(57)【要約】      （修正有）【課題】軟磁性金属粉末の保磁力を改善し、ならびにそれを用いた軟磁性金属圧粉コアの損失を改善する。【解決手段】Ａｌを含む、ＦｅとＮｉを主成分とする軟磁性金属粉末４であって、軟磁性金属粉末４において、Ｎｉ含有量のＦｅ含有量に対する比が０．６５〜４．５であり、軟磁性金属粉末４の金属粒子内のＡｌ２の含有量が０．１〜１質量％であり、軟磁性金属粉末４の粒子表面に窒化アルミニウム皮膜５を有する。この軟磁性金属粉末を用いて軟磁性金属圧粉コアを製造する。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａｌを含む、ＦｅとＮｉを主成分とする軟磁性金属粉末であって、前記軟磁性金属粉末において、Ｎｉ含有量のＦｅ含有量に対する比が０．６５〜４．５であり、前記軟磁性金属粉末の金属粒子内のＡｌの含有量が０．１〜１質量％であり、前記軟磁性金属粉末の金属粒子表面に窒化アルミニウム皮膜を有することを特徴とする軟磁性金属粉末。
【請求項２】
請求項１に記載された軟磁性金属粉末であって、前記軟磁性金属粉末を構成する金属粒子のうち、９０％以上の金属粒子の断面の円形度が０．８０以上であることを特徴とする軟磁性金属粉末。
【請求項３】
請求項１〜２のいずれかに記載された軟磁性金属粉末であって、前記軟磁性金属粉末を構成する金属粒子の９０％以上が一個の結晶粒からなることを特徴とする軟磁性金属粉末。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載された軟磁性金属粉末であって、前記金属粒子内に含まれる酸素量が５００ｐｐｍ以下であることを特徴とする軟磁性金属粉末。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載された軟磁性金属粉末であって、前記軟磁性金属粉末中の金属粒子表面に酸化アルミニウム粒子および水酸化アルミニウム粒子の少なくとも一方を有することを特徴とする軟磁性金属粉末。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載された軟磁性金属粉末を用いて作製された軟磁性金属圧粉コア。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧粉コア等に用いられる軟磁性金属粉末、軟磁性金属圧粉コアに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
大電流を印加する用途で使用されるリアクトルやインダクタ用の磁心材料として、フェライトコア、積層電磁鋼板、軟磁性金属圧粉コア(金型成形、射出成形、シート成形などで作られたコア)などが用いられる。積層電磁鋼板は飽和磁束密度が高いものの、電源回路の駆動周波数が数十ｋＨｚを超えると鉄損が大きくなり、効率の低下を招くという問題があった。一方、フェライトコアは高周波損失の小さい磁心材料であるが、飽和磁束密度が低いことから、形状が大型化するという問題があった。
【０００３】
軟磁性金属圧粉コアは高周波の鉄損が積層電磁鋼板よりも小さく、飽和磁束密度がフェライトコアよりも大きいことから、広く用いられるようになっている。しかしその損失は積層電磁鋼板よりも優れるものの、フェライトほど低損失であるとはいえず、損失の低減が望まれている。
【０００４】
軟磁性金属圧粉コアの損失を低減するために、コアを構成する軟磁性金属粉末の保磁力を低減することが知られている。コアの損失はヒステリシス損失と渦電流損失に分けられ、ヒステリシス損失は保磁力に依存するため、保磁力を低減すればコアの損失を低減できる。
【０００５】
軟磁性金属粉末の保磁力を低減するために、結晶粒径が大きくなるような高い温度で軟磁性金属粉末を熱処理することが試みられている。例えば特許文献１では、鉄粉に対して、焼結防止のための無機物粉末を混合して高温で熱処理する技術が開示されている。特許文献２では、軟磁性合金粉末に対して、無機絶縁物を混合して粉末の固着を抑えながら高温で熱処理する技術が開示されている。
【０００６】
【特許文献１】特開平９−２６０１２６号公報
【特許文献２】特開２００２−５７０２０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１や特許文献２の技術では、軟磁性金属粉末に焼結防止のために多量の無機物粉末を混合して高温で熱処理するが、軟磁性金属粒子の表面に均一に隙間なく無機物粉末で覆うことは不可能であるため、１０００℃以上で熱処理を行うと、粉末が固着することは不可避である。固着してしまった粉末に対しては解砕処理が必要となり、歪が入ってしまうため、結局得られる粉末の保磁力は十分に小さいものではない。固着させずに熱処理するには９５０℃が限界であり、この熱処理温度では結晶粒の成長が不十分である。すなわち、従来の技術では、結晶粒径の増大に対する効果が不十分であり、したがって、得られる軟磁性金属粉末の保磁力は十分に低減されているとはいえず、それを用いて作製される軟磁性金属圧粉コアの損失も大きくなってしまうという問題があった。
