(57)【要約】【課題】触媒層の偏りの発生を抑制した原料処理装置及び燃料電池システムを提供する。【解決手段】原料処理装置１０は、原料Ｆを処理する固体触媒１２と、固体触媒１２を集積した触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃを収容する収容容器１１と、触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの表面に設けられた境界部材１５Ｒ、１５Ｓ、１５Ｔとを備える。境界部材１５Ｒ、１５Ｓ、１５Ｔは、正逆方向Ｄｂへ移動可能であり、固体触媒１２を通過させずに原料Ｆを通過させる原料通過区画部と、正逆方向Ｄｂへの境界部材１５Ｒ、１５Ｓ、１５Ｔの移動を案内するガイド部１５ａとを有する。而して、固体触媒１２の充填状態の変化に応じて境界部材１５Ｒ、１５Ｓ、１５Ｔが移動し、原料Ｆの流れに対する触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの偏りを抑制することができる。燃料電池システムは、脱硫器と、改質部と、燃料電池とを備え、脱硫器及び／又は改質部が原料処理装置１０で構成されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料を処理する固体触媒と；
前記固体触媒を集積して構成した触媒層を収容する収容容器であって、前記原料が流通するように構成された収容容器と；
前記触媒層の表面に設けられた境界部材であって、前記原料が流れる方向又はその逆方向である正逆方向へ移動可能に前記収容容器内に設けられた境界部材とを備え；
前記境界部材は、前記固体触媒を通過させずに前記原料を通過させる原料通過区画部と、前記正逆方向への前記境界部材の移動を案内するガイド部とを有する；
原料処理装置。
【請求項２】
前記固体触媒が複数種類を含んで構成され；
前記収容容器は、複数種類の前記固体触媒を種類毎に集積して構成した複数の触媒層を、前記正逆方向に積層して収容しており；
前記境界部材は、前記収容容器内に収容された複数の前記触媒層の層間に設けられた仕切部材を含んで構成された；
請求項１に記載の原料処理装置。
【請求項３】
前記固体触媒は、第１の固体触媒と、第２の固体触媒とを含んで構成され；
前記収容容器は、前記第１の固体触媒の層である第１の触媒層及び前記第２の固体触媒の層である第２の触媒層を、前記正逆方向に隣接して積層して収容しており；
前記境界部材は、前記収容容器に収容された前記第１の触媒層と前記第２の触媒層とを仕切る仕切部材を含んで構成された；
請求項１に記載の原料処理装置。
【請求項４】
前記境界部材は、前記収容容器に収容された前記固体触媒が移動し得る方向である移動傾向方向の最上流の前記触媒層の、前記移動傾向方向の上流側の表面に設けられた最上流蓋を含んで構成された；
請求項１乃至請求項３のいずれか１項に記載の原料処理装置。
【請求項５】
前記ガイド部は、前記正逆方向に延びて前記収容容器に接する突起部を有する；
請求項１乃至請求項４のいずれか１項に記載の原料処理装置。
【請求項６】
前記突起部が、前記原料通過区画部から、前記収容容器に収容された前記固体触媒が移動し得る方向である移動傾向方向とは反対側に延びるように構成された；
請求項５に記載の原料処理装置。
【請求項７】
原料を脱硫する脱硫器と；
前記脱硫器で脱硫された原料を改質して水素を含有する燃料ガスを生成する改質部と；
前記燃料ガスと酸素を含有する酸化剤ガスとを導入して発電する燃料電池とを備え；
前記脱硫器及び前記改質部の少なくとも一方が、請求項１乃至請求項６のいずれか１項に記載の原料処理装置で構成された；
燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は原料処理装置及び燃料電池システムに関し、特に触媒層の偏りの発生を抑制した原料処理装置、及びこの原料処理装置を備える燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
水素含有ガスと酸素含有ガスとを導入して発電する燃料電池を設置する際、水素含有ガスを入手するためのインフラ整備が十分でないことに鑑み、水素含有ガスを製造するための原料処理装置が併設されることが多い。原料処理装置としては、都市ガス等の炭化水素系原料を改質して水素含有ガスとする改質器や、改質器に導入される都市ガス等の炭化水素系原料に含まれる硫黄を除去する脱硫器等が知られている。
【０００３】
例えば、原料中の硫黄を除去する脱硫方法として、比較的簡便な、固体触媒による吸着脱硫が用いられることが多い。脱硫器が複数種類の脱硫触媒を有する場合、複数種類の脱硫触媒が混じり合うと脱硫触媒としての性能が低下することが懸念される。このような不都合を回避するため、２つの脱硫触媒層の間に仕切り板を設けて、２つの脱硫触媒層の成分が混じり合わないようにした脱硫器がある（例えば、特許文献１参照。）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１０−１７０９６３号公報（段落００８１、図４（ｂ）等）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
固体触媒の性能の低下を抑制するためには、上記のように異なる種類の固体触媒を混合させないようにするほか、触媒層に偏り（厚さの違い）が生じないようにすることが好ましい。ところが、固体触媒は、固体触媒自身の粉化や振動等により、触媒充填密度が上がり、触媒層の嵩が減少することがある。そうすると、特許文献１に記載された脱硫器においても、触媒層の嵩減りによって仕切り板と触媒層との間に隙間が生じたことに伴い、触媒層に偏りが生じる場合があり、性能の低下が生じ得る。
【０００６】
