(57)【要約】【課題】有機ＥＬ素子と封止基板との間に中空部分が生じることなく全面の封止が可能であり、かつ取扱い性にも優れ、トップエミッション型にも使用でき、長期の信頼性にも優れた有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物、有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート、有機エレクトロルミネッセンス素子、及び画像表示装置を提供する。【解決手段】本願発明の有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物は、少なくともイソブチレン骨格を有する樹脂（Ａ）と、フィラー（Ｂ）とを含有し、フィラー（Ｂ）の含有量が全体の２０重量％以下であり、前記フィラー（Ｂ）が、金属原子を含まないことを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくともイソブチレン骨格を有する樹脂（Ａ）と、フィラー（Ｂ）とを含有し、フィラー（Ｂ）の含有量が全体の２０重量％以下であり、前記フィラー（Ｂ）が、金属原子を含まないことを特徴とする有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物。
【請求項２】
前記樹脂組成物の全光線透過率が、７５％以上であることを特徴とする請求項１に記載の有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物。
【請求項３】
前記フィラー（Ｂ）が、シリカフィラーであることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物。
【請求項４】
さらに、粘着付与樹脂（Ｃ）として水素添加された石油樹脂を含むことを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物。
【請求項５】
前記樹脂組成物の全光線透過率が、８０％以上であることを特徴とする請求項１から４のいずれか一項に記載の有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物で形成された封止層を少なくとも有することを特徴とする有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート。
【請求項７】
請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物で封止されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする画像表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は有機電子デバイス用素子を封止する際に用いられる有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物、有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート、有機エレクトロルミネッセンス素子、及び画像表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機エレクトロルミネッセンス（以下、「有機ＥＬ」ともいう）ディスプレイや、有機ＥＬ照明、更には有機半導体や有機太陽電池等の様々な有機電子デバイスに関する研究が活発に行われており、液晶ディスプレイ（Liquid Crystal Display、ＬＣＤ）に代わる次世代ディスプレイや、発光ダイオード（Light Emitting Diode、ＬＥＤ）照明に代わる次世代照明として期待されている。更に、有機ＥＬ素子は全ての構成要素が固形材料から形成できることから、フレキシブルなディスプレイや照明として使用される可能性がある。有機ＥＬ素子は、ガラス等からなる基板の上に陽極層、発光層及び陰極層が順次形成された構成が基本であり、陽極層と陰極層の間に通電することによって自己発光し、陽極層、陰極層のどちらからも光を取り出すことが出来ることから、有機ＥＬデバイスの発光方式としてトップエミッション方式と、ボトムエミッション方式が存在する。
【０００３】
しかし、上記有機ＥＬ素子は、素子の周辺に水分や不純物等が存在すると、ダークスポットと呼ばれる非発光部が発生、成長し、ダークスポットの直径が数１０μｍに成長すると目視で非発光部が確認できるようになり、視認性の悪化につながることとなる。
【０００４】
そこで、有機ＥＬ素子を水分や不純物等から遮断するために、ガラス等からなる透明な封止基板（封止缶の場合もある）等が備えられ、有機ＥＬ素子と封止基板との間に生じる空間に脱水剤を配置した有機ＥＬデバイスが開示されているが（例えば、特許文献１参照）、有機ＥＬ素子と封止基板との間に中空部分が存在する構造であるため、フレキシブルな有機ＥＬデバイスへの適用が困難である。
【０００５】
