(57)【要約】【課題】蒸気滅菌用の分離膜モジュールユニット、およびその滅菌方法を提供する。【解決手段】個々の分離膜モジュールを斜めに配置し、それぞれのモジュールを直列に接続する。本発明の蒸気滅菌ユニットは、設備費を低減できるとともに、操作性に優れる。【選択図】図６
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
上下に配置された２個以上の分離膜モジュールであって、前記分離膜モジュールは、その長手方向と水平方向との間の角度が１°以上４５°以下になるように配置されている分離膜モジュールと、
いずれか１つの分離膜モジュールとその分離膜モジュールより下に配置された分離膜モジュールとの一次側を直列に接続する送液ラインと、
いずれか１つの分離膜モジュールのドレンをその分離膜モジュールより下に配置された分離膜モジュールに送り込むドレン排出ラインと
を備えるモジュールユニット。
【請求項２】
前記送液ラインが前記ドレン排出ラインを兼ねる
請求項１に記載のモジュールユニット。
【請求項３】
前記分離膜モジュールは、前記モジュールユニットにおける前記分離膜モジュールの設置姿勢において、下方を向くように配置されるドレン排出口を備え
前記ドレン排出ラインは、前記ドレン排出口に接続される
請求項１または２に記載の分離膜モジュールユニット。
【請求項４】
前記分離膜モジュールが中空糸膜を有し、
前記分離膜モジュールにおける前記中空糸膜の充填率が４０％以上６０％以下である、
請求項１〜３のいずれかに記載の分離膜モジュールユニット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、蒸気滅菌に適した分離膜モジュールユニットに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
分離膜については、飲料水製造、浄水処理、排水処理などの水処理分野、食品工業分野等様々な方面で利用されている。飲料水製造、浄水処理、排水処理などの水処理分野においては、分離膜が従来の砂濾過、凝集沈殿過程の代替として水中の不純物を除去するために用いられている。浄水処理や排水処理などの水処理分野においては、処理水量が大きいため、透水性能の向上が求められており、透水性能が優れている分離膜で膜面積を減らし、膜面積あたりの設置面積が小さい中空糸膜モジュールやスパイラル式モジュールを使用することで、装置のコンパクト化、設備費および膜交換費の低減を試みている。
【０００３】
一方、分離膜を用いた連続発酵装置を例にとると、連続発酵装置において、より効率的な連続発酵による生産を行うために、膜面積あたりの設置面積が小さく、分離膜モジュールの交換費用が少ない中空糸膜モジュールなどを用いた技術が開示されている（特許文献１参照）。この技術では、微生物や培養細胞を、分離膜に中空糸膜を用いて、濾液から化学品を回収すると同時に濃縮液中の微生物や培養細胞を発酵培養液に保持または還流させることにより、発酵培養液中の微生物や培養細胞濃度を高く維持することが可能となっている。発酵培養液を中空糸膜モジュールに送液し、一部は濾過をして、大部分は発酵槽に還流させるクロスフロー濾過を採用しており、このクロスフローの流れの剪断力により、膜表面の汚れを除去し、効率的な濾過を長期間継続することも可能であった。
この様な連続発酵では、雑菌混入（コンタミネーション）を防いだ状態で純粋培養を行うことが好ましい。発酵培養液を濾過する際に分離膜モジュール等から雑菌が混入すると、発酵効率の低下、発酵槽内での発泡等により化学品の製造が効率的に行えなくなる。そのため、雑菌混入を防ぐために、発酵前に発酵槽や周辺設備、そして分離膜を滅菌する必要がある。
【０００４】
滅菌の方法としては、火炎滅菌、乾熱滅菌、煮沸滅菌、蒸気滅菌、紫外線滅菌、ガンマ線滅菌、ガス滅菌等の方法が挙げられるが、分離膜孔中の水分が無くなり、分離膜が乾燥してしまうと分離機能がなくなってしまうことに留意する必要がある。薬剤で殺菌する方法もあるが、殺菌後の薬剤の処理または分離膜モジュールへの薬剤の残留の問題がある。さらに薬剤耐性のある微生物が残る懸念がある。
【０００５】
また、分離膜の形状は、平膜、中空糸膜、スパイラル式などの形状のものがあり、中空糸膜モジュールであれば、外圧式、内圧式がある。特に中空糸膜モジュールは単位装置あたりの膜面積が大きく、工業的にも有用な構造と考えられるが、構造としては複雑なものである。
【０００６】
複雑な構造の分離膜を乾燥させずに滅菌するには、分離膜モジュール内に所定温度の水蒸気を供給して滅菌する蒸気滅菌（一般的には１２１℃、１５分間から２０分間）が適している。
【０００７】
この蒸気滅菌を生産スケールの発酵槽などの設備で行う場合、一般的には、発酵槽や周辺設備に、所定温度・圧力の蒸気、例えば１２５℃の飽和水蒸気を供給し、一般的な蒸気滅菌の温度である１２１℃まで各設備を昇温し、滅菌温度を所定時間保持して（２０分以上）、蒸気滅菌を行っている。
【０００８】
ここで、工業化における設備対応を考えると、大きいものでは数百ｍ３の発酵槽にて発酵を行うことも想定されるが、高濃度の微生物を含む発酵液を濾過するためには多くの膜面積が必要であり、そのため、分離膜モジュールを複数本使用することとなる。例えば百m3の発酵液を濾過する場合、発酵液の濾過性、分離膜モジュールの性能などにより最適数は変わるが、多い場合は数百本、数千本の複数の分離膜モジュールが必要となる。
【０００９】
一方、水処理分野においては、濾過の際は並列配置とした各モジュールに原液を供給して濾過を行うとともに、洗浄の際は、モジュール間をフラッシング管で接続し、所定位置に設置した開閉バルブの開閉操作によりモジュールを直列配置として、中空糸膜をフラッシング洗浄することにより、洗浄液量や廃液量、分離膜洗浄用のエアー量を低減する技術が開示されている（特許文献２）。
