(57)【要約】【課題】高品質の熱可塑性プリプレグを安定して製造することのできる、熱可塑性プリプレグの製造方法を提供する。【解決手段】加熱ロール１１と、第１の冷却ロール１２と、第２の冷却ロール１３とを用いて、熱可塑性樹脂と強化繊維束とを加熱しさらに冷却して熱可塑性プリプレグを製造する方法である。開繊された強化繊維束と熱可塑性樹脂とを積層して積層体とし、この積層体を加熱ロール１１で加熱しつつ第１の冷却ロール１２に接する位置まで搬送する工程（１）、工程（１）で加熱された積層体を加熱ロール１１と第１の冷却ロール１２との間にて加圧し、熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体を得る工程（２）、工程（２）で得られた成形体を第２の冷却ロール１３に接する位置まで搬送し、第１の冷却ロール１２と第２の冷却ロール１３との間にて加圧し、熱可塑性のプリプレグを得る工程（３）、を有する。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
加熱ロールと、該加熱ロールと対となるように配置された第１の冷却ロールと、前記加熱ロールと対になることなく前記第１の冷却ロールと対となるように配置された第２の冷却ロールと、を用いて、熱可塑性樹脂と強化繊維束とを加熱しさらに冷却して前記熱可塑性樹脂と前記強化繊維束とを含むプリプレグを製造する製造方法であって、少なくとも下記（１）〜（３）の工程を有することを特徴とする熱可塑性プリプレグの製造方法。
（１）ウェブ状に開繊された強化繊維束と熱可塑性樹脂とを積層して強化繊維束層と熱可塑性樹脂層とからなる積層体とし、該積層体の前記熱可塑性樹脂層を、前記熱可塑性樹脂が融点を有する結晶性樹脂の場合には該熱可塑性樹脂の融点に対して＋４０℃〜＋９０℃の温度範囲に、前記熱可塑性樹脂が融点を有しない非晶性樹脂の場合には該熱可塑性樹脂のガラス転移温度に対して＋４０℃〜＋９０℃の温度範囲に加熱された前記加熱ロールに当接させた状態に保持させて該熱可塑性樹脂層を加熱しつつ、前記積層体を前記第１の冷却ロールに接する位置まで搬送する工程。
（２）前記工程（１）で加熱された積層体を、前記加熱ロールと該加熱ロールの温度に対して−６０℃〜−１０℃の温度範囲に設定した前記第１の冷却ロールとの間にて線圧１０ｋｇ／ｃｍ〜３０ｋｇ／ｃｍの範囲で加圧し、熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体を得る工程。
（３）前記工程（２）で得られた熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体を、前記温度範囲に設定された前記第１の冷却ロールに当接させた状態に保持させて前記第２の冷却ロールに接する位置まで搬送し、前記第１の冷却ロールと前記第２の冷却ロールとの間にて線圧１０ｋｇ／ｃｍ〜３０ｋｇ／ｃｍの範囲で加圧し、熱可塑性のプリプレグを得る工程。
【請求項２】
前記（１）の工程において、前記加熱ロールで加熱することによって前記熱可塑性樹脂層の粘度を、１Ｐａ・ｓ〜４００Ｐａ・ｓにすることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性プリプレグの製造方法。
【請求項３】
前記工程（３）において、前記工程（２）で得られた熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体を前記第１の冷却ロールに当接させた状態に保持させて前記第２の冷却ロールに接する位置まで搬送にすることによって、前記熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体中の熱可塑性樹脂の粘度を、前記工程（１）終了後の熱可塑性樹脂の粘度より５０Ｐａ・ｓ〜５００Ｐａ・ｓ高い値にすることを特徴とする請求項１又は２に記載の熱可塑性プリプレグの製造方法。
【請求項４】
前記第２の冷却ロールの温度を、前記熱可塑性樹脂が融点を有する結晶性樹脂の場合には該熱可塑性樹脂の融点に対して−１５０℃〜−１００℃の温度範囲、前記熱可塑性樹脂が融点を有しない非晶性樹脂の場合には該熱可塑性樹脂のガラス転移温度に対して−１５０℃〜−１００℃の温度範囲にすることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の熱可塑性プリプレグの製造方法。
【請求項５】
前記（１）の工程における前記加熱ロールの抱き角を４５°〜３００°とし、前記（３）の工程における前記第１の冷却ロールの抱き角を４５°〜３００°とし、前記第２の冷却ロールの抱き角を１０°〜１８０°とすることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の熱可塑性プリプレグの製造方法。
【請求項６】
前記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、およびこれら樹脂の変性樹脂から選ばれる１種以上の熱可塑性樹脂であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の熱可塑性プリプレグの製造方法。
【請求項７】
