(57)【要約】【課題】            従来より低い温度での焼成によっても、サイアロン粉末を合成することができる、低コストのサイアロン粉末の製造方法を提供すること、さらに、焼成後に粉砕を施さなくても、粒子径が小さいサイアロン粉末の製造方法を提供することを目的とする。【解決手段】        Ｓｉ源およびＡｌ源からなる混合粉末を調製し、該混合粉末を焼成するサイアロン粉末の製造方法であって、前記Ａｌ源が、イミド基および／またはアミド基を含有するＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末であることを特徴とするサイアロン粉末の製造方法を提供する。【選択図】          図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｓｉ源およびＡｌ源からなる混合粉末を調製し、該混合粉末を焼成するサイアロン粉末の製造方法であって、
前記Ａｌ源が、イミド基および／またはアミド基を含有するＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末であることを特徴とするサイアロン粉末の製造方法。
【請求項２】
前記Ｓｉ源が、含窒素シラン化合物粉末または非晶質Ｓｉ−Ｎ（−Ｈ）系化合物粉末であることを特徴とする請求項１記載のサイアロン粉末の製造方法。
【請求項３】
前記サイアロン粉末が、賦活元素としてＡ（但し、ＡはＥｕ、Ｃｅ、Ｔｂ、ＥｒおよびＹｂから選ばれる１種以上の元素である）を含有するサイアロン蛍光体粉末であり、
前記混合粉末が、さらにＡ源を含有することを特徴とする請求項１または２に記載のサイアロン粉末の製造方法。
【請求項４】
前記サイアロン粉末が、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ：Ｅｕ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン蛍光体粉末であり、
前記Ａ源がＥｕ源であることを特徴とする請求項３記載のサイアロン粉末の製造方法。
【請求項５】
前記サイアロン粉末が、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン粉末であることを特徴とする請求項１または２に記載のサイアロン粉末の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、従来より低い焼成温度で、所望のサイアロン粉末を合成できる、低コストのサイアロン粉末の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
サイアロンは、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）の一部の原子をＡｌとＯで置換した、Ｓｉ−Ａｌ−Ｏ−Ｎ系の化合物であり、サイアロンには、α型とβ型の、二種の結晶構造の化合物がある。いずれの結晶構造のサイアロン粉末も、切削工具や各種機械部品等に用いられるセラミックス焼結体の原料として、あるいは、蛍光体として広く工業的に利用されている。サイアロン粉末が蛍光体の場合は、サイアロン粉末は、Ｓｉ、Ａｌ、ＯおよびＮに加えて、少なくともＥｕ等の賦活元素を含有する。
【０００３】
蛍光体については、近年、粒径が１μｍよりも小さい蛍光体粉末に関心が集まっている。例えば非特許文献１にあるように、蛍光体粉末をＬＥＤ等の発光装置に用いる際には、蛍光体の粒径を小さくすることで、可視光の散乱が抑制され、光のロスを低減できることが期待される。また蛍光体粉末は顔料の用途も知られているが、顔料を溶媒中に分散させ平滑な薄膜を作製するうえでは、より粒径の小さい蛍光体粉末が求められる。
【０００４】
サイアロン粉末を製造するには、一般的に高温、高圧での反応を要する。例えば特許文献１では、窒化アルミニウム粉末、窒化ケイ素粉末、酸化ユウロピウム粉末を混合した後、混合粉末を１ＭＰａの窒素雰囲気中、１９００℃で８時間焼成することにより、β−サイアロン蛍光体粉末を得ている。
【０００５】
特許文献２では、窒化ケイ素粉末、窒化アルミニウム粉末、酸化カルシウム粉末を混合し、ホットプレス装置を用い、２０ＭＰａの加圧下、１７００℃、１ａｔｍの窒素雰囲気中で１時間反応させることにより、α−サイアロン粉末を得ている。また、窒化ケイ素粉末、窒化アルミニウム粉末、酸化ユウロピウム粉末を混合し、ホットプレス装置を用い、２０ＭＰａの加圧下、１７００℃ 、１ａｔｍの窒素雰囲気中で１時間反応させることにより得たサイアロン粉末を、前記α−サイアロン粉末と混合した後、ホットプレス装置を用い、２０ＭＰａの加圧下、１７００℃ 、１ａｔｍの窒素雰囲気中で１時間反応させることにより、α−サイアロン蛍光体粉末を得ている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００５−２５５８９５号公報
【特許文献２】特許第３６６８７７０号公報
【非特許文献】
【０００７】
【非特許文献１】ＥＣＳ  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｓｏｌｉｄ  Ｓｔａｔｅ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  １（３），Ｒ９８−Ｒ１０２（２０１２）．
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上に述べたように、サイアロン粉末を得るには、一般的に高温、高圧での焼成を要する。したがって、サイアロン粉末の製造においては、焼成炉の炉材の消耗が激しく、また焼成に必要な電力量も大きくなるため、サイアロン粉末の製造には、一般的に高いコストが必要である。また高温での焼成に伴い、サイアロン粉末の粒子径が増大するため、焼成後の粉砕なしには粒子径が小さいサイアロン粉末を得ることが困難である。
【０００９】
