(57)【要約】      （修正有）【課題】樹脂中に高分子結晶微粒子を分散することで、配向方向に熱伝導異方性が生じにくく、流動方向と垂直方向にも熱伝導性が高くなることを特徴とする樹脂組成物を提供する。【解決手段】アスペクト比の大きな形状のポリマー結晶が放射状に集合してなるポリマー微粒子を含む熱可塑性樹脂および／または熱硬化性樹脂からなる熱伝導樹脂組成物。これまでのポリマー微粒子に比べて少ない充填量で成形時に面の垂直方向にも水平方向にも熱伝導が優れた樹脂組成物を提供することができる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
アスペクト比の大きな形状のポリマー結晶が放射状に集合してなるポリマー微粒子を含む熱可塑性樹脂および／または熱硬化性樹脂からなる熱伝導樹脂組成物。
【請求項２】
前記アスペクト比の大きな形状のポリマー結晶の形状が、針状、板状リボン状、繊維状、鱗片状、花びら状及び棒状のいずれかであるところの請求項1に記載の熱伝導樹脂組成物。
【請求項３】
前記ポリマー微粒子が、芳香族ポリエステル、芳香族ポリイミド、芳香族ポリアミド、芳香族ポリアゾメチンから選択される１種以上からなることを特徴とする請求項1又は請求項２に記載の熱伝導樹脂組成物。
【請求項４】
前記ポリマー微粒子の融点が２００℃以上、または、５％重量減少温度が３５０℃以上であることを特徴とする請求項1〜３のいずれかに記載の熱伝導樹脂組成物。
【請求項５】
前記熱可塑性樹脂が、液晶性ポリマー、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンスルフィドなどのスーパーエンジニアリング及びエンジニアリングプラスチックから選択される１種以上からなることを特徴とする請求項1〜４のいずれかに記載の熱伝導樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、絶縁性を有する熱伝導性樹脂部材に関する。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性樹脂組成物をパソコンやディスプレーの筐体、電子デバイス材料、自動車の内外装、など種々の用途に使用する際、プラスチックは金属材料など無機物と比較して熱伝導性が低いため、発生する熱を逃がしづらいことが問題となる。そこで高熱伝導性無機物を大量に熱可塑性樹脂中に配合することで、高熱伝導性樹脂組成物を得ようとする試みが広くなされている。通常はグラファイトや炭素繊維等の導電性かつ高熱伝導性物質を添加する方法が用いられるが、このような方法では得られた樹脂組成物が導電性を示してしまうため、電子デバイス材料等の電気絶縁性が要求される用途では利用が制限される。一方で電気絶縁性かつ高熱伝導性の無機物を添加するような方法で高熱伝導性樹脂組成物を得ようとすると、通常高熱伝導性無機物を５０体積％以上もの高含有量で樹脂中に配合する必要がある。しかしながら、無機物を大量に配合するために、成形性を損ない得られた成形体が脆くなることや、高比重化してしまうなど軽量化の観点から好ましいものではなかった。そこで、無機物を用いずに樹脂の熱伝導率を向上させる技術が検討されている。
【０００３】
例えば、有機材料で高熱伝導率を達成する方法として、特許文献１に、超高度に配向したポリマー繊維を充填した高熱伝導性を有するプラスチックコンパウンドが開示されている。これは、ＰＯＬＹＭＥＲ、Ｖｏｌ．１９、１５５頁（１９７８年）に記載されている超高度に配向したポリマー繊維が、その繊維軸方向に熱伝導率が向上するという性質を利用したものである。しかしながら、超高度に配向したポリマー繊維は、その繊維軸に垂直な方向には熱伝導率が低下するため、有機絶縁組成物中にポリマー繊維を一方向に配列させることにより、配列方向には熱伝導率の優れた有機絶縁材料を得ることができるが、それ以外の方向には熱伝導率は逆に低下してしまうという問題があった。このような熱伝導材料の形状に由来する熱伝導の異方性の発現については、鱗片状の形状をした窒化ホウ素などの無機物についても同様で、熱伝導の方向性制御の観点で課題となっている。
