(57)【要約】【課題】低温硬化性及び貯蔵安定性に優れる接着剤組成物を提供する。【解決手段】（ａ）熱可塑性樹脂と、（ｂ）ラジカル重合性化合物と、（ｃ）ラジカル重合開始剤と、（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物と、を含有する、接着剤組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）熱可塑性樹脂と、（ｂ）ラジカル重合性化合物と、（ｃ）ラジカル重合開始剤と、（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物と、を含有する、接着剤組成物。
【請求項２】
前記（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物が、下記一般式（Ａ１）又は（Ａ２）で表される化合物である、請求項１に記載の接着剤組成物。
【化１】
2015151536.tif 000046
【化２】
2015151536.tif 000047
［式（Ａ１）又は（Ａ２）中、Ｒ１は置換基を有していてもよい二価の炭化水素基を示し、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、基−Ｘ−Ｙ（ここで、Ｘは単結合、−Ｏ−、−Ｓ−又は−Ｏ−ＣＯ−を示し、Ｙは置換基を有していてもよい炭化水素基を示す。）を示し、Ｒ３及びＲ４は互いに結合して炭素環を形成してもよい。また、Ｒ５は、置換基を有していてもよい炭化水素基を示す。］
【請求項３】
前記（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物が、下記一般式（Ａ１’）又は（Ａ２’）で表される化合物である、請求項１に記載の接着剤組成物。
【化３】
2015151536.tif 000048
【化４】
2015151536.tif 000049
［式（Ａ１’）又は（Ａ２’）中、Ｒ１’は炭素数１〜２０の二価の炭化水素基を示し、Ｒ２’、Ｒ３’及びＲ４’はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アリール基又はアルコキシ基を示す。また、Ｒ５’は、（メタ）アクリロイルオキシ基で置換されていてもよい炭化水素基を示す。］
【請求項４】
前記（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物が、下記一般式（Ａ１”）で表される化合物である、請求項１に記載の接着剤組成物。
【化５】
2015151536.tif 000050
［式（Ａ１”）中、Ｒ１”は炭素数１〜２０の二価の炭化水素基を示し、Ｒ２”、Ｒ９”及びＲ１０”はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アリール基又はアルコキシ基を示す。］
【請求項５】
前記（ｂ）ラジカル重合性化合物が、リン酸基を有するビニル化合物と、当該ビニル化合物以外のラジカル重合性化合物と、を含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項６】
前記（ａ）熱可塑性樹脂が、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、ブチラール樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂及びポリアミド樹脂、並びに、酢酸ビニルを構造単位として有する共重合体からなる群より選ばれる少なくとも１種を含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項７】
（ｅ）導電性粒子を更に含有する、請求項１〜６のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項８】
第１の基板の主面上に配置された第１の接続端子と、第２の基板の主面上に配置された第２の接続端子とを電気的に接続するために用いられる、請求項１〜７のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項９】
基板の主面上に配置された接続端子を有する太陽電池セルの当該接続端子と、配線部材とを電気的に接続するために用いられる、請求項１〜８のいずれか一項に記載の接着剤組成物。
【請求項１０】
第１の基板及び当該第１の基板の主面上に配置された第１の接続端子を有する第１の回路部材と、
第２の基板及び当該第２の基板の主面上に配置された第２の接続端子を有する第２の回路部材と、
前記第１の回路部材及び前記第２の回路部材の間に配置された接続部材と、を備え、
前記接続部材が、請求項１〜９のいずれか一項に記載の接着剤組成物の硬化物を含有し、
前記第１の接続端子及び前記第２の接続端子が電気的に接続されている、接続構造体。
【請求項１１】
前記第１の基板及び前記第２の基板の少なくとも一方が、ガラス転移温度が２００℃以下の熱可塑性樹脂を含む基材から構成されている、請求項１０に記載の接続構造体。
【請求項１２】
前記第１の基板及び前記第２の基板の少なくとも一方が、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート及びシクロオレフィンポリマーからなる群より選ばれる少なくとも１種を含む基材から構成されている、請求項１０に記載の接続構造体。
【請求項１３】
前記第１の基板が、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート及びシクロオレフィンポリマーからなる群より選ばれる少なくとも１種を含む基材から構成されており、
前記第２の基板が、ポリイミド樹脂及びポリエチレンテレフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含む基材から構成されている、請求項１０に記載の接続構造体。
【請求項１４】
基板及び当該基板の主面上に配置された接続端子を有する太陽電池セルと、
配線部材と、
前記太陽電池セル及び前記配線部材の間に配置された接続部材と、を備え、
前記接続部材が、請求項１〜９のいずれか一項に記載の接着剤組成物の硬化物を含有し、
前記接続端子及び前記配線部材が電気的に接続されている、接続構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接着剤組成物及び接続構造体に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体素子及び液晶表示素子において、素子中の種々の部材を結合させる目的で従来から種々の接着剤が使用されている。接着剤に対する要求は、接着性をはじめとして、耐熱性、高温高湿状態における信頼性等のように多岐に渡る。上記接着剤は、液晶表示素子とＴＣＰ（ＣＯＦ）との接続、ＦＰＣとＴＣＰ（ＣＯＦ）との接続、ＴＣＰ（ＣＯＦ）とプリント配線板との接続、ＦＰＣとプリント配線板との接続等に使用されている。また、上記接着剤は、半導体素子を基板に実装する場合にも用いられている。ここで、ＴＣＰとはＴａｐｅ  Ｃａｒｒｉｅｒ  Ｐａｃｋａｇｅを意味し、ＣＯＦとはＣｈｉｐ  ｏｎ  Ｆｉｌｍを意味し、ＦＰＣとはＦｌｅｘｉｂｌｅ  Ｐｒｉｎｔｅｄ  Ｃｉｒｃｕｉｔｓを意味する。
【０００３】
接着に使用される被着体としては、プリント配線板、又は、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）等の有機基材をはじめ、銅、アルミニウム等の金属、あるいは、ＩＴＯ（インジウムとスズの複合酸化物）、ＩＺＯ（酸化インジウムと酸化亜鉛の複合物）、ＡＺＯ（亜鉛・アルミニウム酸化物）、ＳｉＮ（窒化ケイ素）、ＳｉＯ２（二酸化ケイ素）等の多種多様な表面状態を有する基材が用いられる。そのため、各被着体にあわせた接着剤組成物の分子設計が必要である。
【０００４】
最近、半導体素子の高集積化、液晶表示素子の高精細化に伴い、素子間ピッチ及び配線間ピッチの狭小化が進んでいる。また、ＰＥＴ、ＰＣ、ＰＥＮ等の耐熱性の低い有機基材を用いた半導体素子、液晶表示素子又はタッチパネルが用いられるようになっている。このような半導体素子等に適用する接着剤組成物における硬化時の加熱温度が高く、また、硬化速度が遅いと、所望の接続部のみならず周辺部材まで過剰に加熱されて周辺部材の損傷等の要因となる傾向があるため、接着剤組成物に対しては低温硬化での接着が要求されている。
【０００５】
従来から、上記半導体素子及び液晶表示素子用の接着剤としては、高接着性で且つ高信頼性を示すエポキシ樹脂を用いた熱硬化性樹脂が用いられてきた（例えば、下記特許文献１参照）。樹脂の構成成分としては、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂と反応性を有するフェノール樹脂等の硬化剤、エポキシ樹脂と硬化剤の反応を促進する熱潜在性触媒が一般に用いられている。熱潜在性触媒は、室温等の貯蔵温度では反応せず、加熱の際に高い反応性を示す物質であって、硬化温度及び硬化速度を決定する重要な因子となっており、接着剤の室温での貯蔵安定性と加熱時の硬化速度の観点から種々の化合物が用いられてきた。実際の工程では、１７０〜２５０℃の温度で１〜３時間硬化する硬化条件により、所望の接着を得ていた。しかしながら、上述の接着剤を低温硬化させるためには、活性化エネルギーの低い熱潜在性触媒を用いる必要があるが、貯蔵安定性を兼備させることが非常に難しい。
【０００６】
近年、アクリレート誘導体又はメタアクリレート誘導体等のラジカル重合性化合物と、ラジカル重合開始剤である過酸化物とを併用したラジカル硬化型接着剤が注目されている。ラジカル硬化は、反応活性種であるラジカルが反応性に富むため、短時間硬化が可能である（例えば、下記特許文献２参照）。このようなラジカル硬化型接着剤では、ラジカル重合開始剤として、過酸化ベンゾイル（ＢＰＯ）、アミン化合物、有機ホウ素化合物等を併用する方法が提案されている（例えば、下記特許文献３参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平１−１１３４８０号公報
【特許文献２】国際公開第９８／４４０６７号
【特許文献３】特開２０００−２９０１２１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上述のラジカル硬化型接着剤を低温硬化させるためには、ラジカル重合開始剤を用いる必要があるが、従来のラジカル硬化型接着剤においては、低温硬化性と貯蔵安定性とを兼備させることが非常に難しい。例えば、アクリレート誘導体、メタアクリレート誘導体等のラジカル重合性化合物のラジカル重合開始剤として、上述の過酸化ベンゾイル（ＢＰＯ）、アミン化合物、有機ホウ素化合物等を用いた場合には、室温（２５℃、以下同様）でも硬化反応が進むため、貯蔵安定性が低下する場合がある。
【０００９】
そこで、本発明は、低温硬化性及び貯蔵安定性に優れる接着剤組成物、及びこれを用いた接続構造体を提供することを目的とする。なお、「低温硬化性」とは、「低温硬化し、接続構造体に接着強度を付与し、そして接続構造体の接続抵抗の増加を充分に抑制できる性質」を意味する。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは上記課題を解決するべく鋭意検討した結果、１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物を接着剤組成物の構成成分として用いることで、優れた低温硬化性及び貯蔵安定性が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
すなわち、本発明は、（ａ）熱可塑性樹脂と、（ｂ）ラジカル重合性化合物と、（ｃ）ラジカル重合開始剤と、（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物と、を含有する、接着剤組成物である。
【００１２】
ここで、１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物は、イミダゾール環の１位の窒素原子に、置換アミノカルボニル基が結合した構造を有する化合物を意味する。
【００１３】
（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物は、低い温度（例えば８０〜１２０℃）における（ｃ）ラジカル重合開始剤の分解を促進することができるため、本発明に係る接着剤組成物は低温硬化性が優れている。また、本発明に係る接着組成物は貯蔵安定性（例えば、室温付近（例えば−２０〜２５℃）での貯蔵安定性）が優れているので、接着剤組成物を長期保存した場合においても、接着強度及び接続抵抗（例えば、回路部材の接続構造体又は太陽電池モジュールにおける接着強度及び接続抵抗）に優れる。以上のとおり、本発明に係る接着剤組成物は、低温硬化性及び貯蔵安定性に優れている。また、本発明に係る接着剤組成物は、低温硬化性及び貯蔵安定性のバランスに優れる。
【００１４】
更に、本発明に係る接着剤組成物は、長期保存するか否かに関わらず、接着強度及び接続抵抗に優れ、また、長時間の信頼性試験（高温高湿試験）後においても安定した性能（接着強度及び接続抵抗）を維持することができる。
