(57)【要約】【課題】核種変換量を増大させることが可能な核種変換システム及び核種変換方法を提供する。【解決手段】核種変換システム１は、重水素が透過可能な構造体１３と、貯留部１１、重水素低濃度部１２及び電極１４を含む反応装置１０と、電着液供給部５０と、電解質溶液供給部６０と、電源１５とを備える。核種変換を施される物質と水素吸蔵金属とを含む電着液を貯留部１１に供給し、電解法により水素吸蔵金属と核種変換を施される物質とを含む電着層を構造体１３表面に形成する。その後、貯留部１１に電解質を含む重水溶液を供給し、電極１４に電圧を印加して重水素を発生させる。貯留部１１と重水素低濃度部１２との間の重水素濃度差により重水素が構造体１３を透過する際に、電着層内の核種変換を施される物質が別の元素に変換される。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
重水素が透過可能な構造体と、前記構造体により閉空間をなす貯留部及び重水素低濃度部と、前記貯留部内に収容され、前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極とを含む、少なくとも１つの反応装置と、
核種変換を施される物質と水素吸蔵金属とを含む電着液を前記貯留部に供給する電着液供給部と、
電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、
前記電着液及び前記電解質を含む重水溶液を前記貯留部から排出する排出部と、
前記電極に接続する電源と、を備える核種変換システム。
【請求項２】
前記構造体が、前記水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる基板と、前記基板上に前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる第１層と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金に対して相対的に仕事関数が低い物質からなる第２層とが交互に積層されて構成され、前記基板が前記重水素低濃度部側に向けられ、
前記基板と反対側の表面に、前記核種変換を施される物質と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金とを含む電着層が形成される請求項１に記載の核種変換システム。
【請求項３】
前記貯留部内に前記電着液が収容されている場合に、前記電源が所定の電流密度の電流を前記電極に印加する請求項１または請求項２に記載の核種変換システム。
【請求項４】
前記重水素低濃度部の内側を減圧する減圧装置、または、前記重水素低濃度部に不活性ガスを供給する不活性ガス供給装置が、前記重水素低濃度部に接続される請求項１乃至請求項３のいずれか１項に記載の核種変換システム。
【請求項５】
前記貯留部に洗浄液を供給する洗浄液供給部を更に備え、洗浄後の洗浄液が前記排出部から排出される請求項１乃至請求項４のいずれか１項に記載の核種変換システム。
【請求項６】
重水素が透過可能な構造体と、前記構造体により閉空間をなす貯留部及び重水素低濃度部と、前記貯留部内に収容され、前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極とを含む、少なくとも１つの反応装置とを有する核種変換システムを用いた核種変換方法であって、
核種変換を施される物質と水素吸蔵金属とを含む電着液を前記貯留部に供給し、前記構造体を前記電着液に浸漬させる電着液供給工程と、
前記電着液供給工程の後に、前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極に所定値の電流を流して前記電極と前記構造体との間に電圧差を発生させて、前記構造体の前記貯留部側の表面に、前記水素吸蔵金属と前記核種変換を施される物質とを含む電着層を形成する電着層形成工程と、
前記電着層を形成した後に、前記貯留部から前記電着液を排出する電着液排出工程と、
前記電着液が排出された後に、前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に前記構造体を浸漬させる重水溶液供給工程と、
前記重水素低濃度部内を前記重水素が低い状態に保持する低濃度化工程と、
前記電極に所定の電圧を印加して、前記電極と前記構造体との間の空間で前記重水溶液から前記重水素を発生させ、前記重水素が前記構造体を透過することにより、前記電着層内の前記核種変換を施される物質が核種変換される核種変換工程と、
前記核種変換工程が終了した後に、前記電極と前記構造体との間に前記電着層形成工程と逆の電圧差を発生させて、前記電着層を前記構造体から剥離させる電着層剥離工程とを含む核種変換方法。
【請求項７】
前記構造体が、前記水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる基板と、前記基板上に前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる第１層と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金に対して相対的に仕事関数が低い物質からなる第２層とが交互に積層されて構成され、
前記基板と反対側の表面に前記電着層を形成する請求項６に記載の核種変換方法。
【請求項８】
前記核種変換を施される物質が卑金属であり、前記水素吸蔵金属が貴金属であり、前記電着層形成工程において、０．１１ｍＡ／ｃｍ２以上１０ｍＡ／ｃｍ２以下の電流密度となるように、前記電極に電流が付与される請求項６または請求項７に記載の核種変換方法。
【請求項９】
