(57)【要約】【課題】得られる繊維強化プラスチックの厚み斑や繊維配向の乱れが起きることを抑制でき、かつ層間ボイドの発生による機械物性の低下を抑制できる繊維強化プラスチックの製造方法の提供を目的とする。【解決手段】一方向に引き揃えた強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸された切込み入りのプリプレグ基材の２枚以上を、強化繊維の繊維軸が交差するように積層してプリプレグ積層体１００を得る工程と、プリプレグ積層体１００を所定の温度Ｔに加熱する工程と、前記温度Ｔに加熱されたプリプレグ積層体１００を一方向に走行させつつ少なくとも一対のプレスロール１０で挟んで加圧し、冷却して一体化させ、一体化前のプリプレグ積層体１００の厚みｄ１に対する一体化後の厚みｄ２の比（ｄ２／ｄ１）が０．７〜１．０の繊維強化プラスチック２００を得る工程を有する、繊維強化プラスチックの製造方法。【選択図】図１
2015166130.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記工程（ｉ）〜（iii）を有する、繊維強化プラスチックの製造方法。
（ｉ）一方向に引き揃えた強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸され、かつ繊維軸に交差するように切込みが形成されたプリプレグ基材の２枚以上を、強化繊維の繊維軸が交差するように積層してプリプレグ積層体を得る。
（ii）前記プリプレグ積層体を、前記熱可塑性樹脂の融点以上、又は融点を有しないときはガラス転移温度以上の温度Ｔに加熱する。
（iii）前記温度Ｔに加熱された前記プリプレグ積層体を一方向に走行させつつ少なくとも一対のプレスロールで挟んで加圧し、前記融点又は前記ガラス転移温度未満まで冷却して一体化させ、一体化前の前記プリプレグ積層体の厚みｄ１に対する一体化後の厚みｄ２の比（ｄ２／ｄ１）が０．７〜１．０の繊維強化プラスチックを得る。
【請求項２】
前記比（ｄ２／ｄ１）を０．８〜０．９１とする、請求項１に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項３】
前記工程（ii）において、前記プリプレグ積層体を一方向に走行させつつ、少なくとも一対の加熱ロールにより、前記工程（iii）の加圧時の圧力よりも低い圧力で前記プリプレグ積層体を加圧しつつ加熱する、請求項１又は２に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項４】
前記プリプレグ積層体を少なくとも一対のベルトで挟持して走行させ、該一対のベルトの外側から前記一対のプレスロールで挟み込んで前記プリプレグ積層体を加圧して冷却する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項５】
前記繊維強化プラスチックが、下式（１）で求められる厚み斑のＣＶ値が５％以下の繊維強化プラスチックである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
ＣＶ値＝（厚みの標準偏差）／（厚みの平均値）×１００  ・・・（１）
【請求項６】
前記繊維強化プラスチックの層間ボイド率が２％以下である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維強化プラスチックの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
航空機部材、自動車部材、風力発電用風車部材、スポーツ用具等の様々な分野において、シート状の繊維強化プラスチックをスタンピング成形により賦形した構造材が広く用いられている。該繊維強化プラスチックは、例えば、強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸したプリプレグ基材が複数枚積層されて一体化されることで形成される。
【０００３】
プリプレグ基材としては、例えば、連続した繊維長の長い強化繊維を一方向に引き揃えたものに、熱可塑性樹脂を含浸してシート状にしたものが挙げられる。このような連続した長い強化繊維を用いたプリプレグ基材で形成した繊維強化プラスチックでは、優れた機械物性を有する構造材を製造できる。また、プリプレグ基材を積層する際に、各々のプリプレグ基材における強化繊維を規則的に配置することで、機械物性を適宜設計することができる。例えば、各々のプリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向が０°、４５°、９０°、−４５°等のように疑似等方となるように積層することで、機械物性の等方性が良好な繊維強化プラスチックとすることができる。また、積層するプリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向が特定の方向に偏るようにすることで、当該方向の機械物性が高い繊維強化プラスチックとすることができる。
【０００４】
