(57)【要約】      （修正有）【課題】昇華再結晶法（改良レーリー法）によりＡｌＮやＳｉＣの単結晶を製造する時、単結晶へのクラックの発生を抑制することが可能な単結晶製造装置を提供する。【解決手段】昇華再結晶法によって単結晶６を製造する単結晶製造装置１は、原料２を収容すると共に原料２に対向するように種結晶５を保持する坩堝１０と、坩堝１０の上部を覆う第１の蓋部２４と、第１の蓋部２４に積層された第２の蓋部２５と、を少なくとも有する断熱材２０と、第１の蓋部２４に形成された第１の開口２４１と、第２の蓋部２５に形成された第２の開口２５１と、を介して、坩堝１０の上部の温度を計測する温度計と、を備えており、第１の開口２４１は、種結晶５の外径Ｄ０の２／３以上の内径Ｄ１を有し（Ｄ１≧２／３×Ｄ０）、第２の開口２５１は、第１の開口２４１の内径Ｄ１よりも小さな内径Ｄ２を有する（Ｄ２＜Ｄ１）。【選択図】図２
2015086113.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
昇華再結晶法によって単結晶を製造する単結晶製造装置であって、
原料を収容すると共に前記原料に対向するように種結晶を保持する坩堝と、
前記坩堝の上部を覆う第１の蓋部と、前記第１の蓋部に積層された第２の蓋部と、を少なくとも有する断熱材と、
前記第１の蓋部に形成された第１の開口と、前記第２の蓋部に形成された第２の開口と、を介して、前記坩堝の上部の温度を計測する温度計測手段と、を備えており、
前記第１の開口は、前記種結晶の外径の２／３以上の内径を有し、
前記第２の開口は、前記第１の開口の内径よりも小さな内径を有することを特徴とする単結晶製造装置。
【請求項２】
請求項１に記載の単結晶製造装置であって、
前記坩堝の上部と前記第１の蓋部との間に空間が形成されていることを特徴とする単結晶製造装置。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の単結晶製造装置であって、
前記第１の開口の中心と、前記第２の開口の中心と、前記坩堝に保持されている前記種結晶の中心と、が実質的に同一の軸線上に配置されていることを特徴とする単結晶製造装置。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載の単結晶製造装置であって、
前記坩堝を収容する結晶成長炉と、
前記結晶成長炉の外側に設けられ、前記坩堝を加熱する加熱手段と、を備えており、
前記温度計測手段は、前記結晶成長炉の外側に配置されていることを特徴とする単結晶製造装置。
【請求項５】
原料を収容すると共に前記原料に対向するように種結晶を保持する坩堝と、
前記坩堝の上部を覆う第１の蓋部と、前記第１の蓋部に積層された第２の蓋部と、を有する断熱材と、
前記第１の蓋部に形成された第１の開口と、前記第２の蓋部に形成された第２の開口と、を介して、前記坩堝の上部の温度を計測する温度計測手段と、を備えた製造装置を用いた単結晶製造方法であって、
前記第１の開口は、前記種結晶の外径の２／３以上の内径を有し、
前記第２の開口は、前記第１の開口の内径よりも小さな内径を有しており、
前記坩堝を加熱することにより前記原料を昇華させて、前記種結晶上に単結晶を成長させることを特徴とする単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、昇華再結晶法（改良レーリー法）によって、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）単結晶や炭化珪素（ＳｉＣ）単結晶を製造する単結晶製造装置、及び、その製造装置を用いた単結晶の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
