(57)【要約】【課題】有機発泡剤の使用に固有の欠点、すなわち燃料の前駆体を混合する段階直後にこれらの発泡剤が分解し、そのため燃料の制御された気孔率を得るのが不可能であるという欠点を有していないマイナーアクチニドを含む燃料の製造方法を開発すること。【解決手段】本発明は、連続的に次の工程を含む、ウラン、場合によりプルトニウムおよび少なくとも１つのマイナーアクチニドを含む多孔性燃料を製造するための方法に関する：  ａ）酸化ウラン、場合により酸化プルトニウム、およびマイナーアクチニドの少なくとも１つの酸化物を含む粉末混合物をペレットとして圧縮する工程であって、酸化ウランの少なくとも一部が八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態であり、残りの部分が二酸化ウランＵＯ２の形態である、工程；  ｂ）少なくとも一部の八酸化三ウランＵ３Ｏ８を二酸化ウランＵＯ２に還元する工程。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
連続的に次の工程を含む、ウラン、場合によりプルトニウムおよび少なくとも１つのマイナーアクチニドを含む多孔性燃料を製造するための方法：
ａ）酸化ウラン、場合により酸化プルトニウム、およびマイナーアクチニドの少なくとも１つの酸化物を含む粉末混合物をペレットとして圧縮する工程であって、酸化ウランの少なくとも一部が八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態であり、残りの部分が二酸化ウランＵＯ２の形態である、工程；
ｂ）少なくとも一部の八酸化三ウランＵ３Ｏ８を二酸化ウランＵＯ２に還元する工程。
【請求項２】
マイナーアクチニドの酸化物が、酸化アメリシウム、酸化キュリウム、酸化ネプツニウムおよびこれらの混合物から選択される、請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態の酸化ウランが、マイナーアクチニド酸化物、および場合により酸化プルトニウムと、同じグレイン内で会合し、このグレインが、１００μｍを超える、好ましくは１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有する、先行する請求項のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項４】
圧縮工程ａ）の前に、工程ａ）に記載の粉末混合物を調製するための工程をさらに含む、先行する請求項のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
粉末の混合物を調製する工程が、二酸化ウランＵＯ２の形態の酸化ウラン粉末、場合により酸化プルトニウムの粉末、およびマイナーアクチニド酸化物の少なくとも１つの粉末を含む第１の混合物と、八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態の酸化ウラン、場合により酸化プルトニウムおよびマイナーアクチニド酸化物を含む第２の粉末混合物とを接触させることからなる、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
第２の粉末混合物が、八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態の酸化ウラン、場合により酸化プルトニウム、およびマイナーアクチニドの酸化物の、同じグレイン内での会合を含むグレインとして現れ、このグレインが、１００μｍを超え、好ましくは１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有する、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
第１の混合物が次の操作から生じる、請求項５に記載の方法：
−二酸化ウランＵＯ２の形態の酸化ウラン粉末、場合により酸化プルトニウム粉末、およびマイナーアクチニド酸化物の少なくとも１つの粉末を接触させる操作；および
−場合により、粉末の密接混合物を得るために、得られた混合物を共ミル加工するための操作。
【請求項８】
第２の粉末混合物が、次の操作から生じる、請求項６に記載の方法：
