(57)【要約】【課題】ダークスポットの発生抑制かつ発光効率の向上が可能な有機エレクトロルミネッセンス素子用基板の提供。【解決手段】有機エレクトロルミネッセンス素子用基板（１０）は、基材本体（１１）と、基材本体（１１）の主面上に設けられた凹凸構造と、凹凸構造上に形成された高屈折率材料層（１３）と、を具備する。高屈折率材料層（１３）の凹凸構造とは反対の表面上に有機エレクトロルミネッセンス素子の発光層が設けられ、高屈折率材料層（１３）の表面の三次元算術平均粗さＳａが式（１）で示される範囲であり、かつ、高屈折率材料層（１３）の表面の凹凸の平均高さを基準面とした時の最も高い凸部の高さと基準面の高さとの差と、最も低い凹部の低さと基準面の高さとの差の和Ｓｔが式（２）で示される範囲であることを特徴とする。（１）  ０．３ｎｍ＜Ｓａ＜２ｎｍ（２）  ５ｎｍ＜Ｓｔ＜３０ｎｍ【選択図】図１
2015191787.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材本体と、
前記基材本体の主面上に設けられた複数の凸部又は凹部で構成される凹凸構造と、
前記凹凸構造上に前記複数の凸部又は凹部を覆うように設けられ、少なくとも高屈折率を有する材料により形成された高屈折率材料層と、を具備し、前記高屈折率材料層の前記凹凸構造とは反対の表面上に有機エレクトロルミネッセンス素子の発光層が設けられる有機エレクトロルミネッセンス素子用基板であって、
前記高屈折率材料層の前記表面の三次元算術平均粗さＳａが式（１）で示される範囲であり、かつ、前記高屈折率材料層の前記表面の凹凸の平均高さを基準面とした時の最も高い前記凹凸の凸部の高さと前記基準面の高さとの差と、最も低い前記凹凸の凹部の低さと前記基準面の高さとの差の和Ｓｔが式（２）で示される範囲であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子用基板。
（１）  ０．３ｎｍ＜Ｓａ＜２ｎｍ
（２）  ５ｎｍ＜Ｓｔ＜３０ｎｍ
【請求項２】
前記凹凸構造を構成する前記複数の凸部又は凹部のピッチが、１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子用基板。
【請求項３】
ガスバリア機能、水蒸気バリア機能、耐摩耗機能、防汚機能、疎水性機能、親水性機能、帯電防止機能、カラーフィルタ機能、カラーシフト機能、偏光修正機能、反射防止機能、光再指向機能、光拡散機能、及び光学回転機能からなる群から選ばれる少なくとも１つの機能を有する機能層を更に含むことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子用基板。
【請求項４】
請求項１から請求項３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子用基板と、前記高屈折率材料層の前記表面上に設けられた少なくとも陽極、発光層、及び陰極とで構成された発光部と、を具備することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
請求項１から請求項３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子用基板と、前記高屈折率材料層の前記表面上に設けられた少なくとも陽極、発光層、及び陰極とで構成された発光部と、を具備することを特徴とする照明装置。
【請求項６】
請求項１から請求項３のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子用基板と、前記高屈折率材料層の前記表面上に設けられた少なくとも陽極、発光層、及び陰極とで構成された発光部と、を具備することを特徴とする表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ディスプレイ、照明等に使用される有機エレクトロルミネッセンス素子に適用可能な有機エレクトロルミネッセンス素子用基板、有機エレクトロルミネッセンス素子、並びにそれを用いた照明装置、及び表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子は自己発光機能を有し、消費電力も少なく、薄型軽量であることからディスプレイや照明用発光体としての利用が期待されている。しかしながら、屈折率は有機層が１．７程度、透明電極は２．０程度、空気が１．０であるため、それぞれの層の界面で全反射が生じ、実際に発光素子外部に取り出せる光は発光する光の二割程度になってしまう。
【０００３】
近年、この問題を解決するため、有機エレクトロルミネッセンス等の発光デバイスにおける発光効率の改善の検討が行われている。具体的には発光材料の改善、光取り出し効率の改善等が検討されている。
【０００４】
光取り出し効率を改善する方法としては、発光デバイスにおける基板上に凹凸を作製し、その凹凸に沿って発光デバイスを作製したもの（特許文献１）、屈折率の異なる薄膜間に凹凸を作製した光取り出し層を発光素子に用いるもの（特許文献２、特許文献３）等が知られている。
【０００５】
また、有機エレクトロルミネッセンス素子においてはダークスポットと呼ばれる発光面内で発光しない部分が生じる場合がある。ダークスポットが生じる原因としては素子界面における異物やへこみ等の欠陥により凹凸が生じ、膜厚が一定ではなくなり、膜厚が薄い部分の材料が切れる、又は膜表面の凹凸の部分で封止が甘くなり、水分等が有機発光層に入り込み、有機発光層が劣化する等が起き、問題となると考えられている。
【０００６】
ダークスポットの発生により輝度、発光効率の低下や素子寿命の低下等が起きるため、ダークスポットの低減も有機エレクトロルミネッセンス素子の利用において重要な課題となっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００４−３４２５２１号公報
【特許文献２】特開２００８−１８６８１５号公報
【特許文献３】特開２００７−２８７４８６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、これらの先行技術のうち、基板上に凹凸を作製し、その凹凸に沿って発光デバイスを作製する特許文献１に記載の方法や屈折率の異なる薄膜間に凹凸を作製した光取り出し層を用いる特許文献２に記載の方法では、光取り出し効率は向上するものの、その基板上や光取り出し層の表面の凹凸により、ダークスポットが生じ、素子の寿命が低下し、輝度、発光効率が低下する問題点があると考えられる。また、凹凸を持つ特定ゾルゲル層、高屈折率材料層を用いる特許文献３に記載の方法では、ダークスポットに関しては何ら記載が無く、また高屈折率材料を用いて平坦化するとの記載があり、高屈折率材料層の表面の凹凸は非常に少ないと考えられる。
【０００９】
本発明はかかる点に鑑みてなされたものであり、光取り出し効率をより改善し、かつ、ダークスポットの発生を抑制することでダークスポットの発生に起因する輝度の低下と寿命の減少を抑えることができる有機エレクトロルミネッセンス素子用基板、有機エレクトロルミネッセンス素子、並びにそれを具備した照明装置及び表示装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子用基板は、基材本体と、前記基材本体の主面上に設けられた複数の凸部又は凹部で構成される凹凸構造と、前記凹凸構造上に前記複数の凸部又は凹部を覆うように設けられ、少なくとも高屈折率を有する材料により形成された高屈折率材料層と、を具備し、前記高屈折率材料層の前記凹凸構造とは反対の表面上に有機エレクトロルミネッセンス素子の発光層が設けられる有機エレクトロルミネッセンス素子用基板であって、前記高屈折率材料層の前記表面の三次元算術平均粗さＳａが式（１）で示される範囲であり、かつ、前記高屈折率材料層の前記表面の凹凸の平均高さを基準面とした時の最も高い前記凹凸の凸部の高さと前記基準面の高さとの差と、最も低い前記凹凸の凹部の低さと前記基準面の高さとの差の和Ｓｔが式（２）で示される範囲であることを特徴とする。
（１）  ０．３ｎｍ＜Ｓａ＜２ｎｍ
（２）  ５ｎｍ＜Ｓｔ＜３０ｎｍ
【００１１】
この構成により、高屈折率材料層の表面の三次元算術平均粗さＳａ及び高低差Ｓｔを所定の範囲とすることにより、光取り出し効率を改善し、かつ、ダークスポットの発生を抑制することができる。
