(57)【要約】      （修正有）【課題】人工水晶のＺ領域の異物密度を低減し得る製造方法及び製造装置を提供する。【解決手段】圧力容器内の支持具３０に種水晶１０を配置する工程と、種水晶１０を水熱合成法によって人工水晶２０に育成する工程とを含む人工水晶２０の製造方法において、種水晶１０を、その±Ｘ軸方向が上下方向となる状態で支持具３０に固定する。これにより、異物４８の多くを＋Ｘ領域２０+x（＋Ｘ軸方向を上にした場合）又は−Ｘ領域２０-x（−Ｘ軸方向を上にした場合）で捕捉できるので、その分Ｚ領域２０ｚの異物４８の密度を低減できる。つまり、アルカリ溶液４４内の異物４８を製品としない＋Ｘ領域２０+xや−Ｘ領域２０-xに選択的に捕捉・捕集し、アルカリ溶液４４内の異物４８の濃度を減らすことで、基本成長面１１，１２にそれぞれ成長するＺ領域２０ｚに異物４８が接触しにくくし、Ｚ領域２０ｚの異物４８の密度を低減できる人工水晶の製造方法。【選択図】図１
2015164884.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
圧力容器内の支持具に板状又は棒状の種水晶を配置し、この種水晶を水熱合成法によって人工水晶に育成する、人工水晶の製造方法において、
前記種水晶は、その±Ｘ軸方向が上下方向となる状態で前記支持具に固定される、
ことを特徴とする人工水晶の製造方法。
【請求項２】
前記種水晶は、前記＋Ｘ軸方向が重力方向と同一又は逆となる状態で前記支持具に固定される、
請求項１記載の人工水晶の製造方法。
【請求項３】
前記種水晶は、前記＋Ｘ軸方向が前記重力方向と逆となる状態で前記支持具に固定される、
請求項２記載の人工水晶の製造方法。
【請求項４】
前記種水晶は、その基本成長面を重力方向に対して傾斜させた状態で前記支持具に固定される、
請求項１記載の人工水晶の製造方法。
【請求項５】
圧力容器内に配置された板状又は棒状の種水晶を水熱合成法によって人工水晶に育成する、人工水晶の製造装置において、
前記種水晶の±Ｘ軸方向が上下方向となる状態で当該種水晶を固定する支持具を、
備えたことを特徴とする人工水晶の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水熱合成法を用いた人工水晶の製造方法及び製造装置に関し、詳しくは人工水晶に含まれる異物（インクルージョン）の密度を小さくすることに適した製造方法及び製造装置に関する。以下、「人工水晶の製造方法」及び「人工水晶の製造装置」を、それぞれ「製造方法」及び「製造装置」と略称する。
【背景技術】
【０００２】
工業用の人工水晶は、圧力容器を使用した水熱合成法により製造される。この水熱合成法は、圧力容器内に高温部と低温部を設け、それぞれの領域に温度差を付けることによって、高温部で溶解した水晶原料を低温部で過飽和溶液にし、圧力容器内に吊り下げられた種水晶上に結晶を析出させる、結晶育成方法の一つである。以下、水熱合成法を用いた従来の製造方法及び製造装置について説明する。
【０００３】
図４［Ａ］は、従来技術において種水晶を支持具に固定した状態を示す正面図である。図４［Ｂ］は、図４［Ａ］のIVｂ−IVｂ線において人工水晶を育成した状態を示す断面図である。図５は、従来の製造装置を示す断面図である。以下、これらの図面に基づき説明する。
【０００４】
従来の製造方法は、圧力容器４０内の支持具８０に種水晶６０を配置する工程と、種水晶６０を水熱合成法によって人工水晶７０に育成する工程とを含む。このとき、種水晶６０は、そのＹ軸方向が上下方向となる状態、かつその基本成長面６１，６２を重力方向Ｇに対して傾斜させた状態で、支持具８０に固定される。従来の製造装置９０は、圧力容器４０内に配置された種水晶６０を水熱合成法によって人工水晶７０に育成するものであり、種水晶６０のＹ軸方向が上下方向となる状態、かつその基本成長面６１，６２を重力方向Ｇに対して傾斜させた状態で、種水晶６０を固定する支持具８０を備えている。
【０００５】
