(57)【要約】【課題】低品位炭を原料とし、自然発火性を低減しつつ、製造コストに優れた改質石炭の製造方法を目的とする。【解決手段】本発明の改質石炭の製造方法は、低品位の石炭を原料とする改質石炭の製造方法であって、上記石炭を脱水する工程、上記脱水石炭に水を添加する工程、上記水添加石炭を塊成する工程、及び上記塊成石炭を緩慢に酸化させる工程を有し、上記水添加工程において、上記水添加石炭の含水率が５質量％以上２０質量％以下となるように水の添加量を調整し、上記酸化工程において、上記塊成石炭を空気中で７０℃以上１０５℃以下の温度に保持することを特徴とする。上記酸化工程後の上記酸化石炭の含水率としては１質量％以上１３質量％以下が好ましい。上記酸化工程後、上記酸化石炭を粉砕する工程及び上記粉砕石炭に発塵防止用の水を二次添加する工程をさらに有するとよい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
低品位の石炭を原料とする改質石炭の製造方法であって、
上記石炭を脱水する工程、
上記脱水石炭に水を添加する工程、
上記水添加石炭を塊成する工程、及び
上記塊成石炭を緩慢に酸化させる工程
を有し、
上記水添加工程において、上記水添加石炭の含水率が５質量％以上２０質量％以下となるように水の添加量を調整し、
上記酸化工程において、上記塊成石炭を空気中で７０℃以上１０５℃以下の温度に保持することを特徴とする改質石炭の製造方法。
【請求項２】
上記酸化工程後の上記酸化石炭の含水率が１質量％以上１３質量％以下である請求項１に記載の改質石炭の製造方法。
【請求項３】
上記塊成工程後の上記塊成石炭の含水率が２質量％以上１５質量％以下である請求項１又は請求項２に記載の改質石炭の製造方法。
【請求項４】
上記酸化工程後、上記酸化石炭を粉砕する工程及び上記粉砕石炭に発塵防止用の水を二次添加する工程をさらに有する請求項１、請求項２又は請求項３に記載の改質石炭の製造方法。
【請求項５】
上記二次水添加工程において、上記二次水添加後の粉砕石炭の含水率が１０質量％以上１６質量％以下となるように水の添加量を調整する請求項４に記載の改質石炭の製造方法。
【請求項６】
上記水添加工程において、水を含有する原料石炭を上記脱水石炭に混合することにより水の一部又は全てを脱水石炭に添加する請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の改質石炭の製造方法。
【請求項７】
上記酸化工程において、上記塊成石炭の酸化を一又は複数のベルトコンベアでの搬送により行い、
上記ベルトコンベアが、上記塊成石炭を載置するベルトと、少なくとも上記ベルトの一部を囲む保温容器とを有する請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の改質石炭の製造方法。
【請求項８】
請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の改質石炭の製造方法により製造された改質石炭。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、改質石炭の製造方法及び改質石炭に関する。
【背景技術】
【０００２】
褐炭や亜瀝青炭等の低品位炭（低炭化度炭）は、水分を多く含むため単位質量当たりの発熱量が小さく輸送効率が低い。しかし、低品位炭は、埋蔵量が多いため、資源の有効利用の観点から、乾燥後、一定の大きさに圧縮成形し、単位質量当たりの発熱量とハンドリング性とを高めて燃料使用に供することが行われている。
【０００３】
低品位炭は、輸送効率を高めるために乾燥すると自然発火性を示すため、自然発火性を抑制できる乾燥方法が必要であり、また低品位炭の乾燥は多大なエネルギーを要するため、効率的で経済的な乾燥方法が求められる。
【０００４】
上記乾燥方法として、例えば高温ガスに接触させることで得られた高温の乾燥石炭の熱を取り去るのに適量な水を噴霧する方法が提案されている（特開昭５９−２２７９７９号公報参照）。しかしながら、脱水石炭を冷却することにより自然発火性がある程度は低減されるものの、依然として自然発火性を有することがある。そのため、さらに脱水石炭の自然発火性を制御した酸化工程が必要となり、生産効率が悪い。
【０００５】