そこで本発明は、従来より低い温度での焼成によっても、サイアロン粉末を合成することができる、低コストのサイアロン粉末の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
以上の課題に鑑みて、本発明者らは鋭意検討した結果、原料に、Ａｌ源として特定のＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末を用いることによって、原料を混合して調製した混合粉末の焼成温度を、従来になく低い温度としても、結晶性が高いサイアロン粉末を合成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
すなわち、本発明は、Ｓｉ源およびＡｌ源からなる混合粉末を調製し、該混合粉末を焼成するサイアロン粉末の製造方法であって、前記Ａｌ源が、イミド基および／またはアミド基を含有するＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末であることを特徴とするサイアロン粉末の製造方法に関する。
【００１２】
また本発明は、前記Ｓｉ源が、含窒素シラン化合物粉末または非晶質Ｓｉ−Ｎ（−Ｈ）系化合物粉末であることを特徴とする前記サイアロン粉末の製造方法に関する。
【００１３】
また本発明は、前記サイアロン粉末が、賦活元素としてＡ（但し、ＡはＥｕ、Ｃｅ、Ｔｂ、ＥｒおよびＹｂから選ばれる１種以上の元素である）を含有するサイアロン蛍光体粉末であり、前記混合粉末が、さらにＡ源を含有することを特徴とする前記サイアロン粉末の製造方法に関する。
【００１４】
また本発明は、前記サイアロン粉末が、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ：Ｅｕ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン蛍光体粉末であり、前記Ａ源がＥｕ源であることを特徴とする前記サイアロン粉末の製造方法に関する。
【００１５】
また本発明は、前記サイアロン粉末が、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン粉末であることを特徴とする前記サイアロン粉末の製造方法に関する。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、原料を混合し、不活性ガス雰囲気中で、従来より低い温度で焼成することで、サイアロン粉末を合成できるので、従来より低いコストで、サイアロン粉末を製造することができる。また、焼成温度を従来より低くできるので、焼成後に粉砕を施さなくても、粒子径が小さいサイアロン粉末を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】実施例１〜４のサイアロン粉末のＸ線回折パターンを示す図である。
【図２】比較例１〜３のサイアロン粉末のＸ線回折パターンを示す図である。
【図３】実施例５のサイアロン粉末のＸ線回折パターンを示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明に係る、サイアロン粉末の製造方法は、Ｓｉ源およびＡｌ源からなる混合粉末を調製し、該混合粉末を焼成するサイアロン粉末の製造方法であって、前記Ａｌ源が、イミド基および／またはアミド基を含有するＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末であることを特徴とする。
【００１９】
本発明に係るサイアロン粉末は、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）の一部の原子をＡｌとＯで置換した、Ｓｉ−Ａｌ−Ｏ−Ｎ系の化合物であり、α型とβ型の、いずれの結晶構造を持つサイアロン粉末であっても良い。また、賦活元素を含有するサイアロン蛍光体粉末であっても良い。本発明に係るサイアロン粉末は、詳しくは、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表される、β型の結晶構造を持つβ−サイアロン粉末、あるいは一般式ＭｘＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌｍ＋ｎＯｎＮ１６−ｎ（但し、ＭはＬｉ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｙ、またはＬａ，Ｃｅを除くランタニド金属から選ばれる１種以上の元素であり、０＜ｍ＋ｎ＜１２であり、０＜ｘ≦２であり、Ｍの電荷をａとするとｍ＝ａｘである）で表される、α型の結晶構造を持つα−サイアロン粉末の、いずれであっても良い。
【００２０】
本発明に係るサイアロン粉末が蛍光体粉末である場合は、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ：Ａ（但し、Ａは、Ｅｕ、Ｃｅ、Ｔｂ、ＥｒおよびＹｂから選ばれる１種以上の賦活元素であり、ｚは、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン蛍光体粉末、あるいは一般式ＭｘＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌｍ＋ｎＯｎＮ１６−ｎ：Ａ（但し、ＭはＬｉ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｙ、またはＬａ，Ｃｅを除くランタニド金属から選ばれる１種以上の元素であり、Ａは、Ｅｕ、Ｃｅ、Ｔｂ、ＥｒおよびＹｂから選ばれる１種以上の賦活元素であり、０＜ｍ＋ｎ＜１２であり、０＜ｘ≦２であり、Ｍの電荷をａとするとｍ＝ａｘである）で表されるα−サイアロン蛍光体粉末であっても良い。ここで、Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ：Ａとの表記は、「：」の前の化学式が蛍光体の母体結晶を表し、「：」の後の元素が蛍光体の発光中心になる賦活元素を表す。