−八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態の酸化ウランの粉末、場合により酸化プルトニウム粉末、およびマイナーアクチニドの少なくとも１つの粉末を接触させる操作；
−この粉末を共ミル加工するための操作；
−所定の圧力Ｐ１での加圧操作；
−粉砕操作；および
−１００μｍを超える、好ましくは１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有するグレインを単離するための少なくとも１つの選別操作。
【請求項９】
粉末の混合物を調製するための工程が、ウランの酸化物、場合によりプルトニウム、およびマイナーアクチニドの第１の共沈粉末と、八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態の酸化ウラン、場合により酸化プルトニウムおよび少なくとも１つのマイナーアクチニド酸化物の第２の粉末混合物とを接触させることからなる、請求項４に記載の方法。
【請求項１０】
粉末の第２の混合物が、第１の共沈粉末の画分から得られ、この画分を、酸化ウランＵＯ２が八酸化三ウランＵ３Ｏ８に変換されるように空気中のか焼工程の対象とし、得られた生成物を次いで、場合により加圧操作の対象とし、粉砕操作および１００μｍを超える、好ましくは１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有する粉末を単離するために選別操作が続く、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
１００μｍ未満のグレインサイズを有する選別操作から生じた粉末が、回収され、次の連続操作の対象となる、請求項８または１０に記載の方法であって：
−有利なことには３００ＭＰａを超える圧力での加圧操作；
−粉砕操作；
−１００μｍを超える、好ましくは１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有する粉末を単離するための少なくとも１つの選別操作、
この粉末が、第２の粉末混合物の組成物に加えられることを目的とする、方法。
【請求項１２】
還元工程ｂ）が、６００〜１，０００℃の範囲の温度にて、１〜１０時間の範囲であってもよい期間、還元ガスストリームを通過させることによって適用される、先行する請求項のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
還元工程ｂ）の後、燃料ペレットを焼結するための工程をさらに含む、先行する請求項のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
焼結工程が、１，０００〜１，８００℃の範囲の温度に、１〜８時間の範囲であってもよい期間、上述のペレットを加熱することによって適用される、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
焼結工程が、中性ガス雰囲気中にて、場合により水素および水の存在下で行われる、請求項１４に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ウラン、場合によりプルトニウムおよび少なくとも１つのマイナーアクチニドを含む多孔性核燃料を調製するための方法であって、これらの元素の粉末が関与する工程を適用する方法に関する。
この方法は、上述の燃料中へのマイナーアクチニドの組み込みを介してこれらマイナーアクチニドをリサイクルするのに特に有用であることができ、これは原子炉用の核燃料棒を形成するために使用されることを目的とし、またはさらには、特にこれらマイナーアクチニド元素の核変換機構をさらに理解するための核燃料核変換実験を行うために、核変換ターゲットの組成物に加えることを目的とする。
次の議論に関して、マイナーアクチニドとは、標準核燃料による中性子の連続的捕獲によって原子炉に形成される、ウラン、プルトニウムおよびトリウム以外のアクチニド元素を意味し、マイナーアクチニドはアメリシウム、キュリウムおよびネプツニウムであることを指定する。
【背景技術】
【０００２】
現在、使用済み燃料の処理から生じるマイナーアクチニドのリサイクルは、次の名称で知られている２つの区別可能な経路を介して行われる：
