(57)【要約】【課題】放射性汚染水の放射性物質の除去と、放射性汚染水から取り除くことの難しいトリチウムを除去することを第一の課題とし、そのために投入する電気エネルギーを省力化することを第二の課題とし、放射性汚染水の長期間の保管方法の改善を第三の課題とする。【解決手段】放射性汚染水から水の電気分解装置で、水素と酸素とを取り出す。放射性物質を汚染水の中に極力残留させる。また、放射性物質やトリチウムが気体の水素の中に紛れ込んだ場合には、フィルターや水素分別装置で分別する。燃料電池装置で水素と酸素を反応させて浄水と電力を発生させ、その電力を前記の水の電気分解装置の電力として利用し電気エネルギーを省力する。残った放射性汚染水をコンクリートの練り混ぜ水として使用して、放射性物質をコンクリート塊の中に固化して保管を容易にする装置であり、方法である。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性汚染水を電気分解する水の電気分解装置と、該水の電気分解装置から発生した水素を燃料とする燃料電池装置を備え、該水の電気分解装置の電解槽で放射性汚染水を濃縮し、該燃料電池装置で該水素と酸素とで浄水を合成し、かつ該燃料電池装置で発生した電力を前記水の電気分解装置で電力として用いることを特徴とした放射性物質除去装置。
【請求項２】
前記水の電気分解装置の効率を上げるために、
水素よりイオン化傾向の小さい物質を前記水素より先行して除去するための金属類の電気分解装置を備えたことを特徴とする請求項１記載の放射性物質除去装置。
【請求項３】
前記水の電気分解装置から発生した前記水素を前記燃料電池装置に移送する途上に、
水素分子の質量の違いを利用して軽水素分子を、
トリチウムを含む水素分子から分別する水素分別装置を備えたことを特徴とする請求項１又は２記載の放射性物質除去装置。
【請求項４】
前記水素分別装置が上下方向に三室以上に分かれた容器構造であって、
水素流入口のある水素分別室と、
該水素分別室の上方に軽水素分子取出し口のある軽水素分子滞留室と、
下方に重水素分子取出し口のある重水素分子滞留室を備え、
各室の間に水素の流れを遮断可能な開閉扉を備えたことを特徴とする請求項１，２又は３記載の放射性物質除去装置。
【請求項５】
前記燃料電池装置で前記水素と前記酸素を反応させたときに発生する熱を利用して発電するスターリングエンジンを備えたことを特徴とする請求項１，２，３又は４記載の放射性物質除去装置。
【請求項６】
前記水の電気分解装置に残留した放射性汚染水をコンクリートの練り混ぜ水として使用して、
放射性汚染水を内包するコンクリート塊を製作するためのコンクリート練り混ぜ装置を備えたことを特徴とする請求項１，２，３，４又は５記載の放射性物質除去装置。
【請求項７】
放射性汚染水を水の電気分解装置で電気分解して水素を発生させ、
燃料電池装置で前記水素と酸素とで浄水を合成し、
前記水の電気分解装置の電解槽で放射性汚染水を濃縮し、
前記燃料電池装置で発生した電力を前記水の電気分解装置で電力として用いることを特徴とする放射性汚染水から放射性物質を除去する方法。
【請求項８】
請求項７記載の前記電解槽に残留した放射性汚染水を、コンクリート練り混ぜ装置で、コンクリートの練り混ぜ水として使用して放射性汚染水を内包するコンクリート塊を製作することを特徴とする放射性汚染水をコンクリート塊の中に固化する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願発明は、放射性汚染水からセシウム、ストロンチウムやトリチウムなどの放射性物質を除去して、放射性物質に汚染されていない水を得る装置と放射性汚染水を固化する方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来放射性物質を含んだ放射性汚染水から放射性物質を除去する方法は、放射性汚染水の中から放射性物質をフィルターや吸着材、捕集材などを使って除去する方法（特許文献１参照）や、放射性汚染水の中の放射性物質を電気イオン的に変成させて吸着物質を使って除去する方法や装置があった（特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１３−３３０１９公報
【特許文献２】特開２０１３−４０７８７公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
放射性物質の除去方法は上記のように放射性汚染水の中から放射性物質を除去する装置や方法があるが、現在東京電力福島原子力発電所周辺において、従来の方法では除去することのできない放射性物質が微量に残った状態の放射性汚染水がタンクや水槽内に多量に蓄積されている。また、ストロンチウムやトリチウムのような除去しにくい放射性物質が残留した放射性汚染水が保管されている。本願発明の放射性物質除去装置は、水の中のほとんどすべての種類の放射性物質を除去するとともに、微量に残った放射性物質の除去や、取り除くことが難しいトリチウムを除去することを第一の課題とし、そのために投入する電気エネルギーを省力化することを第二の課題とし、放射性汚染水の長期間の保管方法の改善を第三の課題として、それらの解決を図る。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本願発明の放射性物質除去装置は水の電気分解装置を備えて、放射性汚染水の中から水を水素と酸素の気体の状態で取り出す。
