(57)【要約】      （修正有）【課題】小型で原子力発電所構内にも設置可能な、超ウラン元素削減効率の高い使用済核燃料処理方法を提供する。【解決手段】使用済核燃料集合体１０の燃料棒をせん断するせん断プロセス２０と、せん断された前記使用済核燃料を化学的に溶解し、白金族を主体とする不溶解残渣１４と、核分裂生成物とウランと超ウラン元素を含む溶解液１５とに分離する溶解プロセス２１と、前記核分裂生成物とウランと超ウラン元素を含む溶解液１５から、ウランのみを分離し、ウランを主体とするウラン溶液１６と、核分裂生成物と超ウラン元素の混合体１７に分離するウラン抽出プロセス２２と、核分裂生成物と超ウラン元素の混合体１７に中性子を照射して、混合体１７内の超ウラン元素量を１／１００以下に削減する中性子照射プロセス２３と、を含む。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済核燃料集合体の燃料棒をせん断するせん断プロセスと、
せん断された前記使用済核燃料を化学的に溶解し、白金族を主体とする不溶解残渣と、核分裂生成物とウランと超ウラン元素を含む溶解液とに分離する溶解プロセスと、
前記核分裂生成物とウランと超ウラン元素を含む溶解液から、ウランのみを分離し、ウランを主体とするウラン溶液と、核分裂生成物と超ウラン元素の混合体に分離するウラン抽出プロセスと、
核分裂生成物と超ウラン元素の前記混合体に中性子を照射して、該混合体内の超ウラン元素量を削減する中性子照射プロセスと、
を含むオンサイト型使用済核燃料処理方法。
【請求項２】
前記中性子照射プロセスにおいて、前記混合体に含まれる超ウラン元素の総重量を１重量％以下に低減させることを特徴とする請求項１に記載のオンサイト型使用済核燃料処理方法。
【請求項３】
前記中性子照射プロセスでは、１×１０１４ｎ／ｃｍ２・秒〜１×１０１６ｎ／ｃｍ２・秒の中性子束密度にて中性子を照射することを特徴とする、請求項１又は２に記載のオンサイト型使用済核燃料処理方法。
【請求項４】
前記中性子照射プロセスでは、中性子源として溶融塩原子炉中性子源を適用し、前記溶融塩原子炉に装填する液状核燃料には、ウラン２３３同位体比率が９９％以上のウランによる４フッ化ウランとフッ化物塩との混合体を適用することを特徴とする、請求項１〜３の何れかに記載のオンサイト型使用済核燃料処理方法。
【請求項５】
前記フッ化物塩に、リチウム７同位体比率が１００％のリチウムによるリチウム化合物を添加することを特徴とする、請求項４に記載のオンサイト型使用済核燃料処理方法。
【請求項６】
前記リチウム化合物のリチウム７は、ボロンに中性子を照射することにより得られたリチウム７であることを特徴とする請求項５に記載のオンサイト型使用済核燃料処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力発電所内に設置可能なオンサイト型使用済核燃料処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
商業用軽水炉の運転に伴い発生する使用済核燃料の処理は、再処理することで再利用できるウラン２３５とプルトニウム２３９を取出し、残った高レベル放射性廃棄物を安定なガラス固化体として地層処分する。高レベル放射性廃棄物には半減期が非常に長い超ウラン元素が含まれており、ウラン鉱石と同程度の放射性毒性レベルになるまでに数十万年以上の期間を必要とする。このような長期に渡る保管を事前に証明して保証することは、不可能と言ってよい。
【０００３】
高エネルギー加速器により、陽子を１ＧｅＶまで加速して重金属ターゲットに照射した場合、核破砕反応により大量の中性子が発生する。非特許文献１には、この核破砕反応を利用して加速器駆動未臨界炉を構成し、加速器駆動未臨界炉の中で超ウラン元素を燃焼させることで、上記保管期間を数十万年から数千年に短縮化する手段が提案されている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】木村  嘉孝、「高エネルギー加速器」、共立出版株式会社・実験物理科学シリーズ、第７巻、ｐ．１６１−１６７
