【事件の表示】
　特許第２９１２２３２号「陰イオン性化合物の分析方法」の請求項１ないし３に係る特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第２９１２２３２号の請求項１ないし３に係る特許を維持する。
【理　由】
Ｉ．手続の経緯
　　特許第２９１２２３２２号の請求項１ないし３に係る発明についての出願は、平成８年６月５日に特許出願され、平成１１年４月９日にその特許の設定登録がなされ、その後、大塚電子株式会社より特許異議の申立てがなされたものである。
　
II．特許異議の申立てについて
１、本件発明
　　特許第２９１２２３２２号の請求項１ないし３項に係る発明は、その特許請求の範囲に記載された事項によって構成される、以下のとおりのものである。
【請求項１】
　　キャピラリーに泳動緩衝液を満たし、前記キャピラリーの両端に高電圧を印加し、前記キャビラリーの一方の端部から導入される金属に対して高い錯形成能を有する陰イオン性化合物の分析を行なう方法において、前記泳動緩衝液を前記キャピラリーに含まれる金属に対して高い錯形成能を有する陰イオン性物質とすることを特徴とする陰イオン性化合物の分析方法。
【請求項2】
　　前記キャピラリーの材質がフューズドシリカで、前記泳動緩衝液が２，６−ピリジンジカルボン酸であることを特徴とする請求項1記載の陰イオン性化合物の分析方法。
【請求項３】
　　前記キャピラリーの材質がフューズドシリカで、前記泳動緩衝液がニトリロ三酢酸であることを特徴とする請求項1記哉の陰イオン性化合物の分析方法。
　
２、申立ての理由の概要
　本件請求項１〜３に係る発明は、甲第１〜４号証に記載の発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法２９条２項の規定により特許を受けることができないものである。
　したがって、上記各発明に係る特許はいずれも同法１１３条１項２号の規定により取り消すべきものである。
　
甲第１号証：
　　Ｓ．Schaffer et al．“Capillary　electrophoretic　determination  of  degradation  products  of  nitrilotriacetic  acid  used  as  a  complexing  agent　in  a  desulphuration  process”，Journal  of  Chromatography  Ａ，７１７（１９９５）３５１−３６２頁
甲第２号証：
　　水元昌二他「キャピラリー電気泳動法による２−ニトロソ−１−ナフトール−４−スルホン酸を用いる金属イオンの分離・定量」ＢＵＮＳＥＫＩ　ＫＡＧＡＫＵ　vol．４３（１９９４）、６２１−６２８頁
甲第３号証：
　　大野、松田「塩化テルビウムと２，６−ピリジンジカルボン酸のポリ（エチレンオキシド）中での錯形成反応」日本化学会誌１９９３（５）、４３３−４３８頁
甲第４号証：
　　特開平３−１７９２５１号公報
　　
３、甲号証刊行物の記載事項
（１）甲第１号証
　甲第１号証は、「脱硫化プロセスの錯体化試薬としてのニトリロ三酢酸の分解生成物のキャピラリー電気泳動による定量」という表題の学術論文であり、次の事項が記載されている。
（１ａ）アブストラクト（第３５１頁）
