(57)【要約】【課題】本発明は、巻き取り位置にかかわらず安定したフィルム性能を示すことのできるフィルムロール、及びそのようなフィルムロールの製造方法を提供することを目的とする。【解決手段】二種以上の原料ペレットを用いてなる単層フィルム、又は複層フィルムをコアに巻き取ってなるフィルムロールであって、前記二種以上の原料ペレットの少なくとも一種が、無機粒子を含み、かつ当該無機粒子を含む原料ペレットが内部に空孔を備えた中空ペレットであり、前記フィルムロールの長手方向に５０ｍ間隔で設けた連続する２１区間において、それぞれ、フィルムロールの幅方向に左右両端部と中央部の３箇所について合計６３点から切り出したフィルムの６０°光沢度の標準偏差σＧｓ（６０°）が４．０以下であることを特徴とするフィルムロール。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
二種以上の原料ペレットを用いてなる単層フィルム、又は複層フィルムをコアに巻き取ってなるフィルムロールであって、前記二種以上の原料ペレットの少なくとも一種が、無機粒子を含み、かつ当該無機粒子を含む原料ペレットが内部に空孔を備えた中空ペレットであり、前記フィルムロールの長手方向に５０ｍ間隔で設けた連続する２１区間において、それぞれ、フィルムロールの幅方向に左右両端部と中央部の３箇所について合計６３点から切り出したフィルムの６０°光沢度の標準偏差σＧｓ（６０°）が４．０以下であることを特徴とするフィルムロール。
【請求項２】
前記無機粒子が、酸化チタン、酸化ケイ素、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、及びそれらの複合粒子からなる群より選択される少なくとも一種であることを特徴とする請求項１記載のフィルムロール。
【請求項３】
請求項１又は２記載のフィルムロールから断裁された光学用フィルム。
【請求項４】
二種以上の原料ペレットの混合物を貯留する貯留槽から、前記混合物をフィルム製造装置のホッパーに投入する原料投入工程と、
前記フィルム製造装置にて、投入された前記混合物を溶融し混練した後に成型してフィルムとする成型工程と、
前記成型工程を経たフィルムをコアに巻き取ってフィルムロールとする巻き取り工程と、を含むフィルムロールの製造方法であって、
前記二種以上の原料ペレットにおける真密度の最大値と最小値との比が２．００以上でかさ密度の最大値と最小値との比が１．２０以下であり、前記二種以上の原料ペレットの少なくとも一種が、無機粒子を含み、かつ当該無機粒子を含むペレットの内部が空孔を備えた中空ペレットであるフィルムロールの製造方法。
【請求項５】
前記無機粒子が、酸化チタン、酸化ケイ素、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、及びそれらの複合粒子からなる群より選択される少なくとも一種であることを特徴とする請求項４記載のフィルムロールの製造方法。
【請求項６】
請求項４又は５記載のフィルムロールの製造方法で得られたフィルムロールを断裁して光学用フィルムとする工程を備える、フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、巻き取り位置にかかわらず安定したフィルム性能を示すことのできるフィルムロール及びそれから得られる光学用フィルム、並びにそれらの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリエステルやポリプロピレン等といったプラスチックからなるフィルムは、周知のように、包装用途や装飾用途を初めとして様々な分野で有効に活用されている。近年では、こうしたフィルムが、液晶ディスプレイのバックライトにおける反射板（例えば、特許文献１を参照。）のような各種の光学部材や、太陽電池パネルにおけるバックシート（例えば、特許文献２を参照。）のような苛酷な環境に対応した保護部材等といった比較的新しい技術分野にまで用いられるようになってきており、これらフィルムには、そうした用途に応じた様々な要求性能に応えることが求められている。
【０００３】
こうした要求性能に応える手段の一つとして、微粒子とされた無機粒子（フィラーとも呼ばれる。）をフィルム中に配合することが挙げられる。無機粒子を添加されたフィルムでは、その添加量が調節されることにより、光の反射や表面粗さ等といった諸特性が各種の用途に適した範囲に調節される。
【０００４】
フィルム中に無機粒子を添加するに際しては、フィルムの原料となるプラスチック中に予め高濃度の無機粒子を分散させてペレットとしたもの（これはマスターバッチと呼ばれる。）と、フィルムの原料となるプラスチックであり無機粒子を含まないペレットとを均一に溶融混合した後で、これらをフィルム状に成型する方法が一般に採用される。その際、両ペレットの混合比は、成型されたフィルム中において無機粒子が所望の濃度となるように調節される。つまり、無機粒子が所望の濃度となるように、高濃度の無機粒子を含むマスターバッチを、無機粒子を含まないペレット（以下、「通常のペレット」とも適宜呼ぶ。）で所望の無機粒子濃度になるまで希釈する。このような工程では、上記の混合比とされたマスターバッチと通常のペレットとの混合物を所定の貯留槽に溜めておき、この混合物を貯留槽の下部に設けられた取り出し口からフィルム製造装置の原料ホッパーへ一定の速度で投入し、当該装置内で両ペレットを溶融状態で均一に混合することになる。
