(57)【要約】      （修正有）【課題】放射性セシウムを含む汚染物から、放射性セシウムを確実に、かつ効率的に分離、除去する方法及び装置を提供する。【解決手段】アルカリ土類金属の塩化物、アルカリ金属の塩化物の少なくともいずれかを含む溶質を溶解部１１で水に溶解させて塩化物水溶液を得、これを前記汚染物と混合部１２で混合体とした後、過熱部１３で１３００℃以上で加熱して前記放射性セシウムを揮発させて処理物から分離する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性セシウムを含む汚染物から、前記放射性セシウムを取り除く放射性セシウムの除去方法であって、
アルカリ土類金属の塩化物、アルカリ金属の塩化物の少なくともいずれかを含む溶質を水に溶解させて、塩化物水溶液を得る溶解工程と、
前記汚染物に前記塩化物水溶液を混合させて混合体を得る混合工程と、
前記混合体を加熱して、前記放射性セシウムを揮発させて処理物から分離する加熱工程と、を少なくとも備え、
前記加熱工程では、前記混合体を１３００℃以上に加熱することを特徴とする放射性セシウムの除去方法。
【請求項２】
前記加熱工程は、前記混合体を有酸素雰囲気で加熱することを特徴とする請求項１記載の放射性セシウムの除去方法。
【請求項３】
前記加熱工程の後段に、前記処理物に残留する未反応の前記アルカリ土類金属の塩化物やアルカリ金属の塩化物を分離、回収する未反応物回収工程を更に備えることを特徴とする請求項１または２記載の放射性セシウムの除去方法。
【請求項４】
前記未反応物回収工程は、前記処理物を水洗して、未反応の前記アルカリ土類金属の塩化物やアルカリ金属の塩化物を水に溶出させる工程であることを特徴とする請求項３記載の放射性セシウムの除去方法。
【請求項５】
前記未反応物回収工程で得られた未反応の前記アルカリ土類金属の塩化物やアルカリ金属の塩化物を、前記溶解工程に用いる再利用工程を更に備えることを特徴とする請求項３または４記載の放射性セシウムの除去方法。
【請求項６】
放射性セシウムを含む汚染物から、前記放射性セシウムを取り除く放射性セシウムの除去装置であって、
アルカリ土類金属の塩化物、アルカリ金属の塩化物の少なくともいずれかを含む溶質を水に溶解させて、塩化物水溶液を生成する溶解部と、
前記汚染物に前記塩化物水溶液を混合させて混合体を生成する混合部と、
前記混合体を１３００℃以上に加熱して、前記放射性セシウムを揮発させて処理物から分離する加熱部と、を少なくとも備えたことを特徴とする放射性セシウムの除去装置。
【請求項７】
前記加熱部に酸素を供給し、前記加熱部を有酸素雰囲気に保持する酸素供給手段を更に備えたことを特徴とする請求項６記載の放射性セシウムの除去装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、放射性セシウムを含む汚染物から、放射性セシウムを確実に、かつ効率的に分離、除去することを可能にする放射性セシウムの除去方法、放射性セシウムの除去装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、原子力発電所の大きな事故によって、セシウムの同位体であるセシウム１３７およびセシウム１３４（以下、放射性セシウムと称する）が放出されて拡散し、原子力発電所の周辺の土壌が放射性セシウムによって広範囲に汚染されるという事態が生じている。放射性セシウムは、軽水炉の燃料として用いられるウラン２３５などの核分裂反応によって生じ、強いガンマ線を放射する。例えば、１ｇのセシウム１３７の放射能量は、約３．２１５ＴＢｑであり、半減期は約３０年である。このため、放射性セシウムによって土壌が汚染されると、長期間に亘って人体に悪影響を与える懸念がある。このため、放射性セシウムによって汚染された土壌や汚泥、焼却灰等から、放射性セシウムを分離、除去する、いわゆる除染を行うことが求められている。
【０００３】
従来、放射性セシウムを含む土壌や廃棄物等から、放射性セシウムを除去する方法として、例えば、除染対象物と、ＣａＯ源及び／又はＭｇＯ源とを１２００〜１３５０℃で加熱して、放射性セシウムを揮発、分離させる方法が知られている（例えば、特許文献１参照）。
