(57)【要約】      （修正有）【課題】構築に費用がかからず，メンテナンスが容易であり、中断時間が少ない、化学反応装置の提供。【解決手段】触媒プロセスのための１つ以上のモジュール式反応装置パネル２９およびパネル２９を収容する筐体４７を備えた反応装置４５であって、それぞれのパネル２９は並列に配置された複数の通路と、各通路に反応材料を分配供給する供給物ヘッダ、及び各通路からの反応生成物を集合排出する生成物ヘッダとから構成される自立性モジュールとし、供給物ヘッダ及び生成物ヘッダは、供給物マニホールド４９及び生成物マニホールド５３を介して各々供給物ライン５１及び生成物ライン５５と接続される、化学反応装置。【選択図】図１１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
触媒プロセスのための１つ以上のモジュール式反応装置パネル（１、２９）、および前記パネル（１、２９）を収容する筐体（４７）を備えた反応装置（４５）であって、
前記パネル（１、２９）それぞれが、供給物ヘッダ（５）、生成物ヘッダ（７）、および互いに隣接する通路（３）を備え、
各通路（３）が、入口端から出口端まで延在する長さを有し、前記入口端が前記供給物ヘッダ（５）に開いて直接接続されており、前記出口端が前記生成物ヘッダ（７）に開いて直接接続されており、
前記供給物ヘッダ（５）が、供給物ライン（５１）への接続部を少なくとも１つ有し、
前記生成物ヘッダ（７）が、生成物ライン（５５）への接続部を少なくとも１つ有し、
前記供給物ヘッダ（５）と前記生成物ヘッダ（７）の内の少なくとも一方が取り外しでき、前記通路の端へのアクセスができるようになっており、
前記パネル（１、２９）それぞれは、前記供給物ヘッダ（５）および前記生成物ヘッダ（７）が前記通路（３）によってのみ保持されるように構成されている自立性モジュールであり、
前記反応装置（４５）が、さらに、前記供給物ライン（５１）および前記生成物ライン（５５）を備えたものであり、
前記パネル（１、２９）が、前記供給物ライン（５１）、および前記生成物ライン（５５）に接続されており、前記パネル（１、２９）は固定されることなく支えられていることを特徴とする反応装置。
【請求項２】
１つ以上の前記パネル（１、２９）が、前記反応装置の前記筺体内に、上側のみが支持されて吊るされていることを特徴とする請求項１記載の反応装置。
【請求項３】
１つ以上の前記パネル（１、２９）は、前記供給物ヘッダ（５）に接続される支持突起（３７）を有し、該支持突起（３７）を介して、前記筺体（４７）の一部を構成する梁（５７、５９）上に、固定されることなく、支えられていることを特徴とする請求項１または２記載の反応装置。
【請求項４】
前記通路（３）が多くとも２列で配列され、各列が平らなまたは湾曲した面（３１）を画成し、該面が実質的に平行に延在することを特徴とする請求項１から３いずれか１項記載のパネル。
【請求項５】
前記パネル（１、２９）は矩形であり、前記通路は実質的に平行に延在することを特徴とする請求項１から４いずれか１項記載のパネル。
【請求項６】
各通路（３）の前記入口端および前記出口端の内の少なくとも一方は、スクリーン材（１７）で終端していることを特徴とする請求項１から５いずれか１項記載の反応装置。
【請求項７】
各通路（３）が、その長さの少なくとも一部に亘り、該通路に隣接する他の通路に接続されていることを特徴とする請求項１から６いずれか１項記載の反応装置。
【請求項８】
第１対の実質的に平行な外縁および該第１対の縁を接続する第２対の外縁により境を成す第１（３１，３３）と第２の平行板（３３，３１）から構成され、少なくとも前記第１の板（３１，３３）が、入口端と出口端を有する通路凹部（４１）および平らな接続ストリップ（３５）を交互に備え、前記ストリップ（３５）および凹部（４１）が前記第１対の縁に対して垂直に延在し、前記板が、少なくとも前記第２対の外縁および前記接続ストリップ（３５）に沿って互いに接続されて、前記第１の板（３１，３３）の前記通路凹部（４１）および前記第２の板（３３，３１）の対向する部分を前記通路（３）に結合しており、前記パネルがさらに、両方とも前記第１対の縁と実質的に平行に延在する供給物ヘッダ（５）および生成物ヘッダ（７）を備え、該供給物ヘッダ（５）が前記通路（３）の入口端に接続され、前記生成物ヘッダ（７）が前記通路（３）の出口端に接続されていることを特徴とする請求項１から７いずれか１項記載の反応装置。
【請求項９】
少なくとも前記第１の板（３１，３３）が、前記第１対の第１の縁に対して実質的に平行に、該第１の縁に直接沿ってまたは第１の平らな縁ストリップによりそこから隔てられて延在する供給物ヘッダ凹部と、前記第１の縁と反対の前記第１対の第２の縁に対して実質的に平行に、該第２の縁に直接沿ってまたは第２の平らな縁ストリップによりそこから離れて延在する生成物ヘッダ凹部とを有し、前記板が、前記縁ストリップ、前記接続ストリップで、前記外縁に沿って互いに接続されて、前記第１の板の前記供給物凹部、前記生成物凹部および前記通路凹部を、前記第２の板（３３，３１）の対向部分と組み合わせて、それぞれ、供給物ヘッダ（５）、生成物ヘッダ（７）および通路（３）を形成していることを特徴とする請求項８載の反応装置。
【請求項１０】
前記供給物ヘッダ（５）および前記生成物ヘッダ（７）の内の少なくとも一方が、別個の部材として、前記通路（３）の対応する端部に接続されていることを特徴とする請求項８記載の反応装置。
【請求項１１】
両方の板（３１，３３）が、前記凹部（４１）およびストリップ（３５）を鏡像位置で有し、一方の板の前記凹部およびストリップが、他方の板の鏡像の凹部およびストリップに面することを特徴とする請求項８から１０いずれか１項記載の反応装置。
【請求項１２】
前記パネルに沿って加熱媒体または冷却媒体を輸送するための手段をさらに備えていることを特徴とする請求項１から１１いずれか１項記載の反応装置。
【請求項１３】
前記パネルの通路（３）の実質的に全てが触媒を含有することを特徴とする請求項１から１２いずれか１項記載の反応装置。
【請求項１４】
前記触媒が固定床として前記通路（３）内に存在することを特徴とする請求項１３記載の反応装置。
