(57)【要約】【課題】燃料電池用セパレータ間の絶縁シーリングを、多大な手間を要することなく行うことが可能となる燃料電池用セパレータを提供する。【解決手段】セパレータ１は、導電性を有する本体部材２と、電気絶縁性を有する絶縁シール層３１とを備える。絶縁シール層３１は、本体部材２の主面２１における、ガス流通用の溝２３、マニホールド２４及び凹所２５のいずれも形成されてない領域からなる平坦面２６に積層している。絶縁シール層３１は、半硬化状態の第一の熱硬化性樹脂組成物を含有するシート状部材が、平坦面２６上で硬化することで形成されたものである。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電性を有する本体部材を備え、この本体部材が、主面と、前記主面に形成されているガス流通用の溝と、前記主面で開口するマニホールドと、前記主面に形成され、前記ガス流通用の溝と前記マニホールドとを接続する凹所と、前記主面における、前記ガス流通用の溝、前記マニホールド及び前記凹所のいずれも形成されてない領域からなる平坦面とを備える燃料電池用セパレータであって、
前記平坦面上に積層している絶縁シール層を更に備え、前記絶縁シール層が、半硬化状態の第一の熱硬化性樹脂組成物を含有するシート状部材が、前記平坦面上で硬化することで形成されたことを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
前記主面上で前記凹所の開口を覆うブリッジ部を更に備え、このブリッジ部が、熱硬化性樹脂硬化物で構成されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
前記ブリッジ部が、前記絶縁シール層と接続して一体となっていることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
前記第一の熱硬化性樹脂組成物が、エポキシ樹脂及びフェノール系硬化剤を含有し、
前記本体部材が、エポキシ樹脂、フェノール系硬化剤、及び導電性材料を含有する第二の熱硬化性樹脂組成物の硬化物から構成され、
前記第一の熱硬化性樹脂組成物中の前記エポキシ樹脂１当量に対する前記フェノール系硬化剤の当量の値が１未満であると共に、前記第二の熱硬化性樹脂組成物中の前記エポキシ樹脂１当量に対する前記フェノール系硬化剤の当量の値が１より大きく、或いは、
前記第一の熱硬化性樹脂組成物中の前記エポキシ樹脂１当量に対する前記フェノール系硬化剤の当量の値が１よりも大きいと共に、前記第二の熱硬化性樹脂組成物中の前記エポキシ樹脂１当量に対する前記フェノール系硬化剤の当量の値が１未満であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項５】
前記絶縁シール層が、絶縁性フィラーを含有することを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項６】
ガスケットを更に備えることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項７】
主面と、
この主面に形成されているガス流通用の溝と、
前記主面で開口するマニホールドと、
前記主面に形成され、前記ガス流通用の溝と前記マニホールドとを接続する凹所と、
前記主面における前記ガス流通用の溝、前記マニホールド及び前記凹所が形成されてない平坦面とを備える本体部材を準備する工程；
前記本体部材の前記平坦面上に、半硬化状態の熱硬化性樹脂組成物を含有する、シート状部材を重ねる工程；及び
前記本体部材と前記シート状部材とを加熱加圧成形することで、前記平坦面上に積層する絶縁シール層を形成する工程を含むことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に適用される燃料電池用パレータ及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、燃料電池は、複数の単位セルが数十〜数百個直列に重なることで構成されるセルスタックから成る。このため、燃料電池が、起電力を発生させることができる。燃料電池は、電解質の種類に基づいて、いくつかのタイプに分類される。近年、固体高分子電解質膜を供える固体高分子型燃料電池が、高出力の燃料電池として注目されている。
【０００３】
固体高分子型燃料電池の単位セルは、例えば燃料電池用セパレータ、ガスケット、膜−電極複合体が重ねられることで、構成されている。
【０００４】
燃料電池を構成する部品のうち、燃料電池用セパレータは、ガス流通用の溝とマニホールドとを備える。燃料電池用セパレータは、燃料電池内を流れる燃料、酸化剤及び冷却水が混合しないように分離する機能、燃料電池で発電した電気エネルギーを外部へ伝達する機能、及び燃料電池で生じた熱を外部へ放熱する機能という、重要な機能を果たす。
【０００５】
一つの単位セルを構成する二つの燃料電池用セパレータ間には、この燃料電池用セパレータ同士が直接接触しないようにするため、絶縁シーリングが施される。このため、単位セル内での短絡が防止される。絶縁シーリングの方法として、例えば特許文献１には、燃料電池用セパレータ及び膜−電極複合体等を組み合わせて単位セルを構成する際に、二つ燃料電池用セパレータ間に、ゴム材、熱可塑性樹脂等の絶縁シール部材を注入することで、絶縁シール部を形成することが、開示されている。この場合、絶縁シール部が、二つの燃料電池用セパレータ間を電気的に絶縁する。
【０００６】
しかし、この特許文献１に記載の方法では、燃料電池用セパレータ及び膜−電極複合体等を組み合わせて単位セルを構成する工程中に、絶縁シール部を形成する工程を追加する必要がある。しかも、複数の単位セルを重ねてセルスタックを構成する際は、各単位セルにおいて、絶縁シール部を形成する必要がある。このため、単位セル及びセルスタックを構成するにあたり、絶縁シーリングのために多大な工数が必要となってしまい、燃料電池の製造効率の低下を招いてしまう。
【０００７】
また、特許文献２には、樹脂混合カーボン製セパレータの周縁部に、ポリオール加硫性フッ素ゴム、非導電性補強剤、ポリオール系加硫剤、4級オニウム塩加硫剤および塩基性マグネシウム・アルミニウム・ハイドロオキシ・カーボネート・ハイドレート受酸剤を含有するフッ素ゴム溶液を、スクリーン印刷法により塗布し、加熱加硫することで絶縁膜を形成することが開示されている。
【０００８】
しかし、この方法は、スクリーン印刷法による塗布をおこなう工程を含むため、煩雑な手間を要し、このため燃料電池セパレータの製造効率の低下を招いてしまう。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２０１２−５４１１８号公報