【０００８】
本発明では、上記の問題を解決するために案出されたものであって、軟磁性金属粉末の保磁力を改善すること、ならびにそれを用いた軟磁性金属圧粉コアの損失を改善することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
前記課題を解決するために、本発明の軟磁性金属粉末は、Ａｌを含む、ＦｅとＮｉを主成分とする軟磁性金属粉末であって、前記軟磁性金属粉末において、Ｎｉ含有量のＦｅ含有量に対する比が０．６５〜４．５であり、前記軟磁性金属粉末の金属粒子内のＡｌの含有量が０．１〜１質量％であり、前記軟磁性金属粉末の金属粒子表面に窒化アルミニウム皮膜を有することを特徴とする。
【００１０】
上記の構成の軟磁性金属粉末とすることにより、保磁力を低減することができる。
【００１１】
本発明の軟磁性金属粉末は、さらに好ましくは、前記軟磁性金属粉末を構成する金属粒子のうち、９０%以上の金属粒子の断面の円形度が０．８０以上であることを特徴とする。
【００１２】
上記の構成の軟磁性金属粉末とすることにより、より保磁力を低減することができる。
【００１３】
本発明の軟磁性金属粉末は、さらに好ましくは前記軟磁性金属粉末を構成する金属粒子の９０％以上が一個の結晶粒からなることを特徴とする。
【００１４】
上記の構成の軟磁性金属粉末とすることにより、より保磁力を低減することができる。
【００１５】
本発明の軟磁性金属粉末は、さらに好ましくは、金属粒子内に含まれる酸素量が５００ｐｐｍ以下であることを特徴とする。
【００１６】
上記の構成の軟磁性金属粉末とすることにより、より保磁力を低減することができる。
【００１７】
本発明の軟磁性金属粉末は、さらに好ましくは、前記軟磁性金属粉末中の金属粒子表面に酸化アルミニウム粒子および水酸化アルミニウム粒子の少なくとも一方を有することを特徴とすることを特徴とする。
【００１８】
上記の構成の軟磁性金属粉末とすることにより、保磁力を低く保ちながら、軟磁性金属圧粉コアを安定に作製することができる。
【００１９】
本発明の軟磁性金属圧粉コアは、本発明の軟磁性金属粉末を用いて作製された軟磁性金属圧粉コアである。
【００２０】
本発明の軟磁性金属圧粉コアは、コアの損失が極めて小さいものとなる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、低い保磁力を有する軟磁性金属粉末を得ることができ、この軟磁性金属粉末を用いることで軟磁性金属圧粉コアの損失を改善することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
まず、本発明の軟磁性金属粉末が低保磁力になるメカニズムについて説明する。
【００２３】
従来の技術では、高温熱処理時の焼結防止のために混合する酸化物、窒化物の微粒子が、金属粒子の表面を覆いきれずに不均一に分布する、あるいは高温で不安定であるため、１０００℃以上の高温の熱処理では粒子同士が固着して、粉末が得られないという問題があった。そこで、これを改善するために、高融点であり高温でも金属との反応性が極めて低い窒化アルミニウムの皮膜を軟磁性金属粉末粒子の表面全体に被覆させる技術を検討し、本発明にいたった。
【００２４】
従来の技術の根本的な問題点は、軟磁性金属粉末に対してその外に焼結防止用の部材（粉末や皮膜）を構成するものであって、この方法では表面に焼結防止材の分布が不均一になってしまうのは不可避である。よって、粒子内部に含有させる成分を表面に拡散、析出させて雰囲気と反応させることで、均一かつ安定な焼結防止層を形成できると考えた。そこで、本発明では、ＦｅとＮｉを主成分とし、Ａｌを含む原料粉末を準備し、この原料粉末に対して、窒素を含む非酸化雰囲気中で高温熱処理を行う。この高温熱処理により、前記原料粉末粒子中のＡｌが粒子表面まで拡散し、粒子表面部で窒素と反応し、窒化アルミニウムを形成する。高温熱処理後、粒子表面部に窒化アルミニウム析出物を有し、粒子内部の金属部分に０．１〜１質量％のＡｌを含有する構造の、軟磁性金属粉末となる。
【００２５】
原料粉末粒子の断面の形態を図１に、軟磁性金属粉末粒子の断面の形態を図２に例示した。図１の原料粉末粒子は、微細な結晶粒から成る多結晶体であり、Ａｌは金属母相中に固溶している。図２の軟磁性金属粉末粒子の表面には、粒子表面全体を均一に覆うように、窒化アルミニウムの皮膜が形成されている。結晶粒の大きさが大きくなるとともに、粒子内部のＡｌは減少し、金属母相中には０．１〜１質量％のＡｌが固溶している。
【００２６】
