(57)【要約】      （修正有）【課題】土壌からセシウムを脱離するセシウム汚染土壌の浄化方法を提供する。【解決手段】セシウム汚染土壌に対してその土壌で活動している菌類の栄養源を供給することで、その土壌で活動している菌類を活性化し、土壌からセシウムを脱離するＳ０１０１。脱離したセシウムは吸着剤で除去するＳ０１０３。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
セシウム汚染土壌に対してその土壌で活動している微生物の栄養源を供給することで、その土壌で活動している微生物を活性化し、土壌からセシウムを脱離するセシウム脱離ステップを有するセシウム汚染土壌の浄化方法。
【請求項２】
セシウム汚染土壌にはられた水に吸着材を浸すことでセシウムを吸着するセシウム吸着ステップを有する請求項１に記載のセシウム汚染土壌の浄化方法。
【請求項３】
セシウム汚染土壌に浸されていた吸着材を除去する吸着材除去ステップを有する請求項２に記載のセシウム汚染土壌の浄化方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セシウムによる汚染土壌を浄化する技術であって、とくに土壌からセシウムを脱離する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
２０１１年３月の福島第一原子力発電所の事故に起因するセシウムによる土壌汚染の対策が急がれている。その対策の一つとして、土壌からセシウムを抽出し、別の吸着剤に吸着させることにより土壌を浄化することが行われている。
【０００３】
ここで問題となるのが、セシウムを土壌から脱離するために散布される薬品である。セシウムは土壌に含まれる粘土や有機物に吸着される。そこで、シュウ酸アンモニウムや塩化カリウムなどの薬品を散布して放射性セシウムを脱離させるということが行われている。しかし、田や畑などの耕作地にこのような薬品を散布した場合、土壌に与えるダメージは大きく耕作地としては不適な土壌となってしまうという問題がある。
【０００４】
この問題に対して、土壌中の有機物を分解して乳酸を生成する乳酸菌を土壌に添加し、添加した乳酸菌がセシウムと結合した有機物を分解することにより有機物からセシウムを脱離させる技術が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１４−２０８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、本発明者が検証したところ、乳酸菌添加によるセシウムの脱離効果は、極めてむらのあるものであった。すなわち、土壌によって脱離効果に差異が生じてしまうのである。例えば、ある土壌に対してはわずかな量の乳酸菌を添加しただけで大きな脱離効果が得られることもあれば、添加量をいくら増やしても脱離効果が得られない土壌も存在するといった具合であった。
【０００７】
そこで、本発明において、様々な性状を有する土壌のそれぞれに応じてセシウムの脱離を効果的に行い得る方法を提供するとともに、土壌に応じてセシウムを脱離することによる土壌の浄化方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するために本発明において、以下のセシウム汚染土壌の浄化方法を提供する。すなわち、第一の発明として、セシウム汚染土壌に対してその土壌で活動している微生物の栄養源を供給することで、その土壌で活動している微生物を活性化し、土壌からセシウムを脱離するセシウム脱離ステップを有するセシウム汚染土壌の浄化方法を提供する。
【０００９】
また、第二の発明として、セシウム汚染土壌にはられた水に吸着材を浸すことでセシウムを吸着するセシウム吸着ステップを有する第一の発明に記載のセシウム汚染土壌の浄化方法を提供する。
【００１０】
