(57)【要約】【課題】圧電振動子である水晶振動子の一面側に試料液を供給して対象物を感知するにあたり、水晶振動子の他面側の励振電極への液体の付着を抑えること。【解決手段】水晶振動子５の他面側は配線基板３にて支持されており、この配線基板３には水晶振動子５の他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂに対応する領域に開口部３１が形成されている。この開口部３１の内側であって前記他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂの外側に、これら励振電極５３Ａ、５３Ｂの周囲を囲むと共に、その一端側が水晶片５１の他面側に密着するように環状のカバー部材４を設ける。これにより仮に水晶振動子５と配線基板３との隙間から水晶振動子５の他面側に液体が入り込んだとしても、カバー体４によって、当該カバー体４の内側への液体の侵入が抑えられ、水晶振動子５の他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂへの液体の付着が抑制される。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
圧電片の一面側及び他面側に夫々励振電極を設けた圧電振動子の一面側に試料液を供給して、試料液中の感知対象物を感知する感知装置において、
前記圧電振動子を支持するために圧電振動子の他面側に設けられ、他面側の励振電極に対応する領域に、当該励振電極よりも大きい開口部を備えた基板と、
前記基板の開口部の内側であって前記他面側の励振電極の外側に、当該励振電極の少なくとも側方を周方向全体に亘って囲むように設けられ、その一端側が圧電片の他面側に密着するように設けられた環状のカバー部材と、を備え、
前記圧電振動子は、当該圧電振動子が発振回路により発振されたときに、この発振周波数に基づいて感知対象物を感知するために設けられたものであることを特徴とする感知装置。
【請求項２】
前記圧電振動子の一面側に密着され、前記圧電振動子と隙間を介して対向する対向面を含み、当該一面側に臨む領域に反応用流路を形成するための流路形成部材と、
前記反応用流路に試料液を供給するための液体供給口と、
前記反応用流路から試料液を排出するための液体排出口と、を備えたことを特徴とする請求項１記載の感知装置。
【請求項３】
前記カバー部材は、圧電振動子の他面側の励振電極を空間を介して覆うように構成されていることを特徴とする請求項１又は２記載の感知装置。
【請求項４】
前記カバー部材は、圧電片に対して吸着する弾性体により構成されることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか一つに記載の感知装置。
【請求項５】
圧電片の一面側及び他面側に夫々励振電極を設けた圧電振動子の一面側に試料液を供給して、試料液中の感知対象物を感知する感知装置に用いられる圧電センサにおいて、
前記圧電振動子を支持するために圧電振動子の他面側に設けられ、励振電極に対応する領域に、励振電極よりも大きい開口部を備えた基板と、
前記開口部の内側であって前記他面側の励振電極の外側に、当該励振電極の少なくとも側方を周方向全体に亘って囲むように設けられ、その一端側が圧電片の他面側に密着するように設けられた環状のカバー部材と、を備え、
前記圧電振動子は、当該圧電振動子が発振回路により発振されたときに、この発振周波数に基づいて感知対象物を感知するために設けられたものであることを特徴とする圧電センサ。
【請求項６】
前記カバー部材は、圧電振動子の他面側の励振電極を空間を介して覆うように構成されていることを特徴とする請求項５記載の圧電センサ。
【請求項７】
前記カバー部材は、圧電片に対して吸着する弾性体により構成されることを特徴とする請求項５又は６記載の圧電センサ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水晶振動子等の圧電振動子の発振周波数に基づいて、試料液に含まれる感知対象物を感知するための感知装置及びこの感知装置に用いられる圧電センサに関する。
【背景技術】
【０００２】
溶液中や気体中の微量物質を感知する装置として、水晶振動子によるＱＣＭ（Quarts Crystal Microbalance）を用いた感知装置が知られている。この種の感知装置では、水晶振動子に物質を例えば抗原抗体反応により吸着させ、このときの質量変化に応じた水晶振動子の固有振動数の変化を利用して、微量物質の定性分析や定量分析を行っている。
