(57)【要約】【課題】  テラヘルツ領域の量子カスケードレーザーが単一周波数にて動作する温度範囲を高める。【解決手段】  本発明の量子カスケードレーザー素子では、活性領域１０の各単位構造１０Ｕは、第１〜第４ウェル層１０Ｗ１〜１０Ｗ４を少なくとも１つのバリア層１０Ｂで互いに仕切ってこの順に配置したものである。電子のエネルギー準位構造は、発振のための第１バイアス電界において、受取り準位、上位レーザー準位、下位レーザー準位、引き抜き準位を少なくとも有していて第１周波数の電磁波を放出する。第１バイアス電界から電界を弱めた第２バイアス電界の下では、不要発振上位準位と不要発振下位準位の電子の波動関数の互いの重なり積分値が０．１５以下とされ、第１周波数とは異なる周波数の電磁波の誘導放出が抑制される。【選択図】図１
2015088630.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の電極に挟まれた半導体超格子構造を有する量子カスケードレーザー素子であって、
該半導体超格子構造が、該一対の電極を通じ動作のための外部電圧が印加された際にＴＨｚ領域の第１周波数の電磁波を放出する活性領域を有しており、
該活性領域は、繰り返して積層されている複数の単位構造を有しており、
各単位構造は、少なくとも１つのバリア層により互いに仕切られた第１〜第４ウェル層をこの順に配置したものであり、
前記外部電圧による第１バイアス電界の下で前記活性領域の一の単位構造において電子が示すエネルギー準位構造は、
当該一の単位構造に一方の側で隣接する前段の単位構造から移送される電子を受け取る、前記第１ウェル層に対応している受取り準位と、
前記半導体超格子構造をなす結晶格子におけるＬＯフォノンエネルギーに関連づけられた第１エネルギー差だけ前記受取り準位から下方のエネルギー値を有し、前記結晶格子のＬＯフォノンによって散乱された電子を前記受取り準位から受け取る、前記第２ウェル層に対応している上位レーザー準位と、
前記第１周波数の電磁波の光子エネルギーだけ該上位レーザー準位から下方のエネルギー値を有し、該上位レーザー準位からの誘導放出によりエネルギーを失った電子を受け取る、前記第３ウェル層に対応している下位レーザー準位と、
前記ＬＯフォノンエネルギーに関連づけられた第２エネルギー差だけ前記下位レーザー準位から下方のエネルギー値を有し、前記結晶格子のＬＯフォノンによって散乱された電子を前記下位レーザー準位から受け取り、当該一の単位構造に他方の側で隣接する後段の単位構造に対し電子を移送する、前記第４ウェル層に対応している引き抜き準位と
を少なくとも有しており、
前記受取り準位または前段の単位構造の引き抜き準位のいずれかであって、前記第１バイアス電界から電界を弱めた第２バイアス電界の下で前記第１ウェル層に高い電子の存在確率をもつこととなる準位である不要発振上位準位と、前記上位レーザー準位または前記下位レーザー準位のいずれかであって、前記第２バイアス電界の下で前記第２ウェル層に高い電子の存在確率をもつこととなる準位である不要発振下位準位とが、前記第２バイアス電界の下で、前記第１周波数とは異なる周波数の電磁波に対応する光子エネルギーに相当するエネルギー差を隔てており、０．１５以下の電子の波動関数の互いの重なり積分値を有しており、
これにより前記第１周波数とは異なる周波数の電磁波の光子の誘導放出が抑制される
量子カスケードレーザー素子。
【請求項２】
前記第１〜前記第４ウェル層はＡｌｘＧａ１．０−ｘＡｓまたはｎ型にドープされたＡｌｘＧａ１．０−ｘＡｓ（ただし０≦ｘ≦０．４２）の組成を有し、
前記各バリア層はＡｌ０．１５＋ｘ＋ｙＧａ０．８５−ｘ−ｙＡｓ（ただし０＜ｙ≦０．８５−ｘ）の組成を有している、
請求項１に記載の量子カスケードレーザー素子。
【請求項３】
前記第１〜前記第４ウェル層の組成がＧａＡｓまたはｎ型にドープされたＧａＡｓであり、
前記各バリア層の組成がＡｌ０．１７５Ｇａ０．８２５Ａｓである、
請求項１に記載の量子カスケードレーザー素子。
【請求項４】
前記単位構造は、前記第１バイアス電界の下での前記第１エネルギー差が２１ｍｅＶを超えるものである、
請求項２または請求項３に記載の量子カスケードレーザー素子。
【請求項５】
前記単位構造は、前記第１バイアス電界の下での前記第１エネルギー差が２５ｍｅＶ以上である、
請求項４に記載の量子カスケードレーザー素子。
【請求項６】
前記第１バイアス電界の下での前記上位レーザー準位と前記下位レーザー準位とのそれぞれに対応する電子の波動関数の互いの重なり積分値が小さくされることにより、前記受取り準位から前記下位レーザー準位への電子の遷移が抑制されつつ前記受取り準位から前記上位レーザー準位に対して選択的に電子が注入され、かつ、前記上位レーザー準位の電子が前記下位レーザー準位に光学遷移する際に、前記前段から前記後段に向かって重心を移動させて遷移するようになっている、請求項１に記載の量子カスケードレーザー素子。
【請求項７】
前段の単位構造と前記第１ウェル層とを互いに仕切るバリア層である第１バリア層の厚みが３．９５〜４．０ｎｍであり、
該第１ウェル層の厚みが７．９９〜８．０ｎｍであり、
該第１ウェル層と前記第２ウェル層とを互いに仕切るバリア層である第２バリア層の厚みが２．１６〜２．２ｎｍであり、
該第２ウェル層の厚みが９．０〜９．０２ｎｍであり、
該第２ウェル層と前記第３ウェル層とを互いに仕切るバリア層である第３バリア層の厚みが３．１９〜３．２ｎｍであり、
該第３ウェル層の厚みが６．８６〜６．９ｎｍであり、
該第３ウェル層と前記第４ウェル層とを互いに仕切るバリア層である第４バリア層の厚みが３．７６〜３．８ｎｍであり、
該第４ウェル層の厚みが１４．３８〜１４．４ｎｍであり、
前記第１〜前記第４ウェル層はＧａＡｓまたはｎ型にドープされたＧａＡｓの組成を有し、
前記各バリア層はＡｌ０．１７５Ｇａ０．８２５Ａｓの組成を有している、
請求項１に記載の量子カスケードレーザー素子。
【請求項８】
前記第１周波数が２ＴＨｚ以下であり、
前記第１バイアス電界より弱い電界の下で前記第１周波数より大きい周波数の電磁波の誘導放出が抑制される
請求項１に記載の量子カスケードレーザー素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は量子カスケードレーザー素子に関する。さらに詳細には本発明は、テラヘルツ領域の電磁波を放出する量子カスケードレーザー素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、中赤外領域やテラヘルツ（ＴＨｚ）領域の電磁波を放出（発光）する固体光源として量子カスケードレーザー（Quantum Cascade Laser、以下「ＱＣＬ」という）が注目を集めている。
【０００３】
典型的なＱＣＬ素子は半導体超格子構造を備えており、その内部の電子が受けるポテンシャルには、ウェル（井戸）およびバリア（障壁）の繰り返しの凹凸構造が形成される。ＱＣＬ素子を動作させるために外部電圧を印加すると、半導体超格子構造のウェルおよびバリアの電子のポテンシャルが凹凸しながら厚みの位置に応じ全般的に傾斜する。キャリアとなる電子は、移送されながらサブバンド間遷移（intersubband transition）を繰り返えし、電磁波を誘導放出（stimulated emission）してレーザー発振する。カスケードとの名称は、サブバンド間遷移を起こしながらエネルギーを失いつつ移送される動作時の電子の挙動にちなんで与えられている。この動作のために、ＱＣＬ素子ではキャリア（電子）が繰り返し誘導放出に利用される（キャリア・リサイクリング）。このようにＱＣＬ素子における誘導放出の機構は従来の半導体レーザーの発光機構とは大きく異なっている。
【０００４】
ＱＣＬ素子においては半導体超格子構造をなす材質のエネルギーギャップと無関係な波長を選択しレーザー発振させること（lasing）が可能である。レーザー波長（lasing wavelength）は半導体超格子構造の設計（design）により変更することができる。そのため、固体光源がかつて得られていない波長域（周波数域）である中赤外領域やテラヘルツ（ＴＨｚ）領域のコヒーレント光源としてＱＣＬ素子は注目されている。
【０００５】
特にＴＨｚ領域の電磁波は光と電波の両方の性質を兼ね備えている。つまり、光のもつ高い解像度と電波のもつ高い透過性とを兼ね備えるとともに、Ｘ線などに比べ照射された対象物への影響が少ない。この特徴のために、ＴＨｚ領域の電磁波は、例えば透過による物質の特定や人体の透視検査への適用が期待されている。その実用面からは、目的の周波数での誘導放出を目的通りに生じさせることができるＴＨｚ領域にて発光するＱＣＬ（ＴＨｚ−ＱＣＬ）素子が有望視されている。このＴＨｚ−ＱＣＬ素子では、電界による傾斜や物理機構を考慮に入れてウェル層やバリア層の厚みを精密に設計した半導体超格子構造を実際に作製する、というバンドの作り込み（band engineering）が必要となる。特にＴＨｚ−ＱＣＬの実用性の指標となるのが動作周波数毎にレーザー発振が得られる温度範囲の上限（以下、「動作温度」という）である。
【０００６】
ＴＨｚ−ＱＣＬのみならず中赤外領域にてレーザー発振するものも含めて、従来のＱＣＬ素子では３準位タイプのものが開発されてきた。これは、繰り返しの各単位構造における１段階分の誘導放出において３つの電子のエネルギー準位（以下、「準位」とのみ記す）が移送および遷移に関与するものである。３準位タイプのＱＣＬにおいてはレーザー動作のための反転分布が形成される上位レーザー準位と下位レーザー準位に加え、下位レーザー準位より低いエネルギー値の引き抜き準位が利用される。その引き抜き準位は、下位レーザー準位から電子を引き抜く役割と、電子の流れからみて次の段階（後段）の上位レーザー準位に対してキャリアを移送して注入する役割とを果たす。この引き抜き準位の電子は、後段の単位構造の上位レーザー準位に移送・注入される際に共鳴トンネル効果のトンネル伝導によって移送される。この機構は共鳴トンネル注入（ＲＴ注入）と呼ばれる。ＲＴ注入を実現するため、３準位タイプのＱＣＬの場合には、誘導放出の１つの段階をもたらす単位構造の引き抜き準位と次の段階をもたらす次の単位構造の上位レーザー準位との間においてエネルギー値を高い精度で一致させる必要がある。この動作は限定された狭い条件でしか実現しないため、ＲＴ注入を利用する３準位タイプのＱＣＬでは電流密度のダイナミックレンジを高めることが困難である。さらに後段の単位構造の上位レーザー準位に電子が多量に存在する条件では、引き抜き準位からのキャリアが注入されにくくなる現象（「キャリア停滞」という）も生じる。後段の上位レーザー準位と下位レーザー準位との間で反転分布が形成されるとキャリア停滞が生じやすくなる。
【０００７】
