(57)【要約】本発明による方法は、照射されるターゲットを、原子炉シェルの外側で、この目的に適切なカセットおよび／または容器内に配置構成することもできるように、原子炉内で生成されかつ熱エネルギーレベルにまで減速された中性子を介して実現される。この解決策は、生成能力を著しく増大させることができるが、照射チャネルにも同様に適用することができる。開示は、ランタニドおよび白金金属の生成について教示するが、その他の種、例えばＲｅも生成することができる。技術的プロセスにおいて、ターゲット（親元素）は、そこから（ｎ，γ）核反応を介して調製された生成物（娘元素）よりも、商業的にそれほど価値はない。生成物−実際には親元素と（１種又は複数の）娘元素との合金−は、先行技術の技法を用いて元素ごとに、その構成成分に完全に分離することができ、処理することができる。このように得られた生成物は、保持後（即ち、放射線レベルをノーマライズした後）に利用することができる。例示的な娘元素はＰｍ、Ｅｕ、Ｔｍ、Ｌｕ；およびＲｈ、Ｏｓ；およびＲｅである。Ｏｓを生成する場合、Ｒｅが親元素の役割を果たす。ある生成物では、本明細書で論じられるように、例えばＴｃなどのその他の娘元素も形成される。
2013531228.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
変換のため、（ｎ，γ）核反応を介して活性化されるのに適切なターゲット（親元素）が、原子炉内で発生した中性子により照射されるボリューム内に配置構成され、前記ターゲットは親元素としてＲｕ；Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｅｒ、Ｙｂ；Ｗ、Ｒｅのいずれかをそれらの任意の組合せおよび／または組成で含むものである、主としてランタニドおよび／または白金金属を生成するために中性子の核反応を利用する方法であって、前記ターゲットは、中性子源／原子炉のエンベロープの外側で、この目的のために特に採用されたカセットおよび／または容器内に、配置構成されることを特徴とする方法。
【請求項２】
変換のため、（ｎ，γ）核反応を介して活性化されるのに適切なターゲット（親元素）が、原子炉内で発生した中性子により照射されるボリューム内に配置構成され、前記ターゲットは親元素としてＲｕ；Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｅｒのいずれかをそれらの任意の組合せおよび／または組成で含むものである、請求項１に記載の、主としてランタニドおよび／または白金金属を生成するために中性子の核反応を利用する方法であって、前記ターゲットは、中性子源／原子炉の照射チャネル内で、この目的のために特に採用されたカセットおよび／または容器内に、配置構成されることを特徴とする方法。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載のターゲットであって、中性子減速材が、前記中性子源のエンベロープの外側とターゲットとの間で、この目的のために特に採用されたカセットおよび／または容器内に、配置構成されることを特徴とするターゲット。
【請求項４】
請求項１，２，３のいずれか１項に記載のターゲットであって、中性子後方散乱反射材（ミラー）が、中性子源から考慮してターゲットの後ろで、この目的のために特に採用されたカセットおよび／または容器内に、配置構成されることを特徴とするターゲット。
【請求項５】
請求項１または請求項２に記載のターゲットであって、ターゲットの親元素が、粉末、顆粒、金属の塊、バー、またはシートの形で提供されることを特徴とするターゲット。
【請求項６】
請求項１，２，５のいずれか１項に記載のターゲットであって、ターゲットの親元素が、化合物、溶液、セラミックスの状態、または非晶質状態で提供されることを特徴とするターゲット。
【請求項７】
請求項１，２，５，６のいずれか１項に記載のターゲットであって、ターゲットの親元素が、炭化物、窒化物、酸化物、またはケイ化物として提供されることを特徴とするターゲット。
【請求項８】
請求項１，２，５，６，７のいずれか１項に記載のターゲットであって、ターゲットの親元素が、少なくとも８重量％の量でターゲット内に存在することを特徴とするターゲット。
【請求項９】
請求項１，２，５，６，７のいずれか１項に記載のターゲットであって、任意の娘元素の親元素から誘導された前記娘元素の同位体組成が、（ｎ，２ｎ）核反応を介して変化することを特徴とするターゲット。
