(57)【要約】【課題】転写法による膜電極接合体の製造において、基材の変形や寸法の変動、シワの発生が無く、「Ｒｏｌｌ  ｔｏ  Ｒｏｌｌ」で両電極を精度良く貼合することを可能にする。【解決手段】多孔質材から成る加温可能な円柱状の第一のステージに、ロール状の第１転写基材を吸着して固定する。多孔質材から成る加温可能な平面状の第二のステージに、シート状の電解質膜を吸着して固定する。第一のステージを第二のステージの上で転がし、第１転写基材と電解質膜とを加温しながら貼り合わせ、第一のステージに第１転写基材と電解質膜との積層体を固定する。空いた第二のステージに、シート状の第２転写基材を吸着して固定する。２種の電極をアライメントしながら、上記と同様の方法で積層体と第２転写基材とを貼り合わせる。第一のステージに、少なくとも３層を積層させ、積層後にロール状の積層体を巻き取り搬送する動作を繰り返す。【選択図】図４
2015050155.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも電解質膜と電極とを備える膜電極接合体の製造装置であって、
多孔質材から成る加温可能な円柱状の第一のステージに、ロール状の第１電極転写基材を吸着して固定する機構と、
多孔質材から成る加温可能な平面状の第二のステージに、シート状の電解質膜を吸着して固定する機構と、
円柱状の前記第一のステージを平面状の前記第二のステージの上で転がし、前記第一のステージに固定した前記第１電極転写基材と前記第二のステージに固定した前記電解質膜とを、前記電解質膜と前記電極とが接触するように加温しながら貼り合わせ、前記第一のステージに前記第１電極転写基材と前記電解質膜との積層体を固定する機構と、
空いた前記第二のステージに、シート状の第２電極転写基材を吸着して固定する機構と、
２種の電極をアライメントしながら、円柱状の前記第一のステージを平面状の前記第二のステージの上で転がし、前記第一のステージに固定した前記積層体と第二のステージに固定した前記第２電極転写基材とを、前記電解質膜と前記電極とが接触するように加温しながら貼り合わせる機構と、
前記第一のステージに、少なくとも前記第１電極転写基材、前記電解質膜、及び前記第２電極転写基材の３層を積層させ、積層後にロール状の積層体を巻き取り搬送する動作を繰り返す機構と、
を備えることを特徴とする膜電極接合体の製造装置。
【請求項２】
円柱状の前記第一のステージと平面状の前記第二のステージとが接触した箇所から順に、前記第二のステージに対する吸着破壊もしくはエアブローを実施し、基材全面を剥離する機構を更に備えることを特徴とする請求項１に記載の膜電極接合体の製造装置。
【請求項３】
ロール状の前記第１電極転写基材の幅方向の端部に、一定間隔で開口部が設けられていることを特徴とする請求項１又は２に記載の膜電極接合体の製造装置。
【請求項４】
ロール状の前記第１電極転写基材を搬送する際に、前記開口部をスプロケットホールとして使用し、前記第１電極転写基材に形成された電極の位置を制御する機構を更に備えることを特徴とする請求項３に記載の膜電極接合体の製造装置。
【請求項５】
前記第１電極転写基材のロール幅に対し、前記第２電極転写基材のシート幅は小さく、
前記第２電極転写基材のシート幅に対し、前記電解質膜のシート幅は小さく、
前記開口部は前記端部の縁に沿って２列配列されており、前記２列のうち前記端部から遠い列の開口部が前記電解質膜を吸着し、前記２列のうち前記端部に近い列の開口部が前記第２電極転写基材を吸着することを特徴とする請求項３又は４に記載の膜電極接合体の製造装置。
【請求項６】
少なくとも電解質膜と電極とを備える膜電極接合体の製造方法であって、
多孔質材から成る加温可能な円柱状の第一のステージに、ロール状の第１電極転写基材を吸着して固定する工程と、
多孔質材から成る加温可能な平面状の第二のステージに、シート状の電解質膜を吸着して固定する工程と、
円柱状の前記第一のステージを平面状の前記第二のステージの上で転がし、前記第一のステージに固定した前記第１電極転写基材と前記第二のステージに固定した前記電解質膜とを、前記電解質膜と前記電極とが接触するように加温しながら貼り合わせ、前記第一のステージに前記第１電極転写基材と前記電解質膜との積層体を固定する工程と、
空いた前記第二のステージに、シート状の第２電極転写基材を吸着して固定する工程と、
２種の電極をアライメントしながら、円柱状の前記第一のステージを平面状の前記第二のステージの上で転がし、前記第一のステージに固定した前記積層体と第二のステージに固定した前記第２電極転写基材とを、前記電解質膜と前記電極とが接触するように加温しながら貼り合わせる工程と、
