(57)【要約】【課題】高レベル放射性廃液からルテニウムを二酸化ルテニウムとして確実に回収除去し、ガラス溶融炉の安定運転を図ることができ且つ二酸化ルテニウムの処理を問題なく行い得る高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置を提供する。【解決手段】ルテニウムを含む高レベル放射性廃液５を酸化剤としてのオゾンと酸化反応させて四酸化ルテニウムを生成分離する反応・追出分離工程Ｐ１と、反応・追出分離工程Ｐ１で生成分離された四酸化ルテニウムを含む排ガスに加熱・分離操作を施して二酸化ルテニウムを生成分離する加熱・分離工程Ｐ２と、加熱・分離工程Ｐ２で生成分離された二酸化ルテニウムを回収する処理工程ＰＭとを行う。【選択図】図１
2015190892.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ルテニウムを含む高レベル放射性廃液を溶融ガラスに混入してキャニスタに充填するガラス溶融炉を備えた高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法であって、
前記ルテニウムを含む高レベル放射性廃液を加熱条件下において酸化反応させて該高レベル放射性廃液から四酸化ルテニウムを生成分離する反応・追出分離工程と、
該反応・追出分離工程で生成分離された四酸化ルテニウムを含む排ガスを加熱して二酸化ルテニウムを生成した後に、分離操作を施して二酸化ルテニウムを排ガスより生成分離する加熱・分離工程と、
該加熱・分離工程で生成分離された二酸化ルテニウムを処理する処理工程と
を行うことを特徴とする高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法。
【請求項２】
前記処理工程は、前記反応・追出分離工程で四酸化ルテニウムが分離された高レベル放射性廃液を前記ガラス溶融炉で溶融ガラスに混入するガラス溶融工程に対し、前記二酸化ルテニウムを供給することによって行われる請求項１記載の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法。
【請求項３】
前記処理工程は、前記反応・追出分離工程で四酸化ルテニウムが分離された高レベル放射性廃液を前記ガラス溶融炉で溶融ガラスに混入するガラス溶融工程の後に、前記溶融ガラスをキャニスタに充填する充填工程に対し、前記二酸化ルテニウムを供給することによって行われる請求項１記載の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法。
【請求項４】
前記処理工程は、前記二酸化ルテニウムを保管用キャニスタに充填することによって行われる請求項１記載の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法。
【請求項５】
ルテニウムを含む高レベル放射性廃液を溶融ガラスに混入してキャニスタに充填するガラス溶融炉を備えた高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理装置であって、
前記ルテニウムを含む高レベル放射性廃液を加熱条件下において酸化反応させて四酸化ルテニウムを生成分離し、該四酸化ルテニウムを含む排ガスに加熱・分離操作を施すことで生成分離される二酸化ルテニウムを処理する二酸化ルテニウム導入ラインを備えたことを特徴とする高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理装置。
【請求項６】
前記二酸化ルテニウム導入ラインは前記ガラス溶融炉に接続される請求項５記載の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理装置。
【請求項７】
前記二酸化ルテニウム導入ラインは前記キャニスタに接続される請求項５記載の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理装置。
【請求項８】
前記二酸化ルテニウム導入ラインは保管用キャニスタに接続される請求項５記載の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