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上述したように核破砕反応を利用した加速器駆動未臨界炉により、１つの原子力発電所から産み出される使用済核燃料、すなわち３〜５基分の１００万ｋＷ級商業用軽水炉の使用済核燃料を処理しようとすると、加速エネルギー１ＧｅＶ、加速電流１５ｍＡの性能を持つ陽子線加速器が必要となる。現在の加速器技術で、このようなビーム出力１５ＭＷ程度の大出力・高エネルギー陽子線加速器を実現できるのは超伝導線形加速器のみである。しかも、超伝導線形加速器の場合、その加速器長は５００ｍを超え、原子力発電所構内への設置は困難である。また、超伝導加速器では、冷却装置の消費電力が大きいこと、また各加速キャビティを駆動するための高周波電源に出力電流容量の大きなものが必要になり、高周波電源装置の電源効率が低下することから、その加速器効率は１％以下となる。
【０００６】
従って、ビーム出力１５ＭＷを達成するためには、加速器駆動電力として１．５ＧＷ以上の電力供給が必要となる。仮にこの加速器駆動電力を全て原子力発電所内の軽水炉から供給した場合、この加速器駆動電力を供給することで炉内に新たな超ウラン元素が産み出されることになり、更に送変電効率を考慮すると、全体として効率のよい超ウラン元素の燃焼消失ができなくなるという課題があった。
【０００７】
本発明は、斯かる事情を鑑みてなされたものであり、その主たる目的は、原子力発電所構内に設置可能で、超ウラン元素燃焼効率の高いオンサイト型使用済核燃料処理方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するため、本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法は、使用済核燃料集合体の燃料棒をせん断するせん断プロセスと、せん断された前記使用済核燃料を化学的に溶解し、白金族を主体とする不溶解残渣と、核分裂生成物とウランと超ウラン元素を含む溶解液、とに分離する溶解プロセスと、前記核分裂生成物とウランと超ウラン元素を含む溶解液から、ウランのみを分離し、ウランを主体とするウラン溶液と、核分裂生成物と超ウラン元素の混合体に分離するウラン抽出プロセスと、核分裂生成物と超ウラン元素からなる前記混合体に中性子を照射して、該混合体内の超ウラン元素量を低減させる中性子照射プロセスと、を含む。
【０００９】
前記中性子照射プロセスにより、前記混合体に含まれる全種の超ウラン元素の総重量を１重量％以下に低減させることが望ましい。
【００１０】
前記オンサイト型使用済核燃料処理方法において、前記中性子照射プロセスでは、１×１０１４ｎ／ｃｍ２・秒〜１×１０１６ｎ／ｃｍ２・秒の中性子束密度にて、前記核分裂生成物と超ウラン元素からなる混合体に中性子照射することが望ましい。
【００１１】
前記中性子照射プロセスでは、中性子源として溶融塩原子炉中性子源を適用し、前記溶融塩原子炉に装填する液状核燃料には４フッ化ウランとフッ化物塩との混合体を適用し、４フッ化ウランについては同位体比率９９％以上がウラン２３３による４フッ化ウランとし、他のウラン同位体による４フッ化ウランは１％以内とすることが望ましい。
また、前記フッ化物塩において、例えば溶融塩の融点低減などを目的としてリチウム化合物を添加する場合、その１００％がリチウム７によるリチウム化合物であることが望ましい。
【００１２】
リチウム７は、ボロンに中性子を照射することにより得られる。
【発明の効果】
【００１３】
本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法によれば、軽水炉使用済核燃料からウランのみを分離し、ウランを分離した残りの残留物内に存在する超ウラン元素と核分裂生成物に、溶融塩原子炉中性子源からの中性子を照射することで超ウラン元素を燃焼させるので、処理過程で余分な超ウラン元素が発生せず、高い超ウラン元素燃焼効率を持つ使用済核燃料処理方法が得られる。また、高エネルギー加速器を使わないため、装置が小型でき、原子力発電所構内に設置可能なオンサイト型の使用済核燃料処理が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法の一実施形態を示す工程図である。