賦活元素のＡは、Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚの結晶構造内に侵入固溶するので、蛍光体の組成比を反映した化学式は、蛍光体１モルあたりに賦活されるＡのモル数をｐとすると、ＡｐＳｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚで表されるものである。また、ＭｘＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌｍ＋ｎＯｎＮ１６−ｎ：Ａとの表記は、「：」の前の化学式が蛍光体の母体結晶を表し、「：」の後の元素が蛍光体の発光中心になる賦活元素を表す。賦活元素のＡは、ＭｘＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌｍ＋ｎＯｎＮ１６−ｎのＭサイトに固溶するので、蛍光体の組成比を反映した化学式は、蛍光体１モルあたりに賦活されるＡのモル数をｐとすると、ＡｐＭｑＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌｍ＋ｎＯｎＮ１６−ｎ（但し、Ｍの電荷をａ、Ａの電荷をｂとすると、ｂｐ＋ａｑ＝ｍである）で表されるものである。特に、ａ＝ｂ＝２の場合、上記の化学式はＡｐＭ（ｍ／２）−ｐＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌｍ＋ｎＯｎＮ１６−ｎで表される。
【００２１】
本発明によれば、焼成後に粉砕を施さなくても、粒子径が小さいサイアロン粉末が得られるので、本発明に係るサイアロン粉末が、賦活元素としてＡを含有するサイアロン蛍光体粉末である場合は、光の散乱も、表面欠陥による蛍光特性の低下も少ないサイアロン蛍光体粉末が得られる。したがって、本発明に係るサイアロン粉末は、賦活元素としてＡを含有するサイアロン蛍光体粉末であることが好ましい。
【００２２】
また、β−サイアロン粉末は、その製造に特に高い温度を要するので、本発明に係るサイアロン粉末が、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ：Ｅｕ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン蛍光体粉末、あるいは、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン粉末である場合は、焼成温度を低くすることの効果がより顕著になる。したがって、本発明に係るサイアロン粉末は、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ：Ｅｕ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン蛍光体粉末、あるいは、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン粉末であることが特に好ましい。
【００２３】
Ｓｉ源としては、金属ＳｉあるいはＳｉ元素を含む各種化合物を使用可能であるが、含窒素シラン化合物粉末または非晶質Ｓｉ−Ｎ（−Ｈ）系化合物粉末を用いることが好ましい。含窒素シラン化合物粉末としては、特にシリコンジイミド粉末が好ましく、非晶質Ｓｉ−Ｎ（−Ｈ）系化合物粉末としては、特に非晶質窒化ケイ素粉末が好ましい。また、Ｓｉ源として二酸化ケイ素粉末等の、酸素を含有する化合物を併用しても良い。
【００２４】
本発明における含窒素シラン化合物粉末とは、以下の組成式（１）で表される化合物からなる粉末のことであり、シリコンジイミド、シリコンテトラアミド、シリコンクロルイミド等からなる粉末のことをいう。本発明においては、便宜的に、以下の組成式（１）においてｙ＝８〜１２で表される含窒素シラン化合物をシリコンジイミドと表記し、このシリコンジイミドからなる粉末をシリコンジイミド粉末という。
Ｓｉ６（ＮＨ）ｙ（ＮＨ２）２４−２ｙ・・・・（１）
（ただし、式中ｙ＝０〜１２であり、組成式には明記しないが、不純物としてハロゲンを含有する化合物を含む。）
【００２５】
これらは、公知方法、例えば、四塩化ケイ素、四臭化ケイ素、四沃化ケイ素等のハロゲン化ケイ素とアンモニアとを気相で反応させる方法、液状の前記ハロゲン化ケイ素と液体アンモニアとを反応させる方法等によって製造される。
【００２６】
本発明における非晶質Ｓｉ−Ｎ（−Ｈ）系化合物粉末とは、シリコンジイミド、シリコンテトラアミド、シリコンクロルイミド等の含窒素シラン化合物の一部又は全てを加熱分解して得られるＳｉ、Ｎ及びＨの各元素を含む非晶質のＳｉ−Ｎ−Ｈ系化合物粉末、または、Ｓｉ及びＮを含む非晶質窒化ケイ素粉末のことであり、以下の組成式（２）で表される。なお、本発明においては、非晶質Ｓｉ−Ｎ（−Ｈ）系化合物は、以下の組成式（２）において、ｘ＝０．５で表されるＳｉ６Ｎ１（ＮＨ）１０．５からｘ＝４で表される非晶質Ｓｉ３Ｎ４（非晶質窒化ケイ素）までの一連の化合物を総て包含しており、ｘ＝３で表されるＳｉ６Ｎ６（ＮＨ）３はシリコンニトロゲンイミドと呼ばれている。
Ｓｉ６Ｎ２ｘ（ＮＨ）１２−３ｘ・・・・（２）
（ただし、式中ｘ＝０．５〜４であり、組成式には明記しないが、不純物としてハロゲンを含有する化合物を含む。）
【００２７】
また、本発明における非晶質Ｓｉ−Ｎ（−Ｈ）系化合物粉末としては、公知方法、例えば、前記含窒素シラン化合物を窒素又はアンモニアガス雰囲気下に１２００℃以下の温度で加熱分解する方法、四塩化ケイ素、四臭化ケイ素、四沃化ケイ素等のハロゲン化ケイ素とアンモニアとを高温で反応させる方法等によって製造されたものが用いられる。
【００２８】
