(57)【要約】【課題】キャリアガスと当該キャリアガスにより気化した原料からなる原料ガスを間欠的に被処理基板に供給して成膜を行うにあたり、供給される原料の流量が、処理毎に不安定になることを防ぐ技術を提供する。【解決手段】キャリアガス供給部から原料容器に供給されるキャリアガスの流量と原料ガス供給路に設けられる流量検出部により検出された原料ガスの流量とに基づいて原料ガス中の原料の流量を求める。そして、この原料の流量が設定値となる前記原料ガス供給路に設けられる流量調整バルブの開度を取得する。次いで、前記流量調整バルブの開度を前記取得した開度に固定した状態で、前記原料ガス給断部による原料ガスの給断を行い、当該原料ガスを成膜処理部に間欠的に供給する。これらの動作が、被処理基板が成膜処理部に搬入される度毎に行われる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
被処理基板に対して成膜処理を行う成膜処理部に原料ガスを間欠的に供給するガス供給装置において、
液体または固体の原料を収容した原料容器と、
前記原料容器内の原料を気化または昇華させるためのキャリアガスを供給するキャリアガス供給部と、
気化または昇華した原料及び前記キャリアガスからなる原料ガスを成膜処理部に供給する原料ガス供給路と、
前記原料ガス供給路に各々設けられた原料ガスの流量検出部及び原料ガスの流量調整バルブと、
前記成膜処理部に対する原料ガスの給断を行う原料ガス給断部と、
前記キャリアガス供給部から供給されるキャリアガスの流量と前記流量検出部により検出された原料ガスの流量とに基づいて原料ガス中の原料の流量を求め、この原料の流量が設定値になる前記流量調整バルブの開度を取得する第１のステップと、次いで、前記流量調整バルブの開度を前記取得した開度に固定した状態で原料ガスを成膜処理部に間欠的に供給するために、前記原料ガス給断部による給断を行う第２のステップとが、被処理基板が前記成膜処理部に搬入される度毎に実施されるように制御信号を出力する制御部と、
を備えたことを特徴とするガス供給装置。
【請求項２】
前記キャリアガス供給部と原料容器との間のキャリアガス供給路にはキャリアガスの流量を設定値に設定するためのキャリアガス用のマスフローコントローラが設けられ、前記第１のステップで用いられるキャリアガスの流量は、前記マスフローコントローラにおける設定値であることを特徴とする請求項１記載のガス供給装置。
【請求項３】
前記原料ガスの流量検出部及び流量調整バルブは、原料ガス用のマスフローコントローラにより構成されていることを特徴とする請求項１または２記載のガス供給装置。
【請求項４】
請求項１ないし３のいずれか一つに記載のガス供給装置と、
前記成膜処理部と、
を備えたことを特徴とする成膜装置。
【請求項５】
前記原料ガスとは異なる処理ガスを、前記原料ガスに対して交互に成膜処理部に供給するガス供給部を備えたことを特徴とする請求項４記載の成膜装置。
【請求項６】
被処理基板に対して成膜処理を行う成膜処理部に原料ガスを間欠的に供給するガス供給方法において、
液体または固体の原料を収容した原料容器にキャリアガスを供給し、前記原料を気化または昇華させる工程と、
前記原料容器から原料ガス供給路を介して、気化または昇華した原料及び前記キャリアガスからなる原料ガスを、前記被処理基板に供給する工程と、
前記原料ガス供給路に設けられた流量検出部により原料ガスの流量を検出する工程と、
前記原料容器に供給されるキャリアガスの流量と前記流量検出部により検出された前記原料ガスの流量とに基づいて、前記原料ガス中の原料の流量を求める工程と、
前記原料ガス供給路に設けられた流量調整バルブの開度を調整し、前記原料ガス供給路を流れる原料ガスの流量を調整する工程と、
前記原料の流量が設定値になる流量調整バルブの開度を取得する工程と、
前記取得した開度に前記調整バルブを固定した状態で、原料ガスを前記成膜処理部に間欠的に供給するために、当該成膜処理部に対する原料ガスの給断を行う工程と、
を備え、
被処理基板が前記成膜処理部に搬入される度毎に、各工程が実施されることを特徴とするガス供給方法。
【請求項７】
前記原料ガスとは異なる処理ガスを、前記原料ガスに対して交互に成膜処理部に供給する工程を含むことを特徴とする請求項６記載のガス供給方法。
【請求項８】
基板に対して成膜処理を行うために成膜処理部に原料ガスを供給するガス供給装置に用いられるコンピュータプログラムを格納した記憶媒体であって、
前記プログラムは請求項６または７に記載されたガス供給方法を実行するためにステップが組まれていることを特徴とする記憶媒体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成膜装置に供給される原料の流量を調節する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体ウエハなどの基板（以下「ウエハ」と言う）に対して成膜を行う手法には、ウエハの表面に成膜原料となるガス（原料ガス）を供給し、ウエハを加熱することにより原料ガスを吸着させて成膜を行うＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）法や、ウエハの表面に原料ガスの原子層や分子層を吸着させた後、この原料ガスを酸化、還元する反応ガスを供給して反応生成物を生成し、これらの処理を繰り返して反応生成物の層を堆積させるＡＬＤ（Atomic Layer Deposition）法などがある。
