(57)【要約】  反応器（１０）が、内部に第１及び第２の流れチャネル（１６，１７）を構成するよう配置された金属シート（１２，１４，１５）のスタックを有し、第１の流れチャネルと第２の流れチャネルは、スタック内で交互に配置され、取り外し可能な触媒担持ガス透過性の非構造要素（２２，２４）が、反応が行われるべき各流れチャネル内に設けられ、第１の流れチャネルは、発熱反応用であり、第２の流れチャネルは、吸熱反応用である。スタックの各端部のところに位置するチャネル（２０）は、これらチャネル内で熱が生じないようなものである。これらチャネルは、非流れチャネルであるのが良い。
2013508150.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応器であって、前記反応器内に第１及び第２の流れチャネルが形成されており、前記第１の流れチャネルは、発熱反応を生じる流体のためのものであり、前記第２の流れチャネルは、熱除去流体のものであり、前記反応器の各端部のところに位置する前記チャネルは、該チャネル内で熱が生じないようなものである、反応器。
【請求項２】
熱が生じない前記チャネルは、非流れチャネルである、請求項１記載の反応器。
【請求項３】
前記反応器の少なくとも一端部のところに複数本の前記非流れチャネルが設けられている、請求項２記載の反応器。
【請求項４】
前記非流れチャネルは、これらチャネルの端のうちの一方又は両方が閉鎖されている、請求項２又は３記載の反応器。
【請求項５】
前記非流れチャネルの最も近くに位置する前記流れチャネルは、第２の流れチャネルである、請求項２〜４のうちいずれか一に記載の反応器。
【請求項６】
反応器ブロックのスタックを有し、各ブロックは、複数本の第１及び第２の流れチャネルを構成し、前記第１の流れチャネルは、発熱反応を生じる流体のためのものであり、前記第２の流れチャネルは、熱除去流体のものであり、１つのブロックに隣接して位置するブロックの各端部のところに位置する前記チャネルは、第２の流れチャネルである、請求項１〜５のうちいずれか一に記載の反応器。
【請求項７】
１つのブロックに隣接して位置するブロックの各端部のところに位置する前記チャネルは、熱伝達方向における高さが低いということによって、前記ブロック内の他の第２の流れチャネルよりも小さな断面積のものである、請求項６記載の反応器。
【請求項８】
反応器ブロックのスタックを有し、各ブロックは、複数本の第１及び第２の流れチャネルを構成し、前記第１の流れチャネルは、発熱反応を生じる流体のためのものであり、前記第２の流れチャネルは、熱除去流体のものであり、１つのブロックに隣接して位置するブロックの各端部のところに位置する前記チャネルは、第１の流れチャネルであり、熱伝達方向における高さが低いということによって、前記ブロック内の他の第１の流れチャネルよりも小さな断面積のものである、請求項１〜５のうちいずれか一に記載の反応器。
【請求項９】
前記熱除去流体は、吸熱反応を生じる流体である、請求項１〜８のうちいずれか一に記載の反応器。
【請求項１０】
前記熱除去流体は、冷却剤である、請求項１〜８のうちいずれか一に記載の反応器。
【請求項１１】
前記第１及び前記第２の流れチャネルを構成するよう配置されている金属シートのスタックを有し、前記第１の流れチャネルと前記第２の流れチャネルは、前記スタック内で交互に配置され、反応が行われるべき各流れチャネル内には取り外し可能な触媒担持ガス透過性の非構造要素が設けられている、請求項１〜１０のうちいずれか一に記載の反応器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温での化学反応、例えばフィッシャー・トロプシュ合成又は水蒸気メタン改質を行うためのチャネル付き反応器及び反応器を形成するために使用可能な反応器ブロックに関する。
【背景技術】
【０００２】
第１及び第２の流れチャネルを構成する金属シート（板）のスタックから成る触媒反応器であって、触媒が流れチャネル内の取り外し可能なインサート、例えば波形箔に施されている触媒反応器を用いることは、例えば、国際公開第０３／００６１４９号パンフレットに記載されており、この国際公開パンフレットは、水蒸気メタン改質を含む種々の化学反応を実施するかかる反応器の使用を記載している。かかる反応器では、チャネルは、凹み付き（castellated ）プレートにより互いに間隔を置いて配置された扁平なプレート、スペーサバーにより互いに間隔を置いて設けられた扁平なプレート又は溝付きプレートによって構成される場合がある。別の形式の反応器は、管を利用している。水蒸気メタン改質は、高い温度、典型的には７５０℃を超える温度を必要とする吸熱反応であり、必要な熱は、燃焼反応が触媒反応器内の他方の組をなすチャネル内で起こることにより提供できる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】国際公開第０３／００６１４９号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
