(57)【要約】      （修正有）【課題】第一の領域と第二の領域からなる優れた内部量子効率（ＩＱＥ）を呈するセラミック体、及び、その作製、その使用方法、それを用いた照明装置の提供。【解決手段】第一の領域は、ホスト材料と、ルミネセンスを生じさせるために有効である第一の濃度のドーパントとを含み、第二の領域は、前記ホスト材料および第二の濃度のドーパントを含みことにより解決される。また、第一の領域は、前記第二の領域の平均粒度より大きい平均粒度を有するセラミックス体の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
セラミック体であって、
ホスト材料および第一の濃度のドーパントを含有し、前記第一の濃度が、ルミネセンスを生じさせるために有効である、第一の領域と、
前記ホスト材料および第二の濃度の前記ドーパントを含有し、前記第二の濃度が前記第一の濃度より低い、第二の領域と
を含み；ならびに
前記第一の領域が、前記第二の領域の平均粒度より大きい平均粒度を有するものであるセラミック体。
【請求項２】
前記ホスト材料が、式Ａ３Ｂ５Ｏ１２（式中、
Ａは、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、Ｌａ、Ｔｂ、Ｇｄおよびこれらの組み合わせからなる群より選択され；ならびに
Ｂは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｉｎおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される）
によって表される、請求項１に記載のセラミック体。
【請求項３】
前記ホスト材料が、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２、（Ｙ，Ｔｂ）３Ａｌ５Ｏ１２、（Ｙ，Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２、（Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２、（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）２ＳｉＯ４、Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２、Ｌｕ２ＣａＭｇ２Ｓｉ３Ｏ１２、Ｌｕ２ＣａＡｌ４ＳｉＯ１２、Ｃａ３Ｓｃ２Ｓｉ３Ｏ１２、Ｂａ３ＭｇＳｉ２Ｏ８、ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７、Ｌａ２Ｏ２Ｓ、ＳｒＧａ２Ｓ４、ＣａＡｌＳｉＮ３、Ｃａ２Ｓｉ５Ｎ８、およびＣａＳｉＡｌＯＮから選択される、請求項１または２に記載のセラミック体。
【請求項４】
前記ホスト材料が、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２である、請求項１〜３のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項５】
前記ドーパントが、希土類金属である、請求項１〜４のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項６】
前記ドーパントが、Ｃｅ、Ｌａ、Ｔｂ、Ｐｒ、Ｅｕおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項１〜５のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項７】
前記ドーパントがＣｅである、請求項１〜６のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項８】
前記第一の領域が、約５μｍから約１００μｍの平均粒度を有する、請求項１〜７のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項９】
前記第二の領域が、約３０μｍ未満の平均粒度を有する、請求項１〜８のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項１０】
前記第二のドーパント濃度が、約０．２ａｔ％以下である、請求項１〜９のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項１１】
前記第一の濃度のドーパントの、前記第二の濃度のドーパントに対する比が、約４：１から約１：１の範囲内である、請求項１〜１０のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項１２】
前記第一の領域が、前記セラミック体の中心コアを含有する、請求項１〜１１のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項１３】
前記第二の領域が、前記セラミック体の外周部分を含有する、請求項１〜１２のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項１４】
前記第一の領域が、前記第二の領域に隣接する、請求項１〜１３のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項１５】
前記セラミック体が、前記ホスト材料と第三の濃度の前記ドーパントとを含有する第三の領域をさらに含み、前記第三の濃度が、前記第一の濃度より低く、前記第一の領域が、前記第三の領域の平均粒度より大きい平均粒度を有し、および前記第一の領域が、前記第二の領域と第三の領域の間にある、請求項１〜１１のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項１６】
前記第二の領域が、前記セラミック体の第一の表面を含み；
前記第三の領域が、前記セラミック体の第二の表面を含み；
前記第一および第二の表面が、前記セラミック体の反対側にある、
請求項１５に記載のセラミック体。
【請求項１７】
前記第一、第二および第三の領域が、別々の層である、請求項１５〜１６のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項１８】
前記第三の領域が、約３０μｍ未満の平均粒度を有する、請求項１５〜１７のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項１９】
前記第三のドーパント濃度が、約０．２ａｔ％以下である、請求項１５〜１８のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項２０】
前記第一の濃度のドーパントの、前記第三の濃度のドーパントに対する比が、約４：１から約１：１の範囲内である、請求項１５〜１９のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項２１】
前記セラミック体が、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．８０の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示する、請求項１〜２０のいずれか一項に記載のセラミック体。
【請求項２２】
セラミック体の形成方法であって、
組立体を形成する工程を含み、前記組立体を形成する工程が、
ホスト材料、ホスト材料前駆体またはこれらの組み合わせを含有する第一のノンドープ層を用意する工程であって、前記第一のノンドープ層が約４０μｍから約８００μｍの範囲内の厚みを有するものである工程；
前記第一のノンドープ層上にドープ層を堆積させる工程であって、前記ドープ層が、約１０μｍから約４００μｍの範囲内の厚みを有し、およびホスト材料、ホスト材料前駆体またはこれらの組み合わせと、ドーパントとを含有するものである工程；および
組立体を焼結して、第一の領域と第二の領域とを含む前記セラミック体を形成する工程であって、前記第一の領域の平均粒度が前記第二の領域の平均粒度より大きく、
前記第一の領域が、ルミネセンスを生じさせるために有効である第一の濃度のドーパントを含有し、および前記第二の領域が、前記第一のドーパント濃度より低い第二の濃度のドーパントを含有するものである工程
を含む方法。
【請求項２３】
前記ドープ層の上に第二のノンドープ層を堆積させる工程をさらに含み、前記第二のノンドープ層が、前記ホスト材料、前記ホスト材料前駆体またはこれらの組み合わせを含有し、ならびに前記第一および第二のノンドープ層が、各々独立して、約４０μｍから約４００μｍの範囲内の厚みを有する、請求項２２に記載の方法。
【請求項２４】
前記組立体が、減圧下で焼結される、請求項２２〜２３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２５】
前記減圧が、約１００Ｔｏｒｒ以下である、請求項２４に記載の方法。
【請求項２６】
前記組立体を焼結する工程が、約１０００℃から約１９５０℃の範囲内の温度での少なくとも約２時間の前記組立体の加熱を含む、請求項２２〜２５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２７】
前記温度が、約１３００℃から約１８００℃の範囲内である、請求項２６に記載の方法。
【請求項２８】
前記組立体が、前記温度で少なくとも約５時間加熱される、請求項２６〜２７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２９】
前記組立体が、前記温度で約６０時間以下加熱される、請求項２６〜２８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３０】
前記ドープ層が、約４０μｍから約８０μｍの範囲内の厚みを有する、請求項２２〜２９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３１】
前記第一のノンドープ層の厚みが、前記第二のノンドープ層の厚みとほぼ同じであり；ならびに
前記第一のノンドープ層の厚みおよび前記第二のノンドープ層の厚みの各々が、前記ドープ層の厚みより厚い、
請求項２３〜３０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３２】
前記組立体が、約１００μｍから約１ｍｍの範囲内の全厚を有する、請求項２２〜３１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３３】
前記ドープ層が、約０．１ａｔ％から約５ａｔ％のドーパントを含有する、請求項２２〜３２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３４】
前記ホスト材料が、式Ａ３Ｂ５Ｏ１２（式中、
Ａは、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、Ｌａ、Ｔｂ、Ｇｄおよびこれらの組み合わせからなる群より選択され；ならびに
