(57)【要約】【課題】重ね合わせられる部材の位置合わせ精度を軽減し、製造の容易化を図る。【解決手段】蓄電デバイスの製造方法は、電極である正極と負極とがセパレータを介して交互に配置されるように重ね合わせて電極要素を作製する工程と、電極要素を電解液とともに外装体内に封止する工程と、を有する。電極要素を作製する工程は、電極用加工具を用いて電極準備体を所定の形状に加工して電極を形成する工程と、電極用加工具と相互の位置関係が固定された電極保持機構を用いて電極を保持する工程と、電極保持機構により保持された電極をセパレータ準備体に接着する工程と、電極とセパレータ準備体との接着後、電極保持機構により電極を保持したまま、電極用加工具と相互の位置関係が固定されたセパレータ用加工具を用いてセパレータ準備体を所定の形状に加工してセパレータを形成する工程と、を有する。【選択図】図２
2015191870.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電極である正極と負極とがセパレータを介して交互に配置されるように重ね合わせて電極要素を作製する工程と、
前記電極要素を電解液とともに外装体内に封止する工程と、を有し、
前記電極要素を作製する工程は、
電極用加工具を用いて電極準備体を所定の形状に加工して前記電極を形成する工程と、
前記電極用加工具と相互の位置関係が固定された電極保持機構を用いて前記電極を保持する工程と、
前記電極保持機構により保持された前記電極をセパレータ準備体に接着する工程と、
前記電極と前記セパレータ準備体との接着後、前記電極保持機構により前記電極を保持したまま、前記電極用加工具と相互の位置関係が固定されたセパレータ用加工具を用いて前記セパレータ準備体を所定の形状に加工して前記セパレータを形成する工程と、
を有する、蓄電デバイスの製造方法。
【請求項２】
前記電極要素を作製する工程は、電極集電体上に、前記電極集電体の一部を残して活物質を設けることによって前記電極準備体を作製する工程と、前記セパレータ準備体を用意する工程と、をさらに含み、
前記電極を前記セパレータ準備体に接着する工程は、前記電極の前記活物質が設けられていない部分を前記セパレータ準備体からはみ出させて、前記活物質が設けられた部分を前記セパレータ上に配置する工程を含む、請求項１に記載の蓄電デバイスの製造方法。
【請求項３】
前記電極を形成する工程は、前記電極準備体の前記活物質が設けられていない部分を突出させた形状で前記電極準備体を加工する工程を含む、請求項２に記載の蓄電デバイスの製造方法。
【請求項４】
前記電極を保持した後、前記セパレータ準備体に接着する工程の前に、前記セパレータ用加工具を用いて前記セパレータ準備体の一部を除去するセパレータ予備加工工程をさらに有し、
前記電極を前記セパレータ準備体に接着する工程は、前記活物質が設けられていない部分が、前記セパレータ予備加工工程で除去された前記セパレータ準備体の部分にはみ出る位置で、前記電極を前記セパレータ準備体に接着することを含む、請求項２または３に記載の蓄電デバイスの製造方法。
【請求項５】
前記電極を前記セパレータ準備体に接着する工程は、前記電極に接着剤を塗布する工程を含む、請求項１から４の何れか一項に記載の蓄電デバイスの製造方法。
【請求項６】
前記電極を形成する工程は、前記電極準備体を切断またはプレスによって所定の形状に加工することを含む、請求項１から５の何れか一項に記載の蓄電デバイスの製造方法。
【請求項７】
前記セパレータ準備体は有機材料からなり、
前記セパレータ準備体を加工する工程は、前記セパレータ準備体を溶断することを含む、請求項１から６の何れか一項に記載の蓄電デバイスの製造方法。
【請求項８】
前記セパレータ準備体は無機材料を含み、
前記セパレータ準備体を加工する工程は、前記セパレータ準備体を切断またはプレスによって所定形状に加工することを含む、請求項１から６の何れか一項に記載の蓄電デバイスの製造方法。
【請求項９】
前記電極を形成する工程、前記電極をセパレータ準備体に接着する工程および前記セパレータ準備体を所定の形状に加工する工程を、前記正極および負極ごとに有する、請求項１から８の何れか一項に記載の蓄電デバイスの製造方法。
【請求項１０】
電極である正極と負極とがセパレータを介して交互に配置されるように重ね合わせられた、蓄電デバイス用の電極要素を製造する電極要素製造装置であって、
電極準備体およびセパレータ準備体からそれぞれ前記電極および前記セパレータを形成する加工ヘッドと、
前記加工ヘッドに組み込まれるか、または前記加工ヘッドとは別に設けられ、前記電極用加工具によって形成された電極と前記セパレータ準備体とを接着するように構成された接着装置と、を有し、
前記加工ヘッドは、
前記電極準備体を所定の形状に加工して前記電極を形成する電極用加工具と、
前記セパレータ準備体を所定の形状に加工するセパレータ用加工具と、
前記電極用加工具によって形成された前記電極を保持する電極保持機構と、
を有し、
前記電極用加工具、前記セパレータ用加工具および前記電極保持機構は、相互の位置関係が固定されているが独立して動作可能である電極要素製造装置。
【請求項１１】
前記セパレータ用加工具は、前記電極用加工具を少なくとも部分的に囲むように前記電極用加工具の外側に配置されている請求項１０に記載の電極要素製造装置。
【請求項１２】
前記電極準備体は、電極集電体と、該電極集電体にその一部を残して設けられた活物質とを有し、
前記電極用加工具は、前記電極準備体の前記活物質が設けられていない部分を突出させた形状で前記電極を形成するように構成され、
前記加工ヘッドは、前記電極の前記活物質が設けられていない部分を前記セパレータ準備体からはみ出させて、前記活物質が設けられた部分を前記セパレータ上に配置するように動作する、請求項１０または１１に記載の電極要素製造装置。
【請求項１３】
前記電極用加工具は、抜き型または刃物を有する、請求項１０から１２の何れか一項に記載の電極要素製造装置。
【請求項１４】
前記セパレータ準備体は有機材料からなり、
前記セパレータ用加工具は、溶断ヒーターを有する、請求項１０から１３の何れか一項に記載の電極要素製造装置。
【請求項１５】
前記セパレータ準備体は無機材料を含み、
前記セパレータ用加工具は、抜き型または刃物を有する、請求項１０から１３の何れか一項に記載の電極要素製造装置。
【請求項１６】
２系統以上の電極がセパレータで電子的に分離された状態で積層された構造を有する蓄電デバイスの製造方法において、
電極準備体を加工して電極を形成する工程と、
セパレータ準備体上に前記電極を接着する工程と、
前記電極が接着されたセパレータ準備体を自己整合的に加工してセパレータを形成する工程と、
を有する蓄電デバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二次電池やキャパシタなどの蓄電デバイスの製造方法および該蓄電デバイス用電極要素の製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
二次電池やキャパシタなどの蓄電デバイスは、携帯型電子機器やパソコン等の広い用途に多く利用されている。どちらも一般的な構造は、正極および負極、場合によってはさらに検査用電極などの２系統以上の電極を有し、それぞれを絶縁体（以降、「セパレータ」と記述する）で分離した構造を有する。
【０００３】
これら電極および絶縁体の相対位置がずれると、電極間でショートし発熱等の問題が発生する場合がある。そのため、蓄電デバイスの製造においては、電極およびセパレータを良好な位置決め精度で配置することが重要である。電極およびセパレータを良好な位置決め精度で配置することによって蓄電デバイスを効率良く製造することができ、結果的に蓄電デバイスのコストダウンにつながる。従来、蓄電デバイスの製造工程において、電極およびセパレータを効率良く配置するための様々な製造方法が提案されている。
【０００４】
特許文献１には、双方の電極の片側の面にそれぞれセパレータを接着する接着工程と、各電極をこれに接着されたセパレータを介して他の電極と積層または巻回する工程とを備えた電池の製造方法が開示されている。特許文献１には、この製造方法を用いることで製造が容易化できることが示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第４０２５９３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
蓄電デバイスの製造においては、さらに製造の容易化や時間短縮によるコスト削減が求められている。
【０００７】