これらの問題は中赤外のＱＣＬでは４準位タイプにより解消される（特許文献１：特開２００８−６０３９６号公報）。４準位タイプでは、３準位タイプに対し、上位レーザー準位よりもさらに高いエネルギー値の準位（特許文献１では注入準位という）が１つ追加される。キャリアである電子はその注入準位に一旦遷移してから縦光学(ＬＯ)フォノンの散乱を媒介し上位レーザー準位に高速に注入される。この機構は間接注入機構（indirect pumping (IDP) scheme）と呼ばれる。間接注入機構を採用すればダイナミックレンジの問題もキャリア停滞の問題も緩和または解消される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００８−６０３９６号公報
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】S. Kumar, et. al., "A 1.8-THz quantum cascade laser operating significantly above the temperature of hω/kB", Nature Phys. Vol.7, 166-171(2010), doi:10.1038/nphys1846
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本願の発明者らは、ＴＨｚ−ＱＣＬのうち特に２ＴＨｚ以下の低い周波数の領域において動作温度を高める手法を探索した。そして中赤外ＱＣＬを対象に特許文献１にて提案されている４準位タイプのＱＣＬ素子の設計指針をＴＨｚ−ＱＣＬに適用することを試みた。その結果ＴＨｚ−ＱＣＬではさらにいくつかの問題点があるとの知見を得た。
【００１１】
まず、ＴＨｚ領域においてレーザー発振させるＴＨｚ−ＱＣＬに４準位タイプの設計指針を適用しても、中赤外領域よりも光子エネルギーが小さいため、注入されるべき電子が上位レーザー準位のみではなく下位レーザー準位にも同時に注入されてしまう（同時注入の問題）。
【００１２】
加えてＴＨｚ−ＱＣＬの場合、上位レーザー準位おいて電子が縦光学(ＬＯ)フォノンにより散乱されるとキャリア寿命が低下する（キャリア寿命の問題）。
【００１３】
ここで、ＴＨｚ−ＱＣＬへの４準位タイプの適用はこれまでにも報告例がある（非特許文献１：S. Kumar, et. al., Nature Phys. 7, p166 (2010)）。非特許文献１によれば、１６３Ｋ（−１１０℃）で１．８ＴＨｚのパルスレーザー発振が確認されたと報告されている。しかし非特許文献１のＱＣＬ素子において実現している動作は２波長（２周波数）発振である。非特許文献１のＱＣＬ素子は、単一の周波数におけるレーザー発振が実現されたとは言えず、バイアス電界が低い条件において、１．８ＴＨｚとは大きく異なる別の周波数（４ＴＨｚ程度）でレーザー発振してしまう。このように、低周波のＴＨｚ領域においてレーザー発振させるＴＨｚ−ＱＣＬに４準位タイプの設計指針を適用した従来の技術には、単一の周波数のレーザー発振が得られにくく、２以上の周波数における発振が避けがたいという問題が残されている（２周波数発振の問題）。
【００１４】
本発明は上記問題の少なくともいずれかを解決する。本発明は、ＴＨｚ領域の低周波で動作する量子カスケードレーザー素子においてレーザー発振が実現する周波数が単一で、その動作温度を高めることにより、ＴＨｚ−ＱＣＬを採用する各種の用途の実用化に貢献する。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本願の発明者らは、ＴＨｚ領域においてレーザー発振させるＴＨｚ−ＱＣＬに４準位タイプの設計指針を適用した場合においても２周波数発振の問題を回避しうることを見出した。特に、電子の波動関数に着目する設計指針が、目的の単一の周波数での発振を実現することに有効であることを見出した。
【００１６】
すなわち、本発明では、一対の電極に挟まれた半導体超格子構造を有する量子カスケードレーザー素子であって、該半導体超格子構造が、該一対の電極を通じ動作のための外部電圧が印加された際にＴＨｚ領域の第１周波数の電磁波を放出する活性領域を有しており、該活性領域は、繰り返して積層されている複数の単位構造を有しており、各単位構造は、少なくとも１つのバリア層により互いに仕切られた第１〜第４ウェル層をこの順に配置したものであり、前記外部電圧による第１バイアス電界の下で前記活性領域の一の単位構造において電子が示すエネルギー準位構造は、当該一の単位構造に一方の側で隣接する前段の単位構造から移送される電子を受け取る、前記第１ウェル層に対応している受取り準位と、前記半導体超格子構造をなす結晶格子におけるＬＯフォノンエネルギーに関連づけられた第１エネルギー差だけ前記受取り準位から下方のエネルギー値を有し、前記結晶格子のＬＯフォノンによって散乱された電子を前記受取り準位から受け取る、前記第２ウェル層に対応している上位レーザー準位と、前記第１周波数の電磁波の光子エネルギーだけ該上位レーザー準位から下方のエネルギー値を有し、該上位レーザー準位からの誘導放出によりエネルギーを失った電子を受け取る、前記第３ウェル層に対応している下位レーザー準位と、前記ＬＯフォノンエネルギーに関連づけられた第２エネルギー差だけ前記下位レーザー準位から下方のエネルギー値を有し、前記結晶格子のＬＯフォノンによって散乱された電子を前記下位レーザー準位から受け取り、当該一の単位構造に他方の側で隣接する後段の単位構造に対し電子を移送する、前記第４ウェル層に対応している引き抜き準位とを少なくとも有しており、前記受取り準位または前段の単位構造の引き抜き準位のいずれかであって、前記第１バイアス電界から電界を弱めた第２バイアス電界の下で前記第１ウェル層に高い電子の存在確率をもつこととなる準位である不要発振上位準位と、前記上位レーザー準位または前記下位レーザー準位のいずれかであって、前記第２バイアス電界の下で前記第２ウェル層に高い電子の存在確率をもつこととなる準位である不要発振下位準位とが、前記第２バイアス電界の下で、前記第１周波数とは異なる周波数の電磁波に対応する光子エネルギーに相当するエネルギー差を隔てており、０．１５以下の電子の波動関数の互いの重なり積分値を有しており、これにより前記第１周波数とは異なる周波数の電磁波の光子の誘導放出が抑制される量子カスケードレーザー素子が提供される。
【００１７】
活性領域に含まれる複数の単位構造のそれぞれにおいて、第１〜第４ウェル層の間にバリア層が配置されている。各バリア層と各ウェル層は、それぞれがＭＢＥ等の結晶成長法により適切な厚みに形成されており、これらを含む半導体超格子構造が形成されている。キャリアである電子にとって、各バリア層はポテンシャル障壁となり、各ウェル層はポテンシャル障壁で挟まれたウェルとなる。
【００１８】
動作状態において、第１〜第４ウェル層のそれぞれのポテンシャルに対応している準位は、順に、受取り準位、上位レーザー準位、下位レーザー準位、および引き抜き準位である。これらの準位は量子力学的に離散化されたエネルギー値として電子が示す準位である。ここで、ある準位があるウェル層に「対応している」とは、その準位に対応する波動関数によって定まる電子の存在確率の厚み方向の重心がそのウェル層に位置していることを指している。受取り準位、上位レーザー準位、下位レーザー準位、および引き抜き準位のための波動関数は、後述する本発明の実施形態において、動作時のバイアス電界の下で高エネルギー側から１´、５、４、および２との添え字により特定される準位における電子の波動関数となる。本出願では、受取り準位、上位レーザー準位、下位レーザー準位、および引き抜き準位それぞれの準位（またはサブバンド）を示すためにＬ１´、Ｌ５、Ｌ４、およびＬ２の記号を利用し、これら各準位の最小のエネルギー値を示すためにＥ１´、Ｅ５、Ｅ４、およびＥ２の記号も利用する。なお、本出願における受取り準位は非特許文献１の注入準位に相当している。プライム（´）を付すのは、より高エネルギー側（電子が到来する前段側）に位置する別の単位構造の準位または波動関数としてこれまで説明されてきたという慣例を踏襲して説明する事情による。さらに、添え字３により明示される準位など他の準位も存在しうるものの、レーザー発振の動作には関与しない。単位構造の電子のエネルギー値は明示したこれらの準位以外の準位の値や、連続帯としての伝導帯の値を取ることもできる。そして、最小のエネルギー値である理由は層の広がりの方向の逆格子空間において電子が放物線状のエネルギーを持つためである。
【００１９】
不要発振上位準位および不要発振下位準位は第１バイアス電界から電界を弱めた第２バイアス電界の下における準位である。これらについては実施形態の欄において詳述する。
【００２０】
本出願においてＴＨｚ領域の電磁波とは、概ね０．１ＴＨｚ〜３０ＴＨｚの周波数範囲すなわち１０μｍ〜３ｍｍ程度の波長範囲の電磁波をいう。また低周波のＴＨｚ領域とは、上記ＴＨｚ領域のうち２．０ＴＨｚ以下の周波数範囲である。さらに本出願の説明には、可視光や赤外線を対象とする電子デバイスや物理学の分野から転用または借用される技術用語を用いて素子構造や機能を説明することがある。このため、可視光から遠く離れた周波数域または波長域の電磁波に関する説明であっても、量子カスケードレーザーの素子や誘導放出の現象を示すために「レーザー」や「発光」との用語、「光学的−」（optical -）、「光−」（photo -）などの用語を用いる場合がある。
【発明の効果】
【００２１】
本発明のいずれかの態様において提供される量子カスケードレーザー素子ではこれまで実現されてこなかった低周波のＴＨｚ領域において、高い動作温度にて１波長（１周波数）でのレーザー発振動作を実現する。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明のある実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の構成の概要を示す斜視図（図１（ａ））、拡大断面図（図１（ｂ））、およびさらなる部分拡大断面図（図１（ｃ））である。
【図２】従来の種々のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の周波数に対する動作温度をプロットしたグラフである。
【図３】本発明のある実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子における電子に作用するポテンシャルの位置依存性と、各準位（各サブバンド）の波動関数から計算される電子の存在確率の分布とを示すグラフである。
【図４】本発明のある実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子における電子の移送および遷移のメカニズムを説明する説明図である。
【図５】本発明のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の実施例において作製時の各時点における素子構造の概略図である。
【図６】本発明のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の実施例において作製時の各時点における素子構造の概略図である。
