(57)【要約】【課題】ポンプにより充填および抜き取りが可能な流動性を有し、充填後に塑性体の性状を呈する、ブリージングの発生の可能性が極めて低減された、優れた放射線遮蔽効果を有する放射線遮蔽材を提供する。【解決手段】１００．０質量部の水と、６．０〜２０．０質量部の粘土鉱物粉末と、３０．０〜４００．０質量部の硫酸バリウム粉末とを少なくとも含む放射線遮蔽材である。また、水と粘土鉱物粉末を配合して懸濁液を得る工程と、前記懸濁液と硫酸バリウム粉末を配合して、流動性組成物を得る工程とを少なくとも含む、放射線遮蔽材の製造方法である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
１００．０質量部の水と、６．０〜２０．０質量部の粘土鉱物粉末と、３０．０〜４００．０質量部の硫酸バリウム粉末とを少なくとも含む放射線遮蔽材。
【請求項２】
前記硫酸バリウム粉末が、１８５．０質量部以上４００．０質量部未満である請求項１に記載の放射線遮蔽材。
【請求項３】
前記粘土鉱物が、スメクタイト、カオリン鉱物、蛇紋石、雲母粘土鉱物、緑泥石、バーミキュライト、タルク、セピオライト、混合層鉱物、アロフェンおよびイモゴライトからなる群から選ばれる１種類または２種類以上の組み合わせである請求項１または請求項２に記載の放射線遮蔽材。
【請求項４】
２．０１〜２．５９ｇ／ｃｃの比重を有する請求項１〜３のいずれか１項に記載の放射線遮蔽材。
【請求項５】
ホウ素化合物をさらに含む、請求項１〜４のいずれか１項に記載の放射線遮蔽材。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の放射線遮蔽材の製造方法であって、
水と粘土鉱物粉末を配合して懸濁液を得る工程と、
前記懸濁液と硫酸バリウム粉末を配合して、流動性組成物を得る工程と
を少なくとも含む、放射線遮蔽材の製造方法。
【請求項７】
請求項５に記載の放射線遮蔽材の製造方法であって、
ホウ素化合物の水溶液と粘土鉱物粉末を配合して懸濁液を得る工程と、
前記懸濁液と硫酸バリウム粉末を配合して、流動性組成物を得る工程と
を少なくとも含む、放射線遮蔽材の製造方法。
【請求項８】
さらに、前記流動性組成物をポンプによって容器へ充填する工程を含む、請求項６または７に記載の放射線遮蔽材の製造方法。
【請求項９】
さらに、前記流動性組成物をポンプによって建屋内のスペースに打設する工程を含む、請求項６または７に記載の放射線遮蔽材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は放射線遮蔽材に関する。特に、公害面で問題がない材料を組み合わせた、充填性に優れ、且つ、γ線等の放射線の遮蔽性能を有する放射線遮蔽材に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、原子力発電所から発生する廃棄物や放射性物質により汚染された土壌などの放射性汚染物には、放射性物質が含まれる。このため、放射性物質から人体や環境を保護することを目的として放射線遮蔽材が使用されている。放射線遮蔽材としては、主にコンクリート製あるいは鉛製の容器が用いられており、これらに放射性汚染物を入れることで外部への汚染を回避する方法が用いられている（特許文献１、２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１３−２１０３５９号公報
【特許文献２】特開２００７−１６３４４６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
放射線遮蔽材として用いられるコンクリート製の容器は、コンクリートの壁厚が放射線遮蔽効果と比例関係にある。高レベル放射線を発生する放射性汚染物を入れるためには、数十センチメートル以上のコンクリートの壁厚が必要となる。このため、容器重量が非常に重くなり、移動させることが困難となる場合がある。また、放射性汚染物は数十年単位で保管しなければならず、コンクリートの劣化、地震等の外的要因による破損などが懸念される。
【０００５】
