(57)【要約】  本発明は、Si3N4で作られる二つの部品（１０、３０）の流体密封性アセンブリの組み立て方法に関し、該二つの部品は、それぞれ雄端部（１１）と雌端部（３１）とを含み、該端部のそれぞれは、互いに噛み合い、組み立て状態でそれらの間にスペース（４２）を規定するように設計された、機械的な組み立て手段（１４、３４）が備えられ、該方法は、雄端部と雌端部の機械的な組み立て手段の勘合による該部品の組み立てと、ガラスシールによる該組み立て手段間に存在するスペースの充填とを含み、この方法は、充填プロセスが、雄端部及び雌端部の一方及び／または他方の機械的な組み立て手段のホウケイ酸ガラスによるコーティングと、組み立て後の部品に対する熱処理の適用とを含むことを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリコン窒化物の二つの部品（１０、３０）の流体密封性アセンブリの組み立て方法であって、一方が雄端部（１１）を有するとともに、他方が雌端部（３１）を有し、これらの端部それぞれが、協働可能な機械的な組み立て手段（１４、３４）を備え、組み立て状態でそれらの間にスペース（４２）を規定し、該方法が、
−前記雄端部及び雌端部の前記機械的な組み立て手段の間の協働により、該部品を組み立てること、
−組み立て状態でこれらの組み立て手段の間に存在する前記スペースを、ガラスシールで充填すること、
を含み、
この充填が、
−前記部品の組み立て前に、前記雄端部及び雌端部の一方及び／または他方の前記機械的な組み立て手段を、ホウケイ酸ガラスペーストでコーティングすること、
−それらの組み立て後に、前記部品へ熱処理を適用し、前記ペーストに存在する前記ホウケイ酸ガラスを柔化して流すことにより、該スペースにホウケイ酸ガラスシールの形成をもたらし、続いて、こうして得られたシールを固めること、
を含むこと、
を特徴とする方法。
【請求項２】
前記ペーストに含まれる前記ホウケイ酸ガラスが、
（１）20℃から800℃の間で、2.5×10-6/℃から5.0×10-6/℃、より好ましくは、20℃から800℃の間で、3.0×10-6/℃から3.9×10-6/℃の熱膨張係数、及び／または、
（２）900℃から1,300℃、より好ましくは1,000℃から1,200℃の作業温度
を有するホウケイ酸ガラスの中から選択される、
請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記ホウケイ酸ガラスが、結合剤中に分散する粉末の形態で、前記ホウケイ酸ガラスペーストに存在する、
請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記ホウケイ酸ガラスの粉末が、レーザー粒度分布により測定される場合、0.1μmから1mmの間、より好ましくは1μmから100μmの間の大きさの粒子で作られる、
請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記ホウケイ酸ガラスペーストが、前記ホウケイ酸ガラス及び前記結合剤に加えて、鉱物粉末に対する分散剤及び／または溶媒を含む、
請求項３または４に記載の方法。
【請求項６】
前記ホウケイ酸ガラスペーストが、重量パーセントで、
−30から90%、より好ましくは、50から80%のホウケイ酸ガラス粉末
−30%まで、より好ましくは、15%までの結合剤
−0から5%、より好ましくは、0から2%の鉱物粉末に対する分散剤
−0から50%、より好ましくは、15から40%の溶媒
を含む、
請求項３から５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
前記ホウケイ酸ガラスペーストが、規定されたせん断速度勾配の回転式粘度計を用いて大気温度で測定される場合、1から10s-1のせん断勾配の下で、0.01Pa.sから100Pa.sの粘度を有する、
請求項１から６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
前記雄端部の前記機械的な組み立て手段の前記ホウケイ酸ガラスペーストによる前記コーティングが、浸静により、より好ましくは、ディップコーティング技術を用いて行われる、
請求項１から７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
前記雄端部の前記機械的な組み立て手段のコーティングに用いられる前記ホウケイ酸ガラスペーストが、規定されたせん断速度勾配の回転式粘度計を用いて大気温度で測定される場合、1から10s-1のせん断勾配の下で、0.01Pa.sから5Pa.sの間の粘度を有する、
請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記部品が、ネジ込みにより組み立てられる、
請求項１から９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
前記機械的な組み立て手段の間に存在する前記スペース（４２）が、0.1mmから4mmの幅である、
請求項１から１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
前記雄端部が、ネジ込み状態で、前記雌端部にある肩部（３６）に対向する自由端部（１７）を有し、前記雌端部が、ネジ込み状態で、前記雄端部にある肩部（１６）に対向する自由端部（３７）を有し、ネジ込みが、該自由端部とそれらが対向する肩部とのそれぞれの間に、ホウケイ酸ガラスペーストが充填されるスペース（４０、４１）を維持するように行われる、
請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
前記雄端部及び雌端部の前記自由端部と、それらが対向する肩部とのそれぞれの間に存在する前記スペースの幅が、5mmを超えない、
