(57)【要約】      （修正有）【課題】面内方向の位相差Ｒｅ及び厚み方向の位相差Ｒｔｈの両方が小さく且つ均一であり、且つ厚さが均一なフィルムの効率的な製造を可能とする、光学フィルムの製造方法を提供する。【解決手段】熱可塑性樹脂を溶融状態で押し出し、溶融樹脂フィルム１０１を連続的に成形する溶融樹脂フィルム成形工程、及び前記溶融樹脂フィルム１０１をキャストロール１３０に連続的に導き、前記キャストロール１３０の回転により前記溶融樹脂フィルム１０１を前記キャストロール１３０の周面上の搬送経路に沿って搬送し、前記溶融樹脂フィルム１０１を冷却し硬化フィルムとし、得られた前記硬化フィルムを前記キャストロール１３０から離脱させる冷却工程を含む、光学フィルムの製造方法であって、前記冷却工程は、特定の空間を減圧し、且つ前記硬化フィルムの離脱に際しての前記硬化フィルムの温度をＴｇ以下とするよう制御することを含む、光学フィルムの製造方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガラス転移温度がＴｇ（℃）である熱可塑性樹脂を溶融状態で押し出し、溶融樹脂フィルムを連続的に成形する溶融樹脂フィルム成形工程、及び
前記溶融樹脂フィルムをキャストロールに連続的に導き、前記キャストロールの回転により前記溶融樹脂フィルムを前記キャストロールの周面上の搬送経路に沿って搬送し、前記溶融樹脂フィルムを冷却し硬化フィルムとし、得られた前記硬化フィルムを前記キャストロールから離脱させる冷却工程
を含む、光学フィルムの製造方法であって、
前記冷却工程は、
前記周面上の搬送経路中の少なくとも一部の区域（Ａ）において、前記溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間を減圧し、且つ
前記硬化フィルムの離脱に際しての前記硬化フィルムの温度をＴｇ以下とするよう、前記溶融樹脂フィルム、前記硬化フィルム、又はこれらの両方の外側表面の温度を制御する
ことを含む、光学フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記減圧を、前記区域（Ａ）に沿って設けられ、前記溶融樹脂フィルムに向かって開いた開口を有し、前記溶融樹脂フィルムの前記外側の表面に近接する前記空間を囲繞するチャンバーを備える減圧器により行う、請求項１に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記周面上の搬送経路中の少なくとも一部の区域において、前記溶融樹脂フィルムの前記外側表面を加熱することを含む、請求項１又は２に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項４】
製造速度が、１００ｍ／分以上である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項５】
前記熱可塑性樹脂が、脂環式ポリオレフィン樹脂である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
樹脂フィルムの製造方法の一つに、溶融押出法がある。溶融押出法では、通常、溶融した熱可塑性樹脂をダイから押し出すことにより、溶融樹脂をフィルム状に成形する。その後、成形されたフィルム状の溶融樹脂を冷却して硬化させることにより、所望のフィルムを製造する。溶融押出法によれば、長尺のフィルムを効率的に製造することができる。
【０００３】
このような溶融押出法を、光学フィルムの製造に適用することについても、従来より検討がなされている（特許文献１〜３）。例えば、偏光板保護フィルム、及び従来より用いられるガラス基板の代替としての樹脂フィルム基板等の構成要素として、液晶表示装置等の表示装置において用いることが検討されている。
【０００４】
溶融押出法における溶融樹脂フィルムの冷却は、一般的には、溶融樹脂フィルムをキャストロール等の支持体の周面に押し出し、溶融樹脂フィルムから支持体へ熱を伝え、溶融樹脂フィルムの温度を徐々に下げることにより行われる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００５−９９０９７号公報
【特許文献２】特開２００９−１６６３２５号公報
【特許文献３】特開２００８−３０２５２４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
光学フィルムを製造する際には、得られる光学フィルムの厚さ及び位相差等の特性を厳密に制御することが求められる。特に、偏光板保護フィルム、樹脂フィルム基板等のある種の用途に用いる光学フィルムは、その面内方向の位相差Ｒｅ及び厚み方向の位相差Ｒｔｈの両方を、非常に小さく且つ均一な値にすることが求められる場合がある。そのような光学フィルムを、溶融押出法により製造する場合、Ｒｅ及びＲｔｈの両方を所望の小さく且つ均一な値とし、且つフィルムの厚さを均質なものとすることは困難である。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、面内方向の位相差Ｒｅ及び厚み方向の位相差Ｒｔｈの両方が小さく且つ均一であり、且つ厚さが均一なフィルムの効率的な製造を可能とする、光学フィルムの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は前記課題を解決するべく検討し、特に、溶融樹脂フィルムをキャストロールの周面上において冷却する工程に着目して検討した。その結果、キャストロール上での溶融樹脂の寸法拘束により、複屈折性、特にＲｔｈが生じやすいことを見出した。本発明者はさらに検討したところ、溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間を減圧し、溶融樹脂フィルムとキャストロールとの間に大きな隙間を設けることにより、キャストロールの周面上の一部の区域においてのみ緩やかに冷却を行い、その後フィルムを、ガラス転移温度以下の温度にてキャストロールから離脱させることにより、複屈折性の緩和を十分に行い、且つ冷却後の複屈折性の発生も低減することができ、その結果、面内方向の位相差Ｒｅ及び厚み方向の位相差Ｒｔｈの両方が小さく且つ均一となり、さらに厚さも均一なフィルムを、製造ラインの速度を高めても製造することができることを見出した。本発明は、これらの知見に基づいて完成されたものである。
すなわち、本発明は以下の通りである。
【０００９】
〔１〕  ガラス転移温度がＴｇ（℃）である熱可塑性樹脂を溶融状態で押し出し、溶融樹脂フィルムを連続的に成形する溶融樹脂フィルム成形工程、及び
前記溶融樹脂フィルムをキャストロールに連続的に導き、前記キャストロールの回転により前記溶融樹脂フィルムを前記キャストロールの周面上の搬送経路に沿って搬送し、前記溶融樹脂フィルムを冷却し硬化フィルムとし、得られた前記硬化フィルムを前記キャストロールから離脱させる冷却工程
を含む、光学フィルムの製造方法であって、
前記冷却工程は、
前記周面上の搬送経路中の少なくとも一部の区域（Ａ）において、前記溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間を減圧し、且つ
前記硬化フィルムの離脱に際しての前記硬化フィルムの温度をＴｇ以下とするよう、前記溶融樹脂フィルム、前記硬化フィルム、又はこれらの両方の外側表面の温度を制御する
ことを含む、光学フィルムの製造方法。
〔２〕  前記減圧を、前記区域（Ａ）に沿って設けられ、前記溶融樹脂フィルムに向かって開いた開口を有し、前記溶融樹脂フィルムの前記外側の表面に近接する前記空間を囲繞するチャンバーを備える減圧器により行う、〔１〕に記載の光学フィルムの製造方法。
〔３〕  前記周面上の搬送経路中の少なくとも一部の区域において、前記溶融樹脂フィルムの前記外側表面を加熱することを含む、〔１〕又は〔２〕に記載の光学フィルムの製造方法。
〔４〕  製造速度が、１００ｍ／分以上である、〔１〕〜〔３〕のいずれか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
〔５〕  前記熱可塑性樹脂が、脂環式ポリオレフィン樹脂である、〔１〕〜〔４〕のいずれか１項に記載の光学フィルムの製造方法。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の光学フィルムの製造方法によれば、面内方向の位相差Ｒｅ及び厚み方向の位相差Ｒｔｈの両方が小さく且つ均一であり、且つ厚さが均一なフィルムを効率的に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、本発明の光学フィルムの製造方法を実施するための光学フィルム製造装置、及びそれを用いた本発明の光学フィルムの製造方法の操作の第一実施形態を模式的に示す側面図である。
【図２】図２は、図１に示す光学フィルム製造装置における冷却装置２００、及びそれを用いた、本発明の光学フィルムの製造方法における冷却工程の一例を模式的に示す側面図である。