【０００３】
ここで、ＣＶＤやＡＬＤなどで利用される成膜原料には蒸気圧の低いものが多く、この場合、原料ガスは、液体や固体の原料を収容した原料容器にキャリアガスを供給し、このキャリアガス中に原料を気化させることにより得ている。しかしながら、前記原料の気化量は各種の要因によって変化する。この要因としては、気化器が取り付けられる装置と当該気化器との接触状態の個体差によって生じる気化器の温度の個体差、前記原料容器に接続される配管に設けられるバルブの個体差や当該バルブの経時変化によって生じる当該配管のコンダクタンスの差、及び前記原料容器内における原料の減少がある。
【０００４】
前記気化器の温度が要因となる気化量の変化については、気化器の交換後に前記気化量を計測し、気化量に応じた温度補正を行い、キャンセルすることが考えられる。しかし、前記配管のコンダクタンスの差及び原料容器内の原料の減少が要因となる気化量の変化については補正が難しく、これらの要因によって例えば４％程度の前記気化量の変化が生じるおそれがある。そして、このように生じた気化量の変化によって、ウエハに形成される膜の性質がばらついてしまうおそれがある。
【０００５】
さらに、前記ＡＬＤ及びＣＶＤにおいては原料ガスを、前記ウエハを格納する反応容器に間欠的に供給し、且つ当該原料ガスの供給を開始してから次に当該原料ガスの供給を停止するまでの時間が比較的短い場合がある。このように原料ガスの供給時間が短い場合、実施の形態で説明するようにウエハに供給される原料の流量を検出し難い。そのような状況の下で、上記の各要因における気化量の変化を抑え、ウエハに対する処理毎に、当該ウエハに供給される原料の流量を安定させることができる技術が求められている。
【０００６】
ここで引用文献１には、半導体製造プロセスの成膜を行うにあたり、蒸発部に収められた原料液体中に、第１の質量流量調節計にて流量調節されたキャリアガスを噴気（バブリング）して原料液体を蒸発させ、得られた混合気体の質量流量を質量流量計で測定し、これらキャリアガスと混合気体との質量流量の差から気化した原料液体の量を把握する技術が記載されている。しかし、上記のように原料ガスを間欠的に供給し、一回あたりの原料ガスの供給時間が短い場合の対応については、この特許文献１に記載されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平５−３０５２２８号公報：請求項１、２、段落０００２、００１１〜００１７、図１、２
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、キャリアガスと当該キャリアガスにより気化した原料からなる原料ガスを間欠的に被処理基板に供給して成膜を行うにあたり、被処理基板に供給される原料の流量が、基板に対する処理毎に不安定になることを防ぐことができる技術を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明のガス供給装置は、被処理基板に対して成膜処理を行う成膜処理部に原料ガスを間欠的に供給するガス供給装置において、
液体または固体の原料を収容した原料容器と、
前記原料容器内の原料を気化または昇華させるためのキャリアガスを供給するキャリアガス供給部と、
気化または昇華した原料及び前記キャリアガスからなる原料ガスを成膜処理部に供給する原料ガス供給路と、
前記原料ガス供給路に各々設けられた原料ガスの流量検出部及び原料ガスの流量調整バルブと、
前記成膜処理部に対する原料ガスの給断を行う原料ガス給断部と、
前記キャリアガス供給部から供給されるキャリアガスの流量と前記流量検出部により検出された原料ガスの流量とに基づいて原料ガス中の原料の流量を求め、この原料の流量が設定値になる前記流量調整バルブの開度を取得する第１のステップと、次いで、前記流量調整バルブの開度を前記取得した開度に固定した状態で原料ガスを成膜処理部に間欠的に供給するために、前記原料ガス給断部による給断を行う第２のステップと、が実施されるように制御信号を出力する制御部と、
を備えたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、キャリアガスの流量及び原料ガスの流量に基づいて、当該原料ガス中の原料の流量を求め、この原料の流量が設定値になる流量調整バルブの開度を取得する。次いで、取得した開度で前記流量調整バルブを固定し、原料ガスを間欠的に成膜処理部に供給する。これらの動作が、被処理基板が成膜処理部に搬入される度毎に行われる。それよって、被処理基板に供給される原料の流量が当該被処理基板に対する処理毎に不安定になることが抑えられる。その結果として、被処理基板に成膜される膜の性質のばらつきを抑えることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明のガス供給装置を備えた成膜装置の全体構成図である。
