(57)【要約】【課題】透明性と導電性の両方を兼ね備える金属電極を備える有機ＥＬ素子、並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置を提供する。【解決手段】本発明の有機ＥＬ素子は、第１電極と、発光層を含む有機層と、第２電極と、第１屈折率層と反射層とを順に具備する有機ＥＬ素子であって、前記第２電極と前記第１屈折率層との間に第２屈折率層を備え、前記第２電極は金属からなり、且つ、前記第２電極の膜厚が２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄く、有機層の発光層で発光した光が、有機層と第２電極との界面での反射し、さらに屈折率が異なる第２屈折率層と第１屈折率層との界面で反射する。これらの反射光それぞれが、干渉により互いに弱めあうように第２屈折率層の膜厚を調整することにより、薄膜金属からなる第２電極の透過率を向上することができる。【選択図】図１
2015064965.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１電極と、発光層を含む有機層と、第２電極と、第１屈折率層と反射層とを順に具備する有機ＥＬ素子であって、
前記第２電極と前記第１屈折率層との間に第２屈折率層を備え、
前記第２電極は金属からなり、且つ、前記第２電極の膜厚が２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄く、
前記第２屈折率層の屈折率（n2）は、前記第１屈折率層の屈折率（n1）より高く、
前記第２屈折率層の膜厚（d2）は、以下の式（１）で定義されるPH21の値が、あるゼロ以上の整数m21について（2m21＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする有機ＥＬ素子。
【数１】
2015064965.tif 000035
但し、k0は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数、πは円周率とする。
【請求項２】
第１電極と、発光層を含む有機層と、第２電極と、第１屈折率層と反射層とを順に具備する有機ＥＬ素子であって、
前記第２電極と前記第１屈折率層との間に第２屈折率層を備え、
前記第２電極は金属からなり、且つ、前記第２電極の膜厚が２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄く、
前記第２屈折率層の屈折率（n2）は、前記第１屈折率層の屈折率（n1）より低く、
前記第２屈折率層の膜厚（d2）は、以下の式（２）で定義されるPH22の値が、あるゼロ以上の整数m22について（2m22＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする有機ＥＬ素子。
【数２】
2015064965.tif 000036
但し、k0は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数、πは円周率とする。
【請求項３】
第１電極と、発光層を含む有機層と、第２電極と、第１屈折率層と反射層とを順に具備する有機ＥＬ素子であって、
前記第２電極と前記有機層との間に第３屈折率層を備え、
前記第２電極は金属からなり、且つ、前記第２電極の膜厚が２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄く、
前記第３屈折率層が、透明導電体からなり、
前記第３屈折率層の屈折率（n3）は、前記有機層の屈折率（no）より高く、
前記第３屈折率層の膜厚（d3）は、以下の式（３）で定義されるPH31の値が、あるゼロ以上の整数m31について（2m31＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする有機ＥＬ素子。
【数３】
2015064965.tif 000037
但し、k0は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数、πは円周率とする。
【請求項４】
第１電極と、発光層を含む有機層と、第２電極と、第１屈折率層と反射層とを順に具備する有機ＥＬ素子であって、
前記第２電極と前記有機層との間に第３屈折率層を備え、
前記第２電極は金属からなり、且つ、前記第２電極の膜厚が２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄く、
前記第３屈折率層が、透明導電体からなり、
前記第３屈折率層の屈折率（n3）は、前記有機層の屈折率（no）より低く、
前記第３屈折率層の膜厚（d3）は、以下の式（４）で定義されるPH32の値が、あるゼロ以上の整数m32について（2m32＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする有機ＥＬ素子。
【数４】
2015064965.tif 000038
但し、k0は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数、πは円周率とする。
【請求項５】
前記第２電極と前記有機層との間に第３屈折率層を備えることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
前記第３屈折率層の屈折率（n3）は、前記有機層の屈折率（no）より高く、
前記第３屈折率層の膜厚（d3）は、以下の式（３）で定義されるPH31の値が、あるゼロ以上の整数m31について（2m31＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子。
【数５】
2015064965.tif 000039
【請求項７】
前記第３屈折率層の屈折率（n3）は、前記有機層の屈折率（no）より低く、
前記第３屈折率層の膜厚（d3）は、以下の式（４）で定義されるPH32の値が、あるゼロ以上の整数m32について（2m32＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子。
【数６】
2015064965.tif 000040
【請求項８】
前記第３屈折率層の屈折率（n3）が、前記第２屈折率層の屈折率（n2）より高いことを特徴とする請求項５〜７のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項９】
前記第２屈折率層の屈折率（n2）は、前記有機層の屈折率（no）より低いことを特徴とする請求項１，２，５〜８のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項１０】
前記第１屈折率層の屈折率（n1）は、前記有機層の屈折率（no）より低いことを特徴とする請求項１〜９のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項１１】
前記第２電極の膜厚が、２．５〜３０ｎｍであることを特徴とする請求項１〜１０のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項１２】
前記第２電極の膜厚が、５〜１５ｎｍであることを特徴とする請求項１１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項１３】
前記第２電極がＡｌ、Ａｇ、Ｍｇ、Ｍｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｃｕ、又はそれらのうち少なくとも１種類を主成分として含む合金のいずれかからなることを特徴とする請求項１〜１２のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項１４】
前記第１電極は、透明導電体からなることを特徴とする請求項１〜１３のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項１５】
前記反射層は、金属からなり、且つ、前記第１屈折率層の膜厚が、２０ｎｍ〜３００ｎｍであることを特徴とする請求項１〜１４のいずれか一項に有機ＥＬ素子。
【請求項１６】
前記第２屈折率層が透明導電体からなることを特徴とする請求項１，２，５〜１５のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項１７】
請求項１〜１６のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする画像表示装置。
【請求項１８】
請求項１〜１６のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）素子は、広視野角、高速応答、鮮明な自発光表示等の特徴を有し、また、薄型軽量で低消費電力であること等の理由から、次世代の照明装置や画像表示装置等の柱として期待されている。
有機ＥＬ素子は、有機発光層で発生した光が取り出される向きに応じて、支持基板側から光が取り出されるボトムエミッション型と、支持基板の反対側から光が取り出されるトップエミッション型とに分けられる。
【０００３】
例えば、透明基板上に、透明電極、発光層を含む有機層、金属電極を順に備えるボトムエミッション型の有機ＥＬ素子においては、発光層で発光した光のうち、透明基板に垂直に入射した光は透明基板を透過して素子の外部に取り出される。また、発光層で発光した光のうち、透明基板（例えば、ガラス（代表的な屈折率：１．５２））と空気（屈折率：１．０）との界面に臨界角以下の小さい入射角（入射光線と入射する界面の法線がなす角度）で入射した光は、その界面で屈折して素子の外部に取り出される。本明細書では、これらの光を外部モード（External Mode）光という。
これに対して、発光層で発光した光のうち、透明基板と空気との界面に臨界角より大きい入射角で入射した光はその界面で全反射されて素子の外部に取り出されず、最終的に材料に吸収されうる。本明細書では、この光を基板モード（Substrate Mode）光といい、これによる損失を基板損失という。
また、発光層で発光した光のうち、透明導電性酸化物からなる透明電極（例えば、酸化インジウム錫（ＩＴＯ（代表的な屈折率：１．８２））と透明基板（例えば、ガラス（代表的な屈折率：１．５２））との界面に臨界角より大きい入射角で入射した光もその界面で全反射されて素子の外部に取り出されず、最終的に材料に吸収されうる。本明細書では、この光を導波モード（Waveguide Mode）光といい、これによる損失を導波損失という。
また、発光層で発光した光のうち、金属電極に入射して金属電極の自由電子と結合し、表面プラズモンポラリトン（ＳＰＰ；Surface Plasmon Polariton）として金属電極の表面に捕捉された光も素子の外部に取り出されず、最終的に材料に吸収されうる。本明細書では、この光をＳＰＰモード光といい、これによる損失をプラズモン損失という。
【０００４】
有機EL素子の光取り出し効率（発光層で発光した光に対して素子の外部に取り出される光の割合）は一般に２０％程度に留まっている（例えば、特許文献１）。すなわち、発光層で発光した光のうち、約８０％が損失となっており、これらの損失を低減して光の取り出し効率を向上させることが大きな課題となっている。
ここで、基板モード光の取り出しについては透明基板上に光拡散シートなどを設けることで対処できる（例えば、特許文献２）が、導波モード光及びＳＰＰモード光の低減や取り出し、特にＳＰＰモード光の低減や取り出しについては研究が緒に就いたばかりといえる。
【０００５】
そのためＳＰＰモード光の対策としては、まだ十分な検討はされていないが、金属電極の表面に入射する光がＳＰＰとして捕捉されないように、電極をＩＴＯやＩＺＯ（酸化亜鉛錫）等の透明導電酸化物からなる透明電極で形成し、透明電極の有機層と反対側に有機EL素子の発光ピーク波長以上の膜厚の低屈折率層と光を反射させるための金属層とを順に導入することが開示されている（例えば、特許文献３）。電極を金属から透明導電酸化物に置き換えることで電極上での、ＳＰＰモード光の捕捉は無くなり、かつ光を反射させるための金属層は有機EL素子の発光ピーク波長以上の膜厚の低屈折率層によって、発光点から離れた位置に形成されているため、反射のための金属層においてもＳＰＰモード光として捕捉されることを抑えることができる。しかし、電極を金属から透明導電性酸化物に置き換えると、駆動電圧（素子の発光に必要な印加電圧）が高くなるという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００８−２１０７１７号公報