また、生産効率の高い乾燥方法として、例えば水和処理した後に空気で酸化処理することで、酸化処理ガスの調整等の自然発火を抑制する処理に要する時間を短縮した乾燥方法が提案されている（特開２０１１−３７９３８号公報参照）。しかしながら、この手法では水和処理において脱水石炭を水中に投入するため、水和処理後の石炭の表面の活性が高くなる場合があり、その後の酸化処理により活性を低減しても、自然発火性が十分に低減できないことがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開昭５９−２２７９７９号公報
【特許文献２】特開２０１１−３７９３８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上述のような事情に基づいてなされたものであり、低品位炭を原料とし、自然発火性を低減しつつ、製造コストに優れた改質石炭の製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するためになされた発明は、低品位の石炭を原料とする改質石炭の製造方法であって、上記石炭を脱水する工程、上記脱水石炭に水を添加する工程、上記水添加石炭を塊成する工程、及び上記塊成石炭を緩慢に酸化させる工程を有し、上記水添加工程において、上記水添加石炭の含水率が５質量％以上２０質量％以下となるように水の添加量を調整し、上記酸化工程において、上記塊成石炭を空気中で７０℃以上１０５℃以下の温度に保持することを特徴とする。
【０００９】
当該改質石炭の製造方法は、脱水工程後、塊成工程前の脱水石炭に含水率が上記範囲内となるように水を添加し、その後石炭を緩慢に酸化させるエイジングを行うことで、酸化工程での石炭の含水率及び温度の制御に必要なエネルギーを低減でき、製造コストに優れる。また、当該改質石炭の製造方法は、酸化工程において、塊成石炭を空気中で上記範囲内の温度に保持するので、自然発火性が低い改質石炭を効率よく生産できる。
【００１０】
上記酸化工程後の上記酸化石炭の含水率としては、１質量％以上１３質量％以下が好ましい。このように上記酸化工程後の上記酸化石炭の含水率を上記範囲内とすることで、さらに自然発火性が低い改質石炭を効率よく得ることができる。
【００１１】
上記塊成工程後の上記塊成石炭の含水率としては、２質量％以上１５質量％以下が好ましい。このように上記塊成工程後の上記塊成石炭の含水率を上記範囲内とすることで、酸化工程において塊成石炭の発火を抑制するとともに、酸化効果を高めることができるため、自然発火性の低い改質石炭をさらに効率よく得ることができる。
【００１２】
上記酸化工程後、上記酸化石炭を粉砕する工程及び上記粉砕石炭に発塵防止用の水を二次添加する工程をさらに有するとよい。このように塊成された酸化石炭を粉砕することにより充填密度が増加するため、効率的に輸送や貯蔵ができるようになり、また粉砕石炭に水を二次添加することで石炭の輸送時等の発塵を低減することができる。また、二次水添加工程を有することで、塊成工程に適した水分で塊成石炭を製造することができるため、さらに高品質の改質石炭を得ることができる。
【００１３】
上記二次水添加工程において、上記二次水添加後の粉砕石炭の含水率が１０質量％以上１６質量％以下となるように水の添加量を調整するとよい。このように二次水添加後の石炭の含水率が上記範囲内となるように上記二次水添加工程において水を添加することで、さらに発塵しにくい改質石炭を得ることができる。
【００１４】
上記水添加工程において、水を含有する原料石炭を上記脱水石炭に混合することにより水の一部又は全てを脱水石炭に添加するとよい。このように水の添加の一部又は全てを水を含有する原料石炭の混合に代替することで、乾燥が必要な処理石炭量が低減される。このため乾燥に必要なエネルギーが低減され、製造コストをさらに下げることができる。
【００１５】
上記酸化工程において、上記塊成石炭の酸化を一又は複数のベルトコンベアでの搬送により行い、上記ベルトコンベアが上記塊成石炭を載置するベルトと、少なくとも上記ベルトの一部を囲む保温容器とを有するとよい。このように上記塊成石炭の酸化を一又は複数のベルトコンベアでの搬送により行い、上記ベルトコンベアが上記塊成石炭を載置するベルトと、少なくとも上記ベルトの一部を囲む保温容器とを有することで、エイジング時の放熱や水分の蒸発による温度低下が抑制できるため、さらに低コストで改質石炭を生産することができる。