一般に、原子力施設において発生する被処理液としての高レベル放射性廃液は、高レベル放射性廃液ガラス固化施設のガラス溶融炉により溶融されたガラスと混合され、ガラス固化体として処理された後、放射性廃棄物保管施設に保管される。
【０００３】
前記ガラス溶融炉においては、溶融炉本体の投入口から高レベル放射性廃液及び原料ガラスを投入し、先ず、主電極間に電流を流すことでその間の溶融ガラスのジュール熱によりその表層部付近の高レベル放射性廃液及び原料ガラスを充分に溶かし合わせる。続いて、主電極と底部電極との間に電流を流してジュール熱により底部電極上部のガラスを加熱した後、その流下孔から延びる流下ノズルを、ノズル用高周波誘導加熱コイルへ通電を行うことにより加熱してその内部に詰まっている固化ガラスを溶かして下方へ抜き出す。これにより、溶融炉本体内の溶融ガラスをその下部にセットしたキャニスタ内に流下させ、ガラス固化体として密閉収容するようになっている。
【０００４】
ここで、高レベル放射性廃液に含まれる金属元素のうち、白金族元素のルテニウム（Ｒｕ）は、溶融ガラスに溶解せずに浮遊し、次第にガラス溶融炉の底に沈降して堆積する。そして、堆積したルテニウムは溶融ガラスよりも電気抵抗が小さいことから、電極から供給される電流が堆積したルテニウムに流れてしまい、ガラス溶融炉内の溶融ガラスに流れる電流が小さくなって溶融ガラスの加熱性能を低下させていた。又、堆積したルテニウムは、針状結晶となって溶融ガラスの粘性を高め、流下ノズルからキャニスタへの安定した溶融ガラスの排出を妨げる等、ガラス溶融炉の運転に悪影響を与えていた。よって、高レベル放射性廃液中のルテニウムは、ガラス溶融炉内へ投入される前に除去されていることが好ましい。
【０００５】
このように、前記高レベル放射性廃液をガラス溶融炉へ投入する前に、該高レベル放射性廃液からルテニウムを回収除去してガラス溶融炉の安定運転を図るための方法と関連する一般的技術水準を示すものとしては、例えば、特許文献１がある。
【０００６】
又、高レベル放射性廃液からルテニウムを除去する方法としては、酸化剤としてのオゾン（Ｏ３）によって高レベル放射性廃液中のルテニウムを揮発性の強い四酸化ルテニウム（ＲｕＯ４）に酸化させ、導入したオゾンを含む空気と共に四酸化ルテニウムを揮発させた後に吸収液で回収する方法が知られている（例えば、非特許文献１参照）。
【０００７】
更に又、前記四酸化ルテニウムは加熱すると、粒子状の二酸化ルテニウム（ＲｕＯ２）となることから、排ガス処理系に加熱装置を設け、該加熱装置で排ガスを加熱して気体状の四酸化ルテニウムを粒子状の二酸化ルテニウムに変換し、該二酸化ルテニウムを排ガス処理系における既設の吸収塔や集塵機にて確実に回収除去することが提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開昭６３−２４３２３２号公報
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】石川島播磨技報  平成元年9月  第29巻  第5号  P.332〜336
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
前述の如く、気体状の四酸化ルテニウムを加熱することで粒子状の二酸化ルテニウムとすれば、その回収除去が行いやすくなることは確かである。
【００１１】
しかしながら、回収された二酸化ルテニウムは単一物質として純粋に揮発分離されることから、他の物質が混入する可能性は低いが、ルテニウムそのものは放射性物質であるために、その処理をどのように行うかが大きな問題となっていた。
【００１２】
本発明は、上記従来の問題点に鑑みてなしたもので、高レベル放射性廃液からルテニウムを二酸化ルテニウムとして確実に回収除去し、ガラス溶融炉の安定運転を図ることができ且つ二酸化ルテニウムの処理を問題なく行い得る高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明は、ルテニウムを含む高レベル放射性廃液を溶融ガラスに混入してキャニスタに充填するガラス溶融炉を備えた高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法であって、
