(57)【要約】【課題】本発明は、飛灰を除染する新たな方法、具体的には、飛灰を含むスラリーがアルカリ性のままでも放射性セシウムを十分に吸着することができ、且つ超伝導磁石を使用することなく吸着剤を磁力により分離することができる簡易な方法を提供することを課題とする。【解決手段】上記課題は、放射性セシウムを含む飛灰と水とを混合して、放射性セシウムが水に溶解したスラリーを調製する調製工程；調製工程において調製したスラリーと、鉄以外の金属を導入したフェロシアン化化合物を担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤とを混合して、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させる吸着工程；及び吸着工程において放射性セシウムを吸着した吸着剤を、磁力によってスラリーから分離する第１の分離工程；を含む、放射性セシウムを含む飛灰の除染方法によって解決することができる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性セシウムを含む飛灰と水とを混合して、放射性セシウムが水に溶解したスラリーを調製する調製工程；
調製工程において調製したスラリーと、鉄以外の金属を導入したフェロシアン化化合物を担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤とを混合して、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させる吸着工程；及び
吸着工程において放射性セシウムを吸着した吸着剤を、磁力によってスラリーから分離する第１の分離工程；
を含む、放射性セシウムを含む飛灰の除染方法。
【請求項２】
第１の分離工程において得られた、吸着剤が分離された処理スラリーを減圧脱水する脱水工程を更に含む、請求項１に記載の除染方法。
【請求項３】
第１の分離工程を、２０００〜１３０００ガウスの表面磁束密度を有する磁石を用いて実施する、請求項１又は２に記載の除染方法。
【請求項４】
第１の分離工程を、フェライト磁石又はネオジム磁石を用いて実施する、請求項１又は２に記載の除染方法。
【請求項５】
吸着工程においてスラリーと吸着剤とを混合する前に、スラリーに含まれる飛灰由来の磁性体を、磁力によってスラリーから分離する第２の分離工程を更に含む、請求項１〜４のいずれかに記載の除染方法。
【請求項６】
第１の分離工程において分離された吸着剤を、吸着工程において再利用する、請求項５に記載の除染方法。
【請求項７】
吸着剤に含まれる磁性体鉄ナノ粒子を、吸着工程においてスラリーと混合する前に、着磁する、請求項１〜６のいずれかに記載の除染方法。
【請求項８】
吸着工程において吸着剤と混合されるスラリーのｐＨを８〜１０に調節する、請求項１〜７のいずれかに記載の除染方法。
【請求項９】
吸着工程における吸着剤の混合量が、飛灰の重量の１重量％以下である、請求項１〜８のいずれかに記載の除染方法。
【請求項１０】
前記フェロシアン化化合物を担持した磁性体鉄ナノ粒子が、平均１〜５００μｍの多孔性二次粒子を形成している、請求項１〜９のいずれかに記載の除染方法。
【請求項１１】
放射性セシウムを含む飛灰の除染装置であって、
放射性セシウムを含む飛灰と、水と、鉄以外の金属を導入したフェロシアン化化合物を担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤とを混合して、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させたスラリーを調製する混合槽；
混合槽において放射性セシウムを吸着した吸着剤を、磁力によってスラリーから分離する磁力分離装置；及び
磁力分離装置によって吸着剤が分離された処理スラリーを減圧脱水する減圧脱水機；
を備える、除染装置。
【請求項１２】
磁力分離装置が、２０００〜１３０００ガウスの表面磁束密度を有する磁石を有する、請求項１１に記載の除染装置。
【請求項１３】
磁力分離装置が、フェライト磁石又はネオジム磁石を有する、請求項１１に記載の除染装置。
【請求項１４】
放射性セシウムを含む飛灰の除染装置であって、
放射性セシウムを含む飛灰と水とを混合して、放射性セシウムが水に溶解したスラリーを調製する第１の混合槽；
第１の混合槽において調製されたスラリーに含まれる飛灰由来の磁性体を、磁力によってスラリーから分離する第１の磁力分離装置；
第１の磁力分離装置によって飛灰由来の磁性体が分離された前処理スラリーと、鉄以外の金属を導入したフェロシアン化化合物を担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤とを混合して、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させる第２の混合槽；及び
第２の混合槽において放射性セシウムを吸着した吸着剤を、磁力によって前処理スラリーから分離する第２の磁力分離装置；
を備える、除染装置。
【請求項１５】
第２の磁力分離装置によって吸着剤が分離された処理スラリーを減圧脱水する減圧脱水機を更に備える、請求項１４に記載の除染装置。
【請求項１６】
第２の磁力分離装置が、２０００〜１３０００ガウスの表面磁束密度を有する磁石を有する、請求項１４又は１５に記載の除染装置。
【請求項１７】
第２の磁力分離装置が、フェライト磁石又はネオジム磁石を有する、請求項１４又は１５に記載の除染装置。
【請求項１８】
第２の磁力分離装置によって分離された吸着剤を第２の混合槽に返送する吸着剤返送ラインを更に備える、請求項１４〜１７のいずれかに記載の除染装置。
【請求項１９】
第２の磁力分離装置によって分離された吸着剤に吸着された放射性セシウムの量を測定する測定手段；
測定手段によって測定された放射性セシウムの量が所定の量に達しているか否かを判定する判定手段；及び
判定手段によって放射性セシウムの量が所定の量に達していないと判定された場合に、第２の磁力分離装置によって分離された吸着剤を吸着剤返送ラインを介して第２の混合槽に返送する返送手段；
を含む制御部を更に備える、請求項１８に記載の除染装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性セシウムを含む飛灰の除染方法及び除染装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
２０１１年３月１１日に発生した東日本大震災によって、福島第一原子力発電所から放射性セシウムが広範囲に拡散された。放射性セシウムで汚染された可燃物を焼却すると焼却残渣が発生するが、特に飛灰中には放射性セシウムが濃縮されるため、放射性セシウムの量が８０００Ｂｑ／ｋｇの指定廃棄物基準を超過する事態が福島県に加えて、近隣の茨城県、栃木県、宮城県等において、生じている。
【０００３】
環境省の集計によると、指定廃棄物とされる焼却灰が、２０１３年８月時点で、１０万トン近く保管されており、その大部分が飛灰であると考えられる。また、福島県等において除染作業にともなって発生する除染除去物のうち可燃物の量は数１００万ｍ３から１０００万ｍ３に及ぶとされており、これらを焼却すると１０万〜２０万トンの飛灰が発生することが予想される。
【０００４】
飛灰に含まれる放射性セシウムは、大部分が水溶性の塩化セシウムとして存在するため、飛灰をそのままの状態で処分場等において保管すると、放射性セシウムが環境中に溶出するおそれがある。
【０００５】
