(57)【要約】  本発明は、接着剤組成物およびその応用に関する。詳細には、本明細書に記載の接着剤組成物は、異なるコモノマー含有量を有する２種以上のプロピレンベースコポリマーを含む。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ．プロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む、第１のプロピレンベースコポリマー成分であって、５０ｍｏｌ％を超えるプロピレン含有量、および１００，０００以下の重量平均分子量を有する前記第１のプロピレンベースコポリマー成分；ならびに
ｂ．プロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む、第２のプロピレンベースコポリマー成分であって、５０ｍｏｌ％を超えるプロピレン含有量、第１のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量を少なくとも２ｍｏｌ％上回るコモノマー含有量、および１００，０００以下の重量平均分子量を有する前記第２のプロピレンベースコポリマー成分、
を含む接着剤組成物。
【請求項２】
第２のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量が、第１のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量を少なくとも４ｍｏｌ％上回る、請求項１に記載の接着剤組成物。
【請求項３】
第１のプロピレンベースコポリマー成分と第２のプロピレンベースコポリマー成分との間のコモノマー含有量の差が、約２ｍｏｌ％〜約１６ｍｏｌ％である、請求項１または請求項２に記載の接着剤組成物。
【請求項４】
第１のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量が１ｍｏｌ％を超え、かつ第２のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量が５ｍｏｌ％を超える、請求項１から３までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項５】
接着剤組成物中での、第１のプロピレンベースコポリマー成分対第２のプロピレンベースコポリマー成分の重量含有量比率が、３：１を超える、請求項１から４までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項６】
第１のプロピレンベースコポリマー成分対第２のプロピレンベースコポリマー成分の重量含有量比率が、約４：１〜約１：４であり、かつ第１のプロピレンベースコポリマー成分と第２のプロピレンベースコポリマー成分とが、接着剤組成物の少なくとも５０重量％を構成する、請求項１から３までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項７】
第１のプロピレンベースコポリマー成分および第２のプロピレンベースコポリマー成分が、少なくとも２０Ｊ／ｇの融解熱の差を有する、請求項１から６までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項８】
第１のプロピレンベースコポリマー成分および第２のプロピレンベースコポリマー成分が、少なくとも３０Ｊ／ｇの融解熱の差を有する、請求項１から７までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項９】
第１のプロピレンベースコポリマー成分および第２のプロピレンベースコポリマー成分の少なくとも１種のコモノマーが、エチレンおよびＣ4−Ｃ20α−オレフィンから選択される、請求項１から８までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項１０】
第１のプロピレンベースコポリマー成分および第２のプロピレンベースコポリマー成分の少なくとも１種のコモノマーが、エチレンである、請求項１から９までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項１１】
第１のプロピレンベースコポリマー成分の少なくとも１種のコモノマーがエチレンであり、かつ第２のプロピレンベースコポリマー成分の少なくとも１種のコモノマーがＣ4−Ｃ20α−オレフィンである、請求項１から１０までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項１２】
第１のプロピレンベースコポリマー成分の少なくとも１種のコモノマーがＣ4−Ｃ20α−オレフィンであり、かつ第２のプロピレンベースコポリマー成分の少なくとも１種のコモノマーがエチレンである、請求項１から１１までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項１３】
少なくとも１種の粘着付与剤樹脂成分をさらに含む、請求項１から１２までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項１４】
少なくとも１種の官能化成分をさらに含む、請求項１から１３までのいずれか１項に記載の官能化成分。
【請求項１５】
少なくとも１種のブロックコポリマーをさらに含む、請求項１から１４までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項１６】
少なくとも１種のエステル系コポリマーをさらに含む、請求項１から１５までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項１７】
接着剤組成物が、１重量％〜５０重量％の第１のプロピレンベースコポリマーおよび１重量％〜５０重量％の第２のプロピレンベースコポリマー成分を含む、請求項１から１６までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項１８】
接着剤組成物が、１重量％〜７０重量％の第１のプロピレンベースコポリマー、１重量％〜７０重量％の第２のプロピレンベースコポリマー成分、および１０重量％〜５０重量％の粘着付与剤樹脂成分を含む、請求項１から１７までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項１９】
セット時間が３秒未満であり、かつ繊維引裂けが８０％を超える、請求項１から１８までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項２０】
第１のプロピレンベースコポリマー成分および第２のプロピレンベースコポリマー成分が、５００ｄｇ／分を超えるＭＦＲを有する、請求項１から１９までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項２１】
第１のプロピレンベースコポリマー成分および第２のプロピレンベースコポリマー成分のそれぞれが、５００ｍＰａ・秒を超える（１９０℃でＡＳＴＭ  Ｄ３２３６で測定した場合）ブルックフィールド粘度を有する、請求項１から２０までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項２２】
第１のプロピレンベースコポリマー成分が３０Ｊ／ｇを超える融解熱を有し、かつ第２のプロピレンベースコポリマー成分が２０Ｊ／ｇ未満の融解熱を有する、請求項１から２１までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項２３】
第１のプロピレンベースコポリマー成分が１ｍｏｌ％〜１４ｍｏｌ％のコモノマー含有量を有し、かつ第２のプロピレンベースコポリマー成分が１４ｍｏｌ％〜５０ｍｏｌ％のコモノマー含有量を有する、請求項１から２２までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項２４】
ａ．プロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む、第１のプロピレンベースコポリマー成分であって、５０ｍｏｌ％を超えるプロピレン含有量、および１００，０００以下の重量平均分子量を有する前記第１のプロピレンベースコポリマー成分；ならびに
ｂ．プロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む、第２のプロピレンベースコポリマー成分であって、５０ｍｏｌ％を超えるプロピレン含有量、第１のプロピレンベースコポリマー成分の融解熱を少なくとも１０Ｊ／ｇ下回る融解熱、第１のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量を少なくとも２ｍｏｌ％上回るコモノマー含有量、および１００，０００以下の重量平均分子量を有する前記第２のプロピレンベースコポリマー成分
を含む接着剤組成物。
【請求項２５】
ａ．プロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む、１重量％〜７０重量％の第１のプロピレンベースコポリマー成分であって、５０ｍｏｌ％を超えるプロピレン含有量、１４ｍｏｌ％未満のコモノマー含有量、３０Ｊ／ｇを超える融解熱、および１９０℃で５００ｍＰａ・秒を超えるブルックフィールド粘度を有する前記第１のプロピレンベースコポリマー成分；
ｂ．プロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む、１重量％〜７０重量％の第２のプロピレンベースコポリマー成分であって、５０ｍｏｌ％を超えるプロピレン含有量、１４ｍｏｌ％を超え、かつ第１のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量を少なくとも２ｍｏｌ％上回るコモノマー含有量、第１のプロピレンベースポリマー成分を少なくとも１０Ｊ／ｇ下回る融解熱、および１９０℃で５００ｍＰａ・秒を超えるブルックフィールド粘度を有する前記第２のプロピレンベースコポリマー成分；
ｃ．１重量％〜８０重量％の粘着付与剤樹脂成分；ならびに
ｄ．１重量％〜２０重量％のワックス
を含むホットメルト接着剤組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願に対する優先権の主張
本出願は、その開示が参照により本明細書に完全に組み込まれる、２０１０年１０月１５日に出願した米国特許仮出願第６１／３９３，７２８号に基づく優先権を主張する。
関連出願に対する相互参照
本出願は、２０００年１２月２１日に出願した「Ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ−Ｂａｓｅｄ  Ａｄｈｅｓｉｖｅ  Ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｓ」と題する米国特許出願第０９／７４５，３９４号に関連する。
【０００２】
本発明は、ポリプロピレンベース接着剤組成物およびそれらの応用に関する。特に、本明細書に記載の接着剤組成物は、プロピレンとエチレンとのコポリマー、またはプロピレンと少なくとも１種のＣ4−Ｃ20α−オレフィン、好ましくはＣ4−Ｃ8α−オレフィンとのコポリマーを含み、ここで、プロピレンは主要モノマーであり、該コポリマーは半結晶性である。
【背景技術】
【０００３】
ホットメルト接着剤は、加熱して溶融体とし、次いで種々の基材に塗布することのできる熱可塑性材料である。接合は、冷却および再固化により形成される。ホットメルト接着剤中で最も広範に使用される熱可塑性ポリマーには、エチレン−酢酸ビニルコポリマー（「ＥＶＡ」）があり、該コポリマーは、粘度、接着特性、貯蔵寿命、安定性およびコストを改善および／または調節する目的で、種々の可塑剤、粘着付与剤、酸化防止剤、ワックスおよびエクステンダーと組み合わされる。可塑剤には、典型としてポリブテンおよびフタレートなどの化合物があり、粘着付与剤には、典型としてロジンエステルおよび炭化水素樹脂などの組成物があり、酸化防止剤は、公知のヒンダードフェノール化合物をベースにしていることが多く、ワックスは、コスト低減に加えて、溶融粘度を下げるのに役立つ。
これらのホットメルト接着剤は、ガラス転移温度未満でしばしば脆くなる欠点を有する。歴史的に、ポリエチレンおよびエチレン酢酸ビニルコポリマー（ＥＶＡ）のような、エチレンベース半結晶性ポリマーが、種々の接着剤の応用分野で使用されてきたが、このようなポリマーは、それらの最終用途での応用において多くの問題を有している。例えば、半結晶性の直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）を、冷却により形成される結晶性網状組織がタックのない優れた接着剤を提供するホットメルト接着剤の応用分野で使用することができるが、高レベルの結晶化度は、材料に脆さをもたらす。このため、酢酸ビニル（ＶＡ）またはα−オレフィンなどの他のモノマーをエチレンと共重合させて、結晶化度を若干弱め、かつ接着剤を軟化することが多い。したがって、ＥＶＡベースのホットメルト接着剤の使用は、低温条件での使用が望ましい場合に限定される。
【０００４】
スチレンブロックコポリマー（「ＳＢＣ」）は、独立的に、接着剤組成物のための、とりわけ、テープ、印刷用粘着シート（ｌａｂｅｌ  ｓｔｏｃｋ）、紙おむつ集成体などのホットメルト感圧接着剤中で使用するための重要な部類のベースポリマーとして公知である。しかし、ＳＢＣベース接着剤組成物は、ＥＶＡベース組成物より溶融粘度が高いため、典型的には、高速塗布が経済的に望ましい梱包には使用されない。
ＳＢＣとＥＶＡとからなる特定の接着剤組成物ブレンドが知られているが、そのベースポリマーは、分離または層化のほとんどない安定なブレンドを形成できず、特性の不均一性をもたらすという意味で、ほとんど相溶性がない。米国特許第４，３４５，３４９号には、１５〜３０重量％のＳＢＣ、５〜１０重量％のＥＶＡ、２５〜４０重量％のロジンエステル系粘着付与剤、２５〜３５重量％のワックス系希釈剤、および０．５〜３重量％の安定剤（例えば、ヒンダードフェノール化合物）から調製される製本用ホットメルト接着剤組成物が記載されている。ＳＢＣ対エチレン酢酸ビニルコポリマーの重量比率は、１．７５／１〜６／１である。低温柔軟性は、組成物中のＳＢＣ量を増加することによって向上し、高軟化点粘着付与剤または高融点ワックスを使用すると、セット速度が短縮する。記載の製本工程で有用であるためには、セット時間が３０秒以内でなければならず、２６秒以内の時間が例示されている。米国特許第４，３９４，９１５号には、典型的には２０〜４０重量％のＳＢＣ、５〜２０重量％のＥＶＡ、３０〜６０重量％の粘着付与性樹脂、１０〜３０重量％のワックスまたは油、および０．１〜４重量％の安定剤を含む、ポリ（エチレン−テレフタレート）（ＰＥＴ）ボトルアセンブリに特に適したホットメルト接着剤が記載されている。粘着付与性樹脂は、いくつかの入手可能なロジンまたは樹脂（例えば、脂肪族石油樹脂）のいずれかでよいが、好ましくはポリマー化トール油系ロジンである。
【０００５】
ＰＣＴ／ＵＳ９７／０４１６１号には、エチレンベースコポリマーのホットメルト接着剤としての使用が教示されており、これらの材料は、一部の応用分野では有用であるが、プロピレンベースコポリマーに比べて、より高い溶融粘度、より不十分な処理性、および一部の部類の表面に対するより不十分な接着性を有する。米国特許第５，１１８，７６２号は、低い溶融粘度および高温剪断抵抗性を有するホットメルト接着剤に対する工業的必要性に取り組んでいる。この文献中の解決策は、主に分枝スチレン−イソプレン−スチレン（ＳＩＳ）トリブロックコポリマーを、エラストマー性イソプレンブロックと相溶性のある粘着付与性樹脂、例えば、ジエン−オレフィンコポリマー樹脂、ロジンエステル、または飽和石油樹脂（例えば、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙのＥＳＣＯＲＥＺ（登録商標）５０００シリーズ樹脂などの水素化ジシクロペンタジエン樹脂）と共に使用することである。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、一般に、改善された接着剤組成物、およびこのような組成物を作製するためのプロセスまたは方法を提供することを対象とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、接着剤組成物およびそれらの商業的応用を対象とする。１つまたは複数の実施形態において、該接着剤組成物は、プロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む第１のプロピレンベースコポリマー成分であって、該第１のコポリマーは、５０ｍｏｌ％を超えるプロピレン含有量、および１００，０００以下の重量平均分子量を有する第１のプロピレンベースコポリマー成分を含む。該組成物は、プロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む第２のプロピレンベースコポリマー成分であって、５０ｍｏｌ％を超えるプロピレン含有量、第１のコポリマーのコモノマー含有量を少なくとも２ｍｏｌ％上回るコモノマー含有量、および１００，０００以下の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する第２のプロピレンベースコポリマー成分をさらに含む。生じる接着剤組成物は、良好なセット時間および繊維引裂けを示す。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
本発明の１つまたは複数の特定の実施形態は、少なくとも１種のプロピレンベースコポリマー（プロピレン、ならびにエチレンおよび少なくとも１種のＣ4−Ｃ20α−オレフィンからなる群から選択される少なくとも１種のコモノマーを含む）を含む接着剤組成物に関するものであり、該コポリマーは、約５，０００〜約２００，０００の重量平均分子量（Ｍｗ）、１ｄｇ／分を超えるメルトフローレート（ＭＦＲ）（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２．１６ｋｇの重り、２３０℃）を有する。本明細書に記載の接着剤組成物のさらなる実施形態およびそれらの個々の成分を、以下でより詳細に説明する。
【０００９】
本明細書で使用する場合、用語「コポリマー」は、２種以上のモノマーを、任意選択で他のモノマーと共に有するポリマーを包含することを意味し、インターポリマー、ターポリマーなどを指すこともできる。用語「ポリマー」は、本明細書中で使用する場合、ホモポリマーおよびコポリマーを包含する。
【００１０】
（プロピレンベースポリマー成分）
本発明の１つまたは複数の実施形態において、本明細書に記載の接着剤組成物は、プロピレンベースポリマー成分（該成分はプロピレンをベースした１種または複数のポリマーを含む）を含む。一実施形態において、プロピレンベースポリマー成分は、ランダムコポリマーであり、他の実施形態において、プロピレンベースポリマー成分は、エラストマー性ランダムコポリマーである。一部の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、プロピレン、ならびにエチレンおよび／もしくはＣ4−Ｃ10α−オレフィンから誘導される単位約３〜約５０ｍｏｌ％、またはエチレンおよび／もしくはＣ4−Ｃ10α−オレフィンから誘導される単位約２〜約４０ｍｏｌ％を含む。別の実施形態において、コモノマーは、少なくとも１種のＣ4−Ｃ8α−オレフィンを含むことができる。１つまたは複数の実施形態において、α−オレフィンコモノマー単位は、エチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテンおよび／または１−デセン、好ましくは１−ヘキセンおよび１−オクテンから誘導することができる。後記の実施形態は、α−オレフィンコモノマーとしてエチレンを引用して考察されるが、該実施形態は、他のα−オレフィンコモノマーとの他のプロピレンコポリマーに、またはエチレンおよび別のα−オレフィンコモノマーとのプロピレンターポリマーにも等しく適用できる。これに関して、該コポリマーを、α−オレフィンとしてエチレンを引用して、単純に、プロピレンベースポリマーと呼ぶこともある。
【００１１】