前記第一のステージに、少なくとも前記第１電極転写基材、前記電解質膜、及び前記第２電極転写基材の３層を積層させ、積層後にロール状の積層体を巻き取り搬送する動作を繰り返す工程と、
を備えることを特徴とする膜電極接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高分子形燃料電池の膜電極接合体の製造装置、及び製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、環境問題やエネルギー問題の有効な解決策として、燃料電池が注目を浴びている。燃料電池とは、水素などの燃料を酸素などの酸化剤を用いて酸化し、これに伴う化学エネルギーを電気エネルギーに変換する装置（電池）の１つである。燃料電池は、電解質の種類によって、アルカリ形、リン酸形、高分子形、溶融炭酸塩形、固体酸化物形などに分類される。高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ：Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  Ｆｕｅｌ  ｃｅｌｌ）は、低温作動、高出力密度であり、小型化・軽量化が可能であることから、携帯用電源、家庭用電源、車載用動力源としての応用が期待されている。
【０００３】
高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）は、電解質膜である高分子電解質膜を燃料極（アノード）と空気極（カソード）で挟んだ構造となっており、燃料極側に水素を含む燃料ガス、空気極側に酸素を含む酸化剤ガスを供給することで、下記の電気化学反応により発電する。
アノード：Ｈ２  →  ２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−  ・・・（１）
カソード：１／２Ｏ２  ＋  ２Ｈ＋  ＋  ２ｅ−  →  Ｈ２Ｏ  ・・・（２）
【０００４】
アノード及びカソードは、それぞれ触媒層とガス拡散層の積層構造から成る。アノード側触媒層に供給された燃料ガスは、電極触媒により陽子（プロトン）と電子（エレクトロン）となる（反応１）。陽子は、アノード側触媒層内の高分子電解質、高分子電解質膜を通り、カソードに移動する。電子は、外部回路を通り、カソードに移動する。カソード側触媒層では、陽子と電子と外部から供給された酸化剤ガスが反応して水を生成する（反応２）。このように、電子が外部回路を通ることにより発電する。
【０００５】
従来、膜電極接合体の製造方法としては、触媒を担持した炭素粒子、高分子電解質及び溶媒から成る触媒層用スラリーを作製して、触媒層用スラリーを高分子電解質膜に直接塗工して作製する方法や、電極転写基材またはガス拡散層に塗工した後、高分子電解質膜に熱圧着して作製する方法が知られている。
高分子電解質膜に触媒層を直接塗工形成する方法は、副資材低減や工程数削減の面で利点も多いが、高分子電解質膜は溶剤を吸収して膨潤するため、変形や寸法変動を起こしやすい。高分子電解質膜の種類によっては膨潤率の低いものもあるが、膜種が限られてしまうという難点がある。
転写法は、転写基材に触媒層を形成し、乾燥後に高分子電解質膜へ触媒層を転写する方法である。したがって、高分子電解質膜が溶剤によって膨潤することはない。寸法を厳密に管理する場合に有効な製造方法である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００８−１０３２５１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
転写法の製造プロセスは以下に記述する通りである。
まず、転写基材に触媒層を形成する。塗工方法にはダイ塗工を用いる場合が多い。アノード電極、カソード電極の２種を形成する。塗工後は減圧乾燥や焼成によって触媒層中の溶剤を十分に除去する。
次に、転写基材に形成した触媒層を高分子電解質膜に転写する。転写方法には熱ラミネート法を採用する場合が多い。この際、アノード電極とカソード電極をアライメント（Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ）して揃え、ずれ無く貼合する。貼合後は転写基材を剥離するため、転写基材は、触媒層との剥離性が良好な基材を選定する必要がある。
【０００８】
以上の製造プロセスにおいて、困難とされているのが貼合工程である。高分子電解質膜は熱の影響によっても変形する。したがって、常温でアライメントした後に熱ラミネートすると、変形によるシワの発生やシートカール（ｓｈｅｅｔ  ｃｕｒｌ）が発生する。