【０００５】
ところで、無機粒子は、フィルムを構成するプラスチックに比べてかなり大きな比重を備えるのが一般的である。したがって、これを高濃度に含むマスターバッチは、無機粒子を含まない通常のペレットに比べてかなり大きな比重を備えることになる。このような状況で、上記のように、マスターバッチと通常のペレットとの混合物を貯留槽の下部から取り出す運用を行っていると、これらが貯留槽の上方から下方の取り出し口まで移動する過程で、貯留槽の下方側に比重の大きなマスターバッチが多く含まれ、貯留槽の上方側には比重の小さな通常のペレットが多く含まれるようになる分級を生じることにつながる。貯留槽の内部で分級を生じると、マスターバッチと通常のペレットとがフィルム製造装置へ予定された比率で安定供給されなくなり、特に長尺のフィルムロールを製造する場合には、フィルムロールの長手方向の位置によってフィルム中の無機粒子の含有量が変動してしまい、フィルムロール全体としてフィルムの特性が一定にならなくなる。このようなことが起こると、例えば、フィルムロールを巻き解く位置によってフィルムの光沢等といった特性が変動することになるので、最終製品の品質がバラつく結果につながる。
【０００６】
２種以上の原料ペレットを用いてフィルムロールを製造する際にフィルムの品質安定性を向上させる方法として、例えば特許文献３には、ペレット間の密度比（大／小）の最大値又は安息角比（大／小）の最大値を１．５〜５．０とする方法が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１２−１３７６１８号公報
【特許文献２】特開２０１２−８１７５９号公報
【特許文献３】特開２００４−５１８６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、特許文献３に記載された発明は、主としてフィルム製造装置のホッパー内でのペレットの挙動に注目したものであり、貯留槽内での分級に対処するものではない。また、上記のようにマスターバッチの比重は通常のペレットに比べてかなり大きなものになるが、特許文献３に記載された発明では、マスターバッチの比重が通常のペレットの比重に比べて５倍を超える場合には対処することができない。
【０００９】
本発明は、以上の状況に鑑みてなされたものであり、無機粒子を含む原料ペレットを用いてフィルムを製造する際、フィルムに含まれる無機粒子濃度の偏りに伴うフィルム特性の変動を抑制することで、巻き取り位置にかかわらず安定したフィルム性能を示すことのできるフィルムロール、及びそのようなフィルムロールの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、上記の課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、無機粒子を含むペレットと無機粒子を含まない通常のペレットとを含む二種以上の原料ペレットを用いてフィルムロールを製造するに際して、無機粒子を含むペレットの内部に空孔を設けることで当該ペレットのかさ密度を下げ、上記二種以上の原料ペレットのかさ密度の最大値と最小値との比を１．２０以下とすれば貯留槽内での原料ペレットの分級が抑制され、安定した性能特性を示すフィルムロールが得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
本発明は、すなわち、
（１）
二種以上の原料ペレットを用いてなる単層フィルム、又は複層フィルムをコアに巻き取ってなるフィルムロールであって、前記二種以上の原料ペレットの少なくとも一種が、無機粒子を含み、かつ当該無機粒子を含む原料ペレットが内部に空孔を備えた中空ペレットであり、前記フィルムロールの長手方向に５０ｍ間隔で設けた連続する２１区間において、それぞれ、フィルムロールの幅方向に左右両端部と中央部の３箇所について合計６３点から切り出したフィルムの６０°光沢度の標準偏差σＧｓ（６０°）が４．０以下であることを特徴とするフィルムロール、
（２）
前記無機粒子が、酸化チタン、酸化ケイ素、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、及びそれらの複合粒子からなる群より選択される少なくとも一種であることを特徴とする（１）記載のフィルムロール、
（３）
（１）又は（２）記載のフィルムロールから断裁された光学用フィルム、
（４）
二種以上の原料ペレットの混合物を貯留する貯留槽から、前記混合物をフィルム製造装置のホッパーに投入する原料投入工程と、
前記フィルム製造装置にて、投入された前記混合物を溶融し混練した後に成型してフィルムとする成型工程と、
前記成型工程を経たフィルムをコアに巻き取ってフィルムロールとする巻き取り工程と、を含むフィルムロールの製造方法であって、
前記二種以上の原料ペレットにおける真密度の最大値と最小値との比が２．００以上でかさ密度の最大値と最小値との比が１．２０以下であり、前記二種以上の原料ペレットの少なくとも一種が、無機粒子を含み、かつ当該無機粒子を含むペレットの内部が空孔を備えた中空ペレットであるフィルムロールの製造方法、
（５）
前記無機粒子が、酸化チタン、酸化ケイ素、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、及びそれらの複合粒子からなる群より選択される少なくとも一種であることを特徴とする（４）記載のフィルムロールの製造方法、
（６）