一実施形態において、プロピレンベースポリマーは、α−オレフィン由来コモノマーを含むことができる。別の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィンおよびこれらの組合せからなる群から選択される少なくとも１種のコモノマーを、少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約８重量％、または少なくとも約１０重量％含む。それらのまたは他の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィンおよびこれらの組合せからなる群から選択される少なくとも１種のコモノマーを、約４０重量％まで、約３０重量％まで、約２５重量％まで、約２０重量％まで、約１８重量％まで、約１６重量％まで、または約１２重量％まで含むことができ、ここで、重量百分率は、プロピレン由来単位とα−オレフィン由来単位との総重量を基準にする。別の方式について言及すれば、プロピレンベースポリマーは、少なくとも約６０重量％、少なくとも約７０重量％、少なくとも約７５重量％、少なくとも約８０重量％、または少なくとも約８２重量％のプロピレン由来単位を含むことができ、これらのまたは他の実施形態において、コポリマーは、約９８重量％まで、約９７重量％まで、約９５重量％まで、約９４重量％まで、約９２重量％まで、または約９０重量％までのプロピレン由来単位を含むことができ、ここで、重量百分率は、プロピレン由来単位とα−オレフィン由来単位との総重量を基準にする。
【００１２】
別の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィンおよびこれらの組合せからなる群から選択される少なくとも１種のコモノマーを、少なくとも約１ｍｏｌ％、２ｍｏｌ％、３ｍｏｌ％、少なくとも約４ｍｏｌ％、少なくとも約５ｍｏｌ％、少なくとも約６ｍｏｌ％、少なくとも約７ｍｏｌ％、少なくとも約８ｍｏｌ％、少なくとも約９ｍｏｌ％、少なくとも約１０ｍｏｌ％、少なくとも約１１ｍｏｌ％、少なくとも約１２ｍｏｌ％、少なくとも約１３ｍｏｌ％、少なくとも約１４ｍｏｌ％、または少なくとも約１５ｍｏｌ％含む。それらのまたは他の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィンおよびこれらの組合せからなる群から選択される少なくとも１種のコモノマーを、約５０ｍｏｌ％まで、約４０ｍｏｌ％まで、約３３ｍｏｌ％まで、約２７ｍｏｌ％まで、約２５ｍｏｌ％まで、約２２ｍｏｌ％まで、または約１７ｍｏｌ％まで含むことができ、ここで、重量百分率は、プロピレン由来単位とα−オレフィン由来単位との総重量を基準にする。別の方式について言及すれば、プロピレンベースポリマーは、少なくとも約５０ｍｏｌ％、少なくとも約６０ｍｏｌ％、少なくとも約６７ｍｏｌ％、少なくとも約７３ｍｏｌ％、少なくとも約７５ｍｏｌ％、少なくとも約７８ｍｏｌ％、または少なくとも約８３ｍｏｌ％のプロピレン由来単位を含むことができ、これらのまたは他の実施形態において、該コポリマーは、約９７ｍｏｌ％まで、約９５ｍｏｌ％まで、約９５ｍｏｌ％まで、約９３ｍｏｌ％まで、約８８ｍｏｌ％まで、または約８６ｍｏｌ％までのプロピレン由来単位を含むことができ、ここで、モル百分率は、プロピレン由来単位とα−オレフィン由来単位との全モル数を基準にする。
【００１３】
１つまたは複数の実施形態のプロピレンベースポリマーは、示差走査熱量法（ＤＳＣ）で測定した場合に単一の融解温度を有することを特徴とする。融点は、サンプルの融解範囲内における最大熱吸収の温度として定義される。プロピレンベースポリマーは、主ピークに隣接する第２融解ピークを示すことがあるが、本明細書の目的に関して、これらの第２融解ピークは、単一の融点として一緒に考えられ、これらのピークの最高のものが、プロピレンベースポリマーの融点（Ｔｍ）とみなされる。
【００１４】
１つまたは複数の実施形態において、プロピレンベースポリマーのＴｍ（ＤＳＣで測定されるような）は、約１３０℃未満、約１２０℃未満、約１１０℃未満、約１０５℃未満、約１００℃未満、約９５℃未満、約９０℃未満、約８０℃未満、または約７０℃未満である。
【００１５】
１つまたは複数の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、ＤＳＣ測定した場合の融解熱（Ｈｆ）によって特徴付けることができる。１つまたは複数の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、少なくとも約０．５ジュール／グラム（Ｊ／ｇ）、少なくとも約１．０Ｊ／ｇ、少なくとも約１．５Ｊ／ｇ、少なくとも約３．０Ｊ／ｇ、少なくとも約４．０Ｊ／ｇ、少なくとも約６．０Ｊ／ｇ、または少なくとも約７．０Ｊ／ｇである融解熱によって特徴付けることができる。これらのまたは他の実施形態において、プロピレンベースコポリマーは、約１２０Ｊ／ｇ未満、約１００Ｊ／ｇ未満、約９０Ｊ／ｇ未満、約８０Ｊ／ｇ未満、約７５Ｊ／ｇ未満、約７０Ｊ／ｇ未満、約６５Ｊ／ｇ未満、約６０Ｊ／ｇ未満、約５５Ｊ／ｇ未満、約５０Ｊ／ｇ未満、約４５Ｊ／ｇ未満、約４０Ｊ／ｇ未満、約３５Ｊ／ｇ未満、または約３０Ｊ／ｇ未満の融解熱によって特徴付けることができる。融解熱は、付加的コモノマーを使用すること、より高い重合温度で操作すること、および／または低減されたレベルの立体的制約を提供し、プロピレン挿入のためのより大きな伸長障害（ｐｒｏｐａｇａｔｉｏｎ  ｅｒｒｏｒｓ）に有利である別の触媒を使用することによって、低減することができる。
【００１６】
プロピレンベースポリマーは、13Ｃ  ＮＭＲで測定すると、７５％以上、８０％以上、８２％以上、８５％以上、または９０％以上の、３つのプロピレン単位からなる三連子タクティシティー（ｔｒｉａｄ  ｔａｃｔｉｃｉｔｙ）を有することができる。１つまたは複数の実施形態で、範囲としては、約５０％〜約９９％、他の実施形態では約６０％〜約９９％、他の実施形態では約７５％〜約９９％、他の実施形態では約８０％〜約９９％、および他の実施形態では約６０％〜約９７％が挙げられる。三連子タクティシティーは、米国特許出願公開第２００４／０２３６０４２号に記載の方法で測定される。コポリマーの三連子タクティシティーがあまりに高いと、立体的に不規則な鎖の錯綜レベルがあまりに低く、材料は、被覆または接合層（ｔｉｅ  ｌａｙｅｒ）におけるその目的に対して十分に順応しない可能性がある。三連子タクティシティーがあまりに低いと、接合強度があまりにも低い可能性がある。
【００１７】
１つまたは複数の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、ＤＳＣ法により測定して、約０．５％〜約５０％、約０．５％〜約４０％、約１％〜約３０％、または約５％〜約２５％の％結晶化度を有することができる。結晶化度は、サンプルの融解熱を、アイソタクチックポリプロピレンで１８９ジュール／グラム、またはポリエチレンで３５０ジュール／グラムであると推定される結晶化度１００％のポリマーの融解熱で除算して求めることができる。
１つまたは複数の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ−７９２の試験方法で測定した場合に、室温で約０．８５ｇ／ｃｍ3〜約０．９２ｇ／ｃｍ3、約０．８７ｇ／ｃｍ3〜約０．９０ｇ／ｃｍ3、または約０．８８ｇ／ｃｍ3〜約０．８９ｇ／ｃｍ3の密度を有することができる。
【００１８】
１つまたは複数の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８（２．１６ｋｇの重り、２３０℃）により測定した場合、約０．３ｄｇ／分以上、少なくとも約０．５ｄｇ／分、少なくとも約０．８ｄｇ／分、または少なくとも１．０ｄｇ／分のメルトフローレート（ＭＦＲ）を有することができる。これらのまたは他の実施形態において、メルトフローレートは、約７０００ｄｇ／分以下、約６０００ｄｇ／分以下、約５０００ｄｇ／分以下、約４０００ｄｇ／分以下、約３０００ｄｇ／分以下、約２０００ｄｇ／分以下、約１０００ｄｇ／分以下、約９００ｄｇ／分以下、約７００ｄｇ／分以下、約５００ｄｇ／分以下、３５０ｄｇ／分、約２５０ｄｇ／分以下、または約１００ｄｇ／分以下でよい。
１つまたは複数の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８（２．１６ｋｇの重り、２３０℃）により測定した場合、約２５０ｄｇ／分以上、約５００ｄｇ／分以上、約１，０００ｄｇ／分以上、約１，５００ｄｇ／分以上、約２，０００ｄｇ／分以上、約２，５００ｄｇ／分以上、または約３，０００ｄｇ／分以上のメルトフローレート（ＭＦＲ）を有することができる。
【００１９】
１つまたは複数の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、約１００，０００ｇ／モル以下、例えば、約５，０００〜約１００，０００ｇ／モル、約５，０００〜約７５，０００ｇ／モル、約５，０００〜約５０，０００ｇ／モル、約１０，０００〜約５０，０００ｇ／モル、約２０，０００〜約５０，０００ｇ／モル、約３０，０００〜約５０，０００ｇ／モル、または約３５，０００〜約５０，０００ｇ／モルの重量平均分子量（Ｍｗ）を有することができる。
１つまたは複数の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、約２，５００〜約５０，０００ｇ／モル、約２，５００〜約３７，５００ｇ／モル、約２，５００〜約２５，０００ｇ／モル、または約１５，０００〜約２５，０００ｇ／モルの数平均分子量（Ｍｎ）を有することができる。
【００２０】
１つまたは複数の実施形態において、プロピレンベースポリマーは、約１０，０００〜約７，０００，０００ｇ／モル、約５０，０００〜約１，０００，０００ｇ／モル、約８０，０００〜約７００，０００ｇ／モル、または約１００，０００〜約５００，０００ｇ／モルのＺ−平均分子量（Ｍｚ）を有することができる。
１つまたは複数の実施形態において、プロピレンベースポリマーの分子量分布（ＭＷＤ＝（Ｍｗ／Ｍｎ））は、約１〜約４０、約１〜約１５、約１．８〜約５、または約１．８〜約３でよい。
【００２１】
分子量（Ｍｎ、ＭｗおよびＭｚ）および分子量分布（ＭＷＤ）を求める技術は、米国特許第４，５４０，７５３号（Ｃｏｚｅｗｉｔｈ，ＪｕおよびＶｅｒｓｔｒａｔｅ）（米国での実施の目的で参照により本明細書に組み込まれる）およびその中で引用されている参考文献、ならびに米国での実施の目的で参照により本明細書に組み込まれるMacromolecules, 1988, volume 21, p 3360 (Verstrate et al.)およびその中で引用されている参考文献中に見出すことができる。例えば、分子量は、示差屈折率検出器を備えたＷａｔｅｒｓ１５０ゲル浸透クロマトグラフを使用し、ポリスチレン標準を使用して較正されるサイズ排除クロマトグラフィー（ＳＥＣ）で求めることができる。
【００２２】
具体的には、分子量数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）およびｚ−平均分子量（Ｍｚ）は、オンラインの示差屈折率（ＤＲＩ）検出器、光散乱検出器、および粘度計検出器を具備したＰｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ  Ｍｏｄｅｌ  ２２０高温ＳＥＣを使用して求めた。それは、３種の分離用Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ  ＰＬｇｅｌ  １０ｍ  Ｍｉｘｅｄ−Ｂカラム、０．５４ｃｍ3／分の流速、および３００μＬの名目注入体積を使用した。検出器およびカラムは、１３５℃に維持されたオーブン中に収容される。光散乱検出器は、高温ｍｉｎｉＤＡＷＮ（Ｗｙａｔｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｉｎｃ．）である。主な構成部品は、光学フローセル、３０ｍＷ、６９０ｎｍのレーザーダイオード光源、および４５°、９０°および１３５°の集光角で配置された３つのフォトダイオードアレイである。ＳＥＣカラムから出てくる流れは、ｍｉｎｉＤＡＷＮ光学フローセル、次いでＤＲＩ検出器に向けられる。ＤＲＩ検出器は、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ  ＳＥＣの不可欠要素である。粘度計は、Ｖｉｓｃｏｔｅｋ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎから購入した高温粘度計であり、２つの圧力変換器を備えるホイートストンブリッジの構成中に配置された４つのキャピラリーを含む。１つの変換器は、検出器両端の全圧力降下を測定し、他方は、ブリッジの２つの側路の間に配置され、差圧を測定する。粘度計は、ＳＥＣオーブンの内部にあり、ＤＲＩ検出器の後に配置される。これらの検出器およびそれらの較正に関する詳細は、例えば、参照により本明細書に組み込まれる、T. Sun, P. Brant, R. R. Chance, and W. W. Graessley, in Macromolecules, Volume 34, Number 19, 6812-6820, (2001)中に記載されている。
【００２３】
ＳＥＣ実験用の溶媒は、酸化防止剤として６グラムのブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を１，２，４トリクロロベンゼン（ＴＣＢ）（Ａｌｄｒｉｃｈ試薬級）の入った４リットル瓶に添加すること、およびＢＨＴが溶解するのを待つことによって調製した。ＴＣＢ混合物を、次いで、０．７μｍのガラスプレフィルターを通して、続いて０．１μｍのテフロン（登録商標）フィルターを通して濾過した。高圧ポンプとＳＥＣカラムとの間にオンラインの０．７μｍガラスプレフィルター／０．２２μｍテフロン（登録商標）フィルターアセンブリーをさらに存在させた。次いで、ＴＣＢを、ＳＥＣに流入する前に、オンラインの脱気器（Ｐｈｅｎｏｍｅｎｅｘ、Ｍｏｄｅｌ  ＤＧ−４０００）で脱気した。ポリマー溶液は、ガラス容器中に乾燥ポリマーを入れること、所望量のＴＣＢを添加すること、次いで混合物を継続的に撹拌しながら１６０℃で約２時間加熱することによって調製した。すべての量は重量で測定した。ポリマー濃度を質量／体積単位で表すために使用されるＴＣＢの密度は、室温で１．４６３ｇ／ｍｌ、１３５℃で１．３２４ｇ／ｍｌであった。注入濃度は、１．０〜２．０ｍｇ／ｍｌの範囲にあり、より高分子量のサンプルには、より低い濃度を採用した。
【００２４】
別の実施形態において、前述のプロピレンベースポリマーはまた、１９０℃で９０，０００ｍＰａ・秒以下（１９０℃でＡＳＴＭ  Ｄ３２３６で測定した場合）、８０，０００以下、７０，０００以下、６０，０００以下、５０，０００以下、４０，０００以下、３０，０００以下、２０，０００以下、１０，０００以下、８，０００以下、５，０００以下、４，０００以下、３，０００以下、１，５００以下、または２５０〜１５，０００ｍＰａ・秒、５００〜１５，０００ｍＰａ・秒、１，０００〜１５，０００ｍＰａ・秒、１，５００〜１５，０００ｍＰａ・秒、２，０００〜１５，０００、３，０００〜１５，０００、４，０００〜１５，０００、５，０００〜１５，０００、２，５００〜１２，５００、３，０００〜１２，０００、３，５００〜１１，０００、４，０００〜１０，０００、５，０００〜１０，０００、５００〜１０，０００ｍＰａ・秒、５００〜９，０００ｍＰａ・秒、５００〜８，０００ｍＰａ・秒、５００〜７，０００ｍＰａ・秒、５００〜６，０００ｍＰａ・秒、５００〜５，０００ｍＰａ・秒、５００〜４，０００ｍＰａ・秒、または５００〜３，０００ｍＰａ・秒の粘度（ブルックフィールド粘度または溶融粘度とも呼ばれる）を有する。
【００２５】
別の実施形態において、前述のプロピレンベースポリマーはまた、１９０℃で２５０ｍＰａ・秒を超える（１９０℃でＡＳＴＭ  Ｄ３２３６で測定した場合）、５００ｍＰａ・秒を超える、１，０００ｍＰａ・秒を超える、２，０００ｍＰａ・秒を超える、３，０００ｍＰａ・秒を超える、４，０００ｍＰａ・秒を超える、または５，０００ｍＰａ・秒を超える粘度（ブルックフィールド粘度または溶融粘度とも呼ばれる）を有する。
１つまたは複数の実施形態において、本明細書に記載の接着剤組成物は、約５重量％〜約９０重量％、約５重量％〜約８０重量％、または約１０重量％〜約６０重量％のプロピレンベースポリマー成分を含むことができる。
【００２６】
プロピレンベースポリマーの調製
プロピレンベースポリマーの三連子タクティシティーおよびタクティシティー指数は、プロピレン配置の立体規則性に影響を及ぼす触媒、温度を高めることによって立体規則性を低下させることのできる重合温度、および分解し、より長いプロピレン由来配列のレベルを低下させる傾向のあるコモノマーの種類および量によって調節することができる。
【００２７】
コモノマーがあまりに多いと、立体規則性プロピレン由来配列の結晶化によって提供される結晶化度を、該材料が強度を欠く段階まで低下させ、コモノマーがあまりに少ないと、材料は結晶性が高過ぎるであろう。ポリマーのコモノマー含有量および配列分布は、13Ｃ核磁気共鳴（ＮＭＲ）を使用し、当業者に周知の方法で測定することができる。個々の分子量範囲のコモノマー含有量は、Wheeler and Willis, Applied Spectroscopy, 1993, Vol. 47, pp. 1128-1130に記載のように、ＧＰＣによるサンプルと連結されたフーリエ変換赤外分光法（ＦＴＩＲ）を包含する、当業者に周知の方法を使用して測定することができる。７５重量％を超えるプロピレンを含有するプロピレンエチレンコポリマーの場合、このようなポリマーのコモノマー含有量（エチレン含有量）は、次のように測定することができる：薄く均一なフィルムを、約１５０℃以上の温度でプレス加工し、Ｐｅｒｋｉｎ  Ｅｌｍｅｒ  ＰＥ１７６０赤外分光光度計に取り付ける。サンプルの６００ｃｍ−１〜４０００ｃｍ−１の全スペクトルを記録し、エチレンのモノマー重量パーセントを次式：エチレン重量％＝８２．５８５−１１１．９８７Ｘ＋３０．０４５Ｘ２に従って計算することができる。ここで、Ｘは、１１５５ｃｍ−１でのピーク高さ対、７２２ｃｍ−１または７３２ｃｍ−１のどちらかより高い方のピーク高さの比率である。７５重量％以下のプロピレン含有量を有するプロピレンエチレンコポリマーの場合、コモノマー（エチレン）含有量は、ＷｈｅｅｌｅｒおよびＷｉｌｌｉｓの論文中に記載の手法を使用して測定することができる。
【００２８】
本明細書および特許請求の範囲中で言及される種々の測定に完全に適用可能であり、ＮＭＲによるエチレン含有量の測定に関するさらなる詳細を含む試験方法を記載している米国特許第６，５２５，１５７号を参照されたい。
【００２９】
触媒は、また、コモノマーおよび重合温度と組み合わされて立体規則性を調節することができる。しかし、触媒は、一般には触媒の適切なキラリティーによって、ある程度、立体規則的に配置する能力を有するべきである。
【００３０】
一実施形態において、ポリマーは、任意のシングルサイトメタロセン触媒を使用して調製することができる。このような触媒は、一般には、周期表第３〜１０族の遷移金属、および重合中に遷移金属に結合されたままである少なくとも１種の補助配位子を含有する遷移金属錯体でよい。好ましくは、遷移金属は、還元されたカチオンの状態で使用され、助触媒または活性剤によって安定化される。
補助配位子は、シクロペンタジエニル型環構造など、π結合を形成する能力のある構造でよい（欧州特許第１２９３６８号、欧州特許第２８４７０８号、Ｒｉｅｇｅｒ欧州特許第１０７００８７号、および米国特許第６，５５９，２６２号を参照されたい）。補助配位子は、ピリジニルまたはアミド配位子でもよい（国際公開２００３／０４０２０１号を参照されたい）。遷移金属は、好ましくは、チタン、ハフニウムまたはジルコニウムなどの周期表第４族に属し、それらは、一価のカチオン状態で重合に使用され、後でより詳細に説明するように、１つまたは２つの補助配位子を有する。このような配位重合用触媒の重要な特徴は、抜き取る能力のある配位子、およびその中にエチレン（オレフィン性）基を挿入できる配位子にある。
【００３１】
シングルサイト触媒の活性化様式は変化することができる。アルモキサン、および好ましくはメチルアルモキサンは、１：１〜２０，０００：１のアルミニウム対メタロセンのモル比率を提供する量で、適切に使用することができる。より大きな分子量は、欧州特許第２７７００４号、欧州特許第４２６６３７号、欧州特許第４２６６３８号など、多くの公開特許技術中に詳細に記載されているいずれかの方式に由来し、かつ生成される非配位性または弱配位性アニオン活性剤（ＮＣＡ）を使用して得ることができる。非配位性アニオンは、その中のホウ素またはアルミニウムが、ハロゲン化、特にパーフルオロ化されていてもよい配位子で遮蔽された電荷担持原子である、第１０〜１４族錯体でよい。好ましくは、４つのアリールで置換された第１０〜１４族の非炭素元素ベースアニオン、特にアリール基上に水素原子に代わって置換されたフッ素基を、またはそれらのアリール基上にアルキル置換基を有するものである。非配位性アニオンは、遷移金属錯体に関してほぼ等モル量で、例えば、少なくとも０．２５、好ましくは０．５、特に０．８で、かつ４、好ましくは２、特に１．５以下で使用することができる。さらなる選択が、米国特許第６，０４８，９５０号、国際公開第１９９８／２７１５４号、米国特許第６，４４８，３５８号、米国特許第６，２６５，２１２号、米国特許第５，１９８，４０１号、および米国特許第５，３９１，６２９号中に記載されている。
