
前記シリカ乾燥体を解砕した後、粉砕し分級してシリカゲル粒子を得る工程と
を含むシリカゲル粒子の製造方法。
【請求項２】
水銀ポロシメーターで測定された粒子内の細孔直径が０．００３〜３μｍの範囲の全細孔容積が１．０３０〜１．１７３ｍｌ／ｇの範囲にあり、かつ前記粒子内の細孔直径が０．００３〜３μｍの範囲のうち、粒子内の細孔直径が０．０１〜０．１μｍの範囲にある細孔の占める割合が７４．１〜８０．５％の範囲にあることを特徴とするシリカゲル粒子。
【請求項３】
合成非晶質シリカ粉末の前駆体である請求項２記載のシリカゲル粒子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シリコン単結晶の引上げ用るつぼ等の合成シリカガラス製品を製造する原料として用いられる合成非晶質シリカ粉末の前駆体に適するシリカゲル粒子及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、ヒュームドシリカ粒子を水の分散媒に分散させたシリカスラリーを乾燥させてシリカゲルを製造する方法及びシリカゲルが開示されている（例えば、特許文献１参照。）。しかし、この方法ではシリカスラリーをゲル化させてシリカゲルを作製する際に、ゲルの収縮が大きく、この収縮により欠けやひび割れが入り易いという問題があった。
【０００３】
また、この種のシリカゲル粒子を焼成炉に入れて焼成して、合成非晶質シリカ粉末にするときに、シリカゲル粒子内のポア（以下、細孔という。）の量が多いと、シリカゲル粒子のかさ密度が低くなり、焼成炉に一回に投入できるシリカゲルの量、即ち焼成炉への１バッチ当たりのシリカゲル充填量を多くできない不具合があった。これらの問題を回避するため、ヒュームドシリカ粒子の代わりに溶融シリカ粒子を使用することにより、シリカゲルを製造する方法が開示されている（例えば、特許文献２参照。）。
【０００４】
この特許文献２に示されるシリカゲルの製造方法は、溶融シリカ粒子の濃度が６０重量％以上の分散液より、分散媒を除去して該溶融シリカ粒子の凝集体を形成せしめる方法である。この分散液には、０．１μｍ未満の粒子径を有する溶融シリカ粒子が全粒子の５重量％以下、０．１〜５μｍの粒子径を有する溶融シリカ粒子が全粒子の２０重量％以上存在する。またこの方法で得られたシリカゲルは、溶融シリカ粒子の凝集体よりなり、水銀ポロシメーターで測定される細孔直径０．００４〜１０μｍの細孔のうち、細孔直径０．０５〜０．５μｍの細孔の占める割合が、５０％以上であって、全細孔容積が０．１〜０．５ｃｃ／ｇである特徴を有し、効率的なガス置換が可能なように細孔分布特性を最適化し、割れや欠けが起こり難い寸法安定性に優れるとされている。
【０００５】
特許文献２には、ヒュームドシリカ粒子とは異なる概ね球状の溶融シリカ粒子を使用することによって、ヒュームドシリカ粒子では達成し得なかった高いスラリー濃度の分散液を得ることができ、これを乾燥して得られるシリカゲルの欠けやひび割れを極めて効果的に抑制できることを見い出し、特許文献２の発明を完成するに至ったことが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特表平５−５０５１６７号公報（請求の範囲）
【特許文献２】特開２００２−１３７９１３号公報（請求項１、請求項２、請求項７、要約、段落[００１１]）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献２に示されるシリカゲルは、全細孔容積が０．１〜０．５ｃｃ／ｇであるため、かさ密度が高く、焼成炉への１バッチ当たりのシリカゲル充填量を多くできる利点はあるけれども、その製造に際しては、ヒュームドシリカ粒子とは異なる概ね球状の溶融シリカ粒子を使用して、６０重量％以上の濃度を有する溶融シリカ粒子の分散液を調製する必要がある。この溶融シリカ粒子はヒュームドシリカ粒子と比べて複雑な製造工程を必要とし、シリカゲルの原料コストを押上げる欠点があった。また６０重量％以上の濃度を有する溶融シリカ粒子の分散液を調製するには、高価な混練装置を必要とするうえ、この分散液は粘性が高すぎて、その取扱いが困難でシリカゲル粒子の生産性を高くできないな欠点があった。