【請求項１０】
請求項１，２，５，６，７のいずれか１項に記載のターゲットであって、任意の娘元素の親元素から誘導された前記娘元素の同位体組成が、中間共鳴中性子の（ｎ，γ）核反応を介して変化することを特徴とするターゲット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の概念および本発明の目的は、以前から既に公知の教示に基づくものであり、その教示によれば、ある元素を工業的規模で（即ち、比較的大量に）、ある態様からより高い値のその他の元素に変換することで、原子炉の利用を増大させることができる。
【背景技術】
【０００２】
［関連するハンガリー特許出願は、ペーター・テレキにより１９９８年１１月２８日にＰ８８０６０７７という番号の下で出願され、「Method of utilizing the (n, γ) reaction of thermal neutrons」という名称が付されており、国際特許出願は、ＰＣＴ／ＨＵ８９／０００５４出願（国際公開のＷＯ  ９０／０６５８３に相当、特許文献１）という番号の下で出願され、「Method of Utilizing the (n, γ) Reaction of Thermal Neutrons」という名称が付され、ならびに「Method of Utilizing the (n, γ) Reaction of Thermal Neutrons」とい名称のカナダ特許出願公開第２００３６７１号（特許文献２）が出願されている。］
【０００３】
上述の文献は、元素ＹｂおよびＷの変換性、例えばＹｂ→Ｌｕ、ならびにＷ→Ｒｅの変換性について開示し、得られた生成物は、少なくとも２種の成分（その他の娘元素、例えばＨｆおよび／またはＯｓも形成することができる。）の合金と見なすことができ、前記生成物（およびターゲットも）は、好ましくはシートの形をとる。
【０００４】
本発明を定義するために、既に公知の詳細を、３つのさらなる態様で本明細書に記述する。
【０００５】
１．任意のランタニドは、それに先行して元素の周期系内に位置付けられた元素から生成することができるが、下記のタイプのターゲット（親元素）→生成物（娘元素）遷移：Ｎｄ→Ｐｍ、Ｓｍ→Ｅｕ、Ｅｒ→Ｔｍ、Ｙｂ→Ｌｕが、経済上非常に重要である。他の元素遷移も可能であり、例えばＧｄ→Ｔｂ、ならびに白金金属の場合は例えばＲｕ→Ｒｈ、Ｒｅ→Ｏｓ（注記：Ｒｅは白金金属ではない。）、ならびにＷ→Ｒｅ、Ｗ→Ｒｅ→Ｏｓである（これらの元素遷移−即ち、変換−は当然ながら文献において公知であり、したがって本発明の部分を形成せず、現在の開示の部分になる。）。
【０００６】
２．粒子におけるターゲット（親元素）の物理形態は限定されるものではなく、例えば、粉末、ならびに金属の塊またはその顆粒が等しく好ましい。本明細書では、一般に金属粉末は可燃性であり、したがって、炭化物、窒化物、酸化物、またはケイ化物の形で提供される場合がより好ましいことに、留意されるべきである。しかし、ホウ素（Ｂ）の非常に有効な中性子捕獲断面積により、そのホウ化物変種は利用されるべきではない。さらに、フッ化物および硫化物成分は、それらの化学的に侵襲的な性質により回避されるべきであり、それにも関わらず、この成分は禁止されていない。上記定義は、さらなる説明を必要としない。
【０００７】
３．ターゲットの配置構成に適切な特定のカセットおよび／または容器（以後、互いに区別される。）の十分詳細な開示は、本発明の教示を完成させるのに必須であり、前記手段は−考えられる実施形態に応じて−原子炉シェルの外側（原子炉エンベロープ）および／または原子炉の照射チャネル内に配置することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】国際公開第９０／０６５８３号パンフレット
【特許文献２】カナダ特許出願公開第２００３６７１号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、工業的規模で、本明細書に具体化された娘元素を生成することであり、また生産性の著しい増大に到達することでもある。顕著な例は、世界市場におけるＯｓの位置である。オスミウム（Ｏｓ）は、地球上で最も硬質な金属であり、タングステン（Ｗ）の約２倍ほど硬質であり、その合金元素として使用することができるが、世界的な取引で存在するオスミウムの量は、年間１００ｋｇ未満である。本発明のプロセスによれば、１原子炉当たり、年間約１０００ｋｇの量を生成することができる。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
