(57)【要約】  プリント回路板、ＩＣ基板、チップパッケージ、およびその種のものの製造のための複合ビルドアップ材料が開示される。該複合ビルドアップ材料は、回路素子、例えばマイクロビア、トレンチおよびパッドの埋め込みのために適している。該複合ビルドアップ材料は、支持層（１）、強化材を有さない樹脂層（２）、および強化材を有する樹脂層（３）を含む。回路素子（９）は、強化材を有さない樹脂層（６）中に埋め込まれる。
2013545297.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
回路素子の埋め込み方法であって、下記の順で以下の段階
（ｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する支持層（１）を提供する段階、
（ｉｉ）  支持層（１）を樹脂で被覆し、そのことによって、厚さ１〜１５０μｍを有する、強化材を有さない樹脂層（２）を形成する段階、
（ｉｉｉ）  強化材を有さない樹脂層（２）を、樹脂で被覆する段階、
（ｉｖ）  段階（ｉｉｉ）において被覆された樹脂中に強化材を貼り合わせ、且つ、そのことによって、厚さ１〜２００μｍを有する、強化材を有する樹脂層（３）を形成する段階、および
（ｖ）  強化材を有さない樹脂層（２）内部に、レーザーアブレーション技術によって通路（９）を製造する段階
を含む、前記回路素子の埋め込み方法。
【請求項２】
支持層（１）が、銅、アルミニウム、スズ、紙、以下からなる群から選択されるポリマー製のポリマー箔：  ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、環式オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリアミド、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、フッ素化エチレンプロピレン（ＦＥＰ）、エチレンテトラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）、ＴＨＶ（テトラフルオロエチレンと、ヘキサフルオロプロピレンと、フッ化ビニリデンとのコポリマー）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ペルフルオロアルコキシ（ＰＦＡ）、ＭＦＡ（テトラフルオロエチレンとペルフルオロビニルエーテルとのコポリマー）、ポリアリーレート、ＥＣＴＦ  エチレン−クロロトリフルオロエチレン（ＥＣＴＦＥ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリエーテルイミド、ポリスルホン、および架橋ポリマー箔、例えばＸ−ＨＤＰＥからなる群から選択される、請求項１に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項３】
支持層（１）が、銅箔、アルミニウム箔、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）箔、環式オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）箔およびポリアリーレート箔からなる群から選択される、請求項１または２に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項４】
強化材を有さない樹脂層（２）のために使用される樹脂が、エポキシ樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１から３までのいずれか１項に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項５】
強化材を有する樹脂層（３）の樹脂が、エポキシ樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１から４までのいずれか１項に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項６】
強化材を有する樹脂層（３）における強化材（６）が、シリカガラス、Ｉ族金属の金属酸化物を含有するシリカガラス、ＩＩ族金属の金属酸化物を含有するシリカガラス、Ｉ族金属とＩＩ族金属との金属酸化物を含有するシリカガラス、Ｅ−ガラス、アルミノシリケート、窒化ケイ素、窒化ホウ素、ウォラストナイト、セラミック酸化物、アラミド、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１から５までのいずれか１項に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項７】
強化材を有さない樹脂層（２）が、無溶剤の樹脂粉末から、支持層（１）の上に堆積される、請求項１から６までのいずれか１項に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項８】
無溶剤の樹脂粉末が、電磁ブラシ法、粉末散布法、および直接溶融押出法からなる群から選択される方法によって、支持層（１）の上に堆積される、請求項７に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項９】
強化材を有する樹脂層（３）が、無溶剤の樹脂粉末から、強化材を有さない樹脂層（２）の上に堆積される、請求項１から８までのいずれか１項に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項１０】
無溶剤の堆積法が、電磁ブラシ法、粉末散布法、および直接溶融押出からなる群から選択される、請求項９に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項１１】
回路素子を埋め込むために適した複合ビルドアップ材料であって、以下の順での連続層：
（ｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する支持層（１）
（ｉｉ）  厚さ１〜１５０μｍを有する、強化材を有さない樹脂層（２）、および
（ｉｉｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する、強化材を有する樹脂層（３）
を有する、前記複合ビルドアップ材料。
【請求項１２】
支持層（１）が、銅、アルミニウム、スズ、紙、以下からなる群から選択されるポリマー製のポリマー箔：  ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、環式オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリアミド、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、フッ素化エチレンプロピレン（ＦＥＰ）、エチレンテトラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）、ＴＨＶ（テトラフルオロエチレンと、ヘキサフルオロプロピレンと、フッ化ビニリデンとのコポリマー）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ペルフルオロアルコキシ（ＰＦＡ）、ＭＦＡ（テトラフルオロエチレンとペルフルオロビニルエーテルとのコポリマー）、ポリアリーレート、ＥＣＴＦ  エチレン−クロロトリフルオロエチレン（ＥＣＴＦＥ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリエーテルイミド、ポリスルホン、および架橋ポリマー箔、例えばＸ−ＨＤＰＥからなる群から選択される、請求項１１に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１３】
支持層（１）が、銅箔、アルミニウム箔、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）箔、環式オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）箔およびポリアリーレート箔からなる群から選択される、請求項１１または１２に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１４】
強化材を有さない樹脂層（２）のために使用される樹脂が、エポキシ樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１１から１３までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１５】
強化材を有する樹脂層（３）の樹脂が、エポキシ樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１１から１４までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１６】
強化材を有する樹脂層（３）における強化材（６）が、シリカガラス、Ｉ族金属の金属酸化物を含有するシリカガラス、ＩＩ族金属の金属酸化物を含有するシリカガラス、Ｉ族金属とＩＩ族金属との金属酸化物を含有するシリカガラス、Ｅ−ガラス、アルミノシリケート、窒化ケイ素、窒化ホウ素、ウォラストナイト、セラミック酸化物、アラミド、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１１から１５までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１７】
複合ビルドアップ材料が、以下の順での連続層：
（ｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する支持層（１）、
（ｉｉ）  ｂ）  剥離層（４）
（ｉｉ）  厚さ１〜１５０μｍを有する、強化材を有さない樹脂層（２）、および
（ｉｉｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する、強化材を有する樹脂層（３）
を有する、請求項１１から１６までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１８】
複合ビルドアップ材料が、以下の順での連続層：
（ｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する支持層（１）、
（ｉｉ）  ｂ）  プライマー層（５）
（ｉｉ）  厚さ１〜１５０μｍを有する、強化材を有さない樹脂層（２）、および
（ｉｉｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する、強化材を有する樹脂層（３）
を有する、請求項１１から１６までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１９】
さらに、強化材を有する樹脂層（３）に取り付けられた、強化材を有さない第二の樹脂層（７）を含有する、請求項１１から１８までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項２０】
回路素子（９）が、強化材を有さない樹脂層（２）内に埋め込まれている、請求項１１から１９までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
発明の分野
本発明は、プリント回路板、ＩＣ基板、チップパッケージおよびその種のものを製造するためのビルドアップ材料であって、回路素子を埋め込んで信号伝達のための電気的パスを形成するために適した前記ビルドアップ材料に関する。
【０００２】
背景技術
