(57)【要約】【課題】アノード側触媒層に流入する水の量を調整する技術を提供する。【解決手段】燃料電池システムであって、電解質膜と、複数の細孔を有し電解質膜に接して配置されたカソード側触媒層及びアノード側触媒層と、の組合せを少なくとも１つ有する燃料電池と、外部負荷の要求に応じて定められる出力電流によって燃料電池を運転する制御部と、を備え、前記燃料電池の出力電流を取得する出力電流取得部を備えると共に、前記制御部は、所定のタイミングで前記取得した第１の出力電流にて前記燃料電池が発電を継続した場合に前記アノード側触媒層へ流入するアノード流入水量が所定のアノード側許容水量を超えると判断したとき、前記燃料電池を、前記外部負荷の要求に関わらず、前記第１の出力電流より高い第２の出力電流で運転する電流制限制御を行う。【選択図】図１
2015220198.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池システムであって、
電解質膜と、複数の細孔を有し前記電解質膜に接して配置されたカソード側触媒層及びアノード側触媒層と、の組合せを少なくとも１つ有する燃料電池と、
外部負荷の要求に応じて定められる出力電流によって前記燃料電池を運転する制御部と、
を備え、
さらに、前記燃料電池の出力電流を取得する出力電流取得部を備えると共に、
前記制御部は、
所定のタイミングで前記取得した第１の出力電流にて前記燃料電池が発電を継続した場合に前記アノード側触媒層へ流入するアノード流入水量が所定のアノード側許容水量を超えると判断したとき、前記燃料電池を、前記外部負荷の要求に関わらず、前記第１の出力電流より高い第２の出力電流で運転する電流制限制御を行う、
燃料電池システム。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池システムにおいて、
さらに、前記燃料電池の温度を取得する温度取得部を備え、
前記制御部は、
前記出力電流に基づく前記電流制限制御を、前記取得した温度が所定の温度よりも低い場合に行う、
燃料電池システム。
【請求項３】
請求項２に記載の燃料電池システムにおいて、
前記制御部は、
前記燃料電池の温度に対応して設定された所定の期間内のアノード流入水量を用いて、前記アノード流入水量が前記所定のアノード側許容水量を超えるか否かを判断する、燃料電池システム。
【請求項４】
請求項３に記載の燃料電池システムにおいて、
前記制御部は、
前記燃料電池が所定の出力電流で発電を継続した場合に、前記アノード流入水量が前記所定のアノード側許容水量になるまでの時間をアノード側許容時間とし、前記所定の出力電流と前記アノード側許容時間との関係を示すアノード許容時間テーブルを備え、
前記アノード許容時間と前記所定の期間とが同一になる前記所定の出力電流値を前記第２の出力電流の下限として設定する、燃料電池システム。
【請求項５】
請求項２から請求項４までのいずれか一項に記載の燃料電池システムにおいて、
前記所定の温度は、氷点である、燃料電池システム。
【請求項６】
請求項３から請求項５までのいずれか一項に記載の燃料電池システムにおいて、
前記所定の期間は、前記燃料電池の温度が氷点以上になるまでの期間である、燃料電池システム。
【請求項７】
請求項１から請求項５までのいずれか一項に記載の燃料電池システムにおいて、
前記制御部は、
前記電流制限制御において、さらに、前記第１の出力電流にて、前記燃料電池が発電を継続した場合に前記カソード側触媒層へ流入するカソード流入水量が所定のカソード側許容水量を超えると判断したとき、前記燃料電池を、前記外部負荷の要求に関わらず、前記第１の出力電流より低い第３の出力電流で運転する、燃料電池システム。
【請求項８】
請求項７に記載の燃料電池システムにおいて、
前記制御部は、
前記燃料電池の温度に対応して設定された所定の期間内のカソード流入水量を用いて、前記カソード流入水量が前記所定のカソード側許容水量を超えるか否かを判断する、燃料電池システム。
【請求項９】
請求項８に記載の燃料電池システムにおいて、
前記制御部は、
前記燃料電池が所定の出力電流で発電を継続した場合に、前記カソード流入水量が前記所定のカソード側許容水量になるまでの時間をカソード側許容時間とし、前記所定の出力電流と前記カソード側許容時間との関係を示すカソード許容時間テーブルを備え、
前記カソード許容時間と前記所定の期間とが同一になる前記所定の出力電流値を前記第３の出力電流の上限として設定する、燃料電池システム。
【請求項１０】
電解質膜と、複数の細孔を有し前記電解質膜に接して配置されたカソード側触媒層及びアノード側触媒層と、の組合せを少なくとも１つ有する燃料電池を備える燃料電池システムの制御方法であって、
（ａ）前記燃料電池の出力電流を取得する工程と、
（ｂ）前記取得された出力電流にて、前記燃料電池が発電を継続した場合に前記アノード側触媒層へ流入するアノード流入水量が所定のアノード側許容水量を超えるか否かを判断する工程と、
（ｃ）前記工程（ｂ）において、前記取得された出力電流にて、前記燃料電池が発電を継続した場合に前記アノード側触媒層へ流入するアノード流入水量が所定のアノード側許容水量を超えると判断したとき、前記燃料電池を、前記外部負荷の要求に関わらず、前記取得された出力電流より高い出力電流で運転する工程と、