しかし、該繊維強化プラスチックでは、連続した強化繊維であるがゆえに賦形時の流動性が低く、３次元形状等の複雑な形状に賦形することが難しい。そのため、該繊維強化プラスチックを用いる場合、製造する構造材は主として平面形状に近いものに限られる。そこで、一方向に引き揃えた強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸させ、さらに繊維軸に交差するように切込みを形成したプリプレグ基材を用いる方法が提案されている。該プリプレグ基材を用いた繊維強化プラスチックは、強化繊維が短く分断されていることから賦形時の流動性が良好なため、短時間成形が可能で、３次元形状等の複雑な形状への賦形にも適用できる。
【０００５】
具体的には、例えば、以下の方法が知られている。
一方向に配向した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸し、直線状の切込みを設けて該強化繊維の長さを１０〜１００ｍｍとしたプリプレグ基材の複数枚を、強化繊維の方向が２方向以上となるように積層し、それらを一体化させて繊維強化プラスチックとする方法（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第５１６７９５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、特許文献１のような従来の方法では、得られる繊維強化プラスチックの厚み斑や繊維配向の乱れが生じることで、歩留まりが低下することがある。また、各プリプレグ基材の層間に破壊起点となるボイドが生じることで、繊維強化プラスチックの機械物性が低下することがある。
【０００８】
本発明は、得られる繊維強化プラスチックの厚み斑や繊維配向の乱れが起きることを抑制でき、かつ層間ボイドの発生による機械物性の低下を抑制できる繊維強化プラスチックの製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
前記の課題を達成するために、本発明は以下の構成を採用した。
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法は、下記工程（ｉ）〜（iii）を有する方法である。
（ｉ）一方向に引き揃えた強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸され、かつ繊維軸に交差するように切込みが形成されたプリプレグ基材の２枚以上を、強化繊維の繊維軸が交差するように積層してプリプレグ積層体を得る。
（ii）前記プリプレグ積層体を、前記熱可塑性樹脂の融点以上、又は融点を有しないときはガラス転移温度以上の温度Ｔに加熱する。
（iii）前記温度Ｔに加熱された前記プリプレグ積層体を一方向に走行させつつ少なくとも一対のプレスロールで挟んで加圧し、前記融点又は前記ガラス転移温度未満まで冷却して一体化させ、一体化前の前記プリプレグ積層体の厚みｄ１に対する一体化後の厚みｄ２の比（ｄ２／ｄ１）が０．７〜１．０の繊維強化プラスチックを得る。
【００１０】
また、本発明の繊維強化プラスチックの製造方法では、前記比（ｄ２／ｄ１）を０．８〜０．９１とすることが好ましい。
また、前記工程（ii）において、前記プリプレグ積層体を一方向に走行させつつ、少なくとも一対の加熱ロールにより、前記工程（iii）の加圧時の圧力よりも低い圧力で前記プリプレグ積層体を加圧しつつ加熱することが好ましい。
また、前記プリプレグ積層体を少なくとも一対のベルトで挟持して走行させ、該一対のベルトの外側から前記一対のプレスロールで挟み込んで前記プリプレグ積層体を加圧して冷却することが好ましい。
また、前記繊維強化プラスチックが、下式（１）で求められる厚み斑のＣＶ値が５％以下の繊維強化プラスチックであることが好ましい。
ＣＶ値＝（厚みの標準偏差）／（厚みの平均値）×１００  ・・・（１）
また、前記繊維強化プラスチックの層間ボイド率が２％以下であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法によれば、厚み斑や繊維配向の乱れが起きることが抑制され、かつ層間ボイドの発生による機械物性の低下が抑制された繊維強化プラスチックが得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】工程（iii）においてプリプレグ積層体を一対のプレスロールで加圧しつつ冷却する様子を示した側面図である。
【図２】ダブルベルト式加熱加圧機の一例を示した模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本明細書において、一対のプレスロールのロールクリアランスとは、プリプレグ積層体を一対のベルトで挟持して走行させ、該一対のベルトの外側から一対のプレスロールで挟み込む場合は、該一対のベルト間の隙間の距離を意味し、前記一対のベルトを用いずに一対のプレスロールで直接プリプレグ積層体を挟み込む場合は当該一対のプレスロール間の隙間の距離を意味するものとする。
【００１４】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法は、下記工程（ｉ）〜（iii）を有する方法である。
（ｉ）一方向に引き揃えた強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸され、かつ繊維軸に交差するように切込みが形成されたプリプレグ基材の２枚以上を、強化繊維の繊維軸が交差するように積層してプリプレグ積層体を得る。
（ii）前記プリプレグ積層体を、前記熱可塑性樹脂の融点以上、又は融点を有しないときはガラス転移温度以上の温度Ｔに加熱する。