【図３】図３は、図２に示す冷却装置２００の構成要素の位置関係を模式的に示す斜視図である。
【図４】図４は、図１〜図３に示す装置を用いて行った本願実施例及び比較例の製造工程において、キャストロール１３０の周面上の搬送経路の様々な点において、溶融樹脂フィルムの外側表面の温度の変化を赤外放射温度計にて測定した結果を示すグラフである。
【図５】図５は、本発明の光学フィルムの製造方法の冷却工程において用いうる調節器の一例を模式的に示す斜視図である。
【図６】図６は、図５の例の調節器を、線Ａ５に沿った面で切断した断面図である。
【図７】図７は、本発明の光学フィルムの製造方法の冷却工程において用いうる調節器の別の一例を模式的に示す斜視図である。
【図８】図８は、図７の例の調節器を、線Ａ７に沿った面で切断した断面図である。
【図９】図９は、本発明の光学フィルムの製造方法の冷却工程において用いうる調節器のさらに別の一例を模式的に示す斜視図である。
【図１０】図１０は、図９の例の調節器を、線Ａ９に沿った面で切断した断面図である。
【図１１】図１１は、本発明の光学フィルムの製造方法の冷却工程において用いうる調節器のさらに別の一例を模式的に示す斜視図である。
【図１２】図１２は、図１１の例の調節器を、線Ａ１１に沿った面で切断した断面図である。
【図１３】図１３は、本発明の光学フィルムの製造方法の冷却工程において用いうる調節器のさらに別の一例を模式的に示す斜視図である。
【図１４】図１４は、図１３の例の調節器を、線Ａ１３に沿った面で切断した断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明について実施形態及び例示物を示して詳細に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施形態及び例示物に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
【００１３】
〔１．１．第一実施形態：概要〕
本発明の光学フィルムの製造方法は、ガラス転移温度がＴｇ（℃）である樹脂を溶融状態で押し出し溶融樹脂フィルムを連続的に成形する溶融樹脂フィルム成形工程、及び溶融樹脂フィルムをキャストロールに連続的に導き、キャストロールの回転により溶融樹脂フィルムをキャストロールの周面上の搬送経路に沿って搬送し、溶融樹脂フィルムを冷却し硬化フィルムとし、得られた硬化フィルムをキャストロールから離脱させる冷却工程を含む。
【００１４】
図１は、本発明の光学フィルムの製造方法を実施するための光学フィルム製造装置、及びそれを用いた本発明の光学フィルムの製造方法の操作の第一実施形態を模式的に示す側面図である。図１に示す第一実施形態において、光学フィルム製造装置１０は、溶融樹脂フィルム成形装置１１０、及び溶融樹脂フィルム成形装置１１０の下流に設けられる冷却装置２００を備える。溶融樹脂フィルム成形装置１１０は押出成形機１１１及びダイ１１２を備え、冷却装置２００はキャストロール１３０、減圧器及び温度調節器（図１において不図示）を備える。光学フィルム製造装置１０はさらに、冷却装置２００の下流に設けられ、得られた光学フィルムの性状を測定するための自動複屈折計１４１及び膜厚計１４２を有し、得られた光学フィルムはロール１５１として巻き取られる。
【００１５】
〔１．２．第一実施形態：溶融樹脂フィルム成形工程〕
光学フィルム製造装置１０の操作において、光学フィルムの材料となる樹脂は、押出成形機１１１において溶融され、必要に応じてポリマーフィルター及びギヤポンプ（不図示）を経て、ダイ１１２に供給される。ダイ１１２のリップ部分から樹脂が吐出され、これにより樹脂は溶融樹脂フィルム１０１として押し出され、溶融樹脂フィルム１０１が連続的に成形される。押出成形機１１１の内部の温度及びダイ１１２の温度は適宜調整することができ、それにより、溶融樹脂フィルム１０１を所望の温度でダイ１１２から押し出しうる。溶融樹脂フィルム成形工程においては、複数の層を有する溶融樹脂フィルムを共押出成形することもできるが、通常は一の層を有する溶融樹脂フィルムを押出成形し、単層の光学フィルムを製造する。
【００１６】
溶融樹脂フィルムを押し出す際の押出温度は、面内方向の位相差Ｒｅ及び厚み方向の位相差Ｒｔｈの両方が小さく且つ厚さが均一なフィルムの製造が達成しうる温度に適宜調節しうる。具体的には、押出温度は、好ましくはＴｇ＋６０℃以上、より好ましくはＴｇ＋１００℃以上であり、一方好ましくはＴｇ＋１５０℃以下、より好ましくはＴｇ＋１４０℃以下である。
【００１７】
〔１．３．第一実施形態：冷却工程〕
溶融樹脂フィルム成形工程で得られた溶融樹脂フィルム１０１は、連続的に、冷却装置２００のキャストロール１３０に連続的に導かれる。キャストロール１３０は軸１３１を中心として回転し、これにより、溶融樹脂フィルム１０１はキャストロールの周面上の搬送経路に沿って搬送され、同時に、溶融樹脂フィルム１０１が冷却される。溶融樹脂フィルム１０１の熱は、その一部は周囲の空気中にも放熱されるが、大部分はキャストロール１３０へ伝達され、それにより、溶融樹脂フィルム１０１の冷却が達成される。かかる冷却により、溶融樹脂フィルム１０１は硬化フィルム１０２となり、矢印Ａ１方向に搬送される。硬化フィルム１０２は、必要に応じて自動複屈折計１４１及び膜厚計１４２によりその性状を測定した後、巻き取り機により巻き取られ、製品である光学フィルムのロール１５１とされる。
【００１８】
本発明の製造方法においては、溶融した状態で押し出された溶融樹脂フィルムは、冷却工程において徐々に冷却され徐々に硬化する。本願では、説明の便宜上、溶融樹脂フィルムが、冷却の結果、キャストロールから離脱できる程度に硬化したものを「硬化フィルム」と呼び、押し出された直後から、硬化フィルムに至る直前までのフィルムを、区別せず「溶融樹脂フィルム」という。また、溶融樹脂フィルムと、その後の硬化したフィルムとを総称して、単に「フィルム」と呼ぶ場合がある。
【００１９】
図２は、図１に示す光学フィルム製造装置における冷却装置２００、及びそれを用いた、本発明の光学フィルムの製造方法における冷却工程の一例を模式的に示す側面図であり、図３は、図２に示す冷却装置２００の構成要素の位置関係を模式的に示す斜視図である。
【００２０】
図２に示す第一実施形態において、冷却装置２００のキャストロール１３０は、溶融樹脂フィルム１０１を、その周面上の搬送経路に沿って搬送するよう配置される。本願において、周面上の搬送経路とは、溶融樹脂フィルムの搬送経路のうち、キャストロールがフィルムを受容する位置から、キャストロールからフィルムが離脱する位置までの経路をいい、図２に示す第一実施形態においては、始点位置２１１から、終点位置２１４までの経路が、周面上の搬送経路となる。
【００２１】
周面上の搬送経路中の２つの位置の距離は、キャストロールの軸に垂直な断面において、一方の位置とキャストロールの軸とを結ぶ線と、他方の位置とキャストロールの軸とを結ぶ線とがなす角度により表現しうる。また、当該角度及びキャストロールの径から、実際の距離を計算しうる。以下の説明においては、ある区域の始点位置と終点位置とについてのこのような角度を単に、当該区域の角度と述べることがある。また、キャストロールの周面上の搬送経路全体の角度は、抱き角と呼ばれる。図２に示す第一実施形態において、キャストロール１３０の抱き角は、θｈで示される角度である。また、周面上の搬送経路中の２つの位置の距離は、溶融樹脂フィルムが当該距離を移動するのに要する時間によっても表現しうる。例えば、溶融樹脂フィルム１０１はキャストロール１３０の周面上の搬送経路の始点位置２１１から終点位置２１４までを１．３秒で通過する場合、始点位置２１１から終点位置２１４までの距離が１．３秒の距離であると表現しうる。また、当該時間とキャストロール周面の移動速度から、実際の距離を計算しうる。
【００２２】
冷却工程においては、フィルムは、通常、キャストロールにピニングされた状態で周面上の搬送経路を搬送される。図２及び図３に示す第一実施形態において、溶融樹脂フィルム１０１のピニングは、静電ピニング、ローラーによるピニング等の既知の方法により行いうる。静電ピニングは、溶融樹脂フィルム１０１がキャストロール１３０に到達するのに先立ち、溶融樹脂フィルムの端部に静電気を付与することにより行いうる。具体的には、図３において矢印Ａ３１で示す位置において、溶融樹脂フィルム１０１の端部に静電気を付与し、それにより、溶融樹脂フィルム１０１がキャストロール１３０に近接した際に端部のみが静電気の作用によりキャストロール１３０に付着するよう操作し、静電ピニングを達成しうる。
【００２３】
