(57)【要約】      （修正有）【課題】高い光取り出し効率を有し、高性能な発光装置を実現することができる波長変換体及びそれを用いた発光装置を提供する。【解決手段】波長変換体は、母材に賦活剤を添加した材料からなる蛍光体粒子と、当該蛍光体粒子間に存在する透光性材料からなるマトリックス材とを有し、当該蛍光体粒子の表面の少なくとも一部を覆うように、当該蛍光体粒子の当該母材からなり当該蛍光体粒子の粒径よりも小さい添加材粒子が配されていることを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
母材に賦活剤を添加した材料からなる蛍光体粒子と、
前記蛍光体粒子間に存在する透光性材料からなるマトリックス材と、を有し、
前記蛍光体粒子の表面の少なくとも一部を覆うように、前記蛍光体粒子の前記母材からなり前記蛍光体粒子の粒径よりも小さい添加材粒子が配されていることを特徴とする波長変換体。
【請求項２】
前記波長変換体は光入射面と光出射面とを有し、前記前記添加材粒子は、前記蛍光体の光入射面側の表面を覆うように配されていることを特徴とする請求項１に記載の波長変換体。
【請求項３】
前記母材はガーネット構造を有する材料であることを特徴とする請求項１または２に記載の波長変換体。
【請求項４】
前記母材はＹＡＧ（Yttrium Aluminum Garnet）であることを特徴とする請求項３に記載の波長変換体。
【請求項５】
前記母材は酸化物蛍光体または酸窒化物蛍光体であることを特徴とする請求項１または２に記載の波長変換体。
【請求項６】
発光源と、
前記発光源の光出射面に対向して配された請求項１乃至５のいずれか１に記載の波長変換体と、
を有することを特徴とする発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光源からの光の波長を変換する波長変換体及びそれを用いた発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、ＬＤ（Laser Diode）素子等の発光素子を搭載した発光装置が、照明装置等に用いられている。このような発光装置においては、青色光を発するＬＤ素子上に黄色蛍光体を含む波長変換体を配することで、白色を得ているものがある。特許文献１には、Ａｌ2Ｏ3からなる透光性セラミックスのマトリックスと、Ｃｅ（cerium）を含むＹＡＧ（Yttrium Aluminum Garnet）からなる蛍光体とを有するセラミックス複合体が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１２−６２４５９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１に開示されているセラミックス複合体を用いて発光素子からの光を波長変換する場合、蛍光体の表面で反射して発光素子に向かって戻ってしまういわゆる戻り光が発生し、発光装置の光取り出し効率が低下してしまっていた。
【０００５】
本発明は、上述の点に鑑みてなされたものであり、高い光取り出し効率を有し、高性能な発光装置を実現することができる波長変換体及びそれと用いた発光装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の波長変換体は、母材に賦活剤を添加した材料からなる蛍光体粒子と、当該蛍光体粒子間に存在する透光性材料からなるマトリックス材と、を有し、当該蛍光体粒子の表面の少なくとも一部を覆うように、当該蛍光体粒子の当該母材からなり当該蛍光体粒子の粒径よりも小さい添加材粒子が配されていることを特徴とする。
【０００７】
また、本発明の発光装置は、発光源と、当該発光源の光出射面に対向して配された上記波長変換体と、を有することを特徴とする。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明の実施例１である波長変換体の斜視図である。