本発明は上述の課題に鑑み、触媒層の偏りの発生を抑制した原料処理装置、及びこの原料処理装置を備える燃料電池システムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するために、本発明の第１の態様に係る原料処理装置は、例えば図１及び図２に示すように、原料Ｆを処理する固体触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃと；固体触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃを集積して構成した触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃを収容する収容容器１１であって、原料Ｆが流通するように構成された収容容器１１と；触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの表面に設けられた境界部材１５Ｒ、１５Ｓ、１５Ｔであって、原料Ｆが流れる方向又はその逆方向である正逆方向Ｄｂへ移動可能に収容容器１１内に設けられた境界部材１５Ｒ、１５Ｓ、１５Ｔとを備え；境界部材１５Ｒ、１５Ｓ、１５Ｔは、固体触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃを通過させずに原料Ｆを通過させる原料通過区画部１５ｐ（図２参照）と、正逆方向Ｄｂへの境界部材１５Ｒ、１５Ｓ、１５Ｔの移動を案内するガイド部１５ａとを有する。ここで、原料は、典型的には流体の原料である。
【０００８】
このように構成すると、境界部材が収容容器に対して正逆方向へ移動可能に設けられているので、固体触媒の充填状態の変化に応じて境界部材が正逆方向へ移動することとなり、原料の流れに対する触媒層の偏りを抑制することができる。
【０００９】
また、本発明の第２の態様に係る原料処理装置は、例えば図１に示すように、上記本発明の第１の態様に係る原料処理装置１０において、固体触媒１２が複数種類を含んで構成され；収容容器１１は、複数種類の固体触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃを種類毎に集積して構成した複数の触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃを、正逆方向Ｄｂに積層して収容しており；境界部材１５は、収容容器１１内に収容された複数の触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの層間に設けられた仕切部材１５Ｓ、１５Ｔを含んで構成されている。
【００１０】
このように構成すると、仕切部材が収容容器に対して正逆方向へ移動可能に設けられているので、固体触媒の充填状態の変化に応じて仕切部材が正逆方向へ移動することとなり、原料の流れに対する触媒層の偏りを抑制することができる。
【００１１】
また、本発明の第３の態様に係る原料処理装置は、例えば図１に示すように、上記本発明の第１の態様に係る原料処理装置１０において、固体触媒１２は、第１の固体触媒１２ａと、第２の固体触媒１２ｂとを含んで構成され；収容容器１１は、第１の固体触媒１２ａの層である第１の触媒層１３ａ及び第２の固体触媒１２ｂの層である第２の触媒層１３ｂを、正逆方向Ｄｂに隣接して積層して収容しており；境界部材は、収容容器１１に収容された第１の触媒層１３ａと第２の触媒層１３ｂとを仕切る仕切部材１５Ｓを含んで構成されている。
【００１２】
このように構成すると、仕切部材が収容容器に対して正逆方向へ移動可能に設けられているので、第１の固体触媒及び第２の固体触媒の充填状態の変化に応じて仕切部材が正逆方向へ移動することとなり、原料の流れに対する第１の触媒層及び第２の触媒層の偏りを抑制することができる。
【００１３】
また、本発明の第４の態様に係る原料処理装置は、例えば図１に示すように、上記本発明の第１の態様乃至第３の態様のいずれか１つの態様に係る原料処理装置１０において、境界部材１５は、収容容器１１に収容された固体触媒１２が移動し得る方向である移動傾向方向Ｄｔの最上流の触媒層１３ａの、移動傾向方向Ｄｔの上流側の表面に設けられた最上流蓋１５Ｒを含んで構成されている。
【００１４】
このように構成すると、最上流蓋が正逆方向へ移動可能に設けられているので、固体触媒の充填状態の変化に応じて最上流蓋が正逆方向へ移動することとなり、原料の流れに対する触媒層の偏りを抑制することができる。
【００１５】
また、本発明の第５の態様に係る原料処理装置は、例えば図１及び図２に示すように、上記本発明の第１の態様乃至第４の態様のいずれか１つの態様に係る原料処理装置１０において、ガイド部は、正逆方向Ｄｂに延びて収容容器１１に接する突起部１５ａを有する。
【００１６】
このように構成すると、仕切部材が収容容器に対して傾くことを抑制することができ、原料の流れに対する触媒層の偏りをより抑制することができる。
【００１７】
また、本発明の第６の態様に係る原料処理装置は、例えば図１及び図２に示すように、上記本発明の第５の態様に係る原料処理装置１０において、突起部１５ａが、原料通過区画部１５ｐ（図２参照）から、収容容器１１に収容された固体触媒１２が移動し得る方向である移動傾向方向Ｄｔとは反対側に延びるように構成されている。
【００１８】
このように構成すると、固体触媒の充填密度が高くなる方向に境界部材が移動しやすくなり、触媒層を適切に維持することができる。
【００１９】
また、本発明の第７の態様に係る燃料電池システムは、例えば図５に示すように、原料Ｆを脱硫する脱硫器１０と；脱硫器１０で脱硫された原料Ｆｆを改質して水素を含有する燃料ガスＥを生成する改質部４１０Ｒと；燃料ガスＥと酸素を含有する酸化剤ガスＡとを導入して発電する燃料電池３０とを備え；脱硫器１０及び改質部４１０Ｒの少なくとも一方が、上記本発明の第１の態様乃至第６の態様のいずれか１つの態様に係る原料処理装置で構成されている。
【００２０】
