(57)【要約】  機械式流動化システム及びプロセスは、効率的で費用対効果が高いシリコンの製造を可能にする。粒子は、加熱されたトレー又はパンに与えることができ、このトレー又はパンを揺動又は振動させて反応表面が提供される。粒子はトレー又はパン内で下方に移動し、反応生成物は、該反応生成物が所望の状態に達するにつれてトレー又はパン内で上方に移動する。排気ガスは再利用することができる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の微粉、ビーズ又は他の粒子の表面を、第１の気体状化学種を含むガスに対して実質的に露出させるための機械的手段と、
前記微粉、ビーズ若しくは他の粒子、又は前記微粉、ビーズ若しくは他の粒子の前記表面を十分に高い温度まで加熱して、前記表面と接触した第１の気体状化学種が化学的に分解して前記表面上に第２の化学種を実質的に堆積させるようにするための加熱手段と、
加熱により、そのうちの１つが実質的に不揮発性種であって近接した熱い表面上に堆積する傾向にある１つ以上の第２の化学種に分解する化学種から選択された第１のガスの源と、
を含むことを特徴とする、化学蒸着反応器システム。
【請求項２】
前記第１の化学種はシランガス（ＳｉＨ4）であることを特徴とする、請求項１に記載の反応器システム。
【請求項３】
前記第１の化学種はトリクロロシランガス（ＳｉＨＣｌ3）であることを特徴とする、請求項１に記載の反応器システム。
【請求項４】
前記第１の化学種はジクロロシランガス（ＳｉＨ2Ｃ１2）であることを特徴とする、請求項１に記載の反応器システム。
【請求項５】
前記機械的手段は振動床であることを特徴とする、請求項１に記載の反応器システム。
【請求項６】
前記振動床は、偏心フライホイール、圧電トランスデューサ又は音波トランスデューサのうちの少なくとも１つを含むことを特徴とする、請求項５に記載の振動床。
【請求項７】
前記機械的手段は、毎分約１〜４０００サイクルの周波数範囲で振動又は揺動を発生させる少なくとも１つの振動又は揺動源を含むことを特徴とする、請求項１に記載の振動床。
【請求項８】
前記機械的手段は、毎分約５００〜と３５００サイクルの周波数で振動又は揺動を発生させる少なくとも１つの振動又は揺動源を含むことを特徴とする、請求項１に記載の振動床。
【請求項９】
前記機械的手段は、毎分約１０００〜３０００サイクルの周波数で振動又は揺動を発生させる少なくとも１つの振動又は揺動源を含むことを特徴とする、請求項１に記載の振動床。
【請求項１０】
前記機械的手段は、毎秒約２５００サイクルの周波数で振動又は揺動を発生させる少なくとも１つの振動又は揺動源を含むことを特徴とする、請求項１に記載の振動床。
【請求項１１】
前記機械的手段は、約１／１００〜４インチの振幅で振動又は揺動を発生させる少なくとも１つの振動又は揺動源を含むことを特徴とする、請求項１に記載の振動床。
【請求項１２】
前記機械的手段は、約１／６４〜１／４インチの振幅で振動又は揺動を発生させる少なくとも１つの振動又は揺動源を含むことを特徴とする、請求項１に記載の振動床。
【請求項１３】
前記機械的手段は、約１／３２〜１／８インチの振幅で振動又は揺動を発生させる少なくとも１つの振動又は揺動源を含むことを特徴とする、請求項１に記載の振動床。
【請求項１４】
前記機械的手段は、約１／６４インチの振幅で振動又は揺動を発生させる少なくとも１つの振動又は揺動源を含むことを特徴とする、請求項１に記載の振動床。
【請求項１５】
内部及び外部を有する格納容器を更に含み、
前記機械的手段の少なくとも一部は、前記格納容器の前記内部に配置された振動床を含むことを特徴とする、請求項１に記載の反応器システム。
【請求項１６】
加熱手段は、前記格納容器の前記内部に少なくとも部分的に配置されることを特徴とする、請求項１に記載の反応器システム。
【請求項１７】
前記格納容器の前記内部は、第１の反応物及び第３の非反応性種を含有するガスで満たされることを特徴とする、請求項１５に記載の格納容器。
【請求項１８】
前記格納容器は、少なくとも１つの壁を含み、前記少なくとも１つの壁は、前記格納容器の外側に配置された冷却ジャケット又は空冷フィンにより低温に保持されることを特徴とする、請求項１５に記載の格納容器。
【請求項１９】
前記冷却ジャケットを通って冷媒が流れ、前記冷媒は、前記格納容器の前記内部における前記ガスの温度が所望の低温に制御されるように制御された、温度及び流量を有することを特徴とする、請求項１８に記載の冷却システム。
【請求項２０】
前記格納容器の前記内部における前記ガスの混合平均温度は、３０〜５００℃に制御されることを特徴とする、請求項１９に記載のシステム。
【請求項２１】
前記格納容器の前記内部における前記ガスの混合平均温度は、５０〜３００℃に制御されることを特徴とする、請求項１９に記載のシステム。
【請求項２２】
前記格納容器の前記内部における前記ガスの混合平均温度は、１００℃に制御されることを特徴とする、請求項１９に記載のシステム。
【請求項２３】
前記格納容器の前記内部における前記ガスの混合平均温度は、５０℃に制御されることを特徴とする、請求項１９に記載のシステム。
【請求項２４】
前記振動床は、平坦なパンとそこから延びた少なくとも１つの外周壁を含むことを特徴とする、請求項５に記載の振動床。
【請求項２５】
前記振動床は底面を含み、前記底面は、平面であり、加熱されることを特徴とする、請求項２４に記載の振動床。
【請求項２６】
前記底面及び前記少なくとも１つの外周壁はコンテナを形成し、第２の種の前記微粉、ビーズ又は他の粒子は、前記コンテナ内に置かれることを特徴とする、請求項２５に記載のシステム。
【請求項２７】
前記床の前記加熱された部分の表面温度は、１００〜１３００℃になるように制御されることを特徴とする、請求項２６に記載のシステム。
【請求項２８】
前記床の前記加熱された部分の表面温度は、１００〜９００℃になるように制御されることを特徴とする、請求項２６に記載のシステム。
【請求項２９】
前記床の前記加熱された部分の表面温度は、２００〜７００℃になるように制御されることを特徴とする、請求項２６に記載のシステム。
【請求項３０】
前記床の前記加熱された部分の表面温度は、３００〜６００℃になるように制御されることを特徴とする、請求項２６に記載のシステム。
【請求項３１】
前記床の前記加熱された部分の表面温度は、約４５０℃になるように制御されることを特徴とする、請求項２６に記載のシステム。
【請求項３２】
前記第１の種の分解速度は、前記表面温度を制御することによって制御されることを特徴とする、請求項２７に記載のシステム。
【請求項３３】
生成される前記ビーズのサイズは、前記コンテナの前記外周壁の高さにより制御されることを特徴とする、請求項３２に記載のシステム。
【請求項３４】
前記外周壁の前記高さを高くすることにより、より大きいビーズが形成され、前記外周壁の前記高さを低くすることにより、より小さいビーズが形成されることを特徴とする、請求項３３に記載のシステム。
【請求項３５】
前記床は電気的に加熱されることを特徴とする、請求項２７に記載のシステム。
【請求項３６】
前記格納容器の前記内部における前記ガスの圧力は、７〜２００ｐｓｉｇになるように制御されることを特徴とする、請求項１７に記載のシステム。
【請求項３７】
前記格納容器の前記内部における前記ガスは前記第１の反応物を含み、第３の非反応性種が前記格納容器に加えられ、第１の反応物と第３の非反応性希釈剤と前記分解反応により形成された前記第２の種のうちの１つとを含むガスが前記格納容器から引き出されることを特徴とする、請求項１７に記載のシステム。
【請求項３８】
前記第１の反応物と第３の非反応性種とを含むガスが前記格納容器に連続的に加えられ、第１の反応物と第３の非反応性希釈剤と前記分解反応により形成された前記第２の種のうちの１つとを含むガスが、前記格納容器から連続的に引き出されることを特徴とする、請求項３７に記載のシステム。
【請求項３９】
前記第１の反応物の反応率の程度が、前記格納容器の内側の蒸気空間をサンプリングすることにより連続的に監視されることを特徴とする、請求項３８に記載のシステム。
【請求項４０】
前記第１の反応物と第３の非反応性種とを含むガスが前記格納容器にバッチ式に加えられ、第１の反応物と第３の非反応性希釈剤と前記分解反応により形成された前記第２の種のうちの１つとを含むガスが、前記格納容器からバッチ式に引き出されることを特徴とする、請求項３７に記載のシステム。
【請求項４１】
前記第１の反応物の反応率の程度は、前記格納容器の内側の前記蒸気空間をサンプリングすることにより、及び／又は、前記格納容器内で上昇若しくは低下する圧力を監視することにより、連続的に監視されることを特徴とする、請求項４０に記載のシステム。
【請求項４２】
前記格納容器に加えられる前記ガスは、シランガス（ＳｉＨ4）と水素希釈剤とを含み、前記格納容器から引き出される前記ガスは、未反応シランガスと水素希釈剤と前記分解反応により形成された水素ガスとを含み、前記床に加えられる前記微粉及び前記ビーズは、シリコンを含むことを特徴とする、請求項３７に記載のシステム。
【請求項４３】
