(57)【要約】  本発明の主題は、分光測定値を分析する方法であって、前記測定値Ｃ＝｛ｃ１，．．．，ｃｒ｝がヒストグラムに編成され、前記ヒストグラムが蓄積チャネルで構成されていて、チャネルｊがエネルギー区間Ｂｊに対応している。前記方法は、少なくとも３個の処理ステップを含んでいる。第１のステップ（１００）は、各蓄積チャネルについて、振幅を表す分布ｐおよびピークの正規化されたスペクトルを構成するディラックパルスの位置を表す分布Ｚ、並びに正規化された背景スペクトルを特徴付けるＰｏｌｙａ木を表す分布ｑを決定するものであり、前記要素はギブスサンプリングにより得られる。第２のステップ（１０１）は有意チャネルを検出するものであり、前記検出は第１のステップ（１００）の結果に基づいてヒストグラムの各蓄積チャネルに対するコルモゴロフ−スミルノフ検定の適用により実行される。第３のステップ（１０２）は、第２のステップ（１０１）を通じで識別された有意チャネルの区間Ｂｊをグループ化することによりスペクトルの有意領域を識別するものであり、前記領域が少なくとも１個の有意ピークを含んでいる。
2013527433.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
分光測定値を分析する方法であって、前記測定値Ｃ＝｛ｃ１，．．．，ｃｒ｝がヒストグラムに編成され、前記ヒストグラムが蓄積チャネルで構成されていて、チャネルｊがエネルギー区間Ｂｊに対応しており、少なくとも３個の処理ステップ、すなわち
−各蓄積チャネルについて、振幅を表す分布ｐおよびピークの正規化されたスペクトルを構成するディラックパルスの位置を表す分布Ｚ、並びに正規化された背景スペクトルを特徴付けるＰｏｌｙａ木を表す分布ｑを決定し、前記要素はギブスサンプリングにより得られる第１のステップ（１００）と、
−前記有意チャネルを検出し、前記検出が前記第１のステップ（１００）の結果に基づいて前記ヒストグラムの各蓄積チャネルに対するコルモゴロフ−スミルノフ検定の適用により実行される第２のステップ（１０１）と、
−前記第２のステップ（１０１）を通じて識別された前記有意チャネルの区間Ｂｊをグループ化することにより前記スペクトルの有意領域を識別し、前記領域が少なくとも１個の有意ピークを含む第３のステップ（１０２）とを含むことを特徴する方法。
【請求項２】
次式、
【数１】
2013527433.tif 000135
ここで、
【数２】
2013527433.tif 000136
は、ＭＣＭＣ過程のｌ番目の抽出に対するチャネルＢｊの確率質量に対応し、
Ｌは、ギブスサンプラーにおけるモンテ−カルロ抽出の回数に対応し、
ｗ∈［０，１］は、ピークの正規化されたスペクトルおよび正規化された背景スペクトルの加重合計として定義される完全スペクトルにおけるピークのスペクトルの確率であり、
ｗ（ｌ）は、前記ＭＣＭＣ過程のｌ番目の抽出に対するピークのスペクトルの重みを表し、
ｎは記録された光子の個数である、
などで定義されるモンテ−カルロ推定量を用いることにより、添え字ｊの任意の蓄積チャネルについて前記ピークのスペクトルが決定され（２０２）ることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記背景スペクトルが、次式、
【数３】
2013527433.tif 000137
ここで、
【数４】
2013527433.tif 000138
は、サンプラーのｌ回目の反復において生成された確率変数Φｊの値を表し、Φｊは、各ｊについて正規化された背景スペクトルのチャネルＢｊの確率質量の表す、
を用いて、添え字ｊの任意の蓄積チャネルに対して決定されることを特徴とする、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
各エネルギーチャネルに付随する不確実性が、次式、
【数５】
2013527433.tif 000139
ここで、
任意のｘに対して、表記｛ｘ｝↑は昇順にソートされたサンプルｘの集合を表し、
任意のｘおよび任意のｊに対して、表記｛ｘ｝↑（ｊ）は昇順にソートされた集合ｘのｊ番目のサンプルを表し、
従って、
【数６】
2013527433.tif 000140
は生成されたサンプル
【数７】
2013527433.tif 000141
の昇順にソートされた集合を表し、
【数８】
2013527433.tif 000142
は整数部を示し、
ｎは記録される光子の総数を表し、
ηは、考慮する前記エネルギーチャネルに対するピークのスペクトルの強度を特徴付ける変数を表す、
を用いて決定される９５％信頼区間
【数９】
2013527433.tif 000143
を定義することにより推定されることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
次式、
【数１０】
2013527433.tif 000144
ここで、
Σｊは、完全正規化スペクトルにおけるチャネルＢｊの確率に対応し、
Γｊは、背景だけに対応する量であり、
【数１１】
2013527433.tif 000145
は、ｌ≦Ｌに対して生成されたサンプル
【数１２】
2013527433.tif 000146
の集合を表し、
【数１３】
2013527433.tif 000147
は、ｌ≦Ｌに対して生成されたサンプル
【数１４】
2013527433.tif 000148
の集合を表し、
【数１５】
2013527433.tif 000149
は、
【数１６】
2013527433.tif 000150
であるようなΣｊの経験的累積分布関数であり、
【数１７】
2013527433.tif 000151
は、
【数１８】
2013527433.tif 000152
であるようなΓｊの経験的累積分布関数であり、
ηは、考慮する前記エネルギーチャネルに対する完全スペクトルの強度を特徴付ける変数を表す、を用いてコルモゴロフ−スミルノフ検定（２１０）を適用すべく、量ＤＬ（Γｊ，Σｊ）が決定されることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
区間Ｂｊにわたる有意ピークの要素の存在は、ＤＬ（Γｊ，Σｊ）＞Ｋαならば検出され、ＫαはＰｒ（Ｋ≦Ｋα）＝１−αのように定義されていて、αは選択された有意水準に対応していることを特徴とする、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
有意領域Ｒｍにわたり前記ピークの強度を推定するステップを含み、前記強度が次式、
【数１９】
2013527433.tif 000153
ここで、
条件Ｃｏｎｄが真ならば関数ｌ（Ｃｏｎｄ）＝１、さもなければｌ（Ｃｏｎｄ）＝０であり、
｛Ｒｍ｝はスペクトルの有意領域の集合であり、
Ｚｋは、前記ＭＣＭＣ手順により生じたディリクレ過程の成分ｋの位置である、を用いて決定されることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
次式、
【数２０】
2013527433.tif 000154
ここで、集合
【数２１】
2013527433.tif 000155
は、昇順に編成されたサンプルの集合
【数２２】
2013527433.tif 000156
に対応している、を用いてλｍに対する９５％信頼区間を計算するステップを含むことを特徴とする、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
次式、
【数２３】
