(57)【要約】【課題】金型との離型（脱型）を容易にする液状エポキシ樹脂組成物、ならびに、連続成形性に優れた液状エポキシ樹脂成形材料を提供すること。【解決手段】本発明の液状エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）液状エポキシ樹脂及び（Ｂ）液状シリコーンを含むことを特徴とする。（Ｂ）液状シリコーンの２５℃での動粘度は、１００ｍｍ２／ｓ以上、３０，０００ｍｍ２／ｓ以下の範囲であることが好ましい。また、本発明の液状エポキシ樹脂成形材料は、これらの液状エポキシ樹脂組成物を混合及び／又は混錬して得られることを特徴とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）液状エポキシ樹脂及び（Ｂ）液状シリコーンを含むことを特徴とする液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記（Ｂ）液状シリコーンの２５℃での動粘度が１００ｍｍ２／ｓ以上、３０，０００ｍｍ２／ｓ以下の範囲であることを特徴とする請求項１記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
前記（Ｂ）液状シリコーンが側鎖にポリエーテル基を有することを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記（Ｂ）液状シリコーンのＨＬＢ値が７以上、１１以下の範囲であることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
前記（Ｂ）液状シリコーンが側鎖にエポキシ基を有することを特徴とする請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
前記（Ｂ）液状シリコーンのエポキシ当量が１，０００ｇ／ｅｑ以上、１５，０００ｇ／ｅｑ以下であることを特徴とする請求項５に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項７】
前記（Ｂ）液状シリコーンの配合量が、液状エポキシ樹脂組成物１００質量部に対して、０．１質量部以上、１０質量部以下であることを特徴とする請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項８】
さらに（Ｃ）硬化剤を含むことを特徴とする請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項９】
前記（Ｃ）硬化剤が酸無水物であることを特徴とする請求項８に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項１０】
さらに（Ｄ）無機充填剤を含むことを特徴とする請求項１から請求項９のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項１１】
前記（Ｄ）無機充填剤が、シリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、タルク及びマイカからなる群より選ばれる少なくとも１種以上であることを特徴とする請求項１０に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項１２】
前記（Ｄ）無機充填剤の配合量が、前記液状エポキシ樹脂組成物全体の１０体積％以上、７５体積％以下であることを特徴とする請求項１０又は請求項１１に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
【請求項１３】
請求項１から請求項１２のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物を混合及び／又は混錬して得られることを特徴とする液状エポキシ樹脂成形材料。
【請求項１４】
Ｅ型粘度計を用いて、温度６０℃、１ｒｐｍの条件で測定した際の粘度が、０．０３Ｐａ・ｓ以上、１００Ｐａ・ｓ以下の範囲内であることを特徴とする請求項１３に記載のエポキシ樹脂成形材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液状エポキシ樹脂組成物及び液状エポキシ樹脂成形材料に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