【０００８】
本発明の目的は、ヒュームドシリカ粒子を用いることにより、複雑な工程を必要とせず、簡便に調製した、取り扱いが容易である濃度のシリカスラリーから、全細孔容積を減じたシリカゲル粒子を得て、焼成炉への１バッチ当たりのシリカゲル充填量を多くすることができるシリカゲル粒子及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、従来より使用されているヒュームドシリカ粒子を用いて、シリカスラリーを調製するときに、アンモニア水又は炭酸アンモニウム水溶液を適度なアンモニア濃度又は適度な炭酸アンモニウム濃度で添加することにより、全細孔容積を減じたシリカゲル粒子が得られることを見出し、本発明に到達した。
【００１０】
本発明の第１の観点は、比表面積が９０〜３００ｍ２／ｇのヒュームドシリカ粒子と分散媒としての水とを混合して前記シリカ粒子の濃度が２５〜３５質量％のシリカスラリーを調製する工程と、前記シリカスラリー中のアンモニア濃度又は炭酸アンモニウム濃度が１００〜５００質量ｐｐｍになるように前記シリカスラリーにアンモニア水又は炭酸アンモニウム水溶液を添加剤として添加混合する工程と、前記添加剤を含むシリカスラリーから水分を除去してシリカ乾燥体を得る工程と、前記シリカ乾燥体を解砕した後、粉砕し分級してシリカゲル粒子を得る工程とを含むシリカゲル粒子の製造方法である。
【００１１】
本発明の第２の観点は、水銀ポロシメーターで測定された粒子内の細孔直径が０．００３〜３μｍの範囲の全細孔容積が１．０３０〜１．１７３ｍｌ／ｇの範囲にあり、かつ前記粒子内の細孔直径が０．００３〜３μｍの範囲のうち、粒子内の細孔直径が０．０１〜０．１μｍの範囲にある細孔の占める割合が７４．１〜８０．５％の範囲にあるシリカゲル粒子である。
【００１２】
本発明の第３の観点は、第２の観点に基づく発明であって、合成非晶質シリカ粉末の前駆体であるシリカゲル粒子である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の第１の観点のシリカゲル粒子の製造方法によれば、シリカスラリーのヒュームドシリカ粒子濃度を２５〜３５質量％にするため、シリカスラリーの調製が簡便であり、その取り扱いが容易である。そして、適度なアンモニア濃度又は炭酸アンモニウム濃度のアンモニア水又は炭酸アンモニウム水溶液を添加することにより、シリカスラリー中のヒュームドシリカ粒子間に働く反発力が弱められ、粒子同士が接近しやすくなる。その結果、全細孔容積を減じたシリカゲル粒子が得られ、焼成炉への１バッチ当たりのシリカゲル充填量を多くすることができる。また、原料コストが高価な溶融シリカ粒子の代わりにヒュームドシリカ粒子を用いるため、シリカゲルの原料コストを押し上げない。
【００１４】
本発明の第２の観点のシリカゲル粒子は、水銀ポロシメーターで測定された粒子内の細孔直径が０．００３〜３μｍの範囲の全細孔容積が１．０３０〜１．１７３ｍｌ／ｇの範囲にあり、かつ前記粒子内の細孔直径が０．００３〜３μｍの範囲のうち、粒子内の細孔直径が０．０１〜０．１μｍの範囲にある細孔の占める割合が７４．１〜８０．５％の範囲にあるため、焼成炉への１バッチ当たりのシリカゲル充填量を多くすることができる。
【００１５】