シランガスの分解はポリシリコンを生成し、前記ポリシリコンは前記微粉上に堆積してビーズを形成し、前記ビーズ上に堆積してより大きなビーズを形成することを特徴とする、請求項４２に記載のシステム。
【請求項４４】
前記床からビーズが連続的に採取され、前記採取されるビーズの平均サイズは、前記コンテナの前記外周壁の高さを調整することにより制御されることを特徴とする、請求項４３に記載のシステム。
【請求項４５】
前記コンテナの前記外周壁の高さを高くすることにより、より大きいビーズが形成され、前記コンテナの前記外周壁の前記高さを低くすることにより、より小さいビーズが形成されることを特徴とする、請求項４４に記載のシステム。
【請求項４６】
ビーズの平均サイズは、直径１／１００〜１／４インチに制御されることを特徴とする、請求項４５に記載のシステム。
【請求項４７】
ビーズの平均サイズは、直径１／６４〜３／１６インチに制御されることを特徴とする、請求項４５に記載のシステム。
【請求項４８】
ビーズの平均サイズは、直径１／３２〜１／８インチに制御されることを特徴とする、請求項４５に記載のシステム。
【請求項４９】
ビーズの平均サイズは、直径１／８インチに制御されることを特徴とする、請求項４５に記載のシステム。
【請求項５０】
前記格納容器内の前記ガスの圧力は、５〜３００ｐｓｉａに制御されることを特徴とする、請求項３７に記載のシステム。
【請求項５１】
前記格納容器内の前記ガスの圧力は、１４．７〜２００ｐｓｉａに制御されることを特徴とする、請求項３８に記載のシステム。
【請求項５２】
前記格納容器内の前記ガスの圧力は、３０〜１００ｐｓｉａに制御されることを特徴とする、請求項３８に記載のシステム。
【請求項５３】
前記格納容器内の前記ガスの圧力は、７０ｐｓｉａに制御されることを特徴とする、請求項３８に記載のシステム。
【請求項５４】
前記格納容器内の前記ガスの圧力は、前記バッチ反応の開始時には１４．７ｐｓｉａに制御され、前記バッチ反応の終了時には２８〜３２ｐｓｉａに制御されることを特徴とする、請求項４０に記載のシステム。
【請求項５５】
前記第１の化学種の反応率は、前記床の温度、前記振動の周波数、前記振動の振幅、前記格納容器内の第１の種の濃度、前記格納容器内のガスの圧力、及び前記格納容器内の前記ガスの滞留時間を調整することにより制御されることを特徴とする、請求項３７に記載のシステム。
【請求項５６】
シランの反応率は、前記床の温度、前記振動の周波数、前記振動の振幅、前記格納容器内の第１の種の濃度、前記格納容器内のガスの圧力、及び前記格納容器内の前記ガスの滞留時間を調整することにより制御されることを特徴とする、請求項４２に記載のシステム。
【請求項５７】
前記シランガスの反応率は、２０〜１００％に制御されることを特徴とする、請求項５６に記載のシステム。
【請求項５８】
前記シランガスの反応率は、４０〜１００％に制御されることを特徴とする、請求項５６に記載のシステム。
【請求項５９】
前記シランガスの反応率は、８０〜１００％に制御されることを特徴とする、請求項５６に記載のシステム。
【請求項６０】
前記シランガスの反応率は、９８％に制御されることを特徴とする、請求項５６に記載のシステム。
【請求項６１】
前記外周壁の高さは、１／４〜１５インチであることを特徴とする、請求項２４に記載のシステム。
【請求項６２】
前記外周壁の高さは、１／２〜１５インチであることを特徴とする、請求項２４に記載のシステム。
【請求項６３】
前記外周壁の高さは、１／２〜５インチであることを特徴とする、請求項２４に記載のシステム。
【請求項６４】
前記外周壁の高さは、１／２〜３インチであることを特徴とする、請求項２４に記載のシステム。
【請求項６５】
前記外周壁の高さは、約２インチであることを特徴とする、請求項２４に記載のシステム。
【請求項６６】
前記電気的加熱は、前記パンの前記表面の下に配置された抵抗加熱コイルにより行われることを特徴とする、請求項３５に記載のシステム。
【請求項６７】
前記抵抗加熱コイルは、シール容器内に配置されることを特徴とする、請求項６６に記載のシステム。
【請求項６８】
前記シール容器は、前記パンの下側に直接接触する側を除く全ての側で絶縁されたことを特徴とする、請求項６７に記載のシステム。
【請求項６９】
前記パンの下側は、前記加熱コイルを保持する前記シール容器の上側を形成することを特徴とする、請求項６８に記載のシステム。
【請求項７０】
前記複数のビーズの前記表面を第１の気体状化学種を含むガスに対して実質的に露出させるための前記機械的手段、及び、前記ビーズ又は前記ビーズの前記表面を加熱するための前記加熱手段は、金属若しくはグラファイト又は金属及びグラファイトの組合せから作られたことを特徴とする、請求項１に記載のシステム。
【請求項７１】
前記金属は３１６ＳＳ又はニッケルであることを特徴とする、請求項７０に記載のシステム。
【請求項７２】
前記ビーズの形成速度が微粉の形成速度と一致することを特徴とする、請求項４４に記載のシステム。
【請求項７３】
前記微粉の形成速度は、前記振動の周波数、前記振動の振幅、及び前記側部の前記高さを調整することにより制御されることを特徴とする、請求項７２に記載のシステム。
【請求項７４】
前記格納容器から引き出された前記水素は、関連付けられたシラン製造プロセスにおける使用のため又は販売用に回収されることを特徴とする、請求項４２に記載のシステム。
【請求項７５】
前記ビーズに同伴する水素ガス、又は前記ビーズを構成する前記第２の化学種の中に取り込まれる水素ガスの残留濃度は、前記格納容器に加えられる前記ガス中の前記水素希釈剤の濃度を制御することにより制御されることを特徴とする、請求項４２に記載のシステム。
【請求項７６】
前記水素希釈剤の前記濃度は、０〜９０モルパーセントに制御されることを特徴とする、請求項７５に記載のシステム。
【請求項７７】
前記水素希釈剤の前記濃度は、０〜８０モルパーセントに制御されることを特徴とする、請求項７５に記載のシステム。
【請求項７８】
前記水素希釈剤の前記濃度は、０〜９０モルパーセントに制御されることを特徴とする、請求項７５に記載のシステム。
【請求項７９】
前記水素希釈剤の前記濃度は、０〜５０モルパーセントに制御されることを特徴とする、請求項７５に記載のシステム。
【請求項８０】
前記水素希釈剤の前記濃度は、０〜２０モルパーセントに制御されることを特徴とする、請求項７５に記載のシステム。
【請求項８１】
２つ以上の分離バルブと中間の第２の格納容器とを含む吐出ロック・ホッパを更に含み、前記平坦なパンから溢れた粒子は、前記吐出ロック・ホッパを通って前記格納容器から取り出されることを特徴とする、請求項４４に記載のシステム。
【請求項８２】
２つ以上の分離バルブと中間の第２の格納容器とを含む投入ロック・ホッパを更に含み、前記投入ロック・ホッパは、前記格納容器の前記内部に結合し、粒子を前記格納容器の前記内部に選択的に供給するように動作可能であることを特徴とする、請求項１５に記載のシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一般に機械式流動化反応器に関し、これは、例えば化学蒸着法によるシリコン、例えばポリシリコンの製造に適したものであり得る。
【０００２】
（関連出願の交互参照）
本出願は、その全体を引用によりここに組み入れる２０１０年１０月７日付で出願された米国仮特許出願番号第６１／３９０，９７７号の、米国特許法第１１９条（ｅ）の下での利益を主張する。
【背景技術】
【０００３】
シリコン、特にポリシリコンは、多様な半導体製品がそこから製造される基本材料である。シリコンは、多くの集積回路技術、並びに、光電池用トランスデューサの土台を形成する。特に工業的に関心がもたれているのは高純度シリコンである。
【０００４】
ポリシリコンを製造するためのプロセスは、化学蒸着反応器及び流動床反応器を含む種々異なるタイプの反応器装置内で実行することができる。化学蒸着（chemical vapor deposition：ＣＶＤ）プロセスの種々の態様、特にシーメンス（Siemens）又は「ホット・ワイヤ」プロセスは、例えば、種々の米国特許又は出願公開に記載されている（例えば、特許文献１、特許文献２、特許文献３、特許文献４、特許文献５、特許文献６、及び特許文献７を参照のこと）。
【０００５】
シラン及びトリクロロシランは両方とも、ポリシリコンの製造のための供給物質として用いられる。シランはトリクロロシランよりも精製しやすいので、高純度供給原料としてより容易に入手可能である。トリクロロシランの製造は、ホウ素及びリン不純物を導入し、これらはトリクロロシラン自体の沸点に近い沸点を有する傾向があるので除去が困難である。シーメンス型化学蒸着反応器における供給原料としてはシラン及びトリクロロシランの両方が用いられているが、そのような反応器ではトリクロロシランの方がより一般的に用いられる。他方、シランは、流動床反応器におけるポリシリコン製造用に、より一般的に用いられる供給原料である。
【０００６】
