(57)【要約】【課題】原子炉圧力容器を再冠水する際に用いて十分な中性子吸収能力を有し、かつ循環冷却系での析出による悪影響や、原子炉圧力容器内冷却水の濁りによる視界の低下などの問題のない中性子吸収材およびその使用方法を提供する。【解決手段】ボロンを外殻部４に分散させ、水に浮かずに水中に漂うボール６とした。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ボロンおよび／またはボロンの化合物を保持体に設け、水に浮かずに水中に漂う粒状体または塊状体としたことを特徴とする中性子吸収材。
【請求項２】
見かけの比重が１．０〜１．１であることを特徴とする請求項１に記載の中性子吸収材。
【請求項３】
ボロンの見かけの原子数密度が５０％以上であることを特徴とする請求項１または２に記載の中性子吸収材。
【請求項４】
粒径が２〜１００ｍｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の中性子吸収材。
【請求項５】
炉心溶融を起こした軽水炉の原子炉圧力容器に請求項１〜４のいずれかに記載の中性子吸収材と水とを供給して前記軽水炉中の燃料棒を再冠水させるにあたり、前記原子炉圧力容器および該原子炉圧力容器に接続された循環冷却系の間にフィルタを設けて前記中性子吸収材を捕集することを特徴とする中性子吸収材の使用方法。
【請求項６】
原子炉圧力容器内で制御棒のみが抜け落ち燃料棒がある程度の原形を止めている状態において、請求項４に記載の中性子吸収材を用いることにより、前記中性子吸収材を主として前記燃料棒の上方の水中で漂わせることを特徴とする請求項５に記載の中性子吸収材の使用方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炉心溶融を起こした軽水炉から溶融燃料を取り出す際に臨界安全性を確保するための中性子吸収材およびその使用方法に係り、圧力容器を水で満たす再冠水をしたときの臨界安全性を確保する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
軽水炉において被覆管や燃料が溶けて崩れ落ちる炉心溶融となった場合、事故後１０年程度経過して溶融燃料の崩壊熱が低下していると思われる頃に、溶融燃料の回収を行う必要がある。溶融燃料を取り出すには、放射線の遮蔽および除熱の観点から、水につけた状態にする必要がある。もし溶融燃料が原子炉圧力容器を貫通して格納容器の底部に溜まり、格納容器にまで損傷を与えている場合には、これを修復したうえで再冠水し、溶融燃料を水没させてこれを粉砕して取り出す必要がある。
【０００３】
このうち原子炉圧力容器を再冠水する際の臨界安全性には注意が必要である。圧力容器を水で満たす再冠水をすると、水による中性子の減速効果によって中性子増倍率が増加し、臨界となる危険性を否定できない。
【０００４】
福島第一原子力発電所の１号機、２号機および３号機では、循環させた水を原子炉圧力容器内の溶融燃料の上から掛け流している。これは、原子炉格納容器の底部が燃料溶融の際に損傷し、ここから水が漏れるためである。この状態では溶融燃料内の隙間には水が満たされるが、溶融燃料の上部に水が溜まることはない。
【０００５】
これに対して、原子炉格納容器を修復したうえで再冠水すると、その内部にある原子炉圧力容器内にも水が所定の水位まで冠水し、同容器内の残存する燃料を完全に水没させることとなる。溶融燃料を取り出す際は、溶融燃料を深い水中に水没させる必要がある。水は、放射線を遮蔽する効果があるためであるが、同時に中性子を減速する効果があるため、再冠水により中性子増倍率が上昇し、臨界安全上はより危険な状態となる。
【０００６】