原料粉末粒子中に十分な量のＡｌを含有させて、そのＡｌを窒化して、窒化アルミニウムを粒子表面に析出させることで、均一で隙間が無い皮膜を形成することができる。ＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３、Ｂ２Ｏ３などの酸化物粉末や窒化ホウ素などの窒化物粉末を原料粉末中に混合するだけでは、大量の酸化物粉末や窒化物粉末を混合したとしても、原料粉末粒子の表面同士の接触は避けがたいが、均一で隙間が無い皮膜とすることで、原料粉末粒子の表面同士の接触を防ぐことができる。また、窒化アルミニウムは窒素雰囲気中において安定であり、さらに窒化アルミニウム自体が難焼結性の物質である。そのため、高温熱処理を行う場合に、酸化物皮膜では、金属粒子同士が酸化物を介して固着してしまうが、窒化アルミニウム皮膜では固着することはない。窒化アルミニウムは、金属である原料粉末よりも密度が低いため、原料粉末粒子の表面部に窒化アルミニウムが形成されれば、隣接する原料粉末の金属部の表面どうしの距離を押し広げる効果がある。この作用も、原料粉末粒子同士の焼結を防ぐのに効果がある。以上の効果により、従来では不可能であった１０００℃以上の高温での熱処理を行うことが可能になり、保磁力を低減することができる。
【００２７】
原料粉末粒子内にＡｌを含有させることによる保磁力に対する効果はもうひとつ考えられる。それは、原料粉末粒子内部のＡｌの、原料粉末粒子表面方向への拡散が、結晶粒界の原料粉末粒子表面方向への移動を容易にし、結晶粒成長を促進させる効果である。原料粉末粒子内にＡｌを含有させることで、高温に耐える良好な焼結防止皮膜を形成する効果と、結晶粒成長を促進する効果と、二重の効果が得られ、極めて低保磁力な軟磁性金属粉末を得ることが可能となる。
【００２８】
以下、本発明の実施の形態について説明する。
【００２９】
（本発明の軟磁性金属粉末の特徴について）
本発明の軟磁性金属粉末は、Ａｌを含む、ＦｅとＮｉを主成分とする軟磁性金属粉末であって、前記軟磁性金属粉末において、Ｎｉ含有量のＦｅ含有量に対する比が０．６５〜４．５であり、前記軟磁性金属粉末の金属粒子内のＡｌの含有量が０．１〜１質量％であり、軟磁性金属粒子表面に窒化アルミニウムの皮膜を有する。軟磁性金属粉末粒子のＡｌの含有量を０．１〜１質量％とすることによって、保磁力が十分に小さくなる。窒素を含む非酸化性雰囲気で高温熱処理を行うと、原料粉末粒子内のＡｌが粒子表面で窒化して窒化アルミニウムとなるので、原料粉末中のＡｌ含有量と粒子表面に析出した窒化アルミニウムの量とのバランスによって金属粒子内のＡｌ含有量が変化する。Ａｌは金属粒子の母相（ｆｃｃ）への固溶限が広いため、金属粒子内には一定量のＡｌが残留する。金属粒子内のＡｌ含有量が０．１質量％未満となるような場合には、Ａｌ含有量が不足しているため、金属粒子表面での窒化アルミニウムの析出量が不十分となり、熱処理において粉末が焼結してしまう。一方、１質量％以上のＡｌが金属粒子中に存在すると、保磁力悪化の原因となる。
【００３０】
軟磁性金属粉末のＮｉ含有量のＦｅ含有量に対する比は０．６５〜４．５となるように調整する。Ｎｉ含有量とＦｅ含有量の比がこの範囲を外れると、結晶磁気異方性や磁歪定数が大きくなり、良好な軟磁気特性を得ることができない。特にＮｉ含有量のＦｅ含有量に対する比が０．６５〜１．２の場合には飽和磁化が高く、保磁力が低い軟磁性金属粉末が得られることから、より好ましい。
【００３１】
本発明の軟磁性金属粉末粒子内のＡｌ含有量は、たとえば、電子線マイクロアナライザ（ＥＰＭＡ）を用いて定量することができる。軟磁性金属粉末を冷間埋め込み樹脂にて固定し、切り出したものを研磨し、粒子断面を露出させ、電子線マイクロアナライザにてＡｌ含有量を定量することができる。
【００３２】
本発明の軟磁性金属粉末は、前記軟磁性金属粉末を構成する金属粒子のうち、９０%以上の金属粒子の断面の円形度が０．８０以上とすることで、さらに保磁力が小さい軟磁性金属粉末を得ることができる。得られた軟磁性金属粉末を冷間埋め込み樹脂で固定し、断面を切り出し、鏡面研磨することで、粒子の断面形状を観察することができる。このように準備された金属粒子の断面を少なくともランダムに２０個、好ましくは１００個以上観察し、各粒子の円形度を求める。円形度の一例としてはＷａｄｅｌｌの円形度を用いることができ、粒子断面に外接する円の直径に対する粒子断面の投影面積に等しい円の直径の比で定義される。真円の場合にはＷａｄｅｌｌの円形度は１となり、１に近いほど真円度が高く、０．８０以上であれば外観状ほぼ真球とみなすことができる。観察には光学顕微鏡やＳＥＭを用い、円形度の算出には画像解析を用いることができる。
【００３３】