そこで考案されたのが、アライメントの段階で転写基材と高分子電解質膜の双方を過熱する方法である。双方を熱ラミネート温度と同一温度に加熱し、アライメント実施の後に熱ラミネートすれば、変形することなく、アライメントされた状態で接合することができる。
【０００９】
しかし、問題となるのが加熱しながらアライメントする方法である。ホットプレート上にて人手による作業でアライメントすることはできるが、当然、アライメント精度が低く、作業効率も悪い。また、高分子電解質膜と転写基材の間にエアが混入してしまうという不具合も発生する。
上記作業を自動化することは難しい。基材を双方加熱しながらアライメントするプロセスは、事例が少ない。また、高分子電解質膜が薄膜で伸びやすく、テンションをかけられないという点も問題である。
本発明の目的は、高分子電解質膜と転写基材の双方を過熱しながらアライメントし、エアの混入無く両者を重ね合わせることを自動で実施する製造装置、及び製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記の課題を解決するために、本発明の一態様に係る膜電極接合体の製造装置は、少なくとも電解質膜と電極とを備える膜電極接合体の製造を行う。まず、多孔質材から成る加温可能な円柱状の第一のステージに、ロール状の第１電極転写基材を吸着して固定する。次に、多孔質材から成る加温可能な平面状の第二のステージに、シート状の電解質膜を吸着して固定する。次に、円柱状の第一のステージを平面状の第二のステージの上で転がし、第一のステージに固定した第１電極転写基材と第二のステージに固定した電解質膜とを、電解質膜と電極とが接触するように加温しながら貼り合わせ、第一のステージに第１電極転写基材と電解質膜との積層体を固定する。次に、空いた第二のステージに、シート状の第２電極転写基材を吸着して固定する。次に、２種の電極をアライメントしながら、円柱状の第一のステージを平面状の第二のステージの上で転がし、第一のステージに固定した積層体と第二のステージに固定した第２電極転写基材とを、電解質膜と電極とが接触するように加温しながら貼り合わせる。そして、第一のステージに、少なくとも第１電極転写基材、電解質膜、及び第２電極転写基材の３層を積層させ、積層後にロール状の積層体を巻き取り搬送する動作を繰り返す。
【発明の効果】
【００１１】
上記のように、高分子電解質膜と転写基材を加温しながら貼合することによって、変形によるシワ、寸法変動、シートカールを発生させることなく、正極と負極のずれも生じない膜電極接合体を、「Ｒｏｌｌ  ｔｏ  Ｒｏｌｌ」（ロール・ツー・ロール方式）で製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】転写基材剥離前の膜電極接合体の断面図である。
【図２】転写基材剥離後の膜電極接合体の断面図である。
【図３】貼合装置概略図である。
【図４】通常の貼合工程フロー図である。
【図５】本発明における貼合工程フロー図である。
【図６】基材の積層イメージである。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下に、本発明の実施形態について添付図面を参照して説明する。
［膜電極接合体］
図１に、転写法によって膜電極接合体を作製した際の、転写基材剥離前の状態を示す。図１に示すように、膜電極接合体は積層構造である。図１では、膜電極接合体は、高分子電解質膜１と、アノード側転写基材２と、アノード電極触媒層３と、カソード側転写基材４と、カソード電極触媒層５とを備える。高分子電解質膜１のアノード側とアノード側転写基材２との間にアノード電極触媒層３が形成されている。また、高分子電解質膜１のカソード側とカソード側転写基材４との間にカソード電極触媒層５が形成されている。
【００１４】
図１に示す転写基材剥離前の状態から転写基材を剥離することによって、図２に示すような膜電極接合体を得ることができる。図２では、膜電極接合体は、高分子電解質膜１と、アノード電極触媒層３と、カソード電極触媒層５とを備える。高分子電解質膜１のアノード側にアノード電極触媒層３が接合している。また、高分子電解質膜１のカソード側にカソード電極触媒層５が接合している。図２では、膜電極接合体は、図１に示したアノード側転写基材２とカソード側転写基材４が剥離した状態である。
【００１５】
［貼合装置］
