(57)【要約】【課題】簡単且つ経済的に、固体高分子電解質膜に触媒層を良好に設けることを可能にする。【解決手段】燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法では、転写用基材５０に触媒層用ペースト５８が塗布された積層基材５０ａ上に、開口部６２ａを設けたカバー部材６０が載置される。その際、触媒層用ペースト５８の外周縁部は、カバー部材６０に覆われている。この状態で、乾燥処理が行われた後、固体高分子電解質膜の両方の面に、それぞれ転写用基材５０から触媒層が転写される。【選択図】図７
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子電解質膜の両方の面に触媒層と拡散層とが積層して設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
転写用基材に前記触媒層を塗布する工程と、
前記転写用基材上に塗布された前記触媒層に、該触媒層の端縁部を覆ってカバー部材が配置された状態で、乾燥処理を行う工程と、
前記乾燥処理が終了した後、前記固体高分子電解質膜の両方の面に、それぞれ前記転写用基材から前記触媒層を転写する工程と、
前記触媒層に前記拡散層を重ね合わせて一体化させる工程と、
を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
【請求項２】
固体高分子電解質膜の両方の面に触媒層と拡散層とが積層して設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
前記固体高分子電解質膜又は前記拡散層に前記触媒層を塗布する工程と、
前記固体高分子電解質膜又は前記拡散層に塗布された前記触媒層に、該触媒層の端縁部を覆ってカバー部材が配置された状態で、乾燥処理を行う工程と、
前記乾燥処理が終了した後、前記触媒層に前記拡散層又は前記固体高分子電解質膜を重ね合わせて一体化させる工程と、
を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
【請求項３】
請求項１又は２記載の製造方法において、前記触媒層は、矩形状を有するとともに、
前記カバー部材は、中央部に前記触媒層よりも小さな矩形状の開口部を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
【請求項４】
請求項１又は２記載の製造方法において、前記触媒層を有する長尺な塗工体が形成されるとともに、
前記カバー部材は、前記塗工体の両側部に前記触媒層の両端縁部を覆って配設され、該塗工体が前記カバー部材に対して相対的に長尺方向に移送されることにより、該触媒層を連続的に乾燥することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子電解質膜の両方の面に触媒層と拡散層とが積層して設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる固体高分子電解質膜を採用している。この燃料電池は、固体高分子電解質膜の一方側にアノード電極が、前記固体高分子電解質膜の他方側にカソード電極が、それぞれ配設された電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を備えている。電解質膜・電極構造体は、セパレータ（バイポーラ板）によって挟持されることにより、燃料電池が構成されている。通常、燃料電池を所定数だけ積層した燃料電池スタックが、例えば、車載用燃料電池スタックとして使用されている。
【０００３】
通常、アノード電極及びカソード電極は、固体高分子電解質膜の各面に設けられる電極触媒層と、前記電極触媒層に積層されるガス拡散層とを有している。電極触媒層は、例えば、白金粒子等の金属粒子を担持した触媒担体（カーボンブラック等）がイオン導伝性バインダを介して結合一体化されて構成されている。一方、ガス拡散層は、例えば、カーボンペーパー又はカーボンクロスから形成されている。
【０００４】
電極触媒層の製造には、通常、触媒物質と電解質と溶剤とを含む電極インクが用いられ、前記電極インクが基材上に塗布された後、乾燥処理が施されている。さらに、乾燥処理により溶剤が飛散された触媒層は、固体高分子電解質膜に積層されて転写され、基材が除去されることにより、膜・触媒層構造体（ＣＣＭ）（Ｃａｔａｌｙｓｔ・Ｃｏａｔｅｄ・Ｍｅｍｂｒａｎｅ）が製造されている。
【０００５】
上記の製造工程において、触媒層を乾燥させる際、前記触媒層の端縁部（外周縁部）の乾燥速度が、他の触媒層部位の乾燥速度よりも速くなっている。このため、触媒層端部と他の触媒層部位との乾燥速度の差に起因して、前記触媒層端部に亀裂やひび割れが集中して発生するという問題がある。