【００１５】
（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物は、下記一般式（Ａ１）又は（Ａ２）で表される化合物であってよい。
【００１６】
【化１】
2015151536.tif 000002
【００１７】
【化２】
2015151536.tif 000003
【００１８】
［式（Ａ１）又は（Ａ２）中、Ｒ１は置換基を有していてもよい二価の炭化水素基を示し、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、基−Ｘ−Ｙ（ここで、Ｘは単結合、−Ｏ−、−Ｓ−又は−Ｏ−ＣＯ−を示し、Ｙは置換基を有していてもよい炭化水素基を示す。）を示し、Ｒ３及びＲ４は互いに結合して炭素環を形成してもよい。また、Ｒ５は、置換基を有していてもよい炭化水素基を示す。］
【００１９】
ここで、「炭化水素基」は、炭化水素から水素原子一個を除いた残りの原子団を意味し、「二価の炭化水素基」は、炭化水素から水素原子二個を除いた残りの原子団を意味し、そして、「置換基」は、水素原子、炭化水素基以外の一価の置換基を意味する。
【００２０】
Ｒ３及びＲ４が互いに結合して形成する「炭素環」は、置換基、炭化水素基を有していてもよい。
【００２１】
（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物は、下記一般式（Ａ１’）又は（Ａ２’）で表される化合物であってもよい。接着剤組成物に当該化合物を含有させると、貯蔵安定性を向上させることができる。
【００２２】
【化３】
2015151536.tif 000004
【００２３】
【化４】
2015151536.tif 000005
【００２４】
［式（Ａ１’）又は（Ａ２’）中、Ｒ１’は炭素数１〜２０の二価の炭化水素基を示し、Ｒ２’、Ｒ３’及びＲ４’はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アリール基又はアルコキシ基を示す。また、Ｒ５’は、（メタ）アクリロイルオキシ基で置換されていてもよい炭化水素基を示す。］
【００２５】
ここで、「（メタ）アクリロイルオキシ基」とは、アクリロイルオキシ基及びそれに対応するメタクリロイルオキシ基を意味する。
【００２６】
また、（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物は、下記一般式（Ａ１”）で表される化合物であってもよい。接着剤組成物に当該化合物を含有させると、貯蔵安定性及び溶解性を向上させることができる。
【００２７】
【化５】
2015151536.tif 000006
【００２８】
［式（Ａ１”）中、Ｒ１”は炭素数１〜２０の二価の炭化水素基を示し、Ｒ２”、Ｒ９”及びＲ１０”はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アリール基又はアルコキシ基を示す。］
【００２９】
また、本発明に係る接着剤組成物において、（ｂ）ラジカル重合性化合物は、リン酸基を有するビニル化合物と、当該ビニル化合物以外のラジカル重合性化合物と、を含んでいてもよい。この場合、低温硬化での接着が容易になると共に、接続端子を有する基板との接着強度を更に向上させることができる。
【００３０】
また、（ａ）熱可塑性樹脂は、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、ブチラール樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂及びポリアミド樹脂、並びに、酢酸ビニルを構造単位として有する共重合体からなる群より選ばれる少なくとも１種を含んでいてもよい。この場合、耐熱性及び接着性が更に向上し、長時間の信頼性試験（高温高湿試験）後においてもこれらの優れた特性を容易に維持することができる。
【００３１】
また、本発明に係る接着剤組成物は、（ｅ）導電性粒子を更に含有していてもよい。この場合、接着剤組成物に良好な導電性又は異方導電性を付与することができるため、接続端子を有する回路部材同士の接着用途又は太陽電池モジュール等に更に好適に使用することが可能となる。また、上記接着剤組成物を介して電気的に接続して得られた接続構造体の接続抵抗を更に十分に低減することができる。
【００３２】
また、本発明者は、上記接着剤組成物が、接続端子を有する部材の接続に有用であることを見出した。本発明に係る接着剤組成物は、第１の基板の主面上に配置された第１の接続端子と、第２の基板の主面上に配置された第２の接続端子とを電気的に接続するために用いられてもよく、基板の主面上に配置された接続端子を有する太陽電池セルの当該接続端子と、配線部材とを電気的に接続するために用いられてもよい。
【００３３】
また、本発明は、第１の基板及び当該第１の基板の主面上に配置された第１の接続端子を有する第１の回路部材と、第２の基板及び当該第２の基板の主面上に配置された第２の接続端子を有する第２の回路部材と、第１の回路部材及び第２の回路部材の間に配置された接続部材と、を備え、接続部材が、上記接着剤組成物の硬化物を含有し、第１の接続端子及び第２の接続端子が電気的に接続されている、接続構造体である。本発明に係る接続構造体は、接続部材が上記接着剤組成物の硬化物を含有するので、接続抵抗及び接着強度に優れている。
【００３４】
本発明に係る接続構造体において、第１の基板及び第２の基板の少なくとも一方は、ガラス転移温度が２００℃以下の熱可塑性樹脂を含む基材から構成されていてもよい。この場合、接着剤組成物を用いた接続構造体における接着強度を更に向上させることができる。
【００３５】
本発明に係る接続構造体において、第１の基板及び第２の基板の少なくとも一方は、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート及びシクロオレフィンポリマーからなる群より選ばれる少なくとも１種を含む基材から構成されていてもよい。この場合、上記特定の材料から構成される基板を有する第１の回路部材又は第２の回路部材を用いた場合であっても、上記本発明に係る接着剤組成物を用いることで低温硬化が可能であることから、第１の回路部材又は第２の回路部材への熱的ダメージを低減することができる。また、上記特定の材料から構成される基板と接着剤組成物との濡れ性が向上して接着強度を更に向上させることができる。これらにより、上記特定の材料から構成される基板を用いた場合において、優れた接続信頼性を得ることができる。
【００３６】
本発明に係る接続構造体は、第１の基板が、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート及びシクロオレフィンポリマーからなる群より選ばれる少なくとも１種を含む基材から構成されており、第２の基板が、ポリイミド樹脂及びポリエチレンテレフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含む基材から構成されていてもよい。この場合、上記特定の材料から構成される基板を有する第１の回路部材又は第２の回路部材を用いた場合であっても、上記本発明に係る接着剤組成物を用いることで低温硬化が可能であることから、第１の回路部材又は第２の回路部材への熱的ダメージを低減することができる。また、上記特定の材料から構成される基板と接着剤組成物との濡れ性が向上して接着強度を更に向上させることができる。これらにより、上記特定の材料から構成される基板を用いた場合において、優れた接続信頼性を得ることができる。
【００３７】
本発明に係る接続構造体は、基板及び当該基板の主面上に配置された接続端子を有する太陽電池セルと、配線部材と、太陽電池セル及び配線部材の間に配置された接続部材と、を備え、接続部材が、上記接着剤組成物の硬化物を含有し、接続端子及び配線部材が電気的に接続されている。接続部材が上記接着剤組成物の硬化物を含有することにより、接続構造体における接続抵抗及び接着強度を向上させることができる。
【発明の効果】
【００３８】
本発明によれば、低温硬化性及び貯蔵安定性に優れる接着剤組成物を提供することができる。また、本発明に係る接着剤組成物は貯蔵安定性が優れているので、接着剤組成物を長期保存した場合においても、接着強度及び接続抵抗に優れる。また、本発明に係る接着剤組成物は、低温硬化性及び貯蔵安定性のバランスに優れる。
【００３９】
更に、本発明に係る接着剤組成物は、長期保存するか否かに関わらず、接着強度及び接続抵抗に優れ、また、長時間の信頼性試験（高温高湿試験）後においても安定した性能（接着強度及び接続抵抗）を維持することができる。
【００４０】
本発明によれば、このような接着剤組成物を用いた接続構造体を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】本発明の第１実施形態に係る接続構造体を示す模式断面図である。
【図２】図１に示す接続構造体の製造方法を示す模式断面図である。
【図３】本発明の第２実施形態に係る接続構造体を示す模式断面図である。
【図４】図３に示す接続構造体の製造方法を示す模式断面図である。
【図５】本発明の第３実施形態に係る接続構造体を示す模式断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００４２】
以下、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、本明細書において、「（メタ）アクリル酸」とは、アクリル酸及びそれに対応するメタクリル酸を意味し、「（メタ）アクリレート」とは、アクリレート及びそれに対応するメタクリレートを意味し、「（メタ）アクリロイル基」とは、アクリロイル基及びメタクリロイル基を意味し、「（メタ）アクリロイルオキシ基」とは、アクリロイルオキシ基及びそれに対応するメタクリロイルオキシ基を意味する。
【００４３】
また、本明細書において、重量平均分子量とは、下記に示す条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した値をいう。
（測定条件）
装置：東ソー株式会社製  ＧＰＣ−８０２０
検出器：東ソー株式会社製  ＲＩ−８０２０
カラム：日立化成株式会社製  Ｇｅｌｐａｃｋ  ＧＬ−Ａ−１６０−Ｓ＋ＧＬ−Ａ１５０
試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍｌ
溶媒：テトラヒドロフラン
注入量：６０μｌ
圧力：２．９４ＭＰａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ２）
流量：１．００ｍｌ／ｍｉｍ
【００４４】
［接着剤組成物］
本実施形態に係る接着剤組成物は、（ａ）熱可塑性樹脂と、（ｂ）ラジカル重合性化合物と、（ｃ）ラジカル重合開始剤と、（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物と、を含有している。
【００４５】
（（ａ）：熱可塑性樹脂）
（ａ）熱可塑性樹脂は、加熱により粘度の高い液状状態になって外力により自由に変形し、冷却し外力を取り除くとその形状を保ったままで硬くなり、この過程を繰り返し行える性質を持つ樹脂（高分子）をいう。また、（ａ）熱可塑性樹脂は、上記の性質を有する反応性官能基を有する樹脂（高分子）であってもよい。（ａ）熱可塑性樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えば、−３０℃以上１９０℃以下が好ましく、−２５℃以上１７０℃以下がより好ましく、−２０℃以上１５０℃以下が更に好ましい。
【００４６】
（ａ）熱可塑性樹脂は、例えば、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、ブチラール樹脂（例えばポリビニルブチラール樹脂）、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂及びポリアミド樹脂、並びに、酢酸ビニルを構造単位として有する共重合体（酢酸ビニル共重合体、例えばエチレン−酢酸ビニル共重合体）からなる群より選ばれる少なくとも１種を含むことができる。これらは１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。更に、これら（ａ）熱可塑性樹脂中にはシロキサン結合、フッ素置換基等が含まれていてもよい。これらは、混合する樹脂同士が完全に相溶する状態、又は、ミクロ相分離が生じて白濁する状態であることが好ましい。
【００４７】
接着剤組成物をフィルム状にして利用する場合、（ａ）熱可塑性樹脂の重量平均分子量が大きいほど、良好なフィルム形成性が容易に得られ、また、フィルム状接着剤組成物としての流動性に影響する溶融粘度を広範囲に設定できる。（ａ）熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、５０００以上が好ましく、７０００以上がより好ましく、１００００以上が更に好ましい。（ａ）熱可塑性樹脂の重量平均分子量が５０００未満であると、良好なフィルム形成性が得られにくい傾向がある。（ａ）熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、１５００００以下が好ましく、１０００００以下がより好ましく、８００００以下が更に好ましい。（ａ）熱可塑性樹脂の重量平均分子量が１５００００以下であると、他の成分との良好な相溶性が得られ易い傾向がある。