Ａｌ源としては、イミド基および／またはアミド基を含有するＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末を用いる。本発明に用いるＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末とは、Ａｌ元素、Ｎ元素、Ｈ元素からなり、イミド基（−ＮＨ）および／またはアミド基（−ＮＨ２）を含有し、これらの置換基が、アルミニウム原子に一つ以上結合している化合物からなるＡｌ−Ｎ−Ｈ系化合物粉末、あるいは、さらにＯ元素を含有するＡｌ−Ｎ−Ｈ−Ｏ系化合物粉末である。なお、本発明に係るＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末が酸素を含有する場合の、Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末の酸素含有量は、製造するサイアロン粉末の組成や、他の原料の酸素含有量に合わせて調節することができる。β−サイアロンの場合には、Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末の酸素含有量がＡｌと等モル以下であることが好ましく、一般式ＭｘＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌｍ＋ｎＯｎＮ１６−ｎ（：Ａ）で表されるα−サイアロンの場合には、Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末の酸素含有量が、Ａｌに対してｎ／（ｍ＋ｎ）以下のモル比であることが好ましい。
【００２９】
前記Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末中のＯ原子は、Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末の製造方法にもよるが、通常はＡｌ原子とＡｌ−Ｏ結合を形成して存在している。Ｏ原子はヒドロキシル基（−ＯＨ）の形でＡｌ原子と結合していても良く、この場合にはＡｌ−Ｏ−Ｈ結合を形成している。
【００３０】
酸素を含有するＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末を製造する方法としては、酸素を含有しないＡｌ−Ｎ−Ｈ系化合物粉末を合成し、それを酸化させる方法、あるいはＡｌ−Ｎ−Ｈ系化合物粉末の原料物質や、Ａｌ−Ｎ−Ｈ系化合物粉末の合成時の雰囲気ガスに、少量の酸素を含有させて、酸素を含有するＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末を直接合成する方法等がある。
【００３１】
前記Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末中の炭素含有量は、質量基準で５％以下であることが好ましく、２％以下であることが特に好ましい。Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末中の炭素含有量が少なければ、焼成して得られるサイアロン粉末中に残留する炭素の量が少なくなり、特に良好な機械的性質の焼結体、あるいは特に良好な発光特性の蛍光体が得られる。
【００３２】
前記Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末としては、組成式Ａｌ２（ＮＨ）３で表されるＡｌ−Ｎ−Ｈ系化合物粉末、あるいはその一部を酸化させたＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末が特に好ましい。組成式Ａｌ２（ＮＨ）３で表されるＡｌ−Ｎ−Ｈ系化合物粉末は、例えばトリエチルアルミニウムをデカン溶媒中に溶解させ、溶媒を加熱還流させながらアンモニアガスと反応させた後、デカンを留去することにより得られる粉末を、アンモニア流通下で２１０〜２９０℃に加熱することにより得られる。また、組成式Ａｌ２（ＮＨ）３で表されるＡｌ−Ｎ−Ｈ系化合物粉末の一部を酸化させるには、組成式Ａｌ２（ＮＨ）３で表されるＡｌ−Ｎ−Ｈ系化合物粉末を大気あるいは水蒸気等の雰囲気に接触させればよい。この方法により得られる、組成式Ａｌ２（ＮＨ）３で表されるＡｌ−Ｎ−Ｈ系化合物粉末、あるいはその一部を酸化させたＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末は、特に炭素含有量が少なく、質量基準で通常２％以下である。
【００３３】
本発明に係るＡｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末をＡｌ源として用いると、従来より低温で焼成してもサイアロン粉末が合成できるのは、次のような理由によると考えられる。前記Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末は高い反応性を有する非晶質の粉末である。これを原料に用いると、他の原料と低温で反応し、非晶質ではあるが組成上はＳｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚあるいはＭｘＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌｍ＋ｎＯｎＮ１６−ｎに準ずるような化合物が生成すると考えられる。焼成時に、低温の段階でこのような前駆体に相当する化合物が形成されることから、焼成温度を低くしても結晶化が進行し、サイアロン粉末を得ることができる。
【００３４】
Ａｌ源として、前記Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末以外の、一般的なＡｌ源、例えば窒化アルミニウム粉末等を併用することも可能である。また、Ａｌ源として、酸化アルミニウム粉末、水酸化アルミニウム粉末等の、酸素を含有する化合物を併用しても良い。
【００３５】