また、除染対象物に無機カルシウム化合物と塩化ナトリウムとを添加して、９００℃以上１２００℃以下で３０分以上１２０分以下の加熱処理することにより、放射性セシウムを揮発させる方法も知られている（例えば、特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第５１５９９７１号公報
【特許文献２】特許第５１７５９９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
特許文献１や特許文献２に開示された放射性セシウムの除去方法では、いずれも、汚染物（除染対象物）に対して固形状態や粉末状態の添加物を添加して、加熱処理を行っている。しかしながら、固体の汚染物に対して固形状態や粉末状態の添加物を加えても、添加物を均一に分散させることは困難である。このため、汚染物に含まれる放射性セシウムを完全に塩化物などの化合物にする場合、放射性セシウムの化合物生成に必要な、計算上の添加物の必要量よりも多量の化合物が必要となっていた。これにより、放射性セシウムを分離、除去した処理物（除染物）には未反応の添加物が多量に含まれ、こうした多量の未反応の添加物を処理物から除去するために、後処理工程（例えば、脱塩工程など）の負荷が増加する。
【０００６】
また、汚染物に添加物を均一に分散させることが困難な場合、放射性セシウムの化合物生成に必要な添加物の使用量が増加する。特に、広範囲に汚染された土壌に含まれる放射性セシウムの除去では、汚染物の量も膨大であり、こうした膨大な量の汚染物の除染に必要な処理工程の負荷の増加や、化合物生成に使用する添加物の使用量の増加は、土壌など汚染物の除染処理を行うコストの大幅な増大を招くという課題があった。
【０００７】
この発明は、前述した事情に鑑みてなされたものであって、添加物の使用量を低減し、処理物に残留する添加物の量を少なくして、低コストで効率的に汚染物から放射性セシウムを除去することを可能にする放射性セシウムの除去方法、放射性セシウムの除去装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するために、本発明のいくつかの態様は、次のような放射性セシウムの除去方法、放射性セシウムの除去装置を提供した。
すなわち、本発明の放射性セシウムの除去方法は、放射性セシウムを含む汚染物から、前記放射性セシウムを取り除く放射性セシウムの除去方法であって、アルカリ土類金属の塩化物、アルカリ金属の塩化物の少なくともいずれかを含む溶質を水に溶解させて、塩化物水溶液を得る溶解工程と、前記汚染物に前記塩化物水溶液を混合させて混合体を得る混合工程と、前記混合体を加熱して、前記放射性セシウムを揮発させて処理物から分離する加熱工程と、を少なくとも備え、前記加熱工程では、前記混合体を１３００℃以上に加熱することを特徴とする。
【０００９】
前記加熱工程は、前記混合体を有酸素雰囲気で加熱することを特徴とする。
【００１０】
前記加熱工程の後段に、前記処理物に残留する未反応の前記アルカリ土類金属の塩化物やアルカリ金属の塩化物を分離、回収する未反応物回収工程を更に備えることを特徴とする。
【００１１】
前記未反応物回収工程は、前記処理物を水洗して、未反応の前記アルカリ土類金属の塩化物やアルカリ金属の塩化物を水に溶出させる工程であることを特徴とする。
【００１２】
前記未反応物回収工程で得られた未反応の前記アルカリ土類金属の塩化物やアルカリ金属の塩化物を、前記溶解工程に用いる再利用工程を更に備えることを特徴とする。
【００１３】
本発明の放射性セシウムの除去装置は、放射性セシウムを含む汚染物から、前記放射性セシウムを取り除く放射性セシウムの除去装置であって、アルカリ土類金属の塩化物、アルカリ金属の塩化物の少なくともいずれかを含む溶質を水に溶解させて、塩化物水溶液を生成する溶解部と、前記汚染物に前記塩化物水溶液を混合させて混合体を生成する混合部と、前記混合体を１３００℃以上に加熱して、前記放射性セシウムを揮発させて処理物から分離する加熱部と、を少なくとも備えたことを特徴とする。
【００１４】
前記加熱部に酸素を供給し、前記加熱部を有酸素雰囲気に保持する酸素供給手段を更に備えたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の放射性セシウムの除去方法、放射性セシウムの除去装置によれば、添加物の使用量を低減し、処理物に残留する添加物の量を少なくして、低コストで効率的に汚染物から放射性セシウムを除去することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施形態に係る放射性セシウムの除去装置を示す概略構成図である。