一方、鉛製の容器は、コンクリート製の容器と同様に容器重量が非常に重くなることに加え、鉛自体が非常に強い毒性を有する金属であることから、容器から２次公害が生じる恐れがある。
【０００６】
したがって、本発明の目的は、水と粘土鉱物粉末を配合した懸濁液に、さらに硫酸バリウム粉末を配合した放射線遮蔽材であって、ポンプによる注入および排出が可能な流動性を有し、容器等へ充填した後に塑性体の性状を呈する放射線遮蔽材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
発明者らは上記課題について鋭意検討した結果、水と粘土鉱物粉末を配合した粘土鉱物の懸濁液に放射線遮蔽効果を有する硫酸バリウムを配合することにより、ポンプでの充填や排出の可能な流動性を有し、容器等への充填後に塑性体の性状を呈する放射線遮蔽材を見出した。
【０００８】
すなわち、本発明の一つの態様によると、１００．０質量部の水と、６．０〜２０．０質量部の粘土鉱物粉末と、３０．０〜４００．０質量部の硫酸バリウム粉末とを少なくとも含む放射線遮蔽材を提供することができる。また、本発明の別の態様では、水と粘土鉱物粉末を配合して懸濁液を得る工程と、懸濁液と硫酸バリウム粉末を配合して、流動性組成物を得る工程とを少なくとも含む、放射線遮蔽材の製造方法を提供することができる。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の放射線遮蔽材は、放射線遮蔽効果の有する硫酸バリウム粉末の沈降やブリージング（遊離水）の発生の可能性が極めて低減される。つまり、粘土鉱物や硫酸バリウムが分離せずに水中に分散するため、優れた放射線遮蔽効果を有する。加えて、本発明の放射線遮蔽材は、ポンプにより充填および抜き取りが可能な流動性を有し、充填後に塑性体の性状を呈する。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の一実施形態に用いられる放射性汚染物の隔離容器の断面図である。
【図２】原子炉建屋内に本発明の放射線遮蔽材を打設する場合の概念図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明は、放射線遮蔽材に関する。本発明の放射線遮蔽材は、水と粘土鉱物粉末と硫酸バリウム粉末を少なくとも含む。
【００１２】
本発明に用いられる水としては、水道水、純水等の精製または蒸留された人工水、および地下水、川水、海水等の天然水が挙げられ、水道水が好ましい。
【００１３】
粘土鉱物としては、スメクタイト、カオリン鉱物、蛇紋石、雲母粘土鉱物、緑泥石、バーミキュライト、タルク、セピオライト、混合層鉱物、アロフェン、イモゴライト等が挙げられる。これらの粘土鉱物を１種類、または２種類以上を組み合わせて用いてもよい。これらの粘土鉱物の中で、特にスメクタイトが好ましく、スメクタイト粘土鉱物の含有量が６０.０％以上、膨潤力が２０ｍｌ／２ｇ以上の製品を使用することが好ましい。スメクタイトに分類される粘土鉱物の同族には、モンモリロナイト、サポナイト、ヘクトライト等があり、主としてモンモリロナイトからなる粘土をベントナイトと総称する。このベントナイトは、土木、建設および石油、小口径ボーリング分野等の分野に用いられており、市場に広く出回っているため入手しやすく、また、経済的にも好ましい。例えば、群馬産、山形産、ワイオミング産の高膨潤性ナトリウムベントナイトが好ましく、特に高膨潤性のスメクタイト粘土鉱物が主成分であるワイオミング産のベントナイト製品（製品名：ＮＢクレイ）を用いることが好適である。粘土鉱物は、粉砕された粉末として用いることが好ましく、例えば、ローラーミル、振動ミルやボールミル等を用いて粉砕することができる。粘土鉱物粉末の粒径は、例えば、地盤工学会基準の「土の粒度試験方法」（ＪＧＳ０１３１−２０００)に準拠して測定することができ、この場合、粒子径分布が０．２〜７０．０μｍの範囲に存在し、Ｄ60粒子径が１．０〜２．５μｍの範囲にあることが好ましい。
【００１４】
