(57)【要約】【課題】製造が容易な酸化物蛍光体を、更には、より色純度の高い発光素子を得ることができる蛍光体を提供する。【解決手段】蛍光体は、一般式（Ｉ）：  Ｍ１ａＭ２ｂＭ３ｃＯｄ（但し、前記式（Ｉ）中、Ｍ１は少なくともＳｒを含む２価の金属元素であり、Ｍ２はＳｃ、Ｙ及びＬｕからなる群から選択された少なくとも１種を含む３価の金属元素であり、Ｍ３は少なくともＡｌを含む３価の金属元素である。ａは５．４〜６．６、ｂは１．８〜２．２、ｃは３．６〜４．４、ｄは１４．０〜１６．０の範囲の数である。）で表される化合物を母体とし、該母体内に発光中心イオンとしてＣｅを含有してなる。蛍光体は、仕込み時の組成として、Ｓｒ６（Ｙ１−ｘＣｅｘ）２Ａｌ４Ｏ１５（但し、０．０５≦ｘ≦０．２５）で表され、かつ、その発光色が橙色又は赤色であることが好ましい。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
一般式（Ｉ）：  Ｍ１ａＭ２ｂＭ３ｃＯｄ（但し、前記式（Ｉ）中、Ｍ１は少なくともＳｒを含む２価の金属元素であり、Ｍ２はＳｃ、Ｙ及びＬｕからなる群から選択された少なくとも１種を含む３価の金属元素であり、Ｍ３は少なくともＡｌを含む３価の金属元素である。ａは５．４〜６．６、ｂは１．８〜２．２、ｃは３．６〜４．４、ｄは１４．０〜１６．０の範囲の数である。）で表される化合物を母体とし、該母体内に発光中心イオンとしてＣｅを含有してなることを特徴とする蛍光体。
【請求項２】
Ｍ１はＳｒであり、かつ、Ｍ３はＡｌであることを特徴とする請求項１に記載の蛍光体。
【請求項３】
仕込み時の組成として、Ｓｒ６（Ｙ１−ｘＣｅｘ）２Ａｌ４Ｏ１５（但し、０．０５≦ｘ≦０．２５）で表され、かつ、その発光色が橙色又は赤色であることを特徴とする請求項２に記載の蛍光体。
【請求項４】
ｘ＝０．１０〜０．１５であることを特徴とする請求項３に記載の蛍光体。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の蛍光体を含み、波長３８０〜５００ｎｍの紫外線又は青色光を励起源として、波長５００〜７００ｎｍの可視光を発することを特徴とする光源。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、母体化合物に発光中心イオンとしてセリウム（Ｃｅ３＋）を含有してなる蛍光体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、青色発光ダイオードと蛍光体とを組み合わせて構成された白色発光の発光素子は、消費電力が小さく長寿命であるという特徴を有することから、照明用光源として注目されている。
【０００３】
この発光素子は、青色発光ダイオードの発する青色光と、青色光を吸収して黄色発光する蛍光体の黄色光との混色により白色の発光が得られるものであるが、光の３原色のうち緑色と赤色が欠けているため、色純度が低いという問題があった。
【０００４】
なお、従来より、青色光を吸収して赤色発光する蛍光体として、窒化物蛍光体及び酸窒化物蛍光体があるが、これらの蛍光体の合成には高温（より具体的には、２０００℃近く）、高圧（より具体的には、５〜１０気圧程度）が必要であるため、これらの蛍光体の製造が必ずしも容易と言えるものではなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】米国特許第８４０９４７０号明細書
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】K. Uheda, N. Hirosaki, Y.Yamamoto, A. Naito, T. Nakajima, and H. Yamamoto, Electrochem. Solid-StateLett. 2006 9(4): H22-H25