溶融樹脂フィルム１０１は、通常、その幅方向の端部のみにおいてキャストロール１３０にピニングされ、したがって溶融樹脂フィルム１０１の内側の面は、端部においてキャストロール１３０に接した状態で搬送される。一方、溶融樹脂フィルム１０１は通常、キャストロール１３０により搬送される際、周囲の空気を同伴して搬送され、したがってキャストロール１３０と溶融樹脂フィルム１０１との間には、矢印Ａ２２で示す方向に空気が流入する。したがって、溶融樹脂フィルム１０１は、幅方向の端部以外の部分においては、その内側の面とキャストロール１３０の周面とが、空気層を介して離隔した状態で搬送される。本願において、溶融樹脂フィルムの「内側」の表面とは、溶融樹脂フィルムの両面のうち、キャストロール側の面をいい、「外側」の表面とは、キャストロールとは反対側の面をいう。また本願において、溶融樹脂フィルムの温度とは、別に断らない限り、外側の表面における温度である。
【００２４】
本発明の製造方法における冷却工程では、周面上の搬送経路中に、区域（Ａ）が設定され、区域（Ａ）において溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間を減圧する。区域（Ａ）は、周面上の搬送経路中の少なくとも一部において設定されるが、通常は周面上の搬送経路の始点位置に近い箇所に設定される。区域（Ａ）の始点位置は、周面上の搬送経路の始点位置と一致してもよいが、周面上の搬送経路の始点位置より上流又は下流にシフトしていてもよい。区域（Ａ）の始点位置は、θａ＋１５°〜θａ−１５°の範囲内であることが好ましく、θａ＋１０°〜θａ−１０°の範囲内であることがより好ましい。また、区域（Ａ）の搬送経路上の長さは、５０ｍｍ〜１０００ｍｍであることが好ましく、３００ｍｍ〜４５０ｍｍであることがより好ましい。図２に示す第一実施形態では、区域（Ａ）の始点位置は周面上の搬送経路の始点位置２１１と同じ位置とし、それより下流の位置２１２までの角度θａの区域を区域（Ａ）と設定している。
【００２５】
図２及び図３に示す第一実施形態では、減圧は、減圧器２２０により行う。減圧器２２０は、区域（Ａ）に沿って設けられ、区域（Ａ）にわたって溶融樹脂フィルム１０１に向かって開いた開口を有し、溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間を囲繞するチャンバー２２１と、当該空間及びチャンバー２２１の外部の空間に連通する導気管２２２とを備える。
【００２６】
減圧器２２０のチャンバー２２１から、導気管２２２を通して矢印Ａ２１の方向に、一定量の空気を導出することにより、区域（Ａ）における溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間を減圧することができる。このような減圧を行うと、溶融樹脂フィルム１０１は減圧器２２０の方向に吸引され、それにより、溶融樹脂フィルム１０１の内側の面とキャストロール１３０との間の空気層の厚さが、減圧を行わない場合に比べて厚くなる。
【００２７】
このような減圧は通常周面上の搬送経路の始点位置に近い箇所において行われるので、空気層の厚さは、周面上の搬送経路の始点位置において最も厚くなり、溶融樹脂フィルム１０１が下流に移動すると、空気層は徐々に薄くなる。また、溶融樹脂フィルム１０１は通常その幅方向の端部のみにおいてキャストロール１３０にピニングされるため、空気層の厚さは、フィルム幅方向の中央部において最も厚くなり、ピニングされた端部においてゼロになる。冷却工程において、このような減圧を行い空気層の厚さを厚くすることにより、溶融樹脂フィルム１０１からキャストロール１３０への熱の伝達が、より緩やかになる。それにより、溶融樹脂フィルム１０１の冷却の速度が、周面上の搬送経路のうち一部分において、より緩やかになる。
【００２８】
好ましい空気層の厚さは、他の製造条件に応じて種々変動しうるので、適切な厚さとなるよう適宜調節することができるが、一例として、周面上の搬送経路の始点位置における、幅方向の中央部の値として、６０μｍ〜３６０μｍであることが好ましく、８０μｍ〜１４０μｍであることがより好ましい。
【００２９】
冷却工程における減圧器２２０のチャンバー２２１内の圧力は、溶融樹脂フィルム１０１の内側の面とキャストロール１３０との間の空気層の厚さが所望の厚さとなるよう適宜調節することができるが、一例として、大気圧とチャンバー内の圧力の差が１ｋＰａ〜１００ｋＰａであることが好ましく、５ｋＰａ〜１５ｋＰａであることが好ましい。
【００３０】
本発明の製造方法における冷却工程ではさらに、硬化フィルムの離脱に際しての硬化フィルムの温度をＴｇ以下とするよう、フィルムの外側表面の温度を制御する。当該温度の制御は、減圧の程度の調節及びキャストロールの温度の調節のみによって行うこともできるが、これらに加えて、周面上の搬送経路中の少なくとも一部の区域において、溶融樹脂フィルムの外側表面を加熱することをさらに行い、これらによって温度の制御を行うこともできる。
【００３１】
図２及び図３に示す第一実施形態では、当該温度の制御は、キャストロール１３０の温度の調節、及び減圧器２２０の下流の、溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間の温度を、温度調節器を用いて調節する区域（以下において、この区域を、「区域（Ｂ）」ということがある）に設けられた温度調節器２３０による温度の調節により行う。この例では、区域（Ｂ）は、区域（Ａ）に隣接した下流の区域であり、即ち位置２１２から位置２１３までの角度θｂの範囲に設定される。θａとθｂとの合計は、抱き角θｈの２／３となるよう調整され、位置２１３は、周面上の搬送経路中の始点位置から３／２の位置となる。温度調節器２３０はこの区域（Ｂ）に沿って設けられ、区域（Ｂ）にわたって溶融樹脂フィルム１０１に向かって開いた開口を有し、溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間を囲繞するチャンバー２３１と、当該空間及びチャンバー２３１の外部の空間に連通する導気管２３２とを備える。
【００３２】
温度が調節された空気を導入する送風装置（不図示）からの空気を、導気管２３２を通して、チャンバー２３１内に導入することにより、区域（Ｂ）における溶融樹脂フィルムの外側の表面の温度を、所望の温度に調節することができる。温度調節器に導入する空気の温度の範囲に特に制限は無い。急激な冷却が必要な場合、周囲の空気を冷却し、室温より低い温度とした空気を導入することもできるが、多くの場合、Ｔｇは室温より高い温度であり、好ましい空気の温度も、通常は室温より高い温度となる。減圧の操作に加えて、区域（Ｂ）における溶融樹脂フィルムの外側の表面の温度の調節と、キャストロール１３０の温度の調節とを併せて行うことにより、フィルムが位置２１４においてキャストロール１３０から離脱する前に、フィルムの温度をＴｇ以下とするよう、温度を制御することができる。
【００３３】
図２及び図３に示す第一実施形態では、区域（Ｂ）の下流は、温度調節器を用いずに冷却を行う区域（以下において、この区域を、「区域（Ｃ）」ということがある）とし、比較的急激な冷却を行う。この例では、区域（Ｃ）は位置２１３から、周面上の搬送経路の終点位置２１４までの角度θｃの範囲に設定される。
【００３４】
本発明の製造方法では、冷却工程において、上に述べた特定の減圧及び温度の制御を行うことにより、面内方向の位相差Ｒｅ及び厚み方向の位相差Ｒｔｈの両方が小さく且つ均一であり、且つ厚さが均一なフィルムの効率的な製造が可能となる。そのような効果が得られる理由は、本発明者の検討によれば、下記に説明する機構によるもの推測される。ただし、本発明は下記の推測によって制限されるものではない。
【００３５】
本発明の効果が得られる機構として推測される事項を、本願実施例で得られた結果を例にとり説明する。図４は、図１〜図３に示す装置を用いて行った本願実施例及び比較例の製造工程において、キャストロール１３０の周面上の搬送経路の様々な点において、溶融樹脂フィルムの外側表面の温度の変化を赤外放射温度計にて測定した結果を示すグラフである。実施例及び比較例における操作の詳細は後述する。
【００３６】
図４において、横軸は、測定点の位置を、位置２１１をゼロとした経過時間で示している。即ち、溶融樹脂フィルムのある点が、位置２１１を通過した後、当該測定点に到達する時間を示している。縦軸は、当該測定点で測定された溶融樹脂フィルムの外側表面の温度を示している。したがって、このグラフにより、溶融樹脂フィルムのある点における温度が、位置２１１を通過した後時間の経過と共にどのように変化するかが示される。図４において、時間ｔ２１１、ｔ２１３及びｔ２１４はそれぞれ、位置２１１、２１３及び２１４に対応する。
【００３７】
図４に示す比較例１は、減圧の操作を行わずに光学フィルムの製造を行った例であり、比較例２は、実施例１よりもキャストロール１３０の温度を高く設定したために時間ｔ２１４においてフィルム温度がＴｇより高くなった例である。これらに対して、実施例１は、本発明で規定される減圧及び温度制御を行った例である。
【００３８】
