(57)【要約】【課題】有機発光素子等において光の取り出し効率を向上させることを目的とする。【解決手段】有機発光素子１０は、陽極層１２と、誘電体層１３と、陽極層１２および誘電体層１３を貫通して形成される穴部１７と、透光性導電層１４と、発光層１５ａを含む有機半導体層１５と、陰極層１６と、を備え、誘電体層１３は、透光性導電層１４および有機半導体層１５より屈折率が低く、透光性導電層１４は、導電率が１０-10Ｓ／ｃｍ〜１０-1Ｓ／ｃｍの範囲であり、有機半導体層１５のうち最も基板１１側に位置する最下点１５１が、穴部１７内の深さ方向において、誘電体層１３と陽極層１２との界面から、誘電体層１３の膜厚の２／３の距離だけ誘電体層１３内に入った第１の位置Ｐ１と、誘電体層１３の膜厚の１／３の距離だけ陽極層１２内に入った第２の位置Ｐ２との間に存在することを特徴とする。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に形成される第１電極層と、
前記第１電極層上に形成される誘電体層と、
前記第１電極層および前記誘電体層を貫通して形成される穴部と、
少なくとも前記穴部の底面全体と側面とに沿って形成されるとともに、前記第１電極層と電気的に接して形成される透光性導電層と、
発光層を含み、前記透光性導電層上に形成される有機半導体層と、
前記有機半導体層上に形成される第２電極層と、
を備え、
前記誘電体層は、前記透光性導電層および前記有機半導体層より屈折率が低く、
前記透光性導電層は、導電率が１０−１０Ｓ／ｃｍ〜１０−１Ｓ／ｃｍの範囲であり、
前記有機半導体層のうち最も前記基板側に位置する最下点が、前記穴部内の深さ方向において、前記誘電体層と前記第１電極層との界面から、当該誘電体層の膜厚の２／３の距離だけ当該誘電体層内に入った位置と、当該誘電体層の膜厚の１／３の距離だけ当該第１電極層内に入った位置との間に存在すること
を特徴とする有機発光素子。
【請求項２】
前記透光性導電層と前記有機半導体層との界面は、前記穴部が形成される位置において前記基板側に凹む形状をなすことを特徴とする請求項１に記載の有機発光素子。
【請求項３】
前記穴部は、平面視で円形状であり、前記基板面に沿った少なくとも１方向に複数の当該穴部が周期的に配置されており、前記誘電体層の上面において、当該穴部の直径（Ｄ）と当該穴部の間隔（Ａ）との比（Ｄ：Ａ）を１：Ｘで表すとき、Ｘは０〜１の範囲であることを特徴とする請求項１または２記載の有機発光素子。
【請求項４】
前記透光性導電層は、導電率が１０−７Ｓ／ｃｍ〜１０−３Ｓ／ｃｍの範囲であることを特徴とする請求項１乃至３の何れか１項に記載の有機発光素子。
【請求項５】
前記透光性導電層は、前記穴部の内部のみに形成されていることを特徴とする請求項１乃至４の何れか１項に記載の有機発光素子。
【請求項６】
前記有機半導体層と前記第２電極層との間に、発光層を含む有機半導体層を更に１層以上備え、
隣接する前記有機半導体層間に電荷発生層が挿入されていることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載の有機発光素子。
【請求項７】
基板上に第１電極層を形成する第１電極層形成工程と、
前記第１電極層上に誘電体層を形成する誘電体層形成工程と、
前記誘電体層および前記第１電極層を貫通する穴部を形成する穴部形成工程と、
導電率が１０-10Ｓ／ｃｍ〜１０-1Ｓ／ｃｍの範囲であり、少なくとも前記穴部の内部に形成されるとともに前記第１電極層と電気的に接する透光性導電層を形成する透光性導電層形成工程と、
発光層を含む有機半導体層を、当該発光層の少なくとも一部が前記穴部内部に入り込むように、前記透光性導電層上に形成する有機半導体層形成工程と、
前記有機半導体層上に第２電極層を形成する第２電極層形成工程とを備え、
前記誘電体層は、前記透光性導電層および前記有機半導体層より屈折率が低く、
前記透光性導電層の上面のうち最も前記基板側に位置する最下点が、前記穴部内の深さ方向において、前記誘電体層と前記第１電極層との界面から、当該誘電体層の膜厚の２／３の距離だけ当該誘電体層内に入った位置と、当該誘電体層の膜厚の１／３の距離だけ当該第１電極層内に入った位置との間に存在するように形成されること
を特徴とする有機発光素子の製造方法。
【請求項８】
前記誘電体層の上面部分のみに撥液処理を施す撥液処理工程を更に備え、
前記透光性導電層形成工程では、前記撥液処理が施されていない前記穴部の内部のみに前記透光性導電層を形成することを特徴とする請求項７に記載の有機発光素子の製造方法。
【請求項９】
請求項１乃至６の何れか１項に記載の有機発光素子を備える表示装置。
【請求項１０】
請求項１乃至６の何れか１項に記載の有機発光素子を備える照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、表示装置や照明装置に用いられる有機発光素子等に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機発光素子は、陽極と陰極との間に発光材料を含む有機化合物層が挟まれた構造を有し、低い駆動電圧で高輝度の発光が得られることから、ディスプレイや照明などの電気光学装置への応用が期待されている。そして、このような有機発光素子については、更なる高効率化を目的として、光を外部へ取り出す光取り出し技術の開発が盛んに行われている。
例えば、特許文献１には、有機発光素子において、有機発光材料の屈折率よりも低い屈折率を有する低屈折領域を設け、有機発光材料から発せられた導波モードの光を、この低屈折率領域にて屈折させて有機発光素子の外部に取り出す技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特表２０１０−５２４１５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、有機発光素子において、有機発光材料の屈折率よりも低い屈折率を有する低屈折率領域を設けた場合であっても、有機発光素子における発光層の位置によっては、有機発光材料から出射された光が低屈折率領域内に入射せずに、十分な光の取り出し効率の向上という効果が得られない場合があった。
【０００５】
本発明は、有機発光素子等において光の取り出し効率を向上させることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
かくして本発明の有機発光素子は、基板上に形成される第１電極層と、前記第１電極層上に形成される誘電体層と、前記第１電極層および前記誘電体層を貫通して形成される穴部と、少なくとも前記穴部の底面全体と側面とに沿って形成されるとともに、前記第１電極層と電気的に接して形成される透光性導電層と、発光層を含み、前記透光性導電層上に形成される有機半導体層と、前記有機半導体層上に形成される第２電極層と、を備え、前記誘電体層は、前記透光性導電層および前記有機半導体層より屈折率が低く、前記透光性導電層は、導電率が１０−１０Ｓ／ｃｍ〜１０−１Ｓ／ｃｍの範囲であり、前記有機半導体層のうち最も前記基板側に位置する最下点が、前記穴部内の深さ方向において、前記誘電体層と前記第１電極層との界面から、当該誘電体層の膜厚の２／３の距離だけ当該誘電体層内に入った位置と、当該誘電体層の膜厚の１／３の距離だけ当該第１電極層内に入った位置との間に存在することを特徴とする。
ここで、前記透光性導電層と前記有機半導体層との界面は、前記穴部が形成される位置において前記基板側に凹む形状をなすことが好ましい。
また、前記穴部は、平面視で円形状であり、前記基板面内の少なくとも１方向に複数の当該穴部が周期的に配置されており、前記誘電体層の上面において、当該穴部の直径（Ｄ）と当該穴部の間隔（Ａ）との比（Ｄ：Ａ）を１：Ｘで表すとき、Ｘは０〜１の範囲であることが好ましい。
さらに、前記透光性導電層は、導電率が１０−７Ｓ／ｃｍ〜１０−３Ｓ／ｃｍの範囲であることが好ましい。
さらにまた、前記透光性導電層は、前記穴部の内部のみに形成されていることが好ましい。
また、前記有機半導体層と前記第２電極層との間に、発光層を含む有機半導体層を更に１層以上備え、隣接する前記有機半導体層間に電荷発生層が挿入されていることが好ましい。
【０００７】
また、本発明の有機発光素子の製造方法は、基板上に第１電極層を形成する第１電極層形成工程と、前記第１電極層上に誘電体層を形成する誘電体層形成工程と、前記誘電体層および前記第１電極層を貫通する穴部を形成する穴部形成工程と、導電率が１０-10Ｓ／ｃｍ〜１０-1Ｓ／ｃｍの範囲であり、少なくとも前記穴部の内部に形成されるとともに前記第１電極層と電気的に接する透光性導電層を形成する透光性導電層形成工程と、発光層を含む有機半導体層を、当該発光層の少なくとも一部が前記穴部内部に入り込むように、前記透光性導電層上に形成する有機半導体層形成工程と、前記有機半導体層上に第２電極層を形成する第２電極層形成工程とを備え、前記誘電体層は、前記透光性導電層および前記有機半導体層より屈折率が低く、前記透光性導電層の上面のうち最も前記基板側に位置する最下点が、前記穴部内の深さ方向において、前記誘電体層と前記第１電極層との界面から、当該誘電体層の膜厚の２／３の距離だけ当該誘電体層内に入った位置と、当該誘電体層の膜厚の１／３の距離だけ当該第１電極層内に入った位置との間に存在するように形成されることを特徴とする。
ここで、前記誘電体層の上面部分のみに撥液処理を施す撥液工程を更に備え、前記透光性導電層形成工程では、前記撥液処理が施されていない前記穴部の内部のみに前記透光性導電層を形成することが好ましい。
また、本発明の表示装置は、上記の有機発光素子を備える。
また、本発明の照明装置は、上記の有機発光素子を備える。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、有機発光素子等において光の取り出し効率を向上させることが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る有機発光素子の一例を説明した部分断面図である。
【図２】本実施の形態の有機発光素子における有機半導体層の位置を説明するための図である。
【図３】本実施の形態が適用される穴部の形状を詳細に説明するための図である。
【図４】（ａ）（ｂ）は、穴部を周期的に配置した場合における典型的な配置の例を示した図である。
【図５】本発明の第２の実施形態に係る有機発光素子の一例を説明した部分断面図である。
【図６】本発明の第３の実施形態に係る有機発光素子の一例を説明した部分断面図である。
【図７】本発明の第４の実施形態に係る有機発光素子の一例を説明した部分断面図である。
【図８】従来技術の有機発光素子における光取り出しについて説明した図である。
【図９】本実施の形態の有機発光素子において光取り出しに関わる屈折率の界面の近傍における構造を示した図である。
【図１０】マルチスタック構造を有する有機発光素子の一例を示した部分断面図である。
【図１１】（ａ）〜（ｆ）は、本実施の形態が適用される有機発光素子の製造方法について説明した図である。
【図１２】本実施の形態における有機発光素子を用いた表示装置の一例を説明した図である。
【図１３】本実施の形態における有機発光素子を備える照明装置の一例を説明した図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
本実施の形態の有機発光素子においては、上側電極と下側電極とは、いずれが陽極であっても陰極であってもよい。また、少なくともいずれかの電極が透光性であればよい。
（第１の実施形態：下側電極が透光性の陽極層である有機発光素子）
（有機発光素子）
図１は、本発明の第１の実施形態に係る有機発光素子の一例を説明した部分断面図である。なお実際の有機発光素子１０は、この構造が図中横方向に繰り返された形態を採る。
図１に示した有機発光素子１０は、基板１１と、基板１１上に形成され正孔を注入するための第１電極層としての陽極層１２と、電子を注入するための第２電極層としての陰極層１６と、陽極層１２と陰極層１６の間に形成される誘電体層１３とが積層された構造を採る。ここで、陽極層１２は透光性であり、基板１１側から光が取り出される（光線Ｌ１、Ｌ２）。
