(57)【要約】【課題】良好な天然ガスの液化、および窒素除去の方法を提供すること。【解決手段】天然ガス供給流を液化しかつ天然ガス供給流から窒素を除去するための方法であって、この方法は、主熱交換器を通して天然ガス供給流を通過させて第１のＬＮＧ流を生成すること、および蒸留塔中で液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流を分離して窒素に富んだ蒸気生成物を生成することを含み、閉回路冷却システムは、主熱交換器および蒸留塔に還流を提供するコンデンサー熱交換器に冷却を提供する。【選択図】図１
2015210079.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
天然ガス供給流を液化しかつ天然ガス供給流から窒素を除去するための方法であって、
（ａ）主熱交換器を通して天然ガス供給流を通過させて、該天然ガス流を冷却しかつ該流れの全てまたは一部を液化し、それによって第１のＬＮＧ流を生成させることと、
（ｂ）該主熱交換器から該第１のＬＮＧ流を回収することと、
（ｃ）液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流を膨張させかつ部分的に蒸発させ、そして該流れが蒸気相と液相とに分離される蒸留塔の中に該流れを導入することであって、該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流が、該第１のＬＮＧ流であるか、または該第１のＬＮＧ流からもしくは該天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガスを分離しかつ該流れを該主熱交換器中で少なくとも部分的に液化することで生成された少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流であることと、
（ｄ）該蒸留塔から回収されたオーバーヘッド蒸気から窒素に富んだ蒸気生成物を生成させることと、
（ｅ）コンデンサー熱交換器中で該蒸留塔からの該オーバーヘッド蒸気の一部を凝結させることにより該蒸留塔に還流を提供することと、
（ｆ）該蒸留塔から回収された下部の液体から第２のＬＮＧ流を生成させることであって、該主熱交換器のためかつ該コンデンサー熱交換器のための冷却が閉回路冷却システムによって提供され、該閉回路冷却システムによって循環する冷媒が該主熱交換器中を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められ、そして該コンデンサー熱交換器中を通過させられかつ該コンデンサー熱交換器中で暖められることと、
を含む、方法。
【請求項２】
該コンデンサー熱交換器中を通過させられかつ該コンデンサー熱交換器中で暖められる該冷媒が、次に該主熱交換器中を通過させられかつ該主熱交換器中でさらに暖められる、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
冷却が該主熱交換器におよび該コンデンサー熱交換器に提供された後に得られる暖められた冷媒は、１つまたは２つ以上の圧縮機中で圧縮されかつ１つまたは２つ以上の後部冷却器中で冷却されて圧縮された冷媒を生成し、該圧縮された冷媒は、該主熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で冷却されて該主熱交換器から回収される冷却され圧縮された冷媒を生成し、そして該冷却され圧縮された冷媒は次に分割されて、該冷媒の一部が膨張させられかつ該主熱交換器に直接戻されて該主熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められ、および該冷媒の別の部分が膨張させられかつ該コンデンサー熱交換器に送られて該コンデンサー熱交換器を通過させられかつ該コンデンサー熱交換器中で暖められる、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
該閉回路冷却システムによって循環する該冷媒が混合冷媒である、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
冷却が該主熱交換器におよび該コンデンサー熱交換器に提供された後で得られる暖められた混合冷媒が、圧縮され、該主熱交換器中で冷却されかつ分離されて、異なる組成を有する複数の液化されたかまたは部分的に液化された冷たい冷媒流を提供するように冷却され、該主熱交換器の冷たい終端から得られるより高濃度のより軽い成分を有する該冷たい冷媒流が分割されかつ膨張させられて、該コンデンサー熱交換器中で暖められる冷媒の流れと、該主熱交換器中で暖められる該主熱交換器の該冷たい終端に戻される冷媒の流れとを提供する、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
該コンデンサー熱交換器のための冷却が、該閉回路冷却システムによりおよび該蒸留塔から回収されたオーバーヘッド蒸気を暖めることによりの両方で提供される、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
ステップ（ｅ）が、該コンデンサー熱交換器中で該蒸留塔から回収されたオーバーヘッド蒸気を暖めることと、暖められたオーバーヘッド蒸気の第１の部分を圧縮することと、該コンデンサー熱交換器中で該圧縮された部分を冷却しかつ少なくとも部分的に凝結させることと、冷却されかつ少なくとも部分的に凝結させられた部分を膨張させかつ該蒸留塔の上部の中に再導入することとを含み、そして
ステップ（ｄ）が、該暖められたオーバーヘッド蒸気の第２の部分から該窒素に富んだ蒸気生成物を生成させることを含む、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
ステップ（ｃ）が、該第１のＬＮＧ流を膨張させかつ部分的に蒸発させることと、該蒸留塔の中に該流れを導入して該流れを蒸気相と液相とに分離することとを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
ＬＮＧ貯蔵タンクに該第２のＬＮＧ流を送ることをさらに含む、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
ステップ（ｃ）が、少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を膨張させかつ部分的に蒸発させ、そして該蒸留塔の中に該流れを導入して、該流れを蒸気相と液相とに分離することであって、該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流が、該第１のＬＮＧ流から窒素を富化した天然ガス流を分離し、そして該主熱交換器中で該流れを少なくとも部分的に液化することで生成されることを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流が、（ｉ）該第１のＬＮＧ流、または該第１のＬＮＧ流の一部から生成されたＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物と、窒素を富化した天然ガス蒸気からなるリサイクル流とを生成させることと、（ｉｉ）該リサイクル流を圧縮して圧縮されたリサイクル流を生成させることと、（ｉｉｉ）該天然ガス供給流と別個にかつ並行して、該主熱交換器を通して該圧縮されたリサイクル流を通過させて、該圧縮されたリサイクル流を冷却しかつその全てまたは一部を少なくとも部分的に液化し、それによって該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を生成させることと、によって生成される、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
該第１のＬＮＧ流または該第１のＬＮＧ流の一部から生成された該ＬＮＧ流が膨張させられ、そして該ＬＮＧの一部が蒸発するＬＮＧ貯蔵タンク中に移送され、それによって窒素を富化した天然ガス蒸気と該窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成し、そして窒素を富化した天然ガス蒸気が該タンクから回収されて該リサイクル流を生成する、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
該第２のＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して該リサイクル流のための追加の窒素を富化した天然ガス蒸気と追加の窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成させることとをさらに含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項１４】
ステップ（ｃ）が、少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を膨張させかつ部分的に蒸発させることと、該蒸留塔の中に該流れを導入して該流れを蒸気相と液相とに分離することとを含み、該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流が、該天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガス流を分離し、そして該主熱交換器中で該流れを少なくとも部分的に液化することで生成される、請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
ステップ（ａ）が、（ｉ）該主熱交換器の暖かい終端の中へ該天然ガス供給流を導入し、該天然ガス供給流を冷却しかつ少なくとも部分的に液化し、そして該主熱交換器の中間の場所から冷却されかつ少なくとも部分的に液化された流れを回収することと、（ｉｉ）該冷却されかつ少なくとも部分的に液化された流れを膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、窒素を富化した天然ガス蒸気流と窒素を枯渇させた天然ガス液体流とを生成させることと、（ｉｉｉ）該主熱交換器の中間の場所の中へ該蒸気流と液体流とを別個に再導入し、そして該蒸気流と液体流とを並行してさらに冷却して、該液体流がさらに冷却されて該第１のＬＮＧ流を生成し、そして該蒸気流がさらに冷却されかつ少なくとも部分的に液化されて該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を生成することとを含む、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
（ｇ）該第２のＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物と窒素を富化した天然ガス蒸気からなるリサイクル流とを生成させることと、
（ｈ）該リサイクル流を圧縮して圧縮されたリサイクル流を生成させることと、
（ｉ）該天然ガス供給流と組み合わせてかまたは別個に冷却されかつ少なくとも部分的に液化される該主熱交換器中に該圧縮されたリサイクル流を戻すこととをさらに含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
ステップ（ｇ）が、該第２のＬＮＧ流を膨張させ、該ＬＮＧ蒸気の一部が蒸発し、それによって窒素を富化した天然ガス蒸気と該窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成する、ＬＮＧ貯蔵タンクの中へ該膨張させられた流れを移送し、そして該タンクから窒素を富化した天然ガス蒸気を回収して、該リサイクル流を生成させることを含む、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
該第１のＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、該リサイクル流のための追加の窒素を富化した天然ガス蒸気と追加の窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成させることをさらに含む、請求項１６に記載の方法。
