(57)【要約】【課題】本発明は、光学フィルムに積層して粘着型光学フィルムとした場合に表示ムラが発生することを抑制でき、かつ、湿熱耐久性に優れる粘着剤層を形成することができる光学フィルム用水分散型粘着剤組成物、及び前記光学フィルム用水分散型粘着剤組成物から形成された粘着剤層を提供することを目的とする。さらに、本発明は、光学フィルムの少なくとも片面に、前記粘着剤層が積層されている粘着型光学フィルム、及び、前記粘着型光学フィルムを備える画像表示装置を提供することも目的とする。【解決手段】同一エマルション粒子内に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルをモノマー単位として有する（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）がコア層、芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーと（メタ）アクリル酸アルキルエステルをモノマー単位として含有する（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）をシェル層として存在する、コアシェル構造のエマルション粒子を含有し、前記（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）に含まれる芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーが、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）及び（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して１〜２８重量％であることを特徴とする光学フィルム用水分散型粘着剤組成物である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
同一エマルション粒子内に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルをモノマー単位として含有する（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）がコア層、芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマー及び（メタ）アクリル酸アルキルエステルをモノマー単位として含有する（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）がシェル層として存在する、コアシェル構造のエマルション粒子を含有し、
前記（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）に含まれる芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーの含有量が、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）及び（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して１〜２８重量％であることを特徴とする光学フィルム用水分散型粘着剤組成物。
【請求項２】
前記（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）のガラス転移温度が０℃以上１８０℃以下であり、前記（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）のガラス転移温度が−５５℃以上０℃未満であることを特徴とする請求項１に記載の光学フィルム用水分散型粘着剤組成物。
【請求項３】
前記芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーが、ベンジルアクリレートであることを特徴とする請求項１又は２に記載の光学フィルム用水分散型粘着剤組成物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の光学フィルム用水分散型粘着剤組成物から形成されることを特徴とする粘着剤層。
【請求項５】
光学フィルムの少なくとも片面に、請求項４に記載の粘着剤層が積層されていることを特徴とする粘着型光学フィルム。
【請求項６】
請求項５に記載の粘着型光学フィルムを備えることを特徴とする画像表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学フィルム用水分散型粘着剤組成物、該光学フィルム用水分散型粘着剤組成物から形成される粘着剤層、該粘着剤層が少なくとも光学フィルムの片面に設けられている粘着型光学フィルム、及び、該粘着型光学フィルムを用いた液晶表示装置、有機ＥＬ表示装置、ＣＲＴ、ＰＤＰ等の画像表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示装置（ＬＣＤ）及び有機ＥＬ表示装置等の画像表示装置は、その画像形成方式から、例えば、液晶表示装置では、液晶セルの両側に偏光素子を配置することが必要不可欠であり、一般的には偏光板が貼着されている。また液晶パネル及び有機ＥＬパネル等の表示パネルには偏光板の他に、ディスプレイの表示品位を向上させるために様々な光学素子が用いられるようになってきている。また液晶表示装置や有機ＥＬ表示装置、ＣＲＴ、ＰＤＰ等の画像表示装置を保護したり、高級感を付与したり、デザインを差別化するために前面板が使用されている。これら液晶表示装置及び有機ＥＬ表示装置等の画像表示装置や前面板などの画像表示装置と共に使用される部材には、例えば、着色防止としての位相差板、液晶ディスプレイの視野角を改善するための視野角拡大フィルム、さらにはディスプレイのコントラストを高めるための輝度向上フィルム、表面の耐擦傷性を付与するために用いられるハードコートフィルム、画像表示装置に対する写り込みを防止するためのアンチグレア処理フィルム、アンチリフレクティブフィルム、ローリフレクティブフィルムなどの反射防止フィルム等の表面処理フィルムが用いられている。これらのフィルムは総称して光学フィルムと呼ばれる。
【０００３】
前記光学フィルムを液晶セル及び有機ＥＬパネル等の表示パネル、又は前面板に貼着する際には、通常、粘着剤が使用される。また、光学フィルムと液晶セル及び有機ＥＬパネル等の表示パネル、又は前面板、又は光学フィルム間の接着は、通常、光の損失を低減するため、それぞれの材料は粘着剤を用いて密着されている。このような場合に、光学フィルムを固着させるのに乾燥工程を必要としないこと等のメリットを有することから、光学フィルムの片側に予め粘着剤層として設けられた粘着型光学フィルムが一般的に用いられる。
【０００４】
このような光学フィルム用途の粘着剤には、環境促進試験として通常行われる加熱及び加湿等による耐久試験に対して、粘着剤に起因する剥がれや浮き等の不具合が発生しないこと（湿熱耐久特性）や、光学フィルムの光学特性に影響を及ぼさないような光学特性が要求されていた。このような光学特性としては、粘着型光学フィルムの周辺部の白抜けによる表示ムラ（周辺ムラやコーナームラ）をもとに評価される。
【０００５】
光学フィルム用途の粘着剤組成物としては、例えば、アルキル（メタ）アクリレート、環構造を有する（メタ）アクリレートをモノマー単位として含有するアクリル系ポリマーを含有する粘着剤組成物、ベンジル（メタ）アクリレートを特定量含む（メタ）アクリル系ポリマーを含有する光学フィルム用粘着剤組成物等が知られていた（例えば、特許文献１、２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００８−１７０９４９公報
【特許文献２】特開２０１１−１０５９１８公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
近年、環境負荷物質低減の観点から、粘着剤組成物においても、有機溶剤の使用を低減することが望まれており、溶媒として有機溶剤を使用する溶剤型粘着剤から、分散媒として水を使用する水分散型粘着剤への転換が望まれている。特許文献１、２においては、溶剤型粘着剤組成物について記載されており、水分散型粘着剤組成物から形成された粘着剤層の湿熱耐久性や光学特性（表示ムラ）については何ら検討がなされていないものであった。
【０００８】
従来から知られている水分散型粘着剤では、溶剤型粘着剤に比べて光学用途において未だ充分な性能とはいえず、特に加熱および加湿等による湿熱耐久性や光学特性における要求特性を満足できるものではなかった。例えば、アクリル系水分散型粘着剤から形成された粘着剤層を有する粘着型光学フィルムは、当該粘着剤層をガラスに貼付後、加熱・加湿等の工程を経ることにより前記粘着剤層の変形が生じ、粘着剤層自体に光学的な位相差が生じることが分かった。当該位相差は、加熱・加湿時の粘着剤層の収縮が不均一（具体的には粘着剤層の中心部では小さく、端部において大きい）であるため発生するものであり、その結果、当該粘着剤層を有する粘着型光学フィルムは表示ムラが発生する。
【０００９】
従って、本発明は、光学フィルムに積層して粘着型光学フィルムとした場合に表示ムラが発生することを抑制でき、かつ、湿熱耐久性に優れる粘着剤層を形成することができる光学フィルム用水分散型粘着剤組成物、及び前記光学フィルム用水分散型粘着剤組成物から形成された粘着剤層を提供することを目的とする。さらに、本発明は、光学フィルムの少なくとも片面に、前記粘着剤層が積層されている粘着型光学フィルム、及び、前記粘着型光学フィルムを備える画像表示装置を提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは前記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、下記の光学フィルム用水分散型粘着剤組成物により前記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
即ち、本発明は、同一エマルション粒子内に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルをモノマー単位として含有する（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）がコア層、芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマー及び（メタ）アクリル酸アルキルエステルをモノマー単位として含有する（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）がシェル層として存在する、コアシェル構造のエマルション粒子を含有し、
