(57)【要約】  本発明は、第１のポリマー組成物を含有する第１の部分と第２のポリマー組成物を含有する第２の部分とを含む部分集合体であって、どちらの組成物も半結晶質ポリマーと任意選択で１種以上の他の成分とを含み、第１の部分と第２の部分とは第１のポリマー組成物と第２のポリマー組成物との間の界面を介して互いに締結されており、その界面は機械的かみ合わせ要素を含んでおらず、少なくとも１．５のＴＣ２／ＴＣ１の倍率で、第２のポリマー組成物の熱伝導率（ＴＣ２）の方が第１のポリマー組成物の熱伝導率（ＴＣ１）よりも高い、集合体に関する。本発明は、さらに、そのような集合体を製造するための方法、および前記集合体の様々な使用に関する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
「第１のポリマー」と称される半結晶質ポリマーと任意選択で１種以上の他の成分とを含む第１のポリマー組成物を含有する第１の部分および「第２のポリマー」と称される半結晶質ポリマーと任意選択で１種以上の他の成分とを含む第２のポリマー組成物を含有する第２の部分を含む部分集合体であって、前記第１の部分と前記第２の部分とは前記第１のポリマー組成物と前記第２のポリマー組成物との間の界面を介して互いに締結されており、前記界面は機械的かみ合わせ要素を含んでおらず、前記第１のポリマー組成物はＴＣ１と称される熱伝導率を有しており、前記第２のポリマー組成物はＴＣ２と称される熱伝導率を有しており、少なくとも１．５のＴＣ２／ＴＣ１の倍率で、ＴＣ２の方がＴＣ１よりも高い、集合体。
【請求項２】
前記第１の部分および前記第２の部分が、界面付着エネルギーが前記第１のポリマー組成物の凝集エネルギーもしくは前記第２のポリマー組成物の凝集エネルギーのいずれかまたはその両方よりも高い界面を介して互いに締結されている、請求項１に記載の集合体。
【請求項３】
前記ＴＣ２／ＴＣ１比が、少なくとも３である、請求項１または２に記載の集合体。
【請求項４】
前記第１のポリマー組成物が、１．２５Ｗ／ｍ．Ｋ以下の面内熱伝導率を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の集合体。
【請求項５】
前記第２のポリマー組成物が、少なくとも３Ｗ／ｍ．Ｋの面内熱伝導率を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の集合体。
【請求項６】
前記第１のポリマーおよび／または前記第２のポリマーが、ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＡ４６およびＰＡ４６／４Ｔ、ならびにそれらの混合物およびコポリマーからなる群から選択される半結晶質ポリアミドを含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の集合体。
【請求項７】
前記第２のポリマー組成物が、アルミニウム、アルミナ、銅、マグネシウム、黄銅、炭素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、黒鉛、セラミック繊維およびそれらの混合物からなる群から選択される熱伝導性充填材を含む、請求項１〜６のいずれか一項に記載の集合体。
【請求項８】
「第１のポリマー」と称される半結晶質ポリマーと任意選択で１種以上の他の成分とを含む第１のポリマー組成物を含有する第１の部分および「第２のポリマー」と称される半結晶質ポリマーと任意選択で１種以上の他の成分とを含む第２のポリマー組成物を含有する第２の部分を含む部分集合体を製造するための方法であって、前記第１および第２の部分は、多成分射出成形により、好ましくは二成分射出成形により、前記第１のポリマー組成物と前記第２のポリマー組成物との間の界面を介して互いに締結され、
−最初に前記第１のポリマー組成物を含有する前記第１の部分が射出成形され、次に前記第２のポリマー組成物を含有する前記第２の部分が前記第１の部分の上に射出成形されて、前記第１のポリマー組成物と前記第２のポリマー組成物との間に界面が生成され、
−少なくとも１．５のＴＣ２／ＴＣ１の倍率で、前記第２のポリマー組成物の熱伝導率（ＴＣ２）の方が前記第１のポリマー組成物の熱伝導率（ＴＣ１）よりも高い、
方法。
【請求項９】
（ｉ）前記第１のポリマー組成物、すなわち前記より低い熱伝導率（ＴＣ１）を有する前記ポリマー組成物を、前記第１のポリマーの溶融温度（Ｔｍ１）よりも高い射出温度で射出成形して、前記第１のポリマー組成物を含有する前記第１の部分を形成する工程と；
（ｉｉ）前記第１のポリマー組成物が前記第１のポリマーの結晶化温度（Ｔｃｒ１）よりも低い表面温度（Ｔｓ１）に達するように、前記第１の部分を冷却する工程と；
