(57)【要約】【課題】可視光反射性を高めることができる多層フィルムを提供する。【解決手段】本発明に係る多層フィルムは、固有屈折率の差の絶対値が０．０３以上異なる第１，第２の熱可塑性樹脂層を備え、複数の上記第１，第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下であり、複数の上記第１，第２の熱可塑性樹脂層が合計で厚み方向に４０層以上交互に積層されたユニット１０個以上が、上記第１，第２の熱可塑性樹脂層の積層方向に積層された積層体を有し、上記ユニットに含まれる上記第１の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ上記ユニット内の他の上記第１の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なるか、又は、上記ユニットに含まれる上記第２の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ上記ユニット内の他の上記第２の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂を含有する複数の第１の熱可塑性樹脂層と、熱可塑性樹脂を含有する複数の第２の熱可塑性樹脂層とを備え、
前記第１の熱可塑性樹脂層と前記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．０３以上であり、
複数の前記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下であり、
複数の前記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下であり、
複数の前記第１の熱可塑性樹脂層と複数の前記第２の熱可塑性樹脂層とが合計で厚み方向に４０層以上交互に積層されたユニット１０個以上が、前記第１の熱可塑性樹脂層及び前記第２の熱可塑性樹脂層の積層方向に積層された積層体を有し、前記積層体における前記第１の熱可塑性樹脂層と前記第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数が４００層以上であり、
前記ユニットに含まれる前記第１の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ前記ユニット内の他の前記第１の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なるか、又は、前記ユニットに含まれる前記第２の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ前記ユニット内の他の前記第２の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なる、多層フィルム。
【請求項２】
前記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる前記熱可塑性樹脂及び前記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる前記熱可塑性樹脂の内の少なくとも一方が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項１に記載の多層フィルム。
【請求項３】
入射光の反射率が、入射波長３５０ｎｍ〜８００ｎｍにおいて６０％以上である、請求項１又は２に記載の多層フィルム。
【請求項４】
光学フィルムとして用いられる多層フィルムである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の多層フィルム。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の多層フィルムの製造方法であって、
複数の前記第１の熱可塑性樹脂層と複数の前記第２の熱可塑性樹脂層とが合計で厚み方向に４０層以上交互に積層されたユニットを１０個以上用いて、
前記ユニットを前記第１の熱可塑性樹脂層及び前記第２の熱可塑性樹脂層の積層方向に１０個以上積層することにより、積層体を得る工程を備え、
熱可塑性樹脂を含有する複数の第１の熱可塑性樹脂層と、熱可塑性樹脂を含有する複数の第２の熱可塑性樹脂層とを備え、前記第１の熱可塑性樹脂層と前記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．０３以上であり、複数の前記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下であり、複数の前記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下であり、複数の前記第１の熱可塑性樹脂層と複数の前記第２の熱可塑性樹脂層とが合計で厚み方向に４０層以上交互に積層されたユニットが、前記第１の熱可塑性樹脂層及び前記第２の熱可塑性樹脂層の積層方向に１０個以上積層された積層体を有し、前記積層体における前記第１の熱可塑性樹脂層と前記第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数が４００層以上であり、前記ユニットに含まれる前記第１の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ前記ユニット内の他の前記第１の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なるか、又は、前記ユニットに含まれる前記第２の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ前記ユニット内の他の前記第２の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なる多層フィルムを得る、多層フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数の熱可塑性樹脂層が積層されている多層フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
特定の波長域の光、特に可視域の光を反射する反射性材料は、表示画像視認性、照度、光沢、色調及び耐候性などの品質を付与する目的で適宣利用されている。上記反射性材料は、特に画像表示装置、照明器具、記録装置、ミラー及び加飾資材等に用いられている。高い光反射性を有し、薄く、かつ表面が平坦であるフィルムは、表面積の広さや柔軟性及び加工性等の特徴を活かして、他の部材に積層又は被覆した状態で、複合材として用いられている。
【０００３】
光反射性を有するフィルムとして、フィルム状の基材の表面に、主成分が金属である薄膜を形成することにより得られる複合フィルムが知られている。金属薄膜は、例えば、塗装、蒸着、貼り合わせなどの手法で形成されている。この金属薄膜の形成によって、基材では十分に得られない反射性を発現させることができる。このように金属薄膜を反射層として利用した複合フィルムでは、電磁波の遮断性の低下、リサイクル性の低下、造膜性の低下、変形加工性の低下、重量の上昇、環境負荷の増加、高コスト化等の観点で、品質や工業化において様々な問題がある。
【０００４】
一方で、主に樹脂により形成された複数の層が厚み方向に積層されている多層樹脂フィルムでは、フィルムを構成する材料を固有屈折率に応じて選択し組み合わせることにより、光反射性を発現させることができる。また、互いに固有屈折率の異なる樹脂により形成された層を交互に積層することで、層界面における光反射が多重的に発生し、高い反射性が得られる。また、多層樹脂フィルムでは、一定の柔軟性、可堯性を有する樹脂材料のみで構成されるために、フィルムの成形性や、押出、射出、プレス及び延伸等による他部材との複合加工性に優れている。このため、多層樹脂フィルムに関しては、軽量化、大面積化、環境負荷の低減、及び低コスト化等の観点で、品質や工業化において利用価値は高い。
【０００５】
上記多層樹脂フィルムを、光学部材として利用した例は、特許文献１に記載されている。しかしながら、従来の多層樹脂フィルムでは、可視光反射率が低くなりやすい。また、反射光の色むらが発生して色調が悪くなって、得られる光学機能が低くなりやすい。これらはフィルムを構成する層構造に主に起因する。また、光学機能を優先すると、力学特性等の他の性能が低下することがあり、例えば構成される樹脂が剛直であることから、フィルムを他の部材と複合化する際の変形追従性が低くなったり、積層間の接着性が低くなったりして、加工性が損なわれることがある。
【０００６】
一方で、多層樹脂フィルムにおいて、可視光などの光線反射率は、層を構成する複数の樹脂材料に、ある程度の固有屈折率差がなければ、更に、反射する光の波長に応じた層の厚みがなければ、十分に発現しない。樹脂材料は、固有屈折率が類似していることが多く、フィルムを構成する交互に積層された樹脂層の間では、固有屈折率差を大きくすることが容易でないという課題がある。従って、多層樹脂フィルム中の積層構造をいかに緻密に構築するかが重要となる。
【０００７】
