(57)【要約】【課題】ガスケットによるシール信頼性に優れた燃料電池スタック及びその製造方法を提供する。【解決手段】膜電極接合体１１の両面にガスケット１８，１９を介してセパレータ１４を設けた単電池１を、複数積層してなる燃料電池スタック２１の製造方法において、両面のそれぞれに第１嵌合部１４６が形成された複数のセパレータ１４と、前記第１嵌合部に嵌合する第２嵌合部を有する複数のガスケット１８と、電解質膜と触媒層を含む複数の膜電極接合体１１と、を準備する工程と、一つのセパレータ１４の一方面の第１嵌合部に一つのガスケットの第２嵌合部を嵌合して仮固定又は本固定する工程と、前記一つのセパレータの一方面に一つの膜電極接合体を仮固定又は本固定する工程と、前記一つのセパレータの他方面の第１嵌合部に他の一つのガスケットの第２嵌合部を嵌合して仮固定又は本固定する工程と、以上の工程を複数回行うことにより得られた複数の電池サブアッセンブリ２１を積層する工程と、を備える。【選択図】  図２Ｄ
2015106477.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
膜電極接合体の両面にガスケットを介してセパレータを設けた単電池を、複数積層してなる燃料電池スタックの製造方法において、
両面のそれぞれに第１嵌合部が形成された複数のセパレータと、前記第１嵌合部に嵌合する第２嵌合部を有する複数のガスケットと、電解質膜と触媒層を含む複数の膜電極接合体と、を準備する工程と、
一つのセパレータの一方面の第１嵌合部に一つのガスケットの第２嵌合部を嵌合して仮固定又は本固定する工程と、
前記一つのセパレータの一方面に一つの膜電極接合体を仮固定又は本固定する工程と、
前記一つのセパレータの他方面の第１嵌合部に他の一つのガスケットの第２嵌合部を嵌合して仮固定又は本固定する工程と、
以上の工程を複数回行うことにより得られた複数の電池サブアッセンブリを積層する工程と、を備える燃料電池スタックの製造方法。
【請求項２】
一つのセパレータ、前記セパレータの両面のそれぞれに接着されたガスケット及び前記セパレータの一方の面に接着された膜電極接合体を単位とする電池サブアッセンブリを、複数積層してなる燃料電池スタックにおいて、
一つの電池サブアッセンブリとこれに隣接する電池サブアッセンブリは、非接着で積層されている燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池スタック及びその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
電解質膜と触媒層を含む膜電極接合体が、ガスケットを介してバイポーラプレート（セパレータ）に挟まれてなる燃料電池セルにおいて、バイポーラプレートに形成された突起をガスケットに形成された凹溝に嵌め込むことにより、燃料電池の内部と外部との間のシール性を高めたものが知られている（特許文献１の［００４０］）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００９−５１０６６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記従来技術では、複数の燃料電池セルを積層して電池スタックを組み立てる場合に、バイポーラプレートの突起とガスケットの凹溝とを嵌め込む作業が容易でない。特に、電池スタックの構成部品である膜電極接合体、ガスケット、バイポーラプレートをこの順序で積み重ねてゆくと、バイポーラプレートよりガスケットの方が柔らかい材料で構成されているため、バイポーラプレートの突起をガスケットの凹溝に嵌め込みつつガスケットに対してバイポーラプレートを重ねる作業が困難であり、バイポーラプレートの突起とガスケットの凹溝との嵌め込みが不確実となって電池のシール性が確保できないという問題があった。
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は、ガスケットによるシール信頼性に優れた燃料電池スタック及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、膜電極接合体の両面にガスケットを介してセパレータを設けた単電池を、複数積層してなる燃料電池スタックの製造方法において、
両面のそれぞれに第１嵌合部が形成された複数のセパレータと、前記第１嵌合部に嵌合する第２嵌合部を有する複数のガスケットと、電解質膜と触媒層を含む複数の膜電極接合体と、を準備する工程と、
一つのセパレータの一方面の第１嵌合部に一つのガスケットの第２嵌合部を嵌合して仮固定又は本固定する工程と、
前記一つのセパレータの一方面に一つの膜電極接合体を仮固定又は本固定する工程と、
前記一つのセパレータの他方面の第１嵌合部に他の一つのガスケットの第２嵌合部を嵌合して仮固定又は本固定する工程と、
以上の工程を複数回行うことにより得られた複数の電池サブアッセンブリを積層する工程と、を備えることを特徴とし、この燃料電池スタックの製造方法によって上記課題を解決する。
【０００７】
また本発明は、一つのセパレータ、前記セパレータの両面のそれぞれに接着されたガスケット及び前記セパレータの一方の面に接着された膜電極接合体を単位とする電池サブアッセンブリを、複数積層してなる燃料電池スタックにおいて、
一つの電池サブアッセンブリとこれに隣接する電池サブアッセンブリは、非接着で積層されていることを特徴とし、この燃料電池スタックによって上記課題を解決する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、一つのセパレータ、一つの膜電極接合体及び二つのガスケットからなる電池サブアッセンブリを予め組み立てるので、一つのセパレータの両面それぞれの第１嵌合部に、二つのガスケットの第２嵌合部をそれぞれ嵌合して仮固定又は本固定する場合に、セパレータを適宜引っ繰り返して第１嵌合部を視認できる姿勢にしながら、相対的に柔軟性のあるガスケットを把持し、相対的に剛性のあるセパレータに対して嵌合作業を行うことができる。これにより、セパレータの第１嵌合部とガスケットの第２嵌合部との嵌合状態が確実となり、ガスケットによるシール信頼性が向上する。そして、こうして予め作製した複数の電池サブアッセンブリを積層することで、簡便に燃料電池スタックを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の一実施の形態に係るダイレクトメタノール型燃料電池の基本構造（単電池）を示す断面図である。
【図２Ａ】本発明の一実施の形態に係るダイレクトメタノール型燃料電池スタックを構成する電池サブアッセンブリの製造工程（その１）の一例を示す断面図である。
【図２Ｂ】本発明の一実施の形態に係るダイレクトメタノール型燃料電池スタックを構成する電池サブアッセンブリの製造工程（その２）の一例を示す断面図である。
【図２Ｃ】本発明の一実施の形態に係るダイレクトメタノール型燃料電池スタックを構成する電池サブアッセンブリの製造工程（その３）の一例を示す断面図である。
【図２Ｄ】本発明の一実施の形態に係るダイレクトメタノール型燃料電池スタックを構成する電池サブアッセンブリの製造工程（その４）の一例を示す断面図である。
【図３】本発明の一実施の形態に係るダイレクトメタノール型燃料電池スタックの全体を示す分解断面図である。
【図４】本発明の一実施の形態に係るダイレクトメタノール型燃料電池の膜電極接合体を示す正面図である。
【図５Ａ】本発明の一実施の形態に係るダイレクトメタノール型燃料電池のセパレータの一方面（表）を示す正面図である。
【図５Ｂ】本発明の一実施の形態に係るダイレクトメタノール型燃料電池のセパレータの他方面（裏）を示す正面図である。
【図５Ｃ】図５Ａ，図５ＢのＶＣ−ＶＣ線に沿う断面図である。
【図５Ｄ】図５Ａ，図５ＢのＶＤ−ＶＤ線に沿う断面図である。
【図６Ａ】本発明の一実施の形態に係るダイレクトメタノール型燃料電池のガスケットを示す正面図である。
【図６Ｂ】図６Ａのａ−ａ線，ｂ−ｂ線及びｃ−ｃ線に沿う断面図である。
【図７Ａ】本発明の一実施の形態に係る燃料電池スタックのメタノール及び空気の第１供給系を示す模式図である。