前記ルテニウムを含む高レベル放射性廃液を加熱条件下において酸化反応させて該高レベル放射性廃液から四酸化ルテニウムを生成分離する反応・追出分離工程と、
該反応・追出分離工程で生成分離された四酸化ルテニウムを含む排ガスを加熱して二酸化ルテニウムを生成した後に、分離操作を施して二酸化ルテニウムを排ガスより生成分離する加熱・分離工程と、
該加熱・分離工程で生成分離された二酸化ルテニウムを処理する処理工程と
を行うことを特徴とする高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法にかかるものである。
【００１４】
前記高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法において、前記処理工程は、前記反応・追出分離工程で四酸化ルテニウムが分離された高レベル放射性廃液を前記ガラス溶融炉で溶融ガラスに混入するガラス溶融工程に対し、前記二酸化ルテニウムを供給することによって行われるようにすることが好ましい。
【００１５】
又、高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法において、前記処理工程は、前記反応・追出分離工程で四酸化ルテニウムが分離された高レベル放射性廃液を前記ガラス溶融炉で溶融ガラスに混入するガラス溶融工程の後に、前記溶融ガラスをキャニスタに充填する充填工程に対し、前記二酸化ルテニウムを供給することによって行われるようにすることもできる。
【００１６】
更に又、高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法において、前記処理工程は、前記二酸化ルテニウムを保管用キャニスタに充填することによって行われるようにすることもできる。
【００１７】
一方、本発明は、ルテニウムを含む高レベル放射性廃液を溶融ガラスに混入してキャニスタに充填するガラス溶融炉を備えた高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理装置であって、
前記ルテニウムを含む高レベル放射性廃液を加熱条件下において酸化反応させて四酸化ルテニウムを生成分離し、該四酸化ルテニウムを含む排ガスに加熱・分離操作を施すことで生成分離される二酸化ルテニウムを処理する二酸化ルテニウム導入ラインを備えたことを特徴とする高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理装置にかかるものである。
【００１８】
前記高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理装置において、前記二酸化ルテニウム導入ラインは前記ガラス溶融炉に接続されるようにすることが好ましい。
【００１９】
又、前記高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理装置において、前記二酸化ルテニウム導入ラインは前記キャニスタに接続されるようにすることもできる。
【００２０】
更に又、前記高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理装置において、前記二酸化ルテニウム導入ラインは保管用キャニスタに接続されるようにすることもできる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置によれば、高レベル放射性廃液からルテニウムを二酸化ルテニウムとして確実に回収除去し、ガラス溶融炉の安定運転を図ることができ且つ二酸化ルテニウムの処理を問題なく行い得るという優れた効果を奏し得る。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置の第一実施例を示す工程図である。
【図２】本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置の第一実施例を示す概要構成図である。
