(57)【要約】放射性同位元素生成のためのシステムは、照射チャンバ内において、劣化または天然ウランターゲットの高速中性子核分裂を利用する。高速核分裂は、ターゲットに衝突する中性子に散乱または反射を受けさせ、Ｕ−２３８において、核分裂（ｎ、ｆ）反応を生じさせる各中性子の確率を増加させることによって、向上させることができる。Ｕ−２３８は、中性子反射材料の層間に挟入された層として、または中性子反射材料によって包囲されたロッドとして、配備することができる。可能性として考えられる放射性同位元素として、Ｍｏ９９／Ｔｃ９９ｍ、Ｉ−１３１、Ｉ−１３２、およびＩ−１３３が挙げられる。
2013511046.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性同位元素を生成するための方法であって、
ＮＥＵ材料を照射チャンバの中に導入することであって、該照射チャンバは、中性子反射材料から形成される１つ以上の壁を有する、ことと、
該ＮＥＵ材料を、８００ｋｅＶを超えるエネルギーを有する中性子によって照射することであって、それにより、高速核分裂反応が該ＮＥＵ材料の中において発生して、核分裂生成物を生成するようにさせ、
該照射することからの少なくとも一部の中性子は、該１つ以上の壁のうちの少なくとも１つから反射され、それによって、それらの中性子が該ＮＥＵ材料の中に存在する間の経路長を増加させ、
該経路長の増加は、該ＮＥＵ材料の中においてそれらの中性子が高速核分裂反応を生じさせる確率を増加させる、ことと、
該核分裂生成物を該ＮＥＵ材料から抽出することと
を含む、方法。
【請求項２】
前記抽出された核分裂生成物のうちの１つは、モリブデン−９９（Ｍｏ−９９）およびテクネチウム−９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ）のうちの少なくとも１つを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記抽出された核分裂生成物のうちの１つは、ヨウ素１３１（Ｉ−１３１）およびヨウ素１３２（Ｉ−１３２）のうちの少なくとも１つを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記照射チャンバ内の前記ＮＥＵ材料は、単一の空間的連続領域を占有する、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記照射チャンバ内の前記ＮＥＵ材料は、複数の空間的分離領域を占有する、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
中性子反射材料から形成される前記１つ以上の壁は、前記照射チャンバの少なくとも１つの内部壁を備える、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
中性子反射材料から形成される前記１つ以上の壁は、前記照射チャンバ内の前記ＮＥＵ材料をすべて包囲する外側壁を備える、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
中性子反射材料から形成される前記１つ以上の壁は、
前記照射チャンバの少なくとも１つの内部壁と、
該照射チャンバの中の前記ＮＥＵ材料をすべて包囲する外側壁と
を備える、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
放射性同位元素を生成するための方法であって、
ある体積のＮＥＵ材料を提供することと、
該ＮＥＵ材料に中性子反射材料を散在させることと、
該ある体積のＮＥＵ材料を付加的中性子反射材料によって包囲することと、
該付加的中性子反射材料を中性子吸収材料によって包囲することと、
該ＮＥＵ材料を核分裂閾値を超えるエネルギーを有する中性子によって照射することであって、それにより、高速核分裂反応が該ＮＥＵ材料の中において発生して、核分裂生成物を生成するようにさせ、
少なくとも一部の中性子に対して、該中性子反射材料は、それらの中性子が該ある体積のＮＥＵ材料内に残留する時間を延長し、それによって、それらの中性子が該中性子吸収材料に衝突する前に、それらの中性子によって生じさせられる高速核分裂反応の数を増加させる、ことと
を含む、方法。
【請求項１０】
前記核分裂生成物を前記ＮＥＵ材料から抽出することをさらに含む、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記核分裂生成物のうちの少なくとも１つを抽出することは、前記ＮＥＵ材料を前記照射チャンバから除去することを必要とする、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記核分裂生成物のうちの少なくとも１つを抽出することは、前記ＮＥＵ材料を前記照射チャンバから除去することを必要としない、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
放射性同位元素を生成するための装置であって、
高速中性子発生器と、
中性子反射材料から作成される複数の離間したシェルであって、
該シェルは、最外シェルを含み、
該シェルは、該中性子発生器を包囲し、
隣接するシェル間の空間は、いくつかの領域を提供し、該いくつかの領域は、該中性子発生器によって発生される中性子による照射のためにＮＥＵを受容するように構成される、
シェルと
を備える、装置。
【請求項１４】
前記最外シェルは、残りの１つのシェルまたは複数のシェルよりも厚い、請求項１３に記載の装置。
【請求項１５】
外側格納容器をさらに備え、該外側格納容器は、前記最外シェルから外に通過する中性子を吸収するために、中性子吸収材料から作成される１つ以上の壁を有する、請求項１３に記載の装置。
【請求項１６】
前記中性子発生器は、少なくとも１０ＭｅＶのエネルギーを有する中性子を提供する、請求項１３に記載の装置。
【請求項１７】
前記外側格納容器の壁は、該外側格納容器の壁から散乱または反射される中性子が前記最外シェルに衝突する可能性を制限するために、該最外シェルから離間している、請求項１５に記載の装置。
【請求項１８】
放射性同位元素を生成するための装置であって、
高速中性子発生器と、
ＮＥＵが中に導入されることができる１つ以上の領域を有する照射チャンバと、
該照射チャンバの中またはその周囲に配置される１つ以上の中性子反射領域であって、該１つ以上の中性子反射領域は、それらの中性子が該照射チャンバから離脱する前に、該中性子発生器からの少なくとも一部の中性子によって進行される経路長を増加するように構成される、中性子反射領域と
を備える、装置。
【請求項１９】
前記中性子反射材料は、第一鉄材料を含む、請求項１８に記載の装置。
【請求項２０】
外側格納容器をさらに備え、該外側格納容器は、前記照射チャンバから外に通過する中性子を吸収するために、中性子吸収材料から作成される１つ以上の壁を有する、請求項１８に記載の装置。
【請求項２１】
前記照射チャンバは、球形構成であり、
前記１つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の最外シェルを含む複数の離間した同心球形シェルを含み、
該シェルは、前記中性子発生器を包囲し、
隣接するシェル間の空間は、ＮＥＵが中に導入されることができる前記１つ以上の領域のうちの少なくとも１つを画定する、請求項１８に記載の装置。
【請求項２２】
前記最外シェルは、残りのシェルよりも厚い、請求項２１に記載の装置。
【請求項２３】
前記照射チャンバは、円筒形シェルとして形成される部分を有する外側壁を有する円筒形構成であり、
前記１つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の１つ以上のチューブを含み、
該１つ以上のチューブのボアは、ＮＥＵが中に導入されることができる前記１つ以上の領域のうちの少なくとも１つを画定する、請求項１８に記載の装置。
【請求項２４】
前記照射チャンバは、円筒形シェルとして形成される部分を有する外側壁を有する円筒形構成であり、
前記１つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の複数の離間した同軸円筒形シェルを含み、
中性子反射材料の該円筒形シェル間の空間は、ＮＥＵが中に導入されることができる前記１つ以上の領域のうちの少なくとも１つを画定する、請求項１８に記載の装置。
【請求項２５】
前記照射チャンバは、長方形シェルとして形成される部分を有する外側壁を有する長方形構成であり、
前記１つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の複数の離間したプレートまたは長方形シェルを含み、
中性子反射材料の該プレートまたは長方形シェルの間の空間は、ＮＥＵが中に導入されることができる前記１つ以上の領域のうちの少なくとも１つを画定する、請求項１８に記載の装置。
【請求項２６】
放射性ヨウ素を生成するための方法であって、
ウランを照射チャンバの中に導入することであって、該照射チャンバは、ガス注入口およびガス排出口を有する、ことと、
ウラン材料を中性子によって照射することであって、それにより、核分裂反応が該ウラン材料の中において生じるようにさせ、
該核分裂反応のうちの少なくとも一部は、放射性ヨウ素の生成につながり、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部は、該照射チャンバの中において昇華する
ことと、
キャリアガスを該ガス注入口の中に導入することであって、それにより、該昇華した放射性ヨウ素と混合し、ガス混合物を形成する、ことと、
該ガス混合物を該ガス排出口から引き出すことと、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を該ガス混合物の他の成分から分離することと
を含む、方法。
【請求項２７】
前記放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を前記ガス混合物の他の成分から分離することの後に、
少なくとも１つの短寿命放射性ヨウ素同位元素が、非ヨウ素物質に実質的に崩壊するように、ある時間期間を経過させることと、
該非ヨウ素物質を残りの放射性ヨウ素から分離することと
をさらに含む、請求項２６に記載の方法。
【請求項２８】
前記ウラン材料は、非濃縮ウラン材料である、請求項２６に記載の方法。
【請求項２９】
前記中性子は、Ｕ−２３８に対して、高速核分裂閾値を超えるエネルギーにおいて提供される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３０】
前記ガス混合物のうちの少なくとも一部は、前記放射性ヨウ素の分離後に、前記ガス注入口に戻される、請求項２６に記載の方法。
【請求項３１】
前記放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を分離することは、銀ゼオライトトラップを使用することを含む、請求項２６に記載の方法。
【請求項３２】
照射期間後に、
前記ウラン材料を前記照射チャンバから除去することと、
該ウラン材料を溶媒中に溶解することであって、それによって、付加的昇華ヨウ素を付加的ガス混合物の一部として解放する、ことと、
付加的放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を該付加的ガス混合物の他の成分から分離することと
をさらに含む、請求項２６に記載の方法。
【請求項３３】
放射性ヨウ素を生成するための方法であって、
ある体積の非濃縮ウラン（「ＮＥＵ」）材料を照射チャンバの中に提供することであって、該照射チャンバは、ガス注入口およびガス排出口を有する、ことと、
該照射チャンバの中またはその周囲に配置される１つ以上の中性子反射領域を提供することと、
ウラン材料を中性子によって照射することであって、それにより、核分裂反応を該ウラン材料の中において生じさせ、
該中性子は、Ｕ−２３８に対して、高速核分裂閾値を超えるエネルギーにおいて提供され、
