【事件の表示】
　特許第６４５７３８４号発明「ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体及びその製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６４５７３８４号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１−１１、１６−１８〕、〔１２、１３〕、１４、１５について訂正することを認める。
　特許第６４５７３８４号の請求項１−１８に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯　
　特許第６４５７３８４号（請求項の数１８。以下、「本件特許」という。）は、平成２６年９月２２日（優先権主張：平成２５年１２月１０日）を国際出願日とする特許出願（特願２０１５−５０８９１４号）に係るものであって、平成３０年１２月２８日に設定登録されたものである（特許掲載公報の発行日は、平成３１年１月２３日である。）。　
　その後、令和１年７月２３日に、本件特許の全請求項（請求項１〜１８）に係る特許に対して、特許異議申立人である林法子（以下、「申立人」という。）により、特許異議の申立てがされた。　
　その後の手続の経緯は以下のとおりである。　
　
　令和　１年１０月２４日付け　取消理由通知書（特許権者に対して）
　令和　１年１２月２７日　　意見書、訂正請求書（特許権者）
　令和　２年　１月２３日付け　通知書（訂正請求があった旨の通知）
　令和　２年　２月２６日　　意見書（申立人）
第２　訂正の請求について
１　訂正の内容
　令和１年１２月２７日付けの訂正請求書による訂正（以下、「本件訂正」という。）の請求は、本件明細書及び特許請求の範囲を上記訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１〜１８について訂正することを求めるものであり、その内容は、以下のとおりである。下線は、訂正箇所を示す。
（１）訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１に、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下である」とあるのを、
「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下（
但し、８．５±０．３％を除く
（２）訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項９に、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下である」とあるのを、
「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下（
但し、８．５±０．３％を除く
（３）訂正事項３
　特許請求の範囲の請求項１２に、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下である」とあるのを、
「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下（
但し、８．５±０．３％を除く
（４）訂正事項４
　特許請求の範囲の請求項１４に、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下である」とあるのを、
「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下（
但し、８．５±０．３％を除く
（５）訂正事項５
　特許請求の範囲の請求項１５に、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下である」とあるのを、
「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下（
但し、８．５±０．３％を除く
（６）訂正事項６
　明細書の段落【０００５】において、「１．下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体であって、
　前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）のポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％〜４０％である、ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
【化１】
［式中、Ｒ1及びＲ2はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基、Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ2−、−Ｏ−又は−ＣＯ−、Ｒ3及びＲ4はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示し、ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示す。］」とあるのを、
「１．下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体であって、
　前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）のポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％〜４０％
（但し、８．５±０．３％を除く）
【化１】
［式中、Ｒ1及びＲ2はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基、Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ2−、−Ｏ−又は−ＣＯ−、Ｒ3及びＲ4はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示し、ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示す。］」に訂正する。
（７）訂正事項７
　明細書の段落【０００５】において、「９．１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法であって、下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）
【化２】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ3〜Ｒ6はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ7ＯＨ、−Ｒ7ＣＯＯＨ、−Ｒ7ＮＨ2、−Ｒ7ＮＨＲ8、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ8はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ7Ｏ−、−Ｒ7ＣＯＯ−、−Ｒ7ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
で表されるポリオルガノシロキサンを原料として用い、ここで該原料ポリオルガノシロキサンは、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法。
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下である。」とあるのを、
「９．１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法であって、下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）
【化２】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ3〜Ｒ6はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ7ＯＨ、−Ｒ7ＣＯＯＨ、−Ｒ7ＮＨ2、−Ｒ7ＮＨＲ8、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ8はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ7Ｏ−、−Ｒ7ＣＯＯ−、−Ｒ7ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
で表されるポリオルガノシロキサンを原料として用い、ここで該原料ポリオルガノシロキサンは、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法。
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
（８）訂正事項８
　明細書の段落【０００５】において、「１２．下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表され、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリオルガノシロキサン。
【化３】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ3〜Ｒ6はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ7ＯＨ、−Ｒ7ＣＯＯＨ、−Ｒ7ＮＨ2、−Ｒ7ＮＨＲ8、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ8はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ7Ｏ−、−Ｒ7ＣＯＯ−、−Ｒ7ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となる。
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下である。」とあるのを、
「１２．下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表され、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリオルガノシロキサン。
【化３】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ3〜Ｒ6はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ7ＯＨ、−Ｒ7ＣＯＯＨ、−Ｒ7ＮＨ2、−Ｒ7ＮＨＲ8、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ8はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ7Ｏ−、−Ｒ7ＣＯＯ−、−Ｒ7ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となる。
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
（９）訂正事項９
　明細書の段落【００２１】において、「＜ポリオルガノシロキサン＞
　本発明のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を構成する一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）は、上記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）のポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下である
ことを特徴とする。」とあるのを、
「＜ポリオルガノシロキサン＞
　本発明のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を構成する一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）は、上記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）のポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
ことを特徴とする。」に訂正する。
（１０）訂正事項１０
　明細書の段落【００３２】において、「本発明においては、（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％〜４０％であり、好ましくは６．５％〜３０％である。上記割合が６％未満であると、低温耐衝撃性に劣る結果となり、４０％を超えると透明性が低下する傾向にある。ここで、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値の、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対する割合は、ＰＤＭＳの分子量分布において、ｌｏｇ（Ｍ）が４．０〜４．５である成分がＰＤＭＳ全体に対して存在する割合を示すものである。」とあるのを、
「本発明においては、（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％〜４０％であり、好ましくは６．５％〜３０％である
（但し、８．５±０．３％を除く）
（１１）訂正事項１１
　明細書の段落【００４６】において、「ポリオルガノシロキサンとしては、上述した通り、ポリスチレンを換算基準としたＧＰＣ法による測定結果から得られる微分分子量分布曲線において、縦軸をｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）、横軸をｌｏｇ（Ｍ）（ｗは濃度分率、Ｍは分子量である）としたとき、（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、（２）上記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％〜４０％である、式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサンを用いる。」とあるのを、
「ポリオルガノシロキサンとしては、上述した通り、ポリスチレンを換算基準としたＧＰＣ法による測定結果から得られる微分分子量分布曲線において、縦軸をｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）、横軸をｌｏｇ（Ｍ）（ｗは濃度分率、Ｍは分子量である）としたとき、（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、（２）上記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％〜４０％
（但し、８．５±０．３％を除く）
（１２）一群の請求項について
ア　訂正事項１に係る訂正前の請求項１について、請求項２〜１１、１６〜１８はそれぞれ請求項１を直接的又は間接的に引用するものであって、訂正事項１によって記載が訂正される請求項１に連動して訂正されるものである。
　したがって、訂正前の請求項１〜１１、１６〜１８に対応する訂正後の請求項１〜１１、１６〜１８は，一群の請求項である。
　よって、本件訂正は、一群の請求項ごとに請求がなされたものである。
イ　訂正事項３に係る訂正前の請求項１２について、請求項１３は請求項１２を直接的に引用するものであって、訂正事項３によって記載が訂正される請求項１２に連動して訂正されるものである。
　したがって、訂正前の請求項１２、１３に対応する訂正後の請求項１２、１３は、一群の請求項である。
　よって、本件訂正は、一群の請求項ごとに請求がなされたものである。
（１３）明細書の訂正に係る請求項について
ア　明細書に係る訂正事項６及び７は、請求項１〜１１、１６〜１８について請求されたものである。
　よって、本件訂正は、明細書の訂正に係る請求項を含む一群の請求項の全てについて行われたものである。　
　
イ　明細書に係る訂正事項８、９、１０は、請求項１２、１３について請求されたものである。
　よって、本件訂正は、明細書の訂正に係る請求項を含む一群の請求項の全てについて行われたものである。　
ウ　明細書に係る訂正事項１１は、請求項１４について請求されたものである。
　よって、本件訂正は、明細書の訂正に係る請求項を含む請求項の全てについて行われたものである。　
エ　よって、明細書に係る訂正は、一群の請求項〔１−１１、１６−１８〕、〔１２、１３〕、１４について行われたものである。
２　訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１）訂正事項１について
　訂正事項１は、訂正前の請求項１に記載されたポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）のポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下」の範囲から、「８．５±０．３％」を除くものである。してみると、この訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであると認められる。
　そして、訂正事項１は、訂正前の請求項１に記載されたポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）のポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下」の範囲から、その範囲の一部として「８．５±０．３％」を除くことを特定するものであり、新たな技術的事項を導入するものではなく、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（２）訂正事項２について
　訂正事項２は、訂正前の請求項９に記載された原料ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下」の範囲から、「８．５±０．３％」を除くものである。してみると、この訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであると認められる。
　そして、訂正事項２は、訂正前の請求項９に記載された原料ポリオルガノシロキサンののポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下」の範囲から、その範囲の一部として「８．５±０．３％」を除くことを特定するものであり、新たな技術的事項を導入するものではなく、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（３）訂正事項３について
　訂正事項３は、訂正前の請求項１２に記載されたポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下」の範囲から、「８．５±０．３％」を除くものである。してみると、この訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであると認められる。
　そして、訂正事項３は、訂正前の請求項１２に記載されたポリオルガノシロキサンののポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下」の範囲から、その範囲の一部として「８．５±０．３％」を除くことを特定するものであり、新たな技術的事項を導入するものではなく、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（４）訂正事項４について
　訂正事項４は、訂正前の請求項１４に記載された原料ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下」の範囲から、「８．５±０．３％」を除くものである。してみると、この訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであると認められる。
　そして、訂正事項４は、訂正前の請求項１４に記載された原料ポリオルガノシロキサンののポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下」の範囲から、その範囲の一部として「８．５±０．３％」を除くことを特定するものであり、新たな技術的事項を導入するものではなく、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（５）訂正事項５について
　訂正事項５は、訂正前の請求項１５に記載された原料ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下」の範囲から、「８．５±０．３％」を除くものである。してみると、この訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであると認められる。
　そして、訂正事項５は、訂正前の請求項１５に記載された原料ポリオルガノシロキサンののポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下」の範囲から、その範囲の一部として「８．５±０．３％」を除くことを特定するものであり、新たな技術的事項を導入するものではなく、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
（６）訂正事項６〜１１について
　訂正事項６〜１１は、訂正事項１〜５において請求項１、９、１２、１４及び１５を訂正したことに伴い、明細書の段落【０００５】、【００２１】、【００３２】、【００４６】を訂正するものである。してみると、この訂正は、明瞭でない記載の釈明を目的とするものであると認められる。
　
　そして、訂正事項６〜１１は、訂正事項１〜５における請求項１、９、１２、１４、１５の訂正に伴い、明細書の該当段落の記載を訂正したものであり、新たな技術的事項を導入するものではなく、実質上特許請求の範囲を拡張又は変更するものではない。
３　小括
　以上のとおりであるから、本件訂正は特許法第１２０条の５第２項ただし書１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項ないし第６項の規定に適合するので、本件訂正を認める。
第３　本件訂正後の請求項１〜１８に係る発明
　上記第２で述べたように、本件訂正は認められるので、本件訂正により訂正された請求項１〜１８に係る発明（以下「本件訂正発明１」等という。）は、訂正特許請求の範囲の請求項１〜１８に記載された以下の事項によって特定されるとおりのものである（以下、本件訂正後の明細書を「本件明細書」という。）
「【請求項１】
　下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体であって、
　前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）のポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
【化１】
［式中、Ｒ1及びＲ2はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基を示す。Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ2−、−Ｏ−又は−ＣＯ−を示す。Ｒ3及びＲ4はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示す。］