2013527433.tif 000157
ここで、
【数２４】
2013527433.tif 000158
は、次式、
【数２５】
2013527433.tif 000159
を用いて各有意領域Ｒｍにわたり、および前記ＭＣＭＣ手順の各抽出に対して推定される量であり、
分母は、前記領域Ｒｍに属する少なくとも１個の成分が存在するＭＣＭＣ抽出の回数に対応しており、他の抽出はモンテ−カルロ推定で考慮に入れることができない、
を用いて有意ピークの各領域の重心
【数２６】
2013527433.tif 000160
を推定するステップを含むことを特徴とする、請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
次式、
【数２７】
2013527433.tif 000161
ここで、集合
【数２８】
2013527433.tif 000162
は、昇順に編成されたサンプルの集合
【数２９】
2013527433.tif 000163
に対応している、
を用いてμｍに対する９５％信頼区間を計算するステップを含むことを特徴とする、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
次式、
【数３０】
2013527433.tif 000164
ここで、
【数３１】
2013527433.tif 000165
である、
を用いて領域Ｒｍに制約されたエネルギー分布の標準偏差σｍを推定するステップ
【数３２】
2013527433.tif 000166
を含むことを特徴とする、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
次式、
【数３３】
2013527433.tif 000167
ここで、集合
【数３４】
2013527433.tif 000168
は、昇順に編成されたサンプルの集合
【数３５】
2013527433.tif 000169
に対応している、
を用いてσｍに対する９５％信頼区間を計算するステップを含むことを特徴とする、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
次式、
【数３６】
2013527433.tif 000170
ここで、
【数３７】
2013527433.tif 000171
である、
を用いて、エネルギー密度（Δｍ，９９％と表記）のＲｍに対する制約より９９％高い確率の区間として定義される、ベースにおける非重畳領域の幅を推定するステップを含むことを特徴とする、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１４】
次式、
【数３８】
2013527433.tif 000172
ここで、集合
【数３９】
2013527433.tif 000173
は昇順に編成されたサンプルの集合
【数４０】
2013527433.tif 000174
に対応している、
を用いてΔｍ，９９％に対する９５％信頼区間を計算するステップを含むことを特徴とする、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
分光測定値を分析する装置であって、前記測定値Ｃ＝｛ｃ１，．．．，ｃｒ）がヒストグラムに編成され、前記ヒストグラムが蓄積チャネルで構成され、チャネルｊがエネルギー区間Ｂｊに対応し、前記装置が請求項１〜１４のいずれか１項に記載の方法を実装する手段を含むことを特徴とする装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は分光分析方法および関連装置に関する。本発明は特に、ガンマ分光法、Ｘ線分光法、および飛行時間質量分光法の分野に適用される。
【背景技術】
【０００２】
分光データの分析の目的は特に、同様に未知である背景上の未知個数のピークを識別することであり、前記ピークは分析対象媒体中に存在する物理量を表している。
【０００３】
多くの困難がこの分析に影響を及ぼす。スペクトルに存在するピークの形状は通常、パラメータ化可能な関数により部分的にしかモデル化することができない。同様に、パラメータ化可能な関数のベースを用いて背景を分解させることも困難である。ピークの個数が未知であるという事実も分析を困難にする。
【０００４】
これらの問題点を回避して分光データの分析を容易にすべく多くの自動スペクトル分析方法が従来技術において提案されている。これらの方法は二つカテゴリに分類できる。
【０００５】
第１のカテゴリは、データベースに依存する分析方法を含んでいる。これらの技術は、核分光法および質量分光法の分野で広く用いられている。その原理は、ピークをそれらを位置および強度で特徴付けるデータベース内で探索することである。この種の方法では、成分の個数を固定することにより、連続的な空間上の位置および強度が探索可能になる。コスト関数を最小化することにより、データベースを構成する各要素の量を推定することが可能になる。この場合、ピークの形状は決定論的且つ既知であると仮定される。背景については、多項式関数により所与の関心領域の各ピークの下で予めモデル化されている。ノイズの影響を受けるデータに対する調整手順および固定されたパラメトリックモデルの使用から、第１は統計エラーに対応し、第２はモデルエラーに対応する２個の要素からなる再構成エラーを誘発する。更に、このアプローチは基準データベースの正確さを前提とし、この仮定は、前記データベースの生成における試行錯誤の寄与が重大であるため、滅多に成立しない。従って、分析に関連付けられた全体的な不確実性の推定は困難である。
【０００６】
第２のカテゴリは、ピークの自動検出に基づく分析方法を含んでいる。このアプローチはデータベースの使用を必要としないが、リスクの最小化または可能性の最大化に基づく統計的アプローチに従う。
【０００７】
前記ピークの位置の探索は、得られるスペクトルのチャネルで構成される離散空間にわたり実行される。実際には、多チャネルアナライザを通常用いてＸ線またはγスペクトルを分析する。例えばアナログ／デジタルコンバータの限られた解像度等の技術的制約は、連続スペクトルの直接生成が不可能なことを意味する。このため、これらのアナライザは多くのチャネルで構成されたヒストグラムを出力として提供している。例えば、ヒストグラムチャネルｊがエネルギー区間Ｂｊに対応し、例えば光子の測定対象量はエネルギー準位に応じてチャネルにより編成される。それらが少なくとも１個のスペクトルチャネルで分離されている場合、２個の異なるピークを検出することができる。これらのチャネルはまた、以下の説明において蓄積チャネルとも呼ばれる。スペクトルを表す蓄積チャネルの組がヒストグラムを構成する。
【０００８】
ピークの自動検出に基づく分析方法において、連続的な空間にわたりピークの強度の推定を適用する。ピークの個数は、関心対象である限られた領域にわたり予め既知であるかまたはデータから推定されるものと仮定することができる。背景は、経験的に推定することも、例えばＢ−スプライン等のスプライン関数の一次結合によりモデル化することもできる。いずれの場合も、ピークの個数は有限である。捜索された有限個のピークおよび前記ピークのパラメータ化された形状は、スペクトルの再構成において統計エラーおよびモデルエラーを引き起こす。ノイズを仮定することにより（当該ノイズはヒストグラムチャネル内のノイズの統計的性質に対応する）、ヘッセ（Ｈｅｓｓｉｅｎ）行列の逆行列を用いて測定値の不確実性を近似することが可能である。この推定は、ガウシアン（Ｇａｕｓｓｉａｎ）ノイズの仮定には効果的であるが、ポワソン（Ｐｏｉｓｓｏｎ）ノイズの場合には現実を表しておらず、モデルエラーを一切考慮していない。