【０００３】
この種の感知装置としては、特許文献１に示すように、水晶振動子をセンサユニットに収納して、水晶振動子の一面側に試料液の流路を形成し、当該流路に試料液を流しながら感知対象物の検出を行う構成が知られている。水晶振動子１０は、図６に示すように、水晶片１の表面及び裏面に夫々励振電極１１、１２を設けて構成され、前記水晶振動子１０を配線基板１３に取り付けることにより水晶センサ１４が構成されている。水晶振動子１０の周縁部全面を配線基板１３に接着すると、水晶振動子１０に歪みが発生するおそれがあるため、水晶振動子１０はその周縁部の３〜４箇所が接着剤にて配線基板１３に固定されている。
前記感知装置は、この水晶センサ１４を支持体１５と流路形成部材１６とにより挟み込んで保持するように構成されている。図６中１７は封止部材である。配線基板１３には水晶振動子１０が振動する領域を確保するために他面側の励振電極１２よりも大きい貫通孔１８が形成されている。
【０００４】
このようなセンサユニットでは、流路形成部材１６と配線基板１３とにより囲まれた水晶振動子１０に対して、流路形成部材１６の一端側から試料液を供給し、他端側から排出しながら発振周波数を取得し、感知対象物の検出が行われる。既述のように水晶振動子１０は、その周縁部の複数個所を配線基板１３に接着されているため、水晶振動子１０と配線基板１３との間には隙間が存在するが、通常の感知対象物の検査においては、水晶振動子１０と配線基板１３との間の隙間から、水晶振動子１０の他面側に試料液が回り込むおそれはないに等しい。しかしながら、水晶センサ１４をセンサユニットから取り外すときや、水晶振動子１０の表面に残った液体を送風機により吹き飛ばして除去するときに、水晶振動子１０と配線基板１３との間の隙間から液体が入り込み、水晶振動子１０の他面側に液体が付着することがある。
【０００５】
水晶は、一面側（表面側）の励振電極が置かれる雰囲気は気相であっても液相であっても発振するが、他面側（裏面側）の励振電極が置かれる雰囲気は気相でないと安定して発振しないという性質がある。このため水晶振動子１０の他面側の励振電極１２に液体が付着すると、発振自体が阻害されるかあるいは安定な発振が得られない。従って他面側の励振電極１２に液体が付着した場合には、例えば配線基板１３の開口部１８から送風機により風を送って、当該他面側の液体を乾燥させて除去することが行われる。
【０００６】
しかしながら、水晶振動子１０を構成する水晶片１は、例えば基本周波数が３０ＭＨｚ程度である場合、厚さが５０μｍ以下と極めて薄い。このため送風機の風の衝撃によって破損してしまうという事故が発生するおそれがある。また破損しない場合でも、液体の性質によっては、裏面側の励振電極に付着した後に蒸発して励振電極１２に固着し、振動を阻害して発振が安定しなくなることも懸念される。
【０００７】
特許文献２には、圧電板の裏面に設けられた電極が空間を介して被覆されるように、基板に形成された凹部に圧電板をはめ込んで固定する技術が提案されている。圧電板の周縁部と凹部との間にはシール材が設けられており、これにより圧電板の裏面側への液体の回り込みが抑えられるが、圧電板の周縁部全体にシール材が設けられると、既述のように圧電板の振動が阻害されるおそれがある。
また特許文献３には、振動板が被覆材に形成された凹部に挿入固定され、振動板と被覆材との間には気体が満たされた空間が形成される構成が記載されている。振動板の周縁部と被覆材の内壁面は封止材によって封止され、振動板の裏面側にも前記空間の外側において封止材が設置されている。この構成では振動板の側面が被覆材の内壁面と接触して保持されると共に、振動板の周縁部は封止材によって封止されているので、振動板の安定した発振が妨げられるおそれがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１１−２２７０３３号公報（図７等参照）
【特許文献２】特開２００７−９３５４９号公報（段落０００９、００１０、図３参照）
【特許文献３】ＷＯ２００２／０６１３９６号公報（図４等参照）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明はこのような事情に基づいてなされたものであり、その目的は、圧電振動子の一面側に試料液を供給して試料液中の対象物を感知するにあたり、圧電振動子の他面側の励振電極への液体の付着を抑える技術を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
