(57)【要約】      （修正有）【課題】優れた耐腐朽性や耐紫外線性を有し、より簡便かつ低コストで製造可能な木質複合材料を提供する。【解決手段】樹皮小片、幹小片、又は枝葉小片からなる木質小片と、熱可塑性樹脂よりなるシート、ゴムシート又はプリプレグシートからなるポリマーシートを交互に多層積層させた後、熱圧成形させた木質複合材料とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
木質小片とポリマーシートを交互に多層積層させたことを特徴とする、木質複合材料。
【請求項２】
前記木質小片が、樹皮小片、幹小片、又は枝葉小片である、請求項１に記載の木質複合材料。
【請求項３】
前記木質小片が、メラルーカの樹皮小片である、請求項１に記載の木質複合材料。
【請求項４】
前記ポリマーシートが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、又はポリアミドから選択される熱可塑性樹脂よりなるシート；フェノール樹脂又はメラミン樹脂を含むプリプレグシート；又はゴムシートである、請求項１に記載の木質複合材料。
【請求項５】
前記木質複合材料全体に対する前記ポリマーシートの重量比が１０〜３０％である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の木質複合材料。
【請求項６】
前記多層積層が熱圧成形によって行われたものである、請求項１〜５のいずれか１項に記載の木質複合材料。
【請求項７】
木質小片とポリマーシートを交互に多層積層させた木質複合材料の製造方法であって、
前記ポリマーシート上に前記木質小片を散布し、その上に新たな前記ポリマーシートを被覆することを複数回繰り返して、前記木質小片と前記ポリマーシートの多層構造物を得る工程、及び
当該多層構造物を所定の温度及び圧力において熱圧成形する工程
を含む、該製造方法。
【請求項８】
前記熱圧成形が、多段式ホットプレス又は熱ロールプレスによって行われる、請求項７に記載の製造方法。
【請求項９】
前記木質小片が、樹皮小片、幹小片、又は枝葉小片である、請求項７に記載の製造方法。
【請求項１０】
前記木質小片が、メラルーカの樹皮小片である、請求項７に記載の製造方法。
【請求項１１】
前記ポリマーシートが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、又はポリアミドから選択される熱可塑性樹脂よりなるシート；フェノール樹脂又はメラミン樹脂を含むプリプレグシート；又はゴムシートである、請求項７に記載の製造方法。
【請求項１２】
前記木質複合材料において、前記木質複合材料全体に対する前記ポリマーシートの重量比が１０〜３０％である、請求項７〜１１のいずれか１項に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、木質複合材料に関し、より詳細には、木質小片とポリマーシートを多層積層させた木質複合材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、大量伐採による世界的な森林資源の質の低下等により、パーティクルボードや木質-プラスチック複合材（ＷＰＣ：Ｗｏｏｄ−Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ）などの再構成木質材料の開発は、近年、重要な研究課題となっている。ＷＰＣは、木材中にアクリル樹脂などモノマー、オリゴマーまたはプレポリマーなどを含浸し、外部より放射線、熱などのエネルギーを与え、木材中にポリマーを生成させ木材を改質した木質複合材料である。また、フィラーとして分散する固体に木質材料を、その周囲を埋めるマトリックス材にプラスチックを用い、構成される木質複合材料もＷＰＣと呼ばれる。前者は含浸型ＷＰＣと呼ばれ、後者は、木質材料とプラスチックを加熱下で混練し複合化させるため混練型ＷＰＣと呼ばれている。
【０００３】