「　産業ガスの脱硫化プロセスで用いられる鉄(III)−NTA錯体を含む溶液中の、ニトリロ三酢酸（ＮＴＡ）の予想される分解生成物、すなわちイミノ二酢酸（ＩＤＡ）、ジメチルイミノ酢酸（ＤＭＩＡ）、Ｎ−メチルグリシン（ＮＭＧ）、グリシン（ＧＬＹ）、酢酸、蟻酸、アンモニウムの定量について、キャピラリー電気泳動（ＣＥ）の評価を行った。これらの分析対象が広い範囲の絶対移動度と酸性定数（acidic　constant）を有するために、分析条件は、すべてインダイレクト吸収検出で行われる3つの異なる操作条件のセットでもっとも良い結果が得られる。より移動しやすいイオン(ギ酸、酢酸、NTA)は、他のプロセス関連陰イオンによる妨害なしに、逆転された極性下でｐＨ６のバッファと電気浸逆流修飾剤を用いて得られる。通常の極性かつ浸透流修飾剤なしで、より陰イオン性の小さい種（ＧＬＹ，ＮＭＧ，ＤＭＩＡ）はｐＨ９．５で定量され、主要な分解生成物ＩＤＡはｐＨ７でもっともうまく定量される。アンモニウムは後の2つの場合に検出される。厄介な鉄（III）イオンの存在は、沈殿(水酸化カリウム)あるいは錯体形成(エチレンジアミン四酢酸）によって除去される。方法の有効性確認には特別な注意が払われた。分析は早く（＜６分）、移動時間（migration　times）とピーク面積の相対的標準偏差は低い値を示した（移動時間について＜0.1%、ピーク面構について＜５％)。本方法は脱硫プロセスの追跡に応用された。結果はイオンクロマトグラフィー（ＩＣ）によって得られたものと良く相関するが、ＣＥはより単純で、より用途が広く、コストが安い。」
　　　
（１ｂ）脱硫化プロセスの錯体化試薬としてのニトリロ三酢酸（第３５１頁左欄下から６行〜第３５２頁左欄２８行）
「１．緒言
　　　産業ガスから硫化水素（Ｈ２Ｓ）ガスの除去を目的とする多くのプロセスは、硫化水素を硫黄に変換することのできるが、酸化により引き続いて再生できる酸化剤を含む水溶液でガスを洗浄することに基づく。これらのプロセスのいくつかにおいて、鉄(III）がこれらの条件を満足するとして選ばれた。含まれる化学反応は、
　　Ｈ２Ｓ　＋　２Ｆｅ３＋　→　Ｓ　＋　２Ｆｅ２＋　＋　２Ｈ＋　
　２Ｆｅ２＋　＋　２Ｈ＋　＋　１／２Ｏ２　→　２Ｆｅ３＋　　＋　Ｈ２Ｏ
であり、その差し引きは、つぎのとおりである。
　Ｈ２Ｓ　＋　１／２Ｏ２　→　Ｓ　＋　Ｈ２Ｏ　　　
しかし、記載されているように、この反応系は酸性媒体中だけで実施することができたので、それは脱硫化プロセスに対するその興味を大いに減ずるものであった。中性あるいは僅かにアルカリ性媒体で水酸化鉄（III）と硫化鉄（II）の両方の沈殿を遅らせるために、Ｆｅ（III）およびＦｅ（II）のキレート剤を、脱硫化浴に添加しなければならない。さらにより好適な添加剤は、空気によるＦｅ（II）の再酸化を熱力学的および動力学的により容易にするように、Ｆｅ（III）−Ｆｅ（II）系の酸化還元電位を僅かに低下させなければならない。この最後の点は、Ｆｅ（III）キレートの安定化常数がＦｅ（II）キレートのそれより高くなければならないということを示唆する。添加剤になりそうなのは、ニトリロ三酢酸（ＮＴＡ）、エチレンジアミン四酢酸（ＥＤＴＡ）およびハイドロキシエチレンジアミン四酢酸（ＨＥＤＴＡ）で、最もコスト的に効果的なものは、ＮＴＡである。他方、これらのキレート剤は、一連の既知あるいは未知の生成物を生じながら、Ｆｅ（III）キレートとＦｅ（ＩＩ）キレートの交互形成の結果ゆっくり分解してゆき、そのキレート形成能はだんだん発揮されなくなる。結局，ＮＴＡの分解は、それが沈殿によるＦｅ（III）の損失を招くので、脱硫化液の寿命を限界づけるものである。」
　
（１ｃ）実験装置（第３５２頁右欄２３行〜第３５３頁左欄２行）
「２．1．装置
　ＣＥは、正あるいは負の高圧電源を接続したQuanta4000キャビラリー電気泳勧システム（Waters，Milford，MA，USA）を用いて行った。フューズドシリカキャピラリーは有効長58あるいは60cm、内径50あるいは75μｍのものを用いた。オンカラム検出のための窓はポリイミドコーテイングの一部分（０．５ｃｍ）を焼いて剥がして作った。インダイレクトおよびダイレクトＵＶ検出は共に、水銀光源と254nmあるいは185nmの光学フィル夕で行った。試料は、システムに装備された落差注入装暮を用いて、キヤピラリーインレット側をアウトレット側よりl0cm、時間として10、20、30秒間のいずれかの間、上げて、キャピラリー内に導入した。分離するための電庄は、分離の種類によって、20あるいは30kVに設定した。いくつかの場合には、電気浸透流の方向はOFM　BT　Anion試薬（Waters）も用いて反転させた。データ処理はWaters モデル820データスラーシヨンで行った。