【特許文献２】特開２００５−１２３１０８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は上記事由に鑑みてなされたものであり、燃料電池用セパレータ間の絶縁シーリングを、多大な手間を要することなく行うことが可能となる燃料電池用セパレータ、及びその製造方法を提供することを、課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の第一の態様に係る燃料電池用セパレータは、導電性を有する本体部材を備え、この本体部材が、主面と、前記主面に形成されているガス流通用の溝と、前記主面で開口するマニホールドと、前記主面に形成され、前記ガス流通用の溝と前記マニホールドとを接続する凹所と、前記主面における、前記ガス流通用の溝、前記マニホールド及び前記凹所のいずれも形成されてない領域からなる平坦面とを備える燃料電池用セパレータであって、
前記平坦面上に積層している絶縁シール層を更に備え、前記絶縁シール層が、半硬化状態の第一の熱硬化性樹脂組成物を含有するシート状部材が、前記平坦面上で硬化することで形成されたことを特徴とする。
【００１２】
本発明の第二の態様に係る燃料電池用セパレータは、第一の態様において、前記主面上で前記凹所の開口を覆うブリッジ部を更に備え、このブリッジ部が、熱硬化性樹脂硬化物で構成されていることを特徴とする。
【００１３】
本発明の第三の態様に係る燃料電池用セパレータは、第二の態様において、前記ブリッジ部が、前記絶縁シール層と接続して一体となっていることを特徴とする。
【００１４】
本発明の第四の態様に係る燃料電池用セパレータでは、第一乃至第三のいずれか一の態様において、前記第一の熱硬化性樹脂組成物がエポキシ樹脂及びフェノール系硬化剤を含有し、
前記本体部材が、エポキシ樹脂、フェノール系硬化剤、及び導電性材料を含有する第二の熱硬化性樹脂組成物の硬化物から構成され、
前記第一の熱硬化性樹脂組成物中の前記エポキシ樹脂１当量に対する前記フェノール系硬化剤の当量の値が１未満であると共に、前記第二の熱硬化性樹脂組成物中の前記エポキシ樹脂１当量に対する前記フェノール系硬化剤の当量の値が１より大きく、或いは、
前記第一の熱硬化性樹脂組成物中の前記エポキシ樹脂１当量に対する前記フェノール系硬化剤の当量の値が１よりも大きいと共に、前記第二の熱硬化性樹脂組成物中の前記エポキシ樹脂１当量に対する前記フェノール系硬化剤の当量の値が１未満であることを特徴とする。
【００１５】
本発明の第五の態様に係る燃料電池用セパレータは、第一乃至第四のいずれか一の態様において、前記絶縁シール層が、絶縁性フィラーを含有することを特徴とする。
【００１６】
本発明の第六の態様に係る燃料電池用セパレータは、第一乃至第五のいずれか一の態様において、ガスケットを更に備えることを特徴とする。
【００１７】
本発明の第七の態様に係る燃料電池用セパレータの製造方法は、
主面と、この主面に形成されているガス流通用の溝と、前記主面で開口するマニホールドと、前記主面に形成され、前記ガス流通用の溝と前記マニホールドとを接続する凹所と、前記主面における前記ガス流通用の溝、前記マニホールド及び前記凹所が形成されてない平坦面とを備える本体部材を準備する工程；
前記本体部材の前記平坦面上に、半硬化状態の熱硬化性樹脂組成物を含有する、シート状部材を重ねる工程；及び
前記本体部材と前記シート状部材とを加熱加圧成形することで、前記平坦面上に積層する絶縁シール層を形成する工程を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１８】
本発明に係る燃料電池用セパレータが用いられると、燃料電池用セパレータ間の絶縁シーリングを、多大な手間を要することなく行うことが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の一実施形態に係る燃料電池用セパレータの、第一の主面側の平面図である。
【図２】本実施形態に係る燃料電池用セパレータの、第二の主面側の平面図である。
【図３】本実施形態に係る燃料電池用セパレータにおける、本体部材の、第一の主面側の平面図である。
【図４】本実施形態に係る燃料電池用セパレータを備える単位セルを示す分解斜視図である。
【図５】本実施形態に係る燃料電池用セパレータを備える単位セルを示す一部の概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、発明の実施の形態を説明する。
【００２１】
本実施形態に係る燃料電池用セパレータ１（以下、セパレータ１という）は、燃料電池における単位セル間を仕切るために用いられる。このセパレータ１は、燃料電池内で、燃料、酸化剤及び冷却水が混合しないように分離し、燃料電池で発電した電気エネルギーを外部へ伝達し、燃料電池で生じた熱を外部へ放熱する。
【００２２】
セパレータ１は、導電性を有する本体部材２と、絶縁シール層３１とを備える。本体部材２は、主面２１と、主面２１に形成されているガス流通用の溝２３と、主面２１で開口するマニホールド２４と、主面２１に形成されている、ガス流通用の溝２３とマニホールド２４とを接続する凹所２５とを備える。更に本体部材２は、主面２１における、ガス流通用の溝２３、マニホールド２４及び凹所２５のいずれも形成されてない領域からなる平坦面２６を備える。絶縁シール層３１は、平坦面２６上に積層している。この絶縁シール層３１は、熱硬化性樹脂硬化物で構成されている。
【００２３】
本実施形態では、燃料電池の単位セルを構成するにあたって、二つのセパレータ１が重ねられる場合に、導電性を有する二つの本体部材２の間に、電気絶縁性を有する絶縁シール層３１が介在する。このため、単位セルを構成する工程中に、絶縁シーリングのための工程が追加されなくても、一つの単位セル内でのセパレータ１間の絶縁シーリングが可能となる。
【００２４】
本実施形態に係るセパレータ１は、主面２１上で凹所２５の開口を覆うブリッジ部３２を更に備え、このブリッジ部３２が、熱硬化性樹脂硬化物で構成されていることが、好ましい。この場合、ブリッジ部３２が、凹所２５からのガスの漏出を抑制する。このため、単位セル内で燃料ガスと酸化剤ガスとが混合されにくくなる。
【００２５】
本実施形態では、ブリッジ部３２が、絶縁シール層３１と接続して一体となっていることが好ましい。この場合、本体部材２上に絶縁シール層３１が設けられると、ブリッジ部３２も同時に設けられる。
【００２６】
本実施形態では、半硬化状態の第一の熱硬化性樹脂組成物を含有するシート状部材が、平坦面２６上で硬化することで、絶縁シール層３１が形成される。この場合、絶縁シール層３１が容易に形成される。
【００２７】