（ｉｉｉ）続いて、前記第２のポリマー組成物、すなわち前記より高い熱伝導率（ＴＣ２）を有する前記ポリマー組成物を、前記第２のポリマーの溶融温度（Ｔｍ２）よりも高い温度で前記第１の部分の上に射出成形して、前記第２の部分を形成し、同時に前記第２のポリマー組成物と前記第１のポリマー組成物との間に界面を形成する工程と
を包含する、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記第１の部分と前記第２の部分とが、界面付着エネルギーが前記第１のポリマー組成物の凝集エネルギーもしくは前記第２のポリマー組成物の凝集エネルギーのいずれかよりも高いかまたはその両方よりも高い界面を介して互いに締結される、請求項８または９に記載の方法。
【請求項１１】
前記ＴＣ２／ＴＣ１比が少なくとも３であり、そして前記第１のポリマー組成物が１．２５Ｗ／ｍ．Ｋ以下の面内熱伝導率を有しかつ／または前記第２のポリマー組成物が少なくとも３Ｗ／ｍ．Ｋの面内熱伝導率を有している、請求項８〜１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記第１のポリマーおよび／または前記第２のポリマーが、ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＡ４６およびＰＡ４６／４Ｔ、ならびにそれらの混合物およびコポリマーからなる群から選択される半結晶質ポリアミドを含む、請求項８〜１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
前記第２のポリマー組成物が、アルミニウム、アルミナ、銅、マグネシウム、黄銅、炭素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、黒鉛、セラミック繊維およびそれらの混合物からなる群から選択される熱伝導性充填材を含む、請求項８〜１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
請求項８〜１３のいずれか一項に記載の方法によって得られる部分集合体であって、前記部分集合体は第１のポリマー組成物を含有する第１の部分と第２のポリマー組成物を含有する第２の部分とを含んでおり、前記第２の部分は前記第１の部分の上にオーバーモールドされており、前記第１の部分と前記第２の部分とは前記第１のポリマー組成物と前記第２のポリマー組成物との間の界面を介して互いに締結されており、少なくとも１．５のＴＣ２／ＴＣ１の倍率で、前記第２のポリマー組成物の熱伝導率（ＴＣ２）の方が前記第１のポリマー組成物の熱伝導率（ＴＣ１）よりも高い、集合体。
【請求項１５】
請求項１〜７または１４のいずれか一項に記載の集合体を含む、ランプソケットまたはランプハウジングなどのランプ部材。
【発明の詳細な説明】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、第１のポリマー組成物を含有する第１の部分と第２のポリマー組成物を含有する第２の部分とを含む部分集合体であって、どちらのポリマー組成物も半結晶質ポリマーを含み、第１の部分と第２の部分とは第１のポリマー組成物と第２のポリマー組成物との間の界面を介して互いに締結されている、集合体に関する。本発明はまた、そのような集合体を製造する方法、およびその集合体を含む様々な製品に関する。
【０００２】
界面を介して互いに締結された第１のポリマー組成物を含有する第１の部分と第２のポリマー組成物を含有する第２の部分とを含むポリマー部分の集合体は、様々な方法によって作製され得、例えば、２つの個々の部分を別個に製造し、その後に例えばその２つの部分の機械的締結または接着によって、その２つの部分を共集合させることにより；または、２つの射出ユニットを並行して用いる成形機を使用して２つの材料を溶融物から共射出成形し、それにより、それらの材料の溶融物の融合によって接合面を形成する（このような方法は、典型的に、サンドイッチ成形において使用される）ことにより；または、２つの射出ユニットを連続して用いる成形機を使用するツーショット射出成形方法を用いた、両方の材料がある金型キャビティ構成から別のキャビティ構成に構成を変更する能力を有する金型中に注入される、２つの材料の射出成形であって、第１の金型キャビティ構成において第１の材料から第１の部分が製造され、その第１の部分が第２の金型キャビティ構成において再位置決めされ、第２の金型キャビティ構成において第１の部分のオーバーモールドによって第２の部分が製造される射出成形によって作製され得る。このような後者の方法においては、一般的に、部分間に十分に強力な結合をもたらすために、例えば、第１の部分と第２の部分との間に機械的かみ合わせ（ｍｅｃｈａｎｉｃａｌｌｙ  ｉｎｔｅｒｌｏｃｋ）をもたらすための突起要素を第１の部分に設けること、ならびに／または第２の材料の射出時に第１の部分の溶融を誘発して２つの材料間の溶融融着（ｆｕｓｉｏｎ  ｂｏｎｄｉｎｇ）をもたらすための第１の部分の余熱および／または第２の材料の溶融物の広範囲にわたる加熱（ｅｘｔｅｎｓｉｖｅｌｙ  ｈｅａｔｉｎｇ）といった、特別な手段が講じられなければならない。両方のポリマー組成物が半結晶質ポリマーを含んでいる場合、そのような融着の達成は極めて重要であるが、より極端な加工条件を必要とし、一方で機械的かみ合わせの生成には、金型構造および当該部分の脱型について容易ならぬ問題がある。