上述したような再臨界を防止するために、中性子を吸収するボロンの化合物の水溶液であるホウ酸水を原子炉圧力容器内に注入する方策がある（例えば特許文献１参照）。ボロンの同位体のうち１０Ｂは非常に大きな中性子吸収断面積を持ち、ホウ酸水は加圧水型原子炉の反応度制御に用いられている。しかしながら、ホウ酸水を用いる場合、十分なｐＨ管理を行わないと格納容器等の構造材を腐食する恐れがある。
【０００７】
再臨界防止のための他の方策としては、ボロンまたは炭化ボロン（Ｂ４Ｃ）、酸化ボロン（Ｂ２Ｏ３）、窒化ボロン（ＢＮ）などの粉末を、原子炉圧力容器および格納容器内の水に混入させる方策が考えられる。これらの粉末は、粒径が数ミクロンから数十ミクロン程度の粉末として入手が可能であり、水中に投入して攪拌すれば均一に混じり合う。したがって、それら粉末を大量に投入すれば、上述のホウ酸水よりも高い中性子吸収能力が期待できる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００７−１０１３３２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、上記のような方策では、時間の経過とともに比較的大きい粒子は沈殿し、その効果は減少する。一方、そのうちの微小な粒子は長時間水中に滞留するが、水が黒く濁って水中の視界が失われるため、水中のカメラでモニターしながら遠隔操作で行う溶融燃料の取り出しに支障を来す。
【００１０】
したがって、本発明は、原子炉圧力容器を再冠水する際に用いて十分な中性子吸収能力を有し、かつ循環冷却系での析出による悪影響や、原子炉圧力容器内冷却水の濁りによる視界の低下などの問題のない中性子吸収材およびその使用方法を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、ボロンおよび／またはボロンの化合物を保持体に設け、水に浮かずに水中に漂う粒状体または塊状体としたことを特徴とする。
【００１２】
原子炉圧力容器内に再冠水する前に本発明の中性子吸収材を予め原子炉圧力容器内に投入しておくと、中性子吸収材が再冠水時に水中に均一に分散して漂うことで、中性子を効果的に吸収でき臨界安全性を確保することができる。また、原子炉圧力容器内および原子炉格納容器内の溶融燃料を取り出す際に、本発明の中性子吸収材を各容器内の水中に投入することで臨界安全性を確保することができる。
【００１３】
本発明の中性子吸収材は、水に浮かずに水中に漂わせるために、見かけの比重は１．０〜１．１とすることが望ましい。
【００１４】
本発明の中性子吸収材の粒径（差し渡し最外径）は、２〜１００ｍｍとするのが望ましい。このような中性子吸収材を予め原子炉圧力容器内に投入しておいて再冠水させると、中性子吸収材は燃料棒の上方の水中に存在する。また、再冠水後の水中は溶融燃料の崩壊熱などの影響で対流しているから、中性子吸収材は、燃料棒の上方の水中で均一に分散して漂う。これにより、中性子吸収材は再冠水によって増えた水の中の中性子を効果的に吸収する。また、溶融燃料を取り出す作業中は、水中掃除機による吸引等の影響によっても水が対流しているから、中性子吸収材は水中で均一に分散して漂う。
【００１５】
本中性子吸収材を上記のような大きさとすることにより、微粉末が漂うことによる水が濁る事態は避けられる。よってモニターカメラを使用する溶融燃料取り出し作業においては、カメラによる被写体の視認が可能である。
【００１６】
本発明の中性子吸収材の粒径は、大きすぎると、中心部分のボロンに対してはその外側のボロンによる遮蔽のために中性子が到達しにくくなる現象（自己遮蔽効果）のため、単位重量当たりの中性子吸収性能は低下する。よって、中性子吸収材の粒径は１００ｍｍ以下とすることが望ましい。
