(57)【要約】【課題】発電時間が進行しても、反応ガスが所定の流体流路以外を流れることを有効に阻止して、発電性能を維持できる高分子電解質形燃料電池を提供する。【解決手段】第１セパレータ３０とＭＥＡの両方に接触するように設けられた環状の第１シール部材５０、第１セパレータ３０及びＭＥＡに囲まれた部分に形成された第１隙間部５２に配置された第１仕切り部材５３と、第２セパレータ４０とＭＥＡの両方に接触するように設けられた環状の第２シール部材５１、第２セパレータ４０及びＭＥＡに囲まれた部分に形成された第２隙間部５５に配置された第２仕切り部材５６とを備え、全ての第１仕切り部材５３及び全ての第２仕切り部材５６は、固体高分子電解質膜１１の厚み方向から見て、重ならないように配置されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子電解質膜、前記固体高分子電解質膜の一方の面上に配置された第１電極、及び、前記固体高分子電解質膜の他方の面上に配置された第２電極、を含む膜電極接合体と、
前記第１電極上に設けられ、第１ガス流路が形成された第１セパレータと、
前記第２電極上に設けられ、第２ガス流路が形成された第２セパレータと、
前記第１セパレータと前記膜電極接合体の両方に接触するように設けられた環状の第１シール部材と、
前記第２セパレータと前記膜電極接合体の両方に接触するように設けられた環状の第２シール部材と、
前記第１シール部材、前記第１セパレータ及び前記膜電極接合体に囲まれた部分に形成された第１隙間部に、前記第１隙間部を伝って迂回する反応ガスの流れを遮断するように配置された１以上の第１仕切り部材と、
前記第２シール部材、前記第２セパレータ及び前記膜電極接合体に囲まれた部分に形成された第２隙間部に、前記第２隙間部を伝って迂回する反応ガスの流れを遮断するように配置された１以上の第２仕切り部材と、
を備え、
全ての前記第１仕切り部材及び全ての前記第２仕切り部材は、前記固体高分子電解質膜の厚み方向から見て、重ならないように配置されている、
高分子電解質形燃料電池。
【請求項２】
前記第１ガス流路は、複数の直線部及び１以上の第１折り返し部を有する屈曲形状であり、
前記第２ガス流路は、複数の直線部及び１以上の第２折り返し部を有する屈曲形状であり、
前記第１折り返し部及び前記第２折り返し部は、上流側の前記直線部及び下流側の前記直線部を接続し、通流する反応ガスが上流側の前記直線部から下流側の前記直線部へ折り返すように形成され、
前記第１セパレータは、上流側の前記直線部及び下流側の前記直線部の間に配置された第１リブ部が形成されており、
前記第２セパレータは、上流側の前記直線部及び下流側の前記直線部の間に配置された第２リブ部が形成されており、
前記第１仕切り部材は、前記第１リブ部が延びる方向の前記折り返し部と反対側に配置され、
前記第２仕切り部材は、前記第２リブ部が延びる方向の前記折り返し部と反対側に配置されている、
請求項１に記載の高分子電解質形燃料電池。
【請求項３】
前記第１リブ部の幅方向の中心を通り、かつ、前記第１リブ部の延伸方向に延びる仮想線を第１中心線と定義し、前記第２リブ部の幅方向の中心を通り、かつ、前記第２リブ部の延伸方向に延びる仮想線を第２中心線と定義した場合に、
前記第１仕切り部材は、前記第１中心線上に配置され、
前記第２仕切り部材は、前記第２中心線上に配置されている、
請求項２に記載の高分子電解質形燃料電池。
【請求項４】
１以上の前記第１仕切り部材は、前記第１隙間部のうち、前記第１ガス流路の出口側より入口側に近い部分に偏って配置され、
１以上の前記第２仕切り部材は、前記第２隙間部のうち、前記第２ガス流路の出口側より入口側に近い部分に偏って配置されている、
請求項１から３のいずれか１項に記載の高分子電解質形燃料電池。
【請求項５】
前記膜電極接合体は、前記固体高分子電解質膜の外周領域上に配置された環状の枠体を含む、請求項１から４のいずれか１項に記載の高分子電解質形燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高分子電解質形燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、少なくとも水素を含む燃料ガスと、少なくとも酸素を含む酸化剤ガスとを反応させて、電気と熱を作り出し、燃料の持つ化学エネルギーを直接あるいは間接的に電気エネルギーに変換するので、高い発電効率を得ることができる。
【０００３】
また、高分子電解質形燃料電池は、高分子電解質膜の両面に、アノード、及び、カソードが形成された膜電極接合体（ＭＥＡ）と、アノード、及び、カソードにそれぞれ燃料ガス、及び、酸化剤ガスを供給排出する流路が形成されたセパレータとで構成される。
【０００４】
セパレータと膜電極接合体との間には、燃料ガスや酸化剤ガスが、外部や、互いの空間にリークすることを防止するためのシール部材が設けられる（例えば、特許文献１）。
【０００５】
図１２は、特許文献１に開示された従来の高分子電解質形燃料電池の要部概略断面図である。
【０００６】
図１２に示すように、特許文献１に開示された従来の高分子電解質形燃料電池は、膜電極接合体（ＭＥＡ）１と、この膜電極接合体（ＭＥＡ）１を挟持する第１および第２セパレータ２，３とを備えている。この膜電極接合体（ＭＥＡ）１は、固体高分子電解質膜４と、この固体高分子電解質膜４を挟むように配設されるカソード側電極５およびアノード側電極６を有する。
【０００７】
また、カソード側電極５は、第１セパレータ２と接触する面側に位置するガス拡散層５ａと、固体高分子電解質膜４と接触する面側に位置する電極触媒層５ｂとから構成され、アノード側電極６は、第２セパレータ３と接触する面側に位置するガス拡散層６ａと、固体高分子電解質膜４と接触する面側に位置する電極触媒層６ｂとから構成される。
【０００８】
また、固体高分子電解質膜４は、カソード側電極５およびアノード側電極６の外周からはみ出すはみ出し部を有しており、第１および第２セパレータ２，３には、はみ出し部に対応して溝部２ａ，３ａが形成されている。
【０００９】
