(57)【要約】【課題】  本発明は、試料近傍を大気圧に保持し、かつ効率よく二次電子を検出することを目的とする。【解決手段】  効率よく二次電子を検出するため、試料上部に二次電子検出可能な微小オリフィスを有し、かつ試料下部に荷電粒子が透過可能な隔膜を有し、試料近傍のみを圧力制御可能な構造を有する試料ホールダで、圧力制御の際、ガスを排気するための排気孔を試料下部の荷電粒子通路以外の位置に設け、かつ試料を加熱しながら動態変化を観察可能な構造を有する。荷電粒子による観察において、二次電子検出用微小オリフィスと荷電粒子通路が同軸上に位置しないよう荷電粒子通路用微小オリフィスを設定した装置。【選択図】図２
2015069832.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
荷電粒子装置の試料室において、試料近傍を大気圧環境に制御するためのガス導入パイプとガス排出用パイプを有し、荷電粒子通路孔と試料から発せられる二次電子を検出可能な微小オリフィスを試料上部に共有し、試料上部の微小オリフィスよりも穴径を大きくすることでガス導入時の排気を積極的に行える荷電粒子通路孔を有する試料ホールダ。
【請求項２】
上記請求項１において、
試料を加熱できるヒータを有することにより、試料加熱時おけるガス雰囲気中での試料の状態を観察可能な試料ホールダ。
【請求項３】
上記請求項１において、
試料下部に位置する荷電粒子通路孔とは別にガス排気孔を１個以上有する試料ホールダ。
【請求項４】
上記請求項１において、
試料近傍の圧力を確認するための微小圧力測定素子を有する試料ホールダ。
【請求項５】
荷電粒子装置において、荷電粒子発生源から発する荷電粒子の照射方向と試料中心が同軸上に位置しないよう荷電粒子通路孔が配置された荷電粒子装置と、試料近傍を大気圧環境に制御するためのガス導入パイプとガス排出用パイプを有し、荷電粒子通路孔と試料から発せられる二次電子を検出可能な微小オリフィスを試料上部に共有し、試料下部に荷電粒子が透過可能な隔膜を有する試料ホールダ。
【請求項６】
上記請求項５において、
試料ホールダ先端部のキャップは、目的に応じ、試料に対し隔膜部分を上下に入れ替えられる構造を有する。
【請求項７】
上記請求項１において、
試料ホールダ先端部のキャップは、微小オリフィスの穴径が異なるものを複数準備することで、目的に応じて選択が可能な試料ホールダ。
【請求項８】
上記請求項１または請求項５において、
異なる荷電粒子により加工から観察まで一連の流れを行うことができ、荷電粒子の照射方向に対し任意に試料方向を変更できる構造を有する試料ホールダ。
【請求項９】
試料を保持する試料保持部と、該試料保持部を内包し、試料近傍の環境を制御し、該試料の上部に所定の大きさの孔を有する環境制御部と、を有する試料ホールダと、
荷電粒子を発生する荷電粒子発生源と、
該荷電粒子発生源から発生した荷電粒子の照射方向を調整するレンズと、
該試料から発生した二次電子を検出する検出器と、
を備え、
前記荷電粒子発生源から照射される荷電粒子の照射方向と前記試料ホールダの前記孔とは軸がずれており、前記荷電粒子発生源から発生した荷電粒子の照射方向を前記レンズによって調整することにより、前記荷電粒子発生源から発生した荷電粒子が前記孔を通って前記試料に照射され、前記試料から発生した二次電子は前記孔を通って前記試料ホールダから放出され、前記検出器によって検出されるように構成されていること、
を特徴とする荷電粒子装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、環境制御型荷電粒子観察システムに関する。例えば、荷電粒子装置たとえば電子顕微鏡にて試料を観察する際、試料から発生する二次電子を効率よく検出し、かつ試料近傍の圧力を制御しながら試料自信を効率よく加熱観察するために使用するものである。したがって、最近の燃料電池等の劣化過程の解析において、電子顕微鏡での観察環境を実稼働環境に則し、その構造をガス導入および加熱した際の動態変化の観察に大きく役立てるものである。