その際、水素よりイオン化傾向が小さい物質を、予め気体として発生させたり電極に析出させたりして、水の電気分解以前に取り除く。水素よりイオン化傾向が大きい物質は水の電気分解装置の電解槽に残留させることができる。また、発生する水素４の中にトリチウムが含まれないように水の電気分解装置３の電圧を制御する。あるいは発生した水素から、水素分別装置でトリチウムを含む重水素分子を分別する。
そのようにして放射性物質を含まない水素と酸素とを燃料電池装置で反応させることで、放射性物質を含まない水を合成して、結果として放射性物質が除去された浄水を合成する装置である。
同時に、燃料電池装置で水素と酸素の電気化学反応によって電力を発生し、その電力を前記の水の電気分解装置の電力として利用することで、外部から投入する電気エネルギーを省力することが出来る装置であり、方法である。
また、水の電気分解装置に残留した量が少なくなった放射性汚染水をコンクリートの練り混ぜ水として使用してコンクリート塊の中に固化して、保管の難しい液体状態から保管の容易な固体の状態で放射性物質を保管する装置であり、方法である。
【発明の効果】
【０００６】
本願発明の装置によると、放射性汚染水の中から、その量のほとんどを占める水を、放射性物質を除去した浄水として取り出すことが出来る。
また、その際に大量に必要とする外部電力を、本願発明装置の一部である燃料電池装置およびスターリングエンジンによる発電で補うことができ、外部から投入する電気エネルギーを縮減することができる。
また現在、大量の放射性汚染水を液体としてタンクや水槽で保管しているが、雨水や地下水の混入、タンクや水槽からの漏水、長期保管によるタンクや水槽の劣化などの問題がある。放射性物質を液体として長期間保管することは管理上難しいことが多い。本願発明の装置と方法によって放射性物質を管理の容易なコンクリート塊の中に閉じ込めることで、長期に容易に保管管理することが出来るようになる。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
以下図面を参照にしながら本願発明の好適な実施の形態を詳細に説明する。
図１は、本願発明で使用する水の電気分解装置３を説明する図である。図１の水の電気分解装置は一例であり、水の電気分解装置３は公知の技術を用いた装置や方法であってよい。但し、本願発明で使用する水の電気分解装置３の電解槽３ｃ内部には放射性汚染水が濃縮されて残るため、健康や環境上問題の起きないように、放射線防護壁３ｄ等の放射線に対する対策が必要となる。
図１は水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）を添加剤として水の電気分解を説明した例である。他の添加剤であってもよい。電極間に電圧をかけることで陰極３ａ周辺ではナトリウムイオンより先に水素Ｈ２が発生し、陽極３ｂの周辺で酸素Ｏ２が発生することを説明している図である。
【０００８】
直流電源に接続した電極間（陽極と陰極の間）に電圧をかけることで、陽極３ｂ（アノード）では、化学物質から電子が奪われて酸化が起こり、反対に陰極３ａ（カソード）では化学物質に電子が与えられて還元が起こる。その結果、電気分解で生成した物質は液体中に溶解したまま残る場合や、電極上に金属として析出する場合や、電極周辺で気体となって液体から分離する場合がある。
本願発明で採用する水の電気分解装置３は、放射性物質を電解槽３ｃ内の液体中に溶解したまま残す、あるいは電極上に金属として析出させて、水素と酸素とを気体として取り出すことが目的である。水の電気分解が効率よく進むように、電極に与える電圧、電極間の距離、放射性汚染水の水温、水酸化ナトリウム等の添加剤混入物を選定する。
あるいは、近年実用化されつつある、固体高分子膜を利用して水を直接電気分解する高純度水素酸素発生装置等を採用することであってもよい。
尚、水の電気分解は吸熱反応である。
【０００９】
図２は本願発明で採用する、水素と酸素とを使った燃料電池装置６を模式的に説明する図である。水素４と酸素５が電気化学反応して水となり、同時に電力８（直流電力）を発生する。その時の反応は発熱反応である。
燃料電池装置６は公知の技術を用いた方法や装置を、本願発明の放射性物質除去装置に適用できる。近年、燃料電池装置は発展が著しく、エネルギー効率６０％以上の装置もある。また、発熱した熱を回収することで低位発熱量基準ＬＨＶが９０％以上に達する装置もある。
【実施例１】
【００１０】
図３は本願第一の発明の放射性物質除去装置の全体説明図である。図３，４，５と６は本願発明の放射性物質除去装置を構成する個々の装置、放射性汚染水、電力、水素、酸素、浄水、熱などの関係を表したものであり、個々の装置の上下左右の位置的関係や図上での装置の数や形、大きさは実物と異なって表示されている。