【０００３】
そのような集合体は、例えば米国特許第５，１１４，７９１号明細書により知られており、当該特許文献には二成分射出成形物品が開示されており、当該物品は２つのポリマー成分をそれらの間の界面で接合させて含む。当該物品は、前照灯用の反射鏡において、および技術的装置の用品のためのハウジングとして使用された。米国特許第５，１１４，７９１号明細書において製造された物品は、少なくとも一方の部分がポリ硫化アリーレンを含んでいるコア−シェル構造物である。米国特許第５，１１４，７９１号明細書によれば、当該物品は、それらの成分間で分裂する傾向をほとんど示さず、急速に変化する温度によっても実質的に影響されず、離層の兆候を何ら示さない。
【０００４】
しかしながら、公知の集合体におけるポリマー部分間の界面は、とりわけ両部分中のポリマー組成物が半結晶質ポリマーを含む場合には、強度が不十分であることが多く、前記部分はかなり容易に互いから分離され、その部分間で付着破壊が生じることが、本発明者らによって観察された。また、高い剥離力が発生する用途のために、当該部分がそれほど容易には分離されない集合体についてでさえ、その界面または付着エネルギーがさらに改善され得ることも観察された。
【０００５】
この課題は、ボトル用の多層積層中空状パフォームについて記載している特許出願である米国特許出願公開第２００１／０２２３０３号明細書にも記載されている。これらのプレフォームは、とりわけ、半結晶質ポリエステルまたは半結晶質ポリアミドから作製される。こうした多層積層パフォームの場合の課題は、壁層の分離、つまり離層に関する。米国特許出願公開第２００１／００２２３０号明細書によって提供されたそうした課題に対する解決策は、まず少なくとも１つの突起領域をその内面／およびまたは外面の表面に有する単層ブランク、典型的には中空状本体を供給し；突起を溶融または可塑化するためにそのブランクの前記表面を加熱し；あるプラスチックの可塑化層または液層をブランクの表面上に塗布し、少なくとも、突起とそれに隣接した当該層の表面との間にスポット状またはゾーン状の溶接状態を形成してパフォームを生成し；そのパフォームを冷却し、溶接状態を凝固させることである。特に好ましい実施形態において、突起は、鱗状構造を有している。突起の作用は、異なる層を機械的にかみ合わせることである。
【０００６】
第２の材料でオーバーモールドされるべき部分の表面から突出する、そうして生成された第２の部分を機械的にかみ合わせるための、機械的かみ合わせ用突起を有する部分は、複雑な金型設計を必要とし、部分表面に関して垂直以外の方向に移動する異なるスライダーを有する金型を必要とする。少なくとも１つの突起領域をその内面／およびまたは外面に有する中空状本体を作製するためには、非常に複雑な金型および複雑な脱型工程も必要とされる。それ以外にも、こうした中間加熱工程を要する米国特許出願公開第２００１／０２２３０３号明細書の方法は、複雑である。米国特許出願公開第２００１／０２２３０３号明細書によれば、ブランクは第１の金型において作製され、そしてそのブランクの表面上にあるプラスチックの可塑化層または液層を塗布することは、第２の金型において行われる。その合間に、ブランクの表面は、例えば、ガス煙、マイクロ波、高周波もしくは赤外線によって、またはブランクに挿入された誘導コイルによって、加熱され得る。このような方法は、工業規模の製造にはあまり適していない。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、互いに締結されたポリマー部分の集合体であって、界面が一体成形された機械的かみ合わせ要素を含んでおらず、ポリマー部分間の付着は、少なくとも、公知の物品と同じである、集合体を提供することであり得る。また、本発明の別の目的は、互いに締結されたポリマー部分の集合体であって、ポリマー部分間の付着が、対応する公知の物品と比較して改善されている、集合体を提供することであり得る。
【０００８】
