(57)【要約】【課題】放射性セシウムに汚染された飛灰の除染を、効率的で安定的に実施する放射性セシウム汚染飛灰の処理技術を提供する。【解決手段】放射性セシウム汚染飛灰の処理システム１０は、ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された第１カラム１１と、輸送されてきた飛灰抽出液を第１カラム１１の始端に入力させる第１配管２１と、フェロシアン系吸着剤が充填された第２カラム１２と、第１カラム１１の終端と第２カラム１２の始端とを接続する第２配管２２と、を備えている。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された第１カラムと、
輸送されてきた飛灰抽出液を前記第１カラムの始端に入力させる第１配管と、
フェロシアン系吸着剤が充填された第２カラムと、
前記第１カラムの終端と前記第２カラムの始端とを接続する第２配管と、を備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。
【請求項２】
請求項１に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて、
シアン化物イオンの吸着剤が充填された第３カラムと、
前記第２カラムの終端と前記第３カラムの始端とを接続する第３配管と、を備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて、
前記輸送されてきた前記飛灰抽出液を前記第１カラム及び前記第２カラムのいずれか一方に入力させる第１切換弁を備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。
【請求項４】
請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて、
前記第１カラムの上流に直列接続しフェロシアン系吸着剤が充填された第４カラムと、
輸送されてきた飛灰抽出液を前記第４カラムの始端に入力させる第４配管と、
前記輸送されてきた前記飛灰抽出液を前記第１カラム及び前記第４カラムのいずれか一方に入力させる第２切換弁と、を備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。
【請求項５】
請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて、
前記第１カラム及び前記第２カラムに対し並列接続しフェロシアン系吸着剤が充填された第５カラムと、
輸送されてきた飛灰抽出液を前記第５カラムの始端に入力させる第５配管と、
前記輸送されてきた前記飛灰抽出液を前記第１カラム及び前記第５カラムのいずれか一方に入力させる第３切換弁と、を備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。
【請求項６】
請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて、
前記第２カラム、前記第４カラム及び前記第５カラムのうち少なくとも一つに充填されてセシウムを吸着したフェロシアン系吸着剤をその熱分解温度及びセシウム化合物の揮発温度よりも高温に加熱する加熱炉と、
加熱により発生したガスを冷却して前記セシウム化合物の揮発ガスを飛灰に凝集させて回収する回収部と、
回収した飛灰に含まれる放射性セシウムを溶媒に抽出させる抽出部と、
前記飛灰を含む固相成分を分離して得られた前記飛灰抽出液を蓄積する蓄積部と、をさらに備えることを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理システム。
【請求項７】
請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムに対して前記飛灰抽出液を輸送し、
規定値に対しセシウム濃度が高い場合、前記飛灰抽出液を、ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された前記第１カラムに、最初に入力し、