前記核種変換を施される物質が卑金属であり、前記水素吸蔵金属が貴金属であり、前記電着層形成工程における前記電着層の製膜速度が、０．０５ｎｍ／ｍｉｎ以上１００ｎｍ／ｍｉｎ以下である請求項６または請求項７に記載の核種変換方法。
【請求項１０】
前記低濃度化工程が、前記重水素低濃度部内を減圧する工程、または、前記重水素低濃度部内に不活性ガスを供給する工程である請求項６乃至請求項９のいずれか１項に記載の核種変換方法。
【請求項１１】
前記電着液排出工程と前記重水溶液供給工程との間に、前記貯留部に洗浄液を供給して、前記貯留部内を洗浄する洗浄工程を更に含む請求項６乃至請求項１０のいずれか１項に記載の核種変換方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性廃棄物処理技術、自然界に豊富に存在する元素から希少な元素を生成する技術などに係る核種変換システム及び核種変換方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
加速器や原子炉等の大規模な装置に比べて相対的に小規模な装置で核種変換を行うことが可能である核種変換装置が特許文献１〜３に開示されている。
【０００３】
上記文献に開示される核種変換装置は、パラジウム（Ｐｄ）やパラジウム合金などの水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む構造体の一表面に核種変換を施される物質が添加される。重水素が構造体を透過する際に、核種変換を施される物質が別核種に変換される核種変換反応が発生する。
【０００４】
特許文献１では、構造体に核種変換を施される物質を添加する方法として、電気分解、蒸着、スパッタリングが挙げられている。また、特許文献４では、イオン注入法を用いて構造体に核種変換を施される物質を添加することを開示している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第４３４６８３８号公報
【特許文献２】特許第４３４７２６１号公報
【特許文献３】特許第４３４７２６２号公報
【特許文献４】特開２０１２−９３３０３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１〜３に記載される方法では、添加領域が構造体の表面に限定されるため、一度に多量の核種変換を施される物質を添加することが困難である。特許文献４に記載されるイオン注入法では、高い加速電圧で元素を構造体内部に打ち込むため、構造体の構造を破壊する可能性がある。
【０００７】
蒸着やスパッタリング、イオン注入を行うには、真空チャンバや真空ポンプなどが必要である。イオン注入では更に、注入する元素をイオン化するイオン源、イオンを高電圧で加速するための電源などが必要である。これらの方法では、核種変換を施される物質の添加に大掛かりな装置が必要となる上、添加工程に要するコストが高くなる。また、蒸着、スパッタリング、イオン注入では処理できる基板の大きさが制限される。すなわち、これらの方法は構造体の大面積化や大量生産には不向きであった。
【０００８】
原子力発電所で事故が発生した際には、多量の放射性物質が環境中に放出される。核種変換技術は放射性物質を安定核種に変換して無害化するのに有益である。放射性物質の処理に適用するためには、構造体に添加する放射性物質（核種変換を施される物質）の添加量を増大させる必要がある。また、放射性物質の処理に当たっては、作業員が高い放射線環境に曝されない装置とすることが望まれている。
【０００９】
本発明は上記課題に鑑みなされたものであり、核種変換量を増大させることが可能な核種変換システム及び核種変換方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の第１の態様は、重水素が透過可能な構造体と、前記構造体により閉空間をなす貯留部及び重水素低濃度部と、前記貯留部内に収容され、前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極とを含む、少なくとも１つの反応装置と、核種変換を施される物質と水素吸蔵金属とを含む電着液を前記貯留部に供給する電着液供給部と、電解質を含む重水溶液を前記貯留部に供給する電解質溶液供給部と、前記電着液及び前記電解質を含む重水溶液を前記貯留部から排出する排出部と、前記電極に接続する電源と、を備える核種変換システムである。
【００１１】
本発明の第２の態様は、重水素が透過可能な構造体と、前記構造体により閉空間をなす貯留部及び重水素低濃度部と、前記貯留部内に収容され、前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極とを含む、少なくとも１つの反応装置とを有する核種変換システムを用いた核種変換方法であって、核種変換を施される物質と水素吸蔵金属とを含む電着液を前記貯留部に供給し、前記構造体を前記電着液に浸漬させる電着液供給工程と、前記電着液供給工程の後に、前記構造体の前記貯留部側の表面と対向配置される電極に所定値の電流を流して前記電極と前記構造体との間に電圧差を発生させて、前記構造体の前記貯留部側の表面に、前記水素吸蔵金属と前記核種変換を施される物質とを含む電着層を形成する電着層形成工程と、前記電着層を形成した後に、前記貯留部から前記電着液を排出する電着液排出工程と、前記電着液が排出された後に、前記貯留部に電解質を含む重水溶液を供給し、前記電解質を含む重水溶液に前記構造体を浸漬させる重水溶液供給工程と、前記重水素低濃度部内を前記重水素が低い状態に保持する低濃度化工程と、前記電極に所定の電圧を印加して、前記電極と前記構造体との間の空間で前記重水溶液から前記重水素を発生させ、前記重水素が前記構造体を透過することにより、前記電着層内の前記核種変換を施される物質が核種変換される核種変換工程と、前記核種変換工程が終了した後に、前記電極と前記構造体との間に前記電着層形成工程と逆の電圧差を発生させて、前記電着層を前記構造体から剥離させる電着層剥離工程とを含む核種変換方法である。