【請求項１５】
前記筐体と前記反応装置パネルの間に熱遮断手段が存在することを特徴とする請求項１から１４いずれか１項記載の反応装置。
【請求項１６】
請求項１から１５いずれか１項記載の反応装置を使用して、不均一触媒発熱または吸熱反応を行う方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、触媒プロセスのための反応装置パネル、そのようなパネルを備えた反応装置、およびその反応装置を使用して不均一触媒発熱および吸熱反応を行う方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
反応装置の種類および触媒反応装置の産業上の利用が、非特許文献１に広く記載されている。
【０００３】
不均一触媒プロセスは、多くの重要な生成物と中間体を製造するための化学技術において重要な役割を果たしている。これらのプロセスにおいて、流体反応体、特に、気体、液体および超臨界流体が、固体触媒の存在下で反応する。この触媒は、微粒子、例えば、ペレットまたは粉末、もしくは連続物質、例えば、反応装置の壁上のコーティングとして存在し得る。不均一触媒プロセスのための適切な反応装置の例としては、固定床反応装置が挙げられる。固体触媒の固定床を備えた反応装置の特性は、特に、高吸熱または発熱反応が、大きな床の直径と組み合わされたときに、大きな温度勾配を生じることである。発熱反応については、不安定動作点の虞もある。
【０００４】
固定床反応装置は、熱の除去または供給の種類により分類できる。反応プロセスにより、固定床における最低または最高温度に特別な要件が課せられる場合、反応装置の設計により、熱伝達区域と固定床容積との間の大きな比により、効果的な熱供給または除去が可能にならなければならない。このことは、固定床の直径を最小にして、反応装置の容積内部に追加の熱伝達区域を提供することによって、行うことができる。そのような反応装置の公知の設計は多管式反応装置であり、これは、化学工業において頻繁に使用されている。これらの多管式反応装置には、熱供給または除去による温度制御のための好ましい条件があり、移動式機械的部品がない。しかしながら、それらの反応装置には非常に高度の特殊化が要求され、これには複雑な設計および高い投資コストがしばしば伴う。
【０００５】
多管式反応装置は、例えば、メタノール合成、アンモニア合成、部分酸化反応、酢酸ビニル合成、メチルｔｅｒｔ−ブチルエーテル合成およびフィッシャー・トロプシュ反応のために適用される。この種の反応装置は、効果的な熱除去または供給のためにある種の調整がされた量の特別な熱交換区域を提供し、その反応装置は、半径方向の温度勾配を制限するのに十分に細い反応通路をさらに含んでいる。
【０００６】
多管式反応装置において、多数の管が、頂部と底部のヘッダプレートの孔にきつく接続されている。それらの管には触媒が充填されており、その管の束はシェル内に配置されている。加熱媒体または冷却媒体が管の間で循環される。反応体が頂部または底部のヘッダプレートに供給され、それらの管に亘って分布する。管を流通するときに、触媒と接触した反応体は最終生成物へと反応し、この生成物は、供給側とは反対の管の側から流出する。反応体流および生成物流と、加熱／冷却媒体流とは、分離されたままでなければならない。
【０００７】
多管式反応装置には数多くの欠点がある。温度勾配を制限するためには、細い管が好ましい。しかしながら、管が細くなるほど、所望の反応容積および生産能力を得るために、より多くの管が必要とされる。これらの管の各々には、反応装置の頂部と底部のヘッダプレートに接続され、反応体分配ヘッダおよび生成物回収ヘッダに接続され、触媒が充填される。このため、ほとんどいつも、管の数と直径との間で最適な折り合いがつかない。また、より多くの管を加えると、所望の加熱／冷却計画を達成することがより一層複雑になる。さらに、供給される供給物は、様々な管に亘り均一に分布されないようである。
【０００８】
別の欠点は、両方のヘッダのきつい接続により、管の熱膨張による機械的応力と多管式反応装置の頻繁な機械故障が生じることである。これにより、反応体流または生成物流と、加熱／冷却媒体流との望ましくない接触が生じるかもしれず、製造の停止と修復が必要になる。他の欠点は、プロセスをユーティリティー流から隔てるのに必要な複雑なヘッダ構造およびその結果生じる、多管式反応装置の高い投資コストである。さらに、供給物の分配不能により、管が目詰まりし、隣接する管の自力(self-propelling)施栓作用が生じてしまう。別の欠点は、管を充填するための退屈な工程である。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】Klaus Dieter Henkel et al. in Ullmann Encyclopedia ; Reactor Types, pages 1-33 (2005 Wiley VCH Verlag Weinheim)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の課題は、構築に費用がかからず、メンテナンスが容易であり、中断時間が少ない、化学反応のための反応装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
この課題は、モジュール式に複数の反応通路を含む反応装置を構成できる反応装置パネルを提供することによって、本発明により達成される。
【００１２】
それゆえ、本発明は、触媒プロセスのためのモジュール式反応装置パネルであって、供給物ヘッダ、生成物ヘッダおよび実質的に平行な隣接する通路を備え、各通路が、入口端から出口端まで延在する長さを有し、入口端が供給物ヘッダに直接接続され連通しており、出口端が生成物ヘッダに直接接続され連通しており、供給物ヘッダが供給ラインへの接続部を少なくとも１つ有し、生成物ヘッダが生成物ラインへの接続部を少なくとも１つ有し、供給物ヘッダと生成物ヘッダの内の少なくとも一方が取り外しでき、通路端へのアクセスができるようになっているパネルを提供する。
【００１３】