前記（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）に含まれる芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーが、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）及び（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して１〜２８重量％であることを特徴とする光学フィルム用水分散型粘着剤組成物に関する。
【００１２】
前記（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）のガラス転移温度が０℃以上１８０℃以下であり、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）のガラス転移温度が−５５℃以上０℃未満であることが好ましい。
【００１３】
前記芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーが、ベンジルアクリレートであることが好ましい。
【００１４】
また、本発明は、前記光学フィルム用水分散型粘着剤組成物から形成されることを特徴とする粘着剤層に関する。
【００１５】
さらに、本発明は、光学フィルムの少なくとも片面に、前記粘着剤層が積層されていることを特徴とする粘着型光学フィルム、及び、前記粘着型光学フィルムを備えることを特徴とする画像表示装置に関する。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、特定量の芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーをモノマー単位として含有する（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）がシェル層として存在する、コアシェル構造のエマルション粒子を含有する光学フィルム用水分散型粘着剤組成物とすることで、当該粘着剤組成物から得られた粘着剤層は、湿熱耐久性を有し、かつ、当該粘着剤層を有する粘着型光学フィルムの表示ムラを抑制することができるものである。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
１．光学フィルム用水分散型粘着剤組成物
本発明の光学フィルム用水分散型粘着剤組成物は、同一エマルション粒子内に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルをモノマー単位として含有する（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）がコア層、芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマー及び（メタ）アクリル酸アルキルエステルをモノマー単位として含有する（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）がシェル層として存在する、コアシェル構造のエマルション粒子を含有し、
前記（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）に含まれる芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーが、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）及び（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して１〜２８重量％であることを特徴とする。
【００１８】
前記シェル層を形成する（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）は、芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーと（メタ）アクリル酸アルキルエステルをモノマー単位として含有する。なお、（メタ）アクリル酸アルキルエステルは、アクリル酸アルキルエステル及び／又はメタクリル酸アルキルエステルをいい、本発明の（メタ）とは同様の意味である。
【００１９】
前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルとしては、乳化重合の反応性の観点から水に対する溶解度が一定の範囲のものが好ましく、また、ガラス転移温度を制御しやすいことからアルキル基の炭素数が１〜１８のアクリル酸アルキルエステルを主成分とすることが好ましい。アクリル酸アルキルエステルの具体例としては、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸ｎ−ヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ｎ−オクチル、アクリル酸ラウリル、アクリル酸トリデシル、アクリル酸ステアリル等のアクリル酸アルキルエステルが挙げられる。これらは単独で、または２種類以上を組み合わせて用いることができる。これらのなかでも、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ｎ−オクチル等のアルキル基の炭素数が３〜９のアクリル酸アルキルエステルが好ましい。アクリル酸アルキルエステルは、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して、５０〜９９．９重量％であることが好ましく、５０〜９０重量％であることがより好ましく、５５〜９０重量％であることがさらに好ましく、５５〜８０重量％であることが特に好ましい。
【００２０】
また、（メタ）アクリル酸アルキルエステルとして、アルキル基の炭素数が１〜１８のメタクリル酸アルキルエステルを用いることができる。メタアクリル酸アルキルエステルの具体例としては、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ヘキシル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸ｎ−オクチル、メタクリル酸ラウリル、メタクリル酸トリデシル、メタクリル酸ステアリル、メタクリル酸イソボルニル等のメタクリル酸アルキルエステルが挙げられる。これらは単独で、または２種類以上を組み合わせて用いることができる。これらのなかでも、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸シクロヘキシル等が好ましい。メタアクリル酸アルキルエステルは、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して、５０重量％以下であることが好ましく、４５重量％以下であることがより好ましく、１５重量％以下であることがさらに好ましく、１０重量％以下であるのが特に好ましい。
【００２１】
前記芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーとしては、例えば、ベンジル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート、ｏ−フェニルフェノール（メタ）アクリレートフェノキシ（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、フェノキシプロピル（メタ）アクリレート、フェノキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、エチレンオキサイド変性ノニルフェノール（メタ）アクリレート、エチレンオキサイド変性クレゾール（メタ）アクリレート、フェノールエチレンオキサイド変性（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル（メタ）アクリレート、メトキシベンジル（メタ）アクリレート、クロロベンジル（メタ）アクリレート、クレジル（メタ）アクリレート、ポリスチリル（メタ）アクリレート等のベンゼン環を有するもの；ヒドロキシエチル化β−ナフトールアクリレート、２−ナフトエチル（メタ）アクリレート、２−ナフトキシエチルアクリレート、２−（４−メトキシ−１−ナフトキシ）エチル（メタ）アクリレート等のナフタレン環を有するもの；ビフェニル（メタ）アクリレート等のビフェニル環を有するもの挙げられる。これらの中でも、粘着特性や耐久性の点から、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレートがより好ましく、ベンジル（メタ）アクリレートが特に好ましい。
【００２２】
前記（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）にモノマー単位として含まれる芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーの含有量は、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）及び（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して１〜２８重量％であり、４〜２８重量％であることが好ましく、４〜２６重量％であることがより好ましく、８〜２４重量％であることがさらに好ましい。（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）にモノマー単位として含まれる芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーの含有量が、前記範囲より少ないと、湿熱耐久性や表示ムラ抑制の効果が十分ではない。また、芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーの含有量が前記範囲を超えると、粘着剤組成物自体が変質し、当該粘着剤組成物から形成される粘着剤層が変形し易くなってしまい、当該粘着剤層を適用した光学フィルムにおいて表示ムラの悪化を招く場合がある。本発明においては、シェル層に芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーを前記範囲内で含有することで、このような粘着剤層の変質を抑制しつつ、かつ、光学フィルムに適用した場合に、周辺部の白抜けによる表示ムラ（周辺ムラやコーナームラ）を抑制でき、かつ、加熱・加湿環境に対しても十分な耐久性（湿熱耐久性）を発現することができる。
【００２３】
また、前記（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）にモノマー単位として含まれる芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーの含有量は、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して５〜４０重量％であることが好ましく、５〜３５重量％であることがより好ましく、１０〜３０重量％であることがさらに好ましい。（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）における芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーの含有量を前記範囲とすることにより、得エマルジョン粒子中における芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマーの含有量を前記範囲にすることができるため好ましい。