シランは、化学蒸着反応器又は流動床反応器のための供給原料として用いられるときに不利な点を有する。シーメンス型化学蒸着反応器においてシランからポリシリコンを製造するには、このような反応器においてトリクロロシランからポリシリコンを製造するのに比べて最大で２倍の電気エネルギーが必要とされ得る。さらに、シーメンス型化学蒸着反応器では、シランから得られるポリシリコンの収率はトリクロロシランからの収率のわずか約半分なので資本経費が高い。したがって、シランの方が高純度であることから得られるいかなる利益も、シーメンス型化学蒸着反応器においてシランからポリシリコンを製造する際のより高い資本経費及び事業経費コストによって相殺される。このことが、このような反応器におけるポリシリコンの製造用の供給物質として一般にトリクロロシランが使用されることにつながっている。
【０００７】
流動床反応器におけるポリシリコン製造用の供給原料としてのシランは、シーメンス型化学蒸着反応器における製造と比べて電気エネルギー使用量に関して有利である。しかしながら、この運転経費の利益を相殺する不利益が存在する。流動床反応器を使用する際に、このプロセス自体が、供給原料の純度が高いにも関わらずより低品質のポリシリコン生成物をもたらし得る。例えば、ポリシリコンの微粉が形成されることがあり、この微粉は、反応器内に粒子状物質を形成することにより運転を妨害することがあり、そしてまた全収率を低下させることがある。さらに、流動床反応器で製造されたポリシリコンは、その後の処理によって除去しなければならない残留水素ガスを含んでいることがある。そのうえ、流動床反応器で製造されたポリシリコンは、流動床内の研磨状態に起因する金属不純物を含むことがある。したがって、高純度シランは容易に入手可能ではあり得るが、これをポリシリコン製造用の供給原料として用いることは、どちらの型式の反応器の場合であれ上記の不利益により限定され得る。
【０００８】
化学蒸着反応器を用いて、蒸気又は気体の形態で存在する第１の化学種を固体物質に変換することができる。堆積は、第１の化学種から１つ又はそれ以上の第２の化学種への化学的変換を伴うものであり得、そして通常は実際に伴うものであり、この第２の化学種のうちの１つは実質的に不揮発性種である。
【０００９】
化学堆積は、特定の高温まで基体を加熱することによって誘導され、その温度において第１の化学種が接触により前述の１つ又はそれ以上の第２の化学種に分解し、この第２の化学種のうちの１つは実質的に不揮発性種である。このように形成されて堆積した固体は、固定されたロッドなどのバルク形態上に堆積された、又はビーズ若しくは他の粒子などの可動の基体上に堆積された、連続的な環状層の形態をとることができる。
【００１０】
ビーズは現在のところ、分解反応の所望の生成物からなる微粉の蓄積が更なる成長のためのシードとして働き、同じく分解反応の所望の生成物からなる予め形成されたビーズが第１の化学種と一般に第３の非反応性気体状化学種とからなるガス流によって浮遊し又は流動化され、これらの微粉及びビーズが第２の化学種のうちの１つが堆積される基体として働くような流動床反応器において生成され又は成長する。
【００１１】
このシステムにおいては、第３の非反応性化学種は２つの重要な機能を満たす。第１に、第３の非反応性種は、分解反応器内に潜在的な収率損失となる過剰の微粉が形成されないように分解速度を制御するための希釈剤として働く。この役割において、第３の非反応性種は通常、実質的に優勢種である。第２に、第３の非反応性種は、微粉又はビーズを流動化するための手段である。この第２の役割を果たすには、大きな体積流量の第３の非反応性ガス種が必要とされる。大きな体積流量は、結果として高いエネルギー費用を生じさせ、流動床の内部での研磨力に起因する過剰の微粉生成の問題、及び、床から微粉が吹き飛ばされることに起因する収率損失の問題を生じさせる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】米国特許第３，０１１，８７７号明細書
【特許文献２】米国特許第３，０９９，５３４号明細書
【特許文献３】米国特許第３，１４７，１４１号明細書
【特許文献４】米国特許第４，１５０，１６８号明細書
【特許文献５】米国特許第４，１７９，５３０号明細書
【特許文献６】米国特許第４，３１１，５４５号明細書
【特許文献７】米国特許第５，１１８，４８５号明細書
【発明の概要】
【００１３】
本明細書において教示されるように、微粉、ビーズ又は他の粒子は、機械的に浮遊又は流動化され、これにより第１の化学種に対して露出されるので、流動化させるためのガス流を不要にする。機械的な浮遊、又は流動化は、揺動する垂直及び／又は水平方向の反復的な運動量輸送により、及び／又は機械式持ち上げ装置により、粒子を第１の化学種に対して露出させるように働く。運動量輸送は、機械的な振動により生成され、それによって微粉、ビーズ及び／又はその他の粒子が加熱され、第１の化学種と接触するようにされる。第１の化学種の分解により生成された第２の化学種は、このように浮遊又は流動化された微粉、ビーズ又は他の粒子上に堆積する。微粉は、このようにしてより大きな粒子又はビーズへと変換される。シード物質として使用するための微粉は、制御された研磨によってビーズから作り出すことができ、及び／又は、微粉、ビーズ又は他の粒子の独立した源からシステムに加えることができる。
【００１４】
化学蒸着の反応器システムは、複数の微粉、ビーズ又は他の粒子の表面を、第１の気体状化学種を含むガスに対して実質的に露出させるための機械的手段と、微粉、ビーズ若しくは他の粒子、又は微粉、ビーズ若しくは他の粒子の表面を十分に高い温度まで加熱して、該表面と接触した第１の気体状化学種が化学的に分解して該表面上に第２の化学種を実質的に堆積させるようにするための加熱手段と、加熱により、そのうちの１つが実質的に不揮発性の種であって近接した熱い表面上に堆積する傾向にあるような１つ又はそれ以上の第２の化学種に分解するような化学種から選択された第１のガスの源とを含むものとして、要約することができる。第１の化学種は、シランガス（ＳｉＨ4）とすることができる。第１の化学種は、トリクロロシランガス（ＳｉＨＣｌ3）とすることができる。第１の化学種は、ジクロロシランガス（ＳｉＨ2Ｃ１2）とすることができる。機械的手段は、振動床とすることができる。振動床は、偏心フライホイール、圧電トランスデューサ又は音波トランスデューサのうちの少なくとも１つを含むことができる。振動の周波数は、毎分１サイクルと４，０００サイクルとの間の範囲とすることができる。振動の周波数は、毎分５００サイクルと３，５００サイクルとの間の範囲とすることができる。振動の周波数は、毎分１，０００サイクルと３，０００サイクルとの間の範囲とすることができる。振動の周波数は、毎秒２，５００サイクルとすることができる。振動の振幅は、１／１００インチと４インチとの間の範囲とすることができる。振動の振幅は、１／１００インチと１／２インチとの間とすることができる。振動の振幅は、１／６４インチと１／４インチとの間の範囲とすることができる。振動の振幅は、１／３２インチと１／８インチとの間の範囲とすることができる。振動の振幅は、１／６４インチとすることができる。
【００１５】
反応器システムは、内部及び外部を有する格納容器をさらに含むことができ、ここで機械的手段の少なくとも一部は、格納容器の内部に配置された振動床を含む。加熱手段は、格納容器の内部に少なくとも部分的に配置することができる。格納容器の内部は、第１の反応物及び第３の非反応性種を含有するガスで満たすことができる。格納容器は、少なくとも１つの壁を含むことができ、該少なくとも１つの壁は、格納容器の外側に配置された冷却ジャケット又は空冷フィンにより低温に保持することができる。冷却ジャケットを通って冷媒が流れることができ、冷媒は、格納容器の内部におけるガスの温度が所望の低温に制御され得るように制御された、温度及び流量を有することができる。格納容器の内部におけるガスの混合平均温度（bulk temperature）は、３０℃と５００℃との間に制御することができる。格納容器の内部におけるガスの混合平均温度は、５０℃と３００℃との間に制御することができる。格納容器の内部におけるガスの混合平均温度は、１００℃に制御することができる。格納容器の内部におけるガスの混合平均温度は、５０℃に制御することができる。
【００１６】
振動床は、少なくとも１つの外周壁がそこから延びる平坦なパンを含むことができる。振動床は底面を含むことができ、この底面は平面とすることができ、加熱することができる。底面及び少なくとも１つの外周壁は、コンテナを形成することができ、第２の種の微粉、ビーズ又は他の粒子をこのコンテナ内に置くことができる。床の加熱された部分の表面温度は、１００℃と１３００℃の間になるように制御することができる。床の加熱された部分の表面温度は、１００℃と９００℃の間になるように制御することができる。床の加熱された部分の表面温度は、２００℃と７００℃の間になるように制御することができる。床の加熱された部分の表面温度は、３００℃と６００℃の間になるように制御することができる。床の加熱された部分の表面温度は、約４５０℃になるように制御することができる。第１の種の分解速度は、この表面温度を制御することによって制御することができる。
【００１７】