（iii）前記温度Ｔに加熱された前記プリプレグ積層体を一方向に走行させつつ少なくとも一対のプレスロールで挟んで加圧し、前記融点又は前記ガラス転移温度未満まで冷却して一体化させ、一体化前の前記プリプレグ積層体の厚みｄ１に対する一体化後の厚みｄ２の比（ｄ２／ｄ１）が０．７〜１．０の繊維強化プラスチックを得る。
【００１５】
［工程（ｉ）］
工程（ｉ）では、プリプレグ基材の２枚以上を積層してプリプレグ積層体を得る。
【００１６】
（プリプレグ基材）
工程（ｉ）で用いるプリプレグ基材は、一方向に引き揃えた強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸されたものである。熱可塑性樹脂は一般的に熱硬化性樹脂よりも靱性値が高いため、該プリプレグ基材を用いることで、強度、特に耐衝撃性に優れた構造材が得られやすくなる。また、熱可塑性樹脂は化学反応を伴うことなく冷却固化により形状が定まるため、該プリプレグ基材を用いる場合は短時間成形が可能となり、生産性に優れる。
【００１７】
強化繊維としては、特に限定されず、例えば、無機繊維、有機繊維、金属繊維、又はこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。
無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、最終成形物である構造材の強度等の機械物性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。
強化繊維の平均繊維直径は、１〜５０μｍが好ましく、５〜２０μｍがより好ましい。
【００１８】
また、一方向に引き揃えた強化繊維からなる繊維束における強化繊維の本数は、特に限定されず、４０，０００本以上のラージトウであってもよく、２４，０００本未満のレギュラートウであってもよい。
【００１９】
熱可塑性樹脂としては、特に限定されず、ポリアミド樹脂（ナイロン６（融点：２２０℃）、ナイロン６６（融点：２６０℃）、ナイロン１２（融点：１７５℃）、ナイロンＭＸＤ６（融点：２３７℃）等）、ポリオレフィン樹脂（低密度ポリエチレン（融点：９５〜１３０℃）、高密度ポリエチレン（融点：１２０〜１４０℃）、ポリプロピレン（融点：１６８℃）等）、変性ポリオレフィン樹脂（変性ポリプロピレン樹脂（融点：１６０〜１６５℃）等）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート樹脂（ガラス転移温度：１４５℃）、ポリアミドイミド樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスチレン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、液晶ポリエステル樹脂、アクリロニトリルとスチレンの共重合体、ナイロン６とナイロン６６の共重合体等が挙げられる。
変性ポリオレフィン樹脂としては、例えば、マレイン酸等の酸によりポリオレフィン樹脂を変性した樹脂等が挙げられる。
熱可塑性樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２０】
プリプレグ基材には、目的の構造材の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等の添加剤を配合してもよい。
【００２１】
また、工程（ｉ）で用いるプリプレグ基材には、繊維軸に交差するように切込みが形成されている。これにより、該プリプレグ基材では、一方向に引き揃えられた繊維長の長い強化繊維が切込みによって分断された状態になっている。
一般に強化繊維が長いほど機械物性に優れた構造材が得られるが、特にスタンピング成形時において、流動性が低下するために複雑な３次元形状の構造材が得られにくくなる。本発明では、プリプレグ基材に切込みを入れることで、強化繊維が切断されて短くなっているため、スタンピング成形時でも強化繊維と熱可塑性樹脂が流動しやすい。そのため、リブやボス等の複雑な３次元形状の構造材を得ることも容易である。
また、一般にランダム材と呼ばれる、プリプレグ基材から切り出したプリプレグ片を分散させて一体化させることでシート状の繊維強化プラスチックを形成すると、機械物性にばらつきが生じるため、部品設計が困難である。これに対して、本発明では、切込み入りのプリプレグ基材を複数枚積層して一体化するため、ランダム材を用いる場合に比べて機械物性が良好で、そのばらつきも小さくできる。
【００２２】
プリプレグ基材に形成する切込みの形状は、特に限定されず、例えば、直線状でもよく、曲線状でもよく、折れ線状でもよい。
プリプレグ基材に形成する切込みの強化繊維の繊維軸に対する角度も、特に限定されない。
【００２３】
プリプレグ基材における、切込みによって切断された強化繊維の長さＬは、５〜１００ｍｍが好ましく、１０〜５０ｍｍがより好ましい。前記強化繊維の長さＬが下限値以上であれば、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。前記強化繊維の長さＬが上限値以下であれば、成形時に強化繊維と熱可塑性樹脂が流動しやすくなるため、得られた繊維強化プラスチックをリブ等の複雑な３次元形状を有する構造材に賦形することが容易になる。
【００２４】
