(57)【要約】【課題】合成粒度分布を得るための方法を提供すること。【解決手段】合成粒度分布を作成するための方法であって以下のステップを含む方法：（Ａ）所定の粒子サイズ範囲（ＳL〜ＳMAX）にわたって第一の粒度分布を測定するステップ；（Ｂ）所定の粒子サイズ範囲（ＳMIN〜Ｓ1）にわたって第二の粒度分布を測定するステップ；（ここで、上記（Ａ）と（Ｂ）の順番は入替可能であり、ＳMIN＜ＳL＜Ｓ1＜ＳMAXである）；（Ｃ）第一の粒度分布において、粒子サイズ範囲ＳL〜Ｓ1での頻度値の合計Ｆ１を算出し、並びに第二の粒度分布において粒子サイズ範囲ＳL〜Ｓ1での頻度値の合計Ｆ２を算出するステップ；並びに（Ｆ）前記Ｆ１と、前記Ｆ２と、第一の粒度分布と、及び第二の粒度分布とを用いてＳMIN〜ＳMAXの範囲の合成粒度分布関数を作成するステップ。【選択図】図５
2015072135.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
合成粒度分布を作成するための方法であって以下のステップを含む方法：
（Ａ）所定の粒子サイズ範囲（ＳL〜ＳMAX）にわたって第一の粒度分布を測定するステップ；
（Ｂ）所定の粒子サイズ範囲（ＳMIN〜Ｓ1）にわたって第二の粒度分布を測定するステップ；
（ここで、上記（Ａ）と（Ｂ）の順番は入替可能であり、ＳMIN＜ＳL＜Ｓ1＜ＳMAXである）；
（Ｃ）第一の粒度分布において、粒子サイズ範囲ＳL〜Ｓ1での頻度値の合計Ｆ１を算出し、並びに第二の粒度分布において粒子サイズ範囲ＳL〜Ｓ1での頻度値の合計Ｆ２を算出するステップ；並びに
（Ｆ）前記Ｆ１と、前記Ｆ２と、第一の粒度分布と、及び第二の粒度分布とを用いてＳMIN〜ＳMAXの範囲の合成粒度分布関数を作成するステップ。
【請求項２】
請求項１に記載の方法であって：
（Ｄ）前記Ｆ１と前記Ｆ２の比率αを算出するステップを更に含み、
上記（Ｆ）が、前記αと、第一の粒度分布と、及び第二の粒度分布とを用いてＳMIN〜ＳMAXの範囲の合成粒度分布を作成するステップである該方法。
【請求項３】
請求項２に記載の方法であって、
上記（Ｆ）が、前記αを補正係数として用いて、前記第一の粒度分布又は前記第二の粒度分布のいずれか一方を補正した後、前記第一の粒度分布と前記第二の粒度分布とを合成して、ＳMIN〜ＳMAXの範囲の合成粒度分布を作成するステップである該方法。
【請求項４】
請求項３に記載の方法であって、
（Ｅ）前記α、第一の粒度分布、及び第二の粒度分布を用いて、ＳMIN〜ＳMAXにおける補正全体粒子量の逆数βを算出するステップを更に含み、
上記（Ｆ）が、前記αを補正係数として用いて、前記第一の粒度分布又は前記第二の粒度分布のいずれか一方を補正した後、前記第一の粒度分布と前記第二の粒度分布とを合成して、さらに前記βを乗じて、ＳMIN〜ＳMAXの範囲の合成粒度分布を作成するステップである該方法。
【請求項５】
請求項４に記載の方法であって、
前記（Ａ）がフローサイトメトリー法によって測定するステップであり、及び
前記（Ｂ）が顕微鏡法によって測定するステップである
該方法。
【請求項６】
請求項５に記載の方法であって、
前記粒子サイズが粒子の長径Ｌ及び短径Ｗを含み、
前記（Ａ）では、ＷL〜ＷMAX，ＬL〜ＬMAXでの第一の粒度分布を測定し、
前記（Ｂ）では、ＷMIN〜Ｗ1，ＬMIN〜Ｌ1での第二の粒度分布を測定し、
前記（Ｆ）では、ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布を作成する該方法。
（ここで、ＷMIN＜ＷL＜Ｗ1＜ＷMAXであり、ＬMIN＜ＬL＜Ｌ1＜ＬMAXである）
【請求項７】
請求項６に記載の方法であって、
前記α、前記β、並びに前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布が以下の式に従って算出される該方法。
【数１】
2015072135.tif 000035
【数２】
2015072135.tif 000036
【数３】
2015072135.tif 000037
（ここで、Ｐ1（Ｗ，Ｌ）は、第一の粒度分布関数であり、Ｐ2（Ｗ，Ｌ）は、第二の粒度分布関数であり、
【数４】
2015072135.tif 000038
は、合成分布関数である
）
（ここで、上記式は以下の１以上の変更をしてもよい：
（Ｉ）上記（式１）において分母と分子を逆にする。この場合、上記（式２）では、αを分母の第一項ではなく第二項側で乗じる。そして、上記（式３）では、αを第一項ではなく第二項側で乗じる。
（ＩＩ）上記（式２）においてＬLをＬ1に置き換える。この場合、上記（式３）において、ＬLをＬ1に置き換える。
（ＩＩＩ）上記（式２）においてＷLをＷ1に置き換える。この場合、上記（式３）において、ＷLをＷ1に置き換える。
）
【請求項８】
請求項６に記載の方法であって、
前記α、前記β、並びに前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布が以下の方法に従って作成される該方法。
（１）長径又は短径のいずれか一方を第一径、他方を第二径ｘとする
（２）第一径をｍ個に分割し、分割点ｋをｌ〜ｎの範囲で変動させて、以下の工程を繰り返す：
・第一径の分割点がｋ番目のときの、αk及びβkを以下の式に従って算出するサブステップ：
【数５】
2015072135.tif 000039
【数６】
2015072135.tif 000040
（Ｐk1（ｘ）は、分割点ｋのときの第二径ｘに対する第一の粒度分布関数であり、
Ｐk2（ｘ）は、分割点ｋのときの第二径ｘに対する第二の粒度分布関数である）
（ここで、
長径を第一径としたときは
ｌ＝ＬL,  ｎ＝Ｌ1，  ｘL＝ＷL,  ｘ1＝Ｗ1,  ｘMIN＝ＷMIN,  ｘMAX＝ＷMAXであり、
短径を第一径としたときは
ｌ＝ＷL,  ｎ＝Ｗ1，  ｘL＝ＬL,  ｘ1＝Ｌ1,  ｘMIN＝ＬMIN,  ｘMAX＝ＬMAXである）
（３）第一径ｌ〜ｎの範囲で得たαkとβkの平均値を算出し、αAVG及びβAVGとする
