(57)【要約】【課題】押出機での溶融成形により、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂の光学フィルムを製造する方法であって、樹脂の切り替えがスムーズであり、互いに相溶する樹脂の切り替え完了の確認が容易であり、溶融成形後の延伸への適応性も高い方法を提供する。【解決手段】切り替え工程において、第１のアクリル樹脂の光学フィルムを溶融成形している押出機に、第１および第２のアクリル樹脂とは異なる熱可塑性樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、第２の樹脂の供給の開始と第１の樹脂の供給の停止とを行い、第２の樹脂の供給の開始以後、熱可塑性樹脂の供給を停止し、熱可塑性樹脂が、第１および第２の樹脂から選ばれる少なくとも一方の樹脂とは相溶しない樹脂Ａ、または第１および第２の樹脂の双方と相溶する樹脂であって、第１および第２の樹脂から選ばれる少なくとも一方の樹脂とは複屈折特性が異なる樹脂Ｂ、である方法とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
押出機からの溶融成形により、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成される光学フィルムを得る、光学フィルムの製造方法であって、
第１の前記アクリル樹脂により構成される光学フィルムから、前記第１のアクリル樹脂とは主鎖に有する環構造が異なるとともに前記第１のアクリル樹脂と相溶する第２の前記アクリル樹脂により構成される光学フィルムへと前記溶融成形を止めることなく切り替える工程を含み、
前記工程において、前記第１のアクリル樹脂から構成される光学フィルムを溶融成形している前記押出機に、前記第１および第２のアクリル樹脂とは異なる熱可塑性樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、前記押出機への前記第２のアクリル樹脂の供給の開始と前記第１のアクリル樹脂の供給の停止とを行い、前記第２のアクリル樹脂の供給の開始以後、前記押出機への前記熱可塑性樹脂の供給を停止し、
前記熱可塑性樹脂が、（ｉ）前記第１および第２のアクリル樹脂から選ばれる少なくとも一方の樹脂とは相溶しない樹脂Ａ、または（ii）前記第１および第２のアクリル樹脂の双方と相溶する樹脂であって、前記第１および第２のアクリル樹脂から選ばれる少なくとも一方の樹脂とは複屈折特性が異なる樹脂Ｂ、である、
切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記第１および第２のアクリル樹脂の複屈折特性が同等である、請求項１に記載の切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記第１および第２のアクリル樹脂が光学的に等方な樹脂である、請求項１に記載の切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【請求項４】
前記熱可塑性樹脂が前記第２のアクリル樹脂と相溶する、請求項１〜３のいずれかに記載の切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【請求項５】
前記熱可塑性樹脂が前記第２のアクリル樹脂と非相溶である、請求項１〜３のいずれかに記載の切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【請求項６】
前記熱可塑性樹脂が主鎖に環構造を有さないアクリル樹脂である、請求項１〜４のいずれかに記載の切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【請求項７】
前記環構造が、ラクトン環構造、グルタルイミド構造、無水グルタル酸構造、Ｎ−置換マレイミド構造、および無水マレイン酸構造から選ばれる少なくとも１種である、請求項１〜６のいずれかに記載の切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【請求項８】
前記第２のアクリル樹脂により構成される光学フィルムへの切り替えの完了を、前記押出機から溶融成形されるフィルムの複屈折特性を評価することにより確認する、請求項１〜７のいずれかに記載の切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【請求項９】
前記第２のアクリル樹脂により構成される光学フィルムへの切り替えの完了を、前記押出機から溶融成形されるフィルムのヘイズを評価することにより確認する、請求項１〜８のいずれかに記載の切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【請求項１０】
前記押出機からの溶融成形により得た前記光学フィルムを延伸して、延伸フィルムである前記光学フィルムを得る工程をさらに含む、請求項１〜９のいずれかに記載の切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【請求項１１】
光学的に等方な前記光学フィルムを得る、請求項１〜１０のいずれかに記載の切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成される光学フィルムの製造方法であって、光学フィルムを構成するアクリル樹脂を第１の樹脂から第２の樹脂へと切り替える切り替え工程を含む製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）に代表されるアクリル樹脂は、重合性が高く製造が比較的容易であるとともに光学的透明性に優れることから、光学用途に幅広く使用されている。光学用途には、レンズなどのバルク体としての使用の他、当該樹脂から構成されるフィルム（光学フィルム）としての使用も一般的である。光学フィルムは、近年、液晶表示装置（ＬＣＤ）および有機電界発光表示装置（ＯＬＥＤ）をはじめとする画像表示装置への使用がますます拡大している。光学フィルムは、未延伸フィルムとして、または製膜後に延伸を加えた延伸フィルムとして光学用途に使用される。
【０００３】
画像表示装置の設計上、電源部、発光部、回路基板などの発熱体に近接した配置を避けることができないことから、光学フィルムには耐熱性が求められる。しかし、耐熱性の指標となるガラス転移温度（Ｔｇ）について、ＰＭＭＡをはじめとする一般的なアクリル樹脂のＴｇは最大１００℃程度であり、そのままでは画像表示装置への使用に十分に耐えうる光学フィルムが得られない。このため、主鎖に環構造を有することでＴｇが向上したアクリル樹脂が、光学フィルムに使用されている。環構造は、例えば、ラクトン環構造、グルタルイミド構造、無水グルタル酸構造、Ｎ−置換マレイミド構造、または無水マレイン酸構造である（一例として無水マレイン酸構造について特許文献１を参照）。
【０００４】
アクリル樹脂から構成される光学フィルムは、押出機からの溶融成形により形成でき、この方法では、光学フィルムの効率的な製造が可能である。また、溶融成形により得た光学フィルムを原フィルムとして、一度ロールに巻き取った後で延伸する、あるいは溶融成形から連続して延伸することで、延伸フィルムである光学フィルムの効率的な製造が可能である。
【０００５】
押出機からの溶融成形による光学フィルムの製造において、当該光学フィルムを構成する樹脂の種類を切り替える際、一度、押出機を止めてその内部を洗浄し、切り替え前の樹脂を押出器内から除去することが広く行われている。これは、樹脂同士は一般に相溶せず、洗浄なしに樹脂を切り替えると光学フィルムとして使用できないような透明性の低下（例えば、ヘイズの上昇）が生じるが、このような事態の発生をできるだけ防ぐという考えに基づく。一方、特許文献２には、水分を含む吸湿剤粒子を合成樹脂に含ませたパージ材を使用することにより、押出機を止めることなくポリエステル樹脂からポリオレフィン樹脂に押出機の加工対象を切り替える、押出機の操業方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第５１９６５１９号
【特許文献２】特開昭６３−２９３０３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
樹脂の切り替え時に押出機の内部を洗浄すると、洗浄作業に押出機の分解および組み立てを含めて１〜２週間程度を要するため、光学フィルムの生産性が大きく低下する。一方、特許文献２に開示されている操業方法では、押出機を止める場合に比べて短期間で、互いに相溶しないポリエステル樹脂からポリオレフィン樹脂へと溶融成形する樹脂を切り替えることができる。
【０００８】
しかし、光学フィルムの溶融成形においては、樹脂の切り替え時にパージ材を使用しないことが望まれる。理由は以下のとおりである。パージ材は発泡（特許文献２の場合は、ゼオライトのような吸湿剤粒子によって供給される水分の発泡）することで切り替え前の樹脂を押出機から除去する機能を有する。ここで、吸湿剤粒子そのものが光学フィルム中の異物となる。そして、光学フィルムの製造では、可とう性などの機械的特性および光学特性といった各種の特性を得るために、溶融成形後にフィルムの延伸が実施されることがある。特に、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成される光学フィルムの製造時には、当該樹脂が他の熱可塑性樹脂に比べてフィルムとしたときに硬く脆い傾向にあることから、溶融成形後にフィルムの延伸を実施し、機械的特性を向上させることが多い。だが、パージ材による異物や発泡が生じている部分は延伸に、とりわけ光学フィルムの工業的な生産に使用される延伸機による延伸に、適していない。例えば、当該部分は延伸時のフィルム破断の原因となる。このため、パージ材を供給した部分を延伸前に除去しなければならない、溶融成形に続く連続的な延伸ができない、などのデメリットが生じる。そしてこれらのデメリットは、製膜後の延伸に供されることが多い、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成される光学フィルムの製造時に特に顕著となる。また、パージ材が押出機に供給されている間は、その発泡によって、そもそもフィルム自体が製膜できない状態となることも多い。
【０００９】
ところで、切り替え前後の樹脂が互いに相溶する場合は、押出機内部の洗浄あるいは切り替え時のパージ材の使用を省略することが可能である。しかし、この場合、製造される光学フィルムが完全に切り替え後の樹脂から構成される状態となったか（樹脂の切り替えが完了したか）を確認しづらいため、安全を見て、切り替え後の樹脂を大量に押出機に供給し続けた後に、切り替え完了と推定することになる。従来の技術では、このような切り替え前後の樹脂が互いに相溶する場合について何ら検討されていない。
【００１０】
