(57)【要約】  シール、および、シールの物理的特性によって可能となる、対応するスタックの製造方法が提供され。燃料電池またはその他の電気化学的スタックの例として、シールは、高温（例えば１２０℃〜２５０℃）および酸性環境での低コストでの製造および耐久性／信頼性の高い動作を提供する。シールは、弾力性および柔軟性を提供するエラストマー材料の特性、および、高温ＰＥＭ燃料電池に見られるような高温酸性環境からシールを保護する保護的特性を提供する。シールは、燃料電池スタックアセンブリ時、または解体および再組立てプロセス時に、接着シール、ガスケット、固体シール材への自由な流れなどを各プレートに適用する必要が全くないように、スタックアセンブリの前に燃料電池スタックアセンブリにおけるプレートに固定される。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池スタックを構成する方法であって、
第１側面上で事前にそこに固定される第１エラストマーシール、および、第２側面上で、前記第１側面上とは反対側に、事前にそこに固定される第２エラストマーシールを有する第１支持プレートを提供する工程と、
前記第１支持プレートの前記第１シールに対して第１膜電極接合体（ＭＥＡ）を配置する工程と、
第１側面上で事前にそこに固定される第１エラストマーシール、および、第２側面上で、前記第１側面上とは反対側に、事前にそこに固定される第２エラストマーシールを有する第２支持プレートを提供する工程と、
ＭＥＡが前記第１および第２支持プレート間に挟まれるような方法で、第１ＭＥＡに対して前記第２支持プレートの前記第１弾性シールを配置する工程と、
支持プレートおよびＭＥＡのスタックを構築するため、代替的態様で、所定の回数、追加のＭＥＡおよび支持プレートを配置する工程と、
前記支持プレートおよびＭＥＡのスタックの第１の端で支持プレートに対して第１の集電板を配置する工程と、
前記支持プレートおよびＭＥＡのスタックの第２の端で、第１の端部とは反対側に、支持プレートに対して第２の集電板を配置する工程と、
前記第１集電板に第１圧縮板および絶縁ラミネートを配置する工程と、
前記第２集電板に第２圧縮板および絶縁ラミネートを配置する工程と、
前記燃料電池スタックを形成するために、前記支持プレートおよびＭＥＡのスタックをともに圧縮する工程と、
を含む方法。
【請求項２】
前記支持プレートおよびＭＥＡのスタックが、前記支持プレートおよびＭＥＡのスタックの両端で一組の圧縮プレートによってともに圧縮され、保持される、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記シールが、エラストマー材料および保護材を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記シールが、エラストマー性および接着性を有する複合材を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記シールが、エラストマーであり、約１２０℃〜約２５０℃の間の動作温度に耐久可能である、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記シールが、動作する燃料電池の内部に匹敵する濃酸性環境に、実質的な前記酸性環境への反応または知覚可能な劣化を伴わずに耐久可能である、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記シールが、熱、圧力および／または放射によって支援される真空／圧力を含むプロセス群、または、熱、圧力および／または放射によって支援される射出成形、蒸着、コーティング、接着、または接合、から選択されるプロセスを使用して、事前に支持プレートに固定される、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記シールが、ポリマー、恒温樹脂材料、熱硬化性樹脂、エラストマー、接着剤／エポキシ樹脂、熱可塑性樹脂、フッ素重合体、またはそれらの組み合わせからなる弾性材料の群から選択される物質を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記シールが、動作時に前記燃料電池スタックで従来見られる物質に対して、電子的に非伝導的および非反応的な１つまたはそれ以上のフィラー材を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記シールが、プロトン交換膜燃料電池で従来見られる物質に対して、電子的に非伝導的、非反応的であり、プロトン交換膜燃料電池で従来見られる１２０℃〜２５０℃の温度範囲での濃酸性環境に耐久可能な、その内部で分散される１つまたはそれ以上の添加材を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記シールが、エラストマー層、および、酸性環境および１２０℃〜２５０℃の温度範囲に対して前記エラストマー層より相対的に高い抵抗を有する弾性材料の保護層を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
燃料電池スタックを構築に使用するための支持プレートであって、
