(57)【要約】【課題】一方向繊維強化熱可塑性樹脂からなる第１部材と、熱可塑性樹脂を含む第２部材との樹脂材接合品において、前記第１部材に含まれる強化繊維の繊維方向を所望の方向に指向させる。【解決手段】一方向繊維強化熱可塑性樹脂からなる第１部材に対し、γ線等の放射線を照射する。次に、この第１部材と第２部材を、例えば、熱溶着等によって接合する。第２部材は、熱可塑性樹脂単体からなるものであってもよいし、繊維強化熱可塑性樹脂からなるものであってもよい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
連続繊維を含み且つ母材が熱可塑性樹脂である一方向繊維強化熱可塑性樹脂からなる第１部材と、少なくとも熱可塑性樹脂を含む第２部材とを接合して樹脂材接合品を得る樹脂材接合品の製造方法において、
前記第１部材の接合面に対して放射線を照射することで、前記第１部材の前記母材をなす熱可塑性樹脂を架橋させて架橋体とする工程と、
前記第１部材と前記第２部材を重畳し、加熱することで前記第１部材を溶融する工程と、
溶融した前記第１部材を冷却固化させて前記第１部材と前記第２部材とを接合する工程と、
を有することを特徴とする樹脂材接合品の製造方法。
【請求項２】
請求項１記載の製造方法において、前記第１部材を加熱する際に前記第１部材と前記第２部材に対して加圧を行うことを特徴とする樹脂材接合品の製造方法。
【請求項３】
請求項１又は２記載の製造方法において、放射線としてガンマ線又は電子線を用いることを特徴とする樹脂材接合品の製造方法。
【請求項４】
連続繊維を含み且つ母材が熱可塑性樹脂である一方向繊維強化熱可塑性樹脂からなる第１部材と、少なくとも熱可塑性樹脂を含む第２部材とを接合した樹脂材接合品において、
前記第１部材の前記母材をなす熱可塑性樹脂が架橋体であることを特徴とする樹脂材接合品。
【請求項５】
請求項４記載の接合品において、前記第２部材が、強化繊維をさらに含む繊維強化熱可塑性樹脂であることを特徴とする樹脂材接合品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、連続繊維を含み且つ母材が熱可塑性樹脂である一方向繊維強化熱可塑性樹脂からなる第１部材と、少なくとも熱可塑性樹脂を含む第２部材とを接合して構成される樹脂材接合品及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
繊維強化熱可塑性樹脂材は、ガラス繊維や炭素繊維を熱可塑性樹脂に含浸させた複合材である。特に、炭素繊維等の長繊維を束ねてストランドとし、複数個のストランド同士の繊維方向（長手方向）を揃えたものは、該繊維方向と、繊維方向に直交する方向とで強度等の諸特性が相違するようになる。すなわち、異方性を示す。この種の繊維強化熱可塑性樹脂材は、特許文献１、２にも記載されるように、「一方向繊維強化熱可塑性樹脂」とも呼称される。
【０００３】
この一方向繊維強化熱可塑性樹脂では、繊維方向における引っ張り強度、圧縮強度及び弾性率等が、繊維方向に直交する方向に比して優れている。このため、一方向繊維強化熱可塑性樹脂に対して別の樹脂材を接合した接合品を得るような場合、一方向繊維強化熱可塑性樹脂に含まれる長繊維の繊維方向を最適化することにより、例えば、該接合品において強度が要請される方向に十分な強度を付与し得るようになると期待されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特表平１０−５０９１９６号公報
【特許文献２】特開平７−２３８１７４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
前記の接合の際に一方向繊維強化熱可塑性樹脂を加熱すると、母材である熱可塑性樹脂のみが溶融して流動する。このため、長繊維の周囲から、該長繊維を支持していた母材が消失するので、長繊維が初期の位置から移動したり、ストランドの配列に乱れが生じたりする「繊維ズレ」が起こる。また、加熱に伴って一方向繊維強化熱可塑性樹脂が大きく収縮する。以上のような理由から、一方向繊維強化熱可塑性樹脂の異方性が低下するため、接合品の強度等は予測されるほど向上しない。
