(57)【要約】【課題】得られる繊維強化プラスチックに外観不良、繊維の蛇行、反り等の不具合が生じることを抑制できる繊維強化プラスチックの製造方法を提供することを目的とする。【解決手段】強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸されたプリプレグ基材を２枚以上積層したプリプレグ積層体を、加熱装置１００によって加熱した後に、冷却プレス機１３０によって冷却プレスして繊維強化プラスチックを製造する方法であって、加熱時のプリプレグ積層体１０の温度Ｔｈ（℃）と、冷却プレス時のプリプレグ積層体１０の温度Ｔｃ（℃）とを、Ｔｍ＋１０≦Ｔｈ≦Ｔｍ＋１００、Ｔｍ−１００≦Ｔｃ≦Ｔｍ−１０、及び２０≦Ｔｈ−Ｔｃ≦１１０（ただし、Ｔｍ（℃）は前記熱可塑性樹脂の融点、又は融点を有しないときはガラス転移温度を示す。）の条件を満たすように制御する、繊維強化プラスチックの製造方法。【選択図】図２
2015160349.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸されたプリプレグ基材を２枚以上積層したプリプレグ積層体を、加熱した後に冷却プレスして繊維強化プラスチックを製造する方法であって、
加熱時の前記プリプレグ積層体の温度Ｔｈ（℃）と、冷却プレス時の前記プリプレグ積層体の温度Ｔｃ（℃）とを、下記条件（１）〜（３）を満たすように制御する、繊維強化プラスチックの製造方法。
（１）Ｔｍ＋１０≦Ｔｈ≦Ｔｍ＋１００
（２）Ｔｍ−１００≦Ｔｃ≦Ｔｍ−１０
（３）２０≦Ｔｈ−Ｔｃ≦１１０
（ただし、Ｔｍ（℃）は前記熱可塑性樹脂の融点、又は融点を有しないときはガラス転移温度を示す。）
【請求項２】
前記プリプレグ積層体の下面、又は下面と上面の両方に、金属プレート又は樹脂シートを配置し、前記加熱及び冷却プレスを行う、請求項１に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項３】
前記プリプレグ積層体の両面に何も配置せずにそのままの状態で前記加熱及び冷却プレスを行う、請求項１に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項４】
前記プリプレグ積層体を一対の金型で挟んだ状態で、前記加熱及び冷却プレスを行う、請求項１に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項５】
前記加熱を行う際に前記プリプレグ積層体をプレスする、請求項１〜４のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項６】
前記プリプレグ基材における強化繊維が一方向に引き揃えられている、請求項１〜５のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項７】
前記プリプレグ基材の強化繊維に切込みが形成されている、請求項１〜６のいずれか一項に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維強化プラスチックの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
航空機部材、自動車部材、風力発電用風車部材、スポーツ用具等の様々な分野において、シート状の繊維強化プラスチックをスタンピング成形により賦形した構造材が広く用いられている。該繊維強化プラスチックは、例えば、強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸したプリプレグ基材が複数枚積層されて一体化されることで形成される。
【０００３】
プリプレグ基材としては、例えば、連続した繊維長の長い強化繊維を一方向に引き揃えたものに、熱可塑性樹脂を含浸してシート状にしたものが挙げられる。このような連続した長い強化繊維を用いたプリプレグ基材で形成した繊維強化プラスチックでは、優れた機械物性を有する構造材を製造できる。また、プリプレグ基材を積層する際に、各々のプリプレグ基材における強化繊維を規則的に配置することで、機械物性を適宜設計することができる。例えば、各々のプリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向が０°、４５°、９０°、−４５°等のように疑似等方となるように積層することで、機械物性の等方性が良好な繊維強化プラスチックとすることができる。また、積層するプリプレグ基材の強化繊維の繊維軸の方向が特定の方向に偏るようにすることで、当該方向の機械物性が高い繊維強化プラスチックとすることができる。
【０００４】
また、一方向に引き揃えた強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸させ、さらに繊維軸に交差するように切込みを形成したプリプレグ基材を用いる方法が知られている。該プリプレグ基材を用いた繊維強化プラスチックは、強化繊維が短く分断されていることから賦形時の流動性が良好なため、短時間成形が可能で、３次元形状等の複雑な形状への賦形に特に好適に使用できる。