この方式は効果的であるが、反応器内の温度勾配を減少させることが望ましい。というのは、かかる温度勾配により、反応器を構成している材料に応力が生じるからである。同様な反応器は、フィッシャー・トロプシュ合成にも使用可能である。フィッシャー・トロプシュ合成は、発熱反応であり、従って、この場合、合成反応のためのチャネルに隣接して位置するチャネルは、冷却剤を運ぶ場合がある。
【０００５】
反応器内の温度勾配は、反応器を構成している材料中に応力を生じさせる傾向があるだけでなく、熱暴走という別の危険がある。幾つかの発熱触媒反応では、反応速度は、温度が増大するにつれて増大する場合があり、かかる場合、反応器内における反応速度と温度との間に正のフィードバックが存在する。これにより、熱暴走と呼ばれる急激な温度の上昇が生じる場合があり、この結果、触媒若しくは反応器又はこれら両方が損傷する場合があると共に反応器の有効寿命が短くなる。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の一観点によれば、反応器であって、反応器内に第１及び第２の流れチャネルが形成されており、第１の流れチャネルは、発熱反応を生じる流体のためのものであり、第２の流れチャネルは、熱除去流体のものであり、反応器の各端部のところに位置するチャネルは、該チャネル内で熱が生じないようなものであることを特徴とする反応器が提供される。
【０００７】
第１及び第２の流体について第１及び第２の流れチャネルが設けられている場合について説明するが、反応器は、３種類以上の互いに異なる流体のための流れチャネルを備えても良いことが理解されよう。
【０００８】
好ましくは、熱が生じないチャネルは、流れチャネルではなく、即ち、流体の流れのないチャネルである。というのは、これらチャネルは、これらの端のうちの一方又は両方が閉鎖されているからである（「非流れチャネル」）。確かに、反応器の端部のところには複数本の、例えば２本又は３本のかかる非流れチャネルが設けられるのが良い。好ましくは、反応器の各端部の最も近くに位置する流れチャネルは、第２の流れチャネルであり、反応器内の他の第２の流れチャネルよりも小さな断面積のものであるのが良い。
【０００９】
かかる反応器は、ブロックで構成されるのが良く、各ブロックは、複数本の第１及び第２の流れチャネルを構成し、第１の流れチャネルは、発熱反応を生じる流体のためのものであり、第２の流れチャネルは、熱除去流体のものであり、１つのブロックに隣接して位置するブロックの各端部のところに位置するチャネルは、第２の流れチャネルである。この場合、これらチャネルは、高さ（熱伝達方向における高さ）が低いということによって、ブロック内の他の第２の流れチャネルよりも小さな断面積のものである。これらチャネルには一方の側にのみ熱が与えられるので、これらチャネルは、好ましくは、ブロック内の他の第２の流れチャネルよりも僅か５０％しか高くない。
【００１０】
変形例では、反応器は、各々が複数本の第１及び第２の流れチャネルを構成するブロックで作られるのが良く、第１の流れチャネルは、発熱反応を生じる流体のためのものであり、第２の流れチャネルは、熱除去流体のものであり、１つのブロックに隣接して位置するブロックの各端部のところに位置するチャネルは、第１の流れチャネルであり、高さ（熱伝達方向における高さ）が低いということによって、ブロック内の他の第１の流れチャネルよりも小さな断面積のものである。これらチャネルは、好ましくは、ブロック内の他の第１の流れチャネルよりも僅か５０％しか高くない。
【００１１】
熱除去流体は、吸熱反応を生じる流体であるのが良い。変形例として、熱除去流体は、冷却剤であっても良い。
【００１２】
反応器が反応器ブロックの端と端を突き合わせた状態で組み合わせることにより構成されている場合、連続して位置する反応器ブロック相互間には、熱伝達を阻止する僅かな隙間が存在することになる。この隙間は、好ましくは、幅が５ｍｍ未満である。
【００１３】