各パネルは単独の自立性モジュールであり、モジュールとしてのこれらのパネルから、所望の寸法と容量の反応装置、特に、不均一触媒プロセスを行うための反応装置を構築できる。これらの反応装置において、通路は、少なくとも１つのヘッダの取り外せる部品が取り外された後に、空にし、洗浄し、触媒を（再）充填するのに容易にアクセスでき、パネルは、反応装置内で別々かつ容易に交換でき、これらパネルは、寸法の汎用性が大きくなり、通路に沿って所望の温度分布を得るために、冷却／加熱媒体を適用する上で融通性が大きくなる。
【００１４】
公知の多管式反応装置におけるような単一の大きなパイプ束の代わりに、各々が、単一のパイプ束よりも軽く、取扱い、メンテナンスおよび触媒の交換が容易である、多数の反応装置パネルから、所要の反応容積を集積できる。メンテナンス中、重く嵩張るパイプ束を反応装置から持ち上げる必要がない。反応容積の増加には、同じ底部と頂部のプレートに、益々多くの管を接続する必要がなく、より多くのまたは他の種類のパネルを加えることによって、簡単に反応容積を増加させることができる。
【００１５】
米国特許第３４５３０８７号明細書から、供給物ヘッダおよび生成物ヘッダに接続された反応管または通路の列（「ハープ」）を収容した改質炉が公知である。しかしながら、これらの必須部品は、独立したモジュール式パネルを形成せず、その構造的な支持が必要であり、炉内に組み込まれ、ヘッダの内の１つは、炉の外部に配置されている。
【００１６】
さらに、通路は、供給物ヘッダに直接接続されておらず、各々はピグテール伸縮ループを通して個々に接続されている。これにより、通路のヘッダへの直接接続により自立性ユニットとなっている本発明によるパネルとは対照的に、通路、供給物と生成物のヘッダの組合せが自立性とはならない。これにより、パネルを、下端を自由にして、反応装置内に吊り下げることができ、このことにより、各個別の通路について伸縮ループを必要とせずに、パネルの熱膨張が可能になる。公知の構造のさらに別の欠点として、通路へのアクセスが、その文献の第８欄の１６から２０行目に記載されているように、通路と供給物ヘッダから個別に、伸縮ループの両端を１つずつ取り外すことによってしか可能にならない。本発明によるパネルにおいて、ヘッダの取り外せる部分のみを取り外すことにより、一度に全ての通路へのアクセスが与えられる。
【００１７】
本発明の反応装置パネルは、供給物ヘッダ、生成物ヘッダおよびこの供給物ヘッダを生成物ヘッダに接続する実質的に平行な隣接した通路を備えている。それゆえ、供給物ヘッダに供給される供給物である反応体は、通路をその入口端から出口端まで通り、生成物ヘッダ中に流れる。動作において、それらの通路に適切な触媒が充填され、反応体は、通路を流通するときに、触媒と接触して、所望の生成物に転化される。次に、形成された生成物は、生成物ヘッダを通ってパネルから流出する。
【００１８】
反応装置パネルは、ガス状触媒または開始剤に使用するためにも適用できる。その場合、触媒は、供給物流が供給物ヘッダに入る前に、ガス状または液体形態で反応体に加えられる。液体は、加熱された反応体と接触したときに、蒸発してガスになる。パネルを均一触媒反応に使用する場合、反応通路から固体触媒が抜け出るのを防ぐように働く、後に記載する構成部材を省くことができる。
【００１９】
本発明によるパネルからの利点は、触媒を交換するためと言うよりもむしろ、コークスの除去のために、ガス状触媒を用いた反応に適用される。
【００２０】
通路の入口端は、供給物ヘッダに直接開いて直接接続されており、このことは、供給物ヘッダからの反応体がそこを通って通路に進入できる開放接続であることを理解すべきであり、この通路の入口端はそのヘッダから見える。それゆえ、直接とは、ピグテイル、蛇腹、パイプなどの中間構成部材を含まず、ボルト締めフランジおよび溶接などの直接接続手段しか含まないことと理解すべきである。
【００２１】
同様に、通路から排出される生成物は、生成物ヘッダに進入することができる。
【００２２】
供給物ヘッダおよび生成物ヘッダは、それぞれ、反応体をパネルに供給するため、および形成された生成物をパネルから取り出すために、供給物ラインおよび生成物ラインに接続される手段を有している。これらの手段は、例えば、流体輸送設備内で接続を行うためのねじ込み形、フランジまたは他の公知のデバイスを備えているであろう。
【００２３】
一方の端部で供給物ヘッダに接続され、他方の端部で生成物ヘッダに接続された通路の組合せにより、パネルを、上側のみで支持された反応装置筐体内に吊り下げることのできる安定な構造が形成される。これにより、パネルの熱膨張により、多管式反応装置内の管の束および頂部と底部のヘッダプレートの組合せに想定される応力と比較して、最小の応力しか生じない。
【００２４】
各通路の少なくとも一端が、流体の反応体および生成物を通過させることのできるスクリーン材料で終端していることが好ましい。しかしながら、スクリーン材料のどの開口も、重力または通路を通る流体の供給物および生成物の流れによる一方のヘッダへの同伴に対して通路内に粒状触媒を保持するのに十分に小さいべきである。このスクリーン材料は、触媒の充填、取出しおよび管の再充填を容易にするために、取外しできるように取り付けられる。
【００２５】
供給物ヘッダおよび生成物ヘッダの内の少なくとも一方は、全体としてまたは部分的に取り外しでき、通路端にアクセスが与えられる。
【００２６】
部分的に取り外せるヘッダは、取り外せる部品により固定された開口を備えてもよい。この部品は、開放位置に動かせるヘッダエッジにヒンジで付けられていても、開口に接続でき、そこから外すことのできる固定されていない部品であってもよい。この部品は、ヘッダに気密かつ液密に接続可能でなければならず、容易に取り外せることが好ましい。その接続は、取り外せる部品をヘッダにボルト締めにより確立されてもよいが、その部品をヘッダに溶接し、部品を取り外すために、溶接線に沿って研削してもよい。
【００２７】
取り外せる部品を取り外した後、開口により、通路端へのアクセスが与えられる。これにより、通路を容易に空にし、洗浄し、再充填することができる。そのような開口が、供給物ヘッダおよび生成物ヘッダの両方にあることが好ましい。これにより、一方のヘッダを通して通路を空にし、このヘッダが他方のヘッダよりも下側の位置にあるようなパネルを配置し、他方のヘッダを通して上から通路を再充填し、パネルを同じ位置に保持することができる。