フレキシブルな有機ＥＬデバイスを得る為に、フィルム状あるいはシート状の接着性中間膜で有機ＥＬ素子を封止する方法が開示されているが（特許文献２）、この接着性中間膜はエチレン酢酸ビニル共重合体やニトリルゴムなどの樹脂のみで構成されているため、接着性中間膜が伸びやすく封止作業時などの取扱い性が非常に悪い。
【０００６】
また、水蒸気バリア性を向上させるために乾燥剤を含有させた有機ＥＬ素子の封止方法も開示されているが（例えば、特許文献３参照）、乾燥剤に金属酸化物等を用いており、乾燥剤が吸水し反応することで体積が変化したり、反応後に色調が変化したりするため、封止層が発光素子の発光した光を透過せねばならないトップエミッション型の有機ＥＬデバイスには、適用できない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００５−１６６２６５公報
【特許文献２】特開平０６−２０３９５４公報
【特許文献３】特第４１０６９５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
そこで、本発明は、有機ＥＬ素子と封止基板との間に中空部分が生じることなく全面の封止が可能であり、かつ取扱い性にも優れ、トップエミッション型にも使用でき、長期の信頼性にも優れた有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物、有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート、有機エレクトロルミネッセンス素子、及び画像表示装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために、本願発明による有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物は、少なくともイソブチレン骨格を有する樹脂（Ａ）と、フィラー（Ｂ）とを含有し、フィラー（Ｂ）の含有量が全体の２０重量％以下であり、前記フィラー（Ｂ）が、金属原子を含まないことを特徴とする。
【００１０】
また、上記有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物は、前記樹脂組成物の全光線透過率が、７５％以上であることが好ましい。
【００１１】
また、上記有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物は、前記フィラー（Ｂ）が、シリカフィラーであることが好ましい。
【００１２】
また、上記有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物は、さらに、粘着付与樹脂（Ｃ）として水素添加された石油樹脂を含むことが好ましい。
【００１３】
また、上記有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物は、前記樹脂組成物の全光線透過率が、８０％以上であることが好ましい。
【００１４】
また、上記課題を解決するために、本願発明による有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートは、上記いずれかに記載の有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物で形成された封止層を少なくとも有することを特徴とする。
【００１５】
また、上記課題を解決するために、本願発明による有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記いずれかに記載の有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物で封止されていることを特徴とする。
【００１６】
また、本願発明による画像表示装置は、上記有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１７】
本発明による有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物及び有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートは、ガスバリア性が高い骨格であるイソブチレン骨格を有する樹脂とフィラーを併用することで、有機ＥＬ素子と封止基板との間に中空部分が生じることなく全面の封止が可能でありながら、樹脂の非常に伸びやすい特性を抑制できるため、取扱い性にも優れる。さらに迷路効果によりガスバリア性をより一層高めることができる。また、フィラーの含有量が２０％以下であり、金属原子を有さないフィラーを用いることで、トップエミッション型にも適用できる透明性が得られる。ここで、迷路効果とは、フィラーが分散しているため、水蒸気がフィラーに阻害されて通過しにくい状態をいう。
【００１８】
また、本発明による画像表示装置は、有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物により有機ＥＬ素子を水分から遮断することができるため、ダークスポットの発生を抑制し、画像の視認性を良くすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の実施形態に係る有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートの構造を模式的に示す断面図である。