（４）又は（５）記載のフィルムロールの製造方法で得られたフィルムロールを断裁して光学用フィルムとする工程を備える、フィルムの製造方法、
である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、無機粒子を含む原料ペレットを用いてフィルムを製造する際、フィルムに含まれる無機粒子濃度の偏りに伴うフィルム特性の変動を抑制することで、巻き取り位置にかかわらず安定したフィルム性能を示すことのできるフィルムロール、及びそのようなフィルムロールの製造方法が提供される。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明のフィルムロール及び光学用フィルムの一実施形態、並びに本発明のフィルムロール及びフィルムの製造方法の一実施態様について説明する。本発明のフィルムロールでは、諸性能を付与することを目的として無機粒子が添加されているが、フィルムロールの長手方向における無機粒子の濃度の変動が抑制されているため、無機粒子の添加によって付与されたフィルム特性の変動が抑制されている。このようなフィルムロールは、本発明のフィルムロールの製造方法によって効率的に製造されるものである。そこで、まずは本発明のフィルムロールの製造方法の一実施態様について説明する。
【００１４】
＜フィルムロールの製造方法＞
本発明のフィルムロールの製造方法は、二種以上の原料ペレットの混合物を貯留する貯留槽から、上記混合物をフィルム製造装置のホッパーに投入する原料投入工程と、上記フィルム製造装置にて、投入された上記混合物を溶融し混練した後に成型してフィルムとする成型工程と、上記成型工程を経たフィルムをコアに巻き取ってフィルムロールとする巻き取り工程と、を含み、上記二種以上の原料ペレットにおける真密度の最大値と最小値との比が２．００以上でかさ密度の最大値と最小値の比が１．２０以下であり、上記二種以上の原料ペレットの少なくとも一種が、無機粒子を含み、かつ当該ペレットの内部に空孔を備えた中空ペレットであることを特徴とする。以下、各事項について説明する。
【００１５】
原料投入工程は、二種以上の原料ペレットの混合物を貯留する貯留槽から、これら混合物をフィルム製造装置のホッパーに投入する工程である。本発明では、ペレット状とされたプラスチック（ポリマー）が原料ペレットとしてフィルム製造装置に投入され、当該装置の内部にて溶融混合された後、フィルム状に成型されてフィルムロールとされる。この原料ペレットとして二種以上のペレットが用いられ、少なくともそのうちの一種が無機粒子を含む。
【００１６】
二種以上の原料ペレットは、最終的にフィルム中に添加されることになる無機粒子の濃度をもとにそれらの配合比率が予め決定されており、そうした配合比率となるように貯留槽に投入される。その際、二種以上の原料ペレットが貯留槽の内部でほぼ均一に混ざるように、ふるい（篩い）やスタティックミキサー等の混合手段を介して貯留槽の内部に原料ペレットが投入される。貯留槽に投入された原料ペレットをその内部でより一層均一に混合させるために、貯留槽の内部に低速で回転する撹拌装置を設けて内部を適宜撹拌するようにしてもよい。最終的にフィルム中に添加されることになる無機粒子の濃度（すなわちフィルム中の無機粒子濃度）としては、各種の要求性能を考慮して適宜決定されればよいが、一例として５〜４０質量％が好ましく例示され、１０〜３０質量％がさらに好ましく例示される。
【００１７】
それぞれの原料ペレットは、単独のポリマーから構成されてもよいし、二種以上のポリマーの混合物であってもよい。また、それぞれの原料ペレットは、互いに同じポリマーから構成されてもよいし、異なるポリマーから構成されてもよい。
【００１８】
原料ペレットを構成するポリマーとしては、フィルムに成型できるものであれば特に限定されない。このようなポリマーとしては熱可塑性樹脂が挙げられ、その一例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリ酢酸ビニル、ポリテトラフルオロエチレン、アクリル樹脂、ポリエステル、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート等が挙げられる。なおポリマーは、ホモポリマーであってもコポリマーであってもよい。上記のポリマーの中でも、特にポリプロピレン及びポリエステルを好ましく挙げることができる。
【００１９】
ポリエステルとしてホモポリマーを用いる場合は、特に限定されないが、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ−１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート等が例示される。また、ポリエステルとしてコポリマーを用いる場合の共重合成分としては、特に限定されないが、芳香族ジカルボン酸、脂肪族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸、炭素数２〜１５のジオール成分等を挙げることができ、これらの具体例としては、イソフタル酸、アジピン酸、セバシン酸、テレフタル酸、スルホン酸塩基含有イソフタル酸及びこれらのエステル形成性化合物、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ネオペンチルグリコール、分子量４００〜２万程度のポリアルキレングリコール等を挙げることができる。