次に本発明の目的の達成について顧みると、原子炉の工業的利用では、いわゆる照射チャネルを活用することができるだけではなく、照射されるターゲットを、原子炉シェルの外部ケーシング（原子炉エンベロープ）の直接隣に展開することができ、その結果、得られる生成物の量が著しく増加する（上記Ｏｓの課題を参照。）。
【００１１】
この解決策は、ターゲットが原子炉の外側に位置付けられ、ターゲット（親元素）→生成物（娘元素）変換核反応がいずれにせよ有害な「廃棄物」中性子によりなされるので、原子炉の中性子バランスにも、原子炉内で生じるその他のプロセスにも、影響を及ぼすことがない。
【００１２】
本来、原子炉のそれぞれのタイプごとに、優先的なゾーンが存在することになり、これらのゾーンは、原子炉のタイプごとに選択されなければならない。ターゲットと原子炉エンベロープとの間に中性子照射に対する遮蔽がない場合、前記遮蔽は、ターゲットの全システムの後ろに完全に展開されなければならないことが好ましい。好ましくは、必ずしも必要ではないが、熱中性子化減速材がターゲットと原子炉シェルとの間にあり、中性子シャワーを熱レベルにまで減速させる。このために、例えば原子炉用黒鉛を有利に使用することができ、例えば既に述べたカセット内のアルミニウムシートの間に適用することができる。ターゲットは、他のカセット内に配置構成することもでき、次いで中性子反射材（ミラー）を外側から−個別のカセット内にも−配置構成することができ、その内部で中性子はターゲットに向かって後方散乱する。このゾーンも好ましいが、必須ではなく、したがってゾーンの適用は自由裁量による。
【００１３】
前記反射材（ミラー）ゾーンは、減速材ゾーンと同様に、アルミニウム、ベリリウム（Ｂｅ）、ならびに防火の観点から許可される場合にはＰＥ（ポリエチレン）によって、密封できることに留意されたい。したがって、想定される減速材／ターゲット／反射材（ミラー）システムは、原子炉シェルと実際の放射線遮蔽材との間に位置付けられる。この３構成要素システムの構成要素は、構成要素のいずれかを互いに独立して移動させることができるようになるので、構成要素自体の個別のカセットに配置構成される場合が好ましく、しかし必ずしもそのようにする必要はない。さらに、前記３構成要素カセットシステムは、追加の放射線遮蔽材を供えた共通の容器内に配置構成することができる。
【００１４】
上記技法および実施形態は、（研究用）原子炉の照射チャネルの場合にも利用することができ、ここでは生成バッチがさらに小さくなるが、生成物は、より短い時間で調製することができる。予算を考慮する限り、原子炉シェルの隣への展開が適用される場合、前記「廃棄物」中性子は、むしろ実験を経て推奨されるチャネルタイプの実施形態の場合とは対照的に、ならびにより少ない生成量および／または研究の目的で、費用をかけることなく役割を果たす。
【００１５】
しかし、本発明の目的で指定された親元素のいずれか（任意の組合せおよび／または組成で）は、少なくとも８．０重量％の量でターゲットに含有されることが、要件である。Ｗが選択される場合のいくつかの可能な例は、下記の通りである：Ｗ９０／Ｔｉ１０、Ｗ７５／Ｗ２５、Ｗ９０／Ｃｒ１０、Ｗ６０／Ｃｕ４０、Ｗ９０／Ａｇ１０、Ｗ７５／Ｒｅ２５など、ならびにＷＣ、ＷＯ３、ＷＳｉ２であるが−先に述べたように−Ｗ２Ｂは推奨されず、一方ＷＳ２は好ましくない。
【００１６】
ターゲットの材料が減速材および／または反射材（ミラー）構成要素も含有する場合、前記構成要素は、ターゲットとして実際に考慮に入れるべきではないことに、留意されたい。生成物は、基本的に特殊合金になり、即ち、親元素と（１種または複数の）娘元素との混合物になるが、それはこれら元素の種が、実際に互いに合金を形成するからである。同じプロセスにおいて、後でより詳細に論じられるように、例えばＷ→Ｒｅ→Ｏｓのプロセスなどによって二次娘元素が生成されるように、娘および親元素を活性化することも可能である。
【００１７】