放射性汚染水１を電気分解する水の電気分解装置３と、該水の電気分解装置３から発生した水素４を燃料とする燃料電池装置６を備え、該水の電気分解装置３の電解槽３ｃで放射性汚染水を濃縮し、該燃料電池装置６で該水素４と酸素とで浄水７を合成し、かつ該燃料電池装置６で発生した電力８を前記水の電気分解装置３で電力として用いることを特徴とした放射性物質除去装置である。
放射性汚染水１をポンプや配管を使って水の電気分解装置３の電解槽３ｃに入れる。外部電力２が交流の場合には整流器２ａにて直流電力に変換したのち電力調整装置で電圧や電気量を調整して、陰極３ａと陽極３ｂの間に電圧をかけて、放射性汚染水の中の水を水素４と酸素５の気体の状態に電気分解する。発生した水素４をパイプ等で燃料電池装置６に移送する装置である。
【００１１】
＜水素よりイオン化傾向の小さい物質に関して＞
電解槽３ｃの中で、放射性汚染水の中の様々な物質はイオン化傾向の小さい順に電極に析出する、あるいは電極周囲から気体となって発生する。
陰極では、もし放射性汚染水の中に金、銀、銅イオンなどが混在している場合には、水素より先にそれらが析出する。放射性物質であるアンチモンも水素より先に析出あるいは気体となって発生するが、アンチモンの半減期は３．９日と短時間であり、この時点での放射性は問題にならない。
水素を発生させる障害となる水素よりイオン化傾向の小さい金属イオン類を、あらかじめ放射性汚染水の中から、フィルターや、吸着物質を用いて除去しておくことでもよい。あるいは水の電気分解装置内で、それら金属類が析出した後に水素のみを取り出す方法でも、本願装置は機能する。
【００１２】
＜水素とトリチウムに関して＞
本願での単語の定義として、以下のように用いる。（図７の表１と表２を参照）
・水素（Ｈ）とは、一般的な意味で水素原子または水素分子のことを言い、この中には二重水素（Ｄ）や放射性物質の三重水素（トリチウム）（Ｔ）をも含めた意味である。ここでの水素を表すＨは元素記号である。
・軽水素（Ｈ）とは、陽子１と電子１の原子（１Ｈ）のことを言い、二重水素（２Ｈ）やトリチウム（３Ｈ）を含まない。地球上の水素の９９．９％以上が軽水素である。二重水素やトリチウムと同列の水素の同位体の一つである。一般的な意味での水素（Ｈ）と混同しないように軽水素と言う。軽水素を表すＨは下記のＤやＴと同様の略号である。
・軽水素分子とは、軽水素２個でできた分子（１Ｈ２）のことを言う。
・二重水素（Ｄ）とは、陽子１と中性子１と電子１の原子（２Ｈ）のことを言う。
・トリチウム（Ｔ）とは三重水素のことであり、陽子１と中性子２と電子１の原子（３Ｈ）のことを言う。水素の放射性同位体である。
・重水素とは、二重水素とトリチウムの両方のことを言う。
・重水素分子とは、二重水素とトリチウムを含んだ水素分子のことを言い、ＨＤ，Ｄ２，ＤＴ，ＨＴ，Ｔ２のことを言う。
【００１３】
水に含まれたトリチウムの量を測定する方法（トリチウム分析法）として、電解濃縮法や固体高分子を用いた電解濃縮法がある。トリチウムがあまりに微量な場合、水を電気分解して取り除き、濃度を濃くしてトリチウム量を測定する試験方法である。また、二重水素の製造方法にも、水を電気分解して軽水素を取り除き、二重水を濃縮する方法がある。
ここで上記の方法の、軽水素は重水素より低い電圧で水から電気分解される点に着目して、電極間の電圧を厳重に制御することで、二重水素を含んだ水（ＨＤＯ、Ｄ２Ｏ）またはトリチウムを含んだ水（ＨＴＯ、ＤＴＯ、Ｔ２Ｏ）を電気分解することなく、電解槽内の放射性汚染水の中から軽水素でできた水（１Ｈ２Ｏ）だけを電気分解して軽水素（１Ｈ２）を取り出すことが可能である。つまり放射性物質であるトリチウムを含んだ重水素を含んだ水を放射性汚染水の中に残留させることができる。
【００１４】
従来、劣化重水から二重水素、トリチウムを取り出して濃縮する装置や方法として、電解法や水電解法があった。しかし、それらの方法は取り出した二重水素とトリチウムを９９％以上に濃縮した重水を製造するためであって、多大なエネルギーと繰り返し処理を要していた。本願発明の放射性物質除去装置は、二重水素やトリチウムの混入した水から軽水素を取り出すことであって、厳密さが要求されない簡便な装置でよい。つまり、完璧なまでに軽水素を取り出す必要はなく、残留する放射性汚染水の中に軽水素でできた水（Ｈ２Ｏ）や二重水素を含んだ水が含まれていても、装置としての目的を達成することが出来るからである。
【００１５】
＜水素よりイオン化傾向の大きい物質に関して＞
放射性物質で半減期の長いセシウムやストロンチウムは水素よりイオン化傾向が大きいため、水素より後で陰極に析出あるいは気体となって発生する。つまりセシウムやストロンチウム、コバルトイオンなどは、水素が気体として発生している間は、電解槽の中の放射性汚染水の中に残留していることになる。放射性汚染水の中に放射性物質以外のイオン化傾向の大きいナトリウムやカリウム、亜鉛、鉄のイオン等々が混在していれば、それらも残留する。尚、これらの金属類は単体で常温の場合固体であり、水中に沈殿あるいは浮遊しているため、機械的方法で除去が可能である。