好ましくは、各反応器ブロックは、第１及び第２の流れチャネルを構成するよう配置されている金属シートのスタックを有し、第１の流れチャネルと第２の流れチャネルは、スタック内で交互に配置され、反応が行われるべき各流れチャネル内には取り外し可能な触媒担持ガス透過性の非構造要素が設けられている。
【００１４】
各反応器ブロック内において、第１及び第２の流れチャネルがスタックとして配置されたプレートに設けられている溝によって或いはスタック内の離隔用ストリップ及びプレートによって構成されるのが良く、この場合、スタックは、互いに結合される。変形例として、流れチャネルは、凹みが付けられると共に扁平なシートと交互に積み重ねられた薄い金属シートにより構成されても良く、流れチャネルの縁部は、封止ストリップにより構成されるのが良い。反応器を形成するプレートのスタックは、例えば拡散接合、ろう付け又は熱間静水圧圧縮成形によって互いに結合される。
【００１５】
所要の良好な熱的接触を保証するためには、第１の流れチャネルと第２の流れチャネルの両方は、高さ（断面で見て）が２０ｍｍ〜１ｍｍであるのが良く、各チャネルは、約１．５ｍｍ〜２５ｍｍの幅のものであるのが良い。一例を挙げると、プレート（平面図で見て）は、０．０５ｍから最大１ｍまでの範囲の幅及び０．２ｍから最大２ｍまでの範囲の距離のものであり、流れチャネルは、好ましくは、２ｍｍ〜１０ｍｍの高さのものである（化学反応の性状に応じて）。例えば、プレートは、幅０．５ｍ長さ１．０ｍであり又は幅０．６ｍ長さ０．８ｍのものであり、これらプレートは、例えば、高さ７ｍｍ幅６ｍｍ若しくは高さ３ｍｍ幅１０ｍｍ又は高さ１０ｍｍ幅５ｍｍのチャネルを構成するのが良い。第１の流れチャネルと第２の流れチャネルをスタック内で交互に位置するよう配置することは、これらチャネル中の流体相互間の良好な熱伝達を保証するのを助ける。例えば、第１の流れチャネルは、燃焼（熱を発生させるため）のための流れチャネルであるのが良く、第２の流れチャネルは、水蒸気／メタン改質（熱を必要とする）のためであるのが良い。触媒構造体は、チャネル中に挿入され、交換のために取り出し可能であり、かかる触媒構造体は、反応器に強度を与えず、従って、反応器それ自体は、動作中の圧力又は熱応力に耐えるほど十分強固でなければならない。
【００１６】
好ましくは、かかる触媒構造体は各々、流れチャネルを多数本の互いに平行な流れサブチャネルに細分するよう形作られている。好ましくは、各触媒構造体は、金属基体上に設けられていて、触媒の支持体となるセラミック支持材料を有する。金属基体は、触媒構造体に強度を与え、熱伝導によって熱伝達を促進する。好ましくは、金属基体は、加熱時に酸化アルミニウムの粘着性表面皮膜を形成する合金鋼、例えばアルミニウムを含むフェライト合金鋼（例えば、Fecralloy（商標））のものである。ただし、変形例として、金属基体は、これがさらされる温度及び化学的環境に応じて、異なる材料、例えばステンレス鋼又はアルミニウムのものであっても良い。基体は、波形にされ、窪みが付けられ又はひだが付けられるのが良い箔、ワイヤメッシュ又はフェルトシートであるのが良く、好ましい基体は、長手方向サブチャネルを構成するよう波形にされた例えば厚さが僅か２００μｍの薄い金属箔である。
【００１７】
発熱反応が燃焼である場合、好ましくは、燃焼により火炎が燃焼チャネルに供給されている可燃性ガス混合物中に伝搬して戻ることができないようにするために各流れチャネルの入口のところにフレームアレスタ（逆火防止装置）が設けられる。これは、例えば非触媒インサートの形態をした各燃焼チャネルの入口部分内に位置するのが良く、この非触媒インサートは、この入口に隣接して位置する燃焼チャネルの一部分を火炎伝搬を阻止するために最大隙間サイズよりも幅が大きくない多数の細い又は幅の狭い流路に細分する。例えば、かかる非触媒インサートは、スタック内に位置する１枚の長手方向波形箔又は複数枚の長手方向波形箔であるのが良い。代替的に又は追加的に、可燃性ガスがヘッダを通って供給される場合、かかるフレームアレスタは、ヘッダ内に設けられるのが良い。
【００１８】
チャネルは、断面が正方形であるのが良く又は幅よりも大きな又は小さな高さのものであって良く、高さは、スタックの方向、即ち、熱伝達方向における寸法を意味している。触媒要素は、例えば、単一の異形箔、例えば波形箔から成るのが良く、これは、チャネルの最小断面寸法が僅か約３ｍｍしかない場合に特に適しているが、幅の広いチャネルにも利用できる。変形例として、特にチャネルの最小断面寸法が約２ｍｍ以上である場合、触媒構造体は、実質的に、扁平な箔により互いに離された複数枚のかかる異形箔から成っていても良い。例えば水蒸気／メタン改質反応器において所要の良好な熱伝達を保証するためには、燃焼チャネルは、好ましくは、高さが１０ｍｍ未満である。しかしながら、チャネルは、好ましくは、高さが少なくとも１ｍｍであり或いは触媒構造体を挿入するのが困難になると共に工学的許容度が厳しくなる。一例として、チャネルは、全て、高さが７ｍｍ、幅が６ｍｍであり、いずれの場合においても、触媒要素は、単一の異形箔又は複数枚の異形箔から成っていて良い。
