(57)【要約】  ヒートシンクなどの熱管理用途のための黒鉛−アルミニウム複合材料は加圧成型金型を用いて製造される。材料は金型に挿入される前に混合され、または金型内で混合され得る。さらに、黒鉛化針状コークス表面のような黒鉛粒子は、成型プロセスが行なわれる前にアルミニウムで被覆される。さらに、成型プロセスが行なわれる前に、セラミック板が混合物内に挿入され、炭素−アルミニウム複合材料の表面の一つがセラミック板になるように切り出される。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
加熱加圧成型金型内で黒鉛粒子とアルミニウムとの混合物を圧縮する段階を含む炭素−アルミニウム複合材料の製造方法。
【請求項２】
前記黒鉛粒子を前記アルミニウム粒子と混合することによって、前記黒鉛粒子と前記アルミニウムとの混合物を準備する段階をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記黒鉛粒子がカーボンナノチューブを含む、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記黒鉛粒子が黒鉛化針状コークスを含む、請求項２に記載の方法。
【請求項５】
前記黒鉛粒子をアルミニウムで被覆することによって、前記黒鉛粒子と前記アルミニウムとの混合物を準備する段階をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記黒鉛粒子がカーボンナノチューブを含む、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記黒鉛粒子が黒鉛化針状コークスを含む、請求項５に記載の方法。
【請求項８】
前記黒鉛化針状コークスをアルミニウムで被覆する段階が、前記黒鉛化針状コークスをアルミニウムインクに浸した後、アルミニウムで被覆された前記黒鉛化針状コークスを熱硬化する段階をさらに含む、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
前記黒鉛化針状コークスをアルミニウムで被覆する段階が、アルミニウムターゲットをスパッタリングすることによって前記黒鉛化針状コークス上にアルミニウムを堆積する段階を含む、請求項７に記載の方法。
【請求項１０】
前記加熱加圧成型金型内の前記黒鉛粒子と前記アルミニウムとの前記混合物を、20-200MPaの圧力で圧縮する、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記加熱加圧成型金型の温度が660℃又はそれ以上である、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
黒鉛粒子が前記黒鉛化針状コークスを含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記加熱加圧成型金型の前記黒鉛粒子と前記アルミニウムとの前記混合物を、50MPa以下の圧力で圧縮する、請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
前記加熱加圧成型金型の温度が660℃又はそれ以上である、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記黒鉛粒子が黒鉛化針状コークスを含む、請求項１３に記載の方法。
【請求項１６】
前記加熱加圧成型金型内での圧縮前に、前記混合物にシリコン粉末を添加する段階をさらに含む、請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
請求項１に記載の方法で、さらに、前記加熱加圧成型金型内での圧縮前に、前記混合物にセラミック板を挿入する段階をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１８】
前記加熱加圧成型金型内での圧縮後に、前記炭素−アルミニウム複合材料を切り出すことによって、セラミックの表面を備える前記炭素−アルミニウム複合材料の板を生成する段階をさらに含む、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記セラミック板が、AlN板、SiN板及びAl2O3板からなる群から選択される、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記黒鉛粒子が黒鉛化針状コークスを含む、請求項１８に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本出願は、米国仮特許出願番号61/347,627に対して優先権を主張し、それは本明細書で参照することによって、本明細書に含まれる。
