(57)【要約】      （修正有）【課題】放射性セシウム１３４及び１３７に汚染された森林や立ち木等における樹木の皮、小枝、落葉及び草花等の除染を目的に、低処理コストで、高除染率にて、且つ、大量処理が可能な放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を提供する。【解決手段】処理対象物を必要に応じて洗浄、破砕し、硫酸又は炭酸を添加した水溶液に浸漬して、該処理対象物に付着した放射性セシウム１３４及び１３７を分離させる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹木の皮、小枝、落葉及び草花等の処理対象物に付着した放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法において、該処理対象物を集積し、必要に応じて洗浄し、落葉、草花についてはそのままの大きさの状態で、樹木の皮、小枝については２ｃｍ〜６ｃｍに破砕し、それら処理対象物を硫酸又は炭酸を添加した水溶液に浸漬し、該処理対象物に付着した放射性セシウム１３４及び１３７を分離させることを特徴とする放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法。
【請求項２】
水溶液は、硫酸又は炭酸の添加でｐＨ２〜４の硫酸水溶液又は炭酸水溶液としたことを特徴とする請求項１記載の放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法。
【請求項３】
水溶液中への処理対象物の浸漬時間は、２４時間〜７２時間とし、その間、水溶液に水流が生じるように処理対象物を浸漬してなることを特徴とする請求項１又は２記載の放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法。
【請求項４】
水溶液を撹拌してなることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか記載の放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法。
【請求項５】
水溶液の温度は、常温又は１５℃〜３０℃としたことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか記載の放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法。
【請求項６】
樹木の皮、小枝、落葉及び草花等の処理対象物の容量と硫酸水溶液又は炭酸水溶液との容量比は、１：２〜１：６としたことを特徴とする請求項１乃至５のいずれか記載の放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法。
【請求項７】
処理対象物から分離させた放射性セシウム１３４及び１３７の水溶液中への溶解後、該処理対象物を取り出し、常温又は１５℃〜３０℃にて水洗処理することを特徴とする請求項１乃至６のいずれか記載の放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法。
【請求項８】
処理対象物に付着した放射性セシウム１３４及び１３７を硫酸水溶液に溶解させた硫酸水溶液に、水酸化カルシウム及び多硫化カルシウムを加え、硫酸水溶液のｐＨを６．５〜８となるように中和処理し、高分子凝集剤又は無機系凝集剤を加え、該放射性セシウム１３４及び１３７を沈殿させることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか記載の放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法。
【請求項９】
処理対象物に付着した放射性セシウム１３４及び１３７を炭酸水溶液に溶解させた炭酸水溶液に、水酸化カルシウムを加え、炭酸酸水溶液のｐＨを６．５〜８となるように中和処理し、高分子凝集剤又は無機系凝集剤を加え、該放射性セシウム１３４及び１３７を沈殿させることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか記載の放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法。
【請求項１０】
沈殿後の上澄み液は、本処理に使用する水溶液又は洗浄水に循環使用してなることを特徴とする請求項８又は９記載の放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法。
【請求項１１】
脱水後の沈殿物に硫黄及び鉄鋼スラグ微粉末を加え、更に、セメントを加えて固化し、固化後の固形物をコンクリートボックスに封じ込めてなることを特徴とする請求項８又は９記載の放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹木の皮、小枝、落葉及び草花等に付着した放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