−不均質リサイクル；および
−均質リサイクル。
不均質リサイクルの場合、使用済み燃料の処理の間にマイナーアクチニドは、ウランおよびプルトニウムから分離され、次いで原子炉の標準燃料元素とは区別可能な非核分裂性マトリックスを含む燃料元素中に高含有量で組み込まれる。マイナーアクチニドを含む燃料元素は、例えば原子炉の炉心の周辺に位置する元素を覆うことで構成され得る。このリサイクル経路では、特に、還元された物質のフローに対してこれらアクチニドが与える問題に焦点を合わせながら、マイナーアクチニドの組み込みによる標準燃料の特性劣化を回避することができる。
【０００３】
均質リサイクルの場合、マイナーアクチニドは低含有量で混合され、原子炉の標準燃料元素全体に疑似均一に分配される。こうするために、使用済み燃料の処理の間、ウラン、プルトニウムおよびマイナーアクチニドは、後に燃料の製造に使用される酸化物を形成するために共に処理される。
原子炉の炉心用の燃料中へのマイナーアクチニドの導入は、これらの燃料内での核分裂ガスの顕著な放出および強いα線放出により現れる。そのため、安全性の理由から、照射下で安定な気孔率レベルを含むミクロ構造を有する燃料について規定が定められなければならず、こうしてさらに燃料の物理的分解を生じずに核分裂ガスの排出および放射性ヘリウムの排出を可能にする。こうした燃料のために推奨される気孔率レベルは、気孔率が開放気孔率であるべきであるのと同様に１４〜１６％のオーダーであるべきである。
【０００４】
こうしたレベルを試みるおよび近づく、またはさらには到達するために、上述の酸化物のための混合／ミル加工工程の間に、多量の有機発泡剤を燃料に組み込む方法が知られている。しかし、有機発泡剤の経時的な耐久性は、マイナーアクチニドの存在によって生じる高いα線放出レベルを考慮すると確実ではない。実際、現在使用されている発泡剤（例えばアゾジカルボンアミド）は、非常に迅速にその特性を失い、これが大きな廃棄率を生じる場合があり、マイナーアクチニドの存在のために管理が困難である。この結果から、燃料を形成することを目的とした混合物の貯蔵が不可能であり、発泡剤の分解のために、燃料の組成物に加えることを目的とした焼結前の燃料ペレットについて膨潤の危険性がある。結果として、制御された気孔率を有する燃料を得ることは不可能である。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
故に、マイナーアクチニドを含む燃料の製造に関連する先行技術の方法を考慮して、本発明者らは、有機発泡剤の使用に固有の欠点、すなわち燃料の前駆体を混合する段階直後にこれらの発泡剤が分解し、そのため燃料の制御された気孔率を得るのが不可能であるという欠点を有していない方法を開発することを目的に設定する。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
この問題を解決するために、本発明者らは、マイナーアクチニドに基づく多孔性核燃料を得るために、有機発泡剤を使用することなく、行うことができる本発明の方法を提供する。
故に、本発明は、連続的に次の工程を含む、ウラン、場合によりプルトニウムおよび少なくとも１つのマイナーアクチニドを含む多孔性燃料を製造するための方法に関する：
ａ）酸化ウラン、場合により酸化プルトニウム、およびマイナーアクチニドの少なくとも１つの酸化物を含む粉末混合物をペレットとして圧縮する工程であって、酸化ウランの少なくとも一部が八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態であり、残りの部分が二酸化ウランＵＯ２の形態である、工程；
ｂ）少なくとも一部の八酸化三ウランＵ３Ｏ８を二酸化ウランＵＯ２に還元する工程。
【０００７】
この方法は、革新的であり、とりわけ気孔率が八酸化ウランＵ３Ｏ８を二酸化ウランＵＯ２に還元することによって発生するという事実により革新的である。実際、八酸化三ウランＵ３Ｏ８の二酸化ウランＵＯ２への還元により、八酸化三ウランが占有していた空間の体積が約３０％低下し、それによって残った空の空間が燃料中に孔を形成する。初期混合物中の八酸化三ウランＵ３Ｏ８の量および還元レベルを調節することによって、それによって燃料の特定の気孔率レベルをターゲットとすることが容易に可能になり、それによって製造された燃料の気孔率レベルを制御できる方法を利用可能にする。