【００２０】
二種以上の原料ペレットの少なくとも一種は、無機粒子を含む。この無機粒子は、原料ペレットがフィルムとされた際の光沢、熱伝導度、着色状態、反射率、表面耐久性、表面粗さ等の特性を調節するために添加されるものである。無機粒子を含むペレットが、無機粒子を含まない通常のペレットとともにフィルム製造装置にて溶融混練されることで、フィルム中にほぼ均一に無機粒子が含まれるようになる。このような方法の一例として、比較的高濃度の無機粒子をポリマー中に分散させてペレット化し、最終的なフィルム中での無機粒子濃度を勘案してこのペレットと通常のペレットとを所定の配合割合で混合して用いる方法が挙げられる。このときに用いられる、無機粒子を高濃度に含むペレットはマスターバッチやマスターペレット等と呼ばれる。以下、理解を容易にするために、無機粒子を含む原料ペレットのことをマスターバッチとも呼ぶ。
【００２１】
無機粒子としては、この分野で用いられるものを特に制限なく挙げることができ、一例としては、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸亜鉛、酸化チタン（アナターゼ型、ルチル型）、酸化亜鉛、硫酸バリウム、硫化亜鉛、塩基性炭酸鉛、雲母チタン、酸化アンチモン、酸化マグネシウム、リン酸カルシウム、酸化ケイ素（シリカ）、酸化アルミニウム（アルミナ）、マイカ、タルク、カオリン等を挙げることができる。これらの無機粒子の中でも、酸化チタン、酸化ケイ素、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、及びそれらの複合粒子からなる群より選択される少なくとも一種であることが好ましい。これらの無機粒子は、単独で、又は二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２２】
マスターバッチ中の無機粒子の濃度としては、２０〜６０質量％程度が挙げられ、３０〜６０質量％程度が好ましく挙げられ、４０〜５０質量％程度がさらに好ましく挙げられる。これらの濃度範囲であれば、マスターバッチの必要量が増大するのを抑制しつつ、マスターバッチ中に含まれる無機粒子の分散不良を抑制できるので好ましい。なお、マスターバッチは一種を用いてもよいし、二種以上を用いてもよい。
【００２３】
ポリマー中に無機粒子を分散させてマスターバッチとするには、公知の方法を用いればよい。このような方法としては、マスターバッチの原料となるポリマーと無機粒子とを押出機により溶融混練した後に、得られた混合物を冷却固化させる方法が挙げられる。
【００２４】
本発明において、用いられる二種以上の原料ペレットは、真密度の最大値と最小値との比が２．００以上で、かさ密度の最大値と最小値との比が１．２０以下とされる。真密度とは、原料ペレットに含まれる空孔を除いた体積をもとに算出された密度であり、かさ密度とは、原料ペレットに含まれる空孔を含めた体積をもとに算出された密度である。つまり、上記の条件を満足するには、真密度の大きな原料ペレットに空孔を設けてかさ密度を小さくする必要がある。なお、無機粒子の密度はポリマーの密度よりも著しく大きいので、真密度が最大値となる原料ペレットは、無機粒子を含んだ原料ペレットとなる。
【００２５】
本発明において、用いられる二種以上の原料ペレットにおけるかさ密度の最大値と最小値との比が上記の様に１．２０以下であることにより、原料ペレット間の見かけ上の密度差が小さくなる。このため、たとえ無機粒子を含む原料ペレット（マスターバッチ）が他の原料ペレットと比べて真密度比が２．００倍以上の大きな値であったとしても、貯留槽内での原料ペレットの分級が抑制される。用いられる二種以上の原料ペレットにおけるかさ密度の最大値と最小値との比は、１．１５以下であることが好ましく、１．１０以下であることがより好ましい。なお、かさ密度の最大値と最小値との比の下限としては１．００、つまり同じかさ密度である。この比が上記の範囲であることにより、貯留槽内での原料ペレットの分級が抑制されて、フィルムロールにおける長手方向でのフィルム品質の変動を抑制することができる。
【００２６】
本発明において、用いられる二種以上の原料ペレットにおける真密度の最大値と最小値との比は上記のように２．００以上であり、この比は２．１０以上であることが好ましく、２．２０以上であることがより好ましい。この比が大きくなるのは、無機粒子を含む原料ペレット（マスターバッチ）が十分な量の無機粒子を含んでいるということであり、使用されるマスターバッチの量を減らすことができる等、作業工程上、大きなメリットとなる。逆に言うと、本発明の製造方法によれば、真密度比が２．００以上となる程に十分な量の無機粒子を含んだ原料ペレットを用いたとしても、上記のように貯留槽内での原料ペレットの分級が抑制されるということになる。なお、真密度の最大値と最小値との比の上限としては、特に定めるものではないが、４．００が好ましい。４．００を超える場合、原料ペレットに空孔を設けても、かさ密度の最大値と最小値との比を１．２０以下に制御することが難しくなることがあるため好ましくない。
【００２７】
なお、真密度の測定は、例えば、原料ペレットから射出成形によりプレートを作製し、水中置換法によって真密度を測定することが出来る。また、かさ密度の測定は、例えば、一定容積のメスシリンダーに詰め込んだ原料ペレットの重量を測定することによってかさ密度を測定することができる。
【００２８】