【００１６】
従って、当該改質石炭の製造方法で得られる改質石炭は、自然発火性が低く、発熱量が高いため、燃料として好適に用いることができる。
【００１７】
なお、「含水率」とは、石炭に含まれる水の質量をＷ１、石炭の乾燥質量をＷ２としたときに、Ｗ１／（Ｗ１＋Ｗ２）×１００で求められる値である。
【発明の効果】
【００１８】
以上説明したように、本発明の改質石炭の製造方法は、低品位炭を原料とし、自然発火性が低く、発熱量が高い改質石炭を効率よく得ることができる。つまり、低品位炭を安全で輸送コスト及びハンドリング性に優れた燃料に低コストで改質することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る改質石炭の製造方法を示すブロック図である。
【図２】図２は、図１のエイジング部で用いる製造装置の模式的断面図である。
【図３】図３は、本発明の他の実施形態に係る改質石炭の製造方法を示すブロック図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明の改質石炭の製造方法の実施形態を詳説する。
【００２１】
［第一実施形態］
第一実施形態に係る改質石炭の製造方法は
上記石炭を脱水する工程（脱水工程）、
上記脱水石炭に再活性化抑制及び酸化促進用の水を添加する工程（水添加工程）、
上記水添加石炭を塊成する工程（塊成工程）、及び
上記塊成石炭を緩慢に酸化させる工程（酸化工程）
を主に有する。
【００２２】
図１は、本発明の第一実施形態に係る改質石炭の製造方法の全体構成を示すブロック図である。以下、当該改質石炭製造方法について、図１を用いて説明する。
【００２３】
＜原料石炭粉砕工程＞
まず原料石炭粉砕部１において、原料石炭（低品位炭）を粉砕し粉砕石炭を得る。上記原料石炭粉砕部１は、原料石炭を粉砕する粉砕機を備える。ここで、原料の低品位の石炭は、無水無灰炭基準の炭素含有量が７５質量％以下で、２０質量％以上の水分を含有するものをいう。この低品位炭としては、例えば、ビクトリア炭、ノースダコタ炭、ベルガ炭等の褐炭；西バンコ炭、ビヌンガン炭、サラマンガウ炭等の亜瀝青炭などが挙げられる。また、粉砕前の低品位炭の最大粒子径の上限は特に限定されないが、粉砕機への投入容易性の観点から例えば５０ｍｍである。
【００２４】
粉砕後の上記低品位炭の最大粒子径の上限としては、３ｍｍが好ましく、２ｍｍがより好ましく、１ｍｍがさらに好ましい。また低品位炭の粉砕後における粒子径が０．５ｍｍ以下の粒子の割合の下限としては、５０質量％が好ましく、７０質量％がより好ましく、８０質量％がさらに好ましい。粉砕後の低品位炭の最大粒子径を上記上限以下、又は粒子径が０．５ｍｍ以下の粒子の割合を上記下限以上とすることで、後述の脱水工程における低品位炭のスラリー化を容易にすることができる。なお、低品位炭の最大粒子径は、ふるいによって計測できる。粒子径が０．５ｍｍ以下の粒子割合は、目開き０．５ｍｍのふるいによる分級を行い、ふるいにかけた低品位炭の全質量とこのふるい下の低品位炭の質量とから求めることができる。
【００２５】
＜混合工程＞
次に混合部２において、脱水のための熱媒体となる溶媒油と上記粉砕された低品位炭とを混合してスラリー（粉砕された低品位炭と溶媒油との流動性のある混合体）を得る。上記混合部２は低品位炭と溶媒油とを混合するための混合槽、この混合槽に備えられる攪拌機等を備える。溶媒油と低品位炭との混合比としては、乾燥無水炭基準の質量比で例えば１．７程度とすることができる。上記溶媒油としては、例えば灯油、軽油、重油等が挙げられる。
【００２６】
＜脱水工程＞
次に脱水部３において、上記スラリーを加熱脱水し、脱水スラリーを得る。上記脱水部３は上記混合部２で得られたスラリーを予熱するための予熱機、予熱されたスラリーを昇温させるための蒸発器等を備える。脱水部３による脱水方法としては、不活性雰囲気中で加熱処理する気流乾燥法等を用いること可能であるが、水分除去率が高いという観点から油中脱水法が好適に用いられる。また、油中脱水法を用いることで、気流乾燥法に比べて脱水に必要なエネルギーを大幅に低減することができる。
【００２７】
上記油中脱水法は、上記蒸発器を用いて、例えば低品位炭を沸点１５０℃以上３００℃以下の石油系軽質油と混合し、この混合物を圧力０．２ＭＰａ以上０．５ＭＰａ以下、温度１２０℃以上１６０℃以下で加圧加熱することにより低品位炭中の水を蒸発させて除去する。このとき、蒸発器からスラリー中の低品位炭に含まれていた水分が排水として排出される。