【図３】本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置の第二実施例を示す工程図である。
【図４】本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置の第二実施例を示す概要構成図である。
【図５】本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置の第三実施例を示す工程図である。
【図６】本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置の第三実施例を示す概要構成図である。
【図７】本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置の参考例を示す概要構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明の実施の形態を添付図面を参照して説明する。
【００２４】
図１及び図２は本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置の第一実施例であって、ルテニウムを含む高レベル放射性廃液５を酸化剤としてのオゾンと加熱条件下において酸化反応させて該高レベル放射性廃液から四酸化ルテニウムを生成分離する反応・追出分離工程Ｐ１と、該反応・追出分離工程Ｐ１で生成分離された四酸化ルテニウムを含む排ガスを加熱して粒子状の二酸化ルテニウムを生成し、集塵器等により二酸化ルテニウムを排ガスより分離する加熱・分離工程Ｐ２と、該加熱・分離工程Ｐ２で生成分離された二酸化ルテニウムを処理する処理工程ＰＭとを行うようにしたものである。
【００２５】
本第一実施例の場合、前記処理工程ＰＭは、前記反応・追出分離工程Ｐ１で四酸化ルテニウムが分離された高レベル放射性廃液５をガラス溶融炉１（図２参照）で溶融ガラスに混入するガラス溶融工程Ｐ３に対し、後述する二酸化ルテニウム導入ライン１４（図２参照）から前記二酸化ルテニウムを供給することによって行われるようにしてある。因みに、ガラス溶融炉１は、基本的に高レベル放射性廃液５と原料ガラス６を供給することにより特別に混合しなくても、白金族等の分離成分以外は、ガラス溶融炉１内部で均一に混合されるものであり、前記二酸化ルテニウムを供給した後、特別な混合処理を行う必要はない。
【００２６】
尚、前記ガラス溶融工程Ｐ３で高レベル放射性廃液５及び二酸化ルテニウムが混入された溶融ガラスは、充填工程Ｐ４においてキャニスタ１１（図２参照）に充填されるようになっている。
【００２７】
本第一実施例におけるガラス溶融炉１は、図２に示す如く、内部に溶融空間１ａが形成されるよう耐火レンガ等の耐火物２で構築され且つ外周が金属のケーシング３で覆われた溶融炉本体４を備えている。該溶融炉本体４の上部天井壁には、被処理液としての高レベル放射性廃液５及びガラスビーズのような原料ガラス６が投入される投入口７を設けてある。前記溶融炉本体４の内壁の上下方向中間部には、相互間での通電により溶融空間１ａ内の原料ガラス６を加熱し溶融させる主電極８を対向配置すると共に、前記溶融炉本体４内の四角錐状に窄まる形状とした底部の下端に、前記主電極８との間での通電により溶融空間１ａ内底部のガラスを加熱し溶融させる底部電極９を配置してある。該底部電極９に穿設された流下孔１０には、高レベル放射性廃液５が混入された溶融ガラスをキャニスタ１１へ注入するための流下ノズル１２を接続するように設け、該流下ノズル１２の外周部には、ノズル用高周波誘導加熱コイル１３を配置してある。前記ガラス溶融炉１においては、溶融炉本体４の投入口７から高レベル放射性廃液５及び原料ガラス６を投入し、先ず、主電極８間に電流を流すことでその間の溶融ガラスのジュール熱によりその表層部付近の高レベル放射性廃液５及び原料ガラス６を充分に溶かし合わせる。続いて、主電極８と底部電極９との間に電流を流してジュール熱により底部電極９上部のガラスを加熱した後、その流下孔１０から延びる流下ノズル１２を、ノズル用高周波誘導加熱コイル１３へ通電を行うことにより加熱してその内部に詰まっている固化ガラスを溶かして下方へ抜き出す。これにより、溶融炉本体４内の溶融ガラスをその下部にセットしたキャニスタ１１内に流下させ、ガラス固化体として密閉収容するようになっている。