【００１１】
また有機発光素子１０は、誘電体層１３および陽極層１２を貫通して形成される穴部１７を有する。誘電体層１３および陽極層１２を貫通する穴部１７は、誘電体層１３に形成される部分に誘電体層穴部内側面１３ａを有し、陽極層１２に形成される部分に陽極層穴部内側面１２ａを有する。さらに、有機発光素子１０は、透光性導電層１４と、有機半導体層１５とを有する。透光性導電層１４は、穴部１７の内部に形成されるとともに、陽極層１２と電気的に接して形成される。有機半導体層１５は、発光層１５ａを含み、透光性導電層１４上に形成されるとともに、穴部１７内部に少なくとも一部が入り込むように形成される。このとき、穴部１７内に形成される発光層１５ａの部分は、穴部１７の深さ方向において、穴部１７の内側面のうち誘電体層穴部内側面１３ａと同じ深さに位置するように形成される。
【００１２】
有機発光素子１０は、有機半導体層１５の発光層１５ａが発光を行なうことにより発光面を形成する。また本実施の形態では、透光性導電層１４および有機半導体層１５は、穴部１７の位置において形成されるだけでなく、誘電体層１３上に延在して形成されてもよい。この場合、陰極層１６は有機半導体層１５の全面にわたって、有機半導体層１５上に位置するように形成される。なお本実施の形態において、「穴部１７の位置」および「穴部１７が形成される位置」と言った場合、上記各層が積層される上側から見た穴部１７の位置のことを意味するものとする。
【００１３】
（基板）
基板１１は、陽極層１２、誘電体層１３、透光性導電層１４、有機半導体層１５および陰極層１６を形成する支持体となるものである。基板１１には、有機発光素子１０に要求される機械的強度を満たす材料が用いられる。
【００１４】
基板１１の材料としては、有機発光素子１０の基板１１側から光を取り出すために、発光層１５ａから出る光に対して光透過性であることが必要である。具体的な材料としては、サファイアガラス、ソーダガラス、石英ガラス等のガラス類；アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ナイロン樹脂、シリコーン樹脂、ポリエチレンナフタレート等の透明樹脂；窒化アルミ等の金属窒化物、アルミナ等の透明金属酸化物等が挙げられる。なお基板１１として、上記透明樹脂からなる樹脂フィルム等を使用する場合は、水、酸素などのガスに対するガス透過性が低いことが好ましい。ガス透過性が高い樹脂フィルム等を使用する場合は、光の透過性を損なわない範囲でガスの透過を抑制するバリア性薄膜を形成することが好ましい。
【００１５】
基板１１の厚さは、要求される機械的強度にもよるが、好ましくは、０．１ｍｍ〜１０ｍｍ、より好ましくは０．２５ｍｍ〜２ｍｍである。
【００１６】
（陽極層）
陽極層１２は、陰極層１６との間に電圧を印加することにより、有機半導体層１５に正孔を注入する。第１の実施形態では基板１１側から光を取り出すため、陽極層１２の材料としては発光層１５ａから出る光に対して光透過性であることが必要である。また、陽極層１２は、基板１１上に沿って面状に形成され、上面が微細な凹凸などを極力含まない平滑面であることが好ましい。陽極層１２に使用される材料としては、電気伝導性を有するものであることが必要である。また、仕事関数が高く、具体的には仕事関数が４．５ｅＶ以上であることが好ましい。加えて、アルカリ性水溶液に対し、電気抵抗が顕著に変化しないことが好ましい。なお、陽極層１２の仕事関数は、例えば、紫外線光電子分光分析法により測定することができる。
【００１７】
このような条件を満たす材料として、透光性の導電性金属酸化物が使用できる。具体的な化合物としては、例えば、ＩＴＯ（酸化インジウム錫）、ＩＺＯ（酸化インジウム亜鉛）、酸化インジウム、酸化錫、酸化亜鉛、ＧＺＯ（ガリウム酸化亜鉛）、ＡＺＯ（アルミニウム酸化亜鉛）、ＩＧＺＯ（酸化インジウムガリウム亜鉛）、ＡＧＺＯ（酸化アルミニウムガリウム亜鉛）等が挙げられる。陽極層１２の厚さは、例えば、５０ｎｍ〜２μｍで形成することができる。以下の説明においては、陽極層１２の厚さ（膜厚）をｔ１とする。
【００１８】
（誘電体層）
誘電体層１３は、有機半導体層１５から発した光を透光性導電層１４と誘電体層１３との界面において屈折させることで外部に取り出されやすくするためのものである。そのため誘電体層１３は、透光性導電層１４および有機半導体層１５より屈折率が低いことが必要である。より具体的には、誘電体層１３の屈折率は、透光性導電層１４および有機半導体層１５の屈折率より０．１以上低いことが好ましく、０．２以上低いことがより好ましく、０．３以上低いことがより一層好ましい。
【００１９】
そして誘電体層１３の屈折率を透光性導電層１４および有機半導体層１５の屈折率より低くすることで、有機半導体層１５から発した光（誘電体層１３および穴部１７のない従来構造の有機発光素子では内部で全反射を起こし外部に取り出されない光）は、例えば誘電体層穴部内側面１３ａに入射して、より基板１１の法線方向寄りの角度に屈折する。その結果、誘電体層１３を設けない場合に比較して、陽極層１２や基板１１に達した光は、陽極層１２と基板１１の界面、および基板１１の外表面において全反射を生じにくくなる。そのため、誘電体層１３を設けることにより、有機半導体層１５から発した光を基板１１側から、より多く取り出すことができ、光の取り出し効率が向上する。なお、本実施の形態の有機発光素子１０において有機半導体層１５から発した光の挙動については、後段にて詳細に説明する。
【００２０】
誘電体層１３は、陽極層１２と陰極層１６とを所定の間隔にて分離して絶縁するため、有機半導体層１５に電圧を印加して発光させることができる。このため誘電体層１３は高抵抗率材料であることが必要で、電気抵抗率が１０８Ωｃｍ以上、好ましくは１０１２Ωｃｍ以上であることが要求される。具体的な材料としては、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム等の金属窒化物；二酸化ケイ素、酸化アルミニウム等の金属酸化物、フッ化ナトリウム、フッ化リチウム、フッ化マグネシウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウムなどの金属フッ化物が挙げられるが、他にポリイミド、ポリフッ化ビニリデン、パリレン等の高分子化合物、ポリフェニルシルセスキオキサン（Poly(phenylsilsesquioxane)）等の塗布型シリコーン、スピンオングラス（ＳＯＧ）も使用可能である。
【００２１】
ここで、短絡・電流リークを生じにくい有機発光素子１０を再現よく製造するためには、誘電体層１３の厚さは厚いほど好ましいが、一方で有機発光素子１０全体の厚さを抑えるために誘電体層１３の厚さは、１μｍを越えないことが好ましい。また、陽極層１２と陰極層１６との間隔が狭い方が、発光のために必要な電圧が低くて済むので、この観点からは誘電体層１３は薄い方がより好ましい。但し、薄すぎると有機発光素子１０を駆動するための電圧に対し、絶縁耐圧が十分でなくなるおそれがある。ここで絶縁耐圧については、穴部１７が形成されない誘電体層１３を直接陽極層１２と陰極層１６とで挟んだ状態で、定格の駆動電圧を印加した場合に、陽極層１２と陰極層１６の間に流れる電流密度が、０．１ｍＡ／ｃｍ２以下であることが好ましく、０．０１ｍＡ／ｃｍ２以下であることがより好ましい。また有機発光素子１０の定格の駆動電圧より、２Ｖ高い電圧に耐えることが好ましいため、例えば、定格の駆動電圧が５Ｖである場合は、誘電体層１３の両面に接して形成した陽極と陰極の間に約７Ｖの電圧を印加した場合に上記の電流密度を満たすことが必要である。これを満たす誘電体層１３の厚さは、上限としては、７５０ｎｍ以下であることが好ましく、４００ｎｍ以下であることがより好ましく、３００ｎｍ以下であることがより一層好ましい。また下限としては１５ｎｍ以上であることが好ましく、３０ｎｍ以上であることがより好ましく、５０ｎｍ以上であることがより一層好ましい。なお、以下の説明においては、誘電体層１３の厚さ（膜厚）をｔ２とする。
【００２２】
（透光性導電層）
透光性導電層１４は従来技術の有機発光素子構造においては必ずしも形成されてはいない。これに対し、本発明の有機発光素子１０において透光性導電層１４は必須のものであり、次に挙げる３つの役割を担っている。
（i）有機半導体層１５に電圧を印加するための実質的な下側電極（基板側の電極）として機能し、穴部１７内の有機半導体層１５の広い範囲に通電して発光させること
（ii）穴部１７内に形成する透光性導電層１４の膜厚を調整することにより、穴部１７の深さ方向における発光層１５ａの位置を光取り出し効率が高い位置に設定すること
（iii）穴部１７内に透光性導電層１４を凹面状に形成することにより、この上に形成する有機半導体層１５の膜厚を均一にすること
【００２３】
透光性導電層１４は、有機半導体層１５の発光層１５ａにおいて発せられる光に対し、透過性を有するとともに導電性を有する。また、更に有機半導体層１５への正孔の注入障壁を下げて正孔の注入効率を上げる機能を有することが好ましい。
このような条件を満たすために透光性導電層１４に使用される材料は、例えば、導電性高分子材料等を用いることができる。さらに具体的には、銅フタロシアニン、ポリエチレンジオキシチオフェン（ＰＥＤＯＴ）とポリスチレンスルホン酸（ＰＳＳ）の混合物（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）、導電性フルオロカーボンなどが挙げられる。また、陽極層１２に使用できる材料として挙げた透光性の導電性金属酸化物も使用できる。
【００２４】
本実施の形態では、透光性導電層１４は、陽極層１２と電気的に接して形成される。ここで、透光性導電層１４は有機半導体層１５に比べて高い導電率を有しており、素子として有機半導体層１５に電圧を印加する機能に着目すると、この透光性導電層１４が実質的な陽極として機能している。
本実施の形態では、透光性導電層１４の導電率は、１×１０−10Ｓ／ｃｍ以上１×１０−1Ｓ／ｃｍ以下の範囲となっている。透光性導電層１４の導電率は、１×１０−7Ｓ／ｃｍ以上１×１０−3Ｓ／ｃｍ以下の範囲であることが好ましく、１×１０−6Ｓ／ｃｍ以上１×１０−4Ｓ／ｃｍ以下の範囲であることがより好ましい。
なお、透光性導電層１４の導電率は、上述した導電性高分子材料の種類、導電性高分子材料に添加するドーパントの種類や添加量等を選択することで、変化させることができる。
【００２５】
ここで、透光性導電層１４の導電率が１×１０−10Ｓ／ｃｍ未満の場合には、駆動電圧が上昇し、電力効率が低下するおそれがある。
また、透光性導電層１４の導電率が１×１０−1Ｓ／ｃｍよりも高い場合には、駆動電圧は低下するものの、透光性導電層１４が穴部１７の外の誘電体層１３上にも形成される場合には、透光性導電層１４を介して穴部１７の外側に位置する有機半導体層１５まで通電しやすくなるため、有機半導体層１５が穴部１７の外側においても発光しやすくなる。そして、穴部１７の外側に位置する発光層１５ａから放射された光は、誘電体層穴部内側面１３ａに入射しにくいため、誘電体層１３による光取り出し効率の向上という効果は得られにくい。
【００２６】
透光性導電層１４の屈折率は有機半導体層１５の屈折率との差が０．１以下であることが好ましい。これにより、透光性導電層１４は電気的には実質的な陽極として機能するが、光学的には屈折率が有機半導体層１５とほぼ同じであるため、屈折率の観点からは有機半導体層１５と一体の層として機能する。そして、この一体の層と誘電体層１３が高屈折率／低屈折率の界面を形成し、光取り出し効率の向上に寄与する。一方、透光性導電層１４と有機半導体層１５の屈折率の差が０．１より大きいと、両層の間に新たな屈折率の界面ができる。この場合、この余分な界面を経由して誘電体層１３に入射する光は上記一体の層と誘電体層１３の間の高屈折率／低屈折率の界面で十分な光取り出し効果が得られない。
【００２７】