一般的に電気機器部品は、構成部品の保護及び絶縁性の担保を目的として、樹脂組成物で封止されている。自動車電装部品のイグニッションコイルでは、樹脂組成物のなかでも、絶縁性、機械特性に優れたエポキシ樹脂組成物が多く用いられているが、近年、小型化、高機能化及び低コスト化の要求が高まっている。こうした中、イグニッションコイル封止用の樹脂組成物には、小型化及び高機能化に対応した高含浸性、高絶縁性及び高信頼性等が求められている。イグニッションコイルは、通常、ケースにコイル等の部品を収納した後、注型用エポキシ樹脂組成物を流し込み硬化させることで、注型封止されている。
【０００３】
こうした中、ハイサイクル化及びケースレス化による低コスト化、ならびに、加圧によるボイドレス化、コイルへの樹脂の含浸性向上及びとそれらに起因しての信頼性向上を可能とする樹脂封止方法として、インジェクション成形等の成形による封止が検討される。しかしながら、ケースレス化を行うに当っては、金型から成形品を取り出す際に、成形品を容易に離型（脱型）できるようにすることが必要となってくる。一般的に、成形用のエポキシ樹脂脂組成物では、金型からの円滑な離型（脱型）を目的として、樹脂組成物中に離型剤を内部添加していることが多い。
【０００４】
固形のエポキシ樹脂組成物の内部離型剤としては、電子部品装置の薄型パッケージに適用した場合の金型離型性と良好なパッケージ外観の両立の目的に、固形ＷＡＸの配合等が検討されている（例えば、特許文献１参照。）。また、液状のエポキシ樹脂組成物の内部離型剤としては、強化繊維に含浸させて複合材料を引き抜き成形する場合の連続成形性確保を目的に、脂肪酸エステル系離型剤が検討されている。（例えば、特許文献２参照。）しかしながら、インジェクション成形等の成形方法によりイグニッションコイル等のコイルの封止を行う液状のエポキシ樹脂成形材料にこれらの離型剤を適用した場合には、充分な離型効果が得られないものであった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００６−１０４４１５号公報
【特許文献２】特開２０１１−０８９０７１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、新たな内部離型剤を添加することにより、金型との離型（脱型）を容易にする液状エポキシ樹脂組成物を提供することにある。また、連続成形性に優れた液状エポキシ樹脂成形材料を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
このような目的は、下記の本発明により達成される。
［１］  （Ａ）液状エポキシ樹脂及び（Ｂ）液状シリコーンを含むことを特徴とする液状エポキシ樹脂組成物。
［２］  前記（Ｂ）液状シリコーンの２５℃での動粘度が１００ｍｍ２／ｓ以上、３０，０００ｍｍ２／ｓ以下の範囲であることを特徴とする［１］記載の液状エポキシ樹脂組
成物。
［３］  前記（Ｂ）液状シリコーンが側鎖にポリエーテル基を有することを特徴とする［１］又は［２］に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
［４］  前記（Ｂ）液状シリコーンのＨＬＢ値が７以上、１１以下の範囲であることを特徴とする［１］から［３］のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
［５］  前記（Ｂ）液状シリコーンが側鎖にエポキシ基を有することを特徴とする［１］から［４］のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
［６］  前記（Ｂ）液状シリコーンのエポキシ当量が１，０００ｇ／ｅｑ以上、１５，０００ｇ／ｅｑ以下であることを特徴とする［５］に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
［７］  前記（Ｂ）液状シリコーンの配合量が、液状エポキシ樹脂組成物１００質量部に対して、０．１質量部以上、１０質量部以下であることを特徴とする［１］から［６］のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
［８］  さらに（Ｃ）硬化剤を含むことを特徴とする［１］から［７］のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