次にカセットの詳細な記述について顧みると、照射チャネル構造の場合、重要な因子は明らかに、一般にサイズが約１０ｃｍであるチャネルの内径である。原子炉シェルの場合、例えばサイズが９０×９０ｃｍのベースプレートを備えたカセットタイプの実施形態が好ましいが、この実施形態は単に可能性ある例を表すだけである。前記カセットのベース材料は、Ｍｇ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｚｒ、ならびにそれらの任意の適切な合金にすることができる。カセットは、減速材／ターゲット／反射材（ミラー）の３つにグループ分けすることができ、各グループ（カセット）は互いに分離される。ターゲットのそれぞれのカセットは、他の２つのカセットから切り離して取り出せる場合が、非常に好ましい。減速材カセットおよび／または反射材カセットは、非常に稀に変位させなければならないので、ターゲットカセットを別々に変位させることができることも好ましい。明らかに、前記カセットの変位は、ロボットおよびマニピュレーターによって行われる。
【００１８】
以下の記述では、カセットタイプおよび容器について、より詳細に論じる。
【００１９】
（ａ）減速材カセットは、原子炉の中性子スペクトルおよび中性子束によってほとんど決定される。一目的は、前記カセットの出口側で最大になる、熱中性子炉の中性子収率を提供することである。ほとんどの原子炉タイプは、減速材がなくてもターゲットを活性化するのに十分な熱中性子を生成するが、より低速で進むプロセスであることに留意されたい。減速材は、原子炉用Ｃ黒鉛、Ｈ２Ｏ、Ｄ２Ｏ、パラフィン、およびＨｅにより提供することができる。高速中性子および（原子炉）中性子を減速させるのにパラフィンが使用される場合、それぞれ約４０ｃｍおよび約２０ｃｍの厚さが必要である。Ｃ黒鉛の場合、厚さは約１０ｃｍであるべきである（この厚さが最も有利であると見なされる。）。
【００２０】
（ｂ）ターゲットカセットは、先に述べた（おそらく、より多くの）親元素の１種で満たされる。材料の厚さを選択する場合、（１種または複数の）ターゲット元素の自己吸収と、得られる（１種または複数の）娘元素の自己吸収を、考慮しなければならない。したがって推奨される材料の厚さは、好ましくは１０から１５ｃｍに及ぶ。正味の体積が１００ｄｍ３であるカセットを形成することが好ましい。カセットの充填に応じて、カセットは２から４トンの総質量を有する。
【００２１】
（ｃ）反射材（ミラー）カセットは、同様の原理を念頭に置いて構成され、しかし中性子の後方散乱が、熱価と共に考慮される。Ｂｅの使用が好ましいが、その中毒性により、むしろＢｅＯが推奨される。ＰＥは、その水素含量により、散乱媒体であるが、耐熱性ではない。主にＮｉおよびＦｅ、ならびにその任意の適切な合金、および／またはＢｉ、Ｐｂ（それほど好ましくはない。）、Ｂｉ２Ｏ３であって、十分に安定であり耐熱性および耐薬品性であるものも、得ることができる。
【００２２】
（ｄ）（３構成要素）カセット支持体容器は、その名称にも反映されるように、３つのカセットを一緒に保持するのに適切な手段である。そのベース材料に関する限り、材料はカセットの場合と同一である。さらに容器は、化学的、熱的、および機械的損傷に耐えられるように、また構造材料としてそれほど活性可能でもなくなるように、機械的に設計される。容器は、変位および接続を行うのに適切な手段および要素も備える。その寸法は、優先的には約９０×９０×６０ｃｍであり、十分広まっているインチの単位で表されかつ国際的な実施で使用されるサイズに十分対応する。原子炉に面する容器の面（即ち、正面）を除き、前記容器には追加の放射線遮蔽材を設けることができる。カセットを備えた容器の総質量は、約８から１０トンである。
【００２３】
照射チャネルの場合、状況はより単純であることに留意されたい。熱中性子束は、原子炉の組込み式濾過手段により最初から影響を受ける可能性がある。したがって、この場合明らかに円筒状のケーシングである減速材カセットが必要であるのか、確かではない。構成は、原則的に、カセットを備えたシステムの場合に従うが、このように、さらにより少ない重量の手段が提供され、ケーシングのベース材料はＡｌおよび／またはＦｅにすることができる。前記円筒状ケーシングの長さは、前記カセットの幅に対応する。これは、好ましくはかつ目的に適う状態で、各ケーシングが１０から２０ｃｍの長さであることを意味する。この場合、容器支持の必要がないので、放射線遮蔽カセットは、第４の構成要素として前記反射材（ミラー）カセットの後に配置構成することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】主としてランタニドおよび／または白金金属を生成するために中性子の核反応を利用する方法に即する装置構成の一例を表す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