【００２８】
＜固液分離工程＞
次に固液分離部４において、上記脱水スラリーから溶媒油を分離して泥状のケーキを得る。上記固液分離部４は固液分離機を備える。この固液分離機としては、例えば遠心分離法により脱水スラリーをケーキと溶媒油とに分離する遠心分離機を用いることができる。上記脱水スラリーから分離回収された溶媒油は、循環油として混合部２に戻される。混合部２に戻された溶媒油は、混合部２でのスラリーの調整に再利用される。
【００２９】
＜乾燥工程＞
次に乾燥部５において、上記ケーキを加熱乾燥することで粉末状の改質石炭（脱水石炭）を得る。上記乾燥部５は、乾燥機、ガス冷却器等を備える。上記乾燥機としては、例えばドラム内面に複数の加熱用スチームチューブが軸方向に配設されたスチームチューブ式ドライヤを挙げることができる。上記乾燥機内でケーキを加熱することにより、このケーキ中の溶媒油が蒸発する。蒸発した溶媒油は、キャリアガスにより上記乾燥機から上記ガス冷却器へ移送される。ガス冷却器へ移送された溶媒油は、ガス冷却器内で凝縮、回収され、循環油として混合部２に戻される。このとき、低品位炭中の溶媒油の含有量の上限としては、３質量％が好ましく、２質量％がより好ましく、１質量％がさらに好ましい。上記低品位炭中の溶媒油の含有量が上記上限を超える場合、溶媒油の回収量が減少するため、製造コストが上がるおそれがある。
【００３０】
＜水添加工程＞
次に水添加部６において、上記脱水石炭に水を添加する。この水添加により、後述する酸化工程における発火危険性の低減効果と酸化の促進効果とが得られる。具体的には、脱水石炭を空気酸化する場合、石炭が発火する危険性が高いが、水添加によりこの危険性を大きく低減できる。また、石炭の酸化効率は共存する水分によって大きく高まることが知られており、この水添加によって酸化工程での酸化効率を大きく高めることができる。この二つの効果は、一見相反する現象のようであるが、水添加により石炭を発火させずに酸化促進できることが多くの実験によって確認されている。
【００３１】
水添加の方法としては、特に限定されず、乾燥炭に水をスプレーなどで直接添加する方法を挙げることができる。特に、乾燥部５から塊成部６へコンベアで移送される脱水石炭にスプレーで水を噴霧することで、設備及び工程を簡略化することができる。なお、ベルトコンベアの乗継部で落下する脱水石炭に水を噴霧することで、より確実かつ均質に脱水石炭に水を添加することができる。
【００３２】
また、上記添加水として、原料石炭の含有水を用いることもできる。つまり、原料石炭粉砕部１で粉砕された未乾燥の原料石炭（生炭）の一部を上記脱水石炭に混合することにより添加水の一部又は全てを脱水石炭に添加してもよい。このように再活性化抑制及び酸化促進用の水の添加の一部又は全てを水を含有する原料石炭の混合（生炭混合）に代替することで、乾燥が必要な処理石炭量が低減される。このため乾燥に必要なエネルギーが低減され、製造コストをさらに下げることができる。上記生炭混合に用いる装置としては、特に限定されず、例えばパドルミキサー等を採用することができる。
【００３３】
水添加の際、乾燥した脱水石炭に水が吸着することによって湿潤熱が発生し、その急激な温度上昇によって石炭の被酸化性が短期的に増大し、発火危険性が高まることがある。このため水添加は酸素を含まない不活性雰囲気で行うとよい。また、水添加時の脱水石炭の温度としては、特に限定されないが、不活性雰囲気では酸化のおそれがないため、１００℃以上であってもよい。従って油中脱水工程で得られた直後の１００℃以上の高温の脱水石炭に水を添加することができる。
【００３４】
上記水の添加量は水添加後の水添加石炭の含水率が一定範囲内となるように調整する。上記水添加後の水添加石炭の含水率の下限としては、５質量％であり、６質量％が好ましく、８質量％がより好ましい。また、上記水添加後の水添加石炭の含水率の上限としては、２０質量％であり、１６質量％が好ましく、１５質量％がより好ましい。上記水添加後の水添加石炭の含水率が上記下限未満である場合、次の塊成工程における熱間成型や酸化工程における酸化発熱により短時間で水分が失われ、発火危険性が高まるおそれがある。一方、上記水添加後の水添加石炭の含水率が上記上限を超える場合は、酸化工程時の石炭の温度が低下し、必要な酸化温度を維持するために、多量の空気又は高温の空気を供給することが必要となり不経済である。