実施例１では、冷却工程において本発明で規定される減圧を行ったため、比較例１に比べて、溶融樹脂フィルム１０１の冷却の速度が、周面上の搬送経路のうち上流付近において、より緩やかになっている。それにより溶融樹脂フィルム１０１は、より長い時間Ｔｇ以上の温度に保たれ、その結果、位置２１３を通過する際のフィルムの温度Ｔ１は、Ｔｇ以上の温度となっている。実施例１ではさらに、温度制御により、溶融樹脂フィルム１０１は位置２１３を通過した後に急激に冷却され、ｔ２１４より早い時点であるｔ２においてＴｇ以下となり、したがって、キャストロール１３０から離脱する際の温度Ｔ３は、Ｔｇより低い温度となっている。
【００３９】
このような条件において冷却工程を行った場合、複屈折性の緩和が十分に達成され、且つ冷却後の複屈折性の発生も低減され、それにより本発明の効果が得られると推測される。即ち、溶融樹脂フィルム成形工程では、ダイから押し出された溶融樹脂フィルムがキャストロールに搬送されるまでに、引っ張り等の物理的負荷を受け、それにより複屈折性が付与されうるが、その後の冷却工程において、十分長い時間Ｔｇ以上の温度に保たれることにより、かかる複屈折性を緩和することができる。しかしながらそのようなＴｇ以上の高い温度のままのフィルムがキャストロールを離れると、その後の搬送の工程において再び負荷を受け、それにより複屈折性が付与されうる。そこで、フィルムがキャストロールから離脱するときにはＴｇより低い温度となるよう温度を制御することにより、離脱時以降のフィルムを、負荷による影響を受けがたい状態とすることができるので、離脱時以降の複屈折性の発現を抑制することができる。
【００４０】
図４に示す実施例１で例示するように、本発明の製造方法においては、抱き角の上流から２／３の位置において、溶融樹脂フィルムの外側の表面温度がＴｇ以上となるよう、温度制御を行うことが好ましい。このような温度制御を行うことにより、溶融樹脂フィルムの複屈折性の緩和を、十分に達成することができる。図４の例では、抱き角の上流から２／３の位置において、溶融樹脂フィルムの温度がＴｇ以上となり、且つフィルムが離脱する前にフィルムの温度がＴｇ以下となるような制御は、矢印Ａ４１及び矢印Ａ４２を交わって通過する曲線により示される。このような温度の制御は、減圧の操作を行い、さらに必要に応じて区域（Ｂ）での加熱を行い、それにより上流において冷却を緩やかなものとし、且つキャストロールの温度を調節して区域（Ｃ）において比較的急激な冷却を行うことにより達成しうる。特に、減圧の操作と区域（Ｂ）での加熱を組み合わせて行うことにより、Ｒｅ、Ｒｔｈ及びフィルムの厚さを均一なものとする製造を、効率的に行うことができる。具体的には、減圧による効果を大きく得るべく空気層を過度に厚くすると、フィルムのＲｅ、Ｒｔｈ及び厚さにムラが生じたり、フィルムがキャストロールから剥離する等の不具合が生じる可能性があるところ、減圧と組み合わせて加熱を行うことにより、そのようなムラや不具合を低減することができる。
【００４１】
単に溶融樹脂フィルムをＴｇより高い温度範囲に長時間保持することは、減圧の操作を行わなくても、例えば径の非常に大きいキャストロールを用いたり、キャストロールの回転速度を非常に低速にしたりすることによっても達成しうる。しかしながら、そのような冷却を行った場合、冷却のための設備を設置するのにコストがかかる、既存の設備を利用することができない、冷却速度が非常に遅くなる、等の不利益が生じ、結果的に効率的な製造を行うことができない。これに対して、本発明で規定する減圧の操作を行うことにより、ダイ、ピニングの装置及びキャストロールなどの装置として既存のものを既存の配置のまま用いても、高品質な光学フィルムの製造を効率的に行うことが可能となる。
【００４２】
溶融樹脂フィルムが抱き角の上流から２／３の位置を通過する際の温度Ｔ１の上限は、特に限定されないが、緩和を十分に達成し且つその後の速やかな冷却を達成する観点から、好ましくはＴｇ＋５０℃以下、より好ましくはＴｇ＋４５℃以下である。
【００４３】
溶融樹脂フィルムが搬送経路の始点位置２１１を通過した後、抱き角の上流から２／３の位置を通過するまでの時間（図４の例ではｔ２１３の値）は、好ましくは０．８秒以上、より好ましくは１．２秒以上である。当該時間を前記下限以上とすることにより、Ｒｅ及びＲｔｈの値をより小さく均一にし、且つ膜厚のバラツキをさらに低減することができる。一方、製造効率の観点から、当該時間の上限は、例えば２．５秒以下としうる。
【００４４】
冷却工程に用いるキャストロールの直径は、好ましくは３５０ｍｍ〜１２００ｍｍ、より好ましくは６００ｍｍ〜９００ｍｍとしうる。前記上限以下の径のキャストロールは比較的安価に入手及び設置が可能であり、且つ既存のフィルム製造設備に多く採用されているものであるため、安価な製造を実現することができる。また、前記下限以上の直径を有することにより、緩和に必要な時間を容易に確保することができる。
【００４５】
本発明の製造方法においては、フィルムの製造速度は、５０ｍ／分以上であることが好ましく、１００ｍ／分以上であることがより好ましい。ここで、フィルムの製造速度は、冷却工程を終えてキャストロールから離脱するフィルムの搬送速度をいう。本発明の製造方法では、このように速い速度で製造を行っても、面内方向の位相差Ｒｅ及び厚み方向の位相差Ｒｔｈの両方が小さく均一であり、且つ厚さが均一な、高品質の光学フィルムを製造することができる。また、光学フィルムの製造の操作に際しては、ダイからの溶融樹脂フィルムの吐出の速度よりも、キャストロールによる搬送速度のほうが早くなり、そのため溶融樹脂フィルムに複屈折性が付与さることがあるが、本発明の製造方法によれば、そのような操作を行った場合であっても、複屈折性を良好に緩和し、高品質の光学フィルムを製造することができる。
【００４６】
冷却工程におけるキャストロールの温度は、溶融樹脂フィルムの温度を、他の操作と協同して所望の範囲とするのに適した範囲に、適宜調節しうる。具体的には、キャストロールの温度は、好ましくはＴｇ−５０℃以上、より好ましくはＴｇ−３０℃以上であり、一方好ましくはＴｇ−１０℃以下、より好ましくはＴｇ−２０℃以下である。多くの場合、Ｔｇは冷却装置の周囲温度である室温より高い温度であり、好ましいキャストロールの温度も室温より高い温度となる。したがって、通常冷却工程に際しては、適切な加温装置（不図示）により、キャストロールを加温した状態で操作を行う。
【００４７】
冷却工程におけるフィルムの温度は、温度センサにより計測しうる。温度センサとしては、具体的には、赤外放射温度計（例えば、キーエンス社製、製品名「ＩＴ２−５０」）を用いうる。温度センサにより計測された温度を元に、温度調節器による加熱の程度、及び必要であれば減圧の程度及びキャストロールの温度等を適宜調節し、温度の制御を行うことができる。
【００４８】
〔１．４．第一実施形態：減圧器及び温度調節器の構造〕
図２〜図３に示す第一実施形態において、減圧器２２０及び温度調節器２３０はいずれも、溶融樹脂フィルム１０１に向かって開いた開口を有し、溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間を囲繞するチャンバー（２２１又は２３１）と、当該空間及びチャンバーの外部の空間に連通する導気管（２２２又は２３２）とを備える。このように、減圧器及び温度調節器は共通した構造を有したものとしうるので、このようなチャンバー及び導気管を備える装置をキャストロールの周囲に複数設け、例えばその一部を減圧器として用い、他の一部を温度調節器として用いることにより、区域（Ａ）、区域（Ｂ）等の区域の位置及び長さを、必要に応じて調節することもできる。
【００４９】
図５は、本発明の光学フィルムの製造方法の冷却工程において減圧器又は温度調節器として用いうる装置（以下において、単に「調節器」という。）の一例を模式的に示す斜視図である。図６は、図５の例の調節器を、線Ａ５に沿った面で切断した断面図である。図５及び図６に示す調節器５００は、必要に応じて、使用箇所に適合するよう縁部５１２Ｃ及び５１４Ｃ等の各部分における具体的な形状を適宜変更して、図２〜図３に示す第一実施形態において、減圧器又は温度調節器として用いうる。
【００５０】
図５及び図６において、調節器５００は、上面板５１１、側面板５１２及び５１４、底面板５１３及び背面板５１５により構成されるチャンバーを備える。上面板５１１及び底面板５１３の縁部５１１Ｃ及び５１３Ｃは直線状の形状を有する。さらに、側面板５１２及び５１４は、その縁部５１２Ｃ及び５１４Ｃの形状を、キャストロール１３０の周面の形状に適合させた形状としうる。かかる形状を有することにより、調節器５００は、冷却工程において、溶融樹脂フィルム１０１に近接して設置し、溶融樹脂フィルム１０１の外側の表面に近接する空間を囲繞する装置として用いうる。
【００５１】
