(57)【要約】      （修正有）【課題】汚染された液体、固体、気体のいずれにも適用可能で、高い吸着能を有し、且つ吸着後の吸着材自身の減容量化に優れ、更に経済性に富んだ放射性物質の吸着材を提供する。【解決手段】軽石、パーライトなどの無機系発泡体、及び／又はそれらに吸着材である顔料を担持させた、セシウム、ストロンチウム、トリチウム等放射性物質の吸着材。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
無機発泡体による放射性物質の吸着材。
【請求項２】
無機発泡体が火山放出物を熱処理して製造されたパーライトであることを特徴とする請求項１記載の吸着材。
【請求項３】
無機発泡体が珪藻土を熱処理して製造されたパーライトであることを特徴とする請求項１記載の吸着材。
【請求項４】
顔料を担持した無機系発泡体であることを特徴とする請求項１〜３記載の吸着材。
【請求項５】
顔料が無機鉄化合物、金属鉄、フェロシアン化物、ヘテロポリ酸、結晶質四チタン酸繊維、光触媒及びミョウバン（明礬）の一種以上であることを特徴とする請求項１〜４記載の吸着材。
【請求項６】
無機鉄化合物が酸化鉄であることを特徴とする請求項５記載の吸着材。
【請求項７】
金属鉄が多孔質鉄粉であることを特徴とする請求項５記載の吸着材。
【請求項８】
酸化鉄が砂鉄であることを特徴とする請求項６記載の吸着材。
【請求項９】
フェロシアン化物がプルシアンブルーであることを特徴とする請求項５記載の吸着材。
【請求項１０】
光触媒がフタロシアニン系化合物、ビピリジン金属錯体、金属ポルフィリン及びメチレンブルーであることを特徴とする請求項５記載の吸着材。
【請求項１１】
フタロシアニン系化合物が塩素化銅フタロシアニン、鉄フタロシアニン、マグネシウムフタロシアニン、アルミニウムフタロシアニン、マンガンフタロシアニン、ニッケルフタロシアニン、コバルトフタロシアニン、ルテニウムフタロシアニン、パラジウムフタロシアニン、白金フタロシアニン、亜鉛フタロシアニン及びチタンフタロシアニンであることを特徴とする請求項１０記載の吸着材。
【請求項１２】
光触媒が二酸化チタン、二酸化ジルコニウム、酸化タンタル、酸化亜鉛、酸化バナジウム及び又は酸化タングステンであることを特徴とする請求項５記載の吸着材。
【請求項１３】
液体中の放射性物質を、請求項１〜１０からなる放射性物質吸着材の一種以上で吸着する方法（液相法）。
【請求項１４】
固形物中の放射線物質を、請求項１〜１０からなる放射性物質吸着材の一種以上で吸着する方法（固相法）。
【請求項１５】
固体と液体の混合したスラリー状汚染泥水中の放射線物質を、請求項１〜１０からなる放射性物質吸着材の一種以上で吸着する方法（固液混合法）。
【請求項１６】
気体中の放射線物質を、請求項１〜１０からなる放射性物質吸着材の一種以上で吸着する方法（気相法）。
【請求項１７】
液体が、原子力発電所冷却水・原子力発電所滞留水・原子力発電所地下水・河川水・池水・沼水・湖水・海水・下水道処理場水・雨水・圃場水溜り・地下水・飲料水・牛乳・血清・体液等の汚染水、固形物（土壌・焼却灰・植物・無機物・ガレキ破砕物・家屋・道路）の放射性物質抽出水（洗浄水）及び汚染有機液体であることを特徴とする請求項１３記載の吸着する方法。
【請求項１８】
吸着材を袋、網、籠、筒及び塔に充填して用いることを特徴とする請求項１〜１２記載の放射性物質吸着材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、無機系発泡体による放射性物質の吸着法に関し、さらに詳述すると、例えば、軽石、パーライト及び又はそれらに顔料を担持させた吸着材によるセシウム、ストロンチウム、トリチウム等放射性物質の吸着材及びその吸着法に関する。
【背景技術】
【０００２】
平成２２年３月１１日発生した岩手県から宮城県・福島県にかけての太平洋沿岸を震源とするマグニチュード９．０の大地震とそれに伴って引き起こされた巨大津波は、死者・行方不明者約２万５０００人と住宅・地場産業・交通網そして豊かな自然等の生活圏の一切を根こそぎ奪う日本史上類をみない大惨事となった。更に、この未曽有の大地震と津波が原因で、東京電力福島第一原子力発電所の放射性物質格納庫建屋内水素爆発が引き起こり、従来考えられなかった東北はもとより関東までの広域にわたる放射性物質の放散が起こってしまった。そしてこの事故により、近代日本の首都圏発展のためにその源である電力供給面で献身的に支えてきた福島県民は、３か年を経た今日に於いてもなお２７万人もの人々が故郷を離れて全国各地での苦難の日々の避難生活を強いられ続けている。
【０００３】
この様な中で、東日本広域の各県市町村に於いて、放射性物質の除染作業が過去に経験のない深刻な社会問題として取り組まれている。
【０００４】
東京電力福島第一原子力発電所事故により周辺地域に落下した主な放射性核種は、γ線核種「ベリリウム（Be-7 : 半減期53.3日）、テルル（Te-129m : 半減期0.05日）、ヨウ素（I-131 : 半減期8.04日）、ヨウ素（I-132 : 半減期0.1日）、テルル（Te-132 : 半減期3.25日）、セシウム（Cs-134 : 半減期752日）、セシウム（Cs-136 : 半減期13日）、セシウム（Cs-137 : 半減期11023日）、バリウム（Ba-140 : 半減期12.8日）、ランタン（La-140 : 半減期1.68日）」
β線核種「ストロンチウム（Sr-89 : 半減期50.5日）、ストロンチウム（Sr-90 : 半減期10512日）」
α線核種「プルトニウム（Pu-238 : 半減期87.7年）、プルトニウム（Pu-239 : 半減期24100年）、プルトニウム（Pu-240 : 半減期6564年）」
等が多岐にわたって測定された。（
【非特許文献１】）
【０００５】
これらの中で、今後も影響が問題となる核種は、半減期が長いγ線核種のセシウム（Cs-137）とセシウム（Cs-134）であり、β線核種のストロンチウム（Sr-90）である。但し、ストロンチウム（Sr-90）は、文部科学省の測定では、平均的に放射能密度がセシウム（Cs-137）の０．００２６倍程度と報告されている。しかしながらストロンチウム（Sr-90）は海への影響が重大と考えられており、魚介類への影響について監視体制の強化と除染策が必要である。
α線核種のプルトニウムについては、検出限界に近い低い数値が観測された。プルトニウム（Pu-239）は、半減期が長く内部被曝の放射線影響の毒性も大きいことから低濃度でも十分な監視体制と防御策が必要である。α線は低濃度で透過を防止できることから、外部被曝の心配は無いものの、内部被曝の影響は深刻で、海洋への放出量や魚貝類への蓄積量の調査と対応策の早急な実施が求められている。
従って、内陸部での除染すべき核種としては、γ線核種のセシウム（Cs-137）とセシウム（Cs-134）がほとんどを占めることになる。（
【非特許文献２】）
【０００６】
こうした中で、各県市町村に於いて、放射性汚染物質の仮置き場への移動が検討されている。しかしながら、膨大な量の放射性汚染物質仮置き場の設置には、周辺住民の理解・協力が得られ難い現状にある。そこで、放射性物質吸着材を用いて放射性汚染物質の減量化によって大幅に容積を減少させて管理しようとの試みが行われている。
【０００７】
更に、このところは、東京電力福島第一原子力発電所の滞留水中の放射性トリチウムの問題が浮上して来ている。平成２５年４月１６日現在で、この滞留水中に含まれるトリチウムの濃度は１ｘ１０６Ｂｑ／Ｌ〜５ｘ１０６Ｂｑ／Ｌで、総量が２８万ｍ３であるため、
合計放射性物質量は２．８ｘ１０１４〜１．４ｘ１０１５Ｂｑの膨大な量に及んでいる。
（平成２５年４月２６日東京電力株式会社ホームページ）
又、「東京電力は平成２５年９月２日、２０１１年５月から今年７月にかけ、汚染水に含まれて流出した放射性物質のトリチウムの量が２０兆〜４０兆ベクレルに上るとの試算を明らかにした。」原子力規制委員会の汚染水対策を検討する作業部会に報告した。（日本経済新聞９月１５日）
【０００８】
トリチウムは、水素の同位体として多くは水（ＨＴＯ，Ｔ２Ｏ）の形態で存在するため分離が難しい。半減期約１２年で弱いβ線を出して崩壊する核種で、放射線同位体のワーストＮｏ．１のＤＮＡ等を直接被曝する。水や水蒸気の形で人体に入ると９９％が吸収され（皮膚からも吸収）、接種量の２％はＤＮＡに取り込まれる。有機結合型トリチウム（ＯＢＴ）は、トリチウムと異なる挙動をとり、動物実験では造血組織を中心に障害（白血病等）、癌、異常出産等を発生させることが明らかになっている。
これは、生物の基本構造であるＤＮＡ、ＲＮＡ、蛋白質、酵素を構成する巨大分子は水素結合に依存しており、トリチウムの侵入によってこの結合に異常をきたすためと考えられている。
【０００９】
一方、放射性物質吸着材としては、フェロシアン化物、ヘテロポリ酸、結晶質四チタン酸繊維及びゼオライト等が検討されている。（
【非特許文献３】）これらの中で特に高い吸着能を有するプルシアンブルーは、農地への散布後高濃度の放射性物質吸着体となり極めて危険な物質に変貌する。この微細粒子は乾燥すれば粉塵化し易く、飛散した粉塵を吸引すれば、肺に長くとどまり、深刻な内部被曝を伴う塵肺(肺疾患)をもたらす恐れがある。特に、半減期が３０年のＣｓ１３７のβ線による内部被曝は深刻である。（
【非特許文献３】）
【００１０】
そこで、ゼオライトやシリカ等の多孔性無機担体にフェロシアン化物を担持固定化させた複合体も検討されている。この吸着材は海水等の液相での放射性物質の吸着性能に好結果が得られている。（
【非特許文献４】）しかしながら、担体がゼオライトの場合は、吸着材自身の減容化が困難で保管上の問題が課題となっている。東京電力福島第一原子力発電所では、２０１１年６月以来の放射線物質の除去装置の稼働によりゼオライト吸着塔で使用された吸着済みゼオライトなどを含むドラム約１０００本の破棄物が発生している。（
【非特許文献５】）また汚染固形物の除染時（固相法）では、吸着後の分離が困難である
【００１１】
原発事故から間もなく三箇年余り経過した現在、海底、湖沼池底、河川底、水路底、堀底等の固体と液体の混合したスラリー状汚泥（ヘドロ）の放射性物質濃度増大が極めて深刻な問題になっている。広大な周辺陸地（２０００万ｍ３以上の汚染土壌量と言われている）からの風雨等により集積した放射性物質の濃度は想像以上に高いもの（“ホットスポット”）となり、国県市町村での早急な除染対応が重大課題になって来ている。
【００１２】
一方、これまでに集落地の表土除染で各県市町村の仮置き場に保管された汚染土壌は、膨大な量に膨れ上がっている。今後この汚染土壌を水を媒体とした吸着材による減容化が考えられる。
【００１３】
この様な中で、水や油状物等の液体に溶解した放射性物質の吸着（液相法）、汚染固形物の直接接触処理による放射性物質の吸着（固相法）、海底、湖沼池底、河川底、水路底、堀底等湖沼底土壌の様な固体と液体の混合したスラリー状汚泥（ヘドロ）や汚染土壌を水処理したスラリー状汚染泥水（汚泥）からの放射性物質の吸着（固液混合法）、更に気体中の放射性物質の吸着（気相法）のいずれにも有効で、且つ放射性物質の減容化や吸着材自身の減容化が可能で経済性の高い放射性物質の吸着材が望まれていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１４】
【特許文献１】特願２０１３−１２１３３３号公報
【特許文献２】特願２０１３−２９６６０号公報