【図７Ｂ】本発明の一実施の形態に係る燃料電池スタックのメタノール及び空気の第２供給系を示す模式図である。
【図８】本発明の一実施の形態に係る燃料電池スタックのマニホールド部分を示す断面図である。
【図９Ａ】本発明の他の実施の形態に係る燃料電池スタックのメタノール及び空気の第１供給系を示す模式図である。
【図９Ｂ】本発明の他の実施の形態に係る燃料電池スタックのメタノール及び空気の第２供給系を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
《単電池の基本構成》
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。本発明の一実施の形態に係る燃料電池１は、メタノールを燃料として発電するダイレクトメタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ：Direct Methanol Fuel Cell）であり、図１にその基本構造を示す。図１は、ＤＭＦＣを構成する単電池の基本構造であって、膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane-electrode assembly）１１と、膜電極接合体１１を挟む板状のアノードセパレータ１４およびカソードセパレータ１５と、アノードセパレータ１４の外側の表面に設けられたアノード集電体１２及びカソードセパレータ１５の外側の表面に設けられたカソード集電体１３と、アノードセパレータ１４の内側に設けられたガスケット１８及びカソードセパレータ１５の内側に設けられたガスケット１９と、を備える。
【００１１】
本例の膜電極接合体１１は、水素イオン（陽イオン）伝導性を有する高分子電解質膜１１１と、アノード触媒層１１２と、カソード触媒層１１３と、アノードガス拡散層１１４と、カソードガス拡散層１１５とを含んで構成されている。アノード触媒層１１２とアノードガス拡散層１１４がアノード（燃料極，メタノールが供給される極）を構成し、カソード触媒層１１３とカソードガス拡散層１１５がカソード（空気極，酸素が供給される極，以下、空気が供給されるものとする）を構成する。なお以下において、アノード触媒層１１２及びカソード触媒層１１３を総称する場合は単に触媒層１１２，１１３ともいい、アノードガス拡散層１１４及びカソードガス拡散層１１５を総称する場合は単にガス拡散層１１４，１１５ともいう。
【００１２】
高分子電解質膜１１１と、その表面及び裏面にそれぞれ積層されるアノード触媒層１１２及びカソード触媒層１１３と、さらにその表面及び裏面にそれぞれ積層されるアノードガス拡散層１１４及びカソードガス拡散層１１５は、四角形、円形、楕円形、多角形など燃料電池１の外形形状に応じた適宜の形状とされる。特に限定されないが、一般的にはアノード触媒層１１２及びカソード触媒層１１３の外縁は、高分子電解質膜１１１の外縁より小さい外縁を有し、アノードガス拡散層１１４及びカソードガス拡散層１１５の外縁は、それぞれアノード触媒層１１２及びカソード触媒層１１３の各外縁形状とほぼ同じ外縁形状とされる。
【００１３】
高分子電解質膜１１１としては、特に限定されるものではなく、通常の高分子電解質型燃料電池に適用される、固体高分子電解質膜などの高分子電解質膜を使用することができる。例えば、パーフルオロカーボンスルホン酸からなる高分子電解質膜である、米国ＤｕＰｏｎｔ社製のＮａｆｉｏｎ（商品名，登録商標）、旭化成（株）製のＡｃｉｐｌｅｘ（商品名，登録商標）、旭硝子(株)社製のＦｌｅｍｉｏｎ（商品名，登録商標）などを使用することができる。高分子電解質膜１１１の厚さは特に限定されないが、通常２５〜２５０μｍである。
【００１４】
アノード触媒層１１２およびカソード触媒層１１３は、例えば白金系の金属触媒などの電極触媒と、当該電極触媒を担持する導電性炭素粒子（カーボン粉末）と、水素イオン伝導性を有する高分子電解質とで構成されている。これらアノード触媒層１１２およびカソード触媒層１１３の厚さは特に限定されないが、通常５〜５０μｍである。
【００１５】
アノード触媒層１１２およびカソード触媒層１１３における担体である導電性炭素粒子としては、導電性を有する細孔の発達したカーボン材料を用いるのが好ましく、例えばカーボンブラック、活性炭、カーボンファイバーおよびカーボンチューブなどを使用することができる。カーボンブラックとしては、例えばチャネルブラック、ファーネスブラック、サーマルブラックおよびアセチレンブラックなどが挙げられる。また、活性炭は、種々の炭素原子を含む材料を炭化処理および賦活処理することによって得ることができる。
【００１６】
アノード触媒層１１２及びカソード触媒層１１３における電極触媒としては、特に限定されないが、白金または白金合金を用いるのが好ましい。白金合金としては、白金以外の白金族の金属（ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム）、鉄、チタン、金、銀、クロム、マンガン、モリブデン、タングステン、アルミニウム、ケイ素、レニウム、亜鉛およびスズからなる群より選択される１種以上の金属と、白金との合金であるのが好ましい。特にアノード触媒層１１２にあっては、中間生成物である一酸化炭素が白金触媒を被毒する問題があるため、耐一酸化炭素被毒性を有するルテニウムなどを含むことが望ましい。また、上記白金合金には、白金と上記金属との金属間化合物が含有されていてもよい。さらに、白金からなる電極触媒と白金合金からなる電極触媒を混合して得られる電極触媒混合物を用いてもよい。なお、下記に示すカソード触媒と同じ電極触媒を用いても、異なる電極触媒を用いてもよい。
【００１７】
アノード触媒層１１２およびカソード触媒層１１３に含有されて、上記触媒担持粒子に付着させる上記高分子電解質としては、高分子電解質膜１１１を構成する高分子電解質を用いることができる。アノード触媒層１１２およびカソード触媒層１１３ならびに高分子電解質膜１１１を構成する高分子電解質は、同じ種類であっても、異なる種類であってもよい。例えば、上述した米国ＤｕＰｏｎｔ社製のＮａｆｉｏｎ（商品名，登録商標）、旭化成（株）製のＡｃｉｐｌｅｘ（商品名，登録商標）、旭硝子(株)社製のＦｌｅｍｉｏｎ（商品名，登録商標）などを使用することができる。
【００１８】
アノード触媒層１１２およびカソード触媒層１１３における高分子電解質は、触媒担持粒子を被覆し、三次元に水素イオン伝導経路を確保するために、アノード触媒層１１２およびカソード触媒層１１３を構成する触媒担持粒子の質量に比例した量で、アノード触媒層１１２およびカソード触媒層１１３に含まれていることが好ましい。特に、カソード触媒層１１３に含まれる高分子電解質の質量は、カソード触媒層の質量に対して１５％〜５０％であることが望ましい。パーフルオロカーボンスルホン酸からなる高分子電解質の質量が１５％以上であると、十分な水素イオン伝導性が確保でき、５０％以下であると、フラッディングの回避が可能であり、より高い電池出力を実現することができる。
【００１９】
アノードガス拡散層１１４およびカソードガス拡散層１１５は、それぞれアノード触媒層１１２およびカソード触媒層１１３の上側に配置され、アノードセパレータ１４およびカソードセパレータ１５のアノード流路１６及びカソード流路１７から流入したメタノールや空気をアノード触媒層１１２およびカソード触媒層１１３効率よく導く機能と導電性があれば特に限定されず、当該分野において公知の種々のガス拡散層を用いることができる。これらのガス拡散層１１４，１１５を構成する基材としては、ガス透過性を持たせるために、発達したストラクチャー構造を有するカーボン微粉末、造孔材、カーボンペーパーまたはカーボンクロスなどを用いて作製された、導電性多孔質基材を用いることができる。また、排水性を向上させるために、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）、テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体（ＥＴＦＥ）などのフッ素樹脂を代表とする撥水性材料（高分子）を上記基材の内部に分散させて、上記基材は撥水処理を施してもよい。さらに、電子伝導性を持たせるために、カーボン繊維、金属繊維またはカーボン微粉末などの電子伝導性材料で上記基材を構成してもよい。なお、カソード側およびアノード側において同じガス拡散層を用いても異なるガス拡散層を用いてもよい。アノードガス拡散層１１４およびカソードガス拡散層１１５の厚さは特に限定されないが、通常１００〜５００μｍである。