本発明の目的の一つは、押出機を用いた溶融成形により、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成される光学フィルムを製造する方法であって、樹脂の切り替えがスムーズであり、かつ切り替え前後の樹脂が互いに相溶しながらも樹脂の切り替えの完了の確認がより容易になるとともに、溶融成形後の延伸への適応性が高い、光学フィルムの製造方法の提供にある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の光学フィルムの製造方法は、押出機からの溶融成形により、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成される光学フィルムを得る、樹脂の切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法であって、第１の前記アクリル樹脂により構成される光学フィルムから、前記第１のアクリル樹脂とは主鎖に有する環構造が異なるとともに前記第１のアクリル樹脂と相溶する第２の前記アクリル樹脂により構成される光学フィルムへと前記溶融成形を止めることなく切り替える工程を含み、前記工程において、前記第１のアクリル樹脂から構成される光学フィルムを溶融成形している前記押出機に、前記第１および第２のアクリル樹脂とは異なる熱可塑性樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、前記押出機への前記第２のアクリル樹脂の供給の開始と前記第１のアクリル樹脂の供給の停止とを行い、前記第２のアクリル樹脂の供給の開始以後、前記押出機への前記熱可塑性樹脂の供給を停止する。前記熱可塑性樹脂は、（ｉ）前記第１および第２のアクリル樹脂から選ばれる少なくとも一方の樹脂とは相溶しない樹脂Ａ、または（ii）前記第１および第２のアクリル樹脂の双方と相溶する樹脂であって、前記第１および第２のアクリル樹脂から選ばれる少なくとも一方の樹脂とは複屈折特性が異なる樹脂Ｂ、である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、押出機を用いた溶融成形により、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成される光学フィルムを製造する方法であって、樹脂の切り替えがスムーズであり、かつ切り替え前後の樹脂が互いに相溶しながらも樹脂の切り替えの完了の確認がより容易になるとともに、溶融成形後の延伸への適応性が高い、樹脂の切り替え工程を含む製造方法が実現する。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明の製造方法では、押出機からの溶融成形により、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムを得ている。本発明の製造方法は、第１のアクリル樹脂（Ａ）により構成される光学フィルムから、第２のアクリル樹脂（Ａ）により構成される光学フィルムへと、溶融成形を止めることなく切り替える工程（Ｉ）を含む。第２のアクリル樹脂（Ａ）は、第１のアクリル樹脂（Ａ）とは主鎖に有する環構造が異なるとともに、第１のアクリル樹脂（Ａ）と相溶する樹脂である。なお、光学フィルムを構成する樹脂の上記切り替えを、本明細書では単に「樹脂の切り替え」と呼ぶことがある。
【００１４】
樹脂について「相溶する」とは、２種以上の樹脂を均一に混合したときにガラス転移温度（Ｔｇ）が１点のみ測定される状態をいう。換言すれば、「相溶していない」状態（非相溶の状態）のときは、例え樹脂同士を均一に混合していたとしても、複数のＴｇが測定される。なお、２種以上の樹脂のＴｇがほぼ同一である場合、Ｔｇの測定精度の関係から各樹脂のＴｇが分離して測定できないことがある。また、２種以上の樹脂のＴｇが同一である場合、Ｔｇによる相溶・非相溶の判断ができない。この場合は、これら樹脂の混合物（例えば、フィルムなどの成形体）に白化が生じるか否か（非相溶である場合、白化する）、さらに成形体に白化が見られなくても当該成形体を延伸したときに白化が生じるか否か（非相溶であれば、延伸によって樹脂間の界面にボイドが生じ、白化する）により、樹脂の相溶・非相溶を判断してもよい。白化により、例えば、ヘイズが上昇する。
【００１５】
環構造の種類が異なるとは、環構造の基本骨格が異なることを意味する。環構造の種類が異なることには、環構造の置換基の種類のみが異なる場合は含まれない。環構造の置換基の種類のみが異なる組み合わせは、例えば、本実施例において使用しているＮ−フェニルマレイミドおよびＮ−シクロヘキシルマレイミドの組み合わせである。これらの環構造は、いずれもＮ−置換マレイミド構造であり、環構造の置換基がフェニル基であるかシクロヘキシル基であるかのみが互いに異なっている。
【００１６】
樹脂の切り替え工程（Ｉ）では、第１のアクリル樹脂（Ａ）に代わって第２のアクリル樹脂（Ａ）を押出機に供給するが、このとき、押出機に第２のアクリル樹脂（Ａ）を供給する以前に、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）とは異なる熱可塑性樹脂（中間樹脂）の押出機への供給を開始し、第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始以後、押出機への中間樹脂の供給を停止する。
【００１７】
より具体的に工程（Ｉ）では：第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムを溶融成形している押出機に、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）とは異なる中間樹脂の供給を開始し；当該供給の開始以後、押出機への第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始と第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給の停止とを行い；第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始以後、押出機への中間樹脂の供給を停止して、押出機からのフィルムの溶融成形を止めることなく、第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムから第２のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムに切り替える（樹脂を切り替える）。
【００１８】
ここで中間樹脂は、（ｉ）第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）から選ばれる少なくとも一方の樹脂と相溶しない（非相溶である）樹脂Ａ、または（ii）第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）の双方と相溶する樹脂であって、第１および第２のアクリル樹脂から選ばれる少なくとも一方の樹脂とは複屈折特性が異なる樹脂Ｂ、である。複屈折特性は、例えば、フィルムに成形したときの延伸による位相差発現性である。位相差発現性は、例えば、実際に樹脂をフィルム（原フィルム）に製膜し、さらに延伸して得た延伸フィルムの位相差（面内位相差Ｒｅおよび／または厚さ方向の位相差Ｒｔｈ）を測定することにより評価できる。
【００１９】
工程（Ｉ）では、樹脂の切り替え時に第３の熱可塑性樹脂（中間樹脂）を押出機に供給する。このため、パージ材を使用するときのような意図的な発泡が生じることなく、樹脂をスムーズに切り替えることができる。また、フィルムの製膜を続けながら樹脂を切り替えることもできるため、溶融成形後の延伸への適応性が高い製造方法とすることができる。樹脂の切り替え前後のアクリル樹脂（Ａ）は、いずれも主鎖に環構造を有するアクリル樹脂であり、他の熱可塑性樹脂に比べてフィルムとしたときに硬く脆い傾向を有するため、この延伸への適応性の高さは、光学フィルムの工業的な製造に非常にメリットがある。
【００２０】
第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）は互いに相溶する樹脂である。工程（Ｉ）では、中間樹脂の上記供給により、樹脂の切り替えの完了の確認がより容易となる。例えば、中間樹脂として樹脂Ａを供給する場合、非相溶の樹脂が混在している間、溶融成形するフィルムの光学的特性、典型的にはヘイズ、が上昇する。このため、例えばヘイズの変化を検出することにより、樹脂の切り替えの完了を確認することができる。一方、中間樹脂として樹脂Ｂを供給する場合、中間樹脂が混在している間、溶融成形するフィルムの光学的特性である複屈折特性が変化する。このため、複屈折特性の変化を検出することにより、樹脂の切り替えの完了を確認することができる。また、切り替えの完了の確認がより容易となることにより、樹脂の切り替え時の原料ロス、時間的ロスの低減が可能である。
【００２１】
中間樹脂として樹脂Ａを用いる場合、工程（Ｉ）では、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）が互いに相溶であるにもかかわらず、これら樹脂の切り替え時に敢えて非相溶の中間樹脂を押出機に供給することになる。
【００２２】
樹脂Ａは、第１のアクリル樹脂（Ａ）と相溶しない（非相溶の）樹脂であっても、第２のアクリル樹脂（Ａ）と相溶しない樹脂であっても、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）の双方と相溶しない樹脂であってもよい。中間樹脂が第２のアクリル樹脂（Ａ）と相溶する場合、仮に樹脂の切り替え後のフィルムに、押出機内などに残留していた中間樹脂が突然混入した場合においても、当該混入により生じたゲルなどの異物による光学的な欠点の発生が抑制される。一方、中間樹脂が第２のアクリル樹脂（Ａ）と相溶しない場合、ヘイズの変化によって樹脂の切り替えを確認でき、すなわち、樹脂の切り替えの完了の確認がさらに容易となる。より具体的には、複屈折特性の変化の確認は製膜フィルムの少なくとも一部の延伸が必要であるが、ヘイズの変化を確認する際にはこのような延伸を省略できる。
【００２３】
樹脂Ａは、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）から選ばれる少なくとも一方の樹脂と複屈折特性がさらに異なる熱可塑性樹脂であってもよい。この場合、複数の手段による樹脂の切り替えの完了の確認がより容易となる。
【００２４】
樹脂Ｂは、第１のアクリル樹脂（Ａ）と複屈折特性が異なる樹脂であっても、第２のアクリル樹脂（Ａ）と複屈折特性が異なる樹脂であっても、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）と複屈折特性が異なる樹脂であってもよい。なお、樹脂Ｂは第２のアクリル樹脂（Ａ）と相溶するため、仮に樹脂の切り替え後のフィルムに、押出機内などに残留していた中間樹脂が突然混入した場合においても、当該混入により生じたゲルなどの異物による光学的な欠点の発生が抑制される。このような光学的欠点の発生を抑制する観点からは、中間樹脂は、第１のアクリル樹脂（Ａ）と相溶せず、第２のアクリル樹脂（Ａ）と相溶する樹脂Ａ、または樹脂Ｂが好ましい。
【００２５】
第１のアクリル樹脂（Ａ）、中間樹脂および第２のアクリル樹脂（Ａ）相互間の相溶性および複屈折特性の関係に基づき、本発明の製造方法では、第２のアクリル樹脂（Ａ）により構成される光学フィルムへの切り替えの完了を、押出機から溶融成形されるフィルムの複屈折特性を評価することで確認することを選択してもよいし、第２のアクリル樹脂（Ａ）により構成される光学フィルムへの切り替えの完了を、押出機から溶融成形されるフィルムのヘイズを評価することで確認することを選択してもよいし、この両者により確認することを選択してもよい。
【００２６】
複屈折特性およびヘイズの評価は、製膜したフィルムに対して連続的に行っても断続的に行ってもよいし、製膜したフィルムから採取した試験片に対して連続的に行っても断続的に行ってもよい。具体的な複屈折特性の評価方法の例は、光学フィルムの製膜ラインにおける延伸後のフィルムに対してインライン位相差測定装置で直接評価する方法、延伸後のフィルムの一部を試験片として採取して、当該試験片に対してオフラインの位相差測定装置で評価する方法、未延伸のフィルムの一部を試験片として採取してバッチ式の延伸機で延伸した後、オフラインの位相差測定装置で評価する方法である。作業効率の観点からは、インライン測定を行う方法、および延伸フィルムの一部を試験片として採取する方法が好ましい。具体的なヘイズの評価方法についても同様に、インラインの測定装置を用いて評価する方法、採取した試験片に対してオフラインの測定装置で評価する方法のいずれの方法も採用できる。なお、ヘイズの評価においてはフィルムの延伸の有無を考慮する必要はないが、フィルムの膜厚が大きい延伸前の未延伸フィルムに対して評価を実施する方が高いヘイズ値を測定しやすく、厳しい評価となるため好ましい。
【００２７】
第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）は互いに相溶する。第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）の複屈折特性は互いに異なっていても同等であってもよいが、同等である場合、従来の技術であれば樹脂の切り替えの完了の確認には製膜フィルムの一部をサンプルした組成分析が必要となるところ、本発明の製造方法ではこのような組成分析の省略が可能であり、すなわち、本発明の製造方法による上述した効果がより顕著となる。
【００２８】