回路素子、例えば銅の通路（ｔｒａｃｋ）（例えば銅充填マイクロビア、トレンチおよびパッド）は、基板材料の外表面の片方または両方の上に搭載され、その後、それが積層され且つ張り合わされて素子、例えばプリント回路板、ＩＣ基板、チップパッケージおよびその種のものを形成する。かかる素子のサイズ低減についての要求が続いているので、回路素子の造形物、例えば銅の通路の幅および２つの銅の通路の間のスペースは、さらに低減されなければならない。この目標を達成するために、銅の通路を製造するための従来の方法、例えば、非伝導性基板の表面を粗くした後に銅を基板表面上に堆積し、そしてプリントし且つエッチング工程を行うことを、より微細なラインが可能な製造方法によって置き換える必要がある。かかる新規の製造方法の１つは、銅の通路を、非伝導性の基板材料中に埋め込むこと、すなわち、非伝導性基板材料内に作られた造形物内に堆積することを含む。かかる製造方法は、レーザーアブレーション技術を使用して、基板材料内に造形物を形成する。かかる製造方法の利点は多岐にわたる：  それらは、単にわずかに粗くされた基板材料上へめっきされた銅堆積物への不充分な付着性という欠点を克服し、且つ、さらには、隣接する銅の通路間で非常に狭いスペース、例えば１０μｍ以下を有する銅の通路の絶縁およびシールドを提供する。前記の銅の通路は、マイクロビア、トレンチおよびパッドを含む。
【０００３】
回路素子を埋め込むために適した基板の複合ビルドアップ材料についての要求は多種多様である。複合ビルドアップ材料の熱膨張係数（ＣＴＥ）は、典型的なビルドアップの他の材料、例えば金属、例えば銅、およびポリマーの熱膨張係数とできるだけ近い必要がある。
【０００４】
さらには、ビルドアップ材料、より正確には、後に埋め込まれた回路素子を受け容れるべきビルドアップ材料の層は、構造化されている必要があり、すなわち、銅堆積の前にレーザー光線で部分的に融除される必要がある。従って、前記ビルドアップ材料は、レーザー光線によって融除され得なければならない。
【０００５】
回路素子を埋め込むために使用される複合ビルドアップ材料は、例えば樹脂被覆箔（ＲＣＦ）である。埋め込まれた回路素子を有する高密度相互接続（ＨＤＩ）プリント回路板を製造するために、樹脂被覆箔（ＲＣＦ）を使用することは、標準的な技術である（Ｐｒｉｎｔｅｄ  ｃｉｒｃｕｉｔｓ  ｈａｎｄｂｏｏｋ，  編集  Ｃｌｙｄｅ  Ｆ．  Ｃｏｏｍｂｓ  Ｊｒ，  第６版、２２章）。初めに、プリント回路板の中間層を製造し、その後、その上にＲＣＦを貼り合わせる。この工程を、真空プレスにおいて行う。ＲＣＦのＢステージ樹脂を、高温で溶融し、そして中間層の銅の通路のスペースに満たす。次に、さらにより高い温度で樹脂が硬化され、且つ、プレスサイクルが終了したら、硬化された樹脂層中に、レーザーアブレーション法を使用して造形物、例えばマイクロビア、トレンチおよびパッドが形成される。
【０００６】
ＲＣＦの１つの利点は、それらがいくぶん低い弾性率を有し、従って、環境からの機械的応力を、プリプレグよりはるかに良く吸収することである。これは、例えばいわゆる落下試験（ＪＥＳＤ２２−Ｂ１１１）の際には重要であり、前期試験は、電子素子が厳しい機械的応力に耐える能力を評価するものである。他方で、ＲＣＦ材料のＣＴＥはむしろ高く、そのことは、例えば熱サイクル試験およびはんだ浸漬試験において深刻な欠点である（関連する試験手順：  ＪＥＳＤ２２−Ａ１０４−Ｂ、Ｊ−ＳＴＤ−００３Ａ）。
【０００７】
回路素子を埋め込むために使用される他の種類の複合ビルドアップ材料は、Ｂステージ樹脂中に埋め込まれたガラス布を有する強化樹脂被覆箔（ＲＲＣＦ）である。この種の複合ビルドアップ材料は、ＲＣＦビルドアップ材料と比べて著しく低い熱膨張係数（ＣＴＥ）およびより高い形状安定性という利点を有する。形状安定性の向上により、レイアップの間の取り扱いが容易になり、仕上げられたＨＩＤ板またはＩＣ基板の信頼性が改善される。他方で、ガラス布を通じて造形物、例えばマイクロビア、トレンチおよびパッドを作り出すのはより困難であり、そのことにより、製造時間、ひいては費用が著しく増加する。
【０００８】
回路素子を埋め込むために適した第三の種類のビルドアップ材料はプリプレグであり、それは、該プリプレグの上部の銅箔と一緒に、内部層の上部でプレスされる。敏感なプリプレグの取り扱いは問題が多く、なぜなら、脆いプリプレグ材料は、例えば輸送の間に、端部で欠け落ちることがあるからである。さらには、マイクロビアおよびスルーホールのレーザードリル加工が、埋め込まれた強化材のせいで妨げられる。プリプレグ材料の一般的な他の欠点は、それらのＶＯＣ（ｖｏｌａｔｉｌｅ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ；  揮発性有機化合物）含有率であり、なぜなら、基板材料の製造工程が１つまたはそれより多くの溶剤ベースの湿式化学被覆段階を含むからである。さらには、マイクロビアおよびスルーホールのレーザードリル加工、並びにレーザーアブレーションによるトレンチの形成は、プリプレグ材料中に埋め込まれた強化材のせいでより困難である。
【０００９】
一般に、レーザーを用いて強化材料を構造化することは困難である。このことは、マイクロビアのみがレーザードリル加工されるが、トレンチがレーザーによるアブレーションをされるべき場合に特にあてはまる。その際、スループットは非常に高くはない。さらには、特に一般に使用されるガラス製強化剤の場合において、レーザーからの光が、制御されずに強化材によって反射される。これは、ビルドアップ材料の不完全な除去をもたらす。樹脂層中での強化材の密度は、微視的な規模においては均質ではない。このことは、レーザー光による不均一なアブレーションももたらす。
【００１０】
発明の課題
従って、本発明の課題は、回路素子を埋め込むための複合ビルドアップ材料であって、回路素子を埋め込むために現在使用されているＲＣＦ、ＲＲＣＦ、およびプリプレグ材料の欠点を回避する前記複合ビルドアップ材料を提供することである。本発明の課題は、ＶＯＣ含有率が低く且つ形状安定性が高い、複合ビルドアップ材料を提供することである。さらには、かかる複合ビルドアップ材料は、工程段階が低減された製造工程によって得られるべきである。さらには、ビルドアップ材料は脆性であるべきではなく、且つ、製造および次の製造段階の間の取り扱いが容易であるべきである。ビアおよびその種のものがレーザードリル加工によって、且つトレンチがレーザーアブレーションによって、容易に得られるべきである。
【００１１】
発明の概要
これらの課題は、以下の順での連続層を有する複合ビルドアップ材料を用いて解決される：
（ｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する支持層
（ｉｉ）  厚さ１〜１５０μｍを有する、強化材を有さない樹脂層、および
（ｉｉｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する、強化材を有する樹脂層。
【００１２】
強化材を有さない樹脂層は、レーザーアブレーション技術によって形成される微細なパターンのために適しており、且つ、埋め込まれた回路素子を受け容れることができ、且つ、充分な機械的安定性を提供する。さらには、埋め込まれた回路素子を有するプリント回路板、ＩＣ基板、チップパッケージを、本発明の複合ビルドアップ材料を使用して製造することは、複合ビルドアップ材料を使用する場合、より少ない製造段階を必要とする。複合ビルドアップ材料は、高い形状安定性を有し、且つ、低いＶＯＣ含有率を有する。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１は、回路素子の埋め込みのために適した、本発明による複合ビルドアップ材料を示す。
【図２】図２は、埋め込まれた回路素子を有する、本発明による複合ビルドアップ材料を示す。
【図３】図３は、随意の剥離層を含有する、回路素子の埋め込みのために適した、本発明による複合ビルドアップ材料を示す。
【図４】図４は、随意のプライマー層を含有する、回路素子の埋め込みのために適した、本発明による複合ビルドアップ材料を示す。
【図５】図５は、強化材を有さない随意の第二の樹脂層を含有する、本発明による複合ビルドアップ材料を示す。
【図６】図６は、随意の剥離層と、強化材を有さない随意の第二の樹脂層とを含有する、本発明による複合ビルドアップ材料を示す。
【図７】図７は、随意のプライマー層と、強化材を有さない随意の第二の樹脂層とを含有する、本発明による複合ビルドアップ材料を示す。
【図８】図８は、支持層、回路素子を埋め込むための強化材を有さない樹脂層、強化材を有する樹脂層、および銅クラッド貼り合わせ層からなる、複合ビルドアップ材料の断面顕微鏡写真を示す。
【００１４】
１  支持層
２  強化材を有さない第一の樹脂層
３  強化材を有する樹脂層
４  剥離層
５  プライマー層
６  強化材
７  強化材を有さない第二の樹脂層
８  銅クラッド貼り合わせ品
９  埋め込まれた回路素子。
【００１５】
発明の詳細な説明
本発明による複合ビルドアップ材料は、以下の順での連続層を有する：
（ｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する支持層（１）
（ｉｉ）  厚さ１〜１５０μｍを有する、強化材を有さない樹脂層（２）
（ｉｉｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する、強化材を有する樹脂層（３）。
【００１６】
支持層（１）は例えば銅箔からなり、その上に、強化材を有さない第一の樹脂（２）が取り付けられる。次の層は、強化材を有する樹脂層（３）からなる。これを図１に示す。前記複合ビルドアップ材料は、回路素子（９）、例えば銅の通路の埋め込みのために有用である（図２）。このために、複合ビルドアップ材料をレーザーアブレーション技術に供し、それにより強化材を有さない第一の樹脂層（２）内部に通路が形成され、次に、例えば電気めっきによって銅が充填される。
【００１７】
埋め込まれた回路素子を製造する方法は、ＥＰ１７０９８４９号Ｂ１内に開示され、それは本願において参照をもって開示されるものとする。前記方法は、埋め込まれた造形物、例えばトレンチを誘電体層内にレーザーアブレーションによって、およびビアをレーザードリル加工によってそれぞれ製造する段階、埋め込まれた造形物の表面上に伝導性の被覆を設ける段階、埋め込まれた造形物を、電気めっきによって銅で充填する段階、および基板表面をめっきする段階を含む。
【００１８】
使用される、強化材を有さない第一の樹脂層（２）および強化材を有する樹脂層（３）のための樹脂の化学的性質は、異なる層（２）および（３）について、同一であっても異なっていてもよい。所望の特性プロファイルに従い、層（２）および（３）の各々についての配合を調節することが可能である。例えば、層（２）の樹脂配合物を、それが歪みバッファとしてはたらくことができるように、極めて低い弾性率を有するように調節することが可能である。樹脂層（２）において使用される樹脂を、例えばその成分において、最適なレーザーアブレーション特性を達成するように最適化することができる。また、充填材を層（２）に添加して、ＣＴＥをよりいっそう低減するか、または熱伝導性を高めることができる。強化材を有する樹脂層（３）内で使用される樹脂を、例えば強化材繊維の最適な濡れ性について最適化することができる。これを、極めて低い溶融粘度を有する樹脂配合物を使用することによって達成できる。
【００１９】
支持層（１）のための適した材料は、金属、例えば銅、アルミニウム、スズ、紙、以下からなる群から選択されるポリマー製のポリマー箔：  ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、環式オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリアミド、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、フッ素化エチレンプロピレン（ＦＥＰ）、エチレンテトラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）、ＴＨＶ（テトラフルオロエチレンと、ヘキサフルオロプロピレンと、フッ化ビニリデンとのコポリマー）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ペルフルオロアルコキシ（ＰＦＡ）、ＭＦＡ（テトラフルオロエチレンとペルフルオロビニルエーテルとのコポリマー）、ポリアリーレート、ＥＣＴＦ  エチレン−クロロトリフルオロエチレン（ＥＣＴＦＥ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリエーテルイミド、ポリスルホン、および架橋ポリマー箔、例えばＸ−ＨＤＰＥである。
【００２０】
