(57)【要約】【課題】押出機を用いた溶融成形により、アクリル樹脂から構成される光学フィルムを製造する方法であって、当該樹脂の切り替えに要する時間を低減できるとともに、光学フィルムの製造上、場合に応じて種々のメリットを実現可能な方法を提供する。【解決手段】主鎖に環構造を有する第１のアクリル樹脂から構成される光学フィルムを溶融成形している押出機に、第１のアクリル樹脂とは主鎖に有する環構造が異なるとともに第１のアクリル樹脂と相溶する、主鎖に環構造を有する第２のアクリル樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、押出機への第１のアクリル樹脂の供給を停止して、押出機から溶融成形する光学フィルムを、その溶融成形を止めることなく、第１のアクリル樹脂から構成される光学フィルムから第２のアクリル樹脂から構成される光学フィルムに切り替える工程を含む方法とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
押出機からの溶融成形により、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成される光学フィルムを得る、光学フィルムの製造方法であって、
第１の前記アクリル樹脂から構成される光学フィルムを溶融成形している前記押出機に、前記第１のアクリル樹脂とは主鎖に有する環構造が異なるとともに前記第１のアクリル樹脂と相溶する第２の前記アクリル樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、前記押出機への前記第１のアクリル樹脂の供給を停止して、前記押出機から溶融成形する光学フィルムを、前記光学フィルムの溶融成形を止めることなく、前記第１のアクリル樹脂から構成される光学フィルムから前記第２のアクリル樹脂から構成される光学フィルムに切り替える工程を含む、
光学フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記第１のアクリル樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）と、前記第２のアクリル樹脂のＴｇとの差が１８℃以下である、請求項１に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項３】
押出機からの溶融成形により、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成される光学フィルムを得る、光学フィルムの製造方法であって、
第１の前記アクリル樹脂から構成される光学フィルムを溶融成形している前記押出機に、前記第１のアクリル樹脂と相溶する第３の前記アクリル樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、前記第１のアクリル樹脂とは主鎖に有する環構造が異なるとともに前記第１および第３のアクリル樹脂と相溶する第２の前記アクリル樹脂の供給の開始と、前記押出機への前記第１のアクリル樹脂の供給の停止とを行い、前記第２のアクリル樹脂の供給の開始以後、前記押出機への前記第３のアクリル樹脂の供給を停止して、前記押出機から溶融成形する光学フィルムを、前記光学フィルムの溶融成形を止めることなく、前記第１のアクリル樹脂から構成される光学フィルムから前記第２のアクリル樹脂から構成される光学フィルムに切り替える工程を含む、
光学フィルムの製造方法。
【請求項４】
前記第３のアクリル樹脂が、前記第１および第２のアクリル樹脂とは主鎖に有する環構造が異なるアクリル樹脂である、請求項３に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項５】
前記第１のアクリル樹脂のＴｇと前記第３のアクリル樹脂のＴｇとの差、および前記第３のアクリル樹脂のＴｇと前記第２のアクリル樹脂のＴｇとの差が、いずれも１８℃以下である、請求項３または４に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項６】
前記第１および第２のアクリル樹脂が光学的に等方な樹脂である、請求項１〜５のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項７】
前記第１、第２および第３のアクリル樹脂が光学的に等方な樹脂である、請求項３〜５のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項８】
前記環構造が、ラクトン環構造、グルタルイミド構造、無水グルタル酸構造、Ｎ−置換マレイミド構造、および無水マレイン酸構造からなる群から選ばれる少なくとも１種であ
る、請求項１〜７のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項９】
前記押出機からの溶融成形により得た前記光学フィルムを延伸して、延伸フィルムである前記光学フィルムを得る工程をさらに含む、請求項１〜８のいずれかに記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項１０】
前記押出機からの溶融成形と、当該溶融成形により得た前記光学フィルムの延伸とを連続的に実施する、請求項９に記載の光学フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アクリル樹脂から構成される光学フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）に代表されるアクリル樹脂は、重合性が高く製造が比較的容易であるとともに光学的透明性に優れることから、光学用途に幅広く使用されている。光学用途には、レンズなどのバルク体としての使用の他、当該樹脂から構成されるフィルム（光学フィルム）としての使用も一般的である。光学フィルムは、近年、液晶表示装置（ＬＣＤ）および有機電界発光表示装置（ＯＬＥＤ）をはじめとする画像表示装置への使用がますます拡大している。光学フィルムは、未延伸フィルムとして、または製膜後に延伸を加えた延伸フィルムとして光学用途に使用される。
【０００３】
画像表示装置の設計上、電源部、発光部、回路基板などの発熱体に近接した配置を避けることができないことから、光学フィルムには耐熱性が求められる。しかし、耐熱性の指標となるガラス転移温度（Ｔｇ）について、ＰＭＭＡをはじめとする一般的なアクリル樹脂のＴｇは最大１００℃程度であり、そのままでは画像表示装置への使用に十分に耐えうる光学フィルムが得られない。このため、主鎖に環構造を有することでＴｇが向上したアクリル樹脂が、光学フィルムに使用されている。環構造は、例えば、ラクトン環構造、グルタルイミド構造、無水グルタル酸構造、Ｎ−置換マレイミド構造、または無水マレイン酸構造である（一例として無水マレイン酸構造について特許文献１を参照）。
【０００４】
アクリル樹脂から構成される光学フィルムは、押出機からの溶融成形により形成でき、この方法では、光学フィルムの効率的な製造が可能である。また、溶融成形により得た光学フィルムを原フィルムとして、一度ロールに巻き取った後で延伸する、あるいは溶融成形から連続して延伸することで、延伸フィルムである光学フィルムの効率的な製造が可能である。
【０００５】
押出機からの溶融成形による光学フィルムの製造において、当該光学フィルムを構成する樹脂の種類を切り替える場合、一度、押出機を止めてその内部を洗浄し、切り替え前の樹脂を押出器内から除去することが行われている。樹脂同士は相溶しないことが一般的であり、洗浄なしに樹脂を切り替えると、光学フィルムとして使用できないような透明性の低下（例えば、ヘイズの上昇）が生じるためである。この作業には押出機の分解および組み立てを含めて１〜２週間程度を要するため、光学フィルムの生産性が大きく低下する。一方、特許文献２には、水分を含む吸湿剤粒子を合成樹脂に含ませたパージ材を使用することにより、押出機を止めることなくポリエステル樹脂からポリオレフィン樹脂に押出機の加工対象を切り替える、押出機の操業方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第５１９６５１９号
【特許文献２】特開昭６３−２９３０３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献２に開示されている操業方法では、押出機を止める場合に比べて短期間で、押出機で溶融成形する樹脂の切り替えを完了することができる。しかし、光学フィルムの溶融成形においては、樹脂の切り替え時にパージ材を使用しないことが望まれる。パージ材は、発泡（特許文献２の場合は水分の発泡）することで切り替え前の樹脂を押出機から除去する機能を有するが、発泡は光学フィルムの光学的欠点となるため、パージ材が押出機から完全に除去されるまでの間、光学フィルムとして使用可能なフィルムが得られないまま切り替え後の樹脂を押出機に供給し続けなければならないためである。また、そもそもパージ材が押出機に供給されている間は、その発泡によりフィルム自体が得られない。これらを考慮すると、光学フィルムの溶融成形におけるパージ材の使用は結局、押出機を洗浄することなく樹脂を切り替えるのとさほど変わりない（洗浄することなく切り替えた場合、ヘイズが再び十分に低下するまで、切り替え後の樹脂を押出機に供給し続けなければならない点で同じである）。このため光学フィルムの溶融成形において、樹脂の切り替え時には押出機を止めてその内部を洗浄するのが通常である。
【０００８】
仮に切り替え前後の樹脂が互いに相溶するケースを考えたとしても、樹脂同士は互いに相溶しないことが一般的であって、相溶する樹脂の組み合わせが限られるため、切り替え前後において同じ光学的特性が実現しないなど、樹脂の切り替えの際における光学フィルムの特性の制御の自由度は著しく低い。さらに、樹脂の切り替えの際における、溶融成形後のフィルムの延伸、特に溶融成形からの連続的な延伸、の安定した実施はこれまで全く考慮されていない。
【０００９】
本発明の目的の一つは、押出機を用いた溶融成形により、アクリル樹脂から構成される光学フィルムを製造する方法であって、当該樹脂の切り替えに要する時間を低減できるとともに、例えば切り替え時に形成したフィルムを光学フィルムとして使用できる、切り替え前後における光学フィルムの特性の制御の自由度が高い、あるいは溶融成形後の安定した延伸を実現できる、など、光学フィルムの製造上、場合に応じて種々のメリットを実現可能な光学フィルムの製造方法の提供にある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の光学フィルムの製造方法は、押出機からの溶融成形により、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成される光学フィルムを得る、光学フィルムの製造方法であって、第１の前記アクリル樹脂から構成される光学フィルムを溶融成形している前記押出機に、前記第１のアクリル樹脂とは主鎖に有する環構造が異なるとともに前記第１のアクリル樹脂と相溶する第２の前記アクリル樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、前記押出機への前記第１のアクリル樹脂の供給を停止して、前記押出機から溶融成形する光学フィルムを、前記光学フィルムの溶融成形を止めることなく、前記第１のアクリル樹脂から構成される光学フィルムから前記第２のアクリル樹脂から構成される光学フィルムに切り替える工程を含む、方法である。
【００１１】