さらに本実施の形態の透光性導電層１４は、穴部１７の内部に形成される。そして特に、透光性導電層１４が穴部１７の底面に沿って形成された場合は、透光性導電層１４を設けない場合に対して、発光が起こる箇所を穴部１７内において相対的に上部にすることができる。すなわち、穴部１７の底面に透光性導電層１４が配置されるため、穴部１７の底面近傍では発光が生じず、透光性導電層１４のさらに上部に形成される有機半導体層１５の発光層１５ａにおいて発光が生じる。そして、穴部１７内の発光層１５ａを誘電体層穴部内側面１３ａの側方に位置させることにより、誘電体層穴部内側面１３ａに低入射角で入射する光が増加する。これらの光は、光の進行方向が基板１１の法線寄りに変化するため、陽極層１２と基板１１との界面、および基板１１の外表面において全反射されにくくなり、外部に取り出される光が増加する。一方、透光性導電層１４が形成されず、穴部１７の底面近傍で発光が生じた場合は、基板１１面に平行な水平に近い角度で進み外部に取り出されにくい光は陽極層穴部内側面１２ａに入射されやすくなり、誘電体層穴部内側面１３ａには有効に入射しないため、光取り出し効率の向上の程度は小さい。
【００２８】
また、本実施形態の透光性導電層１４は、穴部１７の底面全体のみならず誘電体層穴部内側面１３ａに沿って形成されることが好ましい。言い換えると、透光性導電層１４の上面が、穴部１７が形成される位置において陽極層１２側に凹む形状をなすことが好ましい。透光性導電層１４が穴部１７の誘電体層穴部内側面１３ａの上にも形成されると、誘電体層穴部内側面１３ａに近い位置にある有機半導体層１５にも電流が供給され、この部分にある発光層１５ａにおいても発光が起こる。すなわち、穴部１７内の広い領域で発光が起こるため、誘電体層穴部内側面１３ａに入射する光が多くなり、光取り出し効率が向上する。また、電流が局所的に流れることを抑制できるため、有機発光素子１０の耐久性が向上する。
そしてこの透光性導電層１４の上面の形状はゆるやかに曲率が変化する凹曲面であることが更に好ましい。この形状により、この上に形成する有機半導体層１５の膜厚は均一になる。従って、発光が均一に起こり、発光領域が広がるため、輝度が向上する。また、電流が局所に集中せず均一に流れるため、耐久性も向上する。詳しくは後述するように、透光性導電層１４は塗布法で成膜して形成することができる。塗布法で透光性導電層１４を形成する場合、透光性導電層１４の上面を凹曲面形状とすることはより容易であり、そのため有機発光素子１０の製造がより容易になる。
【００２９】
なお本実施の形態では、透光性導電層１４は、穴部１７の内部のみに形成され、誘電体層１３上には形成されていなくてもよい。透光性導電層１４が穴部１７内のみに形成される場合には、穴部１７内に位置する有機半導体層１５に優先的に電流が流れることになり、穴部１７内の有機半導体層１５において優先的に発光が起こる。この結果、誘電体層穴部内側面１３ａにより多くの光を入射させることが可能になり、光取り出し効率が向上する。
【００３０】
（有機半導体層）
有機半導体層１５は、発光層１５ａを含む１層または積層された複数の有機化合物からなる層からなり、透光性導電層１４上に形成される。
そしてこの際に有機半導体層１５は、穴部１７内部に少なくとも一部が入り込むように形成される。このようにすることで、有機半導体層１５のうち発光する領域がより確実に穴部１７内に存在することになる。この結果、発光層１５ａから発した光のうち、基板１１面に平行な水平に近い方向に進み、外部に取り出されにくい光を、誘電体層穴部内側面１３ａにより多く入射させることができる。この結果、有機発光素子１０の光取り出し効率が向上する。
【００３１】
図２は、本実施の形態の有機発光素子１０における有機半導体層１５の位置を説明するための図である。
本実施の形態の有機発光素子１０では、有機半導体層１５のうち最も基板１１側に位置する部分（以下、有機半導体層１５の最下点１５１と呼ぶ）が、穴部１７内において、予め定められた第１の位置Ｐ１と第２の位置Ｐ２との間の領域（図２において斜線で示す領域）に存在するように形成される。
ここで、第１の位置Ｐ１は、図２に示すように、陽極層１２と誘電体層１３との界面から誘電体層１３の膜厚ｔ２の２／３の距離だけ誘電体層１３側へ入った位置である。また、第２の位置Ｐ２は、図２に示すように、陽極層１２と誘電体層１３との界面から誘電体層１３の膜厚ｔ２の１／３の距離だけ陽極層１２側へ入った位置である。
なお、本実施の形態において「最下点１５１が第１の位置Ｐ１と第２の位置Ｐ２との間に位置する」とは、最下点１５１が第１の位置Ｐ１に位置する場合、および最下点１５１が第２の位置Ｐ２に位置する場合も含むものとする。
【００３２】
例えば、誘電体層１３の膜厚ｔ２を１５０ｎｍとすると、第１の位置Ｐ１は、陽極層１２と誘電体層１３との界面から誘電体層１３へ１００ｎｍ入った位置となる。また、第２の位置Ｐ２は、陽極層１２と誘電体層１３との界面から陽極層１２へ５０ｎｍ入った位置となる。
【００３３】
また有機半導体層１５は、穴部１７が形成される位置において均一な厚さで形成されることが好ましい。これにより穴部１７の位置において、より均一に発光層１５ａで発光を生じさせることができる。つまり有機半導体層１５の膜厚が、穴部１７が形成される位置において不均一であると、膜厚が厚い部分より薄い部分の方に電流が流れやすいため、この部分においてより発光が生じやすく、発光が不均一になる。また、この場合、電流が局所的に集中し、発熱が生じるため、有機半導体層１５の劣化が生じやすく、有機発光素子１０の耐久性が低下する。一方、有機半導体層１５の膜厚が、穴部１７が形成される位置において均一な厚さであると、電流も均一に流れるため、発光も均一になる。そしてこの場合、電流が局所的に流れることがないため、有機発光素子１０の耐久性を向上させることができる。また穴部１７内に発光領域が広く分布するため、誘電体層穴部内側面１３ａに入射する光が多くなり、光取り出し効率が向上する。
【００３４】
そしてそのために有機半導体層１５の厚さのばらつきについては、穴部１７が形成される位置において、（膜厚の最小値）／（膜厚の最大値）≧０．７であることが好ましい。本実施の形態において、有機半導体層１５の厚さが均一であるとは、膜厚のばらつきがこの範囲内になることを意味する。
【００３５】
なお本実施の形態において、有機半導体層１５の膜厚や有機半導体層１５の最下点１５１の位置の測定は、有機発光素子１０の縦断面サンプルのＳＥＭ写真を撮影することにより行うことができる。ここで、測定を行う断面は、穴部１７を平面視でほぼ２等分する断面とする。尚、穴部１７の平面形状が矩形の場合は、角部を横切らず、辺をできるだけ垂直に横切る断面とする。
【００３６】
有機半導体層１５に含まれる発光層１５ａは、陽極層１２と陰極層１６との間に電圧を印加することで発光する発光材料を含む。発光材料としては、低分子化合物（非高分子化合物）及び高分子化合物のいずれも使用することができる。本実施の形態では、発光材料として、リン光発光性有機化合物および金属錯体を使用することが好ましい。金属錯体の中にはリン光性を示すものもあり、かかる金属錯体も好ましく用いられる。本実施の形態においては、特にシクロメタル化錯体を用いることが発光効率向上の観点から非常に望ましい。シクロメタル化錯体としては、例えば、２−フェニルピリジン誘導体、７，８−ベンゾキノリン誘導体、２−（２−チエニル）ピリジン誘導体、２−（１−ナフチル）ピリジン誘導体、２−フェニルキノリン誘導体等の配位子を有するＩｒ、ＰｄおよびＰｔ等の錯体が挙げられるが、イリジウム（Ｉｒ）錯体が特に好ましい。シクロメタル化錯体は、シクロメタル化錯体を形成するのに必要な配位子以外に、他の配位子を有していてもよい。なお、シクロメタル化錯体には、三重項励起子から発光する化合物も含まれ、発光効率向上の観点から好ましい。
また、発光性高分子化合物としては、ＭＥＨ−ＰＰＶなどのポリ−ｐ−フェニレンビニレン（ＰＰＶ）誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリチオフェン誘導体等のπ共役系の高分子化合物、低分子色素とテトラフェニルジアミンやトリフェニルアミンを主鎖や側鎖に導入したポリマー、等が挙げられる。発光性高分子化合物と発光性低分子化合物（非高分子化合物）とを併用することもできる。
発光層１５ａは発光材料とともにホスト材料を含み、ホスト材料中に発光材料が分散されていることもある。このようなホスト材料は電荷輸送性を有していることが好ましく、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物であることが好ましい。
【００３７】
ここで有機半導体層１５は、透光性導電層１４から正孔を受け取り発光層１５ａへ輸送するための正孔輸送層を含んでいてもよい。正孔輸送層は、透光性導電層１４と発光層１５ａの間に配される。
このような正孔輸送層を形成する正孔輸送材料としては、公知の材料を使用することができ、例えば、ＴＰＤ（Ｎ，Ｎ'−ジメチル−Ｎ，Ｎ'−（３−メチルフェニル）−１，１'−ビフェニル−４，４'ジアミン）、α−ＮＰＤ（４，４'−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル）、ｍ−ＭＴＤＡＴＡ（４，４'，４''−トリス（３−メチルフェニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン）等の低分子トリフェニルアミン誘導体、ポリビニルカルバゾール、上記トリフェニルアミン誘導体に重合性置換基を導入して重合した高分子化合物などが挙げられる。上記正孔輸送材料は、１種単独でも、２種以上を混合して用いてもよく、異なる正孔輸送材料を積層して用いてもよい。正孔輸送層の厚さは、正孔輸送層の導電性などに依存するため、一概に限定できないが、好ましくは１ｎｍ〜５μｍ、より好ましくは５ｎｍ〜１μｍ、特に好ましくは１０ｎｍ〜５００ｎｍであることが望ましい。
【００３８】
また有機半導体層１５は、陰極層１６から電子を受け取り、発光層１５ａへ輸送するための電子輸送層を含んでいてもよい。電子輸送層は、陰極層１６と発光層１５ａの間に配される。
このような電子輸送層に用いることができる材料としては、キノリン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ペリレン誘導体、ピリジン誘導体、ピリミジン誘導体、キノキサリン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、ニトロ置換フルオレン誘導体などが挙げられる。更に具体的には、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（略称：Ａｌｑ３）、トリス（４−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナト）ベリリウム、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）（４−フェニルフェノラト）アルミニウム、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）ベンゾオキサゾラト］亜鉛、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）ベンゾチアゾラト］亜鉛、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾールや、１，３−ビス［５−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル］ベンゼン、３−（４−ビフェニリル）−４−フェニル−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，２，４−トリアゾール（略称：ＴＡＺ）、バソフェナントロリン、バソキュプロイン（略称：ＢＣＰ）、トリフェニルビスイミダゾール（ＢＰＢＩ）、２，２'，２"−（１，３，５−Benzenetriyl）tris［１−phenyl−１H−benzimidazole］（略称：ＴＰＢＩ）、３，３'−［５'−［４−（３−Pyridinyl）phenyl］［１，１'：３'，１"−terphenyl］−４，４"−diyl］bispyridine（略称：ＴＰｙＴＰＢ）、４，４'−［５'−［３−（４−Pyridinyl）phenyl］［１，１'：３'，１"−terphenyl］−３，３"−diyl］bispyridine（略称：ｍ４ＴＰｙＴＰＢ）、３，３'−［５'−［３−（３−Pyridinyl）phenyl］［１，１'：３'，１"−terphenyl］−３，３"−diyl］bispyridine（略称：ｍＴＰｙＴＰＢ）、２，２'−［５'−［３−（２−Pyridinyl）phenyl］［１，１'：３'，１"−terphenyl］−３，３"−diyl］bispyridine（略称：ｍ２ＴＰｙＴＰＢ）、３−［４−［Ｂｉｓ（２，４，６−ｔｒｉｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ）ｂｏｒｙｌ］−３，５−ｄｉｍｅｔｈｙｌｐｈｅｎｙｌ］ｐｙｒｉｄｉｎ（略称：Ｐｙ２１１Ｂ）、などを挙げることができる。この中でも、ＴＰＢＩ、ＴＰｙＴＰＢ、ｍ４ＴＰｙＴＰＢ、ｍＴＰｙＴＰＢ、ｍ２ＴＰｙＴＰＢ、Ｐｙ２１１Ｂをより好ましく用いることができる。
