(57)【要約】  本発明は、透明熱可塑性プラスチック、無機赤外線吸収剤（以下、ＩＲ吸収剤とも称する）、少なくとも１種の無機ナノスケール顔料、および特定の構造を有する少なくとも２種の有機着色剤の組み合わせを含有し、赤外線（ＩＲ）を吸収するポリマー組成物に関する。本発明はまた、本発明のポリマー組成物の製造方法および使用、並びに本発明のポリマー組成物から製造された製品に関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）透明熱可塑性プラスチックの少なくとも１種、
ｂ）ホウ化物化合物からなる群からの無機ＩＲ吸収剤の少なくとも１種、
ｃ）無機ナノスケール顔料の少なくとも１種、
ｄ）下記化合物：
１ａ、１ｂ：
【化１】
2013545861.tif 000012
［式中、ＲａおよびＲｂは、互いに独立して、直鎖または分岐アルキル基、或いはハロゲンを表し、
それぞれのＲのｎは、独立して、０〜３の自然数であり、ｎ＝０の場合の基はＨである］
２ａ、２ｂ：
【化２】
2013545861.tif 000013
［式中、ＲｃおよびＲｄは、互いに独立して、直鎖または分岐アルキル基、或いはハロゲンを表し、
それぞれのＲのｎは、独立して、０〜３の自然数であり、ｎ＝０の場合の基はＨである］
３：
【化３】
2013545861.tif 000014
［式中、Ｒは、Ｈおよびｐ−メチルフェニルアミン基からなる群から選択される］
からなる群から選択される着色剤の少なくとも１種、
ｅ）下記化合物：
４：
【化４】
2013545861.tif 000015
［式中、Ｒ３はハロゲンであり、ｎ＝４である］
５：
【化５】
2013545861.tif 000016
６：
【化６】
2013545861.tif 000017
７：
【化７】
2013545861.tif 000018
［式中、Ｒ１およびＲ２は、互いに独立して、直鎖または分岐アルキル基、或いはハロゲンを表し、
ｎは、０〜４の自然数である］
８ａ、８ｂ：
【化８】
2013545861.tif 000019
［式中、基Ｒ（５〜２０）は、互いに独立して、水素、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ペンチル、ネオペンチル、ヘキシル、テキシル、フッ素、塩素、臭素、スルホンまたはＣＮであり、
Ｍは、アルミニウム、ニッケル、コバルト、鉄、亜鉛、銅およびマンガンからなる群から選択される］
からなる群から選択される着色剤の少なくとも１種
を含有するポリマー組成物。
【請求項２】
１：１異性体混合物として化合物（１ａ）および（１ｂ）および／または（２ａ）および（２ｂ）の着色剤を含有することを特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
純異性体としてのみ、それぞれの場合において化合物（１ａ）および（１ｂ）および／または（２ａ）および（２ｂ）の着色剤を含有することを特徴とする、請求項１または２に記載の組成物。
【請求項４】
成分ｄ）の着色剤および成分ｅ）の着色剤が１：３〜３：１の比で存在することを特徴とする、請求項１〜３のいずれかに記載の組成物。
【請求項５】
下記群：
I．    （１ａ）および／または（１ｂ）、（４）、（２ａ）および／または（２ｂ）
II．   （１ａ）および／または（１ｂ）、（５）、（２ａ）および／または（２ｂ）
III．  （１ａ）および／または（１ｂ）、（７）
IV．   （１ａ）および／または（１ｂ）、（４）、（７）
V．    （１ａ）および／または（１ｂ）、（５）、（７）
VI．   （４）、（２ａ）および／または（２ｂ）
VII．  （５）、（２ａ）および／または（２ｂ）
VIII． （２ａ）および／または（２ｂ）、（４）、（６）
IX．   （２ａ）および／または（２ｂ）、（５）、（６）
X．    （３）、（４）
XI．   （３）、（５）
XII．  （３）、（４）、（６）
XIII． （３）、（５）、（６）
XIV．  （３）、（４）、（７）
XV．   （３）、（５）、（７）
XVI．  （３）、（４）、（２ａ）および／または（２ｂ）
XVII． （３）、（５）、（２ａ）および／または（２ｂ）
XVIII．（６）、（１ａ）および／または（１ｂ）
XIX．  （６）、（１ａ）および／または（１ｂ）、（７）
XX．   （１ａ）および／または（１ｂ）、（８）
から選択される着色剤組み合わせを含有する、請求項１に記載の組成物。
【請求項６】
熱可塑性プラスチックがポリカーボネートであることを特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項７】
ナノスケール顔料がカーボンブラックであり、ＩＲ吸収剤が六ホウ化ランタンであることを特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項８】
ＩＲ吸収剤が、ポリマー組成物全体における金属ホウ化物の固形分として計算して、０．００１５０重量％〜０．０１５００重量％の量で存在することを特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項９】
ナノスケール顔料が、組成物全体に基づいて０．０００２０重量％〜０．００３５０重量％の量で存在することを特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項１０】
成分ｄ）の着色剤が、対象の個々の成分に基づいて０．００００１重量％〜０．３００００重量％の量で使用されることを特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項１１】
ＵＶ吸収剤、離型剤、熱安定剤および加工安定剤からなる群からの更なる添加剤を含有することを特徴とする、請求項１に記載の組成物。
【請求項１２】
自動車用および建築用ガラスの製造における、請求項１に記載の組成物の使用。
【請求項１３】
請求項１〜１１のいずれかに記載のポリマー組成物から製造された、自動車用ガラスまたは建築用ガラス。
【請求項１４】
ＵＶ吸収剤含有耐引掻性被膜を有することを特徴とする、請求項１３に記載の自動車用ガラスまたは建築用ガラス。
【請求項１５】
ガラスがポリカーボネートガラスであり、０．７５Ｗでキセノン照明を用いた３０００時間の人工耐候性試験後の明度Ｅの変化が５．０未満であることを特徴とする、請求項１３または１４に記載の自動車用ガラスまたは建築用ガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透明熱可塑性プラスチック、無機赤外線吸収剤（以下、ＩＲ吸収剤とも称する）、少なくとも１種の無機ナノスケール顔料、および特定の構造を有する少なくとも２種の有機着色剤の組み合わせを含有し、赤外線（ＩＲ）を吸収するポリマー組成物、本発明のポリマー組成物の製造方法および使用、並びに本発明のポリマー組成物から製造された製品に関する。
【０００２】
特に本発明は、可視領域およびＩＲ領域のいずれにおいても高い耐候安定性、特に高い色安定性を有する組成物に関する。
【０００３】
本発明はまた、建物、自動車および鉄道車両または航空機に使用するためのガラスの製造における、そのようなＩＲ吸収剤および着色剤組み合わせを含有する本発明のポリマー組成物の使用に関する。
【背景技術】
【０００４】
透明熱可塑性ポリマー（例えばポリカーボネート）を含有する組成物から製造されたガラスは、自動車分野および建物において使用するための、ガラスから製造された従来のガラスと比べて、多くの利点をもたらす。そのような利点は、例えば、大きくなった破損抵抗および／または軽量化を包含し、自動車用ガラスの場合は、交通事故の際の乗員の安全性を高め、燃料消費量を削減する。最後に、透明熱可塑性ポリマーを含有する透明材料は、より成形しやすいので、設計自由度がかなり改善される。
【０００５】
しかしながら、透明熱可塑性ポリマーの高い熱伝達性（即ち赤外線透過性）は、日光の作用による、自動車および建物の内部の望ましくない温度上昇をもたらす。内部の上昇した温度により、乗員または居住者の快適さは損なわれ、空調に対する要求が高まることになる。これによりエネルギー消費量が増加し、有益な効果が失われる。それにもかかわらず、乗員の高度の快適さに加えて、低いエネルギー消費量に対する要求を満たすために、適当な遮熱性を備えたガラスが必要とされている。これは特に、自動車分野について当てはまる。
【０００６】
以前から知られているように、４００ｎｍ〜７５０ｎｍの可視領域を除けば、太陽エネルギーの最大の部分は、７５０〜２５００ｎｍのＩＲ領域が占めている。透過した日射は、例えば車内に吸収され、５μｍ〜１５μｍの波長を有する長波熱放射線として放射される。従来のガラス材料、特に可視領域で透明である熱可塑性ポリマーは、その領域については透過性ではないので、熱放射線は外部に放射されない。温室効果が生じ、車内の温度が上昇する。この効果を最小限に抑えるため、ガラスのＩＲ透過率を可能な限り小さくすべきである。しかしながら、通常の透明熱可塑性ポリマー、例えばポリカーボネートは、可視領域およびＩＲ領域のいずれについても透過性である。
【０００７】
従って、例えば、スペクトルの可視領域についての透過性に悪影響を及ぼさずに、ＩＲについて可能な限り低い透過性を示す添加剤が必要とされている。
【０００８】
透明熱可塑性プラスチックの中では、ポリカーボネートおよびポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）に基づくポリマーが、ガラス材料として使用するのに特に適している。ポリカーボネートは特に、その高い強度の故に、そのような使用にとって非常に良好な特性プロフィルを有する。
【０００９】
透明熱可塑性プラスチックに赤外線吸収特性を付与するため、相応の赤外線吸収剤を添加剤として使用する。このために、ＩＲ領域（赤外線、７５０ｎｍ〜２５００ｎｍ）にブロードな吸収スペクトルを有すると同時に、可視領域においては低い吸収性（淡い固有の色）を有するＩＲ吸収剤系に、特に関心が持たれている。対応するポリマー組成物は、優れた光安定性だけでなく、高い熱安定性も付加的に有すべきである。
【００１０】
透明熱可塑性プラスチックに使用できる、多くの有機または無機物質系ＩＲ吸収剤が知られている。
【００１１】
しかしながら、有機物質系ＩＲ吸収添加剤は、多くの場合、熱応力または熱放射に対して低い安定性を示すという欠点を有する。透明熱可塑性プラスチックの加工には３５０℃に達する温度が必要とされるので、有機物質系ＩＲ吸収添加剤の多くは、透明熱可塑性プラスチックに配合するのに十分な熱安定性を有さない。更に、使用の際、ガラスは、多くの場合、日射に起因する５０℃より高い温度に長期間さらされる。これにより、有機吸収剤の変質または分解が起こり得る。
【００１２】
無機物質系ＩＲ吸収添加剤は、多くの場合、有機添加剤より著しく安定である。そのような系は、著しく好ましい対費用効果を有するので、そのような系を使用することは多くの場合、より経済的である。微粉ホウ化物、微粉タングステン酸、アンチモンドープ酸化スズ（ＡＴＯ）、またはインジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）に基づく物質が、ＩＲ領域において比較的ブロードな吸収バンドを有するので、有効なＩＲ吸収剤であることがわかっている。
【００１３】
しかしながら、ＩＲ吸収剤は、ＩＲ領域においてブロードな吸収バンドを示す場合であっても、全ＩＲ領域をカバーしてはいない。更に、ＩＲ吸収剤は、可視領域において吸収性を全くまたは僅かしか示さない。加えて、窓から建物または乗物に流入するエネルギーの約５０％は、スペクトルの可視領域（４００ｎｍ〜７５０ｎｍ）の放射線に起因する。従って、低い全エネルギー透過性を確保するためには、ＩＲ吸収剤に加えて、可視領域の光を吸収する他の顔料および／または着色剤を使用することも必要である。
【００１４】
加えて、輸送またはインフラ部門で使用されるガラスは、長い耐用期間を有さなければならないし、その間、脆化してはならない。更に、ＩＲ特性、即ち熱放射線に対する防護性と同様に、色および透明性も、ガラスの耐用期間中、全くまたは僅かしか変化してはならない。また、ガラスは、十分な耐引掻性を有さなければならない。
【００１５】
非常に長い耐用期間が必要とされるので、ガラス材料として、ガラスが頻繁に使用されている。ガラスは、紫外線の影響を受けず、引掻きの影響もあまり受けず、その機械的性質は長期にわたって変化しない。例えば酸化鉄のような無機酸化物が、顔料およびＩＲ吸収剤として使用されるので、ＩＲおよび色特性は、長期にわたって実質的には変化しない。しかしながら、熱可塑性物質においてそのような顔料を使用することは、使用するマトリックスの曇りおよび／または分解の原因となるので不可能である。
【００１６】
プラスチックの先に記載した利点の故に、熱可塑性プラスチックの良好な物理的性質と、相応に着色されたガラスの高い色およびＩＲ安定性との両方を示す材料に対する要求が存在する。
【００１７】
熱可塑性物質の耐用年数を向上させるために、熱可塑性物質に紫外線防護性および／または耐引掻性の被膜を供給することが知られている。また、高い耐光堅牢度を有する着色剤も数多く知られている。無機ＩＲ吸収剤が、有機ＩＲ吸収剤より高い安定性を有するので、好ましい。
【００１８】
しかしながら、極めて高い色およびＩＲ安定性が求められる場合、先行技術に記載されている熱可塑性組成物は十分には適さないことがわかっている。これは例えば、ガラスのガラス板および熱可塑性物質のガラス板を一緒に組み込む場合である。ガラスの色およびＩＲ安定性が、熱可塑性物質より優れていることはわかっている。特にこれらの物質を隣接して組み込む場合、色ずれが生じる。
【００１９】
比較的新しい要求は、ガラスの日射直接透過率「ガラスの内側に透過する直接太陽エネルギー」（ＩＳＯ  １３８３７に従って測定されるＴＤＳ）または日射全透過率「ガラスの内側に透過する全太陽エネルギー」（ＩＳＯ  １３８３７に従って測定されるＴＴＳ）が、特定の値に達しなければならないこと、およびそれらの値が、ガラスの耐用期間中、実質的には変化してはならないことである。そのような要求は、気候防護性の故に今後ますます高まるであろう。
【００２０】
