(57)【要約】【課題】  芝生には薬害を起こすことなく、多年生イネ科雑草として重要な、例えばシマスズメノヒエなどのスズメノヒエ属、例えばチガヤなどのチガヤ属、例えばメリケンカルカヤなどのウシクサ属および例えばハルガヤなどのハルガヤ属のすべてを防除する方法を提供すること。【解決手段】  アシュラムと１−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）−３−〔２−（ジメチルカルバモイル）−５−ホルムアミドフェニルスルホニル〕尿素（一般名：ホラムスルフロン）とを組み合わせて施用することにより、また、さらに肥料を組み合わせて施用することにより芝生中の多年生イネ科雑草を防除する方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
有効成分としてＮ’−メトキシカルボニルスルファニルアミドナトリウム（一般名：アシュラム）と１−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）−３−〔２−（ジメチルカルバモイル）−５−ホルムアミドフェニルスルホニル〕尿素（一般名：ホラムスルフロン）を組み合わせて施用することにより、芝生中の多年生イネ科雑草を防除する方法。
【請求項２】
多年生イネ科雑草が、スズメノヒエ属、チガヤ属、ウシクサ属およびハルガヤ属である請求項１に記載の方法。
【請求項３】
アシュラムとホラムスルフロンの組み合わせに、さらなる有効成分として窒素肥料を組み合わせて施用することにより、芝生中の多年生イネ科雑草を防除する方法。
【請求項４】
多年生イネ科雑草が、スズメノヒエ属、チガヤ属、ウシクサ属およびハルガヤ属である請求項３に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、雑草を防除する方法に関し、より詳しくは芝生中の多年生イネ科雑草を防除する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ゴルフ場、スポーツ施設、公園緑地、グラウンド、道路緑地帯および工場地帯の緑地帯等の芝生の維持管理において、難防除性の多年生イネ科雑草の進入被害が問題となっている。
【０００３】
従来から、多年生イネ科雑草の防除用に異なる作用機構を有する除草剤成分の組み合わせが提案されている。
【０００４】
特許文献１には、Ｎ’−メトキシカルボニルスルファニルアミドナトリウム（一般名：アシュラム）と１−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）−３−（３−トリフルオロメチル−２−ピリジルスルホニル）ウレア（一般名：フラザスルフロン）を組み合わせて施用することによる多年生イネ科雑草の防除方法が提案されており、実施例において、チガヤおよびスズメノヒエへの除草効果が記載されている。
【０００５】
特許文献２には、アシュラムと１−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）−３−〔（３−（２，２，２−トリフルオロエトキシ）−２−ピリジルスルホニル〕ウレア（一般名：トリフロキシスルフロン）又はその塩を組み合わせて施用することによる多年生イネ科雑草の防除方法が提案されており、明細書中に、特許文献１の除草剤の組み合わせでは防除困難であったチガヤの防除が可能になったことが記載されている。
【０００６】
しかし、特許文献１および２の方法では、多くの難防除性の多年生イネ科雑草の防除には不十分であった。特に芝生の維持管理において重要な多年生イネ科雑草として、例えばシマスズメノヒエなどのスズメノヒエ属、例えばチガヤなどのチガヤ属、例えばメリケンカルカヤなどのウシクサ属および例えばハルガヤなどのハルガヤ属のすべてを防除することができる方法が切望されていた。
【０００７】
一方、除草活性を向上させる方法についても切望されている。特許文献３および４には窒素肥料を除草剤と同時に施用することによって除草活性の向上させる方法が記載されているが、後述する本発明の方法の記載はない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００１−３９８０６号公報