規定値に対しセシウム濃度が低い場合、前記飛灰抽出液を、フェロシアン系吸着剤が充填された前記第２カラム、前記第４カラム及び前記第５カラムのいずれかに、最初に入力することを特徴とする放射性セシウム汚染飛灰の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性セシウムに汚染された飛灰の処理技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電所の事故によって放射性物質が外部に放出された場合、環境中に汚染が拡散する。この拡散する放射性物質のうち放射性セシウムは、気体状・微粒子状に移行して拡散するために、汚染物質が広範囲に分布する。
この放射性セシウムのうち半減期が３０年である137Ｃｓは、強い放射線を放出するとともに生体に滞留して食物連鎖により濃縮され易い性質を有するために、比較的長期間に渡り生体に被ばく影響を与えることが懸念されている。
【０００３】
さらに、この放射能汚染の影響は、下水処理場で発生する汚泥や各地で発生する一般廃棄物を焼却処理した際に発生する主灰や飛灰等にまでおよぶ。
焼却場では、高温処理がなされるために、融点・沸点の低いセシウム塩は、揮発して焼却炉上部に移行し、温度が沸点以下の部分において凝縮・析出して、飛灰中に濃縮して回収される。
【０００４】
水溶性であるセシウム塩を含む飛灰をそのまま埋設処分すると、雨水や海水に接触して放射性セシウムが再び環境に放出され、汚染の更なる拡大が懸念される。
そこで、放射性セシウムが再び環境に放出されないように、汚染飛灰を水等の溶媒に浸漬して抽出させたセシウムを、ゼオライト系やフェロシアン系等の吸着剤に固定してから処分する技術が検討されている（例えば、特許文献１，２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１３−８８３９１号公報
【特許文献２】特開２０１３−１０１０９８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
汚染飛灰から抽出したセシウムを吸着させたゼオライト系やフェロシアン系等の吸着剤は、放射性廃棄物として厳密な管理が要求される。
このために、これら吸着剤は、可能な限り放射性セシウムを濃縮して吸着させて、管理量を最小限にすることが望まれる。
【０００７】
しかし、飛灰抽出液は、セシウム（Ｃｓ）以外に高比率で含まれるＮａ，Ｋ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｆｅ，Ｚｎ，Ａｌ，Ｐｂ，Ｐ，Ｓ等のミネラル由来の金属元素に起因して、ゼオライト系吸着剤に対するＣｓ分配係数が小さくなる性質を有している。
このために、ゼオライト系吸着剤は、フェロシアン系に比べて、飛灰抽出液から分配されるＣｓの濃縮率が小さくなるために、使用済廃棄物の管理量が多くなる懸念がある。
一方、フェロシアン系吸着剤は、長期にわたる管理期間において、分解したシアン化合物が環境に漏洩する懸念がある。
【０００８】
本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、放射性セシウムに汚染された飛灰の除染を効率的で安定的に実施する放射性セシウム汚染飛灰の処理技術を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムは、ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された第１カラムと、輸送されてきた飛灰抽出液を前記第１カラムの始端に入力させる第１配管と、フェロシアン系吸着剤が充填された第２カラムと、前記第１カラムの終端と前記第２カラムの始端とを接続する第２配管と、を備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明により、放射性セシウムに汚染された飛灰の除染を効率的で安定的に実施する放射性セシウム汚染飛灰の処理技術が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムの第１実施形態を示す概略図。
【図２】（Ａ）第２実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて濃厚セシウム溶液が通流するときの回路図、（Ｂ）希薄セシウム溶液が通流するときの回路図。
【図３】（Ａ）飛灰抽出液のセシウム濃度に対する、フェロシアン系吸着剤及びゼオライト系吸着剤の分配係数を示すグラフ、（Ｂ）飛灰抽出液のセシウム濃度に対する、フェロシアン系吸着剤及びゼオライト系吸着剤のセシウム濃度を示すグラフ。