【請求項１９】
ステップ（ａ）（ｉｉ）が、該冷却されかつ少なくとも部分的に液化された流れを膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、該窒素を富化した天然ガス蒸気流と、窒素を富化した天然ガス蒸気からなるストリッピングガス流と、該窒素を枯渇させた天然ガス液体流とを生成させることを含み、そして、
ステップ（ｃ）が、該蒸留塔の下部の中へ該ストリッピングガス流を導入することをさらに含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項２０】
該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流が該蒸留塔の中間の場所において該蒸留塔の中に導入され、そして該蒸留塔のための沸騰が該蒸留塔の中への該流れの導入前に該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流との間接的な熱交換を介して、再沸騰熱交換器中で該下部の液体の一部を加熱しかつ蒸発させることによって提供される、請求項１に記載の方法。
【請求項２１】
天然ガス供給流を液化しかつ天然ガス供給流から窒素を除去するための装置であって、
天然ガス供給流を受けかつ主熱交換器を通して該天然ガス供給流を通過させて該流れを冷却しかつ該流れの全てまたは一部を液化して、第１のＬＮＧ流を生成させるための冷却通路を有する主熱交換器と、
液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流を受け、膨張させかつ部分的に蒸発させ、そして蒸留塔中で該流れを蒸気相と液相とに分離するための主熱交換器と流体流連通した膨張機器および蒸留塔であって、該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流が該第１のＬＮＧ流であるか、または該第１のＬＮＧ流からかまたは該天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガス流を分離し、そして該主熱交換器中で該流れを少なくとも部分的に液化することで生成された少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流である、膨張機器および蒸留塔と、
該蒸留塔から得られたオーバーヘッド蒸気の一部を凝結させることによって該蒸留塔に還流を提供するためのコンデンサー熱交換器と、
該主熱交換器およびコンデンサー熱交換器に冷却を提供するための閉回路冷却システムであって、該閉回路冷却システムによって循環する冷媒が、該主熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められ、そして該コンデンサー熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められる、閉回路冷却システムと、
を含む、装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、天然ガス供給流を液化し、そしてそこから窒素を除去して、窒素を枯渇させた液化天然ガス（ＬＮＧ）生成物を生成するための方法に関する。本発明はまた、天然ガス供給流を液化し、そしてそこから窒素を除去して窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物を生成するための（例えば、天然ガス液化プラントまたは他の形態の処理設備等の）装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
天然ガスを液化するための方法において、例えば、純度および／または回収への要求により、生成物（メタン）の損失を最小化しながら、供給流から窒素を除去することが、多くの場合望ましいかまたは必要である。除去された窒素生成物は、燃料ガスに使用されるか、または大気中に放出されることができる。燃料ガスとして使用される場合、窒素生成物は、その熱量を維持するためにかなりの量のメタン（典型的には＞３０モル％）を含まなければならない。この場合、窒素の分離は、窒素生成物の純度への仕様を失うことにより困難ではなく、そしてその目的は、最小限の追加の装置および出力消費を有するもっとも効率的な方法を選択することである。しかし、電気モーターにより駆動される多くの小規模および中規模液化天然ガス（ＬＮＧ）設備において、燃料ガスへの要求はほとんどなく、そして窒素生成物は大気中に放出されなければならない。大気中に放出される場合、窒素生成物は環境への関心および／またはメタン回収への要求により、厳しい純度仕様（例えば、＞９５モル％、または＞９９モル％）を満たさなければならない。この純度要求は分離への挑戦を生じる。天然ガス供給における非常に高い窒素濃度（典型的には１０モル％超、ある場合には２０モル％までまたは２０モル％超）の場合、貢献する窒素排除ユニット（Ｎｉｔｒｏｇｅｎ  Ｒｅｊｅｃｔｉｏｎ  Ｕｎｉｔ：ＮＲＵ）は、窒素を効率的に除去し、そして純粋な（＞９９モル％）窒素生成物を生成する堅牢な方法であることが証明された。しかし、大部分の場合、天然ガスは約１〜１０モル％の窒素を含む。供給中の窒素濃度がこの範囲内である場合、ＮＲＵの適用性は追加の装置に関連した複雑さによる高い資本コストにより阻まれる。多くの従来技術文献は、窒素リサイクル流をＮＲＵに加えることかまたは貢献する清流塔を使用することを含む、天然ガスから窒素を除去する代替溶液を提案した。しかし、これらの方法は、多くの場合非常に複雑であり、（資本コストと関連した）大量の装置を必要とし、特により低い窒素濃度（＜５％）の供給流では、運転が難しくかつ／または非効率である。さらに、天然ガス供給中の窒素濃度は随時変化することが多く、これは現在のところ窒素含有量の高い供給を取り扱う場合ですら、この場合に留まるであろうことを保証できないことを意味する。したがって、単純で効率的でかつ低い窒素濃度を有する天然ガス供給から効果的に窒素を除去できる方法を開発することが望ましい。
【０００３】
米国特許第３、７２１、０９９号明細書は、天然ガスを液化し、そして清溜によって液化天然ガスから窒素を分離するための方法を開示する。この方法において、天然ガス供給は、一連の熱交換器ユニット中で、予め冷却されかつ部分的に液化され、そして相分離器中で液相と蒸気相とに分離される。次に天然ガス蒸気流は、液化されかつ二重清溜塔の下部の中のパイプコイル中で過冷却され、高圧塔に沸騰の義務を提供する。パイプコイルからの液体天然ガス流は、次に熱交換器ユニット中でさらに過冷却され、膨張弁中で膨張させられ、そして高圧塔の中に導入され、そして分離される。高圧清溜塔の下部から引き出されたメタンを富化した液体流および相分離器から得られたメタンを富化した液体流は、さらに熱交換器ユニット中で過冷却され、膨張バルブを通して膨張させられ、そして低圧塔の中に導入されかつ分離される。低圧塔への還流は、高圧塔の上部から得られた窒素流を熱交換器ユニット中で液化することで得られた液体窒素流によって提供される。約０．５％の窒素を含む窒素を枯渇させたＬＮＧ（主に液体メタン）生成物は、低圧塔の下部から得られ、そしてＬＮＧ貯蔵タンクに送られる。窒素を富化した流れは、（約９５モル％の窒素を含む）低圧塔の上部および高圧塔の上部から得られる。ＬＮＧタンクからの窒素を富化した流れおよびボイルオフ（ｂｏｉｌ  ｏｆｆ）ガスは、種々の熱交換器ユニット中で暖められて、そこからの冷却を提供する。
【０００４】
米国特許第７、５２０、１４３号明細書は、９８モル％の窒素を含む窒素放出流が窒素排除塔によって分離される方法を開示する。天然ガス供給流は、主熱交換器の第１の（暖かい）部分中で液化され、熱交換器の中間の場所から回収されるＬＮＧ流を生成し、膨張弁中で膨張させられ、そして窒素排除塔の下部に送られる。窒素排除塔からの下部液体は、主熱交換器の第２の（冷たい）部分中で過冷却され、そしてフラッシュドラム中へと弁を通って膨張させられて、窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物（１．５モル％未満の窒素）、および窒素放出流より純度が低く（３０モル％の窒素）かつ燃料ガスに使用される窒素を富化した流れを提供する。窒素排除塔からのオーバーヘッド蒸気は分割されるとともに、蒸気の一部は窒素放出流として回収され、そして残りはフラッシュドラム中の熱交換器中で凝結されて、窒素排除塔に還流を提供する。主熱交換器のための冷却は、混合冷媒を用いた閉回路冷却システムによって提供される。
【０００５】
米国特許出願公開第２０１１／００４１３８９号明細書は、米国特許第７、５２０、１４３号明細書中に記載されたものと類似する、高純度の窒素放出流（典型的には９０〜１００体積％の窒素）を清溜塔中で天然ガス供給流から分離する方法を開示する。天然ガス供給流は、主熱交換器の暖かい部分中で冷却されて、冷却された天然ガス流を生成する。この流れの一部は、主熱交換器の第１の中間の場所から回収され、膨張させられかつストリッピングガスとして清溜塔の下部に送られる。流れの残りは、主熱交換器の中間部分中でさらに冷却されかつ液化されて、熱交換器の第２の（より冷たい）中間の場所から回収されるＬＮＧ流を生成し、膨張させられかつ清溜塔の中間の場所に送られる。清溜塔からの下部液体は、窒素を枯渇させたＬＮＧ流として回収され、主熱交換器の冷たい部分中で過冷却され、そして相分離器中に膨張させられて、窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物、および圧縮されかつ天然ガス供給流にリサイクルされる窒素を富化した流れを提供する。清溜塔からオーバーヘッド蒸気は、分割されるとともに、蒸気の一部が高純度の窒素放出流として回収され、そして残りは相分離器中の熱交換器中で凝結されて清溜塔への還流を提供する。
【０００６】
ｉｐ．ｃｏｍデータベース上の文献ＩＰＣＯＭ０００２２２１６４Ｄは、スタンドアローンの窒素排除ユニット（ＮＲＵ）が窒素を枯渇させた天然ガス流および純粋な窒素放出流を生成するために使用される方法を開示する。天然ガス供給流は、暖かい熱交換器ユニット中で、冷却されかつ部分的に液化され、そして相分離器中で天然ガス蒸気流と液体流とに分離される。蒸気流は、冷たい熱交換器ユニット中で液化され、そして蒸留塔の上部または中間の場所に送られる。液体流はさらに、蒸気流と別個にかつ並行して、冷たい熱交換器ユニット中でさらに冷却され、そして次に蒸留塔の（蒸気流が導入される場所より下の）中間の場所に送られる。蒸留塔ための沸騰は、冷たい熱交換器ユニット中の蒸留塔からの窒素を枯渇させた下部液体の一部を暖めかつ蒸発させることによって提供され、それによってまたユニットのための冷却を提供する。窒素を枯渇させた下部液体の残りはポンプで送られ、そして暖かい熱交換器ユニット中で暖められ、そして蒸発させられ、それによってそのユニットのための冷却を提供し、そして充分に蒸発させられた蒸気流として暖かい交換器を離れる。蒸留塔から回収された窒素を富化したオーバーヘッド蒸気は、冷たいおよび暖かい熱交換器ユニット中で暖められて、このユニットにさらなる冷却を提供する。蒸気流が蒸留塔の中間の場所に導入される場所では、オーバーヘッド蒸気の一部を凝結させ、そしてこれを塔に戻すことによって、塔のための追加の還流を提供することができる。これは、エコノマイザー熱交換器中でオーバーヘッド蒸気を暖めて、暖められたオーバーヘッド蒸気を分割し、そしてエコノマイザー熱交換器中で暖められたオーバーヘッド蒸気の一部を凝結させ、そして凝結した部分を蒸留塔の上部に戻すことによって行われる。外部冷却はこの方法において使用されない。
【０００７】