別の側面から見た本発明の光学フィルムの製造方法は、押出機からの溶融成形により、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成される光学フィルムを得る、光学フィルムの製造方法であって、第１の前記アクリル樹脂から構成される光学フィルムを溶融成形している前記押出機に、前記第１のアクリル樹脂と相溶する第３の前記アクリル樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、前記第１のアクリル樹脂とは主鎖に有する環構造が異なるとともに前記第１および第３のアクリル樹脂と相溶する第２の前記アクリル樹脂の供給の開始と、前記押出機への前記第１のアクリル樹脂の供給の停止とを行い、前記第２のアクリル樹脂の供給の開始以後、前記押出機への前記第３のアクリル樹脂の供給を停止して、前記押出機から溶融成形する光学フィルムを、前記光学フィルムの溶融成形を止めることなく、前記第１のアクリル樹脂から構成される光学フィルムから前記第２のアクリル樹脂から構成される光学フィルムに切り替える工程を含む、方法である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、押出機を用いた溶融成形により、アクリル樹脂から構成される光学フィルムを製造する方法であって、当該樹脂の切り替えに要する時間を低減できるとともに、光学フィルムの製造上、場合に応じて種々のメリットを実現可能な方法が実現する。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明の製造方法では、押出機からの溶融成形により、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムを得ている。本発明の製造方法は、第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムから、第２のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムへと、光学フィルムの溶融成形を止めることなく切り替える工程（Ｉ）を含む。第２のアクリル樹脂（Ａ）は、第１のアクリル樹脂（Ａ）とは主鎖に有する環構造が異なるとともに、第１のアクリル樹脂（Ａ）と相溶する樹脂である。なお、光学フィルムを構成する樹脂の上記切り替えを、本明細書では単に「樹脂の切り替え」と呼ぶことがある。
【００１４】
樹脂について「相溶する」とは、２種以上の樹脂を均一に混合した樹脂組成物を形成したときに、当該樹脂組成物についてガラス転移温度（Ｔｇ）が１点のみ測定される状態をいう。換言すれば、「相溶していない」状態のときは、例え樹脂同士を均一に混合していたとしても、複数のＴｇが測定される。
【００１５】
環構造の種類が異なるとは、環構造の基本骨格が異なることを意味する。環構造の種類が異なることには、環構造の置換基の種類のみが異なる場合は含まれない。環構造の置換基の種類のみが異なる組み合わせは、例えば、本実施例において使用しているＮ−フェニルマレイミドおよびＮ−シクロヘキシルマレイミドの組み合わせである。これらの環構造は、いずれもＮ−置換マレイミド構造であり、環構造の置換基がフェニル基であるかシクロヘキシル基であるかのみが互いに異なっている。
【００１６】
工程（Ｉ）には、以下に説明する工程（ＩＡ）と工程（ＩＢ）とがある。
【００１７】
工程（ＩＡ）では：第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムを溶融成形している押出機に第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給を開始し；当該供給の開始以後、押出機への第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給を停止して；押出機から溶融成形する光学フィルムを、光学フィルムの溶融成形を止めることなく、第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムから第２のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムに切り替える（樹脂を切り替える）。
【００１８】
工程（ＩＢ）では：第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムを溶融成形している押出機に、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）と相溶する第３のアクリル樹脂（Ａ）の供給を開始し；当該供給の開始以後、押出機への第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始と、押出機への第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給の停止とを行い；上記第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始以後、押出機への第３のアクリル樹脂（Ａ）の供給を停止して；押出機から溶融成形する光学フィルムを、光学フィルムの溶融成形を止めることなく、第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムから第２のアクリル樹脂から構成される光学フィルムに切り替える（樹脂を切り替える）。第３のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造は、第１または第２のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造と同一であってもよいし、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造と異なっていてもよい。環構造が同一である場合には、環構造の含有率のみが異なる場合、および環構造の置換基の種類のみが異なる場合が含まれる。光学的特性、熱的特性などの諸特性の制御の自由度を向上できる観点からは、第３のアクリル樹脂（Ａ）が、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）とは主鎖に有する環構造が異なるアクリル樹脂であることが好ましい。
【００１９】
工程（Ｉ）では、押出機を用いた光学フィルムの溶融成形において、当該溶融成形を止めることなく第１のアクリル樹脂（Ａ）から第２のアクリル樹脂（Ａ）へと樹脂を切り替える。ここで、第１のアクリル樹脂（Ａ）と第２のアクリル樹脂（Ａ）とは互いに相溶する。工程（ＩＢ）では、さらに第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）と第３のアクリル樹脂（Ａ）とが相溶する。このため、樹脂を切り替える際に、押出機に供給していたアクリル樹脂（Ａ）と新たに供給したアクリル樹脂（Ａ）とが混在した状態、典型的には切り替え前後のアクリル樹脂（Ａ）が混在した状態においても、得られたフィルムの光学的透明性は光学フィルムとしての使用に十分なほど高く、例えば低いヘイズが保たれる。
【００２０】
そして工程（Ｉ）では、第１のアクリル樹脂（Ａ）および第２のアクリル樹脂（Ａ）が、ともに主鎖に環構造を有する。工程（ＩＢ）では、さらに第３のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に環構造を有する。主鎖に環構造を有するアクリル樹脂では、当該環構造の種類および含有率により、光学的特性、熱的特性をはじめとする諸特性の制御が可能になる。このことは、工程（Ｉ）での樹脂の切り替え前後における、製膜後のフィルムの特性の制御の自由度が高くなることを意味する。より具体的には、例えば、第１のアクリル樹脂（Ａ）および第２のアクリル樹脂（Ａ）の特性を揃えることもでき、この場合、樹脂の切り替え時においても同様の特性を有する光学フィルムを連続的に溶融成形できる。また、第１、第２および第３のアクリル樹脂（Ａ）は互いに相溶するため、押出機に供給していたアクリル樹脂（Ａ）と新たなアクリル樹脂（Ａ）とが混在した状態、典型的には切り替え前後のアクリル樹脂（Ａ）が互いに混在した状態においても、当該特性とともに光学フィルムとしての使用に十分な光学的透明性を有する光学フィルムが得られることになる。これは、樹脂の切り替え時に溶融成形したフィルム、より具体的には上記樹脂の混在した状態にあるフィルムを、切り替え前および／または後に得られる光学フィルムと同様の特性を有する光学フィルムとして使用できることを意味する。
【００２１】
光学的特性の一例は複屈折特性であり、例えば、フィルム製膜後の延伸により発現する位相差の正負または大きさを制御したり、延伸によっても複屈折をほぼ発現しない光学的に等方なアクリル樹脂とすることができる。一例として、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）を光学的に等方な樹脂とすることによって、工程（ＩＢ）ではさらに第３のアクリル樹脂（Ａ）を光学的に等方な樹脂とすることによって、樹脂の切り替え時においても光学的に等方な光学フィルムを連続的に溶融成形できる。また、第１、第２および第３のアクリル樹脂（Ａ）は互いに相溶するため、押出機に供給していたアクリル樹脂（Ａ）と新たなアクリル樹脂（Ａ）とが互いに混在した状態、典型的には切り替え前後のアクリル樹脂（Ａ）が互いに混在した状態においても、光学フィルムとしての使用に十分な光学的透明性を有する、光学的に等方な光学フィルムが得られる。
【００２２】
熱的特性の一例は、ガラス転移温度（Ｔｇ）である。一例として、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの差を小さくすることにより、工程（ＩＢ）ではさらに第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと第３のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの差を小さくすることにより、樹脂の切り替え時においてもＴｇがほぼ同等の光学フィルムを連続的に溶融成形できる。また、第１、第２および第３のアクリル樹脂（Ａ）は互いに相溶するため、押出機に供給していたアクリル樹脂（Ａ）と新たなアクリル樹脂（Ａ）とが互いに混在した状態、典型的には切り替え前後のアクリル樹脂（Ａ）が互いに混在した状態においても、Ｔｇがほぼ同等の光学フィルムが得られる。
【００２３】
アクリル樹脂は、光学フィルムに使用可能な他の非晶性熱可塑性樹脂に比べて、フィルムとしたときに硬く脆い傾向にある。特に、アクリル樹脂が主鎖に環構造を有する場合にこの傾向が強い。硬く脆いフィルムはハンドリング性が低く、当該フィルムを組み込んだ製品の製造時および使用時に割れなどの欠陥が生じやすくなるため、溶融成形により得たアクリルフィルムを延伸して、その可とう性を向上させることが行われている。また、位相差フィルムである光学フィルムを得るには、溶融成形後のフィルムの延伸が必要である。ここで延伸温度は、フィルムを構成する樹脂のＴｇが基準となる。延伸温度がＴｇよりも過度に低くなると、フィルムの延伸性が低下して十分な延伸ができず、張力限界を超えてフィルムが破断することがある。延伸温度がＴｇよりも過度に高くなると、延伸中にフィルムが溶融して破断することがある。樹脂の切り替え前後においてそのＴｇが変化すると、延伸温度も当該変化に応じて変化させる（追従させる）ことが望まれるが、変化量が大きいと延伸温度の変化が追いつかず、延伸が不安定となる。工程（Ｉ）では、アクリル樹脂（Ａ）のＴｇの制御により、例えば、樹脂の切り替え前後におけるＴｇの変化量を小さくすることができ、溶融成形後の光学フィルムを原フィルムとする安定した延伸が可能となる。
【００２４】
溶融成形後の安定した延伸を考慮したアクリル樹脂（Ａ）のＴｇの制御の一例では、工程（ＩＡ）において、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの差を１８℃以下とする。この差は、１６℃以下が好ましく、１４℃以下がより好ましい。なお、この差は絶対値で判断し、双方のＴｇの大小関係は問わない。
【００２５】
上記制御の別の一例では、工程（ＩＢ）において、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと第３のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの差、および第３のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの差を、いずれも１８℃以下とする。双方の差は、いずれも１６℃以下が好ましく、１４℃以下がより好ましい。これらの差も絶対値で判断し、双方のＴｇの大小関係は問わない。
【００２６】
