【事件の表示】
　特許第２７３７１９１号「均質な石英ガラス塊の製造方法」の請求項１ないし１０に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
　訂正を認める。
　特許第２７３７１９１号の請求項１ないし１０に係る特許を維持する。
【理由】
Ｉ．手続の経緯
　特許第２７３７１９１号に係る発明についての出願は、昭和６３年１２月２３日（優先権主張昭和６２年１２月２８日）に特許出願され、平成１０年１月１６日に特許の設定登録がなされ、その後、平成１０年１０月８日に特許異議申立人東芝セラミックス株式会社（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内である平成１１年７月１９日に訂正請求がなされたものである。
ＩＩ．訂正の適否についての判断
１．訂正の内容
　訂正請求書に記載された訂正の内容は以下のとおりである。
（ａ）特許請求の範囲の請求項１に「高温高圧で処理することにより溶融一体化することを特徴とする」とあるのを「高温高圧で処理することにより溶融一体化し、処理後容器を除去することを特徴とする」と訂正する。
（ｂ）明細書第２２頁第１５行〜第２４頁第１９行、第２７頁第１３行〜第２８頁第１２行、第３１頁第３〜１８行、第３８頁第１行〜第４１頁第１１行の実施例１，２，６，１０，１５，１６を削除する。
（ｃ）明細書第２７頁第９〜１０行の「均質性を調べるために、実施例１と同様にして」とあるのを「均質性を調べるために、レーザー干渉計（ＺＹＧＯ　ＭａｒｋＩＩ）を用いて」と訂正する。
２．訂正の目的の適否、新規事項追加の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正のうち、訂正事項（ａ）は特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、訂正事項（ｂ），（ｃ）は訂正後の明細書全体の記載事項を整合させて、記載の明瞭化を図るものであるから、明りょうでない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、いずれの訂正事項も新規事項の追加に該当せず、また、実質的に特許請求の範囲を拡張又は変更するものでもない。
３．独立特許要件の判断
　当審は引用例１〜４を証拠とし、次の理由による取消理由を通知した。
　理由１．請求項１〜３の発明は、引用例１の発明と同一乃至引用例１の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものと認められる。
　理由２．請求項１〜４，６の発明は、引用例２の発明と同一乃至引用例２の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものと認められる。
　理由３．請求項５，７の発明は、引用例１〜３の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものと認められる。
　理由４．請求項８の発明は、引用例１〜４の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものと認められる。
　理由５．請求項９，１０の発明は、引用例１〜３の発明及び周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものと認められる。
（１）訂正明細書の請求項１乃至１０に係る発明
　平成１１年７月１９日付けで提出された訂正明細書の請求項１乃至１０に係る発明は、その請求項１〜１０に記載された事項により特定される次のとおりのものである（以下、「訂正後発明１」〜「訂正後発明１０」という。）。
「（１）場所による屈折率の変動（△ｎ）が２×１０−６以下で、１０μｍ以上の気泡が存在せず、かつ紫外、可視および赤外線領域において光学用合成石英ガラスと同等の光透過率を有する均質な石英ガラス塊を製造する方法であって、シリカ粉末を所望形状の容器に充填し、高温高圧で処理することにより溶融一体化し、処理後容器を除去することを特徴とする均質な石英ガラス塊の製造方法。
　（２）特許請求の範囲第１項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、非晶質シリカ粉末を原料粉末とし、１１００℃以上の温度および５ＭＰａ以上の圧力で、高温高圧処理することを特徴とする方法。
　（３）特許請求の範囲第１項又は第２項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、前記高温高圧処理が熱間等方圧プレス又はホットプレスであることを特徴とする方法。
　（４）特許請求の範囲第３項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、前記シリカ粉末を気密な容器に封じ込めた上で高温高圧処理することを特徴とする方法。
　（５）特許請求の範囲第３項又は第４項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、前記ホットプレスを１Ｐａ以下の減圧下又は不活性ガス雰囲気中で行うことを特徴とする方法。
　（６）特許請求の範囲第４項又は第５項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、前記容器の材質が石英ガラスもしくは高融点金属であることを特徴とする方法。
　（７）特許請求の範囲第４項乃至第６項のいずれかに記載の方法において、シリカ粉末を封じ込めた容器をシリカ粉末もしくは黒鉛粉末に埋め込んだ上で、ホットプレスにより高温高圧処理することを特徴とする方法。
　（８）特許請求の範囲第１項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、シリカ粉末もしくはその成型体を、フッ素、塩素またはそれらの化合物ガスの雰囲気、酸素ガス雰囲気及びヘリウムガス雰囲気の順で、各々１０分以上、温度８００℃以上で処理することにより仮焼結し、続いて高温高圧処理し、もってＯＨ基濃度が１ｐｐｍ以下で、気泡や脈理の無い均質な無水石英ガラスを得ることを特徴とする方法。
　（９）特許請求の範囲第１項に記載の方法において、シリカ粉末を原料とし、これをホットプレスにより温度１１００℃以上及び圧力５ＭＰａ以上の条件で高温高圧処理した後、熱間等方圧プレスにより温度１２００℃以上及び圧力１ＭＰａ以上の条件で高温高圧処理することを特徴とする方法。