昇華再結晶法によって窒化アルミニウム単結晶や炭化珪素単結晶を製造する製造装置では、坩堝の温度を制御するために、放射温度計を用いて坩堝の表面温度を測定している（例えば特許文献１参照）。また、温度条件の安定化を図るために、この坩堝を断熱材で覆うことが一般的に行われている。そして、放射温度計の視路を確保するために、当該断熱材には開口が形成されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１１−１３２０７９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
種結晶が大型化すると、上記の断熱材の開口によって種結晶の面方向における温度差が大きくなる。そのため、当該種結晶に熱応力が生じ、成長した単結晶にクラックが生じてしまう場合がある。
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は、単結晶へのクラックの発生を抑制することが可能な単結晶製造装置及び単結晶の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
［１］本発明に係る単結晶製造装置は、昇華再結晶法によって単結晶を製造する単結晶製造装置であって、原料を収容すると共に前記原料に対向するように種結晶を保持する坩堝と、前記坩堝の上部を覆う第１の蓋部と、前記第１の蓋部に積層された第２の蓋部と、を少なくとも有する断熱材と、前記第１の蓋部に形成された第１の開口と、前記第２の蓋部に形成された第２の開口と、を介して、前記坩堝の上部の温度を計測する温度計測手段と、を備えており、前記第１の開口は、前記種結晶の外径の２／３以上の内径を有し、前記第２の開口は、前記第１の開口の内径よりも小さな内径を有することを特徴とする。
【０００７】
［２］上記発明において、前記坩堝の上部と前記第１の蓋部との間に空間が形成されていてもよい。
【０００８】
［３］上記発明において、前記第１の開口の中心と、前記第２の開口の中心と、前記坩堝に保持されている前記種結晶の中心と、が実質的に同一の軸線上に配置されていてもよい。
【０００９】
［４］上記発明において、前記単結晶製造装置は、前記坩堝を収容する結晶成長炉と、前記結晶成長炉の外側に設けられ、前記坩堝を加熱する加熱手段と、を備えており、前記温度計測手段は、前記結晶成長炉の外側に配置されていてもよい。
【００１０】
［５］本発明に係る単結晶の製造方法は、原料を収容すると共に前記原料に対向するように種結晶を保持する坩堝と、前記坩堝の上部を覆う第１の蓋部と、前記第１の蓋部に積層された第２の蓋部と、を有する断熱材と、前記第１の蓋部に形成された第１の開口と、前記第２の蓋部に形成された第２の開口と、を介して、前記坩堝の上部の温度を計測する温度計測手段と、を備えた製造装置を用いた単結晶製造方法であって、前記第１の開口は、前記種結晶の外径の２／３以上の内径を有し、前記第２の開口は、前記第１の開口の内径よりも小さな内径を有しており、前記坩堝を加熱することにより前記原料を昇華させて、前記種結晶上に単結晶を成長させることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１１】
本発明では、断熱材の第１の蓋部に第２の蓋部を積層し、第１及び第２の蓋部に第１及び第２の開口をそれぞれ形成し、第１の開口の内径が種結晶の外径の２／３以上であり且つ第２の開口の内径が第１の開口の内径よりも小さくなっているので、外部への放熱を抑制しつつ、種結晶における面方向の温度分布の均一化を図ることができる。このため、種結晶に生じる熱応力を緩和することができ、成長した単結晶へのクラックの発生を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、本発明の実施形態における窒化アルミニウム単結晶の製造装置の概略構成図である。
【図２】図２は、本発明の実施形態における坩堝及び断熱材を示す断面図である。