【００１９】
次に、添付の図面を参照して本発明を詳細に且つ具体的に説明するが、これは例示に過ぎない。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】水蒸気／メタン改質に適した反応器ブロックの一部の部分断面概略斜視図（断面は、図２の１‐１線に沿って取られている）である。
【図１ａ】図１の反応器の改造例を示す図である。
【図１ｂ】図１の反応器の改造例を示す図である。
【図２】図１の組み立て状態の反応器ブロックの側面図であり、流路を示す図である。
【図３ａ】組み立て中における図１の反応器ブロックの一部の平面図である。
【図３ｂ】組み立て中における図１の反応器ブロックの一部の平面図である。
【図３ｃ】組み立て中における図１の反応器ブロックの一部の平面図である。
【図４】図１の反応器ブロックに類似した反応器ブロックを有する反応器の部分分解組み立て斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
本発明は、水蒸気改質より天然ガスから合成ガス、即ち一酸化炭素と水素の混合物を作るプロセスに利用できる。合成ガスは、例えば、次に、フィッシャー・トロプシュ合成により長鎖炭化水素を生じさせるために使用できる。水蒸気改質反応は、水蒸気とメタンを混合し、この混合物を高温で適当な触媒と接触させることにより引き起こされ、その結果、水蒸気とメタンが互いに反応して一酸化炭素と水素が生じる。水蒸気改質反応は、吸熱反応であり、熱は、例えば炭化水素及び／又は空気と混合した水素の触媒燃焼により提供でき、その結果、燃焼は、改質反応器内における隣り合う流れチャネル内で燃焼触媒上で起こる。
【００２２】
今、図１を参照すると、水蒸気改質反応器として用いられるのに適した又は水蒸気改質反応器において使用するのに適した反応器ブロック１０が示されている。反応器ブロック１０は、触媒燃焼プロセス用のチャネル及び水蒸気メタン改質のためのチャネルを備えている。反応器１０は、平面図で見て長方形のプレートのスタックから成り、各プレートは、耐腐食性で耐熱性の合金、例えばインコネル（Inconel）６２５、インコロイ（Incoloy）８００ＨＴ又はヘインズ（Haynes）ＨＲ‐１２０で作られている。厚さが代表的には０．５〜４ｍｍ、この場合２．０ｍｍの扁平なプレート１２がキャストレイテッドプレート１４又は１５と交互に配置されており、その結果、凹みがチャネル１６又は１７を構成している。凹み付きプレート１４，１５は、スタック内で交互に配置されている。代表的には０．２〜０．３ｍｍの範囲にある凹み付きプレート１４，１５の厚さは、いずれの場合においても、０．９ｍｍである。代表的には２〜１０ｍｍの範囲にある凹みの高さは、いずれの場合においても３．９ｍｍであり、同一厚さの中実バー１８が側部に沿って設けられている。凹み付きプレート１４，１５の凹みの波長は、互いに異なるのが良いが、図示のように、好ましい実施形態では、これらの波長は、同一であり、従って、いずれの場合においても、連続して位置するフィン又はリガメントの相互間隔は、１０ｍｍである。凹み付きプレート１４，１５をフィン構造体と呼ぶことができる。
【００２３】
スタックの各端部のところには扁平な端プレート１９が設けられており、この端プレートは、この場合、これ又厚さ２．０ｍｍのものである。図３ｃを参照して以下に説明するように、端プレート１９に隣接して位置する最後の２つの凹み付きプレート１４ａ，１５ａ内に構成されているチャネルは、非流れチャネル２０である。改造例では、端プレートは、これとは異なる厚さ、代表的には、２．０ｍｍから最大１０ｍｍまでの範囲のこれよりも大きな厚さのものであっても良い。この例では、反応器ブロック１０内における凹み付きプレート１４，１４ａ，１５，１５ａの数は、１３であり、従って、反応器ブロック１０の全高は、７８．７ｍｍである。
【００２４】
図１では各凹み付きシート１４又は１５により構成されたものとして５つのチャネルしか示していないが、実際の反応器では、全幅が約５００ｍｍの反応器ブロック１０にはこれよりも多くの数、例えば４０本以上のチャネルが設けられる。
【００２５】