【図２】本発明の実施形態に係る有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートを用いた画像表示装置の構造を模式的に示す断面図である。
【図３】本発明の実施形態に係る有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートの使用例を模式的に説明するための説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下に、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
【００２１】
本発明の実施形態に係る有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１は、基材シート２の少なくとも片側に、少なくとも1層の封止層３が形成されている。図１は、本発明の有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１の好ましい実施態様を示す概略断面図である。図１に示すように、有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１は、基材シート２を有しており、基材シート２上には封止層３が形成されている。また、有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１は、封止層３上に、封止層３を保護するための離型フィルム４をさらに備えている。
【００２２】
以下、本実施形態の有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１の各構成要素について詳細に説明する。
【００２３】
（基材シート２、離型フィルム４）
基材シート２は、封止層３を構成する脂組成物をフィルム状にする際、取り扱い性を良くする目的で樹脂組成物を仮着させるものである。また、離型フィルム４は、封止層３を保護する目的で用いられる。
【００２４】
基材シート２及び離型フィルム４は、特に制限されず、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリブテンフィルム、ポリブタジエンフィルム、ポリメチルペンテンフィルム、ポリ塩化ピニルフィルム、塩化ビニル共重合体フィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルム、ポリブチレンテレフタレートフィルム、ポリウレタンフィルム、エチレン・酢酸ビニル共重合体フィルム、アイオノマー樹脂フィルム、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体フィルム、エチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体フィルム、ポリスチレンフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリイミドフィルム、フッ素樹脂フィルム等が挙げられる。またこれらの架橋フィルムも用いられる。さらにこれらの積層フィルムであってもよい。特にコスト、取り扱い性等の面からポリエチレンテレフタレートを使用することが好ましい。
【００２５】
基材シート２及び離型フィルム４から封止層３を剥離する際の剥離力の例としては、ＪＩＳＺ０２３７に準拠して測定される、線速３００ｍｍ／ｍｉｎでの１８０°引き剥がし法での剥離力が、０．３Ｎ／２０ｍｍ以下であることが好ましく、より好ましくは０．２Ｎ／２０ｍｍである。剥離力の下限に特に制限はないが、０．００５Ｎ／２０ｍｍ以上が実際的である。また、両面に剥離フィルムを仮着させる場合には、取り扱い性を良くするために、剥離力の異なるものを使用することが好ましい。
【００２６】
基材シート２及び離型フィルム４の膜厚は、通常は５〜３００μｍ、好ましくは１０〜２００μｍ、特に好ましくは２０〜１００μｍ程度である。
【００２７】
（封止層３）
封止層３を構成する本発明の有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物は、ガスバリア性が高い骨格であるイソブチレン骨格を有している樹脂（Ａ）とフィラー（Ｂ）とを含有し、フィラー（Ｂ）の含有量が２０％以下であり、かつフィラー（Ｂ）は金属原子を有さない。
【００２８】
［樹脂（Ａ）］
イソブチレン骨格を有する樹脂（Ａ）としては、特に限定されず、ブチルゴムやポリイソブチレンなどの各種ゴム類、さらにはこれら各種ゴムに極性基（ヒドロキシル基やハロゲン基）を付与したゴムなどが挙げられる。低透水性と接着性、柔軟性の点からブチルゴムやポリイソブチレンが好ましい。上記ブチルゴムは、例えばＪＳＲ株式会社やＬａｎｘｅｓｓ株式会社などから、ポリイソブチレンはＢＡＳＦ株式会社などから上市されており、入手可能である。