例えば、木粉とポリオレフィン等の熱可塑性樹脂とを加熱混練した後に、押出成形や型成形して得られる混練型ＷＰＣが市販され、木質感と耐久性の高さから主として屋外用デッキ材として生産量が年々増加している。品質向上で課題とされている点は高耐久性と低価格化である。耐久性向上としては、木材とプラスチックの相溶性を向上させるために、木粉の微粉砕化や新しい相溶化材の開発などが取り組まれている。また、低価格化としては、リサイクル原料を利用時の品質制御、未利用剤の適応性評価（例えば、非特許文献１）などが取り組まれている。しかしながら、屋外等での使用においては、チョーキングや変色の発生、腐朽による強度低下が懸念されており、ＷＰＣの耐水性や紫外線耐性等の更なる向上が求められているのが現状である（例えば、非特許文献２）。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】Ｔｕｒｋｅｒら、Ｓｅｃｏｎｄ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ  ｏｎ  Ｓｕｓｔａｉｎａｂｌｅ  Ｃｏｎｓｔｒｕｃｔｉｏｎ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ、２０１０年
【非特許文献２】木口ら、木材保存、３６（２）、５２−５８、２０１０年
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
そこで、本発明は、優れた耐腐朽性や耐紫外線性を有し、より簡便かつ低コストで製造可能な木質複合材料を提供することを課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は、上記課題を解決するべく鋭意検討を行った結果、従来の混練法を用いることなく、シート状のポリマーに木質小片、特に樹皮小片を散布し、これを多層積層することによって、かかる木質複合材料を得ることができることを見出し、これら知見に基づき、本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち、本発明は、一態様において、
（１）木質小片とポリマーシートを交互に多層積層させたことを特徴とする、木質複合材料；
（２）前記木質小片が、樹皮小片、幹小片、又は枝葉小片である、上記（１）に記載の木質複合材料；
（３）前記木質小片が、メラルーカの樹皮小片である、上記（１）に記載の木質複合材料；
（４）前記ポリマーシートが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、又はポリアミドから選択される熱可塑性樹脂よりなるシート；フェノール樹脂又はメラミン樹脂を含むプリプレグシート；又はゴムシートである、上記（１）に記載の木質複合材料；
（５）前記木質複合材料全体に対する前記ポリマーシートの重量比が１０〜３０％である、上記（１）〜（４）のいずれか１に記載の木質複合材料；及び
（６）前記多層積層が熱圧成形によって行われたものである、上記（１）〜（５）のいずれか１に記載の木質複合材料
を提供するものである。
【０００８】
また、別の側面において、本発明は、
（７）木質小片とポリマーシートを交互に多層積層させた木質複合材料の製造方法であって、前記ポリマーシート上に前記木質小片を散布し、その上に新たな前記ポリマーシートを被覆することを複数回繰り返して、前記木質小片と前記ポリマーシートの多層構造物を得る工程、及び当該多層構造物を所定の温度及び圧力において熱圧成形する工程を含む、該製造方法；
（８）前記熱圧成形が、多段式ホットプレス又は熱ロールプレスによって行われる、上記（７）に記載の製造方法；
（９）前記木質小片が、樹皮小片、幹小片、又は枝葉小片である、上記（７）に記載の製造方法；
（１０）前記木質小片が、メラルーカの樹皮小片である、上記（７）に記載の製造方法；
（１１）前記ポリマーシートが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、又はポリアミドから選択される熱可塑性樹脂よりなるシート；フェノール樹脂又はメラミン樹脂を含むプリプレグシート；又はゴムシートである、上記（７）に記載の製造方法；