このように構成すると、脱硫器及び／又は改質部において原料の流れに対する触媒層の偏りを抑制することができる燃料電池システムとなる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、境界部材が収容容器に対して正逆方向へ移動可能に設けられているので、固体触媒の充填状態の変化に応じて境界部材が正逆方向へ移動することとなり、原料の流れに対する触媒層の偏りを抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明の第１の実施の形態に係る脱硫器の概略構成を示す縦断面図である。
【図２】本発明の第１の実施の形態に係る脱硫器が備える境界部材の概略構成を示す分解斜視図である。
【図３】境界部材の変形例を示す斜視図である。
【図４】本発明の第１の実施の形態の変形例に係る脱硫器の概略構成を示す縦断面図である。
【図５】本発明の第２の実施の形態に係る燃料電池システムの模式的系統図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、図面を参照して本発明の実施の形態について説明する。なお、各図において互いに同一又は相当する部材には同一あるいは類似の符号を付し、重複した説明は省略する。
【００２４】
まず図１を参照して、本発明の第１の実施の形態に係る原料処理装置としての脱硫器１０を説明する。図１は脱硫器１０の概略構成を示す縦断面図である。脱硫器１０は、原料Ｆを脱硫する３種類の固体触媒（以下、単に「触媒」という。）１２ａ、１２ｂ、１２ｃと、各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃを収容する収容容器１１と、収容容器１１に対して移動可能な境界部材１５とを備えている。本実施の形態では、「脱硫」が、原料Ｆの「処理」に相当する。
【００２５】
原料Ｆは、本実施の形態では、改質することで燃料電池における発電に利用可能となる程度に水素に富むガス（水素リッチガス）にできる被脱硫流体であり、典型的には炭化水素系燃料が用いられる。具体例として、炭化水素類、アルコール類、エーテル類、バイオ燃料が挙げられ、これらの炭化水素系燃料は、石油・石炭等の化石燃料由来のもの、合成ガス等の合成系燃料由来のもの、バイオマス由来のもの等を適宜用いることができる。炭化水素類としては、メタン、エタン、プロパン、ブタン、天然ガス、ＬＰＧ、都市ガス、タウンガス、ガソリン、ナフサ、灯油、軽油が挙げられる。アルコール類として、メタノール、エタノールが挙げられる。エーテル類として、ジメチルエーテルが挙げられる。バイオ燃料として、バイオガス、バイオエタノール、バイオディーゼル、バイオジェットが挙げられる。
【００２６】
各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃは、原料Ｆの脱硫過程に適合した脱硫触媒であり、本実施の形態では、上流触媒１２ａ、中流触媒１２ｂ、下流触媒１２ｃの３種類の触媒を有している。各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃは、それぞれ、粒状で、原料Ｆ中に含まれる硫黄分を吸着することができるように構成されている。各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃには、ゼオライト系触媒や金属系触媒等が用いられる。以下の説明において、各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃについて、区別せずに共通の性質を説明するときは、「触媒１２」と総称する。
【００２７】
収容容器１１は、本実施の形態では円筒状に形成されており、円筒の側面を形成する側壁１１ｃと、円筒の一端面を形成する底板１１ｂとを有している。収容容器１１は、本実施の形態では、円筒の軸線が鉛直に延びるように設けられており、底板１１ｂは、収容容器１１の下部に設けられている。側壁１１ｃは、円筒の軸線に対して真っ直ぐ延びている。換言すれば、側壁１１ｃは、軸直角断面の面積が、高さ方向のいずれの位置においても変わらないように構成されている。収容容器１１には、各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃが種類毎に層状に充填されている。本実施の形態では、上流触媒１２ａが集積されて構成された上流触媒層１３ａ、中流触媒１２ｂが集積されて構成された中流触媒層１３ｂ、下流触媒１２ｃが集積されて構成された下流触媒層１３ｃが、鉛直上方から下方に向けて、この順に積層されている。底板１１ｂは、原料Ｆを通過させるが触媒１２を通過させないパンチング板やメッシュ等の薄板状の部材で構成されている。底板１１ｂは、側壁１１ｃに対し、ねじやリベット等の締結部材、あるいは溶接で固定されている。
【００２８】
円筒の軸線が鉛直に延びるように配設された収容容器１１には、原料Ｆを収容容器１１に導く原料導入ラインとしての原料導入管１８が上端に接続され、脱硫された原料Ｆを下流側に案内する脱硫済原料ラインとしての脱硫済原料管１９が下端に接続されている。ここで、「・・・ライン」とは、流体の流路であり、典型的には専ら流体を案内する管であるが、他の用途に用いられる物と物との間に形成された空間であってもよい。なお、原料導入管１８及び脱硫済原料管１９は、図１では、便宜上単線で表されているが、実際は、収容容器１１との接続部が、それぞれ、側壁１１ｃの外径と同等に拡張されている。収容容器１１は、上端に原料導入管１８が接続され、下端に脱硫済原料管１９が接続されることで、原料Ｆが、円筒の軸線が延びる方向で上から下に流れるように（ダウンフロー）構成されている。この、原料Ｆが流れる方向を「正方向Ｄｓ」といい、その逆の方向を「逆方向Ｄｒ」といい、これらを総称して「正逆方向Ｄｂ」ということとする。本実施の形態では、円筒状の側壁１１ｃの軸線が延びる方向と正逆方向Ｄｂとが一致している。また、収容容器１１に収容された、上流触媒層１３ａ、中流触媒層１３ｂ、下流触媒層１３ｃは、正逆方向Ｄｂに積層されていることとなる。
【００２９】
