(57)【要約】【課題】本発明は、ＣＺ法に用いる原料の充填方法の提供を目的とする。【解決手段】本発明は、ＣＺ法に用いる原料をるつぼ内に供給する方法であって、原料粉末と分散剤を攪拌混合し、原料スラリーを生成する工程と、前記原料スラリーをるつぼに充填する工程と、前記原料スラリー中の分散剤を蒸発させ原料凝集体を得る工程と、前記原料凝集体をるつぼに充填する工程を備えることを特徴とする。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＣＺ法に用いる原料をるつぼ内に供給する方法であって、
原料粉末と分散剤を攪拌混合し、原料スラリーを生成する工程と、前記原料スラリーをるつぼに充填する工程と、前記原料スラリー中の分散剤を蒸発させ原料凝集体を得る工程を備えることを特徴とする原料のるつぼへの充填方法。
【請求項２】
ＣＺ法に用いる原料をるつぼ内に供給する方法であって、
原料粉末と分散剤を攪拌混合し、原料スラリーを生成する工程と、前記原料スラリーを容器に充填する工程と、前記原料スラリー中の分散剤を蒸発させ原料凝集体を得る工程と、前記原料凝集体をるつぼに充填する工程を備えることを特徴とする原料のるつぼへの充填方法。
【請求項３】
前記分散剤が水かエタノールであることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の原料のるつぼへの充填方法。
【請求項４】
前記るつぼあるいは容器内において前記分散剤を蒸発させて前記原料凝集体を得た後、この原料凝集体を有するるつぼあるいは容器に対し更に原料スラリーを充填し、この追加充填した原料スラリー中の分散剤を蒸発させる工程を必要回数行うことを特徴とする請求項１または請求項２に記載の原料のるつぼへの充填方法。
【請求項５】
前記原料粉末と分散剤を攪拌混合する手段として、攪拌容器の内部に球体を備えた攪拌混合装置を用い、前記原料粉末と分散剤と球体を衝突させながら攪拌混合して原料スラリーを得ることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の原料のるつぼへの充填方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＣＺ法に基づく単結晶製造方法において原料をるつぼに充填する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
光学結晶には主として高純度の単結晶が使用されており、その製造方法として一般にはＣＺ法（Czochralski法）が用いられている。このＣＺ法は、原料粉末を充填したるつぼを単結晶育成装置内に設置し、るつぼ外周部に設けた加熱装置（ヒーター）により原料粉末を加熱、溶解して原料融液を生成する。そして、シードチャックに取り付けた種結晶をこの融液に浸し、シードを回転させながら融液から種結晶を徐々に引き上げてゆくことで種結晶に沿って柱状の単結晶を育成することができる。この種のＣＺ法に用いるるつぼに原料融液を満たすためには、常温においてるつぼの内部に粉末状あるいは塊状の原料を投入後、原料を溶融可能な温度に加熱し溶融することで原料融液を得ることができる。
【０００３】
例えば従来、以下の特許文献１に記載されているように、るつぼの内部に多結晶原料を所定量初期チャージし、初期チャージされた多結晶原料の上に耐熱性の筒状容器を設置した原料供給装置が知られている。