(57)【要約】【課題】所望の位相差を発現しつつ、反りが抑制された積層位相差フィルムを提供する。【解決手段】本発明の積層位相差フィルムは、ウレタン樹脂（Ａ）を含む光学補償層と、基材樹脂層とを含む積層位相差フィルムであって、前記光学補償層は、前記ウレタン樹脂（Ａ）に加えて、動的粘弾性で測定したガラス転移温度が７０℃未満である樹脂（Ｂ）を含むことを特徴とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ウレタン樹脂（Ａ）を含む光学補償層と、基材樹脂層とを含む積層位相差フィルムであって、
前記光学補償層は、前記ウレタン樹脂（Ａ）に加えて、動的粘弾性で測定したガラス転移温度が７０℃未満である樹脂（Ｂ）を含むことを特徴とする積層位相差フィルム。
【請求項２】
積層位相差フィルムが延伸をして得られるものである請求項１に記載の積層位相差フィルム。
【請求項３】
下記式から求められるＮＺ係数が０．１以上０．９以下である請求項１または２に記載の積層位相差フィルム。
ＮＺ係数＝（Ｒｔｈ／Ｒｅ）＋０．５
（ここで、Ｒｅは波長５８９ｎｍにおける面内位相差（ｎｍ）であり、Ｒｔｈは波長５８９ｎｍにおける厚み方向位相差（ｎｍ）である。）
【請求項４】
前記光学補償層の厚みが１．０μｍ超である請求項１〜３のいずれかに記載の積層位相差フィルム。
【請求項５】
前記光学補償層が正の複屈折性を示すものである請求項１〜４のいずれかに記載の積層位相差フィルム。
【請求項６】
前記基材樹脂層が負の複屈折性を示すものである請求項１〜５のいずれかに記載の積層位相差フィルム。
【請求項７】
前記基材樹脂層が主鎖に環構造を有する重合体を含む請求項１〜６のいずれかに記載の積層位相差フィルム。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれかに記載の積層位相差フィルムを備える偏光板。
【請求項９】
請求項１〜７のいずれかに記載の積層位相差フィルムを備える画像表示装置。
【請求項１０】
基材樹脂層の上に、正の固有複屈折を有するウレタン樹脂（Ａ）と動的粘弾性で測定したガラス転移温度が７０℃未満である樹脂（Ｂ）とを含む樹脂組成物を塗布する積層工程と、
得られた積層体を乾燥して延伸する工程とを含むことを特徴とする積層位相差フィルムの製造方法。
【請求項１１】
前記樹脂組成物が水系分散体を含む請求項１０に記載の積層位相差フィルムの製造方法。
【請求項１２】
正の固有複屈折を有するウレタン樹脂（Ａ）と動的粘弾性で測定したガラス転移温度が７０℃未満である樹脂（Ｂ）とを含む光学補償層形成用樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、画像表示分野等において好適に用いられる積層位相差フィルムと、その製造方法および当該製造方法に用いる樹脂組成物とに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、画像表示分野等においては、高分子の配向により生じる複屈折を利用した位相差フィルム等の光学フィルムが幅広く使用されている。しかし、延伸によって発現する位相差範囲には限界があるため十分な視野角拡大効果が得られなかった。
【０００３】
そこで様々な光学設計への対応を可能にするために積層位相差フィルムが提案されている。例えば、正の複屈折性を有し、かつ−ＮＨ−ＣＯ−で表される基を備える構造単位（ａ）を含む樹脂層（Ａ）と、負の複屈折性を有する構造単位（ｂ）を含む樹脂層（Ｂ）とを含む光学異方性積層体が提案されている（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１０−９１６７６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、積層位相差フィルムを作成する際に、延伸を用いて位相差を発現させた場合においては、各層の樹脂物性が異なるために延伸によってフィルムに反りが発生し、ハンドリングが困難になるという問題があった。
【０００６】
一般に、積層フィルムの反りを抑制する方法としては、基材の厚みに対し積層する層の厚みを薄くするなど、各層の厚みを制御することが考えられるが、位相差フィルムの場合、各層の膜厚は発現する位相差に大きく影響する。そのため、積層位相差フィルムにおいては、各層の膜厚は所望の位相差を発現させることを考慮して設計されるのが常であり、仮に、反りを改善するべく一方の層を薄くすると、当該層は十分な位相差を発現し得ないことになる。
【０００７】
本発明は上記の様な事情に着目してなされたものであって、その目的は、所望の位相差を発現しつつ、反りが抑制された積層位相差フィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は、前記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、ウレタン樹脂（Ａ）を含む光学補償層と基材樹脂層とを含む積層位相差フィルムにおいて、光学補償層にガラス転移温度が７０℃未満である樹脂（Ｂ）を含有させれば、延伸で光学補償層に生じる応力が緩和され、フィルムの反りを抑制することが可能になり、しかもウレタン樹脂（Ａ）により所望の位相差を発現させることができることを見出し、本発明を完成した。
【０００９】
すなわち、本発明は以下の構成からなる。
（１）ウレタン樹脂（Ａ）を含む光学補償層と、基材樹脂層とを含む積層位相差フィルムであって、前記光学補償層は、前記ウレタン樹脂（Ａ）に加えて、動的粘弾性で測定したガラス転移温度が７０℃未満である樹脂（Ｂ）を含むことを特徴とする積層位相差フィルム。
【００１０】
（２）積層位相差フィルムが延伸をして得られるものである前記（１）に記載の積層位相差フィルム。
（３）下記式から求められるＮＺ係数が０．１以上０．９以下である前記（１）または（２）に記載の積層位相差フィルム。
ＮＺ係数＝（Ｒｔｈ／Ｒｅ）＋０．５
（ここで、Ｒｅは波長５８９ｎｍにおける面内位相差（ｎｍ）であり、Ｒｔｈは波長５８９ｎｍにおける厚み方向位相差（ｎｍ）である。）
（４）前記光学補償層の厚みが１．０μｍ超である前記（１）〜（３）のいずれかに記載の積層位相差フィルム。
（５）前記光学補償層が正の複屈折性を示すものである前記（１）〜（４）のいずれかに記載の積層位相差フィルム。
（６）前記基材樹脂層が負の複屈折性を示すものである前記（１）〜（５）のいずれかに記載の積層位相差フィルム。
（７）前記基材樹脂層が主鎖に環構造を有する重合体を含む前記（１）〜（６）のいずれかに記載の積層位相差フィルム。
【００１１】
（８）前記（１）〜（７）のいずれかに記載の積層位相差フィルムを備える偏光板。
（９）前記（１）〜（７）のいずれかに記載の積層位相差フィルムを備える画像表示装置。
【００１２】
（１０）基材樹脂層の上に、正の固有複屈折を有するウレタン樹脂（Ａ）と動的粘弾性で測定したガラス転移温度が７０℃未満である樹脂（Ｂ）とを含む樹脂組成物を塗布する積層工程と、得られた積層体を乾燥して延伸する工程とを含むことを特徴とする積層位相差フィルムの製造方法。
（１１）前記樹脂組成物が水系分散体を含む前記（１０）に記載の積層位相差フィルムの製造方法。
【００１３】
（１２）正の固有複屈折を有するウレタン樹脂（Ａ）と動的粘弾性で測定したガラス転移温度が７０℃未満である樹脂（Ｂ）とを含む光学補償層形成用樹脂組成物。
【００１４】
なお本明細書において、面内位相差Ｒｅは、層またはフィルムの面内方向における遅相軸の屈折率をｎｘ、進相軸の屈折率をｎｙ、層またはフィルムの厚さ（ｎｍ）をｄとして、
Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
で示されるものであり、厚み方向位相差Ｒｔｈは、層またはフィルムの面内方向における遅相軸の屈折率をｎｘ、進相軸の屈折率をｎｙ、層の厚さ方向の屈折率をｎｚ、層またはフィルムの厚さ（ｎｍ）をｄとして、
Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
で示されるものである。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、基材樹脂層に積層するウレタン樹脂含有光学補償層にガラス転移温度が７０℃未満の樹脂を含有させているので、積層位相差フィルムの反りを抑制することが可能になる。このようにして反りを抑制した本発明の積層位相差フィルムは、十分な位相差を発現するものであり、透明性を有しているので、画像表示分野等において好適に用いることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
（積層位相差フィルム）
本発明の積層位相差フィルムは、ウレタン樹脂（Ａ）を含む光学補償層と、基材樹脂層とを含むものである。基材樹脂層と光学補償層との積層形態は、特に制限されず、例えば、基材樹脂層の片面に光学補償層が積層されていてもよいし、基材樹脂層の両面に前記光学補償層が積層されていてもよい。以下、各層について順に説明する。なお以下において並列的に記載する具体例は、特に断りのない限り、当該並列的具体例のうち１種のみを用いてもよく、並列的具体例の２種以上を組み合わせて用いてもよいものとする。
【００１７】
［光学補償層］
本発明における光学補償層は、ウレタン樹脂（Ａ）を含むものである。このウレタン樹脂（Ａ）は、位相差（複屈折）を発現させ、これを含む層を光学補償層として機能させる役割をなすものであり、好ましくは正の複屈折を発現させる樹脂である。
【００１８】
前記ウレタン樹脂（Ａ）においては、所望の複屈折を示す限り、各構成単位は特に限定されないが、通常、ポリオールとポリイソシアネートとから構成されるウレタン樹脂を使用できる。ここでポリオールおよびポリイソシアネートはそれぞれ１種のみであってもよいし２種以上であってもよく、ウレタン樹脂自体も１種のみであってもよいし、２種以上であってもよい。
【００１９】