プレートのスタックは、組み立てられた後、代表的には拡散接合、ろう付け又は熱間静水圧圧縮成形により互いに接合される。次に、チャネル１６，１７の各々の中にそれぞれの反応のための触媒を担持した触媒インサート２２又は２４（図１では各々１つしか示されていない）がそれぞれ挿入される。これらインサート２２，２４は、好ましくは、金属基体及び活性触媒材料のための支持体として働くセラミック被膜を有し、金属基体は、薄い金属箔であるのが良い。例えば、インサート２２，２４は、流れチャネル１６又は１７をそれぞれ占める波形箔及び扁平な箔又は単一波形箔のスタックから成るのが良く、各箔は、０．１ｍｍ未満、例えば５０ミクロンの厚さのものである。（非流れチャネル２０内にはかかる触媒インサートは設けられない。）
【００２６】
次に図１ａ及び図１ｂを参照すると、反応器ブロック１０の幾つかの改造例が示されている。反応器ブロック１０のチャネル１６，１７は、図１ａ及び図１ｂに示されているようにこれらの高さよりも大きな幅を有するが、これとは異なり、チャネル１６，１７は、これらの幅よりも大きな高さを有していても良い。図１に示されたインサート２２，２４は、各チャネル内に設けられた単一の波形箔から成り、図１ａでは、インサート２２ａは、この場合も又、単一波形箔のものであり、これに対し、図１ｂでは、インサート２２ｂは、波形箔と扁平な箔のスタックから成る。
【００２７】
次に図２を参照すると、組み立て状態の反応器ブロック１０の側面図が示されている。燃焼作用を受けているガス混合物は、反応器ブロック１０の一端部（図示のように頂部）のところでヘッダ３０に入り、バッフルプレートフレームアレスタ（逆火防止装置）３１を通過した後、流れチャネル１７を辿り、流れチャネル１７は、反応器１０の長さの大部分に沿って真っ直ぐに延びている。反応器ブロック１０の他端に向かって、流れチャネル１７は、９０°方向を変えて反応器１０の他端部の側で（図示のように右下）ヘッダ３２に連結され、この流路は、破線Ｃとして示されている。水蒸気メタン改質反応を受けるべきガス混合物は、反応器ブロック１０の一端部の側（図示のように左上）のところでヘッダ３４に入り、バッフルプレート３５を通過し、次に９０°方向を変えて、反応器ブロック１０の長さの大部分に沿って真っ直ぐに延びる流れチャネル１６を通って流れ、そして他端部（図示のように底部）のところでヘッダ３６を通って出るようになっており、この流路は、一点鎖線Ｓとして示されている。したがって、この構成は、流れが並流であるようなものであると共に流れチャネル１６，１７の各々がその長さの大部分に沿って真っ直ぐであり、そして反応器ブロック１０の一端のところでヘッダ３０又は３６と連通し、触媒インサート２２，２４をヘッダ３０又は３６の取り付け前に容易に挿入することができるようなものである。触媒インサート２２，２４を流れチャネル１６，１７の真っ直ぐな部分のうちで互いに隣接して位置する部分に沿ってのみ設けることが望ましい場合がある。
【００２８】
図１に示されている扁平なプレート１２の各々は、この例では、幅５００ｍｍ、長さ１．０ｍの寸法であって結果的に反応器ブロック１０の断面積を定める寸法のものである。次に図３ａを参照すると、組み立て中における反応器ブロック１０の一部分の平面図が示されており、この図は、凹み付きプレート１５を示している（この図は、図２の平面に平行な平面内に位置している）。凹み付きプレート１５は、長さ８００ｍｍ、幅４６０ｍｍのものであり、側部バー１８は、幅２０ｍｍのものである。凹み付きプレート１５の頂端部は、扁平プレート１２の頂縁部と整列しており、従って、凹み付きプレートの頂端部は、開口している（ヘッダ３０と連通するために）。側部バー１８のうちの１つ（図示のように左側の側部バー）は、長さが１．０ｍであり、この側部バーは、端部を横切って延びる同じような端部バー１８ａに接合されている。その結果、右下側のコーナー部のところには幅１８０ｍｍの隙間が生じている（ヘッダ３２と連通するために）。凹み付きプレート１５の底端部と端部バー１８ａとの間の長方形領域は、凹み付きプレートの２つの三角形部分２６，２７によって占められており、第１の部分２６は、端部バー１８ａに平行なスプラインを有すると共にスタックの縁部まで延びている（ヘッダ３２と連通するために）、これに対し、第２の部分２７は、凹み付きプレート１５のスプラインに平行なスプラインを有している。
【００２９】