一般的に、電極は金属製の集電体表面に活物質を塗布して構成され、そのような電極の成形には「切断」や「押し切り」が用いられる。また、セパレータは、ポリオレフィン系樹脂などの有機材料あるいは無機材料からなるシートが用いられることが一般的であるため、セパレータの成形には「切断」あるいは「溶断」が用いられる。電極とセパレータをそれぞれ成形した後、それらを位置合わせして重ね合わせる場合、セパレータは、電極を外部へ引き出す部分以外の外周部すべてで電極からはみ出すように配置される。電極がセパレータからはみ出た場合、対向する別の極性の電極とショートする可能性があるからである。電極がショートすると、発熱が生じ、電解液の気化、分解によるセルの膨張や発煙、発火の原因になる。
【０００８】
このように、電極およびセパレータの重ね合わせには高い位置精度が要求され、また、セパレータ外周と電極外周間の寸法マージンも必要となることから、高精度の製造装置や部材ロスによる製造コスト上昇は避けられなかった。特許文献１に記載の発明では、電極とセパレータとの接着時の両者の精密な位置決めを不要とするため、両者を接着した後に一括切断することが記載されている。しかしその場合、切断部に電極によるバリが形成され、対向する電極同士がバリによりショートすることがあるという問題があった。
【０００９】
本発明は、重ね合わせられる部材の位置合わせに要求される精度を軽減し、製造の容易化を図ることができる、蓄電デバイスの製造方法および製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の蓄電デバイスの製造方法は、電極である正極と負極とがセパレータを介して交互に配置されるように重ね合わせて電極要素を作製する工程と、
前記電極要素を電解液とともに外装体内に封止する工程と、を有し、
前記電極要素を作製する工程は、
電極用加工具を用いて電極準備体を所定の形状に加工して前記電極を形成する工程と、
前記電極用加工具と相互の位置関係が固定された電極保持機構を用いて前記電極を保持する工程と、
前記電極保持機構により保持された前記電極をセパレータ準備体に接着する工程と、
前記電極と前記セパレータ準備体との接着後、前記電極保持機構により前記電極を保持したまま、前記電極用加工具と相互の位置関係が固定されたセパレータ用加工具を用いて前記セパレータ準備体を所定の形状に加工して前記セパレータを形成する工程と、
を有する。
【００１１】
また、本発明の他の蓄電デバイスの製造方法は、２系統以上の電極がセパレータで電子的に分離された状態で積層された構造を有する蓄電デバイスの製造方法において、
電極準備体を加工して電極を形成する工程と、
セパレータ準備体上に前記電極を接着する工程と、
前記電極が接着されたセパレータ準備体を自己整合的に加工してセパレータを形成する工程と、
を有する。
【００１２】
本発明の電極要素製造装置は、電極である正極と負極とがセパレータを介して交互に配置されるように重ね合わせられた、蓄電デバイス用の電極要素を製造する電極要素製造装置であって、
電極準備体およびセパレータ準備体からそれぞれ前記電極および前記セパレータを形成する加工ヘッドと、
前記加工ヘッドに組み込まれるか、または前記加工ヘッドとは別に設けられ、前記電極用加工具によって形成された電極と前記セパレータ準備体とを接着するように構成された接着装置と、を有し、
前記加工ヘッドは、
前記電極準備体を所定の形状に加工して前記電極を形成する電極用加工具と、
前記セパレータ準備体を所定の形状に加工するセパレータ用加工具と、
前記電極用加工具によって形成された前記電極を保持する電極保持機構と、
を有し、
前記電極用加工具、前記セパレータ用加工具および前記電極保持機構は、相互の位置関係が固定されているが独立して動作可能である。
【００１３】
なお、本発明において、「電極準備体」および「セパレータ準備体」は、それぞれ「電極」および「セパレータ」として所定の形状に加工される前のものを意味する。
【００１４】
また、本発明において、「自己整合的」とは、初めに加工した加工物の位置を基準に、次の加工位置が自動的に決定されることを意味する。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、電極とセパレータとの位置合わせが容易になることから蓄電デバイスを効率良く製造でき、その結果、蓄電デバイスのコストダウンを達成できる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の一実施形態による二次電池の構造を模式的に示す断面図である。
【図２】本発明の一実施形態に従って電極要素を製造する際に用いられる加工ヘッドにおける各工具の配置を模式的に示す図である。
【図３】本発明の一実施形態による電極およびセパレータの加工および積層手順を示す図である。
【図４】本発明の他の実施形態による電極およびセパレータの加工および積層手順を示す図である。
【図５】本発明の他の実施形態によって電極要素を製造する際に用いられる加工ヘッドにおける各工具の配置を模式的に示す図である。
【図６】本発明のさらに他の実施形態による電極およびセパレータの加工および積層手順を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本発明の一実施形態による蓄電デバイスの製造方法は、電極である正極と負極とがセパレータを介して交互に配置されるように重ね合わせて電極要素を作製する工程と、電極要素を電解液とともに外装体内に封止する工程と、を有する。そして、電極要素を作製する工程は、電極用加工具を用いて電極準備体を所定の形状に加工して電極を形成する工程と、電極用加工具と相互の位置関係が固定された電極保持機構を用いて電極を保持する工程と、電極保持機構により保持された電極をセパレータ準備体に接着する工程と、電極とセパレータ準備体との接着後、電極保持機構により電極を保持したまま、電極用加工具と相互の位置関係が固定されたセパレータ用加工具を用いてセパレータ準備体を所定の形状に加工して前記セパレータを形成する工程と、を有する。
【００１８】
本発明の一実施形態による蓄電デバイスの製造方法は、別の観点から言えば、２系統以上の電極がセパレータで電子的に分離された状態で積層された構造を有する蓄電デバイスの製造方法において、電極準備体を加工して電極を形成する工程と、セパレータ準備体上に電極を接着する工程と、電極が接着されたセパレータ準備体を自己整合的に加工してセパレータを形成する工程と、を有する。
【００１９】
本発明の一実施形態による電極要素製造装置は、電極である正極と負極とがセパレータを介して交互に配置されるように重ね合わせられた、蓄電デバイス用の電極要素を製造する電極要素製造装置であって、電極準備体およびセパレータ準備体からそれぞれ電極およびセパレータを形成する加工ヘッドと、加工ヘッドに組み込まれるか、または加工ヘッドとは別に設けられ、電極用加工具によって形成された電極とセパレータ準備体とを接着するように構成された接着装置と、を有する。加工ヘッドは、電極準備体を所定の形状に加工して電極を形成する電極用加工具と、セパレータ準備体を所定の形状に加工するセパレータ用加工具と、電極用加工具によって形成された電極を保持する電極保持機構と、を有し、電極用加工具、セパレータ用加工具および電極保持機構は、相互の位置関係が固定されているが独立して動作可能である。
【００２０】
本発明で得られる蓄電デバイスは、電荷を蓄積できるものであれば種々のデバイスに適用することができる。代表的なデバイスとしては、リチウムイオン二次電池が挙げられるが、その他の二次電池、さらには電気二重層キャパシタ等のキャパシタに適用することも可能である。以下の説明ではリチウムイオン二次電池を例に説明するが、本発明はこれに限定されるものではなく、本発明が適用されるデバイスの種類に応じて、形状、構造および材料を適宜変更することができる。
【００２１】
これらの蓄電デバイスは、電極の構造や形状等により、円筒型、扁平捲回角型、積層角型、コイン型、扁平捲回ラミネート型等、種々のタイプがある。本発明はこれらの何れのタイプにも適用可能である。
【００２２】
以下、正極、負極およびセパレータについて説明する。
【００２３】
（正極）
例えばリチウム二次電池の場合、正極は、正極集電体と正極活物質とを有することができる。正極活物質は、正極用結着剤によって正極集電体を覆うように結着される。正極活物質としては、ＬｉＭｎ２Ｏ４あるいはＬｉＣｏＯ２などの４Ｖ級の材料を用いることができる。
【００２４】
また、高エネルギー密度を得る観点から、リチウム金属に対して４．５Ｖ以上の電位でリチウムイオンを吸蔵または放出可能な正極活物質を含むこともできる。この正極活物質は、その充放電曲線の少なくとも充電曲線が、リチウム金属に対して４．５Ｖ以上の領域を少なくとも一部に有するものを用いることができる。すなわち、充電曲線のみにリチウム金属に対して４．５Ｖ以上の領域を少なくとも一部に有する活物質、または充電曲線および放電曲線の両方にリチウム金属に対して４．５Ｖ以上の領域を少なくとも一部に有する活物質を用いることができる。