【００２８】
開口が、通路の端部に面するヘッダ壁または通路の長手方向に対して垂直な壁にあっても差し支えない。これらの２つの前者の実施の形態が、アクセスが最も容易であるので好ましい。
【００２９】
通路が多くとも２列に配列され、各列が、平らなまたは湾曲した面を画成し、その面が実質的に平行に延在する。それゆえ、それらのパネルは、第１の寸法において薄いままであり、その容積に対して熱交換のための面積が大きくなる。
【００３０】
実質的にとは、パネルの任意の通路対の間の相互のずれが、多くとも５°、好ましくは多くとも３°、より好ましくは１°未満であるように同じ方向に延在するものとして理解すべきである。通路が、パネルをその中に配置すべき反応装置筐体の形状に適合するように、真っ直ぐまたは曲がった一列に配列されていることが好ましい。次に、供給物ヘッダおよび生成物ヘッダは、通路の列の形状にしたがう。それゆえ、パネルは平らであり、通路は、適切な距離で平行に配列されたときに、パネル間の空間に流れる冷却／加熱媒体により容易にアクセスでき、通路の正確な温度制御が可能になる。
【００３１】
パネルの通路は、間隔をおいてまたは長手方向に亘り直接接触して列をなして配置することができる。通路が間隔をおいて配置されてる場合、通路は、その長さの少なくとも一部に亘り隣接した通路に接続されていることが好ましい。これらの接続により追加の加熱／冷却表面が提供され、通路がその全長に亘り互いに接続されていることが好ましい。これらの接続は、最短の距離の間で通路を接続するストリップであってよいが、パネルの表面に沿って延在し、通路の全長の一部に亘り通路に接続しているシートであっても差し支えない。それゆえ、これらのストリップの幅は、隣接する通路間の距離に等しくなる。ストリップを通しての通路へのまたは通路からの効果的な熱輸送を行うために、ストリップの幅は、一般に、通路の最大直径よりも小さく、その直径の５０％またさらには２５％よりも小さいことが好ましい。適切な幅は４ｃｍまでに及び幅が３ｃｍ以下であることが好ましい。これらの接続により、通路間の熱交換が促進され、パネル内の熱応力がさらに最小になる。
【００３２】
第１の寸法以外の寸法のパネルは、通路の列により構成できる任意の形状を有して差し支えない。そのような形状の実際的な例は、矩形、平行四辺形および台形である。箱形または円柱形の反応装置筐体の用途について、通路が実質的に平行に延在する、実質的に矩形が最も実際的である。パネルを反応装置筐体の円錐台形部分内に組み込むべきときに、台形が最も実際的である。そのようなパネルにおいて、通路は互いにある角度で延在する。
【００３３】
本発明によるパネルは、例えば、管、折り畳み板、接続具、シートなどの基本部材から、溶接、ボルト継ぎ手などの一般に知られている構成技法により、簡単に安価に構成することができる。
【００３４】
好ましい実施の形態において、本発明による反応装置パネルは、第１対の実質的に平行な外縁および第１対の外縁を接続する第２対の外縁により境を接した、第１と第２の平行板からなり、少なくとも第１の板は、平らな接続ストリップおよび入口端と出口端を有する通路凹部を交互に備え、これらのストリップと凹部は、第１対の外縁に対して垂直に延在し、これらの板は、少なくとも第２対の外縁と接続ストリップに沿って互いに接続され、第１の板の通路凹部、第２の板の対向する部分を通路に結合し、パネルはさらに、両方とも第１対の外縁と実質的に平行に延在する供給物ヘッダおよび生成物ヘッダを備え、供給物ヘッダは通路の入口端に接続され、生成物ヘッダは通路の出口端に接続されている。
【００３５】
供給物ヘッダおよび生成物ヘッダは、一方または両方の板にある凹部と第２の板の凹部の対向部分の組合せとして構成することもできる。
【００３６】
その場合、少なくとも第１の板は、第１対の第１の縁に実質的に平行にかつ第１の縁に直接沿ってまたは第１の平らな縁のストリップだけそこから離れて延在する供給物ヘッダおよび第１の縁の反対の第１対の第２の縁に実質的に平行にかつ第２の平らな縁のストリップだけそこから離れて延在する生成物ヘッダを有し、これらの板は、縁のストリップ、接続ストリップで外縁に沿って互いに接続され、第１の板の供給物凹部、生成物凹部および通路凹部を、第２の板の対向部分と、それぞれ、供給物ヘッダ、生成物ヘッダおよび通路に組み合わせる。
【００３７】
この実施の形態には、取り外せる部品のみしかパネルの別個の部材として存在する必要がないという利点がある。
【００３８】
別の実施の形態において、別個の部材として供給物ヘッダおよび生成物ヘッダの内の少なくとも一方が通路の対応する端部に接続される。
【００３９】
この実施の形態には、通路の入口端と出口端のアクセス性が、より汎用性となり、触媒スクリーンおよび供給物分配プレートの配置と取外しが容易になるであろう。
【００４０】
このパネルは、例えば、セントラルヒーティングのラジエータパネルの製造に、または自動車産業において、公知の技法により、容易かつ高い汎用性で構成することができる。例えば、ホットプレスにより金属板を所望の形状と断面に形成することにより、複雑な形状と断面パターンを有するプレートを製造できる。冷間液圧プレスとして知られている、このパネルを構成するための別の適切なプロセスにおいて、２枚の平板を、縁の位置と、形成すべきパネルにおいて板を接続すべき全ての他の位置で、互いに溶接し、溶接されていない部分を所要の通路とヘッダに膨張させるために、２枚の板の間に液圧を印加する。
【００４１】
第２対の縁の各々に沿って平らな縁のストリップが、その縁に沿うパネルのよりしっかりした固定のために存在することが好ましい。
【００４２】
パネルの接続部は、供給物ラインと生成物ラインへの接続以外に、気密かつ液密であるべきである。板の平らなストリップと対向する板との接続も気密かつ液密であるべきであり、よって、その長手方向に沿って閉じられた通路が提供される。全体として、パネルは、供給物ラインと生成物ラインへの接続以外に、気密かつ液密であるべきである。この要件は、１つの部品または２枚の平行板から構成される場合、本発明によるどのパネルにも適合される。