【図３】図３は、本発明の実施形態における坩堝の変形例を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。
【００１４】
図１は本実施形態における窒化アルミニウム単結晶の製造装置の概略構成図、図２は本実施形態における坩堝及び断熱材を示す断面図、図３は本実施形態における坩堝の変形例を示す断面図である。
【００１５】
本実施形態における単結晶製造装置１は、昇華再結晶法（改良レーリー法）によって窒化アルミニウム単結晶６を製造する装置である。具体的には、高温領域で原料２を加熱して昇華させ、低温領域に設けられた種結晶５上で当該昇華ガスを再凝縮させることにより窒化アルミニウム単結晶６を製造する。
【００１６】
図１に示すように、この単結晶製造装置１は、原料２を収容すると共に種結晶５を保持する坩堝１０と、当該坩堝１０を覆う断熱材２０と、断熱材２０に覆われた坩堝１０を収容する結晶成長炉３０と、結晶成長炉３０内に窒素ガスを供給するガス供給装置４０と、結晶成長炉３０内を減圧する減圧装置５０と、結晶成長炉３０の外側に配置された誘導コイル６０と、坩堝１０の温度を計測する第１及び第２の温度計７１，７２と、を備えている。
【００１７】
坩堝１０は、図１及び図２に示すように、容器本体１１と蓋体１２を有している。
【００１８】
容器本体１１は、円筒状の筒部１１１と、当該筒部１１１の下端を塞ぐ底部１１２と、を有しており、当該筒部１１１はその上端に上部開口１１３を有している。この容器本体１１の内部には原料２が収容されている。原料２の具体例としては、例えば、窒化アルミニウムの粉末等を例示することができる。
【００１９】
蓋体１２は、種結晶５の外径よりも大きな外径の円板形状を有しており、上部開口１１３を覆うように容器本体１１上に載置されている。この蓋体１２の下面には接着剤を介して種結晶５が貼り付けられており、当該種結晶５は容器本体１１内に収容された原料２に対向している。なお、この蓋体１２は、容器本体１１に載置されているだけであり、この坩堝１０内は流体の出入りが容易な準密閉的な構造となっているので、結晶成長炉３０内に導入された窒素ガス等が坩堝１０内に流入することが可能となっている。
【００２０】
種結晶５の具体例としては、例えば、ＳｉＣ単結晶、ＡｌＮ単結晶、ＡｌＮ／ＳｉＣ単結晶（ＳｉＣ単結晶上に膜厚２００〜５００［μｍ］程度のＡｌＮ単結晶膜をヘテロ成長させた単結晶）等から構成される板状又は円板状の基板を例示することができる。また、種結晶５を蓋体１２に貼り付ける接着剤の具体例としては、例えば、樹脂、無機化合物系セラミックス、或いは、黒鉛を主成分とした高温用接着剤を例示することができる。
【００２１】
なお、図３に示すように、蓋体１２が２つの蓋部材１３，１４を備えてもよく、この場合には上述の接着剤が不要となる。具体的には、第１の蓋部材１３は、種結晶５の外径よりも小さな内径の貫通開口１３１を有するリング状の部材であり、この第１の蓋部材１３は、容器本体１１の上部開口１１３を覆うように当該容器本体１１上に載置されている。種結晶５は、貫通開口１３１を塞ぐように第１の蓋部材１３に載置されており、第１の蓋部材１３によって種結晶５の外周部分が保持されている。一方、第２の蓋部材１４は、種結晶５の外径よりも大きな外径を有する円板状の部材であり、第１の蓋部材１３に保持されている種結晶５の上に載置されており、種結晶５は第１の蓋部材１３と第２の蓋部材１４の間に挟まれている。
【００２２】
図２に戻り、この坩堝１０は、窒化アルミニウム単結晶の結晶成長時（２０００℃程度）での耐熱性を有する材料から構成されている。具体的には、この坩堝１０の容器本体１１及び蓋体２２は、黒鉛、窒化硼素、窒化アルミニウム、窒化ガリウム、炭化珪素、窒化珪素、モリブデン、タングステン、タンタル、炭化モリブデン、炭化ジルコニウム、炭化タングステン、炭化タンタル、窒化モリブデン、窒化ジルコニウム、窒化タングステン、及び、窒化タンタルからなる群から選択される少なくとも一種類の材料から構成されている。