【００２５】
この充放電曲線の測定条件としては、充放電電流を正極活物質の質量あたりで５ｍＡ／ｇ、充電終止電圧を４．７Ｖ、放電終止電圧を３Ｖに設定することができる。
【００２６】
このような正極活物質としては、スピネル系材料、層状系材料、オリビン系材料が挙げられる。
【００２７】
スピネル系材料としては、ＬｉＮｉ０．５Ｍｎ１．５Ｏ４、ＬｉＣｏＭｎＯ４、ＬｉＣｒＭｎＯ４、ＬｉＦｅＭｎＯ４、ＬｉＣｕ０．５Ｍｎ１．５Ｏ４などのリチウムに対して４．５Ｖ以上の高電位で動作する材料；ＬｉＭｎ２Ｏ４のＭｎの一部を他元素で置換して寿命を高めた、ＬｉＭ１ｘＭｎ２−ｘ−ｙＭ２ｙＯ４（Ｍ１はＮｉ、Ｆｅ、Ｃｏ、ＣｒおよびＣｕから選ばれる少なくとも１種であり、０．４＜ｘ＜１．１であり、Ｍ２は、Ｌｉ、Ａｌ、Ｂ、Ｍｇ、Ｓｉ、遷移金属から選ばれる少なくとも一種であり、０＜ｙ＜０．５）；およびこれらの材料の酸素の一部をフッ素や塩素で置換したものが挙げられる。
【００２８】
スピネル系材料は、特に下記式で示されるものが好ましい。
【００２９】
Ｌｉａ（ＭｘＭｎ２−ｘ−ｙＹｙ）（Ｏ４−ｗＺｗ）    （１）
（式中、０≦ｘ≦１．２、０≦ｙ、ｘ＋ｙ＜２、０≦ａ≦１．２、０≦ｗ≦１であり、ＭはＣｏ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｕから選ばれる少なくとも一種であり、ＹはＬｉ、Ｂ、Ｎａ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｓｉ、Ｋ、Ｃａから選ばれる少なくとも一種であり、ＺはＦおよびＣｌの少なくとも一方である。）
特に０．４≦ｘ≦１．１が好ましい。
【００３０】
層状系材料は、一般式ＬｉＭＯ２で表され、具体的には、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉ１−ｘＭｘＯ２（Ｍは少なくともＣｏまたはＡｌを含む元素、０．０５＜ｘ＜０．３）で表される材料、Ｌｉ（ＮｉｘＣｏｙＭｎ２−ｘ−ｙ）Ｏ２（０．１＜ｘ＜０．７、０＜ｙ＜０．５）、Ｌｉ（Ｍ１−ｚＭｎｚ）Ｏ２（０．７≧ｚ≧０．３３、ＭがＬｉ、ＣｏおよびＮｉのうちの少なくとも一種である。）で表される材料が挙げられる。
【００３１】
また、式：
Ｌｉ（ＬｉｘＭ１−ｘ−ｚＭｎｚ）Ｏ２      （２）
（０≦ｘ＜０．３、０．３≦ｚ≦０．７、ＭはＣｏおよびＮｉの少なくとも一種である）
で表される材料が特に好ましい。この材料の式中のｘは０≦ｘ＜０．２が好ましい。
【００３２】
オリビン系材料は、一般式：
ＬｉＭＰＯ４        （３）
で表され、具体的には、ＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＮｉＰＯ４が挙げられる。これらの遷移金属の一部を別の元素で置換したり、酸素部分をフッ素で置き換えられたりしたものも使用できる。高エネルギー密度の観点から、高電位で動作するＬｉＭＰＯ４（ＭはＣｏおよびＮｉの少なくとも一方である）で表される材料が好ましい。
【００３３】
このほかにも、ＮＡＳＩＣＯＮ型、リチウム遷移金属シリコン複合酸化物、などを使用することができる。
【００３４】
上記の高電位で動作する正極活物質とその他の通常の正極活物質とを併用してもよいが、正極活物質全体における高電位で動作する上記正極活物質の含有率は、６０質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましく、９０質量％以上がさらに好ましい。
【００３５】
これらの正極活物質の比表面積は、例えば０．０１〜５ｍ２／ｇであり、０．０５〜４ｍ２／ｇが好ましく、０．１〜３ｍ２／ｇがより好ましく、０．２〜２ｍ２／ｇがさらに好ましい。比表面積をこのような範囲とすることにより、電解液との接触面積を適当な範囲に調整することができる。つまり、比表面積を０．０１ｍ２／ｇ以上とすることにより、リチウムイオンの挿入脱離がスムーズに行われ易くなり、抵抗をより低減することができる。また、比表面積を５ｍ２／ｇ以下とすることにより、電解液の分解が促進することや、活物質の構成元素が溶出することをより抑制することができる。比表面積は、通常のＢＥＴ比表面積測定法により測定できる。
【００３６】
前記正極活物質の中心粒径は、０．０１〜５０μｍであることが好ましく、０．０２〜４０μｍがより好ましい。粒径を０．０２μｍ以上とすることにより、正極活物質の構成元素の溶出をより抑制でき、また、電解液との接触による劣化をより抑制できる。また、粒径を５０μｍ以下とすることにより、リチウムイオンの挿入脱離がスムーズに行われ易くなり、抵抗をより低減することができる。中心粒径は、５０％累積径Ｄ５０（メジアン径）であり、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置によって測定できる。
【００３７】
正極用結着剤としては、負極用結着剤と同様のものを用いることができる。中でも、汎用性や低コストの観点から、ポリフッ化ビニリデンが好ましい。使用する正極用結着剤の量は、トレードオフの関係にある結着力とエネルギー密度の観点から、正極活物質１００質量部に対して２〜１０質量部が好ましい。
【００３８】
ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）以外の結着剤としては、ビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ビニリデンフルオライド−テトラフルオロエチレン共重合体、スチレン−ブタジエン共重合ゴム、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリイミド、ポリアミドイミドが挙げられる。
【００３９】
正極活物質を含む正極活物質層には、インピーダンスを低下させる目的で、導電補助材を添加してもよい。導電補助材としては、グラファイト、カーボンブラック、アセチレンブラック等の炭素質微粒子が挙げられる。
【００４０】
（負極）
例えばリチウムイオン二次電池の場合、負極は、負極集電体と負極活物質とを有することができる。負極活物質は、負極用結着剤によって負極集電体を覆うように結着される。負極活物質として、炭素材料やシリコン材料などが利用される。
【００４１】
負極活物質としては、例えば、リチウムイオンを吸蔵、放出し得る炭素材料（ａ）、リチウムと合金可能な金属（ｂ）、またはリチウムイオンを吸蔵、放出し得る金属酸化物（ｃ）等が挙げられる。
【００４２】
炭素材料（ａ）としては、黒鉛、非晶質炭素、ダイヤモンド状炭素、カーボンナノチューブ、またはこれらの複合物を用いることができる。ここで、結晶性の高い黒鉛は、電気伝導性が高く、銅などの金属からなる正極集電体との接着性および電圧平坦性が優れている。一方、結晶性の低い非晶質炭素は、体積膨張が比較的小さいため、負極全体の体積膨張を緩和する効果が高く、かつ結晶粒界や欠陥といった不均一性に起因する劣化が起きにくい。炭素材料（ａ）は、それ単独でまたはその他の物質と併用して用いることができるが、負極活物質中２質量％以上８０質量％以下の範囲であることが好ましく、２質量％以上３０質量％以下の範囲であることがより好ましい。
【００４３】
金属（ｂ）としては、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐｂ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ｓｂ、Ｉｎ、Ｂｉ、Ａｇ、Ｂａ、Ｃａ、Ｈｇ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｔｅ、Ｌａ等を主体とした金属、またはこれらの２種以上の合金、あるいはこれら金属または合金とリチウムとの合金等を用いることができる。特に、金属（ｂ）としてシリコン（Ｓｉ）を含むことが好ましい。金属（ｂ）は、それ単独でまたはその他の物質と併用して用いることができるが、負極活物質中５質量％以上９０質量％以下の範囲であることが好ましく、２０質量％以上５０質量％以下の範囲であることがより好ましい。
【００４４】
金属酸化物（ｃ）としては、酸化シリコン、酸化アルミニウム、酸化スズ、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化リチウム、またはこれらの複合物を用いることができる。特に、金属酸化物（ｃ）として酸化シリコンを含むことが好ましい。これは、酸化シリコンは、比較的安定で他の化合物との反応を引き起こしにくいからである。また、金属酸化物（ｃ）に、窒素、ホウ素およびイオウの中から選ばれる一種または二種以上の元素を、例えば０．１〜５質量％添加することもできる。こうすることで、金属酸化物（ｃ）の電気伝導性を向上させることができる。金属酸化物（ｃ）は、それ単独でまたはその他の物質と併用して用いることができるが、負極活物質中５質量％以上９０質量％以下の範囲であることが好ましく、４０質量％以上７０質量％以下の範囲であることがより好ましい。