請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記雄端部及び雌端部の前記自由端部と、それらが対向する肩部とのそれぞれの間に存在する前記スペースを充填するために用いられる前記ペーストが、規定されたせん断速度勾配の回転式粘度計を用いて大気温度で測定される場合、1から10s-1のせん断勾配の下で、0.01Pa.sから5Pa.sの粘度を有する、
請求項１２または１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記熱処理が、
−最大温度へ達するまでの、随意で一回以上の中間定温温度維持を設けた、0.1℃/分から10℃/分の速度での、一回以上の温度上昇、この最大温度は、600℃から1,200℃の間、より好ましくは、600℃から1,000℃の間である、
−最大温度での温度維持、この維持は、1分から120分の間であり、理想的には30分未満である、
−前記ホウケイ酸ガラスにおけるストレスレベルを制限するために、温度が前記ホウケイ酸ガラスのガラス遷移温度より僅かに低い温度に達するまでの、随意で一回以上の中間定温温度維持を設けた、0.1℃/分から5℃/分の速度での、一回以上の温度下降、
−大気温度に達するまでの、0.1℃/分から5℃/分の速度での、一回以上の温度下降、
を含む、
請求項１から１４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
熱処理後に得られる前記ガラスシールに存在し、接近可能な空洞の、前記ホウケイ酸ガラスペーストによる充填と、前記部品に対する、先行する熱処理と同一のさらなる熱処理の適用とを、さらに含む、
請求項１から１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
前記雄端部及び前記雌端部それぞれが、前記機械的な組み立て手段とは異なるガイド手段（１３、１５、３３、３５、１８、３８）を含み、それらは協働可能であり、それらは、組み立て状態で、それらの間に、スペース（４３、４４）を規定し、その幅は、前記機械的な組み立て手段の間に存在する前記スペース（４２）の前記幅よりも小さい、
請求項１から１６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１８】
前記ガイド手段の間に存在する前記スペースが、0.05mmから2mmの間の幅である、
請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記部品の組み立て前に、前記雄端部及び前記雌端部の一方及び／または他方の前記ガイド手段の全部または一部のコーティングをさらに含む、
請求項１７または１８に記載の方法。
【請求項２０】
組み立てる前記部品が、導管が貫通する部品である、
請求項１から１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２１】
アクチニド酸化物の電気化学的溶解用の電界槽用の電解膜を形成するための、請求項１から２０のいずれか１項に記載の方法の利用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、長尺の中空または固体構造を得ることを目的とする、シリコン窒化物の部品を組み立て可能とする方法であって、部品間の完全な流体密封性シールを保証する方法に関する。
【０００２】
本発明は、特に、プルトニウム酸化物等のアクチニド酸化物の電気化学的溶解用の電界槽の電解膜を実現するために、核燃料廃棄物の処理の分野に特に応用される。この電解層は、例えば、特許文献１に記載されている。
【０００３】
しかしながら、本発明は、溶融金属用の管状のフィルターを形成するために用いられてもよい。
【背景技術】
【０００４】
長尺の、例えば、長さ数メートルの、シリコン窒化物の構造の形成は、製造が望まれる構造が、機械が製造可能な部品の最大長より長い長さを有する必要がある場合、必然的に、複数の部品の組み立てを含む。
【０００５】
シリコン窒化物の構造が、アクチニド酸化物の電気化学的溶解用の電界槽の電解膜として用いられる場合、この構造を形成する部品の組み立て品質は、この組み立てが、組み立て部品間での流体密封された接合と、シリコン窒化物の本質的間特性を損なうことのない真直性と、特に機械的強度と、耐酸性と、浸透性と、加圧流体に対する透過性とを得ることが可能でなければならないために、最も重要である。
【０００６】
特許文献２では、ガラス材料により、シリコン窒化物の高密度または浸透性の二つの部品の間の接合を実現する方法が提案されている。
【０００７】
この方法は、シリカ、アルミナ、及び、マグネシウム、カルシウム、バリウム、ストロンチウム、及びマンガンの酸化物から選択される酸化物を含む粉末またはペースト形態のガラス材料を一方の部品の端部へ被覆し、部品を並べて配置し、ガラスが溶解して冷却時に部品間の接合を保証できるように、部品を互いに押圧した状態でガラスの溶融温度以上の温度で加熱すること、から成る。
【０００８】
従って、この方法は、アルミノケイ酸塩ガラスによる、シリコン窒化物の二つの部品の隣接接合の形成に基づいており、その機械的強度は、大きな寸法の構造、特に、長い構造の機械的保持を単に保証するのには不十分である。
【０００９】
また、この方法で用いられるアルミノケイ酸塩ガラスの溶融温度は、シリコン窒化物の酸化を防ぐために、不活性ガス（N2またはアルゴン）下で、部品の少なくとも1,200℃までの加熱を要する。
【００１０】
最近になって、特許文献３において、シリコン窒化物の二つの高密度の部品の組み立て方法が提案されており、この方法は、これらの部品の機械的組み立て、及び、組み立てられた部品間のガラスシールの形成の双方を含んでいる。
【００１１】
この方法では、一端に外部及び内部ネジ山をそれぞれ備える部品が、ネジ込みにより組み立てられる。
【００１２】
続いて、こうして組み立てられた部品間に存在するスペースに、シリカ粉末と、鉱物酸化物及びアルカリ硝酸塩のタイプの他の化合物との混合体が導入される。そして、これらの部品は、熱処理され、これが異なる粉末の相互反応とガラスの形成とを可能とし、冷却後に、該部品間のシール接合を保証する。
