(57)【要約】      （修正有）【課題】結晶品質の高い炭化珪素単結晶の製造方法を提供する。【解決手段】炭化珪素単結晶の製造方法は、炭化珪素からなる種結晶２０と、グラファイトからなる支持部２１とを接合させる工程と、炭化珪素原料４０を準備する工程と、炭化珪素原料４０を昇華させることにより、支持部２１に接合された種結晶２０の主面２０ａ上に炭化珪素単結晶５０を成長させる工程とを備え、成長させる工程は、支持部２１の温度が種結晶２０の温度よりも高くなる工程を含み、支持部２１の熱膨張係数は種結晶２０の熱膨張係数の０．７倍以上０．９倍以下である。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化珪素からなる種結晶と、グラファイトからなる支持部とを接合させる工程と、
炭化珪素原料を準備する工程と、
前記炭化珪素原料を昇華させることにより、前記支持部に接合された前記種結晶の主面上に炭化珪素単結晶を成長させる工程とを備え、
前記成長させる工程は、前記支持部の温度が前記種結晶の温度よりも高くなる工程を含み、
前記支持部の熱膨張係数は前記種結晶の熱膨張係数の０．７倍以上０．９倍以下である、炭化珪素単結晶の製造方法。
【請求項２】
前記接合させる工程において、前記種結晶と前記支持部との間にカーボンを含有する接着層を介在させる、請求項１に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
【請求項３】
前記接合させる工程において、前記種結晶の前記支持部との間に炭化物層を介在させる、請求項２に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
【請求項４】
前記種結晶の前記主面の最大寸法は７５ｍｍ以上である、請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化珪素単結晶の製造方法に関し、より具体的には、昇華法を用いた炭化珪素単結晶の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、ＭＯＳＦＥＴ（Metal  Oxide  Semiconductor  Field  Effect  Transistor）などの半導体装置の高耐圧化、低損失化、高温環境下での使用などを可能とするため、半導体装置を構成する材料として炭化珪素の採用が進められつつある。炭化珪素は、従来から半導体装置を構成する材料として広く使用されている珪素に比べて、バンドギャップが大きいワイドバンドギャップ半導体であるため、これを半導体装置を構成する材料として採用することにより、半導体装置の高耐圧化、オン抵抗の低減などを達成することができる。
【０００３】
このため、炭化珪素単結晶の需要は近年高まってきており、その製造方法に関しても種々の検討が進められている。たとえば、特開２００８−３０７１５４号公報（特許文献１）は、昇華法により炭化珪素単結晶を成長させる場合において、種結晶の表層に形成した炭化物層と種結晶の熱膨張係数と近い熱膨張係数を有する台座とをカーボン接着剤で接着させることにより、結晶欠陥の少ない炭化珪素単結晶を製造する旨が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−３０７１５４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１に記載のように、カーボン接着剤および種結晶の熱膨張係数と近い熱膨張係数を有する台座を用いただけでは、製造される炭化珪素単結晶における結晶欠陥の発生を十分に低減できない場合がある。
【０００６】