Ｂは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｉｎおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される）
によって表される、請求項２２〜３３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３５】
前記ホスト材料が、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２、（Ｙ，Ｔｂ）３Ａｌ５Ｏ１２、（Ｙ，Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２、（Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２、（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）２ＳｉＯ４、Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２、Ｌｕ２ＣａＭｇ２Ｓｉ３Ｏ１２、Ｌｕ２ＣａＡｌ４ＳｉＯ１２、Ｃａ３Ｓｃ２Ｓｉ３Ｏ１２、Ｂａ３ＭｇＳｉ２Ｏ８、ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７、Ｌａ２Ｏ２Ｓ、ＳｒＧａ２Ｓ４、ＣａＡｌＳｉＮ３、Ｃａ２Ｓｉ５Ｎ８、およびＣａＳｉＡｌＯＮから選択される、請求項２２〜３４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３６】
前記ホスト材料が、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２である、請求項２２〜３５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３７】
前記ホスト材料が、（Ｙ，Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２である、請求項２２〜３５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３８】
前記ドーパントが、希土類金属である、請求項２２〜３７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３９】
前記ドーパントが、Ｃｅ、Ｇｄ、Ｌａ、Ｔｂ、Ｐｒ、Ｅｕおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項２２〜３８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項４０】
前記ドーパントがＣｅである、請求項２２〜３９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項４１】
請求項２２〜４０のいずれか一項に記載の方法によって作製されたセラミック体。
【請求項４２】
前記セラミック体が、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．８０の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示する、請求項４１に記載のセラミック体。
【請求項４３】
照明装置であって、
青色放射線を放射するように構成されている光源と、
請求項１〜２１、４１および４２のいずれか一項に記載のセラミック体
とを含み、
前記セラミック体が、前記青色放射線の少なくとも一部分を受けるように構成されているものである、照明装置。
【請求項４４】
請求項１〜２１、４１および４２のいずれか一項に記載のセラミック体を青色放射線に曝露することを含む、光を生じさせる方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願は、リン光体成分を有する放射性セラミック材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体発光デバイス、例えば、発光ダイオード（ＬＥＤ）、有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）、すなわち有機エレクトロルミネセンスデバイス（ＯＥＬ）と呼ばれることもあるもの、および無機エレクトロルミネセンスデバイス（ＩＥＬ）は、様々な用途、例えば、フラットパネル表示装置、様々な計器のための表示器、看板、および装飾照明などに、幅広く利用されている。これらの発光デバイスの放射効率は向上し続けているので、よりいっそう高い光度を要する用途、例えば自動車ヘッドライトおよび一般照明が、すぐに実現可能になるだろう。これらの用途のために、白色ＬＥＤは、有望な候補の１つであり、大きな関心を引いている。
【０００３】
内部量子効率（ＩＱＥ）は、放射性材料によって作り出される光子の、同材料によって吸収される光子に対する比である。ＩＱＥ値増加は、照明装置のエネルギー効率を向上させることができるが、ＩＱＥを増加させ、その上、光効率を低下させない、信頼できる方法は、まだない。それ故、ＩＱＥに関するこれらの限界を克服することができる新たな放射性材料が必要とされている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本明細書において開示する一部の実施形態は、セラミック体であって、ホスト材料および第一の濃度のドーパントを含有し、前記第一の濃度がルミネセンスを生じさせるために有効である、第一の領域と；前記ホスト材料および第二の濃度のドーパントを含有し、前記第二の濃度が前記第一の濃度より低い、第二の領域とを含み；前記第一の領域が、前記第二の領域の平均粒度より大きい平均粒度を有するものであるセラミック体を含む。
【０００５】
本明細書において開示する一部の実施形態は、セラミック体の形成方法であって、組立体を形成する工程を含み、前記組立体を形成する工程が、ホスト材料、ホスト材料前駆体またはこれらの組み合わせを含有する、第一のノンドープ層を用意する工程であって、前記第一のノンドープ層が約４０μｍから約８００μｍの範囲内の厚みを有するものである工程；前記第一のノンドープ層上にドープ層を堆積させる工程であって、前記ドープ層が、約１０μｍから約４００μｍの範囲内の厚みを有し、およびホスト材料、ホスト材料前駆体またはこれらの組み合わせと、ドーパントとを含有するものである工程；および組立体を焼結して、前記セラミック体の第二の領域の平均粒度より大きい平均粒度を有する前記セラミック体の第一の領域を形成する工程であって、前記第一の領域が、ルミネセンスを生じさせるために有効である第一の濃度のドーパントを含有し、および前記第二の領域が、前記第一のドーパント濃度より低い第二の濃度のドーパントを含有するものである工程を含む方法を含む。
【０００６】
本明細書において開示する一部の実施形態は、本明細書において開示する方法のいずれかによって調製されたセラミック体を含む。
【０００７】
本明細書において開示する一部の実施形態は、照明装置であって、青色放射線を放射するように構成されている光源と、本明細書において開示するセラミック体のいずれかとを含み、前記セラミック体が、前記青色放射線の少なくとも一部分を受けるように構成されているものである、照明装置を含む。
【０００８】
本明細書において開示する一部の実施形態は、光を生じさせる方法であって、本明細書において開示するセラミック体のいずれかを青色放射線に曝露することを含む方法を含む。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】図１Ａ〜Ｂは、本願の範囲内のセラミック体の一例の、上面図および側面図をそれぞれ示す。
【００１０】
【図２】図２Ａ〜Ｂは、本願の範囲内のセラミック体の一例の、上面図および側面図をそれぞれ示す。
【００１１】
【図３】図３Ａ〜Ｂは、本明細書において開示する方法に従って焼結することができる組立体の一例を例証するものである。
【００１２】
【図４】図４は、ラミネーションを含むセラミック体形成の１つの実施形態についての調製フローチャートを示す。
【００１３】
【図５】図５は、本明細書において開示するセラミック体を含むことができる照明装置の例である。
【００１４】
【図６】図６は、実施例１において開示するようにセラミック体を得るために加工した組立体の構造を示す。
【００１５】
【図７】図７は、内部量子効率（ＩＱＥ）を決定することができる方法の例である。
【００１６】
【図８】図８Ａ〜Ｃは、左縁領域、中央領域および右縁領域をそれぞれ含む、実施例１に従って調製したセラミック体の断面の反射電子モード走査型電子顕微鏡検査（ＳＥＭ−ＢＳＥ）画像を示す。
【００１７】
【図９】図９は、実施例１に従って調製したセラミック体の飛行時間型二次イオン質量分析法（ＴＯＦ  ＳＩＭＳ）分析を示す。
【００１８】
【図１０】図１０Ａ〜Ｃは、左縁領域、中央領域および右縁領域をそれぞれ含む、比較例１に従って調製したセラミック体の断面の反射電子モード走査型電子顕微鏡検査（ＳＥＭ−ＢＳＥ）画像を示す。
【００１９】
【図１１】図１１Ａ〜Ｂは、実施例２において開示するようにセラミック体を得るために加工した組立体の構造を示す。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
本明細書において開示する一部の実施形態は、第一の領域と第二の領域とを含むセラミック体を含む。前記第一の領域は、ホスト材料と、ルミネセンスを生じさせるために有効である第一の濃度のドーパントとを含み得る。前記第二の領域は、前記ホスト材料および第二の濃度のドーパントを含み得る。一部の実施形態において、前記第一の領域は、前記第二の領域の平均粒度より大きい平均粒度を有する。前記セラミック体は、一部の実施形態では、優れた内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示し得る。本明細書において開示する一部の実施形態は、本明細書において開示するセラミック体の作製および使用方法を含む。また、本明細書において開示する一部の実施形態は、本明細書において開示するセラミック体を含有する照明装置を含む。
【００２１】
前記セラミック体を、例えば、組立体を焼結することによって調製してもよい。したがって、「セラミック体」は、一般に、照明を目的として使用することができる最終放射性材料を言い表し、その一方で「組立体」は、放射性セラミックを形成するために焼結され得る複合材である。さらに下で論ずるように、組立体の焼結は、第一の領域と第二の領域とを有するセラミック体を得るための１つの方法である。
【００２２】