支持プレートの境界領域に外接する外面と、
前記外面に固定される連続したシールとを含み、前記シールが、エラストマーであり、１２０℃〜２５０℃の動作温度に耐えることに適しており、さらに、動作時に燃料電池内で見られる前記環境のような酸性環境に耐久可能である、
支持プレート。
【請求項１３】
前記シールが、エラストマー材料および保護材を含む、請求項１２に記載のプレート。
【請求項１４】
前記シールが、エラストマー性および接着性を有する複合材を含む、請求項１２のプレート。
【請求項１５】
前記シールが、エラストマー、および、動作する燃料電池の内部に匹敵する濃酸性環境に、実質的な前記酸性環境への反応または知覚可能な劣化を伴わずに耐久可能である、請求項１２に記載のプレート。
【請求項１６】
前記シールが、熱、圧力および／または放射によって支援される真空／圧力を含むプロセス群、または、熱、圧力および／または放射によって支援される射出成形、蒸着、コーティング、接着、または接合、から選択されるプロセスを使用して、事前に前記プレートに固定される、請求項１２に記載のプレート。
【請求項１７】
前記シールが、ポリマー、恒温樹脂材料、熱硬化性樹脂、エラストマー、接着剤／エポキシ樹脂、熱可塑性樹脂、フッ素重合体、またはそれらの組み合わせからなる弾性材の群から選択される物質を含む、請求項１２に記載のプレート。
【請求項１８】
前記シールが、動作時に前記燃料電池スタックで従来見られる物質に対して、電子的に非伝導的および非反応的な１つまたはそれ以上のフィラー材を含む、請求項１２に記載のプレート。
【請求項１９】
前記連続したシールからプレートの反対側に接着される第二連続シールをさらに含む、請求項１２に記載のプレート。
【請求項２０】
前記シールが、プロトン交換膜燃料電池で従来見られる物質に対して、電子的に非伝導的、非反応的であり、プロトン交換膜燃料電池で従来見られる１２０℃〜２５０℃の温度範囲での濃酸性環境に耐久可能な、その内部で分散される１つまたはそれ以上の添加材を含む、請求項１２に記載のプレート。
【請求項２１】
前記シールが、エラストマー層、および、酸性環境および１２０℃〜２５０℃の温度範囲に対して前記エラストマー層より相対的に高い抵抗を有する弾性材料の保護層を含む、請求項１２に記載のプレート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願
本願は、２０１０年２月１９日に出願された同時係属中の米国仮特許出願番号第６１／３０６，１３４号における優先権および利益を、両出願に共通するすべての主題に対し主張する。前述の仮出願における開示は、その全体が参照として本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本発明は、一体化されたシーリングを提供する構成部品の圧縮ラミネーションによって、モジュールまたはスタックでのプロトン交換膜（ＰＥＭ）燃料電池の複数ユニットの成形加工およびアセンブリに関する。本発明は、高温（例えば１２０℃〜２５０℃の）ＰＥＭ燃料電池スタックのアセンブリおよび製造に等しく適用可能である。さらに、本発明は、その他の電気化学システムのモジュールまたはスタックの組立／製造に適用可能であるが、電解槽、および、関連する電気化学反応からの酸素ガスおよび水素ガスにおける発電機／集線装置／浄水器に限定されるものではない。
【背景技術】
【０００３】
ＰＥＭ燃料電池は、当技術分野では周知であり、発電装置として、燃料の化学エネルギーを燃焼せずに電気エネルギーに変換しており、それゆえ、いかなる環境への排出もない。所定のカテゴリの任意の電気化学セルに類似するＰＥＭ燃料電池は、イオン伝導用電解質材料の層によって挟まれたアノードおよびカソードで形成される。
【０００４】
また、従来の電気化学セルの実施形態は、例えばプレートなどの、反応物質の流れの分離、電流収集、圧縮および冷却（または加熱）のためのハードウェア構成要素を含む。支持プレートは、複数の機能を提供する、（ａ）アノードまたはカソードで反応物質の流れを分散する、（ｂ）動作時のアノード／カソード面から電流を回収する、および（ｃ）単一セルでのアノードおよびカソードの反応物質の混合またはクロスオーバーを防止する。これらの単一セルの２つまたはそれ以上のアセンブリは、電気化学装置のスタックと呼ばれる。冷却板（また、支持プレートとしても機能する）は、主に、スタックでの冷却材の流れを分配する。燃料電池スタックでの単一セル数は、一般に所望のスタックの電圧に基づいて選択される。従来、所望の電圧は、１２ボルト、２４ボルト、３６ボルト、１２０ボルト、などを含む。大きな電圧または電源出力を有する燃料電池スタックの、簡便なアセンブリおよび／または解体のため、複数の２次スタックまたはモジュールがスタックを形成するために組み合わされる。モジュールは、当業者によってよく理解されるように、最終的に完成するスタックよりも多少少ない単一セルのスタックを表す。スタックがＰＥＭ燃料電池を形成する場合、スタックはしばしばＰＥＭスタックと呼ばれる。
【０００５】