上記制御のまた別の一例では、第３のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇが、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの間にある。この場合、樹脂の切り替え時に、間に挿入される第３のアクリル樹脂（Ａ）が第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）間の緩衝材、調整材として機能する。
【００２７】
また、これらのＴｇの制御では、樹脂の切り替え時における押出機内の樹脂の溶融粘度が安定する。
【００２８】
このように工程（Ｉ）を含む本発明の製造方法によれば、光学フィルムの製造上、種々のメリットを実現可能である。また、このようなメリットを実現可能であることは、工程（Ｉ）を含む本発明の製造方法において光学フィルムを構成する樹脂の切り替えに要する時間を、切り替え時に押出機の内部を洗浄したり、押出機にパージ材を供給したりする場合に比べて低減できることを意味している。
【００２９】
工程（Ｉ）を実施する具体的な方法は限定されない。
【００３０】
工程（ＩＡ）では、第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムを溶融成形している押出機に第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給を開始し、当該供給の開始以後、押出機への第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給を停止すればよい。第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給を停止するタイミングは、押出機からの光学フィルムの溶融成形を続行できる限り、第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給と同時であってもよい。第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給を開始し、その供給量を連続的または断続的に増加させながら、第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給量を連続的または断続的に減少させて最終的に供給を停止してもよい。この場合、例えば、樹脂の切り替え時におけるＴｇの変化がよりマイルドになり、Ｔｇの変化に応じた延伸温度の追従がより確実となるため、溶融成形後の延伸をより安定させることができる。この方法は、例えば、実施例に示すように、ブレンド比が異なる第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）の混合物を、樹脂の切り替え時に順次押出機に供給することによっても実施できる。
【００３１】
工程（ＩＢ）では、第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムを溶融成形している押出機に第３のアクリル樹脂（Ａ）の供給を開始し、当該供給の開始以後、押出機への第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始と、第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給の停止とを行う。そして、押出機への第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始以後、第３のアクリル樹脂（Ａ）の供給を停止する。この条件を満たすとともに押出機からの光学フィルムの溶融成形を連続して実施できる限り、各アクリル樹脂（Ａ）の供給および停止は任意のタイミングで実施できる。第３のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始と第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給の停止とを同時に行ってもよいし、第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始と第３のアクリル樹脂（Ａ）の供給の停止とを同時に行ってもよい。第１および第３のアクリル樹脂（Ａ）がともに供給されている状態、第３および第２のアクリル樹脂（Ａ）がともに供給されている状態、または第１、第３および第２のアクリル樹脂（Ａ）がともに供給されている状態があってもよい。
【００３２】
工程（ＩＢ）では、供給を開始しようとするアクリル樹脂（Ａ）の供給量を連続的または断続的に増加させながら、供給を停止しようとするアクリル樹脂（Ａ）の供給量を連続的または断続的に減少させて最終的に供給を停止してもよい。供給を開始しようとするアクリル樹脂（Ａ）と供給を停止しようとするアクリル樹脂（Ａ）との組み合わせは、第３のアクリル樹脂（Ａ）と第１のアクリル樹脂（Ａ）、ならびに第２のアクリル樹脂（Ａ）と第１のアクリル樹脂（Ａ）および／または第３のアクリル樹脂（Ａ）である。この場合、例えば、樹脂の切り替え時におけるＴｇの変化がよりマイルドになり、Ｔｇの変化に応じた延伸温度の追従がより確実となるため、溶融成形後の延伸をより安定させることができる。この方法は、例えば、実施例に示すように、ブレンド比が異なる双方のアクリル樹脂（Ａ）の混合物を、樹脂の切り替え時に順次押出機に供給することによっても実施できる。
【００３３】
工程（ＩＢ）では、１種または２種以上の第３のアクリル樹脂（Ａ）を押出機に供給できる。２種以上の第３のアクリル樹脂（Ａ）を押出機に供給する場合、当該２種以上の樹脂（Ａ）は同時に供給しても、タイミングを変えて個別に供給してもよい。
【００３４】
押出機へのアクリル樹脂（Ａ）の供給は、押出機の原料投入口への供給である。押出機に、原料投入口への樹脂の供給をより確実かつ容易にするためにホッパーが配置されていることがあるが、工程（Ｉ）における押出機へのアクリル樹脂（Ａ）の供給は、あくまでも押出機の原料投入口への供給を意味する。溶融成形による光学フィルムの製膜を連続的に実施できる限り、アクリル樹脂（Ａ）の押出機への供給は連続的であっても断続的であってもよい。
【００３５】
押出機へのアクリル樹脂（Ａ）の供給は、アクリル樹脂（Ａ）を含む樹脂組成物（Ｂ）の供給であってもよい。
【００３６】
本発明の製造方法における押出機からの溶融成形は、公知の溶融成形法（溶融押出成形法）に従って実施できる。例えば、先端にＴダイが接続された押出機を使用して、光学フィルムを製膜すればよい。押出機は特に限定されず、単軸押出機であっても二軸押出機であってもよい。
【００３７】
ポリマーフィルタによる溶融濾過を併用した溶融成形とすることが好ましく、この場合、ゲルのような光学的欠点となる異物の量が低減された光学的特性に優れる光学フィルムが得られる。ポリマーフィルタは、例えば、押出機の先端とＴダイとの間に配置される。
【００３８】
押出機からの溶融成形により得た光学フィルムは、基本的に帯状である。この帯状の光学フィルムは、そのまま巻き取ってロールとすることができ、その後、必要に応じてさらなる工程（例えば、延伸工程）に供することができる。溶融成形により得た帯状の光学フィルムを、そのまま連続してさらなる工程に供してもよい。また、押出機からの溶融成形により得た光学フィルムを、例えばＴダイの先端から垂れ流した状態としてもよいし、これを金属板などで受けた後に、板状に切断してもよい。これらの状態も、光学フィルムを溶融成形している状態に含まれる。「溶融成形を止める」とは、樹脂の切り替え時を含め、押出機を停止した（押出機を構成するスクリュー、ギヤポンプなどの構成部品を停止した）状態を指すのではなく、押出機からの溶融樹脂の移動を止めることを指す。すなわち、押出機を停止した後に押出機内の圧力によって樹脂の移動が継続している状態、より具体的な例として、押出機内で加圧状態にある樹脂がＴダイなどから吐出されている状態であれば、「溶融成形を止める」状態に含まれない。なお、押出機に接続された配管に圧抜きバルブなどがあれば、ここからの樹脂の吐出の有無を確認することによっても、溶融樹脂の移動の有無を確認することができる。
【００３９】
本発明の製造方法は、押出機からの溶融成形により得た光学フィルムを延伸して、延伸フィルムである光学フィルムを得る工程（延伸工程）をさらに含んでいてもよい。このとき、押出機からの溶融成形により得た光学フィルムを原フィルムとして、延伸光学フィルムを得ることになる。押出機からの溶融成形と、溶融成形により得た光学フィルムの延伸とは連続的に行うことができる。この場合においても、本発明の製造方法では安定した延伸の実現が可能である。押出機からの溶融成形と、溶融成形により得た光学フィルムの延伸とを個別に行ってもよく、この場合、例えば溶融成形により得た光学フィルム（原フィルム）を巻き取ってロール（原反ロール）とし、その後、当該ロールから原フィルムを繰り出して延伸し、延伸光学フィルムを得ることになる。
【００４０】
樹脂を切り替える際に延伸条件、例えば延伸温度を変化させてもよく、これにより、より安定した延伸の実現が可能となる。延伸条件は、例えば、切り替え時におけるアクリル樹脂（Ａ）のＴｇの変化に応じて変化させる。より具体的には、切り替え時にアクリル樹脂（Ａ）のＴｇが高くなる場合、延伸温度をこれに追従させて上昇させる；切り替え時にアクリル樹脂（Ａ）のＴｇが低くなる場合、延伸温度をこれに追従させて低下させる；などの制御を行う。前者の制御により、Ｔｇの上昇に伴うフィルムの延伸性低下によって原フィルムが張力限界を超えて破断することを抑制できる。後者の制御により、原フィルムが溶融破断することを抑制できる。延伸条件の変化は、連続的に行っても段階的に行ってもよい。延伸条件、特に延伸温度の変化および変化後の延伸条件が安定するまでに時間を要することに留意することが好ましい。例えば、新たなアクリル樹脂（Ａ）を押出機に供給し始めるタイミングで延伸条件を変化させてもよく、この場合、押出機内にある樹脂の溶融成形が進行する間に、延伸条件が安定することが期待される。
【００４１】
延伸工程を実施する具体的な方法は限定されず、公知の延伸方法を適用できる。延伸は一軸延伸であっても二軸延伸であってもよいし、二軸延伸は逐次二軸延伸であっても同時二軸延伸であってもよい。溶融成形により得た帯状の光学フィルムを連続的に逐次二軸延伸する場合、そのＭＤ方向（流れ方向、溶融成形の方向）に縦延伸した後に、ＴＤ方向（幅方向、溶融成形の方向とはフィルム面内において垂直な方向）に横延伸することが効率的である。
【００４２】
延伸温度は、原フィルムのＴｇを基準として、Ｔｇ−１０℃〜Ｔｇ＋５０℃が好ましく、Ｔｇ〜Ｔｇ＋４０℃がより好ましい。延伸倍率は、１．２〜８倍程度であり、１．５〜５倍が好ましい。
【００４３】
溶融成形により得た帯状の光学フィルムを連続的に延伸する場合、工程（ＩＡ）を含む本発明の製造方法は、以下の方法であるといえる。すなわち、押出機からの溶融成形と、前記溶融成形により得た原フィルムの延伸とを連続して行うことにより、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成された延伸フィルムである光学フィルムを得る、光学フィルムの製造方法であって、第１の前記アクリル樹脂から構成される原フィルムを溶融成形している前記押出機に、前記第１のアクリル樹脂とは主鎖に有する環構造が異なるとともに前記第１のアクリル樹脂と相溶する第２の前記アクリル樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、前記押出機への前記第１のアクリル樹脂の供給を停止して、前記押出機から溶融成形する原フィルムを、当該原フィルムの溶融成形を止めることなく、前記第１のアクリル樹脂から構成される原フィルムから前記第２のアクリル樹脂から構成される原フィルムに切り替えることにより、前記延伸後に得られる前記光学フィルムを前記第１のアクリル樹脂から構成される光学フィルムから前記第２のアクリル樹脂から構成される光学フィルムに切り替える工程を含む、光学フィルムの製造方法。
【００４４】