そして、溝部２ａ，３ａには液状シール７が塗布されて、固体高分子電解質膜４のはみ出し部が密着されるとともに、カソード側電極５およびアノード側電極６のガス拡散層５ａ，６ａと電極触媒層５ｂ，６ｂとの端面が密着されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００１−３１９６６７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
ところで、反応ガスが所定の流体流路以外を流れることを阻止するシール部材は、局所的な応力集中を受けて劣化し易いため、初期状態では発電性能を維持することができていても、発電時間が進行すると共に局所的な応力集中負荷がかかることで電解質膜等にクリープ現象が発生し、各材料の構造破壊によるメカニカル強度の低下を招く可能性があるた
めである。
【００１２】
そして、各材料の劣化により反応ガス等が漏れてくる可能性があり、発電性能を維持することができなくなる恐れがある。
【００１３】
本発明は、上記従来の課題に鑑み、発電時間が進行しても、反応ガスが所定の流体流路以外を流れることを有効に阻止して、発電性能を維持することが可能な高分子電解質形燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上記目的を達成するために、本発明の高分子電解質形燃料電池は、第１セパレータと膜電極接合体の両方に接触するように設けられた環状の第１シール部材、前記第１セパレータ及び前記膜電極接合体に囲まれた部分に形成された第１隙間部に、前記第１隙間部を伝って迂回する反応ガスの流れを遮断するように配置された１以上の第１仕切り部材と、第２セパレータと前記膜電極接合体の両方に接触するように設けられた環状の第２シール部材、前記第２セパレータ及び前記膜電極接合体に囲まれた部分に形成された第２隙間部に、前記第２隙間部を伝って迂回する反応ガスの流れを遮断するように配置された１以上の第２仕切り部材とを備え、全ての前記第１仕切り部材及び全ての前記第２仕切り部材は、前記固体高分子電解質膜の厚み方向から見て、重ならないように配置されている。
【００１５】
これにより、仕切り部材に局所的に応力集中負荷がかかることを防いで、仕切り部材の材料劣化を抑制できるので、初期状態だけでなく、発電時間が進行しても、反応ガスが所定の流体流路以外を流れることを有効に阻止して、発電性能を維持することができる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明にかかる高分子電解質形燃料電池によれば、発電時間が進行しても、反応ガスが所定の流体流路以外を流れることを有効に阻止して、発電性能を維持することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の実施の形態１による高分子電解質形燃料電池の基本構造の一例を模式的に示す断面図
【図２】図１の高分子電解質形燃料電池の一部拡大断面図
【図３】図２の高分子電解質形燃料電池の、ＭＥＡとセパレータとを締結する前の状態を示す一部拡大断面図
【図４】同実施の形態の高分子電解質形燃料電池の第１変形例の、ＭＥＡとセパレータとを締結する前の状態を示す一部拡大断面図
【図５】（ａ）図１のＡ−Ａ線断面図（ｂ）図１のＢ−Ｂ線断面図
【図６】同実施の形態の高分子電解質形燃料電池の第２変形例の、ＭＥＡとセパレータとを締結する前の状態を示す一部拡大断面図
【図７】同実施の形態の高分子電解質形燃料電池の第３変形例の、ＭＥＡとセパレータとを締結する前の状態を示す一部拡大断面図
【図８】同実施の形態の高分子電解質形燃料電池の第４変形例の、ＭＥＡとセパレータとを締結する前の状態を示す一部拡大断面図
【図９】同実施の形態の高分子電解質形燃料電池を複数個連結した燃料電池スタックの基本構造を示す分解斜視図
【図１０】（ａ）本発明の実施の形態２にかかる高分子電解質形燃料電池の第１セパレータへの第１シール部材と第１仕切り部材の配置位置を示す平面図（ｂ）同実施の形態の高分子電解質形燃料電池の第２セパレータへの第２シール部材と第２仕切り部材の配置位置を示す平面図
【図１１】同実施の形態の高分子電解質形燃料電池の第１セパレータへの第１シール部材と第１仕切り部材の配置位置を示す要部拡大平面図
【図１２】従来の高分子電解質形燃料電池の要部概略断面図
【発明を実施するための形態】
【００１８】
第１の発明は、固体高分子電解質膜、前記固体高分子電解質膜の一方の面上に配置された第１電極、及び、前記固体高分子電解質膜の他方の面上に配置された第２電極、を含む膜電極接合体と、前記第１電極上に設けられ、第１ガス流路が形成された第１セパレータと、前記第２電極上に設けられ、第２ガス流路が形成された第２セパレータと、前記第１セパレータと前記膜電極接合体の両方に接触するように設けられた環状の第１シール部材と、前記第２セパレータと前記膜電極接合体の両方に接触するように設けられた環状の第２シール部材と、前記第１シール部材、前記第１セパレータ及び前記膜電極接合体に囲まれた部分に形成された第１隙間部に、前記第１隙間部を伝って迂回する反応ガスの流れを遮断するように配置された１以上の第１仕切り部材と、前記第２シール部材、前記第２セパレータ及び前記膜電極接合体に囲まれた部分に形成された第２隙間部に、前記第２隙間部を伝って迂回する反応ガスの流れを遮断するように配置された１以上の第２仕切り部材と、を備え、全ての前記第１仕切り部材及び全ての前記第２仕切り部材が、前記固体高分子電解質膜の厚み方向から見て、重ならないように配置されている、高分子電解質形燃料電池である。
【００１９】
上記構成により、仕切り部材である充填シール等により局所な応力集中負荷がかからず材料劣化が起こらないため、初期状態だけでなく、発電時間が進行しても発電性能を維持することができる。
【００２０】