【図４】（Ａ）第３実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて濃厚セシウム溶液が通流するときの回路図、（Ｂ）希薄セシウム溶液が通流するときの回路図。
【図５】（Ａ）第４実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムにおいて濃厚セシウム溶液が通流するときの回路図、（Ｂ）希薄セシウム溶液が通流するときの回路図。
【図６】第５実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムの概略図。
【図７】模擬的に調整された飛灰抽出液に対する、固液比を可変した各種吸着剤（フェロシアン，モルデナイト，チャバサイト，珪チタン酸）の分配係数を示すグラフ。
【図８】純水及び飛灰抽出液に遊離するシアン化物イオンのハイドロタルサイトに対する分配係数を示すグラフ。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
（第１実施形態）
以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
図１に示すように第１実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システム１０（以下、単に「処理システム１０」という）は、ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された第１カラム１１と、輸送されてきた飛灰抽出液（Ｃｓ溶液）を第１カラム１１の始端に入力させる第１配管２１と、フェロシアン系吸着剤が充填された第２カラム１２と、第１カラム１１の終端と第２カラム１２の始端とを接続する第２配管２２と、を備えている。
【００１３】
放射性セシウム汚染飛灰とは、例えば、焼却場で生成した飛灰のうち、放射性セシウムの放射能濃度（Ｂｑ；ベクレル）が基準値を超えるためにそのまま一般廃棄することが不可能な飛灰を指す。
【００１４】
焼却場で発生する焼却灰は、焼却排ガスに浮遊する固体の粒子状物質であって集塵装置、ボイラ、ガス冷却室、再燃焼室等で捕集された飛灰（フライアッシュ）と、焼却炉の底から回収される主灰（ボトムアッシュ）とに、大きく分類される。
【００１５】
一般的に廃棄物は、排出量を低減するために焼却処分されるが、原子力事故により環境中に拡散した放射性セシウムも、焼却灰に濃縮されることになる。
特に飛灰は、燃焼時にセシウム塩が気化した後に冷却されて凝縮・析出するために、放射性セシウムの濃縮度がさらに高まる傾向がある。
【００１６】
ゼオライト系吸着剤としては、天然モルデナイト、人工モルデナイト、チャバサイト、フェリエライト等といったアルミノケイ酸塩が挙げられる。
珪チタン酸系吸着剤としては、ケイチタン酸バリウム、チタン酸カリウム、チタン酸ナトリウムなどが挙げられる。
フェロシアン系吸着剤としては、フェロシアン化カルシウム、フェロシアン化鉄、フェロシアン化ニッケル、フェロシアン化銅、フェロシアン化コバルトなどが挙げられる。
【００１７】
さらに処理システム１０は、シアン化物イオンの吸着剤が充填された第３カラム１３と、第２カラム１２の終端と第３カラム１３の始端とを接続する第３配管２３と、を備えている。
この第３カラム１３は、フェロシアン系吸着剤を通過して液体に遊離した毒性の高いシアン化物イオンを除去するものである。
このような、シアン化物イオンの吸着剤としては、ハイドロタルサイトやエトリンガイト等の陰イオン吸着無機化合物が挙げられる。もしくは、シアン化物イオンの吸着剤として第４級アンモニウムイオン交換樹脂を用いることができる。
【００１８】
図３（Ａ）のグラフは、飛灰抽出液のセシウム濃度に対する、フェロシアン系吸着剤及びゼオライト系吸着剤の分配係数を示している。
この図３（Ａ）に示すように、分配係数Ｋｄは、飛灰抽出液のＣｓ濃度が所定値までは、一定値を示すが、この所定値を超えると急激に減少する。
図３（Ｂ）のグラフは、飛灰抽出液のセシウム濃度に対する、フェロシアン系吸着剤及びゼオライト系吸着剤のセシウム濃度を示し、図３（Ａ）を積分して得られる。
【００１９】