本発明に係るサイアロン粉末が、α型のサイアロン粉末、すなわち一般式ＭｘＳｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌｍ＋ｎＯｎＮ１６−ｎで表されるα−サイアロン粉末である場合は、Ｓｉ源およびＡｌ源に、さらにＭ源を加えて混合粉末を調製する。Ｍ源としては、金属Ｍ、あるいはＭ元素を含む各種化合物を使用可能であり、例えばＭの窒化物、Ｍの水素化物等を用いることができる。また、サイアロン粉末の組成は酸素原子を含むため、Ｍ源としてＭの酸化物、Ｍの水酸化物等を用いても良い。
【００３６】
本発明に係るサイアロン粉末が、賦活元素Ａ（但し、ＡはＥｕ、Ｃｅ、Ｔｂ、ＥｒおよびＹｂから選ばれる１種以上の元素である）を含有する蛍光体粉末である場合は、Ｓｉ源およびＡｌ源に、さらにＡ源を加えて混合粉末を調製し、得られた混合粉末を焼成することで、賦活元素としてＡを含有するサイアロン蛍光体粉末を製造することができる。
【００３７】
前記Ａ源としては、金属のＡ、あるいはＡを含む各種化合物であれば良い。Ａを含む各種化合物としては、例えばＡの窒化物またはＡの酸化物を通常用いる。また、Ａとしては、ＥｕまたはＣｅであることが好ましく、Ｅｕであることが特に好ましい。ＡがＥｕまたはＣｅの場合、良好な発光特性を有するサイアロン蛍光体粉末が得られ、ＡがＥｕである場合、特に良好な発光特性を有するサイアロン蛍光体粉末が得られる。
【００３８】
賦活元素がＥｕの場合、Ｅｕ源としては、金属ＥｕあるいはＥｕ元素を含む各種化合物、例えば窒化ユウロピウム又は酸化ユウロピウムを用いることができる。窒化ユウロピウムは、金属ユウロピウムの直接窒化により得ることができる。
【００３９】
また、本発明に係るサイアロン粉末がα−サイアロン蛍光体粉末である場合は、Ｓｉ源、Ａｌ源、および前記Ａ源に、さらに前記Ｍ源を加えて混合粉末を調製する。
【００４０】
ただし、前記混合粉末には、所望の組成のサイアロン粉末が得られるに十分なＯ原子が含まれている必要があり、以上の、本発明に係るサイアロン粉末の原料のうち、少なくとも一つの原料が、酸素を含む化合物である必要がある。また、前記混合粉末を焼成する際の雰囲気が窒素含有雰囲気でない場合は、前記混合粉末に、所望の組成のサイアロン粉末が得られるに十分なＮ原子が含まれている必要があり、Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末の、Ａｌに対するＮのモル比Ｎ／Ａｌが所望の組成のサイアロン粉末のＮ／Ａｌより小さい場合は、Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末以外の原料のうち、少なくとも一つの原料が、窒素を含む化合物である必要がある。
【００４１】
原料を混合して混合粉末を調製する方法については、特に制約は無く、公知の方法、例えば、乾式混合する方法、原料各成分と反応しない溶媒中で湿式混合した後に溶媒を除去する方法などを採用することができる。
【００４２】
ただし、前記Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末は、空気中の酸素や水分に対して非常に不安定である。空気との接触による劣化を防ぐため、窒素ガス、アルゴンガス等の乾燥した不活性ガス雰囲気中で混合粉末の調製を行うことが好ましい。
【００４３】
得られた混合粉末を焼成することで、本発明のサイアロン粉末の製造方法に係るサイアロン粉末を得ることができる。混合粉末を焼成する際の温度条件は、サイアロンの結晶が生成する温度条件であれば特に制限されない。前記Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末は、サイアロン粉末製造用のＡｌ源として一般的に用いられる窒化アルミニウム粉末等に比べて反応性が高いため、Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末を用いた場合には比較的低温で焼成しても結晶化が進行し、サイアロン粉末を得ることができる。高温型のβ−サイアロンであっても、Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末をＡｌ源に用いた場合には１４００℃程度の低温で混合粉末を焼成しても、賦活元素の有無に関わらず結晶化が進行し、β−サイアロンが合成される。
【００４４】
前記混合粉末を焼成する際の雰囲気ガスは、原料や生成物と反応しないものであれば特に制限されず、窒素、アルゴン、ヘリウム等の不活性ガス、水素やアンモニア等の還元性ガス等を用いることができるが、工業上の経済性を考慮すれば、窒素ガス雰囲気とすることが好ましい。
【００４５】
前記混合粉末を焼成する際の、雰囲気圧力に制限はなく、減圧、常圧または加圧のいずれの条件でも選択することが出来るが、工業的な見地からは、経済的な常圧であることが好ましい。前記Ａｌ−Ｎ−Ｈ（−Ｏ）系化合物粉末は、サイアロン粉末製造用のＡｌ源として一般的に用いられる窒化アルミニウム粉末等に比べて反応性が高いため、常圧条件下でもサイアロンの結晶化が進行しやすい。
【００４６】
前記混合粉末の焼成に用いる加熱炉としては、以上の温度条件および雰囲気に調整できる加熱炉であれば特に制約はなく、例えば、高周波誘導加熱方式または抵抗加熱方式によるバッチ式電気炉、ロータリーキルン、流動化焼成炉、プッシャー式電気炉などを用いることができる。また、焼成時に前記混合粉末を収容するルツボの材質としては、窒化ホウ素製、アルミナ製、モリブデン製などを用いることができる。
【００４７】
以上の、本発明に係るサイアロン粉末の製造方法により、原料を混合し、不活性ガス雰囲気中の低温で焼成するだけの簡単な工程で、サイアロン粉末を得ることができる。また、本発明に係るサイアロン粉末の製造方法によれば、焼成温度が低く、フラックスも用いないので、粉砕しなくても、従来になく大きい比表面積を有する、つまり従来になく小さい粒子径を有するサイアロン粉末を得ることができる。このようなサイアロン粉末は、サイアロン焼結体の原料として用いた場合には、その焼結性の改善に有効である。また、蛍光体として用いた場合には、可視光の散乱抑制による光のロスの低減に有効であり、さらに、顔料として用いることで、薄くても平滑性に優れた塗膜を形成することができる。