また、第三の発明として、セシウム汚染土壌に浸されていた吸着材を除去する吸着材除去ステップを有する第二の発明に記載のセシウム汚染土壌の浄化方法を提供する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明により、土壌に応じてセシウムを土壌から脱離することで、汚染土壌の浄化を効果的に行い得る浄化方法を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】実施形態１のセシウム汚染土壌の浄化方法の一例を示すフロー図
【図２】土壌に応じて供給する栄養源を選択するための方法の一例を示すフロー図
【図３】消費パターンから栄養源を選択する一例を示す概念図
【図４】実施形態２に係る栄養源を選択するための方法の一例を示すフロー図
【図５】準備する栄養源パターンの一例を示す図
【図６】実施形態３のデータベースを構築するための方法の一例を示すフロー図
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施の形態について、添付図面を用いて説明する。なお、本発明は、これら実施形態に何ら限定されるべきものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において、種々なる態様で実施し得る。
【００１４】
実施形態１から実施形態３は、主に請求項１から請求項３などに関する。
＜実施形態１＞
＜実施形態１  概要＞
【００１５】
本実施形態に係るセシウム汚染土壌の浄化方法は、汚染土壌で活動している微生物の栄養源を供給することにより微生物を活性化し、その微生物の働きにより土壌とセシウムを脱離することに特徴を有する。本発明者が検証したところ、土壌に存在する微生物の活性の度合いと、土壌とセシウムとの結合の度合いとの間に相関があることが分かった。すなわち、土壌に存在する微生物の活性が高いほど、土壌とセシウムとの結合が弱いことが分かった。例えば、微生物の活動が極めて活発な土壌については、その土壌に水を張り撹拌するだけで、多くの量のセシウムが水に溶出することが確認できた。このことから、本発明者は微生物の活発な活動が、セシウムと土壌との結合を妨げ、また、土壌からセシウムを脱離する作用があることを見出した。
【００１６】
この機序について正確に述べることはできないが、例えば、細菌は代謝産物としてクエン酸や酢酸などの酸を生産し、これらの酸が土壌中の粘土鉱物や有機物を分解して自らの栄養を摂取している。また、糸状菌などは粘土鉱物の空隙をぬって菌糸を伸ばしミネラルなどの栄養を摂取している。このような微生物の働きが、粘度鉱物や有機物とセシウムとの結合を妨げ、あるいは結合を解いていると考えることができる。
【００１７】
この知見に基づき、浄化対象となるセシウム汚染土壌で活動する菌を活性化するために栄養源を供給し、活性化した微生物の働きにより土壌からセシウムを脱離するという本発明に至った。本発明によれば、浄化対象土壌それぞれに応じてセシウムの脱離を行うことができ、脱離したセシウムを吸着することで土壌に応じた浄化を効果的に行うことが可能となる。
＜実施形態１  構成＞
【００１８】
図１は、本実施形態のセシウム汚染土壌の浄化方法の一例を示すフロー図である。図示するように、本浄化方法は、「セシウム脱離ステップ」（Ｓ０１０１）と、「セシウム吸着ステップ」（Ｓ０１０２）と、「吸着剤除去ステップ」（Ｓ０１０３）と、を有する。なお、本実施形態に係るセシウム汚染土壌の浄化方法の要諦は、栄養源の供給により活性化した微生物により土壌からセシウムを脱離する点にあり、脱離したセシウムを吸着除去するステップについては、「セシウム吸着ステップ」と「吸着剤除去ステップ」とによって行われることに限定するものではない。
【００１９】
「セシウム脱離ステップ」（Ｓ０１０１）では、セシウム汚染土壌に対してその土壌で活動している微生物の栄養源を供給することで、その土壌で活動している微生物を活性化し、土壌からセシウムを脱離する。
【００２０】
「セシウム汚染土壌」とは、放射性セシウムにより汚染された土壌である。より具体的には、セシウムの放射性同位体の一つであるセシウム１３７により汚染された土壌である。セシウム１３７は、上述した原子力発電所事故による放射能汚染の原因物質としてとくに除去が求められているものである。
【００２１】