着色剤の脱色は、色特性の変化だけでなく、より高いエネルギー透過率ももたらす。これは、要求されている透過率がもはや得られないことを意味する。ＩＲ領域における変化は目視では目立たないが、そのような変化も、ＴＤＳ値またはＴＴＳ値に関する性能データが変化する原因となる。それに関連して建物または乗物内に流入する熱が増大すると、空調性能を高めなければならないので好ましくない。
【００２１】
また、内装または内装材の雰囲気は、濃く着色されたガラスの影響を受けるので、成形品を無彩色に着色することが必要である。カラーニュートラルグレが一般に好ましい。一部の態様では、着色を、ブルーグレー、グリーングレー、レッドグレーまたはイエローグレーに変えることができる。
【００２２】
組成物は、加工中の色または性能データの著しい変化を伴わずに、熱可塑性プラスチックに一般的な温度で加工できなければならない。
【００２３】
ホウ化物および／またはタングステン酸塩系無機ＩＲ吸収剤を含有するポリカーボネートに基づく組成物は、様々な文献に記載されている。
【００２４】
ＷＯ  ２００７／００８４７６  Ａ１は、メガネに特に適しており、ホウ化物系ＩＲ吸収剤および特定のカーボンブラックを含有する成形材料を開示している。これらの成分を組み合わせることによって、ＩＲ吸収性に関する相乗効果が得られることが記載されている。しかしながら、同特許文献は、着色剤の耐候安定性および安定性を開示していない。
【００２５】
ＪＰ  ２００５−０４７１７９、ＪＰ  ２００５−３４４００６、ＪＰ  ２００６−２４９３４５、ＥＰ  １８６５０２７  Ａ１、ＪＰ  ０７−０３３９６９、ＪＰ  ２００８−２１４５９６およびＥＰ  ２００９０５７  Ａ１は、特定のアントラキノン系着色剤と組み合わせたホウ化物系ＩＲ吸収剤を含有する組成物を開示している。しかしながら、本発明の範囲の安定な着色剤組み合わせは開示していない。
【００２６】
ＪＰ  ２００６−３０７１７２およびＪＰ  ２００７−１６９５０３は、無機ＩＲ吸収剤と、アントラキノン、フタロシアニンおよびペリノンからなる群からの様々な着色剤とを含有する組成物を開示している。着色剤または特定の着色剤組み合わせの耐候安定性は開示されていない。
【００２７】
ＪＰ２００８−１５６３８６は、ＩＲ吸収剤含有組成物中のインダンスレン着色剤を開示している。
【００２８】
ＵＳ  ６４７６１５８は、特に高い耐候安定性および表面光沢保持性を有する、被覆された、即ち不透明なポリカーボネート−ポリエステル組成物を開示している。しかしながら、本発明のような透明組成物は開示されていない。
【００２９】
上記文献のいずれも、組成物の耐候性、本発明の着色剤組み合わせ、または色およびＩＲ安定性を開示していないので、本発明の目的の解決法は明らかにされていない。
【００３０】
先行技術では、多くの着色剤が、光に対して特に堅牢なので安定であると記載されている。ポリカーボネートに使用することが意図されている、いわゆるMacrolex着色剤（Lanxessデータシート；技術情報、Lanxess Deutschland GmbH, Functional Chemicals, High Performance Additives, Colorants（ドイツ国レーフエルクーゼン５１３６９））、例えば着色剤Macrolex（登録商標） Blue RR（Solvent Blue 97）、Macrolex（登録商標） Violet 3R（Solvent Violet 36）の耐光堅牢度（１％ＴｉＯ２（ＤＩＮ  ＥＮ  ＩＳＯ  ４８９２−２に従ったＰＳ２％ＴｉＯ２）を用いて１／３標準濃度で測定；０．０５％の着色剤での透明着色；８段階Blue Wool Scaleで評価）は、７〜８（８＝最大値）に分類されている。それにもかかわらず、本発明の試験では、ポリカーボネート組成物において光に対して堅牢であると形式上分類されている着色剤が、耐候性について本発明の安定性を示さないことがわかった。
【００３１】
実際、特定の構造を有する非常に少ない着色剤しか適しておらず、極めて特定の限られた組み合わせだけが本発明の目的を達成することがわかった。更に、これは、特定の無機顔料と特定の無機ＩＲ吸収剤との組み合わせにおいてのみ可能であることがわかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００３２】
【特許文献１】ＷＯ  ２００７／００８４７６  Ａ１
【特許文献２】ＪＰ  ２００５−０４７１７９
【特許文献３】ＪＰ  ２００５−３４４００６
【特許文献４】ＪＰ  ２００６−２４９３４５
【特許文献５】ＥＰ  １８６５０２７  Ａ１
【特許文献６】ＪＰ  ０７−０３３９６９
【特許文献７】ＪＰ  ２００８−２１４５９６
【特許文献８】ＥＰ  ２００９０５７  Ａ１
【特許文献９】ＪＰ  ２００６−３０７１７２
【特許文献１０】ＪＰ  ２００７−１６９５０３
【特許文献１１】ＪＰ２００８−１５６３８６
【特許文献１２】ＵＳ  ６４７６１５８
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００３３】
従って、本発明の目的は、可視領域における良好な透過性、高い色および耐候安定性と組み合わせて高いＩＲ特性を示し、熱可塑性物質に基づく組成物を提供することである。これらの特性値は、耐用期間中、僅かしか変化してはならない。
【００３４】
また、本発明の組成物は、曇りを全くまたは僅かしか示してはならない。
【００３５】
本発明の別の目的は、多層物品および成形品を製造するための組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００３６】
本発明の範囲において、「透明」とは、透明物質、例えば相応の成形品を通して見たときに背景がはっきりと見えることを意味する。例えばすりガラスの場合のような僅かな光透過率（すりガラスを通すと、背景は不明瞭にしか見えない）は、透明と記載される相応の物質にとって十分ではない。本発明の範囲において、透明な熱可塑性ポリマー、または熱可塑性ポリマー組成物は、耐候性試験前は、５．０％未満、好ましくは４．０％未満、より好ましくは３．０％未満、特に好ましくは２．０％未満の初期曇り度を有する。
【００３７】
意外なことに、特定の着色剤組み合わせ、無機ナノスケール顔料および特定のＩＲ吸収剤を含有する、本発明の請求項１に記載の組成物によって、この目的を達成することができた。
【発明を実施するための形態】
【００３８】
本発明のポリマー組成物は、下記成分ａ）〜ｊ）を含有する。
ａ）透明熱可塑性プラスチック、好ましくは、ポリカーボネート、コポリカーボネート、ポリエステルカーボネート、ポリスチレン、スチレンコポリマー、芳香族ポリエステル、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ＰＥＴ−シクロヘキサンジメタノールコポリマー（ＰＥＴＧ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、環式ポリオレフィン、ポリまたはコポリアクリレートおよびポリまたはコポリメタクリレート、例えばポリまたはコポリメチルメタクリレート（例えばＰＭＭＡ）、およびスチレンとのコポリマー、例えば透明ポリスチレン−アクリロニトリル（ＰＳＡＮ）、熱可塑性ポリウレタン、環式オレフィン系ポリマー（例えばTOPAS（登録商標）、Ticonaの市販品）、より好ましくは、ポリカーボネート、コポリカーボネート、ポリエステルカーボネート、芳香族ポリエステルまたはポリメチルメタクリレート、または上記成分の混合物、特に好ましくは、ポリカーボネートおよびコポリカーボネート。透明熱可塑性プラスチックは、成分ｂ）〜ｊ）と合わせた合計が１００重量％となるような量で添加される。
【００３９】
ｂ）タイプＭｘＢｙ（Ｍ＝Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｓｒ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、ＷおよびＣａであり；ｘおよびｙは１〜６の整数である）のホウ化物化合物の群からの無機ＩＲ吸収剤。好ましいものは、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）、ホウ化プラセオジム（ＰｒＢ６）、ホウ化ネオジム（ＮｄＢ６）、ホウ化セリウム（ＣｅＢ６）、ホウ化テルビウム（ＴｂＢ６）、ホウ化ジスプロシウム（ＤｙＢ６）、ホウ化ホルミウム（ＨｏＢ６）、ホウ化イットリウム（ＹＢ６）、ホウ化サマリウム（ＳｍＢ６）、ホウ化ユーロピウム（ＥｕＢ６）、ホウ化エルビウム（ＥｒＢ６）、ホウ化ツリウム（ＴｍＢ６）、ホウ化イッテルビウム（ＹｂＢ６）、ホウ化ルテチウム（ＬｕＢ６）、ホウ化ストロンチウム（ＳｒＢ６）、ホウ化カルシウム（ＣａＢ６）、ホウ化チタン（ＴｉＢ２）、ホウ化ジルコニウム（ＺｒＢ２）、ホウ化ハフニウム（ＨｆＢ２）、ホウ化バナジウム（ＶＢ２）、ホウ化タンタル（ＴａＢ２）、ホウ化クロム（ＣｒＢおよびＣｒＢ２）、ホウ化モリブデン（ＭｏＢ２、Ｍｏ２Ｂ５およびＭｏＢ）、ホウ化タングステン（Ｗ２Ｂ５）、またはこれらホウ化物の組み合わせである。六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）に基づくホウ化物、または六ホウ化ランタン含有混合物が最も好ましい。
【００４０】
ホウ化物は、ポリマー組成物全体におけるホウ化物の固形分として計算して、好ましくは０．００１５０重量％〜０．０１５００重量％、より好ましくは０．００１８０重量％〜０．０１１００重量％、特に好ましくは０．００２００重量％〜０．００９００重量％の量で使用される。特定の態様では、ホウ化物は、ポリマー組成物全体におけるホウ化物の固形分として計算して、好ましくは０．００３５０重量％〜０．００８５０重量％、特に好ましくは０．００４００重量％〜０．００８００重量％の量で使用される。本発明では、ホウ化物の固形分とは純物質としてのホウ化物を意味しており、純物質を含有する懸濁液または他の調製物を意味しない。
【００４１】
ｃ）少なくとも１種の無機ナノスケール顔料、好ましくはカーボンブラック。
ナノスケールカーボンブラックは、本発明の組成物において、好ましくは０．０００２０重量％〜０．００３５０重量％の濃度、より好ましくは０．００１３６重量％〜０．００３００重量％の濃度、特に好ましくは０．００１３８０重量％〜０．００２８０重量％の濃度で使用される。特定の態様では、ナノスケールカーボンブラックは、好ましくは０．００１４０重量％〜０．００２６０重量％の量、特に好ましくは０．００１５０重量％〜０．００２５０重量％の量で使用される。
【００４２】
ｄ）下記化合物から選択される着色剤の少なくとも１種。
【化１】
2013545861.tif 000002
［式中、ＲａおよびＲｂは、互いに独立して、直鎖または分岐アルキル基、或いはハロゲン、好ましくは、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ペンチル、ネオペンチル、ヘキシル、テキシルまたはＣｌ、より好ましくは、メチルまたはＣｌ、特に好ましくはＣｌを表し、
それぞれのＲのｎは、独立して、０〜３の自然数であり、ｎ＝０の場合の基はＨである］
【００４３】
好ましい態様では、Ｒａおよび／またはＲｂはＣｌであり、アミン官能基を有する炭素原子に対してオルト位および／またはパラ位に存在し、例えば、ジ−オルトクロロナフタリノ、ジ−オルト、モノ−パラ−クロロナフタリノ、およびモノ−オルト−ナフタリノである。また、好ましい態様では、ＲａおよびＲｂはそれぞれ、好ましくは窒素官能基を有する炭素原子に対してメタ位に存在する、ｔｅｒｔ−ブチル基を表す。
【００４４】
特に好ましい態様では、全ての環においてｎ＝０なので、それぞれのＲａおよびＲｂはＨである。
【００４５】
【化２】
2013545861.tif 000003
［式中、ＲｃおよびＲｄは、互いに独立して、直鎖または分岐アルキル基、或いはハロゲン、好ましくは、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ペンチル、ネオペンチル、ヘキシル、テキシルまたはＣｌ、より好ましくは、メチルまたはＣｌ、特に好ましくはＣｌを表し、
それぞれのＲのｎは、独立して、０〜３の自然数であり、ｎ＝０の場合の基はＨである］
【００４６】
好ましい態様では、Ｒｃおよび／またはＲｄはＣｌであり、アミン官能基を有する炭素原子に対してオルト位および／またはパラ位に存在し、例えば、ジ−オルトクロロナフタリノ、ジ−オルト、モノ−パラ−クロロナフタリノ、およびモノ−オルト−ナフタリノである。また、好ましい態様では、ＲｃおよびＲｄはそれぞれ、好ましくは窒素官能基を有する炭素原子に対してメタ位に存在する、ｔｅｒｔ−ブチル基を表す。
【００４７】
特に好ましい態様では、全ての環においてｎ＝０なので、それぞれのＲｃおよびＲｄはＨである。
【００４８】
化合物（１ａ）と（１ｂ）、（２ａ）と（２ｂ）は、互いに異性体の関係である。それぞれの異性体は単独でまたは混合物として使用することができる。特定の態様では、（１ａ）と（１ｂ）または（２ａ）と（２ｂ）の１：１異性体混合物（重量％単位で異性体混合物中の異性体の量に基づく）を使用する。
【００４９】
そのような着色剤の調製方法は、例えばＤＥ  ２１４８１０１またはＷＯ  ２００９／０７４５０４  Ａ１に開示されている。
【００５０】
本発明の組成物は、好ましくは、化合物（１ａ）、（１ｂ）、（２ａ）および（２ｂ）の着色剤の少なくとも１種を含有する。化合物（１ａ）および（１ｂ）の着色剤が特に好ましい。
【００５１】
別の態様では、化合物（１ａ）、（１ｂ）、（２ａ）および（２ｂ）を純異性体としてそれぞれ使用する。純異性体は、例えば調製ＨＰＬＣによって得ることができる。
【００５２】
【化３】
2013545861.tif 000004
Ｒは、Ｈおよびｐ−メチルフェニルアミン基からなる群から選択され、好ましくはＲ＝Ｈである。
【００５３】
このような着色剤は、例えば、Lanxess AGからMacrolex（登録商標） Violet Bの商品名で入手することができる。特定の態様では、化合物（３）の着色剤は使用しない。
【００５４】
ｅ）下記化合物からの化合物の少なくとも１種。
【化４】
2013545861.tif 000005
［式中、Ｒ３は好ましくはハロゲン、特に好ましくはＣｌを表し、ｎは特に好ましくは４である］
【００５５】
別の好ましい態様は、ｎ＝０であってＲ３＝Ｈである態様である。