第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）の複屈折特性が同等な場合とは、例えば、これらの樹脂から構成される同じ延伸条件の延伸フィルム、典型的には同じ延伸条件の一軸延伸フィルム、について、同じ波長の光（例えば波長５５０ｎｍの光）に対する面内位相差Ｒｅの差および厚さ方向の位相差Ｒｔｈの絶対値の差が５ｎｍ以下、好ましくは３ｎｍ以下、より好ましくは２ｎｍ以下、さらに好ましくは１ｎｍ以下の状態をいう。ただし、延伸条件のうち延伸温度については、延伸対象の樹脂のＴｇを基準として当該基準からの増減値が同一であれば（例えば、同じ「Ｔｇ＋１５℃」の延伸温度であれば）、延伸条件が同一であるとする。樹脂の延伸には、当該樹脂のＴｇが重要な因子となるためである。
【００２９】
第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）の複屈折特性が同等な場合、当該特性は限定されず、例えば、光学的に等方である（配向複屈折がゼロに等しい）複屈折特性である。すなわち、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）は、その双方が光学的に等方な樹脂であってもよい。このとき、樹脂Ａは、光学的に等方な樹脂であってもなくてもよく、樹脂Ｂは、光学的に等方な樹脂ではない。
【００３０】
光学的に等方な樹脂とは、当該樹脂をフィルムとし、これを原フィルムとして一軸延伸したときに、波長５５０ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅが５ｎｍ以下であるとともに、当該光に対する厚さ方向の位相差Ｒｔｈの絶対値が５ｎｍ以下となる樹脂をいう。アクリル樹脂（Ａ）が光学的に等方な樹脂である場合、波長５５０ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅが５ｎｍ以下であるとともに、当該光に対する厚さ方向の位相差Ｒｔｈの絶対値が５ｎｍ以下である、光学的に等方な光学フィルム（未延伸フィルムまたは延伸フィルム）が得られる。
【００３１】
もちろん、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）の複屈折特性が、光学的に等方でない（配向複屈折がゼロではない）状態で、互いに同等であってもよい。この場合、例えば、位相差フィルムである光学フィルム、または延伸により位相差フィルムとなる光学フィルム（原フィルム）が得られる。
【００３２】
工程（Ｉ）を実施する具体的な方法は限定されない。
【００３３】
工程（Ｉ）では、第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムを溶融成形している押出機に中間樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、押出機への第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始と、第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給の停止とを行う。そして、押出機への第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始以後、中間樹脂の供給を停止する。この条件を満たすとともに溶融成形を止めない限り、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）ならびに中間樹脂の供給および停止は任意のタイミングで実施できる。中間樹脂の供給の開始と第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給の停止とを同時に行ってもよいし、第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給の開始と中間樹脂の供給の停止とを同時に行ってもよい。第１のアクリル樹脂（Ａ）および中間樹脂がともに供給されている状態、中間樹脂および第２のアクリル樹脂（Ａ）がともに供給されている状態、または第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）ならびに中間樹脂がともに供給されている状態があってもよい。
【００３４】
工程（Ｉ）では、供給を開始しようとする樹脂の供給量を連続的または断続的に増加させながら、供給を停止しようとする樹脂の供給量を連続的または断続的に減少させて最終的に供給を停止してもよい。供給を開始しようとする樹脂と供給を停止しようとする樹脂との組み合わせは、中間樹脂と第１のアクリル樹脂（Ａ）、ならびに第２のアクリル樹脂（Ａ）と第１のアクリル樹脂（Ａ）および／または中間樹脂である。この場合、例えば、樹脂の切り替え時における樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）の変化がよりマイルドになり、Ｔｇの変化に応じた延伸温度の追従がより確実となるため、溶融成形後の延伸をより安定させることができる。この方法は、例えば、ブレンド比が異なる双方の樹脂の混合物を、樹脂の切り替え時に順次押出機に供給することによっても実施できる。
【００３５】
工程（Ｉ）では、１種または２種以上の中間樹脂を押出機に供給できる。２種以上の中間樹脂を押出機に供給する場合、当該２種以上の中間樹脂は同時に供給しても、タイミングを変えて個別に供給してもよい。
【００３６】
中間樹脂の供給量が少ない場合など、また、押出機内部の構造によっては、第１のアクリル樹脂（Ａ）が未だ製膜フィルムに混在している間に、中間樹脂による複屈折特性および／またはヘイズの変化が収束することがある。しかし、この場合においても、当該収束した時点Ｔ０を樹脂の切り替えの確認の開始時点の判断に利用することができ、この観点から、樹脂の切り替えの完了の確認がより容易となる。中間樹脂の供給による樹脂の切り替えの完了の確認をより確実に実施できることから、中間樹脂の供給量の下限は、押出機の容量（ダイが接続されている場合、押出機からダイまでの容量）の１倍程度以上が好ましく、２倍程度以上がより好ましく、３倍程度以上がさらに好ましい。一方、樹脂の切り替え時の原料ロス、時間的ロスを抑制するために、中間樹脂の供給量の上限は、押出機の容量の１００倍程度以下が好ましく、８０倍程度以下がより好ましく、６０倍程度以下がさらに好ましく、４０倍程度以下が特に好ましい。
【００３７】
押出機への中間樹脂およびアクリル樹脂（Ａ）の供給は、押出機の原料投入口への供給である。押出機に、原料投入口への樹脂の供給をより確実かつ容易にするためにホッパーが配置されていることがあるが、工程（Ｉ）における押出機への中間樹脂およびアクリル樹脂（Ａ）の供給は、あくまでも押出機の原料投入口への供給を意味する。中間樹脂およびアクリル樹脂（Ａ）の押出機への供給は連続的であっても断続的であってもよい。
【００３８】
押出機へのアクリル樹脂（Ａ）の供給は、アクリル樹脂（Ａ）を含む樹脂組成物の供給であってもよい。
【００３９】
本発明の製造方法における押出機からの溶融成形は、公知の溶融成形法（溶融押出成形法）に従って実施できる。例えば、先端にＴダイが接続された押出機を使用して、光学フィルムを製膜すればよい。押出機は特に限定されず、単軸押出機であっても二軸押出機であってもよい。押出機に供給する樹脂の形態に応じて、適宜、選択できる。溶融成形は、多層のフィルムを成形する共押出成形であってもよく、この場合、例えば２以上の押出機を設けるとともに、フィードブロックダイ、マルチマニホールドダイのような多層ダイを使用すればよい。
【００４０】
ポリマーフィルタによる溶融濾過を併用した溶融成形とすることが好ましく、この場合、ゲルのような光学的欠点となる異物の量が低減された光学的特性に優れる光学フィルムが得られる。ポリマーフィルタは、例えば、押出機の先端とＴダイとの間に配置される。
【００４１】
押出機からの溶融成形により得た光学フィルムは、基本的に帯状である。この帯状の光学フィルムは、そのまま巻き取ってロールとすることができ、その後、必要に応じてさらなる工程（例えば、延伸工程）に供することができる。溶融成形により得た帯状の光学フィルムを、そのまま連続してさらなる工程に供してもよい。また、押出機からの溶融成形により得た光学フィルムを、例えばＴダイの先端から垂れ流した状態としてもよいし、これを金属板などで受けた後に、板状に切断してもよい。これらの状態も、溶融成形している状態に含まれる。「溶融成形を止める」とは、樹脂の切り替え時を含め、押出機を停止した（押出機を構成するスクリュー、ギヤポンプなどの構成部品を停止した）状態を指すのではなく、押出機からの溶融樹脂の移動を止めることを指す。すなわち、押出機を停止した後に押出機内の圧力によって樹脂の移動が継続している状態、より具体的な例として、押出機内で加圧状態にある樹脂がＴダイなどから吐出されている状態であれば、「溶融成形を止める」状態に含まれない。なお、押出機に接続された配管に圧抜きバルブなどがあれば、ここからの樹脂の吐出の有無を確認することによっても、溶融樹脂の移動の有無を確認することができる。
【００４２】
本発明の製造方法において、樹脂の切り替えの完了の確認に、上述した方法以外の他の方法を併用することができる。例えば、押出機に新たに熱可塑性樹脂（アクリル樹脂（Ａ）を含む）を供給し始めたときに、どの程度供給すれば押出機の先端（ダイが接続されている場合はダイの先端）から新たに供給した樹脂が吐出され始めるかを予め検討しておき、当該供給量の情報を樹脂の切り替えの完了の判断に利用してもよい。例えば、当該供給量の情報を、溶融成形したフィルムに対する複屈折特性および／またはヘイズの評価の開始のタイミングに利用できる。なお、押出機の容量（ダイスが接続されている場合、押出機からダイまでの容量）を基準として、樹脂の切り替えの完了までは、例えば、当該容量の１〜１００倍程度の新たな樹脂の供給が一般に必要であるが、切り替えの完了までに供給する樹脂量は少ない方が好ましく、押出機の置換能力に応じて１〜８０倍程度、１〜６０倍程度、１〜４０倍程度、１〜２０倍程度、１〜１０倍程度などに設定できる。
【００４３】
本発明の製造方法は、押出機からの溶融成形により得た光学フィルムを延伸して、延伸フィルムである光学フィルムを得る工程（延伸工程）をさらに含んでいてもよい。このとき、押出機からの溶融成形により得た光学フィルムを原フィルムとして、延伸光学フィルムを得ることになる。押出機からの溶融成形と、溶融成形により得た光学フィルムの延伸とは連続的に行うことができる。押出機からの溶融成形と、溶融成形により得た光学フィルムの延伸とを個別に行ってもよく、この場合、例えば溶融成形により得た光学フィルム（原フィルム）を巻き取ってロール（原反ロール）とし、その後、当該ロールから原フィルムを繰り出して延伸し、延伸光学フィルムを得ることになる。なお、中間樹脂が押出機に供給されている間に溶融成形した部分（中間樹脂が含まれる部分）については、そのまま延伸しても、必要に応じて延伸前に除去してもよい。
【００４４】
第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）は主鎖に環構造を有するアクリル樹脂であり、フィルムとしたときに他の熱可塑性樹脂よりも硬く脆いアクリル樹脂の中でも、特に硬く脆い傾向を有する。硬く脆いフィルムはハンドリング性が低く、当該フィルムを組み込んだ製品の製造時および使用時に割れなどの欠陥が生じやすい。しかし、このような延伸により、可とう性などの機械的特性が向上した光学フィルムが得られる。また、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）の配向複屈折がゼロでない場合、延伸により配向複屈折が発現した光学フィルム（例えば位相差フィルム）が得られる。
【００４５】
樹脂を切り替える際に延伸条件、例えば延伸温度を変化させてもよく、これにより、より安定した延伸の実現が可能となる。延伸条件は、例えば、切り替え時におけるアクリル樹脂（Ａ）のＴｇの変化に応じて変化させる。より具体的には、切り替え時にアクリル樹脂（Ａ）のＴｇが高くなる場合、延伸温度をこれに追従させて上昇させる；切り替え時にアクリル樹脂（Ａ）のＴｇが低くなる場合、延伸温度をこれに追従させて低下させる；などの制御を行う。前者の制御により、Ｔｇの上昇に伴うフィルムの延伸性低下によって原フィルムが張力限界を超えて破断することを抑制できる。後者の制御により、原フィルムが溶融破断することを抑制できる。延伸条件の変化は、連続的に行っても段階的に行ってもよい。延伸条件、特に延伸温度の変化および変化後の延伸条件が安定するまでに時間を要することに留意することが好ましい。例えば、新たなアクリル樹脂（Ａ）を押出機に供給し始めるタイミングで延伸条件を変化させてもよく、この場合、押出機内にある樹脂の溶融成形が進行する間に、延伸条件が安定することが期待される。
