(57)【要約】【課題】  耐加水分解性に優れ、長期間の高温高湿度環境にさらされても機械的性能が良好な、二軸配向白色ポリエステルフィルムを提供する。【解決手段】  温度が１２０℃で相対湿度が１００％の環境下にて７２時間保持した後の極限粘度が０．３５ｄｌ／ｇ以上であるポリエステルフィルムあり、当該ポリエステルフィルム中に銅化合物を含有し、白色顔料の含有量が３．０重量％以上であることを特徴とする二軸配向白色ポリエステルフィルム、および当該二軸配向白色ポリエステルフィルムからなることを特徴とする太陽電池裏面封止材。【選択図】          なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
温度が１２０℃で相対湿度が１００％の環境下にて７２時間保持した後の極限粘度が０．３５ｄｌ／ｇ以上であるポリエステルフィルムあり、当該ポリエステルフィルム中に銅化合物を含有し、白色顔料の含有量が３．０重量％以上であることを特徴とする二軸配向白色ポリエステルフィルム。
【請求項２】
フィルム厚みが２３０μｍ以上であり、塗布層を有する請求項１に記載の二軸配向白色ポリエステルフィルム。
【請求項３】
請求項１または２に記載の二軸配向白色ポリエステルフィルムからなることを特徴とする太陽電池裏面封止材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二軸配向白色ポリエステルフィルムに関し、さらに詳しくは、耐加水分解性に優れ、長期間の高温高湿度環境にさらされても機械的性能が良好であり、例えば、太陽電池裏面封止材用として好適な二軸配向ポリエステルフィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
太陽電池裏面封止材とは、日光が照射しない太陽電池裏面側の補強を目的とした部材であり、必要物性として、耐加水分解性、耐絶縁破壊性、耐紫外線性などが挙げられる。一般的には、ガラス板がその素材として使用されているが、柔軟性に欠ける、太陽電池としての総重量が重くなるなどの観点から、軽くて柔軟性があり、上記必要物性を満たした部材による代替が求められており、フッ化ビニル樹脂フィルムとポリエステルフィルムの貼り合せフィルムやフッ素樹脂を塗布したポリエステルフィルム、ガスバリア性ポリエステルフィルムと耐加水分解性ポリエステルフィルムの貼り合せフィルムなどが使用されている。
【０００３】
ポリエステルフィルムは、機械的特性、熱的特性、耐薬品性に優れ、様々な用途に用いられている。特に、ポリエチレンテレフタレートを主成分としたフィルムは、工業用途、包装用途、印刷用途など各種用途で使用されている。
【０００４】
しかし、ポリエステルフィルムを、高温高湿度環境で使用すると、分子鎖中のエステル結合部位の加水分解が起こり、機械的特性が劣化する。よって、ポリエステルフィルムを、例えば屋外で長期（２０年）にわたって使用する場合、あるいは高湿度環境で使用する場合を想定し、加水分解を抑制すべく様々な検討が行われている。
【０００５】
ポリエステルの加水分解は、ポリエステル分子鎖の末端カルボン酸量が高いほど分解が速いことが知られている。例えば、特許文献１には、エポキシ化合物を使用することで、分子鎖末端のカルボン酸をエステル化し末端カルボン酸量を低減させることで、耐加水分解性を向上させる技術が開示されている。しかし、エポキシ化合物は、製膜プロセスでの溶融押出工程、または、マテリアルリサイクル工程において、ゲル化を誘発し、異物を発生させる可能性が高く、環境的にも、コスト的にも好ましくない。
【０００６】
特許文献２には、ポリカルボジイミドなどのカルボジイミドを添加して末端カルボン酸量を低下させる技術が開示されているが、カルボジイミドはそれ自体熱変成を起こしやすく、反応条件によってポリエステルの着色や物性の低下、異物の発生を誘発することがある。
【０００７】
また、ポリエステルの加水分解は、酸性、アルカリ性環境下で促進することが知られている（非特許文献１）。よって、重合反応において好ましくない着色を防止する目的で添加されている安定剤のリン酸、亜リン酸等のリン化合物は、系内を酸性にするため、加水分解性に悪影響を与えると考えられる。
【０００８】
この問題を解決するため、特許文献３には、末端カルボン酸を規定量に抑制し、かつ、特定のリン酸エステルを規定量含有させることで、耐加水分解性を向上させる技術が開示されている。しかし、当該技術におけるリン酸エステルは特徴ある構造をしているため、リン酸エステルを調整する工程およびコストが必要になる。よって、安価で、かつ、屋外で長期（２０年）にわたる使用が可能なポリエステルフィルムを提供するには適していない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開平９−２２７７６７号公報
【特許文献２】特公昭３８−１５２２２０号公報
【特許文献３】特開平８―３４２８号公報
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】湯木和男著  飽和ポリエステル樹脂ハンドブック  廣済堂発行  １９８９年
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、上記実状に鑑みなされたものであって、その解決課題は、耐加水分解性に優れ、長期間の高温高湿度環境にさらされても機械的性能が良好な、二軸配向白色ポリエステルフィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、上記実状に鑑み鋭意検討した結果、特定の構成からなる二軸配向ポリエステルフィルムを用いれば、上述の課題を容易に解決できることを見いだし、本発明を完成させるに至った。
【００１３】