さらに、有機発泡剤を使用しないので、焼結前の燃料または燃料ペレットの前駆体混合物の貯蔵に関連する困難が低減する。そのため本発明の方法は、この方法を構成する異なる工程が即座に行われ得るので、有機発泡剤を適用する先行技術の方法よりもフレキシブルであることが分かる。
【０００８】
最後に、この方法は、使用済み燃料の再処理のためのフローから生じるマイナーアクチニド(アメリシウム、キュリウムおよびネプツニウム)のすべてを組み込むことを考慮できる。
マイナーアクチニドの酸化物は、酸化アメリシウム、例えばＡｍＯ２、Ａｍ２Ｏ３、酸化キュリウム、例えばＣｍＯ２、Ｃｍ２Ｏ３、酸化ネプツニウム、例えばＮｐＯ２およびこれらの混合物であってもよい。
酸化プルトニウムは、ＰｕＯ２および／またはＰｕ２Ｏ３として現れてもよい。
【０００９】
上述の粉末混合物において、八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態の酸化ウランは、同じグレイン内のマイナーアクチニドの酸化物、および場合により酸化プルトニウムと会合して見出される場合があり、このグレインは、有利なことには、１００μｍを超える、好ましくは１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有する。これは、マイナーアクチニド酸化物および場合により酸化プルトニウムはまた、区別可能なグレインとして存在し得るという事実を排除しない。
前述および以降の内容において、１００μｍを超えるグレインサイズを有するグレインまたは粉末とは、一辺１００μｍの平方メッシュを有するふるいに堆積し、このふるいを通過しない粉末を意味することを指定する。
【００１０】
前述および以降の内容において、１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有するグレインまたは粉末とは、次の選別操作によって選択され得る粉末を意味することを指定する：
−一辺１００μｍの平方メッシュを有するふるいを用いた第１の選別操作であって、このふるいを通過しないグレイン画分、すなわち１００μｍを超えるグレインサイズを有する粉末を単離し得る選別操作；
−第１の選別操作から生じた１００μｍを超えるグレインサイズを有する粉末を、一辺２５０μｍの平方メッシュを有するふるいを通過させることからなる第２の選別操作であって、横断したグレイン画分は、１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有する粉末を構成する選別操作。
【００１１】
圧縮工程ａ）の前に、本発明の方法は、工程ａ）の上述の粉末混合物を調製するための工程を含んでいてもよい。
混合物を調製するための工程は、本発明に従っていくつかの選択肢に応じて行われてもよい。
【００１２】
第１の選択肢によれば、工程ａ）に規定されるような粉末の混合物を調製するための工程は、二酸化ウランＵＯ２の形態の酸化ウラン粉末、場合により酸化プルトニウム粉末、およびマイナーアクチニド酸化物の少なくとも１つの粉末を含む第１の混合物と、八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態の酸化ウラン、場合により酸化プルトニウム、およびマイナーアクチニド酸化物を含む第２の粉末混合物とを接触させることからなることができ、第２の粉末混合物は、有利なことには、八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態の酸化ウラン、場合により酸化プルトニウム、およびマイナーアクチニド酸化物の、同じグレイン内での会合を含むグレインとして現れ、このグレインは、有利なことには１００μｍを超える、好ましくは１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有する。
【００１３】
第１の混合物は、次の操作から生じてもよい：
−二酸化ウランＵＯ２の形態の酸化ウラン粉末、場合により酸化プルトニウム粉末およびマイナーアクチニド酸化物の少なくとも１つの粉末を接触させる操作；および