図１Ａおよび１Ｂは、本願の範囲内のセラミック体の一例の上面および側面図をそれぞれ示す。セラミック体１００は、第一の領域１１０および第二の領域１２０を含む。第一の領域１１０は、ホスト材料と、ルミネセンスを生じさせるために有効である第一の濃度のドーパントとを含むことができる。第二の領域１２０は、前記ホスト材料および第二の濃度のドーパントを含むことができる。第二の領域１２０における第二のドーパント濃度は、第一の領域１１０における第一のドーパント濃度より低くくてよい。第一の領域１１０の平均粒度は、第二の領域１２０の平均粒度より大きい場合がある。
【００２３】
図示されているように、第一の領域１１０は、一般に、セラミック体１００の中央付近に位置することがある。それ故、一部の実施形態では、前記第一の領域は、前記セラミック体の中心コアを含むことがある。図示されているように、第二の領域１２０は、一般に、セラミック体１００の外面にまたは付近に位置することがある。一部の実施形態において、前記第二の領域は、前記セラミック体の外面の少なくとも一部分を含むことがある。一部の実施形態において、前記第二の領域は、前記セラミック体の外面の実質的に全部を含むことがある。
【００２４】
前記第一の領域および第二の領域は、一部の実施形態では、一緒に前記セラミック体の全体積を含むことがある。すなわち、前記第一の領域の体積と前記第二の領域の体積の合計は、前記セラミック体の体積とほぼ同じであることがある。例えば、図１Ａおよび１Ｂに図示されているように、第一の領域１１０および第二の領域１２０は、一緒にセラミック体１００のすべてを形成する。一部の実施形態において、前記セラミック体は、第一の領域および第二の領域からなる。一部の実施形態において、前記セラミック体は、第一の領域および第二の領域から本質的になる。一部の実施形態において、第一の領域１１０は、セラミック体１００の中で第二の領域１２０によって実質的に包囲されている。
【００２５】
図２Ａおよび２Ｂは、本願の範囲内のセラミック体のもう１つの例の上面および側面図をそれぞれ示す。セラミック体２００は、第一の領域２１０、第二の領域２２０および第三の領域２３０を含む。第一の領域２１０は、ホスト材料と、ルミネセンスを生じさせるために有効である第一の濃度のドーパントとを含むことができる。第二の領域２２０は、前記ホスト材料および第二の濃度のドーパントを含むことができる。第三の領域２３０は、前記ホスト材料および第三の濃度のドーパントを含むことができる。第二の領域２２０における第二のドーパント濃度および第三の領域２３０における第三のドーパント濃度は、それぞれ第一の領域における第一のドーパント濃度より低いものであり得る。第一の領域２１０の平均粒度は、第二の領域２２０の平均粒度および第三の領域２３０の平均粒度の各々より大きい場合がある。
【００２６】
前記第二の領域および前記第三の領域（例えば、図２Ａおよび２Ｂに図示されている第二の領域２２０および第三の領域２３０）についての相対ドーパント濃度は、特に限定されない。一部の実施形態において、前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、前記第三の領域における第三の濃度とほぼ同じである。一部の実施形態において、前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、前記第三の領域における第三の濃度より高い。一部の実施形態において、前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、前記第三の領域における第三の濃度より低い。
【００２７】
前記第二の領域および前記第三の領域（例えば、図２Ａおよび２Ｂに図示されている第二の領域２２０および第三の領域２３０）についての相対平均粒度は、特に限定されない。一部の実施形態において、前記第二の領域における平均粒度は、前記第三の領域における平均粒度とほぼ同じである。一部の実施形態において、前記第二の領域における平均粒度は、前記第三の領域における平均粒度より小さい。一部の実施形態において、前記第二の領域における平均粒度は、前記第三の領域における平均粒度より大きい。
【００２８】
前記第一の領域、前記第二の領域および前記第三の領域は、一部の実施形態では、一緒に前記セラミック体の全体積を含むことがある。すなわち、前記第一の領域の体積と前記第二の領域の体積と前記第三の領域の体積の合計は、前記セラミック体の体積とほぼ同じであることがある。例えば、図２Ａおよび２Ｂに図示されているように、第一の領域２１０、第二の領域２２０および第三の領域２３０は、一緒にセラミック体２００のすべてを形成する。一部の実施形態において、前記第一の領域、前記第二の領域および前記第三の領域は、一緒に前記セラミック体の実質的な体積を含むことがある。一部の実施形態において、前記セラミック体は、前記第一の領域、前記第二の領域および前記第三の領域からなる。一部の実施形態において、前記セラミック体は、前記第一の領域、前記第二の領域および前記第三の領域から本質的になる。
【００２９】
本願の教示により導かれて、当業者には理解されるであろうが、前記セラミック体の幾何形状は特に限定されず、容易に変えることができる。それ故、非常の多数の他の幾何形状が本願の範囲内であり、図１および２に描かれている略立方形幾何形状に限定されない。同様に、前記セラミック体内の領域の幾何形状は特に限定されない。例えば、前記領域は、（例えば、図１に図示されているように）湾曲した輪郭を有することもあり、または（例えば、図２に図示されているように）層を形成することもある。前記セラミック体内の領域についての他の幾何形状も本願の範囲内である。
【００３０】
前記第一の領域の体積は特に限定されない。前記セラミック体の全体積に対して前記第一の領域の体積は、例えば、少なくとも約１０％；少なくとも約２５％；少なくとも約４０％；少なくとも約５０％；少なくとも約６０％；少なくとも約７５％；少なくとも約９０％；または少なくとも約９５％であってもよい。前記セラミック体の全体積に対して前記第一の領域の体積は、例えば、約９８％以下；約９５％以下；約９０％以下；約８０％以下；約７０％以下；約５０％以下；または約４０％以下であってもよい。一部の実施形態において、前記セラミック体の全体積に対して前記第一の領域の体積は、約１０％から約９８％の範囲内である。一部の実施形態において、前記セラミック体の全体積に対して前記第一の領域の体積は、約２５％から約９０％の範囲内である。
【００３１】
前記第二の領域の体積は特に限定されない。前記セラミック体の全体積に対して前記第二の領域の体積は、例えば、少なくとも約１％；少なくとも約５％；少なくとも約１０％；少なくとも約２０％；少なくとも約２５％；または少なくとも約４０％であってもよい。前記セラミック体の全体積に対して前記第二の領域の体積は、例えば、約９０％以下；約７５％以下；約５０％以下；約４０％以下；約３０％以下；約２０％以下；または約１０％以下であってもよい。一部の実施形態において、前記セラミック体の全体積に対して前記第二の領域の体積は、約１０％から約９８％の範囲内である。一部の実施形態において、前記セラミック体の全体積に対して前記第二の領域の体積は、約２５％から約９０％の範囲内である。一部の実施形態において、前記第二の領域の体積は、前記第一の領域の体積より小さい。
【００３２】
前記任意選択の第三の領域の体積は特に限定されない。前記第三の領域は、例えば、前記第二の領域に関して上で説明した体積百分率のいずれかを有することがある。一部の実施形態において、前記第三の領域の体積は、前記第二の領域の体積とほぼ同じである。一部の実施形態において、前記第三の領域の体積は、前記第二の領域の体積より大きい。一部の実施形態において、前記第三の領域の体積は、前記第二の領域の体積より小さい。一部の実施形態において、前記第一の領域の体積は、前記第一の領域の体積より大きい。
【００３３】
前記セラミック体の領域（例えば、前記セラミック体における第一の領域、第二の領域および場合によっては第三の領域）中のホスト材料は、様々な公知ホスト材料を含むことができる。一部の実施形態において、前記ホスト材料は、式Ａ３Ｂ５Ｏ１２（式中、Ａは、Ｙ、Ｌｕ、Ｃａ、Ｌａ、Ｔｂ、Ｇｄおよびこれらの組み合わせからなる群より選択され；ならびにＢは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｉｎおよびこれらの組み合わせからなる群より選択される）によって表される。一部の実施形態において、Ａは、Ｙを含む。一部の実施形態において、Ａは、Ｇｄを含む。一部の実施形態において、Ａは、ＹおよびＧｄを含む。一部の実施形態において、Ａは、Ｌｕを含む。一部の実施形態において、Ｂは、Ａｌを含む。前記セラミック体の領域に含めることができるホスト材料の非限定的な例としては、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２、（Ｙ，Ｔｂ）３Ａｌ５Ｏ１２、（Ｙ，Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２、（Ｙ，Ｇｄ）３（Ａｌ，Ｇａ）５Ｏ１２、（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）２ＳｉＯ４、Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２、Ｌｕ２ＣａＭｇ２Ｓｉ３Ｏ１２、Ｌｕ２ＣａＡｌ４ＳｉＯ１２、Ｃａ３Ｓｃ２Ｓｉ３Ｏ１２、Ｂａ３ＭｇＳｉ２Ｏ８、ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７、Ｌａ２Ｏ２Ｓ、ＳｒＧａ２Ｓ４、ＣａＡｌＳｉＮ３、Ｃａ２Ｓｉ５Ｎ８、およびＣａＳｉＡｌＯＮが挙げられる。一部の実施形態において、前記ホスト材料は、ガーネットである。一部の実施形態において、前記ホスト材料は、（Ｙ１−ｙＧｄｙ）３Ａｌ５Ｏ１２（式中、０．０５＜ｙ＜０．４０）である。一部の実施形態において、前記ホスト材料は、（Ｙ１−ｙＧｄｙ）３Ａｌ５Ｏ１２（式中、０．０５＜ｙ＜０．１５）である。一部の実施形態において、前記ホスト材料は、（Ｙ０．９０Ｇｄ０．１０）３Ａｌ５Ｏ１２である。一部の実施形態において、前記ホスト材料は、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２である。
【００３４】
一部の実施形態において、前記セラミック体中のドーパントは、希土類金属であり得る。ドーパントの非限定的な例としては、Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｂｙ、Ｈｏ、Ｌｕ、およびこれらの組み合わせが挙げられる。一部の実施形態において、前記ドーパントは、Ｃｅである。一例として、前記セラミック体中のドープイットリウム・アルミニウム・ガーネット領域を式（Ｙ１−ｘＣｅｘ）３Ａｌ５Ｏ１２（式中、０＜ｘ≦１）によって表すことができる。もう１つの例として、前記セラミック体中のドープイットリウム・アルミニウム・ガーネット領域を（Ｙ１−ｙ−ｘＧｄｙＣｅｘ）３Ａｌ５Ｏ１２（式中、０＜ｙ＋ｘ≦１）によって表すことができる。一部の実施形態において、０．０５＜ｙ＜０．４０、および／または０．０００１＜ｘ＜０．０２である。一部の実施形態において、０．５＜ｙ＜０．１５、および／または０．００２＜ｘ＜０．００５である。