そのような着色剤は、例えば、Lanxess AGからMacrolex（登録商標） Orange 3GまたはMacrolex（登録商標） Red EGの商品名で入手することができる。
【００５６】
Ｒ３がＣｌを表し、ｎ＝４である場合、同じ色特性を得るために、化合物（４）の着色剤に代えて、化合物（５）の着色剤を使用することができる。
【化５】
2013545861.tif 000006
このような着色剤は、例えば、Lanxess AGからMacrolex（登録商標） Red E2Gの商品名で入手することができる。
【００５７】
【化６】
2013545861.tif 000007
このような着色剤は、例えば、Lanxess AGからMacrolex（登録商標） Green Gの商品名で入手することができる。
【００５８】
【化７】
2013545861.tif 000008
［式中、Ｒ１およびＲ２は、互いに独立して、直鎖または分岐アルキル基、或いはハロゲン、好ましくは、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ペンチル、ネオペンチル、ヘキシル、テキシルまたはＣｌ、より好ましくは、メチルまたはＣｌ、特に好ましくはＣｌを表し、
ｎは、０〜４の自然数である］
【００５９】
特に好ましい態様では、全ての環においてｎ＝０なので、それぞれのＲ１およびＲ２はＨである。
【００６０】
この化合物（７）の着色剤は、BASF AGからPaliogen Blueシリーズとして市販されている。
【００６１】
化合物（７）の着色剤を使用する場合は、２Ｌ／ｋｇ〜１０Ｌ／ｋｇ、好ましくは３Ｌ／ｋｇ〜８Ｌ／ｋｇの（ＤＩＮ  ＩＳＯ  ７８７−１１に従って測定される）嵩容積、５ｍ２／ｇ〜６０ｍ２／ｇ、好ましくは１０ｍ２／ｇ〜５５ｍ２／ｇの（ＤＩＮ  ６６１３２に従って測定される）比表面積、および４〜９の（ＤＩＮ  ＩＳＯ  ７８７−９に従って測定される）ｐＨ値を有する顔料が特に好ましい。
【００６２】
【化８】
2013545861.tif 000009
基Ｒ（５〜２０）は、互いに独立して、水素、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ペンチル、ネオペンチル、ヘキシル、テキシル、フッ素、塩素、臭素、スルホンまたはＣＮである。
基Ｒ（５〜２０）は、全ての位置において同じであることが好ましい。全ての位置において基Ｒ（５〜２０）がＨであることがより好ましい。別の態様では、全ての位置において基Ｒ（５〜２０）はＣｌである。
【００６３】
Ｍは、好ましくは、アルミニウム（Ｒ＝Ｈの場合はアルミニウムフタロシアニン、CAS：14154-42-8）、ニッケル（Ｒ＝Ｈの場合はニッケルフタロシアニン、CAS：14055-02-8）、コバルト（Ｒ＝Ｈの場合はコバルトフタロシアニン、CAS：3317-67-7）、鉄（Ｒ＝Ｈの場合は鉄フタロシアニン、CAS：132-16-1）、亜鉛（Ｒ＝Ｈの場合は亜鉛フタロシアニン、CAS：14320-04-08）、銅（Ｒ＝Ｈの場合は銅フタロシアニン、CAS：147-14-8；Ｒ＝ＨおよびＣｌの場合はポリクロロ銅フタロシアニン、CAS：1328-53-6；Ｒ＝Ｃｌの場合はヘキサデカクロロフタロシアニン、CAS：28888-81-5；Ｒ＝Ｂｒの場合はヘキサデカブロモフタロシアニン、CAS：28746-04-5）、マンガン（Ｒ＝Ｈの場合はマンガンフタロシアニン、CAS：14325-24-7）である。
【００６４】
Ｍ＝Ｃｕと、全ての位置におけるＲ＝Ｈとの組み合わせが特に好ましい。Ｍ＝ＣｕおよびＲ（５〜２０）＝Ｈである化合物（８ｂ）は、BASF AG（ルートヴィヒスハーフェン）製のHeliogen（登録商標） Blue K6911DまたはHeliogen（登録商標） Blue K7104KWとして入手することができる。
【００６５】
化合物（８ａ）は、例えばBASF AG（ルートヴィヒスハーフェン）製のHeliogen（登録商標） Blue L7460として入手することができる。
【００６６】
化合物（４）、（６）、（７）、（８ａ）または（８ｂ）の中で、化合物（４）、（７）および（８ｂ）が特に好ましく、先に記載したように、記載した条件下では化合物（４）を化合物（５）に置き換えることができる。化合物（７）の着色剤を使用することが最も好ましい。
【００６７】
本発明において成分ｄ）およびｅ）として記載されている着色剤は、対象の個々の成分に基づいて、０．００００１重量％〜０．３００００重量％、好ましくは０．００００５重量％〜０．１００００重量％、特に好ましくは０．０００１０重量％〜０．０５０００重量％の量で使用される。
【００６８】
好ましい態様では、成分ｄ）の着色剤および成分ｅ）の着色剤は、１：３〜３：１の比で存在する。
【００６９】
ｆ）組成物の総重量に基づいて、任意に０．０重量％〜０．５重量％、好ましくは０．０３８重量％〜０．５００重量％、より好ましくは０．０５０重量％〜０．２５０重量％、特に好ましくは０．０６３重量％〜０．１５０重量％の別のＩＲ吸収剤、好ましくは別のＩＴＯおよび／またはＡＴＯ系ＩＲ吸収剤、特に好ましくはＡＴＯ系ＩＲ吸収剤。
【００７０】
ｇ）離型剤の総量に基づいて、任意に０．０重量％〜１．０重量％、好ましくは０．０１重量％〜０．５０重量％、特に好ましくは０．０１重量％〜０．４０重量％の１種以上の離型剤。
【００７１】
ｈ）ＵＶ吸収剤の総量に基づいて、任意に０．０重量％〜２０．００重量％、好ましくは０．０５重量％〜１０．００重量％、より好ましくは０．１０重量％〜１．００重量％、更に好ましくは０．１０重量％〜０．５０重量％、特に好ましくは０．１０重量％〜０．３０重量％の少なくとも１種のＵＶ吸収剤。
【００７２】
ｉ）熱または加工安定剤の総量に基づいて、任意に０．００重量％〜０．２０重量％、好ましくは０．０１重量％〜０．１０重量％の１種以上の熱または加工安定剤、好ましくは、ホスフィン、亜リン酸エステル、フェノール系酸化防止剤およびそれらの混合物からなる群から選択されるもの。本発明の特定の態様では、０．０１重量％〜０．０５重量％、好ましくは０．０１５重量％〜０．０４０重量％の熱または加工安定剤を使用する。
【００７３】
ｊ）添加剤の総量に基づいて、任意に０．０重量％〜５．０重量％、好ましくは０．０１重量％〜１．００重量％の１種以上の別の添加剤。
【００７４】
上記量は、それぞれの場合において、ポリマー組成物全体に基づく。
【００７５】
本発明は更に、本発明の組成物の製造方法、本発明の組成物の使用、および本発明の組成物から製造した製品を提供する。
【００７６】
ｄ）およびｅ）として記載した着色剤の組み合わせとして、以下の組み合わせが特に適している（読点は「および」を意味する）。
I．    （１ａ）および／または（１ｂ）、（４）、（２ａ）および／または（２ｂ）
II．   （１ａ）および／または（１ｂ）、（５）、（２ａ）および／または（２ｂ）
III．  （１ａ）および／または（１ｂ）、（７）
IV．   （１ａ）および／または（１ｂ）、（４）、（７）
V．    （１ａ）および／または（１ｂ）、（５）、（７）
VI．   （４）、（２ａ）および／または（２ｂ）
VII．  （５）、（２ａ）および／または（２ｂ）
VIII． （２ａ）および／または（２ｂ）、（４）、（６）
IX．   （２ａ）および／または（２ｂ）、（５）、（６）
X．    （３）、（４）
XI．   （３）、（５）
XII．  （３）、（４）、（６）
XIII． （３）、（５）、（６）
XIV．  （３）、（４）、（７）
XV．   （３）、（５）、（７）
XVI．  （３）、（４）、（２ａ）および／または（２ｂ）
XVII． （３）、（５）、（２ａ）および／または（２ｂ）
XVIII．（６）、（１ａ）および／または（１ｂ）
XIX．  （６）、（１ａ）および／または（１ｂ）、（７）
XX．   （１ａ）および／または（１ｂ）、（８）
【００７７】
これらの特に適当な着色剤組み合わせにおいて、成分ｄ）およびｅ）として好ましいと記載した着色剤化合物を使用することが好ましい。
【００７８】
本発明の組成物は、耐候性について安定であり、明度および日射直接透過率ＴＤＳまたは日射全透過率ＴＴＳは、僅かな変化しか示さない。
【００７９】
０．７５Ｗのキセノン照明を用いた３０００時間の人工耐候性試験後の明度変化ΔＥは、３．５未満、好ましくは３．０未満、特に好ましくは２．５未満である。
【００８０】
０．７５Ｗのキセノン照明を用いた３０００時間の人工耐候性試験後の日射直接透過率変化ΔＴＤＳは、０．９０％未満、好ましくは０．８０％未満、特に好ましくは０．７５％未満である。
【００８１】
成形品を無彩色に着色することが必要である。内装または内装材の視覚的印象は、多くの場合、濃く着色されたガラスによって変化するので、ガラスの着色は可能な限り無彩色でなければならない。カラーニュートラルグレが一般に好ましい。一部の態様では、着色を、ブルーグレー、グリーングレー、レッドグレーまたはイエローグレーに変えることができる。
【００８２】
結果的に、透明成形品の色に関しては、下記要件が満たされなければならない：
ａ＊＝０±５およびｂ＊＝０±５、好ましくはａ＊＝０±４およびｂ＊＝０±４、特に好ましくはａ＊＝０±２およびｂ＊＝０±２。
【００８３】
成形品は透明であり、３．０％未満、特に好ましくは２．５％未満、特に好ましくは２．０％未満の耐候性試験前初期曇り度を有する。
【００８４】
ＴＤＳ値は、好ましくは７０％未満、特に好ましくは６０％未満、最も好ましくは５０％未満である。特定の態様では、ＴＤＳ値は、２０％未満、特に好ましくは１５％未満である（厚さ４ｍｍを有する光学的色サンプルシートについて測定したＴＤＳ値。日射直接透過率ＴＤＳはＩＳＯ  １３８３７計算法「Ａ」に従って計算した。）。
【００８５】
ＩＲ吸収剤を含有するガラスの温度は、日光に曝されると上昇する。蓄えられた熱は、乗物または建物の外側または内側に放出される。この内側への二次熱伝導は、直接熱伝達に加えて内部温度の上昇をもたらすので、重大である。二次熱伝導も考慮するためには、多くの場合、いわゆるＩＳＯ  １３８３７の「ガラスの内側に透過する全太陽エネルギー」も系の性能のために示されなければならない。ＩＲ領域における低い一次および二次エネルギー透過率を有しながらも、可能な限り高い（可視領域における）光透過率Ｔｙを有する系が、しばしば望まれている。
【００８６】
組成物は、熱可塑性プラスチックに一般的な温度、即ち３００℃より高い温度、例えば３５０℃で、加工中の著しい色または性能データの変化を伴わずに加工できなければならない。
【００８７】
本発明の範囲における透明熱可塑性プラスチックは、ポリカーボネート、コポリカーボネート、ポリエステルカーボネート、ポリスチレン、スチレンコポリマー、芳香族ポリエステル、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ＰＥＴ−シクロヘキサンジメタノールコポリマー（ＰＥＴＧ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、環式ポリオレフィン、ポリまたはコポリアクリレートおよびポリまたはコポリメタクリレート、例えばポリまたはコポリメチルメタクリレート（例えばＰＭＭＡ）、およびスチレンとのコポリマー、例えば透明ポリスチレン−アクリロニトリル（ＰＳＡＮ）、熱可塑性ポリウレタン、環式オレフィン系ポリマー（例えばTOPAS（登録商標）、Ticonaの市販品）である。
【００８８】
複数の透明熱可塑性ポリマーの混合物も、混合により透明混合物が生成するのであれば可能であり、ポリカーボネートとＰＭＭＡ（より好ましくは２重量％未満のＰＭＭＡ）またはポリエステルとの混合物が好ましい。
【００８９】
本発明では、特定の態様は、ポリカーボネートの量に基づいて２．０％未満、好ましくは１．０％未満、より好ましくは０．５％未満、少なくとも０．０１％のＰＭＭＡが存在する、ポリカーボネートとＰＭＭＡとの混合物を含有する。ＰＭＭＡは好ましくは４０，０００ｇ／ｍｏｌ未満の分子量を有する。特に好ましい態様では、ＰＭＭＡの含量は、ポリカーボネートの量に基づいて０．２％、特に好ましくは０．１％であり、ＰＭＭＡは好ましくは４０，０００ｇ／ｍｏｌ未満の分子量を有する。
【００９０】
別の特定の態様は、ＰＭＭＡの量に基づいて２％未満、好ましくは１％未満、より好ましくは０．５％未満、更に好ましくは０．２％、特に好ましくは０．１％のポリカーボネートを含む、ＰＭＭＡとポリカーボネートとの混合物を含有する。
【００９１】
特に好ましいポリカーボネートは、ビスフェノールＡ系ホモポリカーボネート、１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，３−トリメチルシクロヘキサン系ホモポリカーボネート、２種類のモノマーであるビスフェノールＡと１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンとに基づくコポリカーボネートである。
【００９２】
本発明の範囲におけるポリカーボネートは、ホモポリカーボネートおよびコポリカーボネートの両方である。ポリカーボネートは、知られているように直鎖または分岐であってよい。
【００９３】
ポリカーボネートは、ジフェノール、炭酸誘導体、任意に連鎖停止剤および分岐剤から、既知の方法で調製される。
【００９４】
ポリカーボネートの調製方法の詳細は、約４０年にもわたって多くの文献に記載されている。例として、ここでは、下記文献のみを挙げる：Schnell,“Chemistry and Physics of Polycarbonates”, Polymer Reviews, 第９巻、Interscience Publishers, New York, London, Sydney 1964、D. Freitag, U. Grigo, P.R. Mueller, H. Nouvertne, BAYER AG,“Polycarbonates”, Encyclopedia of Polymer Science and Engineering, 第１１巻、第二版、1988, 第６４８〜７１８頁、並びにDres. U. Grigo, K. KirchnerおよびP.R. Mueller,“Polycarbonate”, Becker/Braun, Kunststoff-Handbuch, 第３／１巻、Polycarbonate, Polyacetale, Polyester, Celluloseester, Carl Hanser Verlag Munich, Vienna 1992、第１１７〜２９９頁。