【背景技術】
【０００２】
荷電粒子装置たとえば電子顕微鏡において、観察するために検出する荷電粒子の種類により、透過電子像あるいは二次電子像にて試料の観察を行う場合、試料近傍は高真空に保たれた状態で観察するのが電子顕微鏡の世界では基本である。しかし、近年、試料を実稼働環境にて観察することが必要となり、たとえば試料を加熱しながらその動態変化を観察する際も、ガスを導入しながら、試料近傍を低真空状態で観察する技術が確立されつつある。この時、荷電粒子装置は、電子銃に悪影響を及ぼさない必要があり、試料近傍の圧力は、実稼働環境いわゆる大気圧の状態に保持するのは大きな制約があり、試料を搭載するためのホールダにその構造を設ける必要があった。
【０００３】
たとえば、試料を観察する際、試料近傍を大気圧にするため試料の上下に隔膜等の荷電粒子が透過可能な薄膜を用いて、試料近傍のみを隔離するものが存在する（特開2011-175809号公報）。
【０００４】
また、試料を加熱しながら任意のガスを試料に吹き付け圧力を制御しながら加熱時の試料の動態変化を観察するガス導入機構付きの試料加熱ホールダも存在する（特開2008-108429号公報）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開2011-175809号
【特許文献２】特開2008-108429号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上述した技術は、透過電子像での観察に特化するもので、二次電子像との同時観察は例がなかった。これは、試料近傍のみを隔膜により大気圧に保持するため、隔膜により二次電子が遮断されてしまうため、二次電子検出が不可能なためである。
【０００７】
そこで、今回、二次電子を検出しそれを用いて観察するために、試料上部を穴径の微小なオリフィスを用い二次電子の検出通路を設け、また、荷電粒子通路上には、前記のオリフィスを介し試料を加熱するためのコイル状ヒータを搭載し、ガス導入にて試料近傍の圧力を制御し、かつ試料を加熱しながら二次電子検出による試料の動態変化観察を可能とするホールダを考案し提供するものである。
【０００８】
すなわち、本発明は、試料近傍を大気圧に保持し、かつ効率よく二次電子を検出することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、上記目的を達成するため、特許請求の範囲に記載の構成を採用する。
【００１０】
例えば、試料近傍の圧力制御を可能とし、効率よく二次電子を検出し、試料の動態変化観察することを特徴の１つとする。また、試料近傍の圧力を制御する際は、荷電粒子装置たとえば電子顕微鏡の電子銃に悪影響を及ぼさないための差動排気用の孔を有する試料ホールダであり、二次電子の通路となる微小オリフィスを有し、試料近傍の圧力を制御するためのガス導入用のノズルと微小真空計を設け、さらに試料を加熱するためのヒータを有する。
【００１１】
また、試料近傍をできるだけ大気圧環境にするには、試料近傍のみを荷電粒子装置の試料室と隔離しガス導入をする必要がある。この時、試料を観察するには荷電粒子の通路に隔膜を用いるが、荷電粒子は透過するが二次電子の検出は不可能であり観察に影響を及ぼす問題が生じる。この問題に対し、本発明では例えば、試料ホールダを使用する場合、荷電粒子通路に対し、試料上部は微小オリフィスとし、試料下部を隔膜とすることで、試料近傍が大気圧環境に保持され、かつ二次電子による観察が可能となり問題は解決される。
【００１２】