【００４３】
この実施の形態によるパネルは、表面積の少なくとも一部に亘り、例えば、溶接またはボルトによる接続によって、しっかりと接続された２枚の金属板から基本的に構成される。このようにして、一方の板の凹部は、他方の対向する部分により環境から閉鎖され、それゆえ、所要の通路およびヘッダを形成し、ある実施の形態において、１つ以上の別個のヘッダを構成する。
【００４４】
板の少なくとも一方は所要の形状を有し、他方の板は平らであってよいが、両方の板が協働するパターンで同様の形状を有することが好ましい。そのような協働するパターンの第１の好ましい例において、両方の板は、鏡像位置で前記凹部とストリップを有し、一方の板の凹部とストリップが、他方の板の鏡像の凹部とストリップに面する。
【００４５】
特に、２枚の板の鏡像凹部の深さは異なっていてもよい。
【００４６】
第２の例として、協働パターン、供給物ヘッダおよび生成物ヘッダは、鏡像位置にあるのに対し、交互の平らなストリップおよび反応凹部は、ずれた鏡像位置にあり、よって、一方の板の反応凹部が他方の板の平らなストリップに面し、その逆も同様である。この場合、平らなストリップの幅は凹部の幅よりも大きいことが好ましい。次に、板の平らなストリップの少なくとも一部は長手方向に沿って、反対の板の平らなストリップと接触し、通路凹部により形成された通路の間の分離区域を提供する。この実施の形態において、パネルは、平行な２列の通路を含んでいる。
【００４７】
２枚の板からなるパネルにおいて、必要な空の空間、すなわち、通路とヘッダが存在する。この点に関して、供給物ヘッダは、一方の板の供給物凹部と他方の板の鏡像の供給物凹部の組合せとして形成される。同じ事が、生成物ヘッダについても適用される。
【００４８】
供給物凹部および生成物凹部は、通路凹部に接続された別々の凹部として存在して差し支えない。それらの凹部は、ことによるとそれほど深くない通路凹部の端部および平らなストリップの端部にあり、それを超えて延在する同じ深さの凹部からなって差し支えなく、よって、第１対の縁に沿って延在する連続凹部が形成される。次に、連続凹部の縁が、通路にアクセスできるように取り外せる部品が取り付けられたフランジを形成するように、内側または外側に曲げられていることが好ましい。
【００４９】
同じ構造を通路凹部の端部と接続ストリップに適用することにより、別々の供給物／生成物ヘッダを確実に取り付けることができる。
【００５０】
通路は、一方の板の通路凹部と他方の板の対向部分との組合せとして存在する。この部分は、他方の板の通路凹部、平らなストリップまたは別の平らな部分であってもよい。
【００５１】
通路は、通路の全長に亘って延在する空間が空にならないような様式で、触媒粒子が充填されることが意図されている。それゆえ、入口端で通路に進入する流体は、触媒と不十分にしか接触せずに未反応のままで出口端に到達しないようにされる。通路の断面はどのような形状を有していてもよいが、上述した理由のために、通路の断面は、鋭角のない滑らかで規則的な形状を有することが好ましい。そのような形状の例は、円形、楕円形または角の丸まった多角形である。
【００５２】
本発明によるパネルのさらに別の利点は、１つのパネル、特に、２枚の板からなるパネルに異なる形状が存在してもよいことである。通路の断面の形状は、通路の長手方向に沿って同じであってもよいが、その形状が通路の長手方向に沿って変動することも可能である。この例としては、通路の断面が、一次元または二次元で円錐台形であって差し支えない。
【００５３】
パネルは、化学反応装置における用途が意図されており、化学反応は通路内で行われる。それゆえ、パネルを形成する構成部材は、反応条件およびプロセス条件並びにそれらの部材が曝露される成分に適合した材料からなるべきである。化学反応条件に使用するための公知の材料は、金属、合金およびセラミック材料である。保護被覆層を塗布することも当該技術分野において知られている。当業者には、意図した用途に鑑みて、適切な材料を選択することができるであろう。その材料が適切な熱伝導率を示すことが好ましい。
【００５４】
パネルの寸法は主に、通路の長さおよび数によって決まる。これらの値は、反応のタイプ、生産能力、反応が意図されている触媒のサイズとタイプに応じて、幅広く亘る。パネルの大きな利点はそのモジュール式特徴であるので、パネルのアレイは、同じ反応のための反応装置に必要とされる、同じ生産能力を有する１つの多管式パイプ束よりも著しく小さいサイズのものであろう。
【００５５】
通路の断面積は、触媒と反応のタイプによる。行われる反応の発熱性または吸熱性が強いほど、触媒における不均一な反応分布、特に、半径方向の大きな温度勾配を避けるため、また触媒床から通路壁へのまたは通路壁からの十分な熱輸送を確実にするために、この面積が小さい必要がある。実際には、この面積は５および３００ｃｍ2の間にある。この面積が２００、１００またはさらには５０ｃｍ2未満であることが好ましい。
【００５６】
通路の断面積よりも重要なことは、通路の断面の最小の直線寸法である。通路の断面積の任意の点から通路壁までの最短の直線寸法が多くとも３．５ｃｍであることが好ましい。この距離が多くとも２．５ｃｍであることがより好ましい。通路の形状が円形、楕円形または鋭角のない他の滑らかで規則的な形状であってよい。
【００５７】
通路は、その中の所望の流れを可能にするために、あまりに平らな形状を有するべきではない。この目的のために、実際的な規則として、全ての最短の直線距離の最長のものが、固体触媒を使用する場合には、少なくとも１ｃｍ、ガス状触媒を使用する場合には、少なくとも２ｍｍであることが好ましい。
【００５８】
通路の長さは、広い境界内で変動してよく、長さの上限は潜在的に、通路の長さに亘る圧力降下により制限される。この圧力降下は、触媒床のタイプと密度に依存するであろう。適切な長さは、０．５から１０メートルに及ぶ。
【００５９】