（４）前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布を以下の式に従って作成する
【数７】
2015072135.tif 000041
（ここで、Ｐ1（Ｗ，Ｌ）は、第一の粒度分布関数であり、Ｐ2（Ｗ，Ｌ）は、第二の粒度分布関数であり、
【数８】
2015072135.tif 000042
は、合成分布関数である。
ここで、上記式は以下の１以上の変更をしてもよい：
（Ｉ）上記（式４）において分母と分子を逆にする。この場合、上記（式５）では、αｋを分母の第一項ではなく第二項側で乗じる。そして、上記（式６）では、αAVGを第一項ではなく第二項側で乗じる。
（ＩＩ）上記（式５）においてｘLをｘ1に置き換える。この場合、上記（式６）において、ＬLをＬ1に置き換える、及びＷLをＷ1に置き換える。
）
【請求項９】
請求項６に記載の方法であって、
前記α、前記β、並びに前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布が以下の方法に従って作成される該方法。
（１）長径又は短径のいずれか一方を第一径、他方を第二径ｘとする
（２）第一径をｍ個に分割し、ｌ〜ｎの範囲で変動させて、以下の工程を繰り返す：
・第一径を分割点ｋのときの、αk及びβkを以下の式に従って算出するサブステップ：
【数９】
2015072135.tif 000043
【数１０】
2015072135.tif 000044
（Ｐk1（ｘ）は、分割点ｋのときの第二径ｘに対する第一の粒度分布関数であり、
Ｐk2（ｘ）は、分割点ｋのときの第二径ｘに対する第二の粒度分布関数である）
（ここで、
長径を第一径としたときは
ｌ＝ＬL,  ｎ＝Ｌ1，  ｘL＝ＷL,  ｘ1＝Ｗ1,  ｘMIN＝ＷMIN,  ｘMAX＝ＷMAXであり、
短径を第一径としたときは
ｌ＝ＷL,  ｎ＝Ｗ1，  ｘL＝ＬL,  ｘ1＝Ｌ1,  ｘMIN＝ＬMIN,  ｘMAX＝ＬMAXである
）
（３）前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布を以下の式に従って作成する
【数１１】
2015072135.tif 000045
（ここで、
Ｐ1k（ｘ）は、分割点ｋのときの、第二径ｘに対する第一の粒度分布関数であり、
Ｐ2k（ｘ）は、分割点ｋのときの、第二径ｘに対する第二の粒度分布関数である
ここで、上記式は以下の１以上の変更をしてもよい：
（Ｉ）上記（式７）において分母と分子を逆にする。この場合、上記（式８）では、αkを分母の第一項ではなく第二項側で乗じる。そして、上記（式９）では、αを第一項ではなく第二項側で乗じる。
（ＩＩ）上記（式８）においてｘLをｘ1に置き換える。この場合、上記（式９）において、ｘLをｘ1に置き換える。
）
【請求項１０】
請求項７〜９いずれか１項に記載の方法で得られた前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布を用いて、特定範囲の長径、短径及び／又はアスペクト比の含有率を算出する方法。
【請求項１１】
請求項４に記載の方法であって、
前記粒子サイズが粒径ｘを表し、
前記α、前記β、並びに前記ＳMIN〜ＳMAXの範囲の粒度分布が以下の式に従って作成される該方法。
【数１２】
2015072135.tif 000046
【数１３】
2015072135.tif 000047
【数１４】
2015072135.tif 000048
（ここで、Ｐ1（ｘ）は、第一の粒度分布関数であり、Ｐ2（ｘ）は、第二の粒度分布関数であり、
【数１５】
2015072135.tif 000049
は、合成分布関数である
）
（ここで、上記式は以下の１以上の変更をしてもよい：
（Ｉ）上記（式１０）において分母と分子を逆にする。この場合、上記（式１１）では、αを分母の第一項ではなく第二項側で乗じる。そして、上記（式１２）では、αを第一項ではなく第二項側で乗じる。
（ＩＩ）上記（式１１）においてＳLをＳ1に置き換える。この場合、上記（式１２）において、ＳLをＳ1に置き換える。
）
【請求項１２】
特定範囲の長径、短径及び／又はアスペクト比の含有率Ｃを算出する方法であって、以下のステップを含む方法：
（Ａ）所定の長径及び短径範囲（ＬL〜ＬMAX、ＷL〜ＷMAX）にわたって第一の粒度分布を測定するステップ；
（Ｂ）所定の長径及び短径範囲（ＬMIN〜Ｌ1、ＷMIN〜Ｗ1）にわたって第二の粒度分布を測定するステップ；
（ここで、上記（Ａ）と（Ｂ）の順番は入替可能であり、ＬMIN＜ＬL＜Ｌ1＜ＬMAX且つＷMIN＜ＷL＜Ｗ1＜ＷMAXである）；
（Ｃ）第一の粒度分布において、
長径及び短径範囲（ＬL〜Ｌ1、ＷL〜Ｗ1）での粒子量Ａ１を算出し、
特定の範囲の長径（Ｌ）、短径（Ｗ）及び／又はアスペクト比の含有量ａを算出し、
第一の粒度分布における全粒子量Ａを算出し、
並びに
第二の粒度分布において、
長径及び短径範囲（ＬL〜Ｌ1、ＷL〜Ｗ1）での粒子量Ｂ１を算出し、
特定の範囲の長径（Ｌ）、短径（Ｗ）及び／又はアスペクト比の含有量ｂを算出し、
第二の粒度分布における全粒子量Ｂを算出するステップ
並びに
（Ｄ）以下の式に従って、特定範囲の長径、短径及び／又はアスペクト比の含有率Ｃを算出するステップ
【数１６】
2015072135.tif 000050
（ただし、
【数１７】
2015072135.tif 000051
である）。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は粒度分布測定方法に関する。より具体的には、測定して得られたデータを処理して粒度分布データを作成するためのデータ処理方法である。
【背景技術】
【０００２】
粒子（セラミックス粒子や金属粒子など）の形状、数量及び粒度分布を計測するための様々な方法が知られている。例えば、コールターカウンター法、レーザ回折・散乱法、顕微鏡法、及びフローサイトメトリー法が挙げられる。
【０００３】
コールターカウンター法では、粒子が細孔を通過する際に生じる２電極間の電気抵抗が、通過する粒子の体積に正確に比例する現象（コールターの原理）を利用し、粒度分布や粒子体積を測定することができる。