を備える、燃料電池システム制御方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池として、電解質膜を両極（カソード及びアノード）の触媒層で挟み、さらに両極のガス拡散層で挟んだ構造を有する燃料電池が知られている。この燃料電池を氷点下で起動すると、発電に伴って生成される水が凍結し、触媒層が電解質膜から剥離するおそれがある。そこで、燃料電池の氷点下起動時に、カソード側触媒層に流入する水の量が許容量を超えないように、燃料電池の運転を制御する技術が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１１−１１３７７４号公報
【特許文献２】特開２００８−３００２１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、燃料電池の電解質膜の含水状態を良好に保つために、反応ガスを加湿して燃料電池に供給する燃料電池システムが知られている。一方、燃料電池システムの簡素化の要請に応じて、反応ガスを加湿する加湿器を外すことが検討されている。反応ガスを加湿しない場合には、高温運転時に電解質膜が乾燥するおそれがあるため、電解質膜の含水状態を良好に保つために、電解質膜の膜厚を従来よりも薄くすることが好ましい。電解質膜を薄くすると、カソード側からアノード側に移動する水（以下、「逆拡散水」と称する）が、多くなり、電解質膜の乾燥を抑制することができると考えられるからである。しかしながら、逆拡散水が多くなると、氷点下始動時に、アノード側においても水の凍結により触媒層が電解質膜から剥離するおそれがある。
【０００５】
そこで、アノード側触媒層に流入する水の量を調整する技術が望まれていた。なお、この技術は、燃料電池を適正に運転するために、氷点下始動時に限らず、望まれていたものでもある。そのほか、従来の燃料電池システムにおいては、低コスト化、省資源化、製造の容易化、性能の向上等が望まれていた。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。
【０００７】
（１）本発明の一形態によれば、燃料電池システムが提供される。この燃料電池システムは、電解質膜と、複数の細孔を有し前記電解質膜に接して配置されたカソード側触媒層及びアノード側触媒層と、の組合せを少なくとも１つ有する燃料電池と、外部負荷の要求に応じて定められる出力電流によって前記燃料電池を運転する制御部と、を備え、前記燃料電池の出力電流を取得する出力電流取得部を備えると共に、前記制御部は、所定のタイミングで前記取得した第１の出力電流にて前記燃料電池が発電を継続した場合に前記アノード側触媒層へ流入するアノード流入水量が所定のアノード側許容水量を超えると判断したとき、前記燃料電池を、前記外部負荷の要求に関わらず、前記第１の出力電流より高い第２の出力電流で運転する電流制限制御を行ってもよい。
【０００８】
この形態の燃料電池システムによれば、アノード流入水量が、アノード側許容水量を超えると判断した場合に、外部負荷の要求に関わらず、判断時の出力電流よりも高い出力電流で燃料電池を運転する。この燃料電池システムでは、外部負荷による出力電流の増減要求のタイミングとは関係なく、アノード流入水量がアノード側許容水量を超えると判断した場合に、出力電流を増加させる。すなわち、外部負荷による要求が、出力電流一定であっても、減小であっても、アノード流入水量がアノード側許容水量を超えると判断した場合には、出力電流を増加させる。出力電流増加の幅は、外部負荷の要求に応じて変えてもよい。アノード流水量は、出力電流が低い場合に多くなるため、出力電流を上げることにより、アノード流入水量過多の状態になるのを抑制することができる。そのため、アノード流入水過多による燃料ガス不足を抑制することができ、燃料電池性能の低下を抑制することができる。また、アノード流入水の凍結によるアノード触媒層の電解質膜からの剥離を抑制することができる。
【０００９】
（２）上記形態の燃料電池システムにおいて、前記制御部は、前記出力電流に基づく前記電流制限制御を、前記取得した温度が、所定の温度よりも低い場合に行ってもよい。このようにすると、燃料電池の温度が低い始動時等に、電流制限制御を行うことができる。
【００１０】
（３）上記形態の燃料電池システムにおいて、前記制御部は、前記燃料電池の温度に対応して設定された所定の期間内のアノード流入水量を用いて、前記アノード流入水量が前記所定のアノード側許容水量を超えるか否かを判断てもよい。このようにすると、燃料電池の温度に基づいて、適切に判断することができる。
【００１１】
（４）上記形態の燃料電池システムにおいて、前記制御部は、前記燃料電池が所定の出力電流で発電を継続した場合に、前記アノード流入量が前記所定のアノード側許容水量になるまでの時間をアノード側許容時間とし、前記所定の出力電流と前記アノード側許容時間との関係を示すアノード許容時間テーブルを備え、前記アノード許容時間と前記所定の期間とが同一になる前記所定の出力電流値を前記第２の出力電流の下限として設定してもよい。このようにすると、出力電流に応じて、適切に電流制限制御を行うことができる。
【００１２】
（５）上記形態の燃料電池システムにおいて、前記所定の温度は、氷点であってもよい。燃料電池の温度が氷点よりも低い場合に、電流制限制御を行うことにより、アノード流入水が凍結することによるアノード触媒層の電解質膜からの剥離を抑制することができる。
【００１３】
（６）上記形態の燃料電池システムにおいて、前記所定の期間は、前記燃料電池の温度が氷点以上になるまでの期間であってもよい。このようにすると、燃料電池の温度が氷点以上になるまでの期間、アノード流水量がアノード側許容水量を超えないように調整されるため、より適切にアノード流入水の凍結によるアノード触媒層の電解質膜からの剥離を抑制することができる。
