(57)【要約】【課題】透明性、導光性にすぐれ、かつ光源から遠い箇所と近い箇所での色差の少ない導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物を提供する。【解決手段】（Ａ）ポリカーボネート樹脂（Ａ成分）１００重量部に対し、（Ｂ）分岐構造を有しないシリコーン化合物（Ｂ成分）０．０１〜３重量部を含んでなる導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）ポリカーボネート樹脂（Ａ成分）１００重量部に対し、（Ｂ）分岐構造を有しないシリコーン化合物（Ｂ成分）０．０１〜３重量部を含んでなる導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項２】
Ｂ成分が、Ｓｉ−Ｈ基および芳香族基を有するシリコーン化合物であることを特徴とする請求項１に記載の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項３】
Ｂ成分が、Ｓｉ−Ｈ基が含まれる量（Ｓｉ−Ｈ量）が０．１〜１．２ｍｏｌ／１００ｇ、下記一般式〔１〕で示される芳香族基が含まれる割合（芳香族基量）が１０〜７０重量％であり、かつ平均重合度が３〜８０であるシリコーン化合物であることを特徴とする請求項１または２に記載の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物。
【化１】
2015157901.tif 000012
（式〔１〕中、Ｘはそれぞれ独立にＯＨ基、炭素数１〜２０の一価の有機残基を示す。ｎは０〜５の整数を表わす。更に式〔１〕中においてｎが２以上の場合はそれぞれ互いに異なる種類のＸを取ることができる。）
【請求項４】
Ａ成分１００重量部に対して、（Ｃ）安定剤（Ｃ成分）０．００１〜１重量部を含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項５】
Ｃ成分がリン系安定剤であることを特徴とする請求項４記載の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物から形成される導光体。
【請求項７】
導光体が板状、柱状、繊維状のいずれかである請求項６に記載の導光体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物およびそれからなる導光体に関する。さらに詳しくは、透明性、導光性にすぐれ、かつ光源から遠い箇所と近い箇所での色差の少ない導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物およびそれからなる導光体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＬＥＤを光源とする光源体は、省電力性・長寿命の観点から次世代光源体として注目を集めており、１９９０年代の青色発光ダイオード開発以降は、ＬＥＤによる白色光照明の実用可能性が高まり、局所照明を中心に急速に市販製品が登場してきた。またディスプレイをはじめとする面光源体についても、ＬＥＤ光源は、冷陰極管が発する白色光をカラーフィルタで透過して得られる色（赤・緑・青）に比べ、ＲＧＢ３色ＬＥＤが放つ光の色純度が高く、色の再現範囲を大きく広げることができるというメリットがあるため、光源のＬＥＤ化が進んできている。一方、ＬＥＤは点光源であるため広い面積を照射しようとすると光源体の背面に多くのＬＥＤを設置する必要があり（バックライト方式）その一つ一つが点光源としてみえてしまう、すなわちムラを生じやすいといった欠点がある。最近では、このムラを解消し、かつ低コスト化、更なる省電力化、更には製品の薄型化を目指し、ＬＥＤを光源体の端面に配置するいわゆるエッジライト方式の光源体が増えてきている。エッジライト方式の光源体において、均一な面発光性を達成するために光を遠くまで伝える導光体が用いられる。しかしながらエッジライト方式での光源体では光源から遠くなるに従って、暗くなってしまう問題がある。従って、導光性を有する成形体用の材料としては、光源からの光の減衰が少ない特性すなわち導光性が求められ、これまで透明樹脂の中で、ポリメチルメタアクリレート（以下「ＰＭＭＡ」と称する事がある）が最も適した材料として用いられてきた。しかしながら、ＰＭＭＡは、耐衝撃性、熱安定性などが必ずしも十分でなく、前述の用途においては使用環境が制限されるという問題点がある。また光源のＬＥＤ化に伴い、導光体には上記特性に加えて耐熱性も求められはじめた。そのため、耐熱性、耐衝撃性の点で優れるポリカーボネート樹脂の導光性を改良する技術が注目を集めるようになってきた。
【０００３】
ポリカーボネートの導光性を改良した例として、特許文献１では、粘度平均分子量が１３，０００〜１５，０００であるポリカーボネート樹脂に安定剤と離型剤を配合した導光板用芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が報告されている。特許文献２では、特定の粘度を有し、少なくとも側鎖にフェニル基を有し、かつ分岐シロキサン構造を有するポリオルガノシロキサンを混合してなる導光板用芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が報告されている。特許文献３ではポリカーボネートとアクリル系樹脂からなる樹脂組成物を用いて成形した板状成形体の表面又は裏面に光散乱層を設けてなる導光板が報告されている。特許文献４では芳香族ポリカーボネート樹脂および芳香族ポリカーボネート樹脂との屈折率の差が０．００１以上である他の熱可塑性樹脂からなる芳香族ポリカーボネート樹脂組成物が報告されている。特許文献５では芳香族ポリカーボネート樹脂に特定の流動性向上剤が配合された樹脂組成物からなる導光版が報告されている。これらいずれの報告についても光学特性としては、全光線透過率やＨａｚｅ、また導光体とした時の輝度やその輝度の均一性といった特性について報告しているが、色相については成形時の滞留安定性いわゆるヤケによる黄変の改善について述べられているのみで、面内色差については述べられていない。ここで、面内色差とは、エッジライト方式による光源体において光源からの距離に応じて色相が変化する度合いを示すもので、特に短波長側に吸収を持つ芳香族ポリカーボネートにおいては光路長が長くなるほど、面内色差が大きくなるという本質的な問題がある。面内色差を改善する例としては特許文献６にポリカーボネート樹脂およびポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂からなる樹脂成分に特定の安定剤を配合してなる導光性能を有する樹脂組成物が報告されている。しかしながら特定のポリジオルガノシロキサンドメインが存在するポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂を作成する必要があり実用性に欠けるといった問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００７−２０４７３７号公報
【特許文献２】特開２００４−２５０５０７号公報
【特許文献３】特開平１０−７３７２５号公報
【特許文献４】特開２００２−６０６０９号公報
【特許文献５】特開２００６−２０１６６７号公報
【特許文献６】特開２０１３−２２１０４６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、透明性、導光性にすぐれ、かつ光源から遠い箇所と近い箇所での色差の少ない導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物およびそれからなる導光体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記目的を達成せんとして鋭意研究を重ねた結果、ポリカーボネート樹脂に特定のシリコーン化合物を配合することによって、透明性、導光性に優れ、かつ面内色差が小さく色相に優れた樹脂組成物が得られることを見出し、本発明に到達した。
【０００７】
すなわち、本発明によれば、（１）（Ａ）ポリカーボネート樹脂（Ａ成分）１００重量部に対し、（Ｂ）分岐構造を有しないシリコーン化合物（Ｂ成分）０．０１〜３重量部を含んでなる導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物が提供される。
本発明のより好適な態様の一つは（２）Ｂ成分が、Ｓｉ−Ｈ基および芳香族基を有するシリコーン化合物であることを特徴とする上記構成（１）に記載の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物である。
本発明のより好適な態様の一つは（３）Ｂ成分が、Ｓｉ−Ｈ基が含まれる量（Ｓｉ−Ｈ量）が０．１〜１．２ｍｏｌ／１００ｇであり、下記一般式〔１〕で示される芳香族基が含まれる割合（芳香族基量）が１０〜７０重量％であり、かつ平均重合度が３〜８０であるシリコーン化合物であることを特徴とする上記構成（１）または（２）の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物である。