【０００４】
レーザ回折・散乱法では、粒子群にレーザ光を照射し、そこから発せられる回折・散乱光の強度分布パターンから、Ｆｒａｕｎｈｏｆｅｒ（フラウンホーファ）回折理論およびＭｉｅ（ミー）散乱理論を用い、計算によって粒度分布を求めることができる。
【０００５】
顕微鏡法では、粒子をプレパラート等の試料台上に載せ、顕微鏡を付けたテレビカメラで撮像し、画像解析することにより、粒子の大きさや数等を計測する。この方法は、粒子の大きさと形状を同時に直接観察できるため、最も多用されている粒度測定法であり、目視観察なので精度は良いとされている。しかし、顕微鏡法は、観察個数に制約がある。
【０００６】
フローサイトメトリー法では、粒子含有液をシース液で包んでシースフローセルに流し、粒子を一列に整列させた状態で各粒子の特徴を２方向から光学的に測定することができる。具体的には、シースフローセルと言う透明の流路の中央に粒子を含む液体よりなる試料を流し、この両側にシース液という透明の液を流して、試料が中央を流れるようにする。シースフローセルを挟んでストロボとＣＣＤカメラを配置し、ＣＣＤカメラの前には対物レンズを配置し粒子の拡大画像を得る。ストロボは一定時間間隔で発光し、このときの試料をＣＣＤカメラで撮影する。得られた画像は画像処理装置により画像解析し、粒子の二次元的形状や個数を測定するものである（例えば特開平０１−２９６１３６号公報参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平０１−２９６１３６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
顕微鏡法は、粒子の大きさと形状を同時に直接観察できるため、最も好ましい。しかし、粒度分布が広い粉末（例えば０．１ミクロン〜５００ミクロン）に適用する場合、多くのサンプル視野を測定する必要があり、計測に長時間必要となる。
【０００９】
一方で、フローサイトメトリー法は、短時間で大量に粒子形状と粒度分布を測定することが可能である。しかし、対物レンズの限界から、大きさの小さい粒子（例えば０．５ミクロン未満）の測定は困難であるといった欠点がある。
【００１０】
コールターカウンター及びレーザ回折・散乱法による粒度分布測定方法も、短時間で粒度分布を測定することは可能である。しかし、これらの方法は、上記顕微鏡法やフローサイトメトリー法とは別の欠点がある。具体的には、対象とする粒子が偏平であったり、細長い形をしている場合には、測定方法の違いによって、求められる粒径は大きく異なることがある。また、顕微鏡法やフローサイトメトリー法と異なり、これらの方法では、粒子形状が異方性を有する場合、その形状を反映した測定は困難である。従って、これらの方法では、特定の長径、短径、及び／又はアスペクト比を有する物質が試料中にどれくらい含まれているかを測定することが困難である。
【００１１】
また、例えば、超微細な粒子から巨大な粒子までカバーする粒度分布を得る必要がある場合には、２種類以上の測定方法を組み合わせて、それぞれから得た粒度分布を合成する必要がある。しかし、単純に両者の粒度分布を直接合成したとしても、重複する範囲において、両者の粒度分布に大きな乖離が見られる（例えば、図５参照）。これは、測定方法の違いによって典型的に生じる。従って、単純に両者の粒度分布を合成したとしても、粒度分布全体の精度としては低くなるため、乖離を小さくするための補正処理を行う必要がある。
【００１２】
以上の状況に鑑みて、本発明は、二以上の粒度分布を合成する際に、より精度の高い合成粒度分布を得ることを第一の目的とする。より、具体的には、本発明は二以上の粒度分布を合成する際に、粒度分布を補正する方法を提供することを第二の目的とする。
【００１３】
また、本発明は、異方性を有する粒子において、上記第一及び第二の目的を達成する方法を提供することを第三の目的とする。
【００１４】
そして、本発明は、異方性を有する粒子を含む試料において、特定の長径、短径、及び／又はアスペクト比を有する物質の頻度を求める方法を提供することを第四の目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
一側面における本発明は以下の通りである。
（発明１）
合成粒度分布を作成するための方法であって以下のステップを含む方法：
（Ａ）所定の粒子サイズ範囲（ＳL〜ＳMAX）にわたって第一の粒度分布を測定するステップ；
（Ｂ）所定の粒子サイズ範囲（ＳMIN〜Ｓ1）にわたって第二の粒度分布を測定するステップ；
（ここで、上記（Ａ）と（Ｂ）の順番は入替可能であり、ＳMIN＜ＳL＜Ｓ1＜ＳMAXである）；
（Ｃ）第一の粒度分布において、粒子サイズ範囲ＳL〜Ｓ1での頻度値の合計Ｆ１を算出し、並びに第二の粒度分布において粒子サイズ範囲ＳL〜Ｓ1での頻度値の合計Ｆ２を算出するステップ；並びに
（Ｆ）前記Ｆ１と、前記Ｆ２と、第一の粒度分布と、及び第二の粒度分布とを用いてＳMIN〜ＳMAXの範囲の合成粒度分布関数を作成するステップ。
【００１６】
（発明２）
前記（発明１）に記載の方法であって：
（Ｄ）前記Ｆ１と前記Ｆ２の比率αを算出するステップを更に含み、
上記（Ｆ）が、前記αと、第一の粒度分布と、及び第二の粒度分布とを用いてＳMIN〜ＳMAXの範囲の合成粒度分布を作成するステップである該方法。
【００１７】
（発明３）
前記（発明２）に記載の方法であって、
上記（Ｆ）が、前記αを補正係数として用いて、前記第一の粒度分布又は前記第二の粒度分布のいずれか一方を補正した後、前記第一の粒度分布と前記第二の粒度分布とを合成して、ＳMIN〜ＳMAXの範囲の合成粒度分布を作成するステップである該方法。
【００１８】
（発明４）
前記（発明３）に記載の方法であって、
（Ｅ）前記α、第一の粒度分布、及び第二の粒度分布を用いて、ＳMIN〜ＳMAXにおける補正全体粒子量の逆数βを算出するステップを更に含み、
上記（Ｆ）が、前記αを補正係数として用いて、前記第一の粒度分布又は前記第二の粒度分布のいずれか一方を補正した後、前記第一の粒度分布と前記第二の粒度分布とを合成して、さらに前記βを乗じて、ＳMIN〜ＳMAXの範囲の合成粒度分布を作成するステップである該方法。
