(57)【要約】【課題】内圧が上昇した場合においても封止用絶縁フィルムを介しての封止状態を十分に維持できるタブ封止用絶縁フィルムを提供する。【解決手段】タブ封止用絶縁フィルム１は、酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる樹脂組成物からなるベース樹脂層２を少なくとも含み、前記樹脂組成物の融点が１５５℃以上であり、前記樹脂組成物のＭＦＲが１０ｇ／１０分以下である構成とする。【選択図】図１
2015170428.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる樹脂組成物からなるベース樹脂層を少なくとも含み、
前記樹脂組成物の融点が１５５℃以上であり、前記樹脂組成物のＭＦＲが１０ｇ／１０分以下であることを特徴とするタブ封止用絶縁フィルム。
【請求項２】
酸変性ポリプロピレンおよび酸で変性されていないポリプロピレンからなる第１樹脂成分７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる樹脂組成物からなるベース樹脂層を少なくとも含み、
前記樹脂組成物の融点が１５５℃以上であり、前記樹脂組成物のＭＦＲが１０ｇ／１０分以下であることを特徴とするタブ封止用絶縁フィルム。
【請求項３】
前記絶縁フィルムは、前記ベース樹脂層における外装材側の面に外側樹脂層が積層されると共に、前記ベース樹脂層におけるタブ側の面に内側樹脂層が積層された構成であり、前記外側樹脂層が、酸変性ポリプロピレン又は／及び酸で変性されていないポリプロピレンを含有し、前記内側樹脂層が酸変性ポリプロピレンを含有する請求項１または２に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【請求項４】
前記外側樹脂層の融点が１３０℃〜１４０℃であり、前記内側樹脂層の融点が１３０℃〜１４０℃であり、
前記ベース樹脂層の融点は、前記外側樹脂層の融点より２５℃以上高く、かつ前記内側樹脂層の融点より２５℃以上高い請求項３に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【請求項５】
前記ベース樹脂層の融点は、前記外側樹脂層の融点より２５℃〜４５℃高く、かつ前記内側樹脂層の融点より２５℃〜４５℃高い請求項４に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【請求項６】
前記絶縁フィルムは、前記ベース樹脂層における外装材側の面に外側樹脂層が積層されるとともに、前記ベース樹脂層におけるタブ側の面に内側樹脂層が積層された構成であり、
前記外側樹脂層が、酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなり、
前記内側樹脂層が、酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなる請求項１または２に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【請求項７】
前記絶縁フィルムは、前記ベース樹脂層における外装材側の面に外側樹脂層が積層されるとともに、前記ベース樹脂層におけるタブ側の面に内側樹脂層が積層された構成であり、
前記外側樹脂層が、酸変性ポリプロピレンおよび酸で変性されていないポリプロピレンからなる第１樹脂成分７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなり、
前記内側樹脂層が、酸変性ポリプロピレンおよび酸で変性されていないポリプロピレンからなる第１樹脂成分７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなる請求項１または２に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【請求項８】
前記熱可塑性エラストマーの融点が８０℃以下であり、前記熱可塑性エラストマーのＭＦＲが５ｇ／１０分以下である請求項１〜７のいずれか１項に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【請求項９】
前記熱可塑性エラストマーが、エチレン−プロピレンラバー及びエチレン−プロピレン−ブテンラバーからなる群より選ばれる１種または２種の樹脂である請求項１〜８のいずれか１項に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか１項に記載のタブ封止用絶縁フィルムを含むことを特徴とする電気化学デバイス。
【請求項１１】
外装材と、
前記外装材に収容される電気化学素子と、
内端部が前記電気化学素子に電気的に接続されると共に、外端部が前記外装材の外部に配置されるタブと、を備え、
前記外装材のシール部によって前記タブの両面を請求項１〜９のいずれか１項に記載のタブ封止用絶縁フィルムを介して挟み込んだ状態で、前記外装材のシール部が前記タブの両面に接合されていることを特徴とする電気化学デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、リチウムイオン２次電池、電気二重層キャパシタ等の電気化学デバイスに使用されるタブ封止用絶縁フィルム及び該絶縁フィルムを用いて構成された電気化学デバイスに関する。
【０００２】
なお、本明細書において、「ＭＦＲ」の語は、ＪＩＳ  Ｋ７２１０−１９９９に準拠して、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定されたＭＦＲ（メルトフローレート）を意味する。
【０００３】