【００２４】
また、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分には、粘着剤の接着性向上とエマルションへの安定性付与の観点から、カルボキシル基含有モノマーを含むことが好ましい。カルボキシル基含有モノマーとしては、カルボキシル基及び（メタ）アクリロイル基、ビニル基等のラジカル重合性の不飽和二重結合を有するものを例示でき、例えば、（メタ）アクリル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸、カルボキシエチルアクリレート、カルボキシペンチルアクリレートなどが挙げられる。
【００２５】
カルボキシル基含有モノマーは、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して、０．１〜８重量％含有することが好ましく、０．５〜７重量％含有することがより好ましく、１〜６重量％含有することがさらに好ましい。
【００２６】
前記（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分には、リン酸基含有モノマーを添加することができる。リン酸基含有モノマーとしては、例えば、下記一般式（１）：
【化１】
2015096579.tif 000002
（式中、Ｒ１は、水素原子又はメチル基を示し、Ｒ２は炭素数１〜４のアルキレン基、ｍは２以上の整数を示し、Ｍ１及びＭ２は、それぞれ独立に、水素原子又はカチオンを示す）で表されるリン酸基含有モノマーが挙げられる。
【００２７】
なお、一般式（１）中、ｍは、オキシアルキレン基（−Ｏ−Ｒ２−）の重合度を表すものであり、２以上の整数であり、４以上の整数であることが好ましく、通常４０以下である。また、ポリオキシアルキレン基としては、例えば、ポリオキシエチレン基、ポリオキシプロピレン基等が挙げられ、これらポリオキシアルキレン基は、これらのランダム、ブロック又はグラフトユニットなどであってもよい。また、リン酸基の塩に係るカチオンは、特に制限されず、例えば、ナトリウム、カリウムなどのアルカリ金属、例えば、カルシウム、マグネシウムなどのアルカリ土類金属などの無機カチオン、例えば、４級アミン類などの有機カチオンなどが挙げられる。
【００２８】
リン酸基含有モノマーの割合は、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して、２０重量％以下であることが好ましく、０．１〜２０重量％であることがより好ましく、０．１〜１０重量％であることがさらに好ましい。リン酸基含有モノマーが２０重量％を超えると、重合安定性の点で好ましくない。
【００２９】
また、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分には、アルコキシシリル基含有モノマーを含むことができる。アルコキシシリル基含有モノマーは、（メタ）アクリロイル基、ビニル基等の不飽和二重結合を１個以上有し、かつ、アルコキシシリル基を有する、シランカップリング剤系不飽和モノマーである。アルコキシシリル基含有モノマーは、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）へ架橋構造を付与し、またガラスへの密着性を向上するうえで好ましい。
【００３０】
前記アルコキシシリル基含有モノマーとしては、アルコキシシリル基含有（メタ）アクリレートモノマーや、アルコキシシリル基含有ビニルモノマーなどが含まれる。アルコキシシリル基含有（メタ）アクリレートモノマーとしては、例えば、（メタ）アクリロイルオキシメチル−トリメトキシシラン、（メタ）アクリロイルオキシメチル−トリエトキシシラン、２−（メタ）アクリロイルオキシエチル−トリメトキシシラン、２−（メタ）アクリロイルオキシエチル−トリエトキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−トリメトキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−トリエトキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−トリプロポキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−トリイソプロポキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−トリブトキシシランなどの（メタ）アクリロイルオキシアルキル−トリアルコキシシラン；例えば、（メタ）アクリロイルオキシメチル−メチルジメトキシシラン、（メタ）アクリロイルオキシメチル−メチルジエトキシシラン、２−（メタ）アクリロイルオキシエチル−メチルジメトキシシラン、２−（メタ）アクリロイルオキシエチル−メチルジエトキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−メチルジメトキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−メチルジエトキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−メチルジプロポキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−メチルジイソプロポキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−メチルジブトキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−エチルジメトキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−エチルジエトキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−エチルジプロポキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−エチルジイソプロポキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−エチルジブトキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−プロピルジメトキシシラン、３−（メタ）アクリロイルオキシプロピル−プロピルジエトキシシランなどの（メタ）アクリロイルオキシアルキル−アルキルジアルコキシシランや、これらに対応する（メタ）アクリロイルオキシアルキル−ジアルキル（モノ）アルコキシシランなどが挙げられる。また、アルコキシシリル基含有ビニルモノマーとしては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリプロポキシシラン、ビニルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブトキシシランなどのビニルトリアルコキシシランの他、これらに対応するビニルアルキルジアルコキシシランや、ビニルジアルキルアルコキシシラン、例えば、ビニルメチルトリメトキシシラン、ビニルメチルトリエトキシシラン、β−ビニルエチルトリメトキシシラン、β−ビニルエチルトリエトキシシラン、γ−ビニルプロピルトリメトキシシラン、γ−ビニルプロピルトリエトキシシラン、γ−ビニルプロピルトリプロポキシシラン、γ−ビニルプロピルトリイソプロポキシシラン、γ−ビニルプロピルトリブトキシシランなどのビニルアルキルトリアルコキシシランの他、これら���対応する（ビニルアルキル）アルキルジアルコキシシランや、（ビニルアルキル）ジアルキル（モノ）アルコキシシランなどが挙げられる。
【００３１】
アルコキシシリル基含有モノマーの割合は、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して、０．００１〜１重量％であることが好ましく、０．０１〜０．５重量％であることがより好ましく、０．０３〜０．１重量％であることがさらに好ましい。０．００１重量％未満では、アルコキシシリル基含有モノマーを用いる効果（架橋構造の付与、ガラスへの密着性）を十分には得られず、一方、１重量％を超えると、粘着剤層の架橋度が高くなりすぎて、経時での粘着剤層の割れなどが発生するおそれがある。
【００３２】
前記（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成するモノマー成分には、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステル、芳香族環含有（メタ）アクリル系モノマー、カルボキシル基含有モノマー、リン酸基含有モノマー、及び、アルコキシシリル基含有モノマー以外に、水分散液の安定化、粘着剤層の光学フィルム等の基材に対する密着性の向上、さらには、被着体に対する初期接着性の向上などを目的として、（メタ）アクリロイル基又はビニル基等の不飽和二重結合に係る重合性の官能基を有する、１種類以上の共重合モノマーを添加することができる。
【００３３】
共重合モノマーとしては、例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸などの酸無水物基含有モノマー；例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどのビニルエステル類；例えば、スチレンなどのスチレン系モノマー；例えば、（メタ）アクリル酸グリシジル、（メタ）アクリル酸メチルグリシジルなどのエポキシ基含有モノマー；例えば、アクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸２−ヒドロキシプロピルなどのヒドロキシル基含有モノマー；例えば、（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ブチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メチロールプロパン（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、（メタ）アクリル酸アミノエチル、（メタ）アクリル酸Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチルアミノエチルなどの窒素原子含有モノマー；例えば、（メタ）アクリル酸メトキシエチル、（メタ）アクリル酸エトキシエチルなどのアルコキシ基含有モノマー；例えば、アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどのシアノ基含有モノマー；例えば、２−メタクリロイルオキシエチルイソシアネートなどの官能性モノマー；例えば、エチレン、プロピレン、イソプレン、ブタジエン、イソブチレンなどのオレフィン系モノマー；例えば、ビニルエーテルなどのビニルエーテル系モノマー；例えば、塩化ビニルなどのハロゲン原子含有モノマー；その他、例えば、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−（１−メチルビニル）ピロリドン、Ｎ−ビニルピリジン、Ｎ−ビニルピペリドン、Ｎ−ビニルピリミジン、Ｎ−ビニルピペラジン、Ｎ−ビニルピラジン、Ｎ−ビニルピロール、Ｎ−ビニルイミダゾール、Ｎ−ビニルオキサゾール、Ｎ−ビニルモルホリンなどのビニル基含有複素環化合物や、Ｎ−ビニルカルボン酸アミド類などが挙げられる。