プリプレグ基材における繊維体積含有率（Ｖｆ）は、２０〜５５％が好ましい。Ｖｆが下限値以上であれば、充分な機械物性を有する構造材が得られやすい。Ｖｆが上限値以下であれば、賦形時に良好な流動性が得られやすい。
なお、Ｖｆ値は、ＪＩＳ  Ｋ７０７５に基づいて測定された値を意味する。
【００２５】
プリプレグ基材の厚みは、５０〜２００μｍが好ましい。プリプレグ基材の厚みが下限値以上であれば、プリプレグ基材の取り扱いが容易になり、またプリプレグ基材の積層枚数が多くなりすぎることを抑制できるため、生産性が高まる。プリプレグ基材の厚みが上限値以下であれば、強度を確保できる。
本発明では、プリプレグ基材の厚みが最終的に得られる構造材の強度に与える影響は小さい。
【００２６】
プリプレグ基材の製造方法は、特に限定されず、公知の方法を採用できる。プリプレグ基材としては、市販のプリプレグ基材を用いてもよい。
プリプレグ基材への切込みの形成方法としては、例えば、レーザーマーカー、カッティングプロッター、抜型等を用いる方法が挙げられる。レーザーマーカーを用いる方法は、曲線状やジグザグ線状等の複雑な形状の切込みでも高速で加工できる点で好ましい。カッティングプロッターを用いる方法は、２ｍ以上の大判のプリプレグ基材でも加工が容易な点で好ましい。抜型を用いる方法は、高速で加工できる点で好ましい。
【００２７】
（積層の態様）
工程（ｉ）では、積層される２枚以上のプリプレグ基材間において、強化繊維の繊維軸が交差するように各プリプレグ基材を積層する。プリプレグ積層体は、強化繊維の繊維軸が交差するように２枚以上のプリプレグ基材が積層される態様であれば、強化繊維の繊維軸の方向が揃っているプリプレグ基材が含まれていてもよい。
具体的には、例えば、繊維軸の方向が０°、４５°、９０°、−４５°（ただし、反時計回りを正とする。）の順に４枚のプリプレグ基材を積層してもよい。また、該プリプレグ積層体にさらに４枚目と５枚目の層を中心に対称となるよう逆の順序で４枚のプリプレグ積層体を積層して、プリプレグ基材の繊維方向が４方向についてそれぞれ２枚ずつ揃っている８層のプリプレグ積層体としてもよい。
【００２８】
また、プリプレグ積層体における各プリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向は、少なくとも２枚のプリプレグ基材の強化繊維の繊維軸が互いに交差していれば、特に限定されず、目的の機械物性に応じて適宜設定すればよい。例えば、各プリプレグ基材の繊維軸の方向が０°、４５°、９０°、−４５°のように４５°ずつずれた疑似等方となるように積層してもよく、各プリプレグ基材の繊維軸の方向が０°、９０°の２方向となるように積層してもよい。
さらに、２枚のプリプレグ基材の間に、他の樹脂や樹脂フィルム、マット材やチョップ材など他の形態の強化繊維を含むサンドイッチ構造でもよい。
【００２９】
プリプレグ積層体におけるプリプレグ基材の積層数は、２〜１６が好ましく、４〜１６がより好ましい。プリプレグ基材の積層数が下限値以上であれば、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。プリプレグ基材の積層数が上限値以下であれば、積層作業が容易になり、生産性に優れる。
【００３０】
プリプレグ積層体の厚みは、０．４〜６．０ｍｍが好ましく、０．４〜４．０ｍｍがより好ましい。プリプレグ積層体の厚みが下限値以上であれば、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。プリプレグ積層体の厚みが上限値以下であれば、加熱時間が短く、生産性に優れる。
【００３１】
［工程（ii）］
工程（ii）では、プリプレグ積層体を、熱可塑性樹脂の融点以上、又は融点を有しないときはガラス転移温度以上の温度Ｔに加熱する。
温度Ｔに加熱して熱可塑性樹脂を溶融させることで、各プリプレグ基材同士が溶着し、後述する工程（iii）において冷却されて熱可塑性樹脂が固化することでそれらプリプレグ基材が一体化して繊維強化プラスチックが得られる。
【００３２】
温度Ｔは、プリプレグ基材に含浸した熱可塑性樹脂の融点以上か、又は該熱可塑性樹脂が融点を有しないときは該熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上の温度である。プリプレグ積層体が２種以上の熱可塑性樹脂を含む場合、温度Ｔは、それら熱可塑性樹脂の融点又はガラス転移温度のうち、最も高い温度を基準とするものとする。
温度Ｔは、熱可塑性樹脂の種類によっても異なるが、熱可塑性樹脂が溶融する範囲で、１５０〜４５０℃が好ましく、２００〜４００℃がより好ましい。温度Ｔが前記範囲であれば、強化繊維と熱可塑性樹脂を流動させやすく、機械物性の等方性が良好な繊維強化プラスチックが得られやすい。
【００３３】
工程（ii）における加熱方法としては、プリプレグ積層体を一方向に走行させつつ、少なくとも一対の加熱ロールにより、工程（iii）の加圧時の圧力よりも低い圧力で該プリプレグ積層体を加圧しつつ加熱する方法が好ましい。
加熱ロールを用いて加圧しつつ加熱することで、プリプレグ積層体の層間に存在する空隙を抜き伝熱速度を高めるとともに、ボイドが生じることを抑制しやすい。また、加熱ロールを用いる場合、工程（ii）の加圧時の圧力を工程（iii）の加圧時の圧力よりも低い圧力とすることで、得られる繊維強化プラスチックに厚み斑や繊維方向の乱れが生じることを抑制しやすくなる。