本実施形態では、絶縁シール層３１が、エポキシ樹脂及びフェノール系硬化剤を含有する第一の熱硬化性樹脂組成物の硬化物から構成され、本体部材２が、エポキシ樹脂、フェノール系硬化剤、及び導電性材料を含有する第二の熱硬化性樹脂組成物の硬化物から構成されることが好ましい。
【００２８】
更に、第一の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が１未満であると共に、第二の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が１より大きいことが、好ましい。この場合、絶縁シール層３１の表面に残存する未反応のエポキシ基と、本体部材２の表面に残存する未反応の水酸基とが反応しやすくなり、このため、絶縁シール層３１と本体部材２との密着性が向上する。
【００２９】
第一の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が１よりも大きいと共に、第二の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が１未満であることも、好ましい。この場合、絶縁シール層３１の表面に残存する未反応の水酸基と、本体部材２の表面に残存する未反応のエポキシ基とが反応しやすくなり、このため、絶縁シール層３１と本体部材２との密着性が向上する。
【００３０】
本実施形態において、絶縁シール層３１が、絶縁性フィラーを含有することが好ましい。この場合、絶縁性フィラーが、絶縁シール層３１の電気絶縁性及び強度を向上することができる。
【００３１】
本実施形態では、セパレータ１が更にガスケット４を備えることが好ましい。この場合、ガスケット４が、溝２３を流通するガスの漏出を抑制することができる。これにより、単位セルからのガスの漏出が抑制される。
【００３２】
本実施形態に係るセパレータ１の製造方法は、本体部材２を準備する工程；本体部材２の平坦面２６上に、半硬化状態の熱硬化性樹脂組成物を含有するシート状部材を、重ねる工程；及び本体部材２とシート状部材とを加熱加圧成形することで、平坦面２６上に積層する絶縁シール層３１を形成する工程を含むことが好ましい。この場合、本体部材２及び絶縁シール層３１を備える本実施形態に係るセパレータ１が、容易に形成される。
【００３３】
以下、本実施形態について、更に詳細に説明する。
【００３４】
本実施形態に係るセパレータ１は、導電性を有する本体部材２と、電気絶縁性を有する絶縁シール層３１とを備える。本体部材２は、平板状であり、主面２１と、主面２１とは反対側に位置する第二の主面２２とを、備えている。絶縁シール層３１は、本体部材２の主面２１の上に積層している。
【００３５】
本実施形態に係るセパレータ１を、図１及び２に示す。図１はセパレータ１の主面２１側の平面図、図２はセパレータ１の第二の主面２２側の平面図である。また、図３は、本体部材の主面２１側の平面図である。
【００３６】
本実施形態では、本体部材２の主面２１に、ガス流通用の溝２３が形成されている。主面２１は、溝２３が形成されている領域（以下、中心領域２７ともいう）と、中心領域２７を取り囲む、溝２３が形成されていない領域（以下、外周領域２８ともいう）とを備える。溝２３は、中心領域２７の全体に亘って形成されている。また、本実施形態では、本体部材２には、孔（マニホールド）２４が形成されている。マニホールド２４は、本体部材２を貫通し、且つ主面２１の外周領域２８で開口する。本実施形態では、マニホールド２４は、ガス流通用の四個のマニホールド２４（第一のマニホールド２４１、第二のマニホールド２４２、第三のマニホールド２４３及び第四のマニホールド２４４）と、冷媒流通用の二つのマニホールド２４（第五のマニホールド２４５及び第六のマニホールド２４６）を、含んでいる。
【００３７】
更に、主面２１の外周領域２８には、溝２３と第一のマニホールド２４１とを連通する凹所２５（第一の凹所２５１）、並びに溝２３と第二のマニホールド２４２とを連通する凹所２５（第二の凹所２５２）が、形成されている。これにより、主面２１における溝２３は、第一のマニホールド２４１及び第二のマニホールド２４２に連通し、第三から第六のマニホールド２４３〜２４６には連通しない。
【００３８】
本実施形態では、外周領域２８における、マニホールド２４及び凹所２５が形成されていない領域が、平坦面２６である。
【００３９】
本体部材２の第二の主面２２には、冷媒流通用の溝２９が形成されている。この溝２９は、第五のマニホールド２４５及び第六のマニホールド２４６と連通し、第一から第四のマニホールド２４１〜２４４には連通しない。
【００４０】
本実施形態では、本体部材２の主面２１の上にシール部材３が積層している。シール部材３は、絶縁シール層３１とブリッジ部３２とを備える。シール部材３において、絶縁シール層３１とブリッジ部３２とは、一体に接続されている。絶縁シール層３１は、平坦面２６の上に積層している。更に、本体部材２の主面２１の上に、凹所２５の開口を覆うブリッジ部３２が配置されている。シール部材３には、中心領域２７に対応する位置を貫通する孔３３が形成されている。更にシール部材３には、第一から第六のマニホールド２４１〜２４６にそれぞれ対応する第一から第六の孔３４１〜３４６が、形成されている。
【００４１】
本実施形態では、絶縁シール層３１及びブリッジ部３２の上（すなわちシール部材３の上）に、ガスケット４が設けられている。ガスケット４は、シール部材３の上で、孔３３並びに第一から第六の孔３４１〜３４６の各々を取り囲んでいる。
【００４２】
本実施形態では、本体部材２１は、熱硬化性樹脂と導電性材料とを含有する第二の熱硬化性樹脂組成物の硬化物から構成される。
【００４３】
導電性材料は、特に黒鉛粒子であることが好ましい。黒鉛粒子が使用されることで、本体部材２の電気比抵抗が低減し、本体部材２の導電性が向上する。第二の熱硬化性樹脂組成物中の黒鉛粒子の割合は、第二の熱硬化性樹脂組成物中の固形分全量に対して６０〜９０質量％の範囲内であることが好ましい。すなわち、本体部材２中の黒鉛粒子の割合が、６０〜９０質量％の範囲内であることが好ましい。この黒鉛粒子の割合が６０質量％以上であることで本体部材２に充分に優れた導電性が付与されるようになり、この割合が９０質量％以下であることで第二の熱硬化性樹脂組成物に充分に優れた成形性が付与されると共に本体部材２に充分に優れたガス透過性が付与される。この黒鉛粒子の割合が、６５〜８０質量％の範囲内であれば更に好ましい。
【００４４】
黒鉛粒子は、人造黒鉛粉及び天然黒鉛粉の、いずれであってもよい。天然黒鉛粉には導電性が高いという利点があり、人造黒鉛粉には天然黒鉛粉に比べて導電性は多少劣るものの、異方性が少ないという利点がある。例えば黒鉛粒子として、メソカーボンマイクロビーズなどの炭素質を黒鉛化して得られる黒鉛粒子、石炭系コークスや石油系コークスを黒鉛化して得られる黒鉛粒子、黒鉛電極や特殊炭素材料の加工粉、天然黒鉛、キッシュ黒鉛、膨張黒鉛等のから選択される、一種以上が用いられる。