【００４８】
接着剤組成物における（ａ）熱可塑性樹脂の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、５質量％以上が好ましく、１５質量％以上がより好ましい。配合量が５質量％以上であると、接着剤組成物をフィルム状にして利用する場合に特に、良好なフィルム形成性が得られ易い傾向がある。（ａ）熱可塑性樹脂の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、８０質量％以下が好ましく、７０質量％以下がより好ましい。配合量が８０質量％以下であると、接着剤組成物の良好な流動性が得られ易い傾向がある。
【００４９】
（（ｂ）ラジカル重合性化合物）
（ｂ）ラジカル重合性化合物は、ラジカル重合開始剤の作用でラジカル重合を生じる化合物をいうが、光、熱等の活性化エネルギーを付与することでそれ自体ラジカルを生じる化合物であってもよい。なお、（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物は、（ｂ）ラジカル重合性化合物からは除かれる。（ｂ）ラジカル重合性化合物としては、例えば、ビニル基、（メタ）アクリロイル基、アリル基、マレイミド基等の活性ラジカルによって重合する官能基を有する化合物を好適に使用可能である。
【００５０】
（ｂ）ラジカル重合性化合物としては、具体的には、エポキシ（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性２官能（メタ）アクリレート、イソシアヌル酸変性３官能（メタ）アクリレート、ビスフェノキシエタノールフルオレンアクリレート、下記一般式（Ｂ）又は一般式（Ｃ）で示される化合物等が挙げられる。エポキシ（メタ）アクリレートとしては、具体的には、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基に（メタ）アクリル酸を付加させたエポキシ（メタ）アクリレート、ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテルのグリシジル基にエチレングリコール又はプロピレングリコールを付加させた化合物に（メタ）アクリロイルオキシ基を導入した化合物等が挙げられる。
【００５１】
【化６】
2015151536.tif 000007
【００５２】
［式（Ｂ）中、Ｒ１７及びＲ１８はそれぞれ独立に水素原子又はメチル基を示し、ａ及びｂはそれぞれ独立に１〜８の整数を示す。］
【００５３】
【化７】
2015151536.tif 000008
【００５４】
［式（Ｃ）中、Ｒ１９及びＲ２０はそれぞれ独立に水素原子又はメチル基を示し、ｃ及びｄはそれぞれ独立に０〜８の整数を示す。］
【００５５】
また、（ｂ）ラジカル重合性化合物としては、単独で３０℃に静置した場合にワックス状、ろう状、結晶状、ガラス状、粉状等の流動性がなく固体状態を示すものであっても、特に制限することなく使用することができる。このような（ｂ）ラジカル重合性化合物としては、具体的には、Ｎ，Ｎ’−メチレンビスアクリルアミド、ダイアセトンアクリルアミド、Ｎ−メチロールアクリルアミド、Ｎ−フェニルメタクリルアミド、２−アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸、トリス（２−アクリロイルオキシエチル）イソシアヌレート、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−（ｏ−メチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（ｍ−メチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（ｐ−メチルフェニル）マレイミド、Ｎ−（ｏ−メトキシフェニル）マレイミド、Ｎ−（ｍ−メトキシフェニル）マレイミド、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）マレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−オクチルマレイミド、４，４’−ジフェニルメタンビスマレイミド、ｍ−フェニレンビスマレイミド、３，３’−ジメチル−５，５’−ジエチル−４，４’−ジフェニルメタンビスマレイミド、４−メチル−１，３−フェニレンビスマレイミド、Ｎ−メタクリロキシマレイミド、Ｎ−アクリロキシマレイミド、１，６−ビスマレイミド−（２，２，４−トリメチル）ヘキサン、Ｎ−メタクリロイルオキシコハク酸イミド、Ｎ−アクリロイルオキシコハク酸イミド、２−ナフチルメタクリレート、２−ナフチルアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジビニルエチレン尿素、ジビニルプロピレン尿素、２−ポリスチリルエチルメタクリレート、Ｎ−フェニル−Ｎ’−（３−メタクリロイルオキシ−２−ヒドロキシプロピル）−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ−フェニル−Ｎ’−（３−アクリロイルオキシ−２−ヒドロキシプロピル）−ｐ−フェニレンジアミン、テトラメチルピペリジルメタクリレート、テトラメチルピペリジルアクリレート、ペンタメチルピペリジルメタクリレート、ペンタメチルピペリジルアクリレート、オクタデシルアクリレート、Ｎ−ｔ−ブチルアクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド、Ｎ−（ヒドロキシメチル）アクリルアミド、下記一般式（Ｄ）〜（Ｍ）で示される化合物等が挙げられる。
【００５６】
【化８】
2015151536.tif 000009
【００５７】
［式（Ｄ）中、ｅは１〜１０の整数を示す。］
【００５８】
【化９】
2015151536.tif 000010
【００５９】
【化１０】
2015151536.tif 000011
【００６０】
［式（Ｆ）中、Ｒ２１及びＲ２２はそれぞれ独立に水素原子又はメチル基を示し、ｆは１５〜３０の整数を示す。］
【００６１】
【化１１】
2015151536.tif 000012
【００６２】
［式（Ｇ）中、Ｒ２３及びＲ２４はそれぞれ独立に水素原子又はメチル基を示し、ｇは１５〜３０の整数を示す。］
【００６３】
【化１２】
2015151536.tif 000013
【００６４】
［式（Ｈ）中、Ｒ２５は水素原子又はメチル基を示す。］
【００６５】
【化１３】
2015151536.tif 000014
【００６６】
［式（Ｉ）中、Ｒ２６は水素原子又はメチル基を示し、ｈは１〜１０の整数を示す。］
【００６７】
【化１４】
2015151536.tif 000015
【００６８】
［式（Ｊ）中、Ｒ２７は水素原子、又は下記一般式（ｉ）若しくは（ｉｉ）で表される有機基を示し、ｉは１〜１０の整数を示す。］
【００６９】
【化１５】
2015151536.tif 000016
【００７０】
【化１６】
2015151536.tif 000017
【００７１】
【化１７】
2015151536.tif 000018
【００７２】
［式（Ｋ）中、Ｒ２８は水素原子、又は下記一般式（ｉｉｉ）若しくは（ｉｖ）で表される有機基を示し、ｊは１〜１０の整数を示す。］
【００７３】
【化１８】
2015151536.tif 000019
【００７４】
【化１９】
2015151536.tif 000020
【００７５】
【化２０】
2015151536.tif 000021
【００７６】
［式（Ｌ）中、Ｒ２９は水素原子又はメチル基を示す。］
【００７７】
【化２１】
2015151536.tif 000022
【００７８】
［式（Ｍ）中、Ｒ３０は水素原子又はメチル基を示す。］
【００７９】
また、（ｂ）ラジカル重合性化合物として、上記ウレタン（メタ）アクリレートを用いることができる。ウレタン（メタ）アクリレートは、単独で使用してもよく、ウレタン（メタ）アクリレート以外の（ｂ）ラジカル重合性化合物と併用してもよい。ウレタン（メタ）アクリレートを、単独で使用、又は、ウレタン（メタ）アクリレート以外の（ｂ）ラジカル重合性化合物と併用することで、可とう性が向上し、接着強度を更に向上させることができる。
【００８０】
ウレタン（メタ）アクリレートとしては、特に制限はないが、下記一般式（Ｎ）で表されるウレタン（メタ）アクリレートが好ましい。ここで、下記一般式（Ｎ）で表されるウレタン（メタ）アクリレートは、脂肪族系ジイソシアネート又は脂環式系ジイソシアネートと、脂肪族エステル系ジオール及び脂環式エステル系ジオール並びに脂肪族カーボネート系ジオール及び脂環式カーボネート系ジオールからなる群より選ばれる少なくとも１種との縮合反応により得ることができる。
【００８１】
【化２２】
2015151536.tif 000023
【００８２】
［式（Ｎ）中、Ｒ３１及びＲ３２はそれぞれ独立に水素原子又はメチル基を示し、Ｒ３３はエチレン基又はプロピレン基を示し、Ｒ３４は飽和脂肪族基又は飽和脂環式基を示し、Ｒ３５は、エステル基を含有する飽和脂肪族基若しくは飽和脂環式基、又は、カーボネート基を含有する飽和脂肪族基若しくは飽和脂環式基を示し、ｋは１〜４０の整数を示す。なお、式（Ｎ）中、Ｒ３３同士、Ｒ３４同士はそれぞれ同一でも異なってもよい。］
【００８３】
上記ウレタン（メタ）アクリレートを構成する脂肪族系ジイソシアネートは、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、リジンジイソシアネート、２−メチルペンタン−１，５−ジイソシアネート、３−メチルペンタン−１，５−ジイソシアネート、２，２，４−トリメチルヘキサメチレン−１，６−ジイソシアネート、２，４，４−トリメチルヘキサメチレン−１，６−ジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、シクロヘキシルジイソシアネート、水素添加キシリレンジイソシアネート、水素添加ジフェニルメタンジイソシアネート、水素添加トリメチルキシリレンジイソシアネート等から選択される。
【００８４】
また、上記ウレタン（メタ）アクリレートを構成する脂肪族エステル系ジオールは、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，２−ペンタンジオール、１，４−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、２−メチル−２，４−ペンタンジオール、２，４−ジメチル−２，４−ペンタンジオール、２，２，４−トリメチル−１，３−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，５−ヘキサンジオール、１，６−ヘキサンジオール、２，５−ヘキサンジオール、２−エチル−１，３−ヘキサンジオール、２，５−ジメチル−２，５−ヘキサンジオール、１，２−オクタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，２−デカンジオール、１，１０−デカンジオール、１，１２−デカンジオール、ドデカンジオール、ピナコール、１，４−ブチンジオール、トリエチレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等の飽和の低分子グリコール類と、アジピン酸、３−メチルアジピン酸、２，２，５，５−テトラメチルアジピン酸、マレイン酸、フマル酸、コハク酸、２，２−ジメチルコハク酸、２−エチル−２−メチルコハク酸、２，３−ジメチルコハク酸、しゅう酸、マロン酸、メチルマロン酸、エチルマロン酸、ブチルマロン酸、ジメチルマロン酸、グルタル酸、２−メチルグルタル酸、３−メチルグルタル酸、２，２−ジメチルグルタル酸、３，３−ジメチルグルタル酸、２，４−ジメチルグルタル酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸等の二塩基酸若しくはこれらに対応する酸無水物とを脱水縮合させて得られるポリエステルジオール類；ε−カプロラクトン等の環状エステル化合物を開環重合して得られるポリエステルジオール類から選択されてもよい。上記脂肪族エステル系ジオールは、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【００８５】
また、上記ウレタン（メタ）アクリレートを構成する脂肪族カーボネート系ジオールは、少なくとも１種類以上の上記グリコール類とホスゲンとの反応によって得られるポリカーボネートジオール類から選択されてもよい。上記グリコール類とホスゲンとの反応によって得られるポリカーボネート系ジオールは、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【００８６】