【０００８】
【化１】
2015157901.tif 000002
（式〔１〕中、Ｘはそれぞれ独立にＯＨ基、炭素数１〜２０の一価の有機残基を示す。ｎは０〜５の整数を表わす。更に式〔１〕中においてｎが２以上の場合はそれぞれ互いに異なる種類のＸを取ることができる。）
【０００９】
本発明のより好適な態様の一つは（４）Ａ成分１００重量部に対して、（Ｃ）安定剤（Ｃ成分）０．００１〜１重量部を含むことを特徴とする上記構成（１）〜（３）のいずれかの導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物である。
本発明のより好適な態様の一つは（５）Ｃ成分がリン系安定剤であることを特徴とする上記構成（４）の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物である。
本発明のより好適な態様の一つは（６）上記構成（１）〜（５）のいずれかの導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物から形成される導光体である。
本発明のより好適な態様の一つは（７）導光体が板状、柱状、繊維状のいずれかである上記構成（６）の導光体である。
【００１０】
以下、本発明について具体的に説明する。
（Ａ成分：ポリカーボネート樹脂）
本発明のＡ成分として使用されるポリカーボネート樹脂は、通常ジヒドロキシ化合物とカーボネート前駆体とを界面重縮合法、溶融エステル交換法で反応させて得られたものの他、カーボネートプレポリマーを固相エステル交換法により重合させたもの、または環状カーボネート化合物の開環重合法により重合させて得られるものである。ここで使用されるジヒドロキシ成分としては、通常ポリカーボネートのジヒドロキシ成分として使用されているものであればよく、ビスフェノール類でも脂肪族ジオール類でも良い。ビスフェノール類としては、例えば４，４’  −ジヒドロキシビフェニル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルエタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，３’−ビフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−イソプロピルフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、２，２−ビス（３−ブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−シクロヘキシル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス（３−シクロヘキシル−４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）フルオレン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルエ−テル、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルエ−テル、４，４’−スルホニルジフェノール、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、２，２’−ジメチル−４，４’−スルホニルジフェノール、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホキシド、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルフィド、２，２’−ジフェニル−４，４’−スルホニルジフェノール、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジフェニルジフェニルスルホキシド、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジフェニルジフェニルスルフィド、１，３−ビス｛２−（４−ヒドロキシフェニル）プロピル｝ベンゼン、１，４−ビス｛２−（４−ヒドロキシフェニル）プロピル｝ベンゼン、１，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、４，８−ビス（４−ヒドロキシフェニル）トリシクロ［５．２．１．０２，６］デカン、４，４’−（１，３−アダマンタンジイル）ジフェノール、１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−５，７−ジメチルアダマンタン、���よび下記一般式〔２〕で表されるポリオルガノシロキサンブロックを含むビスフェノール類等が挙げられる。
【００１１】
【化２】
2015157901.tif 000003
【００１２】
（上記一般式〔２〕において、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５及びＲ６は、各々独立に水素原子、炭素数１〜１２のアルキル基又は炭素数６〜１２の置換若しくは無置換のアリール基であり、Ｒ７及びＲ８は夫々独立して水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜１０のアルキル基、炭素原子数１〜１０のアルコキシ基であり、ａ及びｂは夫々独立に１〜４の自然数であり、ｃは自然数であり、ｄは０又は自然数であり、ｃ＋ｄは１５０以下の自然数である。Ｗは炭素数２〜８の二価脂肪族基である。）
【００１３】
脂肪族ジオール類としては、例えば２，２−ビス−（４−ヒドロキシシクロヘキシル）−プロパン、１，１４−テトラデカンジオール、オクタエチレングリコール、１，１６−ヘキサデカンジオール、４，４’−ビス（２−ヒドロキシエトキシ）ビフェニル、ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝メタン、１，１−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝エタン、１，１−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝−１−フェニルエタン、２，２−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝プロパン、２，２−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）−３−メチルフェニル｝プロパン、１，１−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、２，２−ビス｛４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３，３’−ビフェニル｝プロパン、２，２−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）−３−イソプロピルフェニル｝プロパン、２，２−ビス｛３−ｔ−ブチル−４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝プロパン、２，２−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝ブタン、２，２−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝−４−メチルペンタン、２，２−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝オクタン、１，１−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝デカン、２，２−ビス｛３−ブロモ−４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝プロパン、２，２−ビス｛３，５−ジメチル−４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝プロパン、２，２−ビス｛３−シクロヘキシル−４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝プロパン、１，１−ビス｛３−シクロヘキシル−４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝シクロヘキサン、ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝ジフェニルメタン、９，９−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝フルオレン、９，９−ビス｛４−（２−ヒドロキシエトキシ）−３−メチルフェニル｝フルオレン、１，１−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝シクロヘキサン、１，１−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝シクロペンタン、４，４’−ビス（２−ヒドロキシエトキシ）ジフェニルエ−テル、４，４’−ビス（２−ヒドロキシエトキシ）−３，３’−ジメチルジフェニルエ−テル、１，３−ビス［２−｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝プロピル］ベンゼン、１，４−ビス［２−｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝プロピル］ベンゼン、１，４−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝シクロヘキサン、１，３−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝シクロヘキサン、４，８−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝トリシクロ［５．２．１．０２，６］デカン、１，３−ビス｛（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル｝−５，７−ジメチルアダマンタン、３，９−ビス（２−ヒドロキシー１，１−ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ（５，５）ウンデカン、１，４：３，６−ジアンヒドロ−Ｄ−ソルビトール（イソソルビド）、１，４：３，６−ジアンヒドロ−Ｄ−マンニトール（イソマンニド）、１，４：３，６−ジアンヒドロ−Ｌ−イジトール（イソイディッド）等が挙げられる。
【００１４】
これらの中で芳香族ビスフェノール類が好ましく、なかでも１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニルエタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、４，４’−スルホニルジフェノール、２，２’−ジメチル−４，４’−スルホニルジフェノール、９，９−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）フルオレン、１，３−ビス｛２−（４−ヒドロキシフェニル）プロピル｝ベンゼン、および１，４−ビス｛２−（４−ヒドロキシフェニル）プロピル｝ベンゼン、が好ましく、殊に２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、４，４’−スルホニルジフェノール、９，９−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）フルオレン、および上記一般式〔２〕で表されるポリオルガノシロキサンブロックを含むビスフェノール類等が好ましい。中でも強度に優れ、良好な耐久性を有する２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンが最も好適である。また、これらは単独または二種以上組み合わせて用いてもよい。
【００１５】
本発明のＡ成分として使用されるポリカーボネート樹脂は、分岐化剤を上記のジヒドロキシ化合物と併用して分岐化ポリカーボネート樹脂としてもよい。かかる分岐ポリカーボネート樹脂に使用される三官能以上の多官能性芳香族化合物としては、フロログルシン、フロログルシド、または４，６−ジメチル−２，４，６−トリス（４−ヒドロキジフェニル）ヘプテン−２、２，４，６−トリメチル−２，４，６−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ヘプタン、１，３，５−トリス（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼン、１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，１−トリス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，６−ビス（２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェノール、４−｛４−［１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エチル］ベンゼン｝−α，α−ジメチルベンジルフェノール等のトリスフェノール、テトラ（４−ヒドロキシフェニル）メタン、ビス（２，４−ジヒドロキシフェニル）ケトン、１，４−ビス（４，４−ジヒドロキシトリフェニルメチル）ベンゼン、またはトリメリット酸、ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸およびこれらの酸クロライド等が挙げられ、中でも１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、１，１，１−トリス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）エタンが好ましく、特に１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタンが好ましい。
【００１６】
これらのポリカーボネート樹脂は、通常の芳香族ポリカーボネート樹脂を製造するそれ自体公知の反応手段、例えば芳香族ジヒドロキシ成分にホスゲンや炭酸ジエステルなどのカーボネート前駆物質を反応させる方法により製造される。その製造方法について基本的な手段を簡単に説明する。
【００１７】
カーボネート前駆物質として、例えばホスゲンを使用する反応では、通常酸結合剤および溶媒の存在下に反応を行う。酸結合剤としては、例えば水酸化ナトリウム、水酸化カリウムなどのアルカリ金属水酸化物またはピリジンなどのアミン化合物が用いられる。溶媒としては、例えば塩化メチレン、クロロベンゼンなどのハロゲン化炭化水素が用いられる。また反応促進のために例えば第三級アミンまたは第四級アンモニウム塩などの触媒を用いることもできる。その際、反応温度は通常０〜４０℃であり、反応時間は数分〜５時間である。カーボネート前駆物質として炭酸ジエステルを用いるエステル交換反応は、不活性ガス雰囲気下所定割合の芳香族ジヒドロキシ成分を炭酸ジエステルと加熱しながら撹拌して、生成するアルコールまたはフェノール類を留出させる方法により行われる。反応温度は生成するアルコールまたはフェノール類の沸点などにより異なるが、通常１２０〜３００℃の範囲である。反応はその初期から減圧にして生成するアルコールまたはフェノール類を留出させながら反応を完結させる。また、反応を促進するために通常エステル交換反応に使用される触媒を使用することもできる。前記エステル交換反応に使用される炭酸ジエステルとしては、例えばジフェニルカーボネート、ジナフチルカーボネート、ビス（ジフェニル）カーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジブチルカーボネートなどが挙げられる。これらのうち特にジフェニルカーボネートが好ましい。
【００１８】
本発明において、重合反応においては末端停止剤を使用する。末端停止剤は分子量調節のために使用され、また得られたポリカーボネート樹脂は、末端が封鎖されているので、そうでないものと比べて熱安定性に優れている。かかる末端停止剤としては、下記一般式〔３〕〜〔５〕で表される単官能フェノール類を示すことができる。
【００１９】
【化３】
2015157901.tif 000004
【００２０】
［式中、Ａは水素原子、炭素数１〜９のアルキル基、アルキルフェニル基（アルキル部分の炭素数は１〜９）、フェニル基、またはフェニルアルキル基（アルキル部分の炭素数１〜９）であり、ｒは１〜５、好ましくは１〜３の整数である］。
【００２１】
【化４】
2015157901.tif 000005
【化５】
2015157901.tif 000006
【００２２】
［式中、Ｙは−Ｒ−Ｏ−、−Ｒ−ＣＯ−Ｏ−または−Ｒ−Ｏ−ＣＯ−である、ここでＲは単結合または炭素数１〜１０、好ましくは１〜５の二価の脂肪族炭化水素基を示し、ｎは１０〜５０の整数を示す。］
【００２３】
