(57)【要約】【課題】  有機発光層からの光が屈折率の高いＩＴＯ透明電極より低いガラス基板に入射する際に、全反射によってガラス基板の透過光量が低下することを抑制して、高い取り出し効率が得られる有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）素子を提供することである。【解決手段】  ガラス基板上に、少なくとも光散乱層、陽極層（ＩＴＯ透明電極）、有機発光層、陰極層を順次積層して成る有機エレクトロルミネッセンス素子であって、  前記光散乱層が、碁盤目構造、ハニカム構造、円形構造のいずれか一つからなる、ピッチ２０〜２００μｍ、膜厚０．５〜３．０μｍ、断面角度１０〜８０度であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガラス基板上に、少なくとも光散乱層、陽極層（ＩＴＯ透明電極）、有機発光層、陰極層を順次積層して成る有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記光散乱層が、碁盤目構造、ハニカム構造、円形構造のいずれか一つからなる、ピッチ２０〜２００μｍ、膜厚０．５〜３．０μｍ、断面角度１０〜８０度であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記光散乱層が屈折率１．６〜２．０の範囲の高屈折率樹脂からなることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記光散乱層が、屈折率１．５〜１．６、粒径０．７〜１．５μｍの微粒子を含むことを特徴とする請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子に関し、特に有機ＥＬ素子の光取り出し効率を向上させる構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）は、自発光による広視野角、高速応答、薄型軽量などの利点から、携帯電話やデジタルカメラのディスプレイ、さらには照明機器に応用されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子は一般的には、正孔輸送層、発光層、電子輸送層を電極に挟んだ構造であり、電極間に電界をかけ、電子、正孔を注入して発光層で励起子を生成し、再結合することで発光する。励起子には一重項状態と三重項状態があり、一重項状態と三重項状態の発生確率は量子的に１：３であり、三重項状態の発光を利用する燐光発光材料を用いた場合でも、発光効率は最大７５％である。
【０００４】
更に、正孔輸送層、発光層、電子輸送層はそれぞれの有機層からなり、その屈折率は概ね１．７程度、ＩＴＯ透明電極は２．１〜２．２程度、ガラス基板は１．４〜１．５程度、空気が１．０であるので、有機ＥＬ素子界面での全反射が起こり、実際に素子外部に取り出せる光は発光する光の２０％程度であり、合わせるとエネルギー変換効率としては１５％程度である。
【０００５】
この取り出し効率を改善する方法としては、例えば、素子側面に反射面を形成した全反射により素子側面方向に進む光を前方に反射させる方法が開示されている（特許文献１）。
また、例えば、回折格子やゾーンプレートを用いて、屈折、回折により光の進行方向を変える方法が開示されている（特許文献２）。しかしながら、これらのいずれの方法も大幅な光の取り出し効率を向上させるには至っていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００５−３２７５２２号公報
【特許文献２】特許２９９１１８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、有機発光層からの光が屈折率の高いＩＴＯ透明電極より低いガラス基板に入射する際に、全反射によってガラス基板の透過光量が低下することを抑制して、高い取り出し効率が得られる有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）素子を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の課題を解決するための手段として、請求項１に記載の発明は、ガラス基板上に、少なくとも光散乱層、陽極層（ＩＴＯ透明電極）、有機発光層、陰極層を順次積層して成る有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記光散乱層が、碁盤目構造、ハニカム構造、円形構造のいずれか一つからなる、ピッチ２０〜２００μｍ、膜厚０．５〜３．０μｍ、断面角度１０〜８０度であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子である。