生成されるビーズのサイズは、コンテナの外周壁の高さにより制御することができる。外周壁の高さを高くすることにより、より大きいビーズを形成することができ、外周壁の高さを低くすることにより、より小さいビーズを形成することができる。床は電気的に加熱することができる。
【００１８】
格納容器の内部におけるガスの圧力は、７ｐｓｉｇと２００ｐｓｉｇとの間になるように制御することができる。
【００１９】
格納容器の内部におけるガスは第１の反応物を含むことができ、第３の非反応性種を格納容器に補給することができ、第１の反応物と第３の非反応性希釈剤と分解反応により形成された第２の種のうちの１つとで構成することができるガスを、格納容器から引き出すことができる。第１の反応物と第３の非反応性種とを含むガスを格納容器に連続的に補給することができ、第１の反応物と第３の非反応性希釈剤と分解反応により形成された第２の種のうちの１つとで構成されるガスを、格納容器から連続的に引き出すことができる。第１の反応物の反応率の程度は、格納容器の内側の蒸気空間をサンプリングすることにより、及び／又は、格納容器内で上昇若しくは低下する圧力を監視することにより連続的に監視することができる。格納容器に補給されるガスは、シランガス（ＳｉＨ4）及び水素希釈剤で構成されるものとすることができ、格納容器から引き出されるガスは、未反応シランガス、水素希釈剤、及び分解反応により形成された水素ガスで構成することができ、床に補給される微粉及びビーズは、シリコンで構成されるものとすることができる。シランガスの分解は、ポリシリコンを生成することができ、このポリシリコンは微粉上に堆積してビーズを形成し、ビーズ上に堆積してより大きなビーズを形成する。
【００２０】
ビーズは、床から連続的に採取することができ、採取されるビーズの平均サイズは、コンテナの外周壁の高さを調整することにより制御することができる。コンテナの外周壁の高さを高くすることにより、より大きいビーズを形成することができ、コンテナの外周壁の高さを低くすることにより、より小さいビーズを形成することができる。ビーズの平均サイズは、直径１／１００インチと直径１／４インチとの間に制御することができる。ビーズの平均サイズは、直径１／６４インチと直径３／１６インチとの間に制御することができる。ビーズの平均サイズは、直径１／３２インチと直径１／８インチとの間に制御することができる。ビーズの平均サイズは、直径１／８インチに制御することができる。
【００２１】
格納容器内のガスの圧力は、５ｐｓｉａと３００ｐｓｉａとの間に制御することができる。格納容器内のガスの圧力は、１４．７ｐｓｉａと２００ｐｓｉａとの間に制御することができる。格納容器内のガスの圧力は、３０ｐｓｉａと１００ｐｓｉａとの間に制御することができる。格納容器内のガスの圧力は、７０ｐｓｉａに制御することができる。格納容器内のガスの圧力は、バッチ反応の開始時には１４．７ｐｓｉａに制御し、バッチ反応の終了時には２８ｐｓｉａ乃至３２ｐｓｉａに制御することができる。
【００２２】
第１の化学種の反応率は、床の温度、振動の周波数、振動振幅、反応容器又は格納容器における第１の種の濃度、反応容器又は格納容器内のガス（例えば、第１の種及び希釈剤）の圧力、及び格納容器内のガスの滞留時間を調整することにより制御することができる。シランの反応率は、床の温度、振動の周波数、振動振幅、及び格納容器内のガスの滞留時間を調整することにより制御することができる。シランガスの反応率は、２０％と１００％との間に制御することができる。シランガスの反応率は、４０％と１００％との間に制御することができる。シランガスの反応率は、８０％と１００％との間に制御することができる。シランガスの反応率は、９８％に制御することができる。
【００２３】
外周壁の高さは、１／４インチと１５インチとの間とすることができる。外周壁の高さは、１／２インチと１５インチとの間とすることができる。外周壁の高さは、１／２インチと５インチとの間とすることができる。外周壁の高さは、１／２インチと３インチとの間とすることができる。外周壁の高さは、約２インチとすることができる。
【００２４】
電気的加熱は、パンの表面の下に配置された抵抗加熱コイルにより行うことができる。抵抗加熱コイルは、シール容器内に配置することができる。シール容器は、パンの下側に直接接触する側を除く全ての側で絶縁されるものとすることができる。パンの下側は、加熱コイルを保持するシール容器の上側を形成することができる。
【００２５】
複数のビーズの表面を第１の気体状化学種と希釈ガスとを含むガスに対して実質的に露出させるための機械的手段、及び、ビーズ又はビーズの表面を加熱するための加熱手段は、金属若しくはグラファイト又は金属及びグラファイトの組合せから作ることができる。金属は、３１６ＳＳ又はニッケルとすることができる。
【００２６】
ビーズの形成速度は、微粉の形成速度と一致するものとすることができる。微粉の形成速度は、振動の周波数、振動振幅、及び側部の高さを調整することにより制御することができる。
【００２７】
格納容器から引き出された水素は、関連付けられたシラン製造プロセスにおける使用のため又は販売用に回収することができる。ビーズに同伴する、又はビーズを構成する第２の化学種の中に取り込まれる水素ガスの残留濃度は、格納容器に補給されるガスの中の水素希釈剤の濃度を制御することにより制御することができる。水素希釈剤の濃度は、０モルパーセントと９０モルパーセントとの間に制御することができる。水素希釈剤の濃度は、０モルパーセントと８０モルパーセントとの間に制御することができる。水素希釈剤の濃度は、０モルパーセントと９０モルパーセントとの間に制御することができる。水素希釈剤の濃度は、０モルパーセントと５０モルパーセントとの間に制御することができる。水素希釈剤の濃度は、０モルパーセントと２０モルパーセントとの間に制御することができる。
【００２８】
パンから溢れた粒子は、２つ又はそれ以上の分離バルブ及び中間の第２の格納容器で構成されるロック・ホッパ機構を通って格納容器の底から取り出すことができる。
【００２９】
図中、同一の参照符号は、同様の要素又は動作を識別する。図中の要素の寸法及び相対位置は、必ずしも縮尺通りに描かれてはいない。例えば、種々の要素の形状及び角度は縮尺通りに描かれておらず、これらの要素の幾つかは図面を読み取りやすくするために恣意的に拡大され、位置決めされている。さらに、描かれた要素の特定の形状は、その特定の要素の実際の形状に関するなんらかの情報を伝達することを意図するものではなく、単に図中で認識し易くするために選択されたものである。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】１つの例証的な実施形態による、シリコンの調製のために有用な、加圧格納容器、格納容器の中に配置された機械式流動床、並びに種々の供給ライン及び吐出ラインを含むシステムの部分切取略図である。
【図２】１つの例証的な実施形態による、回転楕円軸受又はカムにより機械的に揺動又は振動する機械式流動床の等角図である。
【図３】別の例証的な実施形態による、多数の圧電トランスデューサにより機械的に揺動又は振動する機械式流動床の断面図である。
【図４】別の例証的な実施形態による、多数の超音波トランスデューサにより機械的に揺動又は振動する機械式流動床の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
以下の説明には、開示された種々の実施形態の完全な理解をもたらすために、ある特定の詳細が含まれる。しかしながら、当業者であれば、１つ又はそれ以上のこれらの特定の詳細がなくても、又は他の方法、構成要素、材料などを用いて実施形態を実施することができることを認識するであろう。その他の例では、混合機、分離器、気化器、弁、コントローラ、及び／又は再結合反応器の内部構造を含むがこれらに限定されない、シリコンを製造するためのシステムに関連付けられる周知の構造は、実施形態の説明を不必要に不明瞭にすることを避けるために、詳細に図示又は説明しなかった。
【００３２】
文脈に反しない限り、本明細書及び特許請求の範囲の全体を通じて、「含む（comprise）」という語、並びに「含む（comprises）」及び「含んでいる（comprising）」のようなその語尾変化は、開かれた、包括的な意味で、即ち「含むがそれらに限定されない」と解釈される。
【００３３】
本明細書の全体を通して、「１つの実施形態」、又は「ある実施形態」、又は「別の実施形態」、又は「幾つかの実施形態」、又は「特定の実施形態」への言及は、その実施形態に関連して説明された特定の指示対象である特徴、構造、又は特性が、少なくとも１つの実施形態に含まれることを意味する。したがって、本明細書を通じて様々な箇所に現れる「１つの実施形態において」、又は「ある実施形態において」、又は「別の実施形態において」、又は「幾つかの実施形態において」、又「特定の実施形態において」という語句の出現は、必ずしも全てが同じ実施形態に言及しているわけではない。さらに、特定の特徴、構造、又は特性は、１つ又はそれ以上の実施形態においていずれかの適切な方法で組み合わせることもできる。
【００３４】