【００１２】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子用基板は、前記凹凸構造を構成する前記複数の凸部又は凹部のピッチが、１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが好ましい。
【００１３】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子用基板は、ガスバリア機能、水蒸気バリア機能、耐摩耗機能、防汚機能、疎水性機能、親水性機能、帯電防止機能、カラーフィルタ機能、カラーシフト機能、偏光修正機能、反射防止機能、光再指向機能、光拡散機能、及び光学回転機能からなる群から選ばれる少なくとも１つの機能を有する機能層を更に含むことが好ましい。
【００１４】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記有機エレクトロルミネッセンス素子用基板と、前記高屈折率材料層の前記表面上に設けられた少なくとも陽極、発光層、及び陰極とで構成された発光部と、を具備することを特徴とする。
【００１５】
本発明の照明装置は、上記有機エレクトロルミネッセンス素子用基板と、前記高屈折率材料層の前記表面上に設けられた少なくとも陽極、発光層、及び陰極とで構成された発光部と、を具備することを特徴とする。
【００１６】
本発明の表示装置は、上記有機エレクトロルミネッセンス素子用基板と、前記高屈折率材料層の前記表面上に設けられた少なくとも陽極、発光層、及び陰極とで構成された発光部と、を具備することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、光取り出し効率を改善し、かつ、ダークスポットの発生を抑制することができる有機エレクトロルミネッセンス素子用基板、有機エレクトロルミネッセンス素子、並びにそれを具備した照明装置及び表示装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を示す断面概略図である。
【図２】本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板における高屈折率材料層の表層を示す模式図である。
【図３】本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板の製造方法を説明するための工程図である。
【図４】本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を用いた有機エレクトロルミネッセンス素子を示す断面概略図である。
【図５】本発明の実施例２で用いた円筒状金型の凹凸構造のパターンがホール型の場合の上面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明の実施の形態について、以下詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することができる。
【００２０】
図１は、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を示す断面概略図である。図１に示すように、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０は、基材本体１１を具備する。基材本体１１の一主面上には、凹凸構造層１２が設けられている。凹凸構造層１２の表面は凹凸構造を成している。凹凸構造は、複数の凸部１２ａと、隣接する凸部１２ａどうしの間をつなぐ凹部１２ｂとで構成されている。
【００２１】
凹凸構造層１２の表面上には、複数の凸部１２ａ及び凹部１２ｂを覆うように少なくとも高屈折率を有する材料により形成された高屈折率材料層１３が設けられている。
【００２２】
高屈折率材料層１３の発光層側表面１４の三次元算術平均粗さＳａは、０．３ｎｍ＜Ｓａ＜２ｎｍで示される範囲であることが好ましく、より好ましくは０．４ｎｍ＜Ｓａ＜０．８ｎｍである。また、高屈折率材料層１３の発光層側表面１４の凹凸の平均高さを基準面とした時の、最も高い凸部の高さと基準面の高さとの差と、最も低い凹部の低さと基準面の高さとの差の和Ｓｔ（Ｓｔを高低差Ｓｔと呼ぶ）は、５ｎｍ＜Ｓｔ＜３０ｎｍで示される範囲であることが好ましく、より好ましくは１０ｎｍ＜Ｓｔ＜２３ｎｍである。
【００２３】
本発明者は、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０においては、三次元算術平均粗さＳａ及び高低差Ｓｔを上記範囲に制御することにより、光取り出し効率をより改善し、かつ、ダークスポットの発生を抑制することでダークスポットの発生に起因する輝度の低下と寿命の減少を抑制することができることを見出した。
【００２４】
三次元算術平均粗さＳａは、ＪＩＳ  Ｂ０６０１による算術平均粗さＲａを三次元に拡張したもので、ある測定エリアの高さを平均化した値である。また、高低差Ｓｔの値は次のように求めることができる。
【００２５】
図２は、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板における高屈折率材料層の表層を示す模式図である。分かりやすいように二次元で説明する。例えば、図２に示すような高屈折率材料層の表面の凹凸の断面曲線２１がある場合、凹凸の平均高さを基準面２２とし、その時の最も高い凸部２５の高さと基準面２２の高さとの差２３と、最も低い凹部２６の低さと基準面２２の高さとの差２４の和としてＳｔは計算される。実際は断面を表す形状として三次元のデータが得られるので、同様の計算を三次元に対して行えばよい。
【００２６】
この三次元算術平均粗さＳａや高低差Ｓｔは、例えば、菱化システム株式会社製「ＶｅｒｔＳｃａｎ（登録商標）２．０  Ｒ３３００Ｇ」を用いて測定できる。参照面に入り反射した光とサンプルに到達し反射してくる光の干渉を利用して、サンプル表面の形状を測定する装置であり、三次元算術平均粗さＳａや高低差Ｓｔを測定することができる。本実施の形態においては、視野を４６９．９７×３５２．６９（μｍ）に設定し、異なる場所１２０点の測定を行った。その後、１２０点それぞれのＳａ、Ｓｔの平均値を算出し、本発明におけるＳａ、Ｓｔの値とした。
【００２７】
高屈折率材料層１３の発光層側表面１４の三次元算術平均粗さＳａが０．３ｎｍ以下であると、有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０の作製コストが増大し好ましくない。これは、例えば、凹凸構造層１２の作製のためナノインプリントリソグラフィを行う際に、異物やモールドの欠陥により凹凸構造の高さが変化する等の要因で、発光層側表面１４に凹凸が生じる影響が出るため、上記Ｓａが０．３ｎｍ以下の有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０の作製が困難となり、作製しようとすると研磨工程等の平坦化工程が必要となるためである。更にＳａが０．３ｎｍ以下であると、発光層側表面１４の凹凸の差が少なく、十分な電界の集中が起きず、発光効率増大の効果が発揮されない。
【００２８】
三次元算術平均粗さＳａが２ｎｍ以上である場合には発光層側表面１４の凹凸により、発光層側表面１４上に有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した際に、有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する電極層や発光層の膜厚が一定ではなくなり、膜厚が薄い部分の材料が切れる、又は膜表面の凹凸の部分で封止が甘くなり、水分や酸素が有機発光層等に入り込み、有機発光層等が劣化するという理由により、ダークスポットが発生しやすくなり、有機エレクトロルミネッセンス素子において発光効率の低下、素子寿命の低下の悪影響を及ぼす。
【００２９】
三次元算術平均粗さＳａが０．３ｎｍより大きい場合には発光層側表面１４の凹凸の高さの差が大きくなり、電子が発光層側表面１４の凹凸でスムーズに流れなくなり、電子数が増加するという理由により、発光層側表面１４の凹凸に電界や電流が集中し、発光効率が増加する、また表面積増大によって発光層側の層との接着力が強まり、素子が破壊されにくくなり好ましい。よって、Ｓａが０．４ｎｍより大きい場合がより好ましい。