本発明の第３の観点のシリカゲル粒子によれば、焼成炉への１バッチ当たりのシリカゲル充填量を多くできるので、このシリカゲル粒子を焼成して合成非晶質シリカ粉末を製造すれば、合成非晶質シリカ粉末の生産性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施例１−１のシリカゲル粒子の細孔直径とｌｏｇ微分細孔容積の関係を示す図である。
【図２】図１に基づくシリカゲル粒子の細孔容積を積算した積算細孔容積分布図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
次に本発明を実施するための形態を図面に基づいて説明する。
【００１８】
〔シリカゲル粒子の製造方法〕
本発明のシリカゲル粒子の製造方法は、比表面積が９０〜３００ｍ２／ｇのヒュームドシリカ粒子と分散媒としての水とを混合して前記シリカ粒子の濃度が２５〜３５質量％のシリカスラリーを調製する工程と、前記シリカスラリー中のアンモニア濃度又は炭酸アンモニウム濃度が１００〜５００質量ｐｐｍになるように前記シリカスラリーにアンモニア水又は炭酸アンモニウム水溶液を添加剤として添加混合する工程と、前記添加剤を含むシリカスラリーから水分を除去してシリカ乾燥体を得る工程と、前記シリカ乾燥体を解砕した後、粉砕し分級してシリカゲル粒子を得る工程とを含む方法である。
【００１９】
〔シリカスラリーの調製〕
先ず出発原料として、平均粒径Ｄ５０が７〜２０ｎｍで、比表面積が９０〜３００ｍ２／ｇ、好ましくは９０〜１２０ｍ２／ｇのヒュームドシリカ粒子を用意する。なお、比表面積が小さくなるとフュームドシリカの一次粒子径は大きくなり、比表面積９０ｍ２／ｇ未満ではシリカスラリーが時間経過とともに、シリカと溶媒に分離する不具合があり、３００ｍ２／ｇを超えると混合時に分散媒と混ざりにくい不具合がある。この平均粒径Ｄ５０が７〜２０ｎｍで、比表面積が９０〜３００ｍ２／ｇであるヒュームドシリカ粒子を分散媒としての水と混合してシリカ粒子の濃度が２５〜３５質量％、好ましくは３０〜３５質量％のシリカスラリーを調製する。この調製は、大気雰囲気下で、室温の超純水にヒュームドシリカ粒子を、シリカ粒子の濃度が２５〜３５質量％になるように、添加し、混練機により攪拌をすることにより、超純水中に均一に混合することにより行われる。シリカ粒子の濃度が２５質量％未満であると、乾燥効率が低下し、３５質量％を超えるとスラリーの粘度が上昇し、取り扱いにくくなる。本明細書では、平均粒径Ｄ５０とは、レーザー回折散乱式粒子分布測定装置（型式名：HORIBA LA-950）によって測定した粒子分布（直径）の中央値を３回測定し、この平均値をいう。
【００２０】
〔シリカスラリーへの添加剤の添加〕
シリカ粒子の濃度が調整されたシリカスラリーにアンモニア水又は炭酸アンモニウム水溶液を添加剤として添加する。この添加は、大気雰囲気下で、室温のシリカスラリーに、シリカスラリー中のアンモニア濃度又は炭酸アンモニウム濃度が１００〜５００質量ｐｐｍ、好ましくは２００〜４００質量ｐｐｍになるように室温のアンモニア水又は炭酸アンモニウム水溶液を添加することにより行われる。この濃度が１００質量ｐｐｍ未満であると、添加剤を添加する効果が不十分であり、５００質量ｐｐｍを超えるとスラリーの粘度が上昇し、取り扱いにくくなる。なお、上記添加剤を上述した超純水に予め添加混合しておき、この添加剤を含む超純水にヒュームドシリカ粒子を添加混合してシリカスラリーを調製してもよい。
【００２１】
〔添加剤を含むシリカスラリーからの水分除去〕
添加剤を含むシリカスラリーを上部が開口した乾燥用容器に移し、これを乾燥機に導入し、乾燥機内に好ましくは１〜２０リットル／分の流量で乾燥空気を流しながら、２００〜３００℃の温度で１２〜４８時間乾燥させてシリカ乾燥体を得る。
【００２２】
〔シリカ乾燥体からシリカゲル粒子の製造まで〕