多層フィルム中の積層構造を、必要とする機能に応じて設計する試みが行われている。特許文献２，３では、積層構造が一定の構造及び一定の連続した構造を有し、一定の規則性を有する積層構造を有する多層樹脂フィルムが開示されている。しかし、従来の積層構造を有する多層フィルムでは、可視光反射率は十分でない。また、光の波長によって反射率に差が生じることがあり、色の濃淡が生じることもある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００８−２００８６１号公報
【特許文献２】特開２００４−４６２１４号公報
【特許文献３】特開２００５−５０９１７９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
金属薄膜を有する複合フィルム等と比較して、多層樹脂フィルムの可視光などの光線反射率は低い傾向がある。また、従来の多層樹脂フィルムは、金属系反射材の代替として、十分な機能を有さない。従来、多層樹脂フィルムの積層構造については、未だ十分な検討がされていない。
【００１０】
本発明の目的は、可視光反射性を高めることができる多層フィルムを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の広い局面によれば、熱可塑性樹脂を含有する複数の第１の熱可塑性樹脂層と、熱可塑性樹脂を含有する複数の第２の熱可塑性樹脂層とを備え、前記第１の熱可塑性樹脂層と前記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．０３以上であり、複数の前記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下であり、複数の前記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下であり、複数の前記第１の熱可塑性樹脂層と複数の前記第２の熱可塑性樹脂層とが合計で厚み方向に４０層以上交互に積層されたユニット１０個以上が、前記第１の熱可塑性樹脂層及び前記第２の熱可塑性樹脂層の積層方向に積層された積層体を有し、前記積層体における前記第１の熱可塑性樹脂層と前記第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数が４００層以上であり、前記ユニットに含まれる前記第１の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ前記ユニット内の他の前記第１の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なるか、又は、前記ユニットに含まれる前記第２の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ前記ユニット内の他の前記第２の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なる、多層フィルムが提供される。
【００１２】
本発明に係る多層フィルムのある特定の局面では、前記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる前記熱可塑性樹脂及び前記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる前記熱可塑性樹脂の内の少なくとも一方が、ポリビニルアセタール樹脂である。
【００１３】
本発明に係る多層フィルムのある特定の局面では、入射光の反射率が、入射波長３５０ｎｍ〜８００ｎｍにおいて６０％以上である。
【００１４】
本発明に係る多層フィルムは、光学フィルムとして用いられる多層フィルムであることが好ましい。
【００１５】
本発明の広い局面によれば、上述した多層フィルムの製造方法であって、複数の前記第１の熱可塑性樹脂層と複数の前記第２の熱可塑性樹脂層とが合計で厚み方向に４０層以上交互に積層されたユニットを１０個以上用いて、前記ユニットを前記第１の熱可塑性樹脂層及び前記第２の熱可塑性樹脂層の積層方向に１０個以上積層することにより、積層体を得る工程を備え、上述した多層フィルムを得る、多層フィルムの製造方法が提供される。
【発明の効果】
【００１６】
本発明に係る多層フィルムは、熱可塑性樹脂を含有する複数の第１の熱可塑性樹脂層と、熱可塑性樹脂を含有する複数の第２の熱可塑性樹脂層とを備え、上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．０３以上であり、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下であり、複数の上記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下であり、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層と複数の上記第２の熱可塑性樹脂層とが合計で厚み方向に４０層以上交互に積層されたユニット１０個以上が、上記第１の熱可塑性樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂層の積層方向に積層された積層体を有し、上記積層体における上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数が４００層以上であり、上記ユニットに含まれる上記第１の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ上記ユニット内の他の上記第１の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なるか、又は、上記ユニットに含まれる上記第２の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ上記ユニット内の他の上記第２の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なるので、可視光反射性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る多層フィルムを示す部分切欠断面図である。
【図２】図２は、実施例１，４，５，６，７及び比較例２，６で得られた多層フィルムを構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図３】図３は、実施例２で得られた多層フィルムを構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図４】図４は、実施例３で得られた多層フィルムを構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図５】図５は、比較例３で得られた多層フィルムを構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図６】図６は、比較例４で得られた多層フィルムを構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【図７】図７は、比較例５で得られた多層フィルムを構成するユニット内の１層当たりの厚み分布を示す散布図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００１９】
［多層フィルム］
本発明に係る多層フィルムは、熱可塑性樹脂を含有する複数の第１の熱可塑性樹脂層と、熱可塑性樹脂を含有する複数の第２の熱可塑性樹脂層とを備える。本発明に係る多層フィルムでは、上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．０３以上である。本発明に係る多層フィルムでは、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下である。本発明に係る多層フィルムでは、複数の上記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下である。
【００２０】
また、本発明に係る多層フィルムでは、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層と複数の上記第２の熱可塑性樹脂層とが合計で厚み方向に４０層以上交互に積層されたユニットを１０個以上有する。そして、本発明に係る多層フィルムは、該ユニット１０個以上が、上記第１の熱可塑性樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂層の積層方向に積層された積層体を有する。この結果、本発明に係る多層フィルムでは、上記積層体における上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数が４００層以上である。従って、本発明に係る多層フィルムでは、複数の上記ユニットが積層された多層構造を有し、かつ、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層と複数の上記第２の熱可塑性樹脂層とが厚み方向に交互に積層された多層構造を有する。
【００２１】