ウレタン（メタ）アクリレートの重量平均分子量は、例えば、５０００以上が好ましく、８０００以上がより好ましく、１００００以上が更に好ましい。上記ウレタン（メタ）アクリレートの重量平均分子量は、例えば、３００００未満が好ましく、２５０００未満がより好ましく、２００００未満が更に好ましい。また、ウレタン（メタ）アクリレートは、接着強度を更に向上させる観点から、５０００以上３００００未満の範囲内で重量平均分子量を自由に調整し、好適に使用することができる。ウレタン（メタ）アクリレートの重量平均分子量が上記範囲内であれば、柔軟性と凝集力の双方を十分に得ることができ、ＰＥＴ、ＰＣ、ＰＥＮ等の有機基材との接着強度が更に向上し、更に優れた接続信頼性を得ることができる。また、このような効果をより十分に得る観点から、ウレタン（メタ）アクリレートの重量平均分子量は、例えば、８０００以上２５０００未満がより好ましく、１００００以上２００００未満が更に好ましい。また、かかる効果をより十分に得る観点から、ウレタン（メタ）アクリレートの重量平均分子量は、１００００以上２５０００未満でもよい。なお、この重量平均分子量が５０００以上であると、十分な可とう性が得られ易い傾向があり、重量平均分子量が３００００未満であると、接着剤組成物の流動性の低下が抑制される傾向がある。
【００８７】
また、ウレタン（メタ）アクリレートの配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、５質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、１５質量％以上が更に好ましい。配合量が５質量％以上であると、硬化後に充分な耐熱性が得られ易い傾向がある。また、配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、９５質量％以下が好ましく、８０質量％以下がより好ましく、７０質量％以下が更に好ましい。配合量が９５質量％以下であると、接着剤組成物をフィルム状接着剤として使用する場合に、良好なフィルム形成性が得られ易い傾向がある。
【００８８】
（ｂ）ラジカル重合性化合物は、リン酸基含有ビニル化合物（リン酸基を有するビニル化合物）と、当該リン酸基含有ビニル化合物以外のラジカル重合性化合物と、をそれぞれ１種以上含んでいてもよい。（ｂ）ラジカル重合性化合物は、Ｎ−ビニル化合物及びＮ，Ｎ−ジアルキルビニル化合物からなる群より選ばれるＮ−ビニル系化合物と、当該Ｎ−ビニル系化合物以外のラジカル重合性化合物と、をそれぞれ１種以上含んでいてもよい。リン酸基含有ビニル化合物の併用により、接続端子を有する基板に対する接着剤組成物の接着性を更に向上させることができる。また、Ｎ−ビニル系化合物の併用により、接着剤組成物の橋かけ率を向上させることができる。
【００８９】
リン酸基含有ビニル化合物としては、リン酸基及びビニル基を有する化合物であれば特に制限はないが、下記一般式（Ｏ）〜（Ｑ）で表される化合物が好ましい。
【００９０】
【化２３】
2015151536.tif 000024
【００９１】
［式（Ｏ）中、Ｒ３６は（メタ）アクリロイルオキシ基を示し、Ｒ３７は水素原子又はメチル基を示し、ｌ及びｍはそれぞれ独立に１〜８の整数を示す。なお、式（Ｏ）中、Ｒ３６同士、Ｒ３７同士、ｌ同士及びｍ同士はそれぞれ同一でも異なってもよい。］
【００９２】
【化２４】
2015151536.tif 000025
【００９３】
［式（Ｐ）中、Ｒ３８は（メタ）アクリロイルオキシ基を示し、ｎ、ｏ及びｐはそれぞれ独立に１〜８の整数を示す。なお、式（Ｐ）中、Ｒ３６同士、ｎ同士、ｏ同士及びｐ同士はそれぞれ同一でも異なってもよい。］
【００９４】
【化２５】
2015151536.tif 000026
【００９５】
［式（Ｑ）中、Ｒ３９は（メタ）アクリロイルオキシ基を示し、Ｒ４０は水素原子又はメチル基を示し、ｑ及びｒはそれぞれ独立に１〜８の整数を示す。］
【００９６】
リン酸基含有ビニル化合物としては、具体的には、アシッドホスホオキシエチルメタクリレート、アシッドホスホオキシエチルアクリレート、アシッドホスホオキシプロピルメタクリレート、アシッドホスホオキシポリオキシエチレングリコールモノメタクリレート、アシッドホスホオキシポリオキシプロピレングリコールモノメタクリレート、２，２’−ジ（メタ）アクリロイルオキシジエチルホスフェート、ＥＯ変性リン酸ジメタクリレート、リン酸変性エポキシアクリレート、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルホスフェート、リン酸ビニル等が挙げられる。
【００９７】
Ｎ−ビニル系化合物としては、具体的には、Ｎ−ビニルイミダゾール、Ｎ−ビニルピリジン、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルホルムアミド、Ｎ−ビニルカプロラクタム、４，４’−ビニリデンビス（Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン）、Ｎ−ビニルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアクリルアミド等が挙げられる。
【００９８】
リン酸基含有ビニル化合物及びＮ−ビニル系化合物のそれぞれの配合量は、リン酸基含有ビニル化合物及びＮ−ビニル系化合物以外のラジカル重合性化合物の配合量とは独立に、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、０．２質量％以上が好ましく、０．３質量％以上がより好ましく、０．５質量％以上が更に好ましい。配合量が０．２質量％以上であると、高い接着強度が得られ易くなる傾向がある。また、リン酸基含有ビニル化合物及びＮ−ビニル系化合物のそれぞれの配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、１５質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましく、５質量％以下が更に好ましい。配合量が１５質量％以下であると、接着剤組成物の硬化後の物性が低下しにくく、信頼性を確保し易くなる傾向がある。
【００９９】
また、リン酸基含有ビニル化合物又はＮ−ビニル系化合物以外の（ｂ）ラジカル重合性化合物の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、５質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、１５質量％以上が更に好ましい。配合量が５質量％以上であると、硬化後に十分な耐熱性が得られ易い傾向がある。また、配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、９５質量％以下が好ましく、８０質量％以下がより好ましく、７０質量％以下が更に好ましい。配合量が９５質量％以下であると、接着剤組成物をフィルム状接着剤として使用する場合に、良好なフィルム形成性が得られ易い傾向がある。
【０１００】
（（ｃ）ラジカル重合開始剤）
（ｃ）ラジカル重合開始剤としては、有機過酸化物、アゾ化合物等の外部からのエネルギーの付与によりラジカルを発生する化合物を用いることができる。（ｃ）ラジカル重合開始剤としては、安定性、反応性、相溶性の観点から、１分間半減期温度が９０〜１７５℃であり且つ重量平均分子量が１８０〜１０００の有機過酸化物が好ましい。１分間半減期温度がこの範囲にあることで、貯蔵安定性に更に優れ、ラジカル重合性も十分に高く、短時間で硬化できる。
【０１０１】
（ｃ）ラジカル重合開始剤としては、具体的には、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジ（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、ジラウロイルパーオキサイド、１−シクロヘキシル−１−メチルエチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ−アミルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、３−ヒドロキシ−１，１−ジメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−アミルパーオキシネオデカノエート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ジ（３−メチルベンゾイル）パーオキサイド、ジベンゾイルパーオキサイド、ジ（４−メチルベンゾイル）パーオキサイド、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（３−メチルベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキシトリメチルアジペート、ｔ−アミルパーオキシノルマルオクトエート、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ−アミルパーオキシベンゾエート等の有機過酸化物；２，２’−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、１，１’−アゾビス（１−アセトキシ−１−フェニルエタン）、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、ジメチル−２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、４，４’−アゾビス（４−シアノバレリン酸）、１，１’−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）等のアゾ化合物などが挙げられる。これらの化合物は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【０１０２】
また、（ｃ）ラジカル重合開始剤としては、１５０〜７５０ｎｍの光照射によってラジカルを発生する化合物を用いることができる。このような化合物としては、光照射に対する感度が高いもの、例えば、α−アセトアミノフェノン誘導体及びホスフィンオキサイド誘導体（例えば、Ｐｈｏｔｏｉｎｉｔｉａｔｉｏｎ，Ｐｈｏｔｏｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ，ａｎｄ  Ｐｈｏｔｏｃｕｒｉｎｇ，Ｊ．−Ｐ．  Ｆｏｕａｓｓｉｅｒ，Ｈａｎｓｅｒ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ（１９９５年、ｐ１７〜ｐ３５）参照）が挙げられる。これらの化合物は、１種を単独で用いる他に、有機過酸化物又はアゾ化合物と混合して用いてもよい。
【０１０３】
（ｃ）ラジカル重合開始剤の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、０．５質量％以上が好ましく、１質量％以上がより好ましく、２質量％以上が更に好ましい。配合量が０．５質量％以上であると、接着剤組成物が十分に硬化し易くなる傾向がある。また、配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、４０質量％以下が好ましく、３０質量％以下がより好ましく、２０質量％以下が更に好ましい。上記配合量が４０質量％以下であると、貯蔵安定性が低下しにくい傾向がある。
【０１０４】
（（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物）
１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物は、イミダゾール環の１位の窒素原子に、置換アミノカルボニル基が結合した構造を有する化合物である。当該化合物により、接着剤組成物の低温硬化性及び貯蔵安定性がバランス良く向上する。
（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物としては、下記一般式（Ａ１）又は（Ａ２）で表される化合物が好ましい。
【０１０５】
【化２６】
2015151536.tif 000027
【０１０６】
【化２７】
2015151536.tif 000028
【０１０７】
［式（Ａ１）又は（Ａ２）中、Ｒ１は置換基を有していてもよい二価の炭化水素基を示し、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、基−Ｘ−Ｙ（ここで、Ｘは単結合、−Ｏ−、−Ｓ−又は−Ｏ−ＣＯ−を示し、Ｙは置換されていてもよい炭化水素基を示す。）を示し、Ｒ３及びＲ４は互いに結合して炭素環を形成してもよい。また、Ｒ５は、置換基を有していてもよい炭化水素基を示す。］
【０１０８】
ここで、「炭化水素基」は、炭化水素から水素原子一個を除いた残りの原子団を意味し、「二価の炭化水素基」は、炭化水素から水素原子二個を除いた残りの原子団を意味し、そして、「置換基」は、水素原子、炭化水素基以外の一価の置換基を意味する。
【０１０９】