【００１３】
この方法は、組み立てられる部品間に、部品がネジ止めされた後に部品の間に粉末の混合体を導入するのに十分な大きさのクリアランスの存在を必要とする。しかし、該クリアランスは、幾何学的な精度に対して、特に、得られるアセンブリの真直性に対して、支障を及ぼす可能性がある。
【００１４】
また、粉末、特に、アルカリ硝酸塩粉末の混合体の部品間への導入は、必然的に、熱処理時に、ある化学種の揮発をもたらし、これが、ガラスシールの組成またはマイクロ構造における均一性不良を生じる可能性がある。しかも、このような不良の存在は、潜在的であっても現実的であっても、このような方法が、アクチニド酸化物の電解性腐食が生じるような腐食性の環境で利用される構造を形成するための、シリコン硝酸塩の部品の組み立てに用いられることを妨げる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
従って、発明者は、上述した欠点のない、シリコン硝酸塩の二つの部品間の流体密封性アセンブリの形成を可能とする方法の提供を課題としている。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本目的等は、シリコン窒化物の二つの部品の流体密封性アセンブリの組み立て方法であって、一方が雄端部を有するとともに、他方が雌端部を有し、これらの端部それぞれが、協働可能な機械的な組み立て手段を備え、組み立て状態でそれらの間にスペースを規定し、該方法が、
−雄端部及び雌端部の機械的な組み立て手段の間の協働により、該部品を組み立てること、
−組み立て状態でこれらの組み立て手段の間に存在するスペースを、ガラスシールで充填すること、を含み、この充填が、
−部品の組み立て前に、雄端部及び雌端部の一方及び／または他方の機械的な組み立て手段を、ホウケイ酸ガラスペーストでコーティングすること、
−それらの組み立て後に、部品へ熱処理を適用し、ペーストに存在するホウケイ酸ガラスを柔化して流すことにより、該スペースにホウケイ酸ガラスシールの形成をもたらし、続いて、こうして得られたシールを固めること、
を含むこと、を特徴とする方法を提案する発明により達成される。
【００１７】
従って、本発明によれば、部品の雄端部と雌端部の機械的な組み立て手段の間に存在するスペースを充填するために、化学反応によりそのままの状態でガラスを形成する粉末の混合体が用いられるのではなく、ホウケイ酸ガラスを含むペーストが用いられ、さらに、このペーストは、部品が組み立てられた後に該スペースに注入されるのではなく、部品が組み立てられる前に、部品の雄端部と雌端部の一方及び／または他方の機械的な組み立て手段に被覆される。
【００１８】
従って、二つの部品の組み立て手段の間に大きいクリアランスを設定する必要性、及び、特に腐食性の環境において、シールの抵抗を低減する可能性のある問題を含むガラスシールを得る危険性の双方が除外される。
【００１９】
ここで、本明細書中、「ホウケイ酸ガラス」は、少なくとも50質量％が酸化ケイ素及び酸化ホウ素で作られるガラスを意味し、このガラスは、他の鉱物酸化物を、この酸化物が全質量の50%を超えない条件で、含んでもよい。
【００２０】
また、ホウケイ酸ガラスの「作業温度」は、ISO 7884-5:1987基準で測定される場合、このガラスが1,000Pa.sの粘度を有する温度を意味する。
【００２１】
本発明の方法で用いられるホウケイ酸ガラスは、
（１）部品の冷却時のガラスシールでの亀裂または凝集損失の現象を回避するため、窒化ケイ素の熱膨張率に近い、例えば、20℃から800℃の間で、2.5×10-6/℃から5.0×10-6/℃、より好ましくは、20℃から800℃の間で、3.0×10-6/℃から3.9×10-6/℃の熱膨張係数、及び／または、
（２）900℃から1,300℃、より好ましくは1,000℃から1,200℃の作業温度、
を有するホウケイ酸ガラスの中から選択されることが好ましく、明らかに、ホウケイ酸ガラスは、これらの特性を双方有することが理想的である。
【００２２】
ホウケイ酸ガラスは、また、良好な耐腐食性及び特に耐酸性を有することが望ましく、耐腐食性に関する要求は、本発明の方法で組み立てられるシリコン窒化物の部品が用いられる環境に依存することに留意されたい。従って、例えば、アクチニドの電気化学的溶解用の電界槽での利用に対しては、ホウケイ酸ガラスは、95℃で24時間の5%塩酸での浸清による耐酸性テストを受けた場合に、0.025μmから0.25μmの間の厚みの損失を示す、ホウケイ酸ガラスの中から選択されることが好ましい（この試験では、それらをクラス２とする）。
【００２３】
また、ホウケイ酸ガラスは、粉末の形態で、ホウケイ酸ガラスペーストに存在することが好ましく、その粒子サイズは、レーザー粒度分布により測定される場合、0.1μmから1mmの間、より好ましくは1μmから100μmの間であることが好ましく、この粉末は、ガラスペーストとそれが被覆されるシリコン窒化物との確実な結合を可能とする結合剤に分散され、該結合剤は、特に、セリグラフで用いられるタイプの樹脂である。
【００２４】
ホウケイ酸ガラスベースのペーストは、ホウケイ酸ガラス粉末及び結合剤に加えて、鉱物粉末に対する、例えばリン酸エステルタイプの、このペースト内で凝集体の形成を防ぐことが可能な、分散剤、及び、該ペーストの粘度を調製するために用いられる溶媒を含んでもよい。
【００２５】
この溶媒は、水、または、水ベースの溶媒であってもよい。しかしながら、揮発性有機溶媒、例えば、エタノール、プロパノール、またはイソプロパノール等のアルコールの利用が好ましく、該溶媒は、速乾性の利点と、乾燥に関連するストレス、特に、乾燥でのガラスペーストの亀裂の危険性を制限する利点とを、効果的に有する。
【００２６】
ホウケイ酸ガラスペーストは、重量パーセントで、