溶融成形により得た帯状の光学フィルムを連続的に延伸する場合、工程（ＩＢ）を含む本発明の製造方法は、以下の方法であるといえる。すなわち、押出機からの溶融成形と、前記溶融成形により得た原フィルムの延伸とを連続して行うことにより、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成された延伸フィルムである光学フィルムを得る、光学フィルムの製造方法であって、第１の前記アクリル樹脂から構成される光学フィルムを溶融成形している前記押出機に、前記第１のアクリル樹脂と相溶する第３の前記アクリル樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、前記第１のアクリル樹脂とは主鎖に有する環構造が異なるとともに前記第１および第３のアクリル樹脂と相溶する第２の前記アクリル樹脂の供給の開始と、前記押出機への前記第１のアクリル樹脂の供給の停止とを行い、前記第２のアクリル樹脂の供給の開始以後、前記押出機への前記第３のアクリル樹脂の供給を停止して、前記押出機から溶融成形する原フィルムを、当該原フィルムの溶融成形を止めることなく、前記第１のアクリル樹脂から構成される原フィルムから前記第２のアクリル樹脂から構成される原フィルムに切り替えることにより、前記延伸後に得られる前記光学フィルムを前記第１のアクリル樹脂から構成される光学フィルムから前記第２のアクリル樹脂から構成される光学フィルムに切り替える工程を含む、光学フィルムの製造方法。
【００４５】
本発明の製造方法は、本発明の効果が得られる限り、上述した工程以外の任意の工程を含むことができる。当該任意の工程は、例えば、溶融成形により得た光学フィルム、または延伸工程を経た光学フィルム（延伸光学フィルム）の端部をスリットにより切除する工程（スリット工程）である。溶融成形により得た光学フィルムの端部では、その厚さの均一性が低いことがある。また、延伸工程を経たフィルム、特に幅延伸を得たフィルムでは、延伸に用いたクリップの把持跡が光学フィルムの端部に残留していることがある。スリット工程においてこれら端部を除去することにより、特性の均一性が高く、ロールへの巻き取りが容易な光学フィルムとすることができる。スリット工程を実施する具体的な方法は限定されない。
【００４６】
また例えば、当該任意の工程は、溶融成形により得た光学フィルムまたは延伸工程を経た光学フィルムに保護フィルムを積層する工程、および／またはナーリングを行う工程である。これらの工程の実施により、光学フィルムをロールに巻き取る際の傷の発生を抑制できる。保護フィルムには公知の保護フィルムを使用でき、その積層方法は限定されない。ナーリングを行う方法も限定されず、公知の方法を適用できる。ナーリングは、例えばフィルムの端部に、好ましくはフィルムの両端部に行う。スリット工程とこれらの工程とを併せて実施してもよい。
【００４７】
以下、アクリル樹脂（Ａ）について説明する。
【００４８】
［アクリル樹脂（Ａ）］
アクリル樹脂（Ａ）は主鎖に環構造を有する。環構造は特に限定されず、例えば、ラクトン環構造、グルタルイミド構造、無水グルタル酸構造、Ｎ−置換マレイミド構造、および無水マレイン酸構造からなる群から選ばれる少なくとも１種である。これらの環構造は、光学フィルムへの使用に適した特性、例えば、高いＴｇのような熱的特性、製膜後の延伸による複屈折発現性または光学的等方性のような光学的特性を、その種類および含有率に応じてアクリル樹脂（Ａ）に与える。アクリル樹脂（Ａ）は２種以上の環構造を主鎖に有していてもよい。
【００４９】
アクリル樹脂は、（メタ）アクリル酸エステル単位を、全構成単位の５０モル％以上、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上有する重合体である。（メタ）アクリル酸エステル単位の誘導体である環構造を主鎖に有する場合、（メタ）アクリル酸エステル単位および環構造の合計が全構成単位の５０モル％以上であれば、アクリル樹脂とする。
【００５０】
（メタ）アクリル酸エステル単位は、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ベンジルなどのアクリル酸エステル；メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸ベンジルなどのメタクリル酸エステル；の各単量体の重合により形成される単位である。光学的透明性の高い光学フィルムが得られるとともに、環化反応により樹脂の主鎖に環構造を形成できることから、アクリル樹脂（Ａ）はＭＭＡ単位を構成単位として有することが好ましい。アクリル樹脂（Ａ）は、これらの（メタ）アクリル酸エステル単位を２種以上有していてもよい。
【００５１】
アクリル樹脂（Ａ）における環構造の含有率は、例えば、２重量％以上４０重量％以下である。環構造の含有率の下限は、２．５重量％以上が好ましく、３重量％以上、４重量％以上、５重量％以上の順により好ましい。環構造の含有率の上限は、３５重量％以下が好ましく、３０重量％以下がより好ましく、２５重量％以下がさらに好ましい。環構造の含有率が過度に大きくなると、アクリル樹脂（Ａ）またはアクリル樹脂（Ａ）を含む樹脂組成物（Ｂ）のフィルムへの成形性（製膜性）が低下したり、溶融成形により得た光学フィルムが過度に硬くかつ脆くなることで、可とう性をはじめとする機械的特性が低下したり、延伸工程の実施が困難になったりする。環構造の含有率が過度に小さくなると、高いＴｇなど、主鎖に位置する環構造による特性が享受できなくなる。
【００５２】
以下の式（１）に、Ｎ−置換マレイミド構造および無水マレイン酸構造を示す。式（１）に示す構造は、当該構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）の構成単位でもある。
【００５３】
【化１】
2015147356.tif 000002
【００５４】
式（１）におけるＲ1およびＲ2は、互いに独立して、水素原子またはメチル基であり、Ｘ1は、酸素原子または窒素原子である。Ｘ1が酸素原子のときＲ3は存在せず、Ｘ1が窒素原子のとき、Ｒ3は、水素原子、炭素数１〜６の直鎖または分岐アルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、フェニル基またはベンジル基である。フェニル基およびベンジル基では、ベンゼン環の１以上の水素原子が置換されていてもよい。Ｘ1が窒素原子のとき、Ｒ3は、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基、ベンジル基が好ましく、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基がより好ましい。
【００５５】
Ｘ1が窒素原子のとき、式（１）に示される環構造はＮ−置換マレイミド構造である。Ｎ−置換マレイミド構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）は、例えば、単量体としてＮ−置換マレイミドおよび（メタ）アクリル酸エステルを含む単量体群を共重合して形成できる。
【００５６】
Ｘ1が酸素原子のとき、式（１）に示される環構造は無水マレイン酸構造である。無水マレイン酸構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）は、例えば、単量体として無水マレイン酸および（メタ）アクリル酸エステルを含む単量体群を共重合して形成できる。
【００５７】
以下の式（２）に、グルタルイミド構造および無水グルタル酸構造を示す。式（２）に示す構造は、当該構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）の構成単位でもある。
【００５８】
【化２】
2015147356.tif 000003
【００５９】
式（２）におけるＲ4およびＲ5は、互いに独立して、水素原子またはメチル基であり、Ｘ2は、酸素原子または窒素原子である。Ｘ2が酸素原子のときＲ6は存在せず、Ｘ2が窒素原子のとき、Ｒ6は、水素原子、炭素数１〜６の直鎖または分岐アルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、フェニル基またはベンジル基である。Ｘ2が窒素原子のとき、Ｒ6は、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基、ベンジル基が好ましく、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基がより好ましい。
【００６０】
Ｘ2が窒素原子のとき、式（２）に示される環構造はグルタルイミド構造である。グルタルイミド構造は、例えば、アクリル樹脂をメチルアミンなどのイミド化剤により環化して（イミド化して）形成できる。
【００６１】
Ｘ2が酸素原子のとき、式（２）に示される環構造は無水グルタル酸構造である。無水グルタル酸構造は、例えば、（メタ）アクリル酸エステルと（メタ）アクリル酸との共重合体であるアクリル樹脂を、分子内で脱アルコール環化縮合させて形成できる。
【００６２】
以下の式（３）に、ラクトン環構造の一例を示す。式（３）に示す構造は、当該構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）の構成単位でもある。
【００６３】
【化３】
2015147356.tif 000004
【００６４】
式（３）において、Ｒ7、Ｒ8およびＲ9は、互いに独立して、水素原子または炭素数１〜２０の範囲の有機残基である。当該有機残基は酸素原子を含んでもよい。
【００６５】
有機残基は、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基などの炭素数が１〜２０の範囲のアルキル基；エテニル基、プロペニル基などの炭素数が１〜２０の範囲の不飽和脂肪族炭化水素基；フェニル基、ナフチル基などの炭素数が１〜２０の範囲の芳香族炭化水素基；上記アルキル基、上記不飽和脂肪族炭化水素基および上記芳香族炭化水素基において、水素原子の一つ以上が水酸基、カルボキシル基、エーテル基およびエステル基から選ばれる少なくとも１種の基により置換された基；である。
【００６６】
式（３）に示すラクトン環構造は、例えば、（メタ）アクリル酸エステルと、水酸基および／またはカルボキシル基を分子内に有する（メタ）アクリル酸エステルとを含む単量体群を共重合した後、得られた共重合体であるアクリル樹脂において、当該各単量体に由来する構成単位間で脱アルコール環化縮合反応を進行させて形成できる。（メタ）アクリル酸エステルは、例えばＭＭＡであり、水酸基および／またはカルボキシル基を分子内に有する（メタ）アクリル酸エステルは、例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）である。この場合、得られた共重合体における隣り合ったＭＭＡ単位とＭＨＭＡ単位とを脱アルコール環化縮合させて、Ｒ7がＨであり、Ｒ8およびＲ9がＣＨ3である、式（３）に示すラクトン環構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）を形成できる。
【００６７】
第１のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造と、第２のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造とは互いに異なっている。環構造の組み合わせは特に限定されないが、「第１のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造／第２のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造」で表して、例えば、Ｎ−置換マレイミド構造／グルタルイミド構造、グルタルイミド構造／Ｎ−置換マレイミド構造、Ｎ−置換マレイミド構造／ラクトン環構造、ラクトン環構造／Ｎ−置換マレイミド構造、グルタルイミド構造／ラクトン環構造、ラクトン環構造／グルタルイミド構造である。
【００６８】
第３のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造は、第１または第２のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造と同じでも異なっていてもよい。異なる場合の環構造の組み合わせは特に限定されないが、「第１のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造／第３のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造／第２のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造」で表して、例えば、Ｎ−置換マレイミド構造／グルタルイミド構造／ラクトン環構造、ラクトン環構造／グルタルイミド構造／Ｎ−置換マレイミド構造、グルタルイミド構造／Ｎ−置換マレイミド構造／ラクトン環構造、ラクトン環構造／Ｎ−置換マレイミド構造／グルタルイミド構造である。