微生物は、一般的には「顕微鏡を用いなければ見ることのできないような微小な生物の総称」というように定義されている。土壌で活動している微生物としては、例えば、真正細菌、古細菌、粘菌、キノコやカビなどの菌類、原生生物などがある。
【００２２】
微生物を活性化するための栄養源としては、リンやカリウム、ナトリウムなどのミネラルがある。また、土壌で活動する微生物群集の生態ピラミッドの最下層に位置する細菌なども、より上層に位置する微生物の餌となることから栄養源となる。このような栄養源として納豆菌などを含む枯草菌がある。なお、上述したミネラルは肥料として種々販売されており入手可能である。また、納豆菌は枯草菌（Bacillus subtilis）の一種でありイネの穂に生息することが知られており、複数種の納豆菌が販売されており入手可能である。
【００２３】
また、土壌で活動する微生物は土壌によって一様ではないため、その土壌に応じた栄養源を選択して供給することが好ましい。すなわち、微生物種によっては摂取する栄養源が相違する場合があるため、その土壌に存在する微生物を活性化するために好適な栄養源を選択して供給することにより、供給する栄養源を無駄にすることなく効果的にその土壌の微生物を活性化することができる。
【００２４】
土壌に応じた栄養源を選択するには、土壌に存在する微生物群によって各種栄養源がどのように消費されるかという傾向を観察することが有効である。土壌には数多くの微生物が存在するが、それらを個別に特定し、個々の微生物が摂取する栄養源を特定することは容易ではない。そこで、サンプルとして採取した土壌に複数種の栄養源を添加し、添加した栄養源の消費量や消費速度などを測定することにより、その土壌に存在する微生物の消費の傾向を観察する。そして、消費の傾向に基づきサンプルを採取した土壌に対して供給すべき栄養源を選択する。
【００２５】
土壌に応じた栄養源を選択するための方法の一例を図２に示す。図示するように、この方法は「サンプル生成ステップ」（Ｓ０２０１）と、「サンプル分注ステップ」（Ｓ０２０２）と、「培養ステップ」（Ｓ０２０３）と、「測定ステップ」（Ｓ０２０４）と、「選択ステップ」（Ｓ０２０５）と、を有する。
【００２６】
「サンプル生成ステップ」（Ｓ０２０１）は、土壌を採取して水や緩衝液などにより懸濁してサンプルとする。サンプルとするにあたり、石や草、ごみなどを除去し、均一化してから懸濁することが好ましい。
【００２７】
「サンプル分注ステップ」（Ｓ０２０２）は、生成したサンプルを、複数種の栄養源のそれぞれに分注する。栄養源としては、例えば、炭素源、窒素源、リン源、カリウム源、納豆菌、乳酸菌、酵母などを用いることができる。そして、栄養源のそれぞれをマイクロプレートのウェルなどに配置する。そして、栄養源が配置された各ウェルに生成したサンプルを分注する。
【００２８】
「培養ステップ」（Ｓ０２０３）は、マイクロプレートに分注したサンプルを培養する。例えば、２０℃〜４０℃で２４時間〜４８時間程度培養する。これによりサンプル中の微生物は増殖し、増殖に伴い栄養源が消費される。
【００２９】
「分析ステップ」（Ｓ０２０４）は、培養ステップを経たマイクロプレートに配置された各栄養源の消費量や消費速度などを、マイクロプレートリーダーを用いて分析する。また、この分析結果のことを、「プレート分析結果」と呼ぶことにする。消費量の分析は、例えば、培養後に残存する栄養源の量を測定することにより行ってもよいし、分注したサンプル中の微生物数に依存する酸化還元能力、濁度、呼吸量（二酸化炭素発生量）、色素による菌体の着色、蛍光染色による強度などの変化に基づき分析してもよい。例えば、各サンプルに栄養源とともに、微生物の代謝反応により発色する酸化還元発色試薬を充填し、その発色濃度変化から消費量を分析する。より高精度に測定を行う場合には、発色度を数値化するなど詳細な計量を行ってもよい。
【００３０】
また、栄養源の添加開始からの時間経過に応じて消費量を分析することも好ましい。消費の態様は、添加開始から消費量が急峻に上昇する場合や、緩やかに消費量が上昇する場合や、段階的に消費量が上昇する場合など様々だからである。すなわち、微生物による栄養源の消費を一時的又は断片的な事象として捉えるより、時の推移と関連付けた事象として捉える方が、サンプル中の微生物の実態がより反映されるのである。