【０００６】
本発明は上記した問題を解決するためになされたもので、繊維ズレや収縮が起こることを可及的に回避し得、このために所望の方向の諸特性が向上した樹脂材接合品及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
前記の目的を達成するために、本発明は、連続繊維を含み且つ母材が熱可塑性樹脂である一方向繊維強化熱可塑性樹脂からなる第１部材と、少なくとも熱可塑性樹脂を含む第２部材とを接合して樹脂材接合品を得る樹脂材接合品の製造方法において、
前記第１部材の接合面に対して放射線を照射することで、前記第１部材の前記母材をなす熱可塑性樹脂を架橋させて架橋体とする工程と、
前記第１部材と前記第２部材を重畳し、加熱することで前記第１部材を溶融する工程と、
溶融した前記第１部材を冷却固化させて前記第１部材と前記第２部材とを接合する工程と、
を有することを特徴とする。
【０００８】
すなわち、本発明においては、第１部材（一方向繊維強化熱可塑性樹脂）に対して放射線を照射することにより母材である熱可塑性樹脂を架橋体とした後、該第１部材を第２部材に接合するようにしている。このため、上記した繊維ズレが生じることが回避される。
【０００９】
架橋体では、架橋されていない単なる熱可塑性樹脂に比して流動や収縮が起こり難い。従って、接合時に第１部材が加熱されても、強化繊維が母材によってある程度拘束された状態が維持される。繊維ズレが生じることを回避し得る理由は、このためであると推察される。
【００１０】
従って、得られた樹脂材接合品における繊維方向は、接合前の第１部材の繊維方向に略合致する。このため、第１部材の繊維方向を所望の方向に指向させるという簡便な操作により、樹脂材接合品における繊維方向を所望の方向に指向させることが可能となる。すなわち、例えば、強度が必要とされる方向に十分な強度を発現させることができる。
【００１１】
なお、接合に際しては、第１部材の熱可塑性樹脂が軟化ないし溶融すれば十分であるが、第２部材の熱可塑性樹脂が軟化ないし溶融してもよいことは勿論である。
【００１２】
接合時、換言すれば、第１部材を加熱する際には、第１部材と第２部材に対して加圧を行うようにしてもよい。この場合、接合が効率よく進行する。
【００１３】
放射線は、特に限定されるものではないが、ガンマ（γ）線又は電子線が好適である。この場合、大気圧下にて常温で照射が可能であり、また、透過能力が高いので、強化繊維に遮られることなく第１部材の照射裏面まで到達可能である（換言すれば、第１部材の照射裏面まで架橋することが可能である）等の利点があるからである。
【００１４】
また、本発明は、連続繊維を含み且つ母材が熱可塑性樹脂である一方向繊維強化熱可塑性樹脂からなる第１部材と、少なくとも熱可塑性樹脂を含む第２部材とを接合した樹脂材接合品において、
前記第１部材の前記母材をなす熱可塑性樹脂が架橋体であることを特徴とする。
【００１５】
第１部材の母材が架橋体であるため、上記したように該第１部材に含まれる強化繊維が繊維ズレを生じ難い。すなわち、この樹脂材接合品における繊維方向は、接合前の第１部材の繊維方向に略合致する。このため、樹脂材接合品における繊維方向を所望の方向に指向させることが可能であり、例えば、強度が必要とされる方向に十分な強度を発現させることができる。すなわち、この樹脂材接合品は、異方性を示す。
【００１６】
第２部材は、強化繊維をさらに含む繊維強化熱可塑性樹脂であってもよい。すなわち、本発明によれば、一方向繊維強化熱可塑性樹脂と繊維強化熱可塑性樹脂を、一方向繊維強化熱可塑性樹脂に基づいて異方性を示すようにして接合することができる。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、第１部材（一方向繊維強化熱可塑性樹脂）に対して放射線を照射することにより母材である熱可塑性樹脂を架橋体とした後、該第１部材を第２部材に接合するようにしているので、第１部材中の強化繊維に繊維ズレが生じることが回避される。