すなわち、本発明の要旨は、温度が１２０℃で相対湿度が１００％の環境下にて７２時間保持した後の極限粘度が０．３５ｄｌ／ｇ以上であるポリエステルフィルムあり、当該ポリエステルフィルム中に銅化合物を含有し、白色顔料の含有量が３．０重量％以上であることを特徴とする二軸配向白色ポリエステルフィルム、および当該二軸配向白色ポリエステルフィルムからなることを特徴とする太陽電池裏面封止材に存する。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、耐加水分解性に優れ、長期間の高温高湿度環境にさらされても機械的性能が良好な、太陽電池裏面封止材用として好適な二軸配向白色ポリエステルフィルムを提供することができ、本発明の工業的価値は高い。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明において、ポリエステルフィルムに使用するポリエステルは、芳香族ジカルボン酸と脂肪族グリコールとを重縮合させて得られるものを指す。芳香族ジカルボン酸としては、テレフタル酸、２,６―ナフタレンジカルボン酸などが挙げられ、脂肪族グリコールとしては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、１，４―シクロヘキサンジメタノール等が挙げられる。代表的なポリエステルとしては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン―２，６―ナフタレンジカルボキシレート（ＰＥＮ）等が例示される。
【００１６】
一方、共重合ポリエステルの場合は、３０モル％以下の第三成分を含有した共重合体であることが好ましい。共重合ポリエステルのジカルボン酸成分としては、イソフタル酸、フタル酸テレフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、アジピン酸セバシン酸、オキシカルボン酸（例えば、Ｐ−オキシ安息香酸など）等の一種または二種以上が挙げられ、グリコール成分として、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ネオペンチルグリコール等の一種または二種以上が挙げられる。
【００１７】
いずれにしても本発明でいうポリエステルとは、通常８０モル％以上、好ましくは９０モル％以上がエチレンテレフタレート単位であるポリエチレンテレフタレート、エチレン−２，６−ナフタレート単位であるポリエチレン−２，６−ナフタレート等であるポリエステルを指す。
【００１８】
特に好ましく使用されるポリエステルはポリエチレンテレフタレートである。本発明の使用原料のポリエステル樹脂の極限粘度［ｄｌ／ｇ］は、耐加水分解性の観点から、０．６７以上が好ましく、０．７０以上がさらに好ましく、０．７５以上が特に好ましく、０．８０以上が最も好ましい。上限についても特に設けないが、生産性の観点から１．０が現実的である。また、使用するポリエステル樹脂の末端カルボキシル基量[当量／トン]は、１５以下が好ましく、１３以下がさらに好ましく、１１以下が特に好ましい。ポリエステルフィルム製造時における原料について、極限粘度[ｄｌ／ｇ]が０．６８以上で、末端カルボキシル基[当量／トン]が１５以下のポリエステル樹脂の添加量は、５０重量％以上が好ましく、６０重量％以上がさらに好ましく、７０重量％以上が特に好ましく、８０重量％以上が最も好ましい。
【００１９】
本発明のポリエスエステルフィルムの極限粘度[ｄｌ／ｇ]の下限は特に設けないが、ポリエステルフィルムの製膜時における破断防止の観点から０．５５が好ましく、０．５８がさらに好ましく、０．６０が特に好ましく、０．６５が最も好ましい。
【００２０】
本発明のポリエスエステルフィルムの極限粘度[ｄｌ／ｇ]の上限は特に設けないが、ポリエステルフィルムの製膜時における押出機負荷の観点から、０．８５が好ましく、０．８０がさらに好ましく、０．７５が特に好ましい。
【００２１】
本発明のポリエスエステルフィルムは、温度が１２０℃で相対湿度が１００％の環境下にて７２時間保持した後の極限粘度[ｄｌ／ｇ]が０．３５以上であり、好ましくは０．３７以上であり、より好ましくは０．３９以上である。温度が１２０℃で相対湿度が１００％環境下にて７２時間保持した後の極限粘度[ｄｌ／ｇ]が０．３５未満のポリエステルフィルムだと、温度が８５℃で相対湿度が８５％の環境下に保持して２０００時間保持したときのポリエステルフィルムの引張伸度が低くなり、太陽電池モジュールの裏面封止材用には適さない。本発明のポリエスエステルフィルムは、温度が１２０℃で相対湿度が１００％の環境下にて７２時間保持した後の極限粘度[ｄｌ／ｇ]の上限は特に設けないが、０．５５が現実的と考えられる。
【００２２】
本発明のポリエステルフィルムは、銅化合物を含有することが重要である。当該銅化合物は、例えば、ポリエステル樹脂製造時に添加するか、ポリエステル樹脂との混練により調合することができる。本発明においては、フィルム中の銅化合物由来の銅元素含有量は１０〜５００ｐｐｍが好ましく、２０〜８０ｐｐｍがさらに好ましい。特定量を満足することにより、耐加水分解性を高度にフィルムに付与することができる。元素量が多すぎると、異物となり、フィルムの外観を損なうおそれがある。特定量以下だと、重合活性が低くなる恐れがある。
【００２３】
銅化合物としては、例えば、銅、一価の銅からなる銅（Ｉ）化合物、二価の銅からなる銅（ii）化合物が考えられるが、これらの中の好ましい化合物は、銅（II）化合物である。銅、一価の銅からなる銅（Ｉ）化合物の添加も可能ではあるが、望ましくない着色が生じるため、銅（II）化合物の形態でフィルムに添加されることが好ましい。
【００２４】
銅（II）化合物としては、脱カルボキシル基化による耐加水分解性の観点から、銅（II）イオンを含有する錯体や塩が考えられる。錯体としては、アンミン錯体、シアノ錯体、ハロゲノ錯体、ヒドロキシ錯体が考えられる。塩であれば、対イオンとしては、カルボン酸（例えば酢酸または安息香酸）またはカルボン酸のアセチル類似体（例えば、アセチルアセトン）あるいはアミドの１価または多価アニオンが挙げられるが、アミドは着色するのであまり好ましくない。硫酸塩、炭酸塩などの他のアニオンも使用できるが、これらは、通常ポリエステルへの銅の溶解性を低くする傾向があり、顕著に反応速度を低下させるのであまり好ましくない。特に好ましい対イオンは、炭素数８未満、好ましくは５未満、特に好ましくは４未満の短鎖カルボン酸のアニオンであり、ギ酸の塩はあまり好ましくない。最も好ましくは、酢酸銅（II）である。着色の観点からは、錯体より塩を用いることが好ましい。
