(57)【要約】【課題】電極への電解液の供給性能を向上でき、充放電による電極の膨張・収縮に伴う電解液の枯渇を改善でき、枯渇による電池性能の低下を抑制できる蓄電デバイスを提供する。【解決手段】蓄電デバイス１００は、電解液としての非水電解液９を含浸した多孔質のセパレータ５を挟んで配置される正極１及び負極３を外装部材７内に収容した蓄電デバイスであって、正極１の側周部１ａと負極３の側周部３ａとをそれぞれ囲む電解液リザーバ２０を備える。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解液を含浸した多孔質のセパレータを挟んで配置される正極及び負極をケース内に収容した蓄電デバイスであって、
前記正極と前記負極のうち少なくとも一方の電極の側周部を囲む電解液リザーバを備える、
ことを特徴とする蓄電デバイス。
【請求項２】
前記電解液リザーバは、前記側周部を囲む開口部を備える、
ことを特徴とする請求項１に記載の蓄電デバイス。
【請求項３】
前記正極は、正極活物質を含む材料を正極集電体上に形成したものであり、
前記負極は、負極活物質を含む材料により負極集電体上に形成したものであり、
前記電解液リザーバの厚みは、前記電極の厚みよりも大きい、
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の蓄電デバイス。
【請求項４】
前記正極活物質は、アニオンが挿入脱離する炭素材料であり、
前記負極活物質は、カチオンが挿入脱離すると共に予めカチオンとしてリチウムイオンを挿入した炭素材料であり、
前記正極集電体及び前記負極集電体は、両側の主面を貫通する貫通孔を備え、
前記電解液は、リチウム塩を溶解した非水電解液である、
ことを特徴とする請求項３に記載の蓄電デバイス。
【請求項５】
前記電解液リザーバの気孔率は前記セパレータの気孔率より大きい、
ことを特徴とする請求項１から４の何れか１項に記載の蓄電デバイス。
【請求項６】
前記セパレータは、平板状のシート体の中央部分を、前記正極又は前記負極の主面領域よりも大きく切り取った中央体により形成され、
前記電解液リザーバは、前記シート体から前記中央体を切り取った後の開口周縁体を分割した複数の分割体のうちの一部の分割体を組み合わせて前記側周部を囲う大きさに形成した結合周縁体により形成される、
ことを特徴とする請求項１から４の何れか１項に記載の蓄電デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、蓄電デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
リチウムイオン電池などの蓄電デバイスは、携帯電話やノートパソコン、電気自動車やハイブリッド自動車などの電源として使用されている。
【０００３】
特許文献１に開示されている電気二重層キャパシタは、交互に積層した正極と負極との間及びその積層方向両端に多孔質のセパレータを配置した電極群を、外装ケース内に収容して構成される。セパレータは、正極と負極とを仕切り、外装ケースとの間も仕切る。このため、両電極の絶縁性が確保されるとともに、外装ケースとの間の絶縁性も確保される。
【０００４】
充電時には、セパレータに含浸された電解液に含まれるアニオンやカチオンなどのイオンが電極（正極及び負極）に挿入などされることによって電極が膨張する。また、放電時には、電極に挿入などされた電解液に含まれるアニオンやカチオンなどのイオンが電極外部に放出されることによって電極が収縮する。
【０００５】