【０００６】
そこで、例えば、特許文献１に開示されている燃料電池電極の触媒層形成方法が知られている。この触媒層形成方法では、少なくとも触媒物質と電解質と溶剤とを含む触媒インクを、湿潤することにより膨潤する性質を持つ基材シート上に製膜する工程を有している。さらに、触媒インク面と基材シート面とを異なる湿度雰囲気に曝し、双方の収縮速度を略一致させた状態で乾燥させる工程を有している。
【０００７】
これにより、収縮率の異なる複数種の触媒インクに対して共通の基材シートを用いても、乾燥工程において両者の収縮速度を略一致させることで、ひび割れのない状態で触媒層を前記基材シート上に形成することができる、としている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−２５９５０９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、上記の特許文献１では、触媒インク面と基材シート面とを異なる湿度雰囲気に曝し、双方の収縮速度を略一致させるため、湿度制御が煩雑化するという問題がある。しかも、設備が大型化するとともに、経済的ではないという問題がある。
【００１０】
本発明は、この種の問題を解決するものであり、簡単且つ経済的に、固体高分子電解質膜に触媒層を良好に設けることが可能な燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、固体高分子電解質膜の両方の面に触媒層と拡散層とが積層して設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法に関するものである。この製造方法では、転写用基材に触媒層を塗布する工程を有している。さらに、転写用基材上に塗布された触媒層に、前記触媒層の端縁部を覆ってカバー部材が配置された状態で、乾燥処理を行う工程を有している。そして、乾燥処理が終了した後、固体高分子電解質膜の両方の面に、それぞれ転写用基材から触媒層を転写する工程と、前記触媒層に拡散層を重ね合わせて一体化させる工程とを有している。
【００１２】
また、本発明に係る製造方法では、固体高分子電解質膜又は拡散層に触媒層を塗布する工程を有している。次いで、固体高分子電解質膜又は拡散層に塗布された触媒層に、前記触媒層の端縁部を覆ってカバー部材が配置された状態で、乾燥処理を行う工程を有している。そして、乾燥処理が終了した後、触媒層に拡散層又は固体高分子電解質膜を重ね合わせて一体化させる工程を有している。
【００１３】
さらに、この製造方法では、触媒層は、矩形状を有するとともに、カバー部材は、中央部に前記触媒層よりも小さな矩形状の開口部を有することが好ましい。
【００１４】
さらにまた、この製造方法では、触媒層を有する長尺な塗工体が形成されるとともに、カバー部材は、前記塗工体の両側部に前記触媒層の両端縁部を覆って配設され、該塗工体が前記カバー部材に対して相対的に長尺方向に移送されることにより、該触媒層を連続的に乾燥することが好ましい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、触媒層の端縁部がカバー部材に覆われた状態で、前記触媒層には、乾燥処理が行われている。このため、触媒層の端縁部は、他の触媒層部位に比べて乾燥し難い環境になっている。
【００１６】
従って、触媒層の端縁部と前記触媒層の他の部位とでは、乾燥速度の速度差が有効に低減される。これにより、触媒層の端縁部に亀裂やひび割れが集中することを確実に抑制することができ、簡単且つ経済的に、固体高分子電解質膜に前記触媒層を効率的に設けることが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明に係る製造方法が適用される固体高分子型燃料電池の要部分解斜視図である。
【図２】前記固体高分子型燃料電池の、図１中、ＩＩ−ＩＩ線断面図である。
【図３】前記固体高分子型燃料電池を構成する電解質膜・電極構造体の要部拡大断面図である。
【図４】本発明の第１の製造方法において、転写用基材にマスクキングする際の説明図である。
【図５】前記第１の製造方法において、塗工機の説明図である。
【図６】前記第１の製造方法において、マスクシートを剥離する際の説明図である。
【図７】前記第１の製造方法において、カバー部材と積層基材との斜視説明図である。
【図８】前記第１の製造方法において、前記カバー部材と前記積層基材との平面説明図である。
【図９】前記第１の製造方法において、前記カバー部材及び前記積層基材が乾燥炉内に配置された状態の斜視説明図である。
【図１０】前記第１の製造方法において、電極シートの斜視説明図である。
