(57)【要約】【課題】熱伝導性と耐湿熱性とに優れた高熱伝導材料を与えうる樹脂組成物、成形体、さらに当該高熱伝導材料における熱伝導性フィラーとして好適に用いることができる酸化マグネシウム粒子の製造方法を提供すること。【解決手段】有機極性溶媒を含む水溶液中に酸化マグネシウム粒子を分散させてなるスラリーに、二酸化炭素の存在下で水熱処理を行う工程を有することを特徴とする炭酸マグネシウムによって被覆されてなる酸化マグネシウム粒子の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機極性溶媒を含む水溶液中に酸化マグネシウム粒子を分散させてなるスラリーに、二酸化炭素の存在下で水熱処理を行う工程を有することを特徴とする炭酸マグネシウムによって被覆されてなる酸化マグネシウム粒子の製造方法。
【請求項２】
前記スラリーにおける酸化マグネシウム粒子と、水溶液との質量割合が、酸化マグネシウム粒子１００質量部に対し、水溶液が５０〜２０００質量部の範囲である請求項１記載の製造方法。
【請求項３】
有機極性溶媒がアルコールである請求項１又は２記載の製造方法。
【請求項４】
水溶液中における有機極性溶媒の濃度が１０〜９９．９ｖ／ｖ％の範囲である請求項１〜３の何れか一項記載の製造方法。
【請求項５】
二酸化炭素の分圧が０．１ＭＰａ以上の範囲である請求項１〜４のいずれか一項記載の製造方法。
【請求項６】
前記水熱処理が、１００℃以上２７０℃以下の温度下で保持する工程である請求項１〜５の何れか一項記載の製造方法。
【請求項７】
前記炭酸マグネシウムによって被覆されてなる酸化マグネシウム粒子は、その平均粒子径が１〜２００μｍの範囲である請求項１〜６の何れか一項記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性と耐湿熱性とを兼ね備えた酸化マグネシウム粒子、熱伝導性フィラー、該酸化マグネシウム粒子の製造方法、該酸化マグネシウム粒子を含有する熱伝導性樹脂組成物およびその成形体、そしてそれを利用した高熱伝導材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
プラスチック材料は、高耐熱性を有するエンジニアリングプラスチックの普及に伴い、加えて生産性及び形状の自由度から、金属材料に代わる材料として電気、電子機器や自動車用等の部材として幅広く使用されている。近年、機器の高性能化・小型軽量化が一層求められ、半導体デバイスの高集積化・大容量化が進み、それに伴い部材より発生する発熱量も増大したことから、実装部品・周囲部品の熱伝導性向上は重要な課題となっている。又、電気自動車の電費向上として、リチウムイオン電池、モーター、インバータに使用される絶縁部材の熱伝導性向上が強く求められている。
【０００３】
プラスチック材料の絶縁性を保持し、熱伝導性を付与する方法としては、無機フィラーを添加する技術が知られており、例えば、窒化ホウ素、窒化アルミ、アルミナ、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム等が挙げられる。窒化ホウ素は高熱伝導性をもつフィラーであるが、コスト面で実用性が低く、又、六方晶の薄片状結晶構造であることより、樹脂組成物中で窒化ホウ素からなるフィラーが配向し、成形体の熱伝導性に異方性が生じてしまう問題がある。窒化アルミは、熱伝導性の異方性は小さいが、窒化ホウ素と同様にコスト面での実用性が低く、更に容易に加水分解してアンモニアを発生するという問題がある。アルミナはモース硬度が９と高く、押出工程時のスクリュウやペレット化工程時のカッターの刃、及び、射出成形機のスクリュウや金型を摩耗させる問題がある。
【０００４】
酸化マグネシウムは、熱伝導性が比較的高く、異方性も生じないフィラーであり、かつ低コストいう利点もあり、熱可塑性樹脂へ熱伝導性を付与するフィラーとして有望である。しかしながら、酸化マグネシウムは耐湿熱性に劣る。即ち、酸化マグネシウムをフィラーとして含む成形品を高温高湿下に曝露した際、酸化マグネシウムのフィラーの表面から加水分解を起こし、水酸化マグネシウムに変化することで膨張し、成形品の寸法が増大するという問題が起こる。また、膨張した粒子が成形品表面に浮き出ることにより、表面の平滑性が著しく悪化する問題がある。
【０００５】
耐湿熱性を改善する手法として、酸化マグネシウムをアルキルアルコキシシランで乾式表面処理被覆する手法（例えば、特許文献１参照）や、リン酸マグネシウム系化合物で被覆する手法が挙げられている（例えば、特許文献２参照）。しかしながら、これら他の化合物で表面処理された酸化マグネシウムからなるフィラーを熱可塑性樹脂に配合し成形品としたものにおいても耐湿熱性の改善効果は不十分であり、例えば、温度１２１℃／湿度１００％／圧力２ａｔｍのプレッシャークッカーテストでの結果は、前述の用途等における要求レベルには達していない。
【０００６】
一方、炭酸マグネシウムは熱伝導率が良好な上、熱伝導率の異方性も少なく、モース高度は３．５と低く、かつ低コストで耐湿性も良好であることより、熱伝導フィラーとして有用と考えられる。
【０００７】
一般的に炭酸マグネシウムは天然品と合成品があり、天然品はマグネサイト鉱を粉砕することで得られるが、可溶性塩、酸不溶物、カルシウム塩等の不純物が合成品と比較し多く含まれ、結晶性も低い為、熱伝導性に劣るという問題がある。一方、合成品としては、水酸化マグネシウムを出発原料とし、水酸化マグネシウムスラリーに二酸化炭素ガスを供給し炭酸化させ塩基性炭酸マグネシウム（ｍＭｇＣＯ３・Ｍｇ（ＯＨ）２・ｎＨ２Ｏ）を得る方法や、可溶性マグネシウム塩を可溶性炭酸塩と混合することで炭酸化させ、正炭酸マグネシウム（ＭｇＣＯ３・３Ｈ２Ｏ）を得る方法等が知られている。正炭酸マグネシウムは、温水中で長時間保持する熟成工程等を経ることで塩基性炭酸マグネシウムへと転化する。塩基性炭酸マグネシウムや正炭酸マグネシウムは酸化マグネシウムやアルミナと比較し熱伝導率が低い上、エンジニアリングプラスチック中に高充填した場合、２５０℃以上の高温での加工域において含有する結晶水が放たれ、発泡や吐出不安定等の加工性に悪影響を及ぼす懸念がある。そこで、エンジニアリングプラスチック用熱伝導性フィラーとして、塩基性炭酸マグネシウム、中性炭酸マグネシウムを出発原料とし、オートクレーブ中で水熱処理した後に乾燥して得られる、無水炭酸マグネシウムが提供されている（例えば、特許文献３参照）が、依然として熱伝導性フィラーとしての実用レベルには到達しておらず、さらなる改良が求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１１−０６８７５７号公報