電極の膨張・収縮は、主として電極の積層方向に起こる。このため、外装ケースの内面のうち、電極の積層方向にあたる箇所に、電解液リザーバを配設している。電解液リザーバは、充電時に電極が膨張する際に、セパレータに電解液を供給し、セパレータ内の電解液の不足を補う。また、電解液リザーバは、放電時に電極が収縮する際に、セパレータから溢れる電解液を吸収し、外装ケースに設けられた放出弁などから電解液が外部に溢れ出すことを防止する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−２２０８４１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１に開示されている構成では、電解液リザーバが、電極群の両端に位置するセパレータの外側に配置されている。つまり、電極群の両端の電極と中央の電極とでは電解液リザーバまでの距離が大きく異なっている。このため、電極群の中央の電極への電解液の供給量は、両端の電極に比べて少なく、電極への電解液の供給性能が低いという問題がある。また、充放電による電極の膨張・収縮に伴う電解液の枯渇が局部的に発現する。電極液の枯渇は、例えば電極群の中央の電極などの電解液リザーバから遠い電極において発現し易いと考えられる。蓄電デバイスは、電解液の枯渇があると内部抵抗が増加し、容量が低下し、電池性能が低下するという問題がある。
【０００８】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、電極への電解液の供給性能を向上でき、充放電による電極の膨張・収縮に伴う電解液の枯渇を改善でき、枯渇による電池性能の低下を抑制できる蓄電デバイスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するため、本発明に係る蓄電デバイスは、
電解液を含浸した多孔質のセパレータを挟んで配置される正極及び負極をケース内に収容した蓄電デバイスであって、
前記正極と前記負極のうち少なくとも一方の電極の側周部を囲む電解液リザーバを備える。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、電極への電解液の供給性能を向上でき、充放電による電極の膨張・収縮に伴う電解液の枯渇を改善でき、枯渇による電池性能の低下を抑制できる蓄電デバイスを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の実施の形態１に係る蓄電デバイスの構成図である。
【図２】（ａ）は蓄電デバイスの積層体内の正極の主面を見たときの図、（ｂ）は蓄電デバイスの積層体の一部の積層関係を示す図、（ｃ）は積層体の一部の断面図である。
【図３】比較例の蓄電デバイスの構成図である。
【図４】実施例及び比較例の蓄電デバイスの容量変化を示す図である。
【図５】（ａ）〜（ｇ）は本発明の実施の形態３のセパレータ及び電解液リザーバの製造方法を示す図である。
【図６】変形例に係る蓄電デバイスの構成図である。
【図７】変形例に係る蓄電デバイスの構成図である。
【図８】変形例に係る蓄電デバイスの構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。
【００１３】
（実施の形態１）
本発明の実施の形態１に係る蓄電デバイス１００は、図１に示すように、交互に積層された正極１と負極３との間に多孔質のセパレータ５を介装し、且つ、正極１の側周部１ａと負極３の側周部３ａの周囲にそれぞれ電解液リザーバ２０を配置した積層体６と、リチウムイオン供給源１５とを、蓄電デバイス用セル８内に収容して構成される。正極１は正極集電体２に形成され、負極３は負極集電体４に形成されている。
【００１４】
蓄電デバイス用セル８は、ケースとしての外装部材７により外装が構成される。蓄電デバイス用セル８は、内部に非水電解液９が充填された状態で密封されている。なお、非水電解液９は積層体６内にも充填されている。
【００１５】
積層体６は、最外層を負極集電体４とし、セパレータ５を介して正極集電体２及び負極集電体４を合わせて５層積層して構成される。詳しくは、正極集電体２の両面には、正極１が形成されている。一方、最外層に位置する負極集電体４の片面（正極１に対向する方の面）と、最外層よりも内側に位置する負極集電体４の両面には、負極３が形成されている。正極１と負極３との間にセパレータ５が介装されていることにより、正極１と負極３とが非接触となっている。
【００１６】
図１では、理解を容易にするため、正極１と負極３とセパレータ５と電解液リザーバ２０とを、積層方向に間隔を空けて図示しているが、これらは、図２（ｃ）に示すように積層状態において互いに接触して積層方向に隙間が無い状態となっている。
【００１７】
