(57)【要約】【課題】放射線分解や腐食により収納容器内で発生した水素ガスを、簡易な構成と低コストで収納容器外に確実に放出可能な放射性物質の収納容器を提供する。【解決手段】本発明による放射性物質の収納容器１は、収納容器１の壁面の一部を構成するように設けられた水素透過膜４を備え、水素透過膜４は、収納容器１の内部から外部へ水素ガスを選択的に透過させる。水素透過膜４を挟み込んで支持する１対の支持部材７をさらに備えるのが好ましい。【選択図】図１
2015034722.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
収納容器の壁面の一部を構成するように設けられた水素透過膜を備え、
前記水素透過膜は、前記収納容器の内部から外部へ水素ガスを選択的に透過させる、
ことを特徴とする放射性物質の収納容器。
【請求項２】
前記水素透過膜を挟み込んで支持する１対の支持部材をさらに備える請求項１記載の放射性物質の収納容器。
【請求項３】
前記支持部材は、多孔質材料で形成される請求項２記載の放射性物質の収納容器。
【請求項４】
前記水素透過膜は、パラジウム、白金、ニッケル、バナジウム、及びニオブのうち、少なくともいずれか１種を含む合金である請求項１記載の放射性物質の収納容器。
【請求項５】
前記水素透過膜は、ポリイミドを含む高分子膜である請求項１記載の放射性物質の収納容器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性物質を収納するための収納容器に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力プラント、核燃料再処理プラント、及び廃炉プラント等において、放射性物質を保管、移送、及び埋設処分するなどのために、放射性物質を容器に収納する。この際、放射線物質の線量が高く、水分が共存する場合などでは、水の放射線分解により水素ガスが発生し、収納容器内の水素の濃度や圧力が上昇するおそれがあり好ましくない。また、アルミや亜鉛などの両性金属を含む放射性廃棄物をセメント系材料で固型化する場合には、水素ガスが発生することが知られている（例えば、特許文献１を参照）。
【０００３】
このような収納容器内での水素発生を回避するために、例えば特許文献２には、放射性廃棄物をセメント固化した後に、収納容器内を減圧したり加温したりすることにより水分を除去する放射性廃棄物の処理方法が開示されている。この方法では、水素発生の原因となる水分そのものを除去する前処理を行う。
【０００４】
また、例えば特許文献３には、収納容器内に水素の酸化触媒を設置する放射性廃棄物の処理方法が開示されている。この方法では、収納容器内で発生した水素を酸化触媒により酸素と結合させて水に戻すことで、水素を除去する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平６−１０２３９７号公報
【特許文献２】特開２００７−１３２７８７号公報
【特許文献３】特開２００２−２８６８９３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
放射性物質の収納容器では、放射線分解や腐食により収納容器内で発生した水素ガスを収納容器から放出したり除去したりして、収納容器内の水素の濃度や圧力の上昇を防ぐ必要がある。
【０００７】
特許文献２に記載されたような、水分を除去する前処理を行う放射性廃棄物の処理方法では、収納容器の加熱設備と減圧設備、及びオフガス処理設備などが必要であり、処理系統が複雑化し、処理コストが高くなるという課題がある。一方、特許文献３に記載されたような、水素の酸化触媒を設置する放射性廃棄物の処理方法では、水素ガスと反応する酸素ガスは収納容器内に限られた量しか存在しないので、わずかな量の水素しか除去できないという課題がある。
【０００８】
本発明は、放射線分解や腐食により収納容器内で発生した水素ガスを、簡易な構成と低コストで収納容器外に確実に放出可能な放射性物質の収納容器を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明による放射性物質の収納容器は、次のような特徴を備える。収納容器の壁面の一部を構成するように設けられた水素透過膜を備え、前記水素透過膜は、前記収納容器の内部から外部へ水素ガスを選択的に透過させることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の放射性物質の収納容器によれば、放射線分解や腐食により収納容器内で発生した水素ガスを、簡易な構成と低コストで収納容器外に確実に放出することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の実施例１による放射性物質の収納容器の構成図である。