【０００４】
これに対して、異方性のある熱伝導材の熱伝導性を制御するための試みは、いくつか報告例がある。特許文献２、３には、ポリベンズオキサゾール（ＰＢＯ）繊維を、シートの垂直方向に織り込むことにより配列させて厚み方向の熱伝導性を向上させたシートについて報告されている。また、特許文献４には、異方性のある無機物についてバインダーを用いて２次粒子化することで等方的な熱伝導粒子を作製している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開昭６１−２９６０６８号公報
【特許文献２】特開２００３−１６６１７８号公報
【特許文献３】特開２００４−６０１１１号公報
【特許文献４】特表２００８−５１０８７８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上記のような方法では、製造工程が煩雑であることや、得られる成形体がシート形状に限られる等の制約があった。また、成形時にかかる機械的なせん断力により粒子が崩壊する恐れなどがあった。
【０００７】
本発明は、上記のような課題を解決するためのものであり、樹脂中に高分子結晶微粒子を分散することで、配向方向に熱伝導異方性が生じにくく、流動方向と垂直方向にも熱伝導性が高くなることを特徴とする樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記のような問題を解決すべく鋭意研究した結果、アスペクト比の大きな形状のポリマー結晶が放射状に集合してなるポリマー結晶微粒子を樹脂に分散することにより、成形時にフィラーが配向せず、結果的に等方的な熱伝導を示すことを見出し、本発明に至った。
【０００９】
すなわち、本発明は、以下の技術的手段から構成される。
〔１〕  アスペクト比の大きな形状のポリマー結晶が放射状に集合してなるポリマー微粒子を含む熱可塑性樹脂および／または熱硬化性樹脂からなる熱伝導樹脂組成物。
〔２〕  前記アスペクト比の大きな形状のポリマー結晶の形状が、針状、板状リボン状、繊維状、鱗片状、花びら状及び棒状のいずれかであるところの前記〔１〕に記載の熱伝導樹脂組成物。
〔３〕  前記ポリマー微粒子が、芳香族ポリエステル、芳香族ポリイミド、芳香族ポリアミド、芳香族ポリアゾメチンから選択される１種以上からなることを特徴とする前記〔１〕又は前記〔２〕に記載の熱伝導樹脂組成物。
〔４〕  前記ポリマー微粒子の融点が２００℃以上、または、５％重量減少温度が３５０℃以上であることを特徴とする前記〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載の熱伝導樹脂組成物。
〔５〕  前記熱可塑性樹脂が、液晶性ポリマー、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンスルフィドなどのスーパーエンジニアリング及びエンジニアリングプラスチックから選択される１種以上からなることを特徴とする前記〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載の熱伝導樹脂組成物。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、成形時に面の垂直方向にも水平方向にも熱伝導が優れた樹脂組成物を提供することができる。また、本発明のポリマー結晶微粒子は絶縁性であることから、絶縁性に優れた熱伝導成形体を提供することができる。また、本発明を構成するポリマー微粒子は、アスペクト比の大きな結晶が放射状に広がっている形態的特徴を有していことから、従来の微粒子に比べて、少ない添加量であっても、放射状結晶の先端部分の接触によって熱伝導パスを形成しやすいために少ない充填量で効率よく熱伝導性を向上させる効果がある。