【非特許文献２】J. L. Wu, G. Gundiah, andA. K. Cheetham, Chem. Phys. Lett. 441 (2007) 250-254
【非特許文献３】Y. Q. Li, N. Hirosaki, R.J. Xie, T. Takeda, and M. Mitomo, Chem. Mater. 2008, 20, 6704-6714
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
そこで、本発明では上記問題点に鑑み、製造が容易な酸化物蛍光体を、更には、より色純度の高い発光素子を得ることができる蛍光体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、前記課題を解決すべく鋭意検討した結果、特定の化合物を母体とし、核母体内に発光中心イオンとしてＣｅ３＋を含有してなる蛍光体が、前記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
すなわち本発明は、以下の構成・特徴を備えるものである。
【００１０】
（態様１）
一般式（Ｉ）：  Ｍ１ａＭ２ｂＭ３ｃＯｄ（但し、前記式（Ｉ）中、Ｍ１は少なくともＳｒを含む２価の金属元素であり、Ｍ２はＳｃ、Ｙ及びＬｕからなる群から選択された少なくとも１種を含む３価の金属元素であり、Ｍ３は少なくともＡｌを含む３価の金属元素である。ａは５．４〜６．６、ｂは１．８〜２．２、ｃは３．６〜４．４、ｄは１４．０〜１６．０の範囲の数である。）で表される化合物を母体とし、該母体内に発光中心イオンとしてＣｅを含有してなることを特徴とする蛍光体。
（態様２）
Ｍ１はＳｒであり、かつ、Ｍ３はＡｌであることを特徴とする態様１に記載の蛍光体。
（態様３）
仕込み時の組成として、Ｓｒ６（Ｙ１−ｘＣｅｘ）２Ａｌ４Ｏ１５（但し、０．０５≦ｘ≦０．２５）で表され、かつ、その発光色が橙色又は赤色であることを特徴とする態様２に記載の蛍光体。
（態様４）
ｘ＝０．１０〜０．１５であることを特徴とする態様３に記載の蛍光体。
（態様５）
態様１〜４のいずれか１項に記載の蛍光体を含み、波長３８０〜５００ｎｍの紫外線又は青色光を励起源として、波長５００〜７００ｎｍの可視光を発することを特徴とする光源。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、従来の窒化物蛍光体などの製造方法と比較して、より低い焼成温度・圧力（例えば、１２００℃〜１６００℃・常圧）の下で製造できる（つまり、製造が容易である）と共に、色純度の高い発光素子を得ることができる蛍光体、及び、その蛍光体を用いた光源を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】Ｓｒ６（Ｙ１−ｘＣｅｘ）２Ａｌ４Ｏ１５（ｘ＝０．１０、０．１５、又は０．２０）で表される蛍光体の粉末Ｘ線回折パターンである。（実施例）
【図２】Ｓｒ６（Ｙ１−ｘＣｅｘ）２Ａｌ４Ｏ１５（ｘ＝０．１０、０．１５、又は０．２０）で表される蛍光体の励起および発光スペクトルである。（実施例）
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明の蛍光体は、前記式（Ｉ）Ｍ１ａＭ２ｂＭ３ｃＯｄ：Ｃｅ３+で表される化合物を母体とするものであり、一般に、Ｍ１、Ｍ２、及びＭ３の金属元素を含む複合酸化物である。Ｍ１が少なくともＳｒ（ストロンチウム）を含む２価、Ｍ２がＳｃ（スカンジウム）、Ｙ（イットリウム）及びＬｕ（ルテチウム）からなる群から選択された少なくとも１種を含む３価、Ｍ３が少なくともＡｌ（アルミニウム）を含む３価の金属元素である化合物を蛍光体の母体とすることを特徴とする。