【００１２】
第１の態様において、前記構造体が、前記水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる基板と、前記基板上に前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる第１層と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金に対して相対的に仕事関数が低い物質からなる第２層とが交互に積層されて構成され、前記基板が前記重水素低濃度部側に向けられ、前記基板と反対側の表面に、前記核種変換を施される物質と前記水素吸蔵金属とを含む電着層が形成される。
【００１３】
第２の態様において、前記構造体が、前記水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる基板と、前記基板上に前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金からなる第１層と、前記水素吸蔵金属または前記水素吸蔵合金に対して相対的に仕事関数が低い物質からなる第２層とが交互に積層されて構成され、前記基板と反対側の表面に前記電着層を形成することが好ましい。
【００１４】
第１の態様において、前記重水素低濃度部の内側を減圧する減圧装置、または、前記重水素低濃度部に不活性ガスを供給する不活性ガス供給装置が、前記重水素低濃度部に接続されることが好ましい。
【００１５】
第２の態様において、前記低濃度化工程が、前記重水素低濃度部内を減圧する工程、または、前記重水素低濃度部内に不活性ガスを供給する工程であることが好ましい。
【００１６】
本発明では、構造体への電着層の形成（核種変換を施される物質の付着）、核種変化処理、及び電着層の剥離を同一装置内で繰り返して行うことができる。このため、核種変換を施される物質の付着を行う別装置が不要であり、処理が簡略化されてシステムの運転効率を向上させることができる。また本発明では、構造体をシステムから取り外す頻度が大幅に低減する。核種変換を施される物質が放射性を有している場合は、核種変換を施される物質が装置外に曝露される頻度が大幅に減少することになるので、作業員の安全性を高めることができる。
【００１７】
核種変換を施される物質と水素吸蔵金属または水素吸蔵合金とを同時電着すれば、電着層内部にも核種変換を施される物質が取り込まれ、単位面積あたりの構造体に付着する核種変換を施される物質の量が増大する。また、核種変換を施される物質の添加量を膜厚方向で略均一である。また、電着法は蒸着やイオン注入等と比較して大面積の基板に対して電着可能である。従って、構造体表面のみに核種変換を施される物質を添加する場合に比べて、本発明は１つの構造体への核種変換を施される物質の量が多くなるので、核種変換量が増大する。
【００１８】
第１の態様において、前記貯留部内に前記電着液が収容されている場合に、前記電源が所定の電流密度の電流を前記電極に印加することが好ましい。
【００１９】
第２の態様において、前記核種変換を施される物質が卑金属であり、前記水素吸蔵金属が貴金属であり、前記電着層形成工程において、０．１１ｍＡ／ｃｍ２以上１０ｍＡ／ｃｍ２以下の電流密度となるように、前記電極に電流が付与されることが好ましい。
【００２０】
第２の態様において、前記核種変換を施される物質が卑金属であり、前記水素吸蔵金属が貴金属であり、前記電着層形成工程における前記電着層の製膜速度が、０．０５ｎｍ／ｍｉｎ以上１００ｎｍ／ｍｉｎ以下であることが好ましい
【００２１】
核種変換を施される物質が卑金属であり、水素吸蔵金属が貴金属である場合、水素吸蔵金属の電着層が形成される条件では核種変換を施される物質はイオン化しやすい。本発明者らは、より低い電流密度（製膜速度）で電着層を形成することにより、電着層中に取り込まれる核種変換を施される物質が増加することに着目した。上記条件であれば、構造体の表面のみに付着させる従来法に比べて大幅に核種変換を施される物質の添加量が増大するので有利である。
【００２２】
第１の態様において、前記貯留部に洗浄液を供給する洗浄液供給部を更に備え、洗浄後の洗浄液が前記排出部から排出されることが好ましい。
【００２３】
第２の態様において、前記電着液排出工程と前記重水溶液供給工程との間に、前記貯留部に洗浄液を供給して、前記貯留部内を洗浄する洗浄工程を更に含むことが好ましい。
【００２４】
貯留部に電着液が残存すると、電着液の成分がコンタミとなり核種変換反応を阻害する恐れがある。電着と核種変換処理との間で洗浄を行えば、コンタミによる影響を低減することが可能である。
【発明の効果】
【００２５】
本発明の核種変換システム及び核種変換方法を用いれば、多量の核種変換を施される物質を構造体に添加することが可能であり、構造体の単位面積当たりの核種変換量が増大する。
また、本発明では構造体を外部に取り出すことなく、電着と核種変換反応とを同一装置内で繰り返すことができる。このため作業効率が向上するとともに、核種変換を施される物質が放射性を有している場合には作業員の被爆を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】第１実施形態に係る核種変換システムの概略図である。
【図２】構造体の一例の断面概略図である。
【図３】Ｃｓ／Ｐｄ原子数比とＣｓ付着量の関係を示すグラフである。
【図４】電極に付与される電流密度とＣｓ付着量との関係を示すグラフである。
【図５】製膜速度とＣｓ付着量との関係を示すグラフである。
【図６】核種変換反応の実験結果である。
【図７】第２実施形態に係る核種変換システムの概略図である。