【請求項２】
　前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）の平均鎖長が２０〜８５である、請求項１に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
【請求項３】
　前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）の含有量が、ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の０．５質量％〜２０．０質量％である、請求項１または２に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
【請求項４】
　粘度平均分子量が１２０００〜４００００である、請求項１〜３のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
【請求項５】
　前記一般式（Ｉ）おけるａおよびｂが０であり、Ｘが単結合または炭素数１〜８のアルキレン基である、請求項１〜４のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
【請求項６】
　前記一般式（Ｉ）におけるａおよびｂが０であり、Ｘが炭素数３のアルキレン基である、請求項１〜５のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
【請求項７】
　前記一般式（ＩＩ）におけるＲ3およびＲ4がメチル基である、請求項１〜６のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
【請求項８】
　請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を成形してなる成形体。
【請求項９】
　請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法であって、下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）
【化２】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ3〜Ｒ6はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ7ＯＨ、−Ｒ7ＣＯＯＨ、−Ｒ7ＮＨ2、−Ｒ7ＮＨＲ8、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、
Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ8はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ7Ｏ−、−Ｒ7ＣＯＯ−、−Ｒ7ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
で表されるポリオルガノシロキサンを原料として用い、ここで該原料ポリオルガノシロキサンは、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法。
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
【請求項１０】
　前記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）における平均鎖長ｎが２０〜８５である、請求項９に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法。
【請求項１１】
　前記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）におけるＲ3およびＲ4がメチル基である、請求項９または１０に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法。
【請求項１２】
　下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表され、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリオルガノシロキサン。
【化３】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ3〜Ｒ6はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ7ＯＨ、−Ｒ7ＣＯＯＨ、−Ｒ7ＮＨ2、−Ｒ7ＮＨＲ8、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ8はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ7Ｏ−、−Ｒ7ＣＯＯ−、−Ｒ7ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
【請求項１３】
　前記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）における平均鎖長ｎが２０〜８５である、請求項１２に記載のポリオルガノシロキサン。
【請求項１４】
　下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体であって、前記共重合体の原料として下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサンを用い、ここで該原料ポリオルガノシロキサンは、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体：
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
【化４】
［式中、Ｒ1及びＲ2はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基を示す。Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ2−、−Ｏ−又は−ＣＯ−を示す。Ｒ3及びＲ4はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示す。］
【化５】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ3〜Ｒ6はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ7ＯＨ、−Ｒ7ＣＯＯＨ、−Ｒ7ＮＨ2、−Ｒ7ＮＨＲ8、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、
Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ8はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ7Ｏ−、−Ｒ7ＣＯＯ−、−Ｒ7ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
【請求項１５】
　下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法であって、下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサンを原料として用い、ここで該原料ポリオルガノシロキサンは、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法：
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
【化６】
［式中、Ｒ1及びＲ2はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基を示す。Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ2−、−Ｏ−又は−ＣＯ−を示す。Ｒ3及びＲ4はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示す。］
【化７】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ3〜Ｒ6はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ7ＯＨ、−Ｒ7ＣＯＯＨ、−Ｒ7ＮＨ2、−Ｒ7ＮＨＲ8、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、
Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ8はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ7Ｏ−、−Ｒ7ＣＯＯ−、−Ｒ7ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ7は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
【請求項１６】
　ＩＳＯ１３４６８に基づいて測定した、厚み３ｍｍ試験片の全光線透過率が８０．２０以上である、請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
【請求項１７】
　ＩＳＯ１４７８２に基づいて測定した、厚み３ｍｍ試験片のヘーズ値が６．２以下である、請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
【請求項１８】
　ＡＳＴＭ規格Ｄ−２５６に準拠して、−４０℃において測定した厚み３ｍｍ試験片のノッチ付きアイゾット衝撃強度が４６ＫＪ／ｍ2以上である、請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。」
第４　特許異議の申立ての理由及び取消理由の概要
１　特許異議の申立書に記載した特許異議の申立の理由
　本件特許の請求項１〜１８に係る特許は、下記（１）〜（６）のとおり、特許法第１１３条第２号、及び同法第１１３条第４号に該当する。証拠方法として、下記（７）の甲第１号証、甲第２号証（以下、単に「甲１」等という。）を提出する。
（１）申立理由１（新規性）
　本件訂正前の請求項１〜１８に係る発明は、甲１に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるから、本件特許の請求項１〜１８に係る特許は、同法第２９条の規定に違反してされたものであり、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
（２）申立理由２（進歩性）
　本件訂正前の請求項１〜１８に係る発明は、甲１に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものであるから、本件特許の請求項１〜１８に係る特許は、同法第２９条の規定に違反してされたものであり、同法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
（３）証拠方法
　申立人が提出した証拠方法は、以下のとおりである。　
　・甲１：特開２０１２−１５３８２４号公報
　・甲２：特願２０１４−７３４１１号の審査において、本件の特許権者である出光興産株式会社が平成３０年３月５日に提出した意見書
　
２　取消理由通知書に記載した取消理由
取消理由１（新規性）本件特許の下記の請求項に係る発明は、本件特許の出願前に日本国内又は外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるから、その発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　　　　　　　　　　　　　　　記
１　取消理由１（新規性）について　
　・請求項１〜６、８、１１〜１３、１５　
　・引用文献等　甲１、甲２
第５　当審の判断
　以下に述べるように、取消理由通知書に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議の申立ての理由によっては、本件訂正発明１〜１８に係る特許を取り消すことはできない。
　以下、詳述する。
１　取消理由通知書に記載した取消理由
（１）取消理由１（新規性）について　
　以下、詳述する。なお、事案に鑑み、まず本件訂正発明１２、１３から審理を行い、次に本件訂正発明９〜１１、１５、１４、１〜８、１６〜１８の順に審理を行う。　
ア　甲１に記載された事項及び記載された発明
（ア）甲１に記載された事項　
（ア−１）「【０００１】
　本発明は、透明性、耐候性、耐熱老化性、水垢付着防止性に優れ、さらに高度な靭性を備えた樹脂組成物およびその成形品に関する。さらに詳しくは、特定の凝集構造を形成する良好な透明性を有するポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂を含有する樹脂組成物及び成形品に関する。」
（イ−１）「【００５０】
（式［３］のポリジオルガノシロキサンブロック）
　ポリジオルガノシロキサンブロックは、下記式［３］で表される。　　
【化６】
【００５１】
　上記式［３］において、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は夫々独立に、水素原子、炭素数１〜１２のアルキル基または炭素数６〜１２の置換若しくは無置換のアリール基である。
　炭素数１〜１２のアルキル基として、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、へプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ドデシル基等が挙げられる。好ましくは炭素原子数１〜６のアルキル基である。炭素数６〜１２の置換若しくは無置換のアリール基として、フェニル基、ナフチル基等が挙げられる。置換基としてメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基などの炭素数１〜１２のアルキル基が挙げられる。Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８がメチル基であることが好ましい。
【００５２】
　Ｒ９およびＲ１０は夫々独立して、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１〜１０のアルキル基、炭素原子数１〜１０のアルコキシ基である。
　ハロゲン原子として、フッ素原子、塩素原子、臭素原子等が挙げられる。炭素原子数１〜１０のアルキル基として、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、へプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ドデシル基等が挙げられる。好ましくは炭素原子数１〜６のアルキル基である。炭素原子数１〜１０のアルコキシ基として、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基、ペントキシ基、ヘキソキシ基、へプトキシ基、オクトキシ基、等が挙げられる。好ましくは炭素原子数１〜６のアルキルコキシ基である。
【００５３】
　ｐは自然数であり、ｑは０または自然数であり、ｐ＋ｑは３０〜７０の自然数である。ｐは好ましくは５〜７０、より好ましくは３０〜６０である。ｑは好ましくは０〜６５、より好ましくは０〜５０である。ｐ＋ｑは好ましくは３０〜６０、より好ましくは３５〜５５、特に好ましくは３５〜５０である。
【００５４】
　Ｘは、炭素数２〜８の二価脂肪族基である。二価脂肪族基として、炭素数２〜８のアルキレン基が挙げられる。アルキレン基としてエチレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基等が挙げられる。
【００５５】
　式［３］で表されるポリジオルガノシロキサンブロックが（２−アリルフェノール）末端ポリジオルガノシロキサン、もしくは（２−メトキシ−４−アリルフェノール）末端ポリジオルガノシロキサンより誘導されたブロックであることが好ましい。即ち、式［３］においてＸがトリメチレン基でＲ９およびＲ１０が水素原子であるか、もしくはＸがトリメチレン基でＲ９およびＲ１０がメトキシ基であることが好ましい。
【００５６】
　式［３］で表されるポリジオルガノシロキサンブロックの含有量は、共重合樹脂の全重量を基準にして、好ましくは０．１〜５０重量％、より好ましくは０．５〜３０重量％、さらに好ましくは１．０〜２０重量％である。
【００５７】
　共重合樹脂の粘度平均分子量は、好ましくは５．０×１０３〜５．０×１０４、より好ましくは１．０×１０４〜４．０×１０４、更に好ましくは１．５×１０４〜３．５×１０４、特に好ましくは１．７×１０４〜２．５×１０４である。共重合樹脂の粘度平均分子量が５．０×１０３未満では、多くの分野において実用上の機械的強度が得られにくく、５．０×１０４を超えると、溶融粘度が高く、概して高い成形加工温度を必要とするため、樹脂の熱劣化などの不具合を生じやすい。」
（ウ−１）「【００７５】
　工程（ｉ）では、水に不溶性の有機溶媒とアルカリ水溶液との混合液中において、二価フェノール（Ｉ）と、ホスゲンや二価フェノール（Ｉ）のクロロホルメート等のクロロホルメート形成性化合物との反応により、二価フェノール（Ｉ）のカーボネートオリゴマーであって末端クロロホーメート基を有するオリゴマーを含有する溶液を調製する。
　カーボネートオリゴマーの重合度は、好ましくは１．０〜１０．０、より好ましくは２．０〜８．０、さらに好ましくは１．５〜４．０である。」
（エ−１）「【０１３２】
　本発明の共重合樹脂組成物は、前記の如く製造されたペレットを射出成形して各種製品を製造することができる。更にペレットを経由することなく、押出機で溶融混練された樹脂を直接シート、フィルム、異型押出成形品、ダイレクトブロー成形品、および射出成形品にすることも可能である。
・・・
【０１３６】
　更に本発明の共重合樹脂組成物からなる成形品には、各種の表面処理を行うことが可能である。ここでいう表面処理とは、蒸着（物理蒸着、化学蒸着など）、メッキ（電気メッキ、無電解メッキ、溶融メッキなど）、塗装、コーティング、印刷などの樹脂成形品の表層上に新たな層を形成させるものであり、通常のポリカーボネート樹脂に用いられる方法が適用できる。表面処理としては、具体的には、ハードコート、撥水・撥油コート、紫外線吸収コート、赤外線吸収コート、並びにメタライジング（蒸着など）などの各種の表面処理が例示される。」
・・・
【０１３８】
（１）粘度平均分子量（Ｍｖ）
　次式にて算出される比粘度（ηＳＰ）を２０℃で塩化メチレン１００ｍｌに共重合樹脂組成物０．７ｇを溶解した溶液からオストワルド粘度計を用いて求め、
　比粘度（ηＳＰ）＝（ｔ−ｔ０）／ｔ０
　［ｔ０は塩化メチレンの落下秒数、ｔは試料溶液の落下秒数］
　求められた比粘度（ηＳＰ）から次の数式により粘度平均分子量（Ｍｖ）を算出する。
　ηＳＰ／ｃ＝［η］＋０．４５×［η］２ｃ
　（但し［η］は極限粘度）
　［η］＝１．２３×１０−４　Ｍｖ０．８３
　ｃ＝０．７
【０１３９】
（２）ポリジオルガノシロキサン成分含有量
　日本電子株式会社製ＪＮＭ−ＡＬ４００を用い、共重合樹脂組成物の１Ｈ−ＮＭＲスペクトルを測定し、二価フェノール（Ｉ）由来のピークの積分比とヒドロキシアリール末端ポリジオルガノシロキサン（ＩＩ）由来のピークの積分比を比較することにより算出した。
【０１４０】
（３）全光線透過率およびヘイズ
　共重合樹脂、及びポリカーボネート樹脂をベント式二軸押出機（テクノベル（株）製，ＫＺＷ１５−２５ＭＧ）によって、温度２６０℃で紫外線吸収剤及びリン系安定剤を添加混錬し、ペレット化した。得られたペレットを１２０℃で５時間熱風乾燥した後、射出成形機（日本製鋼所（株）製，ＪＳＷ　Ｊ−７５ＥＩＩＩ）を用いて、成形温度２８０℃、金型温度８０℃、成形サイクル５０秒にて幅５０ｍｍ、長さ９０ｍｍ、厚みがゲート側から３．０ｍｍ（長さ２０ｍｍ）、２．０ｍｍ（長さ４５ｍｍ）、１．０ｍｍ（長さ２５ｍｍ）であり、算術平均粗さ（Ｒａ）が０．０３μｍである３段型プレートを成形した。
　かかる３段型プレートの厚み２．０ｍｍ部における全光線透過率とヘイズを日本電飾工業（株）製　Ｈａｚｅ　Ｍｅｔｅｒ　ＮＤＨ　２０００を用い、ＡＳＴＭ　Ｄ１００３に準拠し測定した。
・・・
【０１４５】
（８）耐熱老化性試験
　（３）で作成したペレットを１２０℃で５時間熱風乾燥した後、射出成形機（日本製鋼所（株）製、ＪＳＷ　Ｊ−７５ＥＩＩＩ）を用いて、成形温度２８０℃、金型温度８０℃、成形サイクル５０秒にて長さ８０ｍｍ、幅１０ｍｍ、厚み４ｍｍの試験片を成形した。かかる試験片にＩＳＯ１７９に準拠してノッチを施し、ノッチ面を露光面としてサンシャイン・ウェザー・メーター（スガ試験機（株）製：ＷＥＬ−ＳＵＮ−ＨＣＨ−Ｂ）を使用しブラックパネル温度６３℃、湿度５０％、１８分間水噴霧と１０２分間噴霧無しの計１２０分サイクルで３６０時間処理した後、ＩＳＯ１７９に準拠してノッチ付シャルピー衝撃強度を測定した。試験片１０本で測定を行い、その平均値を表１に記載した。」
（オ−１）「【０１４６】
（９）耐水垢付着性試験
　（７）で処理した３段型プレート表面に付着した水垢の程度を目視にて判定した。
○：水垢付着なし、もしくは軽度
×：水垢付着が激しい
（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂
Ａ−１：ビスフェノールＡ及び末端停止剤としてｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、並びにホスゲンから界面重縮合法で合成した直鎖状芳香族ポリカーボネート樹脂パウダー（帝人化成（株）製：パンライトＬ−１２２５ＷＸ（商品名）、粘度平均分子量　１９，７００）
（Ｂ）ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂
【０１４７】
製造例１（Ｂ−１）
（工程（ｉ））
　温度計、撹拌機、還流冷却器付き反応器にイオン交換水２１５９２部、４８．５％水酸化ナトリウム水溶液３６７５部を入れ、式［４］で表される二価フェノール（Ｉ）として２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）３８９７部（１７．０７モル）、およびハイドロサルファイト７．６部を溶解した後、塩化メチレン１４５６５部（二価フェノール（Ｉ）１モルに対して１０モル）を加え、撹拌下２２〜３０℃でホスゲン１９００部を６０分要して吹き込んだ。
【０１４８】
（工程（ｉｉ））
　４８．５％水酸化ナトリウム水溶液１１３１部、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール１０８部を塩化メチレン８００部に溶解した溶液を加え、攪拌しながら式［５］で表される二価フェノール（ＩＩ）として下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）４３０部（０．１４０５モル）を塩化メチレン１６００部に溶解した溶液を、二価フェノール（ＩＩ）が二価フェノール（Ｉ）の量１モルあたり０．０００４モル／ｍｉｎとなる速度で加えて乳化状態とした後、再度激しく撹拌した。かかる攪拌下、反応液が２６℃の状態でトリエチルアミン４．３部を加えて温度２６〜３１℃において１時間撹拌を続けて反応を終了した。（式［７］）
【化１０】
【０１４９】
（分離、精製）