以下に、蓄電デバイス１００の各構成を個別に説明する。
【００１８】
＜正極１＞
正極１は、表裏面（両側の主面）を貫通する貫通孔を有する正極集電体２上に形成される。正極１は、アニオンを挿入、脱離し得る層状構造を有する炭素材料（例えば人造黒鉛）を、正極活物質として含む。正極集電体２の貫通孔は、アニオンやカチオンなどのイオンが通過可能である。
【００１９】
正極集電体２は、図２（ａ）に示すように主面が正方形状（縦横の長さＷ１が１０ｃｍの正方形）であり、図２（ｂ）に示すように薄板形状である。正極集電体２は、厚みが２０μｍであり、両側の主面上に、縦横の長さＷ１が１０ｃｍの正方形で且つ厚みが８０μｍの正極１が形成されている。また、正極集電体２には、長板状の取り出し電極部１０が接続されている。図１に示すように、２つの取り出し電極部１０は、正極用外部端子１６に接続されている。
【００２０】
＜負極３＞
負極３は、表裏面（両側の主面）を貫通する貫通孔を有する負極集電体４上に形成される。負極集電体４の貫通孔は、アニオンやカチオンなどのイオンが通過可能である。負極３は、カチオンとしてのリチウムイオンを挿入、脱離し得る層状構造を有する炭素材料を、負極活物質として含む。負極３の炭素材料としては、天然黒鉛、人造黒鉛、難黒鉛化炭素、易黒鉛化炭素、低温焼成炭素、活性炭等が好ましい。
【００２１】
負極集電体４は、主面が正方形状（縦横の長さＷ１が１０ｃｍの正方形）とした薄板形状である。中央の負極集電体４は、厚みが１５μｍであり、両側の主面上に、縦横の長さＷ１が１０ｃｍの正方形で且つ厚みが９０μｍの負極３が形成されている。最外層の負極集電体４には、内側を向く方の主面（片面）のみに、１０ｃｍ×１０ｃｍの正方形で厚みが９０μｍの負極３が形成されている。また、負極集電体４には、長板状の取り出し電極部１１が接続されている。図１に示すように、３つの取り出し電極部１１は、負極用外部端子１７に接続されている。
【００２２】
＜非水電解液９＞
非水電解液９は、リチウム塩を含む電解質（溶質）を有機溶媒に溶解した有機電解液である。また、リチウム塩以外に他の電解質を含んでいてもよい。
【００２３】
リチウム塩としては、ＬｉＰＦ６ 、ＬｉＢＦ４ 、ＬｉＣＩＯ４ 、ＬｉＮ（ＣＦ３ ＳＯ２ ）２ 、ＬｉＮ（ＳＯ２ Ｃ２ Ｆ５ ）２ 、ＬｉＣＦ３ ＳＯ３ 、ＬｉＣ（ＳＯ２ ＣＦ３ ）３、ＬＩＡｓＦ６ 、及びＬｉＳｂＦ６ からなる群から選ばれる一種以上の塩が好ましい。本実施の形態では、リチウム塩としてＬｉＰＦ６ を用いる。また、非水電解液９におけるリチウム塩の濃度（電解質濃度）は、０．５〜５．０ｍｏｌ／Ｌ（０．５〜５．０Ｍ）が好ましく、１．０〜１．５ｍｏｌ／Ｌがより好ましい。
【００２４】
有機溶媒としては、エチレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、スルホラン、ジメトキシエタン等が好ましい。これら有機溶媒は、単独溶媒として用いてもよく、二種以上の混合溶媒として用いてもよい。混合溶媒としては、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとの混合溶媒が好ましく、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとを重量比１：１で混合してなる混合溶媒がより好ましい。
【００２５】
＜セパレータ５＞
セパレータ５は、図１に示すように正極１と負極３との間に配置される。セパレータ５は、正極１と負極３との接触を防止する多孔質の膜であり、積層体６内に充填された非水電解液９が含浸されている。セパレータ５は、絶縁性を確保しつつ、アニオンやカチオンのイオン透過を許容する観点から、例えば厚さ５０μｍで気孔率７０％程度の膜としている。セパレータ５は、セルロース系の重合体からなる多孔質の膜である。なお、セパレータ５として、ポリエチレン等のポリオレフィン系等の重合体からなる多孔質の膜であってもよい。
【００２６】
＜外装部材７＞
外装部材７は、蓄電デバイス用セル８の外装を形成する。外装部材７としては、例えばアルミニウムからなるラミネートフィルムが好ましい。
【００２７】