図３ｂを参照すると、図３ａと同様な図が示されているが、図３ｂは、凹み付きプレート１４を示している。この場合、凹み付きプレート１４は、この場合も又、長さ８００ｍｍ、幅４６０ｍｍのものであり、側部バー１８は、幅２０ｍｍのものである。凹み付きプレート１４の底端部は、扁平プレート１２の底縁部と整列しており、従って、凹み付きプレートの底端部は、開口している（ヘッダ３６と連通するために）。側部バー１８のうちの１つ（図示のように右側の側部バー）は、長さが１．０ｍであり、この側部バーは、端部を横切って延びる同じような端部バー１８ａに接合されている。その結果、左上側のコーナー部のところには幅１８０ｍｍの隙間が生じている（ヘッダ３４と連通するために）。凹み付きプレート１４の頂端部と端部バー１８ａとの間の長方形領域には、凹み付きプレートの三角形部分２６，２７が設けられており、第１の部分２６は、端部バー１８ａに平行な凹みを有すると共にスタックの縁部まで延びている（ヘッダ３４と連通するために）、これに対し、他方の部分２７は、凹み付きプレート１４の凹みに平行な凹みを有している。
【００３０】
図３ｃを参照すると、図３ａ及び図３ｂと同様な図が示されているが、図３ｃは、非流れチャネル２０のうちの１つを構成する凹み付きプレート１４ａを示している。この場合、凹み付きプレート１４ａは、長さ９６０ｍｍであり、この場合も又幅４６０ｍｍのものである。この場合、両方の側部バー１８は、長さが１．０ｍであり、これら側部バーは、端部バー１８ａの各端部に連結されている。その結果、非流れチャネル２０を通る流体の流れは生じない。しかしながら、図示のように右上側のコーナー部のところ及び左下側のコーナー部のところには小さなブリード穴２８が設けられており、その結果、非流れチャネル２０は、周囲の圧力状態にある。
【００３１】
ガス流れ方向のこの変化を達成するために凹み付きプレートの幾つかの部分について多くの他の構成を用いることができることが理解されよう。例えば、凹み付きプレート１５と凹み付きプレート２７の一部分は、これらが同一且つ互いに平行な凹みを有しているので互いに一体であっても良く、同様に、凹み付きプレート１４と凹み付きプレート２７の隣接部分は、互いに一体であっても良い。好ましくは、三角形部分２６，２７に設けられた凹みは、チャネルを構成する部分１４又は１５に設けられた凹みと同一形状のものである。
【００３２】
上述したように、プレート１２，１４，１５のスタックを組み立てた後、触媒インサート２２，２４を反応チャネル１６，１７中に挿入する。好ましくは、燃焼ガスＣのためのチャネル１７内において、触媒インサート２４は、図３ａに平面図で示されている真っ直ぐなチャネルの下側３／４を占めるよう長さ６００ｍｍのものであり、この部分は、矢印Ｐで示されており、矢印Ｑで示された残りの２００ｍｍ分は、ルーズに嵌め込まれた波形箔の形態であるのが良い非触媒スペーサによって占められている。同様に、水蒸気改質ガス混合物Ｓのためのチャネル１６内では、触媒インサート２２は、長さ６００ｍｍのものであり、矢印Ｒで示されているように、触媒インサート２２は、図３ｂに平面図で示されている真っ直ぐなチャネルの上側３／４を占め、矢印Ｑで示されている残りの２００ｍｍ分は、非触媒スペーサによって占められている。触媒インサート２２，２４を挿入した後、ワイヤメッシュ（図示せず）を反応器ブロック１０の底端部を横切って取り付けるのが良く、その結果、スペーサ及び触媒インサート２２は、反応器ブロック１０がその直立位置にあるとき（図２に示されている）、落ちて流れチャネル１６から脱落して落ちることが無いようになっている。それ故、触媒インサート２２，２４は、互いにすぐ隣り合わせに位置する流れチャネル１６，１７の部分にのみ存在することは理解されよう。
【００３３】
次に、ヘッダ３０，３２，３４，３６を反応器ブロック１０に取り付けるのが良いことは理解されよう。しかしながら、大きな容量の反応器を提供することが好都合な場合があり、これは、幾つかのかかる反応器ブロックを互いに組み合わせることによって達成できる。
【００３４】
次に図４を参照すると、反応器４０が示されている。この反応器は、図１の反応器ブロック１０とほぼ同じ幾つかの反応器ブロック１０ａ，１０ｂから成る。反応器４０の端部のところには２つの反応器端ブロック１０ａが設けられている。これら端ブロック１０ａは、これら端ブロックが反応器４０の端部を形成している端部であるスタックの一端部のところにのみ非流れチャネル２０を有し、反応器ブロック１０ａの他端部のところには水蒸気メタン改質ガス流Ｓのための流れチャネル１６が設けられている点で反応器ブロック１０とは異なっている。これら端ブロック１０ａ相互間には数個の内側ブロック１０ｂが設けられ、これら内側ブロック１０ｂは、非流れチャネル２０を備えていない端ブロック１０ａとは異なっており、各内側ブロック１０ｂの両端部のところには、水蒸気メタン改質ガス流Ｓのための流れチャネル１６が設けられている。
