【事件の表示】
　特許第２７６０９５７号　「融液中の対流場を制御した単結晶育成方法」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　訂正を認める。
　特許第２７６０９５７号の特許を維持する。
【理　由】
１．手続きの経緯
　本件特許２７６０９５７号は、平成７年３月２４日に特許出願され、平成１０年３月２０日にその特許の設定登録がなされたものである。
　これに対し、その後岩井正明より本件請求項１に係る発明について特許異議の申立てがなされ、取消理由通知がなされ、その指定期間内の平成１１年７月２３日に訂正請求がなされたが、この訂正請求に対し訂正拒絶理由通知がなされ、平成１２年２月１０日付けで手続補正がなされたものである。
２．訂正の適否についての判断
（１）訂正請求書の補正の適否について
　この補正は、明りょうでない記載の釈明と誤記の訂正を目的とするものであり、訂正請求書の要旨を変更するものではないから、特許法第１２０条の４第３項において準用する同法第１３１条第２項の規定に適合する。
（２）訂正事項
　特許権者が求めている訂正事項は、手続補正書によって補正された全文訂正明細書のとおりに、すなわち次の（ｉ）及び（ｉｉ）のとおりである。
（ｉ）「特許請求の範囲」の欄
　特許請求の範囲の減縮を目的として、次のとおりに訂正請求されている。
「【請求項１】融液から単結晶を引上げる際、重力の加速度をｇ、融液の体膨張係数をβ、ルツボの底面と成長界面との温度差を△Ｔ、融液の深さをＬ、熱拡散率をκ、動粘性係数をνとするとき、融液深さＬ及びルツボ底温度を引上げ中に測定し、Ｒａ＝ｇ・β・△Ｔ・Ｌ３／κ・νで定義されるレイリー数Ｒａが５×１０５〜４×１０７ の範囲になるように融液深さＬに応じてルツボ底温度を調節することを特徴とする融液中の対流場を制御した単結晶育成方法。」
（ｉｉ）「発明の詳細な説明」の欄
　明りょうでない記載の釈明と誤記の訂正を目的として、次のとおりに訂正請求されている。
（イ）「５×１０５〜４×１０７ の範囲になるように温度差△Ｔを制御する」（段落【０００４】）を
「融液深さＬ及びルツボ底温度を引上げ中に測定し、Ｒａ＝ｇ・β・△Ｔ・Ｌ３／κ・νで定義されるレイリー数Ｒａが５×１０５〜４×１０７ の範囲になるように融液深さＬに応じてルツボ底温度を調節する」と訂正する。
（ロ）「（ルツボ底温度−凝固点温度）として表される。」（段落【０００５】）に続けて、「すなわち、ルツボ底温度を管理することによって温度差△Ｔを所定範囲に制御できる。」を挿入する。
（ハ）「採用することができる。」（段落【０００５】第２１行）を「採用できる。」と訂正する。
（ニ）「δＴ」（段落【０００６】）を「△Ｔ」と訂正する。
（ホ）「β＝８．０×１０４（１４３０℃）」（段落【０００６】第６行）を削除し、「Ｒａ＝４．７５×１０−７であった。」（段落【０００６】）を「Ｒａ＝５．９３×１０６であった。」と訂正する。
（ヘ「融液の対流係数が所定の範囲となるようにルツボの底面と成長界面との温度差を制御することにより、成長界面に生じている対流モードをソフト乱流領域に維持している。」（段落【０００８】）を「成長界面の融液がソフト乱流状態に維持されるように融液深さに応じてルツボ底温度を調節し、単結晶引上げに伴った融液深さの減少による効果を打ち消すように温度差△Ｔを付けることによりソフト対流を維持している。」と訂正する。
（３）訂正の目的の適否、新規事項の有無及び拡張・変更の存否
　上記訂正は、特許請求の範囲の減縮や明りょうでない記載の釈明及び誤記の訂正に該当するものであって、いずれも特許明細書に記載した事項の範囲内でなされたものであるから新規事項の追加に該当せず、また当該訂正によって実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
（４）独立特許要件の判断
（本件訂正発明）
　本件訂正明細書の請求項１に係る発明（以下、「訂正発明」という）は、平成１２年２月１０日付け手続補正で補正された訂正明細書の上記（２）（ｉ）に示す請求項１に記載された事項により特定されるとおりのものである。