東京電力福島原子力発電所の事故により、現在においても大量の放射性セシウム１３４及び１３７が、該原子力発電所の周辺自治体を含め福島県下全体に降下し、更に、周辺の各県にも降下している。市街地では土壌の清浄化や撤去、草木の撤去を行っているが、放射線量は下がらず、除染作業を行っても地域によっては効果が十分に得られず、逆に増加している状況も生じている。その増加原因は、市街地周辺の森林や立ち木等（樹木の皮、小枝、落葉及び草花等）に付着している放射性セシウムが風や雨によって移動し、市街地を汚染しているからである。市街地の放射性量を下げるためには、それら森林や立ち木等を、時間をかけても除染しなければならない状況にある。
【０００３】
また、福島県は日本でも有数の森林県であり、製材業が盛んな他、シイタケ栽培も行われているが、現状では、これらの経営はストップした状態にある。
更に、福島県は、農作物への水確保のため１００箇所以上に溜池が存在し、それら溜池も放射性セシウムで汚染されており、農地においても放射性セシウム汚染は深刻な状態となっている。
【０００４】
放射性セシウム１３４及び１３７の割合は、ほぼ４５：５５から４０：６０位であり、放射性セシウム１３７の割合の方が多く、放射性セシウム１３７の半減期は３０年以上もあるため、今後にわたって長期間の影響は避けられない。他方、放射性セシウム１３４の半減期は２年なので、事故当時から減少しつつある。本発明は、森林や立ち木等からの放射線量を減少せしめるため、効果的な放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を提供するものである。
【０００５】
放射性セシウムは、全元素中で最も陽性が高く、イオン化エネルギーや電子親和力が非常に小さい。また、非放射性セシウム１３２よりも、放射性セシウム１３４及び１３７は質量が大きい。放射性セシウム１３７はβ線を出し、その９５％は不安定なバリウム１３７となる。バリウム１３７の半減期は２．５５分と短く、γ線を放出して安定したバリウムになり、残りの５％はβ線を出して安定したバリウムになる。β線は電子線で、γ線は電磁波である。いずれも人体に与える影響は大きく、特にγ線は透過力が強く、その対策は急務とされている。
【０００６】
下記する特許文献１は、処理対象物が放射性物質を含む土壌であるが、地表面から２０ｃｍ程度までの深さに相当する土壌を採取し、粉砕することで放射性セシウムを土壌から解離させやすくしている。
しかし、土壌の粒子の大きさを粉砕装置によって直径０．３ｍｍ程度まで粉砕し、好ましくは直径７５μｍｍ程度以下となるまで粉砕する必要があり、土壌に含まれる多種類の物質を顕微鏡によって粒子が観察できる程度にまで均一に粉砕するためには極めて高価な粉砕装置と、粉砕刃を常時交換して作業を進めなくてはならなかった。
【０００７】
また、下記する特許文献２は、表面が放射性セシウムにより汚染された立ち木や木材を除染するものであるが、木材の表面に付着した放射性物質を洗浄装置により洗浄水で洗浄し、その汚染水から分離装置を用いて汚染固形物質を分離処理するものである。
しかし、該木材は運ばれてきたそのままの大きさのものをベルトコンベアで搬送し、洗浄装置からの水やお湯の高圧噴射で該木材の表面に付着した放射性セシウムを分離するもので、４．０Ｂｑ／ｃｍ２以下程度まで除染するためには多量の水やお湯を必要とし、その多量な汚染水から分離装置を通して放射性セシウムを含む汚染固形物質を回収することは極めて非効率で多くの時間と処理工程を経なければならなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１３−１７８１３２号公報
【特許文献２】特開２０１３−１７８２２２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、放射性セシウム１３４及び１３７に汚染された森林や立ち木等における樹木の皮、小枝、落葉及び草花等の除染を目的とするものであり、森林や立ち木等の除染の具体的な方策がいまだに定まっていない現状を打破するもので、低処理コストで、高除染率を達成し、且つ、大量処理が可能な放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、樹木の皮、小枝、落葉及び草花等の処理対象物に付着した放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法において、該処理対象物を集積し、必要に応じて洗浄し、落葉、草花についてはそのままの大きさの状態で、樹木の皮、小枝については２ｃｍ〜６ｃｍに破砕し、それら処理対象物を硫酸又は炭酸を添加した水溶液に浸漬し、該処理対象物に付着した放射性セシウム１３４及び１３７を分離させる放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を特徴とする。
【００１１】
また、上記水溶液は、硫酸又は炭酸の添加でｐＨ２〜４の硫酸水溶液又は炭酸水溶液とした放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を特徴とする。
【００１２】
