(57)【要約】【課題】開口部や切り欠け部を有する波長変換部材を、割れやクラックの発生を抑制しつつ、効率良く製造する方法を提供する。【解決手段】開口部及び／または切り欠け部が形成された波長変換部材を製造するための方法であって、ガラス粉末と無機蛍光体粉末を含有するグリーンシートを準備する工程、グリーンシートに加工を施し、開口部及び／または切り欠け部を形成する工程、及び、加工後のグリーンシートを焼成する工程、を含むことを特徴とする、波長変換部材の製造方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
開口部及び／または切り欠け部が形成された波長変換部材を製造するための方法であって、
ガラス粉末と無機蛍光体粉末を含有するグリーンシートを準備する工程、
グリーンシートに加工を施し、開口部及び／または切り欠け部を形成する工程、及び、
加工後のグリーンシートを焼成する工程、
を含むことを特徴とする、波長変換部材の製造方法。
【請求項２】
グリーンシートの加工を、メカニカルパンチングまたはレーザーパンチングにより行うことを特徴とする、請求項１に記載の波長変換部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＬＥＤ（発光ダイオード）、ＬＤ（レーザーダイオード）等の半導体発光素子が発する光の一部の波長を別の波長に変換し、主に白色光を照射するための波長変換部材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、白色ＬＥＤ等の半導体発光素子デバイスは、白熱電球や蛍光灯に代わる次世代の光源として注目されている。一般に、白色ＬＥＤは、無機蛍光体粉末と樹脂の混合物を励起ＬＥＤチップ上に被覆モールドした構造を有している。しかしながら、ＬＥＤチップから照射される熱や光は、限られた部分に集中的に照射されるため、被覆モールドに用いられる樹脂が容易に着色あるいは変形してしまう。そのため、短期間で発光色の変化が起こり、半導体発光素子デバイスとしての寿命が短いという問題がある。ＬＥＤチップの高出力化に伴ってこの問題は深刻化すると考えられており、耐熱性に優れる半導体発光素子デバイスの開発が望まれていた。
【０００３】
これに対し、樹脂マトリクスを用いない無機固体からなる波長変換部材を使用したＬＥＤデバイスが提案されている（例えば、特許文献１参照）。当該波長変換部材は優れた耐熱性を有し、熱劣化がほとんど生じない。特許文献１に開示されている波長変換部材は、ガラス粉末及び無機蛍光体粉末の混合物を金型に充填し、軟化点付近で熱処理（焼結）することで、例えば板状成型体として提供される。
【０００４】
板状の波長変換部材を用いた従来の半導体発光素子デバイスを図５に示す。図５に示すように、半導体発光素子デバイス１において、半導体発光素子２はボンディングワイヤ３を用いて基板４上のリード電極（図示せず）と電気的に接続されている。ここで、波長変換部材５を半導体発光素子２上に実装する場合、ボンディングワイヤ３が波長変換部材５と半導体発光素子２の接近を阻害してしまい、実装の自由度の低下を招く。加えて、半導体発光素子２と波長変換部材５の距離Ｄが大きくなることにより、半導体発光素子２から発せられた光の、波長変換部材５への入射効率が低下するという問題もある。
【０００５】
さらに、半導体発光素子２と波長変換部材５の間にボンディングワイヤ３が存在することにより、半導体発光素子２から発せられた光をボンディングワイヤ３が吸収したり、ボンディングワイヤ３の影が波長変換部材５に投影されたりして、光束値が低下するという問題もある。
【０００６】
上記問題を解消するため、ボンディングワイヤを貫通させるための、開口部または切り欠け部が形成された波長変換部材が提案されている（例えば、特許文献２参照）。ボンディングワイヤが波長変換部材に形成された開口部または切り欠け部に貫通するように配置すれば、発光素子と波長変換部材の距離Ｄを小さくすることが可能となり、光束値の低下を抑制することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００３−２５８３０８号公報
【特許文献２】特開２０１０−１４１２７３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献２では、波長変換部材に開口部または切り欠け部を形成する方法として、機械加工やレーザー加工が挙げられている。しかしながら、無機固体からなる波長変換部材に機械加工を施すと、割れやクラックが発生しやすいという問題がある。特に、波長変換部材の厚みが薄い場合は、その問題が顕著に表れやすい。一方、レーザー加工は、割れやクラックの発生が比較的起こりにくいものの、加工に時間がかかり、効率に劣るといった問題がある。