第２の発明は、特に第１の発明において、前記第１ガス流路が、複数の直線部及び１以上の第１折り返し部を有する屈曲形状であり、前記第２ガス流路が、複数の直線部及び１以上の第２折り返し部を有する屈曲形状であり、前記第１折り返し部及び前記第２折り返し部が、上流側の前記直線部及び下流側の前記直線部を接続し、通流する反応ガスが上流側の前記直線部から下流側の前記直線部へ折り返すように形成され、前記第１セパレータが、上流側の前記直線部及び下流側の前記直線部の間に配置された第１リブ部が形成されており、前記第２セパレータが、上流側の前記直線部及び下流側の前記直線部の間に配置された第２リブ部が形成されており、前記第１仕切り部材が、前記第１リブ部が延びる方向の前記折り返し部と反対側に配置され、前記第２仕切り部材が、前記第２リブ部が延びる方向の前記折り返し部と反対側に配置されている、高分子電解質形燃料電池である。
【００２１】
上記構成により、上流側の直線部及び下流側の直線部を接続し、通流する反応ガス等が上流側の前記直線部から下流側の前記直線部へ折り返すように形成された場所での反応ガス等が漏れる可能性が非常に低くなるため、良好な発電性能を確保することができる。
【００２２】
第３の発明は、特に第２の発明において、前記第１リブ部の幅方向の中心を通り、かつ、前記第１リブ部の延伸方向に延びる仮想線を第１中心線と定義し、前記第２リブ部の幅方向の中心を通り、かつ、前記第２リブ部の延伸方向に延びる仮想線を第２中心線と定義した場合に、前記第１仕切り部材が、前記第１中心線上に配置され、前記第２仕切り部材が、前記第２中心線上に配置されている、高分子電解質形燃料電池である。
【００２３】
上記構成により、上流側の直線部及び下流側の直線部を接続し、通流する反応ガス等が上流側の前記直線部から下流側の前記直線部へ折り返す屈曲部から離れた場所で反応ガス等が漏れる可能性が非常に低くなるため、更に良好な発電性能を確保することができる。
【００２４】
第４の発明は、特に第１から第３のいずれか１つの発明において、１以上の前記第１仕切り部材が、前記第１隙間部のうち、前記第１ガス流路の出口側より入口側に近い部分に
偏って配置され、１以上の前記第２仕切り部材が、前記第２隙間部のうち、前記第２ガス流路の出口側より入口側に近い部分に偏って配置されている、高分子電解質形燃料電池である。
【００２５】
上記構成により、圧損差が比較的大きい上流部で発生する可能性が高い反応ガス等の漏れをより抑えることができ、良好な発電性能を確保することができる。
【００２６】
第５の発明は、特に第１から第４のいずれか１つの発明において、前記膜電極接合体は、前記固体高分子電解質膜の外周領域上に配置された環状の枠体を含む、高分子電解質形燃料電池である。
【００２７】
上記構成により、膜電極接合体の構造が異なっていた場合でも、良好な発電性能を確保することができる。
【００２８】
以下、本発明の高分子電解質形燃料電池の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、この実施の形態によって本発明が限定されるものではない。
【００２９】
（実施の形態１）
図１は、本発明の実施の形態１による高分子電解質形燃料電池の基本構造の一例を模式的に示す断面図である。図２は、図１の高分子電解質形燃料電池の一部拡大断面図である。図３は、図２の高分子電解質形燃料電池の、ＭＥＡとセパレータとを締結する前の状態を示す一部拡大断面図である。
【００３０】
図４は、同実施の形態の高分子電解質形燃料電池の第１変形例の、ＭＥＡとセパレータとを締結する前の状態を示す一部拡大断面図である。図５（ａ）は、図１のＡ−Ａ線断面図であり、図５（ｂ）は図１のＢ−Ｂ線断面図である。
【００３１】
図６は、同実施の形態の高分子電解質形燃料電池の第２変形例の、ＭＥＡとセパレータとを締結する前の状態を示す一部拡大断面図である。図７は、同実施の形態の高分子電解質形燃料電池の第３変形例の、ＭＥＡとセパレータとを締結する前の状態を示す一部拡大断面図である。図８は、同実施の形態の高分子電解質形燃料電池の第４変形例の、ＭＥＡとセパレータとを締結する前の状態を示す一部拡大断面図である。
【００３２】
本実施の形態にかかる高分子電解質形燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと、空気などの酸素を含む酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることにより、電力と熱とを同時に発生させる高分子電解質形燃料電池である。なお、本発明は、固体高分子電解質形燃料電池に限定されるものではなく、種々の燃料電池に適用可能である。
【００３３】
本実施の形態にかかる高分子電解質形燃料電池は、ＭＥＡ（膜電極接合体）１０と、それを挟んで配置される一対の第１セパレータ３０、第２セパレータ４０とを備えている。
【００３４】
また、ＭＥＡ１０は、固体高分子電解質膜１１と、固体高分子電解質膜１１の両面に形成された一対の第１電極層１２、第２電極層１３とを備えている。一対の電極層（第１電極層１２、第２電極層１３）の一方はアノード電極であり、他方はカソード電極である。それぞれの電極層は逆であっても構わない。
【００３５】
さらに、第１電極層１２は、第１触媒層１４と第１ガス拡散層１５とを備え、第２電極層１３は、同様に第２触媒層１６と第２ガス拡散層１７とを備えている。
【００３６】
第１触媒層１４は、固体高分子電解質膜１１の一方の表面に形成され、第１触媒層１４
上に第１ガス拡散層１５が形成されている。同様に第２触媒層１６は、固体高分子電解質膜１１の他方の表面に形成され、第２触媒層１６上に第２ガス拡散層１７が形成されている。
【００３７】
特に固体高分子電解質膜１１は、第１触媒層１４、第２触媒層１６及び第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７よりもサイズが大きく、外周領域が第１触媒層１４、第２触媒層１６及び第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７からはみ出している。
【００３８】
なお、固体高分子電解質膜１１は、第１触媒層１４、第２触媒層１６及び第１ガス拡散層１５第２ガス拡散層１７よりもサイズを大きくする必要はなく、固体高分子電解質膜１１周縁部に枠体２０を設けていても構わない。