製造装置９０は、円柱状の圧力容器４０を円筒状の電気炉５１で囲んだ外観をしている。圧力容器４０は、円筒状の本体部４１の開口を蓋部４２及びクランプ４３で塞ぐ構造である。圧力容器４０の内側には、アルカリ溶液４４が満たされており、対流制御板４５の下側にラスカ４６、その上側に種水晶６０が収容されている。本体部４１と蓋部４２とはシールリング４７によって密閉されている。蓋部４２には、圧力計５２及び安全弁５３が設けられている。
【０００６】
次に、圧力容器４０内の支持具８０に種水晶６０を配置する工程について説明する。
【０００７】
種水晶６０は、板状又は棒状であり、Ｙ軸方向が長手方向になっているＺ板又はＹ棒である。また、種水晶６０は、Ｙ軸方向（長手方向）が上下方向となる状態で支持具８０に固定されるので、±Ｘ軸方向（短手方向）が水平方向となる状態で支持具８０に固定される。
【０００８】
支持具８０は、例えば棒状の鉄材を格子状に組んだ構造である。種水晶６０に形成した穴にワイヤ８１を通し、そのワイヤ８１を支持具８０に結び付けることにより、支持具８０に種水晶６０を固定する。
【０００９】
次に、種水晶６０を水熱合成法によって人工水晶７０に育成する工程について説明する。
【００１０】
まず、圧力容器４０内の支持具８０に多数の種水晶６０を吊り下げた状態で、アルカリ溶液４４を圧力容器４０に充填する。そして、本体部４１を蓋部４２及びクランプ４３で密閉して、圧力容器４０を電気炉５１で加熱する。
【００１１】
これにより、圧力容器４０内のアルカリ溶液４４は自然対流が起こる。この状態を長時間保つと、ラスカ４６がアルカリ溶液４４に溶けて種水晶６０に再結晶することにより、人工水晶７０が完成する。人工水晶７０は、IVｂ−IVｂ線断面において基本成長面６１，６２にそれぞれＺ領域７０ｚが成長する。
【００１２】
次に、人工水晶７０に取り込まれる異物４８について説明する。
【００１３】
この異物４８は、主に、アルカリ溶液４４に圧力容器４０の金属成分が溶出することによって生成されるアクマイト、エメリューサイトなどの副生成鉱物である。これらの異物４８は、圧力容器４０の内壁に堆積し、その内壁から剥がれ落ちたものがアルカリ溶液４４の対流に乗って浮遊しながら比重によって沈降し、人工水晶７０に取り込まれ固相インクルージョンとなる。
【００１４】
近年、人工水晶７０の品質のうち、特に異物４８の密度を低くすることが重要視されている。しかし、種水晶６０のＹ軸方向を重力方向Ｇと同一又は逆にして、すなわち基本成長面６１，６２を重力方向Ｇに平行にして、種水晶６０を支持具８０に固定しただけでは、異物４８の密度を要求されるレベルにすることは難しい。そこで、図４［Ｂ］に示すように、基本成長面６１，６２を重力方向Ｇに対して傾斜させた状態で、種水晶６０を支持具８０に固定する（例えば特許文献１の第１図又は特許文献２の図４参照）。
【００１５】
この場合、完成した人工水晶７０において、ドットを付した上側のＺ領域７０ｚに多くの異物４８が取り込まれる結果、下側のＺ領域７０ｚに取り込まれる異物４８が少なくなる。換言すると、上側のＺ領域７０ｚで大部分の異物４８を捕捉してしまうので、下側のＺ領域７０ｚに行き着く異物４８が少なくなる。これにより、下側のＺ領域７０ｚにおいて異物４８の密度を要求されるレベル以下にすることができる。なお、Ｙ軸方向を上にしても、Ｙ軸方向の成長速度が極めて小さいため、Ｙ軸方向の領域に取り込める異物４８はほとんどない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１６】
【特許文献１】特公昭５７−４９５２０号公報（第１図）
【特許文献２】特開２００８−８８００９号公報（図４、図８）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
しかしながら、従来技術では、上側のＺ領域７０ｚを廃棄してしまうので、生産性（原材料などの投入量とこれによって作り出される生産物の産出量との比率）が低下していた。つまり、上側のＺ領域７０ｚの異物密度を低減することにより、上側のＺ領域７０ｚも使用できるようにすることが求められている。また、下側のＺ領域７０ｚにおいても、異物密度の更なる低減が求められている。