ここで、試料ホールダを使用する場合、二次電子通路用微小オリフィスは、ガス導入の際の排気用の孔ともなり得るため、荷電粒子装置たとえば電子顕微鏡の電子銃から発生する荷電粒子の通路孔と重なると、電子銃劣化などの悪影響を及ぼす可能性があり問題となる。これに対し、本発明では例えば、荷電粒子通路孔を試料ホールダに設ける微小オリフィスと位置をずらすことで、微小オリフィスから排気されるガスが直接電子銃に排出されないことで問題は解決される。若しくは、試料ホールダの微小オリフィスの反対側により大きな排気用の孔を設ければそこからガスが排出され、荷電粒子通路孔と微小オリフィスが同軸上にあっても電子銃に悪影響を及ぼさないようにすることで同問題は解決される。
【発明の効果】
【００１３】
本発明により、所望の試料近傍の圧力を制御しながら二次電子での動態変化観察が可能となる。また、試料を加熱しながら観察可能となるため、燃料電池の分野で劣化過程の研究に大きく貢献できるものである。また、本発明による試料ホールダは、粉体試料以外に荷電粒子装置たとえば集束イオンビーム加工観察装置により作製されるマイクロ試料も搭載可能なため、加工から観察までの一連の作業を全て一つのホールダで可能とすることで、加工から観察までの作業時間を大幅に短縮でき、様々な分野での研究に急速な発展をもたらす。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の一実施例である荷電粒子装置試料室および試料ホールダの概略図である。観察用荷電粒子装置試料室での荷電粒子と試料ホールダに備えた荷電粒子通路と試料の位置関係を示す。
【図２】本発明の一実施例である試料ホールダの先端部および試料から発せられる二次電子と二次電子検出器の位置関係を示す。
【図３】本発明の一実施例である試料ホールダ先端部の断面図を示す。
【図４】本発明の一実施例である試料ホールダ先端部の鳥瞰図を示す。
【図５】本発明の一実施例である荷電粒子装置および試料ホールダの概略図である。観察用荷電粒子装置試料室での荷電粒子と試料ホールダに備えた荷電粒子通路と試料の位置関係を示す。
【図６】本発明の一実施例である試料ホールダ先端部の断面図を示す。
【図７】本発明の一実施例である試料ホールダ先端部の展開図を示す。
【図８】本発明の一実施例である試料ホールダ先端部の展開図を示す。
【図９】本発明の一実施例である試料ホールダ先端部と荷電粒子の位置関係を示す。
【図１０】本発明の一実施例である試料ホールダ先端部の断面図を示す。（ａ）は試料ホールダ先端部において試料の上部に隔膜を備えた図である。（ｂ）は試料ホールダ先端部において試料の下部に隔膜を備えた図である。
【図１１】本発明の一実施例の試料ホールダ先端部のキャップの概略図である。
【図１２】本発明の一実施例である試料ホールダ先端部において、試料の作製から観察までの一連の作業を模式した説明図である。（ａ）は試料ホールダ先端部の鳥瞰図で、マイクロサンプリング法による試料搭載の模式図である。（ｂ）は試料ホールダ先端部の鳥瞰図で、試料を薄膜加工する模式図である。（ｃ）は試料ホールダ先端部の断面図で観察する際の模式図である。
【図１３】本発明における試料観察の一実施例である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
図１に本発明の基礎的概念図を示す。荷電粒子装置試料室２に備えた試料ホールダ４および試料２０近傍のみを遮断するための試料ホールダ先端キャップ３に対し、試料ホールダ先端キャップ３には荷電粒子Ａ１が通る荷電粒子通路孔（微小オリフィス）１８が設けられており、荷電粒子観察を可能とする。荷電粒子装置試料室２は、真空ポンプ５とバルブ６により高真空に保持される。試料ホールダ４は、試料２０近傍の圧力を可変するためのガス導入用パイプ２６およびガス排気用パイプ２５を備えており、ガス導入時の流量を制御するためのガス圧コントロールバルブ６を介し、ガス貯蔵部１０からガスを供給し、排気用の真空ポンプ５とバルブ６によりガスを排気する構造を有する。また試料ホールダ４には、試料２０近傍の圧力を検知するための圧力計１１が接続されている。また、試料ホールダ４には試料２０を加熱するための加熱用ヒータ１６を備えており、加熱用ヒータ１６の温度を制御するための試料加熱用温度コントロールユニット１２が接続されている。
