(57)【要約】      （修正有）【課題】「横縞型」の燃料電池であって、燃料排出端の発電素子部における燃料ガス欠乏や異常温度上昇を防ぎ、さらに「長手方向における複数の発電素子部の個数」が多いものを提供する。【解決手段】長手方向（ｘ軸方向）を有する平板状の支持基板１０の表裏のそれぞれの主面に、長手方向に沿って、電気的に直列に接続された複数の発電素子部Ａが形成される。長手方向の複数の発電素子部Ａのうち支持基板１０のガス排出側端部（ｘ軸負方向側）に最も近い発電素子部Ａを、特に、端部発電素子部Ａｓと呼ぶ。支持基板１０の表裏のそれぞれについて、端部発電素子部Ａｓ以外の残りの複数の発電素子部Ａの発電に寄与する面積がそれぞれ面積Ｓ１で等しく、端部発電素子部Ａｓの発電に寄与する面積Ｓ２が面積Ｓ１より大きい。面積Ｓ１に対する面積Ｓ２の割合（Ｓ２／Ｓ１）が、１．１〜２．２であることが好適である。【選択図】図２
2015170453.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
長手方向を有し、ガス流路が前記長手方向に沿って内部に形成された支持基板と、
前記支持基板の表面における前記長手方向に沿った互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、それぞれが、少なくとも燃料極、固体電解質膜、及び空気極が積層されてなる複数の発電素子部と、
隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する電気的接続部と、
を備えた、燃料電池であって、
前記複数の発電素子部のうち前記支持基板の前記長手方向における前記ガス流路内を流れる燃料ガスの排出側の端部に最も近い前記発電素子部である端部発電素子部以外の残りの複数の発電素子部の発電に寄与する面積がそれぞれ第１面積であり、前記端部発電素子部の発電に寄与する面積が前記第１面積より大きい第２面積である、燃料電池。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池において、
前記第１面積（Ｓ１）に対する前記第２面積（Ｓ２）の割合（Ｓ２／Ｓ１）が１．１〜２．２である、燃料電池。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の燃料電池において、
前記電気的接続部における前記端部発電素子部と前記端部発電素子部に隣接する前記発電素子部とを電気的に接続する部分の断面積が、前記電気的接続部における前記端部発電素子部以外の隣接する前記発電素子部同士を電気的に接続する部分の断面積より大きい、燃料電池。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３の何れか一項に記載の燃料電池において、
前記支持基板が平板状を呈し、
前記複数の発電素子部、及び、前記電気的接続部が、前記支持基板の表裏の各主面にそれぞれ備えられ、
前記支持基板の表裏の一方側の前記端部発電素子部が、前記支持基板の表裏の他方側の前記端部発電素子部と比べて、前記長手方向において前記燃料ガスの排出側に配置され、
前記支持基板の表裏の前記一方側の前記複数の発電素子部について、
前記端部発電素子部以外の残りの複数の発電素子部の発電に寄与する面積がそれぞれ前記第１面積であり、前記端部発電素子部の発電に寄与する面積が前記第１面積より大きい前記第２面積であり、
前記支持基板の表裏の前記他方側の前記複数の発電素子部について、
前記端部発電素子部以外の残りの複数の発電素子部の発電に寄与する面積がそれぞれ第３面積であり、前記端部発電素子部の発電に寄与する面積が前記第３面積より大きく且つ前記第２面積より小さい第４面積である、燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、「長手方向を有し、ガス流路が前記長手方向に沿って内部に形成された支持基板」と、「前記支持基板の表面における前記長手方向に沿った互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、それぞれが、少なくとも燃料極、固体電解質膜、及び空気極が積層されてなる複数の発電素子部」と、「隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する電気的接続部」と、を備えた固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）が知られている（例えば、特許文献１、２を参照）。このような構成は、「横縞型」とも呼ばれる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第５０９５８７７号公報
【特許文献２】特許第４５４１２９６号公報
【発明の概要】
【０００４】
上記特許文献２には、支持基板の長手方向に沿って支持基板に設けられた複数の発電素子部の面積（発電に寄与する面積。燃料極、固体電解質膜、及び空気極が向かい合う面積）が、燃料ガスの流れ方向に沿って順次大きくなる構成が開示されている。この構成によれば、以下の２つの作用・効果が生じ得る。
【０００５】
先ず、第１に、支持基板の内部に形成されたガス流路を流れる燃料ガスは、ガス流路の流入側から排出側に移動する過程にて次第に消費されていく。従って、燃料ガスが流入側から排出側に移動する過程において、燃料ガスの濃度は次第に低くなっていく。換言すれば、支持基板の長手方向に沿って支持基板に設けられた複数の発電素子部の燃料極に供給される燃料ガスの濃度は、燃料ガスの流れ方向に沿って順次小さくなる。発電素子部の燃料極に供給される燃料ガスの濃度が低過ぎると、空気極から固体電解質膜を介して「燃料極における固体電解質膜との界面近傍」に移動してくる酸素に対して、燃料極を介して前記界面近傍に移動してくる燃料ガス（具体的には、水素）が不足し得る。このように燃料ガスが不足すると、前記界面近傍の雰囲気が酸化雰囲気になることに起因して、前記界面近傍に存在するＮｉがＮｉＯに変化する。この結果、前記界面近傍における反応抵抗が大きくなり、その発電素子部の発電効率が低下する、という問題（以下、「第１の問題」と呼ぶ）が発生し得る。以上より、この第１の問題は、支持基板の長手方向における燃料ガスの排出側の端部（以下、「支持基板の排出側端部」と呼ぶ）に近い発電素子部にて発生し易く、特に、支持基板の排出側端部に最も近い発電素子部にて最も発生し易い。
【０００６】
ここで、上述した「燃料ガスの不足に起因してＮｉがＮｉＯに変化する事態」は、発電素子部を通る電流の密度が小さくなるにつれて発生し難くなる、ことが知られている。換言すれば、上記第１の問題は、発電素子部の電流密度が小さくなるにつれて発生し難くなる。この点、支持基板の長手方向に沿って支持基板に設けられた複数の発電素子部は電気的に直列に接続されているので、各発電素子部を通る電流の大きさはそれぞれ等しい。従って、上記特許文献２に記載のように、複数の発電素子部の面積が、燃料ガスの流れ方向に沿って順次大きくされると、複数の発電素子部の電流密度は、燃料ガスの流れ方向に沿って順次小さくなる。即ち、支持基板の排出側端部に近い発電素子部の電流密度が小さくなる。この結果、上記第１の問題が発生し易い「支持基板の排出側端部に近い発電素子部」にて、上記第１の問題が発生し難くなる。
【０００７】