そのため、飛灰を処理する方法として、セメントを使用する方法が知られている。具体的には、飛灰、水分、及びセメント（又はセメント系固化材）を混合し、造粒する。飛灰を造粒して固化することにより、水溶性の放射性セシウムの溶出を防止することができる。しかしながら、この方法によって得られる処理物の容積は当初の飛灰の容積の１．４倍程度に増加するため、より多くの保管スペースが必要となる。
【０００６】
また、飛灰を除染する方法として、放射性セシウムを吸着する吸着剤（例えばプルシアンブルー）を使用する方法も知られている。具体的には、飛灰を１０倍程度の水と混合してスラリーを調製し、水溶性の放射性セシウムを水に溶解させる。次に、スラリーを飛灰と水とに分離し、分離された水を吸着剤と接触させることにより、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させることができる。この方法は、放射性セシウムを含む水に吸着剤を混合し、放射性セシウムを吸着した吸着剤を水から再度分離する形式、放射性セシウムを含む水を、造粒した吸着剤を充填した吸着塔に通水する形式等で行う必要があり、大規模の装置が必要となる。また、飛灰を含むスラリーは強いアルカリ性を示すが、吸着剤のプルシアンブルーはアルカリ条件下において分解するため、スラリーのｐＨを７以下に調節する必要がある。
【０００７】
更に、飛灰を除染する方法として、磁性化吸着材（例えばゼオライト、フェロシアン化鉄等を含むもの）を使用する方法も知られている（特許文献１）。具体的には、放射性セシウムを含有する水又はスラリーに、磁性化吸着材を投入し、放射性セシウムを磁性化吸着材に吸着させる。次に、磁気分離装置を用いることによって、放射性セシウムを吸着した磁性化吸着材を水又はスラリーから分離することができる。しかしながら、上記の通り、飛灰を含むスラリーは強いアルカリ性を示すが、磁性化吸着材のフェロシアン化鉄はアルカリ条件下において分解するため、スラリーのｐＨを７以下に調節する必要がある。また、飛灰を含むスラリーは塩類を多く含むため、磁性化吸着材としてゼオライトを含むものを使用すると、塩類を同時に吸着してしまい、放射性セシウムを十分に吸着することができない。更に、特許文献１の方法では、磁気分離装置としては大型で高価な超伝導磁石を使用することが必要となるため、設置スペース及びコストの問題が生じる。また、超電導磁石を有効に機能させるためには、ヘリウム等の冷媒を活用する、あるいは無冷媒型でも冷凍装置が必要になる等、エネルギー使用の面で課題も発生する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１３−１５８６７１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
以上の通り、飛灰を処理又は除染する方法は既に複数報告されているが、未だに改善の余地が残されている。そのため、本発明は、飛灰を除染する新たな方法、具体的には、飛灰を含むスラリーがアルカリ性のままでも放射性セシウムを十分に吸着することができ、且つ超伝導磁石を使用することなく吸着剤を磁力により分離することができる簡易な方法、及び当該方法を実施するための簡易な装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らが鋭意検討した結果、一般的なフェロシアン化鉄化合物に対して、鉄の部分を異種金属に置換した、フェロシアン化化合物を放射性セシウムの補足性化合物として使用することにより、飛灰を含むスラリーがアルカリ性のままでも放射性セシウムを十分に吸着することができ、更に、磁性体として鉄ナノ粒子を使用することにより、磁力分離装置としては大型で高価な超伝導磁石を使用することなく、汎用されている小型で安価な磁石による磁力（通常の永久磁石の磁力）によって吸着剤を分離できることを見出した。なお、フェロシアン化化合物に用いる異種金属としては、銅、コバルト、ニッケル等が適用可能である。
【００１１】
即ち、本発明は以下を包含する。
［１］
放射性セシウムを含む飛灰と水とを混合して、放射性セシウムが水に溶解したスラリーを調製する調製工程；
調製工程において調製したスラリーと、鉄以外の金属を導入したフェロシアン化化合物を担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤とを混合して、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させる吸着工程；及び
吸着工程において放射性セシウムを吸着した吸着剤を、磁力によってスラリーから分離する第１の分離工程；
を含む、放射性セシウムを含む飛灰の除染方法。
［２］
第１の分離工程において得られた、吸着剤が分離された処理スラリーを減圧脱水する脱水工程を更に含む、［１］に記載の除染方法。
［３］
第１の分離工程を、２０００〜１３０００ガウスの表面磁束密度を有する磁石を用いて実施する、［１］又は［２］に記載の除染方法。
［４］
第１の分離工程を、フェライト磁石又はネオジム磁石を用いて実施する、［１］又は［２］に記載の除染方法。
［５］
吸着工程においてスラリーと吸着剤とを混合する前に、スラリーに含まれる飛灰由来の磁性体（飛灰磁化物）を、磁力によってスラリーから分離する第２の分離工程を更に含む、［１］〜［４］のいずれかに記載の除染方法。
［６］
第１の分離工程において分離された吸着剤を、吸着工程において再利用する、［５］に記載の除染方法。
［７］
吸着剤に含まれる磁性体鉄ナノ粒子を、吸着工程においてスラリーと混合する前に、着磁する、［１］〜［６］のいずれかに記載の除染方法。
［８］
吸着工程において吸着剤と混合されるスラリーのｐＨを８〜１０に調節する、［１］〜［７］のいずれかに記載の除染方法。
［９］
吸着工程における吸着剤の混合量が、飛灰の重量の１重量％以下である、［１］〜［８］のいずれかに記載の除染方法。
［１０］
前記フェロシアン化化合物を担持した磁性体鉄ナノ粒子が、平均１〜５００μｍの多孔性二次粒子を形成している、［１］〜［９］のいずれかに記載の除染方法。
［１１］
放射性セシウムを含む飛灰の除染装置であって、
放射性セシウムを含む飛灰と、水と、鉄以外の金属を導入したフェロシアン化化合物を担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤とを混合して、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させたスラリーを調製する混合槽；
混合槽において放射性セシウムを吸着した吸着剤を、磁力によってスラリーから分離する磁力分離装置；及び
磁力分離装置によって吸着剤が分離された処理スラリーを減圧脱水する減圧脱水機；
を備える、除染装置。
［１２］
磁力分離装置が、２０００〜１３０００ガウスの表面磁束密度を有する磁石を有する、［１１］に記載の除染装置。
［１３］
磁力分離装置が、フェライト磁石又はネオジム磁石を有する、［１１］に記載の除染装置。
［１４］
放射性セシウムを含む飛灰の除染装置であって、
放射性セシウムを含む飛灰と水とを混合して、放射性セシウムが水に溶解したスラリーを調製する第１の混合槽；
第１の混合槽において調製されたスラリーに含まれる飛灰由来の磁性体を、磁力によってスラリーから分離する第１の磁力分離装置；
第１の磁力分離装置によって飛灰由来の磁性体が分離された前処理スラリーと、鉄以外の金属を導入したフェロシアン化化合物を担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤とを混合して、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させる第２の混合槽；及び
第２の混合槽において放射性セシウムを吸着した吸着剤を、磁力によって前処理スラリーから分離する第２の磁力分離装置；
を備える、除染装置。
［１５］