【００９５】
ポリカーボネートの調製に適したジフェノールは、例えば、ヒドロキノン、レゾルシノール、ジヒドロキシジフェニル、ビス（ヒドロキシフェニル）アルカン、ビス（ヒドロキシフェニル）シクロアルカン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（ヒドロキシフェニル）ケトン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（ヒドロキシフェニル）スルホキシド、α，α’−ビス（ヒドロキシフェニル）ジイソプロピルベンゼン、イサチン由来フタルイミドまたはフェノールフタレイン誘導体、環がアルキル化およびハロゲン化されているこれらの化合物である。
【００９６】
好ましいジフェノールは、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，４−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３−クロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）メタン、２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）スルホン、２，４−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−メチルブタン、１，１−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、２，２−ビス−（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパンおよび１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンである。
【００９７】
特に好ましいジフェノールは、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンおよび１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンである。
【００９８】
これらのおよび別の適当なジフェノールは、例えば、ＵＳ−Ａ  ３  ０２８  ６３５、ＵＳ−Ａ  ２  ９９９  ８２５、ＵＳ−Ａ  ３  １４８  １７２、ＵＳ−Ａ  ２  ９９１  ２７３、ＵＳ−Ａ  ３  ２７１  ３６７、ＵＳ−Ａ  ４  ９８２  ０１４、ＵＳ−Ａ  ２  ９９９  ８４６、ＤＥ−Ａ  １  ５７０  ７０３、ＤＥ−Ａ  ２  ０６３  ０５０、ＤＥ−Ａ  ２  ０３６  ０５２、ＤＥ−Ａ  ２  ２１１  ９５６、ＤＥ−Ａ  ３  ８３２  ３９６、ＦＲ−Ａ  １  ５６１  ５１８、研究論文“H. Schnell, Chemistry and Physics of Polycarbonates, Interscience Publishers, New York 1964”、ＪＰ−Ａ  ６２０３９／１９８６、ＪＰ−Ａ  ６２０４０／１９８６およびＪＰ−Ａ  １０５５５０／１９８６に記載されている。
【００９９】
ホモポリカーボネートの場合、１種のみのジフェノールを使用する。コポリカーボネートの場合、複数のジフェノールを使用する。
【０１００】
適当な炭酸誘導体は、例えば、ホスゲンまたはジフェニルカーボネートである。
【０１０１】
ポリカーボネートの調製に使用することができる適当な連鎖停止剤は、モノフェノールおよびモノカルボン酸の両方である。適当なモノフェノールは、フェノール自体、アルキルフェノール、例えば、クレゾール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、クミルフェノール、ｐ−ｎ−オクチルフェノール、ｐ−イソオクチルフェノール、ｐ−ｎ−ノニルフェノールおよびｐ−イソノニルフェノール、ハロフェノール、例えば、ｐ−クロロフェノール、２，４−ジクロロフェノール、ｐ−ブロモフェノールおよび２，４，６−トリブロモフェノール、２，４，６−トリヨードフェノール、ｐ−ヨードフェノールおよびそれらの混合物である。
【０１０２】
好ましい連鎖停止剤は、フェノール、クミルフェノールおよび／またはｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノールである。
【０１０３】
適当なモノカルボン酸は、安息香酸、アルキル安息香酸およびハロ安息香酸である。
【０１０４】
好ましい連鎖停止剤はまた、直鎖または分岐Ｃ１〜Ｃ３０アルキル基で一置換または多置換されたフェノール、好ましくは非置換フェノールまたはｔｅｒｔ−ブチル置換フェノールである。
【０１０５】
使用される連鎖停止剤の量は、特定の場合に使用されるジフェノールのモル数に基づいて好ましくは０．１〜５ｍｏｌ％である。ホスゲン化前、ホスゲン化中またはホスゲン化後に、連鎖停止剤を添加してよい。
【０１０６】
適当な分岐剤は、ポリカーボネート化学で知られており、３つ以上の官能基を有する化合物、特に３つ以上のフェノール性ヒドロキシル基を有する化合物である。
【０１０７】
適当な分岐剤は、例えば、フロログルシノール、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）−ヘプタ−２−エン、４，６−ジメチル−２，４，６−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ヘプタン、１，３，５−トリ（４−ヒドロキシフェニル）ベンゼン、１，１，１−トリ−（４−ヒドロキシフェニル）エタン、トリ−（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、２，２−ビス−［４，４−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキシル］プロパン、２，４−ビス−（４−ヒドロキシフェニルイソプロピル）フェノール、２，６−ビス−（２−ヒドロキシ−５’−メチル−ベンジル）−４−メチルフェノール、２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）プロパン、ヘキサ−（４（４−ヒドロキシフェニルイソプロピル）フェニル）オルトテレフタル酸エステル、テトラ−（４−ヒドロキシフェニル）メタン、テトラ−（４−（４−ヒドロキシフェニルイソプロピル）フェノキシ）メタン、１，４−ビス−（（４’，４’’−ジヒドロキシトリフェニル）メチル）ベンゼン、２，４−ジヒドロキシ安息香酸、トリメシン酸、塩化シアヌルおよび３，３−ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−オキソ−２，３−ジヒドロインドールである。
【０１０８】
場合により使用してよい分岐剤の量は、特定の場合に使用されるジフェノールのモル数に基づいて好ましくは０．０５ｍｏｌ％〜２．００ｍｏｌ％である。
【０１０９】
分岐剤は、ジフェノールおよび連鎖停止剤を含むアルカリ性水相に導入するか、または有機溶媒に溶解してホスゲン化前に添加してよい。エステル交換法の場合は、分岐剤は、ジフェノールと一緒に使用する。
【０１１０】
本発明の芳香族ポリカーボネートは、５０００〜２００，０００、好ましくは１０，０００〜８０，０００、特に好ましくは１５，０００〜４０，０００の（ゲル浸透クロマトグラフィーによって測定され、ポリカーボネート較正によって較正される）重量平均分子量Ｍｗを有する。
【０１１１】
本発明のポリマー組成物は、場合により、本発明の成分に加えて、別の一般的なポリマー添加剤、例えばＥＰ−Ａ  ０  ８３９  ６２３、  ＷＯ−Ａ  ９６／１５１０２、  ＥＰ−Ａ  ０  ５００  ４９６または“Plastics Additives Handbook”, Hans Zweifel, 5th Edition 2000, Hanser Verlag Munichに記載されている防炎剤、蛍光増白剤または流れ向上剤を、対象の熱可塑性プラスチックに一般的な量で含有してよい。
【０１１２】
別のポリマー添加剤は、ポリマー組成物全体の量に基づいてそれぞれの場合に、好ましくは０．０重量％〜５．０重量％、より好ましくは０．０１重量％〜１．００重量％の量で使用する。複数の添加剤の混合物も適している。
【０１１３】
本発明において供給されるナノスケールホウ化物系無機ＩＲ吸収剤粒子は、好ましくは、金属がＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｙ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｓｒ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｖ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、ＷおよびＣａからなる群から選択される、金属ホウ化物である。六ホウ化物系が特に好ましい。特に好ましいものは、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）、ホウ化プラセオジム（ＰｒＢ６）、ホウ化ネオジム（ＮｄＢ６）、ホウ化セリウム（ＣｅＢ６）、ホウ化テルビウム（ＴｂＢ６）、ホウ化ジスプロシウム（ＤｙＢ６）、ホウ化ホルミウム（ＨｏＢ６）、ホウ化イットリウム（ＹＢ６）、ホウ化サマリウム（ＳｍＢ６）、ホウ化ユーロピウム（ＥｕＢ６）、ホウ化エルビウム（ＥｒＢ６）、ホウ化ツリウム（ＴｍＢ６）、ホウ化イッテルビウム（ＹｂＢ６）、ホウ化ルテチウム（ＬｕＢ６）、ホウ化ストロンチウム（ＳｒＢ６）、ホウ化カルシウム（ＣａＢ６）、ホウ化チタン（ＴｉＢ２）、ホウ化ジルコニウム（ＺｒＢ２）、ホウ化ハフニウム（ＨｆＢ２）、ホウ化バナジウム（ＶＢ２）、ホウ化タンタル（ＴａＢ２）、ホウ化クロム（ＣｒＢおよびＣｒＢ２）、ホウ化モリブデン（ＭｏＢ２、Ｍｏ２Ｂ５およびＭｏＢ）、ホウ化タングステン（Ｗ２Ｂ５）、またはこれらホウ化物の組み合わせである。六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）に基づくホウ化物、または六ホウ化ランタン含有混合物が最も好ましい。
【０１１４】
これらの粒子の表面は、好ましくは酸化されていない。しかしながら、酸化または部分酸化された粒子を使用することもできる。
【０１１５】
本発明の特定の態様では、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）を単独で使用することが最も好ましい。
【０１１６】
ホウ化物系ＩＲ吸収剤は、例えば、Ｘ２Ｏ３（Ｘは例えばＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｇｄ）のような希土類酸化物、炭化ホウ素（Ｂ４Ｃ）から、これらの化合物を混合し、混合物を真空中、高温（例えば１５００℃）で数時間（例えば３時間）焼成することによって調製できる。ホウ化物は、粉末状で得られる。微細粒子の形状に制限はなく、粒子は例えば球状、小片状、不規則形状または針状であってよい。赤外線吸収粉末が大きいほど、ホウ化物粒子はより結晶質になる。しかしながら、低い結晶度を有する（例えば、Ｘ線回折実験においてブロードな回折ピークを特徴とする）粒子であっても、本発明の範囲における適当なＩＲ吸収性を有する。ただし、これは、粒子が内側に、使用された金属とホウ素との結合を有する場合に限られる。粉末粒子の色は、例えば、灰黒色、茶黒色、緑黒色などであってよい。
【０１１７】
粒子の（ＴＥＭ／透過型電子顕微鏡によって測定される）平均寸法は、好ましくは２００ｎｍより小さく、特に好ましくは１５０ｎｍ以下であり、最も好ましくは１００ｎｍより小さい。平均粒径は、好ましくは１ｎｍ〜１００ｎｍの範囲、より好ましくは２ｎｍ〜８０ｎｍの範囲である。
【０１１８】
粒子の粒度分布についての制限はない。従って、二峰性以上の分布であってもよい。粒子は、スペクトルの可視領域において透明である。「透明」とは、可視領域におけるＩＲ吸収剤の吸収が、ＩＲ領域における吸収より低く、ＩＲ吸収剤が、対象の組成物または最終生成物の曇り度を著しく増大させないことを意味する。このことは、組成物全体において、透明成形品が、少なくとも６％の（光源Ｄ６５／１０°を用いて％Ｙとして示され、ＡＳＴＭ  １００３に従った）光透過率、および５．０％未満、好ましくは４．０％未満、より好ましくは３．０％未満、特に好ましくは２．０％未満の曇り度を有することを意味する。
【０１１９】
粒度は、例えば、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）によって測定される。ＩＲ吸収剤ナノ粒子をそのように測定することは、例えばAdachiら、J. Am. Ceram. Soc. 2008, 91, 2897-2902に記載されている。
【０１２０】
粒子表面は処理されていてもよい。例えば、表面は、シランで処理されていてもよいし、チタン系、ジルコニウム系層または同様の層を付与されていてもよい。この処理によって、耐湿性を高めることができる。このタイプの被覆は、ＩＲ吸収剤の長期安定性を向上させ、例えばＵＳ  ２００５  ０１６１６４２に記載されている。
【０１２１】
ホウ化物系粒子に加えて、ＳｉＯ２、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３またはＭｇＯに基づく別の粒子が存在することができるが、この存在は必須ではない。これらの粒子は、好ましくは２００ｎｍ未満の寸法で存在する。
【０１２２】
本発明において、微細ＩＲ吸収剤粒子は、分散体状でポリマーマトリックスに配合される。この分散体は、再凝集を防ぎ、例えばポリカーボネートのような熱可塑性マトリックスへの配合を容易にする。ポリマー状分散剤を使用することが好ましい。適当なポリマー系分散剤は特に、高い光透過率を有する分散剤、例えば、ポリアクリレート、ポリエーテル、ポリエステルまたはポリウレタン、およびそれら由来のポリマーである。分散剤として、ポリアクリレート、ポリエーテル、ポリエステル系ポリマーが好ましい。高い温度安定性を有する分散剤を使用することが好ましい。
【０１２３】