【００１６】
本願発明は後記で詳細を説明するように、放射性汚染水の中から放射性物質を取り出して、放射性汚染水を浄化し、取り出した放射性物質を別途処分したり、長期間保管する装置や方法の発明ではない。
本願発明は放射性汚染水をコンクリートの練り混ぜ水としてコンクリート塊の中に固化して、長期間保管することで、放射性汚染水の保管の問題（保管の方法、量を減らす、除去し難いトリチウム）の解決を図るものである。従って、水の電気分解装置３の残留水の中に、トリチウムやセシウム、ストロンチウム等をイオンまたは単体の形で残すことが、本願発明の装置の目的に適う。
つまり、本願発明の水の電気分解装置３の電解槽３ｃは単に電気分解のための電解槽ではなく、トリチウムや水素よりイオン化傾向の大きい様々な放射性物質が濃縮されて滞留する容器である。そのため放射線から健康や環境を守るために、鉛やコンクリート等の放射線遮蔽材料で電解槽を囲うことが望ましい。ここで電解槽の中で、種々の放射性物質は電圧の影響で他の物質と反応して変成して存在する場合もあり得るが、本願装置として問題はない。
【００１７】
図３では水の電気分解装置３は一つであるが、電極の交換や析出した金属類を取り除く工程などが必要であるため電気分解を休止する必要が生じる。そのため、水の電気分解装置３を複数備えて、交代で運転あるいは休止すると効率がよい。
電解槽に放射性汚染水を移送するタイミングは、電解槽の中の放射性汚染水を暫時補充する方法であってもよいし、電極の効率が悪くならないまで、放射性汚染水の電解を進めてから、新たな放射性汚染水を電解槽に加える方法でもよい。あるいは、水の電気分解装置を多段的に並べて、高濃度放射性汚染水の濃縮を重ねる方法であってもよい。（ここで、水の電気分解いぜんより汚染濃度が濃くなったので、相対的な意味で高濃度放射性汚染水９と言う）。
水素よりイオン化傾向の大きい放射性物質以外の物質（ナトリウム、亜鉛、鉄等）が、高濃度放射性９の中に残留していても、装置として問題はない。
【００１８】
上記で説明したように、本願発明で用いる水の電気分解装置３において、電極に析出する物質の除去や電極間の電圧の制御等によって、陰極において放射性物質を含まない水素のみを取出し、それを燃料電池装置に移送することが可能である。
【００１９】
高濃度放射性汚染水９を電解槽から取出し、高濃度放射性汚染水９から公知の技術である吸着材やフィルターによって放射性物質を除去することもできる。しかしその場合、再びフィルターや吸着材や取り出した放射性物質を高度な管理体制で、処分したり保管したりする必要が生じる。本願発明では、そのようにフィルターや吸着材、放射性物質を保管することなく、後記するように、この高濃度放射性汚染水９をコンクリートの練り混ぜ水として使用し、コンクリート塊１２の中に固体として閉じ込める発明である。
【００２０】
陽極で発生した酸素５は、次の装置である燃料電池装置６に必ずしも移送する必要はない。酸素は大気中に豊富に存在するため、燃料電池装置６では大気中の酸素と前記水素４とで発電することが可能であるからである。
また、陽極では酸素の発生に先行してイオン化傾向の小さい臭素やヨウ素が発生するが臭素は放射性物質とは言えず、ヨウ素は半減期が短いことから注意を要する放射性物質は発生しない。あるいは、放射性汚染水から臭素やヨウ素を予め除去するか、酸素に先行して臭素やヨウ素を陽極から採取することでもよい。また、臭素やヨウ素あるいは塩素等をフィルター５ａで除去する方法であってもよい。
【００２１】
水の電気分解装置３で発生した酸素５は大気中の酸素と異なり窒素や二酸化炭素を含んでいないため、酸素として売却することも可能であり、装置の運転費用のコストを削減することが可能である。
【００２２】
燃料電池装置６では、上記水素４と酸素とで電気化学反応を行うことによって、水と電力と熱を発生する。
ここで、発生した水は前記で説明したように、トリチウムを含まない水素４と酸素とで電気化学反応で合成されたものであり、放射性汚染されていない水（ここでは他の水との区別するために浄水７と言う）であり、海や川に放流することが可能である。
また、発生した電力８（直流電力）は電気ケーブルを通して電力調整装置２ｂに送電し、水の電気分解装置３の電力として利用することで、放射性物質除去装置を運用するための外部電力の使用を大幅に削減することが出来る。発生した直流電力８を蓄電装置８ａで蓄電して、都合の良い時間帯に使用することでもよい。
【００２３】
燃料電池装置６で発生した熱を地域の産業やコミュニティーに供給し利用することで、本願発明の放射性物質除去装置の省エネ効果を上げることができる。また、水の電気分解装置３で発生した水素４を水素貯蔵タンク４ｂで貯蔵する、あるいは燃料電池装置６で発生した直流電力８を蓄電装置８ａで貯蔵することによって、外部電力からの入力は、電力需要の少ない深夜のみとすることも出来る。
【００２４】