【００３４】
また、共重合性モノマーとして、例えば、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、Ｎ−イソプロピルマレイミド、Ｎ−ラウリルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミドなどのマレイミド系モノマー；例えば、Ｎ−メチルイタコンイミド、Ｎ−エチルイタコンイミド、Ｎ−ブチルイタコンイミド、Ｎ−オクチルイタコンイミド、Ｎ−２−エチルヘキシルイタコンイミド、Ｎ−シクロヘキシルイタコンイミド、Ｎ−ラウリルイタコンイミドなどのイタコンイミド系モノマー；例えば、Ｎ−（メタ）アクリロイルオキシメチレンスクシンイミド、Ｎ−（メタ）アクリロイル−６−オキシヘキサメチレンスクシンイミド、Ｎ−（メタ）アクリロイル−８−オキシオクタメチレンスクシンイミドなどのスクシンイミド系モノマー；例えば、スチレンスルホン酸、アリルスルホン酸、２−（メタ）アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸、（メタ）アクリルアミドプロパンスルホン酸、スルホプロピル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリロイルオキシナフタレンスルホン酸などのスルホン酸基含有モノマーが挙げられる。
【００３５】
また、共重合性モノマーとして、例えば、（メタ）アクリル酸ポリエチレングリコール、（メタ）アクリル酸ポリプロピレングリコール、（メタ）アクリル酸メトキシエチレングリコール、（メタ）アクリル酸メトキシポリプロピレングリコールなどのグリコール系アクリルエステルモノマー；その他、例えば、（メタ）アクリル酸テトラヒドロフルフリルや、フッ素（メタ）アクリレートなどの複素環や、ハロゲン原子を含有するアクリル酸エステル系モノマーなどが挙げられる。
【００３６】
さらに、共重合性モノマーとして、光学フィルム用水分散型粘着剤組成物のゲル分率の調整などのために、多官能性モノマーを用いることができる。多官能モノマーとしては、（メタ）アクリロイル基、ビニル基等の不飽和二重結合を２個以上有する化合物などが挙げられる。例えば、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレートなどの（モノ又はポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレートや、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレートなどの（モノ又はポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレートなどの（モノ又はポリ）アルキレングリコールジ（メタ）アクリレートの他、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸と多価アルコールとのエステル化物；ジビニルベンゼン等の多官能ビニル化合物；ダイアセトンアクリルアミド；（メタ）アクリル酸アリル、（メタ）アクリル酸ビニル等の反応性の異なる不飽和二重結合を有する化合物等が挙げられる。また、多官能性モノマーとしては、ポリエステル、エポキシ、ウレタンなどの骨格にモノマー成分と同様の官能基として（メタ）アクリロイル基、ビニル基等の不飽和二重結合を２個以上付加したポリエステル（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレートなどを用いることもできる。
【００３７】
前記共重合性モノマーが単官能モノマーの場合には、その割合は、エマルションの粘度が高くなりすぎず、またエマルションの安定性の点から、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して、２０重量％以下であることが好ましく、１０重量％以下がより好ましく、５重量％以下が特に好ましい。共重合性モノマーが多官能モノマーの場合には、その割合は、エマルションの安定性の点から、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を構成する全モノマーに対して、５重量％以下であることが好ましく、３重量％以下がより好ましく、１重量％以下が特に好ましい。
【００３８】
前記コア層を形成する（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）は、（メタ）アクリル酸アルキルエステルをモノマー単位として含むものである。
【００３９】
前記（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）に用いる（メタ）アクリル酸アルキルエステルとしては、乳化重合の反応性の観点から水に対する溶解度が一定の範囲のものが好ましく、ガラス転移温度を制御しやすいことから、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）で例示した、アルキル基の炭素数が１〜１８のメタクリル酸アルキルエステルを主成分とすることが好ましい。当該メタクリル酸アルキルエステルは単独で、または２種類以上を組み合わせて用いることができる。当該メタクリル酸アルキルエステルの具体例としては、上記同様のものを例示できる。前記例示のなかでも、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸イソボルニル、メタクリル酸シクロヘキシル等が好ましい。メタクリル酸アルキルエステルは、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）を構成する全モノマーに対して、６０〜１００重量％含有することが好ましく、７０〜９９．９重量％がより好ましく、８０〜９９．９重量％がさらに好ましく、８０〜９５重量％が特に好ましい。
【００４０】
また、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）には、乳化重合の反応性の観点から水に対する溶解度が一定の範囲のものが好ましく、ガラス転移温度を制御しやすいことから、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）で例示した、アルキル基の炭素数が１〜１８のアクリル酸アルキルエステルを用いることができる。当該アクリル酸アルキルエステルは単独で、または２種類以上を組み合わせて用いることができる。当該アクリル酸アルキルエステルの具体例としては、上記同様のものを例示できる。前記例示のなかでも、アクリル酸プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ｎ−オクチル等のアルキル基の炭素数が３〜９のアクリル酸アルキルエステルが好ましい。アクリル酸アルキルエステルは、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）を構成する全モノマーに対して、４０重量％以下であることが好ましく、５〜３０重量％がより好ましく、５〜２０重量％がさらに好ましい。
【００４１】
また、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）を構成するモノマー成分には、カルボキシル基含有モノマーを含むことが好ましい。カルボキシル基含有モノマーとしては、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）で例示したものと同様のものを挙げることができる。カルボキシル基含有モノマーは、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）を構成する全モノマーに対して、０．１〜８重量％含有することが好ましく、０．５〜７重量％含有することがより好ましく、１〜５重量％含有することがさらに好ましい。
【００４２】
また、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）には、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）で例示した、リン酸基含有モノマー、アルコキシシリル基含有モノマー、共重合モノマーをモノマー単位として含有することができる。リン酸基含有モノマー、アルコキシシリル基含有モノマー、共重合モノマーとしては、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）で例示したものと同様のものを挙げることができ、その配合割合は、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）における割合と同様の割合で用いることができる。
【００４３】
（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）には、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）と同様に、芳香環含有アクリル系モノマーを含有することができるが、その配合割合は、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）を構成する全モノマーに対して、８重量％以下であることが好ましく、５重量％以下であることがより好ましく、３重量％以下であることがさらに好ましく、１重量％以下であることがさらに好ましく、含有しないことが特に好ましい。
【００４４】
前記シェル層を形成する（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）のガラス転移温度は、特に限定されるものではなく、適宜設定することができるが、例えば、−５５℃以上０℃未満であることが好ましく、−５５℃以上−５℃以下であることがより好ましく、−５０℃以上−５℃以下であることがさらに好ましい。また、コア層を形成する（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）のガラス転移温度は、特に限定されるものではなく、適宜設定することができるが、例えば、０℃以上１８０℃以下であることが好ましく、０℃以上１５０℃以下であることが好ましく、１０℃以上１３０℃以下であることがより好ましい。