該１つ以上の中性子反射領域は、それらの中性子が該照射チャンバから離脱する前に、該中性子の少なくとも一部によって進行される経路長を増加させるように構成され、
該核分裂反応のうちの少なくとも一部は、放射性ヨウ素の生成につながり、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部は、該照射チャンバの中において昇華する
ことと、
照射の間に、キャリアガスを該ガス注入口の中に導入することであって、それにより、該昇華した放射性ヨウ素と混合し、ガス混合物を形成する、ことと、
該ガス混合物を該ガス排出口から引き出すことと、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を該ガス混合物の他の成分から分離することと
を含む、方法。
【請求項３４】
前記ガス混合物のうちの少なくとも一部は、前記放射性ヨウ素の分離後に、前記ガス注入口に戻される、請求項３３に記載の方法。
【請求項３５】
前記放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を分離することは、銀ゼオライトトラップを使用することを含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３６】
照射期間後に、
前記ＮＥＵ材料を前記照射チャンバから除去することと、
該ＮＥＵ材料を溶媒の中に溶解することであって、それによって、付加的昇華ヨウ素を付加的ガス混合物の一部として解放する、ことと、
付加的放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を該付加的ガス混合物の他の成分から分離することと
をさらに含む、請求項３３に記載の方法。
【請求項３７】
放射性ヨウ素同位元素を生成するための装置であって、
中性子発生器と、
照射チャンバであって、該照射チャンバは、該中性子発生器によって発生される中性子による照射のためにウラン材料を受容するように構成されるいくつかの領域を提供し、該照射チャンバは、ガス注入口およびガス排出口を有し、
照射の間に、
核分裂反応が、該ウラン材料の中において生じ、
該核分裂反応のうちの少なくとも一部は、放射性ヨウ素の生成につながり、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部は、該照射チャンバの中において昇華し、
該ガス注入口は、キャリアガスが該ガス注入口の中に導入されて、該昇華した放射性ヨウ素と混合し、ガス混合物を形成することを可能にするように構成され、
該ガス排出口は、該ガス混合物を該ガス排出口から引き出すことを可能にするように構成される、照射チャンバと、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を該ガス混合物の他の成分から分離するための機構と
を備える、装置。
【請求項３８】
前記ウラン材料は、非濃縮ウラン材料であり、
前記中性子は、Ｕ−２３８に対して、高速核分裂閾値を超えるエネルギーにおいて提供される、請求項３７に記載の装置。
【請求項３９】
前記放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を分離するための機構は、銀ゼオライトトラップを含む、請求項３７に記載の装置。
【請求項４０】
前記照射チャンバの中またはその周囲に配置される１つ以上の中性子反射領域をさらに備え、
該１つ以上の中性子反射領域は、それらの中性子が該照射チャンバから離脱する前に、該中性子のうちの少なくとも一部によって進行される経路長を増加させるように構成される、請求項３７に記載の装置。
【請求項４１】
前記１つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料から形成される、前記照射チャンバの１つ以上の壁を備える、請求項３７に記載の装置。
【請求項４２】
放射性ヨウ素を生成するための装置であって、
中性子発生器と、
照射チャンバであって、該照射チャンバは、該中性子発生器によって発生される中性子による照射のために、ウラン材料を受容するように構成されるいくつかの領域を提供し、該照射チャンバは、ガス注入口およびガス排出口を有し、
照射の間に、
核分裂反応が、該ウラン材料の中において生じ、
該核分裂反応のうちの少なくとも一部は、放射性ヨウ素の生成につながり、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部は、該照射チャンバの中において昇華する
照射チャンバと、
キャリアガスを該ガス注入口の中に導入して、該昇華した放射性ヨウ素と混合し、ガス混合物を形成するための手段と、
該ガス混合物を該ガス排出口から引き出すための手段と、
該放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を該ガス混合物の他の成分から分離するための手段と
を備える、装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
（関連出願の相互参照）
本願は、次の米国特許出願の優先権を主張する：
・米国仮特許出願第６１／２６０，５８５号（名称「Ｍｅｄｉｃａｌ  Ｉｓｏｔｏｐｅ  Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｏｎ  Ｄｅｍａｎｄ」、２００９年１１月１２日出願）
・米国仮特許出願第６１／２６５，３８３号（名称「Ｓｙｓｔｅｍ  ｆｏｒ  Ｏｎ−Ｄｅｍａｎｄ  Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｉ−１３１」、２００９年１２月１日出願）
・米国仮特許出願第６１／４０５，６０５号（名称「Ｔｅｃｈｎｉｑｕｅｓ  ｆｏｒ  Ｏｎ−Ｄｅｍａｎｄ  Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｍｅｄｉｃａｌ  Ｉｓｏｔｏｐｅｓ  Ｓｕｃｈ  ａｓ  Ｍｏ−９９／Ｔｃ−  ９９ｍ」、２０１０年１０月２０日出願）
・米国仮特許出願第１２／９４４，６３４号（名称「Ｔｅｃｈｎｉｑｕｅｓ  ｆｏｒ  Ｏｎ−Ｄｅｍａｎｄ  Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｍｅｄｉｃａｌ  Ｉｓｏｔｏｐｅｓ  Ｓｕｃｈ  Ａｓ  Ｍｏ−９９／Ｔｃ−９９ｍ  ａｎｄ  Ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ  Ｉｏｄｉｎｅ  Ｉｓｏｔｏｐｅｓ  Ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ  １−１３１」、２０１０年１１月１１日出願）
・米国仮特許出願第１２／９４４，６９４号（名称「Ｔｅｃｈｎｉｑｕｅｓ  ｆｏｒ  Ｏｎ−Ｄｅｍａｎｄ  Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｍｅｄｉｃａｌ  Ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ  Ｉｏｄｉｎｅ  Ｉｓｏｔｏｐｅｓ  Ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ  １−１３１」、２０１０年１１月１１日出願）
上記の全ての出願の開示全体は、全ての付録および付属物を含めて、あらゆる目的のために参照することによって、本明細書に組み込まれる。
【０００２】
（発明の分野）
本発明は、概して、不安定、すなわち、放射性、核同位元素（多くの場合、放射性同位元素と称される）の発生に関し、より具体的には、モリブデン−９９（Ｍｏ−９９）およびその崩壊娘核テクネチウム−９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ）等の医療同位元素、ならびにヨウ素−１３１（Ｉ−１３１）等の放射性ヨウ素を発生させるための技術に関する。
【背景技術】
【０００３】
放射性同位元素は、非常に小用量において、癌および甲状腺機能亢進症等の疾患のための臨床的療法（放射線治療）、ならび放射性同位元素が対象の体内で集中する領域を撮像する能力を使用した診断において広く使用されている。現在、すべての核撮像手技のうちの約８０％は、Ｔｃ−９９ｍを利用しており、これは、診断医学のための非常に重要な同位元素となっている。身体の特定の範囲内に集中する分子およびタンパク質は、低エネルギーガンマ線の放出を介して基底状態に崩壊するＴｃ−９９ｍで標識し、ガンマ線カメラまたは検出器を使用して、体外から観察することができる。この方法によって、Ｔｃ−９９ｍで標識された化合物が集中する「活性」範囲または領域は、体外から３−Ｄにおいて観察可能となる。
【０００４】
米国の人口が単に高齢化するにつれて、需要が増加することが予測されるＴｃ−９９ｍおよびＩ−１３１等の放射性ヨウ素の使用による医療手技の高い需要によって、Ｔｃ−９９ｍおよびＩ−１３１供給の信頼性は必須である。信頼性のある供給源に対する主な障害は、米国の供給の１００％が海外原子炉から輸入されているという事実である。米国の供給は、ほぼすべてカナダ（Ｃｈａｌｋ  Ｒｉｖｅｒ）のＮＲＵ  ＲｅａｃｔｏｒおよびオランダのＨＦＲから調達されており、両原子炉とも築４０年以上である。Ｍｏ−９９の高速崩壊は、生成物が直ぐに出荷され、使用されなければならず、長期保存が不可能であることを意味する。いかなる供給の中断も、メンテナンスのための原子炉の閉鎖等の短期間であっても、欠乏および患者治療遅延を生じさせ得る。実際の欠乏は、最近では、それぞれ、ＮＲＵ  ＲｅａｃｔｏｒおよびＨＦＲが、一定期間の間、閉鎖されたときの２００７年および２００８年に生じている。
【０００５】
従来の方法は、高濃縮ウラン（ＨＥＵ）から作成されるターゲットの熱核分裂に依存する。ＨＥＵは、天然ウランに見られる約０．７％を超えるレベルの核分裂可能Ｕ−２３５の割合を９３％を超えるレベルまで大幅に増加させるように処理されたウランである。熱核分裂は、低エネルギー（「熱」）中性子によってターゲットを照射し、核分裂を生じさせることを指す。現在、米国は、９３％を超えるＵ−２３５を有する５０ｋｇを超えるＨＥＵを、Ｍｏ−９９／Ｔｃ−９９ｍおよび他の医療同位元素の照射および抽出のために、少なくとも５つの海外核原子炉に輸出している。新しいＨＥＵおよび使用済みＨＥＵの出荷と関連付けられた増殖能および危険性は明らかであるが、Ｍｏ−９９／Ｔｃ−９９ｍの現在の生成は、このプロセスに依存する。
【０００６】
使用済みＨＥＵターゲット材料はまた、ＨＥＵターゲット内のＵ−２３５の１−３％のみが燃焼し、残りのターゲット材料は、依然として９２％の濃縮Ｕ−２３５を含有し得るので、脅威である。また、低燃焼のため、３年間の保存後に、ＨＥＵターゲット材料は、本質的に接近して取り扱うことができ、これは、その比較的に低い燃焼に起因して、使用済みＨＥＵターゲット材料内の長寿命核分裂生成物の量が極少であることを意味する。使用済みＨＥＵターゲットは、増殖因子を保護するための最小の遮蔽材料によって、比較的に容易に取り扱い、処理することができる。
【０００７】
代替技術が提案されているが、それらは、コスト効果がかなり小さいと考えられており、多くの技術的課題を残している。そのような提案の１つは、より低い濃縮レベルのＵ−２３５ターゲット（ＬＥＵ）、例えば、２０％を下回るＵ−２３５への移行であるが、これは、依然として、核原子炉の必要性を含め、ＨＥＵと同一の問題を提起する。提案される別の方法は、鉱石として採鉱することができるＭｏ−９８における中性子捕獲の利用である。しかしながら、天然モリブデンは、約２４．１％のＭｏ−９８を含有し、したがって、ターゲットは、照射に先立って濃縮を必要とする可能性が高い。
【０００８】
Ｍｏ−９９の生成のために提案される他の技術は、陽子加速器（サイクロトロン）を使用して、（ｐ、２ｎ）または（ｐ、ｐｎ）反応をＭｏ−１００ターゲットにおいて生じさせるステップを含む。再び、天然モリブデンは、約９．６４％のＭｏ−１００を含有し、したがって、サイクロトロンのためのターゲットもまた、照射に先立って濃縮を必要とする可能性が高い。また、高エネルギー電子加速器から生成された制動放射線を介して、（γ、ｆ）反応をＵ−２３５またはＬＥＵ、あるいはＵ−２３８、もしくは全ての３つの材料の組み合わせにおいて生じさせることが提案されている。