本出願は、熱管理複合材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
熱シンクの設計の際に、いくつかの要素または機能が存在する。一つの機能は、熱を周囲へと発散することである。もう一つの機能は、ホットスポットが生じた際に重要となる。このような状況では、如何に急速にホットスポットから熱シンクへと熱を発散させるかが関心事となる。高出力で高速な大部分の電子デバイス及びシステムでは、温度を調節し、ホットスポットを取り除くために、高い熱拡散率を有する材料が必要とされる。この特性を表す物理用語は、熱拡散率と呼ばれ、容積熱容量に対する熱伝導率の比を意味する。高い熱拡散率を有する材料は、容積熱容量（サーマルバルク）と比較して急速に熱を伝達する。このことは、温度波がホットスポットから周囲まで急速に移動することを意味する。加えて、ヒートシンク材料には、軽量であること、簡便に加工可能なこと、及び低価格であることが、実用的な観点から要求される。
【０００３】
要約すると、材料の選定の際は、以下の項目を検討することになる。
（１）高い熱伝導率及び高い熱拡散率。高い熱拡散率により、熱の発生源から散逸性のヒートシンクへの熱の急速な拡散が可能になる。
（２）低質量密度。軽量であることは電子デバイスのヒートシンク用途において非常に重要である。もし材料がとても重かったら、使用するのが困難である。
（３）低コスト。
（４）機械加工プロセスの実現可能性。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
実際の用途において、ヒートシンク材料は、機械加工され、特定の大きさと形状の中に埋め込まれる。加工が簡易であることが望まれる。
【図面の簡単な説明】
【０００５】
【図１】図１は、黒鉛化針状コークスとアルミニウム粒子との混合物の圧力鋳造を示す簡略図である。
【図２】図２は、アルミニウムで被覆した黒鉛化針状コークスの圧力鋳造の簡略図である。
【図３Ａ】図３Aは、加圧成型用金型内部の炭素−アルミニウム粉末材料中へセラミックシートが挿入されることを示す簡略図である。
【図３Ｂ】図３Bは、加圧成型用金型内部の炭素−アルミニウム粉末材料中へセラミックシートが挿入されることを示す簡略図である。
【図４】図４は、セラミック板を備えた炭素‐アルミニウム複合材料を示す。
【図５】図５は、本発明の実施形態に従う製造工程を示す。
【図６】図６は、本発明の実施形態に従う製造工程を示す。
【図７】図７は、本発明の実施形態に従う製造工程を示す。
【図８】図８は、略ミリメーターサイズの黒鉛化針状コークス（上図）及びサブミリメーターサイズの黒鉛化針状コークス（下図）を伴う、黒鉛化針状コークスのデジタル画像である。
【発明を実施するための形態】
【０００６】
上記の基準を満たす周期表上の元素は非常に限定される。表１にいくつかの候補となる元素と、実現可能性の見解を載せる。
【０００７】
【表１】
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【０００８】
上記基準に加えて、材料のＣＴＥ（熱膨張率）も考慮することがある。通常、純金属は高いＣＴＥの値を有し、結果として大きな熱応力をもたらし得る。同じ程度に、複合材料はより適した材料である。表１から見て取れるように、黒鉛とアルミニウムとの複合材料は、他の材料と比較して優位性を有すると考えられる。
【０００９】
以下は、本発明の実施形態に従う、複合材料の製造に関する記述である。一般的に、炭素材料及びアルミニウムは、互いの濡れ性と親和性とが低いことが知られており、密に一体化することが困難である。別の言い方をすると、従来の鋳造法で形成されるＣ／Ａｌ（炭素とアルミニウム）複合材料は、多数の空隙と割れを含んでいるため、炭素とアルミニウムとの密着性が悪くなり、機械的特性／熱的特性が悪化する。
【００１０】