【特許文献２】特開２００６−１５１７７８号公報
【特許文献３】特開２００５−２７２７５２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記実情に鑑み、本発明の課題は、熱伝導性と耐湿熱性とに優れた高熱伝導材料を与えうる樹脂組成物、成形体、さらに当該高熱伝導材料における熱伝導性フィラーとして好適に用いることができる酸化マグネシウム粒子の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は上記課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、酸化マグネシウム粒子を水と有機極性溶媒を含む水溶液中に分散してなるスラリーを調製し、当該スラリーを二酸化炭素の存在下で水熱処理することにより、炭酸マグネシウムによって被覆されてなる酸化マグネシウム粒子が得られ、当該酸化マグネシウム粒子が、高い熱伝導性を保ちつつ、樹脂へ配合し加工する場合での加工性が良好で、得られる成形体の耐湿熱性に優れることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
即ち、本発明は、有機極性溶媒を含む水溶液中に酸化マグネシウム粒子を分散させてなるスラリーに、二酸化炭素の存在下で水熱処理を行う工程を有することを特徴とする炭酸マグネシウムによって被覆されてなる酸化マグネシウム粒子の製造方法、に関する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明により、熱伝導性と耐湿熱性とに優れた高熱伝導材料を与えうる樹脂組成物、成形体、さらに当該高熱伝導材料における熱伝導性フィラーとして好適に用いることができる酸化マグネシウム粒子の製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
［被覆酸化マグネシウム粒子の製造方法］
本発明の炭酸マグネシウムによって被覆されてなる酸化マグネシウム粒子（以下、「被覆酸化マグネシウム粒子」と略すことがある）の製造方法は、有機極性溶媒を含む水溶液中に酸化マグネシウム粒子を分散させてなるスラリーに、二酸化炭素の存在下で水熱処理を行う工程を有することを特徴とする。
【００１４】
まず始めに、有機極性溶媒を含む水溶液中に酸化マグネシウム粒子を分散させてなるスラリーを調製する。
【００１５】
本発明に用いる水溶液には、水と有機極性溶媒との混合溶媒を用いる。有機極性溶媒としては、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、２−メトキシエタノール、１−ブタノール、エチレングリコール、プロプレングリコール、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、酢酸、ギ酸などのプロトン性極性溶媒や、アセトン、アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、テトラヒドロフランなどの非プロトン性極性溶媒が挙げられる。このうち、常温常圧で水と無制限に混和し、また、低温での分離が可能な低沸点である性質をもち、かつ工業的にも安価で入手できることより、炭素数が３以下の低級アルコールが好ましく、特に、エタノールが好ましい。また、上記有機極性溶媒を２種以上併用して用いることも可能である。
【００１６】
また、水溶液中の有機極性溶媒の濃度の範囲は、本発明の効果を損ねない範囲であれば特に限定されないが、好ましくは下限値が１０ｖ／ｖ％以上の範囲であることが好ましく、さらに炭酸マグネシウム結晶の微細形成に優れる点及び熱伝導率に優れる点から２０ｖ／ｖ％以上の範囲がより好ましく、さらに３０ｖ／ｖ％以上の範囲が特に好ましい。一方、水溶液中の有機極性溶媒の濃度の上限値は、９９．９ｖ／ｖ％以下であることが好ましく、さらに炭酸マグネシウム結晶被覆層の均一被覆性に優れる点から９０ｖ／ｖ％以下の範囲がより好ましく、さらに８０ｖ／ｖ％以下の範囲が特に好ましい。
【００１７】
本発明で原料として用いる酸化マグネシウム粒子は、水酸化マグネシウムや炭酸マグネシウムを焼成して得たもの等が挙げられるが、いかなる製法で得られたものを使用しても構わない。又、平均粒子径、最大粒子径、アルミナ・酸化鉄等の不純物量に特に制限は無いが、好ましくは５〜１００μｍ、より好ましくは２０〜７０μｍの平均粒子径である酸化マグネシウムを用いることで、高熱伝導率のみならず、高流動性を与える樹脂組成物及び良機械物性を有する成形体を得る事ができる。尚、水熱処理後に得られる被覆酸化マグネシウム粒子は、原料として用いる酸化マグネシウム粒子の表層が低密度の炭酸マグネシウムに改質されることより、体積が増大する。その為、被覆酸化マグネシウム粒子の平均粒子径は、原料酸化マグネシウム粒子と比較し大きくなるものと考えられる。従って、改質量が多くなる程、平均粒子径は増大する傾向となる。
【００１８】
続いて、前記のように調整したスラリーに、二酸化炭素の存在下で水熱処理を行う。ここで水熱処理とは、オートクレーブなどの高温高圧容器を用いて、高温高圧下で改質処理を行うことをいうものである。特に１００℃、１ａｔｍ以上の温度・圧力条件で水熱処理することで、１００℃、１ａｔｍ以下の条件と比較し、短時間での改質が可能となる。改質の過程としては、まず酸化マグネシウム粒子表層が溶解し水と反応することにより水酸化マグネシウムへと変化する。さらに水酸化マグネシウムは水中でマグネシウムイオンと水酸化物イオンとになるが、水中には二酸化炭素を存在させていることから、瞬時に中和され、酸化マグネシウム粒子の表面で炭酸マグネシウムとして析出する。その結果酸化マグネシウムは炭酸マグネシウムにより被覆されることとなる。