【００３５】
前記第一の領域における第一のドーパント濃度は、様々であり得る。前記第一の領域における第一のドーパント濃度は、例えば、少なくとも約０．０１原子％（ａｔ％）；少なくとも約０．０５ａｔ％；少なくとも約０．１ａｔ％；少なくとも約０．２ａｔ％；少なくとも約０．３ａｔ％；少なくとも約０．５ａｔ％；少なくとも約０．８ａｔ％；少なくとも約１ａｔ％；少なくとも約１．５ａｔ％；または少なくとも約２ａｔ％である場合がある。前記第一の領域における第一のドーパント濃度は、例えば、約１０ａｔ％以下；約５ａｔ％以下；約４ａｔ％以下；約２ａｔ％以下；約１．５ａｔ％以下；約１ａｔ％以下；約０．８ａｔ％以下；または約０．５ａｔ％以下である場合がある。一部の実施形態において、前記第一の領域における第一のドーパント濃度は、約０．０１ａｔ％から約１０ａｔ％の範囲内である場合がある。一部の実施形態において、前記第一の領域における第一のドーパント濃度は、約０．２ａｔ％から約１ａｔ％の範囲内である場合がある。
【００３６】
前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、前記第一の領域における第一のドーパント濃度より低い場合がある。一部の実施形態において、前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、約０．２ａｔ％以下である。一部の実施形態において、前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、約０．１ａｔ％以下である。一部の実施形態において、前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、約０．０５ａｔ％以下である。一部の実施形態において、前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、少なくとも約０．００１ａｔ％である。一部の実施形態において、前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、少なくとも約０．００５ａｔ％である。一部の実施形態において、前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、少なくとも約０．０１ａｔ％である。一部の実施形態において、前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、少なくとも約０．０５ａｔ％である。一部の実施形態において、前記第二の領域における第二のドーパント濃度は、約０．００１ａｔ％から約０．２ａｔ％の範囲である。
【００３７】
前記第一の領域における第一の濃度のドーパントの前記第二の領域における第二の濃度のドーパントに対する比は、様々であってよい。前記第一の領域における第一の濃度のドーパントの前記第二の領域における第二の濃度のドーパントに対する比は、例えば、１：１より大きくてもよく；少なくとも約１．２：１；少なくとも約１．５：１；少なくとも約１．７：１；少なくとも約２：１；または少なくとも約３：１であってもよい。前記第一の領域における第一の濃度のドーパントの前記第二の領域における第二の濃度のドーパントに対する比は、例えば、約４：１以下；約３．５：１以下；約３：１以下；約２：１以下；または約１．５：１以下であってもよい。一部の実施形態において、前記第一の領域における第一の濃度のドーパントの前記第二の領域における第二の濃度のドーパントに対する比は、約４：１から約１：１の範囲内である場合がある。
【００３８】
前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、前記第一の領域における第一のドーパント濃度より低い場合がある。一部の実施形態において、前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、前記第二の領域における第二のドーパント濃度とほぼ同じである。一部の実施形態において、前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、前記第二の領域における第二のドーパント濃度より低い。一部の実施形態において、前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、前記第二の領域における第二のドーパント濃度より高い場合がある。一部の実施形態において、前記第三の領域は、前記第二の領域の平均粒度より小さい平均粒度を有し、および前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、前記第二の領域における第二のドーパント濃度より低い。一部の実施形態において、前記第三の領域は、前記第二の領域の平均粒度より大きい平均粒度を有し、および前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、前記第二の領域における第二のドーパント濃度より高い。
【００３９】
一部の実施形態において、前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、約０．２ａｔ％以下である。一部の実施形態において、前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、約０．１ａｔ％以下である。一部の実施形態において、前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、約０．０５ａｔ％以下である。一部の実施形態において、前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、少なくとも約０．００１ａｔ％である。一部の実施形態において、前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、少なくとも約０．００５ａｔ％である。一部の実施形態において、前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、少なくとも約０．０１ａｔ％である。一部の実施形態において、前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、少なくとも約０．００５ａｔ％である。一部の実施形態において、前記第三の領域における第三のドーパント濃度は、約０．００１ａｔ％から約０．２ａｔ％の範囲である。
【００４０】
前記第一の領域における第一の濃度のドーパントの前記第三の領域における任意選択の第三の濃度のドーパントに対する比は、様々であってよい。前記第一の領域における第一の濃度のドーパントの前記第三の領域における第三の濃度のドーパントに対する比は、例えば、１：１より大きくてもよく；少なくとも約１．２：１；少なくとも約１．５：１；少なくとも約１．７：１；少なくとも約２：１；または少なくとも約３：１であってもよい。前記第一の領域における第一の濃度のドーパントの前記第三の領域における第三の濃度のドーパントに対する比は、例えば、約４：１以下；約３．５：１以下；約３：１以下；約２：１以下；または約１．５：１以下であってもよい。一部の実施形態において、前記第一の領域における第一の濃度のドーパントの前記第三の領域における第三の濃度のドーパントに対する比は、約４：１から１：１であり得る。
【００４１】
前記第一の領域についての平均粒度は、それが前記第二の領域についての平均粒度より大きい限り、特に限定されない。前記第一の領域についての平均粒度は、例えば、少なくとも５μｍ；少なくとも約１０μｍ；少なくとも約２０μｍ；少なくとも約３０μｍ；少なくとも約４０μｍ；少なくとも約５０μｍ；または少なくとも約７５μｍであってもよい。一部の実施形態において、前記第一の領域についての平均粒度は、例えば、約１００μｍ以下；約７５μｍ以下；約５０μｍ以下；約４０μｍ以下；または約３０μｍ以下であってもよい。一部の実施形態において、前記第一の領域についての平均粒度は、約５μｍから約１００μｍの範囲内である場合がある。一部の実施形態において、前記第一の領域についての平均粒度は、約１０μｍから約８０μｍの範囲内である場合がある。
【００４２】
前記第二の領域についての平均粒度は、それが前記第一の領域についての平均粒度より小さい限り、特に限定されない。前記第二の領域についての平均粒度は、例えば、約３０μｍ以下；約２０μｍ以下；約１０μｍ以下；または約５μｍ以下であってもよい。前記第二の領域についての平均粒度は、例えば、少なくとも約１μｍ；少なくとも約５μｍ；少なくとも約１０μｍ；または少なくとも約２０μｍであってもよい。一部の実施形態において、前記第二の領域についての平均粒度は、約３０μｍ以下である場合がある。一部の実施形態において、前記第二の領域についての平均粒度は、約１μｍから約３０μｍの範囲内である場合がある。一部の実施形態において、前記第二の領域についての平均粒度は、約５μｍから約３０μｍの範囲内である場合がある。
【００４３】
前記任意選択の第三の領域についての平均粒度は、それが前記第一の領域についての平均粒度より小さい限り、特に限定されない。前記第三の領域についての平均粒度は、例えば、約３０μｍ以下；約２０μｍ以下；約１０μｍ以下；または約５μｍ以下であってもよい。前記第三の領域についての平均粒度は、例えば、少なくとも約１μｍ；少なくとも約５μｍ；少なくとも約１０μｍ；または少なくとも約２０μｍであってもよい。一部の実施形態において、前記第三の領域についての平均粒度は、約３０μｍ以下である場合がある。一部の実施形態において、前記第三の領域についての平均粒度は、約１μｍから約３０μｍの範囲内である場合がある。一部の実施形態において、前記第三の領域についての平均粒度は、約５μｍから約３０μｍの範囲内である場合がある。一部の実施形態において、前記任意選択の第三の領域の平均粒度は、前記第二の領域の平均粒度とほぼ同じである。一部の実施形態において、前記任意選択の第三の領域の平均粒度は、ほぼ前記第二の領域の平均粒度より大きい。一部の実施形態において、前記任意選択の第三の領域の平均粒度は、前記第二の領域の平均粒度より小さい。
【００４４】
上で開示したように、本明細書において開示するセラミック体の１つの利点は、それらが優れた内部量子効率を呈示できることである。一部の実施形態において、前記セラミック体は、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．８０の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示することができる。一部の実施形態において、前記セラミック体は、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．８５の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示することができる。一部の実施形態において、前記セラミック体は、約４５５ｎｍの波長を有する放射線に曝露されたとき、少なくとも約０．９０の内部量子効率（ＩＱＥ）を呈示することができる。