また、本明細書において、「融点」の語は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７「プラスチックの転移温度測定方法」に規定された方法で示差走査熱量計を用いて昇温速度１０℃／分で測定された融解ピーク温度（融点）を意味する。
【背景技術】
【０００４】
薄型電池として用いられるラミネート型電気化学デバイスは、電極や電解質を含む発電要素が包装用外装フィルム内に収容されるとともに、発電要素に接続されたリード端子の一部が外部に引き出された状態で外装フィルムの周縁部が熱融着（ヒートシール）されることにより、上記の発電要素を封入した構造を備えている。
【０００５】
前記電気化学デバイスにおける一対のリード端子は、上記ヒートシール時に外装フィルムにおける内面層を突き破り、中間層の金属箔に接触して短絡してしまう場合がある。
【０００６】
そこで、このような短絡防止のために、リード端子における外装フィルムのシール部に対応する位置を、封止用絶縁フィルムによって被覆することが行われている。具体的には、正極リード端子および負極リード端子における前記シール部に対応する部位を、予め絶縁性を有する熱接着性合成樹脂の封止フィルムで被覆しておくことが提案されている（特許文献１〜４参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００８−１９２４５１号公報
【特許文献２】特開２００３−００７２６５号公報
【特許文献３】特開２０１０−２４５０００号公報
【特許文献４】特開２００９−２２４２１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
ところで、リチウムイオン２次電池等では、過充電時や過昇温時に電池本体部においてガスが発生しやすく、このためにガスが徐々に外装材で覆われた内部空間に蓄積していき外装材内部の内圧が上昇する場合がある。しかるに、上記従来の封止用絶縁フィルムでは、このように内圧が上昇した場合に、リード端子のシール部において必ずしも十分な封止状態を維持できるものではなかった。
【０００９】
本発明は、かかる技術的背景に鑑みてなされたものであって、内圧が上昇した場合においても封止用絶縁フィルムを介しての封止状態を十分に維持できるタブ封止用絶縁フィルム及び電気化学デバイスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
前記目的を達成するために、本発明は以下の手段を提供する。
【００１１】
［１］酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる樹脂組成物からなるベース樹脂層を少なくとも含み、
前記樹脂組成物の融点が１５５℃以上であり、前記樹脂組成物のＭＦＲが１０ｇ／１０分以下であることを特徴とするタブ封止用絶縁フィルム。
【００１２】
［２］酸変性ポリプロピレンおよび酸で変性されていないポリプロピレンからなる第１樹脂成分７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる樹脂組成物からなるベース樹脂層を少なくとも含み、
前記樹脂組成物の融点が１５５℃以上であり、前記樹脂組成物のＭＦＲが１０ｇ／１０分以下であることを特徴とするタブ封止用絶縁フィルム。
【００１３】
［３］前記絶縁フィルムは、前記ベース樹脂層における外装材側の面に外側樹脂層が積層されると共に、前記ベース樹脂層におけるタブ側の面に内側樹脂層が積層された構成であり、前記外側樹脂層が、酸変性ポリプロピレン又は／及び酸で変性されていないポリプロピレンを含有し、前記内側樹脂層が酸変性ポリプロピレンを含有する前項１または２に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【００１４】
［４］前記外側樹脂層の融点が１３０℃〜１４０℃であり、前記内側樹脂層の融点が１３０℃〜１４０℃であり、
前記ベース樹脂層の融点は、前記外側樹脂層の融点より２５℃以上高く、かつ前記内側樹脂層の融点より２５℃以上高い前項３に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【００１５】
［５］前記ベース樹脂層の融点は、前記外側樹脂層の融点より２５℃〜４５℃高く、かつ前記内側樹脂層の融点より２５℃〜４５℃高い前項４に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【００１６】
［６］前記絶縁フィルムは、前記ベース樹脂層における外装材側の面に外側樹脂層が積層されるとともに、前記ベース樹脂層におけるタブ側の面に内側樹脂層が積層された構成であり、
前記外側樹脂層が、酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなり、
前記内側樹脂層が、酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなる前項１または２に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【００１７】
［７］前記絶縁フィルムは、前記ベース樹脂層における外装材側の面に外側樹脂層が積層されるとともに、前記ベース樹脂層におけるタブ側の面に内側樹脂層が積層された構成であり、
前記外側樹脂層が、酸変性ポリプロピレンおよび酸で変性されていないポリプロピレンからなる第１樹脂成分７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなり、
前記内側樹脂層が、酸変性ポリプロピレンおよび酸で変性されていないポリプロピレンからなる第１樹脂成分７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなる前項１または２に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【００１８】