【０００９】
粒子加速器を使用する提案される代替方法はすべて、類似の問題を有する。
・すべて、大量かつ濃縮された同位元素ターゲットを必要とする。
・すべて、照射の間、ターゲットから熱の除去を必要とし、技術的課題を提起する。
・生成されたＭｏ−９９は、未使用モリブデン同位元素ならびに他の核分裂生成物および放射化副産物を除去するために精製されなければならない。
・すべて、金属ターゲットの場合、高速溶解方法の展開を必要とする。
・廃棄物核分裂生成物および廃棄物ウランの処置および廃棄は、有意な課題を提起する（ＬＥＵの場合）。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の実施形態は、放射性同位元素の生成のための技術を提供する。医学分野において有用である放射性同位元素は、時として医療同位元素と称されるが、いくつかの安定同位元素は潜在的な医療用途を有し、時として、安定医療同位元素と称される。本発明によって提供される技術は、前述の問題の少なくとも一部を克服する。実施形態は、配送施設から遠く離れた核原子炉に依存せず、広く流通され得る比較的に小型の独立型デバイスとして、実装することができる。
【００１１】
本発明の実施形態を説明する際に、以下の用語が、時として、使用される。
・非濃縮ウラン（「ＮＥＵ」）
・中性子反射材料
・高速中性子
・高速中性子核分裂反応
・中性子発生器
ここで論じられるように、これらの用語は、広義に定義される。
【００１２】
用語「非濃縮ウラン」（「ＮＥＵ」）は、少なくとも、天然ウランと同程度のＵ−２３８（９９．２７％）と、天然ウランと同程度しかＵ−２３５（０．７２％）を含有しない任意のウランに加え、天然ウランまたは劣化ウランを網羅することが意図される。劣化ウランは、通常、天然量未満のＵ−２３５（０．７２％）を有するウランを意味するものと理解されるが、商業および軍事目的のために使用される劣化ウランは、より一般的には、０．３％未満のＵ−２３５を有する。
【００１３】
ＮＥＵの定義は、同位元素含有量が、基準を上回って満たす限り、任意の形態のウランに限定されない。ＮＥＵ材料はまた、ＮＥＵ原料またはＮＥＵターゲットとも称され、バルク固体材料、粉砕された固体材料、金属削りくず、金属やすりくず、焼結ペレット、液体溶液、溶融塩、溶融合金、またはスラリーの形態であることができる。ＮＥＵはまた、その形態に関わらず、意図された用途と適合性がある他の材料と混合することができる。
【００１４】
用語「中性子反射材料」は、中性子を反射または散乱させる材料を網羅することが意図される。散乱は、弾性、または概してそうであることが好ましいが、これは、定義のために必要ではない。さらに、実施形態の一部は、プレート、球形シェル、円筒形シェル、チューブ等の固体構造形状に形成される中性子反射材料を使用するが、用語は、粉末、ペレット、削りくず、やすりくず等、小粒子を含む材料を網羅することが意図される。
【００１５】
用語「高速中性子」は、多くの場合、Ｗｉｋｉｐｅｄｉａが、「約０．０２５ｅＶ」のエネルギーを有するものとして特徴付けている熱中性子と区別するために使用される。Ｗｉｋｉｐｅｄｉａはまた、「定義に応じて、１ｅＶ、０．１ＭｅＶ、または約１ＭｅＶ超」のエネルギーを有するものとして、高速中性子を特徴付けている。この目的のために、用語「高速中性子」は、Ｕ−２３８内の核分裂のための閾値である、８００ｋｅＶを超えるエネルギー（すなわち、０．８ＭｅＶ）を伴う中性子を意味するであろう。しかしながら、本発明の実施形態は、より高いエネルギー、例えば、１０−２０ＭｅＶ、または可能性として、１２−１６ＭｅＶの中性子を使用することができる。例えば、２０−１００ＭｅＶ範囲の範囲内のより高いエネルギー中性子もまた、使用することができる。
【００１６】
用語「高速中性子核分裂」は、８００ｋｅＶの閾値を上回るエネルギーを伴う、中性子によって生じる、核分裂反応を網羅することが意図される。反応表現（ｎ、ｆ）が、便宜上、使用される。
【００１７】
用語「中性子発生器」は、所望のエネルギーの中性子を発生させるための広範囲のデバイスおよびプロセスを網羅することが意図される。Ｗｉｋｉｐｅｄｉａは、中性子発生器を以下のように定義する：
中性子発生器は、コンパクトな線形加速器を含有し、水素の同位元素をともに融合する
ことによって、中性子を生成する、中性子源デバイスである；融合反応は、ジュウテリ
ウム、トリチウム、またはこれらの２つの同位元素の混合物のいずれかを、同様に、ジ
ュウテリウム、トリチウム、または混合物のいずれかを含有する、金属水素化物ターゲ
ットに加速することによって、これらのデバイス内で生じる；ジュウテリウム原子（Ｄ
＋Ｄ）の融合は、運動エネルギー約２．４５ＭｅＶを有するＨｅ−３イオンおよび中性
子の形成をもたらす。ジュウテリウムおよびトリチウム原子（Ｄ＋Ｔ）の融合は、運動
エネルギー約１４．１ＭｅＶのＨｅ−４イオンおよび中性子の形成をもたらす。
トリトンおよびトリチウム原子（Ｔ＋Ｔ）の融合は、Ｈｅ−４イオンおよび２つの中性子の形成をもたらす。これらの２つの中性子は、０．１ｅＶ未満から約９．３３ＭｅＶの範囲のエネルギーを有することができる。
【００１８】
しかしながら、本願で使用されるように、用語「中性子発生器」は、所望のエネルギーの十分な数の中性子を提供するであろう、任意のデバイスをより広義に含むように定義される。これらとして、例えば、以下が挙げられ得るが、それらに限定されない。
・高密度プラズマ集束デバイスは、ジュウテリウムまたはトリチウムプラズマを使用して、２．４５ＭｅＶ中性子、１４．１ＭｅＶ中性子、または広域スペクトル（０．１ｅＶ未満から約９．３３ＭｅＶ）を網羅する中性子を生成することができる。
・電子加速器は、高エネルギー電子を電子ビームから変換材料、例えば、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）等上へと送り、それによって、電子エネルギーを制動放射線に変換することができる。次いで、この制動放射線を使用して、中性子濃縮材料と相互作用させ、（γ、ｎ）相互作用を介して、中性子を生成することができる。例えば、ベリリウム同位元素Ｂｅ−９をγ線で照射することによって、より少ない原子質量および１つまたは２つの中性子を伴う、ベリリウム同位元素を生成することができる（反応は、Ｂｅ−９（g、ｎ）Ｂｅ−８、またはＢｅ−９（γ、２ｎ）Ｂｅ−７で示される）。
・サイクロトロン等の陽子加速器は、高エネルギー陽子を材料、例えば、炭素、ベリリウム、またはリチウム等の材料中に送り、例えば、Ｃ−１２（ｐ、ｎ）Ｎ−１２、またはＢｅ−９（ｐ、ｎ）Ｂ−９反応を介して、中性子を生成するために使用することができる。
【００１９】
要するに、本発明の実施形態は、照射チャンバ内において、劣化または天然ウランターゲットの高速中性子核分裂を使用する。そのようなウランのための一般的用語は、非濃縮ウラン（「ＮＥＵ」）である。Ｕ−２３８は、高速中性子、すなわち、核分裂閾値を超えるエネルギーを有する中性子によって衝突されると、核分裂を生じさせることができるという点において、核分裂可能である。連鎖反応を維持することができないという点においては、核分裂性ではない。これは、Ｕ−２３８が、核分裂を受ける時、核分裂から生じる中性子が、概して、エネルギー閾値を下回り、より多くのＵ−２３８核分裂を生じさせるためである。
【００２０】
核分裂を生じさせる目的は、所望の放射性同位元素である、またはそれに崩壊する、核分裂生成物を発生させ、抽出することである。実施形態は、Ｍｏ−９９／Ｔｃ−９９ｍおよび放射性ヨウ素同位元素の抽出に関連して説明されるが、これは、例示にすぎない。
【００２１】
本願において、用語「核分裂生成物」は、「核分裂生成物」を「重元素の核分裂によって形成される核（核分裂片）と、核分裂片の放射崩壊によって形成される核種」として定義する、ＮＲＣ用語集（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｎｒｃ．ｇｏｖ／ｒｅａｄｉｎｇ−ｒｍ／ｂａｓｉｃ−ｒｅｆ／ｇｌｏｓｓａｒｙ．ｈｔｍｌ）に規定されるように使用されるであろう。したがって、用語は、核分裂反応から直接生じる核のみを網羅するであろう定義より広義に使用される。
【００２２】
この解釈は、「核分裂生成物」を「核分裂片およびその崩壊娘核を含む、核分裂内で形成される、残留核」として定義する、ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｎｕｃｌｅａｒｇｌｏｓｓａｒｙ．ｃｏｍ（「Ｔｈｅ  Ｌａｎｇｕａｇｅ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｎｕｃｌｅｕｓ」）における用語集と一致している。用語「核分裂片」は、「核分裂の直接的結果として形成される原子核。これらの核種の崩壊によって形成される核分裂生成物は、含まれない」として定義される。用語「一次核分裂生成物」は、「核分裂片」に対する同義語となる。
【００２３】
本発明の実施形態は、ＮＥＵの領域を通過後、中性子に散乱または反射を受けさせることによって、ＮＥＵターゲット内の高速核分裂を向上させるよう操作する。これは、中性子が、ターゲット材料から離脱する前により長い経路を進行するように、中性子を反射または散乱させる「中性子反射」材料と称されるものをターゲット材料に散在させることによって達成される。これは、中性子が、ＮＥＵターゲット材料との核分裂反応を生じさせるより多くの機会を提供する。
【００２４】
したがって、所与の中性子は、核分裂反応を生じさせるか、またはＵ−２３８によって吸収されることなく、ＮＥＵターゲット材料によって占有される領域または複数の領域から離脱する前に、Ｕ−２３８核と複数の相互作用（例えば、散乱事象）を有する傾向がある。ＮＥＵターゲット材料内のいくつかの散乱事象後、中性子のエネルギーは、核分裂閾値を下回るであろう。いくつかの異なる幾何学的配設に従って、中性子反射材料をターゲット材料に散在させることができる。
【００２５】
特定の形態の原料は、典型的には、照射チャンバの幾何学形状、抽出される核分裂生成物の特性、および核分裂生成物の抽出方法に依存する。好ましい原料は、劣化ウランの形態である。劣化ウランは、ウラン濃縮の副産物であって、約９９．３％のＵ−２３８を含有する、天然ウランと比較して、９９．７％を超えるＵ−２３８を含有する。
【００２６】
高速核分裂閾値を上回る中性子エネルギーを維持するのと同様に、十分に高い中性子エネルギーを維持し、Ｕ−２３８による中性子吸収を最小限にすることが好ましい。より低速のエネルギーを伴う中性子が、Ｕ−２３８によって捕獲されると、励起されたＵ−２３８原子の後続崩壊後、Ｐｕ−２３９が、生成される。代わりに、高速中性子源を使用すると、Ｕ−２３８の核分裂の確率は、捕獲の確率を桁違いに上回り、Ｐｕ−２３９の生成が大きく減少する。
【００２７】
一組の実施形態において、ＮＥＵおよび中性子反射材料は、ＮＥＵおよび中性子反射材料の交互層として形成される。層は、球形シェル、円筒形シェル、平坦プレート等の形態をとることができ、高速中性子発生器は、中心近傍に配置される。これらの実施形態において、照射チャンバは、略球形、略円筒形、または略長方形である。多角形円筒形および多面体等の他の幾何学形状もまた、可能であって、加工をより容易にし得る。
【００２８】
別の組の実施形態において、ＮＥＵは、複数の並列伸長領域を占有し、各領域は、中性子反射材料によって包囲される。包囲中性子反射材料は、複数のチューブとして形成することができ、固体ロッドまたは粉砕されたＮＥＵをチューブ内に配置することができる。ＮＥＵおよび包囲中性子反射材料は、高速中性子発生器の中空中心を伴う、円筒形領域を占有することができる。したがって、この組の実施形態において、照射チャンバは、略円筒形（円形または多角形ベース）である。
【００２９】