電解槽で気体となって発生した水素４といっしょに、水蒸気Ｈ２Ｏや窒素Ｎ２や汚染水と同時に電解槽に入った二酸化炭素や放射性物質の化合物が紛れ込む恐れがある。水素は元素としても分子としても一番軽くて小さい物質であり、他の物質が通過することが出来ない金属をも容易に通り抜けることができる。水素分子を通過させ窒素分子より大きな分子を通過させないフィルター４ａを金属薄板で製作することが可能である。このフィルター４ａ備えることで、燃料電池装置６で、より混ざりものの少ない浄水７を合成することが出来る。また、窒素より質量の小さいリチウム、ベリリウム、ホウ素または炭素は常温では固体であるため、水の電気分解装置３から気体として発生しない。
【実施例２】
【００２５】
図４は本願第二の発明の放射性物質除去装置の説明図である。
前記実施例１で説明した放射性物質除去装置の水の電気分解装置３の効率を上げるために、
水素よりイオン化傾向の小さい物質を前記水素４より先行して除去するための金属類の電気分解装置３１を備えたことを特徴とする放射性物質除去装置である。
放射性汚染水の中には、イオン化傾向が水素や酸素より小さくて、水の電気分解の際に水素あるいは酸素の発生に先だって、気体となって発生したり、電極に析出して発生する物質が多種存在することが考えられる。
予め水を電気分解する前に、それらの物質を除去するにふさわしい電解槽、電極材料、電圧でそれらの物質を除去しておくことが、水を電気分解して水素と酸素を発生させる工程の効率を上げることができる。
つまり、電気分解装置を段階的に複数設けることでそれらの問題を解決することが出来る。前段階の金属類の電気分解装置３１で、水素よりイオン化傾向の小さい陽イオン類３２、水素よりイオン化傾向の小さい気体となる陽イオン類３４、酸素よりイオン化傾向の小さい陰イオン類３３、酸素よりイオン化傾向の小さい気体となる陰イオン類３５を除去する。つまり、アンチモンやヨウ素その他の放射性物質を事前に取り出すことも出来る。また放射性物質ではないが金、銀、銅などのイオン化傾向の小さい金属を事前に取り出すことで、水素と酸素を採取する効率を上げることができる。
【００２６】
上記のように水以外の物質を除去する金属類の電気分解装置３１を備えることで、最終段階の水の電気分解装置３は、水素の発生にのみに着目した電極材料と電圧と添加剤とした水の電気分解装置とすることができる。つまり、より電圧や電極の状態を厳重に制御することが可能となるため、軽水素でできた水のみを電気分解することがより容易になる。金属類の電気分解装置３１を備えることで、放射性物質であるトリチウムを含んだ水を電気分解せずに放射性汚染水の中に残留させる、より確実な放射性物質除去装置を構成することが出来る。
【実施例３】
【００２７】
前記本願第一と二の発明では、水の電気分解装置３の電極間の電圧を管理して、トリチウムを含む水を電気分解しないようにして、発生する水素の中にトリチウムが混入しないようにしたものである。
しかし、本願第三の発明はトリチウムを含む水も電気分解して、気体状態の水素において、軽水素を、放射性物質トリチウムを含んだ水素から分離する方法に関するものであり、図５にその水素分別装置４ｃの配置を表す。
図５は、前記実施例１又は２で説明した装置に加えて、
水の電気分解装置３から発生した水素４を燃料電池装置６に移送する途上に、
水素分子の質量の違いを利用して軽水素分子４ｇを、
トリチウムを含む水素分子から分別する水素分別装置４ｃを備えたことを特徴とする放射性物質除去装置である。
【００２８】
トリチウムは水素の同位体であり、水素と同様な性質があるため、水素と酸素とが結合した水の状態の中から取り出すことは難しい。しかし、トリチウムは通常の水素である軽水素より重いため、気体状態で、分離することが出来得る。図７の表１と表２で表すように、つまり原子の状態で、軽水素は陽子１、トリチウムは陽子１プラス中性子２で軽水素より約３倍重い。また、分子の状態で、軽水素分子（Ｈ２）は陽子２であり、トリチウムと軽水素原子のペアーの分子（ＨＴ）は陽子２プラス中性子２であり、約２倍の重さの違いがある。トリチウムとトリチウムが結合した分子（Ｔ２）は陽子２プラス中性子４であるため、軽水素分子より約３倍重い。（ここでは、質量の違いを地上での重さの違いとして表現している。）
本願発明の放射性物質除去装置は、放射性汚染水の中から水を電気分解して気体として水素を取り出す工程があるため、以下に説明するような水素分別装置が有効に経済的に機能することが出来る。
【００２９】
図８は、この水素分子（常温で気体）の質量の違いを利用した水素分別装置を説明した図である。図の上方が重力的に上方であり、図の下方が重力的に低い位置である。図中のＨ，Ｄ，Ｔはそれぞれ軽水素、二重水素、トリチウムを表す略号である。
水素分別装置は塔状の水素格納容器４ｄであり、ほぼ中央部に水素流入口４０を、上方に軽水素分子取出し口４２と下方に重水素分子取出し口４１を備えた、いわば水素貯蔵容器あるいは水素通過容器である。水素流入口４０と取出し口にはそれぞれ水素の流量が調整可能な開閉バルブ４３を備えている。すべての開閉バルブ４３を閉じた状態はいわば水素貯蔵容器であり、流入口と取出し口の開閉バルブ４３を開けた状態はいわば水素通過容器である。