本発明は、上記課題を解決するために成されたものであり、その目的は、高い結晶品質を有する炭化珪素単結晶の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、炭化珪素からなる種結晶と、グラファイトからなる支持部とを接合させる工程と、炭化珪素原料を準備する工程と、炭化珪素原料を昇華させることにより、支持部に接合された種結晶の主面上に炭化珪素単結晶を成長させる工程とを備え、成長させる工程は、支持部の温度が種結晶の温度よりも高くなる工程を含み、支持部の熱膨張係数は種結晶の熱膨張係数の０．７倍以上０．９倍以下である、炭化珪素単結晶の製造方法である。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、高い結晶品質を有する炭化珪素単結晶の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の一実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法を概略的に説明するためのフロー図である。
【図２】本発明の一実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法を概略的に説明するための側面図である。
【図３】本発明の一実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法を概略的に説明するための側面図である。
【図４】本発明の一実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法を概略的に説明するための断面図である。
【図５】本発明の一実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法を概略的に説明するための断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
[本願発明の実施形態の説明]
はじめに、本発明の実施の形態の概要について説明する。
【００１１】
本発明者らは、結晶品質の良好な炭化珪素単結晶の製造方法について鋭意検討の結果、以下の知見を見い出し、本発明を完成させた。
【００１２】
昇華法によって炭化珪素単結晶を製造する場合には、まず、図５に示すように、炭化珪素からなる種結晶２０は、グラファイトからなる支持部２１に接合された状態で結晶成長装置の坩堝５２内の上部（図中の上方）に配置される。そして、坩堝５２内の下部（図中の下方）に配置された炭化珪素原料４０が加熱部４２によって加熱されて昇華し、種結晶２０の主面２０ａ上に再結晶することにより主面２０ａ上に炭化珪素単結晶が成長する。
【００１３】
上記製造方法に関し、主面２０ａ上に炭化珪素単結晶を成長させる間、坩堝５２内の炭化珪素原料４０の加熱に伴って坩堝５２内が高温になる。このため、坩堝５２内に配置された種結晶２０および支持部２１の各温度が上昇し、これに伴い、種結晶２０および支持部２１の各々は熱膨張する。この際、互いに接合される種結晶２０と支持部２１との熱膨張の程度が異なると、種結晶に熱歪みが発生し易くなる。このような熱歪みの発生は、種結晶２０の主面２０ａ上に成長する炭化珪素単結晶の品質を低下させる要因となる。熱膨張の程度は、各部の固有の熱膨張係数の大小によって異なるため、たとえば、特許文献１に記載のように、種結晶２０および支持部２１の各熱膨張係数が同じである場合、種結晶２０および支持部２１の各々の温度が同じであれば、接合された両者の熱膨張の程度は同様となり得る。
【００１４】
しかしながら、本発明者らは、主面上に炭化珪素単結晶を成長させる間、支持部の温度が種結晶の温度よりも高くなることを知見した。そこで、本発明者らは鋭意検討の結果、種結晶の熱膨張係数の０．７倍以上０．９倍以下の熱膨張係数を有する支持部と種結晶とを接合し、これを用いて昇華法により種結晶の主面上に炭化珪素単結晶を成長させることにより、種結晶における熱歪みの発生を抑制でき、もって、高い結晶品質を有する炭化珪素単結晶を製造できることを見い出し、本発明を完成させた。
【００１５】
（１）本実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法は、炭化珪素からなる種結晶と、グラファイトからなる支持部とを接合させる工程（接合工程）と、炭化珪素原料を準備する工程（原料準備工程）と、炭化珪素原料を昇華させることにより、支持部に接合された種結晶の主面上に炭化珪素単結晶を成長させる工程（成長工程）とを備え、該成長させる工程は、支持部の温度が種結晶の温度よりも高くなる工程を含み、支持部の熱膨張係数は種結晶の熱膨張係数の０．７倍以上０．９倍以下である。