従来のＰＥＭスタックアセンブリにおいて、アノードおよびカソードの反応物質の流れにおける効率的な分離に対する、ハードウェアの構成要素および活性セルのシーリング、および、それらの漏れや混合の予防は、スタックの製造における信頼性、耐久性および容易さに直接的な影響を与える重要な技術課題である。これらの要因は、ＰＥＭスタックのコスト、および、同様に電力装置に基づくＰＥＭ燃料電池のコストに顕著な影響を与える。ＰＥＭスタックの対費用効果の高い製造は、適応性のあるハードウェアの設計はもちろん、それらのシーリングの工程および関連材料技術にも大きく依存する。
【０００６】
異なるセル間の反応物質および冷却材、および、単一セルの複数の元素における漏洩または相互混合は、従来、圧縮または接着シールにより防止され、いくつかの例では、エラストマー材料および／または接着材料を使用する。例えば、米国特許第６，０８０，５０３号明細書における、電気活性領域の周辺の膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）面は、支持プレートとともに接着して接合される。接着での接合は、ＭＥＡの縁部分をカプセル化する接着剤で形成される。別の例では、米国特許第５，１７６，９６６号明細書において、シールは、ＭＥＡの流体が流れる開口部および電気活性部分を囲むシール材（シリコンゴム）を有する電極のバッキング層（ガス拡散層またはＧＤＬ）を含浸させることによって形成される。あるいは、シール材は、ＭＥＡ電極の外面に形成される溝中に配置され、溝は、ＭＥＡの流体が流れる開口部および電気的に活性な部分を囲む。同様に、米国特許第５，２６４，２９９号において、エラストマーシーリング材料の周囲への完全体は、多孔質支持プレート（アノード、カソード、バイポーラまたは冷却板）の周辺部にＭＥＡを結合し、いかなる流体に対しても完全に不浸透性にするため、前述の周辺部の気孔をみたす。さらに、米国特許第５，２８４，７１８号において、熱可塑性エラストマーの固体の予備形成されたガスケットは、スタックの圧縮プレート間で圧縮される際に、支持プレートのそれぞれの面に対して圧縮シールを形成するＭＥＡの外周面に接着される。
【０００７】
上記のシーリングの方法において、圧縮または接着のいずれにせよ、関連材料は、一般的に、シールされている面上に設置されるか、シールされている面に装着されるか、形成されるか、または適用される。これらのプロセスは、労働集約的であり、高価で、大量生産を生み出さない。これらのプロセスのばらつきもまた、シールの信頼性／耐久性を損ない、乏しい生産量をもたらし得る。さらに、高温スタックアセンブリのために、これらのシーリングプロセスおよび／または材料は、高濃度酸性環境および高い動作温度（例えば、１２０℃〜２５０℃）に対する互換性または耐久性という問題点を有する。
【０００８】
ＰＥＭスタックアセンブリプロセスに基づく接着シール剤は、米国特許出願第０９／９０８，３５９号に基づく国際公開第０２／４３１７３号に記載されており、それは、樹脂で接合された（カプセル化された）ＰＥＭスタックを生成するため、シール材の適用における三つの工程を含む。これらの３つの工程は、（１）流れ場構造を有する流体が流れる板の各々上に未使用のマニホールド開口部／ポートをシールすること（例えば、カソードの流れ場面上にて、燃料および冷却材の流れのポートは、これらの入力ストリームの混合を防ぐため、それらの周囲のあたりにシールされる）、（２）ＭＥＡ層内の反応物の漏れを防止するため、ＭＥＡ内のすべてのポートをシールすること、および（３）スタックアセンブリにて、所望のシール面の残りの部分をシールすることである。シール面の残りの部分をシールすることは、金型や治具内のすべての事前にシールされる構成要素の階層化、周囲への硬化性樹脂（シーラント）の導入、および、真空輸送成形または射出成形技術を使用して、樹脂をスッタク化されたアセンブリ（カセット）へ付勢することを含む。一度硬化すると、樹脂は、アセンブリ全体にわたりシールする構造上の支持およびエッジを提供する。もたらされる燃料電池カセット／スタックは、マニホールドおよび圧縮という手段で圧縮プレート間に保持される。
【０００９】
さらに、３つの工程のＰＥＭスタック／カセットアセンブリ過程の発達は、米国特許第７３０６８６４号明細書に開示されており、単一射出成形工程を使用する高電圧スタックの製造を都合よく利用することができる。この試みでは、管板、スタック冷却板、圧縮集合体及び電流収集、及びＭＥＡを含む全てのスタック構成要素は、型の中で適切に積み重ねられ、配置されている。この密封剤（２部構成のシリコンもしくは他の接着樹脂）は、（加圧もしくは減圧を利用している）複雑な開口部に無理やり押し込まれているのに対し、スタックアセンブリは、各電気的接触面間の最小の抵抗によって適切な力で支えられている。粘着性の密封剤は、スタックアセンブリを囲む空間を含（み、ＭＥＡ端を含む）む、全ての望ましい密封空間をふさぐ時、その型は、樹脂を矯正するために低温度のオーブンに配置される。被包性のスタックは、その後、型から出される。
【００１０】