【００１８】
このような理由から、樹脂材接合品における繊維方向が、接合前の第１部材の繊維方向に略合致する。このため、樹脂材接合品における繊維方向を所望の方向に指向させることが可能となるので、例えば、強度が必要とされる方向に十分な強度が発現する等、所定の異方性を示す樹脂材接合品を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】放射線が照射されたテープ状一方向繊維強化熱可塑性樹脂（第１部材）を、等方性繊維強化熱可塑性樹脂（第２部材）に溶着した樹脂材接合品の平面写真である。
【図２】図１の樹脂材接合品から第１部材を剥離させた後の第２部材の平面写真である。
【図３】放射線が照射されていないテープ状一方向繊維強化熱可塑性樹脂（第１部材）を、等方性繊維強化熱可塑性樹脂（第２部材）に溶着した樹脂材接合品の平面写真である。
【図４】図３の樹脂材接合品から第１部材を剥離させた後の第２部材の平面写真である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明に係る樹脂材接合品及びその製造方法につき好適な実施の形態を挙げ、添付の図面を参照して詳細に説明する。
【００２１】
本実施の形態に係る樹脂材接合品は、第１部材と第２部材の一部同士が重畳され、該重畳部位が接合されて構成される。
【００２２】
第１部材は、一方向繊維強化熱可塑性樹脂からなる。すなわち、第１部材内では、強化繊維が束ねられたストランドが複数個、互いの繊維方向が揃うようにして並列ないし積層されている。
【００２３】
強化繊維は、いわゆる連続繊維であり、好ましくは繊維長が１ｍｍ以上のものである。また、強化繊維の好適な例としては、炭素繊維、ガラス繊維、金属繊維、セラミックス繊維、天然繊維、アラミド繊維、超高分子量ポリエチレン繊維等が挙げられる。
【００２４】
第１部材は、この種の強化繊維に対し、母材である熱可塑性樹脂が含浸されることで構成される。熱可塑性樹脂としては、放射線によって架橋することが可能であるものが選定される。その具体的な例は、ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミド、芳香族ポリケトン及び芳香族系高分子等である。
【００２５】
ポリオレフィンの代表例には、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン等が挙げられる。また、ポリエステルとしてはポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリカーボネート等が例示され、ポリアミドとしてはナイロン−６、ナイロン−６，６、半芳香族ポリアミド類等が例示される。さらに、芳香族ポリケトンとしてはポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトン等が挙げられ、芳香族系高分子としてはポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリベンゾイミダゾール等が挙げられる。
【００２６】
熱可塑性樹脂は、３次元的に連なる架橋構造をなしている。このため、ガラス転移点以上の温度で軟化したとしても、架橋前の熱可塑性樹脂に比して容易に流動しない。
【００２７】
以上の構成において、第１部材における強化繊維の割合は、例えば、１０〜８０体積％に設定することができる。２０〜７０体積％であることが一層好ましい。
【００２８】
第２部材は、少なくとも熱可塑性樹脂を含むものであればよい。すなわち、熱可塑性樹脂単体からなるものであってもよいし、繊維強化熱可塑性樹脂であってもよい。熱可塑性樹脂としては、上記したものが例示される。
【００２９】
後者の場合、一方向繊維強化熱可塑性樹脂であってもよい。ただし、この場合、第１部材と同様に、母材である熱可塑性樹脂が架橋されていることが好ましい。
【００３０】
次に、この樹脂材接合品の製造方法につき説明する。
【００３１】