本発明の軟磁性金属粉末は、前記軟磁性金属粉末を構成する金属粒子の９０％以上が一個の結晶粒からなる軟磁性金属粉末とすることで、さらに保磁力が小さい軟磁性金属粉末を得ることができる。例えば１２００℃を超える高温熱処理を行う事で、軟磁性金属粉末を構成する金属粒子の９０％以上が一個の結晶粒からなる軟磁性金属粉末とすることができる。得られた軟磁性金属粉末を冷間埋め込み樹脂で固定し、断面を切り出し、鏡面研磨した後、ナイタール（エタノール＋１％硝酸）でエッチングすることで、結晶粒界を観察することができる。このように準備された粒子の断面を少なくともランダムに２０個、好ましくは１００個以上観察し、結晶粒界が観察されない粒子の数を１個の結晶粒からなる粒子としてカウントする。一部に結晶粒成長が不完全な粒子も存在することから、全ての粒子が１個の結晶粒からなることはない。観察には光学顕微鏡やＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）を用いることができる。
【００３４】
本発明の軟磁性金属粉末は、金属粒子内に含まれる酸素量が５００ｐｐｍ以下とすることで、さらに保磁力が小さい軟磁性金属粉末を得ることができる。例えば還元雰囲気中で熱処理を行うことで金属粒子内に含まれる酸素量を５００ｐｐｍ以下とすることができる。
【００３５】
本発明の軟磁性金属粉末の平均粒径は、１〜２００μｍである。平均粒径が１μｍ未満であると、軟磁性金属圧粉コアの透磁率が低下する。一方、平均粒径が２００μｍを超えると、軟磁性金属圧粉コアの粒内渦電流損失が増大してしまう。
【００３６】
（原料粉末について）
軟磁性金属粉末の原料粉の作製方法はとくに制限されないが、例えば、水アトマイズ法、ガスアトマイズ法、鋳造粉砕法などの方法を用いることができる。ガスアトマイズ法で製造された原料粉末を用いれば、軟磁性金属粉末を構成する金属粒子の９０%以上の金属粒子の断面の円形度が０．８０以上である軟磁性金属粉末を得ることが容易なため、好ましい。
【００３７】
原料粉末は、ＦｅとＮｉを主成分とする金属粉末であって、Ａｌを含む。原料粉末のＮｉ含有量のＦｅ含有量に対する比が０．６５〜４．５となるように調整する。原料粉末のＡｌの含有量は、１．０質量％以上３．０質量％以下である。１．０質量％未満であると、Ａｌの含有量が少なすぎて、窒化アルミニウムの析出量が不十分となり、均一な皮膜が形成できないため、高温熱処理を行ったときに粒子同士が焼結してしまう。原料粉末のＡｌの含有量が多い程、軟磁性金属粉末粒子内に残留するＡｌが増加し保磁力が大きくなることから、３．０質量％以下とする。
【００３８】
（熱処理について）
Ａｌを含有した原料粉末に対して窒素を含む非酸化雰囲気中で高温熱処理を行う。この熱処理により歪が開放され、結晶粒径が増大する。十分に保磁力を低減するために、熱処理は、窒素を含む非酸化雰囲気中、昇温速度は５℃／ｍｉｎ以下、温度は１０００〜１３００℃で、保持時間は３０〜６００ｍｉｎとする。この熱処理を行うことで、雰囲気中の窒素と、原料粉末中のＡｌが反応して、窒化アルミニウムの皮膜を粒子表面に形成するとともに、原料粉末粒子の結晶粒を結晶粒成長させ、保磁力を低減させる。特に熱処理温度を１２００℃以上にすることで、得られた軟磁性金属粉末は、軟磁性金属粉末を構成する粒子の９０％以上が一個の結晶粒からなる、つまり、低保磁力化には理想的である単結晶粒子の状態になる。熱処理温度が１０００℃に満たない場合には、原料粉末の結晶粒成長が不十分となる。熱処理温度が１３００℃を超えると、窒化が速やかに進行して反応が完了するとともに、結晶粒成長も速やかに進行して単結晶化するので、温度をそれ以上上げても効果がない。高温熱処理は、窒素を含む非酸化性雰囲気で行う。非酸化性雰囲気で熱処理を行うのは、軟磁性金属粉末の酸化を防ぐためである。昇温速度が速すぎると、十分な量の窒化アルミニウムが生成される前に原料粉末粒子が焼結する温度に到達し、原料粉末が焼結してしまうため、昇温速度は５℃／ｍｉｎ以下とする。
【００３９】
原料粉末は、るつぼや匣鉢といった容器に装填される。容器の材質は１３００℃の高温で変形しないことが求められ、また金属と反応しないことが必要であり、一例としてアルミナを使用することができる。熱処理炉はプッシャー炉やローラーハース炉などの連続炉や箱型炉や管状炉、真空炉などのバッチ炉を用いることができる。
【００４０】
（窒化アルミニウムの分解について）
本発明の軟磁性金属粉末は、粒子表面に形成された窒化アルミニウムの一部が水酸化アルミニウムあるいは酸化アルミニウムに変性してもその効果には影響しない。窒化アルミニウムは空気中の水分と容易に反応して水酸化アルミニウムを生成するが、粉の保磁力に対してなんら影響を与えることはない。また、本発明の軟磁性金属粉末を用いて作製した圧粉磁心を熱処理する際には、水酸化アルミニウムが分解して酸化アルミニウムとなる場合があるが、粉の保磁力に対してなんら影響を与えることはない。窒化アルミニウムは水分に対して不安定であるため、一部の窒化アルミニウムを水酸化アルミニウムあるいは酸化アルミニウムの形態とすることにより、軟磁性金属圧粉コアの特性を安定化させることができる。