‘８６４特許に開示されているアセンブリ作成過程に関して、この過程の密封樹脂剤は、高温ＰＥＭスタックの濃酸（例えば、リン酸）環境での高温（例えば、１２０℃〜２５０℃）での安定性及び／もしくは耐久性の問題を持つ。適切な材料の発展、特に、作動条件下での高温ＰＥＭスタックの高温への長期間の耐久性に関しては、未だ発展途中の課題がある。加えて、粘着性密封ＰＥＭスタックは、電池もしくは電池部品の故障のいずれかによる分解／修理もしくは交換が要求されるとき、困難及び厄介である。このように、多くの例では、分解もしくは修理のような必要がある場合には、全体のスタックは、修理されるよりも処分される。このことは、より小さな燃料電池及びスタックアセンブリでは容認できるものである。しかしながら、より多くの力を発生させる、より大きなスタック（例えば、１から１０ｋＷの高温ＰＥＭ燃料電池）にとって、分解及び再組み立ての代わりに、欠陥のあるスタックを除去することは、費用がかかりすぎる。このように、現在の技術段階では、（処理の代わりに、）分解及び再組み立てが要求されているが、これにより、相対的に高い費用を負担することになる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
効率的かつコスト効果の高い製造方法を可能にする高温ＰＥＭ燃料電池スタックに対して、耐久性のある密封構造が必要とされており、シール材が、燃料電池の作動中に曝露した時の高温（例えば１２０℃〜２５０℃）及び酸（例えばリン酸）の環境に耐え、過度の費用もしくは労力なしに、スタックの分解及び再組み立てをも可能にすることが必要とされている。本発明は、この要求に対処し、さらに、他の望ましい特性を持つ大きな解決策を示す。
【００１２】
本発明の実施形態の一例に基づくと、燃料電池スタックは複数のプレートから構成されている。このプレートは、必要とされる管板を一体化さ、高温のＰＥＭ燃料電池スタックアセンブリ内で見受けられるような高温（例えば、１２０℃〜２５０℃）及び酸性の環境対して、特に適しているようなシールを含む。一体化されたシールは、燃料電池スタックの生産の間もしくは前に、必要に応じて各プレートに適用及び付着される。燃料電池スタックの生産の前にシールを適用する特性は、シールの適用する扱いにくい過程なしに、燃料電池スタックの生産を可能にする。この過程を除去し、燃料電池スタックの生産は、燃料電池をより早く完成することができ、改良したシールを生む結果となるため、十分に効率的かつ費用効果がある。さらに、プレートとＭＥＡインタフェースの間の接着がないため、スタックの分解及び再組み立てが有効であり、接着もしくは新規のシールの再適用が要求されない。
【００１３】
本発明の実施形態の１例では、燃料電池スタックを組み立てる方法は、第一の側面上にあらかじめ添付される第一のエラストマーシール及び第一の側面と反対の第二の側面上にあらかじめ添付される第二のエラストマーシールを持つ第一の管板を提供することを含む。第一の膜/電極接合体（ＭＥＡ）は、第一の管板の第一のシールに対して配置されている。第二の管板は、第一の側面上にあらかじめ添付された第一のエラストマーシール及び第一の側面とは反対の第二の側面上にあらかじめ添付された第二のエラストマーシールを有して提供する。第二の管板の第一の弾性シールは、第一の管板と第二の管板の間に挟まれた適切な列を持つ第一のＭＥＡのような方法で、第一のＭＥＡに対して配置されている。追加のＭＥＡ及び管板は、あらかじめ決められた回数の方法で、交互に、管板及びＭＥＡのスタックを組み立てられることができる。第一の集電板は、第一の管板及びＭＥＡスタックの端に接触して配置されている。第二の集電板は、第一の端と反対の第二の管板及びＭＥＡスタックの端に接触して配置されている。第一及び第二の圧迫プレート及び絶縁しているラミネートは、現在の第一及び第二の集電板のそれぞれに接触して配置されている。管板及びＭＥＡのスタックは燃料電池スタックを形成するために、共に圧迫される。
【００１４】
本発明の一態様では、燃料電池スタックは、アノード、カソード及び冷却板（１つもしくはそれ以上の２極の構成を含む）、各圧迫プレートが、当業者に理解されている終電番に添付され、もしくは一体化されている1対の圧迫プレートの間で圧迫されている、全体のアセンブリを一体化さる１つもしくはそれ以上のアセンブリを含む。
【００１５】
本発明の別の実施態様では、燃料電池スタックのアノード、カソード、バイポーラプレート及び冷却板は、（ａ）金属及び金属合金（複合体を含む）、（ｂ）非金属（炭素、グラファイト、及びそれらの複合体）及び（ｃ）（ａ）及び（ｂ）の組み合わせのどれかを含む、電気的に伝導している固体材料から作られる。このプレートは反応を高めるよう処理され、機械加工、成形、スタンピング、エッチング、もしくは（ａ）アノード／カソード反応物及び冷却材流量のチャネル（ｂ）複数の電池内の多様なアノード／カソード／冷却材流量、及び（ｃ）シール表面／前記スタックの装置を作成する類似した過程によって組み立てられる。
【００１６】
本発明の別の実施態様では、燃料電池スタックのマニホールドの供給は、スタックアセンブリ自体に対して、外部的（外部的にマニホールド化）もしくは内部的（内部的にマニホールド化）である可能性がある。
【００１７】
本発明の別の実施態様では、前記燃料電池スタックのＭＥＡは、一体化されたもしくは貼りあわされた１つまたは複数のガスケット及び／もしくはシール装置の有無に関わりがない。
【００１８】
本発明のこれらおよびその他の特性は、添付の図面と共に以下の詳細な説明を参照することによってより完全に理解されるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の一実施形態による、燃料電池の（内部のマニホールドによる供給を有する）スタック可能なプレートの概略図である；