　（１０）特許請求の範囲第９項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、前記シリカ粉末を容器に入れた後、ヘリウムガス雰囲気中においてホットプレスを行い、次いで熱間等方圧プレスを行うことを特徴とする方法。」
（２）引用例の記載事項
　取消理由で引用した引用例１（「Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　ｔｈｅ　ＡＭＥＲＩＣＡＮ　ＣＥＲＡＭＩＣＳＯＣＩＥＴＹ　Ｃｅｒａｍｉｃ　Ａｂｓｔｒａ−ｃｔｓ」、昭和３５年１０月発行、第５１７〜５１９頁），引用例２（特開昭６２−１７６９３１号公報），引用例３（「ファインセラミックスハンドブック」浜野健也編集（朝倉書店）、昭和５９年２月１０日発行、第１３８〜１４５頁），引用例４（特開昭５６−１０４７３２号公報）にはそれぞれ次のとおりの事項が記載されている。
　引用例１
▲１▼「溶融，失透領域を下回る温度での粉末状溶融シリカのホットプレスについて記述されている。このプロセスによって高密度形状の溶融シリカを製造することが可能である。粘度，時間，適用圧力，初期充填度の関数として密度を表す関係式が本質的に実証される。」（第５１７頁左欄第１〜７行）
▲２▼「溶融シリカのホットプレスの可能性を定めるために、・・・（中略）・・・小ユニットが作成された。ユニットの概略図はＦｉｇ．１のとおりである。・・・（中略）・・・数式をチェックするために実験は時間，温度，圧力を変化させて実施された。圧力は１０００及び２５００ｌｂ／ｉｎｃｈ２，温度は１１００，１１５０，１２００℃，時間は９０分までとされた。」（第５１７頁左欄下から第８行〜第５１８頁左欄第１行）
▲３▼溶融シリカをホットプレスする装置の概略図（第５１７頁Ｆｉｇ．１）
　引用例２
▲１▼「本発明は、ケイ酸エステルやこれに所望の添加剤を加えた混合物を加水分解して得られたゲルの微粉末、又は無定形シリカ微粉末を原料とし、溶融状態を経ることなく、結晶質を含まず、かつひび割れなどのない品質の優れたシリカガラスを経済的に製造する方法に関するものである。」（第１頁左欄第１４〜１８行）
▲２▼「このようにして仮焼した粉末を、白金、金などの高融点金属の型に充填し、型の内部を真空脱気したのちに封じるか又は型全体を市販のガラス管などの低融点物質でつつみ真空封入する。金属型はできるだけ薄いものが好ましい。これを静水圧的に圧縮し、焼成することによって目的とするシリカガラスを得る。・・・（中略）・・・最適な圧力、温度及び時間は、原料粉末の組成やこれら相互の兼ね合いによって決まるが、純シリカガラスの場合、焼成温度は好ましくは９００〜１２００℃の範囲で選ばれ、また焼成時間は数分〜数時間程度である。」（第２頁左下欄第３〜１６行）
▲３▼「得られた粉末を第１図のように白金泊の容器に充填し、軟質ガラスの管に入れ真空ポンプで０．１Ｔｏｒｒに１時間保持したのちに口を封じた。次いでこれを第２図のような静水圧装置に装着し、３００気圧、１１００℃にて１時間保持した。圧力はアルゴンガス圧で加えた。温度１１００℃では軟質ガラスは溶融し、白金容器を完全に包んで静水圧を伝えることができる。この結果、密度２．２０ｇ／ｃｍ３の透明で結晶質を含まない純シリカガラスがえられた。」（第２頁右下欄第６〜１３行）
　引用例３
▲１▼「いずれにしてもホットプレス焼結でも高温が必要だという考えによる場合には温度も１５００〜２０００℃ぐらいと高くする。このような高温度に耐える型材としては黒鉛が使われるが、そのため炉内雰囲気は真空または還元にする。黒鉛型なので圧力はあまり高くできず、３００〜４００ｋｇｆ／ｃｍ２ぐらいである。」（第１４１頁第１０〜１３行）
▲２▼「また試料粉末をあらかじめ成形しておき、圧力伝達媒体を、高圧下で熱伝導率が大きくなるため高温を得にくい気体のかわりに、試料と反応しにくく、焼結後容易に除去できるような粉末を使う方法もある。粉末としては、１４００℃以上では窒化ホウ素やグラファイト粉末が使われる。」（第１４５頁第１４〜１７行）
　引用例４
　「ｉ）乾燥シリカゲルからなるシリカ材を約２５０℃に加熱・昇温し脱吸着水処理をする工程、ｉｉ）脱吸着水処理をした該シリカ材を酸化性雰囲気中で約７００℃に加熱・昇温し脱炭素処理をする工程、ｉｉｉ）脱炭素処理をした該シリカ材を１％以上のＣｌ２を含有する雰囲気中で約７００℃から約１０００℃〜約１０５０℃に加熱・昇温し脱水酸基処理をする工程、ｉｖ）脱水酸基処理をした該シリカ材を１％以上の酸素を含有する雰囲気中で約１０００℃〜約１１００℃の温度に加熱し所定の温度に２時間以下保持して脱塩素処理をする工程、およびｖ）脱塩素処理をした該シリカ材をＨｅ中もしくは真空中にて約１０５０℃〜約１３００℃の温度に加熱し所定の温度に約１時間以下保持して無孔化処理をする工程を含むことを特徴とするシリカガラスの製造方法。」（第１頁特許請求の範囲第２項）
（３）理由１について
　訂正後発明１〜３が、シリカ粉末を所望形状の容器に充填し、高温高圧で処理することにより、溶融一体化するものであるのに対して、引用例１の発明は、「ＩＩ．３．（２）引用例１▲１▼」に摘示したとおり、溶融領域を下回る温度で粉末状溶融シリカをホットプレスするものであって、シリカ粉末は溶融されないものであるから、訂正後発明１〜３と同一ではない。
　また、訂正後発明１〜３の製造方法が高温高圧処理でシリカ粉末を溶融一体化することにより、「場所による屈折率の変動（△ｎ）が２×１０−６以下で、１０μｍ以上の気泡が存在せず、かつ紫外、可視および赤外領域において光学用合成石英ガラスと同等の光透過率を有する」均質なガラスを得るという顕著な効果を奏するものである以上、高温高圧処理によりシリカ粉末を溶融一体化する点が記載も示唆もされていない引用例１記載の発明に基づいて、本件発明を想到することは、当業者が容易になし得たこととは認められない。
（４）理由２について
　訂正後発明１〜４，６が、シリカ粉末を所望形状の容器に充填し、高温高圧で処理することにより、溶融一体化するものであるのに対して、引用例２の発明は、「ＩＩ．３．（２）引用例２▲１▼」に摘示したとおり、溶融状態を経ることなく、原料を処理して、結晶質を含まず、かつひび割れなどのない品質の優れたシリカガラスを経済的に製造する方法に関するものであって、シリカ粉末を溶融するものではないから、訂正後発明１〜４，６と同一ではない。