【図７】本発明のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の実施例と同様の素子における単位構造の結晶格子を撮影した断面透過型電子顕微鏡像の例である。
【図８】本発明の実施例のＴＨｚ−ＱＣＬ素子から放出された電磁波の周波数スペクトルを示すグラフである。
【図９】本発明の実施例のＴＨｚ−ＱＣＬ素子において実測された電流−光強度曲線および電流−電圧特性を示すグラフである。
【図１０】本発明の実施例のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の周波数に対する動作温度を、従来報告されているＴＨｚ−ＱＣＬ素子のグラフに追加したものである。
【図１１】ＴＨｚ−ＱＣＬ素子における各準位のエネルギーの計算値をバイアス電界に対して示すグラフであり、本発明のある実施形態（図１１（ａ））、および、非特許文献１に報告されるＴＨｚ−ＱＣＬ素子（図１１（ｂ））のものである。
【図１２】弱いバイアス電界（第２バイアス電界）において、波動関数から計算される各準位（各サブバンド）の電子の波動関数から計算される存在確率の分布を示すグラフであり、本実施形態の実施例の構成のもの（図１２（ａ））および非特許文献１の構成のもの（図１２（ｂ））である。
【図１３】弱いバイアス電界の場合における電子の移送および遷移のメカニズムを示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明に係る量子カスケードレーザー素子について説明する。当該説明に際し特に言及がない限り、共通する部分または要素には共通する参照符号が付されている。また、図中、各実施形態の要素のそれぞれは、必ずしも互いの縮尺比を保って示されてはいない。
【００２４】
［本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の構成］
図１は、本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の構成の概要を示す斜視図（図１（ａ））、拡大断面図（図１（ｂ））、およびさらなる部分拡大断面図（図１（ｃ））である。典型的なＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００（図１（ａ））は、概して、一対の電極２０および３０と、その間に挟むようにされている半導体超格子構造であるＱＣＬ構造１００とにより構成されている。電極２０および３０は、ＱＣＬ構造１００に対し電界を形成するための電圧と電磁波の放出すなわち発光のための電流とを外部から受けるために利用される。また、電極２０および３０は金属で形成されており、ＴＨｚ領域の電磁波が作用すると表面プラズモンが誘起され、電極２０および３０がキャビティ構造による光閉じ込めの作用をも発揮する。この構造はダブルメタルウォール（ＤＭＷ）構造とも呼ばれる。ＱＣＬ構造１００は活性領域１０を備えている。ＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００は、上記電圧が印加された際の活性領域１０に形成される電子のポテンシャルの繰り返し構造を、その厚み方向に電子を通過させることにより動作する。その通過の際、サブバンドの間つまり準位間を電子が遷移しながらＴＨｚ領域の電磁波２０００を放出するように動作する。図１のＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００は、レセプター基板４０（以下、「レセプター４０」という）に電極３０が形成されている。
【００２５】
上記動作を実現するために、活性領域１０（図１（ｂ））は交互に積層されたウェル層１０Ｗおよびバリア層１０Ｂを複数含むある厚みの単位構造１０Ｕを複数含んでおり、各単位構造１０Ｕは厚みの向きに繰り返して積層されている。各単位構造１０Ｕは、少なくとも４つのウェル層１０Ｗ（ウェル層１０Ｗ１〜１０Ｗ４）をこの順に有している。そして、各ウェル層１０Ｗは互いに少なくとも一つのバリア層１０Ｂにより仕切られている。個別のバリア層１０Ｂも必要に応じ区別し、基板５０側から順にバリア層１０Ｂ１〜１０Ｂ５と呼ぶ。
【００２６】
単位構造１０Ｕの詳細について説明する。ウェル層１０Ｗのうち、ウェル層１０Ｗ１〜１０Ｗ３はＡｌＡｓとＧａＡｓとの混晶であるＡｌｘＧａ１．０−ｘＡｓ（ただし、０≦ｘ≦０．４２）からなり、ウェル層１０Ｗ４のみ、ドープによりｎ型にされたＡｌｘＧａ１．０−ｘＡｓ（以下、「ｎ−ＡｌｘＧａ１．０−ｘＡｓ」と記す）からなる。ここでのドープは、ウェル層１０Ｗ４の電子密度が例えば２．１×１０１６ｃｍ−３程度となるようにウェル層１０Ｗ４の形成時に変調ドーピングを施すことにより実施される。バリア層１０Ｂは、本実施形態においては、ＡｌＡｓとＧａＡｓとの混晶であるＡｌ０．１５＋ｘ＋ｙＧａ０．８５−ｘ−ｙＡｓ（ただし、０＜ｙ≦０．８５−ｘ）からなる。なお、ｘは、この組成が利用されるバリア層１０Ｂとともに組み合わされるウェル層１０Ｗの組成であるＡｌｘＧａ１．０−ｘＡｓ（ただし、０≦ｘ≦０．４２）におけるｘ、つまりアルミニウムまたはガリウムの合計に対するアルミニウムの比率（「アルミニウム組成比」という）である。また、ｙが０．８５−ｘであるとき、バリア層１０Ｂのアルミニウム組成比が１．０となる。上記ｘとｙの具体例の一つが、（ｘ，ｙ）＝（０．０，０．０２５）である。この際のウェル層の材質はＧａＡｓ、バリア層の材質はＡｌ０．１７５Ｇａ０．８２５Ａｓである。ここで、ｙを０から増大させてバリア層１０Ｂのアルミニウム組成比を高めるにつれて、バリア層１０Ｂにおいて電子に作用するポテンシャル障壁が高くなり、ウェル層１０Ｗにおけるポテンシャル井戸の深さが増す。
【００２７】
ＱＣＬ構造１００（図１（ａ））は、半導体超格子構造１００Ａ（図１（ｂ））の層構造の広がりの外形をトリミングして形成される。典型的な半導体超格子構造１００Ａは、例えば（００１）面方位の半絶縁性（ＳＩ）のＧａＡｓ基板５０（以下「基板５０」と記す）を利用して形成される。この典型例を詳述すると、基板５０の表面には、例えば２５０ｎｍだけＡｌ０．６Ｇａ０．４Ａｓを積層したエッチングストッパー層６０（「ＥＳ層６０」）が形成される。そして、ＥＳ層６０の面に接して高ドープｎ型ＧａＡｓ層１２０（典型的な電子密度約３×１０１８ｃｍ−３）が８００ｎｍ厚に形成され、その後に活性領域１０が形成される。活性領域１０の詳細な構成については後述する。形成された活性領域１０の上面には、高ドープｎ型ＧａＡｓ層１４０（典型的な電子密度約３×１０１８ｃｍ−３）が１００ｎｍ厚に形成される。その後、１ｎｍ厚ＧａＡｓ層とＳｉのδドープ層の組合せ１０セットからなるδドープＧａＡｓ層１６０が形成され、最後に、５ｎｍだけ低温成長させたＧａＡｓ層（ＬＴＧ−ＧａＡｓ層）１８０が形成される。なお、図１（ｂ）では、成膜時に基板５０の一方の面に積層される膜構成を積層順に紙面の下方から上方へと並べて示している。図１（ｂ）に記載の半導体超格子構造１００Ａは図（ａ）のＱＣＬ構造１００と上下反転した関係に図示されている。
【００２８】
図１（ｂ）に示す半導体超格子構造１００Ａにおいて、活性領域１０は、単位構造１０Ｕが一般に１０〜２００周期分だけ同一の構造が繰り返して積層されて構成されている。図１（ｃ）は、各単位構造１０Ｕの１単位分（１周期分）の構造を拡大して示す。単位構造１０Ｕにおいては、バリア層１０Ｂとウェル層１０Ｗが交互に積層されている。バリア層１０Ｂ１に接してウェル層１０Ｗ１が配置され、ウェル層１０Ｗ１に接しバリア層１０Ｂ２が配置される。以下同様である。なお、バリア層１０Ｂ５は、次の周期の単位構造１０Ｕのバリア層１０Ｂ１となる。バリア層Ｂ１〜Ｂ４は典型的な材質がＡｌ０．１５＋ｘ＋ｙＧａ０．８５−ｘ−ｙＡｓであるものの、厚みは互いに異なる。ウェル層１０Ｗ１〜Ｗ４も典型的な材質がＡｌｘＧａ１．０−ｘＡｓで共通しているが厚みが互いに異なる。こうして、単位構造１０Ｕは、ウェル層１０Ｗ１〜Ｗ４（順に第１〜第４ウェル層）の４つのウェル層を有しており、これらが互いにバリア層により仕切られているような構造を有するように作製される。
【００２９】
本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００の典型的な設計例を各層のサイズまで含めてより具体的に説明すると、表１のようになる。なお、表１に併記している実施例の値については後述する。
【表１】
2015088630.tif 000003
【００３０】
表１に示したＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００の具体的設計例においては、活性領域１０に１８５単位の単位構造１０Ｕが繰り返し形成されている。この具体的設計例にて誘導放出を期待する周波数（目的の周波数、第１周波数）は１．９ＴＨｚであり、その周波数は光子エネルギーにして７．８ｍｅＶに相当する。動作の際に一対の電極２０および３０の間に印加する電圧は、半導体超格子構造１００Ａの内部に生じるバイアス電界が１８ｋＶ／ｃｍ前後の値となるような電圧である。電圧の極性は、図１（ａ）に記号により明示するように、電極３０の側が正、電極２０の側が負となる向きである。以下、特に断りのない限り、一対の電極２０および３０の間に印加される電圧に代え、実際に活性領域１０に生じるバイアス電界に基づいて説明する。
【００３１】
［従来のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の動作温度］
図２に示すのは、従来の種々のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の周波数に対する動作温度をプロットしたグラフである。ここでの動作温度は一つの素子がレーザー発振する温度範囲の上限値である。図２にプロットしたように、従来の種々のＴＨｚ−ＱＣＬ素子において、概ね１．１ＴＨｚ〜５ＴＨｚの領域で連続発振またはパルス発振によりレーザー発振が実現されてきた。その動作温度は、液体窒素温度（７７Ｋ、約−１９６℃）を越す温度となっているものがある一方、ペルチェ素子などによる電子冷却等の簡易な装置により達成できる温度（２３０Ｋ、約−４３℃）までの高温には達していない。曲線Ｃ１は、単一の周波数で発振した従来のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の周波数と動作温度の領域の境界線である。ここで、レーザー発振の電磁波の周波数と過去に達成された最高の動作温度との間には経験的な関係が見出されている。図２に示した曲線ＣＴは、各周波数の電磁波の光子エネルギーｈνが熱エネルギーｋＢＴに等しい、と仮定して算出される周波数毎の温度（「周波数換算温度」という）である。ただし、ｈはプランク定数、νは周波数、ｋＢはボルツマン定数、Ｔは絶対温度である。過去のＴＨｚ−ＱＣＬ素子にて達成された動作温度は、各周波数での周波数換算温度を約１．２倍した温度を上限としてそれより低温側にのみ分布している。つまり、従来のＴＨｚ−ＱＣＬ素子においては、周波数換算温度の１．２倍を超える高温でのレーザー発振動作は難しかった。この原因として、同時注入の問題やキャリア寿命の問題があったためと本願の発明者らは考えている。