【００２９】
[フィラー（Ｂ）]
フィラー（Ｂ）は、取扱い性を向上させる目的で付与する。フィラー（Ｂ）としては、透明性や反応活性の点から、金属原子を含んでいないものを適用する。中でも、シリカや窒化ホウ素などが、好適に用いられる。
【００３０】
上記フィラー（Ｂ）の含有量は、全体の２０重量％以下である。フィラー（Ｂ）の含有量が２０重量％より多いと、透明性を有さなかったり、接着性が悪くなったりする。また、樹脂組成物をフィルム状にしたときに、脆さが増し、フィルムとならなくなってしまう。
【００３１】
上記フィラー（Ｂ）は、分散性向上の目的などで、シランカップリング剤などで表面処理がされていてもよい。
【００３２】
［粘着付与樹脂（Ｃ）］
粘着付与樹脂（Ｃ）は、適度な粘度と接着性を付与する目的で用いられる。粘着付与樹脂（Ｂ）としては、ロジン、ロジン誘導体（水素化ロジン、不均化ロジン、重合ロジン、ロジンエステル（アルコール、グリセリン、ペンタエリスリトールなどのエステル化ロジンなど））、テルペン樹脂（α−ピネン、β−ピネン）、テルペンフェノール樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、水素化テルペン樹脂、Ｃ５系石油樹脂、Ｃ９石油樹脂、Ｃ５系石油樹脂とＣ９系石油樹脂とを共重合して得られる石油樹脂、ＤＣＰＤ型石油樹脂、Ｃ５系石油樹脂の水素化物、Ｃ９石油樹脂の水素化物、Ｃ５系石油樹脂とＣ９系石油樹脂とを共重合して得られる石油樹脂の水素化物、ＤＣＰＤ型石油樹脂の水素化物、クマロン−インデン樹脂、スチレン系樹脂、フェノール樹脂、キシレン樹脂などが挙げられる。
【００３３】
中でも、各石油樹脂の水素化物、水素化ロジン系樹脂、及び水素化テルペン系樹脂よりなる群から選択される１種以上が、前記イソプレン骨格を含有したポリマーと相溶性が良好であるため、好適に用いられる。これらの中でも、Ｃ５系石油樹脂の水素化物、Ｃ９石油樹脂の水素化物、Ｃ５系石油樹脂とＣ９系石油樹脂とを共重合して得られる石油樹脂の水素化物が、水蒸気バリア性能が良好な点から、好適に用いられる。
【００３４】
上記石油樹脂の水素化物の軟化点は６０〜１５０℃が好ましい。６０℃を下回ると組成物の凝集力が低下する為高温時の保持特性が低下する。１５０℃を上回ると組成物の流動性が低下する為封止性が低下する。
【００３５】
上記石油樹脂の水素化物は、例えば、荒川化学工業株式会社、出光興産株式会社等から上市されており、入手可能である。
【００３６】
［その他の添加剤］
［可塑剤］
また、有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物は、その特性を損なうことがなければ、可塑剤を含んでもよい。可塑剤を導入することで流動性を変更することができる。可塑剤としてはワックス、パラフィン、フタル酸エステル、アジピン酸エステル等のエステル類、ポリブテン、ポリイソブチレン等が挙げられる。
【００３７】
［シランカップリング剤］
また、有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物は、シランカップリング剤を含有してもよい。シランカップリング剤を用いることで被着体への化学結合量が増加し、接着力が向上する。
【００３８】
シランカップリング剤としては、具体的には３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）３−アミノプロピルメチルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−（ビニルベンジルアミノ）エチル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン塩酸塩、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン等のシランカップリング剤等が挙げられる。これらのシランカップリング剤は２種類以上を混合してもよい。シランカップリング剤の含有量は、樹脂組成物１００質量部に対して０．０５〜１０質量部が好ましく、０．１〜１質量部がより好ましい。
【００３９】
本発明では、本発明の目的を達成可能な限り、さらにその他の成分、例えば保存安定剤、酸化防止剤、タック調整剤や樹脂安定剤等を添加することも可能であるが、それらの添加成分中の水分や不純物によって画像表示装置の視認性が悪化する可能性があるため、注意が必要である。
【００４０】
また、有機電子デバイス用素子封止用透明樹脂組成物は、０．１ｍｍ厚みにおける５５０ｎｍの波長を持つ光に対する光透過率が７５％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましい。５５０ｎｍの光透過率が８０％を下回ると視認性が低下するためである。光透過率は樹脂の選定やフィラーの配合量を変えることで選択することが出来る。
【００４１】
光透過率は分光光度計（日立ハイテクノロジーズ製  分光光度計Ｕ−４１００型  固体試料測定システム）を用いて透過光の光量を測定し求めることが出来る。
【００４２】