【００２３】
この坩堝１０の周囲は、図２に示すように、外部への放熱を抑制するために断熱材２０が設けられている。この断熱材２０の具体例としては、例えば、炭素繊維を用いた成形断熱材等を例示することができる。
【００２４】
この断熱材２０は、筒部２１、底部２２、及び、蓋部２３を有しており、坩堝１０の全面を囲っている。具体的には、断熱材２０の筒部２１及び底部２２は、坩堝１０の容器本体１１の筒部１１１及び底部１１２を直接覆っている。一方、断熱材２０の蓋部２３は、坩堝１０の蓋体１２を離れて覆っており、断熱材２０の蓋部２３と坩堝１０の蓋体１２との間には空間Ｓ１が形成されている。
【００２５】
こうした空間Ｓ１を設けることで、第１及び第２の開口２４１，２５１を介した種結晶５の放熱の均一化を図ることができる。すなわち、断熱材の蓋部と坩堝の蓋体との間に空間が存在しない場合には、蓋体の一部は断熱材の開口から露出しているのに対し、当該蓋体の他の部分には断熱材が密着することになり、当該非露出部分では放熱が大きく妨げられる。そのため、蓋体の露出部分と非露出部分との間で放熱差が生じ、種結晶における面方向の温度差が大きくなる。これに対し、本実施形態では、断熱材２０の蓋部２３と坩堝１０の蓋体１２との間に空間Ｓ１を設けることで、気体の流れによって蓋体１２の上面全体から放熱させることができるので、種結晶５の放熱の均一化を図ることが可能となっている。
【００２６】
この断熱材２０の底部２２には、後述する第１の温度計７１の視路を確保するための円形の開口２２１が形成されている。この開口２２１は、外部への放熱を抑制するためにできる限り小さな内径Ｄ３（例えば１０［ｍｍ］程度）を有している。
【００２７】
本実施形態における蓋部２３は、坩堝１０の蓋部１２を覆う第１の蓋部２４と、当該第１の蓋部２４に積層された第２の蓋部２５と、から構成される２層構造を備えている。この蓋部２４，２５にも、後述する第２の温度計７２の視路を確保するための円形の開口２４１，２５１がそれぞれ形成されている。第１の蓋部２４に形成された第１の開口２４１は、種結晶５の外径Ｄ０の２／３以上の内径Ｄ１を有している（Ｄ１≧２／３×Ｄ０）。これに対し、第２の蓋部２５に形成された第２の開口２５１は、第１の開口２４１の内径Ｄ１よりも相対的に小さな内径Ｄ２を有しており（Ｄ２＜Ｄ１）、この第２の開口２５１の内径Ｄ２は、外部への放熱を抑制するためにできる限り小さいことが好ましい（例えば１０［ｍｍ］程度）。
【００２８】
このように、本実施形態では、第１の蓋部２４に第２の蓋部２５が積層され、その第２の蓋部２５に形成された第２の開口２５１の内径Ｄ２が第１の開口２４１の内径Ｄ１よりも相対的に小さくなっているので（Ｄ２＜Ｄ１）、外部への放熱を抑制しつつ、種結晶５における面方向の温度分布の均一化を図ることができる。そのため、種結晶５に生じる熱応力を緩和することができ、窒化アルミニウム単結晶６へのクラックの発生を抑制することができる。
【００２９】
特に、本実施形態では、断熱材２０の第１の蓋部２４に形成された第１の開口２４１の内径Ｄ１が種結晶５の外径Ｄ０の２／３以上となっているので（Ｄ１≧２／３×Ｄ０）、種結晶５における面方向の温度分布の均一化をさらに図ることができる。
【００３０】
第１の開口２４１は、坩堝１０の蓋体１２に保持されている種結晶５の中心と同一の軸線ＣＬ上に配置されている。同様に、第２の開口２５１も、坩堝１０の蓋体１２に保持されている種結晶５の中心と同一の軸線ＣＬ上に配置されている。このように、第１及び第２の開口２４１，２５１の中心が種結晶５の中心と実質的に一致していることで、種結晶５における面方向の温度分布の更なる均一化を図ることができる。
【００３１】