【００１８】
そこで、本発明の目的は、人工結晶のＺ領域の異物密度を低減し得る製造方法及び製造装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
本発明に係る製造方法は、
圧力容器内の支持具に板状又は棒状の種水晶を配置し、この種水晶を水熱合成法によって人工水晶に育成する、人工水晶の製造方法において、
前記種水晶は、その±Ｘ軸方向が上下方向となる状態で前記支持具に固定される、
ことを特徴とする。
【００２０】
本発明に係る製造装置は、
圧力容器内に配置された板状又は棒状の種水晶を水熱合成法によって人工水晶に育成する、人工水晶の製造装置において、
前記種水晶の±Ｘ軸方向が上下方向となる状態で当該種水晶を固定する支持具を、
備えたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、±Ｘ軸方向が上下方向となる状態で種水晶を支持具に固定することにより、異物の多くを＋Ｘ領域又は−Ｘ領域のどちらかで捕捉できるので、その分Ｚ領域の異物の密度を低減できる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】図１［Ａ］は実施形態１において種水晶を支持具に固定した状態を示す正面図であり、図１［Ｂ］は図１［Ａ］のＩｂ−Ｉｂ線において人工水晶を育成した状態を示す断面図である。
【図２】実施形態１の製造装置を示す断面図である。
【図３】実施形態２において人工水晶を育成した状態を示す断面図である。
【図４】図４［Ａ］は従来技術において種水晶を支持具に固定した状態を示す正面図であり、図４［Ｂ］は図４［Ａ］のIVｂ−IVｂ線において人工水晶を育成した状態を示す断面図である。
【図５】従来の製造装置を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、添付図面を参照しながら、本発明を実施するための形態（以下「実施形態」という。）について説明する。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の構成要素については同一の符号を用いる。図面に描かれた形状は、当業者が理解しやすいように描かれているため、実際の寸法及び比率とは必ずしも一致していない。
【００２４】
図１［Ａ］は、実施形態１において種水晶を支持具に固定した状態を示す正面図である。図１［Ｂ］は、図１［Ａ］のＩｂ−Ｉｂ線において人工水晶を育成した状態を示す断面図である。図２は、実施形態１の製造装置を示す断面図である。以下、これらの図面に基づき説明する。
【００２５】
本実施形態１の製造方法は、圧力容器４０内の支持具３０に種水晶１０を配置する工程と、種水晶１０を水熱合成法によって人工水晶２０に育成する工程とを含む。このとき、種水晶１０は、その±Ｘ軸方向が上下方向となる状態で支持具３０に固定される。本実施形態１の製造装置５０は、圧力容器４０内に配置された種水晶１０を水熱合成法によって人工水晶２０に育成するものであり、種水晶１０の±Ｘ軸方向が上下方向となる状態で種水晶１０を固定する支持具３０を備えている。ここで「±Ｘ軸方向が上下方向となる状態」とは、＋Ｘ軸方向（又は−Ｘ軸方向）が上又は下を向いている状態をいい、＋Ｘ軸方向（又は−Ｘ軸方向）が重力方向Ｇに対して同一でも逆でも斜めでもよい。図１に示す例では、＋Ｘ軸方向が重力方向Ｇと逆となる状態で支持具３０に固定される。
【００２６】
製造装置５０は、一般に「オートクレーブ」と呼ばれるものであり、円柱状の圧力容器４０を円筒状の電気炉５１で囲んだ外観をしている。圧力容器４０は、円筒状の本体部４１の開口を蓋部４２及びクランプ４３で塞ぐ構造である。圧力容器４０の内側には、アルカリ溶液４４が満たされており、対流制御板４５の下側にラスカ４６、その上側に種水晶１０が収容されている。ラスカ４６とは砕石状の天然水晶である。本体部４１と蓋部４２とはシールリング４７によって密閉されている。蓋部４２には、圧力計５２及び安全弁５３が設けられている。