【実施例】
【００４８】
以下に本発明の実施例を比較例とともに説明する。
【００４９】
＜サイアロン粉末、Ａｌ２（ＮＨ）３粉末、および酸素を含有するＡｌ２（ＮＨ）３粉末の酸素含有量と窒素含有量の測定方法＞
サイアロン粉末、Ａｌ２（ＮＨ）３粉末、および酸素を含有するＡｌ２（ＮＨ）３粉末の酸素含有量と窒素含有量は、粉末試料をスズカプセルに投入し、これをニッケルバスケットに入れたものを、ＬＥＣＯ製酸素・窒素・水素分析装置（ＴＣＨ６００型）により測定した。酸素含有量は不活性ガス雰囲気高温溶融−赤外線吸収測定法、窒素含有量は不活性ガス雰囲気高温溶融−熱伝導度測定法で、それぞれ検出した。
【００５０】
＜サイアロン粉末、およびＡｌ２（ＮＨ）３粉末の炭素含有量の測定方法＞
サイアロン粉末、およびＡｌ２（ＮＨ）３粉末の炭素含有量は、ＬＥＣＯ製炭素分析装置（ＩＲ−４１２型）を用い、高周波燃焼−赤外線吸収法により測定した。
【００５１】
＜サイアロン粉末の不純物元素含有量の測定方法＞
サイアロン粉末の不純物元素含有量は、リガク製走査型蛍光Ｘ線分析装置（ＺＳＸ  Ｐｒｉｍｕｓ型）を用い、ＦＰ法により測定した。
【００５２】
＜サイアロン粉末、Ａｌ２（ＮＨ）３粉末、および酸素を含有するＡｌ２（ＮＨ）３粉末の比表面積の測定方法＞
サイアロン粉末、Ａｌ２（ＮＨ）３粉末、および酸素を含有するＡｌ２（ＮＨ）３粉末の比表面積は、島津製流動式比表面積自動測定装置（フローソーブIII２３１０型）を用い、ＢＥＴ１点法により測定した。
【００５３】
＜サイアロン粉末の発光特性の測定方法＞
日本分光製分光蛍光光度計（ＦＰ−６５００型）を用い、１５０Ｗキセノンランプによる波長３６５ｎｍの紫外光または波長４５０ｎｍの青色光をサイアロン粉末に照射し、発光スペクトルを測定した。
【００５４】
＜参考例１＞
以下の方法により、Ａｌ２(ＮＨ)３粉末を合成した。ガラス製三口フラスコに、ガス導入用三方コック、温度計用さや管、留分を受ける二つ口ナスフラスコと組み合わせた分留管を設置した。これらの器具は１３０℃のオーブンで事前に充分乾燥し、更に組み立てた後に真空下でホットブラスターにより加熱して、内壁表面に付着した水分を除去した。こうして乾燥し、内部をＮ２ガス雰囲気に保持して密閉した装置を同じくＮ２雰囲気のグローブボックスに入れた。グローブボックス出口ガスの酸素濃度と露点を測定し、酸素と水分が少ない雰囲気であることを確認した後、トリエチルアルミニウムへキサン溶液（和光純薬製、１ｍｏｌ／Ｌ）およびデカン（水分１０ｐｐｍ以下）を前記の三口フラスコに導入した。充分に混合した後、ガラス装置全体を密閉状態に保持してグローブボックスから取り出した。
【００５５】
ガラス製三口フラスコをオイルバスによって加熱し、内部液をマグネチックスターラーで攪拌しながら内部のトリエチルアルミニウム溶液中にアンモニアガスをバブリングした。まず、オイルバス温度を１２０℃に保ち、反応混合物中のヘキサンを留去して、分留管に接続した二つ口ナスフラスコに受けた。ヘキサンの留去が終了した後、オイルバス温度を１８０℃に上げると、白色沈殿が析出し始め、反応の進行が確認された。こうしてアンモニアガスを継続して供給しながらオイルバス温度１８０℃（フラスコ内のスラリー液温度１７０℃）で４時間反応を行った。
【００５６】
次にオイルバス温度を２００℃に上げ、生成した白色沈殿を含有するスラリーからデカンを留去した。デカンの留去操作においても、アンモニアガスは継続して供給した。次いでアンモニアガスの供給を止め、装置全体を密閉状態としてグローブボックスに入れ、主として(Ｃ２Ｈ５)Ａｌ(ＮＨ)からなる白色固体を回収した。
【００５７】
グローブボックス内にて、上記白色固体を両末端に三方コックを設置したガラス管に充填した。この三方コック及びガラス管は、前記の有機アルミニウム化合物溶液とアンモニアの反応に用いたガラス器具と同様の方法で乾燥したものである。このガラス管にヒーターを取り付け、下部側コックよりアンモニアガスを供給しながら白色固体充填層を加熱した。加熱においては、ヒーター温度を２３０℃に保ち２時間加熱した後、ヒーター温度を２７０℃に上げてさらに２時間加熱した。加熱終了後、グローブボックス内にて組成式Ａｌ２(ＮＨ)３で表される白色粉末（以下、この白色粉末を「Ａｌ２(ＮＨ)３粉末」と称することがある。）を回収した。得られたＡｌ２(ＮＨ)３粉末について、酸素含有量は１．７質量％、窒素含有量は３８．７質量％（理論値：４２．４質量％）、炭素含有量は０．３７質量％であり、またＣｙＤＴＡ-亜鉛逆滴定法（ＪＩＳ  Ｒ１６７５：２００７準拠）により測定したＡｌ含有量は５５．８質量％（理論値：５４．５質量％）であったことから、得られた粉末の組成がＡｌ２(ＮＨ)３に相当すると確認した。ＢＥＴ１点法で測定した比表面積は８４９ｍ２／ｇであった。
【００５８】
＜参考例２＞
以下の方法により、酸素を含有するＡｌ２(ＮＨ)３粉末を合成した。グローブボックス内にて、参考例１により合成したＡｌ２(ＮＨ)３粉末２．６ｇをボートに薄く広げ、ボートをガス流通管内に設置した後、ガス流通管を密閉状態に保持してグローブボックスから取り出した。ガス流通管内に２３℃の飽和水蒸気を含有するＮ２ガスを２Ｌ／分で４０分流通し、Ａｌ２(ＮＨ)３粉末を酸化処理した。得られた白色粉末（以下、この白色粉末を「酸素を含有するＡｌ２(ＮＨ)３粉末」と称することがある。）をグローブボックス内にて回収した。得られた、酸素を含有するＡｌ２(ＮＨ)３粉末について、酸素含有量は２７．０質量％、窒素含有量は１７．７質量％であり、ＢＥＴ１点法で測定した比表面積は６２３ｍ２／ｇであった。
【００５９】
以下の実施例、比較例に示す蛍光体粉末の合成に用いた原料は下記の通りである。
【００６０】
Ａｌ２（ＮＨ）３粉末：参考例１により合成したＡｌ２（ＮＨ）３粉末
酸素を含有するＡｌ２（ＮＨ）３粉末：参考例２により合成した、酸素を含有するＡｌ２（ＮＨ）３粉末
窒化アルミニウム粉末：トクヤマ製、Ｅグレード
二酸化ケイ素粉末：和光純薬製、純度９９．９％