（引用刊行物）
　当審が取消理由通知において引用した刊行物１乃至３及び参考資料１及び２には、それぞれ次の事項が記載されている。
引用例１：志村史夫著「半導体シリコン結晶工学」丸善（株）、平成５年９月３０日、第４８頁乃至第５７頁
（イ）「ｃ．坩堝中の融液の基本対流
C Z法による結晶成長中、坩堝内で融液は複雑な動きをする。融液の流れは、図２．３０に示す基本的な５種の対流パターンの組合せで決まる。図中、Ｔｍは融液表面中心の温度、・・・融液底部の温度差を示す。・・・ＣＺ法結晶成長においては、（ａ）と（ｄ）が支配的な役割を果たす。液相中で温度勾配があれば、熱対流は常に生じる。温度分布により対流は対称的にも非対称的にもなる。・・・融液は坩堝の底で加熱される場合は、Ｇｒの代りに次式のレイリー数(Ｒａｙｌｅｉｇｈ　ｎｕｍｂｅｒ)Ｒａが用いられる。・・・ 熱対流による融液の乱流は固液界面の温度変動を増大させ、再融解、過冷却現象を助長する。そして、結果的に結晶欠陥、不純物の不均一分布をもたらす。上述のように、このような不均一性の問題は、結晶が大型化するに従って大きくなる。融液の自然熱対流を抑制し、融液の流れを十分に制御するために結晶を回転し、強制対流を導入する。図２．３０（ｄ）に示したように、結晶回転は、融液を底部から表面に引き上げ、中心部から周辺部に向かう強制対流を生む。この結晶回転による強制対流は、自然熱対流(図２．３０（ａ）)を相殺する方向に働くが、均一性と制御性を高めるために、結晶回転と反対方向の坩堝回転（図２．３０（ｅ））を加える。これらの強制対流は.、融液の対流、温度分布を対称的に均一化し、固液成長界面の境界層(ｂｏｕｎｄａｒｙ　ｌａｙｅｒ)を安定化する。
以上の考察から、・・・融液の熱対流は、坩堝中の融液の深さに強く依存するので、ＣＺ結晶においては、融液深さの変化に伴いωｓとωｃを変化させ融液対流を制御することになる。例えば、結晶育成の初期段階では結晶回転の影響は融液の上層部にのみ大きく、坩堝底部の融液は主として熱対流に支配される。一方、結晶育成の最終段階では融液全体に対し結晶回転による強制対流が支配的になる。」（第５２頁乃至第５５頁）
（ロ）「しかし、近年の育成結晶の大型化（直径＞１５０ｍｍ）に伴い、熱伝達を支配的パラメータとし、シルコン融液の定常流を扱う従来のモデルでは実際のシリコン融液の挙動を説明できないことが明らかにされている。理論的および実験的考察によれば、融液量が多くなるに従い、融液挙動は乱流が主体となり、乱流熱伝達が系の熱伝達の支配的成分になる。」（第５５頁及び第５６頁）
引用例２：「物理学辞典」（株）培風館、昭和５９年９月３０日、第１４５３頁、第１９８３頁及び第２２４４頁
（イ）「レイリー数ＲａはＲａ＝ｌ３ｇγΔΤ／（νａ）で表される。」
（ロ）「上下面が固体壁の場合Ｒａが臨界値１７０８以下以下では流れは静止して対流を生じない。これを越えると、いわゆるべナール対流とよばれる規則的なセル状の運動、すなわち自然対流が生じる。さらに５×１０４付近で規則性が失われて不規則な乱れとなり、１０６以上で完全に乱流となる。」
引用例３：特公平３−２１５１５号公報
（イ）「本発明は、チョコラルスキー法でシリコン単結晶棒を引き上げる際に、種およびるつぼの回転速度の大きさおよび相対的な方向の向きを変化させることによって単結晶棒中の酸素の濃度および分布を調整する方法に関する。」（第３欄）
（ロ）「１　るつぼ中のシリコン熔融体から引き上げることにより単結晶シリコン棒を成長させ、その際該棒とるつぼを互いに反対方向に回転させる、シリコン棒の製造方法において、
Ａ　棒の成長につれて棒をその軸の回りに、るつぼの回転速度よりも次第に速くなる速度で回転させ、
Ｂ　るつぼの回転速度を、棒の長さが増すにつれて速くすることからなり、棒の軸方向と半径方向の両方において酸素濃度分布を均一にすることを特徴とする、シリコン棒を製造するためのチョコラルスキー法。
２　該棒における半径方向及び軸方向の酸素濃度勾配が約８ｐｐｍａより小さい、請求項１に記載の方法。