【００３５】
＜塊成工程＞
次に塊成部７において、後述するエイジングを容易にするため、上記水添加石炭を塊成する。この塊成に用いる装置及びその塊成石炭の形状としては、特に限定されず、例えばダブルロール成形機等を用いた圧縮成型によるブリケット、パン型造粒機等を用いた転動造粒によるペレット、押出成型機を用いた押出成型によるスティック等を採用することができる。特に、取扱い性の観点から豆炭状のブリケットに塊成することが好ましい。
【００３６】
塊成石炭１個の平均質量は特に限定されず、例えば１０ｇ以上１００ｇ以下とすることができる。また、塊成石炭１個の平均体積は特に限定されず、例えば２ｃｍ３以上２００ｃｍ３以下とすることができる。
【００３７】
塊成工程後の上記塊成石炭の含水率の下限としては、２質量％が好ましく、３質量％がより好ましく、５質量％がさらに好ましい。また、上記塊成石炭の含水率の上限としては、１５質量％が好ましく、１１質量％がより好ましく、１０質量％がさらに好ましい。上記塊成石炭の含水率が上記下限未満である場合、次の酸化工程において酸化発熱等による水分が蒸発した際、十分な含水率を保持できないおそれがある。一方、上記塊成石炭の含水率が上記上限を超える場合、含水率を高くするために水をより多く添加する必要があり、このため塊成石炭の温度が低下し、次の酸化工程で加熱が必要となるおそれがある。
【００３８】
＜酸化工程＞
次にエイジング部８において、上記塊成石炭を空気中に保持し、酸素と反応させて緩慢に酸化することでエイジングを行う。この酸化工程の目的は、改質石炭の活性点を酸化し、不活性な二酸化炭素（ＣＯ２）に変化させるか、あるいは酸化され難い安定な有機酸化物に変えて、改質石炭の酸化活性点を減少させることである。
【００３９】
上記空気中での酸化温度の下限としては、７０℃であり、８０℃が好ましい。また、上記空気中での酸化温度の上限としては、１０５℃であり、１００℃が好ましい。上記空気中での酸化温度が上記下限未満である場合、ＣＯ２等に至らない途中の酸化状態で留まってしまう過酸化物が発生するおそれがある。この過酸化物は、さらなる酸化に対しては安定であるが、僅かな温度上昇によって分解し、酸化石炭の活性点が再生されて新たな酸化を招くことが知られている。このため、上記空気中での酸化温度が上記下限未満である場合、酸化石炭が自然発火するおそれがある。一方、上記空気中での酸化温度が上記上限を超える場合、酸化石炭が完全に乾燥し、酸化工程における発火可能性が高まるおそれがある。
【００４０】
上記空気中での酸化時間の下限としては、１時間が好ましく、１．５時間がより好ましい。また、上記空気中での酸化時間の上限としては、３時間が好ましく、２．５時間がより好ましい。上記空気中での酸化時間が上記下限未満である場合、改質石炭の自然発火性が十分に低減されないおそれがある。一方、上記空気中での酸化時間が上記上限を超える場合、酸化石炭が完全に乾燥し、酸化工程における発火可能性が高まるおそれがある。
【００４１】
上記エイジング部８でのエイジングの方法としては特に限定されないが、上記塊成石炭を一又は複数のベルトコンベアでの搬送により酸化させるとよい。上記ベルトコンベアとしては、上記塊成石炭を載置するベルトと、少なくとも上記ベルトの一部を囲む保温容器とを有するものがよい。例えば図２に示すエイジング部で用いる製造装置は、成型機２１から排出される塊成石炭Ｘを搬送する３基のベルトコンベア２２、２４、２５を備える。上記３基のベルトコンベアは、塊成石炭Ｘが乗り継ぎ搬送されるように連続して配置される。また、後段の２基のベルトコンベア２３、２５は、断熱性の壁でその周囲を覆う保温容器２４、２６を有する。このように保温されたベルトコンベア２３、２５では、塊成石炭Ｘの持つ熱によって周囲の空気が暖められ、塊成石炭の層に対流が生じて、最小限の空気を流通させることができる。さらに、これら後段のベルトコンベア２３、２５のベルトは穴の空いたメッシュ状のものであるとよい。このように後段のベルトコンベアをメッシュ状のものとすることにより、ベルトコンベア２３、２５のベルトのメッシュを通過して上下方向に空気が流れることができる。従って塊成石炭層に空気が流れやすくなり、さらに効率的に塊成石炭を酸化することができる。また、流通する空気量は自然対流による流れ程度に抑えられるので、エイジング時の放熱や水分の蒸発及びその蒸発潜熱に伴う温度低下を最小限に抑えることができる。このため、さらに低コストで改質石炭を生産することができる。