【００２５】
本発明のフィルムは、銅化合物の他にヨウ化物、塩化物および臭化物から選択されるハロゲン化物を含有することが好ましく、顕著に良好な脱カルボキシル基化を示すヨウ化物が特に好ましい。ハロゲン化物は、好ましくはアルカリ金属塩の形状で添加され、中でも、カリウム塩として添加することが、脱カルボキシル基化に対し特に好ましい効果をもたらす。
【００２６】
フィルム中のハロゲン化物の含有量は、通常１５〜６００ｐｐｍ，好ましくは３０〜２５０ｐｐｍである。ある実施態様において、ハロゲン／銅のモル比率は０．５〜３．５、好ましくは０．７５〜３．０、特に好ましくは０．８〜１．０である（ハロゲンは対イオンのないＩ−、Ｂｒ−またはＣｌ−であり、銅は銅（Ｉ）または銅（II）、好ましくは（II）である。モル比率が上記範囲より低いと、反応速度が不十分なために脱カルボキシル基化が不完全となることがある。モル比率が３．５より大きいと、押出工程においてガス発生が起こり、フィルムが顕著に着色することがある。
【００２７】
ある実施態様において、フィルムの製造工程で使用されるポリマーの少なくとも１つに、ハロゲン化物以外にハロゲン化物と異なる還元剤を添加し、この化合物は、好ましくは次亜燐酸塩またはオルト亜燐酸塩である。この方法はハロゲン化物の添加量を減らすことができ、さらに着色を減らすことができる。これらの添加還元剤量に対する銅（ＩＩ）のモル比率が０．５〜２．５となるように、これらの還元剤の添加量を調節することが好ましい。塩の金属としては、ナトリウム、マグネシウム、カリウム、カルシウムなど特に限定しないが、入手のしやすさの観点から、ナトリウムが好ましい。
【００２８】
ポリエステル製造工程で、銅化合物、ハロゲン化物、そして必要に応じて還元剤から成る脱カルボキシル基化触媒混合物の添加は、重縮合工程の開始時に行われるのが好ましい。エステル交換反応は重縮合工程に先立って行われる場合（ジメチルテレフタレート（ＤＭＴ）を使用した場合）、触媒混合物は、エステル交換反応工程の最後で且つ重縮合工程の前に添加されることが好ましい。また、重縮合工程の途中または最後に添加することも可能であるが、耐加水分解性が劣る傾向があり、フィルム製造中にガスの発生がより多くなるため、あまり好ましくない。
【００２９】
脱カルボキシル基化触媒系がポリエステル製造原料１００重量％中に均一に存在する場合と、ポリエステル製造原料の１部分として触媒をマスターバッチの形態で添加する場合とでは、加水分解速度の減少はほぼ同じであるのである。ポリエステル製造原料の２０重量％、好ましくは５０重量％が脱カルボキシル基化触媒系となっていることが好ましい。ただし、ポリエステル全体の銅塩およびハロゲン化物の含有量が上記範囲内であることが重要である。
【００３０】
また、熱分解や加水分解を抑制するために触媒として働きうる金属化合物をできる限り含まないことが好ましいが、フィルムの生産性を向上すべく溶融時の体積固有抵抗値を低くするため、マグネシウム、カルシウム、リチウム、マンガン等の金属を、通常４００ｐｐｍ以下、好ましくは３００ｐｐｍ以下であれば含有させることができる。また、後述する粒子や各種添加剤を配合するために、マスターバッチ法を利用するなどの方法を用いる場合などでは、重合触媒の金属成分としてアンチモンあるいはチタンを含有することもできるが、本発明の優れた耐加水分解性、耐候性を得るために、重合触媒のフィルム全体に対する含有量は、アンチモン元素として好ましくは４００ｐｐｍ以下、あるいはチタン元素として１５ｐｐｍ以下とする。なお、ここでいう金属化合物には、後述するポリエステル中に配合する粒子は含まない。
【００３１】
本発明のフィルム中には、易滑性付与を主たる目的として粒子を配合してもよい。配合する粒子の種類は、易滑性付与可能な粒子であれば特に限定されるものではなく、具体例としては、例えば、シリカ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム、硫酸カルシウム、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウム、酸化珪素、カオリン、酸化アルミニウム等の粒子が挙げられる。また、特公昭５９―５２１６号公報、特開昭５９―２１７７５５号公報等に記載されている耐熱性有機粒子を用いてもよい。この他の耐熱性有機粒子の例として、熱硬化性尿素樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、熱硬化性エポキシ樹脂、ベンゾグアナミン樹脂等が挙げられる。さらに、ポリエステル製造工程中、触媒等の金属化合物の一部を沈殿、微分散させた析出粒子を用いることもできる。
【００３２】
一方、使用する粒子の形状に関しても特に限定されるわけではなく、球状、塊状、棒状、扁平状等のいずれを用いてもよい。また、その硬度、比重、色等についても特に制限はない。これら一連の粒子は、必要に応じて２種類以上を併用してもよい。
【００３３】
また、用いる粒子の平均粒径は、通常０．０１〜１０μｍが好ましい。平均粒径が０．０１μｍ未満の場合には、フィルムに易滑性を与える効果が不足する傾向がある。一方、１０μｍを超える場合には、フィルム生産時に破断が頻発して生産性が低下する場合がある。
【００３４】
さらに、ポリエステル中の粒子含有量は、フィルムを構成する全ポリエステルに対し、通常０．０００３〜１．０重量部、好ましくは０．０００５〜０．５重量部の範囲である。粒子含有量が０．０００３重量部未満の場合には、フィルムの易滑性が不十分な場合があり、一方、１．０重量部を超えて添加する場合には粒径が大きすぎる場合と同様、フィルムの生産性が不十分な場合がある。
【００３５】
ポリエステル中に粒子を添加する方法としては、特に限定されるものではなく、従来公知の方法を採用しうる。例えば、ポリエステルを製造する任意の段階において添加することができるが、好ましくはエステル化の段階、もしくはエステル交換反応終了後に添加し、重縮合反応を進めてもよい。また、ベント付き混練押出機を用い、エチレングリコールまたは水などに分散させた粒子のスラリーとポリエステル原料とをブレンドする方法、または、混練押出機を用い、乾燥させた粒子とポリエステル原料とをブレンドする方法などによって行われる。