【図２】図１の中性子照射プロセスに用いられる溶融塩原子炉中性子源の概略外形を示す斜視図である。
【図３】図２の溶融塩原子炉中性子源の炉心構造及び反射体構造を示す縦面断面図である。
【図４】図３の溶融塩原子炉中性子源の炉心構造を示す、Ａ−Ａ線拡大横断面図である。
【図５】本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法の、被照射体収納容器の一実施形態を示す斜視図である。
【図６】本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法の、中性子照射時の被照射体収納容器の位置と、被照射体収納容器部分の中性子束分布の例を示すグラフである。
【図７】本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法に用いるリチウム７を製造するプロセスを示すフロー図である。
【図８】図７の中性子照射プロセスに用いる溶融塩原子炉中性子源の一実施形態を示す断面図である。
【図９】本発明の比較例として、中性子照射時の被照射体収納容器にプルトニウムを含まない超ウラン元素を装填した場合の被照射体収納容器部分の中性子束分布を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法について、以下に図及び表を参照して説明する。
【００１６】
図１に本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法の一実施形態を説明するための工程図である。図１は、加圧水型軽水炉にて３３ＧＷ・ｄ／ｔの燃焼を行った後、３年間の冷却期間を経たウラン核燃料に対して、本発明によるオンサイト型使用済核燃料処理方法に適用した場合の、プロセス構成手順をフロー図で示したものである。図１に示すように、本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法は、せん断プロセス２０、溶解プロセス２１、ウラン抽出プロセス２２、及び中性子照射プロセス２３の４つのプロセスがカスケードに配置された構成を持つ。
【００１７】
せん断プロセス２０は、使用済核燃料集合体１０からエンドピース１１を取り除いた後、使用済燃料集合体１０内の燃料棒を長さ数ｃｍの大きさに切断し、いわゆるハルと呼ばれる被覆管に被覆された状態の使用済核燃料ペレット１３を生成する。加圧水型軽水炉ウラン核燃料の場合、使用済核燃料集合体１０には約５３０ｋｇの使用済核燃料が収納されており、３年間の冷却期間を経た時点では、その中には表１に示す成分が含まれる。
【００１８】
【表１】
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【００１９】
溶解プロセス２１では、まず、せん断プロセス２０にて生成された使用済核燃料ペレット１３を、例えば加熱した硝酸などで溶解する処理を行う。本溶解処理において、ハルは硝酸に溶けないので、残留被覆管１２として回収することができる。また、溶解液部分には、上記表１のウラン、超ウラン元素、及び核分裂生成物が溶け出しており、不溶解残渣部分には白金族が残留する。不溶解残渣部分は極微量の核分裂生成物が含まれており、白金族の集合体１４はガラス固形化処理をされ、低レベル放射性廃棄物として廃棄される。
一方、溶解液部分１５については引き続いて、例えばＴＢＰ（リン酸トリブチル）を抽出溶媒とするＰｕｒｅｘ法などを用いてウランだけを抽出し、ウラン集合体１６として分離する。ウラン集合体１６は劣化ウランとして廃棄される。海外では、ウラン廃棄物は輸送中は放射性廃棄物規制を受けるが、処分場に着いた後はこの規制は解除され、他の産業廃棄物と同等の扱いで廃棄処理されている。
【００２０】