［８］前記熱可塑性エラストマーの融点が８０℃以下であり、前記熱可塑性エラストマーのＭＦＲが５ｇ／１０分以下である前項１〜７のいずれか１項に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【００１９】
［９］前記熱可塑性エラストマーが、エチレン−プロピレンラバー及びエチレン−プロピレン−ブテンラバーからなる群より選ばれる１種または２種の樹脂である前項１〜８のいずれか１項に記載のタブ封止用絶縁フィルム。
【００２０】
［１０］前項１〜９のいずれか１項に記載のタブ封止用絶縁フィルムを含むことを特徴とする電気化学デバイス。
【００２１】
［１１］外装材と、
前記外装材に収容される電気化学素子と、
内端部が前記電気化学素子に電気的に接続されると共に、外端部が前記外装材の外部に配置されるタブと、を備え、
前記外装材のシール部によって前記タブの両面を前項１〜９のいずれか１項に記載のタブ封止用絶縁フィルムを介して挟み込んだ状態で、前記外装材のシール部が前記タブの両面に接合されていることを特徴とする電気化学デバイス。
【発明の効果】
【００２２】
［１］の発明では、酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる樹脂組成物からなるベース樹脂層を少なくとも含む構成であり、ベース樹脂層が、上記特定範囲の含有率で酸変性ポリプロピレンを含有することで接着力（金属タブに対する接着力及び外装材に対する接着力）を確保できると共に、上記特定範囲の含有率で熱可塑性エラストマーを含有することで、内圧の上昇等によりタブ封止用絶縁フィルムに力が加わったときに熱可塑性エラストマー成分に応力が集中した場合でもベース樹脂層内部での凝集破壊の発生を防止できて、タブ封止用絶縁フィルムを介した良好な封止状態を十分に維持できる。
【００２３】
また、ベース樹脂層の融点が１５５℃以上であるので、該ベース樹脂層がシール接合時に潰れ難く、これにより、十分な絶縁性を確保できる。更に、樹脂組成物のＭＦＲが１０ｇ／１０分以下であるから、ベース樹脂層がシール接合時に潰れ難く、より十分な絶縁性を確保できる利点がある。
【００２４】
［２］の発明では、酸変性ポリプロピレンおよび酸で変性されていないポリプロピレンからなる第１樹脂成分７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる樹脂組成物からなるベース樹脂層を少なくとも含む構成であり、ベース樹脂層が、上記特定範囲の含有率で第１樹脂成分を含有することで接着力（金属タブに対する接着力及び外装材に対する接着力）を確保できると共に、上記特定範囲の含有率で熱可塑性エラストマーを含有することで、内圧の上昇等によりタブ封止用絶縁フィルムに力が加わったときに熱可塑性エラストマー成分に応力が集中した場合でもベース樹脂層内部での凝集破壊の発生を防止できて、タブ封止用絶縁フィルムを介した良好な封止状態を十分に維持できる。
【００２５】
また、ベース樹脂層の融点が１５５℃以上であるので、該ベース樹脂層がシール接合時に潰れ難く、これにより十分な絶縁性を確保できる。更に、樹脂組成物のＭＦＲが１０ｇ／１０分以下であるから、ベース樹脂層がシール接合時に潰れ難く、より十分な絶縁性を確保できる利点がある。
【００２６】
［３］の発明では、ベース樹脂層の外装材側の面に積層された外側樹脂層が、酸変性ポリプロピレン又は／及び酸で変性されていないポリプロピレンを含有する構成であるから、該外側樹脂層が外装材に対して低温にて十分にシール接合することができるし、ベース樹脂層のタブ側の面に積層された内側樹脂層が、酸変性ポリプロピレンを含有する構成であるから、該内側樹脂層が金属タブに対して十分に熱接着できる。本構成では、中間層のベース樹脂層が、融点が１５５℃以上であるので、該ベース樹脂層がシール接合時に潰れ難く、これにより十分な絶縁性を確保できる。
【００２７】
［４］の発明では、外側樹脂層の融点が１３０℃〜１４０℃であり、内側樹脂層の融点が１３０℃〜１４０℃であり、ベース樹脂層の融点は、外側樹脂層の融点より２５℃以上高く、かつ内側樹脂層の融点より２５℃以上高いので、十分なシール接合強度を確保できると共に、十分な絶縁性を確保できる（十分なシール性と十分な絶縁性の確保を両立できる）。
【００２８】
［５］の発明では、ベース樹脂層の融点は、外側樹脂層の融点より２５℃〜４５℃高く、かつ内側樹脂層の融点より２５℃〜４５℃高い構成であり、両者の融点差が４５℃以下であるので、より十分なシール性（封止性）及びより十分な絶縁性を確保できる利点がある。
【００２９】
［６］と［７］の発明では、ベース樹脂層の外装材側の面に積層された外側樹脂層が、酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなる組成であるので、該外側樹脂層が外装材に対して十分にシール接合することができるし、ベース樹脂層のタブ側の面に積層された内側樹脂層が、酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなる組成であるので、該内側樹脂層が金属タブに対して十分に熱接着できる。更に、ベース樹脂層、外側樹脂層及び内側樹脂層の全てが熱可塑性エラストマーを１質量％〜３０質量％含有するので、タブ封止用絶縁フィルム全体に柔軟性が付与されて、折り曲げた時の白化を低減することができる。
【００３０】