【０００９】
以上に鑑み、本発明は、開口部や切り欠け部を有する波長変換部材を、割れやクラックの発生を抑制しつつ、効率良く製造する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の波長変換部材の製造方法は、開口部及び／または切り欠け部が形成された波長変換部材を製造するための方法であって、ガラス粉末と無機蛍光体粉末を含有するグリーンシートを準備する工程、グリーンシートに加工を施し、開口部及び／または切り欠け部を形成する工程、及び、加工後のグリーンシートを焼成する工程、を含むことを特徴とする。
【００１１】
本発明の波長変換部材の製造方法において、グリーンシートの加工を、メカニカルパンチングまたはレーザーパンチングにより行うことが好ましい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、開口部や切り欠け部を有する波長変換部材を、割れやクラックの発生を抑制しつつ、効率良く製造する方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】（ａ）本発明の製造方法により作製された波長変換部材の第一の実施形態を示す平面図である。（ｂ）本発明の製造方法により作製された波長変換部材の第二の実施形態を示す平面図である。（ｃ）本発明の製造方法により作製された波長変換部材の第三の実施形態を示す平面図である。（ｄ）本発明の製造方法により作製された波長変換部材の第四の実施形態を示す平面図である。
【図２】図１の波長変換部材を用いた半導体発光素子デバイスの一実施形態を示す断面図である。
【図３】（ａ）本発明の製造方法により作製された波長変換部材の第五の実施形態を示す平面図である。（ｂ）本発明の製造方法により作製された波長変換部材の第六の実施形態を示す平面図である。（ｃ）本発明の製造方法により作製された波長変換部材の第七の実施形態を示す平面図である。
【図４】図３の波長変換部材を用いた半導体発光素子デバイスの一実施形態を示す断面図である。
【図５】従来の半導体発光素子デバイスを示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の波長変換部材の製造方法は、開口部及び／または切り欠け部が形成された波長変換部材を製造するための方法に関する。
【００１５】
開口部及び／または切り欠け部が形成された波長変換部材の第一〜第四の実施形態を図１（ａ）〜（ｄ）に示す。図１に示すように、波長変換部材５には開口部Ｏまたは切り欠け部Ｃが設けられている。
【００１６】
図２に、図１の波長変換部材を用いた半導体発光素子デバイスの一実施形態を示す断面図を示す。図２に示すように、半導体発光素子２は基板４上に設置されており、２本のアーチ状のボンディングワイヤ３により基板４上のリード電極（図示せず）と電気的に接続されている。さらに、板状の波長変換部材５が半導体発光素子２の上方に設置されている。なお、図２では示していないが、通常、波長変換部材５は、ケーシングやカップ上に設置して用いられる。ここで、半導体発光素子２と接続したボンディングワイヤ３は、一旦開口部Ｏまたは切り欠け部Ｃを貫通した後、波長変換部材５上でアーチ状に屈曲し、再び開口部Ｏまたは切り欠け部Ｃを貫通して基板４上のリード電極と接続する構造を有している。
【００１７】
開口部及び／または切り欠け部が形成された波長変換部材の第五〜第七の実施形態を図３（ａ）〜（ｄ）に示す。図３に示すように、波長変換部材１には開口部Ｏまたは切り欠け部Ｃが設けられている。
【００１８】
図４に、図３の波長変換部材を用いた半導体発光素子デバイスの一実施形態を示す断面図を示す。本実施形態では、２本のボンディングワイヤ３がそれぞれ１箇所ずつの開口部Ｏまたは切り欠け部Ｃを貫通して波長変換部材５の上方に突出し、アーチ状に屈曲した後、波長変換部材５の外側を通って、すなわち、再び開口部Ｏや切り欠け部Ｃを貫通することなくリード電極と接続している。
【００１９】
なお、波長変換部材に形成される開口部の形状は特に限定されず、円形や楕円形以外に、長方形、三角形等の多角形であってもよい。また、切り欠け部の形状も特に限定されず、円形の一部（半円形等）、楕円形の一部（半楕円形等）、三角形、長方形等の多角形等から適宜選択される。
【００２０】
既述のように、波長変換部材に形成される開口部及び切り欠け部の大きさは、光変換効率の観点からなるべく小さいほうが好ましい。例えば、開口部（または切り欠け部）が円形（または円形の一部）の場合、直径は１００μｍ以下が好ましく、８０μｍ以下がより好ましく、６０μｍ以下がさらに好ましい。下限は特に限定されないが、現実的には、１０μｍ以上、さらには３０μｍ以上である。開口部（または切り欠け部）が楕円形（または楕円形の一部）の場合、短径は１００μｍ以下が好ましく、８０μｍ以下がより好ましく、６０μｍ以下がさらに好ましい。下限は特に限定されないが、現実的には、１０μｍ以上、さらには３０μｍ以上である。開口部（または切り欠け部）が長方形の場合、短辺は１００μｍ以下が好ましく、８０μｍ以下がより好ましく、６０μｍ以下がさらに好ましい。下限は特に限定されないが、現実的には、１０μｍ以上、さらには３０μｍ以上である。