【００３９】
第１セパレータ３０は、第１ガス拡散層１５上に、第２セパレータ４０は、第２ガス拡散層１７上にそれぞれ設けられている。第１セパレータ３０と固体高分子電解質膜１１との間には第１シール部材５０が、第２セパレータ４０と固体高分子電解質膜１１、または固体高分子電解質膜１１周縁部にある枠体２０との間には第２シール部材５１がそれぞれ設けられている。
【００４０】
そして、図５に示すように第１シール部材５０、第１セパレータ３０及びＭＥＡ１０に囲まれた部分に形成された第１隙間部５２に、この第１隙間部５２を伝って迂回する反応ガス等の流れを遮断するように１以上の第１仕切り部材５３を、第２シール部材５１、第２セパレータ４０及びＭＥＡ１０に囲まれた部分に形成された第２隙間部５５に、この第２隙間部５５を伝って迂回する反応ガス等の流れを遮断するように１以上の第２仕切り部材５６をそれぞれ設ける。
【００４１】
そして、固体高分子電解質膜１１の厚さ方向から見て、第１仕切り部材５３、第２仕切り部材５６が固体高分子電解質膜１１の厚み方向から見て、それぞれが重ならないように、またそれぞれが接触しないよう配設されている。
【００４２】
なお、第１仕切り部材５３は、第２仕切り部材５６と固体高分子電解質膜１１の厚み方向から見て重ならなければ第１隙間部５２のどこに設置しても構わないし、第２仕切り部材５６は、第１仕切り部材と固体高分子電解質膜１１の厚み方向から見て重ならない、または、接触ければ第２隙間部５５のどこに設置しても構わない。
【００４３】
第１シール部材５０が、固体高分子電解質膜１１と接触するとともに、加工公差や組み立て公差等の関係から第１隙間部５２が形成され、第２シール部材５１が、固体高分子電解質膜１１と接触するとともに、加工公差や組み立て公差等の関係から第２隙間部５５が形成される。
【００４４】
形成された第１隙間部５２に、固体高分子電解質膜１１の厚み方向から見て、第１仕切り部材５３と第２仕切り部材５６が固体高分子電解質膜１１の厚み方向から見て、それぞれが重ならないようにそれぞれが配設されていることでガスの回り込み現象を抑えるだけでなく、第１仕切り部材５３と第２仕切り部材５６が固体高分子電解質膜１１を介してそれぞれが対峙していないため、固体高分子電解質膜１１の局所な応力集中負荷を発生させることが無く、固体高分子電解質膜１１の劣化を抑制することができ、初期状態だけでなく、発電時間が進行しても発電性能を維持することができる。
【００４５】
次に、高分子電解質形燃料電池を構成する各部材についてより詳しく説明する。
【００４６】
固体高分子電解質膜１１は、好ましくは、水素イオン伝導性を有する固体高分子電解質
膜である。固体高分子電解質膜１１としては、特に限定されるものではないが、例えば、パーフルオロカーボンスルホン酸からなるフッ素系高分子電解質膜（例えば、米国ＤｕＰｏｎｔ社製のＮａｆｉｏｎ（登録商標）、旭化成（株）製のＡｃｉｐｌｅｘ（登録商標）、旭硝子（株）製のＦｌｅｍｉｏｎ（登録商標）など）や各種炭化水素系電解質膜を使用することができる。
【００４７】
固体高分子電解質膜１１の材料は、水素イオンを選択的に移動させるものであればよい。固体高分子電解質膜１１の形状は、特に限定されるものではないが、本実施の形態１では略矩形とする。
【００４８】
第１触媒層１４、第２触媒層１６は、好ましくは、水素又は酸素の酸化還元反応に対する触媒を含む層である。第１触媒層１４、第２触媒層１６は、好ましくは外縁（第１触媒層周縁部１４ａ，第２触媒層周縁部１６ａ）が、固体高分子電解質膜１１の厚さ方向から見て、第１シール部材５０、第２シール部材５１の中心部（第１シール部材中心部５０ａ、第２シール部材中心部５１ａ）よりも内側に位置するように設けられる。
【００４９】
第１触媒層１４、第２触媒層１６の外縁（第１触媒層周縁部１４ａ，第２触媒層周縁部１６ａ）が第１シール部材５０、第２シール部材５１のそれぞれ中心部よりも外側にあると、多孔質な第１触媒層１４、第２触媒層１６の内部を通過した反応ガスが外側に抜けやすくなり、（外部リーク）ガスロスが生じる。
【００５０】
また、第１触媒層１４、第２触媒層１６は、特に限定されるものではないが、例えば、白金系金属触媒を坦持したカーボン粉末とプロトン導電性を有する高分子材料とを主成分とした多孔質部材により構成することができる。第１触媒層１４、第２触媒層１６は、導電性を有し、且つ水素及び酸素の酸化還元反応に対する触媒能を有するものであればよい。
【００５１】
第１触媒層１４、第２触媒層１６の形状は、特に限定されるものではないが、本実施の形態１では略矩形とする。第１触媒層１４、第２触媒層１６は、固体高分子電解質膜１１の表面に触媒層形成用インクを塗工又はスプレーするなどして形成することができる。また、一般的な転写法により作製しても良い。
【００５２】
第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７は、好ましくは、炭素繊維を基材として用いずに構成したいわゆる基材レスガス拡散層で構成される。具体的には、第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７は、導電性粒子と高分子樹脂とを主成分とした多孔質部材から構成される。
【００５３】
ここで、「導電性粒子と高分子樹脂とを主成分とした多孔質部材」とは、炭素繊維を基材とすることなく、導電性粒子と高分子樹脂のみで支持される構造（いわゆる自己支持体構造）を持つ多孔質部材を意味する。導電性粒子と高分子樹脂とで多孔質部材を製造する場合、例えば、界面活性剤と分散溶媒とを用いる。この場合、製造工程中に、焼成により界面活性剤と分散溶媒とを除去するが、十分に除去できずにそれらが多孔質部材中に残留することが有り得る。
【００５４】
従って、「導電性粒子と高分子樹脂とを主成分とした多孔質部材」とは、炭素繊維を基材として使用しない自己支持体構造である限り、そのようにして残留した界面活性剤と分散溶媒が多孔質部材に含まれてもよいことを意味する。また、炭素繊維を基材として基材として使用しない自己支持体構造であれば、他の材料（例えば、短繊維の炭素繊維など）が多孔質部材に含まれてもよいことも意味する。