また、ＰＢＯ繊維や窒化ホウ素のように単独では異方性を示すような熱伝導フィラーと混合して使用することで、流動方向への配向を抑制する効果が期待でき、上記のような既存の熱伝導材でも流動方向と垂直方向の熱伝導性を向上させるための助剤としても提供できる。さらには、非絶縁性の熱伝導性フィラー（例えば炭素繊維やカーボンナノチューブ等）と本発明の絶縁性ポリマー微粒子を混合して用いることで、熱伝導パスは形成しても電気伝導パスは形成しないために、絶縁性を保ちつつ、高い熱伝導性を有する組成物を提供することができる。さらには、本ポリマー微粒子の形態的特徴を利用し、ごく少量の樹脂によって微粒子をバインドして多孔質体を形成させることで、空隙を有した低誘電率熱伝導部材を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】製造例１のポリマー微粒子の電子顕微鏡写真。
【図２】製造例２のポリマー微粒子の電子顕微鏡写真。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本実施の形態の樹脂組成物は、ポリマー結晶微粒子をマトリックス樹脂成分中に分散してなるものである。
【００１３】
ポリマー結晶微粒子は、アスペクト比の大きな形状である針状、或いは板状の結晶が放射状に集合した微粒子であるが、微粒子を構成する結晶の形状は上記形状に限定されることはなく、リボン状、繊維状、鱗片状、花びら状、棒状などアスペクト比が大きい結晶から構成されていてもよい。
【００１４】
ポリマー結晶微粒子は、アスペクト比の大きな形状の結晶が、放射状に集合した形態であることにより、結晶の分子鎖配向が全体として等方的となり、熱伝導性を中心とする諸物性も等方的となることを特徴としている。
【００１５】
ポリマー微粒子のサイズは、大きすぎるとマトリックス樹脂と混合したときに物性の低下や成形時の分散性の低下につながり、また、小さすぎるとマトリックス樹脂との界面の親和性が良くない場合、熱伝導の向上効果が低下しやすいことから、好ましくは、０．１〜５００μｍ、より好ましくは、０．５〜１００μｍである。
【００１６】
ポリマー微粒子を構成する結晶のアスペクト比も樹脂組成物の物性や成形性などに影響することから、好ましくは、５〜１００００、より好ましくは５〜１０００である。
【００１７】
ポリマー結晶微粒子は、結晶性に優れており、このような結晶性微粒子を製造する方法としては、溶液からの結晶化を利用した方法が好ましい。例えば、ＵＳＰａｔ．４６７３７２４に記載されている溶液重合結晶化法がそれにあたる。この方法は、ポリマーの原料となるモノマーをポリマーに対して貧溶媒に溶解させて溶液重合を行うことで、重合過程でオリゴマーが析出して結晶化することを利用した方法である。結晶成長と同時に結晶内で固相重合が進行するため、最終的にえられた結晶微粒子は高分子量であるという特徴がある。この方法を利用して、本発明のポリマー微粒子を作製するためには、オリゴマーが析出するときの過飽和度を制御する必要があり、これは、重合溶媒、重合濃度、重合温度、ポリマーの構造などを調整することにより制御することができる。これらの条件については、ポリマーの構造などによって異なるため、一義的に定義することは難しく、適宜条件を調整する必要があるが、適用可能な溶媒やその他重合条件の主要な例としては次のようなものが挙げられる。
【００１８】
ポリマー結晶微粒子を構成するポリマーとしては、芳香族ポリエステル、芳香族ポリイミド、芳香族ポリアミド、芳香族ポリアゾメチンなどが挙げられる。これらポリマーは、耐熱性が高く、通常融点を示さない。このようなポリマーであることの長所としては、結晶性が高く熱伝導率が高いこと、さらには、分散させるマトリックス樹脂が、スーパーエンジニアリングプラスチックのような成形温度の高い樹脂であっても適用できる点にある。
【００１９】