【図２】図２（ａ）は、図１の２−２線に沿った断面のＳＥＭ画像であり、図２（ｂ）図２（ａ）に各材料の境界を示す線を加えた図である。
【図３】図１の２−２線に沿った断面のＳＥＭ画像である。
【図４】本発明の実施例１である波長変換体の製造方法のフロー図である。
【図５】比較実験の方法を示す図である。
【図６】比較例の波長変換体の断面ＳＥＭ画像である。
【図７】図７（ａ）は本発明の実施例２である発光装置の模式図であり、図７（ｂ）は波長変換プレートの斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
【実施例１】
【００１０】
以下に、本発明の実施例１である波長変換体について、図１乃至３を参照しつつ説明する。図１は、本発明の実施例１である波長変換体１０を示す斜視図である。図１に示すように、波長変換体１０は板状体であり、例えば、長さＬが２ｍｍ、幅Ｗが２ｍｍ、厚さｔ1が３００μｍである。波長変換体１０中の一方の面は光入射面１０Ａであり入射面１０Ａの対向面が光出射面１０Ｂである。波長変換体１０中には、蛍光体粒子が含まれており、ＬＤ素子等の発光源（図示せず）から出射された励起光Ｐ１（例えば、青色励起光（波長４５０ｎｍ））が、光入射面１０Ａに照射されると、光出射面１０Ｂから波長変換された光、例えば白色光Ｐ２が出射される。ここで、波長変換された光とは、発光源からの励起光と当該励起光によって励起された蛍光体から出射される蛍光とが混合した光をいう。
【００１１】
図２（ａ）は、図１の２−２線に沿った断面のＳＥＭ（Scanning Electron Microscope）画像（倍率２０００倍）である。図２（ｂ）は、図２（ａ）に、蛍光体粒子１１、マトリックス材１３、添加材粒子１５、粒子構造１７の界面の一部を示す線を加えた図である。図２（ａ）及び図２（ｂ）に示すように、波長変換体１０は、ＹＡＧに賦活剤としてＣｅが添加されたＹＡＧ：Ｃｅからなっており中心粒径約１５μｍ（体積粒度分布 Ｄ10＝９．３μｍ、Ｄ50＝１５．３μｍ、Ｄ90＝２５．５μｍ）の蛍光体粒子１１（破線で囲まれた比較的白色がかった淡色領域）と、蛍光体粒子間に配されている透光性材料であるＡｌ2Ｏ3からなる透光性のマトリックス材１３（濃色領域）と、蛍光体粒子１１の周囲及び各々の蛍光体粒子１１の間の領域に配されている添加材粒子１５（破線外の淡色領域）とからなっている。添加剤粒子１５は、蛍光体粒子１１から賦活剤を取り除いた母材であるＹＡＧからなっており、中心粒径が蛍光体粒子よりも小さい約７μｍ（体積粒度分布 Ｄ10＝３．８μｍ、Ｄ50＝６．６μｍ、 Ｄ90＝１１．１μｍ）である。なお、実施例１である波長変換体１０において、蛍光体粒子１１の濃度は４．５[Vol.%]、マトリックス材１３の濃度は６３．５[Vol.%]、添加材粒子１５の濃度は３２[Vol.%]となっている。
【００１２】
図３は図２（ａ）で表した領域（図３中の破線で囲んだ領域Ａ）を含むさらに広範な領域の断面ＳＥＭ画像（倍率５００倍）である。蛍光体粒子１１及び添加物粒子１５（図中、淡色部）は、透光性のマトリックス材１３中の全体に亘って分布していることが確認された。
【００１３】
図２（ａ）及び図２（ｂ）からわかるように、蛍光体粒子１１の周囲には、少なくとも部分的に蛍光体粒子よりも粒径の小さい添加材粒子１５が付着している。すなわち、添加材粒子１５は、蛍光体粒子１１の表面を覆っており、蛍光体粒子１１及び添加材粒子１５が一体となって表面に凹凸を多く有する粒子構造１７（一点鎖線で囲まれた領域）を形成している。なお、蛍光体粒子１１の表面は、図２（ａ）及び図２（ｂ）中の右側にある粒子構造体１７のように全体が添加物粒子１５に覆われていてもよいし、左側にある粒子構造体１７のように少なくとも一部が添加材粒子１５に覆われていてもよい。
【００１４】