このため本発明は、圧電片の一面側及び他面側に夫々励振電極を設けた圧電振動子の一面側に試料液を供給して、試料液中の感知対象物を感知する感知装置において、
前記圧電振動子を支持するために圧電振動子の他面側に設けられ、他面側の励振電極に対応する領域に、当該励振電極よりも大きい開口部を備えた基板と、
前記基板の開口部の内側であって前記他面側の励振電極の外側に、当該励振電極の少なくとも側方を周方向全体に亘って囲むように設けられ、その一端側が圧電片の他面側に密着するように設けられた環状のカバー部材と、を備え、
前記圧電振動子は、当該圧電振動子が発振回路により発振されたときに、この発振周波数に基づいて感知対象物を感知するために設けられたものであることを特徴とする。
【００１１】
また本発明の他の発明は、圧電片の一面側及び他面側に夫々励振電極を設けた圧電振動子の一面側に試料液を供給して、試料液中の感知対象物を感知する感知装置に用いられる圧電センサにおいて、
前記圧電振動子を支持するために圧電振動子の他面側に設けられ、励振電極に対応する領域に、励振電極よりも大きい開口部を備えた基板と、
前記開口部の内側であって前記他面側の励振電極の外側に、当該励振電極の少なくとも側方を周方向全体に亘って囲むように設けられ、その一端側が圧電片の他面側に密着するように設けられた環状のカバー部材と、を備え、
前記圧電振動子は、当該圧電振動子が発振回路により発振されたときに、この発振周波数に基づいて感知対象物を感知するために設けられたものであることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
圧電片の一面側及び他面側に夫々励振電極を設けた圧電振動子の一面側に試料液を供給して、試料液中の感知対象物を感知する感知装置において、前記圧電振動子の他面側に当該圧電振動子を支持する基板を設ける。この基板には圧電振動子の他面側の励振電極に対応する領域に、当該励振電極よりも大きい開口部が形成されている。またこの開口部の内側であって前記他面側の励振電極の外側に、当該励振電極の周囲を囲むと共に、その一端側が圧電片の他面側に密着するように環状のカバー部材を設ける。これにより、仮に圧電振動子と基板との隙間から圧電振動子の他面側に液体が入り込んだとしても、カバー体によって、当該カバー体の内側への液体の侵入が抑えられるので、圧電振動子の他面側の励振電極への液体の付着が抑制される。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の感知装置の一例を示す分解斜視図である。
【図２】感知装置の一例を示す縦断面図である。
【図３】感知装置に用いられる水晶振動子の一例を示す平面図である。
【図４】感知装置における回路構成を示す概略図である。
【図５】本発明の感知装置の他の例の一部を示す縦断面図である。
【図６】従来の感知装置の一部を示す縦断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の感知装置の一例について、図１〜図４を参照して説明する。この感知装置は水晶センサをセンサユニット２に収納して構成されている。例えばセンサユニット２は、図１及び図２に示すように、支持体２１、封止部材２２、基板をなす配線基板３、カバー部材４、圧電振動子である水晶振動子５、流路形成部材２３及び上部カバー２４を下側からこの順番で積層して構成されている。図１〜図３に示すＸ軸、Ｙ軸及びＺ軸は、直交座標系を示すものである。
【００１５】
水晶センサ６は圧電センサをなすものであり、例えばガラスエポキシ基板によりなる配線基板３上に水晶振動子５を設けて構成される。この水晶振動子５は、図２及び図３に示すように、例えばＡＴカットの圧電片である円板状の水晶片５１の表面側及び裏面側に、夫々例えば金（Ａｕ）などからなる励振電極を設けて構成されている。図３（ａ）は水晶振動子３の表面側（一面側）、同図（ｂ）は裏面側（他面側）を夫々示している。この例では、図３（ａ）、（ｂ）に示すように、水晶片５１の他面側に第１の励振電極５３Ａ及び第２の励振電極５３Ｂを互いに離間して配置すると共に、一面側に共通の励振電極５２を配置している。この励振電極５２は、前記励振電極５３Ａ、５３Ｂに夫々対向する第１の励振電極５２Ａ及び第２の励振電極５２Ｂを備えている。こうして第１の励振電極５３Ａ及び第１の励振電極５２Ａにより第１の振動領域５Ａが形成され、第２の励振電極５３Ｂ及び第２の励振電極５２Ｂにより第２の振動領域５Ｂが形成されている。