【００２０】
膜電極接合体１１は、図１に示すように高分子電解質膜１１１の機械的強度を高めて膨張・収縮を抑制するために、高分子電解質膜１１１の上面及び下面の外縁部のそれぞれに額縁状の補強層１１６Ａ，１１６Ｂを設けてもよい。この補強層１１６Ａ，１１６Ｂは、所望の剛性を有する材料であれば特に限定されないが、たとえばポリエチレンテレフタレートＰＥＴ、ポリエチレンナフタレートＰＥＮ、ポリテトラフルオロエチレンＰＴＦＥなどからなるフィルムを用いることができる。
【００２１】
一対のアノードセパレータ１４およびカソードセパレータ１５は、膜電極接合体１１の外形形状に応じた適宜の外形形状とされ、膜電極接合体１１の両主面に接して配置され、膜電極接合体１１を機械的に固定するための導電性を有する部材である。アノードセパレータ１４のうちの膜電極接合体１１と接触する面には、アノードに燃料であるメタノールを供給し、電極反応生成物、未反応のメタノールを含む物質を反応場から外部に運び去るためのアノード流路１６が形成され、同様に、カソードセパレータ１５のうちの膜電極接合体１１と接触する面には、カソードに空気を供給し、電極反応生成物、未反応のメタノールを含む物質を反応場から外部に運び去るためのカソード流路１７が形成されている。
【００２２】
こうしたアノード流路１６およびカソード流路１７は、それぞれアノードセパレータ１４およびカソードセパレータ１５の表面に溝を設けることによって形成されている。特に制限されるものではないが、アノード流路１６およびカソード流路１７は、例えば複数の直線状溝部と、隣接する直線状溝部を上流から下流へと連結する複数のターン状溝部とで構成されたサーペンタイン（蛇行）形状を有する。これらアノード流路１６およびカソード流路１７を含むアノードセパレータ１４およびカソードセパレータ１５の具体的構成例の詳細は後述する。なお以下において、アノードセパレータ１４およびカソードセパレータ１５を総称する場合は単にセパレータ１４，１５といい、アノード流路１６およびカソード流路１７を総称する場合は単に流路１６，１７ともいう。また、図１〜図３に示す燃料電池の基本構造においては、アノード流路１６及びカソード流路１７を紙面に垂直な溝部で示したが、具体的な構造としては図５Ａ〜図５Ｄに示すように紙面に垂直な溝部や紙面に平行な溝部で構成することができる。
【００２３】
ガスケット１８，１９は、アノードセパレータ１４及びカソードセパレータ１５の外形形状に応じた形状とされ、枠状（額縁状）又は環状であり、単電池に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスの外部へのリーク防止や混合を防止するため、それぞれアノードおよびカソード（特にアノードガス拡散層１１４およびカソードガス拡散層１１５）の周囲に配置される。このようなガスケット１８，１９としては、ゴムなどの当該分野で公知のものを用いることができる。なお、図１に示すガスケット１８，１９は、燃料電池１の基本構造を説明するためのものであり、これらガスケット１８，１９の具体的構成例の詳細は後述する。
【００２４】
アノード集電体１２及びカソード集電体１３としては、導電性を有する、たとえば厚さ１〜３ｍｍの金属板（銅板など）に３〜４μｍの金コーティングが施されたものを用いることができる。アノード集電体１２は導電性を有するアノードセパレータ１４の外側の表面に設けられ、カソード集電体１３は導電性を有するカソードセパレータ１５の外側の表面に設けられる。なお、図１に示す単電池１である燃料電池を直列に複数接続することで、図２及び図３に示す電池スタックを構成する場合に、導電性を有するセパレータ１４，１５を電気的に接続すれば単電池１の間の集電体１２，１３は省略することができ、両端にのみアノード集電体１２及びカソード集電体１３を設ければよい。そして、燃料電池スタック２の組立完成状態において、アノード集電体１２は電力負荷の陰極（マイナス）に接続され、カソード集電体１３は電力負荷の陽極（プラス）に接続されて燃料電池１からの電力が電力負荷に供給される。
【００２５】
以上のように構成された燃料電池１において、図１に示すように上述したアノードセパレータ１４のアノード流路１６入口にメタノールを供給し、カソードセパレータ１５のカソード流路１７の入口に空気を供給すると、アノードにおいては、
［数１］  ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−
という酸化反応が生じ、カソードにおいては、
［数２］  １／２Ｏ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−→３Ｈ２Ｏ
という還元反応が生じる。これによりアノードとカソードとの間に電流が流れることになる。
《膜電極接合体，セパレータ，ガスケットの具体的構成》
【００２６】
上述した燃料電池の単電池１は、要求される起電力に応じて複数直列に接続される。これを燃料電池スタック２と称するが、次に、燃料電池スタック２の一実施の形態について説明する。図４は上述した膜電極接合体１１であって、燃料電池スタック２を構成する膜電極接合体１１を示す正面図（背面図も同じ形状）、図５Ａ及び図５Ｂは上述したセパレータ１４，１５であって、燃料電池スタック２を構成するセパレータを示す正面図（図５Ａ）及び背面図（図５Ｂ）、図６Ａは上述したガスケット１８，１９であって燃料電池スタック２を構成するガスケットを示す正面図である。なお、本例の燃料電池スタック２を構成するセパレータはアノードセパレータ１４およびカソードセパレータ１５ともに同一形状のものを使用するため、以下の説明では代表的にセパレータ１４と称する。また本例の燃料電池スタック２を構成するガスケットについても図１に示すガスケット１８，１９ともに同一形状のものを使用するため、以下の説明では代表的にガスケット１８と称する。
【００２７】
図４に示す本例の膜電極接合体１１は、全体として四角形（本例では四隅以外は正方形）をなす平板状の部材であって、中央部に高分子電解質膜１１１、アノード触媒層１１２、カソード触媒層１１３、アノードガス拡散層１１４、カソードガス拡散層１１５が図１に示す積層構造で積層された発電部１１０を有し、外周部に額縁状の補強層１１６Ａ，１１６Ｂを有する。既述したとおり、高分子電解質膜１１１は、額縁状補強層１１６Ａ，１１６Ｂの中央部に形成された方形状の開口部１１６Ｃより大きい外形とされ、特に本例では額縁状補強層１１６Ａ，１１６Ｂの外形より小さい外形とされている。また、アノード触媒層１１２、カソード触媒層１１３、アノードガス拡散層１１４、カソードガス拡散層１１５は、額縁状補強層１１６Ａ，１１６Ｂの中央部に形成された方形状の開口部１１６Ｃと同じか若干小さい外形とされ、図４に示す膜電極接合体１１の表面側にはアノードガス拡散層１１４又はカソードガス拡散層１１５の一方が露出し、図４に示す膜電極接合体１１の裏面側にはアノードガス拡散層１１４又はカソードガス拡散層１１５の他方が露出している。本例の膜電極接合体１１においては、発電部１１０の外形は長方形とされているが、正方形としてもよい。
【００２８】