図３に、膜電極接合体の製造装置の一例として、本実施形態に係る貼合装置の概略図を示す。本実施形態に係る貼合装置は、多孔質材から成る加温可能な２種類のステージを備える貼合装置であり、同一温度に加温した状態で転写基材と電解質膜を貼合する機構を備える。ここでは、本実施形態に係る貼合装置は、円柱状多孔質ステージ６と、平面状多孔質ステージ７とを備える。円柱状多孔質ステージ６は、多孔質材から成る円柱状のステージである。平面状多孔質ステージ７は、多孔質材から成る平面状のステージである。これらの多孔質材の孔径は、５０μｍ以下の直径から成る孔径であることが望ましい。また、図３には、円柱状多孔質ステージ６の回転方向８が示されている。
【００１６】
図３には記載していないが、本実施形態に係る貼合装置は真空吸引機構を備えている。円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７に真空吸引機構を接続することにより、設置したフィルム基材をステージ上に吸着させることができる。このように、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７はいずれも多孔質材を採用した吸着ステージである。
吸着ステージに多孔質材を採用する理由は、基材全面を強固にステージ吸着させるためである。通常の規則的に吸着孔が開口されたステージでは、基材全面を吸着することが難しく、特に高分子電解質膜は吸着のムラにより変形、寸法変動を生じやすい。
【００１７】
多孔質ステージの材質（多孔質材）は特に限定するものではないが、樹脂製、またはセラミックス製のものを採用する場合が一般的である。樹脂製のものは変形が可能なため、円柱状多孔質ステージ６への展開が容易となる。セラミックス製のものは平坦度が良好であるという特徴があり、円柱状多孔質ステージ６への加工も可能であるが、高価であるという難点がある。また、セラミックスは剛性が高く、貼合の際にクッション性が求められるような場合には向かない。
【００１８】
また、図３には記載していないが、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７は加温可能な機構を備えている。加熱の方法は限定するものではないが、多孔質材に熱源を搭載することは困難であるため、熱源の上に多孔質材を載せる方法が一般的である。円柱状多孔質ステージ６の場合は、円柱状の熱源の外側を多孔質材で覆う機構をとることで、多孔質材を加温することができる。
円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７との温度差は、３度以下が望ましい。その理由は特に高分子電解質膜の変形を回避するためである。３度以上の温度差がある場合、貼合後に変形を生じることを確認している。
【００１９】
また、図３には記載していないが、円柱状多孔質ステージ６及び平面状多孔質ステージ７のうち少なくとも一方は、ＸＹθ軸ステージとして、Ｘ軸、Ｙ軸、又はθ軸（回転軸）の方向に対し稼動可能であることが望ましい。ここでＸ軸、Ｙ軸、又はθ軸の方向とは、平面状多孔質ステージ７の面内方向を意味する。その理由は転写基材と高分子電解質膜を貼合する際に、貼合位置を合わせるためである。また、アノード側転写基材とカソード側転写基材をアライメント貼合する際に、貼合位置を合わせるためでもある。
【００２０】
［貼合工程フロー］
以下、図４に示すような貼合工程フローを参照して、通常の貼合方法について説明する。
図４−（ａ）は基材を設置する前の状態である。平面状多孔質ステージ７を貼合温度まで加温する。
図４−（ｂ）は第１電極転写基材を設置する工程である。設置するのはアノード電極、カソード電極どちらでも構わない。ここでは、一例として、カソード電極から設置する場合について説明する。この場合、貼合温度に加温した平面状多孔質ステージ７に、第１電極転写基材として、カソード電極触媒層５を形成したカソード側転写基材４を設置する。設置の際は、十分に基材が加温された後に真空吸着する。このとき、カソード電極触媒層５が形成された面を下側にしてカソード側転写基材４を設置する。
【００２１】
図４−（ｃ）は貼合開始工程である。円柱状多孔質ステージ６を転がすことによって、平面状多孔質ステージ７に設置した第１電極転写基材を円柱状多孔質ステージ６に移すことを目的とする。貼合の際は、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７の接触した箇所から順に、平面状多孔質ステージ７の吸着を解除もしくはエアブローする。これによって、基材に応力をかけることなく、円柱状多孔質ステージ６に移すことができる。
【００２２】
（ｃ）の貼合工程においては、最初から第１電極転写基材を円柱状多孔質ステージ６に設置する方法を取っても構わない。しかし枚葉で基材を処理する場合、曲面状の面に基材を設置することは容易でない。特に、ライン化を想定する際、ロボットによる作業で曲面上にフィルム基材を設置することは困難である。