【００１６】
前記他面側の第１の励振電極５３Ａ及び第２の励振電極５３Ｂは、夫々引出電極５３１、５３２を介して、図１に示すように、水晶センサ６をセンサユニット２に装着した時に、配線基板３上に引き回された導電路３２、３４に夫々電気的に接続されている。また、前記共通電極５２は、裏面側へ回り込むように形成された引出電極５２１を介して、水晶センサ６をセンサユニット２に装着した時に、配線基板３上に形成された導電路３３に電気的に接続されている。
【００１７】
配線基板３の端部領域には、各導電路３２〜３４と夫々電気的に接続される接続端子３５〜３７が形成されている。そしてこれら導電路３２、３４は、図４に示すように、第１の発振回路６Ａ及び第２の発振回路６Ｂに夫々接続され、共通の励振電極５２は発振回路６Ａ、６Ｂのアース側に接続される。また前記第１の励振電極５２Ａの表面には、例えば抗原抗体反応により感知対象物を結合させるための吸着層５４が形成されている。
【００１８】
水晶振動子５は、図１及び図２に示すように、配線基板３に形成された開口部（貫通孔）３１を塞ぐように装着されている。この開口部３１は水晶振動子５が発振したときに、十分に水晶片５１を振動させる領域を確保するために形成され、開口部３１の内縁が前記他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂの外側に位置するように構成されている。また水晶振動子５は、配線基板３に対して開口部３１の周縁部の複数個所例えば３箇所において、例えば導電性ペースト等の接着剤により接着固定されている。この接着に当たっては、背景技術にて記載したように、水晶片５１の振動を阻害しないためには接着面積が小さい方がよいため、水晶片５１と配線基板３との間には、水晶片５１の周方向の大部分に僅かな隙間が形成されている。
【００１９】
支持体２１には、図１及び図２に示すように、配線基板３の収納領域を確保するために凹部２１１が形成され、この凹部２１１の周縁部は、配線基板３が載置される段部２１２として構成されている。なお図１では図示の便宜上、段部２１２を省略して描いている。さらに支持体２１の凹部２１１には、配線基板３の開口部３１を覆うように封止部材２２が設けられている。この封止部材２２は、図１及び図２に示すように、他端側が塞がれた扁平な筒状体よりなり、その上端（一端側）は環状体となっている。封止部材２２は弾性体よりなり、この環状の上端は配線基板３の開口部３１の外側において、配線基板３の裏面側に密着するように設けられている。
【００２０】
さらに配線基板３の開口部３１の内側であって前記他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂの外側には、これら励振電極５３Ａ、５３Ｂの少なくとも側方を周方向全体に亘って囲むように環状のカバー部材４が設けられている。このカバー部材４は、図１に示すように、他端側が塞がれた扁平な筒状体よりなり、その上端（一端側）は環状体となっていて、この環状の上端は水晶振動子５の裏面側に密着するように設けられている。このようにカバー部材４の上端は、カバー部材４と水晶振動子５との接触面４１をなしている。この接触面４１について図３（ｂ）に点線にて示すが、当該接触面４１の外周縁は配線基板３の開口部３１の内側に位置し、前記接触面４１の内周縁は水晶振動子５の裏面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂの外側に位置するように構成されている。この接触面４１の幅Ｗは配線基板３の開口部３１の大きさや励振電極５３Ａ、５３Ｂの形成領域の大きさに応じて適宜設定される。またカバー部材４の高さＨは、配線基板３の厚さよりも小さくなるように設定されている。カバー部材４の大きさの一例を挙げると、内周の直径Ａが２．０ｍｍ程度、幅Ｗが０．６ｍｍ程度、高さＨが１．６ｍｍ程度である。
【００２１】
このようなカバー部材４は、水晶片５と密着し、かつ水晶片５の振動を阻害しない材質により構成される。ここでいう密着とは、カバー部材４と水晶片５との接触面４１への液体の侵入を抑えるように両者が張り付いた状態をいい、例えば接着剤にて両者を結合する場合も含まれる。カバー部材４の材質の具体例としては、例えばポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）等の弾性体が挙げられる。ＰＭＤＳは水晶に対して吸着力があるため、水晶に対して押圧することにより水晶に張り付き、密着する。またカバー部材４の上端に対してプラズマを照射して、当該上端の表面を改質し、水晶片５１に対する密着性を高めるようにしてもよい。