上記のように、十分に大きな真密度比とする一方でかさ密度比を小さく抑えるには、無機粒子を含んで大きな真密度となっている原料ペレット（マスターバッチ）を内部に空孔を備えた中空ペレットとすればよい。ここで、本発明に用いる内部に空孔を備えた中空ペレットにおける空孔とは、ペレットの内部を貫通した空孔であってもよいし、ペレットの内部に独立して存在する気泡であってもよい。
【００２９】
本発明に用いる内部に空孔を備えた中空ペレットを作製する方法としては、（１）無機粒子を含んだポリマーの溶融混合物を同心円状の口金から押し出して中空状に成型し、次いでこの中空状の成形物をペレット状のサイズになるように裁断する方法、（２）粉末状のポリマーを熱融着させて空孔を含んだ固形物としてからこれを適切な大きさに粉砕する方法、（３）無機粒子及び発泡剤を含んだポリマーの溶融混合物を口金から押し出して、発泡剤により形成された気泡を含んだ状態でペレットとする方法、（４）無機粒子及びポリマーの溶融混合物を圧縮空気とともに口金から押し出す発泡押出法によりペレットとする方法等が挙げられるが、これらの中でも（１）の方法により内部に空孔を備えた中空ペレットを作製することが、ペレットのかさ密度を調整しやすいことから最も好ましい。
原料ペレットには、必要に応じて各種添加物を加えてもよい。このような添加物としては、蛍光増白剤、架橋剤、耐熱安定剤、紫外線吸収剤、有機の滑剤、有機の微粒子、充填剤、耐光剤、帯電防止剤、核剤、染料、分散剤、カップリング剤等を挙げることができる。
【００３０】
原料投入工程を経て、フィルム製造装置のホッパーに投入された二種以上の原料ペレットの混合物は、成型工程に付される。この工程では、投入された上記混合物を溶融し混練した後に成型してフィルムとする工程である。
【００３１】
フィルム製造装置に投入された原料ペレットの混合物は、公知の方法により溶融状態で混練されて均一な溶融物とされる。この際に設定される溶融温度は、原料ペレットに含まれるポリマーに応じて適宜設定すればよいが、概ね（ポリマーの融点＋１０）℃〜（ポリマーの融点＋５０）℃程度の範囲を挙げることができる。
【００３２】
均一な溶融状態となった溶融物は、フィルム製造装置の押出機の先端に設けられたＴダイ等の口金を通過して、フィルム状に成型される。このとき、上記原料ペレットの混合物からなる単層のフィルムとして成型されてもよいし、その他の層と組み合わせて複層のフィルムとされてもよい。
【００３３】
成型された未延伸状態のフィルムを、公知の手段によって延伸加工を施す。このような延伸加工の一例において、未延伸状態のフィルムは、まずは、周速の異なる複数のロール間で長手方向に延伸されて一軸延伸フィルムとされる。延伸倍率としては２．０〜５．０倍を例示できるが特に限定されない。この際の加熱方法としては、加熱ロールを用いる方法でも非接触の加熱手段を用いる方法でもよく、それらを併用してもよい。延伸時のフィルムの温度としては、（Ｔｇ＋１０）℃〜（Ｔｇ＋１００）℃の範囲を挙げることができるが特に限定されない。なお、Ｔｇはガラス転移点を意味する。
【００３４】
次いで上記一軸延伸フィルムをテンターに導入して幅方向に延伸する。テンター内ではフィルムの幅方向端部をクリップのような把持手段で把持した後、フィルムの幅方向（長手方向に垂直な方向）に延伸する。延伸倍率としては２．０〜５．０倍を例示できるが特に限定されない。この際の加熱方法としては、熱風や赤外線輻射等の非接触の加熱方法が好ましく挙げられる。延伸時のフィルム温度としては、（Ｔｇ＋１０）℃〜（Ｔｇ＋１００）℃の範囲を挙げることができるが特に限定されない。
【００３５】
このようにして得られた二軸延伸フィルムに対し、必要に応じて熱処理を施してもよい。熱処理はテンター内で行うのが好ましく、（Ｔｍ−６０）℃〜（Ｔｍ−１０）℃の温度範囲を挙げることができるが特に限定されない。なお、Ｔｍは融点を意味する。その後、さらに必要に応じて、火炎処理、コロナ処理等の表面処理を施したり、適切な幅にスリットしたりしてもよい。
【００３６】
上記の成型工程を経たフィルムは、巻き取り工程に付される。この工程では、成型された上記フィルムを円筒状のコアに巻き取ってフィルムロールとする工程である。
【００３７】
この工程で用いられるコアとしては、公知のものを適宜選択すればよいが、ロールの形態保持の点からは紙管を用いることが好ましく、樹脂含浸させた紙管を用いることがより好ましい。また、後工程におけるハンドリング性の観点から、コアの直径は７〜２０ｃｍ程度のものを用いることが好ましい。この工程を経ることにより、成型されたフィルムはフィルムロールとなる。
【００３８】
＜フィルムロール＞
次に、本発明のフィルムロールの一実施形態について説明する。本発明のフィルムロールは、二種以上の原料ペレットを用いてなる単層フィルム、又は複層フィルムをコアに巻き取ってなるフィルムロールであって、上記二種以上の原料ペレットの少なくとも一種が、無機粒子を含み、かつ当該無機粒子を含む原料ペレットの内部に空孔を備えた中空ペレットであり、前記フィルムロールの長手方向に５０ｍ間隔で設けた連続する２１区間において、それぞれ、フィルムロールの幅方向に左右両端部と中央部の３箇所について合計６３点から切り出したフィルムの６０°光沢度の標準偏差σＧｓ（６０°）が４．０以下であることを特徴とする。ここで、６０°光沢度の標準偏差σＧｓ（６０°）はデジタル変角光沢度計ＵＧＶ−５Ｂ（スガ試験機（株）製）を用いて、ＪＩＳ  Ｚ−８７４１（１９９７）に準じて測定した値である。このようなフィルムロールは、既に説明した本発明のフィルムロールの製造方法により好ましく製造されるので、上記製造方法により製造されたフィルムロールを本発明の一実施形態として説明する。