粘土鉱物粉末の配合量は、水１００.０質量部に対して、６．０〜２０．０質量部、特に流動性においては、好ましくは６．０〜１８．０質量部の範囲である。６．０質量部より少ないと、放射線遮蔽材において、ブリージングを発生させたり、硫酸バリウムが沈降してしまう。２０．０質量部より多いと、放射線遮蔽材において、特に高比重領域で流動性が少なくなり、ポンプによる充填や抜き取りが出来なくなる。なお、ブリージングは、水から粘土鉱物や硫酸バリウムの固形分が分離する現象である。例えば、プレコンパクトコンクリート工（注入モルタル）のブリージング率および膨張率試験方法（地盤工学会）に準拠して評価することができ、１％以下が好ましい。
【００１５】
硫酸バリウムとしては、一般に市販されている化学品の硫酸バリウム粉末を用いることができる。しかしながら、遮蔽材のコストが高くなる。このため、バライト鉱山から採掘される硫酸バリウム原鉱石を粉砕し、一定の粒度分布の範囲に調整したバライト粉末製品（製品名：テルバー）である硫酸バリウム粉末を用いることが好適である。遮蔽材に用いる硫酸バリウムの好ましい規格としては、真比重が４．２以上、湿式篩い分析での２００メッシュ残留物が３．０％以下であり、純度が９０.０％以上である。
【００１６】
硫酸バリウムの配合量は、水１００．０質量部に対して、３０．０〜４００．０質量部、好ましくは１８５．０〜４００．０質量部の範囲である。硫酸バリウムが３０．０質量部より少ないと、放射線遮蔽効果が劣る。４００．０質量部より多いと、放射線遮蔽材において、良好な流動性を得られず、遮蔽材の単位体積当たりの水分量が不足し、遮蔽材の製造が困難となる。硫酸バリウムは水と配合した際に沈降してしまうと、所望の遮蔽材としての性能が十分に得られない。このため、上記で説明したとおり、１００．０質量部の水に対して、粘土鉱物粉末が６．０〜２０．０質量部、硫酸バリウム粉末が３０．０〜４００．０質量部の配合比とすることがよい。なお、硫酸バリウムの沈降は、例えば、シリンダーに一定量の遮蔽材を量り取り、２４時間静置後に沈降量を測定することで評価することができる。
【００１７】
放射線遮蔽材の比重は、例えば、硫酸バリウムの配合量によって調整することができる。遮蔽材の比重としては、２．０１〜２．５９ｇ／ｃｃの範囲が最適な流動性を確保しつつ、最大限の放射線遮蔽効果を得ることができる等の点で好適である。
【００１８】
放射線遮蔽材は、必要に応じて、高分子ポリマーや分散剤等の有機化合物、または石灰石、石膏、砂利等のコンクリート材やモルタル材等をさらに含んでいてもよい。但し、有機化合物は、長期間の使用においてはバクテリアなどによって分解し、製造直後の特性から変化することが懸念されるため、使用期間に注意する必要がある。
【００１９】
放射線遮蔽材の製造方法としては、水と粘土鉱物粉末を配合して懸濁液を得る工程と、懸濁液と硫酸バリウム粉末を配合して、流動性組成物を得る工程とを少なくとも含む。また、さらに、得られた流動性組成物をポンプによって容器へ充填する工程を含んでいてもよい。
【００２０】
また、放射線遮蔽材は、ホウ素化合物をさらに含むことが好ましい。
ホウ素は、一般に、中性子を吸収することが知られている。例えば、近年、東日本大震災で発生した福島第一原子力発電所の事故により、同発電所の１号機から３号機には、原子炉格納容器、圧力容器が破損し、核燃料が溶融してその一部が格納容器下の建屋に落ち、核燃料、制御棒およびコンクリート等の異物が混合した物質（燃料デブリ）が存在しているといわれている。原子炉内に残ったこれらの核燃料を含む物質が再臨界状態になることを防止するために、海水を連続的に注水すると共に、必要に応じて五ホウ酸ナトリウムなどを溶解しホウ素を注入して中性子を吸収させることが試みられている。
ホウ素化合物としては、好ましくは水溶性のホウ酸またはホウ酸塩が挙げられ、例えば、ホウ酸、ホウ酸ナトリウム、メタホウ酸ナトリウム、四ホウ酸ナトリウム、四ホウ酸カリウム、四ホウ酸アンモニウム、五ホウ酸ナトリウム、五ホウ酸カリウム、五ホウ酸アンモニウム等があげられる。特に、安価で工業薬品として入手しやすいの点で、ホウ酸、四ホウ酸ナトリウム、五ホウ酸ナトリウムを用いるのが好ましい。ホウ素化合物の配合量は、中性子を吸収するために適した量であることが好ましく、ホウ素原子濃度で好ましくは１０００ｐｐｍから、より好ましくは８０００ｐｐｍから飽和濃度までの範囲で調整してもよい。