前記強化繊維束が炭素繊維束であることを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の熱可塑性プリプレグの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性プリプレグの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性プリプレグを製造するに際して、特に強化繊維束中に熱可塑性樹脂を含浸させる方法としては、例えば特許文献１の従来技術に記載されているように、ロールを利用した２つの方法が知られている。
第１の方法では、まず、シート状に開繊した強化繊維束に熱可塑性樹脂を重ね合わせて被成形材とするとともに、この被成形材の搬送路の上下に加圧ロールと加熱用ヒータとを配設しておく。そして、上下一対の加圧ロール間に前記被成形材を、一対の離型シートに挟んだ状態で通過させる。これによって被成形材を上下一対の加圧ロールで加圧しつつ、加熱用ヒータで加熱することにより、強化繊維束中に熱可塑性樹脂を連続的に含浸させ、プリプレグのシート材を製造する。
【０００３】
第２の方法では、まず、シート状に開繊した強化繊維束に熱可塑性樹脂を重ね合わせて被成形材とする。そして、この被成形材を一対の離型シートに挟んだ後、加熱ロールに沿わせながら引っ張る。このようにして被成形材を前記の引っ張り力（張力）で加熱ロールに押さえ付けることにより、強化繊維束中に熱可塑性樹脂を含浸させ、プリプレグのシート材を製造する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００３−１８１８３２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、前記第１の方法では、一対のロールで加圧を行うものの加圧時間が一瞬であるため、樹脂を予熱する予熱部分が必要になり、装置が大型化する。
一方、前記第２の方法では、加熱ロールに被成形体を接触させるため、予熱が不要であって加圧時間を長くできるものの、強化繊維束の張力に加圧力が依存するため、加圧力が弱くなる。
【０００６】
また、前記第１の方法、前記第２の方法ともに、支持体として一対の離型シートを用いているため、被成形材の加熱や予熱を行う際、離型シートも加熱や予熱を行う必要があり、したがって工程での熱効率が低くなってしまう。さらに、離型シートの耐熱性に処理温度が依存するため、離型シートにロールの温度条件が制限されてしまう。
そこで、本発明者は離型シートを用いることなくロールを用いて熱可塑性プリプレグを製造する方法の検討を行った。しかし、離型シートを用いずにロールで加圧を行うと、強化繊維の乱れが発生したり、熱可塑性樹脂がロールに付着してロールからの熱可塑性プリプレグ（被成形体）の剥離が安定しないため、熱可塑性プリプレグを安定して製造するのが困難であった。
【０００７】
本発明は前記事情に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、離型シートを用いずにロール加圧を行った際にロールからの熱可塑性プリプレグの剥離を安定させることができ、これによって含浸性が良好で高品質の熱可塑性プリプレグを安定して製造することのできる、熱可塑性プリプレグの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の熱可塑性プリプレグの製造方法は、加熱ロールと、該加熱ロールと対となるように配置された第１の冷却ロールと、前記加熱ロールと対になることなく前記第１の冷却ロールと対となるように配置された第２の冷却ロールと、を用いて、熱可塑性樹脂と強化繊維束とを加熱しさらに冷却して前記熱可塑性樹脂と前記強化繊維束とを含むプリプレグを製造する製造方法であって、少なくとも下記（１）〜（３）の工程を有することを特徴とする。
（１）ウェブ状に開繊された強化繊維束と熱可塑性樹脂とを積層して強化繊維束層と熱可塑性樹脂層とからなる積層体とし、該積層体の前記熱可塑性樹脂層を、前記熱可塑性樹脂が融点を有する結晶性樹脂の場合には該熱可塑性樹脂の融点に対して＋４０℃〜＋９０℃の温度範囲に、前記熱可塑性樹脂が融点を有しない非晶性樹脂の場合には該熱可塑性樹脂のガラス転移温度に対して＋４０℃〜＋９０℃の温度範囲に加熱された前記加熱ロールに当接させた状態に保持させて該熱可塑性樹脂層を加熱しつつ、前記積層体を前記第１の冷却ロールに接する位置まで搬送する工程。
（２）前記工程（１）で加熱された積層体を、前記加熱ロールと該加熱ロールの温度に対して−６０℃〜−１０℃の温度範囲に設定した前記第１の冷却ロールとの間にて線圧１０ｋｇ／ｃｍ〜３０ｋｇ／ｃｍの範囲で加圧し、熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体を得る工程。
（３）前記工程（２）で得られた熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体を、前記温度範囲に設定された前記第１の冷却ロールに当接させた状態に保持させて前記第２の冷却ロールに接する位置まで搬送し、前記第１の冷却ロールと前記第２の冷却ロールとの間にて線圧１０ｋｇ／ｃｍ〜３０ｋｇ／ｃｍの範囲で加圧し、熱可塑性のプリプレグを得る工程。
【０００９】
また、前記（１）の工程において、前記加熱ロールで加熱することによって前記熱可塑性樹脂層の粘度を、１Ｐａ・ｓ〜４００Ｐａ・ｓにすることを特徴とする。
【００１０】