シリコンジイミド粉末：特開昭５７−１３５７０４号公報の実施例１〜４に記載の方法により合成したシリコンジイミド粉末
非晶質窒化ケイ素粉末：特開昭５７−１３５７０４号公報の実施例１〜４に記載の方法により合成した非晶質窒化ケイ素粉末
窒化ケイ素粉末：宇部興産製、ＳＮ−Ｅ１０
酸化ユウロピウム粉末：Ａｌｄｒｉｃｈ製、純度９９．５％
水素化カルシウム粉末：Ａｌｄｒｉｃｈ製、純度９９．９９％
【００６１】
＜実施例１＞
Ｓｉ源として非晶質窒化ケイ素粉末および二酸化ケイ素粉末、Ａｌ源としてＡｌ２（ＮＨ）３粉末を用い、これらの粉末を窒素雰囲気中でＳｉ：Ａｌ：Ｏ＝４．６４：１．３６：１．３６のモル比で秤量し、ＰＴＦＥ製ボール（ボール径１２．７ｍｍ）とともにステンレス容器に入れ、レッチェ製ミキサーミル（ＭＭ４００型）により、１５Ｈｚの振動数で３０分間混合し、混合粉末を得た。
【００６２】
得られた混合粉末を窒素雰囲気中で窒化ホウ素製ルツボに仕込み、焼成を行った。焼成は、窒素流通量１Ｌ／分（常温、常圧基準）の、常圧の窒素雰囲気中、８℃／分の昇温速度で加熱し、１４００℃で１０時間保持して行った。焼成後、生成したサイアロン粉末を回収した。
【００６３】
得られたサイアロン粉末について、リガク製Ｘ線回折装置（Ｕｌｔｉｍａ  ＩＶ  Ｐｒｏｔｅｃｔｕｓ）を用いたＸ線回折測定を行った。図１に、得られたＸ線回折パターンを、実施例２〜４のサイアロン粉末に係るＸ線回折パターンと併せて示す。β−サイアロンに由来する、シャープで強度が大きい回折ピークが観察され、実施例１のサイアロン粉末が、結晶性が高いβ−サイアロンからなるサイアロン粉末であることが確認された。
【００６４】
また、得られたサイアロン粉末について、＜サイアロン粉末、Ａｌ２（ＮＨ）３粉末、および酸素を含有するＡｌ２（ＮＨ）３粉末の酸素含有量と窒素含有量の測定方法＞にて説明した方法による酸素含有量と窒素含有量の測定、＜サイアロン粉末、およびＡｌ２（ＮＨ）３粉末の炭素含有量の測定方法＞にて説明した方法による炭素含有量の測定、＜サイアロン粉末、Ａｌ２（ＮＨ）３粉末、および酸素を含有するＡｌ２（ＮＨ）３粉末の比表面積の測定方法＞にて説明した方法による比表面積の測定、＜サイアロン粉末の不純物元素含有量の測定方法＞にて説明した方法による不純物元素含有量の測定を行った。
【００６５】
得られたサイアロン粉末の比表面積を表１に示す。得られたサイアロン粉末の酸素含有量は７．３質量％（理論値：７．７質量％）、窒素含有量は３２．５質量％（理論値：３３．０質量％）、比表面積は１１．１ｍ２／ｇであった。また炭素含有量は０．１１質量％であり、蛍光Ｘ線分析による元素分析では、Ａｌ、Ｓｉ以外の元素（不純物元素）は検出されなかった。
【００６６】
＜比較例１＞
Ａｌ源として窒化アルミニウム粉末を用いたこと以外は実施例１と同様の方法により、比較例１の粉末を製造した。得られた粉末について、実施例１と同様の方法によりＸ線回折測定を行った。図２に、得られたＸ線回折パターンを、比較例２および３の粉末に係るＸ線回折パターンと併せて示す。実施例１とは異なり、β−サイアロンの生成は認められなかった。
【００６７】
また、実施例１と同様の方法により比表面積を求めた。得られた粉末の比表面積を表１に示す。得られた粉末の比表面積が５８．１ｍ２／ｇと極端に大きいのは、β−サイアロンがほとんど合成されなかったためと考えられる。
【００６８】
＜実施例２＞
Ｓｉ源としてシリコンジイミド粉末および二酸化ケイ素粉末、Ａｌ源としてＡｌ２（ＮＨ）３粉末、Ｅｕ源として酸化ユウロピウム粉末を用い、これらの粉末を窒素雰囲気中でＳｉ：Ａｌ：Ｏ：Ｅｕ＝４．６４：１．３６：１．３６：０．０２４のモル比で秤量したこと以外は実施例１と同様の方法により、実施例２のサイアロン粉末を製造した。得られたサイアロン粉末について、実施例１と同様の方法によりＸ線回折測定を行った。図１に、得られたＸ線回折パターンを、実施例１、３および４のサイアロン粉末に係るＸ線回折パターンと併せて示す。β−サイアロンに由来する、シャープで強い回折ピークが観察され、実施例２のサイアロン粉末が、β−サイアロンからなるサイアロン粉末であることが確認された。
【００６９】
また、実施例１と同様の方法により、酸素含有量、窒素含有量および比表面積を求め、＜サイアロン粉末の発光特性の測定方法＞にて説明した方法で測定した発光スペクトルから蛍光ピーク波長を求めた。得られたサイアロン粉末の比表面積、および波長３６５ｎｍの紫外光で励起した場合の蛍光ピーク波長を表１に示す。得られたサイアロン粉末の酸素含有量は７．４質量％（理論値：７．６質量％）、窒素含有量は３３．０質量％（理論値：３２．６％）、比表面積は１０．３ｍ２／ｇであった。また、３６５ｎｍの紫外光で励起した場合の発光スペクトルのピーク波長は５４８．５ｎｍであり、実施例２のサイアロン粉末は、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ：Ｅｕ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン蛍光体本来の緑色の発光を呈することが確認された。
【００７０】
＜比較例２＞
Ａｌ源として窒化アルミニウム粉末を用いたこと以外は実施例２と同様の方法により、比較例２の粉末を製造した。得られた粉末について、実施例１と同様の方法によりＸ線回折測定を行った。図２に、得られたＸ線回折パターンを、比較例１および３の粉末に係るＸ線回折パターンと併せて示す。実施例２とは異なり、β−サイアロンの生成は認められなかった。
【００７１】
また、実施例１と同様の方法により蛍光ピーク波長を求めた。得られた粉末の波長３６５ｎｍの紫外光で励起した場合の蛍光ピーク波長を表１に示す。３６５ｎｍの紫外光で励起した場合の発光スペクトルのピーク波長は４８９．５ｎｍであり、比較例２の粉末は、緑色の発光を呈さなかった。
【００７２】
＜実施例３＞