第２の磁力分離装置によって吸着剤が分離された処理スラリーを減圧脱水する減圧脱水機を更に備える、［１４］に記載の除染装置。
［１６］
第２の磁力分離装置が、２０００〜１３０００ガウスの表面磁束密度を有する磁石を有する、［１４］又は［１５］に記載の除染装置。
［１７］
第２の磁力分離装置が、フェライト磁石又はネオジム磁石を有する、［１４］又は［１５］に記載の除染装置。
［１８］
第２の磁力分離装置によって分離された吸着剤を第２の混合槽に返送する吸着剤返送ラインを更に備える、［１４］〜［１７］のいずれかに記載の除染装置。
［１９］
第２の磁力分離装置によって分離された吸着剤に吸着された放射性セシウムの量を測定する測定手段；
測定手段によって測定された放射性セシウムの量が所定の量に達しているか否かを判定する判定手段；及び
判定手段によって放射性セシウムの量が所定の量に達していないと判定された場合に、第２の磁力分離装置によって分離された吸着剤を吸着剤返送ラインを介して第２の混合槽に返送する返送手段；
を含む制御部を更に備える、［１８］に記載の除染装置。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、飛灰を含むスラリーがアルカリ性のままでも放射性セシウムを十分に吸着することができ、且つ超伝導磁石を含む磁力分離装置を使用することなく吸着剤を汎用の磁力分離装置により分離することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明に係る除染方法の工程の一例を示す。
【図２】従来の除染方法の工程を示す。
【図３】第１の実施形態の除染装置の概略を示す。
【図４】マグネットセパレーターの概略を示す。
【図５】第２の実施形態の除染装置の概略を示す。
【図６】第３の実施形態の除染装置の概略を示す。
【図７】第４の実施形態の除染装置の概略を示す。
【図８】第５の実施形態の除染装置の概略を示す。
【図９】ｐＨとフェロシアンイオンの溶出との関係（撹拌時間６０分）を示す。
【図１０】ｐＨとフェロシアンイオンの溶出との関係を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明について詳細に説明する。
【００１５】
＜放射性セシウムを含む飛灰の除染方法＞
本発明は、調製工程、吸着工程、及び第１の分離工程を含む、放射性セシウムを含む飛灰の除染方法に関する。本発明に係る除染方法は、脱水工程、第２の分離工程、凝集工程からなる群から選択される１種以上の工程を更に含んでいてもよい（例えば図１）。以下、各工程について説明する。
【００１６】
［１．調製工程］
調製工程は、放射性セシウムを含む飛灰と水とを混合して、放射性セシウムが水に溶解したスラリーを調製する工程である。飛灰に含まれる大部分の放射性セシウムは水溶性であるため、飛灰と水とを混合することにより、飛灰に含まれる水溶性の放射性セシウムを水に溶解させることができる。
【００１７】
飛灰と混合する水の重量は特に限定されないが、例えば、飛灰の重量の３〜２０倍、４〜１５倍、５〜１０倍等とすることができる。このような量の水を使用することにより、以下で説明する吸着工程においてスラリーのｐＨを調節する場合に、発熱を抑制することができる。
【００１８】
［２．吸着工程］
吸着工程は、調製工程において調製したスラリーと、鉄以外の金属（異種金属）を導入したフェロシアン化化合物（以下、単に「フェロシアン化化合物」ともいう）を担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤とを混合して、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させる工程である。吸着剤に含まれるフェロシアン化化合物は放射性セシウムを吸着することができるため、吸着剤を調製工程において調製したスラリーと混合することにより、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させることができる。
【００１９】
フェロシアン化化合物としては、例えば、フェロシアン化ニッケル、フェロシアン化銅、フェロシアン化コバルト等を挙げることができる。
【００２０】
調製工程において調製したスラリーはアルカリ性を示すが、吸着剤として従来から使用されているフェロシアン化鉄等はアルカリ条件下において分解してしまうため、放射性セシウムを十分に吸着することができない。また、フェロシアン化鉄の分解により、有害なフェロシアンイオンが生じて、スラリー中に残留するという問題も有する。
【００２１】
一方、本発明において使用するフェロシアン化化合物は、アルカリ条件下においても分解しにくいため、調製工程において調製したスラリーに直接投入することもできる。なお、フェロシアン化化合物の分解によって生じるフェロシアンイオンの量を十分に低減する観点から、スラリーのｐＨを調節してもよい。例えば、スラリーのｐＨを１１以下に調節することが好ましく、１０以下に調節することがより好ましく、９以下に調節することが特に好ましい。スラリーのｐＨの下限は特に限定されるものではないが、例えば、ｐＨ７、ｐＨ７．５、ｐＨ８等とすることができる。
【００２２】
吸着剤は、磁性体鉄ナノ粒子と、これを直接被覆する被覆層と、被覆層に結合したフェロシアン化化合物とを含む多層的な複合粒子である。吸着剤が磁性体鉄ナノ粒子を含むことにより、以下で説明する第１の分離工程において、吸着剤を磁力によってスラリーから分離することができる。磁性体鉄ナノ粒子の平均粒径は、ナノオーダーであれば特に限定されないが、１〜１０００ｎｍであることが好ましく、５〜５００ｎｍであることがより好ましく、１００〜２００ｎｍであることが特に好ましい。このような粒径を有する磁性体鉄ナノ粒子を使用することにより、スラリー中での分散性能、放射性セシウムの吸着性能、及び第１の分離工程における分離性能を向上させることができる。
【００２３】
フェロシアン化化合物で担持した磁性体鉄ナノ粒子は、当該粒子が複数集合して、多孔性の二次粒子を形成していることが磁気分離性能等の観点からより好ましい。二次粒子の平均粒径は、１〜５００μｍであることが好ましく、１〜１００μｍであることがより好ましく、６〜２０μｍであることが特に好ましい。このような二次粒子の形態となることにより、アルカリ条件下における分解耐性を更に向上させることができ、機械的な撹拌や摩擦等による物理的な補足性化合物の離脱に対する抵抗性が増加する。また、放射性セシウムを吸着する速度を向上させることができる。更に、第１の分離工程における分離性能を更に向上させることができる。本発明で使用する吸着剤は、例えば、特許４９３２０５４号等の記載に基づいて調製することができる。
【００２４】
本発明で使用する吸着剤は、放射性セシウムの吸着能に優れているため、水に溶解している放射性セシウムを少量で十分に吸着することができる。そのため、吸着剤の混合量を、例えば、飛灰の重量の１重量％以下、０．５重量％以下、０．２重量％以下等とすることができる。吸着剤の混合量の下限は、例えば、０．０１重量％、０．０５重量％、０．１重量％等とすることができる。吸着剤の量を少なくすることにより、放射性セシウムを吸着したことによって保管が必要となる使用済み吸着剤の量を低減させることができる。
【００２５】
吸着剤に含まれる磁性体鉄ナノ粒子は、スラリーと混合する前に着磁してもよい。予め着磁することによって、放射性セシウムの吸着率を向上させることができる。磁性体鉄ナノ粒子を着磁させる方法は特に限定されないが、例えば、磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤を磁石（例えば、ネオジム磁石）に一定時間近づけておくことにより行うことができる。
【００２６】