【００４１】
（軟磁性金属圧粉コアについて）
本発明で得られた軟磁性金属粉末は低い保磁力を示すことから、これを軟磁性金属圧粉コアに用いた場合には、損失が小さくなる。軟磁性金属圧粉コアの作製方法は、軟磁性金属粉末として本発明で得られた軟磁性金属粉末を使用すること以外は、一般的な製造方法で作製することができるが、一例を示す。
【００４２】
本発明の軟磁性金属粉末に対し、樹脂を混合して顆粒を作製する。樹脂にはエポキシ樹脂やシリコーン樹脂を用いることができ、成形時の保形性と電気的な絶縁性を有するもので、軟磁性金属粉末表面に均一に塗布できるものが好ましい。得られた顆粒を所望の形状の金型に充填し、加圧成形して成形体を得る。成形圧力は軟磁性金属粉末の組成や所望の成形密度により適宜選択することができるが、概ね６００〜１６００ＭＰａの範囲である。必要に応じて潤滑剤を用いてもよい。得られた成形体は、熱硬化させて圧粉コアとする。あるいは成形時の歪を除去するために熱処理を行って、軟磁性金属圧粉コアとする。熱処理の温度は５００〜８００℃で、窒素雰囲気やアルゴン雰囲気などの非酸化性雰囲気中で行うことが望ましい。
【００４３】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。本発明は、その要旨を逸脱しない範囲で様々な変形が可能である。
【実施例】
【００４４】
＜実施例１＞原料粉末のＡｌ量について
【００４５】
主組成がＦｅ−４５％Ｎｉ−２％Ａｌの組成の原料粉末を水アトマイズ法にて作製した。Ｎｉ含有量のＦｅ含有量に対する比は０．８５である。原料粉末は篩い分けによって粒度を調整し、平均粒径を７０μｍとした。この粉末をアルミナ製のるつぼに装填し、管状炉に入れ、窒素雰囲気下１１００℃で高温熱処理を行い、軟磁性金属粉末を得た。熱処理時の１２００℃の保持時間を表１に示す時間として、軟磁性金属粉末の金属粒子中のＡｌ含有量を調整した。（実施例１−１〜１−３、比較例１−４〜１−５）
【００４６】
Ｆｅ−４５％Ｎｉ組成に対して表１に示す量のＡｌを添加した原料粉末を水アトマイズ法にて作製した。原料粉末は篩い分けによって粒度を調整し、平均粒径を７０μｍとした。この粉末をアルミナ製のるつぼに装填し、管状炉に入れ、窒素雰囲気下１１００℃で３００ｍｉｎの高温熱処理を行い、軟磁性金属粉末を得た。（実施例１−７〜１−１０、比較例１−６、１−１１）
【００４７】
主組成がＦｅ−４５％Ｎｉとなるよう水アトマイズ法にて原料粉末を作製した。粉末は篩い分けによって粒度を調整し、平均粒径を７０μｍとした。この粉末をアルミナ製のるつぼに装填し、管状炉に入れ、窒素雰囲気下で３００ｍｉｎの高温熱処理を行い、軟磁性金属粉末を得た。熱処理温度は、粉末が焼結しない、なるべく高い温度を検討し、その結果、７００℃とした。（比較例１−１２）
【００４８】
主組成がＦｅ−４５％Ｎｉとなるよう水アトマイズ法にて原料粉末を作製した。粉末は篩い分けによって粒度を調整し、平均粒径を７０μｍとした。この粉末をアルミナ製のるつぼに装填し、管状炉に入れ、窒素雰囲気下１１００℃で５ｍｉｎの高温熱処理を行い、軟磁性金属粉末を得た。（比較例１−１３）
【００４９】
実施例１−１〜１−３、１−７〜１−１０および比較例１−４〜１−６、１−１１〜１−１３について、軟磁性金属粉末の金属粒子内のＡｌ含有量を定量した。熱処理を行った後の軟磁性金属粉末を冷間埋め込み樹脂にて固定したものを切断し、切断面を鏡面研磨した。次に、電子線マイクロアナライザを用いて、金属粒子の断面が現れている部分において、粒子内部のＡｌ含有量を定量した。
【００５０】
実施例１−１〜１−３、１−７〜１−１０および比較例１−４〜１−５、１−１１〜１−１２について軟磁性金属粉末を冷間埋め込み樹脂で固定し、断面を切り出し、鏡面研磨を行った。鏡面研磨した粒子断面をナイタール（エタノール＋１％硝酸）でエッチングし、ランダムに選んだ１００個の粒子の結晶粒界を観察し、一個の結晶粒からなる粒子の割合を算出し、結果を表１に示した。
【表１】
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【００５１】
実施例１−１〜１−３、１−７〜１−１０および比較例１−４〜１−６、１−１１では、粉末粒子表面に窒化アルミニウムが形成されていた。比較例１−１３では、Ａｌを全く含有していないため、焼結防止の役割を果たす皮膜が粒子表面に形成されず、粉末全体が焼結してしまった。比較例１−６では原料粉末にＡｌが含有されるものの、Ａｌ含有量が少ないため、粉末が一部焼結してしまい、粉末が得られなかった。金属粒子中のＡｌが０．１質量％未満に低下してしまうほどＡｌ含有量が少ない場合には、粒子表面に形成される窒化アルミニウムの量が不足するためと考えられる。