【００１０】
分離膜を用いて発酵により連続的に化学品を製造する連続発酵による化学品の製造に用いる分離膜モジュールについても、複数の分離膜モジュールを分離膜洗浄効果からクロスフローろ過を採用し、運転コスト削減の観点から、分離膜モジュールを直列に配置する技術が開示されている（特許文献３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開２００８−２３７１０１号公報
【特許文献２】特開２００９−７２７０８号公報
【特許文献３】特願２０１２−５１３１１８号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
大量の原液を処理するには多数の分離膜モジュールが必要となる。しかし、多数のモジュールを効率よく運転およびメンテナンスすることは困難である。なお、ここで言う運転は、ろ過だけでなく蒸気滅菌を含む。
【００１３】
本発明は、大量の原液を処理可能であり、かつ運転およびメンテナンスを効率良く行うことのできる技術を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
（１）上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明のモジュールユニットは、
上下に配置された２個以上の分離膜モジュールであって、前記分離膜モジュールは、その長手方向と水平方向との間の角度が１°以上４５°以下になるように配置されている分離膜モジュールと、
いずれか１つの分離膜モジュールとその分離膜モジュールより下に配置された分離膜モジュールとの一次側を直列に接続する送液ラインと、
いずれか１つの分離膜モジュールのドレンをその分離膜モジュールより下に配置された分離膜モジュールに送り込むドレン排出ラインと
を備える。
【００１５】
この構成によって、直列に接続された分離膜モジュールのうち、端部のモジュールから蒸気を送り込むことで、一連の分離膜モジュールを滅菌することができる。また、分離膜モジュールの長手方向と水平方向との間の角度が１°以上であることで、蒸気滅菌時に生じるドレンがモジュールの下部に流れる。よって、モジュール内のドレン滞留による滅菌不良の発生を抑制することができる。さらに、ドレンは、送液ラインにより上方のモジュールから下方のモジュールに流れることができるので、最下層のモジュールからまとめてドレンを排出することができる。また、分離膜モジュールの長手方向と水平方向との間の角度が４５°以下であることで、モジュールユニット全体の高さを抑えることができる。このように高さを抑えることで、運転のための設備および運転コストを小さく抑えることができる。
【００１６】
（２）また、上記（１）のモジュールユニットにおいて、上記送液ラインは上記ドレン排出ラインを兼ねてもよい。
【００１７】
（３）前記分離膜モジュールは、前記モジュールユニットにおける前記分離膜モジュールの設置姿勢において、下方を向くように配置されるドレン排出口を備えてもよい。前記ドレン排出ラインは、前記ドレン排出口に接続されてもよい。この構成により容易にドレンを排出することができる。
【００１８】
（４）  前記分離膜モジュールが中空糸膜を有し、上記分離膜モジュールにおける前記中空糸膜の充填率が４０％以上６０％以下であってもよい。
【００１９】
中空糸膜の充填率を４０%以上とすることで、中空糸膜の偏りを低減し、モジュール中に均一に被ろ過液および蒸気を供給することができる。また、充填率を６０%以下とすることで、被ろ過液、蒸気、洗浄液等を、モジュール内に行き渡らせることができる。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、直列に接続された分離膜モジュールの一端から蒸気を送り込むことで、それに接続された一連の分離膜モジュールを滅菌することができる。また、分離膜モジュールの長手方向と水平方向との間の角度が１°以上であることで、蒸気滅菌時に生じるドレンがモジュールの下部に流れる。よって、モジュール内のドレン滞留による滅菌不良の発生を抑制することができる。さらに、ドレンは、送液ラインにより上方のモジュールから下方のモジュールに流れることができるので、最下層のモジュールからまとめてドレンを排出することができる。また、分離膜モジュールの長手方向と水平方向との間の角度が４５°以下であることで、モジュールユニット全体の高さを抑えることができる。
【００２１】
以上の作用により、本発明によれば、運転のための設備の規模および運転コストを小さく抑えることができる。
【００２２】
分離膜モジュールユニットについて、蒸気滅菌時の蒸気ドレン排出性を向上し、分離膜モジュールユニットおよびその周辺設備について設備を簡素化し、運転コストを削減することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】図１は本発明の実施の一形態にかかる分離膜モジュールの概略図である。
【図２】図２は別の形態にかかる分離膜モジュールの概略図である。
【図３】図３はさらに別の形態にかかる分離膜モジュールの概略図である。
【図４】図４はさらに別の形態にかかる分離膜モジュールの概略図である。
【図５】図５はさらに別の形態にかかる分離膜モジュールの概略図である。
【図６】図６は分離膜モジュールを斜め配置した分離膜モジュールユニットの概略図である。
【図７】図７は分離膜モジュールを斜め配置した分離膜モジュールユニットの概略図である。
【図８】図８は分離膜モジュールを縦置き直列配置した分離膜モジュールユニットの概略図である。
【図９】図９は分離膜モジュールを縦置き並列配置した分離膜モジュールユニットの概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下に、本発明の実施の一形態である分離膜モジュールユニットについて説明する。分離膜モジュールユニットは、２個以上の分離膜モジュールと、それを互いに接続する管（ライン）とを備える。