【０００９】
また、請求項２に記載の発明は、前記光散乱層が屈折率が１．６〜２．０の範囲の高屈折率樹脂からなることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子である。
【００１０】
また、請求項３に記載の発明は、前記光散乱層が、屈折率１．５〜１．６、粒径０．７〜１．５μｍの微粒子を含むことを特徴とする請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子である。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の請求項１に記載の発明によれば、ガラス基板上に、少なくとも光散乱層、陽極層（ＩＴＯ透明電極）、有機発光層、陰極層を順次積層して成る有機エレクトロルミネッセンス素子において、ガラス基板とＩＴＯ透明電極の間に光散乱層を形成することにより、全反射する光の割合を低減し、正面方向への光の取り出し効率を増大することができる。
【００１２】
また、前記光散乱層を、碁盤目構造、ハニカム構造、円形構造のいずれか一つからなる、ピッチ２０〜２００μｍ、膜厚０．５〜３．０μｍ、断面角度１０〜８０度の形状とすることで、正面方向から外れた発光層の光を散乱させることができ、再度、正面方向に向かわせる効果があり、ガラス基板の横方向への光の漏れを抑制することができる。また、前記光散乱層を上記の形状にすることにより、容易に形成することができる。
【００１３】
また、請求項２に記載の発明によれば、ガラス基板とＩＴＯ透明電極との中間に、それぞれの屈折率の中間に値する、屈折率１．６〜２．０の範囲の高屈折率樹脂で前記光散乱層を形成することで、屈折率が段階的に変化することになり、全反射する光の割合を低減し、正面方向への光の取り出し効率を増大することができる。
【００１４】
また、請求項３に記載の発明によれば、前記光散乱層が、屈折率１．６〜２．０の範囲の高屈折率樹脂中に、屈折率１．５〜１．６、粒径０．７〜１．５μｍの微粒子を含むことにより、より散乱が起こりやすくなり、全反射する光の割合を低減し、正面方向への光の取り出し効率を増大することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の有機ＥＬ素子の一実施形態を示す断面概略図である。
【図２】従来の有機ＥＬ素子の一実施形態を示す断面概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
従来の有機ＥＬ素子は一般的には図２（ａ）に示すように、ガラス基板１上に、陽極層３（ＩＴＯ透明電極）、有機発光層４、陰極層５を順次積層して成る。この構成は、上述したように、有機発光層４を構成する正孔輸送層、発光層、電子輸送層が、それぞれ屈折率は概ね１．７程度の有機層からなり、ＩＴＯ透明電極３は２．１〜２．２程度、ガラス基板１は１．４〜１．５程度、空気が１．０であるので、有機ＥＬ素子界面での全反射が起こる。すなわち、図２（ｂ）に示すように、発光層から出た光がガラス基板１で全反射することで、前記光がガラス基板１に対して横方向に移動し（光の横漏れ）、その結果、ガラス基板１の正面方向に進行する光の透過光量が低下するという問題がある。
【００１７】
本発明は上記の課題を解決するためのものであり、以下、図に基づき本発明を具体的に説明する。
【００１８】
本発明の有機ＥＬ素子は、図１（ａ）に示すように、ガラス基板１上に、少なくとも光散乱層２、陽極層（ＩＴＯ透明電極）３、有機発光層４、陰極層５を順次積層して成ることを特徴としている。
【００１９】
また、前記光散乱層２は、碁盤目構造、ハニカム構造、円形構造のいずれか一つからなる形状で、ピッチ２０〜２００μｍ、膜厚０．５〜３．０μｍ、断面角度１０〜８０度からなり、例えば図１（ｂ）に示すようなハニカム構造からなることを特徴としている。
【００２０】
本発明に用いるガラス基板１は、透明性、強度、耐熱性、耐薬品性、加工性等の面で優れたものであれば特に限定するものではない。