さらに、調節器５００は、一つの導気管５２１を有する。調節器５００から、導気管５２１を通して空気を導出することにより、調節器５００を減圧器として用いることができる。一方、温度が調節された空気を導入する送風装置（不図示）からの空気を、導気管５２１を通して受容し、調節器５００内に導入することにより、調節器５００を温度調節器として用いることができる。それにより、縁部５１１Ｃ〜５１４Ｃで規定される開口に対応する区域における、溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間の減圧、又は溶融樹脂フィルムの外側の表面の温度の調節を行うことができる。
【００５２】
〔１．５．冷却工程より後の工程〕
本発明の製造方法では、冷却工程の後に、必要に応じて任意の工程を行いうる。例えば、冷却工程の後であってフィルムの巻き取りの前の任意の段階で、硬化フィルムを、キャストロールに続く１以上のロールに順に外接させて搬送することにより、さらなる冷却、エンボスの付与等の任意の工程を行いうる。また、図１において示した自動複屈折計１４１及び膜厚計１４２に加えて又はこれらに代えて、種々の測定装置を搬送経路上に設け、インラインでのフィルムの性状の測定を行うことができる。あるいは、得られた光学フィルムのロール体から光学フィルムを繰り出して、フィルムの一部を切り出し、それをサンプルとして、評価のための測定を行ってもよい。
【００５３】
また、冷却工程において、フィルム端部をピニングすることにより、フィルムの端部はその他の部分に比べて比較的急激に冷却され、且つ寸法拘束を受けやすい状態となる。その結果、フィルム端部は、その他の部分に比べて面内方向の位相差Ｒｅ及び厚み方向の位相差Ｒｔｈが大きくなる傾向がある。そのようなフィルム端部は、必要に応じて切断し、残りの中央部を製品たる光学フィルムとすることができる。
【００５４】
〔２．変形例〕
上述した実施形態は、更に変更して実施してもよい。
例えば、上に述べた第一実施形態においては、加熱のための区域（Ｂ）は、その上流端が区域（Ａ）に隣接し、且つその下流端が抱き角の２／３の範囲に一致した区域として設定されているが、加熱を行う区域の設定の態様は、これに限られない。例えば、区域（Ｂ）の上流が、区域（Ａ）の下流と重複していてもよい。また、区域（Ｂ）の下流端は、抱き角の２／３の位置より上流側であってもよく下流側であってもよい。
【００５５】
また、上に述べた第一実施形態においては、減圧器及び温度調節器をそれぞれ１個ずつ設けたが、減圧器を２個以上設けてもよく、また、温度調節器を２個以上設けてもよい。
また、キャストロール１３０の表面は、通常、鏡面加工がなされていることが多いが、たとえば、溶融樹脂と接触しない箇所、もしくは凹凸が転写されない温度条件にある場合には、キャストロールの表面に梨地加工等を施してもよく、この場合、樹脂フィルムの熱交換率をより一層向上させることができる。このため、樹脂フィルムの熱交換を調節する要素が増えることにより、樹脂フィルムの製造がより一層簡便になるという効果がある。
【００５６】
〔２．１．変形例：調節器〕
本発明の製造方法及び本発明の装置に用いる調節器（減圧器又は温度調節器）は、図２〜図３及び図５〜図６に図示したものに限られず、さらなる追加的な構成要素を有するものであってもよい。
【００５７】
図７は、本発明の光学フィルムの製造方法の冷却工程において用いうる調節器の別の一例を模式的に示す斜視図である。図８は、図７の例の調節器を、線Ａ７に沿った面で切断した断面図である。図７及び図８に示す調節器７００は、チャンバー内に整流板７４１を有する点で、図５及び図６に示す調節器５００と異なる。整流板７４１は、網状の構造、多数の厚み方向に貫通する貫通孔を有する構造、多数のスリットを有する構造等の構造を有するものとしうる。このような整流板をチャンバー内に設けることにより、調節器の開口の全体にわたり均等に、減圧又は温度を調節した気体の導入を行うことができる。
【００５８】
図９は、本発明の光学フィルムの製造方法の冷却工程において用いうる調節器のさらに別の一例を模式的に示す斜視図である。図１０は、図９の例の調節器を、線Ａ９に沿った面で切断した断面図である。図９及び図１０に示す調節器９００は、一つの導気管５２１に代えて、複数の導気管９２１〜９２８を有する点で、図５及び図６に示す調節器５００と異なる。このように複数の導気管を備え、それぞれの導気管から調節器外へ、等しい流量で空気を導出することにより、調節器の開口の全体にわたり均等に減圧を行うことができる。または、それぞれの導気管からチャンバー内へ、同じ温度に調節された空気を導入することにより、調節器の開口の全体にわたり温度を均等とするように気体を導入することができる。
【００５９】
または例えば、調節器を減圧器として用いる場合において、チャンバーの異なる部分から異なる流量の気流を導出することが望まれる場合は、複数の導気管のそれぞれから、そのように異なる流量の気流を導出することもできる。より具体的には例えば、溶融樹脂フィルムの幅方向の端部より中心部のほうが、キャストロールと溶融樹脂フィルムとの間の空気層が厚くなりやすい場合において、導気管９２１、９２４、９２５及び９２８から比較的多い流量の気流を導出し、一方導気管９２２、９２３、９２６及び９２７から比較的少ない流量の気流を導出し、空気層の厚さの差異を低減することができる。
【００６０】
または例えば、調節器を温度調節器として用いる場合において、チャンバーの異なる部分を異なる温度に調節することが望まれる場合は、複数の導気管のそれぞれから、そのように異なる温度に調節された複数種類の気流を導入することもできる。それにより、温度の勾配を設けたり、あるいは逆に不均一な温度分布を均一にしたりすることができる。
【００６１】
図１１は、本発明の光学フィルムの製造方法の冷却工程において用いうる調節器のさらに別の一例を模式的に示す斜視図である。図１２は、図１１の例の調節器を、線Ａ１１に沿った面で切断した断面図である。図１１及び図１２に示す調節器１１００は、一つの導気管５２１に代えて、複数の導気管１０２１〜１０２８を有する点、及びチャンバー内に、上面板５１１及び下面板５１３と平行に延長する隔壁１０５１を有する点で、図５及び図６に示す調節器５００と異なる。隔壁１０５１は、調節器１１００内の空間を、上段の導気管１０２１〜１０２４により外部と連通する上段の空間と、下段の導気管１０２５〜１０２８により外部と連通する下段の空間との２つに離隔する。
【００６２】
調節器１１００のチャンバーの上段及び導気管１０２１〜１０２４と、調節器１１００のチャンバーの下段及び導気管１０２５〜１０２８とは、もし必要であれば、別々の調節器として用いることができる。例えば、上段を減圧器として用い、下段を温度調節器として用いることができる。この態様で本発明の製造方法を行っている途中の段階において、より広い区域において減圧が必要であると判断された場合は、下段をも減圧器として用いるよう、操作条件を変更することもできる。
【００６３】
図１３は、本発明の光学フィルムの製造方法の冷却工程において用いうる調節器のさらに別の一例を模式的に示す斜視図である。図１４は、図１３の例の調節器を、線Ａ１３に沿った面で切断した断面図である。図１３及び図１４に示す調節器１３００は、一つの導気管５２１に代えて、複数の導気管１３２１〜１３２８を有する点、及びチャンバー内に、側面板５１２及び５１４と平行に延長する隔壁１３６１〜１３６３を有する点で、図５及び図６に示す調節器５００と異なる。隔壁１３６１〜１３６３は、調節器１３００内の空間を、導気管１３２１及び１３２５により外部と連通する空間、導気管１３２２及び１３２６により外部と連通する空間、導気管１３２３及び１３２７により外部と連通する空間、及び導気管１３２４及び１３２８により外部と連通する空間の４つに離隔する。
【００６４】
導気管１３２１及び１３２５を通じて導出又は導入する気流の圧力又は温度、導気管１３２２及び１３２６を通じて導出又は導入する気流の圧力又は温度、導気管１３２３及び１３２７を通じて導出又は導入する気流の圧力又は温度、及び導気管１３２４及び１３２８を通じて導出又は導入する気流の圧力又は温度を独立して調節することにより、チャンバー内の圧力又は温度を様々に調節しうる。それにより、圧力又は温度の勾配を設けたり、あるいは逆に不均一な圧力又は温度の分布を均一にしたりすることができる。
【００６５】
本発明の製造方法に用いる調節器はさらに、上に述べた機構のものに限られず、これらとは別の原理の機構に基づくものであってもよい。例えば、温度調節器は、溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する発熱体及び／又は吸熱体を備え、温度の調節を、これらによる発熱及び／又は吸熱により行うものであってもよい。
【００６６】
発熱体の例としては、通電により抵抗加熱等により発熱する発熱体、及び別の熱源により加温された水又は油等の流体の熱媒体から伝導された熱を発する発熱体が挙げられる。一方、吸熱体の例としては、必要に応じて冷却された水等の流体の冷媒により冷却され周囲の温度を下げる吸熱体が挙げられる。
【００６７】