＜電解液リザーバ２０＞
電解液リザーバ２０は、積層体６内に充填された非水電解液９を含浸可能で、保液性を有する。
【００２８】
電解液リザーバ２０は、セパレータ５と同一材料で形成されている。つまり、電解液リザーバ２０は、セルロース系の重合体からなる多孔質の膜である。そのため、気孔率は７０％程度である。なお、ポリエチレン等のポリオレフィン系等の重合体からなる多孔質の膜であってもよい。
【００２９】
電解液リザーバ２０は、図１、図２（ｂ）に示すように、正極１の側周部１ａと負極３の側周部３ａとの周囲にそれぞれ配設されている。
【００３０】
詳しくは、正極１の側周部１ａを囲む電解液リザーバ２０は、図２（ａ）に示すように外形が正方形状であり、中央に正方形状の開口部２１が形成され、図２（ｂ）に示すように２枚重ねに配置されている。開口部２１は、正極１の主面領域を含む大きさである。負極３の側周部３ａを囲む電解液リザーバ２０も、外形が正方形状であり、中央に正方形状の開口部２１が形成され、２枚重ねに配置されている。この開口部２１も、負極３の主面領域を含む大きさである。
【００３１】
図２（ａ）に示すように、開口部２１の各辺の長さＷ３は、正極１及び負極３の縦横の各長さＷ１よりも大きくしている（Ｗ３＞Ｗ１）。このため、電解液リザーバ２０は、開口部２１に正極１又は負極３を挿入した状態において、開口部２１と側周部１ａとの間に隙間を有する。これにより、正極１及び負極３を開口部２１に挿入し易く、開口部２１の開口端部が正極１及び負極３に乗り上げた状態で積層されることがない。
【００３２】
なお、開口部２１の各辺の長さＷ３は、例えば、膨張した正極１及び負極３が当接しない長さとしてもよい。この場合には、正極１及び負極３が膨張したとしても、開口部２１の開口端部が正極１及び負極３に押圧されて厚み方向に変形することがない。
【００３３】
電解液リザーバ２０は、一枚当たりの厚さが例えば５０μｍであり、２枚重ねとすることで全体厚さが１００μｍとなる。このため、２枚重ねの電解液リザーバ２０の厚み（１００μｍ）は、正極１の厚み（８０μｍ）及び負極３の厚み（９０μｍ）よりも大きい。このようにすることで、図２（ｂ）に示す正極集電体２又は負極集電体４の厚み分の隙間ＣＬ１並びにセパレータ５と電解液リザーバ２０との隙間ＣＬ２を、正極１と負極３とセパレータ５と電解液リザーバ２０との積層状態において、図２（ｃ）に示すように隙間が無い状態や、隙間を低減した状態とすることができる。
【００３４】
＜リチウムイオン供給源１５＞
リチウムイオン供給源１５は、図１に示すように、金属リチウム１２を備えた金属箔１３（例えば銅箔）からなり、蓄電デバイス用セル８の内部に配置されている。金属箔１３には、取り出し電極部１４が接続されている。
【００３５】
さらに、セパレータ５は、積層体６とリチウムイオン供給源１５との間、積層体６と外装部材７との間、リチウムイオン供給源１５と外装部材７との間にも配置されている。これにより、積層体６とリチウムイオン供給源１５と外装部材７とが互いに接触しないようになっている。
【００３６】
以上説明したように、本発明の実施の形態１に係る蓄電デバイス１００によれば、電解液リザーバ２０は、正極１の側周部１ａと負極３の側周部３ａとをそれぞれ囲むように配設されている。その結果、セパレータ５に含浸された非水電解液９が正極１及び負極３の表面に供給されることに加えて、電解液リザーバ２０に含浸された非水電解液９が正極１及び負極３の側周部１ａ、３ａに供給される。従って、正極１及び負極３への非水電解液９の供給性能が向上する。また、電解液リザーバ２０が正極１及び負極３の側周部１ａ、３ａに対して非水電解液９を授受したり、電解液リザーバ２０がセパレータ５に対して非水電解液９を授受したりする。このため、充放電による電極（正極１及び負極３）の膨張・収縮に伴う非水電解液９の枯渇を改善できる。よって、蓄電デバイス１００は、電池性能の低下を抑制でき、その電池性能を従来に比べてより長い期間発揮できる。
【００３７】