通路の壁厚は、パネルが２枚の平行板から構成されている場合には、板の厚さであるが、例えば、圧力差、重力または取付作業により、それに与えられる機械的力に耐えられるのに十分である。高いほうの端部では、厚さは、板が通常の技法により形成できなければならないという要件により、２枚の平行板からなる本発明によるパネルについて実際には制限される。実際的な厚さは、０．５から５ｍｍに及んでよい。
【００６０】
これに対して、パネルの寸法は、構成部品の寸法の合計により決まる。例として、通路の長手方向におけるこの寸法は、通路の長さにその方向の供給物ヘッダと生成物ヘッダの高さを加えたものと少なくとも等しい。また、通路の長手方向に対して垂直な方向のパネルの厚さは、その方向の通路の直径に通路の壁厚と外面上にある任意のシートの厚さの合成と少なくとも等しい。
【００６１】
本発明はさらに、上述した本発明による反応装置パネルを１つ以上収容した筐体を備えた反応装置に関し、この反応装置は供給物ラインおよび生成物ラインをさらに備え、これらのパネルは供給物ラインおよび生成物ラインに接続されている。
【００６２】
それゆえ、本発明による反応装置、特に、不均一接触プロセスを行うための反応装置は、１つの大きなパイプ束の代わりに、多数の反応装置パネルを備える。それゆえ、同じ反応装置生産能力が、適切な寸法のパネルを適切な数だけ組み合わせることによって、モジュール式で達成される。
【００６３】
１つのパイプ束を収容する反応装置と同じ生産能力を有する本発明による反応装置は、多数のパネルを収容し、各パネルは、１つのパイプ束よりも著しく小さく軽い。これらのパネルは取扱いがずっと容易であり、従来の反応装置よりも、本発明による反応装置をメンテナンスすることがより容易である。メンテナンス中、反応装置から重く嵩張るパイプ束を持ち上げる必要がない。反応装置の能力の増加は、同じ底部と頂部のプレートに依り多くの管を接続する必要がなく、より多くのまたは他のタイプのパネルを加えることによつて、簡単に行うことができる。
【００６４】
本発明による反応装置は、熱交換特性に関してより大きい汎用性を提供する。パネルの相対的な位置と距離は、自由に選択することができ、通路とパターンを通る予測される効果的な熱交換流を形成することができる。反対に、１つの管の束を備えた反応装置において、束における管の分布は、固定され、自由に選択したり、容易に適用することができない。
【００６５】
本発明による反応装置は、連続反応プロセスにも、バッチ式反応プロセスにも適用できる。
【００６６】
本発明による反応装置のさらに別の利点として、通路の破損、漏れまたは他の出来事が起きた場合、生産を再開できるようになる前に、それに関係するパネルのみを反応装置から取り外して置き換えるか、または単に切り離すだけでよい。生産が続けられている間に、オフラインのパネル毎に修理または補充を行うことができる。単一の管の束を備えた公知の反応装置において、修理が完了するまで、生産は停止される。
【００６７】
パネルは、反応体の供給のために供給物ラインに、また反応生成物の除去のために生成物ラインに接続されている。この接続は、本発明によるパネルに存在するそれらのラインへの接続により行うことができる。そのような接続を行うのは、反応装置技術の分野においてありきたりのことである。例えば、異なるパネルを供給物マニホールドまたは反応装置筐体の内か外にある分配器に接続することができ、そのマニホールドまたは分配器は、次に、共通の供給物ラインに接続されて、外部の供給物貯留部または他の供給物容量から所要の供給物を提供する。マニホールドまたは個々の接続ラインは、パネルに亘り流入する供給物の均一な分布を適切に確保するために、例えば、その直径により、特定の寸法に合わせることが好ましい。また、パネルから供給物ラインへの接続部が、パネルと供給物ラインへの接続部との間の熱膨張の差を吸収して、応力を最小にできるという意味で、柔軟性である。この柔軟性を達成するための構成部材は、当該技術分野において公知であり、例として、供給物ラインがピグテール管部品または蛇腹形接続部品を含むことが挙げられる。
【００６８】
各パネルの通路に亘る均一な供給物の分布は、各通路内の圧力降下により制御される。各触媒管の入口端に、その管に進入する供給物流に近臨界の圧力降下を与えるのに適した流動制限手段が設けられることが好ましい。このことにより、通路が正確に同じ圧力降下を有していない場合でさえも、通路への供給物の流量が確実に一定になる。圧力降下における差は、相当な範囲内の触媒の充填または装填における差により生じるかもしれず、またコークスの蓄積によって動作中に生じるかもしれない。近臨界の圧力降下は、流速を臨界流速の少なくとも５０％、好ましくは少なくとも７０％、より好ましくは少なくとも８０％にする圧力降下と定義される。
【００６９】
供給物ヘッダから通路への圧力降下は、通路の入口の面積を制限することによって制御できる。通常、パネルは反応装置内に垂直に取り付けられ、触媒を保持するために底部にスクリーンが存在する。供給物を上側から進入させるべき場合、上側には、入口端を閉じ、所望の圧力降下を達成するために適切なサイズのオリフィスを１つ以上有する小板があるであろう。そのような小板は、その小板から下方に通路中へと延在する開放細管を有するであろう。供給物を下側から進入させるべき場合、触媒を保持するためのスクリーンが、所望の圧力降下を達成するために、一緒になって、供給物のための所望の入口面積を有する、適切な数とサイズのオリフィスを有するであろう。あるいは、触媒を保持するためだけに特定の寸法に合わされたそのようなスクリーンと組み合わされて、通路の底部の入口端には、入口を閉じ、適切なサイズのオリフィスを１つ以上有する小板がさらに存在してもよい。そのような小板は、小板から上方に通路へと延在する開放細管を有するであろう。また、通路の入口を、同時に、通路内に触媒を保持し、通路に流入する供給物を決定するデバイスとして機能する細管を有する小板のみにより閉じることも可能である。孔の適切な数とサイズの計算は、供給物ヘッダ内の圧力、通路の数、通路に亘る所望の圧力降下および通路の長さなどの入力データから、当業者にとって簡単なことである。通路の充填と空にする作業を容易にできるように、どの小板も取り外せる様式で取り付けられることが好ましい。
【００７０】