ここで、分配係数Ｋｄとは、次式（１）に示すように飛灰抽出液のセシウム濃度と吸着剤のセシウム濃度との比で表されるものである。この分配係数Ｋdが高いほど、飛灰抽出液中の放射性セシウムが除去されて、吸着剤に吸着されたことを示す。
【００２０】
Ｋｄ ＝（Ｃi−Ｃf)／Ｃf×Ｖ／Ｍ    （１）
Ｋd：分配係数  [ｍＬ／ｇ]
Ｃi：飛灰抽出液のセシウム初期濃度  [Ｂｑ／ｍＬ]
Ｃf：吸着剤を投入した飛灰抽出液のセシウム平衡濃度  [Ｂｑ／ｍＬ]
Ｖ：飛灰抽出液の体積  [ｍＬ]
Ｍ：吸着剤の重量  [ｇ]
【００２１】
ここで、図１に示す処理システム１０の第１配管２１に、図３（Ｂ）に表されるＣｓ濃度ｐの飛灰抽出液（濃厚Ｃｓ溶液）を入力させた場合を検討する。
この場合、第１カラム１１に充填されたゼオライト系吸着剤はＣｓ濃度ｑとなり固定化能力が飽和状態に達し、飛灰抽出液はＣｓ濃度の低下が頭打ちの状態で第１カラム１１を通過する。
【００２２】
そして、第１カラム１１を通過した飛灰抽出液は、分配係数Ｋｄがゼオライトよりも大きいフェロシアン系吸着剤が充填された第２カラム１２を通過するために、一般廃棄が可能な程度にまでＣｓ濃度が低下する。
そして、第２カラム１２を通過した飛灰抽出液は、毒性の高いシアン化物イオンが遊離しているために、第３カラム１３を通過させて無害化した後に、一般廃棄が可能な廃液となる。
なお、第１カラム１１に充填されたゼオライト系吸着剤は、固定化能力が飽和状態に到達するまで放射性セシウムを吸着したので、新品と交換後、放射性廃棄物として管理されることになる。
【００２３】
次に、図１に示す処理システム１０の第１配管２１に、図３（Ｂ）に表されるＣｓ濃度ｒの飛灰抽出液（希薄Ｃｓ溶液）を入力させた場合を検討する。
この場合、第１カラム１１に充填されたゼオライト系吸着剤はＣｓ濃度ｕとなるが、Ｃｓが十分に除去されないまま飛灰抽出液は、第１カラム１１を通過する。
【００２４】
そして、第１カラム１１を通過した飛灰抽出液は、分配係数Ｋｄがゼオライトよりも大きいフェロシアン系吸着剤が充填された第２カラム１２を通過するために、一般廃棄が可能な程度にまでＣｓ濃度が低下する。
そして、第２カラム１２を通過した飛灰抽出液は、毒性の高いシアン化物イオンが遊離しているために、第３カラム１３を通過させて無害化した後に、一般廃棄が可能な廃液となる。
【００２５】
（第２実施形態）
次に図２に基づいて本発明における第２実施形態について説明する。
図２に示すように第２実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムは、輸送されてきた飛灰抽出液（Ｃｓ溶液）を第１カラム１１及び第２カラム１２のいずれか一方に入力させる第１切換弁３１を備えている。
なお、図２において図１と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
【００２６】
図２（Ａ）に示すように、濃厚Ｃｓ溶液が輸送されてきた場合は、第１配管２１を通過するように第１切換弁３１を設定し、飛灰抽出液を、ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された第１カラム１１に、最初に入力させる。
これにより、第１実施形態において、濃厚Ｃｓ溶液を入力させた場合と同様のプロセスを経て、飛灰抽出液は無害化される。
【００２７】
図２（Ｂ）に示すように、希薄Ｃｓ溶液が輸送されてきた場合は、バイパス配管２６を通過するように第１切換弁３１を設定し、飛灰抽出液を、フェロシアン系吸着剤が充填された第２カラム１２に、最初に入力させる。
この場合、第２カラム１２に充填されたフェロシアン系吸着剤は図３（Ｂ）に示すようにＣｓ濃度ｓとなり、第２カラム１２を通過した飛灰抽出液は、一般廃棄が可能な程度にまでＣｓ濃度が低下する。
そして、第２カラム１２を通過した飛灰抽出液は、毒性の高いシアン化物イオンが遊離しているために、第３カラム１３を通過させて無害化した後に、一般廃棄が可能な廃液となる。
【００２８】
なお、第１切換弁３１の設定は、入力される飛灰抽出液のセシウム濃度が規定値に対し高い場合と低い場合に分けて切り替えられる。
この飛灰抽出液のセシウム濃度は、第１切換弁３１の入口にγ線測定用の検出器を配置してモニタリングすることができる。
【００２９】
（第３実施形態）
次に図４に基づいて本発明における第３実施形態について説明する。