米国特許出願公開第２０１１／０２８９９６３号明細書は、窒素ストリッピング塔が天然ガス流から窒素を分離するのに使用される方法を開示する。この方法において、天然ガス供給流は、単一混合冷媒を用いて、熱交換を介して主熱交換器の暖かい部分中で、冷却されかつ部分的に液化される。部分的に凝結した天然ガスは、主熱交換器から回収され、そして相分離器または蒸留容器中で天然ガス蒸気流と液体流とに分離される。液体流は、膨張させられ、そして窒素ストリッピング塔の中に導入される前に、主熱交換器の冷たい部分中でさらに冷却される。（１〜３体積％の窒素を含む）窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物は、ストリッピング塔の下部から回収され、そして（１０体積％未満のメタンを含む）窒素を富化した蒸気流は、ストリッピング塔の上部から回収される。相分離器または蒸留容器から天然ガス蒸気流は、膨張させられ、そして別個の熱交換器中で冷却され、そしてストリッピング塔の上部の中に導入されて還流を提供する。ストリッピング塔からの下部液体の一部を蒸発させること（それによって塔からの沸騰をまた提供する）によっておよびストリッピング塔の上部から回収された窒素を富化した蒸気流を暖めることによって、追加の熱交換器への冷却が提供される。
【０００８】
米国特許第８、５２２、５７４号明細書は、窒素が液化天然ガスから除去される、別の方法を開示する。この方法において、天然ガス供給流は、主熱交換器中で、最初に冷却されかつ液化される。次に液体流は第２熱交換器中で冷却され、そして窒素を富化した蒸気がメタンを富化した液体から分離されるフラッシュ容器中に膨張させられる。蒸気流は、さらに膨張させられ、そして分別塔（ｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎ  ｃｏｌｕｍｎ）の上部に送られる。フラッシュ容器からの液体流は分割されるとともに、一部が分別塔の中間の場所中に導入され、そして別の部分が第２熱交換器中で暖められ、そして分別塔の下部の中に導入される。分別塔から得られた窒素を富化したオーバーヘッド蒸気は、第２の熱交換器中に通されかつその中で暖められて、追加の冷却をその熱交換器に提供する。生成物である液化天然ガスは、分別塔の下部から回収される。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
米国特許出願公開第２０１２／０１９８８３号明細書は、天然ガス流を液化し、そしてそれから窒素を除去する方法を開示する。天然ガス供給流は、主熱交換器中で液化され、膨張させられ、そして分離塔の下部の中に導入される。主熱交換器のための冷却は、混合冷媒を循環する閉回路冷却システムによって提供される。分離塔の下部から回収された窒素を枯渇させたＬＮＧは、膨張させられ、そして相分離器中でさらに分離される。相分離器からの窒素を枯渇させたＬＮＧは、ＬＮＧ貯蔵タンクに送られる。相分離器からの蒸気流は、ＬＮＧ貯蔵タンクからのボイルオフガスと組み合わされ、主熱交換器中で暖められて主熱交換器に追加の冷却を提供し、圧縮され、そして天然ガス供給流中にリサイクルされる。分離塔の上部から回収された窒素を富化した蒸気（９０〜１００体積％の窒素）はまた、主熱交換器中で暖められて、主熱交換器への追加の冷却を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の第１の形態によれば、  天然ガス供給流を液化しかつ天然ガス供給流から窒素を除去するための方法であって、
（ａ）主熱交換器を通して天然ガス供給流を通過させて、該天然ガス流を冷却しかつ該流れの全てまたは一部を液化し、それによって第１のＬＮＧ流を生成させることと、
（ｂ）該主熱交換器から該第１のＬＮＧ流を回収することと、
（ｃ）液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流を膨張させかつ部分的に蒸発させ、そして該流れが蒸気相と液相とに分離される蒸留塔の中に該流れを導入することであって、該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流が該第１のＬＮＧ流であるか、または該第１のＬＮＧ流からまたは該天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガスを分離しかつ該流れを該主熱交換器中で少なくとも部分的に液化することで生成された少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流であることと、
（ｄ）該蒸留塔から回収されたオーバーヘッド蒸気から窒素に富んだ蒸気生成物を生成させることと、
（ｅ）コンデンサー熱交換器中で該蒸留塔からの該オーバーヘッド蒸気の一部を凝結させることにより該蒸留塔に還流を提供することと、
（ｆ）該蒸留塔から回収された下部の液体から第２のＬＮＧ流を生成させることであって、該主熱交換器のためかつ該コンデンサー熱交換器のための冷却が閉回路冷却システムによって提供され、該閉回路冷却システムによって循環する冷媒が該主熱交換器中を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められ、そして該コンデンサー熱交換器中を通過させられかつ該コンデンサー熱交換器中で暖められることと、
を含む、方法が提供される。
【００１１】
本発明の第２の形態によれば、天然ガス供給流を液化しかつ天然ガス供給流から窒素を除去するための装置であって、
天然ガス供給流を受けかつ該主熱交換器を通して該天然ガス供給流を通過させて該流れを冷却しかつ該流れの全てまたは一部を液化して、第１のＬＮＧ流を生成させるための冷却通路を有する主熱交換器と、
液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流を受け、膨張させかつ部分的に蒸発させ、そして蒸留塔中で該流れを蒸気相と液相とに分離するための主熱交換器と流体流連通した膨張機器および蒸留塔であって、該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流が該第１のＬＮＧ流であるか、または該第１のＬＮＧ流からかまたは該天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガス流を分離し、そして該主熱交換器中で該流れを少なくとも部分的に液化することで生成された少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流である、膨張機器および蒸留塔と、
該蒸留塔から得られたオーバーヘッド蒸気の一部を凝結させることによって該蒸留塔に還流を提供するためのコンデンサー熱交換器と、
該主熱交換器およびコンデンサー熱交換器に冷却を提供するための閉回路冷却システムであって、該閉回路冷却システムによって循環する冷媒が、該主熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められ、そして該コンデンサー熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められる、閉回路冷却システムと、
を含む、装置が提供される。
【００１２】
本発明の好ましい形態は、以下の形態#１〜#２１を含む：
＃１  天然ガス供給流を液化しかつ天然ガス供給流から窒素を除去するための方法であって、
（ａ）主熱交換器を通して天然ガス供給流を通過させて、該天然ガス流を冷却しかつ該流れの全てまたは一部を液化し、それによって第１のＬＮＧ流を生成させることと、
（ｂ）該主熱交換器から該第１のＬＮＧ流を回収することと、
（ｃ）液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流を膨張させかつ部分的に蒸発させ、そして該流れが蒸気相と液相とに分離される蒸留塔の中に該流れを導入することであって、該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流が該第１のＬＮＧ流であるか、または該第１のＬＮＧ流からまたは該天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガスを分離しかつ該流れを該主熱交換器中で少なくとも部分的に液化することで生成された少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流であることと、
（ｄ）該蒸留塔から回収されたオーバーヘッド蒸気から窒素に富んだ蒸気生成物を生成させることと、
（ｅ）コンデンサー熱交換器中で該蒸留塔からの該オーバーヘッド蒸気の一部を凝結させることにより該蒸留塔に還流を提供することと、
（ｆ）該蒸留塔から回収された下部の液体から第２のＬＮＧ流を生成させることであって、該主熱交換器のためかつ該コンデンサー熱交換器のための冷却が閉回路冷却システムによって提供され、該閉回路冷却システムによって循環する冷媒が該主熱交換器中を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められ、そして該コンデンサー熱交換器中を通過させられかつ該コンデンサー熱交換器中で暖められることと、
を含む、方法。
＃２  該コンデンサー熱交換器中を通過させられかつ該コンデンサー熱交換器中で暖められる該冷媒が、次に該主熱交換器中を通過させられかつ該主熱交換器中でさらに暖められる、形態＃１に記載の方法。
＃３  冷却が該主熱交換器におよび該コンデンサー熱交換器に提供された後に得られる暖められた冷媒は、１つまたは２つ以上の圧縮機中で圧縮されかつ１つまたは２つ以上の後部冷却器中で冷却されて圧縮された冷媒を生成し、該圧縮された冷媒は、該主熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で冷却されて該主熱交換器から回収される冷却され圧縮された冷媒を生成し、そして該冷却され圧縮された冷媒は次に分割されて、該冷媒の一部が膨張させられかつ該主熱交換器に直接戻されて該主熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められ、および該冷媒の別の部分が膨張させられかつ該コンデンサー熱交換器に送られて該コンデンサー熱交換器を通過させられかつ該コンデンサー熱交換器中で暖められる、形態＃１または＃２に記載の方法。
＃４  該閉回路冷却システムによって循環する該冷媒が混合冷媒である、形態＃１〜＃３のいずれか１つに記載の方法。
＃５  冷却が該主熱交換器におよび該コンデンサー熱交換器に提供された後で得られる暖められた混合冷媒が、圧縮され、該主熱交換器中で冷却されかつ分離されて、異なる組成を有する複数の液化されたかまたは部分的に液化された冷たい冷媒流を提供するように冷却され、該主熱交換器の冷たい終端から得られるより高濃度のより軽い成分を有する該冷たい冷媒流が分割されかつ膨張させられて、該コンデンサー熱交換器中で暖められる冷媒流と、該主熱交換器中で暖められる該主熱交換器の該冷たい終端に戻される冷媒流とを提供する、形態＃４に記載の方法。
＃６  該コンデンサー熱交換器のための冷却が、該閉回路冷却システムによりおよび該蒸留塔から回収されたオーバーヘッド蒸気を暖めることによりの両方で提供される、形態＃１〜＃５のいずれか１つに記載の方法。
＃７  ステップ（ｅ）が、該コンデンサー熱交換器中で該蒸留塔から回収されたオーバーヘッド蒸気を暖めることと、暖められたオーバーヘッド蒸気の第１の部分を圧縮することと、該コンデンサー熱交換器中で該圧縮された部分を冷却しかつ少なくとも部分的に凝結させることと、冷却されかつ少なくとも部分的に凝結させられた部分を膨張させかつ該蒸留塔の上部の中に再導入することとを含み、そして
ステップ（ｄ）が、該暖められたオーバーヘッド蒸気の第２の部分から該窒素に富んだ蒸気生成物を生成させることを含む、形態＃６に記載の方法。
＃８  ステップ（ｃ）が、該第１のＬＮＧ流を膨張させかつ部分的に蒸発させることと、該蒸留塔の中に該流れを導入して該流れを蒸気相と液相とに分離することとを含む、形態＃１〜＃７のいずれか１つに記載の方法。
＃９  ＬＮＧ貯蔵タンクに該第２のＬＮＧ流を送ることをさらに含む、形態＃８に記載の方法。
＃１０  ステップ（ｃ）が、少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を膨張させかつ部分的に蒸発させ、そして該蒸留塔の中に該流れを導入して、該流れを蒸気相と液相とに分離することであって、該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流が、該第１のＬＮＧ流から窒素を富化した天然ガス流を分離し、そして該主熱交換器中で該流れを少なくとも部分的に液化することで生成されることを含む、形態＃１〜＃７のいずれか１つに記載の方法。