収容容器１１に収容された触媒１２は、触媒１２の粉化や収容容器１１の振動等に起因して充填密度が上昇する際に、本実施の形態では、重力及び原料Ｆの流れ（ダウンフロー）、並びに後述する境界部材１５の重量によって、下方に移動する可能性がある。この、触媒１２が移動し得る方向を「移動傾向方向Ｄｔ」ということとする。本実施の形態では、移動傾向方向Ｄｔが、鉛直下向きで、正方向Ｄｓと一致している。ここで、移動傾向方向Ｄｔの概念を補足する。例えば、収容容器１１が図１に示すように鉛直に配設されている状態で、原料Ｆが下方から上方に流れるように構成されているとした場合（アップフローの場合）、触媒１２には、重力による下向きの力と、原料Ｆの動圧による上向きの力と、後述する境界部材１５の重量による下向きの力が作用することになる。このとき、下向きの力が勝れば触媒１２は下方に移動する傾向となり、上向きの力が勝れば触媒１２は上方に移動する傾向となる。換言すれば、下向きの力が勝れば移動傾向方向Ｄｔは下向きとなり、上向きの力が勝れば移動傾向方向Ｄｔは上向きとなる。
【００３０】
境界部材１５は、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの表面に設けられる部材である。本実施の形態では、最上流蓋１５Ｒ並びに仕切部材としての上流仕切板１５Ｓ及び下流仕切板１５Ｔが、それぞれ、境界部材１５に相当する。最上流蓋１５Ｒは、上流触媒層１３ａの上表面に設けられている。上流仕切板１５Ｓは、上流触媒層１３ａの下表面及び中流触媒層１３ｂの上表面（上流触媒層１３ａと中流触媒層１３ｂとの境界）に設けられている。下流仕切板１５Ｔは、中流触媒層１３ｂの下表面及び下流触媒層１３ｃの上表面（中流触媒層１３ｂと下流触媒層１３ｃとの境界）に設けられている。本実施の形態では、最上流蓋１５Ｒ、上流仕切板１５Ｓ、下流仕切板１５Ｔが、それぞれ、同様の構造を有しているため、以下の説明において、これらの共通の構成に言及するときは、「境界部材１５」と総称する。つまり、最上流蓋１５Ｒ、上流仕切板１５Ｓ、下流仕切板１５Ｔは、同じ構造の境界部材１５について、配置される位置に応じて便宜上区別したものである。
【００３１】
ここで図２を参照して、境界部材１５の構造を説明する。図２は、境界部材１５の概略構成を示す分解斜視図である。境界部材１５は、流通板１５ｐと、フレーム１５ｆとを有している。流通板１５ｐは、触媒１２を通過させずに原料Ｆを通過させる部材である。流通板１５ｐは、本実施の形態では、パンチング板やメッシュ等の薄板状部材が、収容容器１１の側壁１１ｃ（図１参照）の内径よりも一回り小さい直径を持つ円板状に形成されている。フレーム１５ｆは、本実施の形態では、外周リング１５ｅと、スポーク１５ｂと、リブ１５ａとを有している。外周リング１５ｅは、流通板１５ｐの外縁に沿った形状を有している。スポーク１５ｂは、平棒状に形成されており、外周リング１５ｅを形成する円の中心から外周リングに向かって、４本が９０度の間隔で放射状に延びている。なお、スポーク１５ｂの本数及び間隔は、フレーム１５ｆの強度等を勘案して適宜変更することができる。外周リング１５ｅ及びスポーク１５ｂは、同一平面上に形成されている。外周リング１５ｅは、スポーク１５ｂと同程度の幅を有している。外周リング１５ｅ及びスポーク１５ｂが形成されている平面（以下「流通面１５ｇ」という）には、本実施の形態では、外周リング１５ｅとスポーク１５ｂとの間に、流体が流通可能な４つの比較的大きな孔が形成されている。
【００３２】
リブ１５ａは、外周リング１５ｅの外周から、流通面１５ｇの一方の側に、流通面１５ｇの法線方向に延びている。リブ１５ａは、流通面１５ｇの法線に対して、４５度以下や３０度以下、又は１５度以下の角度で外側に開くように延びていてもよく、あるいは流通面１５ｇの法線に一致するように（流通面１５ｇの法線に対して０度）延びていてもよい。リブ１５ａは、流通面１５ｇと同一の仮想平面に投影されたときの外径が、収容容器１１の側壁１１ｃ（図１参照）の内側に接する大きさに形成されている。リブ１５ａの長さは、本実施の形態では、スポーク１５ｂの幅と同程度であるが、５ｍｍ〜２０ｍｍ程度でもよく、あるいは外周リング１５ｅの直径の０．０５倍〜０．１５倍程度でもよい。外周リング１５ｅ、スポーク１５ｂ、リブ１５ａは、本実施の形態では一体に形成されている。上述のように構成されたフレーム１５ｆに対し、リブ１５ａが延びる側の流通面１５ｇに、流通板１５ｐが固定されている。これにより、流通板１５ｐは、外周リング１５ｅ及びスポーク１５ｂに支持されることとなる。このように構成されることで、境界部材１５の強度は専らフレーム１５ｆに担保されることとなり、流通板１５ｐについて、触媒１２を通過させずに原料Ｆを通過させる特性を重視して、選定の自由度を向上させることが可能となる。このように構成された、本実施の形態に係る境界部材１５は、外周リング１５ｅ及びスポーク１５ｂ並びに流通板１５ｐが原料通過区画部に相当し、リブ１５ａがガイド部かつ突起部に相当する。
【００３３】
再び図１に戻って、適宜図２を参照し、脱硫器１０の構成の説明を続ける。境界部材１５は、流通面１５ｇが正逆方向Ｄｂに直交し、リブ１５ａが外周リング１５ｅから移動傾向方向Ｄｔの反対側に突き出る態様で、収容容器１１の内部に配設されている。このとき、境界部材１５のリブ１５ａが、収容容器１１の側壁１１ｃに内接しているが、境界部材１５は収容容器１１に固定されていない。このような構成により、境界部材１５は、収容容器１１に対して、正逆方向Ｄｂに移動することができるようになっている。このとき、リブ１５ａが移動傾向方向Ｄｔの反対側に延びる態様で境界部材１５が収容容器１１内に設けられているので、境界部材１５は移動傾向方向Ｄｔにより移動しやすくなっている。この傾向は、リブ１５ａが流通面１５ｇの法線に対して角度を持って外側に開くように延びている場合に、より顕著となる。
【００３４】