好ましくは、支持層は、工程段階の間に適用される１５０〜２５０℃の範囲の温度に耐えることができる材料からなる。前記温度は、使用される樹脂の種類に依存する。
【００２１】
支持層（１）は、より好ましくは、銅箔、アルミニウム箔、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）箔、環式オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）箔、およびポリアリーレート箔からなる群から選択される。
【００２２】
前記支持層（１）、最も好ましくは銅箔の厚さは、１μｍから２００μｍ、より好ましくは２μｍ〜１５０μｍ、および最も好ましくは５μｍから１００μｍにわたる。
【００２３】
本発明による複合ビルドアップ材料は、支持層（１）の上部に強化材を有さない樹脂層（２）を含有する。強化材を有する樹脂層（３）を、強化材を有さない樹脂層（２）に取り付ける（図１）。随意に、強化材を有さない第二の樹脂層（７）を、強化材を有する樹脂層（３）に取り付ける（図５）。
【００２４】
強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）において使用するために適した樹脂材料は、独立して、エポキシ樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ベンゾオキサジン樹脂およびそれらの混合物からなる群から選択される。
【００２５】
強化材を有さない樹脂層（２）の樹脂材料、強化材を有する樹脂層（３）の樹脂材料および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）として適したエポキシ樹脂は、独立して、ビスフェノールＡベースのエポキシ樹脂、ビスフェノールＦベースのエポキシ樹脂、３，３’，５，５’−テトラブロモビスフェノール−Ａに基づくエポキシ樹脂、フェノールノボラックエポキシ樹脂、ノボラック変性ビスフェノールＡエポキシ樹脂、例えばＤ．Ｅ．Ｒ．６５０８（Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓから入手可能）、クレゾールノボラックエポキシ樹脂、リン変性エポキシ樹脂、二酸変性エポキシ樹脂、エポキシシラン変性エポキシ樹脂、例えばＫＳＲ−９００（Ｋｕｋｄｏ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ製）、多官能性エポキシ樹脂、例えば２，２’，２’’，２’’’−［１，２−エタンジイリデンテトラキス（４，１−フェニレンオキシメチレン）］テトラキスオキシラン（ＣＡＳ番号７３２８−９７−４）、フェノールと３ａ，４，７，７ａ−テトラヒドロ−４，７−メタノ−１Ｈ−インデンとのポリマー（ＣＡＳ番号１１９３４５−０５−０）のグリシジルエーテル、４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェニル（ＣＡＳ番号８５９５４−１１−６）、ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−ビフェニル、トリスグリシジルイソシアヌレート、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＨＰ−４０３２、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＨＰ−８２０、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＨＰ−４７００、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＨＰ−４７７０、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＥＸＡ  １５１４、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＥＸＡ  ４８１６、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＥＸＡ  ４８２２樹脂（ＤＩＣ  Ｅｕｒｏｐｅ  ＧｍｂＨから入手可能）、イソシアネート−変性エポキシ樹脂、例えばＡＥＲ  ４１５２、ＡＥＲ  ５１００、ＸＡＣ  ４１５１（Ａｓａｈｉ  Ｋａｓｅｉ  Ｃｏ．から入手可能）、多官能性芳香族カルボン酸、例えばトリメリト酸およびテレフタル酸のグリシジルエステル、ゴム変性エポキシ樹脂、例えばカルボキシ末端化ポリブタジエンおよびカルボキシ末端化ポリブタジエン−アクリロニトリルコポリマーと、ビスフェノールＡエポキシ樹脂およびビスフェノールＦエポキシ樹脂との反応生成物、および上記の混合物からなる群から選択される。
【００２６】
強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）のために好ましい樹脂材料は、独立して、１つまたはそれより多くのビスフェノールＡベースのエポキシ樹脂、３，３’５，５’−テトラブロモビスフェノールＡベースのエポキシ樹脂、フェノールノボラックエポキシ樹脂、ノボラック−変性ビスフェノールＡ  エポキシ樹脂、例えばＤ．Ｅ．Ｒ．６５０８、クレゾールノボラックエポキシ樹脂、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシドとの反応によって変性されたエポキシ樹脂、ＫＳＲ−９００、多官能性エポキシ樹脂、例えば２，２’，２’’，２’’’−［１，２−エタンジイリデンテトラキス（４，１−フェニレンオキシメチレン）］テトラキスオキシラン、フェノールと３ａ，４，７，７ａ−テトラヒドロ−４，７−メタノ−１Ｈ−インデンとのポリマーのグリシジルエーテル、４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェニル、ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−ビフェニル、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＨＰ−４０３２、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＨＰ−４７００、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＨＰ−４７７０、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＥＸＡ  １５１４、イソシアネート変性エポキシ樹脂、例えばＡＥＲ  ４１５２、ＡＥＲ  ５１００、ＸＡＣ  ４１５１、ゴム変性エポキシ樹脂、例えばカルボキシ末端化ポリブタジエンおよびカルボキシ末端化ポリブタジエン−アクリロニトリルコポリマーと、ビスフェノールＡエポキシ樹脂およびビスフェノールＦエポキシ樹脂との反応生成物、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴ）、ベンゾオキサジン樹脂およびそれらの混合物を含む、エポキシ樹脂含有配合物およびエポキシ樹脂ブレンド配合物から選択される。
【００２７】
強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）のために最も好ましい樹脂材料は、独立して、１つまたはそれより多くのフェノールノボラックエポキシ樹脂、ノボラック変性ビスフェノールＡエポキシ樹脂、例えばＤ．Ｅ．Ｒ．６５０８、クレゾールノボラックエポキシ樹脂、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシドとの反応によって変性されたエポキシ樹脂、多官能性エポキシ樹脂、例えば２，２’，２’’，２’’’−［１，２−エタンジイリデンテトラキス（４，１−フェニレンオキシメチレン）］、テトラキスオキシラン、フェノールと３ａ，４，７，７ａ−テトラヒドロ−４，７−メタノ−１Ｈ−インデンとのポリマーのグリシジルエーテル、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＨＰ−４０３２、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＨＰ−４７００、Ｅｐｉｃｌｏｎ  ＥＸＡ  １５１４、イソシアネート変性エポキシ樹脂、例えばＡＥＲ  ４１５２、ＡＥＲ  ５１００、ＸＡＣ  ４１５１、ゴム変性エポキシ樹脂、例えばカルボキシ末端化ポリブタジエンおよびカルボキシ末端化ポリブタジエン−アクリロニトリルコポリマーと、ビスフェノールＡエポキシ樹脂との反応生成物、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴ）、ベンゾオキサジン樹脂およびそれらの混合物を含む、エポキシ樹脂含有配合物およびエポキシ樹脂ブレンド配合物から選択される。
【００２８】
エポキシ樹脂は通常、エポキシ樹脂成分と反応してポリエポキシドポリマーを形成する、少なくとも１つの硬化剤を含有する。強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）においてエポキシ樹脂と共に使用するために適した硬化剤は、独立して、アミン、脂環式アミン、Ｃ1〜Ｃ6−アルキル化４，４’−メチレン−ビスアニリン、Ｃ1〜Ｃ6−アルキルアリールジアミン、無水物、多官能性カルボン酸、カルボキシ官能性ポリマー、イソシアネート、ブロックイソシアネート、シアネートエステルおよび多官能性フェノール化合物、ノボラック樹脂、アルキルフェノール−ホルムアルデヒドノボラック樹脂、三フッ化ホウ素−アミン付加物、エポキシド−アミン付加物およびそれらの混合物からなる群から選択される。
【００２９】
好ましい実施態様において、強化材を有さない樹脂層（２）および強化材を有する樹脂層（３）における樹脂はエポキシ樹脂であり、且つ、強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）においてエポキシ樹脂と共に使用するための硬化剤は独立して、ジシアンジアミド、置換ジシアンジアミド、フェノール−ホルムアルデヒドノボラック樹脂、クレゾール−ホルムアルデヒドノボラック樹脂、トリアジン−置換フェノール−ホルムアルデヒドノボラック樹脂、例えばＰｈｅｎｏｌｉｔｅ  ＡＴＮ  シリーズの化合物（ＤＩＣ  Ｃｏｒｐ．から入手可能）、トリス−フェノールノボラック（Ｒｅｓｉｃｕｒｅ  ３５００として入手可能、ＣＡＳ番号２２５２４１−８６−１）、３，３’−ジアミノジフェニルスルホン、４，４’−ジアミノジフェニルスルホン、４，４’−メチレン−ビス（２，６−ジエチルアニリン）、ジアルキルアリールジアミン、ナジックメチル無水物、フタル酸無水物、メチルフタル酸無水物、シアネートエステル、オルト−トルイルビグアニドおよびそれらの混合物からなる群から選択される。
【００３０】
強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）において、エポキシ樹脂と共に使用するための最も好ましい硬化剤は、独立して、ジシアンジアミド、フェノール−ホルムアルデヒドノボラック樹脂、クレゾール−ホルムアルデヒドノボラック樹脂、トリアジン置換フェノール−ホルムアルデヒドノボラック樹脂、例えばＰｈｅｎｏｌｉｔｅ  ＡＴＮシリーズの化合物（ＤＩＣ  Ｃｏｒｐ．から入手可能）、トリス−フェノールノボラック、シアネートエステル、オルトトルイルビグアニドおよびそれらの混合物からなる群から選択される。
【００３１】
強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）においてエポキシ樹脂と共に使用される硬化剤の量は、主に、エポキシド全体の当量および硬化剤全体の当量とは独立して決定され、エポキシドの当量：硬化剤の当量の比は強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）におけるエポキシ樹脂について独立して、好ましくは０．５：１〜１：０．５、より好ましくは０．７：１〜１：０．７、および最も好ましくは１：１〜１：０．７５の範囲で選択される。
【００３２】