【００２１】
なお、波長変換部材には開口部と切り欠け部の両方が形成されていても構わない。
【００２２】
波長変換部材の厚みは特に限定されないが、０．０５〜１ｍｍが好ましく、０．０８〜０．５ｍｍがより好ましく、０．１〜０．２ｍｍがさらに好ましい。波長変換部材の厚みが小さすぎると、機械的強度に劣るとともに、製造及び加工が困難となる。一方、波長変換部材の厚みが大きすぎると、半導体発光素子から照射される光が透過しにくくなり、光束値が低下する傾向がある。
【００２３】
波長変換部材の大きさは特に限定されず、半導体発光素子デバイスに要求される仕様に応じて適宜選択される。具体的には、波長変換部材の大きさ（面積）は、０．１〜１００００ｍｍ２、０．５〜１０００ｍｍ２、特に１〜１００ｍｍ２の範囲で選択される。例えば、平面形状が長方形の場合、０．５×０．５ｍｍ〜５０×５０ｍｍ、０．６×０．６ｍｍ〜１０×１０ｍｍ、特に０．８×０．８ｍｍ〜５×５ｍｍの範囲で選択される。平面形状が円形の場合、直径が０．５〜５０ｍｍ、０．６〜１０ｍｍ、特に０．８〜５ｍｍの範囲で選択される。
【００２４】
本発明の波長変換部材の製造方法は、ガラス粉末と無機蛍光体粉末を含有するグリーンシートを準備する工程、グリーンシートに加工を施し、開口部及び／または切り欠け部を形成する工程、及び、加工後のグリーンシートを焼成する工程、を含むことを特徴とする。以下、本発明の波長変換部材の製造方法を、各工程毎に詳細に説明する。
【００２５】
（グリーンシート準備工程）
本発明において使用するガラス粉末には、無機蛍光体粉末を安定に保持するための媒体としての役割がある。使用するガラス組成系によって無機蛍光体粉末との反応性に差が出るため、種々の条件を考慮して、使用するガラス組成を選択する必要がある。
【００２６】
ガラス粉末としては、無機蛍光体粉末と反応しにくいものであれば、特に制限はないが、８５０℃以下、好ましくは８００℃以下の軟化点を有するものを用いることが好ましい。ガラス粉末の軟化点が高くなると、焼成温度も高くなるため、無機蛍光体粉末が劣化して、発光効率の高い波長変換部材が得られにくくなる。
【００２７】
ガラス粉末としては、例えば、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系ガラス、ＳｉＯ２−ＲＯ系ガラス（Ｒは、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａから選択される少なくとも１種）、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＲＯ系ガラス、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ｒ’２Ｏ系ガラス（Ｒ’は、Ｌｉ、Ｎａ及びＫから選択される少なくとも１種）、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３系ガラス、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系ガラス、ＺｎＯ−Ｂ２Ｏ３系ガラス等を用いることができる。なお、低温焼成を目的とする場合は、比較的低い軟化点（例えば、４００℃以下、さらには３８０℃以下）が得られやすいＺｎＯ−Ｂ２Ｏ３系ガラスまたはＳｎＯ−Ｐ２Ｏ５系ガラスを選択することが好ましい。波長変換部材の耐候性を向上させたい場合は、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系ガラス、ＳｉＯ２−ＲＯ系ガラス、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＲＯ系ガラス、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ｒ’２Ｏ系ガラス、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３系ガラスまたはＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系ガラスを選択すればよい。
【００２８】
ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＲＯ系ガラスは、質量％で、ＳｉＯ２  ３０〜７０％、Ｂ２Ｏ３  １〜１５％、ＭｇＯ  ０〜１０％、ＣａＯ  ０〜２５％、ＳｒＯ  ０〜１０％、ＢａＯ  ８〜４０％、ＲＯ  １０〜４５％、Ａｌ２Ｏ３  ０〜２０％、及び、ＺｎＯ  ０〜１０％を含有することが好ましい。また、上記成分以外にも、本発明の主旨を損なわない範囲で種々の成分を含有させることができる。例えば、Ｒ’２Ｏ、Ｐ２Ｏ５、Ｌａ２Ｏ３等を合量で３０％以下の範囲で添加してもよい。
【００２９】
ＳｎＯ−Ｐ２Ｏ５系ガラスの組成範囲は、質量％で、ＳｎＯ  ３０〜９０％、及び、Ｐ２Ｏ５  １０〜６０％を含有することが好ましい。また、上記成分以外にＢ２Ｏ３を０〜３０％含有させることができる。その他、本発明の主旨を損なわない範囲で種々の成分を含有させることができる。例えば、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＲＯ、Ｒ’２Ｏ等を合量で３０％まで含有させてもよい。
【００３０】
ガラス粉末の平均粒子径Ｄ５０は０．１〜３００μｍが好ましく、０．７〜２５０μｍがより好ましい。平均粒子径Ｄ５０が小さすぎると、焼成時に発泡して、波長変換部材の気孔率（残存泡の割合）が大きくなり、発光効率が低下したり、波長変換部材の機械的強度が低下するおそれがある。一方、ガラス粉末の平均粒子径Ｄ５０が大きすぎると、低温焼成が困難となる傾向がある。また、開口部及び／または切り欠け部を精度良く形成することが困難になる傾向がある。精度良く加工を行う観点からは、ガラス粉末の平均粒子径Ｄ５０は、開口部及び／または切り欠け部の大きさ（円形の場合は直径、楕円形（または楕円形の一部）の場合は短径、長方形の場合は短辺）の１０分の１以下程度であることが好ましい。なお、本発明において、平均粒子径Ｄ５０はレーザー回折法により測定したものをいう。
【００３１】
無機蛍光体粉末としては、一般的に市中で入手できるものであれば使用できる。無機蛍光体粉末には、酸化物（ＹＡＧ等のガーネット系を含む）、窒化物、酸窒化物、硫化物、希土類酸硫化物、ハロゲン化物、アルミン酸塩化物、ハロリン酸塩化物等からなるものが挙げられる。酸化物蛍光体粉末は、ガラス粉末と混合して高温で加熱しても安定であるという特徴を有する。窒化物、酸窒化物、硫化物、希土類酸硫化物、ハロゲン化物、アルミン酸塩化物、ハロリン酸塩化物の各蛍光体粉末は、焼成時にガラス粉末と反応して、発泡や変色等の異常反応を起こしやすい。その程度は、焼成温度が高いほど顕著になる傾向がある。これらの無機蛍光体粉末を用いる場合、焼成温度とガラス粉末組成を最適化することで、ガラス粉末との反応を抑制することができる。
【００３２】
なお、励起光の波長域や発光させたい色に合わせて、複数の無機蛍光体粉末を混合して用いてもよい。例えば、紫外域の励起光を照射して、白色光を得ようとする場合は、青色、緑色及び赤色の蛍光を発する無機蛍光体粉末を混合して使用すればよい。
【００３３】
無機蛍光体粉末の平均粒子径Ｄ５０は１〜７５μｍが好ましく、１〜５０μｍがより好ましい。平均粒子径Ｄ５０が小さすぎると、焼成時にガラス粉末と反応したり、発泡したりして、波長変換部材中の気孔率が大きくなる傾向がある。一方、無機蛍光体粉末の平均粒子径Ｄ５０が大きすぎると、励起光が波長変換部材内部まで透過しにくくなり、発光効率が低下しやすくなる。
【００３４】
波長変換部材の発光効率は、無機蛍光体粉末の種類や含有量、及び、波長変換部材の肉厚等によって変化する。波長変換部材の発光効率を高めたい場合、肉厚を薄くして励起光や波長変換された光の透過率を高めたり、無機蛍光体粉末の含有量を多くして、発光量を増大させることで調整すればよい。ただし、無機蛍光体粉末の含有量が多すぎると、焼結しにくくなって、波長変換部材の気孔率が大きくなる傾向がある。一方、無機蛍光体粉末の含有量が少なすぎると、発光強度が低下する傾向がある。したがって、波長変換部材中の無機蛍光体粉末の含有量は０．０１〜３０質量％、０．０５〜２０質量％、特に０．０８〜１５質量％の範囲で調整することが好ましい。
【００３５】
ガラス粉末と無機蛍光体粉末を混合して混合粉末を調製する。混合粉末としては、ガラス粉末及び無機蛍光体粉末のみからなるものを用いてもよいが、それ以外にも、高軟化点ガラス粉末、シリカ粉末、あるいはアルミナ粉末等の結晶粉末等の無機粉末を、波長変換部材の強度向上や色合い、配向性、散乱性の調節等の目的で含有させても構わない。無機粉末の含有量は、波長変換部材中において、合量で０．０１〜５０質量％が好ましく、０．０５〜２０質量％がより好ましい。
【００３６】
上記混合粉末に、所定量の樹脂、可塑剤、溶剤等を含む樹脂バインダーを添加してスラリーとする。スラリーを、ドクターブレード法等によって、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のフィルムの上に、シート状に成形する。シート状に成形したスラリーを乾燥させることによって、グリーンシートが得られる。