【００３０】
三次元算術平均粗さＳａが２ｎｍより小さい場合、発光層側表面１４の凹凸の高さの差が小さくなり、有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する電極層や発光層の膜厚が一定に近くなるため、膜厚が薄い部分の材料が切れる、又は膜表面の凹凸の部分で封止が甘くなり、水分や酸素が有機発光層等に入り込み、有機発光層等が劣化することが起きづらくなるという理由により、ダークスポットの低減の効果が発現する。Ｓａが小さくなるにしたがって発光部の有機層の切断や電極の短絡が起きづらくなるため、Ｓａが小さいほどダークスポット低減の効果は発揮される。よって、０．８ｎｍより小さい場合がより好ましい。
【００３１】
高低差Ｓｔが５ｎｍ＜Ｓｔ＜３０ｎｍで示される範囲であれば、発光層側表面１４の凹凸の高さの差が大きくなり、電子が発光層側表面１４の凹凸でスムーズに流れなくなり、電子数が増加するという理由により、高屈折率材料層１３の発光層側表面１４の凹凸部に電界が集中し、発光効率が増加する、また表面積増大によって発光層側の層との接着力が強まり、素子が破壊されにくくなる効果がある。高低差Ｓｔが１０ｎｍより大きい場合には、電界集中の効果、表面積増大の効果がより大きくなり、発光効率の増加の効果、素子が破壊されにくくなる効果が増すので、より好ましい。高低差Ｓｔが２３ｎｍより小さい場合には、高屈折率材料層１３の発光層側表面１４の凹凸の高さの差がより小さいためにダークスポット低減効果がより発揮され、より好ましい。
【００３２】
しかし、Ｓｔが５ｎｍ以下の場合は、発光層側表面１４の凹凸の効果が減少し、より高屈折率材料層１３が平坦な有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０と変わらない効果しか得ることができない。高低差Ｓｔが３０ｎｍ以上である場合には、ダークスポット低減効果が発揮されず、高屈折率材料層１３の発光層側表面１４の凹凸によりダークスポットが発生しやすくなり好ましくない。
【００３３】
以下、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０の各構成について詳細に説明する。
【００３４】
上記有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０は平板形状の他、フィルム形状であってもよい。
【００３５】
基材本体１１としては、例えば、石英、ガラス、金属、シリコン、セラミック等の無機基材や、樹脂基材等を用いることができる。樹脂基材としては、例えば、ポリビニルアルコール樹脂、ポリアクリロニトリル樹脂、ポリメタクリル酸メチル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、シクロオレフィン樹脂（ＣＯＰ）、架橋ポリエチレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニル共重合体樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ポリ塩化ビニリデン共重合体樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリエーテルサルフォン樹脂、ポリサルフォン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂等の非晶性熱可塑性樹脂を用いることができる。また、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、芳香族ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂等の結晶性熱可塑性樹脂を用いることができる。更に、アクリル系、エポキシ系、ウレタン系等の紫外線（ＵＶ）硬化性樹脂や熱硬化性樹脂等を用いることができる。
【００３６】
基材本体１１として樹脂基材を用いると、フレキシブルかつ軽い有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０が得られる。また、ロール・ツー・ロール方式の製造方法に容易に適用でき、連続生産性が向上する等、工業生産上の利点が多い。
【００３７】
有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０において、図１に示すように、基材本体１１の主面上に被転写材料からなる薄膜（以下、被転写層ともいう）を成膜し、この薄膜に凹凸構造を形成し、凹凸構造層１２としているが、これに限定されない。例えば、基材本体１１の表面に凹凸構造を直接形成してもよく、この場合基材本体１１の表面が凹凸構造を成している。
【００３８】
上述のように、凹凸構造層１２の表面は凹凸構造を成している。凹凸構造は、複数の凸部１２ａと、隣接する凸部１２ａどうしの間をつなぐ凹部１２ｂとで構成されている。このような凹凸構造を、いわゆる、ドット型と呼ぶ。凹凸構造は、複数の凹部と、複数の凹部の間をつなぐ凸部とで構成される、いわゆるホール型であってもよい。
【００３９】
凹凸構造層１２を構成する複数の凸部１２ａ又は凹部１２ｂのピッチは、特に限定されないが、１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが好ましい。ピッチが前記範囲中であると、後述の有機エレクトロルミネッセンス素子における発光部からの光の波長と同程度のピッチとなり、光の回折や散乱の効果が大きくなるため、光取り出し効率が向上する。
【００４０】
上記ピッチは不定間隔であっても定期的な間隔であっても問題は無い。ピッチが不定間隔であった場合、凸部１２ａ及び凹部１２ｂのナノオーダーでの周期性は乱れることになり、発光層からの発光に対し、光散乱性を強く発現させることができ、光取り出し効率を高めることが可能となる。更に凸部１２ａ及び凹部１２ｂのナノオーダーでの均一性が乱れることによって、カラーシフトを低減し、より自然光に近い発光特性を得ることが可能となる。
【００４１】
ピッチが定期的な間隔であった場合、周期性の乱れが減少し、散乱効果が減少するため、自然光に近い発光特性は低下するが回折による光取り出し効率が向上する。回折の効果が向上するので、光の干渉効果により取り出された光の強度に角度依存性が生まれ光の指向性が増大することになる。
【００４２】
つまり、発光素子の特性と用途等により凹凸構造のピッチを種々選択し、最適な構造を選択することができる。例えば、光の指向性が問題となりやすい照明用途の場合は、ピッチを不定間隔とする構造を採用し、光の指向性を出さないように設計すれば、光散乱性を高めつつ、光取り出し効率を高めることができる。逆に指向性を高めた方がよい用途においては、回折による光取り出し効率向上の効果をより高めるため、ピッチを定期的にする構造を採用すればよい。
【００４３】
上記の通り、凹凸構造層１２は基材本体１１の主面上に別途形成しても、基材本体を直接加工し凹凸構造を作製してもよい。凹凸構造層が、基材本体を直接加工し凹凸構造を形成している場合は、凹凸構造層と基材本体との界面において、これらの屈折率が実質的に等しくなる。
【００４４】
一方、基材本体１１上に別途凹凸構造層１２を形成する場合は、凹凸構造層１２を構成する材料の屈折率が、凹凸構造層１２と基材本体１１との界面において、これらの屈折率が実質的に等しくなるような材料を選定することが好ましい。
【００４５】
上記材料としては、特に限定されないが、例えば、ゾルゲル材料を含むことができる。ゾルゲル材料を含むことで、屈折率を容易に調整可能であり、かつ、本実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０を有機エレクトロルミネッセンス素子に使用した場合の、凹凸構造層１２の劣化を抑制できるため好ましい。凹凸構造層１２を構成する材料は、上述したようにゾルゲル材料を含むことができるが、ゾルゲル材料のみで構成されても、ゾルゲル材料に金属酸化物微粒子（フィラー）を含有しても、また、ゾルゲル材料と有機樹脂（光重合性樹脂や熱重合性樹脂、熱可塑性樹脂等）との有機無機ハイブリッド材料で構成されてもよい。
【００４６】