【特許文献２】特開２００８−３１０６１号公報
【特許文献３】特開平７−０１０７１４号公報
【特許文献４】特開平１１−２６９０１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、芝生には薬害を起こすことなく、多年生イネ科雑草として重要な、例えばシマスズメノヒエなどのスズメノヒエ属、例えばチガヤなどのチガヤ属、例えばメリケンカルカヤなどのウシクサ属および例えばハルガヤなどのハルガヤ属のすべてを防除する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意研究を行った結果、有効成分としてアシュラムと１−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）−３−〔２−（ジメチルカルバモイル）−５−ホルムアミドフェニルスルホニル〕尿素（一般名：ホラムスルフロン）とを組み合わせて施用することにより、多年生イネ科雑草として重要な、例えばシマスズメノヒエなどのスズメノヒエ属、例えばチガヤなどのチガヤ属、例えばメリケンカルカヤなどのウシクサ属および例えばハルガヤなどのハルガヤ属のすべてを、より早い殺草速度で、極めて効果的に防除できることを見出した。例えば処理後１５日後、又は処理後２０日後に除草能力の９０％以上に達し、その後、例えば３０日間又は６０日間安定的に除草効果を維持することを見出した。
【００１１】
また、上記組み合わせに、さらに窒素肥料を組み合わせることにより除草効果が向上することも見出した。
【００１２】
従って、本発明は以下のとおりである。
【００１３】
（１）有効成分としてＮ’−メトキシカルボニルスルファニルアミドナトリウム（一般名：アシュラム）と１−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）−３−〔２−（ジメチルカルバモイル）−５−ホルムアミドフェニルスルホニル〕尿素（一般名：ホラムスルフロン）を組み合わせて施用することにより、芝生中の多年生イネ科雑草を防除する方法。
【００１４】
（２）多年生イネ科雑草が、例えばスズメノヒエなどのスズメノヒエ属、例えばチガヤなどのチガヤ属、例えばメリケンカルカヤなどのウシクサ属および例えばハルガヤなどのハルガヤ属である上記（１）に記載の方法。
【００１５】
（３）アシュラムとホラムスルフロンの組み合わせに、さらなる有効成分として窒素肥料を組み合わせて施用することにより、芝生中の多年生イネ科雑草を防除する方法。
【００１６】
（４）多年生イネ科雑草が、例えばスズメノヒエなどのスズメノヒエ属、例えばチガヤなどのチガヤ属、例えばメリケンカルカヤなどのウシクサ属および例えばハルガヤなどのハルガヤ属である上記（３）に記載の方法。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本発明の方法に使用するアシュラムは公知の化合物であり、日本芝中の畑地一年生雑草に卓効を示す除草剤有効成分である。
【００１８】
本発明の方法に使用するホラムスルフロンは公知の化合物であり、日本芝中の一年生雑草および多年生広葉雑草に卓効を示す除草剤有効成分である。
【００１９】
両有効成分は、溶液剤、エマルション剤、水和剤、水性懸濁液剤、油性懸濁液剤、可溶性粉末剤、可溶性顆粒剤、サスポエマルション製剤さらにポリマー物質中にマイクロカプセル化したもののような通常の製剤にすることができる。
【００２０】
これらの製剤は、既知方法で、例えば、場合により界面活性剤（即ち、乳化剤及び／又は分散剤及び／又は泡形成剤）を使用して、上記有効成分を増量剤（即ち、液体溶媒及び／又は固体担体）と混合させることにより製造する。そのような製剤は、適切な設備で調製するか、又は、施用前若しくは施用中に調製する。
【００２１】
適切な増量剤は、例えば、水、並びに、極性及び非極性の有機化学的液体、例えば、以下の種類から選択されるものである：芳香族及び非芳香族の炭化水素類（例えば、パラフィン類、アルキルベンゼン類、アルキルナフタレン類、クロロベンゼン類）、アルコール類及びポリオール類（これらは、適切な場合には、置換されていてもよく、エーテル化されていてもよく、及び／又は、エステル化されていてもよい）、ケトン類（例えば、アセトン、シクロヘキサノン）、エステル類（これは、脂肪類及び油類を包含する）及び（ポリ）エーテル類、置換されていない及び置換されているアミン類、アミド類、ラクタム類（例えば、Ｎ−アルキルピロリドン類）及びラクトン類、スルホン類及びスルホキシド類（例えば、ジメチルスルホキシド）。