【００２５】
１．分離膜
分離膜モジュールは分離膜を備える。分離膜について説明する。分離膜は精密ろ過、限界ろ過など何れの捕捉径でも良く、また材質は、有機膜、無機膜を問わない。分離膜の洗浄に逆圧洗浄や薬液浸漬による洗浄などを行うため、分離膜は、これらに対する耐久性を有することが好ましい。
【００２６】
分離性能及び透水性能、さらには耐汚れ性の観点から、有機高分子化合物を好適に使用することができる。例えば、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリフッ化ビニリデン系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂、ポリアクリロニトリル系樹脂、セルロース系樹脂およびセルローストリアセテート系樹脂などが挙げられ、これらの樹脂を主成分とする樹脂の混合物であってもよい。
【００２７】
溶液による製膜が容易で物理的耐久性や耐薬品性にも優れているポリ塩化ビニル系樹脂、ポリフッ化ビニリデン系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂およびポリアクリロニトリル系樹脂が好ましく、ポリフッ化ビニリデン系樹脂またはそれを主成分とする樹脂が、化学的強度（特に耐薬品性）と物理的強度を併せ有する特徴をもつためより好ましく用いられる。
【００２８】
ここで、ポリフッ化ビニリデン系樹脂としては、フッ化ビニリデンの単独重合体が好ましく用いられる。さらに、ポリフッ化ビニリデン系樹脂は、フッ化ビニリデンと共重合可能なビニル系単量体との共重合体を用いても構わない。フッ化ビニリデンと共重合可能なビニル系単量体としては、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレンおよび三塩化フッ化エチレンなどが例示される。
【００２９】
分離膜の形状は、平膜、中空糸膜、スパイラル式などいずれの形状のものも採用することができ、中空糸膜モジュールであれば、外圧式、内圧式のいずれの形状のものも採用することができる。
【００３０】
２．分離膜モジュール様式
分離膜モジュールは、分離膜およびそれを収容する筐体等を備える。
【００３１】
１個の分離膜モジュールユニットに含まれる分離膜モジュールの長さ、充填率、分離膜の種類などの仕様は同じでも、異なっていても良い。ただし、例えばモジュール毎に充填率が異なると、それぞれのモジュールでのクロスフロー流束が異なるので、それぞれのモジュールにおいて、クロスフローの剪断力により得られる分離膜の洗浄効果が異なる。またモジュールの濾過速度の設定も個別に行う必要がある。さらに、異なるモジュールを管理するには、同じ種類のモジュールを管理するよりも手間がかかるので、生産管理の観点からは、各モジュールの仕様は同じである方が好ましい。
【００３２】
（１）分離膜モジュールの構成
分離膜モジュールは、被ろ過液（つまり原液）からろ過液（つまり透過液）を分離することができればよい。ろ過には、全量ろ過とクロスフローろ過があり、クロスフローろ過においては、被ろ過液からろ過液と濃縮液とが得られる。具体的には、全量ろ過においては、分離膜モジュールは、筐体と；筐体内に収容され、被ろ過液（つまり原液）をろ過液（つまり透過液）に分離する分離膜と、を備える。また、膜洗浄液などの排出用に追加の出口などがあっても良い。一方、クロスフローろ過の場合は、分離膜モジュールは、筐体と；筐体内に収容され、被ろ過液（つまり原液）をろ過液（つまり透過液）と濃縮液とに分離する分離膜と；筐体の外側から分離膜の一次側に被ろ過液を供給する被ろ過液入口と；ろ過液を筐体外に排出するろ過液出口と、濃縮液を筐体外に排出する濃縮液出口と、を備える。被ろ過液入口および濃縮液出口は、筐体の長手方向における両端の近傍にそれぞれ設けられることが好ましい。
【００３３】
なお、「一次側」とは、分離膜で仕切られた空間のうち被ろ過液（つまり原液）が供給される方であり、「二次側」とは、その逆である。つまり、一次側とは、内圧式中空糸膜モジュールでは膜の内側を指し、外圧式中空糸膜モジュールでは膜の外側を指す。「一次側」および「二次側」はそれぞれ、「供給側」、「透過側」と言い換えられてもよい。
【００３４】
分離膜モジュールの具体的な構成について、外圧式中空糸膜モジュールを例に、図面を参照しながら説明する。
【００３５】
図１の中空糸膜モジュール１１は、両端が開口した筒状ケース３と、上キャップ６と、下キャップ７と、筒状ケース３内に収納された多数本の中空糸膜２とを備える。
【００３６】
筒状ケース３，上キャップ６および下キャップ７は、筐体に相当する。
【００３７】
筒状ケース３は、両端が開口した円筒状のケースであり、側面において、円筒形状における高さ方向での下端の近傍に被ろ過液入口８が設けられ、高さ方向での上端の近傍に濃縮液出口１０が設けられている。また、被ろ過液入口８および濃縮液出口１０からはそれぞれノズル８ａ（２２ａ）および１０ａが突出している。
【００３８】
上キャップ６は、筒状ケース３の上端に装着される。上キャップ６には第１のろ過液出口９１が設けられる。下キャップ７は筒状ケース３の下端に装着される。下キャップ７には第２のろ過液出口９２が設けられる。ろ過液出口９１および９２からは、ノズル９１ａおよび９２ａが突出する。なお、本形態では、被ろ過液入口８がドレン排出口２２を兼ねる。また、被ろ過液入口８は、エア供給口としても機能する。
【００３９】