上記一般式〔３〕で表される単官能フェノール類の具体例としては、例えばフェノール、イソプロピルフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、ｐ−クレゾール、ｐ−クミルフェノール、２−フェニルフェノール、４−フェニルフェノール、およびイソオクチルフェノールなどが挙げられる。また、上記一般式〔４〕〜〔５〕で表される単官能フェノール類は、長鎖のアルキル基あるいは脂肪族エステル基を置換基として有するフェノール類であり、これらを用いてポリカーボネート樹脂の末端を封鎖すると、これらは末端停止剤または分子量調節剤として機能するのみならず、樹脂の溶融流動性が改良され、成形加工が容易になるばかりでなく、樹脂の吸水率を低くする効果があり好ましく使用される。上記一般式〔４〕の置換フェノール類としてはｎが１０〜３０、特に１０〜２６のものが好ましく、その具体例としては例えばデシルフェノール、ドデシルフェノール、テトラデシルフェノール、ヘキサデシルフェノール、オクタデシルフェノール、エイコシルフェノール、ドコシルフェノールおよびトリアコンチルフェノール等を挙げることができる。また、上記一般式〔５〕の置換フェノール類としてはＸが−Ｒ−ＣＯ−Ｏ−であり、Ｒが単結合である化合物が適当であり、ｎが１０〜３０、特に１０〜２６のものが好適であって、その具体例としては例えばヒドロキシ安息香酸デシル、ヒドロキシ安息香酸ドデシル、ヒドロキシ安息香酸テトラデシル、ヒドロキシ安息香酸ヘキサデシル、ヒドロキシ安息香酸エイコシル、ヒドロキシ安息香酸ドコシルおよびヒドロキシ安息香酸トリアコンチルが挙げられる。これら単官能フェノール類の内、上記一般式〔３〕で表される単官能フェノール類が好ましく、より好ましくはアルキル置換もしくはフェニルアルキル置換のフェノール類であり、特に好ましくはｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、ｐ−クミルフェノールまたは２−フェニルフェノールである。これらの単官能フェノール類の末端停止剤は、得られたポリカーボネート樹脂の全末端に対して少なくとも５モル％、好ましくは少なくとも１０モル％  末端に導入されることが望ましく、また、末端停止剤は単独でまたは２種以上混合して使用してもよい。
【００２４】
本発明のＡ成分として用いられるポリカーボネート樹脂は、本発明の趣旨を損なわない範囲で、芳香族ジカルボン酸、例えばテレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸あるいはその誘導体を共重合したポリエステルカーボネートであってもよい。
【００２５】
本発明のＡ成分として使用されるポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量は、１２，０００〜５０，０００の範囲が好ましく、１２，０００〜２１，０００がより好ましく、１２，０００〜１５，０００の範囲がさらに好ましく、１２，０００〜１２，９００が最も好ましい。分子量が５０，０００を越えると溶融粘度が高くなりすぎて成形性に劣る場合があり、分子量が１２，０００未満であると機械的強度に問題が生じる場合がある。なお、本発明でいう粘度平均分子量は、まず次式にて算出される比粘度を塩化メチレン１００ｍｌにポリカーボネート樹脂０．７ｇを２０℃で溶解した溶液からオストワルド粘度計を用いて求め、求められた比粘度を次式にて挿入して粘度平均分子量Ｍを求める。
比粘度（ηＳＰ）＝（ｔ−ｔ０）／ｔ０
［ｔ０は塩化メチレンの落下秒数、ｔは試料溶液の落下秒数］
ηＳＰ／ｃ＝［η］＋０．４５×［η］２ｃ（但し［η］は極限粘度）
［η］＝１．２３×１０−４Ｍ０．８３
ｃ＝０．７
【００２６】
本発明のＡ成分として使用されるポリカーボネート樹脂は、樹脂中の全Ｃｌ（塩素）量が好ましくは０〜２００ｐｐｍ、より好ましくは０〜１５０ｐｐｍである。ポリカーボネート樹脂中の全Ｃｌ量が２００ｐｐｍを越えると、色相および熱安定性が悪くなる場合があるので好ましくない。
【００２７】
＜Ｂ成分：分岐構造を有しないシリコーン化合物＞
本発明のＢ成分として使用される分岐構造を有しないシリコーン化合物は、分子中にＳｉ−Ｈ基および芳香族基を有するシリコーン化合物であることが好ましく、Ｓｉ−Ｈ基が含まれる量（Ｓｉ−Ｈ量）が０．１〜１．２ｍｏｌ／１００ｇであり、上記一般式〔１〕で示される芳香族基が含まれる割合（芳香族基量）が１０〜７０重量％であり、かつ平均重合度が３〜８０であるシリコーン化合物であることがより好ましい。
【００２８】
さらに好ましくは、Ｓｉ−Ｈ基含有単位として、下記一般式〔６〕および〔７〕で示される構成単位のうち少なくとも一種の式で示される構成単位を含むシリコーン化合物である。
【００２９】
【化６】
2015157901.tif 000007
【化７】
2015157901.tif 000008
【００３０】
（式〔６〕および式〔７〕中、Ｚ１〜Ｚ３はそれぞれ独立に水素原子、ヘテロ原子含有官能基を有しても良い炭素数１〜２０の炭化水素基を示す。α１〜α３はそれぞれ独立に０または１を表わす。ｍ１は０もしくは１以上の整数を表わす。さらに式〔６〕中においてｍ１が２以上の場合の繰返し単位はそれぞれ互いに異なる複数の繰返し単位を取ることができる。）
【００３１】
上記一般式〔６〕および〔７〕で示される構成単位のＺ１〜Ｚ３、および一般式〔１〕のＸにおけるヘテロ原子含有官能基を有しても良い炭素数１〜２０の炭化水素基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基、デシル基等のアルキル基、シクロヘキシル基等のシクロアルキル基、アリル基等のアルケニル基、フェニル基、トリル基等のアリール基およびアラルキル基を挙げることができ、さらにこれらの基はエポキシ基、カルボキシル基、無水カルボン酸基、アミノ基、およびメルカプト基などの各種官能基を含むものであってもよい。さらに好ましくは炭素数１〜８のアルキル基、アルケニル基またはアリール基であり、特にはメチル基、エチル基、プロピル基等の炭素数１〜４のアルキル基、またはフェニル基が好ましい。
【００３２】
本発明のＢ成分として使用される分岐構造を有しないシリコーン化合物は、上記のように、シリコーン化合物中のＳｉ−Ｈ量が、好ましくは０．１〜１．２ｍｏｌ／１００ｇの範囲、より好ましくは０．２〜１．０ｍｏｌ／１００ｇの範囲、最も好ましくは０．２〜０．６ｍｏｌ／１００ｇの範囲にあるシリコーン化合物である。Ｓｉ−Ｈ量が上記範囲内にあると面内色差が小さく、かつ導光性が良好な導光体を得る事ができる。また、ここで言うＳｉ−Ｈ量とは、シリコーン化合物１００ｇあたりに含まれるＳｉ−Ｈ基のｍｏｌ数を言うが、これはアルカリ分解法により、シリコーン化合物の単位重量当たり発生した水素ガスの体積を測定することにより求めることができる。例えば、２５℃においてシリコーン化合物１ｇ当たり１２２ｍｌの水素ガスが発生した場合、下記計算式により、Ｓｉ−Ｈ量は０．５ｍｏｌ／１００ｇとなる。
１２２×２７３／（２７３＋２５）÷２２４００×１００≒０．５
【００３３】
ポリカーボネート樹脂（Ａ成分）に分岐構造を有しないシリコーン化合物（Ｂ成分）を配合した導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物において、該組成物から形成される導光体の白濁、あるいは湿熱処理による透明性の低下を抑えるためには、シリコーン化合物の分散状態が重要である。シリコーン化合物が偏在する場合には、樹脂組成物自体が白濁し、さらには成形品表面で剥離などが生じたり、あるいは湿熱処理時にシリコーン化合物が移行して偏在して透明性が低下するなど、導光性の良好な成形品を得ることが困難となるためである。かかる分散状態を決定する重要な因子としてシリコーン化合物中の芳香族基量が挙げられる。
【００３４】
かかる観点より、本発明のＢ成分として使用される分岐構造を有しないシリコーン化合物としては、シリコーン化合物中の芳香族基量が１０〜７０重量％であることが好ましい。さらに好ましくは芳香族基量が１５〜６０重量％の範囲、最も好ましくは２５〜５５重量％の範囲にあるシリコーン化合物である。シリコーン化合物中の芳香族基量が１０重量％より少ないとシリコーン化合物が偏在して分散不良となり、透明性が良好な成形品を得ることが困難となる場合がある。芳香族基量が７０重量％より多いとシリコーン化合物自体の分子の剛直性が高くなるためやはり偏在して分散不良となり、透明性が良好な成形品を得ることが困難となる場合がある。
【００３５】
なお、ここで芳香族基量とは、シリコーン化合物において、前述した一般式〔１〕で示される芳香族基が含まれる割合のことを言い、下記計算式によって求めることができる。
芳香族基量＝〔Ａ／Ｍ〕×１００（重量％）
ここで、上記式におけるＡ、Ｍはそれぞれ以下の数値を表す。
Ａ＝シリコーン化合物１分子中に含まれる、全ての一般式〔１〕で示される芳香族基部分の合計分子量
Ｍ＝シリコーン化合物の分子量
【００３６】
本発明のＢ成分として使用される分岐構造を有しないシリコーン化合物は、２５℃における屈折率が１．４０〜１．６０の範囲にあることが望ましい。さらに好ましくは屈折率が１．４２〜１．５９の範囲であり、最も好ましくは、１．４４〜１．５９の範囲にあるシリコーン化合物である。屈折率が上記範囲内にある場合、芳香族ポリカーボネート中にシリコーン化合物が微分散することで、導光性の良好な樹脂組成物が提供される。
本発明のＢ成分として使用される分岐構造を有しないシリコーン化合物は、１０５℃／３時間における加熱減量法による揮発量が１８％以下であることが好適である。さらに好ましくは揮発量が１０％以下であるシリコーン化合物である。揮発量が１８％より大きいと本発明の樹脂組成物を押出してペレット化を行う際に、樹脂からの揮発物の量が多くなる問題が生じ、さらに、成形品中に生じる気泡が多くなりやすいという問題がある。
【００３７】