上述のように構成された脱硫器１０は、典型的には、以下のように製造される。まず、底板１１ｂが下部に位置し、開口が上面となるように載置された空の収容容器１１に、規定量の下流触媒１２ｃを充填する。このとき、下流触媒１２ｃは、底板１１ｂの上に載置される。下流触媒１２ｃを充填したら、下流仕切板１５Ｔを、リブ１５ａが上向きの状態で、収容容器１１にはめる。次に、規定量の中流触媒１２ｂを収容容器１１に充填する。次に、上流仕切板１５Ｓを、リブ１５ａが上向きの状態で、収容容器１１にはめる。次に、上流触媒１２ａを収容容器１１の上部まで充填する。次に、収容容器１１を振動させる。すると、各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃの充填密度が上昇する。このとき、下流仕切板１５Ｔ及び上流仕切板１５Ｓが正逆方向Ｄｂ（上下方向）に移動可能に構成されているため、下流触媒１２ｃ及び中流触媒１２ｂの充填密度の上昇に伴って、下流仕切板１５Ｔ及び上流仕切板１５Ｓが下方に移動する。したがって、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの間に隙間が生じることなく、各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃの充填密度が上昇する。また、下流仕切板１５Ｔ及び上流仕切板１５Ｓにリブ１５ａが形成されているため、下流仕切板１５Ｔ及び上流仕切板１５Ｓの流通面１５ｇの法線が、収容容器１１の軸線に対して傾くことが抑制され、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３に偏りが生じることを抑制しつつ、各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃの充填密度を上昇させることができる。各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃの充填密度を上昇させると、収容容器１１の上部に空間が形成されるので、最上流蓋１５Ｒをはめるスペースを残して、上流触媒１２ａを補充する。最後に、最上流蓋１５Ｒを、リブ１５ａが上向きの状態で、収容容器１１にはめる。なお、製造された脱硫器１０からの触媒１２の飛散を防ぐため、脱硫器１０の搬送中は、最上流蓋１５Ｒを仮固定するとよい。
【００３５】
本実施の形態に係る脱硫器１０は、従来の仕切り板が固定された脱硫器に比べて、製造上の利点がある。従来の脱硫器は、製造する際に、１つの触媒層を形成する毎に、容器を振動させる等して触媒の充填密度を上げ、仕切り板を溶接等で固定することを繰り返していた。このとき、前工程で充填した触媒の密度上昇が不十分であると、脱硫器製造後の組立工程や輸送などの振動で触媒の充填密度が上昇し、仕切り板と触媒との間に空間が生じるため、触媒の偏りが発生する可能性がある。この結果、これまでは触媒毎の充填密度を十分に上げるために、触媒層毎で触媒充填工程に時間がかかっていた。これに対し、本実施の形態に係る脱硫器１０では、すべての触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃ及び仕切板１２Ｓ、１２Ｒを収容容器１１にセットした後、１度の収容容器１１の振動で、触媒１２の充填密度を上昇させることができ、製造の手間を大幅に低減することができる。
【００３６】
引き続き図１及び図２を参照して、脱硫器１０の作用を説明する。硫黄分を含んだ脱硫される原料Ｆは、原料導入管１８を流れ、最上流蓋１５Ｒの流通板１５ｐを通過して、収容容器１１に導入される。収容容器１１に導入された原料Ｆは、まず、上流触媒層１３ａに流入し、上流触媒１２ａと接触して脱硫が行われる。上流触媒１２ａで脱硫された原料Ｆは、上流仕切板１５Ｓの流通板１５ｐを通過して中流触媒層１３ｂに流入し、中流触媒１２ｂと接触して脱硫が行われる。中流触媒１２ｂで脱硫された原料Ｆは、下流仕切板１５Ｔの流通板１５ｐを通過して下流触媒層１３ｃに流入し、下流触媒１２ｃと接触して脱硫が行われる。下流触媒１２ｃで脱硫された原料Ｆは、底板１１ｂを通過して、脱硫済原料管１９に流出する。
【００３７】
上述のように、脱硫器１０で原料Ｆの脱硫が行われるとき、境界部材１５によって触媒１２の種類毎に区画されているため、異なる種類の触媒１２が混じり合うことを防ぐことができ、脱硫の効率の低下を抑制することができる。また、触媒１２を有効利用するためには、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃが、原料Ｆの流れ方向（正方向Ｄｓ）に対して厚さの斑がないことが好ましい。収容容器１１に収容されている触媒１２は、粉化によって粒径が小さくなることや振動等により充填密度が上昇することがある。触媒１２の充填密度が上昇すると、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの嵩が減少することとなる。本実施の形態に係る脱硫器１０は、境界部材１５が正逆方向Ｄｂに移動可能に構成されているので、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの嵩が減少したときに、嵩減りに応じて境界部材１５が移動傾向方向Ｄｔに移動する。これにより、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの上表面と境界部材１５との間に隙間が形成されることを回避することができる。仮に、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの上表面と境界部材１５との間に隙間が形成された場合は、触媒１２が、正逆方向Ｄｂに対して直交する方向の一方に寄ってしまうことがあり、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃに厚さ斑が生じ得ることとなる。本実施の形態に係る脱硫器１０は、このような不都合が生じるのを回避することができる。また、本実施の形態に係る脱硫器１０は、境界部材１５のリブ１５ａが正逆方向Ｄｂに延びているので、流通板１５ｐの面の法線が原料Ｆの流れ方向（正方向Ｄｓ）に対して傾くことを抑制することができ、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの厚さ斑の発生を抑制することができる。