【図２】前記ガス供給装置におけるマスフローコントローラの概略構成図である。
【図３】前記成膜装置による処理工程図である
【図４】前記成膜装置による処理工程図である
【図５】前記成膜装置による処理工程図である
【図６】前記成膜装置による処理工程図である
【図７】前記成膜装置による処理工程図である
【図８】前記成膜装置による処理工程図である
【図９】前記成膜装置による処理工程図である
【図１０】前記成膜装置による処理工程図である
【図１１】前記成膜装置による各種のガスの供給タイミングを示すチャート図である。
【図１２】前記成膜装置と概ね同様の装置を用いて計測したガス流量のグラフ図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、図１を参照しながら、本発明のガス供給装置を備えた成膜装置１の構成例について説明する。成膜装置１は、基板例えばウエハＷに対してＣＶＤ法による成膜処理を行うための成膜処理部１１と、この成膜処理部１１に原料ガスを供給するためのガス供給装置２と、を備えている。
【００１３】
成膜処理部１１は、バッチ式のＣＶＤ装置の本体として構成され、例えば縦型の反応容器１２内に、ウエハＷを多数枚搭載したウエハボート１３を搬入した後、真空ポンプなどからなる真空排気部１５により、排気ライン１４を介して反応容器１１内を真空排気する。しかる後、ガス供給装置２から原料ガスを導入して、反応容器１２の外側に設けられた加熱部１６によりウエハＷを加熱することによって成膜処理が行われる。
【００１４】
ガス供給装置２は、二官能性の酸無水物からなる第１のモノマー例えばピロメリット酸二無水物（ＰＭＤＡ：Pyromellitic Dianhydride）と、二官能性のアミンからなる第２のモノマー例えばＯＤＡ（４，４’―ジアミノジフェニルエーテル）とを、各々ウエハＷに供給する。これらのモノマーがウエハＷ表面で反応して、絶縁膜であるポリイミド膜が形成される。
【００１５】
ガス供給装置２は、前記ＰＭＤＡを反応容器１２に供給するためのガス供給系２１と、ＯＤＡを反応容器１２に供給するためのガス供給系２２と、を備えている。ガス供給系２１は、前記ポリイミドの原料のＰＭＤＡを収容した原料容器３と、この原料容器３にキャリアガスとして窒素（Ｎ２）ガスを供給するガス供給源４１と、を備えている。なお、前記キャリアガスは、Ｎ２ガスの他に、例えばヘリウム（Ｈｅ）ガスなどの不活性ガスを用いることができる。
【００１６】
さらにガス供給系２１は、原料ガス供給路４２、キャリアガス供給路４３、ガス流路４４及びガス供給路４５を備えている。原料ガス供給路４２は、反応容器１２と原料容器３とを接続し、原料容器３にて得られた原料ガス（昇華したＰＭＤＡとキャリアガスとを含む）を成膜処理部１に供給する。キャリアガス供給路４３は、原料容器３とガス供給源４１とを接続する。
【００１７】
原料容器３は、固体原料３１であるＰＭＤＡを収容した容器であり、抵抗発熱体を備えたジャケット状の加熱部３２で覆われている。例えば原料容器３は、温度検出部３３にて検出した原料容器３内の気相部の温度に基づいて、給電部３４から供給される給電量を増減することにより、原料容器３内の温度を調節することができる。加熱部３２の設定温度は、ＰＭＤＡが昇華し、且つ分解しない範囲の温度、例えば２５０℃に設定される。
【００１８】
原料容器３内における固体原料３１の上方側の気相部には、ガス供給源４１から供給されたキャリアガスを原料容器３内に導入するキャリアガスノズル３５と、原料容器３から前記原料ガスを抜き出すための抜き出しノズル３６と、が開口している。キャリアガスノズル３５はキャリアガス供給路４３の下流端を構成し、抜き出しノズル３６は原料ガス供給路４２の上流端を構成する。原料容器３から抜き出された原料ガスは、原料ガス供給路４２を介して反応容器１２に供給される。原料容器３の内部は、真空排気部１５により、原料ガス供給路４２及び反応容器１２を介して真空排気され、減圧雰囲気に保たれている。
【００１９】
前記キャリアガス供給路４３にはＭＦＣ（マスフローコントローラ）５１、バルブＶ１が下流側に向けて、この順に介設されている。原料ガス供給路４２にはバルブＶ２、ＭＦＣ５２、バルブＶ３が下流側に向けて、この順に介設されている。ガス流路４４にはバルブＶ４が介設されている。ガス流路４４の上流端は、キャリアガス供給路４３のＭＦＣ５１、バルブＶ１間に接続され、ガス流路４４の下流端は原料ガス供給路４２のバルブＶ２、ＭＦＣ５２間に接続されている。
【００２０】
ガス供給路４５には、ＭＦＣ５３、バルブＶ５が下流側に向けて、この順に介設されている。ガス供給路４５の上流端は、キャリアガス供給路４３におけるガス供給源４１、ＭＦＣ５１間に接続され、ガス供給路４５の下流端は原料ガス供給路４２のバルブＶ３の下流側に接続されている。ガス供給路４５及びＭＦＣ５３は、原料容器３から取り出された原料ガスを、反応容器１２に供給する前に、前記ガス供給源４１からのＮ２ガスにより、所定の濃度に希釈する役割を有する。
【００２１】