放射性セラミックの作製方法
【００４５】
本明細書において開示する一部の実施形態は、セラミック体、例えば上で開示したセラミック体のいずれか、の形成方法を含む。前記方法は、一部の実施形態では、組立体を焼結する工程を含むことがあり、前記組立体は、２つのノンドープ層間に介在しているドープ層を含む。
【００４６】
セラミック体を形成するために組立体を焼結するための様々な方法が当該技術分野において公知である。例えば、２つ以上のキャストテープを、米国特許第７，５１４，７２１号明細書、米国特許出願公開第２００９／０１０８５０７号明細書、米国特許出願第６１／４４６，３４６号明細書および米国特許出願第１３／３０６，７９７号明細書における開示に従って、ラミネートし、焼結してもよい。もう１つの例として、前記セラミック体を、米国特許出願公開第２００９／０２１２６９７号明細書および米国特許出願第６１／３１５，７６３号明細書に開示されているように、リン光体混合物を成形し、焼結することによって調製してもよい。
【００４７】
図３Ａおよび３Ｂは、本明細書において開示する方法に従って焼結することができる組立体の実施形態を例証するものである。図３Ａは、第一のノンドープ層３２０と第二のノンドープ層３３０の間に介在しているドープ層３１０を有する組立体３００の側面図である。図３Ｂは、組立体３００の透視図である。組立体３００を、例えば、（例えば、図２Ａおよび２Ｂに図示されているような）第一の領域と第二の領域と第三の領域とを有するセラミック体を得るために適切な条件下で構成および焼結することができる。
【００４８】
前記組立体のドープ層は、ホスト材料、ホスト材料前駆体またはこれらの組み合わせを含むことができる。前記ホスト材料は、セラミック体に関して上で説明した材料のいずれかであり得る。例えば、前記ホスト材料は、イットリウム・アルミニウム・ガーネットである場合がある。ホスト材料前駆体は、前記プロセス中に（例えば、焼結中に）ホスト材料を形成することになる任意の成分であり得る。一例として、イットリウム・アルミニウム・ガーネット前駆体は、焼結中にイットリウム・アルミニウム・ガーネットを形成するＹ２Ｏ３とＡｌ２Ｏ３の３：５の化学量論比での混合物であってもよい。一部の実施形態において、前記ドープ層は、少なくとも約５０％のホスト材料および／またはその当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記ドープ層は、少なくとも約８０％のホスト材料および／またはその当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記ドープ層は、少なくとも約９０％のホスト材料および／またはその当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記ドープ層は、ホスト材料および所望のドーパントから本質的になる。
【００４９】
前記ドープ層はまた、ドーパント、例えば、Ｎｄ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｃｒ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕ、およびこれらの組み合わせを含む。一部の実施形態において、前記ドーパントは、Ｃｅである。前記ドープ層中のドーパントの量は、焼結が完了した後にその放射性セラミックに対してルミネセンスを付与するために有効な量であることができる。一部の実施形態において、前記ドープ層は、約０．１ａｔ％から約１０ａｔ％ドーパントを含む。前記ドープ層は、例えば、少なくとも約０．５ａｔ％；少なくとも約１ａｔ％；少なくとも約１．５ａｔ％；または少なくとも約２ａｔ％の前記ドーパントを含んでもよい。前記ドープ層は、例えば、約５ａｔ％以下；約４ａｔ％以下；約３．５ａｔ％以下；約３ａｔ％以下の前記ドーパント；約２ａｔ％以下の前記ドーパント；約１．５ａｔ％以下の前記ドーパント；または約１ａｔ％以下の前記ドーパントを含んでもよい。前記ドープ層は、例えば、少なくとも約０．０１ａｔ％；少なくとも約０．０５ａｔ％；少なくとも約０．１ａｔ％；少なくとも約０．５ａｔ％；または少なくとも約１ａｔ％を含んでもよい。一部の実施形態において、前記ドープ層は、ドーパントの略一様分布を含有する。
【００５０】
前記組立体中のノンドープ層もまた、ホスト材料、ホスト材料前駆体またはこれらの組み合わせを含むことができる。前記ノンドープ層中のホスト材料は、前記ドープ層中のホスト材料と同じであってもよいし、または異なってもよい。一部の実施形態において、前記ホスト材料は、イットリウム・アルミニウム・ガーネットである。一部の実施形態において、前記ノンドープ層は、少なくとも約５０％のホスト材料および／またはその当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記ノンドープ層は、少なくとも約８０％のホスト材料および／またはその当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記ノンドープ層は、少なくとも約９０％のホスト材料および／またはその当量の前駆体を含む。一部の実施形態において、前記ノンドープ層は、ホスト材料および／またはその当量の前駆体から本質的になる。しかし、前記ノンドープ層にはドーパントが実質的にない場合がある。一部の実施形態において、前記ノンドープ層は、前記放射性セラミックに対するルミネセンスの付与に有効ではない量のドーパントを含むことができる。一部の実施形態において、前記ノンドープ層は、約０．０５ａｔ％未満のドーパントを含むことができる。一部の実施形態において、前記ノンドープ層は、約０．０１ａｔ％未満のドーパントを含むことができる。一部の実施形態において、前記ノンドープ層は、約０．００１ａｔ％未満のドーパントを含むことができる。
【００５１】
一部の実施形態において、前記ドープ層と前記ノンドープ層の相対的厚みは、前記セラミック体の異なる領域におけるドーパントの分布に影響を及ぼすことがある。例えば、より薄いドープ層の場合、そのドープ層中のドーパントは、隣接するノンドープ層中に拡散することができ、これは、最大ドーパント濃度を低下させる。
【００５２】
一部の実施形態において、前記ドープ層は、そのドープ層中の初期ドーパント濃度の低下を可能にするように設計された厚みを有する。一部の実施形態において、前記ドープ層は、焼結中のそのドープ層から非放射性層（単数もしくは複数）またはノンドープ層（単数もしくは複数）への拡散を可能にするように設計された厚みを有する。一部の実施形態において、前記ドープ層は、約１０μｍから約４００μｍの範囲内の厚みを有する。一部の実施形態において、前記ドープ層は、約４０μｍから約２００μｍの範囲内の厚みを有する。前記ドープ層は、例えば、少なくとも約２０μｍ；少なくとも約３０μｍ；少なくとも約４０μｍ；少なくとも約５０μｍ；少なくとも約１００μｍ；少なくとも約１５０μｍ；または少なくとも約２００μｍである厚みを有してもよい。前記ドープ層は、例えば、約４００μｍ以下；約３００μｍ以下；約２５０μｍ以下；約２００μｍ以下；約１５０μｍ以下；約１２０μｍ以下；約１００μｍ以下；約８０μｍ以下；または約７０μｍ以下である厚みを有してもよい。
【００５３】
前記ノンドープ層は、各々独立して、約４０μｍから約８００μｍの範囲内の厚みを有してもよい。一部の実施形態において、前記ノンドープ層は、各々独立して、約４０μｍから約４００μｍの範囲内の厚みを有してもよい。前記ノンドープ層は、例えば、各々独立して、少なくとも約４０μｍ；少なくとも約８０μｍ；少なくとも約１００μｍ；または少なくとも約２００μｍである厚みを有してもよい。前記ノンドープ層は、例えば、各々独立して、約４００μｍ以下；約３００μｍ以下；約２５０μｍ以下；約２００μｍ以下；または約１５０μｍ以下である厚みを有してもよい。一部の実施形態において、少なくとも１つのノンドープ層（例えば、１つまたは２つのノンドープ層）は、前記ドープ層の厚み以下であってよい。一部の実施形態において、少なくとも１つのノンドープ層（例えば、１つまたは２つのノンドープ層）は前記ドープ層の厚み以上である。
【００５４】
前記組立体は、ドープ層と２つのノンドープ層とから本質的になることがある（例えば、図３Ａおよび３Ｂ中の組立体３００）。言い換えると、前記組立体は、ドープ層および２つのノンドープ層は含むが、放射領域を形成するいずれの他の層も含まない。前記第一および第二のノンドープ層は、各々独立して、上に開示したものなどの任意の厚み有することができる。例えば、前記第一のノンドープ層は、約４０μｍから約４００μｍの範囲内の厚みを有してもよく、および前記第二のノンドープ層は、約４０μｍから約４００μｍの範囲内の厚みを有してもよい。一部の実施形態において、前記第一のノンドープ層は、前記ドープ層より厚い。一部の実施形態において、前記第二のノンドープ層は、前記ドープ層より厚い。一部の実施形態において、前記第一および第二のノンドープ層は両方とも、前記ドープ層より厚い。一部の実施形態において、前記第一および第二のノンドープ層は、異なる厚みを有する。一部の実施形態において、前記第一および第二のノンドープ層は、ほぼ同じである厚みを有する。
【００５５】
前記組立体の全厚は特に限定されない。一部の実施形態において、前記組立体は、約１０μｍから１ｍｍまでの範囲内の厚みを有することができる。前記組立体は、例えば、少なくとも約１０μｍ；少なくとも約５０μｍ；少なくとも約１００μｍ；少なくとも約２００μｍ；または少なくとも約２５０μｍの厚みを有してもよい。前記組立体は、例えば、約１ｍｍ以下；約８００μｍ以下；約６００μｍ以下；約４００μｍ以下；または約３００μｍ以下の厚みを有してもよい。
【００５６】
図４は、ラミネーションを含む放射性セラミック形成の１つの実施形態についての調製フローチャートを示す。第一に、原料（例えば、硝酸塩系または酸化物系原料、例えば、ＹＡＧを形成するためのＹ２Ｏ３とＡｌ２Ｏ３）の粒径を、溶剤の蒸発中の毛管力によるキャストテープの割れを低減させるために、場合により調整してもよい。例えば、原料粒子をプレアニールすることにより前記粒径を調整して、所望の粒径を得ることができる。原料粒子を約８００℃から約１８００℃（またはさらに好ましくは１０００℃から約１５００℃）の温度範囲内でプレアニールして、所望の粒径を得ることができる。前記プレアニーリングを真空、空気、Ｏ２、Ｈ２、Ｈ２／Ｎ２、または希ガス（例えば、Ｈｅ、Ａｒ、Ｋｒ、Ｘｅ、Ｒｎ、もしくはこれらの組み合わせ）中で行ってもよい。ある実施形態では、各々の原料（例えば、ＹＡＧを形成するためのＹ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３）をほぼ同じ粒径になるように調整する。別の実施形態において、前記粒子は、約０．５ｍ２／ｇから約２０ｍ２／ｇ、約１．０ｍ２／ｇから約１０ｍ２／ｇ、または約３．０ｍ２／ｇから約６．０ｍ２／ｇの範囲内のＢＥＴ表面積を有する。