【００１９】
（発明５）
前記（発明４）に記載の方法であって、
前記（Ａ）がフローサイトメトリー法によって測定するステップであり、及び
前記（Ｂ）が顕微鏡法によって測定するステップである
該方法。
【００２０】
（発明６）
前記（発明５）に記載の方法であって、
前記粒子サイズが粒子の長径Ｌ及び短径Ｗを含み、
前記（Ａ）では、ＷL〜ＷMAX，ＬL〜ＬMAXでの第一の粒度分布を測定し、
前記（Ｂ）では、ＷMIN〜Ｗ1，ＬMIN〜Ｌ1での第二の粒度分布を測定し、
前記（Ｆ）では、ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布を作成する該方法。
（ここで、ＷMIN＜ＷL＜Ｗ1＜ＷMAXであり、ＬMIN＜ＬL＜Ｌ1＜ＬMAXである）
【００２１】
（発明７）
前記(発明６)に記載の方法であって、
前記α、前記β、並びに前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布が以下の式に従って算出される該方法。
【数１】
2015072135.tif 000003
【数２】
2015072135.tif 000004
【数３】
2015072135.tif 000005
（ここで、Ｐ1（Ｗ，Ｌ）は、第一の粒度分布関数であり、Ｐ2（Ｗ，Ｌ）は、第二の粒度分布関数であり、
【数４】
2015072135.tif 000006
は、合成分布関数である
）
（ここで、上記式は以下の１以上の変更をしてもよい：
（Ｉ）上記（式１）において分母と分子を逆にする。この場合、上記（式２）では、αを分母の第一項ではなく第二項側で乗じる。そして、上記（式３）では、αを第一項ではなく第二項側で乗じる。
（ＩＩ）上記（式２）においてＬLをＬ1に置き換える。この場合、上記（式３）において、ＬLをＬ1に置き換える。
（ＩＩＩ）上記（式２）においてＷLをＷ1に置き換える。この場合、上記（式３）において、ＷLをＷ1に置き換える。
）
【００２２】
（発明８）
前記（発明６）に記載の方法であって、
前記α、前記β、並びに前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布が以下の方法に従って作成される該方法。
（１）長径又は短径のいずれか一方を第一径、他方を第二径ｘとする
（２）第一径をｍ個に分割し、分割点ｋをｌ〜ｎの範囲で変動させて、以下の工程を繰り返す：
・第一径の分割点がｋ番目のときの、αk及びβkを以下の式に従って算出するサブステップ：
【数５】
2015072135.tif 000007
【数６】
2015072135.tif 000008
（Ｐk1（ｘ）は、分割点ｋのときの第二径ｘに対する第一の粒度分布関数であり、
Ｐk2（ｘ）は、分割点ｋのときの第二径ｘに対する第二の粒度分布関数である）
（ここで、
長径を第一径としたときは
ｌ＝ＬL,  ｎ＝Ｌ1，  ｘL＝ＷL,  ｘ1＝Ｗ1,  ｘMIN＝ＷMIN,  ｘMAX＝ＷMAXであり、
短径を第一径としたときは
ｌ＝ＷL,  ｎ＝Ｗ1，  ｘL＝ＬL,  ｘ1＝Ｌ1,  ｘMIN＝ＬMIN,  ｘMAX＝ＬMAXである）
（３）第一径ｌ〜ｎの範囲で得たαkとβkの平均値を算出し、αAVG及びβAVGとする
（４）前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布を以下の式に従って作成する
【数７】
2015072135.tif 000009
（ここで、Ｐ1（Ｗ，Ｌ）は、第一の粒度分布関数であり、Ｐ2（Ｗ，Ｌ）は、第二の粒度分布関数であり、
【数８】
2015072135.tif 000010
は、合成分布関数である。
ここで、上記式は以下の１以上の変更をしてもよい：
（Ｉ）上記（式４）において分母と分子を逆にする。この場合、上記（式５）では、αkを分母の第一項ではなく第二項側で乗じる。そして、上記（式６）では、αAVGを第一項ではなく第二項側で乗じる。
（ＩＩ）上記（式５）においてｘLをｘ1に置き換える。この場合、上記（式６）において、ＬLをＬ1に置き換える、及びＷLをＷ1に置き換える。
）
【００２３】
（発明９）
前記（発明６）に記載の方法であって、
前記α、前記β、並びに前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布が以下の方法に従って作成される該方法。
（１）長径又は短径のいずれか一方を第一径、他方を第二径ｘとする
（２）第一径をｍ個に分割し、ｌ〜ｎの範囲で変動させて、以下の工程を繰り返す：
・第一径を分割点ｋのときの、αk及びβkを以下の式に従って算出するサブステップ：
【数９】
2015072135.tif 000011
【数１０】
2015072135.tif 000012
（Ｐk1（ｘ）は、分割点ｋのときの第二径ｘに対する第一の粒度分布関数であり、
Ｐk2（ｘ）は、分割点ｋのときの第二径ｘに対する第二の粒度分布関数である）
（ここで、
長径を第一径としたときは
ｌ＝ＬL,  ｎ＝Ｌ1，  ｘL＝ＷL,  ｘ1＝Ｗ1,  ｘMIN＝ＷMIN,  ｘMAX＝ＷMAXであり、
短径を第一径としたときは
ｌ＝ＷL,  ｎ＝Ｗ1，  ｘL＝ＬL,  ｘ1＝Ｌ1,  ｘMIN＝ＬMIN,  ｘMAX＝ＬMAXである
）
（３）前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布を以下の式に従って作成する
【数１１】
2015072135.tif 000013
（ここで、
Ｐ1k（ｘ）は、分割点ｋのときの、第二径ｘに対する第一の粒度分布関数であり、
Ｐ2k（ｘ）は、分割点ｋのときの、第二径ｘに対する第二の粒度分布関数である
ここで、上記式は以下の１以上の変更をしてもよい：
（Ｉ）上記（式７）において分母と分子を逆にする。この場合、上記（式８）では、αkを分母の第一項ではなく第二項側で乗じる。そして、上記（式９）では、αを第一項ではなく第二項側で乗じる。