【図１１】前記第１の製造方法において、前記積層基材の乾燥処理が終了した際の説明図である。
【図１２】本発明の第２の製造方法において、カソード電極及びアノード電極が製造される際の説明図である。
【図１３】前記第２の製造方法において、ロールプレス機によるプレス処理の説明図である。
【図１４】本発明の第３の製造方法において、ガス拡散層に下地層を塗布する際の説明図である。
【図１５】前記第３の製造方法において、固体高分子電解質膜に電極触媒層を設ける際の説明図である。
【図１６】前記第３の製造方法において、ロールプレス機によるプレス処理の説明図である。
【図１７】本発明の第４の製造方法において、塗工体を製造する際の説明図である。
【図１８】前記第４の製造方法において、乾燥ステーションの斜視説明図である。
【図１９】前記第４の製造方法において、前記乾燥ステーションの平面説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
図１及び図２に示すように、本発明に係る製造方法が適用される固体高分子型燃料電池１０は、膜・触媒層構造体（ＣＣＭ）１２を有する電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）１４を備える。電解質膜・電極構造体１４は、カソード側セパレータ１６及びアノード側セパレータ１８に挟持されて矢印Ａ方向（例えば、水平方向）に積層される。
【００１９】
複数の燃料電池１０は、矢印Ａ方向に積層されることにより、例えば、車載用燃料電池スタックを構成するとともに、図示しない燃料電池電気自動車等に搭載される。なお、燃料電池１０は、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に積層してもよい。
【００２０】
図１に示すように、燃料電池１０の矢印Ｂ方向（水平方向）の一端縁部には、積層方向である矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス入口連通孔２０ａ、冷却媒体入口連通孔２２ａ及び燃料ガス出口連通孔２４ｂが設けられる。
【００２１】
酸化剤ガス入口連通孔２０ａは、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給し、冷却媒体入口連通孔２２ａは、冷却媒体を供給し、燃料ガス出口連通孔２４ｂは、燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出する。酸化剤ガス入口連通孔２０ａ、冷却媒体入口連通孔２２ａ及び燃料ガス出口連通孔２４ｂは、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に配列して設けられる。
【００２２】
燃料電池１０の矢印Ｂ方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガス入口連通孔２４ａ、冷却媒体出口連通孔２２ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔２０ｂが設けられる。燃料ガス入口連通孔２４ａは、燃料ガスを供給し、冷却媒体出口連通孔２２ｂは、冷却媒体を排出し、酸化剤ガス出口連通孔２０ｂは、酸化剤ガスを排出する。燃料ガス入口連通孔２４ａ、冷却媒体出口連通孔２２ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔２０ｂは、矢印Ｃ方向に配列して設けられる。
【００２３】
カソード側セパレータ１６及びアノード側セパレータ１８は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、あるいはその金属表面に防食用の表面処理を施した金属板で構成される。カソード側セパレータ１６及びアノード側セパレータ１８は、金属材料に代えて、例えば、カーボン部材等で構成してもよい。
【００２４】
カソード側セパレータ１６の電解質膜・電極構造体１４に向かう面１６ａには、酸化剤ガス入口連通孔２０ａと酸化剤ガス出口連通孔２０ｂとに連通する酸化剤ガス流路２６が設けられる。酸化剤ガス流路２６は、矢印Ｂ方向に延在する複数の酸化剤ガス流路溝を有する。酸化剤ガス流路２６と酸化剤ガス入口連通孔２０ａ及び酸化剤ガス出口連通孔２０ｂとは、連結通路部２８ａ、２８ｂを介して連通する。
【００２５】
アノード側セパレータ１８の電解質膜・電極構造体１４に向かう面１８ａには、燃料ガス入口連通孔２４ａと燃料ガス出口連通孔２４ｂとに連通する燃料ガス流路３０が設けられる。燃料ガス流路３０は、酸化剤ガス流路２６と同様に、矢印Ｂ方向に延在する複数の燃料ガス流路溝を有する。燃料ガス流路３０と燃料ガス入口連通孔２４ａ及び燃料ガス出口連通孔２４ｂとは、連結通路部３２ａ、３２ｂを介して連通する。