［８］の発明では、熱可塑性エラストマーの融点が８０℃以下であるから、金属タブに対する接着力をさらに向上させることができる。また、熱可塑性エラストマーのＭＦＲが５ｇ／１０分以下であるから、ベース樹脂層において酸変性ポリプロピレン（又は第１樹脂成分）中で熱可塑性エラストマーが約０．３μｍ〜約１５μｍの大きさの独立した球状分散相を形成するものとなって、非相溶の樹脂組成においても十分なシール強度を確保できる利点がある。
【００３１】
［９］の発明では、熱可塑性エラストマーが、エチレン−プロピレンラバー及びエチレン−プロピレン−ブテンラバーからなる群より選ばれる１種または２種の樹脂であるから、内圧の上昇等によりタブ封止用絶縁フィルムに力が加わっても、熱可塑性エラストマー成分により応力を十分に吸収することができて、ベース樹脂層内部での凝集破壊の発生を防止することができ、これによりタブ封止用絶縁フィルムを介した良好な封止状態をより十分に維持できる。
【００３２】
［１０］及び［１１］の発明（電気化学デバイス）では、内圧の上昇等によりタブ封止用絶縁フィルムに力が加わったときに熱可塑性エラストマー成分に応力が集中した場合でもベース樹脂層内部での凝集破壊の発生を防止できて、タブ封止用絶縁フィルムを介した良好な封止状態を十分に維持できる。また、タブ封止用絶縁フィルムのベース樹脂層の融点が１５５℃以上であるので、該ベース樹脂層がシール接合時に潰れ難く、これにより、十分な絶縁性を確保できる。更に、タブ封止用絶縁フィルムのベース樹脂層のＭＦＲが１０ｇ／１０分以下であるから、ベース樹脂層がシール接合時に潰れ難く、より十分な絶縁性を確保できる利点がある。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明に係るタブ封止用絶縁フィルムの一実施形態を示す断面図である。
【図２】袋状に加工された外装材の中に電気化学素子を収容した状態を示す斜視図である。
【図３】本発明に係るタブ封止用絶縁フィルムを用いて構成された電気化学デバイスの一実施形態を示す断面図（シール部での断面図）である。
【図４】実施例１で得られたタブ封止用絶縁フィルムのシール強度測定におけるＳ−Ｄカーブを示すグラフである。
【図５】比較例１で得られたタブ封止用絶縁フィルムのシール強度測定におけるＳ−Ｄカーブを示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００３４】
本発明に係るタブ封止用絶縁フィルム１は、酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる樹脂組成物からなるベース樹脂層２を少なくとも含み、前記樹脂組成物の融点が１５５℃以上であり、前記樹脂組成物のＭＦＲが１０ｇ／１０分以下であることを特徴とするものである。
【００３５】
また、本発明に係るタブ封止用絶縁フィルム１は、酸変性ポリプロピレンおよび酸で変性されていないポリプロピレンからなる第１樹脂成分７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる樹脂組成物からなるベース樹脂層を少なくとも含み、前記樹脂組成物の融点が１５５℃以上であり、前記樹脂組成物のＭＦＲが１０ｇ／１０分以下であることを特徴とするものである。
【００３６】
本発明では、ベース樹脂層２が、酸変性ポリプロピレンを７０質量％〜９９質量％含有する構成、又は酸変性ポリプロピレンおよび酸で変性されていないポリプロピレンからなる第１樹脂成分を７０質量％〜９９質量％含有する構成であるので、接着力（金属タブに対する接着力及び外装材に対する接着力）を確保できると共に、熱可塑性エラストマーを１質量％〜３０質量％含有する構成であるので、内圧の上昇等によりタブ封止用絶縁フィルムに力が加わったときに、酸変性ポリプロピレン中に、又は第１樹脂成分中に分散した熱可塑性エラストマー成分に応力が集中した場合でもベース樹脂層２内部での凝集破壊の発生を防止できて、タブ封止用絶縁フィルム１を介した良好な封止状態を十分に維持できる。
【００３７】
また、本発明では、通常は、熱可塑性エラストマーが酸変性ポリプロピレン中で相分離構造を形成しており、又は熱可塑性エラストマーが前記第１樹脂成分中で相分離構造を形成しており、前記分散した熱可塑性エラストマー成分に応力が集中した際に、該応力が前記相分離構造の熱可塑性エラストマー相を順に伝播することを極力抑えることができることにより、ベース樹脂層２内部での凝集破壊の発生をより十分に防止できて、安定した封止強度を備えた封止用絶縁フィルム１を提供できる。
【００３８】
なお、前記相分離構造において熱可塑性エラストマー相が略板状に相分離しているものが存在し、このような近接した略板状の熱可塑性エラストマー相間で応力が順に伝播することを抑えることができることにより、凝集破壊の発生を防止できるものと推定される。前記略板状の熱可塑性エラストマー相は、封止用絶縁フィルム１の表面に略平行状に拡がっているものと考えられる。
【００３９】
また、前記樹脂組成物（ベース樹脂層２）の融点が１５５℃以上であるので、該ベース樹脂層２がシール接合時に潰れ難く、これにより十分な絶縁性を確保できる。なお、前記樹脂組成物（ベース樹脂層２）の融点は、１５５℃〜１７５℃の範囲であるのが好ましい。
【００４０】
更に、前記樹脂組成物（ベース樹脂層２）のＭＦＲが１０ｇ／１０分以下であるから、ベース樹脂層２がシール接合時に潰れ難く、より十分な絶縁性を確保できる。なお、前記前記樹脂組成物（ベース樹脂層２）のＭＦＲは、０．２ｇ／１０分〜１０ｇ／１０分の範囲であるのが好ましい。０．２ｇ／１０分以上であることで、シール性を向上できる。中でも、前記樹脂組成物（ベース樹脂層２）のＭＦＲは、０．５ｇ／１０分〜７ｇ／１０分の範囲であるのが特に好ましい。
【００４１】