　また、訂正後発明１〜４，６の製造方法が高温高圧処理でシリカ粉末を溶融一体化することにより、「場所による屈折率の変動（Δｎ）が２×１０−６以下で、１０μｍ以上の気泡が存在せず、かつ紫外、可視および赤外領域において光学用合成石英ガラスと同等の光透過率を有する」均質なガラスを得るという顕著な効果を奏するものである以上、高温高圧処理によりシリカ粉末を溶融一体化する点が記載も示唆もされていない引用例２記載の発明に基づいて、本件発明を想到することは、当業者が容易になし得たこととは認められない。
（５）理由３について
　訂正後発明５，７は訂正後発明１に更に技術的限定を加えたものあって、シリカ粉末を高温高圧で処理することにより溶融一体化することを前提とするものであるが、「ＩＩ．３．（３）」，「ＩＩ．３．（４）」で述べたとおり、引用例１，２には高温高圧処理によりシリカ粉末を溶融一体化する点は記載も示唆もされていない。
　また、引用例３はファインセラミックスのホットプレス，熱間静水圧プレスについての一般的な技術を記載した文献に過ぎず、高温高圧処理によりシリカ粉末を溶融一体化する点は、やはり記載も示唆もされていない。
　そして、訂正後発明５，７の製造方法が高温高圧処理でシリカ粉末を溶融一体化することにより、「場所による屈折率の変動（△ｎ）が２×１０−６以下で、１０μｍ以上の気泡が存在せず、かつ紫外、可視および赤外領域において光学用合成石英ガラスと同等の光透過率を有する」均質なガラスを得るという顕著な効果を奏するものである以上、高温高圧処理によりシリカ粉末を溶融一体化する点が記載も示唆もされていない引用例１〜３記載の発明に基づいて、訂正後発明５，７を想到することは、当業者が容易になし得たこととは認められない。
（６）理由４について
　訂正後発明８は本件請求項１の発明に更に技術的限定を加えたものあって、シリカ粉末を高温高圧で処理することにより溶融一体化することを前提とするものであるが、「ＩＩ．３．（５）」で述べたとおり、引用例１〜３には高温高圧処理によりシリカ粉末を溶融一体化する点は記載も示唆もされていない。
　また、引用例４には、「ＩＩ．３．（２）引用例４」に摘示したとおり、シリカゲルを、塩素含有雰囲気→酸素含有雰囲気→Ｈｅ雰囲気又は真空中、の順で熱処理することは記載されているが、この熱処理は高圧下で行われるものではないから、シリカ粉末を高温高圧で処理することはやはり記載も示唆もされていない。
　そして、訂正後発明８の製造方法が高温高圧処理でシリカ粉末を溶融一体化することにより、「場所による屈折率の変動（△ｎ）が２×１０−６以下で、１０μｍ以上の気泡が存在せず、かつ紫外、可視および赤外領域において光学用合成石英ガラスと同等の光透過率を有する」均質なガラスを得るという顕著な効果を奏するものである以上、高温高圧処理によりシリカ粉末を溶融一体化する点が記載も示唆もされていない引用例１〜４記載の発明に基づいて、本件発明を想到することは、当業者が容易になし得たこととは認められない。
（７）理由５について
　訂正後発明９，１０は本件請求項１の発明に更に技術的限定を加えたものあって、シリカ粉末を高温高圧で処理することにより溶融一体化することを前提とするものであるが、「ＩＩ．３．（５）」で述べたとおり、引用例１〜３には高温高圧処理によりシリカ粉末を溶融一体化する点は記載も示唆もされていない。
　そして、訂正後発明９，１０の製造方法が高温高圧処理でシリカ粉末を溶融一体化することにより、「場所による屈折率の変動（△ｎ）が２×１０−６以下で、１０μｍ以上の気泡が存在せず、かつ紫外、可視および赤外領域において光学用合成石英ガラスと同等の光透過率を有する」均質なガラスを得るという顕著な効果を奏するものである以上、ホットプレスと熱間等方圧プレスを併用することが当該技術分野における周知技術であったとしても、引用例１〜３記載の発明及び該周知技術に基づいて、本件発明を想到することは、当業者が容易になし得たこととは認められない。
　以上のとおりであるから、訂正後の本件発明は、特許出願に際して独立して特許を受けることができるものである。
４．むすび
　したがって、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項及び同条第３項で準用する第１２６条第２−４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
ＩＩＩ．特許異議申立てについての判断
１．本件発明
　本件発明は、訂正明細書の請求項１〜１０に記載されたとおりのものである（以下、「本件発明１」〜「本件発明１０」という。）。
２．申立て理由の概要
　申立人は、証拠として甲第１乃至５号証（甲第４号証は、特開昭５７−３４０３１号公報である。また、甲第１〜３，５号証はそれぞれ順に取消理由通知で引用した引用例１〜４に相当する。）を提出し、（ア）請求項１〜３に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であるか、少なくとも甲第１号証に記載された発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第１項第３号の発明に該当するか、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであること、（イ）請求項１〜４，６に係る発明は、甲第２号証に記載された発明であるか、少なくとも甲第２号証に記載された発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第１項第３号の発明に該当するか、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであること、（ウ）請求項５，７に係る発明は、甲第１〜３号証に記載された発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであること、（エ）請求項８に係る発明は、甲第１、２，５号証に記載された発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであること、（オ）請求項９，１０に係る発明は、甲第１〜４号証に記載された発明に基づき当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであること、を申立の根拠として、本件特許は取り消されるべきであることを主張している。
３．判断
（１）申立の根拠（ア），（イ），（ウ），（エ）について