　すべての溶液、電極液（泳動液）、標準液は、Milli研究室水純化システム（Millipore，Milford，MA，USA）によって作った１８Ω水を用いて調製した。」
　
（１ｄ）電極液（泳動液）（第３５３頁右欄第１６行から第３９行）
「２．４．電極液（泳動液）
　IDA定量のための泳動液は８mmol／１ｐ−アニス酸と３３mmol／ｌ　Bis−Tris［bis（２−hydroxyethyl）iminotris（hydroxymethyl）methane］で調製した。ｐＨは７．０であった。GLY、NMG、DMIAの分離には、l０mmol／ｌｐ−アニス酸と６３mmol／ｌ ammediol（２−amino−２−methyl−１，３−propanediol）を含むｐＨ９．５の泳動液を用いた。鉄の定量は、２０mmol／ｌホウ酸と０．１mmol／ｌEDTAで調製した泳動液で行った。ｐＨは１mmol／ｌNaOHで９．２に調整した。
　硫酸、シュウ酸、ギ酸、NTA、IDAの分離には、泳動液を２０mmol／ｌ安息香酸で調製した。電気浸透流の逆転(反転)は、OFM　BT　Anion液を泳動液に添加すること（希釈ファクター1：40）により行った。ｐＨは最終的にLiOHを用いて6に合わせた。調製後、すべての泳動液はフィルター（0.45μｍ）濾過し、超音波バスで２０分間、あるいは真空ポンプで5分間、脱気した。」　
（１ｅ）図３の説明（第３５５頁）
　
（１ｆ）図８の説明（第３５９頁）
「図８。（a）NMG、DMIA、GLYを１mmol／１ずつ含む標準混合液のエレクトロフェログラム。（b）360ｈプロセスランタイム後に採取した脱硫化液のエレクトロフェログム。フューズドシリカキャピラリー、58cm×50μｍ内径（有効長　５０．５ｃｍ）；泳動液、10mmol／１ｐ−アニス酸−６３mmol／ｌ　ammediol（ｐＨ9.5）；分離電圧、＋30kV；254nmでのインダイレクトUV検出；２０秒の落差注入；サンプルは濾過して、1：100に水で希釈し、２．５mmol／ｌEDTAとなるように調製した。ピーク：1＝ナトリウム；２＝アンモニウム；eo＝電気浸透流；３＝NMG；４＝DMIA；５＝GLY。」　
（１ｇ）全鉄濃度の追跡（第３６０頁右欄第１行〜第３６１頁左欄９行）
「３．７．全鉄濃度の追跡
　脱硫化液の寿命は溶液中の鉄（III）の保持と明らかな関連があるので、プロセスの細密な制御はこの成分種がモニターされることを要求する。アニス酸−Bis-Tris泳動液(ｐＨ７．０)を用いると、鉄について過剰のEDTAが加えられた試料において鉄（III）−EDTA錯体の細いピークが得られる（Ｆig．３）。しかし、この信号を鉄（III）濃度と関係づける試みは成されていない。さらに特殊なキャピラリー電気泳動法は、ダイレクトUV検出を用いて、しかし、やはり、試料への過剰のEDTA添加によって鉄（III）−NTA錯体が定量的に鉄（III）−EDTA錯体によって置き換えられることに基づいて、開発された。キャビラリー内で錯体が泳動中に非結合のEDTAと金属イオンに解離することは、泳動液に０．１mmol／ｌEDTAを添加することで完全に抑えることができる。最終的に、鉄（III）−EDTA錯体の２５４nm近くの吸収を利用して、きわめて透過性のある緩衝液、ホウ酸（ｐＨ９．２）が選択された。Fig.12は、当初の脱硫化液のエレクトロフェログラムを示している。1つの左右対称なピークが得られ容易に定量することができた。これらの条件下で鉄（III）と鉄（II）は1つのピークとして一緒になることも強調せねばならない。これまおそらく泳動過程の前、あるいは途中での、鉄（II）の鉄（III）への酸化のためである。本法はプロセス中に採取されたすべての溶液に含まれる全鉄の定量に適用された。」