また、正極１の電解液リザーバ２０は、正極１の主面領域を含む大きさの開口部２１を備える。負極３の電解液リザーバ２０は、負極３の主面領域を含む大きさの開口部２１を備える。このため、電解液リザーバ２０の開口部２１に正極１を挿入すると、電解液リザーバ２０の開口部２１が正極１の側周部１ａを周方向全体にわたって囲む状態となる。負極３の電解液リザーバ２０の開口部２１に負極３を挿入すると、電解液リザーバ２０の開口部２１が負極３の側周部３ａを周方向全体にわたって囲む状態となる。よって、電解液リザーバ２０と正極１の側周部１ａとの間、及び電解液リザーバ２０と負極３の側周部３ａとの間で非水電解液９を効率良く授受できる。
【００３８】
また、電解液リザーバ２０の厚みを電極（正極１又は負極３）の厚みよりも大きくしているので、正極１の側周部１ａ及び負極３の側周部３ａの厚み方向全体に電解液リザーバ２０の非水電解液９を供給でき、電極への非水電解液９の供給性能を向上できる。
【００３９】
また、蓄電デバイス１００の一例であるデュアルカーボン電池は、正極１の正極活物質として、層状構造の層間にアニオンが挿入脱離する炭素材料を用い、負極３の負極活物質として、層状構造の層間にカチオンが挿入脱離すると共に予めカチオンとしてリチウムイオンを挿入した炭素材料を用いる。正極集電体２及び負極集電体４は、両側の主面を貫通する貫通孔を備える。使用される電解液は、リチウム塩を溶解した非水電解液９である。このようなデュアルカーボン電池の場合にも、電解液リザーバ２０を用いることにより、正極１及び負極３への非水電解液９の供給性能を向上でき、充放電による正極１及び負極３の膨張・収縮に伴う非水電解液９の枯渇を改善でき、電池性能の低下を抑制できる。
【００４０】
ここで、図１に示す電解液リザーバ２０を備える実施例の蓄電デバイス１００と、電解液リザーバ２０を備えない図３に示す比較例の蓄電デバイス２００との電気性能の優劣を、次に示す実験により確認した。
【００４１】
実施例の蓄電デバイス１００と比較例の蓄電デバイス２００とを、次の通り作製した。
【００４２】
＜実施例の蓄電デバイス１００の作製＞
＜正極１の作製＞
正極１は、バインダであるポリフッ化ビニリデンを溶媒であるＮ−メチル−２−ピロリドンに溶解した溶液に、正極活物質として人造黒鉛（ＫＳ６：Timcal社製）を分散させたスラリー（分散液）を、正極集電体２である多孔アルミニウム箔（市販品；厚さ２０μｍ、開口率２０％）の両側の主面（表裏面）にドクターブレードを用いて塗工し、乾燥させて作製される。塗工されたスラリーの乾燥後の厚さ、即ち、正極１の片面の厚さは、８０μｍであった。また、人造黒鉛とポリフッ化ビニリデンとの重量比は、９０：１０であった。
【００４３】
＜負極３の作製＞
負極３は、バインダであるポリフッ化ビニリデンを溶媒であるＮ−メチル−２−ピロリドンに溶解した溶液に負極活物質として人造黒鉛（ＭＡＧＤ；日立化成社製）を分散させたスラリー（分散液）を、負極集電体４である多孔銅箔（市販品；厚さ１５μｍ、開口率４０％）の両側の主面（表裏面）又は片面にドクターブレードを用いて塗工し、乾燥させて負極３を作製される。塗工されたスラリーの乾燥後の厚さ、即ち、負極３の片面の厚さは、９０μｍであった。また、人造黒鉛とポリフッ化ビニリデンとの重量比は、９０：１０であった。
【００４４】
＜非水電解液９の作製＞
非水電解液９は、エチレンカーボネートとジメチルカーボネートとを重量比１：１で混合してなる混合溶媒に、リチウム塩としてのリチウムヘキサフルオロフォスフェート（ＬｉＰＦ６）を、その濃度（電解質濃度）が１．５ｍｏｌ／Ｌ（１．５Ｍ）となるように溶解することにより、作製される。
【００４５】
＜セパレータ５の作製＞
セパレータ５は、セルロース系の重合体からなる多孔質の膜であり、各辺が長さＷ４である正方形状の外形で且つ厚さが５０μｍに作製される。
【００４６】
＜電解液リザーバ２０の作製＞
電解液リザーバ２０は、セルロース系の重合体からなる多孔質の膜であり、各辺が長さＷ４である正方形状の外形であり、中央に正方形状の開口部２１が形成され、厚さが５０μｍに作製される。
【００４７】
＜蓄電デバイス１００の作製＞
蓄電デバイス１００は、ドライ雰囲気下で作製される。まず、積層体６は、作製した正極１及び負極３を、最外層が負極３になるようにして、セパレータ５を介して５層積層するとともに、正極１の側周部１ａと負極３の側周部３ａをそれぞれ囲う電解液リザーバ２０を２枚重ねして配設することによって作製される。