【００１９】
炭酸マグネシウムへの変化量は水熱処理時間と、酸化マグネシウムに対する水溶液の仕込み量、二酸化炭素の量などで調整することができる。水熱処理時間を長くすることで炭酸マグネシウムへの変化量は増大する。また、酸化マグネシウムに対する水溶液の仕込み量を多くすること、二酸化炭素の量を増やすことによっても、炭酸マグネシウムへの変化量は増大し、かつ、変化速度も向上する。炭酸マグネシウムの熱伝導率が酸化マグネシウムに比較し小さい為、粒子中の、炭酸マグネシウム体積量が酸化マグネシウム体積量に占める割合が大きくなる程、熱伝導率はやや低下する傾向を示すが、一方でこれを熱伝導性フィラーとして用いて得られる成形体の耐湿熱性は良好となる。
【００２０】
また、水溶液中の極性溶媒の濃度によっても、炭酸マグネシウムへの変化量が異なることがあり、たとえば、水溶液中に含まれる極性溶媒の割合が高い程、水熱反応に寄与する水の量が相対的に減少することにより、炭酸マグネシウムへの変化量は小さくなる傾向にある。したがって、水溶液中に含まれる極性溶媒の割合が低くなるにつれ、炭酸マグネシウムへの変化量も大きくなる傾向にある。また、水熱反応に用いる水溶液は、極性溶媒と水が混和した状態で酸化マグネシウムと接触することとなる傾向にあり、水のみで酸化マグネシウムを水熱処理する場合と比較し、水と酸化マグネシウムの一定時間における接触頻度が減少するものと考えられる。その状態で、水酸化マグネシウムを経て、炭酸マグネシウムへ変化する反応が瞬時に進行するものと考えられる。その為、水溶液中の水の割合が少ない程、炭酸マグネシウムは微細化された結晶となり析出する場合がある。結晶の微細化は、被覆層の緻密性が向上する為、炭酸マグネシウム変化量が小さい場合においても良好な耐湿性を示すため好ましい。
【００２１】
また酸化マグネシウム粒子に対する水溶液の仕込み量が少ない程、炭酸マグネシウムへの変化速度が小さくなる傾向にある。これは酸化マグネシウムが加水分解し、水酸化マグネシウムとなり、水溶液中へマグネシウムイオンと水酸化物イオンへと分解し溶出する際、水溶液の量によりマグネシウムが溶出する量が異なる為と考えられる。炭酸マグネシウムへの変化量が増すにつれ、酸化マグネシウムが炭酸マグネシウムで被覆され、酸化マグネシウムが露出する面積が減少することで、マグネシウムイオンの溶出速度は徐々に減少し、その結果、炭酸マグネシウムへの変化速度が小さくなるものと考えられる。
【００２２】
また、酸化マグネシウム粒子に対する水溶液の量が少ない程、スラリーの粘度が上昇し、水熱処理後の濾過や洗浄工程の生産性が低下する傾向にある。酸化マグネシウム粒子が水溶液中の水により水酸化マグネシウムへ変化する工程において、酸化マグネシウム粒子の質量に対し、水溶液の質量が過剰となる様に水溶液を加える事で、水熱反応時のスラリー流動性が向上し、作業性が大幅に向上する傾向にある。ただし、水溶液の量が多すぎると、それに応じて酸化マグネシウム粒子の仕込み量が小さくなり、生産性が低下する傾向にある。十分な炭酸マグネシウムへの改質量が得られ、かつ作業性、生産性が良好である条件としては、酸化マグネシウム粒子１００質量部に対し、水溶液が５０〜２０００質量部の範囲が好ましく、さらに１００〜１０００質量部がより好ましく、１５０〜５００質量部が特に好ましい。
【００２３】
例えば、酸化マグネシウムの耐湿性改善のために、質量換算で２０％以上を炭酸マグネシウムとする方法としては、水溶液中の有機極性溶媒の濃度を５０ｖ／ｖ％以下とし、酸化マグネシウム粒子１００質量部に対し、水溶液が３００質量部の配合比で、二酸化炭素を供給しながら水熱処理する時間を１時間以上とすることが好ましい。処理温度も炭酸マグネシウムへの変化量に影響を与えるものであり、同じく２０％以上を変化させるには、１００〜１８０℃の範囲で処理を行うことが好ましい。
【００２４】
また、上記水熱処理において、加熱温度は１００℃以上２７０℃以下の温度下が好ましく、１２０℃以上１８０℃以下がより好ましい。１００℃以下であると、水熱処理による炭酸マグネシウムへの変化量が小さくなる。また、２７０℃以上となると水中へ溶解する二酸化炭素量が低減する為、炭酸マグネシウムへの変化量が小さくなる。従って、１００℃から２７０℃の範囲においては、加熱温度が低い程、二酸化炭素の水へ溶解量が増すことにより、変化量は大きくなる。酸化マグネシウムを水熱処理すると、酸化マグネシウム表面が水と反応し、水酸化マグネシウムを経て炭酸マグネシウムへと変化するが、その際、まず初めに４水和物の塩基性炭酸マグネシウム（４ＭｇＣＯ３・Ｍｇ（ＯＨ）２・４Ｈ２Ｏ）が生成する。その後水熱処理を続けることで、４水和物の塩基性炭酸マグネシウムから徐々に無水炭酸マグネシウムへと変化する。加熱温度が低い程、４水和物の塩基性炭酸マグネシウムが主となり、加熱温度が高温になる程、また水熱処理時間を長時間とする程、無水炭酸マグネシウムの割合が増加する。例えば、酸化マグネシウムを水溶液中で二酸化炭素を５ＭＰａの圧力（ゲージ圧）で供給し、１２０℃まで加熱後１時間保持した場合は４水和物の塩基性炭酸マグネシウムが主となる。また、１８０℃まで加熱後１時間保持した場合は無水炭酸マグネシウムが主となる。４水和物の塩基性炭酸マグネシウムと無水炭酸マグネシウムの熱伝導率を比較した場合、無水炭酸マグネシウムの方が熱伝導率が高い為、被覆酸化マグネシウム粒子の被覆物は無水炭酸マグネシウムが主であることが望ましい。また、水熱処理により生成した４水和物の塩基性炭酸マグネシウムは、水熱処理を続けると最表層より無水炭酸マグネシウムへと変化する。その結果、酸化マグネシウム粒子と被覆物の中間層は４水和物の塩基性炭酸マグネシウムが主となる。４水和物の塩基性炭酸マグネシウムは無水炭酸マグネシウムと比較し結晶性が低いことより、酸化マグネシウム粒子と被覆物の中間層に介在した場合、両層の接着層の役割を果たす。この中間層は樹脂に配合し押出混合する際、被覆物の剥がれを抑制する効果がある。したがって、被覆物は無水炭酸マグネシウムを主として、一部４水和物の塩基性炭酸マグネシウムを含む組成であることが好ましい。無水炭酸マグネシウムと４水和物の塩基性炭酸マグネシウムの合計に対し、無水炭酸マグネシウムの割合が５０質量％以上であることが好ましく、８０％以上であることがより好ましい。尚、無水炭酸マグネシウム、および、４水和物の塩基性炭酸マグネシウムの被覆物組成・被覆量は、Ｘ線回折分析（ＸＲＤ）や、熱重量測定（ＴＧ）などを用いて把握することができる。