（１２）前記木質複合材料における、前記木質複合材料全体に対する前記ポリマーシートの重量比が１０〜３０％である、上記（７）〜（１１）のいずれか１に記載の製造方法
を提供するものである。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、従来の混練方法よりも簡便で低コストな手法で木質複合材料を提供することができる。また、原料となる木質小片として樹皮小片を用いることによって、耐紫外線性や耐腐朽性、耐水性に優れた木質複合材料を得ることができるため、これまで試みられてきた原料木材の微粉化や相溶化剤等の化学薬品を添加する手法に代替するものである。さらに、本発明の木質複合材料は、成形温度が、従来の混練方法よりも低く、木材の熱分解や抽出成分の揮発も少ないため、木材含有の成分を維持することができる。特に、樹皮の多孔質構造を維持したまま積層成形が可能であるため、コルクチップボード等の代替材料として用いることもできる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】図１は、本発明の木質複合材料の構成を示す模式図である。
【図２】図２は、本発明の製造方法における工程を示す図である。
【図３】図３は、本発明の製造方法の好ましい態様を示す図である。
【図４】図４は、従来の混練型の製造方法における工程を示す図である。
【図５】図５は、本発明で用いられるメラルーカ樹皮小片、及び本発明の木質複合材料の一態様を示す写真である。
【図６】図６は、土中埋設試験による物性変化の比較を示すグラフである。
【図７】図７は、土中埋設試験による物性変化の比較を示すグラフである。
【図８】図８は、３点曲げ試験及び吸水試験の結果を示すグラフである。
【図９】図９は、３点曲げ試験の結果の積層数及び樹脂率に対する依存性を示すグラフである。
【図１０】図１０は、吸水試験の結果の積層数及び樹脂率に対する依存性を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。ただし、本発明の範囲はこれらの説明に拘束されることはなく、以下の例示以外についても、本発明の趣旨を損なわない範囲で適宜変更し実施することができる。
【００１２】
図１に示すように、本発明の木質複合材料は、木質小片を集積させた層とポリマーシートの層を交互に多層積層させたことを特徴とするものである。
【００１３】
本発明の木質複合材料において用いられる木質小片は、針葉樹又は広葉樹から切り出された木材が用いることができ、これら木材の樹皮、幹小片、又は枝葉等を小片としたものであることができる。コルク質に富んだ材料であること好ましい。好ましくは、疎水性成分の含有量が多い樹皮部分を小片としたものである。かかる樹皮小片を用いることで、疎水性であるポリマーシートとの接着性が向上するとともに、最終的な木質複合材料における耐水性、耐紫外線性、及び耐腐朽性を向上させることができる。特に、用いる木材としては、フトモモ科（Ｍｙｒｔａｃｅａｅ）の常緑樹木であるメラルーカ（Ｍｅｌａｌｅｕｃａ  ｃａｊｕｐｕｔｉ  Ｐｏｗｅｌｌ）が好ましく、その樹皮がより好ましい。
【００１４】
木質小片の寸法は、特に限定されず、木質複合材料の用途等に応じた寸法を用いることができるが、典型的には、５００μｍ〜３ｍｍの小片が用いられる。
当該木質質小片は、当該技術分野における公知の手法により原料木材を細片化することによって得ることができ、例えば、シュレッダーミル、カッティングミル、リングフレーカー等を用いて細片化することができる。
【００１５】
本発明の木質複合材料において用いられるポリマーシートは、特に限定されないが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、又はポリアミドから選択される熱可塑性樹脂よりなるシート；フェノール樹脂又はメラミン樹脂を含むプリプレグシート；又はゴムシートを用いることができる。熱可塑性樹脂を用いる場合には、得られた木質複合材料を再加熱することで二次成形が可能となる利点があり、一方、プリプレグシートのように熱硬化性樹脂を用いる場合には、強度や硬度の面で優れた木質複合材料を得ることができる。好ましくは、熱可塑性樹脂よりなるシート、より好ましくは、ポリエチレンシートである。用いられるポリマーシートの厚さは、特に限定されるものではないが、典型的には、厚さ１０〜１００μｍのシートを用いることができる。