　反応終了後、有機相を分離し、塩化メチレンで希釈して水洗した後、塩酸酸性にして水洗し、水相の導電率がイオン交換水と殆ど同じになったところで温水を張ったニーダーに投入して、攪拌しながら塩化メチレンを蒸発し、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂のパウダーを得た。
　得られた共重合樹脂の粘度平均分子量、ポリジオルガノシロキサン成分含有量、ならびに共重合樹脂組成物成形品の全光線透過率、ヘイズ、ポリジオルガノシロキサンドメインの平均サイズ、ポリジオルガノシロキサンドメインサイズの規格化分散を測定した。小角エックス線散乱プロファイル（ａ）、粒径分布（ｂ）を図１に示す。滞留試験によるヘイズの変化（Δヘイズ）を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１５０】
製造例２（Ｂ−２）
　式［５］で表される二価フェノール（ＩＩ）（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）２１５部用いた以外は、実施例１と同様にした。工程（ｉ）における平均オリゴマー重合度は１．８８であった。測定結果を表１に併記する。
【０１５１】
製造例３（Ｂ−３）
　式［５］で表される二価フェノール（ＩＩ）（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２２Ｅ）２１５部用いた以外は、実施例１と同様にした。（式［８］）
測定結果を表１に併記する。
【０１５２】
【化１１】
【０１５３】
製造例４（Ｂ−４）
　式［５］で表される二価フェノール（ＩＩ）として、下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８７５）を２１５部用いた以外は、実施例１と同様にした。（式［９］）
　測定結果を表１に併記する。
【０１５４】
【化１２】
」
（カ−１）「【０１５５】
実施例１〜５、比較例１〜８（樹脂組成物）
　表１記載の各成分を各配合量で配合し、ブレンダーにて混合した後、ベント式二軸押出機（テクノベル（株）製，ＫＺＷ１５−２５ＭＧ）によって溶融混錬してペレットを得た。押出条件は、吐出量２．５ｋｇ／ｈ、スクリュー回転数２５０ｒｐｍであり、押出温度は第１供給口からダイス部分まで２６０℃とした。得られたペレットを使用して評価した
結果を表１に示す。
【０１５６】
　表１中に記号で表記した各成分の内容は以下の通りである。
（Ａ成分）
Ａ−１：ビスフェノールＡおよび末端停止剤としてｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、並びにホスゲンから界面重縮合法で合成した直鎖状芳香族ポリカーボネート樹脂パウダー（帝人化成（株）製：パンライトＬ−１２２５ＷＸ（商品名）、粘度平均分子量１９，７００）
（Ｂ成分）
Ｂ−１：製造例１にて合成したポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂
Ｂ−２：製造例２にて合成したポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂
Ｂ−３：製造例３にて合成したポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂
Ｂ−４：製造例４にて合成したポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂
（Ｃ成分）
（Ｃ）ベンゾトリアゾール型紫外線吸収剤
ＵＶ−１：２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノール（ケミプロ化成（株）製：ケミソーブ７９（商品名）／融点：１０４℃）
（Ｄ成分）リン系安定剤
Ｐ−１：トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（チバスペシャリティーケミカルズ（株）製：イルガフォス１６８）
【０１５７】
【表１】
」
（イ）甲１に記載された発明
　甲１の摘記（オ−１）には、製造例１（Ｂ−１）で使用する原料の二価フェノール（ＩＩ）として、
が記載されている。
　また、甲１の摘記（オ−１）には、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の製造例として、製造例１（Ｂ−１）及び製造例２（Ｂ−２）が記載されている。
　したがって、摘記（オ−１）から、甲１には、製造例（Ｂ−１）、製造例２（Ｂ−２）、製造例１（Ｂ−１）で製造されたＰＣ−ＰＳ共重合体（Ｂ−１）、製造例２（Ｂ−２）で製造されたＰＣ−ＰＳ共重合体（Ｂ−２）について、次の発明が記載されているといえる。
（ア）ポリジオルガノシロキサン
　「下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）
」（以下「甲１発明１」、「Ｘ−２２−１８２１」という。）
（イ）ＰＣ−ＰＳ共重合体の製造方法
ａ　「以下の工程のポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の製造方法であって、
（工程（ｉ））
　温度計、撹拌機、還流冷却器付き反応器にイオン交換水２１５９２部、４８．５％水酸化ナトリウム水溶液３６７５部を入れ、式［４］で表される二価フェノール（Ｉ）として２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）３８９７部（１７．０７モル）、およびハイドロサルファイト７．６部を溶解した後、塩化メチレン１４５６５部（二価フェノール（Ｉ）１モルに対して１０モル）を加え、撹拌下２２〜３０℃でホスゲン１９００部を６０分要して吹き込んだ。
（工程（ｉｉ））
　４８．５％水酸化ナトリウム水溶液１１３１部、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール１０８部を塩化メチレン８００部に溶解した溶液を加え、攪拌しながら式［５］で表される二価フェノール（ＩＩ）として下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）４３０部（０．１４０５モル）を塩化メチレン１６００部に溶解した溶液を、二価フェノール（ＩＩ）が二価フェノール（Ｉ）の量１モルあたり０．０００４モル／ｍｉｎとなる速度で加えて乳化状態とした後、再度激しく撹拌した。かかる攪拌下、反応液が２６℃の状態でトリエチルアミン４．３部を加えて温度２６〜３１℃において１時間撹拌を続けて反応を終了した。（式［７］）
【化１０】
（分離、精製）
　反応終了後、有機相を分離し、塩化メチレンで希釈して水洗した後、塩酸酸性にして水洗し、水相の導電率がイオン交換水と殆ど同じになったところで温水を張ったニーダーに投入して、攪拌しながら塩化メチレンを蒸発し、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂のパウダーを得る、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の粘度平均分子量が２０，１００、ポリジオルガノシロキサン重合度が３７、ポリジオルガノシロキサン含有量が８．４重量％である、製造方法。」（以下、「甲１発明２」という。）
ｂ　製造例２は製造例１（原文では実施例１と記載されているが、「製造例１」の誤記であることは明らかである。）を引用して記載されているが、書き下すと以下の発明が記載されていると認められる。
「以下の工程のポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の製造方法であって、
（工程（ｉ））
　温度計、撹拌機、還流冷却器付き反応器にイオン交換水２１５９２部、４８．５％水酸化ナトリウム水溶液３６７５部を入れ、式［４］で表される二価フェノール（Ｉ）として２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）３８９７部（１７．０７モル）、およびハイドロサルファイト７．６部を溶解した後、塩化メチレン１４５６５部（二価フェノール（Ｉ）１モルに対して１０モル）を加え、撹拌下２２〜３０℃でホスゲン１９００部を６０分要して吹き込んだ。
（工程（ｉｉ））
　４８．５％水酸化ナトリウム水溶液１１３１部、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール１０８部を塩化メチレン８００部に溶解した溶液を加え、攪拌しながら式［５］で表される二価フェノール（ＩＩ）として下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）２１５部を塩化メチレン１６００部に溶解した溶液を、二価フェノール（ＩＩ）が二価フェノール（Ｉ）の量１モルあたり０．０００４モル／ｍｉｎとなる速度で加えて乳化状態とした後、再度激しく撹拌した。かかる攪拌下、反応液が２６℃の状態でトリエチルアミン４．３部を加えて温度２６〜３１℃において１時間撹拌を続けて反応を終了した。（式［７］）
【化１０】
（分離、精製）
　反応終了後、有機相を分離し、塩化メチレンで希釈して水洗した後、塩酸酸性にして水洗し、水相の導電率がイオン交換水と殆ど同じになったところで温水を張ったニーダーに投入して、攪拌しながら塩化メチレンを蒸発し、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂のパウダーを得る、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の粘度平均分子量が１９，４００、ポリジオルガノシロキサン重合度が３７、ポリジオルガノシロキサン含有量が４．２重量％である、製造方法。」（以下、「甲１発明３」という。）
イ　甲２に記載された事項
（ア−２）
「・さらに追試を行うことにより、上記差異を確認しました。拒絶理由においてご指摘を受けた引例３の製造例１で用いられているポリオルガノシロキサン原料：Ｘ−２２−１８２１についてポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定を行い、本願と同様の縦軸・横軸を有する微分分子量分布曲線を以下のように得ました。なお、再現性確認のため、２回の実験を行っています。
【図１】
・グラフからわかる通り、横軸ｌｏｇ（Ｍ）が２．５≦ｌｏｇ（Ｍ）≦３．１の範囲の立ち上がりがブロードになっており、「横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、２．５≦ｌｏｇ（Ｍ）≦３．１の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」が表に記載の通り１４．９％となり、本願クレーム範囲外となることを確認いたしました。」（第３頁１行〜下から２行）
ウ　対比・判断
（ア）本件訂正発明１２について　
ａ　対比　
　本件訂正発明１２と甲１発明１とを対比する。　
　甲１発明１の「下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）
」は、
本件訂正発明１２の「下記一般式（ｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサン
」 において、
「ｍ」が「０」、「ｎ」（平均繰り返し数）が「３８」、「Ｒ３〜Ｒ６」がメチル基であることから「炭素数１のアルキル基」、「Ｙ」は「脂肪族を含む有機残基であって、ＳｉとＺに結合している有機残基」、「Ｚ」は「−Ｒ７ＯＨ」であって「Ｒ７は置換されていてもよいアリーレン基」であるものに相当する。
　そうすると、本件訂正発明１２と甲１発明１は、
　「下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサン。
　【化３】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ７ＯＨ、−Ｒ７ＣＯＯＨ、−Ｒ７ＮＨ２、−Ｒ７ＮＨＲ８、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ８はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］」の点で一致する。
　そして、本件訂正発明１２と甲１発明１は、以下の点で相違する。
＜相違点１＞
　本件訂正発明１２では、「ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下（但し、８．５±０．３％を除く）である。」との特定があるのに対し、甲１発明１ではこの特定がない点。
ｂ　判断
　上記相違点１について検討する。
　甲２は、特願２０１４−７３４１１号の審査において、本件の特許権者である出光興産株式会社が平成３０年３月５日に提出した意見書である。甲２には、本件特許権者である出光興産株式会社が、甲１発明１（甲２における「引例３の製造例１」に対応する。）のポリジオルガノシロキサンである「Ｘ−２２−１８２１」の分子量分布曲線について、ポリスチレン換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定を行い、ｄｗ／ｄｌｏｇＭを縦軸、ｌｏｇＭを横軸とする微分分子量曲線【図１】を得て、次のように示している。（摘記（ア−２））
【図１】
　そうすると、上記【図１】の「Ｘ−２２−１８２１」の「ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の最大となるｄｌｏｇ（Ｍ）」は、表中の記載から「３．６」であると認められるから、「Ｘ−２２−１８２１」は、本件訂正発明１２の「３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大」の要件を満たす。
　これに対して、特許異議申立書には、【図１】に示された、「Ｘ−２２−１８２１」の微分分子量分布曲線に基づき、次の「＜解析手法＞」により４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対する割合（％）を求めたところ、「８．５％」となることが記載されており、この解析手法は適切であるから、「Ｘ−２２−１８２１」は、「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」が、「ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して」、「８．５％」であると認められる。
「＜解析手法＞
１）上記【図１】の微分分子量分布曲線をＡ４用紙に拡大（３００％）して印刷した。
２）はさみを用いて、上記の印刷物から、微分分子量分布曲線の全範囲のスペクトル部分（「ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」に対応）を切り出し、その紙片の重量を電子天秤を用いて計量した。
３）上記２）で用いた紙片から、微分分子量分布曲線の４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲スペクトル部分（「４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」に対応）を切り出し、その紙片の重量を電子天秤を用いて計量した。
４）上記２）の紙片の重量は「０．１８７２ｇ」であり、上記３）の紙片の重量は「０．０１６０ｇ」であることから、Ｘ−２２−１８２１の微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値は、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して「８．５％」［０．０１６０（ｇ）÷０．１８７２（ｇ）×１００］であるといえる。」
　そうすると、甲１発明１の「ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線」における「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」は、「ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して」、「８．５％」であるから、本件訂正発明１２における「６％以上４０％以下（但し、８．５±０．３％を除く）」とその値の範囲が重複するものとはいえない。
　以上によれば、相違点１は実質的な相違点である。
　したがって、本件訂正発明１２は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
ｃ　小括
　よって、本件訂正発明１２は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
　
（イ）本件訂正発明１３について
　本件訂正発明１３は、本件訂正発明１２を直接引用するものであるが、上記（ア）で述べたとおり、本件訂正発明１２が甲１に記載された発明であるとはいえない以上、本件訂正発明１３においても同様に、甲１に記載された発明であるとはいえない。
（ウ）本件訂正発明９について
ａ　甲１発明２との対比　
　本件訂正発明９は「請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリシロキサン共重合体の製造方法」であるから、これらをふまえて本件訂正発明１を引用する本件訂正発明９と甲１発明２を対比する。
　甲１発明２は、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の製造方法であって、製造例１（Ｂ−１）の工程（ｉ）にて、「式［４］で表される二価フェノール（Ｉ）」である「２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）」とホスゲンを用いて反応させており、該反応は、甲１発明２の摘記イ（【００７５】）の「水に不溶性の有機溶媒とアルカリ水溶液との混合液中において、二価フェノール（Ｉ）と、ホスゲンや二価フェノール（Ｉ）のクロロホルメート等のクロロホルメート形成性化合物との反応により、二価フェノール（Ｉ）のカーボネートオリゴマーであって末端クロロホーメート基を有するオリゴマーを含有する溶液を調製する」との記載からみて、「２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）」単位に由来する繰り返し単位を有する末端クロロホーメート基含有ポリカーボネートオリゴマーが得られたものと解される。その後、工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）の溶液に「下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）
」
を反応させ、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂を得ていると解される。
　そうすると、甲１発明２の工程（ｉ）にて得られた「２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）」単位に由来する繰り返し単位を有する末端クロロホーメート基含有ポリカーボネートオリゴマーは、ビスフェノールＡに由来する繰り返し単位、即ちブロックを有するものであるから、該ビスフェノールＡに由来するブロックは、本件訂正発明９が引用する本件訂正発明１の「下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）
」において、「Ｘ」が「炭素数３のアルキレン基」、「ａ」及び「ｂ」が共に「０」であり、「Ｒ１」及び「Ｒ２」が存在しない単位を有するブロックに相当する。
　そして、甲１発明２の「式［５］で表される二価フェノール（ＩＩ）」である「下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）」は、
の構造式を有するものであって、該Ｘ−２２−１８２１の（）ｐで表される繰り返し単位、即ちブロックは、本件訂正発明９の「下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）
」のＲ３、Ｒ４がそれぞれ「炭素数１のアルキル基」を有する原料であって、かつ、上記ア（ア）の対比と同様に、「下記一般式（ｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサン」 において、「ｍ」が「０」、「ｎ」（平均繰り返し数）が「３８」、「Ｒ３〜Ｒ６」がメチル基であることから「炭素数１のアルキル基」、「Ｙ」は「脂肪族を含む有機残基であって、ＳｉとＺに結合している有機残基」、「Ｚ」は「−Ｒ７ＯＨ」であって「Ｒ７は置換されていてもよいアリーレン基」に相当する。
　その他の点については、上記（ア）で本件訂正発明１２と甲１発明１との対比について述べたとおりである。
　そうすると、本件訂正発明９と甲１発明２は、
「請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法であって、下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）
　【化２】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ７ＯＨ、−Ｒ７ＣＯＯＨ、−Ｒ７ＮＨ２、−Ｒ７ＮＨＲ８、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ８はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
表されるポリオルガノシロキサンを原料として用いる、ポリカーボネート−ポリシロキサン共重合体の製造方法。」で一致する。
　そして、本件訂正発明９と甲１発明２は、以下の点で相違する。
＜相違点１’＞
　本件訂正発明９では、「ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下（但し、８．５±０．３％を除く）である。」との特定があるのに対し、甲１発明２ではこの特定がない点。
ｂ　甲１発明２の判断
　上記相違点１’について検討する。
　相違点１’については、上記（ア）ａの相違点１と同じであって、その判断についても同様である。
　以上によれば、相違点１’は実質的な相違点である。
　したがって、本件訂正発明９は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
ｃ　甲１発明３との対比と判断
　甲１発明３は、甲１発明２と対比すると、式[５]で表される二価フェノール（ＩＩ）（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）の使用量を４３０部から２１５部とした発明であるから、本件訂正発明９と甲１発明３とを対比・判断すると、上記ａ、ｂで対比・判断した甲１発明２と同様である。
　したがって、本件訂正発明９は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
ｄ　小括
　よって、本件訂正発明９は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
（エ）本件訂正発明１０、１１、１５について
　本件訂正発明１０、１１は、本件訂正発明９を直接または間接的に引用するものであるが、上記（ウ）で述べたとおり、本件訂正発明９が甲１に記載された発明であるとはいえない以上、本件訂正発明１０、１１においても同様に、甲１に記載された発明であるとはいえない。
　そして、本件訂正発明１５は、本件訂正発明１を引用する本件訂正発明１２と同様の特定事項に係る発明である。してみると、本件訂正発明１５は、本件訂正発明１２と同様に、甲１に記載された発明であるとはいえない。