【００６９】
アクリル樹脂（Ａ）が主鎖に環構造を有することにより、当該樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムの耐熱性が向上する。アクリル樹脂（Ａ）のＴｇは、例えば、１１０℃以上であり、環構造の種類および含有率によっては１１５℃以上、１２０℃以上、さらには１３０℃以上とすることができる。アクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムのＴｇも同様に、例えば１１０℃以上であり、アクリル樹脂（Ａ）のＴｇおよび光学フィルムの組成によっては１１５℃以上、１２０℃以上、さらには１３０℃以上とすることができる。このように高いＴｇを有する光学フィルムは、限られたスペース内で光源、電源部、回路基板といった発熱部に近接した配置を余儀なくされるＬＣＤなどの画像表示装置への使用に適している。
【００７０】
第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと、第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの差は１８℃以下が好ましく、１６℃以下がより好ましく、１４℃以下がさらに好ましい。
【００７１】
工程（ＩＢ）を実施する場合、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと第３のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの差、および第３のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの差が、いずれも１８℃以下が好ましく、１６℃以下がより好ましく、１４℃以下がさらに好ましい。また、第３のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇが、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの間にあることが好ましい。
【００７２】
主鎖の環構造により、アクリル樹脂（Ａ）は光学的に等方な樹脂となりうる。光学的に等方な樹脂または樹脂組成物とは、当該樹脂または樹脂組成物をフィルムとし、これを原フィルムとして一軸延伸したときに、波長５５０ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅが５ｎｍ以下であるとともに、当該光に対する厚さ方向の位相差Ｒｔｈの絶対値が５ｎｍ以下となる樹脂または樹脂組成物をいう。アクリル樹脂（Ａ）が光学的に等方な樹脂である場合、光学フィルムの組成によっては、波長５５０ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅが５ｎｍ以下であるとともに、当該光に対する厚さ方向の位相差Ｒｔｈの絶対値が５ｎｍ以下である、光学的に等方な光学フィルム（未延伸フィルムまたは延伸フィルム）が実現する。光学的に等方な光学フィルムは、例えば、偏光子保護フィルムとしての使用に好適である。
【００７３】
フィルムの面内位相差Ｒｅは、当該フィルムの面内における遅相軸方向の屈折率をｎｘ、遅相軸方向に垂直な方向（進相軸方向）の屈折率をｎｙ、フィルムの厚さをｄ（ｎｍ）として、式Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄにより表される。フィルムの厚さ方向の位相差Ｒｔｈは、さらに当該フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚとして、式Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄにより表される。本明細書におけるｎｘ、ｎｙおよびｎｚは、波長５５０ｎｍの光に対する屈折率である。
【００７４】
第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）は光学的に等方な樹脂であってもよい。工程（ＩＢ）を実施する場合、第１、第２および第３のアクリル樹脂が光学的に等方な樹脂であってもよい。
【００７５】
アクリル樹脂（Ａ）の分子量は、重量平均分子量にして、例えば３０００〜１００万であり、１万〜７５万が好ましく、５万〜５０万がより好ましい。
【００７６】
アクリル樹脂（Ａ）における構成単位および環構造の種類および含有率は、公知の手法、例えば1Ｈ核磁気共鳴（1Ｈ−ＮＭＲ）、赤外線分光分析（ＩＲ）あるいは元素分析により評価できる。例えば、ラクトン環構造の含有率は、特開2001-151814号公報に記載の方法により求めることができる。
【００７７】
アクリル樹脂（Ａ）は、本発明の効果が得られる限り、主鎖に位置する環構造および（メタ）アクリル酸エステル単位以外の任意の構成単位を有していてもよい。当該構成単位は、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、メタリルアルコール、アリルアルコール、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、酢酸ビニル、２−ヒドロキシメチル−１−ブテン、メチルビニルケトン、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルカルバゾールの各単量体に由来する構成単位である。
【００７８】
アクリル樹脂（Ａ）は、公知の重合方法および環化方法により形成できる。
【００７９】
［樹脂組成物（Ｂ）］
本発明の製造方法では、アクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムを得ている。「アクリル樹脂（Ａ）から構成される」とは、主成分がアクリル樹脂（Ａ）であることを意味する。主成分とは含有率が最も大きな成分であり、その具体的な含有率は、例えば５０重量％以上、好ましくは６０重量％以上であり、７０重量％以上、８０重量％以上、９０重量％以上の順により好ましい。本発明の製造方法で得た光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）以外の材料、例えば、アクリル樹脂（Ａ）以外の樹脂、低分子材料、添加剤などを、光学フィルムとして十分な光学的透明性が確保されるとともに本発明の効果が得られる範囲で含んでいてもよい。本発明の製造方法で得る光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）と、必要に応じてこれらの材料とを含む樹脂組成物（Ｂ）からなる。本発明の製造方法で得る光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）からなる光学フィルムであってもよい。
【００８０】
樹脂組成物（Ｂ）からなる光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）を含む樹脂組成物（Ｂ）を押出機に供給し、溶融成形して得ることができる。
【００８１】
樹脂組成物（Ｂ）は、互いに相溶する限り、２種以上のアクリル樹脂（Ａ）を含んでいてもよい。樹脂組成物（Ｂ）は、アクリル樹脂（Ａ）と相溶する、アクリル樹脂（Ａ）以外の熱可塑性アクリル樹脂を、本発明の効果が得られる範囲でさらに含んでいてもよい。
【００８２】
光学フィルムとして十分な光学的透明性が確保されるとともに本発明の効果が得られる限り、樹脂組成物（Ｂ）は、アクリル樹脂（Ａ）以外の樹脂を含んでいてもよい。当該樹脂は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン重合体、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）などのオレフィン系重合体；塩化ビニル、塩素化ビニル樹脂などの含ハロゲン系重合体；ポリメタクリル酸メチルなどのアクリル重合体；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０などのポリアミド；ポリアセタール；ポリカーボネート；ポリフェニレンオキシド；ポリフェニレンスルフィド；ポリエーテルエーテルケトン；ポリサルホン；ポリエーテルサルホン；ポリオキシペンジレン；ポリアミドイミド；ゴム質重合体である。樹脂組成物（Ｂ）は、２種以上のこれら樹脂を含むことができる。
【００８３】
光学フィルムとして十分な光学的透明性が確保されるとともに本発明の効果が得られる限り、樹脂組成物（Ｂ）は、樹脂以外の材料、例えば添加剤を含むことができる。添加剤は、例えば、酸化防止剤、耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤などの安定剤；位相差上昇剤、位相差低減剤、位相差安定剤などの位相差調整剤；ガラス繊維、炭素繊維などの補強材；紫外線吸収剤；近赤外線吸収剤；トリス（ジブロモプロピル）ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモンなどの難燃剤；アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤を含む帯電防止剤；無機顔料、有機顔料、染料などの着色剤；有機フィラー、無機フィラー、樹脂改質剤、可塑剤、滑剤である。樹脂組成物（Ｂ）における添加剤の含有率は、好ましくは７重量％未満、より好ましくは２重量％以下、さらに好ましくは０．５重量％以下である。
【００８４】
樹脂組成物（Ｂ）は、光学的に等方な樹脂組成物であってもよい。
【００８５】
樹脂組成物（Ｂ）は、製膜後の延伸により位相差を発現する樹脂組成物であってもよい。この場合、樹脂組成物（Ｂ）からなる位相差フィルムが得られる。位相差の発現の程度は、樹脂組成物（Ｂ）の組成および樹脂組成物（Ｂ）からなる原フィルムの延伸条件によって制御できる。
【００８６】
樹脂組成物（Ｂ）の形成方法は特に限定されない。アクリル樹脂（Ａ）ならびに必要に応じて添加剤および／またはさらなる樹脂を公知の混合方法で混合して形成できる。混合は、例えば、オムニミキサーなどの混合機でプレブレンドした後、得られた混合物を混練して実施できる。この場合、混練機は特に限定されず、例えば、単軸押出機、二軸押出機などの押出機、および加圧ニーダーである。
【００８７】
［光学フィルム］
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）から構成される（アクリル樹脂（Ａ）を含む樹脂組成物（Ｂ）からなる）。より具体的には、樹脂の切り替え前は第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成され、樹脂の切り替え後は第２のアクリル樹脂（Ａ）から構成される。樹脂の切り替え時に得られる光学フィルム、このフィルムは上述のように光学フィルムとして十分な光学的特性を示し、実際に光学フィルムとして使用できるように制御できる、は、工程（ＩＡ）を実施する場合には第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）の混合物から構成される（混合物を含む）。工程（ＩＢ）を実施する場合には、各アクリル樹脂（Ａ）の供給の開始および停止のタイミングによって、第１および第３のアクリル樹脂（Ａ）の混合物、第３のアクリル樹脂（Ａ）、第３および第２のアクリル樹脂（Ａ）の混合物、または第１、第２および第３のアクリル樹脂（Ａ）の混合物から構成される。すなわち、樹脂の切り替え時に得られる光学フィルムは、主鎖に第１の環構造を有するアクリル樹脂（Ａ１）と、第１の環構造とは異なる第２の環構造を主鎖に有し、アクリル樹脂（Ａ１）と相溶するアクリル樹脂（Ａ２）とを含む。樹脂の切り替え時には、通常、光学フィルムの組成は連続的に変化する。光学フィルムの組成は、公知の組成分析法、例えば1Ｈ−ＮＭＲ、ＩＲ、元素分析などにより評価できるが、樹脂の切り替え時に得られる光学フィルムは、当該組成分析法における検出限界程度から含有率にして５０重量％に至るまで、主成分ではないアクリル樹脂（Ａ）を含む。上述の説明から理解できるようにこのような光学フィルムであっても、光学フィルムとして十分な光学的特性、熱的特性を示すように本発明の製造方法を制御可能である。換言すれば、本発明の製造方法では、光学フィルムの光学的特性、熱的特性といった諸特性を保持したまま、光学フィルムを構成する樹脂を（光学フィルムの組成を）変化させることができる。なお、樹脂の切り替えの完了は、光学フィルムの組成を分析することにより確認できる。