【００３４】
工程（ii）においてプリプレグ積層体を加熱ロールで加圧しつつ加熱する際の線圧は、工程（iii）の加圧時の線圧よりも低い範囲で、５〜１００ｋＮ／ｍが好ましく、８〜６０ｋＮ／ｍがより好ましい。工程（ii）における線圧が下限値以上であれば、プリプレグ積層体の層間にボイドが生じることを抑制しやすい。工程（ii）における線圧が上限値以下であれば、得られる繊維強化プラスチックに厚み斑や繊維方向の乱れが生じることを抑制しやすい。
【００３５】
また、工程（ii）で用いる一対の加熱ロールのロールクリアランスは、後述する比（ｄ２／ｄ１）に影響する。
目的の一体化後の繊維強化プラスチックの厚みｄ２に対する、工程（ii）の一対の加熱ロールのロールクリアランスの比率は、０．９〜１．５倍が好ましく、１．０〜１．２５倍がより好ましい。前記比率が前記範囲内であれば、比（ｄ２／ｄ１）を所定の範囲内に制御しやすい。前記比率が下限値以上であれば、熱可塑性樹脂と強化繊維が流動して厚み斑が生じることを抑制しやすい。
【００３６】
プリプレグ積層体を加圧する時間は、０．１〜３０分間が好ましく、０．５〜１０分間がより好ましい。加圧時間は、プリプレグ積層体の走行速度、用いるロールの組数等により調節できる。
工程（ii）では、一対の加熱ロールを１段のみ用いてもよく、２段以上用いてもよい。
【００３７】
また、工程（ii）で一対の加熱ロールを用いて加圧しつつ加熱する場合、プリプレグ積層体を少なくとも一対のベルトで挟持した状態で、少なくとも一対の加熱ロールでプリプレグ積層体を加圧しつつ加熱するダブルベルト式加熱加圧機を用いることが好ましい。この場合、プリプレグ積層体とベルトの間に離型紙もしくは離型フィルムを配置するか、又はベルト表面に予め離型処理を施しておくことが好ましい。ベルトの材質としては、特に限定されず、耐熱性及び耐久性の点では、金属製が好ましい。
なお、この場合でも、前記ダブルベルト式加熱加圧機を用いて行う態様には限定されない。例えば、一対のベルトで挟持することなく帯状のプリプレグ積層体を走行させながら、該プリプレグ積層体を一対の加熱ロールで加圧しつつ加熱する態様としてもよい。
【００３８】
なお、プリプレグ積層体を加熱する方法としては、特に限定されず、例えば、遠赤外線ヒータ、循環式熱風オーブン等を用いる方法であってもよい。
また、遠赤外線ヒータ、循環式熱風オーブン等でプリプレグ積層体を予熱した後にさらに加熱ロールによって加圧しつつ加熱してもよい。予熱を行う場合、予熱温度は、１５０〜４００℃が好ましく、２００〜３８０℃がより好ましい。予熱の段階においては、プリプレグ積層体の熱可塑性樹脂は溶融していてもよく、溶融していなくてもよい。
【００３９】
また、遠赤外線ヒータ、循環式オーブン等による加熱のみでプリプレグ積層体を温度Ｔできる場合は、工程（ii）において、加熱機能を有さないプレスロールを用いて、温度Ｔに加熱された状態のプリプレグ積層体を加圧してもよい。
また、遠赤外線ヒータ、循環式オーブン等による加熱のみでプリプレグ積層体を温度Ｔできる場合は、工程（ii）においてプレスロールによる加圧を行わない態様としてもよい。
【００４０】
［工程（iii）］
工程（iii）では、図１に示すように、温度Ｔに加熱された状態のプリプレグ積層体１００を一方向に走行させつつ少なくとも一対のプレスロール１０で挟んで加圧することで、熱可塑性樹脂の融点又は前記ガラス転移温度未満まで冷却し、熱可塑性樹脂を固化させることで各プリプレグ基材同士を一体化させて繊維強化プラスチック２００を得る。
本発明の製造方法においては、工程（iii）における一対のプレスロール１０による冷却において、一体化前のプリプレグ積層体１００の厚みｄ１に対する一体化後の繊維強化プラスチック２００の厚みｄ２の比（ｄ２／ｄ１）が０．７〜１．０となるように加圧を行って、繊維強化プラスチック２００を得ることを特徴とする。
【００４１】
比（ｄ２／ｄ１）が下限値以上であれば、繊維強化プラスチックにおいて厚み斑が生じることを抑制できる。特に、熱可塑性樹脂と強化繊維が流動して拡がることで繊維強化プラスチックの外周部において厚みが極端に薄くなることを抑制することができるため、歩留まりが良好になる。また、強化繊維の繊維配向が乱れること、特に繊維配向がベルト進行（０°）方向に偏って９０°方向の機械物性が低下することを抑制できる。比（ｄ２／ｄ１）が上限値以下であれば、繊維強化プラスチックにおいて、プリプレグ層間に破壊起点となり得るボイドが生じて機械物性が低下することを抑制できる。
また、比（ｄ２／ｄ１）が前記範囲内であれば、プリプレグ基材同士は充分に一体化でき、得られる繊維強化プラスチックにおいて層間剥離等の不具合が生じるおそれはない。
【００４２】
前記比（ｄ２／ｄ１）は、０．８〜０．９１とすることが好ましい。これにより、繊維強化プラスチックにおいて厚み斑や強化繊維の繊維方向の乱れが生じることをより抑制することができる。
【００４３】
前記比（ｄ２／ｄ１）は、例えば、工程（iii）で用いる一対のプレスロールのロールクリアランスを調節することで調節できる。