第２に、支持基板の排出側端部から排出された余剰の燃料ガスは、支持基板の排出側端部の近傍に存在する空気と反応して燃料し得る。係る燃焼に起因する熱が支持基板の排出側端部に伝わることによって、支持基板の排出側端部の温度（従って、支持基板の排出側端部に近い発電素子部の温度）が過度に高くなる、という問題（以下、「第２の問題」と呼ぶ）が発生し得る。この点、発電素子部の電流密度が小さいほど、反応に起因する発電素子部の温度の上昇が抑制され得る。従って、上記特許文献２に記載のように、「支持基板の排出側端部に近い発電素子部」の電流密度が小さいと、上記第２の問題が発生し易い「支持基板の排出側端部に近い発電素子部」にて、上記第２の問題が発生し難くなる。
【０００８】
ところで、上述した「横縞型」の燃料電池では、より大きな出力電圧を得るため、「支持基板の長手方向に沿って支持基板に設けられる複数の発電素子部」の個数をできる限り増やしたい、という要求がある。この点、上記特許文献２に記載された「複数の発電素子部の面積が燃料ガスの流れ方向に沿って順次大きくなる構成」においては、前記「長手方向における複数の発電素子部の個数」の増大に関して改良の余地があった。
【０００９】
本発明は、係る問題に対処するためのものであり、長手方向を有する「横縞型」の燃料電池であって、上記第１、第２の問題が発生し難く、且つ、「長手方向における複数の発電素子部の個数」が大きいものを提供することを目的とする。
【００１０】
本発明に係る燃料電池は、「背景技術」の欄で記載した燃料電池と同様の構成を備えた「横縞型」の燃料電池である。
【００１１】
本発明に係る燃料電池の特徴は、前記複数の（３つ以上の）発電素子部のうち、支持基板の排出側端部に最も近い発電素子部（＝端部発電素子部）以外の残りの複数の発電素子部の発電に寄与する面積がそれぞれ第１面積であり、前記端部発電素子部の発電に寄与する面積が前記第１面積より大きい第２面積である、ことにある。換言すれば、長手方向における複数の発電素子部について、前記端部発電素子部以外の複数の（２つ以上の）発電素子部の面積がそれぞれ等しく、且つ、前記端部発電素子部の面積が、前記端部発電素子部以外の発電素子部の面積より大きい。
【００１２】
これによれば、例えば、「複数の発電素子部における長手方向の両端部に位置するそれぞれの発電素子部の面積」が、上記本発明の特徴に係る構成、及び、上記特許文献２に記載された「複数の発電素子部の面積が燃料ガスの流れ方向に沿って順次大きくなる構成」において等しい、という条件下にて、上記特許文献２に記載された構成と比較して、上記本発明の特徴に係る構成では、長手方向における複数の発電素子部の個数を大きくすることが可能となる。加えて、上記第１、第２の問題は、実質的には、支持基板の排出側端部に最も近い発電素子部（即ち、端部発電素子部）にて顕著に発生し、それ以外の「支持基板の排出側端部に近い発電素子部」には顕著に発生しない。従って、端部発電素子部のみの面積を増大して、端部発電素子部のみの電流密度を小さくすることによって、上記第１、第２の問題は殆ど発生し得なくなる、と考えられる。以上、上記構成によれば、上記第１、第２の問題が発生し難く、且つ、「長手方向における複数の発電素子部の個数」が大きいものを提供することができる。
【００１３】
本発明者は、第１面積（Ｓ１）に対する前記第２面積（Ｓ２）の割合（Ｓ２／Ｓ１）が１．１〜２．２であるとき、そうでない場合と比べて、燃料電池の限界燃料利用率が良好であり、且つ、端部発電素子部の剥離が発生し難い、ことを見出した（この点については後に詳述する）。
【００１４】
上記本発明に係る燃料電池では、前記電気的接続部における前記端部発電素子部と前記端部発電素子部に隣接する前記発電素子部とを電気的に接続する部分（以下、「端部接続部分」と呼ぶ）の（電気が流れる方向に対して垂直方向の）断面積が、前記電気的接続部における前記端部発電素子部以外の隣接する前記発電素子部同士を電気的に接続する部分の断面積より大きい、ことが好適である。
【００１５】
上記本発明の特徴に係る構成では、端部発電素子部の面積のみが大きいことに起因して、前記「電気的接続部」を構成する「長手方向に隣接する発電素子部を電気的に接続する複数の部分」のうち、前記端部接続部分のみの長手方向の長さが、それ以外の残りの部分の長手方向の長さと比べて長くなり易い。換言すれば、前記端部接続部分のみの抵抗が、それ以外の残りの部分の抵抗と比べて大きくなり易い。これに対し、上記構成によれば、前記端部接続部分の断面積が大きいので、前記端部接続部分の抵抗を小さくすることができる。この結果、燃料電池全体として発電効率を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明に係る燃料電池を示す斜視図である。
【図２】図１の２−２線に対応する断面図である。
【図３】図２の一部を拡大した断面図である。
【図４】図２の４−４線に対応する断面図である。
【図５】図１に示す支持基板の凹部に埋設された燃料極及びインターコネクタの状態を示した平面図である。
【図６】図２の６−６線に対応する断面図である。
【図７】図１に示す燃料電池の作動状態を説明するための図である。
【図８】図１に示す燃料電池の作動状態における電流の流れを説明するための図である。
【図９】図１に示す支持基板を示す斜視図である。
【図１０】図１に示す燃料電池の製造過程における第１段階における図３に対応する断面図である。
【図１１】図１に示す燃料電池の製造過程における第２段階における図３に対応する断面図である。
【図１２】図１に示す燃料電池の製造過程における第３段階における図３に対応する断面図である。
【図１３】図１に示す燃料電池の製造過程における第４段階における図３に対応する断面図である。
【図１４】図１に示す燃料電池の製造過程における第５段階における図３に対応する断面図である。
【図１５】図１に示す燃料電池の製造過程における第６段階における図３に対応する断面図である。
【図１６】図１に示す燃料電池の製造過程における第７段階における図３に対応する断面図である。
【図１７】図１に示す燃料電池の製造過程における第８段階における図３に対応する断面図である。
【図１８】端部発電素子部Ａｓ以外の複数の発電素子部Ａの面積がそれぞれ等しく、且つ、端部発電素子部Ａｓの面積が、端部発電素子部Ａｓ以外の発電素子部Ａの面積より大きいこと、を説明するための図である。
【図１９】本発明に係る燃料電池の第１変形例における図２に対応する図である。
【図２０】図１９に示した第１変形例における図１８に対応する図である。
【図２１】本発明に係る燃料電池の第２変形例における図２に対応する図である。
【図２２】図２１に示した第２変形例における図１８に対応する図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
（構成）
図１及び図２は、本発明の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の全体を示す。図３は、図２に示す断面の一部を拡大した拡大図である。このＳＯＦＣは、長手方向（ｘ軸方向）を有する平板状の支持基板１０の上下面（互いに平行な両側の主面（平面））のそれぞれに、電気的に直列に接続された複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが長手方向において所定の間隔をおいて配置された、所謂「横縞型」と呼ばれる構成を有する。
【００１８】
このＳＯＦＣの全体を上方からみた形状は、例えば、長手方向の辺の長さが５０〜５００ｍｍで長手方向に直交する幅方向（ｙ軸方向）の長さが１０〜１００ｍｍの長方形である。このＳＯＦＣの全体の厚さは、１〜５ｍｍである。
【００１９】