炭化水素基の炭素数は、通常１〜２０、好ましくは１〜１０である。
【０１１０】
炭化水素基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基等が挙げられる。アルキル基はシクロアルキル基、アリール基で置換されていてもよく、またシクロアルキル基、アリール基はアルキル基で置換されていてもよい。
【０１１１】
アルキル基は、直鎖アルキル及び分岐アルキルのいずれでもよく、炭素数は通常１〜２０である。アルキル基としては、例えば、メチル、エチル、プロピル、ブチル、３−メチルブチル、ペンチル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ドデシル、テトラデシル等が挙げられる。アルキル基としては、プロピル、３−メチルブチル、ヘプチル、ドデシル又はテトラデシルが特に好ましい。
【０１１２】
シクロアルキル基としては、炭素数３〜８のもの、例えばシクロブチル、シクロヘプチル、シクロヘキシル等が挙げられる。
【０１１３】
アリール基は、通常炭素数６〜１８のアリール基である。アリール基としては、フェニル、ビフェニル、ナフチルが挙げられ、フェニル基が好ましい。また、アルキル基で置換されたアリール基としてはトリル（トルイル）が挙げられる。
【０１１４】
二価の炭化水素基の炭素数は、通常１〜２０、好ましくは１〜１５である。
【０１１５】
二価の炭化水素基としては、例えば、アルキレン基、シクロアルキレン基、アリーレン基、アルキレン−シクロアルキレン基、アルキレン−アリーレン基、アルキレン−シクロアルキレン−アルキレン基、アルキレン−アリーレン−アルキレン基、シクロアルキレン−アルキレン−シクロアルキレン基、アリーレン−アルキレン−アリーレン基が挙げられ、シクロアルキレン基及びアリーレン基は、アルキル基で置換されていてもよい。
【０１１６】
アルキレン基は、直鎖アルキレン及び分岐アルキレンのいずれでもよく、炭素数は通常１〜１０である。アルキレン基としては、例えば、メチレン、ジメチレン、トリメチレン、テトラメチレン、ペンタメチレン、２−メチルペンタメチレン、３−メチルペンタメチレン、ヘキサメチレン、２，２，４−トリメチルヘキサメチレン、２，４，４−トリメチルヘキサメチレン、ヘプタメチレン、オクタメチレンが挙げられる。アルキレン基としては、テトラメチレン、２−メチルペンタメチレン、３−メチルペンタメチレン、ヘキサメチレン、２，２，４−トリメチルヘキサメチレン又は２，４，４−トリメチルヘキサメチレンが特に好ましい。
【０１１７】
シクロアルキレン基としては、炭素数３〜８のもの、例えばシクロペンチレン、シクロヘキシレン等が挙げられ、特にシクロヘキシレンが好ましい。
【０１１８】
アリーレン基は、炭素数６〜１８のアリーレン基が好ましく、フェニレン、ビフェニレン、ナフチレン等が挙げられる。
【０１１９】
アルキレン−シクロアルキレン基、アルキレン−アリーレン基、アルキレン−シクロアルキレン−アルキレン基、アルキレン−アリーレン−アルキレン基、シクロアルキレン−アルキレン−シクロアルキレン基及びアリーレン−アルキレン−アリーレン基におけるアルキレン基、シクロヘキシレン基及びアリーレン基は上記のものである。
【０１２０】
アルキレン−シクロアルキレン基としては、下記構造式のイソホロン基が挙げられる。
【０１２１】
【化２８】
2015151536.tif 000029
【０１２２】
アルキレン−シクロアルキレン−アルキレン基としては、下記構造式のジメチルシクロヘキシレン基が挙げられる。
【０１２３】
【化２９】
2015151536.tif 000030
【０１２４】
アルキレン−アリーレン−アルキレン基としては、下記構造式のキシリレン基が挙げられる。
【０１２５】
【化３０】
2015151536.tif 000031
【０１２６】
シクロアルキレン−アルキレン−シクロアルキレン基としては、下記構造式のジシクロヘキシルメチレン基が挙げられる。
【０１２７】
【化３１】
2015151536.tif 000032
【０１２８】
アリーレン−アルキレン−アリーレン基としては、下記構造式のジフェニルメチレン基が挙げられる。
【０１２９】
【化３２】
2015151536.tif 000033
【０１３０】
上記の二価の炭化水素基の中でも、特に炭素数１〜１０のアルキレン基、イソホロン基、ジフェニルメチレン基又はジシクロヘキシルメチレン基が好ましい。
【０１３１】
置換基の数は通常３以下であり、置換基としては、ハロゲン原子、ニトロ、シアノ、アルコキシ、アリールオキシ、アルコキシカルボニル、アリールオキシカルボニル、アルキルチオ、アリールチオ、アルキルカルボニルオキシ、アリールカルボニルオキシ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、ポリマー残基等が挙げられる。これらのアルキル基、アリール基としては上記のものが挙げられるか、前者の炭素数は１〜６、後者の炭素数は６〜１０が好ましい。
【０１３２】
また、置換基は、アルケニルカルボニルオキシ基、具体的には、（メタ）アクリロイルオキシ基であってもよい。特に、Ｒ５が一以上の（メタ）アクリロイルオキシ基で置換された炭化水素基である一般式（Ａ２）で表される化合物により、接着剤組成物の硬化物の物性を低下させることなく、接着剤組成物の低温硬化性を向上させつつ、その接続信頼性を確保することができる。
【０１３３】
Ｒ３及びＲ４が互いに結合して形成する「炭素環」としては、例えば、ベンゼン環、シクロヘキセン環等が挙げられる。炭素環は、上記した置換基、炭化水素基を有していてもよい。
なお、一般式（Ａ１）において、複数のＲ２は互いに同一でも異なっていてもよく、複数のＲ３は互いに同一でも異なっていてもよく、複数のＲ４は互いに同一でも異なっていてもよい。
【０１３４】
一般式（Ａ１）又は（Ａ２）で表される化合物としては、下記一般式（Ａ１’）又は（Ａ２’）で表される化合物が好ましい。当該化合物により、接着剤組成物の貯蔵安定性が向上する。
【０１３５】
【化３３】
2015151536.tif 000034
【０１３６】
【化３４】
2015151536.tif 000035
【０１３７】
［式（Ａ１’）又は（Ａ２’）中、Ｒ１’は炭素数１〜２０の二価の炭化水素基を示し、Ｒ２’、Ｒ３’及びＲ４’はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アリール基又はアルコキシ基を示す。また、Ｒ５’は、（メタ）アクリロイルオキシ基で置換されていてもよい炭化水素基を示す。］
【０１３８】
一般式（Ａ１’）で表される化合物の中でも、特に、Ｒ１’が炭素数１〜１０のアルキル基、イソホロン基、メチレンジフェニル基又はメチレンジシクロヘキシル基である化合物が好ましく、一般式（Ａ２’）で表される化合物の中でも、Ｒ５’が炭素数、１〜１０のアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、下記一般式（Ａ２ｉ）で表される基又は下記（Ａ２ｉｉ）で表される基である化合物が好ましい。
【０１３９】
【化３５】
2015151536.tif 000036
【０１４０】
【化３６】
2015151536.tif 000037
【０１４１】
［式（Ａ２ｉ）、（Ａ２ｉｉ）中、Ｒ６、Ｒ８及びＲ９はそれぞれ独立に水素原子又はメチル基を示す。また、Ｒ７は炭素数２〜６のアルキレン基を示す。］
なお、一般式（Ａ１’）において、複数のＲ２’は互いに同一でも異なっていてもよく、複数のＲ３’は互いに同一でも異なっていてもよく、複数のＲ４’は互いに同一でも異なっていてもよい。
【０１４２】
また、一般式（Ａ１）又は（Ａ２）で表される化合物は、下記一般式（Ａ１”）で表される化合物であってもよい。当該化合物により、接着剤組成物の貯蔵安定性及び溶解性が向上する。
【０１４３】
【化３７】
2015151536.tif 000038
【０１４４】
［式（Ａ１”）中、Ｒ１”は炭素数１〜２０の二価の炭化水素基を示し、Ｒ２”、Ｒ９”及びＲ１０”はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アリール基又はアルコキシ基を示す。］
【０１４５】
一般式（Ａ１”）で表される化合物の中でも、特に、Ｒ１”が炭素数１〜１０のアルキル基、イソホロン基、メチレンジフェニル基又はメチレンジシクロヘキシル基である化合物が好ましい。
なお、一般式（Ａ１”）において、複数のＲ２”は互いに同一でも異なっていてもよく、複数のＲ９”は互いに同一でも異なっていてもよく、複数のＲ１０”は互いに同一でも異なっていてもよい。
【０１４６】
（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物の製造方法は特に限定されないが、（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物は、例えば、１位無置換のイミダゾール誘導体とイソシアネートとを反応させる方法、１位無置換のイミダゾール誘導体と、アミンと、炭酸誘導体（例えば、ホスゲン）とを反応させる方法等により製造することができる。製造方法としては、１位無置換のイミダゾール誘導体とイソシアネートとを反応させて製造する方法が好ましい。
【０１４７】
例えば、一般式（Ａ１）で表される化合物は、一般式ＯＣＮ−Ｒ１−ＮＣＯで表されるジイソシアネート化合物（Ｒ１は上記のとおりである）に、下記一般式（Ｒ）で表されるイミダゾール化合物（Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は上記のとおりである）を反応させて製造される。
【０１４８】
【化３８】
2015151536.tif 000039
【０１４９】
また、一般式（Ａ２）で表される化合物は、一般式Ｒ５−ＮＣＯで表されるモノイソシアネート化合物（Ｒ５は上記のとおりである）に、上記一般式（Ｒ）で表されるイミダゾール化合物を反応させて製造される。
【０１５０】
一般式ＯＣＮ−Ｒ１−ＮＣＯで表されるジイソシアネート化合物としては、具体的には、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、リジンジイソシアネート、２−メチルペンタン−１，５−ジイソシアネート、３−メチルペンタン−１，５−ジイソシアネート、２，２，４−トリメチルヘキサメチレン−１，６−ジイソシアネート、２，４，４−トリメチルヘキサメチレン−１，６−ジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、シクロヘキシルジイソシアネート、１,３−ビス（イソシアナートメチル）ベンゼン、１,３−ビス（イソシアナートメチル）シクロヘキサン、水素添加キシリレンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、水素添加ジフェニルメタンジイソシアネート（ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート）、水素添加トリメチルキシリレンジイソシアネート等が挙げられる。これらは単独で、又は複数組み合わせて使用できる。
【０１５１】
また、一般式Ｒ５−ＮＣＯで表されるモノイソシアネート化合物としては、プロピルイソシアネート、１−イソシアナト−３−メチルブタン、ヘプチルイソシアネート、ドデシルイソシアネート、イソシアナトシクロブタン、テトラデシルイソシアネート、シクロペンチルイソシアネート、ｍ−トリルイソシアネート、４−アセチルフェニルイソシアネート、２−イソシアナトエチルメタクリレート等が挙げられる。これらは単独で、又は複数組み合わせて使用できる。
【０１５２】
一般式（Ｒ）で表されるイミダゾール化合物としては、イミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−プロピルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾ−ル、２−ヘプタデシルイミダゾ−ル、１，２−ジメチルイミダゾ−ル、２−エチル−４−メチルイミダゾ−ル、２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾ−ル、ベンズイミダゾール、１−メチルベンズイミダゾール、５−メチルベンズイミダゾール、５，６−メチルベンズイミダゾール、２−メチルベンズイミダゾール、１−シアノベンズイミダゾール、１−フェニル−１Ｈ−ベンズイミダゾール、２−ノニルベンズイミダゾール等が挙げられる。これらは単独で、又は複数組み合わせて使用できる。
【０１５３】
一般式ＯＣＮ−Ｒ１−ＮＣＯで表されるジイソシアネート化合物又は一般式Ｒ５−ＮＣＯで表されるモノイソシアネート化合物と、一般式（Ｒ）で表されるイミダゾール化合物との反応は、両者を有機溶媒、例えばメチルエチルケトン等のケトン系溶媒、ジメチルホルムアミド等のアミド系溶媒、に溶解し、７０〜１５０℃、好ましくは９０〜１３０℃、３０〜２４０分、好ましくは６０〜１８０分加熱して行われる。
【０１５４】
同様に、一般式（Ａ１’）で表される化合物は、一般式ＯＣＮ−Ｒ１’−ＮＣＯで表されるジイソシアネート化合物（Ｒ１’は上記のとおりである）に、下記一般式（Ｒ’）で表されるイミダゾール化合物（Ｒ２’、Ｒ３’及びＲ４’は上記のとおりである）を反応させて得られる。