【００８８】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、樹脂の切り替え時においても、アクリル樹脂（Ａ）間の相溶性に基づく高い光学的透明性を有する。当該フィルムの全光線透過率は、例えば８５％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９１％以上である。全光線透過率は、フィルムの光学的透明性の指標となる。全光線透過率が８５％未満のフィルムは光学用途に適さない。フィルムの全光線透過率は、ＪＩＳ  Ｋ７３６１の規定に準拠して求めることができる。
【００８９】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、樹脂の切り替え時においても、アクリル樹脂（Ａ）間の相溶性に基づく低いヘイズを有する。当該フィルムのヘイズは、例えば、１％以下である。
【００９０】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、配向複屈折の発生がない、位相差がほぼゼロである光学的に等方なフィルム（ゼロ位相差フィルム）とすることができる。樹脂の切り替え時においても同じである。光学的に等方なフィルムは、例えば、偏光子保護フィルムとして使用することができ、この場合、当該保護フィルムを偏光子と組み合わせて偏光板を形成することができる。本明細書では、波長５５０ｎｍの光に対する位相差（面内位相差Ｒｅ、および厚さ方向の位相差Ｒｔｈの絶対値）がいずれも５ｎｍ以下である場合を、配向複屈折の発生がない光学的に等方なフィルムであるとする。ゼロ位相差フィルムは、ＲｅおよびＲｔｈの絶対値ともに３ｎｍ以下が好ましく、１．５ｎｍ以下がより好ましく、１ｎｍ以下がさらに好ましい。
【００９１】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、未延伸フィルムであっても、延伸フィルムであってもよい。延伸フィルムは、例えば、一軸延伸フィルム、二軸延伸フィルム、斜め延伸フィルムである。二軸延伸フィルムは、逐次二軸延伸フィルムであっても同時二軸延伸フィルムであってもよい。
【００９２】
本発明の製造方法により得た光学フィルムの表面に、必要に応じて各種の機能性コーティング層を形成してもよい。機能性コーティング層は、例えば、帯電防止層、粘接着剤層、接着層、易接着層、防眩（ノングレア）層、光触媒層などの防汚層、反射防止層、ハードコート層、紫外線遮蔽層、熱線遮蔽層、電磁波遮蔽層、ガスバリヤー層である。
【００９３】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、従来の光学フィルムと同様に、各種の光学部材として用いることができる。光学部材は、例えば、光学用保護フィルム、具体的には、各種の光ディスク（ＶＤ、ＣＤ、ＤＶＤ、ＭＤ、ＬＤなど）の基板の保護フィルム、ＬＣＤなどの画像表示装置が備える偏光板に用いる偏光子保護フィルム、位相差フィルムである。視野角補償フィルム、光拡散フィルム、反射フィルム、反射防止フィルム、防眩フィルム、輝度向上フィルム、タッチパネル用導電フィルムなどに使用してもよい。
【００９４】
偏光板は、一般に、ポリビニルアルコールなどの樹脂フィルムからなる偏光子と、当該偏光子を保護するための偏光子保護フィルムとを備える。本発明の製造方法により得た光学フィルムは、例えば、偏光子保護フィルムとして偏光板に組み込まれる。
【００９５】
偏光板の構造は特に限定されず、偏光子の一方の面に当該光学フィルムが積層された構造であってもよいし、一対の当該光学フィルムによって偏光子が挟持された構造であってもよい。偏光板の構造の典型的な一例は、ポリビニルアルコールフィルムをヨウ素または二色性染料などの二色性物質により染色した後に一軸延伸して得た偏光子の片面または両面に、接着剤層または易接着層を介して本発明の製造方法により得たフィルムを接合させた構造である。
【００９６】
偏光子は特に限定されず、例えば、ポリビニルアルコールフィルムを染色、延伸して得た偏光子；脱水処理したポリビニルアルコールあるいは脱塩酸処理したポリ塩化ビニルなどのポリエン偏光子；多層積層体あるいはコレステリック液晶を用いた反射型偏光子；薄膜結晶フィルムからなる偏光子；などの公知の偏光子である。なかでも、ポリビニルアルコールを染色、延伸して得た偏光子が好ましい。偏光子の厚さは特に限定されず、一般に５〜１００μｍ程度である。
【００９７】
偏光板は、偏光子および本発明の製造方法により得た光学フィルムの他に、任意の部材を有していてもよい。当該部材は、例えば、ＴＡＣフィルム、ポリカーボネートフィルム、環状ポリオレフィンフィルム、アクリル樹脂フィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリナフタレンテレフタレートフィルムである。なかでも、偏光板としての光学特性に優れることから、アクリル樹脂フィルムが好ましい。このアクリル樹脂フィルムは、光学的に等方なフィルムであっても位相差フィルムであってもよい。
【００９８】
偏光板は、その表面特性、例えば耐傷つき特性の向上を目的として、ハードコート層を有していてもよい。ハードコート層は、例えば、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、アクリルシリコーン樹脂、紫外線硬化樹脂、ウレタン系ハードコート剤からなる。紫外線硬化樹脂は、例えば紫外線硬化アクリルウレタン、紫外線硬化エポキシアクリレート、紫外線硬化（ポリ）エステルアクリレート、紫外線硬化オキセタンである。ハードコート層の厚さは、通常０．１〜１００μｍである。ハードコート層を形成する前に、その下地となる層にプライマー処理を行ってもよく、当該層に、反射防止処理あるいは低反射処理などの公知の防眩処理を行ってもよい。
【００９９】
画像表示装置は、例えばＬＣＤであり、当該ＬＣＤの画像表示部が、液晶セル、バックライトなどの部材とともに、本発明の製造方法により得た光学フィルムを備える。画像表示装置は、エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）ディスプレイ、プラズマディスプレイ（ＰＤ）、電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ：Field Emission Display）、有機電界発光表示装置（ＯＬＥＤ）でありうる。
【実施例】
【０１００】
以下、実施例により、本発明をさらに詳細に説明する。本発明は、以下に示す実施例に限定されない。実施例では、便宜上、化合物について下記の略称を用いる。
ＣＭＩ：Ｎ−シクロヘキシルマレイミド
ＰＭＩ：Ｎ−フェニルマレイミド
ＭＭＡ：メタクリル酸メチル
ＤＭ：ｎ−ドデシルメルカプタン
Ｓｔ：スチレン
ＭＥＫ：メチルエチルケトン
【０１０１】
本実施例において作製した樹脂、樹脂組成物およびフィルムの評価方法を示す。
【０１０２】
［ガラス転移温度（Ｔｇ）］
樹脂および樹脂組成物のＴｇは、ＪＩＳ  Ｋ７１２１の規定に準拠して求めた。具体的には、示差走査熱量計（リガク製、ＤＳＣ−８２３０）を用い、窒素ガス雰囲気下、約１０ｍｇのサンプルを常温から２００℃まで昇温（昇温速度２０℃／分）して得られたＤＳＣ曲線から、始点法により評価した。リファレンスには、α−アルミナを用いた。
【０１０３】
［重量平均分子量（Ｍｗ）］
樹脂および樹脂組成物のＭｗは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用い、ポリスチレン換算により求めた。Ｍｗの測定に用いた装置および測定条件は、以下のとおりである。
システム：東ソー製ＧＰＣシステム  ＨＬＣ−８２２０
測定側カラム構成：
・ガードカラム：東ソー製、TSKguardcolumn SuperHZ-L
・分離カラム：東ソー製、TSKgel SuperHZM-M  ２本直列接続
リファレンス側カラム構成：
・リファレンスカラム：東ソー製、TSKgel SuperH-RC
展開溶媒：クロロホルム（和光純薬工業製、特級）
展開溶媒の流量：０．６ｍＬ／分
標準試料：ＴＳＫ標準ポリスチレン（東ソー製、ＰＳ−オリゴマーキット）
カラム温度：４０℃
【０１０４】
［フィルムの厚さ］
作製したフィルムの厚さは、デジマチックマイクロメーター（ミツトヨ製）を用いて測定した。
【０１０５】
本実施例では、溶融成形によるフィルムの製膜において、樹脂の切り替え前後におけるフィルム特性の変化を評価した。当該フィルム特性の評価方法を以下に示す。
【０１０６】
［位相差］
作製したフィルム（延伸フィルム）の位相差は、位相差フィルム・光学材料検査装置（大塚電子製、ＲＥＴＳ−１００）を用いて、波長５５０ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅ、同波長の光に対する厚さ方向の位相差Ｒｔｈとして求めた。厚さ方向の位相差Ｒｔｈについては、アッベ屈折率計で測定したフィルムの平均屈折率およびフィルムの厚さｄ、ならびに上記装置によりフィルムを４０°傾斜させて測定した位相差値（Ｒｅ（４０°））および三次元屈折率ｎｘ、ｎｙ、ｎｚを用いて、式Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄより求めた。ｎｘはフィルムの遅相軸方向の屈折率、ｎｙは進相軸方向の屈折率、ｎｚはフィルムの厚さ方向の屈折率、ｄはフィルムの厚さ（ｎｍ）である。フィルムを傾斜させる方向について、遅相軸を傾斜軸としたＲｅ（Ｓ４０°）と進相軸を傾斜軸としたＲｅ（Ｆ４０°）とを予め測定し、Ｒｅ（Ｓ４０°）＞Ｒｅ（Ｆ４０°）となる場合は遅相軸を、Ｒｅ（Ｓ４０°）＜Ｒｅ（Ｆ４０°）となる場合は進相軸を、それぞれ傾斜軸とした。
【０１０７】
位相差の測定は、フィルムの中央付近、一点に対して行った。面内位相差Ｒｅおよび厚さ方向の位相差Ｒｔｈともに、絶対値にて評価した。面内位相差Ｒｅおよび厚さ方向の位相差Ｒｔｈの絶対値が５ｎｍ以下の場合、当該フィルムには配向複屈折が発現しておらず、光学的に等方なフィルムであるとした。樹脂の切り替え前後において、光学的に等方なフィルムの製造が連続的に達成された場合を「○」、達成されなかった場合を「×」とした。
【０１０８】
［ヘイズ］
作製したフィルム（延伸フィルム）のヘイズは、濁度計（日本電色工業製、ＮＤＨ５０００）を用いて測定した。樹脂の切り替え前後において、ヘイズ１％以下のフィルムの製造が連続的に達成された場合を「○」、達成されなかった場合を「×」とした。
【０１０９】
［延伸安定性］
樹脂の切り替え前後において、原フィルムの安定した延伸が連続的に達成された場合を「○」、達成されなかった場合を「×」とした。
【０１１０】
（製造例１）
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管および滴下ロートを備えた反応容器に、ＭＭＡ１８１重量部、ＣＭＩ１２重量部、ＰＭＩ６重量部、酸化防止剤（アデカスタブ２１１２、ＡＤＥＫＡ製）０．１重量部、およびトルエン１５６１重量部を仕込んだ。次に、反応容器に窒素ガスを導入しながら内温を１０５℃まで昇温させ、還流が始まったところで、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富製、ルペロックス５７０）０．２０６重量部を添加し、同時に、トルエン４２重量部およびｔ−アミルパーオキシイソノナノエート０．４１重量部の混合物の滴下を開始した。２時間かけて上記混合物を滴下した後、さらに６時間の熟成を行った。
【０１１１】