前記ポリオールとしては、分子中に水酸基（ヒドロキシ基）を２個以上有するものであれば、特に制限されず、例えば、ポリアクリルポリオール、ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール、ポリエーテルポリオール、およびこれらの共重合体が挙げられる。
前記ポリアクリルポリオールとしては、例えば、（メタ）アクリル酸エステル単量体と水酸基を有する単量体との共重合体が挙げられる。ここで（メタ）アクリル酸エステル単量体としては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル等が挙げられる。水酸基を有する単量体としては、例えば、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシペンチルなどの（メタ）アクリル酸ヒドロキシアルキルエステル；グリセリン、トリメチロールプロパンなどの多価アルコールの（メタ）アクリル酸モノエステル；Ｎ−メチロール（メタ）アクリルアミド；等が挙げられる。またポリアクリルポリオールは、前記（メタ）アクリル酸エステル単量体および前記水酸基を有する単量体のほかに、さらに他の単量体が共重合されたものであってもよく、例えば、（メタ）アクリル酸などの不飽和モノカルボン酸；マレイン酸などの不飽和ジカルボン酸ならびにその無水物およびモノまたはジエステル類；（メタ）アクリロニトリルなどの不飽和ニトリル類；（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メチロール（メタ）アクリルアミドなどの不飽和アミド類；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどのビニルエステル類；メチルビニルエーテルなどのビニルエーテル類；エチレン、プロピレンなどのα−オレフィン類；塩化ビニル、塩化ビニリデンなどのハロゲン化α，β−不飽和脂肪族単量体；スチレン、α−メチルスチレンなどのα，β−不飽和芳香族単量体等を共重合させることができる。
【００２０】
前記ポリエステルポリオールとしては、例えば、多塩基酸成分とポリオール成分との反応により得られるものが挙げられる。ここで多塩基酸成分としては、例えば、オルトフタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、２，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、ビフェニルジカルボン酸、テトラヒドロフタル酸などの芳香族ジカルボン酸；シュウ酸、コハク酸、マロン酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸、ドデカンジカルボン酸、オクタデカンジカルボン酸、酒石酸、アルキルコハク酸、マレイン酸、フマール酸、メサコン酸、シトラコン酸、イタコン酸などの脂肪族ジカルボン酸；オレイン酸、リノール酸、リノレイン酸などの不飽和カルボン酸のダイマー酸；ヘキサヒドロフタル酸、テトラヒドロフタル酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環式ジカルボン酸；あるいは、これらの酸無水物、アルキルエステル、酸ハライドなどの反応性誘導体；を用いることができる。ポリオール成分としては、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，８−オクタンジオール、１，１０−デカンジオール、１−メチル−１，３−ブチレングリコール、２−メチル−１，３−ブチレングリコール、１−メチル−１，４−ペンチレングリコール、２−メチル−１，４−ペンチレングリコール、１，２−ジメチル−ネオペンチルグリコール、２，３−ジメチル−ネオペンチルグリコール、１−メチル−１，５−ペンチレングリコール、２−メチル−１，５−ペンチレングリコール、３−メチル−１，５−ペンチレングリコール、１，２−ジメチルブチレングリコール、１，３−ジメチルブチレングリコール、２，３−ジメチルブチレングリコール、１，４−ジメチルブチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ポリプロピレングリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジオール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、水添ビスフェノールＡ、水添ビスフェノールＦ等を用いることができる。
【００２１】
前記ポリカーボネートポリオールとしては、例えば、ポリオール成分と、カーボネート化合物（例えば、ジアルキルカーボネート、アルキレンカーボネート、ジアリールカーボネートなど）、ホスゲンとの反応により得られるポリカーボネートジオールが挙げられる。ポリカーボネートジオールの製造原料であるポリオール成分としては、ポリエステルポリオールの製造原料として先に例示したポリオール成分を用いることができる。また、ジアルキルカーボネートとしてはジメチルカーボネート、ジエチルカーボネートなどを、アルキレンカーボネートとしてはエチレンカーボネートなどを、ジアリールカーボネートとしてはジフェニルカーボネートなどを、用いることができる。
【００２２】
前記ポリエーテルポリオールとしては、例えば、多価アルコールにアルキレンオキシドを開環重合して付加させることにより得られるものが挙げられる。ここで多価アルコールとしては、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、グリセリン、トリメチロールプロパン等が挙げられる。アルキレンオキシドとしては、例えば、エチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレンオキシド、スチレンオキシド、テトラヒドロフラン等が挙げられる。
【００２３】
ポリイソシアネートとしては、例えば、テトラメチレンジイソシアネート、ドデカメチレンジイソシアネート、１，４−ブタンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、リジンジイソシアネート、２−メチルペンタン−１，５−ジイソシアネート、３−メチルペンタン−１，５−ジイソシアネートなどの脂肪族ジイソシアネート；イソホロンジイソシアネート、水添キシリレンジイソシアネート、４，４’−シクロヘキシルメタンジイソシアネート、１，４−シクロヘキサンジイソシアネート、メチルシクロヘキシレンジイソシアネート、１，３−ビス（イソシアネートメチル）シクロヘキサンなどの脂環族ジイソシアネート；トリレンジイソシアネート、２，２’−ジフェニルメタンジイソシアネート、２，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、４，４’−ジフェニルジメチルメタンジイソシアネート、４，４’−ジベンジルジイソシアネート、１，５−ナフチレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、１，３−フェニレンジイソシアネート、１，４−フェニレンジイソシアネートなどの芳香族ジイソシアネート；ジアルキルジフェニルメタンジイソシアネート、テトラアルキルジフェニルメタンジイソシアネート、α，α，α，α−テトラメチルキシリレンジイソシアネートなどの芳香脂肪族ジイソシアネート；等が挙げられる。
【００２４】
さらにウレタン樹脂（Ａ）は、ポリオールおよびポリイソシアネートとともに、さらに他のポリオールあるいは鎖延長剤を反応させたものであってもよい。他のポリオールとしては、例えば、ソルビトール、１，２，３，６−ヘキサンテトラオール、１，４−ソルビタン、１，２，４−ブタントリオール、１，２，５−ペンタントリオール、グリセリン、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトールなど、３個以上の水酸基を有するポリオールが挙げられる。鎖延長剤としては、例えば、ジアルキロールアルカン酸（例えば、ジメチロール酢酸、ジメチロールブタン酸、ジメチロールプロピオン酸、ジメチロール酪酸、ジメチロールペンタン酸など）などのジヒドロキシカルボン酸；ジヒドロキシスクシン酸；エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、プロピレングリコールなどのグリコール類；エチレンジアミン、プロピレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、１，４−ブタンジアミン、アミノエチルエタノールアミンなどの脂肪族ジアミン；イソホロンジアミン、４，４’−ジシクロヘキシルメタンジアミンなどの脂環族ジアミン；キシリレンジアミン、トリレンジアミンなどの芳香族ジアミン；等が挙げられる。
【００２５】
ウレタン樹脂（Ａ）を得る際の反応については、公知の方法を適宜採用すればよく、例えば、各成分を一度に反応させるワンショット法、段階的に反応させる多段法を採用することができる。またウレタン樹脂を得る際の各成分の使用量比等についても適宜設定すればよい。
【００２６】
ウレタン樹脂（Ａ）として使用可能の市販品としては、例えば、三井化学ポリウレタン社製のタケラック（登録商標）（ＷＳ−４０００、ＷＳ−５１００等）、ＡＤＥＫＡ社製のアデカボンタイター（登録商標）（ＨＵＸ−５５０、ＨＵＸ−５４１、ＨＵＸ−５２２等）、第一工業製薬社製のスーパーフレックス（登録商標）（１３０、１７０等）等が挙げられる。
【００２７】
また、一般に、位相差を発現させるには固有複屈折を有する樹脂を延伸配向することが有利であり、延伸配向のためには固有複屈折を有するウレタン樹脂（Ａ）はガラス転移温度が高いことが望ましく、そのガラス転移温度は、例えば、７０℃以上、好ましくは８０℃以上、より好ましくは１００℃以上である。
【００２８】