【図２】実施例１による放射性物質の収納容器の水素透過流量を示す図である。
【図３】本発明の実施例２による放射性物質の収納容器の構成図である。
【図４】本発明の実施例３による放射性物質の収納容器の構成図である。
【図５】本発明の実施例４による放射性物質の収納容器の構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明による放射性物質の収納容器は、放射性物質を外部に漏らさないように密閉性を保ちつつ、収納容器の内部で発生した水素ガスを収納容器の外部に安全かつ確実に放出することができる。このため、収納容器内の水素の濃度や圧力が上昇することがなく、放射線分解や金属の腐食反応などにより収納容器内で水素が発生する場合に特に好適に用いることができ、例えば、放射性物質を保管、移送、及び埋設処分のために収納することができる。
【００１３】
本発明の実施例による放射性物質の収納容器を以下に説明する。
【実施例１】
【００１４】
図１を用いて、本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性物質の収納容器について説明する。本実施例による放射性物質の収納容器は、原子力発電所で発生した炉内構造物などの放射化金属をセメント系材料（例えばモルタル）で固型化したものを収納する容器である。商業用原子力発電所で運転廃棄物として発生する放射化金属は、Ｃｏ−６０（約４×１０１４Ｂｑ／ｔｏｎ）などの放射性物質を含むと評価されている（日本原子力学会標準、余裕深度処分対象廃棄体の製作に関わる基本的要件：２００９）。
【００１５】
図１は、本実施例による放射性物質の収納容器の構成図である。収納容器１は、金属製であり、セメント系材料３で固型化された高線量の放射化金属２を内部に収納し、例えば放射化金属２を保管、移送、及び埋設処分するときに用いられる。放射化金属２からの放射線により収納容器１の内部に存在する水が放射線分解し、収納容器１の内部で水素ガスが発生する。
【００１６】
収納容器１は、水素ガスを選択的に透過させる性質を持つ水素透過膜４を一部に備える。水素透過膜４は、収納容器１の壁面の一部を構成するように収納容器１に固定されて設けられる。水素透過膜４は、収納容器１に設けられた開口部を塞ぐように設けられ、収納容器１の内部から外部へ水素ガスだけを透過させ、放射性物質は透過させない。収納容器１には、１箇所または複数の箇所に水素透過膜４を設けることができる。水素透過膜４は、水素ガスを効率よく確実に収納容器１から放出するために、収納容器１の上部の壁面（蓋）の一部を構成するように設けるのが好ましい。
【００１７】
本発明者らの試算によると、高線量の放射性廃棄物を収納する収納容器１では、収納容器１の形状、放射化金属２の量、及びセメント系材料３の含水量に依存するが、代表的な条件では、年間１〜５００Ｌの水素ガスを発生する（水素発生速度が１〜５００Ｌ／年である）可能性があることがわかった。
【００１８】
本実施例では、水素ガスを選択的に透過させる水素透過膜４として、パラジウム合金を用いた。使用したパラジウム合金は、厚さが２０μｍで、膜面積が２５ｃｍ２であり、室温での水素透過係数は１×１０−１０ｍｏｌ・ｓ−１・ｍ−１・（Ｐａ）−０．５である。なお、本実施例では、パラジウム合金としてパラジウムと銀との合金を用いたが、パラジウムと銀以外の金属との合金を用いてもよい。
【００１９】
一般に、水素透過膜の水素透過流量は、水素透過係数を用いて、式（１）により計算される。
Ｊ＝φ・Ｓ／ｄ×（（Ｐ１）０．５−（Ｐ２）０．５）      （１）
式（１）において、Ｊは水素透過流量（ｍｏｌ／ｓ）、φは水素透過係数（ｍｏｌ・ｓ−１・ｍ−１・（Ｐａ）−０．５）、Ｓは膜面積（ｍ２）、ｄは膜の厚さ（ｍ）、Ｐ１は収納容器の内部の水素分圧（ＭＰａ）、Ｐ２は収納容器の外部の水素分圧（ＭＰａ）を表す。
【００２０】
式（１）を用いて、本実施例で用いた水素透過膜４の水素透過流量Ｊを求め、本実施例による放射性物質の収納容器１の水素透過流量Ｊを求めた。なお、収納容器１の外部の水素濃度は大気条件でほとんどゼロと評価できるため、式（１）においてＰ２＝０とすることができる。
【００２１】
図２は、本実施例による放射性物質の収納容器１の水素透過流量Ｊを示す図である。図２では、収納容器１の内部から外部への水素透過流量Ｊと、収納容器１の内部の水素分圧Ｐ１との関係を示している。