目的の一体化後の繊維強化プラスチックの厚みｄ２に対する、工程（iii）の一対のプレスロールのロールクリアランスの比率は、０．９〜１．５倍が好ましく、１．０〜１．２５倍がより好ましい。前記比率が前記範囲内であれば、前記比（ｄ２／ｄ１）を前記範囲内に制御しやすい。前記比率が下限値以上であれば、熱可塑性樹脂と強化繊維が流動して厚み斑が生じることを抑制しやすい。前記比率が上限値以下であれば、冷却する際にプリプレグ積層体がロールクリアランスまで広がって固化することで内部にボイドが生じることを抑制しやすい。
【００４４】
ロールクリアランスの調整方法としては、例えば、一対のプレスロールの軸間にコッターを設置する方法が挙げられる。また、一対のベルトでプリプレグ積層体を挟持する場合は、該一対のベルトにガスケットを設けることで一対のプレスロールのロールクリアランスを調整してもよい。
【００４５】
工程（iii）における一対のプレスロールによる加圧時の線圧は、１０〜２００Ｎ／ｍが好ましく、１５〜１５０Ｎ／ｍがより好ましい。工程（iii）における線圧が下限値以上であれば、プリプレグ積層体の層間にボイドが生じることを抑制しやすい。工程（iii）における線圧が上限値以下であれば、得られる繊維強化プラスチックに厚み斑や繊維方向の乱れが生じることを抑制しやすい。
【００４６】
工程（iii）において冷却に用いる一対のプレスロールは、温度調節機能を有していることが好ましい。温度調節機能を有するプレスロールとしては、例えば、温水ロールが挙げられる。
工程（iii）において冷却に用いる一対のプレスロールの温度は、熱可塑性樹脂の融点又はガラス転移温度未満であることが好ましい。
【００４７】
また、工程（iii）においては、プリプレグ積層体を少なくとも一対のベルトで挟持して走行させ、該一対のベルトの外側から一対のプレスロールで挟み込んでプリプレグ積層体を加圧して冷却することが好ましい。
ベルトとしては、工程（ii）で挙げたものと同じものが挙げられる。特に、前記したダブルベルト式加熱加圧機において、冷却プレス用の一対のプレスロールを備えたものを使用することが好ましい。
また、この場合、プリプレグ積層体とベルトの間に離型紙もしくは離型フィルムを配置するか、又はベルト表面に予め離型処理を施しておくことが好ましい。
【００４８】
冷却時間は、０．５〜３０分間が好ましい。
工程（iii）では、一対のプレスロールを１段のみ用いてもよく、２段以上用いてもよい。
【００４９】
本発明の製造方法では、得られる繊維強化プラスチックにおける、下式（１）で求められる厚み斑のＣＶ値は、５％以下が好ましく、３％以下がより好ましい。
ＣＶ値＝（厚みの標準偏差）／（厚みの平均値）×１００  ・・・（１）
【００５０】
また、本発明の製造方法では、得られる繊維強化プラスチックの層間ボイド率は、２％以下が好ましく、１％以下がより好ましい。これにより、曲げ強度、曲げ弾性率等の機械物性に優れた繊維強化プラスチックとなる。
なお、層間ボイド率は、実施例に記載の方法で測定される。
【００５１】
［実施態様の一例］
以下、工程（ii）及び工程（iii）を実施する態様の一例として、図２に例示したダブルベルト式加熱加圧機１（以下、単に加熱加圧機１という。）を用いる例について説明する。ただし、工程（ii）及び工程（iii）を実施する態様は加熱加圧機１を用いる態様には限定されない。
【００５２】
加熱加圧機１は、帯状のプリプレグ積層体１００を上下から挟持した状態で一方向に走行させる一対のベルト１２と、プリプレグ積層体１００を予熱する一対の遠赤外線ヒータ１４と、予熱されたプリプレグ積層体１００を上下から挟み込む加熱プレス用の一対の加熱ロール１６を２段と、温度Ｔに加熱されたプリプレグ積層体１００を上下から挟み込む冷却プレス用の一対のプレスロール１０を８段と、を有している。
加熱プレス用の一対の加熱ロール１６及び冷却プレス用の一対のプレスロール１０は、その間を通過するプリプレグ積層体１００を下流側に送り出す向きに回動しつつ、プリプレグ積層体１００を加圧する。
【００５３】
一対のベルト１２はそれぞれ、遠赤外線ヒータ１４よりも上流側に備えられた駆動ロール２０と、プレスロール１０よりも下流側に備えられた従動ロール２２に掛け回されて装着され、駆動ロール２０によって回動される。一対のベルト１２がプリプレグ積層体１００を挟持した状態で回動することで、プリプレグ積層体１００が走行するようになっている。
【００５４】
この加熱加圧機１を用いる態様では、工程（ii）として、帯状のプリプレグ積層体１００を加熱加圧機１に連続的に供給し、プリプレグ積層体１００を一対のベルト１２で挟持した状態で一対の加熱ロール１６間を通過するように走行させながら、遠赤外線ヒータ１４により予熱し、加熱ロール１６によりプリプレグ積層体１００を加圧しつつ温度Ｔに加熱する。
なお、遠赤外線ヒータ１４による予熱だけで、プリプレグ積層体１００が温度Ｔに加熱される場合は、加熱ロール１６の代わりに加熱機能を有さないプレスロールを用いる態様としてもよく、加熱ロール１６による加圧を行わない態様としてもよい。
【００５５】
次に、工程（iii）として、温度Ｔに加熱されたプリプレグ積層体１００を、一対のベルト１２に挟持された状態のまま一対のプレスロール１０間を通過するように走行させ、比（ｄ２／ｄ１）が前記した範囲内となるようにプレスロール１０によって加圧しつつ冷却して熱可塑性樹脂を固化させる。これにより、各プリプレグ基材が一体化した帯状の繊維強化プラスチック２００が得られる。
得られた繊維強化プラスチック２００は、従動ロール２２の下流側において、一対のベルト１２から剥離され回収される。