【図２】本発明の一実施形態による、燃料電池の（外部のマニホールドによる供給を有する）スタック可能なプレートの概略図である；
【図３】本発明の一態様による、燃料電池スタックの分解図である；
【図４Ａ−４Ｃ】本発明の複数の実施形態による、シールの断面図である；
【図５】本発明の態様による、燃料電池スタックの製造方法の一例を示すフローチャートである。
【図６】本発明の態様による、燃料電池スタックの製造方法の一例を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
本発明の例示的な実施形態は、低コストでの製造、および高温（例えば１２０℃〜２５０℃）かつ酸性環境にて耐久性／信頼性の高い動作を提供する、ＰＥＭ燃料電池（およびその他の電気化学的な）スタックのための、シール、および、シールの物理的特性により可能となる対応する製造方法に関する。本発明のシールおよび対応する製造技法は、高温（例えば１２０℃〜２５０℃）ＰＥＭスタックアセンブリに特に適しているが、その他の用途においても利用され得る。本発明より前の従来のスタックのシールおよび技法は、低温（例えば１００℃またはそれ以下）ＰＥＭスタックアセンブリ燃料電池の用途において開発されてきた。本発明のシールは、高温ＰＥＭ燃料電池に見られるような、エラストマー材料部分、および、エラストマー材料を高温酸性環境から保護する保護部分を提供する。本発明のシールは、スタックアセンブリ前に燃料電池スタックアセンブリにおけるプレートにさらに固定され、接着シール、ガスケット、固体のシール材への自由な流れなどを、燃料電池スタックアセンブリ時に各プレートへ適用する必要がないようにする。この手法では、本発明のシールは、スタックアセンブリ時に設置の工程を必要とせず、なおも、反応物質の液体の漏れまたは相互混合をなくしてＰＥＭ燃料電池スタックで見られる高温（例えば１２０℃以上）かつ酸性（例えばリン酸）の環境に耐久可能であるシールを提供する。
【００２１】
図１〜６は、同じ部品が全体にわたって同一の参照符号により参照されており、本発明に係る、高温ＰＥＭ燃料電池スタックに適したシール、および、シールによって可能となるような対応する前述のスタックの製造方法の実施形態の例を示す。本発明は、図に示される実施形態の例を参照して記載されるが、多くの代替的形態が本発明を具体化できることを理解すべきである。当業者は、さらに、本発明の精神および範囲と調和した態様で、サイズ、形状、または構成要素もしくは材料の種類といったような、開示された実施形態の要素を変更する、様々な方法が理解されるであろう。
【００２２】
本発明は、図１〜３に示され、燃料電池スタック内の単一セルと接触するアノード、カソード、またはバイポーラプレートの一般的な外面を示す。プレートのシール面は、両図面のプレートの周りの、領域１ａ、１ｂの斜線により示される。単一セルまたは複数のセルモジュール／スタックアセンブリにおける各プレート（例えば、燃料、酸化剤、および／またはクーラントフロー用）は、プレートを囲むその外周にて十分な幅（例えば約３ｍｍ〜３０ｍｍ）のシール面１ａ、１ｂを有する。シール面１ａ、１ｂは、シールが残る部分上の領域である。シールは、シール面１ａ、１ｂの利用可能な幅全体を満たす必要はなく、むしろ、シール面１ａ、１ｂがスタックの圧縮時に所望のシール部分を支持するのに十分な幅（例えば約３ｍｍ〜３０ｍｍなど）さえ有していればよいことに留意すべきである。しかし、本発明によれば、シール面の相当な部分が、シールで満たされている（図３参照）。流れ場領域２ａ、２ｂは、流れ場の領域を表し、一方、フィーダ３ａ、３ｂは、アノード反応ガス（燃料）のためのフィーダまたはレシーバのチャネル（ＭＥＡを支持するための断橋構造）を表す。流れ場２ａ、２ｂは、ガス拡散媒体を介してアノードまたはカソードの活性領域上に反応物質のガスを均等に分配するための様々なパターンのうち、１つまたはそれ以上の流れのチャネルを含むことができる。
【００２３】
カソードまたはバイポーラプレートのカソード面も、図１〜３と同様の態様で描くことができるが、ただし、カソード反応物質（過酸化物質）の流れのための流れ場２ａ、２ｂが、アノード側のものとは異なり得る。図１〜３は、アノードまたはカソードの流れ場とは異なる流れ場２ａ、２ｂを有する一般的な冷却材の流れる面も示す。アノード、カソード、および冷却材の流れ場を有する面での差異における別の態様は、それらのそれぞれの、入口７ａ、７ｂのためのチャネルおよび出口７′ａ、７′ｂのためのチャネルである。カソード面では、入口７ａ、７ｂのチャネルは、チャネル５ａおよびチャネル５ｂにそれぞれ配置される。同様に、出口チャネル７′ａ、７′ｂは、チャネル５ａおよびチャネル５ｂにそれぞれカソード面で配置される。同様に、冷却材の面での対応する入口および出口チャネルは、それぞれ、チャネル６ａ、６ｂおよび６′ａ、６′ｂに配置される。
【００２４】