パネルはさらに、形成された生成物を収集し、さらに加工処理するために反応装置の外側に出すために生成物ラインに接続されている。
【００７１】
パネルは通常、反応装置内に垂直に配置される。よって、通路は実質的に垂直に延在し、ヘッダは実質的に水平に延在する。パネルは通常、互いから距離を置いて平行に配列される。この距離は、想定される熱交換体制に依存し、１ｍｍから３ｃｍまでに及んでよい。より長い距離も可能であるが、熱交換にはそれほど効率的ではないことが実証されており、より大きな熱交換ガス流が必要である。ここで意味するパネル間の距離は、あるパネルの通路と、隣接するパネルの対向する部分、通路、ヘッダまたはストリップとの間で測定された、２枚の隣接する平行なパネルの間の最短の垂直距離である。
【００７２】
パネルの全ての実施の形態において、生成物ヘッダおよび供給物ヘッダの内の少なくとも一方が、パネルの平らな側に垂直な距離で通路の外側に延在するときが都合よい。この場合、隣接するパネル間の距離は、通路でよりも、ヘッダでのほうが小さい。これにより、反応装置内のパネルの列に亘り加熱媒体をより均一に分布させる、隣接するパネル間に進入する加熱媒体に関する圧力制限が導入される。
【００７３】
パネルは、筐体の構成部材により支持されるが、好ましくはそれに固定されずに、反応装置内に取り付けることができる。パネルは、収縮または膨張したときに、筐体に対して動けることが好ましい。これにより、パネルと筐体との間の熱応力の発生が避けられる。
【００７４】
パネルが、その上端のみで支持され吊り下げられることが好ましい。このため、パネルの熱膨張または収縮により最小の応力しか生じず、パネルの、それゆえ、全体として反応装置の動作寿命が伸び、信頼性が高まる。
【００７５】
反応装置の筐体は、内側の反応装置容積を環境から遮蔽し、支配的な反応条件および熱交換条件に適合する反応装置筐体の通常の公知の性質を有する。反応装置の内部は、供給物、生成物、熱交換媒体および反応装置を動作するために知られている他の通常の物質のための制御された入力および出力配管に開いているだけである。
【００７６】
筐体と反応装置パネルの間に、ヒートスクリーンがあってもよい。これは、筐体に面する外側のパネルが、熱交換媒体により加熱されるか冷却される筐体によって、放射されるのを防ぐためである。これにより、外側のパネルが、内側のパネルよりも加熱されるか冷却されてしまうであろう。過熱の場合、これは、外側のパネルの通路内にコークスが形成される原因となるかもしれない。これらのスクリーンは、例えば、冷却板または加熱板であってよい。それらは、触媒が充填されていない、通路内に熱交換媒体が流れた、本発明による反応装置パネルであってもよい。
【００７７】
反応装置はさらに、パネルに沿って加熱媒体または冷却媒体を輸送するための手段を備えている。
【００７８】
熱交換媒体として、加熱されたまたは冷却された気体または液体を用いても差し支えなく、例えば、蒸気または燃焼排ガスが適切な熱交換媒体である。熱交換媒体の流動方向は、通路の供給物入口端からその生成物出口端への流動方向と、向流、並流または直交流であってもよい。邪魔板が、流れを案内するために存在してもよいが、本発明による反応装置においては必要ない。
【００７９】
反応装置において、２枚の隣接するパネルは、パネルの相対的な動きを可能にするストリップによって第２対の縁の長さに沿って接続されて、二重パネルを形成してもよい。このストリップは、例えば、曲げられていても、もしくはジグザグ型または蛇腹形状を有していてもよい。それゆえ、上端と下端で開いた空間が、２枚の接続されたパネル間に形成される。そのような接続された二重パネルを備えた反応装置は、互いに面する二重パネルの表面にしか接触していない第１の熱交換媒体に別々に接続できる多数の空間を含む。次に、他のパネル表面は、組成および／または他の性質が第１の媒体とは異なる熱交換媒体と接触することができる。これにより、反応装置内の熱交換体制をさらに調節することが可能になる。第１の熱交換媒体が蒸気である場合には、表面に沿って流れた後、予熱するために供給物と混合しても差し支えない。
【００８０】
さらに、反応装置に、このタイプの反応装置を確実に、完全にかつ効果的に利用するために、当該技術分野において要求されるのか公知なように、さらに別の必要品および必需品を供給してもよい。
【００８１】
パネルの通路は、反応装置内で行うことが想定される反応に適した触媒を収容することができる。この触媒は、粒子として存在してもよいが、通路の壁上のコーティングとして存在してもよい。この場合、通路は狭いべきであり、特に、通路の最大半径寸法は５ｍｍと１０ｃｍの間にあるべきである。それより大きい寸法も可能であるが、反応装置の通路の容積とその触媒の被覆表面の好ましくない比のために、それほど効果的ではないであろう。
【００８２】
反応装置は、反応により生じるまたはそれに必要な熱の交換が必要な反応を行うために特に適している。特に、不均一触媒反応を、本発明による反応装置内で効果的かつ大きな汎用性で行うことができる。触媒が固定床として通路内に存在することが好ましい。触媒が粒状形態にあることが好ましい。通路の最小半径寸法に関する触媒の適切なサイズは、触媒反応装置の分野において一般的に知られている。経験で、触媒の粒径は、通路の直径の０．１倍未満である。それより大きい直径が可能であるが、通路の壁と触媒床との間に反応体の漏れの虞が生じるであろう。
【００８３】
上記に鑑みて、本発明は、本発明による反応装置を使用して、不均一触媒発熱または吸熱反応を行う方法に関する。
【００８４】
そのような化学反応の例としては、例えば、エチレン、キシレン、ナフタレン、プロペン、アクリロイン、メタノールおよびエタノールの部分酸化、例えば、ベンゼンのエチレンまたはプロピレンによりアルキル化、例えば、Ｃ２〜Ｃ８アルカン、エチルベンゼンたまはシクロヘキサノールの脱水素化、（脱）水和反応、ヒドロホルミル化反応および酸塩化反応が挙げられる。
【００８５】
本発明を、以下の図面によりさらに説明するが、それらには制限されない。
【図面の簡単な説明】
【００８６】
【図１】別々の部材から構成した、本発明によるパネルの正面図
【図２】線Ａ−Ａに沿ったこのパネルの断面図