【図８】第３実施形態に係る核種変換システムの概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００２７】
＜第１実施形態＞
図１は、本発明の第１実施形態に係る核種変換システムの概略図である。核種変換システム１は、反応装置１０、電着液供給部５０、及び、電解質溶液供給部６０を備える。
反応装置１０は、貯留部１１と重水素低濃度部１２とを備える。貯留部１１と重水素低濃度部１２とは構造体１３により隔てられ、それぞれ閉空間を構成している。
【００２８】
構造体１３は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む。水素吸蔵金属は、パラジウム（Ｐｄ）、ニッケル（Ｎｉ）などである。水素吸蔵合金は、パラジウム合金、ニッケル合金などである。
【００２９】
図２は構造体１３の一例の断面概略図である。図２の構造体１３は、バルクの水素吸蔵金属または水素吸蔵合金製の基板２１（例えばＰｄ基板）上に、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金（例えばＰｄ）の層（第１層）２２と、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金よりも相対的に仕事関数が低い物質（仕事関数が３ｅＶ、例えばＣａＯ、ＴｉＣ、Ｙ２Ｏ３）の層（第２層）２３とが交互に積層された積層体２４が形成されている。図２では第１層２２と第２層２３とが交互に計１０層積層され、最表層が第１層２２である。構造体１３は、積層体２４が貯留部１１側に向くように（すなわち、基板２１側が重水素低濃度部側に向くように）配置される。第１層２２及び第２層２３は、例えばアルゴンイオンビームスパッタ法を用いて成膜される。
【００３０】
反応装置１０は更に、貯留部１１内に電極１４を備える。電極１４は白金（Ｐｔ）などから製造された板状の電極である。電極１４は構造体１３の積層体２４側表面と離間して対向配置される。電極１４及び構造体１３は、反応装置１０の外側に配置される電源１５に接続する。
【００３１】
反応装置１０の貯留部１１に逆止弁１６が設置される。逆止弁１６は、貯留部１１と外部雰囲気とを接続する流路に設けられている。逆止弁１６は、外部雰囲気の気圧が貯留部１１に貯留される気体の気圧より大きいときに閉鎖する。逆止弁１６は、貯留部１１に貯留される気体の気圧が外部雰囲気の気圧より大きいときに開放して、貯留部１１内の気体を外部雰囲気に排気する。
【００３２】
重水素低濃度部１２に低濃度化手段が接続する。図１の核種変換システム１では、低濃度化手段として減圧装置１７が設置される。減圧装置１７は、真空ポンプ１８と排気配管１９とを備える。真空ポンプは例えばターボ分子ポンプ、ドライポンプなどである。減圧装置１７は重水素低濃度部１２内部の気体を排出して、重水素低濃度部１２内の圧力を低下させる。
【００３３】
減圧装置１７に代えて、重水素低濃度部１２に不活性ガス供給装置が設置されていても良い。不活性ガス供給部は、ガス源と、不活性ガス供給用配管と、排気配管とを備える。不活性ガス供給部は、重水素低濃度部１２に不活性ガス（例えば、Ｎ２、Ａｒ）を供給する。重水素低濃度部１２内が所定の圧力に維持されるために、重水素低濃度部１２内のガスが排気配管を通じて排出される。
【００３４】
重水素低濃度部１２内の構造体１３近傍にヒータ２０が設置される。ヒータ２０は、構造体１３の重水素低濃度部１２側を所定温度に加熱する。
【００３５】
図１の核種変換システム１は循環部３０を備える。循環部３０は、抜出配管３１と、熱交換器３２と、フィルタ３３と、ポンプ３４と、再供給配管３５と、再供給配管３５に設置されるバルブＶ１とを備える。熱交換器３２は、抜出配管３１から供給された液体を冷却する。フィルタ３３は、抜出配管３１から供給された液体をろ過して不純物を除去する。ポンプ３４は、フィルタ３３によりろ過された液体を再供給配管３５を介して貯留部１１に供給する。
【００３６】
図１の核種変換システム１では、再供給配管３５のバルブＶ１上流側に排出部４０が接続する。排出部４０は、排出配管４１とバルブＶ２とを備える。排出部４０は貯留部１１から抜きだされた液体を系外に排出する。なお、排出部４０は貯留部１１に直接接続されても良い。
【００３７】
電着液供給部５０が貯留部１１に連結する。図１の構成では、電着液供給部５０は循環部３０の再供給配管３５に接続するが、反応装置１０の貯留部１１に直接接続しても良い。
【００３８】
電着液供給部５０は、電着液タンク５１と、電着液供給用配管５２と、不活性ガス供給用配管５３と、除湿装置５４と、乾燥不活性ガス供給用配管５５とを備える。
【００３９】
不活性ガス供給用配管５３は、図示されていないガス源と除湿装置５４とを接続する流路を形成している。不活性ガス供給用配管５３は、ガス源から供給される不活性ガス（図
１ではＣＥ（Ｃｏｌｄ  Ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）＿Ｎ２）のうちの所定の流量の不活性ガスを除湿装置５４に供給する。不活性ガスとしてＡｒガスなども適用可能である。
【００４０】
除湿装置５４は、シリカゲルに例示される除湿機能付フィルタを備えている。除湿装置５４は、不活性ガス供給用配管５３から供給された不活性ガスから不純物を除去し、不活性ガスを乾燥させる。
【００４１】
乾燥不活性ガス供給用配管５５は、除湿装置５４と電着液タンク５１とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管５５は、制御装置に制御されることにより、除湿装置５４により乾燥された不活性ガスのうちの所定の流量の不活性ガスを電着液タンク５１に供給する。
【００４２】