図４に示すように第３実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムは、第１カラム１１の上流に直列接続しフェロシアン系吸着剤が充填された第４カラム１４と、輸送されてきた飛灰抽出液（Ｃｓ溶液）を第４カラム１４の始端に入力させる第４配管２４と、輸送されてきた飛灰抽出液を第１カラム１１及び第４カラム１４のいずれか一方に入力させる第２切換弁３２とを備えている。
なお、図４において図１と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。また、第４カラム１４は、第２カラム１２と同等品で構成することができる。
【００３０】
図４（Ａ）に示すように、濃厚Ｃｓ溶液の飛灰抽出液が輸送されてきた場合は、第１配管２１を通過するように第２切換弁３２を設定し、飛灰抽出液を、ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された第１カラム１１に、最初に入力させる。
これにより、第１実施形態及び第２実施形態において、濃厚Ｃｓ溶液を入力させた場合と同様のプロセスを経て、飛灰抽出液は無害化される。
【００３１】
図４（Ｂ）に示すように、希薄Ｃｓ溶液の飛灰抽出液が輸送されてきた場合は、第４配管２４を通過するように第２切換弁３２を設定し、飛灰抽出液を、フェロシアン系吸着剤が充填された第４カラム１４に、最初に入力させる。
これにより、飛灰抽出液は、第４カラム１４を通過した時点で一般廃棄が可能な程度にまでＣｓ濃度を低下させて配管２７を介して第１カラム１１に入力することができる。
なお、第２切換弁３２の設定は、入力される飛灰抽出液のセシウム濃度が規定値に対しセシウム濃度が高い場合と低い場合に分けて切り替えられる。
【００３２】
（第４実施形態）
次に図５に基づいて本発明における第４実施形態について説明する。
図５に示すように第４実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システムは、第１カラム１１及び第２カラム１２に対し並列接続しフェロシアン系吸着剤が充填された第５カラム１５と、輸送されてきた飛灰抽出液（Ｃｓ溶液）を第５カラム１５の始端に入力させる第５配管２５と、輸送されてきた飛灰抽出液を第１カラム１１及び第５カラム１５のいずれか一方に入力させる第３切換弁３３を備えている。
なお、図５において図１と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。また、第５カラム１５は、第２カラム１２と同等品で構成することができる。
【００３３】
図５（Ａ）に示すように、濃厚Ｃｓ溶液の飛灰抽出液が輸送されてきた場合は、第１配管２１を通過するように第３切換弁３３を設定し、飛灰抽出液を、ゼオライト系吸着剤又は珪チタン酸系吸着剤が充填された第１カラム１１に、最初に入力させる。
これにより、第１実施形態、第２実施形態及び第３実施形態において、濃厚Ｃｓ溶液を入力させた場合と同様のプロセスを経て、飛灰抽出液は無害化される。
【００３４】
図５（Ｂ）に示すように、希薄Ｃｓ溶液の飛灰抽出液が輸送されてきた場合は、第５配管２５を通過するように第３切換弁３３を設定し、飛灰抽出液を、フェロシアン系吸着剤が充填された第５カラム１５に、最初に入力させる。
これにより、飛灰抽出液は、第５カラム１５を通過した時点で一般廃棄が可能な程度にまでＣｓ濃度を低下させて配管２８を介して第３カラム１３に入力することができる。
なお、第３切換弁３３の設定は、入力される飛灰抽出液のセシウム濃度が規定値に対しセシウム濃度が高い場合と低い場合に分けて切り替えられる。
【００３５】
（第５実施形態）
次に図６に基づいて本発明における第５実施形態について説明する。
図６に示すように第５実施形態に係る放射性セシウム汚染飛灰の処理システム１０は、第２カラム１２に充填されてセシウムを吸着したフェロシアン系吸着剤５２をその熱分解温度及びセシウム化合物の揮発温度よりも高温に加熱する加熱炉４１と、加熱により発生したガスを冷却部４２で冷却してセシウム化合物の揮発ガスを飛灰に凝集させて回収する回収部４３と、回収した飛灰に含まれる放射性セシウムを溶媒に抽出させる抽出部４５と、飛灰を含む固相成分５６を固液分離部４６で分離して得られた飛灰抽出液を蓄積する蓄積部４７と、をさらに備えている。
【００３６】