【００２５】
また、加熱温度は、二つ以上の異なる温度で保持することも可能である。例えば、第一ステップとして１００℃以上１２０℃以下の温度下、二酸化炭素を供給しながら１時間以上水熱処理した後、更に第二ステップとして、１００℃以上２５０℃の温度下で、二酸化炭素を供給しながら１時間以上水熱処理を行う事ことも可能である。加熱温度が低温である程、水溶液中の二酸化炭素の溶解量が増大する為、炭酸マグネシウムの変化量が増大する。また、この際第一ステップにより４水和物の塩基性炭酸マグネシウムが主に生成するが、更に第二ステップとして、二酸化炭素を供給しながら１００℃以上２５０℃の温度下で水熱処理を行うことで、既に生成した４水和物の塩基性炭酸マグネシウムを無水炭酸マグネシウムへと変化させることができる。この操作により、短時間で無水炭酸マグネシウムの割合を増大させることが可能となる。また、塩基性炭酸マグネシウムが無水炭酸マグネシウムへと変化する際に、水酸化マグネシウムも同時に生成するが、二酸化炭素を供給しながら水熱処理を行うことで、生成した水酸化マグネシウムも４水和物の塩基性炭酸マグネシウムへと変化した後、更に無水炭酸マグネシウムへと変化する。その結果、最終的な水酸化マグネシウム量を低減させることができ、炭酸マグネシウムの質量割合を増大させることができる。
【００２６】
また、被覆物中における水酸化マグネシウムは、水熱処理の温度により結晶性が変わり、水と酸化マグネシウムへの分解温度も変わることが知られている。例えば、１８０℃以下で水熱処理を行った場合に含まれる水酸化マグネシウムは、結晶性が低く、分解開始温度が３５０℃付近となる。また、１８０℃以上で水熱処理を行った場合は結晶性が高く、分解開始温度が３８０℃付近となる。このような観点から、得られる粒子を熱伝導性フィラーとして好適に用いる場合、粒子中に含まれる水酸化マグネシウムの性質をコントロールする上で、特に第二ステップとして１８０℃以上で水熱処理することも可能である。即ち、本発明の製造方法においては、温度が異なる２段階の工程を有していてもよい。
【００２７】
本発明の製造方法において、加えるべき二酸化炭素の量については、水熱処理条件等によっても異なるし、また、二酸化炭素とスラリーを接触させる温度・時間等によっても異なる為、一概に規定できないが、接触させる水溶液中に二酸化炭素が飽和していることが好ましい。従って、接触させている温度における水の蒸気圧よりも高い圧力になるように二酸化炭素で圧力を高めていることが好ましく、その際の高めるべき圧力（ゲージ圧）は、０．１ＭＰａ以上であることが好ましく、さらに１ＭＰａ以上であることがより好ましく、さらに３ＭＰａ以上であることが特に好ましい。
【００２８】
二酸化炭素の供給開始は、加熱開始前より行うことも、加熱中に行うことも、加熱完了時に行うことも、加熱保持終了後に行う事も可能である。一般的に水溶液の温度が低い程、また二酸化炭素の供給圧力が高い程、水に溶解する二酸化炭素の量が増大する。水溶液中で酸化マグネシウムが水酸化マグネシウムを経て炭酸マグネシウムに変化する際、酸化マグネシウム表層近傍に多量の二酸化炭素が存在する程、炭酸マグネシウムへの変化速度が増大する。従って、水溶液の温度が常温（３０℃以下）の時点で二酸化炭素を高圧で供給することが好ましく、過熱開始前に１ＭＰａ以上の圧力（ゲージ圧）で二酸化炭素を供給することが好ましい。より好ましくは３ＭＰａ以上の圧力（ゲージ圧）で二酸化炭素を供給することである。
【００２９】
また、二酸化炭素の供給の停止を、加熱開始前に行うことも、加熱中に行うことも、加熱完了時に行うことも、加熱保持終了後に行うことも、また加熱保持終了後常温まで冷却した後に行うことも可能である。水溶液中で酸化マグネシウムが水酸化マグネシウムを経て炭酸マグネシウムへと変化する際、二酸化炭素が消費されるが、それと同時に消費された量を補い、二酸化炭素の存在量を維持するという点で、二酸化炭素の供給は加熱保持終了後まで行うことが好ましく、二酸化炭素の供給の停止は、加熱保持終了後、または加熱保持終了後常温まで冷却した後に行うことが好ましい。
【００３０】
また、二酸化炭素の供給方法は、二酸化炭素ガスを、反応容器内空隙部の気相を介し供給する方法、反応容器内の水溶液中に配管を通しバブリングで供給する方法、ドライアイスとして固体で供給方法など、何れの方法を用いてもよい。また、水に溶解し、または高温で分解し炭酸イオンや二酸化炭素を生成する物質などを添加し、または二酸化炭素と併用して用いることも可能である。水に溶解し、高温で分解し二酸化炭素を生成する物質としては炭酸金属塩、炭酸水素金属塩などが挙げられる。炭酸金属塩としては炭酸リチウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸ルビジウム等が挙げられ、炭酸水素金属塩としては炭酸水素リチウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素ルビジウム等が挙げられる。これらを添加する割合は、前記酸化マグネシウム粒子１００モルに対し、１〜６０モルの範囲であることが好ましく、５〜３０モルの範囲であることがより好ましい。
【００３１】
また、前記水熱処理において、本発明の効果が損なわれない範囲であれば、その用途に応じて従来公知の各種熱伝導フィラー、充填剤を加えることができる。熱伝導フィラーとしては、例えば、窒化ホウ素、窒化ケイ素、ベーマイト、酸化ベリリウム、酸化亜鉛、酸化チタン、結晶性酸化ケイ素、炭化ケイ素、黒鉛、炭素繊維などが挙げられる。また、充填剤としては、例えば、タルク、酸化ケイ素、珪藻土、ドロマイト、クレー、マイカ、炭酸カルシウムなどが挙げられる。このような他の粒子を併用して水熱処理することで、得られる熱伝導性フィラーがあらかじめ混合されたものとして得ることができ、後の樹脂組成物を調製する際の煩雑性を軽減することが可能となる。