【００２２】
図２から、収納容器１の内部の水素分圧Ｐ１が０．００３ＭＰａ以下であると、水素透過流量Ｊは、約５００Ｌ／年以下となる。ここで、収納容器１の内部の水素分圧Ｐ１が０．００３ＭＰａであることは、収納容器１の内部の水素濃度が３％であることに相当する。また、水素透過流量Ｊの５００Ｌ／年という値は、前述した試算値である、放射化金属２をセメント系材料３で固型化した際の最大の水素発生速度（水素ガスの最大の年間発生量）に等しい。したがって、本実施例による放射性物質の収納容器１は、内部で発生する水素ガスを水素透過膜４から放出して、収納容器１の内部の水素濃度を常に３％以下に保つことができる。
【００２３】
水素ガスの可燃限界濃度は４％である。したがって、本実施例による放射性物質の収納容器１は、内部の水素濃度を可燃限界濃度以下に常に保つことができる。
【００２４】
さらに、収納容器１の外部の水素分圧Ｐ２＝０とした式（１）より、水素透過膜４の水素透過流量Ｊは、収納容器１の内部の水素分圧Ｐ１に比例する。したがって、Ｐ１＞０であればＪ＞０であるので、収納容器１の内部に水素が存在すれば水素透過膜４は水素を透過させることになり、本実施例による放射性物質の収納容器１は、理論上、内部で発生した水素ガスの全てを収納容器１の外部に放出することができる。すなわち、本実施例による放射性物質の収納容器１は、内部で発生した水素ガスを確実に外部に放出することができる。
【００２５】
水素透過膜４の膜面積Ｓと厚さｄは、水素発生量（水素発生速度）に応じて、必要な水素透過流量Ｊが得られるように式（１）を用いて設定することができる。このようにして、本実施例による放射性物質の収納容器１は、収納容器１の内部の水素濃度を常に可燃限界濃度（４％）以下に抑制することが可能である。また、本実施例による収納容器１は、水素ガスだけを選択的に透過させ放射性物質を透過させない水素透過膜４により内部と外部とが仕切られているため、放射性物質が収納容器１の外部へ移行しない。
【００２６】
本実施例では、水の放射線分解により発生した水素を収納容器１の外部へ放出する例を説明したが、両性金属等の腐食により発生した水素を収納容器１の外部へ放出する場合にも、本実施例による収納容器１を適用可能である。また、本実施例では、水素透過膜４としてパラジウム合金を用いたが、水素透過性のある白金、ニッケル、バナジウム、及びニオブのうち、少なくともいずれか１種を含む合金や、ポリイミドを主成分として含む高分子膜を水素透過膜４として用いても、パラジウム合金を用いた場合と同様の効果が期待できる。
【００２７】
以上説明したように、本実施例による放射性物質の収納容器１は、水素透過膜４を収納容器１の壁面の一部を構成するように設けるという簡易で低コストの構成で、収納容器１の内部で発生した水素ガスを、収納容器１の外部に確実に放出することが可能である。
【実施例２】
【００２８】
図３を用いて、本発明の好適な一実施例である実施例２の放射性物質の収納容器について説明する。本実施例による放射性物質の収納容器は、原子力発電所で発生したアルミや亜鉛などの両性金属を含む雑固体廃棄物を、セメント系材料で固型化したものを収納する容器である。
【００２９】
図３は、本実施例による放射性物質の収納容器の構成図である。図３において、図１と同一の符号は、図１と同一または共通の構成要素を示し、これらの構成要素については詳細な説明を省略する。収納容器１は、セメント系材料３で固型化されたアルミや亜鉛などの両性金属６を内部に収納し、例えば両性金属６を保管、移送、及び埋設処分するときに用いられる。
【００３０】
本実施例による放射性物質の収納容器１は、実施例１に示した放射性物質の収納容器と同様に、水素ガスを選択的に透過させる性質を持つ水素透過膜４を、壁面の一部を構成するように備える。水素透過膜４は、収納容器１の内部から外部へ水素ガスだけを透過させ、放射性物質は透過させない。
【００３１】
本実施例による放射性廃棄物の収納容器１の内部では、アルカリ腐食により両性金属６から水素ガスが発生する。基本的には、両性金属６の量に応じた量の水素ガスが発生する可能性がある。
【００３２】
本実施例では、水素ガスを選択的に透過させる水素透過膜４として、ポリイミドを主成分として含む高分子膜を用いる。廃棄物として混入する両性金属６の量を見積もり、この両性金属６の量から、収納容器１の密閉後に発生する可能性のある水素ガスの最大発生速度を求める。そして、実施例１と同様にして、求めた水素ガスの最大発生速度と、水素透過膜４（ポリイミド膜）の水素透過係数φと、式（１）を用いて、収納容器１の内部の水素濃度が可燃限界濃度（４％）以下に保たれるような水素透過流量Ｊが得られるように、水素透過膜４の膜面積Ｓと厚さｄを設定する。