【００５７】
次に、後にテープにキャストするためのスラリーを調製してもよい。予め作製されたリン光体（例えば、本明細書に記載するフロー型熱化学合成経路によって調製されたリン光体）および／または化学量論量の原料を様々な成分と混合して混合物を形成することができる。その混合物の成分の例としては、ドーパント、分散剤、可塑剤、バインダー、焼結助剤および溶剤が挙げられるが、これらに限定されない。
【００５８】
一部の実施形態では、前記組立体の焼結特性を向上させるために必要に応じて少量のフラックス材料（例えば、焼結助剤）を使用することがある。一部の実施形態において、前記焼結助剤としては、オルトケイ酸テトラエチル（ＴＥＯＳ）、コロイド状シリカ、酸化リチウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化バリウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化ホウ素、またはフッ化カルシウムを挙げることができるが、これらに限定されない。さらなる焼結助剤としては、アルカリ金属ハロゲン化物、例えばＮａＣｌまたはＫＣｌ、および有機化合物、例えば尿素が挙げられるが、これらに限定されない。一部の実施形態において、前記組立体は、約０．０１重量％と約５重量％の間、約０．０５重量％と約５重量％の間、約０．１重量％と約４重量％の間、または約０．３重量％と約１重量％の間のフラックス材料（単数もしくは複数）または焼結助剤（単数もしくは複数）を含有する。前記焼結助剤を前記原料と混合することができる。例えば、一部の実施形態では、オルトケイ酸テトラエチル（ＴＥＯＳ）を前記原料に添加して、所望の量の焼結助剤を供給することができる。１つの実施形態では、約０．０５重量％から約５重量％のＴＥＯＳを前記組立体に供給する。一部の実施形態において、前記ＴＥＯＳの量は、約０．３重量％と約１重量％の間であってよい。
【００５９】
一部の実施形態では、前記セラミックのガラス転移温度を低下させるためにおよび／または可撓性を向上させるために様々な可塑剤を含めることがある。可塑剤の非限定的な例としては、ジカルボン酸／トリカルボン酸エステル系可塑剤、例えば、フタル酸ビス（２−エチルヘキシル）、フタル酸ジイソノニル、フタル酸ビス（ｎ−ブチル）、フタル酸ブチルベンジル、フタル酸ジイソデシル、フタル酸ジ−ｎ−オクチル、フタル酸ジイソオクチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジイソブチルおよびフタル酸ジ−ｎ−ヘキシル；アジピン酸エステル系可塑剤、例えば、アジピン酸ビス（２−エチルヘキシル）、アジピン酸ジメチル、アジピン酸モノメチルおよびアジピン酸ジオクチル；セバシン酸エステル系可塑剤、例えば、セバシン酸ジブチル、およびマレイン酸エステル；マレイン酸ジブチル；マレイン酸ジイソブチル；ポリアルキレングリコール、例えば、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、およびこれらのコポリマー；安息香酸エステル；エポキシ化植物油；スルホンアミド、例えば、Ｎ−エチルトルエンスルホンアミド、Ｎ−（２−ヒドロキシプロピル）ベンゼンスルホンアミド、およびＮ−（ｎ−ブチル）ベンゼンスルホンアミド；有機リン酸エステル、例えば、リン酸トリクレシル、リン酸トリブチル；グリコール／ポリエーテル、例えば、ジヘキサン酸トリエチレングリコール、ジヘプタン酸テトラエチレングリコール；クエン酸アルキル、例えば、クエン酸トリエチル、クエン酸アセチルトリエチル、クエン酸トリブチル、クエン酸アセチルトリブチル、クエン酸トリオクチル、クエン酸アセチルトリオクチル、クエン酸トリヘキシル、クエン酸アセチルトリヘキシル、クエン酸ブチリルトリヘキシル、およびクエン酸トリメチル；アルキルスルホン酸フェニルエステル；ならびにこれらの混合物が挙げられる。
【００６０】
一部の実施形態では、原料粉末にバインダー樹脂および溶剤を時折添加することにより、前記プロセスをより容易にすることができる。バインダーは、複合材を形成するために加熱されている組成物の粒子の接着性を向上させる任意の物質である。バインダーの一部の非限定的な例としては、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリ塩化ビニル、ポリビニルブチラール、ポリスチレン、ポリエチレングリコール、ポリビニルピロリドン、ポリ酢酸ビニルおよびポリ酪酸ビニルなどが挙げられる。すべてではないが一部の状況では、前記バインダーが、それを焼結相中に前駆体混合物から完全に除去または排除することができるほどに十分に揮発性であることが有用であり得る。使用することができる溶剤としては、水、低級アルカノール、例えば、これらに限定されるものではないが、変性エタノール、メタノール、イソプロピルアルコールおよびこれらの混合物、好ましくは変性エタノール、キシレン、シクロヘキサノン、アセトン、トルエンおよびメチルエチルケトン、ならびにこれらの混合物を挙げることができるが、それらに限定されない。一部の実施形態において、前記溶剤は、キシレンとエタノールの混合物である。
【００６１】
一部の実施形態において、前記分散剤は、Ｆｌｏｗｅｎ、魚油、長鎖ポリマー、ステアリン酸（ｓｔｅｒｉｃ  ａｃｉｄ）、酸化メンヘーデン魚油、ジカルボン酸、例えばコハク酸、モノオレイン酸ソルビタン（ｏｒｂｉｔａｎ  ｍｏｎｏｏｌｅａｔｅ）、エタン二酸、プロパン二酸、ペンタン二酸、ヘキサン二酸、ヘプタン二酸、オクタン二酸、ノナン二酸、デカン二酸、ｏ−フタル酸、ｐ−フタル酸およびこれらの混合物であり得る。
【００６２】
次に、その混合物を微粉砕に付して、例えばその混合物を約０．５時間から約１００時間（好ましくは約６時間から約４８時間、またはさらに好ましくは約１２時間から約２４時間）の範囲の期間ボールミル粉砕することにより、スラリーを形成してもよい。前記ボールミル粉砕は、前記混合物中に混合されている成分以外の材料を含むミリングボールを用いることがある（例えば、ＹＡＧを形成する混合物用のミリングボールは、ＺｒＯ２であってもよい）。ある実施形態において、前記ボールミル粉砕は、ある一定の期間の後、濾過または他の公知の単離方法によって前記ミリングボールを単離することを含む。一部の実施形態において、前記スラリーは、約１０ｃＰから約５０００ｃＰ（好ましくは約１００ｃＰから約３０００ｃＰ、またはさらに好ましくは約４００ｃＰから１０００ｃＰ）の範囲内の粘度を有する。
【００６３】
第三に、前記スラリーを剥離基材（例えば、シリコーン塗布ポリエチレンテレフタレート基材）上にキャストしてテープを形成してもよい。例えば、ドクターブレードを使用して移動キャリア上にスラリーをキャストさせ、乾燥させてテープを形成してもよい。そのキャストテープの厚みは、ドクターブレードと移動キャリアの間の間隙を変化させることによって調整することができる。一部の実施形態において、前記ドクターブレードと移動キャリア間の間隙は、約０．１２５ｍｍから約１．２５ｍｍ、約０．２５ｍｍから約１．００ｍｍ、または約０．３７５ｍｍから約０．７５ｍｍの範囲内である。一方、前記移動キャリアのスピードは、約１０ｃｍ／分から約１５０ｃｍ／分、３０ｃｍ／分から約１００ｃｍ／分、または約４０ｃｍ／分から約６０ｃｍ／分の範囲内の速度を有することができる。前記移動キャリアのスピードおよび前記ドクターブレードと移動キャリア間の間隙を調整することにより、前記テープは、約２０μｍと約３００μｍの間の厚みを有することができる。場合によっては前記テープをキャスティング後に所望の形状に切断してもよい。
【００６４】
２つ以上のテープをラミネートして前記組立体を形成することができる。このラミネーション工程は、２つ以上のテープを積み重ねる工程（例えば、２から１００のテープを積み重ねる）および積み重ねられたテープを熱および一軸圧（例えば、テープ表面に対して垂直な圧力）に付す工程を含むことができる。例えば、前記積み重ねられたテープを、そのテープに含有されているバインダーのガラス転移温度（Ｔｇ）を超える温度に加熱し、金属製ダイを使用して一軸圧縮してもよい。一部の実施形態において、前記一軸圧は、約１から約５００Ｍｐａ、または約３０ＭＰａから約６０ＭＰａの範囲内である。一部の実施形態では、前記熱および圧力を約１分から約６０分、約１５分から約４５分の範囲の期間、または３０分間、印加する。前記ラミネーション工程は、例えば成型ダイを使用することにより、様々な形状（例えば、穴もしくは柱）またはパターンを組立体中に形成する工程を場合により含むことがある。
【００６５】
前記積み重ねられたテープを配列して、所望の組立体構成および層厚を得ることができる。例えば、テープを積み重ねて、図３Ａおよび３Ｂにおいて例証される構成を得ることができる。前記ドープ層および１つ以上のノンドープ層の厚みを、その組立体中のテープの数を変化させることによって変更することができる。例えば、より厚いノンドープ層を得るために、追加のテープ層を前記組立体に加えることができる。
【００６６】
焼結に先立ち、任意選択の脱バインダープロセスを完了させてもよい。この脱バインダープロセスは、前記組立体中の有機成分の少なくとも一部分を分解することを含む（例えば、前記組立体中のバインダーおよび可塑剤を揮発させる）。一例として、前記組立体を空気中で約３００℃から約１２００℃、約５００℃から約１０００℃の範囲の温度、または約８００℃に、約０．１℃／分から約１０℃／分、約０．３℃／分から約５℃／分、または約０．５℃／分から約１．５℃／分の速度で加熱してもよい。前記加熱工程は、前記組立体の厚みに基づいて選択され得る約３０分から約３００分の範囲の期間、前記温度を維持することも含むことがある。
【００６７】
本明細書において開示する方法は、前記組立体を焼結して前記セラミック体を得る工程を含むことができる。本願の教示ににより導かれて、当業者は、前記組立体についての適切な構成および焼結条件を選択して、放射性セラミック、例えば、第一の領域と第二の領域とを有する本明細書において開示するものを得ることができる。
【００６８】
いずれの特定の理論にも拘束されないが、本明細書において開示するプロセスは、ドーパントをドープ層の中からノンドープ層の中へと拡散させると考えられる。焼結条件および組立体構成に依存して、前記セラミック体中のドーパントのプロファイルが変更され得る。同様に、前記焼結条件は、前記セラミック体における結晶粒界のサイズおよび分布に影響を及ぼし得る。
【００６９】