【００３１】
「選択ステップ」（Ｓ０２０５）は、分析ステップでのプレート分析結果に基づき、サンプルを採取した土壌に供給すべき栄養源を選択する。プレート分析結果に基づく栄養源の選択の簡易な例を、図３を用いて説明する。７種の栄養源（Ｃ源、Ｎ源、Ｐ源、Ｋ源、Ｍｇ源、納豆菌Ａ、納豆菌Ｂ）をサンプルに添加して、それぞれの消費の有無をプレート分析結果として得た場合、図示するようにＭｇ源と納豆菌Ｂについての消費が無く（×印）、その他の栄養源については消費が有る（○印）ことが分かった。このようなプレート分析結果から消費の有ることが判明した栄養源については、その栄養源を摂取する微生物の存在を推測することができるため、それら微生物の活動を活性化するための栄養源として、Ｃ源、Ｎ源、Ｐ源、Ｋ源、納豆菌Ａを選択することができる。
【００３２】
また、極めて消費量の多い栄養源や消費速度の速い栄養源が判明した場合には、その栄養源を摂取する微生物が数多く存在することが推測できる。この場合、そのような微生物が土壌中で既に活性状態にあり、土壌とセシウムの結合が弱いということも推測できるため、供給する栄養源として選択する必要性は相対的に低下する。上述した栄養源の選択は一例に過ぎず、様々な観点から測定結果に基づいて供給すべき栄養源の選択をすることが可能である。
【００３３】
なお、栄養源を供給する際は、土壌の耕起を併せて行うことが好ましい。耕起することにより供給した栄養源が行き渡り微生物の活性化をより促進することができる。
【００３４】
セシウム脱離ステップに充てる時間は１０時間以上とすることが好ましい。この時間よりも短い場合には、活性化した微生物の働きによるセシウムの脱離が十分になされないおそれがあるからである。
【００３５】
以上のように、浄化対象の土壌で活動する微生物の栄養源を供給し、それらの微生物を活性化することにより、土壌からセシウムを脱離することが可能となる。また、栄養源の供給により微生物が活性化した土壌は、その後もセシウムが粘土や有機物と結合しにくい土壌となるという効果をも奏し得る。
【００３６】
「セシウム吸着ステップ」（Ｓ０１０２）は、セシウム汚染土壌にはられた水に吸着材を浸すことでセシウムを吸着する。セシウム脱離ステップにより土壌からセシウムが脱離する。セシウムが脱離した土壌に水をはることで脱離したセシウムは水に溶出する。そして、セシウムが溶出した水に吸着材を浸すことでセシウムを吸着することができる。
【００３７】
吸着材としては、活性炭やベントナイト、ゼオライトなど既知の多孔性物質を用いることができる。また、水に溶出したセシウムは正の電荷を帯びたセシウムイオンとして存在するため、イオン交換によりセシウムイオンを選択的に吸着することに優れるプルシアンブルー（フェロシアン化鉄）を吸着剤として用いることが好ましい。
【００３８】
吸着材を水に浸す態様としては、上述した吸着材を布状体の表面に付着させて水に浸す態様が、セシウム吸着後の吸着材を土壌から除去しやすいため好ましい。例えば、粉粒状のプルシアンブルーを表面に付着させた不織布を水に浸す場合などがある。
【００３９】
汚染土壌にはる水の量は、吸着材が十分に浸かる程度であることが好ましい。セシウムが溶出した水と吸着材とがもれなく接するようにすることがセシウムの吸着効率を高めるからである。例えば、汚染土壌が稲作のための田である場合には、苗を植えるときのように水をはることが好ましい。なお、畦のない畑や田畑以外の土壌を浄化する場合には、一時的に畦などを設け、田のようにして水をはることが好ましい。
【００４０】
また、吸着材を水に浸す前に、水をはった土壌を撹拌することも好ましい。撹拌することにより土壌から脱離したセシウムがより多く水に溶出するため、多くのセシウムを吸着することができる。例えば、稲作で一般的に行われる代かきがこの撹拌の効果を生じさせる。
【００４１】
また、水に溶出したセシウムを吸着する別の態様として、土壌にはった水を排出するための排出路に吸着材を配置してもよい。例えば、排出路を管状に形成し、その管内に吸着材を充填して配置する。セシウムの溶出した水がこの排出路を通過することでセシウムが吸着材に吸着される。