また膜電極接合体１１の外周部であって触媒層１１２，１１３及びガス拡散層１１４，１１５より外方領域の補強層１１６Ａ，１１６Ｂには、各辺に二つずつの開口部１１７Ａ〜１１７Ｈが形成されている。これら開口部１１７Ａ〜１１７Ｈは、後述するセパレータ１４のマニホールド１４４Ａ〜１４４Ｈに対応した位置に形成され、膜電極接合体１１とセパレータ１４とを重ねた場合にマニホールド１４４Ａ〜１４４Ｈを含むような大きさとされている。なお、長方形に形成された発電部１１０に対して、短辺側に沿って形成された相対的に小さい開口部１１７Ａ，１１７Ｂ，１１７Ｅ，１１７Ｆ（以下、小径開口部ともいう）は、図５Ａに示す正面側に重ねられる場合は同図のマニホールド１４４Ｇ，１４４Ｂ，１４４Ｈ，１４４Ａに重ね合わされ、図５Ｂに示す背面側に重ねられる場合は同図のマニホールド１４４Ｅ，１４４Ｃ，１４４Ｆ，１４４Ｄに重ね合わされる。また、長辺側に沿って形成された相対的に大きい開口部１１７Ｃ，１１７Ｄ，１１７Ｇ，１１７Ｈ（以下、大径開口部ともいう）は、図５Ａに示す正面側に重ねられる場合は同図のマニホールド１４４Ｃ，１４４Ｅ，１４４Ｄ，１４４Ｆに重ね合わされ、図５Ｂに示す背面側に重ねられる場合は同図のマニホールド１４４Ａ，１４４Ｈ，１４４Ｂ，１４４Ｇに重ね合わされる。すなわち、本例の膜電極接合体１１は発電部１１０が長方形に形成され、後述するセパレータ１４の中央の反応領域１４２も同じ長方形とされ、かつ正面と背面で９０°位相した形状とされているので、膜電極接合体１１とセパレータ１４を重ねる場合には、正面側と背面側とで９０°回転させた姿勢で重ねることになる。
【００２９】
図５Ａ及び図５Ｂに示すセパレータ１４は、全体として四角形をなす平板状の部材であって、カーボンや、カーボンと合成樹脂との合成材、あるいは金属などによって構成され、したがって導電性を有する。このセパレータ１４は、膜電極接合体１１を挟み込んだ状態で互いに電気的に接触した状態で多数積層されるため、セパレータ１４自体が集電体としても機能する。
【００３０】
図５Ａに示すセパレータ１４の一方の面（以下、正面とする）には、メタノールなどの燃料もしくは空気などの酸化剤を流通させるために細溝１４１が形成されている。すなわち、正面の中央部における大半の領域は、矩形状（本例では長方形）の反応領域１４２とされており、その反応領域１４２の全体を埋め尽くすように、互いに密着しかつ平行な多数条の細溝１４１が４箇所で直角に屈曲して全体としてジグザグ状乃至蛇行状に形成されている。この細溝１４１は、セパレータ１４が膜電極接合体１１を挟み込んで密着した状態で燃料や酸化剤を流通させるためのアノード流路１６又はカソード流路１７となる部分であり、したがってその本数や幅、屈曲パターンなどは、膜電極接合体１１の燃料極側もしくは酸化剤極側の全体に燃料もしくは酸化剤を均等かつ十分に分散させて流す目的を達成する範囲で適宜に設定することができる。
【００３１】
図５Ａに示す例では、多数本の一群の細溝１４１の幅は、反応領域１４２の幅の１／３程度であり、一群の細溝１４１の一方の端部は所定のコーナー部（図５Ａでは左上のコーナー部）を構成している二辺のうちの一方の辺（図５Ａでは左辺）側に向けて開口している。また一群の細溝１４１の他方の端部は、セパレータ１４の中心に対して点対称となる位置に位置し、具体的には、前記コーナー部に対して対角線上である他のコーナー部を構成している二辺のうち一方の辺（図５Ａでは右下の右辺）側に向けて開口している。そして、細溝１４１におけるこれらの端部のそれぞれに対応してスリット１４３Ａ，１４３Ｂが形成されている。図５Ｃは、図５ＡのＶＣ−ＶＣ線に沿う断面図であり、図５ＢのＶＣ−ＶＣ線に沿う断面図の上下逆の断面図でもある。また、図５Ｄは、図５ＡのＶＤ−ＶＤ線に沿う断面図であり、図５ＢのＶＤ−ＶＤ線に沿う断面図の上下逆の断面図でもある。これらのスリット１４３Ａ，１４３Ｂは、上記の多数条の一群の細溝１４１の幅とほぼ等しい長さを有し、セパレータ１４の表裏両面に開口するように貫通して形成されている。
【００３２】
各スリット１４３Ａ，１４３Ｂに対応してマニホールド１４４Ａ，１４４Ｂが形成されている。その構成を具体的に説明すると、図５Ａの左上のコーナー部であって反応領域１４２の外側の左辺にはマニホールド１４４Ａが形成されている。このマニホールド１４４Ａは、多数のセパレータ１４を積層した場合に各セパレータ１４のマニホールドが互いに連通してメタノール又は空気の供給路を形成するためのものであって、セパレータ１４の表裏両面側に開口するようにセパレータ１４を貫通して形成されている。なお、その長さは、セパレータ１４の各辺の中央部にまでは到らない長さに設定されている。
【００３３】
このマニホールド１４４Ａとこれに対応しているスリット１４３Ａとは、図５Ｃに示すように互いに連通している。すなわち、セパレータ１４の背面（図５Ｂ）におけるスリット１４３Ａと、マニホールド１４４Ａにおけるスリット１４３Ａと平行になっている部分との間の連通部１４５Ａは、スリット１４３Ａの長さと同じ幅で窪んでいる。この窪んでいる部分１４５Ａは、セパレータ１４の背面に膜電極接合体１１が密着した場合に該膜電極接合体１１との間に隙間ができる部分であり、したがってこの窪んだ部分がマニホールド１４４Ａとスリット１４３Ａとを連通する連通部１４５Ａとなっている。
【００３４】
他方のスリット１４３Ｂとこれに対応するマニホールド１４４Ｂとは、上述したスリット１４３Ａおよびこれに対応するマニホールド１４４Ａと同様の関係で構成され、またこれらスリット１４３Ａおよびマニホールド１４４Ａに対して、セパレータ１４の中心について点対称となる位置に設けられている。具体的に説明すると、スリット１４３Ａは、図５Ａにおける右下のコーナー部であって反応領域１４２の外側の右辺に形成され、多数条の一群の細溝１４１の他方の端部が連通している。また、図５Ａの右下のコーナー部であって反応領域１４２の外側には、マニホールド１４４Ｂが形成されている。このマニホールド１４４Ｂは、多数のセパレータ１４を積層した場合に各セパレータ１４のマニホールドが互いに連通してメタノール又は空気の排出路を形成するためのものであって、セパレータ１４の表裏両面側に開口するようにセパレータ１４を貫通して形成されている。なお、その長さは、セパレータ１４の各辺の中央部にまでは到らない長さに設定されている。
【００３５】
マニホールド１４４Ｂとこれに対応しているスリット１４３Ｂとは、図５Ｄに示すように互いに連通している。すなわち、セパレータ１４の背面（図５Ｂ）におけるスリット１４３Ｂと、マニホールド１４４Ｂにおけるスリット１４３Ｂと平行になっている部分との間の連通部１４５Ｂは、スリット１４３Ｂの長さと同じ幅で窪んでいる。この窪んでいる部分１４５Ｂは、セパレータ１４の背面に膜電極接合体１１が密着した場合に膜電極接合体１１との間に隙間ができる部分であり、したがってこの窪んだ部分がマニホールド１４４Ｂとスリット１４３Ｂとを連通する連通部１４５Ｂとなっている。
【００３６】
そして、上述した細溝１４１およびこれが連通している各スリット１４３Ａ，１４３Ｂを一つの領域としてその外側を取り囲むようにガスケット用溝１４６Ｚが形成されている。また、マニホールド１４３Ａを取り囲む他のガスケット用溝１４６Ａと、マニホールド１４３Ｂを取り囲む更に他のガスケット用溝１４６Ｂと、マニホールド１４４Ｇを取り囲む更に他のガスケット用溝１４６Ｇと、マニホールド１４４Ｈを取り囲む更に他のガスケット用溝１４６Ｈと、がそれぞれ形成されている。これらガスケット用溝１４６Ａ，１４６Ｂ，１４５Ｇ，１４６Ｈ，１４６Ｚが本発明の第１嵌合部に相当する。
【００３７】
次に、図５Ｂに示すセパレータ１４の他方の面（以下、背面とする）の構造について説明すると、背面は上述した図５Ａに示す正面の構造を左右いずれかに９０度回転させた構造とされている。念のため具体的に説明すると、図５Ｂに示すように、メタノール水溶液などの燃料もしくは空気などの酸化剤を流通させるために細溝１４１が形成されている。すなわち、背面の中央部における大半の領域は、矩形状（本例では長方形）の反応領域１４２とされており、その反応領域１４２の全体を埋め尽くすように、互いに密着しかつ平行な多数条の細溝１４１が４箇所で直角に屈曲して全体としてジグザグ状乃至蛇行状に形成されている。この細溝１４１は、セパレータ１４が膜電極接合体１１を挟み込んで膜電極接合体１１に密着した状態で空気もしくは燃料を流通させるためのアノード流路１６又はカソード流路１７となる部分であり、したがってその本数や幅、屈曲パターンなどは、膜電極接合体１１の空気極側もしくは燃料極側の全体に空気もしくは燃料を均等かつ十分に分散させて流す目的を達成する範囲で適宜に設定することができる。
【００３８】