支持基板１０は、電子伝導性を有さない多孔質の材料からなる平板状の焼成体である。後述する図９に示すように、支持基板１０の内部には、長手方向に延びる複数（本例では、６本）の燃料ガス流路１１（貫通孔）が幅方向において所定の間隔をおいて形成されている。また、支持基板１０の上下面（両主面）のそれぞれには、各発電素子部Ａに対応する箇所に凹部１２がそれぞれ形成されている。本例では、各凹部１２は、支持基板１０の材料からなる底壁と、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。
【００２０】
支持基板１０は、例えば、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）とから構成されてもよい。
【００２１】
支持基板１０は、「遷移金属酸化物又は遷移金属」と、絶縁性セラミックスとを含んで構成され得る。「遷移金属酸化物又は遷移金属」としては、ＮｉＯ（酸化ニッケル）又はＮｉ（ニッケル）が好適である。遷移金属は、燃料ガスの改質反応を促す触媒（炭化水素系のガスの改質触媒）として機能し得る。
【００２２】
また、絶縁性セラミックスとしては、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、又は、「ＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）とＭｇＯ（酸化マグネシウム）の混合物」が好適である。また、絶縁性セラミックスとして、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）、Ｙ２Ｏ３（イットリア）が使用されてもよい。
【００２３】
このように、支持基板１０が「遷移金属酸化物又は遷移金属」を含むことによって、改質前の残存ガス成分を含んだガスが多孔質の支持基板１０の内部の多数の気孔を介して燃料ガス流路１１から燃料極に供給される過程において、上記触媒作用によって改質前の残存ガス成分の改質を促すことができる。加えて、支持基板１０が絶縁性セラミックスを含むことによって、支持基板１０の絶縁性を確保することができる。この結果、隣り合う燃料極間における絶縁性が確保され得る。支持基板１０の厚さは、１〜５ｍｍである。
【００２４】
図３〜図５に示すように、支持基板１０の上下面（両主面）に形成された各凹部１２には、燃料極集電部２１の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極集電部２１は直方体状を呈している。図５に示すように、各燃料極集電部２１の上面（外側面）には、凹部２１ａが形成されている。各凹部２１ａは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、全周に亘って燃料極集電部２１の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。
【００２５】
各凹部２１ａには、燃料極活性部２２の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極活性部２２は直方体状を呈している。燃料極集電部２１と燃料極活性部２２とにより燃料極２０が構成される。燃料極２０（燃料極集電部２１＋燃料極活性部２２）は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。各燃料極活性部２２の前記「周方向に閉じた側壁」の全周と底面とは、凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００２６】
図５に示すように、各燃料極集電部２１の上面（外側面）における凹部２１ａを除いた部分には、凹部２１ｂが形成されている。各凹部２１ｂは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、全周に亘って燃料極集電部２１の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。  
【００２７】
各凹部２１ｂには、インターコネクタ３０の全体が埋設（充填）されている。従って、各インターコネクタ３０は直方体状を呈している。インターコネクタ３０は、電子伝導性を有する緻密質材料からなる焼成体である。各インターコネクタ３０の前記「周方向に閉じた側壁」の全周と底面とは、凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００２８】
図３に示すように、燃料極２０（燃料極集電部２１及び燃料極活性部２２）の上面（外側面）と、インターコネクタ３０の上面（外側面）と、支持基板１０の主面とにより、１つの平面（凹部１２が形成されていない場合の支持基板１０の主面と同じ平面）が構成されている。即ち、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で、段差が形成されていない。
【００２９】
燃料極活性部２２は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とから構成されてもよい。燃料極集電部２１は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）とから構成されてもよい。燃料極活性部２２の厚さは、５〜３０μｍであり、燃料極集電部２１の厚さ（即ち、凹部１２の深さ）は、５０〜５００μｍである。
【００３０】
このように、燃料極集電部２１は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部２２は、電子伝導性を有する物質と酸素イオン伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部２２における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部２１における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。
【００３１】
インターコネクタ３０は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。或いは、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００３２】
燃料極２０及びインターコネクタ３０がそれぞれの凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタ３０が形成されたそれぞれの部分の中央部を除いた全面は、固体電解質膜４０により覆われている。即ち、固体電解質膜４０は、発電素子部Ａの内部から支持基板１０の表面を覆うように発電素子部Ａの外部へ延びている。換言すれば、固体電解質膜４０は、支持基板１０の表裏の各主面における発電素子部Ａが設けられた領域を除いた部分、及び、支持基板１０の側端面（幅方向（ｙ軸方向）の両端面）を覆うように設けられている。ここで、固体電解質膜４０における「支持基板１０の表裏の各主面における発電素子部Ａが設けられた領域を除いた部分、及び、支持基板１０の側端面（幅方向（ｙ軸方向）の両端面）を覆う部分」が、「緻密質膜」に対応する。
【００３３】
固体電解質膜４０は、イオン伝導性を有する緻密質材料からなる焼成体である。固体電解質膜４０は、例えば、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。即ち、固体電解質膜４０は、ジルコニア（ＺｒＯ２）を含む。固体電解質膜４０の厚さは、３〜５０μｍである。
【００３４】