重合溶媒としては、原料モノマーと不要な反応を起こさずモノマーを溶解させ、モノマー同士が互いに重合する条件（例えば、重合温度）にて安定であり、さらに重合にて生成したポリイミドを固体（例えば、粉体や粒体等）として析出させることができるものであればいかなるものであってもよく何ら制限されるものではないが、原料モノマーと不要な反応を起こさず、かつ、原料モノマー同士が互いに重合する重合温度（通常は高温）にて安定であることからは、高沸点（該重合温度よりも高い）の有機溶媒が好ましく、芳香族化合物たる原料モノマーを安定に十分溶解させることからは芳香族化合物を含むものであることが好ましい（前記溶媒が芳香族化合物からなる場合はさらに好ましい。）。該芳香族化合物としては、例えばジイソプロピルナフタレン、ジエチルナフタレン、エチルーイソプロピルナフタレン、シクロヘキシルジフェニル、ジエチルビフェニル、トリエチルビフェニル、ジベンジルトルエンよりなる群より選ばれる１又は２以上のものの混合物であってもよい。
【００２０】
重合温度としては、原料モノマーが重合し、且つ、溶媒や原料モノマーが不要な副反応を引き起こすことない温度である必要があり、取り扱うポリマーの構造によって異なるが、通常好ましくは２００〜４００℃、より好ましくは、２４０〜３６０℃である。
【００２１】
重合濃度としては、低濃度過ぎるとポリマー結晶微粒子が析出しない傾向があり、また、高濃度過ぎると、結晶性が低いか或いは球状の微粒子が得られる傾向があることから、好ましくは０．１〜５０ｗｔ％であり、より好ましくは０．５〜１０ｗｔ％である。
【００２２】
なお、本結晶性微粒子は、耐熱性が高く、成形プロセスにおける材料にかかる熱に対して、性能を損なうことなく維持することができる。この特徴は、例えばエンジニアリングプラスチックやスーパーエンジニアリングプラスチックなど、成形温度が２００℃以上必要な樹脂の場合に、熱により結晶性微粒子が融解したり分解したりすることがなく、性能を維持したまま樹脂に複合化できることを意味し、有機系フィラーとしては優れた耐熱性を有していると言える。一般的に、耐熱性の指標としては融点や熱分解温度が挙げられる。また、融点は必ずしも有する必要がなく、分解点よりも融点が高い場合は、分解点によって耐熱性を示すことができる。
【００２３】
具体的には、本結晶性微粒子の耐熱性は、融点を示す場合は、融点が２００℃以上であり、また、融点が分解点よりも大きい場合、５％重量減少温度で示される分解点は３５０℃以上である。
【００２４】
前記の結晶性微粒子は、熱可塑性樹脂および／または熱硬化性樹脂と混合し、得られた樹脂組成物が熱伝導材料として使用できる。
【００２５】
熱可塑性樹脂としては、ポリスチレンなどの芳香族ビニル系樹脂、ポリアクリロニトリルなどのシアン化ビニル系樹脂、ポリ塩化ビニルなどの塩素系樹脂、ポリメチルメタクリレート等のポリメタアクリル酸エステル系樹脂やポリアクリル酸エステル系樹脂、ポリエチレンやポリプロピレンや環状ポリオレフィン樹脂等のポリオレフィン系樹脂、ポリ酢酸ビニルなどのポリビニルエステル系樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂及びこれらの誘導体樹脂、ポリメタクリル酸系樹脂やポリアクリル酸系樹脂及びこれらの金属塩系樹脂、ポリ共役ジエン系樹脂、マレイン酸やフマル酸及びこれらの誘導体を重合して得られるポリマー、マレイミド系化合物を重合して得られるポリマー、非晶性半芳香族ポリエステルや非晶性全芳香族ポリエステルなどの非晶性ポリエステル系樹脂、結晶性半芳香族ポリエステルや結晶性全芳香族ポリエステルなどの結晶性ポリエステル系樹脂、脂肪族ポリアミドや脂肪族−芳香族ポリアミドや全芳香族ポリアミドなどのポリアミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリアルキレンオキシド系樹脂、セルロース系樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂、ポリフェニレンスルフィド系樹脂、ポリケトン系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリアミドイミド系樹脂、ポリエーテルイミド系樹脂、ポリエーテルケトン系樹脂、ポリエーテルエーテルケトン系樹脂、ポリビニルエーテル系樹脂、フェノキシ系樹脂、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂、液晶ポリマー、及びこれら例示されたポリマーのランダム・ブロック・グラフト共重合体、などが挙げられる。これら熱可塑性樹脂は、それぞれ単独で、あるいは２種以上の複数を組み合わせて用いることができる。２種以上の樹脂を組み合わせて用いる場合には、必要に応じて相溶化剤などを添加して用いることもできる。これら熱可塑性樹脂は、目的に応じて適宜使い分ければよい。
【００２６】
また、熱硬化性樹脂としては、また、熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、熱硬化性ポリイミド類、熱硬化型変性ＰＰＥ類、および熱硬化型ＰＰＥ類などが挙げられ、これらから１種を単独で用いても、２種以上を適宜組み合わせて用いても良い。
【００２７】
また、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂を組み合わせて使うことも可能であり、例えば、未架橋ゴム成分を熱可塑性樹脂と溶融ブレンドし、その後架橋させる、或いは、ブレンドと同時に動的架橋させるなどして得られる樹脂組成物がそれにあたる。熱可塑性樹脂としては上述した樹脂種が適用でき、熱硬化性樹脂としては、上述した樹脂種以外にも、例えば、アクリルゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム、イソプレンゴム、ウレタンゴム、エチレン−プロピレンゴム、エピクロロヒドリンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、クロロプレンゴム、シリコーンゴム、スチレン−ブタジエンゴム、多硫化ゴム、天然ゴム、ブタジエンゴム、ブチルゴム、フッ素ゴムなどが挙げられ、これらを単独で用いても良いし、ブレンドして用いても良い。
【００２８】
ポリマー結晶微粒子の含有量は、樹脂に対して１〜９９ｗｔ％であることが好ましく、樹脂組成物として成形できるのであれば、含有量に制限されることはない。例えば、５〜５０ｗｔ％程度の含有量であれば、成形加工時の樹脂組成物の流動性が大きく損なわれることなく成形することができ、効率よく熱伝導性を向上させることができる。すなわち、球状等の等方性の微粒子を用いて、熱伝導性の樹脂組成物を形成することもできるが、同程度の熱伝導性をもつ樹脂組成物にするには、充填量を多くしなければならい。本発明のポリマー結晶微粒子は、少ない充填量でも放射状に伸びた結晶の先端同士が接触し、熱伝導のパスが生じるため、少ない充填量では粒子同士の接触が望めない球状等の等方性の微粒子に比べて少ない充填量で熱伝導性が向上する。また、５％よりも低い含有量であれば、既存の熱伝導フィラーと配合することで、その熱伝導微粒子が熱伝導異方性を示す場合は、等方的な分散状態とすることができ、且つ、自身が熱伝導パスを形成するため、熱伝導を損なうことはない。すなわち、既存の熱伝導微粒子の異方性の解消や添加量の低減化するための助剤としても適用できる。一方、５０〜９９％程度の含有率であれば、バインダー樹脂によって微粒子同士がつながった多孔体を作製することができ、熱伝導性の高い多孔体として利用することができる。このような多孔体は、材料の軽量化に貢献することができる。
【００２９】
本発明のポリマー結晶微粒子を用いた場合は、無機物と違って大量に配合しても、成形性を損なわず、成形体が脆くなることもなく、高比重化することもない。
【００３０】