このように、粒子構造１７の表面に凹凸構造がある。すなわち粒子構造１７と透光性のマトリックス材１３との界面が平坦・平滑ではなく凹凸を有するので、粒子構造１７へ向かう光の当該界面における反射が発生しにくくなっている。なお、蛍光体粒子１１と添加物粒子１５とは、蛍光体とその母材の関係にある。すなわち蛍光体粒子１１と添加材粒子１５とは賦活剤の有無の差しかなく屈折率がほぼ同一であるため、蛍光体粒子１１と添加物粒子１５との界面ではほとんど反射は発生しない。
【００１５】
［製造方法］
以下に、波長変換体１０の製造方法を説明する。図４は、波長変換体１０の製造方法を示すフロー図である。波長変換体１０は、図４に示すように、混合工程（Ｓ１１）、プレス工程（Ｓ１２）、焼成工程（Ｓ１３）及び加工工程（Ｓ１４）を経て製造される。以下の例では、蛍光体粒子（ＹＡ：Ｃｅ）の濃度を４．５[Vol.%]、添加材粒子（ＹＡＧ）の濃度を３２[Vol.%],マトリックス材濃度を６３．５[Vol.%]とする場合を説明する。蛍光体粒子の濃度、添加材粒子の濃度、マトリックス材の濃度は、各々の混合量を変更することで適宜変更可能である。
【００１６】
（混合工程）
まず、蛍光体粒子として中心粒径約１５μｍ（体積粒度分布Ｄ10＝９．３μｍ、Ｄ50＝１５．３μｍ、Ｄ90＝２５．５μｍ）のＹＡＧ：Ｃｅの粉末を０．２５ｇ、マトリックス材として中心粒径３００ｎｍのＡｌ2Ｏ3の粉末を３．００ｇ、添加材粒子としての中心粒径約７μｍ（体積粒度分布 Ｄ10＝３．８μｍ、Ｄ50＝６．６μｍ、 Ｄ90＝１１．１μｍ）のＹＡＧの粉末１．７５ｇを混合用の容器に入れる。その後、例えば、混合用容器を回転させたりまたは振動させることによって、各粉末が均一分布するように混合する。なお、蛍光体粒子１１中のＣｅの含有量は、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）で０．０２としている。
【００１７】
（プレス工程）
混合工程で均一に混合した後、当該混合された粉末を５００ｍｇ秤取って円筒形のステンレス容器に入れ、高圧プレス機を用いて３０ＭＰａの圧力でプレスし、直径１３ｍｍ、高さ１ｍｍの円柱状ペレットを作成する。
【００１８】
（焼成工程）
プレス工程で形成したペレットをアルミナるつぼに入れて、Ｎ2雰囲気下、１５００℃で
２時間焼成する。
【００１９】
（加工工程）
焼成したペレットを、ペレットの厚さが３００μｍとなるまで、ペレットの上面及び下面の両面から研磨機を用いて研磨する。この際、研磨面の表面粗さがＲａ＝約０．２５ｎｍとなるようにする。その後、ダイシングマシンを用いて、長さ２ｍｍ×幅２ｍｍとなるように裁断し、板状の波長変換体１０（図１）を形成する。
【００２０】
［比較実験］
以下に、実施例１の波長変換体と、実施例１と添加材粒子の濃度が異なる実験サンプル例１乃至４の波長変換体と、添加材粒子が全く入っていないことのみが実施例１の波長変換体と異なる比較例の波長変換体との比較実験を行った。なお、使用している蛍光体粒子、マトリックス材及び添加材粒子は、実験サンプル１乃至４及び比較例ともに実施例１に用いられているものと同一である。
【００２１】
（実験方法）
比較実験は、図５に示すように、波長変換体の各々を光検出器を設けた積分球に光出射面を積分球内に向けるようにセットし、積分球の外方から波長変換体に励起光を照射し、波長変換体から積分球内部に向けて照射される光（前方照射光）を検出することで行った。
【００２２】
光源としては、ＬＤ光源（発光波長４５０ｎｍ）を用いた。ＬＤの励起光源パワーは１．６Ｗ、ＬＤ光は約５０μｍに絞って波長変換体に照射し、波長変換体の入射面におけるＬＤ光源パワー密度８１５Ｗ／ｍｍ2とした。測定は、ＬＤ光源からの光を波長変換体に照射した後、波長変換体が飽和状態となった後に行い、光検出器によって検出された光のスペクトルから光束、色度を算出した。なお、波長変換体からの出射光が検出器に直接入らないように、積分球内には波長変換体と光検出器との間に遮光板が設けられている。
【００２３】
（実施例、比較例及び実験サンプルについて）