ホウ素化合物の配合量は、例えば、中性子を吸収するために適した所定量のホウ素原子濃度と以下の式を用いて算出することができる。例えば、ホウ素化合物として五ホウ酸ナトリウム十水和物（Ｎａ２Ｂ１０Ｏ１６／１０Ｈ２Ｏ）を用いた場合、ホウ素成分比率＝ホウ素の原子量×１０／（ナトリウムの原子量×２＋ホウ素の原子量×１０＋酸素の原子量×１６＋Ｈ２Ｏの分子量×１０）＝０．１８３となり、五ホウ酸ナトリウム十水和物の必要量（ｋｇ）は、使用する水の量（ｋｇ）×所定量のホウ素原子濃度（ｐｐｍ）×１０−６／ホウ素成分比率によって算出することができる。
【００２１】
ホウ素供給源として上記したホウ素化合物、例えばホウ酸、四ホウ酸ナトリウムおよび五ホウ酸ナトリウムを用いた場合に、その後に配合する粘土鉱物粉末の水和による膨潤が抑制され、ブリージングの発生や流動性の悪化を生じさせる可能性があり、この要因として、ホウ酸を溶解した場合に溶液が弱酸性を呈すことや四ホウ酸ナトリウムを溶解した場合に溶液中の塩濃度が上昇すること等が考えられる。ブリージングをさらに防止し、また、分散性をさらに向上させるために、放射線遮蔽材は、アルカリ剤、および／または、複合リン酸塩をさらに含んでいてもよい。
【００２２】
アルカリ剤としては、好ましくは、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム等のアルカリ金属の炭酸塩もしくは水酸化物が挙げられる。アルカリ剤は、市販の何れの化学薬品を用いてもよいが、土木現場で容易に使用できる炭酸ナトリウムを用いることが好ましい。アルカリ剤の配合量は、アルカリ剤のｐＨに依存して変動するが、通常、水１００質量部に対し、好ましくは０.１〜１．０質量部、より好ましくは０．３〜０．８質量部の範囲である。０．１質量部より少ない場合、ブリージングの防止効果への寄与が不十分となる場合がある。１．０質量部より多い場合は、アルカリ性が高くなりすぎて危険となる場合がある。
【００２３】
複合リン酸塩としては、アルカリ金属含有複合リン酸塩が挙げられ、好ましくは、ピロリン酸ナトリウム、トリポリリン酸ナトリウム、四リン酸ナトリウム、およびメタ六リン酸ナトリウム等のナトリウム含有複合リン酸塩が挙げられる。複合リン酸塩の配合量は、水１００質量部に対し、好ましくは０．０３質量部〜３.００質量部、より好ましくは０．０５〜３.００質量部の範囲である。０．０３質量部より少ないと、ブリージングの防止効果や分散性の向上効果への寄与が不十分となる場合がある。３.００質量部より多いと、所望の流動性よりも高くなり過ぎる場合があり、また、遮蔽材の製造コストが高くなる場合がある。
【００２４】
水にホウ素化合物を配合した後に、ブリージングをさらに防止し、分散性をさらに向上させるために、例えばアルカリ剤、および／または、複合リン酸塩を配合して、ｐＨを７．０〜９．８となるように調整してもよい。
【００２５】
また、放射線遮蔽材は、場合によって、さらに水中での分離を防ぐために、必要に応じて、メチルセルロース、グアガム、キサンタンガム、カルボキシメチルセルロース、メチルセルロース、アクリルアミド高分子化合物、アクリルアミドメチルプロパンスルホン酸高分子化合物の高分子化合物を加えてもよい。特に、アクリルアミド高分子化合物、アクリルアミドメチルプロパンスルホン酸高分子化合物は、耐温度、耐塩水機能に優れていることから好ましい。これらの配合量は、水１００質量部に対し、好ましくは０．０３〜１．０質量部、より好ましくは０．１〜０．５質量部である。０．０３質量部より少ないと、有効な水中不分離機能を発揮できない場合がある。１．０質量部より多いと、粘性が高くなり過ぎて、容器への充填や打設することが困難となる場合がある。
【００２６】
放射線遮蔽材にホウ素化合物を含む場合、放射線遮蔽材の製造方法としては、ホウ素化合物の水溶液と粘土鉱物粉末を配合して懸濁液を得る工程と、懸濁液と硫酸バリウム粉末を配合して、流動性組成物を得る工程とを少なくとも含んでもよい。また、さらに、得られた流動性組成物をポンプによって建屋内のスペースに打設する工程を含んでもよいし、用途によっては、得られた流動性組成物をポンプによって容器へ充填する工程を含んでもよい。
【００２７】