【００４８】
さらに、積層体６にセパレータ５を介して、金属リチウム１２を備えた金属箔１３からなる市販品のリチウムイオン供給源１５を積層して外装部材７内に収容するとともに、この外装部材７内に非水電解液９を充填した。続いて、外装部材７を密閉した蓄電デバイス用セル８を作製した。
【００４９】
負極用外部端子１７とリチウムイオン供給源１５の取り出し電極部１４とを、図示省略の外部回路を通して短絡させることにより、負極３にリチウムイオンを吸蔵させる。リチウムがイオン化するプロセスにより生じる、外部回路の短絡線に流れる電流を、例えばクーロンメータにより計測する。
【００５０】
金属リチウム１２の重量は、負極３が吸蔵し得るリチウムイオンの最大重量（理論重量）の７０重量％となる量に設定している。つまり、金属リチウム１２は、吸蔵終了時に、リチウムイオン供給源１５から消失する量としている。このため、クーロンメータの計測値により、負極３へのリチウムイオンの吸蔵が完了したと判断することができる。
【００５１】
次に、正極用外部端子１６と負極用外部端子１７との間に、電圧５．３Ｖになるまで一定電流を流して充電し、その後放電する、充放電サイクルを１回行った。
【００５２】
以上の工程により、実施例１に係る蓄電デバイス１００が作製される。
【００５３】
＜比較例の蓄電デバイス２００の作製＞
比較例の蓄電デバイス２００は、本実施の形態１の電解液リザーバ２０を備えない点を除いて、前記と同様の工程により、作製される。
【００５４】
実施例の蓄電デバイス１００及び比較例の蓄電デバイス２００を、２５℃の恒温槽中で３Ｖから５．３Ｖの電圧範囲で、５Ｃ-ＣＣ（１Ｃ-ＣＣの５倍速）充電及び５Ｃ-ＣＣ放電による１００サイクルの充放電サイクル試験を行った。実施例の蓄電デバイス１００及び比較例の蓄電デバイス２００の充放電サイクル試験後の容量変化を図４に示す。図４の容量は試験前の初期を「１００」とした時の値である。
【００５５】
図４に示すように、実施例の蓄電デバイス１００では、サイクル試験後の容量は「１００」であり、変化していない。比較例の蓄電デバイス２００では、サイクル試験後の容量は「９６」に低下した。つまり、実施例の蓄電デバイス１００は、充放電を繰り返しても容量低下が少ないという優れた効果を有していることが判る。比較例の蓄電デバイス２００において、容量低下が実施例の蓄電デバイス１００に比べて大きくなった要因は、充放電を繰り返すことにより、非水電解液９の枯渇が局部的に発現し、その結果、活物質の有効利用率が低下したためと考えられる。
【００５６】
（実施の形態２）
実施の形態１では、電解液リザーバ２０は、セパレータ５と同じ気孔率としていたが、実施の形態２では、セパレータ５よりも気孔率が高い多孔質の膜を用いる。例えば、電解液リザーバ２０は、気孔率が８０％の多孔質の膜であり、セパレータ５の気孔率（７０％）よりも大きい。
【００５７】
セパレータ５は、正極１・負極３間の短絡を防止するものである。よって、セパレータ５は、正極１と負極３の絶縁性を確保する気孔率とする必要がある。これに対して、電解液リザーバ２０は、絶縁性が要求されないので、気孔率をセパレータ５の気孔率よりも大きくすることができる。よって、実施の形態２では、電解液リザーバ２０をセパレータ５よりも保液性を高めることができ、電極への非水電解液９の供給性能をさらに向上できる。
【００５８】
（実施の形態３）
続いて、本発明の実施の形態３に係る蓄電デバイス１００について説明する。なお、以下の説明において、実施の形態１と共通する構成要素等については、同一の符号を付す。
【００５９】
セパレータ５と電解液リザーバ２０とを同一材料で作製する場合であっても、通常、セパレータ５と電解液リザーバ２０とはそれぞれ別のシート体から作製される。その理由は以下の通りである。
【００６０】
電解液リザーバ用のシート体の中央部分を正極１又は負極３の主面領域よりも大きくくり抜いて電解液リザーバ２０を作製する。くり抜かれた中央部分は正極１又は負極３と同じ大きさであるため、これをセパレータ５として使用することはできない。この中央部分は、無駄に廃棄されることになる。正極１又は負極３と同じ大きさのセパレータ５では、正極１・負極３間の絶縁性が確保できないからである。