表１に実施例１、実験サンプル（以下、サンプルともいう）１乃至４及び比較例の添加材粒子（ＹＡＧ粒子）の濃度［Vol.%］、蛍光体粒子（ＹＡＧ：Ｃｅ）の濃度［Vol.%］、マトリックス材（Ａｌ2Ｏ3）の濃度及び表面粗さの平均値、並びに測定結果である光出射面から出射した光の光束［lm］、色度ｘ座標［Cx］及び色度ｙ座標［Cy］を示す。なお、表面粗さの平均値は、触診式表面形状測定器であるＤｅｋｔａｋを用いて、各波長変換体の表面を０．１ｍｍの長さ分３回走査し、３回の走査のＲａ（平均二乗粗さ）を平均した値である。また、蛍光体粒子（ＹＡＧ：Ｃｅ）中のＣｅの含有量は、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）で０．０２としている。
【００２４】
比較例及び各実験サンプルの蛍光体粒子の濃度［Vol.%］はいずれも４.５[Vol.%]で同一である。添加材粒子の濃度は、比較例が０[Vol.%]、実施例１が３２．０［Vol.%］実験サンプル１が４．４[Vol.%]、実験サンプル２が１３．４[Vol.%]、実験サンプル３が２２．６[Vol.%]、実験サンプル４が４１．８[Vol.%]である。また、表面粗さの平均値は、比較例が２３８．３［nm］、実施例が２４８．９［nm］、サンプル１が２８２．４［nm］、サンプル２が２３５．６［nm］、サンプル３が２５１．０［nm］、サンプル４が２７６．１［nm］である。
【００２５】
【表１】
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【００２６】
（実施例と比較例の断面の対比）
図６は、比較例の波長変換体の断面ＳＥＭ画像（５００倍）である。画像内の淡色部分が蛍光体粒子、濃色部分がマトリックス材、黒色の部分が空孔である。比較例の波長変換体においては、添加材粒子が入っておらず、図２及び図３に示す実施例１の波長変換体の断面ＳＥＭ画像と異なり、蛍光体粒子とマトリックス材との界面にほとんど凹凸が無いことがわかる。
【００２７】
また、図３に示す実施例１の波長変換体１０の断面ＳＥＭ画像と比べると、空孔の断面積が多いことがわかる。実際に計算をしたところ、実施例１の図３の断面ＳＥＭ画像においては空孔面積率（画面上の空孔を示す黒色部分の面積／画像全体の面積）が１．１６％なのに対し、比較例の図６の断面ＳＥＭ画像においては、空孔面積率は１．９７％となっている。また、比較例の図６の断面ＳＥＭ画像においては空孔の各々の大きさが大体変わらずに全体にまんべんなく分布しているのに対し、実施例１の図３の断面ＳＥＭ画像においては空孔が大きいものと小さいものに二極化して、図６の断面ＳＥＭ画像に比べて互いに離間して存在していることがわかる。このことから、添加材粒子を加えると断面において空孔が占める面積が減少し、かつ空孔の大きさが二極化し互いに離間する傾向があることがわかる。
【００２８】
（実験結果及び考察）
・光束について
表１に示すように、光束は、実施例１では２２３［lm］、実験サンプル１では２０１［lm］、実験サンプル２では２０５［lm］、実験サンプル３では２１０［lm］、実験サンプル４では２２４［lm］、比較例では１９３［lm］となった。これより、添加材粒子の濃度が０[Vol.%]の比較例と比べて、実施例１及びサンプル１乃至４では光束が増加していることがわかる。これは、図２に関して上記したように、蛍光体粒子１１の表面に少なくとも部分的に蛍光体粒子１１よりも粒径の小さい添加材粒子１５が付着し、蛍光体粒子１１及び添加材粒子１５がまとまって、表面に凹凸を多く有する粒子構造１７を形成することによる。すなわち粒子構造１７と透光性のマトリックス材１３との界面が平坦ではなく凹凸を有するので、当該界面において反射が発生しにくくなり、粒子構造１７に達した励起光の多くが粒子構造１７内に導入され、粒子構造１７に達してその表面で反射されて光出射面１０Ｂと反対の面に向かって戻ってしまう戻り光が減少するからである。
【００２９】