図５Ｂに示す例では、多数本の一群の細溝１４１の幅は、反応領域１４２の幅の１／３程度であり、一群の細溝１４１の端部は所定のコーナー部（図５Ｂでは右上のコーナー部）を構成している二辺のうちの一方の辺（図５Ｂでは上辺）側に向けて開口している。また一群の細溝１４１の他方の端部は、セパレータ１４の中心に対して点対称となる位置に位置し、具体的には、前記コーナー部に対して対角線上のある他のコーナー部を構成している二辺のうち一方の辺（図５Ｂでは左下の下辺）側に向けて開口している。そして、細溝１４１におけるこれらの端部のそれぞれに対応してスリット１４３Ｃ，１４３Ｄが形成されている。これらのスリット１４３Ｃ，１４３Ｄは前述したスリット１４３Ａ，１４３Ｂと同様の構成であって、上記の多数条の一群の細溝１４１の幅とほぼ等しい長さを有し、セパレータ１４の表裏両面に開口するように貫通して形成されている。
【００３９】
各スリット１４３Ｃ，１４３Ｄに対応してマニホールド１４４Ｃ，１４４Ｄが形成されている。具体的に説明すると、図５Ｂの右上のコーナー部であって反応領域１４２の外側の上辺にはマニホールド１４４Ｃが形成されている。このマニホールド１４４Ｃは、多数のセパレータ１４を積層した場合に各セパレータ１４のマニホールドが互いに連通して供給路を形成するためのものであって、セパレータ１４の表裏両面側に開口するようにセパレータ１４を貫通して形成されている。なお、その長さは、セパレータ１４の各辺の中央部にまでは到らない長さに設定されている。
【００４０】
このマニホールド１４４Ｃとこれに対応しているスリット１４３Ｃとは互いに連通しており、その連通構造は前述した図５Ｃに示すスリット１４３Ａとマニホールド１４４Ａとの連通構造と同様である。すなわち、セパレータ１４の正面（図５Ａ）におけるスリット１４３Ｃと、マニホールド１４４Ｃにおけるスリット１４３Ｃと平行になっている部分との間の連通部１４５Ｃは、スリット１４４Ｃの長さと同じ幅で窪んでいる。この窪んでいる部分１４５Ｃは、セパレータ１４の背面に膜電極接合体１１が密着した場合に膜電極接合体１１との間に隙間ができる部分であり、したがってこの窪んだ部分がマニホールド１４４Ｃとスリット１４３Ｃとを連通する連通部１４５Ｃとなっている。
【００４１】
他方のスリット１４３Ｄとこれに対応するマニホールド１４４Ｄとは、上述したスリット１４３Ｃおよびこれに対応するマニホールド１４４Ｃと同様の関係で構成され、またこれらスリット１４３Ｃおよびマニホールド１４４Ｃに対して、セパレータ１４の中心について点対称となる位置に設けられている。具体的に説明すると、スリット１４３Ｄは図５Ｂの左下のコーナー部であって反応領域１４２の外側の下辺に形成され、多数条の一群の細溝１４１の他方の端部が連通している。また、図５Ｂの左下のコーナー部で反応領域１４２の外側にはマニホールド１４４Ｄが形成されている。このマニホールド１４４Ｄは、多数のセパレータ１４を積層した場合に各セパレータ１４のマニホールドが互いに連通して排出路を形成するためのものであって、セパレータ１４の表裏両面側に開口するようにセパレータ１４を貫通して形成されている。なお、その長さは、セパレータ１４の各辺の中央部にまでは到らない長さに設定されている。
【００４２】
マニホールド１４４Ｄとこれに対応しているスリット１４３Ｄとは互いに連通しており、その連通構造は前述した図５Ｄに示すスリット１４３Ｂとマニホールド１４４Ｂとの連通構造と同様である。すなわち、セパレータ１４の背面におけるスリット１４３Ｄと、マニホールド１４４Ｄにおけるスリット１４３Ｄと平行になっている部分との間の連通部１４５Ｄは、スリット１４３Ｄの長さと同じ幅で窪んでいる。この窪んでいる部分１４５Ｄは、セパレータ１４の背面に膜電極接合体１１が密着した場合に膜電極接合体１１との間に隙間ができる部分であり、したがってこの窪んだ部分がマニホールド１４４Ｄとスリット１４３Ｄとを連通する連通部１４５Ｄとなっている。
【００４３】
そして、上述した細溝１４１およびこれが連通している各スリット１４３Ｃ，１４３Ｄを一つの領域としてその外側を取り囲むようにガスケット用溝１４６Ｚが形成されている。また、マニホールド１４３Ａを取り囲む他のガスケット用溝１４６Ａと、マニホールド１４３Ｂを取り囲む更に他のガスケット用溝１４６Ｂと、マニホールド１４４Ｅを取り囲む更に他のガスケット用溝１４６Ｅと、マニホールド１４４Ｆを取り囲む更に他のガスケット用溝１４６Ｆと、がそれぞれ形成されている。これらガスケット用溝１４６Ａ，１４６Ｂ，１４６Ｅ，１４６Ｆ，１４６Ｚが本発明の第１嵌合部に相当する。
【００４４】
なお、膜電極接合体１１の外周四隅とセパレータ１４の外周四隅は、中心側に窪む形状に削落され、ここに後述するエンドプレート２３，２３を固定するための固定ボルト２２が収まるようになっている。また、この削落された四隅を含む外形を、膜電極接合体１１及びセパレータ１４を積層する場合の相対位置を決めるための位置決め部としてもよい。
【００４５】
また、セパレータ１４には、その外周部の各辺に２つずつ、合計８つのマニホールド１４４Ａ〜１４４Ｈが形成されて、このうち図５Ａ，図５Ｂに示す例でいえば４つのマニホールド１４４Ａ，１４４Ｂ，１４４Ｃ，１４４Ｄが、細溝１４１で構成されたアノード流路１６又はカソード流路１７にメタノール又は空気を分岐させるものである。これに対して、その他の４つのマニホールド１４４Ｅ，１４４Ｆ，１４４Ｇ，１４４Ｈは、供給されたメタノール又は空気を単に通過させるだけのものである。ただし、本例の燃料電池スタック２においては、その構造の詳細は後述するが、スタック全体に対するメタノールの供給経路が互いに独立した２系統とされ、同じく空気の供給経路も互いに独立した２系統とされている。
【００４６】
そのため、図５Ａ，図５Ｂに示すセパレータ１４においては、４つのマニホールド１４４Ｅ，１４４Ｆ，１４４Ｇ，１４４Ｈは、細溝１４１で構成されたアノード流路１６又はカソード流路１７にメタノール又は空気を分岐させずに単に通過させるものであるが、隣接する膜電極接合体１１に対面するセパレータ１４では、図５Ａ，図５Ｂに示すマニホールド１１４Ａ，１１４Ｂ，１１４Ｃ，１１４Ｄに相当するマニホールドから供給されることになり、細溝１４１で構成されたアノード流路１６又はカソード流路１７に分岐することになる。この詳細は後述する。
【００４７】
図６Ａ及び図６Ｂに示す本例のガスケット１８は、ゴムなどの弾性体により構成され、セパレータ１４の正面（図５Ａ）及び背面（図５Ｂ）に形成された同じ形状のガスケット用溝１４６Ｚに嵌合する形状とされた中央環状部１８１Ｚと、セパレータ１４の正面に形成されたガスケット用溝１４６Ｃ，１４６Ｄ，１４６Ｇ，１４６Ｈ及びセパレータ１４の背面に形成されたガスケット用溝１４６Ａ，１４６Ｂ，１４６Ｅ，１４６Ｆにそれぞれ嵌合する大径環状部１８１Ｃ，１８１Ｄ及び小径環状部１８１Ｇ，１８１Ｈとを有し、本例ではこれら中央環状部１８１Ｚと大径環状部１８１Ｃ，１８１Ｄと小径環状部１８１Ｇ，１８１Ｈが一体成形により繋がって形成されている。
【００４８】
ちなみに、図６Ａに示すガスケット１８のＸ−Ｙ平面における姿勢は、図５Ａに示すセパレータ１４の正面のＸ−Ｙ平面における姿勢と同じ姿勢であり、回転させることなくそのまま嵌合させれば、ガスケット１８の中央環状部１８１Ｚ，大径環状部１８１Ｃ，１８１Ｄ，小径環状部１８１Ｇ，１８１Ｈが、セパレータ１４の正面のガスケット用溝１４６Ｚ，１４６Ｃ，１４６Ｄ，１４６Ｇ，１４６Ｈにそれぞれ対応して嵌合することになる。これに対して、図５Ｂに示すセパレータ１４の背面については、図６Ａに示す姿勢からＸ−Ｙ平面内で右（又は左）に９０°回転させた姿勢として嵌合させれば、ガスケット１８の中央環状部１８１Ｚ，大径環状部１８１Ｃ，１８１Ｄ，小径環状部１８１Ｇ，１８１Ｈが、セパレータ１４の背面のガスケット用溝１４６Ｚ，１４６Ａ，１４６Ｂ，１４６Ｆ，１４６Ｅにそれぞれ対応して嵌合することになる。
【００４９】