前記ベース樹脂層における熱可塑性エラストマーの含有率が３０質量％を超えると、内圧の上昇等によりタブ封止用絶縁フィルムに力が加わったときに、該タブ封止用絶縁フィルムを介した良好な封止状態を確保することができない。また、前記ベース樹脂層における熱可塑性エラストマーの含有率が１質量％未満では、熱可塑性エラストマー成分による効果が十分に得られないので、内圧の上昇等によりタブ封止用絶縁フィルムに力が加わったときに、タブ金属との密着性が低くなり、該タブ封止用絶縁フィルムを介した良好な封止状態を確保することができない。前記ベース樹脂層２における熱可塑性エラストマーの含有率は、５質量％〜２５質量％の範囲であるのが好ましい。
【００４２】
本発明に係るタブ封止用絶縁フィルム１は、上記特定構成のベース樹脂層２を少なくとも含む構成であり、前記特定構成のベース樹脂層２のみからなる構成（ベース樹脂層２の単層）であってもよいし、前記特定構成のベース樹脂層２の少なくともいずれか一方の面に樹脂層が積層された積層構成であってもよい。
【００４３】
後者の積層構成としては、図１、３に示すように、前記ベース樹脂層２における外装材２３側の面に外側樹脂層３が積層されると共に、前記ベース樹脂層２におけるタブ２１（２２）側の面に内側樹脂層４が積層された構成であって、前記外側樹脂層３が、「酸変性ポリプロピレン」又は／及び「酸で変性されていないポリプロピレン」を含有し、前記内側樹脂層４が酸変性ポリプロピレンを含有する構成を採用するのが好ましい。
【００４４】
上記構成において、外側樹脂層の融点が１３０℃〜１４０℃であり、内側樹脂層の融点が１３０℃〜１４０℃であり、ベース樹脂層２の融点が、外側樹脂層３の融点より２５℃以上高く、かつ内側樹脂層４の融点より２５℃以上高い構成である場合には、十分なシール接合強度を確保できると共に、十分な絶縁性を確保できる（即ち十分なシール性と十分な絶縁性の確保を両立できる）。
【００４５】
更に、ベース樹脂層２の融点は、外側樹脂層３の融点より２５℃〜４５℃高く、かつ内側樹脂層４の融点より２５℃〜４５℃高い構成であるのが好ましく、両者の融点差が４５℃以下であることにより、より十分なシール性（封止性）及びより十分な絶縁性を確保できる。
【００４６】
或いは、前記積層構成としては、次のような構成を採用してもよい。即ち、図１、３に示すように、前記ベース樹脂層２における外装材２３側の面に外側樹脂層３が積層されるとともに、前記ベース樹脂層２におけるタブ２１（２２）側の面に内側樹脂層４が積層された構成であって、前記外側樹脂層３が、酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなり、前記内側樹脂層４が、酸変性ポリプロピレン７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなる構成であっても良い。
【００４７】
或いはまた、図１、３に示すように、前記ベース樹脂層２における外装材２３側の面に外側樹脂層３が積層されるとともに、前記ベース樹脂層２におけるタブ２１（２２）側の面に内側樹脂層４が積層された構成であって、前記外側樹脂層３が、「酸変性ポリプロピレン」および「酸で変性されていないポリプロピレン」からなる第１樹脂成分７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなり、前記内側樹脂層４が、「酸変性ポリプロピレン」および「酸で変性されていないポリプロピレン」からなる第１樹脂成分７０質量％〜９９質量％と、熱可塑性エラストマー１質量％〜３０質量％と、を含有してなる融点が１５５℃未満の樹脂組成物からなる構成であっても良い。
【００４８】
本発明において、前記酸変性ポリプロピレンとしては、特に限定されるものではないが、例えば、カルボン酸変性ポリプロピレン等が挙げられる。前記カルボン酸変性ポリプロピレンとしては、特に限定されるものではないが、例えば、マレイン酸変性ポリプロピレン、無水マレイン酸変性ポリプロピレン、無水イタコン酸変性ポリプロピレン、イタコン酸変性ポリプロピレン、アクリル酸変性ポリプロピレン、メタアクリル酸変性ポリプロピレン、フマル酸変性ポリプロピレン、シトラコン酸変性ポリプロピレン等が挙げられる。中でも、前記酸変性ポリプロピレンとしては、マレイン酸変性ポリプロピレン、無水マレイン酸変性ポリプロピレン及びアクリル酸変性ポリプロピレンからなる群より選ばれる少なくとも１種の酸変性ポリプロピレンを用いるのが好ましい。
【００４９】
前記熱可塑性エラストマーとしては、特に限定されるものではないが、例えば、オレフィン系熱可塑性エラストマー、スチレン系エラストマー、水添スチレン系エラストマー等が挙げられる。
【００５０】
前記オレフィン系熱可塑性エラストマーとしては、特に限定されるものではないが、例えば、エチレン−α−オレフィン共重合体等が挙げられる。前記α−オレフィンとしては、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキサン等が挙げられる。
【００５１】
前記スチレン系エラストマー、水添スチレン系エラストマーとしては、特に限定されるものではないが、例えば、スチレン−エチレン・ブチレン−スチレン共重合体、スチレン−エチレン・プロピレン−スチレン共重合体、スチレン−エチレン・ブチレン−スチレン水添共重合体、スチレン−エチレン・プロピレン−スチレン水添共重合体などが挙げられる。
【００５２】
中でも、前記熱可塑性エラストマーとしては、エチレン−プロピレンラバー（ＥＰＲ）及びエチレン−プロピレン−ブテンラバー（ＥＰＢＲ）からなる群より選ばれる１種または２種の熱可塑性エラストマーを用いるのが好ましい。前記ＥＰＢＲとしては、例えば、エチレン−プロピレン−１−ブテンラバーを例示できる。
【００５３】
前記熱可塑性エラストマーの融点は８０℃以下であるのが好ましい。融点が８０℃以下である熱可塑性エラストマーを用いることにより、熱シール接合時にタブ表面との密着性を十分に確保できるという利点がある。