有機ＥＬ素子封止用透明樹脂組成物は、フィルム状の封止層３を得る際、溶剤を含有してもよい。このような溶剤としては、メチルエチルケトン、トルエン、エタノール、イソプロパノールの有機溶剤が挙げられ、メチルエチルケトン、トルエンが特に好ましい。このような溶剤に樹脂組成物に含まれる個々の素材を加え、混合分散し、得られた樹脂溶液を、基材シート２の剥離面上にロールナイフコーター、グラビアコーター、ダイコーター、リバースコーターなど一般に公知の方法にしたがって直接または転写によって塗工し、乾燥させて封止層を得ることができる。
【００４３】
また、有機溶媒を使用せずにフィルム状の封止層３を得る手法としては、有機ＥＬ素子封止用透明樹脂組成物を高温にて溶融させ、ホットメルトコーターなどの一般に公知の手法で押し出し、その後冷却することで封止層３を得ることが出来る。
【００４４】
封止層３の厚さは、薄すぎると表面に凹凸がある場合に封止の効果が得られず、外部からの水分や不純物の浸入を許容してしまう恐れがあり、また、厚すぎると、封止層３の成形性や加工性に影響を及ぼす恐れがある。この観点から、３〜１００μｍが好ましく、５〜５０μｍがより好ましい。
【００４５】
また、封止層３と当該封止層３が接触する貼合対象の表面粗さＲａが２μｍ以下であることがさらに好ましい。この表面粗さが２μｍを超えた場合、有機ＥＬ素子封止用透明樹脂組成物自体の追従性が高かったとしても、封止層３が貼合対象の表面に追従しきれない可能性が上がってしまう。このため表面粗さが適切な範囲であれば、封止層３と貼合対象とが密着するため、視認性が向上する。貼合対象の表面粗さは研磨や、表面処理によって変えることが出来、封止層３の表面粗さはフィルム状に形成する際に冷却ロールの表面粗さを変えることや離型フィルム４の表面粗さを変えることで変更することが出来る。
【００４６】
有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１は、２層以上の封止層３を有してもよく、封止層３以外の層を有してもよい。
【００４７】
＜使用方法＞
次に、有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１の使用方法について説明する。
【００４８】
本発明の有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１は、有機ＥＬ素子６等の有機電子デバイス用素子を封止するために用いられる。より詳細には、素子基板５上（図２，３参照）に設けられた有機ＥＬ素子６等の有機電子デバイス用素子と封止基板８（図２，３参照）との間に配設し、有機電子デバイス用素子を素子基板５と封止基板８とで気密封止して、固体密着封止構造の各種有機電子デバイスを得るために用いられる。有機電子デバイスとしては、有機ＥＬディスプレイ、有機ＥＬ照明、有機半導体、有機太陽電池等が挙げられる。
【００４９】
以下に、有機電子デバイスの例として、有機ＥＬディスプレイ（画像表示装置）について説明する。有機ＥＬディスプレイ１０は、図２に示すように、素子基板５上に設けられた有機ＥＬ素子６が、有機ＥＬ素子封止用透明樹脂層７を介して封止基板８により封止された状態で筐体９に収納されている。
【００５０】
有機ＥＬ素子６は、例えば、図２に示すように、ガラス基板等からなる素子基板５上に、導電材料をパターニングして形成された陽極６１と、陽極６１の上面に積層された有機化合物材料の薄膜による有機層６２と、有機層６２の上面に積層され透明性を有する導電材料をパターニングして形成された陰極６３とを有する。なお、陽極６１および陰極６３の一部は、素子基板５の端部まで引き出されて図示しない駆動回路に接続されている。有機層６２は、陽極６１側から順に、ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層を積層してなり、発光層は、青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を積層してなる。なお、発光層は、青色、緑色、赤色の各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。
【００５１】
封止基板８は、有機ＥＬディスプレイ１０の表示内容の視認性を大きく阻害することがない性質を有する材料であればよく、例えば、ガラス、樹脂等を用いることができる。
【００５２】
有機ＥＬ素子封止用透明樹脂層７は、上述の有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１を用いて形成されたものであり、以下の工程により形成することができる。まず、図３（Ａ）に示すように、有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１の離型フィルム４を剥離し、図３（Ｂ）に示すように、封止層３を封止基板８にロール貼合する。次に、図３（Ｃ）に示すように、封止基板８に貼合された有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１の基材シート２を剥離する。その後、図３（Ｄ）に示すように、封止基板８に貼合された有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１の封止層３を有機ＥＬ素子６の陰極６３側にラミネートする。有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１の封止層３が、有機ＥＬディスプレイ１０における有機ＥＬ素子封止用透明樹脂層７を構成する。