他の実施形態において、ＮＥＵおよび中性子反射材料は両方とも、比較的に小さい物体（例えば、数センチサイズ）として形成され、固体形態またはスラリー内に混合することができる。スラリーは、中性子発生器を包囲するチューブ内を循環することができる。ＮＥＵが溶融形態である、実施形態もまた、中性子反射材料が散在されているかどうかに関わらず、循環することができる。ＮＥＵの循環は、チャンバ内のすべてのＮＥＵの照射さえもたらす。
【００３０】
本発明のある側面において、放射性同位元素を生成するための方法は、ＮＥＵ材料を照射チャンバの中に導入するステップであって、ＮＥＵ材料を８００ｋｅＶを超えるエネルギーを有する中性子で照射し、高速核分裂反応をＮＥＵ材料内で発生させ、核分裂生成物を生成するステップとをよび核分裂生成物をＮＥＵ材料から抽出するステップとを備える。照射チャンバは、中性子反射材料から形成される、１つ以上の壁を有し、照射ステップからの少なくとも一部の中性子は、１つ以上の壁のうちの少なくとも１つから反射され、それによって、それにわたって、それらの中性子が、ＮＥＵ材料内に存在する間の経路長を増加させる。経路長の増加は、ＮＥＵ材料内のそれらの中性子が、高速核分裂反応を生じさせる確率を増加させる。
【００３１】
いくつかの実施形態において、照射チャンバ内のＮＥＵ材料は、単一の空間的連続領域を占有する一方、他の実施形態において、照射チャンバ内のＮＥＵ材料は、複数の空間的分離領域を占有する。中性子反射材料から形成される、１つ以上の壁は、照射チャンバの少なくとも１つの内部壁、またはすべての照射チャンバ内のＮＥＵ材料を包囲する、外側壁、または両方を備えることができる。
【００３２】
本発明の別の側面において、放射性同位元素を生成するための方法は、ある体積のＮＥＵ材料を提供するステップと、ＮＥＵ材料に中性子反射材料を散在させるステップと、体積のＮＥＵ材料を付加的中性子反射材料で包囲するステップと、付加的中性子反射材料を中性子吸収材料で包囲するステップと、ＮＥＵ材料を核分裂閾値を超えるエネルギーを有する中性子で照射し、高速核分裂反応をＮＥＵ材料内で発生させ、核分裂生成物を生成するステップとを備える。
【００３３】
少なくとも一部の中性子に対して、中性子反射材料は、それらの中性子が、体積のＮＥＵ材料内に残留する時間を延長し、それによって、それらの中性子が、中性子吸収材料に衝突する前に、それらの中性子によって生じる高速核分裂反応の数を増加させる。方法はまた、核分裂生成物をＮＥＵ材料から抽出するステップを含むことができる。反応および生成物に応じて、抽出は、ＮＥＵ材料を照射チャンバから除去するステップを必要としてもよく、または必要としなくてもよい。
【００３４】
本発明の別の側面において、放射性同位元素を生成するための装置は、高速中性子発生器と、中性子反射材料から作成される複数の離間したシェルとを備える。シェルは、中性子発生器を包囲し、最外シェルを含み、隣接するシェル間の空間は、中性子発生器によって発生される中性子による照射のために、ＮＥＵを受容するように構成される、いくつかの領域を提供する。最外シェルは、残りのシェルより厚くあることができる。
【００３５】
本発明の別の側面において、放射性同位元素を生成するための装置は、高速中性子発生器と、ＮＥＵを中に導入することができる１つ以上の領域を有する照射チャンバと、照射チャンバの中またはその周囲に配置される１つ以上の中性子反射領域とを備える。１つ以上の中性子反射領域は、それらの中性子が、照射チャンバから離脱する前に、中性子発生器からの少なくとも一部の中性子によって進行される経路長を増加するように構成される。
【００３６】
いくつかの実施形態において、装置はまた、最外シェルから外に通過する中性子を吸収するために、中性子吸収材料から作成される１つ以上の壁を有する外側格納容器を備えることができる。外側格納容器の壁は、最外シェルから離間しており、外側格納容器の壁から散乱または反射される中性子が、最外シェルに衝突する可能性を制限することができる。
【００３７】
いくつかの実施形態において、照射チャンバは、球形構成であって、１つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の最外シェルを含む複数の離間した同心球形シェルを含み、シェルは、中性子発生器を包囲し、隣接するシェル間の空間は、ＮＥＵを中に導入することができる１つ以上の領域のうちの少なくとも１つを画定する。
【００３８】
いくつかの実施形態において、照射チャンバは、円筒形シェルとして形成される部分を有する、外側壁を伴う、円筒形構成であって、１つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の１つ以上のチューブを含み、１つ以上のチューブのボアは、ＮＥＵを中に導入することができる１つ以上の領域のうちの少なくとも１つを画定する。
【００３９】
実施形態において、照射チャンバは、円筒形シェルとして形成される部分を有する、外側壁を伴う、円筒形構成であって、１つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の複数の離間した同軸円筒形シェルを含み、中性子反射材料の円筒形シェル間の空間は、その中に、ＮＥＵを導入することができる、１つ以上の領域のうちの少なくとも１つを画定する。
【００４０】
いくつかの実施形態において、照射チャンバは、長方形シェルとして形成される部分を有する、外側壁を伴う、長方形構成であって、１つ以上の中性子反射領域は、中性子反射材料の複数の離間したプレートまたは長方形シェルを含み、中性子反射材料のプレートまたは長方形シェルの間の空間は、その中に、ＮＥＵを導入することができる、１つ以上の領域のうちの少なくとも１つを画定する。
【００４１】
本発明の別の側面において、放射性ヨウ素を生成するための方法は、ウランを照射チャンバの中に導入するステップであって、照射チャンバは、ガス注入口と、ガス排出口とを有する、ステップと、ウラン材料を中性子で照射し、核分裂反応をウラン材料内で生じさせるステップであって、核分裂反応のうちの少なくとも一部は、放射性ヨウ素の生成につながり、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部は、照射チャンバ内で昇華する、ステップと、キャリアガスをガス注入口内に導入し、昇華した放射性ヨウ素と混合し、ガス混合物を形成するステップと、ガス混合物をガス排出口から引き出すステップと、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部をガス混合物の他の成分から分離するステップとを備える。
【００４２】
いくつかの実施形態において、方法はさらに、少なくとも１つの短寿命放射性ヨウ素同位元素が、実質的に、非ヨウ素物質に崩壊するように、一定の時間を経過させるステップと、非ヨウ素物質を残りの放射性ヨウ素から分離するステップを含む。
【００４３】
いくつかの実施形態において、ウラン材料は、非濃縮ウラン材料（ＮＥＵ）である。いくつかの実施形態において、中性子は、Ｕ−２３８に対して、高速核分裂閾値を超えるエネルギーで提供される。いくつかの実施形態において、ガス混合物の少なくとも一部は、放射性ヨウ素の分離後、ガス注入口に戻される。いくつかの実施形態において、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を分離するステップは、銀ゼオライトトラップを使用するステップを含む。
【００４４】
いくつかの実施形態において、ウラン材料は、照射期間後に、照射チャンバから除去され、ウラン材料は、溶媒中に溶解され、それによって、付加的昇華したヨウ素を、付加的ガス混合物の一部として、解放し、付加的放射性ヨウ素の少なくとも一部は、付加的ガス混合物の他の成分から分離される。
【００４５】
本発明の別の側面において、放射性ヨウ素を生成するための方法は、ある体積の非濃縮ウラン（「ＮＥＵ」）材料を照射チャンバ内に提供するステップであって、照射チャンバは、ガス注入口およびガス排出口を有する、ステップと、照射チャンバの中またはその周囲に配置される、１つ以上の中性子反射領域を提供するステップと、ウラン材料を中性子で照射し、核分裂反応をウラン材料内で生じさせるステップとを備え、中性子は、Ｕ２３８に対する高速核分裂閾値を上回るエネルギーで提供され、１つ以上の中性子反射領域は、それらの中性子が、照射チャンバから離脱する前に、中性子の少なくとも一部によって進行される経路長を増加させるように構成され、核分裂反応のうちの少なくとも一部は、放射性ヨウ素の生成につながり、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部は、照射チャンバ内で昇華する。方法はまた、照射の間、キャリアガスをガス注入口内に導入し、昇華した放射性ヨウ素と混合し、ガス混合物を形成するステップと、ガス混合物をガス排出口から引き出すステップと、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部をガス混合物の他の成分から分離するステップとを備える。
【００４６】
いくつかの実施形態において、ガス混合物の少なくとも一部は、放射性ヨウ素の分離後、ガス注入口に戻される。いくつかの実施形態において、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部を分離するステップは、銀ゼオライトトラップを使用するステップを含む。いくつかの実施形態において、方法はさらに、照射期間後にＮＥＵ材料を照射チャンバから除去するステップと、ＮＥＵ材料を溶媒中に溶解し、それによって、付加的昇華したヨウ素を、付加的ガス混合物の一部として解放するステップと、付加的放射性ヨウ素の少なくとも一部を付加的ガス混合物の他の成分から分離するステップとを含む。
【００４７】
本発明の別の側面において、放射性ヨウ素同位元素を生成するための装置は、中性子発生器と、中性子発生器によって発生される中性子による照射のために、ウラン材料を受容するように構成される、いくつかの領域を提供する、照射チャンバとを備え、照射チャンバは、ガス注入口およびガス排出口を含む。照射の間、核分裂反応が、ウラン材料内で生じ、核分裂反応のうちの少なくとも一部は、放射性ヨウ素の生成につながり、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部は、照射チャンバ内で昇華する。ガス注入口は、キャリアガスをガス注入口に導入し、昇華した放射性ヨウ素と混合し、ガス混合物を形成させるように構成され、ガス排出口は、ガス混合物をガス排出口から引き出すように構成される。装置はまた、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部をガス混合物の他の成分から分離するための機構を含む。
【００４８】
いくつかの実施形態において、ウラン材料は、非濃縮ウラン材料であって、中性子は、Ｕ−２３８に対して、高速核分裂閾値を超えるエネルギーで提供される。いくつかの実施形態において、１つ以上の中性子反射領域は、照射チャンバの中またはその周囲に配置され、１つ以上の中性子反射領域は、それらの中性子が、照射チャンバから離脱する前に、中性子の少なくとも一部によって進行される経路長を増加させるように構成される。１つ以上の中性子反射領域は中性子反射材料から形成される、照射チャンバの１つ以上の壁を形成してもよい。
【００４９】
本発明の別の側面において、放射性ヨウ素同位元素を生成するための装置は、中性子発生器と、中性子発生器によって発生される中性子による照射のために、ウラン材料を受容するように構成される、いくつかの領域を提供し、ガス注入口およびガス排出口を有する照射チャンバとを備える。照射の間、核分裂反応が、ウラン材料内で生じ、核分裂反応のうちの少なくとも一部は、放射性ヨウ素の生成につながり、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部は、照射チャンバ内で昇華する。装置はさらに、キャリアガスをガス注入口内に導入し、昇華した放射性ヨウ素と混合し、ガス混合物を形成するための機構と、ガス混合物をガス排出口から引き出すための機構と、放射性ヨウ素のうちの少なくとも一部をガス混合物の他の成分から分離するための機構とを含む。
【００５０】