得られたシリカ乾燥体を乾燥用容器から取り出し、これを石英製の櫛が回転する構造の解砕機により解砕し、ロールクラッシャー等の粉砕機を用いて粉砕する。ロールクラッシャーを用いる場合には、ロール隙間を０．５〜２．０ｍｍ、ロール回転数を３〜２００ｒｐｍに調整して粉砕する。最後に粉砕したシリカ乾燥体を振動ふるい等を用いて分級することにより、シリカゲル粒子が得られる。
【００２３】
〔シリカゲル粒子の物性値〕
得られたシリカゲル粒子は、２００〜４００μｍ、好ましくは３００〜３５０μｍの平均粒径Ｄ５０を有し、水銀ポロシメーター（島津製作所製、型番Autopore IV9500）で測定された粒子内細孔直径が０．００３〜３μｍの範囲にある細孔のうち、粒子内細孔直径が０．０１〜０．１μｍの範囲にある細孔の占める割合Ａが７４．１〜８０．５％の範囲にあり、全細孔容積が１．０３０〜１．１７３ｍｌ／ｇの範囲にある。全細孔容積が１．０３０ｍｌ／ｇ未満であると後工程の焼成時において、焼成時の脱ガスに要する時間が長くなる不具合があり、１．１７３ｍｌ／ｇを超えるとシリカゲル粒子の石英るつぼへの充填性に不具合がある。同様に、割合Ａが７４．１％未満であると後工程の焼成時において、焼成時の脱ガスに要する時間が長くなる不具合があり、８０．５％を超えるとシリカゲル粒子の石英るつぼへの充填性に不具合がある。上記割合Ａが７４．１〜８０．５％の範囲において、本発明では全細孔容積が１．０３０〜１．１７３ｍｌ／ｇとなるように添加剤が添加される。
【００２４】
〔シリカゲル粒子の用途〕
得られたシリカゲル粒子は、焼成されて合成シリカ非晶質シリカ粉末となり、シリコン単結晶の引上げ用るつぼ等の合成シリカガラス製品を製造する原料として好適に用いられる。即ち、得られたシリカゲル粒子は合成非晶質シリカ粉末の前駆体に好適に用いられる。
【実施例】
【００２５】
次に本発明の実施例を比較例とともに詳しく説明する。
【００２６】
〔シリカスラリーの調製〕
＜実施例１−１〜１−６＞
平均粒径Ｄ５０が２０ｎｍで比表面積が９０ｍ２／ｇのヒュームドシリカ粒子を用意した。２５℃の超純水にアンモニア水を添加混合した水溶液に大気雰囲気下で上記ヒュームドシリカ粒子を添加し、連続混練機により攪拌してシリカスラリーを調製した。このときのヒュームドシリカ粒子及びアンモニア水の添加量は、次の表１のシリカ粒子濃度及びアンモニア濃度になるように添加した。
【００２７】
＜実施例２−１〜２−６＞
平均粒径Ｄ５０が２０ｎｍで比表面積が９０ｍ２／ｇのヒュームドシリカ粒子を用意した。２５℃の超純水に炭酸アンモニウム水溶液を添加混合した水溶液に大気雰囲気下で上記ヒュームドシリカ粒子を添加し、連続混練機により攪拌してシリカスラリーを調製した。このときのヒュームドシリカ粒子及び炭酸アンモニウム水溶液の添加量は、次の表１のシリカ粒子濃度及び炭酸アンモニウム濃度になるように添加した。
【００２８】
＜実施例３−１〜３−６＞
平均粒径Ｄ５０が７ｎｍで比表面積が３００ｍ２／ｇのヒュームドシリカ粒子を用意した。２５℃の超純水にアンモニア水を添加混合した水溶液に大気雰囲気下で上記ヒュームドシリカ粒子を添加し、連続混練機により攪拌してシリカスラリーを調製した。このときのヒュームドシリカ粒子及びアンモニア水の添加量は、次の表１のシリカ粒子濃度及びアンモニア濃度になるように添加した。
【００２９】
＜実施例４−１〜４−６＞
平均粒径Ｄ５０が７ｎｍで比表面積が３００ｍ２／ｇのヒュームドシリカ粒子を用意した。２５℃の超純水に炭酸アンモニウム水溶液を添加混合した水溶液に大気雰囲気下で上記ヒュームドシリカ粒子を添加し、連続混練機により攪拌してシリカスラリーを調製した。このときのヒュームドシリカ粒子及び炭酸アンモニウム水溶液の添加量は、次の表１のシリカ粒子濃度及び炭酸アンモニウム濃度になるように添加した。