図１に示すように、断熱材２０に覆われた坩堝１０は、不図示の固定手段を介して結晶成長炉３０内に固定されている。この結晶成長炉３０は、例えば二重構造の透明な石英管から構成されており、その上部にガス導入口３１が設けられていると共に、その下部にガス排出口３２が設けられている。ガス導入口３１には、窒素（Ｎ２）ガス等の不活性ガスを供給可能なガス供給装置４０が接続されている。一方、ガス排出口３２には、特に図示しない圧力調整弁を介して真空ポンプ等の減圧装置５０が接続されている。このガス供給装置４０や減圧装置５０を駆動させることで、結晶成長炉３０内の雰囲気を所定の圧力に調整することが可能となっている。
【００３２】
結晶成長炉３０の周囲には誘導コイル６０が配置されている。この誘導コイル６０は、結晶成長炉３０内の坩堝１０を取り囲んでおり、この誘導コイル６０に高周波電流を通電することで坩堝１０が自己発熱し、これにより原料２及び単結晶５が所望の温度に加熱される。なお、誘導コイル６０に代えて、抵抗加熱や赤外加熱を利用した加熱手段を用いてもよい。
【００３３】
また、結晶成長炉３０の外側には２つの温度計７１，７２が配置されている。第１及び第２の温度計７１，７２の具体例としては、例えば放射温度計等を例示することができる。この放射温度計７１，７２は、結晶成長炉３０の透明な壁面を介して、坩堝１０から放射される赤外線や可視光線の強度を測定することで坩堝１０の温度を検出する。
【００３４】
第１の温度計７１は、断熱材２０の下部に形成された開口２２１を介して、結晶成長炉３０内の坩堝１０の容器本体１１の底面（坩堝１０の下部）に対向するように配置されており、当該坩堝１０の下部の温度を測定することが可能となっている。一方、第２の温度計７２は、断熱材２０の第１及び第２の開口２４１，２５１を介して、結晶成長炉３０内の坩堝１０の蓋体１２の上面（坩堝１０の上部）に対向するように配置されており、当該坩堝１０の上部の温度を測定することが可能となっている。つまり、本実施形態では、第１の温度計７１によって原料２の温度を測定し、第２の温度計７２によって種結晶５の温度を測定する。
【００３５】
次に、以上に説明した単結晶製造装置１を用いた窒化アルミニウム単結晶６の製造方法について説明する。
【００３６】
先ず、窒化アルミニウム粉末等の原料２を坩堝１０の容器本体１１内にセットする。次いで、種結晶５が貼り付けられた蓋体１２を容器本体１１に載置する。これにより、原料２が坩堝１０内に収容されると共に、当該原料２に対向するように種結晶５が坩堝１０に保持される。
【００３７】
次いで、坩堝１０を断熱材２０で覆い当該坩堝１０を結晶成長炉３０内に設置した後、減圧装置５０を駆動させてガス排出口３２を介して結晶成長炉３０内の大気を除去し、当該結晶成長炉３０内を真空引きする。
【００３８】
次いで、ガス供給装置４０を駆動させてガス導入口３１を介して結晶成長炉３０内に窒素ガスを導入して結晶成長炉３０内を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧する。次いで、誘導コイル６０に高周波電流を通電して坩堝１０を発熱させることで、原料２及び種結晶５を加熱する。
【００３９】
この際、坩堝１０の上部と下部の温度は、上述の第１及び第２の温度計７１，７２によってそれぞれ測定されており、坩堝１０の下部温度（すなわち原料２の温度）が１８００［℃］〜２３００［℃］となり、坩堝１０の上部温度（すなわち種結晶５の温度）が１７００［℃］〜２２００［℃］となるまで、誘導コイル６０によって坩堝１０を昇温する。
【００４０】
坩堝１０の温度が上記の設定温度に達したら、減圧装置５０によって結晶成長炉３０内を１００［ｔｏｒｒ］〜６００［ｔｏｒｒ］に減圧する。この減圧により、窒化アルミニウム単結晶６の成長が始まる。具体的には、下記の（１）式及び（２）式に示すように、上述の坩堝１０の上部と下部の間に設定された温度勾配によって、原料２から発生した昇華ガスが、種結晶５に向かって移送され、当該種結晶５上で再結晶化し窒化アルミニウム単結晶６が成長する。