【００４５】
黒鉛粒子は、精製されていることが好ましい。この場合は、黒鉛粒子中の灰分やイオン性不純物の含有量が低くなるため、本体部材２からの不純物の溶出が抑制される。
【００４６】
黒鉛粒子の平均粒径は、１０〜２００μｍの範囲であることが好ましい。この平均粒径が１０μｍ以上であることで、第二の熱硬化性樹脂組成物の成形性が優れたものとなる。この平均粒径が３０μｍ以上であれば、更に良好な結果が得られる。また、この平均粒径が１５０μｍ以下であれば、本体部材２の表面平滑性が、更に向上する。
【００４７】
尚、黒鉛粒子の平均粒径は、レーザ回折・散乱式粒度分析計（日機装株式会社製のマイクロトラックＭＴ３０００ＩＩシリーズなど）で、レーザ回折散乱法により測定される、体積平均粒径である。
【００４８】
熱硬化性樹脂は、例えばエポキシ樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、ビニルエステル樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ポリエステル樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂、ビニルエステル樹脂、及びベンゾオキサジン樹脂から選ばれる、少なくとも一種の樹脂を含有することができる。これらのうち、特にベンゾオキサジン樹脂、エポキシ樹脂、及び熱硬化性フェノール樹脂から選択される、少なくとも一種の樹脂が、用いられることが好ましい。この場合、本体部材２の耐熱性及び機械的強度が特に高くなる。
【００４９】
エポキシ樹脂が用いられる場合、エポキシ樹脂は、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、及びビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される少なくとも一種の樹脂を含有することが好ましい。これらの樹脂は、良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００５０】
エポキシ樹脂が使用される場合、第二の熱硬化性樹脂組成物は、更にエポキシ樹脂の硬化剤を含有する。硬化剤は、エポキシ樹脂を硬化させる能力を有するのであれば特に限定されないが、フェノール系硬化剤を必須成分とすることが好ましい。このフェノール系硬化剤は、例えばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等の各種多価フェノール樹脂から選択される少なくとも一種を含有する。フェノール系硬化剤が用いられる場合、フェノール系硬化剤の１当量に対するエポキシ樹脂の当量が、０．８〜１．２の範囲であることが好ましい。
【００５１】
熱硬化性樹脂として熱硬化性フェノール樹脂が用いられる場合は、特に開環重合により重合反応が進行するフェノール樹脂が用いられることが好ましい。このようなフェノール樹脂としては、例えばベンゾオキサジン樹脂が挙げられる。この場合は、成形工程で脱水によるガスが発生しないので成形品中にボイドが発生しにくくなり、本体部材２のガス透過性の低下が抑制される。また、レゾール型フェノール樹脂が用いられることも好ましく、例えば１３Ｃ−ＮＭＲ分析の結果、オルト−オルト結合割合２５〜３５％、オルト−パラ結合割合６０〜７０％、パラ−パラ結合割合５〜１０％である構造を有するレゾール型フェノール樹脂が用いられることが好ましい。レゾール樹脂は通常液状であるが、レゾール型フェノール樹脂の軟化点は容易に調整され、融点が７０〜９０℃のレゾール型フェノール樹脂も容易に得られる。これにより、第二の熱硬化性樹脂組成物の変化が少なくなり、成形時の取り扱い性が向上する。この融点が７０℃未満であると、第二の熱硬化性樹脂組成物中で成分の凝集が生じやすくなって、取り扱い性が低下するおそれがある。
【００５２】
熱硬化性樹脂成分は、必要に応じて触媒（硬化促進剤）を含有してもよい。触媒としては、トリフェニルホスフィン等の有機ホスフィン類、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等の三級アミン類、２−メチルイミダゾール等のイミダゾール類等が挙げられる。第二の熱硬化性樹脂組成物中の触媒の含有量は、第二の熱硬化性樹脂組成物中の熱硬化性樹脂と硬化剤の合計量に対して、０．５〜３質量％の範囲であることが好ましい。
【００５３】
触媒として、測定開始温度３０℃、昇温速度１０℃／分、保持温度１２０℃、保持温度での保持時間３０分の条件で加熱された場合の重量減少が５％以下である、２位に炭化水素基を有する置換イミダゾールが、使用されてもよい。この置換イミダゾールとしては、特に２位の炭化水素基の炭素数が６〜１７の置換イミダゾールが好ましい。この置換イミダゾールの具体例としては、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール等が挙げられる。
【００５４】
第二の熱硬化性樹脂組成物は、更に内部離型剤を含有してもよい。内部離型剤としては、適宜のものが用いられるが、特にこの内部離型剤が、１２０〜１９０℃において、第二の熱硬化性樹脂組成物中の熱硬化性樹脂及び硬化剤と相溶せずに相分離する性質を有することが好ましい。このような内部離型剤として、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、及び長鎖脂肪酸系のワックスから選ばれる、少なくとも一種が用いられることが好ましい。このような内部離型剤が第二の熱硬化性樹脂組成物の成形過程で熱硬化性樹脂及び硬化剤と相分離することで、離型性向上作用が良好に発揮される。
【００５５】
内部離型剤の使用量は、本体部材２の形状の複雑さ、溝深さ、抜き勾配など金型面との離形性の容易さなどが考慮されて、適宜設定される。特に第二の熱硬化性樹脂組成物全量に対する内部離型剤の割合が０．１〜２．５質量％の範囲であることが好ましい。この割合が０．１質量％以上であると金型成形時に十分な離型性が発現し、この割合が２．５質量％以下であると内部離型剤によって本体部材２の表面の親水性が阻害されることが、十分に抑制される。この内部離型剤の割合は０．１〜１質量％の範囲であれば更に好ましく、０．１〜０．５質量％の範囲であれば特に好ましい。
【００５６】