【特許文献２】特開２００２−３５６３０１号公報
【特許文献３】特開平１０−１２８０７２号公報
【非特許文献】
【００１５】
【非特許文献１】山田國廣著「放射能除染の原理とマニアル」１７頁（２０１２）
【非特許文献２】山田國廣著「放射能除染の原理とマニアル」１９〜２０頁（２０１２）
【非特許文献３】日本イオン交換学会編（日刊工業新聞社）「セシウムをどうする、福島原発事故除染のための基礎知識」４９〜６５、９７〜１０１、１０９〜１１３頁（２０１２）
【非特許文献４】日本イオン交換学会編（日刊工業新聞社）「セシウムをどうする、福島原発事故除染のための基礎知識」１１７〜１１９頁（２０１２）
【非特許文献５】日本イオン交換学会編（日刊工業新聞社）「セシウムをどうする、福島原発事故除染のための基礎知識」６３頁（２０１２）
【非特許文献６】新日本製鉄株式会社編著「カラー図解鉄の未来が見える本」４０〜４１頁（２００７）
【非特許文献７】サイエンスシアター原子・分子編４「固体＝結晶の世界」ミョウバンからゼオライトまで：７３〜７５頁（２００２年）（仮説社）
【非特許文献８】編集代表者  尾崎萃「触媒工学講座１０  元素別触媒便覧」２０２〜２１１頁（昭和４２年））
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり水や油状物等の液体に溶解した放射性物質の吸着（液相法）、汚染固形物（固体）の直接接触処理による放射性物質の吸着（固相法）、湖沼底土壌の様な固体と液体の混合したスラリー状汚泥や汚染土壌を水処理したスラリー状汚染泥水（汚泥）からの放射性物質の吸着（固液混合法）、更に気体中の放射性物質の吸着（気相法）のいずれにも有効で、且つ放射性物質吸着後の圧縮操作により大幅に減容化が可能な経済性の高い放射性物質の吸着材を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意検討を重ねた結果、放射性物質の吸着材として先願の軽石、パーライト等の無機系発泡体（
【特許文献１】）に、放射性物質の除染に有効な顔料類を担持させることにより更に除染効果を相乗させた放射性物質の吸着材が得られることを見出した。加えて担体が無機系発泡体の場合は、放射性物質吸着後の圧縮操作により大幅な減容化が可能でありことも見出し、本発明を完成させた。
【００１８】
すなわち、本発明は、
１．無機発泡体による放射性物質の吸着材、
２．無機発泡体が火山放出物を熱処理して製造されたパーライトであることを特徴とする１記載の吸着材、
３．無機発泡体が珪藻土を熱処理して製造されたパーライトであることを特徴とする１記載の吸着材、
４．顔料を担持した無機系発泡体であることを特徴とする１〜３記載の吸着材、
５．顔料が無機鉄化合物、金属鉄、フェロシアン化物、ヘテロポリ酸、結晶質四チタン酸繊維、光触媒及びミョウバン（明礬）の一種以上であることを特徴とする１〜４記載の吸着材、
６．無機鉄化合物が酸化鉄であることを特徴とする５記載の吸着材、
７．金属鉄が多孔質鉄粉であることを特徴とする５記載の吸着材、
８．酸化鉄が砂鉄であることを特徴とする６記載の吸着材、
９．フェロシアン化物がプルシアンブルーであることを特徴とする５記載の吸着材、
１０．光触媒がフタロシアニン系化合物、ビピリジン金属錯体、金属ポルフィリン及びメチレンブルーであることを特徴とする５記載の吸着材、
１１．フタロシアニン系化合物が塩素化銅フタロシアニン、鉄フタロシアニン、マグネシウムフタロシアニン、アルミニウムフタロシアニン、マンガンフタロシアニン、ニッケルフタロシアニン、コバルトフタロシアニン、ルテニウムフタロシアニン、パラジウムフタロシアニン、白金フタロシアニン、亜鉛フタロシアニン及びチタンフタロシアニンであることを特徴とする１０記載の吸着材、
１２．光触媒が二酸化チタン、二酸化ジルコニウム、酸化タンタル、酸化亜鉛、酸化バナジウム及び又は酸化タングステンであることを特徴とする５記載の吸着材、
１３．液体中の放射性物質を、１〜１０からなる放射性物質吸着材の一種以上で吸着する方法（液相法）、
１４．固形物中の放射線物質を、１〜１０からなる放射性物質吸着材の一種以上で吸着する方法（固相法）、
１５．固体と液体の混合したスラリー状汚染泥水中の放射線物質を、１〜１０からなる放射性物質吸着材の一種以上で吸着する方法（固液混合法）、
１６．気体中の放射線物質を、１〜１０からなる放射性物質吸着材の一種以上で吸着する方法（気相法）、
１７．液体が、原子力発電所冷却水・原子力発電所滞留水・原子力発電所地下水・河川水・池水・沼水・湖水・海水・下水道処理場水・雨水・圃場水溜り・地下水・飲料水・牛乳・血清・体液等の汚染水、固形物（土壌・焼却灰・植物・無機物・ガレキ破砕物・家屋・道路）の放射性物質抽出水（洗浄水）及び汚染有機液体であることを特徴とする１３記載の吸着する方法、
１８．吸着材を袋、網、籠、筒及び塔に充填して用いることを特徴とする１〜１２記載の放射性物質吸着材を提供する。
【００１９】
本発明の放射性物質とは、放射能を持つ物質の総称で、ウラン、プルトニウム、トリウムのような核燃料物、放射性元素、若しくは放射性同位体、中性子を吸収又は核反応を起こして生成された放射化物質全般を指す。
【００２０】
現在、福島第一原子力発電所内に溜まった膨大な汚染水の除染が行われているが、現行の設備では、トリチウム、コバルト、ルテニウム、アンチモン他の特定の核種の放射性物質が除去できないことが大問題になって来ている。
本発明の放射性物質とは、これらの特定の核種も含めた放射化物質全般を対象としたものである。
【００２１】
本発明の吸着材には、担体として無機系発泡体が用いられる。
無機系発泡体は、これまで単独で放射性物質吸着材として用いられた報告・記載は、全くなかった。
本発明の無機系発泡体は、比重が１以下の多孔質で多数の放射性元素吸着活性点を有し、且つ吸着後の大幅な減容化が可能である。
【００２２】
無機系発泡体としては、天然の火山放出物である軽石（浮き石）や岩滓（サイ）が挙げられる。又人工的に発泡化させたパーライト（Perlite）が挙げられる。
【００２３】
本発明者らは、これらの無機系発泡体が、単独で放射性物質の高い吸着機能を有することを初めて見出し特許出願した。（
【特許文献１】）そこで、更なる検討に於いてこれらの無機系発泡体に顔料を担持させた新規な吸着材は、放射性物質吸着機能の相乗効果をもたらす上に、吸着後の大幅な減容化に有効なことを見出した。
【００２４】
次にこれらの担体に担持させる顔料としては、無機鉄化合物及び又は金属鉄、フェロシアン化物、ヘテロポリ酸、結晶質四チタン酸繊維、光触媒及びミョウバン（明礬）の一つ以上である。
【００２５】
無機鉄化合物及び金属鉄も、従来それぞれ単独で放射性物質吸着剤として用いた報告・記載は、全くなかった。
本発明者らは、ｄ軌道を有する遷移元素の一つである鉄元素からなる無機鉄化合物及び金属鉄が、それぞれ単独で放射性物質の吸着機能を有することを初めて見出し特許出願した。（
【特許文献２】）
【００２６】
鉄元素の外殻電子軌道を示す化学式は、「3d64s2」と表され、Ｍ殻のｄ軌道には、６個の電子が入り、４個の空いた状態で、次のＮ殻のｓ軌道に２個入っている。
この様にｄ軌道に空きがある金属元素では空いた場所に電子を埋めようとしてｄ軌道の性質が現れるため結合力が強く、強度が高い。又他の元素との「親和力」も高いことが知られている。（
【非特許文献６】）この鉄元素の特徴ある原子軌道が放射性物質の吸着機能に大きく寄与しているものと推定される。
【００２７】
フェロシアン化物は、除染材として単独や複合材として用いられてきたが、前述の様にそれぞれに問題点があり、本発明の無機系発泡体に直接担持されて用いられたことはなかった。
【００２８】
また、ヘテロポリ酸及び結晶質四チタン酸繊維も単独での高い除染効果は、認められていたが、本発明の担体である無機系発泡体、無機鉄化合物及び金属鉄に直接担持されて用いられたことはなかった。これらの担体に担持させることにより、分散性が向上し又担体自身の吸着性能と合わせて吸着力の相乗効果が期待される。又、担体が無機系発泡体の場合は、放射性物質吸着後の圧縮操作により大幅な減容量化が可能であり、担体が無機鉄化合物及び金属鉄の場合は、固相法に於いても放射性物質吸着後の検体からの分離が容易に行うことができ、現場での従来の操業を大幅に改善することができる。
【００２９】
一方、光触媒は、紫外光や可視光存在下で水を水素と酸素に分解する触媒として知られている（
【特許文献３】）が、放射性物質の除染分野での使用記載は、全くなかった。この原理を応用すれば、トリチウム水（ＴＨＯ，ＴＤＯ，Ｔ２Ｏ）（汚染水）を分解して、トリチウムガス（ＴＨ，ＴＤ，Ｔ２）として回収することが期待される。従って、光触媒を担体である無機系発泡体に担持させることにより、トリチウム以外の放射性物質の吸着に相まって、トリチウムの除染をも可能にするものである。
【００３０】
またミョウバン（明礬）は、井戸水や飲料水が濁って使えない時に、微量の添加により不純物（懸濁物）を底に沈めて、水を透明にする凝集材の性能があることが知られている。（
【非特許文献７】）しかしながら、放射線物質の除染には用いられた記載はなかった。このミョウバン（明礬）の化学組成に基づく高い金属交換能は、多種類の放射性金属類の捕捉に寄与できるものと期待される。
【発明の効果】
【００３１】
本発明によれば、放射性物質の吸着材として無機系発泡体及び放射性物質の除染に有効な顔料類を担持させることにより更に除染効果を相乗させた放射性物質の吸着材を提供することができる。
加えて担体が無機系発泡体の場合は、放射性物質吸着後の圧縮操作により大幅な減容化が可能であり除染作業後の管理に有利である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３２】
以下、本発明について更に詳しく説明する。
先ず本発明の吸着材及び担体になる無機系発泡体の種類と物理的・化学的性質等について述べる。
無機系発泡体としては、先ず天然の火山放出物の中で特定の内部構造をもつ軽石（浮き石）や岩滓（サイ）が挙げられる。これらは、マグマが空中に飛ばされた際に、圧力の急激な減少によってマグマ中のガスが逸出し、そのため多数の気孔を生じ内部構造が多孔質になったものである。ケイ長質マグマに由来する白っぽい色のものが軽石、苦鉄質マグマに由来する黒っぽい色のものが岩滓（サイ）である。化学成分上の差に対応して軽石の方がより多孔質である。
【００３３】
次に、品質の均一性や入手性の観点から、実用的には人工的に発泡化させたパーライト（Perlite）がより好ましい無機系発泡体として挙げられる。
パーライト（Perlite）とは、火山活動で噴出した溶岩が、水中などで急激に固まり、ガラス状の岩石となったパーライト原石（ガラス質火山岩と呼ばれる）や珪藻土等を、高温での加熱処理により構造水をガス化して発泡膨張するものを工業上パーライトと呼んでいる。この熱処理により体積が４〜２０倍以上に膨張し、極めて軽量で断熱性、保温性がよく吸水性に優れている。
ガラス質火山岩から製造されるパーライトの種類には、含まれる水分量によって黒曜石、真珠岩、松脂岩と分類される。
従来、大きく２種類に分類でき、園芸培養土、土壌改質材、濾過材、保冷（温）材等の用途により使い分けまたは組み合わせされる。
（１）黒曜石系パーライト：排水性向上。わずかではあるが附着水は、ミネラルとなり、イオン交換性能（根腐れ防止効果）も認められる。
（２）真珠岩・松脂岩・珪藻土系パーライト：保水性向上。