【００３２】
また、前記水熱処理において、本発明の効果が損なわれない範囲であれば、分散性、疎水性の更なる向上等を目的として、シランカップリング剤、チタネートカップリング剤などのカップリング剤、水溶性樹脂、及び従来公知の各種添加剤を加えることができる。これらは水熱処理時においては水溶性であることが望ましく、例えば信越シリコーン製のＫＢＭ−９０３、ＫＢＥ−９０３、味の素ファインテクノ製のプレンアクトＫＲ−ＥＴなどが好ましく用いられる。これらは加熱開始前に添加することも、加熱保持完了後に添加することも可能である。
【００３３】
［酸化マグネシウム粒子］
上述したとおり、本発明の製造方法により、炭酸マグネシウムによって被覆されてなる酸化マグネシウム粒子が得られ、その平均粒子径は、特に限定されるものではないが、例えば、１〜２００μｍの範囲とすることができる。
【００３４】
さらに、本発明の製造方法により、得られた酸化マグネシウム粒子の表面を、平均粒子径が０．０１〜２μｍの範囲の炭酸マグネシウム微粒子で被覆することも可能であり、このような粒子は、酸化マグネシウム粒子自体の保存安定性の向上や、これを含有する成形体に対し、耐湿熱性や熱伝導性の向上を図ることができるため好ましい。
【００３５】
なお、本発明における粒子径の測定方法は、レーザー回折式粒度分布測定装置を用い、水を溶媒とし前処理として超音波分散を５分実施後測定した値である。
【００３６】
本発明の製造方法により製造した被覆酸化マグネシウム粒子を熱伝導性フィラーとして使用する場合、一般的にフィラーの平均粒子径が大きい程、樹脂と混合した場合の樹脂／フィラー界面の面積が低減することによる高熱伝導化が期待できる。また、本発明の製造方法により得られる被覆酸化マグネシウム粒子の様な、熱伝導率の異方性が低く球状の形態をしたフィラーは、熱伝導率の高い繊維状の高結晶性フィラーとの併用の際、球状フィラーと繊維状の高結晶フィラーが接することによる熱伝導パスを形成し得るが、この際に球状フィラーの粒子径が大きい程、効率的な熱伝導パス形成が期待できる。この様な観点より、球状の熱伝導性フィラーを高充填した際に発現する熱伝導率より、より高い熱伝導率を有する成形体を得ようとする場合には、大粒子径のフィラーであることが求められる。
【００３７】
このような観点から、本発明の製造方法により得られる被覆酸化マグネシウム粒子においても、その平均粒子径が５μｍ以上の範囲のものであることがより好ましく、特に２０μｍ以上の範囲のものであることがさらに好ましい。
【００３８】
また、平均粒子径が大きいと、樹脂に混合して成形体を得ようとする場合、熱伝導性は良好となるが、その配合割合によっては、耐衝撃性や曲げ強度等の機械的な物性が十分で発揮されなくなったり、特に薄膜の成形体における表面で突起状として外観を不良とすることがあったりすることがある。これらの観点から、その平均粒子径が１００μｍ以下の範囲のものとすることがより好ましく、特に９０μｍ以下の範囲のものとすることがさらに好ましい。被覆酸化マグネシウム粒子の粒子径は、原料として用いる酸化マグネシウムの粒子径を変える事で容易に調整することができる。
【００３９】
熱伝導性フィラーとしての低異方性の観点や、得られる成形体の物性の均質性の観点から、本発明の製造方法により得られる被覆酸化マグネシウム粒子の粒子径分布幅は、変動係数が０．５以下の範囲のものとすることが好ましい。なお、粒子径分布幅の評価として用いた変動係数は、レーザー回折式粒度分布測定装置を用い、水を溶媒とし測定した粒度分布において、（ｄ８４％−ｄ１６％）／２で求めた標準偏差を平均粒子径で割ることで求められる値である。なお、得られた粒子の粒度分布を累積で表した時、全体積を１００％として累積カーブを求め、その累積カーブが、体積基準で８４％、１６％となる点の粒子径をそれぞれ「ｄ８４％」径、「ｄ１６％」径（μｍ）として算出し、上記変動係数の式に代入するものとする。
【００４０】
本発明の製造方法において、被覆酸化マグネシウム粒子を上記範囲のものとする方法としては、前記した水熱処理において原料として用いる酸化マグネシウム粒子の粒径分布幅を調節することや、水熱処理後の乾燥・粉砕工程において、分級工程を組み入れる方法等が挙げられる。また、原料として用いる酸化マグネシウム粒子は、粒度分布幅の変動係数が０．５以下のものを用いることが好ましい。
【００４１】
本発明の製造方法においては、被覆している炭酸マグネシウムの割合を、目的に応じて設定することが可能であり、具体的には、粒子中の炭酸マグネシウムの含有率を１〜５０質量％でコントロールすることができる。特に熱伝導性と耐湿熱性とをバランスよく兼備させた成形体を容易に得ることができる観点より、被覆酸化マグネシウム粒子中の前記炭酸マグネシウムの含有率として、５〜５０質量％の範囲のものとすることが好ましく、さらに、高い耐湿熱性と熱伝導率を両立できることから、５〜３０質量％の範囲のものとすることがより好ましい。
【００４２】
酸化マグネシウム粒子の水熱処理で本発明の被覆酸化マグネシウム粒子を製造する場合、緻密性が向上し耐水性が向上する点より、析出する炭酸マグネシウム粒子の大きさは、０．０１〜２μｍの範囲のものとすることが好ましい。炭酸マグネシウム粒子の大きさは水溶液中の有機極性溶媒の割合によって変えることが可能で、例えば、酸化マグネシウム１００質量％に対し水溶液が３００質量％の場合、水溶液中の有機極性溶媒の割合を８０Ｖ／Ｖ％とすることで２μｍ以下の粒子とすることができる。
【００４３】
被覆している炭酸マグネシウムとしては、無水炭酸マグネシウムと４水和物の塩基性炭酸マグネシウムが含まれるが、無水炭酸マグネシウムの含有率を５０質量％以上とすることが好ましく、特に８０質量％以上とすることが好ましい。塩基性炭酸マグネシウムは、２５０℃付近で結晶水を放つ。この温度は主要なエンジニアリングプラスチックの加工温度（３００℃以上）よりも低い為、押出加工する際に水が脱離し、発泡やサージング等、加工性に悪影響を及ぼす可能性があり得る為、より少ないことが望ましい。
【００４４】