加熱炉４１は、一義的には、放射性セシウムが付着した廃棄物５４を燃焼して減容するものであり、燃焼炉や溶融炉等が挙げられる。廃棄物５４の燃焼後に底部に残留した主灰５５もしくはそのガラス固化体５５は、加熱炉４１から排出される。
ここで廃棄物５４とは、例えば、放射能の除染作業で回収された土壌、樹木枝葉及び刈草、並びに下水処理場で発生する汚泥等が挙げられる。
【００３７】
さらに、加熱炉４１は、このような廃棄物５４に加えて、第２カラム１２に充填されているセシウムを吸着したフェロシアン系吸着剤５２も投入される。
これにより、廃棄物５４に付着した放射性セシウム以外に、フェロシアン系吸着剤５２に吸着したセシウムも揮発して、飛灰とともに冷却部４２に移行することになる。
またフェロシアン系吸着剤５２の燃焼残渣は、主灰５５もしくはそのガラス固化体５５に移行することになる。
なお、第３実施形態又は第４実施形態におけるカラム構成を有する場合は、第４カラム１４や第５カラム１５も加熱炉４１に投入され得る。
【００３８】
回収部４３は、加熱炉４１から発生したガス中に浮遊する粒子状物質である飛灰を捕集する機能を有する。なお、この捕集された飛灰には、冷却部４２で冷却されたセシウム化合物が凝集している。
この回収部４３で捕集された飛灰には、廃棄物５４由来の放射性セシウムに加えて、フェロシアン系吸着剤５２由来の放射性セシウムも加わるために、放射性セシウムが高濃度に凝縮されている。
この回収部４３を通過したガス成分は、触媒４４により無害化されたうえで大気中に放出される。
【００３９】
抽出部４５に導入される溶媒としては、純水、水道水、雨水、地下水、河川水等といった入手が容易な水が挙げられるが、飛灰に含まれる放射性セシウムを高い分配係数で抽出させるものであれば特に限定されない。
抽出部４５には、撹拌機（図示略）が設けられ、撹拌混合により飛灰から溶媒への放射性セシウムの抽出を促進させる。
【００４０】
固液分離部４６は、抽出部４５から供給される懸濁液をポンプ動力により固相と液相に分離する。この固相成分５６は除染飛灰であり一般廃棄される。液相は放射性セシウムが高濃度に含まれる飛灰抽出液であり蓄積部４７に蓄積される。
この濃厚Ｃｓ溶液である飛灰抽出液は、第１カラム１１に第１配管２１を介して輸送されて、第１実施形態で説明した濃厚Ｃｓ溶液の処理プロセスを経て、無害化された後に廃液貯蔵部４８に送られた後に、一般廃棄される。
【００４１】
そして、セシウムの固定化能力が飽和状態に達したゼオライト系吸着剤５１は、新品に交換された後に、放射性物質を安定的に管理する工程に進む。
また、シアン化物イオンの吸着能力が飽和状態に達したその吸着剤５３は、新品に交換された後に、公知の処理工程に進む。
一方、セシウムの固定されたフェロシアン系吸着剤５２は、加熱炉４１で燃焼処理されることになるので、放射性物質の安定管理工程に進める必要がない。したがって、フェロシアン系吸着剤５２に由来するシアン化合物が、環境に漏洩する懸念がなくなる。
【００４２】
なお、第５実施形態の説明において、加熱炉４１に、廃棄物５４に加えて使用済みのフェロシアン系吸着剤５２も投入する工程から説明を開始したが、運転開始直後等では使用済みのフェロシアン系吸着剤５２の供給が間に合わない場合もある。
この場合は、蓄積部４７に希薄Ｃｓ溶液が、飛灰抽出液として蓄積されることになり、第１実施形態から第４実施形態で説明した希薄Ｃｓ溶液の処理プロセスを経て、無害化された後に廃液貯蔵部４８に送られた後に、一般廃棄される。
【実施例】
【００４３】
図４に示されるカラム構成において、第１カラム１１にＵＯＰ社製のチャバサイト（ＩＥ−９６）を充填し、第２カラム１２及び第４カラム１４に日本海水製のフェロシアン化物（Ｒｅａｄ−Ｃｓ）を充填し、第３カラム１３にシアン回収用ハイドロタルサイトを充填した。
なお、第４カラム１４、第１カラム１１、第２カラム１２、第３カラム１３の各々の容積比は１：１：１：０．２５となるように構成した。
【００４４】
また、模擬飛灰として、溶融炉で廃棄物を燃焼させたときに得られる飛灰の一般的な組成になるように、酸化カルシウム、塩化カルシウム、塩化ナトリウム、塩化カリウムと少量の塩化亜鉛を、それぞれナトリウム：カリウム：塩素の重量比が１：３：４となるように、塩化物：酸化カルシウムの重量比が２：１となるように混合した。
さらに、この模擬飛灰に対し４ｍｌ／ｇの比率で純水を混合し、液相を分離した。