【００３２】
なお、非特許文献１には周波数換算温度の１．９倍程度の動作温度を示したＴＨｚ−ＱＣＬ素子が報告されている。つまり非特許文献１の１．８ＴＨｚのレーザー発振動作における動作温度は図２のポイントＰ１にプロットされる。ただし、このＴＨｚ−ＱＣＬ素子におけるレーザー発振は１．８ＴＨｚとは大きく異なる周波数（約４ＴＨｚ、図示しない）でも誘起される。非特許文献１のＴＨｚ−ＱＣＬ素子では、１．８ＴＨｚでのレーザー発振動作を目指して動作させたとしても、目的通りの周波数ではない、いわば不要な周波数において発振してしまうため、２周波数発振の問題を克服できていない。
【００３３】
［本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子におけるレーザー発振］
次に、本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子におけるレーザー発振のメカニズムを説明する。図３は、本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００における電子に作用するポテンシャルの位置依存性と、各準位（各サブバンド）の波動関数から計算される電子の存在確率の分布とを示すグラフである。また図４は、本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子における電子の移送および遷移のメカニズムを説明する説明図である。これらの図では横軸を図１（ｂ）におけるｚ方向（厚み方向）とし、縦軸をｚの各位置で電子に作用するポテンシャルや各準位のエネルギー値（単位ｅＶ）としている。ｚ方向の原点は計算の都合により適宜決定している。
【００３４】
図３に示す各準位の電子の存在確率の分布は、実測の各層の厚みに基づき自己無撞着計算法（self-consistent calculation）により波動関数Ψ１〜Ψ５を算出し、電子の存在確率をｚ軸方向の各位置における相対値として示すものである。この際、縦軸のスケールは準位間で一致させている。具体的には、単位構造当たり４本の曲線が図示されており、それぞれを添え字１、２、４、および５により区別して｜Ψ１｜２、｜Ψ２｜２、｜Ψ４｜２、および｜Ψ５｜２が図３の単位構造１つに対応させてプロットされている。また電子の準位はこれら以外にも存在しうるものの、本実施形態の説明に関係しないものは省略している。例えば添え字３が示す準位は計算結果に含まれていて電子の移送に関与するものの、ここでは記載していない。
【００３５】
本実施形態においては、複数形成されるすべての単位構造１０Ｕが同一の層構造を持つように作製されている。同一の層構造を持つという点は上記計算にも反映されている。｜Ψ１｜２〜｜Ψ５｜２の各曲線に対応する各準位（または各サブバンド）は符号Ｌ１〜Ｌ５により示す。なおプライム（´）を付す理由は、一の単位構造からみて高エネルギー側（前段側、ｚの小さい側）に隣接する別の単位構造の同じ添え字の準位を示すため、および、これまでの慣例の表現に合わせることによる比較の容易化のためである。このため、本実施形態の準位Ｌ１´のプライムは、それが前段の単位構造に属すると規定するためのものではない。実際、準位Ｌ１´は、図３の｜Ψ１´｜２の形状から、準位Ｌ２〜Ｌ５と同様に、当該一の単位構造のウェル層の一つに対応させるべきといえる。
【００３６】
また、各曲線は非ゼロの値を示す範囲と、その範囲の前後の限定された範囲のみが図示されている。紙面上の上下方向の位置をずらして各曲線を描画しているのは、各準位の曲線のベースラインにより、最小のエネルギー値Ｅ１〜Ｅ５を表現しているためである。ベースラインは図３には明示していないものの各曲線の下限値として図から容易に把握できる。図示したエネルギー値Ｅ１〜Ｅ５が最低エネルギーの値であることは、各準位に存在する電子がｘｙ方向の逆格子空間（ｋｘｋｙ空間）での電子の分散（dispersion）のために図示したエネルギー値以上の値を取り得る事実を反映するものである。
【００３７】
図３に示すように電子に作用するポテンシャルはバイアス電界に対応して全体に傾斜している。ポテンシャルの各凸部および凹部には、図１（ｃ）に示した単位構造１０Ｕの各層と対応させる符号を付している。
【００３８】
本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００では、ウェル層１０Ｗ１〜１０Ｗ４（第１〜第４ウェル層）に対して、順に、受取り準位、上位レーザー準位、下位レーザー準位、および引き抜き準位が対応している。図３に示した曲線では、受取り準位は準位Ｌ１´、上位レーザー準位は準位Ｌ５、下位レーザー準位は準位Ｌ４、そして引き込み準位は準位Ｌ２である。これら各準位の図３の曲線の形状から、ウェル層１０Ｗ１〜１０Ｗ４それぞれに準位Ｌ１´、準位Ｌ５、準位Ｌ４、および準位Ｌ２がそれぞれ対応していることが確認できる。より具体的には、準位Ｌ１´（受取り準位）は、プライム（´）が付されているものの、実際には、ウェル層１０Ｗ１において振幅が高い１つのピークを示しており、単位構造１０Ｕの第１ウェル層であるウェル層１０Ｗ１に対応している。準位Ｌ５（上位レーザー準位）は、ウェル層１０Ｗ２において振幅が高い１つのピークを示しこの付近に重心を持つことから、準位Ｌ５は、ウェル層１０Ｗ３よりはむしろウェル層１０Ｗ２に対応している、といえる。準位Ｌ４（下位レーザー準位）の場合、ウェル層１０Ｗ２、１０Ｗ３に各一つのピークを示し、ウェル層１０Ｗ４において二つのピークを示す。これらのウェル層１０Ｗ２、１０Ｗ３、１０Ｗ４での存在確率の比較から、準位Ｌ４はウェル層１０Ｗ３に対応しているといえる。同様に、引き込み準位である準位Ｌ２はウェル層１０Ｗ４に対応している。そして、準位Ｌ１´、Ｌ５、Ｌ４、およびＬ２それぞれのエネルギー値Ｅ１´、Ｅ５、Ｅ４、およびＥ２は、各準位の波動関数のベースラインとして把握されるように、この順にエネルギーが下方にシフトされる関係にある。このような関係が成立するのは、動作時の電圧が印加されてバイアス電界が適切に作用している場合である。
【００３９】
次に、移送される（transported）電子の移動の順序に合わせ、ＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００の動作を説明する。図４には、紙面上の左右方向に延び、エネルギー値を紙面の上下方向高さで示す直線で模式化して各準位を示しており、電子の移送および遷移の概略の動きを白抜き矢印により示している。直線の太さは注目する単位構造に対応する準位であることを、また点線は存在確率がゼロではないものの小さいことを、それぞれ示している。受取り準位となる準位Ｌ１´は、前段の単位構造の引き抜き準位である準位Ｌ２´とごく近いエネルギーを有しており、その前段の単位構造の準位Ｌ２´から移送される電子を受け取る。この際の移送の容易さがバリア層１０Ｂ１の厚みやポテンシャル障壁の高さにより制御される。ただし、準位Ｌ２´から準位Ｌ１´への電子の移送には共鳴トンネル現象は必須ではない。
【００４０】
受取り準位となる準位Ｌ１´を採用して４準位タイプとすれば、ＲＴ注入を利用する３準位タイプとの比較において、動作電流の増大やそれに伴う電界の変動を介し準位が変動したとしても上位レーザー準位である準位Ｌ５に対しより高い効率で電子を注入することができる。このことは反転分布が比較的広い動作電流範囲で維持されることを意味する。その結果として、本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００では電流密度におけるダイナミックレンジの低下が防止され、キャリア停滞の問題が生じにくくなる。
【００４１】
上位レーザー準位である準位Ｌ５と下位レーザー準位である準位Ｌ４との関係は、発振させる電磁波の光子エネルギー（１．９ＴＨｚであれば約７．８ｍｅＶ）だけ準位Ｌ４が準位Ｌ５の下方に位置する関係である。低周波数のＴＨｚ領域の発振のために重要なことは、準位Ｌ５が第２ウェル層であるウェル層１０Ｗ２に対応しており、準位Ｌ４が第３ウェル層であるウェル層１０Ｗ３に対応している、というように、上位レーザー準位と下位レーザー準位とが別々のウェル層に対応していることである。つまり、電磁波の光子エネルギー分のエネルギーを失って準位Ｌ５から準位Ｌ４に光学遷移する際に、ｚ方向の電子の存在確率の重心位置は、ウェル層１０Ｗ２からバリア層１０Ｂ３を挟んでウェル層１０Ｗ３へとｚ軸の正方向に（図３、４の紙面において右方向）に空間的に移動する。このような、少なくとも１つのバリア層を挟んで重心が移動するような電子の遷移は、対角遷移と呼ばれる。
【００４２】
ここで、光学遷移の観点での設計指針について説明する。光学遷移だけに着目すると、準位Ｌ５とＬ４の両者間の波動関数の重なり積分を大きくすることにより遷移を生じやすくするべきとも考えられる。そのためには、単一のウェル層内に重心を位置させたままの遷移である垂直遷移を採用することが直接的な構造となる。しかし、近赤外も含めてＱＣＬ素子では、本実施形態での準位Ｌ５の電子と準位Ｌ４のような上位レーザー準位と下位レーザー準位との間での電子−電子散乱（e-e scattering）が障害となることが判明している。
【００４３】
本実施形態が対象とするＴＨｚ領域、とりわけ、２ＴＨｚ以下の周波数領域では、光学遷移のエネルギー差が少ないことも垂直遷移を採用することに対する障害となる。つまり、２ＴＨｚ以下の周波数領域では、上位レーザー準位と下位レーザー準位がごく小さなエネルギー差を持つ。反転分布を維持する観点からは、上位レーザー準位（本実施形態での準位Ｌ５）に対して電子を注入する準位（準位Ｌ１´）からの電子は、本来は上位レーザー準位のみに遷移させ、上位レーザー準位を経ることなく下位レーザー準位（準位Ｌ４）へ直接に遷移させることは回避するべきである。しかし、２ＴＨｚ以下の周波数領域では、小さなエネルギー差のために、注入する準位（準位Ｌ１´）からＬＯフォノンにより直接下位レーザー準位（準位Ｌ４）へも遷移してしまうという同時注入が生じやすく、反転分布の維持が難しくなる。
【００４４】
電子−電子散乱や同時注入の問題に対処するためには、上位レーザー準位と下位レーザー準位（本実施形態では準位Ｌ５と準位Ｌ４）の間の電子の遷移が対角遷移となるような波動関数を採用することが有効である。対角遷移の程度は、上位レーザー準位（準位Ｌ５）と下位レーザー準位（準位Ｌ４）との間における波動関数により規定される。なお、対角遷移の思想は、電子−電子散乱の低減のために近赤外のＱＣＬ素子に導入されていた。本願の発明者らは、ＴＨｚ−ＱＣＬ素子特有の同時注入の問題に対しても対角遷移は有効であると考え、本実施形態において採用している。
【００４５】