本発明は、「第１のポリマー」と称される半結晶質ポリマーと任意選択で１種以上の他の成分とを含む第１のポリマー組成物を含有する第１の部分および「第２のポリマー」と称される半結晶質ポリマーと任意選択で１種以上の他の成分とを含む第２のポリマー組成物を含有する第２の部分を含む部分集合体であって、第１の部分および第２の部分は第１のポリマー組成物と第２のポリマー組成物との間の界面を介して互いに締結されており、その界面は一体成形された機械的かみ合わせ要素を含んでおらず、第１のポリマー組成物はＴＣ１と称される熱伝導率を有しており、第２のポリマー組成物はＴＣ２と称される熱伝導率を有しており、少なくとも１．５のＴＣ２／ＴＣ１の倍率で、ＴＣ２の方がＴＣ１よりも高い、集合体を提供する。
【０００９】
本明細書において、ポリマー組成物とは、ポリマーと１種以上のさらなる成分（例えば、補助添加剤、強化用繊維および／または充填材）とを含む組成物であると理解される。
【００１０】
本明細書において、一体成形された機械的かみ合わせ要素とは、突起、アンダーカット、ボア、および、ある成形部分上の任意の他の要素であって、当該部分と共に一体成形される際、２つの金型部分がキャビティを形成する金型においては成形され得ず、単にその金型部分の一方の取り外しによってその２つの金型部分を開くことによっては当該部分または機械的かみ合わせ要素の破壊なしに脱型され得ないが、キャビティが複数の金型エレメントによって形成されかつ脱型がいくつかの金型エレメントの引き離しを要する金型が必要であるような形状を有する要素であると理解される。
【００１１】
本発明に従う方法によって作製される本発明の集合体であって、第２のポリマー組成物が第１の部分の上に射出成形されて第１のポリマー組成物と第２のポリマー組成物との間に界面を生成し、どちらのポリマー組成物も半結晶質ポリマーを含んでおり、第２のポリマー組成物の方が少なくとも１．５倍高い熱伝導率を有している集合体における、第１のポリマー組成物と第２のポリマー組成物との間の界面の強度は、少なくとも、熱伝導性組成物を含まないかまたは匹敵する低熱伝導性の組成物を含んだだけの対応する公知の物品の界面付着強度と同じであることが観察された。
【００１２】
本発明によれば、部分集合体における第１の部分と第２の部分とは、第１のポリマー組成物と第２のポリマー組成物との間の界面を介して互いに締結されている。本明細書において、締結されているとは、前記界面が、さらなる締結手段（例えば、接着剤、ボルト、リベット、インモールドされた機械的かみ合わせ要素など）の必要なしに、当該部分を適所に保持するのに十分な界面付着エネルギーを有することと理解される。とりわけ、本発明の部分集合体を構成する当該部分の界面付着エネルギーは、高剥離力下であっても部分の離層を妨げるのに十分に高いことが観察された。
【００１３】
より具体的には、界面付着強度は、ほとんどの場合において非常に高く、剥離試験において両部分の界面での分離ではなく一方の部分の内部での破壊が生じたので界面付着エネルギーが測定され得ないほどであった。換言すれば、当該集合体は、界面での付着破壊によるのではなく一方の部分の凝集破壊によって破壊した。これは、界面付着エネルギーが、ポリマー組成物のいずれか一方またはさらにはその両方の凝集エネルギーよりも高いことを示している。
【００１４】
したがって、本発明に従う集合体の特定の実施形態において、第１の部分および第２の部分は、界面付着エネルギーが第１のポリマー組成物の凝集エネルギーもしくは第２のポリマー組成物の凝集エネルギーまたはその両方よりも高い界面を介して互いに締結されている。
【００１５】
界面付着エネルギーまたは凝集エネルギーは、本明細書において以下でさらに説明されるように、それぞれいわゆる双片持ち梁（Ｄｏｕｂｌｅ  Ｃａｎｔｉｌｅｖｅｒ  Ｂｅａｍ：ＤＣＢ）試験によって測定されるということが特記される。
【００１６】
部分間の付着破壊ではなく一方の部分の内部での凝集破壊が生じる場合においては、界面付着は、それ自体は測定されないが、その凝集破壊を示しているポリマー組成物の凝集エネルギーよりも高いものと暗黙的に考えられ、付着エネルギーが同様に他のポリマー組成物の凝集エネルギーよりも高いものであり得る可能性は未決のままとなっている。
【００１７】
本発明はまた、「第１のポリマー」と称される半結晶質ポリマーと任意選択で１種以上の他の成分とを含む第１のポリマー組成物を含有する第１の部分および「第２のポリマー」と称される半結晶質ポリマーと任意選択で１種以上の他の成分とを含む第２のポリマー組成物を含有する第２の部分を含む部分集合体を製造するための方法であって、第１および第２の部分は、第１のポリマー組成物と第２のポリマー組成物との間の界面を介して互いに締結されている、方法に関する。当該方法は、多成分射出成形により、好ましくは二成分射出成形により行われ、ここで、まず第１のポリマー組成物を含む部分が射出成形され、次に第２のポリマー組成物を含む部分がその第１の部分の上に射出成形されて、第１のポリマー組成物と第２のポリマー組成物との間に界面が生成され、少なくとも１．５のＴＣ２／ＴＣ１の倍率で、第２のポリマー組成物の熱伝導率（ＴＣ２）の方が第１のポリマー組成物の熱伝導率（ＴＣ１）よりも高い。