このように、支持基板１０の表裏の各主面の全域、及び、支持基板１０の側端面は、インターコネクタ３０と、固体電解質膜４０（発電素子部Ａの内部（一部）に相当する部分、及び、発電素子部Ａの外部に相当する部分（前記「緻密質膜」）を含む）と、で構成された「緻密質からなる膜」により覆われている。この「緻密質からなる膜」は、膜の内側の空間を流れる燃料ガスと膜の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。このガスシール機能を発揮するため、この「緻密質からなる膜」（インターコネクタ３０＋固体電解質膜４０）の気孔率は、１０％以下である。この「緻密質からなる膜」が、「シール部」の一部に対応する。
【００３５】
なお、図２に示すように、本例では、固体電解質膜４０が、燃料極２０（集電部２１＋活性部２２）の上面、インターコネクタ３０の上面の中央部、及び支持基板１０の主面を覆っている。ここで、上述したように、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
【００３６】
固体電解質膜４０における各燃料極活性部２２と接している箇所の上面には、反応防止膜５０を介して空気極６０が形成されている。反応防止膜５０は、緻密質材料からなる焼成体であり、空気極６０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極６０を上方からみた形状は、燃料極活性部２２と略同一の長方形である。
【００３７】
反応防止膜５０は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）、及び、ＳＤＣ＝（Ｃｅ，Ｓｍ）Ｏ２（サマリウムドープセリア）等の希土類元素を含むセリアを含む緻密質材料で構成される。反応防止膜５０の厚さは、３〜５０μｍである。反応防止膜５０の気孔率は、１０％以下である。本実施形態では、緻密質材料からなる反応防止膜５０は、前記「シール部」の残りの一部に対応する。即ち、本実施形態において、前記「シール部」は、インターコネクタ３０と、固体電解質膜４０（発電素子部Ａの内外に相当する部分をそれぞれ含む）と、反応防止膜５０と、により構成される。
【００３８】
空気極６０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。また、空気極６０は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳＣからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００３９】
なお、固体電解質膜４０と空気極６０との間に反応防止膜５０が介装されるのは、ＳＯＦＣ作製時又は作動中のＳＯＦＣ内において固体電解質膜４０内のＹＳＺと空気極６０内のＳｒとが反応して固体電解質膜４０と空気極６０との界面に電気抵抗が大きい反応層（ＳｒＺｒＯ３）が形成される現象の発生を抑制するためである。
【００４０】
ここで、燃料極２０（特に、燃料極活性部２２）と、固体電解質膜４０と、反応防止膜５０と、空気極６０とが積層されてなる積層体（より具体的には、その積層体における、燃料極活性部２２と空気極６０とが向かい合う領域）が、「発電素子部Ａ」に対応する（図２及び図３を参照）。本実施形態では、図２に示すように、支持基板１０の上下面のそれぞれにて、複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。
【００４１】
図２に示すように、隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の発電素子部Ａの空気極６０と、他方の発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極６０、固体電解質膜４０（＝前記「緻密質膜」）、及び、インターコネクタ３０の上面に、空気極集電膜７０が形成されている。空気極集電膜７０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜７０を上方からみた形状は、長方形である。
【００４２】
空気極集電膜７０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。或いは、Ｌａ（Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｕ）Ｏ３で構成されてもよい。即ち、空気極集電膜７０は、ストロンチウム（Ｓｒ）又はランタン（Ｌａ）を含む。空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００４３】
このように各空気極集電膜７０が形成されることにより、図２に示すように、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の発電素子部Ａの空気極６０と、他方の発電素子部Ａの燃料極２０（特に、燃料極集電部２１）とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」を介して電気的に接続される。この結果、支持基板１０の上下面のそれぞれに配置されている複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが、電気的に直列に接続される。
【００４４】
ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」が、前記「電気的接続部」に対応する。また、インターコネクタ３０は、前記「電気的接続部」における前記「緻密質材料で構成された第１部分」に対応し、気孔率は１０％以下である。空気極集電膜７０は、前記「電気的接続部」における前記「多孔質材料で構成された第２部分」に対応し、気孔率は２０〜６０％である。
【００４５】
図３に示す構成では、反応防止膜５０が、発電素子部Ａの内部（即ち、固体電解質膜４０と空気極６０との間の部分）から前記「緻密質膜」（＝固体電解質膜４０における発電素子部Ａの外部に形成された部分）の表面を覆うように（表面に接触するように）発電素子部Ａの外部へ延びている。空気極集電膜７０が、反応防止膜５０（より具体的には、反応防止膜５０における発電素子部Ａの外部に形成された部分）の表面を覆うように（表面に接触するように）形成されている。換言すれば、空気極集電膜７０と固体電解質膜４０が向かい合う全ての部分において、反応防止膜５０（より具体的には、反応防止膜５０における発電素子部Ａの外部に形成された部分）が介装されている。
【００４６】
図１、図２、及び図６に示すように、支持基板１０の長手方向の一端部（ｘ軸負方向の端部）には、支持基板１０の表裏の主面における前記長手方向の最も一端側（ｘ軸負方向側）にそれぞれ設けられた発電素子部Ａ同士を電気的に接続する表裏間接続部材８０が設けられている。
【００４７】
表裏間接続部材８０は、例えば、空気極集電膜７０と同じ材料、即ち、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）、或いは、Ｌａ（Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｕ）Ｏ３等で構成され得る。この場合、表裏間接続部材８０は、ストロンチウム（Ｓｒ）又はランタン（Ｌａ）を含むペロブスカイト型導電性セラミックスからなる焼成体である。表裏間接続部材８０の気孔率は、空気極集電膜７０の気孔率と同じであっても異なっていても良い。
【００４８】
図６に示すように、この例では、表裏間接続部材８０は、支持基板１０の長手方向の一端部の周囲を周回するように設けられている。従って、表裏間接続部材８０は、前記「緻密質膜」における「支持基板１０の側端面を覆う部分」（即ち、固体電解質膜４０）の表面を覆うように設けられている。