【００３６】
本発明のポリエステルフィルムを太陽電池モジュールの裏面封止材用に適用する場合ら、耐紫外線性が必要となることが多いため、本発明においては、白色顔料含有量を３．０重量％以上と調整する必要があり、好ましくは４．０重量％以上である。白色顔料含有量が３．０重量％未満だと、耐紫外線性に劣るだけではなく、反射率が低下するため、結晶シリコン太陽電池のセルとセルの間から漏れてくる太陽光の反射機能が劣り、太陽電池モジュールの変換効率に悪影響を及ぼす。一方、白色顔料含有量の上限については特に設けないが、１０．０重量％が好ましく、８．０重量％がより好ましく、７．０重量％がさらに好ましい。白色顔料含有量が多いと、耐加水分解性が低下する傾向がある。
【００３７】
ポリエステルフィルムが積層構造である場合、表層の白色顔料含有量は１．０重量％以上であることが好ましい。表層の白色顔料含有量が１．０重量％未満だと、耐紫外線性に劣る傾向がある。
【００３８】
本発明のポリエステルフィルム中の白色顔料は、無機系が好ましく、例えば、二酸化チタンや、硫酸バリウム等を用いることができる。これらの中から選ばれた少なくとも１種以上が用いられれば良いが、湿熱処理後の白色度の低下抑制防止の観点から、本発明においては、二酸化チタンを使用することがより好ましい。なお、二酸化チタンであれば、アナターゼタイプよりルチルタイプの方が、紫外線照射後の黄変を抑える能力に優れていることから、ルチルタイプの二酸化チタンを使用することが好ましい。白色顔料は多孔質や中空多孔質等の形態であってもよく、さらには、樹脂に対する分散性を良くするために表面処理が施されたものを用いてもよい。
【００３９】
なお、本発明のポリエステルフィルム中には、上述の粒子や白色顔料以外に必要に応じて従来公知の酸化防止剤、熱安定剤、潤滑剤、帯電防止剤、蛍光増白剤、染料を添加することができる。また、耐紫外線性をさらに向上する目的で、ポリエステルに対して０．０１〜５重量部の範囲で紫外線吸収剤を含有させることができる。
【００４０】
本発明で使用する紫外線吸収剤は、耐熱性に優れ、前述ポリエステルとの相溶性が良く均一分散できるとともに、着色が少なく樹脂に悪影響を及ぼさないものを用いることが望ましい。特に、耐熱性の目安となる紫外線吸収剤５重量％の減量温度が２５０℃以上のものが製膜性やフィルム特性面で好適である。
【００４１】
紫外線吸収剤としては、例えば、ベンゾオキサジン系もしくはトリアジン系等の各種の適応が可能である。ベンゾオキサジン系であれば、２，２‘−（１，４フェニレン）ビス［４Ｈ−３，１−ベンゾオキサジン−４−オン］で表される化合物が挙げられる。
トリアジン系であれば、２−［４，６−ビス（２，４−ジメチルフェニル）１，３，５−トリアジン−２−イル］−５−（オクチロキシ）フェノールで表される化合物、２−（４，６−ジフェニル−１，３，５トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］  −フェノールであらわされる化合物、および、２−（４，６−ビス−ビフェニル−４−イル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−（２−エチル−（ｎ）−ヘキシルオキシ）フェノールで表される化合物、を用いることができる。
【００４２】
これらの中でも、紫外線照射前後の色変化が小さい観点から、トリアジン系の紫外線吸収剤が好ましく、２−（４，６−ビス−ビフェニル−４−イル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−（２−エチル−（ｎ）−ヘキシルオキシ）フェノールは分子量が高いので、耐熱性の観点から、より好ましい。
【００４３】
紫外線吸収剤は、特に限定されるものではなく、単独で使用、場合によっては２種以上の併用であってもよい。
【００４４】
ポリエステルフィルムが積層構造である場合、紫外線吸収剤は表層に含有させることが好ましい。また、表層中の紫外線吸収剤の含有量は０．２重量％以上が好ましく、０．４重量％以上とすることがより好ましい。表層の紫外線吸収剤の含有量が上記範囲未満では、白色顔料添加による耐紫外線性の寄与に対して微小な寄与としかならない。ポリエステルフィルムが積層構造である場合、紫外線吸収剤のポリエステルフィルム表層中の紫外線吸収剤の含有量の上限については、４．０重量％以下が好ましい。紫外線吸収剤のポリエステルフィルム表層中の紫外線吸収剤の含有量が４．０重量％を超えると、太陽電池モジュールの一部材として長期に屋外で保持したときに、ポリエステルフィルムの表面に紫外線吸収剤が析出するため、外観上好ましくない。
【００４５】
本発明のポリエステルフィルムの厚みは２３０μｍ以上で、２４０μｍ以上が好ましく、２７０μｍ以上がさらに好ましく、２９０μｍ以上が最も好ましい。ポリエステルフィルムの厚みが上記範囲未満では、太陽電池裏面封止材の耐絶縁破壊電圧性の指標である部分放電圧が低くなるという不具合がある。上限については、ポリエステルフィルムとして製膜可能な範囲であれば特に限定されるものではないが、通常５００μｍである。
【００４６】
以下、本発明のポリエステルフィルムの製造方法に関して具体的に説明するが、本発明の要旨を満足する限り、本発明は以下の例示に特に限定されるものではない。
【００４７】
すなわち、公知の手法により乾燥したまたは未乾燥のポリエステルチップを混練押出機に供給し、それぞれのポリマーの融点以上である温度に加熱し溶融する。次いで、溶融したポリマーをダイから押出し、回転冷却ドラム上でガラス転移温度以下の温度になるように急冷固化し、実質的に非晶状態の未配向シートを得る。この場合、シートの平面性を向上させるため、シートと回転冷却ドラムとの密着性を高めることが好ましく、本発明においては静電印加密着法および／または液体塗布密着法が好ましく採用される。
【００４８】
混練押出機工程においては、全押出工程における温度が、通常２９５℃以下、好ましくは２８５℃以下、より好ましくは２８０℃以下であることが好ましく、これを超えると著しくフィルム内に気泡が生じる傾向がある。