前記ウレタン樹脂（Ａ）のみで形成される層は、波長５８９ｎｍの光に対する厚み１００μｍあたりの位相差が１００ｎｍ以上、３０００ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは５００ｎｍ以上、２５００ｎｍ以下であり、さらに好ましくは８００ｎｍ以上、２０００ｎｍ以下である。
【００２９】
本発明における光学補償層は、前記ウレタン樹脂（Ａ）に加えて、動的粘弾性で測定したガラス転移温度が７０℃未満である樹脂（Ｂ）（以下、「低Ｔｇ樹脂（Ｂ）」と称することもある）を含む。これにより、位相差発現性および透明性を保持しながら、得られた積層位相差フィルムの反りを抑制することができる。
【００３０】
前記低Ｔｇ樹脂（Ｂ）のガラス転移温度は、７０℃未満であればよいが、より確実にフィルムの反りを抑制するうえでは、好ましくは６０℃未満、より好ましくは５０℃未満である。なお低Ｔｇ樹脂（Ｂ）のガラス転移温度の下限は特に限定されないが、例えば、−５０℃以上であっても反り抑制に効果があり、−１０℃以上、或いは１０℃以上であっても反りを抑制できる。
なお、本発明における低Ｔｇ樹脂（Ｂ）のガラス転移温度は、動的粘弾性で測定した値であり、その測定は例えば実施例で後述する方法で行うことができる。
【００３１】
前記低Ｔｇ樹脂（Ｂ）としては、例えば、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、（メタ）アクリル樹脂、ウレタン樹脂、酢酸ビニル樹脂、塩化ビニル樹脂、またはこれらの任意の樹脂を構成する単量体を共重合した樹脂等が挙げられる。これらの低Ｔｇ樹脂（Ｂ）には、該樹脂（Ｂ）を分散媒に分散させるための構造単位や官能基を導入してもよいし、後述する架橋剤と反応させるための構造単位や官能基を導入してもよい。低Ｔｇ樹脂（Ｂ）は１種のみであってもよいし２種以上であってもよい。これらの中でも特に、ウレタン樹脂が、ウレタン樹脂（Ａ）との相性がよく、光学補償層の透明性が保たれる点で好ましい。
【００３２】
前記光学補償層に占める前記低Ｔｇ樹脂（Ｂ）の含有割合は、積層位相差フィルムの反りをより確実に抑制するうえで、固形分換算で、ウレタン樹脂（Ａ）と低Ｔｇ樹脂（Ｂ）の合計１００質量部に対して、１質量％以上が好ましく、より好ましくは５質量％以上、さらに好ましくは１０質量％以上がよい。また十分な位相差を発現させるうえでは、低Ｔｇ樹脂（Ｂ）の含有割合は、５０質量％以下が好ましく、より好ましくは４０質量％以下、さらに好ましくは３０質量％以下がよい。
【００３３】
前記光学補償層のウレタン樹脂は、架橋されたものであることが好ましい。ここでいう「ウレタン樹脂」は、複屈折性を示す前記樹脂（Ａ）を少なくとも含む。また、前記樹脂（Ｂ）に架橋剤と反応させるための構造単位や官能基を導入して、前記樹脂（Ｂ）も架橋されたものとすることがさらに好ましい。また前記樹脂（Ｂ）としてウレタン樹脂を用いると、架橋剤と反応させるための構造単位や官能基を前記樹脂（Ｂ）に導入する上で、前記樹脂（Ａ）と同様の構造単位や官能基を導入して架橋剤と反応させればよく、架橋構造の設計が容易になる点で好ましい。光学補償層に含まれるウレタン樹脂を架橋すると、ウレタン樹脂（Ａ）や樹脂（Ｂ）の架橋反応により透明な層とすることができるとともに、光学補償層の位相差耐久性が向上する。ウレタン樹脂を架橋するには、光学補償層を形成する樹脂組成物に架橋剤を含有させ、乾燥、延伸時に架橋させればよい。乾燥、延伸時に加熱することにより架橋反応を促進することができる。
【００３４】
架橋剤としては、水溶性タイプのものが好ましく、例えば、エチレンジアミン、トリエチレンアミン、ヘキサメチレンジアミン等のアルキレン基とアミノ基を２個有するアルキレンジアミン類；トリレンジイソシアネート、水素化トリレンジイソシアネート、トリメチロールプロパントリレンジイソシアネートアダクト、トリフェニルメタントリイソシアネート、メチレンビス（４−フェニルメタン）トリイソシアネート、イソホロンジイソシアネートおよびこれらのケトオキシムブロック物またはフェノールブロック物等のイソシアネート類；エチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、グリセリンジまたはトリグリシジルエーテル、１，６−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ジグリシジルアニリン、ジグリシジルアミン等のエポキシ類；ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ブチルアルデヒド等のモノアルデヒド類；グリオキザール、マロンジアルデヒド、スクシンジアルデヒド、グルタルジアルデヒド、マレインジアルデヒド、フタルジアルデヒド等のジアルデヒド類；メチロール尿素、メチロールメラミン、アルキル化メチロール尿素、アルキル化メチロール化メラミン、アセトグアナミン、ベンゾグアナミンとホルムアルデヒドとの縮合物等のアミノ−ホルムアルデヒド樹脂；オキサゾリン類；カルボジイミド類を用いることができる。例えば、ウレタン樹脂（Ａ）がカルボキシル基を有する場合、架橋剤としてはカルボキシル基と反応し得る基を有するポリマー（例えば（メタ）アクリル系ポリマー、スチレン・アクリル系ポリマーなど）を用いることができる。カルボキシル基と反応し得る基には、有機アミノ基、オキサゾリン基、エポキシ基、カルボジイミド基等があり、オキサゾリン基が好ましい。架橋剤は１種のみであってもよいし２種以上であってもよい。
【００３５】
前記架橋剤として、市販品を用いてもよく、例えば、オキサゾリン類として、日本触媒社製のエポクロス(登録商標)シリーズ（ＷＳ−７００等）等が使用でき、カルボジイミド類として、日清紡ケミカル社製のカルボジライト（登録商標）等が使用できる。
【００３６】
光学補償層を形成する樹脂組成物中に架橋剤を含有させる場合、その含有量は、固形分換算で、ウレタン樹脂（前記樹脂（Ａ）を少なくとも含み、もし前記低Ｔｇ樹脂（Ｂ）がウレタン樹脂である場合には、この低Ｔｇウレタン樹脂も含む）１００質量部に対して、１質量部以上、５０質量部以下であるのが好ましく、より好ましくは５質量部以上、４０質量部以下である。架橋剤の含有量が前記範囲であれば、得られる積層位相差フィルムにおいて良好な透明性が保たれる。
【００３７】
前記光学補償層は、本発明の効果を損なわない範囲で、前記ウレタン樹脂層（Ａ）および前記低Ｔｇ樹脂（Ｂ）以外の樹脂を含有していてもよい。他の樹脂としては、特に制限はなく、例えば、基材樹脂層を構成する樹脂として［基材樹脂層］の項で後述するものを用いることができる。光学補償層がウレタン樹脂（Ａ）および低Ｔｇ樹脂（Ｂ）以外の他の樹脂を含有する場合、光学補償層（固形分）中の他の樹脂の含有割合は、４９質量％以下であるのが好ましく、より好ましくは３５質量％以下、さらに好ましくは３０質量％以下である。
【００３８】
前記光学補償層は、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、フィルムの耐ブロッキング特性を改善する目的で、微粒子を含有していてもよい。微粒子としては、例えば、シリカ、チタニア、アルミナ、ジルコニアなどの無機酸化物、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成珪酸カルシウム、水和珪酸カルシウム、珪酸アルミニウム、珪酸マグネシウム、燐酸カルシウムなどの無機系微粒子；シリコーン系樹脂、フッ素系樹脂、アクリル系樹脂などの有機系微粒子；が挙げられ、中でもシリカが好ましく、さらにはコロイダルシリカを用いることがより好ましい。
【００３９】
前記光学補償層の厚みは、十分な位相差を発現する観点から、好ましくは１．０μｍ超、より好ましくは３．０μｍ以上、さらに好ましくは５．０μｍ以上である。また積層フィルムの反りを確実に抑制する観点から、好ましくは８０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、さらに好ましくは３５μｍ以下である。
【００４０】
前記光学補償層の波長５８９ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅは、好ましくは１０ｎｍ以上、３００ｎｍ以下、より好ましくは５０ｎｍ以上、２５０ｎｍ以下、さらに好ましくは１００ｎｍ以上、２００ｎｍ以下である。また前記光学補償層の波長５８９ｎｍの光に対する厚み方向位相差Ｒｔｈは、好ましくは１０ｎｍ以上、３００ｎｍ以下、より好ましくは５０ｎｍ以上、２５０ｎｍ以下、さらに好ましくは１００ｎｍ以上、２００ｎｍ以下である。なお光学補償層の面内位相差Ｒｅおよび厚み方向位相差Ｒｔｈは、例えば、当該光学補償層のみからなる単層フィルムを別途作成し該単層フィルムのＲｅまたはＲｔｈを測定するか、あるいは基材樹脂層と光学補償層との積層フィルムについてのＲｅまたはＲｔｈと、基材樹脂層単層についてのＲｅまたはＲｔｈとの差から算出することにより求めることができる。
【００４１】
［基材樹脂層］
本発明における基材樹脂層は、通常、光学フィルムとしての機能も有しており、例えば、位相差を発現するものが用いられる。位相差を発現する場合には、正の複屈折性を示すものであってもよいし、負の複屈折性を示すものであってもよい。例えば後述するＮＺ係数を所定の範囲に制御して視野角補償性に優れた位相差フィルムを得ようとする場合などには、光学補償層の複屈折性と正負が異なることが好ましく、光学補償層が正の複屈折性を有する場合には、基材樹脂層は負の複屈折性を示すものであることが好ましい。基材樹脂層を負の複屈折性を示すものとするには、基材樹脂層を形成する樹脂として、少なくとも後述する負の固有複屈折性を示すポリマーを用いるとともに、形成した層に延伸を施すようにすればよい。
【００４２】