はじめに、第１部材を得るべく、一方向繊維強化熱可塑性樹脂の成形体を作製する。このためには、引き抜き（プルトルージョン）、ホットプレス等の機械的成形法や、反応射出成形（ＲＩＭ）、レジントランスファーモールディング（ＲＴＭ）等、強化繊維を含浸したモノマーを重合させて熱可塑性樹脂とするとともに成形を行う反応成形法、公知の手法を採用すればよい。ここで、強化繊維及び熱可塑性樹脂の好適な例は、上記した通りである。
【００３２】
この時点では、成形体（一方向繊維強化熱可塑性樹脂）の母材である熱可塑性樹脂は２次元的に連なる鎖状高分子である。そこで、次に、該熱可塑性樹脂を、３次元網目構造をなす架橋体に変化させる。
【００３３】
すなわち、成形体に対して放射線を照射する。放射線は、電子線であってもよいし、γ線等の電磁波であってもよいが、照射が容易で設備も簡素であること、透過能力に優れているために強化繊維で遮られることなく第１部材の照射裏面まで到達し得ること等から、γ線が特に好適である。この場合、放射線源としてはコバルト６０を用いればよい。γ線を照射するときには、大気中且つ常温でよく、照射量は、熱可塑性樹脂の分子構造にもよるが、一般的には１００〜２００ｋＧｙ程度で十分である。なお、照射量を増減することによって架橋の度合を制御し、その結果として、成形体の強度を調節することができる。
【００３４】
このように放射線を照射することに伴い、熱可塑性樹脂中にラジカル等の反応活性種が多数生成する。これらの反応活性種が起点となり、鎖状高分子同士が互いに橋架するように結合する。すなわち、架橋構造が形成される。これにより、熱可塑性樹脂が架橋体である第１部材が得られる。
【００３５】
なお、放射線は、第１部材の全体に対して照射する必要は特になく、少なくとも、第２部材と接合する部位にのみ照射すればよい。この場合には、例えば、照射を行う部位以外の部位を放射線遮蔽板で覆う等して、放射線が到達することを遮ればよい。
【００３６】
次に、樹脂材接合品を得るべく、上記のようにして作製した第１部材と第２部材を接合する。第２部材が２次元又は３次元等方性の繊維強化熱可塑性樹脂からなる場合、例えば、該繊維強化熱可塑性樹脂に成形加工を施して第２部材を得る際に、第１部材と第２部材の双方を成形型に収容して一体成形することにより、樹脂材接合品を得ることができる。又は、前記等方性の繊維強化熱可塑性樹脂を所定の形状に成形して第２部材を作製した後、第１部材と第２部材を熱溶着するようにしてもよい。また、第２部材を、強化繊維を含まない熱可塑性樹脂から作製するようにしてもよい。
【００３７】
いずれの場合においても、第１部材中の強化繊維の繊維方向が、例えば、樹脂材接合品において十分な強度が必要とされる方向を指向するように、第１部材が配置される。そして、この状態で、第１部材及び第２部材が加熱される。第１部材の温度が上昇すると、該第１部材の母材である熱可塑性樹脂が軟化する。
【００３８】
熱可塑性樹脂が架橋体でない場合、軟化温度が低いために比較的低温域で軟化して容易に流動するようになる。このため、熱可塑性樹脂の強化繊維に対する拘束力が小さくなり、その結果、強化繊維が容易に移動したり、ストランドの配列に乱れが生じたりする。すなわち、いわゆる繊維ズレが起こる。
【００３９】
これに対し、本実施の形態においては、上記したように該熱可塑性樹脂を架橋体としている。このため、架橋体でないものに比して軟化温度が高く、従って、比較的低温域ではさほど流動しない。すなわち、強化繊維が熱可塑性樹脂から拘束された状態が維持される。
【００４０】
以上のような理由から、強化繊維が初期の位置から移動することや、ストランドの配列に乱れが生じることが困難となる。すなわち、繊維ズレが起こり難くなる。
【００４１】
軟化ないし溶融した第１部材の熱可塑性樹脂は、冷却によって硬化ないし固化する。これにより、第１部材と第２部材が互いに接合される。勿論、第２部材も第１部材と同様に軟化ないし溶融してもよい。
【００４２】
以上のようにして得られた樹脂材接合品では、第１部材中の強化繊維の繊維方向が、接合前の該第１部材中の繊維方向に略合致する。上記したような理由から、繊維ズレが生じることが回避されているからである。従って、樹脂材接合品において、強度が必要とされる方向に沿って十分な強度が発現する。