【０１５５】
【化３９】
2015151536.tif 000040
【０１５６】
また、一般式（Ａ２’）で表される化合物は、一般式Ｒ５’−ＮＣＯで表されるモノイソシアネート化合物（Ｒ５’は上記のとおりである）に、上記一般式（Ｒ’）で表されるイミダゾール化合物を反応させて得られる。
【０１５７】
更に同様に、一般式（Ａ１”）で表される化合物は、一般式ＯＣＮ−Ｒ１”−ＮＣＯで表されるジイソシアネート化合物（Ｒ１”は上記のとおりである）に、下記一般式（Ｒ”）で表されるイミダゾール化合物（Ｒ２”、Ｒ９”及びＲ１０”は上記のとおりである）を反応させて得られる。
【０１５８】
【化４０】
2015151536.tif 000041
【０１５９】
（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物に関しては、具体的には、従来の合成方法で得られる化合物を用いることができる。（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物としては、例えば、２―メチルイミダゾールと１，６−ヘキサメチレンジイソシアネート又は４、４’−ジフェニルメタンジイソシアネートから得られるブロックイソシアネート（特公昭６２−２５６８４）が挙げられる。これらは単独で、又は複数組み合わせて使用できる。
【０１６０】
（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【０１６１】
（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、０．１質量％以上が好ましく、０．５質量％以上がより好ましい。配合量が０．１質量％以上であると、ラジカル重合開始剤の反応性を促進させる効果が十分に得られ易い。また、配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、２０質量％以下が好ましく、１５質量％以下がより好ましく、１０質量％以下が更に好ましい。配合量が２０質量％以上であると、接着剤組成物の貯蔵安定性が低下しにくくなる傾向がある。
【０１６２】
（（ｅ）導電性粒子）
（ｅ）導電性粒子は、その全体又は表面に導電性を有する粒子であればよいが、接続端子を有する部材の接続に使用する場合は、接続端子間の距離よりも平均粒径が小さい粒子が好ましい。
【０１６３】
（ｅ）導電性粒子としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｐｄ、はんだ等の金属から構成される金属粒子、カーボン等から構成される粒子が挙げられる。また、（ｅ）導電性粒子は、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック等を核とし、この核に上記金属、金属粒子又はカーボンを被覆した粒子であってもよい。プラスチックの核に上記金属、金属粒子又はカーボンを被覆した粒子及び熱溶融金属粒子は、加熱加圧により変形性を有することから、接続時に電極との接触面積が増加し信頼性が向上するため好ましい。（ｅ）導電性粒子は、例えば、銅からなる金属粒子に銀を被覆した粒子であってもよい。また、（ｅ）導電性粒子として、微細な金属粒子が多数、鎖状に繋がった形状を有する金属粉末（特開２００５−１１６２９１号参照）を用いることもできる。
【０１６４】
また、これらの（ｅ）導電性粒子の表面を高分子樹脂等で更に被覆した微粒子又はハイブリダイゼーション等の方法により（ｅ）導電性粒子の表面に絶縁性物質からなる絶縁層を設けた粒子を用いることで、導電性粒子の配合量が増加した場合の粒子同士の接触による短絡が抑制されて、電極回路間の絶縁性が向上することから、適宜これを単独あるいは（ｅ）導電性粒子と混合して用いてもよい。
【０１６５】
（ｅ）導電性粒子の平均粒径は、分散性及び導電性の点から、１〜１８μｍが好ましい。このような（ｅ）導電性粒子を含有する場合、接着剤組成物を異方導電性接着剤として好適に用いることができる。（ｅ）導電性粒子の平均粒径は、レーザ回折式粒度分布測定装置（例えば、装置名：ＳＡＬＤ−２１００、島津製作所株式会社製）を用いて測定することができる。
【０１６６】
（ｅ）導電性粒子の配合量は、特に制限は受けないが、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全体積を基準として、例えば、０．１体積％以上が好ましく、０．２体積％以上がより好ましい。配合量が０．１体積％以上であると、導電性が低くなりにくくなる傾向がある。また、配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全体積を基準として、例えば、３０体積％以下が好ましく、１０体積％以下がより好ましい。配合量が３０体積％以下であると、回路の短絡が生じにくくなる傾向がある。なお、「体積％」は２３℃の硬化前の各成分の体積をもとに決定されるが、各成分の体積は、比重を利用して重量から体積に換算することができる。また、メスシリンダー等にその成分を溶解したり膨潤させたりせず、その成分をよくぬらす適当な溶媒（水、アルコール等）を入れたものに、その成分を投入し増加した体積をその成分の体積として求めることもできる。
【０１６７】
（その他の成分）
接着剤組成物には、硬化速度の制御及び貯蔵安定性の更なる向上のために、安定化剤を添加することできる。このような安定化剤としては、特に制限はないが、ベンゾキノン、ハイドロキノン等のキノン誘導体；４−メトキシフェノール、４−ｔ−ブチルカテコール等のフェノール誘導体；２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル、４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−１−オキシル等のアミノキシル誘導体；テトラメチルピペリジルメタクリレート等のヒンダードアミン誘導体；などが好ましい。安定化剤は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【０１６８】
安定化剤の配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、０．００５質量％以上が好ましく、０．０１質量％以上がより好ましく、０．０２質量％以上が更に好ましい。配合量が０．００５質量％以上であると、硬化速度を制御し易いと共に貯蔵安定性が向上し易い傾向がある。また、配合量は、接着剤成分（接着剤組成物における導電性粒子を除く成分）の全質量を基準として、例えば、１０質量％以下が好ましく、８質量％以下がより好ましく、５質量％以下が更に好ましい。上記配合量が１０質量％以下であると、他の成分との相溶性が低下しにくい傾向がある。
【０１６９】
また、接着剤組成物には、アルコキシシラン誘導体及びシラザン誘導体に代表されるカップリング剤、密着向上剤、レベリング剤等の接着助剤を適宜添加してもよい。カップリング剤としては、具体的には、下記一般式（Ｓ）で表される化合物が好ましい。カップリング剤は、１種を単独で又は２種以上を混合して用いることができる。
【０１７０】
【化４１】
2015151536.tif 000042
【０１７１】
［式（Ｓ）中、Ｒ４１、Ｒ４２及びＲ４３はそれぞれ独立に、水素原子、炭素数１〜５のアルキル基、炭素数１〜５のアルコキシ基、炭素数１〜５のアルコキシカルボニル基又はアリール基を示し、Ｒ４４は（メタ）アクリロイル基、ビニル基、イソシアナート基、イミダゾール基、メルカプト基、アミノ基、メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ベンジルアミノ基、フェニルアミノ基、シクロヘキシルアミノ基、モルホリノ基、ピペラジノ基、ウレイド基又はグリシジル基を示し、ｓは１〜１０の整数を示す。］
【０１７２】
接着剤組成物は、応力緩和及び接着性向上を目的に、ゴム成分を含有してもよい。ゴム成分とは、そのままの状態でゴム弾性（ＪＩＳ  Ｋ６２００）を示す成分又は反応によりゴム弾性を示す成分をいう。ゴム成分は、室温（２５℃）で固形でも液状でもよいが、流動性向上の観点から液状であることが好ましい。ゴム成分としては、ポリブタジエン骨格を有する化合物が好ましい。ゴム成分は、シアノ基、カルボキシル基、水酸基、（メタ）アクリロイル基又はモルホリン基を有していてもよい。また、接着性向上の観点から、高極性基であるシアノ基、カルボキシル基を側鎖又は末端に含むゴム成分が好ましい。なお、ポリブタジエン骨格を有していても、熱可塑性を示す場合は（ａ）熱可塑性樹脂に分類し、ラジカル重合性を示す場合は（ｂ）ラジカル重合性化合物に分類する。
【０１７３】
また、接着剤組成物には、応力緩和及び接着性向上を目的に、有機微粒子を添加してもよい。有機微粒子の平均粒径は、例えば、０．０５〜１．０μｍが好ましい。なお、有機微粒子が上述のゴム成分からなる場合は、有機微粒子ではなくゴム成分に分類し、有機微粒子が上述の（ａ）熱可塑性樹脂からなる場合は、有機微粒子ではなく（ａ）熱可塑性樹脂に分類する。
【０１７４】
有機微粒子としては、具体的には、ポリイソプレン、ポリブタジエン、カルボキシル基末端ポリブタジエン、水酸基末端ポリブタジエン、１，２−ポリブタジエン、カルボキシル基末端１，２−ポリブタジエン、アクリルゴム、スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル基、水酸基、（メタ）アクリロイル基又はモルホリン基をポリマー末端に含有するアクリロニトリル−ブタジエンゴム、カルボキシル化ニトリルゴム、水酸基末端ポリ（オキシプロピレン）、アルコキシシリル基末端ポリ（オキシプロピレン）、ポリ（オキシテトラメチレン）グリコール、ポリオレフィングリコール（メタ）アクリル酸アルキル−ブタジエン−スチレン共重合体、（メタ）アクリル酸アルキル−シリコーン共重合体若しくはシリコーン−（メタ）アクリル共重合体、又は、これらの複合体からなる有機微粒子が挙げられる。
【０１７５】
また、後述する基板がポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート及びシクロオレフィンポリマーからなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する基材から構成されている接続構造体に用いられる接着剤組成物は、シリコーン微粒子を含有していてもよい。シリコーン微粒子を含有させると、内部応力を十分に緩和することができるため、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート及びシクロオレフィンポリマーに対する接着強度が更に向上し、接続端子を有する部材への接着強度を更に向上させることができる。また、長時間の信頼性試験後にも更に安定した性能を維持することができる。
【０１７６】
接着剤組成物は、ペースト状で用いることができる。接着剤組成物が室温で固体の場合には、加熱して使用する他、溶媒を使用してペースト化してもよい。使用できる溶媒としては、接着剤組成物及び添加剤と反応性がなく、且つ充分な溶解性を示すものが好ましく、常圧での沸点が５０〜１５０℃であるものが好ましい。沸点が５０℃以上であると、室温で放置した場合に揮発しにくくなり、開放系での使用が容易となる傾向にある。また、沸点が１５０℃以下であると、溶媒を揮発させることが容易となり、接着後の信頼性が低下しにくい傾向がある。
【０１７７】
また、接着剤組成物は、フィルム状にして用いることもできる。必要により接着剤組成物に溶媒等を加える等した溶液を、フッ素樹脂フィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、離型紙等の剥離性基材上に塗布した後、又は不織布等の基材に上記溶液を含浸させて剥離性基材上に載置した後、溶媒等を除去してフィルムとして用いることができる。フィルムの形状で用いると、取扱性等の点から一層便利である。
【０１７８】
接着剤組成物は、加熱及び加圧を併用して接着させることができる。加熱温度は、１００〜２００℃の温度が好ましい。圧力は、被着体に損傷を与えない範囲が好ましく、一般的には０．１〜１０ＭＰａが好ましい。これらの加熱及び加圧は、０．５〜１２０秒間の範囲で行うことが好ましく、１２０〜１９０℃、３ＭＰａ、１０秒の加熱でも接着させることが可能である。
【０１７９】
接着剤組成物は、熱膨張係数の異なる異種の被着体の接着剤として用いることができる。具体的には、異方導電接着剤、銀ペースト、銀フィルム等に代表される回路接続材料、ＣＳＰ用エラストマー、ＣＳＰ用アンダーフィル材、ＬＯＣテープ等に代表される半導体素子接着材料として用いることができる。
【０１８０】
例えば、第１の回路基板及び当該第１の回路基板の主面上に配置された第１の接続端子を有する第１の回路部材と、第２の回路基板及び当該第２の回路基板の主面上に配置された第２の接続端子を有する第２の回路部材とを、第１の接続端子及び第２の接続端子が互いに対向すると共に第１の接続端子及び第２の接続端子が電気的に接続した状態で、接着剤組成物を介して配置することにより、回路部材の接続構造体を構成することができる。このような場合、接着剤組成物は、回路接続用接着剤として有用である。