＃１１  該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流が、（ｉ）該第１のＬＮＧ流、または該第１のＬＮＧ流の一部から生成されたＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物と、窒素を富化した天然ガス蒸気からなるリサイクル流とを生成させることと、（ｉｉ）該リサイクル流を圧縮して圧縮されたリサイクル流を生成させることと、（ｉｉｉ）該天然ガス供給流と別個にかつ並行して、該主熱交換器を通して該圧縮されたリサイクル流を通過させて、該圧縮されたリサイクル流を冷却しかつその全てまたは一部を少なくとも部分的に液化し、それによって該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を生成させることと、によって生成される、形態＃１０に記載の方法。
＃１２  該第１のＬＮＧ流または該第１のＬＮＧ流の一部から生成された該ＬＮＧ流が膨張させられ、そして該ＬＮＧの一部が蒸発するＬＮＧ貯蔵タンク中に移送され、それによって窒素を富化した天然ガス蒸気と該窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成し、そして窒素を富化した天然ガス蒸気が該タンクから回収されて該リサイクル流を生成する、形態＃１１に記載の方法。
＃１３  該第２のＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して該リサイクル流のための追加の窒素を富化した天然ガス蒸気と追加の窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成させることとをさらに含む、形態＃１１または＃１２に記載の方法。
＃１４  ステップ（ｃ）が、少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を膨張させかつ部分的に蒸発させることと、該蒸留塔の中に該流れを導入して該流れを蒸気相と液相とに分離することとを含み、該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流が、該天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガス流を分離し、そして該主熱交換器中で該流れを少なくとも部分的に液化することで生成される、形態＃１〜＃７のいずれか１つに記載の方法。
＃１５  ステップ（ａ）が、（ｉ）該主熱交換器の暖かい終端の中へ該天然ガス供給流を導入し、該天然ガス供給流を冷却しかつ少なくとも部分的に液化し、そして該主熱交換器の中間の場所から冷却されかつ少なくとも部分的に液化された流れを回収することと、（ｉｉ）該冷却されかつ少なくとも部分的に液化された流れを膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、窒素を富化した天然ガス蒸気流と窒素を枯渇させた天然ガス液体流とを生成させることと、（ｉｉｉ）該主熱交換器の中間の場所の中へ該蒸気流と液体流とを別個に再導入し、そして該蒸気流と液体流とを並行してさらに冷却して、該液体流がさらに冷却されて該第１のＬＮＧ流を生成し、そして該蒸気流がさらに冷却されかつ少なくとも部分的に液化されて該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を生成することとを含む、形態＃１４に記載の方法。
＃１６  （ｇ）該第２のＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物と窒素を富化した天然ガス蒸気からなるリサイクル流とを生成させることと、
（ｈ）該リサイクル流を圧縮して圧縮されたリサイクル流を生成させることと、
（ｉ）該天然ガス供給流と組み合わせてかまたは別個に冷却されかつ少なくとも部分的に液化される該主熱交換器中に該圧縮されたリサイクル流を戻すこととをさらに含む、形態＃１５に記載の方法。
＃１７  ステップ（ｇ）が、該第２のＬＮＧ流を膨張させ、該ＬＮＧ蒸気の一部が蒸発し、それによって窒素を富化した天然ガス蒸気と該窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成する、ＬＮＧ貯蔵タンクの中へ該膨張させられた流れを移送し、そして該タンクから窒素を富化した天然ガス蒸気を回収して、該リサイクル流を生成させることを含む、形態＃１６に記載の方法。
＃１８  該第１のＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、該リサイクル流のための追加の窒素を富化した天然ガス蒸気と追加の窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成させることをさらに含む、形態＃１６または＃１７に記載の方法。
＃１９  ステップ（ａ）（ｉｉ）が、該冷却されかつ少なくとも部分的に液化された流れを膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、該窒素を富化した天然ガス蒸気流と、窒素を富化した天然ガス蒸気からなるストリッピングガス流と、該窒素を枯渇させた天然ガス液体流とを生成させることを含み、そして、
ステップ（ｃ）が、該蒸留塔の下部の中へ該ストリッピングガス流を導入することをさらに含む、形態＃１５〜＃１８のいずれか１つに記載の方法。
＃２０  該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流が該蒸留塔の中間の場所において該蒸留塔の中に導入され、そして該蒸留塔のための沸騰（ｂｏｉｌ−ｕｐ：ボイルアップ）が該蒸留塔の中への該流れの導入前に該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流との間接的な熱交換を介して、再沸騰（ｒｅｂｏｉｌｅｒ）熱交換器中で該下部の液体の一部を加熱しかつ蒸発させることによって提供される、形態＃１〜＃１９のいずれか１つに記載の方法。
＃２１  天然ガス供給流を液化しかつ天然ガス供給流から窒素を除去するための装置であって、
天然ガス供給流を受けかつ該主熱交換器を通して該天然ガス供給流を通過させて該流れを冷却しかつ該流れの全てまたは一部を液化して、第１のＬＮＧ流を生成させるための冷却通路を有する主熱交換器と、
液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流を受け、膨張させかつ部分的に蒸発させ、そして蒸留塔中で該流れを蒸気相と液相とに分離するための主熱交換器と流体流連通した膨張機器および蒸留塔であって、該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流が該第１のＬＮＧ流であるか、または該第１のＬＮＧ流からかまたは該天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガス流を分離し、そして該主熱交換器中で該流れを少なくとも部分的に液化することで生成された少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流である、膨張機器および蒸留塔と、
該蒸留塔から得られたオーバーヘッド蒸気の一部を凝結させることによって該蒸留塔に還流を提供するためのコンデンサー熱交換器と、
該主熱交換器およびコンデンサー熱交換器に冷却を提供するための閉回路冷却システムであって、該閉回路冷却システムによって循環する冷媒が、該主熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められ、そして該コンデンサー熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められる、閉回路冷却システムと、
を含む、装置。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１は、本発明の第１の態様により液化しかつ天然ガス流から窒素を除去するための方法および装置を記載する図式のフロー図である。
【００１４】
【図２】図２は、本発明の別の形態による方法および装置を記載する図式のフロー図である。
【００１５】
【図３】図３は、本発明の別の形態による方法および装置を記載する図式のフロー図である。
【００１６】
【図４】図４は、本発明の別の形態による方法および装置を記載する図式のフロー図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
特に断らなければ、本明細書中で使用される冠詞「ａ」および「ａｎ」は、明細書および請求項中に記載された本発明の態様のなんらかの特徴に適用される場合、１つまたは２つ以上を意味する。「ａ」および「ａｎ」の使用は具体的にそのように記載しない限り、単一の特徴を意味するように制限しない。単数のまたは複数の名詞または名詞句に先行する冠詞「ｔｈｅ」は、特別な特定の特徴または特別な特定の（複数の）特徴を意味し、そしてそれが使用される内容によって単数または複数の意味を有することができる。
【００１８】
上記に記載したように、本発明の第１の形態により、天然ガス供給流を液化しかつ天然ガス供給流から窒素を除去するための方法であって、
（ａ）主熱交換器を通して天然ガス供給流を通過させて、該天然ガス流を冷却しかつ該流れの全てまたは一部を液化（および典型的には過冷却）し、それによって第１のＬＮＧ流を生成させることと、
（ｂ）該主熱交換器から該第１のＬＮＧ流を回収することと、
（ｃ）液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流を膨張させかつ部分的に蒸発させ、そして該流れが蒸気相と液相とに分離される蒸留塔の中に該流れを導入することであって、該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流が該第１のＬＮＧ流であるか、または該第１のＬＮＧ流からまたは該天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガスを分離しかつ該流れを該主熱交換器中で少なくとも部分的に液化することで生成された少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流であることと、
（ｄ）該蒸留塔から回収されたオーバーヘッド蒸気から窒素に富んだ蒸気生成物を生成させることと、
（ｅ）コンデンサー熱交換器中で該蒸留塔からの該オーバーヘッド蒸気の一部を凝結させることにより該蒸留塔に還流を提供することと、
（ｆ）該蒸留塔から回収された下部の液体から第２のＬＮＧ流を生成させることであって、該主熱交換器のためかつ該コンデンサー熱交換器のための冷却が閉回路冷却システムによって提供され、該閉回路冷却システムによって循環する冷媒が該主熱交換器中を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められ、そして該コンデンサー熱交換器中を通過させられかつ該コンデンサー熱交換器中で暖められることと、
を含む、方法が提供される。
【００１９】
本明細書中で使用される場合、用語「天然ガス」は、合成および代用天然ガスをまた含む。天然ガス供給流は、メタンおよび（典型的には主な成分であるメタンを有する）窒素を含む。典型的には、天然ガス供給流は、１〜１０モル％の窒素濃度を有し、そして本明細書中に記載された方法および装置は、たとえ天然ガス供給流中の窒素濃度が５モル％以下など比較的低くても、天然ガス供給流から窒素を効果的に除去できる。天然ガス流は、通常また、他の成分、例えば、１種または２種以上の他の炭化水素および／またはヘリウム、二酸化炭素、水素等の他の成分等を含むであろう。しかし、天然ガス流は、流れの冷却および液化の間に主熱交換器中で冷凍するであろう濃度でのなんらかの追加の成分を含まないことが好ましい。したがって、主熱交換器中に導入される前に、天然ガス供給流から水、酸ガス、水銀および重質炭化水素を除去することが必要な場合およびその必要に従って、天然ガス供給流は前処理されることができ、なんらかの凍結の問題とならないであろうそうしたレベルまで天然ガス供給流中のなんらかのそうした成分の濃度を低下させる。
【００２０】