【特許文献２】特開２０１１−２４３６２５号公報
【特許文献３】特開２０１３−１２３７７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
電極を金属から透明導電性酸化物に置き換えると駆動電圧が高くなる原因としては、金属に比べて、非金属材料である透光性導電材料（例えばＩＴＯやＩＺＯ）では、電極のシート抵抗が高くなるためである。また、導電性酸化物の場合、有機層のＨＯＭＯ（Highest Occupied Molecular Orbital）準位またはＬＵＭＯ（Lowest Unoccupied Molecular Orbital）準位と電極の仕事関数の差が金属の場合より大きくなるため、導電性酸化物の電極から有機層への電荷注入が金属電極に比べて劣るためである。さらに、導電性酸化物を成膜する場合は、スパッタ等を用いる必要があるために、成膜時に用いるプラズマから生じる放射線や熱輻射により有機層がダメージを受け、発光層を含む有機層中の電荷輸送が阻害されてしまうためでもある。
【０００８】
本発明は、上記事情に鑑みなされたものであり、透明性と導電性の両方を兼ね備える金属電極を備える有機ＥＬ素子、並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄い膜厚の半透光性の薄膜金属電極の二つの主面の少なくともいずれかの面にフレネル反射を行う層を配置することで、金属電極の光透過率を向上させることを実現した。
【００１０】
上記課題を解決するため、概要を説明した本発明は以下の構成を採用する。
【００１１】
（１）第１電極と、発光層を含む有機層と、第２電極と、第１屈折率層と反射層とを順に具備する有機ＥＬ素子であって、前記第２電極と前記第１屈折率層との間に第２屈折率層を備え、前記第２電極は金属からなり、且つ、前記第２電極の膜厚が２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄く、前記第２屈折率層の屈折率（n2）は、前記第１屈折率層の屈折率（n1）より高く、前記第２屈折率層の膜厚（d2）は、以下の式（１）で定義されるPH21の値が、あるゼロ以上の整数m21について（2m21＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする有機EL素子。
【数１】
2015064965.tif 000003
但し、k0は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数、πは円周率とする。
（２）第１電極と、発光層を含む有機層と、第２電極と、第１屈折率層と反射層とを順に具備する有機ＥＬ素子であって、前記第２電極と前記第１屈折率層との間に第２屈折率層を備え、前記第２電極は金属からなり、且つ、前記第２電極の膜厚が２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄く、前記第２屈折率層の屈折率（n2）は、前記第１屈折率層の屈折率（n1）より低く、前記第２屈折率層の膜厚（d2）は、以下の式（２）で定義されるPH22の値が、あるゼロ以上の整数m22について（2m22＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする有機EL素子。
【数２】
2015064965.tif 000004
但し、k0は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数、πは円周率とする。
（３）第１電極と、発光層を含む有機層と、第２電極と、第１屈折率層と反射層とを順に具備する有機ＥＬ素子であって、前記第２電極と前記有機層との間に第３屈折率層を備え、前記第２電極は金属からなり、且つ、前記第２電極の膜厚が２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄く、前記第３屈折率層が、透明導電体からなり、前記第３屈折率層の屈折率（n3）は、前記有機層の屈折率（no）より高く、前記第３屈折率層の膜厚（d3）は、以下の式（３）で定義されるPH31の値が、あるゼロ以上の整数m31について（2m31＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする有機EL素子。
【数３】
2015064965.tif 000005
但し、k0は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数、πは円周率とする。
（４）第１電極と、発光層を含む有機層と、第２電極と、第１屈折率層と反射層とを順に具備する有機ＥＬ素子であって、前記第２電極と前記有機層との間に第３屈折率層を備え、前記第２電極は金属からなり、且つ、前記第２電極の膜厚が２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄く、前記第３屈折率層が、透明導電体からなり、前記第３屈折率層の屈折率（n3）は、前記有機層の屈折率（no）より低く、前記第３屈折率層の膜厚（d3）は、以下の式（４）で定義されるPH32の値が、あるゼロ以上の整数m32について（2m32＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする有機EL素子。
【数４】
2015064965.tif 000006
但し、k0は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数、πは円周率とする。
（５）前記第２電極と前記有機層との間に第３屈折率層を備えることを特徴とする（１）または（２）に記載の有機ＥＬ素子。
（６）前記第３屈折率層の屈折率（n3）は、前記有機層の屈折率（no）より高く、前記第３屈折率層の膜厚（d3）は、以下の式（３）で定義されるPH31の値が、あるゼロ以上の整数m31について（2m31＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする（５）に記載の有機EL素子。
【数５】
2015064965.tif 000007
（７）前記第３屈折率層の屈折率（n3）は、前記有機層の屈折率（no）より低く、前記第３屈折率層の膜厚（d3）は、以下の式（４）で定義されるPH32の値が、あるゼロ以上の整数m32について（2m32＋1）π±0.25πの範囲内となる条件を満たすことを特徴とする（５）に記載の有機EL素子。
【数６】
2015064965.tif 000008
（８）前記第３屈折率層の屈折率（n3）が、前記第２屈折率層の屈折率（n2）より高いことを特徴とする（５）〜（７）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
（９）前記第２屈折率層の屈折率（n2）は、前記有機層の屈折率（no）より低いことを特徴とする（1），（２），（５）〜（８）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
（１０）前記第１屈折率層の屈折率（n1）は、前記有機層の屈折率（no）より低いことを特徴とする（１）〜（９）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
（１１）前記第２電極の膜厚が、２．５〜３０ｎｍであることを特徴とする（１）〜（１０）のいずれか一項に記載の有機EL素子。
（１２）前記第２電極の膜厚が、５〜１５ｎｍであることを特徴とする（１１）に記載の有機EL素子。
（１３）前記第２電極がＡｌ、Ａｇ、Ｍｇ、Ｍｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｃｕ、又はそれらのうち少なくとも１種類を主成分として含む合金のいずれかからなることを特徴とする（１）〜（１２）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
（１４）前記第１電極は、透明導電体からなることを特徴とする（１）〜（１３）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
（１５）前記反射層は、金属からなり、且つ、前記第１屈折率層の膜厚が、２０ｎｍ〜３００ｎｍであることを特徴とする（１）〜（１４）のいずれか一項に有機EL素子。
（１６）前記第２屈折率層が透明導電体からなることを特徴とする（１），（２），（５）〜（１５）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子。
（１７）（１）〜（１６）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする画像表示装置。
（１８）（１）〜（１６）のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子を備えたことを特徴とする照明装置。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、透明性と導電性の両方を兼ね備える金属電極を備える有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の陰極側構造を説明するための断面模式図であり、（ａ）は第２屈折率層が形成されたもの、（ｂ）は第３屈折率層が形成されたものであり、（ｃ）は陰極の両面にそれぞれ第２屈折率層および第３屈折率層が形成されたものである。
【図２】第２屈折率層及び第３屈折率層の屈折率がともに、第１屈折率層及び有機層の屈折率より高い場合について、第２屈折率層及び第３折率層の膜厚による光透過率への影響を計算した一例である。
【図３】第２屈折率層及び第３屈折率層の屈折率がともに、第１屈折率層及び有機層の屈折率より低い場合について、第２屈折率層及び第３折率層の膜厚による光透過率への影響を計算した他の一例である。
【図４】本発明の一実施形態に係る有機EL素子の第１電極側構造に係る変形例を模式的に示した断面模式図である。
【図５】本発明の有機ＥＬ素子を備えた画像表示装置の一例を説明するための断面模式図である。
【図６】本発明の有機ＥＬ素子を備えた照明装置の一例を説明するための断面模式図である。
【図７】シミュレーションで用いた、有機ＥＬ素子のモデル構造を示す断面模式図である。
【図８】シミュレーションで用いた、有機ＥＬ素子の陰極側のモデル構造を示す断面模式図であり、（ａ）は比較例１、（ｂ）は比較例２、（ｃ）は実施例１、（ｄ）は実施例２、（ｅ）は実施例３、（ｆ）は実施例４の断面模式図である。
【図９】シミュレーションで用いた、有機ＥＬ素子の陰極側のモデル構造を示す断面模式図であり、（ａ）は比較例３、（ｂ）は比較例４、（ｃ）は実施例５、（ｄ）は実施例６、（ｅ）は実施例７、（ｆ）は実施例８の断面模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明を適用した有機ＥＬ素子並びにそれを備えた画像表示装置及び照明装置について、図面を用いてその構成を説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などは実際と同じであるとは限らない。また、以下の説明において例示される材料、寸法等は一例であって、本発明はそれらに限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。
本発明の有機ＥＬ素子は、いわゆるボトムエミッション構造でもトップエミッション構造でも、いずれを適用してもよい。
本発明において、第１電極及び第２電極は一方が陽極で他方が陰極であるが、以下では、第１電極を陽極、第２電極を陰極とする構成を例に挙げて説明する。
また、本発明の有機ＥＬ素子は本発明の効果を損ねない範囲で以下に記載していない層や構造を備えてもよい。例えば、第１電極側（基板、第１電極、有機層および素子外部）に、導波モード光を効率的に基板に垂直な方向に取り出すための屈折率変調構造等を用いてもよい。