【００４５】
前記（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）のガラス転移温度は、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）のガラス転移温度よりも低いことが好ましく、前記（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）のガラス転移温度と、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）とのガラス転移温度の差は、特に限定されないが、０℃より大きいことが好ましく、１０℃以上であることがより好ましく、４０℃以上であることがさらに好ましく、５０℃以上であることが特に好ましい。
【００４６】
なお、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）のガラス転移温度は、各重合体を構成するモノマー単位とその割合から、下記のＦＯＸの式により算出される理論値である。
ＦＯＸの式：
【数１】
2015096579.tif 000003
（Ｔｇ：重合体のガラス転移温度（Ｋ）、Ｔｇ１、Ｔｇ２、・・・、Ｔｇｎ：各モノマーのホモポリマーのガラス転移温度（Ｋ）、Ｗ１、Ｗ２、・・・、Ｗｎ：各モノマーの重量分率）
【００４７】
但し、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）のガラス転移温度の算出は単官能モノマーに基づいて算出される。即ち、前記各重合体が構成モノマー単位として多官能モノマーを含有する場合においても、多官能モノマーは、その使用量が少量であり、共重合体のガラス転移温度への影響が少ないため、ガラス転移温度の算出には含めていない。また、リン酸基含有モノマーについても、共重合体のガラス転移温度への寄与度が低いため、ガラス転移温度の算出には含めていない。また、アルコキシシリル基含有モノマーは多官能性モノマーとして認められるため、ガラス転移温度の算出には含めていない。なお、上記ＦＯＸの式より求められる理論ガラス転移温度は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）や動的粘弾性などにより求められる実測ガラス転移温度とよく一致する。
【００４８】
前記コアシェル構造のエマルション粒子は、前記（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）と（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）とを、同一エマルション粒子内に、（Ａ）／（Ｂ）＝５〜５０／９５〜５０（固形分重量比率）の範囲で含有することが好ましい。前記割合は、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）と（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）の各共重合体の合計を１００重量％とした場合の割合である。この範囲で、前記（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）と（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を有することにより、湿熱耐久性向上、表示ムラ抑制の観点から好ましい。即ち、各共重合体の合計が１００重量％になるように、シェル層として（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を５０〜９５重量％含有させて、これに対して、コア層として（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）を５〜５０重量％含有させる。（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）は６０重量％以上が好ましく、さらには７０重量％以上が好ましい。（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）が５０重量％未満では、湿熱耐久性と表示ムラ抑制の効果が十分ではない場合がある。一方、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）は９５重量％以下であり、さらには８５重量％以下で用いるのが好ましい。
【００４９】
前記コアシェル構造のエマルション粒子は、コア層の共重合体を乳化重合により形成した後、コア層の共重合体の存在下に、シェル層の共重合体を乳化重合する多段階の乳化重合により得ることができる。即ち、各乳化重合では、コア層又はシェル層の共重合体を構成するモノマー成分を界面活性剤（乳化剤）及びラジカル重合開始剤の存在下に水中で重合することにより、コア層又はシェル層の共重合体を形成することができる。
【００５０】
前記モノマー成分の乳化重合は、常法により行なうことができる。乳化重合では、例えば、上記したモノマー成分とともに、界面活性剤（乳化剤）、ラジカル重合開始剤、必要に応じて連鎖移動剤などが適宜配合される。なお、各乳化重合では、より具体的には、例えば、一括仕込み法（一括重合法）、モノマー滴下法、モノマーエマルション滴下法などの公知の乳化重合法を採用することができる。なお、モノマー滴下法では、連続滴下又は分割滴下が適宜選択される。これらの方法は適宜組み合わせることができる。反応条件などは、適宜選択されるが、重合温度は、例えば、４０〜９５℃程度であるのが好ましく、重合時間は１０分間〜２４時間程度であるのが好ましい。
【００５１】
乳化重合に用いられる界面活性剤（乳化剤）は、特に制限されず、乳化重合に通常使用される各種の界面活性剤が用いられる。界面活性剤としては、例えば、アニオン系界面活性剤、ノニオン系界面活性剤が用いられる。アニオン系界面活性剤の具体例としては、オレイン酸ナトリウム等の高級脂肪酸塩類；ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム等のアルキルアリールスルホン酸塩類；ラウリル硫酸ナトリウム、ラウリル硫酸アンモニウム等のアルキル硫酸エステル塩類；ポリオキシエチレンラウリルエーテル硫酸ナトリウム等のポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸エステル塩類；ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル硫酸ナトリウム等のポリオキシエチレンアルキルアリールエーテル硫酸エステル塩類；モノオクチルスルホコハク酸ナトリウム、ジオクチルスルホコハク酸ナトリウム、ポリオキシエチレンラウリルスルホコハク酸ナトリウム等のアルキルスルホコハク酸エステル塩及びその誘導体類；ポリオキシエチレンジスチレン化フェニルエーテル硫酸エステル塩類等を例示することができる。ノニオン系界面活性剤の具体例としては、ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンステアリルエーテル等のポリオキシエチレンアルキルエーテル類；ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル等のポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル類；ソルビタンモノラウレート、ソルビタンモノステアレート、ソルビタントリオレエート等のソルビタン高級脂肪酸エステル類；ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート等のポリオキシエチレンソルビタン高級脂肪酸エステル類；ポリオキシエチレンモノラウレート、ポリオキシエチレンモノステアレート等のポリオキシエチレン高級脂肪酸エステル類；オレイン酸モノグリセライド、ステアリン酸モノグリセライド等のグリセリン高級脂肪酸エステル類；ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレン・ブロックコポリマー、ポリオキシエチレンジスチレン化フェニルエーテル等を例示することができる。
【００５２】
また、上記非反応性界面活性剤の他に、界面活性剤としては、エチレン性不飽和二重結合に係るラジカル重合性官能基を有する反応性界面活性剤を用いることができる。反応性界面活性剤としては、前記アニオン系界面活性剤やノニオン系界面活性剤に、プロペニル基やアリルエーテル基などのラジカル重合性官能基（ラジカル反応性基）が導入されたラジカル重合性界面活性剤などが挙げられる。これら界面活性剤は、適宜、単独又は併用して用いられる。これらの界面活性剤の中でも、ラジカル重合性官能基を有したラジカル重合性界面活性剤は、水分散液の安定性、粘着剤層の湿熱耐久性の観点から、好ましく使用される。
【００５３】
アニオン系反応性界面活性剤の具体例としては、アルキルエーテル系（市販品としては、例えば、第一工業製薬（株）製のアクアロンＫＨ−０５、ＫＨ−１０、ＫＨ−２０、旭電化工業（株）製のアデカリアソープＳＲ−１０Ｎ、ＳＲ−２０Ｎ、花王（株）製のラテムルＰＤ−１０４等）；スルフォコハク酸エステル系（市販品としては、例えば、花王（株）製のラテムルＳ−１２０、Ｓ−１２０Ａ、Ｓ−１８０Ｐ、Ｓ−１８０Ａ、三洋化成（株）製のエレミノールＪＳ−２０等）；アルキルフェニルエーテル系もしくはアルキルフェニルエステル系（市販品としては、例えば、第一工業製薬（株）製のアクアロンＨ−２８５５Ａ、Ｈ−３８５５Ｂ、Ｈ−３８５５Ｃ、Ｈ−３８５６、ＨＳ−０５、ＨＳ−１０、ＨＳ−２０、ＨＳ−３０、ＨＳ−１０２５、ＢＣ−０５、ＢＣ−１０、ＢＣ−２０、旭電化工業（株）製のアデカリアソープＳＤＸ−２２２、ＳＤＸ−２２３、ＳＤＸ−２３２、ＳＤＸ−２３３、ＳＤＸ−２５９、ＳＥ−１０Ｎ、ＳＥ−２０Ｎ）；（メタ）アクリレート硫酸エステル系（市販品としては、例えば、日本乳化剤（株）製のアントックスＭＳ−６０、ＭＳ−２Ｎ、三洋化成工業（株）製のエレミノールＲＳ−３０等）；リン酸エステル系（市販品としては、例えば、第一工業製薬（株）製のＨ−３３３０ＰＬ，旭電化工業（株）製のアデカリアソープＰＰ−７０等）が挙げられる。ノニオン系反応性界面活性剤としては、例えばアルキルエーテル系（市販品としては、例えば、旭電化工業（株）製のアデカリアソープＥＲ−１０、ＥＲ−２０、ＥＲ−３０、ＥＲ−４０、花王（株）製のラテムルＰＤ−４２０、ＰＤ−４３０、ＰＤ−４５０等）；アルキルフェニルエーテル系もしくはアルキルフェニルエステル系（市販品としては、例えば、第一工業製薬（株）製のアクアロンＲＮ−１０、ＲＮ−２０、ＲＮ−３０、ＲＮ−５０、旭電化工業（株）製のアデカリアソープＮＥ−１０、ＮＥ−２０、ＮＥ−３０、ＮＥ−４０等）；（メタ）アクリレート硫酸エステル系（市販品としては、例えば、日本乳化剤（株）製のＲＭＡ−５６４、ＲＭＡ−５６８、ＲＭＡ−１１１４等）が挙げられる。
【００５４】