【０００５】
繊維強化プラスチックの製造方法としては、例えば、以下の方法が知られている。
熱可塑性樹脂として共重合ポリアミド樹脂（融点１５５℃）が含浸された切込み入りプリプレグ基材を２枚以上積層したプリプレグ積層体を、加熱型プレス成形機により２００℃に加熱した後、型を開けずに冷却することにより平板状の繊維強化プラスチックを得る方法（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００８−２０７５４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、特許文献１のような従来の方法では、得られる繊維強化プラスチックにおいて、外観が悪くなる、繊維が蛇行する、樹脂漏れや反りが生じる等の不具合が生じることがある。
【０００８】
本発明は、得られる繊維強化プラスチックに外観不良、繊維の蛇行、反り等の不具合が生じることを抑制できる繊維強化プラスチックの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法は、強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸されたプリプレグ基材を２枚以上積層したプリプレグ積層体を、加熱した後に冷却プレスして繊維強化プラスチックを製造する方法であって、加熱時の前記プリプレグ積層体の温度Ｔｈ（℃）と、冷却プレス時の前記プリプレグ積層体の温度Ｔｃ（℃）とを、下記条件（１）〜（３）を満たすように制御する方法である。
（１）Ｔｍ＋１０≦Ｔｈ≦Ｔｍ＋１００
（２）Ｔｍ−１００≦Ｔｃ≦Ｔｍ−１０
（３）２０≦Ｔｈ−Ｔｃ≦１１０
（ただし、Ｔｍ（℃）は前記熱可塑性樹脂の融点、又は融点を有しないときはガラス転移温度を示す。）
【００１０】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法では、前記プリプレグ積層体の下面、又は下面と上面の両方に、金属プレート又は樹脂シートを配置し、前記加熱及び冷却プレスを行うことが好ましい。
また、前記プリプレグ積層体の両面に何も配置せずにそのままの状態で前記加熱及び冷却プレスを行うことが好ましい。
また、前記プリプレグ積層体を一対の金型で挟んだ状態で、前記加熱及び冷却プレスを行うことが好ましい。
また、前記加熱を行う際に前記プリプレグ積層体をプレスすることが好ましい。
また、前記プリプレグ基材における強化繊維が一方向に引き揃えられていることが好ましい。
また、前記プリプレグ基材の強化繊維に切込みが形成されていることが好ましい。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法によれば、得られる繊維強化プラスチックに外観不良、繊維の蛇行、樹脂漏れ、反り等の不具合が生じることを抑制できる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】プリプレグ積層体の上面と下面に金属プレートを配置した様子を示した側面図である。
【図２】本発明の繊維強化プラスチックの製造方法の実施形態の一例を示す模式図である。
【図３】本発明の繊維強化プラスチックの製造方法の実施形態の一例を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本明細書において、加熱時のプリプレグ積層体の温度Ｔｈとは、プリプレグ積層体を加熱したときにプリプレグ積層体が到達する温度、すなわち加熱直後のプリプレグ積層体の温度を意味する。加熱時のプリプレグ積層体の温度Ｔｈは、プリプレグ積層体の厚み方向の中央付近に熱電対等の温度センサーを挿入することで計測される。
本明細書において、冷却プレス時のプリプレグ積層体の温度Ｔｃとは、プリプレグ積層体を冷却プレスしたときにプリプレグ積層体が到達する温度、すなわち冷却プレス直後のプリプレグ積層体の温度を意味する。冷却プレス時のプリプレグ積層体の温度Ｔｃは、プリプレグ積層体の厚み方向の中央付近に熱電対等の温度センサーを挿入することで計測される。
【００１４】
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法は、強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸されたプリプレグ基材を２枚以上積層したプリプレグ積層体を、加熱した後に冷却プレスして繊維強化プラスチックを製造する方法である。
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法では、加熱時のプリプレグ積層体の温度Ｔｈ（℃）と、冷却プレス時の前記プリプレグ積層体の温度Ｔｃ（℃）とを、下記条件（１）〜（３）を満たすように制御することを特徴とする。
（１）Ｔｍ＋１０≦Ｔｈ≦Ｔｍ＋１００
