(57)【要約】【課題】  構造材に適用可能な曲げ強度や引張弾性率など優れた力学物性を有しながら、力学特性のばらつきが低く、さらに複雑な形状への賦形性に優れて、短時間で成形可能である積層基材を安定的に製造する方法、及び積層基材が求められていた。【解決手段】  強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを２枚以上積層して、その積層物をプレートに挟んで加熱した後、冷却することにより一体化する方法であって、プリプレグとプレート間にプリプレグの厚みの１０倍以下の厚みである離型紙或いは離型フィルムを配置するか、または離形処理を施したプレートを用いることを特徴とする積層基材の製造方法。【選択図】  図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを２枚以上積層して、その積層物をプレートに挟んで加熱した後、冷却することにより一体化する方法であって、プリプレグとプレート間にプリプレグの厚みの１０倍以下の厚みである離型紙或いは離型フィルムを配置するか、または離形処理を施したプレートを用いることを特徴とする積層基材の製造方法。
【請求項２】
プリプレグに含まれる熱可塑性樹脂が融点（Ｔｍ）を有する場合、積層したプリプレグを加熱する時のプレートの温度（Ｔｈ）が、Ｔｍ＋１００(℃)以下、ガラス転移温度（Ｔｇ）を有する場合、Ｔｇ＋１００（℃）以下であることを特徴とする請求項１に記載の積層基材の製造方法。
【請求項３】
積層したプリプレグを加熱する時のプレートの温度（Ｔｈ）と冷却する時のプレートの温度（Ｔｃ）の差（Ｔｈ−Ｔｃ）が、２５０(℃)以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の積層基材の製造方法。
【請求項４】
プリプレグとプレート間にプリプレグの厚みの１０倍以下の厚みである離型紙或いは離型フィルムを配置する積層基材の製造方法であって、離型紙或いは離型フィルムの引張強度が３０〜１０００Ｎであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項５】
プリプレグとプレート間にプリプレグの厚みの１０倍以下の厚みである離型紙或いは離型フィルムを配置する積層基材の製造方法であって、離型紙或いは離型フィルムの表面粗度が３０μｍ以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項６】
プリプレグとプレート間にプリプレグの厚みの１０倍以下の厚みである離型紙或いは離型フィルムを配置する積層基材の製造方法であって、離型紙或いは離型フィルムの厚みがプリプレグの厚みの０．１倍〜１０倍であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項７】
強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグが、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグであることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項８】
強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグが、強化繊維１００重量％の内、繊維長１０ｍｍを超える強化繊維の比率が０〜５０重量％、繊維長２〜１０ｍｍの強化繊維の比率が５０〜１００重量％、繊維長２ｍｍ未満の強化繊維の比率が０〜５０重量％である強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグであることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項９】
離型紙、離型フィルム或いはプレートの離型処理に用いる離型剤がフッ素樹脂あるいはシリコーン樹脂を含むことを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項１０】
一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、前記プリプレグは、強化繊維を横切る方向に強化繊維を切断する深さの切込を有し、前記切込が直線状であって、切込と強化繊維のなす角度が３０°以上、６０°以下であり、前記プリプレグ１ｍ２あたりの切込長の総和が２０ｍ以上、１５０ｍ以下であるプリプレグを含むことを特徴とする請求項７に記載の積層基材の製造方法。
【請求項１１】
一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、前記プリプレグは、強化繊維を横切る方向に強化繊維を切断する深さの切込を有し、前記切込が直線状の中心線に沿った曲線であって、かつ曲線を中心線に投影した際に重なりがなく、該中心線と強化繊維のなす角度が３０°以上、６０°以下であり、前記プリプレグ１ｍ２あたりの切込長の総和が２０ｍ以上、１５０ｍ以下であるプリプレグを含むことを特徴とする請求項７に記載の積層基材の製造方法。
【請求項１２】
切込によって切断された強化繊維の長さが、１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下であるプリプレグを含むことを特徴とする請求項１０または１１に記載の積層基材の製造方法。
【請求項１３】
熱可塑性樹脂が、変性ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂のいずれかを含むことを特徴とする請求項１〜１２のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項１４】
前記強化繊維の平均単繊維繊度が０．５ｄｔｅｘ以上、２．４ｄｔｅｘ以下である炭素繊維であることを特徴とする請求項１〜１３のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項１５】
前記積層基材が、熱可塑性樹脂からなる層をさらに含むことを特徴とする請求項１〜１４のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項１６】
前記積層基材を構成する複数のプリプレグが、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が疑似等方となるように積層されることを特徴とする請求項１〜１５のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項１７】
前記積層基材を構成する複数のプリプレグが、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が０°であるプリプレグと９０°であるプリプレグが交互に積層されることを特徴とする請求項１〜１５のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項１８】