【００１４】
（７）上記形態の燃料電池システムにおいて、前記制御部は、前記電流制限制御において、さらに、前記第１の出力電流にて、前記燃料電池が発電を継続した場合に前記カソード側触媒層へ流入するカソード流入水量が所定のカソード側許容水量を超えると判断したとき、前記燃料電池を、前記外部負荷の要求に関わらず、前記第１の出力電流より低い第３の出力電流で運転してもよい。このようにすると、カソード側についても、出力電流に応じて、カソード流入量が、カソード側許容水量を超えないように、適切に燃料電池システムの運転を制御することができる。
【００１５】
（８）上記形態の燃料電池システムにおいて、前記制御部は、前記燃料電池の温度に対応して設定された所定の期間内のカソード流入水量を用いて、前記カソード流入水量が前記所定のカソード側許容水量を超えるか否かを判断してもよい。このようにすると、燃料電池の温度に基づいて、適切に判断することができる。
【００１６】
（９）上記形態の燃料電池システムにおいて、前記制御部は、前記燃料電池が所定の出力電流で発電を継続した場合に、前記カソード流入水量が前記所定のカソード側許容水量になるまでの時間をカソード側許容時間とし、前記所定の出力電流と前記カソード側許容時間との関係を示すカソード許容時間テーブルを備え、前記カソード許容時間と前記所定の期間とが同一になる前記所定の出力電流値を前記第３の出力電流の上限として設定してもよい。このようにすると、出力電流に応じて、適切に電流制限制御を行うことができる。
【００１７】
（１０）本発明の他の形態によれば、燃料電池システムの制御方法が提供される。この燃料電池システムは、電解質膜と、複数の細孔を有し前記電解質膜に接して配置されたカソード側触媒層及びアノード側触媒層と、の組合せを少なくとも１つ有する燃料電池を備える。この燃料電池システム制御方法は、（ａ）前記燃料電池の出力電流を取得する工程と、（ｂ）前記取得された出力電流にて、前記燃料電池が発電を継続した場合に前記アノード側触媒層へ流入するアノード流入水量が所定のアノード側許容水量を超えるか否かを判断する工程と、（ｃ）前記工程（ｂ）において、前記取得された出力電流にて、前記燃料電池が発電を継続した場合に前記アノード側触媒層へ流入するアノード流入水量が所定のアノード側許容水量を超えると判断したとき、前記燃料電池を、前記外部負荷の要求に応じて定められる出力電流に関わらず、前記取得された出力電流より高い出力電流で運転する工程と、を備える。
【００１８】
この形態の燃料電池システム制御方法によれば、アノード流入水量が、アノード側許容水量を超えると判断した場合に、外部負荷の要求に関わらず、判断時の出力電流より高い出力電流で燃料電池を運転する。アノード流水量は、出力電流が低い場合に多くなるため、出力電流を上げることにより、アノード流入水量過多の状態になるのを抑制することができる。そのため、アノード流入水過多による燃料ガス不足を抑制することができ、燃料電池性能の低下を抑制することができる。また、アノード流入水の凍結によるアノード触媒層の電解質膜からの剥離を抑制することができる。
【００１９】
なお、本発明は、種々の態様で実現することが可能である。例えば、燃料電池システムを搭載した移動体、燃料電池システムの制御方法の機能を実現するためのコンピュータプログラム、そのコンピュータプログラムを記録した記録媒体等の形態で実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明の一実施形態としての燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。
【図２】燃料電池の構成を示す断面図である。
【図３】制御部に記憶されている許容時間テーブルを示す説明図である。
【図４】燃料電池システムにおいて実行される電流制限処理の手順を示すフローチャートである。
【図５】燃料電池システムにおいて実行される電流制限処理の手順を示すフローチャートである。
【図６】電力制限処理を行った場合の燃料電池スタックの出力電流の変化を説明する説明図である。
【図７】変形例の燃料電池システムにおいて実行される電流制限処理の手順を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
Ａ．第１実施形態：
（Ａ１）燃料電池システムの構成：
図１は、本発明の一実施形態としての燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。実施形態において、燃料電池システム１００は、駆動用電源を供給するためのシステムとして、電気自動車に搭載されて用いられる。燃料電池システム１００は、燃料電池スタック１１０と、水素タンク４０と、電磁バルブ４１と、循環ポンプ４２と、燃焼ガス供給路９３と、燃焼ガス排出路９４と、エアコンプレッサー５０と、酸化剤ガス供給路９１と、酸化剤ガス排出路９２と、電流測定部７１と、温度測定部７４と、制御部２０とを備えている。
【００２２】
燃料電池スタック１１０は、積層された複数の燃料電池１０と、２つのターミナルプレート１１１と、２つのエンドプレート１１２を備えている。２つのターミナルプレート１１１は、いずれも燃料電池スタック１１０全体としての電極（アノード及びカソード）であり、積層された燃料電池１０を挟み込むように配置されている。２つのターミナルプレート１１１は、負荷としての駆動用モーター６２と電気的に接続されている。２つのエンドプレート１１２は、２つのターミナルプレート１１１を挟み込むように配置されている。２つのエンドプレート１１２は、図示しないテンションプレートにより互いに結合されており、各燃料電池１０は、積層方向に所定の圧縮力で締結されている。