【図２】本発明の実施形態に係る放射性セシウムの除去方法を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、図面を参照して、本発明の放射性セシウムの除去方法、放射性セシウムの除去装置について説明する。なお、以下に示す各実施形態は、発明の趣旨をより良く理解させるために具体的に説明するものであり、特に指定のない限り、本発明を限定するものではない。また、以下の説明で用いる図面は、本発明の特徴をわかりやすくするために、便宜上、要部となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。
【００１８】
（放射性セシウムの除去装置）
本発明の放射性セシウムの除去装置の一実施形態について、図１を参照して説明する。
図１は、放射性セシウムの除去装置を示す概略構成図である。
放射性セシウムの除去装置（以下、単に除去装置と称する）１０は、溶解部１１、混合部１２、加熱部１３、および回収部１４とを備えている。
【００１９】
溶解部１１は、溶解槽２１と、攪拌機２２とを有する。溶解槽２１は、例えば、水道など水の供給源２３が接続された耐薬性の薬液槽である。攪拌機２２は、こうした溶解槽２１内に貯留された液体を撹拌する。攪拌機２２は、例えば、プロペラ式攪拌機や、噴流式攪拌機など、各種攪拌手段を適用できる。なお、こうした攪拌機２２を特に設けずに、撹拌棒などを用いて人力で溶解槽２１内を撹拌してもよい。
【００２０】
溶解部１１には、アルカリ土類金属の塩化物やアルカリ金属の塩化物（以下、単に塩化物と称することがある。）を投入するための薬剤投入手段２４を備えていることも好ましい。こうした薬剤投入手段２４は、塩化物のタンク、自動計量装置、投入装置などから構成される。なお、こうした薬剤投入手段２４を特に設けずに、塩化物を包装袋から人力で直接、溶解槽２１に投入してもよい。なお、以下の説明では、アルカリ土類金属の塩化物やアルカリ金属の塩化物の一例として塩化カルシウムを例示する。
【００２１】
溶解部１１には、更に、溶解槽２１内に形成した塩化カルシウム水溶液の塩化カルシウム濃度を測定する濃度測定装置を備えることも好ましい。
【００２２】
このような構成の溶解部１１では、予め所定量の水を溶解槽２１に入れるとともに、予め計量された所定量の塩化カルシウムを薬剤投入手段２４から溶解槽２１に投入する。そして、攪拌機２２によって投入した塩化カルシウムを水に完全に溶解させる。塩化カルシウムは、例えば２０℃の水への溶解度が７４．５ｇ／１００ｍＬと、水への溶解度が非常に高い化合物であるため、常温の水を溶媒として用いて、低濃度から高濃度まで自在な濃度の水溶液を得ることができる。
【００２３】
混合部１２は、例えば、回転スクリューによって泥土などを攪拌可能な混練器（土練機）から構成される。この混合部１２では、汚染物と、溶解部１１で形成した所定濃度の塩化カルシウム水溶液とが均一に混合して、塩化カルシウムを含む泥土（以下、混合物と称することがある。）を形成する。
【００２４】
混合部１２に導入される汚染物は、例えば、原子力発電所の爆発等によって排出された放射性セシウムによって汚染された土壌、これら土壌が雨水などで洗い流された汚泥、放射性セシウムを含む廃棄物の焼却によって生じた焼却灰など、放射性セシウムを含むものである。なお、以下の説明では、汚染物の一例として汚染土壌を例示する。
【００２５】
混合部１２に投入される汚染土壌Ｑは、例えば、農地やグラウンドなどの表土を削り取った土であるため、そのままの状態では粒径の大きな石や、金属、プラスチックなどの異物が混入していることがある。このため、汚染土壌を混合部１２に導入する前工程として、選別機などを設ける構成も好ましい。選別機としては、例えば、粒径によって選別を行う篩、磁性によって選別を行う磁石、比重によって選別を行う送風装置などが挙げられる。こうした選別機を用いて、大きな石、金属、プラスチックなどを汚染土壌から取り除けばよい。
【００２６】