【００５４】
また、前記熱可塑性エラストマーのＭＦＲは５ｇ／１０分以下であるのが好ましい。ＭＦＲが５ｇ／１０分以下である熱可塑性エラストマーを用いることにより、ベース樹脂層２において酸変性ポリプロピレン（又は第１樹脂成分）中で熱可塑性エラストマーが約０．３μｍ〜約１５μｍの大きさの独立した球状分散相を形成するものとなって、非相溶の樹脂組成においても十分なシール強度を確保できる利点がある。
【００５５】
前記「酸で変性されていないポリプロピレン」としては、特に限定されるものではないが、ホモポリプロピレン及びランダムポリプロピレン（エチレン−プロピレンランダム共重合体）からなる群より選ばれる１種または２種の樹脂を用いるのが好ましい。前記エチレン−プロピレンランダム共重合体におけるプロピレン含有率は８５質量％〜９９質量％の範囲であるのが好ましい。
【００５６】
前記第１樹脂成分（酸変性ポリプロピレンおよび酸で変性されていないポリプロピレンからなる第１樹脂成分）において、酸変性ポリプロピレンの含有率は、１質量％〜９９質量％の範囲に設定されるのが好ましい。中でも、前記第１樹脂成分において酸変性ポリプロピレンの含有率は、１質量％〜５０質量％の範囲に設定されるのがより好ましく、この場合にはコストを低減できて経済的である。
【００５７】
本発明において、前記ベース樹脂層２の厚さは、２０μｍ〜７０μｍに設定されるのが好ましい。また、前記外側樹脂層３の厚さは、１５μｍ〜４０μｍに設定されるのが好ましい。また、前記内側樹脂層４の厚さは、１５μｍ〜４０μｍに設定されるのが好ましい。
【００５８】
また、本発明のタブ封止用絶縁フィルム１の厚さは、５０μｍ〜１５０μｍに設定されるのが好ましい。
【００５９】
本発明のタブ封止用絶縁フィルム１を用いて構成された電気化学デバイス２０の一実施形態を図３に示す。この電気化学デバイス２０は、電気化学素子と、電極タブ２１、２２と、タブ封止用絶縁フィルム１と、外装材２３と、を備える。
【００６０】
この電気化学デバイス２０の製造手順の一例を説明する。まず、図２に示すように、方形状に２枚切り出した外装材（外装フィルム）２３、２３を、互いの内面層を対向させて、周囲３辺２３ａ、２３ｂ、２３ｃを熱溶着して袋状物を作成する。
【００６１】
また、図２に示すように、正極タブ２１におけるシール部２３ｄに対応する部分にタブ封止用絶縁フィルム１、１を両面から挟み込んだ状態で溶着すると共に、負極タブ２２におけるシール部２３ｄに対応する部分にタブ封止用絶縁フィルム１、１を両面から挟み込んだ状態で溶着する。これらタブ２１、２２を電気化学素子に溶接によって接合固定する。前記正極タブ２１は、例えば、アルミニウム、チタン等の金属導体によって構成されている。前記負極タブ２２は、例えば、銅、ニッケル、ニッケルメッキされた銅等の金属導体によって構成されている。なお、前記電気化学素子は、正極と負極とが、電解質部を介して積層されて構成されている。前記タブ材（タブ２１、２２の材料）としては、圧延した硬質の箔や板を使用するのが好ましい。また、タブ２１、２２を構成する金属表面の腐食防止や、タブ封止用絶縁フィルム１との密着性を十分に確保するために、タブ２１、２２に下地処理を施してもよい。例えば、クロメート処理の場合は、脱脂処理を行った金属材の表面に下記１）〜３）のいずれかの水溶液を塗工した後、乾燥させる。
１）リン酸、クロム酸およびフッ化物金属塩の混合物からなる水溶液
２）リン酸、クロム酸およびフッ化物非金属塩の混合物からなる水溶液
３）アクリル系樹脂、キトサン誘導体樹脂及びフェノール系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種の樹脂と、リン酸と、クロム酸（又はクロム（III）塩）と、フッ化物金属塩との混合物からなる水溶液。
【００６２】
次に、前記袋状物内に、タブ２１、２２が接続された電気化学素子を収容する。次いで、袋状物のシール部２３ｄ、２３ｄによって、タブ２１、２２をタブ封止用絶縁フィルム１、１を介して挟み込んだ状態で、シール部２３ｄ、２３ｄの全域を互いに熱溶着する（図２、３参照）。これにより、電気化学素子が、外装材（外装フィルム）２３、２３内に密閉状態で収容された電気化学デバイス（電池等）２０が作製される。この電気化学デバイス２０において、正極タブ２１の先端部２１ｂ及び負極タブ２２の先端部２２ｂは、外装材２３の外部に導出されている（図２参照）。
【００６３】
なお、本発明の電気化学デバイス２０は、上記製造方法で得られるものに特に限定されるものではない。
【実施例】
【００６４】
次に、本発明の具体的実施例について説明するが、本発明はこれら実施例のものに特に限定されるものではない。
【００６５】
＜原材料＞
（樹脂組成物Ａ）
無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂（無水マレイン酸グラフト量０．２質量％）６０質量部、エチレン−プロピレンラバー（ＥＰＲ、三井化学社製の「タフマーＰ−０４８０」）４０質量部を２軸押出機で２３０℃の樹脂温度で溶融混練して得られた樹脂組成物。この樹脂組成物ＡのＭＦＲは、１．３ｇ／１０分であり、樹脂組成物Ａの融点は１６８℃である。
（樹脂組成物Ｂ）
無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂（無水マレイン酸グラフト量０．２質量％）８５質量部、エチレン−プロピレンラバー（ＥＰＲ）１５質量部を２軸押出機で２３０℃の樹脂温度で溶融混練して得られた樹脂組成物。この樹脂組成物ＢのＭＦＲは、６ｇ／１０分であり、樹脂組成物Ｂの融点は１６８℃である。
（樹脂組成物Ｃ）