分散体中の無機ＩＲ吸収剤の量は、分散剤と無機ＩＲ吸収剤の質量の和に基づいて、好ましくは０．１重量％〜５０．０重量％、より好ましくは１．０重量％〜４０．０重量％、特に好ましくは５．０重量％〜３０．０重量％である。本発明の無機ＩＲ吸収剤ナノ粒子を調製するため、ＩＲ吸収剤を、後に記載する分散剤、および別の有機溶媒（例えば、トルエン、ベンゼンまたは類似の芳香族炭化水素）と混合し、所望の粒度分布を得るために（例えば０．３ｍｍの直径を有する）酸化ジルコニウムの添加を伴って適当なミル（例えばボールミル）で粉砕してよい。分散体状で、ナノ粒子を得る。粉砕後、別の分散剤を場合により添加してもよい。溶媒を高温低圧下で除去する。
【０１２４】
ホウ化物は、固体分散体として存在することが好ましい。
【０１２５】
六ホウ化ランタンおよび六ホウ化ランタン分散体の調製方法は、例えば、ＪＰ  ２００３−２７７０４５、ＤＥ  １０３９２５４３、およびAdachiら、J. Am. Chem. Ceram. Soc. 2008, 91[9], 2897-2902に記載されている。本発明の範囲において適している分散体状の六ホウ化ランタンは、例えば、住友金属鉱山（株）からKHDS 06の商品名で市販されている。
【０１２６】
本発明に適した分散剤は、市販されている。ポリアクリレート系分散剤が特に適している。ポリアクリレートは、例えば、Ciba Specialty Chemicalsから商品名EFKA（登録商標）、例えばEFKA（登録商標） 4500およびEFKA（登録商標） 4530で入手することができる。ポリエステル系分散剤も適している。ポリエステル含有分散剤は、AveciaからSolsperse（登録商標）、例えば、Solsperse（登録商標） 22000、24000SC、26000、27000の商品名で入手することができる。ポリウレタンベース系も適している。ポリウレタンベース系は、Ciba Specialty ChemicalsからEFKA（登録商標） 4046、EFKA（登録商標） 4047の商品名で入手することができる。Texaphor（登録商標） P60およびP63が、Cognisの対応する商品名である。ポリエーテル含有分散剤を使用することもできる。ポリエーテル含有分散剤は、例えば、楠本化成（株）のDisparlon（登録商標） DA234およびDA325の商品名で知られている。
【０１２７】
分散剤は、自体単独でまたは組み合わせて使用することができる。熱安定性に関しては、ポリアクリレートおよびポリエステルからなる群からの分散剤が特に好ましい。
【０１２８】
好ましい態様では、六ホウ化ランタンは、５重量％〜２５重量％の固形分を有する、ポリメチルメタクリレートおよびポリエステルの混合物の即用性分散体の形態である。トルエンのような有機溶媒および二酸化ジルコニウムのような別の無機粒子が付加的に存在してもよい。
【０１２９】
別の態様では、ＩＲ吸収剤としての本発明に従ったホウ化物に加えて、別のＩＲ吸収剤を付加的に使用することができる。別のＩＲ吸収剤は、好ましくは酸化スズからなる群から選択され、より好ましくはアンチモンドープ酸化スズ（ＡＴＯ）またはインジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）、特にＡＴＯである。
【０１３０】
別の好ましい態様では、付加的なＩＲ吸収剤は、極大吸収範囲が極大値によってカバーされるように、吸収極大値に基づいた、使用されるホウ化物とは異なる吸収スペクトルを有する。
【０１３１】
ポリマー組成物は、少なくとも１種の無機顔料、好ましくはカーボンブラックを含有する。カーボンブラックは、好ましくは、有機ポリマーマトリックス中に微分散した状態で存在し、好ましくはナノスケールである。適当なカーボンブラックは、好ましくは１００ｎｍ未満、より好ましくは７５ｎｍ未満、更に好ましくは５０ｎｍ未満、特に好ましくは４０ｎｍ未満の平均粒度を有し、平均粒度は、好ましくは０．５ｎｍ超、より好ましくは１ｎｍ超、特に好ましくは５ｎｍ超である。
【０１３２】
本発明の範囲において適しているカーボンブラックは、いわゆる導電性ブラックとは異なり、低い導電性しか有さないか、または導電性を有さない。本発明で使用されるカーボンブラックに対し、導電性ブラックは、高い導電性を達成するために、特定の形態および超格子を有する。一方、本発明で使用されるナノスケールカーボンブラックは、カーボンブラックの、相応の導電性をもたらす凝集領域が実質的には存在しないので、熱可塑性プラスチックに容易に分散することができる。本発明の範囲において適しており、市販されているカーボンブラックは、多くの商品名で、様々な形状（例えばペレットまたは粉末）で入手することができる。例えば、適当なカーボンブラックは、Cabot Corporationから、BLACK PEARLS（登録商標）の名称で、湿潤加工ペレット状でELFTEX（登録商標）、REGAL（登録商標）およびCSX（登録商標）の名称で、綿状でMONARCH（登録商標）、ELFTEX（登録商標）、REGAL（登録商標）およびMOGUL（登録商標）の名称で入手することができる。
【０１３３】
特に好ましい態様では、カーボンブラックは、１０ｎｍ〜３０ｎｍの平均粒度を有し、好ましくは３５ｍ２／ｇ〜１３８ｍ２／ｇの表面積を有する。カーボンブラックは、処理されたものであってもよいし、未処理のものであってもよい。カーボンブラックは、例えば、特定の気体で、シリカまたは有機物質で、例えばブチルリチウムで処理されていてよい。そのような処理は、表面を変性または機能化する。これにより、対応して使用されるマトリックスとの適合性を高めることができる。BLACK PEARLS（登録商標）（CAS No. 1333-86-4）の商品名で市販されているカーボンブラックが特に好ましい。
【０１３４】
本発明において示した、カーボンブラックおよびＩＲ吸収剤の濃度は、好ましくは２ｍｍ〜８ｍｍ、より好ましくは３．５ｍｍ〜７．０ｍｍ、特に好ましくは４ｍｍ〜６ｍｍの厚さを有する完成部品に対して使用する。より薄いまたはより厚い厚さの場合は、例えば高すぎる曇り度または低すぎる効果を回避するために、それに応じて濃度を高くまたは低くしなければならない。
【０１３５】
例えば航空機／鉄道車両の場合のように例えば高いねじり剛性が要求される特定の態様では、８ｍｍ〜２０ｍｍの厚さが要求されることがある。その場合、ＩＲ吸収剤および無機ナノスケール顔料の濃度は、それに応じて適合させなければならない。即ち、層が厚くなるにつれて、濃度を低下させる。
【０１３６】
好ましい態様では、ポリマー組成物は、熱または加工安定剤を含有する。熱または加工安定剤は、好ましくは適当な亜リン酸エステル、亜ホスホン酸エステルおよびホスフィンである。その例は、トリフェニルホスファイト、ジフェニルアルキルホスファイト、フェニルジアルキルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリラウリルホスファイト、トリオクタデシルホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ジイソデシルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−クミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ジイソデシルオキシペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４，６−トリス（ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリステアリルソルビトールトリホスファイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、６−イソオクチルオキシ−２，４，８，１０−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−１２Ｈ−ジベンズ［ｄ，ｇ］−１，３，２−ジオキサホスホシン（dioxaphosphocine）、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）メチルホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルホスファイト、６−フルオロ−２，４，８，１０−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−１２−メチル−ジベンズ［ｄ，ｇ］−１，３，２−ジオキサホスホシン、２，２’，２’’−ニトリロ−［トリエチルトリス（３，３’，５，５’−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−１，１’−ビフェニル−２，２’−ジイル）ホスファイト］、２−エチルヘキシル（３，３’，５，５’−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−１，１’−ビフェニル−２，２’−ジイル）ホスファイト、５−ブチル−５−エチル−２−（２，４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノキシ）−１，３，２−ジオキサホスフィラン、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリフェニルホスフィン（ＴＰＰ）、トリアルキルフェニルホスフィン、ビスジフェニルホスフィノエタンまたはトリナフチルホスフィンである。トリフェニルホスフィン（ＴＰＰ）、Irgafos（登録商標） 168（トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−フェニル）ホスファイト）およびトリス（ノニルフェニル）ホスファイトまたはそれらの混合物を使用することが特に好ましい。
【０１３７】
フェノール系酸化防止剤、例えば、アルキル化モノフェノール、アルキル化チオアルキルフェノール、ヒドロキノンおよびアルキル化ヒドロキノンを使用することもできる。Irganox（登録商標） 1010（ペンタエリスリトール ３−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）プロピロネート；CAS：6683-19-8）およびIrganox（登録商標） 1076（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−（オクタデカノキシカルボニルエチル）フェノール）を使用することが好ましい。
【０１３８】
本発明の特定の態様では、本発明のホスフィン化合物は、亜リン酸エステルまたはフェノール系酸化防止剤またはこれらの混合物と一緒に使用する。
【０１３９】
好ましい態様では、本発明のポリマー組成物は、紫外線吸収剤を更に含有する。本発明のポリマー組成物に使用するのに適した紫外線吸収剤は、４００ｎｍ未満で可能な限り低い透過率を有し、４００ｎｍ超で可能な限り高い透過率を有する化合物である。そのような化合物およびその製造方法は、文献から知られており、例えばＥＰ−Ａ  ０  ８３９  ６２３、ＷＯ−Ａ  ９６／１５１０２およびＥＰ−Ａ  ０  ５００  ４９６に記載されている。本発明のポリマー組成物に使用するのに特に適した紫外線吸収剤は、ベンゾトリアゾール、トリアジン、ベンゾフェノンおよび／またはアリール化シアノアクリレートである。
【０１４０】
特に適当な紫外線吸収剤は、ヒドロキシベンゾトリアゾール、例えば、２−（３’，５’−ビス−（１，１−ジメチルベンジル）−２’−ヒドロキシフェニル）−ベンゾトリアゾール（Tinuvin（登録商標） 234、Ciba Spezialitaetenchemie（バーセル））、２−（２’−ヒドロキシ−５’−（ｔｅｒｔ−オクチル）フェニル）ベンゾトリアゾール（Tinuvin（登録商標） 329、Ciba Spezialitaetenchemie（バーセル））、２−（２’−ヒドロキシ−３’−（２−ブチル）−５’−（ｔｅｒｔ−ブチル）フェニル）ベンゾトリアゾール（Tinuvin（登録商標） 350、Ciba Spezialitaetenchemie（バーセル））、ビス−（３−（２Ｈ−ベンズトリアゾリル）−２−ヒドロキシ−５−ｔｅｒｔ−オクチル）メタン（Tinuvin（登録商標） 360、Ciba Spezialitaetenchemie（バーセル））、（２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−（ヘキシルオキシ）フェノール（Tinuvin（登録商標） 1577、Ciba Spezialitaetenchemie（バーセル））、ベンゾフェノン−２，４−ジヒドロキシ−ベンゾフェノン（Chimasorb（登録商標） 22、Ciba Spezialitaetenchemie（バーセル））、２−ヒドロキシ−４−（オクチルオキシ）ベンゾフェノン（Chimassorb（登録商標） 81、Ciba（バーセル））、２−プロペン酸、２−シアノ−３，３−ジフェニル−２，２−ビス［［（２−シアノ−１−オキソ−３，３−ジフェニル−２−プロペニル）オキシ］−メチル］−１，３−プロパンジイルエステル（9CI）（Uvinul（登録商標） 3030、BASF AG（ルートヴィヒスハーフェン））、２−［２−ヒドロキシ−４−（２−エチルヘキシル）オキシ］フェニル−４，６−ジ（４−フェニル）フェニル−１，３，５−トリアジン（CGX UVA 006、Ciba Spezialitaetenchemie（バーセル））またはテトラ−エチル−２，２’−（１，４−フェニレン−ジメチリデン）ビスマロネート（Hostavin（登録商標） B-Cap、Clariant AG）である。
【０１４１】
紫外線吸収剤の混合物を使用することもできる。
【０１４２】
組成物から製造された成形品の所望の紫外線吸収性および適当な透明性が確保される限り、組成物に含有される紫外線吸収剤の量に関する制限は特に存在しない。
【０１４３】
本発明のポリマー組成物は、場合により、離型剤を含有してよい。本発明の組成物に特に適した離型剤は、ペンタエリスリトールテトラステアレート（ＰＥＴＳ）またはグリセロールモノステアレート（ＧＭＳ）である。
【０１４４】
本発明のポリマー組成物の製造方法は、当業者に知られている。
【０１４５】
成分ａ）〜ｊ）を含有する本発明のポリマー組成物の製造方法は、個々の成分を配合、混合および均質化することによる一般的な方法によって実施される。均質化は、特に好ましくは、剪断力の作用下、溶融体において実施する。溶融均質化の前の配合および混合は、場合により、粉末予備混合物を用いて実施してよい。