　申立の根拠（ア），（イ），（ウ），（エ）はそれぞれ順に、「ＩＩ．３．（３）」〜「ＩＩ．３．（６）」に記載したのと同様の理由により、本件特許が取り消されるべき根拠として、採用することはできない。
（２）申立の根拠（オ）について
　甲第１〜３号証にはそれぞれ、「ＩＩ．３．（２）引用例１」〜「ＩＩ．３．（２）引用例３」に摘記したとおりの事項が記載されている。
　また、甲第４号証には、次のとおりの事項が記載されている。
▲１▼「加熱源を有する圧力容器内に石英ガラス成形体を装填し、流体を加圧媒体として１〜３００ＭＰａに加圧すると共に流動性を帯びる温度に加熱することを特徴とする石英ガラス成型体中の気泡を減少させる方法。」（第１頁特許請求の範囲第１項）
▲２▼「本発明は気泡の存在する石英ガラス成形体から気泡を除去する方法及びその装置に関するものであって、石英ガラスを加熱軟化させ、これに成形体表面から均一に圧力を加えることによって成形体の形状を本質的に変形させることなく、内部に存在する気泡を排除縮少させるものである。」（第２頁左上欄第２〜８行）
　本件請求項９，１０の発明は本件請求項１の発明に更に技術的限定を加えたものあって、シリカ粉末を高温高圧で処理することにより溶融一体化することを前提とするものであるが、「ＩＩ．３．（５）」で述べたとおり、甲第１〜３号証には高温高圧処理によりシリカ粉末を溶融一体化する点は記載も示唆もされていない。
　また、甲第４号証は、石英ガラス成形体を加熱軟化させ、成形体表面から均一に圧力を加えることによって成形体の形状を本質的に変形させることなく、内部に存在する気泡を排除縮少させるものであり、粉末のシリカを用いるものではないから、高温高圧処理によりシリカ粉末を溶融一体化する点はやはり記載も示唆もされていない。
　そして、本件発明の製造方法が高温高圧処理でシリカ粉末を溶融一体化することにより、「場所による屈折率の変動（△ｎ）が２×１０−６以下で、１０μｍ以上の気泡が存在せず、かつ紫外、可視および赤外領域において光学用合成石英ガラスと同等の光透過率を有する」均質なガラスを得るという顕著な効果を奏するものである以上、高温高圧処理によりシリカ粉末を溶融一体化する点が記載も示唆もされていない引用例１〜４記載の発明に基づいて、本件発明を想到することは、当業者が容易になし得たこととは認められない。
ＩＶ．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立の理由及び証拠方法によっては、本件発明１〜１０に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１〜１０に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１１年９月６日（１９９９．９．６）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
　特許第２７３７１９１号発明の明細書を、平成１１年７月１９日付け審判請求書に添付された訂正明細書のとおりに訂正する。すなわち、
▲１▼特許請求の範囲の減縮を目的として、特許請求の範囲の請求項１に「高温高圧で処理することにより溶融一体化することを特徴とする」とあるのを「高温高圧で処理することにより溶融一体化し、処理後容器を除去することを特徴とする」と訂正する。
▲２▼明りょうでない記載の釈明を目的として、明細書第２２頁第１５行〜第２４頁第１９行、第２７頁第１３行〜第２８頁第１２行、第３１頁第３〜１８行、第３８頁第１行〜第４１頁第１１行の実施例１，２，６，１０，１５，１６を削除する。
▲３▼明りょうでない記載の釈明を目的として、明細書第２７頁第９〜１０行の「均質性を調べるために、実施例１と同様にして」とあるのを「均質性を調べるために、レーザー干渉計（ＺＹＧＯ　ＭａｒｋＩＩ）を用いて」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
均質な石英ガラス塊の製造方法
（５７）【特許請求の範囲】
（１）場所による屈折率の変動（△ｎ）が２×１０−６以下で、１０μｍ以上の気泡が存在せず、かつ紫外、可視および赤外線領域において光学用合成石英ガラスと同等の光透過率を有する均質な石英ガラス塊を製造する方法であって、シリカ粉末を所望形状の容器に充填し、高温高圧で処理することにより溶融一体化
し、処理後容器を除去
（２）特許請求の範囲第１項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、非晶質シリカ粉末を原料粉末とし、１１００℃以上の温度および５ＭＰａ以上の圧力で、高温高圧処理することを特徴とする方法。
（３）特許請求の範囲第１項又は第２項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、前記高温高圧処理が熱間等方圧プレス又はホットプレスであることを特徴とする方法。
（４）特許請求の範囲第３項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、前記シリカ粉末を気密な容器に封じ込めた上で高温高圧処理することを特徴とする方法。
（５）特許請求の範囲第３項又は第４項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、前記ホットプレスを１Ｐａ以下の減圧下又は不活性ガス雰囲気中で行うことを特徴とする方法。
（６）特許請求の範囲第４項又は第５項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、前記容器の材質が石英ガラスもしくは高融点金属であることを特徴とする方法。
（７）特許請求の範囲第４項乃至第６項のいずれかに記載の方法において、シリカ粉末を封じ込めた容器をシリカ粉末もしくは黒鉛粉末に埋め込んだ上で、ホットプレスにより高温高圧処理することを特徴とする方法。
（８）特許請求の範囲第１項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、シリカ粉末もしくはその成型体を、フッ素、塩素またはそれらの化合物ガスの雰囲気、酸素ガス雰囲気及びヘリウムガス雰囲気の順で、各々１０分以上、温度８００℃以上で処理することにより仮焼結し、続いて高温高圧処理し、もってＯＨ基濃度が１ｐｐｍ以下で、気泡や脈理の無い均質な無水石英ガラスを得ることを特徴とする方法。