図１のチャネル４ａ、５ａ、６ａでの長方形の切り抜きは、チャネル４ａでアノードガス用マニホールド孔、チャネル５ｂでカソードガス用マニホールド孔、チャネル６ｃで冷却材液注入口用マニホールド孔をそれぞれ示す。対応する排出口用の孔は、チャネル４′ａ、５′ａ、６′ａとして指定される。このようなプレートで組み立てられた燃料電池スタックは、しばしば、内部的にマニホールド化されていると言い表される。図２における対応するチャネル４ｂ、５ｂ、６ｂでの注入口およびチャネル４′ｂ、５′ｂ、６′ｂでの排出口は、輸送のため、または、燃料、過酸化物質および冷却材液の排出口として、それぞれプレートの外側両端に外部的に作成される。このようなプレートで組み立てられた燃料電池スタックは、しばしば、外部的にマニホールド化されたスタックと言い表される。両方のプレートでの注入口および排出口は、組み立てられたスタック内のそれぞれの物質の流れのために一方向に可逆的である。さらに、本明細書に示されるすべてのチャネルは、適切な物質の流れおよび所望の圧力の降下が生じるよう、特定の燃料電池スタックのアセンブリおよび実装における特定の要件に依存してサイズおよび形状が異なり得る。このように、当業者には、本発明が決してこれらのチャネルの特定の配置および物理的特性に本明細書に記載のように限定されるものではないことが、理解されるであろう。
【００２５】
本発明の例示的な例によれば、電解質材料は、本質的にイオンを伝導する、または、その中にイオン伝導性物質（複数可）を注入または含浸させることによってイオン伝導性となることができる固体高分子膜である。この特定の例示的な実施例では、高温固体高分子膜は、プロトン伝導を可能にするため濃リン酸（例えば８０％〜１００％）が注入される。前述の単一セルの実施形態では、アノード−膜−カソード接合体（膜−電極接合体、ＭＥＡ）を結合することまたは結合しないことのいずれもが可能である。しかし、当業者には、その他の固体高分子電解質が、本発明と合わせて実施できることが理解されるであろう。
【００２６】
（ａ）（個々に別れた／弾力性のあるガスケットまたはＯリングを使用する）圧縮荷重系シール、および、（ｂ）（適切な接着樹脂材料を使用する）接着シール材注入系シールを使用する、ＰＥＭスタックアセンブリプロセスの２つの従来の手法は、特にＨＴ  ＰＥＭスタックアセンブリに関して、異なる欠点および限界を有する従来のシーリング溶剤として本明細書で説明される。方法、材料、およびプロセスは、耐久性ＨＴ  ＰＥＭ燃料電池スタックに対して商業として実用的ではない。本発明のシーリング技法は、本明細書に記載のハードプレート上のこれらの材料の特定の適用に対し、シール材およびハードウェアの設計の賢明な選択を用いて圧縮でのおよび接着でのシーリングの組み合わせを使用する。高温環境での使用に不適切とされている既知の燃料電池のシーリング技術の接着材であるにもかかわらず、および、リン酸のＰＥＭ型燃料電池の高温酸性環境に耐久可能でないとされる従来のエラストマーシールであるにもかかわらず、それでもなお、本発明は、これらの技術を組み合わせ、生産効率を高めることもできる許容可能なシールを形成する。そうすることで、本発明は、エラストマーシールのための高温でも可能なエラストマー材料またはその複合材、および、高温でも可能な接着性または弾性フルオロポリマーを、必要に応じて実証済みの耐酸性を有する保護層とともに、本発明のシーリング技術を形成するため、使用する。
【００２７】
より具体的には、燃料電池の内部環境にさらされるシール材の選択は、強酸（例えばリン酸）環境において、高温（例えば１２０℃〜２５０℃）で、長期間の継続時間（例えば５，０００〜５０，０００時間）でのそれらの安定性という判定基準に一部基づく。選択は、さらに、シールを分解または破壊することなく、プレートの膨張および収縮に対し、および、燃料電池スタックのプレートの間にできるように、エラストマーおよび／または接着の特性を有することを所望するかに一部基づく。これらの基準を満たす適切な物質として、フルオロポリマー（例えば、テフロン（登録商標）、ＰＴＦＥ、ＦＥＰ、ＴＦＥなど）、エラストマー（例えば、高温フルオロシリコン、バイトンゴム）、ポリイミド、ポリスルホン、フェノール樹脂など、これらの物質の適切な組成物、および、複数のこれらの物質のうちの１つ以上の多層コーティング／ラミネートを含むが、これらに限定されない。
【００２８】
図３は、本発明に係る燃料電池スタック２０の拡大図である。第１および第２の圧縮プレート２２、２４は、上部および下部プレートを形成する。圧縮プレート２２、２４に隣接して、集電板２６、２８が存在する。絶縁ラミネート１７、１９は、圧縮プレート２２、２４および集電板２６、２８との間に提供される。集電板に隣接して、複数のハードウェアプレートおよびＭＥＡが存在する。ハードウェアプレートは、一般的に、それぞれの集電板２６、２８に面するそれらの平らな流れ場でない面を有するユニポーラである、スタックの各端の端末ハードウェアプレートを除き、バイポーラ構成を有する。図に示すように、第１ハードウェアプレート３０、第２ハードウェアプレート３２、および、第３ハードウェア板３４がある。各ハードウェアプレート間に挟まれて、ＭＥＡが存在する。図に示すように、第１ＭＥＡ３６および第２ＭＥＡ３８がある。ハードウェア板３０、３２、３４は、それぞれが支持プレート４０の両側に配置される第１シール１０ａおよび第２シール１０ｂを含む。