一般的に前述の製造方法は、超圧力下で多孔性炭素質マトリックス中における溶融アルミニウムの含浸を利用するものである。このようなプロセスは非常に高い圧力（100MPa程度の）、アルミニウムを融解する第１段階、及び液状のアルミニウムを含浸処理場へと搬送する第２段階を必要とする。多くの場合、含浸が不完全であることが理由で、炭素質マトリックスの製造前工程には多大な時間を要し、エネルギーを消費するようなものである。別の重要な点は、Ｃ／Ａｌ複合材料が製造された後、この複合材料の表面が、含まれる材料の特性のために導電性を有していることである。さらに、表面は脆く、小さな穴が存在し得る。多くの用途において、これらの複合材料の表面は、非常に平らで滑らかであり、場合によっては絶縁性であることが求められ得る。
【００１１】
本発明の実施形態において、前述の問題点を克服するために、圧力鋳造法が用いられる。さらに、ここで記述される実施形態においては黒鉛化針状コークスが用いられる。黒鉛化針状コークスは、他の黒鉛粒子で代替可能である。黒鉛粒子はカーボンナノチューブを含むが、カーボンナノチューブのみに限定されない。
【００１２】
図１は、本発明の実施形態時における簡略化された概略図である。黒鉛化針状コークスとアルミニウム粒子との混合物102は圧力鋳造される。図１及び図５を参照すると、手順５０１において、黒鉛化針状コークス及びアルミニウム粒子は所定の割合で混合される（例えば、炭素に対するアルミニウム比は5-20wt%である。）。アルミニウムと炭素材料との良好な熱的接触を提供するためにシリコンのような添加物が含まれることがある。
シリコン添加物とはシリコンを含む材料群であり、１ミクロンより小さいシリコン粉末と、推奨サイズである10-100ナノメーターのシリコン粉末のような材料である。手順502では、続いて、黒鉛化針状コークスの異方性挙動を生かして、材料の均一な混合のために、Ｃ／Ａｌ混合物を機械的に振とうする。混合物の機械的振とうは、超音波発生機、攪拌機、SpeedMixTM、または、それらに準ずる機器を使用して行うこともできる。図８に示すように、黒鉛化針状コークスには大きさ、形状の異なるものが存在する。それらの大きさはミリメーターからサブミリメーターまで変化する。異なる大きさの黒鉛化針状コークスの混合を選択し、高密度な構造を形成することによって、より均一な混合物が得られる。手順503において、Ｃ／Ａｌ混合物102は加圧成型金型103中に配され、または堆積される。金型103は円形または四角形であり得、高圧プロセスに耐えるため、１センチメートル以上の壁厚の合金鋼製であり得る。手順504では、金型101で、Ｃ／Ａｌ混合物102に機械的な圧力（図１にて矢印で示している）をかけて圧縮する（例えば、20-200MPa）。炭素質マトリックス内の細孔への含浸が必要なく、アルミニウム粒子が黒鉛化針状コークスと事前に混合されていることから、適用される圧力は低くなる。例えば、50MPa未満である。手順505において、金型103はアルミニウムを融解させるために、約660℃、またはそれ以上の温度に、およそ10分間、またはそれ以上の時間加熱される。他に取りうる温度域は700-750℃である。本明細書において、金型の加熱は、既知の手法にて行われる。密な複合材料を十分に得るために、加圧時間は10-30分間のように、10分間以上確保する。手順506では、成型された混合物は冷却される。例えば、室温まで冷却される。そして、金型103から取り出される。
【００１３】
本発明の他の実施形態では、図５で示される前述の製造プロセスを用いる。ただし、アルミニウムと黒鉛化針状コークスとの異方性粒子が振とう工程中に混合される手順502を除く。これは、混合物の均一性及び指向性を改善する可能性を持つ。
【００１４】
図２と図６は、本発明の他の実施形態を示している。ここでは、アルミニウムで被覆された黒鉛化針状コークスを圧力鋳造する。手順601では、黒鉛化針状コークスの表面は所定量のアルミニウムで被覆されている。例えば、炭素に対するアルミニウム比は5-20 wt%である。アルミニウムと炭素材料との良好な熱的接触を提供するためにシリコンのような添加物が含まれることがある。シリコン添加物とはシリコンを含む材料群であり、１ミクロンより小さいシリコン粉末と、推奨サイズである10-100ナノメーターのシリコン粉末のような材料である。このような被覆プロセスはインク塗布、メッキ処理、スパッタリングによって行われるが、これらに限定されるものではない。例えば、アルミニウムの被覆は下記のいずれかのプロセスによって行われる。（１）黒鉛化針状コークスをアルミニウムインクに浸した後、100℃の硬化処理をする。（２）マグネトロンスパッタチャンバ内で黒鉛化針状コークスを被覆し、アルゴンイオン（または、同等のもの）を用いてアルミニウムターゲットをスパッタリングすることによって、黒鉛化針状コークス上にアルミニウムを堆積させる。