前記界面活性剤の配合割合は、前記（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）を形成するモノマー成分１００重量部に対して、１〜５０重量部が好ましく、１〜４０重量部であることがより好ましく、５〜３０重量部であることがさらに好ましい。（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）を形成するモノマー成分１００重量部に対して、０．１〜１０部が好ましく、０．１〜３重量部がより好ましく、０．３〜３重量部がさらに好ましい。界面活性剤の配合割合により粘着特性、さらには重合安定性、機械的安定性などの向上を図ることができる。
【００５５】
ラジカル重合開始剤としては、特に制限されず、乳化重合に通常使用される公知のラジカル重合開始剤が用いられる。例えば、２，２'−アゾビスイソブチロニトリル、２，２'−アゾビス（２−メチルプロピオンアミジン）二硫酸塩、２，２'−アゾビス（２−メチルプロピオンアミジン）二塩酸塩、２，２'−アゾビス（２−アミジノプロパン）二塩酸塩、２，２'−アゾビス［２−（２−イミダゾリン−２−イル）プロパン］二塩酸塩などのアゾ系開始剤；例えば、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウムなどの過硫酸塩系開始剤；例えば、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルハイドロパーオキサイド、過酸化水素などの過酸化物系開始剤；例えば、フェニル置換エタンなどの置換エタン系開始剤；例えば、芳香族カルボニル化合物などのカルボニル系開始剤などが挙げられる。これら重合開始剤は、適宜、単独又は併用して用いられる。また、乳化重合を行なうに際して、所望により重合開始剤とともに還元剤を併用するレドックス系開始剤とすることができる。これにより、乳化重合速度を促進したり、低温において乳化重合をおこなったりすることが容易になる。このような還元剤としては、例えば、アスコルビン酸、エルソルビン酸、酒石酸、クエン酸、ブドウ糖、ホルムアルデヒドスルホキシラートなどの金属塩等の還元性有機化合物；チオ硫酸ナトリウム、亜硫酸ナトリウム、重亜硫酸ナトリウム、メタ重亜硫酸ナトリウム等の還元性無機化合物；塩化第一鉄、ロンガリット、二酸化チオ尿素などを例示できる。
【００５６】
また、ラジカル重合開始剤の配合割合は、適宜選択されるが、モノマー成分１００重量部に対して、例えば、０．０２〜１重量部程度であり、好ましくは０．０２〜０．５重量部、より好ましくは０．０５〜０．３重量部である。０．０２重量部未満であると、ラジカル重合開始剤としての効果が低下する場合があり、１重量部を超えると、水分散液（ポリマーエマルション）に係る（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）又は（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）の分子量が低下し、水分散型粘着剤の耐久性が低下する場合がある。なお、レドックス系開始剤の場合には、還元剤は、モノマー成分の合計量１００重量部に対して、０．０１〜１重量部の範囲で用いるのが好ましい。
【００５７】
連鎖移動剤は、水分散型の（メタ）アクリル系ポリマーの分子量を調節するものであって、必要により、乳化重合に通常使用される連鎖移動剤を用いることができる。例えば、１−ドデカンチオール、メルカプト酢酸、２−メルカプトエタノール、チオグリコール酸２−エチルへキシル、２，３−ジメチルカプト−１−プロパノール、メルカプトプロピオン酸エステル類などのメルカプタン類などが挙げられる。これら連鎖移動剤は、適宜、単独又は併用して用いられる。また、連鎖移動剤の配合割合は、モノマー成分１００重量部に対して、例えば、０．３重量部以下であり、０．００１〜０．３重量部であることが好ましい。
【００５８】
（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）又は（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）は、通常、重量平均分子量は１００万以上のものが好ましく、特に重量平均分子量で１００万〜４００万のものが好ましい。また乳化重合で得られる粘着剤はその重合機構より分子量が非常に高分子量になるので好ましい。ただし、乳化重合で得られる粘着剤は一般にはゲル分が多くＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）で測定できないので分子量に関する実測定での裏付けは難しいことが多い。
【００５９】
前記光学フィルム用水分散型粘着剤組成物は、コアシェル構造のエマルション粒子を主成分として含有するが、当該コアシェル構造のエマルション粒子の調製の際には、コアシェル構造に関与しなかった、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）のエマルションと、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）のエマルションが生成する場合がある。従って、光学フィルム用水分散型粘着剤組成物は、コアシェル構造のエマルション粒子の他に、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）のエマルションと（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）のエマルションを含有してもよい。
【００６０】
また、本発明の光学フィルム用水分散型粘着剤組成物には、コアシェル構造のエマルション粒子、（メタ）アクリル系共重合体（Ａ）のエマルション粒子、（メタ）アクリル系共重合体（Ｂ）のエマルション粒子の他に、必要に応じて、架橋剤を含有することができる。架橋剤としては、イソシアネート系架橋剤、エポキシ系架橋剤、オキサゾリン系架橋剤、アジリジン系架橋剤、カルボジイミド系架橋剤、金属キレート系架橋剤などの一般に用いられているものを使用できる。これら架橋剤は、（メタ）アクリル系共重合体が官能基を有する場合に、当該官能基と反応して架橋する効果を有する。
【００６１】
前記架橋剤の配合割合は特に限定されないが、通常、光学フィルム用水分散型粘着剤組成物の固形分重量合計１００重量部に対して、架橋剤（固形分）１０重量部程度以下の割合で配合されることが好ましい。なお、架橋剤によって、粘着剤層に凝集力を付与できるものの、架橋剤を用いると、密着性が悪くなる傾向がある。
【００６２】
さらには、本発明の光学フィルム用水分散型粘着剤組成物は、必要に応じて、粘度調整剤、剥離調整剤、粘着付与剤、可塑剤、軟化剤、ガラス繊維、ガラスビーズ、金属粉、その他の無機粉末等からなる充填剤、顔料、着色剤（顔料、染料など）、ｐＨ調整剤（酸又は塩基）、酸化防止剤、紫外線吸収剤、シランカップリング剤等を、また本発明の目的を逸脱しない範囲で各種の添加剤を適宜に使用することもできる。また微粒子を含有して光拡散性を示す粘着剤層などとしても良い。これら添加剤もエマルションとして配合することができる。但し、これらの添加剤の配合割合は、光学フィルム用水分散型粘着剤組成物の固形分重量合計１００重量部に対して、１０重量部以下であることが好ましい。
【００６３】
本発明の光学フィルム用水分散型粘着剤組成物のエマルション粒子の体積平均粒子径は、４０〜１５０ｎｍであることが好ましく、４０〜１４０ｎｍであることがより好ましく、５０〜１３０ｎｍがさらに好ましく、８０〜１２０ｎｍが特に好ましい。
【００６４】
２．粘着剤層
本発明の粘着剤層は、上記光学フィルム用水分散型粘着剤組成物により形成される。粘着剤層の形成は、支持基材（光学フィルム又は離型フィルム）に上記光学フィルム用水分散型粘着剤組成物を塗布した後、乾燥することより形成することができる。
【００６５】
上記光学フィルム用水分散型粘着剤組成物の塗布工程には、各種方法が用いられる。具体的には、例えば、ロールコート、キスロールコート、グラビアコート、リバースコート、ロールブラッシュ、スプレーコート、ディップロールコート、バーコート、ナイフコート、エアーナイフコート、カーテンコート、リップコート、ダイコーターなどによる押出しコート法などの方法が挙げられる。
【００６６】
また、前記塗布工程では、形成される粘着剤層が所定の厚み（乾燥後厚み）になるようにその塗布量が制御される。粘着剤層の厚み（乾燥後厚み）は、通常、１〜１００μｍ程度、好ましくは５〜５０μｍ、さらに好ましくは１０〜４０μｍの範囲に設定される。
【００６７】
次いで、粘着剤層の形成にあたっては、塗布された光学フィルム用水分散型粘着剤組成物に対して乾燥が施される。前記乾燥の温度及び乾燥時間は、適宜設定することができ、例えば、８０〜１７０℃で０．５〜３０分間程度とすることができる。
【００６８】
また本発明の粘着剤層は、粘着剤層の厚さが２５μｍの場合のヘイズ値が１％以下であることが好ましく、０〜０．８％であることがより好ましい。ヘイズ１％以下であれば、前記粘着剤層が光学部材に用いられる場合に要求される透明性を満足することができる。前記ヘイズ値が１％を超えると偏光解消が生じて光学用途として好ましくない。ヘイズ値の測定は、公知の方法により行うことができる。
【００６９】
離型フィルムの構成材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリエステルフィルムなどのプラスチックフィルム、紙、布、不織布などの多孔質材料、ネット、発泡シート、金属箔、及びこれらのラミネート体などの適宜な薄葉体などを挙げることができるが、表面平滑性に優れる点からプラスチックフィルムが好適に用いられる。
【００７０】
そのプラスチックフィルムとしては、前記粘着剤層を保護し得るフィルムであれば特に限定されず、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリブテンフィルム、ポリブタジエンフィルム、ポリメチルペンテンフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、塩化ビニル共重合体フィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリブチレンテレフタレートフィルム、ポリウレタンフィルム、エチレン−酢酸ビニル共重合体フィルムなどが挙げられる。
【００７１】
前記離型フィルムの厚みは、通常５〜２００μｍ、好ましくは５〜１００μｍ程度である。前記離型フィルムには、必要に応じて、シリコーン系、フッ素系、長鎖アルキル系もしくは脂肪酸アミド系の離型剤、シリカ粉などによる離型及び防汚処理や、塗布型、練り込み型、蒸着型などの帯電防止処理をすることもできる。特に、前記離型フィルムの表面にシリコーン処理、長鎖アルキル処理、フッ素処理などの剥離処理を適宜おこなうことにより、前記粘着剤層からの剥離性をより高めることができる。
【００７２】