無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂（無水マレイン酸グラフト量０．２質量％）７０質量部、エチレン−プロピレンラバー（ＥＰＲ）３０質量部を２軸押出機で２３０℃の樹脂温度で溶融混練して得られた樹脂組成物。この樹脂組成物ＣのＭＦＲは、３．５ｇ／１０分であり、樹脂組成物Ｃの融点は１６８℃である。
（樹脂組成物Ｄ）
無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂（無水マレイン酸グラフト量０．３質量％）１０質量部、ホモポリプロピレン樹脂（ＭＦＲ：０．４ｇ／１０分）８９質量部、エチレン−プロピレンラバー（ＥＰＲ）１質量部を２軸押出機で２３０℃の樹脂温度で溶融混練して得られた樹脂組成物。この樹脂組成物ＤのＭＦＲは、０．５ｇ／１０分であり、樹脂組成物Ｄの融点は１６５℃である。
（樹脂組成物Ｅ）
無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂（無水マレイン酸グラフト量０．３質量％）１５質量部、ホモポリプロピレン樹脂（ＭＦＲ：０．４ｇ／１０分）８３質量部、エチレン−プロピレンラバー（ＥＰＲ）２質量部を２軸押出機で２３０℃の樹脂温度で溶融混練して得られた樹脂組成物。この樹脂組成物ＥのＭＦＲは、０．５ｇ／１０分であり、樹脂組成物Ｅの融点は１６３℃である。
（樹脂組成物Ｆ）
無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂（無水マレイン酸グラフト量０．２質量％）７５質量部、エチレン−プロピレンラバー（ＥＰＲ）２５質量部を２軸押出機で２３０℃の樹脂温度で溶融混練して得られた樹脂組成物。この樹脂組成物ＦのＭＦＲは、３．２ｇ／１０分であり、樹脂組成物Ｆの融点は１３４℃である。
（樹脂Ｇ）
無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂（無水マレイン酸グラフト量０．２質量％）。この樹脂ＧのＭＦＲは、３．５ｇ／１０分であり、樹脂Ｇの融点は１３４℃である。
（樹脂Ｈ）
ランダムポリプロピレン樹脂（エチレン−プロピレンランダム共重合体；プロピレン含有率４質量％）。この樹脂ＨのＭＦＲは、３ｇ／１０分であり、樹脂Ｈの融点は１４０℃である。
【００６６】
なお、上記「ＭＦＲ」は、ＪＩＳ  Ｋ７２１０−１９９９に準拠して、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定されたＭＦＲ（メルトフローレート）を意味する。
【００６７】
また、上記「融点」は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７の「プラスチックの転移温度測定方法」に準拠して、株式会社島津製作所製のＤＳＣ（示差走査熱量計）（型式ＤＳＣ−６０Ａ）を用いて昇温速度１０℃／分で測定して得られたＤＳＣ曲線より求められた融解ピーク温度（融点）である。
【００６８】
＜実施例１＞
樹脂組成物Ｂを押出機から押出すことによって厚さ８０μｍのタブ封止用絶縁フィルムを得た。
【００６９】
＜実施例２＞
樹脂組成物Ｃを押出機から押出すことによって厚さ８０μｍのタブ封止用絶縁フィルムを得た。
【００７０】
＜実施例３＞
樹脂組成物Ｄを押出機から押出すことによって厚さ８０μｍのタブ封止用絶縁フィルムを得た。
【００７１】
＜実施例４＞
樹脂組成物Ｅを押出機から押出すことによって厚さ８０μｍのタブ封止用絶縁フィルムを得た。
【００７２】
＜比較例１＞
樹脂組成物Ａを押出機から押出すことによって厚さ８０μｍのタブ封止用絶縁フィルムを得た。
【００７３】
【表１】
2015170428.tif 000003
【００７４】
＜実施例５＞
樹脂組成物Ｂからなる厚さ４０μｍのベース樹脂層２の一方の面に樹脂組成物Ｆからなる厚さ３０μｍの外側樹脂層３が積層されると共に前記ベース樹脂層２の他方の面に樹脂組成物Ｆからなる厚さ３０μｍの内側樹脂層４が積層された構成を備えた図１に示すタブ封止用絶縁フィルム１を共押出インフレーション成形法により得た。
【００７５】
＜実施例６＞
樹脂組成物Ｃからなる厚さ４０μｍのベース樹脂層２の一方の面に樹脂組成物Ｆからなる厚さ３０μｍの外側樹脂層３が積層されると共に前記ベース樹脂層２の他方の面に樹脂組成物Ｆからなる厚さ３０μｍの内側樹脂層４が積層された構成を備えた図１に示すタブ封止用絶縁フィルム１を共押出インフレーション成形法により得た。
【００７６】
＜実施例７＞
樹脂組成物Ｄからなる厚さ４０μｍのベース樹脂層２の一方の面に樹脂組成物Ｆからなる厚さ３０μｍの外側樹脂層３が積層されると共に前記ベース樹脂層２の他方の面に樹脂組成物Ｆからなる厚さ３０μｍの内側樹脂層４が積層された構成を備えた図１に示すタブ封止用絶縁フィルム１を共押出インフレーション成形法により得た。
【００７７】
＜実施例８＞
樹脂組成物Ｅからなる厚さ４０μｍのベース樹脂層２の一方の面に樹脂組成物Ｆからなる厚さ３０μｍの外側樹脂層３が積層されると共に前記ベース樹脂層２の他方の面に樹脂組成物Ｆからなる厚さ３０μｍの内側樹脂層４が積層された構成を備えた図１に示すタブ封止用絶縁フィルム１を共押出インフレーション成形法により得た。
【００７８】
＜比較例２＞
樹脂組成物Ａからなる厚さ４０μｍのベース樹脂層２の一方の面に樹脂組成物Ｆからなる厚さ３０μｍの外側樹脂層３が積層されると共に前記ベース樹脂層２の他方の面に樹脂組成物Ｆからなる厚さ３０μｍの内側樹脂層４が積層された構成を備えた図１に示すタブ封止用絶縁フィルム１を共押出インフレーション成形法により得た。
【００７９】
【表２】
2015170428.tif 000004
【００８０】
＜実施例９＞