【００３９】
本実施形態のフィルムロールは、二種以上の原料ペレットを用いてなる単層フィルム、又は複層フィルムをコアに巻き取ってなるフィルムロールであり、上記二種以上の原料ペレットの少なくとも一種が無機粒子を含み、かつ当該無機粒子を含む原料ペレットの内部に空孔を備えた中空ペレットである。このような原料ペレットを用いることにより、無機粒子を含む原料ペレット（マスターバッチ）と無機粒子を含まない原料ペレット（通常のペレット）との間のかさ密度差が緩和され、フィルムを製造する際における原料ペレットの分級が抑制されることは既に説明した通りである。なお、フィルムの各種特性を調節するために無機粒子を添加することも既に説明した通りであり、フィルム中に添加される無機粒子は、上記マスターバッチに含まれていたものである。
【００４０】
このように、本発明のフィルムロールでは、原料ペレット混合物内でマスターバッチが分級されることに伴う、フィルムの長手方向における無機粒子の濃度変動が抑制されているので、特に光沢度や反射率といった光学特性の変動が少ないことを特徴とする。このため、本発明のフィルムロールでは、フィルムロール長手方向において光学特性の変動を抑制することができ、フィルムロールの長手方向に５０ｍ間隔で設けた２１区間において、それぞれ、フィルムロールの幅方向に左右両端部と中央部の３箇所について合計６３点から切り出したフィルムの６０°光沢度の標準源差σＧｓ（６０°）が４．０以下であることを特徴とする。このように長手方向及び幅方向にわたって光沢度の変動が小さいため、本発明のフィルムロールでは、それから断裁されて得られる複数のフィルム間における光沢度の変動も小さくなる。したがって、本発明のフィルムロールは、性能の変動に関して特にシビアである光学用途においても好ましく用いられる。σＧｓ（６０°）は、３．５以下であることがより好ましく、３．０以下であることがさらに好ましい。σＧｓ（６０°）が４．０より大きい場合、後述するバックライトを用いた輝度ムラ評価において、画面全体で輝度ムラが視認される不良率が高くなるため、品質要求に対してシビアな光学用フィルムとしては用いることができなくなる。
【００４１】
＜光学用フィルム＞
上記のフィルムロールから断裁された光学用フィルムもまた本発明の一つである。このフィルムは、フィルムの長手方向や幅方向における無機粒子の濃度変動が小さいので、この無機粒子の添加によって付与される各種特性の変動が小さい。そのため、本発明のフィルムは、品質要求に対してシビアな光学用フィルムとして特に好ましく用いられることになる。ここでいう光学用フィルムとは、光拡散フィルムや光反射フィルム等といった液晶ディスプレイに好適に用いられる部材を示す。
【実施例】
【００４２】
次に実施例を示すことにより本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではない。
（測定・評価方法）
Ａ．真密度
測定対象となる原料ペレットから射出成形によりプレートを作製し、そのプレートを５ｃｍ×５ｃｍの大きさに切りだし、ＪＩＳ  Ｋ７１１２（１９８０版）に基づいて電子比重計ＳＤ−１２０Ｌ（ミラージュ貿易（株）製）を用いて測定した。なお、各プレートについて５枚用意し、それぞれを測定し、その平均値でもって原料ペレットの真密度とした。
Ｂ．かさ密度
測定対象となる原料ペレットを採取し、容積１０００ｃｍ３のメスシリンダーを用いて、ＪＩＳ  Ｋ６７２１に基づきかさ密度を測定した。なお、各原料ペレットについて５回測定を行い、その平均値でもって原料ペレットのかさ密度とした。
Ｃ．６０°光沢度の標準偏差σＧｓ（６０°）
フィルムロールの長手方向に５０ｍ間隔で設けた連続する２１区間において、それぞれ、フィルムロールの幅方向に左右両端部と中央部の３箇所について合計６３点から一辺５０ｍｍの正方形に切り出したフィルムの６０°光沢度を求め、それらの標準偏差をσＧｓ（６０°）とした。光沢度の測定には、デジタル変角光沢度計ＵＧＶ−５Ｂ（スガ試験機（株）製）を用いて、ＪＩＳ  Ｚ−８７４１（１９９７）に準じて測定した。なお、測定条件は入射角＝６０゜、受光角＝６０゜とした。
Ｄ．バックライトでの輝度ムラ評価
４０インチ液晶テレビ（Ｓａｍｓｕｎｇ社製、ＰＡＶＶ  ＵＮ４０Ｂ７０００ＷＦ）を分解し、ＬＥＤを光源とするエッジライト型バックライトを取り出した。さらにバックライトから光学フィルム３枚、導光板（アクリル板、４ｍｍ厚み、凸部１５μｍ）及び反射フィルムを取り出し、本発明の実施例及び比較例の光学用フィルムを搭載されていた反射フィルムと同じ形状に切り出した。搭載されていた反射フィルムの代わりに切り出した光学用フィルムを設置し、導光板及び光学フィルム３枚を分解前と同じ順序及び方向で設置した。そして、このバックライトに関して、目視により輝度ムラの有無を以下のように判定した。
【００４３】
いずれの角度から見ても輝度ムラを視認できない場合  ◎
正面からは輝度ムラを視認出来ないが、斜め４５°方向から見ると視認できる場合  ○
正面方向から局所的に輝度ムラが視認できる場合  △
正面方向から画面全体的に輝度ムラが視認できる場合  ×