【００２６】
カソード側セパレータ１６とアノード側セパレータ１８とは、互いに対向する面１６ｂ、１８ｂ間に冷却媒体流路３４を一体的に形成する。冷却媒体流路３４と冷却媒体入口連通孔２２ａ及び冷却媒体出口連通孔２２ｂとは、連結通路部３４ａ、３４ｂを介して連通する。
【００２７】
カソード側セパレータ１６の面１６ａ、１６ｂには、このカソード側セパレータ１６の外周縁部を周回して第１シール部材３６が一体的又は個別に設けられる。アノード側セパレータ１８の面１８ａ、１８ｂには、このアノード側セパレータ１８の外周縁部を周回して第２シール部材３８が一体的又は個別に設けられる。
【００２８】
第１シール部材３６及び第２シール部材３８には、例えば、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材等の弾性を有するシール部材が用いられる。
【００２９】
図２に示すように、電解質膜・電極構造体１４は、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜４０と、前記固体高分子電解質膜４０を挟持するカソード電極４２及びアノード電極４４とを備える。固体高分子電解質膜４０は、カソード電極４２及びアノード電極４４の外周端部よりも外方に突出する。
【００３０】
図１に示すように、固体高分子電解質膜４０には、酸化剤ガス入口連通孔２０ａ、酸化剤ガス出口連通孔２０ｂ、燃料ガス入口連通孔２４ａ、燃料ガス出口連通孔２４ｂ、冷却媒体入口連通孔２２ａ及び冷却媒体出口連通孔２２ｂが形成される。
【００３１】
図２及び図３に示すように、カソード電極４２は、固体高分子電解質膜４０の一方の面４０ａに形成されるカソード側電極触媒層（触媒層）４２ａと、前記カソード側電極触媒層４２ａに固着されるカソード側ガス拡散層４２ｂとを有する。カソード側電極触媒層４２ａとカソード側ガス拡散層４２ｂとは、同一の平面寸法であってもよく、又は、異なる平面寸法であってもよい。図３に示すように、カソード側電極触媒層４２ａとカソード側ガス拡散層４２ｂとの間には、必要に応じて下地層４２ｃが介装される。
【００３２】
アノード電極４４は、固体高分子電解質膜４０の他方の面４０ｂに形成されるアノード側電極触媒層（触媒層）４４ａと、前記アノード側電極触媒層４４ａに固着されるアノード側ガス拡散層４４ｂとを有する。アノード側電極触媒層４４ａとアノード側ガス拡散層４４ｂとは、同一の平面寸法であってもよく、又は、異なる平面寸法であってもよい。アノード側電極触媒層４４ａとアノード側ガス拡散層４４ｂとの間には、必要に応じて下地層４４ｃが介装される（図３参照）。
【００３３】
カソード側電極触媒層４２ａ及びアノード側電極触媒層４４ａは、矩形状を有し、例えば、白金粒子等の触媒を担持した触媒担体（カーボンブラック等）がイオン導伝性バインダを介して結合一体化されることにより形成される。カソード側ガス拡散層４２ｂ及びアノード側ガス拡散層４４ｂは、例えば、カーボンペーパー又はカーボンクロス等から構成される。
【００３４】
固体高分子電解質膜４０にカソード側電極触媒層４２ａ及びアノード側電極触媒層４４ａが設けられることにより、膜・触媒層構造体１２が形成される（図３参照）。膜・触媒層構造体１２に下地層４２ｃ、４４ｃを介装してカソード側ガス拡散層４２ｂ及びアノード側ガス拡散層４４ｂが設けられることにより、電解質膜・電極構造体１４が形成される（図２参照）。
【００３５】
このように構成される燃料電池１０の動作について、以下に説明する。
【００３６】
図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔２０ａに酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔２４ａに水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔２２ａに純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。
【００３７】
酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔２０ａからカソード側セパレータ１６の酸化剤ガス流路２６に導入される。このため、酸化剤ガスは、酸化剤ガス流路２６に沿って矢印Ｂ方向に流通し、電解質膜・電極構造体１４のカソード電極４２に供給される。
【００３８】
一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔２４ａからアノード側セパレータ１８の燃料ガス流路３０に導入される。この燃料ガス流路３０では、燃料ガスが矢印Ｂ方向に流通することにより、電解質膜・電極構造体１４のアノード電極４４に供給される。