強化材を有さない樹脂層（２）の樹脂、強化材を有する樹脂層（３）の樹脂および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）は、最も好ましくはエポキシ樹脂であり、且つ強化材を有さない樹脂層（２）の樹脂、強化材を有する樹脂層（３）の樹脂、および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）中の硬化剤は、独立してフェノール樹脂、ジシアンジアミド、ジシアンジアミドの誘導体、４，４’−ジアミノフェニルスルホンおよびそれらの混合物からなる群から選択される。
【００３３】
触媒が、強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）中で使用されるエポキシ樹脂と、硬化剤、例えば上述のものとの反応を開始する。良好な熱潜在性を有する触媒が有用であり、なぜなら、これにより、樹脂層の反応成分の混合およびブレンドを通じて、時期尚早な架橋反応を引き起こすことなく、配合物のコーティングおよびレベリングを行うことが可能になるからである。かかる潜触媒は、限定されずに、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィン−１，４−ベンゾキノン付加物、脂肪族アミン、芳香族アミンおよびイミダゾールと、弱酸、例えばシアヌール酸、乳酸、Ｃ1〜Ｃ12−カルボン酸、マレイン酸、テレフタル酸、クエン酸、ホウ酸、フェニルボロン酸、安息香酸、トリメリト酸、酒石酸およびその種のものとの組み合わせを含む。弱酸と共に使用するためのイミダゾール、または弱酸を用いないで使用するためのイミダゾールは両方とも、１位において非置換であるかまたはＣ1〜Ｃ18−アルキル、Ｃ6〜Ｃ10−アリールおよびベンジル、シアノエチル、−（ＣＨ2）n−ＣＯ2−（Ｃ1〜Ｃ12−アルキル）、（２，４−ジアミノトリアジニル−１−）−エチルによって置換されていてよく、且つ、２位において非置換であるかまたはＣ1〜Ｃ18−アルキル、Ｃ6〜Ｃ10−アリール、ベンジルによって置換されていてよく、さらには、１位および２位の置換基が一緒に５または６員環の縮合環を形成してよく、且つ、互いに独立して、３位および４位で非置換であるかまたはＣ1〜Ｃ18−アルキル、ヒドロキシル、Ｃ1〜Ｃ12−アルコキシ、ヒドロキシメチル、ヒドロキシエチル、Ｃ1〜Ｃ12−アルキルカルボキシアルキルによって置換されていてよく、さらには、３位および４位の置換基が一緒に、縮合ベンゼン環または縮合された５または６員のシクロアルキル環を形成してよい。層（２）の樹脂、層（３）の樹脂、および強化材を有さない随意の第二の層（７）の樹脂を独立して構成するエポキシ樹脂系において使用するための他の潜在触媒は、ウロン潜在触媒、エポキシ−アミン付加物およびウレア誘導体、例えばＯｍｉｃｕｒｅ  ＵシリーズおよびＯｍｉｃｕｒｅ  Ｂシリーズの製品（ＣＶＣ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓから入手可能）を含む。
【００３４】
強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）、および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）中でエポキシ樹脂系と共に使用するために好ましい潜在触媒は、独立して、６−［２−（２−メチル−１Ｈ−イミダゾール−１−イル）エチル］−１，３，５−トリアジン−２，４−ジアミン  （随意に１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，  ３Ｈ，  ５Ｈ）−トリオンで錯化され、且つ、随意に１モルの結晶水を含有、Ｓｈｉｋｏｋｕ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓから商品名Ｃｕｒｅｚｏｌ  ２ＭＡ−ＯＫとして入手可能）、ウロン触媒、例えばＤｙｈａｒｄ  ＵＲ  ２００、Ｄｙｈａｒｄ  ＵＲ  ３００、Ｄｙｈａｒｄ  ＵＲ  ５００、置換ウレア、例えばＤｙｈａｒｄ  ＵＲＡｃｃ  １３およびＤｙｈａｒｄ  ＵＲＡｃｃ  ４３  （Ｅｖｏｎｉｋ  Ｃｏｒｐ．製）、エポキシ化合物とのアミン付加物、例えばＡｊｉｃｕｒｅ  ＰＮ−２３、Ａｊｉｃｕｒｅ  ＰＮ−Ｈ、Ａｊｉｃｕｒｅ  ＰＮ−３１、Ａｊｉｃｕｒｅ  ＰＮ  ４０、Ａｊｉｃｕｒｅ  ＭＹ−２４、Ａｊｉｃｕｒｅ  ＭＹ−２３、Ａｊｉｃｕｒｅ  ＭＹ−Ｈ、アミン−エポキシ付加錯体、例えばＡｊｉｃｕｒｅ  ＡＨ−２０３、Ａｊｉｃｕｒｅ  ＡＨ−３００、ＤＩＣＹ錯体、例えばＡｊｉｃｕｒｅ  ＡＨ−１５４、Ａｊｉｃｕｒｅ  ＡＨ−１６２およびジヒドラジド化合物、例えばＡｊｉｃｕｒｅ  ＶＤＨ（味の素株式会社製）およびそれらの混合物からなる群から選択される。
【００３５】
強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）、および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）中でのエポキシ系のために、良好な潜在性を有する最も好ましい触媒は、独立してＣｕｒｅｚｏｌ  ２ＭＡ−ＯＫ、Ａｊｉｃｕｒｅ  ＰＮ−２３、Ａｊｉｃｕｒｅ  ＭＹ−２４、Ｄｙｈａｒｄ  ＵＲＡｃｃ４３、イミダゾールであって１位においてＨ、Ｃ1〜Ｃ18−アルキル、シアノエチルによって置換されているもの、２位においてＨ、メチル、フェニルによって置換されているもの、３および４位でＨ、メチル、ヒドロキシル、−ＣＨ2ＯＨによって置換されているもの  （追加的に、３および４位の置換基は一緒に縮合ベンゼン環を形成でき、且つ、随意に、Ｃ1〜Ｃ6−カルボン酸、テレフタル酸、ホウ酸、フェニルボロン酸、安息香酸、トリメリト酸と錯化されている）、およびそれらの混合物からなる群から選択される。
【００３６】
上述のような触媒は、０．０１〜２０質量％、好ましくは０．０２〜５質量％、および最も好ましくは０．０２〜１質量％の範囲の濃度で使用される。
【００３７】
シアネートエステルが、強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）、および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）内で使用される場合、金属触媒を使用することが好ましい。適した触媒は、Ｃｕ（ｌ）、Ｃｏ（ｌｌ）、Ｆｅ（ｌｌ）およびＭｎ（ｌｌ）と有機酸との金属塩を含み、それらを便宜上、不揮発性の溶剤、例えばノニルフェノール中に溶解することができる。
【００３８】
かかる金属触媒の好ましい濃度は、随意の充填材を考慮に入れずに、樹脂の総含有率に対して５〜５００ｐｐｍ、好ましくは２０〜１００ｐｐｍ、および最も好ましくは３０〜６０ｐｐｍの金属イオンである。
【００３９】
追加的に、強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）は、独立して、１つまたはそれより多くの酸化防止剤、難燃剤、湿潤剤、蛍光増白剤、付着促進剤、界面活性剤、レベリング剤、顔料、染料、非反応性ポリマー、エラストマー、強化剤、耐衝撃性改質剤、イオン捕捉剤、脱気剤、分散剤（ｄｉｓｐｅｒａｎｔ）、金属錯体触媒および流動剤を含有できる。
【００４０】
難燃剤は、限定されずに、１つまたはそれより多くのメラミン誘導体、リン化合物、ホウ酸塩、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、三酸化アンチモン、五酸化アンチモン、リンエステル、テトラブロモビスフェノール、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド、ビスフェノールＡ−ビス（ジフェニルホスフェート）、リン酸のアルキルエステル、クロロアルキルエステルおよびアリールエステル、メラミンホスフェート、メラミンシアヌレート、ポリ（ｍ−フェニレンメチルホスホネート）、アンモニウムポリホスフェート、有機ポリマーまたは樹脂中の赤リンのマスターバッチ、１０−（２，５−ジヒドロキシフェニル）−１０Ｈ−９−オキサ−１０−ホスファ−フェナントレン（ｐｈｅｎａｎｔｂｒｅｎｅ）−１０−オキシド  （ＣＡＳ番号  ９９２０８−５０−１）を含む。
【００４１】
好ましい難燃剤は、メラミン誘導体、リン化合物、テトラブロモビスフェノール、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド、メラミンシアヌレート、ポリ（ｍ−フェニレンメチルホスホネート）、アンモニウムポリホスフェート、および１０−（２，５−ジヒドロキシフェニル）−１０Ｈ−９−オキサ−１０−ホスファ−フェナントレン−１０−オキシドである。
【００４２】
強化材を有する樹脂層（３）の強化材（６）は、シリカガラス、Ｉ族金属の金属酸化物を含有するシリカガラス、ＩＩ族金属の金属酸化物を含有するシリカガラス、Ｉ族金属とＩＩ族金属との金属酸化物を含有するシリカガラス、Ｅ−ガラス、アルミノシリケート、窒化ケイ素、窒化ホウ素、ウォラストナイト、セラミック酸化物、アラミド、例えばＫｅｖｌａｒ（登録商標）およびそれらの混合物からなる群から選択される材料の織布および不織布を含む群から選択される。
【００４３】
好ましくは、強化材（６）はアラミド繊維またはＥガラスからなり、その組成の範囲はＩＰＣ文献４４１２  （２００２年５月版）の第３．１．６節内に記載されている。
【００４４】
強化材（６）の表面は、好ましくはシラン付着促進剤で、最も好ましくはエポキシシランおよびアミノシランで変性されている。
【００４５】
適した織布のガラスの形式の例は、限定されずに、ＩＰＣ−４４１２Ａ  改正１  （２００８年３月版）内に列挙されているもの、およびガラスの形式７６３０、１０７４、１０１３、０８０９、１５５５、１０１０を含む。
【００４６】
好ましいガラス繊維の形式は、１０１５、１０１７、１０２７、１０６、１０８０、および１０３７である。
【００４７】
適した不織ガラス布の例は、限定されずにガラス繊維組織、例えばＡＧ  Ｈ  ３５、ＡＧ  Ｈ  ５５、ＡＧ  Ｈ  ７０、ＡＧ  Ｈ  ７５、ＡＧ  Ｈ  １００、ＡＧ  Ｈ  １０５およびその種のもの（Ｓａｉｎｔ−Ｇｏｂａｉｎ  Ｖｅｔｒｏｔｅｘ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｓ．Ａ．から入手可能）、および、平板なガラス繊維シート（Ｎｉｔｔｏ  Ｂｏｓｅｋｉ  Ｃｏ．  Ｌｔｄ．から入手可能）を含む。
【００４８】
適した有機繊維の例は、限定されずに、不織布のアラミド強化材、例えば型番２．０Ｎ７１０、３．０Ｎ７１０および４．０Ｎ７１０  （Ｄｕ−Ｐｏｎｔ製）を含む。
【００４９】
強化材を有さない硬化された樹脂層（２）の厚さは、１μｍ〜１５０μｍ、より好ましくは５μｍ〜１００μｍ、および最も好ましくは１０μｍ〜５０μｍにわたる。
【００５０】
強化材を有する硬化された樹脂層（３）の厚さは、１μｍ〜２００μｍ、より好ましくは５μｍ〜１５０μｍ、および最も好ましくは１０μｍ〜１００μｍにわたる。
【００５１】
強化材を有さない硬化された随意の樹脂層（７）の厚さは、５μｍ〜５００μｍ、より好ましくは１０μｍ〜３００μｍ、および最も好ましくは２０μｍ〜２００μｍにわたる。随意に、強化材を有さない樹脂層（２）の樹脂、強化材を有する樹脂層（３）の樹脂および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）は、互いに独立して、充填材粒子、例えば酸化アルミニウム、フューズドシリカ、フュームドシリカ、窒化ホウ素、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、五酸化アンチモン、三酸化アンチモン、アパタイト、カーボンブラック、アタパルジャイト、チタン酸バリウム、ベントナイト、酸化ベリリウム、硫酸カルシウム、粘土、クリストバライト、ドロマイト、長石、金属酸化物、カオリン、酸化マグネシウム、およびその種のものを含有する。
【００５２】
前記充填材粒子は、本発明の１つの実施態様において、強化材を有さない樹脂層（２）および／または強化材を有する樹脂層（３）および／または強化材を有さない随意の樹脂層（７）のＣＴＥをさらに減少するか、または強化材を有さない樹脂層（２）および／または強化材を有する樹脂層（３）および／または強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）の熱伝導性を高めるために使用される。
【００５３】