ウラン抽出後の溶解液には、超ウラン元素と核分裂生成物が残留する。これら残留物は、ウラン抽出後の溶解液を蒸発及び熱分解等させることにより粉末状の混合体１７として取出され、中性子照射プロセス２３へと送られる。混合体１７には、１４．６ｋｇの核分裂生成物と、５．６２ｋｇの超ウラン元素が含まれている。中性子照射プロセス２３は、混合体１７に中性子を照射することで、超ウラン元素を燃焼（核分裂）消滅させる機能を有する。
【００２１】
次に、本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法の実施例について、その動作を、中性子照射プロセス２３を中心に説明する。中性子照射プロセス２３では、図２に概念図を示した溶融塩原子炉中性子源３０を使って、混合体１７に中性子を照射する。図２において、符号３１は、例えばグラファイト、或いは酸化ベリリウムなどからなる中性子反射材を示している。中性子反射材３１は、直径３ｍ、高さ４ｍの円柱状の外形を有し、その中心部に溶融塩原子炉の炉心が配置されている。符号３２は、中性子の被照射体を溶融塩原子炉の炉心に挿入するための照射孔であり、具体的には有底パイプの内孔である。
【００２２】
図３は、図２の溶融塩原子炉中性子源３０の断面図である。炉心は、直径１．２ｍ、高さ３ｍの大きさを持ち、ニッケル合金製炉心容器３３に内蔵される。炉心容器３３内は、同心円状に互いに離間して配置された複数の中性子反射材３４Ａ、３４Ｂ,３４Ｃ、及び３４Ｄ、溶融塩核燃料３５を収納する。ここで、中性子反射材３４Ａ、３４Ｂ,３４Ｃ、及び３４Ｄは、中性子反射材３１と同一の素材で構成する。図３の炉心の水平断面図（横断面図）を図４に示す。照射孔３２は、直径１５ｃｍの大きさを持ち、炉心の中心部を貫くように配置されている。
【００２３】
図５は、中性子被照射体を収納する被照射体容器４０の外形図である。被照射体収納容器４０は、厚さ２ｍｍ程度のニッケル合金製で、直径１４．５ｃｍ、高さ１．５ｍの寸法を持つ。使用済核燃料集合体１体を処理した場合、ウラン抽出プロセス２２から出力される核分裂生成物・超ウラン元素による混合体１７は２０．２ｋｇの重量を持つ。被照射体収納容器４０の体積は約２５リットルであり、約２０ｋｇの混合体１７を全て収納できる容積を持つ。
【００２４】
図６は、混合体１７を収納した被照射収納容器４０の中性子照射位置と、溶融塩原子炉中性子源の照射有効長部分における半径方向の中性子束分布を２群近似で示したグラフである。グラフの縦軸は中性子束密度をｎ／ｃｍ２・秒の単位で、横軸は半径方向の距離をｃｍの単位で表示している。またＦａｓｔは１ＭｅＶ以上のエネルギーを有する中性子の中性子束密度、Ｔｈｅｒｍａｌは熱中性子の中性子束密度を示す。グラフから分かるように、被照射体収納容器４０に混合体１７を入れて照射孔３２に挿入した場合、混合体１７は高速中性子で１．１×１０１５ｎ／ｃｍ２・秒、熱中性子で８．２×１０１４ｎ／ｃｍ２・秒の中性子照射を受けることになる。
【００２５】
混合体１７では、中性子照射を受けることで、その中の超ウラン元素が核分裂し核分裂生成物へと変換する。混合物１７に含まれる超ウラン元素の組成を表２に示す。
【００２６】
【表２】
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【００２７】
表２に示す量の超ウラン元素が、２５リットルの容積を持つ被照射収納容器４０内に均一に存在しているとする。このとき、１ＭｅＶの中性子を１．１×１０１５ｎ／ｃｍ２・秒の中性子束密度で、熱中性子を８．２×１０１４ｎ／ｃｍ２・秒の中性子密度で同時に照射した場合、中性子による核分裂及び核変換反応により、各超ウラン元素は表３に示す値へと変化する。なお、表３において、「−」は１ｍｇ以下を示している。また、表３を算出する際に、超ウラン元素の核分裂により発生した核分裂生成物による中性子吸収の影響は考慮していない。
【００２８】
【表３】
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【００２９】
すなわち、図１において、中性子照射プロセス２３での照射時間を６ヶ月とした場合、