電着液タンク５１は、内部に電着液を貯留している閉空間を構成する。電着液は、水素吸蔵金属の塩、例えばＰｄ塩を含む。電着液は更に、核種変換を施される物質を含む。核種変換を施される物質は、具体的にＣｓ，Ｓｒ，Ｎａ、Ｂａである。核種変換を施される物質の塩が電着液に添加されていても良い。あるいは、１３７Ｃｓなどの原子力発電プラントから排出される放射性物質が電着液に添加されていても良い。
【００４３】
ヒータ５６は、電着液タンク５１の外側周囲に配置される。ヒータ５６は電着液タンク５１内の電着液を所定温度に制御する。
【００４４】
図１の構成において、電着液供給用配管５２は電着液タンク５１と再供給配管３５とを接続する流路を形成している。
乾燥不活性ガス供給用配管５５から電着液タンク５１へ不活性ガスが供給されることにより、電着液タンク５１内部が加圧される。これにより、電着液が電着液供給用配管５２を通じて反応装置１０の貯留部１１に送給される。電着液供給用配管５２に設置されるバルブＶ３により、電着液の供給量が制御される。
【００４５】
電解質溶液供給部６０は、電解質溶液タンク６１と、電解質溶液供給用配管６２と、重水供給部６５と、不活性ガス供給部７１とを備える。
【００４６】
重水供給部６５は、不活性ガス供給用配管６６と、除湿装置６７と、乾燥不活性ガス供給用配管６８と、重水タンク６９と、重水供給用配管７０とを備えている。
【００４７】
不活性ガス供給用配管６６は、図示されていないガス源と除湿装置６７とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管６８は、除湿装置６７と重水タンク６９とを接続する流路を形成している。
重水タンク６９は、内部に重水（Ｄ２Ｏ）を貯留している閉空間を構成する。重水供給用配管７０は重水タンク６９と電解質溶液タンク６１とを接続する流路を形成している。
【００４８】
電着液供給部５０と同様に、図示されないガス源から供給された不活性ガスが、不活性ガス供給用配管６６、除湿装置６７、及び乾燥不活性ガス供給用配管６８を経由して、重水タンク６９へ供給される。これにより、重水タンク６９内部が加圧され、重水が重水供給用配管７０を通じて電解質溶液タンク６１に送給される。重水供給用配管７０に設置されるバルブＶ５により、重水の供給量が制御される。
【００４９】
不活性ガス供給部７１は、不活性ガス供給用配管７２と、除湿装置７３と、乾燥不活性ガス供給用配管７４とを備える。
不活性ガス供給用配管７２は、図示されていないガス源と除湿装置７３とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管７４は、除湿装置７３と電解質溶液タンク６１とを接続する流路を形成している。
【００５０】
不活性ガス供給部７１は、電着液供給部５０と同様に、図示されないガス源から供給された窒素ガスを電解質溶液タンク６１へ供給する。乾燥不活性ガス供給用配管７４から電解質溶液タンク６１へ窒素ガスが供給されることにより、電解質溶液タンク６１内部が加圧される。
【００５１】
電解質溶液タンク６１は、内部に電解質溶液を貯留している閉空間を構成する。電解質溶液タンク６１の底部に電解質塩６３が配置されている。電解質塩６３の種類は特に限定されないが、後述する核種変換を施される物質と同じ元素の塩であることが好ましい。例えば、硝酸セシウムＣｓＮＯ３、水酸化セシウムＣｓＯＨ、硝酸ナトリウムＮａＮＯ３、硝酸ストロンチウムＳｒ（ＮＯ３）２である。電解質溶液の溶媒は重水である。電解質塩６３が重水に浸漬することにより溶解し、電解質溶液が生成する。
【００５２】
ヒータ６４は、電解質溶液タンク６１の外側周囲に配置される。ヒータ６４は電解質溶液タンク６１内の電解質溶液を所定温度に制御する。電解質溶液の温度と重水供給部６５からの重水供給量とを制御することにより、電解質溶液の中の電解質濃度が調整される。本実施形態において、電解質濃度は０．００１ｍｏｌ／ｌから飽和濃度の間である。
【００５３】
電解質溶液供給用配管６２は、電解質溶液タンク６１と反応装置１０の貯留部１１とを接続する流路を形成している。電解質溶液タンク６１内部が加圧されることにより、電解質溶液供給用配管６２を通じて貯留部１１に送給される。電解質溶液供給用配管６２に設置されるバルブＶ４により、電解質溶液の供給量が制御される。
【００５４】
図１の核種変換システム１では、貯留部１１に重水補充部８０が接続されている。重水補充部８０は、不活性ガス供給用配管８１と、除湿装置８２と、乾燥不活性ガス供給用配管８３と、重水タンク８４と、重水補充用配管８５とを備えている。
不活性ガス供給用配管８１は、図示されていないガス源と除湿装置８２とを接続する流路を形成している。乾燥不活性ガス供給用配管８３は、除湿装置８２と重水タンク８４とを接続する流路を形成している。重水補充用配管８５は、重水タンク８４と貯留部１１とを接続する流路を形成している。重水タンク８４は、内部に重水（Ｄ２Ｏ）を貯留している閉空間を構成する。
【００５５】
電着液供給部５０及び電解質溶液供給部６０と同様に、図示されないガス源から供給された窒素ガスが、不活性ガス供給用配管８１、除湿装置８２、及び乾燥不活性ガス供給用配管８３を経由して、重水タンク８４へ供給され、重水タンク８４内部が加圧される。重水タンク８４内部が加圧されることにより、重水が重水補充用配管８５を通じて貯留部１１に送給される。重水補充用配管８５に設置されるバルブＶ６により、重水の供給量が制御される。
【００５６】
核種変換システム１は更に洗浄液供給部９０を備えても良い。図１において洗浄液供給部９０は再供給配管３５に接続するが、反応装置１０の貯留部１１に直接接続しても良い。
【００５７】
洗浄液供給部９０は、不活性ガス供給用配管９１と、除湿装置９２と、乾燥不活性ガス供給用配管９３と、洗浄液タンク９４と、洗浄液供給用配管９５とを備えている。乾燥不活性ガス供給用配管９３は、除湿装置９２と洗浄液タンク９４とを接続する流路を形成している。洗浄液供給用配管９５は、洗浄液タンク９４と貯留部１１とを接続する流路を形成している。洗浄液供給用配管９５にバルブＶ７が設置される。