　したがって、本件訂正発明１０、１１、１５は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
（オ）本件訂正発明１４について
ａ　甲１発明２との対比
　本件訂正発明１４は、「下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体であって、前記共重合体の原料として下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサンを用い、ここで該原料ポリオルガノシロキサンは、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体 。
」であり、原料ポリオルガノシロキサンは、「下記（１）及び（２）（省略）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体」と特定されている。
　一方、甲１発明２は、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の製造方法であって、製造例１（Ｂ−１）の工程（ｉ）にて、「式［４］で表される二価フェノール（Ｉ）」である「２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）」とホスゲンを用いて反応させており、該反応は、甲１発明２の摘記イ（【００７５】）の「水に不溶性の有機溶媒とアルカリ水溶液との混合液中において、二価フェノール（Ｉ）と、ホスゲンや二価フェノール（Ｉ）のクロロホルメート等のクロロホルメート形成性化合物との反応により、二価フェノール（Ｉ）のカーボネートオリゴマーであって末端クロロホーメート基を有するオリゴマーを含有する溶液を調製する」との記載からみて、「２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）」単位に由来する繰り返し単位を有する末端クロロホーメート基含有ポリカーボネートオリゴマーが得られたものと解される。その後、工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）の溶液に「下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）
」
を加えて反応させ、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂を得るものである。
　以下では、甲１発明２の工程（ｉ）にて得られたポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の化学構造を本件訂正発明１４と対比しながら検討する。
　甲１発明２の工程（ｉ）にて得られた「２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）」単位に由来する繰り返し単位を有する末端クロロホーメート基含有ポリカーボネートオリゴマーは、ビスフェノールＡに由来する繰り返し単位、即ちブロックを有するものであるから、該ビスフェノールＡに由来するブロックは、本件訂正発明１４が引用する本件訂正発明１の「下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）
」において、「Ｘ」が「炭素数３のアルキレン基」、「ａ」及び「ｂ」が共に「０」であり、「Ｒ１」及び「Ｒ２」が存在しない単位を有するブロックに相当する。
　そして、甲１発明２の「式［５］で表される二価フェノール（ＩＩ）」である「下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）」は、
の構造式を有するものであって、該Ｘ−２２−１８２１の（）ｐで表される繰り返し単位、即ちブロックは、本件訂正発明１４の「下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）
」の「Ｒ３」、「Ｒ４」がそれぞれ「炭素数１のアルキル基」を有する原料であって、かつ、上記ア（ア）の対比と同様に、「下記一般式（ｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサン」 において、「ｍ」が「０」、「ｎ」（平均繰り返し数）が「３８」、「Ｒ３〜Ｒ６」がメチル基であることから「炭素数１のアルキル基」、「Ｙ」は「脂肪族を含む有機残基であって、ＳｉとＺに結合している有機残基」、「Ｚ」は「−Ｒ７ＯＨ」であって「Ｒ７は置換されていてもよいアリーレン基」に相当する。
　その他の点については、上記（ア）で本件訂正発明１２と甲１発明１との対比について述べたとおりである。
　そうすると、本件訂正発明１４と甲１発明２は、
「下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体であって、前記共重合体の原料として下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサンを用い、ここで該原料ポリオルガノシロキサンは、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体：
【化４】
［式中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基を示す。Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｏ−又は−ＣＯ−を示す。Ｒ３及びＲ４はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示す。］
【化５】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ７ＯＨ、−Ｒ７ＣＯＯＨ、−Ｒ７ＮＨ２、−Ｒ７ＮＨＲ８、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ８はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］」で一致する。
　そして、本件訂正発明１４と甲１発明２は、以下の点で相違する。
＜相違点１’’＞
　本件訂正発明１４では、「ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
＜相違点２＞
　本件訂正発明１４は「ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体」の発明であるのに対し、 甲１発明２は「ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の製造方法」である点。
ｂ　甲１発明２の判断
　上記相違点１’’について検討する。
　相違点１’’については、上記（ア）ａの相違点１と同じである。
　以上によれば、相違点１’’は実質的な相違点である。
　したがって、相違点２について検討するまでもなく、本件訂正発明１４は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
ｃ　甲１発明３との対比と判断
　甲１発明３は、甲１発明２と対比すると、式[５]で表される二価フェノール（ＩＩ）（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）の使用量を４３０部から２１５部とした発明であるから、本件訂正発明１４と甲１発明３とを対比・判断すると、上記ａ、ｂで対比・判断した甲１発明２と同様であり、本件訂正発明１４は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
ｄ　小括
　よって、本件訂正発明１４は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
（カ）本件訂正発明１について
ａ　甲１発明２との対比　
　本件訂正発明１は、「下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体であって、前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）は、（１）、（２）（省略）を満たすポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
」である。
　一方、甲１発明２は、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の製造方法であって、製造例１（Ｂ−１）の工程（ｉ）にて、「式［４］で表される二価フェノール（Ｉ）」である「２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）」とホスゲンを用いて反応させており、該反応は、甲１発明２の摘記イ（【００７５】）の「水に不溶性の有機溶媒とアルカリ水溶液との混合液中において、二価フェノール（Ｉ）と、ホスゲンや二価フェノール（Ｉ）のクロロホルメート等のクロロホルメート形成性化合物との反応により、二価フェノール（Ｉ）のカーボネートオリゴマーであって末端クロロホーメート基を有するオリゴマーを含有する溶液を調製する」との記載からみて、「２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）」単位に由来する繰り返し単位を有する末端クロロホーメート基含有ポリカーボネートオリゴマーが得られたものと解される。その後、工程（ｉｉ）において、工程（ｉ）の溶液に「下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）
」
を反応させ、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂を得るものである。
　以下では、甲１発明２で得られたポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の化学構造を本件訂正発明１と対比しながら検討する。
　甲１発明２の工程（ｉ）にて得られた「２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）」単位に由来する繰り返し単位を有する末端クロロホーメート基含有ポリカーボネートオリゴマーは、ビスフェノールＡに由来する繰り返し単位、即ちブロックを有するものであるから、該ビスフェノールＡに由来するブロックは、本件訂正発明１の「下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）
」において、「Ｘ」が「炭素数３のアルキレン基」、「ａ」及び「ｂ」が共に「０」であり、「Ｒ１」及び「Ｒ２」が存在しない単位を有するブロックに相当する。
　そして、甲１発明２の「式［５］で表される二価フェノール（ＩＩ）」である「下記構造のポリジオルガノシロキサン化合物（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）」は、
の構造式を有するものであって、該Ｘ−２２−１８２１の（）ｐで表される繰り返し単位、即ちブロックは、本件訂正発明１の「下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）
」の「Ｒ３」、「Ｒ４ 」がそれぞれ「炭素数１のアルキル基」を有する原料であって、かつ、上記（ア）ａの対比と同様に、「下記一般式（ｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサン」 において、「ｍ」が「０」、「ｎ」（平均繰り返し数）が「３８」、「Ｒ３〜Ｒ６」がメチル基であることから「炭素数１のアルキル基」、「Ｙ」は「脂肪族を含む有機残基であって、ＳｉとＺに結合している有機残基」、「Ｚ」は「−Ｒ７ＯＨ」であって「Ｒ７は置換されていてもよいアリーレン基」に相当する。
　その他の点については、上記（ア）で本件訂正発明１２と甲１発明１との対比について述べたとおりである。
　そうすると、本件訂正発明１と甲１発明２は、
「下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体であって、
【化４】
［式中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基を示す。Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｏ−又は−ＣＯ−を示す。Ｒ３及びＲ４はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示す。］
【化５】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ７ＯＨ、−Ｒ７ＣＯＯＨ、−Ｒ７ＮＨ２、−Ｒ７ＮＨＲ８、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ８はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］」で一致する。
　そして、本件訂正発明１と甲１発明２は、以下の点で相違する。
＜相違点１’’’＞
　本件訂正発明１では、「ポリオルガノシロキサンブロックのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下（但し、８．５±０．３％を除く）である。」との特定があるのに対し、甲１発明２ではこの特定がない点。
＜相違点２’＞
　本件訂正発明１は「ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体」の発明であるのに対し、 甲１発明２は「ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の製造方法」である点。
ｂ　甲１発明２の判断
　上記相違点１’’’について検討する。
　相違点１’’’については、甲１発明２の「ポリオルガノシロキサンブロック」の性質は、原料である「ポリオルガノシロキサン」とほぼ同等と解されることからすると、上記（ア）ａの相違点１と同じであって、その判断についても同様である。
　以上によれば、相違点１’’’は実質的な相違点である。
　したがって、相違点２’について検討するまでもなく、本件訂正発明１は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
　
ｃ　甲１発明３との対比と判断
　甲１発明３は、甲１発明２と対比すると、式[５]で表される二価フェノール（ＩＩ）（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）の使用量を４３０部から２１５部とした発明であるから、本件訂正発明１と甲１発明３とを対比・判断すると、上記ａ、ｂで対比・判断した甲１発明２と同様であり、本件訂正発明１は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
ｄ　小括
　よって、本件訂正発明１は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
（キ）本件訂正発明２〜８、１６〜１８について
　本件訂正発明２〜８、１６〜１８は、本件訂正発明１を直接または間接的に引用するものであるが、上記（カ）で述べたとおり、本件訂正発明１が甲１に記載された発明であるとはいえない以上、本件訂正発明２〜８、１６〜１８においても同様に、甲１に記載された発明であるとはいえない。
　
（ク）まとめ　
　よって、取消理由１（新規性）については理由がなく、本件訂正発明１〜１８に係る特許は、特許法第１１３号第２号に該当せず、取り消すべきものではない。
２　取消理由で採用しなかった申立理由
（１）申立理由２（進歩性）について
　以下、詳述する。なお、事案に鑑み、まず本件訂正発明１２、１３から審理を行い、次に本件訂正発明９〜１１、１５、１４、１〜８、１６〜１８の順に審理を行う。　
ア　甲１に記載された事項及び記載された発明
（ア）甲１に記載された事項　
　甲１の記載については、上記第５の１（１）ア（ア）に示したとおりである。
（イ）甲１に記載された発明
　甲１に記載された発明については、上記第５の１（１）ア（イ）に示したとおりである。
イ　甲２に記載された事項
　甲２の記載については、上記第５の１（１）イに示したとおりである。
ウ　対比・判断
（ア）本件訂正発明１２について
ａ　対比
　本件訂正発明１２と甲１発明１とを対比する。
　一致点及び相違点については、上記第５の１（１）ウ（ア）ａで述べたのと同様であり、相違点として相違点１が挙げられる。
ｂ　判断
　次に、相違点１の容易想到性について検討する。
　甲１には、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂のポリジオルガノシロキサンブロックが式［３］で表されるものであって、
好ましいポリジオルガノシロキサンブロックとして（２−アリルフェノール）末端ジオルガノシロキサン、もしくは（２−メトキシ４−アリルフェノール）末端ポリジオルガノシロキサンより誘導されたブロックであることが好ましいことが記載されている（【００５０】〜【００５７】）。
　甲１の実施例には、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の製造例として製造例１（Ｂ−１）〜製造例４（Ｂ−４）が記載されており、該ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂の原料であるポリジオルガノシロキサン化合物として「信越化学工業社（株）製　Ｘ−２２−１８２１」（製造例１（Ｂ−１）、製造例２（Ｂ−２））、「信越化学工業社（株）製　Ｘ−２２−１８２２Ｅ」（製造例３（Ｂ−３））、「信越化学工業社（株）製　Ｘ−２２−１８７５」（製造例４（Ｂ−４））を用いた例が記載されている。
　そして、甲１の実施例のうち、製造例１（Ｂ−１）、製造例２（Ｂ−２）の「Ｘ−２２−１８２１」は、甲１発明１であって、本件訂正発明１２の「一般式（ｉｉ）（式省略）で表されるシロキサン」に化学構造上は相当することは前に述べたとおり（第５の１（１）ウ）であり、「Ｘ−２２−１８２１」の「ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線」における「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」は、甲２の記載から算出すると「ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して」「８．５％」（第５の１（１）ウ、甲２）である。
　しかしながら、甲１には、ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合樹脂を製造する際に用いる原料のポリジオルガノシロキサン化合物として、「ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線」における「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」が、「ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下（但し、８．５±０．３％を除く）」であることについては、明記していない。
　そして、甲１の実施例で用いたポリジオルガノシロキサン化合物である「信越化学工業社（株）製　Ｘ−２２−１８２１」（製造例１（Ｂ−１）、製造例２（Ｂ−２））以外である「信越化学工業社（株）製　Ｘ−２２−１８２２Ｅ」（製造例３（Ｂ−３））、「信越化学工業社（株）製　Ｘ−２２−１８７５」（製造例４（Ｂ−４））の、「ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線」における「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」が、「ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下（但し、８．５±０．３％を除く）」であることについても、明らかではない。
　また、甲２には、「Ｘ−２２−１８２１」の「ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線」における「（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値」が３．６であり、「（２）前記微分分子量分布曲線において、２．５≦ｌｏｇ（Ｍ）≦３．１の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」が「１４．９％」であることが記載されている。
　しかしながら、甲２においては、（２）前記微分分子量分布曲線において、「２．５≦ｌｏｇ（Ｍ）≦３．１の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」を算出するものであって、甲１発明１の「４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」を算出するものではない。
　してみると、甲１発明１において、たとえ甲２の記載を参照しても、ポリジオルガノシロキサン化合物として、「ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線」における「（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値」が、「ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下（但し、８．５±０．３％を除く）」であるように調節したものを当業者が用いる動機付けがあるとはいえない。
　したがって、本件訂正発明１２は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
ｃ　小括
　以上のとおり、本件訂正発明１２は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（イ）本件訂正発明１３について
　本件訂正発明１３は、本件訂正発明１２を直接引用するものであるが、上記（ア）で述べたとおり、本件訂正発明１２が甲１及び甲２に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない以上、本件訂正発明１３においても同様に、甲１及び甲２に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（ウ）本件訂正発明９について
ａ　甲１発明２との対比
　本件訂正発明９と甲１発明２とを対比する。
　一致点及び相違点については、上記第５の１（１）ウ（ウ）ａで述べたのと同様であり、相違点として相違点１’が挙げられる。
ｂ　判断
　次に、相違点１の容易想到性について検討する。
　相違点１’については、上記（ア）ａの相違点１と同じであって、その判断についても同様である。
　したがって、本件訂正発明９は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
ｃ　甲１発明３との対比と判断
　甲１発明３は、甲１発明２と対比すると、式[５]で表される二価フェノール（ＩＩ）（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）の使用量を４３０部から２１５部とした発明であるから、本件訂正発明９と甲１発明３とを対比・判断すると、上記（ア）、（イ）で対比・判断した甲１発明２と同様である。
　したがって、本件訂正発明９は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
ｄ　小括
　以上のとおり、本件訂正発明９は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（エ）本件訂正発明１０、１１、１５について