更に、上記水溶液中への処理対象物の浸漬時間は、２４時間〜７２時間とし、その間、水溶液に水流が生じるように処理対象物を浸漬してなる放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を特徴とする。
【００１３】
また、上記水溶液を撹拌してなる放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を特徴とする。
【００１４】
更に、上記水溶液の温度は、常温又は１５℃〜３０℃とした放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を特徴とする。
【００１５】
また、上記樹木の皮、小枝、落葉及び草花等の処理対象物の容量と硫酸水溶液又は炭酸水溶液との容量比は、１：２〜１：６とした放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を特徴とする。
【００１６】
更に、上記処理対象物から分離させた放射性セシウム１３４及び１３７の水溶液中への溶解後、該処理対象物を取り出し、常温又は１５℃〜３０℃にて水洗処理する放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を特徴とする。
【００１７】
また、上記処理対象物に付着した放射性セシウム１３４及び１３７を硫酸水溶液に溶解させた硫酸水溶液に、水酸化カルシウム及び多硫化カルシウムを加え、硫酸水溶液のｐＨを６．５〜８となるように中和処理し、高分子凝集剤又は無機系凝集剤を加え、該放射性セシウム１３４及び１３７を沈殿させる放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を特徴とする。
【００１８】
更に、上記処理対象物に付着した放射性セシウム１３４及び１３７を炭酸水溶液に溶解させた炭酸水溶液に、水酸化カルシウムを加え、炭酸酸水溶液のｐＨを６．５〜８となるように中和処理し、高分子凝集剤又は無機系凝集剤を加え、該放射性セシウム１３４及び１３７を沈殿させる放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を特徴とする。
【００１９】
また、上記沈殿後の上澄み液は、本処理に使用する水溶液又は洗浄水に循環使用してなる放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を特徴とする。
【００２０】
更に、上記脱水後の沈殿物に硫黄及び鉄鋼スラグ微粉末を加え、更に、セメントを加えて固化し、固化後の固形物をコンクリートボックスに封じ込めてなる放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を特徴とする。
【発明の効果】
【００２１】
本発明は、森林や立ち木等より集積された樹木の皮、小枝、落葉及び草花等に付着した放射性セシウム１３４及び１３７を確実に除染することができ、低コストで高除染率、大量、且つ、適正な処理が可能となった。
【００２２】
また、福島県下の森林や立ち木等の樹木の皮及び小枝の多くに放射性セシウム１３４及び１３７が付着しており、現状においては、製紙工場の燃料用としての利用は一切行われていないが、本発明の処理後において、ベクレル量を１００Ｂｑ／ｋｇ以下とすることができ、燃料用として利用することが可能となった。
【００２３】
本発明の放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法では、処理対象物を２ｃｍ〜６ｃｍに破砕しており、この破砕により、放射性セシウム１３４及び１３７の除去率を大幅に上昇させることができ、且つ、処理後の処理物を加工することなくそのまま燃料利用につなげることができるので、経済的に極めて大きな効果を得ることが可能となった。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
下記に、放射性セシウム１３４及び１３７の除去処理方法を実施するための最良の形態を、その実施例に沿って説明する。
【実施例１】
【００２５】
処理対象物となる樹木の皮、小枝、落葉及び草花等を森林や立ち木等から集積し、それらに付着している泥や汚れ等の汚染物を水洗により除去する。
【００２６】
上記工程では放射性セシウム１３４及び１３７を除去するのではなく、処理対象物に付着している汚れを落とすものである。例えば、樹木の皮の容量１に対してｐＨ７．０の水洗水の容量３で洗浄する。上記洗浄を６０分継続したとしても単なる洗浄のみなので当初１，４００ベクレル量（Ｂｑ／ｋｇ）であった樹木の皮に付着した放射性セシウム１３４及び１３７は１，３００Ｂｑ／ｋｇまでにしか低下させることはできなかった。
【００２７】
非放射性セシウムと同様、放射性セシウム１３４及び１３７が酸性水溶液に溶解することに着目し、且つ、安全性を考慮し、その酸性水溶液は硫酸又は炭酸の水溶液とした。
【００２８】