本形態では、中空糸膜２は、その両端が開口している。ただし、本発明はこれに限定されるものではなく、中空糸膜は２つの端面の少なくとも一方が開口していればよい。本形態では、中空糸膜２の上端と下端とは、それぞれ中空糸膜集束部材４１および４２によって束ねられている。図１では、両方の中空糸膜集束部材４が筒状ケース３の内部に固定されることで、中空糸膜束が筒状ケース３内に固定される。中空糸膜集束部材４１および４２は、いわゆるポッティング剤で形成されている。なお、中空糸膜集束部材４１および４２を、必要に応じ筒状等の容器内に接着固定し、Ｏリングやパッキンなどのシール材を用いて液密に筒状ケース３の内部に固定することで、中空糸膜２と中空糸膜集束部材４１および４２をカートリッジ式として、中空糸膜束を筒状ケース３内に固定しても良い。
【００４０】
中空糸膜モジュール１１では、例えば、全量ろ過の場合、被ろ過液は、被ろ過液入口8から、筒状ケース３の内部、具体的には中空糸膜２の外側（一次側）に供給される。中空糸膜２を透過した透過液は、中空糸膜２の開口した上端から上キャップ６内に流れ、次いで第１ろ過液出口９１から中空糸膜モジュール１１の外部へと流出する。また、透過液は、中空糸膜２の開口した下端から下キャップ７内に流れることもでき、このように下キャップ７内に流れた透過液は、第２ろ過液出口９２から中空糸膜モジュール１１の外部へと流出する。中空糸膜集束部材４１，４２が筒状ケース３の内壁に（つまり筐体の内壁に）液密に固定されていることで、透過液と被ろ過液および濃縮液とは互いに混ざらないように隔離される。
【００４１】
図２の中空糸膜モジュール１２は、中空糸膜２の下端が閉塞された状態で、小束集束部材５によって束ねられており、かつ筒状ケース３および下キャップ７に変えて、筒状ケース３１および下キャップ７１が設けられる以外は、図１の構成とほぼ同一である。すでに説明した部材については、同符号を付してその説明を省略する。
【００４２】
図２の形態では、中空糸膜２の上端は、開口した状態で、中空糸膜集束部材４１に束ねられる。中空糸膜集束部材４１は、図１の形態と同様に、筒状ケース３の上端近傍に液密に固定される。一方、中空糸膜２の下方の端部は、１束から３００束程度の小束２ａに分割され、小束２ａ毎に小束集束部材５で束ねられ、かつ下端が閉塞されている。
【００４３】
なお、下方の端部において、小束２ａは筐体に対して固定されておらず、自由に動くことができる。また、補強のために各小束２ａにはスチールワイヤーやアラミド繊維コードなどの、高強度かつ低伸度である糸状または棒状の部材を含んでもよい。
【００４４】
筒状ケース３１は、被ろ過液入口を備えない以外は、筒状ケース３と同様の構成を備える。下キャップ７１は、図１の下キャップ７と同様の構造を有するが、下キャップ７でのろ過液出口９２に相当する構造が、被ろ過液入口８、ドレン排出口２２およびエア供給口として機能する。
【００４５】
図２の中空糸膜モジュール１２では、例えばクロスフローろ過の場合、被ろ過液は、被ろ過液入口８から、複数の小束２ａの間を通って、筒状ケース３１の内部、具体的には中空糸膜２の外側（一次側）に供給される。中空糸膜２を透過した透過液は、中空糸膜２の開口した上端から上キャップ６内に流れ、次いで第１ろ過液出口９１から中空糸膜モジュール１２の外部へと流出する。中空糸膜２を透過しなかった濃縮液は、濃縮液出口１０から中空糸膜モジュール１２の外部へと流出する。中空糸膜集束部材４１が筒状ケース３１の内壁に（つまり筐体の内壁に）液密に固定されていることで、透過液と被ろ過液および濃縮液とは互いに混ざらないように隔離される。
【００４６】
なお、図１の構成と図２の構成とを組み合わせることもできる。つまり、図１の構成において、中空糸膜２の片方の端部が閉塞されていてもよい。例えば、図２の筒状ケース３１、上キャップ６，下キャップ７１を備える筐体内に、中空糸膜集束部材４１および４２で束ねられた図１の中空糸膜２が収容されており、かつ、中空糸膜集束部材４２が中空糸膜２の下端を閉塞していてもよい。この場合、中空糸膜集束部材４２に対して筒状ケース３が固定されておらず、筒状ケース３１と中空糸膜集束部材４２との間に隙間が設けられていてもよい。
【００４７】
上述したいずれの構成においても、膜の上端または下端のうち、閉塞される方の端部は、Ｕ字状に折り曲げた糸束の湾曲部が閉塞部材または集束部材によって束ねられていてもよい。
【００４８】
さらに、図３，図４に示すように、ドレン排出口２２を被ろ過液入口８とは別に設けてもよい。
【００４９】
具体的には、図３の分離膜モジュール１３は、筒状ケース３に代えて筒状ケース３２を備える以外は、図１の分離膜モジュール１と同じ構成を備える。筒状ケース３２は、その下端の近傍に、別々に設けられた被ろ過液入口８およびドレン排出口２２を備える。被ろ過液入口８の位置は、筒状ケースの周方向において、ドレン排出口２２に近くてもよいし、離れていてもよい。
【００５０】
また、図４の分離膜モジュール１４は、筒状ケース３１に代えて筒状ケース３３を備える以外は、図２の分離膜モジュール１２と同じ構成を備える。筒状ケース３３は、その下端にドレン排出口２２を備える。また、図４の構成において、被ろ過液入口８とドレン排出口２２との位置が入れ替わってもよい。
【００５１】
また、図５の分離膜モジュール１５は、被ろ過液入口８（ドレン排出口２２）が、偏心した位置に設けられる以外は図２のモジュール１２と同様の構成を有する。図１，図３，図４でも、ドレン排出口２２が偏心した位置に設けられている。この効果については後述する。
【００５２】
以上に説明した部材のより具体的な構成および分離膜モジュールがさらに備え得る部材について説明する。
【００５３】
（２）整流部材
分離膜モジュールは、筐体内に、分離膜モジュール内の流れを整流化するための整流部材を備えてもよい。整流部材は、例えば、筒状の部材であり、筐体の上端近傍（例えば筒状ケース３および筒状ケース３１の上端近傍）に配置される。
【００５４】