なお、本発明の輝度ムラ評価では、搭載されていた反射フィルムの代わりに切り出した光学用フィルムとして、本発明の実施例及び比較例のフィルムロールの長手方向に５０ｍ間隔で設けた連続する２１区間において、フィルムロールの幅方向の中央部から切り出したフィルム２１点を用いた。さらに、上記判定における◎、○を合格品、△、×を不合格品として本発明の実施例及び比較例のフィルムロールの輝度ムラ評価における不良率を算出した。この不良率が２０％を超える場合、品質要求に対してシビアな光学用フィルムとしては用いることができなくなる。
（原料）
実施例に用いた原料を表１に示す。
・原料ペレット（Ａ１）
酸成分としてテレフタル酸を、グリコール成分としてエチレングリコールを用い、三酸化アンチモン（重合触媒）を得られるポリエステルペレットに対してアンチモン原子換算で３００ｐｐｍとなるように添加して重縮合反応を行い、極限粘度０．６３ｄｌ／ｇ、カルボキシル末端基量４０当量／トンのポリエチレンテレフタレートペレット（ＰＥＴ）を得た。示差熱分析計を用いて結晶融解熱を測定したところ１ｃａｌ／ｇ以上であり、結晶性のポリエステル樹脂であった。この樹脂の融点Ｔｍを測定したところ、２５０℃であった。原料ペレット（Ａ１）の真密度は１．４０ｇ／ｃｍ３であり、かさ密度は０．８５ｇ／ｃｍ３であった。
・原料ペレット（Ａ２）
ポリプロピレン系樹脂（日本ポリプロ社製、商品名「ノバテックＰＰ  ＦＹ６ＨＡ」、ＭＦＲ（２３０℃、２１．１８Ｎ、ＪＩＳＫ−７２１０）：２．４ｇ／１０ｍｉｎ)のポリプロピレンペレット（ＰＰ）を用いた。原料ペレット（Ａ２）の真密度は、０．９０ｇ／ｃｍ３であり、かさ密度は０．６０ｇ／ｃｍ３であった。
・原料ペレット（Ｂ１）
原料ペレット（Ａ１）４０質量％と硫酸バリウムの粉末（真密度４．４０ｇ／ｃｍ３）６０質量％の混合物を溶融状態で混練し、外径８．５ｍｍの口金を備えた押出機により押し出すことで成型体とし、カッティングすることで原料ペレット（Ｂ１）を得た。原料ペレットＢ１の真密度は３．２０ｇ／ｃｍ３であり、かさ密度は１．５０ｇ／ｃｍ３であった。
・原料ペレット（Ｂ２）
原料ペレット（Ａ１）５０質量％と硫酸バリウムの粉末（真密度４．４０ｇ／ｃｍ３）５０質量％の混合物を溶融状態で混練し、外径８．５ｍｍの口金を備えた押出機により押し出すことで成型体とし、カッティングすることで原料ペレット（Ｂ２）を得た。原料ペレットＢ２の真密度は２．９０ｇ／ｃｍ３であり、かさ密度は１．４０ｇ／ｃｍ３であった。
・原料ペレット（Ｂ３）
原料ペレット（Ａ２）４０質量％と酸化チタンの粉末（真密度４．２０ｇ／ｃｍ３）６０質量％の混合物を溶融状態で混練し、外径８．５ｍｍの口金を備えた押出機により押し出すことで中空状の成型体とし、カッティングすることで原料ペレット（Ｂ３）を得た。原料ペレットＢ３の真密度は２．８８ｇ／ｃｍ３であり、かさ密度は１．４０ｇ／ｃｍ３であった。
・原料ペレット（Ｂ４）
外径８．５ｍｍ、内径２．５ｍｍの同心円状の口金を用いたこと以外は、原料ペレット（Ｂ１）と同様の手順にて中空状の原料ペレット（Ｂ４）を得た。原料ペレットＢ４の真密度は３．２０ｇ／ｃｍ３であり、かさ密度は１．００ｇ／ｃｍ３であった。
・原料ペレット（Ｂ５）
原料ペレット（Ａ１）５０質量％と硫酸バリウムの粉末（真密度４．４０ｇ／ｃｍ３）５０質量％の混合物を溶融状態で混練し、外径８．５ｍｍ、内径２．５ｍｍの同心円状の口金を備えた押出機により押し出すことで成型体とし、カッティングすることで中空状の原料ペレット（Ｂ５）を得た。原料ペレットＢ５の真密度は２．９０ｇ／ｃｍ３であり、かさ密度は０．９０ｇ／ｃｍ３であった。
・原料ペレット（Ｂ６）
外径８．５ｍｍ、内径２．０ｍｍの同心円状の口金を用いたこと以外は、原料ペレット（Ｂ１）と同様の手順にて中空状の原料ペレット（Ｂ６）を得た。原料ペレットＢ６の真密度は３．２０ｇ／ｃｍ３であり、かさ密度は１．１０ｇ／ｃｍ３であった。
・原料ペレット（Ｂ７）
外径８．５ｍｍ、内径２．５ｍｍの同心円状の口金を用いたこと以外は、原料ペレット（Ｂ３）と同様の手順にて中空状の原料ペレット（Ｂ７）を得た。原料ペレットＢ７の真密度は２．８８ｇ／ｃｍ３であり、かさ密度は０．７５ｇ／ｃｍ３であった。
・原料ペレット（Ｃ１）
原料ペレット（Ａ１）６０質量％とポリメチルペンテン（ＰＭＰ）（「ＴＰＸ」  ＤＸ８２０（三井化学（株）製））４０質量％の混合物を溶融状態で混練し、外径８．５ｍｍの口金を備えた押出機により押し出すことで成型体とし、カッティングすることで原料ペレット（Ｃ１）を得た。原料ペレット（Ｃ１）の真密度は１．１０ｇ／ｃｍ３であり、かさ密度は０．８０ｇ／ｃｍ３であった。
（実施例１）
上記の方法で得られた原料ペレット（Ａ１）５０質量％と原料ペレット（Ｃ１）５０質量％との混合物を１８０℃の温度で３時間減圧乾燥した後に押出機Ａに供給し、２８０℃の温度で溶融押出した。また、上記の方法で得られた原料ペレット（Ａ１）８０質量％と原料ペレット（Ｂ４）２０質量％との混合物を１８０℃の温度で３時間減圧乾燥した後に押出機Ｂに供給し、２８０℃の温度で溶融押出した。それぞれの押出機Ａ、Ｂからの樹脂を厚み方向にＢ／Ａ／Ｂの順に積層するように合流させた後、Ｔダイ口金に導入した。
【００４４】
次いで、Ｔダイ口金内より、シート状に押出して溶融積層シートとし、該溶融積層シートを、表面温度２５℃に保たれたドラム上に静電印加法で密着冷却固化させて未延伸積層フィルムを得た。続いて、該未延伸積層フィルムを８０℃の温度に加熱したロール群で予熱した後、長手方向（縦方向）にロールの周速差を利用して、３．４倍延伸を行い、２５℃の温度のロール群で冷却して一軸延伸フィルムを得た。