（２）Ｔｍ−１００≦Ｔｃ≦Ｔｍ−１０
（３）２０≦Ｔｈ−Ｔｃ≦１１０
（ただし、Ｔｍ（℃）は前記熱可塑性樹脂の融点、又は融点を有しないときはガラス転移温度を示す。）
【００１５】
以下、本発明の繊維強化プラスチックの製造方法の一例について説明する。
本実施形態の繊維強化プラスチックの製造方法は、下記の加熱工程及び冷却プレス工程を有する。
加熱工程：強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸されたプリプレグ基材を２枚以上積層したプリプレグ積層体を、条件（１）を満たすように加熱する。
冷却プレス工程：加熱工程後のプリプレグ積層体を、条件（２）及び条件（３）を満たすように冷却プレスして繊維強化プラスチックを得る。
【００１６】
＜加熱工程＞
加熱工程では、加熱時のプリプレグ積層体の温度Ｔｈ（℃）がＴｍ＋１０≦Ｔｈ≦Ｔｍ＋１００を満たすように、プリプレグ積層体を加熱する。
温度ＴｈをＴｍ＋１０（℃）以上とすることで、熱可塑性樹脂を充分に溶融させることができ、各プリプレグ基材を充分に一体化することできる。また、温度ＴｈをＴｍ＋１００（℃）以下とすることで、熱可塑性樹脂の劣化を抑制でき、またプリプレグ積層体から熱可塑性樹脂が漏れ出すことを抑制できる。
温度Ｔｈの下限値は、Ｔｍ＋１５（℃）が好ましく、Ｔｍ＋２０（℃）がより好ましい。また、温度Ｔｈの上限値は、Ｔｍ＋９５（℃）が好ましく、Ｔｍ＋９０（℃）がより好ましい。
【００１７】
加熱時間は、０．１〜３０分間が好ましく、０．５〜１０分間がより好ましい。
【００１８】
プリプレグ積層体の加熱時には、プリプレグ積層体をプレスすることが好ましい。すなわち、加熱工程において、プリプレグ積層体に対して、条件（１）を満たすように加熱プレスを行うことが好ましい。これにより、プリプレグ積層体における各プリプレグ基材の一体化をより促進することができる。
加熱時にプリプレグ積層体にかける圧力としては、０〜１０ＭＰａが好ましく、０．２〜２ＭＰａがより好ましい。前記圧力は、プリプレグ積層体に加えるプレス力を該プリプレグ積層体の面積で除した値を意味する。
【００１９】
プリプレグ積層体を加熱する加熱装置としては、特に限定されず、例えば、電気ヒーター加熱装置、遠赤外線ヒーター加熱装置、近赤外線ヒーター加熱装置、加熱機構を有するプレス機等が挙げられる。
加熱装置の設定温度は、熱可塑性樹脂の種類に応じて条件（１）を満たすように適宜設定すればよく、１００〜４００℃が好ましい。
【００２０】
［プリプレグ積層体］
プリプレグ積層体は、強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸されたプリプレグ基材を２枚以上積層したものである。
熱可塑性樹脂は一般的に熱硬化性樹脂よりも靱性値が高いため、該プリプレグ基材を用いることで、強度、特に耐衝撃性に優れた構造材が得られやすくなる。また、熱可塑性樹脂は化学反応を伴うことなく冷却固化により形状が定まるため、該プリプレグ基材を用いる場合は短時間成形が可能となり、生産性に優れる。
【００２１】
（プリプレグ基材）
プリプレグ基材としては、例えば、一方向に引き揃えた強化繊維に熱可塑性樹脂が含浸されたプリプレグ基材を使用することができる。該プリプレグ基材を使用することで、得られる繊維強化プラスチックの機械物性を高めることができる。また、強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸させたプリプレグ基材に、切込みを形成した切込入りプリプレグ基材を使用することもできる。切込入りプリプレグ基材を使用することで、得られる繊維強化プラスチックの成形時の流動性を高めることができ、複雑な形状の成形品をより容易に得ることができる。
【００２２】
強化繊維としては、特に限定されず、例えば、無機繊維、有機繊維、金属繊維、又はこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。
無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維等が挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステル繊維等が挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維が挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、最終成形物である構造材の強度等の機械物性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。
強化繊維の平均繊維直径は、１〜５０μｍが好ましく、５〜２０μｍがより好ましい。
強化繊維は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２３】