【００３８】
以上の説明では、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃの境界に設けられた２つの仕切板１５Ｓ、１５Ｔが、いずれも収容容器１１に対して正逆方向Ｄｂに移動可能な境界部材１５であるとしたが、例えば嵩減りの可能性が低い触媒１２等の、各触媒層１３ａ、１３ｂ、１３ｃに充填される触媒１２の特性に応じて仕切板を収容容器１１に固定してもよい。例えば図１に示す脱硫器１０において、下流仕切板１５Ｔを固定して上流仕切板１５Ｓを正逆方向Ｄｂに移動可能とした場合は、上流触媒１２ａが第１の触媒に相当し、中流触媒１２ｂが第２の触媒に相当すると見ることができ、上流仕切板１５Ｓを固定して下流仕切板１５Ｔを正逆方向Ｄｂに移動可能とした場合は、中流触媒１２ｂが第１の触媒に相当し、下流触媒１２ｃが第２の触媒に相当すると見ることができる。また、最上流蓋１５Ｒについても、例えば隣接する触媒１２の特性に応じて収容容器１１に固定されることとしてもよい。
【００３９】
以上の説明では、脱硫触媒として３種類の触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃを有していることとしたが、１種類でもよく（この場合、境界部材１５は典型的には最上流蓋１５Ｒのみとなる）、２種類でもよく、あるいは４種類以上でもよい。なお、境界部材１５が複数設けられる場合、詳細な構成は、例えば、１つの境界部材１５の流通板１５ｐがパンチング板で形成され、他の境界部材１５の流通板１５ｐがメッシュで形成されている等、触媒１２の特性等に応じて異なっていてもよい。
【００４０】
以上の説明では、収容容器１１が円筒状に形成されているとしたが、軸直角断面が多角形（三角形、四角形等）や楕円形の筒状等に形成されていていてもよい。その際、収容容器１１の形状に応じて、境界部材１５の形状も決定されることとなる。また、以上の説明では、境界部材１５は、流通板１５ｐとフレーム１５ｆとが別体に構成されていることとしたが、流通板１５ｐをフレーム１５ｆと同様の材料でフレーム１５ｆと一体に形成したうえで、流通板１５ｐに相当する部分にパンチング加工を施すことで構成されていてもよい。
【００４１】
図３に、境界部材の変形例を示す。図３（Ａ）に示す第１の変形例に係る境界部材１１５は、原料通過区画部としての流通板１１５ｐが矩形に形成され、流通板１１５ｐの４つの辺のそれぞれから、ガイド部としてのリブ１１５ａが、流通板１１５ｐの面に交差するように延びている。境界部材１１５では、リブ１１５ａが、全周に渡って連続している訳ではなく、矩形の流通板１１５ｐの４つの角及び対向する一対の辺の中点に対応する位置で切断されている。図３（Ｂ）に示す第２の変形例に係る境界部材２１５は、原料通過区画部としての流通板２１５ｐが矩形に形成され、流通板２１５ｐの対向する一対の辺から、ガイド部としてのリブ２１５ｐが、流通板２１５ｐの面に交差するように延びている。境界部材２１５では、リブ２１５ａが、流通板２１５ｐの他の一対の辺に対応する位置には設けられていない。
【００４２】
図３（Ｃ）に示す第３の変形例に係る境界部材３１５は、原料通過区画部としての流通板３１５ｐが、円形平板の中心に貫通孔３１５ｐｈが形成された円環状に形成されている。そして、流通板３１５ｐの貫通孔３１５ｐｈの外周に沿った部分には、ガイド部としてのリブ３１５ａが、流通板３１５ｐの面に交差するように延びている。リブ３１５ａは、貫通孔３１５ｐｈの外周全体に渡って設けられている。このように構成された境界部材３１５は、触媒１２を収容する収容容器１１（図１参照）が、筒状の側壁１１ｃの内部に、側壁１１ｃと同方向に延びる内筒Ｂ（図３（Ｃ）参照）が設けられる場合に好適に用いられる。内筒Ｂの内部には、配管やヒータ等を通すことができる。境界部材３１５の貫通孔３１５ｐｈは、内筒Ｂの外径よりもわずかに大きく形成されている。リブ３１５ａは、内筒Ｂの外表面に接するように構成されている。
【００４３】
なお、第１の変形例に係る境界部材１１５及び第２の変形例に係る境界部材２１５は、流通板１１５ｐ、２１５ｐが矩形であるとしたが、矩形以外の多角形（三角形、六角形等）や、円形あるいは楕円形であってもよい。つまり、流通板１１５ｐ、２１５ｐが矩形以外の形状であっても、リブ１１５ａを部分的に切断した構成や、リブ２１５ａを部分的に欠損させる構成を適用することができる。また、第３の変形例に係る境界部材３１５は、流通板３１５ｐが円形であるとしたが多角形（三角形、四角形等）や楕円形であってもよい。つまり、流通板３１５ｐが円形でない場合も、流通板３１５ｐに貫通孔３１５ｐｈを形成して内部に内筒Ｂを通す構成とすることができる。また、各境界部材１１５、２１５、３１５は、流通板とリブとが一体に形成されているように示しているが、境界部材１５（図２参照）のように、フレーム１５ｆ（図２参照）に相当する構成を適切な形状に形成して適用することで、強度を向上させることとしてもよい。
【００４４】
次に図４を参照して、本発明の第１の実施の形態の変形例に係る原料処理装置としての脱硫器４１０を説明する。図４は脱硫器４１０の概略構成を示す縦断面図である。脱硫器４１０は、主に以下の点で、脱硫器１０（図１参照）と異なっている。脱硫器４１０は、底板４１１ｂと側壁４１１ｃとを有する収容容器４１１が、側壁４１１ｃと平行に延びる２つの隔壁４１１ｓによって３つの空間に分割されている。３つに分割された空間のうち、隔壁４１１ｓに挟まれた中央の空間には上流触媒１２ａが充填されて上流触媒層１３ａが形成され、側壁４１１ｃと隔壁４１１ｓとに挟まれた両側の空間には下流触媒１２ｃが充填されて下流触媒層１３ｃが形成されている。両隔壁４１１ｓの下部（底板４１１ｂ側の端部）には、原料Ｆを通すが触媒１２を通さない大きさに形成された連通孔４１１ｈが形成されている。各触媒層１３ａ、１３ｃの上表面には、境界部材４１５が設けられている。以下、上流触媒層１３ａの上表面に設けられた境界部材４１５を上流蓋４１５Ａと呼称し、下流触媒層１３ｃの上表面に設けられ境界部材４１５を下流蓋４１５Ｃと呼称して、区別する場合もある。境界部材４１５は、脱硫器１０（図１参照）が備える境界部材１５（図１、２参照）、あるいは図３に示す境界部材１１５、２１５、３１５のいずれかと同様の構成のものを用いることができ、原料通過区画部とガイド部とを有している。