また、実施例１乃至５において、添加材粒子１５の濃度が増加すると、光束が増加することがわかる。これは、添加材粒子の濃度が増加すると、蛍光体粒子１１の表面の添加材粒子で覆われる面積が増大し、すなわち粒子構造１７表面の凹凸構造が形成されている部分の面積が増大し、粒子構造１７内に導入される光がさらに増え、戻り光が減少するからである。
【００３０】
・色度について
表１に示すように、波長変換体によって変換されて光検出器に達した光の色度は、実施例１ではＣｘ０．４１４、Ｃｙ０．５１１、サンプル１ではＣｘ０．４１４、Ｃｙ０．５１５、サンプル２ではＣｘ０．４１６、Ｃｙ０．５１７、サンプル３ではＣｘ０．４１０、Ｃｙ０．５１０、サンプル４ではＣｘ０．３９８、Ｃｙ０．４８３、比較例ではＣｘ０．４１６、Ｃｙ０．５１１となった。これより、実施例１、サンプル１乃至４及び比較例において、光束が増加しても色度がほとんど変化していないこともわかる。これは、粒子構造１７に導入された励起光の全てが蛍光体粒子１１に導入されて蛍光体粒子を励起するのではなく、一部の励起光が蛍光体粒子１１に導入されずに添加材粒子１５内を導光して光出射面１０Ｂに向かうため、戻り光の減少分が全て蛍光体粒子励起に使われるのではなく、蛍光体粒子を励起せずに光出射面１０Ｂに向かう励起光も増加するからである。
【００３１】
また、上記したように、添加材粒子１５を加えると断面において空孔が占める面積が減少し、かつ空孔の大きさが二極化し互いに離間するので、空孔にも蛍光体粒子にも当たらずに光出射面まで達する励起光が増加することも色度が変化しない理由の１つである。
【００３２】
なお、実施例、比較例及び各サンプルの波長変換体の表面粗さは上記測定の通りであり、比較例、実施例及びサンプル１乃至４の輝度と表面粗さとの相関関係はない。従って、実施例、比較例及び各サンプルの出射光の輝度の差は表面粗さ故に発生したものではない。
【００３３】
なお、上記実施例においては、蛍光体としてＹＡＧ：Ｃｅ、添加材としてＹＡＧ,マトリックス材としてＡｌ2Ｏ3を用いたが、他の材料も蛍光体、添加材及びマトリックス材として使用可能である。例えば、使用できる酸化物蛍光体としては、ガーネット系蛍光体であるＴａ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅ3+、Ｌｕ3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅ3+、（Ｙ，Ｇｄ）3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅ3+、（Ｙ，Ｌｕ）3Ａｌ5Ｏ12：Ｃｅ3+、Ｙ3（Ａｌ，Ｇａ）5Ｏ12：Ｃｅ3+、シリサイド系蛍光体である（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）2ＳｉＯ4：Ｅｕ2+、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）3ＳｉＯ5：Ｅｕ2+、Ｙ2ＳｉＯ5：Ｔｂ3+、Ｙ2ＳｉＯ5：Ｃｅ3+、また、その他としてＢａＭｇ2Ａｌ16Ｏ27：Ｅｕ2+、ＢａＭｇＡｌ10Ｏ17：Ｅｕ2+、ＳｒＡｌ2Ｏ4：Ｅｕ2+、Ｙ3Ａｌ5Ｏ12：Ｔｂ3+、Ｙ2Ｏ3：Ｅｕ3+、ＣａＳｃ2Ｏ4：Ｃｅ3+等がある。これらの酸化物蛍光体を用いる場合には、これらの蛍光体から賦活剤を取り除いた母材を添加材粒子として用いることができ、透光性のマトリックス材としてＡｌ2Ｏ3、Ｙ2Ｏ3、ＺｒＯ2、ＳｉＯ2等を用いることが可能である。
【００３４】
また、使用できる窒化物または酸窒化物蛍光体としては、窒化物系蛍光体である（Ｃａ，Ｓｒ）ＡｌＳｉＮ3：Ｅｕ2+、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）2Ｓｉ5Ｎ8：Ｅｕ2+、Ｌａ3Ｓｉ6Ｎ11：Ｃｅ3+、酸窒化物系蛍光体である(βサイアロン)  Ｓｉ(6-x)ＡｌxＯxＮ(8-x)：Ｅｕ2+（ｘは整数）、（αサイアロン）（（Ｌｉ(1-2x)，Ｃａx）mＳｉ(12-(m+n))Ａｌ(m+n)ＯnＮ(16-n)：Ｅｕ2+）（ｘ，ｍ，ｎは整数）、ＬａＡｌ（Ｓｉ(6-z)Ａｌz）Ｎ(10-z)Ｏz：Ｃｅ3+（ｚは整数）、Ｌａ3Ｓｉ8Ｎ11Ｏ4：Ｃｅ3+、Ｂａ3Ｓｉ6Ｏ12Ｎ2：Ｅｕ2+等がある。これらの窒化物または酸窒化物蛍光体を用いる場合には、これらの蛍光体から賦活剤を取り除いた母材を添加材粒子として用いることができ、透光性のマトリックス材としてＳｉＣ、Ｓｉ3Ｎ4、ＡＩＮ等を用いることが可能である。