前記積層基材を構成するプリプレグに含まれる強化繊維の体積含有率が２０体積％以上、５５体積％以下であることを特徴とする請求項１〜１７のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項１９】
前記積層基材を構成するプリプレグの厚さが５０μｍ以上、２００μｍ以下であることを特徴とする請求項１〜１８のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項２０】
前記積層基材を構成するプリプレグどうしが、加熱や冷却工程の前に接着されていることを特徴とする請求項１〜１９のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項２１】
接着方法が、熱溶着を用いて施されたものであることを特徴とする請求項２０に記載の積層基材の製造方法。
【請求項２２】
接着方法が、振動溶着を用いて施されたものであることを特徴とする請求項２０に記載の積層基材の製造方法。
【請求項２３】
接着方法が、熱プレスを用いて施されたものであることを特徴とする請求項２０に記載の積層基材の製造方法。
【請求項２４】
請求項１〜２３のいずれかの方法で製造された積層基材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、スタンピング成形時の複雑な形状への賦形性に優れ、短時間で成形可能であり、かつ成形後の部品が構造材に適用可能な優れた力学物性、低ばらつき性を有することを特徴とする積層基材、およびその製造方法に関する。さらに詳しくは、リブ，ボス等の３次元形状の成形に容易に追随し、構造部材として機械強度を維持し、例えば航空機部材、自動車部材、スポーツ用具等に好適に用いられる繊維強化プラスチックの中間基材である積層基材の製造方法、および積層基材に関する。
【背景技術】
【０００２】
繊維強化熱可塑性プラスチックの成形方法としては、プリプレグと称される連続した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸せしめた基材を積層し、プレス等で加熱加圧することにより目的の形状に賦形するスタンピング成形が最も一般的に行われている。これにより得られた繊維強化プラスチックは、連続した強化繊維を用いているので優れた力学物性を有する。また連続した強化繊維は規則的に配列することで、必要とする力学物性に設計することが可能であり、力学物性のばらつきも小さい。しかしながら、連続した強化繊維であるゆえに３次元形状等の複雑な形状を形成することは難しく、主として平面形状に近い部材に限られる。
【０００３】
上述のような材料の欠点を埋めるべく、連続繊維と熱可塑性樹脂からなるプリプレグに切込を入れることにより、短時間成形が可能であり、成形時には優れた賦形性を示し、繊維強化プラスチックとしたときに優れた力学物性を発現するとされる積層基材が開示されている（特許文献１）。特許文献１は、積層基材の製造において、切込プリプレグを複数枚積層し、積層した切込プリプレグ基材を加熱し、所定のボイド率となるまで、加圧及び減圧を繰り返すのが良いと記載している。また、該特許文献１は、積層基材の製造に使用する機器としてダブルベルトプレスを例示している。該特許文献１が開示する方法では、積層基材がベルトに固着して安定的に積層基材が得られないという問題があった。
【０００４】
また、非連続繊維と熱可塑性樹脂からなる基材として、強化繊維１００重量％の内、繊維長１０ｍｍを超える強化繊維の比率が０〜５０重量％、繊維長２〜１０ｍｍの強化繊維の比率が５０〜１００重量％、繊維長２ｍｍ未満の強化繊維の比率が０〜５０重量％である強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグからなる基材が知られている（特許文献２）。この基材においても、プリプレグを積層して積層基材を作成する際に、積層基材がベルトに固着して安定的に積層基材が得られないという問題があった。
【０００５】
また、プレート等への材料の固着を防ぐ方法として離型剤や離型フィルムを使用することが知られているが、熱可塑性樹脂を含むプリプレグの積層基材を加熱、冷却して一体化しようとする場合、離型紙や離型フィルムを使用することで、加熱、または冷却されているプレートから積層基材への伝熱が阻害される問題があった。プレートから積層基材への伝熱が阻害されると、プリプレグの溶融や冷却固化が不十分となり、得られる積層基材の強度や剛性といった機械的物性が低くなる問題がある。また、プリプレグの溶融や冷却固化の不十分な問題をプレートの温度を過度に上げたり、或いは過度に下げたりすることで解決しようとすると、プレートが収縮、膨張を繰り返すことになり歪が発生したり損傷する問題がある。その場合、外観が良好で品質に優れた積層基材を安定的に製造することができない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第５１６７９５３号公報
【特許文献２】特許第４８６２９１３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決しようとするものであって、構造材に適用可能な曲げ強度や引張弾性率など優れた力学物性を有しながら、力学特性のばらつきが低く、さらに複雑な形状への賦形性に優れて、短時間で成形可能である積層基材を安定的に製造する方法、及び積層基材を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者等は上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、プリプレグとプレート間にプリプレグの厚みの１０倍以下の厚みである離型紙或いは離型フィルムを配置するか、または離形処理を行ったプレートを用いることにより解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。即ち本発明の要旨は、下記（１）〜（２４）に存する。
【０００９】
（１）  強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを２枚以上積層して、その積層物をプレートに挟んで加熱した後、冷却することにより一体化する方法であって、プリプレグとプレート間にプリプレグの厚みの１０倍以下の厚みである離型紙或いは離型フィルムを配置するか、または離形処理を施したプレートを用いることを特徴とする積層基材の製造方法。
【００１０】
（２）  プリプレグに含まれる熱可塑性樹脂が融点（Ｔｍ）を有する場合、積層したプリプレグを加熱する時のプレートの温度（Ｔｈ）が、Ｔｍ＋１００(℃)以下、ガラス転移温度（Ｔｇ）を有する場合、Ｔｇ＋１００（℃）以下であることを特徴とする上記（１）に記載の積層基材の製造方法。
【００１１】