【００１５】
（有機ＥＬ素子の構造）
図１は本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の一例を説明するための断面模式図である。図１に示す有機ＥＬ素子１０は、基板１上に陽極（第１電極）２と、有機層３と、陰極（第２電極）４と、第１屈折率層５と反射層６を順に具備し、図１（ａ）は陰極４の第１屈折率層５側の界面に第２屈折率層８ａが形成されたものであり、図１（ｂ）は陰極４の有機層３側の界面に第３屈折率層８ｂが形成されたものである。図１（ｃ）は陰極４の両面にそれぞれ第２屈折率層８ａおよび第３屈折率層８ｂが形成されたものである。
以下、陰極４側の構造について屈折率の比較を行う場合には、有機層３の屈折率とは、有機ＥＬ材料からなる発光層を含む有機層３全体の平均の屈折率をいう。
【００１６】
本一実施形態の一例である有機ＥＬ素子１０は、薄膜金属からなる陰極４のいずれかの表面にフレネル反射を生じる屈折率層を形成することにより、陰極４の透過率を向上する効果を有する。図１（ａ）で示すような有機ＥＬ素子１０の場合は、有機層３の発光層で発光した光の一部が、屈折率が互いに異なる有機層３と陰極４との界面で反射し、残りの透過光の一部はさらに屈折率が互いに異なる第２屈折率層８ａと第１屈折率層５との界面でフレネル反射する。これらの反射光それぞれが、干渉により互いに弱めあうように第２屈折率層８ａの膜厚を調整することにより、薄膜金属からなる陰極４の透過率を向上させることができる。図１（ｂ）で示すような有機ＥＬ素子１０の場合は、有機層３の発光層で発光した光の一部が、屈折率が互いに異なる有機層３と第３屈折率層８ｂとの界面でフレネル反射し、残りの透過光の一部はさらに屈折率が互いに異なる陰極４と第１屈折率層５との界面で反射する。これらの反射光それぞれが、干渉により互いに弱めあうように第３屈折率層８ｂの膜厚を調整することにより、薄膜金属からなる陰極４の透過率を向上することができる。図１（ｃ）の場合は、図（ａ）および図１（ｂ）の構成を共に有しており、第２屈折率層８ａおよび第３屈折率層８ｂの膜厚を調整することにより、薄膜金属からなる陰極４の透過率を向上することができる。
【００１７】
また、本一実施形態の有機ＥＬ素子の陰極側構造では、有機層で発光した光のうち一部は発光点周りに局在するエバネッセント波を介して、以下の三つの界面でＳＰＰモード光として捕捉され、ＳＰＰモード光を効果的に外部に取り出し得る効果をさらに有する。
まず、二つの界面は、薄膜金属からなる陰極４の有機層３側の面と第１屈折率層５側の面との二つの界面であり、これらの両界面に、発光点からの光がＳＰＰモード光として捕捉されることが考えられる。
陰極４の有機層３側の面におけるＳＰＰモード光は、陰極４／第３屈折率層８ｂ／有機層３を、金属反射層／低屈折率媒質／高屈折率媒質というOtto型配置の屈折率構成にすることで、低屈折率媒質／高屈折率媒質界面での全反射によるエバネッセント波を介して有機層３中に取り出すことができる。
陰極４の第１屈折率層５側の面におけるＳＰＰモード光は、第１屈折率層５／陰極４／第３屈折率層８ｂ、第２屈折率層８ａ／陰極４／有機層３もしくは第２屈折率層８ａ／陰極４／第３屈折率層８ｂが低屈折率媒質／金属層／高屈折率媒質というKretschmann型配置の屈折率構成にすることで、金属層／高屈折率媒質界面での全反射によるエバネッセント波を介して有機層３中に伝播光として取り出すことができる。
【００１８】
残りの一つの界面は、反射層６が金属からなる場合であり、発光点からの光の一部が反射層の表面でＳＰＰモード光として捕捉されうる。反射層６／第１屈折率層５／第２屈折率層８ａが金属反射層／低屈折率媒質／高屈折率媒質というOtto型配置の屈折率構成にすることで、反射層６の表面に捕捉されたＳＰＰモード光を第２屈折率層８ａ中に伝播光として取り出すことができる。なお、このＳＰＰモード光は、反射層６と発光層との距離を離すことや、反射層６を非金属とすることにより抑制することもできる。
【００１９】
本発明の有機ＥＬ素子１０は、トップエミッション型（反射層６から見て第１屈折率層５と反対側に基板１がある場合）、ボトムエミッション型（陽極２から見て有機層３と反対側に基板１がある場合）の有機ＥＬ素子のいずれにも適用できる。
ボトムエミッション型に適用する場合には、基板１は透光性の基板であり、通常、可視光に対して透明であることが必要である。ここで、「可視光に対し透明である」とは、発光層から発する波長の可視光を透過することができればよいという意味であり、可視光領域全域にわたり透明である必要はない。４００〜７００ｎｍの可視光における透過率が５０％以上で、平滑な基板が好ましい。また、透過率が７０％以上であることがより好ましい。
基板１を構成する材料として具体的には、ガラス、ポリマー等が挙げられる。ガラスとしては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマーとしては、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルサルファイド、ポリサルフォン等を挙げることができる。
なお、発光光が可視光でない場合も、少なくとも発光波長領域に対して、可視光の場合と同様に透明であることが必要である。透過率としては、発光が最大強度となる波長に対し、５０％以上であることが好ましく、７０％以上であることが更に好ましい。
【００２０】
トップエミッション型に適用する場合には、上記記載と同様なものの他に、不透明な材料も使用できる。具体的には、例えばＣｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｔ、Ｗ，Ｔｉ、Ｔａ、Ｎｂ、Ａｌの単体、またはこれらの元素を含んだ合金、あるいはステンレスなどの金属材料、Ｓｉ、ＳｉＣ、ＡｌＮ、ＧａＮ、ＧａＡｓ、サファイアなどの非金属材料、その他のトップエミッション型の有機ＥＬ素子で通常用いられる基板材料を用いることができる。また、素子の発光に伴い生じる熱を逃がすため、熱伝導率の高い材料を用いることが好ましい。
【００２１】
基板１の厚さは、要求される機械的強度にもより、特に限定はされないが、好ましくは、０．０１ｍｍ〜１０ｍｍ、より好ましくは０．０５ｍｍ〜２ｍｍである。
【００２２】
陽極２は陰極４との間で電圧を印加し、陽極２より有機層３に正孔を注入するための電極であり、仕事関数の大きい金属、合金、導電性化合物、あるいはこれらの混合物からなる材料を用いることが好ましく、有機層３とののＨＯＭＯ（Highest Occupied Molecular Orbital）準位との差が過大にならないように仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。陽極２の材料としては透光性でかつ導電性の材料であれば特に制限はないが、例えば、ＩＴＯ、ＩＺＯ、酸化錫、酸化亜鉛などの透明無機酸化物、ポリエチレンジオキシチオフェン（ＰＥＤＯＴ）、ポリアニリン、ＰＥＤＯＴとポリスチレンスルホン酸（ＰＳＳ）との混合物（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）などの導電性高分子および任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料、薄膜金属、薄膜状に形成された金属ナノワイヤ、これらを含む複合材料などの透明導電体を挙げることができる。ここにおいて、陽極２は、基板１上に例えば、スパッタ法、真空蒸着法、塗布法などによって形成することができる。
【００２３】
陽極２の厚さは特に限定はされないが、例えば１０〜２０００ｎｍであり、好ましくは５０〜１０００ｎｍである。１０ｎｍより薄いとシート抵抗が増大し、また、２０００ｎｍ以下であれば有機層３の陰極４側の平坦度を保持てなくなると共に、陽極２の透過率が低下するからである。
【００２４】
有機層３は、有機ＥＬ材料からなる発光層の他、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層等を備えてもよい。発光層の材料としては、有機ＥＬ素子用の材料として知られる任意の材料を用いることができる。
正孔注入層は陽極２から有機層３への正孔注入を助ける層であり、イオン化エネルギーが通常５．５ｅＶ以下と低い。このような正孔注入層としてはより低い電界強度で正孔を有機層３に注入する材料が好ましいが、形成する材料としては、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。また、正孔輸送層は発光領域まで正孔を輸送する層であって、正孔移動度が大きい。このような正孔輸送層として形成する材料は、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。
電子注入層は陰極４から有機層３への電子注入を助ける層である。このような電子注入層としてはより低い電界強度で電子を有機層３に注入する材料が好ましいが、形成する材料としては、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。また、電子輸送層は発光領域まで電子を輸送する層であって、電子移動度が大きい。このような電子輸送層として形成する材料は、上記の機能を担えるものであれば特に制限はなく、公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。
【００２５】
有機層３は、蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって成膜してもよいし、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法など、湿式プロセスによって成膜してもよい。
有機層３の厚さは、特に限定はされないが、例えば５０〜２０００ｎｍであり、好ましくは１００〜１０００ｎｍである。５０ｎｍより薄いと突き抜け電流による内部量子効率の低下や、陰極４の表面で、損失性表面波モードカップリング（lossy surface wave mode coupling）など、SPPカップリング以外の消光が起こり、また、２０００ｎｍより厚いと駆動電圧が上昇する。
【００２６】
陰極４は、２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄い膜厚の半透光性の薄膜金属で形成されており、光の一部が陰極４を透過するため、誘電損失（誘電率の虚部）が小さいものを用いることが好ましい。これは、誘電損失が大きいと、陰極４を光が透過する際の、光の吸収損失が大きくなるためである。
このような誘電損失が小さい金属として、例えばＡｌ、Ａｇ、Ｍｇ、Ｍｏ、Ｎｉ、Ａｕ、Ｃｕ又はそれらのうち少なくとも１種類を主成分として含む合金などが挙げられる。また、仕事関数が4eV以下と小さい金属、合金、電気伝導性化合物、及び、これらの混合物を電極材料として用いることができる。例えば、Ｎａ、ＮａＫ合金、Ｍｇ、Ｌｉ、Ｉｎ、希土類金属、Ａｌ、Ａｇ、又はそれらのうち少なくとも１種類を主成分として含む合金、例えば、ＡｇＭｇ合金、ＡｌＬｉ合金、酸化アルミニウムを含有するＡｌ、等を挙げることができる。中でもＡｇ、Ａｌの単体もしくはとそれらのうち少なくとも１種類を主成分として含む合金が好ましい。
【００２７】
また、陰極４を有機層３と、有機層３より屈折率が低い第２屈折率層８ａとで挟み、陰極４と第２屈折率層８ａとを接触させることにより、低屈折率媒質（第２屈折率層８ａ）／金属層（陰極４）／高屈折率媒質（有機層３）という構成になるため、Kretschmann型配置が形成される。Kretschmann型配置を用いることで、陰極４中のエバネッセント波を介して、陰極４の第２屈折率層８ａ側の界面に捕捉されたＳＰＰを伝播光として取り出すことができる。