−場合により、粉末の密接混合物を得るために、得られた混合物を共ミル加工するための操作。
第２の混合物は、次の連続操作から生じてもよい：
−八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態の酸化ウラン粉末、場合により酸化プルトニウム粉末、およびマイナーアクチニド酸化物の少なくとも１つの粉末を接触させる操作；
−この粉末を共ミル加工するための操作；
−所定の圧力Ｐ１での加圧操作；
−粉砕操作；および
−１００μｍを超える、好ましくは１００〜２５０μｍのグレインサイズを有するグレインを単離するための少なくとも１つの選別操作。
【００１４】
第２の選択肢によれば、調製工程は、ウラン、場合により酸化プルトニウム、およびマイナーアクチニド酸化物の第１の共沈粉末と、八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態の酸化ウラン、場合により酸化プルトニウムおよびマイナーアクチニド酸化物の少なくとも１つを含む第２の粉末混合物とを接触させることからなってもよい。
これらの粉末は、関連する化学元素を含むフローのシュウ酸共沈から生じてもよい。
この第２の選択肢により、本発明の燃料を製造することを目的として適切な化学元素を含む再処理フローの直接使用が想定可能となる。
【００１５】
第２の選択肢の第２の粉末混合物（すなわち、とりわけ八酸化三ウランＵ３Ｏ８の形態の酸化ウランを含む混合物)は、第１の共沈粉末の画分から得られてもよく、この画分は、酸化ウランＵＯ２を八酸化三ウランＵ３Ｏ８に転換するために、空気中でのか焼工程の対象となり、得られた生成物は、次いで場合により加圧操作の対象となり、粉砕操作および１００μｍを超える、好ましくは１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有する粉末を単離するために選別操作が続く。
実用上の観点から、か焼操作の間、形成されたＵ３Ｏ８は解離し、八酸化三ウランの区別可能なグレインを形成し、Ｕ３Ｏ８の斜方晶系形態は、共沈粉末中に存在する酸化プルトニウムの立方晶系形態およびマイナーアクチニド酸化物と非相溶性である。
【００１６】
このことが第１の選択肢または第２の選択肢に関するものであるかどうかに拘わらず、１００μｍ未満のグレインサイズを有する選別操作から生じた粉末（この場合は八酸化三ウランＵ３Ｏ８を含む粉末)（すなわち、一辺１００μｍの平方メッシュを有するふるいを通過する粉末）は、回収されてもよく、次の連続操作の対象となり得るが：
−有利なことには３００ＭＰａを超える圧力での加圧操作；
−粉砕操作；
−１００μｍを超える、好ましくは１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有する粉末を単離するための少なくとも１つの選別操作、
この粉末は、第２の粉末混合物の組成物に加えることを目的とする。
【００１７】
このことが第１の選択肢または第２の選択肢に関するものであるかどうかに拘わらず、工程ａ）の粉末混合物中のマイナーアクチニド含有量は、有利なことには、重原子核（すなわちＵ、Ｐｕ、マイナーアクチニド）の総質量に基づいて４０質量％までの範囲で含まれる。
上述の場合、混合工程は、エネルギーミキサー、例えばソフトミキサー、例えば振動回転運動のＴｕｒｂｕｌａタイプまたはミル加工ボールを用いない振動ミキサー中で行われてもよい。
【００１８】
ミル加工工程は、いずれかのタイプのミル加工機、例えばボール、磨砕、振動、プラネタリー運動ミルまたはガスジェットミルで行われてもよい。
選別工程は、１つ以上のふるい、例えばステンレス鋼ふるいによって行われてもよく、１００μｍを超えるグレインサイズ、好ましくは１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有する粉末の単離を可能にする。
加圧工程は、加圧機、例えば水圧加圧機によって行われてもよい。
【００１９】
次いで本発明の方法は、混合物に、核燃料ペレットの形状であるペレットの形状を与えるために加圧することによって上述の混合物ａ）を圧縮する工程を含む。この加圧工程は、上述の圧力Ｐ１に等しい、Ｐ１未満またはＰ１を超える圧力Ｐ２にて行われてもよい。