　本件訂正発明１０、１１は、本件訂正発明９を直接または間接的に引用するものであるが、上記（ウ）で述べたとおり、本件訂正発明９が甲１及び甲２に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない以上、本件訂正発明１０、１１においても同様に、甲１及び甲２に基いて当業者が容易に発明できたものとはいえない。
　そして、本件訂正発明１５は、本件訂正発明１を引用する本件訂正発明１２と同様の特定事項に係る発明である。してみると、本件訂正発明１５は、本件訂正発明１２と同様に、甲１及び甲２に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　したがって、本件訂正発明１０、１１、１５は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（オ）本件訂正発明１４について
ａ　甲１発明２との対比
　本件訂正発明１４と甲１発明２とを対比する。
　一致点及び相違点については、上記第５の１（１）ウ（オ）ａで述べたのと同様であり、相違点として相違点１’ ’、相違点２が挙げられる。
ｂ　判断
　次に、相違点１’ ’の容易想到性について検討する。
　相違点１’ ’については、上記ア（ア）の相違点１と同じであって、その判断についても同様である。
　したがって、相違点２について検討するまでもなく、本件訂正発明１４は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
ｃ　甲１発明３との対比と判断
　甲１発明３は、甲１発明２と対比すると、式[５]で表される二価フェノール（ＩＩ）（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）の使用量を４３０部から２１５部とした発明であるから、本件訂正発明１４と甲１発明３とを対比・判断すると、上記ａ、ｂで対比・判断した甲１発明２と同様である。
　したがって、本件訂正発明１４は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
ｄ　小括
　以上のとおり、本件訂正発明１４は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（カ）本件訂正発明１について
ａ　甲１発明２との対比　
　本件訂正発明１と甲１発明２とを対比する。
　一致点及び相違点については、上記第５の１（１）ウ（カ）ａで述べたのと同様であり、相違点として相違点１’’’、相違点２’が挙げられる。
ｂ　判断
　次に、相違点１’’’の容易想到性について検討する。
　相違点１’’’については、上記（ア）ａの相違点１と同じであって、その判断についても同様である。
　したがって、相違点２’について検討するまでもなく、本件訂正発明１は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
ｃ　甲１発明３との対比と判断
　甲１発明３は、甲１発明２と対比すると、式[５]で表される二価フェノール（ＩＩ）（信越化学工業（株）製　Ｘ−２２−１８２１）の使用量を４３０部から２１５部とした発明であるから、本件訂正発明１と甲１発明３とを対比・判断すると、上記ａ、ｂで対比・判断した甲１発明２と同様である。
　したがって、本件訂正発明１は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
ｄ　小括
　以上のとおり、本件訂正発明１は、甲１及び甲２の記載に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（キ）本件訂正発明２〜８、１６〜１８について
　本件訂正発明２〜８、１６〜１８は、本件訂正発明１を直接または間接的に引用するものであるが、上記（カ）で述べたとおり、本件訂正発明１が甲１及び甲２に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない以上、本件訂正発明２〜８、１６〜１８においても同様に、甲１及び甲２に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
　
（ク）まとめ　
　よって、申立理由２（進歩性）については理由がなく、本件訂正発明１〜１８に係る特許は、特許法第１１３号第２号に該当せず、取り消すべきものではない。
３　令和２年２月２６日提出の意見書における申立人の主張について
（１）申立人の主張
　申立人は令和２年２月２６日付けで提出した意見書において、訂正請求に付随して生じた理由としてサポート要件及び実施可能要件を主張する。
　申立人のするこれらの主張は、時機に遅れた新たな主張であるから直接採用することはできないが、念のため以下に検討をしておく。
ア　サポート要件
　申立人は、本件訂正により、本件明細書に記載された実施例８及び９は、本件訂正発明の具体例でなくなったので、本件訂正発明はサポートされていない旨を主張する。
　しかしながら、本件明細書に記載された実施例１〜７、１０〜１５は、本件訂正発明の具体例であるといえ、本件明細書の他の記載や技術常識を勘案すれば、本件訂正発明はサポートされているということができる。
イ　実施可能要件
　申立人は、本件訂正により、「６％以上４０％以下（但し、８．５±０．３％を除く）」という２つに分断された積分比率範囲は、過度の試行錯誤を要する旨を主張する。
　しかしながら、上記したとおり、本件明細書に記載された実施例１〜７、１０〜１５は、分断された積分比率範囲を満足する具体例であるといえ、本件明細書の他の記載や技術常識を勘案すれば、過度の試行錯誤を要せず、当業者が作ることができるといえる。
ウ　まとめ
　よって、申立人のするこれらの主張は、いずれも採用できない。
第６　むすび
　以上のとおり、取消理由通知書に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議の申立ての理由によっては、本件特許の請求項１〜１８に係る特許を取り消すことができない。
　また、他に本件特許の請求項１〜１８に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和２年３月２７日（２０２０．３．２７）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体及びその製造方法
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、透明性に優れ、且つ低温耐衝撃性を有するポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体及びその製造方法に関する。
　【背景技術】
　【０００２】
　ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン重合体（以下、「ＰＣ−ＰＯＳ」と略記することがある）は、その高い耐衝撃性、耐薬品性、及び難燃性等の優れた性質から注目されている。そのため、電気・電子機器分野、自動車分野等の様々な分野において幅広く利用が期待されている。特に、携帯電話、モバイルパソコン、デジタルカメラ、ビデオカメラ、電動工具などの筐体、及びその他の日用品への利用が広がっている。
　通常、代表的なポリカーボネートとしては、原料の二価フェノールとして、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン〔通称：ビスフェノールＡ〕を用いたホモポリカーボネートが一般的に使用されている。このホモポリカーボネートの難燃性や耐衝撃性等の物性を改良するために、ポリオルガノシロキサンを共重合モノマーとして用いたポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体が知られている（特許文献１〜３参照）。
　ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の耐衝撃性、特に低温下での耐衝撃性を改善する場合には、特許文献３に開示されるように、鎖長の長いポリオルガノシロキサンを用いる方法が知られている。しかし、この方法では、透明性が低下するという問題があった。
　逆に、ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の透明性をより改善するためには、比較的鎖長の短いポリオルガノシロキサンを用いる方法が知られている（特許文献４，５参照）。しかし、この方法では、耐衝撃性が低下するという問題があった。
　また、特許文献６では、光線透過率の相違する２種類のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の配合によって、優れた耐衝撃性を維持しつつ透明性を向上させる試みがなされているが、その透明性は十分とは言えないものであった。このように、これまでのポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体において、優れた透明性と優れた耐衝撃性、特に低温下での耐衝撃性を両立させることは困難であった。
　【０００３】
　【特許文献１】特許第２６６２３１０号公報
　【特許文献２】特開２０１１−２１１２７号公報
　【特許文献３】特開２０１２−２４６４３０号公報
　【特許文献４】特開平８−８１６２０号公報
　【特許文献５】特開２０１１−４６９１１号公報
　【特許文献６】特表２００６−５２３２４３号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００４】
　本発明は、透明性と、優れた耐衝撃性、特に低温下での耐衝撃性とを有するポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を提供することを目的とする。
　【課題を解決するための手段】
　【０００５】
　本発明者は、ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体中のポリオルガノシロキサンの分子量分布を制御することにより、上記課題が達成されることを見出した。
　すなわち本発明は、下記１〜１３に関する。
　１．下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体であって、
　前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）のポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
　（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
　（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％〜４０％
（但し、８．５±０．３％を除く）
　【化１】
［式中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基、Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｏ−又は−ＣＯ−、Ｒ３及びＲ４はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示し、ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示す。］
　２．前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）の平均鎖長が２０〜８５である、１に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　３．前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）の含有量が、ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の０．５質量％〜２０．０質量％である、１または２に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　４．粘度平均分子量が１２０００〜４００００である、１〜３のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　５．前記一般式（Ｉ）におけるａおよびｂが０であり、Ｘが単結合または炭素数１〜８のアルキレン基である、１〜４のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　６．前記一般式（Ｉ）におけるａおよびｂが０であり、Ｘが炭素数３のアルキレン基である、１〜５のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　７．前記一般式（ＩＩ）におけるＲ３およびＲ４がメチル基である、１〜６のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　８．１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を成形してなる成形体。
　９．１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法であって、下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）
　【化２】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ７ＯＨ、−Ｒ７ＣＯＯＨ、−Ｒ７ＮＨ２、−Ｒ７ＮＨＲ８、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ８はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
で表されるポリオルガノシロキサンを原料として用い、ここで該原料ポリオルガノシロキサンは、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法。
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
　（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
　（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
　１０．前記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）における平均鎖長ｎが２０〜８５である、９に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法。
　１１．前記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）におけるＲ３およびＲ４がメチル基である、９または１０に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法。
　１２．下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表され、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリオルガノシロキサン。
　【化３】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ７ＯＨ、−Ｒ７ＣＯＯＨ、−Ｒ７ＮＨ２、−Ｒ７ＮＨＲ８、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ８はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
　（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となる。
　（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
　１３．前記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）における平均鎖長ｎが２０〜８５である、１２に記載のポリオルガノシロキサン。
　【発明の効果】
　【０００６】
　本発明では、ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体中のポリオルガノシロキサンの分子量分布を制御することにより、ポリカーボネートと低分子量ポリオルガノシロキサンとの共重合体と同じレベルの透明性を維持しつつ、ポリカーボネートと高分子量ポリオルガノシロキサンとの共重合体に匹敵する低温耐衝撃性を有するポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を得ることが出来る。
　【図面の簡単な説明】
　【０００７】
　【図１】本発明において原料として用いられるポリオルガノシロキサンの微分分子量分布曲線の一例を示すグラフ。
　【発明を実施するための形態】
　【０００８】
　本発明のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体（以下、ＰＣ−ＰＯＳ共重合体と略することがある）は、下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含む：
　【０００９】
　【化４】
　【００１０】
　上記一般式（Ｉ）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基を示す。Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｏ−又は−ＣＯ−を示す。ａ及びｂは、それぞれ独立に、０〜４の整数を示す。
　上記一般式（ＩＩ）中、Ｒ３及びＲ４はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ａ及びｂはそれぞれ独立に０〜４の整数を示す。
　【００１１】
　上記一般式（Ｉ）中、Ｒ１及びＲ２がそれぞれ独立して示すハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、及びヨウ素原子が挙げられる。
　Ｒ１及びＲ２がそれぞれ独立して示すアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、各種ブチル基（「各種」とは、直鎖状及びあらゆる分岐鎖状のものを含むことを示し、以下、同様である。）、各種ペンチル基、及び各種ヘキシル基が挙げられる。Ｒ１及びＲ２がそれぞれ独立して示すアルコキシ基としては、アルキル基部位が前記アルキル基である場合が挙げられる。
　Ｘが表すアルキレン基としては、例えば、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基、ヘキサメチレン基等が挙げられ、炭素数１〜５のアルキレン基が好ましい。Ｘが表すアルキリデン基としては、エチリデン基、イソプロピリデン基等が挙げられる。Ｘが表すシクロアルキレン基としては、シクロペンタンジイル基やシクロヘキサンジイル基、シクロオクタンジイル基等が挙げられ、炭素数５〜１０のシクロアルキレン基が好ましい。Ｘが表すシクロアルキリデン基としては、例えば、シクロヘキシリデン基、３，５，５−トリメチルシクロヘキシリデン基、２−アダマンチリデン基等が挙げられ、炭素数５〜１０のシクロアルキリデン基が好ましく、炭素数５〜８のシクロアルキリデン基がより好ましい。Ｘが表すアリールアルキレン基のアリール部位としては、フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、アントリル基などの環形成炭素数６〜１４のアリール基が挙げられる。Ｘが表すアリールアルキリデン基のアリール部位としては、フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、アントリル基などの環形成炭素数６〜１４のアリール基が挙げられる。
　ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示し、好ましくは０〜２、より好ましくは０又は１である。
　中でも、ａおよびｂが０であり、Ｘが単結合または炭素数１〜８のアルキレン基であるもの、またはａおよびｂが０であり、Ｘが炭素数３のアルキレン基、特にイソプロピリデン基であるものが好適である。
　【００１２】
　上記一般式（ＩＩ）中、Ｒ３又はＲ４で示されるハロゲン原子としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、及びヨウ素原子が挙げられる。Ｒ３又はＲ４で示されるアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、各種ブチル基（「各種」とは、直鎖状及びあらゆる分岐鎖状のものを含むことを示し、以下、同様である。）、各種ペンチル基、及び各種ヘキシル基が挙げられる。Ｒ３又はＲ４示されるアルコキシ基としては、アルキル基部位が前記アルキル基である場合が挙げられる。Ｒ３又はＲ４で示されるアリール基としては、フェニル基、ナフチル基等が挙げられる。
　なお、Ｒ３及びＲ４としては、いずれも、好ましくは、水素原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基であり、いずれもメチル基であることがより好ましい。
　【００１３】
　本発明のＰＣ−ＰＯＳ共重合体における一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）の含有量は、ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の好ましくは０．５〜２０質量％、より好ましくは１．５〜１５質量％である。ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）の含有量が０．５質量％未満であると、低温耐衝撃性が十分に得られず、２０質量％を超えると耐熱性の低下がみられる。
　【００１４】
　本発明のＰＣ−ＰＯＳ共重合体における上記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）は、好ましくは下記一般式（ＩＩ’）で表される。
　【化５】
　【００１５】
［式中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。Ｙは単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。］
　【００１６】
　Ｒ３及びＲ４は上述したとおりであり、Ｒ５及びＲ６はＲ３及びＲ４と同様である。Ｒ３〜Ｒ６としては、いずれも、好ましくは、水素原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基であり、いずれもメチル基であることがより好ましい。Ｙとしては、好ましくはアルキル基を有するフェノール系化合物の残基であり、アリルフェノール由来の有機残基やオイゲノール由来の有機残基がより好ましい。なお、単結合であるＹとは、Ｙに隣接する基を結ぶ結合を意味する。
　【００１７】
　本発明のＰＣ−ＰＯＳ共重合体における上記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）が、下記一般式（ＩＩ’’）で表される構造であることも好ましい。
　【００１８】
　【化６】
　【００１９】
　上記式（ＩＩ’’）中、Ｒ３〜Ｒ６及びｎは、前記一般式（ＩＩ’）中のものと同様であり、好ましいものも同じである。Ｙ’は一般式（ＩＩ’）中のＹと同様であり、好ましいものも同じである。ｍは、０又は１を示す。Ｚ’は、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。