【００４２】
上記エイジング部８でのエイジングの方法として、自然対流によらず、ブロワーで空気を強制循環することで空気を流通することも可能であるが、温度の低下や水分蒸発が促進されてしまう。また、空気を加熱することで温度を保持する方法も可能であるが、加熱により循環空気の相対湿度が低下するため、水分の蒸発が促進されるおそれがある。これに対して、空気を加湿することで水分蒸発を抑制することも可能であるが、製造コストが上がるおそれがある。このような加熱手段においては、周囲の廃熱や廃スチーム等を利用できる環境があれば、適宜利用して加熱することもできる。
【００４３】
酸化工程後の上記酸化石炭の含水率の下限としては、１質量％が好ましく、３質量％がより好ましい。また、酸化工程後の上記酸化石炭の含水率の上限としては、１３質量％が好ましく、１０質量％がより好ましい。上記酸化石炭の含水率が上記下限未満である場合、酸化工程における発火可能性が高まるおそれがあるとともに、酸化処理後の大気からの急激な吸湿により酸化速度が高まって、改質石炭が自然発火するおそれがある。一方、上記酸化石炭の含水率が上記上限を超える場合、含水率を高くするために水をより多く添加する必要があり、このため塊成石炭の温度が低下し、酸化工程で加熱が必要となるおそれがある。
【００４４】
上記酸化工程後の酸化石炭の反応速度（酸素消費速度）の上限としては、１ｍｇ／ｇ／ｄａｙが好ましく、０．５ｍｇ／ｇ／ｄａｙがより好ましい。酸化工程後の酸化石炭の酸素消費速度が上記上限を超える場合、酸化石炭又はこの酸化石炭を粉砕した粉砕石炭が自然発火するおそれがある。エイジング後の酸化石炭の酸素消費速度を上記上限以下とすることで、酸化工程後においても空気雰囲気中で石炭のエイジングを安定して進行させることができ、当該改質石炭の製造方法で得られる改質石炭の安定性を高めることができる。なお、酸素消費速度とは、３０℃、酸素濃度２１％の雰囲気中に石炭を配置したときの石炭の単位質量当たりの１日の酸素反応量を意味する。
【００４５】
このようにして得られた塊成改質石炭は、自然発火性が低く、発熱量が高いため、例えば火力発電所等の燃料として好適に用いることができる。
【００４６】
＜利点＞
当該改質石炭の製造方法は、脱水工程後、塊成工程前の脱水石炭に含水率が上記範囲内となるように水を添加し、その後石炭を緩慢に酸化させるエイジングを行うことで、酸化工程での石炭の含水率及び温度の制御に必要なエネルギーを低減でき、製造コストに優れる。また、当該改質石炭の製造方法は、酸化工程において、塊成石炭を空気中で上記範囲内の温度に保持するので、自然発火性が低い改質石炭を効率よく生産できる。
【００４７】
[第二実施形態]
第二実施形態に係る改質石炭の製造方法は
上記石炭を脱水する工程（脱水工程）、
上記脱水石炭に再活性化抑制及び酸化促進用の水を添加する工程（水添加工程）、
上記水添加石炭を塊成する工程（塊成工程）、
上記塊成石炭を緩慢に酸化させる工程（酸化工程）
上記酸化石炭を粉砕する工程（酸化石炭粉砕工程）、及び
上記粉砕石炭に発塵防止用の水を二次添加する工程（二次水添加工程）
を主に有する。
【００４８】
図３は、本発明の第二実施形態に係る改質石炭の製造方法の全体構成を示すブロック図である。以下、当該改質石炭製造方法について、図３を用いて説明する。なお、原料石炭粉砕工程、混合工程、脱水工程、固液分離工程、乾燥工程、水添加工程、塊成工程及び酸化工程は、上記第一実施形態と同様であるため、同一番号を付して説明を省略する。
【００４９】
＜酸化石炭粉砕工程＞
酸化石炭粉砕部９において、エイジング後の石炭を粉砕することで粉砕石炭を得ることができる。粉砕後の粒径分布としては、１０ｍｍのふるいを使用し、このふるいを通過する改質石炭が全体の５０質量％以上となるような粒径分布とすることが好ましい。このような粒径分布とすることで、貯炭や輸送を容易にすることができる。
【００５０】
＜二次水添加工程＞