第１および第２のシール１０ａ、１０ｂは、第１、第２、および第３のハードウェアプレート３０、３２、３４のそれぞれを形成するため、支持プレート４０に接着される。このように、（本明細書で後に記載の）スタック２０を構築する場合、プレートの合間にシールを導入するのに必要とされる工程はない。シール１０は、すでにハードウェアプレート３０、３２、３４の各側面に固定され、ＭＥＡに対するシーリングのために構成され、一方、端末プレートは、圧縮してそれぞれの集電板２６、２８にシールされる、または接合される。この形状により、各シールが両面ではなく片面にのみに接着して接合されるため、プレートが再スタック化される際、スタック２０の脱構築が、１つのシールまたは複数のシールを再度適用する必要なく、プレートまたはＭＥＡのうちの任意の１つによる容易な除去および／または取り替えが可能にもなる。当業者には理解されるように、接着剤のない片側が、（ＭＥＡが合間に挟まれている）スタックにて別のプレートに対し、シールを介して漏れを防止し、スタックでの最小限の接触抵抗を保障するのに十分な負荷で単に圧縮される。
【００２９】
図１、２および３に示されるように、シール１０は、シール面１ａ、１ｂに沿って配置され、流れ場に外接し、シール面１ａ、１ｂの外周の内側にとどまる。シール１０は、連続的であり、これは、実際開始も終了もなく、１つのすき間もなしに流れ場を囲む完全に連続するシールであることを意味する。エラストマー材料は、指定された平らなシール面１ａ、１ｂを、連続層として各ハードウェアプレートの周りに、適用する、および、接着してまたは機械的に接合する。シール１０は、エラストマー材料または別の弾力性のあるフッ素重合体とのその複合材で形成され（図４Ａ−４Ｃを参照）、そのようなフッ素重合体物質といった外部保護材によってカプセル化される。所望の場合、シールは、一般的な円形、多角形、不規則な形などを含む、多数の異なる断面形状を有することができる。最終的には、スタックが形成され、合間にＭＥＡを有する２つのプレートがともにプレスされる際、シール１０は圧縮され、その断面形状が変更され得る。図４Ａは、本発明に従って作製されたシール１０の例（図３でのシール１０ａ、１０ｂを含む）の断面図である。シール１０は、内部にエラストマー材料部分１２を含み、少なくともスタックの構成要素（例えば、高温かつ酸性環境）にさらされるすべての側面にて、エラストマー材料部分１２を少なくとも実質的に囲み、カプセル化する保護材部分１４を含む。シールは、支持プレート４０に接着して示される。薄い接着剤の層は、エラストマー材料部分１２が支持プレート４０に接着するよう、エラストマー材料部分１２および支持プレート４０の間に存在してもよい。あるいは、エラストマー材料部分１２は、機械的に支持プレート４０のシール面１ａ、１ｂに接合できる。
【００３０】
シール１０は、エラストマー材料および保護材の異なる層が存在しないように、どちらもエラストマーであり、同様に接着剤の物理的特性を維持する複合材を代わりに含むことができることに留意すべきである。むしろ、材料を、いくつかの組み合わせにて両方の特性を有する複合材へと全体で組み合わせることができる。例えば、図４Ｂは、保護層のないエラストマーまたは複合材部分１２′を有するシール１０′を示し、図４Ｃは、保護層がなく、その中で分散される追加の添加剤を有する、エラストマーまたは複合材部分１２“を有するシール１０”を示す。シール材、または複合材は、１つまたはそれ以上の高温／耐酸性フィラーまたは添加材（例えば、ガラス繊維、アラミド繊維、セラミック繊維、シリカ、アルミナ、高温の炭酸塩、酸化物など）を、これらの添加剤が高温のＭＥＡまたは支持プレートにていかなる物質に対しても電子的に非導電性および非反応的である場合、図４Ｃに示されるように含むことができる。このような添加剤は、高温かつ酸性の燃料電池環境でのシールの耐久性を向上させる。
【００３１】
下記表Ａは、シールに適したエラストマー材料の一覧である。
【表１】
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【００３２】
下記表Ｂは、シールに適した耐酸性保護材の一覧である。
【表２】
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【００３３】
本発明の一態様によれば、液体不透過性シールは、機械的にまたは接着して、ハードウェアプレートの両側（または端末ハードウェアプレートの片側）の外面に平らなラミネートとして、それぞれの流体の流れ場および流れのチャネルを囲む周辺の平らな外面に沿って適用される。例えば、シール材は、各プレートのシール面１ａ、１ｂの平らな面に、熱、圧力および／または放射によって支援される真空／圧力、または、熱、圧力および／または放射によって支援される射出成形、蒸着、被膜、接合、または、融合を使用して、固定することができる。当業者には、プレートにシール１０を固定するために利用されるプロセスが、上記のいずれかのプロセス、または任意の相当するプロセスを含むことができ、このような本発明は、記載の特定のプロセスに限定されないことが理解されるであろう。
【００３４】