【００２３】
図２は、図１に示す燃料電池１０の構成を示す断面図である。図２の上段に示すように、燃料電池１０は、電解質膜１２と、アノード側触媒層１３ａと、アノード側ガス拡散層１４ａと、アノード側セパレータ１５ａと、カソード側触媒層１３ｃと、カソード側ガス拡散層１４ｃと、カソード側セパレータ１５ｃと、を備えている。なお、図２の下段は、図２の上段における領域Ｘの拡大図を示している。かかる拡大図については後述する。
【００２４】
電解質膜１２は、スルホン酸基を含むフッ素樹脂系イオン交換膜であり、Flemion（登録商標）やAciplex（登録商標）等を用いることができる。なお、電解質膜１２としては、スルホン酸基に限らず、リン酸基やカルボン酸基など、他のイオン交換基を含む膜を用いることができる。本実施形態において、電解質膜１２の膜厚は１０μｍである。電解質膜１２の膜厚は、本実施形態に限定されず、２０μｍ、３０μｍ等、適宜設定可能である。
【００２５】
アノード側触媒層１３ａは、電解質膜１２に接して配置されている。このアノード側触媒層１３ａは、触媒を導電性粒子に担持させた部材と、プロトン導電体であるアイオノマとを用いて構成されている。触媒としては、例えば、白金や、白金とルテニウムや鉄等の金属との合金を用いることができる。導電性粒子としては、例えば、カーボンブラック等の炭素粒子や、炭素繊維などを用いることができる。アイオノマとしては、スルホン酸基を含むフッ素樹脂を採用することができる。アイオノマは、触媒を担持した導電性粒子同士を結着させる。アノード側触媒層１３ａは、図示しない多数の細孔を有している。この細孔は、触媒を担持した導電性粒子の２次粒子（１次粒子が複数集まったクラスタ状の粒子）同士の間に形成された空隙である。本実施形態において、アノード側触媒層１３ａの細孔量は、カソード側触媒層１３ｃの約１／３である。アノード側触媒層とカソード側触媒層の細孔量の比は、本実施形態に限定されない。アノード側触媒層とカソード側触媒層の細孔量は、同一でもよいし、その比が１／２，１／４，３／２等、適宜設定することができる。
【００２６】
アノード側ガス拡散層１４ａは、反応ガスである水素を拡散し、また、電気化学反応等により生じた水を排出するために多孔質部材により構成されている。具体的には、例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス等のカーボン多孔質体や、金属メッシュや発泡金属等の金属多孔質体により構成されている。
【００２７】
アノード側セパレータ１５ａは、ガス不透過の伝導性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボンや、プレス成型した金属板によって構成することができる。アノード側セパレータ１５ａは、凹凸形状を有しており、アノード側セパレータ１５ａとアノード側ガス拡散層１４ａとが接することにより、アノード側セパレータ１５ａとアノード側ガス拡散層１４ａとの間に燃料ガス流路１７ａが形成される。この燃料ガス流路１７ａは、水素タンク４０及び循環ポンプ４２によって供給される水素ガスをアノード側ガス拡散層１４ａに導くと共に、アノード側ガス拡散層１４ａから排出されるガス（余剰水素ガス）を燃焼ガス排出路９４へと排出する。
【００２８】
カソード側の構成は、アノード側の構成と同様である。すなわち、カソード側触媒層１３ｃは、アノード側触媒層１３ａと同じ構成を有している。また、カソード側ガス拡散層１４ｃはアノード側ガス拡散層１４ａと、カソード側セパレータ１５ｃはアノード側セパレータ１５ａと、それぞれ同じ構成を有している。なお、カソード側セパレータ１５ｃとカソード側ガス拡散層１４ｃとの間に形成された酸化剤ガス流路１７ｃは、エアコンプレッサー５０から供給される空気を、カソード側ガス拡散層１４ｃに導くと共に、カソード側ガス拡散層１４ｃから排出されるガス（余剰空気及び水蒸気）を燃料電池１０の外部へと排出する。
【００２９】
燃料電池１０の発電に伴いカソード側触媒層１３ｃにおいて生成された水は、アノード側触媒層１３ａとカソード側触媒層１３ｃとの水濃度差により電解質膜１２を介してアノード側触媒層１３ａに移動する。このカソード側触媒層１３ｃからアノード側触媒層１３ａへ移動する水を、「逆拡散水Ｗ１」と称する。一方、燃料電池１０の発電時に、アノード側触媒層１３ａにおいて生成されたプロトンの電解質膜１２を介したカソード側触媒層１３ｃへ移動に伴い、アノード側触媒層１３ａから電解質膜１２を介してカソード側触媒層１３ｃに水が移動する。このアノード側触媒層１３ａからカソード側触媒層１３ｃへ移動する水を、「随伴水Ｗ２」と称する。図２下部の拡大図に、逆拡散水Ｗ１と随伴水Ｗ２の移動方向を示す。本実施形態では、電解質膜１２の膜厚が約１０μｍと薄く、カソード側触媒層１３ｃからアノード側触媒層１３ａへの水の移動が容易であるため、逆拡散水Ｗ１の量が多くなる。
【００３０】
図１に示す水素タンク４０は、高圧水素ガスを貯蔵しており、燃焼ガス供給路９３を介して水素ガスを燃料電池スタック１１０に供給する。電磁バルブ４１は、燃焼ガス供給路９３に配置されており、燃料電池スタック１１０に供給する水素ガスの量を調整する。循環ポンプ４２は、燃焼ガス排出路９４に配置されており、燃料電池スタック１１０から排出された水素ガスを、燃焼ガス排出路９４から燃焼ガス供給路９３へと循環させる。エアコンプレッサー５０は、圧縮空気（酸化剤ガス）を、酸化剤ガス供給路９１を介して燃料電池スタック１１０に供給する。燃料電池スタック１１０から排出された空気は、酸化剤ガス排出路９２を介して大気へと放出される。