（ＩＩ）上記（式８）においてｘLをｘ1に置き換える。この場合、上記（式９）において、ｘLをｘ1に置き換える。
）
【００２４】
（発明１０）
前記（発明７）〜（発明９）いずれか１つに記載の方法で得られた前記ＷMIN〜ＷMAX及びＬMIN〜ＬMAXの範囲の粒度分布を用いて、特定範囲の長径、短径及び／又はアスペクト比の含有率を算出する方法。
【００２５】
（発明１１）
前記（発明４）に記載の方法であって、
前記粒子サイズが粒径ｘを表し、
前記α、前記β、並びに前記ＳMIN〜ＳMAXの範囲の粒度分布が以下の式に従って作成される該方法。
【数１２】
2015072135.tif 000014
【数１３】
2015072135.tif 000015
【数１４】
2015072135.tif 000016
（ここで、Ｐ1（ｘ）は、第一の粒度分布関数であり、Ｐ2（ｘ）は、第二の粒度分布関数であり、
【数１５】
2015072135.tif 000017
は、合成分布関数である
）
（ここで、上記式は以下の１以上の変更をしてもよい：
（Ｉ）上記（式１０）において分母と分子を逆にする。この場合、上記（式１１）では、αを分母の第一項ではなく第二項側で乗じる。そして、上記（式１２）では、αを第一項ではなく第二項側で乗じる。
（ＩＩ）上記（式１１）においてＳLをＳ1に置き換える。この場合、上記（式１２）において、ＳLをＳ1に置き換える。
）
【００２６】
（発明１２）
特定範囲の長径、短径及び／又はアスペクト比の含有率Ｃを算出する方法であって、以下のステップを含む方法：
（Ａ）所定の長径及び短径範囲（ＬL〜ＬMAX、ＷL〜ＷMAX）にわたって第一の粒度分布を測定するステップ；
（Ｂ）所定の長径及び短径範囲（ＬMIN〜Ｌ1、ＷMIN〜Ｗ1）にわたって第二の粒度分布を測定するステップ；
（ここで、上記（Ａ）と（Ｂ）の順番は入替可能であり、ＬMIN＜ＬL＜Ｌ1＜ＬMAX且つＷMIN＜ＷL＜Ｗ1＜ＷMAXである）；
（Ｃ）第一の粒度分布において、
長径及び短径範囲（ＬL〜Ｌ1、ＷL〜Ｗ1）での粒子量Ａ１を算出し、
特定の範囲の長径（Ｌ）、短径（Ｗ）及び／又はアスペクト比の含有量ａを算出し、
第一の粒度分布における全粒子量Ａを算出し、
並びに
第二の粒度分布において、
長径及び短径範囲（ＬL〜Ｌ1、ＷL〜Ｗ1）での粒子量Ｂ１を算出し、
特定の範囲の長径（Ｌ）、短径（Ｗ）及び／又はアスペクト比の含有量ｂを算出し、
第二の粒度分布における全粒子量Ｂを算出するステップ
並びに
（Ｄ）以下の式に従って、特定範囲の長径、短径及び／又はアスペクト比の含有率Ｃを算出するステップ
【数１６】
2015072135.tif 000018
（ただし、
【数１７】
2015072135.tif 000019
である）。
【発明の効果】
【００２７】
一側面において、本発明は、第一の粒度分布と第二の粒度分布とで重複する範囲において頻度値の合計をそれぞれの粒度分布から算出し、更に両者の比率を算出する。これにより、両者の分布における「ずれ」の程度を求めることができる。従って、２つの粒度分布のうち一方を、該比率を用いて補正することができる。そして、他方の粒度分布と補正した一方の粒度分布とを合成することにより、従来よりも整合性の高い合成粒度分布を得ることができる。
【００２８】
一側面において、本発明は、第一の粒度分布測定においてフローサイトメトリー法を用い、及び第二の粒度分布測定において顕微鏡法を用いる。また、該測定方法で測定する粒子サイズについては長径及び短径を対象とする。これにより、長径及び短径の２変数による粒度分布関数を得ることができる。また、これら２変数による粒度分布関数を得ることにより、特定の長径、短径、及び／又はアスペクト比を有する物質の頻度を求めることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】６チタン酸カリウム粒子のＳＥＭ画像である。
【図２】本発明の一実施形態において、第一の粒度分布測定で得られた累積体積頻度分布である。
【図３】６チタン酸カリウム粒子のＳＥＭ画像である。
【図４】本発明の一実施形態において、第二の粒度分布測定で得られた累積体積頻度分布である。
【図５】本発明の一実施形態において、第一の粒度分布測定及び第二の粒度分布測定を用いて合成された体積頻度分布である。
【図６】本発明の一実施形態において、長径及び短径別に表した粒度分布測定である。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
１．測定対象の粒子
特に限定されないが、本発明の方法で測定可能な粒子は、例えば以下の物が挙げられる：ファインセラミックス、顔料、無機物の粉体(例えば、化粧品用パウダー)、金属の粉体（例えば、鉄粉、銅粉、ニッケル粉、チタン酸カリウム粒子など）、および有機物の粉体（例えば、食品添加物）。また、本発明の方法で測定可能な粒子は、予め染料や標識試薬によって染色処理された粒子であってもよい。更に、測定対象の粒子の形状は、球状であっても良いし、又は柱状若しくは繊維状のような異方性を有する粒子であってもよい。
【００３１】
２．定義
粒子サイズは、粒子の大きさに関する様々な特性値を包含する概念である。特性値として、典型的には、「粒径」、「長径」、「短径」などが挙げられる。
【００３２】
「粒径」とは、特記しない限り本明細書中では、各粒子を完全な球体と仮定した場合に、その直径に相当する値を意味する。例えば、観測される粒子の投影面積と等価となる円の面積に換算したときの直径を粒径とすることができる。
【００３３】
「長径」及び「短径」とは、各粒子が異方性を有する場合に用いることができる値である。特記しない限り本明細書中では、長径は、粒子の最大長（粒子の投影像の輪郭線上任意の２点間における最大長さ）を意味する。また、特記しない限り本明細書中では、短径は、前記長径に垂直な方向の最大長を意味する。また、「長径」及び「短径」で規定された粒子においては、「長径」を「短径」で割った値を該粒子の「アスペクト比」とすることができる。
【００３４】
また、本明細書、図面、特許請求の範囲等において使用される「ミクロン」と「μｍ」は、粒子の大きさを表す単位として使用することができ、相互に入替え可能である。