【００５２】
粉末として得られた、実施例１−１〜１−３、１−７〜１−１０および比較例１−４〜１−５、１−１１、１−１２について、粉末の保磁力を測定した。粉末の保磁力は、φ６ｍｍｘ５ｍｍのプラスチックケースに２０ｍｇの粉末を入れ、パラフィンを融解、凝固させて固定したものを保磁力計（東北特殊鋼社製、Ｋ−ＨＣ１０００型）にて測定した。測定磁界は１５０ｋＡ／ｍである。測定結果を表１に示した。
【００５３】
実施例１−１〜１−３、１−７〜１−１０では、金属粒子内のＡｌ含有量を０．１〜１質量％とすることで１５０Ａ／ｍ未満の低い保磁力が得られている。金属粒子中のＡｌ含有量が少ないほど一個の結晶粒から成る金属粒子の割合が増加しており、金属粒子内のＡｌが窒化して表面に移動するとともに結晶粒成長が進むことがわかる。一方、比較例１−４〜１−５および比較例１−１１では金属粒子内のＡｌ含有量が１質量％を超えるため、１５０Ａ／ｍ以上の大きな保磁力しか得られない。
【００５４】
なお、比較例１−１２では、Ａｌ無添加で熱処理を試みた場合であるが、粉末で回収できる熱処理温度が７００℃と低いため、保磁力は４２０Ａ／ｍと大きなものしか得られない。
【００５５】
これらの結果から、軟磁性金属粉末の金属粒子内のＡｌ量を０．１〜１質量％に制御することで保磁力の低い軟磁性金属粉末を得ることができることがわかる。
【００５６】
＜実施例２＞軟磁性金属粉末のＮｉ量
【００５７】
Ｎｉ量が表２に示す量で、Ａｌ添加量が１．５質量％の組成の原料粉末を水アトマイズ法にてそれぞれ作製した。原料粉末は篩い分けによって粒度を調整し、平均粒径を７０μｍとした。この粉末をアルミナ製のるつぼに装填し、管状炉に入れ、窒素雰囲気下１３００℃で６０ｍｉｎの高温熱処理を行い、軟磁性金属粉末を得た。（実施例２−２〜２−７、比較例２−１、２−８）得られた軟磁性金属粉末の金属粒子中のＡｌ含有量は、実施例１と同様の手順で定量した。
【００５８】
実施例２−２〜２−７および比較例２−１、２−８について、粉末の保磁力を測定した。粉末の保磁力は、φ６ｍｍｘ５ｍｍのプラスチックケースに２０ｍｇの粉末を入れ、パラフィンを融解、凝固させて固定したものを保磁力計（東北特殊鋼社製、Ｋ−ＨＣ１０００型）にて測定した。測定磁界は１５０ｋＡ／ｍである。測定結果を表２に示した。
【表２】
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【００５９】
実施例２−２〜２−７は、１５０Ａ／ｍ未満の低い保磁力が得られているが、比較例２−１ではＮｉ含有量のＦｅ含有量に対する比が０．６５未満のため、比較例２−８ではＮｉ含有量のＦｅ含有量に対する比が４．５を超えるため保磁力が３００Ａ／ｍ以上に増大している。したがって、Ｎｉ含有量のＦｅ含有量に対する比を０．６５〜４．５とすることで低い保磁力を得ることができる。
【００６０】
＜実施例３＞円形度、結晶粒径、酸素量の効果と圧粉コアの評価
【００６１】
主組成がＦｅ−４５％Ｓｉ−１．５％Ａｌの組成の原料粉末を水アトマイズ法とガスアトマイズ法にてそれぞれ作製した。原料粉末は篩い分けによって粒度を調整し、平均粒径を７０μｍとした。この粉末をアルミナ製のるつぼに装填し、管状炉に入れ、窒素雰囲気下で高温熱処理を行い、軟磁性金属粉末を得た。熱処理温度と熱処理時間は表３に示した。（実施例３−１〜３−４）
【００６２】
さらに、得られた軟磁性金属粉末を水素雰囲気中、６００℃で６０ｍｉｎの還元処理を行い、酸素量を低減させた軟磁性金属粉末を得た。（実施例３−５〜３−８）
【００６３】
Ｆｅ−４５％Ｎｉ組成の原料粉末を水アトマイズ法とガスアトマイズ法によって作製した。原料粉末は篩い分けによって粒度を調整し、平均粒径を７０μｍとした。この粉末をアルミナ製のるつぼに装填し、管状炉に入れ、窒素雰囲気下７００℃で３００ｍｉｎの熱処理を行い、軟磁性金属粉末を得た。（比較例３−９〜３−１０）
【００６４】
実施例３−１〜３−８および比較例３−９〜３−１０について、金属粒子中のＡｌ含有量を、実施例１と同様の手順で定量した。また、軟磁性金属粉末の酸素含有量を酸素分析装置（ＬＥＣＯ社製ＴＣ６００）にて定量した。結果を表３に示した。
【表３】
2015220246.tif 000005
【００６５】
実施例３−１〜３−８および比較例３−９〜３−１０について、粉末の保磁力を測定した。粉末の保磁力は、φ６ｍｍｘ５ｍｍのプラスチックケースに２０ｍｇの粉末を入れ、パラフィンを融解、凝固させて固定したものを保磁力計（東北特殊鋼社製、Ｋ−ＨＣ１０００型）にて測定した。測定磁界は１５０ｋＡ／ｍである。測定結果を表３に示した。
【００６６】