３　該棒の酸素含有量を、るつぼの最初の回転速度を選択し、該棒の長さが増加するにつれて回転速度が増加するようにプログラムして、約１５〜４０ｐｐｍａ内に制御して、所望の酸素濃度に維持する、請求項１に記載の方法。
４　該るつぼ回転速度が、該棒が成長するにつれ、約１から約４０ｒｐｍまで変化する、請求項１に記載の方法。
５　軸方向の酸素濃度勾配が約６ｐｐｍａより小さい、請求項１に記載の方法。
６　半径方向の酸素濃度勾配が約５ｐｐｍａより小さい、請求項１に記載の方法。
７　該棒回転速度が、るつぼ回転速度が増加するにつれて増加する、請求項１に記載の方法。
８　るつぼ中のシリコン熔融体から引き上げることにより単結晶シリコン棒を成長させ、その際該棒とるつぼを互いに反対方向に回転させる、シリコン棒の製造方法において、
Ａ　棒が成長するときのるつぼの最大回転速度よりも速い一定の速度で、該棒をその軸の回りに回転させ、
Ｂ　該るつぼの回転速度を、該棒の長さが増すにつれて増加させて、該棒の回転速度よりも低い最大回転速度にすることからなり、棒の軸方向と半径方向の両方において酸素濃度分布を均一にすることを特徴とする、シリコン棒を製造するためのチョコラルスキー法。」（第１欄乃至第３欄第５行）
参考資料１：「岩波理化学辞典第３版」（株）岩波書店、１９７９年８月３０日、第１００１頁及び第１４５３頁
「熱伝導」と「レイリー数」の意味が説明されている。
参考資料２：川田裕郎著「改訂粘度」（株）コロナ社、昭和４４年２月２０日、第５頁及び第６頁
「動粘度」について説明されている。
（対比・判断）
（ｉ）新規性・進歩性について
　上記引用例１には、（イ）ＣＺ法結晶育成では、融液の乱流が不純物の不均一分布をもたらすため、「融液の自然熱対流を抑制し融液の流れを十分に制御するために結晶を回転し.強制対流を導入する」こと、また、（ロ）融液の熱対流は坩堝中の融液の深さに強く依存するので、ＣＺ法結晶育成では「融液深さの変化に伴いωｓ（結晶回転）とωｃ（坩堝回転）を変化させて融液対流を制御する」ことが記載されているから、この引用例１には、「融液から単結晶を引上げる際、融液深さの変化に伴い結晶回転と坩堝回転を変化させて融液中の対流を制御した単結晶育成方法。」が記載されていると云える。
　そこで、本件訂正発明と上記引用例１発明とを対比すると、本件訂正発明は、「融液深さＬ及びルツボ底温度を引上げ中に測定する」点、及び
「Ｒａ＝ｇ・β・△Ｔ・Ｌ３／κ・νで定義されるレイリー数Ｒａが５×１０５〜４×１０７ の範囲になるように融液深さＬに応じてルツボ底温度を調節する」点の二点で上記引用例１発明と明らかに相違していると云える。
　そして、上記引用例１には、結晶回転と坩堝回転とを変化させた融液中の対流制御について記載されているだけで、レイリー数Ｒａが「５×１０５〜４×１０７ の範囲」になるように「融液深さＬに応じてルツボ底温度を調節する」という技術思想については一切記載されていないから、本件訂正発明は、上記引用例１に記載された発明であるとすることはできないし、また上記引用例１に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることができない。
　次に、上記引用例２及び３並びに参考資料１及び２について検討すると、上記引用例２及び参考資料１及び２は、単なる技術用語を説明する内容のものであり、又上記引用例３も、シリコン単結晶の育成において、種棒と坩堝の回転速度や相対的な方向を変化させた酸素濃度分布の調整法に関する内容であるから、これら証拠にも、本件訂正発明の少なくとも上記「Ｒａ＝ｇ・β・△Ｔ・Ｌ３／κ・νで定義されるレイリー数Ｒａが５×１０５〜４×１０７ の範囲になるように融液深さＬに応じてルツボ底温度を調節する」点については一切記載されていない。
　してみると、本件訂正発明は、上記引用例１乃至３並びに参考資料１及び２に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものともすることができない。
（ｉｉ）特許明細書の記載について
　本件特許明細書については、取消理由通知書及び訂正拒絶理由通知書において、その記載不備を指摘したが、これら記載の不備は訂正請求書及びその手続補正書により解消されたと云える。