【００３５】
また、粒度分布関数を表す際に下記の表現を用いることができる。
【数１８】
2015072135.tif 000020
この場合、関数ｆ（ｘ）が区間ｘ1≦ｘ≦ｘ2で有効な関数であることを意味する。
【００３６】
３．粒度分布の測定手段 
本発明の一実施形態おいて、当分野で公知の粒度測定方法を用いることができる。但し、本発明の方法では、範囲が異なり且つ一部重複する２以上の粒度分布を用いることを必要とする。従って、こうした範囲条件を充足する粒度測定方法を選択することが好ましい。例えば、粒子サイズ範囲が大きい方の粒度測定方法ではフローサイトメトリー法を選択し（第一の粒度分布）、粒子サイズ範囲が小さい方の粒度測定方法では顕微鏡法を選択し（第二の粒度分布）、両者の測定方法において、一部粒子サイズ範囲が重複するように、測定範囲を調節することができる。
【００３７】
３−１．フローサイトメトリー法
フローサイトメトリー法による粒度分布装置は、典型的には、以下の手段を備えることができる：懸濁液流に対して光を照射する光照射手段；、照射された粒子を撮像する撮像手段；、及び撮像された粒子像を解析する画像解析手段。例えば、粒度分布装置としてフロー方式粒子画像分析装置等が挙げられる。第一の粒度分布測定装置では、例えば０．５ミクロン以上の粗粉側の粒度分布を得ることができる。
【００３８】
粒度分布装置の光照射手段は、パルス発光するストロボやレーザ光源を用いることが好ましい。連続的に発光する光源を用いることもできるが、この場合には、撮像手段にシャッターを設けることが好ましい。粒度分布装置の撮像手段には、一般的な２次元画像を撮像するビデオカメラ等を用いることができる。ビデオカメラ等の前には、画像を拡大するための対物レンズを配置しても良い。典型的には、光照射手段と撮像手段とは懸濁液流を挟んで配置する。粒度分布装置の画像解析手段は、撮像された各粒子像の面積および周囲長についての粒子データを測定し、その粒子データから粒子の粒径と円形度を算出し、粒径による粒度頻度データ作成する等の機能を有することができる。また、粒度分布装置の画像解析手段は、撮像された各粒子像から、上述した長径及び短径についての粒子データを測定し、長径及び短径による粒度頻度データ作成することもできる。
【００３９】
また、粒子懸濁液はシース液で取り囲んだ流れに変換するシースフローセルを用いて、光照射手段と撮像手段に供給することが好ましい。シースフローセルは、粒子を含む試料液、すなわち、粒子懸濁液の流れをシース液で包んで流すことにより流体力学的効果によって、細いあるいは偏平な流れに変換することができるセルであり、これには、従来公知のものを用いることができる。なお、シースフローセルに供給されるシース液については、粒子懸濁液の性質（粒子や溶媒の性質）に対応してその種類を選択することが好ましい。懸濁液流において粒子懸濁液が偏平な流れに変換される場合、光照射手段は、粒子懸濁流の偏平な一面に直交して光を照射し、撮像手段はその光軸上に配置されることが好ましい。
【００４０】
３−２．顕微鏡法 
顕微鏡法で用いる粒度分布測定装置としては、走査型電子顕微鏡、透過型電子顕微鏡等が挙げられる。上述したように、顕微鏡法は、第二の粒度分布を測定する装置として用いることができる。例えば１０ミクロン以下の微粉側の粒度分布を得ることができる。
【００４１】
顕微鏡観察する粒子は、予め水等の溶媒に分散させた後、固液分離を行っても良い。該固液分離を行うことにより、大きな粒子が除かれ観察の効率が上がるため好ましい。固液分離手段としては、攪拌機等により分散液を分散後、一定時間固液分離した後の液相であってもよいし、ろ紙やメンブランフィルター等のフィルターを通過した液中の粒子であっても良い。顕微鏡観察した粒子は、公知の方法の画像解析手段により、粒子の粒径と円形度を算出する算出し、粒径による粒度頻度データを作成することができる。また、公知の方法の画像解析手段により、上述した長径及び短径についての粒子データを測定し、長径及び短径による粒度頻度データ作成することもできる。
【００４２】
４．粒度分布の第一の合成方法（粒径を球の直径に換算した場合） 
一実施形態において、第一の測定粒度分布と第二の測定粒度分布の合成方法は、下記に示す方法で行うことができる。
（Ｉ）第一の粒度分布測定装置で測定した粒径分布関数  ＰCCD（ｘ）（ただしｘL≦ｘ≦∞）を求める。
（ＩＩ）第二の粒度分布測定装置で測定した粒径分布関数  ＰSEM（ｘ）（ただしｘ0≦ｘ≦ｘ1，ｘL＜ｘ1）を求める。
（なお、上記（Ｉ）と（ＩＩ）は順番が入れ替わっても良い。また、上記関数名では、ＣＣＤやＳＥＭといった測定方法に関する記載があるが、該記載があることによって、本発明の方法が測定方法による限定を受けることを意図するものではない）
（ＩＩＩ）第一の測定粒度分布と第二の測定粒度分布のオーバーラップ測定範囲を  ｘL≦ｘ≦ｘ1とする。そして、オーバーラップ測定範囲でのそれぞれの粒度分布の頻度値を算出する。そして、これらの頻度値の比率を算出する。具体的には以下の式の通りである。
【数１９】
2015072135.tif 000021
（ＩＶ）次に、前記比率に応じて、第一の粒度分布又は第二の粒度分布のいずれか一方を補正する。具体的には、まず、（１）の値を用いて、０〜∞の範囲の全体粒子量の逆数に相当する下記の値を算出する。
【数２０】
2015072135.tif 000022
さらに、（１）、（２）よりα、βを計算し、第一の粒度分布測定装置の測定範囲で計測された粒径分布と第二の粒度分布測定装置の測定範囲で計測された粒径分布を合成し、簡易的に（３）式で合成分布関数を求める。ｘは、粒径であり、例えば、観測される粒子の投影面積から等価となる円の面積に換算したときの直径と等価な粒子径が挙げられる。
【数２１】
2015072135.tif 000023
ここで、
【数２２】
2015072135.tif 000024
は、Ｐ（ｘ）が区間ｘ1≦ｘ≦ｘ2で有効な関数であることを意味する。
【００４３】
このように、まず式（１）のような比率を算出し、該比率を用いて、第一粒度分布側のＰSEM（ｘ）側に補正を行うことにより式（２）及び（３）を導く。