Ｓｉ源としてシリコンジイミド粉末、Ａｌ源として、酸素を含有するＡｌ２（ＮＨ）３粉末を用いたこと以外は実施例２と同様の方法により、実施例３のサイアロン粉末を製造した。得られたサイアロン粉末について、実施例１と同様の方法によりＸ線回折測定を行った。図１に、得られたＸ線回折パターンを、実施例１、２および４のサイアロン粉末に係るＸ線回折パターンと併せて示す。β−サイアロンに由来する、シャープで強いピークが観察され、実施例３のサイアロン粉末が、β−サイアロンからなるサイアロン粉末であることが確認された。
【００７３】
また、実施例２と同様の方法により、酸素含有量、窒素含有量、比表面積および蛍光ピーク波長を求めた。得られたサイアロン粉末の比表面積、および波長３６５ｎｍの紫外光で励起した場合の蛍光ピーク波長を表１に示す。得られたサイアロン粉末の酸素含有量は６．８質量％、窒素含有量は３２．８質量％、比表面積は８．４ｍ２／ｇであった。また、３６５ｎｍの紫外光で励起した場合の発光スペクトルのピーク波長は５４７．０ｎｍであり、実施例３のサイアロン粉末は、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ：Ｅｕ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン蛍光体本来の緑色の発光を呈することが確認された。
【００７４】
＜実施例４＞
混合粉末を１６００℃で１０時間保持して焼成したこと以外は実施例２と同様の方法により、実施例４のサイアロン粉末を製造した。得られたサイアロン粉末について、実施例１と同様の方法によりＸ線回折測定を行った。図１に、得られたＸ線回折パターンを、実施例１〜３のサイアロン粉末に係るＸ線回折パターンと併せて示す。β−サイアロンに由来する、シャープで強いピークが観察され、実施例４のサイアロン粉末が、β−サイアロンからなるサイアロン粉末であることが確認された。
【００７５】
また、実施例２と同様の方法により、比表面積および蛍光ピーク波長を求めた。得られたサイアロン粉末の比表面積および波長３６５ｎｍの紫外光で励起した場合の蛍光ピーク波長を表１に示す。得られたサイアロン粉末の比表面積は６．０ｍ２／ｇであり、また、３６５ｎｍの紫外光で励起した場合の発光スペクトルのピーク波長は５４７．５ｎｍであった。実施例４のサイアロン粉末は、一般式Ｓｉ６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ：Ｅｕ（但し、０＜ｚ≦４．２である）で表されるβ−サイアロン蛍光体本来の緑色の発光を呈することが確認された。
【００７６】
＜比較例３＞
Ａｌ源として窒化アルミニウム粉末を用いたこと以外は実施例４と同様の方法により、比較例３のサイアロン粉末を製造した。得られたサイアロン粉末について、実施例１と同様の方法によりＸ線回折測定を行った。図２に、得られたＸ線回折パターンを、比較例１および３のサイアロン粉末に係るＸ線回折パターンと併せて示す。β−サイアロンに由来するピークは観察されたが、実施例４とは異なり、β−サイアロンに由来する回折ピークと同程度の強度の、α−窒化ケイ素に由来するピークが観察された。従来のＡｌ源を用いた場合は、１６００℃の焼成温度でもβ−サイアロンの合成には十分でなく、原料組成がβ−サイアロンの組成であっても、かなりの割合のα−窒化ケイ素が生成したものと思われる。
【００７７】
また、実施例２と同様の方法により、比表面積および蛍光ピーク波長を求めた。得られたサイアロン粉末の比表面積および波長３６５ｎｍの紫外光で励起した場合の蛍光ピーク波長を表１に示す。得られたサイアロン粉末は、比表面積が、Ａｌ源を除いて同じ原料から得られた、実施例２および４のサイアロン粉末と比較してかなり小さい１．７ｍ２／ｇであり、実施例２および４のサイアロン粉末と比較して粒子径がかなり大きい粉末であった。また、３６５ｎｍの紫外光で励起した場合の発光スペクトルのピーク波長は５６４．５ｎｍであり、比較例３のサイアロン粉末は、緑色の発光を呈さなかった。
【００７８】
＜実施例５＞
α−サイアロン蛍光体粉末の合成を目的に、Ｓｉ源として窒化ケイ素粉末、Ａｌ源としてＡｌ２（ＮＨ）３粉末、Ｃａ源として水素化カルシウム粉末、Ｅｕ源として酸化ユウロピウム粉末を用い、これらの粉末を窒素雰囲気中でＳｉ：Ａｌ：Ｏ：Ｃａ：Ｅｕ＝８．６：３．４：０．６：１．３：０．１のモル比で秤量し混合粉末を調製したこと以外は実施例２と同様の方法により、実施例５のサイアロン粉末を製造した。得られた、実施例５のサイアロン粉末について、実施例１と同様の方法によりＸ線回折測定を行った。図３に、得られたＸ線回折パターンを示す。α−サイアロンに由来する、シャープで強い回折ピークが観察され、実施例５のサイアロン粉末が、α−サイアロンからなるサイアロン粉末であることが確認された。
【００７９】
また、実施例２と同様の方法により、酸素含有量、窒素含有量、比表面積および蛍光ピーク波長を求めた。得られたサイアロン粉末の比表面積、および波長４５０ｎｍの青色光で励起した場合の蛍光ピーク波長を表２に示す。得られたサイアロン粉末の比表面積は４．９ｍ２／ｇであり、また、４５０ｎｍの青色光で励起した場合の発光スペクトルのピーク波長は６００．０ｎｍであり、実施例５のサイアロン粉末は、一般式Ｃａｍ／２Ｓｉ１２−（ｍ＋ｎ）Ａｌｍ＋ｎＯｎＮ１６−ｎ：Ｅｕ（但し、０＜ｍ＋ｎ＜１２であり、０＜ｘ≦２であり、ｍ＝ａｘ（賦活元素がＥｕでありａ＝２）である）で表されるα−サイアロン蛍光体本来の橙色の発光を呈することが確認された。
【００８０】
Ａｌ源として、Ａｌ２（ＮＨ）３粉末を用いることで、焼成温度を１４００℃としても、β−サイアロン蛍光体粉末と同様にα−サイアロン蛍光体粉末が合成できることが確認された。
【００８１】
【表１】
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【００８２】
【表２】
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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