【００１８】
本発明の方法によって得られる部分集合体における界面付着エネルギーは、熱伝導性組成物を含まないか、または匹敵するほど低いおよび／もしくは低い熱伝導性の組成物を含んだだけの、半結晶性ポリマーを含むポリマー組成物に基づく対応する公知の物品において一般的に生じる界面付着エネルギーよりも高いことが観察された。
【００１９】
二成分射出成形デバイスおよびその利用方法は、当該技術分野において公知である。例は、米国特許第７，６１８，５７７号明細書；国際公開第０２／０５７０６４号パンフレット；国際公開第０７／１１３３０５号パンフレット；国際公開第０８／０４３５４０号パンフレット；国際公開第０８／０９２６３５号パンフレットおよび国際公開第１９９８／０３８０２１号パンフレットにおいて見出すことができ、これらの文献は、その全体が参照により本明細書に援用される。
【００２０】
本発明に従う集合体および方法において使用されるポリマー組成物は共に、（半）結晶質ポリマーを含む。そのような（半）結晶質ポリマーは、典型的に、溶融温度、結晶化温度およびガラス転移温度と称される物性を有している。
【００２１】
本明細書に記載される場合のガラス温度（Ｔｇ）、溶融温度（Ｔｍ）および結晶化温度（Ｔｃｒ）という物性は、ＤＳＣにより、第１の加熱サイクル、冷却サイクルおよび第２の加熱サイクルを用いて測定され、Ｔｇは第１の加熱サイクル中に決定され、Ｔｃｒは冷却サイクル中に測定され、Ｔｍは第２の加熱サイクル中に決定される。加熱サイクルは、２４０℃未満の溶融温度を有するポリマーについては０℃から２８０℃までであり、２４０〜３１０℃の溶融温度を有するポリマーについては０℃から３４０℃までであり、３１０℃以上の溶融温度を有するポリマーについては０℃から３８０℃までであった。
【００２２】
本明細書において、ガラス温度（Ｔｇ）という用語を用いる場合、ＡＳＴＭ  Ｅ  １３５６−９１に準拠してＤＳＣにより１０℃／分の加熱速度を用いて測定され、親温度曲線の変曲点に対応する、第１の加熱サイクルの親温度曲線の（時間に関する）一次導関数のピークにおける温度として求められる温度であると理解される。本明細書において、結晶化温度（Ｔｃｒ）という用語を用いる場合、ＡＳＴＭ  Ｄ３４１８−９７に準拠してＤＳＣにより１０℃／分の冷却速度を用いて測定され、溶融範囲にあり、かつ最高結晶化吸熱を示す温度であると理解される。本明細書において、溶融温度（Ｔｍ）という用語を用いる場合、ＡＳＴＭ  Ｄ３４１８−９７に準拠してＤＳＣにより第２の加熱サイクルの間に１０℃／分の加熱速度を用いて測定され、溶融範囲にあり、かつ最高溶融速度を示す温度であると理解される。
【００２３】
本発明の方法における射出成形工程のために使用される温度は、好ましくは、前記（半）結晶質ポリマーの溶融温度（Ｔｍ）より高い温度で行われる。ポリマー組成物の射出温度は、好ましくは、Ｔｍ〜Ｔｍ＋７０℃の間であり、ここで、Ｔｍは、それぞれのポリマー組成物に含まれるポリマーの溶融温度であり、より好ましくは、前記射出温度は、Ｔｍ＋１０℃〜Ｔｍ＋５０℃の間であり、すなわちＴｍより１０〜５０℃高く、最も好ましくは、Ｔｍ＋２０℃〜Ｔｍ＋４０℃の間であり、すなわちＴｍより２０〜４０℃高い。
【００２４】
本発明の方法の１つの実施形態において、前記方法は、
（ｉ）第１のポリマー組成物、すなわちより低いＴＣを有するポリマー組成物を、第１のポリマーの溶融温度（Ｔｍ１）よりも高い射出温度で射出成形して、その第１のポリマー組成物を含有する第１の部分を形成する工程と；
（ｉｉ）第１のポリマー組成物が第１のポリマーの結晶化温度（Ｔｃｒ１）よりも低い表面温度（Ｔｓ１）に達するように、前記第１の部分を冷却する工程と；
（ｉｉｉ）続いて、第２のポリマー組成物、すなわちより高い熱伝導率（ＴＣ２）を有するポリマー組成物を、第２のポリマーの溶融温度（Ｔｍ２）よりも高い温度で第１の部分の上に射出成形して、第２の部分を形成し、同時に第２のポリマー組成物と第１のポリマー組成物との間に界面を形成する工程と
を包含する。
【００２５】
より高い界面付着エネルギーが、本実施形態の方法によって得られた本発明の物品について達成されることが観察された。
【００２６】