【００４４】
上記式については、状況に応じて様々な改変が可能である。例えば、ｘL≦ｘ≦ｘlの区間でＰCCD（ｘ）のｎ数が多く信頼性が高いと判断されるときは、（２）、（３）式でｘLをｘ1に置き換えても良い。
【００４５】
或いは、上記（１）については分母と分子を逆にしてもよい。そして、逆にした場合には、上記（２）及び（３）についてαの値をＰSEM側ではなくＰCCD側に乗じることになる。
【００４６】
更に言えば、上記（２）及び（３）については、ｘLおよびｘ1を境界値として、２つの粒度分布を合成している。しかし、該境界値については、ｘL〜ｘ1の間に含まれる任意の境界値として、２つの粒度分布を合成することも可能である。また、上記実施形態では、上記「０」（ゼロ）や「∞」（無限大）についても、値を変更してもよい。
【００４７】
その他、オーバーラップ測定範囲を分割し、分割範囲それぞれの頻度値を加重平均する方法で行っても良い。オーバーラップ測定範囲の上限に近いほど第二の粒度分布測定装置による頻度値に大きな重みを付け、下限に近いほど第一の粒度分布測定装置での頻度値に大きな重みを付けて加重平均する。このような加重平均法による頻度補正をすることによって、異なる頻度分布データを滑らかにつなぎ合わせることができる。
【００４８】
以上のようにして求められた粒度分布データを用いて、さらに累積粒度データを求めることができる。例えば、個数基準の累積粒度データ（％）は、次式で算出することができる。
粒度ｄにおける累積粒度（ｄ）＝（粒径ｄ以下の粒子数）×１００／（全粒子数）
【００４９】
５．粒度分布の第二の合成方法（異方性を有する粒子の場合） 
５−１．合成方法
また、長径（Ｌ）、短径（Ｗ）を有する異方性を有する粒子の場合、あるＷに対するＬの分布関数をＰ（Ｗ，Ｌ）として求める。例えば、長径（Ｌ）、短径（Ｗ）は、各粒子の最長となる長さを縦長Ｌ、前記長径に垂直な方向の最大長を幅Ｗとして計測する。このＰ（Ｗ，Ｌ）を第一の粒度分布測定装置および第二の粒度分布測定装置で計測して求めたものを下記のように定義する。
【００５０】
第一の粒度分布測定装置で測定した粒径分布関数を
ＰCCD（Ｗ，Ｌ）（ただしＷL≦Ｗ≦∞，ＬL≦Ｌ≦∞，Ｗ≦Ｌ）
とし、第二の粒度分布測定装置で測定した粒径分布関数を
ＰSEM（Ｗ，Ｌ）（ただしＷ0≦Ｗ≦Ｗ1，ＷL＜Ｗl，Ｌ0≦Ｌ≦ＬlただしＬL＜Ｌl，Ｗ≦Ｌ）
とする。ここで、α、βを同様に以下で定義する。
【数２３】
2015072135.tif 000025
【数２４】
2015072135.tif 000026
上記α及びβを用いて、以下のように合成分布関数を求める。
【数２５】
2015072135.tif 000027
【００５１】
５−２．合成方法（より簡便な方法） 
また、上記（４）〜（６）式のα、βは近似的に下記の方法により求めて良い。
長径（Ｌ）（または短径（Ｗ）のいずれか一方）をｍ個に分割する。オーバーラップ測定範囲（分割点ｌ〜分割点ｎ）の各分割点において、（１）式、（２）式より、分割していない短径（Ｗ）（または長径（Ｌ））方向の合成分布関数のαk、βk（ただし０≦ｋ≦ｍ）を（１）式、（２）式より求める。求めたα0〜αm、β0〜βmより、平均値αav、βavを求め、（６）式のα、βと置き換えても良い（（７）式）。また、上記「０」（ゼロ）や「∞」（無限大）についても、値を変更してもよい。
【数２６】
2015072135.tif 000028
【００５２】
５−３．合成方法（より簡便な方法） 
まず、長径（Ｌ）（また短径（Ｗ）のいずれか一方）を上記と同様にｍ個に分割する。上記と同様に、分割していない短径（Ｗ）（または長径（Ｌ））方向の合成分布関数のαk、βkを求め、さらに（３）式より合成分布関数を求める（ただし０≦ｋ≦ｍ）。
（８）式は、短径（Ｗ）をｍ個に分割したときの、分割点ｋにおける長径（Ｌ）の合成分布関数である。また、全体の合成分布関数は（９）式のようになる。
【数２７】
2015072135.tif 000029
【数２８】
2015072135.tif 000030
なお、上記式（４）〜（９）については、上記「４．粒度分布の第一の合成方法（粒径を球の直径に換算した場合）」で述べた式の改変と同様の改変を行うことができる。
【００５３】
６．特定の長径、短径、及び／又はアスペクト比を有する粒子の含有率算出方法 
一実施形態において、本発明の方法は、特定の長径、短径、及び／又はアスペクト比を有する粒子の含有率を算出することができる。こうした粒子が算出可能であることは、粒子製品の品質検査において有用となる。例えば、アスベストのような繊維状の物質が製品中にどれくらいの割合で含まれているかを検査することができる（例えば、平均短径が３ミクロン以下、平均長さが５ミクロン以上及びアスペクト比が３以上）。
【００５４】
６−１．含有率算出方法
【００５５】
特定の粒径に対する分布（含有率）を求めるときは（３）式を用いることが好ましい。また、粒子の長径（Ｌ）と短径（あるいは幅）（Ｗ）を対象にファイバー形状の分布を求めるとき（具体的には、特定のＬ、Ｗ及び／又はアスペクト比を有する物質の含有率を求めるとき）は（６）式、（７）式または（９）式を用いることが好ましい。
【００５６】
例えば、（９）式を用いる場合には、特定の範囲の長径（Ｌ）、短径（Ｗ）の含有率は、ｍ個に分割した長径（Ｌ）（また短径（Ｗ））の各点において、特定の範囲に相当する合成分布関数を特定し、当該合成分布関数において、短径（Ｗ）（また長径（Ｌ））の特定の範囲に相当する割合をもとめ、それらの値を合計することにより求めることができる。
【００５７】
６−２．含有率算出方法（より簡便な方法） 
また、特定の範囲の長径（Ｌ）、短径（Ｗ）の含有率（Ｃ）をより簡易的に求める場合は、以下の式にて求めることも可能である。
まず、以下の通り値を定義する。
Ａ：第一の粒度分布測定装置で測定した粒径分布関数（短径(Ｗ)を基準としてＷL≦Ｗ≦∞、例えば、ＷLはＣＣＤの分解能から決まる測定下限）における全粒子量
ａ：第一の粒度分布測定装置で測定した特定の範囲の長径（Ｌ）、短径（Ｗ）の含有量