また、一方向に引き揃えた強化繊維からなる繊維束における強化繊維の本数は、特に限定されず、２０，０００本以上のラージトウであってもよく、２０，０００本未満のレギュラートウであってもよい。
【００２４】
熱可塑性樹脂としては、特に限定されず、ポリアミド樹脂（ナイロン６（融点：２２０℃）、ナイロン６６（融点：２６０℃）、ナイロン１２（融点：１７５℃）、ナイロンＭＸＤ６（融点：２３７℃）等）、ポリオレフィン樹脂（低密度ポリエチレン（融点：９５〜１３０℃）、高密度ポリエチレン（融点：１２０〜１４０℃）、ポリプロピレン（融点：１６８℃）等）、変性ポリオレフィン樹脂（変性ポリプロピレン樹脂（融点：１６０〜１６５℃）等）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート樹脂（ガラス転移温度：１４５℃）、ポリアミドイミド樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスチレン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、液晶ポリエステル樹脂、アクリロニトリルとスチレンの共重合体、ナイロン６とナイロン６６の共重合体等が挙げられる。
変性ポリオレフィン樹脂としては、例えば、マレイン酸等の酸によりポリオレフィン樹脂を変性した樹脂等が挙げられる。
熱可塑性樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２５】
熱可塑性樹脂としては、成形性、機械的物性、強化繊維への含浸性、接着性の点から、ポリオレフィン樹脂、変性ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂及びポリカーボネート樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種を含むことが好ましい。
【００２６】
プリプレグ基材には、目的の構造材の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等の添加剤を配合してもよい。
【００２７】
切込入りプリプレグ基材を用いる場合、強化繊維の繊維軸に交差するように、かつ強化繊維を切断する深さの切込みを形成する。
一般に強化繊維が長いほど機械物性に優れた構造材が得られるが、特にスタンピング成形時において、流動性が低下するために複雑な３次元形状の構造材が得られにくくなる。切込入りプリプレグ基材では、一方向に引き揃えられた繊維長の長い強化繊維が切込みによって分断された状態になっている。これにより、強化繊維が短くなっているため、スタンピング成形時でも強化繊維と熱可塑性樹脂が流動しやすい。そのため、リブやボス等の複雑な３次元形状の構造材を得ることも容易である。
また、一般にランダム材と呼ばれる、プリプレグ基材から切り出したプリプレグ片を分散させて一体化させることでシート状の繊維強化プラスチックを形成すると、機械物性にばらつきが生じるため、部品設計が困難である。これに対して、切込入りプリプレグ基材を用いれば、ランダム材を用いる場合に比べて機械物性が良好で、そのばらつきも小さくできる。
【００２８】
プリプレグ基材における、切込みによって切断された強化繊維の長さＬは、５〜１００ｍｍが好ましく、１０〜５０ｍｍがより好ましい。前記強化繊維の長さＬが下限値以上であれば、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。前記強化繊維の長さＬが上限値以下であれば、成形時に強化繊維と熱可塑性樹脂が流動しやすくなるため、得られた繊維強化プラスチックをリブ等の複雑な３次元形状を有する構造材に賦形することが容易になる。
【００２９】
切込入りプリプレグ基材における、１ｍ２あたりの切込長の総和ｌａは、１０ｍ以上が好ましく、２０ｍ以上がより好ましい。前記総和ｌａが下限値以上であれば、流動性がより良好となり、リブ等の複雑形状へのスタンピング成形が容易になる。
また、前記総和ｌａは、２００ｍ以下が好ましく、１５０ｍ以下がより好ましい。前記総和ｌａが上限値以下であれば、機械物性に優れた繊維強化プラスチックが得られやすい。また、切込みを入れる加工が容易なため、プリプレグ基材に裂け目が生じたり、隣接する切込間で強化繊維及び熱可塑性樹脂が欠落したりすることを抑制しやすく、製造コストの面でも有利である。
【００３０】
プリプレグ基材に形成する切込みの形状は、特に限定されず、例えば、直線状でもよく、曲線状でもよく、折れ線状でもよい。切込の形状を曲線状とすることで、直線状とする場合にくらべて前記総和ｌａを大きくしやすくなる。
また、切込みを曲線状とする場合は、
直線状の中心線に沿った曲線であって、かつ曲線を該中心線に投影した際に重なりがない、いわゆる波線状が好ましい。
【００３１】
プリプレグ基材に形成する切込みの強化繊維の繊維軸に対する角度θは、特に限定されない。角度θが大きいほど、繊維間のせん断力が小さくなるために流動性が高くなり、リブ等の複雑形状のスタンピング成形が容易になる。角度θが小さいほど、機械物性が高い繊維強化プラスチックが得られやすい。