実施例３−１〜３−８および比較例３−９〜３−１０の粉末を冷間埋め込み樹脂で固定し、断面を切り出し、鏡面研磨を行った。粒子の断面をランダムに１００個観察し、各粒子のＷａｄｅｌｌの円形度を測定し、円形度が０．８０以上である粒子の割合を算出した。結果を表３に示した。
【００６７】
実施例３−１〜３−８および比較例３−９〜３−１０の粉末を冷間埋め込み樹脂で固定し、断面を切り出し、鏡面研磨を行った。鏡面研磨した粒子断面をナイタール（エタノール＋１％硝酸）でエッチングした。ランダムに選んだ１００個の粒子の結晶粒界を観察し、一個の結晶粒からなる粒子の割合を算出した。結果を表３に示した。
【００６８】
実施例３−１〜３−８ではいずれも１５０Ａ／ｍ未満の低い保磁力が得られている。実施例３−１と３−３、実施例３−２と３−４を比較すると、粒子の断面の円形度が０．８０以上である粒子の割合を９０%以上とすることにより、保磁力をより小さくできることがわかる。また、実施例３−１と３−２、実施例３−３と３−４を比較すると、軟磁性金属粉末を構成する粒子の９０％以上を一個の結晶粒とすることにより、保磁力をより小さくできることがわかる。また、実施例３−１〜３−４と実施例３−５〜３−８を比較すると、軟磁性金属粉末に含まれる酸素量を５００ｐｐｍ以下とすることにより、保磁力がより小さくできることがわかる。
【００６９】
実施例３−１〜３−８および比較例３−９〜３−１０を用いて圧粉コアを作製した。金属粉末１００質量％に対し、シリコーン樹脂を２．４質量％加え、ニーダーで混練したものを、３５５μｍのメッシュで整粒して顆粒を作製した。これを外径１７．５ｍｍ、内径１１．０ｍｍのトロイダル形状の金型に充填し、成形圧７８０ＭＰａで加圧し成形体を得た。コア重量は５ｇとした。得られた成形体をベルト炉にて７５０℃で３０ｍｉｎ、窒素雰囲気中で熱処理して圧粉コアとした。なお、実施例３−１〜３−８の混練時にはアンモニア臭があり、少なくとも一部の窒化アルミニウムが空気中の水分と反応して水酸化アルミニウムとアンモニアに分解したものと考えられ、これを加熱することによって酸化アルミニウムが生成していると考えられる。
【００７０】
得られた圧粉コアについてコアロスを評価した。コアロスはＢＨアナライザ（岩通計測社製ＳＹ−８２５８）を用いて周波数２０ｋＨｚ，測定磁束密度５０ｍＴの条件で測定した。結果を表３に示した。
【００７１】
実施例３−１〜３−８と比較例３−９〜３−１０を用いた圧粉コアのコアロスを比較すると、本発明の軟磁性金属粉末を用いた軟磁性金属圧粉コアは、コアの損失を３０％以上低減できることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００７２】
以上説明した通り、本発明の軟磁性金属粉末は保磁力が低く、この軟磁性金属粉末を用いて軟磁性金属圧粉コアを作製することで低い損失のコアを得ることができる。この軟磁性金属粉末あるいは軟磁性金属圧粉コアは損失が低いことから、高効率化を実現できるので、電源回路などの電気・磁気デバイス等に広く且つ有効に利用可能である。
【図面の簡単な説明】
【００７３】
【図１】図１は、本発明の原料粉末粒子の断面の模式図である。
【図２】図２は、本発明の軟磁性金属粉末の断面の模式図である。
【符号の説明】
【００７４】
１…原料粉末粒子
２…母相中のＡｌ
３…結晶粒界
４…軟磁性金属粉末粒子
５…窒化アルミニウムの皮膜
【図１】
2015220246.tif 000006
【図２】
2015220246.tif 000007
【手続補正書】
【提出日】平成26年9月19日(2014.9.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａｌを含む、ＦｅとＮｉを主成分とする軟磁性金属粉末であって、前記軟磁性金属粉末において、Ｎｉ含有量のＦｅ含有量に対する比が０．６５〜４．５であり、前記軟磁性金属粉末の金属粒子内のＡｌの含有量が０．１〜０．５質量％であり、前記軟磁性金属粉末の金属粒子表面に窒化アルミニウム皮膜を有することを特徴とする軟磁性金属粉末。
【請求項２】
請求項１に記載された軟磁性金属粉末であって、前記軟磁性金属粉末を構成する金属粒子のうち、９０％以上の金属粒子の断面の円形度が０．８０以上であることを特徴とする軟磁性金属粉末。
【請求項３】
請求項１〜２のいずれかに記載された軟磁性金属粉末であって、前記軟磁性金属粉末を構成する金属粒子の９０％以上が一個の結晶粒からなることを特徴とする軟磁性金属粉末。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載された軟磁性金属粉末であって、前記金属粒子内に含まれる酸素量が５００ｐｐｍ以下であることを特徴とする軟磁性金属粉末。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載された軟磁性金属粉末であって、前記軟磁性金属粉末中の金属粒子表面に酸化アルミニウム粒子および水酸化アルミニウム粒子の少なくとも一方を有することを特徴とする軟磁性金属粉末。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載された軟磁性金属粉末を用いて作製された軟磁性金属圧粉コア。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４５】
