(57)【要約】【課題】空隙充填性と信頼性に優れ、物品に、特に画像表示装置の表面保護層、画像表示ユニットの表示面又はタッチパネル等に貼付した際、界面で気泡が発生せず、さらに、高温・高湿度下で長時間置かれても気泡や剥がれが発生せず、剥離強度にも優れるプラスチック製フィルム用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物の提供。【解決手段】下記（Ａ）〜（Ｅ）成分を特定割合で含むプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。  （Ａ）成分：マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度が０℃を超え４０℃以下である重合体  （Ｂ）成分：分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する化合物  （Ｃ）成分：分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物  （Ｄ）成分：光重合開始剤及び／又は増感剤  （Ｅ）成分：熱硬化型架橋剤【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、及び、任意に（Ｃ）成分を含み、下記（Ａ）〜（Ｃ）成分（以下、これらをまとめて「硬化性成分」という。）の合計中に、（Ａ）成分を４０〜９０重量％、（Ｂ）成分を１０〜６０重量％及び（Ｃ）成分を０〜２０重量％含み、
硬化性成分の合計量１００重量部に対して、（Ｄ）成分を０．０５〜１０重量部及び（Ｅ）成分を０．０１〜３重量部含むことを特徴とする
プラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
（Ａ）成分：マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度が０℃を超え４０℃以下である重合体
（Ｂ）成分：分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｃ）成分：分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｄ）成分：光重合開始剤及び／又は増感剤
（Ｅ）成分：熱硬化型架橋剤
【請求項２】
（Ａ）成分のマレイミド基が、下記式（１）で表される基である、請求項１記載のプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【化１】
2015209430.tif 000011
（式（１）中、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、アルキル基若しくはアリール基を表すか、又は、Ｒ1及びＲ2は一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基を表す。）
【請求項３】
（Ａ）成分が、マレイミド基及びマレイミド基以外のエチレン性不飽和基を有する化合物（ａ）〔以下、単量体（ａ）ともいう。〕及び水酸基又はカルボキシル基と、エチレン性不飽和基とを有する化合物（ｂ）〔以下、単量体（ｂ）ともいう。〕を少なくとも共重合した共重合体である、請求項１又は請求項２記載のプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項４】
前記単量体（ａ）が、下記式（２）で表される化合物である、請求項３記載のプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【化２】
2015209430.tif 000012
（式（２）中、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、アルキル基若しくはアリール基を表すか、又は、Ｒ1及びＲ2は一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基を表し、Ｒ3はアルキレン基を表し、Ｒ4は水素原子又はメチル基を表し、ｎは１〜６の整数を表す。）
【請求項５】
（Ａ）成分が、前記単量体（ａ）、前記単量体（ｂ）、並びに単量体（ａ）及び（ｂ）以外のエチレン性不飽和基を有する化合物（ｃ）〔以下、単量体（ｃ）ともいう。〕由来の単量体単位を有する共重合体である、請求項３又は請求項４記載のプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項６】
（Ａ）成分が、下記単量体由来の単量体単位を有し、かつ下記共重合割合の共重合体である、請求項３〜請求項５のいずれか１つに記載のプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
・前記単量体（ａ）：５〜５０重量％
・前記単量体（ｂ）が分子中に１個以上の水酸基又はカルボキシル基を有する（メタ）アクリレート：１〜３０重量％
・前記単量体（ｃ）がアルキル（メタ）アクリレート：２０〜９４重量％
【請求項７】
（Ｂ）成分の２５℃における粘度が、１，０００〜１０，０００，０００ｍＰａ・ｓである、請求項１〜請求項６のいずれか１つに記載のプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項８】
有機溶剤を更に含む、請求項１〜請求項７のいずれか１つに記載のプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項９】
シランカップリング剤を更に含む、請求項１〜請求項８のいずれか１つに記載のプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項１０】
劣化防止剤を更に含む、請求項１〜請求項９のいずれか１つに記載のプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項１１】
プラスチック製フィルム又はシートが、ポリカーボネート又は（メタ）アクリル樹脂である請求項１〜請求項１０のいずれか１つに記載のプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物。
【請求項１２】
請求項１〜請求項１１のいずれか１つに記載のプラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物を基材に塗布・乾燥して成膜し、得られた粘接着面に別の基材を貼り合せてなる活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート。
【請求項１３】
少なくとも一方の基材の算術平均粗さＲａが３０ｎｍ以下である、請求項１２記載の活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート。
【請求項１４】
基材の一方が、離型処理されたものである、請求項１２又は請求項１３記載の活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート。
【請求項１５】
基材の両方が、離型処理されたものである、請求項１２又は請求項１３記載の活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート。
【請求項１６】
一方の基材のみが離型処理された請求項１４記載の活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシートの離型処理された基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面とプラスチック製フィルム又はシート製被着体とを粘着させる工程、及び、
離型処理されていない基材又は被着体側から活性エネルギー線を照射する工程をこの順で含む
積層体の製造方法。
【請求項１７】
基材の両方が離型処理された請求項１５記載の活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシートの一方の離型処理された基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面とプラスチック製フィルム又はシート製被着体とを粘着させる工程、
もう一方の離型処理された基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面と他の被着体とを粘着させる工程、及び、
いずれかの被着体の側から活性エネルギー線を照射する工程をこの順で含む
積層体の製造方法。
【請求項１８】
請求項１５記載の活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシートの一方の離型処理された基材を剥ぎ取り、露出した組成物の面と被着体とを粘着させる工程、及び、
もう一方の基材が付着したまま、基材又は被着体の側から活性エネルギー線を照射する工程をこの順で含み、
前記活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシートの残された基材の算術平均粗さＲａが３０ｎｍ以下である
積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、それから得られる活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート及びその製造方法、並びに、前記組成物の硬化物を含む積層体及びその製造方法に関する。
尚、本明細書においては、アクリレート及び／又はメタクリレートを（メタ）アクリレートと、アクリロイル基及び／又はメタクリロイル基を（メタ）アクリロイル基と、アクリル酸及び／又はメタクリル酸を（メタ）アクリル酸と表す。
又、以下において、特に明示する必要がない場合は、プラスチック製フィルム又はシートをまとめて「プラスチックフィルム」と表し、フィルム又はシートをまとめて「フィルム」と表す。
【背景技術】
【０００２】
携帯電話やスマートフォン、携帯ゲーム機等のモバイル機器に用いられる画像表示装置として、液晶ディスプレイ（以下、「ＬＣＤ」という）や有機ＥＬ（ＯＬＥＤ）が広く用いられている。
近年、これらのモバイル機器用の画像表示装置において、表面保護層又はタッチパネルと画像表示ユニットの表示面との間や、表面保護層とタッチパネルとの間に存在する空隙を、屈折率がこれらの部材に近い透明材料を充填することにより、光の反射を抑制して透過性を向上させ、画像表示装置の輝度やコントラストを向上させる方法が提案されている。透明材料としては、透明樹脂シート、反応硬化性液状樹脂、粘着剤等が挙げられる。
【０００３】
特許文献１には、可塑剤含有のアクリル系ポリマーからなる透明樹脂シートを介し、その透明樹脂シートと液晶表示パネル又は透明保護板の一方又は双方との間に当該シートを膨潤・溶解させない粘度が１０ｃｐ以下の揮発性液体を配備した状態で、液晶表示パネルの視認側と透明保護板とを密着させたのち、加温押加圧下に乾燥処理するＬＣＤの製造方法が開示されている。
【０００４】
特許文献２には、液晶表示素子とガラス板との間に、無色透明弾性樹脂である反応硬化性シリコーンゲルを液体状態で注入したのち、硬化させることにより、液晶表示素子とガラス板とを固定するＬＣＤの製造方法が開示されている。
【０００５】
特許文献３には、液晶表示素子と保護板との間に、透明物質を充填したＬＣＤが開示されている。透明物質としては、不飽和ポリエステルを重合性単量体に溶解したものが使用され、それを液晶表示素子と保護板との間の空隙に注入後、固化している。
【０００６】
特許文献４には、アルキル（メタ）アクリレートと水酸基含有（メタ）アクリレートを特定割合で共重合した（メタ）アクリル系ポリマーと、過酸化物を含む光学部材用粘着剤組成物が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平０９−１９７３８７号公報
【特許文献２】特開平０６−５９２５３号公報
【特許文献３】特開平０３−２０４６１６号公報
【特許文献４】特開２００７−３１５０６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
以上のように、画像表示装置に用いられる空隙充填用の透明材料としては、透明樹脂シート、反応硬化性液状樹脂及び粘着剤等が提案されている。
しかし、透明樹脂シートは液状樹脂や粘着剤よりも弾性率が高いので空隙充填性が悪いという問題がある。
又、反応硬化性液状樹脂は、液体を扱うプロセスとなり製造工程が複雑になり、さらにシリコーンゲルでは接着力が低く信頼性に問題がある。
【０００９】
これらに対し、粘着剤は取扱いが容易で歩留りが高く、信頼性も高いことから、画像表示装置と表面保護層を直接貼り合わせる構造には好適である。
しかし、画像表示装置における表面保護層が遮光層等の凹凸形状を有し、かかる凹凸形状面に粘着剤を貼り合わせる場合や、凹凸形状を有する層が設けられた画像表示ユニットの表示面に粘着剤を貼り合わせる場合は、それらの凹凸形状も隙間なく充填し、かつ高温や高湿度条件下に長時間置かれても表面保護層、画像表示ユニットの表示面、又はタッチパネルモジュールとの界面で気泡や剥がれが発生せず、更に白化することがないことが必要である。近年、意匠性の点から凹凸形状の膜厚が大きくなる傾向があり、空隙充填性と信頼性に対する要求はますます高まっており、この課題を解決する空隙充填用樹脂が求められている。
【００１０】
一方、タッチパネルの薄型軽量化及び部材のコストダウン等の目的で、タッチパネルを構成する材料として、ポリカーボネートやポリメチルメタクリレート、ポリカーボネート／ポリメチルメタクリレート共押出品等のプラスチックを、ガラスの代わりにタッチパネル付ディスプレイの前面板等に使用する検討がなされている。
近年では、タッチパネルの薄型軽量化、透過率の向上及び部材のコストダウンの目的で、カバーガラスにＩＴＯ等のタッチセンサを直接形成するカバー一体型タッチパネル、いわゆるＯＧＳ（Ｏｎｅ  Ｇｌａｓｓ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎ）が一部採用されている。しかしながら、ＯＧＳタイプのタッチパネルは、ガラスの耐衝撃性が不十分であるため、モバイル機器を落とすとカバーガラスが割れやすく、タッチパネルを操作できなくなってしまう問題を有する。
そこで、カバーの材料としてガラスに代え耐衝撃性に優れるプラスチックを使用し、プラスチックにＩＴＯ等のタッチセンサを直接形成する、いわゆるＯＰＳ（Ｏｎｅ  Ｐｌａｓｔｉｃ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎ）が提案されている。
【００１１】
しかしながら、ポリカーボネートやポリメチルメタクリレート等のプラスチックに従来の空隙充填樹脂や粘着剤を使用すると、熱や湿度がかかる条件下において界面で気泡が発生してしまうという問題が発生した。