［９］  前記（Ｃ）硬化剤が酸無水物であることを特徴とする［８］に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
［１０］  さらに（Ｄ）無機充填剤を含むことを特徴とする［１］から［９］のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
［１１］  前記（Ｄ）無機充填剤が、シリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、タルク及びマイカからなる群より選ばれる少なくとも１種以上であることを特徴とする［１０］に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
［１２］  前記（Ｄ）無機充填剤の配合量が、前記液状エポキシ樹脂組成物全体の１０体積％以上、７５体積％以下であることを特徴とする［１０］又は［１１］に記載の液状エポキシ樹脂組成物。
［１３］  ［１］から［１２］のいずれか１項に記載の液状エポキシ樹脂組成物を混合及び／又は混錬して得られることを特徴とする液状エポキシ樹脂成形材料。
［１４］  Ｅ型粘度計を用いて、温度６０℃、１ｒｐｍの条件で測定した際の粘度が、０．０３Ｐａ・ｓ以上、１００Ｐａ・ｓ以下の範囲内であることを特徴とする［１３］に記載のエポキシ樹脂成形材料。
【発明の効果】
【０００８】
本発明に従うと、金型から容易に離型（脱型）し、連続成形性に優れた液状エポキシ樹脂成形材料を得ることができる。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明の液状エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）液状エポキシ樹脂及び（Ｂ）液状シリコーンを含むことを特徴とする。これにより、金型からの離型（脱型）が容易となり、ハイサイクルでの連続成形を可能とする液状エポキシ樹脂組成物を得ることができる。また、本発明の液状エポキシ樹脂成形材料は、上述の液状エポキシ樹脂組成物を混合及び／又は混錬して得られることを特徴とする。これにより、金型からの離型（脱型）が容易となり、ハイサイクルでの連続成形を可能とする液状エポキシ樹脂成形材料を得ることができる。以下、本発明を詳細に説明する。
【００１０】
先ず、本発明の液状エポキシ樹脂組成物について説明する。本発明のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）液状エポキシ樹脂及び（Ｂ）液状シリコーンを含むことを特徴とする。
【００１１】
本発明の液状エポキシ樹脂組成物に用いられる（Ａ）液状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有し、室温（２５℃）で液状のエポキシ樹脂（エポキシ化合物）であれば良く、特に限定するものではないが、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、４，４’
−ビフェニルフェノール型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、及び脂環式エポキシ樹脂等が挙げられ、これらを単独又は２種以上を混合して使用することができる。成形材料としたときの粘度を適正な範囲内にするという観点では、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を用いることが好ましい。
【００１２】
本発明の液状エポキシ樹脂組成物における（Ａ）液状エポキシ樹脂の配合量としては、特に限定されるものではないが、液状エポキシ樹脂組成物１００質量部に対して、１０質量部以上、４５質量部以下であることが好ましく、１５質量部以上、３５質量部以下であることがさらに好ましい。上記下限値以上とすることで、成形材料とした時に十分な流動性が得られ、良好な充填性を確保することができる。また、上記上限値以下とすることで、材料粘度が高くなり、成形時のバリを少なくすることができる。
【００１３】
また、本発明の液状エポキシ樹脂組成物に用いられる（Ｂ）液状シリコーンとは、シロキサン結合による主骨格を持つ高分子化合物であって、室温（２５℃）で液状のものであれば、特に限定されないが、例えば、シリコーンオイル等が挙げられ、これらは、１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