また、本発明に係る多層フィルムでは、上記ユニットに含まれる上記第１の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ上記ユニット内の他の上記第１の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なるか、又は、上記ユニットに含まれる上記第２の熱可塑性樹脂層のそれぞれは、同じ上記ユニット内の他の上記第２の熱可塑性樹脂層の全てと厚みが異なる。
【００２２】
本発明に係る多層フィルムでは、上述した構成が備えられているので、多層フィルムの可視光反射性を高めることができる。このため、本発明に係る多層フィルムは、光学特性に優れているので、光学フィルムとして好適に用いることができる。
【００２３】
上記第１の熱可塑性樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率はそれぞれ、例えば、以下の方法により測定できる。
【００２４】
上記第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料を、二軸スクリュー式押出機に供給して溶融混錬し、Ｔダイに導入して拡幅し、開口部から吐出し、冷却固化し、熱可塑性樹脂シートを得る。上記熱可塑性樹脂シートの幅方向中央部分において幅１０ｍｍ及び長さ３０ｍｍのシート片を切り出す。次に、アッベ屈折計（ＥＲＭＡ社製「ＥＲ−７ＭＷ」）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１４２に準拠して、２３℃でＤ線（波長５８９．３ｎｍ）を照射することにより、シート片の屈折率ｎＤを測定し、固有屈折率とする。同様の方法により、第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が測定される。
【００２５】
上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率と、上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率との差の絶対値は０．０３以上であればよい。上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が、上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率よりも高くてもよい。上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が、上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率よりも高くてもよい。
【００２６】
上記固有屈折率の差の絶対値が大きいほど、多層フィルムの積層構造が同じであるときに、遮熱性がより一層高くなる。上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率と、上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率との差の絶対値は好ましくは０．０９以上、より好ましくは０．１０以上である。
【００２７】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
【００２８】
（第１の実施形態）
図１に、本発明の第１の実施形態に係る多層フィルムを模式的に部分切欠断面図で示す。図１では、各層の厚み及び積層数は、図示の便宜上、実際の各層の厚み及び積層数と異なっている。
【００２９】
図１に示す多層フィルム１は、複数の第１の熱可塑性樹脂層２１と、複数の第２の熱可塑性樹脂層３１とが、厚み方向に交互に４０層以上積層されたユニット１１を有する。図１では、図示の便宜上、１つのユニット１１当たり、第１の熱可塑性樹脂層２１と、第２の熱可塑性樹脂層３１との合計の厚み方向における積層数は約２０層であるが、１つのユニット１１あたり、第１の熱可塑性樹脂層と、第２の熱可塑性樹脂層との合計の厚み方向における積層数は、実際には４０層以上である。
【００３０】
第１の熱可塑性樹脂層２１と第２の熱可塑性樹脂層３１とは、多層フィルム１及びユニット１１の厚み方向に積層されている。複数の第１の熱可塑性樹脂層２１の組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。複数の第１の熱可塑性樹脂層２１の組成は同一であることが好ましい。複数の第２の熱可塑性樹脂層３１の組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。複数の第２の熱可塑性樹脂層３１の組成は同一であることが好ましい。
【００３１】
上記第１の熱可塑性樹脂層の組成が異なったり、上記第２の熱可塑性樹脂層の組成が異なったりする場合に、上記固有屈折率の関係に関しては、上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率差の絶対値の最小値が０．１以上であればよい。
【００３２】
多層フィルム１では、複数の第１の熱可塑性樹脂層２１と、複数の第２の熱可塑性樹脂層３１とは、厚み方向に交互に積層されている。多層フィルム１は、第１の熱可塑性樹脂層２１が２つの第２の熱可塑性樹脂層３１に挟み込まれた部分を有する。多層フィルム１は、第２の熱可塑性樹脂層３１が２つの第１の熱可塑性樹脂層２１に挟み込まれた部分を有する。このように、第１の熱可塑性樹脂層２１と第２の熱可塑性樹脂層３１とが、厚み方向に交互に積層された多層構造を有することによって、多層フィルムの可視光反射性が高くなり、かつ強靭性及び遮熱性が高くなる。
【００３３】
また、多層フィルム１は、第１の熱可塑性樹脂層２１と第２の熱可塑性樹脂層３１とが合計で厚み方向に交互に４０層積層されたユニット１１（積層樹脂ユニット）が、厚み方向に１０個以上積層された積層体３を有する。第１の実施形態では、多層フィルム１は、積層体３である。なお、図１では、図示の便宜上、ユニット１１が約３個積層されているが、実際には、ユニット１１は１０個以上積層されており、結果として第１の熱可塑性樹脂層２１及び第２の熱可塑性樹脂層３１は、厚み方向に合計４００層以上積層されている。
【００３４】
合計で４００層以上積層されている第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の全てが連続して交互に積層されている必要はない。第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層が交互に積層された多層構造を部分的に有していれば、多層フィルムの可視光反射性が高くなり、かつ強靭性及び遮熱性が高くなる。例えば、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の間に他の層を配置することによって、他の層を介して第１の熱可塑性樹脂層と第２の熱可塑性樹脂層とを厚み方向に積層した場合でも、本発明の効果が得られ、この場合も本発明に含まれる。
【００３５】
また、第１の熱可塑性樹脂層が連続する部分があってもよく、第２の熱可塑性樹脂層が連続する部分があってもよい。多層フィルムの強靭性及び遮熱性をより一層高める観点からは、１つのユニットにおける合計で４０層以上積層されている第１の熱可塑性樹脂層の全て及び第２の熱可塑性樹脂層の全てが、厚み方向に連続して交互に積層されていることが好ましい。多層フィルムの強靭性及び遮熱性をより一層高める観点からは、ユニット１０個以上が積層されている積層体の全てにおいて、第１の熱可塑性樹脂層の全て及び第２の熱可塑性樹脂層の全てが、厚み方向に連続して交互に積層されていることが好ましい。
【００３６】
図１に示す多層フィルム１において、ユニット１１に含まれる第１の熱可塑性樹脂層２１のそれぞれは、同じユニット１１内の他の第１の熱可塑性樹脂層２１の全てと厚みが異なり、かつ、ユニット１１に含まれる第２の熱可塑性樹脂層３１のそれぞれは、同じユニット１１内の他の第２の熱可塑性樹脂層３１の全てと厚みが異なる。ユニット１１に含まれる第１の熱可塑性樹脂層２１のそれぞれは、同じユニット１１内の他の第２の熱可塑性樹脂層３１の全てと厚みが同じであってもよく異なっていてもよい。ユニット１１に含まれる第２の熱可塑性樹脂層３１のそれぞれは、同じユニット１１内の第１の熱可塑性樹脂層２１の全てと厚みが同じであってもよく、異なっていてもよい。
【００３７】
同じユニット１１内の他の第１の熱可塑性樹脂層２１の全てと厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層２１と、同じユニット１１内の他の第２の熱可塑性樹脂層３１の全てと厚みが異なる第２の熱可塑性樹脂層３１との合計の積層数は、好ましくは４０層以上、より好ましくは８０層以上である。
【００３８】