（３）  積層したプリプレグを加熱する時のプレートの温度（Ｔｈ）と冷却する時のプレートの温度（Ｔｃ）の差（Ｔｈ−Ｔｃ）が、２５０(℃)以下であることを特徴とする上記（１）または（２）に記載の積層基材の製造方法。
【００１２】
（４）  プリプレグとプレート間にプリプレグの厚みの１０倍以下の厚みである離型紙或いは離型フィルムを配置する積層基材の製造方法であって、離型紙或いは離型フィルムの引張強度が３０〜１０００Ｎであることを特徴とする上記（１）〜（３）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００１３】
（５）  プリプレグとプレート間にプリプレグの厚みの１０倍以下の厚みである離型紙或いは離型フィルムを配置する積層基材の製造方法であって、離型紙或いは離型フィルムの表面粗度が３０μｍ以下であることを特徴とする上記（１）〜（３）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００１４】
（６）  プリプレグとプレート間にプリプレグの厚みの１０倍以下の厚みである離型紙或いは離型フィルムを配置する積層基材の製造方法であって、離型紙或いは離型フィルムの厚みがプリプレグの厚みの０．１倍〜１０倍であることを特徴とする上記（１）〜（３）いずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００１５】
（７）  強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグが、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグであることを特徴とする上記（１）〜（６）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００１６】
（８）  強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグが、強化繊維１００重量％の内、繊維長１０ｍｍを超える強化繊維の比率が０〜５０重量％、繊維長２〜１０ｍｍの強化繊維の比率が５０〜１００重量％、繊維長２ｍｍ未満の強化繊維の比率が０〜５０重量％である強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグであることを特徴とする上記（１）〜（６）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００１７】
（９）  離型紙、離型フィルム或いはプレートの離型処理に用いる離型剤がフッ素樹脂あるいはシリコーン樹脂を含むことを特徴とする上記（１）〜（８）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００１８】
（１０）  一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、前記プリプレグは、強化繊維を横切る方向に強化繊維を切断する深さの切込を有し、前記切込が直線状であって、切込と強化繊維のなす角度が３０°以上、６０°以下であり、前記プリプレグ１ｍ２あたりの切込長の総和が２０ｍ以上、１５０ｍ以下であるプリプレグを含むことを特徴とする上記（７）に記載の積層基材の製造方法。
【００１９】
（１１）  一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、前記プリプレグは、強化繊維を横切る方向に強化繊維を切断する深さの切込を有し、前記切込が直線状の中心線に沿った曲線であって、かつ曲線を中心線に投影した際に重なりがなく、該中心線と強化繊維のなす角度が３０°以上、６０°以下であり、前記プリプレグ１ｍ２あたりの切込長の総和が２０ｍ以上、１５０ｍ以下であるプリプレグを含むことを特徴とする上記（７）に記載の積層基材の製造方法。
【００２０】
（１２）  切込によって切断された強化繊維の長さが、１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下であるプリプレグを含むことを特徴とする上記（１０）または（１１）に記載の積層基材の製造方法。
【００２１】
（１３）  熱可塑性樹脂が、変性ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂のいずれかを含むことを特徴とする上記（１）〜（１２）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００２２】
（１４）  前記強化繊維の平均単繊維繊度が０．５ｄｔｅｘ以上、２．４ｄｔｅｘ以下である炭素繊維であることを特徴とする上記（１）〜（１３）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００２３】
（１５）  前記積層基材が、熱可塑性樹脂からなる層をさらに含むことを特徴とする上記（１）〜（１４）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００２４】
（１６）  前記積層基材を構成する複数のプリプレグが、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が疑似等方となるように積層されることを特徴とする上記（１）〜（１５）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００２５】
（１７）  前記積層基材を構成する複数のプリプレグが、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が０°であるプリプレグと９０°であるプリプレグが交互に積層されることを特徴とする上記（１）〜（１５）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００２６】
（１８）  前記積層基材を構成するプリプレグに含まれる強化繊維の体積含有率が２０体積％以上、５５体積％以下であることを特徴とする上記（１）〜（１７）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００２７】
（１９）  前記積層基材を構成するプリプレグの厚さが５０μｍ以上、２００μｍ以下であることを特徴とする上記（１）〜（１８）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００２８】
（２０）  前記積層基材を構成するプリプレグどうしが、加熱や冷却工程の前に接着されていることを特徴とする上記（１）〜（１９）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００２９】
（２１）  接着方法が、熱溶着を用いて施されたものであることを特徴とする上記（２０）に記載の積層基材の製造方法。