本発明者は、空隙充填性と信頼性に優れ、物品に、特に画像表示装置の表面保護層、画像表示ユニットの表示面又はタッチパネル等に貼付した際、界面で気泡が発生せず、さらに、高温・高湿度下で長時間置かれても気泡や剥がれが発生せず、剥離強度にも優れるプラスチック製フィルム用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物を見出すため、鋭意検討を行ったのである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、前記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度が０℃を超え４０℃以下である重合体を主成分とする活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物が、前記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
即ち、本発明は、下記（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、及び、任意に（Ｃ）成分を含み、
下記（Ａ）〜（Ｃ）成分（以下、これらをまとめて「硬化性成分」という。）の合計中に、（Ａ）成分を４０〜９０重量％、（Ｂ）成分を１０〜６０重量％及び（Ｃ）成分を０〜２０重量％含み、
硬化性成分の合計量１００重量部に対して、（Ｄ）成分を０．０５〜１０重量部及び（Ｅ）成分を０．０１〜３重量部含むことを特徴とする
プラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物に関する。
（Ａ）成分：マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度が０℃を超え４０℃以下である重合体
（Ｂ）成分：分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｃ）成分：分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｄ）成分：光重合開始剤及び／又は増感剤
（Ｅ）成分：熱硬化型架橋剤
【発明の効果】
【００１３】
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物、それから得られる活性エネルギー線硬化型フィルムは、空隙充填性に優れ、高温・高湿度下で長時間置かれても気泡、剥がれ及び白化等が生じないという信頼性に優れるため、画像表示装置の表面保護層、画像表示ユニットの表示面又はタッチパネルの製造した際、前記した気泡、剥がれ及び白化等の問題が発生せず、剥離強度にも優れるという、高品位の画像表示装置を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物を使用した活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート（以下、「ＡＥ硬化型フィルム」という）の製造の１例を示す。
【図２】本発明のＡＥ硬化型フィルムを使用した、積層体製造の１例を示す。
【図３】本発明のＡＥ硬化型フィルムを使用した、積層体製造の他の１例を示す。
【図４】本発明のＡＥ硬化型フィルムを使用した、積層体製造の更に他の１例を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
尚、本明細書では、活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物を、単に「粘接着剤組成物」、又は、「組成物」ともいう。又、組成物に活性エネルギー線照射して得られる架橋又は硬化物を、まとめて「硬化物」と表す。本明細書中、「ｘｘ〜ｙｙ」の記載は、ｘｘ及びｙｙを含む数値範囲を表す。又、本発明においては、好ましい態様の組み合わせもまた好ましい。
以下、本発明を詳細に説明する。
【００１６】
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物は、下記（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、及び、任意に（Ｃ）成分を含み、下記（Ａ）〜（Ｃ）成分（以下、これらをまとめて「硬化性成分」という。）の合計中に、（Ａ）成分を４０〜９０重量％、（Ｂ）成分を１０〜６０重量％及び（Ｃ）成分を０〜２０重量％含み、下記（Ａ）〜（Ｃ）成分の合計量１００重量部に対して、（Ｄ）成分を０．０５〜１０重量部及び（Ｅ）成分を０．０１〜３重量部含むことを特徴とする。
（Ａ）成分：マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度が０℃を超え４０℃以下である重合体
（Ｂ）成分：分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｃ）成分：分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物
（Ｄ）成分：光重合開始剤及び／又は増感剤
（Ｅ）成分：熱硬化型架橋剤
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分、及び、（Ｅ）成分を必須成分として含み、また、任意成分として（Ｃ）成分を含んでいてもよい組成物である。
尚、本発明において硬化性成分とは、前記（Ａ）〜（Ｃ）成分を意味し、マレイミド基又はエチレン性不飽和基を少なくとも有する化合物で、活性エネルギー線の照射により架橋・硬化する成分を意味する。
以下、（Ａ）〜（Ｅ）成分について説明する。
【００１７】
１．（Ａ）成分
本発明における（Ａ）成分は、マレイミド基と極性基とを有し、ガラス転移温度（以下、「Ｔｇ」ともいう。）が０℃を超え４０℃以下である重合体である。又、（Ａ）成分は、非粘着性の重合体であることが好ましい。
（Ａ）成分のマレイミド基としては、重合体鎖と連結する部分以外にマレイミド環上に置換基を有していてもよく、下記式（１）で表される基が好ましい。
【００１８】
【化１】
2015209430.tif 000002
（式（１）中、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、アルキル基若しくはアリール基を表すか、又は、Ｒ1及びＲ2は一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基を表す。）
【００１９】
Ｒ1及びＲ2におけるアルキル基としては、炭素数４以下のアルキル基が好ましい。
Ｒ1及びＲ2におけるアルケニル基としては、炭素数４以下のアルケニル基が好ましい。
Ｒ1及びＲ2におけるアリール基としては、炭素数６〜１２のアリール基が好ましく、フェニル基等を挙げることができる。
Ｒ1及びＲ2における一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基としては、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−、−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−等の飽和炭化水素基、−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ2ＣＨ2−、−ＣＨ2ＣＨ＝ＣＨＣＨ2−等の不飽和炭化水素基が挙げられる。
尚、前記不飽和炭化水素基において、マレイミド基が２量化反応するためには、最終的に得られる５員環又は６員環が芳香族性を有しないものを選択する必要がある。当該炭化水素基としては、飽和の炭化水素基が好ましい。
Ｒ1及びＲ2としては、一方が水素原子で他方が炭素数４以下のアルキル基、Ｒ1及びＲ2の両方が炭素数４以下のアルキル基、並びにそれぞれが一つとなって炭素環を形成する飽和炭化水素基が、（Ａ）成分製造における分子量制御が容易である点で好ましい。
更に、これらの中でも、Ｒ1及びＲ2としては、それぞれが一つとなって炭素環を形成する飽和炭化水素基が（Ａ）成分製造における分子量制御が特に容易であり、接着力にも優れる点でより好ましい。
【００２０】
式（１）におけるマレイミド基の好ましい具体例を、以下の式（３）〜式（８）に示す。尚、式（７）において、Ｘは塩素原子又は臭素原子を表す。又、式（８）におけるＰｈは、フェニル基を表す。
【００２１】
【化２】
2015209430.tif 000003
【００２２】
【化３】
2015209430.tif 000004
【００２３】
【化４】
2015209430.tif 000005
【００２４】
（Ａ）成分の極性基としては、カルボキシル基、酸無水物基、水酸基、アミノ基、アミド基、グリシジル基、シアノ基、リン酸基、スルホン酸、イミド基、イソシアネート基、含窒素複素環残基などが挙げられ、基材への密着性、保存安定性、溶解性、金属腐食性の点から、水酸基、カルボキシル基が好ましい。
さらに、組成物を酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）等から形成される透明導電層や銀ナノワイヤー等の粘接着に適用する場合は、耐腐食性に優れる点で、水酸基が好ましい。
【００２５】
（Ａ）成分の分子量としては、重量平均分子量で１０，０００〜２，０００，０００が好ましく、より好ましくは５０，０００〜１，５００，０００である。
尚、本発明において、数平均分子量及び重量平均分子量とは、溶媒としてテトラヒドロフランを使用し、ゲルパーミュエーションクロマトグラフィ（以下、「ＧＰＣ」と略す。）により測定した分子量をポリスチレンの分子量を基準にして換算した値を意味する。
【００２６】
（Ａ）成分は、硬化物の耐熱性と硬度を高くするため、通常の粘着剤用重合体よりもＴｇを高くする必要がある。具体的には、（Ａ）成分単独の活性エネルギー線照射前のＴｇが０℃を超え、４０℃以下であり、好ましくは５℃を超え、３０℃未満である。（Ａ）成分のＴｇが０℃に満たないと、活性エネルギー線照射後に得られる硬化物の耐熱性と硬度が低下してしまう。更に、得られた積層体には、薄膜トランジスタ層やＩＴＯ等の透明導電膜を形成されることがある。この場合、積層体が急激に加熱されるが、（Ａ）成分のＴｇが０℃に満たないと、得られた積層体にしわやクラックが発生してしまう。一方、４０℃を超えると、被着体への転写が室温で困難になってしまう。
尚、本発明においてＴｇとは、示査走査熱量測定によって得られる熱流量曲線の、ベースラインと変曲点（上に凸の曲線が下に凸の曲線に変わる点）での接線の交点を意味する。
【００２７】
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物における（Ａ）成分の含有割合は、硬化性成分の合計量〔（Ａ）成分〜（Ｃ）成分の総量〕中に、４０〜９０重量％であり、好ましくは５０〜８０重量％である。
（Ａ）成分の含有割合が４０重量％に満たないと、密着性が低下する。また、後述するＡＥ硬化型フィルムの形に加工した際、保管中に流動や変形を起こすなど、さまざまな不具合が生じてしまい、９０重量％を超えると、塗膜硬度を十分に高くすることができなくなってしまう。
【００２８】
（Ａ）成分としては、マレイミド基及び極性基を有し、Ｔｇが０℃を超え４０℃以下である重合体であれば種々の重合体が使用でき、それらの中でも、マレイミド基と水酸基とを有する重合体（Ａ−１）〔以下、「（Ａ−１）成分」ともいう。〕、マレイミド基とカルボキシル基とを有する重合体（Ａ−２）〔以下、「（Ａ−２）成分」ともいう。〕が好ましい。又、（Ａ）成分は、マレイミド基と極性基とを有し、Ｔｇが０℃を超え４０℃以下である（メタ）アクリル樹脂であることが好ましい。
以下、（Ａ−１）、（Ａ−２）成分について詳述する。
【００２９】
1-1．（Ａ−１）（Ａ−２）成分
（Ａ−１）成分は、マレイミド基及び水酸基を有する重合体であり、（Ａ−２）成分は、マレイミド基及びカルボキシル基を有する重合体である。
ここでマレイミド基としては、前述した通りである。
【００３０】
（Ａ−１）及び（Ａ−２）成分の分子量としては、重量平均分子量で１０，０００〜２，０００，０００が好ましく、より好ましくは５０，０００〜１，５００，０００である。
【００３１】
（Ａ−１）成分の具体例としては、下記重合体を挙げることができる。
1-1)マレイミド基を含有するエチレン性不飽和化合物及び水酸基を含有するエチレン性不飽和化合物（以下、「水酸基含有不飽和化合物」ともいう。）を必須構成単量体単位とする共重合体。
1-2)水酸基含有不飽和化合物を必須構成単量体単位とする水酸基含有重合体に、マレイミド基とイソシアネート基とを有する化合物を付加させた重合体。
1-3)水酸基含有不飽和化合物とカルボキシル基を含有するエチレン性不飽和化合物（以下、「カルボキシル基含有不飽和化合物」ともいう。）を必須構成単量体単位とする水酸基及びカルボキシル基含有重合体に、マレイミド基とエポキシ基とを有する化合物を付加させた重合体。
1-4)水酸基含有不飽和化合物とエポキシ基とを含有するエチレン性不飽和化合物（以下、「エポキシ基含有不飽和化合物」ともいう。）を必須構成単量体単位とする水酸基及びエポキシ基含有重合体に、マレイミド基とカルボキシル基とを有する化合物を付加させた重合体。
1-5)水酸基含有不飽和化合物と酸無水物基とを含有するエチレン性不飽和化合物（以下、「酸無水物基含有不飽和化合物」ともいう。）必須構成単量体単位とする水酸基及び酸無水物基含有重合体に、マレイミド基と水酸基とを有する化合物を付加させた重合体。
1-6)水酸基及びエポキシ基含有重合体に、マレイミド基とカルボキシル基とを有する化合物を付加させた重合体。
【００３２】
（Ａ−２）成分の具体例としては、下記重合体を挙げることができる。
2-1)マレイミド基を含有するエチレン性不飽和化合物及びカルボキシル基を含有するエチレン性不飽和化合物（以下、「カルボキシル基含有不飽和化合物」ともいう。）を必須構成単量体単位とする共重合体。
2-2)カルボキシル基含有不飽和化合物を必須構成単量体単位とするカルボキシル基含有重合体に、マレイミド基とイソシアネート基とを有する化合物を付加させた重合体。
2-3)カルボキシル基含有不飽和化合物を必須構成単量体単位とするカルボキシル基含有重合体に、マレイミド基とエポキシ基とを有する化合物を付加させた重合体。
2-4)酸無水物基を含有するエチレン性不飽和化合物を必須構成単量体単位とする酸無水物基含有重合体に、マレイミド基と水酸基とを有する化合物を付加させた重合体。
【００３３】
（Ａ−１）成分としては、前記1-1)の重合体が好ましく、（Ａ−２）成分としては、前記2-1)の重合体が好ましい。