第二の熱硬化性樹脂組成物は、必要に応じてカップリング剤等の添加剤を含有してもよい。カップリング剤としては、シリコン系のシラン化合物、チタネート系、アルミニウム系のカップリング剤などが挙げられる。特にシリコン系のカップリング剤のうち、エポキシランカップリング剤が適している。カップリング剤は黒鉛粒子の表面に予め噴霧等により付着されていてもよい。エポキシランカップリング剤の使用量は、第二の熱硬化性樹脂組成物の固形分全体に対して、０．５〜１．５質量％の範囲であることが好ましい。この範囲において、カップリング剤が本体部材２表面にブリードすることが、充分に抑制される。
【００５７】
第二の熱硬化性樹脂組成物は、更に炭素繊維や金属繊維などの短繊維を含有してもよい。また、第二の熱硬化性樹脂組成物は、本体部材２に必要な機能が確保される範囲内で、種々の添加剤を含有してもよい。
【００５８】
第二の熱硬化性樹脂組成物は、溶媒を含有してもよい。特に薄型の本体部材２が作製される場合には、第二の熱硬化性樹脂組成物が溶媒を含有することで、この第二の熱硬化性樹脂組成物が液状（ワニス状及びスラリー状を含む）に調製されてもよい。溶媒は、例えばメチルエチルケトン、メトキシプロパノール、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド等の極性溶媒から選択される一種以上を含有することができる。
【００５９】
本体部材２中のイオン性不純物の含有量は少ないことが好ましく、特に本体部材２中のナトリウム含量が５質量ｐｐｍ以下、塩素含量が５質量ｐｐｍ以下であることが好ましい。そのためには、第二の熱硬化性樹脂組成物中のイオン性不純物の含有量が低いことが好ましい。尚、イオン性不純物の含有量は、対象物の抽出水中のイオン性不純物の量に基づいて導出される。前記抽出水は、対象物１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中に対象物を投入し、９０℃で５０時間処理することで得られる。抽出水中のイオン性不純物は、イオンクロマトグラフィにて評価される。この抽出水中のイオン性不純物量に基づいて、対象物中のイオン性不純物の量が、対象物に対する質量比に換算して導出される。
【００６０】
第二の熱硬化性樹脂組成物は、本体部材２のＴＯＣ（ｔｏｔａｌ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｃａｒｂｏｎ）が、１００ｐｐｍ以下となるように調製されることが好ましい。本体部材２のＴＯＣが１００ｐｐｍ以下となると、燃料電池の特性低下が更に抑制される。ＴＯＣは、本体部材２の質量１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中に本体部材２が投入され、９０℃で５０時間処理された後の水溶液を用いて測定される数値である。ＴＯＣは、例えばＪＩＳ  Ｋ０１０２に準拠して、株式会社島津製作所製の全有機炭素分析装置「ＴＯＣ−５０」などで測定される。測定にあたっては、サンプルの燃焼により発生するＣＯ2濃度が非分散型赤外線ガス分析法で測定され、サンプル中の炭素濃度が定量される。この炭素濃度の測定によって、有機物質濃度が間接的に測定され、サンプル中の無機炭素（ＩＣ）、全炭素（ＴＣ）が測定され、全炭素と無機炭素の差（ＴＣ−ＩＣ）から全有機炭素（ＴＯＣ）が計測される。ＴＯＣの値は、第二の熱硬化性樹脂組成物を構成する各成分として高純度の成分が選択されたり、更に樹脂の当量比が調整されたり、成形時に後硬化処理がおこなわれたりすることで、低減される。
【００６１】
第二の熱硬化性樹脂組成物は、例えば上記のような成分が任意の順序で所定の割合で混合されることで、調製される。成分の混合のためには、例えばプラネタリミキサ、リボンブレンダー、レディゲミキサ、ヘンシェルミキサ、ロッキングミキサ、ナウタミキサ等の混合機が、用いられる。
【００６２】
本実施形態では、第二の熱硬化性樹脂組成物が成形されることで、成形体が得られ、この成形体に表面処理が施されることで、本体部材２が得られる。尚、第二の熱硬化性樹脂組成物が成形されることで、表面処理なしで、本体部材２が得られてもよい。
【００６３】
第二の熱硬化性樹脂組成物を成形する方法は、例えば射出成形法、トランスファ成形法、圧縮成形法、押出成形法等の適宜の金型成形法から、選択される。特に圧縮成形法が採用されると、本体部材２の寸法精度の向上、並びに本体部材２の機械的強度の向上が、図られる。
【００６４】
圧縮成形法が採用される場合、減圧条件下又は真空条件下に金型が配置された状態で、この金型によって第二の熱硬化性樹脂組成物が成形されることが好ましい。この場合、成形体の密度ばらつきが低減すると共に、成形体の厚み精度が高くなる。特に、金型の周囲の真空度が８０ｋＰａ以上であることが好ましく、９５ｋＰａ以上であれば更に好ましい。この真空度の上限は特に制限されないが、実用上は１００ｋＰａまでである。
【００６５】
圧縮成形時の加熱温度及び圧縮圧力は、第二の熱硬化性樹脂組成物の組成、成形厚みなどにもよるが、例えば加熱温度１２０〜１９０℃の範囲、圧縮圧力１〜４０ＭＰａの範囲で設定されることが好ましい。また、成形時間が１５秒〜６００秒の範囲で設定されることが好ましい。
【００６６】
圧縮成形後、金型が冷却されてから、金型から成形体が取り出される。この成形体に、更に、加熱処理が施されてもよい。この加熱処理における加熱温度は１５０〜１８０℃の範囲であることが好ましく、加熱時間は３０秒〜１時間の範囲であることが好ましい。
【００６７】
本実施形態では、成形体に、ウエットブラスト処理等のブラスト処理が施される。これにより、成形体の表面のスキン層が除去されると共に、成形体の表面の粗さが調整される。成形体の表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）は、０．４〜１．６μｍの範囲に調整されることが好ましい。
【００６８】
ウエットブラスト処理のために用いられる研磨材（砥粒）の材質としては、特に制限されないが、アルミナ、炭化ケイ素、ジルコニア、ガラス、ナイロン、ステンレス等が、挙げられる。また、研磨材の平均粒径は、適宜設定されるが、３〜２００μｍの範囲であることが好ましく、３〜６０μｍの範囲であることも好ましく、６〜４５μｍの範囲であることも好ましく、１５〜４０μｍの範囲であれば更に好ましい。尚、研磨材の平均粒径は、累積高さ５０％点の粒子径（ｄ５０）である。
【００６９】
ウエットブラスト処理の後に、成形体に親水化処理が施されることも、好ましい。また、ウエットブラスト処理の後、成形体に洗浄処理が施されてから、或いはこの洗浄処理に続いて更に乾燥処理が施されてから、親水化処理が施されることも、好ましい。洗浄処理では、例えば成形体が、イオン交換水等により水洗される。乾燥処理では、成形体がエアブローなどにより風乾されることが好ましい。また、乾燥処理にあたっては、成形体をシリカゲル等の乾燥剤を入れたデシケータ中に静置する方法、成形体を室温以上（例えば５０℃）の温度の乾燥機中に静置する方法、真空乾燥機を使用して成形体から水分を除去する方法等が採用されてもよい。この乾燥処理により、成形体が、その吸湿率が０．１％以下になるまで乾燥されることが好ましい。