ゾルゲル材料とは、熱や触媒の作用により、加水分解重縮合が進行し、硬化する化合物群である。例えば、金属アルコキシド（金属アルコラート）、シルセスキオキサン化合物、金属キレート化合物、ハロゲン化金属、ハロゲン化シラン、液状ガラス、スピンオングラス、もしくはこれらの反応物であり、又は、これらに硬化を促進させる触媒を含ませたものである。これらは、要求される物性に応じて、単独で用いてもよいし、複数種類を組み合わせて用いてもよい。また、ゾルゲル材料に、シリコーンをはじめとするシロキサン材料や、反応抑制剤等を含ませてもよい。また、ゾルゲル材料としては、未硬化のもののみでなく、部分硬化体を用いることもできる。ここで、ゾルゲル材料の部分硬化体とは、ゾルゲル材料の重合反応が部分的に進行し、未反応の官能基が残っているものをいう。当該部分硬化体に、更に、熱、光等を加えると、未反応の官能基が縮合し、更に硬化が進行する。
【００４７】
本実施の形態に係る凹凸構造層１２は、ナノインプリントリソグラフィ、ＥＢ描画、フォトリソグラフィ、干渉露光等により作製することができる。特にナノインプリントリソグラフィを用いることによって製造時のコストを低減することができ、より安価に有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を提供することができる。
【００４８】
高屈折率材料層１３は、凹凸構造層１２上に複数の凸部１２ａ及び凹部１２ｂを覆うように設けられている。
【００４９】
高屈折率材料層１３は、少なくとも高屈折率を有する材料により形成されている。高屈折率材料層１３を構成する材料の屈折率は、１．５以上２．１以下であることが好ましい。屈折率が前記範囲中であることにより、発光層側から有機エレクトロルミネッセンス素子用基板へと透過する発光光の、発光層と高屈折率材料層１３との界面での反射が抑制され、結果、光取り出し効率が向上する。
【００５０】
高屈折率材料層１３を構成する高屈折率材料としては、熱により硬化する熱硬化樹脂や光により硬化する光硬化樹脂等の有機物の他、酸化チタン等の無機物、又はそれらの混合物であってもよい。
【００５１】
本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０においては、ガスバリア機能、水蒸気バリア機能、耐摩耗機能、防汚機能、疎水性機能、親水性機能、帯電防止機能、カラーフィルタ機能、カラーシフト機能、偏光修正機能、反射防止機能、光再指向機能、光拡散機能、及び光学回転機能からなる群から選ばれる少なくとも１つの機能を有する機能層を更に含むことが好ましい。
【００５２】
この構成によれば、機能層を更に含むことにより、有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０を使用し作製された有機エレクトロルミネッセンス素子の素子機能が向上する。例えば、ガスバリア性や水蒸気バリア性を有する機能層を更に含むことにより、有機エレクトロルミネッセンス素子の発光部の寿命を延ばすことが可能となる。また、例えば、基材本体１１の露出する面上に耐摩耗機能、防汚機能、疎水性機能、親水性機能、帯電防止機能等を有する機能層を更に含むことにより、素子に付着する汚れの量を低減すると共に、ふき取りが容易になる。また、例えば、基材本体１１の露出する面上に反射防止機能を有する機能層を付加することで視認性が向上する。また、例えば、基材本体１１の露出する面上に光拡散機能を有する機能層を付加することで光取り出し効率が向上する。
【００５３】
上述のような本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０は、以下のように製造することができる。ただし、以下に示す製造方法は一例であって、有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０の製造方法はこれに限定されるものではない。
【００５４】
図３は、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板の製造方法を説明するための工程図である。まず、表面に所望の凹凸構造３１０が形成された平板状、フィルム状又は円筒状のモールド３００を作製する（図３Ａ）。このモールドは、例えば、ＥＢ描画、フォトリソグラフィ、熱リソグラフィ等を用いて作製することができる。
【００５５】
次に作製されたモールド３００を用いて被転写層３１へと転写を行う。例えば、シリコンウエハやガラスウエハ又はフィルム等の基材３２１の上にキャスト法やスピンコート法、インクジェット法等の手法により被転写材料からなる被転写層３１を配置し、モールド３００と基材３２１とで挟持する（図３Ｂ）。その後、モールド３００側、又は基材３２１側の少なくとも一方から光を照射し、被転写層３１を硬化する。続いてモールド３００を剥がし、反転モールド３２０が完成する。得られた反転モールド３２０の凹凸構造３２２の形状はモールド３００の凹凸構造３１０とは逆のものとなり、凸部が凹部に、凹部が凸部になる（図３Ｃ）。この際、被転写材料としては、光硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、無機前駆体、或いは熱可塑性樹脂等を使用することができる。
【００５６】
なお、工程前に、モールド３００の凹凸構造３１０を有する表面を離型処理すると好ましい。或いは、モールド３００の凹凸構造３１０を構成する材料を、フッ素含有樹脂、メチル基を含む樹脂、ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）に代表されるシリコーン、或いはこれらを組み合わせた材料で構成することが好ましい。更に、離型処理を行う前に、モールド３００の凹凸構造３１０を有する表面に金属、金属酸化物、或いは金属と金属酸化物から成る層を形成してもよい。
【００５７】
また、工程で使用する基材３２１は、被転写層３１との密着性を向上させるために、被転写層３１との化学結合や、浸透等の物理的結合のための易接着コーティング（シランカップリング処理等）、プライマー処理、コロナ処理、プラズマ処理、ＵＶ／オゾン処理、高エネルギー線照射処理、表面粗化処理、多孔質化処理等を施してもよい。更に被転写層３１が光硬化性樹脂の場合、光照射工程は低酸素環境下で行ってもよい。基材３２１として屈曲性の低い無機基材を使用する場合は、モールド３００は屈曲性を有す構成のものが好ましく、基材３２１として屈曲性の高いフィルム基材を使用する場合は、モールド３００は屈曲性の低い構成のものも、屈曲性の高い構成のものも使用することができる。
【００５８】
次にこの反転モールド３２０を用いて転写を行う。被転写材料からなる被転写層３２に反転モールド３２０の凹凸構造３２２を転写し、基材本体１１の一主面上に凹凸構造層１２を形成する。例えば、反転モールド３２０の被転写層３１を構成する材料が光硬化性樹脂だった場合、その光硬化性樹脂を基材本体１１上にキャストやスピンコート法、インクジェット法等の手法により配置し、反転モールド３２０と基材本体１１とで挟持する（図３Ｄ）。挟持する前にホットプレート上で加熱処理を施してもよい。その後、反転モールド３２０側、又は基材本体１１側の少なくとも一方から光を照射し、光硬化性樹脂を硬化する。最後にモールド３２０を剥がし基材本体１１上に凹凸構造層１２が配置されたものが完成する（図３Ｅ）。
【００５９】
このように凹凸構造層１２を基材本体１１上に別途形成する方法としては、転写法が挙げられる。転写法には、光ナノインプリント法、熱ナノインプリント法、室温ナノインプリント法等が含まれる。転写法は、例えば、被転写材料を、モールドの凹凸構造を備えた表面と、基材本体の一主面との間に狭持し、モールドを剥離することで被転写材料の表面に凹凸構造を形成する方法である。この際、被転写材料としては、上述した、ゾルゲル材料を含むことができる。
【００６０】
以上、凹凸構造層１２を基材本体１１上に別途形成する場合について説明したが、これに限定されず、既に説明したとおり、基材本体１１の表面に凹凸構造を直接形成し、凹凸構造付の基材を得てもよい。
【００６１】
凹凸構造を基材本体１１に直接形成する方法は、特に限定されない。凹凸構造の凸部及び凹部の形状を制御して製造するという観点から、例えば、上述したガラス、石英、又は熱可塑性樹脂を直接加工する加工方法が挙げられる。
【００６２】