同様に、陰極４を第３屈折率層８ｂと、第３屈折率層８ｂより屈折率が低い第１屈折率層５又は第２屈折率層８ａで挟み、陰極４と第１屈折率層５もしくは第２屈折率層８ａを接触させることにより、低屈折率媒質（第１屈折率層５もしくは第２屈折率層８ａ）／金属層（陰極４）／高屈折率媒質（第３屈折率層８ｂ）という構成になるため、Kretschmann型配置が形成される。また、陰極４を第３屈折率層８ｂと、第３屈折率層８ｂ並びに有機層３より屈折率が低い第１屈折率層５又は第２屈折率層８ａで挟み、陰極４と第１屈折率層５もしくは第２屈折率層８ａを接触させることにより、低屈折率媒質（第１屈折率層５もしくは第２屈折率層８ａ）／金属層（陰極４）／高屈折率媒質１（第３屈折率層８ｂ）／高屈折率媒質２（有機層３）という構成になるため、Kretschmann型配置が形成される。Kretschmann型配置を用いることで、陰極４中のエバネッセント波を介して、陰極４の第３屈折率層８ｂに対し反対側の界面に捕捉されたＳＰＰを伝播光として取り出すことができる。
【００２８】
また陰極４は、有機層３に電子を注入するための電極である。陰極４は金属であればよく、特に材料を限定するものではないが、仕事関数が１．９ｅＶ以上５ｅＶ以下であることが好ましい。
陰極４を金属で形成することにより、非金属材料からなる透光性の導電材料、例えばＩＴＯやＩＺＯに比べて、陰極４のシート抵抗を低減させることができる。さらに、非金属の導電材料に比べて有機層３への電子注入が容易になり、有機ＥＬ素子の駆動電圧の上昇を抑制することができる。一般に電極が金属材料の場合、有機層への電子注入が容易になるのは、有機層３のＬＵＭＯ（Lowest Unoccupied Molecular Orbital）準位と電極の仕事関数の差が、非金属材料で形成した場合に比べて小さくなるためである。
【００２９】
陰極４は、真空蒸着法、塗布法、ＣＶＤ法、イオンプレーティング法などによって形成することができる。
但し、スパッタ等で膜を形成すると成膜時のプラズマにより有機層がダメージを受け、駆動電圧の上昇を招くので好ましくない。陰極４を金属とすることによって、有機層へのダメージの少ない抵抗加熱蒸着等の形成方法を採用することができる。
【００３０】
陰極４の膜厚は２ｎｍより厚く４０ｎｍより薄いことが好ましい。好ましくは２．５ｎｍ〜３０ｎｍであり、さらに好ましくは、５ｎｍ〜１５ｎｍである。厚さが２ｎｍ以下では平坦な膜を形成することが困難で、面内方向に導通がとれず、有機ＥＬ素子が発光しない。一方、４０ｎｍ以上では陰極４の透過率が減少し、少なくとも第１屈折率層５を挟む陰極４と反射層６が強い共振器になるため共振波長における陰極４の反射率が極端に低下し、有機層３で発光した光のうち反射層６側に伝播する光を十分に取り出すことができない。金属層（陰極４）へ垂直入射した光の１／ｅ減衰距離１／（ｋ０κ）（ｋ０は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数、κは陰極４の消衰係数）は、波長５５０ｎｍの光に対しては、Ａｇの場合は２６ｎｍ、Ａｌの場合は２０ｎｍである。従って、陰極４の膜厚は３０ｎｍ以下であることがより好ましい。また、１５ｎｍ以下であれば、金属薄膜の５５０ｎｍにおける透過率が２０％以上であり、陰極４の透過率として十分な透過率を得ることができるので更に好ましい。
【００３１】
第１屈折率層５は、反射層６の陰極４側に備えられている。第１屈折率層５の材料としては、特に制限はなく、必要に応じて適切な屈折率を有する材料を選択することができる。屈折率が低い材料を選択する場合は、一般に低屈折率材料と呼ばれるものを利用することができる。例えば、スピンオングラス（ＳＯＧ（屈折率１．５以下のもの））、フッ化マグネシウム（ＭｇＦ２（代表的な屈折率：１．３８））等の金属フッ化物、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ（代表的な屈折率：１．３５））等の有機フッ素化合物、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２（代表的な屈折率：１．４５））、各種の低融点ガラス、多孔性物質が挙げられる。屈折率が高い材料を選択する場合は、一般に高屈折率材料と呼ばれるものを利用することができる。例えば、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）等の金属酸化物、窒化アルミニウムをはじめとする金属窒化物、アルミニウム酸窒化物（ＡｌＯＮ）やケイ素酸窒化物をはじめとする酸窒化物、ポリエチレンナフタレート（ＰＡＮ（代表的な屈折率：１．７７））をはじめとする高分子化合物を使用することができる。
【００３２】
第１屈折率層５の厚さは、特に制限はされないが、２０ｎｍ以上であることが好ましい。厚みが２０ｎｍより薄いと、反射層６と陰極４が接近しすぎるため、Kretschmann配置の場合であっても、低屈折率媒質（第１屈折率層５もしくは第２屈折率層８ａ）と金属層（陰極４）の界面におけるＳＰＰモード光の分散が変化して、高屈折率媒質（第３屈折率層８ｂもしくは有機層３）中の伝播光の分散曲線と交わらなくなり、このＳＰＰモード光が変化して取り出されなくなる。
【００３３】
また、第１屈折率層５の厚さは、２０００ｎｍ以下であることが好ましい。２０００ｎｍより厚い膜厚では、第１屈折率層５の成膜時に熱ダメージや、膜応力による機械的ダメージが有機層３に蓄積する。
さらに、反射層６が金属の場合、第１屈折率層５の厚さは、３００ｎｍ以下であることが好ましい。３００ｎｍより厚い膜厚では、第１屈折率層５の膜厚が厚すぎるため、反射層６と第１屈折率層５との界面に生じたＳＰＰモード光が有機層３中に取り出されにくくなり、結果としてOtto型配置によるＳＰＰの取り出し効果が低下する。２００ｎｍ以下であることがより好ましい。
【００３４】
第１屈折率層５の屈折率は、有機層の屈折率より低いことが好ましい。
これは、図１（ａ）のように第３屈折率層８ｂのない構成で、第２屈折率層８ａの屈折率が第１屈折率層５の屈折率より低い場合は、第２屈折率層８ａ／陰極４／有機層３が、低屈折率媒質／金属層／高屈折率媒質というKretschmann型配置となり、また、図１（ｂ）のように第２屈折率層８ａのない構成で、第３屈折率層８ｂの屈折率が有機層３の屈折率より高い場合は、第１屈折率層５／陰極４／第３屈折率層８ｂ、低屈折率媒質／金属層／高屈折率媒質というKretschmann型配置となり、いずれの場合も、陰極４の反射層６側の面に捕捉されたＳＰＰを有機層３中に伝播光として、取り出すことができるためである。更に、反射層６が金属である場合には、陰極４が半透光性の金属であるため反射層６／第１屈折率層５／第３屈折率層８ｂが金属／低屈折率媒質／高屈折率媒質のOtto型配置の構成となり、反射層６の低屈折率媒質側の表面に捕捉されたＳＰＰを有機層３中に伝播光として取り出すことができる。
【００３５】
反射層６は、陰極４の有機層３とは反対側に第１屈折率層５を介して備えられている。反射層６の材料としては、光の反射率が可視光において十分高ければよく、金属、非金属どちらも用いることができる。具体的には、高反射率金属、誘電体ミラー、拡散反射層等を用いることができる。
特に、低屈折率層５の厚みが、２０ｎｍ以上３００ｎｍ以下であれば、Otto型配置による反射層６からのＳＰＰモード光の取り出しができるので、反射層６は金属であることが好ましい。
高反射率金属の例としては、発光層における発光光によりプラズモン共鳴が生じるものであればよいのでほとんどの金属の単体または合金を用いることができるが、複素誘電率の実部が負で、絶対値が大きな値を持つような材料が好ましい。かかる材料としては例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｍｇ等の単体や、ＡｕとＡｇとの合金、ＡｇとＣｕとの合金、真鍮等の合金が挙げられる。また反射層６は、２層以上の積層構造であってもよい。
誘電体ミラーの一例としては、ＤＢＲ（Distributed Bragg Reflectors）反射膜を用いることができる。ＤＢＲ反射膜は、低屈折率誘電体材料と高屈折率誘電体材料とを交互に積層した超格子構造の多層膜で、光の干渉効果を用いて特定の角度領域から進入する特定の波長領域の光を反射する機能を持つ。ペアとなる誘電体材料の屈折率の比が大きければ、少ないペア数でも高い反射率が得られる。低屈折率誘電体材料の例としては、ＳｉＯ２、ＭｇＦ２など、また、高屈折率誘電体材料の例としては、ＴｉＯ２、Ｔａ２Ｏ５、ＺｒＯ２，ＨｆＯ２，Ｎｂ２Ｏ５などが挙げられる。
【００３６】
反射層６の厚さは特に限定はされないが、例えば２０〜２０００ｎｍであり、好ましくは５０〜５００ｎｍである。２０ｎｍより薄いと反射率が低くなり正面輝度が低下し、また、２０００ｎｍより厚いと成膜時の熱や放射線ダメージ、膜応力による機械的ダメージが電極や有機層に蓄積するからである。
【００３７】
第２屈折率層８ａは、陰極４の反射層６側の面に備えられる。第２屈折率層８ａは、フレネル反射を生じるために、第１屈折率層５と異なる屈折率を有する必要がある。第２屈折率層８ａの材料としては、第１屈折率層５や陽極２の材料として挙げられたものと同様のもののうち第１屈折率層５と異なる屈折率の材料を選択することができる。また特に導電性を有していることが好ましい。第２屈折率層８ａが導電性を有することで、陰極４に加えて、第２屈折率層８ａにも電流が流れるため、陰極４と第２屈折率僧８ａを併せたシート抵抗が低下し、駆動電圧を更に下げることができる。
【００３８】
第２屈折率層８ａの膜厚（d2）は、第２屈折率層の屈折率（n2）が第１屈折率層（n1）より高い場合は、以下の式（１）で定義される位相差（PH21、単位：ラジアン）が、あるゼロ以上の整数m21について（2m21＋1）π±0.25π（ラジアン）の範囲内となる条件を満たすことが好ましい。ここでπは円周率である。
【数７】
2015064965.tif 000009
但し、k0は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数である。
有機層３と陰極４との界面へ、有機層３側から光が垂直入射した場合、金属反射光は位相がおよそ−π／２ずれ、第２屈折率層８ａと第１屈折率層５との界面へ有機層３側から光が入射しフレネル反射した場合の位相のずれは無いため、金属反射に対するフレネル反射の位相変化量の差はπ／２となる。この反射による位相差と、フレネル反射光が第２屈折率層８ａ中を往復することよる位相変化量を考慮すると、金属反射に対するフレネル反射光の位相差PH21は近似的に式（１）のようになる。したがって、PH21が（2m21＋1）πの時に反射光の位相が互いに反転し、干渉により互いに最も弱めあう。但し、上記式（１）の導出に当たっては、陰極４は薄いため、陰極４中を光が伝播する際の光の位相変化を無視している。陰極４の透過率を向上させるためには、干渉により反射光同士が最も弱めあう条件に限定する必要はなく、二つの界面での反射光の位相差の誤差がπ／４程度あれば、干渉により反射光同士が互いに弱めあい、陰極４の透過率を向上させる効果を有する。従って、第２屈折率層８ａの好ましい膜厚条件としては、式（１）で定義されるPH21があるゼロ以上の整数m21について（2m21＋1）π±0.25πの範囲内となる条件、すなわち以下の式（５）の条件が得られる。
【数８】
2015064965.tif 000010
式（５）において、m21はゼロ以上の整数の内のいずれかの値を取ればよいが、小さい値の場合が干渉の効果が高いため好ましい。
【００３９】
第２屈折率層８ａの膜厚（d2）は、第２屈折率層の屈折率（n2）が第１屈折率層（n1）より低い場合は、以下の式（２）で定義される位相差（PH22、単位：ラジアン）が、あるゼロ以上の整数m22について（2m22＋1）π±0.25π（ラジアン）の範囲内となる条件を満たすことが好ましい。
【数９】
2015064965.tif 000011
但し、k0は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数である。