強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）のために最も好ましい充填材粒子は、独立して、酸化アルミニウム、フューズドシリカ、フュームドシリカ、および窒化ホウ素からなる群から選択される。
【００５４】
強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）のいずれもについて、球状を有するか、または１：１〜１：１．５の範囲のアスペクト比を有する随意の充填材を使用することが最も好ましい。
【００５５】
強化材を有さない樹脂層（２）および／または強化材を有する樹脂層（３）および／または強化材を有さない随意の樹脂層（７）の凝集強さを改善するために、および前記層の水不浸透性を改善するために、随意の充填材の表面を、有機のアルコキシシラン、エポキシシラン、アミノシラン、メルカプトシラン、アセトキシシラン、およびアザシランを使用して変性することが好ましい。アルコキシシランおよびアセトキシシランの場合、それらは湿分の存在中で加水分解して相応の反応性シラノールを形成し、次に、それが充填材の表面上でヒドロキシル基と縮合し、水を解放する。充填剤は、シランを用いて前処理されるか、または、混合または加工の間に、シランを混合物に添加してもよい。シランおよびアザシランを使用した充填剤の表面改質方法についての総合的な論文は、ウェブサイトｗｗｗ．ｇｅｌｅｓｔ．ｃｏｍにおいて、Ｂａｒｒｙ  Ａｒｋｌｅｓによるインターネット刊行物「Ｓｉｌａｎｅ  Ｃｏｕｐｌｉｎｇ  Ａｇｅｎｔｓ：  Ｃｏｎｎｅｃｔｉｎｇ  ａｃｒｏｓｓ  Ｂｏｕｎｄａｒｉｅｓ」内で見つけることができる。
【００５６】
強化材を有さない樹脂層（２）および／または強化材を有する樹脂層（３）および／または強化材を有さない随意の樹脂層（７）の適用のために、無溶剤のコーティング方法が使用される場合、既に表面処理された充填材を使用すること、または押出ブレンド段階において表面処理剤の添加を行うことのいずれかが好ましい。適した表面変性剤は、限定されずに、１つまたはそれより多くのエポキシシラン、例えば２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）トリメトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）トリエトキシシラン、５，６−エポキシヘキシルトリエトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）メチルジエトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）メチルジメトキシシラン、（３−グリシドキシプロピル）ジメチルエトキシシラン、アミノシラン、例えば３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピル−トリメトキシシラン、アミノフェニル−トリメトキシシラン、３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、３−アミノジメチル−エトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、（３−トリメトキシ−シリルプロピルジエチレン−トリアミン、ｎ−ブチルアミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−エチルアミノ−イソブチル−トリメトキシシラン、Ｎ−エチルアミノプロピルトリメトキシシラン、（Ｎ，Ｎ−ジエチル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、ビス（３−トリメトキシシリルプロピル）アミン、ビス［（３−トリメトキシシリル）プロピル］−エチレンジアミン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、オクチル−トリメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリル）エタン、トリス（３−トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート、ビス［３−（トリエトキシシリル）プロピル］ウレア、（３−アクリルオキシプロピル）トリメトキシシラン、メタクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラザン、Ｎ−ｎ−ブチル−アザ−２，２−ジメトキシシラシクロペンタン、１，３−ジビニルテトラメチルジシラザン、ビニルジメチルエトキシシラン、スチリルエチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシランを含む。
【００５７】
充填材に添加されるシラン、アザシランまたはシラノールの最適な量は、充填材表面上に単層を形成するために充分であり、且つ、充填材の表面のヒドロキシル基の全てと反応する量である。この量は、典型的には充填材に対して０．０１〜５質量％、好ましくは０．０５〜２質量％、および最も好ましくは０．１〜１．５質量％の範囲である。
【００５８】
既に述べられた充填材粒子の他に、強化材を有さない樹脂層（２）は、埋め込まれた構造への次の銅堆積のための伝導性のシードとして作用できる他の機能性充填材粒子を含有できる。それらの構造は、レーザーアブレーションによって形成され、アブレーションにおいて、樹脂が部分的に除去され、金属粒子が表面上に現れ、金属が無電解の段階において堆積され、且つ、完全に無電解の方法またはガルバニめっきのいずれかによってトレンチが充填される。
【００５９】
この目的のために好ましい充填材粒子は、鉄、銅、アルミニウム、ニッケル、それらの金属と酸素、窒素および硫黄との無機化合物である。
【００６０】
強化材を有さない樹脂層（２）内で機能性充填材粒子として適した金属および金属合金粒子は、０．１μｍ〜４０μｍ、より好ましくは０．２〜２０μｍ、および最も好ましくは０．３〜５μｍにわたる大きさ（直径）を有している。
【００６１】
本発明のさらに他の実施態様において、強化材を有さない樹脂層（２）は、埋め込まれる通路、例えばマイクロビア、トレンチおよびパッド（それらが後に埋め込まれた回路素子を形成する）を作り出すためのアブレーション法のために使用されるレーザーの波長で強く吸収する成分を含有する。かかる染料は、例えばＨＡＢＩ−２２１、ＨＡＢＩ−１３１１、ＨＡＢＩ−１３１１  Ａ、（すべてＤＳＫから入手可能）、Ｉｒｇａｌｉｔｅシリーズの染料（Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓから入手可能）、Ｃｈｒｏｍｏｐｈｔａｌシリーズの染料（Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓから入手可能）、Ｉｒｇａｃｕｒｅシリーズの染料（Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓから入手可能）、Ｄａｒｏｃｕｒシリーズの染料（Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓから入手可能）であり、それらが樹脂配合物に添加される。樹脂配合物中の「該化合物」の濃度は、０．０１から５％、より好ましくは０．０２から４％、および最も好ましくは０．０３から３％にわたる。
【００６２】
本発明の１つの実施態様においては、強化材を有さない樹脂層（２）および強化材を有する樹脂層（３）のために使用される樹脂材料は同一である。
【００６３】
本発明のさらに他の実施態様においては、強化材を有さない樹脂層（２）、強化材を有する樹脂層（３）および強化材を有さない随意の樹脂層（７）のために使用される樹脂材料は同一である。
【００６４】
本発明のさらに他の実施態様において、複合ビルドアップ材料は、強化材を有する樹脂層（３）の上部に強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）を含有する（図５）。前記随意の層（７）は、回路素子の埋め込みについての利点を保ったまま、能動素子、例えばマイクロチップを複合ビルドアップ材料中に埋め込むことを可能にする。このために、複合ビルドアップ材料を、能動素子、例えばマイクロチップに面する、強化材を有さない随意の樹脂層（７）と共にチップ上でプレスする。能動素子とは、外部電源によって動作する電子素子である。能動素子とは、例えばマイクロチップ、トランジスタ、ダイオード、および他の集積回路である。
【００６５】
図３および図６において示されるような本発明の１つの実施態様において、回路素子を埋め込むために適した複合ビルドアップ材料は、以下の順での連続層を有する：
（ｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する支持層（１）、
（ｉｉ）  ｂ）  剥離層（４）、
（ｉｉ）  厚さ１〜１５０μｍを有する、強化材を有さない樹脂層（２）、および
（ｉｉｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する、強化材を有する樹脂層（３）。
【００６６】
剥離層（４）を支持層（１）の上に堆積させ、前記剥離層は、回路素子を埋め込むためのレーザードリル加工によるビアの形成、およびレーザーアブレーションによるトレンチの形成前に、支持層（１）を、強化材を有さない樹脂層（２）から剥離層（４）と共に取り外すことを容易にすることができる（図３および６）。この剥離の容易さは、支持層（１）自体が最終的な電子組み立て品において、複合ビルドアップ材料の製造の間の機械的な安定性を提供する以外の機能を有さない場合に特に有用である。先述の場合、支持層（１）を、プレス硬化後に基板から容易に剥がし取ることができる。
【００６７】
プリント回路板、ＩＣ基板、およびその種のものを製造するためのセミアディティブ工程（ＳＡＰ）においては、伝導性の通路を形成するために、支持層（１）は必要とされない。その代わりに支持層（１）を、まず（金属の場合）酸性浴中でエッチングすることによって、または剥離によって完全に除去できる。その後、両方の場合において、強化材を有さない樹脂層（２）の表面上に、無電解銅の非常に薄い層を堆積し、次に、レジストを前記の薄い銅層の上に塗布し、該レジストを現像し、次に開かれた（ｏｐｅｎ）銅を電解的に作り上げ、該レジストを剥がし、且つ、フラッシュエッチング段階により、初めから電気による銅（ｇａｌｖａｎｉｃ  ｃｏｐｐｅｒ）が堆積なかった場所で前記の薄い銅の層を除去する。この場合、支持層（１）は、電子アセンブリをプレスする前に、樹脂層（２）および（３）を、電子アセンブリへと移すためにのみ必要とされる。
【００６８】
適した剥離層（４）は、シリコーン、例えばポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）、炭化水素油、ワックス、架橋シリコーンポリマー、アクリレートおよびビニルモノマーに基づく架橋ポリマー、ビニルポリマー、硬化エポキシ樹脂、ポリウレタン、ポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィン、シランおよびシラザンに基づくゾルゲルコーティング、フッ素化ポリマー、例えばポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、および分子材料、例えば、少なくとも１つのチオール基を含有する複素環式化合物、例えば１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−３−チオール（１，２，４−トリアゾール−３−チオール、３−メルカプトトリアゾール、ＣＡＳ番号  ３１７９−３１−５）、３−アミノ−１，２，４−トリアゾール−５−チオール（３−アミノ−５−メルカプト−１，２，４−トリアゾール、ＣＡＳ番号  １６６９１−４３−３）、２−メルカプトベンゾチアゾールおよび２−メルカプトベンズイミダゾールからなる群から選択される。少なくとも１つのチオール基を含有する複素環式化合物で形成されている前記剥離層（４）を、支持層（１）上に堆積するために使用する。このために、かかる化合物を適した溶剤、例えば水中に、１ｍｇ／ｌ〜１０００ｍｇ／ｌの範囲の濃度で溶解させる。最も好ましい剥離層（４）は、シランに基づくゾルゲルコーティング、架橋シリコーンポリマー、アクリレートおよびビニルモノマーに基づく架橋ポリマーである。