【実施例２】
【００３５】
以下に、図７を参照して、上記実施例の波長変換体を用いた発光装置２０について説明する。図７（ａ）は、実施例２の発光装置２０の概略図である。発光装置２０は、例えばＬＤ素子等の発光源２１、波長変換プレート３０及び波長変換プレート３０を保持する保持体（図示せず）を含んでいる。図７（ｂ）に波長変換プレート３０の斜視図を示す。波長変換プレート３０は、波長変換体１０と、波長変換体１０と同一形状、すなわち長さＬが２ｍｍ、幅Ｗが２ｍｍ、厚さｔ2が３００μｍであり、波長変換体１０の光入射面１０Ａ（図１）に取り付けられているサファイア等の透光性材料からなる透光性板３１とからなっている。
【００３６】
波長変換プレート３０は、透光性板３１が発光源側にくるように、発光源２１の光出射面２１Ａに対向して配されている。すなわち、波長変換プレート３０の配置は、発光源２１からの光が透光性板３１の表面から入射し、波長変換体１０の光入射面１０Ａに入射し、波長変換体１０内で波長変換されて出射面１０Ｂから出射するようになされている。
【００３７】
なお、波長変換プレート３０の波長変換体１０の光出射面１０Ｂ側の空間領域に、レンズ等の光学部材を適宜配することとしてもよい。
【００３８】
発光装置２０によれば、発光源２１から波長変換プレート３０に入射した光が波長変換体１０内で反射されて発光源２１の方向に戻ってくる戻り光を低減することができる。従って、発光源からの出射光を波長変換しつつ高い効率で取り出すことが可能となる。
【００３９】
上記実施例においては、蛍光体粒子１１の表面全体または少なくとも一部が添加材粒子１５に覆われている場合を例として説明した。添加材粒子１５が蛍光体粒子１１の少なくとも一部を覆っていれば、蛍光体粒子１１及び添加材粒子１５からなる、表面に凹凸が存在する粒子構造１７が形成され、上記した光取り出し効率向上の効果が得られる。
【００４０】
なお、添加材粒子１５は、蛍光体粒子１１の表面のうち、波長変換体１０の入射面側の表面を覆っているのが好ましい。発光源からの励起光が直接照射される粒子構造１７の表面に凹凸構造が形成されていた方が、粒子構造１７の表面における励起光の反射による戻り光がより減少するからである。
【００４１】
上述した実施例における種々の数値、寸法、材料等は、例示に過ぎず、用途及び製造される半導体素子等に応じて、適宜選択することができる。
【符号の説明】
【００４２】
１０    波長変換体
１０Ａ  光入射面
１０Ｂ  光出射面
１１    蛍光体粒子
１３    マトリックス材
１５    添加材粒子
１７    粒子構造
２０    発光装置
２１    発光源
３０    光変換プレート
３１    透光性板
【図１】
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【図４】
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【図５】
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【図７】
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【図２】
2015149394.tif 000008
【図３】
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【図６】
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