得られたペレットは、八酸化三ウランＵ３Ｏ８のすべてまたは一部が酸化ウランＵＯ２に還元される還元工程の対象となり、それによって同時に上述の還元によって残った空の空間から生じた孔を生じる。
【００２０】
還元工程は、６００〜１，０００℃の範囲の温度にて、１〜１０時間の範囲であってもよい期間、還元ガスストリーム、例えば水素、場合により中性ガス、例えばアルゴンと混合されたガスストリームに上述のペレットを供することによって行われてもよい。
故に、これは、アルゴンおよび水素混合物であってもよく、水素は、混合物中、５体積％までの範囲であってもよい含有量で含まれ、場合により２０，０００ｐｐｍまでの範囲であってもよい含有量で水を含む。
既に上述されたようなこの還元工程は、Ｕ３Ｏ８のＵＯ２への還元を生じ、こうして体積を低減する。有利なことには、導入されるべきＵ３Ｏ８の量は、還元後、後続の気孔率が相互接続した孔を生じるように決定されてもよい。こうするために、そのパーコレーション閾値を超えるべきであり、Ｕ３Ｏ８の還元によって誘導される体積減少の事実を考慮すべきである。
【００２１】
還元工程は、ペレットの構成グレインを共に強固にするために焼結工程が続いてもよい。
焼結工程は、上述のペレットを、例えば１，０００〜１，８００℃の範囲に、１〜８時間の範囲であってもよい期間、例えば中性ガス雰囲気、例えばアルゴン中、場合により水素および水の存在下、またはさらに水素を含む還元媒体および場合により中性ガス、例えばアルゴンの存在下で加熱することからなってもよく、この水素は、５体積％の範囲であってもよい含有量にて混合物中に含まれ、場合により２０，０００ｐｐｍまでの範囲であってもよい含有量にて水を含む。
【００２２】
焼結工程後、得られたペレットは研削工程の対象となってもよく、この工程は、直径仕様に合うペレットを得るために、センタレス研削機にて乾燥条件下で行われてもよい。
本発明に従う方法によって得られた燃料は、次の特徴を有する：
−八酸化三ウランＵ３Ｏ８の導入量およびそのグレインサイズに作用させることによって容易に到達され得る制御された気孔率を有する燃料；
−燃料の気孔率が照射下で安定であり続ける燃料；
−有機発泡剤を含む燃料の場合のように、有機発泡剤の分解の危険性を有していない燃料；
−長期間保存可能な燃料。
今般本発明は、限定としてではなく、例示として以下に与えられる実施例に関連して記載される。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】比較例１および本発明の実施例１の範囲内で適用される熱サイクルのダイアグラムであり、時間ｔ（時間ｈ単位）に対する温度Ｔ（℃単位）の変化を例示する。
【図２】比較例１に従って得られる材料に関して光学顕微鏡（倍率２．５倍）を用いて撮影された写真を例示する。
【図３】本発明の実施例１に従って得られた材料に関して光学顕微鏡（倍率２．５倍）で撮影された写真を例示する。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
比較例
この実施例は、ウランおよびアメリシウムの両方を含む混合酸化物燃料の調製を例示する。
この実施例に従って適用された方法は、次の工程を含む：
−振動ミル加工機における２つのミル加工ボールを含むステンレス鋼ボウル中で、３０分間１５Ｈｚにて１０ｇのＵＯ２／ＡｍＯ２を共ミル加工することによって第１の混合物をミル加工するための工程；
−振動ミル加工機中の２つのミル加工ボールを含有するステンレス鋼ボウル中の第１の混合物中に、３０分間１５Ｈｚにて１０ｇのＵＯ２を添加する工程（同時にＵ／Ｕ＋Ａｍ＝０．９比が認められる）；
【００２５】
−ステンレス鋼容器中に、１０ｇのＵＯ２の添加から得られるＵＯ２／ＡｍＯ２混合物を貯蔵するための工程；
−マトリックスおよびピストンの潤滑（ステアリン酸を用いる）を伴う３つのシェルマトリックスによって、４００ＭＰａの圧力Ｐ１において、得られたＵＯ２／ＡｍＯ２混合物を加圧するための工程；
−Ａｒ／Ｈ２下、１，０００℃にて１時間還元する工程；
−１７５０℃にて、４％の水素化アルゴン下、４時間の標準焼結工程。
【００２６】
還元／焼結熱サイクルは、時間（時間単位）に対する温度の変化を例示する図１により明確に示される。