【００５５】
第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７は、高分子樹脂と導電性粒子とを含む混合物を混練して、押出し、圧延してから、焼成することにより製造することができる。具体的には、導電性粒子であるカーボンと分散溶媒、界面活性剤を攪拌・混錬機に投入後、混錬して粉砕・造粒して、カーボンを分散溶媒中に分散させる。
【００５６】
次いで、高分子樹脂であるフッ素樹脂をさらに攪拌・混錬機に投下して、攪拌及び混錬して、カーボンとフッ素樹脂を分散する。得られた混錬物を圧延してシートを形成し、焼成して分散溶媒、界面活性剤を除去する。これにより、シート状の第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７を製造することができる。
【００５７】
第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７を構成する導電性粒子の材料としては、例えば、グラファイト、カーボンブラック、活性炭などのカーボン材料が挙げられる。前記カーボンブラックとしては、アセチレンブラック（ＡＢ）、ファーネスブラック、ケッチェンブラック、バルカンなどが挙げられ、これらの材料を単独で使用してもよく、また、複数の材料を組み合わせて使用してもよい。また、カーボン材料の原料形態としては、粉末状、繊維状、粒状等のいずれの形状であってもよい。
【００５８】
第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７を構成する高分子樹脂の材料としては、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）、ＦＥＰ（テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体）、ＰＶＤＦ（ポリビニリデンフルオライド）、ＥＴＦＥ（テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体）、ＰＣＴＦＥ（ポリクロロトリフルオロエチレン）、ＰＦＡ（テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体）等が挙げられる。
【００５９】
これらの中でも、高分子樹脂の材料としてＰＴＦＥが使用されることが、耐熱性、撥水性、耐薬品性の観点から好ましい。ＰＴＦＥの原料形態としては、ディスパージョン、粉末状などがあげられる。それらの中でも、ＰＴＦＥの原料形態としてディスパージョンが採用されることが、作業性の観点から好ましい。
【００６０】
なお、ガス拡散層を構成する高分子樹脂は、導電性粒子同士を結着するバインダとしての機能を有する。また、前記高分子樹脂は、撥水性を有するため、燃料電池の内部にて水を系内に閉じ込める機能（保水性）も有する。
【００６１】
また、第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７には、上述したように、導電性粒子及び高分子樹脂以外に、製造時に使用する界面活性剤及び分散溶媒などが微量含まれていてもよい。分散溶媒としては、例えば、水、メタノール及びエタノール等のアルコール類、エチレングリコール等のグリコール類が挙げられる。
【００６２】
界面活性剤としては、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテルなどのノニオン系、アルキルアミンオキシドなどの両性イオン系が挙げられる。製造時に使用する分散溶媒の量及び界面活性剤の量は、導電性粒子の種類、高分子樹脂の種類、それらの配合比率などに応じて適宜設定すればよい。
【００６３】
なお、一般的には、分散溶媒の量、界面活性剤の量が多いほど、高分子樹脂と導電性粒子が均一分散しやすい傾向がある一方で、流動性が高くなり、ガス拡散層のシート化が難しくなる傾向がある。なお、界面活性剤は、導電性粒子の材料、分散溶媒の種類により適宜選択することができる。また、界面活性剤を使用しなくてもよい。
【００６４】
なお、第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７は、カソード電極側、及びアノード電極側において同じ構造のガス拡散層を用いても、異なる構造のガス拡散層を用いてもよい
。例えば、カソード電極側、及びアノード電極側のいずれか一方に炭素繊維を基材としたガス拡散層を用い、いずれか他方に前述した基材レスガス拡散層を用いてもよい。
【００６５】
第１セパレータ３０、第２セパレータ４０は、好ましくはＭＥＡ１０を機械的に固定するための部材である。第１セパレータ３０、第２セパレータ４０は、好ましくは、カーボンを含む材質や金属を含む材質で構成される。
【００６６】
第１セパレータ３０，第２セパレータ４０がカーボンを含む材質で構成される場合、第１セパレータ３０、第２セパレータ４０は、カーボン粉末と樹脂バインダとを混合した原料粉を金型内に供給し、金型内に供給された原料粉に圧力と熱を加えることによって形成することができる。
【００６７】
第１セパレータ３０第２セパレータ４０が金属を含む材質で構成される場合、第１セパレータ３０第２セパレータ４０は、金属プレートからなるものであってもよい。また、第１セパレータ３０、第２セパレータ４０として、チタンやステンレス鋼製の板の表面に金メッキを施したものを使用することができる。
【００６８】
第１セパレータ３０の第１ガス拡散層１５と接触する主面（以下、電極面ともいう）には、燃料ガス用の第１ガス流路３１が設けられている。また、第２セパレータ４０の第２ガス拡散層１７と接触する主面（以下、電極面ともいう）には、酸化剤ガス用の第２ガス流路４１が設けられている。
【００６９】
第１ガス流路３１を通じて一方の第１電極層１２に燃料ガスが供給され、第２ガス流路４１を通じて他方の第２電極層１３に酸化剤ガスが供給されることで、電気化学反応が起こり、電力と熱とが発生する。
【００７０】
なお第１電極層１２と第２電極層１３は、燃料ガスと酸化剤ガスが逆であっても構わない。また、第１セパレータ３０と第２セパレータ４０は燃料ガスと酸化剤ガスが逆であっても構わない。
【００７１】
第１シール部材５０、第２シール部材５１は、好ましくは、適度な機械的強度と柔軟性を有する合成樹脂で構成される。第１シール部材５０、第２シール部材５１を構成する材料としては、例えば、ゴム材料や熱可塑性エラストマーや接着剤等の化合物を使用することができる。
【００７２】
第１シール部材５０、第２シール部材５１を構成するシール材の具体例としては、フッ素ゴム、シリコーンゴム、天然ゴム、ＥＰＤＭ、ブチルゴム、塩化ブチルゴム、臭化ブチルゴム、ブタジエンゴム、スチレン−ブタジエン共重合体、エチレン−酢酸ビニルゴム、アクリルゴム、ポリイソプロピレンポリマー、パーフルオロカーボン、ポリベンゾイミダゾール、ポリスチレン系、ポリオレフィン系、ポリエステル系及びポリアミド系等の熱可塑性エラストマー、あるいはイソプレンゴム及びブタジエンゴム等のラテックスを用いた接着剤、液状のポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロプレン、シリコーンゴム、フッ素ゴム及びアクリロニトリル−ブタジエンゴム等を用いた接着剤等を挙げることができるが、これらの化合物に限定されない。
【００７３】
また、これらの化合物を単体で用いても、あるいは２種類以上を混合もしくは複合して用いてもよい。また、シール部材２１を構成するシール材として、具体的には、ポリプロピレン及びＥＰＤＭを有してなるポリオレフィン系熱可塑性エラストマーであるサントプレン８１０１−５５等を用いることができる。シール部材２１の形状は、特に限定されるものではないが、本実施の形態１では略矩形環状とする。
【００７４】
第１仕切り部材５３、第２仕切り部材５６は、例えば、液状シールや固体充填シール等であっても構わないし、シール部材や枠体材料と同様な材料であっても構わない。また第１仕切り部材５３、第２仕切り部材５６の形状は、特に限定されるものではない。
【００７５】
枠体２０は、ＭＥＡ１０のハンドリング性の向上のために設けられる部材である。枠体２０の材料としては、一般的な熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂などを用いることができる。例えば、枠体２０の材料として、シリコン樹脂、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリイミド系樹脂、アクリル樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリプロピレン、液晶性ポリマー、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリスルホン、ガラス繊維強化樹脂などを用いることができる。枠体２０の形状は、特に限定されるものではないが、本実施の形態１では略矩形環状とする。
【００７６】
次に、本実施の形態に係わる燃料電池の製造法について説明する。
【００７７】
まず、図５に示すように本実施の形態１において、第１シール部材５０は、ＭＥＡ１０と第１セパレータ３０の両方に環状に接触するよう、第２シール部材５１は、ＭＥＡ１０と第２セパレータ４０の両方に環状に接触するよう形成されている。
【００７８】
次いで、第１セパレータ３０及びＭＥＡ１０に囲まれた部分に形成された第１隙間部５２に、第１仕切り部材５３が形成されており、第２セパレータ４０及びＭＥＡ１０に囲まれた部分に形成された第２隙間部５５に、第２仕切り部材５６が形成されている。
【００７９】
次いで、固体高分子電解質膜１１の厚さ方向から見て、第１仕切り部材５３、第２仕切り部材５６が固体高分子電解質膜１１の厚み方向から見て、それぞれが重ならないように配設されている。
【００８０】
以上のようにして、図１に示す燃料電池が製造される。
【００８１】
本実施の形態１にかかる燃料電池の製造方法によれば、
図５に示すように第１仕切り部材５３が第１隙間部５２に１つ以上設置しており、第２仕切り部材５６が第２隙間部５５に１つ以上設置しているとともに、固体高分子電解質膜１１を介してそれぞれが対峙していないため、第１シール部材５０と第１ガス拡散層１５との隙間、第２シール部材５１と第２ガス拡散層１７との隙間それぞれを伝って迂回する反応ガス等の流れを遮断することができるだけでなく、挟持される固体高分子電解質膜１１や固体高分子電解質膜の周辺部に設置されている枠体２０の材料は、第１仕切り部材５３、第２仕切り部材５６による局所な応力集中負荷がかからずメカニカルな材料劣化が起こらないため、初期状態だけでなく、発電時間が進行しても発電性能を維持することができる。
【００８２】
なお、例えば図３に示す第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７は、前述したような、導電性粒子と高分子樹脂とを主成分とした多孔質部材で構成することが好ましい。
【００８３】
なお、第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７それぞれ剛性の高い部材を用いた場合には、第１ガス拡散層１５と第１シール部材５０とが接触した際に生じる反力により、第１シール部材５０や第１セパレータ３０、固体高分子電解質膜１１や、固体高分子電解質膜１１の周縁部に形成された枠体２０に割れや欠けが、第２ガス拡散層１７と第２シール部材５１とが接触した際に生じる反力により、第２シール部材５１や第２セパレータ４０、枠体２０に割れや欠けが生じる恐れがある。このため、第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７は、剛性の低い部材で構成することが好ましい。
【００８４】
また、例えば図３に示すように、第１シール部材５０、第２シール部材５１は、前述したように、第１セパレータ３０、第２セパレータ４０の表面に形成されることが好ましい。また、第１シール部材５０、第２シール部材５１を射出成形により第１セパレータ３０，第２セパレータ４０の表面に形成する場合、第１セパレータ３０、第２セパレータ４０は剛性が高いため、射出成形が容易であるという利点がある。