本発明のＢ成分として使用される分岐構造を有しないシリコーン化合物は、その平均重合度を３〜８０の範囲とすることが好ましく、より好ましくは３〜５０の範囲、さらに好ましくは３〜３０の範囲、特に好ましくは５〜３０の範囲、最も好ましくは５〜１５の範囲である。重合度が３より小さい場合、シリコーン化合物自体の揮発性が高くなるため、このシリコーン化合物を配合した樹脂組成物の加工時において樹脂からの揮発分が多くなりやすいという問題がある。重合度が８０より大きい場合、このシリコーン化合物を配合した樹脂組成物における導光性が不十分となりやすい。
なお、上記のシリコーン化合物は、それぞれ単独で用いてもよく、２種以上を組合せて用いてもよい。
【００３８】
このようなＳｉ−Ｈ基を有するシリコーン化合物は、それ自体従来公知の方法によって製造することができる。例えば、目的とするシリコーン化合物の構造に従い、相当するオルガノクロロシラン類を共加水分解し、副生する塩酸や低沸分を除去することによって目的物を得ることができる。また、分子中にＳｉ−Ｈ基や一般式（１）で示される芳香族基、その他のヘテロ原子含有官能基を有しても良い炭素数１〜２０の炭化水素基を有するシリコーンオイル、環状シロキサンやアルコキシシラン類を出発原料とする場合には、塩酸、硫酸、メタンスルホン酸等の酸触媒を使用し、場合によって加水分解のための水を添加して、重合反応を進行させた後、使用した酸触媒や低沸分を同様に除去することによって、目的とするシリコーン化合物を得ることができる。
【００３９】
本発明のＢ成分として使用される分岐構造を有しないシリコーン化合物の含有量はポリカーボネート樹脂（Ａ成分）１００重量部に対して、０．０１〜３重量部であり、好ましくは０．０１〜１．８重量部より好ましくは０．０１〜１重量部、さらに好ましくは０．０１〜０．５重量部、特に好ましくは０．０５〜０．５重量部、最も好ましくは０．０５〜０．０９重量部である。含有量が多すぎると成形品の透明性が低下するばかりでなく、樹脂の耐熱性が低下したり、加工時にガスが発生し、少なすぎると導光性が発揮されない。
【００４０】
＜Ｃ成分：安定剤＞
本発明の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物には、成形加工時の熱安定性を向上させる目的で安定剤を配合することが好ましい。安定剤としては、通常ポリカーボネート樹脂組成物の熱安定性改良のために用いられるものであれば、特に制限はなくリン系安定剤、ヒンダードフェノール系安定剤などが用いられる。以下に具体的に例示するが、本発明はそれに限定されるものではない。
【００４１】
（Ｃ−１）リン系安定剤
リン系安定剤としては、亜リン酸、リン酸、亜ホスホン酸、ホスホン酸およびこれらのエステル、並びに第３級ホスフィンなどが例示される。具体的にはホスファイト化合物としては、例えば、トリフェニルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリデシルホスファイト、トリオクチルホスファイト、トリオクタデシルホスファイト、ジデシルモノフェニルホスファイト、ジオクチルモノフェニルホスファイト、ジイソプロピルモノフェニルホスファイト、モノブチルジフェニルホスファイト、モノデシルジフェニルホスファイト、モノオクチルジフェニルホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、トリス（ジエチルフェニル）ホスファイト、トリス（ジ−ｉｓｏ−プロピルフェニル）ホスファイト、トリス（ジ−ｎ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−エチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、フェニルビスフェノールＡペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（ノニルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ジシクロヘキシルペンタエリスリトールジホスファイトなどが挙げられる。更に他のホスファイト化合物としては二価フェノール類と反応し環状構造を有するものも使用できる。例えば、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）（２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイト、２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）（２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイト、２，２’−エチリデンビス（４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）（２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイトなどを挙げることができる。ホスフェート化合物としては、トリブチルホスフェート、トリメチルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクロルフェニルホスフェート、トリエチルホスフェート、ジフェニルクレジルホスフェート、ジフェニルモノオルソキセニルホスフェート、トリブトキシエチルホスフェート、ジブチルホスフェート、ジオクチルホスフェート、ジイソプロピルホスフェートなどを挙げることができ、好ましくはトリフェニルホスフェート、トリメチルホスフェートである。
【００４２】
ホスホナイト化合物としては、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，３’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３，３’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，３’−ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３，３’−ビフェニレンジホスホナイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス（２，６−ジ−ｎ−ブチルフェニル）−３−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４−フェニル−フェニルホスホナイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３−フェニル−フェニルホスホナイト等が挙げられ、テトラキス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−ビフェニレンジホスホナイト、ビス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−フェニル−フェニルホスホナイトが好ましく、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−ビフェニレンジホスホナイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−フェニル−フェニルホスホナイトがより好ましい。かかるホスホナイト化合物は上記アルキル基が２以上置換したアリール基を有するホスファイト化合物との併用可能であり好ましい。ホスホネイト化合物としては、ベンゼンホスホン酸ジメチル、ベンゼンホスホン酸ジエチル、およびベンゼンホスホン酸ジプロピル等が挙げられる。第３級ホスフィンとしては、トリエチルホスフィン、トリプロピルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリオクチルホスフィン、トリアミルホスフィン、ジメチルフェニルホスフィン、ジブチルフェニルホスフィン、ジフェニルメチルホスフィン、ジフェニルオクチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリ−ｐ−トリルホスフィン、トリナフチルホスフィン、およびジフェニルベンジルホスフィンなどが例示される。特に好ましい第３級ホスフィンは、トリフェニルホスフィンである。上記リン系安定剤は、１種のみならず２種以上を混合して用いることができる。上記リン系安定剤の中でもトリメチルホスフェートに代表されるアルキルホスフェート化合物が配合されることが好ましい。またかかるアルキルホスフェート化合物と、ホスファイト化合物および／またはホスホナイト化合物との併用も好ましい態様である。
【００４３】
（Ｃ−２）ヒンダードフェノール系安定剤