この原料供給装置は、前記筒状容器の内部に追加チャージ用の粒塊状多結晶原料を充填しておき、初期チャージした多結晶原料を溶解し、これに接する筒状容器内の多結晶原料を順次溶解してるつぼ内に供給できるように構成し、るつぼの内部に充分な量の融液を得ようとする装置である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００３−０２０２９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１に記載の原料供給装置ようにるつぼの上方に筒状容器を配置して追加チャージ用の原料を供給できる装置を構成することは装置が大がかりとなる問題があるので、簡単には実現できない問題がある。例えば、原料融液が１０００〜２０００℃あるいはそれを超えるような高温となる場合、高温に耐える筒状容器が必要であり、筒状容器からの不純物元素の混入の影響を無くする必要があり、これらの課題を解決するために装置コストが上昇する問題がある。
このため、ＣＺ法により単結晶を製造する場合、特別な装置を要することなく、原料をるつぼに充填して加熱するといった操作を主体として、るつぼ内に充分な量の原料を供給し、ＣＺ法の実施に必要な量の融液を得ることが要求される。
【０００６】
しかし、市販の原料粉末は粒径が大きく、粉末として凝集も著しいことから、粉末を薬さじ等の器具を用いてるつぼ内に押し固めるように山盛りに充填したとしても、原料粉末内には多数の空隙が存在している。このため、るつぼに山盛りに充填した原料粉末を加熱溶解して融液を生成すると、かさ密度が低下するため、るつぼの容量を大幅に下回る量の融液になってしまう問題がある。
従って、単結晶育成のために充分な量の融液をるつぼ内に満たすためには、るつぼ内に原料粉末を充填して加熱溶融し、一旦融液を生成後、るつぼと融液を冷却した後、再度るつぼ内の固化物の上に原料粉末を充填し、再溶融するという処理を必要回数繰り返す必要があった。
例えば、図３（ａ）に示すようにるつぼ１０に対し山盛り状態に原料粉末１１を充填したとしても、原料粉末１１を一旦融液としてから冷却した場合、図３（ｂ）に示すようにるつぼ１０の容量の１５％程度の固化体１１Ａしか得られない。このため、固化体１１Ａが入ったるつぼ１０に原料粉末１１を再度追加充填し、加熱して融液としてから常温に戻すという作業を必要回数繰り返し行い、ＣＺ法の実施に必要充分な量の融液をるつぼ内に得るようにしている。
【０００７】
また、るつぼ１０を高温に加熱してから常温に戻す場合、急速加熱し、急冷すると、るつぼ１０を損傷するおそれがあるので、１０００〜２０００℃程度で原料粉末を融液としてから常温に戻す場合、昇温に２０時間、冷却に３０時間などの長い時間をかけている。従来ではこのような昇温と冷却を繰り返し行って融液を得ているが、効率が極めて悪いので、より短い時間で融液を得る方法の確立が望まれている。
なお、急速加熱と急冷を避けたとしても、融液を生成できる程の高温に何度もるつぼ１０を加熱し冷却することは、るつぼ１０を疲労させ、るつぼ１０の損傷を招くおそれがあった。
【０００８】
本発明は、以上のような従来の背景に鑑みなされたもので、原料粉末を用いてるつぼに必要充分な量の原料を充填することを従来よりも短時間で簡便に実施できる原料のるつぼへの充填方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、ＣＺ法に用いる原料をるつぼ内に供給する方法であって、原料粉末と分散剤を攪拌混合し、原料スラリーを生成する工程と、前記原料スラリーをるつぼに充填する工程と、前記原料スラリー中の分散剤を蒸発させ原料凝集体を得る工程を備えることを特徴とする。
【００１０】
原料粉末と分散剤を攪拌混合することにより、数μｍ程度のほぼ一定の粒径となった原料が分散剤に分散した原料スラリーが生成する。この原料スラリーをるつぼに詰め、原料スラリーから分散剤を蒸発させて除去するならば、密度の高い原料凝集体が生成できる。これによりるつぼ内の原料の充填密度を高くすることができる。この原料凝集体をるつぼ内で加熱溶融させた場合、るつぼ内に充分な量のＣＺ法に用いる融液を生成できる。