例えば、基材本体１１として透明なガラスを用い、その表面をナノスケールで加工する方法としては、ＥＢ描画、フォトリソグラフィ、熱或いは光ナノインプリントリソグラフィ、熱ナノインプリント、リソグラフィ等を適用することができる。
【００６３】
熱ナノインプリントを適用する場合、凹凸構造を表面に有する反転モールドをガラス転移温度（以下、Ｔｇという）以上まで加熱し、その状態にて基材本体１１に反転モールドの凹凸構造を押圧することで、基材本体１１をリソグラフィ工程無く加工することができる。
【００６４】
また、熱ナノインプリントリソグラフィを適用する場合は、反転モールドの凹凸構造と基材本体との間に熱可塑性のレジストを狭持して、レジストのＴｇよりも高い温度にて押圧して、Ｔｇより低い温度にて反転モールド３２０を剥離する。
【００６５】
また、光ナノインプリントリソグラフィを適用する場合は、反転モールドの凹凸構造と基材本体との間に光硬化性のレジストを狭持して、押圧状態にて光を照射した後に反転モールドを剥離する。
【００６６】
上述のようにして得られた、凹凸構造を表面に有するレジスト層／基材本体から構成される積層体に対し、レジスト層面側からレジスト層の残膜を除去（例えば、酸素を使用したドライエッチング）する。続いて、レジスト層をマスクとして基材本体をエッチングする。これにより、基材本体を加工し、凹凸構造を直接形成することができる。
【００６７】
続いて、凹凸構造層１２上の複数の凸部１２ａ及び凹部１２ｂを覆うようにして、高屈折率材料層１３を設け、有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０を得る（図３Ｆ）。
【００６８】
高屈折率材料層１３の成膜方法としては、例えば、高屈折率材料の希釈溶液を、凹凸構造層１２の表面に塗工する方法が挙げられる。塗工方法としては、グラビアコート法、マイクログラビアコート法、ブレードコート法、ワイヤーバーコート法、エアーナイフコート法、ディップコート法、コンマナイフコート法、スプレーコート法、カーテンコート法、インクジェット法、スピンコート法、ダイコート法等を採用することができる。
【００６９】
高屈折率材料を希釈して塗工した場合は、余剰な溶剤を除去すると好ましい。除去方法としては、加熱処理、減圧（真空）処理やこれらの組み合わせによる処理が挙げられる。
【００７０】
加熱処理の場合の温度及び時間は、特に限定はされず、希釈溶液を作製する際に使用する溶剤の蒸気圧や沸点等、及び塗工膜厚により適宜設定できる。加熱処理の条件としては、高屈折率材料層１３の配置精度が高まる観点から、温度５０℃〜２５０℃、及び、処理時間６０秒〜１時間の範囲であることが好ましい。
【００７１】
希釈溶液の余剰な溶剤を除去することで、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０が得られる（図３Ｆ）。
【００７２】
ガスバリア機能、水蒸気バリア機能、耐摩耗機能、防汚機能、疎水性機能、親水性機能、帯電防止機能、カラーフィルタ機能、カラーシフト機能、偏光修正機能、反射防止機能、光再指向機能、光拡散機能、及び光学回転機能等を持つ機能層を加える場合には、上記有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０のうち高屈折率材料層１３の発光層側表面１４若しくは基材本体１１の露出する面上、又はその両方に作製を行えばよい。この機能層の作製は有機エレクトロルミネッセンス素子の作製の前に行ってもよいし、後に行ってもよい。例えば様々な光学機能を有するフィルム又はシートを貼合する方法や、機能層の材料の成膜後にＥＢ描画、フォトリソグラフィ、熱或いは光ナノインプリントリソグラフィ、熱ナノインプリント、リソグラフィ等を用いて各機能を持つ構造を作製する方法を用いることができる。
【００７３】
高屈折率材料層１３を作製する際に、凹凸構造層１２のパターンの形状、ピッチ、深さや、高屈折率材料層１３の高屈折率材料、作製方法、作製条件を変化させることによって、高屈折率材料層１３の発光層側表面１４の凹凸の状態、即ち三次元算術平均粗さＳａ及び高低差Ｓｔの値を変化させることができる。即ち、三次元算術平均粗さＳａ及び高低差Ｓｔを上記範囲に制御することにより、光取り出し効率をより改善し、かつ、ダークスポットの発生を抑制することでダークスポットの発生に起因する輝度の低下と寿命の減少を抑えることができる。
【００７４】
例えば、凹凸構造層１２のパターンを変化させた場合、凹凸構造層１２の凹部１２ｂへの高屈折率材料の充填率、埋まる量が変化するため、Ｓａ、Ｓｔの値は変化する。これを利用し、パターンの形状、ピッチ、深さを適切に制御することによりＳａ、Ｓｔの値を制御することができる。また高屈折率材料を変えた場合、その収縮率がそれぞれの材料で異なるため、余剰な溶剤を除去した際の高屈折率材料層１３の発光層側表面１４の凹凸の残り方が変化し、Ｓａ、Ｓｔの値を変化させることができる。これを利用し、材料の収縮率を制御することによりＳａ、Ｓｔの値を制御することができる。
【００７５】
次に、ロール・ツー・ロール法により有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０を製造する場合について説明する。
【００７６】
例えば、バリア層（例えばＳｉ３Ｎ４）をあらかじめ成膜したリールに、ロール状モールドを用いた光ナノインプリント法によってバリア層上に凹凸構造層を形成させる。次に、凹凸構造層に高屈折率材料を連続塗布（マイクログラビア、ダイコート法等）させることで、凹凸構造が高屈折率材料に覆われたリールを得ることができる。
【００７７】
上述のような本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０を用いて、以下のような有機エレクトロルミネッセンス素子を製造することができる。
【００７８】
有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し方式としては、トップエミッション方式（以下、「トップエミッション型有機ＥＬ素子」という）とボトムエミッション方式（以下、「ボトムエミッション型有機ＥＬ素子」という）とがある。いずれの方式であっても各層内や層間に凹凸構造を導入することで光取り出し効率の改善が取り組まれている。
【００７９】
トップエミッション型有機ＥＬ素子に、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０を用いる場合は、高屈折率材料層１３を、発光部の、陰極としての光透過性の第２導電層上に貼合することで、光取り出しが一層向上し、かつ、ダークスポットの発生が抑制された有機ＥＬ素子を得ることができる。
【００８０】
一方、ボトムエミッション型有機ＥＬ素子の場合、高屈折率材料層１３上に、少なくとも、陽極としての光透過性の第１導電層、発光層、及び陰極としての第２導電層をこの順に設けることにより、光取り出し効率が一層向上し、かつ、ダークスポットの発生が抑制された有機ＥＬ素子を製造することができる。
【００８１】
次に、ボトムエミッション型有機ＥＬ素子を例に挙げてより詳細に説明する。図４は、本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を用いた有機エレクトロルミネッセンス素子を示す断面概略図である。図４に示すように、有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０の高屈折率材料層１３の発光層側表面１４上に、発光部５が設けられている。発光部５は、有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０の高屈折率材料層１３側に配置される。発光部５は、陽極としての光透過性の第１導電層５１と、第１導電層５１に対向して設けられた陰極としての第２導電層５２を有する。第１導電層５１と第２導電層５２の間には、少なくとも１層の発光層で構成される有機層が配置される。図４に示す有機ＥＬ素子４０においては、有機層として第１導電層５１側から順番に、ホール輸送層５３、発光層５４、及び電子輸送層５５が順次積層されている。
【００８２】
発光部５においては、第１導電層５１とホール輸送層５３との間にホール注入層、ホール輸送層５３と発光層５４との間にホール輸送性中間層、及び／又は第２導電層５２と電子輸送層５５との間に電子注入層を設けてもよい。更に各層は複数の二次層に分かれていてもよい。一つの層が二以上の機能を兼ねてもよく、発光層５４が電子輸送層を兼ねてもよい。