【００４５】
上述のように構成された脱硫器４１０は、原料Ｆが、上流蓋４１５Ａを通過して上流触媒層１３ａに流入する。上流触媒層１３ａに流入した原料Ｆは、底板４１１ｂに向かって流れながら上流触媒１２ａと接触して脱硫が行われる。そして、連通孔４１１ｈに到達した原料Ｆは、連通孔４１１ｈを通り、上流触媒層１３ａの両側に設けられた下流触媒層１３ｃに流入する。下流触媒層１３ｃに流入した原料Ｆは、下流蓋４１５Ｃに向かって流れながら下流触媒１２ｃと接触して脱硫が行われる。下流触媒１２ｃによって脱硫された原料Ｆは、下流蓋４１５Ｃを通過して脱硫器４１０から導出される。本変形例では、上流触媒層１３ａにおいて原料Ｆが上方から下方に流れ、下流触媒層１３ｃにおいて原料Ｆが下方から上方に流れるように構成されている。上流触媒層１３ａでは、移動傾向方向Ｄｔが鉛直下向きとなっている。下流触媒層１３ｃでは、原料Ｆの流れ方向が下方から上方であるものの、重力及び下流蓋４１５Ｃの重量によって、移動傾向方向Ｄｔが鉛直下向きとなっている。つまり、上流触媒層１３ａ及び下流触媒層１３ｃ共に、移動傾向方向Ｄｔが鉛直下向きとなっている。したがって、上流蓋４１５Ａ及び下流蓋４１５Ｃ共に、触媒層１３ａ、１３ｃの、移動傾向方向Ｄｔの上流側の表面に設けられていることとなり、最上流蓋に相当する。本変形例に係る脱硫器４１０においても、収容容器４１１に収容されている触媒１２の小径化や振動等により充填密度が上昇して各触媒層１３ａ、１３ｃの嵩が減少した場合に、嵩減りに応じて境界部材４１５が移動傾向方向Ｄｔに移動するので、各触媒層１３ａ、１３ｃの上表面と境界部材４１５との間に隙間が形成されることを回避することができ、各触媒層１３ａ、１３ｃの厚さ斑の発生を抑制することができる。
【００４６】
以上の説明では、原料処理装置が脱硫器１０、４１０であるとしたが、充填される触媒１２の種類を変えることにより、炭化水素系の原料を水素含有ガスに改質する改質器や、原料中の一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器等の、脱硫器以外の原料処理装置とすることもできる。原料処理装置が改質器である場合、「改質」が原料の「処理」に相当し、各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃには、アルミナ等の担体にルテニウム、ロジウムなどの貴金属を担持した貴金属系触媒、ニッケルを担持したニッケル系触媒等が用いられる。原料処理装置が一酸化炭素除去器である場合、「一酸化炭素の除去」が原料の「処理」に相当し、各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃには、鉄クロム系触媒、銅亜鉛系触媒等が用いられる。
【００４７】
なお、以上の説明では、原料処理装置が複数種類の触媒１２を有する場合、主目的が同じ触媒を複数種類設けて効率的に目的を達成することとしたが、主目的が異なる触媒を複数種類設けて１つの原料処理装置で複数種類の処理を行わせることとしてもよい。詳述すると、前述の脱硫器１０、４１０では、各触媒１２ａ、１２ｂ、１２ｃが、原料Ｆの脱硫という同じ処理を行うものであるとした。これに対し、例えば、図４に示す脱硫器４１０の構成において、上流触媒１２ａとして原料Ｆの改質を行う改質触媒を充填し、下流触媒１２ｃとして原料Ｆの一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去触媒を充填して、改質器兼一酸化炭素除去器の原料処理装置としてもよい。あるいは、１つの原料処理装置に、脱硫触媒、改質触媒、一酸化炭素除去触媒を充填し、３つの異なる作用を奏する構成としてもよい。異なる目的の触媒１２を充填する原料処理装置の構成として、図４に示す構成のみならず、図１に示す構成等であってもよいことはいうまでもない。
【００４８】
次に図５を参照して、本発明の第２の実施の形態に係る燃料電池システム１００を説明する。図５は、燃料電池システム１００の模式的系統図である。燃料電池システム１００は、前述した原料処理装置としての脱硫器１０と、原料処理装置としての改質器４１０Ｒと、燃料電池３０とを備えている。脱硫器１０は、本実施の形態では図１及び図２に示す構成を有するものであり、既に説明しているので、以下、改質器４１０Ｒ及び燃料電池３０について説明する。
【００４９】
改質器４１０Ｒは、脱硫器１０で脱硫された原料Ｆ（「脱硫済原料Ｆｆ」ということもある）を導入し、導入した脱硫済原料Ｆｆを水素に富む燃料ガスＥに改質する装置である。改質器４１０Ｒは、本実施の形態では、図４に示す脱硫器４１０の触媒１２を、脱硫済原料Ｆｆの改質を促進させる改質触媒に置換した構成を採用している。改質触媒は、例えば、部分酸化改質触媒、水蒸気改質触媒、自己熱改質触媒等を、これらのうちの一種、又は複数種を組み合わせて用いることができる。改質器４１０Ｒには、脱硫済原料管１９と、生成された燃料ガスＥを流す燃料ガスラインとしての燃料ガス管２５とが接続されている。脱硫済原料管１９には、脱硫済原料Ｆｆを改質器４１０Ｒに向けて圧送する原料ブロワ１７が配設されている。なお、改質器４１０Ｒが水蒸気改質を行うように構成されている場合は、水蒸気改質に用いられる改質水を導入する改質水ラインとしての改質水管も併せて改質器４１０Ｒに接続される。
【００５０】