【００４９】
使用する押出機について、一軸押出機を使用する場合は原料をあらかじめ水分量が５０ｐｐｍ以下、好ましくは３０ｐｐｍ以下になるように十分乾燥することが好ましい。なお、気泡の混入を防ぐという観点からは、使用する押出機は、ベント付二軸押出機であることが好ましい。その際の、真空度は、４０ヘクトパスカル以下、好ましくは３０ヘクトパスカル以下、さらに好ましくは２０ヘクトパスカル以下の減圧を維持すること等の方法を採用する。二軸押出機内で脱カルボキシル基化触媒系を含むポリマーを溶融し、押出されたシートは、引取られ、１つ以上の冷却ロールで冷却して固化し、実質的に非晶であるシートを形成する。
【００５０】
本発明においては、このようにして得られたシートを２軸方向に延伸してフィルム化する。延伸条件について具体的に述べると、前記未延伸シートを好ましくは縦方向に７０〜１４５℃で２〜６倍に延伸し、縦１軸延伸フィルムとした後、横方向に９０〜１６０℃で２〜６倍延伸を行い、１６０〜２２０℃で１〜６００秒間熱処理を行うことが好ましい。
さらにこの際、熱処理の最高温度ゾーンおよび／または熱処理出口のクーリングゾーンにおいて、縦方向および／または横方向に０．１〜２０％弛緩する方法が好ましい。また、必要に応じて再縦延伸、再横延伸を付加することも可能である。
【００５１】
本発明においては、前記のとおりポリエステルの溶融押出機を２台または３台以上用いて、いわゆる共押出法により２層または３層以上の積層フィルムとすることができる。層の構成としては、Ａ原料とＢ原料とを用いたＡ／Ｂ構成、またはＡ／Ｂ／Ａ構成、さらにＣ原料を用いてＡ／Ｂ／Ｃ構成またはそれ以外の構成のフィルムとすることができる。
【００５２】
ポリエステルフィルムの耐加水分解性は、フィルム全体に関連する特性であり、本願発明においては、共押出による積層構造を有するフィルムの場合、当該フィルムを構成するポリエステル全体として、度が１２０℃で相対湿度が１００％の環境下にて７２時間保持後の極限粘度[ｄｌ／ｇ]が０．３５以上であることが必要である。同様に、本願発明において必要とする銅塩の含有層は、共押出による積層構造を有するフィルムの場合、少なくとも一層、好ましくは全層に含有していることが必要である。
【００５３】
本発明において、ポリエステルの極限粘度を特定範囲とするため、例えば、ポリエステルチップの押出工程における押出機内でのポリエステルの滞留時間を短くする方法などが用いられる。また、高い極限粘度のポリエステルチップを製膜することで、極限粘度が特定範囲のポリエステルフィルムを得てもよい。ポリエステルチップの極限粘度を高くする方法としては、溶融重合で得られたチップを固相重合する方法や、重合効率を上げる方法、重合速度を速くする方法、分解速度を抑制する方法など従来公知の方法を採用しうる。例えば、溶融重合時間を短くする方法、重合触媒量を増やす方法、高活性の重合触媒を使用する方法、重合温度を低くする方法などによって行われる。また、フィルム製造において、溶融工程を経た再生原料を配合すると極限粘度が低下するので、本願発明においてはかかる再生原料を配合しないことが好ましく、配合するとしても２０重量％以下とすることが好ましい。
【００５４】
本発明においては、前記延伸工程において、またはその後に、接着性、帯電防止性、滑り性、離型性等をフィルムに付与するために、フィルムの片面または両面に塗布層を形成したり、コロナ処理等の放電処理を施したりすることなどもできる。
【００５５】
とりわけ、太陽電池の封止材として用いられるＥＶＡ（エチレンビニルアセテート）との密着性を向上すべく、ポリカーボネート骨格またはポリエーテル骨格の少なくとも一種を有するポリウレタンと、オキサゾリン基またはカルボジイミド基を含むポリマーからなる架橋剤とを含有する塗布層を設けることが好ましい。
【実施例】
【００５６】
以下、実施例によって本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はその趣旨を超えない限り、この実施例に限定されるものではない。なお、フィルムの諸物性の測定および評価方法を以下に示す。
【００５７】
（１）極限粘度[ｄｌ／ｇ]
測定試料１ｇを精秤し、フェノール／テトラクロロエタン＝５０／５０（重量部）の溶媒に溶解させて濃度ｃ＝０．０１ｇ／ｃｍ３の溶液を調製し、３０℃にて溶媒との相対粘度ηｒを測定し、極限粘度を求めた。
【００５８】
（２）末端カルボン酸量[当量／トン]
いわゆる滴定法によって、末端カルボン酸の量を測定した。すなわちポリエステルチップをベンジルアルコールに溶解し、フェノールレッド指示薬を加え、水酸化ナトリウムの水／メタノール／ベンジルアルコール溶液で滴定した。
【００５９】
（３）高温度高湿度保持試験
温度が１２０℃で相対湿度が１００％の環境下にてポリエステルフィルムを７２時間処理する前後にて、上述の方法で極限粘度[ｄｌ／ｇ]を評価した。
【００６０】
（４）二酸化チタン含有量[重量％]
蛍光Ｘ線分析装置（島津製作所社製型式「ＸＲＦ−１８００」）を用いて、下記表１に示す条件下で、フィルム中もしくは原料ポリエステル中のチタン元素量を求めた。積層フィルムの表層の二酸化チタン含有量については、積層フィルムの表層と中間層をやすりで分離後、各々のサンプルを蛍光Ｘ線分析装置で測定することにより、チタン元素（Ｔｉ）の各層に対する含有量を測定する。
【００６１】
【表１】
2015034231.tif 000002
【００６２】
（５）ダンプヒート試験
温度８５℃、相対湿度８５％の雰囲気にてポリエステルフィルムを処理する。オートグラフＡＧ−Ｉ（島津製作所社製）にて、得られたフィルムの製膜方向（ＭＤ）に対し、２００ｍｍ／分の速度で、フィルムの機械的特性として引張破断伸度を測定し、引張破断伸度維持率を求める。なお、引張破断伸度維持率は、下記式、すなわち、８５℃、相対湿度８５％の雰囲気処理前の引張破断伸度と、８５℃、相対湿度８５％の雰囲気で一定時間処理した後の引張破断伸度の商から得られる。
【００６３】