【０００９】
自動ピーク検出方法の例が、Ｓ．Ｇｕｌａｍ  Ｒａｚｕｌ、Ｗ．Ｊ．Ｆｉｔｚｇｅｒａｌｄ、およびＣ．ＡｎｄｒｉｅｕによるＢａｙｅｓｉａｎ  ｍｏｄｅｌ  ｓｅｌｅｃｔｉｏｎ  ａｎｄ  ｐａｒａｍｅｔｅｒ  ｅｓｔｉｍａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｎｕｃｌｅａｒ  ｅｍｉｓｓｉｏｎ  ｓｐｅｃｔｒａ  ｕｓｉｎｇ  ＲＪＭＣＭＣ、Ｅｌｓｅｖｉｅｒ、Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ  ａｎｄ  Ｍｅｔｈｏｄｓ  ｉｎ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ、Ａ  ４９７、ｐａｇｅｓ４９２−５１０、２００３に記述されている。このアプローチは、未知だが有限個のピークが考慮されるため、パラメータ化されている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
上述の分光分析方法では、存在するピークの個数が潜在的に無限である場合、スペクトル内に存在するピークを高い信頼性で検出することができない。更に、各蓄積チャネルについて前記検出の不確実性のレベルを推定することは不可能である。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
ここに提案する方法は、従来の取得システムが測定値のサンプルをヒストグラムに保存するという事実により量子化ノイズを考慮に入れる点が有利である。本発明はまた、処理動作は各サンプル毎にではなく各蓄積チャネル毎に実行され、強力な計算能力を必要としない実装を可能にする利点をもたらす。
【００１２】
本発明の目的の一つは特に、上述の短所を軽減することにある。
【００１３】
この目的のため、本発明の主題は、分光測定値を分析する方法であって、前記測定値Ｃ＝｛ｃ１，．．．，ｃｒ｝がヒストグラムに編成され、前記ヒストグラムが蓄積チャネルで構成されていて、チャネルｊがエネルギー区間Ｂｊに対応している。前記方法は、少なくとも３個の処理ステップを含んでいる。第１のステップは、各蓄積チャネルについて、振幅を表す分布ｐおよびピークの正規化されたスペクトルを構成するディラック（Ｄｉｒａｃ）パルスの位置を表す分布Ｚ、並びに正規化された背景スペクトルを特徴付けるＰｏｌｙａ木を表す分布ｑを決定するものであり、前記要素はギブス（Ｇｉｂｂｓ）サンプリングにより得られる。第２のステップは有意チャネルを検出するものであり、前記検出は第１のステップの結果に基づいてヒストグラムの各蓄積チャネルに対するコルモゴロフ−スミルノフ（Ｋｏｌｍｏｇｏｒｏｖ−Ｓｍｉｒｎｏｖ検定の適用により実行される。第３のステップは、第２のステップを通じて識別された有意チャネルの区間Ｂｊをグループ化することによりスペクトルの有意領域を識別するものであり、前記領域が少なくとも１個の有意ピークを含んでいる。
【００１４】
本発明の一態様による方法において、次式で定義されるモンテ−カルロ（Ｍｏｎｔｅ−Ｃａｒｌｏ）推定量を用いることにより、添え字ｊの任意の蓄積チャネルについてピークのスペクトルが決定される：
【数１】
2013527433.tif 000003
ここで、
【数２】
2013527433.tif 000004
は、ＭＣＭＣ過程のｌ番目の抽出に対するチャネルＢｊの確率質量に対応し、
Ｌは、ギブスサンプラーにおけるモンテ−カルロ抽出の回数に対応し、
ｗ∈［０，１］は、ピークの正規化されたスペクトルおよび正規化された背景スペクトルの加重合計として定義される完全スペクトルにおけるピークのスペクトルの確率であり、
ｗ（ｌ）は、ＭＣＭＣ過程のｌ番目の抽出に対するピークのスペクトルの重みを表し、
ｎは記録された光子の個数である。
【００１５】
背景スペクトルは、例えば、次式を用いて、添え字ｊの任意の蓄積チャネルに対して決定される：
【数３】
2013527433.tif 000005
ここで、
【数４】
2013527433.tif 000006
は、サンプラーのｌ回目の反復において生成された確率変数Φｊの値を表し、Φｊは、各ｊについて正規化された背景スペクトルのチャネルＢｊの確率質量の表す。
【００１６】
各エネルギーチャネルに付随する不確実性は、例えば次式を用いて決定される９５％信頼区間
【数５】
2013527433.tif 000007
を定義することにより推定される。
【数６】
2013527433.tif 000008
ここで、
任意のｘに対して、表記｛ｘ｝↑は昇順にソートされたサンプルｘの集合を表し、
任意のｘおよび任意のｊに対して、表記｛ｘ｝↑（ｊ）は昇順にソートされた集合ｘのｊ番目のサンプルを表し、
従って、
【数７】
2013527433.tif 000009
は生成されたサンプル
【数８】
2013527433.tif 000010
の昇順にソートされた集合を表し、
【数９】
2013527433.tif 000011
は整数部を示し、
ｎは記録される光子の総数を表し、
ηは、考慮するエネルギーチャネルに対するピークのスペクトルの強度を特徴付ける変数を表す。
【００１７】
例えば次式を用いてコルモゴロフ−スミルノフ検定（２１０）を適用すべく、量ＤＬ（Γｊ，Σｊ）が決定される：
【数１０】
2013527433.tif 000012
ここで、
Σｊは、完全正規化スペクトルにおけるチャネルＢｊの確率に対応し、
Γｊは、背景だけに対応する量であり、
【数１１】
2013527433.tif 000013
は、ｌ≦Ｌに対して生成されたサンプル
【数１２】
2013527433.tif 000014
の集合を表し、
【数１３】
2013527433.tif 000015
は、ｌ≦Ｌに対して生成されたサンプル
【数１４】
2013527433.tif 000016
の集合を表し、
【数１５】
2013527433.tif 000017
は、
【数１６】
2013527433.tif 000018
であるようなΣｊの経験的累積分布関数であり、
【数１７】
2013527433.tif 000019
は、
【数１８】
2013527433.tif 000020
であるようなΓｊの経験的累積分布関数であり、
ηは、考慮するエネルギーチャネルに対する完全スペクトルの強度を特徴付ける変数を表す。
【００１８】
区間Ｂｊにわたる有意ピークの要素の存在は、例えば、ＤＬ（Γｊ，Σｊ）＞Ｋαならば検出され、ＫαはＰｒ（Ｋ≦Ｋα）＝１−αのように定義されていて、αは選択された有意水準に対応している。
【００１９】
本発明の方法は、例えば、有意領域Ｒｍにわたりピークの強度を推定するステップを含み、前記強度は次式を用いて決定される：
【数１９】
2013527433.tif 000021
ここで、
条件Ｃｏｎｄが真ならば関数ｌ（Ｃｏｎｄ）＝１、さもなければｌ（Ｃｏｎｄ）＝０であり、
｛Ｒｍ｝はスペクトルの有意領域の集合であり、
Ｚｋは、ＭＣＭＣ手順により生じたディリクレ（Ｄｉｒｉｃｈｌｅｔ）過程の成分ｋの位置である。
【００２０】
本発明の方法は、例えば、次式を用いてλｍに対する９５％信頼区間を計算するステップを含んでいる。
【数２０】
2013527433.tif 000022
ここで、集合
【数２１】
2013527433.tif 000023