【００４９】
この例では、表裏間接続部材８０によって電気的に接続された発電素子部Ａの反応防止膜５０が、表裏間接続部材８０と前記「緻密質膜」（即ち、固体電解質膜４０）とが向かい合う全ての部分において介装されるように、発電素子部Ａの外部へ延びている。換言すれば、支持基板１０の長手方向の一端部では、支持基板１０の主面及び側端面を覆うように形成された「緻密質膜」（固体電解質膜４０）の表面を覆うように反応防止膜５０が形成され、その反応防止膜５０の表面を覆うように表裏間接続部材８０が形成されている。
【００５０】
図２及び図６に示す例では、表裏間接続部材８０は、支持基板１０の上下面の一方（図２における上側の主面）に形成された発電素子部Ａの空気極６０と、支持基板１０の上下面の他方（図２における下側の主面）に形成された発電素子部Ａの燃料極２０（より具体的には、その燃料極２０に電気的に接続されたインターコネクタ３０）と、を電気的に接続している。即ち、表裏間接続部材８０は、支持基板１０の上下面に設けられた発電素子部間を電気的に直列に接続している。
【００５１】
以上、説明した「横縞型」のＳＯＦＣに対して、図７に示すように、支持基板１０の燃料ガス流路１１内に燃料ガス（水素ガス等）を流すとともに、支持基板１０の上下面（特に、各空気極集電膜７０）を「酸素を含むガス」（空気等）に曝す（或いは、支持基板１０の上下面に沿って酸素を含むガスを流す）ことにより、固体電解質膜４０の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。更に、この構造体を外部の負荷に接続すると、下記（１）、（２）式に示す化学反応が起こり、電流が流れる(発電状態)。
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２−    （於：空気極６０）  …（１）
Ｈ２＋Ｏ２−→Ｈ２Ｏ＋２ｅ−        （於：燃料極２０）  …（２）
【００５２】
発電状態においては、図８に示すように、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、電流が、矢印で示すように流れる。この結果、図７に示すように、このＳＯＦＣ全体から（具体的には、図７において最も手前側の発電素子部Ａのインターコネクタ３０と最も奥側の発電素子部Ａの空気極６０とを介して）電力が取り出される。
【００５３】
（製造方法）
次に、図１に示した「横縞型」のＳＯＦＣの製造方法の一例について図９〜図１７を参照しながら簡単に説明する。図９〜図１７において、各部材の符号の末尾の「ｇ」は、その部材が「焼成前」であることを表す。
【００５４】
先ず、図９に示す形状を有する支持基板の成形体１０ｇが作製される。この支持基板の成形体１０ｇは、例えば、支持基板１０の材料（例えば、ＣＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、押し出し成形、切削等の手法を利用して作製され得る。以下、図９に示す１０−１０線に対応する部分断面を表す図１０〜図１７を参照しながら説明を続ける。
【００５５】
図１０に示すように、支持基板の成形体１０ｇが作製されると、次に、図１１に示すように、支持基板の成形体１０ｇの上下面に形成された各凹部に、燃料極集電部の成形体２１ｇがそれぞれ埋設・形成される。次いで、図１２に示すように、各燃料極集電部の成形体２１ｇの外側面に形成された各凹部に、燃料極活性部の成形体２２ｇがそれぞれ埋設・形成される。各燃料極集電部の成形体２１ｇ、及び各燃料極活性部２２ｇは、例えば、燃料極２０の材料（例えば、ＮｉとＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して埋設・形成される。
【００５６】
続いて、図１３に示すように、各燃料極集電部の成形体２１ｇの外側面における「燃料極活性部の成形体２２ｇが埋設された部分を除いた部分」に形成された各凹部に、インターコネクタの成形体３０ｇがそれぞれ埋設・形成される。各インターコネクタの成形体３０ｇは、例えば、インターコネクタ３０の材料（例えば、ＬａＣｒＯ３）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して埋設・形成される。
【００５７】
次に、図１４に示すように、複数の燃料極の成形体（２１ｇ＋２２ｇ）及び複数のインターコネクタの成形体３０ｇがそれぞれ埋設・形成された状態の支持基板の成形体１０ｇにおける長手方向に延びる外周面（即ち、上下の主面、及び、両側の側端面）において複数のインターコネクタの成形体３０ｇが形成されたそれぞれの部分の中央部を除いた全面に、固体電解質膜の成形膜４０ｇが形成される。固体電解質膜の成形膜４０ｇは、例えば、固体電解質膜４０の材料（例えば、ＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法、ディッピング法等を利用して形成される。
【００５８】
次に、図１５に示すように、固体電解質膜の成形体４０ｇの外側面の全域に、反応防止膜の成形膜５０ｇが形成される。各反応防止膜の成形膜５０ｇは、例えば、反応防止膜５０の材料（例えば、ＧＤＣ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００５９】
そして、このように種々の成形膜が形成された状態の支持基板の成形体１０ｇが、空気中にて１５００℃で３時間焼成される。これにより、図１に示したＳＯＦＣにおいて空気極６０及び空気極集電膜７０が形成されていない状態の構造体が得られる。以下、この段階の積層焼成体を「中間焼成体」と呼ぶ。
【００６０】
次に、図１６に示すように、各反応防止膜５０の外側面に、空気極の成形膜６０ｇが形成される。各空気極の成形膜６０ｇは、例えば、空気極６０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００６１】
次に、図１７に示すように、各組の隣り合う発電素子部について、一方の発電素子部の空気極の成形膜６０ｇと、他方の発電素子部のインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極の成形膜６０ｇ、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の外側面に、空気極集電膜の成形膜７０ｇが形成される。各空気極集電膜の成形膜７０ｇは、例えば、空気極集電膜７０の材料（例えば、ＬＳＣＦ、Ｌａ（Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｕ）Ｏ３）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００６２】
また、支持基板１０の長手方向の一端部においてその周囲を周回するように、表裏間接続部材の成形膜が形成される（図２、及び、図６を参照）。表裏間接続部材の成形膜は、例えば、空気極集電膜７０の材料（例えば、ＬＳＣＦ、Ｌａ（Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｕ）Ｏ３）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００６３】