【００１６】
本実施形態の製造方法によれば、支持部の熱膨張係数が種結晶の熱膨張係数の０．７倍以上０．９倍以下であることにより、支持部の温度が種結晶の温度よりも高くなる工程においても、互いに接合される両者の熱膨張の程度を同等にすることができる。これにより、成長工程において、種結晶における熱歪みの発生を抑制でき、もって、高い結晶品質を有する炭化珪素単結晶を製造することができる。
【００１７】
（２）本実施形態の製造方法において好ましくは、種結晶と支持部の間にカーボンを含有する接着剤を介在させる。これにより、種結晶と支持部との接合をより強固にすることができる。
【００１８】
（３）本実施形態の製造方法において好ましくは、種結晶と支持部との間に炭化物層を介在させる。これにより、種結晶と支持部との接合をより強固にすることができる。
【００１９】
（４）本実施形態の製造方法において好ましくは、主面の最大寸法は７５ｍｍ以上である。大口径の炭化珪素単結晶を製造する場合、種結晶の主面も大口径となり、たとえば、主面の最大寸法は７５ｍｍ以上となる。種結晶の主面が大口径となるほど、種結晶と台座の熱膨張の程度の違いによる熱歪みの発生が顕著となり、結晶品質の低下が著しくなる。これに対し、本実施形態の製造方法によれば、種結晶における熱歪みの発生を抑制できるため、高い結晶品質を有し、かつ大口径の炭化珪素単結晶を製造することができる。
【００２０】
なお、１つの素材の熱膨張係数はその温度によって変化し得るため、炭化珪素の熱膨張係数と、グラファイトの熱膨張係数との比は温度依存的に変化し得る。そこで、本明細書において、各部の熱膨張係数は、室温から１０００℃までの間に各部が示す熱膨張係数の平均値を意味することとする。これは、１０００℃以上の温度領域では、炭化珪素の熱膨張係数とグラファイトの熱膨張係数との比が温度依存的な変化を示さないためである。また、本明細書において、最大寸法とは面内の最も長い寸法を意味する。すなわち種結晶の主面が円形状であるならば、最大寸法はその直径、四角形であるならばその対角線の長さとなる。
【００２１】
[本願発明の実施形態の詳細]
以下、図面に基づいて本発明の実施の形態についてより詳細に説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には同一の参照番号を付しその説明は繰返さない。また、本明細書中の結晶学的記載においては、個別方位を［］、集合方位を＜＞、個別面を（）、集合面を｛｝でそれぞれ示している。また、負の指数については、結晶学上、”−”（バー）を数字の上に付けることになっているが、本明細書中では、数字の前に負の符号を付けている。また角度の記載には、全方位角を３６０度とする系を用いている。
【００２２】
[接合工程]
まず、図１および図２を参照し、ステップＳ１０において、炭化珪素からなる種結晶２０とグラファイトからなる支持部２１とが接合される。
【００２３】
種結晶２０は、主面２０ａと、主面２０ａと反対側の裏面２０ｂとを有し、炭化珪素の単結晶からなる。種結晶２０のポリタイプは特に制限されず、好ましくは４Ｈまたは６Ｈの六方晶炭化珪素からなり、より好ましくは４Ｈの六方晶炭化珪素からなる。
【００２４】
種結晶２０の主面２０ａの最大寸法は好ましくは７５ｍｍ以上であり、より好ましくは１１５ｃｍ以上である。主面２０ａ上に炭化珪素単結晶が成長するため、主面２０ａの最大寸法が大きいほど、すなわち、主面２０ａの面積が大きいほど、断面積の大きなインゴットとしての炭化珪素単結晶を製造することができる。たとえば、主面２０ａが円形状でありその最大寸法が７５ｍｍの場合には８０ｍｍ程度の直径を有する炭化珪素単結晶を製造することができ、最大寸法が１１５ｃｍの場合には１２０ｍｍ程度の直径を有する炭化珪素単結晶を製造することができる。
【００２５】