【００３７】
（グリーンシート加工工程）
上記で得られたグリーンシートに加工を施し、開口部及び／または切り欠け部を形成する。加工方法としては、例えば金属ピンによるメカニカルパンチングや、炭酸ガスレーザーによるレーザーパンチングが挙げられる。既述の通り、無機固体からなる波長変換部材に機械加工を施すと、割れやクラックが発生しやすいという問題がある。一方、無機固体からなる波長変換部材へのレーザー加工は、割れやクラックの発生が比較的起こりにくいものの、加工に時間がかかり、効率に劣る（ひいてはコストアップにつながる）といった問題がある。本発明においては、グリーンシートに対して加工を行うため、割れやクラックの発生を抑制しつつ、短時間で開口部及び／または切り欠け部を設けることができる。特に、メカニカルパンチングやレーザーパンチングによれば、高速かつ位置精度の高い加工が可能となる。例えば、グリーンシートに対して、炭酸ガスレーザーによるレーザーパンチングを行うと、瞬時に樹脂バインダーを焼切ることができるため、開口部及び／または切り欠け部を寸法精度よく、かつ短時間で形成することができる。
【００３８】
なお、グリーンシートは１枚のみ用いてもよく、２枚以上を積層、あるいは積層圧着させた状態で加工を行ってもよい。これにより、生産効率を向上させたり、所望の厚みを有する波長変換部材を容易に作製することが可能となる。また、グリーンシートを所望の形状に切断した後に、開口部及び／または切り欠け部を形成しても良く、あるいは、グリーンシートに開口部及び／または切り欠け部を形成した後に、所望の形状に切断しても良い。
【００３９】
（グリーンシート焼成工程）
上記で加工されたグリーンシートを焼成することにより、波長変換部材を得る。具体的には、まずグリーンシートを２００〜５５０℃程度で熱処理することにより脱脂を行い、その後、７５０〜１０００℃程度で熱処理することにより焼結させる。これにより、波長変換部材を得る。
【００４０】
なお、グリーンシートは熱処理時に収縮しやすいため、アルミナ基材等の拘束部材の間に挟持した状態で熱処理を施すことが好ましい。また、得られた波長変換部材に対し、所望の形状となるよう切断、研磨の加工を施しても良い。
【実施例】
【００４１】
以下に本発明を実施例に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００４２】
（実施例）
質量％で、ＳｉＯ２  ６０％、Ｂ２Ｏ３  １０％、ＢａＯ  １０％、及び、ＣａＯ  ２０％の組成を有するＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＲＯ系ガラス粉末（軟化点８２０℃、平均粒子径Ｄ５０：２．５μｍ）９０質量％に対して、ＹＡＧ蛍光体粉末１０質量％を添加して混合粉末とし、さらにアクリルバインダー、可塑剤及び溶剤を適宜混合してスラリーを作製した。得られたスラリーを、ドクターブレード法によりＰＥＴフィルム上にシート成形してグリーンシートを得た。
【００４３】
得られたグリーンシートにメカニカルパンチングマシン（ＵＨＴ社製ＭＰ−７１５０Ｚ）を用いて、直径８０μｍの円形貫通孔を複数個所に形成した。加工に要した時間は１秒未満であった。加工後のグリーンシートを８３０℃で焼成し、図１（ｂ）に示すような波長変換部材（厚み０．２ｍｍ）を得た。
【００４４】
（比較例１）
グリーンシートに加工を施さなかったこと以外は、実施例と同様にして波長変換部材を得た。得られた波長変換部材にメカニカルパンチングマシンを用いて貫通孔を形成しようとしたところ、割れやクラックが発生した。
【００４５】
（比較例２）
グリーンシートに加工を施さなかったこと以外は、実施例と同様にして波長変換部材を得た。得られた波長変換部材にフェムト秒レーザー照射装置（サイバーレーザー社製）を用いて、直径８０μｍの円形貫通孔を形成することにより、図１（ｂ）に示すような波長変換部材（厚み０．２ｍｍ）を得た。加工に要した時間は５分であった。
【符号の説明】
【００４６】
１  半導体発光素子デバイス
２  半導体発光素子
３  ボンディングワイヤ
４  基板
５  波長変換部材
Ｏ  開口部
Ｃ  切り欠け部
【図１】
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【図２】
2015076568.tif 000004
【図３】
2015076568.tif 000005
【図４】
2015076568.tif 000006
【図５】
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