このような発熱体及び／又は吸熱体を備える温度調節器は、複数の区域のいずれかに対応する範囲を囲繞するチャンバーを有していてもよいが、そのようなチャンバーを有さず、溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する発熱体及び／又は吸熱体のみを備えるものであってもよい。
【００６８】
さらなる別の機構の温度調節器としては、チャンバーを有さず、溶融樹脂フィルムに熱風又は冷風を吹き付けるノズルなどの構造を有する温度調節器が挙げられる。
【００６９】
さらには、調節器は、上に述べた複数の機構を組み合わせたものであってもよい。例えば、調節器は、空気を導出する機構及び発熱体の両方をチャンバー内に備え、それにより減圧と加熱とを同じ区域内において同時に行いうるものであってもよい。
【００７０】
〔３．光学フィルムの材料〕
本発明の製造方法において、光学フィルムの材料として用いうる樹脂としては、溶融押出法により成形しうる各種の熱可塑性樹脂を用いることができる。
【００７１】
熱可塑性樹脂の例としては、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリオレフィン樹脂（ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、脂環式ポリオレフィン樹脂等）、ポリカーボネート樹脂、セルロースエステル樹脂、アクリル樹脂（ポリメチルメタクリレート、ポリアクリロニトリル、アクリロニトリル−スチレン共重合体等）及びその他の樹脂（ポリスチレン、ポリ塩化ビニル等）が挙げられる。中でも、液晶表示装置等の表示装置用のフィルムに求められる機械特性、耐熱性、透明度といった品質をバランス良く満たしている観点から、ポリオレフィン樹脂がより好ましく、脂環式ポリオレフィン樹脂が特に好ましい。
【００７２】
脂環式ポリオレフィン樹脂は、主鎖及び側鎖の片方又は両方に脂環式構造を有する脂環式ポリオレフィン重合体を含む樹脂である。脂環式構造としては、例えば飽和脂環炭化水素（シクロアルカン）構造、不飽和脂環炭化水素（シクロアルケン）構造などが挙げられる。中でも、機械強度及び耐熱性の観点から、シクロアルカン構造及びシクロアルケン構造が好ましく、シクロアルカン構造が特に好ましい。
【００７３】
脂環式構造を構成する炭素原子数には、格別な制限はないが、一つの脂環式構造あたり、好ましくは４個以上、より好ましくは５個以上であり、好ましくは３０個以下、より好ましくは２０個以下、特に好ましくは１５個以下である。脂環式構造を構成する炭素原子数が前記の範囲に収まる場合に、機械強度、耐熱性、及びフィルムの成形性等の特性が高度にバランスされ、好適である。
【００７４】
脂環式ポリオレフィン重合体における、脂環式構造を有する構造単位の割合は、使用目的に応じて適宜選択してもよく、好ましくは５５重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。脂環式ポリオレフィン重合体における脂環式構造を有する構造単位の割合を前記の範囲に収めることにより、光学フィルムの透明性及び耐熱性を良好にできる。
【００７５】
脂環式ポリオレフィン重合体としては、例えば、ノルボルネン系重合体、単環の環状オレフィン系重合体、環状共役ジエン系重合体、ビニル脂環式炭化水素系重合体、及び、これらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン系重合体は、透明性と成形性が良好なため、好ましい。
【００７６】
ノルボルネン系重合体としては、例えば、ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体、若しくはノルボルネン構造を有する単量体と任意の単量体との開環重合体、又はそれらの水素化物；ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体、若しくはノルボルネン構造を有する単量体と任意の単量体との付加重合体、又はそれらの水素化物；等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン構造を有する単量体の開環（共）重合体水素化物は、透明性、成形性、耐熱性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、特に好適に用いることができる。ここで（共）重合体とは、重合体及び共重合体のことをいう。
【００７７】
ノルボルネン構造を有する単量体としては、例えば、ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン（慣用名：ノルボルネン）、トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ−３，７−ジエン（慣用名：ジシクロペンタジエン）、７，８−ベンゾトリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ−３−エン（慣用名：メタノテトラヒドロフルオレン）、テトラシクロ［４．４．０．１２，５．１７，１０］ドデカ−３−エン（慣用名：テトラシクロドデセン）、およびこれらの化合物の誘導体（例えば、環に置換基を有するもの）などを挙げることができる。ここで、置換基としては、例えば、アルキル基、アルキレン基、極性基などを挙げることができる。また、これらの置換基は、同一または相異なって複数個が環に結合していてもよい。さらに、ノルボルネン構造を有する単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００７８】
前記の極性基の種類としては、例えば、ヘテロ原子、またはヘテロ原子を有する原子団などが挙げられる。ヘテロ原子としては、例えば、酸素原子、窒素原子、硫黄原子、ケイ素原子、ハロゲン原子などが挙げられる。極性基の具体例としては、カルボキシル基、カルボニルオキシカルボニル基、エポキシ基、ヒドロキシル基、オキシ基、エステル基、シラノール基、シリル基、アミノ基、ニトリル基、スルホン基などが挙げられる。
【００７９】
ノルボルネン構造を有する単量体と開環共重合可能な任意の単量体としては、例えば、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテン等のモノ環状オレフィン類及びその誘導体；シクロヘキサジエン、シクロヘプタジエン等の環状共役ジエン及びその誘導体；などが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００８０】
ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体、及び、ノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な任意の単量体との開環共重合体は、例えば、単量体を公知の開環重合触媒の存在下に重合することにより得ることができる。
【００８１】
ノルボルネン構造を有する単量体と付加共重合可能な任意の単量体としては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン等の炭素原子数２〜２０のα−オレフィン及びこれらの誘導体；シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン等のシクロオレフィン及びこれらの誘導体；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン等の非共役ジエン；などが挙げられる。これらの単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。これらの中でも、α−オレフィンが好ましく、エチレンがより好ましい。
【００８２】
ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体、及び、ノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な任意の単量体との付加共重合体は、例えば、単量体を公知の付加重合触媒の存在下に重合することにより得ることができる。
【００８３】
ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体の水素添加物、ノルボルネン構造を有する単量体とこれと開環共重合可能な任意の単量体との開環共重合体の水素添加物、ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体の水素添加物、およびノルボルネン構造を有する単量体とこれと共重合可能な任意の単量体との付加重合体の水素添加物は、これらの重合体の溶液に、例えば、ニッケル、パラジウム等の遷移金属を含む公知の水素添加触媒を混合して、炭素−炭素不飽和結合を好ましくは９０％以上水素添加することによって、得ることができる。
【００８４】