　
　以上のとおり、上記（ｉ）及び（ｉｉ）で述べた理由により、本件訂正発明は特許出願の際独立して特許を受けることができるものである。
（５）むすび
　したがって、上記訂正請求は、特許法第１２０条の４第２項、同条第３項で準用する第１２６条第２項乃至第４項の規定に適合するので、当該訂正を認める。
３．特許異議申立ての理由の概要
（異議申立ての理由）
　特許異議申立人は、証拠方法として、甲第１号証（上記引用例１と同じ）、甲第２号証（上記引用例２と同じ）、甲第３号証（上記引用例３と同じ）、甲第４号証（上記参考資料１と同じ）及び甲第５号証（上記参考資料２と同じ）を提出して、本件発明の特許は、次の（イ）乃至（ハ）の理由により、取り消されるべきものであると主張している。
（イ）本件発明は、上記甲第１号証に記載された発明であるか、上記甲第１号証乃至甲第３号証に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明の特許は特許法第２９条第１項第３項又は同条第２項に違反してなされたものである。
（ロ）本件発明は、レイリー数Ｒａを設定範囲に制御することを特徴とするものであるが、このＲａを算出する各変数の選択基準が規定されていないから、本件発明は、特許法第２９条柱書の発明として未だ完成されたものではないから、本件発明の特許は、特許法第２９条柱書に違反してなされたものである。
（ハ）本件特許明細書には、次の（ａ）乃至（ｅ）の記載不備があるから、本件発明の特許は、特許法第３６条第４項乃至第６項に違反してなされたものである。
（ａ）レイリー数を算出する場合には、各領域の温度を測定し、その測定温度にしたがって各変数を計算することでＲａの数値を求められることができるが、請求項１の記載にはこのような記載がない。
（ｂ）特許明細書の実施例に示された体膨張係数βの２種類の数値のうち、一方の数値によって算出されるＲａは本件発明の範囲外であるから、体膨張係数についての記載が不明瞭である。
（ｃ）レイリー数Ｒａの数値範囲の根拠が図３のみであり、この図３だけではその根拠が十分に説明されているとは云えない。
（ｄ）本件発明の効果について、図４には酸素濃度の挙動が図示されているが、図４の横軸の引き上げられた単結晶の長さはわずか５ｍｍであるから、本件発明の効果を確認するに足る記載がなされているとは云えない。
（ｅ）本件特許明細書の実施例では、単結晶の育成態様について、具体的な数値や手順を示さずに述べているだけであるから、本件特許明細書は、発明を明確かつ十分に記載したというものではない。
（当審の判断）
上記（イ）の主張について
　この主張については、上記２．（４）で述べたとおりであるから、特許異議申立人の上記主張は採用することができない。
　なお、特許異議申立人は、回答書において、参考資料１（特開平２−３０２３８９号公報）、参考資料２（実願昭６０−１６５６７６号（実開昭６２−８３８７７号）のマイクロフィルム）及び参考資料３（特開昭６０−４２２９４号公報）を追加提出しているが、これら証拠も、本件訂正発明の少なくとも上記「Ｒａ＝ｇ・β・△Ｔ・Ｌ３／κ・νで定義されるレイリー数Ｒａが５×１０５〜４×１０７ の範囲になるように融液深さＬに応じてルツボ底温度を調節する」点について何ら示唆するものではないから、上記結論に影響を及ぼすものではない。
上記（ロ）の主張について
　レイリー数Ｒａ自体は周知のものであり、本件特許明細書にはその定義についても明示されている。また、本件特許明細書には本件発明を実施することができる程度に実施例やその効果が記載されているから、このＲａを算出する各変数の「選択基準」（もっとも異議申立人がこの用語をどのような意味合いで使用しているのか必ずしも明確ではない）について規定されていないという理由で、本件発明が未だ完成されていないとすることはできない。
　したがって、特許異議申立人の上記主張は採用することができない。
上記（ハ）の主張について