これは、有機層３と陰極４との界面での金属反射光は位相が約−π／２ずれ、第２屈折率層８ａと第１屈折率層５との界面でのフレネル反射光は位相がπ（もしくは−π）ずれるため、金属反射に対するフレネル反射の位相変化量の差が（３／２）πとなるためである。この反射による位相差と、フレネル反射光が第２屈折率層８ａ中を往復することによる位相変化を考慮すると、金属反射光に対するフレネル反射光の位相差は近似的に式（２）のPH22のようになる。このPH22が（2m22＋1）πの時に反射光の位相は互いに反転し、干渉により互いに最も弱めあう。但し、上記式（２）の導出に当たっては、陰極４は薄いため、陰極４中を光が伝播する際の光の位相変化を無視している。陰極４の透過率を向上させるためには、干渉により反射光同士が最も弱めあう条件に限定する必要はなく、二つの界面での反射光の位相差の誤差がπ／４程度あれば、干渉により反射光同士が互いに弱めあい、陰極４の透過率を向上させる効果を有する。従って、第２屈折率層８ａの好ましい膜厚条件としては、式（６）で定義されるPH22があるゼロ以上の整数m22について（2m22＋1）π±0.25πの範囲内となる条件、すなわち以下の式（６）の条件が得られる。
【数１０】
2015064965.tif 000012
式（６）において、m22はゼロ以上の整数の内のいずれかの値を取ればよいが、小さい値の場合が干渉の効果が高いため好ましい。
【００４０】
また図１（ａ）、（ｃ）で示される有機ＥＬ素子において、第２屈折率層８ａの屈折率は、有機層３の屈折率より低いことが好ましい。これは、有機層３の屈折率が第２屈折率層８ａの屈折率より高いことにより、第２屈折率層８ａ／陰極４／有機層３が低屈折率媒質／金属層／高屈折率媒質の順に配置されるKretschmann型配置となり、陰極４と第２屈折率層８ａの界面に捕捉されたＳＰＰを、有機層３中に伝播光として取り出す効果が更に得られる。
【００４１】
第３屈折率層８ｂは、陰極４の有機層３側の面に備えられる。第３屈折率層８ｂは、フレネル反射を生じるために、有機層３と異なる屈折率を有する必要がある。第３屈折率層８ｂは導電性を有する必要があり、材料としては、例えば、ＩＴＯ、ＩＺＯ、酸化亜鉛をはじめとする透明無機酸化物、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリン、ＰＥＤＯＴとＰＳＳとの混合物（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）などの導電性高分子および任意のアクセプタなどでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料、これらを含む複合材料などの透明導電体が挙げられる。
また必ずしも材料自体が導電性を有する必要は無く、非導電性の材料で形成された層中に、キャリアが伝搬できるスルーホールを形成することで導電性を確保した透明導電体であってもよい。
【００４２】
第３屈折率層８ｂの膜厚（d3）は、第３屈折率層の屈折率（n3）が有機層の屈折率（no）より高い場合は、以下の式（３）で定義される位相差（PH31、単位：ラジアン）が、あるゼロ以上の整数m31について（2m31＋1）π±0.25π（ラジアン）の範囲内となる条件を満たすことが好ましい。
【数１１】
2015064965.tif 000013
但し、ｋ０は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数である。
これは、有機層３と第３屈折率層８ｂとの界面へ、有機層３側から光が垂直入射した場合、フレネル反射光は位相が−π（もしくはπ）ずれる一方、第３屈折率層８ｂと陰極４との界面へ第３屈折率層８ｂ側から光が入射した場合の金属反射光は位相が約−π／２ずれるため、フレネル反射に対する金属反射の位相変化量の差がπ／２となるためである。これらの反射光の位相差と、金属反射光が第３屈折率層中を往復することによる位相変化を考慮すると、フレネル反射光に対する金属反射光の位相差は近似的に式（３）のPH31のようになり、このPH31が（2m31＋1）πの時に反射光の位相は互いに反転し、干渉により互いに最も弱めあう。但し、上記式（３）の導出に当たっては、陰極４は薄いため、陰極４中を光が伝播する際の光の位相変化を無視している。陰極４の透過率を向上させるためには、干渉により反射光同士が最も弱めあう条件に限定する必要はなく、二つの界面での反射光の位相差の誤差がπ／４程度あれば、干渉により反射光同士が互いに弱めあい、透過率を向上させる効果を有するため、第３屈折率層８ｂの好ましい膜厚条件としては、式（３）で定義されるPH31があるゼロ以上の整数m31について（2m31＋1）π±0.25πの範囲内となる条件、すなわち以下の式（７）の条件が得られる。
【数１２】
2015064965.tif 000014
式（７）において、m31はゼロ以上の整数の内のいずれかの値を取ればよいが、小さい値の場合が干渉の効果が高いため好ましい。
【００４３】
第３屈折率層８ｂの膜厚（d3）は、第３屈折率層の屈折率（n3）が有機層の屈折率（no）より低い場合は、以下の式（４）で定義される位相差（PH32、単位：ラジアン）が、あるゼロ以上の整数m32について（2m32＋1）π±0.25π（ラジアン）の範囲内となる条件を満たすことが好ましい。
【数１３】
2015064965.tif 000015
但し、k0は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数である。
これは、有機層３と第３屈折率層８ｂとの界面での反射光は位相のずれが無く、第３屈折率層８ｂと陰極４との界面での金属反射光は位相が約（３／２）π（もしくは−π／２）ずれるため、フレネル反射に対する金属反射の位相変化量の差が（３／２）πとなるためである。この反射による位相差と、金属反射光が第３屈折率層中を往復することによる位相変化を考慮すると、フレネル反射光に対する金属反射光の位相差は近似的に式（４）のPH32のようになる。但し、上記式（４）の導出に当たっては、陰極４は薄いため、陰極４中を光が伝播する際の光の位相変化を無視している。陰極４の透過率を向上させるためには、干渉により反射光同士が最も弱めあう条件に限定する必要はなく、二つの界面での反射光の位相差の誤差がπ／４程度あれば、干渉により反射光同士が互いに弱めあい、透過率を向上させる効果を有するため、第３屈折率層８ｂの好ましい膜厚条件としては、式（４）で定義されるPH32があるゼロ以上の整数m32について（2m32＋1）π±0.25πの範囲内となる条件、すなわち以下の式（８）を上下限とする範囲内となる条件が得られる。
【数１４】
2015064965.tif 000016
式（８）において、m32はゼロ以上の整数の内のいずれかの値を取ればよいが、小さい値の場合が干渉の効果が高いため好ましい。
【００４４】
また、第３屈折率層の屈折率（n3）が有機層の屈折率（no）より低い場合は、陰極４／第３屈折率層８ｂ／有機層３が、金属層／低屈折率媒質／高屈折率媒質というOtto型配置になり、陰極４の有機層３側の界面に捕捉されたＳＰＰモード光を取り出す効果が更に得られる。
【００４５】
本発明の有機ＥＬ素子は、図１（ｃ）で図示するように、第２屈折率層と第３屈折率層を共に備える素子も含む。この場合も、第２屈折率層と第３屈折率層のそれぞれの膜厚は、式（１）〜式（８）の屈折率の条件に合う式の組み合わせを満たす膜厚とすることにより、干渉光が弱めあい透過率を向上させることができる。
【００４６】
また、図１（ｃ）で図示するように、第２屈折率層と第３屈折率層を共に備える素子の場合は、第３屈折率層の屈折率（n3）が、第２屈折率層（n2）の屈折率より高いことが好ましい。第２屈折率層８ａ／陰極４／第３屈折率層８ｂが、低屈折率媒質／金属層／高屈折率媒質の順に配置されるKretschmann型配置となり、陰極４と第２屈折率層８ａの界面に捕捉されたＳＰＰを、有機層３中に伝播光として取り出す効果が更に得られる。
【００４７】
本発明の有機ＥＬ素子における、陰極４の二つの主面のいずれかの面に備えられたフレネル反射を行う層の作用効果について以下に説明する。
光は屈折率の異なる物質間の界面に入射すると、一部は反射し、一部は透過する。しかし、反射の界面が複数存在すると、それぞれの界面で反射された光同士は互いに干渉する。反射した光同士が互いに干渉し、弱めあいの条件を満たす場合は、光は反射することができず透過率が向上する。
反射光が弱めあうには、互いの反射光の位相がずれている必要があり、例えば、２つの反射光の位相が互いにπずれていれば、これらの反射光は互いに干渉して弱めあう。光が物質界面で反射するとき、反射光の位相は界面をなす媒質の屈折率および、光の伝播距離に応じて変化する。屈折率の小さな媒質から入射した光が、屈折率の大きな媒質との界面にほぼ垂直に入射する（入射角がほぼゼロ）場合、反射時に位相はπずれる。屈折率の大きな媒質から入射した光が、屈折率の小さな媒質との界面にほぼ垂直に入射する場合は、反射時に位相のずれは生じない。また、光が金属表面で反射する場合は、位相が約−π／２ずれる。この反射による位相変化に加え、発光した点からそれぞれの光が伝播した距離（光路長）に応じて、光伝播による位相変化が生じる。反射光の位相は、反射による位相変化と伝播による位相変化を足し合わせたものであり、媒質の屈折率と膜厚を変えることによって、調整することができる。
本発明の有機ＥＬ素子においては、陰極４のいずれかの面に、互いに異なる屈折率の２層を導入することにより、陰極４表面以外に複数の反射界面ができる。この各反射界面で反射された光同士の位相が、陰極４表面で反射された光の位相に対し、πずれるように調整することにより、反射された光同士が弱めあいことで反射が抑制され、光の透過率を上げることができる。
【００４８】
図２は、図１（ａ）、（ｂ）、（ｃ）に示す有機ＥＬ素子１０において、有機層３の発光層で発光した光が、有機層３の反射層６側の界面から垂直に入射し、第１屈折率層５の有機層３側の界面までを透過する際の透過率を、第２屈折率層８ａ及び第３折率層８ｂの膜厚に対し、転送行列を用いて計算した一例である。陰極４は、膜厚１５ｎｍのＡｇ層からなるとし、第２屈折率層８ａ及び第３屈折率層８ｂの屈折率がともに２．１０で、第１屈折率層５及び有機層３の屈折率より高いとした。図２の実線（８ａ）は、図１（ａ）の素子での前記透過率の第２屈折率層８ａの膜厚依存性、図２の破線（８ｂ）は、図１（ｂ）の素子での前記透過率の第３屈折率層８ｂの膜厚依存性、図２の一点鎖線（８ａ＋８ｂ）は、図１（ｃ）の素子での前記透過率の第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂの膜厚を同じとした場合の膜厚依存性である。
これら３例はいずれも、陰極の隣に配置された高屈折率層と、陰極から見て高屈折率層の外側にある低屈折率層との界面におけるフレネル反射光が、陰極表面で金属反射する光と干渉する場合に相当し、いずれの例も前述の位相差PH21、PH31がπの奇数倍（式（５）、（７）の範囲の中央値）となる第２屈折率層８ａもしくは第３折率層８ｂの膜厚（図の２点鎖線部）近傍で透過率が最大となる効果が確認できる。ところで、図２のどの３例においても、透過率のピーク値を与える膜厚値は２点鎖線の膜厚値よりやや大きい値となっている。これは一般的な金属表面における金属反射光による位相変化が−πよりも僅かに遅れるためであり、このために反射光が打ち消されるための PH21、PH31の条件値が式（５）、（７）の範囲を外れることによる。
【００４９】
図３は、図１（ａ）、（ｂ）、（ｃ）に示す有機ＥＬ素子１０において、有機層３の発光層で発光した光が、有機層３の反射層６側の界面から垂直に入射し、第１屈折率層５の有機層３側の界面までを透過する際の透過率を、第２屈折率層８ａ及び第３折率層８ｂの膜厚に対し計算した他の一例である。陰極４は、膜厚１５ｎｍのＡｇ層からなるとし、第２屈折率層８ａ及び第３屈折率層８ｂの屈折率がともに１．３８で、第１屈折率層５及び有機層３の屈折率より低いとした。図３の実線（８ａ）は、図１（ａ）の素子での前記透過率の第２屈折率層８ａの膜厚依存性、図３の破線（８ｂ）は、図１（ｂ）の素子での前記透過率の第３屈折率層８ｂの膜厚依存性、図３の一点鎖線（８ａ＋８ｂ）は、図１（ｃ）の素子での前記透過率の第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂの膜厚を同じとした場合の膜厚依存性である。
これら３例はいずれも、陰極のとなりに配置された低屈折率層と、陰極から見て低屈折率層の外側にある高屈折率層との界面におけるフレネル反射光が、陰極表面で金属反射する光と干渉する場合に相当し、いずれも前述の位相差PH22、PH32がπの奇数倍となる第２屈折率層８ａもしくは第３折率層８ｂの膜厚近傍で透過率が最大となる効果が確認できる。図３においても同様に透過率ピークを与える膜厚値は（６）、（８）の中央値（２点鎖線部）より大きいが、これも図２と同様の理由による。