【００４２】
「吸着剤除去ステップ」（Ｓ０１０３）は、セシウム汚染土壌に浸されていた吸着材を除去する。セシウムを吸着した吸着材を土壌から除去することで、吸着材に吸着した分のセシウムが土壌から除去されたことになる。除去した吸着材は、吸着したセシウムの溶出や飛散などによる二次汚染を招かないよう遮蔽して保管することが好ましい。
【００４３】
セシウム汚染土壌に栄養源を供給してから吸着材を除去するまでに充てる期間は、少なくとも２４時間以上であることが好ましく、そのうちの８時間以上を吸着材を浸す時間に充てることが好ましい。脱離したセシウムが水に溶出するためにはある程度の時間が必要であり、また、溶出したセシウムを吸着材が十分に吸着するためにもある程度の時間が必要であるからである。なお、一の吸着材により吸着し得るセシウムの量に限りがある場合もあるため、吸着材を水に浸し除去する工程を複数回にわたり行ってもよい。
＜実施形態１  効果＞
【００４４】
本実施形態に係るセシウム汚染土壌の浄化方法により、シュウ酸アンモニウムや塩化カリウムなどの薬品散布により土壌を傷めることなく、セシウム汚染土壌からセシウムを脱離して浄化することができる。
＜実施形態２＞
＜実施形態２  概要＞
【００４５】
本実施形態は、複数種の栄養源を様々に混ぜ合わせた栄養源パターンを複数準備し、それらの栄養源パターンを除染対象土壌から採取したサンプル土壌に添加してセシウム吸着実験を行い、その結果に基づいて除染対象土壌に供給する栄養源を選択する方法である。この方法で選択された栄養源を実施形態１の浄化方法に用いることにより、より確実な浄化効果を得ることが可能となる。
＜実施形態２  構成＞
【００４６】
図４は本実施形態に係る除染対象土壌に供給する栄養源を選択する方法の一例を示すフロー図である。図示するように、本方法は、「栄養源パターン準備ステップ」（Ｓ０４０１）と、「サンプル作成ステップ」（Ｓ０４０２）と、「吸着量測定ステップ」（Ｓ０４０３）と、「栄養源パターン選択ステップ」（Ｓ０４０４）と、を有する。
【００４７】
「栄養源パターン準備ステップ」（Ｓ０４０１）は、複数種の栄養源を様々に混ぜ合わせた栄養源パターンを複数種準備する。図５は、複数種の栄養源として、炭素源（Ｃ源）、窒素源（Ｎ源）、リン源（Ｐ源）、カリウム源（Ｋ源）、納豆菌Ａ、納豆菌Ｂ、乳酸菌の７種の栄養源を用いて複数種の栄養源パターンを準備する例を示したものである。図中に記した「○」は当該栄養源を含むことを意味し、「×」は当該栄養源を含まないことを意味する。
【００４８】
図示するように、各栄養源を含むか否かの組み合わせにより最多で１２８種の栄養源パターンを準備することができる。栄養源を含む場合にどの程度の量を含むものとするかは任意に定めてよい。いずれのパターンにおいても含ませる栄養源の量は前述の定められた量に揃えることが後に吸着量の測定結果を比較する場合に好ましい。
【００４９】
「サンプル作成ステップ」（Ｓ０４０２）は、準備した栄養源パターンごとに採取した浄化対象土壌に添加する。例えば、上述したように１２８パターンの栄養源を準備した場合には、採取した土壌を均一化した後に同量にて１２８の試験管などに分注する。そして、分注した土壌と同量の水とともに各パターンの栄養源を試験管ごとに添加して１２８のサンプルを作成する。なお、実際の浄化方法における場合においても土壌の代かきがセシウム脱離に有効であることから、作成した各サンプルについても撹拌することが好ましい。
【００５０】
「吸着量測定ステップ」（Ｓ０４０３）は、作成したサンプルに吸着材を浸し、吸着材によって吸着されたセシウム量を測定する。セシウム量の測定は、例えば、栄養源を添加する前のサンプル土壌のセシウムの線量と、吸着材を除去した後のサンプル土壌のセシウム線量との差分から測定することができる。吸着量の測定は、吸着材をサンプルに浸してから２４時間程度経過してから行うことが好ましい。
【００５１】