【０１４６】
混合成分の適当な溶媒中の溶液から調製した予備混合物を使用することもできる。均質化は場合により溶液中で実施してよく、その後、溶媒を除去する。
【０１４７】
特に、本発明の組成物の成分は、既知の方法で、例えばとりわけマスターバッチ状で配合することができる。
【０１４８】
マスターバッチおよび粉末混合物または圧縮予備混合物の使用は、成分ｂ）〜ｊ）の配合に特に適している。
【０１４９】
特に好ましくは、成分ｂ）、ｃ）、ｄ）およびｅ）は、粉状成分ａ）を付加的に含有する粉末混合物状で、または場合により成分ａ）を付加的に含有してよい成分ｂ）、ｃ）、ｄ）およびｅ）の圧縮混合物状で、または成分ａ）、ｂ）、ｃ）、ｄ）およびｅ）のマスターバッチ状で配合する。
【０１５０】
特定の態様では、上記成分を混合してマスターバッチを生成し、好ましくは、（例えば、ニーダーまたは二軸スクリュー押出機において）剪断力の作用下で溶融体において混合する。この方法は、成分がポリマーマトリックス中により良好に分布するという利点をもたらす。マスターバッチを製造するために、最終ポリマー組成物全体の主成分にも相当する熱可塑性プラスチックを、ポリマーマトリックスとして選択することが好ましい。
【０１５１】
本発明では、組成物は、一般的な装置、例えば、スクリュー型押出機（例えば二軸スクリュー押出機ZSK）、ニーダー、ブラベンダーまたはバンバリーミルで、配合、混合、均質化および押出しすることができる。押出後、押出物を冷却し、粉砕することができる。個々の成分を予備混合し、その後、残りの出発物質を独立しておよび／または混合物として添加することも可能である。
【０１５２】
本発明のポリマー組成物は、例えばまず、記載したようにポリマー組成物を押出して顆粒を生成し、顆粒を既知の方法で様々な製品または成形品に適当に処理することによって、製品または成形品に加工することができる。
【０１５３】
本発明では、本発明の組成物は、例えば、プレス成形、紡糸、吹込成形、深絞り成形、押出または射出成形によって製品、成形品または成形体に加工することができる。多層系の採用も関心が持たれている。適用は、例えば共押出または多成分射出成形によって、基礎体の成形と同時にまたは成形直後に実施することができる。しかしながら、例えばフィルムでラミネートすることによってまたは溶液で被覆することによって、最終成形基礎体に適用することもできる。
【０１５４】
基層および任意の上層（多層系）のシートは、（共）押出、直接スキンニング、直接適用、インサート成形、フィルムインサート成形、または他の当業者に知られている適当な方法によって製造することができる。
【０１５５】
押出すために、例えば乾燥によって場合により前処理されていてよいポリマー組成物を押出機に供給し、押出機の可塑化システムで溶融する。次いで、プラスチック溶融体をフラットダイまたは多層シートダイに圧力をかけて通し、それによって成形し、平滑カレンダーのロールギャップで所望の最終形状にし、その形状を、平滑ロールおよび周囲空気での交互の冷却によって固定する。ポリマー組成物の押出に必要な温度を設定するが、これは通常、メーカーの指示に従うことができる。ポリマー組成物が、例えば高い溶融粘度を有するポリカーボネートを含有するならば、組成物は通常２６０℃〜３５０℃の溶融温度で加工され、可塑化シリンダーの温度およびダイの温度はそれに応じて設定する。
【０１５６】
１つ以上のサイド押出機（side extruder）および複数のマニホールドダイまたは任意にフラットダイ上流の適当な溶融アダプターを使用することによって、異なった組成物の熱可塑性溶融体を重ね、それに応じて多層シートまたはフィルムを製造することができる（共押出については、例えば、ＥＰ−Ａ  ０  １１０  ２２１、ＥＰ−Ａ  ０  １１０  ２３８およびＥＰ−Ａ  ０  ７１６  ９１９を、アダプターおよびダイを用いた工程の詳細については、Johannaber/Ast：“Kunststoff-Maschinenfuehrer”, Hanser Verlag, 2000 and Gesellschaft Kunststofftechnik：“Coextrudierte Folien und Platten： Zukunftsperspektiven, Anforderungen, Anlagen und Herstellung, Qualitaetssicherung”, VDI-Verlag, 1990を参照）。
【０１５７】
上記熱可塑性基材を使用して、射出成形によって成形体を製造することもできる。そのための方法は知られており、“Handbuch Spritzgiessen”, Friedrich Johannaber/Walter Michaeli, Munich; Vienna： Hanser, 2001, ISBN 3 446-15632-1または“Anleitung zum Bau von Spritzgiesswerkzeugen”, Menges/Michaeli/Mohren, Munich; Vienna： Hanser, 1999, ISBN 3-446-21258-2に記載されている。
【０１５８】
射出成形は、プラスチックの加工において使用されている成形法である。
【０１５９】
この方法によって、直接使用することができる多くの成形品を経済的に製造することができる。そのために、射出成形機を用い、対象の材料または成形材料を射出装置で可塑化し、射出成形用具に射出する。用具の中空空間、空洞が、最終部品の形状および表面構造を決定する。
【０１６０】
本発明において、射出成形は、多成分射出成形法および射出圧縮成形法を含む全ての射出成形法を包含する。
【０１６１】
プラスチック成形品を製造するため、プラスチック加工において知られている射出成形および射出圧縮成形の変法を使用する。短い流路が存在し、穏やかな射出圧力で操作することができる、射出圧縮技術を伴わない一般的な射出成形法は、特に、より小さい射出成形部品を製造するために使用される。一般的な射出成形法では、定位置に存在する２つの閉じた成形プレートの間に形成された空洞に、プラスチック材料を射出し、そこで固化させる。
【０１６２】
射出圧縮法は、成形プレートを動かしながら射出および／または固化の操作を実施するという点で、常套の射出成形法とは異なる。既知の射出圧縮法では、後の固化の際に生じて必要な射出圧力を下げる収縮を補償するために、成形プレートは、射出操作の前、既に僅かに開いている。従って、予め拡大された空洞が、射出操作の開始時に既に存在する。僅かに開いた成形プレートを用いても、予め拡大された空洞の十分な固定は、用具の剪断エッジにより確保されている。プラスチック材料を予め拡大された空洞に射出し、射出中または射出後、用具を動かして閉じる方向に圧縮する。特に、長い流路で、大きくて薄肉の成形品を製造する場合は、より複雑な射出圧縮技術が好ましいか、または場合により確実に必要とされる。そのようにした場合のみ、大きい成形品の場合に必要とされる射出圧力の低下が達成される。また、高い射出圧力の結果として生じる、射出成形部品の応力または変形は、射出圧縮によって回避することができる。このことは特に、光学プラスチック製品が応力を有さないことについて高まった要求が見られるので、光学プラスチック製品、例えば自動車のガラス（窓ガラス）を製造する場合に重要である。
【０１６３】
本発明の好ましい製品、成形品または成形体は、本発明の組成物を含有する、シート、フィルム、パイプ、ガラス、例えば、自動車の窓ガラス、鉄道車両および航空機の窓ガラス、自動車のサンルーフ、建物の安全ガラス、屋根材料またはガラス、乗物および建物の室内のためのランプカバー、屋外のランプカバー、例えば、街灯用カバー、日よけ、メガネ、ディスプレーまたは電子モーター用押出溶液フィルム、スキー用フィルム、信号機ハウジング、信号機カバー、信号機レンズである。固体シートに加えて、二層シートまたは多層シートを採用することもできる。本発明の製品中には、本発明の組成物に加えて、例えば、本発明の製品の別の要素として、別の材料要素が存在することができる。例えば、ガラスは、パネルの縁にシーリング材を有することができる。屋根材料は例えば、屋根要素を固定または（折りたたみ式屋根またはサンルーフの場合に）ガイドするために使用される、ねじ、金属ピンなどのような金属要素を有することができる。別の材料を本発明の組成物に、例えば二成分射出成形によって結合することもできる。例えば、ＩＲ吸収特性を有する相応の構造要素は、例えば接着結合のために使用されるエッジを備えていてもよい。
【０１６４】
特定の態様では、本発明の組成物から製造した物品を被覆する。この被膜は、一般的な耐候性についての影響（例えば日光による損傷）および表面への力学的な損傷（例えば引掻き）から、熱可塑性物質を保護するのに役立つので、相応に備えた物品の耐性を高める。
【０１６５】
様々な被膜によって紫外線からポリカーボネートを保護できることは知られている。そのような被膜は、一般的にＵＶ吸収剤を含有する。そのような層は、相応の物品の耐引掻性も向上させる。本発明の物品は、単層系または多層系を有してよい。本発明の物品は、片面または両面を被覆することができる。好ましい態様では、物品は、ＵＶ吸収剤含有耐引掻性被膜を有する。特定の態様では、多層製品は、本発明の組成物を含有する少なくとも１つの層、少なくとも１つの抗紫外線層、および場合により耐引掻性被膜を有する。
【０１６６】
ガラス材料の場合は、物品は、少なくとも片面に、少なくとも１つの耐引掻性または反射防止被膜を有する。
【０１６７】
被膜、例えば反射防止被膜は、様々な方法によって製造することができる。例えば、蒸着の様々な方法によって、例えば、電子ビーム法、抵抗加熱によって、プラズマ蒸着または様々なスパッタリング法、例えば、高周波スパッタリング、マグネトロンスパッタリング、イオンビームスパッタリングなど、ＤＣ法、ＲＦ法、ＨＣＤ法または反応性イオンメッキによるイオンメッキ、或いは化学気相蒸着によって、被覆することができる。反射防止被膜は、溶液から適用することもできる。それに応じて、高い屈折率を有する金属酸化物（例えば、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ｓｂ２Ｏ５またはＷＯ３）のケイ素系被覆剤中分散体を介して、対応する被覆溶液を調製することができる。被覆溶液は、プラスチック物品の被覆に適しており、熱硬化または紫外線硬化させることができる。
【０１６８】
プラスチック物品上に耐引掻性被膜を製造するための様々な方法が知られている。例えば、エポキシ、アクリル、ポリシロキサン、コロイド状シリカゲルまたは無機／有機物質（ハイブリッド系）に基づく被覆剤を使用することができる。そのような系は、例えば、浸漬法、回転塗布、噴霧法または流れ塗によって適用することができる。硬化は、熱的にまたは紫外線を用いて実施することができる。単層系または多層系を採用することができる。耐引掻性被覆剤は、例えば、直接、または基材表面をプライマーで処理した後に適用することができる。また、耐引掻性被覆剤は、例えばＳｉＯ２プラズマにより、プラズマ支援重合法によって適用することができる。プラズマ法によって、防曇または反射防止被膜を製造することもできる。特定の射出成形法、例えば表面処理したフィルムの背面射出によって、得られた成形体に耐引掻性被膜を適用することもできる。耐引掻性被膜には、様々な添加剤、例として、例えばトリアゾールまたはトリアジン由来の、ＵＶ吸収剤が存在してよい。有機または無機のＩＲ吸収剤が存在してもよい。そのような添加剤は、耐引掻性被膜自体またはプライマー層に含有されてよい。耐引掻性層の厚さは、１〜２０μｍ、好ましくは２〜１５μｍである。１μｍ未満では、耐引掻性層の耐性が不十分である。２０μｍより厚いと、被膜にクラックが生じることが多い。本発明に記載されている本発明の基礎材料は、好ましい使用分野が窓または自動車用ガラスの分野なので、射出成形物品の製造後、先に記載した耐引掻性および／または反射防止層を備えていることが好ましい。
【０１６９】
ポリカーボネートには、耐引掻性被膜の接着性を向上させるために、ＵＶ吸収剤含有プライマーを使用することが好ましい。プライマーは、別の安定剤、例えば、ＨＡＬＳ系（立体障害アミン系安定剤）、接着促進剤、流れ向上剤を含有することができる。対象の樹脂は、多くの物質から選択することができ、例えば、Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry, 第５版、第Ａ１８巻、第３６８〜４２６頁、VCH, Weinheim 1991に記載されている。ポリアクリレート、ポリウレタン、フェノール系、メラミン系、エポキシおよびアルキド系、またはこれら系の混合物を使用することができる。樹脂はほとんどの場合、適当な溶媒（多くの場合はアルコール）に溶解される。選択される樹脂に応じて、室温または高温で硬化を実施することができる。多くの場合はほとんどの溶媒を室温において短時間で除去した後に、５０℃〜１３０℃の温度が好ましく使用される。市販されている系は、例えば、Momentive Performance Materials社製のSHP470、SHP470FTおよびSHP401である。そのような被覆剤は、例えば、ＵＳ  ６３５０５１２  Ｂ１、ＵＳ  ５８６９１８５、ＥＰ  １３０８０８４、ＷＯ  ２００６／１０８５２０に記載されている。
【０１７０】
耐引掻性被覆剤（ハードコート）は、好ましくはシロキサンからなり、好ましくはＵＶ吸収剤を含有する。耐引掻性被覆剤は、好ましくは浸漬法または流動法によって適用される。５０℃〜１３０℃の温度で硬化を実施する。市販されている系は、例えば、Momentive Performance Materials社製のAS4000、SHC5020およびAS4700である。そのような系は、例えば、ＵＳ  ５０４１３１３、ＤＥ  ３１２１３８５、ＵＳ  ５３９１７９５、ＷＯ  ２００８／１０９０７２に記載されている。これらの物質の合成は、ほとんどの場合、酸または塩基触媒を用いたアルコキシおよび／またはアルキルアルコキシシランの縮合によって実施される。ナノ粒子を場合により配合することができる。好ましい溶媒は、アルコール、例えば、ブタノール、イソプロパノール、メタノール、エタノールおよびそれらの混合物である。
【０１７１】