複数の第１の熱可塑性樹脂層２１の厚みは、それぞれ異なっており、厚み方向に連続的に変化している。同様に、複数の第２の熱可塑性樹脂層３１の厚みは、それぞれ異なっており、厚み方向に連続的に変化している。このように互いに厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層が積層されていることが好ましい。互いに厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層及び互いに厚みが異なる第２の熱可塑性樹脂層が積層されていれば、多層フィルムの可視光反射性がより一層高くなる。多層フィルムの可視光反射性が更に一層高くなることから、互いに厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層及び互いに厚みが異なる第２の熱可塑性樹脂層が合計で、４０層以上積層されていることが好ましく、７０層以上積層されていることがより好ましい。
【００３９】
また、多層フィルムの可視光反射性が更に一層高くなることから、片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層と、片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第１の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第２の熱可塑性樹脂層とが、厚み方向に合計で４０層以上交互に積層された多層構造部分を有することが好ましく、厚み方向に合計で８０層以上交互に積層された多層構造部分を有することがより好ましい。
【００４０】
この場合に、第１の熱可塑性樹脂層の片側の表面のみに上記第２の熱可塑性樹脂層が接していれば、「片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層」は、「片側の表面に接している１つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層」を意味する。第１の熱可塑性樹脂層の両側の表面に上記第２の熱可塑性樹脂層が接していれば、「片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層」は、「両側の表面に接している２つの第２の熱可塑性樹脂層と厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層」を意味する。「片側又は両側の表面に接している１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂層」についても同様である。
【００４１】
１０個以上積層される複数のユニット１１の形状は、同じであってもよく、異なっていてもよい。例えば、図１に示す多層フィルム１において、ユニット１１を構成する複数の第１の熱可塑性樹脂層２１及び複数の第２の熱可塑性樹脂層３１の各厚みは、多層フィルム１及びユニット１１の厚み方向に連続的に変化している。他に、複数の第１の熱可塑性樹脂層及び複数の第２の熱可塑性樹脂層の各厚みが全て同じであるユニットが存在していてもよい。
【００４２】
合計で１０個以上積層されているユニットの全てが連続して積層されている必要はない。第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層が交互に積層されたユニット１１が１０個以上あれば、多層フィルムの可視光反射性が高くなり、かつ強靭性及び遮熱性が高くなる。例えば、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層が交互に連続して４０層積層されたユニットを複数用意し、複数の該ユニットの間に他の層を配置することによって、他の層を介してユニットを第１の熱可塑性樹脂層と第２の熱可塑性樹脂層とを厚み方向に積層した場合でも、本発明の効果が得られ、この場合も本発明に含まれる。可視光反射性が効果的に高くなることから、ユニット１１が３０個以上積層されていることが好ましい。
【００４３】
以下、第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の他の詳細を説明する。
【００４４】
（第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層）
上記第１の熱可塑性樹脂層は、熱可塑性樹脂を含有する。上記第２の熱可塑性樹脂層は、熱可塑性樹脂を含有する。
【００４５】
熱可塑性樹脂：
上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる熱可塑性樹脂と、上記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる上記熱可塑性樹脂とは、上記第１の熱可塑性樹脂層と上記第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値が０．０３以上となるように適宜選択される。上記第１の熱可塑性樹脂層において、上記熱可塑性樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記第２の熱可塑性樹脂層において、上記熱可塑性樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる熱可塑性樹脂と、上記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる上記熱可塑性樹脂とは、同一であってもよいが、異なることが好ましい。
【００４６】
上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率よりも０．０３以上高い場合に、上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。この場合に、上記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる上記熱可塑性樹脂は、上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の固有屈折率よりも低い固有屈折率を有する熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の固有屈折率よりも低い固有屈折率を有する熱可塑性樹脂しては、例えば、フッ素樹脂が挙げられる。上記フッ素樹脂としては、ポリテトラフルオロエチレン等が挙げられる。
【００４７】
上記第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が上記第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率よりも０．０３以上高い場合にも、上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。この場合に、上記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる上記熱可塑性樹脂は、上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の固有屈折率よりも高い固有屈折率を有する熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の固有屈折率よりも高い固有屈折率を有する熱可塑性樹脂としては、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリウレタン樹脂、アクリル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、アセチルセルロース樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂及び環状オレフィン樹脂等が挙げられる。固有屈折率が比較的高いことから、ポリスチレン樹脂、ポリエステル樹脂又はポリカーボネート樹脂が好ましい。
【００４８】
上記第１の熱可塑性樹脂層に含まれる上記熱可塑性樹脂及び上記第２の熱可塑性樹脂層に含まれる上記熱可塑性樹脂の内の少なくとも一方が、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂を含有する熱可塑性樹脂層は、他の層に対する接着性に優れており、更に共押出によるフィルム成形性にも優れている。特に、ポリビニルアセタール樹脂を含有する熱可塑性樹脂層では、金属層などと比べて接着力が高くなり、低い複屈折発現性及び良好な光学的特性が発現する。
【００４９】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより得られる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５０】
上記ＰＶＡは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ＰＶＡのけん化度は、一般に、７０〜９９．９モル％の範囲内である。上記ＰＶＡのけん化度は、好ましくは８０モル％以上、好ましくは９９．８モル％以下である。
【００５１】