【００１６】
図２では図１で説明した試料ホールダ４の先端部の詳細構造の概念図を示す。試料ホールダ４には試料ホールダ先端キャップ３にて試料２０近傍のみを雰囲気遮断するためのＯリング２１が設けられ、かつ試料ホールダ先端キャップ３を固定するための試料ホールダ先端キャップ固定用ネジ２２を備える。試料ホールダ先端キャップ３は、荷電粒子Ａ１が通る荷電粒子通路孔（微小オリフィス）１８が試料２０の上下位置に設けられ、試料２０上部の荷電粒子通路孔（微小オリフィス）１８は、試料２０から発する二次電子１５が通り得る穴径を有しており、二次電子検出器１３を介して画像表示部１４にて像観察を可能とする。
【００１７】
図１３にこのときの観察事例を示す。図１３では、二次電子１５による観察像と透過電子による観察像を対比させており、試料の構造変化その場観察において、透過像による物質の内部構造だけでなく、二次電子像による表面観察を可能とし、新たな観察技法となりうるものである。また、試料ホールダ４には、試料２０が搭載できる加熱用ヒータ１６が設けられ、加熱用ヒータ１６を固定するネジを備える。試料２０下部にある荷電粒子通路孔兼ガス排気孔１９は、試料２０上部の荷電粒子通路孔（微小オリフィス）１８に対し、排気能力を高めるため穴径を大きくしてある。これにより、ガス導入時排気されるガスは、荷電粒子Ａ１の発生方向よりも下方向に排出されることで、荷電粒子源２８たとえば電子顕微鏡の電子銃に影響を及ぼさない構造とする。
【００１８】
図５に本発明の基礎的概念図を示す。荷電粒子装置試料室２に備えた試料ホールダ４および試料２０近傍のみを遮断するための試料ホールダ先端キャップ３に対し、試料ホールダ先端キャップ３には荷電粒子Ａ１が通る荷電粒子通路孔（微小オリフィス）１８が設けられており、荷電粒子観察を可能とする。このとき、試料ホールダ先端キャップ３は荷電粒子Ａ１が通る荷電粒子通路孔（微小オリフィス）１８が試料２０上部に設けられ、かつ試料２０下部は隔膜３２により試料２０近傍と荷電粒子装置試料室２とを隔離し荷電粒子Ａ１が通り得るものとする。また、試料ホールダ先端キャップ３の試料２０上部に設けられた荷電粒子通路孔（微小オリフィス）１８は、荷電粒子源２８から発せられる荷電粒子通路兼ガス排気孔３１の同軸上にはない位置に設けられる。このため、試料ホールダ先端キャップ３の試料２０上部に位置する荷電粒子通路孔（微小オリフィス）１８から排気されるガスは荷電粒子Ａ１発生方向と異なる方向に噴霧するため、荷電粒子源２８たとえば電子顕微鏡の電子銃に影響を及ぼさない構造とする。その他、荷電粒子装置試料室２ならびに試料ホールダ４に付帯する構造は、図１と同様の構造を有する。
【実施例１】
【００１９】
図３は本発明の一実施例であり、図１にて説明する試料ホールダ４の先端部を詳細に示したものである。図２同様、試料ホールダ４には試料ホールダ先端キャップ３にて試料２０近傍のみを雰囲気遮断するためのＯリング２１が設けられ、かつ試料ホールダ先端キャップ３を固定するための試料ホールダ先端キャップ固定用ネジ２２を備える。試料ホールダ先端キャップ３は、荷電粒子Ａ１が通る荷電粒子通路孔（微小オリフィス）１８が試料２０の上下位置に設けられ、試料２０上部の荷電粒子通路孔（微小オリフィス）１８は、試料２０から発する二次電子１５が通り得る穴径を有しており、二次電子検出器１３を介して画像表示部１４にて像観察を可能とする。また、試料２０下部の荷電粒子通路孔兼ガス排気孔１９とは別に、ガス排気孔２３を設けることで積極的に荷電粒子Ａ１発生源方向とは異なる方向に差動排気する構造を有する。これにより、ガス導入時排気されるガスは、荷電粒子Ａ１の発生方向よりも下方向に排出されるため、荷電粒子源２８たとえば電子顕微鏡の電子銃に影響を及ぼさないものである。
【実施例２】
【００２０】