　
（２）甲第２号証
　 「キャピラリー電気泳動法による２−ニトロソ−１−ナフトール−４−スルホン酸を用いる金属イオンの分離・定量」と題する学術論文であって、２−ニトロソ−１−ナフトール−４−スルホン酸（ニトロソ−ＮＷ酸）を金属キレート剤として用い、Ｆｅ２＋，Ｃｏ２＋、Ｎｉ２＋、Ｃｕ２＋及びＰｄ２＋の５種の金属イオンを金属キレートとしてキャピラリー電気泳動により分離し、通常の泳動液（ニトロソ−ＮＷ酸と緩衝液の混合液）では、Ｎｉ２＋、Ｃｕ２＋のみが鋭いピークを与え、泳動液中に第四級アンモニウムイオンを加えると、ブロードであったＦｅ２＋，Ｃｏ２＋、Ｐｄ２＋も鋭いピークになること、泳動液の組成の最適化を検討した結果、テトラブチルアンモニウムイオンを用いることにより、上記５種の金属イオンの良好な分離と同時定量が可能となったこと、そして金属キレートは陰イオンとしてとして存在することが予想あるいは知られていることが記載されている。
　
（３）甲第３号証
  「塩化テルブウムと２，６−ピリジンジカルボン酸のポリ（エチレンオキシド）中での錯形成反応」と題する学術論文であって、塩化テルブウムと２，６−ピリジンジカルボン酸がポリ（エチレンオキシド）中で、蛍光スペクトル測定で追跡できる錯形成を行うことが記載されている。
　
（４）甲第４号証
　　従来前処理しないと３価のアルミニウムイオンが混在する場合それぞれ分離して検出できなかった、３価の鉄イオン、４価の錫イオン、及び３価のアルミニウムイオンを、それらの金属イオンと金属キレートを形成するニトリロ三酢酸を添加したターミナル液、およびニトリロ三酢酸と３価の鉄、４価の錫、及び３価のアルミニウムの金属キレートを分離可能ならしめるリーディング液を使用する細管式等速電気泳動装置による金属イオンの分析方法が記載されている。
　
４、請求項１に係る発明と甲第１号証に記載された発明との対比
　　甲第１号証記載のNTA、その分解生成物であるIDA、DMIA、NMG、グリシンGLY、酢酸、蟻酸は、それぞれカルボキシル基を有するから、陰イオン性化合物であると認められるので、請求項１に係る発明と甲第１号証に記載されたそれらの陰イオン性化合物の分析方法を対比すると、両者は、キャピラリーに泳動緩衝液を満たし、前記キャピラリーの両端に高電圧を印加し、前記キャピラリーの一方の端部から導入される陰イオン性化合物の分析を行なう方法である点で一致するものの、次の点で相違する。
（イ）分析対象陰イオン性化合物が、前者においては金属に対して高い錯形成能を有する陰イオン性化合物であるのに対し、後者ではNTA、酢酸、蟻酸を除いて、他の陰イオン性化合物が金属に対して高い錯形成能を有するといえるものかどうか明らかではない点。
（ロ）使用する泳動緩衝液が、前者では前記キャピラリーに含まれる金属に対して高い錯形成能を有する陰イオン性物質とするのに対し、後者では、より移動しやすいイオン（蟻酸、酢酸，ＮＴＡ）やシュウ酸は電気浸透流を逆転させる修飾剤を添加しｐＨ６の緩衝液（安息香酸とLiOH使用）を、より陰イオン性の小さい種（ＧＬＹ，ＮＭＧ，ＤＭＩＡ）は浸透流修飾剤なしにｐ−アニス酸とａｍｍｅｄｉｏｌで調製されたｐＨ９．５の泳動液を、主要な分解生成物ＩＤＡはｐ−アニス酸とＢｉｓ−Ｔｒｉｓで調製されたｐＨ７．０の泳動液を、それぞれ用いて分析するもので、泳動緩衝液にはキャピラリーに含まれる金属に対して高い錯形成能を有する陰イオン性物質を含んではいない点（上記３）（１ａ）、（１ｄ）参照）。
　
５、判断