【００３２】
重合反応は、モノマーを、本明細書に記載のメタロセン触媒系の存在下で、０℃〜２００℃の温度で１秒〜１０時間反応させることによって実施される。好ましくは、過剰のモノマーを希釈剤として使用する連続溶液法または塊状重合法などの均一条件を使用する。連続法は、いくつかの形態の撹拌を使用して、反応器中の濃度差を低減し、定常状態の重合条件を維持してもよい。重合の反応熱は、好ましくは、重合の供給原料を冷却すること、および重合が重合まで昇温することを可能にすることによって除去されるが、内部冷却系を使用することもできる。発熱重合反応の熱を吸収するためは、反応器のジャケットもしくは冷却コイル、自己冷却、事前冷却供給原料、またはこれら３つすべての組合せによって、反応器を冷却することができる。自己冷却反応器の冷却は、反応器中に蒸気相が存在することを必要とする。事前冷却供給原料を用いる断熱反応器は、重合の発熱が、重合している液体を温度上昇させることによって吸収されることが好ましい。また、１つのプロピレンベースコポリマー成分を１つの反応器中で調製し、他のプロピレンベースコポリマー成分を別の反応器中で調製することができる。２種のプロピレンベースコポリマー成分の任意の指定された比率の重合体を、続いて一緒に混合して、本明細書に記載のように本発明の接着剤組成物のベースポリマーを形成することができる。
【００３３】
プロピレンベースポリマーの分解
用語「分解」は、本明細書中で使用する場合、材料のメルトフローレートを増加させ、分子量の低下を反映する（すなわち、はるかにより高分子量のポリマーから低分子量のポリマーを得るための）過程を指す。本明細書中の「分解された」と同じことを意味すると考えられるもう１つの用語が、「ビスブレーキングされた」である。好ましくは、フリーラジカル開始剤が、ＭＦＲの増加をもたらすために使用される。ポリマーまたはポリマーのブレンドを、好ましくはポリマーが溶融された状態、より好ましくは完全に溶融された状態で存在する間に、フリーラジカル開始剤、例えば、過酸化物で処理する場合に、ポリマーは、本発明により分解される。好ましくは、ポリマーまたはポリマーのブレンドの分解は、制御された鎖切断を伴う。例えば、フリーラジカル開始剤を使用すると、過酸化物の熱切断によって、被処理ポリマーのフリーラジカルが生じる。ジアゾ化合物など、他のフリーラジカル供給源も利用することができる。いずれの場合も、開始剤（例えば、過酸化物）から生じるフリーラジカルは、ランダムコポリマーのプロピレン残基上の第３級水素を取り去ると考えられる。結果として生じるフリーラジカルは、１つは末端近傍にオレフィンを有し、他方は飽和ポリマーである、２つのより低分子量の鎖に不均化する。この過程は、より低分子量のポリマーの逐次的生成を伴って継続することができる。鎖の攻撃部位および切断部位はランダムなので、結果として生じる被分解ポリマーの分子量分布は、最初のポリマーのＭＷＤに無関係に、最も起こりそうな分布（ＭＷＤ＝２）に近づき、ここで、「ＭＷＤ」は、Ｍｗ／Ｍｎとして定義される分子量分布または多分散性指数を指し、ＭｗおよびＭｎは、ＧＰＣにより測定される。したがって、適切な条件下で、鎖切断は、ポリマーまたはポリマーブレンドの分解をもたらすように開始される。
【００３４】
一実施形態において、鎖切断法は、ランダムコポリマーを含む組成物、およびランダムコポリマーと結晶性ポリマー（例えばアイソタクチックポリプロピレン）とのブレンドを含む組成物の双方に対して使用することができる。鎖切断法は、ポリマーまたはポリマーブレンドを、フリーラジカル開始剤、すなわち、フリーラジカルを生じさせる能力のある薬剤の存在下で加熱して溶融状態にすることを包含することができる。ブレンドの場合、ポリマー成分を、双方ともフリーラジカル開始剤で同時に処理して、所望のレベルまたは度合の分解を引き起こすことができる。別法として、成分の一方のみをフリーラジカル開始剤で処理して、所望のレベルまたは度合の分解を引き起こし、続いて、残りの成分を、分解が始まるか、完結した後に添加することができる。いずれの場合も、ポリマーまたはブレンドの温度は、開始剤が存在する際に、すべての成分を溶融状態に維持するように十分高くなければならない。分解は、従来の混合法を使用して任意のいくつかの環境中で実施することができる。バッチ方式を使用する場合、分解は、素練り機またはブラベンダーミキサーなどの強力なミキサー中で実施すべきである。連続方式を使用する場合、分解は、成分を連続的に供給すべきである押出し機中で実施すべきである。個々のブレンド成分（例えば、ランダムコポリマーおよびアイソタクチックポリプロピレン）の鎖切断後の分子量は、各成分の当初の分子量に関係することを理解されたい。しかし、各成分は、別々の速度で鎖切断を受ける。したがって、鎖切断後の最終組成物中で所望の分子量分布を得るように、当初の成分の分子量を調節すべきである。また、ランダムコポリマーの鎖切断は、接着剤組成物にとって望ましい分枝形成につながる。
【００３５】
一実施形態において、フリーラジカル開始剤は、過酸化物、別の実施形態では、その過酸化物の一方または双方の酸素原子に少なくともメチル基、高級アルキルまたはアリールが結合された有機過酸化物である。さらに別の実施形態において、フリーラジカル開始剤は、立体的に障害された過酸化物であり、ここで、各酸素原子と会合するアルキルまたはアリール基は、少なくとも第２級炭素、別の実施形態では第３級炭素である。立体的に障害された過酸化物（「ビスブレーキング剤」）の非限定的例には、２，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）−２，５−ジメチルヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ビス−（ｔ−ブチルペルオキシ）−ヘキシン−３，４−メチル−４−ｔ−ブチルペルオキシ−２−ペンタノン、３，６，６，９，９−ペンタメチル−３−（エチルアセテート）−１，２，４，５−テトラオキシ（ｔｅｘｔｒａｏｘｙ）シクロノナン、α、α'−ビス−（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ジイソプロピルベンゼン、およびこれらの混合物、ならびにその他の第２級または第３級ヒンダードペルオキシドが包含される。
【００３６】
分解中に起こり得る、かつ鎖切断と競合するもう１つの過程が、架橋である。架橋反応において、フリーラジカルは、組み合わさってより高分子量の分枝状巨大分子を形成する。結局、この合成反応は、ポリマーの加硫化につながる可能性がある。エチレンとプロピレンとのコポリマーにおいて、架橋と分解とのこのバランスは、主として、コポリマーの組成に依存する。分解反応はプロピレン残基と一義的に関連しているので、コポリマー中のプロピレンが少ないと、分解よりも架橋に好都合となる。しかし、切断および架橋反応は、相互に排他的ではないことを認識すべきである。すなわち、分解中でさえ、若干量の分枝形成が起こり得る。しかし、分枝形成および切断反応はランダムであるので、これらの相補的過程は、ＭＷＤの増加につながることはないはずである。しかし、本明細書中で考察したように分解されたポリマー材料は、好ましくは、大多数の分枝状分子を有する。分枝形成の量は、変数の数、主として反応条件、ポリマー組成、および分解度に依存する。エチレン含有量のより多いランダムコポリマーは、エチレン含有量のより少ないものに比べて、より高レベルの分枝形成をもたらすはずである。ＭＦＲの増加が小さい（２倍または３倍）場合、結果として生じるポリマー中の分枝形成度は、小さいはずである。しかし、ポリマーの分解度が比較的大きい（例えば、最終ＭＦＲ対出発時ＭＦＲの比率が２０以上である）場合、低分子量材料中の分枝形成量は、相当のものであるはずである。したがって、本発明の特定の実施形態において、分解の速度または度合は、実質的に、プロピレン部位とエチレン部位との相対量に比例する。例えば、あまりに多くのエチレン部位が存在すると、過酸化物または他のフリーラジカル開始剤の使用は、鎖切断よりもむしろ架橋をもたらす可能性があり、処理されている材料は、より大きなＭＦＲまで分解されない。したがって、本発明の特定の具体的実施形態の重要な態様は、ブレンド中で使用されるポリマーの相対量に関係する。本発明者らは、ランダムコポリマーおよびポリプロピレンが、独立に分解されることを認識している。ポリプロピレンは、同様の条件下でランダムコポリマーに比べて、より速く分解されると考えられる。したがって、ランダムコポリマーとポリプロピレンのブレンドは、分解処理中にＭＷＤの変化を伴って分解し、ポリプロピレンは、ランダムコポリマーに比べてより速やかにより低分子量まで分解される。
【００３７】
一実施形態において、分解過程は、（ａ）２３０℃で２５０ｄｇ／分未満のＭＦＲを有し、かつプロピレンと、エチレンまたは８以下の炭素原子を有する少なくとも１種のα−オレフィンとを共重合することによって生じるランダムコポリマーを含む第１のポリマー組成物を準備すること（該ランダムコポリマーは、立体規則性ポリプロピレン配列に由来した少なくとも約２％かつ約６５％以下の結晶化度、および約２５℃〜約１０５℃の融点を有する）、ならびに（ｂ）溶融状態の該第１のポリマー組成物をフリーラジカル開始剤と接触させて、第２のポリマー組成物を準備すること（ここで、該第２のポリマー組成物は、２３０℃で２５０ｄｇ／分を超えるＭＦＲを有する）を含む。
【００３８】
別の実施形態では、本発明のプロピレンベースポリマー成分を、該プロピレンベースポリマー成分が、官能基、および任意選択で触媒、熱、開始剤、またはフリーラジカル供給源と接触して、官能基のすべてまたは一部のポリマーへの組込み、グラフト、結合、物理的付着および／または化学的付着を引き起こすように、官能化することができる。
【００３９】
プロピレンベースポリマー成分のブレンド
一実施形態において、接着剤組成物は、本明細書に記載のプロピレンベースポリマーの中のいずれか２種以上を含むことができる。別の実施形態において、本明細書に記載の接着剤組成物は、ホットメルト接着剤でよい。別の実施形態において、接着剤組成物は、プロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む第１のプロピレンベースコポリマー成分（ここで、該第１のコポリマーは、５０重量％を超えるプロピレン含有量、１０重量％未満のコモノマー含有量または１４ｍｏｌ％未満のコモノマー含有量を有する）；ならびにプロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む第２のプロピレンベースコポリマー成分（ここで、該第１のコポリマーは、５０重量％を超えるプロピレン含有量、１０重量％を超えるコモノマー含有量または１４ｍｏｌ％を超えるコモノマー含有量を有する）を含むことができる。第１および第２のプロピレンベースコポリマーは、ランダムコポリマーでよい。第１および第２のプロピレンベースコポリマーは、ランダムコポリマーでもよい。第１および第２のプロピレンベースコポリマーのコモノマーは、同一または異なってよい。一実施形態において、第１および第２のプロピレンベースコポリマーのコモノマーは、双方ともエチレンでよい。意外にも、様々なコモノマー含有量を有する少なくとも２種のプロピレンベースポリマーを含む接着剤は、セット時間の短縮と繊維引裂けの増加との許容されるバランスを備えた接着剤組成物をもたらすことが示された。理論によって拘束されるものではないが、より低いエチレン含有量（１０重量％未満または１４ｍｏｌ％未満）を有するプロピレンポリマーは、セット時間の短縮を提供し、より高いエチレン含有量（すなわち、１０ｗ％を超えるまたは１４ｍｏｌ％を超える）を有するプロピレンポリマーは、改善された繊維引裂け結果をもたらす接着性の増大を提供すると考えられる。一実施形態において、第１および第２のプロピレン成分は、本明細書に記載の分解された（すなわち、ビスブレーキングされた）ポリプロピレンベースポリマーでよい。
【００４０】
一部の実施形態において、組成物は、異なるコモノマー含有量を有する、第１のプロピレンベースポリマー成分および第２のプロピレンベースポリマー成分を包含し、ここで、第１のプロピレンベースポリマー成分および第２のプロピレンベースポリマー成分は、双方とも、ランダムコポリマーである。１つまたは複数の実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分は、第１のプロピレンベースポリマー成分のコモノマー含有量に比べて、少なくとも１ｍｏｌ％、２ｍｏｌ％、少なくとも３ｍｏｌ％、少なくとも４ｍｏｌ％、少なくとも５ｍｏｌ％、少なくとも６ｍｏｌ％、少なくとも７ｍｏｌ％、少なくとも８ｍｏｌ％、少なくとも９ｍｏｌ％、少なくとも１０ｍｏｌ％、または少なくとも１２ｍｏｌ％上回るコモノマー含有量を有する。一部の実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分は、第１のプロピレンベースポリマーに比較して、１６ｍｏｌ％未満、１４ｍｏｌ％未満、１２ｍｏｌ％未満、１０ｍｏｌ％未満、または８ｍｏｌ％未満のコモノマー含有量差（Δ）を有する。
【００４１】
一実施形態において、少なくとも２種のプロピレンベースポリマー（例えば、第１および第２のプロピレンベースコポリマー成分）は、接着剤組成物の少なくとも２０重量％、少なくとも３０重量％、少なくとも４０重量％、少なくとも５０重量％、少なくとも６０重量％、少なくとも７０重量％、少なくとも８０重量％、および少なくとも９０重量％を構成する。
【００４２】
他の実施形態において、少なくとも２種のプロピレンベースポリマー成分の下限重量％は、１０重量％、２０重量％、３０重量％、４０重量％、５０重量％、６０重量％、７０重量％、８０重量％、および９０重量％でよく、上限重量％は、２０重量％、３０重量％、４０重量％、５０重量％、６０重量％、７０重量％、８０重量％、９０重量％、および１００重量％でよく、任意の下限値から任意の上限値までの範囲が考えられ、ここで、重量％は、接着剤組成物の重量％を基準にする。
【００４３】
一実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分は、接着剤組成物の少なくとも１０重量％、少なくとも２０重量％、少なくとも３０重量％、少なくとも４０重量％、少なくとも５０重量％、少なくとも６０重量％、少なくとも７０重量％、および少なくとも８０重量％を構成する。
他の実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分の下限重量％は、１０重量％、２０重量％、３０重量％、４０重量％、５０重量％、６０重量％、７０重量％、８０重量％、および９０重量％でよく、上限重量％は、２０重量％、３０重量％、４０重量％、５０重量％、６０重量％、７０重量％、８０重量％、および９０重量％でよく、任意の下限値から任意の上限値までの範囲が考えられ、ここで、重量％は、接着剤組成物の重量％を基準にする。
【００４４】
一実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分は、接着剤組成物の少なくとも１０重量％、少なくとも２０重量％、少なくとも３０重量％、少なくとも４０重量％、少なくとも５０重量％、少なくとも６０重量％、少なくとも７０重量％、および少なくとも８０重量％を構成する。
他の実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分の下限重量％は、１０重量％、２０重量％、３０重量％、４０重量％、５０重量％、６０重量％、７０重量％、８０重量％、および９０重量％でよく、上限重量％は、２０重量％、３０重量％、４０重量％、５０重量％、６０重量％、７０重量％、８０重量％、および９０重量％でよく、任意の下限値から任意の上限値までの範囲が考えられ、ここで、重量％は、接着剤組成物の重量％を基準にする。
【００４５】
一部の実施形態において、接着剤組成物は、実質的に等重量部の、第１のプロピレンベースポリマー成分および第２のプロピレンベースポリマー成分を含む。他の実施形態において、接着剤組成物は、異なる重量の、第１のプロピレンベースポリマー成分および第２のプロピレンベースポリマー成分を含む。他の実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分の接着剤組成物中での重量含有量比率は、第２のポリマーベースポリマー成分の重量含有量を超える。特定の実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分対第２のプロピレンベースポリマー成分の重量含有量比率は、４：１〜１：４である。一部の実施形態において、組成物は、より大きな重量のより結晶性の高いポリマーを含む。特定の実施形態において、接着剤組成物中での、より結晶性の高いポリマー対より結晶性の低いポリマーの重量含有量比率は、３：１を超える。１つまたは複数の実施形態において、より結晶性の高いポリマー対より結晶性の低いポリマーの重量含有量比率は、約３．５：１〜約４：１である。
【００４６】
一実施形態において、第１のプロピレンベースポリマーおよび第２のプロピレンベースポリマーを含む接着剤組成物は、ドットセット時間（Ｄｏｔ  Ｓｅｔ  Ｔｉｍｅ）（セット時間とも呼ばれる）で測定した場合、６秒以下、５秒以下、４秒以下、３秒以下、２秒以下、および１．５秒以下のセット時間を有する。別の実施形態において、セット時間は、約１秒を超え、約１秒〜約３秒、または約１秒〜約２．５秒である。
一実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分および第２のプロピレンベースポリマー成分を含む接着剤組成物は、５０％を超える、６０％を超える、７０％を超える、８０％を超える、９０％を超える、または約１００％の繊維引裂けを有する。別の実施形態において、繊維引裂けは、約５０％〜約１００％、または約８０％〜約１００％である。
【００４７】
１つまたは複数の実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分は、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィン、およびこれらの組合せからなる群から選択される、少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約８重量％、または少なくとも約１０重量％のコモノマーを含むことができる。別の実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分は、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィン、およびこれらの組合せからなる群から選択される、約０．０１重量％〜約１０重量％、約０．０１重量％〜約９重量％、約０．０１重量％〜約８重量％、約０．０１重量％〜約７重量％、約０．０１重量％〜約６重量％、約０．０１重量％〜約５重量％、約０．０１重量％〜約４重量％、約０．０１重量％〜約３重量％、約０．０１重量％〜約２重量％、および約０．０１重量％〜約１重量％のコモノマーを含むことができる。
他の実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分のコモノマーの下限重量％は、０．０１重量％、１重量％、２重量％、３重量％、４重量％、５重量％、６重量％、７重量％、８重量％、および９重量％であり、上限重量％は、１重量％、２重量％、３重量％、４重量％、５重量％、６重量％、７重量％、８重量％、および９重量％でよく、任意の下限値から任意の上限値までの範囲が考えられ、ここで、重量％は、第１のプロピレンベースポリマー成分を基準にし、コモノマーは、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィン、およびこれらの組合せからなる群から選択される。
【００４８】
１つまたは複数の実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分は、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィン、およびこれらの組合せからなる群から選択されるコモノマーを、少なくとも約１ｍｏｌ％、２ｍｏｌ％、３ｍｏｌ％、少なくとも約４ｍｏｌ％、少なくとも約５ｍｏｌ％、少なくとも約６ｍｏｌ％、少なくとも約８ｍｏｌ％、少なくとも約１０ｍｏｌ％、少なくとも約１１ｍｏｌ％、少なくとも約１２ｍｏｌ％、少なくとも約１３ｍｏｌ％、少なくとも約１４ｍｏｌ％、または少なくとも約１５ｍｏｌ％含むことができる。別の実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分は、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィン、およびこれらの組合せからなる群から選択されるコモノマーを、約０．０１ｍｏｌ％〜約１４ｍｏｌ％、約０．０１ｍｏｌ％〜約１３ｍｏｌ％、約０．０１ｍｏｌ％〜約１２ｍｏｌ％、約０．０１ｍｏｌ％〜約１１ｍｏｌ％、約０．０１ｍｏｌ％〜約１０ｍｏｌ％、約０．０１ｍｏｌ％〜約９ｍｏｌ％、約０．０１ｍｏｌ％〜約８ｍｏｌ％、約０．０１ｍｏｌ％〜約７ｍｏｌ％、約０．０１ｍｏｌ％〜約６ｍｏｌ％、約０．０１ｍｏｌ％〜約５ｍｏｌ％、約０．０１ｍｏｌ％〜約４ｍｏｌ％、約０．０１ｍｏｌ％〜約３ｍｏｌ％、および約０．０１ｍｏｌ％〜約２ｍｏｌ％含むことができる。