前述の通り、炭酸マグネシウム中における無水炭酸マグネシウムの割合は水熱処理温度、水熱処理時間などにより調整することが可能である。例えば、酸化マグネシウム１００質量％に対し水溶液が３００質量％の場合、加熱温度が１２０℃の条件において、被覆物の無水炭酸マグネシウムの割合を８０質量％以上とするには、４時間以上保持時間を保つことが好ましい。また、加熱温度が１７５℃の条件においては、１時間以上保持時間を保つことが好ましい。この様に、加熱温度が高い程、短時間で無水炭酸マグネシウムの割合を増大させることが可能となる。
【００４５】
［樹脂組成物］
本発明の製造方法により得られた被覆酸化マグネシウム粒子は、各種樹脂に配合して樹脂組成物とすることができる。配合する樹脂としては、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂のどちらでもよく、熱硬化性樹脂としてはフェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、アルキド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、ジアリルテレフタレート樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、フラン樹脂、ケトン樹脂、キシレン樹脂、熱硬化性ポリイミド樹脂などが挙げられる。これらの熱硬化性樹脂は１種または２種以上を併用して用いることができる。熱可塑性樹脂としては、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン樹脂及びその変性物、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂、ポリメチルメタクリレートやポリエチルメタクリレートなどの（メタ）アクリル樹脂、ポリスチレン、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂、アクリロニトリル−アクリルゴム−スチレン樹脂、アクリロニトリル−エチレンゴム−スチレン樹脂、（メタ）アクリル酸エステル−スチレン樹脂、スチレン−ブタジエン−スチレン樹脂などのスチレン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリアクリルニトリル、６−ナイロン、６，６−ナイロン、６Ｔ−ＰＡ、９Ｔ−ＰＡ、ＭＸＤ６−ナイロンなどのポリアミド樹脂、エチレン−酢酸ビニル樹脂、エチレン−アクリル酸樹脂、エチレン−エチルアクリレート樹脂、エチレン−ビニルアルコール樹脂、ポリ塩化ビニルやポリ塩化ビニリデンなどの塩素樹脂、ポリフッ化ビニルやポリフッ化ビニリデンなどのフッ素樹脂、ポリカーボネート樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、メチルペンテン樹脂、セルロース樹脂等、ならびにオレフィン系エラストマー、グリシジル変性オレフィン系エラストマー、マレイン酸変性オレフィン系エラストマー、塩化ビニル系エラストマー、スチレン系エラストマー、ウレタン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリアミド系エラストマー等の熱可塑性エラストマー、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、熱可塑性ポリイミド樹脂などが挙げられる。これらの熱可塑性樹脂は１種または２種以上を併用して用いることができる。この中でも特に電気電子部材に用いられる、いわゆるエンジニアリングプラスチックと呼ばれる樹脂にも好適に配合することが可能である。エンジニアリングプラスチックとしては、ポリブチレンテレフタレート、ナイロン９Ｔ、フッ素樹脂、ポリカーボネート樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、熱可塑性ポリイミド樹脂などの熱可塑性樹脂が挙げられる。
【００４６】
また、当該樹脂組成物の主成分が熱可塑性樹脂の場合、熱可塑性樹脂の特性を損なわない範囲で少量の熱硬化性樹脂を添加することや、逆に主成分が熱硬化性樹脂の場合に熱硬化性樹脂の特性を損なわない範囲で少量の熱可塑性樹脂を添加することも可能である。
【００４７】
前記被覆酸化マグネシウム粒子の配合量としては、樹脂の種類、樹脂組成物中の他の成分、所望の熱伝導率の程度によって適宜選択されるものであるが、例えば、熱可塑性樹脂に配合する場合、熱可塑性樹脂１００質量部中、３０〜５００質量部の範囲で配合することが好ましく、５０〜４５０質量部の範囲で配合することがより好ましく、１００〜４００質量部の範囲で配合することがより好ましい。
【００４８】
[その他の熱伝導フィラー]
前記樹脂組成物には、本発明の効果が損なわれない範囲であれば、その用途に応じて従来公知の各種熱伝導フィラーを含有しても良く、例えば、窒化ホウ素、窒化アルニウム、酸化マグネシウム、窒化ケイ素、酸化アルミニウム、ベーマイト、酸化ベリリウム、酸化亜鉛、酸化チタン、結晶性酸化ケイ素、炭化ケイ素及びこれらの複合した化合物、金属シリコーン、黒鉛、炭素繊維、セラミック繊維、金属繊維、チタン酸カリウムウイスカー、金属繊維（ステンレス繊維等）、窒化ケイ素ウイスカー、ホウ酸アルミニウムウィスカ-、ボロン繊維、テトラポット状酸化亜鉛ウイスカー、カーボンナノチューブ、オイルファーネスカーボンブラック、チャンネルブラック、ケッチェンブラック、アセチレンブラックなどが挙げられる。
【００４９】
[その他の充填剤]
また、前記樹脂組成物には、本発明の効果が損なわれない範囲であれば、その用途に応じて従来公知の各種充填剤を含有しても良く、例えば、タルク、シリカ、珪藻土、ドロマイト、石膏、クレー、アスベスト、マイカ、ガラス繊維、ガラスビーズ、ガラスバルーン、炭酸カルシウム、無水炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、亜硫酸カルシウム、リン酸カルシウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、酸化鉄、アスベスト、ケイ酸ナトリウム、ケイ酸カルシウム、ベントナイト、ワラストナイト、ムライト、コージェライト、ホルステナイト、石英粉、アルミ粉、ジルコニア粉、セルロース繊維、麻等の天然繊維、ポリアミド繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維等の合成繊維、鉱物繊維（ロックウール等）などが挙げられる。