【００３０】
＜比較例１−１、１−２＞
次の表２に示すように、アンモニア水を添加しない以外は、実施例１−１及び１−２と同様にしてシリカスラリーを調製した。
【００３１】
＜比較例２−１、２−２＞
次の表２に示すように、アンモニア水を添加しない以外は、実施例３−１及び３−２と同様にしてシリカスラリーを調製した。
【００３２】
＜比較例３−１、３−２＞
次の表２に示すように、シリカスラリー中のアンモニア濃度が９０質量ｐｐｍになるようにアンモニア水を添加した以外は、実施例１−１及び１−２と同様にしてシリカスラリーを調製した。
【００３３】
＜比較例４−１、４−２＞
次の表２に示すように、シリカスラリー中のアンモニア濃度が９０質量ｐｐｍになるようにアンモニア水を添加した以外は、実施例３−１及び３−２と同様にしてシリカスラリーを調製した。
【００３４】
＜比較例５−１、５−２＞
次の表２に示すように、シリカスラリー中の炭酸アンモニウム濃度が９０質量ｐｐｍになるように炭酸アンモニウム水溶液を添加した以外は、実施例２−１及び２−２と同様にしてシリカスラリーを調製した。
【００３５】
＜比較例６−１、６−２＞
次の表２に示すように、シリカスラリー中の炭酸アンモニウム濃度が９０質量ｐｐｍになるように炭酸アンモニウム水溶液を添加した以外は、実施例４−１及び４−２と同様にしてシリカスラリーを調製した。
【００３６】
＜比較例７−１、７−２＞
次の表２に示すように、シリカスラリー中のアンモニア濃度が５５０質量ｐｐｍになるようにアンモニア水を添加した以外は、実施例１−１及び１−２と同様にしてシリカスラリーを調製した。
【００３７】
＜比較例８−１、８−２＞
次の表２に示すように、シリカスラリー中のアンモニア濃度が５５０質量ｐｐｍになるようにアンモニア水を添加した以外は、実施例３−１及び３−２と同様にしてシリカスラリーを調製した。
【００３８】
＜比較例９−１、９−２＞
次の表２に示すように、シリカスラリー中の炭酸アンモニウム濃度が５５０質量ｐｐｍになるように炭酸アンモニウム水溶液を添加した以外は、実施例２−１及び２−２と同様にしてシリカスラリーを調製した。
【００３９】
＜比較例１０−１、１０−２＞
次の表２に示すように、シリカスラリー中の炭酸アンモニウム濃度が５５０質量ｐｐｍになるように炭酸アンモニウム水溶液を添加した以外は、実施例４−１及び４−２と同様にしてシリカスラリーを調製した。
【００４０】
〔シリカスラリーからの水分除去〕
実施例１−１〜実施例４−６及び比較例１−１〜比較例６−２で得られた３６種類のシリカスラリーは、スラリー中のシリカ粒子が二次粒子の状態まで分散されており、チューブポンプで容易に送液できるだけの流動性を有していた。これらのシリカスラリーをそれぞれ乾燥用容器であるパイレックス（商標）製の平皿に移し替え、定温乾燥機に入れた。この乾燥機の温度を２００℃に設定して２４時間放置し、水分量が０．５質量％以下になるまで乾燥して、２８種類のシリカ乾燥体を得た。これらのシリカ乾燥体を平皿から取り出したところ、シリカ乾燥体はすべて殆ど収縮せずに平皿の形状を維持していた。
これに対して、アンモニア濃度及び炭酸アンモニウム濃度が５５０質量ｐｐｍの比較例７−１〜１０−２の８種類のシリカスラリーは、スラリー粘度が上昇し過ぎて、流動性がなく、上記乾燥用容器に移し替えることができなかった。このため比較例７−１のみ樹脂製のスコップで平皿に移し変えて実施例同様に乾燥し、他７種類のシリカスラリーの乾燥は断念した。上記実施例１−１〜実施例４−６及び比較例１−１〜比較例１０−２で得られた４４種類のシリカスラリーの粘度をＢ型粘度計（東機産業社製、型番ＢＭ-II）でそれぞれ測定した。その結果を表１及び表２に示す。スラリー粘度が３００ｃＰを超えると流動性がなくなり、チューブポンプでの送液が実質的にできなくなる。