【００１７】
本発明の中性子吸収材の粒径を望ましくは２ｍｍ以上にする理由は、後述するフィルタのメッシュよりも大きくするためである。
【００１８】
中性子吸収材の形状については特段の制約はなく、中性子吸収性能については上述した自己遮蔽効果が問題とならないような大きさである限り、ボロンの含有量（原子数密度）にほぼ依存し、その形状とは無関係である。しかしながら、鋭角的な形状ではその一部が微少な破片となって原子炉圧力容器および格納容器内の水に混入して視界を妨げる恐れがある。以上の観点から、中性子吸収材の形状は、球、円柱、六角柱、立方体またはこれらに近い形状が望ましい。また本発明の中性子吸収材は、原子炉圧力容器の再冠水前に溶融燃料上に散布するため、遠隔操作機器により供給・混入を行う必要がある。この観点からは球またはそれに近い形状が最適である。
【００１９】
焼結によって製造する場合は、円柱、六角柱、立方体またはこれらに近い形状とすることは容易である。球に近い形状とする場合は、仮焼結した円柱、立方体またはこれらに近い形状の素材を融点以上に加熱して溶融させることで、表面張力の作用により球形に近い形状が得られる。ボロンの化合物としては、例えば炭化ボロン（Ｂ４Ｃ）、酸化ボロン（Ｂ２Ｏ３）、および窒化ボロン（ＢＮ）の１種または２種以上を用いることができ、これらのボロン化合物粉末を樹脂に混入させて成形する方法であれば、球、円柱、六角柱、立方体またはこれらに近い形状とすることは容易であり、その製造方法は公知である。
【００２０】
ここで、保持体は、内側が中空の外殻部を備えた塊状をなしていることが望ましい。より具体的には、外殻部の内部にボロン等が分散している態様が含まれる。あるいは、外殻部の内壁部にボロン等が付着している態様や、外殻部の内側の中空部に、ボロン等（粉末または焼結体）が収容されている態様も含まれる。さらに、外殻部をボロン化合物の焼結体で構成することもできる。  
【００２１】
保持体としては、上記のような中空状のものに限定されるものではなく、膨張黒鉛などの多孔質体を用いることもできる。本発明においては、膨張黒鉛に形成された空隙にボロンを充填することで中性子吸収材を構成することができる。あるいは、多孔質の金属（例えばステンレス鋼）の気孔にボロンを充填し、表面に露出している気孔を塑性加工等によって封孔処理して中性子吸収材を構成することもできる。  
【００２２】
本発明の中性子吸収材においては、ボロンの見かけの原子数密度は５０％以上であることが望ましい。ボロンの見かけの原子数密度とは、中空部分を除いたソリッドな部分の総原子数に対するボロンの原子数の割合である。
【００２３】
本発明は、上記中性子吸収材の使用方法であり、炉心溶融を起こした軽水炉の原子炉圧力容器に上記中性子吸収材と水とを供給して前記軽水炉中の燃料棒を再冠水させるにあたり、前記原子炉圧力容器および該原子炉圧力容器に接続された循環冷却系の間にフィルタを設けて前記中性子吸収材を捕集することを特徴とする。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、原子炉圧力容器を再冠水する際に用いて十分な中性子吸収能力を有し、かつ循環冷却系での析出による悪影響や、原子炉圧力容器内冷却水の濁りによる視界の低下などの問題がない等の効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】（Ａ）は本発明の第１実施形態の中性子吸収材の作製途中の状態を示す断面図であり、（Ｂ）は本発明の第１実施形態の中性子吸収材を示す断面図である。
【図２】（Ａ）は本発明の第２実施形態の中性子吸収材の作製途中の状態を示す断面図であり、（Ｂ）は本発明の第２実施形態の中性子吸収材を示す断面図である。