【００７０】
親水化処理は、ガス流通用の溝２３の内側面の親水性を向上させるための処理である。これにより、ガス流通用の溝２３の内側面に、更に高い親水性が付与される。親水化処理は、成形体における溝２３が形成されている面の全面に亘って施されてもよい。
【００７１】
親水化処理としては、ガス流通用の溝２３の内側面の親水性を向上させることが可能な処理であれば、特に制限されない。親水化処理は、例えば成形体をプラズマに曝露するプラズマ処理、成形体をオゾンガスに曝露するオゾンガス処理、成形体をＳＯ3に曝露するＳＯ3処理、成形体をフッ素を含有するガスに曝露させるフッ素処理、ケイ素化合物又はアルミニウム化合物を含む改質剤化合物を含む気体を燃焼させながら成形体に吹き付けるフレイム処理、並びに成形体にオゾン水を接触させるオゾン水処理から、一種以上が選択される。特に、プラズマ処理が採用されることが好ましい。
【００７２】
本実施形態では、シール部材３は、熱硬化性樹脂を含有する第一の熱硬化性樹脂組成物の硬化物から構成される。すなわち、絶縁シール層３１及びブリッジ部３２が、第一の熱硬化性樹脂組成物の硬化物から構成される。
【００７３】
第一の熱硬化性樹脂組成物が含有する熱硬化性樹脂は、例えばエポキシ樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、ビニルエステル樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ポリエステル樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂、ビニルエステル樹脂、及びベンゾオキサジン樹脂から選ばれる、少なくとも一種の樹脂を含有することができる。これらのうち、特にベンゾオキサジン樹脂、エポキシ樹脂、及び熱硬化性フェノール樹脂から選択される、少なくとも一種の樹脂が、用いられることが好ましい。この場合、シール部材３の耐熱性及び機械的強度が特に高くなる。
【００７４】
エポキシ樹脂が用いられる場合、エポキシ樹脂は、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、及びビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される少なくとも一種を含有することが好ましい。これらの樹脂は、良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００７５】
エポキシ樹脂が使用される場合、第一の熱硬化性樹脂組成物は、更にエポキシ樹脂の硬化剤を含有する。硬化剤は、エポキシ樹脂を硬化させる能力を有するのであれば特に限定されないが、フェノール系硬化剤を必須成分とすることが好ましい。このフェノール系硬化剤は、例えばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等の各種多価フェノール樹脂から選択される少なくとも一種を含有する。フェノール系硬化剤が用いられる場合、フェノール系硬化剤の１当量に対するエポキシ樹脂の当量が、０．８〜１．２の範囲であることが好ましい。
【００７６】
第一の熱硬化性樹脂組成物がエポキシ樹脂及びフェノール系硬化剤を含有する場合、第二の熱硬化性樹脂組成物がエポキシ樹脂及びフェノール樹脂を含有することが、好ましい。この場合、本体部材２とシール部材３との間の密着性が高くなる。
【００７７】
特に、第一の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が１未満であると共に、第二の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が１より大きいことが、好ましい。この場合、絶縁シール層３１の表面に残存する未反応のエポキシ基と、本体部材２の表面に残存する未反応の水酸基とが反応しやすくなり、このため、絶縁シール層３１と本体部材２との密着性が向上する。特に、第一の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が１．０５〜１．２０の範囲であると共に、第二の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が０．８〜０．９５の範囲内であることが、好ましい。
【００７８】
第一の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が１よりも大きいと共に、第二の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が１未満であることも、好ましい。この場合、絶縁シール層３１の表面に残存する未反応の水酸基と、本体部材２の表面に残存する未反応のエポキシ基とが反応しやすくなり、このため、絶縁シール層３１と本体部材２との密着性が向上する。特に、第一の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が０．８〜０．９５の範囲であると共に、第二の熱硬化性樹脂組成物中のエポキシ樹脂１当量に対するフェノール系硬化剤の当量の値が１．０５〜１．２０の範囲内であることが、好ましい。
【００７９】
絶縁シール層３１が、絶縁性フィラーを含有することが好ましく、そのためには、第一の熱硬化性樹脂組成物が、絶縁性フィラーを含有することが好ましい。絶縁性フィラーは、例えば酸化アルミニウム、窒化アルミニウム、酸化ケイ素、窒化ケイ素、及び窒化ホウ素からなる群から選択される少なくとも一種のフィラーを含有する。
【００８０】
第一の熱硬化性樹脂組成物中の絶縁性フィラーの割合は、特に制限されないが、絶縁シール層３１中の絶縁性フィラーの割合が６０〜９３質量％の範囲内になるように調整されることが好ましい。
【００８１】
第一の熱硬化性樹脂組成物は、必要に応じて、更に触媒、カップリング剤、内部離型剤、溶媒、その他の添加剤等を含有してもよい。
【００８２】
本実施形態では、半硬化状態の第一の熱硬化性樹脂組成物を含有するシート状部材が、本体部材２の主面２１上で硬化することで、シール部材３が形成される。すなわち、シート状部材のうち平坦面２６と重なる部分が平坦面２６上で硬化することで絶縁シール層３１が形成され、シート状部材のうち凹所２５の開口を覆う部分が硬化することでブリッジ部３２が形成される。
【００８３】