（ｃ）の貼合工程においては、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７の接触の際に、応力を調整できる機構が必要である。特に、後に述べる積層貼合の際には応力調整が必須となる。応力が強すぎると基材が変形し、弱すぎるとエア噛みや貼合不良が起こる。
【００２３】
図４−（ｄ）は貼合終了の状態である。第１電極転写基材が円柱状多孔質ステージ６に設置されている状態が確認できる。ここでは、円柱状多孔質ステージ６は、第１電極転写基材として、カソード電極触媒層５を形成したカソード側転写基材４を吸着している状態である。
図４−（ｅ）は高分子電解質膜設置の工程である。高分子電解質膜１は温度により変形しやすいため、設置の際は、十分に基材を加温した後に真空吸着する。ここでは、高分子電解質膜１が平面状多孔質ステージ７に設置されている状態が確認できる。
【００２４】
図４−（ｆ）は第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層貼合開始の工程である。既に第１電極転写基材が設置されている円柱状多孔質ステージ６を転がすことによって、平面状多孔質ステージ７に設置されている高分子電解質膜１を、円柱状多孔質ステージ６に設置されている第１電極転写基材の上に積層させることを目的とする。貼合の際は、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７の接触した箇所から順に、平面状多孔質ステージ７の吸着を解除もしくはエアブローする。これによって、高分子電解質膜１に応力をかけることなく、円柱状多孔質ステージ６に移すことができる。
【００２５】
（ｆ）の積層貼合工程において、高分子電解質膜１を第１電極転写基材上に積層する際、基材同士のタックにより積層させることも可能だが、基材のタックが弱い場合には剥離してしまう可能性もある。したがって、高分子電解質膜１を第１電極転写基材よりも大きいサイズにすることによって、円柱状多孔質ステージ６に吸着させる必要がある。
ここでは、第１電極転写基材を相似状に拡大したサイズの高分子電解質膜１を採用している。相似状に拡大することで、高分子電解質膜１が四角形である場合に外周４辺を吸着することができる。タック性の高い基材を扱う場合は、形状を一方向だけ伸ばすことにより外周２辺を吸着する方法も採用可能である。
【００２６】
図４−（ｇ）は第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層貼合終了の状態である。これにより、円柱状多孔質ステージ６の上に第１電極転写基材と高分子電解質膜１が積層貼合されている状態となる。ここでは、カソード側転写基材４と、カソード電極触媒層５と、高分子電解質膜１が積層貼合されている状態が確認できる。
図４−（ｈ）は第２電極転写基材の設置工程である。第２電極転写基材は、第１電極転写基材の対極の転写基材である。ここでは、第１電極転写基材がカソード電極側であるため、第２電極転写基材はアノード電極側である。この場合、貼合温度に加温した平面状多孔質ステージ７に、第２電極転写基材として、アノード電極触媒層３を形成したアノード側転写基材２を設置する。設置の際は、十分に基材が加温された後に真空吸着する。このとき、アノード電極触媒層３が形成された面を上側にしてアノード側転写基材２を設置する。
【００２７】
図４−（ｉ）は第１電極転写基材と第２電極転写基材のアライメント工程である。電極形成部分をアライメントカメラ９で読み取り、第１電極転写基材と第２電極転写基材をアライメント貼合する。アライメントカメラ９は、本発明に係る膜電極接合体の製造装置と連携していると好適である。アライメント方法は特に限定するものではないが、読み取った画像を処理し、Ｘ軸、Ｙ軸、又はθ軸を補正することによって貼合位置を確定する。
【００２８】
図４−（ｊ）は第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層体に、更に第２電極転写基材を積層する貼合開始工程である。既に第１電極転写基材と高分子電解質膜１の積層体が設置されている円柱状多孔質ステージ６を転がすことによって、平面状多孔質ステージ７に設置されている第２電極転写基材を更に積層させることを目的とする。貼合の際は、円柱状多孔質ステージ６と平面状多孔質ステージ７の接触した箇所から順に、平面状多孔質ステージ７の吸着を解除もしくはエアブローする。これによって、電極転写基材に応力をかけることなく、円柱状多孔質ステージ６に移すことができる。