また、前記工程（３）において、前記工程（２）で得られた熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体を前記第１の冷却ロールに当接させた状態に保持させて前記第２の冷却ロールに接する位置まで搬送にすることによって、前記熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体中の熱可塑性樹脂の粘度を、前記工程（１）終了後の熱可塑性樹脂の粘度より５０Ｐａ・ｓ〜５００Ｐａ・ｓ高い値にすることを特徴とする。
【００１１】
また、前記第２の冷却ロールの温度を、前記熱可塑性樹脂が融点を有する結晶性樹脂の場合には該熱可塑性樹脂の融点に対して−１５０℃〜−１００℃の温度範囲、前記熱可塑性樹脂が融点を有しない非晶性樹脂の場合には該熱可塑性樹脂のガラス転移温度に対して−１５０℃〜−１００℃の温度範囲にすることを特徴とする。
【００１２】
また、前記（１）の工程における前記加熱ロールの抱き角を４５°〜３００°とし、前記（３）の工程における前記第１の冷却ロールの抱き角を４５°〜３００°とし、前記第２の冷却ロールの抱き角を１０°〜１８０°とすることを特徴とする。
【００１３】
また、前記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、およびこれら樹脂の変性樹脂から選ばれる１種以上の熱可塑性樹脂であることを特徴とする。
【００１４】
また、前記強化繊維束が炭素繊維束であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の熱可塑性プリプレグの製造方法によれば、離型シートを用いずにロール加圧を行った際にロールからの熱可塑性プリプレグの剥離を安定させることができ、これによって含浸性が良好で高品質の熱可塑性プリプレグを安定して製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明に係る熱可塑性プリプレグの製造方法を実施するためのプリプレグ製造装置の一例の概略構成を示す図である。
【図２】図１に示したプリプレグ製造装置を構成するロール装置の一例の概略構成を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、図面を参照して本発明を詳しく説明する。なお、以下の図面においては、各部材を認識可能な大きさとするため、各部材の縮尺を適宜変更している。
図１は、本発明に係る熱可塑性プリプレグの製造方法を実施するためのプリプレグ装置の一例の概略構成を示す図、図２は、図１に示したプリプレグ製造装置を構成するロール装置の一例の概略構成を示す図である。
【００１８】
図１中符号１はプリプレグ装置であり、このプリプレグ装置１は、強化繊維束２０を開繊する開繊部２と、開繊した強化繊維束２１に溶融熱可塑性樹脂２２を重ね合わせて被覆するための被覆部３と、溶融熱可塑性樹脂２２を被覆したシート状の強化繊維（被成形材）２３を加熱・加圧し、連続したシート状の熱可塑性プリプレグ２４を形成するロール装置４と、得られたシート状の熱可塑性プリプレグ２４を巻き取る巻き取りローラ等からなる巻き取り部５とを備えて構成されている。
【００１９】
このようなプリプレグ製造装置１により、本発明に係る熱可塑性プリプレグの製造方法が実施される。
すなわち、本実施形態では、予め用意され、巻き出しロールなどに巻き取られた強化繊維束２０が、最終的に巻き取り部５の巻き取りローラ等に巻き取られるまでプリプレグ製造装置１を連続的に移動（走行）させられ、その過程でシート状の熱可塑性プリプレグ２４に形成される。
【００２０】
まず、巻き出しロールなどに巻き取られた強化繊維束２０を、巻き取り部５による巻き取り力によって開繊部２に送り、ここでウェブ状に開繊する。開繊部２は、複数、図１に示した例では５本の開繊バー（スプレッダーバー）２ａを有し、これらを上下方向に段違いに配置したものである。開繊バー２ａは、細径の円柱状の棒によって形成されたもので、両端部が図示しない固定部に回転不能または強化繊維束２０の引き取り速度より低速で回転、かつ移動不能に固定されている。このような構成のもとに強化繊維束２０は、開繊部２の各開繊バー２ａ間を流れる（走行する）ことにより、各開繊バー２ａによる引張力が作用することによって順次開繊し、ウェブ状に拡がる。
【００２１】
なお、開繊バー２ａについては、本実施形態では細径の円柱状の棒としたが、細長い平板状の棒であってもよい。ただし、開繊バー２ａが鋭角な角部を有すると、この角部によって強化繊維束２０を構成する強化繊維が損傷するおそれがあり、したがって開繊バー２ａとしては角部の無い円柱状とするのが好ましい。また、開繊部２を構成する開繊バー（スプレッダーバー）２ａの数については、３本以上とするのが、強化繊維束２０をより良好に開繊し、ウェブ状に拡げられるため、好ましい。また、開繊バー２ａについては、ヒータ等の加熱手段によって加熱可能に構成しておくのが好ましい。加熱可能に構成することにより、強化繊維束２０に溶融熱可塑性樹脂を塗工するに先立って、該強化繊維束２０を予備加熱することができる。ここで、開繊バー２ａのうちの最後段の開繊バー２ａは、後述するように被覆部３の上流側のガイド６を兼ねている。
【００２２】
開繊部２でウェブ状に開繊する強化繊維束２０としては、製造するシート状の熱可塑性プリプレグの幅などに対応して、同時に巻き出して開繊部２に供給する束数が決定される。すなわち、強化繊維束２０は１束から数十束まで、適宜な量（束数）で開繊部２に供給され、ウェブ状に開繊させられる。
【００２３】