【００８５】
なお、第１シール部材５０、第２シール部材５１を射出成形により枠体２０に形成した場合には、射出成形時に発生する熱により、固体高分子電解質膜１１が劣化するおそれがある。この場合、発電性能が低下することになる。
【００８６】
また、第１シール部材５０、第２シール部材５１は、図６に示すように、断面矩形に形成されてもよく、また、第１仕切り部材５３は、図７に示すように、断面矩形に形成されてもよく、図に示していないが、第２仕切り部材５６も同様に断面矩形に形成されていてもよい。
【００８７】
また、第１セパレータ３０，第２セパレータ４０は、図１〜図４、図６、図７に示すような平板状を有する形状のものに限定されるものではなく、図８に示すような段差状のものであってもよい。
【００８８】
なお、図には示していないが、燃料電池も拡大断面図で、第２仕切り部材５６が設置されおり第１仕切り部材が設置されていない場合もある。
【００８９】
次に、図１に示す燃料電池（単電池）１を複数個直列に連結して、いわゆる燃料電池スタックとして使用する場合の構造について説明する。図９は、燃料電池を複数個連結した燃料電池スタック３の基本構造を示す分解斜視図である。
【００９０】
複数個の燃料電池を燃料電池スタック３として使用する場合、第１ガス流路３１，第２ガス流路４１に反応ガス（燃料ガス又は酸化剤ガス）を供給するためには、反応ガスを供給する配管を、第１セパレータ３０，第２セパレータ４０の枚数に対応する数に分岐し、それらの分岐先を第１ガス流路３１，第２ガス流路４１につなぐマニホールドが必要となる。
【００９１】
このため、本実施の形態１では、図９に示すように、固体高分子電解質膜１１や固体高分子電解質膜１１の周縁部に設置されている枠体２０及び一対の第１セパレータ３０，第２セパレータ４０にそれぞれ、燃料ガスが供給される一対の貫通孔である燃料ガスマニホールド孔２２，３２，４２が設けられている。
【００９２】
また、固体高分子電解質膜１１や固体高分子電解質膜１１の周縁部に設置されている枠体２０及び一対の第１セパレータ３０，第２セパレータ４０にはそれぞれ、酸化剤ガスが流通する一対の貫通孔である酸化剤ガスマニホールド孔２３，３３，４３が設けられている。
【００９３】
固体高分子電解質膜１１や固体高分子電解質膜１１の周縁部に設置されている枠体２０及び一対の第１セパレータ３０，第２セパレータ４０が燃料電池として連結された状態では、燃料ガスマニホールド孔２２，３２，４２が連結され、燃料ガスマニホールドが形成される。
【００９４】
同様に、固体高分子電解質膜１１や固体高分子電解質膜１１の周縁部に設置されている枠体２０及び一対の第１セパレータ３０、第２セパレータ４０が燃料電池として連結され
た状態では、酸化剤ガスマニホールド孔２３，３３，４３が連結され、酸化剤ガスマニホールドが形成される。
【００９５】
また、枠体２０及び一対の第１セパレータ３０，第２セパレータ４０には、冷却媒体（例えば、純水やエチレングリコール）が流通するそれぞれ二対の貫通孔である冷却媒体マニホールド孔２４，３４，４４が設けられている。固体高分子電解質膜１１や固体高分子電解質膜１１の周縁部に設置されている枠体２０及び一対の第１セパレータ３０，第２セパレータ４０が燃料電池として連結された状態では、冷却媒体マニホールド孔２４，３４，４４が連結され、二対の冷却媒体マニホールドが形成される。
【００９６】
また、固体高分子電解質膜１１や固体高分子電解質膜１１の周縁部に設置されている枠体２０及び一対の第１セパレータ３０，第２セパレータ４０には、それぞれの角部の近傍に４つのボルト孔７０が設けられている。各ボルト孔７０に締結ボルトが挿通され、締結ボルトにナットが結合することによって複数個の燃料電池が締結される。
【００９７】
第１ガス流路３１は、一対の燃料ガスマニホールド３２，３２間を結ぶように設けられている。第２ガス流路４１は、一対の酸化剤ガスマニホールド４３，４３間を結ぶように設けられている。なお、図では示していないが、第１ガス流路３１，第２ガス流路４１をサーペンタイン型の流路でも、その他の形態（例えば直線型）の流路であってもよい。
【００９８】
また、第１セパレータ３０、第２セパレータ４０のそれぞれの電極面とは反対側の主面及び第１セパレータ３０、第２セパレータ４０の電極面とは反対側の主面には、図示していないが、好ましくは、それぞれ冷却媒体流路が形成される。
【００９９】
冷却媒体流路は、二対の冷却媒体マニホールド孔３４，４４間を結ぶように形成される。すなわち、冷却媒体がそれぞれ供給側の冷却媒体マニホールドから冷却媒体流路に分岐して、それぞれ排出側の冷却媒体マニホールドに流通するように構成されている。これにより、冷却媒体の伝熱能力を利用して、燃料電池を電気化学反応に適した所定の温度に保つようにしている。
【０１００】
なお、上記では、第１セパレータ３０，第２セパレータ４０に燃料ガス、酸化剤ガス、及び冷却水の各マニホールド孔を設け、積層した際に燃料ガス、酸化剤ガス、及び冷却水の各供給マニホールドが形成されるように構成した、いわゆる内部マニホールド方式の燃料電池を例示して説明したが、本発明はこれに限定されない。
【０１０１】
例えば、燃料電池スタック３の側面に燃料ガス、酸化剤ガス、及び冷却水の各供給マニホールドを設けた、いわゆる外部マニホールド方式の燃料電池であってもよい。この場合でも、同様の効果を得ることができる。
【０１０２】
また、第１セパレータ３０，第２セパレータ４０を多孔状の導電材にて形成し、冷却媒体流路を流れる冷却水の圧力が、第１ガス流路３１，第２ガス流路４１を流れる反応ガスの圧力よりも高くなるようにして、冷却水の一部を電極面側に第１セパレータ３０，第２セパレータ４０を透過させて、固体高分子電解質膜１１を湿らせる、いわゆる内部加湿型の燃料電池であってもよい。
【０１０３】