本例のガスケット１８の中央環状部１８１Ｚは、図６Ｂ（ａ）に示すとおり、フタコブラクダの背中のように、全周にわたって共通する基部から突出する２つの突起を有する断面形状とされ、基部がセパレータ１４のガスケット用溝１４６Ｚに嵌合し、２つの突起が対面する膜電極接合体１１（の補強層１１６Ａ，１１６Ｂ）に圧接する。また、大径環状部１８１Ｃ，１８１Ｄ及び小径環状部１８１Ｇ，１８１Ｈは、図６Ｂ（ｂ）に示すとおり、全周にわたって基部から先端に向かって縮径する断面形状とされ、基部がセパレータ１４のガスケット用溝１４６Ａ，１４６Ｂ１４６Ｃ，１４６Ｄ，１４６ｅ，１４６Ｆ，１４６Ｇ，１４６Ｈに嵌合し、先端が対面するセパレータ１４に圧接する。また、中央環状部１８１Ｚと大径環状部１８１Ｃ，１８１Ｄが繋がった部分及び中央環状部１８１Ｚと小径環状部１８１Ｇ，１８１Ｈが繋がった部分は、図６Ｂ（ｃ）に示すとおり、図６Ｂ（ａ）及び（ｂ）に示す断面形状が共通する基部で一体化された断面形状とされ、その基部がセパレータ１４のガスケット用溝１４６Ｚ，１４６Ａ，１４６Ｂ，１４６Ｃ，１４６Ｄ，１４６Ｅ，１４６Ｆ，１４６Ｇ，１４６Ｈに嵌合し、先端が対面する膜電極接合体１１及びセパレータ１４に圧接する。こうしたガスケット１８の基部が、本発明に係る第２嵌合部に相当する。
【００５０】
《燃料電池スタックの構成と製法》
次に、以上のように構成された膜電極接合体１１、セパレータ１４及びガスケット１８を積層して燃料電池スタック２とする方法を説明する。最初にその概要を説明し、そのあとにメタノール及び空気の供給経路を含めた詳細を説明する。
【００５１】
図２Ａ〜図２Ｄは、本例の燃料電池スタック２を構成する電池サブアッセンブリ２１の製造工程を示す断面図、図３は、本例の燃料電池スタック２の全体を示す分解断面図である。本例では、図２Ａに示すようにセパレータ１４の正面又は背面の一方のガスケット用溝１４６Ａ〜１４６Ｈ，１４６Ｚに、ガスケット１８の中央環状部１８１Ｚ、大径環状部１８１Ｃ，ｌ８１Ｄ及び小径環状部１８１Ｇ，１８１Ｈの各基部をそれぞれ嵌合させ、接着剤などを用いて、脱落しない程度に仮固定するか又は本来の接着性にて本固定する。この工程においては、セパレータ１４のガスケット用溝１４６Ａ〜１４６Ｈ，１４６Ｚが視認でき、また柔軟性を有するガスケット１８が重力で撓まないように、装着面である正面又は背面を鉛直方向上に向けた姿勢でガスケット１８の装着作業を行うことが望ましい。なお図２Ａは、２つのガスケット１８，１８を１つのセパレータ１４の正面及び背面に装着するにあたり、どちらの面に装着したかが理解し易いように、セパレータ１４の下面から装着した図を示すが、上述したとおり実際にはセパレータ１４の装着面を上面にした姿勢でガスケット１８が装着される。
【００５２】
次いで、図２Ｂに示すようにセパレータ１４を裏返し、正面又は背面の他方のガスケット用溝１４６Ａ〜１４６Ｈ，１４６Ｚに、他のガスケット１８の中央環状部１８１Ｚ、大径環状部１８１Ｃ，ｌ８１Ｄ及び小径環状部１８１Ｇ，１８１Ｈの各基部をそれぞれ嵌合させ、接着剤などを用いて、脱落しない程度に仮固定するか又は本来の接着性にて本固定する。
【００５３】
そして図２Ｃに示すように、両面にガスケット１８，１８が仮固定又は本固定されたセパレータ１４の正面又は背面の一方に、接着剤などを用いて、膜電極接合体１１を脱落しない程度に仮固定するか又は本来の接着性にて本固定する。この場合も、同図に示すように膜電極接合体１１を上面にした姿勢でセパレータ１４を上から重ねてもよいし、逆にセパレータ１４を上面にした姿勢で膜電極接合体１１を上から重ねてもよい。ちなみに、本例では図２Ａに示す工程の後に図２Ｂに示す工程を実施したが、図２Ａに示す工程の後に図２Ｃに示す工程を実施し、その後に図２Ｂに示す工程を実施してもよい。つまり、セパレータ１４の一方面にガスケット１８を仮固定又は本固定したのち、このガスケット１８の装着面に膜電極接合体１１を仮固定又は本固定し、最後にセパレータ１４の他方面にガスケット１８を装着してもよい。
【００５４】
本例の膜電極接合体１１とセパレータ１４を固定する場合に、セパレータ１４の正面及び背面のいずれの面に固定してもよい。ただし、図４に示す姿勢（小径の開口部１１７Ａ，１１７Ｂ，１１７Ｅ，１１７Ｆが上下辺に位置し、大径の開口部１１７Ｃ，１１７Ｄ，１１７Ｇ，１１７Ｈが左右辺に位置した状態の姿勢）の膜電極接合体１１を、図５Ａに示す姿勢のセパレータ１４の正面に重ねるときは、膜電極接合体１１とセパレータ１４とを相対的に右または左に９０°回転させて重ねる。これに対して図４に示す姿勢の膜電極接合体１１を、図５Ｂに示す姿勢のセパレータ１４の背面に重ねるときは、そのまま重ねる。これにより、膜電極接合体１１の発電部１１０の形状とセパレータ１４の細溝１４１が形成された流路の形状が合致し、また膜電極接合体１１の外周の開口部１１７Ａ〜１１７Ｈの形状とセパレータ１４のマニホールド１４４Ａ〜１４４Ｈ廻りの形状も合致することになる。
【００５５】
そして、セパレータ１４の正面に膜電極接合体１１が固定された電池サブアッセンブリ２１と、セパレータ１４の背面に膜電極接合体１１が固定された電池サブアッセンブリ２１は、Ｘ−Ｙ平面において９０°回転させると等価な構造となるので、次の電池サブアッセンブリ２１の積層工程で回転方向の姿勢に留意すれば足りる。
【００５６】
こうした電池サブアッセンブリ２１を必要数だけ作製したら、図２Ｄに示すように、一方の電池サブアッセンブリ２１のセパレータ１４が設けられていない面と、他方の電池サブアッセンブリ２１のセパレータ１４が設けられた面とを重ねる。この電池サブアッセンブリ２１の積層工程では、電池サブアッセンブリ２１の外形や別途設けた位置決め部などによって各電池サブアッセンブリ２１の位置を揃え、図３に示すように上面及び下面にエンドプレート２３，２３を配置し、膜電極接合体１１の四隅及びセパレータ１４の四隅に形成された削落部分に固定ボルト２２が収まるようにして締結する。これにより、複数積層された電池サブアッセンブリ２１は、２つのエンドプレート２３，２３で強固に挟まれて固定されることになる。すなわち、本例の燃料電池スタック２においては、一つの電池サブアッセンブリ２１を構成する膜電極接合体１１とセパレータ１４とガスケット１８，１８は接着剤などにより接着されているが、隣接する電池サブアッセンブリ２１同士は接着剤などで接着されず、エンドプレート２３，２３及び固定ボルト２２の締付力により積層されている。以上の工程により、燃料電池スタック２が組み立てられる。
【００５７】
なお、複数の電池サブアッセンブリ２１を重ねる際に、導電性を有するセパレータ１４同士を電気的に導通するように重ね合わせれば、セパレータ１４自体が集電部材として機能するので、図３に示すように両端に位置する２つのセパレータ１４にアノード集電体１２及びカソード集電体１３を設けることで、ここから電力を取り出すことができる。また、この両端に位置するセパレータ１４は、片面にのみ細溝１４１が形成された別形状のセパレータ１４としてもよい。
【００５８】
次に上述した構成の燃料電池スタック２のメタノール及び空気の供給経路を含めた詳細を説明する。図７Ａ及び図７Ｂの上図は、９つのセパレータ１４と８つの膜電極接合体１１とを積層してなる燃料電池スタック２の一例を示す概略図である。９つのセパレータ１４ａ〜１４ｉのうち、両端を除く７つのセパレータ１４ｂ〜１４ｈは、図５Ａ及び図５Ｂに示すものと同じ形状である。両端に配置されたセパレータ１４ａ，１４ｉは、一部のマニホールド（図７Ａ，図７Ｂに「閉塞」で示したマニホールド）が閉塞されている点で他のセパレータ１４ｂ〜１４ｈと相違するがその他の構造は同じである。これら両端に配置されるセパレータ１４ａ，１４ｉは図３に示すエンドプレート２３，２３に相当する。８つの膜電極接合体１１ａ〜１１ｈは全て図４に示すものと同じ形状である。
【００５９】
９つのセパレータ１４ａ〜１４ｉと８つの膜電極接合体１１ａ〜１１ｈの配列については、セパレータは図５Ａに示す正面同士を対向させてその間に膜電極接合体１１を挟み込み、また図５Ｂに示す背面同士を対向させてその間に膜電極接合体１１を挟み込む。図７Ａ及び図７Ｂには、セパレータ１４の正面同士を対向させた部分を「正面」で示し、背面同士を対向させた部分を「背面」で示す。なお、膜電極接合体１１のＸＹ平面における向き（姿勢）は、正面で示した部分に挟まれた膜電極接合体１１は図４のものを９０°回転させた向きになり、背面で示した部分に挟まれた膜電極接合体１１は図４に示す向きとなる。また、図７Ａ及び図７Ｂの下図は、上図のＸ１矢視図及びＸ２矢視図であり、両端に配置されたセパレータ１４ａ，１４ｉを対面視した模式図である。
【００６０】