主面２０ａは好ましくは{０００１}面または{０００１}面から１０°以下オフした面であり、より好ましくは{０００１}面または{０００１}面から４°以下オフした面である。さらに、主面２０ａは、好ましくは（０００−１）面から１０°以下オフした面であり、より好ましくは（０００−１）面から４°以下オフした面である。これにより、製造された炭化珪素単結晶から{０００１}面から１０°以下または４°以下オフした面を有する炭化珪素単結晶基板を効率的に得ることができる。
【００２６】
また、種結晶２０の熱膨張係数はポリタイプなどにより異なり、３×１０-6〜７×１０-6／Ｋの熱膨張係数を有することができる。本実施の形態において、種結晶２０の熱膨張係数は、好ましくは３．５×１０-6〜４．５×１０-6／Ｋであり、この場合、グラファイトからなる支持部２１との熱膨張係数差の設計が容易となる。
【００２７】
支持部２１は、主面２１ａと、主面２１ａと反対側の裏面２１ｂとを有する。支持部２１の形状は特に制限されず、その主面２１ａ上に種結晶２０の裏面２０ｂを接合可能な形状を有していればよい。ただし、支持部２１の厚み（図２中の上下方向）が小さすぎると自身の強度が弱くなり、厚みが大きすぎると支持部２１内での熱膨張の程度にばらつきが生じ易くなるため、その厚みは好ましくは１０ｍｍ〜３０ｍｍであり、より好ましくは１０ｍｍ〜２０ｍｍである。
【００２８】
支持部２１の熱膨張係数は、種結晶２０の熱膨張係数の０．７倍以上０．９倍以下である。具体的には、支持部２１の熱膨張係数は、好ましくは２．５×１０-6〜４．１×１０-6／Ｋであり、より好ましくは２．８×１０-6〜３．８×１０-6／Ｋである。
【００２９】
種結晶２０と支持部２１とは、たとえば、図２に示すように、両者間に接着層２２を介在させることにより接合させることができる。接着層２２の形成方法、は特に制限されず、たとえば、ペースト状、液体状の接着剤を種結晶２０の裏面２０ｂおよび／または支持部２１の主面２１ａに塗布し、種結晶２０の裏面２０ｂと支持部２１の主面２１ａとを圧着することにより形成することができる。なお、圧着後に加熱してもよい。
【００３０】
接着層２２は、好ましくはカーボンを含有する。種結晶２０の主面２０ａが（０００−１）面または（０００−１）面から１０°以下オフした面である場合、主面２０ａの反対側の裏面２０ｂは（０００１）面または（０００１）面から１０°以下オフした面となり、この様な面はグラファイトからなる支持部２１との接合性が比較的低い。この場合に、種結晶２０と支持部２１との間に介在する接着層２２がカーボンを含有することにより、接着層２２をより強固に支持部２１に接着させることができる。
【００３１】
接着層２２は、より好ましくはカーボン接着剤から作られた薄層である。これにより、より簡便にカーボンを含有する接着層２２を種結晶２０および支持部２１の間に介在させることができ、もって、種結晶２０と支持部２１とを簡便にかつより強固に接合させることができる。
【００３２】
本工程において、好ましくは、図３に示すように、種結晶２０と支持部２１との間にさらに炭化物層３０を介在させる。炭化物層３０は、種結晶２０の裏面２０ｂの表面を炭素リッチな面とすることにより形成することができる。たとえば、裏面２０ｂに揮発性溶媒に炭素を含有させた溶剤を塗布して塗布膜を形成し、揮発性溶媒が揮発する温度、たとえば１００℃程度でこの塗布膜を炭化させることにより、裏面２０ｂの表面に炭素からなる炭化物層３０を形成することができる。
【００３３】
裏面２０ｂが（０００１）面または（０００１）面から１０°以下オフした面である場合、この表面に形成された炭化物層３０とカーボンを含有する接着層２２とは、裏面２０ｂと接着層２２との接合性よりも高い接合性を有することができる。したがって、結果的に、種結晶２０と支持部２１とをより強固に接合させることができる。
【００３４】
[原料準備工程]
次に、図１および図４を参照し、ステップＳ１１において、炭化珪素原料４０が準備される。
【００３５】
具体的には、炭化珪素原料４０は、炭化珪素単結晶の製造装置における原料収容部４１内に収容される。炭化珪素原料４０は多結晶炭化珪素からなり、その形状は好ましくは粉末である。原料収容部４１は好ましくはグラファイトからなり、内部空間は円筒形状であり、その外径はたとえば１６０ｍｍ程度であり、内径はたとえば１２０ｍｍ程度であり、高さはたとえば２００ｍｍ程度である。