【００６９】
本発明の他の実施態様において、回路素子の埋め込みのために適した複合ビルドアップ材料は、以下の順での連続層を有する：
（ｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する支持層（１）、
（ｉｉ）  ｂ）  プライマー層（５）、
（ｉｉ）  厚さ１〜１５０μｍを有する、強化材を有さない樹脂層（２）、および
（ｉｉｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する、強化材を有する樹脂層（３）。
【００７０】
樹脂層（２）および（３）を適用する前に、支持箔（１）を、プライマー層（５）と共にもたらすこともできる（図４および図７）。このプライマー層は、プレスによる貼り合わせおよび硬化後に、誘電体層に付着したままである。該プライマー層（５）は、銅に対して特に良好な付着性を有する樹脂配合物から製造され、そのことは、支持層（１）が最終的なアセンブリの一部に残る場合に重要である。
【００７１】
該プライマー層（５）は、ＤＳＣ  （ＩＰＣ  ＴＭ−６５０  ２．４．２５）によって測定される、Ｔg値５０〜３００℃、好ましくは８０〜２５０℃、最も好ましくは１３０〜２２０℃を有する樹脂材料からなる。
【００７２】
前記プライマー層の成分は、樹脂層（２）および（３）において使用された同一の成分から選択されるが、しかし、銅箔が支持層（１）として使用される場合には、最適な付着性になるように配合される。
【００７３】
随意のプライマー層（５）は、支持層（１）が金属、例えば銅、アルミニウム、およびスズから製造される場合に好ましい。
【００７４】
随意のプライマー層（５）は、後の工程段階において、支持層（１）がビルドアップアセンブリから除去されない場合にも好ましい。
【００７５】
前記プライマー層（５）の厚さは、１μｍから２０μｍ、より好ましくは２μｍ〜１０μｍ、および最も好ましくは３μｍから５μｍにわたる。
【００７６】
前記プライマー層（５）を、粉末として静電噴霧によって、電磁ブラシ法、粉末散布によって、直接溶融押出によって、適用できる。
【００７７】
本発明の１つの実施態様においては、プライマー層（５）を、好ましくは溶液から、カーテンコーティング、スロットコーティング、ローラー転写コーティング、ディップコーティング、噴霧、スピンコーティングによって、最も好ましくはカーテンコーティングおよびスロットコーティングによって被覆する。溶剤のコーティングのために、表面活性剤、例えば非イオン性およびアニオン性界面活性剤、アクリレート、フッ素化界面活性剤、およびシリコーンを使用することが有用である。プライマーと共に使用するために適した溶剤は、限定されずに、ジクロロメタン、ジクロロエタン、アセトン、メチルエチルケトン、酢酸エチル、酢酸ブチル、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、イソブタノール、エチレングリコール、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、グリセロールカーボネート、Ｎ−メチルホルムアミド、Ｎ−メチルピロリドン、Ｎ−エチルピロリドン、ベンゼン、トルエン、キシレン、セロソルブ、カルビトール、テトラヒドロフラン、エトキシエチルプロピオネート、ベンジルアルコール、シクロヘキサノン、ジメチルスルホキシド、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、石油エーテル、シクロヘキサンおよびそれらの混合物を含む。
【００７８】
本発明の１つの実施態様において、プライマー層（５）は、金属粒子および金属合金粒子からなる群から選択される電気伝導性の充填材粒子を含有する。最も好ましい金属および金属合金粒子は、銅、銀、パラジウム、クロム、鉄、コバルトおよびニッケルからなる群、およびそれらの合金から選択される。前記充填材粒子はプライマー層（５）の内側に埋め込まれた回路素子の形成のために適している。埋め込まれた構造、例えば回路素子を埋め込むためのトレンチがレーザーアブレーション技術によって形成される場合、前記電気伝導性の充填材粒子が露出され、且つ、それは埋め込まれた構造内（次にプライマー層（５）の内側に埋め込まれた回路素子を形成）へ引き続き銅を堆積するための伝導性のシード層としてはたらくことができる。
【００７９】
プライマー層（５）内で充填材粒子として適した金属および金属合金粒子は、０．１μｍ〜４０μｍ、より好ましくは０．２〜２０μｍ、および最も好ましくは０．３〜５μｍにわたる大きさ（直径）を有している。
【００８０】
能動素子を埋め込むために適した複合ビルドアップ材料の製造を、以下に記載する：
支持層（１）（例えば銅箔）を、第１の段階において樹脂配合物で、好ましくは連続的なリール・ツー・リール法において被覆する。前記樹脂が後に、強化材を有さない樹脂層（２）を形成する。該樹脂材料を適した溶剤中に溶解させ、且つ、湿式被覆法において、例えばコンマコーター、スロットコーター、バーコーター、カーテンコーターを使用することによって、噴霧またはディップコーティングによって、支持層（１）に塗布する。
【００８１】
他の且つ好ましい実施態様においては、強化材を有さない樹脂層（２）の樹脂を、溶剤を使用することなく配合し、且つ、無溶剤の方法によって被覆し、その際、無溶剤の樹脂粉末を堆積させ、その方法は、粉末噴霧、電磁ブラシ法、粉末散布法、および直接溶融押出法を含む群から選択される。強化材を有さない樹脂層（２）のために最も好ましい堆積方法は、電磁ブラシ法、粉末散布法および直接溶融押出法からなる群から選択される方法による、無溶剤の樹脂粉末の堆積である。
【００８２】
無溶剤の樹脂粉末の堆積について、粉末コーティングの製造用に商業的に使用される標準的な製造装置が、Ｐｉｅｔｅｒ  Ｇｉｌｌｉｓ  ｄｅ  Ｌａｎｇｅによる本「Ｐｏｗｄｅｒ  Ｃｏａｔｉｎｇｓ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ」  （２００４年、Ｃ．Ｈ．  Ｉ．Ｐ．Ｓ．，  Ｔｅｘａｓにより出版）の第４章内に記載されるとおり、配合段階のために適している。乾燥樹脂、充填材および添加剤を計量し、且つ、一緒に混合して、適した混合機を使用してプレミックスを形成する。適した混合機の例は、コニカルミキサー、ドラムミキサー、ダブルコーンミキサー、垂直ミキサー、らせんスクリューミキサー、およびその種のものである。次に、樹脂、充填材および添加剤を二軸スクリュー押出機、一軸スクリュー共混練機、遊星型押出機、または他の適した装置内で混ぜ合わせる。次にプレミックスを、押出機を通じて７０〜２２０℃、および好ましくは７０〜１２０℃の範囲の温度で加工する。液体成分が使用される場合、それは押出機内の溶融物中に直接的に注入される。押し出された溶融物を、冷却されたベルト上の冷却されたニップローラーまたはコンパクトクーラーを通過させることによって冷却し、そしてチップ化する。配合物が、高融点または軟化点を有する成分を含有する場合、高い加工温度、例えば１５０℃より上を使用することが有利である。２つの押出機パスにおいて、第二の押出機パスにおいてのみ触媒を添加し、且つ、実行可能な最低溶融温度、典型的には９０〜１２０℃の範囲内で、配合物を加工することも好ましい。これは、押出機内で架橋反応の暴走が生じる危険を低減させる。次に、チップ形態の配合物を電磁ブラシ（ＥＭＢ）法、粉末散布または直接溶融押出による適用のために粉末へとさらに加工する。
【００８３】
随意に強化材を有さない樹脂層（２）で予め被覆された支持層（１）が直接溶融押出によって被覆される場合、真空を適用することによって溶融物を脱気した後、スリットを通じて該溶融物を押し出すことが特に重要である。溶融物の温度を、可能な限り低く、好ましくは８０〜２００℃、より好ましくは９０〜１５０℃、および最も好ましくは１００〜１３０℃の範囲に保って、スリット押出機内での硬化を防ぐことも同じく重要である。
【００８４】
配合物を、可能な限り低い溶融粘度を有するようにすることも好ましい。随意にプライマー層（５）を有し且つ随意に既に強化材を有さない樹脂層（２）で被覆された支持層（１）の上に直接溶融押出するために適した装置は、Ｄｒ．  Ｃｏｌｌｉｎ  ＧｍｂＨ（Ｄ−８５５６０  Ｅｂｅｒｓｂｅｒｇ）製のＺＫ−Ｄである。
【００８５】
本発明の１つの好ましい実施態様においては、触媒を用いずに該配合物を押出し、且つ、直接押出段階の前に随意に１つの樹脂、例えばフェノール樹脂硬化剤内のマスターバッチの形態で、触媒を別途添加する。
【００８６】
本発明のさらなる実施態様は、１つの単独のパスにおける、配合物の全成分の直接溶融押出である。この選択肢のためには、長いバレル（最短長：穴の直径＞３６）を有する押出機が好ましい。スリット押出の直後に、カレンダーローラーを通じて、スリット押出被覆基板を通過させることが好ましい。スリット押出後、被覆された基板を、ｂ段階の度合いに調節されたオーブンを通過させ、その後、冷却し、そして巻き上げること（ｗｏｕｎｄ  ｕｐ）ができる。
【００８７】
強化材を有さない樹脂層（２）の樹脂を適用するために直接溶融押出を使用する場合、事前に巻き上げることなく、被覆された基板を直接的に貼り合わせ装置に送ることが可能である。コーティングの直接溶融押出法の特別な利点は、他のいかなる方法によるものよりも、はるかに厚い層を敷くことができることである。
【００８８】
無溶剤の樹脂粉末が基板に適用される、粉末散布法が使用される場合、押し出されたチップがまず粉砕され、且つ、好ましくは分級ミルを使用して随意に分級され、且つ、最終的にふるい分けされて、５〜２００μｍ、好ましくは１０〜１００μｍ、および最も好ましくは３０〜８０μｍの範囲の、サイズ分布のピーク最大値を有する粒径を有する粉末がもたらされる。使用できる他の種類のミルは、ピンミル、超遠心ミル、およびその種のものを含む。粉末の分級は絶対に必要なわけではないが、しかし、吸入の危険を有する１０μｍ未満の大きさの粉末の量を低減させるために、且つ、大きすぎる粒子の量を最低限に保つことを確実にするために有用である。粉砕および分級を、別々の作業として行うことができる。適したふるいは、６０〜３００μｍ、好ましくは１２０〜２５０μｍの範囲の適したメッシュを備えた、旋回ふるい、振動ふるい、および超音波ふるいである。粉末の粒径分布は、乾燥ふるい分析、沈殿法、コールターカウンターによって、または好ましくはレーザー回折によって決定される。
【００８９】
電磁ブラシ法を使用して無溶剤の樹脂粉末を適用するためには、該粉末を、適した電磁担体、例えばＴｙｐｅ  ＡＴ  １００−０１（Ｂｕｅｒｏ−Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎ  Ｗａｇｎｅｒ  ＧｍｂＨ製）と、５：９５〜５０：５０、好ましくは１０：９０〜４０：６０、および最も好ましくは１５：８５〜２５：７５質量部の範囲の粉末：担体の比で混合し、且つ支持層（１）上に被覆し、前記は未被覆であるか、または強化材を有さない樹脂層（２）で既に被覆され、且つ、針打ちされた回転ドラムを使用して散布ライン上に散りばめられたラボ用の電磁ブラシ装置を使用して張り合わせられていてよい。針の間の間隔、電磁ドラムの回転速度、および下を通過する基板の速度は、基板に適用された粉末の量を計量して供与される。電磁ブラシを使用した無溶剤での適用方法は、例えばＥＰ１８０７２１９号Ａ１内に開示され、それはここで参照をもって開示されるものとする。
【００９０】
被覆された支持層（１）を、次に、好ましくは連続的なリール・ツー・リール法においてオーブンを通過させ、そして熱処理する。強化材を有さない被覆された樹脂層（２）は完全には硬化されないが、しかし、オーブンの設定は、樹脂が支持層（１）の表面上で閉じた膜を形成したままであるがしかし同時に半硬化状態で残っており、いわゆる「Ｂステージ」材料を形成するように選択されなければならない。粉末化された樹脂が使用される場合、高いオーブン温度は粉末粒子の溶融、脱気、癒着、および流動を共に引き起こし、銅表面上で閉じた膜を形成する。冷却およびロールの巻き上げ後、被覆された支持層（１）は、製造の第二の段階のための準備ができている。
【００９１】