このような強化繊維束を構成する強化繊維としては、特に限定されないものの、無機繊維、有機繊維、金属繊維、またはこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用可能である。無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維などが挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステルなどが挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、最終成形物の強度等の機械物性（力学物性）を考慮すると、炭素繊維が好ましい。また、強化繊維の平均繊維直径は、１〜５０μｍであることが好ましく、５〜２０μｍであることがさら好ましい。
【００２４】
次に、ウェブ状に開繊した強化繊維束２１を被覆部３に送る。被覆部３は、強化繊維束２１の流れ方向に沿って配置された２つのガイド６、７と、これらガイド６、７間に配置されたダイス８とを備えて構成されている。上流側のガイド６は、前述したように前記開繊部２における最後段の開繊バー２ａによって構成されている。すなわち、開繊部２における最後段の開繊バー２ａは、被覆部３における上流側のガイド６を兼ねている。したがって、このガイド６も、その両端が固定されて回転不能または強化繊維束２０の引き取り速度より低速で回転、かつ移動不能に構成されている。
【００２５】
下流側のガイド７は、ガイド６（開繊バー２ａ）より大径の円柱状ロールからなっており、このガイド６も両端部が固定されて回転不能または強化繊維束２０の引き取り速度より低速で回転、かつ移動不能に構成されている。ただし、被覆部３のガイド７については、開繊バー２ａとは異なり、強化繊維束２１の移動（流れ）に従って回転可能に構成されていてもよい。
【００２６】
次いで、被覆部３に送られてきた、ウェブ状に開繊した強化繊維束２１に対して、ダイス８から溶融熱可塑性樹脂２２を吐出・塗工し、該溶融熱可塑性樹脂２２を強化繊維束２１の一方の面（上面）に重ね合わせて被覆し、被成形材となるシート状の強化繊維２３、すなわちウェブ状に開繊された強化繊維束２１と熱可塑性樹脂２２とが積層された強化繊維束層と熱可塑性樹脂層とからなる積層体を形成する。
【００２７】
ダイス８は、ガイド６、７間を移動する（流れる）強化繊維束２１の上面より鉛直方向上方に配置されており、ヒータ等の加熱手段を備えている。このダイス８は、図示しない樹脂貯留部から熱可塑性樹脂が供給され、供給された熱可塑性樹脂を所定温度に加熱して溶融熱可塑性樹脂とし、これを吐出口であるリップ８ａから所定の吐出圧で吐出し、ガイド６、７間を移動する強化繊維束２１の上面に溶融熱可塑性樹脂２２を塗工し被覆する。このダイス８は、そのリップ８ａが移動する強化繊維束２１の幅とほぼ同じか少し広い幅に形成されており、したがって強化繊維束２１に対して、その幅方向に均一に溶融熱可塑性樹脂を塗工することが可能になっている。
【００２８】
吐出する熱可塑性樹脂、すなわち強化繊維束２１を被覆するための熱可塑性樹脂としては、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、変性ポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネイト、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステルや、アクリロニトリルとスチレンの共重合体等を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。さらに、ナイロン６とナイロン６６との共重合体ナイロンのように共重合したものであってもよい。このような熱可塑性樹脂のうち、本発明では、特にポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、およびこれら樹脂の変性樹脂から選ばれる１種以上の熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。これらの樹脂を用いれば、得られる熱可塑性プリプレグの物性等の諸性状をより良好にすることができる。なお、得たい成形品の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、その他酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等を添加しておくこともできる。
【００２９】
ダイス８から吐出する溶融熱可塑性樹脂については、樹脂の種類に応じて適宜な温度に加熱することにより、その粘度（溶融粘度）を例えば１００Ｐａ・ｓ以上１０００Ｐａ・ｓ以下にするのが好ましい。このような範囲の粘度で吐出することにより、溶融熱可塑性樹脂２２は強化繊維束２１に対して良好に濡れ拡がり、ウェブ状に開繊された強化繊維の相互間を確実に固着する。
【００３０】
次いで、下流側のガイド７から導出されたシート状の強化繊維２３、すなわち図２に示すように強化繊維束層２１ａと熱可塑性樹脂層２２ａとからなる積層体としてのシート状の強化繊維（被成形材）２３を、ロール装置４に供する。ロール装置４は、本発明に係る熱可塑性プリプレグの製造方法の主工程を実施するための装置であって、加熱ロール１１と、該加熱ロール１１と対となるように配置された第１の冷却ロール１２と、前記加熱ロール１１と対になることなく前記第１の冷却ロール１２と対となるように配置された第２の冷却ロール１３と、これら加熱ロール１１、第１の冷却ロール１２、第２の冷却ロール１３をそれぞれ予め設定された速度で回転させる回転機構（図示せず）と、を備えて構成されている。回転機構は、各ロール１１、１２、１３の回転軸に連結するギヤ等の連結部材と、該連結部材を介して接続するモータ等の駆動手段と、該駆動手段の動作を制御する制御装置と、を備えた公知の構成のものである。回転機構の駆動については、各ロール１１、１２、１３それぞれに対して有している。または、ロール１１、１２、１３のいずれか１つ以上に駆動部を有し、駆動部を有さないロールが駆動部を有するロールに加圧することにより、従動することもある。