【００３０】
（２２）  接着方法が、振動溶着を用いて施されたものであることを特徴とする上記（２０）に記載の積層基材の製造方法。
【００３１】
（２３）  接着方法が、熱プレスを用いて施されたものであることを特徴とする上記（２０）に記載の積層基材の製造方法。
【００３２】
（２４）  上記（１）〜（２３）のいずれかの方法で製造された積層基材。
【発明の効果】
【００３３】
本発明によれば、複雑な形状への賦形性に優れて短時間成形可能であり、かつ構造材に適用可能な曲げ強度や引張弾性率など優れた力学物性、その低ばらつき性を持つ積層基材を安定的に得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】本発明のプリプレグの切込の第一例。
【図２】本発明のプリプレグの切込の第二例。
【図３】本発明における積層基材の製造方法の第一例
【図４】本発明における積層基材の製造方法の第二例
【図５】本発明における積層基材の製造方法の第三例
【図６】本発明における積層基材の製造方法の第四例
【発明を実施するための形態】
【００３５】
第一の方法は、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを２枚以上積層して、その積層物をプレートに挟んで加熱した後、冷却することにより一体化する方法であって、プリプレグとプレート間にプリプレグの厚みの１０倍以下の厚みである離型紙或いは離型フィルムを配置するか、または離型紙或いは離型フィルムを全く配置せずに、離形処理を施したプレートを用いることを特徴とする積層基材の製造方法である。
【００３６】
一般に、樹脂等を含む材料と金属等のプレートの固着を防止する場合、使用する離型紙或いは離型フィルムの耐久性だけを考慮すると厚みが厚いほど良いと考えられがちである。しかしながら、本発明のように、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを２枚以上積層して、その積層物をプレートに挟んで加熱した後、冷却することにより一体化する場合には、厚い離型紙或いは離型フィルムはプレートから基材への伝熱を阻害するので好ましくない。また、離型紙或いは離型フィルムは使用している間に皺がより、その皺が材料に転写する問題が発生することがあるが、一般にその問題を防止するために、厚い離型紙或いは離型フィルムが使用されがちである。しかしながら、本発明のように、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを２枚以上積層して、その積層物をプレートに挟んで加熱した後、冷却することにより一体化する場合には、厚い離型紙或いは離型フィルム自体も加熱、冷却されることで膨張、収縮を繰り返すことで皺が発生しやすくなり、基材への追従性が悪くなり基材への皺の転写が顕著になるので好ましくない。
【００３７】
プリプレグとプレート間に離型紙、あるいは離型フィルムを配置することにより、積層基材とプレートが固着することが防止され、安定的に積層基材を得ることができる。離型紙、あるいは離型フィルムの厚みをプリプレグの厚みの１０倍以下とすることで、プレートから積層基材への加熱、冷却時の伝熱の阻害を抑制することができる。特に、離型紙、或いは離型フィルムを全く配置せず、離形処理を施したプレートを用いることにより、プレートから積層基材への加熱、冷却時の伝熱の阻害を完全に無くすことができる。
【００３８】
離型紙として、紙の片面、或いは両面に離型効果を有する物質を塗布した物が例示される。離型効果を有する物質としてシリコーン系、フッ素系（例えば、テフロン（登録商標））、セラミクス系が例示される。
【００３９】
離型フィルムとして、樹脂フィルムの片面、或いは両面に離型効果を有する物質を塗布した物が例示される。樹脂フィルムとしてポリエステルフィルム、フッ素樹脂フィルム（例えば、テフロン（登録商標））等が例示される。樹脂フィルム自体に離型効果を有すればそのフィルムに離型処理を施す必要はないが、離型効果が不十分な場合には、離型処理を施しても良い。離型効果を有する物質としてシリコーン系、フッ素系（例えば、テフロン（登録商標））、セラミクス系が例示される。
【００４０】
離型紙或いは離型フィルムの引張強度（ＪＩＳ  Ｌ  １０９６準拠、１０ｍｍ幅の離型紙或いは離型フィルムにおいて引張試験をした場合の破断強度）は、３０〜１０００Ｎであることが好ましい。引張強度を３０Ｎ以上とすることで積層基材を作成時に離型紙や離型フィルムが破れたりちぎれたりすることを防ぐことができるし、引張強度を１０００Ｎ以下とすることで離型紙或いは離型フィルムを管状物に巻きやすくなり取扱性が良好となる。
【００４１】
離型紙或いは離型フィルムの表面粗度（サーフ試験）が３０μｍ以下であることが好ましい。離型紙或いは離型フィルムの表面粗度を３０μｍ以下とすることで積層基材の表面外観が良好となるので好ましい。
【００４２】
離型紙或いは離型フィルムの厚みがプリプレグの厚みの０．１倍〜１０倍であることが好ましい。離型紙或いは離型フィルムの厚みがプリプレグの厚みの０．１倍以上とすることで、積層基材を作成時に離型紙や離型フィルムが破れたりちぎれたりすることを防ぐことができるし、１０倍以下とすることでプレートから積層基材への加熱や冷却の効率が良くなるので積層基材の生産性が向上するので好ましい。より好ましい離型紙或いは離型フィルムの厚みはプリプレグの厚みの０．３倍〜５倍である。この範囲の厚みにすることにより、離型紙や離型フィルムの破れやちぎれを防ぎつつ、プレートから積層基材への伝熱効率が高いので生産性よく積層基材を一体化させることができる。
【００４３】
第一の別の方法では、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを２枚以上積層して、その積層物をプレートに挟んで加熱した後、冷却することにより一体化する方法であって、プレートに予め離型処理を施しておくことを特徴とする積層基材の製造方法である。プレートに施す離型処理として、離型効果を有する物質をスプレー状の塗布する方法や、塗りつける方法や、プレートの表面改質を施す方法が例示される。離型処理に用いる離型剤がフッ素樹脂あるいはシリコーン樹脂を含むことが、離型効果の観点から好ましい。
【００４４】
本発明においては、プリプレグに含まれる熱可塑性樹脂が融点（Ｔｍ）を有する場合、積層したプリプレグを加熱する時のプレートの温度（Ｔｈ）を、Ｔｍ＋１００(℃)以下、ガラス転移温度（Ｔｇ）を有する場合、Ｔｇ＋１００（℃）以下とすることが好ましい。加熱時のプレートの温度（Ｔｈ）をＴｍ＋１００（℃）以下、或いはＴｇ＋１００℃以下とすることで、プレートを過度に加熱する必要がないのでプレートの耐久性が向上するし、必要なユーティリティコストを低減することができる。また、Ｔｈの下限は、プリプレグに含まれる熱可塑性樹脂が融点（Ｔｍ）を有する場合はＴｍ、ガラス転移温度（Ｔｇ）を有する場合はＴｇとすることが好ましい。ＴｈをＴｍ以上、またはＴｇ以上とすることでプリプレグを溶融することができるので積層基材を一体化することができる。Ｔｈのさらに好ましい範囲は、Ｔｍ＋１０（℃）〜Ｔｍ＋８０（℃）、またはＴｇ＋１０（℃）〜Ｔｇ＋８０（℃）である。ＴｈをＴｍ＋１０（℃）以上、またはＴｇ＋１０（℃）以上にすることで、短時間でプリプレグを溶融して積層基材を一体化することができる。ＴｈをＴｍ＋８０（℃）以下、またはＴｇ＋８０（℃）以下にすることで、プレートを過度に加熱する必要ないのでプレートの膨張を防ぐことができるし、樹脂の劣化を防ぐことができるので好ましい。