更に、前記1-1)及び2-1)の重合体としては、前記式（１）で表されるマレイミド基及び当該マレイミド基以外のエチレン性不飽和基を有する化合物（ａ）〔以下、「単量体（ａ）」ともいう。〕、水酸基又はカルボキシル基と、エチレン性不飽和基とを有する化合物（ｂ）〔以下、「単量体（ｂ）」ともいう。〕、並びに、単量体（ａ）及び（ｂ）以外のエチレン性不飽和基を有する化合物（ｃ）〔以下、「単量体（ｃ）」ともいう。〕を共重合して得られる重合体〔以下、「重合体（Ａ１１）」ともいう。〕がより好ましい。
以下、単量体（ａ）〜（ｃ）について説明する。
【００３４】
1-1-1．単量体（ａ）
単量体（ａ）は、前記マレイミド基及び当該マレイミド基以外のエチレン性不飽和基を有する化合物である。単量体（ａ）を共重合することで（Ａ−１）成分に感光性基であるマレイミド基を導入でき、得られる組成物の光硬化性、密着性、硬化後の弾性率を向上させることができる。
【００３５】
マレイミド基としては、前記式（１）で表される基が好ましく、好ましい具体例も前記と同様である。
マレイミド基以外のエチレン性不飽和基としては、（メタ）アクリロイル基、ビニル基及びビニルエーテル基等が挙げられ、（メタ）アクリロイル基が好ましい。
【００３６】
単量体（ａ）としては、前記したマレイミド基とマレイミド基以外のエチレン性不飽和基を有する化合物であれば種々の化合物を使用することができるが、下記式（２）で表される化合物が、製造が容易で、硬化性に優れるため好ましい。
【００３７】
【化５】
2015209430.tif 000006
（式（２）中、Ｒ1及びＲ2は、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、アルキル基若しくはアリール基を表すか、又は、Ｒ1及びＲ2は一つとなって５員環若しくは６員環を形成する炭化水素基を表し、Ｒ3はアルキレン基を表し、Ｒ4は水素原子又はメチル基を表し、ｎは１〜６の整数を表す。）
【００３８】
Ｒ1及びＲ2としては、一方が水素原子で他方が炭素数１以上４以下のアルキル基、Ｒ1及びＲ2の両方が炭素数１以上４以下のアルキル基、又は、Ｒ1及びＲ2が一つとなって炭素環を形成する飽和炭化水素基が、共重合性に優れるため好ましく、Ｒ1及びＲ2が一つとなって炭素環を形成する飽和炭化水素基であることが重合におけるゲル化等の問題がないためより好ましい。
Ｒ3のアルキレン基としては、直鎖状であっても、分岐状であってもよい。好ましくは炭素数１〜６のアルキレン基である。
【００３９】
1-1-2．単量体（ｂ）
単量体（ｂ）は、水酸基又はカルボキシル基と、エチレン性不飽和基とを有する化合物である。単量体（ｂ）を共重合することで重合体（Ａ１１）に水酸基又はカルボキシル基を導入でき、得られる組成物の基材への密着性を向上させることができる。
単量体（ｂ）としては、単量体（ａ）と共重合性を有し、かつ水酸基又はカルボキシル基を有していれば種々の化合物を使用でき、１個の（メタ）アクリロイル基を有する化合物〔以下、「単官能（メタ）アクリレート」ともいう。〕、ビニル化合物、ビニルエステル、共役ジエン等を挙げることができる。
これらの単量体（ｂ）は、１種又は２種以上用いることができる。
【００４０】
水酸基を有するエチレン性不飽和化合物としては、例えば２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル（メタ）アクリレート及び２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、シクロヘキサンジメタノールモノ（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；グリセロールモノ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート及びポリエチレングリコール−ポリプロピレングリコール共重合体のモノ（メタ）アクリレート化物等のポリアルキレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド、アリルアルコール等を挙げることができる。
【００４１】
カルボキシル基及びエチレン性不飽和基を有する化合物としては、（メタ）アクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、ケイヒ酸及び無水マレイン酸等の不飽和カルボン酸；イタコン酸モノエチルエステル、フマル酸モノブチルエステル及びマレイン酸モノブチルエステル等の不飽和ジカルボン酸のモノアルキルエステル；ω−カルボキシポリカプロラクトン（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸ダイマー、２−（メタ）アクリロイロキシエチルフタル酸、２−（メタ）アクリロイロキシエチルヘキサヒドロフタル酸等のカルボキシル基含有（メタ）アクリレート等を挙げることができる。
【００４２】
これらの中でも、水酸基を有する単官能（メタ）アクリレート、不飽和カルボン酸、カルボキシル基含有（メタ）アクリレートが、その共重合体を含む組成物と光学フィルムとの接着力が高いという点と、製造の容易さという理由で好ましい。
【００４３】
1-1-3．単量体（ｃ）
重合体（Ａ１１）のＴｇや粘着力、接着力等の物性を調整する目的で、単量体（ｃ）を共重合することができる。単量体（ｃ）としては、単量体（ａ）及び（ｂ）と共重合性を有し、単量体（ａ）及び（ｂ）以外のエチレン性不飽和基を有する化合物であれば種々の化合物を使用でき、単官能（メタ）アクリレート、ビニル化合物、ビニルエステル、共役ジエン及び（メタ）アクリルアミド等を挙げることができる。
【００４４】
単官能（メタ）アクリレートとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、ｉ−プロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｉ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、ｉ−オクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−ノニル（メタ）アクリレート、ｉ−ノニル（メタ）アクリレート、ｉ−ミリスチル（メタ）アクリレート、ｎ−デシル（メタ）アクリレート、ｉ−デシル（メタ）アクリレート、ｎ−ラウリル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート及びｎ−ステアリル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート；
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、アダマンチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレート及びトリシクロデカン（メタ）アクリレート等の脂環式アルキル（メタ）アクリレート；
２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、エトキシエトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシルカルビトール（メタ）アクリレート及びメトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート等のメトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート等のアルコキシ基含有（メタ）アクリレート；
ベンジル（メタ）アクリレート、フェノールアルキレンオキサイド変性（メタ）アクリレート、アルキルフェノールアルキレンオキサイド変性（メタ）アクリレート、ｐ−クミルフェノールアルキレンオキサイド変性（メタ）アクリレート及びｏ−フェニルフェノールアルキレンオキサイド変性（メタ）アクリレート等の芳香環を有する（メタ）アクリレート（アルキレンオキサイドとしては、エチレンオキサイド及びプロピレンオキサイド等が挙げられる）；
ペンタメチルピペリジニル（メタ）アクリレート、テトラメチルピペリジニル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート及びＮ−（メタ）アクリロイルオキシエチルヘキサヒドロフタルイミド等の複素環を有する（メタ）アクリレート；並びに
モノ〔２−（メタ）アクリロイルオキシエチル〕ホスフェート、モノ〔２−（メタ）アクリロイルオキシプロピル〕ホスフェート、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルジフェニルホスフェート、モノ〔３−クロロ−２−（メタ）アクリロイルオキシプロピル〕ホスフェート、モノ〔（メタ）アクリロイルオキシエチル〕ホスフェートモノエタノールアミン塩、モノ〔（メタ）アクリロイルオキシエチル〕ホスフェート、〔モノ（ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート）塩、モノ〔（メタ）アクリロイルオキシエチル〕ホスフェート、〔モノ（ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート）塩等のリン酸（メタ）アクリレートが挙げられる。
【００４５】
ビニル化合物としては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、Ｎ−ビニルホルムアミド、アクリロイルモルホリン、Ｎ−ビニルピロリドン及びＮ−ビニルカプロラクタム、塩化ビニル、イソブチレン等が挙げられる。
ビニルエステルとしては、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、ピバリン酸ビニル、ラウリン酸ビニル及びバーサチック酸ビニル等が挙げられる。
共役ジエンとしては、例えば、ブタジエン、イソプレン及びクロロプレン等が挙げられる。
（メタ）アクリルアミドとしては、例えば、（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メトキシメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メトキシブチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミド、２−（メタ）アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸及びＮ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
【００４６】
単量体（ｃ）としては、前記した中でもアルキル（メタ）アクリレートが重合性に優れるため好ましく、それらの中でも、炭素数１〜２０のアルキル基を有する（メタ）アクリレートが、得られる組成物の粘着力又は接着力が大きく、かつ工業的に入手が容易で安価なためより好ましい。
【００４７】
1-1-4．重合体（Ａ１１）の製造方法
重合体（Ａ１１）の製造方法は、特に制限されるものではなく、溶液重合、乳化重合及び懸濁重合等の常法に従い製造すればよい。
【００４８】
溶液重合法でラジカル重合により製造する方法としては、使用する原料単量体を有機溶剤に溶解させ、熱重合開始剤の存在下に加熱撹拌する方法等が挙げられる。
又、必要に応じて、重合体の分子量を調節するために連鎖移動剤を使用することができる。
【００４９】
使用される熱重合開始剤の例としては、熱によりラジカル種を発生する過酸化物、アゾ化合物及びレドックス開始剤等が挙げられる。
過酸化物の例としては、過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、クメンヒドロペルオキシド、ｔ−ブチルヒドロペルオキシド、ジクミルペルオキシド等が挙げられる。アゾ化合物の例としては、アゾビスイソブチロニトリル、アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、アゾビス−４−メトキシ−２，４−ジメチルバレロニトリル等が挙げられる。レドックス開始剤の例としては、過酸化水素−鉄（II）塩、ペルオキソ二硫酸塩−亜硫酸水素ナトリウム、クメンヒドロペルオキシド−鉄（II）塩等が挙げられる。
【００５０】
有機溶剤としては、ｎ−ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン及びシクロヘキサン等の炭化水素系溶剤；
メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、イソブチルアルコール、２−メトキシエタノール、２−エトキシエタノール、２−（メトキシメトキシ）エタノール、２−イソプロポキシエタノール、２−ブトキシエタノール、２−イソペンチルオキシエタノール、２−ヘキシルオキシエタノール、２−フェノキシエタノール、２−ベンジルオキシエタノール、フルフリルアルコール、テトラヒドロフルフリルアルコール、ジエチレングリコール、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、１−メトキシ−２−プロパノール及び１−エトキシ−２−プロパノール等のアルコール系溶剤；
テトラヒドロフラン、ジオキサン、エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、エチレングリコールジブチルエーテル、ビス（２−メトキシエチル）エーテル、ビス（２−エトキシエチル）エーテル及びビス（２−ブトキシエチル）エーテル等のエーテル系溶剤；
アセトン、メチルエチルケトン、メチル−ｎ−プロピルケトン、ジエチルケトン、ブチルメチルケトン、メチルイソブチルケトン、メチルペンチルケトン、ジ−ｎ−プロピルケトン、ジイソブチルケトン、ホロン、イソホロン、シクロヘキサノン及びメチルシクロヘキサノン等のケトン系溶剤；
蟻酸メチル、蟻酸エチル、蟻酸プロピル、蟻酸ブチル、蟻酸イソブチル、蟻酸ペンチル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸イソプロピル、酢酸ｎ−ブチル、酢酸ｉ−ブチル、酢酸ｓｅｃ−ブチル、酢酸ペンチル及び酢酸イソペンチル等のエステル系溶剤；
ニトロメタン、ニトロエタン、１−ニトロプロパン、２−ニトロプロパン、アセトニトリル、プロピオニトリル、ブチロニトリル、Ｎ−メチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルホルムアミド、アセトアミド、２−ピロリドン、Ｎ−メチルピロリドン及びε−カプロラクタム等の窒素化合物系溶剤；並びに
ジメチルスルホキシド及びスルホラン等の硫黄化合物系溶剤が挙げられる。
【００５１】