【００５０】
本発明の有機ＥＬ素子が、Kretschmann型配置を有する場合の第２電極側構造の作用効果について以下に説明する。
【００５１】
平坦な金属層表面に生成される表面プラズモンポラリトン（ＳＰＰ）の波数の層の面内方向成分の実部をｋＳＰＰとすると、この分散関係は、金属層の誘電率の実部ε１と、金属層表面に接触する低屈折率媒質ε２によって決まり、近似的に次式（９）によって与えられる（ｋ０はＳＰＰと同じ振動数の光の、真空中での波数）。
【数１５】
2015064965.tif 000017
これに対して、誘電率ε２の低屈折率媒質を伝播する伝播光の波数の大きさは、次式（１０）によって与えられる。
【数１６】
2015064965.tif 000018
金属の場合ε1＜０であるため、表面プラズモンポラリトン（ＳＰＰ）の分散曲線（９）は通常の伝播光の分散（１０）と交差しない。そのため、通常の伝播光では平坦な金属表面にＳＰＰを励起することはできず、また、平坦な金属層表面に存在するＳＰＰから直接伝播光を取り出すことはできない。
【００５２】
これに対して、本発明の有機ＥＬ素子中にある、低屈折率媒質／金属層／高屈折率媒質からなるKretschmann配置の場合、全反射減衰法により金属層（第２電極）中に発生させたエバネッセント波の分散（波数の基板面内方向の成分）は、次式（１１）によって与えられる。ここで、ε３は高屈折率媒質（有機層もしくは第３屈折率層８ｂ）の誘電率、θは高屈折率媒質から金属層（第２電極）への入射光の入射角、である。
【数１７】
2015064965.tif 000019
また、金属層（第２電極）の誘電率をε１、低屈折率媒質（第１屈折率層５もしくは第２屈折率層８ａ）の誘電率をε２とすると、金属層（第２電極）がそれほど薄くない場合、低屈折率媒質／金属層界面のＳＰＰモード光の分散は（９）と同じ表式となる。従って、高屈折率媒質の屈折率を低屈折率層媒質の屈折率に比べ十分大きくした場合、入射角θを変えることにより、ＳＰＰの分散曲線と全反射減衰法によるエバネッセント波（以降、単に「エバネッセント波」という場合も、全て全反射減衰法によって金属層中に生じたものをさすものとする）の分散曲線の所定の周波数位置に交点（ｋ＝ｋＳＰＰ）を持たせることが可能となる。すなわち、エバネッセント波を用いれば、伝播光を用い平坦な金属層表面にＳＰＰを励起することができ、また、逆の過程として、平坦な金属層表面に存在するＳＰＰからエバネッセント波を介して伝播光として取り出すことが可能となる。ここで、「入射角θ」は金属層側からみると、ＳＰＰの放射角度ということになる。
言い換えると、Kretschmann型配置（低屈折率誘媒質（誘電率ε２）／金属層（誘電率ε１）／高屈折率媒質（誘電率ε3）の積層構造）を用いると、ＳＰＰの分散曲線とエバネッセント波の分散直線とが交差するようになる。これは、高屈折率媒質中を所定の角度で伝播する光だけが、エバネッセント波を介しＳＰＰとエネルギーをやり取りできる状態となることを意味する。そして、ＳＰＰを、エバネッセント波を介して所定の角度で放射される伝播光として高屈折率媒質中に取り出すことが可能となる。
【００５３】
従って、有機ＥＬ素子において、例えば、金属電極を挟む二つの層の一方を低屈折率、他方を高屈折率とすることで、低屈折率媒質／金属層／高屈折率媒質の屈折率構成となり、金属層（第２電極）の低屈折率媒質（第１屈折率層５もしくは第２屈折率層８ａ）側の表面に励起されたＳＰＰモード光は所定の角度で放射される伝播光として高屈折率媒質（有機層もしくは第３屈折率層８ｂ）中に取り出すことが可能となる。すなわち、有機ＥＬ素子において、Kretschmann型配置構造を導入することにより、ＳＰＰモード光を所定の角度で有機層中へ放射される伝播光として取り出すことが可能となる。
【００５４】
次に、有機ＥＬ素子において反射層が金属の場合および第２電極の有機層側の界面における、Otto型配置を有する場合の第２電極側構造の作用効果について以下に説明する。
【００５５】
Otto型配置（金属層（ε’１）／低屈折率媒質（ε’２）／高屈折率媒質（ε’３））を用いた場合、金属層表面に生成される表面プラズモンポラリトン（ＳＰＰ）の波数の層の面内方向成分の実部をｋ’ｓｐｐとすると、この分散関係は、式（９）と同様に金属の誘電率の実部ε１と、金属層表面に接触する低屈折率媒質の誘電率ε２によって決まり、近似的に次式（１２）によって与えられる（ｋ０は前記発光層で発光する光の最大ピーク波長における真空中の光の波数）。
【数１８】
2015064965.tif 000020
【００５６】
またOtto型配置の場合も全反射減衰法により発生させたエバネッセント波の分散直線は、式（１１）と同様に求めることができる。ここで、Otto型配置を用いた場合、θは高屈折率媒質から低屈折率媒質への入射光の入射角、である。
【数１９】
2015064965.tif 000021
【００５７】
従って、有機ＥＬ素子において、例えば、有機層の近傍に有機層から遠い側から順に金属層／低屈折率媒質／高屈折率媒質を設けると、金属層表面に励起されたＳＰＰモード光はOtto型配置構造において低屈折率媒質中に生成されるエバネッセント波を介して所定の角度（ｋ’ＳＰＰ＝ｋを満たす角度θ）で放射される伝播光として高屈折率媒質中に取り出すことが可能となる。
【００５８】
本発明の有機EL素子は、第１電極側（基板、第１電極、有機層および素子外部）に、導波モード光を効率的に基板面に垂直な方向に取り出すための、凹凸形状、複数のマイクロレンズ、散乱体、回折格子、フォトニック結晶等の屈折率変調構造を用いてもよい。
図４に、図１（ａ）に示す有機EL素子１０の陽極（第１電極）側構造の変形例を示す。（ａ）は基板１と陽極２の間に、互いに屈折率の異なる透光性材料１７と１８からなる屈折率変調構造を用いる一例である。変調構造が周期性を持つ場合は、回折格子、フォトニック結晶構造として機能し、基板面に対して垂直または垂直に近い基板面に対し縦方向を向く複数の界面により、導波モード光を効率的に取り出すことができる。（ｂ）は、陽極２と屈折率の異なる透光性材料１７を用いて、同様の屈折率変調構造とする一例である。（ｃ）は、互いに屈折率の異なる陽極２と有機層３を用いて、同様の屈折率変調構造とする一例である。（ｄ）は、互いに屈折率の異なる有機層３と誘電体層７を用いて、同様の屈折率変調構造とする一例である。（ｅ）、（ｆ）は、互いに屈折率の異なる有機層３と誘電体層７／陽極２の積層構造、または、互いに屈折率の異なる有機層３と誘電体層７／陽極２／基板１の一部の積層構造を用いて同様の屈折率変調構造とする例である。
なお、屈折率変調構造とは、具体的には、異なる屈折率の物質が素子面内の少なくとも一方向に繰り返して配置されることによりできる複数の屈折率界面が、素子面に対して垂直または垂直に近い構造を意味する。
屈折率変調構造は、周期性を有する構造であっても、周期性を有さない非周期的な構造であってもよい。屈折率変調構造が周期性を有する場合、屈折の効果に加えて、透過型回折格子（以下、単に「回折格子」ということがある）としての回折効果（素子面に対して所定の角度に屈折される効果）や、フォトニック結晶としての効果（素子面に対して垂直な方向に放射させる効果）によって、導波モード光を素子面に垂直な方向に取り出すことが可能となる。
非周期的な構造の場合は、この第１電極側構造に入射した光がランダムな方向・位相で回折されるため、特定の放射角度光が強め合って放射されることはない。従って、第１電極側にこのような構造を持つことによって、比較的均一な（拡散性の高い）配向特性を得ることができる。
つまり、第１電極側構造が周期的な構造の場合は、回折格子による出射光の強め合いの効果により、ある特定の放射角の光強度が強くなる配向特性を得ることができるのに対し、第１電極側構造が非周期的な構造の場合は、比較的均一な配向特性を得ることができる。そのため、第１電極側構造は、必要とされる配光特性に応じて周期性を有する構造にするか、非周期的な構造にするかを選択することができる。
【００５９】
（画像表示装置）
次に、上記の有機ＥＬ素子１０を備えた画像表示装置について説明を行う。図５は、上記の有機ＥＬ素子を備えた画像表示装置の一例を説明した図である。また、有機EL素子１０はボトムエミッション構造でもトップエミッション構造でも良いが、以下はボトムエミッション構造の例で説明を行う。
図５に示した画像表示装置１００は、いわゆるパッシブマトリクス型の画像表示装置であり、有機ＥＬ素子１０の他に、陽極配線１０４、陽極補助配線１０６、陰極配線１０８、絶縁膜１１０、陰極隔壁１１２、封止プレート１１６、シール材１１８とを備えている。
【００６０】
本実施の形態において、基板１上には、複数の陽極配線１０４が形成されている。陽極配線１０４は、一定の間隔を隔てて平行に配置される。陽極配線１０４は、透明導電膜により構成され、例えばＩＴＯを用いることができる。また陽極配線１０４の厚さは例えば、１００ｎｍ〜１５０ｎｍとすることができる。そして、それぞれの陽極配線１０４の端部の上には、陽極補助配線１０６が形成される。陽極補助配線１０６は陽極配線１０４と電気的に接続されている。このように構成することにより、陽極補助配線１０６は、基板１の端部側において外部配線と接続するための端子として機能し、外部に設けられた図示しない駆動回路から陽極補助配線１０６を介して陽極配線１０４に電流を供給することができる。陽極補助配線１０６は、例えば、厚さ５００ｎｍ〜６００ｎｍの金属膜によって構成される。
【００６１】
また、有機ＥＬ素子１０上には、複数の陰極配線１０８が設けられている。複数の陰極配線１０８は、それぞれが平行となるよう、かつ、陽極配線１０４と直交するように配設されている。陰極配線１０８には、Ａｌ又はＡｌ合金等を使用することができる。陰極配線１０８の厚さは、例えば、１００ｎｍ〜１５０ｎｍである。また、陰極配線１０８の端部には、陽極配線１０４に対する陽極補助配線１０６と同様に、図示しない陰極補助配線が設けられ、陰極配線１０８と電気的に接続されている。よって、陰極配線１０８と陰極補助配線との間に電流を流すことができる。
【００６２】
更に基板１上には、陽極配線１０４を覆うように絶縁膜１１０が形成される。絶縁膜１１０には、陽極配線１０４の一部を露出するように矩形状の開口部１２０が設けられている。複数の開口部１２０は、陽極配線１０４の上にマトリクス状に配置されている。この開口部１２０において、陽極配線１０４と陰極配線１０８の間に有機ＥＬ素子１０が設けられる。すなわち、それぞれの開口部１２０が画素となる。従って、開口部１２０に対応して表示領域が形成される。ここで、絶縁膜１１０の膜厚は、例えば、２００ｎｍ〜１００ｎｍとすることができ、開口部１２０の大きさは、例えば、１００μｍ×１００μｍとすることができる。
【００６３】
有機ＥＬ素子１０は、開口部１２０において陽極配線１０４と陰極配線１０８の間に位置している。そしてこの場合、有機ＥＬ素子１０の陽極２が陽極配線１０４と接触し、陰極４が陰極配線１０８と接触する。有機ＥＬ素子１０の厚さは、例えば、１５０ｎｍ〜２００ｎｍとすることができる。
【００６４】
絶縁膜１１０の上には、複数の陰極隔壁１１２が陽極配線１０４と垂直な方向に沿って形成されている。陰極隔壁１１２は、陰極配線１０８の配線同士が導通しないように、複数の陰極配線１０８を空間的に分離するための役割を担っている。従って、隣接する陰極隔壁１１２の間にそれぞれ陰極配線１０８が配置される。陰極隔壁１１２の大きさとしては、例えば、高さが２μｍ〜３μｍ、幅が１０μｍのものを用いることができる。
【００６５】
また、基板１は、封止プレート１１６とシール材１１８を介して貼り合わせられている。これにより、有機ＥＬ素子１０が設けられた空間を封止することができ、有機ＥＬ素子１０が空気中の水分により劣化することを防ぐことができる。封止プレート１１６としては、例えば、厚さが０．７ｍｍ〜１．１ｍｍのガラス基板を使用することができる。封止プレート１１６は、素子がボトムエミッション型のように光を基板１側から取り出す場合は、透明でなくてもよい。一方、素子がトップエミッション型のように光を封止プレート１１６側から取り出す場合は、封止プレート１１６は発光波長域の少なくとも一部の波長に対して透明である必要がある。