分離膜は、接着剤などで、筐体または整流部品に固定されても良い。また、分離膜はカートリッジ式であってもよい。つまり、分離膜が、筐体または整流部品に対して脱着可能であってもよい。
【００５５】
（３）筐体
筒状ケース３、上キャップ６および下キャップ７は、蒸気滅菌に対する耐熱性を有することが好ましい。例えば、これらの部材の材料としては、ポリスルホン、ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィドなどの耐熱性の樹脂が単独もしくは混合で用いられる。また、樹脂以外の材料として、アルミニウム、ステンレス鋼などが好ましい。好ましい材料としてはさらに、樹脂と金属の複合体や、ガラス繊維強化樹脂、炭素繊維強化樹脂などの複合材料が挙げられる。
【００５６】
筐体の形状は特に限定はないが、円筒形状の胴体を持つものが好ましい。胴体部の形状は円筒でなくとも良く、筐体の製作のし易さ、分離膜モジュール内のデッドスペースの最小化などを考慮して変更することができる。
【００５７】
（４）集束部材
中空糸膜集束部材４１および４２のように中空糸膜開口したまま束ねる部材および，ならびに小束集束部材５のように中空糸膜を閉塞しかつ束ねる部材をまとめて集束部材とよぶ。集束部材としては、接着剤が好ましく用いられる。
【００５８】
接着剤として、硬化後のタイプＤデュロメータ硬度が５０以上８０以下程度の合成樹脂が好ましく用いられる。タイプＤデュロメータ硬度は、ＪＩＳ−Ｋ６２５３（２００４）で測定される。
【００５９】
硬度が５０以上であることで、濾過時、逆圧洗浄時、および蒸気滅菌時に分離膜１次側から高圧の飽和水蒸気を投入した場合等の、分離膜の１次側と２次側で差圧がかかった時にも、中空糸膜集束部材４の変形を小さく抑えることができる。その結果、中空糸膜と集束部材との間での剥離発生を抑制することができ、中空糸膜２が破断してリークを起こす懸念が低減される。
【００６０】
また、硬度が８０以下であることも、中空糸膜が損傷する危険性を低減する。集束部材の表面のうち、中空糸膜が突出している部分では、集束部材の角と中空糸膜が接触する。ろ過時および逆圧洗浄時等において中空糸膜の揺れが発生したときに、集束部材の角と中空糸膜の外面とが強く接触する可能性があるが、その場合も、硬度が８０以下であることで、中空糸膜の損傷および破断の発生を抑制することができる。
【００６１】
以上の様な、中空糸膜集束部材４および小束集束部材５の接着剤としては、汎用品で安価であり、水質への影響も小さいエポキシ樹脂やポリウレタン樹脂などの合成樹脂を用いることが好ましい。
【００６２】
（５）分離膜充填率
分離膜モジュールの分離膜の充填率について、中空糸膜モジュールを例に説明する。ここで、中空糸膜モジュールにおける中空糸膜の充填率は以下の式１で求められる。
【００６３】
【数１】
2015110198.tif 000003
【００６４】
中空糸膜モジュールにおける中空糸膜の充填率は、使用する目的や状況に応じて適宜決定することができる。具体的には、充填率は、３０％以上６０％以下が好ましい。また、本実施形態では、中空糸膜モジュールを斜めに配置して、直列に接続して、かつ蒸気滅菌を行うので、中空糸膜の充填率は、４０％以上であることが好ましく、４５％以上であることがより好ましい。
【００６５】
理由は以下のとおりである。中空糸膜モジュールを斜めに設置すると、筐体内で中空糸膜が鉛直方向に偏り、その偏りが、滅菌時の昇温性およびクロスフローの流れに影響する可能性がある。そのため、中空糸膜が筐体の中で偏りが大きくならない様に、筐体の中に中空糸膜を詰めて、空隙を必要最小限にすることが好ましい。そのため、通常よりも中空糸膜の充填率を高めに設定しておくことが好ましい。
【００６６】
また、中空糸膜が筐体の中で偏らない様に、保持板などで中空糸膜を保持しても良い。保持板などの保持部材は、蒸気滅菌に対して耐熱性を有することが好ましく、また蒸気ドレンの滞留が無いように、凹部分を持たない構造を有することが好ましい。
【００６７】
充填率が３０％以上であることが好ましい他の理由を以下に述べる。充填率が大きいほど、１個のモジュール当たりの膜面積が大きくなるため、ろ過効率が向上する。充填率が３０％以上であることで、中空糸膜モジュール内で中空糸膜以外の断面積が小さく抑えられるので、循環流量を大きくしなくても膜面線速度を大きくすることができる。つまり、大型の循環ポンプを必要とすることなくろ過に適切な線速度を得ることができるので、機器費および運転電力を抑えることができる。また循環流量が小さくて済むので、細い配管を用いることができ、その結果、配管および自動弁などのバルブ類にかかる費用を抑制することができる。
【００６８】
中空糸膜の充填率が６０％以下であることで、滅菌における蒸気、ろ過運転における被ろ過液、洗浄における洗浄液が、モジュール内に充分に行き渡りやすい。
【００６９】
また、充填率が６０%以下であることで、微生物をモジュール外に排出しやすいので、膜の目詰まりを抑制しやすい。また、充填率が６０%以下であれば、筐体に中空糸膜束を挿入することも容易である。さらに、中空糸膜の間に集束部材を構成する接着剤が浸透しやすく、製作が容易である。
【００７０】
３．分離膜モジュールの配置
以下に、モジュールユニットの構成の具体例を示す。モジュールユニットは、２個以上の分離膜モジュールであって、その分離膜モジュールが斜めに配置されている分離膜モジュールと；いずれか１つの分離膜モジュールとその分離膜モジュールより下に配置された分離膜モジュールとの一次側を直列に接続する送液ラインと、いずれか１つの分離膜モジュールのドレンをその分離膜モジュールより下に配置された分離膜モジュールに送り込むドレン排出ラインとを備える。
【００７１】
通常、分離膜モジュールは、円筒または直方体のように一方向に長いことが多い。複数のこのような分離膜モジュールを、長さ方向が鉛直方向に平行になるように設置し（縦置きし）かつ直列に接続する場合、鉛直方向に分離膜モジュールを並べると、設備全体の高さは、（個々の分離膜モジュールの長さ）×（重ねた本数）以上になる。