本例の燃料電池スタック２は、燃料であるメタノールを供給する系統と、酸化剤である空気を供給する系統があり、両者はそれぞれ互いに独立した２系統を備える。これらをメタノールの第１供給系、メタノールの第２供給系、空気の第１供給系、空気の第２供給系と称し、図７Ａにメタノールの第１供給系及び空気の第１供給系を示し、図７Ｂにメタノールの第２供給系及び空気の第２供給系を示す。図７Ａ及び図７Ｂに示すように、本例の燃料電池スタック２は、正面同士を対向させたものと背面同士を対向させたものを交互に積層し、正面同士を対向させた部分にはメタノールの第１供給系及び空気の第１供給系が流れ、背面同士を対向させた部分にはメタノールの第２供給系及び空気の第２供給系が流れるようになっている。
【００６１】
図７Ａに示す例では、メタノールの第１供給系は、左下図（Ｘ１矢視図）の右辺上のマニホールドから始まり、空気の第１供給系は、同図の左辺上のマニホールドから始まる。１番目のセパレータ１４ａにおいて、Ｘ１矢視図の右辺上のマニホールドは図５Ａに示すマニホールド１４４Ａに対応するので、Ｘ１矢視図の右辺上のマニホールドに供給されたメタノールの一部は、スリット１４３Ａを介して細溝１４１の流路に分岐して蛇行したのち、他端のスリット１４３Ｂを介してマニホールド１４４Ｂに流れる。このメタノールの残余は、セパレータ１４ａのマニホールド１４４Ａ→セパレータ１４ｂのマニホールド１４４Ｇ→セパレータ１４ｃのマニホールド１４４Ａと流れ、ここで再びメタノールの一部はセパレータ１４ｃのスリット１４３Ａを介して細溝１４１の流路に分岐して蛇行したのち、他端のスリット１４３Ｂを介してセパレータ１４ｃのマニホールド１４４Ｂに流れる。セパレータ１４ｅ、１４ｇについても同じである。このメタノールの第１供給系のセパレータ１４ａのマニホールド１４４Ａと、セパレータ１４ｂのマニホールド１４４Ｇと、セパレータ１４ｃのマニホールド１４４Ａが積層された部分を代表して、マニホールド部分の断面図を図８に示す。この図８に示す断面構造は、全てのマニホールド１４４Ａ〜１４４Ｈについて同様である。
【００６２】
また、セパレータ１４ａにおいて、細溝１４１の流路を流れスリット１４３Ｂを介してマニホールド１４４Ｂに流下したメタノールは、セパレータ１４ｂのマニホールド１４４Ｈ→セパレータ１４ｃのマニホールド１４４Ｈに至り、このマニホールド１４４Ｈにて、セパレータ１４ｃの細溝１４１の流路を流れてきたメタノールと合流したのちさらに下流に向かって同様に流れる。セパレータ１４ｅ，１４ｇについても同じである。そして、このメタノールの第１供給系は、図７ＡのＸ２矢視図に示す右辺下のマニホールドから排出される。
【００６３】
これに対して、空気の第１供給系は、図７Ａの左辺上のマニホールドから始まる。１番目のセパレータ１４ａにおいて、Ｘ１矢視図の左辺上のマニホールドは図５Ａに示すマニホールド１４４Ｇに対応するので、Ｘ１矢視図の左辺上のマニホールドに供給された空気は、マニホールド１１４Ｇを通過したのち、セパレータ１４ｂのマニホールド１４４Ａに至り、ここで空気の一部は、スリット１４３Ａを介して細溝１４１の流路に分岐して蛇行したのち、他端のスリット１４３Ｂを介してマニホールド１４４Ｂに流れる。この空気の残余は、セパレータ１４ｂのマニホールド１４４Ａ→セパレータ１４ｃのマニホールド１４４Ｇ→セパレータ１４ｄのマニホールド１４４Ａと流れ、ここで再び空気の一部はセパレータ１４ｄのスリット１４３Ａを介して細溝１４１の流路に分岐して蛇行したのち、他端のスリット１４３Ｂを介してセパレータ１４ｄのマニホールド１４４Ｂに流れる。セパレータ１４ｆ、１４ｈについても同じである。
【００６４】
また、セパレータ１４ｂにおいて、細溝１４１の流路を流れスリット１４３Ｂを介してマニホールド１４４Ｂに流下した空気は、セパレータ１４ｃのマニホールド１４４Ｈ→セパレータ１４ｄのマニホールド１４４Ｂに至り、このマニホールド１４４Ｂにて、セパレータ１４ｄの細溝１４１の流路を流れてきたメタノールと合流したのちさらに下流に向かって同様に流れる。セパレータ１４ｆ，１４ｈについても同じである。そして、この空気の第１供給系は、図７ＡのＸ２矢視図に示す左辺下のマニホールドから排出される。なお、これらメタノールの第１供給系及び空気の第１供給系は、図５Ａ，図５Ｂに示すＸ方向に沿って細溝１４１の流路を蛇行状に流れることになる。
【００６５】
一方、図７Ｂに示すメタノールの第２供給系は、左下図（Ｘ１矢視図）の上辺左のマニホールドから始まり、空気の第２供給系は、同図の下辺左のマニホールドから始まる。１番目のセパレータ１４ａにおいて、Ｘ１矢視図の上辺左のマニホールドは図５Ａに示すマニホールド１４４Ｅに対応するので、Ｘ１矢視図の上辺左のマニホールド１４４Ｅに供給されたメタノールは、当該マニホールド１１４Ｅを通過したのち、セパレータ１４ｂのマニホールド１４４Ｃに至り、ここでメタノールの一部はスリット１４３Ｃを介して細溝１４１の流路に分岐して蛇行したのち、他端のスリット１４３Ｄを介してマニホールド１４４Ｄに流れる。このメタノールの残余は、セパレータ１４ｂのマニホールド１４４Ｃ→セパレータ１４ｃのマニホールド１４４Ｅ→セパレータ１４ｄのマニホールド１４４Ｃと流れ、ここで再びメタノールの一部はセパレータ１４ｄのスリット１４３Ｃを介して細溝１４１の流路に分岐して蛇行したのち、他端のスリット１４３Ｄを介してセパレータ１４ｄのマニホールド１４４Ｄに流れる。セパレータ１４ｆ、１４ｈについても同じである。
【００６６】
また、セパレータ１４ｂにおいて、細溝１４１の流路を流れスリット１４３Ｄを介してマニホールド１４４Ｄに流下したメタノールは、セパレータ１４ｃのマニホールド１４４Ｆ→セパレータ１４ｄのマニホールド１４４Ｄに至り、このマニホールド１４４Ｄにて、セパレータ１４ｄの細溝１４１の流路を流れてきたメタノールと合流したのちさらに下流に向かって同様に流れる。セパレータ１４ｆ，１４ｈについても同じである。そして、このメタノールの第２供給系は、図７ＢのＸ２矢視図に示す下辺左のマニホールドから排出される。
【００６７】
これに対して、空気の第２供給系は、図７Ｂの左下図（Ｘ１矢視図）の下辺左のマニホールドから始まる。１番目のセパレータ１４ａにおいて、Ｘ１矢視図の下辺左のマニホールドは図５Ａに示すマニホールド１４４Ｄに対応するので、Ｘ１矢視図の下辺左のマニホールド１４４Ｄに供給された空気は、マニホールド１４４Ｄを通過したのち、セパレータ１４ｂのマニホールド１４４Ｆも通過し、セパレータ１４ｃのマニホールド１４４Ｄに至り、ここで空気の一部は、スリット１４３Ｄを介して細溝１４１の流路に分岐して蛇行したのち、他端のスリット１４３Ｃを介してマニホールド１４４Ｃに流れる。この空気の残余は、セパレータ１４ｃのマニホールド１４４Ｄ→セパレータ１４ｄのマニホールド１４４Ｆ→セパレータ１４ｅのマニホールド１４４Ｄと流れ、ここで再び空気の一部はセパレータ１４ｅのスリット１４３Ｄを介して細溝１４１の流路に分岐して蛇行したのち、他端のスリット１４３Ｃを介してセパレータ１４ｅのマニホールド１４４Ｃに流れる。セパレータ１４ｇ、１４ｉについても同じである。
【００６８】
また、セパレータ１４ｃにおいて、細溝１４１の流路を流れスリット１４３Ｃを介してマニホールド１４４Ｃに流下した空気は、セパレータ１４ｃのマニホールド１４４Ｃ→セパレータｄのマニホールド１４４Ｅ→セパレータｅのマニホールド１１４Ｃに至り、このマニホールド１４４Ｃにて、セパレータ１４ｅの細溝１４１の流路を流れてきたメタノールと合流したのちさらに下流に向かって同様に流れる。セパレータ１４ｇ，１４ｉについても同じである。そして、この空気の第２供給系は、図７ＢのＸ２矢視図に示す上辺左のマニホールドから排出される。なお、これらメタノールの第２供給系及び空気の第２供給系は、図５Ａ，図５Ｂに示すＹ方向に沿って細溝１４１の流路を蛇行状に流れることになる。
【００６９】