【００１４】
（Ｂ）液状シリコーンの２５℃での動粘度は、特に限定されるものではないが、１００ｍｍ２／ｓ以上、３０，０００ｍｍ２／ｓ以下の範囲内であることが好ましく、１，０００以上、５，０００以下の範囲内であることがさらに好ましい。（Ｂ）液状シリコーンの動粘度を上記の範囲内とすることで、（Ａ）液状エポキシ樹脂と容易に混合することができ、液状エポキシ樹脂組成物中における（Ｂ）液状シリコーンの分散性が高くなるため、良好な離型効果を得ることができる。ここで、（Ｂ）液状シリコーンの動粘度は、ＪＩＳＺ８８０３に従って測定することにより、求めることができる。
【００１５】
また、（Ｂ）液状シリコーンとしては、特に限定されるものではないが、側鎖にポリエーテル基を有することが好ましく、ＨＬＢ（Ｈｙｄｒｏｐｈｉｌｅ−Ｌｉｐｏｐｈｉｌｅ
Ｂａｌａｎｃｅ）値が７以上、１１以下の範囲内であることがさらに好ましい。（Ｂ）液状シリコーンが側鎖にポリエーテル基を有することで、（Ａ）液状エポキシ樹脂と（Ｂ）液状シリコーンのポリエーテル基との親和性によって、（Ｂ）液状シリコーンのシリコーン主鎖側（ポリエーテル基を有さない側鎖側）が金型表面に表出しやすくなり、良好な離型効果を得ることができる。さらに、ＨＬＢ値を上記範囲内とすることで、より顕著に（Ｂ）液状シリコーンのシリコーン主鎖側（ポリエーテル基を有さない側鎖側）が金型表面に表出しやすくなり、より優れた離型効果が得られる。なお、ＨＬＢ値とは、水と油（水に不溶性の有機化合物）への親和性の程度を表す値であり、その値は０から２０までの値を取るものであり、０に近いほど親油性が高く、２０に近いほど親水性が高いことを示す。ＨＬＢ値を上記範囲内とするには、例えば、（Ｂ）液状シリコーンの側鎖に導入するポリエーテル基の種類や置換割合を変えること等により調整することができる。
【００１６】
また、（Ｂ）液状シリコーンとしては、特に限定されるものではないが、側鎖にエポキシ基を有することが好ましく、エポキシ当量が１，０００ｇ／ｅｑ以上、１５，０００ｇ／ｅｑ以下であることがさらに好ましい。（Ｂ）液状シリコーンが側鎖にエポキシ基を有することで、（Ｂ）液状シリコーンのエポキシ基と（Ａ）液状エポキシ樹脂が反応できるため、（Ｂ）液状シリコーンの過剰なブリードアウトを抑えることができ、外観良好な硬化物を得ることができる。エポキシ当量を上記下限値以上とすることで、（Ａ）エポキシ樹脂に（Ｂ）液状シリコーンが取り込まれずに金型表面に表出してくるため、良好な離型効果を得ることができる。また、エポキシ当量を上記上限値以下とすることで、（Ｂ）液状シリコーンの金型表面への過剰なブリードアウトがなくなり、金型汚れを抑制でき、外観良好な硬化物を得ることができる。
【００１７】
エポキシ基とポリエーテル基とを側鎖に有する液状シリコーンとしては、例えば、ＳＦ８４２１（東レ・ダウコーニング社製、動粘度３１００ｍｍ２／ｓ、エポキシ当量１１，０００ｇ／ｅｑ、ＨＬＢ値８）、ＦＺ−３７３６（東レ・ダウコーニング社製、動粘度２２００ｍｍ２／ｓ、エポキシ当量５，２００ｇ／ｅｑ、ＨＬＢ値８）、ＢＹ  １６−８７６（東レ・ダウコーニング社製、動粘度２，４００ｍｍ２／ｓ、エポキシ当量２，８００ｇ／ｅｑ、ＨＬＢ値８）等の市販品を用いることができる。また、ポリエーテル基を側鎖に有する液状シリコーンとしては、例えば、ＳＦ８４２８（東レ・ダウコーニング社製、動粘度１３０ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値０）、ＳＨ３７４９（東レ・ダウコーニング社製、動粘度１，３００ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値６）、ＦＺ２１１０（東レ・ダウコーニング社製、動粘度１４０ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値０）、ＳＨ８４００（東レ・ダウコーニング社製、動粘度３００ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値７）、ＳＦ  ８４１０（東レ・ダウコーニング社製、動粘度２，９００ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値６）、Ｌ−７００２（東レ・ダウコーニング社製、動粘度１３００ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値８）、Ｌ−７６０４（東レ・ダウコーニング社製、動粘度４００ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値１１）、ＳＨ３７７３Ｍ（東レ・ダウコーニング社製、動粘度６３０ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値８）、ＳＨ８７００（東レ・ダウコーニング社製、動粘度１，２００ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値６）等の市販品を用いることができる。
【００１８】
本発明の液状エポキシ樹脂組成物における（Ｂ）液状シリコーンの配合量としては、特に限定されるものではないが、液状エポキシ樹脂組成物１００質量部に対して、０．１質量部以上、１０質量部以下であることが好ましく、１質量部以上、５質量部以下であることがさらに好ましい。上記下限値以上とすることで、良好な離型効果を得ることができる。また、上記上限値以下とすることで、（Ｂ）液状シリコーンの過剰添加による硬化物の耐熱性低下を抑えることができる。
【００１９】
本発明の液状エポキシ樹脂組成物には、上述の（Ａ）液状エポキシ樹脂及び（Ｂ）液状シリコーンに加えて、さらに（Ｃ）硬化剤を用いることができる。本発明のエポキシ樹脂組成物に用いることができる（Ｃ）硬化剤としては、特に限定するものではないが、上述の（Ａ）液状エポキシ樹脂と反応し、硬化させ得るものであれば使用することができる。具体的には、例えば、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、無水メチルハイミック酸及びこれらの誘導体等の酸無水物、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂等が挙げられる。また、ジシアンジアミド、イミダゾール、ルイス酸のアミン錯体等も使用可能である。これらは、１種を単独で使用しても良く、２種を混合して使用しても良い。本発明では、なかでもコイルへの樹脂の含浸性が良好となるため、液状かつ低粘度である酸無水物が好ましく、特に、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、無水メチルハイミック酸及びこれらの誘導体等の酸無水物の使用が好ましい。（Ｃ）硬化剤の配合量としては、特に限定するものではないが、（Ａ）液状エポキシ樹脂の全エポキシ基数と、（Ｃ）硬化剤の全官能基数の比率で、０．６以上、１．４以下であることが好ましく、０．８以上、１．２以下であることがより好ましい。上記範囲内とすることで、硬化性を適切な範囲とすることが容易となる。
【００２０】
本発明の液状エポキシ樹脂組成物には、上述の（Ａ）液状エポキシ樹脂及び（Ｂ）液状シリコーンに加えて、さらに（Ｄ）無機充填剤を用いることができる。本発明のエポキシ樹脂組成物に用いることができる（Ｄ）無機充填剤としては、特に限定するものではないが、例えば、シリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、タルク、マイカ等が挙げられ、これらを単独又は２種以上混合して使用できる。これらの中でも、成形材料の流動性の観点から、溶融シリカ及び／又は結晶シリカが特に好ましい。
【００２１】
（Ｄ）無機充填剤の配合量としては、特に限定するものではないが、液状エポキシ樹脂
組成物全体の１０体積％以上、７５体積％以下であることが好ましく、２５体積％以上、６５体積％以下であることがより好ましい。上記下限値以上とすることで、材料粘度が高くなり成形時のバリを少なくできる。また、上記上限値以下とすることで、材料の流動性が低下することなく、良好な充填性を得ることができる。
【００２２】