また、本結晶性微粒子は、高熱伝導性無機物や有機系熱伝導性物質と混合して使用することができる。例えば、無機物であれば、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、酸化ベリリウム、ダイヤモンド、カーボン繊維、カーボンナノチューブなどが挙げられ、有機系熱伝導物質としては、ＰＢＯ繊維や超高分子量ポリエチレン繊維などが挙げられる。
【００３１】
ポリマー結晶微粒子とマトリックス樹脂を混合し複合体とする方法としては、溶液ブレンド法、及び、溶融成形法があるが、どの方法を用いても構わない。ただし、溶液ブレンド法においては、溶剤を除去する工程を経る必要があり、製造プロセスの煩雑さやコストを考慮すると溶融ブレンド法による方法が好ましい。
【００３２】
溶融ブレンド法としては、連続式の２軸押出混練機や１軸押出混練機、又は、バッチ式のニーダーミルなど、樹脂を溶融混練しうる方法であれば何でも適用することができる。
【００３３】
溶液ブレンド法としては、ポリマーが溶解する溶媒であれば何ら問題はないが、ポリマー結晶微粒子との親和性が高い方が、分散性の観点からは好ましい。その様な溶媒としては、例えば、Ｎ−メチルピロリドン、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、ジグライム、γ−ブチロラクトン、メチルエチルケトン、トルエンなどが挙げられる。
【００３４】
樹脂組成物の成型法としては、一般に行われている成形加工法であれば何でも適用することができる。例えば、射出成形、ブロー成形、押出成形、真空成形、プレス成形、カレンダー成形等が利用できる。これらの中でも成形サイクルが短く生産効率に優れることから、射出成形法により射出成形することが好ましい。
【００３５】
本発明の樹脂組成物の熱伝導率は、流動方向（ＭＤ）と流動方向に垂直方向（ＴＤ）の方向での熱伝導率の比が小さくなるのが特徴である。この場合、流動方向は成形方法によって説明が必要な部分もあるが、例えば、射出成形であれば、樹脂が金型に充填される流れの方向であり、板状成形体であれば、板の面方向がＭＤとなり、面に対して垂直方向（厚み方向）がＴＤとなる。また、シートやフィルムを作製するプレス成型であれば、同じく加圧されて溶融した樹脂が延びて流れる方向がＴＤであり、その方向と垂直方向（厚み方向）がＴＤである。さらには、溶液キャスト法においては、キャストしたときに溶液が延びる面方向がＭＤとなり、その垂直方向である厚み方向がＴＤとなる。
【実施例】
【００３６】
以下、実施例及び比較例により本発明の詳細を説明するが、これらによって本発明が限定されるものではない。
【００３７】
（ａ）ポリマー結晶微粒子の製造
（製造例１）
アセトキシ安息香酸（東京化成製）３ｇとアルキルナフタレン混合物（松村石油株式会社製Ｂ−２８ＡＮ）８９．６ｇを２００ｃｃの円筒状ガラス管に入れ、Ａｒ雰囲気のもと、３３０℃に加温したバスで加温した。途中、撹拌してアセトキシ安息香酸を完全に溶解させた。５時間静置後、得られた懸濁液を冷却し、析出物を濾過して回収した。アセトンで数回洗浄し、生成物を得た。収率は、７０％であった。ＳＥＭ観察により、針状結晶が放射状に成長した形状であることを確認した（図１）。針状結晶の長さはおよそ２０μｍ、幅が０．１〜１μｍであり、アスペクト比は２０以上であった。また、５％重量減少温度は、４８０℃であった。（原料Ａ）
【００３８】
（製造例２）
アセトキシ安息香酸を１．２ｇとしたこと以外は、製造例１と同様の操作で検討した。その結果、収率６０％で生成物を得た。ＳＥＭ観察により、針状結晶が独立してなる形状であることを確認した（図２）。針状結晶の長さはおよそ３０μｍ、幅０．２〜２ミクロンであり、アスペクト比は１５以上であった。また、５％重量減少温度は、４７８℃であった。（原料Ｂ）
【００３９】
［熱分解温度］
高分子微粒子の５％重量減少温度を、ＴＧ−ＤＴＡ測定により評価した。測定には、リガク社製のＴＧ−３７２０を使用し、窒素気流下、昇温速度１０℃／ｍｉｎにて実施した。