　上記（ａ）の点については、訂正請求書により請求項１に「融液深さＬ及びルツボ底温度を引上げ中に測定し」という事項が限定追加されたから、この点の不備は解消されている。上記（ｂ）の点も訂正請求書の手続補正により解消されている。　また、上記（ｃ）及び（ｄ）の点については、図３及び図４から少なくとも本件発明の構成の技術的意味や本件発明の効果を確認することができるし、これらデータだけで不十分とする客観的な証拠・根拠も見当たらないから、特許異議申立人の上記主張は採用することができない。
　さらに、上記（ｅ）の点についても、本件特許明細書には本件発明の方法を実施する手順が記載されており、具体的な数値に裏付けられた実施例が記載されていなくとも当業者であれば容易に本件発明を実施することができると云えるから、特許異議申立人の上記（ｅ）の点の主張も採用することができない。
４．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠方法によっては、本件発明の特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件発明に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１２年３月２日（２０００．３．２）
【訂正の要旨】
訂正の要旨
本件訂正の要旨は、本件特許第２７６０９５７号発明の明細書を平成１２年２月１０日付け手続補正書により補正された全文訂正明細書のとおりに、すなわち特許請求の範囲の減縮、明りょうでない記載の釈明及び誤記の訂正を目的として、次の（ｉ）及び（ｉｉ）のとおりに訂正するものである。
（ｉ）「特許請求の範囲」の欄
　特許請求の範囲の減縮を目的として、次のとおりに訂正する。
「【請求項１】融液から単結晶を引上げる際、重力の加速度をｇ、融液の体膨張係数をβ、ルツボの底面と成長界面との温度差を△Ｔ、融液の深さをＬ、熱拡散率をκ，動粘性係数をνとするとき、融液深さＬ及びルツボ底温度を引上げ中に測定し、Ｒａ＝ｇ・β・△Ｔ・Ｌ３／κ・νで定義されるレイリー数Ｒａが５×１０５〜４×１０７の範囲になるように融液深さＬに応じてルツボ底温度を調節することを特徴とする融液中の対流場を制御した単結晶育成方法。」
（ｉｉ）「発明の詳細な説明」の欄
　明りょうでない記載の釈明と誤記の訂正を目的として、次のとおりに訂正する。
（イ）「５×１０５〜４×１０７の範囲になるように温度差△Ｔを制御する」（段落【０００４】）を
「融液深さＬ及びルツボ底温度を引上げ中に測定し、Ｒａ＝ｇ・β・△Ｔ・Ｌ３／κ・νで定義されるレイリー数Ｒａが５×１０５〜４×１０７の範囲になるように融液深さＬに応じてルツボ底温度を調節する」と訂正する。
（ロ）「（ルツボ底温度−凝固点温度）として表される。」（段落【０００５】）に続けて、「すなわち、ルツボ底温度を管理することによって温度差△Ｔを所定範囲に制御できる。」を挿入する。
（ハ）「採用することができる。」（段落【０００５】第２１行）を「採用できる。」と訂正する。
（ニ）「δＴ」（段落【０００６】）を「△Ｔ」と訂正する。
（ホ）「β＝８．０×１０４（１４３０℃）」（段落【０００６】第６行）を削除し、「Ｒａ＝４．７５×１０−７であった。」（段落【０００６】）を「Ｒａ＝５．９３×１０６であった。」と訂正する。
（へ「融液の対流係数が所定の範囲となるようにルツボの底面と成長界面との温度差を制御することにより、成長界面に生じている対流モードをソフト乱流領域に維持している。」（段落【０００８】）を城長界面の融液がソフト乱流状態に維持されるように融液深さに応じてルツボ底温度を調節し、単結晶引上げに伴った融液深さの減少による効果を打ち消すように温度差△Ｔを付けることによりソフト対流を維持している。」と訂正する。
（５４）【発明の名称】
融液中の対流場を制御した単結晶育成方法
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】　融液から単結晶を引上げる際、重力の加速度をｇ，融液の体膨張係数をβ，ルツボの底面と成長界面との温度差をΔＴ，融液の深さをＬ，熱拡散率をκ，動粘性係数をνとするとき、
融液深さＬ及びルツボ底温度を引上げ中に測定し、