塩化カルシウム水溶液は、棒状の液流として混合部１２に導入してもよいが、予め導入した汚染土に対して、例えば霧状に噴霧させて導入することも好ましい。これによって、汚染土壌と塩化カルシウム水溶液とを短時間で均一に混合することができる。
【００２７】
加熱部１３は、加熱炉２５と、空気供給手段２６と、酸素供給手段２７とを有している。加熱炉２５としては、連続処理方式の加熱炉や、バッチ処理方式の加熱炉のいずれも用いることができる。連続処理方式の加熱炉２５の一例として、ロータリーキルンが挙げられる。ロータリーキルンは、例えば、円筒形の炉体と、この炉体を回転させる回転機構とを備え、この炉体を回転させつつ炉体内部を加熱し、混合物を炉体の一端から他端に向けて移動させる間、混合物を所定の温度まで加熱するものである。こうしたロータリーキルンは、放射性セシウムの反応、気化に適する加熱温度及び加熱時間を容易に設定することができる。
【００２８】
加熱炉２５の加熱手段としては、バーナー、電熱装置などが挙げられる。バーナーに用いる燃料としては、重油、微粉炭、再生油、ＬＰＧ、ＮＰＧなどが挙げられる。また、バーナーと電熱装置とを併用する構成であってもよい。加熱炉２５の内部は、これら加熱手段によって、１３００℃以上の炉内温度を保つことが可能な構成とされる。
【００２９】
空気供給手段２６は、例えば、送風機から構成され、加熱炉２５の内部に外気（空気）を導入する。酸素供給手段２７は、酸素タンクや流量計などから構成され、加熱炉２５の内部に酸素（純酸素）を導入する。加熱炉２５の内部は、これら空気供給手段２６や酸素供給手段２７によって、加熱中の酸素濃度を調節することができる。
【００３０】
通常、空気は約２０．９％の酸素を含んでいるが、加熱炉２５の内部は、内燃式バーナー等の燃焼によって常に二酸化炭素などの燃焼ガスが生成するため、酸素濃度は大気中よりも大きく下回る。そのため、空気のみではなく酸素供給手段２７を設けて酸素（純酸素）を導入することによって、加熱炉２５の内部の酸素濃度を低流量で調節することが可能になる。一方、外燃式加熱炉は、燃焼ガスの生成がないので炉内雰囲気の酸素濃度の制御がより容易である。なお、加熱炉２５に、内部の酸素濃度を測定する酸素測定手段を更に設け、こうした酸素測定手段によって検出された酸素濃度に応じて、酸素供給手段２７の酸素流量を制御する構成にすることも好ましい。
【００３１】
なお、本実施形態のように、空気と酸素とを加熱炉２５の内部に個別に送り込む以外にも、予め空気に酸素を混合して、酸素濃度を高めた空気を加熱炉２５の内部に送り込む構成であってもよい。
【００３２】
塩化カルシウム水溶液と汚染土壌との混合物を加熱炉２５で、１３００℃以上に加熱すると、放射性セシウムが揮発する。例えば、塩化カルシウムを構成する塩素と汚染土壌中の放射性セシウムが反応して、放射性セシウム塩化物（ＣｓＣｌ）が生成する。こうした放射性セシウム塩化物は、沸点が１２９５℃であるので、加熱炉２５を１３００℃以上に加熱することで気化され、混合物から分離される。こうした反応によって、汚染土壌中の放射性セシウムが揮発し、放射性セシウム塩化物Ｇとして分離、除去される。
【００３３】
揮発した放射性セシウムや、加熱炉２５による加熱によって生じた放射性セシウムを含む飛灰は、冷却器によって冷却された後、放射性廃棄物として回収される。こうした放射性廃棄物は、例えば、固化体にされた後、地層処分される。
【００３４】
回収部１４は、水砕装置２８と、還流機構２９とを有している。水砕装置２８は、加熱炉２５によって放射性セシウムを分離、除去された後の高温の処理済土壌（処理物）を、水で急冷して、その熱衝撃で粉砕するものである。また、還流機構２９は、水砕装置２８によって水に溶出された、加熱炉２５で未反応の塩化カルシウムを、塩化カルシウム水溶液として還流させる。こうした回収部１４で回収された塩化カルシウム水溶液は、還流機構２９によって例えば溶解部１１に戻され、リサイクル利用される。
【００３５】
（放射性セシウムの除去方法）
以上のような構成の放射性セシウムの除去装置を用いた、本発明の放射性セシウムの除去方法を図１、図２を用いて説明する。
図２は、本発明の放射性セシウムの除去方法を段階的に示したフローチャートである。