【００４９】
他の実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分のコモノマーの下限ｍｏｌ％は、０．０１ｍｏｌ％、１ｍｏｌ％、２ｍｏｌ％、３ｍｏｌ％、４ｍｏｌ％、５ｍｏｌ％、６ｍｏｌ％、７ｍｏｌ％、８ｍｏｌ％、９ｍｏｌ％、１０ｍｏｌ％、１１ｍｏｌ％、１２ｍｏｌ％、１３ｍｏｌ％、および１４ｍｏｌ％であり、上限重量％は、２ｍｏｌ％、３ｍｏｌ％、４ｍｏｌ％、５ｍｏｌ％、６ｍｏｌ％、７ｍｏｌ％、８ｍｏｌ％、９ｍｏｌ％、１０ｍｏｌ％、１１ｍｏｌ％、１２ｍｏｌ％、１３ｍｏｌ％、および１４ｍｏｌ％でよく、任意の下限値から任意の上限値までの範囲が考えられ、ここで、ｍｏｌ％は、第１のプロピレンベースポリマー成分を基準にし、コモノマーは、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィン、およびこれらの組合せからなる群から選択される。
【００５０】
１つまたは複数の実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分は、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィン、およびこれらの組合せからなる群から選択されるコモノマーを、少なくとも約２重量％、少なくとも約３重量％、少なくとも約５重量％、少なくとも約６重量％、少なくとも約８重量％、または少なくとも約１０重量％含むことができる。別の実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分は、約１０重量％〜約４０重量％、約１１重量％〜約４０重量％、約１２重量％〜約４０重量％、約１３重量％〜約４０重量％、約１４重量％〜約４０重量％、約１５重量％〜約４０重量％、約１６重量％〜約４０重量％、約１７重量％〜約４０重量％、約１８重量％〜約４０重量％、約１９重量％〜約４０重量％、および約２０重量％〜約４０重量％のコモノマーを含むことができる。
【００５１】
他の実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分のコモノマーの下限重量％は、１０重量％、１１重量％、１２重量％、１３重量％、１４重量％、１５重量％、１６重量％、１７重量％、１８重量％、１９重量％、および２０重量％であり、上限重量％は、２０重量％、２５重量％、３０重量％、３５重量％、４０重量％、４５重量％、および５０重量％でよく、任意の下限値から任意の上限値までの範囲が考えられ、ここで、重量％は、第２のプロピレンベースポリマー成分を基準にし、コモノマーは、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィン、およびこれらの組合せからなる群から選択される。
【００５２】
１つまたは複数の実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分は、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィン、およびこれらの組合せからなる群から選択されるコモノマーを、少なくとも約５ｍｏｌ％、少なくとも約６ｍｏｌ％、少なくとも約７ｍｏｌ％、少なくとも約８ｍｏｌ％、少なくとも約９ｍｏｌ％、少なくとも約１０ｍｏｌ％、少なくとも約１１ｍｏｌ％、少なくとも約１２ｍｏｌ％、少なくとも約１３ｍｏｌ％、少なくとも約１４ｍｏｌ％、少なくとも約１５ｍｏｌ％、少なくとも約２０ｍｏｌ％、または少なくとも約２５ｍｏｌ％含むことができる。別の実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分は、約１４ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％、約１５ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％、約１６ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％、約１７ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％、約１８ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％、約１９ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％、約２０ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％、約２１ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％、約２２ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％、約２３ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％のコモノマー、約２４ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％のコモノマー、および約２５ｍｏｌ％〜約４０ｍｏｌ％のコモノマーを含むことができる。
【００５３】
他の実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分のコモノマーの下限ｍｏｌ％は、１４ｍｏｌ％、１５ｍｏｌ％、１６ｍｏｌ％、１７ｍｏｌ％、１８ｍｏｌ％、１９ｍｏｌ％、２０ｍｏｌ％、２１ｍｏｌ％、２２ｍｏｌ％、２３ｍｏｌ％、２４ｍｏｌ％、および２５ｍｏｌ％であり、上限重量％は、３０ｍｏｌ％、３５ｍｏｌ％、４０ｍｏｌ％、４５ｍｏｌ％、および５０ｍｏｌ％でよく、任意の下限値から任意の上限値までの範囲が考えられ、ここで、ｍｏｌ％は、第２のプロピレンベースポリマー成分を基準にし、コモノマーは、エチレン、Ｃ4−Ｃ20α−オレフィン、およびこれらの組合せからなる群から選択される。
【００５４】
一実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分は、１９０℃で９０，０００ｍＰａ・秒以下（１９０℃でＡＳＴＭ  Ｄ３２３６で測定した場合）、８０，０００ｍＰａ・秒以下、７０，０００ｍＰａ・秒以下、６０，０００ｍＰａ・秒以下、５０，０００ｍＰａ・秒以下、４０，０００ｍＰａ・秒以下、３０，０００ｍＰａ・秒以下、２０，０００ｍＰａ・秒以下、１０，０００ｍＰａ・秒以下、８，０００ｍＰａ・秒以下、５，０００ｍＰａ・秒以下、４，０００ｍＰａ・秒以下、３，０００ｍＰａ・秒以下、１，５００ｍＰａ・秒以下、または２５０〜１５，０００ｍＰａ・秒、５００〜１５，０００ｍＰａ・秒、１，０００〜１５，０００ｍＰａ・秒、１，５００〜１５，０００ｍＰａ・秒、２，０００〜１５，０００ｍＰａ・秒、３，０００〜１５，０００ｍＰａ・秒、４，０００〜１５，０００ｍＰａ・秒、５，０００〜１５，０００ｍＰａ・秒、２，５００〜１２，５００ｍＰａ・秒、３，０００〜１２，０００ｍＰａ・秒、３，５００〜１１，０００ｍＰａ・秒、４，０００〜１０，０００ｍＰａ・秒、５，０００〜１０，０００ｍＰａ・秒、５００〜１０，０００ｍＰａ・秒、５００〜９，０００ｍＰａ・秒、５００〜８，０００ｍＰａ・秒、５００〜７，０００ｍＰａ・秒、５００〜６，０００ｍＰａ・秒、５００〜５，０００ｍＰａ・秒、５００〜４，０００ｍＰａ・秒、または５００〜３，０００ｍＰａ・秒の粘度（ブルックフィールド粘度または溶融粘度とも呼ばれる）を有する。
【００５５】
別の実施形態において、前述の第１のプロピレンベースポリマー成分は、また、１９０℃で２５０ｍＰａ・秒を超える（１９０℃でＡＳＴＭ  Ｄ３２３６で測定した場合）、５００ｍＰａ・秒を超える、１，０００ｍＰａ・秒を超える、２，０００ｍＰａ・秒を超える、３，０００ｍＰａ・秒を超える、４，０００ｍＰａ・秒を超える、または５，０００ｍＰａ・秒を超える粘度（ブルックフィールド粘度または溶融粘度とも呼ばれる）を有する。
【００５６】
一実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分は、１９０℃で９０，０００ｍＰａ・秒以下（１９０℃でＡＳＴＭ  Ｄ３２３６で測定した場合）、８０，０００以下、７０，０００以下、６０，０００以下、５０，０００以下、４０，０００以下、３０，０００以下、２０，０００以下、１０，０００以下、８，０００以下、５０００以下、４０００以下、３０００以下、１５００以下、または２５０〜１５，０００ｍＰａ・秒、５００〜１５，０００ｍＰａ・秒、１，０００〜１５，０００ｍＰａ・秒、１，５００〜１５，０００ｍＰａ・秒、２，０００〜１５，０００、３，０００〜１５，０００、４，０００〜１５，０００、５，０００〜１５，０００、２，５００〜１２，５００、３，０００〜１２，０００、３，５００〜１１，０００、４，０００〜１０，０００、５，０００〜１０，０００、５００〜１０，０００ｍＰａ・秒、５００〜９，０００ｍＰａ・秒、５００〜８，０００ｍＰａ・秒、５００〜７，０００ｍＰａ・秒、５００〜６，０００ｍＰａ・秒、５００〜５，０００ｍＰａ・秒、５００〜４，０００ｍＰａ・秒、または５００〜３，０００ｍＰａ・秒の粘度（ブルックフィールド粘度または溶融粘度とも呼ばれる）を有する。
別の実施形態において、前述の第２のプロピレンベースポリマー成分は、また、１９０℃で２５０ｍＰａ・秒を超える（１９０℃でＡＳＴＭ  Ｄ３２３６で測定した場合）、５００ｍＰａ・秒を超える、１，０００ｍＰａ・秒を超える、２，０００ｍＰａ・秒を超える、３，０００ｍＰａ・秒を超える、４，０００ｍＰａ・秒を超える、または５，０００ｍＰａ・秒を超える粘度（ブルックフィールド粘度または溶融粘度とも呼ばれる）を有する。
【００５７】
一実施形態において、第１のプロピレンベースポリマー成分は、約５，０００〜約１，０００，０００ｇ／モル、約２０，０００〜約５００，０００ｇ／モル、約５，０００〜約４００，０００ｇ／モル、約５，０００〜約２００，０００ｇ／モル、約５，０００〜約１００，０００ｇ／モル、約５，０００〜約７５，０００ｇ／モル、約５，０００〜約５０，０００ｇ／モル、約１０，０００〜約５０，０００ｇ／モル、約２０，０００〜約５０，０００ｇ／モル、約３０，０００〜約５０，０００ｇ／モル、または約３５，０００〜約５０，０００ｇ／モルの重量平均分子量（Ｍｗ）を有することができる。
【００５８】
一実施形態において、第２のプロピレンベースポリマー成分は、約５，０００〜約１，０００，０００ｇ／モル、約２０，０００〜約５００，０００ｇ／モル、約５，０００〜約４００，０００ｇ／モル、約５，０００〜約２００，０００ｇ／モル、約５，０００〜約１００，０００ｇ／モル、約５，０００〜約７５，０００ｇ／モル、約５，０００〜約５０，０００ｇ／モル、約１０，０００〜約５０，０００ｇ／モル、約２０，０００〜約５０，０００ｇ／モル、約３０，０００〜約５０，０００ｇ／モル、または約３５，０００〜約５０，０００ｇ／モルの重量平均分子量（Ｍｗ）を有することができる。
【００５９】
一部の実施形態において、組成物は、融解熱を異にする、第１のプロピレンベースポリマーおよび第２のプロピレンベースポリマーを含む。一部の実施形態において、第１のプロピレンベースポリマーと、第２のプロピレンベースポリマーとの間の融解熱の差は、少なくとも５Ｊ／ｇ、少なくとも１０Ｊ／ｇ、少なくとも１５Ｊ／ｇ、少なくとも２０Ｊ／ｇ、少なくとも２５Ｊ／ｇ、少なくとも３０Ｊ／ｇ、少なくとも３５Ｊ／ｇ、少なくとも４０Ｊ／ｇ、または少なくとも５０Ｊ／ｇである。例えば、第２のプロピレンベースポリマーは、第１のプロピレンベースポリマーの融解熱を、少なくとも５Ｊ／ｇ、少なくとも１０Ｊ／ｇ、少なくとも１５Ｊ／ｇ、少なくとも２０Ｊ／ｇ、少なくとも２５Ｊ／ｇ、少なくとも３０Ｊ／ｇ、少なくとも３５Ｊ／ｇ、少なくとも４０Ｊ／ｇ、または少なくとも５０Ｊ／ｇ下回る融解熱を有することができる。あるいは換言すれば、第１のプロピレンベースポリマーは、第２のプロピレンベースポリマーの融解熱を、少なくとも５Ｊ／ｇ、少なくとも１０Ｊ／ｇ、少なくとも１５Ｊ／ｇ、少なくとも２０Ｊ／ｇ、少なくとも２５Ｊ／ｇ、少なくとも３０Ｊ／ｇ、少なくとも３５Ｊ／ｇ、少なくとも４０Ｊ／ｇ、または少なくとも５０Ｊ／ｇ上回る融解熱を有することができる。
【００６０】
一実施形態において、第１のプロピレンベースコポリマー成分は、示差走査熱量法（ＤＳＣ）で測定した場合、約１〜約１２０（Ｊ／ｇ）、約１〜約１００（Ｊ／ｇ）、例えば、約１〜約７５（Ｊ／ｇ）、約１〜約７０（Ｊ／ｇ）、約１〜約６０（Ｊ／ｇ）、約２〜約５０（Ｊ／ｇ）、約２〜約４０（Ｊ／ｇ）などの融解熱を有する。別の実施形態において、第１のプロピレンベースコポリマーは、１２０Ｊ／ｇを超える、９５Ｊ／ｇを超える、９０Ｊ／ｇを超える、８５Ｊ／ｇを超える、８０Ｊ／ｇを超える、７５Ｊ／ｇを超える、７０Ｊ／ｇを超える、６５Ｊ／ｇを超える、６０Ｊ／ｇを超える、５０Ｊ／ｇを超える、４０Ｊ／ｇを超える、３０Ｊ／ｇを超える、２５Ｊ／ｇを超える、２０Ｊ／ｇを超える、および１０Ｊ／ｇを超える融解熱を有する。
他の実施形態において、第１のプロピレンベースポリマーの融解熱の下限は、１Ｊ／ｇ、１０Ｊ／ｇ、１５Ｊ／ｇ、２０Ｊ／ｇ、２５Ｊ／ｇ、３０Ｊ／ｇ、３５Ｊ／ｇ、４０Ｊ／ｇ、４５Ｊ／ｇ、５０Ｊ／ｇ、５５Ｊ／ｇ、６０Ｊ／ｇ、６５Ｊ／ｇ、７０Ｊ／ｇ、７５Ｊ／ｇ、８０Ｊ／ｇ、８５Ｊ／ｇ、および９０Ｊ／ｇでよく、融解熱の上限は、２０Ｊ／ｇ、３０Ｊ／ｇ、４０Ｊ／ｇ、５０Ｊ／ｇ、６０Ｊ／ｇ、６５Ｊ／ｇ、７０Ｊ／ｇ、７５Ｊ／ｇ、８０Ｊ／ｇ、８５Ｊ／ｇ、９０Ｊ／ｇ、９５Ｊ／ｇ、１００Ｊ／ｇ、および１２０Ｊ／ｇでよく、任意の下限値から任意の上限値までの範囲が考えられ、ここで、重量％は、接着剤組成物の重量％を基準にする。
【００６１】
一実施形態において、第１のプロピレンベースコポリマー成分は、典型的には、９０℃を超える、１００℃を超える、または１１０℃を超える融点を有する。別の実施形態において、第１のプロピレンベースコポリマー成分は、１３０℃未満、１２０℃未満、１１０℃未満、１００℃未満、および９０℃未満の融点を有する。
一実施形態において、第２のプロピレンベースコポリマー成分は、示差走査熱量法（ＤＳＣ）で測定した場合、約１〜約１００Ｊ／ｇ、例えば、約１〜約９０Ｊ／ｇ、約１〜８０Ｊ／ｇ、約２〜約７０Ｊ／ｇ、約２〜約６０Ｊ／ｇ、２〜５０Ｊ／ｇなどの融解熱を有する。別の実施形態において、第２のプロピレンベースコポリマーは、７５Ｊ／ｇ未満、７０Ｊ／ｇ未満、６５Ｊ／ｇ未満、６０Ｊ／ｇ未満、５０Ｊ／ｇ未満、４０Ｊ／ｇ未満、３０Ｊ／ｇ未満、２５Ｊ／ｇ未満、２０Ｊ／ｇ未満、および１０Ｊ／ｇ未満の融解熱を有する。
【００６２】
他の実施形態において、第２のプロピレンベースポリマーの融解熱の下限は、１Ｊ／ｇ、５Ｊ／ｇ、１０Ｊ／ｇ、１５Ｊ／ｇ、２０Ｊ／ｇ、２５Ｊ／ｇ、３０Ｊ／ｇ、３５Ｊ／ｇ、４０Ｊ／ｇ、４５Ｊ／ｇ、５０Ｊ／ｇ、５５Ｊ／ｇ、６０Ｊ／ｇ、６５Ｊ／ｇ、７０Ｊ／ｇ、７５Ｊ／ｇ、８０Ｊ／ｇ、および９０Ｊ／ｇでよく、融解熱の上限は、２０Ｊ／ｇ、２５Ｊ／ｇ、３０Ｊ／ｇ、３５Ｊ／ｇ、４０Ｊ／ｇ、４５Ｊ／ｇ、５０Ｊ／ｇ、５５Ｊ／ｇ、６０Ｊ／ｇ、６５Ｊ／ｇ、７０Ｊ／ｇ、７５Ｊ／ｇ、８０Ｊ／ｇ、８０Ｊ／ｇ、および１００Ｊ／ｇでよく、任意の下限値から任意の上限値までの範囲が考えられ、ここで、重量％は、接着剤組成物の重量％を基準にする。
【００６３】
一実施形態において、第２のプロピレンベースコポリマー成分は、典型的には、１０℃を超える、２０℃を超える、または３０℃を超える融点を有する。別の実施形態において、第１のプロピレンベースコポリマー成分は、１３０℃未満、１２０℃未満、１１０℃未満、１００℃未満、９０℃未満、８０℃未満、７０℃未満、６０℃未満、５０℃未満、および４０℃未満の融点を有する。
【００６４】
（官能性成分）
「官能化成分」とは、該成分（例えば、ポリマー）が、官能基、および任意選択で触媒、熱、開始剤、またはフリーラジカル供給源と接触して、該官能基のすべてまたは一部の該ポリマーへの組み込み、グラフト、結合、物理的付着および／または化学的付着を引き起こすことを意味する。
接着剤組成物は、官能性成分を包含する１種または複数の添加剤を含むことができる。このセクションで、本発明者らは、これらの官能性成分をさらに詳細に考察する。典型的には、官能化される予定の成分を、フリーラジカル開始剤およびグラフト化用モノマーまたは他の官能基（マレイン酸または無水マレイン酸など）と共に混合し、加熱して、モノマーをポリマー、コポリマー、オリゴマーなどと反応させ、官能化成分を形成する。本明細書に記載のポリマーと共に使用することのできる、ポリマーを官能化するための多様な方法が、当技術分野に存在する。これらの方法としては、選択的酸化、フリーラジカルグラフト化、オゾン分解、エポキシ化などがある。
【００６５】
本発明中で使用するのに適切な官能化成分の例には、限定はされないが、官能化オレフィンポリマー（官能化されたＣ２−Ｃ４０ホモポリマー、官能化されたＣ２−Ｃ４０コポリマー、官能化された高Ｍｗワックスなど）、官能化オリゴマー（官能化された低Ｍｗワックス、官能化された粘着付与剤）、β−核形成剤、およびこれらの組合せが挙げられる。
有用な官能化オレフィンポリマーおよび本発明中で有用なコポリマーとしては、マレアート化ポリエチレン、マレアート化メタロセンポリエチレン、マレアート化メタロセンポリプロピレン、マレアート化エチレンプロピレンゴム、マレアート化ポリプロピレン、マレアート化エチレンコポリマー、官能化ポリイソブチレン（典型的には無水コハク酸を形成するために、典型的には無水マレイン酸で官能化された）などが挙げられる。
【００６６】
本明細書中の官能化成分として有用な好ましい官能化ワックスとしては、アルコール、酸、ケトン、無水物などで修飾されたワックスが挙げられる。好ましい例には、メチルケトン、無水マレイン酸またはマレイン酸で修飾されたワックスが挙げられる。本明細書中で有用な好ましい官能化ワックスとしては、ＣｈｕｓｅｉからＭＡＰＰ４０の商品名で入手可能なマレアート化ポリプロピレン；マレート化メタロセンワックス（ドイツ、ＡｕｇｓｂｕｒｇのＣｌａｒｉａｎｔから入手可能なＴＰ  ＬＩＣＯＣＥＮＥ  ＰＰ１６０２など）；テネシー州、ＫｉｎｇｓｐｏｒｔのＥａｓｔｍａｎ  ＣｈｅｍｉｃａｌからＥＰＯＬＥＮＥ  Ｃ−１６、ＥＰＯＬＥＮＥ  Ｃ−１８、ＥＰＯＬＥＮＥ  Ｅ４３、ＥＰＯＬＥＮＥ  Ｇ−３００３の商品名で入手可能なマレアート化ポリエチレンワックスおよびマレート化ポリプロピレンワックス；Ｃｌａｒｉａｎｔから入手可能なマレアート化ポリプロピレンワックスＬＩＣＯＭＯＮＴ  ＡＲ５０４；Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．からＡＭＰＬＩＦＹ  ＥＡ１００、ＡＭＰＬＩＦＹ  ＥＡ１０２、ＡＭＰＬＩＦＹ１０３、ＡＭＰＬＩＦＹ  ＧＲ２０２、ＡＭＰＬＩＦＹ  ＧＲ２０５、ＡＭＰＬＩＦＹ  ＧＲ２０７、ＡＭＰＬＩＦＹ  ＧＲ２０８、ＡＭＰＬＩＦＹ  ＧＲ２０９、ＡＭＰＬＩＦＹ  ＶＡ２００の商品名で入手可能なグラフトされた官能性ポリマー；Ｂａｋｅｒ  ＨｕｇｈｅｓからＣＥＲＡＭＥＲ１６０８、ＣＥＲＡＭＥＲ１２５１、ＣＥＲＡＭＥＲ６７、ＣＥＲＡＭＥＲ２４の商品名で入手可能なＣＥＲＡＭＥＲマレアート化エチレンポリマー；ならびにエチレン−アクリル酸メチルのコポリマーおよびターポリマーが挙げられる。
【００６７】
有用なワックスとしては、１５，０００以下、好ましくは３，０００〜１０，０００のＭｗ重量、５重量％以上、好ましくは１０重量％以上の結晶化度を有し、１０重量％までの官能基含有量（好ましくは無水マレイン酸）を有するポリプロピレンワックスが挙げられる。
【００６８】
本明細書中で官能性成分として使用するのに好ましいさらなる官能化ポリマーとしては、Ｈｏｎｅｙｗｅｌｌから入手可能な、Ａ−Ｃ  Ｘ５９６Ａ、Ａ−Ｃ  Ｘ５９６Ｐ、Ａ−Ｃ  Ｘ５９７Ａ、Ａ−Ｃ  Ｘ５９７Ｐ、Ａ−Ｃ  Ｘ９５０Ｐ、Ａ−Ｃ  Ｘ１２２１、Ａ−Ｃ３９５Ａ、Ａ−Ｃ３９５Ａ、Ａ−Ｃ１３０２Ｐ、Ａ−Ｃ５４０、Ａ−Ｃ５４Ａ、Ａ−Ｃ６２９、Ａ−Ｃ６２９Ａ、Ａ−Ｃ３０７、およびＡ−Ｃ３０７Ａが挙げられる。
Ｂａｋｅｒ  Ｈｕｇｈｅｓから入手可能な長鎖アルコールＵＮＩＬＩＮ、とりわけ、ＵＮＩＬＩＮ３５０、ＵＮＩＬＩＮ４２５、ＵＮＩＬＩＮ５５０、およびＵＮＩＬＩＮ７００も、本明細書中の官能化成分として有用である。