【００４５】
金属酸化物（ｃ）の具体例としては、例えば、ＬｉＦｅ２Ｏ３、ＷＯ２、ＭｏＯ２、ＳｉＯ、ＳｉＯ２、ＣｕＯ、ＳｎＯ、ＳｎＯ２、Ｎｂ３Ｏ５、ＬｉｘＴｉ２−ｘＯ４（１≦ｘ≦４／３）、ＰｂＯ２、Ｐｂ２Ｏ５等が挙げられる。
【００４６】
また、負極活物質としては、他にも、例えば、リチウムイオンを吸蔵、放出し得る金属硫化物（ｄ）が挙げられる。金属硫化物（ｄ）としては、例えば、ＳｎＳやＦｅＳ２等が挙げられる。また、負極活物質としては、他にも、例えば、金属リチウム若しくはリチウム合金、ポリアセン若しくはポリチオフェン、またはＬｉ５（Ｌｉ３Ｎ）、Ｌｉ７ＭｎＮ４、Ｌｉ３ＦｅＮ２、Ｌｉ２．５Ｃｏ０．５Ｎ若しくはＬｉ３ＣｏＮ等の窒化リチウム等を挙げる事ができる。
【００４７】
以上の負極活物質は、単独でまたは二種以上を混合して用いることができる。
【００４８】
また、負極活物質は、炭素材料（ａ）、金属（ｂ）、および金属酸化物（ｃ）を含む構成とすることができる。以下、この負極活物質について説明する。
【００４９】
金属酸化物（ｃ）はその全部または一部がアモルファス構造を有することが好ましい。アモルファス構造の金属酸化物（ｃ）は、炭素材料（ａ）や金属（ｂ）の体積膨張を抑制することができ、電解液の分解を抑制することができる。このメカニズムは、金属酸化物（ｃ）がアモルファス構造であることにより、炭素材料（ａ）と電解液の界面への被膜形成に何らかの影響があるものと推定される。また、アモルファス構造は、結晶粒界や欠陥といった不均一性に起因する要素が比較的少ないと考えられる。なお、金属酸化物（ｃ）の全部または一部がアモルファス構造を有することは、エックス線回折測定（一般的なＸＲＤ測定）にて確認することができる。具体的には、金属酸化物（ｃ）がアモルファス構造を有しない場合には、金属酸化物（ｃ）に固有のピークが観測されるが、金属酸化物（ｃ）の全部または一部がアモルファス構造を有する場合が、金属酸化物（ｃ）に固有ピークがブロードとなって観測される。
【００５０】
金属酸化物（ｃ）は、金属（ｂ）を構成する金属の酸化物であることが好ましい。また、金属（ｂ）および金属酸化物（ｃ）は、それぞれシリコン（Ｓｉ）および酸化シリコン（ＳｉＯ）であることが好ましい。
【００５１】
金属（ｂ）は、その全部または一部が金属酸化物（ｃ）中に分散していることが好ましい。金属（ｂ）の少なくとも一部を金属酸化物（ｃ）中に分散させることで、負極全体としての体積膨張をより抑制することができ、電解液の分解も抑制することができる。なお、金属（ｂ）の全部または一部が金属酸化物（ｃ）中に分散していることは、透過型電子顕微鏡観察（一般的なＴＥＭ観察）とエネルギー分散型Ｘ線分光法測定（一般的なＥＤＸ測定）を併用することで確認することができる。具体的には、金属（ｂ）粒子を含むサンプルの断面を観察し、金属酸化物（ｃ）中に分散している金属（ｂ）粒子の酸素濃度を測定し、金属（ｂ）粒子を構成している金属が酸化物となっていないことを確認することができる。
【００５２】
上述のように、炭素材料（ａ）金属（ｂ）、および金属酸化物（ｃ）の合計に対するそれぞれの炭素材料（ａ）、金属（ｂ）、および金属酸化物（ｃ）の含有率は、それぞれ、２質量％以上８０質量％以下、５質量％以上９０質量％以下、および５質量％以上９０質量％以下であることが好ましい。また、炭素材料（ａ）、金属（ｂ）、および金属酸化物（ｃ）の合計に対するそれぞれの炭素材料（ａ）、金属（ｂ）、および金属酸化物（ｃ）の含有率は、それぞれ、２質量％以上３０質量％以下、２０質量％以上５０質量％以下、および４０質量％以上７０質量％以下であることがより好ましい。
【００５３】
金属酸化物（ｃ）の全部または一部がアモルファス構造であり、金属（ｂ）の全部または一部が金属酸化物（ｃ）中に分散しているような負極活物質は、例えば、特開２００４−４７４０４号公報で開示されているような方法で作製することができる。すなわち、金属酸化物（ｃ）をメタンガスなどの有機物ガスを含む雰囲気下でＣＶＤ処理を行うことで、金属酸化物（ｃ）中の金属（ｂ）がナノクラスター化し、かつ表面が炭素材料（ａ）で被覆された複合体を得ることができる。また、炭素材料（ａ）と金属（ｂ）と金属酸化物（ｃ）とをメカニカルミリングで混合することでも、上記負極活物質を作製することができる。
【００５４】
また、炭素材料（ａ）金属（ｂ）、および金属酸化物（ｃ）は、特に制限するものではないが、それぞれ粒子状のものを用いることができる。例えば、金属（ｂ）の平均粒子径は、炭素材料（ａ）の平均粒子径および金属酸化物（ｃ）の平均粒子径よりも小さい構成とすることができる。このようにすれば、充放電時にともなう体積変化の小さい金属（ｂ）が相対的に小粒径となり、体積変化の大きい炭素材料（ａ）や金属酸化物（ｃ）が相対的に大粒径となるため、デンドライト生成および合金の微粉化がより効果的に抑制される。また、充放電の過程で大粒径の粒子、小粒径の粒子、大粒径の粒子の順にリチウムが吸蔵、放出されることとなり、この点からも、残留応力、残留歪みの発生が抑制される。金属（ｂ）の平均粒子径は、例えば２０μｍ以下とすることができ、１５μｍ以下とすることが好ましい。
【００５５】
また、金属酸化物（ｃ）の平均粒子径が炭素材料（ａ）の平均粒子径の１／２以下であることが好ましく、金属（ｂ）の平均粒子径が金属酸化物（ｃ）の平均粒子径の１／２以下であることが好ましい。さらに、金属酸化物（ｃ）の平均粒子径が炭素材料（ａ）の平均粒子径の１／２以下であり、かつ金属（ｂ）の平均粒子径が金属酸化物（ｃ）の平均粒子径の１／２以下であることがより好ましい。平均粒子径をこのような範囲に制御すれば、金属および合金相の体積膨脹の緩和効果がより有効に得ることができ、エネルギー密度、サイクル寿命と効率のバランスに優れた二次電池を得ることができる。より具体的には、シリコン酸化物（ｃ）の平均粒子径を黒鉛（ａ）の平均粒子径の１／２以下とし、シリコン（ｂ）の平均粒子径をシリコン酸化物（ｃ）の平均粒子径の１／２以下とすることが好ましい。また、より具体的には、シリコン（ｂ）の平均粒子径は、例えば２０μｍ以下とすることができ、１５μｍ以下とすることが好ましい。
【００５６】
負極用結着剤としては、特に制限されるものではないが、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ビニリデンフルオライド−テトラフルオロエチレン共重合体、スチレン−ブタジエン共重合ゴム、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリイミド、ポリアミドイミド等が挙げられる。
【００５７】
負極結着剤の含有率は、負極活物質と負極結着剤の総量に対して１〜３０質量％の範囲であることが好ましく、２〜２５質量％であることがより好ましい。１質量％以上とすることにより、活物質同士あるいは活物質と集電体との密着性が向上し、サイクル特性が良好になる。また、３０質量％以下とすることにより、活物質比率が向上し、負極容量を向上することができる。
【００５８】
負極集電体としては、特に制限されるものではないが、電気化学的な安定性から、アルミニウム、ニッケル、銅、銀、およびそれらの合金が好ましい。その形状としては、箔、平板状、メッシュ状が挙げられる。
【００５９】
負極は、負極集電体上に、負極活物質と負極用結着剤を含む負極活物質層を形成することで作製することができる。負極活物質層の形成方法としては、ドクターブレード法、ダイコーター法、ＣＶＤ法、スパッタリング法などが挙げられる。予め負極活物質層を形成した後に、蒸着、スパッタ等の方法でアルミニウム、ニッケルまたはそれらの合金の薄膜を形成して、負極集電体としてもよい。
【００６０】
（セパレータ）
セパレータとしては、有機材料からなるウェブおよびシート、例えば、セルロースなどの織布、不織布、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン系、ポリイミド、多孔性ポリフッ化ビニリデン膜等の多孔性ポリマー膜、またはイオン伝導性ポリマー電解質膜等が挙げられる。これらは単独または組み合わせで使用することができる。
【００６１】