連鎖移動剤としては、シアノ酢酸；シアノ酢酸の炭素数１〜８のアルキルエスエル類；ブロモ酢酸；ブロモ酢酸の炭素数１〜８のアルキルエステル類；アントラセン、フェナントレン、フルオレン、９−フェニルフルオレン等の芳香族化合物類；ｐ−ニトロアニリン、ニトロベンゼン、ジニトロベンゼン、ｐ−ニトロ安息香酸、ｐ−ニトロフェノール、ｐ−ニトロトルエン等の芳香族ニトロ化合物類；ベンゾキノン、２，３，５，６−テトラメチル−ｐ−ベンゾキノン等のベンゾキノン誘導体類；トリブチルボラン等のボラン誘導体；四臭化炭素、１，１，２，２−テトラブロモエタン、トリブロモエチレントリクロロエチレン、ブロモトリクロロメタン、トリブロモメタン、３−クロロ−１−プロペン等のハロゲン化炭化水素類；クロラール、フラルデヒド等のアルデヒド類；炭素類１〜１８のアルキルメルカプタン類；チオフェノール、トルエンメルカプタン等の芳香族メルカプタン類；メルカプト酢酸；メルカプト酢酸の炭素数１〜１０のアルキルエステル類；炭素数１〜１２のヒドロキシルアルキルメルカプタン類；並びにピネン及びターピノレン等のテルペン類等が挙げられる。
【００５２】
重合体（Ａ１１）における各構成単量体単位の好ましい共重合割合は、以下の通りである。
単量体（ａ）は、５〜５０重量％が好ましく、１０〜３０重量％がより好ましい。
単量体（ｂ）は、１〜３０重量％が好ましく、１〜２５重量％がより好ましい。
単量体（ｃ）は、２０〜９４重量％が好ましく、４５〜８９重量％がより好ましい。
単量体（ａ）の共重合割合を５重量％以上とすることで、得られる組成物の光硬化性を十分なものとすることができ、５０重量％以下とすることで、（Ａ−１）成分の製造を容易にすることができるうえ、得られる組成物の接着力に優れ、かつ着色を少なくすることができる。
単量体（ｂ）の共重合割合を１重量％以上とすることで、組成物と被着体との接着力が高くすることができ、３０重量％以下とすることで、組成物の耐湿性を維持することができる。
単量体（ｃ）の共重合割合を２０重量％以上にすることで、組成物と被着体との接着力が高くすることができ、９４重量％以下とすることで、組成物の密着性、光硬化性を維持することができる。
【００５３】
２．（Ｂ）成分
本発明の組成物は、硬化物に優れた硬度、接着力及び耐熱性を付与する目的で、２個以上のエチレン性不飽和基を有する化合物（Ｂ）〔以下、単に「（Ｂ）成分」ともいう。〕を配合する。
エチレン性不飽和基としては、ビニル基、ビニルエーテル基、（メタ）アクリロイル基及び（メタ）アクリルアミド基が挙げられる。
また、（Ｂ）成分におけるエチレン性不飽和基の数は、２〜２０個であることが好ましく、２〜１０個であることがより好ましい。
【００５４】
（Ｂ）成分の例としては、２個以上の（メタ）アクリロイル基を有する化合物〔以下、「多官能（メタ）アクリレート」ともいう。〕が挙げられる。
多官能（メタ）アクリレートの具体例としては、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールヒドロキシピバリン酸ジ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ネオペンチルグリコールヒドロキシピバリン酸ジ（メタ）アクリレート、アルキレンオキサイド変性ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、アルキレンオキサイド変性１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコール変性トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメチロールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニルジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、炭素数２〜５の脂肪族変性ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、炭素数２〜５の脂肪族変性ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、トリス［（メタ）アクリロキシエチル］イソシアヌレート、カプロラクトン変性トリス［（メタ）アクリロキシエチル］イソシアヌレート及びジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００５５】
更に、ウレタン（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート等の、分子中に２個以上の（メタ）アクリロイル基を有するオリゴマーが挙げられる。
【００５６】
ウレタン（メタ）アクリレートは、多価アルコール、多価イソシアネート及びヒドロキシ（メタ）アクリレート化合物の反応物や、多価アルコールを使用せずに多価イソシアネート及びヒドロキシ（メタ）アクリレート化合物との反応物が挙げられる。
【００５７】
多価アルコールとしてはポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等のポリエーテルポリオール、前記多価アルコールと前記多塩基酸との反応によって得られるポリエステルポリオール、前記多価アルコールと前記多塩基酸とε−カプロラクトンとの反応によって得られるカプロラクトンポリオール、及びポリカーボネートポリオール（例えば、１，６−ヘキサンジオールとジフェニルカーボネートとの反応によって得られるポリカーボネートポリオール等）等が挙げられる。
【００５８】
有機多価イソシアネートとしては、例えば、イソホロンジイソシネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ジフェニルメタン−４，４’−ジイソシアネート、ジシクロペンタニルジイソシアネート等が挙げられる。
【００５９】
エポキシ（メタ）アクリレートは、エポキシ樹脂と（メタ）アクリル酸との反応物である。
エポキシ樹脂としては、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂やビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂やノボラック型エポキシ樹脂が挙げられる。ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂としては、例えばジャパンエポキシレジン（株）製エピコート８２７（商品名、以下同じ）、エピコート８２８、エピコート１００１、エピコート１００４等が挙げられ、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂としては、エピコート８０６、エピコート４００４Ｐ等が挙げられる。又、ノボラック型エポキシ樹脂としては、例えばエピコート１５２、エピコート１５４等が挙げられる。
【００６０】
ポリエステル（メタ）アクリレートは、ポリエステルポリオールと（メタ）アクリル酸との反応物である。
ポリエステルポリオールは、多価アルコールと多塩基酸との反応によって得られる。
多価アルコールとしては、例えばネオペンチルグリコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，６−ヘキサンジオール、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、トリシクロデカンジメチロール及びビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン等が挙げられる。
多塩基酸としては、例えばコハク酸、フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、テレフタル酸、アジピン酸、アゼライン酸及びテトラヒドロ無水フタル酸等が挙げられる。
【００６１】
（Ｂ）成分としては前記した化合物の中でも、光硬化前の接着力や保存安定性の観点から、２５℃における粘度が１，０００〜１０，０００，０００ｍＰａ・ｓである化合物が好ましい。
２５℃における粘度が１，０００〜１０，０００，０００ｍＰａ・ｓである化合物として、具体的には、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、アルキレンオキサイド変性イソシアヌル酸ジ（メタ）アクリレート、アルキレンオキサイド変性イソシアヌル酸トリ（メタ）アクリレート、ε−カプロラクトン変性イソシアヌル酸ジ（メタ）アクリレート、ε−カプロラクトン変性イソシアヌル酸トリ（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレートが好ましい。
（Ｂ）成分の２５℃における粘度を１，０００ｍＰａ・ｓ以上とすることで、活性エネルギー線照射前の粘着力や保存安定性を良好にすることができる。一方、粘度が１０，０００，０００ｍＰａ・ｓ以下であると、組成物を製造するときの作業性、及び、硬化物の外観に優れる。
【００６２】
更に、ウレタン（メタ）アクリレートとしては、原料ポリオールとして、ポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール又はポリカーボネートポリオールから製造されたものが、耐侯性や透明性、接着力に優れる点で好ましい。又、原料有機ポリイソシアネートとしては、イソホロンジイソシネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、キシレンジイソシアネートから製造されたものが、耐侯性に優れる点で好ましい。
【００６３】
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物における（Ｂ）成分の含有量は、硬化性成分の合計量中に、１０〜６０重量％であり、好ましくは２０〜５０重量％である。
（Ｂ）成分の含有割合が１０重量％に満たないと、硬化物の硬度を十分に高くすることができなくなってしまい、６０重量％を超えると、密着性が低下したり、後述するＡＥ硬化型フィルムの形に加工した際、保管中に流動や変形を起こすなど、さまざまな不具合が生じてしまう。
又、（Ｂ）成分は、１種又は２種以上用いることができる。
【００６４】
３．（Ｃ）成分
本発明の組成物には、より優れた接着力、耐熱性を示す組成物を得る目的で、必要に応じて、硬化性成分として、分子中に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物（Ｃ）を配合することができる。なお、本発明における（Ｃ）成分には、後述するエチレン性不飽和基を有するシランカップリング剤は含まないものとする。
また、分子中に１個のエチレン性不飽和基を有する化合物は、ケイ素原子を有しないことが好ましい。
具体的には、前述した単量体（ａ）、（ｂ）、（ｃ）が挙げられ、単官能（メタ）アクリレート、ビニル化合物、ビニルエステル、共役ジエン及び（メタ）アクリルアミド等を挙げることができる。
【００６５】
（Ｃ）成分の含有割合は、硬化性成分の合計量中に、０〜２０重量％であり、好ましくは０〜１０重量％である。２０重量％を超えると、硬化物の硬度を十分に高くすることができなくなってしまう。
又、（Ｃ）成分は、１種又は２種以上用いることができる。
【００６６】
４．（Ｄ）成分
本発明における（Ｄ）成分は、光重合開始剤及び／又は増感剤である。（Ｄ）成分を含むことにより、硬化物を接着力及び耐熱性、表面硬度に優れたものとすることができる。
通常、（Ａ）成分のエチレン性不飽和基がビニル基や（メタ）アクリロイル基等である場合、これらの基の光重合を開始するものを光重合開始剤と定義し、（Ａ）成分のエチレン性不飽和基がマレイミド基の場合、この光二量化を促進するものを増感剤と定義するが、両方の機能を有する化合物もあり区別が困難であるため、本発明では「光重合開始剤及び／又は増感剤」と定義する。
【００６７】
（Ｄ）成分としては、ベンジルジメチルケタール、ベンジル、ベンゾイン、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、１−［４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル］−２−ヒドロキシ−２−メチル−１−プロパン−１−オン、オリゴ［２−ヒドロキシ−２−メチル−１−［４−１−（メチルビニル）フェニル］プロパノン、２−ヒドロキシ−１−｛４−［４−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオニル）ベンジル］フェニル｝−２−メチルプロパン−１−オン、２−メチル−１−［４−（メチルチオ）］フェニル］−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）ブタン−１−オン、２−ジメチルアミノ−２−（４−メチルベンジル）−１−（４−モルフォリン−４−イルフェニル）ブタン−１−オン、アデカオプトマーＮ−１４１４（（株）ＡＤＥＫＡ製）、フェニルグリオキシリックアシッドメチルエステル、エチルアントラキノン、フェナントレンキノン等の芳香族ケトン化合物；
ベンゾフェノン、２−メチルベンゾフェノン、３−メチルベンゾフェノン、４−メチルベンゾフェノン、２，４，６−トリメチルベンゾフェノン、４−フェニルベンゾフェノン、４−（メチルフェニルチオ）フェニルフェニルメタン、メチル−２−ベンゾフェノン、１−［４−（４−ベンゾイルフェニルスルファニル）フェニル］−２−メチル−２−（４−メチルフェニルスルフォニル）プロパン−１−オン、４，４’−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、４，４’−ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ’−テトラメチル−４，４’−ジアミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ’−テトラエチル−４，４’−ジアミノベンゾフェノン及び４−メトキシ−４’−ジメチルアミノベンゾフェノン等のベンゾフェノン系化合物；
ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキサイド、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、エチル（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルフォスフィネート及びビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチルペンチルフォスフィンオキサイド等のアシルホスフィンオキサイド化合物；
チオキサントン、２−クロロチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、１−クロロ−４−プロピルチオキサントン、３−［３，４−ジメチル−９−オキソ−９Ｈ−チオキサントン−２−イル］オキシ］−２−ヒドロキシプロピル−Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチルアンモニウムクロライド及びフルオロチオキサントン等のチオキサントン系化合物；