上記のようにして得られた流動性組成物である放射線遮蔽材の流動性は、ポンプ等で移送可能なレベルが好ましく、例えば、ＪＩＳ  Ｒ  ５２０１「セメントの物理試験方法」によるモルタルのテーブルフロー試験に準拠して評価することができる。この場合、テーブルフロー値が１００〜１９５ｍｍが好ましく、１２５〜１９５ｍｍがさらに好ましい。流動性は、また、例えば、ＪＨＳ３１３−１１９２「シリンダー法」によるフロー試験に準拠して評価することもできる。この場合、コーンフロー値が１００〜３５０ｍｍが好ましく、１００〜２５０ｍｍがより好ましく、１３０〜２００ｍｍがさらに好ましい。
【００２８】
また、放射線遮蔽材は、優れた放射線遮蔽効果を有する。放射線遮蔽効果をもたらす対象となる放射線としては、γ（ガンマ）線が挙げられる。例えば、遮蔽材をアクリル製水槽に充填して、透過γ線量を測定する方法で評価することができる。遮蔽材を透過したγ線の線量が低いほど、遮蔽材の放射線遮蔽効果があり、例えば、透過γ線量当量率は１０．８μＳｖ／ｈ以下が好ましい。
【００２９】
さらに、放射線遮蔽材は、容器等に充填して使用する場合、充填した後に塑性体の性状を呈する。また、放射線遮蔽材は、例えば原子炉建屋等の内部への打設に用いる場合、ポンプにより打設が可能な流動性を有し、打設後に塑性体の性状を呈する。塑性体は、半固体と液体の中間の状態を示すものであり、例えば、ＪＩＳ  Ａ  １２０５「土の液性限界・塑性限界試験方法」に準拠して評価することができる。
【００３０】
また、放射線遮蔽材は、優れた遮水効果を有する。遮水効果は、例えば透水係数で評価することができ、ＪＩＳ  Ａ  １２１８「変水位法」に準拠して測定することができる。透水係数は小さいほど遮水効果があり、例えば、１０-８ｃｍ/秒より小さいことが好ましく、１０-１０ｃｍ/秒より小さいことがさらに好ましい。
【００３１】
本発明の一実施の形態としては、上部開口部を密封状態で覆うことができる外蓋を備える鋼製あるいはプラスチック製の外側容器と、この外側容器内に、外側容器の内壁面との間に隙間ができるように複数個の支持片を介して支持される内部に放射性汚染物が収納され、上部開口部を密封状態で覆うことができる内蓋を備える鋼製あるいはプラスチック製の内側容器と、この内側容器と外側容器との間の隙間に充填する本発明の放射線遮蔽材とで構成することができる。この外側容器は、好ましくは、トラックに積み込み可能な大きさであり、内壁面に内側容器との間に隙間を形成するための複数個の支持片を設けてもよい。例えば、図１の２重構造を有する放射線汚染物の隔離容器１を用いることができる。この容器１は、上部開口部を密封状態で覆うことができる外蓋６を備える鋼製あるいはプラスチック製の外側容器７と、この外側容器内に、外側容器の内壁面との間に空間部分（隙間）ができるように複数個の支持片８、８Ａを介して支持される、上部開口部を密封状態で覆うことができる内蓋１１を備える鋼製あるいはプラスチック製の内側容器１２とからなる。具体的な使用例としては、容器１に本発明の放射線遮蔽材を充填していない状態で軽い状態で現場に搬入し、内側容器１２と外側容器７との間の空間部分１４に本発明の放射線遮蔽材を圧送ポンプによって充填する。その後、内側の容器内に放射性汚染物２を入れて、内蓋１１を用いて内側容器１２を密封する。さらに、内側容器１２の内蓋１１の上から外側容器７の内蓋１１の下までの隙間にも本発明の放射線遮蔽材を充填することにより、放射線が外部に漏れない状態で封じ込めることが可能である。このような容器を用いることは、放射線遮蔽材を充填してない軽い状態で現場に搬入することができる、つまり、容器と放射線遮蔽材を別々に持ち込むことができるため、作業性に優れる。また、放射線遮蔽材は容器から抜き取って保管、再利用することも可能である。
【００３２】