上記ポリビニルアセタール樹脂の平均重合度は特に限定されない。成形性、成膜性及び各種の物性の発現を考慮すると、上記ＰＶＡの平均重合度は好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは１７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは３０００以下、更に好ましくは２５００以下、特に好ましくは２３００以下である。上記平均重合度が上記下限以上及び上記上限以下であると、多層フィルムの強度がより一層高くなり、多層フィルムの成形性、成膜性、ガラスとの合わせ加工性等がより一層高くなる。
【００５２】
上記ＰＶＡの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００５３】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般に、炭素数が１〜１０であるアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ベンズアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド及びｎ−デシルアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド又はｎ−ヘキシルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５４】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、アセタール化時に２種類以上のアルデヒドを併用した共ポリビニルアセタール樹脂であってもよい。
【００５５】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、多層フィルムの接着性がより一層高くなる。上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、多層フィルムの柔軟性が高くなり、かつ多層フィルムの取扱い性が高くなる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率を高くすることで、上記熱可塑性樹脂層の固有屈折率を高くすることができる。
【００５６】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。
【００５７】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下、特に好ましくは１０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、多層フィルムの耐湿性がより一層高くなる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度を高くすることで、上記熱可塑性樹脂層の固有屈折率を低くすることができる。
【００５８】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００５９】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は好ましくは４０モル％以上、より好ましくは５０モル％以上、更に好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性がより一層高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度を高くすることで、上記熱可塑性樹脂層の固有屈折率を高くすることができる。
【００６０】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。
【００６１】
上記アセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル化度（アセチル基量）と水酸基の含有率（ビニルアルコール量）とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。
【００６２】
上記ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合には、上記アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」又はＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法による測定が好ましい。
【００６３】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましく、ＰＶＡをｎ−ブチルアルデヒドによりブチラール化することにより得られるポリビニルブチラール樹脂であることがより好ましい。
【００６４】
可塑剤：
上記第１の熱可塑性樹脂層が上記ポリビニルアセタール樹脂を含有する場合に、上記第１の熱可塑性樹脂層は、可塑剤を含有することが好ましい。上記第２の熱可塑性樹脂層が上記ポリビニルアセタール樹脂を含有する場合に、上記第２の熱可塑性樹脂層は、可塑剤を含有することが好ましい。
【００６５】
上記熱可塑性樹脂層において、ポリビニルアセタール樹脂に可塑剤を添加することで、多層フィルムの成形性、柔軟性及び強靭性が高くなる。さらに、第１の熱可塑性樹脂層がポリビニルアセタール樹脂を含み、かつ第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率が第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率よりも高い場合に、ポリビニルアセタール樹脂に可塑剤を添加することで、第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率を低くして、第１の熱可塑性樹脂層と第２の熱可塑性樹脂層との固有屈折率の差の絶対値をより一層大きくすることができ、可視光と反射性がより一層高い多層フィルムを得ることができる。さらに、多層フィルムの可視光反射性をより一層高めることができる。
【００６６】
上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６７】
上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００６８】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００６９】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００７０】
上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【００７１】
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００７２】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤を含むことが好ましい。このジエステル可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００７３】
【化１】
2015189193.tif 000003
【００７４】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。
【００７５】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）の内の少なくとも１種を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。
【００７６】
ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含有する熱可塑性樹脂層において、上記熱可塑性樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して、上記熱可塑性樹脂層に含まれる上記可塑剤の含有量は好ましくは２０質量部以上、より好ましくは３０質量部以上、好ましくは１００質量部以下、より好ましくは８０質量部以下、更に好ましく６０質量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂の可塑化効果がより一層大きくなり、多層フィルムの成形性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトがより一層生じ難くなり、多層フィルムの接着性がより一層高くなる。
【００７７】
他の成分：
上記第１の熱可塑性樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂層はそれぞれ、必要に応じて、酸化防止剤（老化防止剤）、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、接着力調整剤、耐湿剤、滑剤、着色剤、熱線反射剤、熱線吸収剤、帯電防止剤及び難燃剤等の各種添加剤を含有していてもよい。上記添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７８】
（多層フィルムの他の詳細）