トリチウムを含んだ水素分子を流入口４０より入れ、容器４ｄ内部で気体の対流や激しい気体の流れのない静かな状態を保つことで、重力によって容器の下方に二重水素と軽水素が結合した重い分子（ＨＤ）、二重水素と二重水素が結合した重い分子（Ｄ２），トリチウムと軽水素が結合した重い分子（ＨＴ），二重水素とトリチウムが結合した重い分子（ＤＴ）あるいはトリチウムとトリチウムが結合したさらに重い分子（Ｔ２）が沈降して滞留する。重力によって容器の上方に軽い軽水素分子（Ｈ２）が上昇して滞留する。
容器の下方の重水素分子取出し口４１から、トリチウムを含む水素分子（Ｔ２、ＨＴ、ＤＴ）と重水素を含む水素分子（Ｄ２、ＨＤ）及び容器の下方にある軽水素分子（Ｈ２）をも含めて取り出す。容器の上方の軽水素分子取出し口４２から軽水素分子（Ｈ２）を取り出すことで、軽水素分子を、トリチウムを含む重水素分子から分別することが出来る。あるいは逆に、放射性物質であるトリチウムを、水素分子から分別することが出来る。ここで浄水７をつくる意味で、上方からの取出し口４２からトリチウムが流出しないようにすることが重要であり、下方の取出し口４１からはトリチウムを含んだ水素に混ざって軽水素分子が流出しても問題はない。
【００３０】
また、軽水素とトリチウムを分別する水素分別装置は、分子の質量の違いからガス遠心分離機等を用いて軽い軽水素分子だけの水素分子と重いトリチウムを含んだ重水素分子とを分別する装置であってもよい。しかし、ガス遠心分離機は図８，９で表す水素分別装置と比較して回転装置等の機械的装置が付くため高価である。
【００３１】
上記の方法で重水素分子取出し口４１から取り出した放射性物質であるトリチウムを含んだ重水素分子を、燃料電池装置６とは別の水素酸素合成装置４９で酸素と合成して、別の高濃度放射性汚染水９ａとして、前記したコンクリートの練り混ぜ水に混ぜて、コンクリート塊の中に閉じ込めて、長期間容易に保管することができる。
【００３２】
または、水素の分別を繰り返すことで、濃縮した濃度の高い二重水素やトリチウムを製造して、工業的にそれらを利用することで、本願発明の放射性物質除去装置の運転コストを削減することも可能である。
【００３３】
尚、トリチウムが発するβ線は人間の皮膚を貫通しない弱い物であり、放射線量にもよるが、人間や自然界の動植物の健康や成長に対して問題ないレベルまで水で薄めることで、解決を図ることも可能と思われる。
【実施例４】
【００３４】
本願第四の発明は、前記水素分別装置４ｃが、図９で表すような装置であって、軽水素分子４ｇとトリチウムを含んだ重水素分子４ｈとを、より確実に分別する装置である。
水素分別装置４ｃは、上下方向に三室以上に分かれた容器構造であって、水素流入口４０のある水素分別室４５と、該水素分別室４５の上方に軽水素分子取出し口４２のある軽水素分子滞留室４４と、下方に重水素分子取出し口４１のある重水素分子滞留室４６を備え、
各室の間に水素の流れを遮断可能な開閉扉４７，４８を備えたことを特徴とする実施例１，２又は３記載の放射性物質除去装置である。
【００３５】
水素分別装置４ｃ内部は図９で表すように、
上下に三室以上に分かれた容器構造であって、室間には開閉扉が設けられている。
水素流入口４０と軽水素分子取出し口４２と重水素分子取出し口４１には開閉バルブ４３が設けられて、水素の流れを制御可能である。室間の開閉扉４７，４８は扉を開くことで、重い重水素分子４ｈは下に流れ、軽い軽水素分子４ｇは上に流れる、双方向の気流の流れを許す開口面積を有するものとする。また、室間の開閉扉を閉めて水素の通過を遮断することで、軽い軽水素分子４ｇと重いトリチウムを含んだ重水素分子４ｈとをより分別を厳密にすることが可能となる。図中のＨ，Ｄ，Ｔはそれぞれ軽水素、二重水素、トリチウムを表している。
軽水素滞留室４４の軽水素分子取出し口４２から軽水素分子４ｇを取出すとき、水素流入口４０から軽水素分子取出し口４２の方向に水素の気流ができる。そのとき室間の開閉扉４８を閉じることで、重水素分子滞留室４６に滞留するトリチウムを含んだ重水素分子４ｈを重水素滞留室４６の中に閉じ込め、気流の流れに引き込むことがなくなる装置である。同様に重水素分子滞留室４６の重水素分子取出し口４１から重いトリチウムを含んだ重水素分子４ｈを取出すとき、室間の開閉扉４７を閉じることで、軽い軽水素分子４ｇを軽水素滞留室４４に閉じ込めておくことが出来る装置である。
【実施例５】
【００３６】
図６は本願第五の発明の放射性物質除去装置の説明図である。
燃料電池装置６で水素４と酸素を反応させたときに発生する熱を利用して発電するスターリングエンジン１１を備えたことを特徴とする実施例１，２，３又は４記載の放射性物質除去装置である。
燃料電池装置６で水素４と酸素が反応して電気を発生する反応は発熱反応であり、熱エネルギーが生じる。本願第五の発明は、この熱１１ａエネルギーを利用するスターリングエンジン１１を装備してさらなる電力を得ることである。この電力を水の電気分解装置３で利用することで、本願発明の放射性物質除去装置の運転する際の外部電力２の入力をより少なくすることができる。スターリングエンジン１１は公知の技術と方法の装置であってよい。