は、昇順に編成されたサンプルの集合
【数２２】
2013527433.tif 000024
に対応している。
【００２１】
本発明の方法は、例えば、次式を用いて有意ピークの各領域の重心
【数２３】
2013527433.tif 000025
を推定するステップを含んでいる：
【数２４】
2013527433.tif 000026
ここで、
【数２５】
2013527433.tif 000027
は、次式、
【数２６】
2013527433.tif 000028
を用いて各有意領域にわたり、およびＭＣＭＣ手順の各抽出に対して推定される量であり
分母は、領域Ｒｍに属する少なくとも１個の成分が存在するＭＣＭＣ抽出の回数に対応しており、他の抽出はモンテ−カルロ推定で考慮に入れることができない。
【００２２】
本発明の方法は、例えば、次式を用いてμｍに対する９５％信頼区間を計算するステップを含んでいる：
【数２７】
2013527433.tif 000029
ここで、集合
【数２８】
2013527433.tif 000030
は、昇順に編成されたサンプルの集合
【数２９】
2013527433.tif 000031
に対応している。
【００２３】
本発明の方法は、例えば、次式を用いて領域Ｒｍに制約されたエネルギー分布の標準偏差σｍを推定するステップ
【数３０】
2013527433.tif 000032
を含んでいる：
【数３１】
2013527433.tif 000033
ここで、
【数３２】
2013527433.tif 000034
【００２４】
本発明の方法は、例えば、次式を用いてσｍに対する９５％信頼区間を計算するステップを含んでいる：
【数３３】
2013527433.tif 000035
ここで、集合
【数３４】
2013527433.tif 000036
は、昇順に編成されたサンプルの集合
【数３５】
2013527433.tif 000037
に対応している。
【００２５】
本発明による方法は、例えば、次式を用いて、エネルギー密度（Δｍ，９９％と表記）のＲｍに対する制約より９９％高い確率の区間として定義される、ベースにおける非重畳領域の幅を推定するステップを含んでいる：
【数３６】
2013527433.tif 000038
ここで、
【数３７】
2013527433.tif 000039
【００２６】
本発明の方法は、例えば、次式を用いてΔｍ，９９％に対する９５％信頼区間を計算するステップを含んでいる：
【数３８】
2013527433.tif 000040
ここで、集合
【数３９】
2013527433.tif 000041
は昇順に編成されたサンプルの集合
【数４０】
2013527433.tif 000042
に対応している。
【００２７】
本発明の別の主題は、分光測定値を分析する装置であって、前記測定値Ｃ＝｛ｃ１，．．．，ｃｒ）がヒストグラムに編成され、前記ヒストグラムが蓄積チャネルで構成され、チャネルｊがエネルギー区間Ｂｊに対応し、前記装置は上述の方法を実装する手段を含むことを特徴とする。
【００２８】
本発明の他の特徴および利点は、添付の図面を参照しながら例示的且つ非限定的に与える以下の説明から明らかになろう。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明のスペクトル分析方法の原理を示す。
【図２】サンプリング済みスペクトル形成および分析方法の例を示す。
【図３】準パラメータ的ベイジアン（Ｂａｙｅｓｉａｎ）分光の適用におけるコルモゴロフ−スミルノフ検定の実装例を示す。
【図４】有意ピークの領域の連続的形成処理の例を示す。
【図５】検出されたピークを分析すべくコルモゴロフ−スミルノフ検定の適用後に実行可能な分析を示す。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
図１に、本発明によるスペクトル分析方法の原理を示す。これは、ギブスサンプラーモジュール１００およびサンプリング済みスペクトル形成および分析モジュール１０１を含んでいる。
【００３１】
Ｅ．Ｂａｒａｔら、Ｔ．Ｄａｕｔｒｅｍｅｒ、およびＴ．Ｍｏｎｔａｇｕ他による論文「Ｎｏｎｐａｒａｍｅｔｒｉｃ  ｂａｙｅｓｉａｎ  ｉｎｆｅｒｅｎｃｅ  ｉｎ  ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ、ＩＥＥＥ  Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ  Ｒｅｃｏｒｄ、ＮＳＳ／ＭＩ  ２００７」において．上述の自動ピーク検出方法が示されている。この拡張は、ピークの個数が潜在的に無限であると見なすことを提案するものである。その原理は、カーネルの重畳により、ランク付けされたサンプルが観察されるヒストグラムを構成する確率分布を与える確率測定値を探すことであり、ここでのカーネルは１で正規化された陽関数であって、ヒストグラム上での位置に応じて変動する装置ノイズの分布に対応し、前記位置は、例えばエネルギーまたは質量レベルに対応している。
【００３２】
ヒストグラムは、確率分布により生じた実現回数の数え上げのランク付けに対応するため、蓄積チャネルのノイズの統計的性質が考慮に入れられる。このアプローチは、位置の空間にわたる確率分布の空間内のどこにでも広がり得る量が推定される限り、ノンパラメトリック特徴を有している。従って、潜在的に無限のピークが存在し得るため、求められた確率測定値に、装置ノイズに対応するピークの形でモデルの欠陥が含まれる恐れがある。
【００３３】
更に、背景はまた、同一カーネルを有する重畳により得られた確率測定値によってもモデル化される。ピークに対応する確率測定値と、背景に対応する確率測定値との区別は、重畳無しのピークの分布が、当該モデリングレベルでは連続であると仮定される背景の重畳無しの分布と比較して離散的な特徴を示すという事実に基づいている。更に、この方法はまた、装置ノイズ分布の密度がパラメータ的であると仮定される点でパラメータ的な特徴を有しているが、ピークの潜在的に複雑な形状を必ずしも完全に推定しようとするものではない。この密度は、例えば、ガンマスペクトルの場合はガウシアン分布であることも、Ｘスペクトルの場合はＶｏｉｇｔ関数に対応していることもできる。これらの理由のため、本アプローチは準パラメータ的であると見なされる。この方法は、上述の技術とは異なり、観察されたスペクトルに存在する衝撃の全てがスペクトルと非重畳背景の和の範囲内にあることを保証する。従って、スペクトル全体が保存される。ヒストグラムから出発して、非重畳スペクトルが、一方でピークと共に、他方で背景と共に得られる。前記スペクトルの全体は、出発ヒストグラムのスペクトル全体と厳密に同一である。得られたスペクトルの解像度は、有限数のピークの探索には一切限定されることなく、最初のスペクトルに比べて大幅に向上している。
【００３４】
この結果は、ギブスサンプリング法を用いて得られ、前記方法はＭＣＭＣ法の一部を形成し、ＭＣＭＣは「Ｍａｒｋｏｖ  Ｃｈａｉｎ  Ｍｏｎｔｅ  Ｃａｒｌｏ（マルコフ連鎖モンテカルロ）」を表す。
【００３５】
本発明において提案する方法は、ギブスサンプラー１００を使用し、前記サンプラーには特に３個の目的がある。
【００３６】
第１の目的は、スペクトルの全体にわたり背景から自動的にピークを分離し、且つこれをノンパラメトリックに行なう。
【００３７】
