(57)【要約】【課題】有機発光素子における電極の抵抗に起因する輝度ムラを抑制する。【解決手段】  有機発光素子１０１は、第１電極層２０と、第１電極層２０上に配置された、少なくとも発光層３２を含む機能層３０と、機能層３０上に配置された第２電極層４０とを備え、第１電極層２０の法線方向から見たとき、発光層３２のうち第１電極層２０と第２電極層４０との間に位置する部分で規定される発光領域を有し、発光領域は、発光層３２からの光を外部に取り出す、少なくとも１つの光取り出し領域を含み、第１電極層２０の機能層３０側の表面は凹凸構造を有しており、第１電極層２０の法線方向から見たとき、凹凸構造は、光取り出し領域の中央部と周縁部とで異なっている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１電極層と、
前記第１電極層上に配置された、少なくとも発光層を含む機能層と、
前記機能層上に配置された第２電極層と
を備え、
前記第１電極層の法線方向から見たとき、前記発光層のうち前記第１電極層と前記第２電極層との間に位置する部分で規定される発光領域を有し、前記発光領域は、前記発光層からの光を外部に取り出す、少なくとも１つの光取り出し領域を含み、
前記第１電極層の前記機能層側の表面は凹凸構造を有しており、
前記第１電極層の法線方向から見たとき、前記凹凸構造は、前記光取り出し領域の中央部と周縁部とで異なっている、有機発光素子。
【請求項２】
前記凹凸構造は複数の凸部および複数の凹部を含み、
隣接する凸部間の距離Ｐｒ、凸部の高さＨ、凸部の幅ｄ、凹部の面積割合Ｒ、および凸部の形状の少なくとも１つが、前記光取り出し領域の前記中央部と前記周縁部とで異なっている、請求項１に記載の有機発光素子。
【請求項３】
単位面積当たり、かつ単位電圧当たりの発光効率Ｅは、前記光取り出し領域の前記中央部で前記周縁部よりも大きい、請求項１または２に記載の有機発光素子。
【請求項４】
前記第１および第２電極層のうち光を取り出す側に位置する電極層は、透明導電層と、前記透明導電層に接して形成された補助電極とを含み、
前記補助電極は、前記発光領域内において複数の開口部を有し、
前記少なくとも１つの光取り出し領域は、前記複数の開口部のそれぞれに対応する複数の光取り出し領域である、請求項１から３のいずれかに記載の有機発光素子。
【請求項５】
隣接する凸部間の距離Ｐｒは、前記光取り出し領域の前記中央部で、前記周縁部よりも小さい、請求項１から４のいずれかに記載の有機発光素子。
【請求項６】
凸部の高さＨは、前記光取り出し領域の前記中央部で、前記周縁部よりも大きい、請求項１から５のいずれかに記載の有機発光素子。
【請求項７】
前記光取り出し領域の前記中央部における凹部の面積割合Ｒ（％）と５０％との差の絶対値は、前記周縁部における凹部の面積割合Ｒ（％）と５０％との差の絶対値よりも小さい、請求項１から６のいずれかに記載の有機発光素子。
【請求項８】
前記第１電極層は主成分として金属を含む、請求項１から７のいずれかに記載の有機発光素子。
【請求項９】
前記第１電極層の前記凹凸構造は、気相法により形成されている、請求項８に記載の有機発光素子。
【請求項１０】
前記第１電極層は、凹凸を有する下地層上に配置され、前記凹凸構造は、前記下地層の前記凹凸を反映した形状を有している、請求項１から９ののいずれかに記載の有機発光素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機材料の電界発光現象を利用した有機電界発光素子（以下「有機ＥＬ（Ｅｌｅｃｔｒｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ）素子」、「有機発光素子」ともいう）およびそれを用いた照明装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、照明装置や表示装置等に用いられる次世代発光デバイスとして、面発光が可能、水銀レス、低温動作が可能、低コスト化が可能、軽量化が可能、フレキシブルな素子作製が可能、などの利点から、有機ＥＬを発光材料に用いた発光素子が、大きな注目を集めている。
【０００３】
特許文献１は、ボトムエミッション型の有機ＥＬ発光装置を開示している。この有機ＥＬ発光装置は、図１７に示すように、透光性基材１１１の表面に透明導電層１１２、有機発光層１１３および陰極層１１４がこの順で積層されている。有機発光層１１３で発光された光は透光性基材１１１を通して取り出される。
【０００４】
特許文献２は、トップエミッション型の有機発光素子を開示している。特許文献２の有機発光素子では、図１８に示すように、基板２０４の表面に、電極（陰極）２０１、電子注入・輸送層２０５、発光層２０３、ホール注入・輸送層２０６および電極（陽極）２０２がこの順で積層されている。また、これらの層は、封止部材２０７で封止されている。発光層２０３で発光した光は、光透過性電極として形成される電極２０２、透明体で形成される封止部材２０７を通して放射される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００８−１８１８３２号公報
【特許文献２】特開２００６−３３１６９４号公報
【特許文献３】特開２００７−１７３０５２号公報
【特許文献４】特開２００５−１４２００２号公報
【特許文献５】特開２００６−２５３３０２号公報
【特許文献６】特開２０１１−３５９２号公報
【特許文献７】特開２０１０−８０４７３号公報
【特許文献８】特開２００７−１２３８６５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
有機発光素子の電極層には、一般に、ＩＴＯなどの透明な導電材料が用いられる。このような導電材料は金属材料よりも電気抵抗が高い。このため、電極層の面内で電圧降下が生じ、発光層の面内に、明部と、それよりも発光輝度の低い暗部とが生じ得るという問題がある。明部は、発光層の中央部よりも、角部や周縁部に生じやすい。このため、有機発光素子を用いた照明装置や表示装置は、観る者に輝度ムラを感じさせる場合がある。
【０００７】
これに対し、有機発光素子を用いた照明装置において、有機発光素子の発光層で生じた輝度ムラを、減光層（特許文献３）や光散乱手段（特許文献４）で低減することが提案されている。また、有機発光素子内部に輝度ムラを低減するための手段を設けることも提案されている。例えば、特許文献５は、有機発光素子内に肉眼で確認できないサイズの非発光点を設けることを開示している。特許文献６および７は、発光層の抵抗値を面内で変化させることを開示している。また、特許文献８は、有機層領域に導入する副成分（ドーパント）の量を部分的に変化させることを開示している。しかしながら、これらの特許文献に開示された構成には一長一短があり、輝度ムラを改善し得る新規な構成が求められている。
【０００８】
本開示の一態様は、輝度ムラを低減することが可能な新規な有機発光素子を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、本開示の一態様は、第１電極層と、前記第１電極層上に配置された、少なくとも発光層を含む機能層と、前記機能層上に配置された第２電極層とを備え、前記第１電極層の法線方向から見たとき、前記発光層のうち前記第１電極層と前記第２電極層との間に位置する部分で規定される発光領域を有し、前記発光領域は、前記発光層からの光を外部に取り出す、少なくとも１つの光取り出し領域を含み、前記第１電極層の前記機能層側の表面は凹凸構造を有しており、前記第１電極層の法線方向から見たとき、前記凹凸構造は、前記光取り出し領域の中央部と周縁部とで異なっている有機発光素子を含む。
【発明の効果】
【００１０】
本開示の一態様によると、輝度ムラを低減することの可能な新規な有機発光素子を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】第１の実施形態に係る有機発光素子１０１の構成の一部を示す模式的な断面図である。
【図２】第１の実施形態に係る他の有機発光素子１０２の構成の一部を示す模式的な断面図である。
【図３】（ａ）および（ｂ）は、有機発光素子１０１、１０２における凹凸構造の一例を示す模式図であり、それぞれ、柱状の凸部が周期的に配列された凹凸構造を例示する断面図および上面図である。
【図４】柱状の凸部が周期的に配列された凹凸構造の他の例を示す断面図である。
【図５】（ａ）および（ｂ）は、有機発光素子１０１、１０２における凹凸構造のさらに他の例を示す模式図であり、それぞれ、不規則な凹凸構造を例示する断面図および上面図である。
【図６】回折格子を有する反射電極のサンプルの平面図である。
【図７】反射電極における凹凸構造のピッチＰと全光束比との関係を示すグラフである。
【図８】（ａ）および（ｂ）は、評価用素子の反射電極における凹部の深さと全光束比との関係を示すグラフである。
【図９】（ａ）および（ｂ）は、それぞれ、凹部の面積割合Ｒが２５％および５０％の反射電極の凹凸構造を例示する上面図である。
【図１０】凹部の面積割合Ｒと全光束比との関係を示すグラフである。
【図１１】比較例の発光素子における電圧と全光束との関係を示すグラフである。
【図１２】第２の実施形態に係る有機発光素子１０３の構成を説明するための模式図である。
【図１３】（ａ）は、第２の実施形態に係る有機発光素子１０３を示す模式的な断面図であり、（ｂ）は、有機発光素子１０３における第１電極層２０を例示する拡大上面図である。
【図１４】有機発光素子１０３のパターン電極４２の一例を示す平面図である。
【図１５】（ａ）は、表面処理を施した基板表面に形成した、凹凸構造を有する蒸着膜の拡大上面図であり、（ｂ）は表面処理を施さずに形成した、略平坦な表面を有する蒸着膜の拡大上面図である。
【図１６】凹凸構造のピッチＰと、１０ｍＡ／ｃｍ2の電流を流すのに必要な電圧との関係を示すグラフである。
【図１７】従来のボトムエミッション型有機発光素子の断面図である。
【図１８】従来のトップエミッション型有機発光素子の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本願発明者が検討したところ、従来の有機発光素子では、発光領域の中央部における輝度は、周縁部の輝度よりも小さく（例えば周縁部の輝度の１／２以下）なることを確認した（後述する比較例２）。本願発明者は、また、輝度ムラを改善するために提案された従来の構成を検討し、以下のような知見を得た。
【００１３】
特許文献３および４に開示された構成によると、有機発光素子の発光層で生じた輝度ムラを、減光層または光散乱手段で低減することができる。しかしながら、これらの特許文献は、有機発光素子の発光層における輝度ムラの発生を抑制するものではない。つまり、輝度ムラを有する有機発光素子の輝度を、有機発光素子の光出射側に配置された透明部材によって改善しているに過ぎない。このため、有機発光素子の発光層において面内で均一に発光していないことに起因して素子寿命が低下することがある。また、輝度ムラの制御範囲が小さいために、比較的大きな輝度ムラを有する有機発光素子に対応できない場合がある。