【図３】開口が開けられたこのパネルの上面図
【図４】図４ａ〜４ｄは、未接続と、機械的および熱的に接続された隣接する通路の様々な実施の形態を示すパネル部分の正面図を示す
【図５】図５ａ〜５ｄは、線Ｂ−Ｂに沿った図４ａ〜４ｄの断面を示す
【図６】多数の適切な通路の断面形状を示す
【図７】２枚の平行板から構成された本発明による矩形のパネルの正面図
【図８】線Ｃ−Ｃに沿った図７のパネルの断面図
【図９】線Ｄ−Ｄに沿った図７のパネルの断面図
【図１０】図１０ａ〜１０ｄは、平行板の異なる組合せに関する通路の長手方向に対して垂直な断面を示す
【図１１】本発明による反応装置の斜視図
【発明を実施するための形態】
【００８７】
図面において、供給物通路は、パネルの上側にあるが、本発明によるパネルおよび反応装置において、この供給物側をパネルの下側に配置することも可能であることに留意されたい。
【００８８】
図１において、通路としての管３からなるパネル１が示されており、各通路は、供給物ヘッダ５および生成物ヘッダ７に接続されている。供給物ヘッダ５は、供給物ラインに接続されるべき接続部９を有する。生成物ヘッダ７は、生成物ラインに接続されるべき接続部１１を有する。
【００８９】
図２において、通路３は、通路３の入口端に位置する小板１５にあるオリフィス１３を通って、供給物ヘッダ５に連通している。触媒保持スクリーン１７を通して、通路３は生成物ヘッダ７に連通している。供給物ヘッダ５の頂部にある開口１９は、取り外せる部品すなわち蓋２１で閉じられている。
【００９０】
図３において、供給物ヘッダ５にある開口１９は、開けられており（蓋が取り外されている）、ほぼ全長に亘り延在し、通路３へのアクセスを与えているのが分かる。
【００９１】
図４ａにおいて、通路３は接続されていない。図４ｂにおいて、通路３ａ〜３ｄは、パネルの機械的剛性と熱交換特性を向上させるために、別個の平らなストリップ２３により２つずつ接続されている。図４ｃの似ているが向上した効果により、通路３ｅから３ｈが、通路の長さに沿って延在する平らなストリップ２５により各隣接する通路に接続されている。図４ｄにおいて、平らなシート２７の一部が、通路３を覆ってそれに接続されているのが示されている。
【００９２】
図５ａ〜５ｄにおいて、通路は、接続されていないものと、それぞれ、ストリップ２３と２５および平らなシート２７により、その中心部分に接続されている。
【００９３】
図６において、通路３の様々な適切な通路の断面形状が示されている。隣接した通路が平らなストリップ２５により接続されている。
【００９４】
図７において、前面板３１および（見えない）鏡像の背面板３３からなるパネル２９が示されている。通路３および通路のストリップ２５が、供給物ヘッダ５から生成物ヘッダ７まで延在している。供給物ヘッダ５の最も上の境界が、第１対の外縁の第１の縁を形成し、生成物ヘッダ７の最も下の境界が、この第１対の第２の縁を形成する。パネル２９は、供給物ラインに接続すべき接続部９および生成物ラインに接続すべき接続部１１も有している。このパネルは、供給物ヘッダ５に接続された支持突起３７も有している。
【００９５】
図８において、板３１と３３の平らな通路ストリップが、互いに、機械的であるが、気密かつ液密に接合されており、供給物ヘッダ５を生成物ヘッダ７に接続している。供給物ヘッダ５および生成物ヘッダ７は、板３１と３３の外側に曲げられたストリップ３９に接続された別個の部材である。供給物ヘッダは、蓋２１により閉じられている。
【００９６】
図９において、板３１と３３の鏡像の凹部４１が通路３を形成している。この通路３は、通路３の入口端に配置された小板１５にあるオリフィス１３を通して、供給物ヘッダ５と連通している。触媒保持スクリーン１７を通して、通路３が生成物ヘッダ７と連通している。供給物ヘッダ５の頂部にある開口１９は、蓋２１で閉じられている。オリフィス１３およびスクリーン１７により、気体または液体が、供給物ヘッダ５から生成物ヘッダ７に移動することが可能である。
【００９７】
図１０ａにおいて、板３１は、通路凹部４１および平らな通路ストリップ３５を交互に有しているのに対し、反対の板３３は平らである。図１０ｂにおいて、両方の板３１と３３は、両方の板とも同じ深さの通路凹部４１および平らな通路ストリップ３５を鏡像位置で有している。図１０ｃは、図１０ｂと同様であるが、唯一の差は、板３１の通路凹部３５が、板３３のものよりも深くなっていることである。図１０ｄにおいて、両方の板３１と３３とも、ここでは、交互の鏡像位置で通路凹部４１と、凹部の間に平らな通路ストリップ３５とを有している。図１０ａ〜１０ｄの全ての場合において、板が互いに結合されて、通路３を形成している。全図において、平らな縁のストリップが、板３１と３３の端部に存在する。
【００９８】
図１１において、４５は、筐体４７を有し、図７に示された反応装置パネル２９の列を収容した反応装置である。供給物接続部９は、供給物ライン５１で終わる柔軟な供給物マニホールド４９に接続されている。生成物接続部１１は、生成物ライン５５で終わる柔軟な生成物マニホールド５３に接続されている。供給物ライン５１および生成物ライン５５は、供給物および生成物のための貯蔵手段（ここには示されていない）に接続されていて差し支えない。
【００９９】
パネル２９は、支持突起３７を介して、反応装置４５の筐体４７の一部を構成する梁５７、５９の上に、固定されることなく、支えられている。この頂部での支持部分は別にして、パネル２９が反応装置内で自由に吊り下げられている。
【符号の説明】
【０１００】
１，２９    パネル
３    通路
５    供給物ヘッダ
７    生成物ヘッダ
１７    スクリーン
２１    蓋
４７    筐体
５１    供給物ライン
５５    生成物ライン
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
2015180499.tif 000011
【図１０】
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【図１１】
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