（９）特許請求の範囲第１項に記載の方法において、シリカ粉末を原料とし、これをホットプレスにより温度１１００℃以上及び圧力５ＭＰａ以上の条件で高温高圧処理した後、熱間等方圧プレスにより温度１２００℃以上及び圧力１ＭＰａ以上の条件で高温高圧処理することを特徴とする方法。
（１０）特許請求の範囲第９項に記載の均質な石英ガラス塊の製造方法において、前記シリカ粉末を容器に入れた後、ヘリウムガス雰囲気中においてホットプレスを行い、次いで熱間等方圧プレスを行うことを特徴とする方法。
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
　本発明は、均質な石英ガラス塊の製造方法に関し、特に気泡や脈理等が存在せず、赤外から紫外域の光線に対して光学用合成石英ガラスと同等以上の光透過率を有する均質な石英ガラス塊の製造方法に関し、さらに上記特性の他に耐熱性に優れた均質な石英ガラス塊を効率良く製造する方法に関する。
〔従来の技術〕
現在、石英ガラス、特に無水の石英ガラス塊は以下のような方法で製造されている。
▲１▼天然水晶を原料とする溶融法。
▲２▼原料にＳｉＣｌ４を使用し、それを酸素プラズマ炎でＳｉＯ２とするベルヌイ法。
▲３▼原料にＳｉＣｌ４を使用し、それを酸素と水素炎でＳｉＯ２の多孔質体（プリフォーム）を作製し、これを焼結して石英ガラス塊とするＶＡＤ法（スート法）。
　しかし、以上のような方法で製造された石英ガラスには種々の欠点がある。すなわち、▲１▼の方法では、気泡・脈理等の不均質部分が存在し、かつ、天然水晶を溶融するため純度が低いという問題がある。▲２▼の方法においても気泡・脈理等の不均質部分が発生しやすく、さらにガラス塊中に塩素が２００ｐｐｍ程度残るという問題がある。▲３▼の方法においては、大型化が難しいという問題がある。
　一般にガラス中に一旦気泡や脈理が入ると、これを後から除去することは困難であり、光学用等で要求される均質度の高い石英ガラスとして用いることはできない。
かかる問題点に鑑み、本発明者等は先に高温高圧処理による脈理の除去方法を提案した（特願昭６２−２４７０２号）。これは石英ガラスの製造時に生じた気泡や脈理をその後の高温高圧処理で除去するものであるが、気泡や脈理の除去が必ずしも十分でなく、また製造コストも高くなる。従って、石英ガラスを製造する際に気泡、脈理等が発生しないような製造方法もしくは条件を見い出すのが望ましい。
　ところで通常の光学用ガラスは、多成分のために石英ガラスに比べて軟化温度が低いので、加熱することによってガラス融液の粘度を１０５ポイズ以下に下げて撹拌をおこない、均質化をはかっている。
これに対して石英ガラスの場合、軟化温度が高いために２０００℃にまで加熱しても粘度が高く、撹拌によって均質化をはかることは不可能である。また、２０００℃をはかるに超える高温まで加熱することにより撹拌の可能な粘度にまで下げようとすると、そのような高温で使用できる耐火材の入手が事実上困難であり、さらに、常圧下ではシリカの蒸発が著しくなり、ロスが多くなる等の問題があり、実用性に乏しい。
　このようなことから、光学的に均質な石英ガラスを得ようとする場合、大型のインゴットから適当な大きさのガラス塊を切り出し、この塊の中から均質な部分を選びだし、研削、研磨して使用しているのが実状であった。
〔発明が解決しようとする課題〕
　しかしながら、高純度であり、かつ均質な石英ガラスを得ることを目的として上記方法によりガラス塊を製造する場合、製造歩留まりが非常に悪く、製造コストが高くつくという問題点がある。また、加工すること無く任意形状の石英ガラス塊を得ることは非常に困難である。
　したがって本発明の目的は、以上のような問題点のない均質な石英ガラス塊の製造方法を提供することである。
また本発明のもう１つの目的は、均質で透明度が高く、かつ気泡がないかあっても極めて小さなものしかない石英ガラス塊の製造方法を提供することである。
本発明のさらにもう１つの目的は、上記特性を有するとともに、水酸基の含有量が少なくて耐熱性が良好な石英ガラス塊の製造方法を提供することである。
本発明のさらにもう１つの目的は、上記特性を有するとともに、任意の形状を有する石英ガラス塊を効率良く製造する方法を提供することである。
　〔課題を解決するための手段〕
　上記課題に鑑み鋭意研究の結果、本発明者等はシリカ粉末を出発原料とし、これを、必要に応じてカプセル中に封入して、不活性雰囲気中で、ホットプレス及び／又は熱間等方圧プレス等の高温高圧処理をすることにより、均質な石英ガラス塊を歩留まり良く製造できることを発見し、本発明に到達した。
　すなわち本発明の方法は、場所による屈折率の変動（△ｎ）が２×１０−６以下で、１０μｍ以上の気泡が存在せず、かつ紫外、可視および赤外線領域において光学用合成石英ガラスと同等の光透過率を有する均質な石英ガラス塊を製造するもので、シリカ粉末を所望形状の容器に充填し、高温高圧で処理することにより溶融一体化すること特徴とする。
　本発明において、高温高圧処理として熱間等方圧プレス及び／又はホットプレスを行い、いずれの場合も雰囲気ガス又は圧力媒体ガスの侵入を防止するために、気密性の良い容器内にシリカ粉末を充填して高温高圧処理を行うのが好ましい。なお、ホットプレスの場合、シリカ粉末を充填した容器をシリカ粉末又は黒鉛粉末等の粉末中に埋設した状態で行うのが好ましい。
　またホットプレス及び熱間等方圧プレスは単独で行うだけでなく、併用することにより一層良好な均質石英ガラス塊を得ることができる。さらに原料粉末もしくはその成型体をフッ素、塩素またはそれらの化合物ガス雰囲気、次いで酸素ガス雰囲気中で、さらにヘリウムガス雰囲気中で各々１０分以上、温度８００℃以上で処理することにより仮焼結した後に、高温高圧処理することで、ＯＨ基を含まない均質な石英ガラス塊を効率良く得ることができる。
　本発明を以下詳細に説明する。
　原料となるシリカ粉末には特に限定はなく、湿式法によって得られたシリカゲルから得られたシリカ粉末、気相法によって得られたシリカ粉末等、何れのものも使用することができる。また、シリカ粉末は非晶質でも結晶質でもよい。その平均粒度は特に限定されないが、反応性および取り扱いの容易さという観点から０．１〜５００μｍ程度とするのが好ましく、より好ましくは５〜２５０μｍ、特に１〜５０μｍである。なお無水石英ガラス（ＯＨ基含有量が１ｐｐｍ以下のもの）を得る場合にはシリカ粉末は微細であるのが好ましく、特に１〜１０μｍであるのが好ましい。さらに、原料粉末の純度は得られるガラスの均質性および透光性の観点から９９．８％以上であることが好ましく、より好ましい純度は、９９．９％以上であり、特に９９．９５％以上であるのが好ましい。