シート状部材は、例えば第一の熱硬化性樹脂組成物をシート状に成形してから加熱乾燥することで、得られる。また、シート状部材は、ガラス織布、ガラス不織布、紙等の基材に第一の熱硬化性樹脂組成物を含浸させてから加熱乾燥することで、得られてもよい。
【００８４】
シール部材３を形成するにあたっては、例えば本体部材２の主面２１上にシート状部材を重ねた状態で、この本体部材２とシート状部材とを加熱プレスする。この場合、シート状部材が硬化すると共に本体部材２と密着することで、シール部材３が形成される。これにより、ブリッジ部３２及び絶縁シール層３１が、同時且つ容易に形成される。
【００８５】
シール部材３の形成にあたっては、同時多段プレス技術が採用されてもよい。すなわち、例えば本体部材２とシート部材とで構成される複数の積層体を、耐熱性離型フィルムを介して積層してから、これらを加熱加圧成形してもよい。この場合、本体部材２とシール部材３とを備える複数のセパレータ１を同時に製造することができる。
【００８６】
シール部材３の厚み、すなわち絶縁シール層３１とブリッジ部３２の厚みは、適宜設定されるが、０．０５〜０．３ｍｍの範囲内であることが好ましい。この厚みが０．０５ｍｍ以上であれば、特にシート状部材からシール部材３が形成される場合に、シート状部材の取扱性が良好になる。また、この厚みが０．３ｍｍ以下であると、シート状部材の均一化が容易となり、このため、例えば厚みの薄い複数のシート状部材を重ね合わせるような必要がなくなる。
【００８７】
ガスケット４は、例えば天然ゴム、シリコーンゴム、ＳＩＳ共重合体、ＳＢＳ共重合体、ＳＥＢＳ、エチレン−プロピレンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＨＮＢＲ）、クロロプレンゴム、アクリルゴム、フッ素系ゴム等などから選択されるゴム材料から形成される。このゴム材料には粘着付与剤が配合されてもよい。
【００８８】
例えば、予め成形されたガスケット４が、シール部材３に接着、融着されるなどして、接合されることで、シール部材３上にガスケット４が設けられる。
【００８９】
また、シール部材３上でガスケット４を形成するための材料が成形されることで、ガスケット４が、形成されてもよい。この場合、例えばシール部材３上でガスケット４を形成するための材料がスクリーン印刷法等により塗布され、続いてこの材料が硬化されることで、シール部材３上にガスケット４が設けられてもよい。例えば未加硫のゴム材料がスクリーン印刷等によりシール部材３の表面上の所定位置に塗布され、このゴム材料の塗膜が加硫されることで、所望の形状のガスケット４が形成されてもよい。前記加硫にあたっては、加熱、電子線などの放射線の照射、或いはその他適宜の加硫方法が採用される。
【００９０】
本体部材２及びシール部材３が金型内にセットされた状態で、シール部材３上の所定位置に未加硫のゴム材料が射出されると共にこのゴム材料が加熱されるなどして加硫されることで、シール部材３上にガスケット４が形成されてもよい。このように金型成形によりガスケット４が形成されるにあたっては、トランスファ成形のほか、コンプレッション成形、インジェクション成形等の成形法が採用され得る。
【００９１】
金型成形によりガスケット４が形成される場合には、ガスケット４が、更に加熱されることが好ましい。この場合、ガスケット４の硬化反応が、更に進行し、これにより、ガスケット４からの不純物の溶出が、抑制される。
【００９２】
本実施形態に係るセパレータ１を備える燃料電池の構成について、説明する。
【００９３】
図４に燃料電池における単位セルの分解斜視図を示し、図５にこの単位セルの一部の断面図を示す。
【００９４】
単位セルは、セパレータ１と、膜−電極複合体５が重ねられることで構成されている。膜−電極複合体５は、カソードである酸化剤電極５１、アノードである燃料電極５２、及び電解質膜５３から構成される。
【００９５】
本実施形態では、一つの単位セルは、セパレータ１として、カソード側セパレータ１０１とアノード側セパレータ１０２とを備える。単位セル内においては、カソード側セパレータ１０１の主面２１の中心領域２７は酸化剤電極５１と重なり、アノード側セパレータ１０２の主面２１の中心領域２７は燃料電極５２と重なっている。
【００９６】
この単位セルには、カソード側セパレータ１０１の第一のマニホールド２４１、第一の凹所２５１、溝２３、第二の凹所２５２、及び第二のマニホールド２４２を順次通る酸化剤ガスの流路と、アノード側セパレータ１０２の第一のマニホールド２４１、第一の凹所２５１、溝２３、第二の凹所２５２、及び第二のマニホールド２４２を順次通る燃料ガスの流路とが、形成される。
【００９７】
この単位セル内の二つのセパレータ１（カソード側セパレータ１０１及びアノード側セパレータ１０２）の各々は絶縁シール層３１を備えるため、これら二つのセパレータ１の絶縁シール層３１同士が重なり、本体部材２同士は直接接触しない。このため、単位セル内でのセパレータ１間での短絡が防止される。
【００９８】
また、二つの単位セルが重ねられる際には、一方の単位セルにおけるカソード側セパレータ１０１の第二の主面２２と、他方の単位セルにおけるアノード側セパレータ１０２の第二の主面２２とが、重ねられる。このカソード側セパレータ１０１と、アノード側セパレータ１０２との間には、冷媒流通用の溝２９から構成される冷媒の流路が形成される。冷媒としては例えば水が用いられる。この冷媒の流路は、セパレータ１の冷媒流通用のマニホールド２４（第五のマニホールド２４５及び第六のマニホールド２４６）に通じている。
【００９９】
また、この単位セルにおいて、複数の凹所２５の各々の開口を、ブリッジ部３２が覆っている。このため、ブリッジ部３２が、凹所２５からのガスの漏出を抑制する。このため、酸化剤ガスが凹所２５を通じて燃料電極５２へ漏出することが抑制されると共に、燃料ガスが凹所２５を通じて酸化剤電極５１へ漏出することが抑制される。本実施形態では、ブリッジ部３２を設けるという簡便な構成によって、酸化剤ガスの燃料電極５２への漏出、及び燃料ガスの酸化剤電極５１への漏出が、高い確実性をもって抑制される。
【実施例】
【０１００】
以下、本発明の実施例について説明する。尚、本発明は、これらの実施例には限定されない。
【０１０１】
［実施例１〜５］
各実施例及び比較例につき、図１，２に示す構成を有するセパレータを、次のようにして作製した。
【０１０２】
本体部材の作製にあたり、まず後掲の表に示す原料成分を攪拌混合機（ダルトン製「５ＸＤＭＶ−ｒｒ型」）に入れて攪拌混合し、得られた混合物を整粒機で粒径５００μｍ以下に粉砕した。これにより、第二の熱硬化性樹脂組成物を得た。
【０１０３】
得られた第二の熱硬化性樹脂組成物を、金型温度１７０℃、成形圧力３５．３ＭＰａ、成形時間２分の条件で圧縮成形した。