【００３６】
原料収容部４１の下部の周囲には加熱部４２が配置される。加熱部４２は、たとえば誘導加熱式ヒータや抵抗加熱式ヒータなどであり、原料収容部４１の外周を囲うように配置されていている。加熱部４２は原料収容部４１を炭化珪素の昇華温度まで昇温可能に構成されている。
【００３７】
[成長工程]
次に、図１および図５を参照し、ステップＳ１２において、炭化珪素原料４０を昇華させることにより、支持部２１に接合された種結晶２０の主面２０ａ上に炭化珪素単結晶５０を成長させる。
【００３８】
具体的には、まず、支持部２１の裏面２１ｂと蓋部５１とを連結させ、この蓋部５１を、連結させた支持部２１およびこれに接合される種結晶２０が原料収容部４１内に収容されるように、原料収容部４１の上部に載置する。これにより、その内部の下方に炭化珪素原料４０が配置され、かつその内部の上方に種結晶２０が配置された坩堝５２が構成される。
【００３９】
蓋部５１と支持部の裏面２１ｂとの連結方法は特に制限されず、構造的な連結であってもよく、接着剤などを用いることによる連結であってもよい。また、蓋部５１と支持部２１とが一体形成されていてもよい。蓋部５１は好ましくはグラファイトからなる。
【００４０】
次に、加熱部４２によって坩堝５２の内部の炭化珪素原料４０が加熱される。具体的には、坩堝５２内の圧力を増加させた状態で、坩堝５２内の炭化珪素原料４０が収容される領域が炭化珪素結晶の昇華温度（たとえば２１００〜２３００℃）となるように、窒素ガス、ヘリウムガスなどの不活性ガス雰囲気中において、坩堝５２が加熱部４２によって加熱される。そして、坩堝５２内の圧力を低減させて、坩堝１０内の炭化珪素原料４０を昇華させる。昇華した炭化珪素原料４０は、種結晶２０の主面２０ａ上に再結晶し、これにより主面２０ａ上に炭化珪素単結晶５０が成長し始める。炭化珪素単結晶５０が実質的に成長する成長温度はたとえば２２００℃程度であり、成長圧力はたとえば２０Ｔｏｒｒ（約２．７ｋＰａ）程度である。
【００４１】
ここで、成長工程は、支持部２１の温度が種結晶２０の温度よりも高くなる工程を含む。具体的には、成長工程において、加熱部４２による坩堝５２内の加熱に伴い、坩堝５２内に配置された種結晶２０および支持部２１の各温度が上昇して高温となる。このとき、種結晶２０が主に原料収容部４１内からの輻射熱によって温度が上昇するのに対し、支持部２１は上記輻射熱に加え、さらに原料収容部４１からの伝導熱によってもその温度が上昇する。このため、結果的に、上記成長工程は支持部２１の温度が種結晶２０の温度よりも高くなる工程を含む。
【００４２】
互いに接合される種結晶２０と支持部２１の各熱膨張係数が同じである場合、支持部２１の温度が種結晶２０の温度よりも高い状態では、支持部２１の熱膨張の程度は種結晶２０の熱膨張の程度よりも大きくなる。これにより、支持部２１と接合する種結晶２０に熱歪みが発生し、この熱歪みに起因して成長する炭化珪素単結晶５０に積層欠陥、転位などの結晶欠陥が発生し易くなるために、結果的に、製造される炭化珪素単結晶の結晶品質は低下する。特に、種結晶２０および支持部２１の各温度が上昇している段階において、その温度差は大きくなる傾向にある。この段階、すなわち、炭化珪素単結晶５０が成長していない段階で種結晶２０に熱歪みが発生すると、その熱歪みはその後成長する炭化珪素単結晶５０に大きく影響することになる。
【００４３】
これに対し、本実施の形態に係る炭化珪素単結晶の製造方法において、用いられる支持部２１の熱膨張係数は、種結晶２０の熱膨張係数よりも低く、具体的には０．７倍以上０．９倍以下である。これにより、支持部２１の温度が種結晶２０の温度よりも高くなる工程においても、支持部２１の熱膨張の程度と種結晶２０の熱膨張の程度とが同程度となる。このため、互いに接合される種結晶２０と支持部２１との間の熱膨張の程度の違いに起因する熱歪みの発生を抑制でき、もって、高品質の炭化珪素単結晶５０を製造することができる。
【００４４】