【００３９】
さらに有機半導体層１５は、上記電子輸送層と発光層１５ａの間に、正孔ブロック層が設けられていてもよい。この正孔ブロック層を設けることで、正孔が発光層１５ａを通過することを抑え、発光層１５ａ内で正孔と電子とを効率よく再結合させることができる。
上記正孔ブロック層を形成するために、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、フェナントロリン誘導体などの公知の材料が用いられる。
【００４０】
（陰極層）
陰極層１６は、陽極層１２との間に電圧を印加することにより、有機半導体層１５に電子を注入する。陰極層１６は、有機半導体層１５とともに、発光領域の全面にわたって連続的に形成されている。
陰極層１６に使用される材料としては、陽極層１２と同様に電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではないが、仕事関数が低く、かつ化学的に安定なものが好ましい。仕事関数は、化学的安定性を考慮すると２．９ｅＶ以下であることが好ましい。具体的には、Ａｌ、ＭｇＡｇ合金、ＡｌＬｉやＡｌＣａなどのＡｌとアルカリ金属の合金等の材料を例示することができる。陰極層１６の厚さは１０ｎｍ〜１μｍが好ましく、５０ｎｍ〜５００ｎｍがより好ましい。本実施の形態の有機発光素子１０の場合は、有機半導体層１５から発した光を基板１１側から取り出す。そのため陰極層１６は、不透明材料により形成されていてもよい。更に、光を基板１１側のみから取り出す場合は、陰極層１６の材料は発光層１５ａから出る光に対して反射性の材料であることが好ましい。陰極層１６に光反射性の材料を用いた場合、発光層１５ａから発して陰極層１６側へ向かう光が陰極層１６の表面で反射して基板１１側から取り出されるため、光取り出し効率が向上する。この場合、陰極層１６に用いる材料の反射率が高いほど光取り出し効率が向上する。この観点からは、陰極層１６の材料としてＡｌ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｒｈ、およびこれらの合金を用いることが好ましい。
【００４１】
また、陰極層１６から有機半導体層１５への電子の注入障壁を下げて電子の注入効率を上げる目的で、図示しない陰極バッファ層を、陰極層１６に隣接して設けてもよい。
陰極バッファ層は、陰極層１６より仕事関数の低い金属材料などが好適に用いられる。例えば、アルカリ金属（Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ）、アルカリ土類金属（Ｓｒ、Ｂａ、Ｃａ、Ｍｇ）、希土類金属（Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｙｂ）、あるいはこれら金属のフッ化物、塩化物、酸化物から選ばれる単体あるいは２つ以上の混合物を使用することができる。陰極バッファ層の厚さは０.０５ｎｍ〜５０ｎｍが好ましく、０.１ｎｍ〜２０ｎｍがより好ましく、０.５ｎｍ〜１０ｎｍがより一層好ましい。
【００４２】
（穴部）
穴部１７は、有機半導体層１５から発した光を取り出すためのものであり、本実施の形態では、誘電体層１３および陽極層１２を貫通するように形成する。このように穴部１７を設けることにより有機半導体層１５から発せられた光は、主に穴部１７の内部および誘電体層１３を伝搬し、基板１１側および陰極層１６の側から取り出すことができる。
【００４３】
図３は、本実施の形態が適用される穴部１７の形状を詳細に説明するための図である。なお、この例において穴部１７は平面視で円形状を有しており、図３は、穴部１７を平面視で二等分に切断した場合の断面図となっている。この例において、図３に示すように、穴部１７における上面（誘電体層１３の上面）での直径をＤとする。なお、以下の説明において、穴部１７における上面での直径Ｄを、単に穴部１７の直径Ｄと呼ぶことがある。
【００４４】
穴部１７の形状は、特に限定されることはないが、形状制御が行いやすいという観点から例えば円柱形状または四角柱などの多角柱形状、あるいはストライプ形状とすることが好ましい。これらの形状では、誘電体層１３の面内における形状が、誘電体層１３の厚み方向で変化してもよく、あるいは形状の大きさが変化してもよい。即ち、例えば円錐形状、角錐形状、円錐台形状、角錐台形状などであってもよい。穴部１７の形状を適宜選択することにより、有機半導体層１５で発光した光を外部へ取り出す際の配光分布などを制御することができる。
【００４５】
穴部１７の大きさが大きいと、穴部１７内で発光した光は、直接あるいは陰極層１６表面や誘電体層１３表面で反射しながら進んで誘電体層１３の側面１３ａに入射するまでに、有機半導体層１５または透光性導電層１４に吸収されて減衰する。このような有機半導体層１５または透光性導電層１４による吸収損失を小さくするために、穴部１７の大きさは、基板１１の法線方向から見た場合、すなわち平面視で最大幅が３μｍ以下であることが好ましい。ここで、最大幅とは穴部１７の平面図形に接してこれを挟む平行な２直線間の距離の最大値である。また、穴部１７の大きさは、平面視で最大幅が１μｍ以下であることが更に好ましい。
【００４６】
また、図１に示した例では、誘電体層穴部内側面１３ａは、基板１１面に対して垂直に形成されており、この場合の誘電体層穴部内側面１３ａの傾斜角（誘電体層穴部内側面１３ａの基板１１平面に対する角度で、穴部１７の内側の角度）は９０°である。ただし傾斜角は、これに限られるものではなく、図３に示すように、９０°以下としてもよい。すなわち、傾斜角は、誘電体層１３に使用する材料等によって適宜変化させることで、有機半導体層１５で発光した光を外部へ取り出す効率を高くすることができる。なお、誘電体層穴部内側面１３ａの傾斜角は、４５°以上であることが好ましく、６０°以上であることがさらに好ましい。
【００４７】
さらに、有機発光素子１０を構成する各層が積層される上側から見た穴部１７の配置は、特に限定されるものではなく、規則的であっても、不規則であってもよいが、穴部１７は、基板１１面内の少なくとも一方向に周期的に配置されることが好ましい。
図４（ａ）（ｂ）は、穴部１７を周期的に配置した場合における典型的な配置の例を示した図である。穴部１７の典型的な配置の例としては、図４（ａ）に示すように各穴部１７が繰り返し単位を正方形として配列する正方格子配置や、図４（ｂ）に示すように各穴部１７が、繰り返し単位を正三角形または正六角形として配置する六方格子配置が挙げられる。また、その他の配置としては、長方格子、平面斜方格子（平行四辺形格子）、面心長方格子、ハニカム格子等の平面格子パターンが挙げられる。
【００４８】
図４（ａ）（ｂ）に示すように、穴部１７を周期的に配置した場合に、隣接する穴部１７間の最短距離をＡとすると、穴部１７間の最短距離Ａは、穴部１７の直径Ｄ以下であることが好ましい。すなわち、穴部１７の直径Ｄと穴部１７間の最短距離Ａとの比（Ｄ：Ａ）を、１：Ｘで表すと、Ｘは０以上１以下の範囲（０≦Ｘ≦１）であることが好ましい。また、この場合、有機発光素子１０の光取り出し効率を向上させる観点で、Ｘは、０．１５以上０．７０以下の範囲（０．１５≦Ｘ≦０．７０）であることがより好ましい。
ここで、穴部１７同士の最短距離Ａは、０であってもよい。この場合、隣接する穴部１７同士が、少なくとも誘電体層１３の上面側において接続された状態となる。
【００４９】
（第２の実施形態：上側電極が透光性の陰極層である有機発光素子）
図５は、本発明の第２の実施形態に係る有機発光素子の一例を説明した部分断面図である。なお、実際の有機発光素子１０は、図５に示した構造が図中横方向に繰り返された形態を採る。
図１〜図４で説明した第１の実施形態に係る有機発光素子１０は、透光性の陽極層１２が基板１１に接して設けられ、基板１１側から光を取り出す構造である。これに対し、第２の実施形態に係る有機発光素子１０は、基板１１と反対側の陰極層１６が透光性であり、基板１１と反対側から光を取り出す（光線Ｌ３、Ｌ４）点が第１の実施形態と異なっている。
透光性の陰極層１６の材料としては、前述の第１の実施形態の陽極層１２に使用可能な透光性の導電性金属酸化物を用いることができる。
また、透光性の陰極層１６と有機半導体層１５との間に図示しない陰極バッファ層を形成し、有機半導体層１５への電子注入効率を向上させることが好ましい。陰極バッファ層に適用可能な材料としては、例えば、アルカリ金属（Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ）、アルカリ土類金属（Ｓｒ、Ｂａ、Ｃａ、Ｍｇ）、希土類金属（Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｙｂ）、あるいはこれら金属のフッ化物、塩化物、酸化物から選ばれる単体あるいは２つ以上の混合物等が挙げられる。陰極バッファ層の膜厚は、透過損失を抑えるために１０ｎｍ以下とすることが好ましい。
【００５０】
本実施形態のように、有機発光素子１０の基板１１側から光を取り出す必要がない場合は、基板１１の材料としては、発光光に対して透光性を有するもの（前述の第１の実施形態の基板１１に使用可能な材料）には限られず、不透明なものも使用できる。具体的には、シリコン（Ｓｉ）、銅（Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、金（Ａｕ）、白金（Ｐｔ）、タングステン（Ｗ）、チタン（Ｔｉ）、タンタル（Ｔａ）、もしくはニオブ（Ｎｂ）の単体、またはこれらの合金、あるいはステンレス等も使用することができる。
特に、光を基板１１とは反対側のみから取り出す場合は、基板１１の材料は発光光に対して反射性の材料であることが好ましい。基板１１に光反射性の材料を用いた場合、発光層１５ａから発して穴部１７を通過して基板１１側へ向かう光が、基板１１の表面で反射して基板１１の反対側から取り出されるため、有機発光素子１０の光取り出し効率が向上する。この場合、基板１１に用いる材料の反射率が高いほど光取り出し効率が向上する。反射性の基板１１に適用可能な材料としては、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、Ｃｒ等の高反射率の金属、ＮｉＰ、ＮｉＢ、ＣｒＰ、ＣｒＢ等の高反射率のアモルファス合金、ＮｉＡｌ等の高反射率の微結晶合金等が挙げられる。
【００５１】
同様に、陽極層１２に用いられる材料も、有機発光素子１０の基板１１側から光を取り出す必要がない場合は、発光光に対して透光性を有するもの（前述の第１の実施形態の陽極層１２に使用可能な材料）には限られず、不透明なものも使用できる。
特に、光を基板１１とは反対側のみから取り出す場合は、基板１１側にある陽極層１２の材料は、発光層１５ａから出る光に対して反射性の材料であることが好ましい。陽極層１２に光反射性の材料を用いた場合、発光層１５ａから発して陽極層１２側へ向かう光が陽極層１２の表面で反射して、基板１１の反対側から取り出されるため、有機発光素子１０の光取り出し効率が向上する。この場合、陽極層１２に用いる材料の反射率が高いほど光取り出し効率が向上する。反射性の陽極層１２に適用可能な材料としては、前述の反射性の基板１１に適用可能な材料が挙げられる。