そして、このように成形膜６０ｇ、７０ｇ、並びに、表裏間接続部材の成形膜が形成された状態の支持基板１０が、空気中にて１０５０℃で３時間焼成される。これにより、図１に示したＳＯＦＣが得られる。なお、この時点では、酸素含有雰囲気での焼成により、燃料極２０（集電部２１＋活性部２２）中のＮｉ成分が、ＮｉＯとなっている。従って、燃料極２０（集電部２１＋活性部２２）の電子伝導性を獲得するため、その後、支持基板１０側から還元性の燃料ガスが流され、ＮｉＯが８００〜１０００℃で１〜１０時間に亘って還元処理される。なお、この還元処理は発電時に行われてもよい。以上、図１に示したＳＯＦＣの製造方法の一例について説明した。
【００６４】
（作用・効果）
以下、本実施形態の作用・効果について説明する。図２、及び、図１８に示すように、支持基板１０の表裏のそれぞれについて、支持基板１０の長手方向（ｘ軸方向）における燃料ガスの排出側の端部（支持基板の排出側端部）に最も近い発電素子部Ａを、特に、「端部発電素子部Ａｓ」と呼ぶ。また、図２に示すように、前記「電気的接続部」の一部を構成する複数の空気極集電膜７０（長手方向に隣接する発電素子部Ａを電気的に接続する複数の部分）のうち、「端部発電素子部Ａｓ」と「端部発電素子部Ａｓに隣接する発電素子部Ａ」とを電気的に接続する空気極集電膜７０を、特に、「端部空気極集電膜７０ｓ」と呼ぶ。
【００６５】
上記実施形態では、図２、及び、図１８に示すように、支持基板１０の表裏のそれぞれについて、長手方向における複数の発電素子部Ａに関し、端部発電素子部Ａｓ以外の複数の（本例では、３つの）発電素子部Ａの面積Ｓ１がそれぞれ等しく、且つ、端部発電素子部Ａｓの面積Ｓ２が面積Ｓ１より大きい。この例では、端部発電素子部Ａｓの幅方向（ｙ軸方向）の長さが端部発電素子部Ａｓ以外の発電素子部Ａの幅方向の長さと等しい一方で、端部発電素子部Ａｓの長手方向（ｘ軸方向）の長さが端部発電素子部Ａｓ以外の発電素子部Ａの長手方向の長さより大きいことによって、面積Ｓ２が面積Ｓ１より大きくなっている。なお、上記実施形態では、図２、及び、図１８に示すように、支持基板１０の表側の複数の（４つの）発電素子部Ａの長手方向の位置が、支持基板１０の裏側の対応する発電素子部Ａの長手方向の位置とそれぞれ一致している。ここにおいて、「発電素子部Ａの長手方向の位置」とは、発電素子部Ａが位置する（占める）長手方向の範囲における、燃料ガスの排出側の端部を指す（以下、本明細書にて同じ）。
【００６６】
例えば、「長手方向の複数の発電素子部Ａにおける長手方向の両端部に位置するそれぞれの発電素子部Ａの面積」が、上記実施形態に係る構成、及び、上記特許文献２に記載された「複数の発電素子部の面積が燃料ガスの流れ方向に沿って順次大きくなる構成」において等しい、という場合を想定する。この場合、上記特許文献２に記載された構成と比較して、上記実施形態に係る構成では、長手方向における複数の発電素子部の個数を大きくすることが可能となる。具体的には、例えば、上記実施形態では、長手方向において４つの発電素子部Ａが形成されているが、上記特許文献２に記載の構成では、長手方向において３つ以下の発電素子部Ａしか形成され得ない可能性が高い。
【００６７】
加えて、上記「発明の概要」の欄に記載した上記第１、第２の問題は、実質的には、端部発電素子部Ａｓにて顕著に発生し、それ以外の「支持基板の排出側端部に近い発電素子部Ａ」には顕著に発生しない。従って、端部発電素子部Ａｓのみの面積を増大して、端部発電素子部Ａｓのみの電流密度を小さくすることによって、上記第１、第２の問題は殆ど発生し得なくなる、と考えられる。以上、上記実施形態によれば、上記第１、第２の問題が発生し難く、且つ、「長手方向における複数の発電素子部の個数」が大きいものを提供することができる。
【００６８】
加えて、上記実施形態では、端部発電素子部Ａｓの面積のみが大きいことに起因して、
前記「電気的接続部」の一部を構成する複数の空気極集電膜７０（長手方向に隣接する発電素子部Ａを電気的に接続する複数の部分）のうち、端部空気極集電膜７０ｓのみの長手方向（ｘ軸方向）の長さが、それ以外の残りの空気極集電膜７０の長手方向の長さと比べて長い。換言すれば、端部空気極集電膜７０ｓのみの抵抗が、それ以外の残りの空気極集電膜７０の抵抗と比べて大きくなり易い。この点、上記実施形態によれば、図２に示すように、端部空気極集電膜７０ｓの断面積（電気が流れる方向（長手方向）に対して垂直方向（ｙ−ｚ平面方向）の断面積）が、それ以外の残りの空気極集電膜７０の断面積と比べて大きい。従って、端部空気極集電膜７０ｓの抵抗を小さくすることができる。この結果、ＳＯＦＣ全体として発電効率を高めることができる。
【００６９】
（面積Ｓ１、Ｓ２の最適な割合）
本発明者は、上記実施形態に係るＳＯＦＣにおいて、ＳＯＦＣの限界燃料利用率が、値「Ｓ２／Ｓ１」と強い相関があることを見出した。以下、このことを確認した試験Ａについて説明する。
【００７０】
＜試験Ａ＞
この試験Ａでは、図１（及び、図２、及び、図１８）に示したＳＯＦＣについて、面積Ｓ１（ｍｍ２）、及び、面積Ｓ２（ｍｍ２）の組み合わせ、従って、値「Ｓ２／Ｓ１」が異なる複数のサンプルが作製された。具体的には、表１に示すように、７種類の水準（組み合わせ）が準備された。各水準に対して１０個のサンプル（Ｎ＝１０）が作製された。
【００７１】
【表１】
2015170453.tif 000003
【００７２】
各サンプル（図１、図２、及び、図１８に示すＳＯＦＣ）が、上記実施形態と同じ手順で作製された。即ち、先ず、支持基板１０、燃料極２０（集電部２１＋活性部２２）、インターコネクタ３０、固体電解質膜４０、及び、反応防止膜５０からなる積層体（グリーン体）が共焼成されて、「中間焼成体」が作製された。この「中間焼成体」に、空気極６０及び空気極集電膜７０（グリーン体）が形成され、空気極６０及び空気極集電膜７０（グリーン体）が焼成された。この焼成体に対して上述した還元処理が施されて、各サンプルが得られた。
【００７３】
各サンプルについて、支持基板１０の材料としては、ＭｇＯ−Ｙ２Ｏ３、ＮｉＯ/Ｎｉ-ＭｇＯ−Ｙ２Ｏ３、ＭｇＯ−ＭｇＡｌ２Ｏ４、ＮｉＯ/Ｎｉ-ＭｇＯ−ＭｇＡｌ２Ｏ４等が使用された。燃料極集電部２１、及び、燃料極活性部２２の材料としては、ＮｉＯ/Ｎｉ-ＹＳＺ、ＮｉＯ/Ｎｉ-ＣＳＺ、ＮｉＯ/Ｎｉ-Ｙ２Ｏ３等が使用された。インターコネクタ３０の材料としては、ＬａＣｒＯ３が採用された。固体電解質膜４０の材料としては、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）が採用された。反応防止膜５０の材料としては、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２、ＳＤＣ＝（Ｃｅ，Ｓｍ）Ｏ２等が採用された。空気極集電膜７０の材料としては、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３、Ｌａ（Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｕ）Ｏ３等が採用された。
【００７４】
各サンプル全体の長手方向（ｘ軸方向）の長さは５０〜５００ｍｍで、幅方向（ｙ軸方向）の長さは１０〜１００ｍｍで、厚さ（ｚ軸方向）は１〜５ｍｍであった。端部空気極集電膜７０ｓを除く空気極集電膜７０を上方（ｚ軸方向）からみた形状は、長手方向（ｘ軸方向）の長さが１０〜４０ｍｍで、幅方向（ｙ軸方向）の長さが５〜８０ｍｍの長方形であった。端部空気極集電膜７０ｓを上方（ｚ軸方向）からみた形状は、長手方向（ｘ軸方向）の長さが１０〜８０ｍｍで、幅方向（ｙ軸方向）の長さが５〜８０ｍｍの長方形であった。端部空気極集電膜７０ｓを除く空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍであった。端部空気極集電膜７０ｓの厚さは、８０〜６００μｍであった。
【００７５】