【００４１】
２ＡｌＮ（ｓ）  →  ２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ）  …（１）
２Ａｌ（ｇ）＋Ｎ２（ｇ）  →  ２ＡｌＮ（ｓ）  …（２）
【００４２】
この際、本実施形態では、第１の蓋部２４に第２の蓋部２５が積層され、その第２の蓋部２５に形成された第２の開口２５１の内径Ｄ２が第１の開口２４１の内径Ｄ１よりも相対的に小さくなっているので（Ｄ２＜Ｄ１）、外部への放熱を抑制しつつ、種結晶５における面方向の温度分布の均一化を図ることができる。そのため、種結晶５に生じる熱応力を緩和することができ、窒化アルミニウム単結晶６へのクラックの発生を抑制することができる。
【００４３】
特に、本実施形態では、断熱材２０の第１の蓋部２４に形成された第１の開口２４１の内径Ｄ１が種結晶５の外径Ｄ０の２／３以上となっているので（Ｄ１≧２／３×Ｄ０）、種結晶５における面方向の温度差を５［℃］以内とすることができる。
【００４４】
窒化アルミニウム単結晶６の成長を停止させる場合には、ガス導入口３１から窒素ガスを結晶成長炉３０内に供給して結晶成長炉３０内を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧させた後に、誘導コイル６０への通電を停止して原料２及び種結晶５を室温まで自然冷却する。
【００４５】
なお、以上説明した実施形態は、本発明の理解を容易にするために記載されたものであって、本発明を限定するために記載されたものではない。したがって、上記の実施形態に開示された各要素は、本発明の技術的範囲に属する全ての設計変更や均等物をも含む趣旨である。
【００４６】
例えば、坩堝１０を第２の坩堝内に収容した二重坩堝構造を採用してもよいし、坩堝１０を第２及び第３の坩堝内に収容した三重坩堝構造を採用してもよい。
【００４７】
また、上述の実施形態では、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）単結晶を製造する装置及び方法について説明したが、特にこれに限定されず、炭化珪素（ＳｉＣ）単結晶を製造する装置及び方法に本発明を適用してもよい。
【実施例】
【００４８】
以下に、本発明をさらに具体化した実施例及び比較例により本発明の効果を確認した。以下の実施例及び比較例は、上述した実施形態における種結晶へのクラック発生の抑制効果を確認するためのものである。
【００４９】
＜実施例１＞
実施例１では、実施形態において説明した図１及び図２に示す製造装置１を用いて種結晶５上に窒化アルミニウム単結晶６の成長を行った。
【００５０】
坩堝１０の容器本体１１として、外径８０［ｍｍ］、内径６０［ｍｍ］、深さ６０［ｍｍ］の黒鉛製の有底円筒体を用いた。この容器本体１１の内部に、原料２として、直径６０［ｍｍ］、厚さ５［ｍｍ］の窒化アルミニウムの焼結体を収容した。
【００５１】
また、坩堝１０の蓋体１２として、直径８０［ｍｍ］、厚さ１０ｍｍ］の黒鉛製の円板体を用いた。この蓋体１２の下面に、種結晶５として、面方位（０００１）を有する円板状の４Ｈ−ＳｉＣ単結晶（直径５０［ｍｍ］、厚さ６００［μｍ］）を貼り付けた。
【００５２】
断熱材２０は、厚さ１０［ｍｍ］の成形断熱材（ＳＧＬカーボンジャパン株式会社製のＲ６５１０）を使用し、第１の蓋部２４及び第２の蓋部２５のいずれの厚さも１０［ｍｍ］とした。この断熱材２０の底部２２に直径１０［ｍｍ］の開口２２１を形成した。また、この断熱材２０の第１の蓋部２４に直径３５［ｍｍ］の第１の開口２４１を形成すると共に、当該断熱材２０の第２の蓋部２５に直径１０［ｍｍ］の第２の開口２５１を形成した。断熱材２０の蓋部２３と坩堝１０の蓋体１２との間の空間Ｓ１（断熱材２０の蓋部２３と坩堝１０の蓋体１２との間の間隔）は、１０［ｍｍ］とした。