【００４３】
しかも、第１部材では、接合前後での収縮率が小さい。すなわち、接合時の加熱によって変形することが抑制される。このことも、接合前後で繊維方向を維持することに寄与する。
【００４４】
結局、本実施の形態によれば、第１部材の接合前後で異方性が維持されるので、樹脂材接合品における強化繊維の繊維方向を、所望の方向に指向させることが可能である。このため、例えば、十分な強度等が要請される方向に沿って強度等を確保することができる。
【００４５】
なお、上記した実施の形態では、第１部材として所定の形状に成形されたものを例示したが、特にこれに限定されるものではなく、シート形状体やテープ形状体等の可撓性を示すものであってもよい。
【実施例１】
【００４６】
第１部材及び第２部材として、米国ティコナ社製のセレストランＣＦＴ、独国ボンドラミネート社製のテペックスダイナライトをそれぞれ選定した。なお、前者は、ポリアミド樹脂の１種であるナイロン−６を母材とし、炭素繊維を６０体積％含むテープ状一方向繊維強化熱可塑性樹脂であり、後者は、ポリアミド樹脂の１種であるナイロン−６，６を母材とし、炭素繊維を４５体積％含む２次元等方性繊維強化熱可塑性樹脂からなり、且つ厚み２ｍｍの平板形状体である。
【００４７】
この中の第１部材（セレストランＣＦＴ）に対し、コバルト６０を放射線源として、常温の大気中でγ線を照射した。吸収線量は１００．５〜１０１．９ｋＧｙであった。
【００４８】
このγ線照射後の第１部材を、加熱炉中でアルゴン雰囲気下にて３００℃で５分間放置し、加熱炉から取り出して室温まで放冷した。以上の加熱及び冷却に伴う第１部材の収縮率を測定したところ、１６．７％であった。
【００４９】
その一方で、別の放射線照射後の第１部材と前記第２部材をアセトンで脱脂した後、第１部材を第２部材の上端面に載置した。この際、第１部材と第２部材の長辺同士を平行とした。
【００５０】
この状態で、加熱炉中でアルゴン雰囲気下にて３００℃で５分間放置した。その後、加熱炉から取り出し、離型剤を塗布した３００℃のアルミニウム板で挟持して放冷した。すなわち、加圧しながら冷却を行った。
【００５１】
室温まで温度降下した後に観察したところ、第１部材と第２部材が互いに溶着していた。また、図１に示すように、第１部材と第２部材の長辺同士は平行であった。すなわち、第１部材の繊維方向は、溶着前と同一方向を保っていた。このことから、繊維ズレが生じていないことが確認された。
【００５２】
さらに、この接合品を、加熱炉中でアルゴン雰囲気下にて３００℃で５分間放置した。加熱炉から取り出した直後、ピンセットで第１部材を把持し、第２部材から剥離させた。この場合、強化繊維は束状を保ち、ばらけることはなかった。また、図２に示すように、第２部材に強化繊維が残留することも認められなかった。このような状態の第１部材は、再利用に供することが容易である。
【００５３】
比較のため、第１部材に対してγ線を照射しなかったことを除いては上記と同一の操作を行ったところ、加熱及び冷却に伴う第１部材の収縮率は４０％であった。すなわち、γ線を照射した場合に比して収縮率が著しく大きくなった。
【００５４】
また、第２部材との接合品では、第１部材と第２部材が互いに溶着してはいたものの、図３に示すように、第１部材の長辺は第２部材の長辺に対して傾斜し、しかも、その傾斜度合いも一定ではなかった。すなわち、明らかに繊維ズレが生じていた。
【００５５】
次に、上記と同様にして第２部材から第１部材を剥離させると、強化繊維がばらけた。すなわち、ストランド状を保てなかった。また、図４に示すように、第２部材に強化繊維が残留していることが認められた。
【００５６】
以上から、第１部材（一方向繊維強化熱可塑性樹脂）に対して放射線を照射することにより、接合品における繊維方向を所望の方向に指向させ得ることが明らかである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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