【００１４】
さらに、特許文献３、４では、有機発光素子から出射して上記透明部材まで到達した光を制御する。しかしながら、有機発光素子の内部（透明電極を含む有機薄膜部分）には、発光層で生じた光の一部が閉じ込められるが、そのような閉じ込められた光を取り出して制御することについては、何ら言及されていない。
【００１５】
一方、有機発光素子内部で輝度ムラを低減する手段を設けると（特許文献５〜８）、有機発光素子の発光層における輝度の均一性を向上できる。しかしながら、非発光点を設ける構成（特許文献５）や発光層の抵抗値を面内で変化させる構成（特許文献６、７）によると、有機発光素子の明部の発光効率が低下する可能性がある。さらに、発光層の抵抗値やドーパント濃度を面内で変化させる構成（特許文献６、７、８）では、発光層の形成プロセスが煩雑になるという問題もある。
【００１６】
このように、輝度ムラを改善するための従来技術では、ニーズを十分に満たす有機発光素子を提供することが困難であり、さらなる改善が求められている。
【００１７】
そこで、本願発明者は、高い発光効率を確保しつつ、有機発光素子内部で輝度ムラを低減できる素子構成を検討した。この結果、電極の発光層側の表面に凹凸構造を導入することで、発光層を含む機能層（有機薄膜部）における輝度ムラを改善できることを見出した。
【００１８】
具体的には、一方の電極の機能層側の表面に、有機発光素子の発光領域における中央部と周縁部とで異なる凹凸構造を設ける。あるいは、発光領域が複数のサブ領域（光取り出し領域）を含む場合には、各サブ領域に、上記のような凹凸構造を設ける。これにより、キャリア注入性および機能層の見かけの抵抗値を発光領域内で変化させることができる。従って、有機発光素子を面内でより均一に発光させることが可能になる。また、有機発光素子内部（透明電極を含む有機薄膜部）に閉じ込められた光を輝度ムラの改善に利用できる。さらに、反射電極が凹凸構造を有する場合、金属表面で熱エネルギーとして失活する表面プラズモンポラリトンを伝搬光として取り出すこともできる。このため、発光効率を高めることができるとともに、上記の従来技術よりも、輝度ムラの制御範囲を拡大できる。
【００１９】
本開示は、以下の項目に記載の有機発光素子を含む。
【００２０】
［項目１］
第１電極層と、
前記第１電極層上に配置された、少なくとも発光層を含む機能層と、
前記機能層上に配置された第２電極層と
を備え、
前記第１電極層の法線方向から見たとき、前記発光層のうち前記第１電極層と前記第２電極層との間に位置する部分で規定される発光領域を有し、前記発光領域は、前記発光層からの光を外部に取り出す、少なくとも１つの光取り出し領域を含み、
前記第１電極層の前記機能層側の表面は凹凸構造を有しており、
前記第１電極層の法線方向から見たとき、前記凹凸構造は、前記光取り出し領域の中央部と周縁部とで異なっている、有機発光素子。
【００２１】
［項目２］
前記凹凸構造は複数の凸部および複数の凹部を含み、
隣接する凸部間の距離Ｐｒ、凸部の高さＨ、凸部の幅ｄ、凹部の面積割合Ｒ、および凸部の形状の少なくとも１つが、前記光取り出し領域の前記中央部と前記周縁部とで異なっている、項目１に記載の有機発光素子。
【００２２】
［項目３］
単位面積当たり、かつ単位電圧当たりの発光効率Ｅは、前記光取り出し領域の前記中央部で前記周縁部よりも大きい、項目１または２に記載の有機発光素子。
【００２３】
［項目４］
前記第１および第２電極層のうち光を取り出す側に位置する電極層は、透明導電層と、前記透明導電層に接して形成された補助電極とを含み、
前記補助電極は、前記発光領域内において複数の開口部を有し、
前記少なくとも１つの光取り出し領域は、前記複数の開口部のそれぞれに対応する複数の光取り出し領域である、項目１から３のいずれかに記載の有機発光素子。
【００２４】
［項目５］
隣接する凸部間の距離Ｐｒは、前記光取り出し領域の前記中央部で、前記周縁部よりも小さい、項目１から４のいずれかに記載の有機発光素子。
【００２５】
［項目６］
凸部の高さＨは、前記光取り出し領域の前記中央部で、前記周縁部よりも大きい、項目１から５のいずれかに記載の有機発光素子。
【００２６】
［項目７］
前記光取り出し領域の前記中央部における凹部の面積割合Ｒ（％）と５０％との差の絶対値は、前記周縁部における凹部の面積割合Ｒ（％）と５０％との差の絶対値よりも小さい、項目１から６のいずれかに記載の有機発光素子。
【００２７】
［項目８］
前記第１電極層は主成分として金属を含む、項目１から７のいずれかに記載の有機発光素子。
【００２８】
［項目９］
前記第１電極層の前記凹凸構造は、気相法により形成されている、項目８に記載の有機発光素子。
【００２９】
［項目１０］
前記第１電極層は、凹凸を有する下地層上に配置され、前記凹凸構造は、前記下地層の前記凹凸を反映した形状を有している、項目１から９ののいずれか１項に記載の有機発光素子
【００３０】
（第１の実施形態）
図１は、第１の実施形態に係る有機発光素子１０１の構成の一部を示す模式的な断面図である。ここでは、トップエミッション型の有機発光素子を例に説明するが、後述するように、本実施形態の有機発光素子はボトムエミッション型であってもよい。
【００３１】
本実施の形態の有機発光素子１０１は、基板１に支持された第１電極層２０と、第２電極層４０と、第１電極層２０上に配置された、少なくとも発光層３２を含む機能層３０と、機能層３０上に配置された第２電極層４０とを備える。光を取り出す側の電極（ここでは第２電極層４０）は、可視光を透過し得る透明電極を含む。
【００３２】
有機発光素子１０１は発光領域を有している。発光領域は、第１電極層２０の法線方向から見たとき、発光層３２のうち第１電極層２０と第２電極層４０との間に位置する部分で規定される。また、発光領域は、発光層３２からの光を外部に取り出す、少なくとも１つの光取り出し領域を含む。本実施形態では、発光領域が光取り出し領域となる。なお、「光取り出し領域」は、例えば、発光層の光取り出し側に位置する透明電極（ここでは第２電極層４０）が、透明電極よりも電気抵抗の低い配線や補助電極と接する場合に、その配線や補助電極と接する部分によって規定され得る。この場合、光取り出し領域の周縁部は配線（給電部）や補助電極に近く、光取り出し領域の中央部は配線や補助電極から遠くなる。
【００３３】
第１電極層２０の機能層３０側の表面２０ａは凹凸構造を有している。凹凸構造は複数の凸部２１および複数の凹部２２を含んでいる。ここでは、機能層３０側から見て突出している部分を凸部２１とする。凹凸構造は周期性を有していてもよいし、不規則な凹凸形状であってもよい。
【００３４】
第１電極層２０の法線方向から見たとき、凹凸構造は、光取り出し領域（ここでは発光領域）の中央部と周縁部とで異なっている。「凹凸構造が異なる」とは、例えば、隣接する凸部間の距離Ｐｒ、凸部の高さＨ、凸部の幅ｄ、凹部の面積割合Ｒ、および凸部の形状の少なくとも１つが異なることを含む。凹凸構造については後で詳述する。
【００３５】
図示する例では、第１電極層２０の表面に規則的な凹凸構造が形成されている。この凹凸構造のピッチは、発光領域の中央部で、周縁部よりも小さい。また、この例では、第１電極層２０は機能層３０と接している。なお、第１電極層２０と機能層３０との間に他の層が介在していてもよい。
【００３６】
前述したように、従来の有機発光素子では、電極層に生じる電圧降下により、発光領域の周縁部（給電部に近い側）で中央部よりも高い電圧が印加されるという問題がある。この結果、発光領域の周縁部の方が中央部よりも輝度が高くなる。これに対し、有機発光素子１０１では、第１電極層２０側から出射する光の輝度ムラを低減することが可能である。また、従来よりも、素子全体としての発光効率を向上できる。
【００３７】
凹凸構造を導入することによって、発光効率を向上させるとともに、輝度むらを抑制できる理由を説明する。
【００３８】
まず光学的な観点からは、透明電極および機能層に「閉じ込められた光」を光として利用することが可能となる。また、反射電極に凹凸構造が付与されている場合は、金属表面に束縛される表面プラズモンエネルギーをも光として利用することが可能になる。発光された光の一部は、透明電極および機能層に導波光として閉じ込められ、出射できない（全反射ロスまたは吸収ロス）。また、注入したキャリアの再結合により生成した励起エネルギーの一部は、電極近傍に表面プラズモンを生成し、金属表面で熱として失活する（表面プラズモンロス）。凹凸構造を導入することによって、これらのロスを低減し、また、その程度を位置に応じて異ならせることができる。その結果、輝度の向上と、輝度の均一化を達成することができる。
【００３９】
さらに、電気的な観点からは、凹凸構造導入によって、機能層３０（有機薄膜部）で電界分布が生じる。例えば、発光領域の明部である周縁部よりも、暗部である中央部で密に（より小さいピッチＰで）凹凸を設ける。このため、発光層３２の中央部で周縁部よりもキャリア注入が向上し、機能層３０（発光層３２）の見かけの抵抗値が低下する。これにより、発光領域の輝度を部分的に高めることが可能になる。この結果、発光領域の面内で生じる輝度ムラを抑制することができる。
【００４０】
図１（ａ）を参照しながら、発光層３２で生じた光（閉じ込められた光を含む）が、発光領域（または光取り出し領域）の中央部で周縁部よりも出射しやすい理由を説明する。
【００４１】
図１（ａ）に示すように、発光層３２を法線方向から見たとき、発光層３２の周縁部近傍の点９０ａで生じた光９０ａのうち一部９１ａは第２電極層４０側から出射する。他の一部９２ａは、第１電極層２０側に進み、第１電極層２０表面で反射して、その進行方向を変える。このとき、光９２ａの一部は、第１電極層２０の表面と第２電極層４０の表面との間で全反射を繰り返しながら、面内方向を進む。全反射を繰り返しながら面内方向を進む光の一部は、凹凸による回折や散乱効果により、第２電極層４０側から出射する。同様に、発光層３２の中央部近傍の点９０ｂで生じた光９０ｂも、その一部９１ｂは第２電極層４０側に出射し、他の一部９２ｂは第１電極層２０側で反射する。ここで、中央部近傍で周縁部よりも凹凸ピッチが小さく、凸部２１がより高密度に配置されている。このため、光９２ｂは、全反射を繰り返しながら面内方向に進みにくい。凹凸による回折や散乱効果により、発光層３２の中央部近傍から第１電極層２０側に出射するからである。このため、発光領域の中央部では、周縁部よりも第１電極層２０側に出射する光の割合が高くなり、発光層３２の輝度ムラが補償される。
【００４２】