本明細書、及び添付の特許請求の範囲において用いられる単数形の冠詞「a」、「an」及び「the」は、内容から明らかにそうではないことが規定されない限り、複数の指示対象を含むことに留意されたい。したがって、例えば、クロロシランに対する言及は、単一種のクロロシランを含むが、また、複数種のクロロシランをも含むことができる。「又は」という用語は、内容から明らかにそうではないことが規定されない限り、一般的に「及び／又は」を含むものとして使用されることにもまた留意されたい。
【００３５】
本明細書において用いられる「シラン」という用語は、ＳｉＨ4を指す。本明細書において用いられる「シラン類」という用語は、シラン及び／又はその任意の誘導体を指すために総称的に用いられる。本明細書において用いられる「クロロシラン」という用語は、１つ又はそれ以上の水素が塩素によって置換されたシラン誘導体を指す。「クロロシラン類」という用語は、クロロシランの１つ又はそれ以上の種を指す。クロロシラン類は、モノクロロシラン（ＳｉＨ3Ｃｌ又はＭＣＳ）、ジクロロシラン（ＳｉＨ2Ｃｌ2又はＤＣＳ）、トリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ3又はＴＣＳ）、又は四塩化ケイ素とも呼ばれるテトラクロロシラン（ＳｉＣｌ4又はＳＴＣ）によって例示される。シラン類の融点及び沸点は、分子内の塩素の数が増えるにつれて高くなる。したがって、例えば、標準温度及び圧力において、シランは気体であるが、四塩化ケイ素は液体である。
【００３６】
特に指定のない限り、本明細書において用いられる「塩素」という用語は、原子状塩素、即ち化学式Ｃｌを有する塩素を指し、分子状塩素、即ち化学式Ｃｌ2を有する塩素は指さない。本明細書において用いられる「シリコン」という用語は、原子状ケイ素、即ち化学式Ｓｉを有するケイ素を指す。
【００３７】
本明細書において用いられる「化学蒸着反応器」又は「ＣＶＤ反応器」という用語は、シーメンス型、即ち「ホット・ワイヤ」型反応器を指す。
【００３８】
特に指定のない限り、本明細書において、「シリコン」及び「ポリシリコン」という用語は、本明細書において開示された方法及びシステムのシリコン製品を指すときには互換的に用いられる。
【００３９】
特に指定のない限り、本明細書においてパーセントとして表される濃度は、その濃度がモルパーセントで表されていることを意味すると理解されたい。
【００４０】
本明細書において提供されている見出しは、単なる便宜上のものであり、その実施形態の範囲又は意味を解釈するものではない。
【００４１】
図１は、１つの例証的な実施形態による、機械式流動床反応器システム１００を示す。
【００４２】
機械式流動床反応器システム１００は、機械式流動床装置１０２を含み、これが粒子（例えば、微粉、ビーズ）を機械的に流動化し、熱を与え、この上で所望の反応が生成される。機械式流動床反応器システム１００はさらに、１つ又はそれ以上の容器壁１１０によってその外部１０８から隔てられた内部１０６を有する、反応容器１０４を含むことができる。機械式流動床装置１０２は、反応容器１０４の内部１０６の中に配置することができる。機械式流動床反応器システム１００は、反応ガス供給サブシステム１１２と、粒子供給サブシステム１１４と、排気ガス回収サブシステム１１６と、所望の反応生成物を収集するための反応生成物収集サブシステム１１８とを含む。機械式流動床反応器システム１００は、機械式流動床反応器システム１００の種々の他の構造体又は要素を制御するために結合された自動制御サブシステム１２０をさらに含むことができる。これらの構造体又はサブシステムの各々は、以下で順に論じられる。
【００４３】
機械式流動床装置１０２は、底面１２２ａを有する少なくとも１つのトレー又はパン１２２と、トレー又はパン１２２の少なくとも底面１２２ａを加熱するように熱的に結合された加熱要素１２４（図１においては１つだけが引出し線で示されている）と、トレー１２２の少なくとも底面１２２ａを揺動又は振動させるように結合された揺動器１２６とを含む。トレー１２２はまた、トレー１２２の底面１２２ａから概ね垂直に延びる外周壁１２２ｂを含むことができる。外周壁１２２ｂ及び底面１２２ａは、所望の反応に供されている材料１３０を一時的に保持することができる凹部１２８を形成する。底面１２２ａは、そしておそらくは外周壁１２２ｂも、反応生成物の堆積によって急速に損なわれることのない材料で形成すべきである。底面１２２ａ、及び／又はトレー１２２は、金属若しくはグラファイト又は金属とグラファイトとの組合せで形成することができる。金属は、例えば、３１６ＳＳ又はニッケルの形態をとることができる。機械的に誘導される振動又は揺動による床の流動化は、それにより第１の反応性種が床の中へと取り込まれ、熱い微粉、ビーズ又はその他の粒子の近くまで接近するか又は直に接触するようにされる機構である。本明細書及び特許請求の範囲において用いられる機械式流動床という用語は、揺動又は振動による粒子（例えば、微粉、ビーズ又は他の粒子）の浮遊又は流動化を意味するものであり、その揺動又は振動が、機械的機構、磁気的機構、音響的機構又はその他の機構のいずれにより床又はトレーに結合されているかを問わない。このような流動化は、粒子を通るガス流によって生じる流動化とは区別される。振動及び揺動という用語、並びにその語尾変化（例えば、振動する、揺動する）は、本明細書及び特許請求の範囲において互換的に用いられる。さらに、トレー又はパンという用語は、本明細書及び特許請求の範囲においては、機械的に流動化された床を一時的に保持することが可能な凹部を形成する、底面とそこから延びる少なくとも１つの壁とを有する構造を指すために互換的に用いられる。
【００４４】
加熱要素１２４は、例えば、１つ又はそれ以上の放射要素又は抵抗要素など、種々の形態を取ることができ、これらは、例えば制御信号に応答して電流源１３２からの電流がその中を流れるのに応答して熱を生成する。放射又は抵抗要素は、例えば、電気調理用レンジ台上面又は投げ込み式ヒータで一般に見られる電気コイルと同様のものとすることができる。
【００４５】
加熱要素１２４は、シール容器の中に封入することができる。例えば、放射又は抵抗要素は全ての側で封入することができる。例えば、トレー又はパン１２２の底面１２２ａを形成する部分又は底面１２２ａに近接した部分を除いた、放射又は抵抗要素の全ての側を断熱材料１３４で囲むことができる。断熱材料は、例えば、ガラスセラミック製の調理面の下に電気放射又は抵抗加熱要素が配置された「ガラストップ」レンジで用いられているものと同様のガラスセラミック材料（例えば、Ｌｉ2Ｏ×Ａｌ2Ｏ3×ｎＳｉＯ2系、すなわちＬＡＳ系）の形態をとることができる。断熱又は絶縁性材料は、ガラスセラミック以外の形態をとることができる。上記のように、断熱材は、トレー又はパン１２２の底面１２２ａに近接した部分又は底面１２２ａを形成する部分以外の、シール容器の全ての側で用いることができる。熱伝達機構は、伝導、放射又はそれらの組合せとすることができる。
【００４６】
後述のように、生成物が反応するにつれて、個々の部片１３０の質量及び／又は体積は大きくなることができる。予期せぬことに、より大きな部片はトレー又はパン１２２内で上方に移動し、一方、より小さな部片は下方に移動する。いったん粒子１３０が所望のサイズに達すると、その粒子１３０は振動しながら外周壁１２２ｂを乗り越えることができ、反応容器１０４内で一般に下方に落下する。
【００４７】
反応容器１０４の内部１０６は、その外部１０８と比べて高い圧力まで圧を高められるか又はその高い圧力で維持される。したがって、容器壁１１０は、容器壁１１０が受けることが予想される作業圧力に耐えるのに適した材料及び厚さにすべきである。それに加えて、反応容器１０４の全体的な形状は、そのような予想される作業圧力に耐えるように選択又は設計することができる。さらに、反応容器１０４は、繰り返される加圧サイクルに適切な安全限界で耐えるように設計すべきである。
【００４８】
反応容器１０４は、冷却ジャケット１３３を含むことができ、その中に適切な冷却流体１３５がポンプで送り込まれる。付加的に、又は代替的に、反応容器は、外部１０８への放熱のための広い表面積を提供する冷却フィン１３７（図１においては１つだけが引出し線で示されている）又は他の冷却構造を含むことができる。
【００４９】
反応ガス供給システム１１２は、反応容器１０４の内部１０６に反応ガスを供給するように結合することができる。反応ガス供給システム１１２は、例えば、シランのリザーバ１３６を含むことができる。反応ガス供給システム１１２は、水素のリザーバ１３８もまた含むことができる。別々のリザーバとして図示されているが、幾つかの実施形態は、シラン及び水素のための複合リザーバを用いることができる。反応ガス供給システム１１２はまた、１つ又はそれ以上の導管１４０、混合弁１４２、流量調節弁１４４、並びにシラン及び水素を反応容器１０４の内部１０６に提供するように動作可能な他の部品（例えば、送風機、圧縮機）を含むことができる。反応ガス供給システム１１２の種々の要素は、制御矢印（即ち、末尾に丸で囲んだｃを有する片矢印）で示されるように、手動又は自動制御することができる。特に、希釈剤（例えば水素）の、反応物又は第１の種（例えばシラン）に対する比が制御される。
【００５０】