【００４５】
また、積層したプリプレグを加熱する時のプレートの温度（Ｔｈ）と冷却する時のプレートの温度（Ｔｃ）の差（Ｔｈ−Ｔｃ）を、２５０(℃)以下とすることが好ましい。プレートを加熱、冷却する時の温度差を２５０（℃）以下とすることでプレートの熱履歴を小さくすることで、加熱、及び冷却に伴う膨張、収縮を低減させることができるので、プレートの耐久性が向上する。Ｔｈ−Ｔｃの下限は１０℃とすることが好ましい。Ｔｈ−Ｔｃを１０℃以上とすることでプリプレグの積層基材の全領域を溶融した後、固化させることができるので好ましい。Ｔｈ−Ｔｃのさらに好ましい範囲は、３０℃〜２００℃である。Ｔｈ−Ｔｃを３０℃以上とすることでよりプリプレグの均一な溶融、固化が可能となるし、Ｔｈ−Ｔｃを２００℃以下とすることでプレートの耐久性を飛躍的に向上させることができるので好ましい。
【００４６】
本発明が示す方法は、熱可塑性樹脂が変性ポリプロピレン、ポリアミド樹脂である場合に特に有効である。強化繊維と熱可塑性樹脂の接着性を上げるために変性したポリプロピレンが使用されるが、変性ポリプロピレンは金属との接着性も高く離型が困難である。また、ポリアミド樹脂は一般に強化繊維との接着性が高く、複合材料のマトリクス樹脂として広く使われるが、金属との接着性も高く離型が困難である。
【００４７】
本発明の方法の方法が好ましく適用されるプリプレグの第一の例として、強化繊維が一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグが挙げられる。一方向に配向した強化繊維とは、すべての繊維軸が互いに実質的に平行になるように配置された強化繊維のことを指し示す。
また、好適なプリプレグの第二の例として、強化繊維１００重量％の内、繊維長１０ｍｍを超える強化繊維の比率が０〜５０重量％、繊維長２〜１０ｍｍの強化繊維の比率が５０〜１００重量％、繊維長２ｍｍ未満の強化繊維の比率が０〜５０重量％である強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグが挙げられる。
【００４８】
本発明において、好適なプリプレグの第一の例においては、複数の一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグが、複数枚積層された積層基材であって、前記プリプレグ層は強化繊維を横切る方向に強化繊維を切断する深さの切込を有し、切込と強化繊維の角度θが３０°以上、６０°以下であり、前記プリプレグ１ｍ２あたりの切込長さの総和ｌａが２０ｍ以上、１５０ｍ以下であるプリプレグを含むことが好ましい。
【００４９】
一般に積層基材に含まれる強化繊維の長さは、長いほど力学特性に優れるものの、スタンピング成形時の流動性は低下する。スタンピング成形時の流動性向上のためには、強化繊維をある長さに切断することが効果的であり、このことによりリブやボスといった複雑な３次元形状にも流動する積層基材を得ることができる。しかしながら一般にランダム材とよばれる切断された強化繊維と樹脂組成物からなるスタンピング成形用の基材は力学特性にばらつきを生じるため、部品設計が困難であった。この解決策として切込を有したプリプレグを複数枚、積層し、力学特性が良好でそのばらつきが小さく、スタンピング成形時の流動性に優れる積層基材が提案されている。
【００５０】
スタンピング成形時の流動性は、繊維を切断する切込と強化繊維のなす角度θのみならず、１ｍ２あたりの切込長の総和ｌａに依存する。θが大きいほど繊維間のせん断力が小さくなるために流動性が高く、ｌａが大きいほどプリプレグ中の切断部分が多いため流動性が高くなる。平板のスタンピング成形の場合、θは２５°以上が好ましく、ｌａは１０ｍ以上が好ましい。さらにリブなど複雑形状のスタンピング成形の場合、θは３０°以上が好ましく、ｌａは２０ｍ以上が好ましい。
【００５１】
曲げ強度、曲げ弾性率に代表される力学物性は、繊維を切断する切込と強化繊維のなす角度θのみならず、１ｍ２あたりの切込長の総和ｌａに依存する。切込と強化繊維のなす角度θが小さいほど機械物性が高いことが知られており、またｌａが小さいほどプリプレグ中の切断部分が少ないために高い力学物性が得られる。例えば自動車の準構造部材に利用するためには、θが７０°以下が好ましく、ｌａは２００ｍ以下が好ましい。またさらに高い力学強度が求められる構造部材に用いるためには、θは６０°以下が好ましく、ｌａは１５０ｍ以下が好ましい。
【００５２】
切込を施したプリプレグを製造する時間や製造コストは、繊維を切断する切込と強化繊維のなす角度θのみならず、１ｍ２あたりの切込長の総和ｌａに大きく依存する。θが小さく、かつｌａが大きい場合であって、カッティングプロッタで切断する場合には切込加工に有する時間が長大になる。また打ち抜きで切込を加工する場合には、打ち抜き刃の製造コストが膨大になるだけでなく、打ち抜く際に強化繊維方向に裂け目が生じやすく、隣接する切込間でシートの欠落が生じる。このためθは１５°以上が好ましく、ｌａは２００ｍ以下が好ましい。さらに切込加工後の積層工程を考慮すると、θは３０°以上が好ましく、ｌａは１５０ｍ以下がさらに好ましい。
【００５３】
前記切込の形状は直線状である必要はない。曲線を用いることで、同一切込角度と同一繊維長でありながら、１ｍ２あたりの切込長の総和ｌａを大きくすることができる。この場合高い力学物性を維持しつつスタンピング成形性の向上が期待できる。
【００５４】
本発明において、好適なプリプレグの第二の例においては、プリプレグを構成する強化繊維が、強化繊維１００重量％の内、繊維長２〜１０ｍｍの強化繊維の比率が５０〜１００重量％であるプリプレグを使用する。当該プリプレグは、繊維長１０ｍｍを超える強化繊維と繊維長２ｍｍ未満の強化繊維の合計が０〜５０重量％であるが、より好ましくは、強化繊維１００重量％の内、繊維長１０ｍｍを超える強化繊維の比率が０〜５０重量％、繊維長２ｍｍ未満の強化繊維の比率が０〜５０重量％であるプリプレグを使用する。１０ｍｍより長い強化繊維が５０重量％を超えると積層工程や成形工程での厚みの膨張が大きくなる問題がある。また、２ｍｍ未満の強化繊維が５０重量％を超えるとそのプリプレグや積層体は十分な強度を有さず取扱性に問題があるし、その積層体から得られる成形品の物性が低下する問題がある。
【００５５】