【００３３】
このようにして、本実施例による放射性物質の収納容器１は、収納容器１の内部の水素濃度を常に可燃限界濃度（４％）以下に保つことが可能である。また、本実施例による収納容器１は、水素ガスだけを選択的に透過させ放射性物質を透過させない水素透過膜４により内部と外部とが仕切られているため、放射性物質が収納容器１の外部へ移行しない。
【００３４】
本実施例では、両性金属６の腐食により発生した水素を収納容器１の外部へ放出する例を説明したが、水の放射線分解により発生した水素を収納容器１の外部へ放出する場合にも、本実施例による収納容器１を適用可能である。また、本実施例では、水素透過膜４としてポリイミドを主成分として含む高分子膜を用いたが、水素透過性のあるパラジウム、白金、ニッケル、バナジウム、及びニオブのうち、少なくともいずれか１種を含む合金を水素透過膜４として用いても、ポリイミドを主成分として含む高分子膜を用いた場合と同様の効果が期待できる。
【実施例３】
【００３５】
図４を用いて、本発明の好適な一実施例である実施例３の放射性物質の収納容器について説明する。本実施例による放射性物質の収納容器は、実施例１の収納容器と同様に、原子力発電所で発生した炉内構造物などの放射化金属をセメント系材料（例えばモルタル）で固型化したものを収納する容器である。
【００３６】
図４は、本実施例による放射性物質の収納容器の構成図である。図４において、図１と同一の符号は、図１と同一または共通の構成要素を示し、これらの構成要素については詳細な説明を省略する。収納容器１は、セメント系材料３で固型化された高線量の放射化金属２を内部に収納し、例えば放射化金属２を保管、移送、及び埋設処分するときに用いられる。
【００３７】
本実施例による放射性物質の収納容器１は、実施例１に示した放射性物質の収納容器と同様に、水素ガスを選択的に透過させる性質を持つ水素透過膜４を、壁面の一部を構成するように備える。水素透過膜４は、収納容器１の内部から外部へ水素ガスだけを透過させ、放射性物質は透過させない。本実施例では、実施例１と同様に、水素ガスを選択的に透過させる水素透過膜４として、パラジウム合金を用いる。水素透過膜４の膜面積Ｓと厚さｄは、実施例１で述べたのと同様の方法で、設定することができる。
【００３８】
本実施例による放射性物質の収納容器１では、水素透過膜４は、収納容器１に設けられた開口部を塞ぐように設けられ、１対の支持部材７で支持されて、収納容器１の壁面の一部を構成している。１対の支持部材７は、収納容器１に固定され、水素透過膜４を上下から挟み込んで支持する。支持部材７は、強度の高い層状の多孔質材料で形成することができ、例えば、金属のメッシュシート、パンチングメタル、または多孔質セラミック層を用いて作製することができる。水素透過膜４は、収納容器１に固定してもよいし、収納容器１に固定せず１対の支持部材７で挟み込むことで固定してもよい。
【００３９】
一般に、水素透過膜４は、室温で使用すると、水素を吸収して膨張し脆化する。放射性物質の収納容器１は、室温で使用される場合が多く、水素透過膜４が脆化して破損すると、放射性物質が収納容器１の外部へ移行するおそれがある。そこで、水素透過膜４の膨張による破損を防ぐために、本実施例による放射性物質の収納容器１では、水素透過膜４を１対の支持部材７で上下から挟み込んで支持し、水素透過膜４の強度を向上させる。
【００４０】
このようにして、本実施例による放射性物質の収納容器１は、収納容器１の内部の水素濃度を常に可燃限界濃度（４％）以下に抑制することが可能である。また、本実施例による収納容器１は、水素ガスだけを選択的に透過させ放射性物質を透過させない水素透過膜４により内部と外部とが仕切られているため、放射性物質が収納容器１の外部へ移行しない。また、水素透過膜４は、強度の高い支持部材７で挟み込まれて支持されており、破損する可能性は極めて小さい。
【００４１】
本実施例では、水の放射線分解により発生した水素を収納容器１の外部へ放出する例を説明したが、両性金属等の腐食により発生した水素を収納容器１の外部へ放出する場合にも、本実施例による収納容器１を適用可能である。また、本実施例では、水素透過膜４としてパラジウム合金を用いたが、水素透過性のある白金、ニッケル、バナジウム、及びニオブのうち、少なくともいずれか１種を含む合金や、ポリイミドを主成分として含む高分子膜を水素透過膜４として用いても、パラジウム合金を用いた場合と同様の効果が期待できる。