　シリカ粉末から均質な石英ガラス塊を製造するには高温高圧処理を施す。この高温高圧処理としては、ホットプレス及び／又は熱間等方圧プレスが適当である。ホットプレスの場合、シリカ粉末を気密な容器に入れずに減圧下又は不活性ガス雰囲気中で行うことができる。減圧下の場合、雰囲気の圧力は１Ｐａ以下であり、また不活性ガス雰囲気の場合、Ａｒ．Ｈｅ等を用い、特にＨｅが好ましい。ホットプレスの条件は温度１１００℃以上、好ましくは１２００〜２０００℃、圧力５ＭＰａ以上、好ましくは１０〜１００ＭＰａである。ホットプレスによる処理時間は、一般に昇温・冷却工程を含めて全体で５〜８時間程度とする。
　しかしながら、雰囲気ガスの影響を極力抑制するために、シリカ粉末を気密な容器に充填した後で高温高圧処理を施すことが好ましい。
上記シリカ粉末を充填する気密な容器としては、石英ガラス製カプセル、もしくは高融点金属製カプセルが好ましい。石英ガラス製カプセルの場合、その厚みは好ましくは０．３ｍｍ〜３ｍｍ、特に好ましくは０．５ｍｍ〜１．５ｍｍである。厚みが０．３ｍｍ未満だと、割れやすく取扱に注意を要するとともに、高温高圧を得る手段として熱間等方圧プレス（ＨＩＰ）を用いた場合には圧力媒体ガスがカプセル内部にまで溶解・拡散し、石英ガラスの均質性を損なう恐れがある。また、３ｍｍを超える厚みの石英ガラス製カプセルを使用しても得られるメリットは少なく実用的ではない。高融点金属製カプセルとしては、モリブデン、タンタル、タングステン等からなるものを使用するのが好ましい。高融点金属製カプセルの厚みは、好ましくは０．０５〜５ｍｍ、特に好ましくは０．１〜０．５ｍｍである。厚みが０．０５ｍｍ未満だと高温高圧処理時にカプセルが破れる恐れがあり、また５ｍｍを超えても効率が悪く意味がない。また、このカプセルの形状を所望の形状とすることで、その形状の石英ガラス塊を得ることができる。
　前記カプセルに充填するシリカ粉末の充填密度は１．１ｇｃｍ−３以上であることが好ましく、より好ましくは１．５ｇｃｍ−３以上である。シリカ粉末の充填密度が１．１ｇｃｍ−３未満だと得られる石英ガラスに気泡が残りやすい。またカプセルが石英ガラス製の場合にはカプセルが破れやすいという問題もある。
原料シリカ粉末のカプセルへの封じ込めは、室温もしくは数百度に加熱しながら１Ｐａ以下に脱気し、ヘリウムガスで数回置換した後でＩＰａ以下に再度脱気した状態でおこなうのが好ましい。なお、粉末の真空封じは、石英ガラス製カプセルの場合は脱気口を融着することにより、また高融点金属製カプセルの場合は電子ビーム溶接することによりおこなうことができる。
　上記容器に封じ込めたシリカ粉末に▲１▼、▲２▼の高温高圧処理を施す。
▲１▼ホットプレス（ＨＰ）
　モールドに黒鉛粉末や窒化ホウ素等の上記カプセルと反応しにくい粉末、もしくはシリカ粉末等の充填粉末とともに埋め込んで、ＨＰ装置に入れる。ＨＰ温度は１１００℃以上、好ましくは１２００〜２０００℃であり、圧力は５ＭＰａ以上、好ましくは１０〜１００ＭＰａである。但し、充填粉末に結晶性シリカ粉末を用いた場合には、１２００〜１６５０℃のＨＰ温度とするのが好ましい。なお、ＨＰ雰囲気は、１Ｐａ以下の減圧下、もしくはＡｒ、Ｈｅ等の不活性ガスとするのが好ましい。カプセルの外周に充填粉末を使用することで、擬旧Ｐ状態となり、カプセルの形状の変化をおさえるとともに、いかなる形状のものでも均一に圧力をかけやすくなる。充填粉末の平均粒度は黒鉛粉末は５〜５００μｍ、シリカ粉末は５〜２５０μｍが好ましい。
　なお、容器として石英ガラス製カプセルを使用した場合には、割れを防ぐために温度が１１００℃、好ましくは１２００℃以上に達してから加圧を開始するいわゆる昇温先行型とする必要がある。
ＨＰによる処理時間は一般に昇温・冷却工程を含め全体で５〜１２時間程度とする。
▲２▼熱間等方圧プレス（ＨＩＰ）
　ＨＩＰの場合、シリカ粉末を充填したカプセルをＨＩＰ装置内にそのまま入れてもよいが、必要に応じて、黒鉛粉末や窒化ホウ素粉末等の上記カプセルと反応しにくい充填粉末に埋め込んでＨＩＰ装置に入れる。ＨＩＰ温度は１１００℃以上、好ましくは１２００〜２０００℃、圧力は５ＭＰａ以上、好ましくは１０〜２００ＭＰａである。なお圧力媒体ガスとしてＡｒ等の不活性ガスを用いる。
　充填粉末を使用することで、特に１６００℃以上の高温で処理した場合に起きるタレと呼ばれる形状の変化をおさえることができる。充填粉末の粒度は前述と同程度が好ましい。
　なお、容器として石英ガラス製カプセルを使用した場合には、割れを防ぐために温度が１１００℃、好ましくは１２００゜Ｃ以上に達してから加圧を開始するいわゆる昇温先行型とする必要がある。
　ＨＩＰによる処理時間は一般に昇温・冷却工程を含め全体で５〜１２時間程度とする。
　また上記ＨＰ及びＨＩＰは単独で行うほか、ＨＰとＨＩＰを併用することもできる。ＨＰ／ＨＩＰ処理をする場合、１１００℃、好ましくは１２００〜２０００℃で、５ＭＰａ以上、好ましくは１０〜１００ＭＰａでＨＰをし、得られた石英ガラスをＨＩＰ装置に入れ、温度１２００℃以上、好ましくは１４００〜２０００℃、圧力１ＭＰａ以上、好ましくは１０〜２００ＭＰａでＨＩＰ処理をする。ＨＰ処理及びＨＩＰ処理における温度及び圧力が上記条件を満たさないと、最終的に所望の光学的特性を有する石英ガラス塊を得ることができない。
なお、ＨＰにおいて用いたカプセルは、そのまま（除去せずに）ＨＩＰ処理をすることができるが、場合によっては除去した後で熱間等方圧プレスを行ってもよい。しかし、一般に圧力媒体ガスが石英ガラス塊中に拡散するのを防止する目的では、カプセルは除去せずにＨＩＰ処理を行う方がよい。
　ＨＰ及びＨＩＰによる処理時間はこの場合、昇温、冷却工程も含め、それぞれ５〜８時間程度とする。
　以上の条件でＨＰ処理及びＨＩＰ処理を行うことにより、単独の場合より一層均質で緻密な石英ガラス塊を得ることができる。
なお、高温高圧を得る手段としてＨＰを選んだ場合には、適当な気密製を持った高融点金属製カプセルを使用することにより、前記方法のようにシリカ粉末を真空で封じることなしに高温高圧処理することができる。
　本発明において、石英ガラス塊の耐熱性を向上するために、ＯＨ基の含有量を低下させることが望ましい。これには、シリカ粉末もしくはその成型体を、（ａ）フッ素、塩素またはそれらの化合物ガスの雰囲気、（ｂ）酸素ガスの雰囲気及び（ｃ）ヘリウムガスの雰囲気の順で、各々１０分以上、温度８００℃以上で脱ＯＨ基処理し、続いてＨＰ及び／又はＨＩＰ等の高温高圧処理をする。