アクリドン、１０−ブチル−２−クロロアクリドン等のアクリドン系化合物；
１，２−オクタンジオン１−［４−（フェニルチオ）−２−（Ｏ−ベンゾイルオキシム）］及びエタノン１−［９−エチル−６−（２−メチルベンゾイル）−９Ｈ−カルバゾール−３−イル］−１−（Ｏ−アセチルオキシム）等のオキシムエステル類；
２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジ（ｍ−メトキシフェニル）イミダゾール二量体、２−（ｏ−フルオロフェニル）−４，５−フェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｐ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２，４−ジ（ｐ−メトキシフェニル）−５−フェニルイミダゾール二量体及び２−（２，４−ジメトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体等の２，４，５−トリアリールイミダゾール二量体；並びに
９−フェニルアクリジン及び１，７−ビス（９，９’−アクリジニル）ヘプタン等のアクリジン誘導体等が挙げられる。
これらの化合物は、１種又は２種以上を併用することもできる。
【００６８】
これらの中でも、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキサイド、４−フェニルベンゾフェノン、４−（メチルフェニルチオ）フェニルフェニルメタン、２−クロロチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、１−クロロ−４−プロピルチオキサントンが、光反応性、接着力、耐熱性、着色の点から好ましい。
【００６９】
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物における（Ｄ）成分の含有割合は、硬化性成分の合計量１００重量部に対して、０．０５〜１０重量部であり、好ましくは０．５〜５重量部である。
（Ｄ）成分の配合割合が０．０５重量部に満たないと、適量な紫外線光量で組成物を硬化させることができず、生産性を向上させることができず、一方、１０重量部を超えると、硬化物を耐侯性や透明性が低下してしまうことがある。
【００７０】
５．（Ｅ）成分
本発明の組成物において、硬化前の被膜に優れた貯蔵安定性、剥離性を付与できるため、（Ｅ）成分の熱硬化型架橋剤を配合する。
（Ｅ）成分としては、多価イソシアネート化合物、多価エポキシ化合物、及び、アミノ系樹脂、有機金属架橋剤よりなる群から選ばれた少なくとも１種の架橋剤が好ましく挙げられる。
【００７１】
多価イソシアネート化合物としては、イソホロンジイソシネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ジフェニルメタン−４，４’−ジイソシアネート、ジシクロペンタニルジイソシアネート等の２官能イソシアネート化合物、これら２官能イソシアネート化合物の三量体、２官能イソシアネート化合物とポリオール化合物とを反応させて得られる末端イソシアネートウレタンプレポリマー、２官能イソシアネート化合物、２官能イソシアネート化合物の三量体、末端イソシアネートウレタンプレポリマーをフェノール、オキシム類等で封鎖した多価イソシアネート化合物のブロック体等が挙げられる。
【００７２】
多価エポキシ化合物としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＺ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノール型エポキシ樹脂等のビスフェノール型のエポキシ樹脂を例示することができる。
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂は市販されており、例えばジャパンエポキシレジン社製エピコート８２７（商品名、以下同じ）、エピコート８２８、エピコート１００１、エピコート１００４等が挙げられ、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂としては、エピコート８０６、エピコート４００４Ｐ等が挙げられる。
【００７３】
又、これらの他に、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、ポリアルキレンポリオール（ネオペンチルグリコール、グリセロール等）ポリグリシジルエーテル等のグリシジルエーテル系エポキシ樹脂、テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン、トリグシジル−ｐ−アミノフェノール、トリグリシジル−ｍ−アミノフェノール、テトラグリシジル−ｍ−キシレンジアミン等のグリシジルアミン系エポキシ樹脂、ジグリシジルフタレート、ジグリシジルヘキサヒドロフタレート、ジグリシジルテトラヒドロフタレート等のグリシジルエステル系エポキシ、ビニルシクロヘキセンジオキシド、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル（３，４−エポキシシクロヘキサン）カルボキシレート、（３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキルメチル）アジペート等の環状脂肪族型、トリグリシジルイソシヌレート、グリシジルグリシドオキシアルキルヒダントイン等の複素環式エポキシ樹脂等が挙げられる。更に、これらエポキシ樹脂のハロゲン化合物、これらエポキシ樹脂の多塩基酸又はポリエステルポリカルボン酸のポリグリシジルエステル、ポリエステルポリオールのポリグリシジルエーテルが挙げられる。
【００７４】
アミノ樹脂としては、メラミン樹脂、グアナミン樹脂、ユリア樹脂、メラミン−ユリア共縮合樹脂、メラミン−フェノール共縮合樹脂等が挙げられる。
【００７５】
有機金属架橋剤としては、アルミニウムトリスアセチルアセトネート、アルミニウムトリ−ｉ−プロピオネート、アルミニウムトリ−ｓ−ブチレート、エチルアセトアセテートアルミニウムジ−ｉ−プロピレート等の有機アルミニウム化合物、チタニウムテトラ−ｉ−プロピレート、チタニウムテトラ−２−エチルヘキシレート、トリエタノールアミンチタニウムジ−ｉ−プロピレート、チタニウムラクテートのアンモニウム塩、テトラオクチレングリコールチタネート、ポリアルキルチタネート、ポリチタニウムアシレート（チタニウムテトラブチレートの重合物、チタニウムオレエートの重合物）等の有機チタン化合物、ジルコニウム−ｓ−ブチレート、ジルコニウムジエトキシ−ｔ−ブチレート等の有機ジルコニウム化合物、ハフニウム−ｔ−ブチレート、アンチモンブチレート等のその他の有機金属化合物等が挙げられる。
【００７６】
本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物における（Ｅ）成分の含有割合は、硬化性成分の合計量１００重量部に対して、０．０１〜３重量部であり、好ましくは０．０１〜１重量部である。
（Ｅ）成分の含有割合が０．０１〜３重量部の範囲から外れると、当該組成物を硬化した層の初期接着力が低くなり過ぎたり、貯蔵安定性が低下してしまう。
【００７７】
６．その他の成分
本発明の組成物は、前記した（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分及び（Ｅ）成分を必須とするものであるが、これら以外に、必要に応じて、（Ｃ）成分や他の種々の成分を含むものであってもよい。以下、その他の成分について説明する。
【００７８】
6-1．有機溶剤
本発明の組成物は、基材への塗工性を改善する等の目的で、有機溶剤を含むものが好ましい。有機溶剤としては、（Ａ）成分の製造で使用した有機溶剤をそのまま使用してもよく、別途添加してもよい。有機溶剤の具体例としては、前記した（Ａ）成分の製造で使用した有機溶剤を挙げることができる。
有機溶剤の配合割合としては、適宜設定すればよいが、組成物中に１０〜９０重量％が好ましく、３０〜８０重量％であることがより好ましい。
【００７９】
6-2．劣化防止剤
本発明の組成物において、硬化物の経時劣化を防止するため、劣化防止剤を配合することが好ましい。
劣化防止剤としては、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤が挙げられる。
【００８０】
＜酸化防止剤＞
酸化防止剤としては、ハイドロキノン、ハイドロキノンモノメチルエーテル等のフェノール化合物、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール等のヒンダードフェノール化合物、高分子フェノール化合物等の種々のフェノール系酸化防止剤や、ヒンダードアミン系、イオウ系二次酸化防止剤、リン系二次酸化防止剤、クペロン系酸化防止剤等が挙げられる。
【００８１】
＜紫外線吸収剤＞
紫外線吸収剤としては、ＢＡＳＦ社製ＴＩＮＵＶＩＮ  ４００、ＴＩＮＵＶＩＮ  ４０５、ＴＩＮＵＶＩＮ  ４６０、ＴＩＮＵＶＩＮ  ４７９等のトリアジン系紫外線吸収剤や、ＴＩＮＵＶＩＮ  ９００、ＴＩＮＵＶＩＮ  ９２８、ＴＩＮＵＶＩＮ  １１３０等のベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤が挙げられる。
【００８２】
＜光安定剤＞
光安定剤としては、ＢＡＳＦ社製ＴＩＮＵＶＩＮ  １１１ＦＤＬ、ＴＩＮＵＶＩＮ  １２３、ＴＩＮＵＶＩＮ  １４４、ＴＩＮＵＶＩＮ  １５２、ＴＩＮＵＶＩＮ  ２９２、ＴＩＮＵＶＩＮ  ５１００等のヒンダードアミン系光安定剤等が挙げられる。
【００８３】
これら劣化防止剤の配合割合は、組成物の固形分１００重量部に対して、０．１〜５重量％であることが好ましく、０．５〜２重量％であることがより好ましい。
【００８４】
6-3．シランカップリング剤
本発明の組成物には、基材との密着性を高め、耐湿熱性等を向上させる目的でシランカップリング剤を配合することが好ましい。
シランカップリング剤は、１分子中に１個以上のアルコキシシリル基と１個以上の有機官能基を有する化合物であり、有機官能基としては、（メタ）アクリロイル基、エポキシ基、アミノ基、チオール基が好ましく、より好ましくは（メタ）アクリロイル基である。
なお、前述したように、（メタ）アクリロイル基を有するシランカップリング剤は、（Ｃ）成分には含まれないものとする。
また、シランカップリング剤におけるアルコキシシリル基の数は、１〜２０であることが好ましく、１〜１０であることがより好ましく、シランカップリング剤における有機官能基の数は、１〜２０であることが好ましく、１〜１０であることがより好ましい。
シランカップリング剤の配合割合は、組成物の固形分１００重量部に対して、０．５重量部以上５重量％以下であることが、耐湿熱性向上とアウトガス低減の点から好ましい。
【００８５】
6-4．その他
本発明の組成物には、前記以外にも必要に応じて後記するその他の成分を配合することもできる。具体的には、光重合開始助剤、無機材料、レベリング剤、（Ａ）成分以外の高分子ポリマー、可塑剤、重合禁止剤、表面潤滑剤、消泡剤、帯電防止剤等を挙げることができる。
以下これらの成分について説明する。
【００８６】
本発明の組成物には、更に反応性を高めるために、光重合開始助剤を添加することもできる。
光重合開始助剤としては、脂肪族アミンあるいはジエチルアミノフェノン、ジメチルアミノ安息香酸エチル、ジメチルアミノ安息香酸イソアシル等の芳香族アミン等が挙げられる。
光重合開始助剤の配合割合は、組成物の固形分１００重量部に対して、０〜１０重量％であることが好ましく、０〜５重量％であることがより好ましい。
【００８７】
無機材料は、組成物の硬化時のひずみを緩和させたり、接着力を向上させる目的で配合することもできる。
無機材料としては、コロイダルシリカ、シリカ、アルミナ、タルク及び粘土等が挙げられる。
無機材料の配合割合は、組成物の固形分１００重量部に対して、０〜５０重量％であることが好ましく、０〜３０重量％であることがより好ましく、０〜１０重量％であることが更に好ましい。
レベリング剤としては、シリコーン系化合物及びフッ素系化合物等が挙げられる。
レベリング剤の配合割合は、組成物の固形分１００重量部に対して、０．５重量％以下であることが、接着性能への悪影響が小さいため好ましい。
【００８８】
（Ａ）成分以外の高分子ポリマーとしては、例えば、ポリエステル系、ポリカーボネート系、ポリアクリル系、ポリウレタン系、ポリビニル系樹脂等が挙げられる。
可塑剤としては、例えば、ジオクチルフタレート、ジイソノニルフタレート、ジオクチルアジペート、リン酸トリクレシル、エポキシ化大豆油、トリメリット酸トリオクチル、塩素化パラフィン等が挙げられる。
重合禁止剤としては、例えば、メトキノン、メチルハイドロキノン、フェノチアジン等が挙げられる。
表面潤滑剤、消泡剤としては有機ポリマー系、シリコーン系、フッ素系等が挙げられる。
帯電防止剤としては、四級アンモニウム系、ポリエーテル系、導電性粉末等が挙げられる。
これらの添加剤の使用量は目的に応じ上記範囲内で適宜定められる。
【００８９】
７．プラスチック製フィルム又はシート用活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物
本発明の組成物は、前記（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分及び（Ｅ）成分を必須とするものである。
本発明の組成物の製造方法は常法に従えばよく、前記（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｄ）成分及び（Ｅ）成分、必要に応じて、（Ｃ）成分やその他の成分を撹拌・混合して得ることができる。必要に応じて、加熱することにより混合時間を短くすることができる。
【００９０】
本発明の組成物としては、
組成物の被膜層（塗工被膜又は乾燥被膜）の２５℃貯蔵弾性率Ｇ’（周波数１Ｈｚ）（以下、単に「Ｇ’（２５℃）」という）が０．００１〜１．０ＭＰａで、
組成物の被膜層の８５℃貯蔵弾性率Ｇ’（周波数１Ｈｚ）（以下、単に「Ｇ’（８５℃）」という）が０．００１〜０．０５ＭＰａであり、かつ
活性エネルギー線照射後における組成物の硬化物の８５℃貯蔵弾性率Ｅ’（周波数１Ｈｚ）（以下、単に「Ｅ’」という）が５．０〜５０００ＭＰａであるものが好ましい。
尚、塗工被膜とは、（Ｄ）成分（有機溶剤）を含まない無溶剤型組成物を塗工して得られる被膜を意味し、乾燥被膜とは（Ｄ）成分（有機溶剤）を含む組成物を塗工した後、加熱・乾燥して得られる被膜を意味する。
【００９１】
組成物の被膜層のＧ’（２５℃）は、特に空隙充填性の重要なファクターとなる。