本実施形態における凹凸構造は、図１に示す構造に限定されない。凹凸構造は、単位面積当たりおよび電圧当たりの発光効率（以下、「単位面積当たり発光効率」と称する。）Ｅが、光取り出し領域の中央部で周縁部よりも大きくなるように構成されていることが好ましい。本明細書では、「単位面積当たり発光効率Ｅ」はデバイスとしての発光効率ではなく、１つのデバイスの発光領域内における位置に依存した単位面積当たり、電圧当たりの発光効率をいう。ここでは、凹凸構造を異ならせることによって、場所に依存して（周縁からの距離に応じて）単位面積当たり発光効率Ｅは分布を有する。単位面積当たり発光効率Ｅは、例えば、正面輝度と配光分布の測定により求められる。正面輝度と配光分布の代わりに、全光束を測定してもよい。また、配光分布がランバーシャンに仮定できる場合は、正面輝度と全光束は比例関係にあり、凹凸構造を設けた場合の配光特性においても、凹凸構造に加えて光取出し側の透明ガラス基板の表面に導入される散乱層などの光取出し構成により緩和されることで、ランバーシャン配光に近くなる。よって、正面輝度を全光束で代用することが可能である。
【００４３】
第１電極層２０は、その表面に、面内分布を有する凹凸構造を有していればよい。第１電極層２０は、表面に周期性を有する凹凸構造が形成された導電膜であってもよい。あるいは、不規則な表面凹凸を有する導電膜であってもよい。例えば、後述するように、蒸着速度や基板温度に分布をもたせることによって形成された蒸着膜であってもよい。
【００４４】
本実施形態の有機発光素子は、ボトムエミッション型であってもよい。図２は、本実施形態の他の有機発光素子１０２を例示する模式的な断面図である。図２では、図１と同様の構成要素には同じ参照符号を付し、説明を省略している。
【００４５】
有機発光素子１０２では、基板１上に、第１電極層２０、機能層３０および第２電極層４０をこの順で有している。第１電極層２０は光取り出し側に位置しており、透明電極である。基板１０の上面から光が取り出される。
【００４６】
図１を参照しながら前述したように、有機発光素子１０２でも、第１電極層２０の機能層３０側に凹凸構造が設けられている。凹凸構造は、光取り出し領域（ここでは発光領域）の中央部と周縁部とで異なっている。図示するように、基板１０の第１電極層２０側の表面が凹凸を有し、第１電極層２０は、この凹凸を反映した凹凸構造を有していてもよい。
【００４７】
有機発光素子１０２でも、図１を参照しながら前述したように、輝度ムラを低減することができる。すなわち、発光層３２の周縁部近傍にある点９０ｃで生じた光の一部９１ｃは基板１０側から出射する。他の一部９２ｃは閉じ込められやすい。これに対し、発光層３２の中央部近傍の点９０ｄで生じた光は、その一部９１ｄは基板１０側から出射し、他の一部９２ｄも凹凸による回折や散乱効果により、基板１０側から出射しやすい。これにより、発光層３２における輝度の面内分布を補償できるので、発光領域の輝度ムラを低減できる。また、素子内部に閉じ込められた光を利用できるので、輝度ムラを効果的に抑制でき、かつ、素子全体としての発光効率を高めることが可能である。
【００４８】
本実施形態では、有機発光素子における一対の電極層のうち少なくとも一方が、機能層３０側の表面に凹凸構造を有していればよい。有機発光素子１０１、１０２では、基板１０上の第１電極層２０が凹凸構造を有するが、第２電極層４０が凹凸構造を有していても同様の効果が得られる。
【００４９】
＜凹凸構造のパラメータの検討＞
第１電極層２０の凹凸構造は、例えば隣接する凸部間の距離Ｐｒ、凸部の高さＨ、凸部の幅ｄ、凹部の面積割合Ｒ、凸部または凹部の形状などのパラメータで規定され得る。これらのパラメータの少なくとも１つが面内で分布を有していればよい。なお、上記の「隣接する凸部間の距離Ｐｒ」は、例えば、隣接する凸部２１の頂点間の距離である。凹凸構造が周期性を有する場合、距離Ｐｒは凹凸構造のピッチＰで表される。
【００５０】
次に、本実施形態における凹凸構造のパラメータをより具体的に説明する。
【００５１】
図３〜図５は、凹凸構造を例示する模式図である。図３（ａ）および（ｂ）は、柱状の凸部が周期的に配列された凹凸構造を例示する断面図および上面図である。図４は、柱状の凸部が周期的に配列された凹凸構造の他の例を示す断面図である。図５（ａ）および（ｂ）は、不規則な凹凸構造を例示する断面図および上面図である。なお、断面図は、第１電極層２０の法線方向に沿った断面構造を示す。
【００５２】
図３に示す例では、凹凸構造は周期性を有するので、隣接する凸部間の距離（以下、「凸部間距離」と略する。）Ｐｒは、凹凸構造のピッチＰで表される。例えば凸部２１の配列方向（列方向または行方向）における、隣接する凸部２１の間隔Ｄと凸部の幅ｄ２との和（Ｄ＋ｄ２）をピッチＰとする。また、凹部２２の底面から凸部２１の頂点までの高さを、凸部の高さＨとする。各凸部２１の上面図において、凸部２１の上面と等しい面積を有する円の直径を、面積相当円直径ｄ１とする。凸部２１の形状によっては、幅ｄ２の代わりに、面積相当円直径ｄ１を用いて凹凸構造を規定してもよい。凸部２１および凹部２２の形状や大きさが異なる場合には、所定の単位領域における平均値を算出してもよい。
【００５３】
各凸部２１は、図４に示すように、テーパー形状を有していてもよい。この場合でも、凹部２２の底面から凸部２１の頂点までの高さを、凸部の高さＨとする。また、凸部２１の半値幅（ＦＷＨＭ）を凸部２１の幅ｄ２とする。図示する断面図において、隣接する凸部２１の、高さが１／２となる点の間の距離を、隣接する凸部２１の間隔Ｄとする。ピッチＰは、隣接する凸部２１の間隔Ｄと凸部２１の幅ｄ２との和で表される。また、凸部２１の壁面と下面とのなす角度を、壁面の傾斜角度θとする。
【００５４】
一方、蒸着膜などでは、凹凸構造は不規則である。このような場合、凸部間の距離Ｐｒとして、隣接する凸部２１の頂点間の距離を求めてもよい。また、例えば図５に示すように、任意の方向に沿った断面において、凹部２２の底面から凸部２１の頂点までの高さを、凸部の高さＨとしてもよい。凸部２１の半値幅（ＦＷＨＭ）を凸部２１の幅ｄ２、隣接する凸部２１の、高さが１／２となる点の間の距離を、隣接する凸部２１の間隔Ｄとしてもよい。凸部間距離Ｐｒは、隣接する凸部２１の間隔Ｄと凸部２１の幅ｄ２との和に等しくなる。また、図示する断面において、凸部２１の、高さが１／２となる点を通る接線と凸部２１の下面とのなす角度を、壁面の傾斜角度θとする。幅ｄ１の代わりに、凸部２１の上面と等しい面積を有する円の直径（面積相当円直径）ｄ１を用いてもよい。なお、これらの値として、所定の単位領域における凹凸構造の平均値を算出してもよい。
【００５５】
また、凹部の面積割合Ｒは、基板法線方向から見たときの、（凹部２２の面積）／（凹部２２の面積＋凸部２１の面積）で表される。
【００５６】
本実施形態では、単位面積当たり発光効率Ｅが光取り出し領域の中央部で周縁部よりも大きくなるように（すなわち局所的な輝度改善効果が中央部でより大きくなるように）、凹凸構造の平均的な凸部間距離Ｐｒ（またはピッチＰ）、凸部２１の平均的な高さＨ、凹部の面積割合Ｒ、凹凸の平均的な大きさなどのパラメータのうち少なくとも１つが面内で分布を有していてもよい。隣接する凸部間の距離Ｐｒが、例えば、光取り出し領域の中央部で、周縁部よりも小さくてもよい。あるいは、凸部の高さＨが、例えば、光取り出し領域の中央部で、周縁部よりも大きくてもよい。光取り出し領域の中央部における凹部の面積割合Ｒ（％）と５０％との差の絶対値が、例えば、周縁部における凹部の面積割合Ｒ（％）と５０％との差の絶対値よりも小さくてもよい。さらに、凹凸の平均的な大きさ（凹凸サイズ）が、発光領域の中央部で周縁部よりも大きくてもよい。ここでいう「凹凸サイズ」は、例えば、凸部の高さＨだけでなく、上記の面積相当円直径ｄ１、凸部の幅（ＦＷＨＭ相当）ｄ２等で表すことができる。
【００５７】
また、単位面積当たり発光効率Ｅが光取り出し領域の中央部で周縁部よりも大きくなるように、凹凸形状が面内で分布を有していてもよい。凹凸の形状は、凸部２１や凹部２２の壁面の傾斜角度や、凸部２１の断面形状などを含む。例えば、第１電極層２０として、蒸着源（点）から蒸着面（面）への蒸着を行い、面内で蒸着速度に分布を持たせることによって形成された蒸着膜を用いる場合、発光領域の中央部に位置する凸部２１の壁面の傾斜角度θ（略９０°）は、周縁部に位置する凸部２１の壁面の傾斜角度θよりも大きくなる。
【００５８】
＜凹凸構造のパラメータの検討結果＞
本願発明者は、凹凸構造における種々のパラメータを異ならせて、単位面積当たり発光効率Ｅの向上効果を調べたので、その方法および結果を説明する。
【００５９】
ここでは、まず、凹凸構造のピッチＰを異ならせて、複数の評価用の有機発光素子（以下、評価用素子）を作製した。この評価用素子の発光領域における全光束を測定した。同様にして、凸部の高さＨ、凹部の面積割合Ｒをそれぞれ異ならせて、評価用素子を作製し評価を行った。なお、評価用素子では、第１電極層２０の機能層３０側の表面全体に、所定のパラメータを有するように制御された均一な凹凸構造を設けた。
【００６０】
（ａ）凹凸構造のピッチＰと全光束との関係についての評価
電極層の凹凸構造の周期成分が全光束に与える影響について、回折格子を形成した反射電極を用いて評価用素子を作製し、評価を行った。
【００６１】
図６は、評価に用いた周期的な回折格子を有する反射電極のサンプルを平面視した図である。図６に示す供試サンプルでは、蒸着により形成したアルミニウム膜の表面に、行方向および列方向に、約１０００ｎｍのピッチＰで複数の凹部２２がエッチングにより形成されている。凹部２２はｘｙ方向に等間隔に周期的に配置された回折格子を構成している。回折格子において、凹部２２が形成されていない領域を凸部２１とする。凹部２２の深さ（前述した凸部の高さＨに相当）は約１００ｎｍである。凹部の面積割合Ｒ（凸部２１の面積／（凸部２１および凹部２２の合計面積））は２５％である。
【００６２】
このサンプルを、第１電極層２０として用いた評価用素子を作製し、全光束を測定した全光束は、ＤＣ電源（ケースレイ社製の２４００）から電流密度が１０ｍＡ／ｃｍ2の定電流を流し、正面輝度と配光分布を輝度計（トプコン社製のＳＲ−３）で測定することにより算出した。
【００６３】
同様にして、面積割合Ｒおよび凹部２２の深さは上記と同じで、ピッチＰの異なる反射電極のサンプルを用いた評価用素子を作製し、測定を行なった。また、凹部を形成せず、略平坦な表面を有する反射電極を用いた比較例の素子についても同様の測定を行なった。
【００６４】
図７は、評価用素子の反射電極における凹凸のピッチＰと全光束比との関係を示すグラフである。図７の縦軸は、各評価用素子の全光束の、比較例の素子の全光束に対する比率（全光束比）をあらわす。
【００６５】
図７に示すように、全光束は、凹凸のピッチＰが３００ｎｍを超え３５００ｎｍ未満の範囲において、比較例の素子の全光束よりも大きい。ピッチＰが６００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の範囲に全光束のピークを有する。この結果から、第１電極層２０としてピッチＰが３００ｎｍ超３５００ｎｍ未満の凹凸構造を用いることにより、全光束比が向上することがわかる。この理由は、以下のように考察できる。