【００５８】
洗浄液タンク９４は、内部に洗浄液を貯留している閉空間を構成する。核種変換反応時のコンタミを考慮すると洗浄液は重水が最適であるが、例えば軽水等の他の液体も使用可能である。
【００５９】
本実施形態の核種変換方法を、図１を用いて説明する。
まず、反応装置１０に構造体１３が設置されて、貯留部１１及び重水素低濃度部１２が気密保持される。この時点では、構造体１３に核種変換を施す物質は付着していない。電極１４が構造体１３と離間して対向配置される。
【００６０】
（電着液供給工程）
電着液供給部５０のヒータ５６は、電着液タンク５１内の電着液を所定温度（具体的に、２５〜７５℃）に保持する。
【００６１】
排出部４０のバルブＶ２が閉鎖している。循環部３０のポンプ３４が作動するとともに、再供給配管３５に設置されたバルブＶ１が開放する。
【００６２】
不活性ガス供給用配管５３のバルブＶ１３、乾燥不活性ガス供給用配管５５のバルブＶ２３、及び、電着液供給用配管５２のバルブＶ３が開放する。電着液タンク５１内の電着液が電着液供給用配管５２及び再供給配管３５を通じて貯留部１１に送給される。
【００６３】
電極１４が電着液に浸漬し所定量の電着液が貯留部１１に貯留されると、バルブＶ１，Ｖ３，Ｖ１３，Ｖ２３が閉鎖し、ポンプ３４が停止される。
【００６４】
（電着層形成工程）
電源１５は電極１４に正電圧を印加する。電着液中の水素吸蔵金属が構造体１３の表面に電着し、水素吸蔵金属の電着層が形成される。電着層形成過程で、核種変換を施す物質が電着層内に取り込まれる。
【００６５】
図３〜５は、核種変換物質としてＣｓ（１３３Ｃｓ）、水素吸蔵金属としてＰｄを用いて電着層を形成した結果である。以下に実験条件をまとめる。
電着液：Ｐｄ電着液（ＰＡＬＬＡＤＥＸ  ＡＰＤ−７００、田中貴金属工業（株）製）にＣｓＮＯ３（１３３Ｃｓ）を添加したもの
Ｃｓ／Ｐｄ原子数比：１〜１０００
電流密度：０．１１〜１０ｍＡ／ｃｍ２
電着層厚さ：３０μｍ
電着液温度：４５〜５５℃
構造体：Ｐｄ基板（０．１ｍｍ）上にＣａＯ層（２０ｎｍ）／Ｐｄ層（２０ｎｍ）を交互に積層させたもの、最上層のＰｄ層の膜厚は１０ｎｍ
構造体の電極層形成領域の面積：６．２５ｃｍ２（２．５ｃｍ×２．５ｃｍ）
【００６６】
図３は、Ｃｓ／Ｐｄ原子数比とＣｓ付着量の関係を示すグラフである。図４は、電極１４に付与される電流密度とＣｓ付着量との関係を示すグラフである。図５は、製膜速度とＣｓ付着量との関係を示すグラフである。Ｃｓ付着量は、電着層を酸で溶解させたものを、誘導結合プラズマ質量分析計（ＩＣＰ―ＭＳ）を用いて測定した。
【００６７】
上記条件により、０．０５ｎｍ／ｍｉｎ以上１００ｎｍ／ｍｉｎ以下の製膜速度が得られた。
図３〜５によると、Ｃｓ／Ｐｄ原子数比が高い（相対的にＣｓ濃度が高い）方が電着層内に取り込まれるＣｓ量が多いことが理解できる。電流密度が低い程、また、製膜速度が遅い程、Ｃｓ量が高い傾向が見られた。電着による製膜速度は電流密度が高い程増大する傾向があることが一般的に知られているが、図４，５の結果は上記傾向に反する。これは、Ｃｓの標準電極電位が−２．９２３ｅＶ、Ｐｄの標準電極電位が０．９１５ｅＶである。Ｐｄを電着する条件ではＣｓはイオン化傾向が高く電着しにくいので、Ｐｄ電着層に取り込まれにくいと考えられる。このような傾向は、イオン化傾向が高い金属（卑金属）であるＳｒ，Ｎａ，Ｂａが核種変換を施される物質である場合にもあてはまる。
【００６８】
構造体表面のみに核種変換を施される物質を添加する従来法（例えば、特許文献１）では、濃度０．１ｍｏｌ/ＬのＣｓＮＯ３溶液中で、電圧１Ｖ、電流密度０．２ｍＡ／ｃｍ２で１０秒間電着した場合のＣｓ付着量は０．０１〜０．１μｇ／ｃｍ２程度である。従って、同時電着することにより核種変換を施される物質の付着量を増大させることができる。従来法と比較した場合の付着量、製膜速度、電着の制御性、及び、製膜効率を考慮すると、電流密度は０．１１ｍＡ／ｃｍ２以上１０ｍＡ／ｃｍ２以下、より好ましくは０．１１ｍＡ／ｃｍ２以上１ｍＡ／ｃｍ２以下とする。また製膜速度は０．０５ｎｍ／ｍｉｎ以上１００ｎｍ／ｍｉｎ以下、より好ましくは０．０５ｎｍ／ｍｉｎ以上１ｎｍ／ｍｉｎ以下とする。
【００６９】
（電着液排出工程）
電着層形成終了後、バルブＶ２が開放し、ポンプ３４が起動する。貯留部１１内の電着液が抜出配管３１及び排出部４０を通じて系外に排出される。排出された電着液は回収されて、電着液タンク５１に戻されても良い。
【００７０】
（洗浄工程）
電着液が排出された後、貯留部１１などに残留する電着液を洗い流すために洗浄工程が実施されても良い。
【００７１】
洗浄工程では、バルブＶ２が閉鎖し、バルブＶ１が開放する。次いで、洗浄液供給部９０の不活性ガス供給用配管９１のバルブＶ１７、乾燥不活性ガス供給用配管９３のバルブＶ２７、及び、洗浄液供給用配管９５のバルブＶ７が開放する。洗浄液タンク９４内の洗浄液が洗浄液供給用配管９５及び再供給配管３５を通じて貯留部１１に送給される。洗浄液が貯留部１１及び循環部３０を循環する。
【００７２】
所定時間経過後、バルブＶ１，Ｖ７，Ｖ１７，Ｖ２７が閉鎖するとともにバルブＶ２が開放する。これにより、洗浄液が排出部４０を通じて系外に排出される。
【００７３】
（電解質溶液供給工程）
電着液または洗浄液（洗浄工程を実施した場合）の排出が完了すると、バルブＶ２が閉鎖し、バルブＶ１が開放する。
【００７４】
電解質溶液供給部６０における不活性ガス供給用配管５３のバルブＶ１４、乾燥不活性ガス供給用配管５５のバルブＶ２４、及び、電解質溶液供給用配管６２のバルブＶ４が開放する。電解質溶液タンク６１内の電解質溶液が電解質溶液供給用配管６２を通じて貯留部１１に送給される。