【００８３】
本実施の形態に係る、陽極としての第１導電層５１と、ホール注入層、ホール輸送層５３、発光層５４、電子輸送層５５、電子注入層、陰極としての第２導電層５２の作製法は特に限定しないが、第１導電層５１及び第２導電層５２は、真空蒸着法又はスパッタリング法等によって行い、ホール注入層、ホール輸送層５３、発光層５４、電子輸送層５５、電子注入層は、真空蒸着法、有機蒸着法又は薄膜塗工法によって行う。
【００８４】
陽極としての第１導電層５１は、発光層５４から発光される光を透過し、有機層に正孔を注入する電極としての機能を有していればよく、その形状、構造、大きさ等については特に制限はなく、有機ＥＬ素子４０の用途や目的に応じて、公知の導電性材料から適宜選択することができる。第１導電層５１の材料としては、仕事関数の大きい金属、合金、金属酸化物、導電性化合物、又は、これらの混合物を含むものが好ましい。その具体例としては、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化錫亜鉛（ＺＴＯ）、フッ素やアンチモン等をドープした酸化錫（ＦＴＯ、ＡＴＯ）、ガリウムやアルミニウム等をドープした酸化亜鉛（ＧＺＯ、ＡＺＯ）等の導電性金属酸化物、金、銀、クロム、ニッケル等の金属、更にこれら金属と導電性金属酸化物との混合物又は積層物が挙げられる。
【００８５】
陰極としての第２導電層５２は、有機層に電子を供給する電極としての機能を有していればよく、その形状、構造、大きさ等については特に制限はなく、有機ＥＬ素子４０の用途や目的に応じて、公知の導電性材料から適宜選択することができる。第２導電層５２の材料としては、仕事関数の小さい金属、合金、金属酸化物、導電性化合物又はこれらの混合物を含むものが好ましい。具体例としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、金、銀、アルミニウム合金、銀合金等が挙げられ、これら２種以上を併用してもよい。ＬｉＦやＬｉ系化合物等をごく少量付けた後、Ａｌ、ＡｇやＡｌ／Ａｇ合金などを積層する方法が一般的である。
【００８６】
発光層５４は、電界印加時に、ホール輸送層５３から正孔を受け取り、且つ、第２導電層５２から電子を受け取って、正孔と電子の再結合の場を提供して発光させる機能を有する層である。この機能を有していれば、有機ＥＬ素子４０の用途や目的に応じて、公知の発光材料から適宜選択することができる。発光層５４は１層であっても２層以上であってもよく、それぞれの層が異なる発光色であってもよい。
【００８７】
また、発光層５４は、発光材料のみで構成されていてもよく、ホスト材料と発光性ドーパントの混合層としてもよい。発光性ドーパントは蛍光発光材料でも燐光性発光材料であってもよく、２種類以上であってもよい。蛍光発光材料は、蛍光性色素化合物であるジチエニルエテン（ＤＴＥ）等が挙げられるが、ホールや電子輸送化合物に蛍光性色素化合物をドープしてもよい。燐光性発光材料を用いると、理論変換効率が約２５％から約１００％に向上するため好ましい。前記発光性ドーパントの含有量は一般に０．１重量部〜５０重量部であるが、耐久性、発光効率の観点から１質量部〜５０質量部であることが好ましい。
【００８８】
ホール注入層及びホール輸送層５３は、第１導電層５１から正孔を受け取り、発光層５４に正孔を輸送する機能を有する層である。この機能を有していれば、有機ＥＬ素子４０の用途や目的に応じて、公知の材料から適宜選択することができる。具体例としては、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）及びポリアニオンポリ（スチレンスルホン酸塩）混合物（ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ）、ヘキサデカフルオロ銅フタロシアニン、酸化モリブデン、酸化タングステン、又はこれらの組み合わせ、ポリビニルカルバゾール等のカルバゾール誘導体、Ｎ，Ｎ’−ジ（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルベンジジン（ＮＰＢ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ビス（フェニル）−２，２−ジメチル（α―ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−［１，１−ビフェニル］−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、１，４，５，８，９，１２−ヘキサアザトリフェニレンヘキサカルボニトリル（ＨＡＴ−ＣＮ）又は、銅（ＩＩ）フタロシアニン（ＣｕＰｃ）等の芳香族縮合環を有するアミン誘導体が挙げられる。α―ＮＰＤやＣｕＰｃ等の芳香族縮合環を有するアミン誘導体は、イオン化ポテンシャルとホール輸送特性が適切であり、電気化学的に可逆であるため、ホール輸送材料として最も多く使用される。
【００８９】
電子注入層及び電子輸送層５５は、第２導電層５２から電子を受け取り、発光層５４に電子を輸送する機能を有する層である。この機能を有していれば、有機ＥＬ素子４０の用途や目的に応じて、公知の材料から適宜選択することができる。具体例としては、トリス（８−キノリノレート）アルミニウム（Ａｌｑ３）等のキノリン誘導体、オキサジオール系（ＰＢＤ等）、トリアゾール系（ＴＡＺ）、ＢＡｌｑ、ＬｉＦ、ＮａＣｌ、ＣｓＦ、Ｌｉ２Ｏ、ＢａＯ等が挙げられる。金属錯体系（Ａｌｑ３等）の物質を用いると、電子輸送層５５と発光層５４を兼ねることができ便利である。
【００９０】
発光部５を構成する各層の形成方法としては、特に制限はなく、公知の方法に従って行うことができる。例えば、印刷方式、コーティング方式等の湿式方式、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的方式、ＣＶＤ、又はプラズマＣＶＤ等の化学的方式の中から材料の適性を考慮して適宜選択した方法を用いる事ができる。
【００９１】
また、各層のパターニング方法としては、例えば、フォトリソグラフィ等による化学的エッチング、レーザ等による物理的エッチング、マスクを重ねて真空蒸着やスパッタする部分成膜、リフトオフ法、又は、印刷法を用いることができる。
【００９２】
以上のように有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０を用いて有機ＥＬ素子４０を製造することで、高屈折率材料層１３の発光層側表面１４の三次元算術平均粗さＳａが０．３ｎｍ＜Ｓａ＜２ｎｍであり、高低差Ｓｔが５ｎｍ＜Ｓｔ＜３０ｎｍであることにより、光取り出し効率をより改善し、かつ、ダークスポットの発生を抑制することでダークスポットの発生に起因する輝度の低下と寿命の減少を抑えることができる。
【００９３】
本実施の形態に係る照明装置は、有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０と、高屈折率材料層１３の発光層側表面１４上に設けられた少なくとも陽極、発光層、及び陰極とで構成された発光部５と、を具備することを特徴とする。
【００９４】
例えば、本実施の形態に係るボトムエミッション型の有機ＥＬ素子４０を照明装置に用いることができる。即ち、前記照明装置は、有機エレクトロルミネッセンス素子を駆動するための電源回路と、本実施の形態に係るボトムエミッション型の有機ＥＬ素子４０を含む。
【００９５】
本実施の形態に係る表示装置は、有機エレクトロルミネッセンス素子用基板１０と、高屈折率材料層１３の発光層側表面１４上に設けられた少なくとも陽極、発光層、及び陰極とで構成された発光部５と、を具備することを特徴とする。
【００９６】
例えば、本実施の形態に係るボトムエミッション型の有機ＥＬ素子４０を表示装置に用いることができる。即ち、前記表示装置は、画像信号に基づいて駆動される表示パネルと、前記表示パネルを照明する光を発する発光素子を含み、前記発光素子は、本実施の形態に係るボトムエミッション型の有機ＥＬ素子４０を具備する。
【実施例】
【００９７】