【００５３】
上記貼合及びラミネートは１００℃以下の温度で行われることが好ましい。１００℃を超えると有機ＥＬ素子６の構成材料が劣化し、発光特性が低下するおそれがある。
【００５４】
なお、上述の有機ＥＬ素子封止用透明樹脂層７の形成工程では、最初に有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１を封止基板８にロール貼合するようにしたが、有機ＥＬ素子６に貼合するようにして、封止層３付きの有機ＥＬ素子を作製してもよい。この場合、有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート１の基材シート２を剥離した後、封止層３を封止基板８にラミネートすることになる。
【００５５】
以下、実施例に基づき本発明の構成をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００５６】
（原材料）
＜樹脂（Ａ）＞
Ａ１：ブチルゴム（ＪＳＲ株式会社製、ＪＳＲ ＢＵＴＹＬ ０６５）
Ａ２：ポリイソブチレン（ＢＡＳＦ株式会社製、Ｂ８０）
【００５７】
＜アクリル樹脂＞
Ｄ：アクリル樹脂（東亜合成株式会社製  Ｓ−１５１１Ｘ）
【００５８】
＜フィラー（Ｂ）＞
Ｂ１：シリカフィラー（電気化学工業株式会社製、ＦＢ−３ＳＤＣ  粒度（ｄ９０）６．７μｍ）
Ｂ２：窒化ホウ素（昭和電工株式会社製、ＵＨＰ−Ｓ１  粒度（ｄ９０）３μｍ）
Ｂ３：シリカフィラー（電気化学工業株式会社製、ＦＢ−２０Ｄ  粒度（ｄ９０）４６．０μｍ）
Ｂ４：ＣａＯ（（破砕前粒径１〜５ｍｍ）をバルベライザー粉砕機（ＭＳＴ株式会社製）で粉砕し、メッシュを通し粒径調整をしたもの（平均粒径２５．３μｍ）
Ｂ５：ＭｇＯ（タテホ化学工業株式会社製、ＫＭＡＯ−Ｆ  ＃３３０以下）
Ｂ６：ゼオライト（東ソー株式会社製、ゼオラムＡ−３  ＃１００以下）
【００５９】
＜粘着付与樹脂（Ｃ）＞
Ｃ１：Ｃ９系水素化石油樹脂（荒川化学工業株式会社製、アルコンＰ１００）
Ｃ２：Ｃ９系水素化石油樹脂（荒川化学工業株式会社製、アルコンＭ１００）
【００６０】
（実施例１）
ポリマー（Ａ）としてのブチルゴム（ＪＳＲ株式会社製、ＪＳＲ ＢＵＴＹＬ０６５）８０質量部に対し、フィラー（Ｂ）としてのシリカフィラー（ＦＢ−３ＳＤＣ  粒度（ｄ９０）６．７μｍ）２０質量部を溶媒であるトルエンに分散させながら加え、固形分が３０％となるようにし、攪拌することで、樹脂組成物Ａを得た。この樹脂組成物Ａを基材シートとしての厚み２５μｍの軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製、Ａ３１）上に、バーコータで塗布し、１３０℃で３分加熱乾燥することにより、厚み２０μｍの封止層を得た。こうして得られた封止層に更に離型フィルムとしての５０μｍの剥離処理ポリエステルフィルム（東洋紡株式会社製、東洋紡エステルフィルムＥ７００６）を剥離面でラミネートし、厚みが均一な実施例１に係る有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートを作製した。調整した有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートを用いて、透過率測定、接着力測定、ダークスポット評価および、その時の取り扱い性を評価した。その結果を表１に示す。
【００６１】
（実施例２〜１３）
樹脂組成物を表１に示す配合組成にした以外は実施例１と同様にして、実施例２〜１３に係る有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートを作製した。調整した有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートを用いて、透過率測定、接着力測定、ダークスポット評価および、その時の取り扱い性を評価した。その結果を表１に示す。
【００６２】
（比較例１〜１０）
樹脂組成物を表２に示す配合組成にした以外は実施例１と同様にして、比較例１〜１０に係る有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートを作製した。調整した有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートを用いて、透過率測定、接着力測定、ダークスポット評価および、その時の取り扱い性を評価した。その結果を表２に示す。
【００６３】
（評価方法）
以下の評価方法に従い評価を行った。
【００６４】
＜光透過率＞