【００５２】
また、反射性の陽極層１２と有機半導体層１５との間に図示しない陽極バッファ層を形成し、有機半導体層１５への正孔注入効率を向上させることが好ましい。陽極バッファ層に適用可能な材料としては、例えば、ＩＴＯ（酸化インジウム錫）、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）、酸化インジウム、酸化錫、酸化亜鉛、ＧＺＯ（ガリウム酸化亜鉛）、ＡＺＯ（アルミニウム酸化亜鉛）、ＩＧＺＯ（酸化インジウムガリウム亜鉛）、ＡＧＺＯ（酸化アルミニウムガリウム亜鉛）等が挙げられる。
本例の有機発光素子１０におけるその他の構成要素の説明は、図１に示した第１の実施形態に係る有機発光素子１０の説明と同じである。
【００５３】
（第３の実施形態：上側電極が透光性の陽極層である有機発光素子）
図６は、本発明の第３の実施形態に係る有機発光素子の一例を説明した部分断面図である。なお、実際の有機発光素子１０は、図６に示した構造が図中横方向に繰り返された形態を採る。
図６に示す第３の実施形態に係る有機発光素子１０の構造は、第１の実施形態に係る有機発光素子１０（図１参照）における透光性の陽極層１２の位置と陰極層１６の位置とを入れ替えた構造で、上側の透光性の陽極層１２から発光光が出射する（光線Ｌ５、Ｌ６）。また、本実施形態では、穴部１７は、誘電体層１３および陰極層１６を貫通するように形成される。
【００５４】
本実施形態における透光性導電層１４は、有機半導体層１５の発光層１５ａにおいて発せられる光に対し、透過性を有するとともに導電性を有する。また、更に有機半導体層１５への電子の注入障壁を下げて電子の注入効率を上げる機能を有することが好ましい。このような条件を満たすために透光性導電層１４に使用される材料としては、例えば、ｎ型ドーピングされた導電性高分子等を用いることができる。ｎ型ドーピングされた導電性高分子の具体的な化合物としては、ポリパラフェニレン、ポリパラフェニレンビニレン等が挙げられる。また、ｎ型ドーピングされた導電性高分子は塗布成膜が可能なため、穴部１７が形成される位置において、有機半導体層１５と透光性導電層１４との界面を基板１１側に凹む曲面形状とすることが容易である。
【００５５】
本実施形態においても、第２の実施形態の場合と同様に、有機発光素子１０の基板１１側から光を取り出す必要がない場合には、基板１１の材料としては、可視光に対して透明であるものには限られず、不透明なものも使用できる。この場合の基板１１の具体的な材料についても、第２の実施形態で挙げたものと同じ材料を用いることができる。
また、特に光を基板１１とは反対側のみから取り出す場合についても、第２の実施形態の場合と同様に、基板１１の材料として発光光に対して反射性を有する材料を用いることが好ましい。この場合の基板１１の具体的な材料についても、第２の実施形態で挙げたものと同じ材料を用いることができる。
【００５６】
陰極層１６の材料としては、第１の実施形態で挙げた材料を使用することが好ましい。陰極層１６の厚さは１０ｎｍ〜１μｍが好ましく、５０ｎｍ〜５００ｎｍがより好ましい。
【００５７】
また、更に光を基板１１と反対側のみから取り出す場合も、第１の実施形態の場合と同様に、陰極層１６の材料は発光層１５ａから出る光に対して反射性の材料であることが好ましい。この場合に陰極層１６として用いることができる具体的な材料についても、前述の第１の実施形態で挙げたものと同じ材料を用いることができる。
本実施形態の有機発光素子１０におけるその他の構成要素の説明は、図１に示した第１の実施形態に係る有機発光素子１０の説明と同じである。
【００５８】
（第４の実施形態：下側電極が透光性の陰極層である有機発光素子）
図７は、本発明の第４の実施形態に係る有機発光素子の一例を説明した部分断面図である。なお、実際の有機発光素子１０は、図７に示した構造が図中横方向に繰り返された形態を採る。
本実施形態の有機発光素子１０は、陰極層１６が透光性であり、基板１１側から発光光が出射する（光線Ｌ７、Ｌ８）点以外は、上述した第３の実施形態の有機発光素子１０（図６参照）と同様の構造を有する。
【００５９】
透光性の陰極層１６の材料としては、第２の実施形態の場合と同様に、前述の第１の実施形態の陽極層１２に使用可能な透光性の導電性金属酸化物を用いることができる。
また、第３の実施形態の場合と同様に、透光性の陰極層１６と有機半導体層１５との間に図示しない陰極バッファ層を形成し、有機半導体層１５への電子注入効率を向上させることが好ましい。陰極バッファ層の具体的な材料としては、第３の実施形態で挙げたものと同じ材料を用いることができる。陰極バッファ層の膜厚は、透過損失を抑えるために１０ｎｍ以下とすることが好ましい。
【００６０】
基板１１の材料としては、第１の実施形態の場合と同様に、有機発光素子１０の基板１１側から光を取り出すために、発光層１５ａから出る光に対して光透過性であることが必要である。基板１１の具体的な材料としては、第１の実施形態で挙げたものと同じ材料を用いることができる。
【００６１】
基板１１の厚さは、要求される機械的強度にもよるが、好ましくは、０．１ｍｍ〜１０ｍｍ、より好ましくは０．２５ｍｍ〜２ｍｍである。
更に、光を基板１１側のみから取り出す場合は、基板１１と反対側にある陽極層１２の材料は、発光層１５ａから出る光に対して反射性の材料であることが好ましい。陽極層１２に反射性の材料を用いた場合、発光層１５ａから発して陽極層１２側へ向かう光が陽極層１２の表面で反射して基板１１側から取り出されるため、光取り出し効率が向上する。この場合、陽極層１２に用いる材料の反射率が高いほど光取り出し効率が向上する。反射性の陽極層１２に適用可能な材料としては、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、Ｃｒ等の高反射率の金属、ＮｉＰ、ＮｉＢ、ＣｒＰ、ＣｒＢ等の高反射率のアモルファス合金、ＮｉＡｌ等の高反射率の微結晶合金等が挙げられる。
【００６２】
また、第２の実施形態の場合と同様に、反射性の陽極層１２と有機半導体層１５との間に図示しない陽極バッファ層を形成して、有機半導体層１５への正孔注入効率を向上させることが好ましい。陽極バッファ層の具体的な材料としては、第２の実施形態で挙げたものと同じ材料を用いることができる。
本例の有機発光素子１０におけるその他の構成要素の説明は、図６で説明した第３の実施形態に係る有機発光素子１０と同じである。
【００６３】
なお、上述した本発明の有機発光素子１０の実施の形態の適用例の説明においては、すべて基板１１に隣接する下側電極と基板１１から離れた側の上側電極とのいずれか一方が発光層１５ａからの発光光に対し透光性を有する素子構造を中心に説明したが、両方の電極が透光性を有していて有機発光素子１０の上下面の両方から光を取り出す素子構造としてもよい。
【００６４】
（光取り出し効果の説明）
次に本実施の形態の有機発光素子１０における誘電体層１３による光取り出し効果を図８および図９により説明する。
図８は、従来技術の有機発光素子１００の構造を示したものであり、透光性の基板１１１上に順に透光性の第１電極１１２、発光層を含む有機層１１５、反射性の第２電極１１６が積層された構造を示す。ここで、発光位置Ｐからの放射角（基板平面の法線に対する角度）の大きさにより光の進行の様子が異なる。放射角が小さいうちは光線Ｌ１１で示すように外部に取り出される。しかし、放射角が大きくなると先ず基板１１１の外表面で全反射が起こる（光線Ｌ１２）。更に放射角が大きくなると透光性の第１電極１１２と基板１１１との界面で全反射が起こる（光線Ｌ１３）。これらの全反射光は、反射性の第２電極１１６の表面でも反射して導波モードとなり、外部へ取り出されることはない。
【００６５】
これに対し、本実施の形態の有機発光素子１０は、陽極層１２と誘電体層１３とを貫通する複数の穴部１７を有する。そして、本実施の形態の有機発光素子１０では、前述のように、有機半導体層１５の最下点１５１が、第１の位置Ｐ１と第２の位置Ｐ２との間に位置するように、有機半導体層１５が形成されている。これにより、本実施の形態の有機発光素子１０では、有機半導体層１５の発光層１５ａが、穴部１７内において誘電体層１３の側方に位置する確率が高くなる。
【００６６】
図９に、本実施の形態の有機発光素子１０において光取り出しに関わる屈折率の界面の近傍における構造を示す。図９では、有機層１１５と、誘電体層１１３および第１電極１１２の積層体とが、基板１１１平面に垂直な面（界面１１２ａ；図１の陽極層穴部内側面１２ａに相当、界面１１３ａ；図１の誘電体層穴部内側面１３ａに相当）を介して接している。図９では、例えば、透光性の第１電極１１２として、有機層１１５（代表的な屈折率：１．７）よりも高屈折率のＩＴＯ（代表的な屈折率：１．９）を使用する場合を想定する。
【００６７】
ここで、まず図９において、図１に示したように穴部１７内に透光性導電層１４が形成されることにより、発光層１５ａの位置が穴部１７内の上部に設定される場合を想定する。すなわち、有機層１１５と誘電体層１１３との界面１１３ａの側方における有機層１１５中に発光位置Ｑが位置し、この発光位置Ｑから放射されて界面１１３ａに入射する２つの光線をＬ１２ａおよびＬ１３ａとする。図９における光線Ｌ１２ａおよび光線Ｌ１３ａは、それぞれ、図８における光線Ｌ１２および光線Ｌ１３と放射角が同じである。上述したように、図８の従来構造の有機発光素子１００では、光線Ｌ１２および光線Ｌ１３は、有機発光素子１００の外部には取り出されない。
これに対し、図９に示す例では、光線Ｌ１２ａおよび光線Ｌ１３ａは、有機層１１５と有機層１１５よりも屈折率が低い誘電体層１１３との界面１１３ａに入射することにより、それぞれ基板１１１平面の法線方向寄りに屈折する。この結果、光線Ｌ１２ａおよび光線Ｌ１３ａは、第１電極１１２と基板１１１との界面、および基板１１１の外表面への入射角が臨界角よりも小さくなるため、これらの界面で全反射することなく外部へ取り出される。
【００６８】
次に、図９において、穴部１７内に透光性導電層１４が形成されず、発光層１５ａの位置が穴部１７内の下部に設定される場合を想定する。すなわち、有機層１１５と第１電極１１２との界面１１２ａの側方における有機層１１５中に発光位置Ｒが位置し、この発光位置Ｒから放射されて界面１１２ａに入射する２つの光線をＬ１２ｂおよびＬ１３ｂとする。図９における光線Ｌ１２ｂおよび光線Ｌ１３ｂは、それぞれ、図８における光線Ｌ１２およびＬ１３と放射角が同じである。
この場合、光線Ｌ１２ｂおよび光線Ｌ１３ｂは、有機層１１５と有機層１１５よりも屈折率が高い第１電極１１２との界面１１２ａに入射することにより、それぞれ基板１１１平面に沿う方向寄りに屈折する。この結果、光線Ｌ１２ｂおよび光線Ｌ１３ｂは、第１電極１１２と基板１１１との界面への入射角が臨界角よりも大きくなるため、この界面で全反射して外部へは取り出されない。
【００６９】
また、本実施の形態では、透光性導電層１４の導電率が、１×１０−10Ｓ／ｃｍ以上１×１０−1Ｓ／ｃｍ以下の範囲となっている。これにより、電圧印加時に、透光性導電層１４を介して、穴部１７内に配置された有機半導体層１５の全体に電流が流れやすくなっている。このことにより、電流が発光層１５ａ中を局所的に流れず、発光層１５ａにおいて電流分布が均一になるため、発光層１５ａの耐久性が向上する。
【００７０】
（第５の実施形態：マルチスタック構造）
上述した図１等では、基板１１、陽極層１２、誘電体層１３、透光性導電層１４、有機半導体層１５および陰極層１６が順に積層され、正孔輸送層／発光層／電子輸送層からなる発光ユニット（有機半導体層１５）を１つ有する所謂シングル構造の有機発光素子１０について説明した。
本発明が適用される有機発光素子は、上記シングル構造の有機発光素子１０の有機半導体層１５と陰極層１６との間に、更に１つ以上の発光ユニット（有機半導体層）を備え、隣接する発光ユニット（有機半導体層）間に電荷発生層が挿入されている所謂マルチスタック構造を有していてもよい。図１０は、マルチスタック構造を有する有機発光素子の一例を示した部分断面図である。