主組成がＦｅ−４５％Ｎｉ−２％Ａｌの組成の原料粉末を水アトマイズ法にて作製した。Ｎｉ含有量のＦｅ含有量に対する比は０．８５である。原料粉末は篩い分けによって粒度を調整し、平均粒径を７０μｍとした。この粉末をアルミナ製のるつぼに装填し、管状炉に入れ、窒素雰囲気下１１００℃で高温熱処理を行い、軟磁性金属粉末を得た。熱処理時の１２００℃の保持時間を表１に示す時間として、軟磁性金属粉末の金属粒子中のＡｌ含有量を調整した。（実施例１−１、１−２、参考例１−３、比較例１−４〜１−５）
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４６】
Ｆｅ−４５％Ｎｉ組成に対して表１に示す量のＡｌを添加した原料粉末を水アトマイズ法にて作製した。原料粉末は篩い分けによって粒度を調整し、平均粒径を７０μｍとした。この粉末をアルミナ製のるつぼに装填し、管状炉に入れ、窒素雰囲気下１１００℃で３００ｍｉｎの高温熱処理を行い、軟磁性金属粉末を得た。（実施例１−７〜１−９、参考例１−１０、比較例１−６、１−１１）
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
実施例１−１、１−２、参考例１−３、実施例１−７〜１−９、参考例１−１０、および比較例１−４〜１−６、１−１１〜１−１３について、軟磁性金属粉末の金属粒子内のＡｌ含有量を定量した。熱処理を行った後の軟磁性金属粉末を冷間埋め込み樹脂にて固定したものを切断し、切断面を鏡面研磨した。次に、電子線マイクロアナライザを用いて、金属粒子の断面が現れている部分において、粒子内部のＡｌ含有量を定量した。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５０】
実施例１−１、１−２、参考例１−３、実施例１−７〜１−９、参考例１−１０および比較例１−４〜１−５、１−１１〜１−１２について軟磁性金属粉末を冷間埋め込み樹脂で固定し、断面を切り出し、鏡面研磨を行った。鏡面研磨した粒子断面をナイタール（エタノール＋１％硝酸）でエッチングし、ランダムに選んだ１００個の粒子の結晶粒界を観察し、一個の結晶粒からなる粒子の割合を算出し、結果を表１に示した。
【表１】
2015220246.tif 000008
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５１】
実施例１−１、１−２、参考例１−３、実施例１−７〜１−９、参考例１−１０および比較例１−４〜１−６、１−１１では、粉末粒子表面に窒化アルミニウムが形成されていた。比較例１−１３では、Ａｌを全く含有していないため、焼結防止の役割を果たす皮膜が粒子表面に形成されず、粉末全体が焼結してしまった。比較例１−６では原料粉末にＡｌが含有されるものの、Ａｌ含有量が少ないため、粉末が一部焼結してしまい、粉末が得られなかった。金属粒子中のＡｌが０．１質量％未満に低下してしまうほどＡｌ含有量が少ない場合には、粒子表面に形成される窒化アルミニウムの量が不足するためと考えられる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５２】
粉末として得られた、実施例１−１、１−２、参考例１−３、実施例１−７〜１−９、参考例１−１０および比較例１−４〜１−５、１−１１、１−１２について、粉末の保磁力を測定した。粉末の保磁力は、φ６ｍｍｘ５ｍｍのプラスチックケースに２０ｍｇの粉末を入れ、パラフィンを融解、凝固させて固定したものを保磁力計（東北特殊鋼社製、Ｋ−ＨＣ１０００型）にて測定した。測定磁界は１５０ｋＡ／ｍである。測定結果を表１に示した。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５３】
実施例１−１、１−２、参考例１−３、実施例１−７〜１−９、参考例１−１０では、金属粒子内のＡｌ含有量を０．１〜１質量％とすることで１５０Ａ／ｍ未満の低い保磁力が得られている。金属粒子中のＡｌ含有量が少ないほど一個の結晶粒から成る金属粒子の割合が増加しており、金属粒子内のＡｌが窒化して表面に移動するとともに結晶粒成長が進むことがわかる。一方、比較例１−４〜１−５および比較例１−１１では金属粒子内のＡｌ含有量が１質量％を超えるため、１５０Ａ／ｍ以上の大きな保磁力しか得られない。