手順602において、黒鉛化針状コークス202を加圧成型金型203の内に配する。手順603において、金型201で、アルミニウム被覆黒鉛化針状コークス202に機械的な圧力（図１にて矢印で示している）をかけて圧縮する（例えば、20-200MPa）。先に述べた図１、図５に対応する実施形態にあるように、必要とされる圧力はかなり小さいものであり得る。手順604において金型203は、アルミニウムを融解させるために、約660℃、またはそれ以上の温度に、およそ10分間、またはそれ以上の時間加熱される。他に取りうる温度域は700-750℃である。密な複合材料を十分に得るために、加圧時間は10-30分間のように、10分間以上確保する。手順605では、成型された材料は、室温まで冷却される。そして、金型203から取り出される。
【００１５】
先に述べたＣ／Ａｌ複合材料の表面を電気的に絶縁された状態にするための手法は多数存在するが、絶縁特性だけでなく、絶縁層が最終材料の熱特性に与える影響を考慮する必要がある。場合によっては、シロキサン、ポリイミド、SiO2、Si3N4、B3N4、SiONxなどを用いた、電気的絶縁特性の単純な被覆処理で十分なことがある。用途によっては、セラミック材料や、それらの組み合わせが要求されることがある。こうした場合、Ｃ／Ａｌ複合材料と外部層との間の熱的接触の要求を考慮する必要がある。さらに、熱伝導特性に優れており、Ｃ／Ａｌ複合材料と最終的な用途との親和性が高いことが重要になることがある。
【００１６】
本発明の実施形態では、前述の実施形態で述べた鋳造と熱的処理の前に、Ｃ／Ａｌ複合材料の上部及び／又は下部に接するようにセラミック板を挿入することがある。こうして、適切な熱的及び機械的接触が達成され、最終的なＣ／Ａｌ−セラミック複合材料の表面において優れた、かつ、適切な絶縁特性が得られる。
【００１７】
図３A、３B、７に、さらなる本発明の実施形態を記す。手順701において、上述の図１、図５に対応する黒鉛化針状コークス及びアルミニウム粒子、または図１と図５に対応する他の実施形態で述べた黒鉛化針状コークス及びアルミニウム粒子、または上述の図２及び図６に対応する表面にアルミニウムを被覆した黒鉛化針状コークス、のような炭素−アルミニウム粉末材料302を加圧成型金型303内に配する。アルミニウムと炭素材料との良好な熱的接触を提供するためにシリコンのような添加物が含まれることがある。シリコン添加物とはシリコンを含む材料群であり、１ミクロンより小さいシリコン粉末と、推奨サイズである10-100ナノメーターのシリコン粉末のような材料である。手順702において、１つまたは複数のセラミック板304は、図３A及び３Bに示される２つの実施形態に描かれているように、平行になるようにして、炭素―アルミニウム粉末材料３０２内へ挿入される。セラミック板304は市販されているものであり、A1N、A12O3またはSiN板が含まれ得るが、これらに限定されるものではない。板の厚さは0.1-0.5ミリメートルである。手順703において、金型301で、混合物302に機械的な圧力（図１にて矢印で示している）をかける（例えば、20-200MPa）。炭素質マトリックス内の細孔への含浸が必要ないことから、適用される圧力は低くなり得る。例えば、50MPa未満である。手順704において、金型303はアルミニウムを融解させるために、約660℃、またはそれ以上の温度に、およそ10分間、またはそれ以上の時間加熱される。他に取りうる温度域は700-750℃である。密な複合材料を十分に得るために、加圧時間は10-30分間のように、10分間以上確保する。手順705では、混合物は、室温まで冷却される。そして、金型303から取り出される。
【００１８】
図４を参照すると、成型された複合材料302は、成型された複合材料302から切り出される各板402の表面上に、セラミック板304の一部401が現れるように、このような用途に適した既知の裁断装置で１つ、または複数に切られる。
【符号の説明】
【００１９】
１０１  金型
１０２  混合物
１０３  金型
２０１  金型
２０２  黒鉛化針状コークス
２０３  金型
３０１  金型
３０２  混合物
３０３  金型
３０４  セラミック板
４０１  セラミック板
４０２  混合物
【図１】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【国際調査報告】
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