シリカ粉末、もしくは油圧プレス、冷間等法圧プレス（ＣＩＰ）等で成型した成型体を、（ａ）フッ素、塩素又はそれらの化合物ガスの雰囲気、（ｂ）酸素ガスの雰囲気及び（ｃ）ヘリウムガス雰囲気の順で、各々１０分以上、温度８００度以上で処理する。（ａ）フッ素、塩素又はそれらの化合物ガスとして例えばＢＦ３、Ｂ２Ｆ６、ＢｒＦ、ＢｒＦ３、ＢｒＦ５、ＮＦ３、ＮＯＦ、ＮＯ２Ｆ、ＰＦ３、ＰＦ５、ＰＯＦ３、ＳｉＦ４、Ｓｉ２Ｆ６、ＰＳＦ３、ＳＦ４、ＳＦ６、ＳＯＦ２、ＳＯ２Ｆ２、ＢＣｌ３等が挙げられる。これらのガスに８００℃以上で１０分以上さらされることにより、シリカ中のＯＨ基はフッ素又は塩素に置換される。次いで（ｂ）酸素ガス雰囲気中で同様に８００゜Ｃ以上で１０分以上処理すると、シリカ中のフッ素又は塩素は酸素に置換される。最後に、（ｃ）ヘリウムガス雰囲気中で同じ条件で加熱する。これにより脱０Ｈ基処理を終了する。成型体を処理する場合、この操作は仮焼結となるが、この仮焼結終了時の焼結体の密度は９０％（約２．１ｇｃｍ−３）以上、好ましくは９５％（約２．１ｇｃｍ−３）以上である。
　続いて上記処理を行ったシリカ粉末もしくはそれを油圧プレス、冷間等方圧プレス（ＣＩＰ）等で成型した成型体もしくは上記仮焼結した試料を高融点金属製カプセルに充填密度１．１ｇｃｍ−３以上、好ましくは１．５ｇｃｍ−３以上で充填するのがよい。カプセルの気密性としては、気体の流通が可能であるが、モールドとカプセルの間を埋める充填粉末が通らない程度であることが必要である。前記カプセルをＨＰ装置に移し、温度１１００℃以上、好ましくは１２００〜２０００℃、より好ましくは１４００〜１７００℃、圧力５ＭＰａ以上、好ましくは１０〜２００ＭＰａ、雰囲気は不活性ガス、好ましくはヘリウムガス中で高温高圧処理する。
　またＨＩＰにより高温高圧処理する場合には、圧力媒体ガスの石英ガラス内部への溶解、拡散を防ぐために、石英ガラス製もしくは高融点金属製カプセルに封じ込めてから同様に処理する。
　このようにして製造された石英ガラスは、その塊の中に含有する０Ｈ基濃度が１ｐｐｍ以下であり、かつ気泡や脈理の無い、均質な無水石英ガラスである。
以上のようにして、気泡がなく均質な石英ガラス塊を得ることができる。一般に本発明の方法により得られる石英ガラス塊の気泡は１０μｍ以上とならず、特にＨｅ中でＨＰ処理した場合には１μｍ以下であり、さらに、ＨＰ／ＨＩＰを併用した場合には気泡をほとんど完全にゼロにすることができる。また均質度は屈折率の変動（△ｎ）により表すことができるが、２×１０−６以下である。また透光性については、赤外ばかりでなく、可視、紫外領域でも合成石英ガラスと同等である。
〔作用〕
　本発明の方法においては、シリカ粉末を原料とし、１Ｐａ以下の減圧下又はＨｅ等の不活性ガス雰囲気中で、又はさらにカプセルに封じ込めた上で、ＨＰ及び／又はＨＩＰにより高温高圧処理するので、得られる石英ガラス塊は極めて均質なものとなる。
　さらには、原料のシリカ粉末もしくはその成型体をフッ素、塩素またはそれらの化合物ガス雰囲気中で処理し、次いで酸素で処理した後に、高温高圧処理することにより、ＯＨ基の含有量が極めて少なく耐熱性の高い均質な石英ガラスが得られる。
　このように均質な石英ガラス塊が得られるのは、原料となるシリカ粉末が均質な上に、雰囲気もしくは圧力媒体ガスと隔離された状態で高温高圧処理するためであると考えられる。
〔実施例〕
　本発明を以下の実施例により詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
実施例
１
　平均粒径が７０μｍの非晶質シリカ粉末（純度９９．９９％）１８０ｇを、直径６０ｍｍ、長さ５０ｍｍ、肉厚０．５ｍｍの円筒状モリブデンカプセルに充填し、約２００℃に加熱しながら１０−２Ｐａ以下に排気し、ヘリウムガスで３回置換した後に再度１０−２Ｐａ以下に排気し、電子ビーム溶接機でカプセルを封じた。
　この試料をＨＩＰ装置内で、温度１７００℃、圧力１００ＭＰａで１時間ＨＩＰ処理した。処理後、試料を装置から取り出し、モリブデンカプセルを硝酸で溶解除去した。
　得られた石英ガラス塊中には１μｍ以上の気泡が存在せず、光透過率も合成石英ガラスと同等であった。また、均質性を調べるために、実施例１と同様にして屈折率の分布を計ったところ、石英ガラス塊中での場所による屈折率の変動（△ｎ）は△ｎ＝２×１０−６以下であった。
実施例
２
　平均粒径が７０μｍの非晶質シリカ粉末（純度９９．９％）１００ｇを、直径４０ｍｍ、長さ６０ｍｍ、肉厚０．５ｍｍのモリブデン缶に充填して、約２００℃に加熱しながら１０−１Ｐａ以下に排気し、ヘリウムガスで置換後再度１０−３Ｐａ以下に排気し、電子ビーム溶接機で封止した。
　この試料をＨＩＰ装置内に入れ、温度１８００℃、圧力１００ＭＰａで１時間ＨＩＰ処理し
た。試料を装置から取り出し、モリブデンの缶材を硝酸で溶解除去した。
　得られた石英ガラス塊中には１μｍ以上の気泡が存在せず、光透過率も合成石英ガラスと同等であった。また、均質性を調べるために、実施例１と同様にして屈折率の分布を計ったところ、石英ガラス塊中での場所による屈折率の変動（△ｎ）は△ｎ＝２×１０−６以下であった。
実施例
３
　平均粒径が７０μｍの結晶質シリカ粉末（純度９９．９％）１３０ｇを、直径５０ｍｍ、長さ５０ｍｍ、肉厚０．５ｍｍの円筒状モリブデンカプセルに充填し、約２００℃に加熱しながら１０−２Ｐａ以下に排気し、ヘリウムガスで３回置換した後に再度１０−２Ｐａ以下に排気し、電子ビーム溶接機でカプセルを封じた。
　この試料をＨＩＰ装置内で、温度１８００℃、圧力１００ＭＰａで１時間ＨＩＰ処理をした。処理後、試料を装置から取り出し、モリブデンカプセルを硝酸で溶解除去した。得られた石英ガラス塊の形状は前記モリブデンカプセルの形状とほとんど同じであり、容器の形状がほぼ維持された。
　得られた石英ガラス塊中には１μｍ以上の気泡が存在せず、光透過率も合成石英ガラスと同等であった。また、均質性を調べるために、
レーザー干渉計（ＺＹＧＯＭａｒｋ　ＩＩ）を用いて
実施例
４
　平均粒径が７０μｍの結晶質シリカ粉末（純度９９．９％）４５ｇを、直径３０ｍｍ、長さ５０ｍｍ、肉厚０．５ｍｍのモリブデン缶に充填して、約２００℃に加熱しながら１０−１Ｐａ以下に排気し、ヘリウムガスで置換後再度１０−３Ｐａ以下に排気し、電子ビーム溶接機で封止した。