下記では、本発明について、図を参照しながら概説する。
【００２６】
Ｉ．（原子炉）原子炉シェル１内から離れる中性子１１は、容器２の正面に移動し、次いで適切に選択された減速材物質４を含有する減速材カセット３に進入する。ここから中性子は、最大熱中性子収率１３で前進し、ターゲットカセット５、およびターゲット６の親元素へと進入する。残りの熱中性子１２はさらに移動し、適切に選択された反射材（ミラー）物質８を含有する反射材（ミラー）カセット７に進入し、ここに進入した熱中性子１２の一部をターゲット６に向けて後方散乱させる。容器２自体は、その正面を除き、好ましくはＦｅをベースにした外部エンベロープ１０により保護された追加の放射線遮蔽材９を備えている。
【００２７】
ＩＩ．照射チャネルについては、さらなる説明は必要ない。
【００２８】
ここで先行技術の技法および技術を顧みると、Ｃ．ルビア（１９９７年６月１９日出願のＰＣＴ／ＥＰ９７／０３２１８）の優れた研究についてここで触れるべきであり、この研究は、原子炉から逃げる中性子を活用するが、その他の中性子源も同様に利用する。これは主に、既存の放射性廃棄物（発電所）が、より短い半減期の元素に変換されるようにさらに活性化される場合に好ましい。筆者は−とりわけ−様々な（医療用）同位体の生成可能性、ＳｉおよびＧｅをベースにした元素への不純物のドーピングなども開示する。しかし本質的に、ランタニドおよび白金金属の転換（変換）については発明の目的の中で言及されていない。筆者は、筆者の装置により生成することができるＮａからＴｈまでの全ての元素およびそれらの同位体を収集した表を構成したが、前記装置は説明的ではなく、したがって本明細書に開示される本発明の主題によるカセットおよび容器を含むシステムに対して価値あるものではない。
【００２９】
次に、いくつかの強調される実施例を参照しながら、本発明による変換（元素転換）の主な放射線物理特性について顧みると、前記実施例には、表と一致して番号が付されており、符号「ａ」、「ｃ」、および「ｅ」は常に親元素を指し、一方、符号「ｂ」、「ｄ」、および「ｆ」は娘元素を指すが、共に親または娘元素である可能性があるＲｅの場合（下記参照）は除き、即ち親元素→娘元素の転換プロセスは、例えば「ａ→ｂ」という表記により示される。
【００３０】
所定の元素の化学記号の前にある原子番号、元素の可能性ある同位体（前記記号の下）と前記元素におけるそれらの自然界での存在比（単位：％）、各同位体の熱中性子捕獲断面積（単位：バーン）（丸めた値）、各同位体の半減期（Ｔ１／２）、および同位体に特徴的な放射線のタイプも示される（α、ｅ±、γ、Ｋ；本明細書でＫは、特徴的放射線を表し、様々なタイプの電子照射は、独自の形で示される。この状態は崩壊の方法も決定し、即ち親元素は、それよりも１だけ少ない原子番号を有するその他の元素に転換される。）。いわゆる核異性体は、標識「ｍ」によっても示される。
【００３１】
ネオジム→プロメチウム
プロメチウムは、安定した同位体を得た。
【表１】
2013531228.tif 000003
【００３２】
変換中、Ｎｄ１４４は、著しく濃縮されるようになり（Ｎｄ１４３同位体が高い中性子捕獲断面積で得られた。）、Ｐｍ同位体が形成されることになる。
【００３３】
【表２】
2013531228.tif 000004
【００３４】
変換反応は、原則的に下記の通りである：
ａ、Ｎｄ１４７→Ｐｍ１４７→Ｓｍ１４７→Ｅｕ１４７。
ｂ、Ｎｄ１４９→Ｐｍ１４９→Ｓｍ１４９。
ｃ、Ｎｄ１５１→Ｐｍ１５１→Ｓｍ１５１→Ｅｕ１５１。
【００３５】
これから、実際に純粋なｅ−線放射体として（０．２２５ＭｅＶ）Ｐｍ１４７を利用することができ、半減期が１．２×１０１１年（２．２３ＭｅＶ）である純粋なα線放射体である６２Ｓｍ１４７として「安定化」する。ここで生成物は、Ｎｄ１４７／Ｐｍ１４７同位体を約１０％から１５％の程度まで濃縮することができる。
【００３６】
サマリウム→ユーロピウム
【表３】
2013531228.tif 000005
【００３７】
その非常に高い中性子捕獲断面積により、Ｓｍ１５１はさらに活性化されることになり、したがってＥｕ１５１の形成は特徴的ではなく、Ｅｕ１５３はＳｍ１５３ターゲット内に濃縮されるようになり、および／またはＥｕ１５５→６４Ｇｄ１５５の変換を、微量のＳｍ１５５から検出することができると考えられる。
【００３８】
【表４】
2013531228.tif 000006
【００３９】