また、セパレータとして、セラミックやガラスなどの無機材料からなるセパレータを使用することもできる。無機セパレータとしては、アルミナ、アルミナ−シリカ、チタン酸カリウム等のセラミック短繊維からなる不織布セパレータ、または、織物、不織布、紙または多孔質のフィルムからなる基材と耐熱性含窒素芳香族重合体およびセラミック粉末を含む層とからなるセパレータ、または、表面の一部に耐熱層が設けられており、この耐熱層が、セラミック粉末を含有する多孔質薄膜層、耐熱性樹脂の多孔質薄膜層、またはセラミック粉末と耐熱性樹脂の複合体からなる多孔質薄膜層セパレータ、または、セラミック物質の１次粒子の一部が焼結もしくは溶解再結晶結合されてなる２次粒子がバインダーによって結合されてなる多孔膜の層を備えるセパレータ、または、ポリオレフィン多孔質膜から成る基材層と、この基材層の片面又は両面に形成された耐熱絶縁層を備え、この耐熱絶縁層が、耐酸化性セラミックス粒子と耐熱性樹脂を含むセパレータ、または、セラミックス物質とバインダーが結合して形成される多孔性膜を含み、セラミックス物質として、シリカ(ＳｉＯ２)、アルミナ(Ａｌ２Ｏ３)、ジルコニウム酸化物(ＺｒＯ２)、チタン酸化物(ＴｉＯ２)、シリコン(Ｓｉ)の窒化物、アルミニウム(Ａｌ)の水酸化物、ジルコニウム(Ｚｒ)のアルコキシド化物、チタン(Ｔｉ)のケトン化合物を用いたセパレータ、または、ポリマー基材と、このポリマー基材に形成されたＡｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＴｉＯ２、Ａｌ（ＯＨ）３、Ｍｇ（ＯＨ）２、Ｔｉ（ＯＨ）４のセラミック含有コーティング層を含むセパレータなどが挙げられる。
【００６２】
（形状および外装）
電池の形状としては、例えば、円筒形、角形、コイン型、ボタン型、ラミネート型が挙げられる。いずれの形状でも、１つの正極と１つの負極とがセパレータを介して重ねられた構成を最小単位とし、これにさらに、正極と負極とがセパレータを介して交互に配置されるように少なくとも１つの正極および／または負極が重ねられた構成とされる。
【００６３】
ラミネート型の場合、電極およびセパレータが平面形状のまま積層されており、曲率半径の小さい部分（捲回構造の巻き芯に近い領域または扁平型捲回構造の折り返す部位にあたる領域）が存在しない。そのため、充放電に伴う体積変化が大きい活物質を用いた場合、捲回構造を持つ電池に比べて、充放電に伴う電極の体積変化による悪影響を受けにくい。ただし、本発明においては、捲回型にも適用することが可能である。
【００６４】
電池の外装体としては、例えば、ステンレス、鉄、アルミニウム、チタン、またはこれらの合金、あるいはこれらのメッキ加工品が挙げられる。メッキとしては例えばニッケルメッキを用いることができる。また、外装体の形態としては、ラミネート型および缶体の何れも適用可能である。電池がラミネート型の場合は、外装体としてラミネートフィルムが好ましい。
【００６５】
ラミネートフィルムとしては、熱溶着可能な樹脂基材上に金属箔層を積層したフィルムを好ましく用いることができる。ラミネートフィルムの樹脂基材層上の金属箔層としては、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン箔が挙げられる。ラミネートフィルムの熱溶着層の材質としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート等の熱可塑性高分子材料が挙げられる。ラミネートフィルムの樹脂基材層や金属箔層はそれぞれ１層に限定されるものではなく２層以上であってもよい。汎用性やコストの観点から、アルミニウムラミネートフィルムが好ましい。
【００６６】
外装体としてラミネートフィルムを用いた場合、外装体として金属缶を用いた場合に比べて、ガスが発生に起因する電池の体積変化や電極の歪みが生じやすい。これは、ラミネートフィルムが金属缶に比べて電池の内圧により変形しやすいためである。さらに、外装体としてラミネートフィルムを用いた二次電池を封止する際には、通常、電池内圧を大気圧より低くした状態で行われるので、内部に余分な空間が存在しない。そのため、電池内でガスが発生した場合に直ちに電池の体積変化や電極の変形につながりやすい。また、ラミネート型電池の場合は、捲回構造をもつ電池に比べて電極間にガスが発生した際に、発生したガスが電極間に滞留しやすいため、電極間の間隔が広がり易い傾向がある。この傾向は、ラミネートフィルム外装体を用いると、この傾向はより顕著になる。
【００６７】
（電池の基本構造）
本実施形態によるラミネート型のリチウム二次電池の断面図を図１に示す。図１に示すように、本実施形態によるリチウム二次電池は、アルミニウム箔等の金属からなる正極集電体３と、その上に設けられた正極活物質を含有する正極活物質層１とからなる正極、および銅箔等の金属からなる負極集電体４と、その上に設けられた負極活物質を含有する負極活物質層２とからなる負極を有する。
【００６８】
正極および負極は、正極活物質層１と負極活物質層２とが対向するように、不織布やポリプロピレン微多孔膜などからなるセパレータ５を介して積層されている。この電極対は、アルミニウムラミネートフィルム等の外装体６、７で形成された容器内に収容されている。正極集電体３には正極タブ９が接続され、負極集電体４には負極タブ８が接続され、これらのタブは容器の外に引き出されている。容器内には電解液が注入され封止される。
【００６９】
（電池の製造）
次に、上述した構造を有する電池の製造装置および製造方法について説明する。電池の製造方法は、一般的には、（Ａ）セパレータを介して正極および負極を交互に重ね合わせた電極要素を作製する工程と、（Ｂ）得られた電極要素を電解液とともに外装体内に封止する工程とを有する。
【００７０】
（Ａ）電極要素を作製する工程
電極要素を作製する工程では、正極準備体、負極準備体およびセパレータ準備体が用意される。
【００７１】
正極準備体は、前述したとおりの構成を有する正極が所定の形状に加工される前のものであり、例えば長尺のシートをロールに巻き、正極として加工する際には繰り出して使用されるようにすることができる。負極準備体およびセパレータ準備体も、それぞれ負極およびセパレータが所定の形状に加工される前のものであり、正極準備体と同様にロールとして提供され、加工する際に繰り出して使用されるようにすることができる。
【００７２】
正極準備体、負極準備体およびセパレータ準備体は、ロールから繰り出されながら所定の形状に加工され、適宜手順で重ね合わせられて電極要素が作製される。この際、電極要素製造装置を使用することができる。
【００７３】
電極要素製造装置は、電極およびセパレータを所定の形状に加工するための、例えば図２に示すような加工ヘッド１０を備えることができる。
【００７４】
図２に示す加工ヘッド１０は、電極用加工具１１と、セパレータ用加工具１２と、電極用加工具１１によって加工された電極を保持するように構成された電極保持機構１３と、を有する。電極用加工具１１およびセパレータ用加工具１２は、それぞれ電極準備体およびセパレータ準備体を所定の形状に加工するものである。
【００７５】
図２は、加工ヘッド１０が備える電極用加工具１１，セパレータ用加工具１２および電極保持機構１３の配置を、加工対象である電極準備体およびセパレータ準備体の加工面に投影させた状態で示している。電極用加工具１１、セパレータ用加工具１２および電極保持機構１３は、例えば、共通のフレーム１５に支持されるなど、加工対象の加工面における平面的な相対位置関係が固定された状態で一体に支持されている。ただし、電極用加工具１１、セパレータ加工具１２および電極保持機構１３は、互いに独立して動作することができるように構成されている。加工ヘッド１０自身も適宜の移動機構（不図示）によって、加工対象の加工面と平行な面内およびそれに垂直な方向に移動可能に支持されている。
【００７６】
電極のサイズはセパレータのサイズよりも小さいので、電極用加工具１１は、セパレータ用加工具１２の内側に位置し、セパレータ用加工具１２は、電極用加工具１１を取り囲む形状とされている。電極保持機構１３は、電極用加工具で加工された電極を保持するためのものであり、電極を保持した状態で加工ヘッド１０を移動させることによって、電極を任意の位置へ移送することができる。電極保持機構１３は、電極用加工具１１よりも内側に配置されている。また、正極および負極は、後述する電流取り出し部の位置が互いに異なるので、上記の加工ヘッド１０は、正極用および負極用のそれぞれに用意される。
【００７７】
図２に示す加工ヘッド１０を用いた電極準備体およびセパレータ準備体の加工手順の一例を、図３を参照しつつ説明する。
【００７８】
まず、ロールから繰り出されるなどして供給された正極または負極の電極準備体の上方に加工ヘッド１０を移動させ、電極用加工具１１を用いて電極準備体を所定の形状に加工する。図３（ａ）に、電極用加工具１１による加工後の電極２０の一例の平面図を示す。電極の加工は、抜き型を用いたプレス、刃物を用いた切断など、電極準備体を加工することができる任意の方法で行うことができる。図２に示す例では、電極用加工具１１は、電極準備体を電極の外形状に打ち抜く抜き型を有しており、この抜き型を電極準備体に押し当てることによって電極準備体を所定の形状に加工することができる。