【００２２】
さらに水晶センサ６は、弾性体からなる流路形成部材２３を備えており、この流路形成部材２３と封止部材２２とにより夫々一面側（表面側）及び他面側（裏面側）が押し付けられた状態でセンサユニット２に取り付けられる。前記流路形成部材２３は図２に示すように、水晶振動子５の一面側の励振電極５２Ａ、５２Ｂが形成された領域に反応用流路をなす液体供給領域２７を形成するものである。この液体供給領域２７には、図２中Ｘ方向（水晶片５１の長さ方向）の一方側に液体供給管２５から液体が供給されるように構成されると共に、前記Ｘ方向の他方側から液体排出管２６を介して液体が排出されるように構成されている。これにより水晶振動子５の一面側において、試料液が水晶振動子５の長さ方向の一方側から他方側に通流することになる。
【００２３】
前記第１の振動領域５Ａを発振させるための第１の発振回路６Ａ、第２の振動領域５Ｂを発振させるための第２の発振回路６Ｂの発振出力（周波数信号）は、スイッチ部６１により交互に周波数測定部６２に取り込まれるように構成されている。この周波数測定部６２は、例えば周波数カウンターや、例えば特開２００６−２５８７８７号等に記載されているように回転ベクトルの速度を求める手法などによって、周波数を検出するように構成されている。この周波数測定部６２にて得られた各振動領域５Ａ、５Ｂの各々の発振周波数は、データ処理部６３に送られ、例えば差分を取られて表示される。
【００２４】
上述の感知装置では次のようにして感知対象物の有無が判定される。先ず例えば緩衝液を液体供給管２５を介して供給しながら、各発振回路６Ａ、６Ｂにより例えば９ＭＨｚの周波数で水晶振動子５を発振させ、周波数測定部６２においてこれら振動領域５Ａ、５Ｂの発振周波数を取得する。このとき取得した振動領域５Ａの発振周波数を第１の周波数信号とする。続いて緩衝液の供給を停止し、試料液を液体供給管２５を介して供給する。これにより試料液は、液体供給領域２７を通流していき、当該試料液中に感知対象物Ｘが含まれる場合には、感知対象物Ｘが抗原抗体反応により吸着層５４に速やかに吸着（結合）する。このように試料液中に感知対象物Ｘが含まれている場合には、第１の励振電極５２Ａ側において、感知対象物Ｘが吸着層５４へ捕捉され、第１の励振電極５２Ａは質量が付加されるので、その分発振周波数が変化する。
【００２５】
こうして試料液を供給してから、これら振動領域５Ａ、５Ｂの各々の発振周波数を取得し、このとき取得した振動領域５Ａの発振周波数を第２の周波数信号とする。そして試料液を供給する前に取得した第１の周波数信号との差分を取り、例えばデータ処理部６３において、予め設定された閾値と比較して、前記周波数データが閾値以上であれば感知対象物Ｘが「有る」とし、閾値未満であれば感知対象物Ｘが「無い」と判定する。この例では、第２の振動領域５Ｂの発振周波数は温度変化や水溶液そのものの粘度、あるいは対象物以外の物質の付着などの外乱によるものであることから、第１の振動領域５Ａの発振周波数から第２の振動領域５Ｂの発振周波数を差し引くと、外乱による周波数の変動分を補償した、対象物の吸着に起因する周波数の差分が得られる。このため、感知対象物Ｘの有無について精度の高い計測を行うことができる。
【００２６】
上述の実施の形態によれば、既述のように、水晶振動子５と流路形成部材２３との間に形成された液体供給領域２７に液体を通流させながら発振周波数が取得される。液体は液体供給領域２７に閉じ込められるため、当該領域２７から外方に漏れ出すことはないが、水晶振動子５の周縁部と配線基板３との間には既述のように隙間があるので、水晶センサ６を感知装置から取り外すときや、水晶振動子５の表面に残った液体を送風機により吹き飛ばして除去するときに、水晶振動子５と配線基板３との間の隙間から液体が配線基板３の開口部３１を介して水晶振動子５の他面側に回り込むおそれがある。
【００２７】