また、本発明の別の一実施の形態としては、建屋内に本発明の放射線遮蔽材を打設してもよい。例えば、上述したように、東日本大震災で発生した福島第一原子力発電所の事故により、同発電所の１号機から３号機には、原子炉格納容器、圧力容器が破損し、核燃料が溶融してその一部が格納容器下の建屋に落ち、核燃料、制御棒およびコンクリート等の異物が混合した物質（燃料デブリ）が存在しているといわれている。また、原子炉格納容器などを取り囲んでいた厚さ約１〜２ｍの建屋は、水素爆発などの影響で大きく損傷し、建屋の地下部分に生じた亀裂から地下水が多量に流入して、多量の核物質（核種）で汚染された汚染水が発生している。こうした状況下で、核燃料および燃料デブリの回収、廃炉まで作業を行うには、高線量による原子炉格納容器に近づくことができない状況の改善、すなわちγ線量を遮蔽して作業性を向上すること、建屋内に流入する多量の地下水を止めること、および、地下水流入を止めた場合の再臨界の防止すること等を実現しなければならない。本発明の放射線遮蔽材を用いて原子炉建屋内に打設することで、建屋外の地下から亀裂を通じて流入してくる地層水に対し、打設によって発生する差圧により流入を防止するだけでなく、建屋内の圧力が地層水の流入圧力より増加した場合に建屋の亀裂を閉塞又は亀裂を通じて地層空隙を閉塞することにより、地下水の流入を止めることも期待できる。
例えば、図２に示す原子炉建屋２０において、原子炉格納容器２１に破損なく燃料棒２２と圧力容器２３が破損し、原子炉建屋２０の床面２０ａが破損したとき、建屋内に本発明の放射線遮蔽材２４を打設する方法としては、予め原子炉建屋から離れた場所で製造した必要量の放射線遮蔽材２４を、建屋内に予め設置した複数の打設用のトレミー管２５を用いて原子炉建屋内２０に投入し、建屋の床面２０ａから打設していく。打設に伴い、地下水の建屋内への流入を止めることが可能となる。放射線遮蔽材は、建屋の床面２０ａから圧力抑制室２６を超えて原子炉格納容器２１の底部２１ａの高さまで建屋内を満たし、原子炉格納容器の底部付近の高さまで打設する。この時、原子炉格納容器内の冷却水２７は、圧力抑制室２６の全体および格納容器２１においてはその底部２１ａから冷却水排出口２８の高さまで満たされた状態であり、冷却水の戻り水２７ａの量が増減しなければ、圧力抑制室および格納容器の破損はなく、放射線遮蔽材によって、建屋床面からの地下水の混入は止まっていると判断できる。加えて、原子炉格納容器の底部が破損している場合は、格納容器内に遮蔽材が進入しないように、冷却水排出口に流量調整弁などを設置し、格納容器の外部圧力と内部圧力がバランスするように調整しながら打設を行うことが好ましい。この場合、必要に応じて、原子炉格納容器（圧力容器）内を、臭化ナトリウム、臭化カルシウム、臭化亜鉛の無機化合物を溶解させて、溶液比重を1.５０〜２．００（ｇ／ｃｃ）に調整した流体と入れ替えて、内部と外部の差圧を小さくして打設してもよい。放射線遮蔽材が中性子吸収機能を有するホウ素原子を含有しているときには、例えば、建屋内に落下した燃料デブリ、圧力容器内および格納容器内に残る燃料デブリの冷却と再臨界防止を目的に注入しているホウ素入り冷却水と置き換えるような用途で用いても十分にその目的を維持することが可能である。
【００３３】
本発明の放射線遮蔽材は、放射線遮蔽効果を有する硫酸バリウム粉末の沈降やブリージングの発生の可能性が極めて低減される。つまり、粘土鉱物や硫酸バリウムが分離せずに水中に分散するため、優れた放射線遮蔽効果を有する。加えて、本発明の放射線遮蔽材は、ポンプにより充填、抜き取りが可能な流動性を有し、充填後に塑性体の性状を呈する。また、本発明の放射線遮蔽材は、ポンプにより打設、抜き取りが可能な流動性を有し、打設後に塑性体の性状を呈する。打設後の建屋内および周辺の放射線量は、大幅に低減されることから、例えば原子炉建屋の復旧作業において非常に作業環境が改善され、作業効率の向上が期待できる。
【実施例】
【００３４】
以下に実施例および比較例を挙げて本発明にかかる放射線遮蔽材について更に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００３５】
＜実施例１〜２３＞
水として水道水を用い、粘土鉱物粉末としてベントナイト（ＮＢクレイ、ホージュン社製）を用いて、懸濁液を作製した。得られた懸濁液に硫酸バリウム粉末（テルバー、テルナイト社製）を配合して、放射線遮蔽材を作製した。各実施例の放射線遮蔽材の配合組成比を表１に示す。なお、含水比は、水の重量を固体の重量で除して、物質に含まれる水分の割合を示したものであり、{（水の重量（ｇ））／（固体の重量（ｇ））}×１００で算出した。また、出来上り容量は、水の比重１．０ｇ／ｃｃ、硫酸バリウム粉末であるバライトの真比重４．３ｇ／ｃｃ、粘土鉱物粉末であるベントナイトの真比重２．５ｇ／ｃｃを用いて算出し、出来上り１ｍ３当りの配合量は、表１の配合組成比に基づいて算出した。