本発明の積層基材に含まれるプリプレグに用いることができる強化繊維としては、強化繊維の種類は特に限定されず、無機繊維、有機繊維、金属繊維、またはこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維などが挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステルなどが挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維を挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、最終成形物の強度等の機械特性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。また、強化繊維の平均繊維直径は、１〜５０μｍであることが好ましく、５〜２０μｍであることがさらに好ましい。
【００５６】
強化繊維が炭素繊維である場合、その平均単繊維繊度は、０．５ｄｔｅｘ以上、２．４ｄｔｅｘ以下である炭素繊維であることが好ましい。平均単繊維繊度が低すぎると炭素繊維への樹脂含浸が困難になるおそれがあるし、高すぎると炭素繊維と樹脂の界面積が減少するおそれがある。強化繊維の平均単繊維繊度は、より好ましくは０．５５〜２．０ｄｔｅｘ以上、更に好ましくは０．６〜１．５ｄｔｅｘ以上である。
【００５７】
本発明の積層基材に含まれるプリプレグには熱可塑性樹脂を用いることが必要である。すなわち、不連続な強化繊維を用いた繊維強化プラスチックの場合、強化繊維端部どうしを連結するように破壊するため、一般的に熱硬化性樹脂よりも靱性値が高い熱可塑性樹脂を用いることで、強度、特に衝撃性が向上する。さらに熱可塑性樹脂は化学反応を伴うことなく冷却固化して形状を決定するので、短時間成形が可能であり、生産性に優れる。このような熱可塑性樹脂としては、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６、芳香族ナイロン等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、変性ポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステルや、アクリロニトリルとスチレンの共重合体等を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。さらに、ナイロン６とナイロン６６との共重合ナイロンのように共重合したものであってもよい。また、得たい成形品の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、その他酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等を添加しておくこともできる。
【００５８】
本発明の積層基材に含まれる好適な第一のプリプレグは、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグであって、切込により強化繊維が切断されているプリプレグである。切断された強化繊維の長さＬは特に制限されるものではないが、力学特性と流動性の観点から、５ｍｍ以上、１００ｍｍ以下が好ましい。特に十分な力学物性とスタンピング成形時のリブ等の薄肉部への流動を両立させるためには１０ｍｍ以上５０ｍｍ以下がさらに好ましい。
【００５９】
本発明の積層基材は、積層基材を構成する好適な第一のプリプレグは、前記の繊維を切断する切込と強化繊維のなす角度θと１ｍ２あたりの切込長の総和ｌａの範囲を満たすものであれば、切込の長さと切込の数の異なるプリプレグを積層しても良い。スタンピング成形時、ボスやリブなどの薄肉で三次元形状を有する部分にはθを大きく、かつｌａを大きくすることが好ましい。逆に流動が二次元的で流動長が小さく、高い力学物性を必要とする部分には、θを小さく、かつｌａを小さくすることが好ましい。
【００６０】
本発明の積層基材は、積層基材を構成する複数のプリプレグの間に、熱可塑性樹脂からなる層を積層することが、プレス時の流動性をさらに向上する点で好ましい。このような、熱可塑性樹脂からなる層としては、プリプレグに含まれる樹脂組成物と同一の樹脂組成物であるかもしくは、ポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６、芳香族ナイロン等）、ポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）、変性ポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ＡＢＳ、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステルや、アクリロニトリルとスチレンの共重合体等などが好ましく用いることができる。
【００６１】
本発明の積層基材は、複数のプリプレグを強化繊維の方向が擬似等方となるように積層されていることが、プレス時の流動の異方性を小さくする点で好ましい。
【００６２】
本発明の積層基材は、プリプレグに含まれる強化繊維の方向が０°であるプリプレグと９０°であるプリプレグが交互に積層されていることが、積層基材の強度の異方性を小さくする点で好ましい。
【００６３】
本発明の積層基材に含まれるプリプレグは、繊維体積含有率Ｖｆが５５％以下であれば、十分な流動性を得ることができるので好ましい。Ｖｆの値が低いほど流動性は向上するが、Ｖｆの値が２０％未満では構造材に必要な力学特性は得られない。流動性と力学特性の関係を鑑みると、２０％以上５５％以下が好ましい。かかるＶｆ値は、ＪＩＳ  Ｋ７０７５に基づき測定できる。
【００６４】
本発明の積層基材に含まれるプリプレグは、切込を有するため、分断されるプリプレグの厚みが大きいほど強度が低下する傾向であり、構造材に適用することを前提とするならば、プリプレグの厚さは２００μｍ以下とするのが良い。一方厚みが５０μｍ未満ではプリプレグの取り扱いが難しく積層基材とするために積層するプリプレグの数が非常に多くなるので、生産性が著しく悪化する。よって生産性の観点から５０μｍ以上２００μｍ以下であることが好ましい。
【００６５】
本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、プリプレグどうしが接着されていることが、取扱いを容易にする点で好ましい。接着方法として、接着剤を用いる方法や、プリプレグに含まれる樹脂を溶融させる方法が例示される。特に、プリプレグに含まれる樹脂が熱可塑性樹脂の場合、後者に記載の方法が好ましい。後者の方法として、熱溶着法、振動溶着法、熱プレス法が例示される。熱溶着法とは接着させたい場所を加熱板等で加熱する方法であるし、振動溶着法とは溶着させたい場所を振動摩擦する方法で樹脂を溶融する方法であるし、熱プレス法とは接着させたい部分を加熱して荷重をかける方法である。