本明細書中で使用される場合、および特に断らなければ、流れ中の窒素の濃度が天然ガス供給流中の窒素の濃度より高い場合、流れは「窒素を富化した」ものである。流れ中の窒素の濃度が天然ガス供給流中の窒素の濃度より低い場合、流れは「窒素を枯渇させた」ものである。上記の様な本発明の第１の形態による方法において、窒素を富化した蒸気生成物は、少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流（したがって天然ガス供給流に比較して窒素をさらに富化していると記載できる）より高い窒素濃度を有する。天然ガス供給流が、メタンおよび窒素に加えて他の成分を含む場合、「窒素を富化した」流れはまた、他の軽質成分（例えば、窒素の沸点と類似またはそれより低い沸点を有する例えば、ヘリウム等の他の成分）を富化していることができ、そして「窒素を枯渇させた」流れはまた、他の重質成分（例えば、メタンの沸点と類似またはより高い沸点を有する、例えば、より重い炭化水素等の他の成分）を枯渇させていることができる。
【００２１】
本明細書中に記載された方法および装置において、および特に断らなければ、流れは、膨張させられることができ、そして／または、液体または２相の流れの場合、任意の好適な膨張機器に流れを通すことによって膨張させられかつ部分的に蒸発させられることができる。流れは、例えば、膨張弁またはＪ−Ｔ弁、または流れの（本質的に）等エンタルピー膨張（そしてそれ故にフラッシュ蒸発）を行うための任意の他の機器を通過させられることによって、膨張させられかつ部分的に蒸発させられることができる。さらにまたは代わりに、流れは、例えば、水力タービンまたはターボ膨張機等のワークイクストラクティング（ｗｏｒｋ−ｅｘｔｒａｃｔｉｎｇ）機器を通過させられかつワークエクストラクトされることによって、例えば、膨張させられかつ部分的に蒸発させられ、それによって流れの等エントロピー膨張（本質的に）を行うことができる。
【００２２】
本明細書中で使用される場合、用語「蒸留塔」は、それぞれの分離部分が、接触を増加させ、したがって塔の内側の部分を通って上向きに上昇する蒸気と下向きに流れる液体流との間の質量移送を高めるパッキンおよび／または１つまたは２つ以上のトレイ等の挿入物からなる、１つまたは２つ以上の分離部分を含む塔（または一式の塔）をいう。このように、オーバーヘッド蒸気、すなわち、塔の上部に集まる蒸気中で（窒素等の）より軽い成分の濃度が増加し、そして下部の液体、すなわち、塔の下部に集まる液体中で（メタン等の）より重い成分の濃度が増加する。塔の「上部」は、分離部分より上の塔の部分をいう。塔の「下部」は、分離部分より下の塔の部分をいう。塔の「中間の場所」は塔の上部と下部との間の、典型的には連続した２つの分離部分の間の場所をいう。
【００２３】
本明細書中で使用される場合、用語「主熱交換器」は、天然ガス流のすべてまたは一部を冷却しかつ液化して、第１のＬＮＧ流を生成することに責任を有する熱交換器をいう。下記で詳細を記載するように、熱交換器は、連続しておよび／または並行して並べられた１つまたは２つ以上の冷却部分からなることができる。それぞれのそうした部分は、それ自身のハウジングを有する別個の熱交換器ユニットを構成できるが、同様にそうした部分は共通のハウジングを共有する単一の熱交換器ユニット中に組み込まれることができる。熱交換器ユニットは、シェルおよび管、巻きコイル、またはプレートおよびフィンタイプの熱交換器ユニット等であるがこれらに限られない任意の好適なタイプであることができる。そうしたユニットにおいて、それぞれの冷却部分は、典型的にはそれ自身、管束（ユニットがシェルおよび管または巻きコイルタイプでできている）またはプレートおよびフィン束（ユニットがプレートおよびフィンタイプである）を含むことができるであろう。本明細書中で使用される場合、主熱交換器の「暖かい終端」および「冷たい終端」は、最も高い温度および最も低い温度（それぞれ）である主熱交換器の終端いう相対的な用語であり、そして特に断らなければ、任意の特別な温度範囲を意味することを意図していない。主熱交換器の語句「中間の場所」は、暖かい終端と冷たい終端との間の場所、典型的には連続している２つの冷却部分の間の場所をいう。
【００２４】
上記のように、主熱交換器のためのおよびコンデンサー熱交換器のためのいくつかまたはすべての冷却は、閉回路冷却システムによって提供され、閉回路冷却システムによって循環する冷媒は、主熱交換器を通過させられその中で暖められ、そしてコンデンサー熱交換器中を通過させられその中で暖められる。閉回路冷却システム（または１超が主熱交換器へ冷却を提供するために使用される閉回路冷却システム）は、任意の好適なタイプであることができる。１つまたは２つ以上の閉回路システムを含み、本発明により使用できる例示的な冷却システムは、単一混合冷媒（ＳＭＲ）システム、デュアル混合冷媒（ＤＭＲ）システム、ハイブリッドプロパン混合冷媒（Ｃ３ＭＲ）システム、窒素膨張サイクル（または他のガス状の膨張サイクル）システム、およびカスケード冷却システムを含む。
【００２５】
いくつかの態様において、コンデンサー熱交換器を通過させられかつその中で暖められた冷媒は、次に主熱交換器を通過させられかつその中で暖められる。
【００２６】
いくつかの態様において、冷却が該主熱交換器におよび該コンデンサー熱交換器に提供された後に得られる暖められた冷媒は、１つまたは２つ以上の圧縮機中で圧縮されかつ１つまたは２つ以上の後部冷却器中で冷却されて圧縮された冷媒を生成し、該圧縮された冷媒は、該主熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で冷却されて該主熱交換器から回収される冷却され圧縮された冷媒を生成し、そして該冷却され圧縮された冷媒は次に分割されて、該冷媒の一部が（該冷却され圧縮された冷媒の分割の前および／または後で）膨張させられかつ該主熱交換器に直接戻されて該主熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められ、および該冷媒の別の部分が（該冷却され圧縮された冷媒の分割の前および／または後で）膨張させられかつ該コンデンサー熱交換器に送られて該コンデンサー熱交換器を通過させられかつ該コンデンサー熱交換器中で暖められる。
【００２７】
いくつかの態様において、主熱交換器およびコンデンサー熱交換器のために冷却を提供する閉回路冷却システムによって循環する冷媒は混合冷媒である。冷却が該主熱交換器におよび該コンデンサー熱交換器に提供された後で得られる暖められた混合冷媒が、圧縮され、該主熱交換器中で冷却されかつ分離されて、異なる組成を有する複数の液化されたかまたは部分的に液化された冷たい冷媒流を提供するように冷却され、該主熱交換器の冷たい終端から得られるより高濃度のより軽い成分を有する該冷たい冷媒流が次に分割されかつ（分割の前または後で）膨張させられて、該コンデンサー熱交換器中で暖められる冷媒流と、該主熱交換器中で暖められる該主熱交換器の該冷たい終端に戻される冷媒流とを提供することができる。
【００２８】
好ましい態様では、コンデンサー熱交換器のための冷却は、閉回路冷却システムによっておよび蒸留塔から回収されたオーバーヘッド蒸気を暖めることによっての両方で提供される。この態様において、ステップ（ｅ）は、該コンデンサー熱交換器中で該蒸留塔から回収されたオーバーヘッド蒸気を暖めることと、暖められたオーバーヘッド蒸気の第１の部分を圧縮することと、該コンデンサー熱交換器中で該圧縮された部分を冷却しかつ少なくとも部分的に凝結させることと、冷却されかつ少なくとも部分的に凝結させられた部分を膨張させかつ該蒸留塔の上部の中に再導入することとを含むことができ、そしてステップ（ｄ）が、該暖められたオーバーヘッド蒸気の第２の部分から該窒素に富んだ蒸気生成物を生成させることを含むことができる。
【００２９】
一態様では、この方法のステップ（ｃ）は、該第１のＬＮＧ流を膨張させかつ部分的に蒸発させることと、該蒸留塔の中に該流れを導入して該流れを蒸気相と液相とに分離することとを含む。この態様において、第２のＬＮＧ流は、好ましくはＬＮＧ貯蔵タンクに送られる。
【００３０】
別の態様では、この方法のステップ（ｃ）は、少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を膨張させかつ部分的に蒸発させ、そして該蒸留塔の中に該流れを導入して、該流れを蒸気相と液相とに分離することであって、該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流が、該第１のＬＮＧ流から窒素を富化した天然ガス流を分離し、そして該主熱交換器中で該流れを少なくとも部分的に液化することで生成されることを含む。
【００３１】
この態様において、該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流は、（ｉ）該第１のＬＮＧ流、または該第１のＬＮＧ流の一部から生成されたＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物と、窒素を富化した天然ガス蒸気からなるリサイクル流とを生成させることと、（ｉｉ）該リサイクル流を圧縮して圧縮されたリサイクル流を生成させることと、（ｉｉｉ）該天然ガス供給流と別個にかつ並行して、該主熱交換器を通して該圧縮されたリサイクル流を通過させて、該圧縮されたリサイクル流を冷却しかつその全てまたは一部を少なくとも部分的に液化し、それによって該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を生成させることと、によって生成される。好ましくは、ＬＮＧ貯蔵タンクは、第１のＬＮＧ流、または第１のＬＮＧ流の一部から生成されたＬＮＧ流を分離して、窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とこのリサイクル流を生成させるのに使用される。したがって、該第１のＬＮＧ流または該第１のＬＮＧ流の一部から生成された該ＬＮＧ流は膨張させられ、そして該ＬＮＧの一部が蒸発するＬＮＧ貯蔵タンク中に移送されることができ、それによって窒素を富化した天然ガス蒸気と該窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成し、そして窒素を富化した天然ガス蒸気が該タンクから回収されて該リサイクル流を生成することができる。
【００３２】
上記の段落中に記載された態様において、この方法は、該第２のＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して該リサイクル流のための追加の窒素を富化した天然ガス蒸気と、追加の窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成させることとをさらに含むことができる。第１のＬＮＧ流および第２のＬＮＧ流の両方が膨張させられ、部分的に蒸発させられかつ分離されてリサイクル流のための窒素を富化した天然ガス蒸気と窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成するこの態様および他の態様において、これは、第１のＬＮＧ流と第２のＬＮＧ流とを組み合わせ、そして次にこの組み合わせられた流れを膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離することによって；この流れを別個に膨張させかつ部分的に蒸発させ、膨張させられた流れを組み合わせ、そして次にこの組み合わせられた流れを分離することによって；またはそれぞれの流れを個々に、膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離することによって行われることができる。
【００３３】
別の態様では、この方法のステップ（ｃ）は、少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を膨張させかつ部分的に蒸発させることと、該蒸留塔の中に該流れを導入して該流れを蒸気相と液相とに分離することとを含み、該少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流が、該天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガス流を分離し、そして該主熱交換器中で該流れを少なくとも部分的に液化することで生成されることができる。