詳細には、前記組立体調製中に用いられるプロセス因子の一部を応用して、最終セラミック体における粒度および分布を制御または調整することができる。これらの因子としては、出発粉末粒径、焼結温度、圧力および時間が挙げられる。より具体的には、両方の領域においてより大きい平均粒径を得るためには、より小さい出発粉末粒径、より高い焼結温度および真空、ならびに長期の焼結時間が好ましい。例えば、前記セラミック体は、焼結が高温（例えば、１７００℃）を含むとき、そのセラミック体のコアに比べてその表面付近のほうが小さい結晶粒界を含むことがある。加えて、ラミネーション構造、例えばドープおよびノンドープ層の厚み、の応用により、粒度分布も制御することができる。
【００７０】
前記組立体を真空、空気、Ｏ２、Ｈ２、Ｈ２／Ｎ２、または希ガス（例えば、Ｈｅ、Ａｒ、Ｋｒ、Ｘｅ、Ｒｎ、もしくはこれらの組み合わせ）中、約１２００℃から約１９５０℃、約１３００℃から約１９００℃、約１３５０℃から約１８５０℃、または約１５００℃から約１８００℃の範囲内の温度で、約１時間から２０時間、約２時間から約１０時間、または約２時間から約５時間の範囲内の期間、焼結してもよい。一部の実施形態では、前記脱バインダーおよび焼結プロセスを単一工程で完了させる。
【００７１】
前記組立体の変形（例えば、反り、湾曲、屈曲など）を低減させるために、加熱工程中、前記組立体をカバープレート間にサンドイッチしてもよい。前記カバープレートは、加熱工程中に印加される温度より上の融点を有する材料を含み得る。さらに、前記カバープレートは、それらの被覆板を通した揮発成分の輸送を可能にするほどに十分多孔性であり得る。一例として、前記被覆板は、約４０％の多孔度を有する二酸化ジルコニウムであってもよい。
セラミック体を使用する照明装置および方法
【００７２】
一部の実施形態は、光源とその光源によって放射される放射線の少なくとも一部分を受けるように構成されているセラミック体とを有する照明装置を提供する。前記セラミック体は、第一の領域および第二の領域、例えば、上で開示したセラミック体のいずれかである。
【００７３】
前記光源を、一部の実施形態では、青色放射線を放射するように構成することがある。前記青色放射線は、例えば、約３６０ｎｍと約５００ｎｍの間のピーク放射波長を有することがある。一部の実施形態において、前記光源は、約４５０ｎｍと約５００ｎｍの間のピーク放射波長を有する放射線を放射する。一部の実施形態は、半導体ＬＥＤである光源を含む。一例として、前記光源は、電源に連結されたＡｌＩｎＧａＮ系単結晶半導体材料であってもよい。
【００７４】
図５は、本明細書において開示するセラミック体の１つ以上を含むことができる照明装置の一例である。照明装置５００は、サブマウント５１０と、その上に取り付けられた光源５１５、例えば従来のベースＬＥＤ、とを含む。光源５１５は、その光源５１５から放射される光の少なくとも一部分を受けるセラミック体５３０に隣接している。任意選択の封止樹脂５２５が、光源５１５とセラミック体５３０の上に配置されている。セラミック体５３０は、本願において開示するセラミック体のいずれかを含むことができる。
【００７５】
ＬＥＤを搭載するデバイスを説明し、例として用いてきたが、これらのＬＥＤは、本願の単なる一部の実施形態の代表にすぎない。焼結セラミックプレートの搭載に適する他の光学デバイスとしては、ＯＬＥＤおよびＩＥＬが挙げられるが、これらに限定されない。
【００７６】
本願において開示するセラミック体のいずれかを青色放射線に曝露することを含む、光を生じさせる方法も、本明細書において開示する。前記青色放射線は、例えば、約３６０ｎｍと約５００ｎｍの間のピーク放射波長を有することがある。一部の実施形態において、前記青色放射線は、約４５０ｎｍと約５００ｎｍの間のピーク放射波長を有する。
【実施例】
【００７７】
さらなる実施形態を以下の実施例においてさらに詳細に開示する。これらの実施例は、いかなる点においても本請求項の範囲を限定するためのものではない。
（実施例１）
【００７８】
（ａ）（Ｙ０．９９Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２固相反応粉末：４．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する２．８１７ｇのＹ２Ｏ３粉末（９９．９９％、Ｎｉｐｐｏｎ  Ｙｔｔｒｉｕｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ  Ｌｔｄ．）、５．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する２．１４１ｇのＡｌ２Ｏ３粉末（９９．９９％、グレードＡＫＰ−３０、Ｓｕｍｉｔｏｍｏ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  Ｃｏｍｐａｎｙ  Ｌｔｄ．）、および０．１０９ｇの硝酸セリウム（ＩＩＩ）・六水和物（純度９９．９９％、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）を前駆体として使用して、加熱中に（例えば、焼結中に）（Ｙ０．９９Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２を形成した。
【００７９】
（ｂ）Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２固相反応粉末：４．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する２．８５３ｇのＹ２Ｏ３粉末（９９．９９％、Ｎｉｐｐｏｎ  Ｙｔｔｒｉｕｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ  Ｌｔｄ．）、５．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する２．１４７ｇのＡｌ２Ｏ３粉末（９９．９９％、グレードＡＫＰ−３０、Ｓｕｍｉｔｏｍｏ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  Ｃｏｍｐａｎｙ  Ｌｔｄ．）を前駆体として使用して、加熱中に（例えば、焼結中に）Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を形成して、（Ｙ０．９９Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２を形成した。
【００８０】
（ｃ）組立体の形成：５０ｍＬ高純度Ａｌ２Ｏ３ボールミルジャーに、２０ｇの直径３ｍｍのＹ２Ｏ３安定化ＺｒＯ２ボールを充填した。その後、５ｇの上で調製したＳＳＲ粉末混合物のうちの１つと、０．１０ｇの分散剤（Ｆｌｏｗｌｅｎ  Ｇ−７００、Ｋｙｏｅｉｓｈａ）と、０．３５ｇのポリ（ビニルブチラール−ｃｏ−ビニルアルコール−ｃｏ−酢酸ビニル）（Ａｌｄｒｉｃｈ）と、０．１７５ｇのフタル酸ｎ−ブチル−ベンジル（９８％、Ａｌｆａ  Ａｅｓａｒ）と、０．１７５ｇのポリエチレングリコール（Ｍｎ＝４００、Ａｌｄｒｉｃｈ）と、焼結助剤としての０．０２５ｇのオルトケイ酸テトラエチル（Ｆｌｕｋａ）と、１．５８３ｇのキシレン（Ｆｉｓｈｅｒ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ、研究室グレード）と、１．５８３ｇのエタノール（Ｆｉｓｈｅｒ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ、試薬アルコール）とをそのジャーに添加した。その混合物を２４時間ボールミル粉砕することによりスラリーを製造した。
【００８１】
ボールミル粉砕完了後、シリンジを使用して、０．０５ｍｍの孔径を有する金属スクリーンフィルターにそのスラリーを通した。得られたスラリーを、調整可能フィルムアプリケータ（Ｐａｕｌ  Ｎ．Ｇａｒｄｎｅｒ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｉｎｃ．）を用いて３０ｃｍ／分のキャスト速度で剥離基材、例えばシリコーン被覆Ｍｙｌａｒ（登録商標）キャリア基材（Ｔａｐｅ  Ｃａｓｔｉｎｇ  Ｗａｒｅｈｏｕｓｅ）上にキャストした。所望の厚みが得られるようにフィルムアプリケータ上のブレード間隙を設定した。各キャストテープを周囲温度で一晩乾燥させて、グリーンシートを製造した。
【００８２】
ＳＳＲ（Ｙ０．９９Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２またはＹ３Ａｌ５Ｏ１２粉末を含有する乾燥キャストテープを、金属パンチャーを使用して、１３ｍｍの直径を有する円形に切断した。１回のラミネーションで、５片のＳＳＲ（Ｙ０．９９Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２（１．０ａｔ％Ｃｅ）切断キャストテープ（各４０μｍ）の両面に２片のＳＳＲ  ＹＡＧ切断キャストテープ（一片各々１００μｍ）が積層されていた。その積層複合材を、鏡面研磨された表面を有する円形ダイス間に配置し、ホットプレートで８０℃に加熱し、その後、油圧式プレス機を使用して５トンの一軸圧で約５分間圧縮した。最終組立体は、図６に図示するように、２つのノンドープ層間に介在しているドープ層を有した。
【００８３】
（ｄ）焼結：前記組立体をＺｒＯ２カバープレート（厚さ１ｍｍ、グレード４２５１０−Ｘ、ＥＳＬ  Ｅｌｅｃｔｒｏｓｃｉｅｎｃｅ  Ｉｎｃ．）間にサンドイッチし、５ｍｍの厚みを有するＡｌ２Ｏ３プレート上に配置した。その後、それらの組立体を管状炉において空気中、０．５℃／分の速度で８００℃に加熱し、２時間保持して、組立体から有機成分を除去した。
【００８４】
脱バインダー後、その組立体を１０−１Ｔｏｒｒの真空中、１５００℃で５時間、１℃／分の加熱速度でアニールして、非晶質酸化イットリウム、ＹＡＰ、ＹＡＭまたはＹ２Ｏ３およびＡｌ２Ｏ３を含む（しかしこれらに限定されない）層中のＹＡＧの非ガーネット相から、イットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）相への転化を完了するとともにＹＡＧ粒度を増加させた。
【００８５】
初回アニーリング後、組立体を１０−３Ｔｏｒｒの真空中、１７００℃で５時間、５℃／分の加熱速度および室温への１０℃／分の冷却速度でさらに焼結して、透明／半透明ＹＡＧセラミックシートを製造した。ラミネートされたグリーンシートを、グラファイトヒーターを有する炉内でアニールするとき、強い還元雰囲気に起因して試料が部分的に構成金属に還元されないようにするために、組立体を１μｍから５μｍの犠牲ＹＡＧ粉末に埋め込んだ。褐色を帯びた焼結セラミック体を炉内において、真空雰囲気で、１４００℃で、２時間、それぞれ１０℃／分および２０℃／分の加熱および冷却速度で再酸化させた。これらのセラミック体は、８００ｎｍで７０％より高い透過率を呈示した。
【００８６】