本発明の性質および利点のさらなる理解は、例示であって、限定ではない、明細書および図面の残りの部分を参照することによって、実現されてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１】図１は、本発明のある実施形態による、放射性同位元素発生器の定型化された高レベル概略図である。
【図２】図２は、Ｕ−２３８の高速核分裂によって発生された後のＭｏ−９９の崩壊生成物を示す。
【図３】図３は、中性子エネルギーの関数としてのＵ−２３８の核分裂断面積および中性子捕獲断面積のグラフである。
【図４】図４は、本発明のある実施形態による、球形照射チャンバを有する放射性同位元素発生器の簡略化された斜位像である。
【図５】図５は、本発明のある実施形態による、円筒形照射チャンバを有する放射性同位元素発生器の簡略化された斜位像である。
【図６】図６は、図４および５に示される放射性同位元素発生器のいずれかに適用される、図４および５内の線６−６に沿った、簡略化された断面図である。
【図７】図７は、本発明のある実施形態による長方形角柱形状照射チャンバを有する放射性同位元素発生器の簡略化された斜位像である。
【図８】図８は、図７に示される放射性同位元素発生器の、図７における線８−８に沿った、簡略化された断面図である。
【図９】図９は、ＮＥＵがロッドの形態である、放射性同位元素発生器の簡略化された断面図である。
【図１０】図１０は、本発明のある実施形態による、放射性同位元素の発生のためのプロセス概略図である。
【図１１Ａ】図１１Ａは、並列ＮＥＵロッドを伴う円筒形照射チャンバを有する特定の実施形態による、放射性同位元素発生器の斜視図である。
【図１１Ｂ】図１１Ｂは、図１１Ａに示される放射性同位元素発生器の斜視切断図であって、カバーおよび外側円筒が除去されている。
【図１１Ｃ】図１１Ｃは、異なる視点からの図１１Ａに示される放射性同位元素発生器の斜視切断図であって、付加的詳細を示す。
【図１２】図１２は、Ｕ−２３８の高速核分裂によって発生された後のＩ−１３１の崩壊生成物を示す。
【図１３】図１３は、照射チャンバを通るガスの循環に関する付加的詳細を伴う、図６の断面図に示されるもの等の放射性同位元素発生器の簡略化された断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００５２】
図１は、本発明のある実施形態による、放射性同位元素発生器１０の従来の型に則った高レベル概略図であって、後述の種々の実施形態に一般的に見られ得る顕著な特色を例示するために使用される。放射性同位元素発生器１０の主要構成要素として、照射チャンバ１５と、高速中性子発生器２０と、好ましい実施形態において、１つ以上の中性子反射要素２５とを含む。照射チャンバは、非濃縮ウラン（「ＮＥＵ」）と称されるものの電荷を受けるように構成される。
【００５３】
前述のように、ＮＥＵは、元素金属、塩、合金、溶融塩、溶融合金、スラリー、または他の混合物を含む任意の好適な形態であることができ、後述のように、いくつかの形状および状態のうちの任意の１つをとることができる。一般化の目的のために、ＮＥＵは、複数の任意の形状体３０（明確にするために、点描される）として示される。照射チャンバは、概して、１つ以上の充填ポート３５ａおよび１つ以上の空の（排出）ポート３５ｂ等、照射チャンバ内にＮＥＵを導入し、そこからＮＥＵを除去するための機構が提供される。いくつかの実施形態において、ガスを照射チャンバに流動させることが望ましく、この目的を達成するために、チャンバに１つ以上のガス注入口ポート４０ａおよび１つ以上のガス排出口ポート４０ｂを提供することができる。
【００５４】
図１はまた、照射チャンバを包囲する中性子吸収外側格納容器チャンバ４５を示す。代表的実施形態において、この外側格納容器チャンバは、照射チャンバと完全に別個の構造であって、放射性同位元素発生器の設置に先立って、施設に建築することができる。格納容器チャンバ４５は、コンクリート製の保護容器または貯蔵容器として建築され、ホウ素入りポリエチレン等の特殊中性子吸収材料によって裏打ちされることができる。外側格納容器チャンバは、照射チャンバが、外側格納容器チャンバの壁の任意の点において、比較的に小さい立体角に内在するように、照射チャンバより有意に大きいことが好ましい。これによって、外側格納容器チャンバ壁によって散乱される任意の低速中性子が、照射チャンバ内側に戻る可能性を低減させることに役立つ。
【００５５】
照射チャンバ１５の壁は、好ましくは、少なくとも、中性子反射材料の層を含み、したがって、中性子反射要素の照射チャンバ１５の層と、中性子反射要素２５とのの組み合わせは、照射チャンバの中またはその周囲に配置される１つ以上の中性子反射領域を画定すると見なすことができる。後述の実施形態の一部は、チャンバをＮＥＵ材料によって占有される分離領域に再分割する効果を有し得る、チャンバ内側に別個の中性子反射要素を含む一方、他の実施形態は、ＮＥＵ材料によって占有される単一の連続領域を提供する。
【００５６】
一般化のために、図１は、別個の分離体としてのＮＥＵを示すが、ＮＥＵ材料の単一連続体の場合も、発明の範囲内にあると見なされるべきである。図１の概略的性質を踏まえて、中性子反射要素およびＮＥＵ体は、照射チャンバに疎に集合しているように示される。しかしながら、ほとんどの実施形態において、ＮＥＵ材料の領域は、概して、中性子反射材料によって包囲されるように、照射チャンバ内の中空領域を充填するであろう。しかしながら、このことは、中性子反射材料またはＮＥＵ材料のいずれも有していない、チャンバの中空部分を排除するものではない。
【００５７】
本発明の実施形態は、任意の特定の種類の中性子発生器に限定されない。代表的システムは、可搬型およびコンパクトな加速器を使用することができ、この加速器は、荷電粒子、または中性粒子、または重陽子、またはトリトンをターゲットに加速および指向することが可能であり、このターゲットは、Ｕ−２３８の８００ｋｅＶを超える高速中性子核分裂閾値エネルギーであるエネルギーを有する中性子を生成するために使用されることができる。ターゲット材料は、元素、化合物、または溶液であることができる。他のターゲット材料はまた、トリチウム原子で濃縮される、材料または化合物を含有することができる。具体的には、ジュウテリウム原子とトリチウム原子の融合は、高速核分裂反応をウラン原子内で生じさせるために使用される１４．１−ＭｅＶ中性子を生成する。トリトンが、トリチウム原子で濃縮されたターゲット濃縮によって加速および融合されると、生成された中性子は、０．１ｅＶ未満〜約９．３ＭｅＶのエネルギーを包含することができる。
【００５８】
好適な中性子発生器は、例えば、Ａｄｅｌｐｈｉ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  Ｉｎｃ．２００３  Ｅａｓｔ  Ｂａｙｓｈｏｒｅ  Ｒｄ、Ｒｅｄｗｏｏｄ  Ｃｉｔｙ、ＣＡ  ９４０６３，Ｈａｌｌｉｂｕｒｔｏｎ，１０２００  Ｂｅｌｌａｉｒｅ  Ｂｌｖｄ．Ｈｏｕｓｔｏｎ，ＴＸ７７０７２、およびＳｃｈｌｕｍｂｅｒｇｅｒ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、３００  Ｓｃｈｌｕｍｂｅｒｇｅｒ  Ｄｒ．，Ｓｕｇａｒ  Ｌａｎｄ，Ｔｅｘａｓ  ７７４７８から市販されている。
【００５９】
放射性同位元素発生器１０の動作は、以下のように要約することができる。中性子発生器２０は、Ｕ−２３８に対して核分裂閾値を超える中性子を提供する。核分裂を生じさせる目的は、所望の放射性同位元素であるか、またはそれに崩壊する１つ以上の核分裂生成物を発生および抽出することである。
【００６０】
図２は、一次核分裂生成物のうちの１つであるか、また、崩壊連鎖を通して生成されるＭｏ−９９の崩壊生成物（Ｚ＝４２）を示す。Ｍｏ−９９は、約６％の核分裂収率を占める。Ｍｏ−９９は、６６時間の半減期によって、Ｔｃ−９９（１２．５％）およびＴｃ−９９の準安定異性体Ｔｃ−９９ｍ（８７．５％）（両方とも、Ｚ＝４３）に崩壊するであろう。Ｍｏ−９９およびＴｃ−９９ｍは両方とも、化学抽出プロセスおよび／または電気化学分離器によって、回収することができる。実施形態は、Ｍｏ−９９／Ｔｃ−９９ｍの抽出に関連して説明されるであろう。中性子は、好ましくは、Ｕ−２３８に対する中性子吸収断面が、無視できる状態のままであるエネルギーを上回って維持される。したがって、ＮＥＵターゲットは、プロトニウム（Ｐｕ−２３９）を増殖させない。他の核分裂生成物として、同様に、化学抽出プロセスおよび／または電気化学分離器によって回収することができるＩ−１２９、Ｉ−１３１、Ｉ−１３２、およびＩ−１３３が挙げられる。
【００６１】
中性子反射材料の目的および動作は、それらの中性子が、照射チャンバから離脱する前に、中性子発生器からの少なくとも一部の中性子によって進行される経路長を増加させることである。したがって、中性子が、可能性として、その中で１つ以上の散乱相互作用を受けるＮＥＵ材料の領域を離脱することによって、付加的ＮＥＵ材料に衝突する可能性を向上させるように反射または散乱され、したがって、核分裂反応を開始する機会の増加をもたらす。鉄は、中性子反射材料として作用することができる元素の実施例である。特定の実施形態において、ステンレス鋼が、その構造および中性子反射特性の両方のために使用される。中性子エネルギー８００ｋｅＶを超える場合、鉄との各散乱事象は、中性子にエネルギー約０．５６ＭｅＶを損失させる。したがって、十分な数の散乱事象後（初期エネルギーに応じて）、中性子は、高速核分裂閾値を下回るであろう。
【００６２】
（ウランの関連特性および核分裂反応の概要）
ウランの特性および核分裂の物理特性に関する文献は膨大であって、核物理学および工学分野の当業者によって十分に理解されている。完全を期すために、この膨大な知識の関連側面を短い概要を概説することによって、本発明の実施形態の説明の背景を提供する。
【００６３】
前述のように、本発明の実施形態は、劣化または天然（すなわち、非濃縮ウランまたはＮＥＵ）ターゲットを使用する。天然ウランは、約９９．２７％Ｕ−２３８、０．７２％Ｕ−２３５、および０．００５５％Ｕ−２３４である。劣化ウランは、より高い割合のＵ−２３５を達成するための、天然ウランを濃縮するプロセスの副産物である。したがって、劣化ウランは、天然ウランよりも有意に少ないＵ−２３５およびＵ−２３４を含有する（例えば、３分の１未満程度）。本発明の実施形態が、純Ｕ−２３８を使用しない根本的理由は存在しないが、実際問題として遥かに高価となるであろう。
【００６４】
さらに、前述のように、本発明の実施形態は、主として、Ｕ−２３８を含有するＮＥＵを高速中性子によって照射して、核分裂を生じさせる。一方、最も一般的核原子炉は、Ｕ−２３５を熱中性子によって照射して、核分裂を生じさせる。Ｕ−２３５およびＵ−２３８は両方とも、高速中性子と衝突すると核分裂を受けるが、特性は異なる。
【００６５】
１つ目は、２つの同位元素に対する中性子エネルギーの関数としての核分裂断面積の差異である。高速中性子に対するＵ−２３５の核分裂断面積は、熱中性子の少なくとも２５０倍である。核原子炉内の中性子が、典型的には熱化されるので、このことが、核原子炉が、Ｕ−２３５で濃縮されたターゲットを使用してＭｏ−９９を生成するために使用される理由である。熱中性子は、Ｕ−２３８の中において核分裂を生じさせることができない。
【００６６】
２つ目は、反応の性質である。Ｕ−２３５は核分裂性であって、核分裂反応から生じる中性子が、Ｕ−２３５の核分裂断面積が広いエネルギーを有するので、臨界質量が存在するとき連鎖反応を維持することができることを意味する。一方、Ｕ−２３８は、核分裂可能であるが、核分裂性ではない。Ｕ−２３８は、高速中性子と衝突すると、核分裂を生じることができるが、核分裂反応から生じる中性子の大部分は、付加的Ｕ−２３８核分裂を生じさせるのに十分なエネルギーを有しない。
【００６７】