前記原料ガス供給路４２に設けられるＭＦＣ５２について、図２の概略構成図を参照して説明する。ＭＦＣ５２は、主流路６１と、主流路６１にその一端、他端が各々接続された細管部６２と、を備えている。細管部６２の上流側位置及び下流側位置の管壁には抵抗体６３、６４が巻きつけられ、細管部６２内をガスが通流することに起因する細管部６２の管壁の温度変化を各抵抗体６３、６４の抵抗値の変化として取り出し、ガスの流量信号に変換して出力するブリッジ回路６５及び増幅回路６６が設けられている。前記流量信号は後述の制御部４へ出力され、制御部４は前記流量信号に基づいて、ＭＦＣ５２を流通するガスの流量を測定する。つまり、ＭＦＣ５２は、流量検出部である熱式のＭＦＭ（マスフローメータ）を備えた構成とされている。
【００２２】
前記主流路６１において、細管部６２が接続される位置の下流側は、屈曲流路６０を構成しており、この屈曲流路６０におけるガスの流量を調整するバルブ（流量調整バルブ）６７が設けられる。つまり、このバルブ６７の開度によって、ＭＦＣ５２から供給されるガスの流量が調整される。このバルブ６７は、ピエゾ素子からなるアクチュエータ６８と、当該アクチュエータ６８により変形するダイヤフラム６９とを備えている。制御部４は、このアクチュエータ６８に対して制御電圧を供給し、供給された制御電圧に応じてアクチュエータ６８であるピエゾ素子が変形し、それによってダイヤフラム６９が撓む。図中に点線で、そのように撓んだダイヤフラム６９を示している。このダイヤフラム６９の撓みにより、前記屈曲流路６０が狭窄される。つまり、バルブ６７の開度はダイヤフラム６９の撓み量に対応しており、前記制御電圧によってダイヤフラム６９の撓み量が制御され、バルブ６７の開度が制御される。
【００２３】
ＭＦＣ５１、５３については、ＭＦＣ５２と同様に構成される。ＭＦＣ５１は、当該ＭＦＣ５１から出力される流量信号に従って、当該ＭＦＣ５１を流れるキャリアガスの流量が予め設定された値になるようにバルブ６７の開度が制御される。ＭＦＣ５３についても、下流側に供給されるガスの量が予め設定された値になるように制御される。ＭＦＣ５２の制御については後述する。
【００２４】
第２の供給系２２は、第１の供給系２１と略同様に構成されており、図１中第１の供給系２２に対応する箇所については同符号を付し、詳細な説明を省略する。ただし、原料容器３にはポリイミドの原料として、ＰＭＤＡの代わりに液体原料である前記ＯＤＡが収納されている。原料容器３から反応容器１２に供給される、気化したＯＤＡガスとキャリアガスとからなる原料ガスを、ＰＭＤＡを含む原料ガスと区別するために処理ガスと記載する。
【００２５】
以上に説明した構成を備えた成膜装置（成膜処理部１及びガス供給装置２）は、制御部４と接続されている。制御部４は例えば図示しないＣＰＵと記憶部とを備えたコンピュータからなり、ウエハボート１３を反応容器１２内に搬入し、真空排気後、ガス供給装置２から原料ガスを供給して成膜を行い、原料ガスの供給を停止してからウエハボート１２を搬出するまでの動作が行われるように成膜装置１の各部に制御信号を出力する。この制御信号によって各バルブの開閉、各バルブの開度調整、各ＭＦＣによる各ガスの流量制御が行われる。このように成膜装置１２を動作させるために、ステップ（命令）群が組まれたプログラムが、前記記憶部に記録されている。このプログラムは、例えばハードディスク、コンパクトディスク、マグネットオプティカルディスク、メモリーカード等の記憶媒体に格納され、そこからコンピュータにインストールされる。
【００２６】
前記制御部４により、反応容器１２内のウエハＷに対してガス供給系２１、２２から交互に、繰り返し原料ガスが供給されるように、これらガス供給系２１、２２が制御されて、ポリイミドが成膜される。前記ガス供給系２１は２種類の態様によって反応容器１２内へ原料ガスを供給するように制御される。説明の便宜上、これらの態様を夫々第１の制御態様、第２の制御態様とする。前記ウエハＷに対する初回の原料ガス供給時には第１の制御態様によって、２回目以降の原料ガス供給時には第２の制御態様によって、ガス供給系２１が制御される。
【００２７】
前記ＭＦＣ５１の流量信号によって測定されるキャリアガスの流量をＱ１とする。ＭＦＣ５１のバルブ６７は、このＱ１が予め設定された設定値になるように制御される。また、前記ＭＦＣ５２から出力される流量信号によって測定される原料ガスの流量をＱ３とする。制御部４は、これらの流量Ｑ１、Ｑ３からＰＭＤＡの流量（原料の気化流量）Ｑ２＝Ｑ３−Ｑ１を演算することができる。前記第１の制御態様は、前記原料の気化流量Ｑ２が予め設定した値になるように、前記ＭＦＣ５２のバルブ６７の開度が調整される。つまり第１の制御態様は、原料ガスの流量Ｑ３及びキャリアガスの流量Ｑ１に基づいて、前記ＭＦＣ５２のバルブ６７の開度を制御し、原料の気化流量Ｑ２が設定値になるように制御するフィードバック制御である。
【００２８】