基材樹脂層を形成する樹脂は、光学補償層との組み合わせにより所望の光学特性が得られるよう、公知の負の固有複屈折を有するポリマーおよび正の固有複屈折を有するポリマーから適宜選択できる。上述したように、基材樹脂層を負の複屈折性を示すものとする場合には、少なくとも負の固有複屈折を有するポリマーを含んでいればよく、正の固有複屈折を有するポリマーと負の固有複屈折を有するポリマーの両方を含んでいるのがより好ましい。両方を含ませるには、例えば、正及び負の固有複屈折を有するポリマーをポリマーアロイにしたり、正及び負の固有複屈折を有するポリマーの各成分を共重合させればよい。
【００４３】
負の固有複屈折を有するポリマーとしては、典型的には、側鎖に環構造を備えた構造単位を有するポリマーが挙げられる。例えば、芳香族基（フェニル基、ベンジル基、トリル基、キシリル基など）または複素芳香族基（例えばカルバゾール基、ピリジン基、イミダゾール基、チオフェン基など）を有するα，β−不飽和単量体単位、Ｎ−ビニルラクタム単位等の負の固有複屈折性に寄与する構造単位を有するポリマーが挙げられる。具体的には、芳香族基を有するα，β−不飽和単量体単位としては、例えばスチレン単位が挙げられ、複素芳香族基を有するα，β−不飽和単量体単位としては、例えばＮ−ビニルカルバゾール単位、ビニルピリジン単位、ビニルイミダゾール単位およびビニルチオフェン単位が挙げられ、Ｎ−ビニルラクタム単位としては、例えば、Ｎ−ビニル−２−ピロリドン単位、Ｎ−ビニル−ε−カプロラクタム単位、Ｎ−ビニル−２−ピペリドン単位、Ｎ−ビニル−４−メチル−２−ピロリドン単位、Ｎ−ビニル−５−メチル−２−ピロリドン単位、Ｎ−ビニル−ω−ヘプタラクタム単位が挙げられる。これら構造単位は１種のみであってもよいし２種以上であってもよい。なお、これら負の固有複屈折性に寄与する構造単位の含有率は、所望の光学特性（例えば層としての負の複屈折性）が得られるよう適宜設定すればよい。
【００４４】
負の固有複屈折を有するポリマーは、上述した負の固有複屈折性に寄与する構造単位のほかに、負の複屈折性を損なわない範囲において、他の構造単位を有していてもよい。他の構造単位としては、例えば、以下の単量体の重合により形成される構成単位が挙げられる。すなわち；アクリル酸、メタクリル酸、アクリル酸アルキルエステル（例えばアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチル）、メタクリル酸アルキルエステル（例えばメタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸シクロヘキシル）、アクリル酸アミノアルキルエステル（例えばアクリル酸２−（ジエチルアミノ）エチル）、メタクリル酸アミノアルキルエステル、アクリル酸とグリコールとのモノエステル、メタクリル酸とグリコールとのモノエステル（例えばメタクリル酸２−ヒドロキシエチル）、ビニルメチルエーテル、ビニルエチルエーテル、酢酸ビニル、ビニルステアレート、Ｎ−ビニルアセトアミド、Ｎ−ビニルホルムアミド、アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−アルキルアクリルアミド、Ｎ−メチロールアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−メチレンビスアクリルアミド、グリコールジアクリレート、グリコールジメタクリレート、グリコールジアリルエーテル、アクリロニトリル。
【００４５】
負の固有複屈折を有するポリマーは、上述した構造単位を導入しうる単量体成分を公知の重合方法および条件で重合することにより得ることができる。
【００４６】
正の固有複屈折を有するポリマーとしては、例えば、シクロオレフィン重合体、セルロース誘導体、または主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系重合体等が挙げられる。
【００４７】
基材樹脂層を形成する樹脂は、フィルムの耐熱性を高めるうえで、主鎖に環構造を有する重合体であることが好ましい。耐熱性が向上すれば、画像表示装置における光源などの発熱部近傍への配置が容易になるなど適用範囲が広がる。主鎖環構造を有する重合体としては、例えば、ポリエステル重合体、ポリカーボネート重合体、ポリアミド重合体、ポリイミド重合体、ポリフェニレンエーテル重合体、シクロオレフィン系重合体、セルロース系重合体、（メタ）アクリル系重合体等が挙げられ、透明性の観点からは、主鎖に環構造を有するシクロオレフィン系重合体、セルロース系重合体、（メタ）アクリル系重合体が好ましく、主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系重合体が特に好ましい。
【００４８】
主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系重合体としては、例えば、特開２００６−９６９６０号公報、特開２００６−１７１４６４号公報、特開２００７−６３５４１号公報、ＷＯ２００７／２６６５９号公報、ＷＯ２００５／１０８４３８号公報、特開２００６−１３１６８９号公報、特開昭５７−１５３００８号公報、特開２００７−３１５３７号公報に記載の重合体が例示でき、好ましくは（メタ）アクリル酸単位、（メタ）アクリル酸メチルなどの（メタ）アクリル酸エステル単位、ヒドロキシメチル（メタ）アクリル酸などのヒドロキシアルキル（メタ）アクリル酸単位などを有する重合体が挙げられる。なお「（メタ）アクリル」とは、「アクリル」および／または「メタクリル」を意味するものとする。
【００４９】
（メタ）アクリル系重合体における主鎖環構造は、特に限定されないが、例えば、ラクトン環構造、無水グルタル酸構造、グルタルイミド構造、無水マレイン酸構造、Ｎ−置換マレイミド構造などが挙げられる。より好ましくは、ラクトン環構造、無水グルタル酸構造、グルタルイミド構造のいずれかであり、特に好ましくはラクトン環構造（特に６員環構造）である。
【００５０】
ラクトン環構造は、例えば、ヒドロキシ基を有する（メタ）アクリル酸系モノマーＡと、（メタ）アクリル酸系モノマーＢとを重合（好ましくは共重合）して分子鎖にヒドロキシ基とエステル基またはカルボキシル基とを導入した後、これらヒドロキシ基とエステル基またはカルボキシル基との間で脱アルコールまたは脱水環化縮合を生じさせることにより形成できる。
【００５１】
（メタ）アクリル系重合体が主鎖にラクトン環構造を有する場合、当該重合体におけるラクトン環構造の含有率は、特に限定はされないが、例えば５〜９０質量％であることが好ましく、より好ましくは１０〜８０質量％、さらに好ましくは１０〜７０質量％、特に好ましくは２０〜６０質量％である。
【００５２】
基材樹脂層を形成する樹脂の重量平均分子量は、例えば、１，０００〜３００，０００が好ましく、より好ましくは５，０００〜２５０，０００、さらに好ましくは１０，０００〜２００，０００である。
【００５３】
基材樹脂層のガラス転移温度（Ｔｇ）は、耐熱性の観点から、１１０℃以上であることが好ましく、より好ましくは１１５℃以上、さらに好ましくは１２０℃以上である。
【００５４】
基材樹脂層の厚みは、好ましくは２０μｍ以上、２００μｍ以下であり、より好ましくは３０μｍ以上、１５０μｍ以下であり、さらに好ましくは４０μｍ以上、１００μｍ以下である。
【００５５】
基材樹脂層の波長５８９ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅは、好ましくは１０ｎｍ以上、５００ｎｍ以下、より好ましくは２０ｎｍ以上、３００ｎｍ以下、さらに好ましくは４０ｎｍ以上、２００ｎｍ以下、特に好ましくは７０ｎｍ以上、１５０ｎｍ以下である。また前記基材樹脂層の波長５８９ｎｍの光に対する厚み方向位相差Ｒｔｈの絶対値は、好ましくは１０ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、さらに好ましくは１００ｎｍ以上、特に好ましくは１５０ｎｍ以上である。
【００５６】
［積層位相差フィルムの特性］
本発明の好ましい積層位相差フィルムは、延伸をして得られるものであり、前記基材樹脂層と前記光学補償層には延伸が施されている。かかる積層位相差フィルムでは、各層が位相差を発現することとなる。具体的には、基材樹脂層と光学補償層との積層体に延伸を施せばよい。各層の積層方法や延伸方法については、その一例を後述する（積層位相差フィルムの製造方法）の項で説明する。
【００５７】
本発明の積層位相差フィルムは、波長５８９ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅが、５０ｎｍ以上であることが好ましく、より好ましくは７０ｎｍ以上であり、３００ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは２５０ｎｍ以下、さらに好ましくは１８０ｎｍ以下である。積層位相差フィルムの面内位相差Ｒｅが前記範囲であると、λ／２板やλ／４板など各種位相差フィルムに求められる十分な位相差を発現できる。
【００５８】
本発明の積層位相差フィルムは、波長５８９ｎｍの光に対する厚み方向位相差Ｒｔｈが、絶対値で１５０ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは１３０ｎｍ以下、さらに好ましくは５０ｎｍ以下、特に好ましくは３０ｎｍ以下である。積層位相差フィルムの厚み方向位相差Ｒｔｈが前記範囲であると、優れた視野角補償性を発揮できる。
【００５９】
本発明の積層位相差フィルムは、下記式から求められるＮＺ係数が０．１以上０．９以下であることが好ましく、より好ましくは０．３以上０．８以下である。
ＮＺ係数＝（Ｒｔｈ／Ｒｅ）＋０．５
（ここで、Ｒｅは波長５８９ｎｍにおける面内位相差（ｎｍ）であり、Ｒｔｈは波長５８９ｎｍにおける厚み方向位相差（ｎｍ）である。）
このＮＺ係数は上記のように面内位相差Ｒｅと厚み方向位相差Ｒｔｈとで決まる値であり、ＮＺ係数が前記範囲であれば、積層位相差フィルムの厚み方向位相差Ｒｔｈは０に近づき、積層位相差フィルムの面内位相差Ｒｅは増大する傾向になる。そうすると、十分な位相差を発現しうるとともに、優れた視野角補償性を発揮することが可能になる。