【００３９】
従って、電解質膜・電極構造体１４では、カソード電極４２に供給される酸化剤ガスと、アノード電極４４に供給される燃料ガスとが、カソード側電極触媒層４２ａ及びアノード側電極触媒層４４ａ内で電気化学反応により消費される。これにより、燃料電池１０の発電が行われる。
【００４０】
次いで、カソード電極４２に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔２０ｂに排出される。同様に、アノード電極４４に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔２４ｂに排出される。
【００４１】
一方、冷却媒体入口連通孔２２ａに供給された冷却媒体は、カソード側セパレータ１６とアノード側セパレータ１８との間に形成された冷却媒体流路３４に導入される。この冷却媒体流路３４では、冷却媒体が水平方向（矢印Ｂ方向）に移動する。従って、冷却媒体は、電解質膜・電極構造体１４の発電面全面にわたって冷却した後、冷却媒体出口連通孔２２ｂに排出される。
【００４２】
次に、本発明の第１の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１４の製造方法（第１の製造方法）について、以下に説明する。
【００４３】
先ず、図４に示すように、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製のシートからなる転写用基材５０が用意される。転写用基材５０上には、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）製のシートからなるマスクシート５２が配置される。マスクシート５２は、塗工される触媒層、例えば、カソード側電極触媒層４２ａ又はアノード側電極触媒層４４ａのいずれか、若しくは、両方の寸法に対応する矩形状の開口部５２ａを有する。
【００４４】
マスクシート５２が設けられた転写用基材５０は、図５に示すように、塗工機（コーター）５４に配置される。転写用基材５０は、塗工機５４を構成する塗工ベース５６上に載置された状態で、触媒層用ペースト５８がブレード（又はダイ）５９の移動により開口部５２ａに塗布される。なお、塗工方法としては、ダイコーターやブレードコーターの他に、スクリーン印刷やインクジェット等を用いてもよい。
【００４５】
触媒層用ペースト５８は、白金粒子等の触媒粒子を担持した触媒担体（カーボンブラック等）粒子が添加された溶媒に対し、イオン伝導性高分子バインダとなるポリマー溶液を混合することによって、調製することができる。触媒層用ペースト５８は、触媒粒子（白金粒子等）が所定の触媒塗布量となるように塗布される。
【００４６】
触媒層用ペースト５８が塗布されると、転写用基材５０は、塗工機５４から取り出される。この転写用基材５０は、図６に示すように、マスクシート５２が剥離されることにより、前記転写用基材５０上に触媒層用ペースト５８が設けられた積層基材５０ａが得られる。
【００４７】
次いで、図７及び図８に示すように、積層基材５０ａ上には、カバー部材６０が配置される。カバー部材６０は、底部が開放されたボックス形状を有し、天板６２の中央部には、矩形状の開口部６２ａが設けられる。カバー部材６０の内壁に囲まれた開口形状（矩形状）の寸法は、転写用基材５０上に塗布された触媒層用ペースト５８の外形形状（矩形状）の寸法と略同一寸法に設定される。
【００４８】
開口部６２ａは、触媒層用ペースト５８よりも小さな開口寸法に設定される。図８に示すように、開口部６２ａの長辺と触媒層用ペースト５８の長辺との距離Ｓ１、及び前記開口部６２ａの短辺と前記触媒層用ペースト５８の短辺との距離Ｓ２とが設定される。距離Ｓ１、Ｓ２は、少なくとも触媒層乾燥時に触媒層用ペースト５８に亀裂やひび割れが発生し易い部位（外周縁部）を覆うことができる寸法に設定される。
【００４９】
カバー部材６０が載置された積層基材５０ａは、図９に示すように、乾燥炉６４内に配置される。乾燥炉６４内の雰囲気気温及び雰囲気湿度の下に、触媒層用ペースト５８が乾燥される。なお、乾燥炉６４を使用せずに、前記乾燥炉６４内の温度及び湿度と同一の環境下で、触媒層用ペースト５８を自然乾燥させてもよい。
【００５０】
従って、触媒層用ペースト５８は、溶媒が揮発されることにより乾燥して固化物となり、カソード側電極触媒層４２ａ又はアノード側電極触媒層４４ａが形成される（図１０参照）。これにより、転写用基材５０にカソード側電極触媒層４２ａが設けられた電極シート７０ｃａ、又は前記転写用基材５０にアノード側電極触媒層４４ａが設けられた電極シート７０ａｎが得られる。
【００５１】