スラリーと吸着剤との混合時間は、除染対象の飛灰の性状、吸着剤の使用量等によって適宜変更されるが、例えば５分〜２時間、１０分〜１時間、１５分〜３０分等とすることができる。
【００２７】
［３．第１の分離工程］
第１の分離工程は、吸着工程において放射性セシウムを吸着した吸着剤を、磁力によってスラリーから分離する工程である。吸着剤には磁性体鉄ナノ粒子が含まれているため、磁力によって吸着剤をスラリーから分離することができる。
【００２８】
磁性体として鉄ナノ粒子を使用することにより、大型で高価な超伝導磁石を使用することなく、汎用されている小型で安価な永久磁石を含む磁力分離装置によって吸着剤を分離することができる。第１の分離工程で使用する磁石としては、例えば２０００〜１３０００ガウス、好ましくは４０００ガウス以上、より好ましくは１００００ガウス以上の表面磁束密度を有する磁石を挙げることができる。具体的には、フェライト（等方、異方）磁石、ネオジム磁石、サマリウムコバルト磁石、アルニコ磁石等の永久磁石を挙げることができ、フェライト磁石又はネオジム磁石が特に好適である。
【００２９】
第１の分離工程において分離された吸着剤は、吸着工程において再利用してもよい。吸着剤に放射性セシウムを限界まで吸着させることにより、保管が必要となる使用済み吸着剤の量を低減させることができる。
【００３０】
［４．脱水工程］
本発明に係る除染方法は、脱水工程を更に含んでいてもよい。脱水工程は、第１の分離工程において得られた、吸着剤が分離された処理スラリーを減圧脱水する工程である。保管が必要となる使用済み吸着剤は第１の分離工程において分離されているため、脱水工程における処理スラリーは既に除染されている。従って、処理スラリーの脱水を必ずしも厳密に行う必要がないため、脱水工程は小型で安全な減圧脱水機を用いて実施することができる。
【００３１】
脱水工程により処理飛灰、及び処理水が得られる。処理水に含まれる吸着剤由来のフェロシアンイオン、及び飛灰由来の重金属（カドミウム、鉛等）の量は、放射性セシウムの量と共に、十分に低減されている。
【００３２】
処理水は、調製工程で再利用してもよい。処理水を再利用することにより、放射性セシウムと接触する水の量を減らすことができる。
【００３３】
［５．第２の分離工程］
本発明に係る除染方法は、第２の分離工程を更に含んでいてもよい。第２の分離工程は、吸着工程においてスラリーと吸着剤とを混合する前に、スラリーに含まれる飛灰由来の磁性体（飛灰磁化物）を、磁力によってスラリーから分離する工程である。飛灰には若干量であるが磁気を帯びる磁性体（飛灰磁化物）が元々含まれているため、磁力によってこの磁性体を分離することができる。
【００３４】
飛灰由来の磁性体を分離することなく、吸着工程においてスラリーと吸着剤とを混合すると、その後の第１の分離工程で分離される吸着剤に、飛灰由来の磁性体（飛灰磁化物）が混入する。その結果、保管が必要となる放射性セシウム濃縮物の発生量が増加してしまう。一方、第２の分離工程において飛灰由来の磁性体を予め分離しておくことにより、第１の分離工程において分離される保管が必要となる物質の量を低減させることができる。
【００３５】
第２の分離工程で使用する磁石としては、例えば２０００〜１３０００ガウス、好ましくは４０００ガウス以上、より好ましくは１００００ガウス以上の表面磁束密度を有する磁石を挙げることができる。具体的には、フェライト（等方、異方）磁石、ネオジム磁石、サマリウムコバルト磁石、アルニコ磁石等の永久磁石を挙げることができ、フェライト磁石又はネオジム磁石が特に好適である。第２の分離工程で使用する磁石は、第１の分離工程で使用する磁石と同じ種類のものであってもよいし、異なる種類のものであってもよい。
【００３６】
第２の分離工程において飛灰由来の磁性体を分離した後に第１の分離工程で分離した吸着剤を吸着工程において再利用することが好ましい。飛灰由来の磁性体を予め分離しておくことにより、再利用される吸着剤の純度を高く維持することができる。
【００３７】
［６．凝集工程］
本発明に係る除染方法は、凝集工程を更に含んでいてもよい。凝集工程は、脱水工程の前に、処理スラリーに含まれる飛灰を凝集剤によって凝集沈殿させる工程である。
【００３８】
凝集工程を経ることによって、処理水に含まれる吸着剤由来のフェロシアンイオン、及び飛灰由来の重金属（カドミウム、鉛等）の量を更に低減させることができる。
【００３９】
凝集剤の種類は特に限定されるものではなく、一般的に使用されているものを利用することができる。例えば、凝集剤として、ポリ塩化アルミニウム（ＰＡＣ）、硫酸バンド、ポリ硫酸第二鉄、高分子凝集剤（例えば、アニオン系、カチオン系、ノニオン系）等を挙げることができる。これらの凝集剤は単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００４０】
以上の通り、本発明に係る除染方法は、調製工程、吸着工程、及び第１の分離工程を含み、任意に、脱水工程、第２の分離工程、及び凝集工程を更に含む。なお、本発明に係る除染方法に含まれる工程は上記のものに限定されるわけではなく、必要に応じて更なる工程を含んでいてもよい。
【００４１】
従来の除染方法では、例えば図２に示すように、飛灰と水とを混合して、放射性セシウムが水に溶解したスラリーを調製し、次に、吸着剤を混合する前に、スラリーを飛灰と放射性セシウムが溶解した水とに分離する。この際、スラリーから分離された飛灰に、放射性セシウムを含む水が残存しないように、大型で高価な高圧フィルタープレス等を用いて分離を行う必要がある。また、吸着剤として従来から使用されているフェロシアン化鉄等はアルカリ条件下において分解してしまうため、高圧フィルタープレス等によって分離された水のｐＨを７以下に調節した後に吸着剤を投入する必要がある。更に、放射性セシウムを吸着した吸着剤を分離するために、大型で高価な超伝導磁石を使用する必要がある。
【００４２】
一方、本発明に係る除染方法では、例えば図１に示すように、ｐＨ調節を必ずしも行うことなく、飛灰を含むスラリーに吸着剤を直接投入することができる（吸着工程）。また、超伝導磁石を使用することなく、汎用されている小型で安価な永久磁石を使用した磁力分離装置によって吸着剤を分離することができる（第１の分離工程）。更に、吸着剤が分離された処理スラリーを、高圧フィルタープレスを使用することなく、小型で安全な減圧脱水機によって処理飛灰と処理水とに分離することができる（脱水工程）。従って、狭いスペースにおいて、低コスト且つ簡易な操作で、放射性セシウムを含む飛灰を除染することができる。
【００４３】
また、本発明に係る除染方法では、従来の除染方法と比較して、早い段階で放射性セシウムを吸着剤に吸着して分離している（第１の分離工程）。そのため、放射能汚染区画が限定され、被爆管理を容易にすることができる。
【００４４】
＜放射性セシウムを含む飛灰の除染装置＞
上記の除染方法を実施するための本発明に係る除染装置の一例について、図面を参照して説明する。なお、以下の各実施形態の説明において重複する部分は適宜省略する。
【００４５】
［第１の実施形態］
本発明の第１の実施形態は、図３に示すように、混合槽１０１、磁力分離装置１０２、及び減圧脱水機１０３を備える除染装置に関する。
【００４６】
混合槽１０１は、放射性セシウムを含む飛灰と、水と、鉄以外の金属を導入したフェロシアン化化合物で担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤とを混合して、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させたスラリーを調製するものである。混合槽１０１は、放射性セシウムを含む飛灰と、水と、吸着剤とを混合する撹拌機１０４を有しており、混合して得られたスラリーを磁力分離装置に送出するスラリー送出ライン１０５を備える。スラリー送出ライン１０５の出口末端は、スラリーを磁力分離装置１０２に投入できるように、磁力分離装置１０２の上部又は内部に位置している。