ここで、垂直遷移か対角遷移であるかの目安は、数量的には準位の波動関数の相互の重なり積分（overlap integral）の値により得られる。対角遷移を採用した準位間では、垂直遷移に比べ上下のレーザー準位間での重なり積分が小さくなって振動子強度が低下し、光学遷移は弱まる。そのため、対角遷移の程度は反転分布の維持しやすさの程度だけでなく光学遷移の程度も勘案して設定される。
【００４６】
上位レーザー準位（準位Ｌ５）に電子を注入する動作まで考慮すると、受取り準位（準位Ｌ１´）からの遷移を踏まえた上記対角遷移のための波動関数の設計には二つの観点が勘案される。一つは、準位Ｌ４の電子の存在確率の高い位置を、準位Ｌ１´における電子の存在確率の高い位置からみて準位Ｌ５の存在確率の高い位置から遠ざかるような位置関係とすることである。電子がカスケード状に移送および遷移される際の向きが一方向になるからである。もう一つは、準位Ｌ５と準位Ｌ４の間で電子の波動関数の重なり積分を、発光を過度に抑制しない範囲で小さくすることである。すなわち、
式（１）：
【数１】
2015088630.tif 000004
により表される重なり積分の値を小さくすれば対角遷移の程度が大きくなるといえる。ただし、Ψ５、Ψ４はそれぞれ準位Ｌ５と準位Ｌ４の電子の規格化された波動関数のｚ依存因子であり、アスタリスクを右上に付すことにより複素共役を示している。上位レーザー準位（準位Ｌ５）と下位レーザー準位（準位Ｌ４）における波動関数から算出されるダイポールモーメントの値と上記重なり積分の値とを目安にして、対角遷移の観点を加味して波動関数が適切となるような層構造や第１バイアス電界を決定する。これらの設計を行なうと、定性的には、準位Ｌ１´、準位Ｌ５、準位Ｌ４それぞれの電子の存在確率の重心が、順に、ウェル層１０Ｗ１、ウェル層１０Ｗ２、ウェル層１０Ｗ３の位置に重心を持つこととなる（図３参照）。そして、準位Ｌ５から準位Ｌ４への光学遷移では、電子の重心位置が、図４の白抜き矢印によって示されるように、あたかもバリア層１０Ｂ３を通り抜けるように移動する。設計により対角遷移の程度を適切にするように波動関数を決定することにより、選択的な注入が実現される。そうすれば、反転分布が維持されにくいというＴＨｚ−ＱＣＬ素子に共通する問題は解決され、さらに、同時注入の問題も緩和または解消される。こうしてＴＨｚ−ＱＣＬ素子において反転分布を維持しつつ適切な発振も実現することができる。
【００４７】
なお、本実施形態において対角遷移が選択的な注入に結びつくことも確認している。選択的注入は、直接的には、準位Ｌ１´および準位Ｌ５の間の重なり積分ｆ１´、５、ならびに準位Ｌ１´および準位Ｌ４の間の重なり積分ｆ１´、４の二つの重なり積分の値の相対比較により評価できる。重なり積分の値ｆ１´、５およびｆ１´、４は、
式（２）：
【数２】
2015088630.tif 000005
により算出されるため、比ｆ１´、５／ｆ１´、４を選択的注入の程度を示す指標とすることができる。その結果を表２に示す。対比のため、同様の比の値を、典型的な垂直遷移の設計、および対角遷移の程度が小さくなる（式（１）の重なり積分の値が大きくなる）設計においても算出した。なお、準位Ｌ１´から準位Ｌ５、および準位Ｌ４それぞれに電子が遷移する確率の目安となる準位間の電子の散乱時定数（τ１´，５およびτ１´，４）も併せて記す。
【表２】
2015088630.tif 000006
【００４８】
表２に示したように、式（１）の重なり積分値が小さく対角遷移の程度が大きい本実施形態では、比ｆ１´、５／ｆ１´、４が大きくなり、受取り準位である準位Ｌ１´から下位レーザー準位である準位Ｌ４への遷移に比べ、上位レーザー準位である準位Ｌ５への遷移の効率を高めることができる。受取り準位である準位Ｌ１´から電子が散乱されて遷移する時定数を見ても、下位レーザー準位である準位Ｌ４に遷移する場合にくらべ、上位レーザー準位である準位Ｌ５に遷移する遷移確率が、本実施形態ではより顕著に大きくなっているといえる。このように、対角遷移の目安である式（１）の重なり積分を小さくすること（対角遷移を大きくすること）により、実際にも上位レーザー準位への選択的な注入が実現できる。
【００４９】
下位レーザー準位である準位Ｌ４以降については次のように動作する。準位Ｌ４からは、第２エネルギー差だけ下方にエネルギーを有する引き抜き準位である準位Ｌ２へと、ＬＯフォノンによる散乱を利用して電子が引き抜かれる（depopulated）。この第２エネルギー差は、第１エネルギー差とは独立して設定される。特に、第２エネルギー差は、ＬＯフォノンによる電子の散乱が準位Ｌ５と準位Ｌ４の間での反転分布を維持することを助けるように、高速な緩和が得られる値に設定される。典型的な第２エネルギー差の値は、活性領域の結晶格子のＬＯフォノンのエネルギー値またはそれ以上、である。
【００５０】
そして準位Ｌ２により引き抜かれた電子は、隣接する次の（後段の）単位構造の受取り準位（準位Ｌ１）により受け取られる。ここで、バリア１０Ｂ５は後段の単位構造にとってのバリア１０Ｂ１となる。
【００５１】
各単位構造での電子の移送および遷移は以上に説明したものと同様である。キャリアである電子からみると、ある単位構造で一度光学遷移に関与した後にも、さらに次段以降の単位構造において光学遷移に関与する動作となるため、キャリア・リサイクリングが実現される。また、電磁波を閉じ込める適切なキャビティ構造を採用することにより、誘導放出光によるＴＨｚ領域のコヒーレントな電磁波出力を得ることができる。
【００５２】
［実施例］
次に、本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００の素子を作製したので実施例として説明する。以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、処理手順、要素または部材の向きや具体的配置等は、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することかできる。したがって、本発明の範囲は以下の具体例に限定されるものではない。
【００５３】
図５および図６は本実施形態におけるＴＨｚ−ＱＣＬ素子の実施例において作製時の各時点における素子構造の概略図である。まず、図５（ａ）に示すように、分子線エピタキシー（ＭＢＥ）装置により各時点の下地となる結晶に対しエピタキシャル成長させることにより、図１（ｂ）に示した半導体超格子構造１００Ａを形成した。このために、基板５０には（１００）面方位の半絶縁性（ＳＩ）の単結晶ＧａＡｓ基板を採用した。また、ＥＳ層６０（図１（ｂ））を形成した。ＥＳ層６０は、後に基板５０をエッチングにより除去する際に、基板５０のためのエッチャントによりエッチングされにくい材質として、Ａｌ０．６Ｇａ０．４Ａｓを十分な厚みである２５０ｎｍ堆積させた層である。次に、コンタクト層となる高ドープＧａＡｓ層１２０を形成した。この際、ドーピングにより、電子密度を３×１０１８ｃｍ−３程度に制御した。次に活性領域１０を形成した。活性領域１０には、図１（ｃ）に示した単位構造１０Ｕの繰り返し構造が形成された。各層の組成はバリア層１０ＢがＡｌ０．１７５Ｇａ０．８２５Ａｓ、ウェル層１０ＷがＧａＡｓとした。膜厚は表１に示した設計値となるように作製した。単位構造１０Ｕの繰り返し数は１８５とした。そして実際に作製された各層の厚み実測値は表１に示したとおりに得られた。この各層の厚み実測値は、半導体超格子を実測したＸ線回折のサテライトピーク角度から算出したものである。表1の最下段の単位構造１周期の合計は、単位構造１つに含まれる全層の厚みを合算したものである。
【００５４】
図７は、本実施例と同様のＴＨｚ−ＱＣＬ素子における単位構造の結晶格子を撮影した断面透過型電子顕微鏡（断面ＴＥＭ）像の例である。本像のような、シャープなヘテロ界面を有し、原子層単位の精度で膜厚が制御されたエピタキシャル成長による単位構造の繰り返し構造は、本実施例においても確認された。その断面ＴＥＭ像および上記Ｘ線回折による膜厚の測定結果から、本実施例のＴＨｚ−ＱＣＬ素子のためのＭＢＥ結晶成長において、ＭＢＥの持つ、原子層１層程度の精度での膜形成をおこなうことができたことが確認された。また表１に示したように、膜厚誤差は設計との比較で１％以内であった。
【００５５】
図５（ａ）に戻り、半導体超格子構造１００Ａ（図１（ａ））として、次いで高ドープＧａＡｓ層１４０を５０ｎｍ厚に形成した。高ドープＧａＡｓ層１４０は、ドーピングによって、電子密度を３．０×１０１８ｃｍ−３程度に制御した。さらにコンタクト層となるδドープＧａＡｓ層１６０を形成した。δドープＧａＡｓ層１６０は、１ｎｍ厚ＧａＡｓ層とＳｉのδドープ層の組合せ１０セットからなる層である。そして、５ｎｍの低温形成のＧａＡｓ層（ＬＴＧ−ＧａＡｓ層）１８０が形成された。さらに、図５（ａ）に示すように、メタル層３０Ａを形成した。このメタル層３０Ａは、積層順に、材質（膜厚）が、Ｔｉ（５ｎｍ）／Ｔａ（２０ｎｍ）／Ｃｕ（６００ｎｍ）／Ａｕ（１００ｎｍ）の構成に形成した。
【００５６】
また、図５（ｂ）に示すように、ＧａＡｓのレセプター４０にメタル層３０Ｂを形成したものも準備した。メタル層３０Ｂは、レセプター４０側からメタル層３０Ａと同様の構造となるように形成されている。
【００５７】
次に、図５（ｃ）に示すように、メタル層３０Ａとメタル層３０Ｂを圧着しながら加熱して電極３０となるように一体化するウエハーボンディングにより、ほぼ全体の積層構造が形成した。典型的な条件として、５０ｋｇｆ／ｃｍ２（約４．９ＭＰａ）程度の圧力を印加し続けながら、窒素雰囲気中で、３２０℃、３０分熱処理した。
【００５８】
その後、図５（ｄ）に示すように、基板５０を８０μｍに、レセプター４０を２０μｍに研磨し、図５（ｅ）に示すように、基板５０の外表面を残して他の部分を保護用のワックス５００にて被覆した。なお、図５（ｅ）では説明のため紙面に沿う側面にはワックス５００を描いていない。
【００５９】
次に、図６（ｆ）に示すように、ウエットエッチングにより、基板５０の大半を除去した。このウエットエッチングは、Ｈ３ＰＯ４：Ｈ２Ｏ２：Ｈ２Ｏ＝１：１：１（容積比）のエッチャントを用いて、液温１０℃、時間は、１０分程度行なった。次いで、選択的エッチングを行なった。このためには、エッチャントとして、（クエン酸Ｃ６Ｈ８Ｏ７：Ｈ２Ｏ）：Ｈ２Ｏ２＝３：１（容積比）を採用し、液温を４０℃、時間を１〜３時間程度とした。こうして図６（ｇ）に示すように、基板５０を除去し、最表面にＥＳ層６０を露出させた。そして、ＥＳ層６０を除去するため、バッファードフッ酸（HF with NH4 F）による選択的エッチングを行なった。その段階では、図６（ｈ）に示すように、ＥＳ層６０が除去され、半導体超格子構造１００Ａの最表面として高ドープＧａＡｓ層１２０を露出させた。
【００６０】