Ｂａｋｅｒ  Ｈｕｇｈｅｓから入手可能な直鎖状第１級カルボン酸ＵＮＩＣＩＤ、とりわけ、ＵＮＩＣＩＤ３５０、ＵＮＩＣＩＤ４２５、ＵＮＩＣＩＤ５５０、およびＵＮＩＣＩＤ７００も、本明細書中の官能化成分として有用である。
【００６９】
本発明中で官能化成分として使用できる好ましい官能化炭化水素樹脂としては、参照により本明細書に組み込まれる、国際公開第０３／０２５０８４号、国際公開第０３／０２５０３７号、国際公開第０３／０２５０３６号、および欧州特許出願公開第１２９５９２６号に記載のものが挙げられる。
【００７０】
好ましい実施形態において、炭化水素樹脂は、少なくとも１つの二重結合および少なくとも１つのカルボニル基を含有する不飽和の酸または無水物で官能化されており、本発明の官能化成分として使用される。官能化され得る好ましい炭化水素樹脂を、粘着付与剤として以下に列挙する。代表的な酸としては、カルボン酸、無水物、エステル、ならびにそれらの金属性および非金属性の双方の塩が挙げられる。好ましくは、有機化合物は、カルボニル基（−Ｃ＝Ｏ）と共役したエチレン性不飽和を含有する。例としては、マレイン酸、フマル酸、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、α−メチルクロトン酸および桂皮酸、ならびにそれらの無水物、エステルおよび塩誘導体が挙げられる。とりわけ好ましい官能基としては、マレイン酸および無水マレイン酸が挙げられる。無水マレイン酸がとりわけ好ましい。不飽和酸または無水物は、好ましくは、炭化水素樹脂および不飽和酸または無水物の重量を基準にして、約０．１重量％〜約１０重量％、好ましくは約０．５重量％〜約７重量％、さらにより好ましくは約１〜約４重量％で存在する。好ましい実施形態において、不飽和酸または無水物は、不飽和カルボン酸からなる群から選択されるカルボン酸またはその誘導体；エステル、イミド、アミド、無水物および環状酸無水物またはこれらの混合物から選択される不飽和カルボン酸誘導体を含む。
好ましい実施形態において、官能化成分は、ブレンドの重量を基準にして、０．００５重量％〜９９重量％、好ましくは０．０１重量％〜９９重量％、好ましくは０．０５重量％〜９０重量％、好ましくは０．１重量％〜７５重量％、より好ましくは０．５重量％〜６０重量％、より好ましくは１重量％〜５０重量％、より好ましくは１．５重量％〜４０重量％、より好ましくは２重量％〜３０重量％、より好ましくは２重量％〜２０重量％、より好ましくは２重量％〜１５重量％、より好ましくは２重量％〜１０重量％、より好ましくは２重量％〜５重量％で存在する。好ましくは、官能化成分は、ブレンドの重量を基準にして、０．００５重量％〜１０重量％、より好ましくは０．０１重量％〜１０重量％で存在する。
【００７１】
他の実施形態において、官能化成分は、接着剤組成物の重量を基準にして、０．０１重量％〜５重量％、好ましくは０．０１重量％〜４重量％、好ましくは０．０１重量％〜３重量％、好ましくは０．０１重量％〜２重量％、好ましくは０．０１重量％〜１重量％、好ましくは０．０１重量％〜０．５重量％以下、好ましくは０．０１重量％〜０．１重量％で存在する。一部の好ましい実施形態において、官能化成分は、１重量％〜５重量％、１重量％〜４重量％、または２．０重量％〜４．０重量％の量で存在する。一部の好ましい実施形態において、官能化成分は接着剤中に存在しない。
【００７２】
（ブロックコポリマー成分）
本明細書に記載の接着剤組成物は、スチレン系ブロックコポリマーなどのブロックコポリマー成分を含むことができる。表現「ブロックコポリマー」は、それらの末端に２つ以上のポリマー鎖が付着された、任意の様式のブロックコポリマー、例えば、限定はされないが、ジブロック、トリブロック、およびテトラブロックコポリマーを包含すると解釈される。「ブロックコポリマー」は、さらに、当業者に周知の任意の構造を有するコポリマー、例えば、限定はされないが、直鎖状、放射状またはマルチアーム星状、多分枝状のブロックコポリマー、およびランダムブロックコポリマーを包含することになる。「直鎖状ブロックコポリマー」は、配列中２種以上のポリマーを含む。「放射状ブロックコポリマー」（または「星状ブロックコポリマー」）は、共通の分枝点で付着された２つを超える直鎖状ブロックコポリマーを含む。「スチレン系ブロックコポリマー」は、実質的にスチレンである少なくとも１つのブロックを有するブロックコポリマーを含む。ブロックコポリマーは、直鎖または放射状でよいが、直鎖状ブロックコポリマーと放射状ブロックコポリマーとの組合せがとりわけ有用である。ブロックコポリマーは、水素化されていても、されていなくてもよい。
【００７３】
直鎖状ジブロックコポリマーは、通常、式（Ａ−Ｂ）を有し、ここで、Ａは、実質的にビニル芳香族ブロックであり、Ｂは、実質的にポリジエンブロックである。Ｂブロック中のポリジエンは、共役ジエンブロックでよく、またはＢブロックは、ブロック状もしくは順序がランダムな状態のポリイソプレンおよびポリブタジエンなどの共役ジエンの組合せでよい。
直鎖状ジブロック（Ａ−Ｂ）は、また、ランダムブロックコポリマーを包含することができ、ここで、Ｂブロックは、１種または複数のジエンに加えてＢブロック中にランダムに挿入されたスチレンを含むことができる。Ｂブロック中に包含されたスチレンを有するこのようなランダムブロックコポリマーの例としては、メキシコのＤｙｎａｓｏｌ  Ｅｌａｓｔｏｍｅｒｏｓ  Ｓ．Ａ．ｄｅ  Ｃ．Ｖ．から入手可能なＳｏｌｐｒｅｎｅ（商標）１２０５（２５％の被結合スチレン含有量を有し、１７．５％がポリスチレンブロックとして存在し、比重が０．９３である直鎖状ランダム−ブロックスチレン−ブタジエンコポリマー）が挙げられる。
【００７４】
ビニル芳香族ブロックは、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、ジフェニルエチレン（スチルベンを含む）、ビニルナフタレン、ビニルトルエン（メチルスチレンのメタ異性体とパラ異性体との混合物）、ビニルキシレン、およびこれらの組合せから誘導することができる。これらのビニル芳香族モノマーの中で、スチレンが好ましいが、ビニル芳香族ブロックは、スチレン、および５重量％未満の前に言及した他のビニル芳香族モノマーを含むことができる。
【００７５】
スチレン−ジエン−スチレンの直鎖状トリブロックコポリマーは、通常、式（Ａ−Ｂ−Ａ）を有し、ここで、Ａは、実質的にビニル芳香族ブロックであり、Ｂは、実質的にポリジエンブロックである。Ｂブロック中のポリジエンは、共役ジエンブロックでよく、またはＢブロックは、ブロック状もしくは順序がランダムな状態のポリイソプレンおよびポリブタジエンなどの共役ジエンの組合せでよい。別の実施形態において、Ｂブロックは、また、１種または複数のジエンに加えて、ランダムブロックコポリマーを形成するためにＢブロック中にランダムに挿入されたスチレンを含むことができる。
【００７６】
適切なブロックコポリマーとしては、スチレンと１種または複数の共役ジエンとの直鎖状ブロックコポリマー、例えば、ＳＩ（スチレン−イソプレン）、ＳＩＳ（スチレン−イソプレン−スチレン）、ＳＢ（スチレン−ブタジエン）、ＳＢＳ（スチレン−ブタジエン−スチレン）、ＳＩＢ（スチレン−イソプレン−ブタジエン）、またはこれらの組合せが挙げられる。
Ａ−Ｂ−Ａ−ＢテトラブロックコポリマーまたはＡ−Ｂ−Ａ−Ｂ−Ａペンタブロックコポリマーなどから選択されるテトラブロックまたはペンタブロックコポリマーを含むブロックコポリマー、例えば、ＳＩＳＩ（スチレン−イソプレン−スチレン−イソプレン）、ＳＩＳＢ、ＳＢＳＢ、ＳＢＳＩ、ＳＩＢＳ、ＩＳＩＳＩ、ＩＳＩＳＢ、ＢＳＩＳＢ、ＩＳＢＳＩ、ＢＳＢＳＢ、およびＢＳＢＳＩブロックコポリマーも適している。
【００７７】
１つまたは複数の実施形態において、直鎖状ブロックコポリマーとしては、式Ｓ−Ｉ−ＳまたはＳ−Ｂ−Ｓの直鎖状ポリマーが挙げられ、ここで、Ｓは、実質的にポリスチレンブロックであり、Ｉは、実質的にポリイソプレンブロックであり、Ｂは、実質的にポリブタジエンブロックである。ＳＢＳブロックコポリマーのスチレン含有量は、典型的には、約１０重量％〜約４５重量％、約１５重量％〜約３５重量％、または約２０重量％〜３０重量％である。ＳＩＳブロックコポリマーは、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる米国特許第３，２５１，９０５号および同３，２３９，４７８号に開示のように、リチウム型開始剤を使用する周知のアニオン溶液重合技術によって調製することができる。ＳＩＳおよびＳＢＳコポリマーは、純粋なトリブロック（０．１重量％未満、好ましくは０％のジブロックポリマーを有するもの）でよく、またはそれぞれ構造Ｓ−ＩもしくはＳ−Ｂを有する約０．１〜約８５重量％、約０．１重量％〜約７５重量％、約１重量％〜約６５重量％、約５重量％〜約５０重量％、５重量％〜２５重量％、もしくは１０重量％〜２０重量％のジブロックコポリマーを含有することができる。ＳＩまたはＳＢジブロックは、トリブロックコポリマーの製造からの残渣として存在することができ、または、ポリスチレンの目標含有量を達成するための、もしくは組成物の粘着（cohesive）特性を修正するためのさらなる技術としてトリブロックと個別にブレンドされることができる。１つまたは複数の実施形態において、ジブロックＳＩコポリマーの数平均分子量は、約２５，０００ｇ／モル〜約２５０，０００ｇ／モルの範囲でよい。
【００７８】
本明細書中で採用されるＳＢＳまたはＳＩＳ直鎖状ブロックコポリマーは、約５０，０００〜５００，０００ｇ／モル、約１００，０００〜約１８０，０００ｇ／モル、約１１０，０００〜約１６０，０００ｇ／モル、または約１１０，０００〜約１４０，０００ｇ／モルの範囲の数平均分子量（Ｍｎ）（ＧＰＣで測定して）を有することができる。
本明細書に記載の部類の直鎖状ＳＢＳおよびＳＩＳブロックコポリマーは、商業的に入手可能であり、かつ当技術分野で周知の方法により調製される。本発明の実施で有用なＳＢＳおよびＳＩＳコポリマーの例としては、Ｖｅｃｔｏｒ（Ｄｅｘｃｏ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓ  ＬＬＰから）、Ｋｒａｔｏｎ（Ｋｒａｔｏｎ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓ  ＬＬＣから）、Ｅｕｒｏｐｒｅｎｅ（Ｐｏｌｉｍｅｒｉから）、およびＦｉｎａｐｒｅｎｅ（Ｔｏｔａｌ  ＰｅｔｒｏＣｈｅｍｉｃａｌｓから）の商品名で入手可能なコポリマーが挙げられる。とりわけ有用なトリブロックコポリマーとしては、限定はされないが、Ｖｅｃｔｏｒ（商標）４１１１Ａ、４１１３Ａ、４１１４Ａ、４２１１Ａ、４２１５Ａ、４４１１Ａ、２５１８Ａ、２５１８Ｐ、４４６１、６２４１、７４００、および８５０８Ａ；Ｋｒａｔｏｎ  Ｄ１１０２、Ｄ４１４１、Ｄ４１５８；Ｅｕｒｏｐｒｅｎｅ  ＳＯＬ  Ｔ１６６；およびＦｉｎａｐｒｅｎｅ４１１が挙げられる。１つまたは複数の実施形態において、本発明中で使用されるＳＩＳブロックコポリマーは、条件Ｇ（２００℃、５ｋｇの重り）を使用するＡＳＴＭ  Ｄ１２３８で測定した場合に、約５〜４０ｇ／１０分の範囲のメルトフローレートを有することができる。
【００７９】
１つまたは複数の実施形態において、ブロックコポリマー成分は、放射状ブロックコポリマーでよい。放射状ブロックコポリマーは、通常、記号（Ａ−Ｂ）nＸを有し、ここで、Ａは、実質的にスチレンなどのビニル芳香族ブロックであり、Ｂは、実質的にポリジエンブロックであり、Ｘは、該放射状ブロックコポリマーを生成する際に使用される多官能性カップリング剤の残基であり、ｎは、約２〜約１０、３〜８、３〜７、４〜６の整数、または４である。同一または異なる実施形態において、放射状ブロックコポリマー成分は、約０重量％〜約８５重量％のジブロックコポリマーなどの直鎖状ブロックコポリマー成分を有することができる。直鎖状ブロックコポリマーの含有量は、ＧＰＣで測定することができ、ブロックコポリマー成分を生成するのに採用される反応器の設定値によって操作することができる。直鎖状ブロックの含有量は、また、生成後に、該ブロックコポリマー成分中にさらなる量の直鎖状ブロック材料をブレンドすることによって調節することができる。放射状ブロックコポリマー中の直鎖状ブロックの含有量は、５重量％〜９０重量％、１５重量％〜約９０重量％、約２０重量％〜約８５重量％、または約２５重量％〜約８０重量％でよい。
【００８０】
放射状ブロックコポリマーの生成は、放射状構造に加えて、直鎖構造である、ある量のブロックコポリマーをもたらすことが多い。また、直鎖状ブロックコポリマーを放射状ブロックコポリマーに添加して、ブロックコポリマーの特性を修正することができる。これらのブロックコポリマーは、ジブロックの含有量など、それらの直鎖状ブロックの含有量に関して言及することができ、ここで、直鎖状ブロックの含有量（重量百分率で表される）は、直鎖状構造であるコポリマーの量を指す。直鎖状ブロックの百分率中に包含されないブロックコポリマーの残りの部分は、それゆえ放射状構造である。したがって、放射状ブロックコポリマー（Ａ−Ｂ）nは、典型的には、直鎖状成分（Ａ−Ｂ）を含み、ここで、Ａは、実質的にビニル芳香族ブロックであり、Ｂは、実質的にポリジエンブロックである。このような放射状／直鎖状の組合せに対する典型的な記号は、（Ａ−Ｂ）n／Ａ−Ｂである。（Ａ−Ｂ）nブロックコポリマーまたは（Ａ−Ｂ）n／Ａ−Ｂブロックコポリマー組成物のビニル芳香族（例えば、スチレン）含有量は、典型的には、約１０重量％〜約４５重量％、約１５重量％〜約３５重量％、または約１７重量％〜２２重量％である。
【００８１】
（ＳＩ）n／（ＳＩ）などの放射状および直鎖状ブロックコポリマーを含む適切なブロックコポリマー組成物は、約１５重量％〜約９０重量％、約２０重量％〜約８５重量％、または約２５重量％〜約８０重量％のジブロック含有量を有することができる。他の適切なブロックコポリマーとしては、約５重量％〜約９０重量％、約５重量％〜約５０重量％、約５重量％〜約２５重量％、または約５重量％〜約１５重量％のジブロック含有量を有する（ＳＢ）n／（ＳＢ）が挙げられる。
【００８２】
これらの放射状ブロックコポリマーは、多アーム状であり、中心点から放射状に延びる、例えば、３、４、５本またはそれ以上のアームを有することができ、ここで、各アームの一端は、カップリング剤またはカップリング基を介して、コポリマー構造の中心で他のアームに連結される。カップリング剤は当技術分野で周知であり、任意の適切な多官能性カップリング剤を使用して、本明細書に記載の放射状ブロックコポリマーを形成することができる。適切なカップリング剤としては、例えば、シラン、液状および金属系多官能性アクリレートおよびメタクリレート、ジビニルベンゼン、官能化ポリブタジエン樹脂、官能化シアヌレート、アリルイソシアヌレート、およびジエステルを挙げることができる。
【００８３】
一部の実施形態において、放射状ブロックコポリマー成分は、スチレン−イソプレン（ＳＩ）nブロックコポリマーまたはスチレン−ブタジエン（ＳＢ）nブロックコポリマーから選択されるスチレン系ブロックコポリマーである。他の実施形態において、放射状ブロックコポリマーは、（ＳＩ）n／（ＳＩ）または（ＳＢ）n／（ＳＢ）など、放射状ブロックコポリマーと直鎖状ブロックコポリマーとの混合物を含むことができる。
【００８４】
本明細書中で採用される放射状（Ａ−Ｂ）nまたは（Ａ−Ｂ）n／Ａ−Ｂブロックコポリマーは、約５０，０００〜５００，０００ｇ／モル、約７０，０００〜約２５０，０００ｇ／モル、約９０，０００〜約１７５，０００ｇ／モル、または約９０，０００〜約１３５，０００ｇ／モルの範囲の数平均分子量（Ｍｎ）（ＧＰＣで測定して）を有する。具体的には、本発明の実施で有用な放射状ＳＩまたはＳＢコポリマーは、約１８０，０００〜約２５０，０００ｇ／モルの分子量（Ｍｎ）を有することができる。
【００８５】
本発明に有用な放射状ブロックコポリマーまたは放射状および直鎖状ブロックコポリマー組成物は、さらに、約５〜約３５ｇ／１０分、約１０〜約３０ｇ／１０分、または約１２〜約２５ｇ／１０分のメルトフローレート（ＭＦＲ）（２００℃、５ｋｇ）を有することができる。さらに、該コポリマーは、約０．９０〜約０．９７、または約０．９２〜約０．９５の比重；約２５，０００〜約３００，０００ｇ／モル、約１５０，０００〜約２７５，０００ｇ／モル、または約１７５，０００〜約２５０，０００ｇ／モルの分子量（Ｍｎ）；および／または約３５〜約５５、または約４０〜約５０のショアＡ硬度（ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０）を有することができる。（ＳＩ）n／（ＳＩ）などの直鎖状ブロックコポリマーを含む適切な放射状ブロックコポリマー組成物としては、限定はされないが、Ｄｅｘｃｏ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓ  ＬＬＰからＶｅｃｔｏｒ４２３０およびＶｅｃｔｏｒ４１８６Ａの商品名で入手可能なものが挙げられる。（ＳＢ）n／（ＳＢ）などの直鎖状ブロックコポリマーを含む適切な放射状ブロックコポリマー組成物としては、限定はされないが、Ｄｅｘｃｏ  Ｐｏｌｙｍｅｒｓ  ＬＬＰからＶｅｃｔｏｒ２４１１および２４１１Ｐの商品名で入手可能なものが挙げられる。
他の実施形態において、本発明で使用するのに適した放射状スチレン系トリブロックコポリマーおよび他のスチレン系ブロックコポリマーとしては、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる、米国特許出願公開第２００９／０１３３８３４号に記載のものが挙げられる。
放射状または直鎖状Ａ−Ｂブロックコポリマーは、同一または異なるスチレン含有量を有することのできる２種以上の異なるＡ−Ｂコポリマーのブレンドを含むことができ、重量部で１０：１〜１：１０の範囲の比率にブレンドすることができる。２種の異なるＡ−Ｂブロックコポリマーを使用すると、改善された粘着（cohesive）強度を得ることができ、目的に合わせたポリスチレン含有量のより精密な調整が可能になる。
【００８６】
別の実施形態では、Ｂブロック（ジエンブロック）を水素化することができる。例えば、Ａ−ＢジブロックまたはＡ−Ｂ−ＡトリブロックのＢブロック（ジエンブロック）を水素化すると、少なくとも１種のオレフィンを含むＢブロックを生成させることができ、ここで、該オレフィンは、エチレン、プロピレン、およびブチレンから選択される。適切なブロックコポリマーは、ＳＥＰ（スチレン−エチレン−プロピレン）、ＳＥＢＳ（スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン）、およびＳＥＰＳ（スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン）を包含するＫｒａｔｏｎ（商標）Ｇシリーズのポリマーである。商業的に入手可能なＫｒａｔｏｎ（商標）Ｇシリーズの例としては、Ｋｒａｔｏｎ（商標）Ｇ１７０２Ｈ（ジブロック）およびＫｒａｔｏｎ（商標）Ａ１５３５Ｈ（トリブロック）が挙げられる。
１つまたは複数の実施形態において、本明細書に記載の接着剤組成物は、約２５〜約６５重量％、約３０〜約６０重量％、または約３５〜約５５重量％のブロックコポリマー成分を含むことができる。
【００８７】
（エステル系コポリマー成分）
一実施形態において、接着剤組成物は、少なくとも１種のオレフィンおよび少なくとも１種の共重合可能なエステルを含むエステル系コポリマー成分を含む。このようなエステル系コポリマーの例が、エチレン酢酸ビニルコポリマーである。
一実施形態において、オレフィンは、エチレン、プロピレン、ブチレン等々から選択される。一実施形態において、オレフィンは、エチレンを含む。一実施形態において、エステル系コポリマーは、酢酸ビニル；モノカルボン酸、アクリル酸もしくはメタクリル酸の他のビニルエステル；またはそれらのメタノール、エタノールもしくは他のアルコールとのエステルなど、１種または複数の極性モノマーを含む。特に代表的なコポリマーとしては、エチレン酢酸ビニル、エチレンアクリル酸メチル、エチレンアクリル酸ｎ−ブチル、エチレンアクリル酸、エチレンアクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸エチレン、ならびにこれらの混合物およびブレンドを挙げることができる。エチレンアクリル酸ｎ−ブチルおよびエチレン酢酸ビニル、ならびにそれらの混合物が、とりわけ好ましい、ランダムおよびブロックコポリマー、ならびにそれらの混合物を、実施形態中で使用することができる。
【００８８】
エステル系コポリマーは、種々の実施形態において、５０℃を超える、６０℃を超える、７０℃を超える、８０℃を超える、９０℃を超える、９５℃を超える、１００℃を超える、または１０５℃を超えるピーク融点を有する。さらなるまたは代替実施形態において、第１のコポリマーは、約１０〜約１０００ｇ／１０分のメルトインデックスを有することができる。本明細書中で使用する場合、メルトインデックスは、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従って１９０℃／２．１６ｋｇで測定される。さらなるまたは代替実施形態において、第１のコポリマーは、１９０℃で、少なくとも１０００ｍＰａ・秒、好ましくは少なくとも２０００ｍＰａ・秒の溶融粘度を有することができる。本明細書中で使用する場合、溶融粘度は、特記しない限り、ＡＳＴＭ  Ｄ３２３６に従って１９０℃で測定される。