「栄養源パターン選択ステップ」（Ｓ０４０４）は、吸着量測定ステップの測定結果に基づいて採取した土壌を浄化する際に供給する栄養源を選択する。例えば、測定結果からＮｏ．３の栄養源パターンを添加したサンプルのセシウム吸着量が最も多かった場合に、そのパターンの栄養源を参考にして土壌に供給する栄養源を選択するといった具合である。
＜実施形態２  効果＞
【００５２】
以上のようにサンプルを用いて行う吸着量測定試験の結果に基づき土壌に供給する栄養源を選択することにより、サンプルを採取した土壌に対して確実かつ効果的な浄化を行い得る。
＜実施形態３＞
＜実施形態３  概要＞
【００５３】
本実施形態は、土壌に応じた栄養源を選択するために資するデータベースを構築するための方法である。具体的には、土壌サンプルからプレート分析結果を取得し、併せてその土壌サンプルに対して実施形態２で説明したような吸着量測定試験を行う。そして、得られた測定結果をプレート分析結果及び供給した栄養源パターンと関連付けて蓄積する。このような蓄積を様々な土壌について行うことにより構築されるデータベースを参照することで、土壌サンプルから取得したプレート分析結果からその土壌を効果的に浄化するために好適な栄養源パターンを類推して選択することが容易に行い得る。
＜実施形態３  構成＞
【００５４】
図６は、本実施形態に係るデータベースを構築するための方法の一例を示すフロー図である。図示するように、本方法は、「プレート分析結果取得ステップ」（Ｓ０６０１）と、「栄養源パターン準備ステップ」（Ｓ０６０２）と、「サンプル作成ステップ」（Ｓ０６０３）と、「吸着量測定ステップ」（Ｓ０６０４）と、「測定結果蓄積ステップ」（Ｓ０６０５）と、を有する。栄養源パターン準備ステップとサンプル作成ステップと吸着量測定ステップは、実施形態２における同名の各ステップと同様であるので、ここでの説明は省略する。
【００５５】
「プレート分析結果取得ステップ」（Ｓ０６０１）は、浄化対象となる土壌をサンプルとして摂取し、微生物の栄養源の消費量や消費速度などをマイクロプレートリーダーによる分析結果を取得する。プレート分析結果についてはすでに実施形態１において述べているので詳細な説明は省略する。本実施形態においては、とくに画像化して視認可能としたプレート分析結果を用いることが使い勝手の良いデータベースを構築するうえで好ましい。
【００５６】
例えば、９６ウェルのマイクロプレートを用いて消費に伴う着色により消費量を測定した場合には、そのマイクロプレートをカラー撮像により画像化して取得する。消費パターンを画像として取得することにより、各栄養源の着色の有無、濃淡、配置などにより視覚的にプレート分析結果を認識でき、データベースを構築した際に利用者にとって分かりやすいものとすることができる。
【００５７】
「測定結果蓄積ステップ」（Ｓ０６０５）は、吸着量測定試験の結果を、サンプルとした土壌のプレート分析結果及びサンプルに添加した栄養源パターンなどとともに関連付けて蓄積する。そして、このような試験結果の蓄積を、様々な土壌から採取したサンプルに対して行うことによりデータベースを構築することができる。
【００５８】
このように構築されたデータベースを参照することにより、浄化対象土壌のプレート分析結果からその土壌を効果的に浄化するために好適な栄養源を選択することができる。また、プレート分析結果を画像化して蓄積した場合には、浄化対象土壌のプレート分析結果と視覚的に類似するプレート分析結果と関連付けられて蓄積されている吸着量測定結果及び栄養源パターンを参照して容易に浄化効率の高い栄養源を選択することが可能となる。
＜実施形態３  効果＞
【００５９】
本実施形態のデータベースにより、土壌の微生物を最適に活性化し効果的な浄化を行い得る栄養源の選択を容易かつ迅速に行うことができる。
【符号の説明】
【００６０】
Ｓ０１０１  セシウム脱離ステップ
Ｓ０１０２  セシウム吸着ステップ
Ｓ０１０３  吸着材除去ステップ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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