また、前記水の電気分解装置３で、水が水素と酸素に分解する反応は吸熱反応であるため、熱を必要とする。このため前記スターリングエンジンの冷却源として水の電気分解装置３の電解槽３ｃの冷熱１１ｂをパイプでスターリングエンジンまで移送して、冷却熱として利用することで、スターリングエンジン１１の効率をさらに上げることが出来る。電解槽の水は放射性汚染水であるため取扱いが難しい場合には、電解槽３ｃとスターリングエンジン１１との間に熱媒体として別の気体や液体を循環させることであってもよい。
【実施例６】
【００３７】
図３，４と５で表し、前記説明したように、水の電気分解装置６内部では放射性汚染水の水が水素と酸素の気体となることで放射性汚染水が減少する。放射性物質であるセシウムやストロンチウム等は水素よりイオン化傾向が大きいために電気分解されずに、水の電気分解装置の中に残留した放射性汚染水の中に残る。また、実施例１と２で説明したように、電極間の電圧を制御することによって、トリチウムを含む水も電気分解されずに水の電気分解装置の中に残留した放射性汚染水の中に残る。
本願第六の発明は、水の電気分解装置３に残留した放射性汚染水（図では高濃度放射性汚染水９）をコンクリートの練り混ぜ水として使用して、放射性汚染水を内包するコンクリート塊１２を製作するためのコンクリート練り混ぜ装置１２ａを備えたことを特徴とする請求項１，２，３，４又は５記載の放射性物質除去装置である。
【００３８】
予め浮遊物質や沈殿物質を取り除いた放射性汚染水は体積的に９９％以上が水である。つまり、現在福島の元原子力発電所周辺に大量に保管される放射性汚染水の９９％以上を水素と酸素として取り出すことができ、放射性汚染水を体積的に１％以下に削減することができる。
本願第六の発明は、現在タンクや水槽で保管されている放射性汚染水を、地上や地中において漏水や、雨水や地中水の混入、容器の劣化等の管理が難しい液体の状態から、管理の容易な固体状態にすることである。
水の電気分解装置３で残留した放射性汚染水は、水量が少なくなったため図３では高濃度放射性汚染水９と表記している。この高濃度放射性汚染水９をコンクリートの練り混ぜ水として使用して、セメントや砂、砂利と一所にコンクリート練り混ぜ装置１２ａで練り、容器内にコンクリートを打設して、放射性物質をコンクリート塊１２の中に封じ込める一連の装置である。
尚、コンクリート練り混ぜ装置とはコンクリートを練り混ぜる、コンクリートミキサーやバッチャープラント、コンクリートプラントをも含めた意味である。
【００３９】
コンクリートを練り混ぜる際に、前記電極に付着した放射性物質や電極やフィルターを裁断して、一緒に練り混ぜて、コンクリート塊の中に封じ込めることが出来る。また、実施例３と４で説明した水素分別装置から取出したトリチウムを含む重水素分子を酸素と合成装置４９で反応させて別の高濃度放射性汚染水９ａとして、コンクリートに練り混ぜることが出来る。
【００４０】
未だ固まらないコンクリートをステンレス鋼板やガラス製の容器に詰めてコンクリート塊１２を製作することで、雨、風、地中水等でコンクリート表面が剥離や風化によって飛散することなく、長期間の取扱いや管理が容易になる。
一例として１０万ｍ３の放射性汚染水から９９％の水を電気分解して取り除くと、
１０００ｍ３の高濃度汚染水が残る。１ｍ３のコンクリートに１８０ｋｇの練り混ぜ水を混入すると、約５５００ｍ３のコンクリート塊として保管することになる。コンクリート塊を積上げた状態あるいは地中に埋めた状態で保管することは、液体として保管するより格段に安全で管理が容易である。
尚、コンクリート練り混ぜ装置１２ａは放射性汚染水を扱うことから、水の電気分解装置の近隣に備えることが望ましいが、既存の近隣コンクリートバッチャープラントを用いて、放射性汚染水が拡散しないように管理しながら、コンクリートを練り混ぜることであってもよい。また、高濃度放射性汚染水９の状況によって、コンクリートに練り混ぜるセメントに加えて酸性やアルカリ性を調整する添加剤を加えてもよい。
【実施例７】
【００４１】
本願第七の発明は、図３，４，５と６に表し、前記実施例１から６で説明したように、
放射性汚染水１を水の電気分解装置３で電気分解して水素４を発生させ、
燃料電池装置６で前記水素４と酸素とで浄水７を合成し、
前記水の電気分解装置３の電解槽３ｃで放射性汚染水を濃縮し、
前記燃料電池装置６で発生した電力８を前記水の電気分解装置３で電力として用いることを特徴とする放射性汚染水から放射性物質を除去する方法である。
【００４２】
従来の放射性汚染水から放射性物質を除去する方法は、放射性汚染水の中から、放射性物質をフィルターや吸着材を用いて取出して、放射性物質を含まない水に変えていた。しかし、本願第七の発明は、放射性汚染水から水を取り出すことで、放射性物質を含まない水に変える方法である。
前記で説明したように、イオン化傾向が水素より小さい放射性物質を水の電気分解以前に取り除き、イオン化傾向が水素より大きい放射性物質は水の電気分解装置に残留させることができる。