二次水添加部１０において、上記粉砕石炭に発塵防止用の水を二次添加する。粉砕した石炭は搬送等の際に発塵が発生し易く、この発塵を防止するには散水により石炭に水を添加することが有効であるためである。この発塵防止用の水の二次添加の方法は特に限定されず、例えばスプレー等による噴霧等の方法を用いることができる。また、上記発塵防止用の水には、界面活性剤を添加してもよい。さらに、原料石炭の添加によって発塵防止用の水の添加の一部又は全てを代替してもよい。
【００５１】
上記二次水添加部１０において、粉砕石炭の含水率が一定範囲内となるように発塵防止用の水の添加量を調整することが好ましい。この粉砕石炭の含水率の下限としては１０質量％が好ましく、１１質量％がより好ましい。また、上記粉砕石炭の含水率の上限としては、１６質量％が好ましく、１５質量％がより好ましい。上記粉砕石炭の含水率が上記下限未満である場合、当該改質石炭の製造方法で得られる改質石炭の発塵防止が不十分となるおそれがある。一方、上記粉砕石炭の含水率が上記上限を超える場合、得られる改質石炭の単位質量当たりの発熱量が低下し、燃料としての価値が低下するおそれがある。
【００５２】
＜利点＞
当該改質石炭の製造方法は、上記第一実施形態と同様に、自然発火性が低い粉砕された改質石炭を低コストで容易かつ確実に得ることができる。また、当該改質石炭の製造方法は、粉砕石炭に水を二次添加することで石炭の輸送時等の発塵を低減することができる。また、二次水添加工程を有することで、塊成工程に適した水分で塊成石炭を製造することができるため、さらに高品質の改質石炭を得ることができる。
【００５３】
［その他の実施形態］
当該改質石炭製造方法は、上記実施形態に限定されるものではない。例えば上記第一実施形態において、酸化工程後に酸化石炭を粉砕する工程を行ってもよい。
【実施例】
【００５４】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００５５】
［実施例１］
含水率６０％のインドネシア産褐炭を直径１ｍｍ以上の粒子が１０％程度になるよう粉砕し、この粉砕褐炭と灯油との比が２．５：３となるように灯油を混合してスラリー化した。このスラリーを圧力０．３ＭＰａ、温度１４７℃で加熱し、脱水した。その後、脱水したスラリーを遠心分離によって、灯油と固形分（灯油を含んだ石炭）とに分離した。さらにこの固形分を窒素中２００℃で加熱し灯油を蒸発させ、油中脱水石炭を得た。得た油中脱水石炭に、上記粉砕褐炭（未乾燥の生炭）を油中脱水石炭に対して２０質量％混合し、含水率１０質量％の混合石炭を得た。この混合石炭を空気雰囲気において１００℃で２時間加熱し、改質石炭を得た。
【００５６】
［実施例２］
実施例１の混合石炭を空気雰囲気において7０℃で２時間加熱することで改質石炭を得た。
【００５７】
［実施例３］
実施例１の油中脱水石炭に未乾燥の生炭を油中脱水石炭に対して９質量％混合して含水率５質量％の混合石炭を調製し、空気雰囲気において１００℃で２時間加熱することで改質石炭を得た。
【００５８】
［実施例４］
実施例１の油中脱水石炭に未乾燥の生炭を油中脱水石炭に対して５０質量％混合して含水率２０質量％の混合石炭を調製し、空気雰囲気において１００℃で２時間加熱することで改質石炭を得た。
【００５９】
［比較例１］
含水率６０％のインドネシア産褐炭を直径１ｍｍ以上の粒子が１０％程度になるよう粉砕し、この粉砕褐炭を窒素雰囲気において１５０℃で２時間加熱することで気流乾燥石炭を得た。
【００６０】
［比較例２］
比較例１の気流乾燥石炭をさらに空気雰囲気において１００℃で２時間加熱することで酸化石炭を得た。
【００６１】
［比較例３］
比較例１の粉砕褐炭にこの粉砕褐炭と灯油との比が２．５：３となるよう灯油を混合してスラリー化した。このスラリーを圧力０．３ＭＰａ、温度１４７℃で加熱し、スラリーを脱水した。その後、脱水したスラリーを遠心分離によって、灯油と固形分（灯油を含んだ石炭）とに分離した。さらにこの固形分を窒素雰囲気において２００℃で加熱し灯油を蒸発させ、油中脱水石炭を得た。
【００６２】
［比較例４］
比較例３の油中脱水石炭をさらに空気雰囲気において１００℃で２時間加熱することで酸化石炭を得た。
【００６３】
［比較例５］
比較例３の油中脱水石炭に未乾燥の生炭を油中脱水石炭に対して２０質量％混合して含水率１０質量％の混合石炭を得た。
【００６４】
［比較例６］
実施例１の混合石炭を空気雰囲気において１１０℃で２時間加熱することで酸化石炭を得た。
【００６５】
[評価]