好ましくは、第１の部分は、上に記載された方法の工程（ｉｉ）において、第１のポリマー組成物がその結晶化温度Ｔｃｒ１よりも実質的に低い表面温度（Ｔｓ１）に達するように、冷却させられる。界面付着エネルギーの観点からの良好な結果は、第１の部分がＴｃｒ１−６０℃〜Ｔｃｒ１−２００℃の間の、すなわちＴｃｒ１より６０〜２００℃低い、より好ましくはＴｃｒ１−１００〜Ｔｃｒ１−１８０℃の間の、すなわちＴｃｒ１より１００〜１８０℃低い温度Ｔｓ１で冷却される場合に得られた。そのような表面温度は、金型温度がＴｓ１に設定された金型において得られ、ポリマー組成物は、例えば少なくとも１５秒、またはさらにより好ましくは少なくとも３０秒の、短い時間にわたって金型内に保持される。
【００２７】
界面付着エネルギーの観点からのより良好な結果は、第２のポリマーが第１のポリマーの溶融温度（Ｔｍ１）よりも高い溶融温度（Ｔｍ２）を有する場合に達成される。好ましくは、第２のポリマーは、少なくともＴｍ１＋２０℃、より好ましくはＴｍ１＋４０℃、なおさらに好ましくはＴｍ１＋６０℃の溶融温度（Ｔｍ２）を有する。
【００２８】
界面付着エネルギーの観点からの最良の結果は、上に記載された方法の工程（ｉｉｉ）における第１のポリマー組成物の上への第２のポリマー組成物の射出成形の間に以下の式１に従う条件が満たされた場合であり、かつ少なくとも第１のポリマー、より好ましくは第１および第２の両方のポリマーが（半）結晶質ポリマーであった場合に得られた、すなわち、
【数１】
2013533814.tif 000002
式中、Ａ＝（ＴＣ２／ＴＣ１）０．５；すなわち、Ａは、ＴＣ１／ＴＣ２比のルート（ｒｏｕｔｅ）に等しい数であり；ＴＣ１およびＴＣ２は、それぞれ第１のポリマー組成物および第２のポリマー組成物の熱伝導率であり；Ｔｓ１は、第２のポリマー組成物の射出成形の時の第１のポリマー組成物の温度であり；Ｔｉｍ２は、第２のポリマー組成物の射出成形温度であり；Ｔｍ１は、第１のポリマー組成物の溶融温度である。
【００２９】
さらなる実施形態において、本発明は、本発明の方法によって得られる部分集合体に関し、当該部分集合体は、第１のポリマー組成物を含有する第１の部分と第２のポリマー組成物を含有する第２の部分とを含み、第１の部分と第２の部分とは、第２のポリマー組成物と第１のポリマー組成物との間の界面を介して互いに締結されており、少なくともＴＣ２／ＴＣ１＝１．５の倍率で、第２のポリマー組成物の熱伝導率（ＴＣ２）の方が第１のポリマー組成物の熱伝導率（ＴＣ１）よりも高い。とりわけ、本実施形態に従う部分集合体は、これまで達成されていない界面付着エネルギーを有し得ることが観察された。
【００３０】
本発明によれば、好ましくは少なくとも２、より好ましくは少なくとも３、さらにより好ましくは少なくとも４、最も好ましくは少なくとも６のＴＣ２／ＴＣ１の倍率で、ＴＣ２の方がＴＣ１よりも高い。
【００３１】
好ましくは、ＴＣ１は、３Ｗ／ｍ．Ｋ以下、より好ましくは２Ｗ／ｍ．Ｋ以下、なおより好ましくは１．２５Ｗ／ｍＫ、さらにより好ましくは１Ｗ／ｍ．Ｋ以下、最も好ましくは０．５Ｗ／ｍ．Ｋ以下である。好適には、ＴＣ１は、少なくとも０．１Ｗ／ｍ．Ｋ、より好ましくは少なくとも０．２Ｗ／ｍ．Ｋ、最も好ましくは少なくとも０．３Ｗ／ｍ．Ｋである。最も好ましくは、ＴＣ１は、０．３〜１．２５Ｗ／ｍ．Ｋの間である。
【００３２】
好ましくは、ＴＣ２は、少なくとも３Ｗ／ｍ．Ｋ、より好ましくは少なくとも５Ｗ／ｍ．Ｋ、さらにより好ましくは少なくとも１０Ｗ／ｍ．Ｋ、最も好ましくは少なくとも２０Ｗ／ｍ．Ｋである。ＴＣ２は、４０Ｗ／ｍ．Ｋもの高さまたはさらにはそれ以上であり得るが、１０〜３０Ｗ／ｍ．Ｋの範囲内のＴＣ２で既に、非常に良好な結果が得られる。
【００３３】
本明細書において、ポリマー組成物の熱伝導率（ＴＣ）という用語を用いる場合、最大面内伝導率の方向の面内熱伝導率であると理解される。そのような伝導率はまた、平行または長手方向熱伝導率としても知られている。ポリマー組成物のＴＣは、ポリマー組成物の試料について測定され得、この試料は、以下の寸法８０×８０×２ｍｍを有しており、適切な寸法を有する正方形金型およびその正方形の片面に位置決めされた幅８０ｍｍおよび高さ１ｍｍのフィルムゲートを備えた射出成形機を用いた射出成形によって調製される。厚さ２ｍｍの射出成形試料の、金型充填時のポリマー流れの方向に平行な面内方向の熱拡散率（Ｄ／／）、密度（ρ）および熱容量（Ｃｐ）が求められた。
【００３４】
金型充填時のポリマー流れの方向に平行な面内方向の熱拡散率（Ｄ／／）は、Ｎｅｔｚｓｃｈ  ＬＦＡ  ４４７レーザーフラッシュ装置を用いてＡＳＴＭ法Ｅ１４６１−０１に準拠して求められた。（Ｄ／／）は、まず射出成形試料から約１ｍｍ幅の同一幅を有する小さいストリップまたは試験片を切り取ることによって求められた。試験片の長さは、金型充填時のポリマー流れの方向にあった。これらの試験片がいくつか、切断面が外側を向いた状態で積み重ねられ、非常に堅く締め合わされた。熱拡散率は、その積重ねを通して、切断面の列によって構成された積重ねの一方の側から切断面を有する積重ねの他方の側へのものが、測定された。