また、分散剤を含む原料スラリーを加熱乾燥させる温度は、従来方法の原料を溶融させる温度よりも遙かに低いので、加熱時間、冷却時間ともに大幅に短縮できる。この結果、従来よりも遙かに短い時間で高い原料充填率を得ることが可能となり、るつぼに対する熱的負担も少なくできる。
【００１１】
本発明は、ＣＺ法に用いる原料をるつぼ内に供給する方法であって、原料粉末と分散剤を攪拌混合し、原料スラリーを生成する工程と、前記原料スラリーを容器に充填する工程と、前記原料スラリー中の分散剤を蒸発させ原料凝集体を得る工程と、前記原料凝集体をるつぼに充填する工程を備えることを特徴とする。
【００１２】
原料スラリーを加熱乾燥して分散剤を蒸発させる温度は、原料を溶融させる温度よりも遙かに低いので、分散剤を蒸発させる工程は他の容器で行うこともできる。例えば、るつぼより容量の大きな容器で大量に原料凝集体を生成し、この原料凝集体をるつぼに充填するならば、効率良く高い充填率の原料供給ができ、ＣＺ法に用いるために必要充分な量の融液を得ることができる。
【００１３】
本発明は、前記分散剤として水かエタノールであることが好ましい。
分散剤が水かエタノールであれば、安全安価であり、加熱乾燥させる場合の温度もるつぼの耐熱温度に比べて遙かに低くて済むので、加熱時や冷却時にるつぼを傷めることなく高い充填密度の原料凝集体を生成できる。そして、この原料凝集体を用いてるつぼ内に必要充分な量の融液を生成できる。
【００１４】
本発明は、前記るつぼあるいは容器内において前記分散剤を蒸発させて前記原料凝集体を得た後、この原料凝集体を有するるつぼあるいは容器に対し更に原料スラリーを充填し、この追加充填した原料スラリー中の分散剤を蒸発させる工程を必要回数行うことを特徴とする。
るつぼあるいは容器内において原料スラリー投入および分散剤の蒸発を複数回繰り返すことにより、るつぼあるいは容器に対し充分な量の原料凝集体を得ることができる。この充分な量の原料凝集体をるつぼの内部で加熱して溶融させることで、ＣＺ法に用いるるつぼ内に必要充分な量の融液を得ることができる。
【００１５】
本発明は、前記原料粉末と分散剤を攪拌混合する手段として、攪拌容器の内部に球体を備えた攪拌混合装置を用い、前記原料粉末と分散剤と球体を衝突させながら攪拌混合して原料スラリーを得ることを特徴とする。
球体を備えた攪拌混合装置を用いて原料粉末と分散剤を攪拌混合するならば、用いた原料粉末を細かく粉砕し混合すると、ほぼ一定の粒径の原料が分散剤中に分散した原料スラリーとすることができる。そしてこの原料スラリーをるつぼに充填し、分散剤を蒸発させることでより高い充填密度の原料凝集体を得ることができる。また、るつぼ内において高い充填密度の原料凝集体を溶融させることにより、必要充分な量の融液をるつぼ内に生成できる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、原料粉末に分散剤を攪拌混合して原料スラリーを生成し、この原料スラリー中の分散剤を蒸発させることで原料を高密度に含む原料凝集体を生成でき、この原料凝集体をるつぼに複数回充填することでるつぼに高い充填率で原料を供給できる。るつぼに高い充填率で原料凝集体を投入後、原料凝集体を加熱溶融するならば、ＣＺ法を実施するために必要充分な量の融液をるつぼ内に生成できる。従って原料を加熱して融液としてから常温に戻すと言う作業を繰り返す必要がなくなるため、従来よりも短時間で必要充分な量の融液をるつぼ内に生成できる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明方法の一例を適用するためのＣＺ法を実施する単結晶引上装置とこの装置に設けられているるつぼの一例を示す構成図。