【００２８】
そして、前記加熱・分離工程Ｐ２において四酸化ルテニウムを含む排ガスを加熱して生成分離される二酸化ルテニウムは、図２に示す如く、前記ガラス溶融炉１における高レベル放射性廃液５の供給ラインに接続される二酸化ルテニウム導入ライン１４から該ガラス溶融炉１へ導くようにしてある。尚、二酸化ルテニウムを直接、ガラス溶融炉１の溶融空間１ａに供給することも可能である。
【００２９】
次に、上記第一実施例の作用を説明する。
【００３０】
先ず、反応・追出分離工程Ｐ１でルテニウムを含む高レベル放射性廃液５が酸化剤としてのオゾンと加熱条件下において酸化反応して四酸化ルテニウムが生成され、高レベル放射性廃液５から排ガスへ分離される。
【００３１】
前記反応・追出分離工程Ｐ１で生成分離された四酸化ルテニウムを含む排ガスは、加熱・分離工程Ｐ２で加熱・分離操作により二酸化ルテニウムが生成分離される。尚、前記加熱・分離工程Ｐ２で二酸化ルテニウムが分離された排ガスは、図示していない排ガス処理工程へ導かれて処理されるようになっている。
【００３２】
ここで、前記反応・追出分離工程Ｐ１で四酸化ルテニウムが分離された高レベル放射性廃液５は、ガラス溶融工程Ｐ３においてガラス溶融炉１（図２参照）で溶融ガラスに混入されるが、前記加熱・分離工程Ｐ２で生成分離された二酸化ルテニウムは、処理工程ＰＭとして二酸化ルテニウム導入ライン１４から前記高レベル放射性廃液５の供給ラインを経由してガラス溶融炉１へ導かれ、ガラス溶融工程Ｐ３において前記溶融ガラスに混合される。
【００３３】
この後、前記ガラス溶融工程Ｐ３で高レベル放射性廃液５及び二酸化ルテニウムが混入された溶融ガラスは、充填工程Ｐ４においてキャニスタ１１（図２参照）に充填され、ガラス固化体として密閉収容される。
【００３４】
高レベル放射性廃液５に含まれるルテニウムは、そのまま処理をしないでガラス溶融炉１に供給すると、ガラス中で針状結晶として析出し、ガラス溶融炉１内で特殊な挙動を取り、溶融ガラスの粘度を上昇させ、流下ノズル１２からの抜き出しを阻害したり、或いは、ガラス溶融炉１の内壁に付着堆積し、前記主電極８と底部電極９との間に流す電流をショートパスさせて、通電異常を引き起こしたりする。しかしながら、前記加熱・分離工程Ｐ２で生成分離される二酸化ルテニウムは溶融ガラスに混合させても、針状結晶ではなく溶融ガラス中に存在することが確認されている。このため、回収される二酸化ルテニウムを二酸化ルテニウム導入ライン１４から前記ガラス溶融炉１へ導いたとしても、ガラス溶融炉１内で特殊な挙動を取らず、溶融ガラスの粘度を上昇させることもなく、流下ノズル１２からの抜き出しを阻害しない。しかも、二酸化ルテニウムは、ガラス溶融炉１の内壁に付着堆積しにくいため、前記主電極８と底部電極９との間に流す電流をショートパスさせて、通電異常を引き起こす可能性が減少する。
【００３５】
更に、回収された二酸化ルテニウムは、ほとんど汚染がないものと推定されるが、万一汚染されていた場合も、ガラス溶融工程Ｐ３において前記高レベル放射性廃液５及び溶融ガラスに混合された後、最終的に充填工程Ｐ４においてキャニスタ１１に充填され、ガラス固化体として密閉収容されるため、その処理が問題なく行われることとなる。
【００３６】
こうして、高レベル放射性廃液５からルテニウムを二酸化ルテニウムとして確実に回収除去し、ガラス溶融炉１の安定運転を図ることができ且つ二酸化ルテニウムの処理を問題なく行い得る。
【００３７】
図３及び図４は本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置の第二実施例であって、図中、図１及び図２と同一の符号を付した部分は同一物を表わしており、基本的な構成は図１及び図２に示す第一実施例と同様であるが、本第二実施例の特徴とするところは、図３及び図４に示す如く、前記反応・追出分離工程Ｐ１で四酸化ルテニウムが生成分離された高レベル放射性廃液５を前記ガラス溶融炉１で溶融ガラスに混入するガラス溶融工程Ｐ３の後に、前記溶融ガラスをキャニスタ１１に充填する充填工程Ｐ４に対し、前記加熱・分離工程Ｐ２で生成分離された二酸化ルテニウムを供給することによって処理工程ＰＭが行われるようにした点にある。