（ｊ）の転写工程において、第２電極転写基材のサイズを高分子電解質膜１より大きくする必要がある。ここでは相似状に拡大したサイズの第２電極転写基材を採用している。これにより、外周４辺を吸着することができる。前述の通り、外周２辺の吸着でも構わない。
【００２９】
図４−（ｋ）は第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層体に、更に第２電極転写基材を積層する貼合終了の状態である。円柱状多孔質ステージ６の上に第１電極転写基材と高分子電解質膜、更に第２電極転写基材の３層が積層貼合されている状態が分かる。
【００３０】
［ロール・ツー・ロール方式］
以下、図５の本発明に係る積層イメージを使って、これまで述べてきた枚葉での貼合工程を、「Ｒｏｌｌ  ｔｏ  Ｒｏｌｌ」（ロール・ツー・ロール方式）で実施する方法について説明する。
図５は、「Ｒｏｌｌ  ｔｏ  Ｒｏｌｌ」を想定した貼合装置における貼合方法を示す。構成、動作は図４と全く同じである。大きな違いは、第１電極転写基材がこれまでの枚葉基材からロール形状に変更された点である。
【００３１】
図５−（ａ）は平面状のステージに高分子電解質膜を設置した状態を示す。第１電極転写基材はロール状態で搬送され、第１電極転写基材の電極が円柱状多孔質ステージ６の適正な位置にある状態で、平面状多孔質ステージ７の高さまで円柱状多孔質ステージ６を降下させる。
図５−（ｂ）は、第１電極転写基材と高分子電解質膜が接触した状態で、円柱状多孔質ステージ６を平面状多孔質ステージ７上で転がすイメージを示す。その際に、巻き出しロール１０と巻き取りロール１１が回転し、第１電極転写基材に高分子電解質膜を貼合することができる。
【００３２】
図５−（ｃ）は、第１電極転写基材への高分子電解質膜の貼合が完了した状態である。図に示す通り、高分子電解質膜は貼合完了の時点で円柱状多孔質ステージ６に全面が吸着されている必要がある。仮に電解質膜のサイズが大きすぎた場合、端部が円柱状多孔質ステージ６から離れ、第１電極転写基材との粘着性だけで積層保持される状態となる。
図５−（ｄ）は第２電極転写基材を平面状多孔質ステージ７に設置した状態を示す。図には示していないが、円柱状多孔質ステージ６に積層された第１電極転写基材の電極と、平面状多孔質ステージ７に設置した第２電極転写基材の電極とをアライメントした後に平面状多孔質ステージ７の高さまで円柱状多孔質ステージ６を降下させる。
【００３３】
図５−（ｅ）は第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層体を第２電極転写基材に接触させ、円柱状多孔質ステージ６を平面状多孔質ステージ７上で転がすイメージを示す。その際に、巻き出しロール１０と巻き取りロール１１が回転し、第１電極転写基材と高分子電解質膜の積層体に第２電極転写基材を貼合することができる。
図５−（ｆ）は第１電極転写基材、高分子電解質膜、第２電極転写基材の３層の積層が完了した状態を示す。図に示す通り、第２電極転写基材は貼合完了の時点で円柱状多孔質ステージ６に全面が吸着されている必要がある。仮に第２電極転写基材のサイズが大きすぎた場合、端部が円柱状多孔質ステージ６から離れ、高分子電解質膜１との粘着性だけで積層保持される状態となる。
【００３４】
［吸着機構］
図６−（ａ）、（ｂ）は円柱状多孔質ステージ６への基材の吸着の機構を示す。
ここで、カソード側転写基材４の幅方向の端部に、一定間隔で開口部が設けられている。開口部は、両端のそれぞれ（対向する２つの端部の各々）において、端部の縁に沿って２列ずつ配列されている。高分子電解質膜１は、２列のうち端部から遠い列（内側の列）の開口部１３を通して、円柱状多孔質ステージ６へ吸着される。これによって、高分子電解質膜１を第１電極転写基材と重ねた状態で保持することができる。更に、第２電極転写基材は、２列のうち端部に近い列（外側の列）の開口部１４を通して、円柱状多孔質ステージ６へ吸着される。これによって、第１電極転写基材、高分子電解質膜、第２電極転写基材の３層を重ねた状態で保持することができる。なお、２列の開口部の配列パターンは、平行でも良いし、千鳥状配置（ジグザグ）でも良い。
【００３５】
３層を重ねた後のロール搬送により、積層体は円柱状多孔質ステージ６から離れるため、基材同士の粘着力以外に積層保持する力は無い。したがって、３層を積層する際に圧力を印加して積層体の接合力を上げるか、または、積層後すぐに熱ラミネート処理をすることにより接合してしまう等の対策が必要である。
【００３６】
［検証］
以下、実施形態に沿った膜電極接合体の製造装置、及び製造方法について説明する。本検証においては、基本的に図５に示した工程フローに沿って実験を実施した。