上記多層フィルムの製造方法は、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層と複数の上記第２の熱可塑性樹脂層とが合計で厚み方向に４０層以上交互に積層されたユニットを１０個以上用いて、上記ユニットを上記第１の熱可塑性樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂層の積層方向に１０個以上積層することにより、積層体を得る工程を備えることが好ましい。
【００７９】
上記多層フィルムの製造方法は特に限定されず、従来公知の方法を用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂層を形成するための材料を押出機に供給して溶融混練し、押出機の先端に取り付けられた金型からフィルム状に押出した後、静電印荷キャスト法、タッチロール法、又はエアーナイフキャスト法により、冷却ロール上で冷却固化し、長尺状の膜に成膜する溶融押出法を用いることができる。他にも、上記熱可塑性樹脂層を形成するための材料を有機溶媒に溶解させた溶液を、ドラム又は無端ベルト等の上に流延した後、有機溶媒を蒸発させて、長尺状の膜に成膜する溶液流延法等の成形法を用いることができる。製造が容易であり、製造コストが低いことから、溶融押出法が好ましい。
【００８０】
上記多層フィルムの製造方法としては、複数の上記第１の熱可塑性樹脂及び複数の上記第２の熱可塑性樹脂層を厚み方向に積層する多層フィルムの製造方法であって、熱可塑性樹脂を、溶融押出法により溶融混練し、積層拡張してフィルム状に成形し、溶融樹脂積層体（以下、樹脂積層体と略記して記載することがある）を得る第１の工程と、上記溶融樹脂積層体をダイ開口部から吐出して、冷却ロールにより冷却して、多層フィルムを得る第２の工程とを有する多層フィルムの製造方法が挙げられる。
【００８１】
上記第１の工程は、熱可塑性樹脂を溶融押出法により溶融混練した後、積層してから拡張するか、又は拡張してから積層することによりフィルム状に成形し、溶融樹脂積層体を得る工程である。
【００８２】
上記溶融押出法に関しては、膜を成形するためにダイリップ開口部を細長い形状とする必要があるので、Ｔダイ成形法が好ましい。上記Ｔダイ成形法において、上記Ｔダイには、樹脂流入部及びマニホールドが設けられる。上記マニホールドは、樹脂流入部よりも幅方向に長く、樹脂流入部に接続された構造を有する。上記樹脂流入部から供給された樹脂は、マニホールド内で幅方向に拡大するように流れた後、ダイ開口部のリップランドへと輸送される。
【００８３】
上記溶融押出法としては、熱可塑性樹脂層を形成するための材料を膜に成形して積層し、樹脂積層体を形成する溶融押出方法が挙げられる。この溶融押出方法として、共押出法が挙げられる。上記共押出法は、複数の材料を個別の成形機より溶融状態で押出した後、金型に導入し、金型内外で溶融状態のまま積層する方法である。上記共押出法は、押出された材料を積層するタイミングや成形精度によって、フィードブロック方式、マルチマニホールド方式、マルチスロットダイ方式及びスタティックミキサー方式など数種類の方式に大別される。多くの熱可塑性樹脂層を高精度に積層する観点からは、上記フィードブロック方式が好ましい。
【００８４】
上記フィードブロック方式では、樹脂流入部で２種類以上の材料を積層状態として、フラットダイのマニホールドに供給し、マニホールド内で積層状態を維持しながら幅方向を拡大させて、ダイリップ開口部から積層状態で吐出する方式である。上記フィードブロック方式では、積層される熱可塑性樹脂層ごとにマニホールドを設ける必要が無いので、他の方式に比べてフラットダイの構造を簡単にすることが可能であり、従って操業性やメンテナンス性に優れる。
【００８５】
フィードブロックは、主に、複数の上流側流路と、合流部と、下流側流路とを有する。上記上流側流路から流入する複数の材料を、上記フィードブロック内の合流部において、材料（樹脂）を複数の流路に導入して分割し、かつ分割された材料が交互に積層されるように、流路を交互に配置して厚み方向に積層状態に合流させ、合流した積層体を、下流側流路から下流側の流路アダプタやフラットダイ等に流出させて積層構造体を成形する。
【００８６】
上記多層フィルムに含まれる複数の上記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みは２５０ｎｍ以下、好ましくは２００ｎｍ以下である。上記多層フィルムに含まれる複数の上記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みは好ましくは５０ｎｍ以上、より好ましくは８０ｎｍ以上である。さらに、上記多層フィルムに含まれる複数の上記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みは２５０ｎｍ以下、好ましくは２００ｎｍ以下である。上記多層フィルムに含まれる複数の上記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みは好ましくは５０ｎｍ以上、より好ましくは８０ｎｍ以上である。上記第１の熱可塑性樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが上記上限以下であると、多層フィルム内に存在する多層構造により、可視光及び赤外線を波長に応じて選択的に反射させることが可能になり、可視光反射性及び遮熱性により一層優れた多層フィルムが得られる。
【００８７】
上記多層フィルムでは、複数の上記第１の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下であり、複数の上記第２の熱可塑性樹脂層の全ての１層当たりの厚みが２５０ｎｍ以下であり、かつ、互いに厚みが異なる第１の熱可塑性樹脂層及び互いに厚みが異なる第２の熱可塑性樹脂層が合計で４０層以上存在することがより好ましい。この好ましい多層フィルムでは、多層フィルムを構成する第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各厚みが異なるために、広い範囲の光波長に対する反射特性が発現し、特に可視光を強く反射させることが可能となり、可視光反射性により一層優れた多層フィルムが得られる。
【００８８】
第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の厚みを異ならせるために、上記フィードブロック内合流部の樹脂流路を４０個以上備え、かつ樹脂流路の幅が互いに異なることが好ましい。なお、流路幅の比は、得られる多層フィルムにおける層の厚み比に対応する。従って、流路幅は所望の層の厚み及び光学特性に応じて適宣設定される。
【００８９】
上記溶融樹脂積層体をユニットとして、該ユニットを１０個以上積層することが好ましい。上記ユニットを１０個以上積層する方法としては、特に限定されないが、例えば多層用ブロックを用いる方法が挙げられる。上記多層用ブロックとして、上記フィードブロック内で合流し得られた樹脂積層体を、樹脂積層体の表面と垂直方向であり、かつ、製造時の樹脂積層体の流れ方向と平行方向に分割し、分割された樹脂積層体を厚み方向に再び積層し、これを繰り返すことにより、より多くの層を有する樹脂積層体を得ることが可能な流路ブロックを用いることができる。
【００９０】
上記共押出法を用いる場合には、熱可塑性樹脂層を形成する材料の組成や、該材料に含まれる熱可塑性樹脂の種類、目的とする層の厚み及び膜幅並びに成形環境や操業性等を考慮して、適宜その設備仕様、手法及び条件を選択できる。
【００９１】
上記熱可塑性樹脂が非晶性熱可塑性樹脂である場合に、非晶性熱可塑性樹脂のガラス転移温度をＴｇとする。上記工程（１）において、熱可塑性樹脂層を形成するための材料を溶融混練する温度は、好ましくは（Ｔｇ＋５０）以上、好ましくは（Ｔｇ＋２００）℃以下である。上記温度で溶融混練することにより、押出成形時の樹脂流動性が良好になり、厚みや長さなどの寸法精度に優れた多層フィルムが得られる。
【００９２】
上記Ｔｇは、示差走査熱量計（ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製「ＤＳＣ２９２０  Ｍｏｄｕｌａｔｅｄ  ＤＳＣ」）を用い、下記の温度プログラム条件において測定される最終昇温時のガラス転移温度である。
【００９３】
温度プログラム条件：
室温（２３℃）から５０℃まで、１０℃／分で昇温して、５０℃で５分間保持する。５０℃から２００℃まで、１０℃／分で昇温して、２００℃で５分間保持する。２００℃から−５０℃まで、１０℃／分で降温して、−５０℃で５分間保持する。−５０℃から２００℃まで、１０℃／分で昇温して、２００℃で５分間保持する。
【００９４】
上述した第１の工程により、溶融樹脂積層体が形成される。
【００９５】
上記第１の工程は、上記溶融樹脂積層体をダイ開口部から吐出し、冷却ロールにより冷却して多層フィルムを得る工程である。上記溶融樹脂積層体を上記冷却ロールにより冷却する方法としては、特に限定されないが、静電印荷キャスト法、タッチロール法及びエアーナイフキャスト法が挙げられる。上記第２の工程では、上記樹脂積層体が冷却ロール上で冷却固化され、長尺状の多層フィルムに成形される。