ノルボルネン系重合体の中でも、構造単位として、Ｘ：ビシクロ［３．３．０］オクタン−２，４−ジイル−エチレン構造と、Ｙ：トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカン−７，９−ジイル−エチレン構造とを有し、これらの構造単位の含有量が、ノルボルネン系重合体の構造単位全体に対して９０重量％以上であり、かつ、Ｘの含有割合とＹの含有割合との比が、Ｘ：Ｙの重量比で１００：０〜４０：６０であるものが好ましい。このようなノルボルネン系重合体を用いることにより、長期的に寸法変化がなく、光学特性の安定性に優れる光学フィルムを得ることができる。
【００８５】
脂環式ポリオレフィン重合体の分子量は、使用目的に応じて適宜選定されうる。脂環式ポリオレフィン重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１０，０００以上、より好ましくは１５，０００以上、特に好ましくは２０，０００以上であり、好ましくは１００，０００以下、より好ましくは８０，０００以下、特に好ましくは５０，０００以下である。重量平均分子量がこのような範囲にあるときに、光学フィルムの機械的強度及び成型加工性が高度にバランスされ、好適である。ここで、前記の重量平均分子量は、溶媒としてシクロヘキサン（試料である重合体が溶解しない場合はトルエン）を用いたゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーで測定した、ポリイソプレン又はポリスチレン換算の値である。
【００８６】
また、脂環式ポリオレフィン重合体の分子量分布（重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ））は、好ましくは１．０以上、より好ましくは１．１以上、特に好ましくは１．２以上であり、好ましくは１０．０以下、より好ましくは４．０以下、特に好ましくは３．５以下である。分子量分布を前記範囲の下限値以上にすることにより、重合体の生産性を高めてコストを下げることができる。また、上限値以下にすることにより、低分子成分の量を抑制して緩和時間の短い成分を減らすことができるので、高温曝露時の配向緩和を低減させることが可能となる。
【００８７】
光学フィルムを構成する樹脂は、本発明の効果を著しく損なわない限り、上述した重合体以外に任意の成分を含んでいてもよい。任意の成分の例を挙げると、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、分散剤、塩素捕捉剤、難燃剤、結晶化核剤、強化剤、ブロッキング防止剤、防曇剤、離型剤、顔料、有機又は無機の充填剤、中和剤、滑剤、分解剤、金属不活性化剤、汚染防止剤、および抗菌剤などが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。ただし、任意の成分の量は本発明の効果を損なわない範囲であり、重合体１００重量部に対して、通常５０重量部以下、好ましくは３０重量部以下、より好ましくは２０重量部以下、特に好ましくは１０重量部以下である。また、下限はゼロである。
【００８８】
光学フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度は、使用目的に応じて適宜選択されうるものであり、好ましくは８０℃以上、より好ましくは１００℃以上、また、好ましくは２５０℃以下である。ガラス転移温度がこのような範囲にある樹脂のフィルムは、高温下での使用における変形及び応力が生じ難く、耐久性に優れる。
【００８９】
〔４．光学フィルム〕
本発明の製造方法により得られる光学フィルムの厚さは、使用目的に応じて適宜調整でき、好ましくは１０μｍ〜１０００μｍ、より好ましくは１０〜８０ｍｍとしうる。
【００９０】
光学フィルムの寸法は、特に制限はないが、通常は、長尺の光学フィルムとしうる。それにより、効率的な製造を行うことができる。「長尺」とは、幅に対して、少なくとも５倍以上の長さを有するものをいい、好ましくは１０倍若しくはそれ以上の長さを有し、具体的にはロール状に巻き取られて保管又は運搬される程度の長さを有するものをいう。光学フィルムの幅方向の寸法は、使用目的に応じて適宜調整でき、好ましくは３００〜３０００ｍｍ、より好ましくは９００〜２３００ｍｍとしうる。
【００９１】
本発明の製造方法により得られる光学フィルムは、その膜厚のバラツキが小さいものとすることができる。膜厚のバラツキの指標としては、例えば、フィルムの幅方向及び長さ方向に格子状に整列した測定点において膜厚を測定し、その最大値及び最小値の差を採用しうる。かかる格子状の測定点は、フィルム幅方向については、フィルムの幅方向中央部からフィルムの幅の７０％程度の範囲にわたり６０ｍｍ間隔、フィルム長さ方向については、１０〜１００ｍｍ間隔の３か所としうる。当該膜厚のバラツキは、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは０．１μｍ以下とすることができる。膜厚の測定は、膜厚計（例えば、明産株式会社製、ＲＣ−１  ＲＯＴＡＲＹ  ＣＡＬＩＰＥＲ）を用いて行いうる。
本発明の製造方法により得られる光学フィルムは、その面内方向の位相差Ｒｅ及び厚み方向の位相差Ｒｔｈの両方を、小さく均一な値とすることができる。具体的には、Ｒｅについては、好ましくは２ｎｍ以下、より好ましくは１ｎｍ未満とすることができる。また、Ｒｔｈについては、好ましくは５ｎｍ以下、より好ましくは１ｎｍ未満とすることができる。Ｒｅ及びＲｔｈは、自動複屈折計（王子計測機器社製、ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ）を用いて波長５９０ｎｍにおいて測定した値を採用しうる。
【００９２】
光学フィルムは、好ましくは８５％〜１００％、より好ましくは９０％〜１００％の全光線透過率を有する。光線透過率は、ＪＩＳ  Ｋ０１１５に準拠して、分光光度計（日本分光社製、紫外可視近赤外分光光度計「Ｖ−５７０」）を用いて測定できる。
【００９３】
光学フィルムの具体的な用途は、特に制限は無く、低く均一なＲｅ及びＲｔｈが求められる各種の用途に用いることができる。例えば、偏光板保護フィルム、及び従来より用いられるガラス基板の代替としての樹脂フィルム基板等の構成要素として、テレビ受像機、携帯電話等の各種機器における液晶表示装置等の表示装置において用いることができる。
【実施例】
【００９４】
以下、実施例を示して本発明について具体的に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施例によって限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更しうる。以下に述べる操作は、特に断らない限り、常温常圧の環境において行った。
【００９５】
＜実施例１＞
図１に模式的に示す光学フィルム製造装置（図１に模式的に示す溶融樹脂フィルム成形装置１１０及び図１〜図３に模式的に示す冷却装置２００を含む）を用いて、光学フィルムの製造を行なった。
【００９６】
（１−１．溶融樹脂フィルム成形工程）
光学フィルムの材料の樹脂として、ノルボルネン系重合体（ノルボルネン系モノマーの開環重合体の水素添加物、商品名「ＺＥＯＮＯＲ（登録商標）」、日本ゼオン社製、ガラス転移温度（Ｔｇ）は１４０℃）のペレットを用意した。シリンダー内径が９０ｍｍ、Ｌ／Ｄ（長さ／径）が３２の単軸押出成形機（日本製鋼所製）１１１において、このペレットを、バレル温度２８０℃で溶融させ、溶融樹脂とした。この溶融樹脂を、ポリマーフィルター及びギヤポンプ（不図示）を経て、ダイ温度２８０℃のＴダイ１１２に供給し、Ｔダイの内部でフィルム状に広がるように導き、Ｔダイ１１２のリップ部分から吐出することにより、幅３４０ｍｍの溶融樹脂フィルム１０１を連続的に成形した。
【００９７】
（１−２．冷却工程）
図２及び図３に模式的に示す冷却装置２００を用いて、冷却工程を行った。冷却装置２００において、キャストロール１３０としては、直径９００ｍｍのものを用いた。キャストロール１３０の周面上の搬送経路の始点位置２１１から終点位置２１４までのうち、始点位置２１１から位置２１２までの区域を区域（Ａ）、その下流の、位置２１２から位置２１３までの区域を区域（Ｂ）、その下流の、位置２１３から位置２１４までの区域を区域（Ｃ）と設定した。区域（Ａ）の角度θａは４５°、区域（Ｂ）の角度θｂは１３５°、区域（Ｃ）の角度θｃは９０°とし、したがって抱き角（区域（Ａ）、区域（Ｂ）及び区域（Ｃ）の全体の角度）θｈは２７０°であった。区域（Ａ）に沿って、チャンバー２２１及び導気管２２２を備える減圧器２２０を配置し、区域（Ｂ）に沿って、チャンバー２３１及び導気管２３２を備える温度調節器２３０を配置した。減圧器２２０のチャンバー２２１及び温度調節器２３０のチャンバー２３１はいずれも、溶融樹脂フィルム１０１に向かって開いた開口を有し、溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間を囲繞するよう配置した。
【００９８】