【００７５】
貯留部１１内の電解質溶液は、循環部３０を用いて循環される。この循環の過程で、循環部３０の熱交換器３２で所定温度に加熱される。本実施形態では、貯留部１１内の電解質溶液の温度が２０〜４０℃程度に維持される。
【００７６】
（低濃度化工程）
低濃度化手段が作動する。図１の核種変換システム１では減圧装置１７の真空ポンプ１８が起動し、重水素低濃度部１２内が減圧される。重水素低濃度部１２内の圧力は＜０．１Ｐａであることが好ましい。
【００７７】
低濃度化手段として不活性ガス供給装置を設置した場合、重水素低濃度部１２に不活性ガスが供給され、所定の圧力が維持される。
また、ヒータ２０により構造体１３の重水素低濃度部１２側が７０℃程度に加熱される。
【００７８】
（核種変換工程）
電極１４が電解質溶液に浸漬されると、電源が電極１４に電圧を印加し、電極（陽極）１４と構造体（負極）１３との間に電圧差を発生させる。電圧差は、少なくとも２Ｖ以上である。電圧が印加されることにより、構造体１３の貯留部１１側表面上で重水が電気分解され、重水素（Ｄ２）が発生する。本実施形態では電解質溶液を用いているため、電気分解が促進される。電圧差が２Ｖ未満であると、電気分解反応が十分に進まない。
【００７９】
貯留部１１側表面で重水素濃度が発生し、重水素低濃度部１２が減圧（あるいは不活性ガスで充填）されていると、構造体１３の貯留部１１側の面と重水素低濃度部１２側の面との間に重水素の濃度勾配が生じる。また、ヒータ２０で構造体１３の重水素低濃度部１２側が加熱されることによって、構造体１３の貯留部１１側の面と重水素低濃度部１２側の面との間に温度勾配が生じる。この濃度勾配及び温度勾配により、重水素が重水素低濃度部１２側に流れ、構造体１３を透過する。重水素が透過する際に、電着層内の核種変換を施される物質が別の物質に変換される。例えば、１３３Ｃｓ→１４１Ｐｒ、８８Ｓｒ→９６Ｍｏ、２３Ｎａ→２７Ｎａ→２７Ｍｇ→２７Ａｌ、１３８Ｂａ→１５０Ｓｍなどの核種変換反応が生じる。核種変換を施される物質が放射性である場合も、同様に安定核種に変換される。例えば、１３７Ｃｓ→１５３Ｅｕ、１３４Ｃｓ→１３８Ｌａなどの核種変換反応が生じる。電解質塩が核種変換を施される物質と同じ元素の塩である場合、電解質塩に由来する元素も同様に核種変換される。
【００８０】
ＰｄとＣｓを同時電着した電着層を形成した構造体を用いて核種変換反応を実施した結果を図６に示す。図６の実施例は、以下の条件で作製した。
Ｃｓ／Ｐｄ原子数比：４５０
電着時の電流密度：０．２ｍＡ／ｃｍ２
電着層厚さ：３０μｍ
電着液温度：５０℃
電着によるＣｓ（１３３Ｃｓ）付着量：０．５μｇ／ｃｍ２
構造体：Ｐｄ基板（０．１ｍｍ）上にＣａＯ層（２０ｎｍ）／Ｐｄ層（２０ｎｍ）を交互に積層させたもの、最上層のＰｄ層の膜厚は１０ｎｍ
構造体の重水素透過可能領域の面積（反応面積）：２ｃｍ２（φ１６ｍｍ）
【００８１】
図６の比較例は、構造体表面のみに核種変換を施される物質を添加する従来法（特許文献１）により作製したものである。図６の比較例は、以下の条件で作製した。
電解質（ＣｓＮＯ３）溶液濃度：０．１ｍｏｌ／ｌ
電圧：１Ｖ
電流密度：０．２ｍＡ／ｃｍ２
電着時間：１０秒
Ｃｓ（１３３Ｃｓ）付着量：０．０８μｇ／ｃｍ２
構造体の重水素透過可能領域の面積（反応面積）：２ｃｍ２（φ１６ｍｍ）
【００８２】
核種変換反応は、以下の条件で実施した。
電解質（ＣｓＮＯ３）溶液濃度：０．１ｍｏｌ／ｌ
核種変換反応時の印加電圧：３．５〜３０Ｖ
反応時間：１６８時間
【００８３】
図６に、上記条件で核種変換反応を実施した結果を示す。図６において、縦軸はＰｒ生成量である。Ｐｒ生成量は、ＩＣＰ−ＭＳを用いて分析した。
Ｐｒ生成量は、比較例では１．３×１０−２μｇだった。一方、実施例ではＰｒ生成量が１．２×１０−１μｇであった。このように実施例では核種変換を施される物質の添加量を増大させることができたため、Ｐｒ生成量を増大させることが可能となった。
【００８４】
電気分解及び核種変換反応により、貯留部１１内の重水（電解質溶液）量及び電解質（核種変換を施される物質の塩を用いた場合）が減少し、電解質濃度が変動する。電解質溶液供給部６０はバルブＶ４の開度を調整し、電極１４が電解質溶液に浸漬できる所定の水位を維持するように、電解質溶液タンク６１から電解質溶液を貯留部１１に送給する。
【００８５】
重水供給部６５はバルブＶ５の開度を調整し、電解質溶液タンク６１内の水位が維持されるように所定水量の重水を供給する。電解質溶液供給部６０のヒータ６４は、電解質溶液を所定温度（具体的に、２０〜４０℃）に保持する。重水供給部６５からの重水供給量、電解質溶液温度及び貯留部１１に送給される電解質溶液量を考慮して、電解質溶液タンク６１中の電解質濃度が適切に調整される。
【００８６】
貯留部１１内の電解質濃度は既知の手段によりモニタリングされる。電気分解速度が速く貯留部１１内の電解質濃度が上昇する場合は、重水補充部８０が起動するとともにバルブＶ６が開放し、重水タンク８４から重水を貯留部１１に送給して、貯留部１１内の電解質濃度を調整する。
【００８７】
重水の電気分解で重水素が発生する際、酸素（Ｏ２）が生成する。また、電解質溶液に伴い不活性ガス（Ｎ２等）が貯留部１１に搬送される。貯留部１１内が１気圧（１×１０５Ｐａ）以上になると逆止弁１６が開放し、貯留部１１内からガスが排出される。
【００８８】
電着層中の核種変換を施される物質の変換が完了するとき、核種変換工程が終了する。核種変換の完了は、図３〜５に例示されるように電着条件から核種変換を施される物質の付着量と、核種変換速度とを予め取得しておき、核種変換を施される物質が全て変換できる時間を算出して求めることができる。核種変換を施される物質が放射性物質（例えば１３７Ｃｓ，１３４Ｃｓ）である場合は、核種変換工程中にＧｅ計測器を用いて貯留部１１側の構造体１３表面の放射能量の測定を行い、放射能量が計測限界以下となった時点が核種変換工程の終了時と判断することができる。