【図３】（Ａ）は本発明の第３実施形態の中性子吸収材の作製途中の状態を示す断面図であり、（Ｂ）は本発明の第３実施形態の中性子吸収材を示す断面図である。
【図４】（Ａ）は本発明の第４実施形態の中性子吸収材の作製途中の状態を示す断面図であり、（Ｂ）は本発明の第４実施形態の中性子吸収材を示す断面図である。
【図５】本発明の第５実施形態の中性子吸収材を示す断面図である。
【図６】本発明の第６実施形態の中性子吸収材を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
１．第１実施形態
以下、図面を参照して本発明の一実施形態を説明する。図１（Ａ）は、アルミナの微粉末をバインダーと共に練り合わせたペースト１でパラフィンワックス２の周囲を包み、さらにその外側にミクロンオーダーのボロン粉末３を付着させたものを示す。これを１８００℃程度で焼結すると、パラフィンワックスは溶融、揮発し、一方、ボロン粉末３中のボロン原子はアルミナ中に拡散する。これにより、図１（Ｂ）に示すように、焼結されたアルミナの外殻部（保持体）４にボロン原子５が分散した中空のボール（中性子吸収材）６を作製する。できあがったボール６の外径を１０ｍｍ、内径を８．６６ｍｍ、アルミナとボロンの体積比を１：２とすると、以下の計算によりこれが水に漂うか否かが判定できる。なお、アルミナの比重は４．０、ボロンの比重は２．３とする。
【００２７】
（数１）
ボールの体積：Ｖ１＝４πＲ３＝４×π×（５）３＝１５７０（ｍｍ３）
ボール内部の空隙体積：Ｖ２＝４πＲ３＝４×π×（４．３３）３＝１０２０（ｍｍ３）
ボールの重量：Ｗ＝γ（Ｖ１−Ｖ２）＝２．８７×１０−３（ｇ／ｍｍ３）
×（１５７０−１０２０）（ｍｍ３）＝１．５８（ｇ）
ボールが排除する水の重量：Ｗ０＝γ０×Ｖ１＝１．０×１０−３（ｇ／ｍｍ３）×１５７０（ｍｍ３）＝１．５７（ｇ）
π：円周率＝３．１４
Ｒ：半径
γ：ボールを構成するアルミナとボロンの焼結体の比重 = ２．８７（ｇ）
γ０：水の比重 = １．０×１０−３（ｇ）  
【００２８】
上記の計算によりＷ／Ｗ０＝１．５８／１．５７＝１．００６でほぼ１．０あるからこのボール６は浮かずに水中で漂う。ボール６は焼結体のため、ミクロンオーダーの微細な気孔を有するが、水との濡れ性が悪いため、内部に水が侵入することはない。したがって、上記の見かけの比重は望ましい１．１以下に保持される。なお原子炉圧力容器内底部の溶融燃料の位置が水深２０ｍとすると、この付近を漂う中性子吸収材には２気圧の外圧が作用する。しかしながら、上記の微細な気孔はガスが透過できるため、ボールの内外圧は等しくなると考えられる。もし上記の微細な気孔をガスが透過不可能な場合でも、ボールを２気圧の外圧に対して破損しない焼結強度とすることは容易である。なお、上記実施形態において、アルミナの代わりに別のセラミックス、例えば酸化マグネシウム、酸化イットリウム、酸化ジルコニウムなどを用いることも可能である。
【００２９】
２．第２実施形態
図２（Ａ）は、アルミナの微粉末をバインダーと共に練り合わせたペースト１で複数のパラフィンワックス２の周囲を包み、さらにその外側にミクロンオーダーのボロン粉末３を付着させたものを示す。これを１６００℃程度で焼結すると、パラフィンワックスは溶融、揮発し、一方、ボロン粉末３中のボロン原子はアルミナ中に拡散する。これにより、図２（Ｂ）に示すように、焼結されたアルミナの保持体４にボロン原子５が分散した複数の空洞７を有するボール（中性子吸収材）６を作製する。
【００３０】
３．第３実施形態