第２の目的は、ガウシアン形式の非重畳を生じることにより出力解像度を向上させることである。実際には、検出されるピークは通常、処理の前に展開しており、ガウシアン曲線に類似した形状を有している。非重畳により、検出されるピークの幅を狭めることが可能になる。その結果、ピークの幅が狭まり、従って検出精度が向上する。
【００３８】
最後に、サンプラーは正規化されたピークスペクトルおよび（１に）正規化された背景スペクトルを構成する要素の無作為抽出を行なう。これらの異なる無作為抽出は以下のものに対応している。
−ディラックパルスの振幅ｐ、前記パルスはまたディラック質量とも呼ばれる、
−前記ディラック質量の位置Ｚ、
−背景の振幅ｑ。
【００３９】
ｐおよびＺはピークの正規化されたスペクトルを表す無作為抽出であって、エネルギー空間においてベクトル形式で表される。
【００４０】
ｑは正規化された背景スペクトルを表す無作為抽出であって、ベクトル形式で表されている。
【００４１】
Ｅ．Ｂａｒａｔ他による上述の論文に記述されているように分光分析において適用されたギブスサンプリングは、ｐ、Ｚ、およびｑの分布を得るために実施することができる。
【００４２】
サンプリングモジュール１００は、多チャネルアナライザによりヒストグラム１０４の形状で集められた測定値のサンプルを処理可能であって、前記入力データはベクトルＣの形式で書くことが可能である：
Ｃ＝｛ｃ１，…，ｃｒ｝
ここで、要素ｃｊはｊ番目の蓄積チャネルＢｊ内の衝撃の個数を表し、衝撃の個数ｃｊは検出器により生成されたパルスに個数に等しい。
【００４３】
無作為抽出ｐ、Ｚ、およびｑを生成するためにギブスサンプラーは他の入力データを必要とする。従って、予見、すなわち条件付き確率分布をノンパラメトリックベイジアン推論技術を用いて計算する。従ってディリクレ過程、Ｐｏｌｙａ木を用いて、本明細書において上で引用したＥ．Ｂａｒａｔ他による論文で記述されているように前記予見を決定することができる。
【００４４】
上述のピークおよび背景の非重畳および分離技術は多くの特性を有している。
【００４５】
第１の特性は、当該技術がノンパラメトリックなことである。換言すれば、解は正の実数値を有する確率の全分布を含む集合内で求められる。当該集合を
【数４１】
2013527433.tif 000043
と表記する。
【００４６】
第２の特性は、自身のベイジアン特徴に紐付られている。ディリクレ過程の帰納的分布は、ギブスサンプリングの後で利用可能になり、ｐおよびＺの無作為抽出の集合により決定することができる。Ｐｏｌｙａ木の帰納的分布はｑの無作為抽出の集合により決定することができる。
【００４７】
当該技術のノンパラメトリック特徴により、エネルギーピークの可能な位置のいかなる有限且つ所定のリストにも制約されないため、モデリングの大幅な柔軟性を考慮している。有利な点として、非重畳ピークのスペクトルに対するＭＣＭＣサンプリング手順１００（ディリクレ過程）で生じる各無作為抽出は従って、質量の、すなわち非重畳ピークの個数が潜在的に無限である離散的な確率分布である。
【００４８】
このモデリングの柔軟性は、しかし、解釈の困難さをもたらす。ＭＣＭＣ手順が反復される間、任意のエネルギー値にディラック質量が出現する可能性があり、準連続測定量に漸近的に至る。ユーザーに位置のリストおよび解釈可能なピークの強度を提供すべく、有意領域、すなわち背景の無作為な変動のため統計学的に説明できないエネルギー区間を決定することが可能である。ここでのベイジアン特徴がキーとなる要素を与える。
【００４９】
分布への帰納的接近により、第１に、ピークの非重畳スペクトルの推定量を与えることが可能になり、また任意のエネルギー区間（領域）について当該ピークのスペクトルに付随する不確実性の推定も可能になる。不確実性はまた、背景スペクトルについても決定することができる。
【００５０】
以下に記述において、ギブスサンプラーによる無作為抽出の実行は「ＭＣＭＣ手順」とも表現される。
【００５１】
従って、ＭＣＭＣ手順による無作為抽出の実行に続いて、追求される目的は、有意ピーク、すなわち分光分析により測定されている媒体に存在する物理量を表すスペクトルのピークを検出および特徴付けるすべくエネルギーチャネル内でサンプリングされたスペクトルを分析することにある。従って、有意チャネルの検出が実行され（１０１）、有意チャネルとは有意ピークに関する測定値を含むチャネルである。有意チャネルは次いで、有意領域１０２内にグループ化される、前記領域に存在するピークは次いで分析され（１０３）、その結果が出力として例えば画面に表示される。これらの処理動作の実施例について、図２〜４を参照しながら後で詳述する。
【００５２】
図２に、有意チャネルを形成および検出する方法の例を示す。
【００５３】
以下に述べる方法は、準パラメータ的ベイジアン推論方法、すなわち上述のギブスサンプラーにより得られた帰納的分布の使用を必要とする。蓄積チャネルは１個づつ処理され、添え字ｊのチャネルＢｊが現行チャネルである。
【００５４】
ギブスサンプリングの後で、ディラック質量の振幅ｐ、前記ディラック質量の位置Ｚ、および背景の振幅ｑが、本発明によるサンプリング済みスペクトル形成および分析方法で用いられる。
【００５５】
初期化（２００）の後、ピークを含む有意領域の検出を可能にすべく各蓄積チャネルのエネルギーがサンプリングされたピークのスペクトルが形成される（２０１）。
【００５６】
有意領域の検出原理は第１義的に、チャネルを形成する各エネルギー区間Ｂｊにわたり実行される統計的検定に依存する。次いで、有意領域を、統計的検定が肯定的である隣接チャネルの集合として定義する。
【００５７】
ギブスサンプラーのモンテ−カルロ抽出の回数Ｌは、統計的検定の実行に用いる事象の母集団の大きさを定義する。限られた値Ｌは、有意領域の各区間Ｂｊにわたる有意な数においてディリクレ過程の抽出から得られた確率質量が見つかることを保証しない。モンテ−カルロ抽出の回数が十分であることを保証する条件は√Ｌ＞＞Ｔｍａｘであり、ここでＴｍａｘは最も大きな有意領域のチャネルの個数である。実際には、得られた有意領域の大きさに応じてユーザーが数Ｌを調整する。
【００５８】
ＭＣＭＣ手順の各々の無作為抽出、および任意のｊに対して、量Πｊを正規化されたピークのスペクトルのチャネルＢｊの確率変数（mass)として定義される。
【数４２】
2013527433.tif 000044
上式において、
ｊは所与の区間Ｂｊに関連付けられた添え字、
Ｎは考慮する抽出に対するディリクレ過程の成分（ディラック質量）の個数、
ＺｋはＭＣＭＣ手順により生じたディリクレ過程の成分ｋの位置であり、
状態Ｃｏｎｄが真ならば関数ｌ（Ｃｏｎｄ）＝１、さもなければｌ（Ｃｏｎｄ）＝０である。
【００５９】
上と並行して、正規化された背景スペクトルのチャネルＢｊの確率質量Φｊは、各ｊについて次式により定義される。
Φｊ＝ｑｊ      （２）
【００６０】
ピークの正規化されたスペクトルは次いで、推定（２０１）可能であるため、ピークを含む有意領域の検出に用いることができる。
【００６１】
ギブスサンプラーからＬ個の抽出が利用できる。
【００６２】
本明細書において以後、表記
【数４３】
2013527433.tif 000045
は、サンプラーの反復ｌで確率変数Πｊに対して生成された値を表す。同様に、表記
【数４４】
2013527433.tif 000046
は、サンプラーの反復ｌで確率変数Φｊに対して生成された値を表す。
【００６３】