粒子供給サブシステム１１４は、反応容器１０４の内部１０６に、必要に応じて粒子を供給することができる。粒子供給サブシステム１１４は、粒子１４８のリザーバ１４６を含むことができる。粒子供給サブシステム１１４は、粒子のリザーバ１４６から反応容器１０４の内部１０６におけるトレー又はパン１２２の凹部１２８への粒子１４８の送給又は供給を制御するように動作可能な、投入ロック・ホッパ１４９を含むことができる。投入ロック・ホッパ１４９は、例えば、中間格納容器１５１と、中間格納容器１５１の入口を選択的に封止するように動作可能な入口弁１５３と、中間の格納容器１５１の出口を選択的に封止するように動作可能な出口弁１５５とを含むことができる。粒子供給サブシステム１１４は、付加的に又は代替的に、粒子１４８を粒子リザーバ１４６から、反応容器１０４の内部１０６のトレー又はパン１２２の凹部１２８まで、又は投入ロック・ホッパ１４９まで給送するための運搬サブシステム１５０を含むことができる。幾つかの実施形態において、投入ロック・ホッパの中間格納容器１５１は、粒子のリザーバとして働くことができる。いずれの場合でも、反応器又は格納容器１０４の内部１０６に供給される粒子の量は、自動又は手動制御することができる。運搬サブシステム１５０は、種々の形態をとることができる。例えば、運搬サブシステム１５０は、１つ又はそれ以上の導管及び送風機を含むことができる。送風機は、所望の量の粒子１４８を反応容器１０４の内部に送り込むように選択的に作動させることができる。代替的に、運搬サブシステム１５０は、電気モータのような適切な駆動機構と、ギア、クラッチ、プーリ、及び又は駆動ベルトのような変速機とを備えたコンベヤベルトを含むことができる。代替的に、運搬サブシステム１５０は、オーガー又は他の輸送機構を含むことができる。粒子は種々の形態をとることができる。例えば、粒子は、所望の反応のためのシードとしての役割を果たす微粉又はビーズとして提供することができる。ひとたびシード添加されると、トレー又はパン１２２の機械的な揺動又は振動は、更なる微粉を作り出すことができ、そして少なくともある程度までは、自己シード添加するようになることができる。
【００５１】
排気ガス回収サブシステム１１６は、反応容器１０４の内部１０６と流体連通した入口１６０を含む。排気ガス回収サブシステム１１６は、１つ又はそれ以上の導管１６０、流量調節弁１６４、及び反応容器１０４の内部１０６から排気ガスを回収するための他の構成要素（例えば、送風機、圧縮機）を含むことができる。排気ガス回収サブシステム１１６の１つ又はそれ以上の部品は、制御信号（末尾の丸で囲んだｃを有する片矢印）で示されるように、手動又は自動制御することができる。排気ガス回収サブシステム１１６は、回収した排気ガスを反応ガス供給システム１１２のリザーバに戻すことができる。排気ガス回収サブシステム１１６は、回収した排気ガスをいかなる処理もせずに直接リザーバに戻すことも、又は回収した排気ガスを適切な処理の後で戻すこともできる。例えば、排気ガス回収サブシステム１１６は、パージ・サブシステム１６５を含むことができる。パージ・サブシステム１６５は、排気ガス流から第２の種（例えば水素）の一部又は全部をパージすることができる。これは、反応中に第２の種が正味で製造され得るので、有用であり得る。例えば、シランがシリコンに分解する際に、水素が正味で製造され得る。
【００５２】
反応生成物収集サブシステム１１８は、機械式流動床装置１０２のトレー又はパン１２２から落下した所望の反応生成物１７０を収集する。反応生成物収集サブシステム１１８は、反応生成物１７０の大部分を受け止めることを保証するのに十分な距離までトレー又はパン１２２の外周を超えて延びた、トレー又はパン１２２の相対的に下方に位置決めされる漏斗又はシュート１７２を含むことができる。適切な導管１７４が、漏斗又はシュート１７２と吐出ロック・ホッパ１７６とを流体連通させることができる。入口流量調整弁１７８は、吐出ロック・ホッパ１７６の入口１８０と反応容器１０４の内部１０６とを選択的に結合するように、制御信号（末尾の丸で囲んだｃを有する片矢印により示される）により手動又は自動で動作可能である。出口流量調整弁１８２は、吐出ロック・ホッパ１７６からその出口１８４を経由して反応生成物を選択的に提供するように（末尾の丸で囲んだｃを有する片矢印で示される）制御信号で手動又は自動で動作可能である。トレー又はパン１２２から溢れたビーズ又は粒子を収集するために、中間の第２の格納容器を用いることができる。
【００５３】
制御サブシステム１２０を通信可能に結合して、１００の１つ又はそれ以上の他の要素を制御することができる。制御サブシステム１２０は、機械式流動床反応器システム１００の１つ又はそれ以上の部品の動作パラメータを示すセンサ信号（末尾に丸で囲んだＴを有する片矢印により示される）を生成する１つ又はそれ以上のセンサを含むことができる。例を挙げれば、制御サブシステム１２０は、温度を示す信号、例えばトレー又はパン１２２の底面１２２ａの温度、又はその内容物１３０の温度を示す信号を生成する温度センサ（例えば熱電対）１８６を含むことができる。同じく例を挙げれば、制御サブシステム１２０は、圧力を示すセンサ信号（末尾に丸で囲んだＰを有する片矢印により示される）を生成する圧力センサ１８８を含むことができる。このような圧力信号は、例えば、反応容器１０４の内部１０６における圧力を示すものとすることができる。制御サブシステム１２０はまた、種々の弁、送風機、圧縮機、及び他の機器に関連付けられたセンサからの信号を受信することができる。このような信号は、機器の特定の部品の位置又は状態を示すもの、及び／又は、機器の特定の部品内での流量、温度、圧力、振動周波数、密度、重量、及び／又はサイズといった動作特性を示すものとすることができる。
【００５４】
制御サブシステム１２０は、命令又は論理の定義された組に従って機械式流動床反応器システム１００の１つ又はそれ以上の要素を自動制御する際に、種々のセンサ信号を用いることができる。例えば、制御サブシステム１２０は、弁、加熱器、モータ、アクチュエータ又はトランスデューサ、送風機、圧縮機などといった種々の要素を制御するための制御信号を生成することができる。したがって、例を挙げれば、制御サブシステム１２０は、１つ又はそれ以上の弁、コンベヤ又は他の輸送機構を制御して反応又は格納容器の内部に粒子を選択的に供給するように、通信可能に結合及び構成することができる。同じく例を挙げれば、制御サブシステム１２０は、トレー又はパン１２２の振動又は揺動の周波数を制御して所望の流動化を生じさせるように通信可能に結合及び構成することができる。制御サブシステム１２０は、トレー若しくはパン又はその内容物の温度を制御するように通信可能に結合及び構成することができる。このような制御は、放射又は抵抗加熱器要素を流れる電流の流れを制御することによって行うことができる。同じく例を挙げれば、制御サブシステム１２０は、反応又は格納容器の内部に流入する反応ガスの流れを制御するように通信可能に結合及び構成することができる。このような制御は、例えば、１つ又はそれ以上の弁をソレノイド、リレー又は他のアクチュエータを介して制御すること、及び／又は、１つ又はそれ以上の送風機又は圧縮機を例えば関連付けられた電気モータの速度を制御することによって制御することにより行うことができる。同じく例を挙げれば、制御サブシステム１２０は、反応又は格納容器からの排気ガスの引き出しを制御するように通信可能に結合及び構成することができる。このような制御は、１つ又はそれ以上の弁、ダンパ、送風機、排気ファンを１つ又はそれ以上のソレノイド、リレー、電気モータ又は他のアクチュエータを介して制御するように適切な制御信号を与えることにより行うことができる。
【００５５】
制御サブシステム１２０は、種々の形態をとることができる。例えば、制御サブシステム１２０は、１つ又はそれ以上のマイクロプロセッサ及びメモリ（例えば、ＲＡＭ、ＲＯＭ、フラッシュ、回転メディア）を有するプログラムされた汎用コンピュータを含むことができる。代替的に、又は付加的に、制御サブシステム１２０は、プログラム可能ゲート・アレイ、特定用途向け集積回路、及び／又はプログラム可能論理コントローラを含むことができる。
【００５６】
図２は、１つの例証的な実施形態による、回転する楕円軸受又は１つ又はそれ以上のカム２０４により機械的に揺動又は振動するトレー又はパン２０２を含む機械式流動床２００を示しており、これらのカムは同期させることができる。
【００５７】
トレー又はパン２０２は、底面２０２ａと、そこに対して垂直に延びて、反応に供されている材料を一時的に保持するための凹部を形成する外周壁２０２ｂとを含む。多数の加熱要素２０６（破線で示される）がトレー又はパン２０２の全体にわたって通っており、少なくとも底面２０２ａ、及び底面２０２ａに接触した内容物を加熱するように動作可能である。
【００５８】