　この試料をＨＩＰ装置内に入れ、温度１７５０℃、圧力１００ＭＰａで１時間ＨＩＰ処理をした。試料を装置から取り出し、モリブデンの缶材を取り除いた。
　得られた石英ガラス塊中には１μｍ以上の気泡が存在せず、光透過率も合成石英ガラスと同等であった。また、均質性を調べるために、実施例
３
実施例
５
　平均粒径が７０μｍの結晶質シリカ粉末（純度９９．９％）１８０ｇを、直径８０ｍｍ、長さ５０ｍｍ、肉厚０．５ｍｍの円筒状モリブデンカプセルに充填し、約２００℃に加熱しながら１０−２Ｐａ以下に排気し、ヘリウムガスで３回置換した後に再度１０−２Ｐａ以下に排気し、電子ビーム溶接機でカプセルを封じた。
　この試料をＨＰ用モールドに充填粉末として黒鉛粉末を使用して埋め込み、温度１８００℃、圧力２０ＭＰａで１時間ＨＰ処理をした。処理後、試料を装置から取り出し、モリブデンカプセルを硝酸で溶解除去した。
　得られた石英ガラス塊中には１μｍ以上の気泡が存在せず、光透過率も合成石英ガラスと同等であった。また、均質性を調べるために、実施例
３
実施例
６
　平均粒径が７０μｍの非晶質シリカ粉末（純度９９．８％以上）１０００ｇを、直径１００ｍｍ、高さ１００ｍｍ、厚さ０．５ｍｍの円筒状モリブデン缶に充填し、この試料を黒鉛粉末中に埋め込み、１０−１Ｐａの雰囲気のＨＰ装置内で温度１８００℃、圧力２０ＭＰａで２時間ＨＰ処理をした。処理後、試料を装置から取り出し、モリブデンの缶材を取り除いて均質な石英ガラス塊を得た。
　本実施例で得られた石英ガラス塊の均質性を調べるために、実施例
３
実施例
７
　平均粒径が１５μｍの非晶質シリカ粉末（純度９９．９％以上）５００ｇを、外径１００ｍｍ、
高さ５０ｍｍ、厚さ０．５ｍｍの形状のモリブデンカプセルに充填密度１．２ｇ／ｃｍ３で充填し、粒径０．１５ｍｍの黒鉛粉末中に埋め込んだ。
　この試料を、ヘリウムガス雰囲気中のホットプレス装置内で、温度１７００℃、圧力１０ＭＰａで、２時間ホットプレス処理をした。処理後、試料を装置から取り出し、モリブデンカプセルを除去し、石英ガラス塊を得た。
　得られた石英ガラス塊中には１μｍ以上の気泡が存在せず、光透過率も合成石英ガラスと同等であった。また実施例１と同様にして測定した屈折率の変動（△ｎ）も２×１０−６以下であった。さらに、得られた石英ガラス塊の形状は前記モリブデンカプセルの形状とほとんど同じであり、ホットプレス中形状変化がほとんどなかったことがわかる。
実施例
８
　平均粒径が１５μｍの非晶質シリカ粉末（純度９９．９％以上）５００ｇを、外径１００ｍｍ、高さ５０ｍｍ、厚さ０．５ｍｍのモリブデンカプセルに１．２ｇ／ｃｍ３の充填密度となるように充填し、ＨＰ用モールドに充填粉末として粒径０．１５ｍｍのシリカ粉末を使用して埋め込んだ。
　この試料は、ヘリウムガス雰囲気中のホットプレス装置内に入れ、温度１６５０℃、圧力２０ＭＰａの条件で、２時間ホットプレス処理をした。処理後、試料を装置から取り出し、モリブデンカプセルを硝酸で溶解除去し、石英ガラス塊を得た。
　得られた石英ガラス塊中には１０μｍ以上の気泡が存在せず、透過率も合成石英ガラスと同等であった。また均質性を調べるために実施例１と同様にして屈折率分布△ｎを測定したところ、２．０×１０−６であった。さらに、得られた石英ガラス塊の形状は前記モリブデンカプセルの形状とほとんど同じであり、ホットプレス中形状変化がほとんどなかったことがわかる。
実施例
９
　平均粒径が７０μｍの非晶質シリカ粉末（純度９９．９％）５０ｇを、冷間静水圧プレス（ＣＩＰ）により成型圧２００ＭＰａで直径４０ｍｍ、高さ３０ｍｍに成型し、これを内径４０ｍｍ、高さ３０ｍｍのモリブデン缶に入れ、ＨＰ用モールドに充填粉末として粒径０．１〜０．８ｍｍの結晶性シリカ粉末を使用して埋め込んだ。これをＨＰ装置に移し、１Ｐａ以下に排気した後、ヘリウムガスで置換し、温度１６５０℃、圧力２０ＭＰａで１時間ＨＰ処理をした。処理後、試料を装置から取り出し、モリブデンを硝酸で溶解除去した。
　得られた石英ガラス塊中には１０μｍ以上の気泡が存在せず、光透過率も合成石英ガラスと同等であった。また、均質性を調べるために、実施例３と同様にして屈折率の分布を計ったところ、石英ガラス塊中での場所による屈折率の変動（△ｎ）は△ｎ＝２×１０−６であった。
実施例
１０
　平均粒径が１５μｍの非晶質シリカ粉末（純度９９．９％以上）１０００ｇを、冷間等方圧プレスにより２００ＭＰａで成型し、成型体をモリブデンカプセルに入れ、ＨＰ用モールドに充填粉末として黒鉛粉末を使用して埋めこんだ。これをホットプレス装置に入れ、温度１７００℃及び圧力１０ＭＰａの条件でヘリウムガス雰囲気中で２時間ホットプレス処理した。
　処理後、試料を取り出し、モリブデンカプセルを硝酸で溶解除去し、熱間等方圧プレス装置に入れ、圧力媒体としてアルゴンガスを使用して、温度１８００℃及び圧力１００ＭＰａの条件で１時間熱間等方圧プレス処理を行った。処理後、試料を取り出し、アルゴンガスの溶解層を除去し、石英ガラス塊（試料Ｎｏ．１）を得た。得られた石英ガラス塊（試料Ｎｏ．１）の気泡含有状態と屈折率分布（△ｎ）とを測定した。結果を処理条件とともに第１表に示す。
　比較のために熱間等方圧プレス処理を行わない以外は試料Ｎｏ．１と同様にして石英ガラス塊（試料Ｎｏ．２）を製造した。得られた石英ガラス塊の気泡の含有状態と屈折率分布（△ｎ）とを測定した。結果を第１表に示す。
　またホットプレス処理をアルゴンガス雰囲気中で行った以外は試料Ｎｏ．２と同様にして石英ガラス塊（試料Ｎｏ．３）を製造した。得られた石英ガラス塊の気泡の含有状態と屈折率分布（△ｎ）を測定した。結果を第１表に示す。
〔発明の効果〕
　以上の説明から明らかなように、本発明によれば、シリカ粉末を原料とし、これを真空又は不活性ガス雰囲気中で、必要に応じ気密な容器に封じ込め、ホットプレス及び／又は熱間等方圧プレスにより高温高圧処理をするので、均質な石英ガラス塊を製造することができる。
　また、高温高圧処理の前段階にフッ素、塩素またはそれらの化合物ガス雰囲気中で、次いで酸素ガス雰囲気中で仮焼結することにより、脱ＯＨ基処理をし、その後で上記高温高圧処理をすることにより、均質であるとともに無水で耐熱性の良好な石英ガラス塊を得ることができる。
　本発明において、シリカ粉末を気密容器中に充填するとともに、黒鉛粉末やシリカ粉末内に埋設して高温高圧処理をすることにより、容器の形状とほぼ同じ形状の石英ガラス塊とすることができる。
　また透光性については、従来の合成石英ガラスと比較して赤外ばかりでなく、可視、紫外領域でも同等である。