【００６６】
電極に凹凸構造を導入することにより、透明電極を含む有機薄膜部に閉じ込められた光である薄膜導波光として吸収ロスとなる全反射ロスや電極近傍に束縛されて損失となる表面プラズモンロスを抑制することで全光束が向上すると考えられる。このため、凹凸構造の回折効率から輝度向上に寄与する凹凸ピッチは変化するため図７に示すような極大値を有すると考えられる。
【００６７】
図６に示すような凹凸構造（凹部の深さ：例えば０ｎｍ以上２００ｎｍ以下）を用いる場合、例えば、光取り出し領域の中央部のピッチＰを周縁部のピッチＰよりも小さくし、かつ、中央部のピッチＰを５００ｎｍ以上１５００ｎｍ以下、周縁部のピッチＰを１０００ｎｍ以上３５００ｎｍ以下に設定してもよい。あるいは、光取り出し領域の中央部のピッチＰを周縁部のピッチＰよりも大きくし、かつ、中央部のピッチＰを５００ｎｍ以上１５００ｎｍ以下、周縁部のピッチＰを３００ｎｍ以上６００ｎｍ以下に設定してもよい。ただし、このようなピッチＰの範囲は例示であり、凹部の深さや面積割合Ｒ、凹凸形状などにより異なり得る。
【００６８】
（ｂ）凹部の深さ（凸部の高さＨに相当）と全光束との関係についての評価
電極層の凹凸構造における凹部の深さが全光束に与える影響について、回折格子を形成した反射電極を用いて評価用素子を作製し、評価を行った。
【００６９】
図６に示す凹部２２の深さ（＝凸部の高さＨ）１００ｎｍ、ピッチＰ１０００ｎｍ、凹部の面積割合Ｒ２５の反射電極を用いた評価用素子について、全光速を測定した。
【００７０】
同様にして、面積割合ＲおよびピッチＰは上記と同じで、凹部２２の深さが異なる反射電極のサンプルを用いた評価用素子を作製し、測定を行なった。また、凹部を有さない反射電極を用いた比較例の素子についても同様の測定を行なった。
【００７１】
図８（ａ）および（ｂ）は、評価用素子の反射電極における凹部の深さと全光束比との関係を示すグラフである。図８の縦軸は、各評価用素子の全光束の、凹部を有さない比較例の素子の全光束に対する比率（全光束比）をあらわす。図８（ａ）および（ｂ）は、横軸（凹部の深さ）の範囲は異なるが、同じ結果を示すグラフである。
【００７２】
図８（ａ）および（ｂ）に示す結果から、凹凸構造を導入することにより、比較例の素子よりも全光束が大きくなることが分かる。この例では、凹部の深さが０ｎｍを超え２００ｎｍ未満、例えば５０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下の範囲で、比較例の素子よりも全光束が特に大きい。なお、有機発光素子はナノスケールの膜厚で作製されるため、電極層に凹部の深さがミクロンオーダーの凹凸構造を導入した評価用素子（凹部の深さ１０００ｎｍ）では、リークが大幅に増加して発光しなかった。また、凹部の深さが小さい場合は、凹凸構造の回折効率が低くなるため、凹凸構造による効果は減少すると考えられる。このため、この例では、全光束比は、凹部の深さが５０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下の範囲で極大値を有すると考えられる。
【００７３】
図６に示すような凹凸構造（ピッチＰ：例えば３００ｎｍ以上３５００ｎｍ以下）を用いる場合、例えば、光取り出し領域の中央部の凸部の高さＨ（凹部の深さ）を周縁部の高さＨよりも大きくし、かつ、中央部の高さＨを７５ｎｍ以上１５０ｎｍ以下、周縁部の高さＨを０ｎｍ以上１００ｎｍ以下に設定してもよい。あるいは、光取り出し領域の中央部の高さＨを周縁部の高さＨよりも小さくし、かつ、中央部の高さＨを７５ｎｍ以上１５０ｎｍ以下、周縁部の高さＨを１５０ｎｍ以上２００ｎｍ未満に設定してもよい。ただし、このような高さＨの範囲は例示であり、ピッチＰや面積割合Ｒ、凹凸形状などにより異なり得る。
【００７４】
（ｃ）凹部の面積割合Ｒと全光束との関係についての評価
電極層の凹凸構造における凹部の面積割合Ｒが全光束に与える影響について、回折格子を形成した反射電極を用いて評価用素子を作製し、評価を行った。
【００７５】
ここでは、凹部２２の深さ（＝凸部の高さＨ）を１００ｎｍ、ピッチＰを１０００ｎｍとし、凹部の面積割合Ｒが２５％の反射電極を作製した。同様にして、凹部２２の深さおよびピッチＰは上記と同じで、凹部の面積割合Ｒが５０％の反射電極を作製した。図９（ａ）および（ｂ）は、それぞれ、凹部の面積割合Ｒが２５％および５０％の反射電極の凹凸構造を示す上面図である。
【００７６】
図９に示す反射電極をそれぞれ用いた評価用素子を作製し、全光束を測定した。凹部を有さない（面積割合Ｒ：０％）反射電極を用いた比較例の素子についても同様の測定を行なった。
【００７７】
図１０は、評価用素子の反射電極における凹部の面積割合Ｒと全光束比との関係を示すグラフである。図１０の縦軸は、各評価用素子の全光束の、凹部を有さない比較例の素子の全光束に対する比率（全光束比）をあらわす。
【００７８】
図１０に示す結果から、凹凸構造を導入することにより、比較例の素子よりも全光束が大きくなることが分かる。また、凹部の面積割合Ｒが５０％のときに、２５％のときよりも全光束が大きい。この例では、面積割合Ｒが５０％近傍で、全光束比が極大値を有すると考えられる。これは、面積割合Ｒが５０％のときに回折効率が高くなるからと考えられる。
【００７９】
従って、例えば、凹部の面積割合Ｒを、光取り出し領域の中央部で、周縁部よりも５０％に近くなるように設定してもよい。例えば凹部の面積割合Ｒは、中央部で２５％以上７５％以下、周縁部で０％以上２５％以下または７５％以上１００％以下に設定してもよい。なお、上述した凹部の深さの範囲は例示であり、ピッチＰや凹部の深さ、凹凸形状などにより異なり得る。
【００８０】
なお、上記では、凹凸構造のパラメータ（ピッチＰ、凹部の深さ、凹部の面積割合Ｒなど）のうち１つのみを異ならせて、そのパラメータが輝度に与える影響を調べた。２つ以上のパラメータが異なると、その効果が複合的になるので、適宜調整することが好ましい。
【００８１】
（ｄ）電圧と全光束との関係
図１１は、凹凸構造を有さない反射電極を用いた比較例の素子における電圧と全光束との関係を示すグラフである。グラフの縦軸は、全光束の測定値を、電圧が４Ｖのときの全光束の値で規格化した値（ａ．ｕ．）を表す。
【００８２】
この結果から、電圧によって全光束は制御可能であることが確認できる。また、輝度ムラが発生する有機発光素子において、明部と暗部との電位差から、調整が必要な全光束の大きさを導出できることが分かる。
【００８３】
以上の結果から、電極層で生じる電位降下を考慮して、発光領域の暗部（中央部）と明部（周縁部）とで凹凸構造の各パラメータを異ならせることにより、発光領域における輝度の均一性を向上できることが分かる。
【００８４】
＜有機発光素子の各構成要素＞
以下、上述した実施形態の有機発光素子１０１、１０２の各構成要素を詳細に説明する。
【００８５】
［基板１０］
基板１０は、平面視において、本実施の形態では、例えば矩形形状とした。しかしながら、基板１０の平面視形状は、矩形形状に限られず、例えば、矩形形状以外の多角形状、円形状などでもよい。基板１０の縦又は横の寸法は、例えば、数十ミリメートルから数十インチ程度で、必要な発光領域５０の広さ、用途、製造設備のサイズ等に応じて適宜選択すればよい。
【００８６】
基板１０には、ガラス基板を用いている。しかしながら、これに限らず、例えば、プラスチック板や、金属板などを用いてもよい。基板１０は、リジッドなものでもよいし、フレキシブルなものでもよい。
【００８７】
ガラス基板を用いる場合、材料として、例えば、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどを用いることができる。
【００８８】
また、プラスチック板の材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタラート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルサルフォン、ポリカーボネートなどを用いることができる。プラスチック板を用いる場合は、プラスチック板の表面にＳｉＯＮ膜、ＳｉＮ膜などが成膜されたものを用いることで、水分の透過を抑えることが好ましい。
【００８９】
また、金属板の材料としては、例えば、アルミニウム、銅、ステンレス鋼などを用いることができる。基板１０として金属板や金属箔などの導電性を有するものを用いる場合には、基板１０が第１電極層２０の一部を構成してもよいし、基板１０が第１電極層２０を兼ねる構成としてもよい。
【００９０】
基板１０として、透明なガラス基板、透明なプラスチック板に限らず、機械的強度が高く、低コストで、ガスバリア性、耐薬品性、耐熱性などを有するものを用いることができる。
【００９１】
［第１電極層２０］
トップエミッション型の有機発光素子１０１において、第１電極層２０が陰極を構成し、第２電極層４０が陽極として構成することができる。この場合、第１電極層２０から機能層３０へ注入する第１キャリアは電子であり、第２電極層４０から機能層３０へ注入する第２キャリアは正孔である。第１電極層２０である陰極は、機能層３０中に第１電荷である電子（第１キャリア）を注入するための電極である。
【００９２】
陰極として機能する第１電極層２０の材料としては、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、第１電極層２０の仕事関数とＬＵＭＯ（Ｌｏｗｅｓｔ  Ｕｎｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が１．９ｅＶ以上５ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。
【００９３】
第１電極層２０は、例えば、アルミニウム、銀、マグネシウム、金、銅、クロム、モリブデン、パラジウム、錫など、及びこれらと他の金属との合金、例えばマグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金で構成することができる。また金属や金属酸化物、及びこれらと他の金属との混合物、例えば酸化アルミニウムからなる極薄膜（例えばトンネル注入により電子を流すことが可能な膜厚１ｎｍ以下の薄膜）と、アルミニウムからなる薄膜との積層膜として構成することもできる。
【００９４】
第１電極層２０は、真空蒸着法等の薄膜プロセスにより作製してもよく、また、スピンコート法、ディッピング法等の湿式プロセスにより作製してもよい。
【００９５】
有機発光素子１０１では、第１電極層２０は反射電極として機能する。この場合の材料としては、機能層３０の出射光に対して高い反射特性を有し、且つ低抵抗の材料であることが好ましい。具体的にはアルミニウムや銀等が好ましい。