−30から90%、より好ましくは、50から80%のホウケイ酸ガラス粉末
−30%まで、より好ましくは、15%までの結合剤
−0から5%、より好ましくは、0から2%の鉱物粉末に対する分散剤
−0から50%、より好ましくは、15から40%の溶媒
を含むことが好ましい。
【００２７】
このペーストの粘度は、規定されたせん断速度勾配で回転式粘度計を用いて大気温度で測定される場合、一般的に、1から10s-1のせん断勾配の下で、0.01Pa.sから100Pa.sの間である。
【００２８】
前述したように、機械的な組み立て手段の雄端部にのみ、または、機械的な組み立て手段の雌端部にのみ、または双方に、ホウケイ酸ガラスペーストをコーティングすることができる。
【００２９】
雄端部の機械的な組み立て手段のコーティングは、より詳しくは、ディップコーティングとして知られる技術を用いて、浸静により行われることが好ましく、これは、均一な厚みの層を基質上に形成することを可能とし、これに対して雌端部の機械的な組み立て手段のコーティングは、へら型の平らなブレード器具を用いて行われる。この場合、これらのコーティングに用いられるホウケイ酸ガラスペーストは、規定されたせん断速度勾配で回転式粘度計を用いて大気温度で測定される場合、1から10s-1のせん断勾配の下で、0.01Pa.sから5Pa.sの粘度を有することが好ましい。
【００３０】
続いて、こうして被覆されたホウケイ酸ガラスペーストに存在する溶媒が、大気中での単純な乾燥により、または、例えば温度が制御されるオーブンでの強制的な乾燥により、除去されることが好ましく、部品が直ちに組み立てられることが好ましい。
【００３１】
ここで、本発明によれば、部品は、ネジ込みにより組み立てられることが好ましい。言い換えれば、機械的な組み立て手段は、雄端部の外部ネジ山と、雌端部の内部ネジ山とで構成されている。
【００３２】
しかしながら、部品のアセンブリは、タック溶接、バヨネット構造、嵌め込み等の組み立て手段により、行われてもよい。
【００３３】
雄端部が、ネジ込み状態で、雌端部にある肩部に対向する自由端部を有し、雌端部が、ネジ込み状態で、雄端部にある肩部に対向する自由端部を有しているため、ネジ込みは、該自由端部とそれらが対向する肩部とのそれぞれの間に、幅（すなわち、最小寸法）が5mmを超えず、ホウケイ酸ガラスペーストが例えば注射器を用いて充填されるスペースが形成されるように行われることが好ましい。この場合、このような充填に用いられるペーストは、規定されたせん断速度勾配で回転式粘度計を用いて大気温度で測定される場合、1から10s-1のせん断勾配の下で、0.01Pa.sから5Pa.sの粘度を有することが好ましい。
【００３４】
熱処理は、ホウケイ酸ガラスペーストを柔化し流すことに加えて、シリコン窒化物に対するこのガラスの機械的な付着を可能とし、この熱処理後の該ガラスの亀裂と凝集損失とがない条件下で行われることが好ましい。
【００３５】
従って、この熱処理は、
−最大温度へ達するまでの、随意で一回以上の中間定温温度維持を設けた、0.1℃/分から10℃/分の速度での、一回以上の温度上昇、この最大温度は、ホウケイ酸ガラスの流動を可能とし、通常、600℃から1,200℃の間、より好ましくは、600℃から1,000℃の間である、
−最大温度での温度維持、この維持は、通常1分から120分の間であり、シリコン窒化物の酸化を制限するために、理想的には30分未満である、
−ホウケイ酸ガラスにおけるストレスレベルを制限するために、ホウケイ酸ガラスのガラス遷移温度より僅かに低い温度、例えば、実際にはホウケイ酸ガラスのガラス遷移温度より低い50℃のオーダーの温度に達するまでの、随意で一回以上の中間定温温度維持を設けた、0.1℃/分から5℃/分の速度での、一回以上の温度下降、
−大気温度に達するまでの、0.1℃/分から5℃/分の速度での、一回以上の温度下降、
を含むことが好ましい。
【００３６】
本発明によれば、熱処理後に得られるガラスシールに存在し、接近可能な空洞を、ホウケイ酸ガラスペーストによって充填し、部品に、先行する熱処理と同一のさらなる熱処理を１回または複数回施してもよい。
【００３７】
アセンブリが、所望の寸法公差内にあるように、雄端部及び雌端部それぞれが、協働可能なガイド手段をさらに含み、それらは、組み立て状態で、それらの間に、スペースを規定し、その幅（すなわち最小寸法）は、機械的な組み立て手段の間に存在するスペースの幅よりも小さいことが好ましい。例えば、機械的な組み立て手段の間に存在するスペースの幅が、0.1mmから4mmの間であることが好ましい場合、ガイド手段の間に存在するスペースの幅は、0.05mmから2mmの間であることが好ましい。
【００３８】
本方法は、部品の組み立て前に、雄端部及び雌端部の一方及び／または他方のガイド手段の全部または一部のコーティングをさらに含み、関連する端部の機械的な組み立て手段のコーティングと同時かつ同じ方法で行われることが好ましい。
【００３９】
本発明によれば、組み立てる部品は、中空の部品、すなわち、導管が貫通する部品であり、この中空部品は、円形、四角形、卵形等の断面であってもよい。
【００４０】
しかしながら、本発明の方法は、固体部品の組み立てに用いることも十分可能であり、これらの固体部品も、円形、四角形、卵形等の断面であってよい。
【００４１】
本発明の方法は、多数の利点を有する。流体密封された接合を保証する、シリコン窒化物の二つの部品の組み立てを可能とすることに加えて、
−アセンブリに対して規定される幾何学的及び寸法的な公差に留意し、
−シリコン窒化物の固有特性に留意し、
−均一性不良のないガラス接合をもたらし、故に、腐食環境に実質的に抗することが可能であり、
−横方向及び縦方向の双方で大きいサイズの部品の組み立てができ、
−市販の材料のみを必要とし、
−実施が相対的に容易である、
という利点をも有する。
【００４２】
従って、この方法は、アクチニド酸化物の電気化学的溶解用の電界槽におけるカソード室の製造に対して、特に良好に適用される。