【００６６】
このような構造の画像表示装置１００において、図示しない駆動装置により、陽極補助配線１０６、図示しない陰極補助配線を介して、有機ＥＬ素子１０に電流を供給し、発光層を発光させることができる。そして基板１から基板１を通し、光を出射させることができる。そして、上述の画素に対応した有機ＥＬ素子１０の発光、非発光を制御装置により制御することにより、画像表示装置１００に画像を表示させることができる。
【００６７】
（照明装置）
次に、上記の有機ＥＬ素子１０を用いた照明装置について説明を行う。有機EL素子１０はボトムエミッション構造でもトップエミッション構造でも良いが、以下はボトムエミッション構造の例で説明を行う。
図６は、上記の有機ＥＬ素子１０を備える照明装置の一例を説明した図である。
図６に示した照明装置２００は、上述した有機ＥＬ素子１０と、有機ＥＬ素子１０の基板１上に設置され陽極２（図１参照）に接続される端子２０２と、陰極４（図１参照）に接続される端子２０３と、端子２０２と端子２０３とに接続し有機ＥＬ素子１０を駆動するための点灯回路２０１とから構成される。
【００６８】
点灯回路２０１は、図示しない直流電源と図示しない制御回路を内部に有し、端子２０２と端子２０３を通して、有機ＥＬ素子１０の陽極２と陰極４との間に電圧を印加して電流を供給する。そして、有機ＥＬ素子１０を駆動し、発光層を発光させて、基板１を通して光を出射させ、照明光として利用する。発光層は白色光を出射する発光材料より構成されていてもよく、また緑色光（Ｇ）、青色光（Ｂ）、赤色光（Ｒ）を出射する発光材料を使用した有機ＥＬ素子１０をそれぞれ複数個設け、その合成光が白色となるようにしてもよい。
【００６９】
（有機ＥＬ素子の製造方法）
以下では、本発明の一実施形態の有機ＥＬ素子１０の製造方法について一例を挙げて説明する。特に言及しなくても、一実施形態の有機ＥＬ素子１０の製造方法の工程や手法を他の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法に適用することもできるは言うまでもない。
【００７０】
図１（ａ）、（ｂ）、（ｃ）で示される有機ＥＬ素子においては、基板１上に、陽極２を形成する。この陽極２の形成方法は特に限定はされないが、例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などの乾式プロセスのほか、塗布法など各種の湿式プロセスも用いることができる。
なお、陽極２を形成した後に、陽極２の表面処理を行うことで、オーバーコートされる層の特性（陽極２との密着性、表面平滑性、ホール注入障壁の低減化など）を改善することができる。表面処理の具体的方法としては、高周波プラズマ処理を始めとしてスパッタリング処理、コロナ放電処理、ＵＶオゾン照射処理、紫外線照射処理、または酸素プラズマ処理などが挙げられる。
【００７１】
更に、陽極２の表面処理の表面処理を行う代わりに、もしくは表面処理に追加して、図示しない陽極バッファ層を形成することで表面処理と同様の効果が得られる。そして、陽極バッファ層はウェットプロセスにて作製することができ、具体的な成膜方法としてはスピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイヤーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、インクジェットプリント法等の塗布法、浸漬法、電気化学的方法などが挙げられる。
【００７２】
次に、陽極２の上に、有機層３を形成する。有機層３の形成には従来公知の方法を用いることができ、特に限定はされないが、例えば、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、ＬＢ法等の方法を用いることができる。
【００７３】
次に、図１（ｂ）、（ｃ）で示される有機ＥＬ素子においては、第３屈折率層８ｂを形成する。形成方法は陽極２と同様の形成方法を用いることができ、例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などを用いることができる。
【００７４】
さらに陰極４を有機層３または第３屈折率層８ｂの上に形成する。形成方法は陽極２と同様の形成方法を用いることができ、例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などを用いることができる。
【００７５】
図１（ａ）、（ｃ）で示される有機ＥＬ素子においては、陰極４の上に第２屈折率層８ａを形成する。更にその上に、第１屈折率層５を形成する。第２屈折率層８ａおよび第１屈折率層５の形成方法は、陽極２と同様の形成方法を用いることができ、例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などを用いることができる。
【００７６】
最後に、第１屈折率層５の上に、反射層６を形成する。反射層６は金属でも、非金属でも良く、形成方法は特に限定はされないが、例えば、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などを用いることができる。
【００７７】
また本発明は、ボトムエミッション構造に限定されるものではなく、基板上に反射層６から順に、上述の工程の逆の順に形成してもよい。
【００７８】
以上の工程により、有機ＥＬ素子１０を製造することができる。これら一連の工程後、有機ＥＬ素子１０を長期安定的に駆動し、有機ＥＬ素子１０を外部の水分、酸素等から保護するための保護層や保護カバー（図示せず）を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のシリコン化合物などを用いることができる。また、亜鉛等のイオン化傾向が比較的大きい金属を用いることも可能である。そして、これらの積層体も用いることができる。また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属などを用いることができる。この保護カバーは、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂、フリットガラスで基板１と貼り合わせて密閉する方法で形成することが好ましい。またこの際に、スペーサを用いることで所定の空間を維持することができ、これは外部からの力により保護カバーが接触し有機ＥＬ素子１０が傷つくことを防止できるため好ましい。そして、この空間に窒素、アルゴン、ヘリウムのような不活性なガス、またはパーフルオロカーボンなど各種の不活性液体を封入すれば、反射層６が金属であってもその酸化を防止しやすくなる。特にヘリウムを用いた場合、熱伝導が高いため、電圧印加時に有機ＥＬ素子１０より発生する熱を効果的に保護カバーに伝えることができるため、好ましい。更に酸化バリウム等の乾燥剤をこの空間内に設置することにより上記一連の製造工程で吸着した水分が有機ＥＬ素子１０にダメージを与えることを抑制しやすくなる。
【実施例】
【００７９】
本発明の有機ＥＬ素子の実施例について以下に説明する。
【００８０】
本発明においては、各実施形態の有機ＥＬ素子の光取り出し効率への効果の確認をシミュレーションにより行った。最初に、シミュレーションに用いた有限差分時間領域法（ＦＤＴＤ method：Finite Difference Time Domain Method）について説明する。
ＦＤＴＤ法は、電磁界の時間変化を記述するＭａｘｗｅｌｌの方程式を空間的・時間的に差分化し、空間の各点における電磁界の経時変化を追跡する解析手法である。より具体的には、発光層における発光を発光点に置かれた微小ダイポールからの放射と捉えて、その放射（電磁界）の経時変化を追跡する手法である。
計算は、現実に近い発光現象をシミュレートするために、発光源であるダイポールをランダム（ダイポールのモーメントがｘ、ｙ、ｚ方向にランダム）として行った。ここで、Ｘ及びＹ方向は、基板面に平行な方向であり、Ｚ方向は基板面に垂直な方向である。以下に示す計算結果は全てこのランダムなダイポールに対する、光取り出し効率（基板への放射強度／ダイポールからの全放射強度）の計算結果である。
【００８１】
図７はシミュレーションで用いた、有機ＥＬ素子のモデル構造を示す断面図である。
導波モード光を界面での全反射を抑えて効率的に基板側に取り出すために、陽極２側に屈折率変調構造を導入した。具体的には、陽極２と陰極４との間に、複数の孔部７Ａを備えた誘電体層７を設け、有機層３は少なくとも、孔部７Ａの内側面７ａを被覆する孔部内側面被覆部３ａを有するものとし、誘電体層７の屈折率は孔部内側面被覆部３ａと異なるものとし、陽極２には、孔部７Ａに連通する陽極孔部２Ａを設け、有機層３はさらに、陽極孔部２Ａの陽極孔部内側面２ａを被覆する陽極孔部内側面被覆部３ｂと、誘電体層７及び孔部内側面被覆部３ａと陰極４との間に配置する層状部３ｃを有するものとした。なお、図７では第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂを共に有するモデル構造を示しているが、本実施形態においては、図１（ａ）〜（ｂ）で示すように、そのどちらか一方を有さない場合も含んでいる。
【００８２】
基板１はガラスからなるとして、屈折率としては１．５２を用いた。陽極２は熱処理により結晶化された多結晶ＩＴＯからなるとして、屈折率としては５５０ｎｍで１．８２+０．００９ｉを用い、その他の波長はローレンツモデルで外挿した。また、誘電体層７はＳＯＧ（スピンオングラス）からなるとして、屈折率としては１．２５を用いた。有機層３の層全体の平均の屈折率としては１．７２を用いた。また、陰極４はＡｇからなるとして、屈折率としては５５０ｎｍで０．１２５+３．３４ｉを用い、その他の波長はドルーデモデルで外挿した。反射層６はＡｇからなるとして、陰極４と同じものを用いた。
陽極２、誘電体層７、及び、陰極４の膜厚はそれぞれ、１５０ｎｍ、１２０ｎｍ、１５ｎｍとした。また、有機層３の層状部３ｃの膜厚は１４０ｎｍとし、陰極４から９０ｎｍの点で発光しているものとした。また、陽極孔部２Ａを配置する周期Ｐ（隣接する陽極孔部２Ａの中心間の距離）が１０００ｎｍで、陽極孔部２Ａの直径Ｄは６００ｎｍとした。電流は陽極孔部を流れるため、本実施例では陽極孔部２Ａの中心（図７の星印の箇所）を発光点とした。
また、光源の発光波長は６２０ｎｍとした。この理由は、６２０ｎｍの波長は４７００Ｋの黒体放射の強度ピーク波長であり、昼白色発光の有機ＥＬ素子の光取り出し効率を比較する際に適当であるためである。
【００８３】
（比較例１）
図８（ａ）で表すように、第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂを有さない有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は１．３８、膜厚は２２５ｎｍとした。材料の例としてはフッ化マグネシウム（ＭｇＦ２）が挙げられる。
【００８４】
（比較例２）
図８（ｂ）で表すように、第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂを有さない有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は２．１０、膜厚は１４５ｎｍとした。材料の例としては酸化チタン（ＴｉＯ２）が挙げられる。
【００８５】
（実施例１）
図８（ｃ）で表すように、第２屈折率層８ａのみを有する有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は１．３８、膜厚は１７０ｎｍとした。材料の例としてはＭｇＦ２が挙げられる。さらに、第２屈折率層８ａの屈折率は２．１０、膜厚は３５ｎｍとした。材料の例としてはＴｉＯ２が挙げられる。（式（５）を満たす条件）
【００８６】
（実施例２）
図８（ｄ）で表すように、第３屈折率層８ｂのみを有する有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は１．３８、膜厚は１７０ｎｍとした。材料の例としてはＭｇＦ２が挙げられる。さらに、第３屈折率層８ｂの屈折率は２．１０、膜厚は３５ｎｍとした。材料の例としては非晶質ＩＴＯが挙げられる。（式（７）を満たす条件）