【００３８】
そして、前記加熱・分離工程Ｐ２において四酸化ルテニウムを含む排ガスを加熱して生成分離される二酸化ルテニウムは、図４に示す如く、前記キャニスタ１１に接続される二酸化ルテニウム導入ライン１４´から該キャニスタ１１へ導き、この後、該キャニスタ１１をガラス溶融炉１の流下ノズル１２の下に移動させ、該流下ノズル１２から溶融ガラスをキャニスタ１１に充填し、ガラス固化体として密閉収容するようにしてある。
【００３９】
次に、上記第二実施例の作用を説明する。
【００４０】
先ず、反応・追出分離工程Ｐ１でルテニウムを含む高レベル放射性廃液５が酸化剤としてのオゾンと加熱下において酸化反応して四酸化ルテニウムが生成分離される。
【００４１】
前記反応・追出分離工程Ｐ１で生成分離された四酸化ルテニウムを含む排ガスからは、加熱・分離工程Ｐ２で加熱・分離操作が施されることで二酸化ルテニウムが生成分離される。尚、前記加熱・分離工程Ｐ２で二酸化ルテニウムが分離された排ガスは、図示していない排ガス処理工程へ導かれて処理されるようになっている。
【００４２】
ここで、前記反応・追出分離工程Ｐ１で四酸化ルテニウムが生成分離された高レベル放射性廃液５は、ガラス溶融工程Ｐ３においてガラス溶融炉１（図４参照）で溶融ガラスに混入され、溶融ガラスは、充填工程Ｐ４においてキャニスタ１１（図４参照）に充填されるが、前記加熱・分離工程Ｐ２で生成分離された二酸化ルテニウムは、処理工程ＰＭとして二酸化ルテニウム導入ライン１４´から前記キャニスタ１１へ導かれ、充填工程４において前記溶融ガラスが混合され、ガラス固化体として密閉収容される。
【００４３】
本第二実施例のように、二酸化ルテニウムを二酸化ルテニウム導入ライン１４´から前記キャニスタ１１へ導くようにすれば、ルテニウムがガラス溶融炉１に入らないため、針状結晶として析出してガラス溶融炉１内で特殊な挙動を取ることが避けられ、溶融ガラスの粘度を上昇させることもなく、流下ノズル１２からの抜き出しを阻害しない。しかも、針状結晶として析出したルテニウムがガラス溶融炉１の内壁に付着堆積することもなく、該ルテニウムが前記主電極８と底部電極９との間に流す電流をショートパスさせて、通電異常を引き起こしたりする心配もない。
【００４４】
更に、回収された二酸化ルテニウムは、ほとんど汚染がないものと推定されるが、万一汚染されていた場合も、充填工程Ｐ４においてキャニスタ１１に充填され、ガラス固化体として密閉収容されるため、その処理が問題なく行われることとなる。
【００４５】
こうして、本第二実施例においても、第一実施例と同様に、高レベル放射性廃液５からルテニウムを二酸化ルテニウムとして確実に回収除去し、ガラス溶融炉１の安定運転を図ることができ且つ二酸化ルテニウムの処理を問題なく行い得る。
【００４６】
図５及び図６は本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置の第三実施例であって、図中、図１及び図２、並びに図３及び図４と同一の符号を付した部分は同一物を表わしており、基本的な構成は図１及び図２に示す第一実施例、並びに図３及び図４に示す第二実施例と同様であるが、本第三実施例の特徴とするところは、図５及び図６に示す如く、前記加熱・分離工程Ｐ２で生成分離された二酸化ルテニウムを保管用キャニスタ１１´に直接供給し充填することによって処理工程ＰＭが行われるようにした点にある。
【００４７】
そして、前記加熱・分離工程Ｐ２において四酸化ルテニウムを含む排ガスより生成分離される二酸化ルテニウムは、図６に示す如く、前記保管用キャニスタ１１´に接続される二酸化ルテニウム導入ライン１４″から該保管用キャニスタ１１´へ導くようにしてある。
【００４８】
次に、上記第三実施例の作用を説明する。
【００４９】
先ず、反応・追出分離工程Ｐ１でルテニウムを含む高レベル放射性廃液５が酸化剤としてのオゾンと加熱条件下において酸化反応して四酸化ルテニウムが生成分離される。
【００５０】