有機電子デバイス用素子封止用樹脂組成物の光透過率を、分光光度計（日本分光製  分光器「Ｖ−６７０」）を用い、透過モードにより求めた。具体的には、封止層を０．１ｍｍ厚みまで８０℃で貼り合せて調整した試料を作製し、２５℃で波長領域２２０ｎｍ〜２２００ｎｍの範囲を、データ間隔１ｎｍ、ＵＶ／ＶＩＳバンド幅５ｎｍ、走査速度１０００ｎｍ／分にて行い、測定によって得られた１ｎｍ毎の透過率を波長領域４００ｎｍ〜８００ｎｍにおいて平均した値を光透過率とした。測定に際しては、ベースライン／ダーク補正を実施した。光源の切り替えは３４０ｎｍ、回折格子切り替え８５０ｎｍとし、フィルター交換はステップ方式で行った。
【００６５】
＜ダークスポット＞
絶縁性透明ガラスからなる素子基板の上に、陽極を有し、その上面に有機層、更にその上面に陰極を有する有機ＥＬ素子を作製した。次いで、調整した有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートの２５μｍの剥離処理ポリエステルフィルムを剥離し、上記有機ＥＬ素子の上記陰極の上面に配置した。その後、有機ＥＬ素子封止用透明樹脂シートの５０μｍの剥離処理ポリエステルフィルムを剥離し、封止基板として絶縁性透明ガラスを有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートの封止層の上面に配置して減圧下８０℃において０．６ＭＰaの圧力で１分間加圧し、有機ＥＬディスプレイのモデルを作製した。
【００６６】
次に、上記モデルを、８０℃８５％ＲＨで１０００時間処理し、その後、室温（２５℃）まで冷却した後、有機ＥＬ素子を起動させ、ダークスポット（非発光箇所）を観察した。ダークスポットの面積が全体に対して５％未満の場合をダークスポットの発生抑制に優れるとして「○」、５％以上の場合をダークスポットの発生抑制に劣るとして「×」とした。
【００６７】
＜取り扱い性＞
ダークスポットの観察用サンプルを作製する際に、Ａ４版で調整した有機電子デバイス用素子封止樹脂シートの剥離処理ポリエステルフィルムを１８０度方向に１５００ｍｍ／ｍｉｎで剥離し、粘着剤層が伸びて部分的に剥離処理ポリエステルフィルムに付着したままになってしまったもの、あるいは、粘着剤層にひびや割れが生じたものを不良品として「×」、フィルムが伸びたが、剥離処理ポリエステルフィルムに付着はしなかったものを許容品として「△」、問題なく取り扱えたものを良品として「○」で評価した。
【００６８】
＜接着力＞
調整した有機電子デバイス用素子封止用樹脂シートの２５μｍの剥離処理ポリエステルフィルムを剥離し、３８μｍの易接着処理ポリエステルフィルム（帝人デュポンフィルム社製、Ｇ２−Ｃ）を８０℃で貼合したものを試験片とした。得られた試験片に対し、被着体をＪＩＳＲ３２０２に準拠したガラスとし、貼合温度を８０℃として、ＪＩＳＺ０２３７に準拠し１８０°引き剥がし法にて接着力を測定した。
【００６９】
【表１】
2015191800.tif 000003
【００７０】
【表２】
2015191800.tif 000004
【００７１】
実施例１〜１３は、少なくともイソブチレン骨格を含有する樹脂（Ａ）と、フィラー（Ｂ）とを含有し、フィラー（Ｂ）の含有量が全体の２０重量％以下であり、かつフィラー（Ｂ）が、金属原子を含まないため、光透過率、ダークスポット、取り扱い性、接着力のすべての特性において、良好な結果となった。
【００７２】
これに対して、比較例１は、フィラー（Ｂ）の含有量が、全体の２０重量％より多いために、光透過率が低く、取扱い性も悪くなり、ダークスポット評価ができなかった。比較例２は、フィラー（Ｂ）を含有していないため、粘着剤層が非常に伸びやすく、取り扱い性が悪く、ガスバリア性も悪化したために、ダークスポットが発生した。比較例３、４、５は、フィラー（Ｂ）が金属原子を含有しているために、透過率が悪化し、吸水後の体積膨張より、発光素子を破損し、ダークスポットが発生した。比較例６は、フィラー（Ｂ）の含有量が、全体の２０重量％より多いために、フィルムが脆くなり、取り扱い性が悪く、ダークスポット評価ができなかった。比較例７、８は、樹脂（Ａ）がイソブチレン骨格を有していないアクリル樹脂であるために、樹脂全体の含水量が多く、ガスバリア性が低いためにダークスポットが発生した。比較例９は、樹脂（Ａ）がイソブチレン骨格を有していないアクリル樹脂であり、添加したフィラーが金属原子を含み、さらに２０重量％以上含んでいるため、樹脂全体の含水量が多く、ガスバリア性が低くダークスポットが発生し、光透過率も低く、フィルムが脆く取り扱い性も悪かった。比較例１０は、フィラー（Ｂ）を含有していないため、ガスバリア性も悪化し、ダークスポットが発生した。
【符号の説明】
【００７３】
１：有機電子デバイス用素子封止用樹脂シート
２：基材シート
３：封止層
４：離型フィルム
５：素子基板
６：有機ＥＬ素子
１０：有機ＥＬディスプレイ
６１：陽極
６２：有機層
６３：陰極
７：有機ＥＬ素子封止用透明樹脂層
８：封止基板
９：筐体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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