ところで、ウエハＷへの初回の原料ガス供給では、各回の原料ガス供給時におけるＰＭＤＡの気化量（ここでいう気化は昇華を含む）の安定化を図るために、比較的長い時間キャリアガスを原料容器３に供給するので、反応容器１２内への原料ガスの供給時間が比較的長く設定される。従って、この初回の原料ガス供給では、当該原料ガス供給中にキャリアガスを原料容器３に充填させ、然る後ＭＦＣ５２へ到達させることができ、原料容器３内におけるＰＭＤＡの気化量も安定化する。その結果、原料ガスの供給を開始してから所定の時間経過後における前記Ｑ３−Ｑ１＝Ｑ２の値と、実際に反応容器１２内へ供給されるＰＭＤＡの気化流量と、が精度高く対応し、さらに後述の実験でも示すように、ＭＦＣ５２のバルブ６７の開度が一定であるとした場合における、Ｑ３、Ｑ２が安定する。従って、上記のフィードバック制御を行うことで気化流量Ｑ２を設定値に揃えることができ、背景技術の項目で述べた気化器の温度、配管のコンダクタンス、及び原料の消費状態による気化流量への影響をキャンセルすることができる。
【００２９】
しかし、２回目以降の原料ガス供給では、スループットの向上及び原料の無駄を防ぐ観点から、その成膜処理部１１への供給時間が、初回の原料ガス供給より短く設定される。そのように原料ガスの供給時間が短いと、ＭＦＣ５１を通過したキャリアガスが原料容器３を充填してＭＦＣ５２へ到達する前に、原料ガスの供給時間が終了してしまうおそれがある。それによって、上記Ｑ３−Ｑ１により算出される原料の気化流量Ｑ２と、実際の原料の気化流量との乖離が大きくなるおそれがあり、即ち上記のフィードバック制御を行っても実際のＰＭＤＡの気化流量を設定値にすることができない場合がある。
【００３０】
また、２回目以降の原料ガス供給では、当該原料ガス供給中にＰＭＤＡの気化量が安定化しない場合があり、それに加えて上記のようにキャリアガスがＭＦＣ５２へ到達しない場合があることから、後述の実験で示すように、ＭＦＣ５２のバルブ６７の開度を一定としたときに、原料ガスの供給時間中に前記Ｑ３、Ｑ２は変化を続けることがある。このように変化を続けるＱ２に対して前記フィードバック制御を行うと、ＭＦＣ５２のバルブ６７の制御信号に対する応答性によって、実際に反応容器１２内へ供給されるＰＭＤＡの流量が異なってしまう。具体的には、ＭＦＣ５２の前記応答性によって前記Ｑ２のハンチングが起きたり、起きなかったりすることが懸念され、成膜装置１間で前記反応容器１２へ供給されるＰＭＤＡの流量に差が生じやすくなる。このような理由により、２回目以降の原料ガス供給時にＭＦＣ５２のバルブ６７をフィードバック制御することは得策ではない。
【００３１】
そこで、１回目の原料ガス供給時に前記第１の制御態様を実行中、原料ガス供給開始から所定の時間が経過し、ＭＦＣ５２のバルブ６７の開度が安定するタイミングで、制御部４は当該バルブ６７のアクチュエータ６８に供給している制御電圧を、当該制御部４に含まれる記憶部に記憶する。そして２回目以降の原料ガス供給時には、第２の制御態様として、記憶した前記制御電圧をアクチュエータ６８に供給し続けて、ＭＦＣ５２のバルブ６７の開度を固定する。そのように開度が固定された状態で、反応容器１２に原料ガスを供給する。
【００３２】
このように第２の制御態様では、所望の気化流量Ｑ２が得られるように設定された開度にバルブ６７を固定しておき、変動するＱ２に応じてバルブ６７の開度が変動してしまうことを防ぐ。このようにバルブ６７の開度を固定することで、反応容器１２に供給されるＰＭＤＡの流量が所望の流量から大きくずれることを防ぐと共に、ＭＦＣ５２ごとに制御部４からの制御信号に対する応答性によって前記ＰＭＤＡの流量がばらつくことを防ぐ。なお、第２のガス供給系２２については、第１及び第２の制御態様による制御は行わず、所定量のキャリアガスを原料容器３内に供給して、ＯＤＡを気化させ、当該キャリアガス及び気化したＯＤＡからなる処理ガスをウエハＷに供給する。
【００３３】
続いて、図３〜図１１の作用図を用いて、成膜装置１によってポリイミド膜を成膜する手順例について説明する。始めに、加熱部１６によりポリイミド膜が生成する温度例えば１００℃〜２５０℃好ましくは１５０℃〜２００℃に加熱された反応容器１２内に、多数枚のウエハＷを積載したウエハボート１３を搬入する（図１参照）。次いで、真空排気部１５により反応容器１２内の圧力が所定の真空度に制御されると共に、図示しない回転機構によりウエハボート１３が鉛直軸周りに回転される。
【００３４】
ガス供給系２１のバルブＶ５が開かれた状態とされており、ガス供給源４１からのＮ２ガスが、ガス供給路４５を介して反応容器１２に供給される。このバルブＶ５は、ウエハＷの処理中、常時開かれた状態とされる。次にバルブＶ４が開かれ、当該バルブＶ４の上流側の流路の圧力が調整される。このとき、バルブＶ１、Ｖ２、Ｖ３は閉じられた状態とされ、ＭＦＣ５１から原料容器３へのキャリアガス供給は、行われない（ステップＳ１、図３）。
【００３５】
バルブＶ４を開いてから例えば２秒後、バルブＶ４が閉じられると共にバルブＶ１、Ｖ２が開かれ、このバルブＶ１、Ｖ２の開放に数秒遅れて、ＭＦＣ５１より原料容器３にキャリアガスが供給される。このキャリアガスの流量は、当該ＭＦＣ５１により例えば５０〜３００ｓｃｃｍの範囲において予め設定された流量Ｑ１に制御される。原料容器３にキャリアガスが供給されてＰＭＤＡが気化し、当該気化したＰＭＤＡと前記キャリアガスとからなる原料ガスが、原料容器３から原料ガス供給路４２を下流側に流れ、ガス供給路４５から流れるＮ２ガスにより希釈されて、反応容器１２に供給される。