【図２】本発明方法の一例を説明するための略図であり、図２（ａ）は攪拌装置により原料粉末のスラリーを製造する状態の一例を示す説明図、図２（ｂ）はるつぼに原料粉末のスラリーを充填して乾燥する状態の一例を示す斜視図。
【図３】るつぼに原料粉末を充填して融液を製造する従来方法の一例を説明するもので、図３（ａ）はるつぼに原料粉末を山盛りに充填した状態を示す斜視図、図３（ｂ）は図３（ａ）に示す状態から一旦原料粉末を溶解して融液を得た状態を示す斜視図。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明方法をＣＺ法（Czochralski法）に適用するるつぼに対して行う場合の一実施形態について、図面に基づき説明する。
図1はＣＺ法の実施に用いる単結晶引上装置の一例を示すもので、この例の引上装置Ａは、基台１の上にるつぼ２が設置され、このるつぼ２の内部に原料融液３が収容されるとともに、るつぼ２の周囲に保温材４と高周波コイル（ヒーター）５と保温材６が配置されている。るつぼ２の原料融液３の上方には鉛直に配置された引上軸７が設けられ、この引上軸７の下端部に柱状の単結晶８が形成されている。
この例の引上装置Ａにおいて、るつぼ２の内部に原料融液３が貯留され、引上軸７の下端部に図示略の種結晶が取り付けられている。高周波コイル５は原料融液３を加熱する加熱装置として設けられ、原料融液３を目的の温度に加熱し、温度を保持する。引上軸７の上方側には図１では略したが引上軸７の回転及び上下昇降装置が設けられ、引上軸７を所望の回転速度で軸周りに回転させつつ、必要な速度で上昇または下降できるように構成されている。
【００１９】
引上装置Ａは、引上軸７の下端部に取り付けられた種結晶を原料融液３の液面に浸漬し、所定の回転速度と引き上げ速度で引上軸７を上昇させることで、引上軸７の下端部に柱状の単結晶８を成長させることができる。この単結晶製造方法をＣＺ法と称し、単結晶の製造のために利用する。なお、ＣＺ法の概要については公知であるので詳細な説明は略するが、引上軸７の下端の種結晶の結晶配向性に従うように融液界面で単結晶の育成がなされ、引上軸７による種結晶の上昇とともに引上軸７の長さ方向に所定の直径の円柱状の単結晶８が成長する。
また、引上軸７の上昇と単結晶８の成長に応じて原料融液３は徐々に減少するので、製造する単結晶８をできるだけ大きくするためには、るつぼ２の内部に必要充分な量の原料融液３を満たしておく必要がある。即ち、ＣＺ法を実施するにあたり、るつぼ２の内部に必要充分な量の原料融液３を貯留する必要がある。
るつぼ２の内部に必要充分な量の原料融液３を得るために本実施形態では以下の原料充填方法を採用する。
【００２０】
まず、製造目的とする単結晶を育成するための原料粉末を用意する。製造目的の単結晶としては、アルミニウム単結晶、シリコン単結晶、ゲルマニウム単結晶、ヒ化ガリウム単結晶等の半導体、あるいは、ＮＧＯ（ネオジムガレート）、ＬＡＯ（ランタンアルミネート）、ＴＧＧ（テルビウムガリウムガーネット）、ＴＡＧ（テルビウムアルミニウムガーネット）などの単結晶について、ＣＺ法を適用して製造可能とされている高純度単結晶一般の製造に広く適用することができる。
【００２１】
前記原料粉末を準備したならば、この原料粉末に水あるいはエタノール等のアルコール系分散剤を添加し、混合物を製造する工程を行う。この混合物を製造する場合、ある程度の粘性を有する状態が望ましい。一例として、原料粉末５ｇに対し分散剤を３０ｍＬ程度混合する混合比を例示することができる。個々で用いる分散剤は、原料粉末との反応性を有しない分散剤であることが好ましい。