本発明の放射性セシウムの除去方法によって、例えば、放射性セシウムで汚染された汚染土壌（汚染物）を除染する際には、まず、溶解部１１において、アルカリ土類金属の塩化物やアルカリ金属の塩化物、例えば、塩化カルシウムを水に溶解させて塩化カルシウム水溶液を形成する（Ｓ１：溶解工程）。塩化カルシウム水溶液の濃度は、汚染土壌に混合した際に、この混合物中の塩化カルシウム濃度が５〜５０％程度になるように、汚染土壌の量や混合物の粘度を勘案して決定すればよい。
【００３６】
次に、溶解工程で得られた塩化カルシウム水溶液と、被除染対象物である汚染土壌とを、混合部１２で均一に混合し、混合物を得る（Ｓ２：混合工程）。混合工程に投入する汚染土壌は、前工程として、選別機によって大きな石、金属、プラスチックなどを予め取り除いておくことが好ましい。
【００３７】
塩化カルシウム水溶液と汚染土壌との混合にあたっては、泥土用の混練器を用いて、塩化カルシウム水溶液と汚染土壌とが均一に混練されるまで行う。こうした混合工程において、塩化カルシウムを水溶液の形態で汚染土壌と混合させることによって、汚染土壌に対して塩化カルシウムを短時間で均一に分散させることができる。
【００３８】
従来のように、塩化カルシウムの粉末と汚染土壌とを混合させる方法では、互いの粒度差や比重差によって均一に混合することが困難であり、均一に混合するためには長時間の撹拌が必要となる。また、乾燥した固体、粉体どうしの混合では、放射性セシウムを含む粉塵が発生しやすく、こうした粉塵の飛散による二次汚染の懸念がある。
【００３９】
一方、本発明のように、塩化カルシウム水溶液と汚染土壌とを混合することによって、短時間で容易に塩化カルシウムを汚染土壌に対して均一に分散させることができるとともに、得られる混合物は泥土状となり、混合中の粉塵の発生を確実に抑制することができ、混合工程における二次汚染の懸念が少ない。
【００４０】
混合工程で得られた塩化カルシウム水溶液と汚染土壌との泥土状の混合物は、加熱部１３によって１３００℃以上に加熱される（Ｓ３：加熱工程）。こうした加熱工程において、混合物は、有酸素、かつ温度１３００℃以上の雰囲気で、例えば３０分〜１時間程度加熱される。このような加熱条件で混合物が加熱されると、放射性セシウムが揮発する。例えば、塩化カルシウムを構成する塩素と汚染土壌中の放射性セシウムが反応して、放射性セシウム塩化物（ＣｓＣｌ）が生成する。こうした放射性セシウム塩化物は、沸点が１２９５℃であるので、加熱炉２５を１３００℃以上に加熱することで気化する。こうした反応によって、汚染土壌中の放射性セシウムが揮発し、除去される。
【００４１】
こうした放射性セシウム塩化物の生成過程で、中間生成物として放射性セシウム酸化物が生成されると推定される。放射性セシウム酸化物は、塩素の共存下で容易に塩素に置換されて放射性セシウム塩化物になるため、放射性セシウム酸化物を効率よく生成させることが、汚染土壌中の放射性セシウムの濃度を低減させる要因であると考えられる。このため、加熱工程において有酸素雰囲気に保持することによって、加熱時に放射性セシウムの酸化が促進され、結果として、汚染土壌に含まれる放射性セシウムを、ほぼ確実に取り除くことが可能になる。
【００４２】
加熱工程で汚染土壌から放射性セシウムが除去された処理済土壌（処理物）は、高温加熱によって大きな塊状で排出される可能性がある。こうした処理済土壌は、次に回収部１４の水砕装置２８によって粉砕される。この時、処理済土壌の水砕に用いた水には、処理済土壌に含まれる未反応の塩化カルシウムが溶出する（Ｓ４：未反応物回収工程）。こうした回収部１４で回収された塩化カルシウム水溶液は、還流機構２９によって溶解部１１に戻され、塩化カルシウム水溶液としてリサイクル利用される（Ｓ５：再利用工程）。なお、このリサイクル利用される塩化カルシウム水溶液は、予め濃度を測定してから、所定の濃度になるまで塩化カルシウムを追加して溶解させるなど、濃度調整を行えばよい。
【００４３】
水砕工程を経た処理済土壌Ｒは、放射性セシウムが除去されたため、採取した場所の覆土として用いたり、建築資材の材料として用いることができる。
【００４４】
以上のように、本発明の放射性セシウムの除去方法によれば、塩化カルシウムを水溶液の形態で汚染物とを混合することによって、短時間で容易に塩化カルシウムを汚染物に対して均一に分散させることができる。これによって、加熱工程における放射性セシウムの揮発を効率的に促進でき、塩化カルシウムの使用量の低減を図ることができる。