工程（１−１）で得た溶融樹脂フィルム１０１に、連続的に、図３の矢印Ａ３１で示す端部において静電気を付与し、冷却装置２００のキャストロール１３０に導いた。溶融樹脂フィルム１０１が回転するキャストロール１３０に到達した時点で、その端部は、静電ピニングされキャストロール１３０に付着した。キャストロール１３０を軸１３１を中心に回転させることにより、溶融樹脂フィルム１０１をキャストロール１３０の周面上の搬送経路に沿って搬送し、溶融樹脂フィルムを冷却し、硬化フィルムとした。得られた硬化フィルム１０２は、位置２１４においてキャストロール１３０から離脱するよう導いた（冷却工程）。
【００９９】
冷却工程において、キャストロール１３０の表面温度は１００℃に調節した。また、キャストロール１３０の回転速度（周面の移動速度）は１６６７ｍｍ／秒とした。したがって、溶融樹脂フィルム１０１は、キャストロール１３０の周面上の搬送経路の始点位置２１１から終点位置２１４までを、約１．３秒で通過した。
【０１００】
冷却工程において、区域（Ａ）においては減圧器２２０のチャンバー２２１から、導気管２２１を通して矢印Ａ２１の方向に、一定量の空気を導出した。それにより、区域（Ａ）における溶融樹脂フィルムの外側の表面に近接する空間を減圧し、位置２１１におけるキャストロール１３０と溶融樹脂フィルム１０１との間の空気層の厚さが、最大０．１ｍｍ（フィルム幅方向中央における値）となった。
【０１０１】
冷却工程において、区域（Ｂ）においては、温度調節器２３０のチャンバー２３１に、導気管２３２を通して矢印Ａ２２の方向に、温度を調節した空気を導入し、それにより、区域（Ｂ）において溶融樹脂フィルム１０１を加温した。加温の条件を適宜設定し、それにより、冷却工程において、溶融樹脂フィルム１０１が位置２１３に達するまでＴｇ以上の表面温度を保ち、且つ、得られた硬化フィルム１０２が、位置２１４においてキャストロール１３０から離脱する際の温度がＴｇ以下となった。
【０１０２】
（１−３．巻き取り）
冷却工程においてキャストロール１３０から離脱した硬化フィルム１０２を、巻き取り機にて巻き取り、光学フィルムのロール１５１とした。
【０１０３】
＜比較例１＞
工程（１−２）において、減圧器２２０からの空気の導出を行わなかった他は、同様に操作して、光学フィルムの製造を行った。位置２１１におけるキャストロール１３０と溶融樹脂フィルム１０１との間の空気層の厚さは、最大０．０５ｍｍ（フィルム幅方向中央における値）となった。
【０１０４】
＜比較例２＞
工程（１−２）において、キャストロールの温度を１２０℃に変更した他は、同様に操作して、光学フィルムのロールを得た。
【０１０５】
〔得られたフィルムの評価〕
実施例１、比較例１及び比較例２は、一連の光学フィルムの製造において製造条件を変化させることにより行い、その結果、複数の製造条件で製造された長尺の光学フィルムが連続したもののロールが得られた。ロールからフィルムを巻出し、実施例１、比較例１及び比較例２の製造条件で得られたフィルムのそれぞれの後部（もっとも後に製造されたもの）について、以下の方法により、面内方向位相差Ｒｅ、厚み方向位相差Ｒｔｈ、及び膜厚の測定を行った。
【０１０６】
Ｒｅ及びＲｔｈは、自動複屈折計（王子計測機器社製、ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ）を用いて波長５９０ｎｍにおいて測定した。膜厚は、膜厚計（明産株式会社製、ＲＣ−１  ＲＯＴＡＲＹ  ＣＡＬＩＰＥＲ）を用いて測定した。測定位置は、５列×３行の１５の測定点とした。具体的には、得られた幅３４０ｍｍの光学フィルムの、サンプルの幅方向の一方の縁から、５０ｍｍの位置の列(1)、１１０ｍｍの位置の列(2)、１７０ｍｍの位置の列(3)、２３０ｍｍの位置の列(4)及び２９０ｍｍの位置の列(5)のそれぞれにおいて、サンプルの最後部の行(a)、及び最後部より１０ｍｍ前の行(b)、及び最後部より１００ｍｍ前の行(c)において測定を行った。実施例１、比較例１及び比較例２における測定結果を、それぞれ表１〜３に示す。
【０１０７】
【表１】
2015202627.tif 000003
【０１０８】
【表２】
2015202627.tif 000004
【０１０９】
【表３】
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【０１１０】
表１〜表３中、厚みの単位はいずれもμｍ、Ｒｅ及びＲｔｈの単位はいずれもｎｍである。
【０１１１】
〔温度の変化〕
実施例及び比較例の製造工程において、キャストロール１３０の周面上の搬送経路の様々な点において溶融樹脂フィルムの外側表面の温度の変化を、赤外放射温度計（キーエンス社製、製品名「ＩＴ２−５０」）にて測定した結果を、図４に示す。
図４においては、実施例１、比較例１、及び比較例２での測定結果を、それぞれひし形でプロットした線、三角形でプロットした線、及び四角形でプロットした線で示す。
【０１１２】
図４において、横軸は、測定点の位置を、位置２１１をゼロとした経過時間で示している。即ち、溶融樹脂フィルムのある点が、位置２１１を通過した後、当該測定点に到達する時間を示している。縦軸は、当該測定点で測定された溶融樹脂フィルムの外側表面の温度を示している。したがって、このグラフにより、溶融樹脂フィルムのある点における温度が、位置２１１を通過した後時間の経過と共にどのように変化するかが示される。図４において、時間ｔ２１１、ｔ２１３及びｔ２１４はそれぞれ、位置２１１、２１３及び２１４に対応する。
【０１１３】
図４に示す通り、比較例１では、減圧の操作を行わなかったため、溶融樹脂フィルムの温度がキャストロールにより急激に冷却され、位置２１３に到達する前に溶融樹脂フィルムの温度がＴｇ以下に下がった。その結果、表２に示される通りＲｅ及びＲｔｈのいずれも大きな値となった。
【０１１４】
比較例２では位置２１３に到達した時点での溶融樹脂フィルムの温度がＴｇ以上であったものの、その温度が位置２１４に達した時点でＴｇよりも高い温度であった。その結果、表３に示される通り、Ｒｅ及びＲｔｈのいずれも大きな値となった。
【０１１５】
これらに対して、実施例１では、位置２１３に到達した時点での溶融樹脂フィルムの温度がＴｇ以上の温度Ｔ１であり、且つ、位置２１４より上流の位置（図４中のｔ２に対応する位置）において溶融樹脂フィルムの温度がＴｇに達し、Ｔｇより低い温度で位置２１４においてキャストロールから離脱した。これにより、キャストロールにおいてフィルムの複屈折が十分緩和し、且つキャストロールを離脱した後の異方性の付与も少なく、その結果、表１に示される通り、Ｒｅ及びＲｔｈのいずれも小さく均一なフィルムが得られた。
【符号の説明】
【０１１６】
１０  光学フィルム製造装置
１１０  溶融樹脂フィルム成形装置
１０１  溶融樹脂フィルム
１１１  押出成形機
１１２  ダイ
１３０  キャスティングドラム
１４１  自動複屈折計
１４２  膜厚計
１５１  光学フィルムのロール
２００  冷却装置
２１１  周面上の搬送経路の始点位置
２１２  周面上の搬送経路の位置
２１３  周面上の搬送経路中の始点位置から３／２の位置
２１４  周面上の搬送経路の終点位置
２２０  減圧器
２２１  チャンバー
２２２  導気管
２３０  温度調節器
２３１  チャンバー
２３２  導気管
５００  調節器（減圧器又は温度調節器）
５１１  上面板
５１１Ｃ  上面板の縁部
５１２  側面板
５１２Ｃ  側面板の縁部
５１３  底面板
５１３Ｃ  底面板の縁部
５１４  側面板
５１４Ｃ  側面板の縁部
５１５  背面板
５２１  導気管
７００  調節器（減圧器又は温度調節器）
７４１  整流板
９００  調節器（減圧器又は温度調節器）
９２１〜９２８  導気管
１１００  調節器（減圧器又は温度調節器）
１０２１〜１０２８  導気管
１０５１  隔壁
１３００  調節器（減圧器又は温度調節器）
１３２１〜１３２８  導気管
１３６１〜１３６３  隔壁
θａ  区域（Ａ）の角度
θｂ  区域（Ｂ）の角度
θｃ  区域（Ｃ）の角度
【図１】
2015202627.tif 000006
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
2015202627.tif 000010
【図６】
2015202627.tif 000011
【図７】
2015202627.tif 000012
【図８】
2015202627.tif 000013
【図９】
2015202627.tif 000014
【図１０】
2015202627.tif 000015
【図１１】
2015202627.tif 000016
【図１２】
2015202627.tif 000017
【図１３】
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【図１４】
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