活性エネルギー線照射前の被膜層のＧ’（２５℃）を０．００１ＭＰａ以上とすることで、被着体に貼り付ける際に、被膜層（充填樹脂層）の漏出することがなく、積層体の製造を良好にすることができる。又、Ｇ’（２５℃）を１．０ＭＰａ以下とすることで、１０〜２０μｍ程度の凹凸形状面を有する被着体に被膜層を含むフィルムを貼り合わせた場合において、画像表示装置の表示欠陥や表示ムラの発生を防止することができる。
尚、Ｇ’（２５℃）としては、０．００２〜０．７ＭＰａがより好ましい。
【００９２】
活性エネルギー線照射前における被膜層のＧ’（８５℃）を０．００１ＭＰａ以上とすることにより、被着体に貼り付ける際に、被膜層（充填樹脂層）が漏出することがなく、積層体の製造を良好にすることができる。又、Ｇ’（８５℃）を０．０５ＭＰａ以下とすることで、１０〜２０μｍ程度の凹凸形状面を有する被着体に組成物層を含むフィルムを貼り合わせた場合でも、画像表示装置の表示欠陥や表示ムラの発生を防止することができる。
Ｇ’（８５℃）としては、０．００１〜０．０１ＭＰａがより好ましい。
【００９３】
尚、硬化前の被膜層のＧ’（２５℃）及びＧ’（８５℃）は、組成物における各成分の種類、分子量、組成比を適宜変更することによって調整することができる。
【００９４】
活性エネルギー線照射前におけるＧ’（２５℃）及びＧ’（８５℃）は、被膜層を積層し、所定の厚さのサンプルを作製した後、ＪＩＳ  Ｋ７２４４−６に準じて、ずりモードにおける動的粘弾性を測定することで求めたものである。サンプルの厚さは、サンプルの弾性率や与える歪み量等によって適切に選択される。
本発明においてＧ’（２５℃）とは、厚さ１００μｍ、歪み０．２％、測定周波数１Ｈｚ、昇温速度２℃／分で測定を行い、２５℃で測定した値をいい、Ｇ’（８５℃）とは、同様の条件で８５℃で測定した値をいう。
【００９５】
又、活性エネルギー線照射後における組成物の硬化物のＥ’を５．０ＭＰａ以上とすることで、硬化物の耐水性や耐熱性を向上させることができ、５０００ＭＰａ以下とするこで、接着力に優れ、その結果として信頼性に優れた画像表示装置を得ることができる。Ｅ’は、５．０〜５０００ＭＰａが好ましく、より好ましくは５．０〜１００ＭＰａである。
組成物の硬化物のＥ’は、組成物における各成分の種類、分子量、組成比を適宜変更することによって調整することができる。
【００９６】
活性エネルギー線照射後における組成物の硬化物のＥ’は、充填樹脂層を積層し、所定の厚さのサンプルを作製した後、活性エネルギー線を照射することによりサンプルを硬化させ、得られた硬化物をＪＩＳ  Ｋ７２４４−４に準じて、引張モードにおける動的粘弾性を測定することで求めたものである。サンプルの厚さは、サンプルの弾性率やサンプルの幅、与える歪み量等によって適切に選択される。
本発明においてＥ’とは、厚さ１００μｍ、紫外線積算光量２Ｊ／ｃｍ2（３６５ｎｍ光）で硬化させたサンプルを、歪み０．５％、周波数１Ｈｚ、昇温速度２℃／分で測定を行い、８５℃で測定した値をいう。
【００９７】
８．活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート
本発明の組成物は、活性エネルギー線硬化型粘接着フィルム又はシート（ＡＥ硬化型フィルム）の製造に使用される。
ＡＥ硬化型フィルムは、基材に、前記組成物の粘接着層を有するものである。
【００９８】
基材としては、接着を目的とする材料（以下、「被着体」という。）であってもよく、被着体とは無関係の剥離可能な基材（以下、「離型材」という。）であってもよい。
当該基材の材質としては、具体的にはガラス、アルミ等の金属、金属や金属酸化物の蒸着膜、シリコン及びポリマー等が挙げられる。
ポリマーとしては、ポリカーボネート、（メタ）アクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、エポキシ樹脂、ポリウレタン、ポリ乳酸、ポリエチレン、ポリプロピレン、シクロオレフィンポリマー、ポリスチレン、ポリメタクリルスチレン、ポリビニルアセテート、ポリビニルアルコール、トリアセチルセルロース、セルロースアセテートブチレート、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリエーテルサルホン、上記ポリマーの共重合体、液晶ポリマー及びフッ素樹脂等が挙げられる。
ポリマーとしては、シート又はフィルム状のものが好ましい。
前記した通り、本発明の組成物は、被着体としてポリカーボネート及び（メタ）アクリル樹脂に適用した場合においても、優れた耐発泡性を有するものである。
基材が被着体である場合は、前記した材料から構成される部材等が挙げられ、好ましくは画像表示装置で使用される部材等が挙げられる。
【００９９】
離型材としては、離型処理されたフィルム状又はシート状基材（以下、「離型処理フィルム」という。）及び剥離性を有する表面未処理フィルム又はシート状基材（以下、「表面未処理フィルム」という。）等が挙げられる。
離型処理フィルムにおける離型処理としては、シリコーン処理、長鎖アルキル処理及びフッ素処理等が挙げられる。具体例としては、離形処理されたポリエチレンテレフタレート（以下、「ＰＥＴ」ともいう。）フィルム、ポリオレフィンフィルム、シクロオレフィンポリマー等が挙げられる。好ましい具体的としては、シリコーン処理ＰＥＴフィルム等が挙げられる。
剥離性を有する表面未処理フィルムとしては、表面未処理ＰＥＴフィルム、表面未処理ＯＰＰ（延伸ポリプロピレン）フィルム等の表面未処理ポリオレフィンフィルム、表面未処理シクロオレフィンポリマー等が挙げられる。
離型材としては、シリコーン処理されたＰＥＴフィルム、表面未処理ＰＥＴフィルム、表面未処理シクロオレフィンポリマーが好ましい。
【０１００】
ＡＥ硬化型フィルムとしては、下記形態のフィルム等が挙げられる。
・ＡＥ硬化型フィルムＢ２：基材／粘接着剤層／離型材
・ＡＥ硬化型フィルムＢ３：離型材／粘接着剤層／離型材
ＡＥ硬化型フィルムとしては、上記Ｂ３のフィルムが好ましく、上記Ｂ３のフィルムにおいて、離型材がシリコーン処理されたＰＥＴフィルム、表面未処理ＰＥＴフィルムである下記態様のフィルムがより好ましい。
シリコーン処理ＰＥＴ処理フィルム／粘接着剤層／シリコーン処理ＰＥＴ処理フィルム
シリコーン処理ＰＥＴ処理フィルム／粘接着剤層／表面未処理ＰＥＴフィルム
【０１０１】
離型材としては、表面粗さの小さなフィルムが好ましい。具体的には、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０００に規定された算術平均粗さＲａが３０ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは２０ｎｍ以下である。Ｒａが３０ｎｍ以下の離型材を用いることで、硬化後の塗膜の透明性を高くすることができる。
また、Ｒａの下限値は０であり、離型材のＲａは、０〜３０ｎｍであることが好ましく、１〜３０ｎｍであることがより好ましく、２〜２０ｎｍであることがさらに好ましい。
【０１０２】
粘接着剤層の膜厚としては、０．５〜５００μｍが好ましく、より好ましくは１０〜５００μｍであり、特に好ましくは５０〜５００μｍである。
粘接着剤層の膜厚を０．５μｍ以上とすることによって、剥離強度を高くすることができ、被着体に凹凸が存在した場合でも隙間なく充填することが可能となる。又、膜厚を５００μｍ以下とすることにより、積層体の膜厚を小さくして軽量化が可能になることと、乾燥後の塗膜に含まれる溶剤を少なくすることができる。
【０１０３】
ＡＥ硬化型フィルムＢ３において、使用時に離型材を剥がすときに粘接着剤層が変形し、剥離に必要な力が大きくなり、大きなサイズの被着体に貼り合わせる場合、離型材が途中でちぎれたり、剥離ができなくなることがある。
又、粘接着剤層の膜厚が離型材を剥離しているときに、スリップスティック現象と呼ばれる、剥離中に基材が引っ掛ったり、急激に剥離したりを繰り返して、高い剥離力と低い剥離力の間を振動する現象が発生すると、粘接着剤層が変形して跡が残りやすい。
【０１０４】
これを防止するために、離型材として離型処理フィルムを使用し、更に離型処理フィルムと粘接着剤層との活性エネルギー線照射前の剥離強度（引張速度３００ｍｍ／分）が０．０１Ｎ／ｍｍ未満となるものを使用することが好ましい。この値が０．０１Ｎ／ｍｍ未満とすることにより、離形処理フィルムがスムーズに剥がれなくなって跡が残ったり、ＡＥ硬化型フィルムの位置ズレが生じるなどの不具合が生じることを防止できる。
また、上記剥離強度の下限値は、０Ｎ／ｍｍである。
当該剥離強度を満たす離型処理フィルムとしては、藤森工業（株）製フィルムバイナＨＴＡ、ＫＦ、ＢＤ、ＤＧ−２等が挙げられる。
【０１０５】
更にこの場合、粘接着剤層の膜厚と２枚の離型処理フィルムの膜厚との関係も重要となる。
この場合、粘接着剤層の膜厚と２枚の離型処理フィルムの膜厚とが、下記式（Ｔ）の値で１以下であるＡＥ硬化型フィルムが好ましく、下記式（Ｔ）の値で０．１〜１がより好ましく、下記式（Ｔ）の値で０．４〜０．９が更に好ましい。
（粘接着剤層の膜厚）／（２枚の離型処理フィルムの合計膜厚）・・・（Ｔ）
上記式（Ｔ）の値で１以下であるＡＥ硬化型フィルムは、ＡＥ硬化型フィルムの保管中にシワやトンネル状欠陥が発生を防止することができる。
【０１０６】
本発明のＡＥ硬化型フィルムは、硬化前には、貼付時に十分な剥離強度、空隙充填性を有し、硬化後には十分な光学特性、密着性、表面硬度、耐熱性、低着色性、信頼性を有する。
このようなＡＥ硬化型フィルムを用いることで、凹凸形状を有している表面保護層、又は、凹凸形状を有する層（例えば、偏光板）が設けられた画像表示ユニット表示面に適用する場合でも、凹凸を吸収して空隙を充填することができ、その結果、画像表示装置における表示欠陥の発生を防止できる。又、フィルム自体の厚さにバラツキが存在する場合も、十分な柔軟性を有することから、被着体表面と隙間なく貼り合わせることができ、画像表示装置における表示ムラの発生を防ぐことができる。
【０１０７】
９．ＡＥ硬化型フィルムの製造方法
ＡＥ硬化型フィルムの製造方法としては、目的に応じて種々の使用方法を採用することができる。
具体的には、基材に本発明の組成物を塗工し塗工被膜を形成するか、又は、必要に応じて加熱・乾燥して乾燥被膜を形成した後に、更に別の基材を貼り合わせて製造する方法等が挙げられる。
【０１０８】
より具体的な製造方法について、図１に基づき説明する。
図１は、基材／粘接着剤層／離型材から構成されるＡＥ硬化型フィルムＢ２の好ましい製造方法の一例を示す。
図１において、（１）は基材を意味し、（３）は離型材を意味する。
組成物が無溶剤型の場合（図１：Ａ１）は、組成物を基材〔図１：（１）〕に塗工する。組成物が有機溶剤等を含む場合（図１：Ａ２）は、組成物を基材〔図１：（１）〕に塗工した後に、乾燥させて有機溶剤等を蒸発させる（図１：１−１）。
これらの方法により、基材上に粘接着剤層が形成された〔図１：（２）〕、ＡＥ硬化型フィルムが製造される（図１：Ｂ１）。
このＡＥ硬化型フィルムＢ１には、必要に応じて粘接着剤層に、離型材（３）を保護フィルムとしてラミネートしておくことが好ましい（図１：Ｂ２）。
上記において、基材（１）としても離型材を使用すれば、離型材／粘接着剤層／離型材から構成されるＡＥ硬化型フィルムＢ３を製造することができる。
【０１０９】
本発明の組成物の塗工量としては、使用する用途に応じて適宜選択すればよいが、粘接着剤層が前記した好ましい膜厚となるように、塗工するのが好ましい。
塗工方法としては、目的に応じて適宜設定すればよく、従来公知のバーコート、ドクターブレード、ナイフコーター、コンマコーター、リバースロールコーター、ダイコーター、グラビアコーター及びマイクログラビアコーター等で塗工する方法が挙げられる。
【０１１０】
組成物が有機溶剤等を含む場合は、塗布後に乾燥させ、有機溶剤等を蒸発させる。
乾燥条件は、使用する有機溶剤等に応じて適宜設定すればよく、４０〜１４０℃の温度に加熱する方法等が挙げられる。
【０１１１】
ＡＥ硬化型フィルム製造後は、前記した通り、粘接着剤層に離型材〔図１：（３）〕を保護フィルムとしてラミネートしておくことが好ましく（図１：Ｂ２）、基材として離型材を使用し、更に粘接着剤層にも離型材をラミネートした形態でも使用できる。
【０１１２】
１０．ＡＥ硬化型フィルムの使用方法
本発明のＡＥ硬化型フィルムは、積層体の製造に好ましく使用することができる。
積層体の製造方法としては、ＡＥ硬化型フィルムの基材又は被着体の少なくともいずれか一方を透明性材料とし、これらを貼り合せ、透明性材料側から活性エネルギー線を照射して硬化させる方法が挙げられる。又、ＡＥ硬化型フィルムと被着体を貼り合わせた後、活性エネルギー線で硬化させることも、被着体同士を貼り合わせた後で活性エネルギー線を照射することも可能である。
又、本発明のＡＥ硬化型フィルムは、種々の空隙を有する物品（以下、単に「物品」）の空隙の充填に使用することができ、画像表示装置、ブルーレイ等の記録メディア、ナノインプリント材料の製造に好ましく使用でき、画像表示装置の製造により好ましく使用することができる。
物品の空隙充填方法としては、ＡＥ硬化型フィルムの基材又は被着体の少なくともいずれか一方を透明性材料とし、これらを貼り合せ、透明性材料側から活性エネルギー線を照射して硬化させる方法等が挙げられる。
【０１１３】
活性エネルギー線としては、紫外線、可視光線、Ｘ線及び電子線等が挙げられ、安価な装置を使用できることから、紫外線又は／及び可視光線を使用することが好ましい。紫外線又は／及び可視光線により硬化させる場合の光源としては、種々のものが使用可能である。好適な光源としては、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、メタルハライドランプ、ＵＶ無電極ランプ及び紫外線又は／及び可視光を放射するＬＥＤ等が挙げられる。
活性エネルギー線照射における、照射強度等の照射条件は、使用する組成物、基材及び目的等に応じて適宜設定すればよい。
【０１１４】
より具体的な積層体の製造方法について、図２及び図３に基づき説明する。
図２は、離型材でラミネートされたＡＥ硬化型フィルムを使用し、シート状の基材側から活性エネルギー線を照射して硬化させる例を示している。図２のＡＥ硬化型フィルムＢ２において、（１）は基材、（２）は粘接着剤層（又は、空隙樹脂層）、（３）は離型材を意味する。
図２では、使用直前にＡＥ硬化型フィルムから離型材を離型し（図２：２−１）、粘接着剤層と被着体（４）を密着させた後（図２：２−２）、基材側から活性エネルギー線を照射し（図２：２−３）、積層体である物品（図２：２−４）が製造される。
【０１１５】
図３は、２枚の離型材でラミネートされたＡＥ硬化型フィルムＢ３を使用し、２枚の被着体を接着して積層体を製造する例を示している。図３のＡＥ硬化型フィルムＢ３において、（２）は粘接着剤層（又は、空隙樹脂層）、（３）は離型材を意味する。