【０１０４】
この圧縮成形により、成形体を得ると共に、この成形体にガス流通用の溝と、冷媒流通用の溝と、六個のマニホールドと、凹所とを形成した。成形体の寸法は平面視２００ｍｍ×２５０ｍｍ、厚み１．５ｍｍであり、ガス流通用の溝と、冷媒流通用の溝の各々の寸法は幅０．５ｍｍ、深さ０．５ｍｍであり、マニホールドの開口面積は３．５ｃｍ２である。
【０１０５】
この成形体の表面に、マコー株式会社製のウエットブラスト処理装置（形式ＰＦＥ−３００Ｔ／Ｎ）を用い、砥粒としてアルミナ粒子を含むスラリー用いてブラスト処理を施した後、イオン交換水で洗浄し、更に温風乾燥した。これにより成形体からスキン層を除去すると共にその表面の算術平均高さＲａ（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）を０．５μｍに調整した。
【０１０６】
続いて、成形体をイオン交換水で洗浄し、更に温風乾燥し、続いて、成形体にリモート方式の大気圧プラズマ処理を施した。大気圧プラズマ処理にあたり、プラズマ処理装置としては積水化学工業株式会社製のＡＰ−Ｔシリーズを使用した。処理条件は、処理幅：３００ｍｍ、プラズマユニット数：１個、サンプル−電極間距離：３ｍｍ、プラズマ生成用ガス種：窒素、ガス中の酸素含有量：１０００ｐｐｍ、ガス流量：１５０Ｌ／分、サンプル搬送速度：０．２５ｍ／分、処理時温度：２５℃とした。これにより、本体部材を得た。
【０１０７】
また、絶縁シール層とブリッジ部とを備えるシール部材を、次のようにして作製した。
【０１０８】
後掲の表に示す原料成分を混合することで、第一の熱硬化性樹脂組成物を得た。この第一の熱硬化性樹脂組成物をガラスクロス（日東紡製、品番ＷＥＡ１１６Ｅ、厚さ０．１ｍｍ）に含浸させてから、加熱乾燥させることで半硬化させた。これにより、半硬化状態の第一の熱硬化性樹脂組成物を備えるシート状部材を得た。シート状部材には、本体部材の中心領域とマニホールドの各々に対応する孔を形成した。
【０１０９】
本体部材の主面上にシート状部材、耐熱離型フィルムを重ねてから、これらを加圧力１０ＭＰａ、加熱時間１７０℃、加熱加圧時間１時間の条件で加熱プレスした。これにより、本体部材の主面上でシート状部材を硬化させることで、絶縁シール層とブリッジ部とを備えるシール部材を形成すると共に、このシール部材を本体部材に密着させた。絶縁シール層とブリッジ部の厚みは０．１５ｍｍである。
【０１１０】
次に、シール部材上の各孔の周囲に、エチレン−プロピレン−ジエンゴムをスクリーン印刷により塗布した後、加熱加硫することでガスケットを形成した。
【０１１１】
これにより、本体部材、シール部材及びガスケットを備えるセパレータを得た。
【０１１２】
［線膨張係数測定］
各実施例におけるセパレータの本体部材及びシール部材の各々から、サンプルを切り出した。各サンプルを、セイコーインスツル社製ＴＭＡ（型式ＳＳ７１００）を用いて毎分１０℃の昇温速度で、５０℃から１００℃まで昇温し、その間の平均線膨張係数を測定した。その結果を後掲の表に示す。
【０１１３】
［初期密着性］
各実施例で得られた第二の熱硬化性樹脂組成物とシート状部材を用い、上記セパレータ成形時と同じ条件で、第二の熱硬化性樹脂組成物の硬化物とシート状部材の硬化物とが接合した試験片を得た。この試験片におけるシート状部材の硬化物の平面視寸法は、４ｍｍ×４ｍｍである。
【０１１４】
この試験片における、二種の硬化物間の密着強度（シェア強度）を、接合強度試験機（デイジー社製のＤＳ１００）を用いて、測定した。その結果を、表１に示す。
【０１１５】
［耐久性］
各実施例で得られた第二の熱硬化性樹脂組成物とシート状部材を用い、上記セパレータ成形時と同じ条件で、第二の熱硬化性樹脂組成物の硬化物とシート状部材の硬化物とが接合した試験片を得た。この試験片におけるシート状部材の硬化物の平面視寸法は、４ｍｍ×４ｍｍである。
【０１１６】
この試験片に、５０℃の温度雰囲気に３０分暴露してから１５０℃の温度雰囲気に３０分間暴露する熱処理を１０００回繰り返して施した。続いて試験片における二種の硬化物間の密着強度（シェア強度）を、接合強度試験機（デイジー社製のＤＳ１００）を用いて、測定した。その結果を、表１に示す。
【０１１７】
【表１】
2015002003.tif 000003
【０１１８】
尚、本実施例で使用した成分の詳細は次の通りである。
【０１１９】
第二の熱硬化性樹脂組成物の原料
・エポキシ樹脂：クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製「ＥＯＣＮ−１０２０−７５」、エポキシ当量１９９、融点７５℃）。
・硬化剤：ノボラック型フェノール樹脂（群栄化学工業株式会社製「ＰＳＭ６２００」、ＯＨ当量１０５）。
・硬化促進剤：トリフェニルホスフィン（北興化学工業株式会社製「ＴＰＰ」）。
・天然黒鉛（株式会社中越黒鉛工業所製「ＷＲ５０Ａ」、平均粒径５０μｍ、灰分０．０５％、ナトリウムイオン４ｐｐｍ、塩化物イオン２ｐｐｍ）。
・人造黒鉛（ＳＥＣカーボン株式会社製「ＳＧＰ１００」、平均粒径１００μｍ、灰分０．０５％、ナトリウムイオン３ｐｐｍ、塩化物イオン１ｐｐｍ）。
・カップリング剤：エポキシシラン（日本ユニカー株式会社製「Ａ１８７」）。
・内部離型剤Ａ：天然カルナバワックス（大日化学工業株式会社製「Ｈ１−１００」、融点８３℃）。
・内部離型剤Ｂ：モンタン酸ビスアマイド（大日化学工業株式会社製「Ｊ−９００」、融点１２３℃）。
【０１２０】
第一の熱硬化性樹脂組成物の原料
・エポキシ樹脂：クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製「ＥＯＣＮ−１０２０−７５」、エポキシ当量１９９、融点７５℃）。
・硬化剤：ノボラック型フェノール樹脂（群栄化学工業株式会社製「ＰＳＭ６２００」、ＯＨ当量１０５）。
・硬化促進剤：トリフェニルホスフィン（北興化学工業株式会社製「ＴＰＰ」）。
・球状シリカ：（龍森社製「ＭＳＲ０４」、平均粒径４．１μｍ）。
・カップリング剤：エポキシシラン（日本ユニカー株式会社製「Ａ１８７」）。
・溶媒：ＭＥＫ（メチルエチルケトン）
【符号の説明】
【０１２１】
１    セパレータ
２    本体部材
２１  主面
２２  第二の主面
２３  ガス流通用の溝
２４  マニホールド
２５  凹所
２６  平坦面
３１  絶縁シール層
３２  ブリッジ部
【図１】
2015002003.tif 000004
【図２】
2015002003.tif 000005
【図３】
2015002003.tif 000006
【図４】
2015002003.tif 000007
【図５】
2015002003.tif 000008