【００３６】
前記原料ガス供給路４２のＭＦＣ５２から出力される流量信号に基づいて、制御部４は当該原料ガス供給路４２の原料ガスの流量Ｑ３を求め、Ｑ３−Ｑ１＝ＰＤＭＡの気化流量Ｑ２を算出し、このＱ２が例えば４０〜１５０ｓｃｃｍの範囲において予め設定された流量になるようにＭＦＣ５２のバルブ６７の開度を制御する（ステップＳ２、図４）。つまりこのステップＳ２では、既述した第１の制御態様が実行される。
【００３７】
上記したようにキャリアガスの原料容器３への供給が比較的長く続けられ、測定される前記流量Ｑ３が安定し、それによって算出される気化流量Ｑ２も安定し、ＭＦＣ５２のバルブ６７への制御電圧が一定になる。バルブＶ１、Ｖ２を開放してから例えば４０秒経過した時点で、制御部４は前記制御電圧を記憶部に記憶し、当該制御電圧をＭＦＣ５２に出力し続ける。つまりバルブ６７の開度が固定され、当該開度の調整が行われない（ステップＳ３、図５）。つまり、このステップＳ３では、既述した第２の制御態様が実行される。反応容器１２に供給された原料ガスに含まれるＰＭＤＡの分子が、ウエハＷの表面に堆積して、ＰＭＤＡの層が形成される。
【００３８】
前記制御電圧を記憶してから例えば１５秒後、ＭＦＣ５１からのキャリアガスの供給が停止し、バルブＶ１、Ｖ２、Ｖ３が閉鎖され、反応容器１２への原料ガスの供給が停止される。バルブＶ５は引き続き開いた状態とされ、反応容器１２にはＮ２ガスが供給される。このＮ２ガスにより反応容器１２に残留する原料ガスがパージされ、排気ライン１４から除去される。このパージは例えば１０秒続けられる（ステップＳ４、図６）。
【００３９】
然る後、ガス供給系２２のバルブＶ１、Ｖ２、Ｖ３、Ｖ５が閉じた状態から開いた状態とされ、原料容器３のＯＤＡにキャリアガスが供給される。ＯＤＡが気化し、キャリアガスとＯＤＡガスとを含む処理ガスが原料容器３から取り出され、ガス供給路４５からのＮ２ガスにより希釈されて、反応容器１２に供給される。（ステップＳ５、図７）。
【００４０】
この処理ガス中のＯＤＡは、ウエハＷ表面のＰＭＤＡと反応し、ポリイミドの薄層が形成される。ガス供給系２２から所定の時間、前記処理ガスを供給すると、バルブＶ１、Ｖ２が閉じられ、原料容器３へのキャリアガスの供給が停止し、反応容器１２への処理ガスの供給が停止される。バルブＶ３、Ｖ４、Ｖ５が開いた状態とされ、反応容器１２にはＮ２ガスが供給される。このＮ２ガスにより反応容器１２に残留する処理ガスがパージされ、排気ライン１４から除去される（ステップＳ５’、図８）。ガス供給系２２から所定の時間、前記Ｎ２ガスを供給すると、各バルブＶ３、Ｖ４、Ｖ５が閉鎖される。
【００４１】
しかる後、第１のガス供給系のバルブＶ１、Ｖ２が開かれ、これらバルブの開放に若干遅れて原料容器３にキャリアガスが供給され、ＰＭＤＡの気化が進行する。このとき、ＭＦＣ５１は上記ステップＳ２、Ｓ３と同じ流量Ｑ１でキャリアガスを通流させるように制御される。ＭＦＣ５２のバルブ６７はステップＳ２で取得された開度になっている。また、ＭＦＣ５２の下流側における給断部を構成するバルブＶ３は閉鎖された状態となっているので、当該バルブＶ３の上流側に、原料ガスが貯留される（ステップＳ６、図９）。このステップＳ６でＭＦＣ５２のバルブ６７を上記のようにフィードバック制御せず、その開度を固定しているのは、フィードバック制御を行うと、次のステップＳ７で反応容器１２への原料ガスの供給を開始した瞬間、原料ガスの供給を停止した状態からそのように供給を開始することによって、当該バルブ６７の開度が大きくなってしまうことを防ぐためである。つまり、当該開度を固定することで、そのように開度が過剰に大きくなり、大流量の原料ガスが反応容器１２へ流れ込んでしまう状態になることを防いでいる。
【００４２】
前記バルブＶ１、Ｖ２を開いてから例えば３秒経過すると、バルブＶ３が開かれ、原料ガスが反応容器１２に供給される（ステップＳ７、図１０）。ＭＦＣ５２のバルブ６７の開度は引き続き、取得された開度とされる。ウエハＷに供給されたＰＭＤＡは、ウエハＷに形成されたポリイミドの薄層上に、上記のステップＳ２、Ｓ３が行われたときと同様にＰＭＤＡが堆積する。ステップＳ３と同様に、バルブＶ３を開放してから例えば１５秒後、ＭＦＣ５１からのキャリアガスの供給が停止し、バルブＶ１、Ｖ２、Ｖ３が閉鎖され、反応容器１２への原料ガスの供給が停止される。つまり、このステップＳ７は、上記のステップＳ３と同様の動作が行われるステップである。
【００４３】
第２の制御態様として説明したように、このステップＳ７においては原料ガスの供給時間が短く、ＭＦＣ５２で測定される流量Ｑ３とＭＦＣ５１に設定したキャリアガスの流量Ｑ１との差分Ｑ２と、実際に気化したＰＭＤＡの流量との対応の精度が、原料ガスの供給時間が長い場合に比べて低く、また算出されるＱ２の値が安定しない。従って、前記Ｑ２に基づいたＭＦＣ５２のバルブ６７のフィードバック制御を行わず、当該ＭＦＣ５２のバルブ６７の開度を固定している。
【００４４】