【００３１】
本実施形態では、このような構成のロール装置４によって熱可塑性樹脂層２２ａ（熱可塑性樹脂２２）と強化繊維束層２１ａ（強化繊維束２１）とからなる積層体（シート状の強化繊維２３）を加熱し、さらに冷却して熱可塑性樹脂と強化繊維束とを含むプリプレグ（連続したシート状のプリプレグ２４）を製造する。
【００３２】
すなわち、このロール装置４では、工程（１）として、前記シート状の強化繊維２３（積層体）の熱可塑性樹脂層２２ａを加熱ロール１１に当接させた状態に保持させて、該熱可塑性樹脂層２２ａを加熱しつつ、前記シート状の強化繊維２３を第１の冷却ロール１２に接する位置まで搬送する。その際、加熱ロール１１については、熱可塑性樹脂２２（熱可塑性樹脂層２２ａ）の種類に応じて予め所定温度範囲に加熱しておく。具体的には、熱可塑性樹脂２２が融点を有する結晶性樹脂の場合、該熱可塑性樹脂２２の融点に対して＋４０℃以上＋９０℃以下の温度範囲に、また、熱可塑性樹脂２２が融点を有しない非晶性樹脂の場合、該熱可塑性樹脂２２のガラス転移温度に対して＋４０℃以上＋９０℃以下の温度範囲に加熱しておく。
【００３３】
以下に、代表的な熱可塑製樹脂の融点またはガラス転移温度を記す。
「ポリオレフィン樹脂」
・低密度ポリエチレン：  ９５〜１３０℃（融点）
・高密度ポリエチレン：１２０〜１４０℃（融点）
・ポリプロピレン    ：    １６８℃  （融点）
「変性ポリプロピレン樹脂」
：１６０〜１６５℃（融点）
「ポリアミド樹脂」
・ポリアミド６      ：    ２２０℃  （融点）
・ポリアミド６６    ：    ２６０℃  （融点）
・ポリアミド１２    ：    １７５℃  （融点）
・ポリアミドＭＸＤ６：    ２３７℃  （融点）
「ポリカーボネイト樹脂」
：    １４５℃  （ガラス転移温度）
ただし、樹脂の密度や結晶構造、変性度などの違いにより、各樹脂の融点（ガラス転移温度）は多少変動する。
【００３４】
加熱ロール１１を、処理するシート状の強化繊維２３における熱可塑性樹脂２２の融点又はガラス転移温度に対して＋４０℃以上＋９０℃以下の温度範囲に加熱しておくことにより、この加熱ロール１１上で前記積層体（強化繊維２３）における熱可塑性樹脂層２２ａを確実に溶融させ、強化繊維２３に対して熱可塑性樹脂２２を良好に含浸させることができる。
すなわち、加熱ロール１１を前記温度範囲に加熱しておくことにより、熱可塑性樹脂層２２ａの粘度を、１Ｐａ・ｓ以上４００Ｐａ・ｓ以下にすることができる。熱可塑性樹脂層２２ａをこのような粘度にすることにより、強化繊維束層２１ａの一方の面上に重ねられた熱可塑性樹脂２２が強化繊維束層２１ａ（強化繊維２３）の各繊維間に容易に浸透し、強化繊維２３中に含浸する。
【００３５】
加熱ロール１１の温度が熱可塑性樹脂２２の融点又はガラス転移温度に対して＋４０℃未満である場合には、熱可塑性樹脂層２２ａの粘度が４００Ｐａ・ｓを超えてしまうことが多く、強化繊維２３中への熱可塑性樹脂２２の含浸が不十分になることがある。一方、加熱ロール１１の温度が熱可塑性樹脂２２の融点又はガラス転移温度に対して＋９０℃を超える場合には、熱可塑性樹脂２２が変質・分解するおそれがある。また、熱可塑性樹脂層２２ａの粘度が低くなりすぎて流動性が高くなり、加熱ロール１１に熱可塑性樹脂２２が多量に付着するおそれもある。
【００３６】
また、この加熱ロール１１で加熱する工程（１）では、前記積層体（強化繊維２３）が加熱ロール１１に接している範囲を示す加熱ロール１１の抱き角αを、４５°以上３００°以下とするのが好ましい。抱き角αをこのような角度範囲にすることにより、加熱ロール１１上にて熱可塑性樹脂層２２ａを確実に溶融させ、後述する工程（２）において、強化繊維２３に対して熱可塑性樹脂２２を良好に含浸させることができる。
【００３７】
続いて工程（２）として、前記工程（１）で加熱された積層体（強化繊維２３）を、加熱ロール１１と第１の冷却ロール１２との間にて線圧１０ｋｇ／ｃｍ以上３０ｋｇ／ｃｍ以下の範囲で加圧し、熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａを得る。前記範囲の線圧にて工程（１）で加熱された積層体（強化繊維２３）を加圧することにより、工程（１）で溶融された熱可塑性樹脂２２が、強化繊維２３中に含浸する。前記線圧が１０ｋｇ／ｃｍ未満であると、強化繊維２３中への熱可塑性樹脂２２の含浸が不十分となる。また、線圧が３０ｋｇ／ｃｍを超えると、加圧によって積層体の強化繊維束層２１ａを構成する各強化繊維が乱れて第１の冷却ロール１２上を蛇行するおそれがある。
【００３８】