加熱加圧機１のようなダブルベルト式加熱加圧機は、プリプレグ積層体の加熱、加圧から、冷却までの一連の工程が簡便に行える点で有利である。
【００５６】
［作用効果］
以上説明した本発明の製造方法にあっては、工程（iii）において、比（ｄ２／ｄ１）が０．７〜１．０となるように一対のプレスロールでプリプレグ積層体を加圧しつつ冷却して繊維強化プラスチックを得る。そのため、得られる繊維強化プラスチックの厚み斑や繊維配向の乱れが起きることを抑制でき、かつ層間ボイドの発生による機械物性の低下を抑制できる。
また、本発明の製造方法で得られる繊維強化プラスチックは、プリプレグ基材に形成された切込みによって強化繊維が切断されているため、賦形時の流動性が高く、３次元形状等の複雑な形状の構造材の製造に好適に使用できる。
【００５７】
なお、本発明の製造方法は、前記した加熱加圧機１を用いる方法には限定されない。例えば、ダブルベルト式加熱加圧機に枚葉のプリプレグ積層体を供給して枚葉の繊維強化プラスチックを製造する方法としてもよい。
また、工程（ii）においてプリプレグ積層体の予熱を行わない方法としてもよい。また、二対以上のベルトを備えたダブルベルト式加熱加圧機を使用する方法としてもよい。また、帯状の繊維強化プラスチックを連続的に製造する場合等は、ベルトによって挟持せずに帯状のプリプレグ積層体をそのまま走行させながら工程（ii）及び工程（iii）を行う方法としてもよい。また、予熱専用の装置、加圧専用の装置、冷却専用の装置をそれぞれ使用する方法としてもよい。
【実施例】
【００５８】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の記載によっては限定されない。
［厚み］
一体化前のプリプレグ積層体及び一体化後の繊維強化プラスチックの厚みは、先端が丸いマイクロメーターを用いて測定した。測定点は、プリプレグ積層体又は繊維強化プラスチックの端部から６０ｍｍ間隔で縦方向に５点、横方向に５点の合計２５点とし、それらの平均値を厚みとして求めた。また、厚みの測定値より標準偏差を算出し、その標準偏差を平均値で除することにより、厚み斑の指標である変動係数（ＣＶ値、単位：％）を算出した。
【００５９】
［曲げ強度、曲げ弾性率］
得られた繊維強化プラスチックから、長さ１００ｍｍ、幅２５ｍｍの試験片を切り出した。このとき、該試験片における表面と裏面の繊維軸の方向（ベルト走行方向に対して０°方向）が該試験片の長さ方向と平行になるものと、該試験片における表面と裏面の繊維軸の方向に対して９０°方向（ベルト走行方向に対して９０°方向）が該試験片の長さ方向と平行になるものをそれぞれ作成した。
ＪＩＳ  Ｋ−７０７４に規定する試験方法に従い、万能試験機（インストロン社製、製品名：４４６５型）を用いて、評点間距離を８０ｍｍ、クロスヘッド速度５．０ｍｍ／分として３点曲げ試験を行い、ベルト走行方向に対して０°方向と９０°方向の曲げ強度及び曲げ弾性率を測定した。試験片の数はｎ＝６とし、曲げ強度及び曲げ弾性率はいずれもそれらの平均値として求めた。
【００６０】
［層間ボイド率］
得られた繊維強化プラスチックを、製造時のベルト走行方向に対して９０°方向に切断してその断面をＯＬＹＭＰＵＳ製ＢＸ５１Ｍシステム工業顕微鏡により観察し、該断面の総面積に対するボイドの面積の割合を層間ボイド率（単位：％）とした。
【００６１】
［繊維配向度］
得られた繊維強化プラスチックから、長さ２０ｍｍ、幅１０ｍｍの試験片を切り出した。試験片は、繊維強化プラスチックの中央部分から１つと、幅方向の中央における長さ方向の両端側からそれぞれ１つの合計３つを切り出した。
繊維試料台を備えたＸ線回折装置（リガク社製、ＴＴＲ−ＩＩＩ）を用い、該繊維試料台上に試験片を載せ、ターゲットをＣｕとして、Ｘ線回折測定を行った。具体的には、試験片の上方からＸ線を照射しながら、該試験片をその厚さ方向を軸に回転させて、回折角２θ＝２４．５°に配置した検出器で回折Ｘ線を取り込んで、各回転角度（φ）における輝度（Ｉ（φ））を測定した。次いで、得られた輝度（Ｉ（φ））から下式（１）により配向関数＜ｃｏｓ２φ＞を算出し、さらに下式（２）により繊維配向度ｆを算出した。繊維配向度ｆは、３つの試験片についての配向度の正負を除いた絶対値の平均値として求めた。繊維配向度ｆの値が小さいほど、繊維配向の乱れが少ないことを意味する。
【００６２】
【数１】
2015166130.tif 000003
【００６３】
［実施例１］
炭素繊維（三菱レイヨン社製、製品名：パイロフィルＴＲ−５０Ｓ１５Ｌ）を、繊維軸の方向が一方向となるように平面状に引き揃えて強化繊維シートとし、該強化繊維シートを両面からポリアミド樹脂フィルムで挟み、ポリアミド樹脂を含浸させ、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３４％の連続プリプレグ基材を得た。
次に、得られた連続プリプレグ基材におけるシートの縁から５ｍｍの部分よりも内側の領域に、カッティングプロッターによって、平均切込み長が４２．４２ｍｍ、強化繊維に対する切込みの角度が４５°とになるよう切込みを入れ、分断された強化繊維の長さを２５．０ｍｍとして、縦３００ｍｍ×横３００ｍｍの切込入りプリプレグ基材を作製した。