混合体１７内の超ウラン元素の９９．３％が燃焼されるため、中性子照射プロセス２３から出力される核分裂生成物と超ウラン元素の混合体１８は、表４に示す組成となる。従って、混合体１８をガラス固化して保管した場合、７００〜８００年程度の保管期間にてガラス固化体の放射能毒性が天然ウラン鉱石並みのレベルまで低減する。このようにして混合体１８に含まれる超ウラン元素の総重量を１重量％以下に低減させることにより、使用済核燃料の処理物を１０００年以内に天然ウランの放射能レベルに低減させることができる。
【００３０】
【表４】
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【００３１】
なお、本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法の実施例では、図１の中性子照射プロセス２３で溶融塩原子炉中性子源３０を使用した。溶融塩原子炉中性子源３０に装填する溶融塩核燃料３５には、色々な組合せの溶融塩の適用が考えられるが、本実施例では7ＬｉＦ−ＢｅＦ２−ＴｈＦ４−233ＵＦ４を適用している。通常の溶融塩核燃料では、４フッ化トリウムと４フッ化ウランとのモル比を９８：２程度にするが、本実施例では図６の高中性子束を達成するため、４フッ化トリウムと４フッ化ウランとのモル比を９０：１０程度としている。４フッ化ウランのモル比率を更に大きくすることで、中性子束の大きさを図６に示した値より更に大きくすることも可能である。
【００３２】
また、溶融塩核燃料３５に添加する４フッ化ウランは、ウラン２３３の同位体比率が９９％以上のウランで製造された４フッ化ウランを適用することが望ましい。例えばウラン２３４，ウラン２３６など、質量数の大きな非核分裂性同位体が多数混じっているウランによる４フッ化ウランを溶融塩核燃料３５に使った場合、高中性子束が原因となって、前記６ヶ月間の照射期間に、溶融塩核燃料３５内に多量の超ウラン元素が生成される。従って、中性子源も含めた系全体での超ウラン元素削減を効率的に行うためには、溶融塩核燃料３５に適用する４フッ化ウランは、ウラン２３３同位体比率が９９％以上であることが望ましい。
【００３３】
本発明に係るオンサイト型使用済核燃料処理方法の実施例では、図１のウラン抽出プロセスでウランのみを抽出し、プルトニウムは他の超ウラン元素とともに中性子照射プロセス２３にて燃焼させる方法を採用した。プルトニウムには核分裂断面積の大きな同位体が存在するため、プルトニウムを含む超ウラン元素が大量に照射孔３２に挿入されたとしても、照射孔３２の中性子束密度が大きく減少することはない。従って、ネプツニウム、アメリシウム、或いはキュリウムなどは、プルトニウムとともに中性子照射をすることで、効率的に燃焼させることができる。
【００３４】
本発明の比較例として、プルトニウムが存在しない場合、すなわち被照射体収納容器４０に、ネプツニウム、アメリシウム、キュリウムのみを装填して照射孔３２に挿入したときの溶融塩原子炉中性子源３０の中性子束分布を図９に示す。ネプツニウム、アメリシウム、キュリウムは、何れも核分裂断面積が小さく、逆に吸収断面積が大きいため、図９に現れているように、照射孔３２の中心部で中性子束密度が減衰してしまう。従って、中心部の超ウラン元素まで確実に燃焼させようとすれば、中性子束の減衰分だけ照射時間を長くする必要があり、超ウラン元素削減効率が低下する。
【００３５】
また、プルトニウムは有力な核兵器材料であり、本発明では、これを単体で分離することなく、他の超ウラン元素とともに燃焼させるため、核拡散抵抗性に優れた使用済核燃料処理方法を提供するという効果も得られる。
【００３６】
溶融塩核燃料３５に添加するフッ化リチウムは、リチウム７の同位体比率が１００％のリチウムで製造されたフッ化リチウムを適用することが望ましい。一般的な溶融塩原子炉では３０年程度の連続運転が可能となるが、溶融塩原子炉中性子源３０では、図６のような高中性子束下での運転継続となり、２年周期くらいで炉心構造材と核燃料のリフレッシュが必要となる。一方、溶融塩核燃料３５に、例え微量であってもリチウム６が含まれていると、リチウム６が中性子を吸収することで大量のトリチウムが発生する。高濃縮リチウム７（９９．９９５％がリチウム７、０．００５％がリチウム６の同位体比率を持つリチウム）によるフッ化リチウムを使用したとしても、溶融塩原子炉中性子源３０を連続運転すると、毎日２４０キュリーのトリチウムが生成され、２年の運転期間で１８万キュリーのトリチウム量となり上記リフレッシュ作業の大きな妨げとなる。