【００３２】
プリプレグ基材における繊維体積含有率（Ｖｆ）は、２０〜５５％が好ましい。Ｖｆが下限値以上であれば、充分な機械物性を有する構造材が得られやすい。Ｖｆが上限値以下であれば、賦形時に良好な流動性が得られやすい。
なお、Ｖｆ値は、ＪＩＳ  Ｋ７０７５に基づいて測定された値を意味する。
【００３３】
プリプレグ基材の厚みは、５０〜２００μｍが好ましい。プリプレグ基材の厚みが下限値以上であれば、プリプレグ基材の取り扱いが容易になり、またプリプレグ基材の積層枚数が多くなりすぎることを抑制できるため、生産性が高まる。プリプレグ基材の厚みが上限値以下であれば、強化繊維と熱可塑性樹脂の含浸性が良好となる。
本発明では、プリプレグ基材の厚みが最終的に得られる構造材の強度に与える影響は小さい。
【００３４】
プリプレグ基材の製造方法は、特に限定されず、公知の方法を採用できる。プリプレグ基材としては、市販のプリプレグ基材を用いてもよい。
プリプレグ基材の製造方法としては、例えば、強化繊維をシート状に並べた強化繊維シートを２枚の熱可塑性樹脂フィルムで挟み、加熱及び加圧を行うことで熱可塑性樹脂を含浸させる方法が挙げられる。熱可塑性樹脂フィルムは１種のみを使用してもよく、２種以上を使用してもよい。
【００３５】
プリプレグ基材を製造において加熱及び加圧する方法としては、公知の方法を採用でき、２個以上の熱ロールを利用する方法、予熱装置と熱ロールを複数組み合わせる方法等の多段階の工程を有するものであってもよい。
加熱温度は、熱可塑性樹脂の種類に応じて設定すればよく、１００〜４００℃が好ましい。また、加圧時の圧力は、０．１〜１０ＭＰａが好ましい。加熱温度及び圧力が前記範囲であれば、強化繊維の間に熱可塑性樹脂を含浸させることが容易になる。
【００３６】
プリプレグ基材への切込みの形成方法としては、例えば、レーザーマーカー、カッティングプロッタ、抜型等を用いる方法が挙げられる。レーザーマーカーを用いる方法は、曲線状やジグザグ線状等の複雑な形状の切込みでも高速で加工できる点で好ましい。カッティングプロッタを用いる方法は、２ｍ以上の大判のプリプレグ基材でも加工が容易な点で好ましい。抜型を用いる方法は、高速で加工できる点で好ましい。
【００３７】
（積層の態様）
プリプレグ積層体におけるプリプレグ基材の積層態様は特に限定されない。プリプレグ積層体においては、強化繊維の種類、熱可塑性樹脂の種類、切込みの有無、前記強化繊維の長さＬ、前記総和ｌａ、切込みと強化繊維の軸方向とのなす角度θ等が異なる２種以上のプリプレグ基材を積層してもよい。
プリプレグ積層体において、スタンピング成形時にボスやリブ等の薄肉で三次元形状を形成する部分は、角度θが大きく、かつ総和ｌａが大きくなるようにプリプレグ基材を積層することが好ましい。また、プリプレグ積層体において、流動が二次元的で流動長が小さく、高い力学物性を必要とする部分には、角度θが小さく、かつ総和ｌａが小さくなるようにプリプレグ基材を積層することが好ましい。
【００３８】
また、プリプレグ積層体は、複数のプリプレグ基材が強化繊維の方向が擬似等方となるように積層されていることが、プレス時の流動の異方性を小さくする点、繊維強化プラスチックの強度の異方性を小さくする点で好ましい。プリプレグ積層体においては、プリプレグ基材間の強化繊維の繊維軸の方向が異なっているものと、揃っているものが混在していてもよい。
例えば、強化繊維の方向が０°であるプリプレグ基材と、９０°であるプリプレグ基材とが交互に積層されたプリプレグ積層体が挙げられる。また、繊維軸の方向が０°、４５°、９０°、−４５°（ただし、反時計回りを正とする。）の順に複数のプリプレグ基材が積層されたプリプレグ積層体でもよい。
プリプレグ積層体において積層されるプリプレグ基材では、プリプレグ基材同士がスポット溶着等で接着されていることが、取扱いを容易にする点で好ましい。
【００３９】
プリプレグ積層体におけるプリプレグ基材の積層数は、４〜９６が好ましく、８〜４８がより好ましい。プリプレグ基材の積層数が下限値以上であれば、充分な機械物性を有する繊維強化プラスチックが得られやすい。プリプレグ基材の積層数が上限値以下であれば、積層作業が容易になり、生産性に優れる。
【００４０】
プリプレグ積層体においては、プリプレグ基材の間に、熱可塑性樹脂からなる層を積層することが、プレス時の流動性が向上する点で好ましい。
熱可塑性樹脂層を形成する熱可塑性樹脂としては、例えば、プリプレグ基材で挙げた熱可塑性樹脂が挙げられる。プリプレグ基材における熱可塑性樹脂と熱可塑性樹脂層における熱可塑性樹脂は、同じであってもよく、異なっていてもよい。
【００４１】
＜冷却プレス工程＞
冷却プレス工程では、加熱工程後のプリプレグ積層体を、条件（２）及び条件（３）を満たすように冷却プレスして繊維強化プラスチックを得る。すなわち、加熱工程後のプリプレグ積層体を、Ｔｍ−１００≦Ｔｃ≦Ｔｍ−１０、かつ２０≦Ｔｈ−Ｔｃ≦１１０を満たすように冷却プレスして繊維強化プラスチックを得る。