このとき、第１の冷却ロール１２については、加熱ロール１１の温度に対応して、すなわち熱可塑性樹脂２２（熱可塑性樹脂層２２ａ）の種類に応じて、予め所定温度範囲に加熱しておく。具体的には、加熱ロール１１の温度に対して−６０℃以上−１０℃以下の温度範囲に設定（加熱）しておく。加熱ロール１１の温度に対して−６０℃未満では、強化繊維２３中への熱可塑性樹脂２２の含浸が不十分となる。また、−１０℃を超えると、積層体（強化繊維２３）の加熱ロール１１への剥離が安定せず、積層体が加熱ロール１１に巻きつくおそれがある。
【００３９】
続いて工程（３）として、前記工程（２）で得られた熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａを、前記温度範囲に設定した第１の冷却ロール１２に当接させた状態に保持させて第２の冷却ロール１３に接する位置まで搬送する。そして、前記第１の冷却ロールと前記第２の冷却ロールとの間にて線圧１０ｋｇ／ｃｍ以上３０ｋｇ／ｃｍ以下の範囲で加圧することにより、連続したシート状の熱可塑性のプリプレグ２４を得る。
【００４０】
熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａを第１の冷却ロール１２に当接させた状態に保持させて第２の冷却ロール１３に接する位置まで搬送することで、熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａを第２の冷却ロール１３の温度近くまで冷却することができる。これにより、熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａ中の熱可塑性樹脂２２の粘度を、前記工程（１）終了後の熱可塑性樹脂２２の粘度よりほぼ５０Ｐａ・ｓ以上５００Ｐａ・ｓ以下の範囲で高くすることができ、したがって第１の冷却ロール１２に対する熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａの剥離性を良くすることができる。
熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａ中の熱可塑性樹脂２２の粘度が、前記工程（１）終了後の熱可塑性樹脂２２の粘度より高くなる分が５０Ｐａ・ｓ未満になると、強化繊維２３中への熱可塑性樹脂２２の含浸が充分に均一にならなくなる。また、５００Ｐａ・ｓを超えると、積層体の剥離点が定まらず、積層体の強化繊維束層２１ａを構成する各強化繊維が乱れて第１の冷却ロール１２上を蛇行するおそれがある。
【００４１】
また、この第１の冷却ロール１２での冷却は、前記熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａが第１の冷却ロール１２に接している範囲を示す第１の冷却ロール１２の抱き角βを、４５°以上３００°以下とするのが好ましい。抱き角βをこのような角度範囲にすることにより、第１の冷却ロール１２上にて熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａをより良好に冷却し、熱可塑性樹脂２２の粘度を前記範囲内に調整することができる。
【００４２】
したがって、第１の冷却ロール１２と第２の冷却ロール１３との間にて線圧１０ｋｇ／ｃｍ以上３０ｋｇ／ｃｍ以下の範囲で加圧した際、熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａを第１の冷却ロール１２側から第２の冷却ロール１３側に確実に引き渡すことができる。そして、この第１の冷却ロール１２と第２の冷却ロール１３との間での加圧により、プリプレグ２４の平滑性を良好にすることができる。
【００４３】
第１の冷却ロール１２と第２の冷却ロール１３との間での加圧における線圧が１０ｋｇ／ｃｍ未満であると、形成したプリプレグ２４の第２の冷却ロール１３からの剥離点が安定せず、充分に安定した運転（製造）が難しくなり、得られるプリプレグ２４も平滑性に欠けたものとなる。また、線圧が３０ｋｇ／ｃｍを超えると、加圧によって積層体の強化繊維束層２１ａを構成する各強化繊維が乱れて第２の冷却ロール１３上を蛇行するおそれがある。
【００４４】
このとき、第２の冷却ロール１３については、熱可塑性樹脂２２（熱可塑性樹脂層２２ａ）の種類に応じて予め所定温度範囲に設定（加熱）しておく。具体的には、熱可塑性樹脂２２が融点を有する結晶性樹脂の場合、該熱可塑性樹脂２２の融点に対して−１５０℃以上−１００℃以下の温度範囲に、また、熱可塑性樹脂２２が融点を有しない非晶性樹脂の場合、該熱可塑性樹脂２２のガラス転移温度に対して−１５０℃以上−１００℃以下の温度範囲に設定（加熱）しておく。
【００４５】
第２の冷却ロール１３を、処理するシート状の強化繊維２３における熱可塑性樹脂２２の融点又はガラス転移温度に対して−１５０℃以上−１００℃以下の温度範囲に設定（加熱）しておくことにより、この第２の冷却ロール１３で前記熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａにおける熱可塑性樹脂２２を確実に固化させ、強化繊維２３に対して熱可塑性樹脂２２を一体化させることができる。これにより、第２の冷却ロール１３に対する熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａの剥離性を良くすることができる。
【００４６】
また、この第２の冷却ロール１３での冷却は、前記熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａが第２の冷却ロール１３に接している範囲を示す第２の冷却ロール１３の抱き角γを、１０°以上１８０°以下とするのが好ましい。抱き角γをこのような角度範囲にすることにより、第２の冷却ロール１３上にて熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａをより良好に冷却し、その剥離性を良くすることができる。