【００４６】
延伸工程を実施する具体的な方法は限定されず、公知の延伸方法を適用できる。延伸は一軸延伸であっても二軸延伸であってもよいし、二軸延伸は逐次二軸延伸であっても同時二軸延伸であってもよい。溶融成形により得た帯状の光学フィルムを連続的に逐次二軸延伸する場合、そのＭＤ方向（流れ方向、溶融成形の方向）に縦延伸した後に、ＴＤ方向（幅方向、溶融成形の方向とはフィルム面内において垂直な方向）に横延伸することが効率的である。
【００４７】
延伸温度は、原フィルムのＴｇを基準として、Ｔｇ−１０℃〜Ｔｇ＋５０℃が好ましく、Ｔｇ〜Ｔｇ＋４０℃がより好ましい。延伸倍率は、１．２〜８倍程度であり、１．５〜５倍が好ましい。
【００４８】
樹脂の切り替え前後においてそのＴｇが変化すると、延伸温度も当該変化に応じて変化させる（追従させる）ことが望まれるが、変化量が大きいと延伸温度の変化が追いつかず、延伸が不安定となる。この観点からは、工程（Ｉ）において、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと中間樹脂のＴｇとの差、および中間樹脂のＴｇと第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの差を、いずれも１８℃以下とすることが好ましい。双方の差は、いずれも１６℃以下が好ましく、１４℃以下がより好ましい。これらの差は絶対値で判断し、双方のＴｇの大小関係は問わない。
【００４９】
また、この観点からは、中間樹脂のＴｇが第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの間にあることが好ましい。この場合、中間樹脂が、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）間の緩衝材、調整材としても機能する。
【００５０】
なお、これらのＴｇの制御では、樹脂の切り替え時における押出機内の樹脂の溶融粘度が安定する効果も得られる。
【００５１】
溶融成形により得た帯状の光学フィルムを連続的に延伸する場合、工程（Ｉ）を含む本発明の製造方法は、以下の方法であるといえる。すなわち、押出機からの溶融成形と、前記溶融成形により得た原フィルムの延伸とを連続して行うことにより、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂から構成された延伸フィルムである光学フィルムを得る、光学フィルムの製造方法であって、第１の前記アクリル樹脂により構成される原フィルムから、前記第１のアクリル樹脂とは主鎖に有する環構造が異なるとともに前記第１のアクリル樹脂と相溶する第２の前記アクリル樹脂により構成される原フィルムへと前記溶融成形を止めることなく切り替えることにより、前記延伸後に得られる前記光学フィルムを前記第１のアクリル樹脂により構成される光学フィルムから前記第２のアクリル樹脂により構成される光学フィルムへと切り替える工程を含み、前記工程において、前記第１のアクリル樹脂から構成される光学フィルムを溶融成形している前記押出機に、前記第１および第２のアクリル樹脂とは異なる熱可塑性樹脂の供給を開始し、当該供給の開始以後、前記押出機への前記第２のアクリル樹脂の供給の開始と前記第１のアクリル樹脂の供給の停止とを行い、前記第２のアクリル樹脂の供給の開始以後、前記押出機への前記熱可塑性樹脂の供給を停止し、前記熱可塑性樹脂が、（ｉ）前記第１および第２のアクリル樹脂から選ばれる少なくとも一方の樹脂とは相溶しない樹脂Ａ、または（ii）前記第１および第２のアクリル樹脂の双方と相溶する樹脂であって、前記第１および第２のアクリル樹脂から選ばれる少なくとも一方の樹脂とは複屈折特性が異なる樹脂Ｂ、である、切り替え工程を含む光学フィルムの製造方法。
【００５２】
本発明の製造方法は、本発明の効果が得られる限り、上述した工程以外の任意の工程を含むことができる。当該任意の工程は、例えば、溶融成形により得た光学フィルム、または延伸工程を経た光学フィルム（延伸光学フィルム）の端部をスリットにより切除する工程（スリット工程）である。溶融成形により得た光学フィルムの端部では、その厚さの均一性が低いことがある。また、延伸工程を経たフィルム、特に幅延伸を得たフィルムでは、延伸に用いたクリップの把持跡が光学フィルムの端部に残留していることがある。スリット工程においてこれら端部を除去することにより、特性の均一性が高く、ロールへの巻き取りが容易な光学フィルムとすることができる。スリット工程を実施する具体的な方法は限定されない。
【００５３】
また例えば、当該任意の工程は、溶融成形により得た光学フィルムまたは延伸工程を経た光学フィルムに保護フィルムを積層する工程、および／またはナーリングを行う工程である。これらの工程の実施により、光学フィルムをロールに巻き取る際の傷の発生を抑制できる。保護フィルムには公知の保護フィルムを使用でき、その積層方法は限定されない。ナーリングを行う方法も限定されず、公知の方法を適用できる。ナーリングは、例えばフィルムの端部に、好ましくはフィルムの両端部に行う。スリット工程とこれらの工程とを併せて実施してもよい。
【００５４】
以下、アクリル樹脂（Ａ）について説明する。
【００５５】
［アクリル樹脂（Ａ）］
アクリル樹脂（Ａ）は主鎖に環構造を有する。環構造は特に限定されず、例えば、ラクトン環構造、グルタルイミド構造、無水グルタル酸構造、Ｎ−置換マレイミド構造、および無水マレイン酸構造からなる群から選ばれる少なくとも１種である。これらの環構造は、光学フィルムへの使用に適した特性、例えば、高いＴｇのような熱的特性、製膜後の延伸による複屈折発現性または光学的等方性のような光学的特性を、その種類および含有率に応じてアクリル樹脂（Ａ）に与える。アクリル樹脂（Ａ）は２種以上の環構造を主鎖に有していてもよい。
【００５６】
アクリル樹脂は、（メタ）アクリル酸エステル単位を、全構成単位の５０モル％以上、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは７０モル％以上有する重合体である。（メタ）アクリル酸エステル単位の誘導体である環構造を主鎖に有する場合、（メタ）アクリル酸エステル単位および環構造の合計が全構成単位の５０モル％以上であれば、アクリル樹脂とする。
【００５７】
（メタ）アクリル酸エステル単位は、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ベンジルなどのアクリル酸エステル；メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸ベンジルなどのメタクリル酸エステル；の各単量体の重合により形成される単位である。光学的透明性の高い光学フィルムが得られるとともに、環化反応により樹脂の主鎖に環構造を形成できることから、アクリル樹脂（Ａ）はＭＭＡ単位を構成単位として有することが好ましい。アクリル樹脂（Ａ）は、これらの（メタ）アクリル酸エステル単位を２種以上有していてもよい。
【００５８】
アクリル樹脂（Ａ）における環構造の含有率は、例えば、２重量％以上４０重量％以下である。環構造の含有率の下限は、２．５重量％以上が好ましく、３重量％以上、４重量％以上、５重量％以上の順により好ましい。環構造の含有率の上限は、３５重量％以下が好ましく、３０重量％以下がより好ましく、２５重量％以下がさらに好ましい。環構造の含有率が過度に大きくなると、アクリル樹脂（Ａ）またはアクリル樹脂（Ａ）を含む樹脂組成物のフィルムへの成形性（製膜性）が低下したり、溶融成形により得た光学フィルムが過度に硬くかつ脆くなることで、可とう性をはじめとする機械的特性が低下したり、延伸工程の実施が困難になったりする。環構造の含有率が過度に小さくなると、高いＴｇなど、主鎖に位置する環構造による特性が享受できなくなる。
【００５９】
以下の式（１）に、Ｎ−置換マレイミド構造および無水マレイン酸構造を示す。式（１）に示す構造は、当該構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）の構成単位でもある。
【００６０】
【化１】
2015161807.tif 000002
【００６１】
式（１）におけるＲ1およびＲ2は、互いに独立して、水素原子またはメチル基であり、Ｘ1は、酸素原子または窒素原子である。Ｘ1が酸素原子のときＲ3は存在せず、Ｘ1が窒素原子のとき、Ｒ3は、水素原子、炭素数１〜６の直鎖または分岐アルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、フェニル基またはベンジル基である。フェニル基およびベンジル基では、ベンゼン環の１以上の水素原子が置換されていてもよい。Ｘ1が窒素原子のとき、Ｒ3は、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基、ベンジル基が好ましく、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基がより好ましい。
【００６２】
Ｘ1が窒素原子のとき、式（１）に示される環構造はＮ−置換マレイミド構造である。Ｎ−置換マレイミド構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）は、例えば、単量体としてＮ−置換マレイミドおよび（メタ）アクリル酸エステルを含む単量体群を共重合して形成できる。
【００６３】
Ｘ1が酸素原子のとき、式（１）に示される環構造は無水マレイン酸構造である。無水マレイン酸構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）は、例えば、単量体として無水マレイン酸および（メタ）アクリル酸エステルを含む単量体群を共重合して形成できる。
【００６４】
以下の式（２）に、グルタルイミド構造および無水グルタル酸構造を示す。式（２）に示す構造は、当該構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）の構成単位でもある。
【００６５】
【化２】
2015161807.tif 000003
【００６６】
式（２）におけるＲ4およびＲ5は、互いに独立して、水素原子またはメチル基であり、Ｘ2は、酸素原子または窒素原子である。Ｘ2が酸素原子のときＲ6は存在せず、Ｘ2が窒素原子のとき、Ｒ6は、水素原子、炭素数１〜６の直鎖または分岐アルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、フェニル基またはベンジル基である。Ｘ2が窒素原子のとき、Ｒ6は、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基、ベンジル基が好ましく、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基がより好ましい。
【００６７】
Ｘ2が窒素原子のとき、式（２）に示される環構造はグルタルイミド構造である。グルタルイミド構造は、例えば、アクリル樹脂をメチルアミンなどのイミド化剤により環化して（イミド化して）形成できる。
【００６８】
Ｘ2が酸素原子のとき、式（２）に示される環構造は無水グルタル酸構造である。無水グルタル酸構造は、例えば、（メタ）アクリル酸エステルと（メタ）アクリル酸との共重合体であるアクリル樹脂を、分子内で脱アルコール環化縮合させて形成できる。
【００６９】
以下の式（３）に、ラクトン環構造の一例を示す。式（３）に示す構造は、当該構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）の構成単位でもある。
【００７０】
【化３】
2015161807.tif 000004
【００７１】
式（３）において、Ｒ7、Ｒ8およびＲ9は、互いに独立して、水素原子または炭素数１〜２０の範囲の有機残基である。当該有機残基は酸素原子を含んでもよい。
【００７２】
有機残基は、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基などの炭素数が１〜２０の範囲のアルキル基；エテニル基、プロペニル基などの炭素数が１〜２０の範囲の不飽和脂肪族炭化水素基；フェニル基、ナフチル基などの炭素数が１〜２０の範囲の芳香族炭化水素基；上記アルキル基、上記不飽和脂肪族炭化水素基および上記芳香族炭化水素基において、水素原子の一つ以上が水酸基、カルボキシル基、エーテル基およびエステル基から選ばれる少なくとも１種の基により置換された基；である。