　また、βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。該ジイソシアネート化合物由来の２価の基及びジカルボン酸由来の２価の基の具体例については後述する。
　【００２０】
　本発明のＰＣ−ＰＯＳ共重合におけるポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）の平均鎖長ｎは、好ましくは２０〜８５、より好ましくは２０〜７５、さらに好ましくは２０〜６０である。該平均鎖長は核磁気共鳴（ＮＭＲ）測定により算出される。平均鎖長ｎが２０以上であれば低温における耐衝撃性が十分に得られる。また、平均鎖長ｎが８５以下であれば、透明性に優れる共重合体を得ることができる。
　【００２１】
＜ポリオルガノシロキサン＞
　本発明のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を構成する一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）は、上記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）のポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
　（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
　（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
ことを特徴とする。
　【００２２】
　本発明のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を構成するポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）が当該特徴を有するには、原料に用いられる下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサンが上記（１）及び（２）の特徴を有することを要する。
　【００２３】
　【化７】
　【００２４】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ７ＯＨ、−Ｒ７ＣＯＯＨ、−Ｒ７ＮＨ２、−Ｒ７ＮＨＲ８、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ８はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
　なお、Ｚ又はＺ’におけるアリーレンアルキル置換アリール基とは、後述する一般式（１−６）及び（１−１１）に記載するようにＺの２つのアリール基のうち末端アリール基が水酸基ＯＨと結合していることを意味する。
　【００２５】
　Ｒ３及びＲ４は上述したとおりであり、Ｒ５及びＲ６はＲ３及びＲ４と同様である。Ｒ３〜Ｒ６としては、いずれも、好ましくは、水素原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基であり、いずれもメチル基であることがより好ましい。
　ＹおよびＹ’としては、好ましくはアルキル基を有するフェノール系化合物の残基であり、アリルフェノール由来の有機残基やオイゲノール由来の有機残基がより好ましい。なお、単結合であるＹおよびＹ’とは、ＹおよびＹ’に隣接する基を結ぶ結合を意味する。
　また、βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示し、例えば、以下の一般式（３−１）〜（３−５）で表される２価の基が挙げられる。
　【００２６】
　【化８】
　【００２７】
　上記で掲げたものの他、特表２０１３−５２３９３８号公報、特開平４−２２５０５９号公報、特表２００６−５１８８０３号公報、及び国際公開公報ＷＯ２０１３／１１５６０４等に記載されているポリオルガノシロキサン化合物も好適に用いることができる。
　【００２８】
　上記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で示されるポリオルガノシロキサンの平均鎖長ｎは、好ましくは２０〜８５、より好ましくは２０〜７５、さらに好ましくは２０〜６０である。該平均鎖長は核磁気共鳴（ＮＭＲ）測定により算出される。平均鎖長ｎが２０以上であれば低温における耐衝撃性が十分に得られる。また、平均鎖長ｎが８５以下であれば、透明性に優れる共重合体を得ることができる。
　【００２９】
　一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサンの分子量・分子量分布測定値を得るためのＧＰＣ装置には特に制限はなく、一般に市販されている高温型ＧＰＣ装置、例えば、東ソー株式会社製、示差屈折計（ＲＩ）内蔵型高温ＧＰＣ測定機、「ＨＬＣ−８２００」を利用することが可能である。具体的には、ＧＰＣカラムとして、東ソー株式会社製、「ＴＳＫ−ＧＥＬ　Ｇ４０００ＨＸＬ」と「ＴＳＫ−ＧＥＬ　Ｇ２０００ＨＸＬ」とを連結させたものを用いる。カラム温度は４０℃に設定し、溶離液にはテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を用い、流速１．０ｍｌ／分にて測定する。検量線の作製には、東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用いる。このようにして得られる分子量の対数値を、対数分子量（ｌｏｇ（Ｍ））と称する。
　【００３０】
　ＧＰＣ装置の示差屈折（ＲＩ）検出計において検出される強度分布の時間曲線（一般に、溶出曲線と呼ぶ）を、分子量既知の物質から得た較正曲線を用いて溶出時間を分子量に換算する。ここで、ＲＩ検出強度は成分濃度とは比例関係にあるので、溶出曲線の全面積を１００％としたときの強度面積を求め、それぞれの溶出時間の濃度分率を求める。濃度分率を順次積算し、横軸に分子量の対数値（ｌｏｇ（Ｍ））、縦軸に濃度分率（ｗ）の積算値をプロットすることにより積分分子量分布曲線を得ることができる。
　続いて、各分子量の対数値における曲線の微分値（すなわち、積分分子量曲線の傾き）を求め、横軸に分子量の対数値（ｌｏｇ（Ｍ））、縦軸に上記微分値（ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ））をプロットして微分分子量分布曲線を得ることができる。従って、微分分子量分布とは、濃度分率（ｗ）を分子量の対数値（ｌｏｇ（Ｍ））で微分した値、すなわち「ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）」を意味する。この微分分子量分布曲線から、特定のｌｏｇ（Ｍ）における微分分子量分布ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）を読み取ることができる。なお、複数のポリオルガノシロキサンを配合したポリオルガノシロキサン配合物についても、ポリオルガノシロキサン配合物をＧＰＣ法により測定した後、同じ手法により微分分子量分布曲線を得ることができる。
　【００３１】
　本発明においては、（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で、好ましくは３．５≦ｌｏｇ（Ｍ）≦３．８の範囲で最大となる。微分分子量分布ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の最大値とは、微分分子量曲線におけるピークトップを指す。（１）の値が３．４未満であると低温耐衝撃性に劣る結果となり、４．０を超えると透明性が低下する傾向にある。
　【００３２】
　本発明においては、（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％〜４０％であり、好ましくは６．５％〜３０％である
（但し、８．５±０．３％を除く）
　【００３３】
　一般式（ｉｉ）で示されるポリオルガノシロキサンを以下に例示する。
　【００３４】
　【化９】
　【００３５】
　上記一般式（１−２）〜（１−１１）中、Ｒ３〜Ｒ６及びｎは上記の通りであり、好ましいものも同じである。また、Ｒ９はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、ｃは正の整数を示し、通常１〜６の整数である。また、Ｒ９としては、好ましくは、アルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基である。
　これらの中でも、ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を製造する際の重合の容易さの観点においては、上記一般式（１−２）で表されるフェノール変性ポリオルガノシロキサンが好ましい。また、入手の容易さの観点においては、上記一般式（１−３）で表される化合物中の一種であるα，ω−ビス［３−（ｏ−ヒドロキシフェニル）プロピル］ポリジメチルシロキサン、上記一般式（１−４）で表される化合物中の一種であるα，ω−ビス［３−（４−ヒドロキシ−３−メトキシフェニル）プロピル］ポリジメチルシロキサンが好ましい。
　【００３６】
　本発明に用いられる粗ポリオルガノシロキサンの製造方法は特に限定されない。例えば、特開平１１−２１７３９０号公報に記載の方法によれば、シクロトリシロキサンとジシロキサンとを酸性触媒存在下で反応させて、α，ω−ジハイドロジェンオルガノペンタシロキサンを合成し、次いで、ヒドロシリル化反応用触媒の存在下に、該α，ω−ジハイドロジェンオルガノペンタシロキサンにフェノール性化合物（例えば２−アリルフェノール、４−アリルフェノール、オイゲノール、２−プロペニルフェノール等）等を付加反応させることで、粗ポリオルガノシロキサンを得ることができる。また、特許第２６６２３１０号公報に記載の方法によれば、オクタメチルシクロテトラシロキサンとテトラメチルジシロキサンとを硫酸（酸性触媒）の存在化で反応させ、得られたα，ω−ジハイドロジェンオルガノポリシロキサンを上記と同様に、ヒドロシリル化反応用触媒の存在下にフェノール性化合物等を付加反応させることで、粗ポリオルガノシロキサンを得ることができる。なお、α，ω−ジハイドロジェンオルガノポリシロキサンは、その重合条件によりその鎖長ｎを適宜調整して用いることもできるし、市販のα，ω−ジハイドロジェンオルガノポリシロキサンを用いてもよい。
　【００３７】
　上記ヒドロシリル化反応用触媒としては、遷移金属系触媒が挙げられるが、中でも反応速度及び選択性の点から白金系触媒が好ましく用いられる。白金系触媒の具体例としては、塩化白金酸，塩化白金酸のアルコール溶液，白金のオレフィン錯体，白金とビニル基含有シロキサンとの錯体，白金担持シリカ，白金担持活性炭等が挙げられる。
　【００３８】
　粗ポリオルガノシロキサンを吸着剤と接触させることにより、粗ポリオルガノシロキサン中に含まれる、上記ヒドロシリル化反応用触媒として使用された遷移金属系触媒に由来する遷移金属を、吸着剤に吸着させて除去することが好ましい。
　吸着剤としては、例えば、１０００Å以下の平均細孔直径を有するものを用いることができる。平均細孔直径が１０００Å以下であれば、粗ポリオルガノシロキサン中の遷移金属を効率的に除去することができる。このような観点から、吸着剤の平均細孔直径は、好ましくは５００Å以下、より好ましくは２００Å以下、更に好ましくは１５０Å以下、より更に好ましくは１００Å以下である。また同様の観点から、吸着剤は多孔性吸着剤であることが好ましい。
　【００３９】
　吸着剤としては、上記の平均細孔直径を有するものであれば特に限定されないが、例えば活性白土、酸性白土、活性炭、合成ゼオライト、天然ゼオライト、活性アルミナ、シリカ、シリカ−マグネシア系吸着剤、珪藻土、セルロース等を用いることができ、活性白土、酸性白土、活性炭、合成ゼオライト、天然ゼオライト、活性アルミナ、シリカ及びシリカ−マグネシア系吸着剤からなる群から選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。
　【００４０】
　粗ポリオルガノシロキサン中に含まれる遷移金属を吸着剤に吸着させた後、吸着剤は任意の分離手段によってポリオルガノシロキサンから分離することができる。ポリオルガノシロキサンから吸着剤を分離する手段としては、例えばフィルタや遠心分離等が挙げられる。フィルタを用いる場合は、メンブランフィルタ、焼結金属フィルタ、ガラス繊維フィルタ等のフィルタを用いることができるが、特にメンブランフィルタを用いることが好ましい。
　遷移金属の吸着後に吸着剤をポリオルガノシロキサンから分離する観点から、吸着剤の平均粒子径は、通常１μｍ〜４ｍｍ、好ましくは１〜１００μｍである。
　【００４１】
　本発明において吸着剤を使用する場合には、その使用量は特に限定されない。粗ポリオルガノシロキサン１００質量部に対して、好ましくは１〜３０質量部、より好ましくは２〜２０質量部の範囲の量の多孔性吸着剤を使用することができる。
　【００４２】
　なお、処理する粗ポリオルガノシロキサンの分子量が高いために液体状態でない場合は、吸着剤による吸着及び吸着剤の分離を行う際に、ポリオルガノシロキサンが液体状態となるような温度に加熱してもよい。または、塩化メチレンやヘキサン等の溶剤に溶かして行ってもよい。
　【００４３】
　所望の分子量分布のポリオルガノシロキサンは、例えば、複数のポリオルガノシロキサンを配合することにより分子量分布を調節して得られる。配合は、複数のα、ω−ジハイドロジェンオルガノポリシロキサンを配合したあと、ヒドロシリル化反応用触媒の存在下にフェノール化合物等を付加反応させることで所望の分子量分布となる粗ポリオルガノシロキサンを得ることもできる。また、複数の粗ポリオルガノシロキサンを配合したのち、ヒドロシリル化反応触媒を除去させるなどの精製を行ってもよい。精製後の複数のポリオルガノシロキサンを配合してもよい。また、ポリオルガノシロキサン製造時の重合条件により適宜調整することもできる。また、既存のポリオルガノシロキサンから各種分離等の手段によって一部のみを分取する事で得ることも出来る。
　【００４４】
＜ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体＞
　本発明のＰＣ−ＰＯＳ共重合体を製造する方法としては、界面重合法（ホスゲン法）、ピリジン法、エステル交換法等の公知の製造方法を用いることができる。特に界面重合法の場合に、ＰＣ−ＰＯＳ共重合体を含む有機相と未反応物や触媒残渣等を含む水相との分離工程が容易となり、アルカリ洗浄、酸洗浄、純水洗浄による各洗浄工程におけるＰＣ−ＰＯＳ共重合体を含む有機相と水相との分離が容易となり、効率よくＰＣ−ＰＯＳ共重合体が得られる。
　【００４５】
　ＰＣ−ＰＯＳ共重合体の製造方法に特に制限はなく、公知のＰＣ−ＰＯＳ共重合体の製造方法、例えば、特開２０１０−２４１９４３号公報等に記載の方法を参照して製造することができる。
　具体的には、予め製造された芳香族ポリカーボネートオリゴマーと、上記ポリオルガノシロキサンとを、非水溶性有機溶媒（塩化メチレン等）に溶解させ、二価フェノール系化合物（ビスフェノールＡ等）のアルカリ性化合物水溶液（水酸化ナトリウム水溶液等）を加え、重合触媒として第三級アミン（トリエチルアミン等）や第四級アンモニウム塩（トリメチルベンジルアンモニウムクロライド等）を用い、末端停止剤（ｐ−ｔ−ブチルフェノール等の１価フェノール）の存在下、界面重縮合反応させることにより製造できる。また、ＰＣ−ＰＯＳ共重合体は、ポリオルガノシロキサンと、二価フェノールと、ホスゲン、炭酸エステル又はクロロホーメートとを共重合させることによっても製造できる。
　【００４６】
　ポリオルガノシロキサンとしては、上述した通り、ポリスチレンを換算基準としたＧＰＣ法による測定結果から得られる微分分子量分布曲線において、縦軸をｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）、横軸をｌｏｇ（Ｍ）（ｗは濃度分率、Ｍは分子量である）としたとき、（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、（２）上記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％〜４０％
（但し、８．５±０．３％を除く）
　【００４７】
　ポリカーボネートオリゴマーは、塩化メチレン、クロロベンゼン、クロロホルム等の有機溶剤中で、二価フェノールとホスゲンやトリホスゲンのようなカーボネート前駆体との反応によって製造することができる。なお、エステル交換法を用いてポリカーボネートオリゴマーを製造する際には、二価フェノールとジフェニルカーボネートのようなカーボネート前駆体との反応によって製造することもできる。
　二価フェノールとしては、下記一般式（ｉ）で表される二価フェノールを用いることが好ましい。
　【００４８】
　【化１０】
　【００４９】
　式中、Ｒ１、Ｒ２、ａ、ｂ及びＸは上述した通りである。
　【００５０】
　上記一般式（ｉ）で表される二価フェノールとしては、例えば、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン〔ビスフェノールＡ〕、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）プロパン等のビス（ヒドロキシフェニル）アルカン系、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロアルカン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）オキシド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ケトン等が挙げられる。これらの二価フェノールは、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して用いてもよい。
　これらの中でも、ビス（ヒドロキシフェニル）アルカン系二価フェノールが好ましく、ビスフェノールＡがより好ましい。二価フェノールとしてビスフェノールＡを用いた場合、上記一般式（ｉ）において、Ｘがイソプロピリデン基であり、且つａ＝ｂ＝０のＰＣ−ＰＯＳ共重合体となる。
　【００５１】
　ビスフェノールＡ以外の二価フェノールとしては、例えば、ビス（ヒドロキシアリール）アルカン類、ビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類、ジヒドロキシアリールエーテル類、ジヒドロキシジアリールスルフィド類、ジヒドロキシジアリールスルホキシド類、ジヒドロキシジアリールスルホン類、ジヒドロキシジフェニル類、ジヒドロキシジアリールフルオレン類、ジヒドロキシジアリールアダマンタン類等が挙げられる。これらの二価フェノールは、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して用いてもよい。
　【００５２】
　ビス（ヒドロキシアリール）アルカン類としては、例えばビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ナフチルメタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−クロロフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジクロロフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジブロモフェニル）プロパン等が挙げられる。
　【００５３】
　ビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類としては、例えば１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ノルボルナン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロドデカン等が挙げられる。ジヒドロキシアリールエーテル類としては、例えば４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルフェニルエーテル等が挙げられる。
　【００５４】
　ジヒドロキシジアリールスルフィド類としては、例えば４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルフィド等が挙げられる。ジヒドロキシジアリールスルホキシド類としては、例えば４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホキシド等が挙げられる。ジヒドロキシジアリールスルホン類としては、例えば４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルホン等が挙げられる。
　【００５５】
　ジヒドロキシジフェニル類としては、例えば４，４’−ジヒドロキシジフェニル等が挙げられる。ジヒドロキシジアリールフルオレン類としては、例えば９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン、９，９−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）フルオレン等が挙げられる。ジヒドロキシジアリールアダマンタン類としては、例えば１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）アダマンタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）アダマンタン、１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−５，７−ジメチルアダマンタン等が挙げられる。
　【００５６】
　上記以外の二価フェノールとしては、例えば４，４’−［１，３−フェニレンビス（１−メチルエチリデン）］ビスフェノール、１０，１０−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−９−アントロン、１，５−ビス（４−ヒドロキシフェニルチオ）−２，３−ジオキサペンタン等が挙げられる。
　【００５７】
　得られるＰＣ−ＰＯＳ共重合体の分子量を調整するために、末端停止剤を使用することができる。末端停止剤としては、例えば、フェノール、ｐ−クレゾール、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、ｐ−ｔｅｒｔ−オクチルフェノール、ｐ−クミルフェノール、ｐ−ノニルフェノール、ｍ−ペンタデシルフェノール及びｐ−ｔｅｒｔ−アミルフェノール等の一価フェノールを挙げることができる。これら一価フェノールは、一種を単独で用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　【００５８】
　上記界面重縮合反応後、適宜静置して水相と有機溶媒相とに分離し［分離工程］、有機溶媒相を洗浄（好ましくは塩基性水溶液、酸性水溶液、水の順に洗浄）し［洗浄工程］、得られた有機相を濃縮［濃縮工程］、及び乾燥する［乾燥工程］ことによって、ＰＣ−ＰＯＳ共重合体を得ることができる。
　【００５９】
　本発明のＰＣ−ＰＯＳ共重合体の粘度平均分子量は、使用される用途や製品により、適宜、目的の分子量となるように分子量調整剤等を用いることにより製造することができる。通常は、１２，０００〜４０，０００、好ましくは１５，０００〜３０，０００程度の範囲として製造される。粘度平均分子量が１２，０００未満であると成形品の強度が十分とならない。また、粘度平均分子量が４０，０００を超えると共重合体の粘度が大きくなるため、射出成形や押出成形時の温度を高くする必要があり、熱劣化により透明性が低下し易くなる。