【００２２】
使用する増量剤が水である場合、例えば、有機溶媒を補助溶媒として使用することもできる。本質的に、適する液体溶媒は、芳香族化合物、例えば、キシレン、トルエン又はアルキルナフタレン類、塩素化芳香族化合物及び塩素化脂肪族炭化水素、例えば、クロロベンゼン類、クロロエチレン類又は塩化メチレン、脂肪族炭化水素、例えば、シクロヘキサン又はパラフィン類、例えば、石油留分、鉱油及び植物油、アルコール類、例えば、ブタノール又はグリコールとそれらのエーテル及びエステル、ケトン類、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン又はシクロヘキサノン、強極性溶媒、例えば、ジメチルスルホキシドなどである。
【００２３】
本発明によれば、担体は、適用性を向上させるために該有効成分と混合されるか又は結合させる、固体であり得るか又は液体であり得る天然又は合成の有機物質又は無機物質である。そのような固体又は液体の担体は、一般に不活性であり、そして、芝生に使用するのに適しているべきである。
【００２４】
適切な固体担体は、例えば、アンモニウム塩、及び、粉砕された天然鉱物、例えば、カオリン、クレー、タルク、チョーク、石英、アタパルジャイト、モンモリロナイト又はケイ藻土、及び、粉砕された合成物質、例えば、高分散シリカ、アルミナ及びシリケートなどであり；  適切な乳化剤及び／又は泡形成剤は、例えば、非イオン性及びアニオン性の乳化剤、例えば、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル類、ポリオキシエチレン脂肪アルコールエーテル類、例えば、アルキルアリールポリグリコールエーテル類、アルキルスルホネート類、アルキルスルフェート類、アリールスルホネート類、及び、さらに、タンパク質加水分解物などであり；  適切な分散剤は、非イオン性及び／又はイオン性の物質、例えば、アルコール−ＰＯＥ及び／又は−ＰＯＰエーテル類、酸及び／又はＰＯＰ−ＰＯＥエステル類、アルキルアリール及び／又はＰＯＰ−ＰＯＥエーテル類、脂肪及び／又はＰＯＰ−ＰＯＥ付加体、ＰＯＥ−及び／又はＰＯＰ−ポリオール誘導体、ＰＯＥ−及び／又はＰＯＰ−ソルビタン若しくは−糖付加体、アルキルスルフェート類若しくはアリールスルフェート類、アルキルスルホネート類若しくはアリールスルホネート類及びアルキルホスフェート類若しくはアリールホスフェート類又はそれらの対応するＰＯ−エーテル付加体の類から選ばれたものである。さらに、適切なオリゴマー又はポリマー、例えば、ビニルモノマーから誘導されたもの、アクリル酸から誘導されたもの、ＥＯ及び／又はＰＯの単独又は例えば（ポリ）アルコール類若しくは（ポリ）アミン類と組み合わせたものから誘導されたもの。さらに、リグニン及びそのスルホン酸誘導体、未変性セルロース及び変性セルロース、芳香族及び／又は脂肪族スルホン酸並びにそれらのホルムアルデヒドとの付加体なども使用することができる。
【００２５】
上記製剤において、粘着付与剤、例えば、カルボキシメチルセルロース、並びに、粉末又は顆粒又はラテックスの形態にある天然ポリマー及び合成ポリマー、例えば、アラビアゴム、ポリビニルアルコール及びポリ酢酸ビニル、並びに、天然のリン脂質、例えば、セファリン及びレシチン、及び、合成リン脂質などを使用することができる。
【００２６】
着色剤、例えば、無機顔料、例えば、酸化鉄、酸化チタン及びプルシアンブルー、並びに、有機染料、例えば、アリザリン染料、アゾ染料及び金属フタロシアニン染料、並びに、微量栄養素、例えば、鉄塩、マンガン塩、ホウ素塩、銅塩、コバルト塩、モリブデン塩及び亜鉛塩などを使用することができる。
【００２７】
可能な別の添加剤は、芳香物質、場合により改質されていてもよい鉱油又は植物油、蝋、並びに、栄養素（微量栄養素を包含する）、例えば、鉄塩、マンガン塩、ホウ素塩、銅塩、コバルト塩、モリブデン塩及び亜鉛塩などである。