【００３７】
天然リチウムは、９２．５％がリチウム７、７．５％がリチウム６の同位体比率を持つ。高濃縮リチウム７は、リチウム７の同位体比率を、例えばリチウムイオン選択透過膜法などで高めたものであるが、９９．９９５％の濃縮率が技術的限界であり、また、その価格は非常に高価なものとなる。このため、本実施例では図７に示すリチウム７製造方法２００にて同位体比率１００％のリチウム７を製造する。
【００３８】
図７において、リチウム７製造方法は、中性子照射プロセス７１、及びリチウム抽出プロセス７２を含む。７０はボロン集合体、即ち、αボロン、βボロン、ボロン結晶体等であり、図５で示した被照射収納容器４０と同等の寸法・容積を有する。ボロン集合体７０に、中性子照射プロセス７１にて中性子を照射すると、１０Ｂ（ｎ、α）７Ｌｉ反応によりボロン集合体７０の中にリチウム７が生成される。中性子照射後のリチウム７が内部に生成されたボロン集合体７２を、リチウム抽出プロセス７３で化学処理（例えば、水酸化物による液相分離処理）することで、リチウム７集合体７５とボロン廃棄物７４を分離する。抽出されたリチウム７集合体７５より、１００％純度のリチウム７を製造する。
【００３９】
中性子照射プロセス７１では、図８に示した溶融塩原子炉中性子源８０を使って中性子照射を行う。溶融塩原子炉中性子源８０は、図３に示した溶融塩原子炉中性子源３０と全く同じ寸法・構造を持つが、溶融塩核燃料８１の組成は溶融塩核燃料３５のそれと異なっている。溶融塩核燃料３５では１００％純度のリチウム７による7ＬｉＦ−ＢｅＦ２−ＴｈＦ４−233ＵＦ４適用したが、溶融塩核燃料７５では高濃縮リチウム７による7ＬｉＦ−ＢｅＦ２−ＴｈＦ４−233ＵＦ４を適用する。従って、溶融塩原子炉中性子源８０においても、その中性子束密度はほぼ図６に示した値と同等となる。
【００４０】
ボロン集合体７０を天然αボロンで構成した場合、天然αボロンの密度は２．５４ｇ／ｃｍ３であるから、ボロン集合体７０の重量は６３．５ｋｇとなる。ボロン１０同位体比率は１９．９％であるから、ボロン集合体７０内には約１２７０モルのボロン１０原子核が存在する。ボロン１０原子核の熱中性子吸収断面積は６０００バーンであり、中性子照射プロセス７１にて１時間程度の照射を行うと半分程度ボロン１０原子核がリチウム７原子核に核変換される。従って、照射後のボロン集合体７２からリチウムを抽出することで６５０モルのリチウム７、すなわち４．５ｋｇのリチウム７が純度１００％で得られることになる。
【００４１】
図３に示した溶融塩原子炉中性子源３０では、溶融塩核燃料３５として約３００ｋｇの7ＬｉＦ−ＢｅＦ２−ＴｈＦ４−233ＵＦ４核燃料を装填するため、１基あたり約６０ｋｇのリチウム７を必要とする。すなわち、図７において、１時間照射によるリチウム７製造を１４回程度繰り返すことで、溶融塩原子炉中性子源１基分の純度１００％のリチウム７を確保できる。なお、本実施例では、溶融塩原子炉中性子源を用いてリチウム７を製造する手段について説明したが、中性子源として加速器中性源、或いは加速駆動未臨界中性子源を適用しても、同等の効果を得ることができる。
【符号の説明】
【００４２】
１０ 使用済燃料集合体
２０ せん断出プロセス
２１ 溶解プロセス
２２ ウラン抽出プロセス
２３ 中性子照射プロセス
３０ 溶融塩原子炉加速器中性子源
３１ 中性子反射材
３２ 照射孔
３５ 溶融塩核燃料
４０ 被照射体収納容器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図６】
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【図５】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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