【００３１】
電流測定部７１は、燃料電池スタック１１０とモーター６２との間に配置されており、燃料電池スタック１１０の出力電流を測定し、制御部２０に対して送信する。温度測定部７４は、酸化剤ガス排出路９２に配置されており、排出される酸化剤ガス（空気）の温度を測定し、制御部２０に対して送信する。なお、燃料電池システム１００では、かかる排出ガスの温度を、燃料電池スタック１１０内部の温度として用いる。
【００３２】
制御部２０は、中央処理装置と主記憶装置とを備えるマイクロコンピュータによって構成されている。制御部２０は、アクセルポジションセンサー３２から取得した検出値に基づいて、アクセルペダル３０の踏み込み量に対応する要求出力電力を導出し、要求出力電力に応じて上述の燃料電池システム１００の各構成部を制御し、燃料電池スタック１１０に発電させる。
【００３３】
また、制御部２０は、後に詳述するように、燃料電池システム１００を氷点下で始動させる場合、燃料電池スタック１１０を構成する各燃料電池１０の電極触媒層（アノード側触媒層１３ａとカソード側触媒層１３ｃ）に流入する水の量が、許容量を超えないように燃料電池スタック１１０の運転を制御する、電流制限処理を行う。制御部２０は、この電流制限処理における燃料電池スタック１１０の運転条件を決定するための許容時間テーブル２４を予め記憶している。
【００３４】
（Ａ２）許容時間テーブル：
図３は、制御部に記憶されている許容時間テーブルを示す説明図である。図３に示す許容時間テーブル２４は、電流密度と、各電極触媒層への流入水量が許容水量に到達するまでの時間（以下、「許容水量」と称する）との関係を示している。本実施形態において、許容時間は以下のように算出されている。
【００３５】
各電極触媒層への流入水量と、各電極触媒層の許容水量とを、以下の（式１）〜（式４）のように定義し、（電極触媒層への流入水量）＝（電極触媒層の許容水量）となるまでの時間を許容時間とした。本実施形態において、逆拡散水量、随伴水量、電解質膜１２の含水量、および触媒層の細孔量は、単位面積あたりの量を示す。
（アノード側触媒層１３ａへの流入水量）＝（逆拡散水量）−（随伴水量）・・・（式１）
（アノード側触媒層１３ａの許容水量）＝（電解質膜１２の含水量）＋（アノード側触媒層１３ａの細孔量）・・・（式２）
（カソード側触媒層１３ｃへの流入水量）＝（随伴水量）−（逆拡散水量）・・・（式３）
（カソード側触媒層１３ｃの許容水量）＝（電解質膜１２の含水量）＋（カソード側触媒層１３ｃの細孔量）・・・（式４）
本実施形態において、上述の通り、アノード側触媒層１３ａの細孔量は、カソード側触媒層１３ｃの約１／３であるため、アノード側触媒層１３ａの許容水量とカソード側触媒層１３ｃの許容水量とは、異なる値になる。
なお、（式１）において、アノード側触媒層１３ａへの流入水量が負の値になった場合には、アノード側触媒層１３ａへの水の移動はないものとした。同様に、（式２）において、カソード側触媒層１３ｃへの流入水量が負の値になった場合には、カソード側触媒層１３ｃへの水の移動はないものとした。
【００３６】
逆拡散水量，随伴水量は、それぞれ、逆拡散水のフラックス，随伴水のフラックスに時間をかけた値になる。逆拡散水のフラックスをＪｇ，随伴水のフラックスをＪｚとし、逆拡散水のフラックスおよび随伴水のフラックスを、以下の式により算出した。
Ｊｇ＝Ｄ×（Ｃｗｃ−Ｃｗａ）／ｔ・・・（式５）
上記（式５）において、Ｄは拡散係数を，Ｃｗｃはカソード側触媒層１３ｃの水濃度Ｃｗを，Ｃｗａはアノード側触媒層１３ａの水濃度Ｃｗを，ｔは電解質膜１２の膜厚を，それぞれ示す。すなわち、逆拡散水のフラックスＪｇは、電解質膜の膜厚ｔに反比例する。
カソード側触媒層１３ｃおよびアノード側触媒層１３ａの水濃度Ｃｗは、以下の式により算出した。
Ｃｗ＝ε×ρ×λ／ＥＷ・・・(式６)
上記（式６）において、εはアイオノマの体積分率を，ρはアイオノマ密度を，λは電極触媒層の含水量（スルホン酸１個あたりの水分子の個数）を，ＥＷは酸基密度を，それぞれ示す。ε，ρ，ＥＷは物性値であり、定数である。本実施形態では、燃料電池システム１００の停止時に掃気を行っており、電極触媒層が含水していないことを前提として、アノード側触媒層１３ａの含水量λａを０とした。一方、カソード側触媒層１３ｃは、発電に伴う生成水により即座に含水量が最大になると考え、カソード側触媒層１３ｃの含水量λｃを１４とした。
Ｊｚ＝ｉ／Ｆ×Ｄａ・・・(式７）
上記（式７）において、ｉは電流密度を，Ｆはファラデー定数を，Ｄａは随伴係数を，それぞれ示す。すなわち、随伴水のフラックスは、電流密度に比例する。
【００３７】
上記(式１）〜(式７）に基づいて、逆拡散水のフラックス，随伴水のフラックスを算出し、アノード側触媒層１３ａ、カソード側触媒層１３ｃそれぞれについて、電流密度に対する許容時間を算出した。本実施形態では、逆拡散水量、随伴水量、電解質膜１２の含水量、および触媒層の細孔量は、単位面積あたりの重量（ｍｇ／ｃｍ２）として算出しているが、体積で算出してもよい。なお、触媒層の細孔量は、細孔に水が入っているものとして重量を算出している。本実施形態では、電流密度に対する許容時間を示す許容時間テーブル２４を、曲線として（連続的な値が設定されているとして）表わしているが、離散的な値に設定してもよい。また、予め実験を行って設定してもよい。また、逆拡散水量、随伴水量を、特開２０１１−１１３７７４に記載の方法で導出してもよい。