【００４３】
本発明の他の利点及び特徴は、添付図面を参照して、例示の目的のために成される以降の説明を読むことで、より明快になるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００４４】
【図１】本発明の方法の第一の実施形態によるアセンブリの二つの部品の雄端部と雌端部との間の組み立て部分の概略縦方向断面図を示す。
【図２】本発明の方法の第二の実施形態によるアセンブリの二つの部品の雄端部と雌端部との間の組み立て部分の概略縦方向断面図を示す。
【図３】本発明の方法の第三の実施形態によるアセンブリの二つの部品の雄端部と雌端部との間の組み立て部分の概略縦方向断面図を示す。
【図４】本発明の方法の第四の実施形態によるアセンブリの二つの部品の雄端部と雌端部との間の組み立て部分の概略縦方向断面図を示す。
【発明を実施するための形態】
【００４５】
図１から図４において、同じ参照番号の部品は、同一または類似部品に関連する。
【００４６】
まず、本発明の方法の第一の実施形態によるアセンブリの二つの部品１０及び３０の雄端部と雌端部との間の組み立て部分を示す図１を参照されたい。
【００４７】
部品１０及び３０それぞれは、円形断面の管の形態であり、例えば液体の循環用に、それらを縦軸XX’の導管１２及び３２がそれぞれ端から端まで貫通している。
【００４８】
図１で確認できるように、部品１０は、円形断面の、第一の円筒状部１３から成る、雄端部１１を含んでおり、第一の円筒状部の外径は、管の外径より小さく、第一の円筒状部は、円形断面の第二の円筒状部１５に連続するネジ山１４に連続し、第二の円筒状部の外径は、第一の円筒状部１３の外径より小さい。
【００４９】
部品３０は、第二の孔３５に連続する内部ネジ山３４に連続する、第一の孔３３から成る雌端部３１を含み、それらは、それぞれ、部品１０の雄端部の第一の円筒状部１３、外部ネジ山１４、及び、第二の円筒状部１５の形状に適合する形状である。
【００５０】
部品１０は、第一の円筒状部１３をこの部品の残りの部分に繋ぐ、肩部１６を含む。
【００５１】
同様に、部品３０は、第一の孔３３をこの部品の残りの部分に繋ぐ、肩部３６を含む。
【００５２】
部品１０と３０との不完全な組み立てが、これらの部品の雄端部と雌端部とにホウケイ酸ガラスペーストが塗られていない場合、二つの同一の、または略同一の縦方向のクリアランス４０及び４１を生じるように、部品１０の雄端部の自由端部１７から肩部１６を隔てる距離は、部品３０の雌端部の自由端部３７から肩部３６を隔てる距離に等しく、または実質的に等しく、クリアランスの一方は、肩部３６と部品１０の雄端部の自由端部との間に位置し、クリアランスの他方は、肩部１６と部品３０の雌端部の自由端部との間に位置する。
【００５３】
図１で確認できるように、部品１０の雄端部を形成する複数の部品の寸法と、部品３０の雌端部を形成する複数の部品の寸法とは、部品１０及び３０が組み立て状態であり、これらの部品の雄端部と雌端部とにホウケイ酸ガラスペーストが塗られていない場合、外部ネジ山１４と内部ネジ山３４との間に第一のクリアランス４２が存在し、第一の円筒状部１３と第二の円筒状孔３５との間に第二のクリアランス４３が存在し、第二の円筒状部１５と第一の円筒状孔３３との間に第三のクリアランス４４が存在し、クリアランス４３と４４とは、互いに関して同一または略同一であり、クリアランス４２よりも小さいように選択される。
【００５４】
従って、部品１０及び３０のガイドは、部品１０の雄端部の第一の円筒状部１３及び第二の円筒状部１５と、部品３０の雌端部の第一の円筒状孔３３及び第二の円筒状孔３５とを介して行われ、外部ネジ山１４及び内部ネジ山３４は、単にネジ込み手段として用いられる。
【００５５】
図２は、本発明の方法の第二の実施形態によるアセンブリの二つの部品１０及び３０の雄端部と雌端部との間の組み立て部分を示し、図１に示す実施形態とは、部品１０の雄端部が第二の円筒状部１５の代わりに第二の円錐状部１８を含み、部品３０の雌端部が、第一の円筒状孔３３の代わりに該第二の円錐状部に適合する第一の円錐状孔３８を含む点で異なる。
【００５６】
従って、この組み立て部分では、組み立て時の部品１０及び３０のガイドの開始は、円錐状部であり、このガイドを完了する手段は、円筒状部である。
【００５７】
図３は、本発明の方法の第三の実施形態によるアセンブリの二つの部品１０及び３０の雄端部と雌端部との間の組み立て部分を示し、図１に示す組み立て部分とは、部品１０の雄端部１１が円筒状部１３及び円筒状部１５を含まず、外部ネジ山１４のみを含み、部品３０の雌端部３３が孔３３及び孔３５を含まず、内部ネジ山３４のみを含む点で異なる。
【００５８】
従って、この組み立て部分では、部品１０の雄端部の外部ネジ山１４と、部品３０の雌端部の内部ネジ山３４とが、ガイド手段及びネジ込み手段の双方として機能する。
【００５９】
次に、本発明の方法の第四の実施形態によるアセンブリの二つの部品１０及び３０の雄端部と雌端部との間の組み立て部分を示し、図１に示す実施形態とは、部品１０及び３０が管の形態ではなく、その一方の導管１２と他方の導管３２とを含まないロッドの形態である点で異なる、図４を参照されたい。
【００６０】
従って、この組み立て部分では、部品１０の端部１１の自由端１７及び部品３０の肩部３６は、それぞれ固体壁１９及び３９に双方が置き替えられている。
【００６１】
この差異を除いては、取り付け部は、図１に示すものと同じである。
【００６２】
本発明の方法の実施の実例を、以下に述べる。
【実施例１】
【００６３】
Si3N4の二つの管状部品が、図１に示すように、第一の管状部品が雄端部を有するとともに第二の管状部品が雌端部を有し、これらの端部の間のクリアランスが、ネジ込み手段で0.4mm、ガイド手段で0.05mmであるように、機械加工されている。
【００６４】