燃料電池３０は、燃料ガス管２５を介して改質器４１０Ｒと接続されている。燃料電池３０には、また、酸化剤ガスＡを導入する酸化剤ガスラインとしての酸化剤ガス管２６が接続されている。酸化剤ガスＡは、典型的には空気である。酸化剤ガス管２６には、酸化剤ガスブロワ２７が配設されている。燃料電池３０は、燃料ガスＥ及び酸化剤ガスＡを導入し、燃料ガスＥ中の水素等と酸化剤ガスＡ中の酸素との電気化学的反応により直流の電力を発生するように構成されている。燃料電池３０としては、本実施の形態では円筒型（平板円筒型を含む）の固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）が用いられているが、固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）等が用いられることとしてもよい。燃料電池３０における発電のために燃料電池３０に供給された燃料ガスＥ及び酸化剤ガスＡは、そのすべてが発電に利用されるのではなく、燃料電池３０の発電電流に応じた分が利用され、発電に利用されなかった分は、オフガスＧとして燃料電池３０から排出される。燃料電池３０には、オフガスＧを流すオフガスラインとしてのオフガス管３８が接続されている。燃料電池３０から排出されたオフガスＧは、典型的には、燃焼部（不図示）で燃焼されて、燃料電池システム１００の外に排出される。
【００５１】
上述のように構成された燃料電池システム１００は、以下のように作用する。原料ブロワ１７の起動により、原料Ｆが脱硫器１０に導入されると、原料Ｆの脱硫が行われる。脱硫器１０は、前述のように、原料Ｆの偏流が生じにくいので、適切な脱硫が効率よく行われる。脱硫器１０で脱硫された脱硫済原料Ｆｆは、脱硫済原料管１９を介して改質器４１０Ｒに導入される。改質器４１０Ｒに導入された脱硫済原料Ｆｆは、改質器４１０Ｒにおいて改質が行われ、燃料ガスＥが生成される。改質器４１０Ｒにおいても、脱硫済原料Ｆｆの偏流が生じにくいので、適切な改質が効率よく行われる。生成された燃料ガスＥは燃料電池３０のアノード（不図示）に供給される。また、酸化剤ガスブロワ２７の起動により、燃料電池３０のカソード（不図示）に酸化剤ガスＡが供給される。燃料ガスＥ及び酸化剤ガスＡが導入された燃料電池３０では、燃料ガスＥ中の水素等と酸化剤ガスＡ中の酸素との電気化学的反応による発電が行われ、発生した電力は、電力負荷に供給される。他方、燃料電池３０に導入された燃料ガスＥ及び酸化剤ガスＡは、発電に利用された後にオフガスＧとして燃料電池３０から排出され、燃焼部（不図示）で燃焼されて、燃料電池システム１００の外に排出される。
【００５２】
本実施の形態に係る燃料電池システム１００によれば、境界部材１５が収容容器１１に対して正逆方向Ｄｂへ移動可能に設けられている脱硫器１０を備えているので、脱硫器１０において原料Ｆの流れに対する触媒層の偏りを抑制して原料Ｆを適切に脱硫することができる。また、境界部材４１５が収容容器４１１に対して正逆方向Ｄｂへ移動可能に設けられている改質器４１０Ｒを備えているので、改質器４１０Ｒにおいて脱硫済原料Ｆｆの流れに対する触媒層の偏りを抑制して原料Ｆを適切に改質することができる。原料Ｆの脱硫及び改質を適切に行うことができることにより、ひいては燃料電池３０において安定的に発電することができる。なお、燃料電池システム１００は、図５では系統図で示しているが、実際には、１つ又は複数の筐体に収容されたユニットとして構築されることがある。燃料電池システム１００がユニットとして構築される場合は特に、原料処理装置（脱硫器１０及び改質器４１０Ｒ）の移動頻度が高くなる。例えば、脱硫器１０及び改質器４１０Ｒをユニットに組み込む際、脱硫器１０及び改質器４１０Ｒがユニットに組み込まれた後に他の部品が組み込まれる際、ユニット完成後に設置場所まで搬送される際等、原料処理装置（脱硫器１０及び改質器４１０Ｒ）は頻繁に移動される。本実施の形態に係る燃料電池システム１００によれば、頻繁な移動で触媒１２が動かされる状況においても、触媒層の偏りが抑制され、燃料電池３０において安定的に発電することができる。このように、境界部材が収容容器に対して正逆方向へ移動可能に設けられている原料処理装置（脱硫器１０及び改質器４１０Ｒ）を燃料電池システム１００に適用することで、優れた効果を奏することができる。
【００５３】
以上の説明では、燃料電池システム１００は、脱硫器１０及び改質器４１０Ｒ共に、境界部材が収容容器に対して正逆方向へ移動可能に設けられている原料処理装置で構成されているとしたが、脱硫器１０及び改質器４１０Ｒの少なくとも一方が、境界部材が収容容器に対して正逆方向へ移動可能に設けられている原料処理装置で構成されていることとしてもよい。また、脱硫器が図１に示す構成で、改質器が図４に示す構成であるとしたが、脱硫器が図４に示す構成で改質器が図１に示す構成であるとしてもよく、脱硫器及び改質器共に図１に示す構成、あるいは図４に示す構成でもよく、例示したもの以外の境界部材が収容容器に対して正逆方向へ移動可能に設けられている構成であってもよい。
【符号の説明】
【００５４】
１０    脱硫器
１１    収容容器
１２ａ  上流触媒
１２ｂ  中流触媒
１２ｃ  下流触媒
１３ａ  上流触媒層
１３ｂ  中流触媒層
１３ｃ  下流触媒層
１５    境界部材
１５Ｒ  最上流蓋
１５Ｓ  上流仕切板
１５Ｔ  下流仕切板
１５ｐ  流通板
１５ａ  ガイド部
３０  燃料電池
１００  燃料電池システム
４１０  脱硫器
４１０Ｒ  改質器
４１１    収容容器
４１５    境界部材
４１５Ａ  上流蓋
４１５Ｃ  下流蓋
Ａ    酸化剤ガス
Ｄｂ  正逆方向
Ｄｔ  移動傾向方向
Ｅ    燃料ガス
Ｆ    原料
Ｆｆ  脱硫済原料
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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