【００６０】
前記ＮＺ係数を前記範囲に制御するには、基材樹脂層を負の複屈折性を示す層（負複屈折性層）とし、光学補償層を正の複屈折性を示す層（正複屈折性層）とすればよい。そうすると、正複屈折性層と負複屈折性層との打ち消し合いによりＲｔｈは０に近づかせることができる。一方、Ｒｅについては、延伸条件を調整すること等により、正複屈折性層と負複屈折性層の両層のＲｅをＲｔｈに対して大きく発現させればよい。具体的には、最終的に得られる積層位相差フィルムにおいて基材樹脂層は二軸延伸された状態となり光学補償層は一軸延伸された状態となるようにすればよく、例えば、基材樹脂層に一軸延伸を施した後、その上に光学補償層を積層した状態で一軸延伸を施すようにすればよい。光学補償層を積層した状態で一軸延伸する時には、光学補償層（正複屈折性層）が発現するＲｅと基材樹脂層（負複屈折層）が発現するＲｅが打ち消しあうため、位相差発現性の高いウレタン樹脂（Ａ）を用いることが好ましい。こうして光学補償層（正複屈折性層）の複屈折を基材樹脂層（負複屈折層）の複屈折よりも大きく発現させて光学補償層が発現するＲｅを残すことにより、ＮＺ係数を前記範囲に制御することが可能になる。
【００６１】
本発明の積層位相差フィルムの好ましい態様では、正の複屈折性を示す光学補償層と負の複屈折性を示す基材樹脂層とが、各層の面内最大屈折率方向が揃うように配されている。このように正負２つの層の面内最大屈折率方向が揃っていると、積層体の面内位相差はより大きく発現し易くなるので、十分な位相差を確保しつつ薄膜化することが可能になる。
【００６２】
本発明の積層位相差フィルムの厚さ（総膜厚）は、特に制限されないが、通常、１０μｍ以上、２００μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは３０μｍ以上、１５０μｍ以下、さらに好ましくは４０μｍ以上、１２０μｍ以下である。
本発明の積層位相差フィルムにおける前記光学補償層と基材樹脂層との厚みの比率は、基材樹脂層の厚み（μｍ）／光学補償層の厚み（μｍ）の値が１以上１０以下であることが好ましく、より好ましくは３以上９以下、さらに好ましくは４以上８以下である。
【００６３】
本発明の積層位相差フィルムは、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、前記基材樹脂層および前記光学補償層以外に、各種の機能性コーティング層を含んでいてもよい。機能性コーティング層としては、例えば、帯電防止層、粘接着剤層、接着層、易接着層、防眩（ノングレア）層、光触媒層などの防汚層、反射防止層、ハードコート層、紫外線遮蔽層、熱線遮蔽層、電磁波遮蔽層、ガスバリヤー層などが挙げられる。これら機能性コーティング層は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよい。これら機能性コーティング層は、好ましくは、前記基材樹脂層と前記光学補償層との積層体の表面に形成される。
【００６４】
（積層位相差フィルムの製造方法・光学補償層形成用樹脂組成物）
本発明の積層位相差フィルムの製造方法は、基材樹脂層の上に、正の固有複屈折を有する前記ウレタン樹脂（Ａ）と前記Ｔｇ樹脂（Ｂ）とを含む樹脂組成物（すなわち、本発明の光学補償層形成用樹脂組成物）を塗布する積層工程と、得られた積層体を乾燥して延伸する工程とを含む。この製造方法によれば、十分な位相差を発現しながら積層フィルムの反りが効果的に抑制された積層位相差フィルムを容易に作製することができる。以下、各工程について説明する。
【００６５】
［積層工程］
積層工程では、ウレタン樹脂（Ａ）および低Ｔｇ樹脂（Ｂ）を含む光学補償層形成用樹脂組成物を基材樹脂層の上に塗布する。光学補償層に含まれるウレタン樹脂（Ａ）は一般に溶融粘度が高くかつ高温で分解し易いので、溶融押出法では製膜し難い。よって本発明の製造方法では、このような塗布法を採用する。
【００６６】
基材樹脂層は、特に制限されるものではなく、例えば、基材樹脂層を構成する樹脂を公知のフィルム化方法（例えばＴダイ法、インフレーション法等の溶融押出法など）でフィルム状に製膜することにより作製できる。例えばＴダイ法を用いる場合、押出機の先端部にＴダイを取り付け、このＴダイから押し出したフィルムを巻き取ることで、ロール状に巻回させた未延伸フィルムを得ることができる。
【００６７】
基材樹脂層としては、この未延伸フィルムをそのまま用いてもよいし、さらに延伸を施し延伸フィルムとして用いてもよいが、好ましくは基材樹脂層は延伸フィルムである。延伸フィルムを基材樹脂層として用いれば、得られる積層位相差フィルムの厚み方向位相差Ｒｔｈを小さくしてＮＺ係数を好適な範囲に制御することが可能になり、視野角補償性に優れた位相差フィルムに設計することができる。
【００６８】
基材樹脂層として延伸フィルムを用いる場合、延伸は一軸延伸が好ましく、特にフィルムの押出方向に沿った縦一軸延伸が好ましい。延伸倍率は、例えば１．１倍以上、５．０倍以下が好ましく、より好ましくは１．５倍以上、３．５倍以下、さらに好ましくは２．０倍以上、３．０倍以下である。延伸温度は基材樹脂の種類に応じて適宜設定できるが、例えば、基材樹脂層のガラス転移温度を（Ｔｇ）℃とすると、（Ｔｇ−３０）℃〜（Ｔｇ＋１００）℃の範囲が好ましく、（Ｔｇ−２０）℃〜（Ｔｇ＋８０）℃の範囲がより好ましく、（Ｔｇ−１０）℃〜（Ｔｇ＋４０）℃の範囲がさらに好ましい。延伸温度が（Ｔｇ−３０）℃未満の場合、十分な位相差を発現させるだけの延伸倍率が得られないことがある。一方、延伸温度が（Ｔｇ＋１００）℃を超えると、基材樹脂層を構成する樹脂の流動（フロー）が起こり、安定した延伸が行えないことがある。
【００６９】
前記基材樹脂層に光学補償層形成用樹脂組成物を塗布するに際しては、光学補償層形成用樹脂は有機溶媒や水に溶解させて用いてもよいし分散体として用いてもよいが、光学補償層形成用樹脂組成物は水系分散体を含む組成物として塗布することが好ましい。水系分散体を含む組成物に樹脂溶液を混合する際には、溶媒として親水性の有機溶媒や水を用いることが組成物の凝集を防ぐ観点から好ましい。ウレタン樹脂（Ａ）と低Ｔｇ樹脂（Ｂ）を含有する樹脂組成物の何れか一方は水系分散体であることが好ましい。分散体は樹脂組成物の混合が容易であり乾燥後に透明な層を形成しやすい。これにより、ウレタン樹脂（Ａ）を有機溶剤に溶解させるキャスト法に比べ塗工液の粘度を低く保ちやすく、塗工液の取り扱いが容易になるとともに、有機溶剤の使用による爆発の危険性や環境および人体への負荷を回避できる。
【００７０】
光学補償層形成用樹脂組成物を水系分散体とする際の分散媒としては、水もしくは水と親水性の有機溶剤（例えば、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、エチレングリコール、プロピレングリコール等のアルコール系溶剤；酢酸エチル、酢酸ブチル、γ−ブチロラクトン等のエステル系溶剤；アセトン等のケトン系溶剤；テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル系溶剤；Ｎ−メチルピロリドン等の非プロトン性極性溶媒；など）との混合溶媒を用いることができるが、特に水が好ましい。水と親水性の有機溶剤との混合溶媒を用いる場合には、親水性の有機溶剤の含有割合は、混合溶媒中５０質量％以下が好ましく、より好ましくは３０質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下である。
【００７１】
光学補償層形成用樹脂組成物の水系分散体におけるウレタン樹脂（Ａ）および低Ｔｇ樹脂（Ｂ）の合計含有率は、特に限定されず、塗工作業性等を考慮して適宜設定すればよいが、２．５〜５０質量％が好ましく、５〜４０質量％がより好ましく、１０〜３０質量％がさらに好ましい。また光学補償層形成用樹脂組成物の水系分散体における固形分量は、塗工作業性等を考慮して適宜設定すればよいが、５〜５０質量％が好ましく、１０〜４０質量％がより好ましく、２０〜３０質量％がさらに好ましい。
【００７２】
なお光学補償層形成用樹脂組成物の水系分散体には、本発明の効果を損なわない範囲で、例えば、安定性向上の目的で中和剤（例えば、アンモニア、Ｎ−メチルモルホリン、トリエチルアミン、ジメチルエタノールアミン、メチルジエタノールアミン、トリエタノールアミン、モルホリン、トリプロピルアミン、エタノールアミン、トリイソプロパノールアミン、２−アミノ−２−メチル−１−プロパノール等）を含有させたり、その他必要に応じて、分散安定剤、揺変剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、消泡剤、増粘剤、分散剤、界面活性剤、触媒、帯電防止剤等の各種添加剤を含有させてもよい。
【００７３】
水系分散体である光学補償層形成用樹脂組成物の塗布には、例えば、バーコート法、ロールコート法、グラビアコート法、ロッドコート法、スロットオリフィスコート法、カーテンコート法、ファウンテンコート法など、公知の塗布方法を適用すればよい。光学補償層形成用樹脂組成物の塗布量は、例えば、乾燥膜厚が、好ましくは１．５μｍ以上、より好ましくは５．０μｍ以上、さらに好ましくは１０μｍ以上であり、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下、さらに好ましくは１００μｍ以下となるようにするのがよい。
【００７４】
［乾燥工程］
次いで積層工程で得られた積層体は、溶媒（水系分散媒）を除去するために乾燥工程に供する。具体的には、積層体を加熱すればよい。積層体の加熱は、例えば、乾燥機、オーブンなど加熱手段を備えた公知の装置を用いて行うことができる。乾燥時間（加熱時間）は３０秒〜１０分程度である。乾燥温度（加熱温度）は、特に制限されないが、例えば７０℃〜２００℃が好ましく、より好ましくは８０℃〜１５０℃である。乾燥の初期段階では溶媒の沸点以下の温度とし、その後昇温して最終的に基材樹脂層のガラス転移温度未満とすることが好ましい。