次に、得られた重合溶液を、バレル温度２４０℃、回転速度１００ｒｐｍ、減圧度１０．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個およびフォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）のベントタイプスクリュー二軸押出機（φ＝２９．７５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０）に、樹脂量換算で２．０ｋｇ／時の処理速度で導入し、脱揮を行った。その際、別途準備しておいた酸化防止剤溶液を０．０３ｋｇ／時の投入速度で第１ベントの後ろから、イオン交換水を０．０１ｋｇ／時の投入速度で第３ベントの後ろから、それぞれ投入した。その後、二軸押出機内の樹脂をペレット化して、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド構造およびＮ−フェニルマレイミド構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ−１）のペレットを得た。
【０１１２】
アクリル樹脂（Ａ−１）のＭｗは１９．３万、ＭＭＡ単位の含有率は９１重量％、ＣＭＩ単位の含有率は６重量％、ＰＭＩ単位の含有率は３重量％、Ｔｇは１２３℃であった。
【０１１３】
（製造例２〜４）
反応容器に仕込んだ単量体を、「ＭＭＡ１６２重量部、ＣＭＩ２２重量部、およびＰＭＩ１６重量部」（製造例２）、「ＭＭＡ１４０重量部、ＣＭＩ３４重量部、およびＰＭＩ２６重量部」（製造例３）、「ＭＭＡ１４６重量部、ＣＭＩ３６重量部、ＰＭＩ８重量部、およびＳｔ１０重量部」（製造例４）、とした以外は製造例１と同様にして、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド構造およびＮ−フェニルマレイミド構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ−２）〜（Ａ−４）のペレットを得た。
【０１１４】
アクリル樹脂（Ａ−２）のＭｗは２０．０万、ＭＭＡ単位の含有率は８１重量％、ＣＭＩ単位の含有率は１１重量％、ＰＭＩ単位の含有率は８重量％、Ｔｇは１３４℃であった。アクリル樹脂（Ａ−３）のＭｗは１７．４万、ＭＭＡ単位の含有率は７０重量％、ＣＭＩ単位の含有率は１７重量％、ＰＭＩ単位の含有率は１３重量％、Ｔｇは１４４℃であった。アクリル樹脂（Ａ−４）のＭｗは２０．０万、ＭＭＡ単位の含有率は７３重量％、ＣＭＩ単位の含有率は１８重量％、ＰＭＩ単位の含有率は４重量％、Ｔｇは１３９℃であった。
【０１１５】
（製造例５）
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管および滴下ロートを備えた反応容器に、ＭＭＡ３０重量部、酸化防止剤（アデカスタブ２１１２、ＡＤＥＫＡ製）０．０５重量部、およびＭＥＫ６５重量部を仕込んだ。次に、反応容器に窒素ガスを導入しながら内温を８０℃まで昇温させ、還流が始まったところで、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート（アルケマ吉富製、ルペロックス５７５）０．０５２重量部およびＭＥＫ５重量部を添加した。添加後、窒素気流下の還流状態で、反応容器内を６時間攪拌した。
【０１１６】
次に、得られた重合溶液をベントタイプスクリュー二軸押出機に導入してバレル温度２４０℃で脱揮した後、二軸押出機内の樹脂をペレット化して、ＰＭＭＡ（Ａ−５）のペレットを得た。ＰＭＭＡ（Ａ−５）のＴｇは９７℃、Ｍｗは１０．１万であった。
【０１１７】
（製造例６）
国際公開第０６／１２９５７３号の製造例１および特開２０１１−２４６６２３号公報の実施例を参考に、製造例５で作製したＰＭＭＡ（Ａ−５）を用いて、主鎖にグルタルイミド構造を有するアクリル樹脂を製造した。具体的にはＰＭＭＡ（Ａ−５）を、バレル温度２６０℃に設定した、サイドフィーダーを有するベントタイプスクリュー二軸押出機に導入し、上記サイドフィーダーからＰＭＭＡ（Ａ−５）１００重量部に対して５重量部のモノメチルアミンを注入することにより、ＰＭＭＡ（Ａ−５）の主鎖にグルタルイミド構造（Ｘ2が窒素原子であり、Ｒ4が水素原子、Ｒ5およびＲ6がメチル基である式（２）に示す環構造）を形成する環化反応を進行させた。この反応は、副生成物および過剰のメチルアミンを押出機のベント口より除去するとともに、得られたアクリル樹脂におけるグルタルイミド構造の含有率（イミド化率）が５重量％となるようにＰＭＭＡ（Ａ−５）およびモノメチルアミンを連続的に押出機に供給しながら進行させた。反応後の樹脂をペレット化して、主鎖にグルタルイミド構造を有するアクリル樹脂（Ａ−６）のペレットを得た。
【０１１８】
アクリル樹脂（Ａ−６）のＴｇは１１９℃、Ｍｗは９．６万であった。
【０１１９】
（製造例７）
主鎖にグルタルイミド構造を有するアクリル樹脂（Ａ−７）として、市販のアクリル樹脂（ダイセル・エボニック製、プレキシイミド８８１３）を準備した。アクリル樹脂（Ａ−７）は、Ｘ2が窒素原子であり、Ｒ4〜Ｒ6がメチル基である式（２）に示す環構造を主鎖に有する。アクリル樹脂（Ａ−７）は、当該構造とＭＭＡ単位とを構成単位として有し、グルタルイミド構造の含有率は４２重量％であった。
【０１２０】
アクリル樹脂（Ａ−７）のＴｇは１３２℃、Ｍｗは１４．３万であった。
【０１２１】
（製造例８）
攪拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた反応釜に、ＭＭＡ２２９．６重量部、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）３３重量部、重合溶媒としてトルエン２４８．６重量部、酸化防止剤（アデカスタブ２１１２、ＡＤＥＫＡ製）０．１３８重量部、およびｎ−ドデシルメルカプタン０．１９２５重量部を仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温させた。
【０１２２】
昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富製、ルペロックス５７０）０．２８３８重量部を添加するとともに、上記ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート０．５６４６重量部およびＳｔ１２．３７５重量部を２時間かけて滴下しながら、約１０５〜１１０℃の還流下で溶液重合を進行させ、さらに４時間の熟成を行った。
【０１２３】
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒（環化触媒）としてリン酸ステアリル（堺化学工業製、Ｐｈｏｓｌｅｘ  Ａ−１８）０．２０６重量部を加え、約９０〜１１０℃の還流下において２時間、ラクトン環構造を形成する環化反応を進行させた。
【０１２４】
次に、上記環化反応で得られた重合溶液を、２４０℃に保持した多管式熱交換器を通して環化反応を完結させた後、バレル温度２５０℃、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個およびフォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）、第３ベントと第４ベントとの間にサイドフィーダーが設けられており、先端部にリーフディスク型のポリマーフィルタ（濾過精度５μｍ）が配置されたベントタイプスクリュー二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝５２）に３１．２重量部／時（樹脂量換算）の処理速度で導入し、脱揮を行った。
【０１２５】
その際、イオン交換水を０．４７重量部／時の投入速度で第２ベントの後から、紫外線吸収剤溶液を０．５９重量部／時の投入速度で第４ベントの後から、それぞれ投入した。紫外線吸収剤溶液には、０．６６重量部の紫外線吸収剤（ＡＤＥＫＡ製、アデカスタブ  ＬＡ−Ｆ７０）を、トルエン１．２３重量部に溶解させた溶液を用いた。
【０１２６】
脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂を当該押出機の先端からポリマーフィルタにより濾過しながら排出し、ペレット化して、ラクトン環構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ−８）のペレットを得た。アクリル樹脂（Ａ−８）のＭｗは１３．１万、ラクトン環構造の含有率は１３．６重量％、ＭＭＡ単位の含有率は８１．３重量％、Ｓｔ単位の含有率は５．１重量％、Ｔｇは１２１℃であった。
【０１２７】
（製造例９）
撹拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた反応容器に、ＭＭＡ４０重量部、ＭＨＭＡ１０重量部、酸化防止剤（アデカスタブ２１１２、ＡＤＥＫＡ製）０．０２５重量部、および重合溶媒としてトルエン５０重量部を仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温させた。
【０１２８】
昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富製、ルペロックス５７０）０．０５重量部を添加するとともに、上記ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート０．１０重量部を２時間かけて滴下しながら、約１０５〜１１０℃の還流下で溶液重合を進行させ、さらに４時間の熟成を行った。
【０１２９】
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒（環化触媒）としてリン酸ステアリル（堺化学工業製、Ｐｈｏｓｌｅｘ  Ａ−１８）０．０５重量部を加え、約９０℃〜１１０℃の還流下において２時間、ラクトン環構造を形成する環化反応を進行させた。
【０１３０】
次に、上記環化反応で得られた重合溶液を、２４０℃に保持した多管式熱交換器に通して環化反応を完結させた後、バレル温度２５０℃、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個およびフォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）、第３ベントと第４ベントとの間にサイドフィーダーが設けられており、先端部にリーフディスク型のポリマーフィルタ（濾過精度５μｍ）が配置されたベントタイプスクリュー二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝５２）に９０重量部／時（樹脂量換算）の処理速度で導入し、脱揮を行った。
【０１３１】
その際、イオン交換水を１．３重量部／時の投入速度で第２ベントの後ろから、環化触媒失活剤溶液を０．６重量部／時の投入速度で第３ベントの後ろから、それぞれ投入した。環化触媒失活剤溶液には、１．０重量部のオクチル酸カルシウム（日本化学産業製、ニッカオクチクスカルシウム５重量％）をトルエン１．８重量部に溶解させた溶液を用いた。
【０１３２】
脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂を当該押出機の先端からポリマーフィルタにより濾過しながら排出し、ペレット化して、ラクトン環構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ−９）のペレットを得た。アクリル樹脂（Ａ−９）のＭｗは１３．２万、ラクトン環構造の含有率は２４．５重量％、Ｔｇは１２９℃であった。
【０１３３】
（製造例１０）
二軸押出機のサイドフィーダーから市販のスチレン−アクリロニトリル樹脂（旭化成製、スタイラックＡＳ７８３、スチレン単位の含有率７３重量％、アクリロニトリル単位の含有率２７重量％、Ｍｗ２２万）のペレットを１０重量部／時の投入速度でさらに投入した以外は製造例８と同様にして、ラクトン環構造を主鎖に有するアクリル樹脂を８８重量％と、スチレン−アクリロニトリル樹脂を１２重量％とを含む、樹脂組成物（Ａ−１０）のペレットを得た。樹脂組成物（Ａ−１０）のＭｗは１４．９万、Ｔｇは１２４℃であった。
【０１３４】
（製造例１１）
スチレン−アクリロニトリル樹脂（Ａ−１１）として、市販の樹脂（旭化成製、スタイラックＡＳ７８３）を準備した、樹脂（Ａ−１１）におけるスチレン単位の含有率は７３重量％、アクリロニトリル単位の含有率は２７重量％、Ｍｗは２２万、Ｔｇは１０３℃であった。