具体的には、８５℃、相対湿度８５％で０時間〜３０００時間を３００時間間隔で熱処理を実施した後、各熱処理サンプルの破断伸度を測定し、得られた測定値を熱処理前の破断伸度で除算し、各熱処理時間での破断伸度保持率を求める。そして、横軸に熱処理時間、縦軸に引張破断伸度維持率をとってプロットし、これを結んで破断伸度保持率が５０％以上となる熱処理の時間を求める。
引張破断伸度維持率[％]＝（８５℃、相対湿度８５％の雰囲気で一定時間処理した後の引張破断伸度）÷（８５℃、相対湿度８５％の雰囲気処理前の引張破断伸度）×１００
【００６４】
オートグラフＡＧ−Ｉ（島津製作所社製）にて、得られたフィルムの製膜方向とは同方向（ＭＤ）に対し、２００ｍｍ/分の速度で、フィルムの機械的特性として引張破断伸度を測定することで、得ることができる。得られた引張破断伸度から、上述の式を用いて、引張破断伸度維持率を求める。熱処理時間について、下記基準にて評価した。
◎：引張破断伸度維持率が５０％未満に達した時間：２７００時間以上
○：引張破断伸度維持率が５０％未満に達した時間：２４００時間以上２７００時間未満
△：引張破断伸度維持率が５０％未満に達した時間：２１００時間以上２４００時間未満
×：引張破断伸度維持率が５０％未満に達した時間：２１００時間未満
【００６５】
（６）耐紫外線性
・紫外線照射装置
商品名：メタルウェザーメータ（ＫＷ−Ｒ５ＴＰ）  ダイプラ・ウィンテス株式会社
・紫外線照射装置条件
放射照度：１４００Ｗ／ｍ２（３００〜４００nmの範囲）
フィルター： ＫＦ−２タイプ
照射／結露：照射１５時間／結露３時間／照射１５時間／結露３時間
照射時の温度と湿度：ブラックパネル温度  ５３℃  相対湿度  ５０％
結露時の温度と湿度：ブラックパネル温度  ３０℃  相対湿度  ９８％
スプレー：照射と結露の間に１分間ポリエステルフィルム上に純水をスプレーする。
【００６６】
紫外線照射前のフィルムに対して、島津製作所社製ＵＶ−３１００を用いて、反射法により波長が３００〜８００ｎｍの範囲にて拡散反射率を評価する。紫外線照射前において、波長５００ｎｍにおける拡散反射率が６５％以上のポリエステルフィルムに対して、紫外線照射後のポリエステルフィルムの紫外線照射面に対しても、波長５００ｎｍの拡散反射率を求める。下式に記載の拡散反射率維持率Ｒを用いて、下記基準にて評価する。
Ｒ[％]＝「紫外線照射後の波長５００ｎｍにおける拡散反射率」÷「紫外線照射前の波長５００ｎｍにおける拡散反射率」×１００
◎：Ｒ＞７５
○：６０＜Ｒ≦７５
△：５５＜Ｒ≦６５
×：Ｒ≦５５
××：紫外線照射前の拡散反射率＜６５％
なお、紫外線照射前の拡散反射率が６５％未満のサンプルは、紫外線照射検討は行わない。
【００６７】
（６）部分放電圧
部分放電試験器：ＤＡＣ−ＰＤ−７（総研電機社製)を用いて、ＩＥＣ６１７３０−２,１１．１項準じて部分放電圧を測定した。
（９）ＥＶＡフィルムとの接着性
長手方向がＭＤとなるように、長さ３００ｍｍ、幅２５ｍｍのポリエステルフィルムの小片を２本切り取った。一方で長さ５０ｍｍ、幅２５ｍｍであるＥＶＡフィルムの１本の小片を切り取り、２本のポリエステルフィルムでＥＶＡフィルムを挟むように重ねた。
これをヒートシール装置（テスター産業株式会社製  ＴＰ−７０１−Ｂ）を用いてラミネートした。使用したＥＶＡフィルムは、ドイツ  Ｅｔｉｍｅｘ社製  ４８５．００（標準硬化タイプ、厚み０．５ｍｍ）で、ヒートシール条件は、温度１５０℃、圧力０．１３ＭＰａで、２０分間の条件を用いた。ＥＶＡとの接着強度を測定するため、まず２５ｍｍの幅のポリエステルフィルム／ＥＶＡフィルムラミネート小片から、長さ３００ｍｍ、幅１５ｍｍのサンプルを切り取る。この１５ｍｍ幅のポリエステルフィルムの小片のラミネートされていない端部を、引張／曲げ試験機（株式会社島津製作所製  ＥＺＧｒａｐｈ）の中に取り付ける。引き続き、角度１８０°、速度１００ｍｍ／分でこのポリエステルフィルム／ＥＶＡフィルムラミネートを分離するために必要な力（接着強度）を１０個の試料について測定する。
【００６８】
次に１１０℃―１００％ＲＨの雰囲気にて４８時間の湿熱処理を行った。次いで、２３℃×５０％ＲＨで２４時間調温・調湿した後、サンプルから１５ｍｍ幅の測定サンプルを切り取り、上述の同様の方法で、ポリエステルフィルム／ＥＶＡフィルムラミネートを分離するために必要な力（接着強度）の平均値を求めた。この値と、湿熱処理を行う前の接着強度から、接着強度保持率を次式にて算出し、下記の基準で判断した。
接着強度保持率（％）＝（湿熱処理後の接着強度）／（湿熱処理前の接着強度）
○：保持率が７０％以上
×：保持率が７０％未満
【００６９】
次に以下の例において使用したポリエステル原料について説明する。
＜ポリエステル（１）の製造法＞
テレフタル酸ジメチル１００重量部とエチレングリコール１５０重量部とを出発原料とし、触媒として酢酸カルシウム０．０９０重量部を反応器にとり、反応開始温度を１５０℃とし、メタノールの留去とともに徐々に反応温度を上昇させ、３時間後に２３０℃とした。４時間後、実質的にエステル交換反応を終了させた。この反応生成物に、次亜リン酸ナトリウム一水和物０．００５重量部を添加した後、酢酸銅（ＩＩ）一水和物を０．０２重量部、ヨウ化カリウムを０．０１５重量部加えて、重縮合反応を行った。すなわち、温度を２３０℃から徐々に昇温し２８０℃とした。一方、圧力は常圧より徐々に減じ、４０パスカルとした。重縮合反応３時間経過後、酢酸銅０．０１重量部を添加し、温度２８０℃、圧力４０パスカルを維持した状態で攪拌した。反応槽の攪拌動力の変化により、極限粘度０．６８に相当する時点で反応を停止し、窒素加圧下ポリマーを吐出させ、ポリエステル（１）のチップを得た。極限粘度は０．６８、ポリマーの末端カルボン酸量は９当量／トンであった。
【００７０】
＜ポリエステル（２）の製造法＞