【００８９】
（電着層剥離工程）
核種変換工程終了後、バルブＶ４，Ｖ５，Ｖ１４，Ｖ２４が閉鎖するとともに電解質溶液供給部６０が停止して、電解質溶液の送給が停止される。重水補充部８０が起動していた場合は、バルブＶ６が閉鎖するとともに重水補充部８０が停止する。
【００９０】
電源１５は、電極１４に電着層形成工程とは逆の負電圧を印加する。電着層が構造体１３から電解質溶液中に溶出して、構造体１３から剥離する。電流密度と製膜速度（剥離速度と同等）との関係を予め取得しておけば、電着層のみが剥離する時間を得ることができる。従って、電着層剥離工程は時間制御が可能である。
【００９１】
所定時間経過後、電源１５は電極への電圧印加を停止する。バルブＶ１が閉鎖するとともにバルブＶ２が開放する。貯留部１１内の溶出成分を含む電解質溶液は、貯留部１１から排出配管４１及び排出部４０を通じて核種変換システム１の系外に排出される。
【００９２】
本実施形態の核種変換方法では、構造体１３を交換することなく、電着液供給工程〜電着層剥離工程まで繰り返し実施される。電着層剥離工程と電着液供給工程との間に、上述した洗浄工程を実施することができる。
【００９３】
第１実施形態の説明では、洗浄液供給部９０と重水補充部８０とを併用しているが、洗浄液供給部９０と重水補充部８０とは同じ構成であるので、本実施形態ではいずれか一方のみが設置されても良い。
【００９４】
＜第２実施形態＞
図７は本発明の第２実施形態に係る核種変換システムの概略図である。図７において図１と同じ構成には同じ符号を付す。
【００９５】
第２実施形態に係る核種変換システム１０１は、複数の反応装置１１０−１〜１１０−ｎ（ｎは２以上の整数、図７の場合はｎ＝３）が設置される。反応装置１１０−１〜１１０−ｎは液体の流れ方向に直列に連結されている。循環部３０は最下流の反応装置１１０−ｎと最上流の反応装置１１０−１とを連絡する。構造体１３は電源１５に接続する。
【００９６】
電解質溶液供給部６０、重水補充部８０及び電着液供給部５０は循環部３０に接続する。図７の核種変換システム１０１では洗浄液供給部が省略されており、重水補充部８０が洗浄液供給部を兼ねている。各反応装置１１０−１〜１１０−ｎの重水素低濃度部１２は減圧装置１１７に連絡する。各重水素低濃度部１２に接続された排気配管１１９は、真空ポンプ１８の上流側で合流する。
【００９７】
核種変換システム１０１では、第１実施形態で説明したように、電着液供給工程〜電着層剥離工程が実施される。
【００９８】
第２実施形態の構成では、１つのシステムで複数の構造体に電着層を形成し、核種変換反応を実施できるので、処理効率を高めることができる。
【００９９】
＜第３実施形態＞
図８は本発明の第３実施形態に係る核種変換システムの概略図である。図８において図１と同じ構成には同じ符号を付す。
【０１００】
第３実施形態に係る核種変換システム２０１は、複数の反応装置２１０−１〜２１０−１−ｎ（ｎは２以上の整数、図８ではｎ＝３）が設置される。反応装置２１０−１〜２１０−ｎは液体の流れ方向に並列に連結されている。循環部２３０の再供給配管２３５及び抜出配管２３１は分岐し、それぞれが反応装置２１０−１〜２１０−ｎに連結する。
【０１０１】
電解質溶液供給部６０、重水補充部８０及び電着液供給部５０は循環部２３０の再循環配管２３５に接続する。本実施形態においても、洗浄液供給部が省略されており、重水補充部８０が洗浄液供給部を兼ねている。
【０１０２】
図８では省略されているが、各反応装置２１０−１〜２１０−ｎの重水素低濃度部１２は、第２実施形態と同様にして減圧装置に連絡する。電極１４及び構造体１３は電源に接続する。
【０１０３】
核種変換システム２０１では、第１実施形態で説明したように、電着液供給工程〜電着層剥離工程が実施される。
【０１０４】
第３実施形態の構成では、１つのシステムで複数の構造体に電着層を形成し、核種変換反応を実施できるので、処理効率を高めることができる。第３実施形態の核種変換システム２０１では、直列接続された第２実施形態と比較して、各反応装置２１０−１〜２１０−ｎに送給される電解質溶液の濃度を略均一化できるため、運転条件の設定が容易である。
【符号の説明】
【０１０５】
１，１０１，２０１  核種変換システム
１０，１１０，２１０  反応装置
１１  貯留部
１２  重水素低濃度部
１３  構造体
１４  電極
１５  電源
１６  逆止弁
１７，１１７  減圧装置
１８  真空ポンプ
１９，１１９  排気配管
２０  ヒータ
２１  基板
２２  第１層
２３  第２層
２４  積層体
３０，２３０  循環部
３１，２３１  抜出配管
３２  熱交換器
３３  フィルタ
３４  ポンプ
３５，２３５  再供給配管
４０  排出部
４１  排出配管
５０  電着液供給部
５１  電着液タンク
５２  電着液供給用配管
５３，６６，７２，８１，９１  不活性ガス供給用配管
５４，６７，７３，８２，９２  除湿装置
５５，６８，７４，８３，９３  乾燥不活性ガス供給用配管
５６，６４  ヒータ
６０  電解質溶液供給部
６１  電解質溶液タンク
６２  電解質溶液供給用配管
６３  電解質塩
６５  重水供給部
６９，８４  重水タンク
７０  重水供給用配管
７１  不活性ガス供給部
８０  重水補充部
８５  重水補充用配管
９０  洗浄液供給部
９４  洗浄液タンク
９５  洗浄液供給用配管
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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