建築材料にパーライト（Pearlite）と呼ばれるものがある。これは真珠岩を素材とした多孔質の焼成品で、密度が小さく、断熱性が優れているために、床材や壁材に使用される。
【００３４】
（１）黒曜石は、火山岩の一種でガラス光沢を有し、断口は貝殻状を示す。一般に緻密、塊状。色は黒が多いが、灰、赤、褐色などもある。ガラス質中微結晶がありそれらが流状配列をしていることが多い。
平均化学組成(%)；SiO2 (73.84), Al2O3 (13.00), Fe2O3 (1.82), FeO (0.79), CaO (1.52), MgO (0.49), TiO2 (0.14), Na2O (3.82), K2O (3.92), MnO (0.07),P2O5 (0.01),FeS2 (0.02), [H2O(+)+H2O(-)] (0.53)
ほとんど水を含まない。真珠岩も水が通常４％以下である。
（２）真珠岩は、黒曜岩とほぼ同じ性状、組織であるが、断口が多数の真珠のような同心球または楕円体を示すか、あるいは多面体状の割れ目がみられる。
平均化学組成(%)；SiO2 (70.50), Al2O3 (14.28), Fe2O3 (0.75), FeO (1.22), CaO (1.00), MgO (0.49), TiO2 (0.47), Na2O (3.62), K2O (5.28), MnO (0.04),P2O5 (0.11),FeS2 (-), H2O(+)(2.86), H2O(-)(0.10)
【００３５】
一方、珪藻土系パーライトは、数１０ミクロン（μm）〜サブミクロン（μm）の細孔を持った多孔質素材である。主成分は、シリカで、化学的には活性が低く安定しており濾過助剤としての用途がよく知られている。昭和化学工業(株)の電子顕微鏡写真では、蜂の巣状規則正しく並んだ細孔径約３μmの六角形の中に、細孔径約３００nmの孔が多数観察される。
【００３６】
原料の珪藻土は、単細胞ソウ類であるケイソウの遺ガイから成るケイ質の堆積物である。純粋なものは、白色、一般には黄灰色で、乾いたものは軽く、しばらくは水に浮く。ケイソウの大きさは一様ではないが、２５ミクロン（μm）程度が普通で、顕微鏡下で見ると沢山の孔があり、これが珪藻土の特色ある物理的・化学的特性の原因をなす。その本質は、含水非晶質二酸化ケイ素である。
【００３７】
次に本発明の無機発泡体の特徴について述べる。
第１番目は、その化学組成に基づく吸着機構についてである。
本発明の発泡体は、前記の様にシリカを主体に一部アルミナを含有するシリカ・アルミナ系吸着材である。
ここで、シリカ・アルミナ系触媒の化学反応活性発現には、以下のことが知られている。
即ち、SiO4四面体の網状組織の中でSiが比較的イオン半径の近いAlによって同形置換された場合、３価のAlが４価のSiに代わりに入るために陽荷電の不足を生じ、これを補うために陽イオンH＋が固定される。陽イオンは、H＋とは限らないが、H＋のときは酸性を呈する。
SiO２の重合体は本来三次元構造でSiO4四面体が網状につながったものである。三次元方向に伸びると環が重なって孔を形成し、蜂の巣型になる。このSiの一部をAlが置換するたびに別のイオンを付加して電気的中性を保つ必要がある。その陽イオンがM（主としてアルカリ、アルカリ土類）の場合、SiO4をMAlO4で置換することになる。但し、Rb＋やCs＋等の大きなイオンが保持されるのは、天然には、孔径（10Å）の大きなホージャス沸石のみである。（
【非特許文献８】）
【００３８】
従って、放射性物質の吸着機構もシリカ・アルミナ系吸着材特有の陽荷電不足箇所（吸着点）への放射性金属（M）イオンの付加（SiO4をMAlO4で置換）による中和機構に基づくものと推定される。よって、放射性金属陽イオンの中でも、塩基性の高いアルカリ金属（例えば、T（３H：トリチウム）, Rb, Cs やアルカリ土金属（例えば、Be, Sr, Ba, Ra ）等が有利に吸着することが期待される。
【００３９】
又本発明の発泡材は、特にパーライトの場合は高温での加熱処理による製造法の理由から、通常のゼオライトに比べてはるかに嵩比重が小さく（場合により＜０．１）多孔質となり、重量当たりの陽荷電不足箇所（吸着点）数が大幅に増加し、放射性物質の吸着率を増大させているものと考えられる。更に、パーライトの場合は、この製造法の理由から細孔径も大きくなり、原子半径の大きな放射性物質（例えば、Cs，Sr）の吸着にも有利になっていると推定される。
【００４０】
この様に、パーライトの化学組成は、主成分がシリカ・アルミナからなり、酸性プロトンを有する固体酸の化学構造になっていると推定される。従って、このイオン交換能が園芸用の根腐れ防止効果としても認められている。（前記）
【００４１】
更に、ここでパーライトと類似化学組成のシリカ・アルミナ主成分からなるゼオライトが軽水と重水の混合水中から重水の吸着に有効であるとの記載がある。（
【特許文献４】）これは、ゼオライト上での軽水と分子量の大きな重水の交換反応が起き、重水がより長く保持されたためである。従って、類似化学構造を有するパーライトに於いても軽水と重水の混合水中から重水の吸着に有効と推定され、更には軽水とトリチウム水の混合水中からは、より分子量の大きなトリチウム水の吸着・分離の可能性が期待される。
【００４２】
第２番目の特徴は、特異な化学構造に基づく物理的な優位性にある。
珪藻土系パーライトは、数１０ミクロン（μm）〜サブミクロン（μm）の細孔を持った多孔質素材である。昭和化学工業(株)の電子顕微鏡写真では、蜂の巣状規則正しく並んだ細孔径約３μmの六角形の中に、細孔径約３００nmの孔が多数観察される。
この様な、パーライトの微細な内部構造が、放射性物質の高い吸着能を可能にしている。
【００４３】
第３番目の特徴は、吸着材が極めて軽質（黒曜石系パーライト：嵩比重＜０．０５、真珠岩系パーライト：嵩比重＜０．１）で、圧縮可能な発泡体であるところから、放射性物質吸着後の圧縮操作で大幅な減容化が図れ、使用後の吸着材の保管上極めて有利となっている。従来、汚染検体の減容化と同時に吸着材の減容化が大きな課題であった。
【００４４】
第４番目の特徴は、環境負荷のない吸着材にある。
本発明の無機発泡材は、自然界に大量に存在する天然鉱物そのものであることから、自然環境下での化学的にも安定で、プルシアンブルーの長期保管時のシアノ基遊離等の懸念もなく将来的にも環境負荷のない吸着材となっている。
【００４５】
第５番目の特徴は、吸着材の経済性にある。
パーライトの資源は、ガラス質火山岩では、環太平洋火山、ユーロアフリカ流紋岩帯中に分布しており、代表的な埋蔵国は米国、ギリシャ、トルコ、イタリア、日本である。
全世界の保有鉱量は約８億トン（原石ベース）と推定されている。現在の世界の推定消費量の２００年分以上の資源があると見込まれている。
一方、珪藻土は、海成層、湖成層のいずれからも産出するが、主なものは第三紀以後のものである。我が国では主として日本海地区油田地帯の第三紀海成層、中部地方以西に散在する湖成層に産し、世界的には、アメリカのCalifornia州、フランスAuvergne高地、ドイツのデイ炭地域が有名である。
この様な豊富な埋蔵量を背景にパーライトは極めて低廉な流通価格で、農業・建築・工業
他の分野に多用されている優れた経済性の材料である。
【００４６】
次に上記特徴を有する無機系発泡体に担持させる顔料について述べる。
【００４７】
先ず無機鉄化合物について述べる。
無機鉄化合物としては、酸化物（FeO、Fe2O3、Fe3O4、Fe2O3・H2O）、硫化物（FeS、FeS2、Fe2S3）、弗化物（FeF2、FeF3）、塩化物（FeCl2、FeCl3 、FeCl3・6H2O）、臭化物（FeBr2、FeBr3）、ヨウ化物（FeI2、FeI3）、硝酸塩（Fe(NO3)2、Fe(NO3)3、Fe(NO3)2・9H2O、Fe(NO3)3・6H2O）、硫酸塩（FeSO4、FeSO4・7H2O、Fe2(SO4)3）、炭酸塩（FeCO3）、燐酸塩（FePO4、Fe3(PO4)2）、窒化鉄（Fe2Ｎ、Fe3Ｎ、Fe4Ｎ）及び炭化鉄（Fe2C、Fe3C）等が挙げられる。
【００４８】
これらの中で特に好ましいものは、酸化物であり、酸化第一鉄（FeO）、酸化第二鉄（Fe2O3）及びそれらの混合物（Fe3O4等）を主成分として含有する天然鉄化合物群が挙げられる。
【００４９】
天然に産出する鉱石としては、赤鉄鉱、磁鉄鉱、褐鉄鉱、黄鉄鉱及びリョウ鉄鉱が知られている。これらの中で、主として微粒子状の磁鉄鉱からなる砂鉄が、特に優れた放射性物質吸着剤になることを見出した。
【００５０】
砂鉄の成分は、産地により差はあるものの酸化第一鉄と酸化第二鉄を主成分とし、他ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＣａＯ及び更に微量Ｐ，Ｓ等の成分からなっている。
その銘柄の一部を挙げると、（％）：
真砂砂鉄（中倉）：FeO (24.72), Fe2O3 (64.45), SiO2 (8.40), CaO (2.24), MgO (1.54), Al2O3 (2.34), TiO2 (1.27), V2O5 (0.258), Cr2O3 (0.089), MnO (0.05),(T・Fe:59.00)
赤目砂鉄（老谷）：FeO (19.55), Fe2O3 (52.71), SiO2 (14.50), CaO (2.68), MgO (0.94), Al2O3 (4.98), TiO2 (5.32), V2O5 (0.369), Cr2O3 (0.100), MnO (0.34),(T・Fe: 52.07)
浜砂鉄（江津）：FeO (24.72), Fe2O3 (56.87), SiO2 (4.90), CaO (2.36), MgO (0.37), Al2O3 (1.79), TiO2 (6.98), V2O5 (0.295), Cr2O3 (0.229), MnO (0.03),(T・Fe:59.00)
川砂鉄（斐伊川）：FeO (22.13), Fe2O3 (64.84), SiO2 (2.24), CaO (0.50), MgO (1.10), Al2O3 (4.51), TiO2 (5.23), V2O5 (-), Cr2O3 (0.110), MnO (なし),(T・Fe:62.55)
第三紀層砂鉄（久村）：FeO (24.64), Fe2O3 (38.28), SiO2 (11.30), CaO (2.30), MgO (1.89), Al2O3 (4.10), TiO2 (8.84), V2O5 (0.480), Cr2O3 (0.131), MnO (0.43),(T・Fe:46.68)等である。
【００５１】
砂鉄は、我が国に２億トン以上の埋蔵量があり古くから高炉銑の原料として利用されてきた。全鉄分として５５〜６０％、銅が痕跡でリンや硫黄も極めて少ないので高級鋼、特殊鋼用として1957年度には、全電気銑鉄生産量315390トンのうち砂鉄銑が244029トンを占めている。
この様に極めて大量に低廉で流通している資材であることから、今般の膨大な放射線汚染物質処理の実用場面では、経済的に極めて卓越した有利な吸着剤として期待される。
【００５２】
その粒径は、微細な程より好ましいが、一例として、ア，45μm 又は イ，45〜100μmの汎用品が好適に用いられる。
【００５３】
また、無機鉄化合物の他の具体例の一つとして弁柄も挙げられる。弁柄は、酸化第二鉄（Fe2O3）が９０％以上が普通であるが、着色力、耐久力、耐薬品性共に優れ、ペイント、ゴム、リノリウム、セメント、絵具などの顔料、窯業用着色剤、ガラス、金属用研磨材、油絵の具用としてはルージュと言われている等多方面の分野で大量に使用され高い経済性のある素材である。