各サンプルについて、支持基板１０の表裏の面積Ｓ１、並びに、表裏の面積Ｓ２が、それぞれ一致していた。また、支持基板１０の表側の複数の（４つの）発電素子部Ａの長手方向の位置が、支持基板１０の裏側の対応する発電素子部Ａの長手方向の位置とそれぞれ一致していた。支持基板１０の表裏のそれぞれについて、端部発電素子部Ａｓを除く発電素子部Ａを上方（ｚ軸方向）からみた形状は、長手方向（ｘ軸方向）の長さが１０〜３５ｍｍで、幅方向（ｙ軸方向）の長さが５〜８０ｍｍの長方形であった。端部発電素子部Ａｓを上方（ｚ軸方向）からみた形状は、長手方向（ｘ軸方向）の長さが１０〜４５ｍｍで、幅方向（ｙ軸方向）の長さが５〜８０ｍｍの長方形であった。端部発電素子部Ａｓの幅方向（ｙ軸方向）の長さは、端部発電素子部Ａｓ以外の発電素子部Ａの幅方向の長さと等しかった。従って、端部発電素子部Ａｓの長手方向（ｘ軸方向）の長さと、端部発電素子部Ａｓ以外の発電素子部Ａの長手方向の長さと、の割合を調整することによって、値「Ｓ２／Ｓ１」が調整された。
【００７６】
この試験Ａでは、上記還元処理後の各サンプル（図１、図２、及び、図１８に示すＳＯＦＣ）について、ＳＯＦＣの限界燃料利用率が計測された。この計測は、「温度が７５０℃、並びに、端部発電素子部Ａｓ以外の発電素子部Ａを流れる電流の電流密度が０．２５Ａ/ｃｍ２」という条件下にて行われた。この計測の結果は表１に示すとおりである。
【００７７】
表１から理解できるように、値「Ｓ２／Ｓ１」が１．０未満であると、ＳＯＦＣの限界燃料利用率が大きく低下し、値「Ｓ２／Ｓ１」が１．０以上且つ１．１未満であると、ＳＯＦＣの限界燃料利用率が僅かに低下し、一方、値「Ｓ２／Ｓ１」が１．１以上であると、ＳＯＦＣの限界燃料利用率が良好となる。このように、値「Ｓ２／Ｓ１」が小さいときにＳＯＦＣの限界燃料利用率が低下するのは、値「Ｓ２／Ｓ１」が小さいと、端部発電素子部Ａｓを流れる電流の電流密度が相対的に大きくなり、端部発電素子部Ａｓにおいて上述した「第１の問題」（発明の概要の欄を参照）が発生し易くなることに起因する、と考えられる。
【００７８】
以上より、値「Ｓ２／Ｓ１」が１．１以上であると、そうでない場合と比べて、ＳＯＦＣの限界燃料利用率が良好に維持され得る、ということができる。
【００７９】
ところで、上記実施形態に係るＳＯＦＣでは、通常の環境下で稼働される場合には、端部発電素子部Ａｓの剥離（特に、支持基板１０と燃料極集電部２１との界面での剥離）が発生しない。しかしながら、このＳＯＦＣが熱応力的に過酷な環境下で稼働されると、端部発電素子部Ａｓの剥離が発生する場合があった。本発明者は、このような端部発電素子部Ａｓの剥離の発生の有無が、値「Ｓ２／Ｓ１」と強い相関があることを見出した。以下、このことを確認した試験Ｂについて説明する。
【００８０】
＜試験Ｂ＞
この試験Ｂでも、上記試験Ａと同様、図１（及び、図２、及び、図１８）に示したＳＯＦＣについて、面積Ｓ１（ｍｍ２）、及び、面積Ｓ２（ｍｍ２）の組み合わせ、従って、値「Ｓ２／Ｓ１」が異なる複数のサンプルが作製された。具体的には、表２に示すように、８種類の水準（組み合わせ）が準備された。各水準に対して１０個のサンプル（Ｎ＝１０）が作製された。
【００８１】
【表２】
2015170453.tif 000004
【００８２】
各サンプル（図１、図２、及び、図１８に示すＳＯＦＣ）の作製手順、並びに、各サンプルの諸元（各構成部材の形状、大きさ、材料等）については、上記試験Ａで使用されたサンプルと同様であった。
【００８３】
この試験では、各サンプルについて、「燃料極２０に還元性の燃料ガスを、空気極６０に空気をそれぞれ流通させながら、雰囲気温度を常温から７５０℃まで２時間３０分で上げ、その後、雰囲気温度が７５０℃で一定にて、定電流発生装置を用いてＳＯＦＣに一定の電流を流し（即ち、ＳＯＦＣを稼働（発電）させ）、その後、燃料ガス及び空気の供給を停止した状態（即ち、ＳＯＦＣの稼働を停止した状態）で雰囲気温度を７５０℃から常温まで４時間で下げる」というパターンを「１サイクル」とする、所謂「シャットダウン試験」が、１０回繰り返し行われた。そして、各サンプルについて、端部発電素子部Ａｓの剥離の発生の有無が確認された。この確認は、目視、並びに、顕微鏡を使用した観察によってなされた。この結果は表２に示すとおりである。
【００８４】
表２から理解できるように、値「Ｓ２／Ｓ１」が２．２より大きいと、値「Ｓ２／Ｓ１」が２．２以下である場合と比べて、端部発電素子部Ａｓの剥離が発生し易い。これは以下の理由に基づく、と考えられる。即ち、上記カットダウン試験では、支持基板１０及び燃料極２０は、燃料極２０に還元性の燃料ガスが供給されている状態では還元雰囲気に曝される一方で、燃料ガスの供給が停止された状態では酸化雰囲気に曝され得る。このため、支持基板１０及び燃料極２０には、Ｎｉの酸化・還元に起因する寸法変化が発生する。支持基板１０及び燃料極２０の間では、Ｎｉの酸化・還元に起因する寸法変化率に差異がある。加えて、上記カットダウン試験では、支持基板１０及び燃料極２０の雰囲気温度が大きく変動する。このため、支持基板１０及び燃料極２０には、熱歪に起因する寸法変化が発生する。支持基板１０及び燃料極２０の間では、熱歪に起因する寸法変化率に差異がある。以上より、支持基板１０と燃料極集電部２１との界面では、酸化・還元、及び、熱歪に起因する両者の寸法変化量に差異が生じ得る。ここで、値「Ｓ２／Ｓ１」が大きいと、端部発電素子部Ａｓの燃料極集電部２１と支持基板１０との界面の面積が相対的に大きくなるので、端部発電素子部Ａｓの燃料極集電部２１と支持基板１０との界面における、酸化・還元、及び、熱歪に起因する両者の寸法変化量の差異が大きくなる。この結果、端部発電素子部Ａｓの剥離（特に、支持基板１０と燃料極集電部２１との界面での剥離）が発生し易くなる、と考えられる。
【００８５】
以上より、値「Ｓ２／Ｓ１」が２．２以下であると、そうでない場合と比べて、端部発電素子部Ａｓの剥離（特に、支持基板１０と燃料極集電部２１との界面での剥離）が発生し難い、ということができる。以上、試験Ａ、Ｂの結果から、値「Ｓ２／Ｓ１」が１．１〜２．２であるとき、そうでない場合と比べて、ＳＯＦＣの限界燃料利用率が良好であり、且つ、端部発電素子部Ａｓの剥離が発生し難い、といえる。
【００８６】
なお、本発明者は、通常の条件・環境下（例えば、常温から７５０℃まで４時間で上げた後に７５０℃から常温まで１２時間で下げるパターン）にて上記実施形態が使用される場合、値「Ｓ２／Ｓ１」が２．２より大きくても、上述した端部発電素子部Ａｓの剥離が発生しないこと、を別途確認している。
【００８７】
なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態では、図２及び図１８に示すように、支持基板１０の表裏のそれぞれについて、長手方向において複数の発電素子部Ａ（複数の発電素子部Ａ（面積Ｓ１）と、端部発電素子部Ａｓ（面積Ｓ２））が形成されているが、図１９及び図２０に示すように、支持基板１０の表裏の一方側にのみ、長手方向において複数の発電素子部Ａ（複数の発電素子部Ａ（面積Ｓ１）と、端部発電素子部Ａｓ（面積Ｓ２））が形成されていてもよい。この場合も、上記実施形態と同様、値「Ｓ２／Ｓ１」が１．１〜２．２であるとき、そうでない場合と比べて、ＳＯＦＣの限界燃料利用率が良好であり、且つ、端部発電素子部Ａｓの剥離が発生し難い、ことが判明している。
【００８８】