【００６１】
これに対して、実施の形態３では、図５に示すように、同一のシート体３１からセパレータ５及び電解液リザーバ２０を効率的に製造することができる。この製造方法を以下に説明する。
【００６２】
図５（ａ）に示すように、横幅が長さＷ５（＝Ｗ４＋２×Ｗ２）である破線で示す長尺シート体３０から、一辺が長さＷ５である正方形状のシート体３１を切り出す。
【００６３】
そして、シート体３１の中央部分を一点鎖線で示すように一辺が長さＷ４（＝Ｗ３＋２×Ｗ２）である正方形状に切り取ることにより、図５（ｂ）に示す中央体３２が作製される。この中央体３２は、セパレータ５として用いられる。
【００６４】
図５（ｃ）に示すように、セパレータ５の上面には、一辺が長さＷ１の正方形状の正極１が形成された正極集電体２が配置される。セパレータ５の下面には、一辺が長さＷ１の正方形状の負極３が形成された負極集電体４が配置される。セパレータ５の各辺の長さＷ４は、正極１の各辺の長さＷ１よりも大きい。このため、セパレータ５は、正極１及び負極３の主面領域よりも大きくなっているので、正極１と負極３との絶縁性を確保できる。
【００６５】
図５（ｄ）に示すように、シート体３１から中央体３２を切り取った後の開口周縁体３３を、一点鎖線で示す切り取り線３４に従って切断し、図５（ｅ）に示すように、２つのＬ字状分割体３５と、廃棄される２つのＬ字状分割体３６とが作製される。Ｌ字状分割体３５の外辺が長さＷ４である。
【００６６】
図５（ｅ）に示す２つのＬ字状分割体３５の切断面３４ａ同士を付き合わせて、図５（ｆ）に示す結合周縁体３７が作製される。この結合周縁体３７は電解液リザーバ２０として用いられる。なお、開口周縁体３３の切り取り線３４の位置及びその形状は、２つのＬ字状分割体３５を切断面３４ａで付き合わせたときに、その中央に開口部２１が形成されるように定められる。
【００６７】
図５（ｆ）に示すように、電解液リザーバ２０は、一辺が長さＷ４とする正方形状の外形となる。また、中央の開口部２１は、一辺が長さＷ３とする正方形状の開口であり、一辺が長さＷ１とする正方形状の正極１及び負極３よりも大きい。つまり、開口部２１は、正極１及び負極３よりも大きい。
【００６８】
このようにして、図５（ａ）に示す１枚のシート体３１から、図５（ｃ）に示すセパレータ５と、図５（ｆ）に示す電解液リザーバ２０とが作製される。図５（ｇ）に示すように、セパレータ５及び電解液リザーバ２０は外形が同じである。セパレータ５は、正極１及び負極３よりも大きい。正極１側の電解液リザーバ２０は、開口部２１内に正極１が挿入された状態において、正極１の側周部１ａを囲む。負極３側の電解液リザーバ２０は、開口部２１内に負極３が挿入された状態において、負極３の側周部１ａを囲む。
【００６９】
実施の形態３によれば、セパレータ５は、シート体３１の中央部分を、正極１又は負極３の主面領域よりも大きく切り取った中央体３２により形成される。また、電解液リザーバ２０は、シート体３１から中央体３２を切り取った後の開口周縁体３３を分割した２つのＬ字状分割体３５を付き合わせて正極１の側周部１ａ又は負極３の側周部３ａを囲う大きさに形成した結合周縁体３７により形成される。このため、単一のシート体３１から、セパレータ５と電解液リザーバ２０とを効率良く作製でき、無駄に廃棄される部分を大幅に削減できる。よって、セパレータ５及び電解液リザーバ２０の生産性を向上させることができる。
【００７０】
なお、本発明は、上記各実施の形態に限定されず、本発明の要旨を逸脱しない範囲での種々の変更は勿論可能である。
【００７１】
なお、前述した実施の形態１では、積層体６における正極集電体２及び負極集電体４は、合わせて５層積層しているが、これに限定されない。例えば、正極集電体２及び負極集電体４は、２層以上積層されていればよい。また、３層以上積層する場合において、積層体６の最外層を負極３とすることで、外装部材７に対してセパレータ５を介して負極３が位置しており、外的ストレスがかかった場合でも外装部材７に正極１が接触することを防止できる。