ステップＳ７の後は、ステップＳ４〜Ｓ７までのステップが繰り返し行われる。図１１には、ＰＭＤＡを含む原料ガス及びＯＤＡを含む処理ガスが供給されるタイミングと、上記の各ステップＳが実行されるタイミングとを示したチャートである。上記のように各ステップが行われることで、前記原料ガス、処理ガスは、交互に間隔をおいて繰り返し反応容器１２に供給される。前記原料ガスの供給、当該原料ガスの排気、処理ガスの供給、及び当該処理ガスの排気からなる工程を１つのサイクルとすると、このサイクルが例えば１００回程度繰り返される。それによって、上記のポリイミドの層がウエハＷに積層されて、所定の膜厚を有するポリイミド膜が形成される。しかる後、ウエハボート１３が反応容器１２から搬出される。
【００４５】
そして、次にウエハＷが載置されたウエハボート１３が反応容器１２に搬入されたときには、上記のステップＳ１から既述の一連のステップが行われ、既述のようにポリイミド膜が成膜される。つまり、前記ステップＳ１に続くステップＳ２において、新たにＭＦＣ５２のバルブ６７の開度が取得され、ステップＳ３、Ｓ７では当該開度にバルブ６７が固定される。このように改めて開度を取得するのは、上記のように原料容器３の原料が減少すると気化量が変化し、設定値となる原料の気化流量Ｑ２を得るための前記バルブ６７の開度も変化するためである。つまり、この成膜装置１においては、ウエハＷが搬入される度毎に、上記のステップＳ１〜Ｓ７が実行される。
【００４６】
この成膜装置１によれば、原料ガスの供給時間が長く設定される初回のサイクルの原料ガス供給時に、ＭＦＣ５２により検出される原料ガスの流量Ｑ３と、ＭＦＣ５１に設定したキャリアガスの流量Ｑ１と、に基づいて前記ＰＭＤＡの気化流量Ｑ２を算出し、この気化流量Ｑ２が設定値になるＭＦＣ５２のバルブ６７の開度を取得する。そして、原料ガスの供給時間が短く設定される２回目以降のサイクルでは、初回のサイクルで取得した開度に前記バルブ６７を固定して、原料ガスを供給する。これらの動作を、ウエハＷが反応容器１２に搬入されるたびに行う。そのように求めた開度で原料ガスを供給することで、ウエハＷに供給される気化したＰＭＤＡの流量が、所望の流量から外れることが抑えられ、前記開度を固定することで、ＭＦＣ５２の応答性によって前記ＰＤＭＡの流量にばらつきが生じることを抑えられる。結果として、処理毎に反応容器１２に供給される気化したＰＭＤＡの流量は安定化される。それによって、各処理でウエハＷに形成されるポリイミド膜の膜質にばらつきが生じることを抑えることができる。
【００４７】
２回目以降のサイクルにおける原料ガスの供給時間は、上記例では１５秒であるが、より短く、数秒程度に設定してもよい。上記の例で、第２のガス供給系２２も第１のガス供給系２１と同様に、既述した第１の制御態様及び第２の制御態様によってその動作を制御してもよい。成膜原料としては上記の例に限られない。例えば上記の例と同様にポリイミド膜を形成する場合には、ＰＭＤＡの代わりにＣＢＤＡ（１，２，３，４−シクロブタンテトラカルボン酸二無水物）、ＣＨＤＡ（シクロヘキサン−１，２，４，５−テトラカルボン酸二無水物）などを用いることができる。またＯＤＡの代わりにＮＤＡ（５−カルボキシメチルビシクロ［２．２．１］ヘプタンー２，３，６−トリカルボン酸２，３：５，６−二無水物）などを用いることができる。また、本発明はＡＬＤを行う装置にも適用することができる。
【００４８】
アクチュエータ６８を構成するピエゾ素子は、ヒステリシスを有する。つまり、制御電圧（駆動電圧）をアクチュエータ６８に印加する目標電圧よりも大きい電圧（プラス側電圧）から低下させて当該目標電圧にした場合と、目標電圧よりも小さい電圧（マイナス側電圧）から上昇させて当該目標電圧にした場合とで、ダイヤフラム６９の撓み量が異なる。従って、アクチュエータ６８に同じ制御電圧を印加してもバルブ６７の開度が異なる場合がある。この開度のずれを防ぐため、上記ＭＦＣ５２において、前記プラス側電圧から低下させて当該目標電圧にするか、前記マイナス側電圧から上昇させて当該目標電圧にするかを予め決めておき、決めたように制御電圧が印加されるようにしてもよい。プラス側電圧、マイナス側電圧のいずれから目標電圧に変化させるかは、ウエハＷ処理前に予め成膜装置１の評価を行い決定する。
【００４９】
また、バルブ６７に印加される制御電圧が一定であっても、成膜処理中におけるＭＦＣ５２の周囲温度の変化により、当該ＭＦＣ５２のバルブ６７の開度が変化し、それによって反応容器１２に供給されるＰＭＤＡの流量が変化するおそれがある。この流量変化を防ぐために、ＭＦＣ５２の周囲に温度センサを設け、さらに当該ＭＦＣ５２に冷却機構を設けることができる。前記冷却機構としては、例えばペルチェ素子や冷却ファンが用いられる。制御部４は前記温度センサからの出力信号により、前記周囲温度を検出できるように構成される。上記の成膜処理のサイクルが行われる間、検出される周囲温度が目標値を超えたときに、制御部４は、周囲温度が目標値以下になるように前記冷却機構を動作させる。
【００５０】