５−１）確かに、分析試料である脱硫化液には、硫化水素を硫黄に還元するための酸化剤として鉄イオンが含まれ、「厄介な鉄（III）イオンの存在は、沈殿（水酸化カリウム）あるいは錯体形成（エチレンジアミン四酢酸）によって除去される。」（上記３、（１）（１ａ））という記載があるが、陰イオン化合物の分析において、鉄イオンに対して高い錯形成能を有する上記ＥＤＴＡは、甲第１号証の図３及び図８の説明にも「サンプルは濾過して、1：100に水で希釈し、1mmol／ｌEDTAとなるように調製した。」（同（１ｅ））「サンプルは濾過して、1：100に水で希釈し、２．５mmol／ｌEDTAとなるように調製した。」（同（１ｆ））とあるように、試料に添加されるものであり、泳動緩衝液に含まれるものではない。
　また、申立人が主張するＥＤＴＡを泳動緩衝液に用いることが甲第１号証に記載されているとする記載は、陰イオン化合物の分析ではなく、鉄イオン、すなわち陽イオンの分析に使用する泳動緩衝液に関するものである（同（１ｇ）参照）。
　
　そして、甲第１号証には、フューズドシリカ製のキャピラリーを含め、キャピラリー中に含まれる金属不純物と分析対象の陰イオン成分の分析精度について教示、示唆する記載はまったくない。
　本件請求項１に係る発明は、キャピラリー電気泳動法により金属に対して高い錯形成能を有する陰イオン化合物を分析する際に、試料濃度が約５０ｐｐｍ以下の低濃度になると、キャピラリー中に含まれる金属不純物との錯体形成により試料が分析できなくなるという従来技術の問題点を、泳動緩衝液をキャピラリー中に含まれる金属に対して高い錯形成能を有する陰イオン性物質とすることにより、試料が低濃度であっても精度の高い分析を可能にしたものである。（本件明細書【００１１】、【００１５】参照）
　そうすると、キャピラリー中に含まれる金属不純物と分析対象の陰イオン成分の分析精度との関係について何ら教示、示唆する記載もなく、金属イオンを金属キレートの形に変えて分析する際の泳動緩衝液を当該金属に対して高い錯形成能を有する陰イオン性物質とすることが記載されている甲第１号証の記載、および同様に金属イオンの分離・定量の際の泳動緩衝液を当該金属に対して高い錯形成能を有する陰イオン性物質とすることが記載されている甲第２、４号証の記載、さらには２，６−ピリジンジカルボン酸がテルビウムイオンと特定の有機溶媒中で錯体形成をすることが記載されているだけの甲第３号証の記載を組み合わせてみても、キャピラリー中に含まれる金属不純物の存在にも関わらず、金属に対して高い錯形成能を有する陰イオン化合物を高い精度で分析しようとする本件請求項１に係る発明が、甲第１〜４号証に記載されたものから容易に発明をすることができたものとすることはできないない。
　
５−２）請求項２及び３に係る発明について
　請求項２及び３に係る発明は、請求項１におけるキャピラリーの材質と泳動緩衝液とする錯形成能を有する陰イオン性物質を特定した分析方法の発明であるから、上記５−１）と同様の理由で、請求項２及び３に係る発明も、甲第１〜４号証に記載されたものから容易に発明をすることができたものとすることはできない。
５−３）以上のとおり、本件請求項１ないし３に係る発明は申立人が提出した甲第１〜４号証に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものとは認められない。
III．むすび
　　したがって、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件請求項１ないし３に係る特許を取り消すことはできない。
　　また、他に本件請求項１ないし３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　　よって、結論のとおり決定する。
　平成１２年　４月　　日
　　　審判長　特許庁審判官　　後藤千恵子
　　　　　　　特許庁審判官　　伊坪　公一
　　　　　　　特許庁審判官　　河原　英雄
【異議決定日】
平成１２年４月１０日（２０００．４．１０）