また、塩化カルシウムを水溶液の形態で汚染物とを混合することによって、混合中の粉塵の発生を確実に抑制することができ、粉塵の飛散による二次汚染を防止することができる。
更に、加熱工程において有酸素雰囲気に保持することによって、中間生成物である放射性セシウム酸化物の生成が促進され、汚染物に含まれる放射性セシウムを、効率的、かつ確実に取り除くことが可能になる。
また、再利用工程において、処理物に含まれる未反応の塩化カルシウムを回収することによって、塩化カルシウムの使用量の低減を図ることができるとともに、処理物に含まれる塩化カルシウムの残留濃度を低減することも可能になる。
【実施例】
【００４５】
本発明の効果を検証した。
［検証例１］
検証にあたって、汚泥を汚染物として用いた。この汚泥中の放射性セシウム濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定したところ、１００００Ｂｑ／ｋｇであった。
（比較例１）
上述した汚泥に、９質量%となるように固体状態の塩化カルシウムを添加、混合した。この混合物を、電気炉を用いて１２８０℃で３０分間加熱した。加熱終了後、このサンプルを室温まで放冷した。サンプル中の残留放射能濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定し、放射能除去率を算出した。
（実施例１）
上述した汚泥に、９質量%となるように塩化カルシウム水溶液を添加、混合した。この混合物を、電気炉を用いて１３００℃で３０分間加熱した。加熱終了後、このサンプルを室温まで放冷した。サンプル中の残留放射能濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定し、放射能除去率を算出した。
（参考例）
上述した汚泥をそのまま電気炉を用いて１３００℃で３０分間加熱した。加熱終了後、このサンプルを室温まで放冷した。サンプル中の残留放射能濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定し、放射能除去率を算出した。
これら比較例１、実施例１、および参考例の検証結果を表１に示す。
【００４６】
【表１】
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【００４７】
表１に示す検証例１結果によれば、塩化カルシウムを固体状態で添加し、かつ、温度を１２８０℃までしか上昇させなかった比較例１では、放射能除去率が５９．０％に留まった。一方、本発明のように、塩化カルシウムを水溶液状態で添加し、かつ、温度を１３００℃まで上昇させた実施例１では、放射能除去率が９９．０％以上（測定限界以下）に達した。塩化カルシウムを水溶液状態で添加し、かつ、温度を１３００℃まで上昇させることによって、放射能除去率を大幅に高められることが確認された。
【００４８】
［検証例２］
検証にあたって、汚泥を汚染物として用いた。この汚泥中の放射性セシウム濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定したところ、１００００Ｂｑ／ｋｇであった。
（比較例２）
上述した汚泥に、９質量%となるように固体状態の塩化カルシウムを添加、混合した。この混合物を、電気炉を用いて１４００℃で３０分間加熱した。加熱終了後、このサンプルを室温まで放冷した。サンプル中の残留放射能濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定し、放射能除去率を算出した。
（実施例２）
上述した汚泥に、９質量%となるように塩化カルシウム水溶液を添加、混合した。この混合物を、電気炉を用いて１４００℃で３０分間加熱した。加熱終了後、このサンプルを室温まで放冷した。サンプル中の残留放射能濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定し、放射能除去率を算出した。
これら比較例２、実施例２の検証結果を表２に示す。
【００４９】
【表２】
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【００５０】