上記の例ではＭＦＣ５２のバルブ６７の開度を取得後、当該バルブ６７の開度を固定したままで、ＭＦＣ５２の二次側のバルブＶ３を開閉して、原料ガスの反応容器１２への給断を制御している。そのように構成する代わりに、原料ガスの反応容器１２への供給を停止するときには、当該ＭＦＣ５２のバルブ６７を閉じて反応容器１２への原料ガスの供給を遮断し、原料ガスを反応容器１２へ供給するときには、取得された開度になるようにバルブ６７が開かれることで、原料ガスの反応容器１２への給断が行われるようにしてもよい。
【００５１】
上記の例では、原料ガス供給路４２における流量を調整するバルブ６７と、当該原料ガス供給路４２における流量を測定するためのＭＦＭとが一体に構成された機器としてＭＦＣ５２を設けている。このようにＭＦＭと前記バルブ６７とが一体に構成されておらず、互いに個別に構成されたＭＦＭとバルブ６７とを原料ガス供給路４２に設けてもよい。バルブ６７のアクチュエータ６８は、ピエゾ素子に限定されず、ソレノイドやモータなどを用いてもよい。バルブ６７はバルブの開度を調整できればよく、従ってダイヤフラム式のバルブには限定されない。例えばニードルバルブやバタフライバルブなどを用いてもよい。
【００５２】
実験１
上記の成膜装置１と略同様に構成された成膜装置（実験用成膜装置）を用いて、上記の実施形態に沿ってウエハＷに処理を行ったときに測定されるキャリアガスの流量Ｑ１、原料ガスの流量Ｑ３を夫々記録した。また、このＱ１及びＱ３から算出される原料の気化流量Ｑ２（＝Ｑ３−Ｑ１）についても記録した。ただし、前記実験用成膜装置は、成膜装置１と異なり、ＭＦＣ５２の代わりにＭＦＭを用いて構成されており、前記原料ガスの流量Ｑ３は、当該ＭＦＭを用いて測定されている。このＭＦＭはＭＦＣ５２と異なり、制御部４の制御信号によって開度が変更されるバルブ６７を備えていない。従って、この実験１では、上記の成膜装置１を用いて行う実施形態のステップＳ２において、ＭＦＣ５２のバルブ６７の開度の調整が行われないため、ステップＳ２、Ｓ３、Ｓ７において当該バルブ６７の開度を互いに同じ開度に固定して処理が行われていることになる。
【００５３】
図１２は、このＱ１、Ｑ２、Ｑ３の変化を示すグラフである。点線で前記流量Ｑ１を、一点鎖線で前記流量Ｑ２を、実線で前記流量Ｑ３を夫々示している。グラフ中の横軸は所定の時刻からの経過時間（単位：秒）、縦軸はガスの流量（単位：ｓｃｃｍ）を夫々示している。また、図中には上記の各ステップＳが行われるタイミングを示している。ただし、上記のようにステップＳ７はステップＳ３と同じ動作が行われるステップであり、上記の例では便宜上２回目以降に行われるステップＳ３をステップＳ７としたが、図ではこのステップＳ７についてもステップＳ３として示している。ステップＳ２開始直後にＱ２、Ｑ３が一時的に上昇した後で下降しているのは、バルブを開放したことにより、流路に貯留されていた原料ガスが前記ＭＦＭへ流入したためである。この下降後、Ｑ２、Ｑ３は次第に上昇した後に安定しており、ステップＳ２開始からＱ２、Ｑ３が安定するまでに要する期間（図中Ｔ１として表示）は２０秒ほどである。
【００５４】
ステップＳ２開始後２０秒経過するまでＱ２、Ｑ３が上昇し、安定しないのは、既述のようにＭＦＣ５１でその流量が測定されたキャリアガスが、ＭＦＭに到達するまでに時間を要すること及びＰＭＤＡの気化量が安定するまでに時間を要することに起因する。そして、開始から２０秒経過後は、Ｑ２、Ｑ３が安定になっていることから、ＭＦＭの代わりにＭＦＣ５２を設けて、そのように安定するときにフィードバック制御をすることでＱ２を設定値に揃えて、背景技術の項目で述べた各要因による気化流量の変動を抑えることができると考えられる。
【００５５】
また、２回目のステップＳ３（ステップＳ７）においては、当該ステップ開始直後にＱ２、Ｑ３が一時的に上昇している。このＱ２、Ｑ３の上昇は、ステップＳ６で、前記ＭＦＭの上流側の管路に溜められた原料ガスが当該ＭＦＭに流れたために起きるものである。Ｑ２、Ｑ３はこのように上昇した後に下降し、当該ステップ開始から４秒経過して、安定している。この前記ステップ開始から安定するまでの期間を、図中Ｔ２で示している。２回目のステップＳ３においてはステップＳ２と異なり、Ｑ２、Ｑ３が安定する期間が短いことがグラフから分かる。実施の形態で述べたように変動するＱ２に基づいて前記ＭＦＣ５２のバルブ６７の開度のフィードバック制御を行うと、当該ＭＦＣ５２の応答性によってＱ２が変化する。つまり、成膜装置１間でばらつきが生じる。従って、この２回目以降のステップＳ３（ステップＳ７）では、フィードバック制御を行わず、実施形態で示したようにＭＦＣ５２のバルブ６７の開度を固定することが有効である。
【符号の説明】
【００５６】
Ｗ                ウエハ
１                成膜装置
１２              反応容器
１３              ウエハボート
２                ガス供給装置
２１、２２        ガス供給系
３                原料容器
４                制御部
５１、５２        ＭＦＣ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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