【００８９】
ある実施形態において、エステル系コポリマーは、第１のコポリマーの約５重量％〜約５０重量％、好ましくは約１０重量％〜約４０重量％の共重合性エステル系コモノマー含有量を有することができる。一実施形態において、第１のコモノマーは、該第１のコポリマーの１０重量％〜４０重量％の酢酸ビニル（ＶＡ）含有量を有するエチレン−酢酸ビニルコポリマー（ＥＶＡ）であり；別の実施形態では、該第１のコポリマーの２５重量％〜４０重量％のアクリル酸ｎ−ブチル（ｎＢＡ）含有量を有するエチレン−アクリル酸ｎ−ブチルコポリマー（ＥｎＢＡ）である。
ＥＶＡ樹脂は、ＥＳＣＯＲＥＮＥ、例えば、ＥＳＣＯＲＥＮＥ  ＵＬＴＲＡ  ＭＶ０２５１４ＥＶＡ（酢酸ビニル１４重量％）の商品名で商業的に入手可能である。ＥｎＢＡ樹脂は、ＥＮ、例えば、ＥＸＸＯＮＭＯＢＩＬ  ＥｎＢＡ  ＥＮ３３３３０ＥｎＢＡ（ＥｎＢＡ３３重量％、ＭＩ３３０）およびＥＸＸＯＮＭＯＢＩＬ  ＥｎＢＡ  ＥＮ３３９００ＥｎＢＡ（ＥｎＢＡ３３重量％、ＭＩ９００）の商品名で商業的に入手可能である。
【００９０】
（粘着付与剤樹脂成分）
本発明の１つまたは複数の実施形態において、本明細書に記載の接着剤組成物は、粘着付与剤樹脂成分を含み、それは、本明細書に記載の１種または複数の炭化水素系粘着付与剤樹脂を含むことができる。
【００９１】
一般に、粘着付与剤樹脂成分としては、接着剤組成物に添加して接着特性の修正を達成できる非晶性材料が挙げられる。粘着付与剤樹脂成分は、ポリオレフィンと相溶性であり、かつフィルム特性の所望される増強を提供する低分子量の天然または合成樹脂でよい。天然樹脂は、限定はされないが、ガムロジン、ウッドロジンまたはトール油ロジンなどのロジンを包含する植物または動物起源の樹脂として定義される。合成ロジンは、制御された化学反応に由来する炭化水素樹脂などの樹脂として定義される。炭化水素樹脂の例としては、コールタール樹脂、石油樹脂、およびターペンチン樹脂が挙げられる。
【００９２】
適切な粘着付与剤樹脂成分の例としては、限定はされないが、脂肪族炭化水素樹脂、芳香族変性脂肪族炭化水素樹脂、水素化ポリシクロペンタジエン樹脂、ポリシクロペンタジエン樹脂、ガムロジン、ガムロジンエステル、ウッドロジン、ウッドロジンエステル、トール油ロジン、トール油ロジンエステル、ポリテルペン、芳香族変性ポリテルペン、テルペンフェノール、芳香族変性水素化ポリシクロペンタジエン樹脂、水素化脂肪族樹脂、水素化脂肪族芳香族樹脂、フェノール樹脂、水素化テルペンおよび変性テルペン、水素化ロジン酸、ならびに水素化ロジンエステルが挙げられる。一部の実施形態において、粘着付与剤は水素化されている。
【００９３】
他の実施形態において、粘着付与剤は非極性であり、非極性とは、該粘着付与剤が、極性基を有するモノマーを実質的に含まないことを意味する。好ましくは、極性基は存在しないが、存在するなら、それらの極性基は、粘着付与剤の５重量％以下、好ましくは２重量％以下、さらにより好ましくは０．５重量％以下である。一部の実施形態において、粘着付与剤は、８０℃〜１５０℃、好ましくは１００℃〜１３０℃の軟化点（環球法、ＡＳＴＭ  Ｅ−２８で測定した場合）を有する。別の実施形態において、樹脂は、液体であり、１０〜７０℃の環球法軟化点を有する。
粘着付与剤は、存在するなら、典型的には、少なくとも約１重量％、少なくとも１０重量％、少なくとも２０重量％、少なくとも３０重量％、少なくとも４０重量％、少なくとも５０重量％、少なくとも６０重量％、および少なくとも７０重量％の量で存在する。
【００９４】
粘着付与剤または改変剤として使用するのに好ましい炭化水素系粘着付与剤樹脂としては、
（ａ）Ｃ５／Ｃ６テルペン樹脂、スチレンテルペン樹脂、α−メチルスチレンテルペン樹脂、Ｃ９テルペン樹脂、芳香族変性Ｃ５／Ｃ６、芳香族変性環状樹脂、芳香族変性ジシクロペンタジエンベース樹脂、またはこれらの混合物などの樹脂。さらなる好ましい樹脂としては、国際公開第９１／０７４７２号、米国特許第５，５７１，８６７号、同５，１７１，７９３号、および同４，０７８，１３２号に記載のものが挙げられる。典型的には、これらの樹脂は、１種または複数の次のモノマー：Ｃ５ジオレフィン（１，３−ペンタジエン、イソプレンなど）、Ｃ５オレフィン（２−メチルブテン、シクロペンテンなど）、Ｃ６オレフィン（ヘキセンなど）、Ｃ９ビニル芳香族（スチレン、αメチルスチレン、ビニルトルエン、インデン、メチルインデンなど）、環状化合物（ジシクロペンタジエン、メチルジシクロペンタジエンなど）、および／またはテルペン（リモネン、カレンなど）を含有する組成物のカチオン重合から得られる；ならびに
（ｂ）ジシクロペンタジエンの熱重合、および／またはシクロペンタジエンおよび／もしくはメチルシクロペンタジエンのダイマーもしくはオリゴマーの、任意選択でビニル芳香族（スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、インデン、メチルインデン）との熱重合によって得られる樹脂；が挙げられる。
【００９５】
一実施形態において、粘着付与剤樹脂成分は、シクロペンタジエン（ＣＰＤ）または置換ＣＰＤの熱重合によって生成される１種または複数の炭化水素樹脂を含むことができ、該炭化水素樹脂は、後に説明するような脂肪族または芳香族モノマーをさらに含むことができる。炭化水素樹脂は、非芳香族樹脂であっても芳香族樹脂であってもよい。炭化水素樹脂は、０％〜６０％、好ましくは１％〜６０％、１％〜４０％、１％〜２０％、または１０％〜２０％の芳香族含有量を有することができる。さらなる実施形態において、炭化水素樹脂は、１５％〜２０％、１％〜１０％、または５％〜１０％の芳香族含有量を有することができる。
別の実施形態において、粘着付与剤樹脂成分は、直鎖状ジエンの触媒（カチオン）重合によって生成される炭化水素樹脂を含むことができる。このようなモノマーは、主としてスチーム分解ナフサ（ＳＣＮ）に由来し、ピペリレン（１，３−ペンタジエンとしても知られる）などのＣ5ジエンを包含する。重合可能な芳香族モノマーは、樹脂を生成するのに使用することもでき、比較的純粋なもの、例えばスチレン、−メチルスチレンまたはＣ9−芳香族ＳＣＮ流からのものでよい。このような芳香族モノマーは、単独で、または前に説明した直鎖状ジエンと組み合わせて使用することができる。「天然」モノマー、例えばα−ピネンまたはβ−カレンなどのテルペンを、単独で、または他の重合可能なモノマーと高濃度もしくは低濃度で使用して、樹脂を生成するのに使用することもできる。これらの樹脂を作製するのに使用される典型的な触媒は、単独のまたは錯体化されたＡｌＣｌ3およびＢＦ3である。２−メチル、２−ブテンなどのモノオレフィン系変性剤を使用して、最終樹脂の分子量分布（ＭＷＤ）を調節することもできる。最終樹脂は、後にさらに詳細に説明するように、部分的に水素化されていても完全に水素化されていてもよい。
【００９６】
本明細書中で使用する場合、芳香族含有量およびオレフィン含有量は、３００ＭＨｚ、好ましくは４００ＭＨｚを超える磁界強度を備えた分光計からの1Ｈ  ＮＭＲスペクトルから直接的に測定されるような、1Ｈ−ＮＭＲによって測定される。芳香族含有量は、全プロトン数に対する芳香族プロトンの積分値である。オレフィンプロトンまたはオレフィン性プロトンの含有量は、全プロトン数に対するオレフィン性プロトンの積分値である。
【００９７】
１つまたは複数の実施形態において、粘着付与剤樹脂成分は、少なくとも部分的に、または実質的に水素化されていてもよい。本明細書中で使用する場合、「少なくとも部分的に水素化されている」とは、材料が、９０％未満、７５％未満、５０％未満、４０％未満、または２５％未満のオレフィン性プロトンを含有することを意味する。本明細書中で使用する場合、「実質的に水素化されている」とは、材料が、５％未満、４％未満、３％未満、または２％未満のオレフィン性プロトンを含有することを意味する。水素化の度合は、典型的には、芳香族性結合の水素化を最小化、好ましくは回避するように実施される。
【００９８】
１つまたは複数の実施形態において、本明細書に記載の粘着付与剤樹脂成分は、性質が完全にまたは実質的に非晶性として一義的に特徴付けることができる。このことは、例えば示差走査熱量法（ＤＳＣ）によってガラス転移温度（Ｔg）を検出可能であるが、それらの成分は、融点（Ｔm）を有さないことを意味する。これらの樹脂を特徴付けるために、厳密ではないが近似値を提供する軟化点（ＳＰ）などの、Ｔgに概略的に対応する試験を使用することが一般に許容されている。樹脂の軟化点（ＳＰ）は、ＡＳＴＭ  Ｅ−２８による環球式軟化点試験によって測定される。
一部の実施形態において、粘着付与剤は、約５０℃〜約１４０℃、約６０℃〜約１３０℃、約７０℃〜約１２０℃、または約８０℃〜約１１０℃の軟化点を有することができる。
典型的には、本発明の１つまたは複数の実施形態において、粘着付与剤樹脂成分は、約４００〜約３０００の数平均分子量（Ｍｎ）、約５００〜約６０００の重量平均分子量（Ｍｗ）、約７００〜約１５，０００のｚ−平均分子量（Ｍｚ）、およびＭｗ／Ｍｎとして定義される約１．５〜約４の多分散性（ＰＤ）を有する。本明細書中で使用する場合、分子量（数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）、およびｚ−平均分子量（Ｍｚ））は、示差屈折率検出計を備えたＷａｔｅｒｓ１５０ゲル浸透クロマトグラフを使用し、ポリスチレン標準を使用して較正されるサイズ排除クロマトグラフィーで測定される。サンプルは、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）（４５℃）中を移動する。分子量は、ポリスチレン換算分子量として報告され、一般には、ｇ／モルで測定される。
【００９９】
本発明の１つまたは複数の実施形態において、粘着付与剤樹脂成分は、二量体、三量体、四量体、五量体および六量体などの１種または複数のオリゴマーを含むことができる。オリゴマーは、３０℃〜２１０℃の範囲で沸騰する石油留出物から得ることができる。オリゴマーは、任意の適切な方法から得ることができ、樹脂重合の副生物として得られることが多い。適切なオリゴマー流は、１３０〜５００ｇ／モル、より好ましくは１３０〜４１０ｇ／モル、より好ましくは１３０〜３５０ｇ／モル、１３０〜２７０ｇ／モル、２００〜３５０ｇ／モル、または２００〜３２０ｇ／モルの分子量（Ｍｎ）を有することができる。適切なオリゴマー流の例としては、限定はされないが、シクロペンタジエンおよび置換シクロペンタジエンのオリゴマー、Ｃ4−Ｃ6共役ジオレフィンのオリゴマー、Ｃ8−Ｃ10芳香族オレフィンのオリゴマー、およびこれらの組合せが挙げられる。他のモノマーも存在できる。これらのモノマーとしては、Ｃ4−Ｃ6モノオレフィンおよびテルペンが挙げられる。オリゴマーは、１種または複数の芳香族モノマーを含むことができ、かつ少なくとも部分的に水素化されていても、実質的に水素化されていてもよい。
【０１００】
一実施形態では、水素化の前に、オリゴマーを樹脂からストリッピングすることができる。また、オリゴマーを、樹脂と一緒に水素化し、次いで樹脂からストリッピングして、水素化された樹脂および水素化されたオリゴマーを得ることができる。別の実施形態では、水素化の前に、オリゴマーの少なくとも一部をストリッピングし、水素化の後に、少なくとも一部の水素化されたオリゴマーをストリッピングする。さらに別の実施形態では、水素化された樹脂／オリゴマー製品を、後で説明するように単一混合物としてさらに一緒に処理することができる。さらに別の実施形態では、オリゴマーを、任意の適切な供給源から得て、（必要なら）グラフト化の前に水素化することができ、その結果、グラフト化の前のオリゴマーは、典型的には、少なくとも部分的に水素化され、好ましくは実質的に水素化されている。
【０１０１】
商業的に入手可能な粘着付与剤の例としては、限定はされないが、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙによって製造されるＥｓｃｏｒｅｚ２２０３ＬＣ、Ｅｓｃｏｒｅｚ１３１０ＬＣ、Ｅｓｃｏｒｚ１３０４、Ｅｓｃｏｒｅｚ５３８０、Ｅｓｃｏｒｅｚ５４００、およびＥｓｃｏｒｅｚ５６００；Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓによって製造されるＰｉｃｃｏｔａｃ１９０５およびＥａｓｔｏｔａｃ  Ｈ−１００；日本ゼオン株式会社によって製造されるクイントンＤおよびクイントンＵ１８５；丸善石油化学株式会社によって製造されるマルカレッツＲ１００；Ｃｒａｙ  Ｖａｌｌｅｙによって製造されるＷｉｎｇｔａｃｋ  ＥｘｔｒａおよびＷｉｎｇｔａｃｋ  Ｐｌｕｓ；ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙによって製造されるＥｓｃｏｒｅｚ２１０１、Ｅｓｃｏｒｅｚ５６９０およびＥｓｃｏｒｅｚ２１７３；Ｅａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓによって製造されるＲｅｇａｌｒｅｚ５０９５、Ｒｅｇａｌｒｅｚ３１０２、Ｓｔａｙｂｅｌｉｔｅ  Ｅｓｔｅｒ３およびＰｅｎｔａｌｙｎ  Ｈ；日本ゼオン株式会社によって製造されるクイントンＵ１９０；Ｃｒａｙ  Ｖａｌｌｅｙによって製造されるＷｉｎｇｔａｃｋ８６；ならびにＡｒｉｚｏｎａ  Ｃｈｅｍｉｃａｌから入手可能なＳｙｌｖａｌｉｔｅ  ＲＥ８８５およびＳｙｌｖａｔａｃ  ＲＥ８５が挙げられる。
【０１０２】
１つまたは複数の実施形態において、本明細書に記載の接着剤組成物は、約５重量％〜約５０重量％、約１０重量％〜約４０重量％、または約１５重量％〜約３５重量％の粘着付与剤樹脂成分を含むことができる。
【０１０３】
（プロセス油成分）
本発明の１つまたは複数の実施形態では、本明細書に記載の接着剤組成物に１種または複数のプロセス油を添加することができる。本明細書中で使用する場合、用語「プロセス油」は、石油由来プロセス油および合成可塑剤の両方を意味する。
本発明で使用するのに適したプロセス油の例としては、限定はされないが、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｆｒａｎｃｅによって生成されるＰｒｉｍｏｌ３５２またはＳｅｎｔｉｎｅｌ  ＰＯ８７６；Ｎｙｎａｓ  ＡＢから入手可能なＮｙｆｌｅｘ２２２Ｂなどのパラフィン系またはナフテン系油が挙げられる。
【０１０４】
本発明で使用するのに適したさらなるプロセス油としては、脂肪族ナフテン系油、ホワイト油などが挙げられる。例示的な可塑剤および／または補助剤としては、ミネラル油、ポリブテン、フタレートなどが挙げられる。１つまたは複数の実施形態において、可塑剤としては、フタル酸ジイソウンデシル（ＤＩＵＰ）、フタル酸ジイソノニル（ＤＩＮＰ）、フタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）などのフタレート、ならびにテキサス州、ＨｏｕｓｔｏｎのＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＰａｒａｐｏｌ９５０およびＰａｒａｐｏｌ１３００などのポリブテンを挙げることができる。有用なさらなる可塑剤としては、参照により本明細書に組み込まれる、国際公開第０１／１８１０９号および米国特許出願公開第２００４／０１０６７２３号に記載のものが挙げられる。
１つまたは複数の実施形態において、本明細書に記載の接着剤組成物は、約１重量％〜約５０重量％、約５重量％〜約４０重量％、約１０重量％〜約３５重量％、または約１５重量％〜約３０重量％の任意選択のプロセス油成分を含むことができる。
【０１０５】
（ワックス成分）
本発明の１つまたは複数の実施形態では、本明細書に記載の接着剤組成物に１種または複数のワックスを添加することができる。採用できるワックスの非限定的例には、石油ベースワックスおよび合成ワックスが包含される。本発明で使用するのに適したワックスとしては、パラフィンワックス、微結晶ワックス、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス、副生ポリエチレンワックス、フィッシャー−トロプシュワックス、酸化型フィッシャー−トロプシュワックス、ならびにヒドロキシステアラミドワックスおよび脂肪アミドワックスなどの官能化ワックス、ならびにこれらの組合せが挙げられる。実施形態において、ワックス成分は、同一の部類のワックスのものでも異なる部類のワックスのものでもよく、混和性でも非混和性でもよい。当技術分野では、術語の合成高融点ワックスを、本明細書中で有用である高密度低分子量ポリエチレンワックス、副生ポリエチレンワックスおよびフィッシャー−トロプシュワックスを包含させて使用するのが一般的である。
【０１０６】
酢酸ビニル変性、無水マレイン酸変性などの変性ワックス、酸化ワックス、および他の極性ワックスも、前述のように、ある実施形態で使用することができる。一実施形態において、官能化ワックス成分は単一成分であるが、官能化ポリオレフィン成分と１種または複数のワックス成分の双方としての二重機能を提供する。別の実施形態において、接着剤は、変性ワックスを本質的に含まない、すなわち、それは、意図的に加えられた変性ワックスを含まないか、または１重量％未満の変性ワックスを含有する。ある実施形態において、ワックス成分は、全ワックス成分の２重量％未満、または１重量％未満の変性ワックスを含む。
好ましくは、ワックス成分は、パラフィンワックス、微結晶ワックス、フィッシャー−トロプシュ合成ワックス、およびポリエチレンワックスであり、そのすべては、直鎖状および分枝状炭化水素のブレンドである。パラフィンワックスは、多くの物質からなる複雑な混合物である。それらは、主として、飽和炭化水素からなる。
【０１０７】
微結晶ワックスは、石油精製工程の一部としてワセリンを脱蝋することによって製造される部類のワックスである。微結晶ワックスは、パラフィンワックスと比較して、イソパラフィン系（分枝状）炭化水素およびナフテン系炭化水素をより高い割合で含有する。それは、パラフィンワックスのより大きな結晶に対比した場合のその結晶の細かさによって特徴付けられる。それは、高分子量の飽和脂肪族炭化水素からなり、かつ高い融点を有する。典型的な微結晶ワックスの結晶構造は、小さくかつ細く、ワックスの結晶を、パラフィンワックスの結晶に比べて比較的より柔軟にする。
ポリオレフィンワックスは、典型的には、５００〜２０，０００ｇ／モルの重量平均分子量を有し、高分子量分枝状ポリオレフィンポリマーの熱分解によって、またはオレフィンの直接重合によって生成することができる。
【０１０８】
一実施形態において、接着剤組成物は、２種のワックス成分を含むことができ、ここで、第１のワックス成分（すなわち、低分子量ワックス成分）は、５００〜１０，０００、１，０００〜１０，０００、２，０００〜１０，０００、３，０００〜１０，０００、４，０００〜１０，０００、５，０００〜１０，０００、６，０００〜１０，０００、７，０００〜１０，０００、８，０００〜１０，０００、および９，０００〜１０，０００の重量平均分子量（ｇ／モル）を有し；第２のワックス成分（すなわち、高分子量ワックス成分）は、１，０００〜２０，０００、２，０００〜２０，０００、３，０００〜２０，０００、４，０００〜２０，０００、５，０００〜２０，０００、６，０００〜２０，０００、７，０００〜２０，０００、８，０００〜２０，０００、９，０００〜２０，０００、１０，０００〜２０，０００、および１５，０００〜２０，０００の重量平均分子量を有する。適切な重合法としては、例えば、オレフィン、一般にはエチレンを、高温高圧下でフリーラジカル的に反応させて分枝状ワックスを形成する高圧技術；さらには有機金属触媒を使用してエチレンおよび／または高級１−オレフィンを重合する低圧またはチーグラー法が挙げられる。メタロセン触媒を使用して生成されるポリエチレンワックスは、チーグラー−ナッタ技術と比較して、より狭い分子量分布、より均一なコモノマーの組込み、およびより低い融点を有する。一実施形態において、高分子量の第２ワックス成分は、メタロセンポリエチレンワックスを含む。
【０１０９】
別の実施形態において、第１のワックス成分の分子量はセット時間を短縮するのに十分に小さく、一方、第２のワックス成分は接着性を向上させるのに十分に大きい分子量を有する。一実施形態において、第１のワックス成分の重量平均分子量（Ｍｗwax1）と第２のワックス成分の重量平均分子量（Ｍｗwax2）との間の差は、少なくとも約１０００ｇ／モル（（Ｍｗwax2−Ｍｗwax1）≧１０００ｇ／モル）、少なくとも約２０００ｇ／モル（（Ｍｗwax2−Ｍｗwax1）≧２０００ｇ／モル）、少なくとも約３０００ｇ／モル（（Ｍｗwax2−Ｍｗwax1）≧３０００ｇ／モル）、少なくとも約４０００ｇ／モル（（Ｍｗwax2−Ｍｗwax1）≧４０００ｇ／モル）、または少なくとも約５０００ｇ／モル（（Ｍｗwax2−Ｍｗwax1）≧５０００ｇ／モル）である。ある実施形態において、Ｍｗwax1は、約４０００未満、例えば、約４５０〜４０００ｇ／モル、または約５００〜４０００ｇ／モルであり、Ｍｗwax2は、約５０００を超え、例えば、約５０００〜２０，０００ｇ／モルである。