トレー又はパン２０２は、１つ又はそれ以上の弾性部材２１０（図２においては１つだけが引出し線で示されている）により基部２０８に懸架することができる。弾性部材２１０は、トレー又はパン２０２が基部２０８に対して少なくとも１つの方向又は向きに揺動又は振動することを可能にする。弾性部材２１０は、例えば、１つ又はそれ以上のばねの形態をとることができる。弾性部材２１０は、ゲル、ゴム又は気泡ゴムの形態をとることができる。代替的に、トレー又はパン２０２は、１つ又はそれ以上の磁石（例えば、永久磁石、電磁石、鉄元素）を介して基部２０８に結合することができる。さらに別の実施形態において、トレー又はパン２０２は、１つ又はそれ以上のワイヤ、ケーブル、紐、又はばねを介して基部２０８に懸架することができる。
【００５９】
楕円軸受又はカム２０４は、アクチュエータ、例えば電気モータ２１２により駆動することができる。電気モータ２１２は、変速機２１４を介して楕円軸受又はカム２０４に駆動的に結合することができる。変速機２１４は、電気モータ２１２を楕円軸受又はカム２０４に物理的及び／又は磁気的に結合するための、例えば、１つ又はそれ以上のギア、プーリ、ベルト、駆動シャフト、又は磁石などの種々の形態をとることができる。楕円軸受又はカム２０４が回転するにつれて、楕円軸受又はカム２０４が、床又はトレー２０を連続的に揺動させる。
【００６０】
図３は、別の例証的な実施形態による、多数の圧電トランスデューサ又はアクチュエータ３０４（図３においては２つが引出し線で示される）により機械的に揺動又は振動するトレー又はパン３０２を含む機械式流動床３００を示す。
【００６１】
トレー又はパン３０２は、底面３０２ａと、その外周から垂直に延びて、材料をその中に保持するための凹部を形成する外周壁３０２ｂとを含む。多数の加熱要素３０６（図３においては１つだけが引出し線で示される）が底面３０２ａに熱的に結合されており、少なくとも底面３０２ａ及び底面３０２ａに接触した内容物を加熱するように動作可能である。上で説明したように、加熱要素３０６は、放射要素又は電気抵抗要素の形態をとることができる。代替的に、例えばレーザ又は加熱流体を用いた、他の要素を使用することができる。
【００６２】
トレー又はパン３０２は、基部３０８に結合する。幾つかの実施形態において、トレー又はパン３０２は、圧電トランスデューサ３０４のみを介して基部３０８に物理的に結合する。他の実施形態において、トレー又はパン３０２は、１つ又はそれ以上の弾性部材（例えば、ばね、ゲル、ゴム、又は気泡ゴム）を介して基部３０８に物理的に結合する。更なる実施形態において、トレー又はパン３０２は、１つ又はそれ以上の磁石（例えば、永久磁石、電磁石、鉄元素）を介して基部３０８に結合することができる。さらに別の実施形態において、トレー又はパン３０２は、１つ又はそれ以上のワイヤ、ケーブル、紐、又はばねを介して基部３０８に懸架することができる。
【００６３】
多数の圧電トランスデューサ３０４は、トレー又はパン３０２に物理的に結合する。圧電トランスデューサ３０４は、電流源３１０に電気的に結合し、この電流源３１０は、変化する電流を印加して、圧電トランスデューサ３０４がトレー又はパン３０２を基部に対して揺動又は振動させるようにする。電流は、所望の揺動又は振動周波数を達成するように制御することができる。
【００６４】
図４は、別の例証的な実施形態による、多数の超音波トランスデューサ又はアクチュエータ４０４（図４においては２つが引出し線で示される）により機械的に揺動又は振動するトレー又はパン４０２を含む機械式流動床４００を示す。
【００６５】
トレー又はパン４０２は、底面４０２ａと、その外周から垂直に延びて、材料をその中に保持するための凹部を形成する外周壁４０２ｂとを含む。多数の加熱要素４０６（図４においては１つだけが引出し線で示される）が底面４０２ａに熱的に結合されており、少なくとも底面４０２ａ及び底面４０２ａに接触した内容物を加熱するように動作可能である。上で説明したように、加熱要素４０６は、放射要素又は電気抵抗要素の形態を取ることができ、絶縁層（例えば、ガラスセラミック）によって被覆することができる。代替的に、例えばレーザ又は加熱流体を用いた、他の加熱要素を使用することができる。
【００６６】
トレー又はパン４０２は、基部４０８に結合する。トレー又はパン４０２は、１つ又はそれ以上の弾性要素４１０（例えば、ばね、ゲル）のみを介して基部４０８に物理的に結合することができる。代替的に、トレー又はパン４０２は、１つ又はそれ以上の磁石（例えば、永久磁石、電磁石、鉄元素）を介して基部４０８に結合することができる。さらに別の実施形態において、トレー又はパン４０２は、１つ又はそれ以上のワイヤ、ケーブル、紐、又はばねを介して基部４０８に懸架することができる。
【００６７】
多数の超音波トランスデューサ４０４は、超音波を発生させるように、及び、そのような超音波圧力波をトレー若しくはパン４０２又はその内容物に伝播するように動作可能である。圧電トランスデューサ４０４は、電流源４１２に電気的に結合し、この電流源４１２は、変化する電流を印加して、超音波トランスデューサ４０４がトレー若しくはパン４０２又はその内容物を基部４０８に対して揺動又は振動させるようにする。電流は、所望の揺動又は振動周波数を達成するように制御することが可能である。
【実施例】
【００６８】
第１の化学種は、シランガス（ＳｉＨ4）、トリクロロシランガス（ＳｉＨＣｌ3）、又はジクロロシランガス（ＳｉＨ2Ｃｌ2）を含む種々の形態をとることができる。これらを気体状態で反応又は格納容器１０４の中へと供給することができる。
【００６９】
第２の化学種は、微粉、ビーズ又は他の粒子の形態を取ることができ、トレー又はパンにより形成される凹部に配置することができる。外周壁の高さが、生成されるビーズ又は他の粒子のサイズを効果的に制御することができる。特に、トレー又はパンの底面に対して外周壁が高いほど、より大きいビーズ又は他の粒子の形成が引き起こされることになる。外周壁の高さは、１／２インチと１５インチとの間とすることができる。１／２インチと１０インチとの間、１／２インチと５インチとの間、１／２インチと３インチとの間、又は約２インチの高さが特に有利であり得る。
【００７０】
第３の非反応性種を、反応又は格納容器１０４に加えることができる。第３の非反応種は、希釈剤として機能する。
【００７１】
トレー又はパンの少なくとも底面を加熱することができる。１００℃と９００℃との間の範囲、２００℃と７００℃との間の範囲、３００℃と６００℃との間の範囲、又は約４５０℃の温度が特に好適であり得る。第１の種の分解速度は、トレー又はパンの底面の温度を制御することによって効果的に制御することができる。
【００７２】
揺動又は振動は、いずれか１つ又はそれ以上の軸線に沿った揺動又は振動、又はいずれか１つ又はそれ以上の軸線の周りの揺動又は振動とすることができる。揺動又は振動は、多数の周波数のうちの任意の周波数とすることができる。特に有利な周波数は、毎分１サイクルと４，０００サイクルとの間、毎分５００サイクルと３，５００サイクルとの間、毎分１，０００サイクルと３，０００サイクルとの間、又は毎秒２，５００サイクルを含むことができる。様々な大きさ又は振幅の揺動又は振動を使用することができる。１／１００インチと１／２インチとの間、１／６４インチと１／４インチとの間、１／３２インチと１／８インチとの間、又は約１／６４インチの振幅が特に有利であり得る。
【００７３】
反応又は格納容器１０４の内部１０６におけるガスの混合平均温度は、制御することができる。３０℃と５００℃との間の範囲、５０℃と３００℃との間の範囲、約１００℃又は約５０℃の温度が特に有利であり得る。
【００７４】
反応又は格納容器１０４内のガスの圧力は、制御することができる。７ｐｓｉｇと２００ｐｓｉｇとの間の圧力が特に有利であり得る。５ｐｓｉａと３００ｐｓｉａとの間、１４．７ｐｓｉａと２００ｐｓｉａとの間、３０ｐｓｉａと１００ｐｓｉａとの間、約７０ｐｓｉａの圧力が有利であり得る。バッチ反応の開始時の反応又は格納容器１０４内のガスの圧力は約１４．７ｐｓｉａに制御することができ、バッチ反応の終了時には、約２８ｐｓｉａ乃至３２ｐｓｉａに制御することができる。
【００７５】
分解反応により形成される第２の種は、反応又は格納容器１０４から引き出すことができる。このような種は、バッチ式に又は連続的に引き出すことができる。とりわけ、第１の種の分解で形成される第２の種（例えば水素）の気体密度が、より高密度の第１の種（例えばシラン）に対して相対的に低いことが、流動床又は粒子からの第２の種の離脱を容易にする。このことは、第１の種が熱い微粉、ビーズ又は他の粒子の近くまで接近するか又は直に接触するようになることを可能にする。例えば、水素は、粒子の機械式流動床の中で上に昇る傾向を有することになり、一方、シランはその中で下に沈む傾向を有することになる。
【００７６】
シランガスの反応率は、２０％と１００％との間、４０％と１００％との間、８０％と１００％との間、又は約９８％とすることができる。
【００７７】
制御サブシステム又は操作者は、第１の反応物の反応率の程度を監視することができる。例えば、反応率の程度は、反応又は格納容器１０４の内側の蒸気空間をサンプリングすることにより連続的に監視することができる。
【００７８】