【００８７】
（実施例３）
図８（ｅ）で表すように、第３屈折率層８ｂのみを有する有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は２．１０、膜厚は１１０ｎｍとした。材料の例としてはＴｉＯ２が挙げられる。さらに、第３屈折率層８ｂの屈折率は２．１０、膜厚は３５ｎｍとした。材料の例としては非晶質ＩＴＯが挙げられる。（式（７）を満たす条件）
【００８８】
（実施例４）
図８（ｆ）で表すように、第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂを共に有する有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は１．３８、膜厚は１２０ｎｍとした。材料の例としてはＭｇＦ２が挙げられる。さらに、第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂのいずれも、屈折率は２．１０、膜厚は３５ｎｍとした。第２屈折率層８ａの材料の例としてはＴｉＯ２が、また第３屈折率層８ｂの材料の例としては非晶質ＩＴＯが挙げられる。（式（５）及び式（７）を満たす条件）
【００８９】
比較例１、２及び実施例１〜４は、光源から反射層６までの光学距離が一定（０．７５×６２０ｎｍ）になるように、第１屈折率層５の屈折率と、第１屈折率層〜第３屈折率層の膜厚が設定されており、それ以外は同一の条件とした。光学距離とは各層における屈折率と膜厚を掛け合わせた値を、全ての層について足し合わせた値を意味する。また、０．７５を発光波長にかけた値を光源から反射層６までの光学距離としている理由は、前記光学距離が発光波長の（奇数／４）倍の場合に、基板正面の光が強まり、放射強度の違いが確認しやすくなるためである。尚、比較例１、２及び実施例１〜４については、上記光学距離は発光波長の３／４倍（０．７５倍）である。
実施例１〜４は、第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂの膜厚が、陰極４からの反射光を弱める条件を満たす膜厚となっており、陰極４における透過率が向上し、光のロスが少ない構造となっている。各例における波長６２０ｎｍの光の光取り出し効率を以下に表１に示す。実施例１および４において、特に顕著に放射強度が強く確認された。
実施例1で強い放射強度が得られているのは、第２屈折率層８ａによって、陰極４の透過率が向上したためと考えられる。また実施例４で強い放射強度が得られているのは、フレネル反射が起こる界面が多く陰極４の光反射がより強く抑制され、薄膜金属からなる陰極の透過率がより向上したためと考えられる。
【００９０】
【表１】
2015064965.tif 000022
【００９１】
（比較例３）
図９（ａ）で表すように、第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂを有さない有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は１．３８、膜厚は４４５ｎｍとした。材料の例としてはＭｇＦ２が挙げられる。
【００９２】
（比較例４）
図９（ｂ）で表すように、第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂを有さない有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は２．１０、膜厚は２９５ｎｍとした。材料の例としてはＴｉＯ２が挙げられる。
【００９３】
（実施例５）
図９（ｃ）で表すように、第２屈折率層８ａのみを有する有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は２．１０、膜厚は１８５ｎｍとした。材料の例としてはＴｉＯ２が挙げられる。さらに、第２屈折率層８ａの屈折率は１．３８、膜厚は１７０ｎｍとした。材料の例としてはＭｇＦ２が挙げられる。（式（６）を満たす条件）
【００９４】
（実施例６）
図９（ｄ）で表すように、第３屈折率層８ｂのみを有する有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は２．１０、膜厚は１８５ｎｍとした。材料の例としてはＴｉＯ２が挙げられる。さらに、第３屈折率層８ｂの屈折率は１．３８、膜厚は１７０ｎｍとした。材料の例としてはＰＥＤＯＴ／ＰＳＳが挙げられる。（式（８）を満たす条件）
【００９５】
（実施例７）
図９（ｅ）で表すように、第３屈折率層８ｂのみを有する有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は１．３８、膜厚は２８５ｎｍとした。材料の例としてはＭｇＦ２が挙げられる。さらに、第３屈折率層８ｂの屈折率は１．３８、膜厚は１７０ｎｍとした。材料の例としてはＰＥＤＯＴ／ＰＳＳが挙げられる。（式（８）を満たす条件）
【００９６】
（実施例８）
図９（ｆ）で表すように、第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂを共に有する有機ＥＬ素子のシミュレーションを行った。第１屈折率層５の屈折率は２．１０、膜厚は７５ｎｍとした。材料の例としてはＴｉＯ２が挙げられる。さらに、第２屈折率層８ａと第３屈折率層８ｂのいずれも、屈折率は１．３８、膜厚は１７０ｎｍとした。第２屈折率層８ａの材料の例としてはＭｇＦ２が、また第３屈折率層８ｂの材料の例としてはＰＥＤＯＴ／ＰＳＳが挙げられる。（式（６）及び（８）を満たす条件）
【００９７】
比較例３、４及び実施例５〜８は、光源から反射層までの光学距離が一定（１．２５×６２０ｎｍ）であり、層構成が異なる以外は同一の条件とした。なお、１．２５倍は５／４倍であり、基板正面の光が強め合う条件を満たしている。前述の０．７５倍と異なり、１．２５倍としているのは、光学距離が０．７５倍×６２０ｎｍでは、図９（ｆ）の構成で、膜厚の条件式（６）、式（８）を満たす第２・第３屈折率層膜厚が存在しないためである。
波長６２０ｎｍの光の光取り出し効率を以下に表２に示す。比較例３、４に比べて実施例５〜８の光取り出し効率が強く確認された。これは、第２・第３屈折率層によって、陰極４の光透過率が向上したことに加えて、有機層／第３屈折率層が高屈折率媒質／低屈折率媒質となることによる有機層／第３屈折率層界面における全反射により、発光光の一部が効率的に光取り出し方向に反射しているためと考えられる。
【００９８】
【表２】
2015064965.tif 000023
【００９９】
続いて、本発明の一実施形態の他の一例である、第２屈折率層８ａを有する前記実施例１と同じ陰極側構造を持つ有機EL素子を作製し、電力効率の比較を行った。但し、陽極２側に屈折率変調構造は形成せず、有機層３は層状部３ｃのみからなる構造とした。
実施例９の有機EL素子１０は、ガラスからなる基板１上に、陽極２として１５０ｎｍの多結晶ＩＴＯ層（屈折率＝１．８２）、４０ｎｍのpTmTDMPD（下記（化学式１））；F4TCNQ（下記（化学式２））(95:5)からなる正孔注入層（有機層３の一部）、２０ｎｍのm―MTDATA（下記（化学式３））からなる正孔輸送層（有機層３の一部）、２０ｎｍのIr(piq)3（下記（化学式４）） : Ir(ppy)3（下記（化学式５）） : BFA-1T（下記（化学式６））(1:24:75)からなるＲＧ発光層（有機層３の一部）、１０ｎｍのFirpic（下記（化学式７）） : PyTMB（下記（化学式８））(20:80)からなるＢ発光層（有機層３の一部）、２０ｎｍのAlq3（下記（化学式９））からなる電子輸送層(有機層３の一部)、 １００ｎｍのBCP（下記（化学式１０））；Cs(20:1)からなる電子注入層(有機層３の一部)、陰極４として３ｎｍのＡｇ層、第２屈折率層８ａとして３５ｎｍのＴｉＯ２（屈折率＝２．１０）からなる層、第１屈折率層５として１２０ｎｍのＭｇＦ２（屈折率＝１．３６）からなる層、反射層６として２００ｎｍのＡｇ層を順に積層して、ボトムエミッション構造を用いたサンプルを作製した。有機層３の平均の屈折率は、１．７２であった。
【０１００】
【化１】
2015064965.tif 000024
【０１０１】
【化２】
2015064965.tif 000025
【０１０２】
【化３】
2015064965.tif 000026
【０１０３】
【化４】
2015064965.tif 000027
【０１０４】
【化５】
2015064965.tif 000028
【０１０５】
【化６】
2015064965.tif 000029
【０１０６】
【化７】
2015064965.tif 000030
【０１０７】
【化８】
2015064965.tif 000031
【０１０８】
【化９】
2015064965.tif 000032
【０１０９】
【化１０】
2015064965.tif 000033
【０１１０】
実施例１０〜１４の有機EL素子は、陰極４の膜厚を表３に示す条件とした以外は、実施例９と同様にサンプルを作製した。
実施例１５の有機EL素子は、陰極４を１０ｎｍのＡｌ層とした以外は、実施例９と同様にサンプルを作製した。
比較例５の有機EL素子は、陰極４を５０ｎｍの多結晶ＩＴＯ層（屈折率＝１．８２）とした以外は、実施例９と同様にサンプルを作製したものである。比較例６，７の有機EL素子は、陰極４の膜厚を表３に示す条件とした以外は、実施例９と同様にサンプルを作製した。表３に、電力効率の結果を示す。
表３において、光取出しは、外部量子効率（有機層３で発光した光のうち、基板１から取出された比率）を示している。電圧は有機EL素子の駆動電圧を意味し、陽極４を５０ｎｍの多結晶ＩＴＯ層とした比較例５の駆動電圧との差を示している。また効率は電力効率（基板１側に取り出された光の光束を駆動電圧で割ったもの）を意味し、比較例５を１００％として規格化した値を示している。
【０１１１】
【表３】
2015064965.tif 000034
【０１１２】
その結果、陰極４を２ｎｍより厚い膜厚のＡｇ層とした実施例９〜１４は、比較例５に比べて、−０．４６から−１．７２Ｖと駆動電圧が低いことが分かる。一般に有機EL素子において、０．２Ｖ駆動電圧を下げることができれば、顕著な効果を示していると言われており、実施例９〜１４の駆動電圧の低下は非常に優れたものである。さらに、電力効率も比較例５に比べて９〜２２％向上し、非常に電力効率が優れる有機EL素子であることがわかる。
また、実施例１５の結果より、陰極４をＡｌに変えてもＡｇと同等の結果が得られることがわかる。
【０１１３】
比較例６は、有機EL素子に電流が流れず発光しなかった。これは、陰極４のＡｇ層の膜厚が薄すぎるため、Ａｇ層が均一に平坦な連続膜を形成することができず、導通が取れなかったためと考えられる。
比較例７は、駆動電圧を−１．５７Ｖと大幅に低減することができた。一方で、光取り出しは、比較例５と比較して８％程度下がっている。さらに、電力効率も比較例５に比べて８％低下している。これは、陰極４を金属とした際に、膜厚が４０ｎｍ以上では透過率が減少してしまうためと考えられる。
【符号の説明】
【０１１４】
１  基板
２  陽極
２Ａ  陽極孔部
２ａ  陽極孔部内側面
３  有機層
３ａ  孔部内側面被覆部
３ｂ  陽極孔部内側面被覆部
３ｃ  層状部
４  陰極
５  第１屈折率層
６  反射層
７  誘電体層
７Ａ  孔部
７ａ  孔部内側面
８ａ  第２高屈折率層
８ｂ  第３高屈折率層
１０  有機ＥＬ素子
１７、１８  透光性材料
１００  画像表示装置
２００  照明装置
【図１】
2015064965.tif 000041
【図２】
2015064965.tif 000042
【図３】
2015064965.tif 000043
【図４】
2015064965.tif 000044
【図５】
2015064965.tif 000045
【図６】
2015064965.tif 000046
【図７】
2015064965.tif 000047
【図８】
2015064965.tif 000048
【図９】
2015064965.tif 000049