さらに、本発明の液状エポキシ樹脂組成物には、以上の成分の他、必要に応じて硬化促進剤を配合してもよい。本発明のエポキシ樹脂組成物に用いることができる硬化促進剤としては、（Ａ）液状エポキシ樹脂と（Ｃ）硬化剤との反応を促進する作用を有するものであれば使用することができる。具体的には、例えば、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−ヒドロキシメチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、等のイミダゾール化合物；トリエチルアミン、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、α−メチルベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、２−（ジメチルアミノメチル）フェノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の３級アミン類、１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］ウンデセン−７（ＤＢＵ）、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］ノネン−５等のジアザビシクロアルケン及びその誘導体、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルホスフィン等ホスフィン類等が挙げられ、これらを単独又は２種以上を混合して使用することができる。硬化促進剤の配合量としては、特に限定するものではないが、（Ａ）液状エポキシ樹脂１００質量部に対して、１質量部以上、２０質量部以下であることが好ましく、３質量部以上、１５質量部以下であることがより好ましい。上記範囲内とすることで、硬化性、粘度等を適切な範囲とすることが容易となる。
【００２３】
さらに、本発明の液状エポキシ樹脂組成物には、必要に応じて、カップリング剤、沈降防止剤、カーボンブラック等の着色剤、消泡剤等を配合することができる。
【００２４】
次に本発明の液状エポキシ樹脂成形材料について説明する。本発明の液状エポキシ樹脂成形材料は、主剤成分と硬化剤成分からなる液状エポキシ樹脂組成物を混合及び／又は混練して得ることができる。例えば、主剤成分は（Ａ）エポキシ樹脂に、（Ｄ）無機充填剤の一部、及び必要に応じて配合される各種成分を混合して製造することができ、硬化剤成分は（Ｃ）硬化剤に、（Ｄ）無機充填剤の残余、硬化促進剤、及び必要に応じて配合される各種成分を混合して製造することができる。なお、（Ｂ）液状シリコーンは、主剤成分及び／又は硬化剤成分に配合することができる。主剤成分、及び硬化剤成分はミキサー等の混合機、及び／又は、ニーダ、ロール等の混練機により混合及び／又は混練することによりエポキシ樹脂成形材料を得ることができる。こうして得られた成形材料は、インジェクション成形で成形することができる。
【００２５】
本発明の液状エポキシ樹脂成形材料は、Ｅ型粘度計を用いて、温度６０℃、１ｒｐｍの条件で測定した際の粘度が、０．０３Ｐａ・ｓ以上、１００Ｐａ・ｓ以下の範囲内であることが好ましく、０．３Ｐａ・ｓ以上、２０Ｐａ・ｓ以下の範囲内であることがさらに好ましい。粘度を上記下限以上することで成形時のバリの発生を抑制する効果を得ることができる。また、上記上限以下とすることで、コイルへの樹脂の含浸性を向上させる効果を得ることができる。
【実施例】
【００２６】
以下、実施例により本発明を説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００２７】
実施例及び比較例において用いた各原材料は以下のとおりである。
（Ａ）液状エポキシ樹脂
（１）液状エポキシ樹脂１：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ダウケミカル日本社製、ＤＥＲ−３３１Ｊ、エポキシ当量１８６ｇ／ｅｑ）
【００２８】
（Ｂ）液状シリコーン
（２）液状シリコーン１：エポキシ基とポリエーテル基を側鎖に有する液状シリコーン（東レ・ダウコーニング社製、ＳＦ８４２１、動粘度３１００ｍｍ２／ｓ、エポキシ当量１１，０００ｇ／ｅｑ、ＨＬＢ値８）
（３）液状シリコーン２：ポリエーテル基を側鎖に有する液状シリコーン（東レ・ダウコーニング社製、ＦＺ２１１０、動粘度１４０ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値０）
（４）液状シリコーン３：ポリエーテル基を側鎖に有する液状シリコーン（東レ・ダウコーニング社製、ＳＨ８４００、動粘度３００ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値７）