ヒンダードフェノール系安定剤としては、例えば、α−トコフェロール、ブチルヒドロキシトルエン、シナピルアルコール、ビタミンＥ、ｎ−オクタデシル−β−（４’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェル）プロピオネート、２−ｔｅｒｔ−ブチル−６−（３’−ｔｅｒｔ−ブチル−５’−メチル−２’−ヒドロキシベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノメチル）フェノール、３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジルホスホネートジエチルエステル、２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス（４−エチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、４，４’−メチレンビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−シクロヘキシルフェノール）、２，２’−ジメチレン−ビス（６−α−メチル−ベンジル−ｐ−クレゾール）２，２’−エチリデン−ビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、２，２’−ブチリデン−ビス（４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデンビス（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、トリエチレングリコール−Ｎ−ビス−３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート、１，６−へキサンジオールビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ビス［２−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチル６−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシベンジル）フェニル］テレフタレート、３，９−ビス｛２−［３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ］−１，１，−ジメチルエチル｝−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、４，４’−チオビス（６−ｔｅｒｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、４，４’−チオビス（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、２，２’−チオビス（４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、ビス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）スルフィド、４，４’−ジ−チオビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、４，４’−トリ−チオビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、２，２−チオジエチレンビス−［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、２，４−ビス（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン、Ｎ，Ｎ’−ヘキサメチレンビス−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシヒドロシンナミド）、Ｎ，Ｎ’−ビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニル］ヒドラジン、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）イソシアヌレート、トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、１，３，５−トリス（４−ｔｅｒｔ−ブチル−３−ヒドロキシ−２，６−ジメチルベンジル）イソシアヌレート、１，３，５−トリス２［３（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ］エチルイソシアヌレート、およびテトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタンなどが例示される。これらはいずれも入手容易である。上記ヒンダードフェノール系安定剤は、単独でまたは２種以上を組合せて使用することができる。
【００４４】
（Ｃ−３）前記以外の熱安定剤
本発明の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物には、前記リン系安定剤およびヒンダードフェノール系安定剤以外の他の熱安定剤を配合することもできる。かかる他の熱安定剤としては、例えば３−ヒドロキシ−５，７−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−フラン−２−オンとｏ−キシレンとの反応生成物に代表されるラクトン系安定剤が好適に例示される。かかる安定剤の詳細は特開平７−２３３１６０号公報に記載されている。かかる化合物はＩｒｇａｎｏｘ  ＨＰ−１３６（商標、ＣＩＢＡ  ＳＰＥＣＩＡＬＴＹ  ＣＨＥＭＩＣＡＬＳ社製）として市販され、該化合物を利用できる。更に該化合物と各種のホスファイト化合物およびヒンダードフェノール化合物を混合した安定剤が市販されている。例えば前記社製のＩｒｇａｎｏｘＨＰ−２９２１が好適に例示される。またその他の安定剤としては、ペンタエリスリトールテトラキス（３−メルカプトプロピオネート）、ペンタエリスリトールテトラキス（３−ラウリルチオプロピオネート）、およびグリセロール−３−ステアリルチオプロピオネートなどのイオウ含有安定剤が例示される。
【００４５】
本発明の樹脂組成物には、必要に応じてエポキシ化合物を配合することができる。かかるエポキシ化合物は、金型腐食を抑制するという目的で配合されるものであり、基本的にエポキシ官能基を有するもの全てが適用できる。好ましいエポキシ化合物の具体例としては、３，４ーエポキシシクロヘキシルメチルー３’，４’ーエポキシシクロヘキシルカルボキシレート、２，２−ビス（ヒドロキシメチル）−１−ブタノールの１，２−エポキシ−４−（２−オキシラニル）シクロセキサン付加物、メチルメタクリレートとグリシジルメタクリレートの共重合体、スチレンとグリシジルメタクリレートの共重合体等が挙げられる。
【００４６】
本発明のＣ成分として用いられる安定剤は、前記リン系安定剤、ヒンダードフェノール系安定剤およびそれら以外の他の熱安定剤を単独でまたは２種以上を組合せて使用することができるが、これらの中でリン系安定剤が好ましく用いられる。中でもホスファイト系安定剤がより好ましく、最も好ましいのは下記一般式〔８〕で表される安定剤である。
【００４７】
【化８】
2015157901.tif 000009
（式〔８〕中、Ａ１、Ａ２は、それぞれ独立にアリール基またはアルキル基であり、同一であっても異なっていてもよい。）
【００４８】
一般式〔８〕中、Ａ１、Ａ２がアリール基である場合、炭素数６〜３０のアリール基が好ましく、炭素数６〜２０のアリール基がより好ましく、炭素数６〜１０のアリール基が更により好ましい。具体的には、ジノリルフェニルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−エチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトなどが挙げられ、中でもビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトが好ましい。一般式〔８〕中、Ａ１、Ａ２がアルキル基である場合、炭素数１〜３０のアルキル基が好ましく、炭素数６〜３０のアルキル基がより好ましく、炭素数６〜２０のアルキル基が更により好ましい。具体的には、ジオクチルペンタエリスリトールジホスファイト、ジシクロヘキシルペンタエリスリトールジホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、ジベヘニルペンタエリスリトールジホスファイトなどが挙げられる。これらの中ではジステアリルペンタエリスリトールジホスファイトが好ましく用いられる。
【００４９】
本発明のＣ成分として用いられる安定剤の配合量は、Ａ成分１００重量部に対し、好ましくは０．００１〜１重量部、より好ましくは０．００１〜０．５重量部、さらに好ましくは０．０１〜０．３重量部である。Ｃ成分の含有量が１重量部を超えると、モールドデポジットが発生し、コスト的にも不利になる場合があり、また０．００１重量部より少ない場合は、色相改善効果が小さくなる場合がある。
【００５０】
（その他の添加剤）
上記以外にも本発明の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物には、成形品に種々の機能の付与や特性改善のために、それ自体知られた添加物を少割合配合することができる。これら添加物は本発明の目的を損なわない限り、通常の配合量である。かかる添加剤としては、強化充填剤、難燃剤、光拡散剤、摺動剤、紫外線吸収剤、蛍光増白剤、着色剤、蛍光染料、無機系蛍光体（例えばアルミン酸塩を母結晶とする蛍光体）、帯電防止剤、結晶核剤、無機および有機の抗菌剤、光触媒系防汚剤（例えば微粒子酸化チタン、微粒子酸化亜鉛）、離型剤、流動改質剤、ラジカル発生剤、赤外線吸収剤（熱線吸収剤）、並びにフォトクロミック剤などが挙げられる。