この実施例の終わりに、式Ｕ０．９Ａｍ０．１Ｏ２−ｘのペレットは、約５％（これは幾何学上の密度である）のオーダーの気孔率を有するように得られ、静水圧重量測定によって決定される場合に５％を相当下回る開放気孔率を有する。
得られたペレットは、光学顕微鏡およびＸ線回折によって分析された。
【００２７】
光学顕微鏡によって得られた写真を図２に例示する。
この写真において、材料は非常に低い気孔率レベルを有することが認められる。
材料の幾何学上の密度は、（重量測定およびレーザー表面形状測定装置によって得られる幾何学上の密度）９５％の値を有すると見積もられる。
熱処理後の材料の質量損失は、３．５％とであると見積もられる。
【００２８】
本発明の実施例１
この実施例は、本発明の方法に従ってウランおよびアメリシウムの両方を含む混合酸化物燃料の調製を例示する。
この実施例に従って適用される方法は、次の工程を含む：
−振動ミル加工機における２つのミル加工ボールを含むステンレスボウル中で、３０分間１５Ｈｚで１０ｇのＵＯ２／ＡｍＯ２（Ｕ／Ｕ＋Ａｍ＝０．９比に従う）を共ミル加工することによって第１の混合物を調製するための工程；
−振動ミル加工機中の２つのミル加工ボールを含有するステンレス鋼ボウル中Ｕ／Ｕ＋Ａｍ＝０．９比が認められると同時に１０ｇの質量を有する第２の混合物Ｕ３Ｏ８／ＡｍＯ２を３０分間１５Ｈｚにて調製する工程。Ｕ３Ｏ８は、最終混合物の質量に基づいて４０質量％の量で導入される；
【００２９】
−ステンレス鋼容器中に第１の混合物ＵＯ２／ＡｍＯ２を貯蔵する工程；
−平行して、マトリックスおよびピストンの潤滑（ステアリン酸を用いる）を伴う３つのシェルマトリックスによって４００ＭＰａの圧力Ｐ１にて、第２の混合物Ｕ３Ｏ８／ＡｍＯ２を加圧する工程；
−Ｕ３Ｏ８／ＡｍＯ２混合物の加圧工程から生じるペレットを粉砕する工程；
−１００〜２５０μｍの範囲のグレインサイズを有するグレインサイズ画分を単離するためのＵ３Ｏ８／ＡｍＯ２混合物を選別するための工程であって、この画分の構成グレインが各グレイン内でのＵ３Ｏ８／ＡｍＯ２会合を含む工程；
−第１のＵＯ２／ＡｍＯ２混合物を混合する工程（振動ミル加工機中のミル加工手段を用いずに、１５Ｈｚで３０分間）およびそれによって選別された第２のＵ３Ｏ８／ＡｍＯ２混合物をサンプリングするための工程であって、最終混合物中４５質量％のＵ３Ｏ８を保証する工程；
【００３０】
−４００ＭＰａの圧力Ｐ２にて得られた混合物を加圧する工程；
−Ｕ３Ｏ８をＵＯ２に還元するために、１，０００℃で１時間、Ａｒ／Ｈ２下での還元工程；
−１，７５０℃にて４％の水素化アルゴン下、４時間の標準焼結工程。
還元／焼結加熱サイクルは、時間（時間単位）に対する温度変化を例示する図１により明確に例示される。
【００３１】
この実施例の終わりに、式Ｕ０．９Ａｍ０．１Ｏ２−ｘのペレットは、静水圧重量測定によって決定される場合に、約１４％の気孔率（これは幾何学上の密度である）を有し、１０％の開放気孔率を有するものが得られる。
得られたペレットは、光学顕微鏡およびＸ線回折によって分析された。
光学顕微鏡によって得られた写真を図３に例示する。
【００３２】
得られた材料の気孔率は、レンズタイプの細長いモルホロジーを有し、大部分が相互接続していることが、この写真から認められる。
材料の幾何学上の密度は、８６％の値を有すると見積もられる（重量測定によっておよびレーザー表面形状測定装置によって得られた幾何学上の密度）。
熱処理後の材料の質量損失は、５％であると見積もられる。
【００３３】
Ｘ線分析によって、Ｕ３Ｏ８相の喪失が、熱処理後に認められる場合がある（これはＵ３Ｏ８のＵＯ２への完全な還元を表す）。さらに、酸化アメリシウムのＯ／Ａｍ比は、Ａｍ２Ｏ３またはＡｍＯ２ピークは認められなかったので間隔１．５＜Ｏ／Ａｍ＜２にある。これはまた、材料が単相材料であるという事実を表す（これはアメリシウムおよびウランが原子スケールにて混合されていることを意味する）。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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2013504049.tif 000006
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