プライマー／耐引掻性被膜の組み合わせに代えて、一液型ハイブリッド系を使用することができる。一液型ハイブリッド系は、例えば、ＥＰ  ０５７０１６５、ＷＯ  ２００８／０７１３６３またはＤＥ  ２８０４２８３に記載されている。市販されているハイブリッド系は、例えば、Momentive Performance MaterialsからPHC587またはUVHC 3000の名称で入手可能である。
【０１７２】
特に好ましい方法では、高い光学的品質を有する被覆部品が得られるので、被覆剤を流し塗り法によって適用する。
【０１７３】
流し塗り法は、ホースまたは適当な被覆ヘッドを用いて手動で、或いは流し塗りロボットおよび場合によりシートダイを用いた連続法において自動で実施することができる。
【０１７４】
被覆するため、構造要素を、適当な製品キャリヤーに吊すか、またはその中に取り付けることができる。
【０１７５】
大きいおよび／または３Ｄ構造要素の場合は、被覆する部品を、適当な製品キャリヤーに吊すか、またはその中に設置する。
【０１７６】
小さい部品の場合は、被覆は手動で実施することもできる。適用する液状プライマーまたは被覆溶液を、小さい部品の上端から出発して長手方向にシート上に注ぎ、それと同時に、シート上の被覆剤の出発点を、シートの幅に合わせて左から右にガイドする。クランプから垂直に吊して、被覆されたシートを空気にさらし、メーカーの指示に従って硬化させる。
【０１７７】
赤外線（ＩＲ）を吸収する本発明のポリマー組成物は、特に好ましくは、自動車、鉄道車両および航空機のガラスモジュールにおいて使用される。赤外線（ＩＲ）を吸収する本発明のポリマー組成物を含有する基層、基層に適用されたフレーム要素、およびフレーム要素に適用されたゴム状緩衝層を含むガラスモジュールが好ましい。
【０１７８】
基層は、例えば耐引掻性を高めるために、被覆系を備えることができる。緩衝層を適用する前に、フレーム要素とゴム状緩衝層との接着性を向上させるために、フレーム要素にプライマーを適用することが更に有利である。
【０１７９】
構造要素内の応力を回避するために、物質の適当な選択によって、基層およびフレーム要素の熱膨張係数を確実に相互に適合させなければならない。これに関して、フレーム要素のための物質として、長手方向（即ち、スプルーから見たとき溶融体が流れる方向、以下ＲＳと略称する）の線形熱膨張係数が、基層の物質より１×１０−５〜３×１０−５（ｍｍ／ｍｍＫ）低い物質を選択することが有利であることが見いだされた。加えて、対象の物質の線形熱膨張係数のＲＳ／ＱＳ比は、０．６〜１．０の範囲でなければならない。ＱＳは、横断する方向、即ち、スプルーから見たとき溶融体が流れる方向に直交する方向を意味する。
【０１８０】
フレーム要素に好ましい物質は、ポリカーボネートとポリエステルとの混合物である。ポリエステルの中では、ポリアルキレンテレフタレートが好ましい。ポリアルキレンテレフタレートの中では、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）およびポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）が好ましい。ＰＥＴが特に好ましい。線形熱膨張係数を調節するために、フレーム要素のための材料は、充填材および強化用物質を含有する。充填材および強化用物質は、とりわけ、繊維状、小板状、管状、ロッド状、ビーズ状、球状または粒状であってよい。適当な充填材および強化用物質は、例えば、タルク、珪灰石、雲母、カオリン、珪藻土、硫酸カルシウム、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、ガラス繊維、ガラスまたはセラミックビーズ、中空ガラスビーズまたは中空セラミックビーズ、ガラスウールまたはミネラルウール、カーボンファイバーまたはカーボンナノチューブを包含する。
【０１８１】
ゴム状緩衝層に適した材料は、例えば、一液型または二液型ポリウレタン接着剤である。適当な材料およびそれに対する要求は、例えば、“Finite Elemente Berechnungen von Structural Glazing Elementen im Bauwesen und geklebten Frontscheiben im Automobilbau”（Boeger/Schmoeller, 2003）またはＥＰ  ０  ４８１  ３１９  Ａ２およびそれらに引用されている文献に記載されている。
【実施例】
【０１８２】
以下において、例としての態様を用いて本発明をより詳細に説明する。特に記載のない限り、本発明の相応のパラメーターの全てに対して、ここに記載した測定方法を使用した。
【０１８３】
メルトボリュームレート（ＭＶＲ）（メルトフローレート）は、ＩＳＯ  １１３３（３００℃；１．２ｋｇ）に従って測定した。
透過における色の測定は、ＡＳＴＭ  Ｅ３０８に記載されている補正係数および式を用いて、ＡＳＴＭ  Ｅ１３４８に従って分光計コーンを備えたPerkin Elmer社製Lambda 900分光光度計を用いて実施した。
CIELAB色座標Ｌ＊、ａ＊、ｂ＊の計算は、光源Ｄ６５および１０°標準観測装置で実施した。
【０１８４】
光透過率（Ｔｙ）：
ＩＳＯ  １３４６８−２に従って、分光計コーンを備えたPerkin Elmer社製Lambda 900分光光度計を用いて透過率を測定した（即ち、拡散透過率および直接透過率を測定することによる、全透過率の測定）。
【０１８５】
ＴＤＳ値（日射直接透過率）、ＲＤＳ値（日射直接反射率）およびＴＴＳ値（日射全透過率）の測定：
透過および反射の測定は、分光計コーンを備えたPerkin Elmer社製Lambda 900分光光度計を用いて実施した。全ての値は、Δλ５ｎｍで３２０ｎｍ〜２３００ｎｍの波長で測定した。
日射直接透過率ＴＤＳ、日射反射率ＲＤＳおよび日射全透過率ＴＴＳの計算は、ＩＳＯ  １３８３７計算法「Ａ」に従って実施した。ＴＴＳの計算は、ＩＳＯ  １３８３７のAppendix B.2に従って実施した。静止した乗物のための（ＩＳＯ  １３８３７のAppendix B.2に従った）垂直配置および、ＩＳＯ  １３８３７のAppendix B.2の「Note 2」に単一ガラスのために示されている係数を採用した。
【０１８６】
色彩変化：
ΔＥは、ＡＳＴＭ  Ｄ  ２２４４に従った知覚色差の計算値である。本発明の試験では、光源Ｄ６５／１０°を採用した。ΔＥ値を計算するために、ＡＳＴＭ  Ｄ  ２２４４の式７を使用した。
【０１８７】
曇り度：
BYK Gardner Haze Gardを使用して、ＡＳＴＭ  Ｄ  １００３に従って、曇り度を測定した。
【０１８８】
耐候性試験：
Atlas社製CI 5000 Xenon Weatherometerを使用して、標準ＡＳＴＭ  Ｇ  １５５に従って、キセノン照明を用いた人工耐候性試験を実施した。２種類のホウ珪酸塩フィルターをＵＶフィルターとして使用した。照射強度は、３４０ｎｍで０．７５Ｗ／ｍ２／ｎｍであった。黒色パネル温度は８０℃であり、試料室温度は４０℃であった。試料は１８分間にわたって１２０分ごとに噴霧され、噴霧期間中も照明はつけたままであった。
【０１８９】
粒度の測定：
FEI Company（オランダ国アイントホーフェン5651 GG）製EM 208の顕微鏡を用いて、透過電子顕微鏡によって粒度を測定した。このために、瑪瑙乳鉢を用いてＩＲ吸収剤を粉砕し、次いで、（透過電子顕微鏡のための）銅製メッシュ支持体上で、エタノール中超音波を用いて調製した。３１０，０００倍の倍率で画像を得た。明視野コントラストで、画像分析測定法によって、粒度を測定した（グレー値コントラストによる粒度の評価）。
【０１９０】
試験片を製造するための材料：
成分ａ）
・６ｃｍ３／１０分の（ＩＳＯ  １０３３に従って３００℃および１．２ｋｇ荷重で測定した）メルトボリュームレート（ＭＶＲ）を有し、フェノールに基づく末端基を有する、直鎖ビスフェノールＡポリカーボネート。以下、ＰＣ１と略称する。
・１２．５ｃｍ３／１０分の（ＩＳＯ  １０３３に従って３００℃および１．２ｋｇ荷重で測定した）ＭＶＲを有し、フェノールに基づく末端基を有する、直鎖ビスフェノールＡポリカーボネート。以下、ＰＣ２と略称する。
ＰＣ２は、離型剤、熱安定剤およびＵＶ安定剤からなる添加剤混合物も含有していた。ペンタエリスリトールテトラステアレート（CAS：115-83-3）を離型剤として使用し、トリフェニルホスフィン（CAS：603-35-0）を熱安定剤として使用し、Tinuvin（登録商標） 329（CAS：3147-75-9）をＵＶ安定剤として使用した。
【０１９１】
成分ｂ）
・六ホウ化ランタン、ＬａＢ６（住友金属鉱山（日本国）社製KHDS 06、CAS No. 857255-66-4）。この製品は、粉末分散体状であった。実施例で示した重量は、製品KHDS 06に関し、使用した市販品KHDS 06分散体中の六ホウ化ランタンの固形分は２１．５重量％であった。
・六ホウ化ランタン、ＬａＢ６（住友金属鉱山（日本国）社製KHDS 872G2、CAS No. 949005-03-2）。この製品は、粉末分散体状であった。実施例で示した重量は、製品KHDS 872G2に関し、使用した市販品KHDS 872G2分散体中の六ホウ化ランタンの固形分は１０．０重量％であった。
【０１９２】
成分ｃ）
・Cabot Corp.製のBlack Pearls（登録商標） 800（CAS No. 1333-86-4）を、ナノスケールカーボンブラックとして使用した（粒度約１７ｎｍ）。
【０１９３】
成分ｄ）
・Ａの生成物（それぞれのＲ＝Ｈ；後記参照）を、式（１ａ、１ｂ）の着色剤として使用した。
・Ｂの生成物（それぞれのＲ＝Ｈ；後記参照）を、式（２ａ、２ｂ）の着色剤として使用した。
・Lanxess AG（レーフエルクーゼン）製のMacrolex Violet B（Solvent Violet 13）を、式（３）の着色剤として使用した。
【０１９４】
成分ｅ）
・Lanxess AG（レーフエルクーゼン）製のMacrolex Red EG（Solvent Red 135、CAS No. 20749-68-2）を、化合物（４）の着色剤として使用した。
・BASF SE（ドイツ国ルートヴィヒスハーフェン67065）社製のPaliogen Blue L 6385（Pigment Blue 60、CAS No. 81-77-6）を、化合物（７）の着色剤として使用した。この着色剤は、嵩容積７Ｌ／ｋｇ、ｐＨ値６〜９、および比表面積４０ｍ２／ｇを有していた。
・BASF SE（ドイツ国ルートヴィヒスハーフェン67065）社製のHeliogen Blue K 6911D（CAS No. 147-14-8）を、化合物（８ｂ）の着色剤として使用した。
【０１９５】
比較例のための着色剤
Lanxess Deutschland GmbH製のMacrolex Blue RR（Color Index：Solvent Blue 97; CAS： 32724-62-2）を、本発明に従わない別の着色剤として使用した。
Lanxess Deutschland GmbH製のMacrolex Violet 3R Gran.（Color Index：Solvent Violet 36; CAS： 61951-89-1）も、本発明に従わない別の着色剤として使用した。
【０１９６】
成分ｆ）
・BASF SE（ドイツ国ルートヴィヒスハーフェン67065）社製のLumogen IR 765（クアテリレン、CAS No. 943969-69-5）を、別のＩＲ吸収剤として使用した。
粉末分散体（住友金属鉱山（日本国）社製FMDS 874、ポリアクリレート分散体、CAS No. 953384-75-3）を、ＡＴＯ系ＩＲ吸収剤として使用した。分散体中のＳｎＯ２：Ｓｂの固形分は２５重量％であった。
【０１９７】
配合によるポリマー組成物の調製：
添加剤の配合を、KraussMaffei Berstorff社製の二軸スクリュー押出機タイプZE25で、ケース温度２６０℃または溶融体温度２７０℃、１００ｒｐｍの速度、１０ｋｇ／時のスループットで、実施例に記載した量の成分を用いて実施した。より良好に混合するために、まず、後に記載する別の成分を含有するＰＣ１の粉末混合物（組成物全体に基づいて１０重量％の粉末混合物）を調製した。配合では、この粉末混合物をＰＣ２に添加した。
【０１９８】
試験片の製造：
顆粒を真空中１２０℃で３時間乾燥し、次いで、３００℃の溶融体温度および９０℃の用具温度で、２５射出装置を有するArburg 370射出成形機で加工し、６０ｍｍ×４０ｍｍ×Ｚｍｍ寸法（Ｚは３．２ｍｍ、４．０ｍｍまたは５．０ｍｍ）の色サンプルシートを製造した。
【０１９９】
成分ｄ）の物質の調製
本発明の実施例では、とりわけ、式（１ａ）、（１ｂ）、（２ａ）および（２ｂ）の化合物を使用した。これらの着色剤を、以下のようにＤＥ  ２１４８１０１に従って調製した。
Ａ．（１ａ）と（１ｂ）との１：１混合物（重量％）の調製：
５．６２ｇ（０．０２５ｍｏｌ）のベンゼン−１，２，４，５−テトラカルボン酸二無水物および７．９９ｇ（０．０５ｍｏｌ）の１，８−ジアミノナフタレンを、室温で７５ｍＬのｎ−エチルピロリドンに導入し、１５０℃にゆっくりと加熱した。その温度で５時間撹拌した。冷却後、１２５ｍＬの水を添加し、得られた沈澱物を濾取した。沈澱物を水に数回懸濁させて、それによって洗浄した。沈澱物を８０℃で高真空下乾燥した。乾燥沈澱物に、氷酢酸５０ｍＬおよび無水酢酸２５ｍＬの混合物を添加した。還流しながら、混合物を４時間沸騰させた。冷却後、反応混合物を５００ｍＬの水に添加した。沈澱物を濾取し、水で洗浄し、８０℃で高真空下乾燥した。ライラック色を付与する粉末を１２．５ｇ得た。
【０２００】
Ｂ．（２ａ）と（２ｂ）との１：１混合物（重量％）の調製：
６．７１ｇ（０．０２５ｍｏｌ）のナフタレン−１，４，５，８−テトラカルボン酸二無水物および７．９９ｇ（０．０５ｍｏｌ）の１，８−ジアミノナフタレンを、室温で７５ｍＬのｎ−エチルピロリドンに導入し、１５０℃にゆっくりと加熱した。その温度で５時間撹拌した。冷却後、１５２ｍＬの水を添加し、得られた沈澱物を濾取した。沈澱物を水に数回懸濁させて、それによって洗浄した。沈澱物を８０℃で高真空下乾燥した。乾燥沈澱物に、氷酢酸５０ｍＬおよび無水酢酸２５ｍＬの混合物を添加した。還流しながら、混合物を４時間沸騰させた。冷却後、反応混合物を１２５ｍＬの水に添加した。沈澱物を濾取し、温水で洗浄し、８０℃で高真空下乾燥した。ライラック色を付与する粉末を１３．７ｇ得た。