1,070℃の作業温度で3.2×10-6/℃の熱膨張係数の、1から100μmの粒子サイズのホウケイ酸ガラスの粉末と、セリグラフィ樹脂及びイソプロパノールとの混合による、第一のホウケイ酸ガラスペースト、または、ペーストＡが調合される。
【００６５】
これらの成分の混合、及び、ペーストＡの均一化は、３シリンダーミルでのペーストの形成により、行われる。
【００６６】
ペーストＡよりも粘度が低く、３シリンダーミルでペースト化される、第二のホウケイ酸ガラスペースト、または、ペーストＢが調合される。こうして得られたペーストＢの粘度は、1から10s-1のせん断勾配の下で、0.16と1Pa.sの間である。
【００６７】
こうして調合されたペーストＡ及びペーストＢの質的及び量的組成を、以下の表にまとめる。
【００６８】
【表１】
2013512836.tif 000003
【００６９】
ペーストＢの層が、ディップコーティング技術を用いて、第一の部品の雄端部の外部表面全体にコーティングされている。第一の部品は、垂直姿勢で排水され、30分間オーブン乾燥される。
【００７０】
そして、余剰なペーストが除去され、第一の部品の雄端部が、第二の部品の雌端部に直ちにネジ込まれるが、それぞれ3mmの二つの縦方向クリアランスを残すために、完全にはネジ込まれない。これらのクリアランスを含む領域は、へらを用いて、ペーストＡで充填される。このペーストは自然乾燥され、余剰分が削り取られる。
【００７１】
こうして得られたアセンブリは、オーブンに入れられ、以下の熱処理を受ける。
−大気温度から600℃までの、0.5℃/分の速度の、第一の温度上昇
−600℃から940℃までの、5℃/分の速度の、第二の温度上昇
−940℃で15分間の温度維持
−940℃から100℃までの、1℃/分の速度の、第一の温度下降
−100℃から大気温度までの、20℃/分の速度の、第二の温度下降
【００７２】
冷却後、部品間に形成されたガラスシールに存在する空洞が（熱処理中のガラスの収縮で生じる空洞）、へらを用いて、ペーストＡで充填される。このペーストは自然乾燥され、余剰分が削り取られ、アセンブリが再びオーブンに入れられ、前述したものと同じ熱処理を受ける。
【００７３】
こうして得られたホウケイ酸ガラスシールのシールは、アクチニド酸化物の電気化学的溶解用の電界槽におけるカソード室としての利用に申し分がない。同じことが、こうして得られたアセンブリの真直性、及び、同心性にも当てはまる。
【実施例２】
【００７４】
Si3N4の三つの管状部品が、それぞれ、図３に示すように、雄端部及び雌端部を有し、クリアランスが、ネジ込み手段で0.6mm、ガイド手段で0.2mmであるように、機械加工されている。
【００７５】
ホウケイ酸ガラスの三種類のペーストＡ、Ｂ、及びＣが、調合される。
【００７６】
ペーストＡ及びペーストＢの組成は、上の実施例１で用いたペーストＡ及びペーストＢの組成と等しい。
【００７７】
ペーストＣは、以下の組成を得られるように、ペーストＡ少量をイソプロパノールで希釈することにより得られる。
ガラス粉末                    72.2% (m/m)
セリグラフィ樹脂              11.1% (m/m)
イソプロパノール              16.7% (m/m)
【００７８】
複数の部品の雄端部にアセトンを含浸した後、この端部の外部表面全体が、ディップコーティング技術を用いて、ペーストＢの層でコーティングされる。この部品は、垂直姿勢で排水され、30分間オーブン乾燥される。
【００７９】
事前にアセトンが含浸された部品の雌端部の内部表面全体が、へらを用いて、ペーストＡでコーティングされる。
【００８０】
雄端部を雌端部にネジ込むことにより、これらの部品が互いに直ちに組み立てられるが、これらの端部間に、それぞれ1mmの二つの縦方向クリアランスを残すために、このネジ込みは完全には行われず、余剰のペーストが除去される。これらのクリアランスを含む部位は、注射器を用いて、ペーストＣで充填される。このペーストは自然乾燥され、余剰分が削り取られる。このアセンブリは、再び、自然乾燥される。そして、不足部分がペーストＡで充填され、余剰分が削り取られる。
【００８１】
こうして得られた管は、オーブンに垂直姿勢で置かれる特殊な耐熱性の支持部に置かれ、以下の熱処理が適用される。
−大気温度から50℃までの、0.5℃/分の速度の、第一の温度上昇
−50℃で1時間の温度維持
−50℃から600℃までの、0.5℃/分の速度の、第二の温度上昇
−600℃から940℃までの、5℃/分の速度の、第三の温度上昇
−940℃で15分間の温度維持
−940℃から100℃までの、1℃/分の速度の、第一の温度下降
−100℃から大気温度までの、20℃/分の速度の、第二の温度下降
【００８２】
冷却後、部品間に形成されたガラスシールに存在する空洞が、へらを用いて、ペーストＡで充填される。このペーストは自然乾燥され、余剰分が削り取られ、管が再びオーブンに入れられ、前述したものと同じ熱処理を受ける。
【００８３】
こうして得られたホウケイ酸ガラスシールのシールは、アクチニド酸化物の電気化学的溶解用の電界槽におけるカソード室としての利用に申し分がない。同じことが、こうして得られたアセンブリの真直性、及び、同心性にも当てはまる。
【実施例３】
【００８４】
Si3N4の四つの管状部品が、それぞれ、図１に示すように、雄端部及び雌端部を有し、クリアランスが、ネジ込み手段で0.4mm、ガイド手段で0.1mmであるように、機械加工されている。
【００８５】
上の実施例２で用いられたペーストＡ、Ｂ、及びＣの組成と全く同じ組成を有する、ホウケイ酸ガラスの三種類のペーストＡ、Ｂ、及びＣが、調合される。
【００８６】
複数の部品の雄端部に水とアセトンを含浸した後、この端部の外部表面が、第一の円筒状部を除き、ディップコーティング技術を用いて、ペーストＢの層でコーティングされる。この部品は、垂直姿勢で乾かされ、30分間オーブン乾燥される。
【００８７】
事前に水とアセトンが含浸された部品の雌端部の内部ネジ山の底部が、へらを用いて、ペーストＣでコーティングされる。