【００９６】
第１電極層２０は主成分として金属を含み、第１電極層２０の機能層３０側の主面２０ａ上に配置された凹凸構造を有する。上述したように、凹凸構造は、面内に分布を有する。すなわち、主面２０ａは面内方向に分布を有する凹凸面である。さらに、主面２０ａの表面粗さ（十点平均粗さ）Ｒｚは例えば１μｍ以下である。第１電極層２０における凹凸構造の構成、作製方法、機能については後述する。
【００９７】
また、第１電極層２０から光を取り出すボトムエミッション型の有機発光素子１０２の場合は、第１電極層２０の材料として透光性材料を用いる。例えば、Ａｌなど金属の透光性を有する薄膜や、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）、ＳｎＯ2、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）等の透明酸化物、カーボンナノチューブなどを挙げることができる。また、ポリチオフェン、ポリアニリン、ポリピロール、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン、ポリアセチレン、ポリカルバゾールなどの導電性高分子材料を用いることができる。
【００９８】
第１電極層２０が、機能層３０中に第２電荷であるホール（第２キャリア）を注入するための電極である陽極を構成する場合、第１電極層２０の材料としては、仕事関数の大きい金属を用いることが好ましく、第１電極層２０の仕事関数とＨＯＭＯ（Ｈｉｇｈｅｓｔ  Ｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｏｒｂｉｔａｌ）準位との差が大きくなりすぎないように仕事関数が４ｅＶ以上６ｅＶ以下のものを用いるのが好ましい。
【００９９】
第１電極層２０の厚さは、特に限定しないが、例えば８０〜２００ｎｍに設定される。
【０１００】
［機能層３０］
（１）積層構成
機能層３０は、少なくとも発光層３２を含んでいればよく、発光層３２以外の、第１キャリア注入層、第１キャリア輸送層、インターレイヤー、第２キャリア輸送層、第２キャリア注入層などは適宜設ければよい。発光層３２は、単層構造でも多層構造でもよい。例えば、所望の発光色が白色の場合には、発光層中に赤色、緑色、青色の３種類のドーパント色素をドーピングするようにしてもよく、青色正孔輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよい。青色電子輸送性発光層と緑色電子輸送性発光層と赤色電子輸送性発光層との積層構造を採用してもよい。
【０１０１】
（２）材料
Ａ）発光層３２
発光層３２の材料としては、例えば、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体など、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、色素体、金属錯体系発光材料を高分子化したものなどや、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、ピラン、キナクリドン、ルブレン、及びこれらの誘導体、あるいは、１−アリール−２、５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、スチリルアリーレン誘導体、スチリルアミン誘導体、及びこれらの発光性化合物からなる基を分子の一部分に有する化合物などが挙げられる。また、上記化合物に代表される蛍光色素由来の化合物のみならず、いわゆる燐光発光材料、例えばイリジウム錯体、オスミウム錯体、白金錯体、ユーロピウム錯体などの発光材料、又はそれらを分子内に有する化合物若しくは高分子も好適に用いることができる。
【０１０２】
これらの材料は、必要に応じて、適宜選択して用いることができる。発光層３２は、塗布法（例えば、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法など）のような湿式プロセスによって成膜することが好ましい。ただし、発光層３２の成膜方法は、塗布法に限らず、例えば、真空蒸着法、転写法などの乾式プロセスによって発光層３２を成膜してもよい。発光層３２の厚さは、特に限定しないが、例えば６０〜２００ｎｍであってもよい。
【０１０３】
Ｂ）ホール輸送層
ホール輸送層の材料としては、低分子材料や高分子材料を用いることができる。例えば、ポリビニルカルバゾール（ＰＶＣｚ）や、ポリピリジン、ポリアニリンなどの側鎖や主鎖に芳香族アミンを有するポリアリーレン誘導体などの芳香族アミンを含むポリマーなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。具体的には、ホール輸送層の材料としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢ、ＴＦＢ（Ｐｏｌｙ［（９，９−ｄｉｏｃｔｙｌｆｌｕｏｒｅｎｙｌ−２，７−ｄｉｙｌ）−ｃｏ−（４，４’−（Ｎ−（４−ｓｅｃ−ｂｕｔｙｌｐｈｅｎｙｌ））ｄｉｐｈｅｎｙｌ  ａｍｉｎｅ）］）などを用いることが可能である。
【０１０４】
Ｃ）ホール注入層
ホール注入層の材料としては、例えば、チオフェン、トリフェニルメタン、ヒドラゾリン、アミールアミン、ヒドラゾン、スチルベン、トリフェニルアミンなどを含む有機材料が挙げられる。具体的には、たとえば、ポリビニルカルバゾール、ポリエチレンジオキシチオフェン：ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）、ＴＰＤなどの芳香族アミン誘導体などで、これらの材料を単独で用いてもよいし、２種類以上の材料を組み合わせて用いてもよい。このようなホール注入層は、塗布法（スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法など）のような湿式プロセスによって成膜することができる。
【０１０５】
［第２電極層４０］
第２電極層４０の材料として、上述した第１電極層２０の材料として例示した導電材料を用いることができる。ただし、トップエミッション型の有機発光素子１０１では、第２電極層４０は、透明な導電材料を用いて形成される。また、第２電極層４０における機能層３０側の表面に、面内で分布を有する凹凸構造を有していてもよい。
【０１０６】
（第２の実施形態）
次いで、有機発光素子の第２の実施形態を説明する。本実施形態の有機発光素子は、発光領域内に複数の光取り出し領域を有する。電極表面に設けられる凹凸構造は、各光取り出し領域の中央部と周縁部とで異なる。
【０１０７】
図１２は、本実施形態の有機発光素子１０３の構成を説明するための模式図である。図１３（ａ）は、有機発光素子１０３の模式的な断面図、図１３（ｂ）は、有機発光素子１０３における第１電極層２０を例示する拡大上面図である。図１４は有機発光素子１０３のパターン電極４２の一例を示す平面図である。図１３および図１４では、図１と同様の構成要素には同じ参照符号を付している。図１と同様の構成要素の説明を省略する。
【０１０８】
有機発光素子１０３は、基板１０上に、第１電極層２０、発光層を含む機能層３０および第２電極層４０をこの順で備えている。この例では、第１電極層２０、機能層３０および第２電極層４０は、基板１０上に設けられた面状領域を区画するフレーム部８０内に配置されている。フレーム部８０の内部は、例えば、透光性を有する封止基板７０で封止されている。封止基板７０は、例えば、基板１０の上面側に基板１０に対向して配置され、枠状のフレーム部８０は、基板１０の周部と封止基板の周部との間に配置されている。
【０１０９】
有機発光素子１０３は、第２電極層４０側から光を取り出すトップエミッション型の発光素子である。なお、本実施形態の有機発光素子は、第１電極層２０側から光を取り出すボトムエミッション型の発光素子であってもよい。
【０１１０】
図１３（ａ）に示すように、第１電極層２０の第２電極層４０側の上面２０ａ、または、第２電極層４０の第１電極層２０側の下面４０ａは凹凸構造を有している。ここでは、第１電極層２０の上面２０ａに、凹部２２および凸部２１を含む凹凸構造２０ｂが設けられている。図１３（ａ）では、凹凸構造２０ｂを模式的に示すが、凹凸構造２０ｂは、後述する光取り出し領域ごとに所定の面内分布を有する。
【０１１１】
第２電極層４０は、少なくとも、機能層３０に接し光透過性を有する透光性導電層（透明導電層）３９を備えている。これにより、発光素子６は、第２電極層４０側から光を取り出すことが可能である。図示する例では、第２電極層４０は、透光性導電層３９と、透光性導電層３９における機能層３０側とは反対側に位置するパターン電極（「補助電極」ともいう。）４２とを有している。パターン電極４２は、機能層３０からの光取り出し用の複数の開口部４１を有している。
【０１１２】
図１４を参照しながら、パターン電極４２の構成をより具体的に説明する。パターン電極４２は、例えば、透光性導電層３９における機能層３０側とは反対側の表面を覆うように配置されている。パターン電極４２は、図１４に示すように、透光性導電層３９よりも導電率が高い線状電極部４２ａと、透光性導電層３９における機能層３０側とは反対側の表面を露出させる複数の開口部４１とを有している。これらの開口部４１を介して、第２電極層４０側から光を取り出すことが可能である。
【０１１３】
有機発光素子１０３では、透光性導電層３９は、平面視において、パターン電極４２が配設されている領域全体に連続して配設されている。発光層３２のうち第１電極層２０（９３９）と第２電極層４０との間に位置する領域５０が、発光領域を構成する。また、パターン電極４２の各開口部４１で規定される、光を素子外部に取り出す領域を「光取り出し領域」とする。
【０１１４】
第２電極層４０の上面２０ａに設けられた凹凸構造２０ｂは、上記の光取り出し領域のそれぞれにおいて、面内分布を有している。例えば、図１３（ｂ）に例示するように、隣接する凸部間の距離Ｐｒ（または凹凸構造のピッチＰ）が、各光取り出し領域における中央部で周縁部よりも小さくてもよい。図１３（ｂ）は凸部の面内分布の一例を模式的に示すものであり、凸部のサイズと光取り出し領域（開口部４１）のサイズとの関係は、図示する関係とは異なり得る。また、開口部４１に対応する全ての光取り出し領域において、凹凸構造２０ｂが面内分布を有していなくてもよい。少なくとも１つの光取り出し領域において、所定の面内分布を有していればよい。
【０１１５】
なお、第１電極層２０から光を取り出すボトムエミッション型の発光素子を構成する場合には、第１電極層２０が、少なくとも、機能層３０に接し光透過性を有する透光性導電層と、複数の開口部を有するパターン電極とを有していてもよい。
【０１１６】