８枚の切込入りプリプレグ基材をその繊維方向が０°／４５°／９０°／−４５°となる順で２回繰り返して積層し、さらにその上に８枚の切込入りプリプレグ基材をその繊維方向が−４５°／９０°／４５°／０°となる順で２回繰り返して積層し、超音波溶着機（日本エマソン社製、製品名：２０００ＬＰｔ）でスポット溶接して、積層構成が対称となっている１６層のプリプレグ積層体を得た。該プリプレグ積層体の厚みｄ１は２．２ｍｍであった。
該プリプレグ積層体を、上下のベルトが０．３ｍ／分で駆動するダブルベルト式加熱加圧機に投入した。該ダブルベルト式加熱加圧機においては、ロール温度を２６０℃、線圧を１３．１ｋＮ／ｍ、ロールクリアランス（一対のロールで挟まれた上下のベルト間の隙間の距離。以下、同じ）を１段目から順に２．３ｍｍ、１．８ｍｍとした２段式の加熱プレス用の加熱ロールによりプリプレグ積層体を加熱加圧し、熱可塑性樹脂を溶融させた。その後、ロール温度を３０℃、線圧を１８．８ｋＮ／ｍ、ロールクリアランスを３ｍｍとした冷却プレス用のプレスロールによる１．５ｍの冷却区間を通過させ、熱可塑性樹脂を固化させて一体化させることで、厚みｄ２を２．００ｍｍ（比（ｄ２／ｄ１）＝０．９１）とした繊維強化プラスチックを得た。
【００６４】
［実施例２］
冷却プレス用のプレスロールのロールクリアランス、一体化後の繊維強化プラスチックの厚みｄ２、及び比（ｄ２／ｄ１）を表１に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００６５】
［実施例３］
冷却プレス用のプレスロールのロールクリアランス、一体化後の繊維強化プラスチックの厚みｄ２、及び比（ｄ２／ｄ１）を表１に示すとおりに変更した以外は、実施例２と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００６６】
［実施例４］
加熱プレス用のプレスロールの線圧、ロールクリアランス、一体化後の繊維強化プラスチックの厚みｄ２、及び比（ｄ２／ｄ１）を表１に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００６７】
［比較例１］
加熱プレス用の加熱ロールの温度、一体化後の繊維強化プラスチックの厚みｄ２、及び比（ｄ２／ｄ１）を表１に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００６８】
［比較例２］
上下のベルトの駆動速度、一体化後の繊維強化プラスチックの厚みｄ２、及び比（ｄ２／ｄ１）を表１に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００６９】
［実施例５］
縦６００ｍｍ×横６００ｍｍの１６層のプリプレグ積層体を、帯状のプリプレグ積層体を上下から挟持した状態で一方向に走行させる一対のベルトと、プリプレグ積層体を上下から挟み込む加熱プレス用の一対の加熱ロールを５段と、温度Ｔに加熱されたプリプレグ積層体を上下から挟み込む冷却プレス用の一対のプレスロールを８段とを有する、上下のベルトが０．７ｍ／分で駆動するダブルベルト式加熱加圧機に投入した。プリプレグ基材の切込み条件は実施例１と同様とした。加熱加圧機においては、ロール温度を２８０℃、１、２段目の線圧を８．２ｋＮ／ｍ、３、４、５段目の線圧を１６．５ｋＮ／ｍ、ロールクリアランスを２．２ｍｍとした加熱プレス用の加熱ロールによりプリプレグ積層体を加熱加圧し、熱可塑性樹脂を溶融させた。その後、ロール温度を３０℃、前半４段の線圧を７０．３ｋＮ／ｍ、後半４段の線圧を１３１．７ｋＮ／ｍ、ロールクリアランスを２．２ｍｍとした冷却プレス用のプレスロールによりプリプレグ積層体を冷却固化させて一体化させることで厚みｄ２を１．８５ｍｍ（比（ｄ２／ｄ１）＝０．８４）とした繊維強化プラスチックを得た。
【００７０】
［実施例６］
プリプレグ積層体の大きさを縦３００ｍｍ×横６００ｍｍ、上下のベルト駆動速度、及び加熱ロール温度、冷却プレス用のプレスロールの線圧を表２に示す通りに変更した以外は実施例５と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
実施例及び比較例の各測定結果を表１及び表２に示す。
【００７１】
【表１】
2015166130.tif 000004
【００７２】
【表２】
2015166130.tif 000005
【００７３】
表１及び表２に示すように、本発明の製造方法で得た実施例１〜４の繊維強化プラスチックは、層間ボイド率が低く、また繊維配向度が低く繊維方向の乱れが抑制されており、曲げ強度及び曲げ弾性率が高く、その斑も小さかった。
また、比（ｄ２／ｄ１）を０．８以上０．９１以下として得た実施例１及び５の繊維強化プラスチックは、曲げ強度及び曲げ弾性率が高く、さらに実施例４及び６に比べて、ベルト走行方向に対して０°方向と９０°方向の強度バランスがとれておりロールプレスによる繊維方向の乱れを抑制し、疑似等方性を残していた。
比（ｄ２／ｄ１）を１超として得た比較例１及び２の繊維強化プラスチックでは、繊維配向度が小さく繊維方向の乱れが抑制されていたものの、層間ボイド率が高く、曲げ強度及び曲げ弾性率が低下した。
【符号の説明】
【００７４】
１  ダブルベルト式加熱加圧機
１０  プレスロール
１２  ベルト
１４  遠赤外線ヒータ
１６  加熱ロール
２０  駆動ロール
２２  従動ロール
１００  プリプレグ積層体
２００  繊維強化プラスチック
【図１】
2015166130.tif 000006
【図２】
2015166130.tif 000007