【００１４】
前記蛍光体は、Ｍ１はＳｒであり、かつ、Ｍ３はＡｌであることが好ましい。
【００１５】
前記蛍光体は、仕込み時の組成として、Ｓｒ６（Ｙ１−ｘＣｅｘ）２Ａｌ４Ｏ１５（但し、０．０５≦ｘ≦０．２５）で表され、かつ、その発光色が橙色又は赤色であることが好ましい。なお、前記一般式（Ｉ）は製造した結果物の構造として表示されるが、仕込み時には化学量論比となるよう秤量されなければならない。そして、製造後には、Ｃｅ３+が製造された蛍光体の結晶構造のうち、どのサイトに結合されたかの特定は現実的には困難であるため、上記仕込み時の組成で表すことにした。
【００１６】
前記蛍光体は、ｘ＝０．１０〜０．１５であることが好ましい。
【００１７】
本発明によれば、前記蛍光体を含み、波長３８０〜５００ｎｍの紫外線又は青色光を励起源として、波長５００〜７００ｎｍの可視光を発することを特徴とする光源も提供される。
【実施例】
【００１８】
（Ｓｒ６Ｙ２Ａｌ４Ｏ１５：Ｃｅ３+の蛍光体の製造方法）
ＳｒＣＯ３、Ｙ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＣｅＯ２の各原料粉末をＳｒ６（Ｙ１−ｘＣｅｘ）２Ａｌ４Ｏ１５  （ｘ＝０．１０、０．１５、又は０．２０）の化学量論比となるよう秤量し、メノウ乳鉢でアセトン湿式混合した後、還元雰囲気下（常圧）１５００℃、１２時間で焼成した。なお、前記焼成温度・焼成時間は例示に過ぎず、１２００℃〜１６００℃・６時間〜２４時間の範囲で選択可能である。
【００１９】
（Ｓｒ６Ｙ２Ａｌ４Ｏ１５：Ｃｅ３+の蛍光体の評価方法）
合成した蛍光体は、アルミナ乳鉢で粉砕後、粉末Ｘ線回折装置により試料の同定を行なった。さらに、蛍光分光光度計を用いて、合成した蛍光体の蛍光特性を評価した。
【００２０】
（実施例に係る蛍光体のＸＲＤパターン）
図１の第２〜第４段に、得られた試料（Ｓｒ６Ｙ２Ａｌ４Ｏ１５：Ｃｅ３+）の粉末Ｘ線回折（ＸＲＤ）パターンを示す。得られた粉末は、目的物であるＳｒ６Ｙ２Ａｌ４Ｏ１５相（図１の最上段を参照）と同定された。他に不純物相が観察されないことから、賦活したＣｅ３＋はＳｒ６Ｙ２Ａｌ４Ｏ１５相に取り込まれたと考えられる。
【００２１】
（実施例に係る蛍光体の蛍光特性）
図２は、実施例の蛍光体の蛍光特性（励起スペクトルおよび発光スペクトル）を示した図である。図２の横軸における短波長側が各Ｃｅ３＋濃度条件における励起スペクトル（図２中の破線を参照）を示し、一方、長波長側が、前記条件における発光スペクトルを示す（図２中の実線を参照）。
【００２２】
この図２に示すように、約４６０ｎｍの青色光を著しく吸収し、５００〜７００ｎｍの範囲に亘るブロードな橙色〜赤色の発光を示すことを確認した。なお、発光のピーク波長は約５９０ｎｍ付近であることが確認された。
【００２３】
また、ｘ＝０．１０の条件にて最も高い発光強度を示し、ｘ＝０．１５の条件にて２番目に高い発光強度を示すことが分かり、本実施例の場合、ｘ＝０．１０〜０．１５に設定することが好ましいことが分かった。
【産業上の利用可能性】
【００２４】
本発明により製造された酸化物蛍光体は、製造が容易であるため、青色光を吸収して赤色発光する蛍光体として使用されている既存の窒化物蛍光体及び酸窒化物蛍光体の安価な代替材料として期待できる。また、本発明の蛍光体を使用すれば、色純度の高い発光素子を得ることもできる。従って、本発明は、産業上の利用価値及び利用可能性が非常に高い。
【図１】
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【図２】
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