【００４７】
すなわち、このようにして剥離性を良くすることができるため、熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体２３ａが加圧され冷却されてなる連続したシート状の熱可塑性のプリプレグ２４を安定して得ることができる。
その後、連続したシート状の熱可塑性プリプレグ２４を巻き取り部５に巻き取り、プリプレグ製造装置１での工程を終了する。なお、このようにして形成した、連続したシート状の熱可塑性プリプレグ２４を別の切断装置で所定寸法に切断することにより、熱可塑性プリプレグを得ることができる。
【００４８】
このような熱可塑性プリプレグの製造方法にあっては、加熱ロール１１、第１の冷却ロール１２、第２の冷却ロール１３を備えたロール装置４によって従来のように離型シートを用いることなく、前記ロール１１、１２、１３による加熱、加圧、冷却によって連続したシート状の熱可塑性プリプレグ２４を製造するようにしたので、特に加熱ロール１１で熱可塑製樹脂２２の含浸性を良好にすることができ、さらに、第１の冷却ロール１２や第２の冷却ロール１３からの成形体２３ａや熱可塑性プリプレグ２４の剥離性を安定させることができる。したがって、熱可塑製樹脂２２の含浸性が良好で高品質の熱可塑性プリプレグを安定して製造することができる。
【００４９】
以上、図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は前記実施形態に限定されるものではない。前述した実施形態において示した各構成部材の諸形状や組み合わせ等は一例であって、本発明の主旨から逸脱しない範囲において設計要求等に基づき種々変更可能である。
例えば、本発明の製造方法を実施するための装置としては、図１に示したプリプレグ製造装置１に限定されることなく、図２に示したロール装置４を備えた製造装置であれば、本発明の製造方法を実施するための装置として好適に用いることができる。
【実施例】
【００５０】
以下、実施例によって本発明をより具体的に説明する。
（実施例１）
図１に示したプリプレグ製造装置１の開繊部２、および図２に示したロール装置４を用いて、熱可塑性プリプレグを製造した。
強化繊維としては、炭素繊維（三菱レイヨン株式会社製、製品名：ＴＲ５０Ｓ１５Ｌ、目付：１０００ｍｇ／ｍ、引張強度：４．９０ＧＰａ、引張弾性率：２４０ＧＰａ）を２０束用いた。これら炭素繊維からなる強化繊維束を開繊部２にて、１束あたり２０００ｇの張力に維持しつつ、１ｍ／分の速度で４本の開繊バー２ａを順次移動（走行）させた。このようにして４本の開繊バー２ａを順次擦過させることで、強化繊維束を一方向に引き揃え、繊維１束あたりの幅が１０ｍｍ、目付が１００ｇ／ｓｍのウェブ状の強化繊維束２１とした。
【００５１】
このようにして開繊した強化繊維束２１に対し、ポリプロピレン（変性ポリプロピレン、三菱化学株式会社製、製品名：モディック［登録商標］）のフィルムを２００℃で加熱して、この加熱したポリプロピレンを前記強化繊維束２１上に積層した。
続いて、この積層体（シート状の強化繊維２３）を加熱ロール１１に供し、この加熱ロールでポリプロピレンの層を加熱した。加熱ロール１１は予め２０５℃に加熱しておいた。また、加熱ロール１１の抱き角が２１０°となるように加熱ロール１１で積層体を保持させ、加熱した。
【００５２】
次いで、前記積層体を、加熱ロール１１と第１の冷却ロール１２との間に通して線圧２０ｋｇ／ｃｍで加圧し、続いて、前記積層体を第１の冷却ロール１２に引き取って該第１の冷却ロール１２の抱き角が１８０°となるようにこれに当接させた状態に保持させた。その際、第１の冷却ロール１２については予め温度１６０℃に加熱（設定）しておいた。
次いで、形成した成形体２３ａを、第１の冷却ロール１２と第２の冷却ロール１３との間に通して線圧２０ｋｇ／ｃｍで加圧し、続いて、前記成形体２３ａを第２の冷却ロール１３に引き取って該第２の冷却ロール１３の抱き角が９０°となるようにこれに当接させた状態に保持させた。その際、第２の冷却ロール１３については予め温度３０℃に設定しておいた。
その後、形成したシート状のプリプレグ２４を第２の冷却ロール１３から引き出して剥離させた。
【００５３】
得られたシート状のプリプレグ２４について、以下の項目について評価を行い、その結果をプリプレグ作製条件とともに表１に記載した。
【００５４】
【表１】
2015166417.tif 000003
【００５５】
「含浸状態」
得られたプリプレグ２４をその幅方向で切断し、切断断面を観察・解析することで熱可塑性樹脂の含浸状態を評価し、含浸状態の良否を判定した。その際、空隙部の面積率が２％以下である場合に「含浸性が良好」と判定し、表１では○と記載した。また、２％を超えた場合に「含浸性が良好でない」と判定し、表１では×と記載した。実施例１では、含浸性が良好であった。
【００５６】
「繊維の乱れ」
得られたプリプレグ２４の強化繊維の揃い方を目視で確認し、０°方向に揃った強化繊維に対して±１°以上の強化繊維の乱れ（蛇行）が見られないものは繊維の乱れが無い、すなわち「良好」と判定し、表１では○と記載した。また、±１°以上の強化繊維の乱れ（蛇行）が見られたものは繊維の乱れが有る、すなわち「不良」と判定し、表１では×と記載した。実施例１では、繊維の乱れが無かった。