Ｂステージ化の程度または変換の度合いは、示差走査熱量測定によって最も良く決定される。窒素フロー雰囲気中で、２０℃／分の一定の加熱速度で加熱することにより、配合物中に存在する反応性基がＢステージの間に反応した度合いを測定し、且つ、Ｂステージ化されていない材料のエンタルピーと比較できる。
【００９２】
強化材を有さない樹脂層（２）に取り付けられた支持層（１）を樹脂で被覆して、２度目については、強化材を有する樹脂層（３）の樹脂を、強化材を有さない樹脂層（２）の堆積について先述されたように、溶剤法または無溶剤法のいずれかを使用して形成する。
【００９３】
しかしながら、強化材を有する樹脂層（３）を、無溶剤のコーティング方法によって、強化材を有さない樹脂層（２）の上部に適用することが最も重要であることが判明しており、なぜなら、溶剤が強化材を有さない樹脂層（２）内に一度拡散したら、該溶剤を本発明の材料から容易に除去することはできないからである。強化材を有する樹脂層（３）を適用するために溶剤を使用すると、加熱における溶剤蒸気の気泡の形成という結果となる。選択的に、非常に穏やかな加熱条件を使用して、残留溶剤を追い出さなければならないことがあり、そのことは過剰に長い乾燥ゾーンを要し、且つ、製造工程を不経済にすることがある。
【００９４】
強化材を有する樹脂層（３）のために最も好ましい堆積方法は、電磁ブラシ法、粉末散布法および直接溶融押出法からなる群から選択される無溶剤の堆積である。
【００９５】
強化材を有する樹脂層（３）の場合、コーティングの過剰な加熱、即ち、Ｂステージ化は、貼り合わせの際に強化材中に充分に流れることができない樹脂層（３）をもたらす。これは、強化材の下方でのボイドおよび粗悪な埋め込みをもたらす。従って、必要とされるＢステージ化の度合いは、配合物の初期の粘度（Ｂステージ前）、および、充填材を含有するかしないかに強く依存する。実際には、溶剤を用いないで被覆された配合物について、０．１〜５０％、好ましくは０．２〜４０％、および最も好ましくは０．３〜２５％の変換度を確実にするために充分な加熱条件の使用が有用であることが判明している。液体樹脂を含有し得る溶剤被覆配合物については、より高い変換度が推奨される：  １〜８０％、好ましくは２〜６０％、および最も好ましくは３〜５０％。Ｂステージ化工程のために適したオーブンは、赤外オーブン、近赤外オーブン、対流式オーブンおよびそれらの組み合わせを含む。支持層１が非金属であるか、または非伝導性であるかのいずれかであれば、電子レンジも適している。
【００９６】
溶剤コーティング作業を選択する場合、溶剤の蒸発による気泡の形成を回避し、且つ、次に樹脂が必要な程度のＢステージに達することを可能にする、オーブン内の温度プロファイルを選択しなければならない。
【００９７】
強化材を有する樹脂層（３）からの樹脂を、好ましくはリール・ツー・リール法において、強化材、例えばガラス布と貼り合わせる。この貼り合わせ作業を、高められた温度で、且つ、圧力を印加して行う。
【００９８】
本発明の１つの実施態様においては、被覆された基板を、Ｂステージ化の直後に、且つ、巻き上げ段階なく、ライン上で随意に貼り合わせる。強化材の埋め込みのために適した装置は、ニップロールラミネーター、加熱カレンダーロール、加熱ドラムベルトラミネーター、ベルトラミネータ−、フラットベッドベルトラミネーター、およびそれらの組み合わせである。好ましいリール・ツー・リール法の代わりに、シート方式の製造が使用される場合、真空を用いた加熱プレスまたは真空を用いない加熱プレスも使用できる。
【００９９】
強化材を層（３）中に埋め込むために好ましい装置は、フラットベッドベルトラミネーターであり、最も好ましくは、該フラットベッドラミネーターは、引き続くカレンダーロールを備えている。
【０１００】
樹脂層（３）中に強化材を最適に埋め込むために、熱と温度との組み合わせを使用することが重要である。フラットベッドラミネーターが本発明の材料と共に使用されるべき温度範囲は、５０〜３００℃、好ましくは７０〜２００℃、および最も好ましくは１００〜１７０℃である。ベルト上にかけられるべき圧力は、０．０５〜１００Ｎ／ｃｍ2、好ましくは０．１〜２０Ｎ／ｃｍ2、および最も好ましくは０．３〜１０Ｎ／ｃｍ2の範囲である。カレンダーロールの圧力は、使用されたローラーの直径に依存するが、しかし、本発明の材料上には、ベルト上で使用された圧力よりも大きな圧力をかけるべきである。ベルトラミネータ−の構成は、こびりつかない材料、例えばポリテトラフルオロエチレン、架橋シリコーンポリマーまたはシリコーンペーパーが、埋め込み作業の間、複合ビルドアップ材料と接触し続けるようなものであるべきである。強化材を有さない樹脂層（２）および強化材を有する樹脂層（３）でそのように被覆された支持層（１）を、次に、０〜１００℃、好ましくは２５〜７０℃、および最も好ましくは３０〜５０℃の範囲の温度に冷却し、巻き上げ、そして得られるロールを次の製造段階において使用する。
【０１０１】
強化材を有する樹脂層（３）の樹脂の堆積のための最も好ましい無溶剤の堆積方法は、電磁磁気ドラム、粉末散布および直接溶融押出による堆積からなる群から選択される。
【０１０２】
巻き上げ後、ロールを、顧客の要求によって必要なシートサイズのシートへと切断する。
【０１０３】
本発明による複合ビルドアップ材料の記載された製造方法は、全ての工程段階がリール・ツー・リール法であるという意味で連続的である。目標とする最終用途によって、各層の厚さを広い範囲内で調節できる。特に注目すべきは、層（２）および（３）の各々のための樹脂配合物を、その個々の機能に適合できるということである。ガラス布の種類も容易に変更でき、非常に薄いガラス布の使用は、取り扱いについていかなる問題もなく、なぜなら、それはロールから供給され、且つ、ビルドアップ材料の樹脂層中に連続的に貼り合わせられるからである。非常に薄いプリプレグの取り扱いおよび機械的な敏感さに関する産業界で公知の問題は完全に回避される。緊急に必要とされる材料を提供するために、前記ビルドアップ材料の製造はよく知られ且つ確立された方法およびすぐに使用可能な装置を使用する。チップパッケージ分野におけるより高い信頼性、小型化の向上、およびより速い製造サイクルに向かう現在の傾向は、それらの種類の材料を必要とする。
【０１０４】
随意に、強化材を有さない第二の樹脂層（７）を、強化材を有する樹脂層（３）の上に、連続的なリール・ツー・リール法において、強化材を有さない樹脂層（２）および強化材を有する樹脂層（３）の適用について上述されたとおり、即ち、強化材を有さない樹脂層（２）および強化材を有する樹脂層（３）の堆積について上述されたとおりの湿式化学法または無溶剤堆積法によって被覆する。
【０１０５】
好ましくは、強化材を有さない第二の樹脂層（７）を、無溶剤の堆積方法によって堆積する。
【０１０６】
強化材を有さない随意の第二の樹脂層（７）のために最も好ましい堆積方法は、電磁ブラシ法、粉末散布および直接溶融押出からなる群から選択される無溶剤の堆積方法である。
【０１０７】
被覆された支持層（１）を次に、連続的にオーブンを通過させ、且つ熱処理する。強化材を有さない被覆された随意の樹脂層（７）は完全には硬化されないが、しかし、オーブンの設定は、樹脂が強化材を有する樹脂層（３）の表面上で閉じた膜を形成したままであるがしかし同時に半硬化状態で残っており、いわゆる「Ｂステージ」材料を形成するように選択されなければならない。
【０１０８】
巻き上げ後、ロールを、顧客の要求によって必要なシートサイズのシートへと切断する。
【０１０９】
上記の製造方法は、全ての工程段階がリール・ツー・リール法であるという意味で連続的である。目標とする最終用途によって、各層の厚さを広い範囲内で調節できる。さらには、層（２）および（３）および随意の層（７）の各々のための樹脂配合物を、その個々の機能に適合させることができる。ガラス布の種類も容易に変更でき、非常に薄いガラス布の使用は、取り扱いについていかなる問題もなく、なぜなら、それはロールから供給され、且つ、ビルドアップ材料の樹脂層中に連続的に貼り合わせられるからである。非常に薄いプリプレグの取り扱いおよび機械的な敏感さに関する産業界で公知の問題は完全に回避される。緊急に必要とされる材料を提供するために、前記ビルドアップ材料の製造はよく知られ且つ確立された方法およびすぐに使用可能な装置を使用する。プリント回路板、ＩＣ基板、およびチップパッケージ製造分野における、より高い信頼性、小型化の向上、およびより速い製造サイクルに向かう現在の傾向は、それらの種類の材料を必要とする。
【０１１０】
回路素子を埋め込むために本発明の複合ビルドアップ材料を使用した場合の、当該技術分野で公知のビルドアップ材料と比較した技術的な利点は以下である：  従来の手段を用いて、回路素子を埋め込むために必要な同一の特性プロファイルを達成するためには、より長く且つ時間のかかる製造工程をもたらしかねない。例えばチップパッケージは、ＲＣＦ材料を貼り合わせることにより、公知の方法において製造される。
【０１１１】
以下の実施例により、本発明をさらに説明する。
【０１１２】
実施例
層（２）および（３）のための樹脂粉末の製造
表１内に列挙された樹脂成分を、示された量で計量し、且つ、ポリエチレン袋内で一緒にしっかりと混合した。
【０１１３】
【表１】
2013545297.tif 000003
【０１１４】
ジシクロペンタジエニル橋かけ多官能性固体エポキシ樹脂と、Ｂａｋｅｌｉｔ  ＰＦ  ０７９０  Ｋ０３（フェノール−ホルムアルデヒドベースのフェノール樹脂）（ＣＡＳ番号９００３−３５−４）と、平均粒径０．３ミクロンおよび球状の粒子形状を有するサブミクロンサイズのシリカ充填材とを、原料として使用する。混合された誘電体成分を、次に、孔１９ｍｍ、５ゾーン、２４ｌ／ｄ、ＯＭＣ（イタリア）製のツインスクリュー押出機であって且つ最大数の混合部品を有するスクリューを備えた前記押出機上で押し出した。混合ゾーンにおけるバレル温度を１００℃に、且つ、回転速度を６００ｒｐｍに設定し、それにより、約３ｋｇ／時間のスループットおよび１００〜１０５℃の溶融温度がもたらされた。押し出された溶融物を、水冷ニップローラーを通過させることによって冷却し、そして破砕した。微細に破砕された薄片を、次に、Ｃｕｒｅｚｏｌ  ２ＭＡ−ＯＫ潜在触媒と、９９８ｇの押し出された薄片に対して２ｇのＣｕｒｅｚｏｌ  ２ＭＡ−ＯＫの割合で混合した。次に、触媒含有混合物を、第１のパスと同一の条件を使用して２回目に押し出した。次に、触媒された配合物を、Ｒｅｔｓｃｈ  ＺＭ−１超遠心ミルを１４０００ｒｐｍで使用し、且つ、メッシュサイズ０．２５ｍｍのミルふるいを使用して、破砕し且つ粉砕した。得られた樹脂粉末を引き続き、Ｆｕｃｈｓ  Ｍａｓｃｈｉｎｅｎｂａｕ  ＡＧ、Ｇｒａｎｇｅｓ  Ｐａｃｃｏｔ（スイス）製の旋回ふるいを使用して、１６０ミクロンのふるいを通してふるい分けた。
【０１１５】
支持層（１）上への強化材を有さない樹脂層（２）の堆積
支持層（１）として１８μｍ厚の銅箔（ＪＴＣタイプ、Ｇｏｕｌｄ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ  ＧｍｂＨ、Ｅｉｃｈｓｔｅｔｔｅｎ、ドイツ）を、リール・ツー・リールコーティングラインにおいて、電磁ブラシコーティング技術を使用して上記で製造された樹脂粉末で被覆して、強化材を有さない樹脂層（２）を得る。６ｋｇの量の前記の樹脂粉末を、３４ｋｇの電磁担体粒子（ＤＦＣ２０２３Ｃ、Ｄｏｗａ、大阪市、日本）と、３０分間、力強く混合する。この混合物を、ＥＭＢ機  （ＥＭＢ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，  Ｂｒｏｅｋ  ｏｐ  Ｌａｎｇｅｄｉｊｋ，  オランダ）の容器に投入し、且つ、流動床を使用して連続的に動かし続ける。電磁ドラムの速度を９０ｍ／分に、且つ、ラインの速度を６ｍ／分に設定する。電圧を４００Ｖに設定し、且つ、ブラシドラムと銅基板との間のギャップを４ｍｍに設定する。銅箔基板に移される量の樹脂粉末を、粉末供給システム（ＤＤＦポンプ、Ｒａｍｓｅｉｅｒ  Ｔｅｃｈｎｏｌｇｉｅｓ、Ｌｕｔｅｒｂａｃｈ、スイス）を使用して連続的に補給する。粉末コーティングがＩＲオーブン内で溶融し、コーティングの表面温度は１９０℃である。得られる強化材を有さない樹脂層（２）の厚さは、面積重量（ａｒｅａ  ｗｅｉｇｈｔ）で測定して２０μｍである。強化材を有さない樹脂層（２）の試料の幅および長さにわたる厚さの分布は、２０μｍ±２μｍである。
【０１１６】