図３では、使用直前にＡＥ硬化型フィルムから離型材を離型し（図：３−１）、粘接着剤層と被着体〔図２：（５）〕を密着させた後（図３：３−２）、もう一方の離型材を離型し（図：３−３）、粘接着剤層と別の被着体〔図２：（４）〕を密着させた後（図３：３−４）、被着体（１）側から活性エネルギー線を照射し（図３：３−５）、積層体である物品（図３：３−６）が製造される。
【０１１６】
図４は、２枚の離型材でラミネートされたＡＥ硬化型フィルムＢ３を使用し、被着体に貼り合わせ、活性エネルギー線を照射して硬化させてから離型材を除去して、積層体を製造する例を示している。図４のＡＥ硬化型フィルムＢ３において、（２）は粘接着剤層（又は、空隙樹脂層）、（３）は離型材を意味する。
図４では、使用直前にＡＥ硬化型フィルムから離型材を離型し（図：４−１）、粘接着剤層（又は、空隙樹脂層）と被着体〔図４：（５）〕を密着させた後（図４：４−２）、離型材（３）側から活性エネルギー線を照射し（図４：４−３）、もう一方の離型材を離型して（図４：４−４）、積層体である物品（図４：４−５）が製造される。
【０１１７】
１１．タッチパネルを含む画像表示装置
本発明のＡＥ硬化型フィルムから製造される物品としては、前記した通り、画像表示装置、記録メディア及びナノインプリント材料等が挙げられ、画像表示装置が好ましく、より好ましくは、タッチパネルを含む画像表示装置（以下、「タッチパネル型画像表示装置」という。）である。
以下、タッチパネル型画像表示装置について説明する。
【０１１８】
タッチパネル型画像表示装置は、表面保護層、タッチパネル及び画像表示ユニットから主に構成される。
本発明のＡＥ硬化型フィルムは、表面保護層又はタッチパネルと画像表示ユニットとの空隙、表面保護層とタッチパネルとの空隙を埋めるために主に使用することができる。
本発明の画像形成装置は、本発明の活性エネルギー線硬化型粘接着剤用樹脂組成物の硬化物により、タッチパネルモジュール、表面保護層、及び、画像表示ユニットよりなる群から選ばれた少なくとも１つが固定されていることが好ましい。
【０１１９】
表面保護層は、画像表示装置上に配置された際に、最表面に配置される層である。
表面保護層は、高分子フィルム、又はガラス等のみから構成されていても、他の層とともに複数の層から構成されていてもよい。
表面保護層は、画像表示装置の保護フィルム等として従来から使用されているものであればよく、例えば、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル樹脂及びガラス等が挙げられ、本願発明のＡＥ硬化型フィルムは、前記した通りプラスチック製フィルムの耐発泡性に優れるため、表面保護層として、ポリカーボネート及び（メタ）アクリル樹脂が使用される場合に好ましく適用できるものである。
表面保護層の厚さは、好ましくは０．１〜５ｍｍである。
【０１２０】
表面保護層が複数の層から構成される積層体である場合、画像表示装置の観測者側には、耐磨耗性、耐擦傷性、防汚性、反射防止性、帯電防止性等の機能・特性を付与するための層を設けることができる。
例えば、耐磨耗性及び耐擦傷性は、ハードコート層を形成することで得られる。更に、該ハードコート層に帯電防止性、防汚性等を付与することも可能である。
【０１２１】
又、表面保護層が複数の層から構成される積層体である場合、観測者側の反対面に、印刷層、ハードコート層、蒸着層等の追加の層が表面保護層の全面もしくは一部の領域に含まれていてもよい。
このような追加の層が、表面保護層の一部の領域に形成されている場合には、表面保護層は凹凸形状を有する表面となる。この場合の表面保護層の厚さは、全体として、好ましくは０．１〜６ｍｍである。
【０１２２】
端部に凹凸形状を有する表面保護層に粘接着剤を貼り合わせる場合や、端部に凹凸形状を有する層が設けられた画像表示ユニットの表示面に粘接着剤を貼り合わせる場合は、それらの凹凸形状も隙間なく充填し、かつ高温や高湿度条件下に長時間置かれても表面保護層、画像表示ユニットの表示面、又はタッチパネルモジュールとの界面で気泡や剥がれが発生せず、更に白化することがないことが必要である。本発明の組成物を用いて貼り合わせを行うことにより、界面で気泡が発生せず、高温・高湿度下で長時間置かれても気泡や剥がれが発生せず、更に白化することもなく、高品位の画像表示装置を得ることができる。
【０１２３】
タッチパネルとしては、抵抗膜方式、表面型静電容量方式及び投影型静電容量方式等の静電容量方式など、種々の方式が挙げられる。
【０１２４】
画像表示ユニットとしては、透過型又は反射型の液晶表示ユニット、プラズマディスプレイユニット、有機ＥＬ（ＯＬＥＤ）ユニット及び電子ペーパー等の画像表示ユニット等が挙げられる。
画像表示ユニットの表示面には、追加の機能層（一層又は多層）、例えば、偏光板等を設けることができる。又、タッチパネルが画像表示ユニットの表示面に存在していてもよい。
【０１２５】
タッチパネル型画像表示装置は、種々の電子装置に使用することができる。
当該電子装置の具体例としては、携帯電話、スマートフォン、携帯情報端末、携帯ゲーム機、電子書籍、カーナビゲーションシステム、携帯音楽プレーヤー、時計、タブレット型コンピューター、ビデオカメラ、ビデオプレーヤー、デジタルカメラ、グローバル・ポジショニング・システム（ＧＰＳ）装置及びパーソナルコンピュータ（ＰＣ）等が挙げられる。
【０１２６】
以下に、実施例及び比較例を挙げ、本発明をより具体的に説明する。尚、以下の記載において、「部」は重量部を、「％」は重量％を意味する。又、「室温」は、特に断りがなければ２３℃を表す。
【０１２７】
１．製造例
製造例で使用した略号の意味は、以下のとおりである。
ＴＨＰＩ  ：下記式（１１）で表される化合物
【化６】
2015209430.tif 000007
ＨＥＡ    ：２−ヒドロキシエチルアクリレート
ＭＭＡ    ：メチルメタクリレート
ＨＡ      ：２−エチルヘキシルアクリレート
ＢＡ      ：ブチルアクリレート
ＥＨＭＡ  ：２−エチルヘキシルメタクリレート
ＣＨＡ    ：シクロヘキシルアクリレート
ＣＨＭＡ  ：シクロヘキシルメタクリレート
ＥｔＡｃ  ：酢酸エチル
ＢｕＡｃ  ：酢酸ブチル
Ｖ−６５  ：２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）
ＡＭＢＮ  ：２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）
ＤＭ      ：ドデシルメルカプタン
【０１２８】
１）製造例１〔（Ａ）成分  Ａ−１の製造〕
撹拌機、温度計、冷却器を備えたフラスコに、２５℃で下記化合物を下記の量で仕込み、窒素を流量５０ｍＬ／分で吹き込みながら均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１４．５ｇ、ＢＡ：１０．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：７３ｇ、Ｖ−６５：０．１０ｇ、ＤＭ：０．０１ｇ
窒素吹き込みを続けながら、この後昇温して、８５℃で３０分撹拌した後、９０℃に昇温し、下記の混合液を３時間かけて滴下し、その後５時間撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＭＭＡ：１４．５ｇ、ＢＡ：１０．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：４５ｇ、Ｖ−６５：０．４０ｇ、ＤＭ：０．０５ｇ
得られた共重合体Ａ−１を含む溶液の不揮発分は４９．８％で、Ａ−１のＭｎは１５，３００、Ｍｗは２２３，０００、Ｔｇ１０℃であった。
【０１２９】
２）製造例２〔（Ａ）成分  Ａ−２の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＣＨＡ：２５．０ｇ、ＨＡ：２．５ｇ、ＢＡ：２．５ｇ、ＨＥＡ：５．０ｇ、ＥｔＡｃ：９４．９ｇ、Ｖ−６５：０．１ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＣＨＡ：２５．０ｇ、ＨＡ：２．５ｇ、ＢＡ：２．５ｇ、ＨＥＡ：５．０ｇ、ＥｔＡｃ：５８．５ｇ、Ｖ−６５：０．４ｇ
得られた共重合体Ａ−２を含む溶液の不揮発分は３９．４％で、Ａ−２のＭｎは１８，３００、Ｍｗは１３９，０００、Ｔｇ１４℃であった。
【０１３０】
３）製造例３〔（Ａ）成分  Ａ−３の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：０．５ｇ、ＭＭＡ：２８．５ｇ、ＢＡ：１６．０ｇ、ＨＥＡ：５．０ｇ、ＥｔＡｃ：９１．３ｇ、Ｖ−６５：０．１０ｇ、ＤＭ：０．０１ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：０．５ｇ、ＭＭＡ：２８．５ｇ、ＢＡ：１６．０ｇ、ＨＥＡ：５．０ｇ、ＥｔＡｃ：５６．３ｇ、Ｖ−６５：０．４０ｇ、ＤＭ：０．０５ｇ
得られた共重合体Ａ−３を含む溶液の不揮発分は４０．０％で、Ａ−３のＭｎは２４，５００、Ｍｗは１５６，０００、Ｔｇ１２℃であった。
【０１３１】
４）製造例４〔（Ａ）成分  Ａ−４の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：２．５ｇ、ＭＭＡ：２６．５ｇ、ＢＡ：１６．０ｇ、ＨＥＡ：５．０ｇ、ＥｔＡｃ：６２．８ｇ、Ｖ−６５：０．１０ｇ、ＤＭ：０．０１ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：２．５ｇ、ＭＭＡ：２６．５ｇ、ＢＡ：１６．０ｇ、ＨＥＡ：５．０ｇ、ＥｔＡｃ：３８．７ｇ、Ｖ−６５：０．４０ｇ、ＤＭ：０．０５ｇ
得られた共重合体Ａ−４を含む溶液の不揮発分は４９．７％で、Ａ−４のＭｎは２８，２００、Ｍｗは１３９，０００、Ｔｇ３３℃であった。
【０１３２】
５）製造例５〔（Ａ）成分  Ａ−５の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：５．０ｇ、ＭＭＡ：２４．５ｇ、ＢＡ：１５．５ｇ、ＨＥＡ：５．０ｇ、ＥｔＡｃ：６２．１ｇ、Ｖ−６５：０．１０ｇ、ＤＭ：０．０１ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：５．０ｇ、ＭＭＡ：２４．５ｇ、ＢＡ：１５．５ｇ、ＨＥＡ：５．０ｇ、ＥｔＡｃ：３８．３ｇ、Ｖ−６５：０．４０ｇ、ＤＭ：０．０５ｇ
得られた共重合体Ａ−５を含む溶液の不揮発分は４９．８％で、Ａ−５のＭｎは２６，３００、Ｍｗは１７５，０００、Ｔｇ３０℃であった。
【０１３３】
６）製造例６〔（Ａ）成分  Ａ−６の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＣＨＡ：２０．０ｇ、ＨＡ：２．５ｇ、ＢＡ：２．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：７３．０ｇ、Ｖ−６５：０．１ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１５．０ｇ、ＣＨＡ：２０．０ｇ、ＨＡ：２．５ｇ、ＢＡ：２．５ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：４５．０ｇ、Ｖ−６５：０．４０ｇ
得られた共重合体Ａ−６を含む溶液の不揮発分は３７．２％で、Ａ−６のＭｎは１９，３００、Ｍｗは２３１，０００、Ｔｇ１３℃であった。
【０１３４】
７）製造例７〔（Ａ）成分  Ａ−７の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：５．０ｇ、ＭＭＡ：２０．０ｇ、ＢＡ：１５．０ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：８９．８ｇ、Ｖ−６５：０．１０ｇ、ＤＭ：０．０１ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：５．０ｇ、ＭＭＡ：２０．０ｇ、ＢＡ：１５．０ｇ、ＨＥＡ：１０．０ｇ、ＥｔＡｃ：５５．４ｇ、Ｖ−６５：０．４０ｇ、ＤＭ：０．０５ｇ
得られた共重合体Ａ−７を含む溶液の不揮発分は４０．８％で、Ａ−７のＭｎは２３，５００、Ｍｗは２４２，０００、Ｔｇ１℃であった。
【０１３５】
８）比較製造例１〔（Ａ）成分以外の重合体  Ａ’−１の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：２．５ｇ、ＣＨＡ：２０．０ｇ、ＨＡ：１０．０ｇ、ＢＡ：１５．０ｇ、ＨＥＡ：２．５ｇ、ＥｔＡｃ：８６．１ｇ、Ｖ−６５：０．１０ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：２．５ｇ、ＣＨＡ：２０．０ｇ、ＨＡ：１０．０ｇ、ＢＡ：１５．０ｇ、ＨＥＡ：２．５ｇ、ＥｔＡｃ：５３．１ｇ、Ｖ−６５：０．４０ｇ
得られた共重合体Ａ’−１を含む溶液の不揮発分は４０．６％で、Ａ’−１のＭｎは２４，４００、Ｍｗは３１９，０００、Ｔｇ−１８℃であった。
【０１３６】
９）比較製造例２〔（Ａ）成分以外の重合体  Ａ’−２の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：６．０ｇ、ＥＨＭＡ：１８．０ｇ、ＢＡ：２４．０ｇ、ＨＥＡ：１２．０ｇ、ＢｕＡｃ：７６．０ｇ、ＡＭＢＮ：０．１２ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、攪拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：６．０ｇ、ＥＨＭＡ：１８．０ｇ、ＢＡ：２４．０ｇ、ＨＥＡ：１２．０ｇ、ＢｕＡｃ：７６．０ｇ、ＡＭＢＮ：０．１２ｇ
得られた共重合体溶液の不揮発分は４２．０％、Ｍｎ２０，０００、Ｍｗ２９４，０００、Ｔｇ−２６℃であった。
【０１３７】
１０）比較製造例３〔（Ａ）成分以外の重合体  Ａ’−３の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：１８．０ｇ、ＥＨＭＡ：１２．０ｇ、ＢＡ：１８．０ｇ、ＨＥＡ：１２．０ｇ
ＢｕＡｃ：７６．０ｇ、ＡＭＢＮ：０．１２ｇ、ＤＭ：０．２４ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、攪拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：１８．０ｇ、ＥＨＭＡ：１２．０ｇ、ＢＡ：１８．０ｇ、ＨＥＡ：１２．０ｇ
ＢｕＡｃ：７６．０ｇ、ＡＭＢＮ：０．４８ｇ、ＤＭ：０．２４ｇ
得られた共重合体溶液の不揮発分は４１．１％、Ｍｎ１３，９００、Ｍｗ２００，６００、Ｔｇ−１１℃であった。
【０１３８】