【０１８１】
［接続構造体］
次に、上記接着剤組成物を用いた接続構造体について説明する。
【０１８２】
接続構造体は、第１の基板及び当該第１の基板の主面上に配置された第１の接続端子を有する第１の回路部材と、第２の基板及び当該第２の基板の主面上に配置された第２の接続端子を有する第２の回路部材と、第１の回路部材及び第２の回路部材の間に配置された接続部材と、を備え、接続部材が、上記接着剤組成物の硬化物を含有し、第１の接続端子及び第２の接続端子が電気的に接続されている、ものである。
【０１８３】
図１は、第１実施形態に係る接続構造体を示す模式断面図である。図２は、図１に示す接続構造体の製造方法を示す模式断面図である。図１に示す回路部材の接続構造体１００は、（ｅ）導電性粒子を含有しない接着剤組成物を用いて得られる。
【０１８４】
図１に示す回路部材の接続構造体１００は、回路部材（第１の回路部材）１０と、回路部材（第２の回路部材）２０と、接続部材３０とを備える。回路部材１０は、回路基板（第１の基板）１２と、回路基板１２の主面１２ａ上に配置された接続端子（第１の接続端子）１４と、を有している。回路部材２０は、回路基板（第２の基板）２２と、回路基板２２の主面２２ａ上に配置された接続端子（第２の接続端子）２４と、を有している。
【０１８５】
接続部材３０は、回路部材１０及び回路部材２０の間に配置されている。接続部材３０は、主面１２ａ及び主面２２ａが互いに略平行に対向するように、回路部材１０及び回路部材２０を接続している。接続構造体１００において接続端子１４と接続端子２４とは、対向配置されていると共に、互いに接することにより電気的に接続されている。接続部材３０は、後述する接着剤組成物３０ａの硬化物からなる。
【０１８６】
接続構造体１００は、例えば、次のようにして製造することができる。まず、図２に示すように、回路部材１０と、回路部材２０と、上記接着剤組成物からなる接着剤組成物３０ａと、を用意する。接着剤組成物３０ａは、例えば、上記接着剤組成物がフィルム状に成形されてなる。次に、回路部材２０における接続端子２４が形成されている主面２２ａ上に接着剤組成物３０ａを載せる。そして、接続端子１４が接続端子２４と対向するように接着剤組成物３０ａの上に回路部材１０を載せる。続いて、回路部材１０及び回路部材２０を介して接着剤組成物３０ａを加熱しながら接着剤組成物３０ａを硬化させると共に主面１２ａ、２２ａに垂直な方向に加圧し、回路部材１０、２０の間に接続部材３０を形成する。これにより、接続構造体１００が得られる。
【０１８７】
上記接着剤組成物が導電性粒子を含む場合、このような接着剤組成物を使用して作製した異方導電フィルムを、相対時する接続端子間に介在させて加熱加圧することで、導電性粒子を介して接続端子同士を電気的に接続しつつ回路部材同士を接着することにより、回路部材の接続構造体を得ることができる。図３は、第２実施形態に係る接続構造体を示す模式断面図である。図４は、図３に示す接続構造体の製造方法を示す模式断面図である。図３に示す回路部材の接続構造体１００は、（ｅ）導電性粒子を含有する接着剤組成物を用いて得られる。
【０１８８】
図３に示す回路部材の接続構造体２００は、接続構造体１００と同様の回路部材１０及び回路部材２０と、接続部材４０とを備える。接続構造体２００において接続端子１４と接続端子２４とは、互いに離隔した状態で対向配置されている。
【０１８９】
接続部材４０は、回路部材１０及び回路部材２０の間に配置されている。接続部材４０は、後述する接着剤組成物４０ａの硬化物からなり、接着剤成分の硬化物４２と、接着剤成分の硬化物４２中に分散した導電性粒子４４とを有している。接着剤成分の硬化物４２は、後述する接着剤成分４２ａの硬化物からなる。接続構造体２００では、対向する接続端子１４と接続端子２４との間において導電性粒子４４が接続端子１４、２４に接することにより、導電性粒子４４を介して接続端子１４、２４が互いに電気的に接続されている。
【０１９０】
接続構造体２００は、例えば、次のようにして製造することができる。まず、図４に示すように、回路部材１０と、回路部材２０と、上記接着剤組成物からなる接着剤組成物４０ａとを用意する。接着剤組成物４０ａは、例えば、上記接着剤組成物がフィルム状に成形されてなる。接着剤組成物４０ａは、接着剤成分４２ａと、接着剤成分４２ａ中に分散した導電性粒子４４とを有している。その後、上記の回路部材の接続構造体１００を得る方法と同様の方法により接着剤組成物４０ａを介して回路部材１０及び回路部材２０を接続する。これにより、接続構造体２００が得られる。
【０１９１】
上記回路部材の接続構造体１００、２００における回路基板１２及び回路基板２２の少なくとも一方は、ガラス転移温度が２００℃以下の熱可塑性樹脂を含有する基材から構成されていてもよい。例えば、回路基板１２及び回路基板２２の少なくとも一方は、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート及びシクロオレフィンポリマーからなる群より選ばれる少なくとも１種を含む有機基材から構成されていてもよい。これにより、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート、シクロオレフィンポリマー等の有機基材を用いる場合において、回路基板における接着剤組成物との濡れ性が向上することにより、低温の硬化条件においても優れた接着強度を得ることができる。そのため、長時間の信頼性試験（高温高湿試験）後においても安定した性能（接着強度及び接続抵抗）を維持することが可能であり、優れた接続信頼性を得ることができる。
【０１９２】
また、回路基板１２及び回路基板２２のうちの一方の回路基板が、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート及びシクロオレフィンポリマーからなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する基材から構成される場合に、回路基板１２及び回路基板２２のうちの他方の回路基板が、ポリイミド及びポリエチレンテレフタレートからなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する基材から構成されていてもよい。これにより、回路基板における接着剤組成物との濡れ性及び接着強度が更に向上し、更に優れた接続信頼性を得ることができる。
【０１９３】
なお、回路基板１２、２２は、半導体、ガラス、セラミック等の無機物；ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート、シクロオレフィンポリマー、ポリイミド等の有機物；ガラス／エポキシ等のこれらの複合材料を含有する基材から構成されていてもよい。また、回路基板１２、２２は、フレキシブル基板であってもよい。
【０１９４】
図５は、第３実施形態に係る接続構造体を示す模式断面図である。図５に示す太陽電池モジュール３００は、太陽電池セル３１０ａ、３１０ｂと、配線部材３２０と、接続部材３３０とを備えている。
【０１９５】
太陽電池セル３１０ａ、３１０ｂは、基板３１２と、基板３１２の表面（主面）３１２ａ上に配置された表面電極（接続端子）３１４と、基板３１２の裏面（主面）３１２ｂ上に配置された裏面電極（接続端子）３１６とを有している。基板３１２は、例えば、半導体、ガラス、セラミック等の無機物、ガラス／エポキシ等の複合材料から構成されている。また、基板３１２は、フレキシブル基板であってもよい。表面３１２ａは、受光面である。
【０１９６】
配線部材３２０は、太陽電池セル３１０ａと他の部材とを電気的に接続するための部材であり、例えば、一の太陽電池セルと他の太陽電池セルとを電気的に接続する。図５においては、配線部材３２０により、太陽電池セル３１０ａの表面電極３１４と、太陽電池セル３１０ｂの裏面電極３１６とが電気的に接続されている。
【０１９７】
接続部材３３０は、太陽電池セル３１０ａ及び配線部材３２０の間、並びに、太陽電池セル３１０ｂ及び配線部材３２０の間にそれぞれ配置されており、太陽電池セル３１０ａ、３１０ｂと配線部材３２０とを接続している。接続部材３３０は、上記接着剤組成物の硬化物を含有している。接続部材３３０は、導電性粒子を更に含有していてもよく、導電性粒子を含有していなくてもよい。接続部材３３０が導電性粒子を含有する場合、太陽電池セル３１０ａの表面電極３１４と配線部材３２０とは、導電性粒子を介して電気的に接続され得る。また、太陽電池セル３１０ｂの裏面電極３１６と配線部材３２０もまた、導電性粒子を介して電気的に接続され得る。接続部材３３０が導電性粒子を含有していない場合、例えば、太陽電池セル３１０ａの表面電極３１４及び／又は太陽電池セル３１０ｂの裏面電極３１６は、配線部材３２０と接触していてもよい。
【０１９８】
太陽電池モジュール３００は、接続部材３３０が上記接着剤組成物の硬化物により構成されている。これにより、太陽電池セル３１０ａ及び配線部材３２０間及び太陽電池セル３１０ｂ及び配線部材３２０間における接続部材３３０の接着強度は十分高く、且つ、太陽電池セル３１０ａ及び配線部材３２０間の接続抵抗は十分小さくなっている。また、高温高湿環境下に長期間おかれた場合であっても、接着強度の低下及び接続抵抗の増大を十分に抑制することができる。更に、接続部材３３０は低温短時間の加熱処理により形成され得るものである。よって、図５に示す太陽電池モジュールは、接続時に太陽電池セル３１０ａ、３１０ｂを劣化させることなく製造することができ、従来よりも高い信頼性を有することが可能である。
【０１９９】
太陽電池モジュール３００は、上述した接続構造体１００、２００の製造方法における回路部材１０及び回路部材２０に代えて太陽電池セル３１０ａ、３１０ｂ及び配線部材３２０を用いて、上述した接続構造体の製造方法と同様の方法で製造することができる。
【０２００】
なお、接続構造体１００、２００及び太陽電池モジュール３００において、接続部材として用いられる上記接着剤組成物は、完全硬化（所定硬化条件で達成できる最高度の硬化）している必要はなく、上記特性を生じる限りにおいて部分硬化の状態であってもよい。
【実施例】
【０２０１】
以下に、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【０２０２】
＜（ａ）熱可塑性樹脂＞
（ポリエステルウレタンの準備）
ポリエステルウレタン樹脂（製品名：ＵＲ−４８００、東洋紡株式会社製、重量平均分子量：３２０００、ガラス転移温度：１０６℃）をメチルエチルケトンとトルエンの１：１混合溶媒に溶解して樹脂分３０質量％の混合溶媒溶解品を準備した。
【０２０３】
（フェノキシ樹脂の準備）
フェノキシ樹脂（製品名：ＹＰ−５０、新日化エポキシ製造株式会社製、重量平均分子量：６００００、ガラス転移温度：８０℃）４０質量部をメチルエチルケトン６０質量部に溶解して、固形分４０質量％の溶液を準備した。
【０２０４】
＜（ｂ）ラジカル重合性化合物＞
（ウレタンアクリレート（ＵＡ１）の合成）
攪拌機、温度計、塩化カルシウム乾燥管を有する還流冷却管、及び、窒素ガス導入管を備えた反応容器に、数平均分子量１０００のポリ（１，６−ヘキサンジオールカーボネート）（製品名：デュラノール  Ｔ５６５２、旭化成ケミカルズ株式会社製）２５００質量部（２．５０ｍｏｌ）と、イソホロンジイソシアネート（シグマアルドリッチ社製）６６６質量部（３．００ｍｏｌ）とを３時間で均一に滴下し、反応容器に充分に窒素ガスを導入した後、７０〜７５℃に加熱して反応させた。反応容器に、ハイドロキノンモノメチルエーテル（シグマアルドリッチ社製）０．５３質量部と、ジブチルスズジラウレート（シグマアルドリッチ社製）５．５３質量部とを添加した後、２−ヒドロキシエチルアクリレート（シグマアルドリッチ社製）２３８質量部（２．０５ｍｏｌ）を加え、空気雰囲気下７０℃で６時間反応させ、ウレタンアクリレート（ＵＡ１）を得た。ウレタンアクリレートの重量平均分子量は１５０００であった。
【０２０５】
（リン酸基を有するビニル化合物（Ｐ−２Ｍ）の準備）
リン酸基を有するビニル化合物として、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルホスフェート（製品名：ライトエステルＰ−２Ｍ、共栄社化学株式会社製）を準備した。
【０２０６】
＜（ｃ）ラジカル重合開始剤＞
ラジカル重合開始剤として、ジベンゾイルパーオキサイド（製品名：ナイパーＢＷ、日油社製）及びジラウロイルパーオキサイド（製品名：ルペロックスＬＰ、アルケマ吉富株式会社製）を準備した。
【０２０７】
＜（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物＞
（ヘキサメチレンジイソシアネートと２−メチルイミダゾールとの付加反応で得られる化合物（ＨＤＩ−２ＭＺ）の合成）