【００７５】
［延伸工程］
次いで乾燥工程で得られた乾燥体（積層体）は、延伸工程に供する。この延伸により、ウレタン樹脂（Ａ）と低Ｔｇ樹脂（Ｂ）とを含む組成物の塗布層は位相差を発現する光学補償層となる。
【００７６】
延伸は、一軸延伸であってもよいし、二軸延伸でもあってもよい。一軸延伸は、好ましくは横一軸延伸である。横一軸延伸することにより広幅のフィルムを作製できる。二軸延伸は、典型的には、逐次二軸延伸であるが、縦横延伸を同時に行う同時二軸延伸であってもよい。さらに、フィルム（基材樹脂層）の押出方向に対して斜め方向への延伸であってもよい。延伸は、通常、加熱雰囲気下で行われる。
【００７７】
乾燥体に対する加熱雰囲気下の延伸には、公知の延伸機が使用できる。縦延伸機としては特に限定されないが、例えばオーブン延伸機が好ましい。オーブン延伸機は、一般に、オーブンと、当該オーブンの入口側および出口側に各々設けられた搬送ロールとから構成される。オーブンの入口側の搬送ロールと、出口側の搬送ロールとの間に周速差を与えることによって、乾燥体（積層フィルム）がその搬送方向に延伸される。横延伸機としては特に限定されないが、テンター延伸機が好ましい。テンター延伸機は、グリップ式でもピン式でも構わないが、樹脂フィルムの引き裂けが生じ難いことから、グリップ式が好ましい。グリップ式のテンター延伸機は、一般に、横延伸用のクリップ走行装置とオーブンとから構成される。クリップ走行装置では、乾燥体（積層フィルム）の横端部がクリップで挟まれた状態で当該フィルムが搬送される。このとき、クリップ走行装置のガイドレールを開き、左右２列のクリップ間の距離を広げることによって、乾燥体（積層フィルム）が横延伸される。グリップ式のテンター延伸機では、樹脂フィルムの搬送方向に対してクリップの拡縮機能を持たせることで、同時二軸延伸も可能となる。また、乾燥体（積層フィルム）の延伸方向の左右を異なる速度で、当該フィルムの搬送方向に引張延伸する斜め延伸機であってもよい。
【００７８】
延伸工程における延伸倍率は、好ましくは１．１倍以上、より好ましくは１．５倍以上である。延伸倍率が低すぎると、位相差発現性が不充分になる虞がある。一方、延伸倍率が高くなるにつれ、位相差発現性やフィルムの機械的強度は向上するが、ある程度高くなりすぎると、それらの向上効果は小さくなるので、前記延伸倍率は、好ましくは１０倍以下、より好ましくは４倍以下である。
【００７９】
延伸工程における延伸温度（加熱温度）は、基材樹脂層のガラス転移温度の近傍が好ましい。具体的には、基材樹脂層のガラス転移温度を（Ｔｇ）℃とすると、（Ｔｇ−３０）℃〜（Ｔｇ＋１００）℃の範囲が好ましく、（Ｔｇ−２０）℃〜（Ｔｇ＋８０）℃の範囲がより好ましく、（Ｔｇ−１０）℃〜（Ｔｇ＋４０）℃の範囲がさらに好ましい。延伸温度が（Ｔｇ−３０）℃未満の場合、十分な位相差を発現させるだけの延伸倍率が得られないことがある。延伸温度が（Ｔｇ＋１００）℃を超えると、基材樹脂層を構成する樹脂の流動（フロー）が起こり、安定した延伸が行えないことがある。
【００８０】
本発明の製造方法においては、上述した積層工程、乾燥工程および延伸工程を、一貫した工程で行ってもよい。また本発明の製造方法において、乾燥工程の加熱と、延伸工程の加熱は、一方が他方を兼ねることが、生産性の点で好ましい。
【００８１】
（用途）
本発明にかかる積層位相差フィルムの用途は特に限定されないが、例えば、楕円偏光板用のλ／４板として好ましく用いることができる。本発明の積層位相差フィルムを用いて作製された楕円偏光板は、液晶表示装置や有機電界発光表示装置等の画像表示装置における反射防止膜として好適に用いられる。
本発明の積層位相差フィルムを用いて偏光板を作製する場合、両面に偏光子保護フィルムを有する偏光板と貼合してもよいし、本発明の積層位相差フィルムを偏光子保護フィルムとして片面に用いてもよい。
【実施例】
【００８２】
以下に、実施例および比較例により本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。なお、以下では特にことわりのない場合、「％」は「質量％」を、「部」は「質量部」をそれぞれ示す。
【００８３】
以下の実施例における各種物性の測定および評価は、以下の方法で行った。
【００８４】
＜膜厚（厚み）＞
フィルムまたは層の膜厚は、デジマチックマイクロメーター（ミツトヨ社製）を用いて測定した。
【００８５】
＜ヘイズ＞
積層位相差フィルムのヘイズは、濁度計（日本電色工業社製「ＮＤＨ５０００」）を用いて測定した。
【００８６】
＜フィルムの位相差（Ｒｅ、Ｒｔｈ、ＮＺ係数）＞
まず、屈折率計（アタゴ社製「デジタルアッベ屈折計ＤＲ−Ｍ２」）を用いて、基材樹脂層の測定波長５８９ｎｍに対する平均屈折率を、２３℃で、ＪＩＳ  Ｋ７１４２に準拠して測定した。
次に、積層位相差フィルムの波長５８９ｎｍの光に対するフィルムの面内位相差値Ｒｅ、厚み方向位相差値ＲｔｈおよびＮＺ係数を、全自動複屈折計（王子計測機器社製「ＫＯＢＲＡ−ＷＲ」）を用いて測定した。具体的には、上記で得た基材樹脂層の平均屈折率を入力し、積層フィルムの膜厚ｄ（ｎｍ）、三次元屈折率ｎｘ、ｎｙ、ｎｚの値を測定し、下記式より求めた。ここで、「ｎｘ」は面内の屈折率が最大になる方向（すなわち、遅相軸方向）の屈折率であり、「ｎｙ」は面内で遅相軸に垂直な方向（すなわち、進相軸方向）の屈折率であり、「ｎｚ」は厚み方向の屈折率であり、ｄは位相差フィルムの厚み（ｎｍ）である。なお厚さ方向位相差値Ｒｔｈは、遅相軸を傾斜軸として４０°傾斜させて測定した。
面内位相差Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ)×ｄ
厚み方向位相差Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄ
ＮＺ係数＝（Ｒｔｈ／Ｒｅ）＋０．５
なお、基材樹脂層としたフィルムの位相差（Ｒｅ、Ｒｔｈ）も全自動複屈折計（「ＫＯＢＲＡ−ＷＲ」）を用いて上記と同様に測定した。
【００８７】
＜固有複屈折＞
樹脂の固有複屈折の正負は、測定対象とする樹脂で形成した一軸延伸フィルムについて、上記位相差測定を行い、遅相軸方向がフィルムの延伸方向と平行の場合（略平行の場合を含む）、樹脂の固有複屈折を正とし、遅相軸方向がフィルムの延伸方向と垂直の場合（略垂直の場合を含む）、樹脂の固有複屈折を負とした。なお、測定対象とする樹脂で形成した一軸延伸フィルムの面内位相差Ｒｅが厚さ１００μｍあたり３０ｎｍ以下である場合、固有複屈折はゼロとした。
【００８８】
＜基材樹脂およびフィルムのガラス転移温度＞
基材樹脂およびフィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１の規定に準拠して測定した。具体的には、示差走査熱量計（リガク社製「Ｔｈｅｒｍｏ  ｐｌｕｓ  ＥＶＯ  ＤＳＣ−８２３０」）を用い、窒素ガス雰囲気下、約１０ｍｇのサンプルを常温から２００℃まで昇温（昇温速度２０℃／分）して得られたＤＳＣ曲線から、始点法により求めた。リファレンスには、α−アルミナを用いた。
【００８９】
＜樹脂（Ｂ）のガラス転移温度＞
樹脂（Ｂ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、５ｍｍ×４５ｍｍのサンプルについて、下記の装置を用い、下記測定条件下で、動的粘弾性測定を行った。そして、ｔａｎδが最大値となる温度(℃)をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。
装置；ＴＡインスツルメンツ社製「ＲＳＡ−III」
測定条件；温度：−４０℃〜２００℃
昇温速度：５℃／分
周波数：６．２８ｒａｄ／秒
測定モード：引張モード
スパン間距離：２５ｍｍ
【００９０】
＜ラクトン環含有率＞
ラクトン環構造の含有率は、ダイナミックＴＧ法により、以下のようにして求めた。まず、ラクトン環構造を有する重合体に対してダイナミックＴＧ測定を実施し、１５０℃から３００℃の間の重量減少率を測定して、得られた値を実測重量減少率（Ｘ）とした。１５０℃は、重合体に残存する水酸基およびエステル基が環化縮合反応を開始する温度であり、３００℃は、重合体の熱分解が始まる温度である。他方、前駆体（環化縮合反応前の重合体）に含まれる全ての水酸基が脱アルコール反応を起こしてラクトン環が形成されたと仮定して、その反応による重量減少率（すなわち前駆体の脱アルコール環化縮合反応率が１００％であったと仮定した重量減少率）を算出し、理論重量減少率（Ｙ）とした。具体的には、理論重量減少率（Ｙ）は、前駆体における、脱アルコール反応に関与する水酸基を有する構成単位の含有率から求めることができる。なお、前駆体の組成は、測定対象である重合体（（メタ）アクリル重合体）の組成から導いた。そして式；［１−（実測重量減少率（Ｘ）／理論重量減少率（Ｙ））］×１００（％）により、重合体の脱アルコール反応率を算出した。測定対象である重合体において、求めた脱アルコール反応率の分だけラクトン環構造が形成されていると考えられる。そこで、前駆体における、脱アルコール反応に関与する水酸基を有する構成単位の含有率に、求めた脱アルコール反応率を乗じ、ラクトン環構造の重量に換算した値を、ラクトン環構造の含有率とした。
【００９１】
＜重量平均分子量＞
樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用い、以下の測定条件で求めた。
測定システム：東ソー社製「ＧＰＣシステムＨＬＣ−８２２０」
展開溶媒：クロロホルム（和光純薬工業製、特級）
溶媒流量：０．６ｍＬ／分
標準試料：ＴＳＫ標準ポリスチレン（東ソー社製「ＰＳ−オリゴマーキット」）