【００９６】
上記第２の工程では、上記溶融樹脂積層体を急冷することにより、多層フィルムが成形され、実質的に分子が無配向の多層フィルムを得ることが可能である。上記熱可塑性樹脂が非晶性熱可塑性樹脂である場合に、非晶性熱可塑性樹脂のガラス転移温度をＴｇとする。上記冷却ロールの表面温度は、好ましくは（Ｔｇ−１５０）℃以上、好ましくは（Ｔｇ）℃以下である。
【００９７】
上述した第２の工程により、上記積層体及び上記多層フィルムが形成される。
【００９８】
上記多層フィルムの第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の厚み方向における積層数の合計は、４００層以上である。上記積層数が４００層以上であることによって、可視光の反射に寄与する層界面数が多くなることで、合わせガラスの可視光の反射性がより一層高くなり、可視光反射性により一層優れた多層フィルムが得られる。これらの性能をより一層良好に発現させる観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂層の厚み方向の積層数の合計は、好ましくは５００層以上、より好ましくは５５０層以上、更に好ましくは６５０層以上である。
【００９９】
上記多層フィルムの厚みは、特に限定されない。上記多層フィルムの厚みは、実用的には、好ましくは０．０２ｍｍ以上、より好ましくは０．０４ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは０．８ｍｍ以下である。上記多層フィルムの厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、多層フィルムの可視光反射性がより一層高くなり、機械的強度が高くなり、かつ長期使用による耐久性が高くなる。
【０１００】
上記多層フィルムの入射光の反射率は、入射波長３５０〜８００ｎｍにおいて、好ましくは６０％以上、より好ましくは７０％以上である。上記多層フィルムの入射光の反射率が上記下限以上であると、多層フィルムの可視光反射性がより一層良好になり、可視光反射性により一層優れた多層フィルムが得られる。
【０１０１】
上記入射光の反射率の測定方法は、特に限定されないが、以下の手順に従って測定されることが好ましい。得られる多層フィルムの表面を、♯４００のサンドペーパーで研磨した後、黒色塗料を塗布し測定片を得る。日立ハイテクノロジー社製「Ｕ−４１００」を用いて、上記測定片の非研磨面より、波長３５０〜２５００ｎｍの光を入射角５°で入射し、波長１ｎｍピッチで反射率を測定する。得られた反射率データより算出した、波長３５０〜８００ｎｍにおける測定データの平均値を反射率とする。
【０１０２】
以下、実施例及び比較例を挙げて、本発明を具体的に説明する。本発明は、以下の実施例のみに限定されない。
【０１０３】
（実施例１）
ポリビニルブチラール樹脂（平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．３モル％、アセチル化度０．７モル％、ブチラール化度６９モル％）１００質量部と、可塑剤であるトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘサノエート４０質量部と、接着力調整剤である酢酸マグネシウム／２−エチル酪酸マグネシウムの質量比１：１の混合物を得られる多層フィルム中でマグネシウム量が５０ｐｐｍになる量とを、二軸スクリュー式押出成形機Ｉに供給して溶融混練し、第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料（固有屈折率＝１．４８０９）を得た。
【０１０４】
同時にポリスチレン樹脂（東洋スチレン社製「トーヨースチロール、ＨＲＭ２６」、固有屈折率＝１．５９１０）を、二軸押出成形機Ｉに併設した二軸スクリュー押出成形機ＩＩ（シリンダー径Ｄ＝３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝４５）に供給して溶融混練し、第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料を得た。
【０１０５】
上記第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料及び上記第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料をそれぞれ、フィードパイプを介して４０層のフィードブロック（以下、「ＦＢ」と記載することがある）に輸送し、ＦＢ内でこれらを合流させて樹脂積層体を得た。
【０１０６】
合流した第１の熱可塑性樹脂層の層数が２０層、合流した第２の熱可塑性樹脂層の層数が２０層となるように、かつ第１の熱可塑性樹脂層２０層と第２の熱可塑性樹脂層２０層とを厚み方向に交互に合計４０層積層して、樹脂積層体を作製した。
【０１０７】
さらに、上記ＦＢの下流部に、２分割して積層可能な多層用ブロックを合計５セット取付け、上記樹脂積層体（積層数４０層）３２個を、厚み方向に積層することにより積層数の合計を１２８０層として、Ｔダイに導入して拡幅し、ダイリップ開口部から吐出させて溶融樹脂積層体を得た。上記Ｔダイは、ストレート型マニホールドを備え、かつ、ダイリップ開口部が長方形であり、その長手幅が１５００ｍｍで、かつ長手方向に対する垂直方向の幅が２．５ｍｍであった。
【０１０８】
上記溶融樹脂積層体を、Ｔダイのダイリップ開口部から、クロムメッキを施し２０℃に温度調整された冷却ロール上に、引取速度１０ｍ／分で溶融押出しして、冷却固化させてシート状に連続成膜した。スリット工程で膜端部を、膜中心から左右対称に設置したシェア刃でスリットして除去した。巻取張力７０Ｎ／ｍ幅で塩化ビニル樹脂製コアにロール状に巻取った。このようにして、幅方向での平均厚みが９０μｍである多層フィルムを作製した。
【０１０９】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図２に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１１０】
（実施例２）
ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図３に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して、ユニットを得たこと以外は実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが９０μｍである多層フィルムを得た。
【０１１１】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図３に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１１２】
（実施例３）
合流した第１の熱可塑性樹脂層の層数を４０層、合流した第２の熱可塑性樹脂層の層数を４０層となるように、かつ第１の熱可塑性樹脂層４０層と第２の熱可塑性樹脂層４０層とを厚み方向に交互に合計８０層積層してユニットを形成したこと、並びに多層用ブロックを合計５セット取付け、上記樹脂積層体（８０層）を、厚み方向に３２個積層することにより積層数の合計を２５６０層に変更したこと以外は実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが１８２μｍである多層フィルムを得た。
【０１１３】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図４に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１１４】
（実施例４）
多層用ブロックを合計４セット取付け、上記樹脂積層体（４０層）を、厚み方向に１６個積層することにより積層数の合計を６４０層に変更したこと以外は実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが４５μｍである多層フィルムを得た。
【０１１５】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図２に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット１６個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１１６】
（実施例５）
第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリスチレン樹脂を、ポリカーボネート樹脂（帝人化成社製「パンライト１２２５Ｌ」、固有屈折率＝１．５９５１）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、多層フィルムを得た。
【０１１７】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図２に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１１８】