第１の反応物及び第３の非反応性種を含むガスは、反応又は格納容器１０４にバッチ式に補給することができる。第１の反応物と第３の非反応性希釈剤と分解反応により形成された第２の種のうちの１つとで構成されたガスを、反応又は格納容器１０４からバッチ式に引き出すことができる。反応又は格納容器１０４に補給されるガスは、例えば、シランガス（ＳｉＨ4）及び水素希釈剤を含むことができ、反応又は格納容器１０４から引き出されるガスは、未反応シランガス、水素希釈剤、及び分解反応により形成された水素ガスを含むことができる。トレー又はパン１２２に補給される微粉、ビーズ又は他の粒子は、シリコンを含むことができる。
【００７９】
シランガスの分解はポリシリコンを生成することができ、このポリシリコンは微粉上に堆積してビーズ又は他の粒子を形成し、ビーズ上に堆積してより大きなビーズ又は粒子を形成する。ビーズ又は他の粒子は、トレー又はパン１２２から連続的に採取することができる。生成されるビーズの平均サイズは、直径１／１００インチと直径１／４インチとの間、直径１／６４インチと直径３／１６インチとの間、直径１／３２インチと直径１／８インチとの間、又は直径１／８インチとすることができる。
【００８０】
ビーズの形成速度は、微粉の形成速度と一致し得る。微粉の形成速度は、振動の周波数、振動振幅、及び／又は外周壁の高さを調整することにより制御することができる。
【００８１】
反応又は格納容器１０４から引き出された水素は、関連付けられたシラン製造プロセスにおける使用のため又は販売用に回収することができる。
【００８２】
ビーズに同伴する又はビーズを構成する第２の化学種の中に取り込まれる水素ガスの残留濃度は、格納容器に補給されるガス中の水素希釈剤の濃度を制御することにより制御することができる。水素希釈剤の濃度は、０モルパーセントと９０モルパーセントとの間、０モルパーセントと８０モルパーセントとの間、０モルパーセントと９０モルパーセントとの間、０モルパーセントと５０モルパーセントとの間、又は０モルパーセントと２０モルパーセントとの間とすることができる。
【００８３】
本明細書において開示及び議論されたシリコン製造のためのシステム及びプロセスは、現在使用されているシステム及びプロセスに勝る著しい利点を有し得る。
【００８４】
本システム及びプロセスは、半導体グレード又は太陽電池グレードのシリコンの製造に適している。製造プロセスの出発原料としてシランを使用することにより、高純度のシリコンをより容易に製造することが可能になる。シランは精製がはるかに容易である。沸点が低いので、シランは容易に精製することができ、精製中に、出発原料としてトリクロロシランを調製及び精製する際に起こり得るように汚染物質が混入する傾向を有しない。さらに、トリクロロシランの製造のための特定のプロセスは炭素又はグラファイトを利用するものであり、これは生成物に混入するか又はクロロシランと反応して炭素含有化合物を形成し得る。
【００８５】
要約において説明されるものを含む上記の例証的な実施形態の説明は、網羅的であることを意図するものではなく、実施形態を開示されたその通りの形態に限定することを意図するものでもない。例証の目的で特定の実施形態及び実施例を上で説明したが、当業者には認識されるように、本開示の意図及び範囲から逸脱することなく種々の均等な改変を行うことができる。上記で提示した種々の実施形態の教示は、上記で一般的に説明された例示的なシステム、方法及び装置のみならず、シリコンを製造するための他のシステム、方法及び／又はプロセスにも適用することができる。
【００８６】
例えば、上記の詳細な説明は、ブロック図、概略図、フローチャート及び実施例の使用により、システム、プロセス、方法及び／又は装置の種々の実施形態を示した。このようなブロック図、概略図、フローチャート及び実施例が１つ又はそれ以上の機能及び／又は操作を含む限りにおいて、このようなブロック図、概略図、フローチャート又は実施例内の各々の機能及び／又は操作は、個々に及び／又はまとめて、広範なシステム構成要素、ハードウェア、ソフトウェア、ファームウェア、又はそれらの事実上あらゆる組み合わせにより実装することができることを当業者は理解するであろう。
【００８７】
ある実施形態においては、用いられるシステム又は製造される装置は、上記の特定の実施形態より少ない構造又は構成要素を含むことができる。他の実施形態において、用いられるシステム又は製造される装置は、本明細書において説明されたものに追加して、構造又は構成要素を含むことができる。更なる実施形態において、用いられるシステム又は製造される装置は、上記で説明されたものとは異なるように配置された構造又は構成要素を含むことができる。例えば、幾つかの実施形態において、温度、圧力又は流量の効果的な制御を提供するために、システム内に追加の加熱器及び／又は混合機及び／又は分離器が存在してもよい。さらに、本明細書で説明した手順又は方法の実装においては、より少ない操作、追加の操作が存在してもよく、又は操作を本明細書で説明した順序とは異なる順序で実行してもよい。システム若しくはデバイスの構成要素、又はプロセス若しくは方法の操作の態様を削除、追加又は再配置することは、本開示に照らして十分に関連分野の当業者の技術範囲内である。
【００８８】
本明細書において説明されたポリシリコンを製造するための方法及びシステムの操作は、自動制御サブシステムの制御下におくことができる。このような自動制御サブシステムは、１つ又はそれ以上の適切なセンサ（例えば、フロー・センサ、圧力センサ、温度センサ）、アクチュエータ（例えば、モータ、弁、ソレノイド、ダンパ）、化学分析器、並びに、プロセッサ可読ストレージ媒体内に格納された命令を実行して種々の構成要素及び／又は材料のフロー、圧力及び／又は温度をセンサ、分析器及び／又はユーザ入力からのデータ又は情報に少なくとも部分的に基づいて自動的に制御するプロセッサに基づくシステムを含むことができる。
【００８９】
ポリシリコンを製造するための、システム及びプロセスの制御及び操作、又はシステム及び装置の設計に関して、ある実施形態において、本主題は、特定用途向け集積回路（ＡＳＩＣ）により実装することができる。しかしながら、当業者であれば、本明細書で開示された実施形態は、その全体として又は部分として、標準的な集積回路内で、１つ又はそれ以上のコンピュータ上で実行される１つ又はそれ以上のコンピュータ・プログラムとして（例えば、１つ又はそれ以上のコンピュータ・システム上で実行される１つ又はそれ以上のプログラムとして）、１つ又はそれ以上のコントローラ（例えば、マイクロコントローラ）上で実行される１つ又はそれ以上のプログラムとして、１つ又はそれ以上のプロセッサ（例えば、マイクロプロセッサ）上で実行される１つ又はそれ以上のプログラムとして、ファームウェアとして、又はそれらの事実上あらゆる組み合わせとして、等価に実装することができることを認識するであろう。したがって、回路を設計すること、及び／又は、ソフトウェア及び又はファームウェアのためのコードを書くことは、本開示に照らして十分に当業者の技術範囲内である。
【００９０】
上記で説明した種々の実施形態を組み合わせて、更なる実施形態を提供することができる。実施形態の態様を必要であれば改変して、種々の特許、出願及び公開の概念を使用して更なる実施形態を提供することができる。
【００９１】
上記の詳細な説明に照らして、これら及び他の変更を本実施形態に対して行うことができる。一般に、以下の特許請求の範囲において、用いられる用語は、特許請求の範囲を明細書及び特許請求の範囲において開示された特定の実施形態に限定するものとして解釈すべきではなく、このような特許請求の範囲が権利を与える完全な均等の範囲と共に全ての可能な実施形態を含むものとして解釈すべきである。したがって、特許請求の範囲は、本開示によって限定されるものではない。
【符号の説明】
【００９２】
１００：機械式流動床反応器システム
１０２、２００、３００、４００：機械式流動床装置
１０４：格納容器又は反応容器
１０６：格納容器の内部
１０８：格納容器の外部
１１０：容器壁
１１２：反応ガス供給サブシステム
１１４：粒子供給サブシステム
１１６：排気ガス回収サブシステム
１１８：反応生成物収集サブシステム
１２０：自動制御サブシステム
１２２、２０２、３０２、４０２：トレー又はパン
１２２ａ、２０２ａ、３０２ａ、４０２ａ：底面
１２２ｂ、２０２ｂ、３０２ｂ、４０２ｂ：外周壁
１２４、２０６、３０６、４０６：加熱要素
１２６：揺動器
１２８：凹部
１３３：冷却ジャケット
１３７：冷却フィン
１４４、１６４、１７８、１８２：流量調節弁
１４８：粒子
１４９：投入ロック・ホッパ
１５０：運搬サブシステム
１７０：反応生成物
１７２：漏斗又はシュート
１７６：吐出ロック・ホッパ
２０４：楕円軸受又はカム
２０８、３０８、４０８：基部
２１０、４１０：弾性部材
３０４：圧電トランスデューサ又はアクチュエータ
４０４：超音波トランスデューサ又はアクチュエータ
【図１】
2013539823.tif 000003
【図２】
2013539823.tif 000004
【図３】
2013539823.tif 000005
【図４】
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【国際調査報告】
2013539823.tif 000007
2013539823.tif 000008