上記実施例１〜４及び比較例１〜６の全て又は一部について、酸化処理直後の含水率及び酸素消費速度を評価した。
【００６６】
（酸化処理直後の含水率）
上記実施例及び比較例で得た試料石炭の一部を処理直後に分取し、１０７℃で２時間加熱した際の重量減少によって、試料石炭の処理直後の含水率を求めた。これらの結果を表１に示す。
【００６７】
（酸素消費速度）
上記実施例及び比較例で得た試料石炭を３０℃、湿度７５％の空気雰囲気の恒温槽に入れ、３時間保管して放冷させると共に吸湿させた後に、酸素消費速度を測定した。酸素消費速度は、試料石炭を内容積１Ｌのプラスチック容器に入れ、３０℃で１時間封入し１時間後の容器内の酸素濃度を測定することでその減少量から算出した。これらの結果を表１に示す。なお、酸素消費速度は、自然発火性の指標として用い、１ｍｇ／ｇ／ｄａｙ以下の酸素消費速度の場合、自然発火性が低いと判断できる。
【００６８】
【表１】
2015140434.tif 000003
【００６９】
表１の結果から、油中脱水後に生炭を混合し含水率５質量％〜２０質量％相当の混合石炭を得て、この混合石炭を７０℃〜１００℃の空気酸化を行い酸化処理直後の含水率を１質量％以上とした実施例１〜４においては、酸素消費速度が１ｍｇ／ｇ／ｄａｙよりも低く、自然発火性が低いことが分かる。
【００７０】
これに対し、気流乾燥のみを行った比較例１では、非常に高い酸素消費速度が認められ、自然発火性が高いことが分かる。
【００７１】
また、上記比較例１に対しさらに１００℃の空気酸化処理を行った比較例２では、比較例１に比べて酸素消費速度が低下し、１．６ｍｇ／ｇ／ｄａｙとなった。しかし、自然発火性の基準値とした１ｍｇ／ｇ／ｄａｙよりも依然大きい。
【００７２】
さらに、油中脱水のみを行った比較例３の場合も、気流乾燥のみを行った比較例１の気流乾燥炭と同様に非常に高い酸素消費速度が認められ、上記比較例３に対しさらに空気酸化処理を行った比較例４においても、酸素消費速度は１ｍｇ／ｇ／ｄａｙより高い。
【００７３】
比較例１、３において酸素消費速度が高い理由は、空気酸化処理を行わなかったため、無処理の原料石炭とほぼ同様の高い酸化活性が現れたことが考えられる。また、比較例２、４において、空気酸化処理を行ったにも関わらず、酸素消費速度が１ｍｇ／ｇ／ｄａｙより高かった理由は、酸化処理直後の含水率が１％未満と低く、処理後の３時間の大気放置の間に吸湿し、酸素消費速度が高まったことが考えられる。なお、比較例２、４の酸化処理では、度々、処理炭の赤熱現象が認められ、酸化処理直後の含水率が１％未満となる酸化条件は発火危険性の高い条件であると考えられる。
【００７４】
さらに、油中脱水後に生炭を混合した比較例５の場合、油中脱水のみの比較例３よりもさらに高い酸素消費速度が認められる。この結果は、混合した生炭中の水分によって油中脱水炭の酸素消費速度が高まったためと考えられる。
【００７５】
油中脱水後に含水率1０質量％相当の生炭を混合し、１１０℃の空気酸化を行った比較例６の場合、酸素消費速度が１．３ｍｇ／ｇ／ｄａｙとなり自然発火性の基準値とした１ｍｇ／ｇ／ｄａｙに近かったものの、処理炭の赤熱が頻繁に認められた。比較例６の場合も、酸化処理直後の含水率が１質量％未満であったため、発火の頻度が高くなったとともに、酸化処理後の吸湿によって酸素消費速度が高まったと考えられる。
【産業上の利用可能性】
【００７６】
以上説明したように、本発明の改質石炭の製造方法は、低品位炭を原料とし、自然発火性が低く、発熱量が高い改質石炭を効率よく得ることができる。つまり、低品位炭を安全で輸送コスト及びハンドリング性に優れた燃料に低コストで改質することができる。このような改質石炭は、例えば火力発電所等の燃料として好適に用いることができる。
【符号の説明】
【００７７】
１  原料石炭粉砕部
２  混合部
３  脱水部
４  固液分離部
５  乾燥部
６  水添加部
７  塊成部
８  エイジング部
９  酸化石炭粉砕部
１０  二次水添加部
２１  成型機
２２、２３、２５  ベルトコンベア
２４、２６  保温容器
Ｘ  塊成石炭
【図１】
2015140434.tif 000004
【図２】
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【図３】
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