融液深さＬに応じてルツボ底温度を調節
【発明の詳細な説明】
　　【０００１】
　【産業上の利用分野】
　本発明は、チョクラルスキー法で融液から単結晶を引上げる際に固液界面下部の融液対流を制御することにより、成長方向に関する不純物濃度分布を均一化したＳｉ単結晶を育成する方法に関する。
　　【０００２】
　【従来の技術】
　融液からＳｉ単結晶を育成する代表的な方法として、チョクラルスキー法がある。
　チョクラルスキー方法では、図１に示すように密閉容器１の内部に配置したルツボ２を、回転及び昇降可能にサポート３で支持する。ルツボ２の外周には、ヒータ４及び保温材５が同心円状に設けられ、ルツボ２に収容した原料をヒータ４で集中的に加熱し、融液６を調製する。融液６は、Ｓｉ単結晶成長に好適な温度に維持される。
　融液６に種結晶７を接触させ、種結晶７の結晶方位を倣ったＳｉ単結晶８を成長させる。種結晶７は、ワイヤ９を介して回転巻取り機構１０又は剛性のある引き上げ棒から吊り下げられ、Ｓｉ単結晶８の成長に応じて回転しながら引き上げられる。また、ルツボ２も、サポート３を介し適宜回転しながら下降する。サポート３の降下速度，回転速度及び種結晶７の回転速度，上昇速度等は、融液６から引上げられるＳｉ単結晶８の成長速度に応じて制御される。
　　【０００３】
　【発明が解決しようとする課題】
　チョクラルスキー法で得られた単結晶は、成長方向に関する微視的な濃度分布が固液界面下部にある融液の対流条件に大きな影響を受ける。
　引上げの初期段階では、ルツボ内に多量の融液が存在しているので、ルツボの底部から固液界面まで十分な高さがある。このとき、融液は、特定の構造を持たないソフト乱流となって固液界面に流れ込む。そのため、この融液から成長した単結晶の不純物分布も、この融液流動を倣ったものとなる。
　ルツボ内に残留している融液は、単結晶の育成に応じて少なくなり、図２に示すように特有の構造をもった周期対流に移行する。周期対流領域に移るに従って、育成された単結晶に融液中の不純物ムラを反映した不均一分布が現れる。従来のチョクラルスキー法では、この不均一分布が現れる現象は避けられないものとされており、結晶の後半部では規格外れとなることが多かった。
　本発明は、このような問題を解消すべく案出されたものであり、固液界面近傍における融液の対流条件を制御することにより、一本の結晶中で均一な不純物分布をもつ部位の割合を増加させると共に、成長方向に関して不純物濃度が均一化された高品質のＳｉ単結晶を得ることを目的とする。
　　【０００４】
　【課題を解決するための手段】
　本発明は、その目的を達成するため、融液から単結晶を引上げる際、重力の加速度をｇ，融液の体膨張係数をβ，ルツボの底面と成長界面との温度差をΔＴ，融液の深さをＬ，熱拡散率をκ，動粘性係数をνとするとき、融液深さＬ及びルツボ底温度を引上げ中に測定し、Ｒａ＝ｇ・β・ΔＴ・Ｌ３／κ・νで定義されるレイリー数Ｒａが５×１０５〜４×１０７の範囲になるように融液深さＬに応じてルツボ底温度を調節することを特徴とする。
　レイリー数Ｒａは、浮力差により生じる対流の状態を表す無次元数であり、浮力／粘性力の比を表す。地上に置かれた流体では、下面加熱及び上面冷却の場合、Ｒａ＞１７００で対流が生じ始め、Ｒａ＞１０１０程度で完全乱流となる。チョクラルスキー法でＳｉ単結晶を育成する場合、レイリー数Ｒａは１０５〜１０８程度の値をとり、完全な乱流までには至らない。
　　【０００５】
　レイリー数Ｒａのファクターである重力加速度ｇ，体膨張係数β，温度差ΔＴ，融液深さＬ，熱拡散率κ，動粘性係数νのうち、単結晶の育成中に変化するファクターは、温度差ΔＴ及び融液深さＬであり、何れも操業中にモニター可能な物理量である。また、温度差ΔＴは、固液界面の温度が一定値に維持されることから、（ルツボ底温度−凝固点温度）として表される。すなわち、ルツボ底温度を管理することによって温度差ΔＴを所定範囲に制御できる。