【００３４】
この態様において、この方法のステップ（ａ）は、（ｉ）熱交換器の暖かい終端中に天然ガス供給流を導入し、天然ガス供給流を冷却しかつ少なくも部分的に液化し、そして主熱交換器の中間の場所から冷却されかつ少なくとも部分的に液化された流れを回収することと、（ｉｉ）冷却されかつ少なくとも部分的に液化された流れを膨張させ部分的に蒸発させかつ分離して、窒素を富化した天然ガス蒸気流と窒素を枯渇させた天然ガス液体流とを生成させることと、（ｉｉｉ）主熱交換器の中間の場所中に蒸気流と液体流とを別個に再導入し、そして蒸気流と液体流とを並行してさらに冷却し、液体流がさらに冷却されて第１のＬＮＧ流を生成し、そして蒸気流がさらに冷却されかつ少なくとも部分的に液化されて、少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を生成することとを含むことができる。
【００３５】
上記の段落中に記載された態様において、この方法は （ｇ）該第２のＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物と窒素を富化した天然ガス蒸気からなるリサイクル流とを生成させることと、（ｈ）該リサイクル流を圧縮して圧縮されたリサイクル流を生成させることと、（ｉ）該天然ガス供給流と組み合わせてかまたは別個に冷却されかつ少なくとも部分的に液化される該主熱交換器中に該圧縮されたリサイクル流を戻すこととをさらに含むことができる。この方法は、該第１のＬＮＧ流を膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、該リサイクル流のための追加の窒素を富化した天然ガス蒸気と追加の窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とを生成させることをさらに含むことができる。再度、好ましくは、ＬＮＧ貯蔵タンクは、第２のＬＮＧ流および／または第１のＬＮＧ流を分離して、窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物とリサイクル流とを生成するのに使用される。
【００３６】
この方法のステップ（ａ）（ｉｉ）は、該冷却されかつ少なくとも部分的に液化された流れを膨張させ、部分的に蒸発させかつ分離して、該窒素を富化した天然ガス蒸気流と、窒素を富化した天然ガス蒸気からなるストリッピングガス流と、該窒素を枯渇させた天然ガス液体流とを生成させることを含む。ステップ（ｃ）は、該蒸留塔の下部の中へ該ストリッピングガス流を導入することをさらに含むことができる。
【００３７】
該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流が該蒸留塔の中間の場所において該蒸留塔の中に導入され、そして該蒸留塔のための沸騰が該蒸留塔の中への該流れの導入前に該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流との間接的な熱交換を介して、再沸騰熱交換器中で該下部の液体の一部を加熱しかつ蒸発させることによって提供されることができる。
【００３８】
上記に記載したように、本発明の第２の形態により、天然ガス供給流を液化しかつ天然ガス供給流から窒素を除去するための装置であって、
天然ガス供給流を受けかつ該主熱交換器を通して該天然ガス供給流を通過させて該流れを冷却しかつ該流れの全てまたは一部を液化して、第１のＬＮＧ流を生成させるための冷却通路を有する主熱交換器と、
液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流を受け、膨張させかつ部分的に蒸発させ、そして蒸留塔中で該流れを蒸気相と液相とに分離するための主熱交換器と流体流連通した膨張機器および蒸留塔であって、該液化されたかまたは部分的に液化された天然ガス流が該第１のＬＮＧ流であるか、または該第１のＬＮＧ流からかまたは該天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガス流を分離し、そして該主熱交換器中で該流れを少なくとも部分的に液化することで生成された少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流である、膨張機器および蒸留塔と、
該蒸留塔から得られたオーバーヘッド蒸気の一部を凝結させることによって該蒸留塔に還流を提供するためのコンデンサー熱交換器と、
該主熱交換器およびコンデンサー熱交換器に冷却を提供するための閉回路冷却システムであって、該閉回路冷却システムによって循環する冷媒が、該主熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められ、そして該コンデンサー熱交換器を通過させられかつ該主熱交換器中で暖められる、閉回路冷却システムと、
を含む、装置が提供される。
【００３９】
本明細書中で使用される場合、用語「流体流連通」は、問題になっている機器またはシステムが、参照されている流れが問題になっている機器またはシステムによって送られかつ受けられることができる様式で相互に接続されていることを示す。機器またはシステムは、例えば、問題になっている流れを移送するための好適な管、通路または他の形態の導管によって、例えば、接続されていることができる。
【００４０】
本発明の第２の形態による装置は、本発明の第１の形態による方法を行うのに好適である。したがって、第２の形態による装置の種々の好ましいまたは任意選択的特徴および態様は、第１の形態によるこの方法の種々の好ましいまたは任意選択的態様および特徴の上記の記載から明らかとなるであろう。例えば、第２の形態による装置において、冷却システムは、好ましくは閉回路冷却システムを含む。第１の分離システムは、好ましくは膨張機器およびＬＮＧタンクを含む。第２の分離システムは、膨張機器および相分離器、膨張機器および蒸留塔、またはそれらいくつかの組み合わせを含むことができる。
【００４１】
単に例として、本発明の種々の好ましい態様は、下記で記載された図１〜４を参照して記載されるであろう。これらの図において、特徴は、明確化および簡潔さのために、それぞれの図において、特徴に同じ参照番号が割り当てられた１超の図で共通である。
【００４２】
図１を参照すると、液化しかつ天然ガス流から窒素を除去して窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物を生成するための本発明の１つの態様による方法および装置が示される。
【００４３】
下記で詳細に記載されるように、天然ガス供給流１００は、最初に主熱交換器中で冷却通路または一式の冷却通路を通過させられて、天然ガス供給流を、冷却し液化しかつ（典型的には）過冷却（ｓｕｂｃｏｏｌ）させ、それによって第１のＬＮＧ流１１２を生成する。天然ガス供給流はメタンおよび窒素を含む。典型的には天然ガス供給流は１〜１０モル％の窒素濃度を有し、そして本明細書中に記載された方法および装置は、たとえ天然ガス供給流中の窒素濃度が５モル％以下等と比較的低くとも、天然ガスから窒素を効果的に除去できる。周知技術であるように、天然ガス供給流は、流れの冷却および液化の間に主熱交換器中で冷凍するであろう濃度で追加の成分を含まないことが好ましい。したがって、主熱交換器中に導入される前に、天然ガス供給流は、必要であればおよび必要に応じて処理されることができ、天然ガス供給流から水、酸ガス、水銀および重質炭化水素を除去し、天然ガス供給流中の任意のそうした成分の濃度を、なんら冷凍問題とならないであろう等のレベルまで低下させる。脱水、酸ガス除去、水銀除去および重質炭化水素除去を行うための適当な装置および技術は周知である。天然ガス流はまた、周囲圧力より上でなければならず、したがって必要であればおよび必要に応じて、主熱交換器中に導入される前に１つまたは２つ以上の圧縮機および後部冷却器（図に示されていない）中で、圧縮されかつ冷却されることができる。
【００４４】
図１中に記載された態様において、主熱交換器は、連続した３つの冷却部分、すなわち、天然ガス供給流１００が予冷却される暖かい部分１０２と、冷却された天然ガス供給流１０４が液化される中央部分または中間部分１０６と、液化される天然ガス供給流１０８が過冷却される冷たい部分１１０と、その中へ天然ガス供給流１００が導入されそれ故に主熱交換器の暖かい終端を構成する暖かい部分１０２の終端と、そこから第１のＬＮＧ流１１２が回収されそれ故に主熱交換器の冷たい終端を構成する冷たい部分１１０の終端と、からなる。認識されるであろうように、用語「暖かい」および「冷たい」は、これに関連して、冷却部分内部の相対的な温度のみをいいかつなんらかの特定の温度範囲を意味しない。図１に記載された配置において、それぞれのこれらの部分は、それ自身のシェル、ケースまたは他の形態のハウジングを有する別個の熱交換器ユニットを構成するが、同様に２つまたはすべての３つの部分を、共通のハウジングを共有する単一の熱交換器ユニットに組み合わせることができるであろう。熱交換器ユニットは、シェルおよび管、巻きコイル、またはプレートおよびフィンタイプの熱交換器ユニット等であるがこれらに限られない、任意の好適なタイプであることができる。そうしたユニットにおいて、それぞれの冷却部分は、典型的にはそれ自身（ユニットがシェルおよび管または巻きコイルタイプである）管束または（ユニットがプレートおよびフィンタイプである）プレートおよびフィン束を含むことができるであろう。
【００４５】
図１中に記載された態様において、主熱交換器の冷たい終端から回収された第１の（過冷却された） ＬＮＧ流１１２は、次に、膨張させられ、部分的に蒸発させられかつ流れが蒸気相と液相とに分離されて窒素に富んだ蒸気生成物１７０と第２の（窒素を枯渇させた） ＬＮＧ流１８６とを生成する蒸留塔１６２の中に導入される。
【００４６】
図１に記載された態様において、蒸留塔１６２は、それぞれがパッキンおよび／または１つまたは２つ以上のトレイ等の挿入物からなる２つの分離部分を含み、接触を増加させ、したがって塔の内側の上向きに上昇する蒸気と下向きに流れる液体との間の質量移送を高める。第１のＬＮＧ流１１２は、再沸騰熱交換器１７４中で冷却されて、例えば、Ｊ−Ｔ弁１５８またはワークイクストラクティング機器（例えば、水力タービンまたはターボ膨張器（図に示されていない））を通して等の膨張機器を通過させられることによって、次に膨張させられかつ部分的に蒸発させられる冷却された流れ１５６を生成し、蒸気相と液相とへの分離のために分離部分の間の蒸留塔の中間の場所の中に導入される膨張させられかつ部分的に蒸発させられた流れ１６０を生成する。蒸留塔１６２からの下部の液体は（第１のＬＮＧ流１１２および天然ガス供給流１００に対して）窒素を枯渇している。蒸留塔１６２からのオーバーヘッド蒸気は、（第１のＬＮＧ流１１２および天然ガス供給流１００に対して）窒素を富化している。
【００４７】
蒸留塔１６２のための沸騰は、再沸騰熱交換器１７４中で塔からの下部の液体の流れ１８２を暖めかつ少なくとも部分的に蒸発させ、そしてこの暖められかつ少なくとも部分的に蒸発させられた流れ１８４を塔の下部に戻し、それによって塔にストリッピングガスを提供することによって、提供される。再沸騰熱交換器１７４中で蒸発させられていない下部の液体の残りは、蒸留塔１６２の下部から回収されて第２のＬＮＧ流１８６を生成する。記載された態様において、第２のＬＮＧ流１８６は、次に、例えば、Ｊ−Ｔ弁１８８またはターボ膨張器（図に示されていない）等の膨張機器を通して流れを通過させることによって、さらに膨張させられてＬＮＧ貯蔵タンク１４４中に導入される膨張させられたＬＮＧ流１４２を生成し、これから窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物１９６を回収されることができる。
【００４８】
蒸留塔１６２のための還流は、コンデンサー熱交換器１５４中で蒸留塔からのオーバーヘッド蒸気１６４の一部を凝結させることによって提供される。コンデンサー熱交換器１５４中において凝結されないオーバーヘッド蒸気の残りは、蒸留塔１６２から回収されて、窒素に富んだ蒸気生成物１７０を生成する。コンデンサー熱交換器１５４のための冷却は、主熱交換器のために冷却をまた提供する閉回路冷却システムによって提供される。図１中に記載された態様において、コンデンサー熱交換器１５４のための冷却のいくつかはまた、冷たいオーバーヘッド蒸気１６４それ自身によって提供される。