【００６６】
以下に本発明の積層基材に用いることができるプリプレグの製造方法の一態様を説明するが、本発明はこれによって特に制限されるものではない。
【００６７】
本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、例えばフィルム状とした熱可塑性樹脂を二枚準備し、その二枚の間に強化繊維をシート状に並べた強化繊維シート、または強化繊維をカットして抄紙法等により作成するマット状物を挟み込み、加熱及び加圧を行うことにより得ることができる。より具体的には、２枚の熱可塑性樹脂からなるフィルムを送り出す、２つのロールから二枚のフィルムを送り出すとともに、強化繊維シートのロールから供給される強化繊維シートを二枚のフィルムの間に挟み込ませた後に、加熱及び加圧する。加熱及び加圧する手段としては、公知のものを用いることができ、二個以上の熱ロールを利用したり、予熱装置と熱ロールの対を複数使用したりするなどの多段階の工程を要するものであってもよい。ここで、フィルムを構成する熱可塑性樹脂は一種類ある必要はなく、別の種類の熱可塑性樹脂からなるフィルムを、上記のような装置を用いてさらに積層させてもよい。
【００６８】
上記加熱温度は、熱可塑性樹脂の種類にもよるが、通常、１００〜４００℃であることが好ましい。一方、加圧時の圧力は、通常０．１〜１０ＭＰａであることが好ましい。この範囲であれば、プリプレグに含まれる強化繊維の間に、熱可塑性樹脂を含浸させることができるので好ましい。また、本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、市販されているプリプレグを用いることもできる。
【００６９】
一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂を含むプリプレグの場合、本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、レーザーマーカー、カッティングプロッタや抜型等を利用して切込を入れることにより得ることができるが、前記切込がレーザーマーカーを用いて施されたものであると、曲線やジグザグ線など複雑な切込を高速に加工できるという効果があるので好ましく、また、前記切込がカッティングプロッタを用いて施されたものであると、２ｍ以上の大判のプリプレグ層を加工できるという効果があるので好ましい。さらに、前記切込が抜型を用いて施されたものであると、高速に加工が可能であるという効果があるので好ましい。
【００７０】
次工程では、上記のようにして得られたプリプレグを強化繊維の方向が疑似等方、または交互積層になるよう積層して積層基材を作成する。この際取扱いの容易さから超音波溶着機でスポット溶接して積層基材とすることもできる。また、本発明の積層基材は、プリプレグを４〜９６層となるように積層することが好ましい。プリプレグの層数のより好ましい範囲は８〜３２層である。プリプレグの層数を８層以上とすることで強化繊維の方向を疑似等方的に積層することができ、３２層以下とすることで積層工程の作業負荷を低減することができるので好ましい。
【００７１】
次工程では、上記のようにして得られた積層基材を加熱及び加圧して一体化した積層基材を成形する。この工程では、積層基材をプレートに挟みこんで、圧力をかけながら加熱することからなる。この際、積層基材とプレートの間に離型紙、または離型フィルムを配置させる。或いは、プレートに予め離型処理を施しておく。プレートとして枚様式であっても良いし、ダブルベルトプレス機のように連続式であっても良い。プレートの材質については、特に限定されないが、耐熱性や耐久性を考慮すると、金属性が好ましい。加熱工程の後に、冷却工程を実施することが好ましい。冷却をおこなうことにより、熱可塑性樹脂が固化するので積層基材を取り扱うのに好都合である。
【００７２】
前記加熱においては、積層基材に含まれる熱可塑性樹脂の種類にもよるが、１００〜４００℃で加熱することが好ましく、さらに好ましくは１５０〜３５０℃で加熱することが好ましい。また、前記加熱に先立って、予備加熱を行ってもよい。予備加熱については、通常１５０〜４００℃、好ましくは２００〜３８０℃で加熱することが好ましい。
【００７３】
前記加圧において積層基材にかける圧力としては、好ましくは０．１〜１０ＭＰａであり、より好ましくは０．２〜２ＭＰａである。この圧力については、プレス力を積層基材の面積で除した値とする。
【００７４】
上記加熱及び加圧する時間は、０．１〜３０分間であることが好ましく、さらに好ましくは０．５〜１０分間である。また、加熱及び加圧の後に設ける冷却時間は、０．５〜３０分間であることが好ましい。
【００７５】
上記成形を経た本発明にかかる一体化した積層基材の厚さは、０．３〜１０ｍｍであることが好ましい。
【実施例】
【００７６】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、実施例に記載の発明に限定されるものではない。
【００７７】
（実施例１）
炭素繊維（三菱レイヨン製、製品名：パイロフィルＴＲ−５０Ｓ１５Ｌ、平均単繊維直径  約７μｍ、平均単繊維繊度  約０．６ｄｔｅｘ）を、強化繊維の方向が一方向となるように平面状に引き揃えて目付が７２．０ｇ／ｍ２である連続した強化繊維シートとした。この強化繊維シートの両面を、酸変性ポリプロピレン樹脂製のフィルム（酸変性ポリプロピレン樹脂：三菱化学製、製品名：モディックＰ９５８、樹脂の融点１６５℃、目付：３６．４ｇ／ｍ２）で挟み、カレンダロールを通して、熱可塑性樹脂を強化繊維シートに含浸し、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３％、厚さが、０．１２ｍｍの幅５０ｃｍ、長さ５００ｍの連続プリプレグを得た。
【００７８】
得られた連続プリプレグを、ロールに埋め込んだ打ち抜き刃を有する打ち抜き型により連続的に、シートの端部より５ｍｍ内側部分を除き、強化繊維の長さＬ＝２５．０ｍｍ一定、平均切込長ｌ＝２０．０ｍｍになるよう、繊維を切断する切込と強化繊維のなす角度θ＝３０°の切込加工を施した。この際１ｍ２あたりの切込長の総和ｌａ＝８０．０ｍであった。
【００７９】
上記のように切込加工したプリプレグより、縦５０ｃｍ、横５０ｃｍの非連続プリプレグ１６層を切り出し、強化繊維方向が疑似等方（［０°／４５°／９０°／−４５°］ｓ２）になるように重ね、超音波溶着機（日本エマソン社製、製品名：２０００ＬＰｔ）でスポット溶接して積層基材を作成した。
【００８０】
このようにして得た積層基材を、図３に示すような装置で、両面にシリコーン系物質を定着させた離型紙（リンテック社製、Ｇ６３。引張強度５０Ｎ、厚み０．０５ｍｍ、表面粗度１μｍ）２枚で挟み、それを２枚の金属プレート（材質、ＳＵＳ３０４）間に設置して、２２０℃に保持されたプレスした後、５０℃でプレスすることにより積層基材を得た。加熱時にはプレートの温度は２２０℃に、冷却時には５０℃に達していた。また、その温度差は１７０℃であった。積層基材は容易に離型紙より分離することができた。得られた積層基材は、良好な外観と平滑性を保っていた。