樹脂組成物Ｃからなる厚さ４０μｍのベース樹脂層２の一方の面に樹脂Ｇからなる厚さ３０μｍの外側樹脂層３が積層されると共に前記ベース樹脂層２の他方の面に樹脂Ｇからなる厚さ３０μｍの内側樹脂層４が積層された構成を備えた図１に示すタブ封止用絶縁フィルム１を共押出インフレーション成形法により得た。
【００８１】
＜実施例１０＞
樹脂組成物Ｂからなる厚さ４０μｍのベース樹脂層２の一方の面に樹脂Ｈからなる厚さ３０μｍの外側樹脂層３が積層されると共に前記ベース樹脂層２の他方の面に樹脂Ｇからなる厚さ３０μｍの内側樹脂層４が積層された構成を備えた図１に示すタブ封止用絶縁フィルム１を共押出インフレーション成形法により得た。
【００８２】
【表３】
2015170428.tif 000005
【００８３】
上記のようにして得られた各タブ封止用絶縁フィルムについて下記評価法に基づいて評価を行った。これらの結果を表１〜３に示す。
【００８４】
＜シール強度測定による封止性能の評価法＞
得られたタブ封止用絶縁フィルムの内側樹脂層の表面を、タブリード材（タブ）の表面に重ね合わせると共に、前記絶縁フィルムの外側樹脂層の表面に、外装材の内側層の表面を重ね合わせて２００℃での加熱により、タブリード材（タブ）／タブ封止用絶縁フィルム／外装材をシール接合して、シール接合物を得た。なお、前記外装材は、厚さ４０μｍのアルミニウム箔の一方の面に厚さ２５μｍの２軸延伸ポリアミドフィルムをドライラミネートし、前記アルミニウム箔の他方の面に厚さ４０μｍの未延伸ポリプロピレンフィルム（内側層）をドライラミネートして得られた外装材である。また、前記タブリード材（タブ）は、厚さ０．３ｍｍ、幅６０ｍｍ、長さ５０ｍｍの銅板に、厚さ２μｍのニッケルメッキを施し、さらにキトサン樹脂、フッ化クロム及びリン酸を含む水溶液で表面処理して得られたものである。
【００８５】
次に、前記シール接合物を長さ方向に切断して幅１５ｍｍ×長さ１５０ｍｍの試験体を切り出した。次に、ＪＩＳ  Ｚ０２３８−１９９８に準拠して、この試験体の外装材とタブ封止用絶縁フィルムをともに東洋精機社製ストログラフの上側のチャック部でチャックし、タブリード材を下側のチャック部でチャックして引張速度１０ｍｍ／分で１８０度剥離させた時の剥離強度を測定し、これをタブリード材とタブ封止用絶縁フィルムとのシール強度（Ｎ／１５ｍｍ幅）とした。この時、縦軸をシール強度（Ｎ／１５ｍｍ幅）とし、横軸を伸び（タブ封止用絶縁フィルムの破壊の変位；チャック間の移動距離）（ｍｍ）としたＳ（Seal-Strength）−Ｄ（Distance）カーブを記録し、このＳ−Ｄカーブから下記判定基準に基づいて、タブ封止用絶縁フィルムの封止性能（封止強度）を評価した。
（判定基準）
「○」…Ｓ−Ｄカーブにおいて、第１降伏点後にシール強度の低下が認められず、且つ第１降伏点後において５０（Ｎ／１５ｍｍ幅）以上のシール強度が得られている（この評価が得られたものを合格とした）
「△」…Ｓ−Ｄカーブにおいて、第１降伏点後にシール強度の大幅な低下が認められるが、第１降伏点後において５０（Ｎ／１５ｍｍ幅）以上のシール強度が得られている
「×」…Ｓ−Ｄカーブにおいて、第１降伏点後にシール強度の大幅な低下が認められ、第１降伏点後においてシール強度が５０（Ｎ／１５ｍｍ幅）未満である。
【００８６】
＜剥離界面の観察による封止性能の評価法＞
上記１８０度剥離試験を行った後の剥離界面の色を目視で調べると共に、剥離界面の断面をＳＥＭ（走査電子顕微鏡）で観察して剥離位置（どの位置で剥離しているか）を調べて、下記判定基準に基づいて、タブ封止用絶縁フィルムの封止性能（封止強度）を評価した。なお、剥離界面の色において、白色部は、層内部で凝集破壊が生じていることを示すものであり、灰色部は、樹脂層と樹脂層の界面で凝集破壊が生じていることを示すものである。
（判定基準）
「○」…剥離界面の色は白色部と灰色部が混在しており、剥離位置は、ベース樹脂層と外側樹脂層の界面、又はベース樹脂層と内側樹脂層の界面である（樹脂層間近傍で凝集破壊が生じている）（この「○」評価が得られたものを合格とした）
「×」…剥離界面の色は全面が白色であり、剥離位置は、樹脂層間（樹脂層同士の界面）ではなく、ベース樹脂層内である（ベース樹脂層の内部で凝集破壊が生じている）。
【００８７】
表１〜３から明らかなように、本発明の実施例１〜１０のタブ封止用絶縁フィルムは、封止強度に優れており、電池等の電気化学デバイスにおいて内圧が上昇した場合においても本発明のタブ封止用絶縁フィルムを介しての良好な封止状態を十分に維持できる。
【００８８】
これに対し、比較例１では、樹脂組成物における熱可塑性エラストマーの含有率が３０質量％を超えているので、封止強度に劣っており、電池等の電気化学デバイスにおいて内圧が上昇した場合に、タブ封止用絶縁フィルムを介しての良好な封止状態を十分に維持することはできない。また、比較例２では、ベース樹脂層における熱可塑性エラストマーの含有率が３０質量％を超えているので、封止強度に劣っており、電池等の電気化学デバイスにおいて内圧が上昇した場合に、タブ封止用絶縁フィルムを介しての良好な封止状態を十分に維持することはできない。
【産業上の利用可能性】
【００８９】
本発明に係るタブ封止用絶縁フィルムは、電池、キャパシタ等の電気化学デバイスのタブ封止用絶縁フィルムとして好適に用いられる。
【符号の説明】
【００９０】
１…タブ封止用絶縁フィルム
２…ベース樹脂層
３…外側樹脂層
４…内側樹脂層
２０…電気化学デバイス
２１…正極タブ
２２…負極タブ
２３…外装材
【図１】
2015170428.tif 000006
【図２】
2015170428.tif 000007
【図３】
2015170428.tif 000008
【図４】
2015170428.tif 000009
【図５】
2015170428.tif 000010