以下、本発明の効果を明確にするために行った実施例をもとに本発明をより詳細に説明する。なお、下記実施の形態における材料、使用組成、処理工程等は例示的なものであり、適宜変更して実施することが可能である。その他、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、適宜変更して実施することが可能である。そのため、本発明は以下の実施例によって何ら限定されるものではない。
【００９８】
［実施例１］
（円筒状金型（転写用モールド）の作製）
円筒状金型の基材としては、円筒型石英ガラスロールを用いた。この円筒型石英ガラスロール表面にレジスト層を成膜し、レジスト層の表面に、半導体パルスレーザを用いた直接描画リソグラフィ法により微細構造（微細凹凸構造）を形成した。
【００９９】
まず、この石英ガラス表面の微細構造上にスパッタリング法によりレジスト層を成膜した。スパッタリング法は、ターゲット（レジスト層）として、ＣｕＯを用いて、ＲＦ１００Ｗの電力で実施した。成膜後のレジスト層の膜厚は２０ｎｍであった。以上のように作製した円筒状金型を線速度ｓ＝１．０ｍ／秒で回転させながら、以下の条件で露光した。
露光用半導体レーザ波長：４０５ｎｍ
露光レーザパワー：３．５ｍＷ
【０１００】
微細凹凸構造はピッチ７００ｎｍ、高さ２００ｎｍの六方正規構造とした。次に、レジスト層を現像する。レジスト層の現像は、０．０３ｗｔ％のグリシン水溶液を用いて、処理時間２４０秒の条件で実施した。次に、現像したレジスト層をマスクとし、ドライエッチングを行った。ドライエッチングは、エッチングガスとしてＳＦ６を用い、処理ガス圧１Ｐａ、処理電力３００Ｗ、処理時間５分の条件で実施した。次に、表面に微細構造が付与された円筒状金型から、残渣のレジスト層のみをｐＨ１の塩酸で６分間の条件で剥離して円筒状金型（転写用モールド）を作製した。
【０１０１】
（リール状透明樹脂モールドの作製）
得られた円筒状金型（転写用モールド）に対し、デュラサーフＨＤ−１１０１Ｚ（ダイキン化学工業社製）を塗布し、６０℃で１時間加熱後、室温で２４時間静置、固定化した。その後、デュラサーフＨＤ−ＺＶ（ダイキン化学工業社製）で３回洗浄し、離型処理を施した。
【０１０２】
次に、得られた円筒状金型からリール状樹脂モールドを作製した。ＯＰＴＯＯＬ  ＤＡＣ  ＨＰ（ダイキン工業社製）、トリメチロールプロパントリアクリレート（東亞合成社製  Ｍ３５０）及びＩｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）  １８４（ＢＡＳＦ社製）を重量部で１０：１００：５の割合で混合して光硬化性樹脂を調製した。次に、この光硬化性樹脂をＰＥＴフィルム（Ａ４１００、東洋紡社製：幅３００ｍｍ、厚さ１００μｍ）の易接着面にマイクログラビアコーティング（廉井精機社製）により、塗布膜厚６μｍになるように塗布した。
【０１０３】
次いで、円筒状金型に対し、光硬化性樹脂を塗布したＰＥＴフィルムをニップロール（０．１ＭＰａ）で押し付け、大気下、温度２５℃、湿度６０％で、ランプ中心下での積算露光量が６００ｍＪ／ｃｍ２となるように、ＵＶ露光装置（フュージョンＵＶシステムズ・ジャパン社製、Ｈバルブ）を用いて紫外線を照射して連続的に５分間光硬化を実施して、表面に微細構造が反転転写されたリール状透明樹脂モールドを得た。
【０１０４】
（反転樹脂モールドの作製）
次に、ＯＰＴＯＯＬ  ＤＡＣ  ＨＰ（ダイキン工業社製）、トリメチロールプロパントリアクリレート（東亞合成社製  Ｍ３５０）、及びＩｒｇａｃｕｒｅ（登録商標）  １８４（ＢＡＳＦ社製）を重量部で１０：１００：５の割合で混合して光硬化性樹脂を調製した。この光硬化性樹脂をＰＥＴフィルム（Ａ４１００、東洋紡社製：幅３００ｍｍ、厚さ１００μｍ）の易接着面にマイクログラビアコーティング（廉井精機社製）により、塗布膜厚６μｍになるように塗布した。
【０１０５】
次いで、上記リール状透明樹脂モールドに、光硬化性樹脂を塗布したＰＥＴフィルムをハンドローラー押し付け、大気下、温度２５℃、湿度６０％で、ランプ中心下での積算露光量が６００ｍＪ／ｃｍ２となるように、ＵＶ露光装置（フュージョンＵＶシステムズ・ジャパン社製、Ｈバルブ）を用いて紫外線を照射し、連続的に５分間光硬化を実施して、表面に微細凹凸構造が反転転写されたシート状の反転樹脂モールドを得た。
【０１０６】
（有機エレクトロルミネッセンス素子用基板の作製）
凹凸構造層の材料である光硬化性樹脂としてＳＲ−８３３、３−ＡＰＴＭＳ、ＴＥＯＳ、Ｉ１８４、ＣＰＩ−１００Ｐ、ＰＧＭＥを重量部で１：１：１：０．０４：０．０４：３の割合で混合し作製した。
【０１０７】
基材本体はテクノプリント株式会社製無アルカリガラスＯＡ−１０Ｇの３ｃｍ角のガラス基材を選択した。ガラス基材上に上記光硬化性樹脂を塗布しスピンコーターにて２０００回転で１５秒回転させ、その後１５秒で１０００回転まで減速させる条件でスピンコートを行った。次いで、ホットプレートにて１００℃、３０秒加熱した。
【０１０８】
その後、反転樹脂モールドを光硬化性樹脂にハンドローラーにて押し付けた。次いで、大気下、温度２５℃、湿度６０％で、ランプ中心下での積算露光量が６００ｍＪ／ｃｍ２となるように、ＵＶ照射装置（フュージョンＵＶシステムズ・ジャパン社製、Ｈバルブ）にて５分間紫外線を照射し、光硬化性樹脂を硬化させた。次いで、ガラスから反転樹脂モールドを剥がし、ホットプレートにて１５０℃、３０分加熱し、ガラス基材上に微細凹凸構造を作製した。
【０１０９】
次に、高屈折率材料層の作製を行った。高屈折率材料としてポリマー中にチタニア粒子を分散させた材料を選択した。この材料をスピンコーターにて２０００回転１５秒回転させ、その後１５秒で１０００回転まで減速させる条件でスピンコートを行った。その後ホットプレートにて始めに１００℃、１分、次に２００℃、５分の条件で加熱処理を行い、高屈折率材料層を作製し、有機エレクトロルミネッセンス素子用基板が完成した。
【０１１０】
完成した有機エレクトロルミネッセンス素子用基板の三次元算術平均粗さＳａ、Ｓｔを菱化システム株式会社製「ＶｅｒｔＳｃａｎ（登録商標）２．０  Ｒ３３００Ｇ」を用いて測定した結果、Ｓａの値は０．４３ｎｍ、Ｓｔの値は２２．４ｎｍと測定された。
【０１１１】
（有機エレクトロルミネッセンス素子の作製）
有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を用いて有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。高屈折率材料層の表面上に発光部を作製した。各層の材料膜厚、及び成膜方法は以下の通りである。
（１）ＩＺＯ  １２０ｎｍ  スパッタリング
（２）ＨＡＴ−ＣＮ  ６０ｎｍ  真空蒸着
（３）ＮＰＤ  ２０ｎｍ  真空蒸着
（４）Ｉｒ（ｐｐｙ）３＠ＣＢＰ（６％）  ３０ｎｍ  真空蒸着
（５）ＢＡｌｑ  １０ｎｍ  真空蒸着
（６）Ａｌｑ  ３０ｎｍ  真空蒸着
（７）ＬｉＦ  １．６ｎｍ  真空蒸着
（８）Ａｌ  １５０ｎｍ  真空蒸着
発光部を作製した後、ガラスによる封止を行い、有機エレクトロルミネッセンス素子を完成させた。
【０１１２】
［実施例２］
実施例１と同様の方法により円筒状金型を作製した。ただし凹凸構造のパターンは図５に示すようなパターンとした。図５は、本発明の実施例２で用いた円筒状金型の凹凸構造のパターンがホール型の場合の上面図である。図５中、符号４１０は凹部を表している。２つの軸に沿ったピッチ４３０及び４４０は７００ｎｍとし、一つの軸に沿って３個凹部４１０が配置されたら次は凹部４１０を配置しない部分４２０を作製するという決まりでパターンを作製している。
【０１１３】
このような円筒状金型を用いて実施例１と同様に有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を作製した。実施例１の方法と同様にＳａ、Ｓｔを測定した結果、Ｓａの値は０．７１ｎｍ、Ｓｔの値は１６．３ｎｍであった。
【０１１４】
作製した有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を用いて実施例１と同様の方法により有機エレクトロルミネッセンス素子を完成させた。
【０１１５】
［実施例３］