図１０に示す構造は、第１の実施形態の有機発光素子（図１参照）をベースとして、この有機発光素子１０における有機半導体層１５上に、電荷発生層２１を介して第２有機半導体層２２と陰極層２３とが積層された２段のマルチスタック構造である。本例が適用される有機発光素子２０は、基板１１、陽極層１２、誘電体層１３、透光性導電層１４および有機半導体層１５が順に積層されるとともに、有機半導体層１５上に、電荷発生層２１、第２有機半導体層２２および陰極層２３が順に積層された構造を有している。
なお、図１０に示した有機発光素子２０の基板１１、陽極層１２、誘電体層１３、透光性導電層１４および有機半導体層１５は、上述した図１と同様の構成を有しており、同様の材料を用いることができる。
【００７１】
（電荷発生層）
電荷発生層２１は、有機半導体層１５に電子を注入するとともに、第２有機半導体層２２に正孔を注入するために設けられ、有機半導体層１５とともに、発光領域の全面にわたって連続的に形成されている。
電荷発生とは、ホール輸送材料のＨＯＭＯ準位から電子を引き抜き、電荷発生材料のＬＵＭＯ準位に電子を注入する現象である。そのため、電荷発生層２１には、一般的に金属酸化物とホール輸送材料との組み合わせが用いられる。金属酸化物の膜厚は、好ましくは１ｎｍ〜２０ｎｍ、より好ましくは、３ｎｍ〜１０ｎｍであり、ホール輸送材料の膜厚は、好ましくは５ｎｍ〜１００ｎｍ、より好ましくは２０ｎｍ〜７０ｎｍである。金属酸化物およびホール輸送材料は、ともに、膜厚が薄すぎると電荷発生の能力が十分得られず、また厚すぎると光の透過損失が大きくなるために好ましくない。
上記金属酸化物としては、ＭｏＯ３、Ｖ２Ｏ５、ＷＯ３等が挙げられ、上記ホール輸送材料としては、ＮＰＤ（4,4-Bis[N-(1-naphtyl)-N-phenyl-amino]biphenyl）やＴＡＰＣ（di-[4-(N,N-ditolyl-amino)-phenyl]cyclohexane）等のアリルアミン系化合物等が挙げられる。また、金属酸化物に代わり、ＨＡＴ−ＣＮ（hexaazatriphenylenehexacarbonitrile）のような有機分子のアクセプター材料も使用できる。上記の中でも、ＭｏＯ３とＮＰＤとの組み合わせが、エネルギー準位の差が小さく電圧の損失が少ないことから特に好ましい。
【００７２】
（第２有機半導体層）
第２有機半導体層２２は、発光層２２ａを含む１層または積層された複数の化合物からなる層で構成され、電荷発生層２１上に形成される。
第２有機半導体層２２は、上述した第１の実施形態に係る有機発光素子１０の有機半導体層１５と同様の構成とすることができる。すなわち、第２有機半導体層２２は、発光層２２ａを含み、その他適宜、正孔輸送層、電子輸送層、正孔ブロック層を含んでいてもよい。また、これらの層に用いられる材料も、第１の実施形態で挙げられた材料を使用することができる。よって、第２有機半導体層２２の詳細については説明を省略する。
【００７３】
（陰極層）
陰極層２３は、電荷発生層２１との間に電圧を印加することにより、第２有機半導体層２２に電子を注入する。陰極層２３も、上述した第１の実施形態に係る有機発光素子１０の陰極層１６と同様の構成とすることができ、これに用いられる材料も、第１の実施形態で挙げられた材料を使用することができる。よって、陰極層２３の詳細については説明を省略する。
【００７４】
また、陰極層２３から第２有機半導体層２２への電子の注入障壁を下げて電子の注入効率を上げる目的で、図示しない陰極バッファ層を、陰極層２３に隣接して設けてもよい。
陰極バッファ層も、上述した第１の実施形態に係る有機発光素子１０の陰極バッファ層と同様の構成とすることができ、これに用いられる材料も、第１の実施形態で挙げられた材料を使用することができる。よって、陰極バッファ層の詳細については説明を省略する。
【００７５】
上述したように、本実施の形態では、誘電体層１３および陽極層１２を貫通するように、複数の穴部１７を設けた構造を有している。このような構造を有する場合、高電流領域において電流が流れにくくなるため、輝度を向上させようとする場合には、高電圧を印加する必要がある。この結果、穴部１７を設けない構造の有機発光素子と比較して、高電流領域では、電力効率が低下する傾向がある。
【００７６】
これに対し、図１０に示したように、マルチスタック構造を採用した有機発光素子２０では、有機半導体層１５と第２有機半導体層２２との双方で発光が起こるため、マルチスタック構造を採用しない有機発光素子と同じ輝度を得るための電流がおよそ１／２となる。この結果、それぞれの有機発光素子２０を低電流領域で駆動することが可能になるため、マルチスタック構造を採用しない場合と比較して、高電流領域（高輝度）で駆動させる場合には、高い電力効率を得ることが可能になる。
【００７７】
以上、図１０を用いて説明したマルチスタック構造の有機発光素子２０は、第１の実施形態に係る有機発光素子１０の基板１１から有機半導体層１５までの積層構造をベースとし、この上に電荷発生層２１を介して第２有機半導体層２２と陰極層２３とが積層された構造である。しかし、本実施形態に係るマルチスタック構造の有機発光素子２０は、上記構造に限定されない。上述した第２の実施形態、第３の実施形態および第４の実施形態に係る有機発光素子１０の基板１１から有機半導体層１５までの積層構造をベースとして、この上に電荷発生層２１を介して第２有機半導体層２２と陰極層２３とが積層されたマルチスタック構造であってもよい。また、基板１１から有機半導体層１５までの積層構造上に、２層以上の有機半導体層が電荷発生層を介して積層された構造であってもよい。
【００７８】
（有機発光素子の製造方法）
次に、本実施の形態が適用される有機発光素子１０の製造方法について説明を行う。なお、以下では、透光性導電層１４が穴部１７の内部のみに形成され、誘電体層１３上には形成されていない有機発光素子１０を製造する場合を例に挙げて、説明する。
図１１（ａ）〜（ｆ）は、本実施の形態が適用される有機発光素子１０の製造方法について説明した図である。
まず基板１１上に第１電極層である陽極層１２を形成し（第１電極層形成工程）、続いて陽極層１２上に絶縁性の誘電体層１３を形成する（図１１（ａ）：誘電体層形成工程）。本実施の形態では、基板１１として、ガラス基板を使用する。また陽極層１２を形成する材料としてＩＴＯを使用し、また誘電体層１３を形成する材料として二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）を使用する。
陽極層１２および誘電体層１３を基板１１上に形成するには、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などのドライ法、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法などのウェット法を用いることができる。
なお基板１１に陽極層１２としてＩＴＯが既に形成されているいわゆる電極付き基板を用いることで、陽極層１２を形成する工程を省略することができる。
【００７９】
次に、誘電体層１３上に撥液処理を行う（図１１（ｂ）：撥液処理工程）。誘電体層１３の表面に撥液処理を行い、撥液層１９を形成することで、透光性導電層１４を穴部１７の内部のみに形成することができ、穴部１７の内部のみを発光させることができる。撥液処理の方法としては、撥液材料薄膜を誘電体層１３の表面に形成する方法や、誘電体層１３の表面を改質する方法等が挙げられる。
撥液材料としては、例えば、撥液作用が期待できる芳香環、アルキル鎖、フッ素等を適宜含んだ有機物や、金属フッ化物、金属酸化物等の無機物が挙げられる。
一方、誘電体層１３の表面を改質する方法としては、例えば、高周波プラズマ処理、スパッタリング処理、コロナ放電処理、ＵＶオゾン処理、酸素プラズマ処理などが挙げられる。上記の中でも、誘電体層１３の表面を、フルオロカーボンを含むガス雰囲気で高周波プラズマ処理する方法は、簡便で適切な撥液性能が得られる点で特に好ましい。
また、誘電体層１３上の撥液処理は、後述の穴部形成工程の後で、透光性導電層形成工程の前に行ってもよい。なお、この場合は、穴部１７の内面を保護マスクで覆って、穴部１７の内部に撥液処理が施されないようにする。
【００８０】
次に、誘電体層形成工程で形成した誘電体層１３および第１電極層形成工程で形成した陽極層１２を貫通する穴部１７を形成する（図１１（ｃ）：穴部形成工程）。
【００８１】
誘電体層１３および陽極層１２に穴部１７を形成する方法としては、例えば、リソグラフィを用いた方法が使用できる。これを行うには、まず誘電体層１３の上にレジスト液を塗布し、スピンコート等により余分なレジスト液を除去して、レジスト層を形成する。次に穴部１７を形成するための所定のパターンが描画されたマスクをかぶせ、紫外線（ＵＶ：Ultra Violet）、電子線（ＥＢ：Electron Beam）等により露光を行うと、レジスト層に穴部１７に対応した所定のパターンが露光される。そして現像液を用いてレジスト層の露光部分を除去すると、露光されたパターンの部分のレジスト層が除去される。これにより露光されたパターンの部分に対応して、誘電体層１３の表面が露出する。
次に、残存したレジスト層をマスクとして、露出した誘電体層１３の部分をエッチング除去する。エッチングとしては、ドライエッチングとウェットエッチングの何れをも使用することができる。またこの際に等方性エッチングと異方性エッチングを組合せることで、穴部１７の形状の制御を行うことができる。ドライエッチングとしては、反応性イオンエッチング（ＲＩＥ：Reactive Ion Etching）や誘導結合プラズマエッチングが利用でき、またウェットエッチングとしては、希塩酸や希硫酸への浸漬を行う方法などが利用できる。最後に残存したレジスト層をレジスト除去液等により除去することで、誘電体層１３に穴部１７が形成される。
【００８２】
また穴部１７の形成は、ナノインプリント法によって行うことができる。具体的にはレジスト層を形成した後に、パターンを形成するための所定の凸パターンが描画されたマスクを、レジスト層表面に、圧力をかけて押し当てる。そしてこの状態で、熱および／または光をレジスト層に照射することにより、レジスト層を硬化させる。次にマスクを除去することにより、レジスト層表面に凸パターンに対応する穴部１７のパターンが形成される。
なお、マスクの凸パターンに対応する穴部１７の底部に残ったレジストの残膜は、酸素反応性イオンエッチング等により除去し、誘電体層１３の表面を露出させる。続いて、このドットパターンが形成されたレジスト層をマスクとして、前述したエッチングを行うことにより、穴部１７を形成することができる。
また、本実施の形態では、上述したように、誘電体層１３上に撥液層１９を形成しているが、穴部１７を形成する際に、穴部１７の内側に位置する撥液層１９は誘電体層１３等と同時に取り除かれる。この結果、撥液層１９は、穴部１７の外に位置する誘電体層１３上に形成された状態となる。
【００８３】
次に少なくとも穴部１７の内部に、陽極層１２と電気的に接する透光性導電層１４を形成する（図１１（ｄ）：透光性導電層形成工程）。
透光性導電層１４を形成するには、陽極層１２や誘電体層１３を形成したのと同様の手法を使用することができる。ただし透光性導電層１４として高分子有機化合物が含まれる層を成膜する場合は、特に塗布法が好ましい。塗布法により成膜を行なう場合は、透光性導電層１４を構成する材料を、有機溶媒や水等の所定の溶媒に分散させた塗布溶液を塗布する。塗布を行う際にはスピンコーティング、スプレーコーティング、ディップコーティング法、インクジェット法、スリットコーティング法、ディスペンサー法、印刷等の種々の方法を使用することができる。
【００８４】
上述したように、撥液処理工程により穴部１７の外に位置する誘電体層１３上には、塗布溶液の溶媒をはじく撥液層１９が形成されているため、塗布溶液の塗布を行うことで、誘電体層１３上では塗布溶液がはじかれ、穴部１７の内部に選択的に塗布溶液が塗布されることになる。この結果、塗布溶液を乾燥させることで、穴部１７の内部に選択的に透光性導電層１４が形成される。ここで、本実施の形態では、透光性導電層１４の塗布溶液の塗布量は、乾燥後の塗布膜上面の最下点が、第１の位置Ｐ１と第２の位置Ｐ２（ともに図２参照）との間に位置するように設定される。