【００５４】
次に金属鉄としては、原子価数０の金属鉄である。本発明者らは、鉄材料の種類の検討の中で驚くべきことに金属鉄単身でも高い放射性物質の吸着能があることを見出した。
【００５５】
金属鉄には、α（結晶構造：体心立方）、γ（結晶構造：面心立方）及びδ（結晶構造：面心立方）の三種の同素体として知られている。
金属鉄の実用的な形態としては、砂鉄や弁柄等の酸化鉄を還元した還元鉄が挙げられる。
その種類は、結晶体とアモルファス体があり、多孔質鉄粉として同様に使用することができる。
【００５６】
次にフェロシアン化物としては、FeK[Fe(CN)6] （プルシアンブルー：カリ青）, Fe(NH4)K[Fe(CN)6]（プルシアンブルー:ソーダ青）,
MI4[Fe(CN)6] （Ｍ＝一価金属:一例 Li, Na, K, Cu ）, 
MII2[Fe(CN)6] （Ｍ＝二価金属:一例  Ni, Co, Zn, Be, Mg, Ca）
MIIIH[Fe(CN)6] （Ｍ＝三価金属:一例  B, Al, P, Sb ）
M[Fe(CN)6] （Ｍ＝四価金属:一例  Si, Ti, Ge, Zr, Sn,）
等が一例として挙げられる。これらの中で、プルシアンブルーが吸着性能と入手性の点で優れている。また、ニッケル系フェロシアン化物及びコバルト系フェロシアン化物は、不溶性フェロシアン化物担持複合体を作製する際に好ましい。
【００５７】
次にヘテロポリ酸としては、Ｈ３ＰＭｏ１２Ｏ４０・３０Ｈ２Ｏ、Ｈ３ＰＭｏ１２Ｏ４０・６Ｈ２Ｏ、Ｎａ３ＰＭｏ１２Ｏ４０・３０Ｈ２Ｏ、Ｈ９ＰＶ６Ｍｏ６Ｏ４０・３０Ｈ２Ｏ、Ｈ３ＰＷ１２Ｏ４０・３０Ｈ２Ｏ、Ｈ４ＳｉＷ１２Ｏ４０・３０Ｈ２Ｏ、Ｈ９ＰＶ６Ｍｏ６Ｏ４０・３０Ｈ２Ｏ等が一例として挙げられる。これらの中で、リンモリブデン酸、リンタングステン酸及びケイタングステン酸等が、高い放射化物質吸着性能を示し好ましい。  
【００５８】
次に結晶質四チタン酸繊維 は、Ｈ＋型（H２Ti４O９・nH2O）の２個のプロトンが他の陽イオンと交換可能で、一価のアルカリ金属や二価のアルカリ土金属と容易に置換する。中でも原子半径の大きなセシウムイオンは、同属（アルカリ金属）元素内で高選択的に捕獲されることが知られている。
【００５９】
更に、本発明に用いられる顔料としては、光触媒が特にトリチウム除染用触媒としての機能が期待される。
光触媒の種類としては、不均一系の金属酸化物と硫化物及び均一系の金属錯体や色素がある。これらは、単独で担持する場合と二種以上を組み合わせて担持する場合がある。
【００６０】
金属酸化物としては、ＴｉＯ２（rutile）、ＴｉＯ２(anatase)、ＳｒＴｉＯ３、ＢａＴｉＯ３、ＣａＴｉＯ２、ＦｅＴｉＯ３、Ｆｅ２ＴｉＯ３、ＡｇＬｉ１／３Ｔｉ２／３Ｏ２、ＺｎＯ，ＳｎＯ２、ＺｒＯ２、Ｆｅ２Ｏ３、Ｃｕ２Ｏ、Ｉｎ２Ｏ３、ＷＯ３、ＰｂＯ、ＰｂＭｏＯ４、ＰｂＷＯ４、Ｖ２Ｏ５、Ｂｉ２Ｏ３、ＢｉＶＯ４、Ｂｉ２ＭｏＯ６、Ｎｂ２Ｏ３、Ｎｂ２Ｏ５、ＡｇＮｂＯ３、ＳｎＮｂ２Ｏ６、ＮａＮｂＯ３，Ｋ４Ｎｂ６Ｏ１７、Ａｇ３ＶＯ４、Ｔａ２Ｏ５、ＮａＴａＯ３、ＫＴａＯ３、ＢａＬａ４Ｔｉ４Ｏ１５等が挙げられる。
【００６１】
硫化物としては、ＣｄＳ、ＺｎＳ、ＮａＩｎＳ、ＡｇＩｎＳ２、ＣｕＩｎＳ２、ＡｇＧａＳ、ＣｕＧａＳ２等が挙げられる。
【００６２】
また金属酸化物や硫化物に、金属を付着させた金属担持金属酸化物や金属担持硫化物も好ましい。
具体的には、金属担持金属酸化物としては、Ｐｄ・ＴｉＯ２、Ａｇ・ＴｉＯ２、Ｃｒ・Ｓｂ・ＴｉＯ２、Ｎｉ・Ｎｂ・ＴｉＯ２、Ｒｈ・Ｓｂ・ＴｉＯ２、Ｒｈ・ＳｒＴｉＯ３、Ｐｔ・ＳｒＴｉＯ３、Ｎｉ・ＳｒＴｉＯ３、Ｒｕ・ＳｒＴｉＯ３、Ｉｒ・Ｓｒ・ＮａＮｂＯ３、Ｃｒ・ＰｂＭｏＯ４等が挙げられる。
金属担持硫化物としては、Ｃｕ・ＺｎＳ、Ｎｉ・ＺｎＳ、Ｐｂ・ＺｎＳ等が挙げられる。
【００６３】
金属錯体や色素としては、フタロシアニン系化合物、ビピリジン金属錯体、ブラックダイ、金属ポルフィリン、メロシアニン、スクワリリウム及びメチレンブルーである。
【００６４】
ここで、フタロシアニン系化合物としては、フタロシアニンの他に種々の金属錯体が適用できる。
例えば、塩素化銅フタロシアニン（シアニングリーンＢ）、鉄フタロシアニン、マグネシウムフタロシアニン、アルミニウムフタロシアニン、マンガンフタロシアニン、ニッケルフタロシアニン、コバルトフタロシアニン、ルテニウムフタロシアニン、パラジウムフタロシアニン、白金フタロシアニン、亜鉛フタロシアニン及びチタンフタロシアニン等が一例として挙げられる。
【００６５】
ビピリジン金属錯体としては、銅ビピリジン、鉄ビピリジン、マグネシウムビピリジン、アルミニウムビピリジン、マンガンビピリジン、ニッケルビピリジン、コバルトビピリジン、ルテニウムビピリジン、Ｎ７１９、白金ビピリジン及びパラジウムビピリジン等が一例として挙げられる。
【００６６】
金属ポルフィリンとしては、銅ポルフィリン、鉄ポルフィリン、マグネシウムポルフィリン、アルミニウムポルフィリン、マンガンポルフィリン、ニッケルポルフィリン、コバルトポルフィリン、ルテニウムポルフィリン、白金ポルフィリン、パラジウムポルフィリン、亜鉛ポルフィリン及びチタンポルフィリン等が一例として挙げられる。
【００６７】
更に本発明に用いられる顔料としてミョウバン（明礬）が挙げられる。ミョウバンは、従来汚濁水中での高い凝集能を有しながら放射線物質の除染分野に用いられた記載はなかった。
ミョウバンは、ＭIII２（ＳＯ４）３−ＭＩ２ＳＯ４・２４Ｈ２Ｏ  の化学式で表される複塩の総称である。ここで、ＭＩは、Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ，ＮＨ４，ＴｌIであり、ＭIIIは、Ａｌ，Ｇａ，Ｉｎ，ＴｉIII，ＶIII，ＣｒIII，ＭｎIII，ＦｅIII，ＣｏIII，ＲｈIII，ＩｒIII等が知られている。通常には、カリウムアルミニウムミョウバン［ＫＡｌ３（ＳＯ４）２（ＯＨ）６］を指す。この様に多種の原子価数一価及び３価の金属群との置換反応が可能である。
よって、この高い金属交換能は、多数の放射性金属類の捕捉にも発揮できるものと期待される。アンモニウムミョウバンである硫酸アルミニウムアンモニウム（NH4）Al(SO4)2は、１２水塩が最も普通に知られているが、カリウムアルミニウムミョウバンと同様に使用できる。
【００６８】
以上の顔料類は、多孔質な無機系発泡体に直接混入及び付着させて複合体を作製することができる。また場合により、バインダーを用いて付着させて担持させることができる。
【００６９】
ここで、前記のバインダーとしては、吸着機構に負の影響を与えない例えば、脂質、界面活性剤、高分子を挙げることができる。特に高分子としては、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、末端にアルコキシシリル基、クロロシリル基、イソシアナトシリル基、メルカプト基等を有するポリエチレングリコール等が好適に使用できる。
【００７０】
これらの顔料類は、単独で担持される場合と二種類以上を複合させて担持させる場合がある。これらは、除染対象となる放射性物質類の種類によって選択することができる。
【００７１】
顔料類の担持量は、担体に対して０．０１〜５０質量％が好ましく。特には、０．１〜２０質量％が機能上好適である。
この様にして作製された本発明の顔料担持無機発泡体の複合体は、放射性物質吸着後の圧縮操作により、１０〜２０分の１以下に容易に減容化される。
この特徴は、破棄物管理上従来にない現場での大きな優位性となる。
【００７２】
次に吸着法について述べる。
本発明では、以下の四種の吸着法で放射性汚染物質を除染することができる。
【００７３】
その第一は、液体中の放射性物質を吸着除去する液相法である。
既に水に放射性物質が溶解している原子力発電所冷却水・河川水・池水・沼水・湖水・海水・下水道処理場水・雨水・圃場水溜り・地下水・飲料水・牛乳・血清・体液等々の汚染水や汚染有機液体類に直接本吸着材を投入撹拌して放射性物質を吸着除去することができる。
【００７４】
ここで、有機液体類としては、メタノール・エタノール・ノルマループロプロパノール・イソプロプロパノール等に代表されるアルコール類、ベンゼン・トルエン・キシレン等に代表される芳香族炭化水素類、軽油・ガソリン・灯油・重油等の石油留分、植物油類、動物油類等がその一例として挙げられる。
特には、放射能汚染土壌に栽培された植物類から抽出された植物油の除染等にも適用される。
【００７５】
また、汚染物質が様々な固形物（土壌・焼却灰・植物・無機物・ガレキ破砕物・家屋・道路等々）の場合は、水で放射性物質を抽出させた後、この汚染水に吸着材を投入撹拌して放射性物質を吸着除去することができる。
【００７６】
第二の方法は、液体を用いないで、直接様々な汚染固形物（土壌・焼却灰・植物・無機物・ガレキ破砕物・家屋等々）と直接本吸着材を接触させて吸着除去する固相法である。
固相法では、場合によりミキサー（ジェットミキサー等）やミル（ボールミル、チューブミル等）の中で汚染物質と吸着材を接触させることにより更に効率を上げる観点から好ましい。
【００７７】
第三の方法は、海底、湖沼池底、河川底、水路底、堀底等土壌の様な固体と液体の混合したスラリー状汚泥や汚染土壌を水処理したスラリー状汚染泥水（汚泥）からの放射性物質を吸着させる固液混合法である。中でも海底汚泥の場合には、魚貝類への影響が、湖沼池底汚泥や河川底汚泥の場合は、地下水や水道水への影響がそれぞれ深刻な問題になって来ている。
【００７８】
第四の方法は、気体中の放射性物質の吸着する気相法である。
焼却炉の排ガス中の放射性物質や、原子力発電所内の高放射線濃度大気を除染する方法である。又、ジェットバーナー装置を用いて、燃焼炉に於いて圧縮空気や燃焼ガスの超音速の衝撃波で汚染液体や汚染固体から放射性物質を遊離させ、次に接続された濾過器内に吸着材を充填させて、この放射性物質含有気体と本発明の吸着材を接触させることにより除染することも出来る。
ジェットバーナー装置：燃焼炉内のノズルから圧縮空気や燃焼ガスで超音速の衝撃波を噴出させ、得られた噴流を砕料にあてて、粒子相互間及び粒子と壁間の衝突、摩擦などの作用によって、微粉末化するものである。
【００７９】
また、液体（水、有機溶媒等）中に不活性ガス（窒素、ヘリウム、アルゴン等）を挿入させて、所定の温度の液体の蒸気圧分の蒸気（気体）を不活性ガスに同伴させて、吸着材に接触させる方法も用いることができる。
【００８０】
次に、本発明の吸着材の使用形態について述べる。
液相法では、タンク（吸着槽）内で吸着させる場合は、本発明の吸着材の粒子をそのまま汚染液体と混合・撹拌して除染することができる。又、吸着材の粒子を筒や塔に充填して、汚染液体を通過させて除染することもできる。（流通法）
【００８１】
更に、吸着材を放射性物質が通過可能な袋、網及び籠等の容器に充填してタンク（吸着槽）内又は筒及び塔内で吸着させることもできる。（カートリッジ法）
カートリッジ法は、気相法にも好適に用いられる。
袋、網及び籠等の容器の材質は、天然繊維、合成繊維、炭素繊維、金属及び無機材料等の多岐にわたり採用される。筒及び塔の材質も、合成樹脂、金属及び無機材料等の多岐にわたり選択することができる。
放射性物質吸着後の袋、網及び籠等の容器は、担体がパーライト等の無機系発泡体の場合は吸着材と一緒にそのまま圧縮減容化することができ、保管容積上著しく有利である。