【００７２】
なお、前述した実施の形態１では、負極３を負極活物質として人造黒鉛を用いているが、これに限定されない。例えば、天然黒鉛としてもよい。
【００７３】
なお、前述した各実施の形態では、電解液リザーバ２０を２枚重ねとしているが、１枚としてもよいし、３枚以上重ねるようにしてもよい。また、電解液リザーバ２０の厚みは、正極１及び負極３の厚みと同じ又は小さいとしてもよい。
【００７４】
なお、前述した実施の形態１では、セパレータ５及び電解液リザーバ２０の気孔率を７０％としているが、この値に限定されない。例えば、セパレータ５及び電解液リザーバ２０の気孔率を３０〜９０％の範囲内の値としてもよい。
【００７５】
また、前述した実施の形態２では、電解液リザーバ２０の気孔率を８０％、セパレータ５の気孔率を７０％としているが、この値に限定されない。電解液リザーバ２０の気孔率が、セパレータ５の気孔率よりも大きい値であれば好ましい。
【００７６】
なお、前述した各実施の形態の蓄電デバイス１００は、正極１の側周部１ａを囲む電解液リザーバ２０と、負極３の側周部３ａを囲む電解液リザーバ２０とを備えているが、何れか一方の電解液リザーバ２０のみとしてもよい。
【００７７】
図６に示すように、正極１の側周部１ａを囲む電解液リザーバ２０のみとしてもよい。また、図７に示すように、負極３の側周部３ａを囲む電解液リザーバ２０のみとしてもよい。図６及び図７に示す蓄電デバイス１００Ａ、１００Ｂは、積層体６の内部にも電解液リザーバ２０が配置されているので、積層体の両端にのみ電解液リザーバを配置した従来の蓄電デバイスに比べて、正極１又は負極３への非水電解液９の供給性能が向上する。また、充放電による正極１又は負極３の膨張・収縮に伴う非水電解液９の枯渇を改善できる。
【００７８】
また、積層体６の中央側の少なくとも１つ以上の電極（正極１又は負極３）の側周部１ａ、３ａを囲むように電解液リザーバ２０を配置してもよい。
【００７９】
また、図８に示すように、外装部材７とそれに最も近いセパレータ５との間に、平板形状の電解液リザーバ４０を配置してもよい。電解液リザーバ４０は、例えばセパレータ５と同一形状又は相似形状としてもよい。また、電解液リザーバ４０は、金属リチウム１２を備えた金属箔１３よりも内側に配置してもよい。
【００８０】
また、正極１の側周部１ａを囲む電解液リザーバ２０は、側周部１ａを側周方向に完全に囲っているが、側周部１ａの側周方向の一部を囲わないものとしてもよい。負極３の側周部３ａを囲む電解液リザーバ２０は、側周部３ａを側周方向に完全に囲っているが、側周部３ａの側周方向の一部を囲わないものとしてもよい。
【００８１】
なお、前述した各実施の形態では、蓄電デバイス１００はデュアルカーボン電池としているが、これに限定されない。例えば、リチウムイオン電池、電気二重層キャパシタ、リチウムイオンキャパシタなどの各種の二次電池としてもよい。また、金属リチウム１２を蓄電デバイス用セル８内に収容しない構成としてもよい。
【符号の説明】
【００８２】
１  正極
１ａ  側周部
２  正極集電体
３  負極
３ａ  側周部
４  負極集電体
５  セパレータ
６  積層体
７  外装部材（ケース）
８  蓄電デバイス用セル
９  非水電解液（電解液）
１０  取り出し電極部
１１  取り出し電極部
１２  金属リチウム
１３  金属箔
１４  取り出し電極部
１５  リチウムイオン供給源
１６  正極用外部端子
１７  負極用外部端子
２０  電解液リザーバ
２１  開口部
３０  長尺シート体
３１  シート体
３２  中央体
３３  開口周縁体
３４  切り取り線
３４ａ  切断面
３５  Ｌ字状分割体（分割体）
３６  Ｌ字状分割体（分割体）
３７  結合周縁体
４０  電解液リザーバ
１００  蓄電デバイス
１００Ａ  蓄電デバイス
１００Ｂ  蓄電デバイス
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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