測定側カラム構成：ガードカラム（東ソー社製「ＴＳＫ  ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ  ＳｕｐｅｒＨＺ−Ｌ」）、分離カラム（東ソー社製「ＴＳＫ  Ｇｅｌ  Ｓｕｐｅｒ  ＨＺＭ−Ｍ」）、２本直列接続
リファレンス側カラム構成：リファレンスカラム（東ソー社製「ＴＳＫ  ｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨ−ＲＣ」）
【００９２】
＜フィルムの反り＞
光学補償層形成用樹脂組成物を塗布後、延伸前の積層フィルム、もしくは最終的に得られた積層位相差フィルムを、４０ｍｍ×４０ｍｍに切り出し、これを平坦な台に載置した時に、台上を０ｍｍとしてフィルムの端部の最大高さが１０ｍｍ未満の場合は「○」、１０ｍｍ以上の場合は「×」と評価した。
【００９３】
（製造例１：基材樹脂層形成用樹脂（Ｐ１）の調製）
撹拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた反応釜に、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）４０部、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）１０部、重合溶媒としてトルエン５０部および酸化防止剤（ＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブ（登録商標）２１１２」）０．０２５部を仕込み、この反応釜に窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温した。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富社製「ルペロックス（登録商標）５７０」）０．０５部を添加するとともに、前記ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート０．１０部を３時間かけて滴下しながら約１０５〜１１０℃の還流下で溶液重合を進行させ、滴下終了後、さらに４時間の熟成を行った。
【００９４】
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒（環化触媒）として、リン酸２−エチルヘキシル（堺化学工業社製「Ｐｈｏｓｌｅｘ  Ａ−８」）０．０５部を加え、約９０〜１１０℃の還流下において２時間ラクトン環構造を形成するための環化縮合反応を進行させた。
【００９５】
次に、得られた重合溶液を熱交換器に通して２４０℃まで昇温し、当該温度において環化縮合反応をさらに進行させた。次いで、得られた重合溶液を、バレル温度２４０℃、回転速度１００ｒｐｍ、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）で、リアベント数１個およびフォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）を有し、第３ベントと第４ベントとの間にサイドフィーダーが設けられ、先端部にリーフディスク型のポリマーフィルタ（濾過精度５μｍ）がギアポンプを介して配置されたベントタイプスクリュー二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝５２）に、樹脂量換算で７０部／時の処理速度で導入し、脱揮を行った。脱揮に際しては、スチレン−アクリロニトリル共重合体（ＡＳ樹脂：スチレン単位／アクリロニトリル単位（質量比）＝７３／２７、重量平均分子量２２万）のペレットを、サイドフィーダーから４６．７部／時の投入速度で投入した。さらに脱揮の際には、別途準備しておいた酸化防止剤／環化触媒失活剤の混合溶液を１．０６部／時の投入速度で第１ベントの後ろから投入し、イオン交換水を０．３４部／時の投入速度で第２および第３ベントの後ろからそれぞれ投入した。ここで酸化防止剤／環化触媒失活剤の混合溶液には、フェノール系酸化防止剤として５０部のペンタエリスリトールテトラキス−［３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（ＢＡＳＦジャパン社製「イルガノックス（登録商標）１０１０」）と、環化触媒失活剤として３５部のオクチル酸亜鉛（日本化学産業社製「ニッカオクチクス亜鉛３．６質量％」）とを、トルエン２００部に溶解させた溶液を用いた。
【００９６】
脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂を当該押出機の先端からポリマーフィルタで濾過しながら排出し、ペレタイザーによりペレット化することにより、透明なペレット状のアクリル系樹脂を得、これを基材樹脂層形成用樹脂（Ｐ１）とした。
得られたアクリル系樹脂（基材樹脂層形成用樹脂（Ｐ１））は、ラクトン環構造を主鎖に有するアクリル系重合体（ラクトン環構造の含有率：２８．３質量％）を６０質量％、スチレン−アクリロニトリル共重合体を４０質量％含有するものであり、重量平均分子量（Ｍｗ）は１６．０万、ガラス転移温度（Ｔｇ）は１２０℃であり、その固有複屈折は負であった。
【００９７】
（製造例２：基材樹脂層形成用樹脂（Ｐ２）の調製）
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管を備えた反応釜に、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）４０部、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）１０部、重合溶媒としてトルエン５０部および酸化防止剤（ＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブ（登録商標）２１１２」）０．０２５部を仕込み、この反応釜に窒素を通じつつ１０５℃まで昇温した。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富社製「ルペロックス（登録商標）５７０」）０．０５部を添加するとともに、上記重合開始剤（「ルペロックス（登録商標）５７０」）０．１部を２時間かけて滴下しながら約１０５〜１１０℃の還流下を進行させ、滴下終了後、さらに４時間の熟成を行った。
【００９８】
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒（環化触媒）として、リン酸ステアリル／ジステアリル混合物（堺化学工業社製「Ｐｈｏｓｌｅｘ  Ａ−１８」）０．０５部を加え、９０〜１０５℃の還流下において２時間ラクトン環構造を形成するための環化縮合反応を進行させた。
【００９９】
次に、得られた重合体溶液を熱交換器に通して２４０℃まで昇温させ、シリンダ温度２５０℃、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）で、リアベント数１個およびフォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）を有し、第３ベントと第４ベントとの間にサイドフィーダーが設けられており、先端部にリーフディスク型のポリマーフィルター（濾過精度５μｍ）がギアポンプを介して配置されたベントタイプスクリュー二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝５２）に、樹脂量換算で８９．６部／時の処理速度で導入し、脱揮を行った。脱揮に際しては、スチレン−アクリロニトリル共重合体（ＡＳ樹脂：スチレン単位／アクリロニトリル単位（質量比）＝７３／２７、重量平均分子量２２万）のペレットを、サイドフィーダーから１０．４部／時の投入速度で投入した。さらに脱揮の際には、別途準備しておいた酸化防止剤／環化触媒失活剤の混合溶液を１．３４部／時の投入速度で第２ベントの後ろから投入し、イオン交換水を１．３４部／時の投入速度で第１および第３ベントの後ろからそれぞれ投入した。ここで酸化防止剤／環化触媒失活剤の混合溶液には、フェノール系酸化防止剤として２．５部のペンタエリスリトールテトラキス−［３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（ＢＡＳＦジャパン社製「イルガノックス（登録商標）１０１０」）と、イオウ系酸化防止剤として２．５部のペンタエリスリチルテトラキス（３−ラウリルチオプロピオネート）（ＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブ（登録商標）ＡＯ−４１２Ｓ」）と、環化触媒失活剤として３９部のオクチル酸亜鉛（日本化学産業社製「ニッカオクチクス亜鉛３．６質量％」）とを、トルエン９０部に溶解させた溶液を用いた。
【０１００】
脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂を当該押出機の先端からポリマーフィルタで濾過しながら排出し、ペレタイザーによりペレット化することにより、透明なペレット状のアクリル系樹脂を得、これを基材樹脂層形成用樹脂（Ｐ２）とした。
得られたアクリル系樹脂（基材樹脂層形成用樹脂（Ｐ２））は、ラクトン環構造を主鎖に有するアクリル系重合体（ラクトン環構造の含有率：２８．５質量％）を８９．６質量％、スチレン−アクリロニトリル共重合体を１０．４質量％含有するものであり、重量平均分子量（Ｍｗ）は１３．２万、ガラス転移温度（Ｔｇ）は１２５℃であり、その固有複屈折はゼロであった。
【０１０１】
（製造例３：光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ１）の調製）