【００４７】
磁力分離装置１０２は、混合槽１０１において放射性セシウムを吸着した吸着剤を、磁力によってスラリーから分離するものである。磁力分離装置１０２の下部には、磁力分離装置１０２によって吸着剤が分離された処理スラリーを収容する処理スラリー収容容器１０６が配置されている。処理スラリー収容容器１０６は、処理スラリーを減圧脱水機１０３に送出する処理スラリー送出ライン１０７を備える。処理スラリー送出ライン１０７の出口末端は、処理スラリーを減圧脱水機１０３に投入できるように、減圧脱水機１０３の上部又は内部に位置している。
【００４８】
処理スラリー収容容器１０６は、処理スラリーを混合槽１０１に返送する処理スラリー返送ライン１０８を更に備えていてもよい。処理スラリー返送ライン１０８は、第２の実施形態の除染装置にも備えられていてよい。
【００４９】
磁力分離装置としては、汎用されている簡易なマグレットセパレーターを使用することが好ましい。マグネットセパレーターは、例えば図４に示すように、マグネットコア９０１と、マグネットコア９０１の外周に覆う外筒９０２と、外筒９０２に付着した吸着剤から水分を搾り出すローラー９０３と、ローラー９０３によって水分が搾り出された吸着剤を外筒９０２から剥がし取るスクレーパー９０４とを備える。
【００５０】
吸着剤に含まれる磁性体として鉄ナノ粒子を使用することにより、大型で高価な超伝導磁石を使用することなく、汎用されている小型で安価な磁石による磁力によって吸着剤を分離することができる。そのため、マグネットコアとして、例えば２０００〜１３０００ガウス、好ましくは４０００ガウス以上、より好ましくは１００００ガウス以上の表面磁束密度を有する磁石を使用することができる。具体的には、マグネットコアとしてフェライト（等方、異方）磁石、ネオジム磁石、サマリウムコバルト磁石、アルニコ磁石等の永久磁石を使用することができる。
【００５１】
減圧脱水機は、磁力分離装置によって吸着剤が分離された処理スラリーを減圧脱水するものである。保管が必要となる使用済み吸着剤は磁力分離装置によって分離されているため、減圧脱水機に投入される処理スラリーは既に除染されている。従って、処理スラリーの脱水を必ずしも厳密に行う必要がないため、小型で安全な減圧脱水機を使用することができる。
【００５２】
以上のように構成された第１の実施形態の除染装置において、放射性セシウムを含む飛灰が混合槽１０１において水及び吸着剤と混合され、スラリーが調製される。スラリー中において、放射性セシウムは水に溶解され、吸着剤に吸着されている。スラリーはスラリー送出ライン１０５を介して磁力分離装置１０２に送出され、放射性セシウムを吸着した吸着剤が磁力によってスラリーから分離される。吸着剤が分離された処理スラリーは、処理スラリー収容容器１０６に収容される。処理スラリー収容容器１０６に収容された処理スラリーは処理スラリー送出ライン１０７を介して減圧脱水機１０３に送出され、減圧脱水されて、処理飛灰と処理水とに分離される。
【００５３】
処理スラリー収容容器１０６が処理スラリー返送ライン１０８を備える場合であって、水に溶解された放射性セシウムが処理スラリーに所定の量を超えて残存する場合には、処理スラリー収容容器１０６に収容された処理スラリーは、処理スラリー返送ライン１０８を介して混合槽１０１に返送される。
【００５４】
第１の実施形態の除染装置によれば、狭いスペースにおいて、低コストで安全に放射性セシウムを含む飛灰を除染することができる。
【００５５】
［第２の実施形態］
本発明の第２の実施形態は、図５に示すように、混合槽２０１、磁力分離装置２０２、減圧脱水機２０３、吸着剤返送ライン２０９、及び制御部２１０を備える除染装置に関する。
【００５６】
第２の実施形態は、第１の実施形態と比較して、吸着剤返送ライン２０９、及び制御部２１０を備える点で相違する。
【００５７】
吸着剤返送ライン２０９は、磁力分離装置２０２によって分離された吸着剤を混合槽２０１に返送するものである。
【００５８】
制御部２１０は、測定手段２１１（以下「第１の測定手段」ともいう）と、判定手段２１２（以下「第１の判定手段」ともいう）と、返送手段２１３（以下「第１の返送手段」ともいう）とを含んでいる。
【００５９】
測定手段２１１は、磁力分離装置２０２によって分離された吸着剤に吸着された放射性セシウムの量を測定するものである。測定手段としては、例えば、γ線測定装置、Ｇｅ半導体検出器、ＮａＩ式シンチレーションサーベイメーター、ＧＭ管式サーベイメーター、大容量ＣｓＩ（ＴＩ）シンチレータを用いた測定装置等を挙げることができる。好ましくは、時定数が１秒と短い時間で迅速な測定が可能な大容量ＣｓＩ（ＴＩ）シンチレータを用いた測定装置を使用する。
【００６０】
判定手段２１２は、測定手段２１１によって測定された放射性セシウムの量が所定の量に達しているか否かを判定するものである。判定手段としては、例えば、吸着剤を混合槽に返送するか否かを決定するための基準値を記憶しているコンピュータ等を挙げることができる。
【００６１】
返送手段２１３は、判定手段２１２によって放射性セシウムの量が所定の量に達していないと判定された場合に、磁力分離装置２０２によって分離された吸着剤を吸着剤返送ライン２０９を介して混合槽２０１に返送するものである。返送手段としては、例えば、吸引によって吸着剤を輸送するブロア等を挙げることができる。
【００６２】
制御部２１０は、磁力分離装置２０２によって吸着剤が分離された処理スラリーに残存する放射性セシウムの量を測定する別の測定手段（以下「第２の測定手段」という）（図示しない）；第２の測定手段によって測定された放射性セシウムの量が所定の量に達しているか否かを判定する別の判定手段（以下「第２の判定手段」という）（図示しない）；及び第２の判定手段によって放射性セシウムの量が所定の量に達していると判定された場合に、処理スラリーを処理スラリー返送ライン２０８を介して混合槽２０１に返送する別の返送手段（以下「第２の返送手段」という）を更に含んでいてもよい。
【００６３】
第２の測定手段としては、第１の測定手段と同様のものを挙げることができる。
【００６４】
第２の判定手段としては、第１の判定手段と同様のものを挙げることができる。第２の判定手段は第１の判定手段と一体となっていてもよい。
第２の返送手段としては、例えば、ポンプ等を挙げることができる。
【００６５】
以上のように構成された第２の実施形態の除染装置において、磁力分離装置２０２によって分離された吸着剤は、測定手段２１１によって放射性セシウムの吸着量が測定される。次に、判定手段２１２によって放射性セシウムの吸着量が所定の量に達しているか否かが判定され、所定の量に達していないと判定された場合には、返送手段２１３によって吸着剤が吸着剤返送ライン２０９を介して混合槽２０１に返送される。一方、判定手段２１２によって放射性セシウムの吸着量が所定の量に達していると判定された場合には、吸着剤は混合槽２０１に返送されることなく保管される。
【００６６】
制御部２１０が第２の測定手段、第２の判定手段、及び第２の返送手段を備える場合には、処理スラリーは、第２の測定手段によって放射性セシウムの量が測定される。次に、第２の判定手段によって放射性セシウムの量が所定の量に達しているか否かが判定され、所定の量に達していると判定された場合には、第２の返送手段によって処理スラリーが処理スラリー返送ライン２０８を介して混合槽２０１に返送される。一方、第２の判定手段によって放射性セシウムの量が所定の量に達していないと判定された場合には、処理スラリーは処理スラリー送出ライン２０７を介して減圧脱水機２０３に送出される。