【００１６】
本発明の木質複合材料における前記ポリマーシートの比率は、前記木質複合材料全体に対するポリマーシートの重量比が、好ましくは、１０〜３０％、より好ましくは１５〜２０％である。当該比率は、１層を構成するため使用するポリマーシート及び／又は木質小片の量を適宜変更することによって調節することができる。また、本発明の木質複合材料における層数は、最終的な木質複合材料の用途等に応じて２層以上の範囲で適宜変更することが可能であるが、例えば、薄板の場合には５〜２５層、より厚い材料の場合には３０以上の多層構造とすることも可能である。
【００１７】
図２は、本発明の木質複合材料の製造方法における工程スキームを示すものである。図２に示すように、まず上記で述べた木質小片及びポリマーシートを用意し、当該ポリマーシート上に木質小片を散布し、その上に別のポリマーシートを被覆することを複数回繰り返して、木質小片とポリマーシートの多層構造物（マット）を得る工程を行う。次いで、当該多層構造物所定の温度及び圧力において熱圧成形する工程を行うことによって、本発明の木質複合材料を得ることができる。
【００１８】
ここで、多層構造物を得る工程において、積層過程におけるポリマーシートの表面は平坦である必要はなく、例えば、波状や凹凸に加工したり、或いは、パンチやニードルで穴を開けることも可能である。これは、木質小片とポリマーシートの表面積や嵌合度を増加させ、両者の接着性を向上させる場合に有益である。また、熱圧成形は、当該技術分野において公知の手法を用いることができるが、好ましくは多段式ホットプレス又は熱ロールプレスで行われる。これらの連続プレス機を用いる場合には、図３に示すように本発明の木質複合材料を連続的に製造する場合に好適である。本発明の製造方法では、シート状のポリマーを用いることができるため、従来の混練型の製造方法（図４）のように原材料の木材や熱可塑性樹脂を粒状にする必要がなく、生産効率を高く、かつより安価に木質複合材料を製造することができる。
【００１９】
本発明の木質複合材料は、上記のように熱圧成形により木質小片とポリマーシートを交互に多層積層させた構造であるため、薄板状の形状であることが好ましいが、より厚さのある形状とすることも可能である。薄板状の形状の場合には、従来の混練型ＷＰＣ等の被覆用材料して用いることも可能であり、それによって、市販のＷＰＣの耐久性を容易に向上させることができる。また、上記のように、木質小片としてコルク質に富む樹皮等の材料を用いる場合には、樹皮の多孔質構造を維持したまま積層成形が可能であるため、従来のコルクチップボード等の代替材料として好適である。
【実施例】
【００２０】
以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。
【００２１】
１．木質複合材料の製造
原料となる木材は、タイ国ナコンシタラマート県で採取した１５年生メラルーカの樹皮及び幹のチップを用いた。当該チップは、メラルーカの樹皮はシュレッダーミルを用いて、幹はリングフレーカーを用いて小片化を行った。ポリマーシートは、０．０５ｍｍ厚のポリエチレン（ＰＥ）シート(宇部興産株式会社、ＵＢＥポリエチレンＺ３９１)を用いた。また、接着剤ポリマーの効果の違いを比較するため、粉末状のポリプロピレン（ＰＰ）及びポリエチレン(Ａｂｉｆｏｒ Ｌｔｄ、ａｂｉｆｏｒ  １２００)を用いた。木質小片は、それぞれ９０℃で約３時間乾燥させた．成型法は、粉末状ＰＥを用いる場合は攪拌混合を行い、ＰＥシートの場合は熱圧積層法を行った。熱圧時間１０分間、熱圧温度１５０℃で成型した。ＰＥシートと樹皮を用いた場合は、目標密度０．８ｇ／ｃｍ３、積層数は５、６、８、１２、２５層とし、ボードの乾重量に対するＰＥの樹脂率を１０、２０、３０、５０%とした。得られた木質複合材料のサイズは、２７０ｘ１５０ｘ（５ｍｍ及び１０ｍｍ）であった。ここで用いたメラルーカ樹皮小片及び得られた木質複合材料の写真を図５に示す。