【００５７】
「プリプレグの平滑性」
得られたシート状のプリプレグ２４の平滑性を目視で確認し、平滑性の良・不良を判定した。平滑性が良好なものは表１で○と記載し、平滑性が不良なものは表１で×記載した。実施例１では、平滑性が良好であった。
「２ｈ以上の安定運転」
２ｈ（時間）以上安定して連続運転できるか否かを確認した。２ｈ（時間）以上安定して連続運転できた場合は「良好」と判定し、表１では○と記載した。また、２ｈ（時間）以上安定して連続運転できなかった場合は「不良」と判定し、表１では×と記載した。実施例１では、２ｈ（時間）以上の長時間、充分に安定して連続運転できた。表１では、他の例に比べて最も長い時間安定して連続運転ができたため、◎と記載した。
【００５８】
（実施例２）
加熱ロール１１の温度を２３０℃とし、第１の冷却ロール１２の温度を１８０℃とした。これらの点以外は実施例１と同様にして、シート状のプリプレグ２４を作製した。実施例１と同様に評価し、得られた結果を表１に併記した。なお、実施例２は「含浸状態」が他の例に比べて最も良好であったため、表１において◎と記載した。
【００５９】
（実施例３）
熱可塑製樹脂としてポリアミド（融点２２５℃）を用い、加熱ロール１１の温度を２８０℃、第１の冷却ロール１２の温度を２５０℃とした。これらの点以外は実施例１と同様にして、シート状のプリプレグ２４を作製した。実施例１と同様に評価し、得られた結果を表１に併記した。
【００６０】
（比較例１）
加熱ロール１１の温度を１８０℃、第１の冷却ロール１２の温度を１４０℃とした。これらの点以外は実施例１と同様にして、シート状のプリプレグ２４を作製した。実施例１と同様に評価し、得られた結果を表１に併記した。
表１に示すように、加熱ロール１１の温度が熱可塑製樹脂の融点より＋４０℃未満であるため、「含浸状態」が不良であり、また、「２ｈ以上の安定運転」についても不良であった。
【００６１】
（比較例２）
加熱ロール１１の温度を２３０℃、第１の冷却ロール１２の温度を２３０℃とした。これらの点以外は実施例１と同様にして、シート状のプリプレグ２４を作製した。実施例１と同様に評価し、得られた結果を表１に併記した。
表１に示すように、第１の冷却ロール１２の温度が加熱ロール１１の温度より−１０℃を超えているため、「繊維の乱れ」が不良であり、また、「２ｈ以上の安定運転」についても不良であった。
【００６２】
（比較例３）
加熱ロール１１の温度を２３０℃、第１の冷却ロール１２の温度を１２０℃とした。これらの点以外は実施例１と同様にして、シート状のプリプレグ２４を作製した。実施例１と同様に評価し、得られた結果を表１に併記した。
表１に示すように、第１の冷却ロール１２の温度が加熱ロール１１の温度より−６０℃未満であるため、「含浸状態」が不良であった。
【００６３】
（比較例４）
加熱ロール１１の温度を２３０℃、第１の冷却ロール１２の温度を１８０℃とし、さらに、加熱ロール１１と第１の冷却ロール１２との間で加圧する際の線圧を５ｋｇ／ｃｍとした。これらの点以外は実施例１と同様にして、シート状のプリプレグ２４を作製した。実施例１と同様に評価し、得られた結果を表１に併記した。
表１に示すように、加熱ロール１１と第１の冷却ロール１２との間での線圧が１０ｋｇ／ｃｍ未満であるため、「含浸状態」が不良であった。
【００６４】
（比較例５）
加熱ロール１１の温度を２３０℃、第１の冷却ロール１２の温度を１８０℃とし、さらに、加熱ロール１１と第１の冷却ロール１２との間で加圧する際の線圧を３５ｋｇ／ｃｍとした。これらの点以外は実施例１と同様にして、シート状のプリプレグ２４を作製した。実施例１と同様に評価し、得られた結果を表１に併記した。
表１に示すように、加熱ロール１１と第１の冷却ロール１２との間での線圧が３０ｋｇ／ｃｍを超えるため、「繊維の乱れ」が不良であった。
【００６５】
（比較例６）
加熱ロール１１の温度を２３０℃、第１の冷却ロール１２の温度を１８０℃とし、さらに、第１の冷却ロール１２と第２の冷却ロール１３との間で加圧する際の線圧を５ｋｇ／ｃｍとした。これらの点以外は実施例１と同様にして、シート状のプリプレグ２４を作製した。実施例１と同様に評価し、得られた結果を表１に併記した。
表１に示すように、第１の冷却ロール１２と第２の冷却ロール１３との間での線圧が１０ｋｇ／ｃｍ未満であるため、「プリプレグの平滑性」が不良であった。
【００６６】
（比較例７）
加熱ロール１１の温度を２３０℃、第１の冷却ロール１２の温度を１８０℃とし、さらに、第１の冷却ロール１２と第２の冷却ロール１３との間で加圧する際の線圧を３５ｋｇ／ｃｍとした。これらの点以外は実施例１と同様にして、シート状のプリプレグ２４を作製した。実施例１と同様に評価し、得られた結果を表１に併記した。
表１に示すように、第１の冷却ロール１２と第２の冷却ロール１３との間での線圧が３５ｋｇ／ｃｍであるため、「繊維の乱れ」が不良であった。
【符号の説明】
【００６７】
１…プリプレグ製造装置、４…ロール装置、１１…加熱ロール、１２…第１の冷却ロール、１３…第２の冷却ロール、２０…強化繊維束、２１…開繊した強化繊維束、２１…強化繊維束層、２２…溶融熱可塑性樹脂、２２ａ…熱可塑性樹脂、２３…シート状の強化繊維束、２３ａ…熱可塑性樹脂含浸強化繊維成形体、２４…シート状のプリプレグ
【図１】
2015166417.tif 000004
【図２】
2015166417.tif 000005