【０１１０】
１つまたは複数の実施形態において、本明細書に記載の接着剤組成物は、約１〜約５０重量％、約１〜約４０重量％、約１〜約３０重量％、または約１〜約２０重量％の任意選択のワックス成分を含むことができる。
【０１１１】
（その他の添加剤および充填剤）
一部の実施形態では、１種または複数の付加的な充填剤または添加剤を採用して、最終接着剤製剤で所望される特性および特徴を達成することができる。このような添加剤および充填剤は、当技術分野で公知であり、限定はされないが、充填剤、空洞形成剤、酸化防止剤、界面活性剤、補助剤、可塑剤、ブロッキング剤、ブロッキング防止剤、着色剤、着色剤マスターバッチ、顔料、染料、加工助剤、ＵＶ安定剤、中和剤、滑沢剤、ワックス、および／または核形成剤を挙げることができる。添加剤は、例えば、約０．００１重量％〜約１０重量％などの、当業者によって有効であると判定される任意の量で存在することができる。
【０１１２】
適切な酸化防止剤の例としては、限定はされないが、キノリン、例えば、トリメチルヒドロキシキノリン（ＴＭＱ）；イミダゾール、例えば、亜鉛メルカプトトルイルイミダゾール（ＺＭＴＩ）；ならびにヒンダードフェノール、ラクトン、ホスフェートおよびヒンダードアミンなどの従来型酸化防止剤が挙げられる。適切なさらなる酸化防止剤は、例えば、Ｃｉｂａ  Ｇｅｉｇｙ  Ｃｏｒｐ．からＩｒｇａｆｏｓ１６８、Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０、Ｉｒｇａｎｏｘ３７９０、Ｉｒｇａｎｏｘ  Ｂ２２５、Ｉｒｇａｎｏｘ１０３５、Ｉｒｇａｆｏｓ１２６、Ｉｒｇａｓｔａｂ４１０、およびＣｈｉｍａｓｓｏｒｂ９４４の商品名で商業的に入手可能である。
【０１１３】
本発明で使用するのに適した充填剤、空洞形成剤および／または核形成剤は、顆粒、繊維および粉末様の材料を含むことができ、限定はされないが、二酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、シリカ、二酸化ケイ素、カーボンブラック、砂、ガラスビーズ、鉱物凝集体、タルク、天然および合成の粘土、珪藻土などを挙げることができる。
本発明の接着剤組成物中で採用できる加工助剤、滑沢剤、ワックスおよび／または油としては、ワックス、油、または低Ｍｎポリマー（低Ｍｎとは、５０００未満、好ましくは４０００未満、３０００未満、または２５００未満のＭｎを有することを意味する）などの低分子量製品が挙げられる。ワックスとしては、極性または非極性ワックス、官能化ワックス、ポリプロピレンワックス、ポリエチレンワックス、およびワックス変性剤を挙げることができる。
【０１１４】
ワックスに加えて、添加剤としては、また、当技術分野で公知の従来型添加剤、例えば、充填剤、酸化防止剤、補助剤、接着促進剤、可塑剤、油、低分子量ポリマー、ブロッキング剤、ブロッキング防止剤、顔料、加工助剤、ＵＶ安定剤、中和剤、滑沢剤、界面活性剤、核形成剤、酸化ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィン、および／または無水物変性ポリオレフィンが挙げられる。添加剤は、個々の成分として、それらのマスターバッチまたは組合せの状態で、ポリマー成分と混合される。
充填剤としては、当業者に公知の従来型充填剤、例えば、二酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、シリカ、二酸化ケイ素、カーボンブラック、砂、ガラスビーズ、鉱物凝集体、タルクおよび／または粘土が挙げられる。
酸化防止剤としては、当業者に公知の従来型酸化防止剤、例えば、双方ともＣｉｂａ−Ｇｅｉｇｙから入手可能なＩｒｇａｎｏｘ１０１０、Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６などのフェノール系酸化防止剤が挙げられる。一部の実施形態において、接着剤組成物は、約３重量％未満の酸化防止剤を含む。
油としては、当業者に公知の従来型油、例えば、フランス、ＰａｒｉｓのＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｆｒａｎｃｅ，Ｓ．Ａ．から入手可能なＰｒｉｍｏｌ３５２またはＰｒｉｍｏｌ８７６などのパラフィン系またはナフテン系油が挙げられる。好ましい油としては脂肪族ナフテン系油が挙げられる。
可塑剤としては、当業者に公知の従来型可塑剤、例えば、ミネラル油、フタレート、またはテキサス州、ＨｏｕｓｔｏｎのＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙから以前に購入可能であったＰａｒａｐｏｌ９５０およびＰａｒａｐｏｌ１３００などのポリブテンが挙げられる。好ましい可塑剤としては、フタル酸ジイソウンデシル（ＤＩＵＰ）、フタル酸ジイソノニル（ＤＩＮＰ）およびフタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）などのフタレートが挙げられる。
【０１１５】
接着促進剤としては、当業者に公知の従来型接着促進剤が挙げられる。接着促進剤としては、極性酸、Ｈｅｎｋｅｌから入手可能なＶｅｒｓａｍｉｄ１１５、１２５、１４０などのポリアミノアミド、イソシアネート／ヒドロキシ末端ポリエステル系などのウレタン、例えば、接合剤ＴＮ／Ｍｏｎｄｕｒ  Ｃｂ−７５（Ｍｉｌｅｓ，Ｉｎｃ．）、シランエステル（Ｄｏｗ  ＣｏｒｎｉｎｇからのＺ−６０２０）などのカップリング剤、Ｋｅｎｒｉｃｈから入手可能なＫｒ−４４などのチタン酸エステル、Ｓａｒｔｏｍｅｒからのｓａｒｂｏｘ  ＳＢ−６００などの反応性アクリレートモノマー、ＳａｒｔｏｍｅｒからのＳａｒｅｔ６３３などの金属酸塩、およびポリフェニレンオキシドが挙げられる。
数平均分子量（Ｍn）の小さなポリマーとしては、当業者に公知の従来型の低Ｍnポリマーが挙げられる。好ましい低Ｍnポリマーとしては、プロピレン、ブテン、ペンテンおよびヘキセンなどの小さなαオレフィンからなるポリマーが挙げられる。とりわけ好ましいポリマーとしては、１０００未満のＭnを有するポリブテンが挙げられる。例えば、このようなポリマーは、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙからＰＡＲＡＰＯＬ（商標）９５０の商品名で入手可能である。ＰＡＲＡＰＯＬ（商標）９５０は、９５０のＭｎ、およびＡＳＴＭ  Ｄ４４５で測定した場合に１００℃で２２０ｃＳｔの動粘度を有する液状ポリブテンポリマーである。一部の実施形態において、極性および非極性ワックスが、同一組成物中で一緒に使用される。
接着剤組成物は、該接着剤組成物の全重量を基準にして約３０重量％未満の添加剤を含む。好ましくは、接着剤組成物は、約２５重量％未満、約２０重量％未満、約１５重量％未満、または約１０重量％未満の添加剤を含む。一部の実施形態において、添加剤は、接着剤組成物の重量を基準にして約５重量％未満、約３重量％未満、または約１重量％未満で存在する。例示的な接着剤組成物は、ＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．からＬＩＮＸＡＲ（商標）接着剤ファミリーの製品として商業的に入手可能である。
【０１１６】
本明細書に記載の添加剤は、純粋な形態で、またはマスターバッチの状態で、ブレンドに添加することができる。
【０１１７】
（接着剤組成物の調製）
１つまたは複数の実施形態では、本明細書に記載の接着剤組成物の成分を、任意の適切な混合装置を使用し、該成分の融点を超える温度、例えば、１３０℃〜１８０℃で、均一な混合物を形成するのに十分な時間、混合装置の種類に応じて通常では約１〜約１２０分間混合することによって、ブレンドすることができる。
ほとんどの商業的製造業者によって実施されるような連続混合の場合、二軸スクリュー押出し機を使用して接着剤成分を混合することができる。まず、プロピレンベースポリマー成分、および官能化成分などの付加的成分を、押出し機中に導入し、ポリマーが溶融しかつ十分に混合されるまで混合する。次いで、粘着付与剤、続いて所望なら任意のプロセス油を添加する。体質顔料、酸化防止剤、充填剤、または他の添加剤を使用する場合、それらは、通常、ブロックコポリマーおよびプロピレンベースポリマー成分中にブレンドされる。全混合時間は、典型的には、約１〜５分程度である。
バッチ混合の場合、プロピレンベースポリマー成分および付加的成分は、粘着付与剤樹脂成分と一緒に添加される。粘着付与剤樹脂成分のすべてが添加され、均一な混合が達成されたら、残りのプロセス油、酸化防止剤、充填剤、および任意の他の添加剤が添加される。全混合時間は、１２０分まで継続することができる。
【０１１８】
（塗布）
本明細書に記載の接着剤組成物は、任意の基材に塗布することができる。適切な基材としては、限定はされないが、木材、紙、板紙、プラスチック、プラスチックフィルム、熱可塑性物質、熱可塑性エラストマー（ＴＰＥ）、熱可塑性加硫物（ＴＰＶ）、ラバー、金属、金属フィルム、金属ホイル（アルミホイルおよび錫ホイルなど）、金属被覆表面、布地、不織布（とりわけ、ポリプロピレンスパンボンド繊維または不織布）、スパンボンド繊維、板紙、石材、プラスター、ガラス（フィルム表面上に酸化ケイ素を蒸着させることによって塗布された酸化ケイ素（ＳｉＯx）コーティングを含む）、発泡体、岩石、セラミック、フィルム、ポリマー発泡体（ポリウレタン発泡体など）、インク、染料、顔料で被覆された基材、ＰＶＤＣなど、またはこれらの組合せを挙げることができる。さらなる基材としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアクリレート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、またはこれらのブレンドを挙げることができる。コロナ処理、電子ビーム照射、ガンマ照射、マイクロ波、またはシラン化により、任意の前記基材を変性することができる。
【０１１９】
本発明の接着剤組成物は、基材に溶融体として塗布し、次いで冷却することができる。接着剤組成物は、ローラーコーター、ダイコーター、およびブレードコーターなどの通常の被覆技術を使用して、一般には約１５０℃〜約２００℃の温度で基材に塗布することができる。１つまたは複数の実施形態において、接着剤組成物は、スロットダイを使用して基材に塗布される。
スロットダイは、容積式ポンプを介して接着剤組成物を系中にポンプで送入する閉鎖系である。スロットダイは、平滑な表面を維持するために、通常、接着剤の出口箇所に回転バーを備える。
基材は、約１０〜約１００、約１０〜約５０または、約１５〜約２５グラム毎平方メートル（ｇｓｍ）の乾燥被覆重量を提供するのに十分な接着剤組成物で被覆されなければならない。
被覆後、被覆された基材は所要の寸法に切断される。テープの製造では、基材を、細長い片に細断し、巻き取って最終製品にする。ラベルまたは医療用テーパーを提供するため、基材を切断して、成形された物品にすることもできる。１つまたは複数の実施形態において、所望なら、剥離ライナーを採用することもできる。
【０１２０】
本発明の１つまたは複数の実施形態において、本明細書に記載のような１種または複数の接着剤組成物で被覆された基材を含む接着テープを形成することができる。本明細書中で使用する場合、用語「テープ」は、限定はされないが、テープ、ラベル、ステッカー、転写式ステッカー、梱包分野などを含む、一般には、任意の方式の接着剤応用分野を包含することを意味する。
【０１２１】
（接着剤組成物の特性）
セット時間、ドット（ｄｏｔ）のＴ型剥離、および基材繊維引裂けを測定するため、約０．３グラムの溶融された接着剤のドットで基材を一緒に接合すること、および５００グラムの重りで接合部を圧着することによって、接着試験検体を作成する。ドットの大きさは、圧着されて形成される円板が基材のまさに寸法内に均一な円を付与するように、接着剤の容積によって調節される。
【０１２２】
セット時間（典型的セット時間またはドットセット時間とも呼ばれる）は、圧着された接着剤−基材構成物が、引き離された場合に基材の繊維引裂けを示すに十分なほど緊密に結びつき、かくして、圧着を取り去っても接合が十分なほど強力であるために必要とされる時間として定義される。これらのセット時間は、平坦なテーブルに貼り付けられたファイルホルダー基材（Ｓｍｅａｄ  Ｐａｐｅｒによって提供される最低でも１０％の古紙再生紙含有量を有する典型的なレターサイズ（１／３カット）のマニラストック、ストック番号１５３Ｌ、ＵＰＣ番号１０３３０）上に溶融された接着剤のドットを配置することによって、試行錯誤で測定される。３秒後に、ドットの上にファイルホルダーのタブ（２．５ｃｍ×７．６ｃｍ（１インチ×３インチ））を配置し、５００グラムの重りで圧着する。重りは、約０．５〜約１０秒の所定の時間、静置される。こうして形成された構成物を引き離して、基材の繊維引裂けをもたらすに十分な接合レベルについてチェックする。圧着を異なる時間保持しながら、手順を数例繰り返し、セット時間を、この良好な接合が起こるのに必要な最小時間として記録する。基準を使用して方法を較正する。
【０１２３】
構成物を生成したら、それを種々の攻撃にさらして、接合の有効性を評価することができる。基材への接合が不合格であるなら、接着剤の有効性を定量化するための簡単な方法は、構成物が接合線に沿って不合格である場合に基材繊維を保持していた接着剤のドットの面積を評価することである。この評価は、パーセント基材繊維引裂けと呼ばれる。サンプルを−１２℃で１５時間順化し、接合破壊を試みた後、良好な接着例は、８０％〜１００％の基材繊維引裂け評価値を有する。それらの条件下で０％の基材繊維引裂けは、おそらくは、接着性喪失のシグナルである。
基材繊維引裂け試験用の検体は、前に記載のものと同様の手順を使用して調製される。すべての基材繊維引裂けは室温で実施され、ここで、検体は外界条件で約１２時間熟成される。接合は手で引き離され、観察される不合格の種類として判定する。基材繊維引裂けの量は、本明細書中では百分率で表現される。すべての繊維引裂け試験は、基材としてペーパーボード８４Ｃ（Ｈｕｃｋｓｔｅｒ  Ｐａｃｋａｇｉｎｇ  Ｓｕｐｐｌｙ、６１１１  Ｇｒｉｇｇｓ  Ｒｏａｄ、Ｈｏｕｓｔｏｎ、ＴＸ７７０２３によって提供される一般的な波形板紙ストック２００＃）を使用して実施される。
【０１２４】
１つまたは複数の実施形態において、本発明の接着剤組成物は、約５重量％〜約９０重量％の少なくとも２種のプロピレンベースポリマー成分、および少なくとも１０重量％の粘着付与剤樹脂成分を含む。一部の実施形態において、接着剤組成物への少なくとも１種のワックスまたは少なくとも１種のプロセス油の添加が望ましいことがある。
【０１２５】
本発明の１つまたは複数の実施形態において、接着剤組成物は、約２５０ｍＰａ・秒を超える、約５００ｍＰａ・秒を超える、約１，０００ｍＰａ・秒を超える、約２，０００ｍＰａ・秒を超える、または約５，０００ｍＰａ・秒を超える（１７７℃で測定して）粘度を有する。粘度は、ＡＳＴＭ  Ｄ３２３６によって測定することができる。
ブルックフィールド粘度は、Ｂｒｏｏｋｆｉｅｌｄデジタル粘度計および２７番のスピンドルを使用し、ＡＳＴＭ  Ｄ−３２３６により、１７７℃または１９０℃のどちらかで（どちらかの温度に特定して）測定される。
【０１２６】
融点とも呼ばれるピーク融点（Ｔｍ）、結晶化温度とも呼ばれるピーク結晶化温度（Ｔｃ）、ガラス転移温度（Ｔｇ）、融解熱（ΔＨｆまたはＨｆ）、およびパーセント結晶化度は、ＡＳＴＭ  Ｄ３４１８−０３により次の示差走査熱量法（ＤＳＣ）法を使用して測定した。ＤＳＣデータは、ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  Ｑ１００型機を使用して得られた。重量がほぼ５〜１０ｍｇのサンプルを、密封式アルミニウム試料パン中に密閉した。ＤＳＣデータは、サンプルを、まず１０℃／分の速度で２００℃まで徐々に加熱することによって記録した。サンプルを２００℃で２分間保持し、次いで１０℃／分の速度で−９０℃まで冷却し、続いて２分間等温とし、１０℃／分で２００℃まで加熱した。第１および第２サイクルの双方の熱事象を記録した。第２サイクルの吸熱ピーク下面積を測定し、Ｔｃ、ＴｍおよびＨｆを求めるのに使用した。パーセント結晶化度は、式［融解ピーク下面積（ジュール／グラム）／Ｂ（ジュール／グラム）×１００］を使用して計算され、ここで、Ｂは、主要なモノマー成分からなる１００％結晶性ホモポリマーに関する融解熱である。Ｂに関するこれらの値は、Polymer Handbook, Fourth Edition, published by John Wiley and Sons, New York 1999から得られるはずであるが、ただし、１００％結晶性のポリプロピレンに関する融解熱として１８９Ｊ／ｇの値が使用され、１００％結晶性のポリエチレンに関する融解熱には２９０Ｊ／ｇの値が使用される。本明細書中で報告する融解温度および結晶化温度、ならびにガラス転移温度は、特記しない限り、第２の加熱／冷却サイクル中に取得した。
【０１２７】
分子間の組成的不均一性の判定は、昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）によって測定した。プロピレンベースポリマーの分別は、半結晶性コポリマーの溶解性が温度の強い関数であるという周知の原理に基づくＰｏｌｙｍｅｒ  Ｃｈａｒ  ＴＲＥＦ２００によって実施した。相当する方法が米国特許第５，００８，２０４号中に記載されている。装置は、固体のステンレススチールビーズを充填したカラムである。注目のコポリマーを、１６０℃で６０分間、１，２オルト−ジクロロベンゼン（ｏＤＣＢ）に溶解した。０．５ｍｌのポリマー溶液（濃度＝４〜５ｍｇ／ｍｌ）をカラムに注入し、それをそこで１４０℃で４５分間安定化した。溶液を、１４０℃から１℃／分で−１５℃まで冷却し、この温度で１０分間平衡させた。これにより、コポリマーは、静止溶液からビーズ表面上へ、結晶化度の減少する連続層の状態で結晶化した。純粋な溶媒（ｏＤＣＢ）を、赤外検出器を通して１ｍｌ／分の流速にて−１５℃で５分間ポンプ送液した。次いで、バルブを切り換え、この冷やされたｏＤＣＢが、カラムを通って同一流速にて−１５℃で１０分間流れることを可能にした。溶離された材料をコポリマーの溶性画分と呼んだ。この時点で、ヒーターに通電し、温度を２℃／分の制御された速度で１４０℃まで高温側にプログラムしながら、溶媒を、カラムと赤外検出器の双方を通して流し続けた。赤外検出器は、カラムからの溶離液中のコポリマーの濃度を連続的に測定し、連続的な溶解度分布曲線を得た。
【実施例】
【０１２８】
以下の例は、本発明の例証となる。例中で識別されるような接着剤組成物の調製で使用される材料は次の通りである：
「ＰＥ５」、「ＰＥ７」、「ＰＥ１３」および「ＰＥ１７」は、表１に列挙するような（ｉ）エチレン重量％含有量、（ｉｉ）ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８で測定されるようなメルトフローレート（MFR）（グラム／１０分）（２３０℃、２．１６ｋｇ）、ならびに（ｉｉｉ）ＴｍおよびＴｃを有するプロピレン−エチレンランダムコポリマーである。
【０１２９】
「ＰＥ５Ａ」、「ＰＥ１１Ａ」、「ＰＥ１３Ａ」および「ＰＥ１７Ａ」は、「ＰＥ５Ａ」が「ＰＥ５」の分解産物である、等々のように、それぞれ「ＰＥ５」、「ＰＥ１１」、「ＰＥ１３」および「ＰＥ１７」サンプルの分解産物である。「ＰＥ５Ａ」、「ＰＥ１１Ａ」、「ＰＥ１３Ａ」および「ＰＥ１７Ａ」の特性を表２に列挙する。
「ＰＥ５Ｂ」、「ＰＥ１３Ｂ」、「ＰＥ１３Ｃ」は、「ＰＥ５Ｂ」が「ＰＥ５」の分解産物であり、「ＰＥ５Ｃ」が「ＰＥ５Ｂ」の分解産物であるように、それぞれ「ＰＥ５」、「ＰＥ１１」、「ＰＥ１３」および「ＰＥ１７」サンプルの分解産物である。「ＰＥ５Ｂ」、「ＰＥ１３Ｂ」および「ＰＥ１３Ｃ」の特性を表３に列挙する。
【０１３０】
【表１】
2013540867.tif 000002
【０１３１】
【表２】
2013540867.tif 000003
【０１３２】
【表３】
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【０１３３】
「Ｌ−１０１」は、Ｌｕｐｅｒｓｏｌ１０１（２，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）−２，５−ジメチル−ヘキサン）である。