【００８８】
雄端部を雌端部にネジ込むことにより、これらの部品が互いに直ちに組み立てられるが、これらの部品間に、それぞれ1mmの二つの縦方向クリアランスを残すために、このネジ込み操作は完全には行われず、余剰のペーストが除去される。これらのクリアランスを含む部位は、注射器を用いて、ペーストＣで充填される。このペーストは自然乾燥され、余剰分が除去される。このアセンブリは、再び、自然乾燥される。そして、空隙がペーストＡで充填され、余剰分が除去される。
【００８９】
こうして得られた管は、オーブンに垂直姿勢で置かれる特殊な耐熱性の支持部に置かれ、上の実施例２で適用された処理と同じ熱処理を受ける。
【００９０】
ここで、得られたホウケイ酸ガラスシールのシールは、アクチニド酸化物の電気化学的溶解用の電界槽におけるカソード室としての利用に申し分がない。同じことが、真直性、及び、こうして得られたアセンブリの同心性にも当てはまる。
【実施例４】
【００９１】
Si3N4の四つの管状部品が、それぞれ、図２に示すように、雄端部及び雌端部を有し、クリアランスが、ネジ込み手段で0.4mm、ガイド手段で0.1mmであるように、機械加工されている。
【００９２】
ペーストのホウケイ酸ガラスの粒子のサイズが1から25μmの間であることを除いて、上の実施例２及び実施例３で用いられたペーストＡ、Ｂ、及びＣの組成と全く同じ組成を有する、ホウケイ酸ガラスの三種類のペーストＡ、Ｂ、及びＣが、調合される。
【００９３】
複数の部品の雄端部にアセトンを含浸した後、この端部の外部表面が、第一の円筒状部を除き、ディップコーティング技術を用いて、ペーストＢの層でコーティングされる。この部品は、垂直姿勢で乾かされ、30分間オーブン乾燥される。
【００９４】
事前にアセトンが含浸された部品の雌端部のネジ山の底部が、へらを用いて、ペーストＣでコーティングされる。
【００９５】
雄端部を雌端部にネジ込むことにより、これらの部品が互いに直ちに組み立てられるが、これらの部品間に、それぞれ0.5mmの二つの縦方向クリアランスを残すために、このネジ込み操作は完全には行われず、余剰のペーストが除去される。これらのクリアランスを含む部位は、注射器を用いて、ペーストＣで充填される。このペーストは自然乾燥され、余剰分が除去される。このアセンブリは、再び、自然乾燥される。そして、空隙がペーストＡで充填され、余剰分が除去される。
【００９６】
こうして得られた管は、オーブンに垂直姿勢で置かれる特殊な耐熱性の支持部に置かれ、上の実施例２で適用された処理と同じ熱処理を受ける。
【００９７】
ここで、こうして得られたホウケイ酸ガラスシールのシールは、アクチニド酸化物の電気化学的溶解用の電界槽におけるカソード室としての利用に申し分がない。同じことが、真直性、及び、こうして得られたアセンブリの同心性に関して当てはまる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００９８】
【特許文献１】FR-A-2 738 165
【特許文献２】FR-A-2 131 571
【特許文献３】JP-A-2004/224594
【図１】
2013512836.tif 000004
【図２】
2013512836.tif 000005
【図３】
2013512836.tif 000006
【図４】
2013512836.tif 000007
【手続補正書】
【提出日】平成24年8月3日(2012.8.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
シリコン窒化物の二つの部品（１０、３０）の流体密封性アセンブリの組み立て方法であって、一方が雄端部（１１）を有するとともに、他方が雌端部（３１）を有し、これらの端部それぞれが、協働可能な機械的な組み立て手段（１４、３４）を備え、組み立て状態でそれらの間にスペース（４２）を規定し、該方法が、
−前記雄端部及び雌端部の前記機械的な組み立て手段の間の協働により、該部品を組み立てること、
−組み立て状態でこれらの組み立て手段の間に存在する前記スペースを、ガラスシールで充填すること、
を含み、
この充填が、
−前記部品の組み立て前に、前記雄端部及び雌端部の一方及び／または他方の前記機械的な組み立て手段を、ホウケイ酸ガラスペーストでコーティングすること、
−それらの組み立て後に、前記部品へ熱処理を適用し、前記ペーストに存在する前記ホウケイ酸ガラスを柔化して流すことにより、該スペースにホウケイ酸ガラスシールの形成をもたらし、続いて、こうして得られたシールを固めること、
を含むこと、
を特徴とする方法。
【請求項２】
前記ペーストに含まれる前記ホウケイ酸ガラスが、
（１）20℃から800℃の間で、2.5×10-6/℃から5.0×10-6/℃の熱膨張係数、及び／または、
（２）900℃から1,300℃の作業温度
を有するホウケイ酸ガラスの中から選択される、
請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記ホウケイ酸ガラスが、結合剤中に分散する粉末の形態で、前記ホウケイ酸ガラスペーストに存在する、
請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記ホウケイ酸ガラスの粉末が、レーザー粒度分布により測定される場合、0.1μmから1mmの間の大きさの粒子で作られる、
請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記ホウケイ酸ガラスペーストが、前記ホウケイ酸ガラス及び前記結合剤に加えて、鉱物粉末に対する分散剤及び／または溶媒を含む、
請求項３または４に記載の方法。
【請求項６】
前記ホウケイ酸ガラスペーストが、重量パーセントで、
−30から90%のホウケイ酸ガラス粉末
−30%までの結合剤
−0から5%の鉱物粉末に対する分散剤
−0から50%の溶媒
を含む、