【００７３】
式（３）に示すラクトン環構造は、例えば、（メタ）アクリル酸エステルと、水酸基および／またはカルボキシル基を分子内に有する（メタ）アクリル酸エステルとを含む単量体群を共重合した後、得られた共重合体であるアクリル樹脂において、当該各単量体に由来する構成単位間で脱アルコール環化縮合反応を進行させて形成できる。（メタ）アクリル酸エステルは、例えばＭＭＡであり、水酸基および／またはカルボキシル基を分子内に有する（メタ）アクリル酸エステルは、例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）である。この場合、得られた共重合体における隣り合ったＭＭＡ単位とＭＨＭＡ単位とを脱アルコール環化縮合させて、Ｒ7がＨであり、Ｒ8およびＲ9がＣＨ3である、式（３）に示すラクトン環構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ）を形成できる。
【００７４】
第１のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造と、第２のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造とは互いに異なっている。環構造の組み合わせは特に限定されないが、「第１のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造／第２のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造」で表して、例えば、Ｎ−置換マレイミド構造／グルタルイミド構造、グルタルイミド構造／Ｎ−置換マレイミド構造、Ｎ−置換マレイミド構造／ラクトン環構造、ラクトン環構造／Ｎ−置換マレイミド構造、グルタルイミド構造／ラクトン環構造、ラクトン環構造／グルタルイミド構造である。
【００７５】
アクリル樹脂（Ａ）が主鎖に環構造を有することにより、当該樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムの耐熱性が向上する。アクリル樹脂（Ａ）のＴｇは、例えば、１１０℃以上であり、環構造の種類および含有率によっては１１５℃以上、１２０℃以上、さらには１３０℃以上とすることができる。アクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムのＴｇも同様に、例えば１１０℃以上であり、アクリル樹脂（Ａ）のＴｇおよび光学フィルムの組成によっては１１５℃以上、１２０℃以上、さらには１３０℃以上とすることができる。このように高いＴｇを有する光学フィルムは、限られたスペース内で光源、電源部、回路基板といった発熱部に近接した配置を余儀なくされるＬＣＤなどの画像表示装置への使用に適している。
【００７６】
主鎖の環構造により、アクリル樹脂（Ａ）は光学的に等方な樹脂となりうる。アクリル樹脂（Ａ）が光学的に等方な樹脂である場合、波長５５０ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅが５ｎｍ以下であるとともに、当該光に対する厚さ方向の位相差Ｒｔｈの絶対値が５ｎｍ以下である、光学的に等方な光学フィルム（未延伸フィルムまたは延伸フィルム）が実現する。光学的に等方な光学フィルムは、例えば、偏光子保護フィルムとしての使用に好適である。
【００７７】
フィルムの面内位相差Ｒｅは、当該フィルムの面内における遅相軸方向の屈折率をｎｘ、遅相軸方向に垂直な方向（進相軸方向）の屈折率をｎｙ、フィルムの厚さをｄ（ｎｍ）として、式Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄにより表される。フィルムの厚さ方向の位相差Ｒｔｈは、さらに当該フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚとして、式Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄにより表される。本明細書におけるｎｘ、ｎｙおよびｎｚは、波長５５０ｎｍの光に対する屈折率である。
【００７８】
アクリル樹脂（Ａ）の分子量は、重量平均分子量にして、例えば３０００〜１００万であり、１万〜７５万が好ましく、５万〜５０万がより好ましい。
【００７９】
アクリル樹脂（Ａ）における構成単位および環構造の種類および含有率は、公知の手法、例えば1Ｈ核磁気共鳴（1Ｈ−ＮＭＲ）、赤外線分光分析（ＩＲ）あるいは元素分析により評価できる。例えば、ラクトン環構造の含有率は、特開2001-151814号公報に記載の方法により求めることができる。グルタルイミド構造の存在は、例えば、ＩＲスペクトルにおける波数１６６０ｃｍ-1付近のイミドカルボニル基に由来する吸収ピークの存在で判断できる。マレイミド構造の存在は、ＷＯ２０１１／１４９０８８に記載されているように、1Ｈ−ＮＭＲスペクトルから存在を確認できる。
【００８０】
アクリル樹脂（Ａ）は、本発明の効果が得られる限り、主鎖に位置する環構造および（メタ）アクリル酸エステル単位以外の任意の構成単位を有していてもよい。当該構成単位は、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、メタリルアルコール、アリルアルコール、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、酢酸ビニル、２−ヒドロキシメチル−１−ブテン、メチルビニルケトン、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルカルバゾールの各単量体に由来する構成単位である。
【００８１】
アクリル樹脂（Ａ）は、公知の重合方法および環化方法により形成できる。
【００８２】
［中間樹脂］
中間樹脂は、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）とは異なる熱可塑性樹脂であるとともに、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）から選ばれる少なくとも一方の樹脂とは相溶しない樹脂（樹脂Ａ）、または第１および第２のアクリル樹脂の双方と相溶する樹脂であって、第１および第２のアクリル樹脂から選ばれる少なくとも一方の樹脂とは複屈折特性が異なる樹脂（樹脂Ｂ）である限り、限定されない。
【００８３】
中間樹脂は、例えば、アクリル樹脂、スチレン系樹脂、（メタ）アクリル酸樹脂、オレフィン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂であり、アクリル樹脂およびスチレン系樹脂から選ばれる少なくとも１つが好ましい。中間樹脂は、２種以上のこれらの樹脂を含む樹脂（樹脂組成物）であっても、これらの樹脂と他の樹脂とを含む樹脂（樹脂組成物）であってもよい。前者の例は、アクリル樹脂とスチレン系樹脂とを含む樹脂（樹脂組成物）である。
【００８４】
中間樹脂であるアクリル樹脂は、主鎖に環構造を有するアクリル樹脂であっても、主鎖に環構造を有さないアクリル樹脂であってもよい。環構造は、例えば、ラクトン環構造、グルタルイミド構造、無水グルタル酸構造、Ｎ−置換マレイミド構造、および無水マレイン酸構造から選ばれる少なくとも１種である。主鎖に環構造を有さないアクリル樹脂は、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ベンジルなどのアクリル酸エステル；メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸ベンジルなどのメタクリル酸エステルの各（メタ）アクリレート単量体に由来する構成単位を有する樹脂である。アクリル樹脂は、これらの単量体に由来する構成単位を２種以上有していてもよい。主鎖に環構造を有さないアクリル樹脂は、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）でありうる。
【００８５】
中間樹脂が主鎖に環構造を有するアクリル樹脂である場合、当該環構造は、第１または第２のアクリル樹脂（Ａ）が主鎖に有する環構造と同じでも異なっていてもよい。
【００８６】
アクリル樹脂については、上述したとおりである。
【００８７】
スチレン系樹脂は、スチレン系単量体に由来する構成単位（スチレン単位）を有する樹脂である。スチレン系単量体は特に限定されず、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレンおよびクロロスチレンである。スチレン系樹脂におけるスチレン単位の含有率は、１０重量％以上が好ましく、３０重量％以上がより好ましく、５０重量％以上がさらに好ましい。
【００８８】
具体的なスチレン系樹脂の例は、ポリスチレン、スチレン−（メタ）アクリル酸メチル共重合体、アクリロニトリル−スチレン共重合体、アクリロニトリル−スチレン−マレイミド共重合体、スチレン−ブタジエンブロック共重合体である。中間樹脂をアクリル樹脂とスチレン系樹脂とを含む樹脂組成物とする場合、当該アクリル樹脂との相容性に優れることから、アクリロニトリルおよびメタクリロニトリルなどのシアン化ビニル系単量体に由来する構成単位を有するスチレン系樹脂が好ましく、アクリロニトリルに由来する構成単位を有するスチレン系樹脂がより好ましく、アクリロニトリル−スチレン共重合体およびアクリロニトリル−スチレン−マレイミド共重合体がさらに好ましい。このアクリロニトリル−スチレン共重合体におけるスチレン単位の含有率は、例えば、６０〜８０重量％である。このアクリロニトリル−スチレン−マレイミド共重合体におけるスチレン単位の含有率は、例えば、５５〜８０重量％である。
【００８９】
スチレン系樹脂は、スチレン単位を有するグラフト鎖を有するゴム質樹脂を含んでいてもよい。このようなゴム質樹脂は、例えば、アクリルゴムやブタジエンゴムなどの微粒子の存在下にスチレン系単量体を含む単量体群を重合して製造できる。中間樹脂をアクリル樹脂とスチレン系樹脂とを含む樹脂組成物とする場合、アクリル樹脂との相溶性が高いことから、ゴム質樹脂は、アクリロニトリルに由来する構成単位をグラフト鎖に有する樹脂が好ましい。このようなゴム質樹脂の例は、アクリルゴム、ブタジエンゴム、エチレン−プロピレンゴムなどにアクリロニトリル−スチレン単量体を含む単量体群をグラフト重合したＡＳＡ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂である。
【００９０】
第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと中間樹脂のＴｇとの差、および中間樹脂のＴｇと第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの差は、いずれも１８℃以下が好ましく、１６℃以下がより好ましく、１４℃以下がさらに好ましい。また、中間樹脂のＴｇが、第１のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇと第２のアクリル樹脂（Ａ）のＴｇとの間にあることが好ましい。これらの差は絶対値で判断し、双方のＴｇの大小関係は問わない。
【００９１】
［フィルムを構成する他の成分］
本発明の製造方法では、アクリル樹脂（Ａ）から構成される光学フィルムを得ている。「アクリル樹脂（Ａ）から構成される」とは、主成分がアクリル樹脂（Ａ）であることを意味する。主成分とは含有率が最も大きな成分であり、その具体的な含有率は、例えば５０重量％以上、好ましくは６０重量％以上であり、７０重量％以上、８０重量％以上、９０重量％以上の順により好ましい。本発明の製造方法で得た光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）以外の材料、例えば、アクリル樹脂（Ａ）以外の樹脂、低分子材料、添加剤などを、光学フィルムとして十分な光学的透明性が確保されるとともに本発明の効果が得られる範囲で含んでいてもよい。本発明の製造方法で得る光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）と、必要に応じてこれらの材料とを含む樹脂組成物（Ｂ）からなる。本発明の製造方法で得る光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）からなる光学フィルムであってもよい。
【００９２】