また、後述するボールミルなどの攪拌混合装置を用いて攪拌混合する場合の製造効率から、分散剤１Ｌに対し原料粉末を１００ｇ以上混合することが好ましく、攪拌混合する場合の粘性や混合のし易さ、均一な粉砕物粒径を得ることができることなどを考慮すると、分散剤１Ｌに対し原料粉末を２００ｇ以下混合することが好ましい。
【００２２】
次に前記原料粉末と分散剤の混合物を例えば図２（ａ）に示すボールミル等の粉砕混合装置９に投入し、必要時間かけて湿式混合するとともに粉砕する。図２（ａ）に示す粉砕混合装置９は、回転するドラム９Ａの内部に金属球やセラミック球などのボール（球体）９Ｂが複数収容された粉砕混合装置である。この粉砕混合装置９は、ドラム９Ａの内部に上述のスラリー状の混合物を投入してドラム９Ａを必要時間回転操作することで投入した原料粉末をボール９Ｂで混合するとともに粉砕して、原料をほぼ一定の粒径とする装置である。粉砕混合装置９に用いるボール９Ｂは、アルミナボール（Ａｌ２Ｏ３のボール）や酸化ジルジニアボール（ＺｒＯ２のボール）のセラミックボールあるいはステンレス鋼製のボールなどの金属球を適宜用いることができる。
前記原料粉末は一般的には粒径数μ〜数１０μｍレベルにばらついており、この粒径範囲の原料粉末を薬さじ等を用いて単にるつぼに一杯あるいは山盛りに投入し、押し固めたとしても、原料粉末充填物のかさ密度は低く、充填物の内部に多くの気泡が内在する。この状態から単に加熱してるつぼ内に融液を得たとしてもるつぼの容量に対し１５％程度の融液しか得られない。
【００２３】
そこで、本実施形態では原料粉末を分散剤と混合した後、ボールミル等の粉砕混合装置９で原料粉末を粉砕しつつ混合し、原料粉末の粒径を数μｍ程度のほぼ一定の粒径にする。ここで用いる粉砕混合装置９は、ボールミルの他にアトライタ等の一般に知られている粉砕混合装置でも良い。
原料粉末を分散剤と混合し、粉砕混合装置９で必要時間、例えば数時間から１０時間程度攪拌し粉砕と混合を行うことにより分散剤中にほぼ一定の粒径の原料粉砕物が分散された原料スラリー１３を得ることができる。
【００２４】
次に、原料スラリー１３を図２（ｂ）に示するつぼ１２の内部にほぼ一杯になるまで投入する。るつぼ１２に原料スラリー１３を投入後、るつぼを加熱して原料スラリー１３を乾燥させる。原料スラリー１３を乾燥させる場合、用いた分散剤がエタノールの場合は沸点が８０℃なので、できるだけ沸騰しない程度でかつできるだけ短時間で乾燥するように例えば６０℃程度に加熱して分散剤を揮発させ、原料スラリー１３を乾燥させる。用いた分散剤が水の場合は沸点が１００℃なのでできるだけ沸騰しないように８０℃程度で乾燥させる。
このようにるつぼ内の分散剤を乾燥させると、るつぼ１２の内部には粉砕混合装置９で原料粉末を粉砕し攪拌した原料粉末が高い密度の凝集体として残留する。
１回目の乾燥作業の終了後、再度原料スラリーをるつぼ１２の内部に溢れない程度にほぼ一杯になるまで投入し、再度、上述の乾燥処理と同等の条件で２回目の乾燥工程を行い、追加投入した原料スラリーの分散剤を揮発させる。
２回目の乾燥作業の終了後、再度原料スラリーをるつぼ１２の内部に溢れない程度にほぼ一杯になるまで投入し、再度、上述の乾燥処理と同等の条件で３回目の乾燥工程を行い、追加投入した原料スラリーの分散剤を揮発させる。
【００２５】
以上の原料スラリーの追加充填処理と乾燥処理を必要回数繰り返す。繰り返す回数は任意でよいが、るつぼ１２の内部に原料スラリー内の凝集体が順次堆積して増加してゆくので、るつぼ１２内の凝集体の量が増えて追加投入できる原料スラリーの量が少なくなった時点で終了すればよい。例えば、３回〜１０回程度の投入回数と乾燥回数で終了とすることができる。勿論、原料スラリー中に含まれている凝集体の割合にもよるので、原料スラリー中に含まれる凝集体の割合が少ない場合は、より多くの回数の投入と乾燥を繰り返す必要がある。
【００２６】