「ＨＣＲ１」は、約１００℃〜約１０６℃の環球式軟化点を有する環状脂肪族炭化水素樹脂である。ＨＣＲ１は、テキサス州、ＢａｙｔｏｗｎのＥｘｘｏｎＭｏｂｉｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  ＣｏｍｐａｎｙからＥｓｃｏｒｅｚ５４００の商品名で入手可能である。
「ＰＷ３０００」は、Ｂａｋｅｒ  ＰｅｔｒｏｌｉｔｅからのＰＯＬＹＷＡＸ３０００であり、高度の直鎖性および結晶化度を有するエチレンの完全飽和ホモポリマーである。この合成ワックスは、狭い分子量分布（３３００ｇ／モルのＭｗ、１．１０のＭｗ／Ｍｎ、１４９℃の温度で１３０ｍＰａ・ｓの粘度、１９０℃の温度で５５ｍＰａ・ｓの粘度、１１５℃の結晶化温度、および１２７℃の融解温度を有する。
「ＡＣ５９６Ｐ」は、１２，０００ｇ／モルのＭｗ、２．１８のＭｗ／Ｍｎ、１９０℃で１２８ｍＰａ・ｓの粘度、１０２℃の結晶化温度、１３３℃の融解温度、および１４３℃のＭｅｔｔｌｅｒ滴点を有する、Ｈｏｎｅｙｗｅｌｌからのポリプロピレン−無水マレイン酸コポリマーである。
「Ｋａｙｄｏｌ」は、ＫＡＹＤＯＬ（登録商標）であり、−２０℃の流動点を有し、４０℃で６４〜７０ｃＳｔの動粘度を有し、Ｗｉｔｃｏから入手可能な飽和脂肪族および脂環式非極性炭化水素からなる高度精製白色ミネラル油である。
Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０は、約１１０℃〜約１２５℃の融点、および約１．１５ｇ／ｃｍ３の密度（２０℃で）を有するフェノール系酸化防止剤である。Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０は、スイスのＣｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓから入手可能である。
【０１３４】
例中で使用される被分解ＰＥポリマーは、Ｌｕｐｅｒｏｘ１０１（Ｌ１０１）を用いて分解した。材料は、２１０℃の溶融体中で急速に分解される。温度を高めると、分解反応の効率が増加する。選択された材料を、分解を高めるために２５０℃で分解した。研究には、表１に示す組成の異なる４種のＰＥコポリマーを選択した。各材料に対して５種の異なる濃度の過酸化物（０．４、０．８、１．２、１．６および２．０重量％のＬ１０１）を使用して、材料組成の関数として過酸化物の効率を確立した。次いで、材料をビスブレーキングし、接着剤の塗布試験のためのＭＦＲを選択した。
【０１３５】
（例１）
表４からわかるように、一般的な（最適ではない）処方で製剤化した、１０重量％を超えるエチレンを組み込んだコポリマーは、表４に示すように、ホットメルト接着剤に適した特性を示した。ＭＦＲがより大きい材料は、より少ない処方（より高いポリマー濃度）を必要とする。
【０１３６】
【表４】
2013540867.tif 000005
【０１３７】
（例２）
表５からわかるように、２種のプロピレンベースコポリマー（一方のコポリマーは、１０重量％を超えるエチレン組込み量を有し、他方は１０重量％以下のエチレン組込み量を有する）を含む接着剤組成物は、ホットメルト接着剤に適した特性、例えば、良好なセット時間および良好な繊維引裂けを示した。
【０１３８】
【表５】
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【０１３９】
（例３）
「ＰＥ１０１」、「ＰＥ１０２」、「ＰＥ１０３」および「ＰＥ１０４」は、（ｉ）それぞれ４．５、５．２、５．３および１１のエチレン重量％含有量、（ｉｉ）それぞれ３９Ｊ／ｇ、３６Ｊ／ｇ、２９Ｊ／ｇおよび１５Ｊ／ｇの融解熱、（ｉｉｉ）１９０℃でそれぞれ１，７８５ｍＰａ・秒、２，４８５ｍＰａ・秒、２，９８０ｍＰａ・秒および２，６００ｍＰａ・秒のブルックフィールド粘度、（ｉｖ）それぞれ１７，０００、２１，０００、１７，０００および１７，０００のＭｎ、（ｖ）それぞれ３６，０００、３５，０００、３４，０００および３０，０００のＭｗ、（ｖｉ）それぞれ５２、５４、３８および２２℃のＴｃ、（ｖｉｉ）それぞれ９３、９４、８２および６０℃のＴｍ、（ｖｉｉｉ）それぞれ−１２、−１３、−１４および−２４℃のＴｇを有するプロピレン−エチレンランダムコポリマーである。これらのポリマーのサンプルを、ホットメルト接着剤に製剤化し、試験に供して、１７７℃でのブルックフィールド粘度、セット時間、２５℃での％繊維引裂け、２℃での％繊維引裂け、−１８℃での％繊維引裂け、融解温度、および融解熱を含む、ホットメルト接着剤の性能特性を評価した。
表６からわかるように、１種のポリマーサンプルのみを含む（すなわち、ポリマーブレンドでない）接着剤組成物は、３秒以上のセット時間を示した。
【０１４０】
【表６】
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【０１４１】
「ＰＥ１０５」、「ＰＥ１０６」、「ＰＥ１０７」および「ＰＥ１０８」は、（ｉ）それぞれ７．２、４．５、５．２および５．１のエチレン重量％含有量、（ｉｉ）それぞれ３６Ｊ／ｇ、３９Ｊ／ｇ、３６Ｊ／ｇおよび３７Ｊ／ｇの融解熱、（ｉｉｉ）１９０℃でそれぞれ５３２５ｍＰａ・秒、２７８５ｍＰａ・秒、２４８５ｍＰａ・秒および１１５０ｍＰａ・秒のブルックフィールド粘度、（ｉｖ）それぞれ２５，０００、１７，０００、２１，０００および１３，０００のＭｎ、（ｖ）それぞれ４２，０００、３６，０００、３５，０００および２８，０００のＭｗ、（ｖｉ）それぞれ５１、５２、５４および５０℃のＴｃ、（ｖｉｉ）それぞれ９０、９３、９４および９１℃のＴｍ、（ｖｉｉｉ）それぞれ−１５、−１２、−１３および−１２℃のＴｇを有するプロピレン−エチレンランダムコポリマーである。これらのポリマーのサンプルを、ホットメルト接着剤に製剤化し、試験に供して、１７７℃でのブルックフィールド粘度、セット時間、２５℃での％繊維引裂け、２℃での％繊維引裂け、−１８℃での％繊維引裂け、融解温度、および融解熱を含む、ホットメルト接着剤の性能特性を評価した。これらの試験結果を表７に例示する。
【０１４２】
【表７】
2013540867.tif 000008
【０１４３】
ＰＥ１０８およびＰＥ１０４ポリマーのサンプルをブレンドし、ホットメルト接着剤に製剤化し、試験に供して、１７７℃でのブルックフィールド粘度、セット時間、２５℃での％繊維引裂け、２℃での％繊維引裂け、−１８℃での％繊維引裂け、融解温度、および融解熱を含む、ホットメルト接着剤の性能特性を評価した。これらの試験結果を表８に例示する。
【０１４４】
【表８】
2013540867.tif 000009
【０１４５】
「ＰＨ２００」は、１０重量％のヘキセン含有量、３５Ｊ／ｇの融解熱、１９０℃で１５６５ｍＰａ・秒のブルックフィールド粘度、１７，０００のＭｎ、４５，０００のＭｗ、６２℃のＴｃ、１２２℃のＴｍ、および−９．１℃のＴｇを有するプロピレン−ヘキセンランダムコポリマーである。ＰＥ１０８およびＰＨ２００ポリマーのサンプルをブレンドし、ホットメルト接着剤に製剤化し、試験に供して、１７７℃でのブルックフィールド粘度、セット時間（秒）、２５℃での％繊維引裂け、２℃での％繊維引裂け、−１８℃での％繊維引裂け、融解温度、および融解熱を含む、ホットメルト接着剤の性能特性を評価した。これらの試験結果を表９に例示する。
【０１４６】
【表９】
2013540867.tif 000010
【０１４７】
「ＰＥ１０９」は、８．１重量％のエチレン含有量、２６Ｊ／ｇの融解熱、１９０℃で１１９０ｍＰａ・秒のブルックフィールド粘度、１７，０００のＭｎ、２８，０００のＭｗ、３２℃のＴｃ、７６℃のＴｍ、および−１６℃のＴｇを有するプロピレン−エチレンランダムコポリマーである。ＰＥ１０９およびＰＨ２００ポリマーのサンプルをブレンドし、ホットメルト接着剤に製剤化し、試験に供して、１７７℃でのブルックフィールド粘度、セット時間、２５℃での％繊維引裂け、２℃での％繊維引裂け、−１８℃での％繊維引裂け、融解温度、および融解熱を含む、ホットメルト接着剤の性能特性を評価した。これらの試験結果を表１０に例示する。
【０１４８】
【表１０】
2013540867.tif 000011
【０１４９】
表９および１０からわかるように、一部のポリマーブレンドは、１種のプロピレンベースポリマーのみを含むホットメルト接着剤製剤と比較して改善されたセット時間および繊維引裂けを示した。一部のブレンドサンプルによって呈示されるブルックフィールド粘度は、また、他のホットメルト接着剤に類似していた（例えば、１５００ｍＰａ・秒未満）。
【０１５０】
（例４）
「ＰＥ１１０」は、５．６重量％のエチレン含有量、５４Ｊ／ｇの融解熱、１９０℃で１８４７ｍＰａ・秒のブルックフィールド粘度、１７，０００のＭｎ、４０，０００のＭｗ、６７℃のＴｃ、１０６℃のＴｍ、および−１４℃のＴｇを有するプロピレン−エチレンランダムコポリマーである。ＰＥ１０４（例３より）およびＰＥ１１０ポリマーのサンプルをブレンドし、ホットメルト接着剤に製剤化し、試験に供して、１７７℃でのブルックフィールド粘度、セット時間、２５℃での％繊維引裂け、２℃での％繊維引裂け、−１８℃での％繊維引裂け、融解温度、および融解熱を含む、ホットメルト接着剤の性能特性を評価した。これらの試験結果を表１１および１２に例示する。
【０１５１】
表１２に、熱応力破壊温度（ＨＳＦＴ）の測定値を示す。この高温抵抗性試験は、バージニア州、ＨａｍｐｔｏｎのＩＡＳ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎによって製造された熱応力テスターを用いて実施した。試験サンプルは、２枚の１インチ×３インチＩｎｌａｎｄ厚紙（ｃａｒｄｂｏａｄ  ｃｏｕｐｏｎ）を用い、試験されるべきホットメルト接着剤の円形ドット（約０．２グラムの重量）で構築された１インチの重なり長さを有するラップ剪断接合の形態だった。溶融された接着剤のドットを、Ｉｎｌａｎｄ厚紙の末端近くに配置した。別のＩｎｌａｎｄ厚板の末端をドットの上に配置し、５００グラムの重りで圧着した。重りは、接着剤が固化するまで静置させた。試験すべき所定の接着剤に対して、これらの５つのラップ剪断試験検体の末端を熱応力テスター上にクランプで留めた。これらの５つの試験検体の他端上に一定の重りを配置した。次いで、装置全体を約５０℃に予熱した加熱オーブンの内部に移送した。次いで、オーブンを１℃／３分の速度で約１２５℃の最高温度まで加熱した。ＨＳＦＴは、ラップ剪断試験の検体がオーブン内部で破壊される温度の平均とした。
【０１５２】
【表１１】
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【０１５３】
【表１２】
2013540867.tif 000013
【０１５４】
表１１および１２からわかるように、より高結晶性のポリマー対より低結晶性のポリマーの重量含有量比率が４：１〜１：４である被試験ブレンドは、改善されたセット時間および繊維引裂け性能を示した。粘着付与剤樹脂成分で強化されていなかったサンプルでは、より高結晶性のポリマー対より低結晶性のポリマーの重量含有量比率が約３．５：１〜約４：１であるサンプルにおいて、さらにより良好な繊維引裂け性能が観察された。
【０１５５】
（例５）
「ＰＥ１１０」、「ＰＥ１０４」、「ＰＥ４０２」および「ＰＥ４０３」は、（ｉ）それぞれ５．６、１１、１．８および１５のエチレン重量％含有量、（ｉｉ）それぞれ５４Ｊ／ｇ、１５Ｊ／ｇ、６２Ｊ／ｇおよび１５Ｊ／ｇの融解熱、（ｉｉｉ）１９０℃でそれぞれ１８４７ｍＰａ・秒、２６００ｍＰａ・秒、５２５ｍＰａ・秒および５１０ｍＰａ・秒のブルックフィールド粘度、（ｉｖ）それぞれ１７，０００、１７，０００、１３，０００および１０，０００のＭｎ、（ｖ）それぞれ６７、２２、７５、１０℃のＴｃ、（ｖｉ）それぞれ１０６、６０、１１２および５５℃のＴｍ、（ｖｉｉ）それぞれ−１４、−２４、−１０および−３１℃のＴｇを有するプロピレン−エチレンランダムコポリマーである。これらのポリマーのサンプルをブレンドし、ホットメルト接着剤に製剤化し、試験に供して、１７７℃でのブルックフィールド粘度、セット時間（秒）、２５℃での％繊維引裂け、２℃での％繊維引裂け、−１８℃での％繊維引裂け、融解温度、および融解熱を含む、ホットメルト接着剤の性能特性を評価した。これらの試験結果を表１３に例示する。
【０１５６】
【表１３】
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【０１５７】
【表１４】
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【０１５８】
表１３に、通常型ブレンドとして言及することのできるＰＥ１１０とＰＥ４０３とのブレンドに関するデータを例示する。用語「通常型ブレンド」は、本明細書中で使用する場合、個々のコポリマーまたはポリマーブレンドが一般に公知または平凡であることを意味するのではなく、大きなＨfおよび高いブルックフィールド粘度を有するコポリマーと、小さなＨfおよび低いブルックフィールド粘度を有する別のコポリマーとのブレンドを指す。この例において、ＰＥ１１０は、比較的大きな融解熱（５４Ｊ／ｇ）および比較的高いブルックフィールド粘度（１８４７ｍＰａ・秒）を有し、一方、ＰＥ４０３は、比較的小さな融解熱（１５Ｊ／ｇ）および比較的低いブルックフィールド粘度（５１０ｍＰａ・秒）を有する。試験される通常型ブレンドに関して、（ｉ）より高結晶性のコポリマー対より低結晶性のポリマーの重量含有量比率が約１．５：１〜１：１．５であった、（ｉｉ）エチレン含有量の差が、少なくとも２ｍｏｌ％、少なくとも３ｍｏｌ％、少なくとも５ｍｏｌ％、少なくとも１０％、または少なくとも１２％であった、（ｉｉｉ）融解熱の差が、少なくとも５Ｊ／ｇ、少なくとも１０Ｊ／ｇ、少なくとも１５Ｊ／ｇ、少なくとも２０Ｊ／ｇ、少なくとも２５Ｊ／ｇ、少なくとも３０Ｊ／ｇ、または少なくとも３５Ｊ／ｇであった、かつ／または（ｉｖ）１９０℃でのブルックフィールド粘度の差が、少なくとも２００ｍＰａ・秒、少なくとも３００ｍＰａ・秒、少なくとも４００ｍＰａ・秒、少なくとも５００ｍＰａ・秒、少なくとも７００ｍＰａ・秒、少なくとも１０００ｍＰａ・秒、または少なくとも１２００ｍＰａ・秒であったＨＭＡ製剤によって、優れたセット時間、繊維引裂け性能およびブルックフィールド粘度が示された。
表１４に、直交型ブレンドと呼ばれることもあるＰＥ１０４とＰＥ４０２とのブレンドに関するデータを例示する。用語「直交型ブレンド」は、本明細書中で使用する場合、大きなＨfおよび低いブルックフィールド粘度を有するコポリマーと、小さなＨfおよび高いブルックフィールド粘度を有する別のコポリマーとのブレンドを指す。この例において、ＰＥ４０２は、比較的大きな融解熱（６２Ｊ／ｇ）および低いブルックフィールド粘度（５２５ｍＰａ・秒）を有し、一方、ＰＥ１０４は、比較的小さな融解熱（１５Ｊ／ｇ）および高いブルックフィールド粘度（２６００ｍＰａ・秒）を有する。試験される直交型ブレンドに関して、（ｉ）より高結晶性のコポリマー対より低結晶性のポリマーの重量含有量比率が約１：１．５〜約１：４であった、（ｉｉ）エチレン含有量の差が、少なくとも２ｍｏｌ％、少なくとも３ｍｏｌ％、少なくとも５ｍｏｌ％、少なくとも１０ｍｏｌ％、または少なくとも１２ｍｏｌ％であった、（ｉｉｉ）融解熱の差が、少なくとも５Ｊ／ｇ、少なくとも１０Ｊ／ｇ、少なくとも１５Ｊ／ｇ、少なくとも２０Ｊ／ｇ、少なくとも２５Ｊ／ｇ、少なくとも３０Ｊ／ｇ、少なくとも３５Ｊ／ｇ、または少なくとも４０Ｊ／ｇであった、かつ／または（ｉｖ）１９０℃でのブルックフィールド粘度の差が、少なくとも２００ｍＰａ・秒、少なくとも３００ｍＰａ・秒、少なくとも４００ｍＰａ・秒、少なくとも５００ｍＰａ・秒、少なくとも７００ｍＰａ・秒、少なくとも１０００ｍＰａ・秒、少なくとも１２００ｍＰａ・秒、少なくとも１５００ｍＰａ・秒、または少なくとも２０００ｍＰａ・秒であったＨＭＡ製剤によって、優れたセット時間、繊維引裂け性能およびブルックフィールド粘度が示された。
【０１５９】
特定の実施形態および特徴を、上限数値の集合および下限数値の集合を使用して説明してきた。特記しない限り、任意の下限値から任意の上限値までの範囲が考えられることを認識されたい。特定の下限値、上限値、および範囲は、後記の１つまたは複数の請求項中に現れる。すべての数値は、「約」または「ほぼ」指摘した値であり、当業者によって予想される実験誤差および変動を考慮に入れている。
【０１６０】
特許請求の範囲で使用される用語がこれまで定義されていないなら、その用語には、当業者が少なくとも１つの印刷刊行物または発行済特許中で思い浮かべるような広範な定義を付与するような、広範な定義が付与されるものとする。さらに、本出願中で引用されるすべての特許、試験方法、および他の文献は、このような開示が本出願、およびこのような組込みが許容されるすべての管轄区域に関して矛盾しない程度まで、参照により全体で組み込まれる。
【０１６１】
これまで述べてきたことは、本発明の実施形態を対象としているが、本発明の他のおよびさらなる実施形態を、その基本的範囲から逸脱しないで考案することができ、その範囲は、後記の特許請求の範囲によって判定される。
【手続補正書】
【提出日】平成25年4月12日(2013.4.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ．プロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む、第１のプロピレンベースコポリマー成分であって、５０ｍｏｌ％を超えるプロピレン含有量、および１００，０００以下の重量平均分子量を有する前記第１のプロピレンベースコポリマー成分；ならびに
ｂ．プロピレンおよび少なくとも１種のコモノマーを含む、第２のプロピレンベースコポリマー成分であって、５０ｍｏｌ％を超えるプロピレン含有量、第１のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量を少なくとも２ｍｏｌ％上回るコモノマー含有量、および１００，０００以下の重量平均分子量を有する前記第２のプロピレンベースコポリマー成分、
を含む接着剤組成物。継続
【請求項２】
第２のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量が、第１のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量を少なくとも４ｍｏｌ％上回る、請求項１に記載の接着剤組成物。
【請求項３】
第１のプロピレンベースコポリマー成分と第２のプロピレンベースコポリマー成分との間のコモノマー含有量の差が、約２ｍｏｌ％〜約１６ｍｏｌ％である、請求項１または請求項２に記載の接着剤組成物。
【請求項４】
第１のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量が１ｍｏｌ％を超え、かつ第２のプロピレンベースコポリマー成分のコモノマー含有量が５ｍｏｌ％を超える、請求項１から３までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項５】
接着剤組成物中での、第１のプロピレンベースコポリマー成分対第２のプロピレンベースコポリマー成分の重量含有量比率が、３：１を超える、請求項１から４までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項６】
第１のプロピレンベースコポリマー成分対第２のプロピレンベースコポリマー成分の重量含有量比率が、約４：１〜約１：４であり、かつ第１のプロピレンベースコポリマー成分と第２のプロピレンベースコポリマー成分とが、接着剤組成物の少なくとも５０重量％を構成する、請求項１から３までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項７】
第１のプロピレンベースコポリマー成分および第２のプロピレンベースコポリマー成分が、少なくとも２０Ｊ／ｇの融解熱の差を有する、請求項１から６までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項８】
第１のプロピレンベースコポリマー成分および第２のプロピレンベースコポリマー成分が、少なくとも３０Ｊ／ｇの融解熱の差を有する、請求項１から７までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項９】
第１のプロピレンベースコポリマー成分および第２のプロピレンベースコポリマー成分の少なくとも１種のコモノマーが、エチレンおよびＣ4−Ｃ20α−オレフィンから選択される、請求項１から８までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【請求項１０】
第１のプロピレンベースコポリマー成分および第２のプロピレンベースコポリマー成分の少なくとも１種のコモノマーが、エチレンである、請求項１から９までのいずれか１項に記載の接着剤組成物。
【国際調査報告】
2013540867.tif 000016
2013540867.tif 000017