処理対象物となる樹木の皮及び小枝は、その形状が様々で、且つ、大きいため、必要に応じて該処理対象物を洗浄した後、２ｃｍ〜６ｃｍに破砕する。破砕することにより、酸性水溶液に接触する面積を増加させることができ、放射性セシウム１３４及び１３７が酸性水溶液に溶出する能力を大きくすることができる。２ｃｍより小さくすると、破砕作業が困難であると同時に、水溶液中での浮き現象に著しいものがあった。また、燃料用として使用するとなると、６ｃｍ以上のものは受け入れ先が限定され、多量の処理材のストックをもたらす原因となり好ましくない。
【００２９】
処理対象物の処理後、放射性セシウム１３４及び１３７のベクレル量を１００Ｂｑ／ｋｇ以下とし、且つ、上記大きさのものであれば、処理対象物をチップ材料として製紙会社等の燃料としてそのままの状態で活用できるという大きなメリットが生じる。環境省は、樹木の皮、小枝、落葉及び草花等については、１００Ｂｑ／ｋｇ以下とすることを基準としており、この基準にも合致することになる。
【００３０】
水に溶け込む薬剤として鉱酸類が考えられるが、処理工程において放射性セシウム１３４及び１３７を分離する必要があり、そのためには硫化セシウム又は炭化セシウムとして沈殿させる。従って、鉱酸類の中から硫酸又は炭酸が適切であると判断した。放射性セシウム１３４及び１３７を酸性水溶液に溶解させるに当たっては、鉱酸を使うのが一般的であるが、硝酸及び塩酸は取扱い上或いは環境面からも問題があるので、硫酸又は炭酸を選択したものである。硫酸又は炭酸にてｐＨ２〜４に調整し、樹木の皮、小枝、落葉及び草花等を、硫酸水溶液又は炭酸水溶液に浸漬処理した。
【００３１】
樹木の皮、小枝、落葉及び草花等の処理対象物の容量と硫酸水溶液又は炭酸水溶液との容量比は１：２〜１：６とし、２４時間〜７２時間、水溶液に浸漬するのみで、放射性セシウム１３４及び１３７の溶解が進むことが確認できた。実験では２４時間の浸漬のみで約８０％の放射性セシウム１３４及び１３７が溶解した。ポンプにより水流を発生させ、水溶液を循環させることにより放射性セシウム１３４及び１３７の除去率を更に上昇させることができた。よってこの浸漬方法は極めて有効な処理手段であり、７２時間までの浸漬により、その効果は更に大きくなることが確認できた。水溶液に対する処理対象物の量を多くすると効果を上げるのに多くの時間を必要とし、逆に少なくすると処理効率が落ちるので、量と時間との兼ね合いで上記範囲を適切値とした。
【００３２】
硫酸水溶液又は炭酸水溶液の温度は、常温で処理することができるが、常温より高い１５℃〜３０℃にて処理すると、放射性セシウム１３４及び１３７の水溶液への溶解度は更に上昇した。温度を上昇すると溶解度は上昇するが、３０℃以上としてもその効果に著しい差異が生じることはなかったので、燃料費や作業等を勘案し、上記範囲を適切値とした。
【００３３】
酸性水溶液への放射性セシウム１３４及び１３７の溶解を更に進めるために、水溶液の撹拌が有効である。この場合、樹木の皮、小枝、落葉及び草花等は水面にその一部が浮いてくるので、落とし蓋等の対応が必要となる。また、撹拌機の構造を工夫し、溶解槽の下方に向かって水流が生じるような構造の撹拌機を採用することで効果を一層高めることができた。
【００３４】
樹木の皮、小枝、落葉及び草花等に付着した放射性セシウム１３４及び１３７の溶解を効率化させるため、これらの処理対象物の容量と硫酸水溶液又は炭酸水溶液との容量比は、上記したように、１：２〜１：６とした。
【００３５】
樹木の皮、小枝、落葉及び草花等の処理対象物に付着した放射性セシウム１３４及び１３７を溶解させた酸性水溶液に、水酸化カルシウム又は多硫化カルシウムを加え、よく撹拌し、ほぼ中性のｐＨ６．５〜８となるように調整を行い、更に、高分子凝集剤又は無機系凝集剤を加えて撹拌処理する。撹拌を停止すると、汚染物質は１０分以内できれいに沈殿した。酸性水溶液に溶解していた放射性セシウム１３４及び１３７は凝集沈殿槽の底部に沈殿したことになる。該沈殿物は硫化セシウム又は炭化セシウム並びに硫化バリウムと炭化バリウムであった。
【００３６】
浸漬槽から撹拌槽に樹木の皮、小枝、落葉及び草花等と浸漬処理用酸性水溶液とを移し、撹拌処理を行い、終了後、処理対象物の樹木の皮、小枝、落葉及び草花等を撹拌槽から取り出した。その後、処理対象物の水洗浄処理を行い、水切りして乾燥させ、ベクレル量を測定したところ、規制値１００Ｂｑ／ｋｇ以下を十分にクリアーできた。
【００３７】
実験では、放射性セシウム１３４及び１３７の沈殿後の上水には該放射性セシウム１３４及び１３７は含まれていなかった（実験値ではベクレル量は０となった）。従って、上水は全て循環使用(リサイクル)が可能となった。
【００３８】
浸漬水及び処理後の樹木の皮、小枝、落葉及び草花等の洗浄水も、上記のような沈殿処理にて、上水は循環使用できることが確認できた。
【００３９】
上記処理により、放射性セシウム１３４及び１３７が集められた沈殿物は、ベクレル量が高くなり、これを脱水処理し、その脱水ケーキを硫黄と鉄鋼スラグの微粉末と混ぜ合わせ、セメントを使用して固化させた後、コンクリートボックスの中に封じ込め処理した。
【００４０】
洗浄後の樹木の皮、小枝、落葉及び草花等は、自然乾燥又は強制乾燥させ、そのまま製紙会社等の工場での燃料として利用することが可能となった。また、洗浄液は全て凝集沈殿槽に投入し再利用できた。