しかしながら開口部３１の内部には、既述のように水晶振動子５の他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂを覆うようにカバー部材４が設けられ、このカバー部材４は水晶振動子５に密着されている。このため仮に水晶振動子５と配線基板３との隙間から水晶振動子５の他面側に液体が入り込んだとしても、当該カバー部材４と水晶振動子５の間には浸入できないので、水晶振動子５の他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂに液体が付着するおそれはない。これにより水晶振動子５の他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂが置かれる雰囲気は常に気相に保つことができるので、安定した発振を確保することができる。また送風機を用いて他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂを乾燥させる必要がないので、水晶片の破壊等の事故が発生する懸念がない。さらに液体の種類によっては、溶質の乾燥によって励振電極に固着するものがあるが、このようなことも抑えられるので、常に安定した発振を行うことができる。
【００２８】
さらにまたカバー部材４は、水晶振動子５の他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂを空間を介して覆うように構成されているので、水晶センサ６を試料液に浸漬して使用する場合であっても、他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂへの液体の付着が防止できる。さらにまたカバー部材４は配線基板３の開口部３１の内側に設けられるので、カバー部材４の取り付けのために配線基板３の形状を変更する必要がなく、既存の水晶センサに組み合わせて設けることができるので、安価で簡易な構造で他面側の励振電極の防水構造を確保することができる。またカバー部材４を例えばＰＤＭＳ等の水晶に対して吸着性のある弾性体により構成した場合には、カバー部材４を水晶振動子に押圧することにより両者を密着できるので、製造が容易である。
【００２９】
以上においてカバー部材７は、図５に示すように、配線基板３の開口部３１の内側であって、水晶振動子５の他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂの外側に、当該励振電極５３Ａ、５３Ｂの周囲を囲むように、その上端が水晶振動子５の他面側に密着するように設けられた環状体であればよく、必ずしも前記他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂを空間を介して覆うように構成しなくてもよい。水晶センサ６を試料液に浸漬して使用しない場合には、カバー部材７を水晶振動子５の他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂの周囲を囲むように環状に設けることにより、他面側の励振電極５３Ａ、５３Ｂへの液体の付着が抑えられるからである。さらにまたカバー部材を接着剤により水晶振動子に対して密着させる場合には、カバー部材は弾性体により形成する必要はなく、例えばプラスチック等により形成してもよい。またカバー部材を構成する圧電片に対して吸着する弾性体としては、上述のＰＤＭＳ以外にシリコンゴム等が挙げられる。
【００３０】
さらに圧電センサ（水晶センサ）を構成する圧電振動子（水晶振動子）は、吸着層が設けられた反応用の励振電極のみを備えるものであってもよい。さらにまた圧電センサは、圧電センサの一面側に液体を供給すると共に、圧電センサを構成する圧電振動子を発振回路により発振させ、この発振周波数に基づいて感知対象物を感知するために用いられるものであればよく、必ずしもセンサユニットに組み込んで使用する必要はない。
【符号の説明】
【００３１】
２              センサユニット
３              配線基板
３１            開口部
４              カバー部材
５              水晶振動子
５２Ａ、５２Ｂ  一面側の励振電極
５３Ａ、５３Ｂ  他面側の励振電極
５Ａ、５Ｂ      振動領域
６              水晶センサ
６Ａ、６Ｂ      発振回路
【図１】
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【図２】
2015014480.tif 000004
【図３】
2015014480.tif 000005
【図４】
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【図５】
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【図６】
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