【００５０】
[その他の添加剤]
また、前記樹脂組成物には、本発明の効果が損なわれない範囲であれば、その用途に応じて従来公知の各種添加剤を含有しても良く、例えば、加水分解防止剤、着色剤、難燃剤、酸化防止剤、ポリエチレンワックス、酸化型ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、酸化型ポリプロピレンワックス、金属石鹸、スチレン系オリゴマー、ポリアミド系オリゴマー、重合開始剤、重合禁止剤、チタン系架橋剤、ジルコニア系架橋剤、その他の架橋剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、離型剤、消泡剤、レベリング剤、光安定剤（例えば、ベンゾトリアゾール系、ヒンダードアミン等）、結晶核剤、キレート剤、イオン交換剤、分散剤、酸化防止剤、無機顔料、有機顔料等をあげることができる。
【００５１】
また、前記樹脂組成物には、本発明の効果が損なわれない範囲であれば、疎水性を更に向上させる目的で、シランカップリング剤、またはチタネートカップリング剤などにより、表面処理を施してもよい。シランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−アミノプロプルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
【００５２】
また、チタネートカップリング剤としては、例えば、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルパイロフォスフェート）チタネートなどが挙げられる。
【００５３】
本発明の被覆酸化マグネシウム粒子を樹脂に配合するには、公知慣用の方法を用いればよく、例えば、プラネタリミキサー、ディスパー、遊星型ミキサー、三本ロール、リボンブレンダー、ドラムタンブラー、ヘンシェルミキサー、バンバリーミキサー、単軸スクリュー押出機、二軸スクリュー押出機、加圧ニーダー、コニーダ、多軸スクリュー押出機等を用いる方法により行うことができる。被覆酸化マグネシウム粒子、樹脂およびその他の添加剤の混練機への供給方法は特に制限されない。ドライブレンドによる一括供給でもよく、また個別の供給機を用い各添加剤を個別に供給しても良い。また、予め被覆酸化マグネシウム粒子と樹脂のマスターバッチを作製した後、混練機で樹脂と混合希釈しても良いし、マスターバッチを用いず、全量を一括混合し混練してもよい。
【００５４】
［成形体］
本発明の製造方法により得られた被覆酸化マグネシウム粒子を含有する樹脂組成物を成形することで、成形体を得ることができる。成形体を成形する方法については、特に限定されない。樹脂組成物が熱硬化性樹脂を含有する場合、種々の重合開始剤、硬化剤、硬化促進剤、重合禁止剤などを樹脂組成物に配合することができる。板状の製品を製造するのであれば、押出成形法が一般的であるが、平面プレスによっても可能である。この他、異形押出成形法、ブロー成形法、圧縮成形法、真空成形法、射出成形法等を用いることが可能である。またフィルム状の製品を製造するのであれば、溶融押出法の他、溶液キャスト法を用いることができ、溶融成形方法を用いる場合、インフレーションフィルム成形、キャスト成形、押出ラミネーション成形、カレンダー成形、シート成形、繊維成形、ブロー成形、射出成形、回転成形、被覆成形等が挙げられる。また、活性エネルギー線で硬化する樹脂の場合、活性エネルギー線を用いた各種硬化方法を用いて成形体を製造する事ができる。
【００５５】
当該樹脂組成物が熱可塑性樹脂を含有する場合、射出成型（射出圧縮成形、射出プレス成形、ガスアシスト射出成型）はもとより、各種押出（コールドランナー方式、ホットランナー方式）、発泡成形（超臨界流体の注入によるものを含む）、インサート成形、インモールドコーティング成形、断熱金型成形、急速加熱冷却金型成形、二色成形、サンドイッチ成形、及び超高速射出成形などの射出成形法による各種異形押出成形品、また種々の押出成形によるシート、フィルム、繊維などの形で用いることもできる。また、シート、フィルムの成形にはインフレーション法や、カレンダー法、キャスティング法なども用いることができる。さらに、特定の延伸操作をかけることにより熱収縮チューブとして成形することも可能である。また、回転成形やブロー成形などにより中空成形品とすることも可能である。
【００５６】
また、得られた成形体は、用途によってどのような形状であってもよく、三次元の立体形状でも、シート・フィルム・繊維状でも構わない。また、成形体の一部、又は数箇所を加熱処理する事により溶融させ、樹脂や金属基板に接着して用いても構わない。樹脂や金属基板に塗布する塗膜であってもよく、積層体を形成してもよい。また、シート・フィルム・繊維状の成形体につき、アニール処理、エッチング処理、コロナ処理、プラズマ処理、シボ転写、切削、表面研磨などの二次加工を行っても構わない。
【００５７】
［高熱伝導材料]
上記樹脂組成物を高熱伝導材料とする場合、例えば、接着剤、封止材、塗料、インキ等に用いることができる。また、成形体を高熱伝導材料とする場合、目的とする用途、たとえば電子電機部材等の形状に合わせて加工を行えばよい。
【００５８】
当該高熱伝導材料は、熱伝導性と耐湿熱性に優れることから、様々な用途に好適に使用することが可能である。例えば、電気・電子部品、自動車部品、照明用部品、給湯機部品、航空機部品、建築材料、容器・包装部材、生活用品、スポーツ・レジャー用品等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【実施例】
【００５９】
以下、本発明の実施例を記載するが、本発明はこの記述に限定されるものではないことは言うまでもない。