また、上記実施形態では、図２、及び、図１８に示すように、支持基板１０の表側の複数の（４つの）発電素子部Ａの長手方向の位置が、支持基板１０の裏側の対応する発電素子部Ａの長手方向の位置とそれぞれ一致しているが、図２１、及び、図２２に示すように、支持基板１０の表側の複数の（４つの）発電素子部Ａの長手方向の位置が、支持基板１０の裏側の対応する発電素子部Ａの長手方向の位置に対して長手方向の同じ側にそれぞれずれていてもよい。図２１、及び、図２２に示す例では、支持基板１０の表側の複数の（４つの）発電素子部Ａの長手方向の位置が、支持基板１０の裏側の対応する発電素子部Ａの長手方向の位置に対して、長手方向において燃料ガスの排出側にそれぞれずれている。即ち、支持基板１０の表側の端部発電素子部Ａｓが、支持基板１０の裏側の端部発電素子部Ａｓと比べて、長手方向において燃料ガスの排出側に配置されている。
【００８９】
図２１、及び、図２２に示す例では、支持基板１０の表側の端部発電素子部Ａｓの面積Ｓ２が、支持基板１０の表側の端部発電素子部Ａｓ以外の複数の発電素子部Ａの面積Ｓ１より大きく、支持基板１０の裏側の端部発電素子部Ａｓの面積Ｓ２’が、支持基板１０の裏側の端部発電素子部Ａｓ以外の複数の発電素子部Ａの面積Ｓ１より大きく、且つ、支持基板１０の表側の端部発電素子部Ａｓの面積Ｓ２より小さい、ことが好ましい。支持基板１０の表裏の面積Ｓ１は、同じであっても異なっていてもよい。
【００９０】
また、上記実施形態においては、燃料極２０が燃料極集電部２１と燃料極活性部２２との２層で構成されているが、燃料極２０が燃料極活性部２２に相当する１層で構成されてもよい。
【００９１】
加えて、上記実施形態においては、支持基板１０が「長手方向を有する平板状」を呈しているが、支持基板が「長手方向を有する円筒状」を呈していても良い。
【符号の説明】
【００９２】
１０…支持基板、１２…凹部、２０…燃料極、２１…燃料極集電部、２１ａ、２１ｂ…凹部、２２…燃料極活性部、３０…インターコネクタ、４０…固体電解質膜、５０…反応防止膜、６０…空気極、７０…空気極集電膜、７０ｓ…端部空気極集電膜、Ａ…発電素子部、Ａｓ…端部発電素子部
【図１】
2015170453.tif 000005
【図２】
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【図３】
2015170453.tif 000007
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
2015170453.tif 000020
【図１７】
2015170453.tif 000021
【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【手続補正書】
【提出日】平成27年2月19日(2015.2.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
長手方向を有し、ガス流路が前記長手方向に沿って内部に形成された支持基板と、
前記支持基板の表面における前記長手方向に沿った互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、それぞれが、少なくとも燃料極、固体電解質膜、及び空気極が積層されてなる複数の発電素子部と、
隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する電気的接続部と、
を備えた、燃料電池であって、
前記複数の発電素子部のうち前記支持基板の前記長手方向における前記ガス流路内を流れる燃料ガスの排出側の端部に最も近い前記発電素子部である端部発電素子部以外の残りの複数の発電素子部の発電に寄与する面積がそれぞれ第１面積であり、前記端部発電素子部の発電に寄与する面積が前記第１面積より大きい第２面積であり、
前記電気的接続部における前記端部発電素子部と前記端部発電素子部に隣接する前記発電素子部とを電気的に接続する部分の断面積が、前記電気的接続部における前記端部発電素子部以外の隣接する前記発電素子部同士を電気的に接続する部分の断面積より大きい、燃料電池。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池において、
前記第１面積（Ｓ１）に対する前記第２面積（Ｓ２）の割合（Ｓ２／Ｓ１）が１．１〜２．２である、燃料電池。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の燃料電池において、
前記支持基板が平板状を呈し、
前記複数の発電素子部、及び、前記電気的接続部が、前記支持基板の表裏の各主面にそれぞれ備えられ、
前記支持基板の表裏の一方側の前記端部発電素子部が、前記支持基板の表裏の他方側の前記端部発電素子部と比べて、前記長手方向において前記燃料ガスの排出側に配置され、
前記支持基板の表裏の前記一方側の前記複数の発電素子部について、
前記端部発電素子部以外の残りの複数の発電素子部の発電に寄与する面積がそれぞれ前記第１面積であり、前記端部発電素子部の発電に寄与する面積が前記第１面積より大きい前記第２面積であり、
前記支持基板の表裏の前記他方側の前記複数の発電素子部について、
前記端部発電素子部以外の残りの複数の発電素子部の発電に寄与する面積がそれぞれ第３面積であり、前記端部発電素子部の発電に寄与する面積が前記第３面積より大きく且つ前記第２面積より小さい第４面積である、燃料電池。
【手続補正書】
【提出日】平成27年3月26日(2015.3.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
長手方向を有し、ガス流路が前記長手方向に沿って内部に形成された支持基板と、
前記支持基板の表面における前記長手方向に沿った互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、それぞれが、少なくとも燃料極、固体電解質膜、及び空気極が積層されてなる複数の発電素子部と、
隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する電気的接続部と、
を備えた、燃料電池であって、
前記複数の発電素子部のうち前記支持基板の前記長手方向における前記ガス流路内を流れる燃料ガスの排出側の端部に最も近い前記発電素子部である端部発電素子部以外の残りの複数の発電素子部の発電に寄与する面積がそれぞれ第１面積であり、前記端部発電素子部の発電に寄与する面積が前記第１面積より大きい第２面積であり、
前記電気的接続部における前記端部発電素子部と前記端部発電素子部に隣接する前記発電素子部とを電気的に接続する部分の断面積が、前記電気的接続部における前記端部発電素子部以外の隣接する前記発電素子部同士を電気的に接続する部分の断面積より大きい、燃料電池。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池において、
前記支持基板が平板状を呈し、
前記複数の発電素子部、及び、前記電気的接続部が、前記支持基板の表裏の各主面にそれぞれ備えられ、
前記支持基板の表裏の一方側の前記端部発電素子部が、前記支持基板の表裏の他方側の前記端部発電素子部と比べて、前記長手方向において前記燃料ガスの排出側に配置され、
前記支持基板の表裏の前記一方側の前記複数の発電素子部について、
前記端部発電素子部以外の残りの複数の発電素子部の発電に寄与する面積がそれぞれ前記第１面積であり、前記端部発電素子部の発電に寄与する面積が前記第１面積より大きい前記第２面積であり、
前記支持基板の表裏の前記他方側の前記複数の発電素子部について、
前記端部発電素子部以外の残りの複数の発電素子部の発電に寄与する面積がそれぞれ第３面積であり、前記端部発電素子部の発電に寄与する面積が前記第３面積より大きく且つ前記第２面積より小さい第４面積である、燃料電池。