この分離した液相に、５ｐｐｍになるよう塩化セシウムを添加したものを希薄Ｃｓ溶液とし、２０ｐｐｍになるよう塩化セシウムを添加したものを濃厚Ｃｓ溶液とした。
【００４５】
図４（Ａ）に示されるカラム構成（図１と同じ）に、カラム容積に対し５０００倍の濃厚Ｃｓ溶液（２０ｐｐｍ）を通過させたところ、第１カラム１１を通過した時点でセシウム濃度は１．２ｐｐｍで、第２カラム１２を通過した時点でセシウム濃度は検出限界の０．１ｐｐｍを下回る検出値であった。
図４（Ｂ）に示されるカラム構成に、カラム容積に対し５０００倍の希薄Ｃｓ溶液（５ｐｐｍ）を通過させたところ、第４カラム１４を通過した時点で、セシウム濃度は検出限界の０．１ｐｐｍを下回る検出値であった。
【００４６】
なお、図４（Ａ）に示されるカラム構成（図１と同じ）に、カラム容積に対し５０００倍の希薄Ｃｓ溶液（５ｐｐｍ）を通過させたところ、第１カラム１１を通過した時点でセシウム濃度は１．４ｐｐｍで、第２カラム１２を通過した時点でセシウム濃度は検出限界の０．１ｐｐｍを下回る検出値であった。
第１カラム１１に充填されたゼオライト（チャバサイト）におけるセシウムの吸着量は、濃厚Ｃｓ溶液と希薄Ｃｓ溶液で比較すると、前者は後者の約５倍であることが判った。
【００４７】
図７のグラフは、模擬的に調整された飛灰抽出液に対する、固液比を可変した各種吸着剤（フェロシアン，モルデナイト，チャバサイト，珪チタン酸）の分配係数を示している。前記した模擬飛灰に対し純水を液固比２０ｍｌ／ｇ，４ｍｌ／ｇ，１．３ｍｌ／ｇ，１ｍｌ／ｇの比率で混合し、液相を分離した。
この分離した液相にセシウム初期濃度を設定したものを飛灰抽出液に見立て、前記した式（１）に基づいてフェロシアン化物，モルデナイト（ゼオライト），チャバサイト（ゼオライト）、珪チタン酸の分配係数を評価した。
【００４８】
図７に示すようにモルデナイト、チャバサイト及び珪チタン酸は同程度の分配係数を示し、これらよりもフェロシアン化物は、およそ一桁程度、分配係数が高いことが示されている。
この結果より、フェロシアン系吸着剤はゼオライト系吸着剤よりも、希薄Ｃｓ溶液の飛灰抽出液であっても、効率的にセシウムを除去できることを示している。
【００４９】
しかし、フェロシアン系吸着剤は、長期にわたる管理期間において、シアン化合物が分解して環境に漏洩する懸念がある。
このために、飛灰抽出液の除染効率化の役割をフェロシアン系吸着剤に担わせ、放射性セシウムの長期的な固定化はゼオライト系吸着剤に担わせるようにする。
【００５０】
図８のグラフは、純水及び飛灰抽出液に遊離するシアン化物イオンのハイドロタルサイトに対する分配係数を示す。
前記した模擬飛灰に対し液固比３３ｍｌ／ｇの比率で純水を混合し、液相を分離した。
この分離した液相に、シアン化ナトリウムを添加し、ハイドロタルサイトによる吸着試験を行った。比較のため、純水における分配係数も測定した。いずれの場合も１０００ｍｌ／ｇ程度の高い分配係数を示した。
【００５１】
以上述べた少なくともひとつの実施形態の放射性セシウム汚染飛灰の処理システムによれば、ゼオライト系吸着剤が充填された第１カラムとフェロシアン系吸着剤が充填された第２カラムとを直列に接続することにより、放射性セシウムに汚染された飛灰の除染を効率的で安定的に実施することができる。
【００５２】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
【符号の説明】
【００５３】
１０…放射性セシウム汚染飛灰の処理システム、１１…第１カラム、１２…第２カラム、１３…第３カラム、１４…第４カラム、１５…第５カラム、２１…第１配管、２２…第２配管、２３…第３配管、２４…第４配管、２５…第５配管、２６…バイパス配管、２７，２８…配管、３１…第１切換弁、３２…第２切換弁、３３…第３切換弁、４１…加熱炉、４２…冷却部、４３…回収部、４４…触媒、４５…抽出部、４６…固液分離部、４７…Ｃｓ溶液蓄積部、４８…廃液貯蔵部、５１…ゼオライト系吸着剤、５２…フェロシアン系吸着剤、５３…シアン化物イオンの吸着剤、５４…廃棄物、５５…ガラス固化体（主灰）、５６…固相成分（除染飛灰）。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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