さらに、半導体超格子構造１００Ａの高ドープＧａＡｓ層１２０の表面に電極２０を形成した（図６（ｉ））。この電極２０は、高ドープＧａＡｓ層１２０の表面から、Ｔｉ（５ｎｍ）／Ｔａ（２０ｎｍ）／Ｃｕ（６００ｎｍ）／Ａｕ（１００ｎｍ）の積層膜を形成し、２００μｍ幅にパターニングしたものである。さらにこの電極２０をマスクとして塩素ガスのドライエッチングにより、半導体超格子構造１００Ａの周囲を除去し、メサ幅２００μｍ幅のＱＣＬ構造１００を形成し、キャビティ長が０．５〜１．５ｍｍとなるように劈開を行なった（図６（ｊ））。最後に、電極２０および３０に電気的接続を取ることにより、動作可能なＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００を作製した（図６（ｋ））。
【００６１】
実施例にて作製したＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００では、繰り返し周期１ｋＨｚ、パルス時間幅２００ナノ秒の発振条件で低周波でのＴＨｚのパルス発振がさまざまな温度で観測された。その実測値について説明する。図８は本実施例のＴＨｚ−ＱＣＬ素子から放出された電磁波の周波数スペクトルを示すグラフである。また、図９は本実施例のＴＨｚ−ＱＣＬ素子において実測された電流−光強度曲線および電流−電圧特性を示すグラフである。図８は、ＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００を１６Ｋまで冷却し、ＴＨｚ領域のスペクトルを測定しうるＦＴＩＲ装置（ＴＨｚ−ＦＴＩＲ）にて発光スペクトルを測定した結果である。約０〜５ＴＨｚの周波数範囲で測定したところ、図８に示すように、測定限界値以下の狭いスペクトル幅での１．８９ＴＨｚのレーザー発振が観察された。なお、１．８９ＴＨｚよりもわずかに低い別周波数のレーザー発振も観察された。このレーザー発振は１．８９ＴＨｚのレーザー発振に付随する縦モードの発光であると予測しているため、１．８９ＴＨｚからみて異なる周波数のレーザー発振とは考えていない。このように、１．８９ＴＨｚの単一周波数でのレーザー発振が観察され、他の周波数でのレーザー発振が抑制されていることを実施例により確認した。なお、観測された１．８９ＴＨｚのレーザー発振は表１の具体的設計例にて発振させる目標の周波数（第１周波数）である１．９ＴＨｚからわずかにずれているものの、その不一致の程度は有意とはいえないと本願の発明者らは考えている。
【００６２】
図９に示すように、ＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００の温度（ヒートシンク温度）を変化させて電流−光強度曲線および電流−電圧特性を測定した。電流−光強度曲線は、横軸の電流密度に対する１．８９ＴＨｚの単一周波数での電磁波の出力強度（右縦軸）として示される。電流−電圧特性は測定した最低温（１８Ｋ）とレーザー発振が得られた最高温（１６０Ｋ）のものについて示し、横軸の電流密度と、それに対応する左縦軸の電圧の関係により示される。
【００６３】
図９に示したように、電流−光強度曲線はおおよそ１８Ｋ〜約１２０Ｋの低温領域で互いにほぼ同様の特性を示した。約１２０〜１３０Ｋになると閾値電流密度Ｊｔｈが上昇しはじめ、光強度も低下しはじめた。この閾値電流密度Ｊｔｈが上昇しはじめた温度は、非特許文献１のものより１０〜２０Ｋ程度高温である。そして、本実施例において確認できた動作温度は１６０Ｋであった。一方、電流−電圧特性は１８Ｋにおいて、約７５０Ａ／ｃｍ２の電流密度にキンクが観察された。電流−光強度曲線ではその約７５０Ａ／ｃｍ２を境に、弱い電流側で明瞭でなかった光強度が強い電流側で増大し始めている。図８のスペクトルも考慮すれば、１８Ｋにおいてはこのキンクの約７５０Ａ／ｃｍ２からレーザー発振が開始し、１．８９ＴＨｚ以外の周波数でのレーザー発振は生じていないと判断される。
【００６４】
なお、図９において、１８Ｋの場合にはこのキンクより弱い電流密度においても光強度の値が完全に０となってはいない。これは測定上のノイズのためである。他の温度の曲線についても、光強度の値がごく小さな領域ではノイズが重畳している可能性があるものの、光強度の値が強い位置ではいずれの温度においても約１．８９ＴＨｚのレーザー発振が観察された。
【００６５】
図１０は、本実施形態の実施例の周波数に対する動作温度を、従来報告されているＴＨｚ−ＱＣＬ素子のグラフ（図２）に追加したものである。本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００はポイントＰ２にプロットされる。このポイントＰ２は、非特許文献１に報告される２周波数の発振動作をするＴＨｚ−ＱＣＬ素子のうちの低周波の発振周波数での動作温度であるポイントＰ１とほぼ重なる。重要なことに、本実施形態の実施例にて作製したＨｚ−ＱＣＬ素子１０００では、いずれの温度範囲でも非特許文献１のような２周波数での発振は観察されなかった。
【００６６】
［本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の機構］
実施例の結果を踏まえ、本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００が動作する際の実際の機構について、目的の周波数（第１周波数）で動作温度が向上した機構と、非特許文献１のような２周波数での発振が抑制された機構とをそれぞれ説明する。
【００６７】
［動作温度が向上した機構］
図１１は、ＴＨｚ−ＱＣＬ素子における各準位のエネルギーの計算値をバイアス電界に対して示すグラフであり、本実施形態（図１１（ａ））、および、非特許文献１に報告されるＴＨｚ−ＱＣＬ素子（図１１（ｂ））のものである。本グラフは、実際に作製したＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００の構造（材質および層厚）を反映させて（図１１（ａ））、また、非特許文献１に報告されるＴＨｚ−ＱＣＬ素子の構造を反映させて（図１１（ｂ））、それぞれバイアス電界をパラメータとして自己無撞着計算法による計算を実施して得た各準位のエネルギー値を示す。横軸のバイアス電界は０．９ｋＶ／ｃｍステップで変化させている。なお、実際の素子におけるバイアス電界は一対の電極（本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子１０００では、電極２０および３０）の間に印加する直流電圧により調整される。白抜きマーク（輪郭マーク）にて示すエネルギー値は、動作に関与しない準位のエネルギー値である。また、本実施形態のもの（図１１（ａ））にはこれまで同様のエネルギー値はＥ１〜Ｅ５の符号により表現するものの、非特許文献１のもの（図１１（ｂ））には、エネルギー値にＳＥ１〜ＳＥ５の符号を付す（図１１（ｂ））。
【００６８】
本実施形態のＴＨｚ−ＱＣＬ素子の実施例では、図１１（ａ）における約１８ｋＶ／ｃｍに相当するバイアス電界（第１バイアス電界）が内部で作用しているものと推測している。というのも、本実施形態で目標とした発振周波数である１．９ＴＨｚや実際の１．８９ＴＨｚでの光子エネルギー（約７．８ｍｅＶ）が、１８ｋＶ／ｃｍのバイアス電界の下での上位レーザー準位と下位レーザー準位とのエネルギー差であるＥ５−Ｅ４に一致するからである。同様の推論により、非特許文献１に報告されるＴＨｚ−ＱＣＬ素子では、図１１（ｂ）に示したように、実際の発振周波数（１．８ＴＨｚ、７．４ｍｅＶ）に対応する約１６．２ｋＶ／ｃｍに相当するバイアス電界が内部で作用しているものと推測している。
【００６９】
本実施形態においてそれぞれのバイアス電界の位置における上位レーザー準位および下位レーザー準位以外まで含めた準位構造は、次のように説明される。受取り準位である準位Ｌ１´から上位レーザー準位である準位Ｌ５への電子の遷移にはＬＯフォノンによる散乱が関与する。そのために、準位Ｌ１´と準位Ｌ５とのエネルギー差である第１エネルギー差は、ＬＯフォノンのエネルギーに関連づけて選択される。ここで、ウェル層をＧａＡｓとして、その間のバリア層のみをＡｌ０．１５Ｇａ０．８５Ａｓ〜Ａｌ０．２Ｇａ０．８Ａｓ程度とする範囲では、活性領域の結晶格子のＬＯフォノンの量子エネルギーはさほど変化しない。実際、ウェル層がＧａＡｓ、バリア層がＡｌ０．１５Ｇａ０．８５Ａｓの場合（非特許文献１の構成）のＬＯフォノンのエネルギーは約３６．５ｍｅＶであるのに対し、ウェル層がＧａＡｓ、バリア層がＡｌ０．１７５Ｇａ０．８２５Ａｓの場合（本実施形態の実施例の構成）のＬＯフォノンのエネルギーは約３６．８ｍｅＶ程度である。ここで、本願の発明者らは、バリア層のみならず、ウェル層まで含めてＬＯフォノンエネルギーを増大させれば、より高温での動作が可能になるとの知見を別途得ている。しかし、本実施形態においてはＬＯフォノンエネルギーの値自体は大きくは変わらないため、ＬＯフォノンエネルギーの値自体が大きく影響していることはない、と考えている。
【００７０】
準位Ｌ１´におけるキャリア停滞を防ぎ準位Ｌ５に効率良く電子を遷移させるための設計指針は明確である。つまり、好ましくは、準位Ｌ１´と準位Ｌ５とのエネルギー差（第１エネルギー差）は、２１ｍｅＶより大きくし、さらに好ましくは２５ｍｅＶ以上とする。その理由は、ＬＯフォノンによる散乱を利用して準位Ｌ１´から準位Ｌ５へ電子を遷移させる際に、電子の熱励起もさらに関与しているためである。準位Ｌ１´にある電子は準位Ｌ１´内で熱運動により励起され高いエネルギーを持つことができる。図示した準位Ｌ１´のベースラインで示されるエネルギー値Ｅ１´は、ｘｙ方向の逆格子空間（ｋｘｋｙ空間）に放物線形状となる準位のｋｘ＝ｋｙ＝０における値つまり最低値である点に留意されたい。準位Ｌ１´内の電子のうち、準位Ｌ５から見てＬＯフォノンエネルギー分だけ高いエネルギーに到達したものだけが、ＬＯフォノンと相互作用して、ｋｘｋｙ空間での変位も伴って準位Ｌ５に高速に緩和する。このような熱励起とＬＯフォノンの双方が関与する機構の下では、ＬＯフォノンエネルギーの値と第１エネルギー差との相異から、ＬＯフォノンによる緩和が期待できる温度の下限を見積もることができる。具体的には、非特許文献１の構成ではＬＯフォノンエネルギー（３６．５ｍｅＶ）と第１エネルギー差（２１ｍｅＶ）は１５．５ｍｅＶだけ相異している。この１５．５ｍｅＶ分だけ熱励起させるための温度は、約１７０Ｋである。これに対し、本実施形態では、ＬＯフォノンエネルギー（３６．８ｍｅＶ）と第１エネルギー差（実施例では２５ｍｅＶ）は１１．８ｍｅＶの相異となり、温度では約１２４Ｋとなる。つまり、準位Ｌ１´から準位Ｌ５への電子の遷移においてＬＯフォノンによる高速な緩和が期待できるのは、本実施形態の実施例では非特許文献１に比べ、ＬＯフォノン散乱の高速注入過程が４６Ｋ低い温度から生じ始める。特に非特許文献１では、動作温度（１６３Ｋ）とほぼ同等またはそれより高温とならなければＬＯフォノンによる緩和は実質的には期待できない。逆にＬＯフォノンエネルギーの値と第１エネルギー差との相異が非特許文献１の値を超える条件、つまり準位Ｌ１´と準位Ｌ５とのエネルギー差（第１エネルギー差）を２１ｍｅＶより大きくすれば、ＬＯフォノンによる高速な緩和過程が準位Ｌ５への電子の注入において作用させることができる。また、実施例のように第１エネルギー差をさらに大きい２５ｍｅＶとすれば、約１２４Ｋ程度またはそれより高温の条件で、ＬＯフォノンによる高速な緩和が反転分布の生成または維持に役立って好ましい。一層理想的な場合として、熱励起に頼らずにＬＯフォノンによる緩和の効果を得るためには、第１エネルギー差をＬＯフォノンエネルギーの値またはそれ以上とすることが好ましい。これらの第１エネルギー差の値における数値範囲は、ＬＯフォノンのエネルギーが大きく変わらない材料組成に対し等しく適用可能である。