【００７９】
次に、電極保持機構１３を作動させることによって、所定の形状に加工した電極を保持し、ロールから繰り出させるなどして供給されたセパレータ準備体の上方へ加工ヘッド１０を移動させる。加工ヘッド１０の移動後、さらに、保持された電極がセパレータ準備体上に載置されるように加工ヘッド１０を作動させる。図３（ｂ）に、セパレータ準備体２１Ａ上に電極２０が載置された状態の一例を示す。電極保持機構１３による電極の保持には、電極を保持することができる任意の機構を採用することができる。代表的な例としては、真空吸引によって電極を保持する機構が挙げられ、その場合、電極保持機構１３は、電極を吸引保持する吸引具を備えることができる。
【００８０】
ここで、図３（ａ）に示すように、電極２０は、通常は延長部として形成される電流取り出し部２０ａを有しており、この電流取り出し部２０ａがタブ（図１に示す正極タブ９または負極タブ８）と接続される。一般的には、電流取り出し部２０ａには活物質が形成されない。そのために、電極準備体は、電極集電体の特定の領域のみに活物質が形成されるか、あるいは電極集電体の全面に活物質を形成した後、特定の領域で溶剤や研磨剤によって活物質が除去される。一方、セパレータは、矩形に加工されるのが一般的である。
【００８１】
電極要素において、電極とセパレータは、電流取り出し部２０ａの少なくとも一部をセパレータからはみ出させた状態で、電極の活物質が形成された領域がセパレータに覆われるように重ね合わせられる。
【００８２】
そこで、このような電極とセパレータとの位置関係を満たすため、図３（ｂ）に示すように、電極２０をセパレータ準備体２１Ａ上に載置するに際しては、電流取り出し部２０ａの一部のみがセパレータ準備体２１Ａからはみ出るように、電極２０とセパレータ準備体２１Ａとが位置合わせされる。
【００８３】
ただし、この位置合わせは、セパレータ準備体２１Ａの一辺２１Ａａの位置に対する加工ヘッド１０の一次元的な（一方向の）、かつ、少なくとも電極２０の活物質が形成された領域がセパレータ準備体２１Ａからはみ出ないようにするだけの位置合わせでよい。よって、電極２０とセパレータ準備体２１Ａとの位置合わせは、厳密にする必要はなく簡易な方法で行うことができる。
【００８４】
電極２０とセパレータ準備体２１Ａとの位置合わせの具体的な方法としては、画像認識による方法、あるいは、セパレータ準備体２１Ａの供給位置を機械的な方法によって特定する方法などが挙げられる。
【００８５】
画像認識による方法としては、例えば、ＣＣＤカメラなどによって、供給されたセパレータ準備体２１Ａを画像データとして取得し、取得した画像データからセパレータ準備体２１Ａの一辺２１Ａａの位置を検出する。そして、その検出した一辺２１Ａａの位置を基準に、電流取り出し部２０ａの一部がセパレータ準備体２１Ａの一辺２１Ａａからはみ出る位置となるように加工ヘッド１０を位置合わせする。
【００８６】
セパレータ準備体２１Ａの供給位置を特定する方法としては、例えば、セパレータ準備体２１Ａの一辺２１Ａａを適宜のガイド構造によってガイドしながらセパレータ準備体２１Ａを供給する方法である。ガイド構造の位置は、加工ヘッド１０の位置と関連付けられており、これによって、加工ヘッド１０の位置に対するセパレータ準備体２１Ａの一辺２１Ａａの位置を特定することができる。ガイド構造としては、例えば、セパレータ準備体２１Ａの互いに対向する二辺を保持するように構成された溝または突起、あるいは、セパレータ準備体２１Ａの一辺２１Ａａが当接される突起などを挙げることができる。
【００８７】
何れの方法においても、加工ヘッド１０が保持している電極２０の位置は、電極用加工具１１の位置と一致している。よって、電極２０とセパレータ準備体２１Ａとの位置合わせは、実際には加工ヘッド１０とセパレータ準備体２１Ａとの位置合わせということができ、その際に、保持されている電極２０の位置および向きなどを考慮する必要はないので、位置合わせのための加工ヘッド１０の動作制御は極めて容易である。
【００８８】
電極が、電極保持機構１３によって保持され、かつ、セパレータ準備体上に載置された後、その状態を維持したまま、セパレータ用加工具１２を用いてセパレータ準備体を所定の形状に加工する。
【００８９】
セパレータ準備体の加工には、セパレータの材料に応じた適宜方法を採用することができる。例えば、セパレータがオレフィン系樹脂などの有機材料から形成されたフィルムで構成される場合は、セパレータ用加工具１２は、フィルムを溶断することのできるヒーターを備えることができる。この場合、ヒーターは、セパレータの外形状に沿った電熱線を有することができる。セパレータが無機材料を含んでいる場合、セパレータ準備体の加工は、電極用加工具１１と同様、プレスや切断などを利用することができ、セパレータ用加工具１２は、抜き型あるいは刃物を備えることができる。
【００９０】
セパレータ準備体の加工においては、図２（ｂ）に示すように、電極２０は、その一部をセパレータ準備体２１Ａの一辺２１Ａａからはみ出して配置される。そのため、セパレータ用加工具１２は図（ｂ）に一点鎖線で示す位置に配置され、セパレータ２１Ａからはみ出して位置するセパレータ用加工具１２の部分はセパレータ準備体２１Ａの加工には利用されない。よって、セパレータ用加工具１２は、電極用加工具１１の全周を囲む配置である必要はなく、セパレータ用加工具１２が切断刃を備える場合などは、電極用加工具１１を少なくとも部分的に囲む配置とすることができる。
【００９１】
セパレータ用加工具１２によるセパレータ準備体の加工のとき、およびその後の工程におけるセパレータ準備体（またはセパレータ）と電極との位置ずれを防止するため、電極準備体が電極用加工具１１によって加工された後、セパレータ用加工具１２によってセパレータ準備体が加工される前に、セパレータ準備体と電極とが接着される。
【００９２】
電極とセパレータ準備体との接着は、例えば、電極用加工具１１によって加工された電極が電極保持機構１３によって保持された状態で、電極またはセパレータ準備体の接着面に接着剤を塗布し、その後、電極をセパレータ準備体上に押し付けることによって行うことができる。接着剤の塗布のために、電極要素製造装置は、接着装置として接着剤塗布具１４（図２参照）をさらに備えることができる。接着剤塗布具１４としては、例えば、接着剤をスプレーするスプレー機構を挙げることができる。接着剤塗布具１４は、加工ヘッド１０に組み込まれていてもよいし、加工ヘッド１０とは別に設けられていてもよい。
【００９３】
電極とセパレータ準備体との接着方法は特に限定されず、両者を接着できる任意の方法を用いることができる。他の方法として、例えば、熱や溶剤によってセパレータ準備体の電極体が接着される部分を軟化させた状態でセパレータ準備体上に電極を押し付け、セパレータ準備体を硬化させることにより両者を接着する方法、あるいは、セパレータ準備体と電極との間での反応を利用した接着方法などが挙げられる。したがって、接着装置としては、これらの接着方法に適した適宜の接着装置を用いることができる。
【００９４】
図３（ｃ）に、ここまでの一連の工程で加工された電極２０およびセパレータ２１を示す。前述のように、電極用加工具１１とセパレータ用加工具１２とは、互いの平面的な位置関係が固定されており、しかも、電極保持機構１３は、電極用加工具１１によって加工された電極を、電極用加工具１１に対する位置関係を変えることなく保持し、その状態でセパレータ準備体はセパレータ用加工具１２によって加工される。
【００９５】
よって、電極用加工具１１とセパレータ用加工具１２との位置関係をそのまま反映した状態で重ね合わせられて接着された電極／セパレータアセンブリを得ることができる。結果的に、精密な位置合わせをすることなく、電極の活物質が設けられた領域を確実にセパレータで覆った状態とすることができる。言い換えれば、セパレータ準備体の加工は、初めの加工によって形成された電極２０の位置を基準に加工位置が自動的に決定される自己整合的な加工であるといえる。
【００９６】
図３に示すように、電極２０が電流取り出し部２０ａを有する場合であっても、位置合わせはセパレータ準備体２１Ａの一辺２１Ａａに対する大まかな位置合わせのみでよいので、極めて簡単である。セパレータ準備体２１Ａの一辺２１Ａａに対する位置合わせのみであっても、セパレータ２１の電流取り出し部２０ａが引き出される辺を除く３辺については、確実に電極２０がセパレータ２１で覆われるようにすることができる。
【００９７】
以上のようにして、電極／セパレータアセンブリが、正極及び負極のそれぞれについて作製される。すなわち、少なくとも１つの正極／セパレータアセンブリおよび少なくとも１つの負極／セパレータアセンブリが作製される。作製された正極／セパレータアセンブリおよび負極／セパレータアセンブリは、正極と負極との間にセパレータが介在するように必要な数だけ重ね合わせられ、さらに電流取り出し部にタブが接続され、これによって電極要素が得られる。