（ｄ）光学性能測定：ダイサー（ＭＴＩ、ＥＣ４００）を使用して、各セラミックシートを２ｍｍ×２ｍｍに方形切断した。Ｏｔｓｕｋａ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ  ＭＣＰＤ  ７０００多チャンネル光検出器システムを、必要光学部品、例えば、光ファイバー（Ｏｔｓｕｋａ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ）、１２インチ径積分球（Ｇａｍｍａ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ、ＧＳ０ＩＳ１２−ＴＬＳ）、全光束測定用に構成された校正光源（Ｇａｍｍａ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ、ＧＳ−ＩＳ１２−ＯＰ１）、および励起光源（Ｃｒｅｅ青色ＬＥＤチップ、主波長４５５ｎｍ、Ｃ４５５ＥＺ１０００−Ｓ２００１）と共に使用して、光学測定を行った。
【００８７】
上で開示した方法に従って調製したセラミック体を、４５５ｎｍのピーク波長を有する発光ダイオード（ＬＥＤ）および約１．４５の屈折率を有するアクリルレンズ上に配置した。セラミック体を伴うＬＥＤを積分球の中に配置した。１００ｍＡの駆動電流を用いてＬＥＤによってそのセラミック体を照射した。このセラミック体を伴う青色ＬＥＤの光放射を記録した。次に、セラミック体をＬＥＤから外し、その青色ＬＥＤとアクリルレンズのみについての放射を測定した。図７に示すように、青色ＬＥＤのみと青色ＬＥＤ／セラミック体組み合わせとの放射の差の積分によってＩＱＥを計算した。実施例１における方法によるセラミック体は、約９３のＩＱＥを呈示した。
【００８８】
図８Ａ〜Ｃは、左縁領域、中央領域および右縁領域を含む、実施例１における方法に従って調製したセラミック体の断面の反射電子モード走査型電子顕微鏡検査（ＳＥＭ−ＢＳＥ）画像を示す。図８Ａ〜Ｃに示されているように、両方の縁部における粒度は、中央領域におけるものと比較して小さかった。またより小さい粒度を有する領域の厚みは、約４０μｍであった。この約４０μｍ範囲を超えると、他の領域における粒度のほうがはるかに大きく、および全く一様であった。
【００８９】
図９は、実施例１の方法に従って調製したセラミック体の飛行時間型二次イオン質量分析法（ＴＯＦ  ＳＩＭＳ）分析を示す。これらの結果は、前記セラミック体の断面に沿って元素濃度プロファイルを示す。Ｃｅ拡散がその元素濃度プロファイルで観察され、およびセラミック体の表面に位置する−より小さい平均粒度を含んだ−Ｃｅイオンの量は、他の領域より有意に少なかった。この例において、より小さい粒度の領域内のＣｅ３＋の濃度は、より大きい粒度領域内のＣｅ３＋のピーク濃度の約四分の一である。
（比較例１）
【００９０】
実施例１からの５片のＳＳＲ（Ｙ０．９９Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２（１．０ａｔ％Ｃｅ）切断キャストテープを互いに積層して、約２００μｍの全厚を有する組立体を得た。この組立体には他の層を含めなかった。この組立体を、実施例１の場合と概して同じ加工条件を用いて、セラミック体に調製した。
【００９１】
図１０Ａ〜Ｃは、左縁領域、中央領域および右縁領域を含む、比較例１において調製したセラミック体の断面のＳＥＭ−ＢＳＥ画像を示す。図１０Ａ〜Ｃに示されているように、両方の縁部における粒度は、中央領域におけるものと比較して小さかった。またより小さい粒度を有する領域の厚みは、約４０μｍであった。この約４０μｍ範囲を超えると、他の領域における粒度のほうがはるかに大きく、および全く一様であった。
【００９２】
比較例１に従って調製したセラミック体についてのＩＱＥを、実施例１において説明した概して同じ手順を用いて決定した。比較例１からのセラミック体は、実施例１からのセラミック体についての約９３のＩＱＥと比較して、約８６のＩＱＥを呈示した。
【００９３】
比較例１からのセラミック体中のＣｅイオンは、より小さい平均粒度を有する領域内により大量のＣｅイオンが位置するような略一様分布を有すると予想される。したがって、これらの結果は、より大きい平均粒度を有する領域にＣｅイオンが優先的に位置するときにＩＱＥが増加され得ることを示す。
（実施例２）
【００９４】
（ａ）（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２固相反応粉末：４．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する２．７９９ｇのＹ２Ｏ３粉末（９９．９９％、Ｎｉｐｐｏｎ  Ｙｔｔｒｉｕｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ  Ｌｔｄ．）、５．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する２．１３９ｇのＡｌ２Ｏ３粉末（９９．９９％、グレードＡＫＰ−３０、Ｓｕｍｉｔｏｍｏ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  Ｃｏｍｐａｎｙ  Ｌｔｄ．）、および０．１６４ｇの硝酸セリウム（ＩＩＩ）・六水和物（純度９９．９９％、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）を前駆体として使用して、加熱中に（例えば、焼結中に）（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２を形成した。
【００９５】
（ｂ）Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２固相反応粉末：４．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する２．８５３ｇのＹ２Ｏ３粉末（９９．９９％、Ｎｉｐｐｏｎ  Ｙｔｔｒｉｕｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ  Ｌｔｄ．）、５．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する２．１４７ｇのＡｌ２Ｏ３粉末（９９．９９％、グレードＡＫＰ−３０、Ｓｕｍｉｔｏｍｏ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  Ｃｏｍｐａｎｙ  Ｌｔｄ．）を前駆体として使用して、加熱中に（例えば、焼結中に）Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２を形成して、（Ｙ０．９９Ｃｅ０．０１）３Ａｌ５Ｏ１２を形成した。
【００９６】
（ｃ）セラミック体の調製：組立体が、図１１Ａ〜Ｂに示した構造を含むことを除き、実施例１に関して説明した概して同じ手順を用いて、２つのセラミック体を調製した。
【００９７】
実施例２に従って調製したセラミック体についてのＩＱＥを、実施例１において説明した概して同じ手順を用いて決定した。図１１Ａに図示した組立体から調製したセラミック体は、約８５であった。図１１Ｂに図示した組立体から調製したセラミック体は、約９３であった。図１１Ａに図示した組立体から調製したセラミック体は、より薄いノンドープ層を含んでおり、そのため、より大量のＣｅイオンが、より小さい平均粒度を有する表面領域付近に分散したと予想される。したがって、これらの結果は、より大きい平均粒度を有する領域にＣｅイオンが優先的に位置するときにＩＱＥが増加され得ることをさらに裏付ける。
（比較例２）
【００９８】
実施例２からの５片のＳＳＲ（Ｙ０．９８５Ｃｅ０．０１５）３Ａｌ５Ｏ１２（１．５ａｔ％Ｃｅ）切断キャストテープを互いに積層して、約２００μｍの全厚を有する組立体を得た。この組立体には他の層を含めなかった。この組立体を、実施例１の場合と概して同じ加工条件を用いて、セラミック体に調製した。
【００９９】
比較例２に従って調製したセラミック体についてのＩＱＥを、実施例１において説明した概して同じ手順を用いて決定した。比較例２からのセラミック体は、実施例２からのセラミック体についての約８５および約９３のＩＱＥと比較して、約７７のＩＱＥを呈示した。
【０１００】
比較例２からのセラミック体中のＣｅイオンは、より小さい平均粒度を有する領域内により大きい比率のＣｅイオンが位置するような略一様分布を有すると予想される。したがって、これらの結果は、より大きい平均粒度を有する領域にＣｅイオンが優先的に位置するときにＩＱＥが増加され得ることを示す。
（実施例３）
【０１０１】
（ａ）（Ｙ０．８９７Ｇｄ０．１０Ｃｅ０．００３）３Ａｌ５Ｏ１２固相反応粉末：４．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する２．４７２ｇのＹ２Ｏ３粉末（９９．９９％、Ｎｉｐｐｏｎ  Ｙｔｔｒｉｕｍ  Ｃｏｍｐａｎｙ  Ｌｔｄ．）、５．６ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する２．０７４ｇのＡｌ２Ｏ３粉末（９９．９９％、グレードＡＫＰ−３０、Ｓｕｍｉｔｏｍｏ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  Ｃｏｍｐａｎｙ  Ｌｔｄ．）、０．４４２ｇのＧｄ２Ｏ３粉末（９９．９９％  Ｐａｎｇｅａ  Ｌｔｄ）、および０．０３２ｇの硝酸セリウム（ＩＩＩ）・六水和物（純度９９．９９％、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ）を前駆体として使用して、加熱中に（例えば、焼結中に）（Ｙ０．８９７Ｇｄ０．１０Ｃｅ０．００３）３Ａｌ５Ｏ１２を形成した。
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８Ａ】
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【図８Ｂ】
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【図８Ｃ】
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【図９】
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【図１０Ａ】
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【図１０Ｂ】
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【図１０Ｃ】
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【図１１Ａ】
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【図１１Ｂ】
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