　また、成形温度を上げることによりＰＣ−ＰＯＳ共重合体の粘度を下げることも可能であるが、その場合、成形サイクルが長くなり経済性に劣るほか、温度を上げすぎるとＰＣ−ＰＯＳ共重合体の熱劣化により透明性が低下する傾向がある。
　なお、粘度平均分子量（Ｍｖ）は、２０℃における塩化メチレン溶液の極限粘度〔η〕を測定し、Ｓｃｈｎｅｌｌの式（〔η〕＝１．２３×１０−５×Ｍｖ０．８３）より算出した値である。
　【００６０】
　本発明のＰＣ−ＰＯＳ共重合体には、所望に応じて、ポリカーボネート樹脂組成物に公知の種々の添加剤類が配合可能であり、これらとしては補強材、充填剤、安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、離型剤、染料、顔料、その他の難燃剤や耐衝撃性改良用のエラストマーなどが挙げられる。
　【００６１】
　本発明のＰＣ−ＰＯＳ共重合体に必要に応じて公知の添加剤類を配合し、混練することによってＰＣ樹脂組成物とすることができる。
　上記配合、混練は、通常、用いられている方法、例えば、リボンブレンダー、ヘンシェルミキサー、バンバリーミキサー、ドラムタンブラー、単軸スクリュー押出機、二軸スクリュー押出機、コニーダ、多軸スクリュー押出機等を用いる方法により行うことができる。
　なお、混練に際しての加熱温度は、通常、２５０〜３２０℃の範囲で選ばれる。
　【００６２】
　得られたＰＣ樹脂組成物の成形には、従来公知の各種成形方法、例えば、射出成形法、射出圧縮成形法、押出成形法、ブロー成形法、プレス成形法、真空成形法及び発泡成形法などを用いることができるが、金型温度６０℃以上、好ましくは８０〜１２０℃で射出成形することが好ましい。
　この際、射出成形における樹脂温度は、通常、２８０〜３６０℃程度、好ましくは２８０〜３３０℃である。
　【実施例】
　【００６３】
　次に、本発明を実施例によりさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの例により何ら限定されるものではない。なお、各例における特性値、評価結果は、以下の要領に従って求めた。
　【００６４】
　（１）ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）
　ポリオルガノシロキサンのＧＰＣ測定は以下の条件で行った。
　試験機器：ＴＯＳＯＨ　ＨＬＣ　８２２０
　測定条件：ＴＯＳＯＨ　ＴＳＫ−ＧＥＬ　ＧＨＸＬ−Ｌ，Ｇ４０００ＨＸＬ，Ｇ２０００ＨＸＬ
　溶媒：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）
　カラム温度：４０℃
　流速：１．０ｍｌ／分
　検出器：ＲＩ
　注入濃度：０．２ｗ／ｖ％
　注入量：０．１ｍｌ
　検量線の作製には、東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用いた。
　なお、ポリカーボネート−ポリジメチルシロキサン（ＰＣ−ＰＤＭＳ）中のポリオルガノシロキサンの分子量分布測定は以下の通りに行った。得られたＰＣ−ＰＤＭＳ共重合体のフレーク３．９ｇをメチレンクロライドに１０質量％溶液となるように加え、フレークを完全に溶解した。マグネチックスターラーで撹拌しながら、４８ｗｔ％の水酸化ナトリウムメタノール水溶液３０ｍｌを加え、３時間撹拌した。その後、メチレンクロライドを３０ｍｌ追加したのち、析出した結晶（主成分：ビスフェノールＡ）をひだ折りろ紙にてろ過し、結晶をメチレンクロライドで洗浄した。ろ液のメチレンクロライド溶液を１５容積％の０．０３ｍｏｌ／ＬのＮａＯＨ水溶液で二度洗浄した後、１５容積％の０．２ＮのＨＣｌで洗浄後、１５容積％の純水で洗浄した。得られたメチレンクロライド溶液を乾燥機にて乾燥し、得られた粘調な液体（主成分：ＰＤＭＳ）をＧＰＣにて測定し、用いたポリオルガノシロキサンと同様の分子量分布であることを確認した。
　【００６５】
　微分分子量分布曲線は、次のような方法で得ることが出来る。まず、ＲＩ検出計において検出される強度分布の時間曲線（溶出曲線）を、検量線を用いて分子量の対数値（ｌｏｇ（Ｍ））に対する分子量分布曲線とした。次に、分布曲線の全面積を１００％とした場合のｌｏｇ（Ｍ）に対する積分分子量分布曲線を得た後、この積分分子量分布曲線をｌｏｇ（Ｍ）で、微分することによってｌｏｇ（Ｍ）に対する微分分子量分布曲線を得ることが出来る。なお、微分分子量分布曲線を得るまでの一連の操作は、通常、ＧＰＣ測定装置に内蔵の解析ソフトウェアを用いて行うことが出来る。図１は、得られる微分分布曲線の一例を示すグラフであり、ｄｗ／ｌｏｇ（Ｍ）の値が最大値のｌｏｇ（Ｍ）の値及びｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）について、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲で積分した値を斜線部分で示したものである。
　【００６６】
　（２）ポリジメチルシロキサン含有量
　ＮＭＲ測定によって、ポリジメチルシロキサンのメチル基の積分値比により算出した。
　【００６７】
　（３）ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の粘度平均分子量
　粘度平均分子量（Ｍｖ）は、ウベローデ型粘度計を用いて、２０℃における塩化メチレン溶液の粘度を測定し、これより極限粘度［η］を求め、次式（Ｓｃｈｎｅｌｌ式）にて算出した。
　［η］＝１．２３×１０−５×Ｍｖ０．８３
　【００６８】
＜ポリカーボネートオリゴマーの製造＞
製造例
　５．６質量％の水酸化ナトリウム水溶液に、ビスフェノールＡ（ＢＰＡ）（後から溶解する）に対して２０００ｐｐｍの亜二チオン酸ナトリウムを加えた。これにＢＰＡ濃度が１３．５質量％となるようにＢＰＡを溶解し、ＢＰＡの水酸化ナトリウム水溶液を調製した。このＢＰＡの水酸化ナトリウム水溶液を４０Ｌ／ｈｒ、塩化メチレンを１５Ｌ／ｈｒ、及びホスゲンを４．０ｋｇ／ｈｒの流量で内径６ｍｍ、管長３０ｍの管型反応器に連続的に通した。管型反応器はジャケット部分を有しており、ジャケットに冷却水を通して反応液の温度を４０℃以下に保った。管型反応器を出た反応液を、後退翼を備えた内容積４０Ｌのバッフル付き槽型反応器へ連続的に導入し、ここにさらにＢＰＡの水酸化ナトリウム水溶液を２．８Ｌ／ｈｒ、２５質量％の水酸化ナトリウム水溶液を０．０７Ｌ／ｈｒ、水を１７Ｌ／ｈｒ、１質量％のトリエチルアミン水溶液を０．６４Ｌ／ｈｒの流量で添加して反応を行なった。槽型反応器から溢れ出る反応液を連続的に抜き出し、静置することで水相を分離除去し、塩化メチレン相を採取した。
　このようにして得られたポリカーボネートオリゴマーは濃度３２１ｇ／Ｌ、クロロホーメート基濃度０．７３ｍｏｌ／Ｌであった。
　【００６９】
実施例１
　邪魔板、パドル型攪拌翼及び冷却用ジャケットを備えた５０Ｌ槽型反応器に上記の通り製造したポリカーボネートオリゴマー溶液１５Ｌ、塩化メチレン８．３Ｌ、［平均鎖長ｎ＝７５；ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるｌｏｇ（Ｍ）が３．８；ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して（以下、実施例においてはｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合と呼ぶことがある）２４．４％（平均鎖長ｎ＝３４，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるｌｏｇ（Ｍ）が３．６，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が５．４％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳと、平均鎖長ｎ＝９２，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるｌｏｇ（Ｍ）が４．１，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が３４．５％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳとを質量比３：７で配合したもの）］であるアリルフェノール末端変性ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）３９３ｇ、及びトリエチルアミン５．８ｍＬを仕込み、攪拌下でここに６．４質量％の水酸化ナトリウム水溶液１４９６ｇを加え、１０分間ポリカーボネートオリゴマーとアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳの反応を行った。
　この重合液に、ｐ−ｔ−ブチルフェノール（ＰＴＢＰ）の塩化メチレン溶液（ＰＴＢＰ７０ｇを塩化メチレン０．３Ｌに溶解したもの）、ＢＰＡの水酸化ナトリウム水溶液（ＮａＯＨ６４８ｇと亜二チオン酸ナトリウム２．０ｇとを水９．５Ｌに溶解した水溶液にＢＰＡ１０９９ｇを溶解させたもの）を添加し５０分間重合反応を実施した。
　希釈のため塩化メチレン１０Ｌを加え１０分間攪拌した後、ポリカーボネートを含む有機相と過剰のＢＰＡ及びＮａＯＨを含む水相に分離し、有機相を単離した。
　こうして得られたＰＣ−ＰＤＭＳの塩化メチレン溶液を、その溶液に対して、１５容積％の０．０３ｍｏｌ／ＬＮａＯＨ水溶液、０．２Ｎ塩酸で順次洗浄し、次いで洗浄後の水相中の電気伝導度が０．０１μＳ／ｍ以下になるまで純水で洗浄を繰り返した。
　洗浄により得られたポリカーボネートの塩化メチレン溶液を濃縮・粉砕し、得られたフレークを減圧下１２０℃で乾燥した。ＰＤＭＳ量は６．５質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４７．４、粘度平均分子量Ｍｖ＝１７，７００であった。
　得られたＰＣ−ＰＤＭＳ共重合体のフレーク１００質量部、酸化防止剤としてＩＲＧＡＦＯＳ１６８（商品名：ＡＤＥＫＡ株式会社製）を０．１重量部混合し、ベント式単軸押出成形機に供給し、樹脂温度２８０℃にて溶融混練し、評価用ペレットサンプルを得た。この評価用ペレットサンプルを１２０℃で８時間乾燥させた後、射出成形機を用いて、成形樹脂温度２８０℃、金型温度８０℃にて、射出成形して各試験を行うための試験片を作成し、以下の試験を行った。
　また、ＰＣ−ＰＤＭＳ中のＰＤＭＳのＧＰＣ測定により、用いたＰＤＭＳと同様の分子量分布であることを確認した。
　【００７０】
［全光線透過率及びヘーズ値］
　厚み３ｍｍの試験片について、全光線透過率についてはＩＳＯ１３４６８に基づいて３回測定し、ヘーズ値についてはＩＳＯ１４７８２に基づいて３回測定し、それぞれその平均を求めた。結果を表１に示す。
［アイゾット衝撃強度］
　射出成形機で作製した厚さ３ｍｍ（約１／８インチ）の試験片を用いて、ＡＳＴＭ規格Ｄ−２５６に準拠して、測定温度−４０℃におけるノッチ付きアイゾット衝撃強度を測定した。結果を表１に示す。
　また、後述する実施例２〜９についても各実施例で得られたＰＣ−ＰＤＭＳ共重合体のフレークを用いて同様に試験片を作成し、全光線透過率、ヘーズ値及びアイゾット衝撃強度についても測定した。結果を表１に共に示す。
　【００７１】
実施例２
　実施例１において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを、［平均鎖長ｎ＝４６；ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるときのｌｏｇＭが３．７；ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が１０．３％（平均鎖長ｎ＝３４，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるときのｌｏｇ（Ｍ）が３．６，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が５．４％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳと、平均鎖長ｎ＝９２，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるときのｌｏｇ（Ｍ）が４．１，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が３４．５％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳとを質量比８：２で配合したもの）］のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳに変えた以外は実施例１と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．７質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４７．４、粘度平均分子量Ｍｖ＝１７，７００であった。
　【００７２】
実施例３
　実施例１において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを、［平均鎖長ｎ＝５７；ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇＭが３．６；ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が１１．２％（平均鎖長ｎ＝３４，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が３．６，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が５．４％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳと、平均鎖長ｎ＝１４３，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が４．３，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が４２．９％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳとを質量比８：２で配合したもの）］のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳに変え、ＰＴＢＰを５０ｇ用いた以外は実施例１と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．９質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は５３．３、粘度平均分子量は２０，３００であった。
　【００７３】
実施例４
　実施例３において用いたＰＴＢＰを７０ｇに変えた以外は実施例３と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．８質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４７．４、粘度平均分子量は１７，７００であった。
　【００７４】
実施例５
　実施例４において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを２６２ｇに変えた以外は実施例４と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は４．４質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４７．２、粘度平均分子量は１７，６００であった。
　【００７５】
実施例６
　実施例４において用いたＰＤＭＳを、［平均鎖長ｎ＝６７；ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が３．７；ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が１４．４％（平均鎖長ｎ＝３４，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が３．６，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が５．４％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳと、平均鎖長ｎ＝１４３，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が４．３，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が４２．９％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳとを質量比７：３で配合したもの）］のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳに、ＰＴＢＰを５０ｇに変えた以外は実施例４と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．６質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は５３．３、粘度平均分子量は２０，３００であった。
　【００７６】
実施例７
　実施例４において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを、［平均鎖長ｎ＝４０；ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が３．６；ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が６．８％（平均鎖長ｎ＝３４，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が３．６，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が５．４％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳと、平均鎖長ｎ＝１４３，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が４．３，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が４２．９％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳとを質量比９．５：０．５で配合したもの）］のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳに、ＰＴＢＰを５１ｇに変えた以外は実施例４と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．７質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は５２．０、粘度平均分子量は１９，７００であった。
　【００７７】
実施例８
　実施例４において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを、［平均鎖長ｎ＝４６；ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が３．６；ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が８．３％（平均鎖長ｎ＝３４，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が３．６，ｌｏｇＭ４．０〜４．５の割合が５．４％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳと、平均鎖長ｎ＝１４３，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が４．３，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が４２．９％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳとを質量比９：１で配合したもの）］のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳに変えた以外は実施例４と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．７質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は５２．６、粘度平均分子量は２０，０００であった。
　【００７８】
実施例９
　実施例８において、ＰＴＢＰを７０ｇに変えた以外は実施例８と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．８質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４６．８、粘度平均分子量は１７，４００であった。
　【００７９】
実施例１０
　実施例１において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを、［平均鎖長ｎ＝６４；ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるｌｏｇ（Ｍ）が３．８；ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が１８．４％（平均鎖長ｎ＝３４，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるｌｏｇ（Ｍ）が３．６，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が５．４％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳと、平均鎖長ｎ＝９２，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるｌｏｇ（Ｍ）が４．１，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が３４．５％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳとを質量比５：５で配合したもの）］のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳに変えた以外は実施例１と同様に行った。得られたＰＤＭＳ量は６．３質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４６．７、粘度平均分子量Ｍｖ＝１７，３００であった。
　【００８０】
　実施例１１