【００３８】
（Ａ３）電流制限処理：
図４，５は、燃料電池システム１００において実行される電流制限処理の手順を示すフローチャートである。図示しない電気自動車のイグニッションがオンされると、燃料電池システム１００において、電流制限処理が開始される。
【００３９】
図４に示すように、制御部２０は、アクセルポジションセンサー３２から取得した検出値に対応する要求出力電力に基づいて、目標電流密度を設定する（ステップＳ１２）。目標電流密度は、予め制御部２０に記憶されている燃料電池スタック１１０についてのＷ−Ｉ特性に基づいて設定される。制御部２０は、温度測定部７４から燃料電池スタック１１０の温度を取得して（ステップＳ１４）、氷点よりも低い否かを判定する（ステップＳ１５）。本実施形態では、氷点を０℃としているが、燃料電池スタック１１０を使用する環境（気圧）に応じて氷点を設定してもよい。ステップＳ１５において、燃料電池スタック１１０の温度が氷点以上と判定した場合は、制御部２０は、電流制限処理を終了する。
【００４０】
制御部２０は、ステップＳ１５において、燃料電池スタック１１０の温度が氷点より低いと判定すると、燃料電池スタック１１０の温度が氷点以上になるまでの時間を算出する（ステップＳ１６）。燃料電池スタック１１０の温度が氷点以上になることを、本実施形態では、「氷点突破」と称する。氷点突破までの時間（以下、「氷点突破時間」とも称する）は、ステップＳ１４において取得した燃料電池スタック１１０の温度と、燃料電池スタック１１０の熱容量と、目標電流密度で発電した場合の燃料電池スタック１１０の総発熱量から算出する。本実施形態では、氷点突破時間を算出しているが、予め、燃料電池スタック１１０の温度と、目標電流密度と、氷点突破時間との対応を示すテーブルを備え、テーブルを参照して氷点突破時間を導出してもよい。
【００４１】
制御部２０は、ステップＳ１６において算出した氷点突破時間と、許容時間テーブル２４（図３）に基づいて、氷点突破時間が許容時間以下となるように目標電流密度の上下限値を設定する（ステップＳ１７）。具体的には、図３に示すように、氷点突破時間とアノード側許容時間とが同一となる電流密度を、下限値とし、氷点突破時間とカソード側許容時間とが同一となる電流密度を、上限値とした。本実施形態において、燃料電池１０は、氷点突破時間が図３におけるアノードとカソードの交点より下になるように熱容量と発熱量が設計されている。
【００４２】
図５に示すように、制御部２０は、ステップＳ１６において算出した氷点突破時間が、カソードの許容時間（ステップＳ１２で設定した目標電流密度における）以内か否かを判定する（ステップＳ１８）。制御部２０は、ステップＳ１８において、氷点突破時間が、カソードの許容時間以内と判定すると、ステップＳ１２で設定した目標電流密度で出力するように、燃料電池スタック１１０の運転を制御する（ステップＳ２０）。一方、制御部２０は、氷点突破時間が、カソードの許容時間よりも長いと判定すると（ステップＳ１８においてＮＯ）、許容時間テーブルに基づいて、目標電流密度を低下させ、ステップＳ１７で設定した上限値に設定する。すなわち、制御部２０は、目標電流密度を、要求電力にかかわらず、再設定する（ステップＳ２４）。制御部２０は、再設定された目標電流密度で出力するように、燃料電池スタック１１０の運転を制御する（ステップＳ２０）。本実施形態において、ステップＳ２４では、目標電流密度をステップＳ１７で設定した上限値に設定しているが、これに限定されない。例えば、目標電流密度を再設定する場合の下げ幅ΔＩを予め設定しておき、目標電流密度が、ステップＳ１７で設定した上限値よりも低い値になるまで、繰り返し再設定を行って、上限値よりも低い値に再設定する構成にしてもよい。また、目標電流密度の上下限値を設定する際に（ステップＳ１７）、上下限値の値に基づいて、例えば、上下限値の中間値、上限値から所定の値を引いた値等、適宜、設定してもよい。また、本実施形態では、ステップＳ１８において、氷点突破時間がカソードの許容時間以内か否かのみを判定しているが、カソードとアノードの両方の許容時間以内か否かを判定してもよい。通常、ステップＳ１２で設定される目標電流密度は、目標電流密度の上限値よりも高いため、カソードの許容時間以内であれば、アノードの許容時間以内になるため、カソードの許容時間以内か否かを判定すればよい。
【００４３】
図５に示すように、制御部２０は、電流測定部７１の測定値に基づいて、電流密度が低下したか否かを判定する（ステップＳ２２）。氷点下で燃料電池スタック１１０において発電を行う場合に、発電に伴う生成水が凍結して、反応ガスの拡散が阻害されると、電流密度が低下するためである。ステップＳ２２において、電流密度が低下していないと判定すると、制御部２０は、温度測定部７４から燃料電池スタック１１０の温度を取得して、氷点突破したか否かを判定する（ステップＳ３０）。制御部２０は、ステップＳ３０において氷点突破したと判定した場合は、電流制限処理を終了する。
【００４４】