ピークのスペクトルの推定量は、例えば、ピーク（ｗ・ｎ）に割り当てられた、記録された光子の平均数で重み付けされたΠｊの条件付き平均として選択され、ここでｎは記録された光子の個数、ｗ∈［０，１］は、ピークの正規化されたスペクトルと正規化された背景スペクトルの加重合計として定義される完全スペクトルにおけるピークのスペクトルの確率である。選択された例示的な適用はガンマスペクトルの適用であるが、本明細書に記載する方法は、いくつかの例を挙げれば、Ｘ線分光法のまたは飛行時間型質量分光において用いることができる。
【００６４】
添え字ｊの任意の蓄積チャネルに対して、モンテ−カルロ推定量は次式を用いて形成される。
【数４５】
2013527433.tif 000047
ここで、
Ｃは、各チャネルＢｊにおいて、エネルギーがＢｊに属する事象（光子）の和を含む観察されたヒストグラムを表す。Ｃはまた、「データ」または「観察」という表現で指示することができる。
【００６５】
背景の推定に関しては、次式が用いられる：
【数４６】
2013527433.tif 000048
ここで、
ｗ（ｌ）は、ＭＣＭＣ過程のｌ番目の抽出に対するピークのスペクトルの重みを表す。
【００６６】
Ｅ（ｗｎΠｊ｜Ｃ）およびＥ（（１−ｗ）ｎΦｊ｜Ｃ）の値は、例えば、ディスプレイ装置を用いてグラフィカルに表すことができる。
【００６７】
これらの推定量は、ユーザーに対し非重畳エネルギー分布の密度の大域的表現を示す。有利には、本明細書で提案する方法は、各区間Ｂｊにわたり、単に帰納的平均を計算することだけでなく、例えば９５％信頼区間を決定可能にする。
【００６８】
従って、例えば、次式を用いて決定される９５％信頼区間
【数４７】
2013527433.tif 000049
を定義することにより、各エネルギーチャネルに付随する不確実性が推定される：
【数４８】
2013527433.tif 000050
ここで、
・任意のｘに対して、表記｛ｘ｝↑は昇順にソートされたサンプルの集合を表し、
・任意のｘおよび任意のｊに対して、表記｛ｘ｝↑（ｊ）は昇順にソートされた集合のｊ番目のサンプルを表す。
・従って、
【数４９】
2013527433.tif 000051
は、生成されたサンプル
【数５０】
2013527433.tif 000052
の昇順にソートされた集合を表し、
・
【数５１】
2013527433.tif 000053
は整数部を示し、
・ｎは記録される光子の総数を表し、
・ηは、考慮するエネルギーチャネルに対するピークのスペクトルの強度を特徴付ける変数を表す。
【００６９】
エネルギーがサンプリングされたピークのスペクトルが決定されると、コルモゴロフ−スミルノフ検定２１０を適用することができる。
【００７０】
当該検定２１０の目的は、各区間Ｂｊにわたり、正規化された完全スペクトル内のチャネルＢｊの確率に対応し、且つ次式により定義される量Σｊの分布が、
Σｊ＝ｗΠｊ＋（１−ｗ）Φｊ      （７）
Γｊの分布とは大幅に異なるか否かを判定することであり、Γｊはｊ番目のチャネルの背景だけに対応し、且つ次式により定義される量である。
Γｊ＝（１−ｗ）Φｊ              （８）
【００７１】
これを行なうため、例えば、ｊ番目の蓄積チャネルに関連付けられた２個のサンプルΣｊおよびΓｊが同じ法則に従うか否かを判定可能にするノンパラメトリック仮定の検定を実施することが可能である。
【００７２】
２個のサンプルを用いるコルモゴロフ−スミルノフ検定を本発明において用いることができる。このため、量ＤＬ（Γｊ，Σｊ）が次式を用いて決定される：
【数５２】
2013527433.tif 000054
ここで、
・
【数５３】
2013527433.tif 000055
はｌ≦Ｌに対して生成されたサンプル
【数５４】
2013527433.tif 000056
の集合を表し、
・
【数５５】
2013527433.tif 000057
はｌ≦Ｌに対して生成されたサンプル
【数５６】
2013527433.tif 000058
の集合を表し、
・
【数５７】
2013527433.tif 000059
は、
【数５８】
2013527433.tif 000060
であるようなΣｊの経験的累積分布関数であり、
・
【数５９】
2013527433.tif 000061
は、
【数６０】
2013527433.tif 000062
であるようなΓｊの経験的累積分布関数である。
【００７３】
グリベンコ−カンテリ（Ｇｌｉｖｅｎｋｏ−Ｃａｎｔｅｌｌｉ）定理は、ΣｊおよびΓｊが同じ分布を有するならば、Ｌが無限大に発散するにつれて量ＤＬ（Γｊ，Σｊ）がほぼ確実に０に収束することを保証する。
【００７４】
コルモゴロフは、収束の速度に関して更なる結果を与える。すなわち、実際には、ΣｊおよびΓｊが同じ分布を有するならば次式が成り立つ：
【数６１】
2013527433.tif 000063
ここで、式Ｂ（・）はブラウン（Ｂｒｏｗｎｉａｎ）橋であり、分布
【数６２】
2013527433.tif 000064
は次式により定義される。
【数６３】
2013527433.tif 000065
従って、２個のサンプルΣｊおよびΓｊが異なる分布を有する、すなわち区間Ｂｊにわたり有意ピーク要素が存在するとの仮定は、次式が成り立てば検証される：
ＤＬ＝（Γｊ，Σｊ）＞Ｋα      （１２）
ここで、
・Ｐｒ（Ｋ≦Ｋα）＝１−α
・αは有意度（または危険度）である。
αの典型的な値は０．０５程度である。Ｋαの値は、式（１１）を反転させることにより得られるコルモゴロフ分布の（１−α）分位数である。
【００７５】
分光分析の適用において、
【数６４】
2013527433.tif 000066
のサンプルは、２個のサンプル内の背景
【数６５】
2013527433.tif 000067
の存在により相関が求められる。いずれの
【数６６】
2013527433.tif 000068
も０以上であるため、
【数６７】
2013527433.tif 000069
である。従って、以下の等式によりＤＬ（Γｊ，Σｊ）を決定することが可能になる。
【数６８】
2013527433.tif 000070
ここで、ηは、考慮するエネルギーチャネルに対する完全スペクトルの強度を特徴付ける変数を表す。
【００７６】
量ＤＬ（Γｊ，Σｊ）の計算（２０３）の後、例えば不等式（１２）に対応する検定が適用される（２０４）。
【００７７】
簡略化されたアルゴリズムを用いて、図３を参照しながら本明細書で後述するようなコルモゴロフ−スミルノフ検定２１０を実行することができる。
【００７８】
コルモゴロフ−スミルノフ検定の結果は、次いで適用される処理ステップを決定する。実際には、
−ＤＬ（Γｊ，Σｊ）＞Ｋαならば、区間Ｂｊにわたり有意ピークが検出されたと考えられ、この場合、前記ピークを分析すべく処理動作２０５が実行される、
−これに対し、ＤＬ（Γｊ，Σｊ）≦Ｋαならば、現行区間Ｂｊが有意ピークを一切含まないものと考えられる。
【００７９】
次いで、分析すべき蓄積チャネルが依然として存在あるか否かが調べられる（２０７）。
【００８０】
現行区間Ｂｊが処理すべき最後の蓄積チャネルに対応していない場合、ｊが増分され（２０８）、新たな現行区間にコルモゴロフ−スミルノフ検定が適用される。
【００８１】
現行区間Ｂｊが最後の蓄積チャネルに対応している場合、処理プロセスは終了される。
【００８２】
図３に、チャネルＢｊ内の準パラメータ的ベイジアン分光分析適用におけるコルモゴロフ−スミルノフ検定の適用例を示す。
【００８３】
本例は３個のフェーズからなる。第１フェーズは初期化フェーズ３０１であり、第２フェーズ３１１は計算ループに、第３フェーズ３１２はいわゆる終了フェーズに対応している。