【００９８】
正極／セパレータアセンブリおよび負極／セパレータアセンブリの作製工程は、両者を重ね合わせる工程とは別工程とすることができる。この場合、正極／セパレータアセンブリおよび負極／セパレータアセンブリは、それぞれ正極用の加工ヘッドおよび負極用の加工ヘッドを用いて別々に作製され、正極用のストッカおよび負極用のストッカに重ねられて収納される。これらストッカは、正極および負極を重ね合わせる工程に供給され、任意の１つまたは２つのハンドリング装置を用いて、正極／セパレータアセンブリと負極／セパレータアセンブリとが交互に重ねられる。どちらのアセンブリも、電極の面積よりもセパレータの面積の方が大きく、電極の活物質が形成された領域がセパレータによって覆われるように電極とセパレータとが接着されているので、正極／セパレータアセンブリと負極／セパレータアセンブリを重ね合わせる際に両者の正確な位置決めは不要である。大まかな位置決めだけであっても正極と負極とがショートするする可能性は極めて少ない。
【００９９】
あるいは、正極／セパレータアセンブリの作製と負極／セパレータアセンブリの作製をそれぞれの加工ヘッド１０で並列して行い、それぞれのアセンブリを交互に重ね合わせることもできる。アセンブリの重ね合わせは、作製したそれぞれのアセンブリを電極保持機構１３で保持したまま、加工ヘッド１０を所定の位置へ移動させ、その場所でアセンブリの保持を解除する動作を、正極および負極のそれぞれについて交互に行うことで達成することができる。この場合も、両アセンブリを高精度に位置合わせしなくても正極と負極とがショートする可能性は極めて少ない。
【０１００】
なお、電極要素の最下層は、セパレータである必要はないので、電極（正極または負極）／セパレータアセンブリではなく電極のみを配置してもよい。この場合も、その電極の上には、電極よりも大きな面積を有するセパレータと他の極性の電極とが接着された電極／セパレータアセンブリが重ね合わせられるので、電極間がショートする可能性は極めて少ない。
【０１０１】
（Ｂ）電極要素を封止する工程
工程（Ａ）によって作製された電池要素は、電解液とともに外装体内に封止される。外装体および電解液については前述したとおりである。
【０１０２】
以上、本発明による電池の製造方法および製造装置の一形態を説明した。本発明は、上述した形態に限られるものではなく、本発明の技術的思想の範囲内で任意の変更が可能である。以下に、本発明の他の形態を説明する。
【０１０３】
図４に、本発明の他の形態による電極およびセパレータの加工および積層手順を示す。本形態は、セパレータ準備体２１Ａの加工を、予備加工工程および本加工工程の２回に分けて実施する点が、前述した形態と異なる。ただし、加工ヘッド１０は図２に示したものを使用することができる。
【０１０４】
まず、前述した形態と同様に、電極用加工具１１を用いて電極準備体を所定の形状に加工して電極２０を形成する（図４（ａ））。
【０１０５】
次に、電極保持機構１３で電極２０を保持し、その状態で、セパレータ準備体２１Ａの一辺２１Ａａの一部を含む領域をセパレータ用加工具１２によって除去できる位置に加工ヘッド１０を移動させる。この位置で、セパレータ用加工具１２を作動させ、セパレータ準備体２１Ａの一部を除去する（図４（ｂ））。これによって、最終的に電極２０の電流取り出し部２０ａがはみ出ることになるセパレータの辺２１Ａｂが形成される。
【０１０６】
次に、電極保持機構１３によって電極２０を保持したまま、加工ヘッド１０を移動させる（図４（ｃ））。加工ヘッド１０の移動方向は、セパレータ準備体２１Ａの、セパレータ用加工具１２により一部が除去された一辺２１Ａａからその反対側の辺２１Ａｃに向かう方向である。加工ヘッド１０の移動距離は、電極保持機構１３によって保持されている電極２０の電流取り出し部２０ａの一部が、セパレータ準備体２１Ａに形成された辺２１Ａｂからはみ出るような距離Ｌ１とされる。この距離は、最終的に得られるセパレータ２１の、電極２０の電流取り出し部２０ａがはみ出る辺から、それと反対側の辺までの距離ということができる。
【０１０７】
次に、その位置で加工ヘッド１０を作動させて、電極２０をセパレータ準備体２１Ａ上に密着させる。なお、電極２０をセパレータ準備体２１Ａ上に密着させる前に電極２０またはセパレータ準備体２１Ａの接着面に接着剤を塗布するなど、電極またはセパレータに適宜の処置を施し、電極２０とセパレータ準備体２１Ａとの密着により両者が接着されるようにすることは、前述した形態と同様である。
【０１０８】
電極２０とセパレータ準備体２１Ａとの接着後は、前述した形態と同様にセパレータ用加工具１２を用いてセパレータ準備体２１Ａを所定の形状に加工する。これによって、図４（ｄ）に示すように、電極２０とセパレータ２１とが互いに接着された電極／セパレータアセンブリが得られる。
【０１０９】
本形態によれば、セパレータ２１の電流取り出し部２０ａがはみ出る辺２１Ａｂは、電極用加工具１１によって加工された電極２０を保持したまま、セパレータ用加工具１２による１回目の加工によって形成される。したがって、この辺２１Ａｂに対する電極２０の位置は、加工ヘッド１０の電極用加工具１１およびセパレータ用加工具１２の互いの位置関係のみに定めることができる。このようにして、本形態によれば、電極２０を保持したままセパレータ２１の全ての辺を形成することができるので、画像認識などによる電極２０とセパレータ準備体２１Ａとの位置合わせは不要である。結果的に、電極２０とセパレータ２１とが適切な位置関係で重ね合わせられた電極／セパレータアセンブリをより効率よく製造することができる。
【０１１０】
本形態では、セパレータ準備体２１Ａの１回目の加工（電極２０の電流取り出し部２０ａが引き出される辺の加工）および２回目の加工（残りの３辺の加工）を、ともにセパレータ用加工具１２を用いて行う例を示した。しかし、加工ヘッドは、１回目の加工用のセパレータ用加工具と２回目の加工用のセパレータ用加工具を別々に備えていてもよい。
【０１１１】
図５に、本発明に適用可能な加工ヘッドの他の形態の、図２と同様の図を示す。また、図６に、図５に示した加工ヘッドによる電極およびセパレータの加工および積層手順の一例を示す。本形態もセパレータ用加工具１２によるセパレータ準備体の加工を２回に分けて行うものであるが、セパレータ用加工具１１の形状を変更した点がこれまでの形態と異なる。以下に、本形態の加工ヘッド１０について説明するが、電極用加工具１１および電極保持機構１３は、図２に示したのと同様でよいので、これらの説明は省略する。
【０１１２】
セパレータ用加工具１２は、最終的に得られるセパレータ２１の隣り合う２辺に対応したＬ字形の切り込みをセパレータ準備体２１Ａに形成するように構成されている。また、加工ヘッド１０は、電極用加工具１１およびセパレータ用加工具１２による加工面内で回転可能に支持されており、その回転中心は、この加工ヘッド１０におけるセパレータ２１の加工予定位置の中心と一致している。また、電極保持機構１３は加工ヘッド１０の回転中心上に配置されている。
【０１１３】
セパレータ準備体２１Ａへの切り込みの形成の具体的な方法は、図２に示した形態と同様であってよい。また、セパレータ加工具１２が電極用加工具１１の外側に配置されている点も図２に示した形態と同様である。Ｌ字形のセパレータ用加工具１２を、電極用加工具１１のどの辺の外側に配置させるかは、電極２０の電流取り出し部２０ａが形成される辺を除く３辺であれば任意である。
【０１１４】
次に、図５に示した加工ヘッド１０を用いた、電極およびセパレータの加工および積層手順を、図６を参照しつつ説明する。
【０１１５】
まず、図２に示した形態の場合と同様に、電極用加工具１１を用いて電極準備体を所定の形状に加工して電極２０を形成する（図６（ａ））。
【０１１６】
次に、電極保持機構１３によって電極２０を保持したまま、加工ヘッド１０を電極準備体およびセパレータ準備体２１Ａの加工面内で１８０度回転させる。その状態で、セパレータ用加工具１２を作動させ、セパレータ準備体２１Ａに、セパレータ用加工具１２によるＬ字形の切り込み２１Ａｄを形成する。（図６（ｂ））。これによって、最終的に電極２０の電流取り出し部２０ａがはみ出ることになるセパレータの辺２１Ａｂおよびそれに隣接する辺が形成される。
【０１１７】
次に、電極保持機構１３で電極２０を保持したまま、加工ヘッド１０を１８０度さらに回転させるか逆転させて加工ヘッド１０の向きを元の向きに戻す（図６（ｃ））。その状態で加工ヘッド１０を作動させて、電極２０をセパレータ準備体２１Ａ上に密着させる。電極２０をセパレータ準備体２１Ａ上に密着させる前に電極２０またはセパレータ準備体２１Ａの接着面に接着剤を塗布するなど、電極またはセパレータに適宜の処置を施し、電極２０とセパレータ準備体２１Ａとの密着により両者が接着されるようにすることは、前述した形態と同様である。