【００８５】
続いて、穴部１７の内部に形成された透光性導電層１４上および穴部１７の外に位置する誘電体層１３上に、発光層１５ａを含む有機半導体層１５を形成する（図１１（ｅ）：有機半導体層形成工程）。本実施の形態では、発光層１５ａの最下点１５１が上述した第１の位置Ｐ１と第２の位置Ｐ２（ともに図２参照）との間に位置するように有機半導体層１５が形成される。具体的には、発光層１５ａの最下点１５１（図２参照）が、陽極層１２と誘電体層１３との界面から誘電体層１３の膜厚の２／３の距離だけ誘電体層１３側へ入った位置と、陽極層１２と誘電体層１３との界面から誘電体層１３の膜厚の１／３の距離だけ陽極層１２側へ入った位置との間に存在するように、有機半導体層１５が形成される。
有機半導体層１５を構成する各層を形成するには、透光性導電層１４を形成したのと同様の手法を使用することができる。
【００８６】
次に有機半導体層１５上に第２電極層である陰極層１６を形成する（図１１（ｆ）：第２電極層形成工程）。
陰極層１６を形成するには、陽極層１２や誘電体層１３を形成したのと同様の手法を使用することができる。
また、穴部１７の側面に沿って均一な厚さで透光性導電層１４や有機半導体層１５を形成する場合には、ドライ法（真空蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法など）を用い、成膜する成分の粒子が蒸着源またはターゲットから基板面に対して斜めに放出されるようにし、基板を回転させながら成膜することが好ましい。
【００８７】
以上の工程により、有機発光素子１０を製造することができる。
なお、上述した製造方法では、透光性導電層１４が、穴部１７の内部のみに形成され、誘電体層１３上には形成されていない有機発光素子１０の製造方法を例に挙げたが、図１に示したような透光性導電層１４が誘電体層１３上にも形成される有機発光素子１０も同様に製造することができる。この場合、上述した撥液処理工程を行わずに、透光性導電層形成工程を実行すればよい。
【００８８】
（マルチスタック構造の有機発光素子の製造方法）
続いて、図１０に示したマルチスタック構造を有する有機発光素子２０の製造方法について説明を行う。
マルチスタック構造を有する有機発光素子２０を製造する場合には、第１電極層形成工程、誘電体層形成工程、撥液処理工程、穴部形成工程、透光性導電層形成工程および有機半導体層形成工程については、上述したシングル構造の有機発光素子１０の製造方法と同様に行う。
【００８９】
続いて、有機半導体層１５上に、電荷発生層２１を形成する（電荷発生層形成工程）。電荷発生層２１は、金属酸化物層の部分は、上述した陽極層１２、誘電体層１３等の形成方法と同様の方法で形成することができ、ホール輸送材料層の部分は、上述した有機半導体層１５の形成方法と同様の方法で形成することができる。
次いで、電荷発生層２１上に、第２有機半導体層２２を形成する（第２有機半導体層形成工程）。第２有機半導体層２２は、上述した有機半導体層１５と同様の方法で形成することができる。
次に、第２有機半導体層２２上に、陰極層２３を形成し（第２電極層形成工程）、一連の処理を終了する。なお、陰極層２３は、上述した陰極層１６と同様の方法で形成することができる。
以上の工程により、マルチスタック構造を有する有機発光素子２０を製造することができる。
【００９０】
また、有機発光素子１０（有機発光素子２０）を長期安定的に用い、有機発光素子１０を外部から保護するための保護層や保護カバー（図示せず）を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のシリコン化合物などを用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属などを用いることができる。この保護カバーは、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂で素子基板と貼り合わせて密閉する方法を採ることが好ましい。またこの際に、スペーサを用いることで所定の空間を維持することができ、有機発光素子１０が傷つくのを防止できるため好ましい。そして、この空間に窒素、アルゴン、ヘリウムのような不活性なガスを封入すれば、上側の陰極層１６の酸化を防止しやすくなる。特にヘリウムを用いた場合、熱伝導が高いため、電圧印加時に有機発光素子１０より発生する熱を効果的に保護カバーに伝えることができるため、好ましい。更に酸化バリウム等の乾燥剤をこの空間内に設置することにより上記一連の製造工程で吸着した水分が有機発光素子１０にダメージを与えるのを抑制しやすくなる。
【００９１】
本実施の形態の有機発光素子１０および有機発光素子２０は、例えば、マトリックス方式またはセグメント方式による画素として表示装置に好適に用いられる。また、画素を形成せずに、面発光光源としても好適に用いられる。具体的には、コンピュータ、テレビ、携帯端末、携帯電話、カーナビゲーション、標識、看板、ビデオカメラのビューファインダー等における表示装置、バックライト、電子写真、照明、レジスト露光、読み取り装置、インテリア照明、光通信システム等における面発光光源に好適に用いられる。
【００９２】
（表示装置）
次に、以上詳述した有機発光素子１０を備える表示装置について説明を行う。
図１２は、本実施の形態における有機発光素子１０を用いた表示装置の一例を説明した図である。
図１２に示した表示装置２００は、いわゆるパッシブマトリクス型の表示装置であり、表示装置基板２０２、陽極配線２０４、陽極補助配線２０６、陰極配線２０８、絶縁膜２１０、陰極隔壁２１２、有機発光素子１０、封止プレート２１６、シール材２１８とを備えている。
【００９３】
表示装置基板２０２としては、例えば、矩形状のガラス基板等の透明基板を用いることができる。表示装置基板２０２の厚みは、特に限定されないが、例えば０．１ｍｍ〜１ｍｍのものを用いることができる。
【００９４】
表示装置基板２０２上には、複数の陽極配線２０４が形成されている。陽極配線２０４は、一定の間隔を隔てて平行に配置される。陽極配線２０４は、透明導電膜により構成され、例えばＩＴＯ（Indium Tin Oxide）を用いることができる。また陽極配線２０４の厚さは例えば、１００ｎｍ〜１５０ｎｍとすることができる。そして、それぞれの陽極配線２０４の端部の上には、陽極補助配線２０６が形成される。陽極補助配線２０６は陽極配線２０４と電気的に接続されている。このように構成することにより、陽極補助配線２０６は、表示装置基板２０２の端部側において外部配線と接続するための端子として機能し、外部に設けられた図示しない駆動回路から陽極補助配線２０６を介して陽極配線２０４に電流を供給することができる。陽極補助配線２０６は、例えば、厚さ５００ｎｍ〜６００ｎｍの金属膜によって構成される。
【００９５】
また、有機発光素子１０上には、複数の陰極配線２０８が設けられている。複数の陰極配線２０８は、それぞれが平行となるよう、かつ、陽極配線２０４と直交するように配設されている。陰極配線２０８には、Ａｌ又はＡｌ合金を使用することができる。陰極配線２０８の厚さは、例えば、１００ｎｍ〜１５０ｎｍである。また、陰極配線２０８の端部には、陽極配線２０４に対する陽極補助配線２０６と同様に、図示しない陰極補助配線が設けられ、陰極配線２０８と電気的に接続されている。よって、陰極配線２０８と陰極補助配線との間に電流を流すことができる。
【００９６】
表示装置基板２０２上には、陽極配線２０４を覆うように絶縁膜２１０が形成される。絶縁膜２１０には、陽極配線２０４の一部を露出するように矩形状の開口部２２０が設けられている。複数の開口部２２０は、陽極配線２０４の上にマトリクス状に配置されている。この開口部２２０において、後述するように陽極配線２０４と陰極配線２０８の間に有機発光素子１０が設けられる。すなわち、それぞれの開口部２２０が画素となる。従って、開口部２２０に対応して表示領域が形成される。ここで、絶縁膜２１０の膜厚は、例えば、２００ｎｍ〜３００ｎｍとすることができ、開口部２２０の大きさは、例えば、３００μｍ×３００μｍとすることができる。
【００９７】
陽極配線２０４上の開口部２２０の位置に対応した箇所に、有機発光素子１０が形成されている。有機発光素子１０は、開口部２２０において陽極配線２０４と陰極配線２０８とに挟持されている。すなわち、有機発光素子１０の陽極層１２（図１参照）が陽極配線２０４と接触し、陰極層１６（図１参照）が陰極配線２０８と接触する。有機発光素子１０の厚さは、例えば、１５０ｎｍ〜２００ｎｍとすることができる。
【００９８】
絶縁膜２１０の上には、複数の陰極隔壁２１２が陽極配線２０４と垂直な方向に沿って形成されている。陰極隔壁２１２は、陰極配線２０８の配線同士が導通しないように、複数の陰極配線２０８を空間的に分離するための役割を担っている。従って、隣接する陰極隔壁２１２の間にそれぞれ陰極配線２０８が配置される。陰極隔壁２１２の大きさとしては、例えば、高さが２μｍ〜３μｍ、幅が１０μｍのものを用いることができる。
【００９９】
表示装置基板２０２は、シール材２１８を介して封止プレート２１６と貼り合わせられている。これにより、有機発光素子１０が設けられた空間を封止することができ、有機発光素子１０が空気中の水分により劣化するのを防ぐことができる。封止プレート２１６としては、例えば、厚さが０．７ｍｍ〜１．１ｍｍのガラス基板を使用することができる。
【０１００】
このような構造の表示装置２００において、図示しない駆動装置により、陽極補助配線２０６、図示しない陰極補助配線を介して、有機発光素子１０に電流を供給し、発光層１５ａ（図１参照）を発光させ、光を出射させることができる。そして、上述の画素に対応した有機発光素子１０の発光、非発光を制御装置により制御することにより、表示装置２００に画像を表示させることができる。
なお、図示は省略するが、図１０に示したマルチスタック構造の有機発光素子２０も同様に表示装置に用いることができる。
【０１０１】
（照明装置）
次に、本実施の形態の有機発光素子１０を用いた照明装置について説明を行う。
図１３は、本実施の形態における有機発光素子１０を備える照明装置の一例を説明した図である。
図１３に示した照明装置３００は、上述した有機発光素子１０と、有機発光素子１０の基板１１の１つの端部に設置され陽極層１２（図１参照）に接続される端子３０２と、基板１１の他の端部に設置され有機発光素子１０の陰極層１６（図１参照）に接続される端子３０３と、端子３０２と端子３０３とに接続し有機発光素子１０を駆動するための点灯回路３０１とから構成される。
【０１０２】
点灯回路３０１は、図示しない直流電源と図示しない制御回路とを内部に有し、端子３０２と端子３０３を通して、有機発光素子１０の陽極層１２と陰極層１６との間に電流を供給する。そして、有機発光素子１０を駆動し、発光層１５ａ（図１参照）を発光させて、穴部１７（図１参照）および誘電体層１３（図１参照）から基板１１を通し、光を出射させ、照明光として利用する。発光層１５ａは白色光を出射する発光材料より構成されていてもよく、また緑色光（Ｇ）、青色光（Ｂ）、赤色光（Ｒ）を出射する発光材料を使用した有機発光素子１０をそれぞれ複数個設け、その合成光が白色となるようにしてもよい。なお、本実施の形態の照明装置３００では、穴部１７の径と間隔を小さくして発光させた場合、人間の目には面発光しているように見える。
なお、図示は省略するが、図１０に示したマルチスタック構造の有機発光素子２０も同様に照明装置に用いることができる。
【実施例】
【０１０３】
続いて、本発明を実施例に基づいて説明する。ただし、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
本発明者は、透光性導電層１４の導電性、および穴部１７の深さ方向における有機半導体層１５の位置、および穴部１７のサイズと配置間隔を異ならせて、有機発光素子１０の作製を行い、作製した有機発光素子１０の評価を行った。