この場合、第１の実施形態では、図８及び図９に示すように、開口部６２ａを設けたカバー部材６０が積層基材５０ａ上に載置され、触媒層用ペースト５８の外周縁部が前記カバー部材６０に覆われている。この状態で、触媒層用ペースト５８には、乾燥処理が行われている。このため、触媒層用ペースト５８の外周縁部（端縁部）は、前記触媒層用ペースト５８の他の触媒層部位（中央部位）に比べて乾燥し難い環境になっている。
【００５２】
従って、触媒層用ペースト５８の外周縁部と前記触媒層用ペースト５８の他の部位とでは、乾燥速度の速度差が有効に低減される。これにより、触媒層用ペースト５８の外周縁部に亀裂やひび割れが集中することを確実に抑制することができる。このため、簡単且つ経済的に、固体高分子電解質膜４０にカソード側電極触媒層４２ａとアノード側電極触媒層４４ａとを効率的に設けることが可能になるという効果が得られる。
【００５３】
次いで、カソード側電極触媒層４２ａが設けられた電極シート７０ｃａと、アノード側電極触媒層４４ａが設けられた電極シート７０ａｎとが、用意される。そして、固体高分子電解質膜４０の面４０ａには、電極シート７０ｃａのカソード側電極触媒層４２ａが配置される一方、前記固体高分子電解質膜４０の面４０ｂには、電極シート７０ａｎのアノード側電極触媒層４４ａが配置される。
【００５４】
この状態で、図１１に示すように、熱転写機８０が用いられる。熱転写機８０は、２枚の転写プレート８２ａ、８２ｂ間に、固体高分子電解質膜４０を挟んで電極シート７０ｃａ、７０ａｎが積層配置される。熱転写機８０では、熱転写処理により、固体高分子電解質膜４０に、カソード側電極触媒層４２ａとアノード側電極触媒層４４ａとが熱転写（ホットプレス）される。このため、転写用基材５０が剥離されることにより膜・触媒層構造体１２が製造される（図３参照）。
【００５５】
上記のように製造された膜・触媒層構造体１２では、カソード側電極触媒層４２ａには、カソード側ガス拡散層４２ｂ及び下地層４２ｃが加熱及び加圧処理により一体化される。下地層４２ｃは、撥水剤とカーボン材とを含む中間層である。また、アノード側電極触媒層４４ａには、アノード側ガス拡散層４４ｂ及び下地層（中間層）４４ｃが加熱及び加圧処理により一体化される。これにより、電解質膜・電極構造体１４が製造される。
【００５６】
次いで、本発明の第２の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１４の製造方法（第２の製造方法）について、以下に説明する。
【００５７】
先ず、図１２に示すように、カソード側ガス拡散層４２ｂ上には、下地層４２ｃが設けられるとともに、前記下地層４２ｃ上には、カソード側電極触媒層４２ａが設けられ、カソード電極４２が得られる。カソード側電極触媒層４２ａは、第１の実施形態と同様に、触媒層用ペースト５８が塗布された後、カバー部材（図示せず）を用いて乾燥処理されることにより、形成される。同様に、アノード側ガス拡散層４４ｂ上には、下地層４４ｃが設けられるとともに、前記下地層４４ｃ上には、アノード側電極触媒層４４ａが設けられ、アノード電極４４が得られる。アノード側電極触媒層４４ａは、第１の実施形態と同様に、触媒層用ペースト５８が塗布された後、カバー部材（図示せず）を用いて乾燥処理されることにより、形成される。
【００５８】
さらに、図１３に示すように、固体高分子電解質膜４０の面４０ａには、カソード電極４２のカソード側電極触媒層４２ａが配置される。一方、固体高分子電解質膜４０の面４０ｂには、アノード電極４４のアノード側電極触媒層４４ａが配置される。これらの積層体は、ロールプレス機９０に投入される。ロールプレス機９０は、上下一対のロール９２ａ、９２ｂを備えており、前記ロール９２ａ、９２ｂ間に積層体が挟持される。
【００５９】
このため、ロール９２ａ、９２ｂの加圧及び加熱作用下に、固体高分子電解質膜４０の面４０ａにカソード電極４２が一体化されるとともに、前記固体高分子電解質膜４０の面４０ｂにアノード電極４４が一体化される。従って、電解質膜・電極構造体１４が製造される。これにより、第２の実施形態では、上記の第１の実施形態と同様の効果が得られる。
【００６０】
次に、本発明の第３の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１４の製造方法（第３の製造方法）について、以下に説明する。
【００６１】
先ず、図１４に示すように、カソード側ガス拡散層４２ｂ上には、下地層４２ｃが設けられるとともに、アノード側ガス拡散層４４ｂ上には、下地層４４ｃが設けられる。一方、図１５に示すように、例えば、固体高分子電解質膜４０の一方の面４０ａには、カソード側電極触媒層４２ａが設けられる。カソード側電極触媒層４２ａは、第１の実施形態と同様に、触媒層用ペースト５８が塗布された後、カバー部材（図示せず）を用いて乾燥処理されることにより、形成される。