【００４５】
得られた一軸延伸フィルムの両端をクリップで把持しながらテンター内の９５℃の温度の予熱ゾーンに導き、引き続き連続的に１０５℃の温度の加熱ゾーンで長手方向に直角な方向（幅方向）に３．５倍延伸した。さらに引き続いて、テンター内の熱処理ゾーンにおいて１９０℃で２０秒間の熱処理を施し、さらに１８０℃の温度で６％幅方向に弛緩処理を行った後、更に１４０℃の温度で１％幅方向に弛緩処理を行った。次いで、均一に徐冷後、コアに巻き取って、厚さ１８８μｍの二軸延伸ポリエステルフィルムからなる全長１５００ｍのフィルムロールを得た。得られたフィルムロールのσＧｓ（６０°）、輝度ムラ評価での不良率を表２に示す。また、原料ペレットにおける真密度の最大値と最小値との比と、かさ密度の最大値と最小値との比を表２に示す。このように本発明のフィルムロールは６０°光沢度の標準偏差σＧｓ（６０°）が小さく、フィルムロール全体として光沢度の変動が抑制されるため、輝度ムラ評価での不良率も小さく、品質に優れたものであった。
（実施例２、３）
それぞれ表２に示したフィルム組成とし、押出機Aを用いなかった以外は、実施例１と同様に製膜を行い、厚さ１８８μｍの二軸延伸ポリエステルフィルムからなる全長１５００ｍのフィルムロールを得た。得られたフィルムロールのσＧｓ（６０°）、輝度ムラ評価での不良率を表２に示す。また、原料ペレットにおける真密度の最大値と最小値との比と、かさ密度の最大値と最小値との比を表２に示す。このように本発明のフィルムロールは実施例１と同様に、６０°光沢度の標準偏差σＧｓ（６０°）が４．０以下となり、フィルムロール全体として光沢度の変動が抑制されるため、輝度ムラ評価での不良率も小さく、品質に優れたものであった。
（実施例４）
上記の方法で得られた原料ペレット（Ａ２）５０質量％と原料ペレット（Ｂ７）５０質量％との混合物を押出機Ｂに供給し、２３０℃の温度で溶融押出し、Ｔダイ口金に導入した。なお、押出機Aは用いなかった。
【００４６】
次いで、Ｔダイ口金内より、シート状に押出して溶融シートとし、該溶融シートを、表面温度５０℃に加熱された金属ドラムに巻き付け、フィルムの非ドラム面側から、エアーナイフを用いて冷風を吹き付けて密着させながら、未延伸フィルムを得た。得られた未延伸シートを１４０℃に保たれたロール群に通して予熱し、１３５℃に保ち続いて、該未延伸フィルムを１３５℃の温度に加熱したロール群で予熱した後、長手方向（縦方向）にロールの周速差を利用して、３．４倍延伸を行い、２５℃の温度のロール群で冷却して一軸延伸フィルムを得た。
【００４７】
得られた一軸延伸フィルムの両端をクリップで把持しながらテンター内の１３０℃の温度の予熱ゾーンに導き、引き続き連続的に１３５℃の温度の加熱ゾーンで長手方向に直角な方向（幅方向）に３．５倍延伸した。さらに引き続いて、テンター内の熱処理ゾーンにおいて１４５℃で２０秒間の熱処理を施し、さらに１６０℃の温度で６％幅方向に弛緩処理を行った。次いで、均一に徐冷後、コアに巻き取って、厚さ１８８μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムからなる全長１５００ｍのフィルムロールを得た。得られたフィルムロールのσＧｓ（６０°）、輝度ムラ評価での不良率を表２に示す。また、原料ペレットにおける真密度の最大値と最小値との比と、かさ密度の最大値と最小値との比を表２に示す。このように本発明のフィルムロールは実施例１と同様に、６０°光沢度の標準偏差σＧｓ（６０°）が４．０以下となり、フィルムロール全体として光沢度の変動が抑制されるため、輝度ムラ評価での不良率も小さく、品質に優れたものであった。
（比較例１、２、３、４）
それぞれ表２に示したフィルム組成とした以外は、実施例１と同様に製膜を行い、厚さ１８８μｍの二軸延伸ポリエステルフィルムからなる全長１５００ｍのフィルムロールを得た。得られたフィルムロールのσＧｓ（６０°）、輝度ムラ評価での不良率を表２に示す。また、原料ペレットにおける真密度の最大値と最小値との比と、かさ密度の最大値と最小値との比を表２に示す。このように本発明のフィルムロールは６０°光沢度の標準偏差σＧｓ（６０°）が大きいため輝度ムラ評価での不良率が大きく、フィルムロール全体として品質に劣るものであった。
（比較例５）
それぞれ表２に示したフィルム組成とした以外は、実施例４と同様に製膜を行い、厚さ１８８μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムからなる全長１５００ｍのフィルムロールを得た。得られたフィルムロールのσＧｓ（６０°）、輝度ムラ評価での不良率を表２に示す。また、原料ペレットにおける真密度の最大値と最小値との比と、かさ密度の最大値と最小値との比を表２に示す。このように本発明のフィルムロールは６０°光沢度の標準偏差σＧｓ（６０°）が大きいため輝度ムラ評価での不良率が大きく、フィルムロール全体として品質に劣るものであった。
【００４８】
【表１】
2015178546.tif 000002
【００４９】
【表２】
2015178546.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００５０】
本発明のフィルムロール及びフィルムロールの製造方法は、無機粒子によって付与される品質特性の変動が小さいため、光学用途等のように品質要求に対してシビアな分野においても好ましく用いることができる。