本発明の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物は、単軸押出機、二軸押出機の如き押出機を用いて、溶融混練することによりペレット化することができる。かかるペレットを作製するにあたり、上記各種難燃剤、強化充填剤、添加剤を配合することもできる。
【００５１】
本発明の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物は、通常前記の如く製造されたペレットを射出成形して各種製品を製造することができる。更にペレットを経由することなく、押出機で溶融混練された樹脂を直接シート、フィルム、異型押出成形品、ダイレクトブロー成形品、および射出成形品にすることも可能である。かかる射出成形においては、通常の成形方法だけでなく、適宜目的に応じて、射出圧縮成形、射出プレス成形、ガスアシスト射出成形、発泡成形（超臨界流体の注入によるものを含む）、インサート成形、インモールドコーティング成形、断熱金型成形、急速加熱冷却金型成形、二色成形、サンドイッチ成形、および超高速射出成形などの射出成形法を用いて成形品を得ることができる。これら各種成形法の利点は既に広く知られるところである。また成形はコールドランナー方式およびホットランナー方式のいずれも選択することができる。また本発明の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物は、押出成形により各種異形押出成形品、シート、およびフィルムなどの形で利用することもできる。またシート、フィルムの成形にはインフレーション法や、カレンダー法、キャスティング法なども使用可能である。さらに特定の延伸操作をかけることにより熱収縮チューブとして成形することも可能である。また本発明の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物を回転成形やブロー成形などにより成形品とすることも可能である。
【００５２】
＜樹脂組成物の製造について＞
本発明の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物を製造するには、任意の方法が採用される。例えばＡ成分、Ｂ成分および任意に他の成分をそれぞれＶ型ブレンダー、ヘンシェルミキサー、メカノケミカル装置、押出混合機などの予備混合手段を用いて充分に混合した後、必要に応じて押出造粒器やブリケッティングマシーンなどにより造粒を行い、その後ベント式二軸ルーダーに代表される溶融混練機で溶融混練、およびペレタイザー等の機器によりペレット化する方法が挙げられる。
【００５３】
＜導光体の製造＞
本発明の導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物からなる導光体を製造するには、任意の方法が採用される。例えば該樹脂組成物を押出機、バンバリーミキサーおよびロール等で混練した後、射出成形、押出成形または圧縮成形等従来公知の方法で成形し、導光体を得ることができる。また、この導光体の少なくとも一方の側面に光源を設け、該導光板の片面に反射板を設置することにより面光源体とすることもできる。かかる導光体および面光源体の光源としては、蛍光ランプの他、冷陰極管、ＬＥＤ、レーザーダイオード、有機ＥＬ等の自己発光体を使用できる。
【発明の効果】
【００５４】
本発明において得られる導光性能を有するポリカーボネート樹脂組成物は、輝度が高く、面内色差の小さい優れた導光性を発揮するため、かかる特性を活かし従来使用できなかった部品に用途展開が可能である。具体例としては、光学部品、電気・電子機器分野、自動車分野において幅広く使用することができる。さらに具体的には、携帯電話、携帯端末、カメラ、時計、ノートパソコン、ディスプレイ、照明、信号、自動車のランプ、家電・光学機器の表示部品、照明用のカバー、ガラス代替用途、光ディスクなどの各種光学ディスクおよび関連部材、透光・導光型ボタン類、タッチパネル部品などが例示される。
【図面の簡単な説明】
【００５５】
【図１】本発明における導光性（輝度、面内色差）の測定方法を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００５６】
本発明者が現在最良と考える本発明の形態は、前記の各要件の好ましい範囲を集約したものとなるが、例えば、その代表例を下記の実施例中に記載する。もちろん本発明はこれらの形態に限定されるものではない
【実施例】
【００５７】
以下に実施例を挙げてさらに説明するが、本発明はそれに限定されるものではない。
尚、評価としては以下の項目について実施した。
【００５８】
（１）粘度平均分子量（Ｍｖ）
次式にて算出される比粘度（ηＳＰ）を２０℃で塩化メチレン１００ｍｌにポリカーボネート樹脂を溶解した溶液からオストワルド粘度計を用いて求め、
比粘度（ηＳＰ）＝（ｔ−ｔ０）／ｔ０
［ｔ０は塩化メチレンの落下秒数、ｔは試料溶液の落下秒数］
求められた比粘度（ηＳＰ）から次の数式により粘度平均分子量Ｍｖを算出した。
ηＳＰ／ｃ＝［η］＋０．４５×［η］２ｃ  （但し［η］は極限粘度）
［η］＝１．２３×１０−４Ｍｖ０．８３
ｃ＝０．７
【００５９】
（２）全光線透過率、Ｈａｚｅ
実施例の各組成から得られたペレットを１２０℃で５時間、熱風乾燥機にて乾燥し、射出成形機［住友重機械工業（株）ＳＧ１５０Ｕ・Ｓ−Ｍ  ＩＶ］を用いて、成形温度３２０℃、金型温度８０℃にて幅５０ｍｍ、長さ９０ｍｍ、厚みがゲート側から３．０ｍｍ（長さ２０ｍｍ）、２．０ｍｍ（長さ４５ｍｍ）、１．０ｍｍ（長さ２５ｍｍ）である３段型プレートを成形した。かかる３段型プレートの厚み２．０ｍｍ部における全光線透過率およびＨａｚｅを日本電飾工業（株）製  Ｈａｚｅ  Ｍｅｔｅｒ  ＮＤＨ２０００を用い、ＡＳＴＭ  Ｄ１００３に準拠して測定した。
【００６０】
（３）平均輝度・平均色度
実施例の各組成から得られたペレットを１２０℃で５時間、熱風乾燥機にて乾燥し、射出成形機［東芝機械（株）ＩＳ１５０ＥＮ−５Ｙ］によりシリンダー温度３２０℃、金型温度８０℃で輝度評価用の導光板（１００ｍｍ×７０ｍｍ×４ｍｍ）（裏面に０．１ｍｍ間隔でシボあり）を成形した。上記導光板を裏面が下側になるように設置し、７０ｍｍ×４ｍｍのエッジから光を入射させ１００ｍｍ×７０ｍｍの面から発光する光の輝度および色度をトプコン社製ＢＭ−７を用いて測定した。平均輝度を幅３水準、長さ３水準の合計９箇所の測定値を平均して求めた。なお入射光としては、ＬＥＤとしてＮＳ２Ｗ１５０（日亜化学工業（株）製）を１８ミリピッチで実装したものを光源として用いた（消費電力  約３０Ｗ）。
【００６１】
（４）面内色差
上記導光板を裏面が下側になるように設置し、７０ｍｍ×４ｍｍのエッジから光を入射させ１００ｍｍ×７０ｍｍの面から発光する色度（ｘ，ｙ）をトプコン社製ＢＭ−７を用いて測定した。面内色差（Δ（ｘ，ｙ））は、以下の式（１）より算出した数値で評価を行った。なお数値は小さいほど面内色差が小さい事を意味する。なお入射光としては、ＬＥＤとしてＮＳ２Ｗ１５０（日亜化学工業（株）製）を１８ミリピッチで実装したものを光源として用いた（消費電力  約３０Ｗ）。
Δ（ｘ，ｙ）＝［（ｘ２−ｘ１）２＋（ｙ２−ｙ１）２］１／２      （１）
（ｘ１，ｙ１）  光源から８０ｍｍ離れた箇所の色度
（ｘ２，ｙ２）  光源から２０ｍｍ離れた箇所の色度
【００６２】
［実施例１〜１１、および比較例１〜４］
Ａ成分、Ｂ成分および各種添加剤を表１記載の各配合量で、ブレンダーにて混合した後、ベント式二軸押出機を用いて溶融混練してペレットを得た。使用する各種添加剤は、それぞれ配合量の１０〜１００倍の濃度を目安に予めポリカーボネート樹脂との予備混合物を作成した後、ブレンダーによる全体の混合を行った。ベント式二軸押出機は（株）日本製鋼所製：ＴＥＸ３０α（完全かみ合い、同方向回転、２条ネジスクリュー）を使用した。押出条件は吐出量２０ｋｇ／ｈ、スクリュー回転数１５０ｒｐｍ、ベントの真空度３ｋＰａであり、また押出温度は第一供給口から第二供給口まで２７０℃、第二供給口からダイス部分まで２９０℃とした。評価結果を表１に示す。
【００６３】
【表１】
2015157901.tif 000010
【００６４】
なお、使用した各成分の詳細は以下の通りである。
（Ａ成分）
Ａ−１：下記製法により得られた分子量１２，３００のポリカーボネート樹脂パウダー