【００７２】
これに対して、本発明者らは、分離膜モジュールを、その長手方向が鉛直方向に対して斜めになるように配置することで、設備高さを抑制することができることを見いだした。
【００７３】
図６および図７では、外圧式中空糸膜モジュールを備えるモジュールユニットを例に挙げるが、本発明はこれに限定されるものではなく、種々の分離膜モジュールに適用可能である。
【００７４】
図６に示すモジュールユニット１０１は、複数の分離膜モジュール１Ａ、１Ｂ、１Ｃと、分離膜モジュール１Ａと１Ｂとの間、および分離膜モジュール１Ｂと１Ｃとの間をそれぞれ直列に接続するモジュール接続パイプ（送液ラインの一例）２３を備える。
【００７５】
分離膜モジュール１Ａ、１Ｂ，１Ｃはそれぞれ、図５の中空糸膜モジュール１２と同様の構成を有する。ただし、上述したモジュールのいずれも、図６および図７の構成に適用可能である。
【００７６】
分離膜モジュール１Ａは最下方に、モジュール１Ｂは１Ａの上に、モジュール１Ｃは１Ｂの上に配置される。このように、鉛直方向に分離膜モジュールを積み重ねた方が、水平方向に並べるよりも、分離膜モジュール間を繋ぐ管を短くすることができ、運転にかかるエネルギーを低減することができる。
【００７７】
また、分離膜モジュール１Ａ，１Ｂ，１Ｃの長手方向（筒状ケースの高さ方向：図中に一点鎖線で示す）と水平方向（図中に点線で示す）との間の角度は、１°以上４５°以下であることが好ましく、５°以上３０°以下であることがより好ましい。
【００７８】
なお、「角度」とは、モジュールの長手方向に平行な直線と水平方向に平行な直線との間の角度のうち、鋭角となる角度である。
【００７９】
角度が１°以上であれば、蒸気滅菌時の分離膜モジュール内でのドレンの滞留を抑制し、滅菌不良を効果的に抑制することができる。角度が大きいほど（長手方向が鉛直に近いほど）、ドレンの排出速度（つまりドレンの流下速度）は大きくなる。特に下段の分離膜モジュールには上段の分離膜モジュールのドレンが集まるため、下段の分離膜モジュールおよび下段の流路では、昇温性が低下する懸念がある。直列に接続する本数が多い場合は、それだけ最下段の分離膜モジュールには多くのドレンが流入するので、分離膜モジュールの長手方向と水平方向との間の角度を大きくすることで、ドレンの流下速度を早くして、ドレンを早く排出することが好ましい。
【００８０】
一方で、角度が小さい方が、分離膜モジュールユニットの高さＨＵを小さくできるので、設備費および運転コストを低減することができる。さらには、分離膜モジュールの交換などのメンテナンスにおいても手間を削減することができる。そのため、斜め配置の分離膜モジュールの傾きは、必要最小限とすることが好ましく、その一例が、上述の１°以上４５°以下という範囲である。
【００８１】
図６では、ユニット１０１内の全てのモジュール１Ａ，１Ｂ，１Ｃの長手方向と水平方向との間の角度ＲＡ、ＲＢおよびＲＣは同等である。ただし、１つのモジュールユニットに含まれる複数の分離膜モジュールの角度は互いに異なっていてもよい。
【００８２】
例えば、図７のユニット１０２は、各モジュールの長手方向が、隣のモジュールの長手方向とジグザグになるように配置されている以外は図６のユニット１０１と同様の構成を備える。
【００８３】
また、直列に接続されているモジュールのうち、少なくとも２つのモジュールが、上述の数値範囲内の角度を示せばよい。
【００８４】
つまり、上述の数値範囲内の角度を示すモジュールに、上述の数値範囲からはずれた角度を示す分離膜モジュールが、さらに接続されていてもよい。つまり、モジュールユニットは、長手方向と水平方向との間の角度が１°以上４５°以下になるように配置された第１分離膜モジュールと、長手方向と水平方向との間の角度が１°以上４５°以下になるように配置され、かつ前記第１分離膜モジュールの上方に配置された第２分離膜モジュールと、前記第１分離膜モジュールと前記第２分離膜モジュールの一次側とを直列に分離膜モジュールの１次側を直列に接続する送液ラインと、を備えればよい。第１分離膜モジュールと第２分離膜モジュールとの間に、異なる角度を示す他の分離膜モジュールが接続されていてもよい。
【００８５】
なお、１つのユニット内の分離膜モジュールの位置は、水平方向にずれていてもよいし、重なっていてもよい。また、１つのユニットを上方から見たとき、そのユニットに含まれる複数の分離膜モジュールの長手方向は、互いに平行であってもよいし、交差していてもよい。
【００８６】
モジュールの角度は、モジュールを実際に使用する前に、あらかじめ蒸気加熱試験を行うことで、決定されてもよい。蒸気加熱試験では、例えば、上方のモジュール１Ｃの濃縮液出口１０から加熱蒸気をモジュール内に送り込むことで、モジュール１Ｃの被ろ過液入口８および下のモジュール１Ｂの濃縮液出口１０を介してモジュール１Ｂに加熱蒸気を送り込み、同様にして下方のモジュール１Ａまで加熱する。この実験により、分離膜モジュールの温度、特に各モジュールの下部について、所定の滅菌温度まで昇温できれば、各モジュールの角度は適切である。一方で、充分に昇温できないモジュールがあれば、その分離膜モジュールの角度を大きくすることを検討すればよい。
【００８７】
ドレンを滞留させずに排出するためには、モジュールのドレン排出口は、モジュールの設置姿勢において最も低い位置に設けられることが好ましい。モジュールの長手方向が鉛直方向に沿うようにモジュールを設置するのであれば、分離膜モジュールのドレン排出口は、モジュールの縦軸の近傍（つまり端面図における中央付近）で、モジュールの下端に設けられればよい。しかし、モジュールを斜めに設置する場合は、ドレン排出口は偏心した位置に設けられることが好ましい。言い換えると、筐体においてドレンが溜まりやすいところに、ドレン排出口を設ければよい。こうして、分離モジュールを斜め配置にしたときに、ドレンが滞留することなく排出される。具体的な構成としては、図１，図３，図４，図５に示すとおりである。