Ｅｕ１５２ｍの異性体状態は、最終的には６４Ｇｄ１５２として安定化することになる。全体として、Ｓｍ１５３→Ｅｕ１５３の生成物状態は、約２０％から２５％のＥｕ濃度と共に選択することができる。
【００４０】
変換反応は、原則的に下記の通りである：
ａ、Ｓｍ１４５→Ｐｍ１４５→Ｎｄ１４５（Ｓｍ１４５はＫ崩壊を受けるので。）。
ｂ、Ｓｍ１５１→Ｅｕ１５１。
ｃ、Ｓｍ１５３→Ｅｕ１５３。
ｄ、Ｓｍ１５５→Ｅｕ１５５→Ｇｄ１５５。
【００４１】
エルビウム→ツリウム
【表５】
2013531228.tif 000007
【００４２】
ＥｒのＫ放射線により、Ｈｏのみを、Ｅｒ１６５までエルビウムターゲット内に形成することができる。Ｅｒ１６６からＥｒ１６８の範囲が本発明者らには好ましく、この場合Ｅｒ１６８同位体は、著しく濃縮されることになり、低断面積（単位：バーン）を僅かに補償する。
【００４３】
【表６】
2013531228.tif 000008
【００４４】
全体として、Ｅｒ１６９→Ｔｍ１６９の変換プロセスでは、Ｅｒの５０％もＴｍ１６９状態に転換することができる。ＨｏおよびＹｂは、数％で合金中に現れることになる。
【００４５】
変換反応は、原則的に下記の通りである：
ａ、Ｅｒ１６３→Ｈｏ１６３→Ｄｙ１６３。
ｂ、Ｅｒ１６５→Ｈｏ１６５→Ｈｏ１６５。
ｃ、Ｅｒ１６９→Ｔｍ１６９。
ｄ、Ｅｒ１７１→Ｔｍ１７１→Ｙｂ１７１。
【００４６】
イッテルビウム→ルテニウム
このプロセスは、先に引用された特許文献に既に論じられており、したがって下記の内容は、単に思い起こすための助言として機能することに、本明細書では留意すべきである。
【００４７】
【表７】
2013531228.tif 000009
【００４８】
Ｙｂ１６９ｍ→１６９の安定化プロセスはＴｍ１６９に至り、このプロセスは、Ｙｂ１６８の高断面積値（単位：バーン）とＹｂ１６９のＫ崩壊との直接的な結果である。
【００４９】
Ｌｕは、Ｙｂ１７５ｍ→１７５のプロセスが生じる場合に形成することができ、その他のＹｂ同位体の形成は不可能である。
【００５０】
【表８】
2013531228.tif 000010
【００５１】
生成物の合金中、Ｌｕは、少なくとも５０％まで濃縮することができ、不純物はＴｍおよびＨｆである可能性がある。
【００５２】
理論的変換反応は、下記の通りである：
ａ、Ｙｂ１６９→Ｔｍ１６９。
ｂ、Ｙｂ１７５→Ｌｕ１７５。
ｃ、Ｙｂ１７７→Ｌｕ１７７→Ｈｆ１７７。
注記：上記具体化された反応プロセスの他に、その他のランタニドも同様に生成することが可能であり、例えば既に述べたＧｄ→Ｔｂ元素の変換を参照されたい。
【００５３】
したがって、既に公知であるように：
タングステン→レニウム
【表９】
2013531228.tif 000011
【００５４】
Ｗ１８４は、活性化プロセスで濃縮されるようになるが、Ｗ１８５→Ｒｅ１８５の変換プロセスは低効率で行われ、対照的にＷ１８７→Ｒｅ１８７のプロセスは、非常に好ましい。
【００５５】
Ｗ１８１のＫ崩壊により、Ｔａ汚染が形成され、さらにＯｓ１８８ｍ→Ｏｓ１８８の結果、レニウム娘元素はＯｓ１８８を含有するようになる。
【００５６】
【表１０】
2013531228.tif 000012
【００５７】
Ｒｅ１８７のｅ−放出は、強度およびエネルギー共に非常に低いことに、本明細書では留意すべきである。
【００５８】
理論的変換反応は、下記の通りである：
ａ、Ｗ１８１→Ｔａ１８１。
ｂ、Ｗ１８５→Ｒｅ１８５。
ｃ、Ｗ１８７→Ｒｅ１８７。
【００５９】
目的がＯｓを生成することである場合、タングステンをさらに活性化することができる。
Ｗ→Ｒｅ→Ｏｓ
（５ａ→５ｂ→６ｂの解釈に一致する。）
【００６０】
このプロセスは、原子炉シェルタイプの技術の場合、極めて有利であり経済的である。
【００６１】
既に述べたように、Ｔａ１８１成分は、生成物中に少量で現れることになり、レニウムの大部分はＲｅ１８７同位体になり、一方オスミウムは、典型的にはＯｓ１８８によって形成される（この後者は、生成物の１０％から２０％程度を形成することができる。）。
【００６２】
オスミウムは、天然のレニウムそのものから、より効率的な方法で生成することができる。
レニウム→オスミウム
(以下のプロセス６ａ→６ｂを参照されたい。)
【表１１】
2013531228.tif 000013
【００６３】
Ｒｅ１８５からＲｅ１８６ｍへの活性化−１８６の活性化はｅ−により安定化することになり、Ｗ１８６およびＯｓ１８６同位体としてのＫ崩壊は、Ｏｓ部分がより高くなるような方法である（即ち、Ｏｓ１８６の初期量１．５９％は増加する。）。