図３は、中性子エネルギーの関数としてのＵ−２３８の核分裂断面積および中性子捕獲断面積のグラフである。このグラフは、ｈｔｔｐ：／／ａｔｏｍ．ｋａｅｒｉ．ｒｅ．ｋｒ／ｃｇｉ−ｂｉｎ／ｅｎｄｆｐｌｏｔ．ｐｌに提供されるツールを使用して作成された。Ｕ−２３８はまた、中性子を吸収し、２つのベータ崩壊後にＰｕ−２３９となる反応経路を有する。この反応経路は、増殖炉において望ましくあり得るが、本発明の実施形態は、核分裂のための断面積が中性子吸収のための断面積を遥かに超える範囲内に、中性子エネルギーを維持することによって、中性子吸収の確率を低減させることを追求する。例えば、図３のグラフから分かるように、２つの断面積は、約１．３ＭｅＶの中性子エネルギーにおいて等しい一方、２．２ＭｅＶでは、核分裂断面積は、約２０倍大きい。故に、減速体として作用するであろう材料を最小化または排除することが好ましい。
【００６８】
中性子エネルギーの関数としてのＵ−２３８の核分裂断面積のグラフから分かるように、核分裂断面積は、１と２ＭｅＶとの間で安定水準に達し、中性子捕獲断面積は、このエネルギー範囲内で急降下する。
【００６９】
高速中性子は、核分裂反応を生じさせることなく、ＮＥＵを通ってその経路全体を横断することができることを理解されたい。この高速中性子はまた、Ｕ−２３８核から散乱または反射されることができる。中性子反射または散乱材料は、高速中性子が、最終的には、Ｕ−２３８原子核と相互作用し、そのエネルギーが、８００ｋｅＶ閾値を下回る前に、核分裂反応を生じさせる確率を向上させるために使用される。この高速中性子が、Ｕ−２３８と相互作用し、核分裂反応を生じさせると、この中性子は、本質的に消失する。核分裂反応後に誕生した２−３個の中性子（即発中性子）が存在し、これらの中性子の一部は、そのエネルギーが８００ｋｅＶ閾値を上回ったままであることができるとき、ＮＥＵ内にいくつかのさらなる核分裂を生じさせることができる。
【００７０】
（代表的幾何学的構成の概要）
図４は、本発明のある実施形態による、球形照射チャンバを有する放射性同位元素発生器１０sphereの簡略化された斜視図である。充填ポート３５ａが示されているが、排出ポート３５ｂは、図から見えない。チャンバは、好ましくは、赤道線（隠れた半分は、想像線で示される）によって表される少なくとも２つの区画から加工される。赤道線はまた、切断線６−６によって表される水平平面の交差点を示す。便宜上、ガス注入口ポート４０ａおよびガス排出口ポート４０ｂは、示されていない。
【００７１】
図５は、本発明のある実施形態による、円筒形照射チャンバを有する放射性同位元素発生器１０cylの簡略化された斜視図である。再び、充填ポート３５ａは示されるが、排出ポート３５ｂは、図から見えないであろう。また、ガス注入口ポート４０ａおよびガス排出口ポート４０ｂも示されない。示されている想像線は、切断線（同様に、６−６）によって表される水平平面の交差点である。照射チャンバ１５の円筒形壁は、複数の区画に加工される必要はないが、それも可能である。そのような場合、水平平面の交差点を表す想像線は、円筒形壁の可視部分上に実線として描かれ得る。
【００７２】
図６は、放射性同位元素発生器１０sphereおよび１０cylのいずれかに適用される、図４および５における線６−６に沿った簡略化された断面図である。球形実施形態１０sphereの場合、中性子反射要素２５は、中性子発生器２０を包囲する複数の離間した同心球形シェルとして形成される。円筒形実施形態１０cylの場合、中性子反射要素２５は、中性子発生器２０を包囲する複数の離間した同軸円筒形シェルとして形成される。
【００７３】
両実施形態において、ＮＥＵ体または領域３０は、部分的または完全に、中性子反射シェル２５間の空間を占有する。図面は、ある領域内に導入されたＮＥＵ材料を他の領域へと通じさせる、中性子反射シェル内の孔を示していないという点において、簡略化されている。さらに、再び、図示されないが、シェル間の空間を維持し、付加的構造強度を提供する、隔壁が存在してもよいことが想定される。
【００７４】
両実施形態の場合、半径方向内側シェルより厚く示される、最外中性子反射シェルは、少なくとも部分的に、照射チャンバ１５を画定する。ＮＥＵのための複数の領域が示されるが、いくつかの実施形態は、１つのみの領域（場合によっては、球形または円筒形シェル）を有することができる。さらに、最外中性子反射シェルは、内側シェルまたは複数のシェルより厚くある必要はない。
【００７５】
最外中性子反射シェルの半径方向外側には、中性子反射シェルから漏出し得る、アルファ粒子、電子、およびガンマ線等の電離放射線を遮断するために使用される、生体遮蔽５０がある。生体遮蔽５０はまた、照射チャンバ１５を部分的に画定すると見なすことができる。そのような遮蔽は、鉛、鉄、ホウ素入りポリエチレン、あるいはそのような材料の一部または全部の組み合わせ等の材料から作成されることができる。
【００７６】
特定の寸法が、本発明の一部を形成するわけではないが、いくつかの代表的寸法、または少なくとも特定の寸法を規定すると見なされ得る要因について論じられる。例えば、ＮＥＵは、約３０から５０ｃｍ厚の単一層において形成される、または約１０ｃｍ厚の複数の層の組み合わせにおいて形成され、約０．５ｃｍ厚のステンレス鋼層によって分離されることができる。このように、複数の散乱事象後、中性子エネルギーが、１ＭｅＶを下回ると、中性子は、ＮＥＵの最外層から漏出するであろう。照射チャンバ１５からの格納容器チャンバ４５の壁の距離約２．５メートルは、代表的である。
【００７７】
図７は、本発明のある実施形態による、長方形角柱形状照射チャンバを有する、放射性同位元素発生器１０rectの簡略化された斜位像である。再び、充填ポート３５ａは示されるが、排出ポート３５ｂは、図から見えないであろう。また、ガス注入口ポート４０ａおよびガス排出口ポート４０ｂも示されない。示される想像線は、切断線８−８によって表される、水平平面の交差点である。
【００７８】
図８は、図７に示される放射性同位元素発生器の、図７に示される線８−８に沿った簡略化された断面図である。本実施形態において、中性子反射要素２５は、複数の離間した並列プレートとして形成され、その一部は、中性子発生器２０のための空洞を提供するように切断または短縮される。ＮＥＵ体または領域３０は、部分的または完全に、中性子反射プレート２５間の空間を占有する。
【００７９】
図９は、ＮＥＵがロッド５５の形態である放射性同位元素発生器１０rodの簡略化された断面図であって、そのうちの１つが拡大されて示されている。図から分かるように、各ロッドは、ＮＥＵ３０を含有するボアを包囲する中性子反射材料２５の管状シェルを備える。ロッドは、円形断面積として示されるが、多角形チューブもまた使用されることができる。円形断面積は、概して、最も一般的であって、製造および操作がより経済的となるであろうために、概して好ましい。円形断面積は、高速中性子の伝搬に対して最大の構造上の完全性および効率の付加的利点を有する。
【００８０】
チューブは、円筒形照射チャンバ内に配置されて示されるが、そうである必要はない。図式的に描写されるように、ロッドは、八角形アレイにレイアウトされ、したがたって、八角形照射チャンバもまた、使用され得る。ロッドはまた、その軸が、同心円筒形表面内にあるように、一式の同心円に沿って分布され得る。
【００８１】
（プロセス概要）
図１０は、本発明の例示的実施形態による、放射性同位元素の発生のためのプロセス概略図である。概略図内の各ブロックは動作を表すが、ブロックの多くはまた、装置の物理的部品を表す。接続線は、論理フローならびに材料フローを表し、したがって、図はまた、流れ図と見なすことができる。
【００８２】
生成は、この例示的実施形態において、劣化ウランであるＮＥＵの初期供給を提供することから開始すると見なすことができる（動作６０）。この例示的実施形態は、ＮＥＵを粒状形態において使用し、したがって、次いで、ＮＥＵは、研磨動作６５およびＮＥＵの小片を拒絶する選別動作７０を受ける。所望のサイズ基準を満たす片は、好適な形態または状態において、ＮＥＵの在庫７５に送られ、小片は、在庫を迂回するように方向転換され、後述のように、さらなる処理を受ける。研磨６５および選別動７０はまた、後述のように、ＮＥＵをリサイクルするために使用されることができる。
【００８３】
例示的実施形態の目的のために、好適な形態は、所望の公称サイズ、例えば、最小寸法約０．６４ｃｍ（１／４インチ）以上および最大寸法１２．７ｃｍ（１／２インチ）以下の「小石」に研磨または粉砕されたＮＥＵであろう。ＮＥＵは、例えば、充填ポート３５ａ（図１０に図示せず）を通して、重力によって放射性同位元素発生器内に装填され、好適な時間期間の間、好適なエネルギーの中性子で照射される（動作８０）。一例示的実施形態において、ＮＥＵは、１４．１−ＭｅＶ中性子を使用して、２０時間、３．５ｘ１０１３中性子／秒で照射される。これは、生成と崩壊との間の均衡を提供する。外径１８２．８８ｃｍ（６フィート）を有する、ＮＥＵの単一３０−ｃｍ球形シェルの実施例の場合、ＮＥＵの質量は、約２２，０００ｋｇとなるであろう。
【００８４】
照射後、現時点において、所望の核分裂生成物および他の核分裂生成物を含む核分裂生成物を含有するＮＥＵは、例えば、排出ポート３５ｂ（図１０に図示せず）を通して、重力によって放射性同位元素発生器から除去され、放射性同位元素回収動作８５を受け、所望の核分裂生成物、この場合、Ｍｏ−９９を提供する。次いで、回収されたＭｏ−９９は、品質管理試験動作９０を受け、Ｔｃ−９９ｍ発生器に装荷するために使用され（動作９５）、Ｔｃ−９９ｍ発生器は、エンドユーザに出荷するために準備される（動作１００）。一例として、単一の発生器は、６キュリーを含有してもよく、患者当たり約１０−３０マイクロキュリーとなり得る、多数の別個の患者線量を調製するために使用されるであろう。
【００８５】
Ｍｏ−９９が回収されたＮＥＵは、他の核分裂生成物を除去するために（そのうちの一部が、望ましい放射性同位元素であり得る）別個の回収動作１０５を受け、次いで、リサイクル用のＮＥＵを回収するために、さらに別の回収動作１１０を受ける。後述のように、回収動作は、イオン性液体、より具体的には、室温イオン性液体（ＲＴＩＬ）を使用することができる。
【００８６】
回収動作１１０によって提供される回収されたＮＥＵは、研磨および選別動作を受けるために戻されるが、これらの動作は、当初にシステムに提供されるＮＥＵのために使用されたのと同一の研磨および選別動作６５ならびに７０であり得る。当初に提供されたＮＥＵの場合のように、選別動作は、ＮＥＵの小片を拒絶する。所望のサイズ基準を満たす片は、ＮＥＵ在庫に戻され、小片は、在庫および照射チャンバを迂回するように方向転換される。
【００８７】
照射および核分裂はまた、ガス状態における種々の核分裂生成物を生じさせることができる。これらのガス状核分裂生成物は、それ自体が気体である核分裂生成物（例えば、キセノンおよびクリプトン（ｋｒｙｔｏｎ））、および固体であるが、容易に昇華するヨウ素（例えば、Ｉ−１２９、Ｉ−１３１、Ｉ−１３２、Ｉ−１３３等）を含む。ＨＥＵを使用するいくつかの従来のシステムにおいて、ＨＥＵターゲット要素は、封入される。したがって、これらのガス状核分裂生成物は、封入されたターゲット要素内に捕捉され、ガス状核分裂生成物は、Ｍｏ−９９回収に関連して、照射後に、捕獲されるであろう。加えて、ガス状核分裂生成物が、ターゲットから漏出する程度において、ヨウ素は、冷却剤および減速体として作用する水中に溶解するであろう。
【００８８】
この例示的実施形態において、ガス状核分裂生成物（すなわち、核分裂ガスおよび昇華したヨウ素）は、照射の間に抽出される。したがって、Ｍｏ−９９は、バッチベースで回収されるが、ガス状核分裂生成物は、連続ベースで収集することができる。後述されるように、核分裂ガスおよびヨウ素の一部は、ＮＥＵマトリクス内に捕捉されて残り、バッチベースで回収される。
【００８９】
この例示的実施形態において、照射チャンバは、１つ以上のガス注入口ポート４０ａおよび１つ以上のガス排出口ポート４０ｂ（図１に図式的に示される）が提供される。さらに、ガス注入口および排出口ポートと照射チャンバ内のＮＥＵとの間の流体連通が提供される。不活性キャリアガス（例えば、アルゴン）が、注入口ポート内に導入され、照射チャンバを通して循環され、ガス状核分裂生成物と混合する。照射チャンバの排出口ポートから流出するガスは、掃気動作１１５を受け、ガスが、照射チャンバの注入口ポート内に再導入される前に、ガス状核分裂生成物を除去する。