冷却プレスによって熱可塑性樹脂が固化し、各プリプレグ基材が一体化した繊維強化プラスチックが得られる。
【００４２】
温度ＴｃをＴｍ−１０（℃）以下とすることで、熱可塑性樹脂を充分に固化させることができ、各プリプレグ基材を充分に一体化することできる。ＴｃをＴｍ−１００（℃）以上とすることで、得られる強化繊維プラスチックの外観が良好になる。
温度Ｔｃの下限値は、Ｔｍ−９５（℃）が好ましく、Ｔｍ−９０（℃）がより好ましい。また、温度Ｔｃの上限値は、Ｔｍ−１５（℃）が好ましく、Ｔｍ−２０（℃）がより好ましい。
【００４３】
また、Ｔｈ−Ｔｃを２０℃以上とすることで、加熱時に熱可塑性樹脂を充分に溶融させ、かつ冷却プレス時に熱可塑性樹脂を充分に固化させることができるため、得られる繊維強化プラスチックにおいて各プリプレグ基材を充分に一体化することができる。Ｔｈ−Ｔｃを１１０℃以下とすることで、得られる繊維強化プラスチックの反りを抑制することができる。
【００４４】
冷却時にプリプレグ積層体にかける圧力は、０．１〜１０ＭＰａが好ましく、０．２〜２ＭＰａがより好ましい。前記圧力は、プリプレグ積層体に加えるプレス力を該プリプレグ積層体の面積で除した値を意味する。
冷却プレス時間は、０．１〜３０分間が好ましく、０．５〜１０分間がより好ましい。
【００４５】
冷却プレス装置としては、特に限定されず、冷媒や熱媒を循環する設備を有するプレス機や、電気ヒーターを有するプレス機が挙げられる。
冷却プレス装置の設定温度は、熱可塑性樹脂の種類に応じて条件（２）及び条件（３）を満たすように適宜設定すればよく、８０〜１６０℃が好ましい。
【００４６】
本発明の強化繊維プラスチックの製造方法では、プリプレグ積層体における両面側に何も配置せずにそのままの状態で加熱及び冷却プレスを行うことが好ましい。具体的には、プリプレグ積層体をそのまま加熱装置に設置して加熱を行い、さらにそのまま冷却プレス装置に移動させて冷却プレスすることが好ましい。これにより、加熱及び冷却プレスに要する時間を短縮できるため、生産性の点で有利である。
【００４７】
また、本発明の強化繊維プラスチックの製造方法においては、プリプレグ積層体の取り扱い性に優れ、該プリプレグ積層体を移動させることが容易になる点では、プリプレグ積層体の下面、又は下面と上面の両方に、金属プレート又は樹脂シートを配置し、前記加熱及び冷却プレスを行うことが好ましい。
具体的には、例えば、図１に示すように、プリプレグ積層体１０の下面と上面の両方に、金属プレート２０を配置して加熱及び冷却プレスを行う方法が挙げられる。
【００４８】
金属プレートとしては、例えば、鉄板、アルミ板、ステンレス板が挙げられる。
金属プレートの厚みは、特に限定されず、０．１〜５ｍｍが好ましい。
樹脂シートとしては、例えば、樹脂が含浸されたガラスクロスが挙げられる。樹脂シートに用いる樹脂としては、例えば、フッ素樹脂等が挙げられる。
樹脂シートの厚みは、特に限定されず、０．１〜５ｍｍが好ましい。
【００４９】
また、本発明の強化繊維プラスチックの製造方法では、プリプレグ積層体を一対の金型で挟んだ状態で、加熱装置や冷却プレス機を用いて加熱及び冷却プレスを行ってもよい。
【００５０】
＜具体的な実施態様＞
以下、本発明の繊維強化プラスチックの製造方法における、プリプレグ積層体の加熱及び冷却プレスの具体的な実施態様の一例として、加熱時にプリプレグ積層体を加圧しない方法（Ｘ）と、加圧する方法（Ｙ）について説明する。
【００５１】
方法（Ｘ）では、図２に示すように、プリプレグ積層体１０を加圧せずに加熱する加熱部分１１２を備える加熱装置１００によって、条件（１）を満たすようにプリプレグ積層体１０を加熱する。
次に、移送装置１２０によって、プリプレグ積層体１０を加熱装置１００から冷却プレス機１３０に移動させる。
次に、上側本体部１３２、及びプリプレグ積層体１０の上面に接して冷却する上側冷却部１３４を備えた上側プレス体１３６と、下側本体部１３８、及びプリプレグ積層体１０の下面に接して冷却する下側冷却部１４０を備えた下側プレス体１４２と、を有する冷却プレス機１３０によって、条件（２）及び条件（３）を満たすようにプリプレグ積層体１０を冷却プレスして、繊維強化プラスチックを得る。
【００５２】
方法（Ｙ）では、図３に示すように、上側本体部１５２、及びプリプレグ積層体１０の上面に接して加熱する上側加熱部１５４を備えた上側プレス体１５６と、下側本体部１５８、及びプリプレグ積層体１０の下面に接して加熱する下側加熱部１６０を備えた下側プレス体１６２と、を有する加熱プレス機１５０によって、条件（１）を満たすようにプリプレグ積層体１０を加熱しつつ加圧する。
次に、移送装置１２０によって、プリプレグ積層体１０を加熱プレス機１５０から冷却プレス機１３０に移動させる。