【００６４】
理論的変換反応は、下記の通りである：
ａ、Ｒｅ１８６→Ｏｓ１８６＋Ｗ１８６。
ｂ、Ｒｅ１８８→Ｏｓ１８８。
【００６５】
生成物中にＯｓ１８５はなく、スペクトルのその他の部分は、極めて低い強度のものである。生成物中に、Ｉｒは微量で存在することもできる。
【００６６】
本明細書では、天然のＯｓの最も価値ある安定した同位体は、Ｏｓ１８７であり、天然のＯｓの１．６４％を形成する。本発明のプロセスによって得られたオスミウム生成物は、同位体Ｏｓ１８６およびＯｓ１８８と同位体Ｒｅ１８５およびＲｅ１８７の混合物である。以下において、ここから同位体Ｏｓ１８７を生成する２つの異なる方法が提供される。
【００６７】
（ａ）原子炉中性子の（ｎ，２ｎ）反応では、Ｏｓ１８６の断面積が０．０４バーンであり、一方Ｏｓ１８８の断面積は０．００５バーンである（したがって、Ｏｓ１８８は、Ｏｓ１８７に転換することができ、一方Ｏｓ１８６は、安定な同位体のままでもある。Ｒｅ安定化剤の一部がＷである場合、その別の部分はＯｓ１８６として安定化する。）。
【００６８】
（ｂ）エネルギーが１ｅＶから１００ｋｅＶに及ぶ中間共鳴中性子を用いることにより、Ｏｓ１８６→Ｏｓ１８７およびＯｓ１８８→Ｏｓ１８９ｍ→Ｏｓ１８９を誘導することができ、この場合Ｒｅの状態はほとんど変化しない。ここで形成されるＯｓ同位体は、任意の変形例で複雑な分離技法を用いてのみ、分離することができる。
【００６９】
白金金属の中で、ロジウムの生成可能性についてより詳細に論じる。しかし、先に開示された元素に加えその他の元素を生成することも同様に可能であることは、当業者に明らかである。
【００７０】
ルテニウム→ロジウム
【表１２】
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【００７１】
【表１３】
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【００７２】
ルテニウムの活性化は、非常に低い効率で生じる。Ｋ崩壊を介して、Ｒｕ９７はＴｃ９７ｍ→Ｔｃ９７の状態、即ち半減期が長い（２．６×１０６年）Ｋ放射体同位体になる。
【００７３】
理論的変換反応は、下記の通りである：
Ｒｕ１０２（ｎ，γ）→Ｒｕ１０３→Ｒｈ１０３ｍ→Ｒｈ１０３。
【００７４】
Ｒｈは、容易に活性化することができ、したがってＴｃおよびＰｄ汚染物質／合金元素が、Ｒｕ−Ｒｈ合金の他に生成物中に形成される。
【００７５】
生成物が放射性であることを考えると、下記において、γスペクトルのエネルギー（ＭｅＶ）および比照射出力ｋγ（相対的な値）もそれら同位体に与えられ、γ量子の数は、１００崩壊当たり１０を超える。
【００７６】
この場合、親元素→娘元素の転換反応は、「ｃ→ｄ」というタイプの標識により示される。
【００７７】
様々な元素に関し、放射線の特徴およびパラメーターは下記の通りである。
【００７８】
【表１４】
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【００７９】
【表１５】
2013531228.tif 000017
【００８０】
【表１６】
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【００８１】
生成物中には、Ｔｍからの著しいγ放射線はない。
【００８２】
【表１７】
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【００８３】
【表１８】
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【００８４】
【表１９】
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【００８５】
【表２０】
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【００８６】
生成物の親元素と娘元素と分離するための可能性ある周知の技法は、元素成分がそれらの密度の差により重力で推進されて互いに分離するようになるまで、必要な温度で維持することにより、生成物を溶融相で保持することである。生成物が粉末の場合は酸化され、特にランタニドはＬａＦ３およびＬａ２Ｏ３の形で安定であり、後者の酸化形態が推奨される（好ましくは、坩堝が垂直セラミック管により設けられ、セラミック管の内面は、必要に応じてＡｌ２Ｏ３、Ｔａ、Ｗ、およびＩｒのいずれかでコーティングされる。酸化物溶融体の場合、最も好ましいのはＩｒであり、一方、金属溶融体の場合はＴａおよびＷが推奨される。）。