表２に示す検証例２の結果によれば、塩化カルシウムを固体状態で添加して温度を１４００℃まで上昇させた比較例２では、放射能除去率が９４．７％に留まった。一方、本発明のように、塩化カルシウムを水溶液状態で添加して温度を１４００℃まで上昇させた実施例２では、放射能除去率が９６．５％に達した。塩化カルシウムを水溶液状態で添加することによって、放射能除去率を高められることが確認された。
【００５１】
［検証例３］
検証にあたって、汚泥を焼却して得た焼却灰を汚染物として用いた。この焼却灰中の放射性セシウム濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定したところ、５１０００Ｂｑ／ｋｇであった。
（実施例３）
上述した焼却灰に、３６質量%となるように塩化カルシウム水溶液を添加、混合した。この混合物を、電気炉を用いて、酸素濃度１０％、温度１４００℃の雰囲気で３０分間加熱した。加熱終了後、このサンプルを室温まで放冷した。サンプル中の残留放射能濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定し、放射能除去率を算出した。
（実施例４）
上述した焼却灰に、３６質量%となるように塩化カルシウム水溶液を添加、混合した。この混合物を、電気炉を用いて、酸素濃度２０％、温度１４００℃の雰囲気で３０分間加熱した。加熱終了後、このサンプルを室温まで放冷した。サンプル中の残留放射能濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定し、放射能除去率を算出した。
（実施例５）
上述した焼却灰に、３６質量%となるように塩化カルシウム水溶液を添加、混合した。この混合物を、電気炉を用いて、酸素濃度４０％、温度１４００℃の雰囲気で３０分間加熱した。加熱終了後、このサンプルを室温まで放冷した。サンプル中の残留放射能濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定し、放射能除去率を算出した。
（実施例６）
上述した焼却灰に、２２質量%となるように塩化カルシウム水溶液を添加、混合した。この混合物を、電気炉を用いて、酸素濃度２０％、温度１４００℃の雰囲気で３０分間加熱した。加熱終了後、このサンプルを室温まで放冷した。サンプル中の残留放射能濃度をゲルマニウム半導体検出器を用いて測定し、放射能除去率を算出した。
これら実施例３〜６の検証結果を表３に示す。
【００５２】
【表３】
2015055533.tif 000005
【００５３】
表３に示す検証例３の結果によれば、酸素濃度を１０％にして加熱した実施例３は、他の実施例と比較して、放射能除去率が低かった。これによって、酸素濃度を高くすることにより、放射能除去率を高められることが確認された。
また、焼却灰に対する塩化カルシウムの割合が、他の実施例よりも低い実施例６に関しても、実施例４、５と比較して放射能除去率が低かった。これによって、焼却灰（汚染物）に対する塩化カルシウムの割合を高めると、放射能除去率も高められることが確認された。
［検証例４］
実施例４で得られた生成物（処理物）に液固比１０となるようにイオン交換水を加えてから、６時間振とうを行い、溶出試験を実施した。得られた溶出液中のＣａ濃度、Ｃｌ濃度をそれぞれ測定し、実施例４において添加したＣａＣｌ２の回収率を算出した。こうした溶出試験の結果を表４に示す。また、生成物（処理物）の主な構成元素の濃度と、これらの溶出液中の濃度の測定結果を表５に示す。
【００５４】
【表４】
2015055533.tif 000006
【００５５】
【表５】
2015055533.tif 000007
【００５６】
表４に示した結果から、ＣａＣｌ２の構成元素であるＣａとＣｌがバランス良く回収されていることが確認された。また、表５に示した結果から、溶出液中に溶出している成分はほとんどＣａＣｌ２の成分であり、不純物の少ないＣａＣｌ２水溶液として回収可能なことが確認された。これにより、回収されたＣａＣｌ２水溶液を、特に不純物除去などの工程を経ずとも、容易に再利用できる。
【符号の説明】
【００５７】
１０  放射性セシウムの除去装置
１１  溶解部
１２  混合部
１３  加熱部
１４  回収部
【図１】
2015055533.tif 000008
【図２】
2015055533.tif 000009