【００２２】
２．土中埋設試験
実施例１で作製した木質複合材料について、長期間土中に埋設した際の耐朽性の試験を行った。試験体は、タイ国ソンクラー県の南部造林研究センター内のアカシア林地内において、土中深さ５０ｍｍに木質複合材料の表裏面が地面と平行になるように設置し、再び覆土した。約４ヶ月後、吸水厚さ膨張率、重量減少率を測定した。試験体寸法は４５ｘ１５０ｘ１０ｍｍを用いた。
表１に木質ボードの土中埋設試験後の吸水率および乾燥処理後の重量減少率、厚さ変化率を示す。吸水率は、同じ原料・接着剤および混合比で作製した試験体について(ＢＰ１〜ＢＰ３)、木質複合材料密度に反比例した。これは、木質複合材料中の空隙が大きいほど水分の滞留が増加するためと考えられる。
【表１】
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【００２３】
図６に樹皮を用いた複合材料の密度とポリマー種の関係を示す。重量減少率は密度によらずほぼ一定で、ＰＰよりＰＥが高かった。これは、ＰＥには生分解性成分が多く含まれていることが原因であると考えられる。また、乾燥状態の厚さ変化率は、木質複合材料の密度に比例した。ＰＰと比較してＰＥが低い値となった。これはＰＰよりＰＥの軟化点が低く、樹皮と樹脂の相溶性が後者で高まったことが原因の一つに考えられる。
また、図７に示すように同じ接着剤および混合比で作製した樹皮複合材料と幹材（木材）複合材料を比較すると、前者の重量減少率および厚さ変化率が小さかった。これは、樹皮にはリグニンやスベリン等の疎水性物質含有量が多いため、水分の吸放着に伴うボードの変形回復の抑制や腐朽菌の生育阻害効果が大きいためと考えられる。
【００２４】
３．３点曲げ試験、及び吸水試験
実施例１で作製した木質複合材料について、３点曲げ試験及び吸水試験を行った。３点曲げ試験は、ＪＩＳ  Ａ５９０８に準じて行い、曲げ弾性率（ＭＯＥ）と曲げ破壊係数（ＭＯＲ）を測定した。試験片は、１００ｘ１５ｘ５ｍｍ、スパン長は７０ｍｍとした。吸水試験は、ＪＩＳ  Ａ５９０８の吸水試験法に準じて、０．５〜３３６時間後の吸水率（ＷＡ）及び厚さ膨張率（ＴＳ）を求めた。試験片は、５０ｘ５０ｘ５ｍｍとした。
【００２５】
樹皮：ＰＥシート、樹皮：粉末ＰＥ、及び幹材を用いた木質複合材料について、得られた結果を図８に示す。これらの結果から、木質小片として幹材と樹皮を用いた場合を比較すると、吸水試験の結果から樹皮のほうが幹材より水を弾きやすく、吸水による復元力も抑制されること及び、樹皮よりも曲げ強度の高い幹材の強度特性が複合材料の曲げ特性にも反映されていることが分かった。また、シートＰＥと粉末ＰＥの結果を比較すると、シートＰＥを用いたほうが曲げ特性が優れており、これは樹皮とＰＥとの接着性が向上したためと考えられる。
【００２６】
図９及び図１０は、それぞれ上記曲げ試験及び吸水試験の結果について、木質複合材料における積層数及び樹脂率に対する依存性を示したものである。図９より、樹皮を用いた複合材料では、樹脂率が低下して樹皮の比率が増えるほどほどＭＯＥが増加したが、樹脂率１０％と２０％で大きな差は見られなかったことから、かかる樹脂率によって樹皮間の接着が十分達成できていることが示唆される。一方、幹材を用いた複合材料の比較例では、同様に樹脂率２０％でＭＯＥが最大となったが、樹脂率１０％では接着性が十分ではなくＭＯＥの低下が観測された。
【００２７】
また、図１０の結果より、樹脂率及び積層数のいずれについてもその増加に伴い、ＷＡ及びＴＳの値の減少が見られた。積層数の増加によって、水分の吸収が遅くなることが確認された。この結果は、樹皮が樹脂成分に覆われる面積が大きくなることで、樹皮と水の接触が阻害されることに起因するものと考えられる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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