【００２８】
安定剤（例えば、低温安定剤）、防腐剤、酸化防止剤、光安定剤、又は、化学的及び／若しくは物理的安定性を向上させる別の作用剤も存在させることができる。
【００２９】
本発明の方法において、アシュラム又はホラムスルフロンを含む市販製品を使用することができる。
【００３０】
アシュラムを有効成分として含む市販製品としてバイエルアージラン（登録商標）液剤（バイエルクロップサイエンス社、有効成分３７％、比重１．１８（２０℃））がある。本発明の方法において本製品を４０００ｍｌから６０００ｍｌ／ｈａで施用することができる。  ホラムスルフロンを有効成分として含む市販製品としてトリビュート（登録商標）ＯＤ（バイエルクロップサイエンス社、有効成分２．２％、比重０．９５（２５℃））がある。本発明において本製品を１５００ｍｌから３０００ｍｌ／ｈａで施用することができる。
【００３１】
本発明の方法における更なる有効成分としての窒素肥料は、窒素元素を含有する物質であれば特に限定されず、例えば硝石、石灰窒素、硫安、硝安、塩安、尿素、燐安、ＩＢおよびウレアホルム等などが挙げられ、中でも尿素が好適である。尿素の施用量は１０ｋｇから３０ｋｇ／ｈａ好適であり、１５ｋｇから２５ｋｇ／ｈａが特に望ましい。
【００３２】
本発明の方法における組み合わせとは、各有効成分をそれぞれ製剤したものをそれぞれ所定の濃度まで水等で希釈し、各有効成分ごとに別々に、例えば３日以内もしくは２４時間以内もしくは３時間以内に散布すること、各有効成分をそれぞれ製剤化したものを混合し所定の濃度まで水等で希釈し散布すること、又は各有効成分の混合物を製剤化したものを所定の濃度まで水等で希釈し散布することを意味する。各有効成分をそれぞれ製剤化したものを混合し所定の濃度まで水等で希釈し散布すること又は各有効成分の混合物を製剤化したものを所定の濃度まで水等で希釈し散布することが望ましい。
【００３３】
本発明の適用時期は雑草の発生時期、発生状況、気温等によって変動するが、雑草の生育期、出穂前または出穂後に適用することが望ましい。  本発明の方法による有効成分組合せの優れた除草活性は、下記実施例から明らかである。個々の有効成分は除草活性に関して不充分であるが、当該組合せは、活性の単なる和を超えた活性を示す。
【００３４】
有効成分組合せの除草活性が、個別的に施用されたときの有効成分の活性の総和を超えている場合、有効成分の相乗効果が常に存在している。
【００３５】
２種類の有効成分の所与の組合せに対して期待される活性は、以下のように計算することができる（Ｃｏｌｂｙ，  Ｓ．Ｒ．，  “Ｃａｌｃｕｌａｔｉｎｇ  Ｓｙｎｅｒｇｉｓｔｉｃ  ａｎｄ  Ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｉｃ  Ｒｅｓｐｏｎｓｅｓ  ｏｆ  Ｈｅｒｂｉｃｉｄｅ  Ｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎｓ”，  Ｗｅｅｄｓ  １９６７，  １５，  ２０−２２を参照）：
Ｘは、有効成分Ａを含む製品がｍ（ｍｌ）（又は、ｇ／ｈａ）の施用量で施用されたときの効力であり；
Ｙは、有効成分Ｂを含む製品がｎ（ｍｌ）（又は、ｇ／ｈａ）の施用量で施用されたときの効力であり；
Ｚは、有効成分Ｃを含む製品がｒ（ｍｌ）（又は、ｇ／ｈａ）の施用量で使用したときの効力であり；
Ｅ１は、有効成分Ａ及び有効成分Ｂ（又は、有効成分Ａ及び有効成分Ｃ、又は、有効成分Ｂ及び有効成分Ｃ）が、それぞれ、ｍ及びｎ（又は、ｍ及びｒ、又は、ｎ及びｒ）ｍｌ（又は、ｇ／ｈａ）の施用量で施用されたときの効力である；
とした場合、
【数１】
2015189701.tif 000002
【００３６】
であり、そして、３種類の有効成分の組合せに対しては、
【数２】
2015189701.tif 000003
【００３７】
である。
【００３８】
効力０は、対照の効力に相当する効力を意味し、効力１００は、雑草が完全に枯死したことを意味する。
【００３９】
実際の除草活性が算出された値を超えている場合、該組合せの活性は、相加的なものを超えている。即ち、相乗効果が存在している。この場合、実際に観察された効力は、期待される効力（Ｅ）について上記式から計算された値よりも大きくなければならない。