【００２７】
次に、圧力容器４０内の支持具３０に種水晶１０を配置する工程、及び、この工程で用いられる製造装置５０の構成要素について、更に詳しく説明する。
【００２８】
種水晶１０は、板状又は棒状であり、Ｙ軸方向が長手方向になっているＺ板又はＹ棒である。Ｙ軸方向を長手方向とする理由は、主流となるＡＴ板を最も効率よく採るため、及び、水晶の育成速度がＺ軸＞＋Ｘ軸＞−Ｘ軸＞Ｙ軸の順になるためである。また、種水晶１０は、±Ｘ軸方向（短手方向）が上下方向となる状態で支持具３０に固定されるので、Ｙ軸方向（長手方向）が水平方向となる状態で支持具３０に固定される。なお、種水晶１０は従来の種水晶６０（図４）と実質的に同じものである。
【００２９】
支持具３０は、例えば棒状の鉄材を格子状に組んだ構造である。種水晶１０に形成した穴にワイヤ３１を通し、そのワイヤ３１を支持具３０に結び付けることにより、支持具３０に種水晶１０を固定する。支持具３０が従来の支持具８０（図４）と異なる点は、種水晶１０を横長にして取り付けられる寸法になっていることである。
【００３０】
次に、種水晶１０を水熱合成法によって人工水晶２０に育成する工程、及び、この工程で用いられる製造装置５０の構成要素について、更に詳しく説明する。
【００３１】
まず、圧力容器４０内の支持具３０に多数の種水晶１０を吊り下げた状態で、アルカリ溶液４４を圧力容器４０の容積の７０〜８５％ほどに充填する。アルカリ溶液４４としては、一般に水酸化ナトリウム溶液が用いられる。そして、本体部４１を蓋部４２及びクランプ４３で密閉して、圧力容器４０を電気炉５１で加熱する。
【００３２】
これにより、圧力容器４０内は、温度が約３５０〜４００℃、圧力が９０〜１５０ＭＰａになる。このとき、本体部４１内の下側の温度を上側の温度よりも高く設定することにより、アルカリ溶液４４は自然対流が起こる。この状態を保つと、ラスカ４６がアルカリ溶液４４に溶けて種水晶１０に再結晶することにより、Ｙ棒は約３０日、Ｚ板は約９０日で高純度の人工水晶２０が完成する。
【００３３】
人工水晶２０は、Ｉｂ−Ｉｂ線断面において、基本成長面１１，１２にそれぞれＺ領域２０ｚ、種水晶１０の＋Ｘ軸方向に＋Ｘ領域２０+x、種水晶１０の−Ｘ軸方向に−Ｘ領域２０-x、Ｚ領域２０ｚと＋Ｘ領域２０+xとの境界にＳ領域２０ｓがそれぞれ成長する。異物４８は、アルカリ溶液４４の対流に乗って浮遊しながら比重によって沈降し、人工水晶２０に取り込まれる。このとき、異物４８の多くは、＋Ｘ領域２０+x（＋Ｘ軸方向を上にした場合）又は−Ｘ領域２０-x（−Ｘ軸方向を上にした場合）で捕捉される。図１［Ｂ］では、異物４８を多く含む＋Ｘ領域２０+x及びＳ領域２０ｓにドットを付している。
【００３４】
次に、本実施形態１の作用及び効果について説明する。
【００３５】
（１）±Ｘ軸方向が上下方向となる状態で種水晶１０を支持具３０に固定することにより、異物４８の多くを＋Ｘ領域２０+x（＋Ｘ軸方向を上にした場合）又は−Ｘ領域２０-x（−Ｘ軸方向を上にした場合）で捕捉できるので、その分Ｚ領域２０ｚの異物４８の密度を低減できる。つまり、アルカリ溶液４４内の異物４８を製品としない＋Ｘ領域２０+xや−Ｘ領域２０-xに選択的に捕捉・捕集し、アルカリ溶液４４内の異物４８の濃度を減らすことで、基本成長面１１，１２にそれぞれ成長するＺ領域２０ｚに異物４８が接触しにくくし、Ｚ領域２０ｚの異物４８の密度を低減できる。
【００３６】
（２）＋Ｘ軸方向が重力方向Ｇと同一又は逆となる状態で種水晶１０を支持具３０に固定した場合は、異物４８の多くを＋Ｘ領域２０+x（＋Ｘ軸方向を上にした場合）又は−Ｘ領域２０-x（−Ｘ軸方向を上にした場合）で捕捉できるとともに、基本成長面１１，１２が重力方向Ｇと平行になることにより、沈降する異物４８がＺ領域２０ｚに接触しにくくなるので、基本成長面１１，１２の両方に成長するＺ領域２０ｚの異物密度を大幅に低減できる。したがって、従来廃棄されていた片方のＺ領域２０ｚも有効に利用できるので、生産性を向上できる。