Ｂ：第二の粒度分布測定装置で測定した粒径分布関数（短径(Ｗ)を基準として０≦Ｗ≦Ｗ1、ただし、ＷL＜Ｗ1）における全粒子量
ｂ：第二の粒度分布測定装置で測定した特定の範囲の長径（Ｌ）、短径（Ｗ）の含有量
Ａ１：オーバーラップ測定範囲（ＷL≦Ｗ≦Ｗ1）における第一の粒度分布測定装置で測定した粒径分布関数における粒子量
Ｂ１：オーバーラップ測定範囲（ＷL≦Ｗ≦Ｗ1）における第二の粒度分布測定装置で測定した粒径分布関数における粒子量
次に、以下の式に従ってαを求める
【数２９】
2015072135.tif 000031
そして、以下の式に従って、Ｂ*を求める。
【数３０】
2015072135.tif 000032
更に、以下の式に従ってβを求める。
【数３１】
2015072135.tif 000033
最後に以下の式に従って、含有率Ｃを求める。
【数３２】
2015072135.tif 000034
【００５８】
７．その他
以上に述べたように、様々な実施形態を述べてきたが、上記以外にも様々な改変形態が可能である。例えば、上記では２つの粒度分布関数を組み合せることを記載しているが、３以上の粒度分布関数を組み合せにも応用することができる。
【００５９】
また、オーバーラップ測定範囲についても特に限定されず、当業者が適宜設定することができる。好ましくは、２つの測定方法において、信頼性の高い測定範囲を選択することが好ましい。例えば、第一の粒度分布測定でフローサイトメトリー法、第二の粒度分布測定で顕微鏡法を用いるのであれば、０．５ミクロン〜１０ミクロンをオーバーラップ測定範囲として選択することができる。また、前記よりも狭い範囲を選択してもよく、例えば、０．５ミクロン〜１．０ミクロン、１．０ミクロン〜５ミクロン、或いは５ミクロン〜１０ミクロンといった範囲を選択してもよい。
【実施例】
【００６０】
以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、これは単に例示であって、本発明を制限するものではない。
【００６１】
実施例１  
サンプル粒子の調製  
平均粒径０.８ｍｍの酸化チタン凝集体３５０．７ｇ、平均粒径０．５ｍｍの炭酸カリウム粉末１０９．５ｇ、チタン粉末１０．５ｇおよび木屑１７．０ｇを混合した。該混合物を、上部が開放されたセラミックス製反応容器内に充填した。該反応容器内を電気炉に入れ、１１８０℃まで昇温して同温度で０．５時間焼成した。得られた焼成物を振動ロッドミル(中央化工機社製、試験研究用小型振動ミル)で粉砕し、６チタン酸カリウム粒子Ｘを調製した。
【００６２】
得られた６チタン酸カリウム粒子ＸのＳＥＭ画像を図１に示す。幅広い粒度分布を有することがわかる。
【００６３】
第一の粒度分布の測定  
６チタン酸カリウム粒子Ｘの粒度分布を、粒度・形状分布測定器（（株）セイシン企業製  ＰＩＴＡ−３型）を用いて測定した。試料調製、測定条件は以下である。
試料調製：６チタン酸カリウム粒子Ｘ  約２０ｍｇを１６ｃｃの純水中で５分間攪拌した物
シース液：生理的食塩水
対物レンズ：１０倍
測定粒子数：２００００個
【００６４】
粒径は、得られたチタン酸カリウム粒子の面積と同じ面積を有する円の直径とした。各粒子直径を有する球に換算した時の体積頻度分布を図２に示す。
【００６５】
第二の粒度分布の測定  
６チタン酸カリウム粒子Ｘを約３ｍｇ分取し、１０ｃｃの純水に分散させた。分散させた試料を試験用ふるい（目開き：４２０メッシュ）に通し、ふるいを通過した６チタン酸カリウムを回収し、電子顕微鏡観察を行った。走査型電子顕微鏡写真より、得られた焼成物３７０個程度について画像解析により、粒径を測定した。電子顕微鏡写真の一例を図３、累積体積粒度分布を図４に示す。
【００６６】
上記（１）〜（３）式を用い、粒度分布の合成を行った。第一の測定粒度分布と第二の測定粒度分布のオーバーラップ範囲は、５ミクロン〜１０ミクロンの範囲である。合成結果を図５に示す。αは０．４７７、βは０．９０３であった。
【００６７】
実施例２  
実施例１の６チタン酸カリウム粒子Ｘを用いて、同様に粒度分布を求めた。ただし、粒子サイズの測定の際には、粒子の最大長（粒子の投影像の輪郭線上任意の２点間における最大長さ）を長径（長さＬ）とし、前記長径に垂直な方向の最大長を短径（幅Ｗ）として測定した。第一の粒度分布の測定結果、第二の粒度分布の測定結果を図６に示す。
【００６８】
次に、長さＬおよび幅Ｗについて０．２ミクロン間隔で区切って頻度を集計した。なお、第一の測定粒度分布と第二の測定粒度分布のオーバーラップ範囲は、幅Ｗ（Ｗ＜Ｌ）を基準に５ミクロン〜１０ミクロンの範囲である。
【００６９】
まず、幅Ｗについて、０．２ミクロン間隔で各分割点（ｋ）における、長さＬ方向の合成粒度分布関数を（３）式より求めた。なお、αｋ、βｋは、５ミクロン〜１０ミクロンの範囲において、（１）式、（２）式を基に求めた。なお、αｋ、βｋの各平均値は０．２０１、０．９２２であった。
【００７０】
また、上記により求めた、各分割点（ｋ）における長さＬ方向の合成粒度分布関数を基に、平均短径が３ミクロン以下、平均長さが５ミクロン以上及びアスペクト比が３以上の形状の粒子の含有率を求めた。まず、平均短径が３ミクロン以下に相当する各合成粒度分布関数において、平均長さが５ミクロン以上及びアスペクト比が３以上の含有率をもとめ、これらの含有率を合計した。その結果、含有率は体積基準で０．０８％であった。
【００７１】
実施例３  
図６の測定結果を基に、（１０）式を用いて、平均短径が３ミクロン以下、平均長さが５ミクロン以上及びアスペクト比が３以上の形状の粒子の含有率を求めた。重複範囲は長径及び短径とも０．５ミクロン〜１ミクロンである。その結果、含有率は体積基準で０．０５％であった。
【図２】
2015072135.tif 000052
【図４】
2015072135.tif 000053
【図５】
2015072135.tif 000054
【図６】
2015072135.tif 000055
【図１】
2015072135.tif 000056
【図３】
2015072135.tif 000057