【０２０１】
試験片の被覆：
製品SHP470FT（Momentive Performance Materials Inc.（米国コネティカット州ウィルトン））をプライマーとして使用した。製品AS 4700（Momentive Performance Materials Inc. （米国コネティカット州ウィルトン））を保護被覆剤として使用した。
【０２０２】
２３〜２５℃および４０〜４８％相対湿度で対象のメーカーによって指定されたように、温度および湿度が調整された被覆室で、被覆を実施した。
【０２０３】
試験片を、いわゆるIso布（LymTech Scientific社製LymSat（登録商標）；７０％のイソプロパノールおよび３０％の脱イオン水で飽和）を用いて清浄化し、イソプロパノールですすぎ、空気中で３０分間乾燥し、イオン化空気を吹きかけた。
【０２０４】
流し塗り法によって、手動で試験片を被覆した。小さい部品の上縁から出発して長手方向に、プライマー溶液をシート上に注ぎ、それと同時に、シート上の被覆剤の出発点を、シートの幅に合わせて左から右にガイドした。クランプから垂直に吊して、それぞれのメーカーによって指定されたように指触乾燥まで、プライマー被覆したシートを空気にさらし、空気循環炉で硬化させた（室温で３０分間空気にさらし、１２５℃で３０分間硬化させた）。室温に冷却した後、プライマー被覆した表面をAS 4700で被覆した。指触乾燥まで空気にさらした後、空気循環炉において１３０℃で６０分間硬化させた。
【０２０５】
プライマー層の厚さおよびトップコートの厚さは、耐候性に影響する可能性がある。
【０２０６】
耐候性について十分かつ相当の保護作用を達成するために、以下の実施例では、プライマー層厚さを１．２〜４．０μｍの範囲にし、トップコート厚さを４．０〜８．０μｍにした。
【０２０７】
実施例１（比較例）
以下の量の成分を含有するポリマー組成物を、配合によって調製した。
Macrolex Red EG（成分ｅ））：                          ０．００３１３重量％
Macrolex Blue RR（比較例のための着色剤）：             ０．００３２０重量％
Lumogen IR 765（成分ｆ））：                           ０．００１８０重量％
KHDS 06（成分ｂ））：                                  ０．０１３５０重量％
BlackPearls 800（成分ｃ））：                          ０．００１４４重量％
ＰＣ１（成分ａ））：                                   ９．９７６９３重量％
ＰＣ２（成分ａ））：                                   ９０．０００００重量％
ＰＣ２は、ＰＣ２の段落で記載した添加剤を含有していた。ＰＣ２は、使用したＰＣ２の量に基づいてそれぞれの場合に、０．２７０重量％の離型剤、０．０２５重量％の熱安定剤および０．２００重量％のＵＶ安定剤を含有していた。
【０２０８】
実施例２（比較例）
以下の量の成分を含有するポリマー組成物を、先に記載したように（実施例１）調製した。
Macrolex Red EG（成分ｅ））：                          ０．００３３５重量％
Macrolex Blue RR（比較例のための着色剤）：             ０．００３１５重量％
Lumogen IR 765（成分ｆ））：                           ０．００１４０重量％
KHDS 872G2（成分ｂ））：                               ０．０６０００重量％
BlackPearls 800（成分ｃ））：                          ０．００１２８重量％
ＰＣ１（成分ａ））：                                   ９．９３０８２重量％
ＰＣ２（成分ａ））：                                   ９０．０００００重量％
ＰＣ２は、ＰＣ２の段落で記載した添加剤を含有していた。ＰＣ２は、使用したＰＣ２の量に基づいてそれぞれの場合に、０．２７０重量％の離型剤、０．０２５重量％の熱安定剤および０．２００重量％のＵＶ安定剤を含有していた。
【０２０９】
実施例３（比較例）
以下の量の成分を含有するポリマー組成物を、先に記載したように（実施例１）調製した。
Macrolex Red EG（成分ｅ））：                          ０．００２４５０重量％
Macrolex Blue RR（比較例のための着色剤）：             ０．００３０９０重量％
Heliogen Blue K6911D（成分ｅ））：                     ０．００００９５重量％
KHDS 872G2（成分ｂ））：                               ０．０５７０００重量％
BlackPearls 800（成分ｃ））：                          ０．００１４１０重量％
ＰＣ１（成分ａ））：                                   ９．９３５９５５重量％
ＰＣ２（成分ａ））：                                   ９０．００００００重量％
ＰＣ２は、ＰＣ２の段落で記載した添加剤を含有していた。ＰＣ２は、使用したＰＣ２の量に基づいてそれぞれの場合に、０．２７０重量％の離型剤、０．０２５重量％の熱安定剤および０．２００重量％のＵＶ安定剤を含有していた。
【０２１０】
実施例４（比較例）
以下の量の成分を含有するポリマー組成物を、先に記載したように（実施例１）調製した。
Macrolex Red EG（成分ｅ））：                          ０．００５５０重量％
Macrolex Blue RR（比較例のための着色剤）：             ０．００３９２重量％
Heliogen Blue K6911D（成分ｅ））：                     ０．００１３３重量％
KHDS 06（成分ｂ））：                                  ０．０３１３０重量％
BlackPearls 800（成分ｃ））：                          ０．００１６７重量％
ＰＣ１（成分ａ））：                                   ９．９５６２８重量％
ＰＣ２（成分ａ））：                                   ９０．０００００重量％
ＰＣ２は、ＰＣ２の段落で記載した添加剤を含有していた。ＰＣ２は、使用したＰＣ２の量に基づいてそれぞれの場合に、０．２７０重量％の離型剤、０．０２５重量％の熱安定剤および０．２００重量％のＵＶ安定剤を含有していた。
【０２１１】
実施例５（比較例）
以下の量の成分を含有するポリマー組成物を、先に記載したように（実施例１）調製した。
Macrolex Red EG（成分ｅ））：                          ０．００３７０重量％
Macrolex Violet 3R Gran（比較例のための着色剤）：      ０．００２４０重量％
Heliogen Blue K6911D（成分ｅ））：                     ０．００２３０重量％
KHDS 06（成分ｂ））：                                  ０．０３０００重量％
BlackPearls 800（成分ｃ））：                          ０．０００６５重量％
ＰＣ１（成分ａ））：                                   ９．９６０９５重量％
ＰＣ２（成分ａ））：                                   ９０．０００００重量％
ＰＣ２は、ＰＣ２の段落で記載した添加剤を含有していた。ＰＣ２は、使用したＰＣ２の量に基づいてそれぞれの場合に、０．２７０重量％の離型剤、０．０２５重量％の熱安定剤および０．２００重量％のＵＶ安定剤を含有していた。
【０２１２】
実施例６（比較例）
以下の量の成分を含有するポリマー組成物を、先に記載したように（実施例１）調製した。
Macrolex Red EG（成分ｅ））：                          ０．００４７０重量％
Macrolex Violet 3R Gran（比較例のための着色剤）：      ０．００１１７重量％
Heliogen Blue K6911D（成分ｅ））：                     ０．００２６２重量％
YMDS 874（ＡＴＯ系ＩＲ吸収剤）：                       ０．１００００重量％
BlackPearls 800（成分ｃ））：                          ０．００１８８重量％
ＰＣ１（成分ａ））：                                   ９．８８９６３重量％
ＰＣ２（成分ａ））：                                   ９０．０００００重量％
ＰＣ２は、ＰＣ２の段落で記載した添加剤を含有していた。ＰＣ２は、使用したＰＣ２の量に基づいてそれぞれの場合に、０．２７０重量％の離型剤、０．０２５重量％の熱安定剤および０．２００重量％のＵＶ安定剤を含有していた。
【０２１３】
実施例７（本発明）
以下の量の成分を含有するポリマー組成物を、先に記載したように（実施例１）調製した。
Paliogen Blue L6385（成分ｅ））：                      ０．００２１０重量％
Ａ．  （１ａ）と（１ｂ）との１：１混合物（重量％）（成分ｄ））：
０．００１４７重量％
KHDS 872G2（成分ｂ））：                               ０．０７５００重量％
BlackPearls 800（成分ｃ））：                          ０．００１６５重量％
ＰＣ１（成分ａ））：                                   ９．９１９７８重量％
ＰＣ２（成分ａ））：                                   ９０．０００００重量％
ＰＣ２は、ＰＣ２の段落で記載した添加剤を含有していた。ＰＣ２は、使用したＰＣ２の量に基づいてそれぞれの場合に、０．２７０重量％の離型剤、０．０２５重量％の熱安定剤および０．２００重量％のＵＶ安定剤を含有していた。
【０２１４】
実施例８（本発明）
以下の量の成分を含有するポリマー組成物を、先に記載したように（実施例１）調製した。
Paliogen Blue L6385（成分ｅ））：                      ０．００２７８重量％
（１ａ）と（１ｂ）との１：１混合物（重量％）（成分ｄ））：
０．００２３６重量％
KHDS 872G2（成分ｂ））：                               ０．０７０００重量％
BlackPearls 800（成分ｃ））：                          ０．００２２０重量％
ＰＣ１（成分ａ））：                                   ９．９２２６６重量％
ＰＣ２（成分ａ））：                                   ９０．０００００重量％
ＰＣ２は、ＰＣ２の段落で記載した添加剤を含有していた。ＰＣ２は、使用したＰＣ２の量に基づいてそれぞれの場合に、０．２７０重量％の離型剤、０．０２５重量％の熱安定剤および０．２００重量％のＵＶ安定剤を含有していた。
【０２１５】
実施例９（本発明）
以下の量の成分を含有するポリマー組成物を、先に記載したように（実施例１）調製した。
Paliogen Blue L6385（成分ｅ））：                      ０．００２１１重量％
（１ａ）と（１ｂ）との１：１混合物（重量％）（成分ｄ））：
０．００２４８重量％
KHDS 872G2（成分ｂ））：                               ０．０９０００重量％
FMDS 874（ＡＴＯ系ＩＲ吸収剤）：                       ０．１２５５２重量％
BlackPearls 800（成分ｃ））：                          ０．００１３９重量％
ＰＣ１（成分ａ））：                                   ９．７７８５０重量％
ＰＣ２（成分ａ））：                                   ９０．０００００重量％
ＰＣ２は、ＰＣ２の段落で記載した添加剤を含有していた。ＰＣ２は、使用したＰＣ２の量に基づいてそれぞれの場合に、０．２７０重量％の離型剤、０．０２５重量％の熱安定剤および０．２００重量％のＵＶ安定剤を含有していた。
【０２１６】
【表１】
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【０２１７】
【表２】
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【０２１８】
全体的にみて注目すべきことは、本発明の混合物だけが、高いＩＲ安定性（ΔＴＤＳ）と組み合わさった所要の色安定性（ΔＥ）を示すことである。
【０２１９】
比較例は、着色剤を制限なく組み合わせることはできないことを示している。比較例１〜６は、本発明の実施例と同じ色彩印象を有していたが、耐候性試験後は著しい望ましくない色シフトを示した。比較例の一部は、本発明の組成物においても使用した着色剤を含有していたが、その場合であっても耐候性試験に対して安定ではなかった。意外なことに、本発明の着色剤組み合わせを使用した場合のみ、所望の色安定性ポリマー組成物が得られることが見いだされた。相応の組み合わせにおいて本発明の着色剤または無機ＩＲ安定剤を、構造上類似した色付与物質または別の無機ＩＲ安定剤に置き換えることによっても、耐候性試験に対する色安定性は著しく損なわれた。
【国際調査報告】
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