【００７１】
なお非特許文献１の開示において、準位Ｌ１´から準位Ｌ５への電子の遷移に関しＬＯフォノンが関与しているかのように説明されている。しかし、熱励起が期待できないエネルギー差や温度条件である以上、非特許文献１の条件においてＬＯフォノンによる散乱は実際には関与していないと本願発明者らは考えている。非特許文献１において準位Ｌ１´から準位Ｌ５への電子の遷移において作用しているのは、ＬＯフォノンによる散乱ではなく、電子−電子散乱であるべきといえる。この電子−電子散乱による遷移は、互いの電子のエネルギー同士が近いほど遷移確率が高くなる性質をもち、非特許文献１の準位Ｌ１´から準位Ｌ５の差である２０ｍｅＶ程度のエネルギー差は、それよりも少ないエネルギー差に比べて不利ではあるものの、反転分布の形成に役立つ程度となりうるためである。
【００７２】
［２周波数での発振が抑制された機構］
次に、第１バイアス電界よりも弱い電界において、第１周波数とは異なる周波数でのレーザー発振について、非特許文献１とは異なって本実施形態において抑制されたメカニズムについて説明する。
【００７３】
図１２は、発振する可能性のある弱いバイアス電界（第２バイアス電界）において、波動関数から計算される各準位（各サブバンド）の電子の波動関数から計算される存在確率の分布を示すグラフである。図１２（ａ）は本実施形態の実施例の構成のものであり準位にはＬ１〜Ｌ５の符号を付し、図１２（ｂ）は非特許文献１の構成のものであり準位にＳＬ１〜ＳＬ５の符号を付す。
【００７４】
非特許文献１で不要な周波数（４ＴＨｚ）での発振が生じている原因の一つは、図１１（ｂ）に示したように、１３．５ｋＶ／ｃｍ付近のバイアス電界でエネルギー値ＳＥ１´とエネルギー値ＳＥ５との差が、４ＴＨｚに相当する１６．６ｍｅＶのエネルギー差となっているため、といえる。しかし、エネルギー差に着目するのみでは非特許文献１において不要な周波数での発振が生じることや、本実施形態において、不要な周波数での発振が抑制できた機構が説明できるわけではない。実際、図１１（ａ）に示した実施形態においても、例えば４ＴＨｚに近いエネルギー差を持つ準位が存在しうる。例えば図１１（ａ）から分かるように、本実施形態においてバイアス電界が１２〜１４ｋＶ／ｃｍの範囲では、エネルギー値ＳＥ１´とエネルギー値ＳＥ２´とのエネルギー差は１６．６ｍｅＶ前後の値を示す。
【００７５】
そこで、本願の発明者らが不要な周波数での発振の有無の原因を考察したところ、１３．５ｋＶ／ｃｍでのバイアス電界における各準位の波動関数による電子の存在確率を考慮すれば、２周波数での発振が抑制された機構を説明しうる作業仮説を立てることができた。図１２（ｂ）には、非特許文献１の構成において不要な周波数の発振を誘起すると推測している１３．５ｋＶ／ｃｍのバイアス電界の下での電子の存在確率を図３と同様の表現により示している。この場合の不要な周波数での発振は、準位ＳＬ１´と準位ＳＬ５を、それぞれレーザー発振の上位準位および下位準位として生じていると考えている。その理由は、定性的には、準位ＳＬ１´が、本実施形態のウェル層１０Ｗ１に相当するウェル層１０Ｗ１に、準位ＳＬ５がウェル層１０Ｗ２に、それぞれ対応しており、準位ＳＬ１´と準位ＳＬ５が空間的に近く光学遷移が生じやすい組合せだからである。なお、説明を統一するため、ウェル層およびバリア層の符号は非特許文献１のものも本実施形態と同一の符号を付している。また、レーザー発振の上位準位および下位準位となると推測している両準位の符号を、一の単位構造のもののみ線で囲っている。
【００７６】
同様の関係を満たす本実施形態の１３．５ｋＶ／ｃｍでの準位構造は、図１２（ａ）に示すようなものである。不要な周波数の発振が誘起されるとした場合にレーザー発振の上位準位および下位準位となるのは、準位Ｌ２´と準位Ｌ４である。このように推測される理由も、準位Ｌ２´がウェル層１０Ｗ１に、準位Ｌ４がウェル層１０Ｗ２にそれぞれ対応して光学遷移が生じやすい組合せだからである。なお、図３と図１２（ａ）はバイアス電界が異なる以外は同様の条件で計算したものである。注意が必要なのは、各準位の符号をエネルギー値の順序にしたがって付している点である。図１２（ａ）では、ポテンシャル構造の傾斜がバイアス電界のために図３に比して弱くなるため、ウェル層１０Ｗ１に対応していた準位が図３では準位Ｌ１´であったのに対し、図１２（ａ）では準位Ｌ２´と表現されている。これは、図１１（ａ）に示したように、バイアス電界１４ｋＶ／ｃｍ付近の領域において、準位Ｌ２´と準位Ｌ１´とが互いに縮退し、縮退したバイアス電界を基準にして高バイアス電界側と低バイアス電界側では準位Ｌ２´とＬ１´の呼称が入れ替わっているためである。
【００７７】
以下、生じる機構を符号の与え方によらずに統一して説明する趣旨で、不要な周波数でのレーザー発振の上位準位および下位準位となる各準位を、順に不要発振上位準位および不要発振下位準位と呼ぶこととする。一般性を失わない表現によりこれらの準位を定義すれば、不要発振上位準位とは、受取り準位または前段の単位構造の引き抜き準位のいずれかであって、第２バイアス電界の下で第１ウェル層（ウェル層１０Ｗ１）に高い存在確率をもつこととなる準位を指す。同様に一般性を失わない不要発振下位準位の定義は、上位レーザー準位または下位レーザー準位のいずれかであって、第２バイアス電界の下で第２ウェル層（ウェル層１０Ｗ２）に高い存在確率をもつこととなる準位、である。なお、第２バイアス電界は、不要な周波数でのレーザー発振を問題とする電界値を指しているものの、より一般には、第１バイアス電界から電界を弱めた電界値であることのみ意味している。さらに、不要発振上位準位と不要発振下位準位とは、目的の第１周波数とは異なる電磁波に対応する光子エネルギーに相当するエネルギー差を隔てている。以下の説明では主としてこれらの用語により準位を説明し、適宜、図における準位を併記する。
【００７８】
本願の発明者らは、上記作業仮説の検証となりうるとの予測の下、不要発振上位準位と不要発振下位準位との間の数量的関係に着目した。不要発振上位準位と不要発振下位準位とは、それぞれが第１ウェル層と第２ウェル層に対応しているため、波動関数から求まる存在確率も第１ウェル層と第２ウェル層に高い値を持つ。本願発明者らは、不要発振上位準位と不要発振下位準位の遷移を問題とする限り、これらの準位の相互の関係に注目するべきであると考えた。そして、実際に不要発振上位準位と不要発振下位準位の両準位の波動関数の重なり積分の値を図１２（ａ）に示す本実施形態の準位Ｌ２´と準位Ｌ４の間、および図１２（ｂ）に示す非特許文献１の準位ＳＬ１´と準位ＳＬ５との間で算出したところ、順に、０．１２および０．１６と算出された。なお、重なり積分の値は、
式（３）：
【数３】
2015088630.tif 000007
により算出される。ただし、ΨＵ、ΨＬはそれぞれ不要発振上位準位と不要発振下位準位の規格化された波動関数（ｚ依存因子）である。ここで、重なり積分は、上位レーザー準位と下位レーザー準位の対角遷移の説明におけるものと同様に、値が小さいほどにその準位間における対角遷移の程度が大きいことを示している。ただし、既に説明した上位レーザー準位と下位レーザー準位との間における対角遷移とは異なり、弱いバイアス電界の場合に問題となるのは、バリア層１０Ｂ２を挟んだ、第１ウェル層（ウェル層１０Ｗ１）から第２ウェル層（ウェル層１０Ｗ２）への対角遷移である。図１３に、弱いバイアス電界の場合における電子の移送および遷移のメカニズムを模式的に示す。なお、図１３では、図１２（ａ）に示した本実施形態における各準位の電子の存在確率を模式的に示しているものの、図１２（ｂ）の非特許文献１においても同様にバリア層１０Ｂ２を挟む対角遷移が問題となるため、図１３を参照しての説明は本実施形態および非特許文献１の両者の説明である。
【００７９】
対角遷移における準位間の電子の波動関数の重なり積分の値には目安がある。その一例として、従来のＴＨｚ−ＱＣＬ素子で発振を意図しつつ対角遷移を適用する場合には重なり積分の値を０．２〜０．４程度に設定することが多かった。この知見に基づけば、図１２および図１３に示す不要発振上位準位と不要発振下位準位であっても、重なり積分の値が大きくなって０．２に近付けば発振は誘起されかねないといえる。本願の発明者らは、具体的状況を踏まえてこの知見を修正することにより、不要発振上位準位と不要発振下位準位の電子の波動関数の重なり積分の値が０．１６である非特許文献１において不要な発振が誘起され、同重なり積分の値が０．１２となった本実施形態の実施例において不要な発振が抑制されたことが説明できると考えている。
【００８０】
つまり、発振を目的とする場合の０．２〜０．４の範囲を外れ、０．１６という小さな重なり積分の値において非特許文献１で発振が生じたことは、不要な周波数での発振が生じかねない弱いバイアスの状況に合わせて上記範囲を修正することにより説明できる。具体的には、非特許文献１では、不要発振上位準位と不要発振下位準位の間での反転分布が生じやすい条件が揃っている点に着目する。まず、小さな重なり積分は、上位レーザー準位と下位レーザー準位との間に関して既に議論したのと同じ理由により、不要発振上位準位と不要発振下位準位の間における電子−電子散乱が抑制されるため、対角遷移が発振にとって有利となる面もある。つまり、発振にとって、０．２という重なり積分の値は絶対基準となる下限ではない。さらに、図１２（ｂ）のような準位ＳＬ１や準位ＳＬ２は、ＬＯフォノンにより不要発振下位準位である準位ＳＬ５から電子を引き抜く引き抜き準位としても作用する。準位ＳＬ１および準位ＳＬ２は、後段の単位構造にとっては注入準位および不要発振上位準位となり、図１２（ｂ）に示したように、ほぼ一致したエネルギー値となってＲＴ注入によりバリア層１０Ｂ１を容易に通過してしまう。これらの構造は、３準位タイプと同様の準位構造が実際に成立しており、発振が生じやすいことを意味している。これらの理由により、０．１６という小さな重なり積分の値であったとしても発振が誘起されると推測している。そしてこれらの点は本実施形態においても同様であるため、本実施形態では、不要発振上位準位と不要発振下位準位の波動関数の間における重なり積分が０．１５以下に設定することが有用となる。
【００８１】
このように、不要発振上位準位と不要発振下位準位の間で電子の波動関数の重なり積分を小さくできたことが、本実施形態の実施例において不要な発振が抑制できた機構といえる。そして、不要発振上位準位と不要発振下位準位が第２バイアス電界の下で０．１５以下の電子の波動関数の互いの重なり積分値を有していれば、第１周波数とは異なる周波数における発振が抑制できる。