第１電極転写基材には、幅３００ｍｍ、厚さ１００μｍテフロン（登録商標）フィルムを採用した。この第１電極転写基材にはロールの状態で５０ｍｍの触媒層を形成した。第１電極転写基材の開口部は幅方向の端部から５０ｍｍ、１００ｍｍの位置にカッティング装置を使って形成した。また、高分子電解質膜１には市販の厚さ５０μｍのものを使用し、１５０×１５０ｍｍに断裁した。第２電極転写基材は２５０×２５０ｍｍに断裁し、これによって第１電極転写基材の幅方向２辺を吸着する方法を採用した。
第１電極転写基材、及び第２電極転写基材に５０ｍｍの触媒層を形成するため、転写基材にはマスキングテープによって５０ｍｍの開口を設けた後に塗工を実施した。塗工方法は簡易のバーコート方式により行い、乾燥後にマスキングテープを剥離した。
【００３７】
貼合装置は図３に示すものにフィルムの巻取り、巻出し機構を付加した試験的な装置を使用した。円柱状多孔質ステージ６は、ステンレス製の円柱状ヒーターにポリプロピレン樹脂から成る多孔質材を巻きつけることによって作製した。孔径は直径２０μｍの多孔質樹脂を採用した。
平面状多孔質ステージ７には、アルミナを材質とした多孔質プレートを採用した。孔径は、ポリプロピレン樹脂と同じ直径２０μｍである。これをホットプレート上に設置することによって加温型の平面状多孔質ステージ７とした。
【００３８】
第１電極転写基材は２０Ｎ／３００ｍｍ  の張力でテンション応力をかけ、図５に示すような「Ｒｏｌｌ  ｔｏ  Ｒｏｌｌ」の形態をとった。平面状多孔質ステージ７の接触した状態で、円柱状多孔質ステージ６を転がして貼合する際の速度は１０ｍｍ／ｓｅｃとし、貼合圧力は約１ｋｇｆ／ｃｍ２とした。貼合する際には貼合速度に合わせて中間ローラ１２が移動する方法を採用した。
【００３９】
円柱状多孔質ステージ６、及び平面状多孔質ステージ７の温度は１００℃とし、両ステージの温度差は±３℃以内に調整した。高分子電解質膜、第２電極転写基材は平面状多孔質ステージ７上へ手動にてセッティングした。
貼合の際の吸着解除に関しては、順次解除の制御ができなかったため、貼合の開始前に平面状多孔質ステージ７の吸着を全面開放する方法を取った。
【００４０】
アライメントカメラは平面状多孔質ステージ７の上に１箇所設置し、大視野により５０ｍｍの電極パターン全域を画像認識させた。第１電極転写基材の電極パターン部を画像モニター上に記録し、これに第２電極転写基材の端部を合わせることでアライメント動作とした。
ロール状の第１電極転写基材に、高分子電解質膜、第２電極転写基材を貼合した後、ロール搬送により当該装置から搬出した。「Ｒｏｌｌ  ｔｏ  Ｒｏｌｌ」での製造装置を想定した場合、この後にロールの状態で「熱ラミネート」、「剥離」の後工程に移る。しかし、今回は上記処理が完了した後に貼合部分をロールから切り離し、枚葉で後工程を実施した。
【００４１】
以上に述べた基材、及び装置を使用し、図５に示した通りの工程フローで貼合を実施した結果、基材の変形やエア噛み、シワ発生の無い膜電極接合体を作製することができた。また、第１電極転写基材と第２電極転写基材のアライメントも、ずれ量５０μｍ以下で貼合することができた。以上の結果より、本発明の製造装置、及び製造方法が実用できると結論づけた。
【００４２】
［まとめ］
なお、上記の実施形態の一部又は全部は、以下のように記載することも可能である。但し、実際には、以下の記載例に限定されない。
本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置は、少なくとも電解質膜と電極とを備える膜電極接合体の製造装置であって、
多孔質材から成る加温可能な円柱状の第一のステージに、ロール状の第１電極転写基材を吸着して固定する機構と、
多孔質材から成る加温可能な平面状の第二のステージに、シート状の電解質膜を吸着して固定する機構と、
円柱状の第一のステージを平面状の第二のステージの上で転がし、第一のステージに固定した第１電極転写基材と第二のステージに固定した電解質膜とを、電解質膜と電極とが接触するように加温しながら貼り合わせ、第一のステージに第１電極転写基材と電解質膜との積層体を固定する機構と、
空いた第二のステージに、シート状の第２電極転写基材を吸着して固定する機構と、
２種の電極をアライメントしながら、円柱状の第一のステージを平面状の第二のステージの上で転がし、第一のステージに固定した積層体と第二のステージに固定した第２電極転写基材とを、電解質膜と電極とが接触するように加温しながら貼り合わせる機構と、