上述したとおり、図７Ａ及び図７Ｂに示す燃料電池スタック２の実施形態では、メタノールの第１供給系は、図７Ａの左下図（Ｘ１矢視図）に示すセパレータ１４ａの右辺上のマニホールドから供給され、正面同士を対向させた一方のセパレータの細溝を流れたのち、図７Ａの右下図（Ｘ２矢視図）に示すセパレータ１４ｉの右辺下のマニホールドから排出される。また空気の第１供給系は、図７Ａの左下図（Ｘ１矢視図）に示すセパレータ１４ａの左辺上のマニホールドから供給され、正面同士を対向させた他方のセパレータの細溝を流れたのち、図７Ａの右下図（Ｘ２矢視図）に示すセパレータ１４ｉの左辺下のマニホールドから排出される。この場合、図７Ａの左下図（Ｘ１矢視図）に示すセパレータ１４ａの左辺下のマニホールドと右下図（Ｘ２矢視図）に示すセパレータ１４ｉの左辺上のマニホールドは、メタノールの第１供給系に連通しているが、メタノールをセパレータ１４ｉから排出させるために閉塞されている。同様に、図７Ａの左下図（Ｘ１矢視図）に示すセパレータ１４ａの右辺下のマニホールドと右下図（Ｘ２矢視図）に示すセパレータ１４ｉの右辺上のマニホールドは空気の第１供給系に連通しているが、空気をセパレータ１４ｉから排出させるために閉塞されている。
【００７０】
またメタノールの第２供給系は、図７Ｂの左下図（Ｘ１矢視図）に示すセパレータ１４ａの上辺左のマニホールドから供給され、背面同士を対向させた一方のセパレータの細溝を流れたのち、図７Ｂの右下図（Ｘ２矢視図）に示すセパレータ１４ｉの下辺左のマニホールドから排出される。また空気の第２供給系は、図７Ｂの左下図（Ｘ１矢視図）に示すセパレータ１４ａの下辺左のマニホールドから供給され、背面同士を対向させた他方のセパレータの細溝を流れたのち、図７Ｂの右下図（Ｘ２矢視図）に示すセパレータ１４ｉの上辺左のマニホールドから排出される。この場合、図７Ｂの左下図（Ｘ１矢視図）に示すセパレータ１４ａの下辺右のマニホールドと右下図（Ｘ２矢視図）に示すセパレータ１４ｉの上辺右のマニホールドは、メタノールの第２供給系に連通しているが、メタノールをセパレータ１４ｉから排出させるために閉塞されている、同様に、図７Ｂの左下図（Ｘ１矢視図）に示すセパレータ１４ａの上辺右のマニホールドと右下図（Ｘ２矢視図）に示すセパレータ１４ｉの下辺右のマニホールドは、空気の第２供給系に連通しているが、空気をセパレータ１４ｉから排出させるために閉塞されている。
【００７１】
このようにエンドプレート２３，２３を構成する両端のセパレータ１４ａ，１４ｉのマニホールドを部分的に閉塞することで、メタノールの第１供給系、メタノールの第２供給系、空気の第１供給系、空気の第２供給系といった４つの互いに独立した経路の供給側と排出側の位置を設定することができる。図９Ａ及び図９Ｂは、こうした観点からの変形例であり、図７Ａ及び図７Ｂに示す実施形態に比べて、両端のセパレータ１４ａ，１４ｉのマニホールドの閉塞位置のみが相違し、その他の構成は同じである。
【００７２】
図９Ａにメタノールの第１供給系及び空気の第１供給系を示し、図９Ｂにメタノールの第２供給系及び空気の第２供給系を示す。本例は、同図に示すように、左側のセパレータ１４ａ側からメタノールを供給及び排出し、右側のセパレータ１４ｉ側から空気を供給及び排出する構造とされている。そのために、図９Ａの左下図（Ｘ１矢視図）に示すセパレータ１４ａにおいては、右辺上のマニホールドがメタノールの第１供給系の供給側、左辺下のマニホールドがメタノールの第１供給系の排出側とされ、空気の第１供給系に連通する右辺下及び左辺上のマニホールドはいずれも閉塞されている。一方、図９Ａの右下図（Ｘ２矢視図）に示すセパレータ１４ｉにおいては、右辺上のマニホールドが空気の第１供給系の供給側、左辺下のマニホールドが空気の第１供給系の排出側とされ、メタノールの第１供給系に連通する右辺上及び左辺下のマニホールドはいずれも閉塞されている。
【００７３】
同様の趣旨で、図９Ｂの左下図（Ｘ１矢視図）に示すセパレータ１４ａにおいては、上辺左のマニホールドがメタノールの第２供給系の供給側、下辺右のマニホールドがメタノールの第２供給系の排出側とされ、空気の第２供給系に連通する上辺右及び下辺左のマニホールドはいずれも閉塞されている。一方、図９Ｂの右下図（Ｘ２矢視図）に示すセパレータ１４ｉにおいては、下辺右のマニホールドが空気の第２供給系の供給側、上辺左のマニホールドが空気の第２供給系の排出側とされ、メタノールの第２供給系に連通する上辺右及び下辺左のマニホールドはいずれも閉塞されている。
【００７４】
このように両端のセパレータ１４ａ，１４ｉのマニホールドの閉塞位置を変更することで、メタノールの第１供給系は、図９Ａの上図に示すように、セパレータ１４ａ側から供給され、正面同士を対向させた一方のセパレータの細溝を流れたのち、同じセパレータ１４ａから排出される。またメタノールの第２供給系も、図９Ｂの上図に示すように、セパレータ１４ａ側から供給され、背面同士を対向させた一方のセパレータの細溝を流れたのち、同じセパレータ１４ａから排出される。これに対して、空気の第１供給系は、図９Ａの上図に示すように、セパレータ１４ｉ側から供給され、正面同士を対向させた他方のセパレータの細溝を流れたのち、同じセパレータ１４ｉから排出される。また空気の第２供給系も、図９Ｂの上図に示すように、セパレータ１４ｉ側から供給され、背面同士を対向させた他方のセパレータの細溝を流れたのち、同じセパレータ１４ｉから排出される。
【００７５】
以上のとおり、本例の燃料電池スタック２は、図２Ａ〜図２Ｃに示すように、一つのセパレータ１４、一つの膜電極接合体１１及び二つのガスケット１８からなる電池サブアッセンブリ２１を予め組み立てるので、一つのセパレータ１４の両面それぞれのガスケット用溝１４６（第１嵌合部）に、二つのガスケット１８，１８の基部（第２嵌合部）をそれぞれ嵌合して仮固定又は本固定する場合に、セパレータ１４を適宜引っ繰り返してガスケット用溝１４６が視認できる姿勢にしながら、相対的に柔軟性のあるガスケット１８を把持し、相対的に剛性のあるセパレータ１４に対して嵌合作業を行うことができる。これにより、セパレータ１４のガスケット用溝１４６とガスケット１８の基部との嵌合状態が確実となり、ガスケット１８によるシール信頼性が向上する。そして、こうして予め作製した複数の電池サブアッセンブリ２１を図２Ｄに示すように積層することで、簡便に燃料電池スタック２を製造することができる。
【００７６】
なお、上述した図４〜図９Ｂに示す実施形態は、本発明に係る燃料電池スタックの製造方法の単なる一例であるため、当該実施形態の具体的構成に何ら限定されることはない。
【符号の説明】
【００７７】
１…燃料電池（単電池）
１１…膜電極接合体
１１０…発電部
１１１…高分子電解質膜
１１２…アノード触媒層（燃料極）
１１３…カソード触媒層（空気極）
１１４…アノードガス拡散層
１１５…カソードガス拡散層
１１６Ａ，１１６Ｂ…補強層
１１６Ｃ…開口部
１１７Ａ〜１１７Ｈ…開口部
１２…アノード集電体
１３…カソード集電体
１４…アノードセパレータ
１４１…細溝
１４２…反応領域
１４３Ａ，１４３Ｂ…スリット
１４４Ａ〜１４４Ｈ…マニホールド
１４５Ａ，１４５Ｂ…連通部
１４６Ａ〜１４６Ｈ，１４６Ｚ…ガスケット用溝（第１嵌合部）
１５…カソードセパレータ
１６…アノード流路
１７…カソード流路
１８，１９…ガスケット
１８１Ｃ，１８１Ｄ…大径環状部
１８１Ｇ，１８１Ｈ…小径環状部
１８１Ｚ…中央環状部
２…燃料電池スタック
２１…電池サブアッセンブリ
２２…固定ボルト
２３…エンドプレート
【図１】
2015106477.tif 000003
【図２Ａ】
2015106477.tif 000004
【図２Ｂ】
2015106477.tif 000005
【図２Ｃ】
2015106477.tif 000006
【図２Ｄ】
2015106477.tif 000007
【図３】
2015106477.tif 000008
【図４】
2015106477.tif 000009
【図５Ａ】
2015106477.tif 000010
【図５Ｂ】
2015106477.tif 000011
【図５Ｃ】
2015106477.tif 000012
【図５Ｄ】
2015106477.tif 000013
【図６Ａ】
2015106477.tif 000014
【図６Ｂ】
2015106477.tif 000015
【図７Ａ】
2015106477.tif 000016
【図７Ｂ】
2015106477.tif 000017
【図８】
2015106477.tif 000018
【図９Ａ】
2015106477.tif 000019
【図９Ｂ】
2015106477.tif 000020