【００３６】
【表１】
2015129745.tif 000002
【００３７】
得られた放射線遮蔽材は、以下の方法を用いて評価した。流動性評価は、ＪＩＳ  Ｒ  ５２０１「セメントの物理試験方法」によるモルタルのテーブルフロー試験に準拠して測定した。テーブルフロー値については、１３０〜１９０ｍｍ±５ｍｍの範囲の場合に、特に流動性良好と判明した。遮蔽材の比重は、水の比重を１．０ｇ／ｃｃとし、硫酸バリウム粉末であるバライトの真比重４．３ｇ／ｃｃ、粘土鉱物粉末であるベントナイトの真比重２．５ｇ／ｃｃを用いて各々算出した。ブリージングは、プレコンパクトコンクリート工（注入モルタル）のブリージング率および膨張率試験方法（地盤工学会）に準拠して測定した。得られたブリージング率が１％以下を良好とした。硫酸バリウムの沈降は、シリンダーに一定量の遮蔽材を量り取り、２４時間静置後に沈降量を測定した。得られた沈降量が零であるものを沈降分離なしとした。なお、評価結果は表２に示す。
【００３８】
【表２】
2015129745.tif 000003
【００３９】
表２に示すように、ベントナイトの配合量が水道水１００．０質量部に対し６.０〜２０.０質量部の範囲で、良好な流動性を得るとともにブリージング及び硫酸バリウムの沈降分離も発生しなかった。
【００４０】
＜比較例１＞
粘土鉱物を用いない以外は、実施例１と同様にして放射線遮蔽材を作製し評価した。結果を表２に示す。得られた組成物は、硫酸バリウムが完全に沈降分離して底部に硫酸バリウムの層が形成され、目的とする遮蔽材の性質は得られなかった。
【００４１】
＜比較例２〜８＞
表１に示す組成比を用いた以外は、実施例１と同様にして放射線遮蔽材を作製し評価した。結果を表２に示す。ベントナイトの配合量が水道水１００.０質量部に対し、５．０質量部以下になると高流動性になるとともに多量のブリージングが発生した。また、硫酸バリウム配合量が４００．０質量部を超えると、流動性が著しく低くなり、均一に混合することができず、製造することができなかった。
【００４２】
＜実施例２４〜３１＞
水として水道水を用い、ホウ素化合物を用いてホウ素原子濃度が表３に示す所定の濃度となるように配合し、さらに、ピロリン酸ナトリウム（工業薬品グレード、米山化学工業社製）および／または炭酸ナトリウム（工業薬品グレード、トクヤマ社製）を配合してホウ素化合物含有水溶液を作製した。ホウ素化合物含有水溶液に、粘土鉱物粉末としてベントナイト（ＮＢクレイ、ホージュン社製）を用いて配合し、懸濁液を作製した。得られた懸濁液に硫酸バリウム粉末（テルバー、テルナイト社製）を配合して、放射線遮蔽材を作製した。各実施例の放射線遮蔽材の配合組成比を表３に示す。ホウ素化合物は、実施例２４〜２６においてはホウ酸（工業薬品グレード、富山薬品工業社製）、実施例２７〜３０においては四ホウ酸ナトリウム（工業薬品グレード、富山薬品工業社製）、実施例３１においては五ホウ酸ナトリウム（工業薬品グレード、富山薬品工業社製）を用いた。なお、ホウ酸は無水塩であり、四ホウ酸ナトリウムおよび五ホウ酸ナトリウムは十水和物塩である。また、放射線遮蔽材のｐＨは、ｐＨ計（（株）堀場製作所社製）を用いて測定した。
【００４３】
【表３】
2015129745.tif 000004
【００４４】