ここで複数回の投入処理と乾燥処理を繰り返したとしても、るつぼ１２を乾燥する際の温度は分散剤の揮発温度でよい。例えば、数１０℃〜１００℃程度の範囲に加熱することで分散剤を揮発できるので、るつぼ１２の耐熱温度に比べて加熱温度を極めて低い範囲に設定できるので、乾燥工程を複数回行ってもるつぼ１２が熱で傷むことはない。また、るつぼの耐熱温度に近い１０００℃や２０００℃などのような高温に加熱する必要はない上に、加熱して乾燥するための必要な時間も短いので、処理時間の短縮化ができる。例えば、るつぼの耐熱温度に近い１０００℃や２０００℃などの高温に加熱して原料粉末を溶融して融液を製造する場合、るつぼを損傷させないように２０〜３０時間かけて加熱してから冷却する必要があり、極めて長い時間の原料溶解工程が必要となる。
【００２７】
るつぼ１２の内容量の大部分を凝集体が占めるようになったならば、投入工程と乾燥工程を終了し、原料の溶融温度以上に加熱する。この加熱処理により、るつぼ１２の内部に必要量の融液１５を得ることができる。
例えば、複数回の投入工程と乾燥工程を繰り返し、るつぼ１２の内部を凝集体で満たすことができ、この凝集体を溶融させることで、例えば、るつぼ１２の容量の７０％程度の融液１５を確実に得ることができる。
以上説明のように投入工程と乾燥工程を必要回数施すことにより従来よりも短時間かつ容易な低温加熱処理によって高い充填率でるつぼ１２内に原料を充填できるとともに、るつぼ１２の容量に応じたＣＺ法の実施に必要充分な量の融液をるつぼ１２に得ることができる。
【００２８】
以上説明のように得られた融液１５を図１に示す引上装置Ａの融液３として用い、引上軸７の下端部の種結晶を融液３に浸漬してから徐々に回転させつつ引き上げることにより図１に示す柱状の単結晶８を製造することができる。
【００２９】
なお、図２を元に説明した実施形態ではるつぼ１２を用いて原料スラリー１３の乾燥を行ったが、るつぼ１２ではなく、金属製の耐熱容器を別途用いて加熱し、分散剤を蒸発させて原料凝集体を生成しても良い。ここで用いる耐熱容器は、分散剤の蒸発温度より充分に高い耐熱温度の金属材料あるいはガラス材料やセラミックからなる容器あるいは陶器製の容器などでよい。
また、原料凝集体を製造するために用いる容器の容量をるつぼ１２の容量より大きなものとするならば、複数回の加熱乾燥を要することなく１回でるつぼ１２の容量一杯分、あるいは、るつぼ１２の容量より大きな量の原料凝集体を製造できる。
分散剤の蒸発温度はこれらの材料製の容器の耐熱温度より遙かに低いので、容器を構成する材料の混入を防止できる。また、汎用材料製の容器であるならば、安価であるので、簡便に使用でき、仮に容器が損傷しても原料凝集体の製造コストに影響は無い。
【実施例】
【００３０】
以下、実施例と従来例を示して本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
イリジウム製のるつぼ（内径５０ｍｍ×深さ５０ｍｍ、容量１０ｍＬ）に市販の酸化アルミニウム粉末（平均粒径２０μｍ）をそのまま薬さじを用いて山盛り充填し、この後、るつぼを１５時間かけて２０００℃に加熱し、次いで２０時間かけて冷却し、るつぼ内に酸化アルミニウムの凝固体を得た。この凝固体がるつぼに占める体積割合は１５％であった。
この後、るつぼ内の凝固体上に再度酸化アルミニウム粉末を山盛り充填し、上記と同等の加熱条件でアルミニウム融液を得た後、同等条件で冷却し、るつぼ内に凝固体を得た。再度るつぼ内の凝固体上に再度酸化アルミニウム粉末を山盛り充填し、上記と同等の加熱条件でアルミニウム融液を得た後、同等条件で冷却した。
以上の方法でるつぼの体積の約４０％を占める容量の凝固体を得ることができた。３回の酸化アルミニウム粉末の充填と加熱溶融冷却操作のために１５０時間の処理時間がかかった。