以上、図１〜図５を用いて本発明の一実施の形態について説明したが、本発明は上記実施の形態に限られない。たとえば、接合工程および原料準備工程の順番は特に制限されず、後に続く成長工程を行えるように各工程が行われればよい。また、種結晶２０と支持部２１との接合方法も、図２または図３に示す形態に限られず、たとえば、種結晶２０と支持部２１との各接合面を適宜加工することによって両者を構造的に連結させてもよい。
【実施例】
【００４５】
本実施例では、ポリタイプ４Ｈの炭化珪素からなる種結晶と、グラファイトからなる支持部とを用いて炭化珪素単結晶を製造し、この炭化珪素単結晶における積層欠陥の発生をエッチングにより観察し、結晶品質を評価した。以下、図５を用いて本実施例を具体的に説明する。
【００４６】
まず、直径７５ｍｍ、厚さ１ｍｍの円盤形状であり、４．２×１０-6／Ｋの熱膨張係数を有する種結晶２０と、直径７５ｍｍ、厚さ１７ｍｍの円盤形状であり、３．８×１０-6／Ｋの熱膨張係数を有する支持部２１を準備した。また、グラファイトからなる原料収容部４１内に、多結晶炭化珪素の粉末からなる炭化珪素原料４０を１０００ｇ収容させた。なお、種結晶２０の主面２０ａは（０００−１）面から４°オフした面であり、裏面２０ｂは（０００１）面から４°オフした面であり、円筒形状の内部空間を有する原料収容部４１の内形は１２０ｍｍであり、その高さは２００ｍｍであった。
【００４７】
次に、種結晶２０の裏面２０ｂ上に揮発性溶媒に炭素を含有させた溶剤を塗布した後、この種結晶２０を１００℃で加熱することにより、炭化物層３０を裏面２０ｂ上に形成した。そして、炭化物層３０が形成された裏面２０ｂ上、および支持部２１の主面２１ａ上にカーボン接着剤を塗布し、裏面２０ｂと主面２１ａとを圧着した後５００℃で２時間加熱し、さらにアルゴン雰囲気中で１０００℃で５時間加熱することにより、種結晶２０と支持部２１とを接合させた。
【００４８】
次に、支持部２１の裏面２１ａをグラファイトからなる蓋部５１に連結させ、これを種結晶２０および支持部２１が原料収容部４１内に収容されるように原料収容部４１の上部に載置させて、坩堝５２を構成させた。
【００４９】
次に、加熱部４２が坩堝５２内の炭化珪素原料４０を加熱し始めるとともに、坩堝５２の内部に窒素ガスを流入させて坩堝５２内の圧力を５００Ｔｏｒｒ程度に維持した。次に、放射温度計によって炭化珪素原料４０付近の温度が２２００℃に達したことを確認した後、坩堝５２内を２０Ｔｏｒｒ程度にまで減圧させて炭化珪素原料４０を昇華させ、これにより種結晶２０の主面２０ａ上に炭化珪素単結晶を成長させた。そして、炭化珪素単結晶の成長開始から１００時間経過後、加熱部４２による加熱を停止するとともに坩堝５２内の圧力を大気圧にまで戻した。
【００５０】
上記製造方法により、長さ３０ｍｍの炭化珪素単結晶（インゴット）であって、その長さ方向のほとんどの領域で８０ｍｍ以上の直径を有する炭化珪素単結晶を得ることができた。この炭化珪素単結晶に関し、エッチングにより積層欠陥の有無を確認したところ、いずれの領域においても積層欠陥は確認されず、結晶品質の高い炭化珪素単結晶が得られたことが分かった。また、この炭化珪素単結晶をワイヤーソーを用いてスライスし、炭化珪素単結晶からなる直径８０ｍｍ以上の基板を作製したところ、高い結晶品質を有する基板が得られた。
【００５１】
今回開示された実施形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【符号の説明】
【００５２】
２０  種結晶
２１  支持部
２０ａ，２１ａ  主面
２０ｂ，２１ｂ  裏面
２２  接着層
３０  炭化物層
４０  炭化珪素原料
４１  原料収容部
４２  加熱部
５０  炭化珪素単結晶
５１  蓋部
５２  坩堝。
【図１】
2015036348.tif 000003
【図２】
2015036348.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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