　たとえば、融液深さＬが７０ｍｍにあるとき、図３に示すようにレイリー数Ｒａはルツボ底温度に応じて変動する。すなわち、レイリー数Ｒａが５×１０５より小さいと、固液界面で周期対流が生じ易くなる。逆に４×１０７を超えるレイリー数Ｒａでは、サーマルプリューム（熱塊）の発生により、固液界面の温度条件が不安定化する。また、融液深さＬが５０ｍｍになったとき、レイリー数Ｒａが減少し、ソフト乱流から外れるようになる。これに対し、レイリー数Ｒａが５×１０５〜４×１０７の範囲にあるとき、ソフト乱流状態が固液界面に維持されることで撹拌が促進され、融液中の不純物ムラが持ち込まれることなく、しかも安定した温度条件下で単結晶が融液から育成される。
　そこで、図３の関係を参照しながら育成中の所定の温度差ΔＴを生じさせるフィードバックを制御系にかけるとき、引上げ方向全長にわたり同じ対流モードの下で融液から単結晶を引き上げることができる。温度差ΔＴを変化させる操業条件としては、ルツボの回転方向や回転速度の調整，二分割したヒータを使用して結晶成長に必要な半径方向の温度勾配を維持しながら深さ方向の温度差を変化させる方法等を採用できる。これにより、対流モードが常にソフト乱流領域に維持され、成長方向に関し不純物濃度分布が均一化された単結晶が育成される。
　　【０００６】
　【実施例】
　ルツボにＳｉ原料５ｋｇを装入し、加熱溶解した。生成した融液は、湯面からルツボ底までの深さが１０５ｍｍであった。この状態から結晶育成を開始し、３ｋｇのＳｉ単結晶を作製した。
　結晶成長開始直後には、Ｌ＝１０５ｍｍ，ΔＴ＝４０℃であったため、Ｓｉ融液に固有の体膨張係数β＝１．０×１０−４（＞１４３０℃）、熱拡散率κ＝２．５５×１０−５ｍ２／秒及び動粘性係数ν＝３．０×１０−７ｍ２／秒を用いてレイリー数Ｒａを計算すると、Ｒａ＝５．９３×１０６であった。
　この後、Ｓｉ融液が結晶成長に消費され浅くなるに従い、温度差ΔＴも小さくなった。その結果、レイリー数Ｒａも減少し、ソフト乱流域から外れた。そこで、ルツボ底の温度及び図２の関係を参照しながら、温度差ΔＴが大きくなるようにルツボの回転数を上げた。その結果、単結晶のほとんどの部位をソフト乱流域で育成することが可能になった。なお、比較のため、一定の回転速度でルツボを回転させながら、単結晶を育成した。
　　【０００７】
　育成された単結晶について、引き上げ方向、すなわち成長方向に関する酸素濃度を測定した。測定結果を示す図４にみられるように、本発明に従って育成された単結晶では、酸素濃度の成長方向に関する変動が少なく、ソフト乱流状態にある融液から単結晶が育成されたことが示されている。これに対し、比較例の単結晶では、成長方向に関して酸素濃度が周期的に変動し、しかも変動幅も大きなものであった。これは、対流モードが周期対流の領域に移行するに従って融液中の不純物ムラが育成された単結晶に反映されたものであると推察される。この対比から明らかなように、本発明に従って融液の対流条件を制御するとき、不純物分布が均一化された単結晶が得られることが確認された。
　　【０００８】
　【発明の効果】
　以上に説明したように、本発明においては、融液から単結晶を引上げる際、成長界面の融液がソフト乱流状態に維持されるように融液深さに応じてルツボ底温度を調節し、単結晶引上げに伴った融液深さの減少による効果を打ち消すように温度差ΔＴを付けることによりソフト対流を維持している。これにより、融液中の不純物ムラが単結晶に取り込まれることが抑制され、しかも安定した温度条件下で単結晶が育成される。その結果、育成方向に関する不純物濃度分布が均一になる領域が長くなり、製品として使用できる割合が増加し、高歩留りで品質安定性に優れた単結晶が得られる。
【図面の簡単な説明】
　【図１】　融液からＳｉ単結晶を引き上げるチョクラルスキー法
　【図２】　成長界面における融液の流動状態に及ぼす融液深さ及び温度差ΔＴの影響を表したグラフ
　【図３】　ルツボ底温度とレイリー数Ｒａとの関係を表したグラフ
　【図４】　本発明実施例で得られた単結晶の成長方向に関する酸素濃度分布を比較例と対比して示したグラフ
　【符号の説明】
１：密閉容器　　２：ルツボ　　３：サポート　　４：ヒータ　　５：保温材　６：融液　　７：種結晶　　８：Ｓｉ単結晶　　９：ワイヤ　　１０：回転巻取り機構