【００４０】
相乗効果を立証するさらなる方法は、Ｔａｍｍｅｓの方法である（ “Ｉｓｏｂｏｌｅｓ，  ａ  ｇｒａｐｈｉｃ  ｒｅｐｒｅｓｅｎｔａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｓｙｎｅｒｇｉｓｍ  ｉｎ  ｐｅｓｔｉｃｉｄｅｓ”  ｉｎ  Ｎｅｔｈ．  Ｊ．  Ｐｌａｎｔ  Ｐａｔｈ．，  １９６４，  ７０，  ７３−８０を参照）。
【００４１】
下記実施例によって本発明について例証するが、本発明がそれら実施例に限定されることはない。
【実施例】
【００４２】
実施例１：シマスズメノヒエに対する除草効果
試験方法：コウライシバで造成されたゴルフ場のフェアウエーにおいて試験を実施した。一区４ｍ2として、３反復で試験区を設定した。小型スプレーヤーを用いて、各薬剤を散布水量１０００Ｌ／ｈａで、シマスズメノヒエの出穂前（草丈２０ｃｍ程度）の６月に茎葉散布した。処理日より２０日後および３７日後に肉眼調査により、除草効果（完全枯死：１００、効果なし：０）を調査した。いずれの薬剤およびそれらの組み合わせにおいても薬害は観察されなかった。
【００４３】
下記表は、本発明の方法による有効成分の組み合わせ（トリビュートＯＤ＋アージラン液剤）について観察された活性が算出された活性より高いこと、即ち、相乗効果が存在していることを明瞭に示している。また、特許文献１および２に記載の組み合わせであるシバゲンＤＦ＋アージラン液剤およびモニュメント顆粒水和剤＋アージラン液剤と比較しても、効果発現スピードが明らかに早く、非常に効果が安定していることを示している。
【表１】
2015189701.tif 000004
【００４４】
（注１）実測値は観察された活性を意味する。
【００４５】
（注２）計算値はＣｏｌｂｙの式を用いて算出された活性を意味する。
【００４６】
（注３）トリビュートＯＤ（商品名）（薬量の計量単位はｍＬ）およびバイエルアージラン液剤（商品名）（薬量の計量単位はｍＬ）はバイエルクロップサイエンス株式会社製、モニュメント顆粒水和剤（商品名）（薬量の計量単位はｇ）はシンジェンタジャパン株式会社製、シバゲンＤＦ（商品名）（薬量の計量単位はｇ）は石原バイオサイエンス株式会社製を使用した。実施例２および３においても同一の製品を使用した。
【００４７】
実施例２：チガヤに対する除草効果
試験方法：ノシバで造成されたゴルフ場のラフにおいて試験を実施した。一区１ｍ2として、３反復で試験区を設定した。小型スプレーヤーを用いて、各薬剤を散布水量１０００Ｌ／ｈａで、チガヤの出穂後の生育期（草丈３０ｃｍ程度）、６月に茎葉散布した。処理日より２８日後に肉眼調査により、除草効果（完全枯死：１００、効果なし：０）を調査し、また1区あたりの地上部生体重についても測定し、対無処理比（％）で除草効果を判定した。
【００４８】
下記表は、本発明の方法による有効成分の組み合わせ（トリビュートＯＤ＋アージラン液剤）について観察された活性が算出された活性より高いこと、即ち、相乗効果が存在していることを明瞭に示している。また、特許文献２に記載の組み合わせであるモニュメント顆粒水和剤＋アージラン液剤と比較しても、非常に効果が高いことを示している。また、除草効果を示す一つの指標である地上部生体重も無処理あるいは各単剤と比較して、極めて低く、安定した除草効果があることが示されている。
【表２】
2015189701.tif 000005
【００４９】
実施例３：メリケンカルカヤに対する除草効果
試験方法：ノシバ圃場おいて試験を実施した。一区１ｍ2として、３反復で試験区を設定した。小型スプレーヤーを用いて、各薬剤を散布水量１０００Ｌ／ｈａで、メリケンカルカヤの生育期（草丈３０ｃｍ程度）の９月に茎葉散布した。処理日より３３日後に肉眼調査により、除草効果（完全枯死：１００、効果なし：０）を調査した。
【００５０】
下記表は、本発明の方法による有効成分の組み合わせ（トリビュートＯＤ＋アージラン液剤）について観察された活性が算出された活性より高いこと、即ち、相乗効果が存在していることを明瞭に示している。また、肥料成分の窒素を加えることにより、より高い除草効果の発現が認められている。
【表３】
2015189701.tif 000006