テレフタル酸ジメチル１００重量部とエチレングリコール６０重量部とを出発原料とし、触媒として酢酸マグネシウム四水塩０．０２部を加えて反応器にとり、反応開始温度を１５０℃ とし、メタノールの留去とともに徐々に反応温度を上昇させ、３時間後に２３０℃とした。４時間後、実質的にエステル交換反応を終了させた。この反応混合物にエチルアシッドホスフェート０．０２部を添加した後、重縮合槽に移し、三酸化アンチモンを０．０４部加えて、４時間重縮合反応を行った。すなわち、温度を２３０℃から徐々に昇温し２８０℃とした。一方、圧力は常圧より徐々に減じ、最終的には０．３ｍｍＨｇとした。反応開始後、反応槽の攪拌動力の変化により、極限粘度０．６８に相当する時点で反応を停止し、窒素加圧下ポリマーを吐出させ、ポリエステルのチップ（２） を得た。この、ポリエステルの極限粘度は０．６８、ポリマーの末端カルボン酸量は３０当量／トンであった。
【００７１】
＜ポリエステル（３）の製造法＞
テレフタル酸ジメチル１００重量部とエチレングリコール１５０重量部とを出発原料とし、触媒として酢酸カルシウム０．０９０重量部を反応器にとり、反応開始温度を１５０℃とし、メタノールの留去とともに徐々に反応温度を上昇させ、３時間後に２３０℃とした。４時間後、実質的にエステル交換反応を終了させた。この反応生成物に、次亜リン酸ナトリウム一水和物０．００５重量部を添加した後、酢酸銅（ＩＩ）一水和物を０．０２重量部、ヨウ化カリウムを０．０１５重量部、エチレングリコールに分散させた平均粒子径２．６μｍのシリカ粒子０．０８重量部を加えて、重縮合反応を行った。すなわち、温度を２３０℃から徐々に昇温し２８０℃とした。一方、圧力は常圧より徐々に減じ、４０パスカルとした。重縮合反応３時間経過後、酢酸銅０．０１重量部を添加し、温度２８０℃、圧力４０パスカルを維持した状態で攪拌した。反応槽の攪拌動力の変化により、極限粘度０．６７に相当する時点で反応を停止し、窒素加圧下ポリマーを吐出させ、ポリエステル（３）のチップを得た。極限粘度は０．６７、ポリマーの末端カルボン酸量は１１当量／トンであった。
【００７２】
＜ポリエステル（４）の製造法＞
ベント付二軸押出機にて、ポリエステル（１）を溶融混練しながら、二酸化チタン粒子「ＤｕＰｏｎｔ社製  Ｔｉ−Ｐｕｒｅ（登録商標）Ｒ−１０４）」を二酸化チタン濃度が６０重量％となるように添加した。ダイからストランド状に押出して冷却固化し、カッターで切断してマグネシウムマスターバッチとしてポリエステル（４）を得た。ポリエステル成分について、極限粘度は０．５０ｄｌ／ｇ、末端カルボキシル基量は８０当量／ｔであった。
【００７３】
＜ポリエステル（５）の製造法＞
ベント付二軸押出機にて、ポリエステル（１）を溶融混練しながら、紫外線吸収剤として、２−（４，６−ビス−ビフェニル−４−イル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−（２−エチル−（ｎ）−ヘキシルオキシ）フェノールを紫外線吸収剤濃度が２０重量％となるように添加した。ダイからストランド状に押出して冷却固化し、カッターで切断してマグネシウムマスターバッチとしてポリエステル（５）を得た。ポリエステル成分について、極限粘度は０．６２ｄｌ／ｇ、末端カルボキシル基量は３２当量／ｔであった。
【００７４】
＜ポリエステル（６）の製造法＞
テレフタル酸ジメチル１００重量部とエチレングリコール６０重量部とを出発原料とし、触媒として酢酸マグネシウム四水塩０．０２部を加えて反応器にとり、反応開始温度を１５０℃ とし、メタノールの留去とともに徐々に反応温度を上昇させ、３時間後に２３０℃とした。４時間後、実質的にエステル交換反応を終了させた。この反応混合物にエチルアシッドホスフェート０．０２部を添加した後、重縮合槽に移し、三酸化アンチモンを０．０４部、エチレングリコールに分散させた平均粒子径２．６μｍのシリカ粒子０．０８重量部を加えて、４時間重縮合反応を行った。すなわち、温度を２３０℃から徐々に昇温し２８０℃とした。一方、圧力は常圧より徐々に減じ、最終的には０．３ｍｍＨｇとした。反応開始後、反応槽の攪拌動力の変化により、極限粘度０．６５に相当する時点で反応を停止し、窒素加圧下ポリマーを吐出させ、ポリエステルのチップ（６） を得た。この、ポリエステルの極限粘度は０．６５、ポリマーの末端カルボン酸量は３２当量／トンであった。
【００７５】
＜ポリエステル（７）の製造法＞
ベント付二軸押出機にて、ポリエステル（２）を溶融混練しながら、二酸化チタン粒子「ＤｕＰｏｎｔ社製  Ｔｉ−Ｐｕｒｅ（登録商標）Ｒ−１０４）」を二酸化チタン濃度が６０重量％となるように添加した。ダイからストランド状に押出して冷却固化し、カッターで切断してマグネシウムマスターバッチとしてポリエステル（７）を得た。ポリエステル成分について、極限粘度は０．５０ｄｌ／ｇ、末端カルボキシル基量は１００当量／ｔであった。
【００７６】
塗布液Ｅを構成する化合物例は以下のとおりである。
（化合物例）
・ウレタン
Ｕ１：数平均分子量約１０００のポリテトラメチレングリコールとジメチロールプロピオン酸とイソホロンジイソシアネートからなるポリウレタン（カルボン酸のカウンターイオンがアンモニア）であるポリウレタン水分散体
Ｕ２：ヘキサメチレンジオールのポリカーボネートポリオール（数平均分子量約１０００）とジメチロールプロピオン酸と水添ジフェニルメタン−４，４’−ジイソシアネートからなるポリウレタン（カルボン酸のカウンターイオンがトリエチルアミン）である水分散体
Ｕ３：芳香族ポリエステルと脂肪族ジイソシアネートとのポリエステルポリウレタン水分散体である、ＤＩＣ株式会社  商品名ハイドラン（登録商標）ＡＰ−４０Ｆ。
【００７７】
・ポリエステル
Ｅ１：芳香族ポリエステルの水分散体である、ＤＩＣ株式会社  商品名ファインテック（登録商標）ＥＳ−６７０
・オキサゾリン
Ｘ１：オキサゾリン系水溶性樹脂架橋剤  株式会社日本触媒  商品名エポクロス（登録商標）ＷＳ−５００
Ｘ２：カルボジイミド系水溶性樹脂架橋剤  日清紡ケミカル株式会社  商品名カルボジライト（登録商標）Ｖ−０２−Ｌ２
Ｘ３：水溶性エポキシ系架橋剤  ナガセケムテックス株式会社  商品名デナコール（登録商標）ＥＸ−５２１
・シリカ
Ｄ１：シリカ微粒子水分散体（平均粒子径６０ｎｍ）
【００７８】
（塗布液例）
塗布液Ｅを下記表２のように作成した。
【００７９】
【表２】
2015034231.tif 000003
【００８０】
実施例１：