【００６０】
実施例１
〈被覆酸化マグネシウム粒子の製造〉
宇部マテリアル製酸化マグネシウムＲＦ−９８（レーザー回折による平均粒子径  ５６μｍ）５ｇ、水３ｇ、エタノール１２ｇを０．０５Ｌオートクレーブ（オーエムラボテック製ＭＭＪ−５０）に仕込み、常温（３０℃）で攪拌を開始し、５ＭＰａのゲージ圧となるよう二酸化炭素ガスを供給した。その後二酸化炭素を連続的に供給し続けながら３０分かけ１７５℃まで温度を昇温させた。１７５℃まで到達後、更に二酸化炭素ガスを供給し続け、攪拌しながら１時間保持し、酸化マグネシウム表面に被覆層を形成させた。１時間保持が終了後、６０℃まで冷却し、二酸化炭素ガスの供給を止め減圧した後、被覆層を形成した酸化マグネシウムスラリーをオートクレーブより取り出した。これを濾過し１２０℃で３時間乾燥して、白色粉状の酸化マグネシウム粒子（１）を得た。
〈試験片の作成〉
上記の実施例で得られた酸化マグネシウム粒子（１）６４．１質量％と、ポリフェニレンサルファイド樹脂ＬＲ−１００Ｇ（３００℃の溶融粘度１００ｐｏｉｓｅ）３５．９質量％の配合割合（酸化マグネシウム粒子の体積％が４０％となるよう調整する）でハンドブレンドした後、東洋精機製作所製ラボプラストミルに６０ｃｃミキサーを装着した混合機を用い、ミキサー温度３００℃、ローター回転数１００ｒｐｍ、混合時間５分の条件で溶融混練した。この際、加工性の評価として、発泡・発煙の発生、トルク異常等の不具合がないかを確認した。５分混練後、混練物を取り出し放冷し、固形塊状の樹脂組成物を得た。当該成形用樹脂組成物を１４０℃のギヤオーブンで２時間乾燥後、厚み１ｍｍ×長辺１１０ｍｍ×短辺７０ｍｍの金型に試料を乗せ、加熱プレス機にて２ＭＰａの圧力をかけ３００℃で５分余熱後、３０ＭＰａの圧力をかけ３００℃で２分プレスを行い、その後冷却プレスにかけ室温まで冷却後試料を取り出し、厚み１ｍｍ×長辺１１０ｍｍ×短辺７０ｍｍの平板状の試験片（１）を得た。
【００６１】
実施例２
実施例１において、「水３ｇ、エタノール１２ｇ」の代わりに、「水５ｇ、エタノール１０ｇ」としたこと以外は、同様にして、試験片（２）を得た。
【００６２】
実施例３
実施例１において、「水３ｇ、エタノール１２ｇ」の代わりに、「水７．５ｇ、エタノール７．５ｇ」としたこと以外は、同様にして、試験片（３）を得た。
【００６３】
実施例４
実施例１において、「１７５℃」の代わりに、「１２０℃」としたこと以外は、同様にして、試験片（４）を得た。
【００６４】
参考例１
実施例１において、「水３ｇ、エタノール１２ｇ」の代わりに、「水１５ｇ、エタノール０ｇ」としたこと以外は、同様にして、試験片（５）を得た。
【００６５】
比較例１
実施例１において、酸化マグネシウム粒子（１）の代わりに、酸化マグネシウム「ＲＦ−９８」を用いたこと以外は同様にして、試験片（６）を得た。
【００６６】
比較例２
実施例１において、酸化マグネシウム粒子（１）の代わりに、酸化マグネシウム（タテホ化学株式会社製クールフィラー「ＣＦ２−１００Ａ」）を用いたこと以外は同様にして、試験片（７）を得た。
【００６７】
比較例３
実施例１において、酸化マグネシウム粒子（１）の代わりに、無水炭酸マグネシウム（神島化学工業株式会社製「ＭＳＰＳ」）を用いたこと以外は同様にして、試験片（８）を得た。
【００６８】
比較例４
実施例１において、酸化マグネシウム粒子（１）の代わりに、アルミナ（電気化学工業性「ＤＡＷ−４５」）を用いたこと以外は同様にして、試験片（９）を得た。
【００６９】
各種評価は以下の方法で行った。
〔被覆酸化Ｍｇ粒子の平均粒子径〕
レーザー回折式粒度分布測定装置、日機装株式会社製マイクロトラックＭＴ３３００ＥＸを用い、水を溶媒とし前処理として超音波分散を５分実施後、平均粒子径（ｄ５０％）を測定した。
〔被覆酸化Ｍｇ粒子の質量測定／ＴＧ−ＤＴＡ分析〕
被覆酸化マグネシウム粒子中の被覆層（炭酸マグネシウム）の質量分率を以下の方法で測定した。
【００７０】
ＴＧ分析による減量値、分解温度等の値は全て、エスアイアイ・ナノテクノロジー製ＥＸＳＴＡＲ−６３００を用い、空気中下（２００ｍｌ／ｍｉｎ）、試料量２０ｍｇ、昇温条件を１０℃／ｍｉｎにて測定した。測定結果を用い、下記の式より求めることとした。
【００７１】
塩基性炭酸マグネシウム量Ａ＝（ＴＧ分析により得られるＸ（℃）の減量値−１５０℃の減量値）×（４６６／７２）
無水炭酸マグネシウム量Ｂ＝（ＴＧ分析により得られる８００℃の減量値−Ｙ（℃）の減量値）×（８４／４４））
全粒子中の炭酸マグネシウムの質量割合（％）＝  Ａ＋Ｂ
Ｘ：３００℃から３５０℃の間で、２５０℃付近より始まる減量ピークの終点以降の温度
Ｙ：４００℃から５００℃の間で、２５０℃付近より始まる減量ピークの終点以降の温度
〔比重〕
試験片（１）〜（９）の中心部を１０ｍｍ×１０ｍｍ角に切り取り、比重評価用試験片とし、ＩＳＯ１１８３に基づき測定した。ＰＰＳ樹脂の比重１．３４とし算定した。
〔熱伝導率〕
試験片（１）〜（９）の中心部を１０ｍｍ×１０ｍｍ角に切り取り、熱伝導性評価用試験片を作成した。熱伝導性の評価は、測定開始温度２５℃で、キセノンフラッシュ熱伝導率計（Ｂｒｕｋｅｒ  ＡＸＳ社製  ＬＦＡ４４７）を用い、ＩＳＯ２２００７−４に基づき、熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）を求めた。
〔耐湿熱性評価／吸水率（％）およびプレッシャークッカーテスト（ＰＣＴ）〕
試験片（１）〜（９）を、エスペック製加速寿命測地装置（プレシャークッカー）を用いて、設定温度１２１℃、湿度１００ＲＨ％、圧力２ａｔｍの条件にて５００時間曝露した。暴露前と暴露後の重量を測定し、曝露前に対する重量増加率％を比較した（吸水率％）。また、暴露前と暴露後の表面粗さ（Ｒａ）をレーザーマイクロスコープ（株式会社キーエンス製「ＶＫ−８７１０」）で測定し、以下の式で表面粗さ変化を求めた。表面粗さ変化は低いほど好ましく、２未満が合格品と判断される。
（表面粗さ変化）＝（暴露後の表面粗さ）−（暴露前の表面粗さ）
以上の評価結果を表１に示す。
【００７２】
【表１】
2015151297.tif 000002