【００８２】
又更に、各種材質の有機繊維（例えば、ナイロン、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリエステル、ポリスチレン、ポリウレタン、ポリエチレングリコール、麻、木綿等）、炭素繊維及び無機繊維に本発明吸着剤を混入させてシート状にした「除染マット」に成形して放射性物質と接触吸着させてから、分離する方法も採用することができる。（マット法）  この混入法としては、ニードルパンチを用いることにより均一な厚さで広面積に織り込むこともできる。
【実施例】
【００８３】
以下、実施例を挙げて、本発明をより具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。
【００８４】
［１］［吸着材・試薬］
パーライトＡ：（真珠石発泡品（Perlite））(白色粒：1〜3 mmφ)（芙蓉パーライト（株）販売品：２Ｌ（１６９ｇ：比重０．０８４５））
パーライトＢ：（黒曜石発泡品）(淡灰色粒：3 mmφ)（芙蓉パーライト（株）販売品：比重０．０９１）
プルシアンブルー：大日精化
マグネシウムフタロシアニン：大日精化
塩素化銅フタロシアニン：大日精化
硝酸セシウム：関東化学
エマルジョン（ＡＰ−６７５０：スチレン・アクリル系）：昭和高分子化学(株)
チタニウムテトライソプロポオキサイド（((CH3)2CHO）4Ti)：関東化学(株)
ミョウバン・１２水塩：関東化学
塩化ストロンチウム・６水塩：関東化学
【００８５】
［２］放射性汚染検体
（１）汚染土壌Ａ：白井市採取
（２）汚染土壌Ｂ：白井市採取
【００８６】
［３］放射線量の測定
（１）シーベルト測定計
機種：ＨＯＲＩＢＡ放射線モニタ  ＰＡ−１００  82GKYJ3R
測定法：５分間の最少値と最高値を記録し、その平均値で比較を行った。
（２）ベクレル計
機種：ＥＵＲＯＲＡＤ社製、代理店：(株)MK Scientific, Inc.
測定法：サンプル容量１００ｍＬ、大気中のバックグランド放射能によるゼロ校正が実施できるため、高精度の測定可能。
セシウム１３７に代表されるガンマー線活性測定される。
【００８７】
＜液相法吸着試験＞
［実施例１］パーライトＡ(７g)による放射性物質の吸着試験 
［１］     基礎線量の測定
（１）空間線量：0.074−0.085 μSv/h(平均:0.0795μSv/h)
（２）井戸水(20 ℃) ２Ｌを２Ｌプラスチック製広口バットに充填し放射線量を計測した。: ( B1 )：0.071−0.082 μSv/h (平均:0.0765μSv/h)
（３）パーライトＡ(７g) ( C1 ) をマヨネーズビン蓋内に入れ、放射線量を計測した。：0.073−0.081 μSv/h (平均:0.077μSv/h) 
【００８８】
［２］汚染土壌から放射性物質の遊離試験
（１）汚染土壌Ａ（ 2.3 kg ）：( A１ )と井戸水：（４ L）を８Ｌバケツに仕込み、棒で１６分間撹拌した。２５分間静置後上澄み液を２Ｌプラスチック広口バットに２Ｌ充填し放射線量を計測した。
上澄み液 ( B2 ）：0.071−0.089 μSv/h (平均:0.080μSv/h)
＊＊井戸水( B1 )より0.000−0.007 μSv/h (平均:0.0035μSv/h) 高い値を示した。
（２）残りのバケツに井戸水：（２ L）を加えて、棒で１２分間撹拌した。２２分間静置後上澄み液を２Ｌプラスチック広口バットに２Ｌ充填し放射線量を計測した。
上澄み液 ( B3 ）：0.074−0.090 μSv/h (平均: 0.082μSv/h)
＊＊井戸水( B1 )より0.003−0.008 μSv/h (平均:0.0055μSv/h)高い値を示した。
【００８９】
［３］上澄み液から放射性物質の吸着試験
（１）上澄み液 ( B3 ）と吸着材( C1 )を２Ｌプラスチック広口バットに仕込み、１０分間撹拌した。吸着材を取り除いてから２Ｌプラスチック広口バットの水層放射線量を計測した。
水層2 L ( B4 )：0.066−0.083 μSv/h (平均:0.0745μSv/h)  
＊＊( B3 )より 0.008−0.007 μSv/h (平均:0.0075μSv/h) 低い値を示した。
（２）回収吸着材( C2 )は、マヨネーズビン蓋内に入れ、放射線量を計測した。：
回収吸着材(C2)：0.075−0.086 μSv/h (平均:0.0805μSv/h) 
＊＊( C1 )より0.002−0.005 μSv/h (平均:0.0035μSv/h) 高い値を示した。
【００９０】
［実施例２］１５質量％酸化鉄担持パーライトＡ(７g)による放射性物質の吸着試験
＜Ａ＞１５質量％酸化鉄担持パーライトＡの調製
ステンレス製鍋にFe(NO3) 3・9H2O：１０．１ｇを仕込み、蒸留水：１２０ｍＬを加えて、均一に溶解させた。続いてパーライトＡ：１１．３ｇを加えた。この鍋をガスコンロ上に乗せ撹拌しながら加熱した。水蒸気と褐色ガスを飛散させ、２５分後にガスの飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後褐色の粒状物１３．５ｇが得られた。これは、１５質量％酸化鉄担持パーライトＡの理論量と一致した。
【００９１】
＜Ｂ＞吸着試験
［１］基礎線量の測定
（１）空間線量：0.074−0.085 μSv/h(平均:0.0795μSv/h)
（２）井戸水(20 ℃) ２Ｌを２Ｌプラスチック製広口バットに充填し放射線量を計測した。: ( B1 )：0.071−0.082 μSv/h (平均:0.0765μSv/h)
（３）１５質量％酸化鉄担持パーライトＡ(７g) ( C3 ) をマヨネーズビン蓋内に入れ、放射線量を計測した。：0.068−0.085 μSv/h (平均:0.0765μSv/h) 
【００９２】
［２］汚染土壌から放射性物質の遊離試験
汚染土壌Ｂ（ 2.2 kg ）：( A2 )と井戸水：（４ L）を８Ｌバケツに仕込み、棒で１０分間撹拌した。２０分間静置後上澄み液を２Ｌプラスチック広口バットに２Ｌ充填し放射線量を計測した。
上澄み液 ( B5 ）：0.079−0.090 μSv/h (平均:0.0845μSv/h)
＊＊井戸水( B1 )より0.008−0.008 μSv/h (平均:0.008μSv/h) 高い値を示した。
【００９３】
［３］上澄み液から放射性物質の吸着試験
（１）上澄み液 ( B5 ）と吸着材( C3 )を２Ｌプラスチック広口バットに仕込み、棒で１０分間撹拌した。吸着材を取り除いてから２Ｌプラスチック広口バットの水層放射線量を計測した。
水層2 L ( B6 )：0.072−0.083 μSv/h (平均:0.0775μSv/h)  
＊＊( B5 )より 0.007−0.007 μSv/h (平均:0.007μSv/h) 低い値を示した。
（２）回収吸着材( C4 )は、マヨネーズビン蓋内に入れ、放射線量を計測した。：
回収吸着材( C4 )：0.072−0.091 μSv/h (平均:0.0815μSv/h) 
＊＊( C3 )より0.004−0.006 μSv/h (平均:0.005μSv/h) 高い値を示した。
【００９４】
［実施例３］パーライトＡ(１g)による放射性物質の吸着試験
［１］基礎線量の測定：
（１）空間線量：温室内：0.073−0.083 μSv/h(平均: 0.078μSv/h) 
（２）井戸水(20 ℃) ２Ｌを２Ｌプラスチック製広口バットに充填し放射線量を計測した。: ( B1 )：0.071−0.082 μSv/h (平均:0.0765μSv/h)
（３）パーライトＡ(１g) ( C5 ) をマヨネーズビン蓋内に入れ、放射線量を計測した。：0.063−0.082 μSv/h (平均:0.0725μSv/h) 
【００９５】
［２］   検体からのセシウム遊離試験
汚染土壌Ｂ（ 2.2 kg ）：( A2 )と井戸水：（５ L）を８Ｌバケツに仕込み、棒で１０分間撹拌した。静置後上澄み液を２Ｌプラスチック広口バットに２Ｌ充填し放射線量を計測した残りのバケツに井戸水：（１L）を加えて棒で１０分間撹拌し、翌日まで静置後上澄み液を２Ｌプラスチック広口バットに２Ｌ充填し放射線量を計測した。
上澄み液 ( B7 ）：0.077−0.088 μSv/h (平均:0.0825μSv/h)
＊＊井戸水( B1 )より0.006−0.006 μSv/h (平均:0.006μSv/h)高い値を示した。
【００９６】
［３］上澄み液のパーライトによる吸着試験
上澄み液 ( B7 ）と吸着材( C5 ）を２Ｌプラスチック広口バットに仕込み、棒で１０分間撹拌した。吸着材を取り除いてから２Ｌプラスチック広口バットの水層放射線量を計測した。
水層2 L ( B8 )：0.067−0.078 μSv/h (平均:0.0725μSv/h)  
＊＊( B7 )より 0.010−0.010 μSv/h (平均:0.010μSv/h) 低い値を示した。
回収吸着材( C6 )：0.073−0.078 μSv/h(平均:0.0755μSv/h)  
＊＊( C5 )より0.010−0.004 μSv/h(平均:0.003μSv/h) 高い値を示した。                  
【００９７】
［実施例４］１５質量％酸化鉄担持パーライトＡ(１g)による放射性物質の吸着試験
［１］基礎線量の測定：
（１）空間線量：温室内：0.073−0.083 μSv/h(平均: 0.078μSv/h) 
（２）井戸水(20 ℃) ２Ｌを２Ｌプラスチック製広口バットに充填し放射線量を計測した。: (B1)：0.071−0.082 μSv/h (平均:0.0765μSv/h)
（３）１５質量％酸化鉄担持パーライトＡ(１g) ( C7 ) をマヨネーズビン蓋内に入れ、放射線量を計測した。：0.068−0.079 μSv/h (平均:0.0735μSv/h)
【００９８】
［２］検体からのセシウム遊離試験
汚染土壌Ｂ（ 3.2 kg ）：( A3 )と井戸水：（５ L）を１０Ｌバケツに仕込み、棒で１２分間撹拌した。３５分間静置後上澄み液を２Ｌプラスチック広口バットに２Ｌ充填し放射線量を計測した。
上澄み液 ( B9 ）：0.073−0.091 μSv/h (平均:0.082μSv/h)
＊＊井戸水( B1 )より0.002−0.009 μSv/h (平均:0.0055μSv/h) 高い値を示した。
【００９９】
［３］上澄み液のパーライトによる吸着試験
上澄み液 ( B9 ）と吸着剤( C5 ）を２Ｌプラスチック広口バットに仕込み、１０分間撹拌した。吸着材を取り除いてから２Ｌプラスチック広口バットの水層放射線量を計測した。
水層2 L ( B10 )：0.067−0.086 μSv/h (平均:0.0765μSv/h)  
＊＊( B9 )より 0.006−0.005 μSv/h (平均:0.0055μSv/h) 低い値を示した。
回収吸着材( C8 )：0.067−0.083 μSv/h (平均:0.075μSv/h) 
＊＊( C7 )より-0.010−0.004 μSv/h (平均:0.0015μSv/h) 高い値を示した。
【０１００】
［比較例１］  吸着剤なしでの撹拌結果
［焼却灰から放射性物質の遊離試験］
焼却灰３．２Ｌ(２ｋｇ)と井戸水６Ｌを１０Ｌプラスチック製バケツに仕込み、室温(10 ℃)下柄杓で３０分間撹拌した後、８０分間静置した。
上澄み液を２Ｌプラスチック製広口バットに１．５Ｌを充填し線量を計測した。