有機発光素子１０３は、また、基板１０の上面の周縁部において、第２電極層４０（パターン電極４２及び透光性導電層３９）と電気的に接続された第２引出配線４６と、第２端子部４７とを備えている。第２引出配線４６は、第２端子部４７と電気的に接続されている。この例では、第２端子部４７は、発光領域５０の外側（図１４に示す平面図では発光領域５０の右側および左側）に位置している。図示しないが、有機発光素子１０３は、さらに、第１電極層２０に電気的に接続された第１引出配線（不図示）と、第１引出配線に電気的に接続された第１端子部（不図示）とを備えている。第１端子部は、基板１０の上面側に設けられていてもよい。
【０１１７】
第２引出配線４６は、機能層３０及び第１電極層２０と電気的に絶縁されている。この例では、有機発光素子１０３は、基板１０の上面側外周部に、第２引出配線４６と機能層３０及び第１電極層２０との間に介在して両者を電気的に絶縁する絶縁層６０を備えている。絶縁層６０の位置や形状は特に限定されない。ここでは、絶縁層６０は、基板１０の上面と、第１電極層２０の側面及び／または上面と、機能層３０の側面と、第２電極層４０の側表面（外周部）と接するように形成されている。
【０１１８】
＜有機発光素子１０３の各構成要素＞
有機発光素子１０３の各構成要素は、前述した有機発光素子１０１、１０２の各構成要素と同じであってもよい。以下の説明では、図１を参照しながら前述した構成要素の説明と重複する内容は省略する。
【０１１９】
［機能層３０］
有機発光素子１０３では、機能層３０は、第１電極層２０側から順に、発光層３２、第２キャリア輸送層３３、第２キャリア注入層３４を含む積層構造を有している。ここで、第２キャリア輸送層３３、第２キャリア注入層３４は、それぞれ、ホール輸送層、ホール注入層である。なお、機能層３０は、少なくとも発光層３２を含んでいればよく、発光層３２以外の、第１キャリア注入層、第１キャリア輸送層、インターレイヤー、第２キャリア輸送層、第２キャリア注入層などは適宜設ければよい。
【０１２０】
発光層３２の厚さは、例えば６０〜２００ｎｍ、第２キャリア輸送層３３の厚さは、例えば５〜３０ｎｍ、第２キャリア注入層３４の厚さは、例えば１０〜６０ｎｍにそれぞれ設定され得る。これらの数値は一例であって、特に限定するものではない。
【０１２１】
［透光性導電層３９］
透光性導電層３９の材料としては、例えば、Ａｌなど金属の透光性を有する薄膜や、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）、ＳｎＯ2、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）等の透明酸化物、カーボンナノチューブなどを挙げることができる。また、ポリチオフェン、ポリアニリン、ポリピロール、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン、ポリアセチレン、ポリカルバゾールなどの導電性高分子材料を用いることができる。また、透光性導電層３９の導電性高分子材料としては、導電性を高めるために、例えば、スルホン酸、ルイス酸、プロトン酸、アルカリ金属、アルカリ土類金属などのドーパントをドーピングしたものを採用してもよい。
【０１２２】
なお、有機発光素子１０３では、透光性導電層３９の厚さを２００〜４００ｎｍに設定してあるが、これらの数値は一例であって、特に限定するものではない。
【０１２３】
［パターン電極４２］
（１）材料
パターン電極４２は、金属の粉末と有機バインダとを含む電極からなる。この種の金属としては、例えば、銀、金、銅などを用いることができる。これにより、発光素子６は、第２電極層４０が、導電性透明酸化物により形成された薄膜の場合に比べて、第２電極層４０のパターン電極４２の抵抗率及びシート抵抗を小さくすることが可能となり、輝度むらを低減することが可能となる。なお、第２電極層４０のパターン電極４２の導電性材料としては、金属の代わりに、合金や、カーボンブラックなどを用いることも可能である。
【０１２４】
パターン電極４２は、例えば、金属の粉末に有機バインダ及び有機溶剤を混合させたペースト（印刷インク）を、例えばスクリーン印刷法、グラビア印刷法などにより印刷して形成することができる。有機バインダとしては、例えば、アクリル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、ポリエーテルスルホン、ポリアリレート、ポリカーボネート樹脂、ポリウレタン、ポリアクリルニトリル、ポリビニルアセタール、ポリアミド、ポリイミド、ジアクリルフタレート樹脂、セルロース系樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、その他の熱可塑性樹脂や、これらの樹脂を構成する単量体の２種以上の共重合体が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【０１２５】
（２）寸法及び形状
パターン電極４２は、線状電極部４２ａと開口部４１とから構成される。線状電極部４２ａは、所定の間隔を空けて離間して配置されている。パターン電極４２は、例えば、図１４に示すように、線状電極部４２ａが格子状（網状）に配置されており、複数（図１４に示した例では、６×６＝３６）の開口部４１を有している。ここでは、パターン電極４２の各開口部４１の各々の平面視形状は矩形である。
【０１２６】
［引出配線、端子部］
第２電極層４０と電気的に接続された第２引出配線４６および第２端子部４７、第１電極層２０と電気的に接続された第１引出配線（図示せず）および第１端子部（図示せず）の材料は、第２電極層４０のパターン電極４２と同じ材料であってもよいし、異なる材料であってもよい。パターン電極４２と同じ材料を用いる場合には、これらの引出配線及び端子部と、パターン電極４２とを、同じ導電膜を用いて同時に形成することが可能となる。第２端子部４７および第１端子部は、単層構造に限らず、２層以上の積層構造としてもよい。
【０１２７】
なお、第１電極層２０において機能層３０と第２電極層４０とが積層されていない部分（不図示）を第１端子部としてもよい。また、基板１０を金属板や金属箔により形成して、その露出部分を第１端子部としてもよい。この例では、第２引出配線４６及び第２端子部４７は、基板１０の上面側に設けられているが、第２引出配線４６及び第２端子部４７は特に限定されない。例えば、基板１０が金属箔により形成されている場合、第２端子部４７を、絶縁層６０及び基板１０のそれぞれの一部とともに基板１０の下面側に折り返してもよい。
【０１２８】
［封止基板７０］
封止基板７０はカバー基板として機能する。本実施の形態では、封止基板７０として、ガラス基板を用いているが、これに限らず、例えば、プラスチック板などを用いてもよい。ガラス基板の材料としては、例えば、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどを採用することができる。また、プラスチック板の材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタラート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルサルフォン、ポリカーボネートなどを採用することができる。なお、基板１０が、ガラス基板により構成されている場合には、封止基板７０を、基板１０と同じ材料のガラス基板により構成することが好ましい。
【０１２９】
また、本実施の形態では、封止基板７０として、平板状のものを用いているが、これに限らず、基板１０との対向面に、基板１０上に形成された機能層３０、第２電極層４０等を含む積層体を収納する収納凹所を形成したものを用い、上記対向面における収納凹所の周部を全周に亘って基板１０側と接合するようにしてもよい。この場合は、別部材のフレーム部８０を用いる必要がなくなるという利点がある。一方、平板状の封止基板７０と枠状のフレーム部８０とを別部材により構成している場合には、封止基板７０に要求される光学的な物性（光透過率、屈折率など）と、フレーム部８０に要求される物性（ガスバリア性など）との両方の要求を各別に満たす材料を採用することが可能になるという利点がある。
【０１３０】
［フレーム部８０］
有機発光素子１０３は、基板１０の周部と封止基板７０の周部との間に介在する枠状のフレーム部８０を備えた構成を有している。フレーム部８０の材料としては、例えば、ポリイミド、ノボラック樹脂、エポキシ樹脂などを用いることができる。
【０１３１】
フレーム部８０と基板１０の上面側とを接合する第１接合材料としては、エポキシ樹脂を用いているが、これに限らず、例えば、アクリル樹脂などを採用してもよい。第１接合材料として用いるエポキシ樹脂やアクリル樹脂は、例えば、紫外線硬化型のものでもよいし、熱硬化型のものでもよい。また、第１接合材料として、エポキシ樹脂にフィラー（例えば、シリカ、アルミナなど）を含有させたものを用いてもよい。ここで、フレーム部８０は、基板１０の上記一表面側に対して、フレーム部８０における基板１０側との対向面を全周に亘って気密的に接合してある。
【０１３２】
また、フレーム部８０と封止基板７０とを接合する第２接合材料としては、エポキシ樹脂を用いているが、これに限らず、例えば、アクリル樹脂、フリットガラスなどを採用してもよい。第２接合材料として用いるエポキシ樹脂やアクリル樹脂は、例えば、紫外線硬化型のものでもよいし、熱硬化型のものでもよい。また、第２接合材料として、エポキシ樹脂にフィラー（例えば、シリカ、アルミナなど）を含有させたものを用いてもよい。ここで、フレーム部８０は、封止基板７０に対して、フレーム部８０における封止基板７０との対向面を全周に亘って気密的に接合してある。
【０１３３】
［絶縁層６０］
絶縁層６０の材料としては、例えば、ポリイミド、ノボラック樹脂、エポキシ樹脂などを用いることができる。このような絶縁層６０は、例えば、スクリーン印刷法、グラビア印刷法などによって成膜することができる。または、例えば、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂などの光硬化性樹脂に吸湿剤を含有させたものを用いることができる。吸湿剤としては、アルカリ土類金属の酸化物や硫酸塩が好ましい。
【０１３４】
絶縁層６０は、引出配線４６および端子部４７と、第１電極層２０および機能層３０とを電気的に絶縁するように配置されている。絶縁層６０の一部は、基板１０と第２引出配線４６及び第２端子部４７との間に設けられていてもよい。
【０１３５】
＜有機発光素子１０３の製造方法＞
次に、トップエミッョン型の有機発光素子１０３の製造方法を例に、本実施形態の有機発光素子の製造方法を説明する。なお、図１に示す有機発光素子１０１、有機発光素子１０２も、有機発光素子１０３と同様の方法で製造され得る。
【０１３６】