【００３５】
反応器４０の組み立ての際、反応器ブロック１０ａ又は１０ｂを連続して位置するブロック相互間に幅２．３ｍｍの隙間が残るよう互いに溶接し、溶接物は、ヘッダ３０，３２，３４，３６（図２も又参照されたい）が取り付けられるべき位置にある縁部周りの隙間を埋めるが、ヘッダが取り付けられない側部の部分には開口した隙間４１（３つしか示されていない）が残されたままである。これは、ブロックを所望の間隔で保持し、隙間を横切って溶接するか、厚さ２．３ｍｍのスペーサブロックを埋められるべき部分に沿ってブロック相互間に配置し、ブロックとスペーサバーを互いに溶接するかのいずれかによって達成できる。
【００３６】
次に、ヘッダ３０，３２，３４，３６を反応器４０に取り付ける。この例では、各ヘッダは、反応器４０の全長にわたって延び、反応器４０は、この場合、全長が１．０ｍｍであり、各ヘッダ３０，３２，３４，３６は、それぞれの流体Ｃ，Ｓのための単一の流体入口又は出口ダクト４２，４３，４４，４５を有している。
【００３７】
それ故、動作中、反応器ブロック１０又は反応器４０は、メタンと水蒸気の混合物から合成ガスを生じさせるプラントの一部として使用できる。可燃性ガス混合物（矢印Ｃを参照されたい）をヘッダ３０に供給し、この可燃性ガス混合物は、これが触媒燃焼を受ける流路１７に沿って流れるようにし、排気ガスは、ヘッダ３２内に出て行く。メタンと水蒸気の混合物（矢印Ｓを参照されたい）をヘッダ３４に供給し、この混合物は、代表的には約６００℃の温度で供給される触媒インサート２２が収納された流路１６に沿って流れるようにし、この混合物は、これが反応器４０を通過しているときに約７７０℃の温度まで昇温される。その結果得られる合成ガスは、ヘッダ３６内に出て行って出口ダクト４５を通って出て行く。
【００３８】
ガスの流れが反応器４０内で起こる最も外側の流れチャネルは、改質チャネル１６である。これら最も外側のチャネルからの熱伝達は、非流れチャネル２０が設けられていることにより制限される。これにより、反応器４０内における温度勾配が減少し、従って、反応器４０が受ける熱応力が減少する。
【００３９】
改造例では、最も外側の改質チャネル１６は、一方の側でのみ熱の流入を受けるので、かかる最も外側の改質チャネル１６は、反応器ブロック１０内の他の改質チャネル１６よりも高さが小さいものであるのが良い。例えば、最も外側の改質チャネルは、他の改質チャネルの３０〜７０％、最も好ましくは他の改質チャネル１６の４５〜５５％の高さのものであるのが良い。したがって、対応のインサート２２も又、高さの小さいものでなければならない。
【００４０】
各内側反応器ブロック１０ｂ内では、最も外側の流れチャネルは、改質チャネルなので、上述の反応器の設計は、燃焼チャネルが燃焼チャネルに隣接して位置しないようにしており、このことは、温度勾配を減少させるうえで有利である。連続して位置するブロック１０ａ，１０ｂ相互間の空隙は、上述したように空気の循環を可能にするよう側部のところが開口しているのが良く、或いは変形例として、ブロックは、空気が封じ込められるようこれらの周囲全体に沿って互いに溶接されても良い。かかる空隙は、熱伝達を阻止する。
【００４１】
反応器ブロック１０及び反応器４０は、本発明の範囲に含まれた状態で種々の仕方で改造できることは理解されよう。上述したように、反応器ブロック１０内のチャネルの配置状態は、ＮＮＳＣＳＣＳＣＳＣＳＮＮ（即ち、チャネルの１３個の層が水蒸気改質（Ｓ）、燃焼（Ｃ）相互間で交互に位置し、最も外側は、水蒸気改質であるが、端部のところには２つの非流れ層（Ｎ）が設けられている）である。好ましさの低い変形例では、最も外側の層は、燃焼のためのものであり、従って、これらの層は、ＮＮＣＳＣＳＣＳＣＳＣＮＮである。同様に、各内側反応器ブロック１０ｂ内では、チャネル配置は、ＳＣＳＣＳＣＳＣＳＣＳＣＳである。
【００４２】
変形例としての好ましさの程度の低い構成例では、最も外側の層は、燃焼のためのものであり、即ち、ＣＳＣＳＣＳＣＳＣＳＣＳＣであり、この状況では、最も外側のチャネルは、ブロック１０内の他の燃焼チャネル１７よりも高さの小さいものであり、これら最も外側のチャネルは、例えば、他の燃焼チャネルの断面積の４０％〜７０％、例えば５０％であるのが良い。理解されるように、反応器ブロック内の層の数は、上述した数とは異なっていても良い。例えば、各内側反応器ブロックは、３つの層しか備えていなくても良く、これら層は、ＳＣＳかＣＳＣかのいずれかの状態に配置されるのが良い。