【０１０４】
（実施例１）
図１に示す有機発光素子１０を以下のように作製した。まず、厚さ０．７ｍｍのガラスからなる基板１１上に、陽極層１２として膜厚１５０ｎｍのＩＴＯ層、誘電体層１３として膜厚１５０ｎｍのＳｉＯ２層を順に成膜した後、上述の穴部形成工程にて示した方法で、陽極層１２と誘電体層１３とを貫通する複数の穴部１７を形成した。ここで、複数の穴部１７は、上述の図４（ｂ）で示したように、平面視で六方格子状に配置した。穴部１７の形状は円形とするとともに穴部１７の直径Ｄは５００ｎｍとし、隣接する穴部１７間の最短距離Ａは５００ｎｍとした。そして、穴部１７の直径Ｄと隣接する穴部１７間の最短距離Ａとの比率（Ｄ：Ａ）を１：１とした。
続いて、誘電体層１３上および穴部１７の内部に、透光性導電層１４をスピンコート法により成膜した。透光性導電層１４としては、下記の化学式Ｅ１で示すＰＥＤＯＴとＰＳＳとの混合物（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ、Ａｌｄｒｉｃｈ社製、製品番号560596）を用いた。穴部１７内における乾燥後の透光性導電層１４の膜厚は、穴部１７の中央部で最も薄く、１５０ｎｍであった。また、透光性導電層１４の導電率は、１×１０−５Ｓ／ｃｍであった。
さらに、透光性導電層１４上に、有機半導体層１５として、下記の化学式Ｅ２で示すｍ−ＭＴＤＡＴＡからなる膜厚２０ｎｍの正孔輸送層、化学式Ｅ３で示すＲ色素のＩｒ（ｐｉｑ）３と、化学式Ｅ４で示すＧ色素のＩｒ（ｐｐｙ）３と、化学式Ｅ５で示すＢＦＡ−１Ｔとを、１：２４：７５の比率で混合した膜厚２０ｎｍのＲＧ発光層、化学式Ｅ６で示すＢ色素のＦｉｒｐｉｃおよび化学式Ｅ７で示すＰｙＴＭＢを２０：８０の比率で混合した膜厚１０ｎｍのＢ発光層、化学式８で示すＡｌｑ３からなる膜厚２０ｎｍの電子輸送層、化学式Ｅ９で示すＢＣＰおよびセシウム（Ｃｓ）を２０：１の比率で混合した膜厚１０ｎｍの電子注入層を順に成膜した。以上のようにして、穴部１７の深さ方向において、有機半導体層１５の最下点１５１の位置が、陽極層１２と誘電体層１３との界面の位置に設定された。
次いで、有機半導体層１５上に、陰極層１６として膜厚１００ｎｍのアルミニウム（Ａｌ）を成膜し、図１に示した構造を有する有機発光素子１０を得た。なお、発光領域の大きさは３ｍｍ×４ｍｍである。
【０１０５】
【化１】
2015090817.tif 000003
【０１０６】
【化２】
2015090817.tif 000004
【０１０７】
【化３】
2015090817.tif 000005
【０１０８】
【化４】
2015090817.tif 000006
【０１０９】
（実施例２、３、比較例１〜３）
有機半導体層１５の最下点１５１の位置が異なる以外は実施例１と同様にして、実施例２、３、比較例１〜３の有機発光素子１０を作製した。
具体的には、実施例２では、有機半導体層１５の最下点１５１の位置を、陽極層１２と誘電体層１３との界面から陰極層１６側（上方）に１００ｎｍに入った位置（図１におけるＰ１に対応）とするために、穴部１７内における透光性導電層１４の膜厚の最小値（穴部１７の中央部における膜厚）が２５０ｎｍになるように、透光性導電層１４を成膜した。
実施例３では、有機半導体層１５の最下点１５１の位置を、陽極層１２と誘電体層１３との界面から基板１１側（下方）に５０ｎｍ入った位置（図１におけるＰ２に対応）とするために、穴部１７内における透光性導電層１４の膜厚の最小値（穴部１７の中央部における膜厚）が１００ｎｍになるように、透光性導電層１４を成膜した。
また、比較例１では、有機半導体層１５の最下点１５１の位置を、穴部１７の上面よりも上方、すなわち誘電体層１３の上面よりも陰極層１６側（上方）に５０ｎｍ入った位置とするために、穴部１７の上方の領域における透光性導電層の膜厚の最小値（穴部１７の中央部における膜厚）が３５０ｎｍになるように、透光性導電層１４を成膜した。
さらに、比較例２では、有機半導体層１５の最下点１５１の位置を、Ｐ１から陰極層１６側（上方）にさらに２０ｎｍ入った位置とするために、穴部１７内における透光性導電層１４の膜厚の最小値（穴部１７の中央部における膜厚）が２７０ｎｍになるように、透光性導電層１４を成膜した。
さらにまた、比較例３では、有機半導体層１５の最下点１５１の位置を、Ｐ２から基板１１側（下方）に５０ｎｍ入った位置とするために、穴部１７内における透光性導電層１４の膜厚の最小値（穴部１７の中央部における膜厚）が５０ｎｍになるように透光性導電層１４を成膜した。
【０１１０】
（実施例４〜６）
穴部１７の直径Ｄおよび隣接する穴部１７間の最短距離Ａが異なる以外は実施例１と同様にして、実施例４〜６の有機発光素子１０を作製した。具体的には、実施例４では、穴部１７の直径Ｄを９５０ｎｍ、穴部１７間の最短距離Ａを５０ｎｍとし、ＤとＡとの比率を１：０．０５とした。また、実施例５では、穴部１７の直径Ｄを８５０ｎｍ、穴部１７間の最短距離Ａを１５０ｎｍとし、ＤとＡとの比率を１：０．１８とした。さらに、実施例６では、穴部１７の直径Ｄを６００ｎｍ、穴部１７間の最短距離Ａを４００ｎｍとし、ＤとＡとの比率を１：０．６７とした。
【０１１１】
（実施例７〜１０、比較例４、５）
透光性導電層１４を構成する材料および透光性導電層１４の導電率が異なる以外は実施例１と同様にして、実施例７〜１０、比較例４、５の有機発光素子１０を作製した。
具体的には、実施例７では、透光性導電層１４として、化学式Ｅ１０で示すＰＥＤＯＴ（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、製品番号649813）を用い、その導電率は１×１０−１Ｓ／ｃｍであった。また、実施例８では、透光性導電層１４として、化学式Ｅ１１で示すＰＥＤＯＴ（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、製品番号736295）を用い、その導電率は１×１０−３Ｓ／ｃｍであった。さらに、実施例９では、透光性導電層１４として、化学式Ｅ１２で示すｐＴｍＴＤＰＭＤに化学式Ｅ１３で示すテトラフルオロテトラシアノキノジメタン（Ｆ４−ＴＣＮＱ）をモル比率９５：５でドープしたものを用い、その導電率は１×１０−７Ｓ／ｃｍであった。さらにまた、実施例１０では、透光性導電層１４として、ｐＴｍＴＤＰＭＤにＦ４−ＴＣＮＱをモル比率９９：１でドープしたものを用い、その導電率は１×１０−１０Ｓ／ｃｍであった。
また、比較例４では、透光性導電層１４としてＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、製品番号483095）を用い、その導電率は１×１００Ｓ／ｃｍであった。さらに、比較例５では、透光性導電層１４としてｐＴｍＴＤＰＭＤをＦ４−ＴＣＮＱのドープなしで用い、その導電率は１×１０−１２Ｓ／ｃｍであった。
【０１１２】
【化５】
2015090817.tif 000007
【０１１３】
【化６】
2015090817.tif 000008
【０１１４】
表１に、実施例１〜１０および比較例１〜５のそれぞれにおける有機発光素子１０の構成と評価結果との関係を示した。
【０１１５】
【表１】
2015090817.tif 000009
【０１１６】
なお、表１には、有機発光素子１０の構成として、有機半導体層１５における最下点１５１の位置、透光性導電層１４の導電率および穴部１７の形状を示している。
穴部１７の形状としては、具体的には、穴部１７の直径Ｄ、隣接する穴部１７間の最短距離Ａ、およびＤとＡとの比（Ｄ：Ａ）を示している。なお、表１では、ＤとＡとの比（Ｄ：Ａ）を１：Ｘ（Ｘは０以上の実数）の形で表している。
評価結果としては、実施例１〜１０および比較例１〜５のそれぞれの有機発光素子１０で得られた輝度１０００ｎｉｔ（ｃｄ／ｍ２）時の電力効率（ｌｍ／Ｗ）を示している。
【０１１７】
表１に示したように、実施例１〜１０の有機発光素子１０では、電力効率が４５ｌｍ／Ｗ以上であり、良好な結果が得られた。
これに対し、比較例１〜５の有機発光素子１０では、電力効率が４５ｌｍ／Ｗ未満であり、実施例１〜１０の有機発光素子１０と比較して、電力効率が低下することが確認された。
以上より、透光性導電層１４の導電率を、１０−１０Ｓ／ｃｍ〜１０−１Ｓ／ｃｍの範囲とし、且つ有機半導体層１５の最下点１５１の位置を上述したＰ１とＰ２との間にすることで、電力効率が良好な有機発光素子１０を得られることが確認された。
【０１１８】
また、透光性導電層１４の導電率を互いに異ならせた、実施例１、７〜１０を比較すると、透光性導電層１４の導電率が１０−７Ｓ／ｃｍ〜１０−３Ｓ／ｃｍの範囲である場合に、有機発光素子１０の電力効率がより良好になることが確認された。
【０１１９】
さらにまた、穴部１７の直径Ｄや、穴部１７の直径Ｄと隣接する穴部１７間の最短距離Ａとの比率が互いに異なる実施例１、４〜６を比較すると、穴部１７の直径Ｄと隣接する穴部１７間の最短距離Ａとの比率を１：Ｘと表した場合に、実施例５および６のように、Ｘが０．１５以上０．７０以下の範囲（０．１５≦Ｘ≦０．７０）であるときに、有機発光素子１０の電力効率がより良好になることが確認された。
【０１２０】
（実施例１１）
続いて、上述した図１０に示したマルチスタック型の有機発光素子２０を以下のように作製した。まず、上述した実施例１と同様に、基板１１上に、陽極層１２、誘電体層１３を形成するとともに、陽極層１２と誘電体層１３とを貫通する複数の穴部１７を形成した。
続いて、実施例１と同様に、誘電体層１３上および穴部１７の内部に、透光性導電層１４を成膜した。
さらに、実施例１と同様に、透光性導電層１４上に、有機半導体層１５を成膜した。
【０１２１】
実施例１１では、続いて、有機半導体層１５上に、電荷発生層２１として、化学式Ｅ１４で示す膜厚１ｎｍのＬｉｑ、膜厚１ｎｍのＡｌ、膜厚５ｎｍのＭｏＯ３および化学式Ｅ１５で示す膜厚３０ｎｍのＮＰＤを蒸着により順に成膜した。
続いて、電荷発生層２１上に、第２有機半導体層２２を蒸着により成膜した。第２有機半導体層２２としては、ＲＧ発光層、Ｂ発光層、電子輸送層および電子注入層を、上述した有機半導体層１５と同様に成膜した。
次いで、第２有機半導体層２２上に、陰極層２３として膜厚１００ｎｍのアルミニウム（Ａｌ）を成膜し、マルチスタック構造を有する有機発光素子２０を得た。発光領域の大きさは、他の実施例および比較例と同様に３ｍｍ×４ｍｍである。
【０１２２】
【化７】
2015090817.tif 000010
【０１２３】
続いて、上述した実施例１の有機発光素子１０および実施例１１の有機発光素子２０について、輝度１０００ｎｉｔ（ｃｄ／ｍ２）時および輝度３０００ｎｉｔ（ｃｄ／ｍ２）時の電力効率（ｌｍ／Ｗ）を測定し、測定結果を表２に示した。
【０１２４】
【表２】
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【０１２５】
表２に示したように、実施例１１のマルチスタック構造を採用した有機発光素子２０では、実施例１の有機発光素子１０と比較して、３０００ｎｉｔ（ｃｄ／ｍ２）駆動時においては電力効率が高くなることが確認された。これは、実施例１の有機発光素子１０に比べて、実施例１１のマルチスタック構造を採用した有機発光素子２０では、高電流領域での電圧上昇の問題が緩和されるためである。
以上より、マルチスタック構造を採用した有機発光素子２０では、高電流領域における電圧の上昇を抑制しながら、輝度を向上できることが確認された。
【符号の説明】
【０１２６】
１０…有機発光素子、１１…基板、１２…陽極層、１３…誘電体層、１４…透光性導電層、１５…有機半導体層、１５ａ…発光層、１６…陰極層、１７…穴部、２０…有機発光素子、２１…電荷発生層、２２…第２有機半導体層、２３…陰極層、２００…表示装置、３００…照明装置
【図１】
2015090817.tif 000012
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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