上澄み液 (H1）：0.086 − 0.098 μSv/h (平均:0.092μSv/h)
【０１０１】
［上澄み液の撹拌試験］
次に、この上澄み液 (H1）をプラスチック製棒で更に１０分間撹拌した後、線量を再計測した。
上澄み液 (H2）：0.087 − 0.099 μSv/h (平均:0.093μSv/h) 
(H2）は、(H1）とほぼ同等の放射線量であった。
よって、焼却灰から放射性物質の遊離後の上澄み液は、吸着剤を存在させないで撹拌のみの場合には、放射線量は減少しないことが明らかとなった。

非放射性セシウムの吸着試験
【０１０２】
［セシウム水溶液の調製］
硝酸セシウム（分子量：１９４．９２）１９．４ｍｇを蒸留水１３２９ｇに溶解させセシウム（原子量：１３２．９１）１０ｐｐｍの水溶液を得た。
続いて、このセシウム１０ｐｐｍの水溶液１０ｇに蒸留水９０ｇを加えて、セシウム１ｐｐｍの水溶液を得た。
【０１０３】
［セシウム吸着試験］
［１］検体：非放射性セシウム（原子量１３３）を用いて行った。
【０１０４】
［２］振盪機
マルチシェーカー：アズワン：ＭＳ−３００
【０１０５】
［３］セシウム測定装置
ＩＣＰ質量分析装置：島津製作所製：ICP-MS ICPM-8500
【０１０６】
［実施例５］３容積％プルシアンブルー・３容積％塩素化銅フタロシアニン担持パーライト（３容積％ＰＢ・３容積％ＣｕＰＣ／ＰＲ）
【０１０７】
［１］（３容積％ＰＢ・３容積％ＣｕＰＣ／ＰＲ）の作製
ステンレス製ボールに塩素化銅フタロシアニン１ｍＬ、プルシアンブルー１ｍＬ及び蒸留水２００ｍＬを仕込みその撹拌中に、更にパーライトＢ３１ｍＬを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後青緑色の粒状物３３ｍＬが得られた。これは、３容積％プルシアンブルー・３容積％銅フタロシアニン担持パーライトである。
【０１０８】
［２］吸着試験
［Ａ］３容積％ＰＢ・３容積％ＣｕＰＣ／ＰＲ（Ｃｓ：１０ｐｐｍ）
１５ｍｌ遠沈管にセシウム１０ｐｐｍの硝酸セシウム水溶液１０ｍＬと３容積％プルシアンブルー・３容積％塩素化銅フタロシアニン担持パーライト（３容積％ＰＢ・３容積％ＣｕＰＣ／ＰＲ）０．５０ｇを仕込み、室温（２５℃）下振盪機で撹拌させた。
撹拌開始から０．５時間、１時間、２時間及び２４時間のそれぞれで０．５ｍＬづつサンプリングを行い、ＩＣＰ−ＭＳ分析装置を用いて水溶液中のセシウム濃度を測定した。
その結果は、以下の通りとなり２４時間後では、３．２％（吸着率９６．８％）まで減少した。
担体がパーライトの場合は、セシウムの高濃度下でも高い吸着能を示した。
0.5h / 5.441ppm, 1h / 3.629ppm, 2h / 1.865ppm, 24h / 0.319ppm
【０１０９】
［Ｂ］３容積％ＰＢ・３容積％ＣｕＰＣ／ＰＲ（Ｃｓ：１ｐｐｍ）
１５ｍｌ遠沈管にセシウム１ｐｐｍの硝酸セシウム水溶液１０ｍＬと３容積％プルシアンブルー・３容積％塩素化銅フタロシアニン担持パーライト（３容積％ＰＢ・３容積％ＣｕＰＣ／ＰＲ）０．５０ｇを仕込み、室温（２５℃）下振盪機で撹拌させた。
撹拌開始から０．５時間、１時間、２時間及び２４時間のそれぞれで０．５ｍＬづつサンプリングを行い、ＩＣＰ−ＭＳ分析装置を用いて水溶液中のセシウム濃度を測定した。
その結果は、以下の通りとなり２４時間後では、３．５％（吸着率９６．５％）まで減少した。
担体がパーライトの場合は、セシウムの低濃度下でも高い吸着能を示した。
0.5h / 0.548ppm,  1h / 0.355ppm,  2h / 0.202ppm,  24h / 0.0347ppm
【０１１０】
［実施例６］３容積％プルシアンブルー・３容積％マグネシウムフタロシアニン担持パーライト（３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／ＰＲ）
【０１１１】
［１］３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／ＰＲ）の作製
ステンレス製ボールにマグネシウムフタロシアニン１ｍＬ、プルシアンブルー１ｍＬ及び蒸留水２００ｍＬを仕込みその撹拌中に、更にパーライトＢ３１ｍＬを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後青色の粒状物３３ｍＬが得られた。これは、３容積％プルシアンブルー・３容積％マグネシウムフタロシアニン担持パーライトである。
【０１１２】
［２］吸着試験
［Ａ］３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／ＰＲ（Ｃｓ：１０ｐｐｍ）
１５ｍｌ遠沈管にセシウム１０ｐｐｍの硝酸セシウム水溶液１０ｍＬと３％プルシアンブルー・３％マグネシウムフタロシアニン担持パーライト（３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／ＰＲ）０．５０ｇを仕込み、室温（２５℃）下振盪機で撹拌させた。
撹拌開始から０．５時間、１時間、２時間及び２４時間のそれぞれで０．５ｍＬずつサンプリングを行い、ＩＣＰ−ＭＳ分析装置を用いて水溶液中のセシウム濃度を測定した。
その結果は、以下の通りとなり２４時間後では、３．７％（吸着率９６．３％）まで減少した。
担体がパーライトの場合は、セシウムの高濃度下でも高い吸着能を示した。
0.5h / 5.862ppm, 1h / 4.295ppm, 2h / 2.325ppm, 24h / 0.371ppm
【０１１３】
［Ｂ］３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／ＰＲ（Ｃｓ：１ｐｐｍ）
１５ｍｌ遠沈管にセシウム１ｐｐｍの硝酸セシウム水溶液１０ｍＬと３容積％プルシアンブルー・３容積％マグネシウムフタロシアニン担持パーライト（３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／ＰＲ）０．５０ｇを仕込み、室温（２５℃）下振盪機で撹拌させた。
撹拌開始から０．５時間、１時間、２時間及び２４時間のそれぞれで０．５ｍＬずつサンプリングを行い、ＩＣＰ−ＭＳ分析装置を用いて水溶液中のセシウム濃度を測定した。
その結果は、以下の通りとなり２４時間後では、２．４％（吸着率９７．６％）まで減少した。
担体がパーライトの場合は、セシウムの低濃度下でも高い吸着能を示した。
0.5h / 0.588ppm, 1h / 0.4029ppm, 2h / 0.2067ppm, 24h / 0.0241ppm
【０１１４】
［比較例２］３容積％プルシアンブルー・３％容積マグネシウムフタロシアニン担持シリカ（３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／シリカ）による吸着試験
【０１１５】
［吸着材の調製］
３容積％プルシアンブルー・３％容積マグネシウムフタロシアニン担持シリカ（３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／シリカ）の作製
ステンレス製ボールにマグネシウムフタロシアニン１ｍＬ、プルシアンブルー１ｍＬ及び蒸留水２００ｍＬを仕込みその撹拌中に、更にシリカ（関東化学(株)：粒度２〜３ｍｍφ）３１ｍＬを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後青色の粒状物３３ｍＬが得られた。
【０１１６】
［セシウム吸着試験］
［Ａ］３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／シリカ（Ｃｓ：１０ｐｐｍ）
１５ｍｌ遠沈管にセシウム１０ｐｐｍの硝酸セシウム水溶液１０ｍＬと３容積％プルシアンブルー・３容積％マグネシウムフタロシアニン担持シリカ（３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／シリカ）０．５０ｇを仕込み、室温（２５℃）下振盪機で振盪させた。
振盪開始から０．５時間、１時間、２時間及び２４時間のそれぞれで０．５ｍＬずつサンプリングを行い、ＩＣＰ−ＭＳ分析装置を用いて水溶液中のセシウム濃度を測定した。
その結果は、以下の通りとなり２４時間後でも８１．８％（吸着率１８．２％）残余した。
担体がシリカの場合は、セシウム吸着能が小さかった。
0.5h / 8.894ppm,  1h / 8.733ppm,  2h / 8.720ppm,  24h / 8.181ppm
これらの結果を図５に表す。
【０１１７】
［Ｂ］３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／シリカ（Ｃｓ：１ｐｐｍ）
１５ｍｌ遠沈管にセシウム１ｐｐｍの硝酸セシウム水溶液１０ｍＬと３容積％プルシアンブルー・３容積％マグネシウムフタロシアニン担持シリカ（３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／シリカ）０．５０ｇを仕込み、室温（２５℃）下振盪機で振盪させた。
振盪開始から０．５時間、１時間、２時間及び２４時間のそれぞれで０．５ｍＬずつサンプリングを行い、ＩＣＰ−ＭＳ分析装置を用いて水溶液中のセシウム濃度を測定した。
その結果は、以下の通りとなり２４時間後でも７４．３％（吸着率２５．７％）残余した。
担体がシリカの場合は、セシウム吸着能が小さかった。
0.5h / 0.8599ppm,  1h / 0.8474ppm,  2h / 0.8400ppm,  24h / 0.7431ppm
これらの結果を図６に表す。
【０１１８】
［比較例３］吸着材なし
［Ａ］（Ｃｓ：１０ｐｐｍ）
１５ｍｌ遠沈管にセシウム１０ｐｐｍの硝酸セシウム水溶液１０ｍＬのみを仕込み、室温（２５℃）下振盪機で振盪させた。
撹拌開始から２４時間でサンプリングを行い、ＩＣＰ−ＭＳ分析装置を用いて水溶液中のセシウム濃度を測定した。
その結果は、以下の通りとなり吸着材なしでは、２４時間後のセシウムの減少はほとんどなかった。
24h / 9.72ppm
この結果を図５に表す。
【０１１９】
［Ｂ］（Ｃｓ：１ｐｐｍ）
１５ｍｌ遠沈管にセシウム１ｐｐｍの硝酸セシウム水溶液１０ｍＬのみを仕込み、室温（２５℃）下振盪機で振盪させた。
撹拌開始から２４時間でサンプリングを行い、ＩＣＰ−ＭＳ分析装置を用いて水溶液中のセシウム濃度を測定した。
その結果は、以下の通りとなり吸着材なしでは、２４時間後のセシウムの減少はほとんどなかった。
24h / 0.984ppm
この結果を図６に表す。
【０１２０】
以上の結果を表１（初期Ｃｓ濃度：１０ｐｐｍ）及び表２（初期Ｃｓ濃度：１ｐｐｍ）にまとめて示す。
2015014594.tif 000002
2015014594.tif 000003
本発明の顔料を担持した無機系発泡体は、担体がシリカの場合に比べて高い吸着性能を発揮した。
【０１２１】
＜気相法吸着試験＞
［実施例７］パーライトによる放射性物質の吸着試験
【０１２２】
［１］ジェットバーナー装置：燃焼炉内のノズルから圧縮空気や燃焼ガスで超音速の衝撃波を噴出させ、得られた噴流を砕料にあてて、粒子相互間及び粒子と壁間の衝突、摩擦などの作用によって、微粉末化するものである。
【０１２３】
［２］検体：汚染土壌Ｃ（白井市採取）（２０ｋｇ）と汚染水（白井市採取）（８０Ｌ）
の混合物から１００ｍＬサンプリング後、放射線量を測定した。
放射線量：２６２Ｂｑ／Ｋｇ
【０１２４】
［３］検体からのセシウム遊離及びパーライトによる吸着試験:
ジェットバーナー装置に圧縮空気と灯油を送り３００℃付近で燃焼下に、検体（汚染土壌（２０ｋｇ）と汚染水（８０Ｌ））の混合物を約２０分で供給した。
固形物は、燃焼炉直後の２つのサイクロンに落下収納された。
燃焼ガスは、サイクロンの後に設置されたフィルターを経由して排出された。
フィルター内には、パーライトＡ６Ｌ（５０７ｇ）が充填され、放射線物質を吸着させた。燃焼ガスの通過後、フィルター内のパーライトＡ６１５ｍＬ（５２ｇ）を採取し、粉砕圧縮化することにより１００ｍＬに減容化し、吸着放射線量を測定した。
放射線量：３７４Ｂｑ／Ｋｇ
よって、パーライトによる放射線物質の気相法での吸着が確認され、容積も吸着前の１６％（６分の１）に減容化できた。（圧縮前：６１５ｍＬから圧縮後：１００ｍＬに減少）
【０１２５】
＜顔料担持吸着材の調製＞
［実施例８］５質量％プルシアンブルー担持パーライト（５質量％ＰＢ／ＰＲ）の作製
ステンレス製ボールにプルシアンブルー１ｇ及び蒸留水２５０ｍＬを仕込みその撹拌中に、更にパーライトＢ１９ｇを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後青色の粒状物２０ｇが得られた。これは、５質量％プルシアンブルー担持パーライトである。
【０１２６】
［実施例９］５質量％塩素化銅フタロシアニン担持パーライト（５質量％ＣｕＰＣ／ＰＲ）の作製
ステンレス製ボールに塩素化銅フタロシアニン１ｇ及び蒸留水２５０ｍＬを仕込みその撹拌中に、更にパーライトＢ１９．０ｇを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後緑色の粒状物２０ｇが得られた。これは、５質量％塩素化銅フタロシアニン担持パーライトである。
【０１２７】
［実施例１０］５質量％プルシアンブルー・５質量％フタロシアニン担持パーライト（５質量％ＰＢ・５質量％ＰＣ／ＰＲ）の作製
ステンレス製ボールにフタロシアニン１ｇ、プルシアンブルー１ｇ及び蒸留水２５０ｍＬを仕込みその撹拌中に、更にパーライトＢ１８．０ｇを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後青緑色の粒状物２０ｇが得られた。これは、５質量％プルシアンブルー・５質量％フタロシアニン担持パーライトである。
【０１２８】
［実施例１１］５質量％二酸化チタン担持パーライト（５質量％ＴＯ／ＰＲ）
１Ｌ陶器にチタニウムテトライソプロポオキサイド３．５５ｇとエタノール２５０ｍＬを仕込み、パーライトＢ１９．０ｇを加えて浸漬させた。続いて６０℃に加温させてエタノールを飛散させた後、電気炉にて４００℃で焼成した。ここで５質量％二酸化チタン担持パーライト２０ｇが得られた。
【０１２９】
［実施例１２］３質量％塩素化銅フタロシアニン・５質量％二酸化チタン担持パーライト（３質量％ＣｕＰＣ・５質量％ＴＯ／ＰＲ）の作製
１Ｌ陶器にチタニウムテトライソプロポオキサイド３．５５ｇとエタノール２５０ｍＬを仕込み、パーライトＢ１９．０ｇを加えて浸漬させた。続いて６０℃に加温させてエタノールを飛散させた後、電気炉にて４００℃で焼成した。ここで５質量％二酸化チタン担持パーライト２０ｇが得られた。
次に、ステンレス製ボールに塩素化銅フタロシアニン０．６２ｇと蒸留水２５０ｍＬを仕込みその撹拌中に、５質量％二酸化チタン担持パーライト２０ｇを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後青色の粒状物２０．６ｇが得られた。これは、３質量％塩素化銅フタロシアニン・５質量％二酸化チタン担持パーライトである。
【０１３０】
［実施例１３］３質量％プルシアンブルー・５質量％二酸化チタン担持パーライト（３質量％ＰＢ・５質量％ＴＯ／ＰＲ）
１Ｌ陶器にチタニウムテトライソプロポオキサイド３．５５ｇとエタノール２５０ｍＬを仕込み、パーライトＢ１９．０ｇを加えて浸漬させた。続いて６０℃に加温させてエタノールを飛散させた後、電気炉にて４００℃で焼成した。ここで５質量％二酸化チタン担持パーライト２０ｇが得られた。
次に、ステンレス製ボールにプルシアンブルー０．６２ｇと蒸留水２５０ｍＬを仕込みその撹拌中に、５質量％二酸化チタン担持パーライト２０ｇを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後青色の粒状物２０．６ｇが得られた。これは、３質量％プルシアンブルー・５質量％二酸化チタン担持パーライトである。
【０１３１】
［実施例１４］３質量％プルシアンブルー・３質量％塩素化銅フタロシアニン・５質量％二酸化チタン担持パーライト（３質量％ＰＢ・３質量％ＣｕＰＣ・５質量％ＴＯ／ＰＲ）
１Ｌ陶器にチタニウムテトライソプロポオキサイド３．５５ｇとエタノール２００ｍＬを仕込み、パーライトＢ１９．０ｇを加えて浸漬させた。続いて６０℃に加温させてエタノールを飛散させた後、電気炉にて４００℃で焼成した。ここで５質量％二酸化チタン担持パーライト２０ｇが得られた。
次に、ステンレス製ボールにプルシアンブルー０．６２ｇと塩素化銅フタロシアニン０．６２ｇと蒸留水２５０ｍＬを仕込みその撹拌中に、５質量％二酸化チタン担持パーライト２０ｇを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後青緑色の粒状物２１．２ｇが得られた。これは、３質量％プルシアンブルー・３質量％塩素化銅フタロシアニン・５質量％二酸化チタン担持パーライトである。
【０１３２】
［実施例１５］１質量％ミョウバン担持パーライト（１質量％ＡＬ／ＰＲ）
ステンレス製ボールに、ミョウバン（明礬）・１２水塩（KAl(SO4)2・12H2O）０.３６７ｇ及び蒸留水２５０ｍＬを仕込みその撹拌中に、更にパーライトＢ１９．８ｇを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後粒状物２０ｇが得られた。これは、１質量％ミョバン担持パーライトである。
【０１３３】
［実施例１６］５質量％ミョウバン担持パーライト（５質量％ＡＬ／ＰＲ）
ステンレス製ボールに、ミョウバン（明礬）・１２水塩（KAl(SO4)2・12H2O）１.８４ｇ及び蒸留水２５０ｍＬを仕込みその撹拌中に、更にパーライトＢ１９．０ｇを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後粒状物２０ｇが得られた。これは、５質量％ミョバン担持パーライトである。
【０１３４】
［実施例１７］３質量％プルシアンブルー・５質量％ミョウバン担持パーライト（３質量％ＰＢ・５質量％ＡＬ／ＰＲ）
ステンレス製ボールに、プルシアンブルー０．６０ｇ、ミョウバン（明礬）・１２水塩（KAl(SO4)2・12H2O）１．８４ｇ及び蒸留水２５０ｍＬを仕込みその撹拌中に、更にパーライトＢ１９．０ｇを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後青色の粒状物２０．６ｇが得られた。これは、３質量％プルシアンブルー・５質量％ミョバン担持パーライトである。
【０１３５】
［実施例１８］３質量％塩素化銅フタロシアニン・５質量％ミョウバン担持パーライト（３質量％ＰＣ・５質量％ＡＬ／ＰＲ）
ステンレス製ボールに、塩素化銅フタロシアニン０．６０ｇ、ミョウバン（明礬）・１２水塩（KAl(SO4)2・12H2O）１．８４ｇ及び蒸留水２５０ｍＬを仕込みその撹拌中に、更にパーライトＢ１９．０ｇを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後粒状物２０．６ｇが得られた。これは、３質量％塩素化銅フタロシアニン・５質量％ミョバン担持パーライトである。
【０１３６】
［実施例１９］５質量％ミョウバン・５質量％二酸化チタン担持パーライト（５質量％ＡＬ・５質量％ＴＯ／ＰＲ）
１Ｌ陶器にチタニウムテトライソプロポオキサイド３．５５ｇとエタノール２５０ｍＬを仕込み、パーライトＢ１９．０ｇを加えて浸漬させた。続いて６０℃に加温させてエタノールを飛散させた後、電気炉にて４００℃で焼成した。
ここで５質量％二酸化チタン担持砂鉄１０ｇが得られた。
次に、ステンレス製ボールにミョウバン１．８３ｇと蒸留水２５０ｍＬを仕込みその撹拌中に、５質量％二酸化チタン担持パーライト２０ｇを加え２５℃で１０分間撹拌し混合させた。続いてエマルジョン１００ｍＬを加えて更に２５℃で１０分間撹拌し混合させた。
次にこのボールをガスコンロ上に乗せて撹拌しながら１２０℃で加熱した。２時間３０分後に水蒸気の飛散が止んだので加熱を停止した。放冷後粒状物２１．０ｇが得られた。これは、５質量％ミョウバン・５質量％二酸化チタン担持パーライトである。
【０１３７】
＜固液混合法＞
［実施例２０］パーライトＢによる放射性物質の吸着試験 
【０１３８】
［１］     基礎線量の測定
（１）空間線量：0.044−0.052 μSv/h(平均:0.048μSv/h)
（２）井戸水(17 ℃) 1Ｌ: ( B11 )を２Ｌプラスチック製広口バットに充填し放射線量を計測した。0.042−0.056 μSv/h (平均:0.049μSv/h)
（３）汚染土壌Ｃ（白井市採取）：500g（ A11 ）を２Ｌプラスチック製広口バットに入れ放射線量を計測した。0.062−0.078 μSv/h (平均:0.070μSv/h)
（４）パーライトＢ(10g) ( C11 ) を金網ザルに入れ、放射線量を計測した。：0.040−0.054 μSv/h (平均:0.047μSv/h) 
【０１３９】
［２］固液混合液の調製
汚染土壌Ｃ：500g（ A11 ）と井戸水：１Lを２Ｌバケツに仕込み、棒で２分間撹拌しスラリー状固液混合液（ D11 ）を得た。この固液混合液の放射線量を計測した。
0.053−0.069 μSv/h (平均:0.061μSv/h)
＊＊( B11 )より (平均:0.012μSv/h) 高い値を示した。
【０１４０】
［３］固液混合液から放射性物質の吸着試験
スラリー状固液混合液（ D11 ）の入った２ＬバケツにパーライトＢ(10g) ( C11 )を添加し１０分間撹拌した。吸着材を金網ザルで取り除いてから２Ｌバケツ中のスラリー状固液混合液（ D12 ）の放射線量を計測した。
0.045−0.070 μSv/h (平均:0.0575μSv/h)  
＊＊( D11 )より (平均:0.0035μSv/h) 低い値を示した。
回収吸着材( C12 )は、金網ザル上で、放射線量を計測した。：
0.043−0.0060 μSv/h (平均:0.0515μSv/h) 
＊＊( C11 )より(平均:0.0045μSv/h) 高い値を示した。
＊＊＊＊以上から固液混合液の放射性物質はパーライトＢにより吸着されたと判断された。
【０１４１】
［実施例２１］５質量％塩素化銅フタロシアニン担持パーライト（５質量％ＣｕＰＣ／ＰＲ）の吸着試験 
【０１４２】
［１］基礎線量の測定
（１）空間線量：0.044−0.052 μSv/h(平均:0.048μSv/h)
（２）井戸水(19 ℃) 1Ｌ: ( B21 )を２Ｌプラスチック製広口バットに充填し放射線量を計測した。0.043−0.056 μSv/h (平均:0.0495μSv/h)
（３）汚染土壌Ｄ（白井市採取）：２Ｋg（ A21 ）を２Ｌプラスチック製広口バットに入れ放射線量を計測した。0.056−0.065 μSv/h (平均:0.0605μSv/h)