請求項３から５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
前記ホウケイ酸ガラスペーストが、規定されたせん断速度勾配の回転式粘度計を用いて大気温度で測定される場合、1から10s-1のせん断勾配の下で、0.01Pa.sから100Pa.sの粘度を有する、
請求項１から６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
前記雄端部の前記機械的な組み立て手段の前記ホウケイ酸ガラスペーストによる前記コーティングが、浸静により行われる、
請求項１から７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
前記雄端部の前記機械的な組み立て手段のコーティングに用いられる前記ホウケイ酸ガラスペーストが、規定されたせん断速度勾配の回転式粘度計を用いて大気温度で測定される場合、1から10s-1のせん断勾配の下で、0.01Pa.sから5Pa.sの粘度を有する、
請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記部品が、ネジ込みにより組み立てられる、
請求項１から９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
前記機械的な組み立て手段の間に存在する前記スペース（４２）が、0.1mmから4mmの幅である、
請求項１から１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
前記雄端部が、ネジ込み状態で、前記雌端部にある肩部（３６）に対向する自由端部（１７）を有し、前記雌端部が、ネジ込み状態で、前記雄端部にある肩部（１６）に対向する自由端部（３７）を有し、ネジ込みが、該自由端部とそれらが対向する肩部とのそれぞれの間に、ホウケイ酸ガラスペーストが充填されるスペース（４０、４１）を維持するように行われる、
請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
前記雄端部及び雌端部の前記自由端部と、それらが対向する肩部とのそれぞれの間に存在する前記スペースの幅が、5mmを超えない、
請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
前記雄端部及び雌端部の前記自由端部と、それらが対向する肩部とのそれぞれの間に存在する前記スペースを充填するために用いられる前記ペーストが、規定されたせん断速度勾配の回転式粘度計を用いて大気温度で測定される場合、1から10s-1のせん断勾配の下で、0.01Pa.sから5Pa.sの粘度を有する、
請求項１２または１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記熱処理が、
−最大温度へ達するまでの、随意で一回以上の中間定温温度維持を設けた、0.1℃/分から10℃/分の速度での、一回以上の温度上昇、この最大温度は、600℃から1,200℃の間である、
−最大温度での温度維持、この温度は、1分から120分の間で維持され、
−前記ホウケイ酸ガラスにおけるストレスレベルを制限するために、温度が前記ホウケイ酸ガラスのガラス遷移温度より僅かに低い温度に達するまでの、随意で一回以上の中間定温温度維持を設けた、0.1℃/分から5℃/分の速度での、一回以上の温度下降、
−大気温度に達するまでの、0.1℃/分から5℃/分の速度での、一回以上の温度下降、
を含む、
請求項１から１４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
熱処理後に得られる前記ガラスシールに存在し、接近可能な空洞の、前記ホウケイ酸ガラスペーストによる充填と、前記部品に対する、先行する熱処理と同一のさらなる熱処理の適用とを、さらに含む、
請求項１から１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
前記雄端部及び前記雌端部それぞれが、前記機械的な組み立て手段とは異なるガイド手段（１３、１５、３３、３５、１８、３８）を含み、それらは協働可能であり、それらは、組み立て状態で、それらの間に、スペース（４３、４４）を規定し、その幅は、前記機械的な組み立て手段の間に存在する前記スペース（４２）の前記幅よりも狭い、
請求項１から１６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１８】
前記ガイド手段の間に存在する前記スペースが、0.05mmから2mmの間の幅である、
請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記部品の組み立て前に、前記雄端部及び前記雌端部の一方及び／または他方の前記ガイド手段の全部または一部のコーティングをさらに含む、
請求項１７または１８に記載の方法。
【請求項２０】
組み立てる前記部品が、導管が貫通する部品である、
請求項１から１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２１】
請求項１から２０のいずれか１項に記載の方法の実行を含む、アクチニド酸化物の電気化学的溶解用の電界槽用の電解膜の形成方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５７】
図３は、本発明の方法の第三の実施形態によるアセンブリの二つの部品１０及び３０の雄端部と雌端部との間の組み立て部分を示し、図１に示す組み立て部分とは、部品１０の雄端部１１が円筒状部１３及び円筒状部１５を含まず、外部ネジ山１４のみを含み、部品３０の雌端部３１が孔３３及び孔３５を含まず、内部ネジ山３４のみを含む点で異なる。
【国際調査報告】
2013512836.tif 000008
2013512836.tif 000009
2013512836.tif 000010
2013512836.tif 000011