【００６７】
第２の実施形態の除染装置によれば、狭いスペースにおいて、低コストで安全に放射性セシウムを含む飛灰を除染することができる。また、吸着剤を再利用することにより、保管が必要となる使用済み吸着剤の量を低減させることができる。
【００６８】
［第３の実施形態］
本発明の第３の実施形態は、図６に示すように、第１の混合槽３０１、第１の磁力分離装置３０２、第２の混合槽３０３、第２の磁力分離装置３０４、及び減圧脱水機３０５を備える除染装置に関する。
【００６９】
第１の混合槽３０１は、放射性セシウムを含む飛灰と水とを混合して、放射性セシウムが水に溶解したスラリーを調製するものである。第１の混合槽３０１は、放射性セシウムを含む飛灰と、水とを混合する第１の撹拌機３０６を有しており、混合して得られたスラリーを第１の磁力分離装置３０２に送出する第１のスラリー送出ライン３０７を備える。第１のスラリー送出ライン３０７の出口末端は、スラリーを第１の磁力分離装置３０２に投入できるように、第１の磁力分離装置３０２の上部又は内部に位置している。
【００７０】
第１の磁力分離装置３０２は、第１の混合槽３０１において調製されたスラリーに含まれる飛灰由来の磁性体を、磁力によってスラリーから分離するものである。第１の磁力分離装置３０２の下部には、第１の磁力分離装置３０２によって飛灰由来の磁性体が分離された前処理スラリーを収容する前処理スラリー収容容器３０８が配置されている。前処理スラリー収容容器３０８は、前処理スラリーを第２の混合槽３０３に送出する前処理スラリー送出ライン３０９を備える。前処理スラリー送出ライン３０９の出口末端は、前処理スラリーを第２の混合槽３０３に投入できるように、第２の混合槽３０３の上部又は内部に位置している。
【００７１】
第２の混合槽３０３は、第１の磁力分離装置３０２によって飛灰由来の磁性体が分離された前処理スラリーと、鉄以外の金属を導入したフェロシアン化化合物で担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤とを混合して、水に溶解した放射性セシウムを吸着剤に吸着させるものである。第２の混合槽３０３は、前処理スラリーと、吸着剤とを混合する第２の撹拌機３１０を有しており、混合して得られたスラリーを第２の磁力分離装置３０４に送出する第２のスラリー送出ライン３１１を備える。第２のスラリー送出ライン３１１の出口末端は、スラリーを第２の磁力分離装置３０４に投入できるように、第２の磁力分離装置３０４の上部又は内部に位置している。
【００７２】
第２の磁力分離装置３０４は、第２の混合槽３０３において放射性セシウムを吸着した吸着剤を、磁力によってスラリーから分離するものである。第２の磁力分離装置３０４の下部には、第２の磁力分離装置３０４によって吸着剤が分離された処理スラリーを収容する処理スラリー収容容器３１２が配置されている。処理スラリー収容容器３１２は、処理スラリーを減圧脱水機３０５に送出する処理スラリー送出ライン３１３を備える。処理スラリー送出ライン３１３の出口末端は、処理スラリーを減圧脱水機３０５に投入できるように、減圧脱水機３０５の上部又は内部に位置している。
【００７３】
処理スラリー収容容器３１２は、処理スラリーを第２の混合槽３０３に返送する処理スラリー返送ライン３１４を更に備えていてもよい。処理スラリー返送ライン３１４は、第４の実施形態の除染装置にも備えられていてよい。
【００７４】
第１及び第２の磁力分離装置としては、第１の実施形態における磁力分離装置と同様のものを挙げることができる。
【００７５】
減圧脱水機としては、第１の実施形態における減圧脱水機と同様のものを挙げることができる。
【００７６】
以上のように構成された第３の実施形態の除染装置において、放射性セシウムを含む飛灰が混合槽３０１において水と混合され、スラリーが調製される。スラリー中において、放射性セシウムは水に溶解されている。スラリーは第１のスラリー送出ライン３０７を介して第１の磁力分離装置３０２に送出され、飛灰由来の磁性体が磁力によってスラリーから分離される。飛灰由来の磁性体が分離された前処理スラリーは、前処理スラリー収容容器３０８に収容される。前処理スラリー収容容器３０８に収容された前処理スラリーは前処理スラリー送出ライン３０９を介して第２の混合槽３０３に送出される。
【００７７】
前処理スラリーが第２の混合槽３０３において吸着剤と混合され、更なるスラリーが調製される。スラリー中において、水に溶解した放射性セシウムは吸着剤に吸着されている。スラリーは第２のスラリー送出ライン３１１を介して第２の磁力分離装置３０４に送出され、放射性セシウムを吸着した吸着剤が磁力によってスラリーから分離される。吸着剤が分離された処理スラリーは、処理スラリー収容容器３１２に収容される。処理スラリー収容容器３１２に収容された処理スラリーは処理スラリー送出ライン３１３を介して減圧脱水機３０５に送出され、減圧脱水されて、処理飛灰と処理水とに分離される。
【００７８】
処理スラリー収容容器３１２が処理スラリー返送ライン３１４を備える場合であって、水に溶解された放射性セシウムが処理スラリーに所定の量を超えて残存する場合には、処理スラリー収容容器３１２に収容された処理スラリーは、処理スラリー返送ライン３１４を介して第２の混合槽３０３に返送される。
【００７９】
第３の実施形態の除染装置によれば、狭いスペースにおいて、低コストで安全に放射性セシウムを含む飛灰を除染することができる。また、飛灰由来の磁性体を予め分離することにより、保管が必要となる物質の量を低減させることができる。
【００８０】
［第４の実施形態］
本発明の第４の実施形態は、図７に示すように、第１の混合槽４０１、第１の磁力分離装置４０２、第２の混合槽４０３、第２の磁力分離装置４０４、減圧脱水機４０５、吸着剤返送ライン４１５、及び制御部４１６を備える除染装置に関する。
【００８１】
第４の実施形態は、第３の実施形態と比較して、吸着剤返送ライン４１５、及び制御部４１６を備える点で相違する。
【００８２】
吸着剤返送ライン４１５は、第２の磁力分離装置４０４によって分離された吸着剤を第２の混合槽４０３に返送するものである。
【００８３】
制御部４１６は、測定手段４１７（以下「第１の測定手段」ともいう）と、判定手段４１８（以下「第１の判定手段」ともいう）と、返送手段４１９（以下「第１の返送手段」ともいう）とを含んでいる。
【００８４】
測定手段４１７は、第２の磁力分離装置４０４によって分離された吸着剤に吸着された放射性セシウムの量を測定するものである。測定手段としては、例えば、γ線測定装置、Ｇｅ半導体検出器、ＮａＩ式シンチレーションサーベイメーター、ＧＭ管式サーベイメーター、大容量ＣｓＩ（ＴＩ）シンチレータを用いた測定装置等を挙げることができる。好ましくは、時定数が１秒と短い時間で迅速な測定が可能な大容量ＣｓＩ（ＴＩ）シンチレータを用いた測定装置を使用する。
【００８５】
判定手段４１８は、測定手段４１７によって測定された放射性セシウムの量が所定の量に達しているか否かを判定するものである。判定手段としては、例えば、吸着剤を第２の混合槽に返送するか否かを決定するための基準値を記憶しているコンピュータ等を挙げることができる。
【００８６】
返送手段４１９は、判定手段４１８によって放射性セシウムの量が所定の量に達していないと判定された場合に、第２の磁力分離装置４０４によって分離された吸着剤を吸着剤返送ライン４１５を介して第２の混合槽４０３に返送するものである。返送手段としては、例えば、吸引によって吸着剤を輸送するブロア等を挙げることができる。
【００８７】