【００８７】
生成物の処理は、酸化形態の場合に最も簡単になるようである。
（注記：Ｂ．Ｐ．＝沸点、
Ｍ．Ｐ．＝融点、
Ｄ．＝密度）
【００８８】
この場合、親元素→娘元素の変換反応は、「ｅ→ｆ」というタイプの標識により示される。
【００８９】
【表２１】
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【００９０】
【表２２】
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【００９１】
【表２３】
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【００９２】
このように、生成物のＯｓ同位体は、基本的にＯｓ１８６およびＯｓ１８８の同位体のみからなる。
【００９３】
生成物の親元素と娘元素とを分離するには、ランタニドの場合と同じ技法が推奨される。
【００９４】
【表２４】
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【００９５】
それらの酸化形態（実際の）はわかっていない。
【００９６】
本明細書では、プロセスＲｕ→Ｒｈで形成される娘元素Ｒｈの中性子捕獲断面積は、親元素Ｒｕの場合よりも非常に大きいことに留意されたい。その結果、活性化によりさらに崩壊し、前記崩壊の半減期は比較的短い。（１種または複数の）親および娘元素の崩壊および形成因子、ならびに活性化時間および半減期も考慮すると、ターゲット内のＲｕの濃度が少なくとも８重量％の値を超えない場合、ターゲットは１００％のＲｕを含有する場合であってもＲｈに変換できないので、生成物中に存在する娘元素Ｒｈはなくなる。即ち、いわゆる放射性崩壊バランスに到達すると、娘元素の活性は最大限になり、したがって親元素のさらなる活性化はもはや好ましくなく、これは変換されなかった親元素が常に存在することになることを意味する(この所見は、Ｏｓ１８７が生成される場合にさらにより妥当である。)。
【００９７】
手短にまとめると：本明細書に論じられた生成物の生成プロセスに関連した教示は、実際に本発明の適用可能性の証明と見なされる。上記例示された「カセット−容器および原子炉シェル」タイプの配置構成の利用に基づく技術は、有意な産業上の増大を可能にする。この増大は、それら産業部門にさらなる変化も誘導することになり、そこでは本発明の解決策が適用され、それによってこれら部門の将来も影響を受け／変化する。
【００９８】
文献：
ジャス・アルパッド（Jasz Arpad）−レンギエル・タマス（Lengyel Tamas）: Izotoplaboratoriumi zsebkonyv Muszaki Konyvkiado 1966。
Neutron Cross section - Brookheaven National Laboratory, 2nd edition 1958。
Ｓ．Ｆ．ムガバブ（S.F Mughabghab）ら Neutron Cross section: Neutron Resonance Parameters and Thermal Cross Section v.1 (Neutron Cross sections Series) (Vol1) Saunders College Publishing。
Nuclear Fission and  Neutron-included Fission Cross-section (Neutron physics and nuclear data in science and technology), Pergamon Press 1981。
Atlas of Neutron Resonances, 5th edition: Resonance Parameters and Thermal Cross Sections. Z=1-100 Ｓ．Ｆ．ムガバブ（S.F. Mughabghab）,Elsevier Science (5th edition 2006)。
【図１】
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【国際調査報告】
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