【００８８】
例えば、径１５９ｍｍで、長さ１５００ｍｍの円筒状の３本の分離膜モジュールを直列に接続したとする。このとき、図６または図７のように、モジュールを傾けて配置すれば、分離膜モジュールユニットの高さを１．５ｍ程度に抑えることができる。
【００８９】
モジュール接続パイプ２３は、各モジュールの一次側を接続できればよい。図６および図７では、モジュール接続パイプ２３は、上のモジュールのドレン排出ノズル２２ａと、下のモジュールの濃縮液排出ノズル１０ａとを接続する。上述のいずれのモジュールを適用する場合も、モジュール接続パイプ２３は、同様の位置に接続されればよい。
【００９０】
４．蒸気滅菌
蒸気滅菌においては、熱交換で発生した蒸気ドレンを排出しやすいように、蒸気をモジュールの上方のノズルから投入して、下方のノズルから排出することが好ましい。よって、直列に接続されたモジュールのうち、上方のモジュールから蒸気を供給すればよい。特に斜め配置ユニットの場合は、上方の（つまり蒸気の流れる方向において上流の）モジュールのドレンが、モジュール鉛直下部分に集まり、蒸気はそれ以外の部分を流れる。ドレン量が多いとドレン流路部分の温度を、蒸気滅菌の所定温度以上に昇温することが困難となる可能性がある。よって、ドレンの排出性を良好にすることが重要である。発生するドレンの量は、外部の気温、分離膜モジュールや周辺配管、設備の保温の状態などにより異なる。前述の通り、事前に蒸気加熱試験することで、適切な角度等を確認することができる。
【００９１】
蒸気滅菌時には、分離膜モジュールの１次側から蒸気を供給しても良いし、２次側から蒸気を供給しても良い。外圧式中空糸膜に対しては、１次側から蒸気を供給して、１次側を所定の温度に昇温して滅菌しても良い。さらには、膜の種類によっては、１次側から２次側に蒸気を通気し、２次側も滅菌しても良い。
【００９２】
＜参考形態１＞
通常、分離膜モジュールは、縦にして（長手方向が鉛直方向に沿うように）配置されることが多い。これは、被ろ過液を下方から入れてモジュール筐体内を満たした方が、モジュール内に空気などの気相たまりをつくりにくく、被ろ過液で満たして、膜面積を有効に使用できるためである。また、被ろ過液の泡立ちを抑制でき、かつ被ろ過液に含まれる細胞を傷つけにくいからである。
【００９３】
一方で、多数の分離膜モジュールを効率良く滅菌するために、分離膜モジュールを直列に接続して、一連の分離膜モジュールを一括して滅菌することが考えられる。このような直列配置におけるドレン排出の効率を高めるためにも、モジュールは縦置きすることが好ましいと考えられる。
【００９４】
しかし、複数の分離膜モジュールを縦にして、直列に繋ぎ、さらに鉛直方向に分離膜モジュールを並べると、設備全体の高さは、（個々の分離膜モジュールの長さ）×（重ねた本数）以上になる。つまり、設備全体の高さが大きくなり、それを維持するための設備も大がかりなものが必要となる。また、大きな送液圧を実現できる送液ポンプが必要となり、運転コストも大きくなることが懸念される。さらには、高所での作業が生じるので、メンテナンスも困難である。
【００９５】
例えば、径１５９ｍｍで、長さ１５００ｍｍの円筒状の分離膜モジュールを３本直列で、長さ方向に縦に配置するならば、分離膜モジュールへの供給ラインおよび分離膜モジュール間の送液ラインなども考慮し、分離膜ユニットの高さは約５mになる（図８参照）。
【００９６】
＜参考形態２＞
一方、参考形態１と同様の寸法の分離膜モジュールを並列配置した場合は、ユニットの高さは約２ｍである（図９参照）。
【００９７】
しかし、分離膜モジュールを並列に連結する場合、蒸気供給ラインおよび蒸気ドレンの排出ラインを各分離膜モジュールに設ける必要がある。よって、バルブ等が多く必要になり、かつ配管が複雑になる。その結果、特にクロスフローろ過の送液圧損が大きくなる。さらに、蒸気滅菌時には、これらのバルブを自動操作によって連動させなければならない。
【実施例】
【００９８】
以下、本発明の実施の効果をさらに詳細に、実施例を挙げて説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００９９】
（１）外圧式中空糸膜の作製
（ａ）質量平均分子量４１．７万のフッ化ビニリデンホモポリマーとγ−ブチロラクトンとを、それぞれ３８質量％と６２質量％の割合で１７０℃の温度で溶解した。この高分子溶液をγ−ブチロラクトンを中空部形成液体として随伴させながら口金から吐出し、温度２０℃のγ−ブチロラクトン８０質量％水溶液からなる冷却浴中で固化して球状構造からなる中空糸膜を作製した。
【０１００】
（ｂ）次いで、質量平均分子量２８．４万のフッ化ビニリデンホモポリマーを１４質量％、セルロースアセテートプロピオネート（イーストマンケミカル社製、ＣＡＰ４８２−０．５）を１質量％、Ｎ−メチル−２−ピロリドンを７７質量％、Ｔ−２０Ｃを５質量％、水を３質量％の割合で９５℃の温度で混合溶解して高分子溶液を調製した。この製膜原液を、上記（ａ）で得られた球状構造からなる中空糸膜の表面に均一に塗布し、すぐに水浴中で凝固させることで、球状構造層の上に三次元編目構造を備える中空糸膜を作製した。こうして得られた中空糸膜を１２５℃飽和水蒸気と１時間接触させた。
【０１０１】
（ｃ）上記（ｂ）で得られた中空糸膜の被処理水側表面の平均細孔径は、０．０４μｍであった。また、上記（ｂ）で得られた中空糸膜について純水透水量を評価したところ、５．５×１０-9ｍ3／ｍ2／ｓ／Ｐａであった。透水量の測定は、逆浸透膜による２５℃の温度の精製水を用い、ヘッド高さ１ｍで行った。