図４は本発明の一実施例であり、試料ホールダ４先端部の詳細図である。試料ホールダ４には、試料２０を搭載するための加熱用ヒータ１６が設けられ、そこに試料２０が搭載する。また、試料２０に向けたガス導入用パイプ２６と、ガス排気用パイプ２５が設けられ、かつ試料２０近傍の圧力を検出する微小圧力測定素子２４を備えた構造とする。
【実施例３】
【００２１】
図６は本発明の一実施例であり、図５にて説明する試料ホールダ４の先端部を詳細に示したものである。
【実施例４】
【００２２】
図１０は本発明に一実施例であり、図６で説明する試料ホールダ４の先端部において試料２０上下部の荷電粒子Ａ１通路にあたる隔膜３２および荷電粒子通路孔兼ガス排気孔１９の位置を目的に応じて反対に設置した例である。たとえば、透過電子での観察の場合、荷電粒子通路孔兼ガス排気孔１９からの排気による荷電粒子源２８の故障を避けるため、図１０-（ａ）のように試料ホールダ先端キャップ３を配置し、二次電子１５にて観察を行う場合、図５の配置関係を条件としたうえで図１０-（ｂ）のように試料ホールダ先端キャップ３を配置する。
【実施例５】
【００２３】
図１１は本発明の一実施例である。試料ホールダ４先端に取り付ける試料ホールダ先端キャップ３の荷電粒子通路孔兼ガス排気孔１９の穴径の異なるものを複数個準備することで、試料２０近傍の圧力条件に応じて使用者が変更可能な構造とする。
【実施例６】
【００２４】
図１２は本発明の一実施例である。試料ホールダ４は、荷電粒子装置たとえば集束イオン線加工装置のマイクロサンプリング法により作製したマイクロ試料２０を搭載するため荷電粒子Ｂ３５たとえば集束イオン線照射方向に切欠きを設けた構造とし、これにより荷電粒子Ｂ３５たとえば集束イオン線で試料２０の薄膜加工を可能とし、かつ試料ホールダ先端キャップ３を装着したうえで、前述の装置とは異なる荷電粒子装置たとえば電子顕微鏡にて薄膜加工した試料２０が観察可能なように試料２０の向きを90°回転させた方向に位置し、観察可能な構造を有するものである。
【符号の説明】
【００２５】
１  荷電粒子Ａ
２  荷電粒子装置試料室
３  試料ホールダ先端キャップ
４  試料ホールダ
５  真空ポンプ
６  バルブ
７ガス圧コントロールバルブ
８  微小圧力測定素子用接続コネクタ
９  試料加熱用接続コネクタ
１０  ガス貯蔵部
１１  圧力計
１２試料加熱用温度コントロールユニット
１３  二次電子検出器
１４画像表示部
１５  二次電子
１６  加熱用ヒータ（試料搭載部）
１７  加熱用ヒータ固定ネジ
１８  荷電粒子通路孔（微小オリフィス）
１９  荷電粒子通路兼ガス排気孔
２０  試料
２１  Ｏリング
２２  試料ホールダ先端キャップ固定用ネジ
２３  ガス排気孔
２４  微小圧力測定素子
２５  ガス排出用パイプ
２６  ガス導入用パイプ
２７  試料ホールダ先端キャップ固定用ネジ穴
２８  荷電粒子源
２９  コンデンサレンズＡ
３０  コンデンサレンズＢ
３１  荷電粒子通路兼ガス排気孔
３２  隔膜
３３  試料ホールダ先端キャップ保管箱
３４  マイクロプローブ
３５  荷電粒子Ｂ
【図１】
2015069832.tif 000003
【図２】
2015069832.tif 000004
【図３】
2015069832.tif 000005
【図４】
2015069832.tif 000006
【図５】
2015069832.tif 000007
【図６】
2015069832.tif 000008
【図７】
2015069832.tif 000009
【図８】
2015069832.tif 000010
【図９】
2015069832.tif 000011
【図１０】
2015069832.tif 000012
【図１１】
2015069832.tif 000013
【図１２】
2015069832.tif 000014
【図１３】
2015069832.tif 000015