次に、上側本体部１３２、及びプリプレグ積層体１０の上面に接して冷却する上側冷却部１３４を備えた上側プレス体１３６と、下側本体部１３８、及びプリプレグ積層体１０の下面に接して冷却する下側冷却部１４０を備えた下側プレス体１４２と、を有する冷却プレス機１３０によって、条件（２）及び条件（３）を満たすようにプリプレグ積層体１０を冷却プレスして、繊維強化プラスチックを得る。
【００５３】
＜作用効果＞
本発明の繊維強化プラスチックの製造方法にあっては、プリプレグ積層体を加熱及び冷却プレスする際に条件（１）〜（３）を満たすようにプリプレグ積層体の温度を制御するため、得られる繊維強化プラスチックに外観不良、繊維の蛇行、樹脂漏れ、反り等の不具合が生じることを抑制できる。
【００５４】
なお、本発明の繊維強化プラスチックの製造方法は、前記した方法には限定されない。例えば、条件（１）〜（３）を満たすようにプリプレグ積層体の加熱及び冷却プレスを連続的に行える装置を用いる方法であってもよい。
【実施例】
【００５５】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の記載によっては限定されない。
［評価方法］
各例で得られた繊維強化プラスチック（板状物）について、以下の評価基準で評価を行った。
（一体化評価）
○：得られた板状物を軽く曲げてもプリプレグの剥離が無い。
×：得られた板状物を軽く曲げた時、プリプレグの剥離が発生する。
（固化評価）
○：得られた板状物がべとつきがない。
×：得られた板状物にべとつきがある。
（樹脂漏れ評価）
○：得られた板状物の端面に樹脂のはみ出しが無い。
×：得られた板状物の端面に樹脂のはみ出しが有る。
（外観評価）
○：表面が平滑であり、でこぼこが無く、光沢がある。
×：表面が平滑でなく、でこぼこがあり、光沢がない。
（繊維蛇行評価）
○：得られた板状物の際表面の強化繊維が直線性を保っている。
×：得られた板状物の際表面の強化繊維がうねっている。
（反り評価）
○：得られた板状物を平滑な定盤の上において、板状物と定盤に隙間が無い。
×：得られた板状物を平滑な定盤の上において、板状物と定盤に隙間が有る。
【００５６】
［実施例１］
炭素繊維（三菱レイヨン製、製品名：パイロフィルＴＲ−５０Ｓ１５Ｌ）を、強化繊維の方向が一方向となるように平面状に引き揃えて目付が７２．０ｇ／ｍ２である連続した強化繊維シートとした。２枚の酸変性ポリプロピレン樹脂製のフィルム（酸変性ポリプロピレン樹脂：三菱化学社製、製品名：モディックＰ９５８、融点１６５℃、目付：３６．４ｇ／ｍ２）で前記強化繊維シートを両面側から挟み、カレンダロールを通して、熱可塑性樹脂を強化繊維シートに含浸させ、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３％、厚さが０．１２ｍｍ、幅が５０ｃｍ、長さが５００ｍの連続プリプレグを得た。
得られた連続プリプレグから、縦５０ｃｍ×横５０ｃｍのプリプレグ基材を１６層枚切り出した。８枚のプリプレグ基材をその繊維方向が上から０°／４５°／９０°／−４５°／−４５°／９０°／４５°／０°／０°／４５°／９０°／−４５°／−４５°／９０°／４５°／０°となる順で積層し、超音波溶着機（日本エマソン社製、製品名：２０００ＬＰｔ）でスポット溶接して、積層構成が厚さ方向に対称で、強化繊維方向が疑似等方（［０°／４５°／９０°／−４５°］ｓ２）となっている１６層のプリプレグ積層体を得た。
得られたプリプレグ積層体を単独で、２０５℃に設定された赤外線加熱装置（日本ガイシ製）により４分間加熱した。プリプレグ積層体の温度Ｔｈを測定したところ１８５℃に到達していた。該プリプレグ積層体を９０℃に設定されたプレス機（神藤金属工業所製）に移動させ、０．５ＭＰａで加圧しながら１分間冷却した。冷却プレス時のプリプレグ積層体の温度Ｔｃを測定したところ、１１０℃に到達していた。冷却プレス後、プレス機から繊維強化プラスチックを取り出した。
【００５７】
［実施例２〜１６］
製造条件を表１及び表２に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
なお、プリプレグ積層体を加熱プレスする際には、プレス機（神藤金属工業所製）を使用した。
【００５８】
［比較例１〜２０］
製造条件を表２及び表３に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
なお、表１〜３における「ＩＲ装置」は、赤外線加熱装置（日本ガイシ製）を意味する（以下、同じ。）。
【００５９】
【表１】
2015160349.tif 000003
【００６０】
【表２】
2015160349.tif 000004
【００６１】
【表３】
2015160349.tif 000005
【００６２】
表１〜３に示すように、本発明の製造方法で製造した実施例１〜１６では、プリプレグの一体化不良、熱可塑性樹脂の固化不良、樹脂漏れ、外観不良、繊維蛇行、反りの問題がいずれも生じておらず、品質の良好な繊維強化プラスチックが得られた。