【００２１】
本発明に係る光散乱層２は、屈折率１．６〜２．０の範囲の高屈折率樹脂からなり、かつ、ピッチ２０〜２００μｍ、膜厚０．５〜３．０μｍ、断面角度１０〜８０度の碁盤目構造、ハニカム構造、円形構造のいずれか一つの形状からなり、前記有機発光層から出た光の全反射の割合を低減し、正面方向への光の取り出し効率を増大する作用効果がある。
【００２２】
具体的には、本発明に係る光散乱層２は、ガラス基板１の屈折率（１．４〜１．５程度）とＩＴＯ透明電極３の屈折率（２．１〜２．２程度）との中間になる、屈折率１．６〜２．０の範囲の前記高屈折率樹脂からなることで、屈折率が段階的に変化することになり、全反射する光の割合を低減し、正面方向への光の取り出し効率を増大することができる。従って、光散乱層２を形成する前記高屈折率樹脂の屈折率が上記範囲を外れると、ＩＴＯ透明電極３とガラス基板１との間の屈折率を段階的に変化させることができず、正面方向への光の取り出し効率を増大することができない。
【００２３】
また、前記光散乱層２の形状を、ピッチ２０〜２００μｍ、膜厚０．５〜３．０μｍ、ガラス基板と光散乱層の側面との断面角度１０〜８０度の碁盤目構造、ハニカム構造、円形構造のいずれかにすることにより、図１（ｃ）に示すように、正面方向から外れた発光層の光を散乱させることで、再度、正面方向に向かわせる効果があり、ガラス基板の横方向への光の漏れを抑制することができる。前記光散乱層２の形状となる碁盤目構造、ハニカム構造、円形構造が、ピッチ２０μｍ未満、ガラス基板と光散乱層の側面との断面角度が１０度未満であると、連続した平坦な膜となり効果的な散乱効果が得られず、正面方向への光の取り出し効率を上げることができない。また、ピッチ２００μｍを超えると、ピッチ間隙が広がり過ぎて光散乱層２の効果がなくなる。また、膜厚が０．５μｍ未満であると、光散乱層２が薄膜過ぎて形状による効果がなくなる。
【００２４】
屈折率１．６〜２．０の範囲の前記高屈折率樹脂としては、チオウレタン系樹脂、エピスルフィド系樹脂、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、トリアジン系樹脂、シルセスキオ系樹脂などが挙げられる。
【００２５】
また、光散乱層は屈折率１．６〜２．０の範囲の前記高屈折率樹脂中に、屈折率１．５〜１．６、粒径０．７〜１．５μｍの微粒子を分散することで、より効率的に散乱させることができる。このような微粒子としては、シリカ微粒子が望ましい。上記の屈折率及び粒径の範囲を外れると散乱の効率が悪くなるか、または散乱が起こらなくなる。
【００２６】
前記高屈折率樹脂及び微粒子を用いて、ピッチ２０〜２００μｍ、膜厚０．５〜３．０μｍ、断面角度１０〜８０度の碁盤目構造、ハニカム構造、円形構造のいずれかに形成する方法について、以下、図１（ｂ）に示すハニカム構造の光散乱層２を一実施形態として説明する。
【００２７】
例えば、別途、表面が平滑な金属板（例えば銅板）に、ピッチ２０〜２００μｍ、膜厚
０．５〜３．０μｍ、ガラス基板と光散乱層の側面との断面角度１０〜８０度のハニカム構造を直接彫刻して光拡散層２の母型を作製する。次に、前記母型の凹凸形状に、屈折率１．６〜２．０の範囲の前記高屈折率樹脂からなる紫外線硬化型組成物を用いて、その凹凸形状に十分充填するように、且つ最表面が均一なるように塗布する。次にその上に極力空気層ができないようにガラス基板１を重ねて、その状態でガラス基板側から紫外線を照射して硬化を完了し、母型を剥離して光拡散層２を形成することができる。
【００２８】
前記紫外線硬化型組成物には、前記高屈折率樹脂と光重合開始剤が含まれ、前記組成物の粘度調整用として溶剤を用いることもできる。溶剤を用いた場合にはガラス基板１を重ねる前に塗布膜を乾燥させる必要がある。なお、光重合剤や溶剤は特に限定されるのもではない。また、母型とガラス基板との剥離を容易にするために、予め母型に剥離剤などを用いてもよい。
【００２９】
また、光散乱層２の別な形成方法としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などの透明なフィルム基材に、前記高屈折率樹脂からなる電子線硬化型樹脂組成物を均一に塗布して、その上にガラス基板を密着させて、電子線描画装置により直接微細パターンを描画（露光、硬化）して、その後、剥離、現像して得ることもできる。
【００３０】