【００８２】
［素子の層構造設計］
次に、ここまでに説明した重なり積分に注目し特徴付けされる構成を、実際の素子の層構造に反映させる具体的手順（「層構造設計」という）について説明する。層構造設計では、まず、目的の周波数での動作のために、単位構造１つあたりの印加電圧が決定される。単位構造に含まれる４準位間の各エネルギー間隔がここまでに説明した条件を反映させれば決まるからである。すなわち、受取り準位と上位レーザー準位のエネルギー差、発振のための上位レーザー準位と下位レーザー準位のエネルギー差、そして、ＬＯフォノンによる電子抜き取りのための下位レーザー準位と引き抜き準位の差が定まる。これらの数値例を、１．９ＴＨｚでの発振を目指す本実施形態で示せば、順に７．８ｍｅＶ、２５ｍｅＶ、および３６ｍｅＶである。そして、バリア層とウェル層の材質を決めれば、４準位間の各エネルギー間隔を実現するための各層の膜厚がほぼ自動的に決まる。つまり、これら４つの準位から、４つの準位の間として決まる３つのエネルギー差を規定する事情から、単位構造が有しているべきウェル層の最小数が３と決まり、必然的に、それらを互いに仕切るバリア層の最小数も３と決まる。そしてウェル層およびバリア層のそれぞれの材質から必然的にポテンシャル障壁の高さが決まるため、それに応じ、エネルギー差の組合せを実現する各ウェル層の厚みおよび各バリア層の厚みも決まる。その後に、各波動関数の重なり積分などにより、デバイス特性は左右されるため、波動関数の分布状態を制御するために、井戸やバリアの厚さが微調整される。このような設計の流れにより、目的の周波数での発振を起こすＴＨｚ−ＱＣＬ素子が設計される。なお、単位構造が有しているべきウェル層およびバリア層の最小数はともに３であるものの、ここまでの実施形態の説明はウェル層およびバリア層の数が４としたものである。ウェル層およびバリア層の数が４の場合、上記３つのエネルギー差に加え、ある単位構造の引き抜き準位と、次の単位構造の受け取り準位との間のエネルギー差を調整することができる。このエネルギー差は、例えば動作時のためのバイアス電界が適切な値になるように層構造を調整するために変更することができる。なお、ウェル層およびバリア層の数が３である場合の実施形態については後述する。
【００８３】
こうして設計されたＴＨｚ−ＱＣＬ素子において不要な周波数での発振を抑制するためには、上記設計において残る自由度に着目して設計変更を行なうことができる。例示により説明すれば、各エネルギー差を保つことに加え、各層の厚みの相対比を変更せず、かつ、ドーピングするウェル層を除きウェル層およびバリア層の材質をそれぞれ同一にする、という拘束条件を課した下でも、依然として、１つの自由度が残っている。具体的には、材質とバイアス電界は、いずれか一方を決めれば他方が決まるという関係を持つものの、その関係を満たす限り調整する余地を残している。例えば、本実施形態の構成を設計する際に上記拘束条件を課しても、ウェル層の材質を固定してバリア層のアルミニウム組成比を増大させる変更によりポテンシャル障壁を高くする余地がある。上記拘束条件の下でポテンシャル障壁の高さを増す変更に対しては、各層の厚みの相対比を保ちつつ全体の厚さを薄くし、動作時のバイアス電界を強くすれば、エネルギー準位構造はほとんど変化せず、エネルギー差の要求を満たすことができるからである。そしてこの残された自由度を不要な周波数における発振の抑制に利用することができる。例えば、設計段階で、動作時のバイアス電界とは異なるバイアス電界において、不要発振上位準位と不要発振下位準位という関係となりそうな一対の準位を選び、当該一対の準位のそれぞれの波動関数を算出して重なり積分を見積もる。そして、見積もった重なり積分が０．１５以下となるかどうかでその設計の採否を決定する。
【００８４】
なお、上記拘束条件は、本実施形態の重なり積分に着目した設計指針を実施例に則して説明するための例示のもので所与のものではないため、変更することが可能である。つまり、各層の厚みは個別に変更することができ、ウェル層やバリア層の材質は、層毎に変更してもよい。例えば、目的の周波数での発振のための条件を維持しつつ、バリア層に複数の材質のバリア層を用いれば、ポテンシャル障壁に複数の高さを導入することができる。そうすれば、例えば上位レーザー準位と下位レーザー準位との間の対角遷移に影響を与えずに、弱いバイアス電界の際の不要発振上位準位と不要発振下位準位との間の電子の波動関数の重なり積分を小さくするように構造を変更することができる。具体的には、実施例に採用した構造からさらにバリア層１０Ｂ１とバリア層１０Ｂ２付近の構造を変化させる。図１２（ａ）に示されるように、バリア層１０Ｂ１は、準位Ｌ２´と準位Ｌ１´の間に位置するため、ポテンシャル障壁の高さ（材質）や厚みにより、準位Ｌ２´のウェル層１０Ｗ１への局在の程度を調整することができる。これは、準位Ｌ２´と準位Ｌ４の電子の波動関数における重なり積分の値に影響する。また、バリア層１０Ｂ２は、準位Ｌ２´と準位Ｌ４の間に位置するため、ポテンシャル障壁の高さ（材質）や厚みにより、直接的に当該重なり積分の値を変化させることができる。目的の周波数において発振させるエネルギー準位構造を保って、不要発振上位準位と不要発振下位準位となる準位間で波動関数の重なり積分の値を小さくする調整には、これら以外にも、目的の周波数での発振のためのバイアス電界（第１バイアス電界）自体も調整することができる。
【００８５】
なお、ウェル層とバリア層の組成、特にアルミニウム組成比については、次のような関係がある。まず、ウェル層とバリア層とのアルミニウム組成比には、ポテンシャル障壁の高さを確保する観点から一定以上の差を設ける必要がある。この差が小さすぎると、別々のウェル層の間で電子の波動関数を分離することができず、波動関数がブロードに広がってしまうためである。そしてその最小限の差は、約０．１５である。つまり、ウェル層をＧａＡｓとした場合、バリア層はＡｌ０．１５Ｇａ０．８５Ａｓ程度が最もアルミニウム組成比が小さい構成となる。ウェル層とバリア層とのアルミニウム組成比の差には上限はない。
【００８６】
次に、ウェル層自体のアルミニウム組成比には上限がある。一般に、ＬＯフォノンエネルギーが大きいほど高温動作に有利といえる。ただし、アルミニウム組成比の上限は０．４２（組成ではＡｌ０．４２Ｇａ０．５８Ａｓ）である。この理由は、ＡｌＡｓとＧａＡｓの混晶でこれ以上にＡｌＡｓが増大すると、電子のバンド構造が間接遷移型となってしまうためである。その一方、バリア層では、Ａｌ０．８Ｇａ０．２Ａｓや、さらにはＡｌＡｓというアルミニウム組成比を高めた組成とすることができる。すなわち、ポテンシャル障壁を高める点からはバリア層の材質のアルミニウム組成比を高めることが好ましい。その際、バリア層では電子の存在確率が小さく電子のバンド構造がもたらす影響は小さいために、ウェル層の場合のようなアルミニウム組成比の上限はバリア層には適用されない。
【００８７】
本実施形態においては、不要発振上位準位と不要発振下位準位における波動関数に着目した特徴付けが含まれている。その際、波動関数間の重なり積分が問題となるため、ポテンシャル障壁の高さ（つまり、材質の組合せ）や層厚などの構造上の相異点がごくわずかであっても、不要な周波数の発振可能性という点で大きく異なる動作となる場合がある。さらに、実施上の観点では、波動関数まで含めて目的通りに制御しうる程度の、高い素子製造技術も必要となる。
【００８８】
以上の層構造設計において考慮される観点は、次の４つにまとめることができる。第１に、電子の選択的注入の程度を高めて反転分布を生じやすくするために、上位レーザー準位と下位レーザー準位との間で対角遷移の程度を大きくする。第２に、上記対角遷移の程度を大きくすることにより、電子−電子散乱を抑制し、反転分布を起こりやすくする。これらの対角遷移の程度は式（１）の重なり積分の値として、または、選択的注入の指標として式（２）から算出される比ｆ１´、５／ｆ１´、４の値として、算出することができる。第３に、光利得を大きくするためには、逆に対角遷移の程度を小さくすることにより、垂直遷移に近づける。第４に、弱いバイアス電界の時において、上位および下位のレーザー準位とりわけ上位レーザー準位（すなわち不要発光下位準位）とそれよりエネルギーの高い受け取り準位（不要発光上位準位）との間における電子の波動関数の重なり（式（３））が小さくなるように設計し、３準位タイプでの発振動作を阻止する。
【００８９】
これら４つの観点には、同時に追求しにくいものが含まれている。そうではあっても、例えば式（１）〜式（３）に示した波動関数の重なり積分の値などの指標を手掛かりにすれば、性能に対する影響量を確認しながら、各時点で残されている自由度を調整して層構造を最適化することができる。そして、その結果ＴＨｚ−ＱＣＬ素子において高温での単一周波数での発振を実現することができる。上記４つの観点に従えば、実験による確認の負担を最小限にしながら層構造を進化させてゆくことができる。
【００９０】
［ウェル層およびバリア層の数が３である場合］
ここまでの実施例を含む説明では、繰り返し単位である単位構造一つにおけるウェル層およびバリア層の数がともに４である構成を中心に説明した。ここで層構造設計に関連して上述したように、ウェル層およびバリア層の最小数は４ではなく３である。このため、ウェル層およびバリア層の数を３とする層構造も採用することができる。その場合、第４ウェル層（図３および図４において、ウェル層１０Ｗ４）と後段の第１ウェル層とが同一であるかのような構造を採用することができる。そのような層構造では各層の厚みがあらためて決定される。
【００９１】
以上、本発明の実施形態を具体的に説明した。上述の各実施形態および構成例は、発明を説明するために記載されたものであり、本出願の発明の範囲は、特許請求の範囲の記載に基づいて定められるべきものである。また、各実施形態の他の組合せを含む本発明の範囲内に存在する変形例もまた特許請求の範囲に含まれるものである。
【産業上の利用可能性】
【００９２】
本発明の動作温度が向上されたＴＨｚ−ＱＣＬはＴＨｚ領域の電磁波の発生源を利用する機器に利用される。
【符号の説明】
【００９３】
１０００  素子
１００  ＱＣＬ構造（半導体超格子構造）
１００Ａ  半導体超格子構造
１０  活性領域
１０Ｂ、１０Ｂ１〜１０Ｂ５  バリア層
１０Ｗ、１０Ｗ１〜１０Ｗ４  ウェル層
１０Ｕ  単位構造
１２０、１４０  高ドープＧａＡｓ層
１６０  δドープＧａＡｓ層
２０、３０  電極
３０Ａ、３０Ｂ  メタル層
４０  レセプター
５０  基板
６０  エッチングストッパー層
５００  ワックス
Ｌ１〜Ｌ６  準位
２０００  電磁波
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図７】
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