前記粘着剤層が露出する場合には、実用に供されるまで離型フィルムで粘着剤層を保護してもよい。なお、上記の剥離フィルムは、そのまま粘着型光学フィルムのセパレータとして用いることができ、工程面における簡略化ができる。
【００７３】
本発明の光学フィルム用水分散型粘着剤組成物、粘着剤層の用途としては、例えば、後述する光学フィルム用途とすることが好ましいが、それ以外にも、光学用保護テープ、透明両面粘着テープ、透明粘着テープ等の各種用途に使用することができる。
【００７４】
３．粘着型光学フィルム
本発明の粘着型光学フィルムは、光学フィルム片面又は両面に前記粘着剤層を積層したものである。本発明の粘着型光学フィルムは、前述の方法により、光学フィルム用水分散型粘着剤組成物を光学フィルム又は離型フィルムに塗布し、乾燥することにより形成される。粘着剤層を離型フィルムに形成した場合には、当該粘着剤層は光学フィルムに貼り合せて転写する。
【００７５】
また、光学フィルムの表面に、粘着剤層との間の密着性を向上させるために、アンカー層を形成したり、コロナ処理、プラズマ処理などの各種易接着処理を施した後に粘着剤層を形成することができる。また、粘着剤層の表面に易接着処理をおこなってもよい。
【００７６】
上記アンカー層の形成材としては、好ましくは、ポリウレタン、ポリエステル、分子中にアミノ基を含むポリマー類、オキサゾリニル基を含むポリマー類から選ばれるアンカー剤が用いられ、特に好ましくは、分子中にアミノ基を含んだポリマー類、オキサゾリニル基を含むポリマー類である。分子中にアミノ基を含むポリマー類、オキサゾリニル基を含むポリマー類は、分子中のアミノ基、オキサゾリニル基が粘着剤中のカルボキシル基等と反応又はイオン性相互作用などの相互作用を示すため、良好な密着性が確保される。
【００７７】
分子中にアミノ基を含むポリマー類としては、例えば、ポリエチレンイミン、ポリアリルアミン、ポリビニルアミン、ポリビニルピリジン、ポリビニルピロリジン、ジメチルアミノエチルアクリレート等の含アミノ基含有モノマーの重合体などを挙げることができる。
【００７８】
光学フィルムとしては、液晶表示装置等の画像表示装置の形成に用いられるものが使用され、その種類は特に制限されない。例えば、光学フィルムとしては偏光板が挙げられる。偏光板は偏光子の片面又は両面には透明保護フィルムを有するものが一般に用いられる。
【００７９】
偏光子は、特に限定されず、各種のものを使用できる。偏光子としては、例えば、ポリビニルアルコール系フィルム、部分ホルマール化ポリビニルアルコール系フィルム、エチレン・酢酸ビニル共重合体系部分ケン化フィルム等の親水性高分子フィルムに、ヨウ素や二色性染料の二色性物質を吸着させて一軸延伸したもの、ポリビニルアルコールの脱水処理物やポリ塩化ビニルの脱塩酸処理物等ポリエン系配向フィルム等が挙げられる。これらの中でも、ポリビニルアルコール系フィルムとヨウ素などの二色性物質からなる偏光子が好適である。これらの偏光子の厚さは特に制限されないが、一般的に５〜８０μｍ程度である。
【００８０】
ポリビニルアルコール系フィルムをヨウ素で染色し一軸延伸した偏光子は、例えば、ポリビニルアルコールをヨウ素の水溶液に浸漬することによって染色し、元長の３〜７倍に延伸することで作製することができる。必要に応じてホウ酸や硫酸亜鉛、塩化亜鉛等を含んでいても良いヨウ化カリウムなどの水溶液に浸漬することもできる。さらに必要に応じて染色前にポリビニルアルコール系フィルムを水に浸漬して水洗してもよい。ポリビニルアルコール系フィルムを水洗することでポリビニルアルコール系フィルム表面の汚れやブロッキング防止剤を洗浄することができるほかに、ポリビニルアルコール系フィルムを膨潤させることで染色のムラなどの不均一を防止する効果もある。延伸はヨウ素で染色した後に行っても良いし、染色しながら延伸しても良いし、また延伸してからヨウ素で染色しても良い。ホウ酸やヨウ化カリウムなどの水溶液や水浴中でも延伸することができる。
【００８１】
透明保護フィルムを構成する材料としては、例えば透明性、機械的強度、熱安定性、水分遮断性、等方性などに優れる熱可塑性樹脂が用いられる。このような熱可塑性樹脂の具体例としては、トリアセチルセルロース等のセルロース樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、（メタ）アクリル樹脂、環状ポリオレフィン樹脂（ノルボルネン系樹脂）、ポリアリレート樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、及びこれらの混合物が挙げられる。なお、偏光子の片側には、透明保護フィルムが接着剤層により貼り合わされるが、他の片側には、透明保護フィルムとして、（メタ）アクリル系、ウレタン系、アクリルウレタン系、エポキシ系、シリコーン系等の熱硬化性樹脂又は紫外線硬化型樹脂を用いることができる。透明保護フィルム中には任意の適切な添加剤が１種類以上含まれていてもよい。添加剤としては、例えば、紫外線吸収剤、酸化防止剤、滑剤、可塑剤、離型剤、着色防止剤、難燃剤、核剤、帯電防止剤、顔料、着色剤などが挙げられる。透明保護フィルム中の上記熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは５０〜１００重量％、より好ましくは５０〜９９重量％、さらに好ましくは６０〜９８重量％、特に好ましくは７０〜９７重量％である。透明保護フィルム中の上記熱可塑性樹脂の含有量が５０重量％以下の場合、熱可塑性樹脂が本来有する高透明性等が十分に発現できないおそれがある。
【００８２】
また光学フィルムとしては、例えば、反射板、反透過板、位相差板（１／２や１／４等の波長板を含む）、視覚補償フィルム、輝度向上フィルム、表面処理フィルム等の液晶表示装置等の形成に用いられることのある光学層となるものが挙げられる。これらは単独で光学フィルムとして用いることができる他、前記偏光板に、実用に際して積層して、１層又は２層以上用いることができる。
【００８３】
表面処理フィルムは、前面板に貼り合せても設けられる。表面処理フィルムとしては、表面の耐擦傷性を付与するために用いられるハードコートフィルム、画像表示装置に対する写り込みを防止するためのアンチグレア処理フィルム、アンチリフレクティブフィルム、ローリフレクティブフィルムなどの反射防止フィルム等が挙げられる。前面板は、液晶表示装置や有機ＥＬ表示装置、ＣＲＴ、ＰＤＰ等の画像表示装置を保護したり、高級感を付与したり、デザインにより差別化したりするために、前記画像表示装置の表面に貼り合せて設けられる。また前面板は、３Ｄ−ＴＶにおけるλ／４板の支持体として用いられる。例えば、液晶表示装置では、視認側の偏光板の上側に設けられる。本発明の粘着剤層を用いた場合には、前面板として、ガラス基材の他に、ポリカーボネート基材、ポリメチルメタクリレート基材等のプラスチック基材においてもガラス基材と同様の効果を発揮する。
【００８４】
偏光板に前記光学層を積層した光学フィルムは、液晶表示装置等の製造過程で順次別個に積層する方式でも形成することができるが、予め積層して光学フィルムとしたものは、品質の安定性や組立作業性等に優れていて液晶表示装置などの製造工程を向上させうる利点がある。積層には粘着層等の適宜な接着手段を用いうる。前記の偏光板と他の光学層の接着に際し、それらの光学軸は目的とする位相差特性などに応じて適宜な配置角度とすることができる。
【００８５】
４．画像表示装置
本発明の粘着型光学フィルムは、液晶表示装置等の各種画像表示装置の形成などに好ましく用いることができる。液晶表示装置の形成は、従来に準じて行いうる。即ち、液晶表示装置は一般に、液晶セル等と粘着型光学フィルム、及び必要に応じての照明システム等の構成部品を適宜に組み立てて駆動回路を組み込むことなどにより形成されるが、本発明においては本発明による粘着型光学フィルムを用いる点を除いて特に限定は無く、従来に準じうる。液晶セルについても、例えばＴＮ型やＳＴＮ型、π型、ＶＡ型、ＩＰＳ型などの任意なタイプのものを用いうる。
【００８６】
液晶セル等の表示パネルの片側又は両側に粘着型光学フィルムを配置した液晶表示装置や、照明システムにバックライトあるいは反射板を用いたものなどの適宜な液晶表示装置を形成することができる。その場合、本発明による粘着型光学フィルムは、液晶セル等の表示パネルの片側又は両側に設置することができる。両側に光学フィルムを設ける場合、それらは同じものであっても良いし、異なるものであっても良い。さらに、液晶表示装置の形成に際しては、例えば拡散板、アンチグレア層、反射防止膜、保護板、プリズムアレイ、レンズアレイシート、光拡散板、バックライトなどの適宜な部品を適宜な位置に１層又は２層以上配置することができる。
【００８７】
次いで有機エレクトロルミネセンス装置（有機ＥＬ表示装置：ＯＬＥＤ）について説明する。一般に、有機ＥＬ表示装置は、透明基板上に透明電極と有機発光層と金属電極とを順に積層して発光体（有機エレクトロルミネセンス発光体）を形成している。ここで、有機発光層は、種々の有機薄膜の積層体であり、例えばトリフェニルアミン誘導体等からなる正孔注入層と、アントラセン等の蛍光性の有機固体からなる発光層との積層体や、あるいはこのような発光層とペリレン誘導体等からなる電子注入層の積層体や、またあるいはこれらの正孔注入層、発光層、及び電子注入層の積層体等、種々の組み合わせをもった構成が知られている。
【００８８】
有機ＥＬ表示装置は、透明電極と金属電極とに電圧を印加することによって、有機発光層に正孔と電子とが注入され、これら正孔と電子との再結合によって生じるエネルギーが蛍光物資を励起し、励起された蛍光物質が基底状態に戻るときに光を放射する、という原理で発光する。途中の再結合というメカニズムは、一般のダイオードと同様であり、このことからも予想できるように、電流と発光強度は印加電圧に対して整流性を伴う強い非線形性を示す。
【００８９】
有機ＥＬ表示装置においては、有機発光層での発光を取り出すために、少なくとも一方の電極が透明でなくてはならず、通常酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）などの透明導電体で形成した透明電極を陽極として用いている。一方、電子注入を容易にして発光効率を上げるには、陰極に仕事関数の小さな物質を用いることが重要で、通常Ｍｇ−Ａｇ、Ａｌ−Ｌｉなどの金属電極を用いている。
【００９０】
このような構成の有機ＥＬ表示装置において、有機発光層は、厚さ１０ｎｍ程度ときわめて薄い膜で形成されている。このため、有機発光層も透明電極と同様、光をほぼ完全に透過する。その結果、非発光時に透明基板の表面から入射し、透明電極と有機発光層とを透過して金属電極で反射した光が、再び透明基板の表面側へと出るため、外部から視認したとき、有機ＥＬ表示装置の表示面が鏡面のように見える。
【００９１】
電圧の印加によって発光する有機発光層の表面側に透明電極を備えるとともに、有機発光層の裏面側に金属電極を備えてなる有機エレクトロルミネセンス発光体を含む有機ＥＬ表示装置において、透明電極の表面側に偏光板を設けるとともに、これら透明電極と偏光板との間に位相差板を設けることができる。
【００９２】