ジイソシアネート化合物として、ヘキサメチレンジイソシアネート（製品名：デスモジュールＨ、住化バイエルウレタン株式会社製）１６．８ｇとイミダゾール化合物として、２−メチルイミダゾール（アルドリッチ社製）１６．４ｇをメチルエチルケトン（製品名：２−ブタノン、和光純薬工業株式会社製、純度９９％）５０ｇに加えて１２０分間加熱還流させて化合物（ＨＤＩ−２ＭＺ）を得た。ＦＴ−ＩＲによってイソシアネート基由来の吸収（２２７０ｃｍ−１）の消失を確認した。この時の温度制御はオイルバス（装置名：ＨＯＢ−５０Ｄ，アズワン株式会社製）により行った。
【０２０８】
（ヘキサメチレンジイソシアネートと２−フェニルイミダゾールとの付加反応で得られる化合物（ＨＤＩ−２ＰＺ）の合成）
ジイソシアネート化合物として、ヘキサメチレンジイソシアネート（製品名：デスモジュールＨ、住化バイエルウレタン株式会社製）１６．８ｇとイミダゾール化合物として、２−フェニルイミダゾール（アルドリッチ社製）２８．９ｇをメチルエチルケトン（製品名：２−ブタノン、和光純薬工業株式会社製、純度９９％）５０ｇに加えて１２０分間加熱還流させて化合物（ＨＤＩ−２ＰＺ）を得た。ＦＴ−ＩＲによってイソシアネート基由来の吸収（２２７０ｃｍ−１）の消失を確認した。この時の温度制御はオイルバス（装置名：ＨＯＢ−５０Ｄ，アズワン株式会社製）により行った。
【０２０９】
（ヘキサメチレンジイソシアネートとベンズイミダゾールとの付加反応で得られる尿素結合を有する化合物（ＨＤＩ−ＢＩ）の合成）
ジイソシアネート化合物として、ヘキサメチレンジイソシアネート（製品名：デスモジュールＨ、住化バイエルウレタン株式会社製）１６．８ｇとイミダゾール化合物としてベンズイミダゾール（アルドリッチ社製）１１．９ｇをメチルエチルケトン（製品名：２−ブタノン、和光純薬工業株式会社製、純度９９％）５０ｇに加えて１２０分間加熱還流させて化合物（ＨＤＩ−ＢＩ）を得た。ＦＴ−ＩＲによってイソシアネート基由来の吸収（２２７０ｃｍ−１）の消失を確認した。この時の温度制御はオイルバス（装置名：ＨＯＢ−５０Ｄ，アズワン株式会社製）により行った。
【０２１０】
（４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネートと２−メチルイミダゾールとの付加反応で得られる化合物（ＭＤＩ−２ＭＺ）の合成）
ジイソシアネート化合物として、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート（製品名：スミジュール４４Ｓ、住化バイエルウレタン株式会社製）２５ｇとイミダゾール化合物として、２−メチルイミダゾール（アルドリッチ社製）２２．１ｇをジメチルホルムアミド（和光純薬工業株式会社製、純度９９％）５０ｇに加えて１１０℃まで昇温し、１２０分間加熱させて化合物（ＭＤＩ−２ＭＺ）を得た。ＦＴ−ＩＲによってイソシアネート基由来の吸収（２２７０ｃｍ−１）の消失を確認した。この時の温度制御はオイルバス（装置名：ＨＯＢ−５０Ｄ，アズワン株式会社製）により行った。
【０２１１】
（ジシクロヘキシルメタン−４，４’−ジイソシアネートと２−メチルイミダゾールとの付加反応で得られる化合物（Ｈ１２ＭＤＩ−２ＰＺ）の合成）
ジイソシアネート化合物として、ジシクロヘキシルメタン−４，４’−ジイソシアネート（製品名：デスモジュールＷ、住化バイエルウレタン株式会社製）１３．１ｇとイミダゾール化合物として、２−フェニルイミダゾール（アルドリッチ社製）２８．９ｇをメチルエチルケトン（製品名：２−ブタノン、和光純薬工業株式会社製、純度９９％）５０ｇに加えて１２０分間加熱還流させて化合物（Ｈ１２ＭＤＩ−２ＭＺ）を得た。ＦＴ−ＩＲによってイソシアネート基由来の吸収（２２７０ｃｍ−１）の消失を確認した。この時の温度制御はオイルバス（装置名：ＨＯＢ−５０Ｄ，アズワン株式会社製）により行った。
【０２１２】
（ｍ−トリルイソシアネートと２−メチルイミダゾールとの付加反応で得られる化合物（ＴＩ−２ＭＺ）の合成）
モノイソシアネート化合物として、ｍ−トリルイソシアネート（アルドリッチ社製）１３．３ｇとイミダゾール化合物として、２−メチルイミダゾール（アルドリッチ社製）１４．５ｇをメチルエチルケトン（製品名：２−ブタノン、和光純薬工業株式会社製、純度９９％）５０ｇに加えて１２０分間加熱還流させて化合物（ＴＩ−２ＭＺ）を得た。ＦＴ−ＩＲによってイソシアネート基由来の吸収（２２７０ｃｍ−１）の消失を確認した。この時の温度制御はオイルバス（装置名：ＨＯＢ−５０Ｄ，アズワン株式会社製）により行った。
【０２１３】
（２−イソシアナトエチルメタクリレートと２―フェニルイミダゾールとの付加反応で得られる化合物（ＭＯＩ−２ＰＺ）の合成）
イミダゾール化合物として、２―フェニルイミダゾール（アルドリッチ社製）２９．００ｇと、ジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）（東京化成工業株式会社製）０．２ｇとを仕込み、攪拌した。次いで、滴下ロートから、２−イソシアナトエチルメタクリレート（製品名：カレンズＭＯＩ、昭和電工株式会社製）３１．０３ｇ（０．２モル）を９０分間かけて滴下した。滴下終了後、４０℃の温度範囲で１時間攪拌を継続して化合物(ＭＯＩ−２ＰＺ)を得た。ＦＴ−ＩＲによってイソシアネート基由来の吸収（２２７０ｃｍ−１）の消失を確認した。この時の温度制御はオイルバス（装置名：ＨＯＢ−５０Ｄ，アズワン株式会社製）により行った。
【０２１４】
＜イミダゾール化合物＞
イミダゾール化合物として、２−フェニルイミダゾール（略称：２ＰＺ、アルドリッチ社製）を準備した。
【０２１５】
＜アミン化合物＞
アミン化合物として、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリン（略称：ＤＭＡ、アルドリッチ社製）を準備した。
【０２１６】
＜（ｅ）導電性粒子＞
（導電性粒子の作製）
ポリスチレンを核とする粒子の表面に厚み０．２μｍのニッケル層を設けた後、このニッケル層の外側に厚み０．０２μｍの金層を設けて、平均粒径１０μｍ、比重２．５の導電性粒子を作製した。
【０２１７】
［実施例１〜１６、比較例１〜６］
（回路接続用接着剤の作製）
質量比（固形分換算）で表１に示すように（ａ）熱可塑性樹脂、（ｂ）ラジカル重合性化合物及び（ｃ）ラジカル重合開始剤、並びに、（ｄ）１−（アミノカルボニル）イミダゾール化合物、アミン化合物又はイミダゾール化合物を配合し、更に、接着剤成分（回路接続用接着剤における導電性粒子を除いた成分）の全量を基準として（ｅ）導電性粒子を１．５体積％配合分散させて、回路接続用接着剤を得た。得られた回路接続用接着剤を、塗工装置を用いて厚み８０μｍのフッ素樹脂フィルム上に塗布し、７０℃、１０分の熱風乾燥によって接着剤層の厚みが２０μｍのフィルム状回路接続用接着剤を得た。
【０２１８】
【表１】
2015151536.tif 000043
【０２１９】
（接続抵抗、接着強度の測定）
実施例１〜１６、比較例１〜６の回路接続用接着剤を、ポリイミドフィルム上にライン幅２５μｍ、ピッチ５０μｍ、厚み８μｍの銅回路を５００本有するフレキシブル回路板（ＦＰＣ）と、０．２μｍのＩＴＯの薄層を形成した厚み１．１ｍｍのガラス（ＩＴＯ、表面抵抗２０Ω／□）との間に介在させた。これを、熱圧着装置（東レエンジニアリング株式会社製、加熱方式：コンスタントヒート型）を用いて、１２０℃、２ＭＰａで１０秒間加熱加圧して幅２ｍｍにわたり接続し、接続構造体Ａを作製した。この接続構造体Ａの隣接回路間の抵抗値を、接続直後と、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽中に２４０時間保持した後（高温高湿試験後）とにおいて、マルチメータを用いて測定した。抵抗値は隣接回路間の抵抗３７点の平均で示した。
【０２２０】
また、接続直後と高温高湿試験後とにおいて、接続構造体Ａの接着強度をＪＩＳ−Ｚ０２３７に準じて９０度剥離法で測定した。ここで、接着強度の測定装置としては、テンシロンＵＴＭ−４（東洋ボールドウィン株式会社製、剥離速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、２５℃）を使用した。
【０２２１】
実施例１〜１６、比較例１〜６の回路接続用接着剤を、ポリイミドフィルム（Ｔｇ３５０℃）上にライン幅１５０μｍ、ピッチ３００μｍ、厚み８μｍの銅回路を８０本有するフレキシブル回路板（ＦＰＣ）と、厚み５μｍのＡｇペーストの薄層を形成した厚み０．１μｍのＰＥＴ基板（Ａｇ）との間に介在させた。これを、熱圧着装置（東レエンジニアリング株式会社製、加熱方式：コンスタントヒート型）を用いて、１２０℃、２ＭＰａで２０秒間加熱加圧して幅２ｍｍにわたり接続し、接続構造体Ｂを作製した。ＦＰＣと、Ａｇペーストの薄層を形成したＰＥＴ基板とで構成される接続構造体Ｂの隣接回路間の抵抗値を、接続直後と、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽中に２４０時間保持した後（高温高湿試験後）とにおいて、マルチメータを用いて測定した。抵抗値は隣接回路間の抵抗３７点の平均で示した。
【０２２２】
また、接続直後と高温高湿試験後とにおいて、接続構造体Ｂの接着強度を上記接続構造体Ａと同様の条件で測定し、評価した。
【０２２３】
以上のように測定した接続構造体Ａ，Ｂの接続抵抗及び接着強度の測定結果を下記表２に示す。
【０２２４】
【表２】
2015151536.tif 000044
【０２２５】
（貯蔵安定性試験）
実施例１、２、９、１０、１３、１５、比較例２、５の回路接続用接着剤を、ガスバリア性容器（製品名：ポリフレックスバッグ飛竜、旭化成パックス株式会社製、型番：Ｎ−９、材質：ナイロン・厚み１５μｍ／ＰＥ・厚み６０μｍ、サイズ：２００ｍｍ×３００ｍｍ）内に入れ、ガスバリア性容器内の空気を除き、ヒートシーラーにて密封後、４０℃雰囲気下に４８時間放置した。上記雰囲気下に放置することによって、−１０℃雰囲気下で５ヶ月間放置したことと同等とした。その後、実施例１、２、９、１０、１３、１５、比較例２、５の回路接続用接着剤を、上記と同様のＦＰＣとＩＴＯの薄層を形成したガラスとの間、及び、ＦＰＣとＡｇペーストの薄層を形成したＰＥＴ基板との間にそれぞれ介在させた。これを、上記接続抵抗及び接着強度の測定の際と同じ方法及び条件で加熱圧着して接続構造体を作製した。この接続構造体の接続抵抗及び接着強度を上記と同様の方法で測定した。
【０２２６】
以上のように測定した接続構造体の接続抵抗及び接着強度の測定結果を下記表３に示す。
【０２２７】
【表３】
2015151536.tif 000045
【０２２８】
また、実施例３〜８、１１〜１２、１４、１６で得られる回路接続用接着剤を用いた接続構造体についても、実施例１、２、９、１０、１３、１５と同様の試験を行った結果、実施例１、２、９、１０、１３、１５と同様に低温硬化性及び貯蔵安定性は良好であった。
【０２２９】
実施例１〜１６で得られる回路接続用接着剤を用いたＦＰＣ／ＩＴＯの接続構造体Ａは、貯蔵安定性試験を行うか否かに関わらず、加熱温度１２０℃における接続直後と、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽中に２４０時間保持した後（高温高湿試験後）とで、４．０Ω以下の良好な接続抵抗、及び、５６０Ｎ／ｍ以上の良好な接着強度を示した。また、ＦＰＣ／Ａｇの接続構造体Ｂにおいても、加熱温度１２０℃における接続直後と、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽中に２４０時間保持した後（高温高湿試験後）とで、１．３Ω以下の良好な接続抵抗、及び、５９０Ｎ／ｍ以上の良好な接着強度を示した。実施例１〜１６で得られる回路接続用接着剤が、低温硬化性及び貯蔵安定性に優れることが確認された。
【０２３０】
それに対して、比較例２、５で得られる回路接続用接着剤を用いた接続構造体では、貯蔵安定性試験前の回路接続用接着剤を用いた場合には良好な接続特性が得られるが、貯蔵安定性試験後の回路接続用接着剤を用いた場合には、恒温恒湿槽中に２４０時間保持した後（高温高湿試験後）の接続抵抗が増加することが確認された。また、比較例１、３、４、６で得られる回路接続用接着剤を用いた接続構造体では、貯蔵安定性試験を行わない場合であっても、恒温恒湿槽中に２４０時間保持した後（高温高湿試験後）の接続抵抗が増加することが確認された。
【符号の説明】
【０２３１】
１０…回路部材（第１の回路部材）、１２…回路基板（第１の基板）、１２ａ…主面、１４…接続端子（第１の接続端子）、２０…回路部材（第２の回路部材）、２２…回路基板（第２の基板）、２２ａ…主面、２４…接続端子（第２の接続端子）、３０，４０…接続部材、３０ａ，４０ａ…接着剤組成物、４２…接着剤成分の硬化物、４２ａ…接着剤成分、４４…導電性粒子、１００，２００…回路部材の接続構造体、３００…太陽電池モジュール（接続構造体）、３１０ａ，３１０ｂ…太陽電池セル、３１２…基板、３１２ａ…表面（主面）、３１２ｂ…裏面（主面）、３１４…表面電極、３１６…裏面電極、３２０…配線部材、３３０…接続部材。
【図１】
2015151536.tif 000051
【図２】
2015151536.tif 000052
【図３】
2015151536.tif 000053
【図４】
2015151536.tif 000054
【図５】
2015151536.tif 000055