１１）比較製造例４〔（Ａ）成分以外の重合体  Ａ’−４の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＥＨＭＡ：２１．０ｇ、ＢＡ：２７．０ｇ、ＨＥＡ：１２．０ｇ、ＢｕＡｃ：７６．０ｇ、ＡＭＢＮ：０．１２ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、攪拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＥＨＭＡ：２１．０ｇ、ＢＡ：２７．０ｇ、ＨＥＡ：１２．０ｇ、ＢｕＡｃ：７６．０ｇ、ＡＭＢＮ：０．４８ｇ
得られた共重合体溶液の不揮発分は４１．５％、Ｍｎ１８，０００、Ｍｗ６３，０００、Ｔｇ２１℃であった。
【０１３９】
１２）比較製造例５〔（Ａ）成分以外の重合体  Ａ’−５の製造〕
製造例１と同様の方法で下記化合物を仕込み、均一に溶解させた。
ＴＨＰＩ：２．５ｇ、ＣＨＭＡ：２０．０ｇ、ＨＡ：４．０ｇ、ＢＡ：２１．０ｇ、ＨＥＡ：２．５ｇ、ＥｔＡｃ：１０２．２ｇ、Ｖ−６５：０．１０ｇ
この後昇温して、製造例１と同様の方法及び条件で、撹拌した後、下記混合液を滴下し、その後撹拌した。
ＴＨＰＩ：２．５ｇ、ＣＨＭＡ：２０．０ｇ、ＨＡ：４．０ｇ、ＢＡ：２１．０ｇ、ＨＥＡ：２．５ｇ、ＥｔＡｃ：６３．０ｇ、Ｖ−６５：０．４０ｇ
得られた共重合体Ａ−６を含む溶液の不揮発分は３７．７％、Ｍｎ２１，３００、Ｍｗは１６２，０００、Ｔｇ−３℃であった。
【０１４０】
製造例１〜７、並びに比較製造例１〜５で得られた（Ａ）成分及び（Ａ）成分以外の重合体について、使用した単量体及びその他の成分を表１にまとめて記載した。尚、表１においては、使用した単量体の合計量が１００部となるように部数で表示している。
又、これら重合体について、次の方法に従い不揮発分及び分子量、Ｔｇを測定した。それらの結果を表１に示す。
【０１４１】
（１）不揮発分
得られた共重合体溶液を１５０℃×１時間の条件で乾燥し、サンプルの乾燥前と後の重量から不揮発分（重量％）を算出した。
【０１４２】
（２）分子量
ＧＰＣ（東ソー（株）製：ＨＬＣ−８１２０、カラム：ＴＳＫｇｅｌ−ＧＭＨｘｌ×２本、溶離液：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）  １ｍＬ／ｍｉｎ、検出器：示差屈折率計（ＲＩ））を使用し、ポリスチレン換算の分子量を測定した。
【０１４３】
（３）Ｔｇ（ガラス転移温度）
エスアイアイ・ナノテクノロジー（株）製示差走査熱量計ＤＳＣ６２２０を用いて、昇温速度１０℃／分で示差走査熱量測定を行い、得られた熱流束曲線のベースラインと変曲点（上に凸の曲線が下に凸の曲線に変わる点）での接線の交点をＴｇとした。
【０１４４】
【表１】
2015209430.tif 000008
【０１４５】
２．実施例１〜１３、及び、比較例１〜９（組成物の製造）
後記表２に示す化合物を表２に示す割合でステンレス製容器に投入し、室温にてマグネチックスターラーで均一になるまで撹拌し、活性エネルギー線硬化型粘接着剤組成物を得た。なお、表２における各成分の使用量の単位は、「部」である。尚、実施例１〜１３において、（Ａ）成分及び有機溶剤は、製造例１〜７で得られた共重合体溶液を使用して配合しており、表２においては、（Ａ）成分及び有機溶剤を分けて記載している。比較例１〜９も、同様に記載している。
【０１４６】
【表２】
2015209430.tif 000009
【０１４７】
表２における略号は、下記を意味する。
・Ｍ−３１３：イソシアヌル酸エチレンオキサイド変性ジ及びトリアクリレート、東亞合成（株）製アロニックスＭ−３１３、２５℃における粘度＝２７，０００ｍＰａ・ｓ
・ＳＰ−１５０９：エポキシアクリレート、昭和電工（株）製「リポキシＳＰ−１５０９」、２５℃粘度＝３０，０００ｍＰａ・ｓ
・Ｍ−１２００：ポリエステル系ウレタンアクリレート、東亞合成（株）製アロニックスＭ−１２００、２５℃における粘度＝２，０００，０００ｍＰａ・ｓ
・Ｍ−１４０：Ｎ−アクリロイルオキシエチルヘキサヒドロフタルイミド、東亞合成（株）製アロニックスＭ−１４０
・ＡＣＭＯ：アクリロイルモルホリン、興人フィルム＆ケミカルズ（株）製
・ＴＰＯ：２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド
・ＰＢＺ：４−フェニルベンゾフェノン
・Ｐ３０１−７５Ｅ：３官能イソシアネート化合物、旭化成ケミカルズ（株）製「デュラネートＰ３０１−７５Ｅ」
・ＣＯ−Ｌ：３官能イソシアネート化合物、日本ポリウレタン（株）製コロネートＬ
・ＦＴＲ８１２０：石油系樹脂、三井化学（株）製
・Ｓ−１５１１：アクリル系粘着剤、東亞合成（株）製アロンタックＳ−１５１１（Ｘ）固形分４０ｗｔ％（酢酸エチル、トルエン溶液）
【０１４８】
３．実施例Ｆ１〜Ｆ１３、及び、比較例Ｆ１〜Ｆ９（ＡＥ硬化型フィルムの製造）
幅３００ｍｍ×長さ３００ｍｍの藤森工業（株）製離型フィルム「フィルムバイナＨＴＡ」（シリコーン処理ポリエチレンテレフタレートフィルム、厚さ７５μｍ）に、得られた組成物を乾燥後の膜厚が１００μｍになるようバーコーターで塗工し、熱風乾燥機で６０℃×５分、さらに９０℃×１０分乾燥した。
その後、粘接着剤層に、幅３００ｍｍ×長さ３００ｍｍの藤森工業（株）製離型フィルム「フィルムバイナＫＦ」（シリコーン処理ＰＥＴフィルム、厚さ５０μｍ）をラミネートし、ＡＥ硬化型フィルムを得た。
得られたＡＥ硬化型フィルムについて、下記の方法で評価した。それらの結果を表３に示す。
【０１４９】
（１）硬化前Ｇ’（２５℃）及びＧ’（８５℃）
実施例Ｆ１〜Ｆ１３及び比較例Ｆ１〜Ｆ９で得られたＡＥ硬化型フィルムを積層し、厚さ５００μｍのサンプルを作製した。
このＡＥ硬化型フィルムの動的粘弾性をＪＩＳ  Ｋ７２４４−４に準じて測定（周波数１Ｈｚ、昇温速度２℃／分）し、ずりモードにおける２５℃での貯蔵弾性率Ｇ’（２５℃）を算出し、同様の方法で８５℃での貯蔵弾性率Ｇ’（８５℃）を算出した。
【０１５０】
（２）硬化後Ｅ’（８５℃）
実施例Ｆ１〜Ｆ１３及び比較例Ｆ１〜Ｆ９で得られたＡＥ硬化型フィルムを積層し、幅５ｍｍ×長さ５０ｍｍ×厚さ１００μｍの短冊状サンプルを作製した。
その後、高圧水銀ランプによる紫外線照射（３６５ｎｍ光の照度１００ｍＷ／ｃｍ2、積算光量２Ｊ／ｃｍ2）にて硬化物を作製した。この接着剤硬化物の機械特性をＪＩＳ  Ｋ７２４４−４に準じて測定（周波数１Ｈｚ、昇温速度２℃／分）し、引張モードにおける８５℃での貯蔵弾性率Ｅ’を算出した。
【０１５１】
（３）硬化後の高温剥離強度
ＡＥ硬化型フィルムの片側の離型フィルムを剥がし、易接着処理された膜厚１２５μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（商品名「コスモシャインＡ−４３００」東洋紡製）に貼り合せた。もう一方の離型フィルムを剥がし、ポリカーボネート（ＰＣ）シート「ポリカエースＥＣ１０５」（住友ベークライト（株）製、膜厚１ｍｍ）に貼り合わせ、集光型高圧水銀灯（１２０Ｗ／ｃｍ、１灯、ランプ高さ３０ｃｍ）下を７ｍ／ｍｉｎのコンベアスピードで４パス通過することにより紫外線を照射した（３６５ｎｍ光の照度２００ｍＷ／ｃｍ2、１パス当たりの積算光量０．５Ｊ／ｃｍ2）。
上記積層体を、剥離幅２５ｍｍ、８５℃、２３％ＲＨの条件においてＪＩＳ  Ｋ−６８５４−１に準じて９０度剥離試験を実施し、剥離強度とした。
紫外線硬化後の高温剥離強度（８５℃）は、３．０Ｎ/２５ｍｍ以上であることが好ましく、さらに５．０Ｎ/２５ｍｍ以上であることが好ましく、さらに１０．０Ｎ/２５ｍｍ以上であることが特に好ましい。
【０１５２】
（４）耐発泡性試験
（基材構成：ＰＥＴ/ＰＣ/ＰＥＴ）
ＡＥ硬化型フィルムの離型フィルム「フィルムバイナＫＦ」を剥がし、易接着処理ＰＥＴフィルム「コスモシャインＡ−４３００」（東洋紡績（株）製、膜厚１２５μｍ）に貼り合せ、更にもう一方の離型フィルム「フィルムバイナＨＴＡ」を剥がし、ポリカーボネート（ＰＣ）シート「ポリカエースＥＣ１０５」（住友ベークライト（株）製、膜厚１ｍｍ）に貼り合せた。
「ポリカエースＥＣ１０５」越しに、集光型高圧水銀灯（１２０Ｗ／ｃｍ、１灯、ランプ高さ３０ｃｍ）下を７ｍ／ｍｉｎのコンベアスピードで４パス通過することにより紫外線を照射した（３６５ｎｍ光の照度２００ｍＷ／ｃｍ2、１パス当たりの積算光量０．５Ｊ／ｃｍ2）。上記と同様に、「ポリカエースＥＣ１０５」の裏面にもＡＥ硬化型フィルムにより「コスモシャインＡ−４３００」を貼り合せ、積層体サンプルを製造した。
積層体サンプルについて、室温で１２時間状態調整した後８５℃／８５％ＲＨ×１００時間の環境試験を実施し、積層体の外観変化を目視で確認し、以下の水準で評価した。
○：合格；発泡、はがれ等の外観不良がない。
×：不合格；発泡、界面はがれや接着層のシワ、クラックが１ヶ所以上発生
【０１５３】
（５）空隙充填性試験
平滑なガラス板（１００ｍｍ×１００ｍｍ）に、ソルダーレジストフィルム（東亞合成株式会社「ＳＲＦ−８０００」、２０μｍ）を用いて、フォトリソグラフィー法により長さ５０ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ１５μｍの長方形の凹凸形状を作製した。その凹凸全面にＡＥ硬化型フィルムないしは粘着フィルムを貼付した。その際、凹凸形状の縁の空気溜り（エアー）の有無を光学顕微鏡（倍率１００倍）にて確認した。エアーがなく貼合できていれば○：合格、そうでなければ×：不合格とした。
【０１５４】
【表３】
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【０１５５】
本発明の組成物である実施例Ｆ１〜Ｆ１３は、剥離強度、耐発泡性及び空隙充填性のすれにも優れているものであった。
これに対して、マレイミド基及び極性基を有するもののＴｇが０℃に満たない重合体Ａ’−１を含む組成物（比較例Ｆ１）、重合体Ａ’−２を含む組成物（比較例Ｆ２、Ｆ３）、重合体Ａ’−３を含む組成物（比較例Ｆ４）及び重合体Ａ’−５を含む組成物（比較例Ｆ７、Ｆ８）を含む組成物は、剥離強度は優れるものの、耐発泡性が不良となった。さらに、重合体Ａ’−３を含む組成物（比較例Ｆ５）では、剥離強度も低下してしまった。
又、極性基を有し、Ｔｇが０℃を超えるもののマレイミド基を有さない重合体Ａ’−４を含む組成物（比較例Ｆ６）、剥離強度は優れるものの、耐発泡性が不良となった。
又、市販のアクリル系粘着剤を使用した比較例Ｆ９は、耐発泡性及び空隙充填性が不良となってしまった。
【０１５６】
４．実施例Ｓ１〜Ｓ１３、及び、比較例Ｓ１〜Ｓ９
実施例Ｆ１〜Ｆ１３の組成物及び比較例Ｆ１〜Ｆ９の組成物に、含有する硬化性成分１００部に対して、シランカップリング剤として下記ＫＢＭ−５１０３を１部それぞれ配合した。
以下、実施例Ｆ１〜Ｆ１３の組成物及び比較例Ｆ１〜Ｆ９の組成物に対応して、更にカップリング剤を含む組成物を、それぞれ実施例Ｓ１〜同Ｓ１３及び比較例１〜Ｓ９という。
・ＫＢＭ−５１０３：３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、信越化学工業（株）製「ＫＢＭ−５１０３」
【０１５７】
実施例Ｓ１〜Ｓ１３の組成物及び比較例Ｓ１〜Ｓ９の組成物について、耐発泡性試験として、下記基材構成で評価した。
（基材構成：ＰＣ/ガラス）
ＡＥ硬化型フィルムの「フィルムバイナＫＦ」を剥がし、ポリカーボネート（ＰＣ）シート「ポリカエースＥＣ１０５」（住友ベークライト（株）製、膜厚１ｍｍ）に貼り合せ、更にもう一方の離型フィルム「フィルムバイナＨＴＡ」を剥がし、白スライドグラス（松浪硝子工業（株）製Ｓ−１１１２）に貼り合せた。
「ポリカエースＥＣ１０５」越しに、集光型高圧水銀灯（１２０Ｗ／ｃｍ、１灯、ランプ高さ３０ｃｍ）下を７ｍ／ｍｉｎのコンベアスピードで４パス通過することにより紫外線を照射した（３６５ｎｍ光の照度２００ｍＷ／ｃｍ2、１パス当たりの積算光量０．５Ｊ／ｃｍ2）、積層体サンプルを製造した。
積層体サンプルについて、室温で１２時間状態調整した後８５℃／８５％ＲＨ×１００時間の環境試験を実施し、積層体の外観変化を目視で確認し、以下の水準で評価した。
○：合格；発泡、はがれ等の外観不良がない。
×：不合格；発泡、界面はがれや接着層のシワ、クラックが１ヶ所以上発生
【０１５８】
その結果、実施例Ｓ１〜Ｓ１３の組成物は、いずれも○の評価結果であった。
これに対して、比較例Ｓ１〜Ｓ９の組成物について、いずれも×の評価結果であった。
尚、実施例Ｓ１〜Ｓ１３の組成物についても、剥離強度及び空隙充填性の評価を行ったが、前記表３と同様の効果を有するものであった。
【０１５９】
５．実施例Ｐ１〜Ｐ１３
実施例Ｆ１〜Ｆ１３の組成物について、含有する硬化性成分１００部に対して、更に劣化防止剤として下記ＡＯ−８０を０．５０部及び下記ＡＳ３０１０を０．１０部それぞれ配合した。
以下、実施例Ｆ１〜Ｆ１３の組成物に対応して、更に劣化防止剤を含む組成物を、それぞれ実施例Ｐ１〜Ｐ１３という。
・ＡＯ−８０：フェノール系酸化防止剤、（株）ＡＤＥＫＡ製「アデカスタブＡＯ−８０」
・ＡＳ３０１０：ホスファイト系酸化防止剤、（株）ＡＤＥＫＡ製「アデカスタブ３０１０」
・ＫＢＭ−５１０３：３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、信越化学工業（株）製「ＫＢＭ−５１０３」
【０１６０】
実施例Ｐ１〜Ｐ１３の組成物について、下記の方法に従い、耐着色性をイエローインデックスで評価し、耐湿熱性を評価した。
実施例Ｆ１〜Ｆ１３の組成物は、耐熱性試験後のイエローインデックスが１．２〜１．５程度であるのに対して、実施例Ｐ１〜Ｐ１３の組成物は、耐熱性試験後においてもイエローインデックスが０．３２〜０．８７という着色の少ないものであった。
【０１６１】
（６）イエローインデックス
ＡＥ硬化型フィルムを用いて、易接着処理された膜厚５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（商品名「コスモシャインＡ−４３００」東洋紡績（株）製）同士を貼り合せた。その後、密着性試験と同じ装置及び条件で紫外線を照射した。
１日経過した後、色差計でイエローインデックスを測定した。その後、１００℃×１００ｈｒ後のイエローインデックスも測定し、着色の指標とした。
【産業上の利用可能性】
【０１６２】
本発明の組成物は、ＡＥ硬化型フィルムの製造に好ましく使用することができ、特に活性エネルギー線硬化型空隙充填用のフィルムの製造に好適に使用することができ、さらに積層体の製造に好適に使用することができる。
積層体としては、ポリカーボネートやポリメチルメタクリレート等のプラスチック基材から構成されるタッチパネル付き画像表示装置の表面保護層、画像表示ユニットの表示面又はタッチパネル等の製造に好適に使用することができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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