【００４９】
さらに具体的に言うと、蒸留塔１６２の上部から回収された冷たいオーバーヘッド蒸気１６４は、コンデンサー熱交換器１５４中で最初に暖められる。暖められたオーバーヘッド蒸気の一部は、次に圧縮機１６６中で圧縮され、後部冷却器１６８中で（例えば、周囲温度での空気または水等の冷却剤を使用して）冷却され、コンデンサー熱交換器１５４中でさらに冷却され、そして少なくとも部分的に液化され、例えば、Ｊ−Ｔ弁１７６またはターボ膨張器（図示されていない）等の膨張機器を通して膨張させられ、そして蒸留塔１６２の上部に戻されて、それによって塔に還流を提供する。暖められたオーバーヘッドの残りは、（蒸留塔１６２の運転圧力を制御できる）制御弁１６９を通過させられた後で、窒素を富化した蒸気生成物流１７０を生成する。下記でさらに詳細に記載されるであろうように、追加の冷却は、主熱交換器のために冷却をまた提供する閉回路冷却システムによって供給される冷媒２２２の流れによって、コンデンサー熱交換器１５４に提供される。
【００５０】
上記のように、主熱交換器のためのいくつかまたはすべての冷却は、任意の好適なタイプであることができる閉回路冷却システムによって提供される。使用できる例示的な冷却システムは、単一混合冷媒（ＳＭＲ）システム、デュアル混合冷媒（ＤＭＲ）システム、ハイブリッドプロパン混合冷媒（Ｃ３ＭＲ）システム、窒素膨張サイクル（または他のガス状の膨張サイクル）システム、およびカスケード冷却システムを含む。ＳＭＲおよび窒素膨張サイクルシステムにおいて、冷却は、閉回路冷却システムによって循環する単一混合冷媒（ＳＭＲシステムの場合）によってまたは窒素（窒素膨張サイクルシステムの場合）によって、主熱交換器のすべての３つの部分１０２、１０６、１１０に供給される。ＤＭＲおよびＣ３ＭＲシステムにおいて、２種の別個の冷媒（ＤＭＲシステムの場合は２つの異なる混合冷媒、およびＣ３ＭＲシステムの場合はプロパン冷媒および混合冷媒）を循環させる２種の別個の閉回路冷却システムは、主熱交換器に冷媒を供給するのに使用され、主熱交換器の異なる部分は、異なる閉回路システムによって冷却されることができる。ＳＭＲ、ＤＭＲ、Ｃ３ＭＲ、窒素膨張サイクルおよび他のそうした閉回路冷却システムの運転は周知である。
【００５１】
一例として、図１中に記載された態様において、主熱交換器のための冷却は、例えば、主熱交換器の冷却部分１０２、１０６および１１０のそれぞれが、巻きコイルタイプの熱交換器ユニットを含む、単一混合冷媒（ＳＭＲ）システムによって提供される。このタイプの閉回路システムにおいて、循環する混合冷媒は、窒素、メタン、エタン、プロパン、ブタンおよびイソペンタンの混合物等の成分の混合物からなる。主熱交換器の暖かい終端からでる暖められた混合冷媒２５０は、圧縮機２５２中で圧縮されて、圧縮された流れ２５６を生成する。次に圧縮された流れは、後部冷却器を通過して冷却されかつ流れを部分的に凝結し、そして次に相分離器中で蒸気流２５８および液体流２０６に分離される。蒸気流２５８は、圧縮機２６０中でさらに圧縮されかつ冷却され、そして部分的に凝結して周囲温度で高圧混合冷媒流２００を生成する。後部冷却器は、蒸発冷却塔からの空気、新たな水、海水または水等の任意の好適な周囲ヒートシンクを使用できる。
【００５２】
高圧混合冷媒流２００は、相分離器中で蒸気流２０４および液体流２０２に分離される。液体流２０２および２０６は、次に圧力を低下されかつ混合されて冷たい冷媒流２２８を生成する前に、主熱交換器の暖かい部分１０２中で過冷却され、この冷たい冷媒流は、それが蒸発させられかつ暖められて冷却をこの部分に提供する主熱交換器の暖かい部分１０２のシェル側を通過させられる。蒸気流２０４は、主熱交換器の暖かい部分１０２中で冷却されかつ部分的に液化されて流れ２０８としてでる。次に流れ２０８は、相分離器中で蒸気流２１２および液体流２１０に分離される。液体流２１０は、主熱交換器の中央部分１０６中で過冷却され、そして次に圧力を低下させられて冷たい冷媒流２３０を生成し、この冷たい冷媒流は、それが蒸発させられかつ暖められて該部分に冷却を提供する主熱交換器の中央部分１０６のシェル側を通過させられる。蒸気流２１２は主熱交換器の中央部分１０６および冷たい１１０部分中で凝結されかつ過冷却されて流れ２１４としてでて、次に２つの部分に分割される。
【００５３】
流れ２１４の主な部分２１６は膨張させられて冷たい冷媒流２３２を提供し、この冷たい冷媒流は、それが蒸発させられかつ暖められて該部分に冷却を提供する主熱交換器の冷たい部分１１０のシェル側を通過させられる。冷たい部分１１０のシェル側からでた暖められた（流れ２３２から得られた）冷媒は、中央部分１０６のシェル側中で冷媒流２３０と混合され、そこでさらに暖められかつ蒸発させられて、その部分に追加の冷媒を提供する。中央部分１０６のシェル側からでた混合され暖められた冷媒は、暖かい部分１０２のシェル側中で冷媒流２２８と混合されて、そこでさらに暖められかつ蒸発させられてその部分に追加の冷媒を提供する。暖かい部分１０２のシェル側からでた混合され暖められた冷媒は、充分に蒸発させられ、そして約５℃まで過加熱され、そして暖められ混合された冷媒流２５０としてでて、このように冷却回路を完了する。
【００５４】
もう一方の、冷媒流２１４のより小さい部分２１８（典型的には２０％未満）は、上記の様に、蒸留塔１６４のために還流を提供するコンデンサー熱交換器１５４に冷却を提供するのに使用され、この部分は、コンデンサー熱交換器１５４中で暖められて、主熱交換器中に戻されかつさらに暖められる前にそこに冷却を提供する。さらに具体的に言うと、冷媒流２１４のより小さい部分２１８は、例えば、Ｊ−Ｔ弁２２０（例えば、ターボ膨張器等の）別の好適な形態の膨張機器を通して流れを通過させることによって、膨張させられて、冷たい冷媒流２２２を生成する。次に流れ２２２は、主熱交換器の冷たい部分１１０のシェル側からでた（流れ２３２から得られた）暖められた冷媒と混合され、そして中央部分１０６のシェル側に冷媒流２３０とともに入ることによって主熱交換器に戻される前に、コンデンサー熱交換器１５４中で暖められかつ少なくとも部分的に蒸発させられる。
【００５５】
蒸留塔１６２の上部をより冷たくするためのコンデンサー熱交換器１５４の使用（および特にコンデンサー熱交換器１５４、圧縮機１６６、および後部冷却器１６８を含む窒素ヒートポンプサイクルの使用）は、より高純度の窒素に富んだ生成物１７０を得られることを可能にする。コンデンサー熱交換器１５４のための冷却をまた提供するための閉回路冷却システムの使用は、窒素の凝結がおこる適当な温度において冷却を提供する混合冷媒とともに、コンデンサー交換器１５４中での内部温度の違いを最小化することによって、プロセスの全体的な効率を改善する。
【００５６】
これは、図１および上記に記載された態様により運転される場合、コンデンサー熱交換器１５４で得られる図４中に記載された冷却曲線により、具体的に説明される。好ましくは、コンデンサー熱交換器１５４中で冷却されるオーバーヘッド蒸気１７２の圧縮されかつ暖められた部分が、混合冷媒が蒸発する温度よりちょうど上の温度において凝結するように、圧縮機１６６の放出圧力は選択される。蒸留塔１６２から回収されたオーバーヘッド蒸気１６４は、その露点（約−１５９℃）においてコンデンサー熱交換器１５４中に入ることができ、そして周囲条件の付近で暖められることができる。窒素を富化した蒸気生成物１７０の回収後に、次に残りのオーバーヘッド蒸気は、圧縮機１６６中で圧縮され、周囲温度付近において後部冷却器１６８中で冷却され、そして冷却されかつ凝結されるコンデンサー熱交換器１５４に戻されて、上記のように蒸留塔１６２のための還流を提供する。
【００５７】
次に図２および図３を参照すると、これらは、本発明のほかの態様により天然ガスから窒素を液化させかつ除去するための方法および装置をさらに記載する。これらの態様は、蒸気相と液相との分離のために蒸留塔１６２に送られる流れが、第１のＬＮＧ流１１２ではないが、むしろ、第１のＬＮＧ流からまたは天然ガス供給流から窒素を富化した天然ガス流を分離することで得られた少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流（１４４または３４４）である流れを記載する点で、図１に記載の態様と異なる。
【００５８】
図２中に記載の方法および装置では、蒸留塔１６２の中に送られかつ分離される少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流１４４は、第１のＬＮＧ流１１２から窒素を富化した天然ガス流１３０を分離し、そして主熱交換器中でこの流れを少なくとも部分的に液化することで生成される。
【００５９】
さらに具体的に言うと、主熱交換器の冷たい終端から回収された第１のＬＮＧ流１１２は、例えば、Ｊ−Ｔ弁１２４またはターボ膨張機（図に示されていない）等の膨張機器を通して流れを通過させることによって、膨張させられてＬＮＧ貯蔵タンク１２８中に導入される膨張させられたＬＮＧ流１２６を生成する。初期の膨張およびＬＮＧのタンク中への導入の結果としておよび／または長い間の周囲加熱（貯蔵タンクは完全に断熱できないので）の結果として、ＬＮＧ貯蔵タンク１２８中でＬＮＧの一部は蒸発させられ、リサイクル流１３０としてタンクの上部にできた空間中に集まり、そしてそこから回収される窒素を富化した天然ガス蒸気を生成し、そしてタンク中に貯蔵されそして生成物流１９６として回収されることができる窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物を残す。他の態様では（記載されていない）、ＬＮＧ貯蔵タンク１２８は、膨張させられたＬＮＧ流１２６が、液相と蒸気相とに、それぞれ分離され、窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物１９６と窒素を富化した天然ガス蒸気からなるリサイクル流１３０とを生成する（フラッシュドラム等の）相分離器または他の形態の分離機器と置き換えることができるであろう。ＬＮＧ貯蔵タンクが使用される場合、その中に集まりかつそこから回収される窒素を富化した天然ガス蒸気はまた、タンクフラッシュガス（ＴＦＧ）またはボイルオフガス（ＢＯＧ）と呼ばれることができる。相分離器が使用される場合、相分離器中で生成されかつそこから回収される窒素を富化した天然ガス蒸気はまた、エンドフラッシュガス（ＥＦＧ）と呼ばれることができる。
【００６０】
窒素を富化した天然ガス蒸気からなるリサイクル流１３０は、次に１つまたは２つ以上の圧縮機１３２中で再圧縮され、そして１つまたは２つ以上の後部冷却器１３６中で冷却されて、主熱交換器（故にこの流れがリサイクル流と呼ばれる理由である）にリサイクルされる圧縮されたリサイクル流１３８を生成する。後部冷却器は、例えば、周囲温度における水または空気等の任意の好適な形態の冷却剤を使用できる。後部冷却器１３６をでた圧縮されかつ冷却された窒素を富化した天然ガス蒸気はまた分割されて（図に示されていない）、このガスの一部が主熱交換器に送られる圧縮されたリサイクル流１３８を生成し、そしてこのガスの別の部分（図に示されていない）が回収されそしてプラントの燃料要求等の他の目的のために使用される（図に示されていない）ことができる。圧縮されたリサイクル流１３８は、後部冷却器１３６中において冷却される結果として、天然ガス供給流１００とほぼ同じ温度（例えば、周囲）であり、主熱交換器の暖かい終端中に別個に導入され、そして天然ガス供給流が冷却される冷却通路に並行に走る別個の冷却通路または一式の冷却通路を通過させられて、主熱交換器の暖かい部分、中央部分および冷たい部分１０２、１０６および１１０中の圧縮されたリサイクル流を別個に冷却し、圧縮されたリサイクル流は冷却されかつ少なくとも部分的に液化されて、第１の少なくとも部分的に液化された（すなわち、部分的にまたは完全に液化された）窒素を富化した天然ガス流１４４を生成する。
【００６１】