【００９０】
掃気動作１１５によって除去されるガスは、１つ以上の回収動作１２０を受け、そのうちの１つが示される。これは、標準的化学抽出プロセスまたは標準的電気化学分離であることができる。この例示的実施形態において、ヨウ素（多くの場合、最大着目の放射性同位元素であるＩ−１３１を伴う）を抽出することが望しく、これは、銀ゼオライトトラップ内に捕獲され、残りのガス状核分裂生成物は、廃棄のために、ＨＥＰＡフィルタ内に捕獲されることができる。次いで、ヨウ素（Ｉ−１３１を含む）は、品質管理試験動作１２５を受け、好適な量にパッケージ化され（動作１２７）、エンドユーザへの出荷のために準備される（動作１３０）。
【００９１】
参考文献Ｂｕｒｇｅｒ＿２００４（「ＨＷＶＰ  Ｉｏｄｉｎｅ  Ｔｒａｐ  Ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ」）、Ｃｈａｐｍａｎ＿２０１０（「Ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ  Ｉｏｄｉｎｅ  Ｃａｐｔｕｒｅ  ｉｎ  Ｓｉｌｖｅｒ−Ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ  Ｍｏｒｄｅｎｉｔｅｓ  ｔｈｒｏｕｇｈ  Ｎａｎｏｓｃａｌｅ  Ｓｉｌｖｅｒ  Ｉｏｄｉｄｅ  Ｆｏｒｍａｔｉｏｎ」）、およびＷａｎｇ＿２００６（「Ｓｉｍｕｌａｔｉｎｇ  Ｇａｓｅｏｕｓ  １３１Ｉ  Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ  ｉｎ  ａ  Ｓｉｌｖｅｒ  Ｚｅｏｌｉｔｅ  Ｃａｒｔｒｉｄｇｅ  Ｕｓｉｎｇ  Ｓｏｄｉｕｍ  Ｉｏｄｉｄｅ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎ」）は、ヨウ素回収のための付加的な背景を提供する。
【００９２】
同位元素抽出および分離の分野は、十分に開発されており、Ｍｏ−９９回収プロセス８５は、化学抽出プロセスおよび／または電気化学分離プロセス等の技術を使用し得る。例えば、ＨＥＵからのＭｏ−９９の回収のための一般化された手技は、原子炉ベースの動作と関連して開発されている。ＨＥＵは、通常、アルミニウムクラッドによって、分散型ターゲット内に封入され、ＨＥＵは、小型燃料プレートまたはピンの形態をとることができる。照射（典型的には、１０−１２日）後、ターゲットは、原子炉から除去され、処理ホットセルに輸送される前に数時間、原子炉に隣接するプール内で冷却される。
【００９３】
次いで、ターゲットは、アルミニウムの溶解を補助するための可能性として考えられる硝酸水銀（ＩＩ）（Ｈｇ（ＮＯ３）２）を添加して、硝酸中に溶解される。溶解後、溶液は、アルミナまたはポリマーカラムに供給され、Ｍｏ−９９が、重金属を含む少量の他の成分とともに、カラム上に吸収される。カラムがＭｏ−９９で装填されると、カラムは、硝酸、次いで、水で洗浄され、次いで、Ｍｏ−９９は、水酸化アンモニウム溶液を使用してカラムから剥離される。精製は、可能な限り多くの重金属を除去するように行われる。一部の発生炉は、重金属濃度をＦＤＡ要件を満たすレベルまで低減させるために、多くの精製ステップを行う必要がある。
【００９４】
参考文献ＮＲＣ＿２００４の第２章（「Ｍｅｄｉｃａｌ  Ｉｓｏｔｏｐｅ  Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｗｉｔｈｏｕｔ  Ｈｉｇｈｌｙ  Ｅｎｒｉｃｈｅｄ  Ｕｒａｎｉｕｍ」）は、２５−３０ページにおいて、溶解およびＭｏ−９９回収の説明とともに、モリブデン−９９／テクネチウム−９９ｍ生成および使用の説明を提供する。
【００９５】
この例示的実施形態において、Ｍｏ−９９回収プロセス８５は、イオン性液体、より具体的には、室温イオン性液体（ＲＴＩＬ）を使用する。回収プロセスは、ここで説明されるように、一連のサブプロセスを含む。最初に、照射チャンバから取り除かれたＮＥＵ（核分裂生成物を含む）は、ＲＴＩＬ中に溶解され（動作１３５）、Ｍｏ−９９が溶液から回収される（動作１４０）。回収動作１４０は、この例示的実施形態の場合、Ｍｏ−９９アノードに電着させるステップによる。次いで、回収されたＭｏ−９９は、アノードから除去される（動作１４５）。犠牲アノードの場合、これは、より高い電荷を有するアノードを溶解または別様に破壊するステップによることができる。永久アノードの場合、これは、研削等の技術を含むことができる。
【００９６】
参考文献Ｐｅｍｂｅｒｔｏｎ＿２００８（「Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  ａｎｄ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ｕｒａｎｙｌ  Ｃａｒｂｏｎａｔｅ  ｉｎ  ａ  Ｒｏｏｍ  Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ  Ｉｏｎｉｃ  Ｌｉｑｕｉｄ  Ｓｙｓｔｅｍ」）およびＰｅｍｂｅｒｔｏｎ＿２００９（「Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  ａｎｄ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ｕｒａｎｉｕｍ  Ｅｘｔｒａｃｔｅｄ  ｉｎｔｏ  ａ  Ｒｏｏｍ  Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ  Ｉｏｎｉｃ  Ｌｉｑｕｉｄ」）は、付加的な背景を提供する。
【００９７】
ヨウ素回収の前述の説明は、若干、簡略されたが、以下において、より詳細に説明される。多くの状況において、核分裂ガスの一部およびヨウ素核分裂生成物の一部は、ＮＥＵ内に捕捉されて留まり、Ｍｏ−９９回収の間に解放される。所望の放射性同位元素を回収するために、核分裂ガスおよびＭｏ−９９回収の間に解放された昇華したヨウ素を掃気し、ヨウ素（Ｉ−１３１を含む）を抽出し、回収されたヨウ素に品質管理試験を受けさせ、ヨウ素をパッケージ化し、パッケージ化されたヨウ素を出荷のために準備するステップが提供される。これは、ＮＥＵ溶解（動作１３５）と関連付けられた想像線ブロックに図式的に示される。
【００９８】
これらのブロックは、概して、ＮＥＵの照射の間に行われる、掃気動作１１５、回収動作１２０、品質管理試験動作１２５、パッケージ化動作１２７、および出荷のための準備動作１３０に対応する。これらのブロックは、異なる時間に行われる動作を表すが、１つ以上は、照射の間に、これらの動作を行うために使用される同一装置を使用して実装されてもよい。これは、「（１つ以上は、照射チャンバと共有され得る）」という説明文によって示される。その可能性はまた、ＮＥＵ溶解動作１３５から、ＮＥＵを照射するステップ（動作８０）と関連付けられるガス掃気動作１１５までの破線矢印によって、図式的に示される。
【００９９】
（並列ＮＥＵロッドを有する円筒形照射チャンバによる特定の実施形態）
図１１Ａは、並列円筒形ＮＥＵロッドが並列に配置された円筒形照射チャンバを有する特定の実施形態による、放射性同位元素発生器の斜視図である。図１１Ｂは、図１１Ａに示される放射性同位元素発生器の斜視切断図であって、カバーおよび外側円筒が除去され、チューブアセンブリおよび中性子発生器が露出されている。図１１Ｃは、異なる視点からの、図１１Ａに示される放射性同位元素発生器の斜視切断図であって、チューブアセンブリおよび中性子発生器の付加的な詳細を示す。
【０１００】
（Ｉ−１３１を含む放射性ヨウ素同位元素の発生および回収）
前述のように、照射および核分裂は、種々の核分裂生成物を生じさせ、これらの一部はガス状態である。放射性ヨウ素１３１（時として、131Ｉ、放射性ヨウ素１３１、または単純にＩ−１３１と称される）は、核分裂ガスではないが、容易に昇華し、したがって、これらのガス状核分裂生成物のうちの１つであって、回収される重要な放射性同位元素である。本発明の実施形態は、Ｉ−１３１および他の放射性ヨウ素同位元素の生成および回収を考慮して設計される。
【０１０１】
主要着目ヨウ素同位元素は、Ｉ−１３１であるが、核分裂生成物は、いくつかの他の放射性ヨウ素同位元素および放射性ヨウ素に崩壊する他の元素を含む。
【０１０２】
（Ｉ−１３１の特性および用途）
Ｉ−１３１（原子番号Ｚ＝５３、７８個の中性子）は、半減期８．０２日を有し、種々の用途のために使用される。これらは、診断および治療用甲状腺製剤用途（溶液またはカプセル形態のいずれかにおいて）、産業用トレーサ、および抗体標識等の種々の研究用途を含む。Ｉ−１３１はまた、癌の治療において、治療用途のために、抗体を標識するために使用される。
【０１０３】
放射線療法におけるその用途の実施例として、甲状腺機能亢進症および甲状腺癌の治療を含む。小用量のＩ−１３１が飲み込まれると、消化（ＧＩ）管の血流の中に吸収され、甲状腺によって血液から集束され、腺細胞の破壊を開始する。診断試験は、甲状腺の正常細胞によるヨウ素の吸収の機構を利用する。実施例として、Ｉ−１３１は、甲状腺が良好に機能するかを試験するために使用することができるヨウ素の放射性同位元素のうちの１つである。
【０１０４】
図１２は、一次核分裂生成物のうちの１つであって、合計核分裂収率のうちの約３％を占めるＩ−１３１の崩壊生成物を示す。要するに、Ｉ−１３１は、キセノン１３１またはＸｅ−１３１（Ｚ＝５４、７７中性子）に崩壊し、プロセス中、ベータ粒子（β−）、ガンマ（γ）線、およびニュートリノ（ν）を放出する。Ｉ−１３１崩壊の一次放出は、３６４−ｋｅＶγ線（存在度８１％）および６０６−ｋｅＶβ−粒子（存在度８９％）である。
【０１０５】
図１２により詳細に示されるように、崩壊は、実際には、２つのステッププロセスであって、最初に、Ｉ−１３１は、ベータ崩壊によって、Ｘｅ−１３１のいくつかの励起状態のうちの１つに崩壊し、プロセス中、β−粒子およびニュートリノを放出し、励起状態におけるＸｅ−１３１は、準安定状態（Ｘｅ−１３１ｍ）になり、プロセス中、γ線を放出する。第１のステップは、半減期約８日によって生じる一方、第２のステップは、この目的のために、直ちに生じる。
【０１０６】
図１２は、第１の準安定状態を上回る６３７ｋｅＶおよび第２の準安定状態を上回る３６４ｋｅＶの２つのみの励起状態が示されているという点において、簡略化されている。第１の状態へのベータ崩壊は、ゼロから約３３３ｋｅＶのエネルギー範囲を有するベータ粒子をもたらす一方、第２の状態へのベータ崩壊は、ゼロから約６０６ｋｅＶのエネルギー範囲を有するベータ粒子をもたらす。残りのエネルギーは、ニュートリノによって奪われる。準安定状態への崩壊の８２％において、３６４−ｋｅＶガンマ線が放出され、準安定状態への崩壊の７％において、６３７−ｋｅＶガンマ線が放出される。他の崩壊機構は、基底状態への崩壊の他の１１％を占める。
【０１０７】
準安定異性体Ｘｅ−１３１ｍは、半減期１１．９３日を有し、内部変換の機構によって、安定同位元素Ｘｅ−１３１への異性体転移を受け、プロセス中、単一の１６４−ｋｅＶ電子を放出する。Ｘｅ−１３１は、キセノンの９つの安定同位元素のうちの１つであって、天然キセノンの２１．２％を占める。
【０１０８】
図１２は、核分裂生成物としてのＩ−１３１を示し、これは、一次核分裂生成物（核分裂片）であるいくつかのＩ−１３１核を含む、およびまた、他の核分裂生成物の崩壊生成物であるいくつかの核を含む。例えば、連鎖内の核分裂片および核分裂生成物として、以下が挙げられる。
・半減期１秒未満に伴って、錫１３１（Ｓｎ−１３１、Ｚ＝５０、８１個の中性子）にベータ崩壊する、インジウム１３１（Ｉｎ−１３１、Ｚ＝４９、８２個の中性子）
・半減期１分未満に伴って、アンチモン１３１（Ｓｂ−１３１、Ｚ＝５１、８０個の中性子）にベータ崩壊する、Ｓｎ−１３１
・半減期２３分に伴って、テルル１３１の２つの異性体（Ｔｅ−１３１およびＴｅ−１３１＊、Ｚ＝５２、７９個の中性子）にベータ崩壊する、Ｓｂ−１３１
・半減期２５分に伴って、Ｉ−１３１（Ｚ＝５３、７８個の中性子）にベータ崩壊する、Ｔｅ−１３１
・（Ｔｅ−１３１＊は、半減期約３０時間に伴って、前述のように、Ｉ−１３１にベータ崩壊する、Ｔｅ−１３１への異性体転移を受ける）