【００４３】
また、第１の流れチャネル及び第２の流れチャネルの流れ方向は、上述の反応器では互いに平行であって並流であるものとして示されているが、流れ方向は、互いに平行であるが向流であっても良く、或いは、変形例として、流れ方向は、横方向であっても良く或いは斜めの角度をなしていても良いことが理解されよう。
【図１】
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【図１ａ】
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【図１ｂ】
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【図２】
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【図３ａ】
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【図３ｂ】
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【図３ｃ】
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【図４】
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【手続補正書】
【提出日】平成24年4月27日(2012.4.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応器であって、前記反応器内に第１及び第２の流れチャネルが形成されており、前記第１の流れチャネルは、発熱反応を生じる流体のためのものであると共に前記発熱反応のための触媒を収容し、前記第２の流れチャネルは、熱除去流体のものであり、前記反応器の各端部のところに位置する前記チャネルは、該チャネル内で熱が生じないようなものであり、熱が生じない前記チャネルは、非流れチャネルであり、前記非流れチャネルは、これらチャネルの端のうちの一方又は両方が閉鎖されている、反応器。
【請求項２】
前記反応器の少なくとも一端部のところに複数本の前記非流れチャネルが設けられている、請求項１記載の反応器。
【請求項３】
前記非流れチャネルの最も近くに位置する前記流れチャネルは、第２の流れチャネルである、請求項１又は２記載の反応器。
【請求項４】
反応器ブロックのスタックを有し、各ブロックは、複数本の第１及び第２の流れチャネルを構成し、前記第１の流れチャネルは、発熱反応を生じる流体のためのものであると共に前記発熱反応のための触媒を収容し、前記第２の流れチャネルは、熱除去流体のものであり、１つのブロックに隣接して位置するブロックの各端部のところに位置する前記チャネルは、第２の流れチャネルである、請求項１〜３のうちいずれか一に記載の反応器。
【請求項５】
１つのブロックに隣接して位置するブロックの各端部のところに位置する前記チャネルは、熱伝達方向における高さが低いということによって、前記ブロック内の他の第２の流れチャネルよりも小さな断面積のものである、請求項４記載の反応器。
【請求項６】
反応器ブロックのスタックを有し、各ブロックは、複数本の第１及び第２の流れチャネルを構成し、前記第１の流れチャネルは、発熱反応を生じる流体のためのものであると共に前記発熱反応のための触媒を収容し、前記第２の流れチャネルは、熱除去流体のものであり、１つのブロックに隣接して位置するブロックの各端部のところに位置する前記チャネルは、第１の流れチャネルであり、熱伝達方向における高さが低いということによって、前記ブロック内の他の第１の流れチャネルよりも小さな断面積のものである、請求項１〜３のうちいずれか一に記載の反応器。
【請求項７】
前記熱除去流体は、吸熱反応を生じる流体であり、各第２の流れチャネルは、吸熱反応のための触媒を収容している、請求項１〜６のうちいずれか一に記載の反応器。
【請求項８】
前記熱除去流体は、冷却剤である、請求項１〜６のうちいずれか一に記載の反応器。
【請求項９】
前記第１及び前記第２の流れチャネルを構成するよう配置されている金属シートのスタックを有し、前記第１の流れチャネルと前記第２の流れチャネルは、前記スタック内で交互に配置され、反応が行われるべき各流れチャネル内には取り外し可能な触媒担持ガス透過性の非構造要素が設けられている、請求項１〜８のうちいずれか一に記載の反応器。
【国際調査報告】
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