まず、準備した基板１０の一方の面に、例えば、真空蒸着法等の薄膜プロセス又は塗布法等の湿式プロセスに基づき、第１電極層２０を形成する。
【０１３７】
このとき、蒸着条件を制御することにより、上面に凹凸構造２０ｂを有する第１電極層２０を形成できる。第１電極層２０表面の凹凸構造２０ｂは、成膜する金属薄膜の成膜条件を制御することが可能である。蒸着法等の気相法により凹凸構造を形成する場合、例えば、蒸着速度、基板温度、基板の種類、基板の表面エネルギー制御、蒸着材料の種類、蒸着時の圧力、蒸着時のガス量、ガス種類によって凹凸の形状を制御することができる。
【０１３８】
凹凸形状の制御手法は、基板１０と蒸着材料の種類により異なる。例えば基板１０と蒸着材料の表面エネルギー差が大きい場合（基板上での結晶成長が抑制される場合）は、蒸着速度を大きく、かつ、基板温度を高くすることにより、凹凸構造２０ｂを構成する凸部２１及び凹部２２の大きさ（以下、「凹凸サイズ」と略称する。）を大きくすることができる。また、基板と蒸着材料の相互作用が比較的小さい場合は、基板温度が高いとき、凹凸サイズが小さくなる。凹凸サイズは、上述したように、例えば、凸部の高さＨ、凸部２１の面積相当円直径ｄ１、凸部の幅（ＦＷＨＭ相当）ｄ２等で表すことができる。
【０１３９】
ただし、凹凸サイズは、例えば圧力及び蒸着時のガス流入量など表面エネルギー差以外の要因によっても異なり、各条件が凹凸サイズに与える影響はこれらの関係により変化し得る。また、蒸着時の圧力及び蒸着時のガスによっては、蒸着材料の結晶性を制御することで凹凸サイズを制御することも可能となる。
【０１４０】
また、スパッタ法を用いても、上面に凹凸構造２０ｂを有する第１電極層２０を形成できる。この場合、スパッタ条件により凹凸の形成を制御することができる。例えば、電源の種類（ＤＣ、ＲＦ）、ターゲット−サンプル距離、投入電力、成膜時のガス量、ガスの種類（Ａｒ、Ｏ2など）、基板温度、基板の種類、成膜時の真空度、基板の表面エネルギー制御、ターゲット材料の種類、スパッタ時の圧力などによって凹凸サイズが変化する。
【０１４１】
なお、蒸着条件やスパッタ条件で凹凸の形成を制御する場合、凹凸構造２０ｂが面内で分布を有するように面内で一部の条件（基板温度、ターゲット−サンプル間の距離等）を変えてもよい。
【０１４２】
第１電極層２０の表面に凹凸構造２０ｂを形成する方法は、蒸着法やスパッタ法に限らず、その他の方法であってもよい。例えば、縮小投影型露光装置やＥＢ描画装置を用いたフォトリソグラフィー、ナノインプリント法、μコンタクトプリントなどで作製したレジストパターンをマスクとして、反応性イオンエッチングなどのドライエッチング手法を用いるなどのトップダウン手法や、有機材料の自己組織化やシリカ粒子の自己配列やバックリング手法などを用いたボトムアップ手法により凹凸を形成し、作製した凹凸テンプレートをの上に、反射電極を成膜することにより、電極層の凹凸面を作製してもよい。これらの方法では、第１電極層２０表面は、下地のテンプレートの凹凸を保持し、凹凸面を形成することができる。また、粗化めっきや金属粒子及び金属ワイヤーの凝集構造をテンプレート或いは直接凹凸利用することにより、凹凸形状を作製してもよい。
【０１４３】
凹凸構造２０ｂの密度を制御する手法としては、凹凸構造２０ｂをトップダウン形成する場合は、凹凸構造２０ｂが面内で粗密制御されたモールドやフォトマスクを用いることで容易に実施することができる。例えば、ＥＢ描画などにより作製した面内で粗密制御したモールドやフォトマスクを用いてナノインプリント法や縮小投影露光装置により凹凸を作製することができる。また、ボトムアップ手法により凹凸を形成する場合は、凹凸形成時の基板条件や凹凸作製条件を制御することで面内の粗密制御が可能である。例えば、基板表面処理時にメタルマスクなどを用いて表面処理時間の粗密制御を行うことや、成膜時あるいは成膜後の基板加熱条件において面内で不均一な状態で実施することにより、凹凸形状の粗密制御を行うことができる。
【０１４４】
次に、第１電極層２０上に、塗布法（例えば、スピンコート法、スプレーコート法、ダイコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法など）のような湿式プロセスに基づきインクを塗布し溶媒を乾燥させて発光層３２を形成する。さらに、同様な製法にて第２キャリア輸送層３３（ホール輸送層）、第２キャリア注入層３４（ホール注入層）を形成する。
【０１４５】
次に、基板１０の上面の周縁付近に、第１電極層２０、発光層３２、ホール輸送層３３、ホール注入層３４の外周と接触するように絶縁層６０を、例えば、スクリーン印刷法、グラビア印刷法などに基づきインクを塗布し溶媒を乾燥させて形成する。
【０１４６】
次に、ホール注入層３４上に、塗布法に基づきインクを塗布し溶媒を乾燥させて透光性導電層３９を形成する。
【０１４７】
次に、透光性導電層３９上に、例えば、塗布法に基づきインクを塗布し溶媒を乾燥させて格子状のパターン電極４２を形成する。
【０１４８】
次に、基板１０の上面の左方周縁に、パターン電極４２及び透光性導電層３９と接触するように第２引出配線４６を、例えば、塗布法に基づきインクを塗布し溶媒を乾燥させて形成する。併せて、基板１０の上面の周縁に第２引出配線４６と連続して第２端子部４７を形成する。
【０１４９】
次に、基板１０の周部に枠状のフレーム部８０を形成する。フレーム部８０の材料は、例えば、ポリイミド、ノボラック樹脂、エポキシ樹脂などを用い、エポキシ樹脂等からなる接合材料を用いてフレーム部８０と基板１０の上面とを接合する。さらに、ガラス基板又はプラスチック板などを用いた封止基板７０を、エポキシ樹脂等からなる接合材料を用いてフレーム部８０の上面と接合し、基板１０を覆う封止基板７０を配設する。このようにして、有機発光素子１０３が得られる。
【０１５０】
＜成膜条件制御による凹凸構造の作製例＞
蒸着条件制御によって凹凸構造を作製したので、その一例を説明する。基板１０の一表面上に、真空蒸着法により、厚さが１００ｎｍのアルミニウム膜からなる第１電極層（陰極）２０を形成した（第１工程）。ガラス基板表面は、Ｈｅｘａｍｅｔｈｙｌｄｉｓｉｌａｚａｎｅ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ製）による表面処理を行うことで表面エネルギーを制御した。さらに、蒸着時の蒸着条件を制御することで、図１５（ａ）に示すように、凹凸構造２０ｂを形成した。基板温度は室温であり、蒸着速度は０．２ｎｍ／ｓｅｃとした。得られた凹凸構造の周期成分（ピッチＰ）は４００ｎｍとなった。
【０１５１】
一方、基板の表面処理を実施せず、蒸着速度を０．０１ｎｍ／ｓｅｃ、基板温度を室温、蒸着時の真空度を１０-4以下の条件でアルミニウム膜の蒸着を行った。この結果、図１５（ｂ）に示すように、略平坦な表面を有する電極膜が得られた。
【０１５２】
このように、表面処理や基板温度条件などの成膜条件を制御することで、凹凸構造の粗密や凹凸サイズ、凹凸形状などを制御することが可能となる。
【０１５３】
なお、上記方法の代わりに、例えば、次のようにして凹凸構造を作製することもできる。まず、ガラス基板表面に、Ｈｅｘａｍｅｔｈｙｌｄｉｓｉｌａｚａｎｅ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ製）による表面エネルギーを制御に分布を持たせる。次に、蒸着時に、基板のうち各光取り出し領域の中央部に対応する部分の温度を１００℃とし、光取り出し領域の周縁部に対応する部分にかけて温度が低くなるように温度傾斜を与える。これにより、光取り出し領域の端部で中央部よりもピッチＰの大きい凹凸構造を得る。
【０１５４】
＜実施例１および比較例１＞
［実施例１］
実施例１として、図１２〜１４に示す構成を有する発光素子を製造した。製造条件は、以下の通りである。
【０１５５】
まず、基板１０として、ＥＢ描画装置によるパターニングと反応性ドライエッチング装置によるドライエッチングにより０．７ｍｍの石英基板に凹凸形状を作製した。はじめにＨｅｘａｍｅｔｈｙｌｄｉｓｉｌａｚａｎｅ（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ製）による表面処理を行った石英基板に、電子線レジスト（ＺＥＰ５２０Ａ，日本電子製）をスピンコート法により成膜し、次に帯電防止剤（エスペイサー，昭和電工製）を２０ｎｍ成膜した。次に、電子線描画装置（ＪＢＸ５５００，日本電子製）により所望の凹凸形状に露光した。凹凸形状は、暗部となるパターン形成した電極の１区切りの中央部においてピッチＰを８００ｎｍとした。また、明部となる端部に近づくにつれて、凹凸ピッチＰを１０μｍまで大きくした。さらに、帯電防止剤及び露光した電子線レジストを、それぞれ流水及び現像液（ＺＥＤ−Ｎ５０，日本ゼオン製）にて除去した。次に、ＩＣＰドライエッチング装置（ＲＩＥ−２００ｉＰ，サムコ株式会社）を用いて、エッチングを行った後、テトラヒドロフラン（和光純薬）によりレジストを除去した。このようにして、凹部の深さが７０ｎｍの、粗密（ピッチＰ）が制御された凹凸形状を作製した。
【０１５６】
次に、凹凸形状が形成された基板１０の一表面上に、真空蒸着法により、膜厚が１００ｎｍのアルミニウム膜からなる第１電極層（陰極）２０を形成した（第１工程）。
【０１５７】
第１工程の後には、機能層３０を形成する第２工程を行った。第２工程では、発光層３２、第２キャリア輸送層３３であるホール輸送層、第２キャリア注入層３４であるホール注入層を順次形成した。
【０１５８】
発光層３２の形成にあたっては、赤色高分子材料（アメリカンダイソース社製の「Ｌｉｇｈｔ  Ｅｍｉｔｔｉｎｇ  ｐｏｌｙｍｅｒ  ＡＴＳ１１１ＲＥ」）をＴＨＦ溶媒に１ｗｔ％になるよう溶解した溶液を、第１電極層２０上に膜厚が約２００ｎｍになるようにスピンコーターで塗布し、１００℃で１０分間の焼成を行うことによって発光層３２を得た。なお、発光層３２の屈折率は、約１．８である。
【０１５９】
第２キャリア輸送層３３であるホール輸送層の形成にあたっては、まず、ＴＦＢ（アメリカンダイソース社製の「Ｈｏｌｅ  Ｔｒａｎｓｐｏｒｔ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  ＡＤＳ２５９ＢＥ」）をＴＨＦ溶媒に１ｗｔ％になるよう溶解した溶液を発光層３２上に膜厚が約１２ｎｍになるようにスピンコーターで塗布してＴＦＢ被膜を作製し、このＴＦＢ被膜を２００℃で１０分間の焼成を行うことによって、ホール輸送層を得た。なお、ホール輸送層の屈折率は、約１．８である。
【０１６０】
第２キャリア注入層３４として、ホール注入層を形成した。ホール輸送層上にＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ（ＨＥＲＡＥＵＳ社製の「ＣＬＥＶＩＯＵＳ  Ｐ  ＶＰ  ＡＩ４０８３」、ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ＝１：６）とイソプロピルアルコールを１：１で混合した溶液をＰＥＤＯＴ−ＰＳＳの膜厚が約１００ｎｍになるようにスピンコーターで塗布し、１５０℃で１０分間の焼成を行った。これにより、第２キャリア注入層３４としてのホール注入層を得た。なお、ホール注入層の屈折率は、約１．５とした。