また、前記では、第１セパレータ３０に第１ガス流路３１，第２セパレータ４０に第２ガス流路４１を設けるようにしたが、本発明はこれに限定されない。例えば、一方の第１ガス拡散層１５に第１ガス流路３１を設け、他方の第２ガス拡散層１７に第２ガス流路４１を設けるようにしてもよい。また、セパレータと一方のガス拡散層の両方にガス流路を形成するようにしてもよい。また、セパレータと他方のガス拡散層の両方にガス流路形成
するようにしてもよい。
【０１０４】
（実施の形態２）
次に、本発明の実施の形態２にかかる燃料電池について説明する。図１０（ａ）は、本発明の実施の形態２にかかる高分子電解質形燃料電池の第１セパレータへの第１シール部材と第１仕切り部材の配置位置を示す平面図であり、図１０（ｂ）同実施の形態の高分子電解質形燃料電池の第２セパレータへの第２シール部材と第２仕切り部材の配置位置を示す平面図である。
【０１０５】
本実施の形態２の燃料電池が上記実施の形態１の燃料電池と異なる点は、第１ガス流路３１、第２ガス流路４１の形状を備えた時の第１仕切り部材５３、第２仕切り部材５６の配置に関する点である。
【０１０６】
第１ガス流路３１は、複数の直線部及び１以上の第１折り返し部８８を有する屈曲形状が、第２ガス流路は、複数の直線部及び１以上の第２折り返し部８９を有する屈曲形状がそれぞれ設けられている。そして、第１折り返し部８８及び第２折り返し部８９は、上流側の直線部９０及び下流側の直線部９０を接続し、通流する反応ガスが上流側の前記直線部から下流側の前記直線部へ折り返すように形成されている。
【０１０７】
このとき第１セパレータは、上流側の直線部９０及び下流側の直線部９０の間に配置された第１リブ部１０１が形成されており、第２セパレータ４０は、上流側の直線部９０及び下流側の直線部９０の間に配置された第２リブ部１０２が形成されており、第１仕切り部材５３は、第１リブ部１０１が延びる方向の折り返し部と反対側に配置され、第２仕切り部材５６は、第２リブ部１０２が延びる方向の折り返し部と反対側に配置されている。
【０１０８】
本実施の形態２にかかる燃料電池によれば、第１仕切り部材５３は、第１リブ部１０１が延びる方向の折り返し部と反対側に、第２仕切り部材５６は、第２リブ部１０２が延びる方向の折り返し部と反対側にそれぞれ備えることにより、反応ガス等の圧損差が比較的大きくなる第１隙間部５２、第２隙間部５５を伝って迂回する反応ガス等の流れを十分に遮断することができる。
【０１０９】
さらに、図１１に示すように第１リブ部１０１の幅方向の中心を通り、かつ第１リブ部１０１の延伸方向に伸びる仮想線を第１中心線１２０と定義し、図示していないが第２リブ部１０２の幅方向の中心を通り、かつ、第２リブ部１０２の延伸方向に延びる仮想線を第２中心線１２１と定義した場合に、第１仕切り部材５３は、第１中心線上に配置され、図示していないが第２仕切り部材５６は、第２中心線上に配置されていることにより、反応ガス等の圧損差が最も大きくなる第１隙間部５２、第２隙間部５５を伝って迂回する反応ガス等の流れを十分に遮断することができる。
【０１１０】
これにより、第１電極層１２、第２電極層１３に供給されず、発電反応に寄与しない反応ガス等が第１電極層１２、第２電極層１３の周縁部（第１電極層周縁部１２ａ、第２電極層周縁部１３ａ）を通流することを抑制でき、反応ガスをより有効に利用することができる。
【０１１１】
また、図示していないが１以上の第１仕切り部材５３は、第１隙間部５２のうち第１ガス流路３１出口側１１１より入口側１１０に近い部分に偏って配置されており、１以上の第２仕切り部材５６は、第２隙間部５５のうち第２ガス流路４１の出口側１１１より入口側１１０に近い部分に偏って配置されている。これにより、第１隙間部５２、第２隙間部５５を伝って迂回する反応ガス等の流れをより一層防ぐことができる。
【０１１２】
なお、図１０では、複数の第１仕切り部材５３が第１隙間部５２に、複数の第２仕切り部材５６が第２隙間部５５に設けられる例を示したが、本発明はこれに限定されない。
【０１１３】
第１仕切り部材５３、第２仕切り部材５６を１つ設けた場合でも、それぞれの隙間部を伝って迂回する反応ガス等の流れを抑えることができ、従来の燃料電池よりも発電性能を向上させることができる。
【０１１４】
なお、図には示していないが固体高分子電解質膜１１は、第１触媒層１４、第２触媒層１６及び第１ガス拡散層１５第２ガス拡散層１７よりもサイズは大きくある必要はなく、固体高分子電解質膜１１周縁部に枠体２０が設けていても構わない。
【０１１５】
また、前記様々な実施形態のうちの任意の実施形態を適宜組み合わせることにより、それぞれの有する効果を奏するようにすることができる。
【産業上の利用可能性】
【０１１６】
本発明にかかる高分子電解質形燃料電池は、固体高分子電解質膜や、枠体材料の局所な応力集中負荷の発生を抑制し、初期性能だけでなく耐久性能まで発電性能を一層向上させることが出来るので、信頼性向上、低コスト化を図った固体高分子電解質形スタックに好適に利用される。
【符号の説明】
【０１１７】
１０  ＭＥＡ（膜電極接合体）
１１  固体高分子電解質膜
１２  第１電極層
１３  第２電極層
２０  枠体
３０  第１セパレータ
３１  第１ガス流路
４０  第２セパレータ
４１  第２ガス流路
５０  第１シール部材
５１  第２シール部材
５２  第１隙間部
５３  第１仕切り部材
５５  第２隙間部
５６  第２仕切り部材
８８  第１折り返し部
９０  直線部
１０１  第１リブ部
１０２  第２リブ部
１１０  入口側
１１１  出口側
１２０  第１中心線
【図１】
2015156334.tif 000003
【図２】
2015156334.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
2015156334.tif 000010
【図９】
2015156334.tif 000011
【図１０】
2015156334.tif 000012
【図１１】
2015156334.tif 000013
【図１２】
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