【００３７】
これに加え、基本成長面１１，１２が重力方向Ｇに平行になることにより、アルカリ溶液４４の熱対流を種水晶１０が阻害しないため、均質な人工水晶２０を作りやすい。また、種水晶１０が重力方向Ｇに平行に並んでいることにより、充填効率を向上できる（例えば特許文献２の図８参照）。
【００３８】
（３）＋Ｘ軸方向が重力方向Ｇと逆となる状態（＋Ｘ軸方向が上となる状態）で種水晶１０を支持具３０に固定した場合は、＋Ｘ軸方向が重力方向Ｇと同一となる状態（−Ｘ軸方向が上となる状態）に比べて、クラック等の発生を低減できるので、歩留りを向上できる。その理由は、＋Ｘ領域２０+xは、−Ｘ領域２０-xに比べて、成長が速いことにより取り込む異物４８の密度が低くなるので、クラック等が発生しにくいからである。
【００３９】
（４）換言すると、種水晶１０のＹ軸方向を圧力容器４０の長手方向（上下方向）に合わせるのではなく、種水晶１０の±Ｘ軸方向を圧力容器４０の長手方向（上下方向）に合わせて種水晶１０を装架する。これにより、重力方向Ｇに沈降する異物４８を＋Ｘ領域２０+x又は−Ｘ領域２０-xで受けられるので、主使用領域であるＺ領域２０ｚへの異物４８の侵入を抑えることができる。
【００４０】
次に、実施形態２の製造方法について説明する。本実施形態２は、種水晶の基本成長面が重力方向に対して傾斜している点を除き、実施形態１と同じである。そこで、図１［Ｂ］の代わりに図３を用い、図１［Ａ］、図２及び図３に基づき説明する。
【００４１】
本実施形態２における種水晶１０は、±Ｘ軸方向が上下方向となる状態、かつ、基本成長面１１，１２を重力方向Ｇに対して傾斜させた状態で、支持具３０に固定される。このとき、異物４８の多くは、＋Ｘ領域２０+x（＋Ｘ軸方向を上にした場合）又は−Ｘ領域２０-x（−Ｘ軸方向を上にした場合）に加え、上側のＺ領域２０ｚでも捕捉される。図３では、異物４８を多く含む＋Ｘ領域２０+x、Ｓ領域２０ｓ及び上側のＺ領域２０ｚにドットを付している。
【００４２】
本実施形態２によれば、＋Ｘ領域２０+x又は−Ｘ領域２０-xに加え、上側のＺ領域２０ｚでも異物４８の多くを捕捉し、アルカリ溶液４４内の異物４８の濃度を減らすことができるので、その分下側のＺ領域２０ｚの異物密度を低減できる。つまり、従来は上側のＺ領域２０ｚだけで異物４８を捕捉していたので、本実施形態２によれば下側のＺ領域２０ｚの異物密度を従来よりも大幅に低減できる。
【００４３】
以上、本発明を上記各実施形態に即して説明したが、本発明は、上記各実施形態の構成や動作にのみ限定されるものではなく、本発明の範囲内で当業者であればなし得ることが可能な各種変形及び修正を含むことはもちろんである。また、本発明には、上記各実施形態の構成の一部又は全部を相互に適宜組み合わせたものも含まれる。
【符号の説明】
【００４４】
１０  種水晶
１１，１２  基本成長面
２０  人工水晶
２０ｓ  Ｓ領域
２０+x  ＋Ｘ領域
２０-x  −Ｘ領域
２０ｚ  Ｚ領域
３０  支持具
３１  ワイヤ
４０  圧力容器
４１  本体部
４２  蓋部
４３  クランプ
４４  アルカリ溶液
４５  対流制御板
４６  ラスカ
４７  シールリング
４８  異物
５０  製造装置
５１  電気炉
５２  圧力計
５３  安全弁
Ｇ  重力方向
Ｘ，Ｙ，Ｚ  水晶の結晶軸
【００４５】
６０  種水晶
６１，６２  基本成長面
７０  人工水晶
７０ｚ  Ｚ領域
８０  支持具
８１  ワイヤ
９０  製造装置
【図１】
2015164884.tif 000003
【図２】
2015164884.tif 000004
【図３】
2015164884.tif 000005
【図４】
2015164884.tif 000006
【図５】
2015164884.tif 000007