強化材を有さない樹脂層（２）上への強化材を有する樹脂層（３）のための樹脂の堆積
上記で得られた強化材を有さない樹脂層（２）を有する銅箔（＝支持層（１））のロールを、再度、ＥＭＢ機において、上記のとおりに被覆し、強化材を有する樹脂層（３）の樹脂を堆積する。今回はバイアス電圧を７００Ｖに設定し、且つ、ラインの速度を５ｍ／分に低減して、わずかに厚いコーティング厚の４５μｍを達成する。
【０１１７】
強化材を有する樹脂層（３）の樹脂内への強化材の埋め込み
次に、前記ロールを、フラットベルトラミネータ−に入れ、且つ、リール・ツー・リール方式で、ガラス布のタイプ（Ｍｅｙｅｒ社、ドイツ）と一緒に、ラインの速度３ｍ／分で連続的にラミネータ−を通す。貼り合わせ温度は１４０℃である。この中間物はブリスタ−を示さず、ガラス布は基板の長さおよび幅における全ての位置で良好に埋め込まれ、且つ、しわを示さない。
【０１１８】
（この順で）支持層（１）、強化材を有さない樹脂層（２）、および強化材を有する樹脂層（２）からなる得られた複合ビルドアップ材料を、銅クラッド貼り合わせ品（８）（最高温度＝１９０℃、最高圧力＝２０ｂａｒ）上でプレスした。試料の断面顕微鏡写真を図８に示す。例えばエッチングによって支持層（１）を除去した後、複合ビルドアップ材料は、ＥＰ１７０９８４９号Ｂ１内に開示される手順によって、強化材を有さない樹脂層（２）内へ回路素子を埋め込むために適している。
【図１】
2013545297.tif 000004
【図２】
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【図３】
2013545297.tif 000006
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【手続補正書】
【提出日】平成24年11月26日(2012.11.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
回路素子の埋め込み方法であって、下記の順で以下の段階
（ｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する支持層（１）を提供する段階、
（ｉｉ）  支持層（１）を樹脂で被覆し、そのことによって、厚さ１〜１５０μｍを有する、強化材を有さない樹脂層（２）を形成する段階、
（ｉｉｉ）  強化材を有さない樹脂層（２）を、樹脂で被覆する段階、
（ｉｖ）  段階（ｉｉｉ）において被覆された樹脂中に強化材を貼り合わせ、且つ、そのことによって、厚さ１〜２００μｍを有する、強化材を有する樹脂層（３）を形成する段階、
（ｖ）  前記支持層（１）を取り外す段階、および
（ｖｉ）  強化材を有さない樹脂層（２）内部に、レーザーアブレーション技術によって通路（９）を製造する段階
を含む、前記回路素子の埋め込み方法。
【請求項２】
支持層（１）が、銅、アルミニウム、スズ、紙、以下からなる群から選択されるポリマー製のポリマー箔：  ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、環式オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリアミド、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、フッ素化エチレンプロピレン（ＦＥＰ）、エチレンテトラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）、ＴＨＶ（テトラフルオロエチレンと、ヘキサフルオロプロピレンと、フッ化ビニリデンとのコポリマー）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ペルフルオロアルコキシ（ＰＦＡ）、ＭＦＡ（テトラフルオロエチレンとペルフルオロビニルエーテルとのコポリマー）、ポリアリーレート、ＥＣＴＦ  エチレン−クロロトリフルオロエチレン（ＥＣＴＦＥ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリエーテルイミド、ポリスルホン、および架橋ポリマー箔、例えばＸ−ＨＤＰＥからなる群から選択される、請求項１に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項３】
支持層（１）が、銅箔、アルミニウム箔、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）箔、環式オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）箔およびポリアリーレート箔からなる群から選択される、請求項１または２に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項４】
強化材を有さない樹脂層（２）のために使用される樹脂が、エポキシ樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１から３までのいずれか１項に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項５】
強化材を有する樹脂層（３）の樹脂が、エポキシ樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１から４までのいずれか１項に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項６】
強化材を有する樹脂層（３）における強化材（６）が、シリカガラス、Ｉ族金属の金属酸化物を含有するシリカガラス、ＩＩ族金属の金属酸化物を含有するシリカガラス、Ｉ族金属とＩＩ族金属との金属酸化物を含有するシリカガラス、Ｅ−ガラス、アルミノシリケート、窒化ケイ素、窒化ホウ素、ウォラストナイト、セラミック酸化物、アラミド、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１から５までのいずれか１項に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項７】
強化材を有さない樹脂層（２）が、無溶剤の樹脂粉末から、支持層（１）の上に堆積される、請求項１から６までのいずれか１項に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項８】
無溶剤の樹脂粉末が、電磁ブラシ法、粉末散布法、および直接溶融押出法からなる群から選択される方法によって、支持層（１）の上に堆積される、請求項７に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項９】
強化材を有する樹脂層（３）が、無溶剤の樹脂粉末から、強化材を有さない樹脂層（２）の上に堆積される、請求項１から８までのいずれか１項に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項１０】
無溶剤の堆積法が、電磁ブラシ法、粉末散布法、および直接溶融押出からなる群から選択される、請求項９に記載の回路素子の埋め込み方法。
【請求項１１】
回路素子を埋め込むために適した複合ビルドアップ材料であって、以下の順での連続層：
（ｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する支持層（１）
（ｉｉ）  厚さ１〜１５０μｍを有する、強化材を有さない樹脂層（２）、および
（ｉｉｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する、強化材を有する樹脂層（３）
を有する、前記複合ビルドアップ材料。
【請求項１２】
支持層（１）が、銅、アルミニウム、スズ、紙、以下からなる群から選択されるポリマー製のポリマー箔：  ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、環式オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリアミド、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、フッ素化エチレンプロピレン（ＦＥＰ）、エチレンテトラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）、ＴＨＶ（テトラフルオロエチレンと、ヘキサフルオロプロピレンと、フッ化ビニリデンとのコポリマー）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、ポリフッ化ビニル（ＰＶＦ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ペルフルオロアルコキシ（ＰＦＡ）、ＭＦＡ（テトラフルオロエチレンとペルフルオロビニルエーテルとのコポリマー）、ポリアリーレート、ＥＣＴＦ  エチレン−クロロトリフルオロエチレン（ＥＣＴＦＥ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリエーテルイミド、ポリスルホン、および架橋ポリマー箔、例えばＸ−ＨＤＰＥからなる群から選択される、請求項１１に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１３】
支持層（１）が、銅箔、アルミニウム箔、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）箔、環式オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）箔およびポリアリーレート箔からなる群から選択される、請求項１１または１２に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１４】
強化材を有さない樹脂層（２）のために使用される樹脂が、エポキシ樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１１から１３までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１５】
強化材を有する樹脂層（３）の樹脂が、エポキシ樹脂、シアネートエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１１から１４までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１６】
強化材を有する樹脂層（３）における強化材（６）が、シリカガラス、Ｉ族金属の金属酸化物を含有するシリカガラス、ＩＩ族金属の金属酸化物を含有するシリカガラス、Ｉ族金属とＩＩ族金属との金属酸化物を含有するシリカガラス、Ｅ−ガラス、アルミノシリケート、窒化ケイ素、窒化ホウ素、ウォラストナイト、セラミック酸化物、アラミド、およびそれらの混合物からなる群から選択される、請求項１１から１５までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１７】
複合ビルドアップ材料が、以下の順での連続層：
（ｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する支持層（１）、
（ｉｉ）  ｂ）  剥離層（４）
（ｉｉ）  厚さ１〜１５０μｍを有する、強化材を有さない樹脂層（２）、および
（ｉｉｉ）  厚さ１〜２００μｍを有する、強化材を有する樹脂層（３）
を有する、請求項１１から１６までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１８】
さらに、強化材を有する樹脂層（３）に取り付けられた、強化材を有さない第二の樹脂層（７）を含有する、請求項１１から１７までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【請求項１９】
回路素子（９）が、強化材を有さない樹脂層（２）内に埋め込まれている、請求項１１から１８までのいずれか１項に記載の複合ビルドアップ材料。
【国際調査報告】
2013545297.tif 000012
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2013545297.tif 000014