（４）実施例９で調整した５質量％ＣｕＰＣ／ＰＲ(20g) ( C21 ) を300mLプラスチック製広口バットに入れ、放射線量を計測した。0.041−0.052 μSv/h (平均:0.0465μSv/h)
【０１４３】
［２］固液混合液の調製
汚染土壌Ｄ：２Ｋg（ A21 ）と井戸水：１Lを２Ｌバケツに仕込み、棒で２分間撹拌しスラリー状固液混合液（ D21 ）を得た。この固液混合液の放射線量を計測した。
0.047−0.073 μSv/h (平均:0.060μSv/h)
＊＊( B11 )より (平均:0.0105μSv/h) 高い値を示した。
【０１４４】
［３］固液混合液から放射性物質の吸着試験
スラリー状固液混合液（ D21 ）の入った２Ｌバケツに吸着材( C21 )を添加し１５分間撹拌した。吸着材を金網ザルで取り除いてから２Ｌバケツ中のスラリー状固液混合液（ D22 ）の放射線量を計測した。
0.046−0.068 μSv/h (平均:0.057μSv/h)  
＊＊( D21 )より (平均:0.003μSv/h) 低い値を示した。
回収吸着材( C22 )は、金網ザル上で、放射線量を計測した。：
0.046−0.0058 μSv/h (平均:0.052μSv/h) 
＊＊( C21 )より(平均:0.0055μSv/h) 高い値を示した。
＊＊＊＊以上から固液混合液の放射性物質は５質量％塩素化銅フタロシアニン担持パーライト（５質量％ＣｕＰＣ／ＰＲ）により吸着されたと判断された。
【０１４５】
［実施例２２］１質量％ミョウバン担持パーライト（１質量％ＡＬ／ＰＲ）の吸着試験 
【０１４６】
［１］基礎線量の測定
（１）空間線量：0.044−0.052 μSv/h(平均:0.048μSv/h)
（２）井戸水(19 ℃) 1Ｌ: ( B21 )を２Ｌプラスチック製広口バットに充填し放射線量を計測した。0.043−0.056 μSv/h (平均:0.0495μSv/h)
（３）実施例１５で調整した１質量％ＡＬ／ＰＲ(20g) ( C31 ) を300mLプラスチック製広口バットに入れ、放射線量を計測した。0.038−0.055 μSv/h (平均:0.0465μSv/h)
【０１４７】
［２］   固液混合液の調製
実施例２１で得られた固液混合液（ D22 ）を使用した。
0.046−0.068 μSv/h (平均:0.057μSv/h)  
＊＊( B21 )より (平均:0.075μSv/h) 高い値を示した。
【０１４８】
［３］固液混合液から放射性物質の吸着試験
スラリー状固液混合液（ D22 ）の入った２Ｌバケツに吸着材( C31 )を添加し１５分間撹拌した。吸着材を金網ザルで取り除いてから２Ｌバケツ中のスラリー状固液混合液（ D23 ）の放射線量を計測した。
0.048−0.062 μSv/h (平均:0.0555μSv/h)  
＊＊( D22 )より (平均:0.0015μSv/h) 低い値を示した。
回収吸着材( C32 )は、金網ザルから300mLプラスチック製広口バットに入れ換えて、放射線量を計測した。0.048−0.0057 μSv/h (平均:0.0525μSv/h) 
＊＊( C31 )より(平均:0.006μSv/h) 高い値を示した。
＊＊＊＊以上から固液混合液の放射性物質は１質量％ミョウバン担持パーライト（１質量％ＡＬ／ＰＲ）により吸着されたと判断された。
【０１４９】
＜  非放射性ストロンチウムの吸着試験  ＞
【０１５０】
［ストロンチウム水溶液の調製］
塩化ストロンチウム・６水塩（分子量：２６６．５３）２７.０ｍｇを蒸留水８７６ｇに溶解させストロンチウム（原子量：８７．６２）１０．１ｐｐｍの水溶液を得た。
続いて、ストロンチウム１０．１ｐｐｍの水溶液１０ｇに蒸留水９０ｇを加えて、ストロンチウム１．０１ｐｐｍの水溶液を得た。
【０１５１】
［セシウム吸着試験］
［１］検体：非放射性ストロンチウム（原子量：８７．６２）を用いて行った。
【０１５２】
［２］振盪機
マルチシェーカー：アズワン：ＭＳ−３００
【０１５３】
［３］セシウム測定装置
ＩＣＰ質量分析装置：島津製作所製：ICP-MS ICPM-8500
【０１５４】
［実施例２３］パーライトＢによる吸着試験
【０１５５】
５０ｍｌ遠沈管にストロンチウム１．０１ｐｐｍの水溶液４０ｍｌとパーライトＢ１．００１８ｇを仕込み、室温（２５℃）下振盪機で撹拌させた。
撹拌開始から２時間及び２４時間のそれぞれで０．５ｍＬづつサンプリングを行い、メンブランフィルター濾過後ＩＣＰ−ＭＳ分析装置を用いて水溶液中のストロンチウム濃度を測定した。
2h / 0.71ppm(減少率30%), 24h / 0.76ppm(減少率25%)
以下の通りとなりパーライトＢによるストロンチウムの吸着が認められた。
【０１５６】
［実施例２４］１質量％ミョウバン担持パーライト（１質量％ＡＬ／ＰＲ）による吸着試験
５０ｍｌ遠沈管にストロンチウム１．０１ｐｐｍの水溶液４０ｍｌと１質量％ＡＬ／ＰＲ１．００２７ｇを仕込み、室温（２５℃）下振盪機で撹拌させた。
撹拌開始から２時間及び２４時間のそれぞれで０．５ｍＬづつサンプリングを行い、メンブランフィルター濾過後ＩＣＰ−ＭＳ分析装置を用いて水溶液中のストロンチウム濃度を測定した。
2h / 0.23ppm(減少率77%), 24h / 0.21ppm(減少率79%)
以上の結果から１質量％ＡＬ／ＰＲは、実施例２３のパーライトＢに比較しストロンチウムの吸着性能が大幅に向上した。よってミョウバンの担持効果が顕著に認められた。これらの結果を図１０に表す。
【０１５７】
［実施例２５］ケージ充填吸着材の作製
実施例５で作製した３容積％プルシアンブルー・３容積％塩素化銅フタロシアニン担持パーライト（３容積％ＰＢ・３容積％ＣｕＰＣ／ＰＲ）及び又は３容積％プルシアンブルー・３容積％マグネシウムフタロシアニン担持パーライト（３容積％ＰＢ・３容積％ＭｇＰＣ／ＰＲ）をそれぞれ不織布袋に詰め、金属性籠（ケージ）に充填した商品名：「マグライト」ボール。この外観写真を図１１で示す。
【産業上の利用可能性】
【０１５８】
本発明で提供される放射性物質の吸着材は、汚染された液体、固体、液固混合体、気体の検体のいずれにも除染適用可能で、且つ吸着材自身の減容化に優れた経済性の高い実用的な放射性物質の吸着材としての利用が期待される。
【図面の簡単な説明】
【０１５９】
【図１（１）】：実施例１の撹拌時間に対する汚染土壌Ａから水の放射線抽出量
【図１（２）】：実施例１の撹拌時間に対するパーライト(7g)による吸着処理後の汚染水の放射線量
【図１（３）】：実施例１の撹拌時間に対するパーライト(7g)の放射線吸着量
【図２（１）】：実施例２の撹拌時間に対する汚染土壌Ｂから水の放射線抽出量
【図２（２）】：実施例２の撹拌時間に対する１５質量％酸化鉄担持パーライト(７g)による吸着処理後の汚染水の放射線量
【図２（３）】：実施例２の撹拌時間に対する１５質量％酸化鉄担持パーライト(７g)の放射線吸着量
【図３（１）】：実施例３の撹拌時間に対する汚染土壌Ｂから水の放射線抽出量
【図３（２）】：実施例３の撹拌時間に対するパーライト(1g)による吸着処理後の汚染水の放射線量
【図３（３）】：実施例３の撹拌時間に対するパーライト(1g)の放射線吸着量
【図４（１）】：実施例４の撹拌時間に対する汚染土壌Ｂから水の放射線抽出量
【図４（２）】：実施例４の撹拌時間に対する１５質量％酸化鉄担持パーライト(1g)による吸着処理後の汚染水の放射線量
【図４（３）】：実施例４の撹拌時間に対する１５質量％酸化鉄担持パーライト(1g)の放射線吸着量
【図５】：実施例５、実施例６、比較例２及び比較例３の吸着試験結果（Ｃｓ濃度：１０ｐｐｍ）
【図６】：実施例５、実施例６、比較例２及び比較例３の吸着試験結果（Ｃｓ濃度：１ｐｐｍ）
【図７（１）】：実施例２０の撹拌時間に対するパーライトＢ（１０ｇ）による吸着処理後の汚染水の放射線量
【図７（２）】：実施例２０のパーライトＢ（１０ｇ）の放射線吸着量
【図８（１）】：実施例２１の撹拌時間に対する５質量％ＰＣ／ＰＲ（２０ｇ）による吸着処理後の汚染水の放射線量
【図８（２）】：実施例２１の５質量％ＰＣ／ＰＲ（２０ｇ）の放射線吸着量
【図９（１）】：実施例２２の撹拌時間に対する１質量％ＡＬ／ＰＲ（２０ｇ）による吸着処理後の汚染水の放射線量
【図９（２）】：実施例２２の１質量％ＡＬ／ＰＲ（２０ｇ）の放射線吸着量
【図１０】：［実施例２４］１質量％ミョウバン担持パーライト（１質量％ＡＬ／ＰＲ）によるストロンチウム吸着試験
【図１１】：実施例２５のケージ充填吸着材：商品名：「マグライト」ボール
【図１（１）】
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【図１（２）】
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【図１（３）】
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【図２（１）】
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【図２（２）】
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【図２（３）】
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【図３（１）】
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【図３（２）】
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【図３（３）】
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【図４（１）】
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【図４（２）】
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【図４（３）】
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【図５】
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【図６】
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【図７（１）】
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【図７（２）】
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【図８（１）】
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【図８（２）】
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【図９（１）】
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【図９（２）】
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【図１０】
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【図１１】
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