上記ポリエステル（１）、ポリエステル（３）、およびポリエステル（４）を８９．２：２．５：８．３の比率で混合したポリエステル混合物を、ベント付き二軸押出機A（サブ）に投入するとともに、上記ポリエステル（１）、ポリエステル（３）、およびポリエステル（４）を８９．２：２．５：８．３の比率で混合したポリエステル混合物をベント付き二軸押出機B（メイン）に投入した。双方の原料を二軸押出機中、２９０℃で溶融、混練し、得られた溶融体を多層Ｔダイ内でＡ／Ｂ／Ａ＝６．２５／８７．５０／６．２５の構成比となるように合流さしてスリット状に押出しする。静電印加密着法を用いて表面温度を４０℃に設定したキャスティングドラム上で急冷固化させて未延伸の２種３層からなる積層シートを得た。得られたシートを縦方向に９０℃で３．０倍延伸した後、予熱１／予熱２／横延伸１／横延伸２／熱固定１／熱固定２／熱固定３／冷却の各ゾーンにおける温度［℃］を１５０／１５０／１７０／１７０／１７８／２３０／２３０／１４０℃に設定したテンターに導くことでフィルム製膜を行った。なお、横方向の延伸比率は３．９倍であった。得られたフィルムの平均厚さは２４０μｍであり、表層／中間層／表層の厚み（μｍ）は、１５／２１０／１５であった。得られたフィルムの特性および評価結果を下記表３に示す。
【００８１】
実施例２〜５：
実施例１において、表３に示す原料に変更した以外は、実施例１と同様の方法でフィルムを得た。得られたフィルムの特性および評価結果を下記表３に示す。
【００８２】
実施例６：
実施例１において、製膜速度を調整することで厚みを２８０μｍとすることを除いて、実施例１と同様の方法でフィルムを得た。表層／中間層／表層の厚み（μｍ）は、１７．５／２４５／１７．５であった。得られたフィルムの特性および評価結果を下記表３に示す。
【００８３】
実施例７：
上記ポリエステル（１）、ポリエステル（３）、およびポリエステル（４）を８９．２：２．５：８．３の比率で混合したポリエステル混合物を、ベント付き二軸押出機A（サブ）に投入するとともに、上記ポリエステル（１）、ポリエステル（３）、およびポリエステル（４）を８９．２：２．５：８．３の比率で混合したポリエステル混合物をベント付き二軸押出機B（メイン）に投入した。双方の原料を二軸押出機中、２９０℃で溶融、混練し、得られた溶融体を多層Ｔダイ内でＡ／Ｂ／Ａ＝６．２５／８７．５０／６．２５の構成比となるように合流さしてスリット状に押出しする。静電印加密着法を用いて表面温度を４０℃に設定したキャスティングドラム上で急冷固化させて未延伸の２種３層からなる積層シートを得た。得られたシートを縦方向に８７℃で３．０倍延伸した後、予熱１／予熱２／横延伸１／横延伸２／熱固定１／熱固定２／熱固定３／冷却の各ゾーンにおける温度［℃］を１１０／１１０／１３０／１３０／１８０／２２５／２２５／１３０℃に設定したテンターに導くことでフィルム製膜を行った。なお、横方向の延伸比率は３．９倍であった。得られたフィルムの平均厚さは１２５μｍであり、表層／中間層／表層の厚み（μｍ）は、７．８／１０９．４／７．８であった。得られたフィルムの特性および評価結果を下記表４に示す。
【００８４】
実施例８：
上記ポリエステル（１）、ポリエステル（３）、およびポリエステル（４）を８９．２：２．５：８．３の比率で混合したポリエステル混合物を、ベント付き二軸押出機A（サブ）に投入するとともに、上記ポリエステル（１）、ポリエステル（３）、およびポリエステル（４）を８９．２：２．５：８．３の比率で混合したポリエステル混合物をベント付き二軸押出機B（メイン）に投入した。双方の原料を二軸押出機中、２９０℃で溶融、混練し、得られた溶融体を多層Ｔダイ内でＡ／Ｂ／Ａ＝６．２５／８７．５０／６．２５の構成比となるように合流さしてスリット状に押出しする。静電印加密着法を用いて表面温度を４０℃に設定したキャスティングドラム上で急冷固化させて未延伸の２種３層からなる積層シートを得た。得られたシートを縦方向に８７℃で３．０倍延伸した後、表２に示す塗布液Ｅ−１をキャスティングドラムに接触した面側に塗布し、予熱１／予熱２／横延伸１／横延伸２／熱固定１／熱固定２／熱固定３／冷却の各ゾーンにおける温度［℃］を１５０／１５０／１７０／１７０／１７８／２３０／２３０／１４０℃に設定したテンターに導くことでフィルム製膜を行った。なお、横方向の延伸比率は３．９倍で、乾燥後の塗膜厚みが０．０２ｇ／ｍ２であった。得られたフィルムの平均厚さは２４０μｍであり、表層／中間層／表層の厚み（μｍ）は、１５／２１０／１５であった。得られたフィルムの特性および評価結果を下記表４に示す。なお、本ポリエステルフィルムの、キャスティングドラムと接触した面側を、ＥＶＡフィルムとの接触面として、上述の「ＥＶＡフィルムとの接着性方法」に記載の方法にて、ＥＶＡフィルムとの接着性を評価した。
【００８５】
実施例９〜１７：
実施例８において塗布する塗布液について表４、表５に記載されているように変更することを除いて、実施例８と同様の方法でフィルムを得た。得られたフィルムの特性および評価結果を下記表５に示す。
【００８６】
比較例１〜４：
実施例１において、下記表６に示す原料に変更した以外は、実施例１と同様の方法でフィルムを得た。得られたフィルムの特性および評価結果を表６に示す。
【００８７】
比較例５：
実施例１で得られたポリエステルフィルムを粉砕化し、得られた粉砕化物を２９０℃に設定したベント付二軸押出機にて溶融混練することで得られたポリエステルチップを回収ポリエステル（１）とする。実施例１において、表６に示す原料に変更した以外は、実施例１と同様の方法でフィルムを得た。得られたフィルムの特性および評価結果を表６に示す。
【００８８】
【表３】
2015034231.tif 000004
【００８９】
【表４】
2015034231.tif 000005
【００９０】
【表５】
2015034231.tif 000006
【００９１】
【表６】
2015034231.tif 000007
【産業上の利用可能性】
【００９２】
本発明のフィルムは、高温高湿度環境で使用される各種用途において、好適に利用することができる。例えば太陽電池裏面封止材用ポリエステルフィルムとして活用が可能であり、またその他の部材を貼りあわせずとも、太陽電池裏面封止材としても活用が可能である。