主熱交換器の冷たい終端から回収された第１の少なくとも部分的に液化された（すなわち、部分的にまたは充分に液化された）窒素を富化した天然ガス流１４４は、次に膨張させられ、部分的に蒸発させられかつ蒸留塔１６２の中に導入され、この蒸留塔の中で、流れは、図１および上記に記載された本発明の態様における第１のＬＮＧ流１１２と同様の様式で、蒸気相と液相とに分離されて窒素に富んだ蒸気生成物１７０と第２の（窒素を枯渇させた） ＬＮＧ流１８６とを生成する。さらに具体的に言うと、第１の少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流１４４は、再沸騰熱交換器１７４中で冷却されて、次に例えば、Ｊ−Ｔ弁４５８またはターボ膨張器（図に示されていない）等の膨張機器を通して通過させられることによって、膨張させられかつ部分的に蒸発させられる冷却された流れ４５６を生成し、蒸気相と液相とへの分離のために分離部分の間の蒸留塔の中間の場所の中に導入される膨張させられかつ部分的に蒸発させられた流れ４６０を生成する。
【００６２】
この態様においてさらに窒素を富化している（すなわち、第１の少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流１４４に対して窒素を富化しており、したがって天然ガス供給流１００に対してさらに窒素を富化している）蒸留塔１６２からのオーバーヘッド蒸気は、窒素に富んだ蒸気生成物１７０を再度提供する。
【００６３】
蒸留塔１６２からの下部液体は、再び第２のＬＮＧ流１８６を提供し、これはＬＮＧ貯蔵タンク１２８に移送される。さらに特に、蒸留塔１６２の下部から回収された第２のＬＮＧ流１８６は、例えば、Ｊ−Ｔ弁１８８またはターボ膨張機（図に示されていない）を通過することによって、次に膨張させられて、第１のＬＮＧ流１２６とほぼ同じ圧力の膨張させられた流れを生成する。膨張させられた第２のＬＮＧ流は、上記の様に、ＬＮＧの一部が蒸発するＬＮＧ貯蔵タンク１２８中に同様に導入されて、リサイクル流１３０としてタンクの上部にできた空間から回収される窒素を富化した天然ガス蒸気を提供し、タンク中に貯蔵されかつ生成物流１９６として回収されることができる窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物を残す。このように、この態様において、第２のＬＮＧ流１８６および第１のＬＮＧ流１１２は、膨張させられ混合されかつリサイクル流１３０とＬＮＧ生成物１９６とに共に分離される。しかし、他の態様では（記載されていない）、第２のＬＮＧ流１８６および第１のＬＮＧ流１１２は、膨張させられ、そして異なるＬＮＧ貯蔵タンク（または他の形態の分離システム）中に導入されて、次に組み合わせられるであろう別個のリサイクル流を生成し、そして別個のＬＮＧ生成物流を生成できるであろう。同様に、また別の態様では（記載されていない）、第２のＬＮＧ流１８６および第１のＬＮＧ流１１２は、（類似の圧力であるかまたは類似の圧力に調整された場合）Ｊ−Ｔ弁、ターボ膨張機または他の形態の膨張機器を通して膨張させられる前に、混合され、そして次に混合され膨張させられた流れがＬＮＧ貯蔵タンク（または他の形態の分離システム）中に導入されることができるであろう。
【００６４】
図２中に記載された態様は、天然ガスを液化し、そして窒素を除去して、環境の純度要求を満たしながら放出されることができ、そして生じるメタンの大幅な損失のない、高純度のＬＮＧ生成物および高純度の窒素流の両方を生成する単純かつ効率的な手段を提供する。代わりに、窒素流１７０は、メタン含有量が充分高い場合燃料用等の他で使用できる。特に、リサイクル流は、天然ガス供給流および第１のＬＮＧに対し窒素を富化しており、したがってリサイクル流を少なくとも部分的に液化し（それによって第１の少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を生成する）、そして次にこの流れを第１のＬＮＧ流の代わりに蒸留塔の中で分離することによって、著しくより高純度（すなわち、より高い窒素濃度）の窒素に富んだ蒸気生成物が、類似の分離ステージのために得られる。同様に、これを行うために貢献する熱交換器および冷却システムを加えることによって、リサイクル流が冷却されかつ少なくとも部分的に液化されることができるであろうが、主熱交換器およびその関連した既存の冷却システムを使用して、リサイクル流を冷却しかつ少なくとも部分的に液化し、これが次窒素を富化した生成物と追加のＬＮＧ生成物とに分離されることができることは、さらにコンパクトかつコスト効率的な方法および装置を提供する。
【００６５】
図３中に記載された方法および装置において、蒸留塔１６２中に送られかつ分離される少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流３４４は、天然ガス供給流１００から窒素を富化した天然ガス流３０７を分離しかつ主熱交換器中でこの流れを少なくとも部分的に液化することで生成される。
【００６６】
さらに具体的に言うと、図３中に記載された態様において、天然ガス供給流１００は、主熱交換器中で一式の冷却通路を最初に通過させられて天然ガス流を冷却し、その一部を液化かつ（典型的には）過冷却し、それによって第１のＬＮＧ流１１２を生成し、そして天然ガス流の別の部分を少なくとも部分的に液化しそれによって第１の少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流３４４を生成する。天然ガス供給流１００は、主熱交換器の暖かい終端中に導入され、そして主熱交換器の暖かい部分１０２および中央部分１０６を通る第１の冷却通路を通過し、この第１の冷却通路の中でこの流れは冷却されかつ少なくとも部分的に液化され、それによって冷却されかつ少なくとも部分的に液化された天然ガス流３４１を生成する。冷却されかつ少なくとも部分的に液化された天然ガス流３４１は次に主熱交換器の主熱交換器の中央部分と冷たい部分との間の中間の場所から回収され、そして膨張させられ、Ｊ−Ｔ弁３４２またはワークイクストラクティング機器（例えば、水力タービンまたはターボ膨張器（図に示されていない））等の膨張機器および（フラッシュドラム等の）相分離器３０８からなる分離システム中で部分的に蒸発させられて、窒素を富化した天然ガス蒸気流３０７と窒素を枯渇させた天然のガス液体流３０９とを生成する。蒸気３０７および液体３０９流は次に別個に主熱交換器の中央部分１０６と冷たい部分１１０との間の中間の場所の中に再導入される。液体流３０９は、第２の冷却通路を通過させられ、この流れが過冷却されて第１の（過冷却された） ＬＮＧ流１１２を生成する主熱交換器の冷たい部分１１０を通る。蒸気流３０７は、第２の冷却通路と別個にかつ並行して主熱交換器の冷たい部分１１０を通る第３の冷却通路を通過させられ、そこでこの流れは冷却されかつ少なくとも部分的に液化されて、第１の少なくとも部分的に液化された（すなわち、部分的にまたは充分に液化した）窒素を富化した天然ガス流３４４を生成する。第１のＬＮＧ流１１２および第１の少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流３４４は次に主熱交換器の冷たい終端から回収される。
【００６７】
第１の少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流３４４は次に、図１中に記載された態様中の第１のＬＮＧ流１１２と同じような方法で、膨張させられ、部分的に蒸発させられ、そして窒素に富んだ蒸気生成物１７０と第２の（窒素を枯渇させた） ＬＮＧ流１８６とを生成する蒸留塔１６２中に導入される。しかし、図３中に記載された態様において、蒸留塔１６２に沸騰を提供するのに、再沸騰熱交換器は使用されない。したがって、第１の少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流３４４は、例えば、Ｊ−Ｔ弁３５８またはターボ膨張器等の膨張機器（図に示されていない）を通過させられることによって、単に膨張させられかつ部分的に蒸発させられ、蒸気相と液相とへの分離のために、蒸留塔の分離部分の間の中間の場所の中に導入される膨張させられかつ部分的に蒸発させられた流れ３６０を生成する。再沸騰熱交換器を使用する代わりに、蒸留塔１６２のためのストリッピングガスは、相分離器３０８から得られた窒素を富化した天然ガス蒸気の一部３７４により提供される。さらに具体的に言うと、相分離器３０８により生成された窒素を富化した天然ガス蒸気は、分割されて２つの窒素を富化した天然ガス蒸気流３０７、３７４を生成する。代わりに、この態様のための再沸騰は、図１および図２中に記載されたのと同様の様式で提供されることができる。同様に、図１および図２中のストリッピング蒸気は、図３に示すように、中央の束と冷たい束との間の暖かい天然ガスから、または液化ユニットの暖かい終端または任意の他の中間の場所（図に示されていない）から得ることができるであろう。流れ３０７は、主熱交換器の冷たい部分１１０を通って通過させられかつ主熱交換器の冷たい部分１１０中でさらに冷却されて、上記の様に第１の少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流３４４を生成する。流れ３７４は、例えば、Ｊ−Ｔ弁３５８またはターボ膨張器等の膨張機器（図に示されていない）を通過させられることにより、膨張させられ、そして蒸留塔１６２の下部中にストリッピングガス流として導入される。
【００６８】
図２中に記載された態様におけるように、主熱交換器の冷たい終端から回収された第１のＬＮＧ流１１２は、（第２のＬＮＧ流１８６とともに）再び膨張させられかつＬＮＧ貯蔵タンク１２８（または他の分離機器）に送られて窒素を枯渇させたＬＮＧ生成物１９６と窒素を富化した天然ガス蒸気からなるリサイクル流１３０とを提供する。しかし、図３中に記載された態様において、圧縮機１３２中でリサイクル流を圧縮し、そして後部冷却器１３６中で圧縮されたリサイクル流１３４を冷却することで生成された圧縮されたリサイクル流１３８は、天然ガス供給流と組み合わせておよび天然ガス供給流の一部として主熱交換器中で冷却されかつ少なくとも部分的に液化されるように、天然ガス供給流１００中に導入して戻されることによって、主熱交換器にリサイクルされて戻される。
【００６９】
図２中に示されかつ記載された態様と同様に、図３中に記載された態様は、比較的少ない装置数を有し、効率的であり、運転が簡素かつ容易である方法および装置を提供し、そして比較的低い窒素濃度の天然ガス供給組成物を用いたとしても、高純度のＬＮＧ生成物および高純度の窒素流の両方の生産を可能にする。第１のＬＮＧ流の代わりに蒸留塔中で第１の少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を分離することによって、著しく高い純度の窒素に富んだ蒸気生成物が得られ、そして該第１の少なくとも部分的に液化された窒素を富化した天然ガス流を生成するために、これに貢献する熱交換器および冷却システムを追加するよりむしろ、主熱交換器およびその関連した冷却システムを静養することによって、さらにコンパクトかつおよびコスト効率的な方法および装置が提供される。
【実施例】
【００７０】
本発明の操作を具体的に示すために、記載されかつ（ＳＭＲ冷却プロセスを使用する）図５中に具体的に記載された方法を、１モル％のメタンを有する窒素放出流および１モル％の窒素を有する液化された天然ガス生成物を得るために行った。天然供給ガスの組成を表１に示し、表２は第１の流れの組成を示す。ＡＳＰＥＮ  Ｐｌｕｓソフトウェアを使用して、データを生成した。表２中のデータからわかるように、この方法は、液化された天然ガス流から効果的に窒素を除去する。
【表１】
2015210079.tif 000003
【表２】
2015210079.tif 000004
【００７１】
当然のことながら、本発明は、好ましい態様を参照して上記の詳細に限定されないが、多数の改質および変形を、以下の請求項に規定された本発明の精神および範囲を離れることなく行うことができる。
【図１】
2015210079.tif 000005
【図２】
2015210079.tif 000006
【図３】
2015210079.tif 000007
【図４】
2015210079.tif 000008
【外国語明細書】
2015210079000001.pdf