【００８４】
初期化フェーズの目的は、第２（３１１）および第３（３１２）フェーズで用いる中間変数を初期化することである。これらの変数は特に、変数ｌΓ、ｌΣ、およびｄｍａｘであって、
ｌΓ＝０
ｌΣ＝０
ｄｍａｘ＝０
のように初期化される（３０１）。
・ｌΓは集合
【数６９】
2013527433.tif 000071
の範囲添え字に対応し、
・ｌΣは集合
【数７０】
2013527433.tif 000072
の範囲添え字に対応し、
・ｄｍａｘ＝ｍａｘ（ｌΓ−ｌΣ）は上で定義された２個の添え字間の最大差分に対応している。
【００８５】
次いで第２フェーズ３１１、すなわち計算ループが実行される。
【００８６】
以下に説明において、任意の区間Ｂｊに対して、集合
【数７１】
2013527433.tif 000073
は、ギブスサンプリングにより得られ昇順に編成されたサンプルの集合
【数７２】
2013527433.tif 000074
に対応している。
【００８７】
同じ表記法原理に従い、任意の区間Ｂｊに対して、集合
【数７３】
2013527433.tif 000075
はギブスサンプリングにより得られて昇順に編成されたサンプルの集合
【数７４】
2013527433.tif 000076
に対応している。
【００８８】
次いで以下の不等式を調べるべく第１の検定３０２が適用される。
【数７５】
2013527433.tif 000077
ここで、
【数７６】
2013527433.tif 000078
は、昇順にソートされた集合
【数７７】
2013527433.tif 000079
のｌΓ番目のサンプルに対応している。同様に、
【数７８】
2013527433.tif 000080
は、昇順にソートされた集合
【数７９】
2013527433.tif 000081
のｌΣ番目のサンプルである。
【００８９】
不等式（１４）が検証されると、変数ｌΓが増分され（３０３）、すなわちｌΓ＝ｌΓ＋１となる。
【００９０】
不等式（１４）が検証されなかった場合、変数ｌΣが増分され（３０４）、すなわちｌΣ＝ｌΣ＋１となる。
【００９１】
次いで以下の不等式を調べるべく第２の検定３０５が適用される。
ｄｍａｘ＜ｌΓ−ｌΣ      （１５）
【００９２】
不等式（１５）が検証されると、変数ｄｍａｘがｄｍａｘ＝ｌΓ−ｌΣのように更新される（３０６）。次いで、第３の検定３０７が適用される。
【００９３】
不等式（１５）が検証されなかった場合、第３の検定３０７が直接適用される。
【００９４】
第３の検定３０７の目的は、以下の不等式が検証されるか否かをについて調べることである。
ｌΓ＜Ｌ      （１６）
【００９５】
不等式（１６）が検証されると、第２フェーズ３１１が反復され、すなわち上述の処理動作が検定３０２から再び実行されて不等式（１４）を調べる。
【００９６】
不等式（１６）が検証されなかった場合、終了フェーズ３１２が実行される。
【００９７】
終了フェーズ３１２は、以下の不等式を調べることを目的とする検定３０８を含んでいる。
【数８０】
2013527433.tif 000082
【００９８】
ブーリアン（Ｂｏｏｌｅａｎ）出力変数ｖｊが定義され、区間Ｂｊにわたり有意ピーク要素の存在が検出されると値「１」をとり、さもなければ値「０」をとる。
【００９９】
ｖｊの値は、不等式（１７）を調べる検定３０８の結果に応じて決定される。
【０１００】
不等式（１７）が検証された（３１０）場合、ｖｊ＝１であり、且つ区間Ｂｊにわたりピークの存在が検出された。不等式（１７）が検証されなかった（３０９）場合、ｖｊ＝０である。
【０１０１】
図４に、有意ピークの領域の連続的形成処理の例を示す。
【０１０２】
有意ピークの領域は、少なくとも１個の有意ピークを含む領域に対応し、前記領域は、ｖｊ＝１である連続的な蓄積チャネルＢｊの決定により決定される。この動作は、エネルギーチャネルのセグメント化に対応している。
【０１０３】
この処理動作の目的は、
【数８１】
2013527433.tif 000083
の添え字により定義されるＭ個の領域Ｒ（ｍ）（ｍ∈［１，．．．，Ｍ］）のリストを提供することであり、前記添え字は蓄積チャネルの添え字に対応している。領域Ｒ（ｍ）は、次式を用いて決定することができる。
【数８２】
2013527433.tif 000084
【０１０４】
【数８３】
2013527433.tif 000085
の添え字、並びに識別される領域の個数Ｍは、後述する処理動作を実行することにより決定される。
【０１０５】
第１のステップ４００の目的は、中間変数を初期化することである。これらの変数は特に、各々が現行有意領域の添え字および前記領域のチャネルの大きさを個数で表す蓄積チャネルの添え字ｍおよびδに対応する変数ｊである。
【０１０６】
これらの３個の変数はゼロに設定される。
【０１０７】
次いで、ｖｊ＝１であるか否かを調べるべく第１の検定４０１が適用される。換言すれば、現行蓄積チャネルが有意ピークまたは有意ピーク部分を含んでいることを検証する。
【０１０８】
ｖｊ＝１ならば、変数δが増分され（４０２）、すなわちδ＝δ＋１となる。
【０１０９】
さもなければ、第２の検定４０３が適用され、前記検定の目的はｖｊ−１＝１である否かを調べる、すなわち現行チャネルに先行する蓄積チャネルがピークまたは有意ピーク部分を含むか否かを調べることである。
【０１１０】
ｖｊ−１＝１ならば、変数
【数８４】
2013527433.tif 000086
およびｍは次式のように更新される（４０５）。
【数８５】
2013527433.tif 000087
【０１１１】
次いで第３の検定４０６が適用され、前記検定は以下の不等式を調べる。
ｊ＜Ｊ
ここで、Ｊはエネルギーチャネルの個数である。
【０１１２】
不等式ｊ＜Ｊが検証されると、変数ｊが増分され（４０４）、すなわちｊ＝ｊ＋１となり、上述の処理動作が第１の検定４０１から再実行される。
【０１１３】
不等式がｊ＜Ｊが検証されなかった場合、変数ＭはＭ＝ｍのように更新される（４０７）。
【０１１４】
図５に、検出されたピークを分析すべくコルモゴロフ−スミルノフ検定の適用後に実行可能な分析を示す。
【０１１５】
有意領域の集合｛Ｒｍ｝により、ピークの各領域の強度およびエネルギーの位置に関する特徴、特に重心および前記ピークの広がりをＭＣＭＣ手順により統計的に推定することが可能になる。
【０１１６】
本明細書で提案する方法は、これらの特徴に付随する不確実性を帰納的な分布の形状で利用する点が有利である。実際、これらの量に関する帰納的平均に加え、信頼区間、またはピークの領域に関連付けられた他の任意の統計量を推定することができる。
【０１１７】
従って、ピークの強度を推定することができる（５００）。
【０１１８】
任意のｍ＜Ｍに対して、各Ｒｍにわたり、且つＭＣＭＣ手順の各抽出に対して、例えば次式を用いて量
【数８６】
2013527433.tif 000088
が決定される：
【数８７】
2013527433.tif 000089
ここで、条件Ｃｏｎｄが真ならば関数ｌ（Ｃｏｎｄ）＝１、さもなければｌ（Ｃｏｎｄ）＝０である。
【０１１９】
次いで、領域ｍに対する強度推定量が次式の帰納的平均により与えられる。
【数８８】
2013527433.tif 000090
【０１２０】
λｍに対する９５％信頼区間は、例えば次式を用いて集合
【数８９】
2013527433.tif 000091
の分位数により与えられる：