まず、４インチΦガラス基板上にスパッタリング法によりレジスト層を成膜し、レジスト層の表面に、半導体パルスレーザを用いた直接描画リソグラフィ法により微細凹凸構造を形成した。スパッタリング法は、レジスト層として、ＣｕＯを用いて、ＲＦ１００Ｗの電力で実施した。成膜後のレジスト層の膜厚は２５ｎｍであった。以上のように作製したガラス基板を線速度ｓ＝１．０ｍ／秒で回転させながら、以下の条件で露光した。
露光用半導体レーザ波長：４０５ｎｍ
露光レーザパワー：４．５ｍＷ
【０１１６】
ピッチは５００ｎｍ、高さ２００ｎｍの微細凹凸構造であり、凸部パターンを作製した。レジスト層の現像は、０．０３ｗｔ％のグリシン水溶液を用いて、処理時間２４０秒の条件で実施した。次に、現像したレジスト層をマスクとし、ドライエッチングを行った。ドライエッチングは、エッチングガスとしてＳＦ６を用い、処理ガス圧１Ｐａ、処理電力３００Ｗ、処理時間５分の条件で実施した。次に、表面に微細凹凸構造が付与されたモールドから、残渣のレジスト層のみをｐＨ１の塩酸で６分間の条件で剥離して平板状ガラスモールドを作製した。
【０１１７】
その後、リール状透明樹脂モールドに代えて、上述の平板状ガラスモールドを用いた他は、実施例１と同様の方法で反転樹脂モールドを作製し、有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を作製した。ただし高屈折率材料は実施例１とは異なる材料を用い、ポリマー中にチタニア粒子を分散させた材料を用いた。ここで用いた材料は実施例１、実施例２、及び実施例４で用いた材料より大きな粒径をもつチタニア粒子を含んでいる。実施例１の方法と同様にＳａ、Ｓｔを測定した結果、Ｓａの値は０．５８ｎｍ、Ｓｔの値は１３．９ｎｍであった。
【０１１８】
この有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を用いて実施例１と同様の方法で有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。
【０１１９】
［実施例４］
実施例３と同様の方法により有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を作製した。ただし高屈折率材料としては実施例１で用いた材料を選択した。実施例３と同様の方法によりＳａ、Ｓｔを測定した結果、Ｓａの値は０．５０ｎｍ、Ｓｔの値は８．２ｎｍであった。その後前記有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を用いて、有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。
【０１２０】
［実施例５］
実施例１の方法において有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を作製した。
【０１２１】
実施例１の方法と同様にＳａ、Ｓｔを測定した結果、Ｓａの値は０．４３ｎｍ、Ｓｔの値は２２．４ｎｍであった。
【０１２２】
この有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を用いて実施例１と同様の方法で有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。
【０１２３】
この有機エレクトロルミネッセンス素子の基材本体の露出する面上に光拡散機能を含む機能を有するマイクロレンズシートを光学用粘着シートを用いて貼りつけてマイクロレンズシートによる光拡散機能を更に含んだ有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。
【０１２４】
［比較例１］
有機エレクトロルミネッセンス素子用基板の代わりにテクノプリント株式会社製無アルカリガラスＯＡ−１０Ｇの３ｃｍ角のガラス基材のみの基板を用いて、実施例１と同様の方法で有機エレクトロルミネッセンス素子を作製したものを比較例１とした。ガラス基板のＳａ、Ｓｔを実施例１と同様の方法で測定した結果、Ｓａの値は０．２０ｎｍ、Ｓｔの値は３．１ｎｍであった。
【０１２５】
［比較例２］
実施例２と同様の方法により反転樹脂モールドを作製した。その後、実施例２と同様の方法で有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を作製した。ただし高屈折率材料として、実施例３で用いた高屈折率材料を選択した。実施例２と同様の方法によりＳａ、Ｓｔを測定した結果、Ｓａの値は２．３０ｎｍ、Ｓｔの値は３９．４ｎｍであった。その後有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を用いて、実施例２と同様の方法で有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。
【０１２６】
（三次元算術平均粗さＳａ及び高低差Ｓｔ）
三次元算術平均粗さＳａ及び高低差Ｓｔの値は菱化システム株式会社製「ＶｅｒｔＳｃａｎ（登録商標）２．０  Ｒ３３００Ｇ」を用いて測定した。視野を４６９．９７×３５２．６９（μｍ）に設定し、異なる場所１２０点の測定を行った。その後、１２０点それぞれのＳａ、Ｓｔの平均値を算出し、表１におけるＳａ、Ｓｔの値とした。
【０１２７】
（発光特性）
実施例１から実施例５、比較例１及び比較例２の有機エレクトロルミネッセンス素子の発光効率特性をオーシャンフォトニクス製全光束測定システムにより測定した。比較例１の発光効率を１としたときの強度比の結果を表１の発光特性に示す。
【０１２８】
（ダークスポットの評価）
各実施例及び各比較例において作製された有機エレクトロルミネッセンス素子それぞれを発光させた状態で、ダークスポット数を光学顕微鏡により観察した。２ｍｍ角の発光領域中にダークスポットの数が４個以下観察されたサンプル（ダークスポットが観察されなかったサンプルを含む）を○、４個以上観察されたサンプルを×とし、表１に示す。
【０１２９】
【表１】
2015191787.tif 000003
【０１３０】
表１から分かるように比較例２においてダークスポットが多く発生していることが分かる。また、高屈折率材料層及び凹凸構造層を具備しない有機エレクトロルミネッセンス素子（比較例１）に比べ、高屈折率材料層及び凹凸構造層を具備した有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を使用した有機エレクトロルミネッセンス素子（実施例１から実施例５、比較例２）の方が発光特性は向上している。つまり、０．３ｎｍ＜Ｓａ＜２ｎｍ、かつ、５ｎｍ＜Ｓｔ＜３０ｎｍが最適な範囲となる。
【０１３１】
発光特性の向上率を比較すると、実施例１から実施例３、実施例５、及び比較例２の方が実施例４よりも大きい。より好ましい条件は、０．４ｎｍ＜Ｓａ＜０．８ｎｍ、かつ、１０ｎｍ＜Ｓｔ＜２３ｎｍであることが分かる。
【０１３２】
また実施例５の結果より光拡散機能を更に含んだ有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を用いた有機エレクトロルミネッセンス素子においても発光効率を向上させ、かつダークスポットを低減する効果は発揮されており、他の実施例、比較例より発光効率を向上させる効果は大きく発揮されている。
【０１３３】
以上の結果から、有機エレクトロルミネッセンス素子用基板を用いて作製された照明装置及び表示装置においても発光効率を向上させかつダークスポットを低減する効果は発揮されることは明らかである。
【産業上の利用可能性】
【０１３４】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子用基板によれば、有機エレクトロルミネッセンス素子に適用でき、発光効率を向上させ、かつ、ダークスポットが低減された有機エレクトロルミネッセンス素子、及びそれを具備した照明装置と表示装置を提供可能である。
【符号の説明】
【０１３５】
１０  有機エレクトロルミネッセンス素子用基板
１１  基材本体
１２  凹凸構造層
１３  高屈折率材料層
１４  発光層側表面
【図１】
2015191787.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
2015191787.tif 000007
【図５】
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