【００６２】
カソード側電極触媒層４２ａが設けられた固体高分子電解質膜４０は、面４０ｂにアノード側電極触媒層４４ａを設ける。アノード側電極触媒層４４ａは、カソード側電極触媒層４２ａと同様に形成される。
【００６３】
さらに、図１６に示すように、固体高分子電解質膜４０の面４０ａ側には、カソード側電極触媒層４２ａに下地層４２ｃを重ねてカソード側ガス拡散層４２ｂが配置される。一方、固体高分子電解質膜４０の面４０ｂ側には、アノード側電極触媒層４４ａに下地層４４ｃを重ねてアノード側ガス拡散層４４ｂが配置される。これらの積層体は、ロールプレス機９０に投入される。
【００６４】
このため、ロール９２ａ、９２ｂの加圧及び加熱作用下に、固体高分子電解質膜４０の面４０ａにカソード電極４２が一体化されるとともに、前記固体高分子電解質膜４０の面４０ｂにアノード電極４４が一体化される。従って、電解質膜・電極構造体１４が製造される。これにより、第３の実施形態では、上記の第１及び第２の実施形態と同様の効果が得られる。
【００６５】
次いで、本発明の第４の実施形態に係る電解質膜・電極構造体１４の製造方法（第４の製造方法）について、以下に説明する。
【００６６】
先ず、図１７に示すように、長尺状転写用基材５０Ｌが巻回されたロール５０Ｒが用意される。そして、長尺状転写用基材５０Ｌは、ロール５０Ｒから塗工機１００に繰り出されることにより、前記長尺状転写用基材５０Ｌ上には、触媒層用ペースト５８が連続的に塗布される。長尺状転写用基材５０Ｌに触媒層用ペースト５８が塗布された塗工体１０２は、矢印Ｌ方向に移送される。
【００６７】
図１８に示すように、塗工体１０２は、塗工機１００の下流に配置されている乾燥ステーション１０４に送られ、乾燥された後、巻回される。乾燥ステーション１０４には、一対のカバー部材１０６ａ、１０６ｂが配置される。カバー部材１０６ａ、１０６ｂは、断面略Ｌ字状を有し、図１９に示すように、塗工体１０２の両側部に触媒層用ペースト５８の両端縁５８ｅ１、５８ｅ２を覆って配設される。カバー部材１０６ａ、１０６ｂの上部平板部は、触媒層用ペースト５８の両端縁５８ｅ１、５８ｅ２を、それぞれ幅寸法Ｓ３に亘り覆っている。
【００６８】
そこで、図１８に示すように、塗工体１０２は、カバー部材１０６ａ、１０６ｂに対して相対的に長尺方向（矢印Ｌ方向）に移送される。このため、触媒層用ペースト５８は、端縁部の乾燥速度が他の部位の乾燥速度と同等になり、亀裂やひび割れが集中することを確実に抑制することができる。
【００６９】
従って、長尺状転写用基材５０Ｌ上には、長尺なカソード側電極触媒層４２ａ又は長尺なアノード側電極触媒層４４ａが設けられる。長尺なカソード側電極触媒層４２ａ及び長尺なアノード側電極触媒層４４ａは、所定の長さ毎に切断され、上記の第１の実施形態と同様に電解質膜・電極構造体１４が製造される。あるいは、切断される前に、長尺状の固体高分子電解質膜４０に転写され、さらに長尺なカソード側ガス拡散層４２ｂ及び長尺なアノード側ガス拡散層４４ｂが一体化されてもよい。
【００７０】
なお、第２及び第３の実施形態では、上記の第４の実施形態と同様に、連続乾燥処理を用いることができる。
【符号の説明】
【００７１】
１０…燃料電池                      １２…膜・触媒層構造体
１４…電解質膜・電極構造体          １６、１８…セパレータ
２６…酸化剤ガス流路                ３０…燃料ガス流路
３４…冷却媒体流路                  ４０…固体高分子電解質膜
４２…カソード電極                  ４２ａ…カソード側電極触媒層
４２ｂ…カソード側ガス拡散層        ４２ｃ、４４ｃ…下地層
４４…アノード電極                  ４４ａ…アノード側電極触媒層
４４ｂ…アノード側ガス拡散層        ５０…転写用基材
５０ａ…積層基材                    ５０Ｌ…長尺状転写用基材
５２…マスクシート                  ５４…塗工機
５８…触媒層用ペースト              ６０、１０６ａ、１０６ｂ…カバー部材
６２ａ…開口部                      ６４…乾燥炉
７０ａｎ、７０ｃａ…電極シート      ８０…熱転写機
９０…ロールプレス機                １０２…塗工体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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