樹脂組成物（Ｂ）からなる光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）を含む樹脂組成物（Ｂ）を押出機に供給し、溶融成形して得ることができる。なお、樹脂組成物（Ｂ）には中間樹脂は含まれない。
【００９３】
樹脂組成物（Ｂ）は、互いに相溶する限り、２種以上のアクリル樹脂（Ａ）を含んでいてもよい。樹脂組成物（Ｂ）は、アクリル樹脂（Ａ）と相溶する、アクリル樹脂（Ａ）以外の熱可塑性アクリル樹脂を、本発明の効果が得られる範囲でさらに含んでいてもよい。
【００９４】
光学フィルムとして十分な光学的透明性が確保されるとともに本発明の効果が得られる限り、樹脂組成物（Ｂ）は、アクリル樹脂（Ａ）以外の樹脂を含んでいてもよい。当該樹脂は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン樹脂、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）などのオレフィン系樹脂；塩化ビニル、塩素化ビニル樹脂などの含ハロゲン系樹脂；ポリメタクリル酸メチルなどのアクリル樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０などのポリアミド；ポリアセタール；ポリカーボネート；ポリフェニレンオキシド；ポリフェニレンスルフィド；ポリエーテルエーテルケトン；ポリサルホン；ポリエーテルサルホン；ポリオキシペンジレン；ポリアミドイミド；ゴム質樹脂である。樹脂組成物（Ｂ）は、２種以上のこれら樹脂を含むことができる。
【００９５】
光学フィルムとして十分な光学的透明性が確保されるとともに本発明の効果が得られる限り、樹脂組成物（Ｂ）は、樹脂以外の材料、例えば添加剤を含むことができる。添加剤は、例えば、酸化防止剤、耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤などの安定剤；位相差上昇剤、位相差低減剤、位相差安定剤などの位相差調整剤；ガラス繊維、炭素繊維などの補強材；紫外線吸収剤；近赤外線吸収剤；トリス（ジブロモプロピル）ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモンなどの難燃剤；アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤を含む帯電防止剤；無機顔料、有機顔料、染料などの着色剤；有機フィラー、無機フィラー、樹脂改質剤、可塑剤、滑剤である。樹脂組成物（Ｂ）における添加剤の含有率は、好ましくは７重量％未満、より好ましくは２重量％以下、さらに好ましくは０．５重量％以下である。
【００９６】
樹脂組成物（Ｂ）は、光学的に等方な樹脂組成物であってもよい。
【００９７】
樹脂組成物（Ｂ）は、製膜後の延伸により位相差を発現する樹脂組成物であってもよい。この場合、樹脂組成物（Ｂ）からなる位相差フィルムが得られる。位相差の発現の程度は、樹脂組成物（Ｂ）の組成および樹脂組成物（Ｂ）からなる原フィルムの延伸条件によって制御できる。
【００９８】
樹脂組成物（Ｂ）の形成方法は特に限定されない。アクリル樹脂（Ａ）ならびに必要に応じて添加剤および／またはさらなる樹脂を公知の混合方法で混合して形成できる。混合は、例えば、オムニミキサーなどの混合機でプレブレンドした後、得られた混合物を混練して実施できる。この場合、混練機は特に限定されず、例えば、単軸押出機、二軸押出機などの押出機、および加圧ニーダーである。
【００９９】
［光学フィルム］
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）から構成される。より具体的には、樹脂の切り替え前は第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成され、樹脂の切り替え後は第２のアクリル樹脂（Ａ）から構成される。樹脂の切り替えの際に溶融成形により得たフィルムは、中間樹脂の供給によるヘイズの上昇および／または複屈折特性の変化が生じているため、基本的に、光学フィルムとして使用しない。もちろん、所望の条件が満たされているのであれば、このようなフィルムであっても光学フィルムとして使用することは任意である。
【０１００】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）に基づく高い光学的透明性を有する。当該フィルムの全光線透過率は、例えば８５％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９１％以上である。全光線透過率は、フィルムの光学的透明性の指標となる。全光線透過率が８５％未満のフィルムは光学用途に適さない。フィルムの全光線透過率は、ＪＩＳ  Ｋ７３６１の規定に準拠して求めることができる。
【０１０１】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、アクリル樹脂（Ａ）に基づく低いヘイズを有する。当該フィルムのヘイズは、例えば、１％以下である。
【０１０２】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、配向複屈折の発生がない、位相差がほぼゼロである光学的に等方なフィルム（ゼロ位相差フィルム）とすることができる。光学的に等方なフィルムは、例えば、偏光子保護フィルムとして使用することができ、この場合、当該保護フィルムを偏光子と組み合わせて偏光板を形成することができる。本明細書では、波長５５０ｎｍの光に対する位相差（面内位相差Ｒｅ、および厚さ方向の位相差Ｒｔｈの絶対値）がいずれも５ｎｍ以下である場合を、配向複屈折の発生がない光学的に等方なフィルムであるとする。ゼロ位相差フィルムは、ＲｅおよびＲｔｈの絶対値ともに３ｎｍ以下が好ましく、１．５ｎｍ以下がより好ましく、１ｎｍ以下がさらに好ましい。
【０１０３】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、未延伸フィルムであっても、延伸フィルムであってもよい。延伸フィルムは、例えば、一軸延伸フィルム、二軸延伸フィルム、斜め延伸フィルムである。二軸延伸フィルムは、逐次二軸延伸フィルムであっても同時二軸延伸フィルムであってもよい。
【０１０４】
本発明の製造方法により得た光学フィルムの表面に、必要に応じて各種の機能性コーティング層を形成してもよい。機能性コーティング層は、例えば、帯電防止層、粘接着剤層、接着層、易接着層、防眩（ノングレア）層、光触媒層などの防汚層、反射防止層、ハードコート層、紫外線遮蔽層、熱線遮蔽層、電磁波遮蔽層、ガスバリヤー層である。
【０１０５】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、従来の光学フィルムと同様に、各種の光学部材として用いることができる。光学部材は、例えば、光学用保護フィルム、具体的には、各種の光ディスク（ＶＤ、ＣＤ、ＤＶＤ、ＭＤ、ＬＤなど）の基板の保護フィルム、ＬＣＤなどの画像表示装置が備える偏光板に用いる偏光子保護フィルム、位相差フィルムである。視野角補償フィルム、光拡散フィルム、反射フィルム、反射防止フィルム、防眩フィルム、輝度向上フィルム、タッチパネル用導電フィルムなどに使用してもよい。
【０１０６】
偏光板は、一般に、ポリビニルアルコールなどの樹脂フィルムからなる偏光子と、当該偏光子を保護するための偏光子保護フィルムとを備える。本発明の製造方法により得た光学フィルムは、例えば、偏光子保護フィルムとして偏光板に組み込まれる。
【０１０７】
偏光板の構造は特に限定されず、偏光子の一方の面に当該光学フィルムが積層された構造であってもよいし、一対の当該光学フィルムによって偏光子が挟持された構造であってもよい。偏光板の構造の典型的な一例は、ポリビニルアルコールフィルムをヨウ素または二色性染料などの二色性物質により染色した後に一軸延伸して得た偏光子の片面または両面に、接着剤層または易接着層を介して本発明の製造方法により得たフィルムを接合させた構造である。
【０１０８】
偏光子は特に限定されず、例えば、ポリビニルアルコールフィルムを染色、延伸して得た偏光子；脱水処理したポリビニルアルコールあるいは脱塩酸処理したポリ塩化ビニルなどのポリエン偏光子；多層積層体あるいはコレステリック液晶を用いた反射型偏光子；薄膜結晶フィルムからなる偏光子；などの公知の偏光子である。なかでも、ポリビニルアルコールを染色、延伸して得た偏光子が好ましい。偏光子の厚さは特に限定されず、一般に５〜１００μｍ程度である。
【０１０９】
偏光板は、偏光子および本発明の製造方法により得た光学フィルムの他に、任意の部材を有していてもよい。当該部材は、例えば、ＴＡＣフィルム、ポリカーボネートフィルム、環状ポリオレフィンフィルム、アクリル樹脂フィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリナフタレンテレフタレートフィルムである。なかでも、偏光板としての光学特性に優れることから、アクリル樹脂フィルムが好ましい。このアクリル樹脂フィルムは、光学的に等方なフィルムであっても位相差フィルムであってもよい。
【０１１０】
偏光板は、その表面特性、例えば耐傷つき特性の向上を目的として、ハードコート層を有していてもよい。ハードコート層は、例えば、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、アクリルシリコーン樹脂、紫外線硬化樹脂、ウレタン系ハードコート剤からなる。紫外線硬化樹脂は、例えば紫外線硬化アクリルウレタン、紫外線硬化エポキシアクリレート、紫外線硬化（ポリ）エステルアクリレート、紫外線硬化オキセタンである。ハードコート層の厚さは、通常０．１〜１００μｍである。ハードコート層を形成する前に、その下地となる層にプライマー処理を行ってもよく、当該層に、反射防止処理あるいは低反射処理などの公知の防眩処理を行ってもよい。
【０１１１】
画像表示装置は、例えばＬＣＤであり、当該ＬＣＤの画像表示部が、液晶セル、バックライトなどの部材とともに、本発明の製造方法により得た光学フィルムを備える。画像表示装置は、エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）ディスプレイ、プラズマディスプレイ（ＰＤ）、電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ：Field Emission Display）、有機電界発光表示装置（ＯＬＥＤ）でありうる。
【実施例】
【０１１２】
以下、実施例により、本発明をさらに詳細に説明する。本発明は、以下に示す実施例に限定されない。実施例では、便宜上、化合物について下記の略称を用いる。
ＣＭＩ：Ｎ−シクロヘキシルマレイミド
ＰＭＩ：Ｎ−フェニルマレイミド
ＭＭＡ：メタクリル酸メチル
ＤＭ：ｎ−ドデシルメルカプタン
Ｓｔ：スチレン
ＭＥＫ：メチルエチルケトン
【０１１３】
本実施例において作製した樹脂およびフィルムの評価方法を示す。
【０１１４】
［ガラス転移温度（Ｔｇ）］
樹脂のＴｇは、ＪＩＳ  Ｋ７１２１の規定に準拠して求めた。具体的には、示差走査熱量計（リガク製、ＤＳＣ−８２３０）を用い、窒素ガス雰囲気下、約１０ｍｇのサンプルを常温から２００℃まで昇温（昇温速度２０℃／分）して得られたＤＳＣ曲線から、始点法により評価した。リファレンスには、α−アルミナを用いた。
【０１１５】
［重量平均分子量（Ｍｗ）］
樹脂のＭｗは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用い、ポリスチレン換算により求めた。Ｍｗの測定に用いた装置および測定条件は、以下のとおりである。
システム：東ソー製ＧＰＣシステム  ＨＬＣ−８２２０
測定側カラム構成：
・ガードカラム：東ソー製、TSKguardcolumn SuperHZ-L
・分離カラム：東ソー製、TSKgel SuperHZM-M  ２本直列接続
リファレンス側カラム構成：
・リファレンスカラム：東ソー製、TSKgel SuperH-RC
展開溶媒：クロロホルム（和光純薬工業製、特級）
展開溶媒の流量：０．６ｍＬ／分
標準試料：ＴＳＫ標準ポリスチレン（東ソー製、ＰＳ−オリゴマーキット）
カラム温度：４０℃
【０１１６】
［フィルムの厚さ］
作製したフィルムの厚さは、デジマチックマイクロメーター（ミツトヨ製）を用いて測定した。
【０１１７】