また、水の電気分解装置３の電圧を制御することで、発生する水素４の中にトリチウムが含まないようにすることも可能である。あるいは水の電気分解装置３で発生した水素４から、水素分別装置４ｃでトリチウムを含む重水素分子４ｈを分別することも可能である。
よって、放射性物質を含まない水素４と酸素を燃料電池装置６で電気化学反応させて、浄水７を合成することが可能である。
また、水の電気分解装置６が必要とする大量の電力を、燃料電気装置やスターリングエンジン１１で発生する電力８で補うことができ、電気エネルギーの省力化が可能であり、経済的な放射性物質を除去する方法である。
【実施例８】
【００４３】
本願第八の発明は放射性汚染水をコンクリート塊の中に固化する方法であり、図３の本願発明の放射性物質除去装置説明図を使って以下に説明する。
水の電気分解装置３の電解槽３ｃに残留した放射性汚染水（図３では高濃度放射性汚染水９と表記）を、コンクリート練り混ぜ装置１２ａで、コンクリートの練り混ぜ水として使用して放射性汚染水を内包するコンクリート塊１２を製作することを特徴とする放射性汚染水をコンクリート塊の中に固化する方法である。
【００４４】
従来の放射性汚染水の処理方法は、放射性汚染水の中から、放射性物質をフィルターや吸着材を用いて除去して、放射性物質を含まない水に変えて、川や海に放流する方法であった。しかし結局この方法では、フィルターや吸着材や除去した放射性物質などを海や地中に放置することは出来ず、缶に入れる方法等で長期間保管する必要があった。
【００４５】
本願第八の発明の方法は、まず、放射性汚染水１をコンクリート塊１２の中に閉じ込めるという前提であり、そのため大量の放射性汚染水１から水を電気分解して取り除き、放射性汚染水の量を大幅に減す方法を採用する。
そのとき、水素よりイオン化傾向の大きい放射性物質である、セシウムやストロンチウムやコバルト等を、フィルターや吸着材等を使って除去する必要はなく、水の電気分解装置３に残留させることができる。
また水の電気分解に先行して析出する、水素よりイオン化傾向の小さい金属類や、放射性汚染されたフィルターや吸着材等もコンクリート塊に埋め込むことができる。
さらに前記説明したように、水素と酸素とが結合した水の状態の中から取り出すことは難しいとされるトリチウムを、電気分解の電圧を制御することで、水の電気分解装置３に残留させることができる。あるいは前記「実施例３と４」で説明したように、気体の状態の水素から水素分別装置でトリチウムを含んだ重水素分子を分別して取り出し、酸素と反応させて別な高濃度放射性汚染水９ａとして、コンクリートの練り混ぜ水として用いてコンクリート塊１２の中に固化することができる。
【００４６】
水の電気分解装置３で残留した高濃度放射性汚染水９をコンクリートの練り混ぜ水として用いて、放射性物質をコンクリート塊１２の中に固化する際、まだ固まらない状態のコンクリートを、ステンレス又はガラス製の容器の中に入れて固めることで、長期に渡って安全で容易に経済的に放射性物質を保管し管理することができる方法である。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】水の電気分解装置の説明図である。
【図２】燃料電池装置の模式説明図である。
【図３】本願第一の発明の放射性物質除去装置説明図である。
【図４】本願第二の発明の放射性物質除去装置説明図である。
【図５】本願第三の発明の放射性物質除去装置説明図である。
【図６】本願第四の発明の放射性物質除去装置説明図である。
【図７】水素原子と水素分子の質量の違いを表す表
【図８】水素分別装置の説明図である。
【図９】別の形態の水素分別装置の説明図である。
【符号の説明】
【００４８】
１：放射性汚染水
２：外部電力
２ａ：整流器
２ｂ：電力調整装置
３：水の電気分解装置
３ａ：陰極
３ｂ：陽極
３ｃ：電解槽
３ｄ：放射線防護壁
４：水素
４ａ：水素が通過するフィルター
４ｂ：水素貯蔵装置
４ｃ：水素分別装置
４ｄ：水素格納容器
４ｅ：軽水素
４ｆ：重水素
４ｇ：軽水素分子
４ｈ：重水素分子
５：酸素
５ａ：酸素が通過するフィルター
６：燃料電池装置
７：浄水
８：電力
８ａ：蓄電装置
９：高濃度汚染水
９ａ：別の高濃度汚染水
１０：廃熱利用装置
１１：スターリングエンジン
１１ａ：熱
１１ｂ：冷熱
１２：コンクリート塊
１２ａ：コンクリート練り混ぜ装置
３１：金属類の電気分解装置
３２：水素よりイオン化傾向の小さい陽イオン類
３３：酸素よりイオン化傾向の小さい陰イオン類
３４：水素よりイオン化傾向の小さい気体となる陽イオン類
３５：酸素よりイオン化傾向の小さい気体となる陰イオン類
４０：水素流入口
４１：重水素分子取出し口
４２：軽水素分子取出し口
４３：開閉バルブ
４４：軽水素分子滞留室
４５：水素分別室
４６：重水素分子滞留室
４７：開閉扉
４８：開閉扉
４９：水素酸素合成装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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