図３（Ａ）は、ボロンの微粉末をバインダーと共に練り合わせたペースト１０で複数のパラフィンワックス２の周囲を包み、さらにその外側にミクロンオーダーの炭化ボロン（Ｂ４Ｃ）粉末１３を付着させたものを示す。これを１６００℃程度で焼結すると、パラフィンワックスは溶融、揮発し、一方、炭化ボロン（Ｂ４Ｃ）粉末１３は焼結される。これにより、図３（Ｂ）に示すように、焼結された炭化ボロンの外殻部（保持体）１４にボロン粉末の焼結体１１中に複数の空洞７を有するボール（中性子吸収材）６を作製する。なお、ボロン粉末１１は必ずしも焼結されている必要はなく、粉末のままであってもよい。また、炭化ボロン（Ｂ４Ｃ）粉末１３に代えて、酸化ボロン（Ｂ２Ｏ３）粉末や窒化ボロン（ＢＮ）粉末、あるいはステンレス鋼粉末を用いることができる。
【００３１】
４．第４実施形態
図４（Ａ）は、ボロンの微粉末とステンレス鋼の微粉末とをバインダーと共に練り合わせたペースト２０で複数のパラフィンワックス２の周囲を包み込んだものを示す。これを１６００℃程度で焼結すると、パラフィンワックスは溶融、揮発し、一方、ボロンの微粉末とステンレス鋼の微粉末は焼結される。これにより、図４（Ｂ）に示すように、ボロンの微粉末とステンレス鋼の微粉末の焼結体２１中に複数の空洞７を有するボール（中性子吸収材）６を作製する。
【００３２】
５．第５実施形態
図５は、中空のプラスチックまたは金属製のカプセル３０の外周に、ボロン粉末と樹脂の原料となる粉末との混合物を加熱して樹脂を溶融させた後、射出成形して樹脂層３１を形成し、１つの空洞７を有するボール（中性子吸収材）６としたものである。
【００３３】
６．第６実施形態
図６は、中空のプラスチックまたは金属製のカプセル３０の外周に、ボロンの微粉末をバインダーと共に練り合わせたペースト１０を被覆し、ペースト１０の外周に樹脂を被覆して被覆層３２を形成し、１つの空洞７を有するボール（中性子吸収材）６としたものである。なお、被覆層３２は、樹脂製または金属製のカプセルであってもよい。
【００３４】
７．その他の実施形態
ボロンまたは炭化ボロン（Ｂ４Ｃ）、酸化ボロン（Ｂ２Ｏ３）、または窒化ボロン（ＢＮ）などのボロン化合物粉末を黒鉛の粉末と混合し、膨張黒鉛を製造する方法で多孔質の中性子吸収材を製造することができる。膨張黒鉛は、化学反応を用いて黒鉛のシート間に所定の物質を挿入し、これを急加熱することにより層間に挿入された物質を燃焼・ガス化させて製造される。その時に生じたガスの放出が爆発的に層と層の間を押し広げるので、黒鉛が層の積み重なり方向に膨張する。こうして製造された中性子吸収材は多量の空隙を含むため、比重を水と同等か水よりも僅かに大きくすることが可能である。なお、黒鉛と水は濡れ性が悪いため、上記空隙に原子炉圧力容器内の冷却水が侵入することは無い。
【００３５】
上記いずれの実施形態においてもボロンと共に、あるいはボロンに代えて炭化ボロン（Ｂ４Ｃ）、酸化ボロン（Ｂ２Ｏ３）、または窒化ボロン（ＢＮ）などのボロンの化合物を用いることができる。
【産業上の利用可能性】
【００３６】
本発明は、本発明は、炉心溶融を起こした軽水炉から溶融燃料を取り出す際に、臨界安全性を確保するための中性子吸収材として利用することができる。
【符号の説明】
【００３７】
１…ペースト、２…パラフィンワックス、３…ボロン粉末、４…外殻部（保持体）、
５…ボロン原子、６…ボール（中性子吸収材）、７…空洞、１０…ペースト、
１１…焼結体、１３…炭化ボロン粉末、１４…外殻部（保持体）、２０…ペースト、
２１…焼結体、３０…カプセル、３１…樹脂層、３２…被覆層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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