Ｉ−１３１核分裂片およびＩ−１３１崩壊生成物の合計は、合計核分裂収率の約３％を占める。
【０１０９】
（他の放射性ヨウ素同位元素の特性および用途）
前述のように、核分裂生成物は、Ｉ−１３１に加え、いくつかのヨウ素同位元素を含む。より長い寿命の放射性核分裂生成物として、以下が挙げられる（また、半減期および核分裂収率も示される）。
・Ｉ−１２９（１５９万年、０．５４％）
・Ｉ−１３１（８．０４２日、約３％）
・Ｉ−１３２（２．２９時間（準安定異性体１．４時間）、４．３１％）
・Ｉ−１３３（２０．８時間（準安定異性体９秒）、６．７７％）
・Ｉ−１３４（５２．６分、７．８７％）
・Ｉ−１３５（６．６時間、６．５４％）
これらの同位元素の少なくとも一部は、撮像および／または医療療法における用途を有する（最も有用であるのは、Ｉ−１３１、Ｉ−１３２、およびＩ−１３３であると考えられる）。
【０１１０】
本発明の実施形態はまた、Ｉ−１４２までの放射性ヨウ素同位元素を生成することができる。用途に応じて、本発明の実施形態によって生成される放射性ヨウ素は、他の技術によって生成される純Ｉ−１３１よりも低用量要件を有すると考えられる。Ｉ−１３０（１２．４時間（準安定異性体８．９分））は、核分裂片ではなく、Ｔｅ−１３０からの崩壊連鎖においてのみ生成されるため、核分裂生成物ではないが、Ｔｅ−１３０は、半減期約２．５ｘ１０２１年を有する。Ｉ−１２７を下回る放射性ヨウ素同位元素は、核分裂片ではなく、安定元素によって遮断されるので、崩壊連鎖生成物でもない。
【０１１１】
他の放射性ヨウ素同位元素は、短寿命（数時間または数分）であって、非常に少量で生じ、実際問題として無視することができる。Ｉ−１２９は、一次核分裂収率の０．５４％を占め、半減期１５９万年を有し、したがって、本質的に、安定性である。これらの放射性ヨウ素同位元素を分離することが可能であって、用途に応じて、そうする理由が存在し得る。
【０１１２】
Ｉ−１３２およびＩ−１３３は、着目される付加的な放射性ヨウ素同位元素である。Ｉ−１３２生成スキームは、以下の通りである。
・半減期１秒未満によって錫１３２（Ｓｎ−１３２、Ｚ＝５０、８２個の中性子）にベータ崩壊するインジウム１３２（Ｉｎ−１３２、Ｚ＝４９、８３個の中性子）
・半減期４０秒によってアンチモン１３２の２つの異性体（Ｓｂ−１３２およびＳｂ−１３２＊、Ｚ＝５１、８１個の中性子）にベータ崩壊するＳｎ−１３２
・それぞれの半減期４．２分および２．８分によってテルル１３２（Ｔｅ−１３２、Ｚ＝５２、８０個の中性子）にベータ崩壊するＳｂ−１３２およびＳｂ−１３２＊
・半減期３．２日によってヨウ素１３２の２つの異性体（Ｉ−１３２およびＩ−１３２＊、Ｚ＝５３、７９個の中性子）にベータ崩壊するＴｅ−１３２
・半減期２．２８時間によってキセノン１３２（Ｘｅ−１３２、Ｚ＝５４、７８個の中性子）にベータ崩壊するＩ−１３２
・（Ｉ−１３２＊は、半減期１．４時間によって、前述のように、Ｘｅ−１３２にベータ崩壊するＩ−１３２への異性体転移を受ける）。
Ｉ−１３２核分裂片およびＩ−１３２崩壊生成物の合計は、合計核分裂収率の約４．３１％を占める。
【０１１３】
Ｉ−１３３生成スキームは、以下の通りである。
・半減期１秒未満によって錫１３３（Ｓｎ−１３３、Ｚ＝５０、８３個の中性子）にベータ崩壊するインジウム１３３（Ｉｎ−１３３、Ｚ＝４９、８４個の中性子）
・半減期１．４秒によってアンチモン１３３（Ｓｂ−１３３、Ｚ＝５１、８２個の中性子）にベータ崩壊するＳｎ−１３３
・半減期２．５分によってテルル１３３の２つの異性体（Ｔｅ−１３３およびＴｅ−１３３＊、Ｚ＝５２、８１個の中性子）にベータ崩壊するＳｂ−１３３
・半減期１２．４分によってヨウ素１３３の２つの異性体（Ｉ−１３３およびＩ−１３３＊、Ｚ＝５３、８０個の中性子）にベータ崩壊するＴｅ−１３３
・（Ｔｅ−１３３＊は、半減期５５．４分によってＴｅ−１３３への異性体転移を受ける）
・半減期２０．８時間によってキセノン１３３の２つの異性体（Ｘｅ−１３３およびＸｅ−１３３＊、Ｚ＝５４、７９個の中性子）にベータ崩壊するＩ−１３３
・（Ｉ−１３３＊は、半減期９秒によって前述のように、Ｘｅ−１３３およびＸｅ−１３３＊にベータ崩壊するＩ−１３３への異性体転移を受ける）
・半減期５．２４日によってセシウム１３３（Ｃｓ−１３３、Ｚ＝５５、７８個の中性子）にベータ崩壊するＸｅ−１３３
・（Ｘｅ−１３３＊は、半減期２．１９日に伴って、前述のように、Ｃｓ−１３３にベータ崩壊する、Ｘｅ−１３３への異性体転移を受ける）。
【０１１４】
Ｉ−１３３核分裂片およびＩ−１３３崩壊生成物の合計は、合計核分裂収率の約６．７％を占める。
【０１１５】
ヨウ素崩壊の最終結果が、キセノンの不活性同位元素（例えば、Ｘｅ−１３１、Ｘｅ−１３２、およびＸｅ−１３３）である場合、問題はない。そうでなければ、処理は、付加的動作を伴い得る。最終結果が、安定キセノン同位元素ではない場合、例えば、電気化学技術またはイオン交換クロマトグラフィ（イオンクロマトグラフィを使用して、そこから分離することが望ましいであろう）。これは、比較的に長寿命放射性物質、またはバリウム、セリウム、およびセシウム等の望ましくない安定物質の場合となるであろう。
【０１１６】
一部の短寿命放射性物質は、抽出されたヨウ素に付加的時間を与えることによって、対処することができ、したがって、放射性最終結果物質は、安定物質または分離を受けやすい放射性物質に崩壊することができる。例えば、Ｉ−１３３は、安定Ｃｓ−１３３に崩壊するが、Ｉ−１３５およびＩ−１３７は、撮像および療法用途の両方に望ましくないと考えらる、放射性セシウム同位元素に崩壊する。
【０１１７】
照射サイクルは、約２０時間であるので、アプローチの１つは、放射性セシウムが電気化学的に分離されるか、またはイオン交換クロマトグラフィを通してヨウ素溶液から分離されることができるように、約１日間、収集された放射性ヨウ素を崩壊させることである（Ｉ−１３５の場合、約４半減期、Ｉ−１３７の場合、１０００を超える半減期）。その結果、結果として生じたヨウ素溶液は、主に、撮像および療法用途の両方に使用され得るＩ−１２７（非放射性）、Ｉ−１２９、Ｉ−１３１、Ｉ−１３２、およびＩ−１３３含有するであろう。
【０１１８】
Ｉ−１３２は、１．３９時間のＩ−１３２＊の異性体転移に伴って２．２９時間の比較的に短い半減期を有する。Ｉ−１３２の半減期は、短く、これは、体内において急速に崩壊することを意味し、手技後、いつまでも残る放射能は存在せず、被曝量は、他のヨウ素撮像同位元素より遥かに低い。
【０１１９】
（Ｉ−１３１および他の放射性ヨウ素同位元素の発生のために調整された放射性同位元素発生器）
前述の照射チャンバ設計のいずれも、ガス状核分裂生成物（Ｉ−１３１およびガス状に昇華する他の放射性ヨウ素同位元素を含む）の抽出を向上させることができる。特に、前述のように、不活性キャリアガス（例えば、不活性かつその大量天然発生のため比較的に安価であるアルゴン）を導入し、照射チャンバを通して循環させ、核分裂ガスと混合し、さらなる処理のために、ガス混合物を排出させることによって、照射の間に、照射チャンバからガス状核分裂生成物を引き出すことが望ましい。
【０１２０】
図１３は、照射チャンバを通したガスの循環に関する付加的な詳細を有する図６の断面図に示されるもの等の放射性同位元素発生器（例えば、放射性同位元素発生器１０sphereまたは１０cyl）の簡略化された断面図である。明示的に示されるのは、ガス注入口ポート４０ａおよびガス排出口ポート４０ｂである。ガス通気層１５０（より太い実線で示される）が、ＮＥＵ層の表面に沿って提供され、半径方向に延在するガス通気チャネル１５５は、ガス通気層１５０と注入口および排出口ポートとの間のガス連通通路を提供する。
【０１２１】
照射チャンバ内のキャリアガスの循環を増加させるための付加的方法として、隔壁および他の構造的要素内に開口を提供するステップが挙げられる。チューブ内にＮＥＵを使用する実施形態の場合、チューブ壁に、概して、ＮＥＵ顆粒の最小予測サイズよりも小さい孔を提供することができる。
【０１２２】
ポンプ１６０は、照射チャンバ１５からガスを排出し、ガスは、前述の掃気およびヨウ素回収動作を受ける。照射チャンバは、好ましくは、動作の間、若干負の圧力に維持される。
【０１２３】
前述のように、ヨウ素およびガス状核分裂生成物の一部は、ウランマトリクス内に捕捉されて留まることができ、ＮＥＵが、照射チャンバから除去された後、Ｍｏ−９９および他のの回収と関連して回収される。ＮＥＵを顆粒形態で提供することは、照射の間に、ウランマトリクスから逸出し、連続ベースで回収されることができるヨウ素および核分裂ガスの量を増加させることに役立つ。
【０１２４】
（参考文献）
以下の参考文献は、参照することによって組み込まれる。
【０１２５】
【表１】
2013511046.tif 000003
（結論および潜在的利点）
結論として、本発明の実施形態は、医療同位元素を生成するための安全、効率的、かつ経済的技術を提供することができることが分かった。本発明の実施形態は、単独で、または任意の組み合わせにおいて、以下の属性のうちの１つ以上によって特徴付けることができる。
・中性子反射材料を使用することによって、ＮＥＵ層または複数の層内のＵ−２３８の高速核分裂閾値を上回る中性子個体数を最大にし、ＮＥＵ材料内の高速核分裂プロセスを向上させる。
・中性子エネルギーを約１ＭｅＶを超えて維持する一方、ＮＥＵでは、中性子捕獲、ひいては、Ｐｕ−２３９への崩壊を最小にする。
・Ｕ−２３８は、従来の原子炉ベースの方法によって使用される濃縮Ｕ−２３５ではなく、一次核分裂可能材料として使用することができる。エネルギー省（ＤＯＥ）の施設に既に貯蔵されている濃縮プロセスからの副産物である劣化ウランを、効率的に使用することができる。これは、天然ウランまたは劣化ウランに関する規制要件のさらなる緩和によって、Ｍｏ−９９／Ｔｃ−９９ｍ生成およびＩ−１３１生成のコストを大幅に削減する。
・本発明の実施形態による放射性同位元素発生器は、広く配備することができ、それによって、撮像センター、病院、および医療研究機関において、診断、療法、および研究医療放射性同位元素として使用するために、エンドユーザのより近くにおいて、放射性同位元素発生を可能にする。
・本発明の実施形態は、ＨＥＵを海外核原子炉に輸出し、続いて、Ｍｏ−９９／Ｔｃ−９９ｍおよび放射性ヨウ素同位元素等の放射性同位元素を輸入する必要性を排除または削減する。
・一連の放射性ヨウ素放射性同位元素が生成される。
・生成されたすべてのヨウ素放射性同位元素からの積算ヨウ素線量は、Ｉ−１３１のみを生成するシステムより大きい。
・放射性同位元素の一部は、Ｉ−１３１より遥かに短い半減期を有するので、生成された放射性同位元素ヨウ素は、潜在的により低い用量、Ｉ−１３１単独よりも広範囲な用途性を有する。
【０１２６】
前述は、本発明の特定の実施形態の完全なる説明であるが、前述の説明は、請求項によって定義される発明の範囲を限定するものとして捉えられるべきではない。 
【図１】
2013511046.tif 000004
【図２】
2013511046.tif 000005
【図３】
2013511046.tif 000006
【図４】
2013511046.tif 000007
【図５】
2013511046.tif 000008
【図６】
2013511046.tif 000009
【図７】
2013511046.tif 000010
【図８】
2013511046.tif 000011
【図９】
2013511046.tif 000012
【図１０】
2013511046.tif 000013
【図１１Ａ】
2013511046.tif 000014
【図１１Ｂ】
2013511046.tif 000015
【図１１Ｃ】
2013511046.tif 000016
【図１２】
2013511046.tif 000017
【図１３】
2013511046.tif 000018
【国際調査報告】
2013511046.tif 000019
2013511046.tif 000020
2013511046.tif 000021
2013511046.tif 000022