市販のウレタン樹脂組成物（ＡＤＥＫＡ社製「アデカボンタイター（登録商標）ＨＵＸ５５０」；固形分２８質量％）７０部と、ウレタン樹脂分散体（第一工業製薬社製「スーパーフレックス（登録商標）２１０」；ガラス転移温度４０℃、固形分３５質量％）２０部と、オキサゾリン系架橋剤（日本触媒社製「エポクロス（登録商標）ＷＳ−７００」；固形分２５質量％）１０部とを混合して、光学補償層形成用樹脂組成物（ウレタン樹脂組成物）（Ｄ１）とした。この光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ１）に含まれるウレタン樹脂（「アデカボンタイター（登録商標）ＨＵＸ５５０」）の固有複屈折は正であり、ウレタン樹脂（スーパーフレックス（登録商標）２１０」」）の固有複屈折はゼロであった。
【０１０２】
（製造例４：光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ２）の調製）
市販のウレタン樹脂組成物（ＡＤＥＫＡ社製「アデカボンタイター（登録商標）ＨＵＸ５５０」；固形分２８質量％）９０部と、オキサゾリン系架橋剤（日本触媒社製「エポクロス（登録商標）ＷＳ−７００」；固形分２５質量％）１０部とを混合して、光学補償層形成用樹脂組成物（ウレタン樹脂組成物）（Ｄ２）とした。この光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ２）に含まれるウレタン樹脂（「アデカボンタイター（登録商標）ＨＵＸ５５０」）の固有複屈折は正であった。
【０１０３】
（製造例５：光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ３）の調製）
市販のウレタン樹脂分散体（第一工業製薬社製「スーパーフレックス（登録商標）２１０」；ガラス転移温度４０℃、固形分３５質量％）、９０部と、オキサゾリン系架橋剤（日本触媒社製「エポクロス（登録商標）ＷＳ−７００」；固形分２５質量％）１０部とを混合して、光学補償層形成用樹脂組成物（ウレタン樹脂組成物）（Ｄ３）とした。この光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ３）に含まれるウレタン樹脂（「スーパーフレックス（登録商標）２１０」）の固有複屈折はゼロであった。
【０１０４】
（実施例１）
製造例１で得られた基材樹脂層形成用樹脂（Ｐ１）を、先端部にポリマーフィルタ（濾過精度５μｍ）およびＴダイを備えた単軸押出機を用いて２７０℃で溶融押出し、厚さ１４５μｍの帯状の未延伸アクリル系樹脂フィルムを得た。次いで、得られた未延伸アクリル系樹脂フィルムを、溶融押出に続いて連続的にオーブン縦延伸機に供給し、当該延伸機にて、アクリル系フィルムの縦方向（溶融押出時の流れ方向）に、延伸温度１２６℃、延伸倍率２．７倍で自由端一軸延伸を施し（この延伸を「第一延伸」と称する；縦延伸）、延伸アクリル系樹脂フィルムを得た。得られた縦延伸後のフィルムの膜厚は８９μｍであり、面内位相差Ｒｅは４３１ｎｍであり、厚み方向位相差Ｒｔｈは−２１８ｎｍであり、ガラス転移温度（Ｔｇ）は１２０℃であった。このフィルムの面内最大屈折率方向は第一延伸方向と略垂直方向であった。
【０１０５】
次に、延伸アクリル系樹脂フィルム（基材樹脂層）の一方の面（表面）に、製造例３で得た光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ１）（ウレタン樹脂組成物）を、乾燥後の樹脂塗膜の膜厚が１２μｍとなるように塗布した後、フィルム全体を１００℃で３分間乾燥した。次いで、乾燥後の積層フィルムを、二軸延伸機（東洋精機社製「Ｘ６−Ｓ」）を用いて、アクリル系フィルムの横方向（溶融押出時の幅方向）に、延伸温度１２８℃、延伸倍率２．０倍で固定端一軸延伸を施した（この延伸を「第二延伸」と称する；横延伸）。
【０１０６】
このようにして、アクリル系樹脂（Ｐ１）からなる負の複屈折性を有する層（基材樹脂層）と、ウレタン樹脂組成物（Ｄ１）からなる正の複屈折性を有する層（光学補償層）との積層体である総膜厚５１μｍの積層位相差フィルムを得た。この積層位相差フィルムにおける光学補償層の厚みは６μｍであった。
得られた積層位相差フィルムの面内位相差値Ｒｅ、厚み方向位相差値ＲｔｈおよびＮＺ係数と、フィルムの反りの評価結果は表１に示す通りであった。また得られた積層位相差フィルムの面内最大屈折率方向は第二延伸方向と略平行方向であった。
【０１０７】
（実施例２）
製造例２で得られた基材樹脂層形成用樹脂（Ｐ２）を、先端部にポリマーフィルタ（濾過精度５μｍ）およびＴダイを備えた単軸押出機を用いて２７０℃で溶融押出し、ガラス転移温度が１２５℃であり、厚さ１４５μｍの帯状の未延伸アクリル系樹脂フィルムを得た。
【０１０８】
次に、得られた未延伸アクリル系樹脂フィルム（基材樹脂層）の一方の主面に、製造例３で得た光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ１）（ウレタン樹脂組成物）を乾燥後の樹脂塗膜の膜厚が３０μｍとなるように塗布した後、この積層フィルム全体を１１０℃で５分間乾燥し、積層フィルムを得た。
【０１０９】
次いで、乾燥後の積層フィルムを長さ８０ｍｍ×幅５０ｍｍに切り出し、オートグラフ（島津製作所社製「ＡＧ−１ｋＮＸ」）を用いて、延伸温度１３０℃、速度４０ｍｍ／分で、チャック間距離４０ｍｍから延伸倍率２．０倍となるように自由端一軸延伸を施した。
【０１１０】
このようにして、アクリル樹脂（Ｐ２）からなるゼロ複屈折性を有する層（基材樹脂層）と、ウレタン樹脂組成物（Ｄ１）からなる正の複屈折性を有する層（光学補償層）との積層体である総膜厚１１４μｍの積層位相差フィルムを得た。この積層位相差フィルムにおける光学補償層の厚みは２０μｍであった。
得られた積層位相差フィルムの面内位相差値Ｒｅ、厚み方向位相差値ＲｔｈおよびＮＺ係数と、フィルムの反りの評価結果は表１に示す通りであった。また得られた積層位相差フィルムの面内最大屈折率方向は延伸方向と略平行方向であった。
【０１１１】
（比較例１）
実施例１において用いた光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ１）に代えて、製造例４で得た光学補償層形成用樹脂組成物（ウレタン樹脂組成物）（Ｄ２）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、アクリル樹脂（Ｐ１）からなる負の複屈折性を有する層（基材樹脂層）と、ウレタン樹脂組成物（Ｄ２）からなる正の複屈折性を有する層（光学補償層）との積層体である総膜厚５１μｍの比較用の積層位相差フィルムを得た。この積層位相差フィルムにおける光学補償層の厚みは６μｍであった。
得られた積層位相差フィルムの面内位相差値Ｒｅ、厚み方向位相差値ＲｔｈおよびＮＺ係数と、フィルムの反りの評価結果は表１に示す通りであった。また得られた積層位相差フィルムの面内最大屈折率方向は第二延伸方向と略平行方向であった。
【０１１２】
（比較例２）
実施例１において用いた光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ１）を塗布しなかったこと以外は、実施例１と同様にして、アクリル樹脂（Ｐ１）からなる負の複屈折性を有する層（基材樹脂層）のみからなる総膜厚４０μｍの比較用の位相差フィルムを得た。
得られた位相差フィルムの面内位相差値Ｒｅ、厚み方向位相差値ＲｔｈおよびＮＺ係数と、フィルムの反りの評価結果は表１に示す通りであった。また得られた位相差フィルムの面内最大屈折率方向は第二延伸方向と略平行方向であった。
【０１１３】
（比較例３）
実施例２において用いた光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ１）に代えて、製造例４で得た光学補償層形成用樹脂組成物（ウレタン樹脂組成物）（Ｄ２）を用いたこと以外は、実施例２と同様にして、アクリル樹脂（Ｐ２）からなるゼロ複屈折性を有する層（基材樹脂層）と、ウレタン樹脂組成物（Ｄ２）からなる正の複屈折性を有する層（光学補償層）との積層体である総膜厚１１４μｍの比較用の積層位相差フィルムを得た。この積層位相差フィルムにおける光学補償層の厚みは２０μｍであった。
得られた積層位相差フィルムの面内位相差値Ｒｅ、厚み方向位相差値ＲｔｈおよびＮＺ係数と、フィルムの反りの評価結果は表１に示す通りであった。また得られた積層位相差フィルムの面内最大屈折率方向は延伸方向と略平行方向であった。
【０１１４】
（比較例４）
実施例２において用いた光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ１）に代えて、製造例５で得た光学補償層形成用樹脂組成物（ウレタン樹脂組成物）（Ｄ３）を用いたこと以外は、実施例２と同様にして、アクリル樹脂（Ｐ２）からなるゼロ複屈折性を有する層（基材樹脂層）と、ウレタン樹脂組成物（Ｄ３）からなるゼロ複屈折性を有する層（光学補償層）との積層体である総膜厚１１４μｍの比較用の積層位相差フィルムを得た。この積層位相差フィルムにおける光学補償層の厚みは２０μｍであった。
得られた積層位相差フィルムの面内位相差値Ｒｅ、厚み方向位相差値ＲｔｈおよびＮＺ係数と、フィルムの反りの評価結果は表１に示す通りであった。
【０１１５】
（比較例５）
実施例２において用いた光学補償層形成用樹脂組成物（Ｄ１）を塗布しなかったこと以外は、実施例２と同様にして、アクリル樹脂（Ｐ２）からなるゼロ複屈折性を有する層（基材樹脂層）のみからなる総膜厚８８μｍの比較用の位相差フィルムを得た。
得られた位相差フィルムの面内位相差値Ｒｅ、厚み方向位相差値ＲｔｈおよびＮＺ係数と、フィルムの反りの評価結果は表１に示す通りであった。
【０１１６】
【表１】
2015069134.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【０１１７】
本発明の積層位相差フィルムは、従来の位相差フィルムと同様に、液晶表示装置（ＬＣＤ）、有機ＥＬディスプレイをはじめとする画像表示装置に幅広く使用できる。この積層位相差フィルムを使用した楕円偏光板により、画像表示装置における表示特性を改善できる。