前記反応・追出分離工程Ｐ１で生成分離された四酸化ルテニウムを含む排ガスは、加熱・分離工程Ｐ２で加熱・分離操作が施され、二酸化ルテニウムが生成分離される。尚、前記加熱・分離工程Ｐ２で二酸化ルテニウムが生成分離された排ガスは、図示していない排ガス処理工程へ導かれて処理されるようになっている。
【００５１】
ここで、前記反応・追出分離工程Ｐ１で四酸化ルテニウムが分離された高レベル放射性廃液５は、ガラス溶融工程Ｐ３においてガラス溶融炉１（図６参照）で溶融ガラスに混入され、溶融ガラスは、充填工程Ｐ４においてキャニスタ１１（図６参照）に充填されるが、前記加熱・分離工程Ｐ２で生成分離された二酸化ルテニウムは、処理工程ＰＭとして二酸化ルテニウム導入ライン１４″から前記保管用キャニスタ１１´へ導かれ、適量になった時点でふた溶接等を実施して保管される。
【００５２】
本第三実施例のように、二酸化ルテニウムを二酸化ルテニウム導入ライン１４″から前記保管用キャニスタ１１´へ導くようにすれば、ルテニウムがガラス溶融炉１に入らないため、針状結晶として析出してガラス溶融炉１内で特殊な挙動を取ることが避けられ、溶融ガラスの粘度を上昇させることもなく、流下ノズル１２からの抜き出しを阻害しない。しかも、針状結晶として析出したルテニウムがガラス溶融炉１の内壁に付着堆積することもなく、該ルテニウムが前記主電極８と底部電極９との間に流す電流をショートパスさせて、通電異常を引き起こしたりする心配もない。
【００５３】
更に、回収された二酸化ルテニウムは、ほとんど汚染がないものと推定されるが、万一汚染されていた場合も、処理工程ＰＭにおいて保管用キャニスタ１１´に充填され、密閉収容されるため、その処理が問題なく行われることとなる。この場合、ルテニウムの減衰を待って有用金属として活用することもできる。
【００５４】
こうして、本第三実施例においても、第一実施例、第二実施例と同様に、高レベル放射性廃液５からルテニウムを二酸化ルテニウムとして確実に回収除去し、ガラス溶融炉１の安定運転を図ることができ且つ二酸化ルテニウムの処理を問題なく行い得る。
【００５５】
尚、本発明の高レベル放射性廃液ガラス固化設備のルテニウム処理方法及び装置は、上述の実施例にのみ限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることは勿論である。
【００５６】
例えば、図７の参考例に示す如く、供給される高レベル放射性廃液５と原料ガラス６を混合、仮焼する仮焼装置１５と、該仮焼装置１５で仮焼された仮焼物１６を高周波加熱により加熱する金属溶融炉１´とを備えた高レベル放射性廃液ガラス固化設備に対しても、本発明のルテニウム処理は有効であり、適用することが可能である。つまり、前述の実施例と同様、反応・追出分離工程Ｐ１でルテニウムを含む高レベル放射性廃液５を酸化剤としてのオゾンと加熱処理により酸化反応させて四酸化ルテニウムを生成分離し、該四酸化ルテニウムを含む排ガスを加熱・分離工程Ｐ２で加熱・分離操作により二酸化ルテニウムを生成分離し、該二酸化ルテニウムを、金属溶融炉１´に送りこまれる仮焼物１６に加えて、該金属溶融炉１´の中で溶融処理し、キャニスタ１１に充填することができる。又、図４に示す例と同様、回収した二酸化ルテニウムを先に入れたキャニスタ１１に、溶融ガラスを流下させることもできる。更に又、図６に示す例と同様、回収した二酸化ルテニウムを保管用キャニスタ１１´に入れて保管することもできる。
【符号の説明】
【００５７】
１    ガラス溶融炉
５    高レベル放射性廃液
６    原料ガラス
１１    キャニスタ
１１´  保管用キャニスタ
１２    流下ノズル
１４    二酸化ルテニウム導入ライン
１４´  二酸化ルテニウム導入ライン
１４″  二酸化ルテニウム導入ライン
Ｐ１    反応・追出分離工程
Ｐ２    加熱・分離工程
Ｐ３    ガラス溶融工程
Ｐ４    充填工程
ＰＭ    処理工程
【図１】
2015190892.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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