【００４０】
（ｂ）ポリマー微粒子含有樹脂組成物の調製
（実施例１）
ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）（サビック製ＵＬＴＥＭ１０００、樹脂A）２ｇをＮＭＰ２０ｇ中に溶解させた溶液と、ＮＭＰ２０ｇに製造例１で作成した微粒子を０．５ｇ分散させた溶液とを混合し、メタノール５００ｃｃ中に投入した。得られた沈殿物を濾集し、１００℃で真空乾燥した。この沈殿物を、真空ホットプレスにて３６０℃、０．５ＭＰａの圧力で真空プレスし、０．３ｍｍのシートを作成した。
【００４１】
（実施例２）
実施例１で、製造例１の微粒子を２ｇを用いたこと以外は、同様の操作を行い、０．３ｍｍのシートを作成した。
【００４２】
（比較例１）
ＰＥＩのペレットを真空ホットプレスにてシート化し、０．３ｍｍの厚みのものを得た。
【００４３】
（比較例２）
実施例１で、製造例１で作成した微粒子の代わりに、製造例２で作成した微粒子を用いたこと以外は、同様の操作を行い、０．３ｍｍのシートを作成した。
【００４４】
（比較例３）
実施例１で、製造例１で作成した微粒子の代わりに、製造例２で作成した微粒子を用い、且つ、添加量を２ｇとしたこと以外は、同様の操作を行い、０．３ｍｍのシートを作成した。
【００４５】
［熱伝導率測定］
シート厚み方向の熱伝導率をＪＩＳ Ｒ １６１１：２０１１に準拠して、キセノンフラッシュ法にて測定した。熱拡散率は、ＮＥＴＺＳＣＨ社製キセノンフラッシュアナライザーＬＦＡ４４７を用いて実施した。熱伝導率の算出は、比熱測定及び密度測定の結果をもとに行った。サンプルサイズは、１０ｍｍφの円盤状であった。また、シートの面内方向の熱伝導率はべテル社製ＴｈｅｒｍｏｗａｖｅＡｎａｌｙｚｅｒを用いて実施した。
【００４６】
［比熱測定］
示差熱熱量測定（ＤＳＣ）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２３に準拠した方法にてサンプルの比熱を測定した。ＤＳＣは、ＰＥＲＫＩＮ−ＥＬＭＥＲ社製ＤＳＣ７を用いて実施した。
【００４７】
［密度］
ＪＩＳ  Ｋ  ７１１２Ａの方法に準拠し、水中置換法によって密度を測定した。用いた浸漬液はエタノールで、ｍｅｔｔｌｅｒ社製電子天秤ＡＥ−２４０型を用いて測定した。
【００４８】
各実施例および比較例で作製した樹脂組成物の物性評価の結果を表１に示した。ポリマー結晶を添加しない系（比較例１）よりも、ポリマー結晶を添加した系（実施例１，２）の方が熱伝導率が向上している。さらには、製造例２で合成した独立の針状結晶からなるポリマー結晶を分散した比較例２、３では、製造例１で合成した放射状のポリマー結晶を分散した実施例１，２の結果よりも厚み方向の熱伝導が大きくなっており、本フィラーの効果が確認された。
【００４９】
【表１】
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【産業上の利用可能性】
【００５０】
本発明の高熱伝導性樹脂組成物は、樹脂フィルム、樹脂成形品、樹脂発泡体、塗料やコーティング剤、などさまざまな形態で、電子材料、磁性材料、触媒材料、構造体材料、光学材料、医療材料、自動車材料、建築材料、等の各種の用途に幅広く用いることが可能である。本発明で得られた高分子材料は、現在広く用いられている射出成形機や押出成形機等の一般的なプラスチック用成形機が使用可能であるため、複雑な形状を有する製品への成形も容易である。家電、ＯＡ機器部品、ＡＶ機器部品、自動車内外装部品、等の射出成形品等に好適に使用することができる。特に多くの熱を発する家電製品やＯＡ機器において、外装材料として好適に用いることができる。
【図１】
2015105363.tif 000004
【図２】
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