【０１０２】
（２）外圧式中空糸膜モジュールの作製
上記（１）で製作した中空糸膜を用いて、図５の構造を有する分離膜モジュールを作製した。
【０１０３】
具体的には、中空糸膜をポッティング剤（サンユレック社製ポリウレタン、ＳＡ−７０６８Ａ／ＳＡ−７０６８Ｂ、各々の混合比は重量比で６４：１００となるように混合した）によって束ねた。また、中空糸膜の上端においてポッティング剤の一部を切り落とすことで、中空糸膜を開口させた。こうして束ねられた中空糸膜を、ステンレス製の筐体内に固定して、モジュールを形成した。
なお、筐体のサイズは、内径１５９ｍｍ、長さ１５００ｍｍのものを使用した。
【０１０４】
（実施例１）
筐体内での中空糸膜の充填率が４０％となるように、上記（２）の手順に従って分離膜モジュールを作製した。こうして得られた３本の分離膜モジュールを図６の様に配置し、分離膜モジュールユニットとした。分離膜モジュールの傾きは３°とした。
【０１０５】
１２５℃の飽和水蒸気を最上段の分離膜モジュールのサイドノズルより、分離膜モジュールの１次側へ投入し、分離膜モジュールユニットの蒸気加熱試験を行った。２次側については、ろ過液出口に設けたバルブを封止したままで蒸気滅菌を実施した。蒸気のドレンは最下段の分離膜モジュールの下部ノズルから排出した。最下段の分離膜モジュールの下部ノズルの先には、スチームトラップを設け、蒸気ドレンを排出しながら、１２５℃の飽和水蒸気の圧力を保持できるようにした。ただし、蒸気通気開始後３分間は、最下段の分離膜モジュールの下部ノズルの先は、スチームトラップは通さず、大気開放として、蒸気でブローを行った。最もドレン量が多くなる最下段の分離膜モジュールにて、筐体胴部の中央部で、鉛直下方向部分の筐体内面に、熱電対を設置し、蒸気加熱中の温度を測定した。また中空糸膜束の中央部にも熱電対を設置し、蒸気加熱中の温度を測定した。
【０１０６】
その結果、蒸気通気開始後５分で各熱電対温度は１２１℃以上を示した。この結果は、一般的な蒸気滅菌条件の温度１２１℃を満足するものであった。
【０１０７】
（実施例２）
中空糸膜の充填率が５５％となるように、上記（２）の手順に従って分離膜モジュールを作製した。こうして得られた３本の分離膜モジュールを図６の様に設置し、実施例１と同様の操作を行った。
【０１０８】
その結果、蒸気通気開始後７分で熱電対温度は１２１℃以上を示し、一般的な蒸気滅菌条件の温度１２１℃を満足した。
【０１０９】
（実施例３）
中空糸膜の充填率が３０％となるように、上記（２）の手順に従って分離膜モジュールを作製した。こうして得られた３本の分離膜モジュールを図６の様に設置し、実施例１と同様の操作を行った。
【０１１０】
その結果、蒸気通気開始後７分で熱電対温度は１２１℃以上を示し、一般的な蒸気滅菌条件の温度１２１℃を満足した。
【０１１１】
（実施例４）
中空糸膜の充填率が６５％となるように上記（２）の手順に従って分離膜モジュールを作製した。こうして得られた３本の分離膜モジュールを図５の様に設置し、実施例１と同様の操作を行った。
【０１１２】
その結果、蒸気通気開始後９分で熱電対温度は１２１℃以上を示し、一般的な蒸気滅菌条件の温度１２１℃を満足した。
【０１１３】
（実施例５）
筐体内での中空糸膜の充填率が４０％となるように、上記（２）の手順に従って分離膜モジュールを作製した。こうして得られた３本の分離膜モジュールを図６の様に配置し、分離膜モジュールユニットとした。分離膜モジュールの傾きは１°とした。
【０１１４】
１２５℃の飽和水蒸気を最上段の分離膜モジュールのサイドノズルより、分離膜モジュールの１次側へ投入し、分離膜モジュールユニットの蒸気加熱試験を行った。２次側については、ろ過液出口に設けたバルブを封止したままで蒸気滅菌を実施した。蒸気のドレンは最下段の分離膜モジュールの下部ノズルから排出した。最下段の分離膜モジュールの下部ノズルの先には、スチームトラップを設け、蒸気ドレンを排出しながら、１２５℃の飽和水蒸気の圧力を保持できるようにした。ただし、蒸気通気開始後３分間は、最下段の分離膜モジュールの下部ノズルの先は、スチームトラップは通さず、大気開放として、蒸気でブローを行った。最もドレン量が多くなる最下段の分離膜モジュールにて、筐体胴部の中央部で、鉛直下方向部分の筐体内面に、熱電対を設置し、蒸気加熱中の温度を測定した。また中空糸膜束の中央部にも熱電対を設置し、蒸気加熱中の温度を測定した。
【０１１５】
その結果、蒸気通気開始後７分で各熱電対温度は１２１℃以上を示した。この結果は、一般的な蒸気滅菌条件の温度１２１℃を満足するものであった。
【産業上の利用可能性】
【０１１６】
本発明の装置によれば、簡便な装置構成で、複数に直列配置した分離膜モジュールの蒸気滅菌が可能となる。
【符号の説明】
【０１１７】
１１−１５、１Ａ，１Ｂ，１Ｃ，１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ  中空糸膜モジュール
２    中空糸膜
３、３１、３２、３３    筒状ケース
４１，４２    中空糸膜集束部材
５    小束集束部材
６    上キャップ
７    下キャップ
８    被ろ過液入口
２２  ドレン排出口
８ａ  被ろ過液ノズル
２２ａ  ドレン排出ノズル
９１，９２    ろ過液出口
９２ａ  ろ過液排出ノズル
１０  濃縮液出口
１０ａ  濃縮液排出ノズル
【図１】
2015110198.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
2015110198.tif 000009
【図７】
2015110198.tif 000010
【図８】
2015110198.tif 000011
【図９】
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