一方、条件（１）〜（３）を満たさない方法で製造した比較例１〜２０では、プリプレグの一体化不良、熱可塑性樹脂の固化不良、樹脂漏れ、外観不良、繊維蛇行、反りのいずれか１つ以上の問題が見られ、品質の良好な繊維強化プラスチックが得られなかった。
【００６３】
［実施例１７〜２２］
１６層のプリプレグ積層体の両面側に厚み３ｍｍのアルミ板をそれぞれ配置し、製造条件を表４に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００６４】
［比較例２１〜２６］
１６層のプリプレグ積層体の両面側に厚み３ｍｍのアルミ板をそれぞれ配置し、製造条件を表４に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００６５】
【表４】
2015160349.tif 000006
【００６６】
表４に示すように、プリプレグ積層体の両面側にアルミ板を配置して本発明の製造方法で製造した実施例１７〜２２では、プリプレグの一体化不良、熱可塑性樹脂の固化不良、樹脂漏れ、外観不良、繊維蛇行、反りの問題がいずれも生じておらず、品質の良好な繊維強化プラスチックが得られた。
一方、条件（１）〜（３）を満たさない方法で製造した比較例２１〜２６では、プリプレグの一体化不良、熱可塑性樹脂の固化不良、樹脂漏れ、外観不良、繊維蛇行、反りのいずれか１つ以上の問題が見られ、品質の良好な繊維強化プラスチックが得られなかった。
【００６７】
［実施例２３〜２８］
１６層のプリプレグ積層体の両面側に厚み０．３４ｍｍのフッ素樹脂含有ガラスクロス（日東電工製）をそれぞれ配置し、製造条件を表５に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００６８】
［比較例２７〜３２］
１６層のプリプレグ積層体の両面側に厚み０．３４ｍｍのフッ素樹脂含有ガラスクロス（日東電工製）をそれぞれ配置し、製造条件を表５に示すとおりに変更した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００６９】
【表５】
2015160349.tif 000007
【００７０】
表５に示すように、プリプレグ積層体の両面側にフッ素樹脂含有ガラスクロスを配置して本発明の製造方法で製造した実施例２３〜２８では、プリプレグの一体化不良、熱可塑性樹脂の固化不良、樹脂漏れ、外観不良、繊維蛇行、反りの問題がいずれも生じておらず、品質の良好な繊維強化プラスチックが得られた。
一方、条件（１）〜（３）を満たさない方法で製造した比較例２７〜３２では、プリプレグの一体化不良、熱可塑性樹脂の固化不良、樹脂漏れ、外観不良、繊維蛇行、反りのいずれか１つ以上の問題が見られ、品質の良好な繊維強化プラスチックが得られなかった。
【００７１】
［実施例２９］
熱可塑性樹脂として酸変性ポリプロピレン樹脂の代わりにポリアミド６樹脂（三菱樹脂製、融点２２５℃）を使用し、さらに切込みを入れた切込み入りプリプレグ基材を使用した以外は、実施例１と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
切込み入りプリプレグ基材のＶｆは３８％、厚みは約０．１ｍｍとした。プリプレグ基材に切込みを入れる際には、ロールに埋め込んだ打ち抜き刃を有する打ち抜き型により、プリプレグ基材の縁から５ｍｍの部分よりも内側の領域に連続的に切込みを入れ、分断された強化繊維の長さＬが２５．０ｍｍ、平均切込長ｌが２０．０ｍｍ、切込みと強化繊維のなす角度θを３０°、１ｍ２あたりの切込長の総和ｌａが８０．０ｍとなるように切込加工を施した。
【００７２】
［実施例３０〜３６］
製造条件を表６に示すとおりに変更した以外は、実施例２９と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００７３】
［比較例３３〜４２］
製造条件を表６及び表７に示すとおりに変更した以外は、実施例２９と同様にして繊維強化プラスチックを得た。
【００７４】
【表６】
2015160349.tif 000008
【００７５】
【表７】
2015160349.tif 000009
【００７６】
表６及び表７に示すように、本発明の製造方法で製造した実施例２９〜３６では、プリプレグの一体化不良、熱可塑性樹脂の固化不良、樹脂漏れ、外観不良、繊維蛇行、反りの問題がいずれも生じておらず、品質の良好な繊維強化プラスチックが得られた。
一方、条件（１）〜（３）を満たさない方法で製造した比較例３３〜４２では、プリプレグの一体化不良、熱可塑性樹脂の固化不良、樹脂漏れ、外観不良、繊維蛇行、反りのいずれか１つ以上の問題が見られ、品質の良好な繊維強化プラスチックが得られなかった。
【符号の説明】
【００７７】
１０  プリプレグ積層体
２０  金属プレート
１００  加熱装置
１２０  移送装置
１３０  冷却プレス機
１５０  加熱プレス機
【図１】
2015160349.tif 000010
【図２】
2015160349.tif 000011
【図３】
2015160349.tif 000012