【０１１８】
電極２０とセパレータ準備体２１Ａとの接着後、セパレータ用加工具１２を用いてセパレータ準備体２１ＡにＬ字形の切り込み２１Ａｅを形成する。これによって、最終的に得られるセパレータ２１の残りの２辺が形成され、図６（ｄ）に示すように、電極２０とセパレータ２１とが互いに接着された電極／セパレータアセンブリが得られる。
【０１１９】
本形態においても、電極２０を保持したままセパレータ２１の全ての辺を形成することができるので、画像認識などによる電極２０とセパレータ準備体２１Ａとの位置合わせをすることなく、電極２０とセパレータ２１とが適切な位置関係で重ね合わせられた電極／セパレータアセンブリを効率よく製造することができる。
【０１２０】
本形態では、Ｌ字形のセパレータ用加工具を用い、加工ヘッド１０を１８０度回転させてセパレータ２１の４辺を形成したが、セパレータ用加工具の形状および加工ヘッドの回転角度は、電極２０の電流取り出し部２０ａが引き出される辺の形成が可能である限り任意である。例えば、セパレータの形状が正方形である場合、セパレータ用加工具を、セパレータの互いに対向する２辺に相当する配置および形状とし、加工ヘッドを９０度回転させることによってセパレータの４辺を形成することもできる。
【０１２１】
また、電池要素の構成について、図１では一対の正極および負極がセパレータ５を介して対向した例を示すが、正極と負極とがセパレータを介して交互に積層されるように複数の電極対を積層した電極要素が容器内に収容された構造とすることもできる。電池には、一次電池、二次電池、全固体電池、ポリマー電池などがあるが、電極とセパレータとを有する構造であれば、本発明はいずれの電池にも適用できる。電極の系統（種類）については、本形態では正極および負極の２系統の電極を有するものを示した。しかし、正極および負極の他に検査用電極など３系統以上の電極を備え、これらセパレータによって電子的に分離された状態で積層された構造を有する場合にも、正極および負極以外の他の電極の製造にも本発明を適用することができる。
【０１２２】
キャパシタの場合についても、電極とセパレータは電池と同様に積層される。電解液については、使用するタイプと、乾式のタイプがある。電極にはアルミニウムなど金属単体が使用されるが、電解液を使用した電気二重層キャパシタでは、前述のリチウム二次電池で用いるような電極も使用されることがある。
【０１２３】
以下、本発明を適用した具体的な実施例について説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、その主旨を超えない範囲において適宜変更して実施することが可能である。
【０１２４】
（実施例１）
正極活物質としてのＭｎＮｉ酸化物と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（４質量％）と、導電剤としてカーボンブラックと、を混合して正極合剤とした。該正極合剤をＮ−メチル−２−ピロリドンに分散させることにより、正極用スラリーを調製した。この正極用スラリーを厚さ２０μｍのアルミニウム製正極集電体の片面に、均一に塗布した。これを乾燥させた後、ロールプレスで圧縮成型することにより正極を作製した。
【０１２５】
負極活物質としては人造黒鉛を用いた。人造黒鉛と、Ｎ−メチルピロリドンにＰＶＤＦを溶かしたものに分散させ、負極用スラリーを調製した。負極活物質、結着剤の質量比は９０／１０とした。この負極用スラリーを厚さ１０μｍのＣｕ製負極集電体上に均一に塗布した。これを乾燥させた後、ロールプレスで圧縮成型することにより負極を作製した。
【０１２６】
セパレータには、厚さ２５μｍの微多孔性ポリプロピレンフィルムを用いた。
【０１２７】
以上のようにして正極、負極およびセパレータが得られた後、これらを所定の形状に加工し、積層した。正極、負極およびセパレータの加工および積層には、図２に示す加工ヘッド１０を用いた。
【０１２８】
まず、電極用加工具１１を用いて、正極準備体である正極シートから電極を形成した。次に、形成した正極を電極保持機構１３で保持し、保持された正極のセパレータと接着される面に接着剤をスプレーによって塗布した。次に、接着剤が塗布された正極をセパレータ準備体であるセパレータシート上へ移動させた。セパレータシート上への正極の移動に際し、セパレータシートの一辺の位置を画像認識により検出し、セパレータシートの一辺から電極の電流取り出し部がはみ出るように加工ヘッド１０を位置合わせした。
【０１２９】
加工ヘッド１０の位置合わせ後、正極がセパレータシート上に押し付けられるように加工ヘッド１０を動作させることによって、正極をセパレータシートに接着した。正極をセパレータシートに接着した後、セパレータ用加工具１２を用いてセパレータシートを加工し、セパレータを形成した。本実施例では、セパレータシートの材料としてポリプロピレンフィルムを用いたので、セパレータ用加工具１２としては、フィルムを溶断するヒーターを備えたものを用いた。
【０１３０】
以上により、正極／セパレータアセンブリを作製した。負極についても正極と同様の手順によってセパレータと接着し、負極／セパレータアセンブリを作製した。４組の正極／セパレータアセンブリと５組の負極／セパレータアセンブリを作製した。これらを、セパレータを下にして交互に４層ずつ積み重ね、最後に負極／セパレータアセンブリを積み重ねた。何れのアセンブリも、電極よりもセパレータの面積が大きいため、高精度な位置合わせを行うことなく積み重ねても、隣接する電極間がショートすることはなかった。
【０１３１】
以上によって複数の正極と複数の負極がそれぞれセパレータを介して積層された電極要素を得た。得られた電極要素を、外装体であるアルミ製ラミネートフィルムで包み、内部に電解液を注液した後、０．１気圧の減圧雰囲気下で封止することによって、リチウムイオン二次電池を作製した。電解液としては、ＥＣ、ＤＥＣを体積比３／７で構成した溶媒に、リチウム塩ＬｉＰＦ６を１ｍｏｌ/ｌになるよう加えたものを用いた。また、正極および負極にはタブを接続し、外装体の外部から電気的に接続され得る状態とした。
【０１３２】
本実施形態により、高精度な位置調整を必要とせずにリチウムイオン二次電池を作製できた。
【０１３３】
（実施例２）
実施例２では、図２に示した加工ヘッド１０を用い、図４を用いて説明した手順に従って、複数の正極／セパレータアセンブリおよび複数の負極／セパレータアセンブリを作製したこと以外は、実施例１と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製した。本実施例によって、画像認識などによるセパレータ準備体との位置合わせを行うことなく、正極／セパレータアセンブリおよび負極／セパレータアセンブリを作製することができた。
【０１３４】
（実施例３）
実施例３では、図５に示した加工ヘッド１０を用い、図６を用いて説明した手順に従って、複数の正極／セパレータアセンブリおよび複数の負極／セパレータアセンブリを作製したこと以外は、実施例１と同様にしてリチウムイオン二次電池を作製した。本実施例によっても、画像認識などによるセパレータ準備体との位置合わせを行うことなく、正極／セパレータアセンブリおよび負極／セパレータアセンブリを作製することができた。
【産業上の利用可能性】
【０１３５】
本発明により得られる蓄電デバイスは、電源を必要とするあらゆる産業分野、ならびに電気的エネルギーの輸送、貯蔵および供給に関する産業分野にて利用することができる。具体的には、携帯電話、ノートパソコンなどのモバイル機器の電源、電気自動車、ハイブリッドカー、電動バイク、電動アシスト自転車などの電動車両、電車や衛星や潜水艦などの移動・輸送用媒体の電源、ＵＰＳなどのバックアップ電源、太陽光発電、風力発電などで発電した電力を貯める蓄電設備、などに利用することができる。
【符号の説明】
【０１３６】
１    正極活物質層
２    負極活物質層
３    正極集電体
４    負極集電体
５    セパレータ
６、７    ラミネート外装体
８    負極タブ
９    正極タブ
１０    加工ヘッド
１１    電極用加工具
１２    セパレータ用加工具
１３    電極保持機構
【図１】
2015191870.tif 000003
【図２】
2015191870.tif 000004
【図３】
2015191870.tif 000005
【図４】
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【図５】
2015191870.tif 000007
【図６】
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