本実施例では、フィルム製膜の溶融成形を続けながら樹脂を切り替えたが、その際、樹脂の切り替えの完了を、第２のアクリル樹脂（Ａ）の押出機への供給以後に製膜したフィルムが示す複屈折特性（本実施例においては位相差）またはヘイズにより確認した。
【０１１８】
位相差およびヘイズの測定方法を示す。
【０１１９】
［位相差］
製膜したフィルムの複屈折特性（本実施例においては位相差）は、下記の延伸後、位相差フィルム・光学材料検査装置（大塚電子製、ＲＥＴＳ−１００）を用いて、波長５５０ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅ、同波長の光に対する厚さ方向の位相差Ｒｔｈとして求めた。厚さ方向の位相差Ｒｔｈについては、アッベ屈折率計で測定したフィルムの平均屈折率およびフィルムの厚さｄ、ならびに上記装置によりフィルムを４０°傾斜させて測定した位相差値（Ｒｅ（４０°））および三次元屈折率ｎｘ、ｎｙ、ｎｚを用いて、式Ｒｔｈ＝｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄより求めた。ｎｘはフィルムの遅相軸方向の屈折率、ｎｙは進相軸方向の屈折率、ｎｚはフィルムの厚さ方向の屈折率、ｄはフィルムの厚さ（ｎｍ）である。フィルムを傾斜させる方向について、遅相軸を傾斜軸としたＲｅ（Ｓ４０°）と進相軸を傾斜軸としたＲｅ（Ｆ４０°）とを予め測定し、Ｒｅ（Ｓ４０°）＞Ｒｅ（Ｆ４０°）となる場合は遅相軸を、Ｒｅ（Ｓ４０°）＜Ｒｅ（Ｆ４０°）となる場合は進相軸を、それぞれ傾斜軸とした。
【０１２０】
位相差の測定は、製膜したフィルムを８０ｃｍ×５０ｃｍのサイズに裁断して得た試験片を、加温室を備えた延伸装置（島津製作所製、オートグラフ）により、延伸温度を当該フィルムを構成する樹脂のＴｇ＋３℃、延伸倍率を２倍として溶融成形時のＭＤ方向（製膜方向）に自由端一軸延伸して得た延伸フィルムの中央付近、一点に対して行った。面内位相差Ｒｅおよび厚さ方向の位相差Ｒｔｈともに、絶対値にて評価した。面内位相差Ｒｅおよび厚さ方向の位相差Ｒｔｈの絶対値が５ｎｍ以下の場合、当該フィルムには配向複屈折が発現しておらず、光学的に等方なフィルムであるとした。なお、延伸時には、試験片の長手方向の両端部の各々２０ｍｍを延伸装置のチャックの取り付けしろとしたため、実質的には、試験片のうち４０ｍｍ×５０ｍｍの領域に対して延伸が実施されたことになる。
【０１２１】
［ヘイズ］
製膜したフィルムのヘイズは、５０ｍｍ×５０ｍｍのサイズに裁断した試験片に対し、濁度計（日本電色工業製、ＮＤＨ５０００）を用いて測定した。
【０１２２】
次に、これら位相差およびヘイズの測定による樹脂の切り替え完了の確認方法を示す。
【０１２３】
［樹脂の切り替え完了の確認］
本実施例では、Ｔダイを先端に備えた単軸押出機を用いて樹脂を溶融押出成形し、未延伸の樹脂フィルムを製膜した。また、本実施例では、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）に、互いに複屈折特性が等しいアクリル樹脂を用いた。
【０１２４】
押出機に第２のアクリル樹脂（Ａ）を供給開始した時点からＴダイより吐出される製膜フィルムの位相差およびヘイズの測定を開始し、供給した第２のアクリル樹脂（Ａ）がＴダイの吐出口に到達したと推定される以降、位相差ＲｅおよびＲｔｈの絶対値が２ｎｍ以下に達した時点（実施例１−３，５−８，１０−１５，１７および比較例１−４）、またはヘイズが１％以下に達した時点（実施例４−１７、および比較例１−４）をＴ０とした。供給した第２のアクリル樹脂（Ａ）がＴダイの吐出口に到達したと推定される時点について、各例を実施する際に、最初に、内部が空の押出機に第１のアクリル樹脂（Ａ）を供給するが、その際、当該樹脂がＴダイの吐出口から吐出され始める時点を調べ、この時点（本実施例においては押出機への樹脂の供給から２０分後）を上記推定される時点とした。なお、位相差およびヘイズの双方でＴ０が確認可能である場合は、最初に測定が比較的簡便であるヘイズにて確認した後、位相差測定をさらに実施した。そして、このＴ０で得られたフィルムを構成する樹脂の組成をＩＲおよび／または1Ｈ−ＮＭＲにより評価し、第１のアクリル樹脂（Ａ）および中間樹脂が検出されず、第２のアクリル樹脂（Ａ）のみが検出された場合を、複屈折特性および／またはヘイズにより樹脂の切り替えの完了が確認できたとした。このように樹脂の切り替えの完了が確認できた場合を「○（良）」、Ｔ０において第１のアクリル樹脂（Ａ）のみが検出された場合を「Ａ」、第１のアクリル樹脂（Ａ）と中間樹脂とが検出された場合を「ＡＣ」、中間樹脂のみが検出された場合を「Ｃ」とした。Ａ，ＡＣおよびＣは、複屈折特性および／またはヘイズにより樹脂の切り替えの完了が確認できなかったことを意味する。
【０１２５】
［樹脂の切り替え時における吐出される樹脂の傾向の把握］
樹脂の切り替え完了の確認とは別に、本実施例では、樹脂の切り替え時における押出機から吐出される樹脂の傾向の把握を行った。具体的には、以下のとおりである。
【０１２６】
押出機の処理速度をＸ（ｋｇ／時）、内部が空の押出機およびＴダイで評価した、樹脂が押出機に供給されてからＴダイより吐出されるまでの時間をＹ（時）（本実施例においては押出機への樹脂の供給から２０分）として、双方の積ＸＹ（ｋｇ）を、押出機の供給口からＴダイの吐出口までの容量とした。次に、上記評価したＴ０を基準として、Ｔ０以降、押出機への第２のアクリル樹脂（Ａ）の供給量がＸＹの１倍、３倍、５倍、１０倍に達した時点Ｔ１，Ｔ３，Ｔ５，Ｔ１０でＴダイより吐出されたフィルムを構成する樹脂の組成をＩＲ測定および／または1Ｈ−ＮＭＲにより評価した。第１のアクリル樹脂（Ａ）のみが検出された場合を「Ａ」、第１のアクリル樹脂（Ａ）と中間樹脂とが検出された場合を「ＡＣ」、中間樹脂のみが検出された場合を「Ｃ」、第２のアクリル樹脂（Ａ）のみが検出された場合を「○（切り替え完了済み）」とした。
【０１２７】
［異物検査］
上記Ｔ０，Ｔ１，Ｔ３，Ｔ５，Ｔ１０の時点においてＴダイより吐出された各フィルムに含まれる最大径５０μｍ以上の異物を光学的欠点として、暗室内で蛍光灯の反射光を利用した目視確認により数え、フィルムの面積１ｍ2に含まれる異物の数が２個以下であれば「○（良）」、３個以上であれば「×（不可）」とした。
【０１２８】
（製造例１）
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管および滴下ロートを備えた反応容器に、ＭＭＡ１８１重量部、ＣＭＩ１２重量部、ＰＭＩ６重量部、酸化防止剤（アデカスタブ２１１２、ＡＤＥＫＡ製）０．１重量部、およびトルエン１５６１重量部を仕込んだ。次に、反応容器に窒素ガスを導入しながら内温を１０５℃まで昇温させ、還流が始まったところで、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富製、ルペロックス５７０）０．２０６重量部を添加し、同時に、トルエン４２重量部およびｔ−アミルパーオキシイソノナノエート０．４１重量部の混合物の滴下を開始した。２時間かけて上記混合物を滴下した後、さらに６時間の熟成を行った。
【０１２９】
次に、得られた重合溶液を、バレル温度２４０℃、回転速度１００ｒｐｍ、減圧度１０．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個およびフォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）のベントタイプスクリュー二軸押出機（φ＝２９．７５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０）に、樹脂量換算で２．０ｋｇ／時の処理速度で導入し、脱揮を行った。その際、別途準備しておいた酸化防止剤溶液を０．０３ｋｇ／時の投入速度で第１ベントの後ろから、イオン交換水を０．０１ｋｇ／時の投入速度で第３ベントの後ろから、それぞれ投入した。その後、二軸押出機内の樹脂をペレット化して、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド構造およびＮ−フェニルマレイミド構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ−１）のペレットを得た。
【０１３０】
アクリル樹脂（Ａ−１）のＭｗは１９．３万、ＭＭＡ単位の含有率は９１重量％、ＣＭＩ単位の含有率は６重量％、ＰＭＩ単位の含有率は３重量％、Ｔｇは１２３℃であった。
【０１３１】
（製造例２〜４）
反応容器に仕込んだ単量体を、「ＭＭＡ１６２重量部、ＣＭＩ２２重量部、およびＰＭＩ１６重量部」（製造例２）、「ＭＭＡ１４０重量部、ＣＭＩ３４重量部、およびＰＭＩ２６重量部」（製造例３）、「ＭＭＡ１４６重量部、ＣＭＩ３６重量部、ＰＭＩ８重量部、およびＳｔ１０重量部」（製造例４）、とした以外は製造例１と同様にして、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド構造およびＮ−フェニルマレイミド構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ−２）〜（Ａ−４）のペレットを得た。
【０１３２】
アクリル樹脂（Ａ−２）のＭｗは２０．０万、ＭＭＡ単位の含有率は８１重量％、ＣＭＩ単位の含有率は１１重量％、ＰＭＩ単位の含有率は８重量％、Ｔｇは１３４℃であった。アクリル樹脂（Ａ−３）のＭｗは１７．４万、ＭＭＡ単位の含有率は７０重量％、ＣＭＩ単位の含有率は１７重量％、ＰＭＩ単位の含有率は１３重量％、Ｔｇは１４４℃であった。アクリル樹脂（Ａ−４）のＭｗは２０．０万、ＭＭＡ単位の含有率は７３重量％、ＣＭＩ単位の含有率は１８重量％、ＰＭＩ単位の含有率は４重量％、Ｔｇは１３９℃であった。
【０１３３】
（製造例５）
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管および滴下ロートを備えた反応容器に、ＭＭＡ３０重量部、酸化防止剤（アデカスタブ２１１２、ＡＤＥＫＡ製）０．０５重量部、およびＭＥＫ６５重量部を仕込んだ。次に、反応容器に窒素ガスを導入しながら内温を８０℃まで昇温させ、還流が始まったところで、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート（アルケマ吉富製、ルペロックス５７５）０．０５２重量部およびＭＥＫ５重量部を添加した。添加後、窒素気流下の還流状態で、反応容器内を６時間攪拌した。
【０１３４】
次に、得られた重合溶液をベントタイプスクリュー二軸押出機に導入してバレル温度２４０℃で脱揮した後、二軸押出機内の樹脂をペレット化して、ＰＭＭＡ（Ａ−５）のペレットを得た。ＰＭＭＡ（Ａ−５）のＴｇは９７℃、Ｍｗは１０．１万であった。
【０１３５】
（製造例６）
国際公開第０６／１２９５７３号の製造例１および特開２０１１−２４６６２３号公報の実施例を参考に、製造例５で作製したＰＭＭＡ（Ａ−５）を用いて、主鎖にグルタルイミド構造を有するアクリル樹脂を製造した。具体的にはＰＭＭＡ（Ａ−５）を、バレル温度２６０℃に設定した、サイドフィーダーを有するベントタイプスクリュー二軸押出機に導入し、上記サイドフィーダーからＰＭＭＡ（Ａ−５）１００重量部に対して５重量部のモノメチルアミンを注入することにより、ＰＭＭＡ（Ａ−５）の主鎖にグルタルイミド構造（Ｘ2が窒素原子であり、Ｒ4が水素原子、Ｒ5およびＲ6がメチル基である式（２）に示す環構造）を形成する環化反応を進行させた。この反応は、副生成物および過剰のメチルアミンを押出機のベント口より除去するとともに、得られたアクリル樹脂におけるグルタルイミド構造の含有率（イミド化率）が５重量％となるようにＰＭＭＡ（Ａ−５）およびモノメチルアミンを連続的に押出機に供給しながら進行させた。反応後の樹脂をペレット化して、主鎖にグルタルイミド構造を有するアクリル樹脂（Ａ−６）のペレットを得た。
【０１３６】
アクリル樹脂（Ａ−６）のＴｇは１１９℃、Ｍｗは９．６万であった。
【０１３７】
（製造例７）
主鎖にグルタルイミド構造を有するアクリル樹脂（Ａ−７）として、市販のアクリル樹脂（ダイセル・エボニック製、プレキシイミド８８１３）を準備した。アクリル樹脂（Ａ−７）は、Ｘ2が窒素原子であり、Ｒ4〜Ｒ6がメチル基である式（２）に示す環構造を主鎖に有する。アクリル樹脂（Ａ−７）は、当該構造とＭＭＡ単位とを構成単位として有し、グルタルイミド構造の含有率は４２重量％であった。
【０１３８】
アクリル樹脂（Ａ−７）のＴｇは１３２℃、Ｍｗは１４．３万であった。
【０１３９】
（製造例８）