（実施例６）
第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリスチレン樹脂を、ポリエステル樹脂（イーストマンケミカル社製「ＥＡＳＴＥＲ、ＧＮ００１、固有屈折率＝１．５７２６」）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、多層フィルムを得た。
【０１１９】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図２に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１２０】
（実施例７）
第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリビニルブチラール樹脂を、ポリメチルメタクリレート樹脂（クラレ社製、商品名「パラペットＨＲ−Ｌ、固有屈折率＝１．４９０２」）に変更して、第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料の固有屈折率を１．４９０２に変更したこと以外は実施例１と同様にして、多層フィルムを得た。
【０１２１】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図２に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１２２】
（比較例１）
押出機ＩＩ、ＦＢ及び多層用ブロックを使用せず、押出機Ｉのみで単層の多層フィルムを得たこと以外は、実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが９５μｍである多層フィルムを作製した。
【０１２３】
（比較例２）
多層用ブロックを合計３セット取付け、上記樹脂積層体（４０層）を、厚み方向に８個積層することにより積層数の合計を３２０層に変更したこと以外は実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが９０μｍである多層フィルムを得た。
【０１２４】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図２に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット８個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１２５】
（比較例３）
第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図５に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して、ユニットを得たこと以外は実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが４５μｍである多層フィルムを得た。
【０１２６】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図５に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１２７】
（比較例４）
合流した第１の熱可塑性樹脂層の層数を１０層、合流した第２の熱可塑性樹脂層の層数を１０層となるように、かつ第１の熱可塑性樹脂層１０層と第２の熱可塑性樹脂層１０層とを厚み方向に交互に合計２０層積層してユニットを形成したこと、並びに多層用ブロックを合計５セット取付け、上記樹脂積層体（２０層）を、厚み方向に３２個積層することにより積層数の合計を６４０層に変更したこと以外は実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが４８μｍである多層フィルムを得た。
【０１２８】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図６に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１２９】
（比較例５）
多層用ブロックを合計５セット取付け、上記樹脂積層体（４０層）を、厚み方向に３２個積層することにより積層数の合計を１２８０層に変更したこと以外は実施例１と同様にして、幅方向での平均厚みが９０μｍである多層フィルムを得た。
【０１３０】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図７に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１３１】
（比較例６）
第２の熱可塑性樹脂層を形成するための材料に用いるポリスチレン樹脂を、ポリメチルメタクリレート樹脂（クラレ社製「パラペットＨＲ−Ｌ、固有屈折率＝１．４９０２」）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、多層フィルムを得た。
【０１３２】
得られた多層フィルムは、ユニット内の第１の熱可塑性樹脂層及び第２の熱可塑性樹脂層の各層の厚みが、図２に示す厚みとなるように、上記ＦＢ内の流路形状及び樹脂押出量を調整して得られたユニット３２個が、厚み方向に積層されて形成されている。
【０１３３】
（評価）
第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率、第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率、ユニット中の第１の熱可塑性樹脂層の厚み、ユニット中の第２の熱可塑性樹脂層の厚み及び反射率の評価方法は以下の通りである。
【０１３４】
（１）固有屈折率
第１の熱可塑性樹脂層を形成するための材料を二軸スクリュー式押出機に供給して溶融混錬し、Ｔダイに導入して拡幅し、開口部から吐出し、クロムメッキを施し２０℃に温度調整された冷却ロール上に、引取速度１０ｍ／分で溶融押出しして冷却固化させて、シート状の熱可塑性樹脂シートを得た。得られた熱可塑性樹脂シートの幅方向中央部分より幅１０ｍｍ及び長さ３０ｍｍのシート片を切り出した。アッベ屈折計（ＥＲＭＡ社製「ＥＲ−７ＭＷ」）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１４２に準拠して、２３℃でＤ線（波長５８９．３ｎｍ）を照射することにより、シート片の屈折率ｎＤを測定し、第１の熱可塑性樹脂層の固有屈折率とした。また、同様の方法により第２の熱可塑性樹脂層の固有屈折率を測定した。
【０１３５】
（２）多層フィルムの１つのユニット当たりの積層数及び１つのユニット当たりの１層当たりの厚み
上記多層フィルムの幅方向中央部分を、ミクロトームにより長手方向に平行に切断し、多層フィルムの断面を露出させた。該断面を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（日立製作所社製「Ｓ−４８００」）又はデジタルマイクロスコープ（キーエンス社製「ＶＨＸ−２００」）を用いて観察して、画像撮影し、断面の幅方向中心部の拡大画像を得た。
【０１３６】
得られた画像から、断面に存在する全ての層の数（積層数）を評価した。
【０１３７】
また、得られた画像から任意のユニットを選択し、上記ＳＥＭ又は上記デジタルマイクロスコープ付属の計測機能を用いて、該ユニット内の全ての層の厚みを各々測定し、得られた測定値を散布図上に上記ユニット内の積層順番にしたがってプロットし、ユニットの厚み分布（図２〜７）とし、更にユニット内の最大および最小の層の厚みを下記の表１に示した。なお、断面観察および画像撮影において、実施例１〜７及び比較例３〜６では上記ＳＥＭを用い、比較例１，２では上記マイクロスコープを用いた。
【０１３８】
（３）可視光反射率
得られた多層フィルムの表面を、♯４００のサンドペーパーで研磨した後、黒色塗料を塗布し測定片を得た。日立ハイテクノロジー社製「Ｕ−４１００」を用いて、上記測定片の非研磨面より、波長３５０〜２５００ｎｍの光を入射角５°で入射し、波長１ｎｍピッチで反射率を測定した。得られた反射率データより算出した、波長３５０〜８００ｎｍにおける測定データの平均値を可視光反射率とした。
【０１３９】
詳細及び結果を下記の表１に示す。下記の表１において、「ＰＶＢ」は、ポリビニルブチラール樹脂を示し、「ＰＳ」はポリスチレン樹脂を示し、「ＰＣ」はポリカーボネート樹脂を示し、「ＰＥＳ」はポリエステル樹脂を示し、「ＰＭＭＡ」はポリメチルメタクリレート樹脂を示す。
【０１４０】
【表１】
2015189193.tif 000004
【符号の説明】
【０１４１】
１…多層フィルム
３…積層体
１１…ユニット
２１…第１の熱可塑性樹脂層
３１…第２の熱可塑性樹脂層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
2015189193.tif 000009
【図６】
2015189193.tif 000010
【図７】
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