位相差板及び偏光板は、外部から入射して金属電極で反射してきた光を偏光する作用を有するため、その偏光作用によって金属電極の鏡面を外部から視認させないという効果がある。特に、位相差板を１／４波長板で構成し、かつ偏光板と位相差板との偏光方向のなす角をπ／４に調整すれば、金属電極の鏡面を完全に遮蔽することができる。
【００９３】
即ち、この有機ＥＬ表示装置に入射する外部光は、偏光板により直線偏光成分のみが透過する。この直線偏光は位相差板により一般に楕円偏光となるが、とくに位相差板が１／４波長板でしかも偏光板と位相差板との偏光方向のなす角がπ／４のときには円偏光となる。
【００９４】
この円偏光は、透明基板、透明電極、有機薄膜を透過し、金属電極で反射して、再び有機薄膜、透明電極、透明基板を透過して、位相差板に再び直線偏光となる。そして、この直線偏光は、偏光板の偏光方向と直交しているので、偏光板を透過できない。その結果、金属電極の鏡面を完全に遮蔽することができる。
【実施例】
【００９５】
以下に、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。なお、各例中の部及び％はいずれも重量基準である。
【００９６】
製造例１（下塗り層を有する偏光フィルムの製造）
エポクロスＷＳ７００（（株）日本触媒製）を、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）と水の混合液（ＩＰＡ／水（重量比）＝１／１）で希釈して、０．２５重量％のエポクロスＷＳ７００溶液を調製した。これを偏光フィルム（商品名：ＳＥＧ−ＤＵ、日東電工（株）製）にＭａｙｅｒ  ｒｏｄにて塗布し、４０℃で１分間加熱処理して、厚さ５０ｎｍの下塗り層を有する偏光フィルムを製造した。
【００９７】
実施例１
（モノマーエマルション（１）の調製）
ガラス製のビーカーに、原料として、アクリル酸ブチル１３０部、メタクリル酸メチル８００部、メタクリル酸シクロヘキシル５０部、アクリル酸２０部、３−メタクリロイルオキシプロピル−トリエトキシシラン（商品名：ＫＢＭ−５０３、信越化学工業（株）製）０．４部、アクアロンＨＳ−１０２５（２５％水溶液、第一工業製薬（株）製）４４０部、および水４１５０部を加えて、ホモミキサー（特殊機化工業（株）製）を用い、５分間、６０００ｒｐｍで攪拌し、モノマーエマルション（１）を調製した。
【００９８】
（モノマーエマルション（２）の調製）
ガラス製のビーカーに、原料として、アクリル酸ブチル７６７部、アクリル酸ベンジル（商品名：ビスコート＃１６０、大阪有機化学（株）製）１００部、メタクリル酸シクロヘキシル５０部、リン酸基含有モノマー（商品名：ＳｉｐｏｍｅｒＰＡＭ２００、ローディア日華（株）製）２５部、アクリル酸５８部、３−メタクリロイルオキシプロピル−トリエトキシシラン（商品名：ＫＢＭ−５０３、信越化学工業（株）製）０．４部、アクアロンＨＳ−１０２５（２５％水溶液、第一工業製薬（株）製）４０部、および水１０８０部を加えて、ホモミキサー（特殊機化工業（株）製）を用い、５分間、６０００ｒｐｍで攪拌し、モノマーエマルション（２）を調製した。
【００９９】
（光学フィルム用水分散型粘着剤組成物の作製）
冷却管、窒素導入管、温度計、滴下ロートおよび攪拌羽根を備えた反応容器に、上記で調製したモノマーエマルション（１）のうちの５５９部を仕込み、次いで、反応容器を十分窒素置換した後、内浴温度を６５℃に調整した。次いで、アンモニウムペルオキソ硫酸ナトリウム（ＡＰＳ）水溶液（５％）を固形分で０．１部を添加した後、撹拌即１５０ｒｐｍで撹拌しながら一括重合（内浴温度：６５℃、重合時間：２時間）を行った。一括重合後、アンモニウムペルオキソ硫酸ナトリウム（ＡＰＳ）水溶液（５％）固形分で０．５部を添加した後、内浴温度を６５℃に保ちながら、１０分重合し、コア層となる共重合体を得た。次いで、内浴温度を６５℃に保ちながらモノマーエマルション（２）のうちの８４８部を３時間かけて滴下し、その後３時間重合してシェル層を形成し、コアシェル構造のポリマーエマルション粒子を含有する水分散液を得た。次いで、上記コアシェル構造のポリマーエマルション粒子を含有する水分散液を室温まで冷却した後、これに濃度１０％のアンモニア水を添加してｐＨ７．８に調整し、コアシェル構造のエマルション粒子を含有する水分散型粘着剤組成物を得た。得られたポリマーエマルション粒子の体積平均粒子径は、１０８ｎｍであった。
【０１００】
（粘着型光学フィルムの作製）
調製した水分散型粘着剤組成物を、シリコーン系剥離剤を塗布した厚さ３８μｍのフィルム（商品名：ＭＲＦ３８、三菱化学ポリエステル（株）製）に、ダイ方式（塗工速度：５ｍ／分）で塗工し、１２０℃で２分間乾燥して、厚さ２５μｍの粘着剤層を形成した。これを製造例１で得られた下塗り層を有する偏光フィルムの下塗り層上に転写して粘着型光学用フィルムを形成した。
【０１０１】
実施例２、３
実施例１の（モノマーエマルション（２）の調製）において、モノマーエマルション（２）の組成を表１に記載の組成に変更した以外は、実施例１と同様にして粘着型光学用フィルムを形成した。
【０１０２】
比較例１
（モノマーエマルションの調製）
容器に原料として、アクリル酸ブチル７２０部、メタクリル酸メチル１６０部、メタクリル酸シクロヘキシル５０部、リン酸基含有モノマー（商品名：ＳｉｐｏｍｅｒＰＡＭ２００、ローディア日華（株）製）２０部、アクリル酸５０部、３−メタクリロイルオキシプロピル−トリエトキシシラン（商品名：ＫＢＭ−５０３、信越化学工業（株）製）０．４部、アクアロンＨＳ−１０２５（２５％水溶液、第一工業製薬（株）製）４０部、および水１０８０部を加えて、ホモミキサー（特殊機化工業（株）製）を用い、５分間、６０００ｒｐｍで攪拌し、モノマーエマルション（３）を調製した。
【０１０３】
（光学フィルム用水分散型粘着剤組成物の作製）
冷却管、窒素導入管、温度計、滴下ロートおよび攪拌羽根を備えた反応容器に、水３０７部、アクアロンＨＳ−１０２５（第一工業製薬（株）製）４０部を添加し、窒素雰囲気下で６０分、１５０ｒｐｍで撹拌した。次いで、上記で調製したモノマーエマルション（３）のうちの２１２部を添加して、内浴温度を６５℃にして、アンモニウムペルオキソ硫酸ナトリウム（ＡＰＳ）水溶液（５％）を固形分で０．０１部添加した後、撹拌速度１５０ｒｐｍで撹拌しながら一括重合（内浴温度：６５℃、重合時間：２時間）を行った。一括重合後、アンモニウムペルオキソ硫酸ナトリウム（ＡＰＳ）水溶液（５％）を固形分で０．０５部添加した後、内浴温度を６５℃に保ちながら、１０分重合し、コア層となる共重合体を得た。次いで、内浴温度を６５℃に保ちながらモノマーエマルション（３）のうちの２１２部を３時間かけて滴下し、その後３時間重合してシェル層を形成し、コア層とシェル層が同じ組成であるコアシェル構造のポリマーエマルション粒子を含有する水分散液を得た。次いで、上記コアシェル構造のポリマーエマルション粒子を含有する水分散液を室温まで冷却した後、これに濃度１０％のアンモニア水を添加してｐＨ７．８に調整し、コアシェル構造のエマルション粒子を含有する水分散型粘着剤組成物を得た。得られたポリマーエマルション粒子の体積平均粒子径は、１０７ｎｍであった。
【０１０４】
（粘着型光学フィルムの作製）
調製した光学フィルム用水分散型粘着剤組成物を、シリコーン系剥離剤を塗布した厚さ３８μｍのフィルム（商品名：ＭＲＦ３８、三菱化学ポリエステル（株）製）に、ダイ方式（塗工速度５ｍ／分）で塗工し、１２０℃で２分間加熱して、厚さ２５μｍの粘着剤層を形成した。これを製造例１で得られた下塗り層を有する偏光フィルムの下塗り層上に転写して粘着型光学用フィルムを形成した。
【０１０５】
比較例２〜７
実施例１の（モノマーエマルション（１）の調製）、（モノマーエマルション（２）の調製）において、組成を表１に記載の組成に変更した以外は、実施例１と同様にして粘着型光学用フィルムを形成した。
【０１０６】
【表１】
2015096579.tif 000004
【０１０７】
また、表１中のコア層の組成比（重量％）は、コア層を構成する全モノマー成分に対する配合割合を示すものであり、シェル層の組成比（重量％）は、シェル層を構成する全モノマー成分に対する配合割合を示すものであり、粒子全体の組成比（重量％）は、コア層とシェル層を含む粒子全体を構成するモノマー成分に対する配合割合を示すものである。
【０１０８】
上記表１には、実施例、比較例で得られたコア層、シェル層を構成する（メタ）アクリル系共重合体のガラス転移温度、ポリマーエマルション粒子の体積平均粒子径も併せて記載する。ガラス転移温度、体積平均粒子径は以下の方法により算出した理論値である。
【０１０９】
＜ガラス転移温度の算出＞
各実施例で得られた光学フィルム用水分散型粘着剤組成物に含まれるエマルション粒子のコア層、シェル層を構成する（メタ）アクリル系共重合体のガラス転移温度は、以下に示す各モノマーのホモポリマーのガラス転移温度Ｔｇ（Ｋ）を用い、下記ＦＯＸの式で算出した。
ＢＡ：アクリル酸ブチル＝２１９Ｋ
ＡＡ：アクリル酸＝３７９．１５Ｋ
ＣＨＭＡ：メタクリル酸シクロヘキシル＝３５６Ｋ
ＭＭＡ：メタクリル酸メチル＝３７８．１５Ｋ
ＢｚＡ：ベンジルアクリレート＝２７９．１５Ｋ
ＦＯＸの式：
【数２】
2015096579.tif 000005
（Ｔｇ：重合体のガラス転移温度（Ｋ）、Ｔｇ１、Ｔｇ２、・・・、Ｔｇｎ：各モノマーのホモポリマーのガラス転移温度（Ｋ）、Ｗ１、Ｗ２、・・・、Ｗｎ：各モノマーの重量分率）
【０１１０】
＜体積平均粒子径の測定＞
ポリマーエマルション粒子の体積平均粒子径は、調製したコアシェル構造のエマルション粒子を含有する水分散型粘着剤組成物を、蒸留水により固形分濃度が約１重量％となるように希釈したものを用いて下記装置にて測定した。
装置：ベックマンコールター製のＬＳ１３  ３２０  ＰＩＤＳモード
分散質の屈折率：１．４８ ポリｎ−ブチルアクリレートを使用
分散媒の屈折率：１．３３３
【０１１１】
上記実施例及び比較例で得られた粘着剤層について以下の評価を行った。評価結果を表２に示す。
【０１１２】
＜表示ムラ＞
２枚の粘着型光学フィルム（サイズ：８０×５０ｍｍ）（軸角度：０度、９０度）をアルカリガラスの両面にクロスになるよう貼付し、５０℃５気圧のオートクレーブ中に１５分間処理した後、温度８５℃の雰囲気下で７５時間保存して、室温までアルカリガラスを冷却した後、暗室にて片面側からバックライトを照射して光学フィルムの端部やコーナー部の光漏れを目視観察により確認した。
【０１１３】
＜湿熱耐久性＞
各実施例および各比較例の粘着型光学フィルムを、２３０×３１０ｍｍの大きさに切断し、これを、厚さ０．７ｍｍのガラス板（ＥＡＧＬＥ  ＸＧ、コーニング（株）製）に貼着し、５０℃５気圧のオートクレーブ中に１５分間処理した後、温度６０℃、湿度９０％の雰囲気下で５００時間保存して、粘着型光学フィルムの端部に発生する浮きや剥がれ欠陥の最大進入距離を目視観察により確認した。欠陥の評価については下記に示す。
○：最大進入距離が、０ｍｍ以上０．５ｍｍ以下である。
△：最大進入距離が、０．５ｍｍより大きく、１．０ｍｍ以下である。
×：最大進入距離が、１．０ｍｍより大きい。
【０１１４】
【表２】
2015096579.tif 000006