温度計、攪拌機、還流冷却器付き反応器にイオン交換水２３４０部、２５％水酸化ナトリウム水溶液９４７部、ハイドロサルファイト０．７部を仕込み、攪拌下に２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（以下「ビスフェノールＡ」と称する事がある）７１０部を溶解した（ビスフェノールＡ溶液）後、塩化メチレン２２９９部と４８．５％水酸化ナトリウム水溶液１１２部を加えて、１５〜２５℃でホスゲン３５４部を約９０分かけて吹き込みホスゲン化反応を行った。ホスゲン化終了後、１１％濃度のｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールの塩化メチレン溶液２９４部と４８．５％水酸化ナトリウム水溶液８８部を加えて、攪拌を停止し、１０分間静置分離後、攪拌を行い乳化させ５分後、ホモミキサー（特殊機化工業（株））で回転数１２００ｒｐｍ、パス回数３５回で処理し高乳化ドープを得た。該高乳化ドープを重合槽（攪拌機付き）で、無攪拌条件下、温度３５℃で３時間反応し重合を終了した。反応終了後、有機相を分離し、塩化メチレンで希釈して水洗した後塩酸酸性にして水洗し、水相の導電率がイオン交換水と殆ど同じになったところで温水を張ったニーダーに投入して、攪拌しながら塩化メチレンを蒸発させ、ポリカーボネートのパウダーを得た。脱水後、熱風循環式乾燥機により１２０℃で１２時間乾燥し、ポリカーボネート樹脂パウダーを得た。
【００６５】
Ａ−２：下記製法により得られた粘度平均分子量１５，１００のポリカーボネート樹脂パウダー
１１％濃度のｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールの塩化メチレン溶液２２１部に変更した以外は、Ａ−１の製造方法と同様に行い、ポリカーボネート樹脂パウダーを得た。
【００６６】
Ａ−３：下記製法により得られた粘度平均分子量２０，３００の分岐構造を有するポリカーボネート樹脂パウダー
温度計、攪拌機、還流冷却器付き反応器にイオン交換水２３４０部、２５％水酸化ナトリウム水溶液９４７部、ハイドロサルファイト０．７部を仕込み、攪拌下にビスフェノールＡ７１０部を溶解した（ビスフェノールＡ溶液）後、塩化メチレン２２９９部と４８．５％水酸化ナトリウム水溶液１１２部、１４％濃度の水酸化ナトリウム水溶液に１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタンを２５％濃度で溶解した水溶液３８．１部（１．００ｍｏｌ％）を加えて、１５〜２５℃でホスゲン３５４部を約９０分かけて吹き込みホスゲン化反応を行った。ホスゲン化終了後、１１％濃度のｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールの塩化メチレン溶液２６１部と４８．５％水酸化ナトリウム水溶液８８部を加えて、攪拌を停止し、１０分間静置分離後、攪拌を行い乳化させ５分後、ホモミキサー（特殊機化工業（株））で回転数１２００ｒｐｍ、パス回数３５回で処理し高乳化ドープを得た。該高乳化ドープを重合槽（攪拌機付き）で、無攪拌条件下、温度３５℃で３時間反応し重合を終了した。反応終了後、有機相を分離し、塩化メチレンで希釈して水洗した後塩酸酸性にして水洗し、水相の導電率がイオン交換水と殆ど同じになったところで温水を張ったニーダーに投入して、攪拌しながら塩化メチレンを蒸発させ、ポリカーボネートのパウダーを得た。脱水後、熱風循環式乾燥機により１２０℃で１２時間乾燥し、ポリカーボネート樹脂パウダーを得た。
【００６７】
Ａ−４：下記製法により得られた粘度平均分子量１３，５００のポリカーボネート樹脂パウダー
温度計、攪拌機、還流冷却器付き反応器にイオン交換水２３４０部、２５％水酸化ナトリウム水溶液９４７部、ハイドロサルファイト０．７部を仕込み、攪拌下に２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（以下「ビスフェノールＡ」と称する事がある）７１０部を溶解した（ビスフェノールＡ溶液）後、塩化メチレン２２９９部と４８．５％水酸化ナトリウム水溶液１１２部を加えて、１５〜２５℃でホスゲン３５４部を約９０分かけて吹き込みホスゲン化反応を行った。ホスゲン化終了後、１１％濃度のｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールの塩化メチレン溶液２５７部と４８．５％水酸化ナトリウム水溶液８８部を加えて、攪拌を停止し、１０分間静置分離後、攪拌を行い乳化させ５分後、反応液が２６℃の状態でトリエチルアミン０．４部を加えて温度２６〜３１℃において１時間撹拌を続けて反応を終了した。反応終了後、有機相を分離し、塩化メチレンで希釈して水洗した後塩酸酸性にして水洗し、水相の導電率がイオン交換水と殆ど同じになったところで温水を張ったニーダーに投入して、攪拌しながら塩化メチレンを蒸発させ、ポリカーボネートのパウダーを得た。脱水後、熱風循環式乾燥機により１２０℃で１２時間乾燥し、ポリカーボネート樹脂パウダーを得た。
【００６８】
Ａ−５：下記製法により得られた粘度平均分子量１９，１００のポリカーボネートーポリジオルガノシロキサン共重合樹脂パウダー
温度計、撹拌機、還流冷却器付き反応器にイオン交換水２１５９１部、４８．５％水酸化ナトリウム水溶液３６７４部を入れ、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）３８８０部、およびハイドロサルファイト７．６部を溶解した後、塩化メチレン１４５６５部（ジヒドロキシ化合物（Ｉ）１モルに対して１４モル）を加え、撹拌下２２〜３０℃でホスゲン１９００部を６０分要して吹き込んだ。次に、４８．５％水酸化ナトリウム水溶液１１３１部、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール１０８部を塩化メチレン８００部に溶解した溶液を加え、攪拌しながら下記式〔９〕で表わされるジメチルシロキサン単位の平均繰返し数が約３７であるジヒドロキシアリール末端ポリジオルガノシロキサン化合物２０４部を塩化メチレン１６００部に溶解した溶液を、ジヒドロキシアリール末端ポリジオルガノシロキサンが二価フェノールの量１モルあたり０．０００８モル／ｍｉｎとなる速度で加えて乳化状態とした後、再度激しく撹拌した。かかる攪拌下、反応液が２６℃の状態でトリエチルアミン４．３部を加えて温度２６〜３１℃において１時間撹拌を続けて反応を終了した。反応終了後、有機相を分離し、塩化メチレンで希釈して水洗した後塩酸酸性にして水洗し、水相の導電率がイオン交換水と殆ど同じになったところで温水を張ったニーダーに投入して、攪拌しながら塩化メチレンを蒸発させ、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂のパウダーを得た。脱水後、熱風循環式乾燥機により１２０℃で１２時間乾燥し、ポリカーボネートーポリジオルガノシロキサン共重合樹脂パウダーを得た。（ポリジオルガノシロキサン成分含有量４．１％、粘度平均分子量１９，１００）
【００６９】
【化９】
2015157901.tif 000011
【００７０】
（Ｂ成分）
Ｂ−１：下記製法により得られたＳｉ−Ｈ量が０．２１ｍｏｌ／１００ｇ、芳香族基量が４９重量％、平均重合度が８．０の分岐構造を有しないシリコーン化合物。
撹拌装置、冷却装置、温度計を取り付けた１Ｌフラスコに水３０１．９ｇとトルエン１５０ｇを仕込み、内温５℃まで冷却した。滴下ロートにトリメチルクロロシラン２１．７ｇ、メチルジクロロシラン２３．０ｇ、ジメチルジクロロシラン１２．９ｇおよびジフェニルジクロロシラン７６．０ｇの混合物を仕込み、フラスコ内へ撹拌しながら２時間かけて滴下した。この間、内温を２０℃以下に維持するよう、冷却を続けた。滴下終了後、さらに内温２０℃で撹拌を４時間続けて熟成した後、静置して分離した塩酸水層を除去し、１０％炭酸ナトリウム水溶液を添加して５分間撹拌後、静置して分離した水層を除去した。その後、さらにイオン交換水で３回洗浄し、トルエン層が中性になったことを確認した。このトルエン溶液を減圧下内温１２０℃まで加熱してトルエンと低沸分を除去した後、濾過により不溶物を取り除いてシリコーン化合物Ｂ−１を得た。
Ｂ−２：下記製法により得られたＳｉ−Ｈ量が０．５０ｍｏｌ／１００ｇ、芳香族基量が３１重量％、平均重合度が１１．０の分岐構造を有しないシリコーン化合物。
１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン１６７．９ｇ、オクタメチルシクロテトラシロキサン９２．７ｇ、オクタフェニルシクロテトラシロキサン４９．６ｇおよびフェニルトリメトキシシラン２９７．４ｇを仕込み、さらに濃硫酸２５．５ｇを添加し、水４１．３ｇを滴下した以外は、Ｂ−１の製造方法と同様に操作して、シリコーン化合物Ｂ−２を得た。
Ｂ−３：分岐構造を有しないメチルフェニルシロキサン化合物（東レ・ダウコーニング社製  ＳＨ−７１０）
（Ｂ）成分以外
Ｂ−４：分岐構造を有するメチルフェニルシロキサン化合物（東レ・ダウコーニング製  ＳＨ−５５６）
（Ｃ成分）
Ｃ−１：ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト（（株）ＡＤＥＫＡ製：アデカスタブＰＥＰ−３６）
Ｃ−２：トリメチルホスフェート（大八化学工業（株）製ＴＭＰ）
【符号の説明】
【００７１】
Ａ  平板状試験片（１００ｍｍ×７０ｍｍ×４ｍｍ）（下面に０．１ｍｍ間隔でシボあり）
Ｂ  光源
Ｌ  面輝度
（ｘ１，ｙ１）  光源側の側面から８０ｍｍ離れた箇所の色度
（ｘ２，ｙ２）  光源側の側面から２０ｍｍ離れた箇所の色度
【図１】
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