第一のステージに、少なくとも第１電極転写基材、電解質膜、及び第２電極転写基材の３層を積層させ、積層後にロール状の積層体を巻き取り搬送する動作を繰り返す機構と、
を備える。
【００４３】
以上の構成であるから、以下に示す如き効果がある。
本実施形態によれば、高分子電解質膜と転写基材を加温しながら貼合することによって、変形によるシワ、寸法変動、シートカールを発生させることなく、正極と負極のずれも生じない膜電極接合体を、「Ｒｏｌｌ  ｔｏ  Ｒｏｌｌ」で製造することができる。また、高分子電解質膜と転写基材を貼合する際に、円柱状のステージを平面ステージの上で転がしながら貼合するため、エア噛み無く膜電極接合体を製造することができる。
【００４４】
また、本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置は、円柱状と平面状のステージが接触した箇所から順に、平面状の第二のステージに対する吸着破壊もしくはエアブローを実施し、基材全面を剥離する機構を更に備える。
このように、円柱状の基材と平面状の基材を貼合し、平面状のステージに基材を積層する際に、両ステージが接触した箇所から随時平面状多孔質ステージのみ吸着破壊を行うことによって、基材に剥離時の応力をかけることなく、基材を積層することができる。
【００４５】
また、本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置は、ロール状の第１電極転写基材の幅方向の端部に、一定間隔で開口部が設けられており、両端のそれぞれに２列ずつ配列されている。
このように、ロール状の第１電極転写基材の幅方向の端部に一定間隔で設けられている２列の開口部を利用して、円柱状のステージと電解質膜、及び第２電極転写基材を吸着することができる。すなわち、第１電極転写基材、電解質膜、第２電極転写基材の３層を積層した状態で保持することができる。
【００４６】
また、本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置は、上記の開口部を、ロール状の第１電極転写基材を搬送する際にスプロケットホール（ｓｐｒｏｃｋｅｔ  ｈｏｌｅ）として使用し、スプロケットホールにより第１電極転写基材に形成された電極の位置を制御する。
これにより、第１電極転写基材と第２電極転写基材の電極同士をアライメントすることができる。
【００４７】
また、本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置は、第１電極転写基材のロール幅に対し、第２電極転写基材、電解質膜の順にシート幅が小さくなる。
このように、第１電極転写基材、高分子電解質膜、第２電極転写基材のサイズをそれぞれ異にすることで、エア噛みや、変形、寸法変動、シワ発生が無く、両電極が精度良く貼合された膜電極接合体を作製することができる。また、例えば３層を積層させる際に、スプロケットホールを介して円柱状のステージ基材に吸着することができるため、第１電極転写基材、電解質膜、第２電極転写基材の順にアライメントされた状態の積層基材を、ステージ上に保持することができる。
【００４８】
以上のように、本発明に係る膜電極接合体の製造装置は、高分子電解質膜の両面に対向して電極層が配置する膜電極接合体の製造装置であって、両電極をアライメントしながら転写貼合することを特徴とする膜電極接合体の製造装置である。この製造装置を用いれば、エア噛みやシワの発生なく、尚且つ両電極が位置精度良く貼合された膜電極接合体を簡易に製造することができるという顕著な効果を奏するもので、産業上の利用価値が高い。
以上、本発明の実施形態を詳述してきたが、実際には、上記の実施形態に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の変更があっても本発明に含まれる。
【符号の説明】
【００４９】
１…高分子電解質膜
２…アノード側転写基材
３…アノード電極触媒層
４…カソード側転写基材
５…カソード電極触媒層
６…円柱状多孔質ステージ（第一のステージ）
７…平面状多孔質ステージ（第二のステージ）
８…円柱状多孔質ステージの回転方向
９…アライメントカメラ
１０…巻出しロール
１１…巻取りロール
１２…中間ローラ
１３…開口部（２列のうち内側の列）
１４…開口部（２列のうち外側の列）
【図１】
2015050155.tif 000003
【図２】
2015050155.tif 000004
【図３】
2015050155.tif 000005
【図４】
2015050155.tif 000006
【図５】
2015050155.tif 000007
【図６】
2015050155.tif 000008