ステップＳ２２において、電流密度が低下したと判定すると、制御部２０は、許容時間テーブル２４を参照して、氷点突破時間が、アノードの許容時間（低下した電流密度における）以内か否かを判定する（ステップＳ２６）。電流密度が低い場合には、逆拡散水が増加するため、アノード側触媒層１３ａに流入する水の量が増加し、許容時間が短くなるからである。ステップＳ２６において、氷点突破時間がアノード許容時間以内と判定した場合、制御部２０はステップＳ３０に進む。ステップＳ２６において、氷点突破時間がアノード許容時間より長いと判定した場合（ステップＳ２６においてＮＯ）、制御部２０は、許容時間テーブル２４に基づいて、目標電流密度を上げて、ステップＳ１７で設定した下限値に設定し（目標電流密度を再設定）、再設定した目標電流密度になるように、燃料電池スタック１１０の運転を制御する（ステップＳ２８）。制御部２０は、燃料電池スタック１１０の温度が氷点突破したら、電流制限処理を終了し、通常の、要求電力に基づく燃料電池スタック１１０の運転制御を行う。本実施形態において、ステップＳ２８では、目標電流密度をステップＳ１７で設定した下限値に設定しているが、これに限定されない。例えば、ステップＳ１７で設定した上限値に設定してもよい。このようにすると、アノード側触媒層１３ａへの流入水量を調整しつつ、比較的大きな出力電流を得ることができる。また、ステップＳ２４の場合と同様に、上げ幅を設定したり、ステップＳ１７において、設定してもよい。
【００４５】
ステップＳ３０において、燃料電池スタック１１０の温度が氷点未満と判定されると、制御部２０は、ステップＳ２２に戻る。すなわち、燃料電池スタック１１０の温度が氷点突破するまで、ステップＳ２２，２６，２８，３０を繰り返し行う可能性がある。ステップＳ２８では、ステップＳ１７にて設定した目標電流密度の上下限値の範囲内で、目標電流密度を増加させる。これにより、目標電流密度が際限なく上昇することはない。
【００４６】
なお、ステップＳ１８にて、氷点突破時間がアノードの許容時間以内か否についても判定した場合も、ステップＳ２６において、再度、氷点突破時間がアノードの許容時間以内か否について判定するのが好ましい。電極触媒層への流入水の凍結等により発電面積が小さくなり、目標電流密度よりも出力電流密度が低くなった場合、ステップＳ１８においてアノードの許容時間以内であっても、低下した出力電流密度における許容時間以内ではなくなる可能性があるからである。
【００４７】
電流制限処理において、制御部２０は、電磁バルブ４１，循環ポンプ４２，エアコンプレッサー５０等を制御して、反応ガスの流量，反応ガス供給時の背圧，および出力電圧等を調整することによって、出力電流の増減を行っている。本実施形態の燃料電池システム１００は、燃料電池１０の補助電源として機能する二次電池（図示しない）を備え、上述のように、負荷からの出力要求に応じた出力電流よりも低い出力電流で燃料電池スタック１１０に発電させる場合には、二次電池にて出力要求に対して不足する出力を補償する。二次電池は、例えば充・放電可能なリチウムイオン電池で構成することができる。
【００４８】
図６は、電力制限処理を行った場合の燃料電池スタックの出力電流の経時変化を説明する説明図である。図示するように、本実施形態の燃料電池システム１００では、燃料電池スタック１１０の温度が氷点以上になるまで、燃料電池スタック１１０の出力電流が、目標電流の上下限値の間になるように、制御されている。
【００４９】
（Ａ４）実施形態の効果：
本実施形態の燃料電池システム１００では、アノード側触媒層１３ａへの流入水量が、許容量を超えないように目標電流密度が調整される。そのため、アノード側触媒層１３ａへの流入水が溢れて、電解質膜１２とアノード側触媒層１３ａとの間に滞留することが抑制される。その結果、氷点下始動時に、電解質膜１２とアノード側触媒層１３ａとの間の滞留水の凍結に伴う凍上現象（凍上現象のような現象）による、アノード側触媒層１３ａの電解質膜１２からの剥離を抑制することができる。本実施形態の燃料電池システム１００は、反応ガスを加湿する加湿器を備えない構成であり、電解質膜１２の膜厚が薄いため、逆拡散水量が多く、アノード側に滞留水が生じやすい。そのため、上述の電流制限処理を行うことによるアノード側触媒層１３ａの破壊抑制効果が大きいと考えられる。
【００５０】
また、本実施形態の燃料電池システム１００では、目標電流密度は、カソード側流入水量も考慮して設定される。具体的には、カソード側触媒層１３ｃへの流入水量が、許容量を超えないように目標電流密度が調整される。そのため、氷点下始動時に、アノード側と同様に、カソード側触媒層１３ｃの電解質膜１２からの剥離も抑制することができる。
【００５１】
Ｂ．変形例：
この発明は上記の実施形態や実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。
【００５２】
（Ｂ１）変形例１：
上記実施形態では、目標電流密度を、アノード側流入水量とカソード側流入水量との両方を考慮して設定しているが、アノード側流入水量だけを考慮して設定してもよい。すなわち、アノード側の許容時間テーブルのみに基づいて、目標電流密度を設定してもよい。このようにしても、アノード側触媒層１３ａの電解質膜１２からの剥離を抑制することができる。
【００５３】
（Ｂ２）変形例２：
上記実施形態では、燃料電池スタック１１０の温度が氷点未満の場合に、出力電流の制限を行っているが、燃料電池スタック１１０の温度は、氷点に限定されず、−５℃，５℃，１０℃等、適宜設定することができる。また、燃料電池スタック１１０の温度にかかわらず、出力電流の制限を行ってもよい。このようにしても、電極触媒層への流入水量を適切に保つことにより、電極触媒層の劣化や、発電性能の低下を抑制することができる。燃料電池スタック１１０の温度が低温の場合に、出力電流の制限を行うのが好ましい。