（５）液状シリコーン４；ポリエーテル基を側鎖に有する液状シリコーン（東レ・ダウコーニング社製、Ｌ−７００２、動粘度１３００ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値８）
（６）液状シリコーン５：ポリエーテル基を側鎖に有する液状シリコーン（東レ・ダウコーニング社製、Ｌ−７６０４、動粘度４００ｍｍ２／ｓ、ＨＬＢ値１１）
（７）液状シリコーン６：エポキシ基とポリエーテル基を側鎖に有する液状シリコーン（東レ・ダウコーニング社製、ＦＺ−３７３６、動粘度２２００ｍｍ２／ｓ、エポキシ当量５，２００ｇ／ｅｑ、ＨＬＢ値８）
（８）液状シリコーン７：エポキシ基とポリエーテル基を側鎖に有する液状シリコーン（東レ・ダウコーニング社製、ＢＹ  １６−８７６、動粘度２４００ｍｍ２／ｓ、エポキシ当量２，８００ｇ／ｅｑ、ＨＬＢ値８）
（９）液状シリコーン８：エポキシ基を側鎖に有する液状シリコーン（東レ・ダウコーニング社製、ＳＦ８４１３、動粘度１８，０００ｍｍ２／ｓ、エポキシ当量３，８００ｇ／ｅｑ、ＨＬＢ値８）
【００２９】
（固形離型剤）
（１０）固形ＷＡＸ：ポリエチレンワックス（三井化学社製、４２０２Ｅ）
（液状離型剤）
（１１）脂肪酸エステル：“ＭＯＬＤ  ＷＩＺ（登録商標）” ＩＮＴ１８４６（粘度
：４２５ｍＰａ・ｓ、ＡＸＥＬ  ＰＬＡＳＴＩＣＳ  ＲＥＳＥＡＲＣＨ  ＬＡＢＯＲＡＴＯＲＩＥＳ  ＩＮＣ．社製）
【００３０】
（Ｃ）硬化剤
（１２）酸無水物系硬化剤１：メチルヘキサヒドロ無水フタル酸（日立化成工業社製、ＨＮ−５５００、酸無水物当量１６８ｇ／ｅｑ）
【００３１】
（Ｄ）無機充填剤
（１３）無機充填剤１：溶融球状シリカ（電気化学工業社製のＦＢ−２０Ｄ）
【００３２】
その他の成分
（１４）硬化促進剤１：Ｎ、Ｎ−ジメチルベンジルアミン（花王社製、カオライザーＮＯ．２０）
（１５）カップリング剤１：エポキシシランカップリング剤（日本ユニカー社製、Ａ１８７）
（１６）消泡剤１：シリコーン消泡剤（信越化学工業社製、ＫＳ−６０３）
（１７）チキソ付与材１：有機化クレイ（エレメンティス社製、ベントンＳＤ−２）
【００３３】
（実施例１〜１３、比較例１〜３）
液状エポキシ樹脂１、液状シリコーン１〜６、固形ＷＡＸ、脂肪酸エステル、酸無水物系硬化剤１、無機充填剤１、硬化促進剤１、カップリング剤１、消泡剤１、チキソ付与材１を、表１に示す配合割合で、スリーワン  モーター（新東科学社製、ＢＬ１２００Ｆｔ）を用いて、室温（２５℃）で１０分間均一に混合し、エポキシ樹脂成形材料を得た。
【００３４】
（エポキシ樹脂成形材料としての特性評価）
実施例、比較例において作製したエポキシ樹脂成形材料としての粘度を以下に示す方法で評価した。評価結果を表１に示した。
【００３５】
（粘度）
エポキシ樹脂成形材料の粘度として、Ｅ型粘度計（東機産業製）を用い、ロータの型式は３度コーンを用い、粘度測定温度は６０℃、コーンの回転数は１ｒｐｍとして、測定した。
【００３６】
（離型性評価）
実施例、比較例において作製したエポキシ樹脂成形材料を用いて、穴（上部Φ９ｍｍ、下部Φ１１ｍｍ、高さ５ｍｍｔ）の空いた金型に成形材料を流し込み、１２０℃にて２０分硬化させた。プッシュプルゲージを用いて、硬化物が穴から離型する時の荷重（ｋｇｆ）を測定した。なお、上限値は５０ｋｇｆである。評価結果を表１に示した。
【００３７】
【表１】
2015151457.tif 000002
【００３８】
（Ａ）液状エポキシ樹脂及び（Ｂ）液状シリコーンを用いた本発明の液状エポキシ樹脂組成物を混合して得られた本発明の液状エポキシ樹脂成形材料である実施例１〜１３で作製したエポキシ樹脂成形材料は、離型加重が５０ｋｇｆを下回っており、成形品を金型から容易に離型（脱型）することが可能であった。一方、（Ｂ）液状シリコーンを用いてい
ない比較例１、ならびに、（Ｂ）液状シリコーンを用いる代わりに、固形ＷＡＸや脂肪酸エステルを用いた比較例２、３で作製したエポキシ樹脂成形材料では、離型加重５０ｋｇｆでは、成形品を金型から離型（脱型）することができなかった。
【産業上の利用可能性】
【００３９】
本発明に従うと、金型から容易に離型（脱型）し、連続成形性に優れた液状エポキシ樹脂成形材料を得ることができ、高い信頼性を有するモールドコイルを低コストで製造することができるため、例えば自動車用のイグニッションコイルの製造に有用である。