　実施例１において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを、［平均鎖長ｎ＝６９；ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるときのｌｏｇＭが３．８；ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が２１．３％（平均鎖長ｎ＝３４，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるときのｌｏｇ（Ｍ）が３．６，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が５．４％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳと、平均鎖長ｎ＝９２，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるときのｌｏｇ（Ｍ）が４．１，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が３４．５％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳとを質量比４：６で配合したもの）］のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳに変えた以外は実施例１と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．１質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４６．５、粘度平均分子量Ｍｖ＝１７，３００であった。
　【００８１】
実施例１２
　実施例１において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを、［平均鎖長ｎ＝６４；ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるときのｌｏｇＭが３．８；ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が２１．２％］のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳに変えた以外は実施例１と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．３質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４６．５、粘度平均分子量Ｍｖ＝１７，３００であった。
　【００８２】
実施例１３
　実施例１０において、ポリカーボネートオリゴマー溶液とともに仕込む塩化メチレンの量を１２．１Ｌとした他は、実施例１０と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．２質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４６．３、粘度平均分子量Ｍｖ＝１７，２００であった。
　【００８３】
実施例１４
　実施例１１において、ポリカーボネートオリゴマー溶液とともに仕込む塩化メチレンの量を１４．２Ｌとした他は、実施例１１と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は５．８質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４８．３、粘度平均分子量Ｍｖ＝１８，０００であった。
　【００８４】
実施例１５
実施例１２において、ポリカーボネートオリゴマー溶液とともに仕込む塩化メチレンの量を１４．５Ｌとした他は、実施例１２と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．４質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４６．１、粘度平均分子量Ｍｖ＝１７，１００であった。
　【００８５】
　【表１】
　【表２】
　【００８６】
比較例１
　実施例１において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを、平均鎖長ｎ＝８８，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が４．１，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が３４．５％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳに変えた以外は実施例１と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．０質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４５．３、粘度平均分子量は１６，７００であった。また、得られたＰＣ−ＰＤＭＳ共重合体のフレークを用いて、実施例１と同様に試験片を作成し、全光線透過度、ヘーズ値及びアイゾット衝撃度を測定した。結果を表２に共に示す。また、後述する比較例２〜４についても各比較例で得られたＰＣ−ＰＤＭＳ共重合体のフレークを用いて実施例１と同様に試験片を作成し、全光線透過度、ヘーズ値及びアイゾット衝撃度を測定した。結果を表２に共に示す。
　【００８７】
比較例２
　比較例１において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを、平均鎖長ｎ＝４０，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が３．６，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が５．４％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳに変えた以外は比較例１と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は５．９質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４７．３、粘度平均分子量は１７，５００であった。
　【００８８】
比較例３
　比較例１において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを、［平均鎖長ｎ＝４６，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が３．３，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が６．５％（平均鎖長ｎ＝２２，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が４．２６，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が０．３２％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳと、平均鎖長ｎ＝１４３，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値を取るときのｌｏｇ（Ｍ）が３．３，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が４２．９％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳとを質量比８：２で配合したもの）］のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳに変えた以外は比較例１と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は６．６質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４７．４、粘度平均分子量は１７，６００であった。
　【００８９】
比較例４
　比較例１で得られたＰＣ−ＰＤＭＳ共重合体と比較例２で得られたＰＣ−ＰＤＭＳ共重合体とを質量比７：３で配合したものを用いた。このＰＣ−ＰＤＭＳ共重合体のフレーク１００質量部に、酸化防止剤としてＩＲＧＡＦＯＳ１６８（商品名、（株）ＡＤＥＫＡ製）を０．１重量部混合し、ベント式単軸押出成形機に供給し、樹脂温度２８０℃にて溶融混練し、評価用ペレットサンプルを得た。この評価用ペレットサンプルを１２０℃で８時間乾燥させた後、射出成形機を用いて、成形樹脂温度２８０℃、金型温度８０℃にて、射出成形して各試験を行うための試験片を作成し、実施例１と同様に全光線透過度、ヘーズ値及びアイゾット衝撃度を測定した。結果を表２に共に示す。
　【００９０】
比較例５
　実施例１において用いたアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳを、平均鎖長ｎ＝１５３，ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）が最大値となるときのｌｏｇ（Ｍ）が４．３，ｌｏｇ（Ｍ）４．０〜４．５の割合が４２．９％のアリルフェノール末端変性ＰＤＭＳ１５１ｇに変えた以外は実施例１と同様に行った。得られたフレークのＰＤＭＳ量は２．５質量％、ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は４７．３、粘度平均分子量は１７，５００であった。
　【００９１】
　【表３】
　【００９２】
　表から明らかなように、ＰＤＭＳの分子量分布において、ｌｏｇ（Ｍ）が４．０〜４．５の成分がＰＤＭＳ全体の６％以上存在するようなＰＤＭＳを用いることで、低温での耐衝撃性が発現し、濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分した（ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ））が最大となるときのｌｏｇ（Ｍ）が４以下のＰＤＭＳを用いることで、成形品の透明性が向上する。
　このような効果は、ＰＯＳ原料同士を配合することで得られる特別の効果である。ＰＣ−ＰＯＳ共重合体同士を配合することにより上記ＰＯＳの分子量分布とした場合には、本発明の効果である低温での耐衝撃性と透明性の両立を図ることは出来ない。これはＰＯＳ原料同士をポリカーボネートとの重合に先立って配合することにより、ＰＣ−ＰＯＳ共重合体同士を配合した場合と比べて、透明性を低下させるシロキサンドメインの形成を抑えることができるため、または形成されるシロキサンドメインのサイズを低減できるためであると考えられる。
　また、ポリオルガノシロキサン共重合体は水酸化ナトリウムのメタノール溶液のような強アルカリ性の水溶液を用いることによって、ポリオルガノシロキサンのみ取り出すことができる。
　【産業上の利用可能性】
　【００９３】
　本発明によれば、低分子量及び高分子量のポリオルガノシロキサンの両方を含んだポリオルガノシロキサンを用いる事で、ポリカーボネートと低分子量ポリオルガノシロキサンとの共重合体と同じレベルの透明性を維持しつつ、ポリカーボネートと高分子量ポリオルガノシロキサンとの共重合体に匹敵する低温耐衝撃性を有するポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を得ることが出来る。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体であって、
　前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）のポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
　（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
　（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
　【化１】
［式中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基を示す。Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｏ−又は−ＣＯ−を示す。Ｒ３及びＲ４はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示す。］
　【請求項２】
　前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）の平均鎖長が２０〜８５である、請求項１に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　【請求項３】
　前記ポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）の含有量が、ポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の０．５質量％〜２０．０質量％である、請求項１または２に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　【請求項４】
　粘度平均分子量が１２０００〜４００００である、請求項１〜３のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　【請求項５】
　前記一般式（Ｉ）おけるａおよびｂが０であり、Ｘが単結合または炭素数１〜８のアルキレン基である、請求項１〜４のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　【請求項６】
　前記一般式（Ｉ）におけるａおよびｂが０であり、Ｘが炭素数３のアルキレン基である、請求項１〜５のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　【請求項７】
　前記一般式（ＩＩ）におけるＲ３およびＲ４がメチル基である、請求項１〜６のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　【請求項８】
　請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を成形してなる成形体。
　【請求項９】
　請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法であって、下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）
　【化２】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ７ＯＨ、−Ｒ７ＣＯＯＨ、−Ｒ７ＮＨ２、−Ｒ７ＮＨＲ８、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ８はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
で表されるポリオルガノシロキサンを原料として用い、ここで該原料ポリオルガノシロキサンは、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法。
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
　（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
　（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
　【請求項１０】
　前記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）における平均鎖長ｎが２０〜８５である、請求項９に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法。
　【請求項１１】
　前記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）におけるＲ３およびＲ４がメチル基である、請求項９または１０に記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法。
　【請求項１２】
　下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表され、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリオルガノシロキサン。
　【化３】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ７ＯＨ、−Ｒ７ＣＯＯＨ、−Ｒ７ＮＨ２、−Ｒ７ＮＨＲ８、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ８はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
　（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
　（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
　【請求項１３】
　前記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）における平均鎖長ｎが２０〜８５である、請求項１２に記載のポリオルガノシロキサン。
　【請求項１４】
　下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体であって、前記共重合体の原料として下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサンを用い、ここで該原料ポリオルガノシロキサンは、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体：
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
　（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
　（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
　【化４】
［式中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基を示す。Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｏ−又は−ＣＯ−を示す。Ｒ３及びＲ４はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示す。］
　【化５】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ７ＯＨ、−Ｒ７ＣＯＯＨ、−Ｒ７ＮＨ２、−Ｒ７ＮＨＲ８、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ８はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
　【請求項１５】
　下記一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位からなるポリカーボネートブロック（Ａ）及び下記一般式（ＩＩ）で表される繰り返し単位を含むポリオルガノシロキサンブロック（Ｂ）を含むポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法であって、下記一般式（ｉｉ）または（ｉｉｉ）で表されるポリオルガノシロキサンを原料として用い、ここで該原料ポリオルガノシロキサンは、下記（１）及び（２）を満たすものであるポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体の製造方法：
　前記ポリオルガノシロキサンのポリスチレンを換算基準としたゲル浸透クロマトグラフ法による測定から得られる、横軸が分子量Ｍの対数値ｌｏｇ（Ｍ）であり、縦軸が濃度分率ｗを分子量の対数値ｌｏｇ（Ｍ）で微分したｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）である微分分子量分布曲線において、
　（１）ｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）の値が、３．４≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．０の範囲で最大となり、
　（２）前記微分分子量分布曲線において、４．０≦ｌｏｇ（Ｍ）≦４．５の範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値が、ｌｏｇ（Ｍ）の全範囲でｄｗ／ｄｌｏｇ（Ｍ）値を積分した値に対して６％以上４０％以下
（但し、８．５±０．３％を除く）
　【化６】
［式中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基又は炭素数１〜６のアルコキシ基を示す。Ｘは、単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、フルオレンジイル基、炭素数７〜１５のアリールアルキレン基、炭素数７〜１５のアリールアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｏ−又は−ＣＯ−を示す。Ｒ３及びＲ４はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ａ及びｂは、それぞれ独立に０〜４の整数を示す。］
　【化７】
［式（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）中、Ｒ３〜Ｒ６はそれぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアルコキシ基又は炭素数６〜１２のアリール基を示す。ＹおよびＹ’はそれぞれ独立に、単結合、又は−Ｃ（＝Ｏ）−、脂肪族若しくは芳香族を含む有機残基であって、ＳｉとＯ又はＳｉとＺに結合している有機残基を示す。ｎは、平均繰り返し数である。ｍは０又は１を示し、Ｚはそれぞれ独立に、ハロゲン、−Ｒ７ＯＨ、−Ｒ７ＣＯＯＨ、−Ｒ７ＮＨ２、−Ｒ７ＮＨＲ８、−ＣＯＯＨ又は−ＳＨを示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示し、Ｒ８はアルキル基、アルケニル基、アリール基又はアラルキル基を示し、Ｚ’はそれぞれ独立に、−Ｒ７Ｏ−、−Ｒ７ＣＯＯ−、−Ｒ７ＮＨ−、−ＣＯＯ−又は−Ｓ−を示し、Ｒ７は直鎖、分岐鎖若しくは環状アルキレン基、アリール置換アルキレン基、環上にアルコキシ基を有してもよいアリール置換アルキレン基、置換されていてもよいアリーレン基又はアリーレンアルキル置換アリール基を示す。βは、ジイソシアネート化合物由来の２価の基又はジカルボン酸由来の２価の基を示す。］
　【請求項１６】
　ＩＳＯ　１３４６８に基づいて測定した、厚み３ｍｍ試験片の全光線透過率が８０．２０以上である、請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　【請求項１７】
　ＩＳＯ　１４７８２に基づいて測定した、厚み３ｍｍ試験片のヘーズ値が６．２以下である、請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。
　【請求項１８】
　ＡＳＴＭ規格Ｄ−２５６に準拠して、−４０℃において測定した厚み３ｍｍ試験片のノッチ付きアイゾット衝撃強度が４６ＫＪ／ｍ２以上である、請求項１〜７のいずれかに記載のポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体。