【００５４】
（Ｂ３）変形例３：
上記実施形態では、許容水量を、電解質膜の最大含水量と電極触媒層の細孔量とに基づいて設定しているが、これに限定されない。例えば、実験により許容水量を設定してもよい。また、燃料電池システムを、反応ガスを加湿する加湿器を備える構成とし、加湿された反応ガスによる水の量も考慮する構成としてもよい。
【００５５】
（Ｂ４）変形例４：
上記実施形態では、燃料電池スタック１１０の温度が氷点以上になるまでの時間に基づいて、目標電流密度の上下限値を設定しているが、これに限定されない。例えば、温度が５℃以上になるまでの時間としてもよいし、温度にかかわらず期間を設定してもよい。
【００５６】
以下、燃料電池スタックの温度に関わらず、出力電流の制限を行う場合の一例を、図７に基づいて説明する。図７は、変形例の燃料電池システムにおいて実行される電流制限処理の手順を示すフローチャートである。変形例の燃料電池システムは、制御部にて行われる電流制限制御が上記実施形態と異なる以外は、上記実施形態と同一の構成である。
図７に示すように、制御部２０は、アクセルポジションセンサー３２から取得した検出値に対応する要求出力電力に基づいて、上記実施形態と同様に目標電流密度を設定する（ステップＴ１２）。次に、制御部２０は、目標電流密度の上下限値を設定する（ステップＴ１７）。本変形例では、予め実験にて求めた、電流密度と、電極触媒層に水詰まりが生じて十分な発電を継続できなくなるまでの時間（以下、「水詰まり時間」と称する）との関係を示すマップ（以下、「水詰まり時間マップ」と称する）を、制御部２０が備える。制御部２０は、許容時間テーブルと水詰まり時間マップとに基づいて、目標電流密度の上下限値を設定する。
【００５７】
続いて、制御部２０は、許容時間テーブルと水詰まり時間マップとに基づいて、水詰まり時間が、カソードの許容時間（ステップＴ１２で設定した目標電流密度における）以内か否かを判定する（ステップＴ１８）。制御部２０は、ステップＴ１８において、水詰まり時間がカソードの許容時間以内と判定すると、ステップＴ１２で設定した目標電流密度で出力するように、燃料電池スタック１１０の運転を制御する（ステップＴ２０）。一方、制御部２０は、水詰まり時間がカソードの許容時間よりも長いと判定すると（ステップＴ１８においてＮＯ）、許容時間テーブルに基づいて、目標電流密度を低下させ、ステップＴ１７で設定した上限値に設定する。すなわち、制御部２０は、目標電流密度を、要求電力にかかわらず、再設定する（ステップＴ２４）。制御部２０は、再設定された目標電流密度で出力するように、燃料電池スタック１１０の運転を制御する（ステップＴ２０）。
【００５８】
制御部２０は、電流測定部７１の測定値に基づいて、電流密度が低下したか否かを判定する（ステップＴ２２）。ステップＴ２２において、電流密度が低下してしていないと判定すると、制御部２０は、予め定められた所定の時間を経過したか否かを判定する（ステップＴ３０）。制御部２０は、ステップＴ３０において所定の時間を経過したと判定した場合は、電流制限処理を終了する。変形例において、電流制限処理は、開始（イグニッションオンによりカウント開始）から所定の時間を経過すると終了する。所定の時間は、例えば、始動処理に必要な時間として、予め定められる。
【００５９】
ステップＴ２２において、電流密度が低下したと判定すると、制御部２０は、許容時間テーブルと水詰まりマップとを参照して、水詰まり時間が、アノードの許容時間（低下した電流密度における）以内か否かを判定する（ステップＴ２６）。ステップＴ２６において、水詰まり時間がアノード許容時間以内と判定した場合、制御部２０はステップＴ３０に進む。ステップＴ２６において、水詰まり時間がアノード許容時間より長いと判定した場合（ステップＴ２６においてＮＯ）、制御部２０は、許容時間テーブル２４に基づいて、目標電流密度を上げて、ステップＴ１７で設定した下限値に設定し（目標電流密度を再設定）、再設定した目標電流密度になるように、燃料電池スタック１１０の運転を制御する（ステップＴ２８）。制御部２０は、所定の時間を経過したら（ステップＴ３０においてＹＥＳ）、電流制限処理を終了し、通常の、要求電力に基づく燃料電池スタック１１０の運転制御を行う。
【００６０】
このようにしても、両電極触媒層に流入する水の量を調整することができ、水詰まりによる燃料電池性能の低下を抑制することができる。
【符号の説明】
【００６１】
１０…燃料電池
１２…電解質膜
１３ａ…アノード側触媒層
１３ｃ…カソード側触媒層
１４ａ…アノード側ガス拡散層
１４ｃ…カソード側ガス拡散層
１５…アノード側セパレータ
１５ａ…アノード側セパレータ
１５ｃ…カソード側セパレータ
１７ａ…燃料ガス流路
１７ｃ…酸化剤ガス流路
２０…制御部
２４…許容時間テーブル
３０…アクセルペダル
３２…アクセルポジションセンサー
４０…水素タンク
４１…電磁バルブ
４２…循環ポンプ
５０…エアコンプレッサー
６２…駆動用モーター
７１…電流測定部
７４…温度測定部
９１…酸化剤ガス供給路
９２…酸化剤ガス排出路
９３…燃焼ガス供給路
９４…燃焼ガス排出路
１００…燃料電池システム
１１０…燃料電池スタック
１１１…ターミナルプレート
１１２…エンドプレート
【図１】
2015220198.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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