【数９０】
2013527433.tif 000092
ここで、集合
【数９１】
2013527433.tif 000093
は、昇順に編成されたサンプルの集合
【数９２】
2013527433.tif 000094
に対応している。
【０１２１】
準パラメータ的ベイジアン技術により、λｍの分布の他の任意の積率または汎関数を直接計算することが可能になる。
【０１２２】
また、有意ピークの各領域の重心のエネルギー位置を推定する（５０１）ことが可能である。
【０１２３】
このために、Ｐｍに制約されたエネルギー分布の平均の推定値
【数９３】
2013527433.tif 000095
が決定される。任意のｍ＜Ｍ、ＭＣＭＣ手順の各抽出、および
【数９４】
2013527433.tif 000096
であるような任意のｋに対して、次式を用いて
【数９５】
2013527433.tif 000097
を決定することができる：
【数９６】
2013527433.tif 000098
【０１２４】
各反復ｌに対して、位置
【数９７】
2013527433.tif 000099
がであるディリクレ過程の成分の個数が
【数９８】
2013527433.tif 000100
と表記され、例えば次式を用いて決定される：
【数９９】
2013527433.tif 000101
【０１２５】
次いで、任意のｍ＜Ｍに対して、量
【数１００】
2013527433.tif 000102
が、例えば次式を用いて、各有意領域Ｒｍにわたり、且つＭＣＭＣ手順の各抽出に対して推定される：
【数１０１】
2013527433.tif 000103
【０１２６】
次いで、領域ｍの重心
【数１０２】
2013527433.tif 000104
の推定量が、例えば次式を用いて量（２２）および（２３）から決定される帰納的平均により与えられる：
【数１０３】
2013527433.tif 000105
【０１２７】
式（２４）の分母は、領域Ｒｍに属する少なくとも１個の成分が存在するＭＣＭＣ抽出の回数に対応しており、他の抽出はモンテ−カルロ推定で考慮に入れることができない。
【０１２８】
μｍに対する９５％信頼区間は、例えば次式を用いて集合
【数１０４】
2013527433.tif 000106
の分位数により与えられる：
【数１０５】
2013527433.tif 000107
ここで、集合
【数１０６】
2013527433.tif 000108
は、昇順に編成されたサンプルの集合
【数１０７】
2013527433.tif 000109
に対応している。
【０１２９】
準パラメータ的ベイジアン技術により、μｍの分布の他の任意の積率または汎関数を直接計算することが可能になる。
【０１３０】
ピークの領域はまた、有意ピーク５０２の各領域の範囲を推定することにより分析することができる。
【０１３１】
多くの量を、当該量を評価すべく提供することができる。例えば、領域Ｒｍに制約されたエネルギー分布の標準偏差σｍの推定を用いることができる。
【０１３２】
任意のｍ＜Ｍに対して、各Ｒｍにわたり、且つＭＣＭＣ手順の各抽出に対して、例えば次式を用いて量
【数１０８】
2013527433.tif 000110
が推定される。
【数１０９】
2013527433.tif 000111
【０１３３】
Ｒｍに制約されたエネルギー分布の標準偏差
【数１１０】
2013527433.tif 000112
の推定量は次いで、例えば次式を用いて
【数１１１】
2013527433.tif 000113
の帰納的平均により推定される。
【数１１２】
2013527433.tif 000114
【０１３４】
σｍに対する９５％信頼区間は、集合
【数１１３】
2013527433.tif 000115
の分位数により与えられる。
【数１１４】
2013527433.tif 000116
ここで、集合
【数１１５】
2013527433.tif 000117
は、昇順に編成されたサンプルの集合
【数１１６】
2013527433.tif 000118
に対応している。
【０１３５】
準パラメータ的ベイジアン技術により、σｍの分布の他の任意の積率または汎関数を直接計算することが可能になる。
【０１３６】
Ｒｍにわたるガウシアン法則の場合、標準偏差σｍは、
【数１１７】
2013527433.tif 000119
と表記されるＲｍの範囲の指標であってよく、例えば、次式を用いて決定することができる。
【数１１８】
2013527433.tif 000120
【０１３７】
任意のＲｍに対するエネルギー分布の制約は、ガウシアン法則と大幅に異なっていてよいため、推定量
【数１１９】
2013527433.tif 000121
は領域の範囲の推定は無関係であってよい。Δｍ、９９％と表記されるエネルギー密度のＲｍに対する制約より９９％強い確率区間の推定値を推定することができる。
【０１３８】
Δｍ、９９％は、ベースで測られたピークの領域の幅に対応している。当該量に対して、その条件付き平均に基づく推定量および９５％信頼区間が示される。
【０１３９】
任意のｍ＜Ｍに対して、各Ｒｍにわたり、且つＭＣＭＣ手順の各抽出に対して、例えば次式を用いて、Ｒｍに制約されたエネルギーの分布の累積分布関数
【数１２０】
2013527433.tif 000122
が推定される：
【数１２１】
2013527433.tif 000123
ここで、ζはエネルギーを表す変数である。
次いでΔｍ、９９％を次式から推論することができる。
【数１２２】
2013527433.tif 000124
ここで、
【数１２３】
2013527433.tif 000125
は分位関数
【数１２４】
2013527433.tif 000126
であって、任意のα∈［０，１］に対して、
【数１２５】
2013527433.tif 000127
である。
【０１４０】
Δｍ、９９％のＲｍに制約されたエネルギー分布より９９％大きい確率区間に等しい推定量
【数１２６】
2013527433.tif 000128
は次いで、
【数１２７】
2013527433.tif 000129
の帰納的平均、すなわち次式により与えられる：
【数１２８】
2013527433.tif 000130
Δｍ、９９％の９５％信頼区間は、集合
【数１２９】
2013527433.tif 000131
の分位数、すなわち次式により与えられる：
【数１３０】
2013527433.tif 000132
ここで、集合
【数１３１】
2013527433.tif 000133
は、昇順に編成されたサンプルの集合
【数１３２】
2013527433.tif 000134
に対応している。
【０１４１】
準パラメータ的ベイジアン技術により、有利には、Δｍ、９９％の分布の他の任意の積率または汎関数を直接計算することが可能になる。
【図１】
2013527433.tif 000175
【図２】
2013527433.tif 000176
【図３】
2013527433.tif 000177
【図４】
2013527433.tif 000178
【図５】
2013527433.tif 000179
【国際調査報告】
2013527433.tif 000180
2013527433.tif 000181
2013527433.tif 000182
2013527433.tif 000183
2013527433.tif 000184
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