制御部４１６は、第２の磁力分離装置４０４によって吸着剤が分離された処理スラリーに残存する放射性セシウムの量を測定する別の測定手段（以下「第２の測定手段」という）（図示しない）；第２の測定手段によって測定された放射性セシウムの量が所定の量に達しているか否かを判定する別の判定手段（以下「第２の判定手段」という）（図示しない）；及び第２の判定手段によって放射性セシウムの量が所定の量に達していると判定された場合に、処理スラリーを処理スラリー返送ライン４１４を介して第２の混合槽４０３に返送する別の返送手段（以下「第２の返送手段」という）（図示しない）を更に含んでいてもよい。
【００８８】
第２の測定手段としては、第１の測定手段と同様のものを挙げることができる。
【００８９】
第２の判定手段としては、第１の判定手段と同様のものを挙げることができる。第２の判定手段は第１の判定手段と一体となっていてもよい。
第２の返送手段としては、例えば、ポンプ等を挙げることができる。
【００９０】
以上のように構成された第４の実施形態の除染装置において、第２の磁力分離装置４０４によって分離された吸着剤は、測定手段４１７によって放射性セシウムの吸着量が測定される。次に、判定手段４１８によって放射性セシウムの吸着量が所定の量に達しているか否かが判定され、所定の量に達していないと判定された場合には、返送手段４１９によって吸着剤が吸着剤返送ライン４１５を介して第２の混合槽４０３に返送される。一方、判定手段４１８によって放射性セシウムの吸着量が所定の量に達していると判定された場合には、吸着剤は第２の混合槽４０３に返送されることなく保管される。
【００９１】
制御部４１６が第２の測定手段、第２の判定手段、及び第２の返送手段を備える場合には、処理スラリーは、第２の測定手段によって放射性セシウムの量が測定される。次に、第２の判定手段によって放射性セシウムの量が所定の量に達しているか否かが判定され、所定の量に達していると判定された場合には、第２の返送手段によって処理スラリーが処理スラリー返送ライン４１４を介して第２の混合槽４０３に返送される。一方、第２の判定手段によって放射性セシウムの量が所定の量に達していないと判定された場合には、処理スラリーは処理スラリー送出ライン４１３を介して減圧脱水機４０５に送出される。
【００９２】
第４の実施形態の除染装置によれば、狭いスペースにおいて、低コストで安全に放射性セシウムを含む飛灰を除染することができる。また、飛灰由来の磁性体を予め分離すると共に、吸着剤を再利用することにより、保管が必要となる物質の量を更に低減させることができる。
【００９３】
［第５の実施形態］
本発明の第５の実施形態は、図８に示すように、混合槽５０１、第１の磁力分離装置５０２、第２の磁力分離装置５０３、及び減圧脱水機５０４を備える除染装置に関する。
【００９４】
第５の実施形態は、第１の実施形態と比較して、処理スラリー返送ライン１０８を備えることなく、第１の磁力分離装置５０２、及び第２の磁力分離装置５０３を連続して配置している点で相違する。
【００９５】
第１の磁力分離装置５０２は、混合槽５０１において放射性セシウムを吸着した吸着剤を、磁力によってスラリーから分離するものである。第１の磁力分離装置５０２の下部には、第１の磁力分離装置５０２によって吸着剤が分離された第１の処理スラリーを収容する第１の処理スラリー収容容器５０７が配置されている。第１の処理スラリー収容容器５０７は、第１の処理スラリーを第２の磁力分離装置５０３に送出する第１の処理スラリー送出ライン５０８を備える。第１の処理スラリー送出ライン５０８の出口末端は、第１の処理スラリーを第２の磁力分離装置５０３に投入できるように、第２の磁力分離装置５０３の上部又は内部に位置している。
【００９６】
第２の磁力分離装置５０３は、第１の処理スラリーに残存した吸着剤を磁力によって第１の処理スラリーから分離するものである。第２の磁力分離装置５０３の下部には、第２の磁力分離装置５０３によって吸着剤が更に分離された第２の処理スラリーを収容する第２の処理スラリー収容容器５０９が配置されている。第２の処理スラリー収容容器５０９は、第２の処理スラリーを減圧脱水機５０４に送出する第２の処理スラリー送出ライン５１０を備える。第２の処理スラリー送出ライン５１０の出口末端は、第２の処理スラリーを減圧脱水機５０４に投入できるように、減圧脱水機５０４の上部又は内部に位置している。
【００９７】
第１及び第２の磁力分離装置としては、第１の実施形態における磁力分離装置と同様のものを挙げることができる。
【００９８】
なお、第１の磁力分離装置５０２で得られる第１の処理スラリーを、直接第２の磁力分離装置５０３に受けるように連続的に配置しても構わない。
【００９９】
以上のように構成された第５の実施形態の除染装置において、放射性セシウムを含む飛灰が混合槽５０１において水及び吸着剤と混合され、スラリーが調製される。スラリー中において、放射性セシウムは水に溶解され、吸着剤に吸着されている。スラリーはスラリー送出ライン５０６を介して第１の磁力分離装置５０２に送出され、放射性セシウムを吸着した吸着剤が磁力によってスラリーから分離される。吸着剤が分離された第１の処理スラリーは、第１の処理スラリー収容容器５０７に収容される。第１の処理スラリー収容容器５０７に収容された第１の処理スラリーは第１の処理スラリー送出ライン５０８を介して第２の磁力分離装置５０３に送出され、第１の処理スラリーに残存した吸着剤が磁力によって第１の処理スラリーから分離される。吸着剤が更に分離された第２の処理スラリーは、第２の処理スラリー収容容器５０９に収容される。第２の処理スラリー収容容器５０９に収容された第２の処理スラリーは第２の処理スラリー送出ライン５１０を介して減圧脱水機５０４に送出され、減圧脱水されて、処理飛灰と処理水とに分離される。
【０１００】
第５の実施形態の除染装置によれば、狭いスペースにおいて、低コストで安全に放射性セシウムを含む飛灰を除染することができる。また、処理スラリーを混合槽に返送する必要がないため、飛灰の除染を迅速に行うことができる。
【０１０１】
本発明に係る除染装置の一例について図面を参照して説明したが、本発明の実施形態は上記のものに限定されるわけではない。本発明の趣旨を逸脱しない範囲において、更なる構成からなる装置が本発明に包含される。例えば、第１及び第２の実施形態における磁力分離装置１０２，２０２（第３、第４、及び第５の実施形態における第２の磁力分離装置３０４，４０４，５０３）と、減圧脱水機１０３，２０３，３０５，４０５，５０４との間に、処理スラリーと凝集剤とを混合する凝集槽（図示しない）を備えていてもよい。また、凝集槽における上澄み水を第１、第２、及び第５の実施形態における混合槽１０１，２０１，５０１（第３及び第４の実施形態における第２の混合槽３０３，４０３）に返送する上澄み水返送ライン（図示しない）を備えていてもよい。更に、減圧脱水機１０３，２０３，３０５，４０５，５０４によって得られた処理水を第１、第２、及び第５の実施形態における混合槽１０１，２０１，５０１（第３及び第４の実施形態における第２の混合槽３０３，４０３）に返送する処理水返送ライン（図示しない）を備えていてもよい。
【実施例】
【０１０２】
以下、実施例を用いて本発明をより詳細に説明するが、本発明の技術的範囲はこれに限定されるものではない。
【０１０３】
＜実施例１：飛灰の除染＞
ストーカー炉燃焼方式の焼却施設から入手した、都市ごみを焼却して得られた４００ｇの飛灰（放射性セシウムの初期濃度：３５０００Ｂｑ／ｋｇ）を２Ｌの水（飛灰の重量の５倍）と混合し、スラリーを調製した。スラリーのｐＨを１０以下に調節した。スラリーにおける放射性セシウムの濃度は６０００Ｂｑ／ｋｇであった。
【０１０４】