以上説明の方法は、従来方法に相当し、３回の原料粉末充填作業と溶解作業により、るつぼ容積の約４０％のアルミニウム融液を得ることができた。
【００３１】
これに対し、酸化アルミニウム粉末５００ｇに分散剤としてエタノールを５００ｍＬ添加してからアルミナボール（φ１ｍｍ）を備えたボールミル装置で６時間、攪拌混合し、酸化アルミニウム粉末を粉砕混合して原料スラリーを得た。この原料スラリーを白金製のるつぼの容量一杯になるように投入し、沸騰しないように６０℃に加熱し、原料スラリー中の分散剤を蒸発させた。分散剤の蒸発のための時間は０．５時間である。分散剤の蒸発によりるつぼの内部に原料粉末の凝集体が残留した。
１回目の分散剤の蒸発後に凝集体をるつぼの内部に得た後、先の工程で得た原料スラリーを再度るつぼの容量一杯になるように充填し、２回目の分散剤の蒸発を行い、２回目の分散剤の蒸発後、３回目の原料スラリーの充填を行い、３回目の分散剤の蒸発を行った。
３回目の分散剤の蒸発後にるつぼを２０００℃に加熱してアルミニウム融液を得た。この結果、るつぼ容量の７０％のアルミニウム融液を得ることができた。
【００３２】
このようにるつぼに対し、効率良く融液を充填できるのは、原料を分散剤と共にボールミル装置で粉砕混合する際、酸化アルミニウム粉末の粉砕混合をなし得て、酸化アルミニウム原料が数μｍ程度のほぼ一定な粒径の原料粉末がとなった、原料スラリーが生成された。さらに分散剤を除去することで、密度の高い原料凝集体が生成され、これによりるつぼへの酸化アルミニウム粉末の充填率が向上したためである。
【００３３】
従来方法の場合も３回の溶解作業を行うが、２０００℃程度の高温まで加熱する操作であるため、長い加熱時間と冷却時間を要し、従来方法では合計１５６時間の処理で約４０％まで充填率を上げることができたが、本発明方法では、原料の混合粉末のためにボールミル装置で６×３＝１８時間と分散剤を蒸発させるための加熱時間と蒸発時間（０．５時間×３回分）の処理時間として、１９．５時間でるつぼ容量の７０％のアルミニウム融液を得ることができたので、従来方法よりも遙かに簡便に短時間でるつぼ内に必要充分な量の融液を得ることができた。
【００３４】
前記分散剤として用いたエタノールに替えて、分散剤として水を用いた。酸化アルミニウム粉末５００ｇに分散剤として水を７００ｍＬ添加してからアルミナボール（φ１ｍｍ）を備えたボールミル装置で６時間、攪拌混合し、酸化アルミニウム粉末を粉砕混合して原料スラリーを得た。この原料スラリーを白金製のるつぼの容量一杯になるように投入し、沸騰しないように８０℃に加熱し、原料スラリー中の分散剤を蒸発させた。分散剤の蒸発のための時間は１．５時間である。分散剤の蒸発によりるつぼの内部に原料粉末の凝集体が残留した。
１回目の水の蒸発後に凝集体をるつぼの内部に得た後、先の工程で得た原料スラリーを再度るつぼの容量一杯になるように充填し、２回目の水の蒸発を行い、２回目の水の蒸発後、３回目の原料スラリーの充填を行い、３回目の水の蒸発を行った。
３回目の水の蒸発後にるつぼを２０００℃に加熱してアルミニウム融液を得た。この結果、るつぼ容量の６５％のアルミニウム融液を得ることができた。
【産業上の利用可能性】
【００３５】
本発明技術は、例えばＣＺ法を用いて高純度の単結晶を育成する場合に用いる融液の製造に利用できる。
【符号の説明】
【００３６】
Ａ…引上装置、１…基台、２…るつぼ、３…融液、５…高周波コイル、７…引上軸、８…単結晶、９…粉砕混合装置、９Ａ…ドラム、９Ｂ…球体、１２…るつぼ、１３…原料スラリー、１５…融液。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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