本発明に係る陽極層（ＩＴＯ透明電極）３は、スパッタリング法により０．１〜０．２μｍの厚さで設けることが好ましい。また、陽極層３としてＩＴＯ以外にも、ＩＺＯ（インジウム・亜鉛複合酸化物）、酸化錫、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化アルミニウム複合酸化物等の透明電極材料を使用することができるが、低抵抗であること、耐溶剤性があること、高い透明性があることなどから、ＩＴＯが好ましい。
【００３１】
本発明に係る有機発光層４は、照明用に用いられている正孔輸送層、発光層、電子輸送層が順次積層された、公知のものを使用することができる。またその形成方法としては、特に限定するものではなく、公知の印刷法等を用いることができる。
【００３２】
正孔輸送層はＩＴＯ透明電極２から発光層へ正孔が注入され易くなるように、注入障壁を下げるためのものである。低分子系の正孔輸送材料としては、トリフェニルアミン２量体（ＴＰＤ）や、これらをスターバースト状に結合したスターバーストアミンが挙げられる。いずれもアモルファス状態を呈し、結晶化しないように高いガラス転移温度を示すのが好ましい。また、高分子系の正孔輸送材料としては、ポリアニリン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体などを用いることができる。
【００３３】
また、発光層は低分子系として、アルミキノリン、ベンゾオキサゾールＺｎ錯体、ベンゾキノリノールＢｅ錯体のような電子輸送性の金属錯体と、これらにドーピングして発光色の調整に用いる色素系材料がある。色素系にはジスチリルアリーレン誘導体、ピラゾキノリン誘導体、オキサジアゾール誘導体などが挙げられる。
【００３４】
また、有機発光材料を高分子材料に分散させたものが使用できる。例えば、クマリン系、ペリレン系、ピラン系、アンスロン系、ポルフィレン系、キナクリドン系、Ｎ，Ｎ´−ジアルキル置換キナクリドン系、ナフタルイミド系、Ｎ，Ｎ´−ジアリール置換ピロロピロール系、イリジウム錯体などの有機発光材料を、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルカルバゾールなどの高分子材料に分散させたものが挙げられる。
【００３５】
上記のような有機発光材料と高分子材料に適正な溶剤を加え、安定して分散させた有機発光インキを調整して、各種印刷方法や塗布方法により発光層を形成する。また、有機発光インキの調整には、必要に応じて、界面活性剤、酸化防止剤、粘度調整剤、紫外線吸収剤などを添加してもよい。
【００３６】
電子輸送層は、陰極から注入される電子を発光層に輸送するためのものである。前記電子輸送層を形成するための材料としては、例えば、キノリン、ペリレン、トリアゾール、オキサゾール、オキサジアゾール、またはこれらの誘導体や金属錯体が挙げられる。
【００３７】
本発明に係る有機発光層４は、上記で説明した正孔輸送層、発光層、電子輸送層が順次積層して構成されるものであるが、これらを構成する各種材料やそれぞれの層の形成方法については特に限定されるものではない。
【００３８】
本発明に係る陰極層５に使用できる材料としては、例えば、リチウム、マグネシウム、カルシウム、イッテルビウム、アルミニウムなどの金属単体や、これらと金、銀などの安定した金属との合金などが挙げられる。また、インジウム、亜鉛、錫などの導電性酸化物を用いることもできる。これらの電極用材料は前記有機発光層４の発光特性に応じて選ぶことができる。また、陰極層５の形状は、ストライプ形状でもベタ形状でもよい。
【００３９】
上記で説明したように、本発明の有機ＥＬ素子は、ガラス基板とＩＴＯ透明電極との間に、それぞれの屈折率の中間となる屈折率を有する光散乱層を設けているため、光散乱層の屈折率と形状との効果により、発光層から出た光の正面方向への取り出し効率を向上することができる。
【産業上の利用可能性】
【００４０】
本発明の有機ＥＬ素子は、液晶用バックライト、照明用光源、電飾、サイン用光源などに利用することが可能である。
【符号の説明】
【００４１】
１    ガラス基板
２    光散乱層
３    陽極（ＩＴＯ透明電極）
４    有機発光層
５    陰極
６    発光層から出た光の進路
１０  有機ＥＬ素子
【図１】
2015109178.tif 000003
【図２】
2015109178.tif 000004