本実施例では、異種金属としてニッケルを使用したフェロシアン化化合物で担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む４ｇの吸着剤（飛灰の重量の１重量％）をスラリーに投入し、２００ｒｐｍで３０分間撹拌した。その後、ネオジム磁石にカバーを装着し、カバー表面において測定された表面磁束密度が５０００ガウスの器具を用いて吸着剤をスラリーから分離した。吸着剤を分離した処理スラリーにおける放射性セシウムの濃度は３４０Ｂｑ／ｋｇであった。
【０１０５】
処理スラリーをろ過（１μｍ）して処理飛灰及び処理水を得た。処理飛灰及び処理水の放射性セシウムの濃度はそれぞれ、９６０Ｂｑ／ｋｇ及び３７Ｂｑ／ｋｇであり、指定廃棄物基準である８０００Ｂｑ／ｋｇを下回った。
【０１０６】
本実施例における吸着剤による放射性セシウムの除染率は約９４％であった。なお、分離した湿潤状態の吸着剤における放射性セシウムの濃度は６５００００Ｂｑ／ｋｇであった。
【０１０７】
また、処理水の全シアン濃度、及び重金属（カドミウム、鉛等）濃度も排水基準を満たしていた。なお、全シアン濃度の排水基準は１ｍｇ／Ｌ未満であり、カドミウム濃度の排水基準は０．１ｍｇ／Ｌ未満であり、鉛濃度の排水基準は０．１ｍｇ／Ｌ未満である。
【０１０８】
＜実施例２；フェロシアンイオン溶出のｐＨ依存性＞
フェロシアン化ニッケルで担持した磁性体鉄ナノ粒子が複数集合して形成した多孔性の二次粒子を２種類準備した。２種類の二次粒子の粒径はそれぞれ、平均６μｍ（以下「第１の吸着剤」という）及び平均２０μｍ（以下「第２の吸着剤」という）であった。
【０１０９】
１Ｌの水に水酸化ナトリウムを添加して、ｐＨを８、９、１０、及び１１に調節した。ｐＨを調節した各種の水に２ｇの第１の吸着剤及び第２の吸着剤をそれぞれ添加し、２００ｒｐｍで一定時間撹拌してスラリーを得た。スラリーの一部（約１００ｍｌ）を孔径１μｍのメンブランフィルターでろ過し、得られたろ液のｐＨ及び全シアン濃度を測定した。結果を表１及び表２並びに図９に示す。
【０１１０】
【表１】
2015117981.tif 000002
【０１１１】
【表２】
2015117981.tif 000003
【０１１２】
同様に、飛灰と水とを混合したスラリーを用いて、ｐＨとフェロシアンイオンの溶出との関係を検討した。なお、本検討では、ポリ硫酸第二鉄を用いた凝集操作も行った。結果を図１０に示す。図中の□は凝集操作で得られた上澄み液中の全シアン濃度測定結果を、図中の◇は凝集操作の後段で脱水処理したろ液中の全シアン濃度測定結果を示す。なお、飛灰に対する水の添加量は重量比で５倍から１０倍、飛灰重量に対する吸着剤添加量は０．２％〜１％で撹拌時間は３０分乃至は６０分で、様々な試験条件で実施した際の処理後ｐＨと全シアン濃度との関係を示す。
【０１１３】
スラリーのｐＨを必ずしも調節する必要はないが、ｐＨを一定の値以下に調節することにより、フェロシアンイオンの溶出を更に低減させることができる。
【０１１４】
＜実施例３：吸着剤の事前着磁＞
フェロシアン化ニッケルで担持した磁性体鉄ナノ粒子を含む吸着剤を、ネオジム磁石を内蔵したマグネットーバーに数分間近づけて着磁させた。具体的には、ネオジム磁石にカバーを装着した表面磁束密度が５０００ガウス程度の器具を３分間程度吸着剤に近付ける操作によって着磁させた。
【０１１５】
４０ｇの着磁吸着剤、２０ｋｇの飛灰、及び１００ｋｇの水を６０分間撹拌してスラリーを調製し、マグネットセパレーターを用いて２０ｍｌ／分の流量でスラリーから吸着剤を分離した。結果を表３に示す。比較対照として、予め着磁させていない吸着剤を使用した結果も併せて示す。
【０１１６】
【表３】
2015117981.tif 000004
吸着剤をスラリーと混合する前に予め着磁することによって、放射性セシウムの除染率を向上させることができた。
【０１１７】
＜実施例４：飛灰由来の磁性体（飛灰磁化物）の分離＞
２種類の飛灰試料を準備した。１５０ｇの各飛灰試料、及び７５０ｇの水を混合してスラリーを調製し、ネオジム磁石を内蔵したマグネットーバーを用いて、スラリーから飛灰由来の磁性体を分離回収した。結果を表４に示す。
【０１１８】
また、分離回収した磁性体の元素組成を蛍光Ｘ線分析した。結果を表５に示す（単位は重量％である）。アルミニウム（Ａｌ）、ケイ素（Ｓｉ）、鉄（Ｆｅ）等が増加している。通常アルミニウムは非磁性であるが、鉄、アルミニウム、ケイ素を含んだ複合酸化物となっており、わずかに磁性を帯びていることが考えられる。
【０１１９】
【表４】
2015117981.tif 000005
【０１２０】
【表５】
2015117981.tif 000006
【０１２１】
飛灰の重量の約２％が磁性体であった。
【０１２２】
一例として、飛灰に含まれる磁性体の含有量が１．７重量％であって、当該磁性体を予め分離しない場合には、１ｔの飛灰に１ｋｇの吸着剤を添加すると、保管が必要となる物質（吸着剤と飛灰由来の磁性体との混合物）の量は、乾燥重量換算で１８ｋｇ（１ｋｇ＋１７ｋｇ）となってしまう。そのため、飛灰由来の磁性体を予め除去しておくことにより、保管が必要となる物質の量を大幅に低減させることができる。
【符号の説明】
【０１２３】
１０１・・混合槽
１０２・・磁力分離装置
１０３・・減圧脱水機
１０４・・撹拌機
１０５・・スラリー送出ライン
１０６・・処理スラリー収容容器
１０７・・処理スラリー送出ライン
１０８・・処理スラリー返送ライン
９０１・・マグネットコア
９０２・・外筒
９０３・・ローラー
９０４・・スクレーパー
２０１・・混合槽
２０２・・磁力分離装置
２０３・・減圧脱水機
２０４・・撹拌機
２０５・・スラリー送出ライン
２０６・・処理スラリー収容容器
２０７・・処理スラリー送出ライン
２０８・・処理スラリー返送ライン
２０９・・吸着剤返送ライン
２１０・・制御部
２１１・・測定手段
２１２・・判定手段
２１３・・返送手段
３０１・・第１の混合槽
３０２・・第１の磁力分離装置
３０３・・第２の混合槽
３０４・・第２の磁力分離装置
３０５・・減圧脱水機
３０６・・第１の撹拌機
３０７・・第１のスラリー送出ライン
３０８・・前処理スラリー収容容器
３０９・・前処理スラリー送出ライン
３１０・・第２の撹拌機
３１１・・第２のスラリー送出ライン
３１２・・処理スラリー収容容器
３１３・・処理スラリー送出ライン
３１４・・処理スラリー返送ライン
４０１・・第１の混合槽
４０２・・第１の磁力分離装置
４０３・・第２の混合槽
４０４・・第２の磁力分離装置
４０５・・減圧脱水機
４０６・・第１の撹拌機
４０７・・第１のスラリー送出ライン
４０８・・前処理スラリー収容容器
４０９・・前処理スラリー送出ライン
４１０・・第２の撹拌機
４１１・・第２のスラリー送出ライン
４１２・・処理スラリー収容容器
４１３・・処理スラリー送出ライン
４１４・・処理スラリー返送ライン
４１５・・吸着剤返送ライン
４１６・・制御部
４１７・・測定手段
４１８・・判定手段
４１９・・返送手段
５０１・・混合槽
５０２・・第１の磁力分離装置
５０３・・第２の磁力分離装置
５０４・・減圧脱水機
５０５・・撹拌機
５０６・・スラリー送出ライン
５０７・・第１の処理スラリー収容容器
５０８・・第１の処理スラリー送出ライン
５０９・・第２の処理スラリー収容容器
５１０・・第２の処理スラリー送出ライン
【図１】
2015117981.tif 000007
【図２】
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【図３】
2015117981.tif 000009
【図４】
2015117981.tif 000010
【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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