【００５３】
断熱材２０で覆った坩堝１０を結晶成長炉３０内に設置し、減圧装置５０を駆動させてガス排出口３２を介して結晶成長炉３０内の大気を除去し、当該結晶成長炉３０内の圧力を５×１０−６［ｔｏｒｒ］まで一旦減圧した。
【００５４】
次いで、ガス供給装置４０により窒素ガスを供給することで結晶成長炉３０内を７００［ｔｏｒｒ］程度まで昇圧した後に、誘導コイル６０に高周波電流を通電して坩堝１０を発熱させ、坩堝１０の上部温度が２０００［℃］となり、坩堝１０の下部温度が２１００［℃］となるまで、原料２及び種結晶５を加熱した。坩堝１０の温度が上記の設定温度に達したら、結晶成長炉３０内を１００［ｔｏｒｒ］に減圧することで、窒化アルミニウム単結晶６の成長を開始させた。
【００５５】
そして、成長開始から５００時間が経過したところで、結晶成長炉３０内の圧力を７００［ｔｏｒｒ］まで昇圧した後に、原料２及び種結晶５を自然冷却により室温まで冷却することで、結晶成長を終了させた。
【００５６】
以上のようにして得られた窒化アルミニウム単結晶６を単結晶製造装置１から取り出して、光学顕微鏡を用いて当該単結晶６にクラックが生じていないか否かを目視により確認した。この実施例１では、表１に示すように、窒化アルミニウム単結晶６にクラックは発生していなかった。なお、表１の「クラック」の欄において、「○」は単結晶にクラックが発生していないかったことを示すのに対し、「×」は単結晶にクラックが発生していたことを示す。
【００５７】
【表１】
2015086113.tif 000003
【００５８】
＜実施例２〜６＞
実施例２〜６では、断熱材２０の第１の蓋部２４の第１の開口２４１の直径Ｄ１をそれぞれ４０［ｍｍ］，４５［ｍｍ］，５０［ｍｍ］，５５［ｍｍ］，６０［ｍｍ］としたことを除いて、実施例１と同様の条件で、窒化アルミニウム単結晶を製造して当該単結晶におけるクラックの有無について確認した。表１に示すように、実施例２〜６においても、窒化アルミニウム単結晶にクラックは発生していなかった。
【００５９】
＜比較例１〜５＞
比較例１〜５では、断熱材２０の第１の蓋部２４の第１の開口２４１の直径Ｄ１をそれぞれ１０［ｍｍ］，１５［ｍｍ］，２０［ｍｍ］，２５［ｍｍ］，３０［ｍｍ］としたことを除いて、実施例１と同様の条件で、窒化アルミニウム単結晶を製造して当該単結晶におけるクラックの有無について確認した。表１に示すように、この比較例１〜５では、窒化アルミニウム単結晶にクラックが発生していた。
【００６０】
以上のように、断熱材２０の第１の開口２４１の内径Ｄ１を種結晶５の外径Ｄ０の２／３以上とし、且つ、第２の開口２５１の内径Ｄ２が第１の開口２４１の内径Ｄ１よりも相対的に小さくした実施例１〜６では、窒化アルミニウム単結晶へのクラックの発生を抑制することができた。これに対し、断熱材２０の第１の開口２４１の内径Ｄ１を種結晶５の外径Ｄ０の２／３未満とした比較例１〜５では、窒化アルミニウム単結晶にクラックが発生した。
【符号の説明】
【００６１】
１…単結晶製造装置
２…原料
５…種結晶
６…窒化アルミニウム単結晶
１０…坩堝
１１…容器本体
１１１…筒部
１１２…底部
１１３…上部開口
１２…蓋体
１３…第１の蓋部材
１３１…貫通開口
１４…第２の蓋部材
２０…断熱材
２１…筒部
２２…底部
２２１…開口
２３…蓋部
２４…第１の蓋部
２４１…第１の開口
２５…第２の蓋部
２５１…第２の開口
３０…結晶成長炉
３１…ガス導入口
３２…ガス排出口
４０…ガス供給装置
５０…減圧装置
６０…誘導コイル
７１，７２…温度計
【図１】
2015086113.tif 000004
【図２】
2015086113.tif 000005
【図３】
2015086113.tif 000006