本発明の別の態様によれば、ＰＥＭスタックが、ハードウェアプレートおよびＭＥＡを適切な順序で階層化し、２つの圧縮プレート間の層状のアセンブリを最適な圧縮負荷の下保持することよって組み立てられる。各ハードウェアプレート上のシール材の平らなラミネートは、このように、その活性領域を囲むＭＥＡの対応する周辺の面に対して所望のシールを作成する。各ＭＥＡのシール領域は、アクティブなＭＥＡ領域への囲いを有する電極／ＧＤＬ（ガス拡散層）の部分の有無にかかわらず、ＭＥＡの縁にシールされた部分である。
【００３５】
二層シールでは、シール１０のエラストマー材料部分１２により、シールを圧縮し、温度変化に応じて拡大および縮小することができるようになる。高温酸性環境に対しより抵抗性を有するシールの保護層は、燃料電池の内部の高温酸性環境からシール１０のエラストマー材料部分１４を保護する。
【００３６】
本発明におけるハードウェアプレート上のマニホールド孔は、プレート本体に対し内部的または外部的のいずれであっても可能であり、それぞれの流れ場へのおよびそれぞれの流れ場からの、反応物および冷却材用マニホールド孔からの注入口／排出口ポートは、前述のマニホールド孔の断面に渡って製造される。
【００３７】
動作において、本発明のシールを使用した燃料電池スタックを製造するための例示的なプロセスは、図５に示されるように、以下のとおりである。まず、シール１０は、本明細書に記載の任意の手法を使用して、領域１ａ、１ｂにて支持プレート４０のいずれかの側に固定される（工程１００）。シール１０をプレートに固定する工程は、プレートを使用する任意のスタックの形成に先立って、十分に行うことができる。一体化されたシール１０を有するプレートは、一定期間格納すること、またはスタックへと組み立てるために別の場所へ出荷することなどができる。その後、シール１０およびプレートは、スタック内へ設置するため配置される（工程１０２）。シール１０および支持プレート４０は、各シール１０が２つのプレートの間に挟まれるように、その他のプレートに対しいずれかの側に配置される（工程１０４）。このスタッキングのプロセスは、図３に示されるスタックのように、スタックを形成するため、所望のプレート数に応じて繰り返すことができる。プロセスは、スタッキングのプロセス中またはスタッキングのプロセス後の、シーリング材の適用、または硬化などの必要がない。一度所望のプレート数が互いに挟まれると、スタックは完了である。このように、プレートのスタックを形成する製造プロセスは、従来のスタック形成プロセスよりも実質的により効率的である。
【００３８】
本発明のさらなる例示的な実施形態によると、本発明のシールを使用した燃料電池スタックを製造するための例示的なプロセスは、図６に示されるように、以下のとおりである。シールは、所望の支持プレートの外面に固定される（工程１１０）。その後、支持プレート、ＭＥＡ、および集電体は、２つの圧縮プレート間に適切な順序で配置される（工程１１２）。より具体的には、第１圧縮プレート、第１集電板が、絶縁ラミネートをその間に有して、基準の位置に配置される。アノード端子支持プレートおよびカソードバイポーラ支持プレートとの間に挟まれたＭＥＡを含む単一セルまたはモジュールが、第１の集電板の上部に配置される。ともにスタック化されたアノード、ＭＥＡ、およびカソードでそれぞれ形成される追加のモジュールまたは単一セルが、所定の量まで互いの上部に積層され、そのような方法で、冷却セルが単一セルにおける一定の間隔にて配置される。一度モジュールまたはセルの所定の数がスタック化されると、スタックはその後、カソード端子板、第２集電体、および第２圧縮板の組み合わせで（絶縁ラミネートをそれらの間に有して）キャップされる。スタックアセンブリは、バネ付タイロッドまたは強力なバンドを使用して最適な圧縮負荷の下圧縮され、そのまま保持される（工程１１４）。スタックアセンブリは、最終的には、電気的接続と同様に、反応物質および冷却水の注入口および排出口の供給が増加され、燃料電池スタックとなる（工程１１６）。
【００３９】
本発明の多くの変更および代替的実施形態が、上記の説明に鑑みて当業者にとって明白であろう。したがって、この説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、当該技術分野において、本発明を実施するための最良の形態を当業者に教示するためのものである。構造の詳細は、本発明の精神から逸脱することなく、実質的な変更が可能であり、付随の特許請求の範囲内に入る全ての変更の排他的な使用が確保される。なお、本発明は、付随の特許請求の範囲および適用可能な法律の規則によって要求される範囲でのみ限定されることが意図される。
【００４０】
また、以下の特許請求の範囲は、本明細書に記載の発明のすべての一般的および特定の特徴を含むものであり、本発明の範囲のすべての主張が、言語の問題として、わずかに異なり得ることを理解されたい。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図４Ｃ】
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【図５】
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【図６】
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