攪拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた反応釜に、ＭＭＡ２２９．６重量部、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）３３重量部、重合溶媒としてトルエン２４８．６重量部、酸化防止剤（アデカスタブ２１１２、ＡＤＥＫＡ製）０．１３８重量部、およびｎ−ドデシルメルカプタン０．１９２５重量部を仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温させた。
【０１４０】
昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富製、ルペロックス５７０）０．２８３８重量部を添加するとともに、上記ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート０．５６４６重量部およびＳｔ１２．３７５重量部を２時間かけて滴下しながら、約１０５〜１１０℃の還流下で溶液重合を進行させ、さらに４時間の熟成を行った。
【０１４１】
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒（環化触媒）としてリン酸ステアリル（堺化学工業製、Ｐｈｏｓｌｅｘ  Ａ−１８）０．２０６重量部を加え、約９０〜１１０℃の還流下において２時間、ラクトン環構造を形成する環化反応を進行させた。
【０１４２】
次に、上記環化反応で得られた重合溶液を、２４０℃に保持した多管式熱交換器を通して環化反応を完結させた後、バレル温度２５０℃、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個およびフォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）、第３ベントと第４ベントとの間にサイドフィーダーが設けられており、先端部にリーフディスク型のポリマーフィルタ（濾過精度５μｍ）が配置されたベントタイプスクリュー二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝５２）に３１．２重量部／時（樹脂量換算）の処理速度で導入し、脱揮を行った。
【０１４３】
その際、イオン交換水を０．４７重量部／時の投入速度で第２ベントの後から、紫外線吸収剤溶液を０．５９重量部／時の投入速度で第４ベントの後から、それぞれ投入した。紫外線吸収剤溶液には、０．６６重量部の紫外線吸収剤（ＡＤＥＫＡ製、アデカスタブ  ＬＡ−Ｆ７０）を、トルエン１．２３重量部に溶解させた溶液を用いた。
【０１４４】
脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂を当該押出機の先端からポリマーフィルタにより濾過しながら排出し、ペレット化して、ラクトン環構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ−８）のペレットを得た。アクリル樹脂（Ａ−８）のＭｗは１３．１万、ラクトン環構造の含有率は１３．６重量％、ＭＭＡ単位の含有率は８１．３重量％、Ｓｔ単位の含有率は５．１重量％、Ｔｇは１２１℃であった。
【０１４５】
（製造例９）
撹拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた反応容器に、ＭＭＡ４０重量部、ＭＨＭＡ１０重量部、酸化防止剤（アデカスタブ２１１２、ＡＤＥＫＡ製）０．０２５重量部、および重合溶媒としてトルエン５０重量部を仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温させた。
【０１４６】
昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富製、ルペロックス５７０）０．０５重量部を添加するとともに、上記ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート０．１０重量部を２時間かけて滴下しながら、約１０５〜１１０℃の還流下で溶液重合を進行させ、さらに４時間の熟成を行った。
【０１４７】
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒（環化触媒）としてリン酸ステアリル（堺化学工業製、Ｐｈｏｓｌｅｘ  Ａ−１８）０．０５重量部を加え、約９０℃〜１１０℃の還流下において２時間、ラクトン環構造を形成する環化反応を進行させた。
【０１４８】
次に、上記環化反応で得られた重合溶液を、２４０℃に保持した多管式熱交換器に通して環化反応を完結させた後、バレル温度２５０℃、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個およびフォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）、第３ベントと第４ベントとの間にサイドフィーダーが設けられており、先端部にリーフディスク型のポリマーフィルタ（濾過精度５μｍ）が配置されたベントタイプスクリュー二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝５２）に９０重量部／時（樹脂量換算）の処理速度で導入し、脱揮を行った。
【０１４９】
その際、イオン交換水を１．３重量部／時の投入速度で第２ベントの後ろから、環化触媒失活剤溶液を０．６重量部／時の投入速度で第３ベントの後ろから、それぞれ投入した。環化触媒失活剤溶液には、１．０重量部のオクチル酸カルシウム（日本化学産業製、ニッカオクチクスカルシウム５重量％）をトルエン１．８重量部に溶解させた溶液を用いた。
【０１５０】
脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂を当該押出機の先端からポリマーフィルタにより濾過しながら排出し、ペレット化して、ラクトン環構造を主鎖に有するアクリル樹脂（Ａ−９）のペレットを得た。アクリル樹脂（Ａ−９）のＭｗは１３．２万、ラクトン環構造の含有率は２４．５重量％、Ｔｇは１２９℃であった。
【０１５１】
（製造例１０）
二軸押出機のサイドフィーダーから市販のスチレン−アクリロニトリル樹脂（旭化成製、スタイラックＡＳ７８３、スチレン単位の含有率７３重量％、アクリロニトリル単位の含有率２７重量％、Ｍｗ２２万）のペレットを１０重量部／時の投入速度でさらに投入した以外は製造例８と同様にして、ラクトン環構造を主鎖に有するアクリル樹脂を８８重量％と、スチレン−アクリロニトリル樹脂を１２重量％とを含む、樹脂（Ａ−１０）のペレットを得た。樹脂（Ａ−１０）のＭｗは１４．９万、Ｔｇは１２４℃であった。
【０１５２】
（製造例１１）
スチレン−アクリロニトリル樹脂（Ａ−１１）として、市販の樹脂（旭化成製、スタイラックＡＳ７８３）を準備した、樹脂（Ａ−１１）におけるスチレン単位の含有率は７３重量％、アクリロニトリル単位の含有率は２７重量％、Ｍｗは２２万、Ｔｇは１０３℃であった。
【０１５３】
各製造例で作製した樹脂と、その評価結果を以下の表１にまとめる。
【０１５４】
【表１】
2015161807.tif 000005
【０１５５】
各製造例で作製した樹脂のうち、樹脂（Ａ−１），（Ａ−２），（Ａ−６），（Ａ−８），（Ａ−１０）が光学的に等方な樹脂である。
【０１５６】
以下の実施例および比較例において、各製造例で作製した樹脂のペレットは６０℃の乾燥エアー中で２４時間乾燥させてから用いた。
【０１５７】
（実施例１）
第１のアクリル樹脂（Ａ）として製造例１で作製した樹脂（Ａ−１）を、ポリマーフィルタ（濾過精度５μｍ）を備えるとともに先端にＴダイを備えた単軸押出機にホッパーから供給し、当該押出機を用いて成形温度２７０℃、成形量（処理速度）２４ｋｇ／時で溶融成形して、第１のアクリル樹脂（Ａ）から構成される未延伸フィルムを連続的に製膜した。製膜したフィルムーは、ロールに巻き取った。なお、樹脂（Ａ−１）の押出機への供給を開始してから、Ｔダイの吐出口からフィルムが吐出されるまで２０分を要したため、押出機の供給口からＴダイの吐出口までの容量は８ｋｇであった。
【０１５８】
第１のアクリル樹脂（Ａ）を用いたフィルムの製膜が安定したのを確認後、ホッパーへの第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給を止め、ホッパーの内部が空になる直前に、中間樹脂として製造例５で作製した樹脂（Ａ−５）３０ｋｇをホッパーに供給し、溶融成形を止めることなくそのまま製膜を続行した。次に、再びホッパーの内部が空になる直前に、第２のアクリル樹脂（Ａ）として製造例６で作製した樹脂（Ａ−６）をホッパーに供給し、そのまま製膜を続けた。
【０１５９】
このような樹脂の切り替えにおける上記項目を評価した結果を、以下の表２Ａに示す。また、各樹脂間の相溶および非相溶の関係を表３に示す。
【０１６０】
（実施例２〜１７，比較例１〜４）
第１のアクリル樹脂（Ａ）、中間樹脂および第２のアクリル樹脂（Ａ）の組み合わせを以下の表２Ａ，Ｂに示すようにした以外は、実施例１と同様にして、溶融成形を止めることなく樹脂の切り替えを行った。このような樹脂の切り替えにおける上記項目を評価した結果を、以下の表２Ａ，Ｂに示す。また、各樹脂間の相溶、非相溶の関係を表３に示す。なお、実施例１７では中間樹脂の供給量を５ｋｇとした。また、比較例１，２では、中間樹脂を供給することなく、第１のアクリル樹脂（Ａ）から第２のアクリル樹脂（Ａ）への切り替えを行った。このとき第２のアクリル樹脂（Ａ）は、ホッパーへの第１のアクリル樹脂（Ａ）の供給を止めた後、ホッパーの内部が空になる直前にホッパーに供給した。
【０１６１】
【表２Ａ】
2015161807.tif 000006
【０１６２】
【表２Ｂ】
2015161807.tif 000007
【０１６３】
【表３】
2015161807.tif 000008
【０１６４】
表２Ａ，Ｂに示すように、実施例１〜１６ではＴ０の時点において樹脂の切り替えが完了していた。すなわち、実施例１〜１６では、切り替え前後の樹脂が互いに相溶する関係にありながらも複屈折特性またはヘイズの変化を検出することにより、樹脂の切り替えを確認することができた。実施例１７では、中間樹脂の供給量が少なかったため、複屈折特性およびヘイズの変化が収束した段階で、第１のアクリル樹脂（Ａ）が製膜フィルムに残留していた。しかし、このＴ０を基準としたＴ１において、樹脂の切り替えの完了を確認できた。また、実施例１〜１７では、樹脂の切り替えの際にも安定してフィルムの製膜を継続することができ、樹脂の切り替えの際にもそのまま連続的な延伸工程の実施が可能な状態であった。
【０１６５】
実施例１〜１７では、第１のアクリル樹脂（Ａ）と中間樹脂とが相溶しない場合、および中間樹脂と第２のアクリル樹脂（Ａ）とが相溶しない場合、特に後者の場合に、第２のアクリル樹脂（Ａ）の押出機への供給をしばらく続けなければ、製膜したフィルムにゲルなどの異物による欠点が生じた。
【０１６６】
一方、中間樹脂を供給しない比較例１，２では、第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）が互いに相溶であり、かつ双方ともに光学的に等方であることから、第２のアクリル樹脂（Ａ）を供給した後も複屈折特性およびヘイズが変動せず、単に第２のアクリル樹脂（Ａ）を供給してから２０分経過した時点（第２のアクリル樹脂（Ａ）がＴダイの吐出口に到達したと推定される時点）がＴ０となり、これらの特性の変化の検出により樹脂の切り替えの完了を確認できなかった。また、単に第２のアクリル樹脂（Ａ）を供給してから２０分経過した時点がＴ０となったため、Ｔ１〜Ｔ１０においても樹脂の切り替えの完了を確認できなかった。比較例３，４では、中間樹脂を供給したものの、当該樹脂が第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）と相溶であり、かつ第１および第２のアクリル樹脂（Ａ）と同等の複屈折特性を有していたため、単に第２のアクリル樹脂（Ａ）を供給してから２０分経過した時点がＴ０となり、これらの特性の変化の検出により樹脂の切り替えの完了を確認できなかった。また、単に第２のアクリル樹脂（Ａ）を供給してから２０分経過した時点がＴ０となったため、Ｔ１〜Ｔ１０においても樹脂の切り替えの完了を確認できなかった。
【産業上の利用可能性】
【０１６７】
本発明の製造方法により得た光学フィルムは、従来の光学フィルムと同様の用途に使用できる。