得られた放射線遮蔽材は、以下の方法を用いて評価した。流動性評価は、ＪＩＳ  Ｒ  ５２０１「セメントの物理試験方法」によるモルタルのテーブルフロー試験に準拠して測定した。テーブルフロー値は、１３０〜１９０ｍｍ±５ｍｍの範囲の場合に、特に流動性良好と判明した。流動性評価は、また、ＪＨＳ３１３−１１９２「シリンダー法」によるフロー試験に準拠しても測定した。シリンダーフロー値は、１００〜２５０ｍｍの範囲の場合に、流動性良好と判明した。遮蔽材の比重は、水の比重を１．０ｇ／ｃｃとし、硫酸バリウム粉末であるバライトの真比重４．３ｇ／ｃｃ、粘土鉱物粉末であるベントナイトの真比重２．５ｇ／ｃｃを用いて各々算出した。なお、ホウ素化合物（ホウ酸の比重１．４ｇ／ｃｃ、四ホウ酸ナトリウムの比重１．７ｇ／ｃｃ、五ホウ酸ナトリウムの比重１．８ｇ／ｃｃ）、ピロリン酸ナトリウム（比重１．８ｇ／ｃｃ）および炭酸ナトリウム（比重２．２ｇ／ｃｃ）は、他の配合物に対して非常に少ない量であるため、実施例での比重算出には用いていない。ブリージングは、プレコンパクトコンクリート工（注入モルタル）のブリージング率および膨張率試験方法（地盤工学会）に準拠して測定した。得られたブリージング率が１％以下を良好とした。硫酸バリウムの沈降は、シリンダーに一定量の遮蔽材を量り取り、２４時間静置後に沈降量を測定した。得られた沈降量が零であるものを沈降分離なしとした。遮水性は、透水係数で評価した。透水係数は、ＪＩＳ  Ａ  １２１８「変水位法」に準拠して測定し、１０-８ｃｍ/秒より小さい場合に遮水性良好とした。なお、評価結果は表４に示す。
【００４５】
【表４】
2015129745.tif 000005
【００４６】
表４に示すように、ベントナイトの配合量が水道水１００．０質量部に対し６.０〜２０.０質量部の範囲で、良好な流動性を得るとともにブリージング及び硫酸バリウムの沈降分離も発生しなかった。
【００４７】
放射線遮蔽効果は、１ｃｍ線量当量率で評価した。作製した遮蔽材をアクリル製水槽に充填して、透過γ線量を測定することで求めた。試験条件を表５に示す。
【００４８】
【表５】
2015129745.tif 000006
【００４９】
表６に放射線遮蔽率を示す。遮蔽材として、何も用いない場合を参考例１、水のみを用いる場合を参考例２、鉄を用いる場合を参考例５、鉛を用いる場合を参考例６とした。さらに、水道水１００ｇに対しベントナイト１０ｇを混合した場合を参考例３、水道水１００ｇに対しベントナイト１０ｇを混合した後に硫酸バリウム１０ｇを混合した場合を参考例４とした。なお、推測値は、アクリル水槽に鉄、鉛を満たしたと仮定した場合の値である。硫酸バリウムを３０．０〜４００．０質量部の範囲で配合することにより、透過γ線での１ｃｍ量当量率が１０．８μＳｖ／ｈ以下となり、放射線遮蔽効果を確認することがができた。鉄、鉛では、同値を非常に低くできるが、仮に４ｃｍの厚さの鉛板で１０ｍ３の容器を製作した場合、容器の重量は、２７．１トンとなり移動等が困難となる。
【００５０】
【表６】
2015129745.tif 000007
【００５１】
表６の結果を基に、本発明の遮蔽材の厚さと遮蔽効果を公益法人原子力安全技術センター発行の「放射線施設のしゃへい計算実務マニュアル２００７」を参考に試算したγ線透過率と透過放射線量の推測値の結果を表７に示す。
【００５２】
【表７】
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【００５３】
本発明の放射線遮蔽材を用いれば、軽くて強度の高い材質で内側と外側の区間部分の厚みを５０ｃｍ〜６０ｃｍと設計することで、遮蔽効果を９８．７％〜９９．８％まで高めることが可能となる。また、容器を空の状態で移動させて、現場で充填できることから効率よく作業ができる。
【符号の説明】
【００５４】
１        放射性汚染物の隔離容器
２        放射性汚染物
６        外蓋
７        外側容器
８、８Ａ  支持片
１１      内蓋
１２      内側容器
１４      空間部分（隙間）
２０      原子炉建屋
２０ａ    原子炉建屋の床面
２１      原子炉格納容器
２１ａ    原子炉格納容器の底面
２２      燃料棒
２３      圧力容器
２４      放射線遮蔽材
２５      トレミー管
２６      圧力抑制室
２７      冷却水
２７ａ    冷却水の戻り水
２８      冷却水排水口
【図１】
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【図２】
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