【０１６１】
第２工程の後には、絶縁層６０を形成する第３工程を行った。この第４工程では、スクリーン版をマスクとして、イミド系樹脂（ＯＰＴＭＡＴＥ製の「ＨＲＩ１７８３」で、屈折率が、１．７８、濃度が１８％）を塗布してから、１３０℃で３０分間、窒素雰囲気下において熱処理することで、絶縁層６０を成膜した。
【０１６２】
第３工程の後には、導電性高分子層からなる透光性導電層３９を形成する第４工程を行った。この第４工程では、高導電タイプのＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ（ＨＥＲＡＥＵＳ社製の「ＣＬＥＶＩＯＵＳ  ＳＨＴ」）をスクリーン印刷法により塗布してから、１３０℃で３０分間、窒素雰囲気下において熱処理することで、透光性導電層３９を得た。なお、透光性導電層３９の屈折率は、約１．４３である。
【０１６３】
第４工程の後には、パターン電極４２を形成する第５工程を行った。この第５工程では、線幅が５０μｍ、スペース幅（開口部の幅、光取り出し領域の幅に相当）が１０ｍｍのスクリーン版をマスクとしてＡｇペーストを塗布してから、１３０℃で３０分間、窒素雰囲気下において熱処理することで、パターン電極４２を形成した。この第５工程では、絶縁層６０とパターン電極４２とが互いの厚み方向において重なるようにアライメントを行ってパターン電極４２を形成した。なお、第５工程で用いるスクリーン版には、第１引出配線、第１端子部、第２引出配線４６及び第２端子部４７それぞれを形成するための開孔部が形成されている。そして、本実施例では、第５工程において、パターン電極４２だけでなく、第１引出配線、第１端子部、第２引出配線４６及び第２端子部４７も形成した。なお、実施例１の発光素子では、透光性導電層３９とパターン電極４２とからなる第２電極層４０が陽極を構成している。
【０１６４】
第５工程までが終了した後に、第６工程を行った。第６工程では、まず、基板１０を露点−８０℃以下のドライ窒素雰囲気のグローブボックス内へ大気に暴露することなく搬送した。一方、封止基板７０とフレーム部８０とを一体に備えた無アルカリガラス製の封止キャップのフレーム部８０に紫外線硬化型のエポキシ樹脂製のシール剤を塗布したものを用意する。そして、グローブボックス内で、封止キャップと基板１０とで機能層３０が形成された素子の部分を囲むように封止キャップを基板１０にシール剤で張り合わせた。このようにして、実施例１の発光素子を得た。
【０１６５】
［比較例１］
比較例１として、第１電極層が凹凸構造を有しない点で、実施例１と異なる発光素子を製造した。また、パターン電極におけるグリッド電極の間隔（開口部の幅）は１０ｍｍとした。比較例１の発光素子の製造は、凹凸構造を形成しないこと以外は、実施例１と同じ方法で行った。
【０１６６】
［評価結果］
まず、比較例１の発光素子において、光取り出し領域内の輝度を局所的に測定した。
【０１６７】
光取り出し領域内の各位置における輝度は、例えば、発光素子の第２端子部４７と第１端子部との間に、ＤＣ電源（ケースレイ社製の２４００）から電流密度が１０ｍＡ／ｃｍ2の定電流を流し、正面輝度を輝度計（トプコン社製のＳＲ−３）で測定することにより算出される。
【０１６８】
この結果、基板の法線方向から見たとき、光取り出し領域における、パターン電極の線状電極部から２ｍｍ離れた部分の正面輝度は、パターン電極の線状電極部近傍（光取り出し領域の周縁部）の正面輝度の１／２以下であることが確認された。従って、平坦な表面を有する電極を用いた従来の素子構成によると、大きな輝度ムラが生じ得ることが分かった。
【０１６９】
また、実施例１及び比較例１それぞれの発光素子について、輝度ムラを測定した。「輝度ムラ」は、面内で輝度値の高い正面輝度値と輝度値の低い中央部での正面輝度値の差を示している。ここでは、正面輝度値を測定する代わりに、全光束を測定し、輝度ムラの評価を行った。
【０１７０】
この結果、実施例１の発光素子では、比較例１の発光素子よりも輝度ムラが抑制することが確認できた。実施例１の発光素子は、光取り出し領域の暗部（中央部）に、明部（周縁部）よりも凹凸が密に存在する。このため、単位面積当たり発光効率Ｅが中央部でより高くなり、輝度ムラが抑制されたと考えられる。
【０１７１】
＜シミュレーションによる検討結果＞
続いて、シミュレーションを用いて凹凸構造による効果を検討したので、その結果を説明する。
【０１７２】
ここでは、凹凸構造を有する反射電極を有する上記の実施例１の発光素子、および平坦電極を用いた上記の比較例１の発光素子のそれぞれについて、シミュレーションを行った。
【０１７３】
上述したように、実施例１の発光素子の構成は、第１電極層として凹凸構造を有する凹凸電極を有する点以外は、比較例１の発光素子の構成と同じである。また、実施例１および比較例１の発光素子では、パターン電極（グリッド電極）において、グリッドで包囲された開口部のサイズ（すなわち光取り出し領域のサイズ）を１０ｍｍ×１０ｍｍとする。
【０１７４】
シミュレーションでは、各発光素子について、光取り出し領域の周縁部（グリット近傍）の点を含む単位領域Ｓ0、光取り出し領域の周縁（最も近接するグリッド）から２．５ｍｍ離れた点を含む単位領域Ｓ2.5、光取り出し領域の周縁から５．０ｍｍ離れた点を含む単位領域Ｓ5.0（光取り出し領域の中央部）の電圧、電流密度、凹凸ピッチＰ、正面輝度の検討を行った。
【０１７５】
まず、透明電極（第１電極層）の抵抗による電位降下を計算する。印加電圧を５Ｖ、透明電極を構成する導電性高分子のシート抵抗を約１００Ω／□と仮定する。この場合、光取り出し領域の周縁部（グリッド）から５．０ｍｍ離れた単位領域Ｓ5.0では、グリッド近傍の単位領域Ｓ0に対して０．２５Ｖの電位低下が生じる。このため、電圧は４．７５Ｖとなる。
【０１７６】
電圧が５Ｖから４．７５Ｖに低下すると、図１１に示す電圧と輝度との関係を示すグラフより、正面輝度は周縁部（電位低下が生じていない部分）の輝度の０．７８倍となる。したがって、平坦電極を有する比較例１の発光素子では、光取り出し領域における単位領域Ｓ5.0の輝度は、グリッド近傍の単位領域Ｓ0の輝度の０．７８倍となる。
【０１７７】
続いて、凹凸構造を設けることによる電気的効果と光学的効果とを分けて考察する。
【０１７８】
図１６は、凹凸構造のピッチＰと、１０ｍＡ／ｃｍ2の電流を流すのに必要な電圧との関係を示すグラフである。縦軸の電圧（駆動電圧）は、表面が平坦な電極を用いた素子における１０ｍＡ／ｃｍ2の電流を流すのに必要な電圧で規格化した値である。
【０１７９】
図１６のグラフから、ピッチＰを８００ｎｍとすると、凹凸構造を設けない場合に比べて、駆動電圧を６％程度低くできることが分かる。すなわち、ピッチＰが８００ｎｍである凹凸構造を有する電極を用いることにより、平坦な電極を用いる場合よりも６％程度低い電圧でも同じ電流を流すことが可能である。したがって、ピッチＰが８００ｎｍである凹凸構造を設けることにより、駆動電圧は平坦な電極の場合の約１．０６倍となる。このときの電気的効果を「１．０６」で表す。
【０１８０】
前述したように、図７は、一定の電圧を印加した場合において、凹凸構造のピッチＰと輝度との関係を示すグラフである。図７のグラフから、ピッチＰが８００ｎｍである凹凸構造を設けることにより、輝度は約１．３倍になることが分かる。このときの光学的効果を「１．３」で表す。
【０１８１】
したがって、実施例２の発光素子において、光取り出し領域における単位領域Ｓ5.0の輝度は、比較例２の発光素子のグリッド近傍の単位領域Ｓ0の輝度を基準とすると、
０．７８×１．０６×１．３＝１．０７
となる。
【０１８２】
続いて、上記と同様に電気的効果および光学的効果を考慮して、実施例２の発光素子における光取り出し領域のグリッド近傍の単位領域Ｓ0、および、単位領域Ｓ2.5において、輝度が約１．０７となる凹凸構造のピッチＰを求めると、グリッド近傍の単位領域Ｓ0のピッチＰは３μｍ、単位領域Ｓ2.5のピッチＰは１．５μｍとなる。このことから、光取り出し領域の周縁部以外の領域でも、凹凸構造のピッチＰを上記値の設定することにより、輝度を周縁部と同程度（約１．０７）まで高くできることが分かる。
【０１８３】
上記のシミュレーション結果を表１にまとめて示す。
【０１８４】
【表１】
2015222697.tif 000003
【０１８５】
このシミュレーション結果から、光取り出し領域内で、グリッドからの距離に応じて凹凸構造のピッチＰを設定することにより、光取り出し領域内の輝度の均一性を向上できることが確認できる。なお、ピッチＰの代わりに、またはピッチＰに加えて、凹凸構造の他のパラメータを変化させる場合でも同様の効果が得られる。
【産業上の利用可能性】
【０１８６】
本開示の有機発光素子は、携帯電話機用のディスプレイやテレビなどの表示素子、各種光源などに利用可能である。いずれの用途においても、低輝度から光源用途等の高輝度まで幅広い輝度範囲で低電圧駆動される有機発光素子として適用できる。このような高性能により、家庭用もしくは公共施設、あるいは業務用の各種ディスプレイ装置、テレビジョン装置、携帯型電子機器用ディスプレイ、照明光源等として、幅広い利用が可能である。
【符号の説明】
【０１８７】
１０      基板
２０      第１電極層
２１      凸部
２２      凹部
３０      機能層
３２      発光層
３３      第２キャリア輸送層
３４      第２キャリア注入層
３９      透光性導電層
４０      第２電極層
４１      開口部
４２      パターン電極
４２ａ    線状電極部
４６      第２引出配線
４７      第２端子部
５０      発光領域
６０      絶縁層
７０      封止基板
８０      フレーム部
１０１、１０２、１０３    有機発光素子
【図１】
2015222697.tif 000004
【図２】
2015222697.tif 000005
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
2015222697.tif 000013
【図１１】
2015222697.tif 000014
【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
2015222697.tif 000019
【図１７】
2015222697.tif 000020
【図１８】
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