【００４１】
〔シリカ乾燥体の解砕から分級まで〕
３６種類のシリカ乾燥体を各別に、解砕機により５〜２０ｍｍ程度の塊に解砕した後、高密度ポリプロピレン樹脂製のロールクラッシャーで粉砕した。粉砕物をナイロン樹脂製の網で構成された振動ふるいにかけ、分級し、２８種類のシリカゲル粒子を得た。すべてのシリカゲル粒子の分級の範囲は１５０〜６００μｍとした。
【００４２】
〔シリカゲル粒子の物性値〕
(1) ３６種類のシリカゲル粒子の細孔分布を水銀ポロシメーター（島津製作所製、型番Autopore IV9500）でそれぞれ測定した。測定した細孔分布から粒子内の細孔直径の範囲と粒子間の細孔直径の範囲を見極めた。粒子内の細孔直径の範囲は０．０３〜３μｍの範囲にあって、主たる細孔の直径は０．０３〜０．０４μｍの範囲に存在することが分かった。また実施例１−１〜実施例４−６の２４種類のシリカゲル粒子の細孔分布は互いにほぼ同等であった。図１に実施例１−１のシリカゲル粒子の細孔直径とｌｏｇ微分細孔容積の関係を示す。
【００４３】
(2) また細孔分布の測定データから細孔直径と積算細孔容積の関係図を作成し、粒子内の細孔直径が０．００３〜３μｍの範囲の全細孔容積(ｍｌ／ｇ)を求めた。更に粒子内の細孔直径の範囲である０．００３〜３μｍのうち、０．０１〜０．１μｍの細孔直径の細孔が占める割合Ａ(％)を求めた。具体的には、０．０１〜０．１μｍの範囲の積算細孔容積を０．００３〜３μｍの範囲の積算細孔容積で除した値である。図２に図１に基づくシリカゲル粒子の細孔容積を積算した積算細孔容積分布図を示す。
【００４４】
(3) ３６種類のシリカゲル粒子をそれぞれ石英製の焼成用容器（有効容積：５リットル）に充填し、その質量（ｇ）を求め、その質量を有効容積で除することにより、かさ密度（ｇ／ｍｌ）を算出した。これらの結果、表１及び表２に示す。
(4) ３６種類のシリカゲル粒子を充填した石英製の焼成用容器を焼成炉である電気炉に入れ、１２５０℃まで２時間で昇温し、２０時間保持した後、自然冷却した。
【００４５】
【表１】
2015205782.tif 000003
【００４６】
【表２】
2015205782.tif 000004
【００４７】
表１及び表２から明らかなように、(a) 粒子内の細孔直径が０．０１〜０．１μｍの範囲にある細孔の占める割合Ａに関して、比較例１−１〜６−２で得られたシリカゲル粒子は、８０．６〜９０．０％であった。これに対して実施例１−１〜実施例４−６で得られたシリカゲル粒子は７４．１〜８０．５％であった。このことから、添加剤の添加により細孔の直径に大きな変化は見られないが、細孔個数が減少したことにより全細孔容積が減少したことが推察される。
【００４８】
(b) また、全細孔容積に関して、比較例１−１〜６−２で得られたシリカゲル粒子は、１．１７２〜１．３８８ｍｌ／ｇであった。これに対して実施例１−１〜実施例４−６で得られたシリカゲル粒子は１．０３０〜１．１７３ｍｌ／ｇであり、実施例１−１〜実施例４−６で得られたシリカゲル粒子の方が比較例１−１〜６−２で得られたシリカゲル粒子より約１２〜１５％小さかった。
【００４９】
(c) 更に、かさ密度が０．２７〜０．２９ｇ／ｍｌの比較例１−１〜６−２のシリカゲル粒子は、１．３５〜１．４５ｋｇしか焼成用容器に充填できなかったのに対して、かさ密度が０．３１〜０．３２ｇ／ｍｌの実施例１−１〜実施例４−６のシリカゲル粒子は、１．５５〜１．６０ｋｇ焼成用容器に充填することができ、約１０〜１５％多く、焼成炉に充填できた。即ち、焼成炉への１バッチ当たりのシリカゲル充填量を多くして、焼成工程の生産性を向上できることが分かった。
【図１】
2015205782.tif 000005
【図２】
2015205782.tif 000006