【００４２】
以上説明したように、本実施例による放射性物質の収納容器１は、水素透過膜４を収納容器１の壁面の一部を構成するように設け、水素透過膜４を１対の支持部材７で上下から挟み込んで支持するという簡易で低コストの構成で、収納容器１の内部で発生した水素ガスを、収納容器１の外部に確実に放出することが可能である。
【実施例４】
【００４３】
図５を用いて、本発明の好適な一実施例である実施例４の放射性物質の収納容器について説明する。本実施例による放射性物質の収納容器は、原子力発電所で発生した使用済イオン交換樹脂をセメント系材料（例えばモルタル）で固型化したものを収納する容器である。商業用原子力発電所で運転廃棄物として発生する使用済イオン交換樹脂は、Ｃｏ−６０（約４×１０１２Ｂｑ／ｔｏｎ）などの放射性物質を含むと評価されている（日本原子力学会標準、余裕深度処分対象廃棄体の製作に関わる基本的要件：２００９）。
【００４４】
図５は、本実施例による放射性物質の収納容器の構成図である。図５において、図４と同一の符号は、図４と同一または共通の構成要素を示し、これらの構成要素については詳細な説明を省略する。収納容器１は、高線量の使用済イオン交換樹脂をセメント系材料により固型化した硬化物５を内部に収納し、例えば使用済イオン交換樹脂の硬化物５を保管、移送、及び埋設処分するときに用いられる。使用済イオン交換樹脂の硬化物５からの放射線により収納容器１の内部に存在する水が放射線分解し、収納容器１の内部で水素ガスが発生する。
【００４５】
本実施例による放射性物質の収納容器１は、実施例３に示した放射性物質の収納容器と同様に、水素ガスを選択的に透過させる性質を持つ水素透過膜４を、壁面の一部を構成するように備える。水素透過膜４は、１対の支持部材７で支持されて、収納容器１の壁面の一部を構成している。１対の支持部材７は、水素透過膜４を上下から挟み込んで支持する。本実施例では、水素ガスを選択的に透過させる水素透過膜４として、白金合金を用いる。支持部材７には、強度の高い多孔質の層状部材を用いることができ、例えば、金属のメッシュシート、パンチングメタル、または多孔質セラミック層を用いて作製することができる。
【００４６】
水素透過膜４は、収納容器１の内部から外部へ水素ガスだけを透過させ、放射性物質は透過させない。水素透過膜４の膜面積Ｓと厚さｄは、実施例１と同様にして、水の放射線分解による最大の水素発生速度と、水素透過膜４（白金合金膜）の水素透過係数φと、式（１）を用いて、収納容器１の内部の水素濃度が可燃限界濃度（４％）以下に保たれるような水素透過流量Ｊが得られるように設定する。
【００４７】
このようにして、本実施例による放射性物質の収納容器１は、収納容器１の内部の水素濃度を常に可燃限界濃度（４％）以下に抑制することが可能である。また、本実施例による収納容器１は、水素ガスだけを選択的に透過させ放射性物質を透過させない水素透過膜４により内部と外部とが仕切られているため、放射性物質が収納容器１の外部へ移行しない。また、水素透過膜４は、強度の高い支持部材７で挟み込まれて支持されており、破損する可能性は極めて小さい。
【００４８】
本実施例では、水の放射線分解により発生した水素を収納容器１の外部へ放出する例を説明したが、両性金属等の腐食により発生した水素を収納容器１の外部へ放出する場合にも、本実施例による収納容器１を適用可能である。また、本実施例では、水素透過膜４として白金合金を用いたが、水素透過性のあるパラジウム、ニッケル、バナジウム、及びニオブのうち、少なくともいずれか１種を含む合金や、ポリイミドを主成分として含む高分子膜を水素透過膜４として用いても、白金合金を用いた場合と同様の効果が期待できる。
【００４９】
なお、本発明は、上記の実施例に限定されるものではなく、様々な変形例を含む。例えば、上記の実施例は、本発明を分かりやすく説明するために詳細に説明したものであり、本発明は、必ずしも説明した全ての構成を備える態様に限定されるものではない。
【符号の説明】
【００５０】
１…収納容器、２…放射化金属、３…セメント系材料、４…水素透過膜、５…使用済イオン交換樹脂の硬化物、６…両性金属、７…支持部材。
【図１】
2015034722.tif 000003
【図２】
2015034722.tif 000004
【図３】
2015034722.tif 000005
【図４】
2015034722.tif 000006
【図５】
2015034722.tif 000007