【０１３５】
各製造例で作製した樹脂および樹脂組成物と、その評価結果を以下の表１にまとめる。
【０１３６】
【表１】
2015147356.tif 000005
【０１３７】
以下の実施例および比較例において、各製造例で作製した樹脂のペレットは６０℃の乾燥エアー中で２４時間乾燥させてから用いた。
【０１３８】
（実施例１）
第１のアクリル樹脂として製造例１で作製した樹脂（Ａ−１）を、ポリマーフィルタ（濾過精度５μｍ）を備えるとともに先端にＴダイを備えた単軸押出機にホッパーから供給し、当該押出機を用いて成形温度２７０℃、成形量２４ｋｇ／時で溶融成形して、第１のアクリル樹脂から構成されるフィルム（原フィルム）を連続的に製膜した。製膜した帯状の原フィルムは、引き続きオーブン縦延伸機、次いでテンター横延伸機に供給して連続的に逐次二軸延伸し、二軸延伸フィルムである光学フィルムとした。縦延伸および横延伸ともに、延伸温度を第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇ＋１５℃、延伸倍率を２．２倍とした。延伸により得られた光学フィルムは、横延伸時にフィルムの両端部に形成されたクリップ跡を除去するためにシアーカッターを用いたスリットにより幅７００ｍｍにトリミングし、ポリエチレン製の保護フィルムを積層した後、巻き取り機により連続的にロールに巻き取った。
【０１３９】
このような第１のアクリル樹脂を用いた原フィルムの製膜および延伸が安定したのを確認後、ホッパーへの第１のアクリル樹脂の供給を止め、ホッパーの内部が空になる直前に、第２のアクリル樹脂として製造例６で作製した樹脂（Ａ−６）をホッパーから押出機に供給して樹脂を切り替え、そのまま原フィルムの連続的な製膜および延伸を続行した。なお、縦延伸および横延伸の延伸温度は、樹脂の切り替えの開始後、完了までの間に、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇ＋１５℃から第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇ＋１５℃に徐々に変化させた。
【０１４０】
（実施例２〜６）
第１のアクリル樹脂および第２のアクリル樹脂を以下の表２のようにした以外は実施例１と同様にして、押出機に供給する樹脂の切り替えを行った。
【０１４１】
（実施例７）
実施例１と同様にして、第１のアクリル樹脂として樹脂（Ａ−１）を用いた原フィルムの連続的な製膜および延伸を安定させた。次に、ホッパーへの第１のアクリル樹脂の供給を止め、ホッパーの内部が空になる直前に、第３のアクリル樹脂として製造例８で作製した樹脂（Ａ−８）３０ｋｇをホッパーから押出機に供給し、そのまま原フィルムの連続的な製膜および延伸を続行した。そして、ホッパーの内部が再び空になる直前に、第２のアクリル樹脂として製造例６で作製した樹脂（Ａ−６）をホッパーから押出機に供給して樹脂を切り替え、そのまま原フィルムの連続的な製膜および延伸を続行した。なお、縦延伸および横延伸の延伸温度は、樹脂の切り替えの開始後、完了までの間に、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇ＋１５℃から第３のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇ＋１５℃を経て、第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇ＋１５℃に徐々に変化させた。
【０１４２】
（実施例８、比較例１，２）
第１のアクリル樹脂、第２のアクリル樹脂および第３のアクリル樹脂（比較例においては中間アクリル樹脂）を以下の表２のようにした以外は実施例７と同様にして、押出機に供給する樹脂の切り替えを行った。
【０１４３】
（実施例９）
第１のアクリル樹脂として樹脂（Ａ−１）の代わりに製造例２で作製した樹脂（Ａ−２）を用いた以外は実施例１と同様にして、第１のアクリル樹脂を用いた連続的な原フィルムの製膜および延伸を安定させた。次に、ホッパーへの第１のアクリル樹脂の供給を止め、ホッパーの内部が空になる直前に、第１のアクリル樹脂である樹脂（Ａ−２）と第２のアクリル樹脂である製造例６で作製した樹脂（Ａ−６）とのドライブレンド混合物をホッパーから押出機に供給して樹脂の切り替えを開始し、そのまま原フィルムの連続的な製膜および延伸を続行した。ドライブレンド混合物は、第１のアクリル樹脂と第２のアクリル樹脂とのブレンド比（重量比）が異なるものを４種類（第１のアクリル樹脂：第２のアクリル樹脂＝４：１、３：２、２：３、および１：４）準備し、１５ｋｇずつ、第１のアクリル樹脂に対する第２のアクリル樹脂の重量比が次第に増加する順序で押出機に供給した。混合物の押出機への供給は、直前に供給した混合物がホッパーから捌け、ホッパーの内部が空になる直前に行った。そして、最後の混合物（重量比にして第１のアクリル樹脂：第２のアクリル樹脂＝１：４）がホッパーから捌け、ホッパーの内部が空になる直前に、第２のアクリル樹脂である樹脂（Ａ−６）をホッパーから押出機に供給して樹脂の切り替えを完了し、そのまま原フィルムの連続的な製膜および延伸を続行した。縦延伸および横延伸の延伸温度は、樹脂の切り替えの開始後、完了までの間に、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇ＋１５℃から第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇ＋１５℃に徐々に変化させた。
【０１４４】
（実施例１０）
第１のアクリル樹脂として樹脂（Ａ−２）の代わりに樹脂（Ａ−６）を用い、第２のアクリル樹脂として樹脂（Ａ−６）の代わりに樹脂（Ａ−２）を用いた以外は実施例９と同様にして、樹脂の切り替えを挟んで原フィルムの連続的な製膜および延伸を続行した。
【０１４５】
（比較例３）
実施例１と同様にして、第１のアクリル樹脂として樹脂（Ａ−１）を用いた原フィルムの連続的な製膜および延伸を安定させた。次に、ホッパーへの第１のアクリル樹脂の供給を止め、ホッパーの内部が空になる直前に、第１のアクリル樹脂である樹脂（Ａ−１）と中間アクリル樹脂として製造例５で作製した樹脂（Ａ−５；ＰＭＭＡ）とのドライブレンド混合物をホッパーから押出機に供給して樹脂の切り替えを開始し、そのまま原フィルムの連続的な製膜および延伸を続行した。ドライブレンド混合物は、第１のアクリル樹脂と樹脂（Ａ−５）との重量比が異なるものを４種類（第１のアクリル樹脂：樹脂（Ａ−５）＝４：１、３：２、２：３、および１：４）準備し、１５ｋｇずつ、第１のアクリル樹脂に対する樹脂（Ａ−５）の重量比が次第に増加する順序で押出機に供給した。混合物の押出機への供給は、直前に供給した混合物がホッパーから捌け、ホッパーの内部が空になる直前に行った。次に、最後の混合物（重量比にして第１のアクリル樹脂：樹脂（Ａ−５）＝１：４）がホッパーから捌け、ホッパーの内部が空になる直前に、樹脂（Ａ−５）１５ｋｇをホッパーから押出機に供給した。
【０１４６】
続いて、ホッパーの内部が空になる直前に、樹脂（Ａ−５）と第２のアクリル樹脂である樹脂（Ａ−６）とのドライブレンド混合物をホッパーから押出機に供給し、そのまま原フィルムの連続的な製膜および延伸を続行した。ドライブレンド混合物は、樹脂（Ａ−５）と第２のアクリル樹脂との重量比が異なるものを４種類（樹脂（Ａ−５）：第２のアクリル樹脂＝４：１、３：２、２：３、および１：４）準備し、１５ｋｇずつ、樹脂（Ａ−５）に対する第２のアクリル樹脂の重量比が次第に増加する順序で押出機に供給した。混合物の押出機への供給は、直前に供給した混合物がホッパーから捌け、ホッパーの内部が空になる直前に行った。そして、最後の混合物（重量比にして樹脂（Ａ−５）：第２のアクリル樹脂＝１：４）がホッパーから捌け、ホッパーの内部が空になる直前に、第２のアクリル樹脂である樹脂（Ａ−６）をホッパーから押出機に供給して樹脂の切り替えを完了し、そのまま原フィルムの連続的な製膜および延伸を続行した。なお、縦延伸および横延伸の延伸温度は、樹脂の切り替えの開始後、完了までの間に、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇ＋１５℃から中間アクリル樹脂のＴｇ＋１５℃を経て、第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇ＋１５℃に徐々に変化させた。
【０１４７】
（比較例４）
樹脂（Ａ−５）の代わりに製造例１１で準備した樹脂（Ａ−１１）を用いた以外は比較例３と同様にして、樹脂の切り替えを挟んで原フィルムの連続的な製膜および延伸を続行した。
【０１４８】
各実施例および比較例の結果を、以下の表２に示す。
【０１４９】
なお、表２の「樹脂間の相溶性」の欄には、第３のアクリル樹脂または中間アクリル樹脂を使用しない場合、第１のアクリル樹脂と第２のアクリル樹脂との相溶性を示す。互いに相溶するときは「○」、相溶しないときは「×」である。第３のアクリル樹脂または中間アクリル樹脂を使用する場合、「／」を挟んで左側に第１のアクリル樹脂と第３のアクリル樹脂または中間アクリル樹脂との相溶性を、右側に第３のアクリル樹脂または中間アクリル樹脂と第２のアクリル樹脂との相溶性を示す。互いに相溶するときは「○」、相溶しないときは「×」である。
【０１５０】
また、第３のアクリル樹脂または中間アクリル樹脂を使用する場合、表２の「ΔＴｇ」の欄において、第１のアクリル樹脂に対する第３のアクリル樹脂または中間アクリル樹脂のＴｇの差と、第３のアクリル樹脂または中間アクリル樹脂に対する第２のアクリル樹脂のＴｇの差とを括弧内に示す。
【０１５１】
【表２】
2015147356.tif 000006
【０１５２】
表２に示すように実施例１〜１０では、連続した製膜および延伸を実施しながら、樹脂を安定して切り替えることができた。具体的に、樹脂の切り替えの前後において光学的に等方でありヘイズ１％以下の延伸光学フィルムを連続して製造することができた。樹脂の切り替え時において、光学フィルムを構成する樹脂は第１のアクリル樹脂から第２のアクリル樹脂に一時に切り替わるのではなく、第１のアクリル樹脂の方が多い両者の混在状態から第２のアクリル樹脂の方が多い両者の混在状態に次第に変化し、最終的に第２のアクリル樹脂に切り替わることになる。この両者が混在した状態においても、形成したフィルムは光学的に等方かつヘイズ１％以下の二軸延伸フィルムであり、光学フィルムとして十分に使用できるフィルムであった。
【０１５３】
一方、比較例１では、樹脂の切り替え前後でヘイズ１％以下のフィルムの形成こそ維持できたものの、延伸時にフィルムが破断し、延伸を安定して行うことができなかった。第１および第２のアクリル樹脂と中間アクリル樹脂であるＰＭＭＡとのＴｇ差がその原因の一つと考えられた。また、ＰＭＭＡの混在により、樹脂の切り替えの際に光学的に等方な光学フィルムを連続して製造することができず、樹脂の切り替え後、再び光学的に等方な光学フィルムを得るためにはＰＭＭＡの混在が完全になくなるまで長時間を（大量の第２のアクリル樹脂の供給を）要した。また、比較例３では、延伸の安定性こそ確保されたが、比較例１と同様に樹脂の切り替えの際に光学的に等方な光学フィルムを連続して製造できなかった。
【０１５４】
比較例２では、比較例１に比べてさらに、第１および第２のアクリル樹脂と中間アクリル樹脂との非相溶性により、樹脂の切り替え前後でヘイズ１％以下のフィルムの形成が維持できなかった。すなわち、スチレン−アクリロニトリル樹脂の混在により、樹脂の切り替えの際にヘイズ１％以下および光学的に等方な光学フィルムを連続して製造することができず、再びヘイズ１％以下および光学的に等方な光学フィルムを得るためにはスチレン−アクリロニトリル樹脂の混在がなくなるまで長時間を（大量の第２のアクリル樹脂の供給を）要した。また、比較例４では、延伸の安定性こそ確保されたが、比較例２と同様に樹脂の切り替えの際にヘイズ１％以下および光学的に等方な光学フィルムを連続して製造できなかった。
【産業上の利用可能性】
【０１５５】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、従来の光学フィルムと同様の用途に使用できる。