【００８１】
得られた積層基材から、長さ１００ｍｍ，幅２５ｍｍの曲げ強度試験片を切り出した。ＪＩＳ  Ｋ−７０７４に規定する試験方法に従い、万能試験機（インストロン社製、製品名：４４６５型）を用いて、標点間距離を８０ｍｍとし、クロスヘッド速度５．０ｍｍ／分で３点曲げ試験を行った。測定した試験片の数はｎ＝６とし、曲げ強度の平均は３２５ＭＰａ、曲げ弾性率の平均は２８．１ＧＰａであった。
【００８２】
（比較例１）
離型紙を使用しなかった以外は、実施例１と同様な操作を実施した。また、プレートに離型処理は施されなかった。積層基材が金属プレートから剥離することができなかった。
【００８３】
（比較例２）
離型紙として厚み１．５ｍｍとした以外は、実施例１と同様な操作を実施した。離型紙の厚みが厚いため積層体の温度が十分あがらずプレプレグ同士の溶着が不十分であり、積層基材は十分な物性を発現しなかった。
【００８４】
（比較例３）
離型紙として王子製紙特殊社製、３２ＫＶＳ（引張強度２５Ｎ、厚み０．０２５ｍｍ、表面粗度１μｍ）を使用した以外は、実施例１と同様な操作を実施した。積層基材の作成途中に離型紙が破れる問題があった。
【００８５】
（実施例２）
離型紙の代わりに、ガラスクロスとＰＴＦＥからなる離型フィルム（ニトフロンガラスクロス、日東電工社製、９７００ＵＬ。引張強度４００Ｎ、厚み０．１８ｍｍ、表面粗度２０μｍ）を使用した以外は、実施例１と同様な操作を実施した。積層基材は、容易に離型フィルムより分離することができた。
【００８６】
（実施例３）
離型紙の代わりに、ガラスクロスとＰＴＦＥからなる離型フィルム（チューコーフローパブリック、中興化成工業社製、ＦＧＡ−５００−１０−２。引張強度５００Ｎ、厚み０．２５ｍｍ、表面粗度７μｍ）を使用した以外は、実施例１と同様な操作を実施した。積層基材は、容易に離型フィルムより分離することができた。
【００８７】
（比較例４）
離型フィルムとしてテフロンフィルム（引張強度３５０Ｎ、厚み１．５ｍｍ、表面粗度３μｍ）を使用した以外は、実施例２と同様な操作を実施した。離型フィルムの厚みが厚いため積層体の温度が十分あがらずプレプレグ同士の溶着が不十分であり、積層基材は十分な物性を発現しなかった。
【００８８】
（実施例４）
炭素繊維（三菱レイヨン製、製品名：パイロフィルＴＲ−５０Ｓ１５Ｌ）を６ｍｍにカットして、抄紙法により目付が７２．０ｇ／ｍ２であるマット状の強化繊維シートとした。この強化繊維シートの両面を、酸変性ポリプロピレン樹脂製のフィルム（酸変性ポリプロピレン樹脂：三菱化学製、製品名：モディックＰ９５８、目付：３６．４ｇ／ｍ２）で挟み、カレンダロールを通して、熱可塑性樹脂を強化繊維シートに含浸し、繊維体積含有率（Ｖｆ）が３３％、厚さが０．２ｍｍ、縦５０ｃｍ、横５０ｃｍのプリプレグを得た。この縦５０ｃｍ、横５０ｃｍのプリプレグ１６層を重ね、超音波溶着機（日本エマソン社製、製品名：２０００ＬＰｔ）でスポット溶接して積層物を作成した。
【００８９】
そして、実施例３と同様な方法で積層基材を作成した。積層基材は、容易に離型フィルムより分離することができた。
【００９０】
（実施例５）
離型紙を使用せず、図４に示すような装置で、金属プレートに離型剤（ダイフリーＧＡ−７５００、ダイキン工業社製、フッ素系樹脂を含む離型剤）を塗布した以外は、実施例１と同様な操作を実施した。積層基材は容易に金属プレートより分離することができた。
【００９１】
（実施例６）
離型剤として（ケムリースＭＲ−３、ケムリースジャパン社製、フッ素系樹脂を含む離型剤）を塗布した以外は、実施例５と同様な操作を実施した。積層基材は容易に金属プレートより分離することができた。
【００９２】
（実施例７）
積層物として実施例４に記載の積層物を使用した以外は、実施例６と同様な操作を実施した。積層基材は容易に金属プレートより分離することができた。
【００９３】
（実施例８）
枚様式の金属プレートの代わりに、図５に示すような金属プレートが連続したダブルベルトプレス機を使用した以外は実施例２と同様な操作を実施した。ダブルベルトプレス機の前半部を２２０℃とし、後半部を５０℃とした。１６層からなる５０ｃｍ角の積層物の両面をガラスクロスとＰＴＦＥからなる離型フィルム（ニトフロンガラスクロス、日東電工社製、９７００ＵＬ）では挟んだ後、１０ｃｍ間隔で連続的にダブルベルトプレス機に投入し、連続的に積層基材を得た。積層基材は、容易に離型フィルムや金属プレートより分離することができた。
【００９４】
（比較例５）
離型フィルムを使用しなかった以外は、実施例８と同様な操作を実施した。なお、プレートに離型処理は施されなかった。積層基材が金属プレートから剥離することができなかった。
【００９５】
（比較例６）
離型フィルムとしてテフロンフィルム（引張強度３５０Ｎ、厚み１．５ｍｍ、表面粗度３μｍ）を使用した以外は、実施例８と同様な操作を実施した。離型フィルムの厚みが厚いため積層体の温度が十分あがらずプレプレグ同士の溶着が不十分であり、積層基材は十分な物性を発現しなかった。
【００９６】
（比較例７）
加熱時のプレートの温度を３００℃、冷却時のプレートの温度を２０℃とした以外は比較例６と同様な操作を実施した。比較例６の場合と比較して、プレートの加熱温度を高く、また冷却温度を低くすることで、プリプレグ同士の溶着を向上させ、積層基材を一体化させることができたが、加熱、冷却時のプレートの温度差が２８０℃であり、膨張、収縮によりプレートの変形、損傷がは発生した。
【００９７】
（実施例９）
枚様式のプレートの代わりに、図６に示すようなプレートが連続したダブルベルトプレス機を使用した以外は実施例５と同様な操作を実施した。ダブルベルトプレス機の前半部を２２０℃とし、後半部を５０℃とした。連続したプレートには離型剤（ダイフリーＧＡ−７５００、ダイキン工業社製）を塗布しておいた。１６層からなる５０ｃｍ角の積層物を１０ｃｍ間隔で連続的にダブルベルトプレス機に投入し、連続的に積層基材を得た。積層基材は、容易にプレートより分離することができた。
【００９８】
（実施例１０）
積層体の間隔を０ｃｍにした以外は、実施例９と同様な操作を実施し、連続した積層基材を得た。連続した積層基材は、容易にプレートより分離することができた。
【符号の説明】
【００９９】
１：プレート
２、１２、２２、３２：  積層基材
３、２３：離型紙或いは離型フィルム
１１：離型処理されたプレート
２１：連続したプレート
３１：連続した離型処理されたプレート
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
2015051629.tif 000007
【図６】
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