【００３５】
試料の熱容量（Ｃｐ）は、同じＮｅｔｚｓｃｈ  ＬＦＡ  ４４７レーザーフラッシュ装置を用い、Ｗ．Ｎｕｎｅｓ  ｄｏｓ  Ｓａｎｔｏｓ，Ｐ．Ｍｕｍｍｅｒｙ  ａｎｄ  Ａ．Ｗａｌｌｗｏｒｋ，Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｔｅｓｔｉｎｇ  １４（２００５），６２８−６３４により記載されている手順を使用して、熱容量既知の参照試料（Ｐｙｒｏｃｅｒａｍ  ９６０６）との比較によって求められた。
【００３６】
成形プラックの熱伝導率は、Ｄ／／、密度（ρ）および熱容量（Ｃｐ）から、式２に従って求められた、すなわち、
ＴＣ＝Ｄ／／＊ρ＊Ｃｐ  （式２）
【００３７】
本明細書に記載されたあらゆるＴＣについての値は全て、２０℃で測定され、Ｗ／ｍ．Ｋで表される。熱伝導率の単位表記（Ｗ／ｍ．Ｋ）の代替は、Ｗｍ−１Ｋ−１であるということにが特記される。
【００３８】
好ましくは、本発明の集合体は、少なくとも１００Ｊ／ｍ２、より好ましくは少なくとも２００Ｊ／ｍ２、最も好ましくは少なくとも３００Ｊ／ｍ２の界面付着エネルギー、すなわち、第２のポリマー組成物と第１のポリマー組成物との間の界面付着エネルギーを有している。前記界面付着エネルギーは、以下に詳述されるような適切な加工条件を選択することによって、または、本明細書において界面面積と称される第２および第１のポリマー組成物の間の界面の面積を増大することによって、高められ得る。
【００３９】
界面付着エネルギーまたは凝集エネルギーは、本明細書において以下でさらに説明されるように、それぞれいわゆる双片持ち梁（ＤＣＢ）試験によって測定されるということが特記される。
【００４０】
一方の部分の内部で凝集破壊が生じる場合においては、界面付着は、それ自体は測定されないが、前記凝集破壊の結果として測定される凝集エネルギーよりも高いものと暗黙的に考えられる。
【００４１】
好ましくは、界面面積は、少なくとも１０ｍｍ２、より好ましくは少なくとも１００ｍｍ２、最も好ましくは少なくとも１０００ｍｍ２である。界面面積は、第２のポリマー組成物との界面において第１のポリマー組成物のある表面領域に幾何学模様または他の種類の突起模様を生成することによって増大され得る。
【００４２】
当業者は、ポリマー組成物の組み合わせを、規定された熱伝導率の差異にそれらのポリマー組成物間で達するためにはどのように選択すべきかを理解している。
【００４３】
本発明において好適に使用される第１のポリマーおよび第２のポリマーの例としては、熱可塑性半結晶質ポリマーが挙げられ、これらは、１種以上のさらなる成分（例えば、補助添加剤、強化用繊維および／または充填材）と組み合わされ得る。但し、第１のポリマーおよび第２のポリマーと組み合わせたそうしたさらなる成分が、熱伝導率要件を満たすように選択されるという条件付きである。
【００４４】
第１のポリマーおよび／または第２のポリマーとして使用され得る熱可塑性半結晶質ポリマーには、以下の、すなわち、ポリエステル、コポリエーテルエステルエラストマー、コポリエステルエステルエラストマー、ポリアミド、コポリエーテルアミドエラストマー、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリアリーレート、ポリイミド、ポリエーテルテルケトン（ｐｏｌｙｅｔｈｅｒｔｈｅｒｋｅｔｏｎｅ）、およびポリエーテルイミド、ならびにそれらの混合物およびコポリマーが、これらが半結晶質でありかつ溶融加工性である限りにおいて包含される。
【００４５】
本発明の好ましい実施形態において、第１のポリマーおよび／または第２のポリマーは、半結晶質ポリアミドである。好適なポリアミドは、溶融加工性の半結晶質ポリアミドを含む、当業者に知られているあらゆるポリアミドである。本発明に従う好適なポリアミドの例は、脂肪族ポリアミド（例えば、ＰＡ−６、ＰＡ−１１、ＰＡ−１２、ＰＡ−４，６、ＰＡ−４，８、ＰＡ−４，１０、ＰＡ−４，１２、ＰＡ−６，６、ＰＡ−６，９、ＰＡ−６，１０、ＰＡ−６，１２、ＰＡ−１０，１０、ＰＡ−１２，１２、ＰＡ−６／６，６−コポリアミド、ＰＡ−６／１２−コポリアミド、ＰＡ−６／１１−コポリアミド、ＰＡ−６，６／１１−コポリアミド、ＰＡ−６，６／１２−コポリアミド、ＰＡ−６／６，１０−コポリアミド、ＰＡ−６，６／６，１０−コポリアミド、ＰＡ−４，６／６−コポリアミド、ＰＡ−６／６，６／６，１０−ターポリアミド、ならびに１，４−シクロヘキサンジカルボン酸と２，２，４−および２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジアミンとから得られるコポリアミド）、芳香族ポリアミド（例えば、ＰＡ−６，Ｉ、ＰＡ−６，Ｉ／６，６−コポリアミド、ＰＡ−６，Ｔ、ＰＡ−６，Ｔ／６−コポリアミド、ＰＡ−６，Ｔ／６，６−コポリアミド、ＰＡ−６，Ｉ／６，Ｔ−コポリアミド、ＰＡ−６，６／６，Ｔ／６，Ｉ−コポリアミド、ＰＡ−６，Ｔ／２−ＭＰＭＤＴ−コポリアミド（２−ＭＰＭＤＴ＝２−メチルペンタメチレンジアミン）、ＰＡ−９，Ｔ、テレフタル酸と２，２，４−および２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジアミンとから得られるコポリアミド、イソフタル酸とラウリンラクタムと３，５−ジメチル−４，４−ジアミノ−ジシクロへキシルメタンとから得られるコポリアミド、イソフタル酸とアゼライン酸および／またはセバシン酸と４，４−ジアミノジシクロへキシルメタンとから得られるコポリアミド、カプロラクタムとイソフタル酸および／またはテレフタル酸と４，４−ジアミノジシクロへキシルメタンとから得られるコポリアミド、カプロラクタムとイソフタル酸および／またはテレフタル酸とイソホロンジアミンとから得られるコポリアミド）、イソフタル酸および／またはテレフタル酸および／または他の芳香族もしくは脂肪族ジカルボン酸と任意選択でアルキル置換されているヘキサメチレンジアミンとアルキル置換４，４−ジアミノジシクロへキシルアミンとから得られるコポリアミド、さらに上記のポリアミドのコポリアミドおよび混合物である。
【００４６】
より好ましくは、第１および第２の両方のポリマーが、半結晶質ポリアミドである。
【００４７】
なおさらに好ましくは、第１のポリマーは、少なくとも２００℃、より好ましくは少なくとも２２０℃の融点を有する半結晶質ポリアミドである。好ましくは、第２のポリマーは、少なくとも２４０℃、またはさらには少なくとも２６０℃、最も好ましくは少なくとも２８０℃の融点を有する半結晶質ポリアミドである。
【００４８】
好ましくは、半結晶質ポリアミドは、ＰＡ−６、ＰＡ−６，６、ＰＡ−６，１０、ＰＡ−４，６、ＰＡ−１１、ＰＡ−１２、ＰＡ−１２，１２、ＰＡ−６，Ｉ、ＰＡ−６，Ｔ、ＰＡ−６，Ｔ／６，６−コポリアミド、ＰＡ−６，Ｔ／６−コポリアミド、ＰＡ−６／６，６−コポリアミド、ＰＡ−６，６／６，Ｔ／６，Ｉ−コポリアミド、ＰＡ−６，Ｔ／２−ＭＰＭＤＴ−コポリアミド、ＰＡ−９，Ｔ、ＰＡ−４，６／６−コポリアミドならびに上記のポリアミドの混合物およびコポリアミドを含む群から選択される。より好ましくは、ＰＡ−６，Ｉ、ＰＡ−６，Ｔ、ＰＡ−６，６、ＰＡ−６，６／６Ｔ、ＰＡ−６，６／６，Ｔ／６，Ｉ−コポリアミド、ＰＡ−６，Ｔ／２−ＭＰＭＤＴ−コポリアミド、ＰＡ−９，ＴもしくはＰＡ−４，６、またはそれらの混合物もしくはコポリアミドが、ポリアミドとして選択される。なおさらに好ましくは、半結晶質ポリアミドは、ＰＡ−４，６を含む。
【００４９】
本発明において好適に使用される第１のポリマーの特に好ましい例としては、ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＡ４６およびＰＡ４６／４Ｔ、ならびにそれらの混合物およびコポリマーが挙げられる。より好ましくは、第１のポリマーは、ＰＡ６、ＰＡ６６、およびＰＡ４６、ならびにそれらの混合物およびコポリマーからなる群から選択され；さらにより好ましくは、ＰＡ６およびＰＡ６６、ならびにそれらの混合物およびコポリマーからなる群から選択される。このような第１のポリマーが本発明に従って使用される場合、部分集合体は改善された付着特性を有するということが観察された。
【００５０】
本発明において好適に使用される第２のポリマーの特に好ましい例としては、ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＡ４６、ＰＡ−６，６／６，Ｔ、ＰＡ−９，Ｔ、ＰＡ４６／４Ｔ、またはそれらの混合物もしくはコポリアミドが挙げられる。好ましくは、第２のポリマーは、ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＡ４６およびＰＡ４６／４Ｔ、ならびにそれらの混合物およびコポリマーからなる群から選択される。より好ましくは、第２のポリマーは、ＰＡ６、ＰＡ４６およびＰＡ４６／４Ｔならびにそれらの混合物およびコポリマーからなる群から選択される。このような第２のポリマーが本発明に従って使用される場合、部分集合体は改善された付着特性を有するということが観察された。
【００５１】
上に述べたように、第２の組成物として使用される熱伝導性ポリマー組成物は、好ましくは、少なくとも３Ｗ／ｍ．Ｋ、より好ましくは少なくとも５Ｗ／ｍ．Ｋ、なおさらに好ましくは少なくとも１０Ｗ／ｍ．ＫのＴＣ２を有する。
【００５２】
そのようなポリマー組成物は、前記組成物を構成するポリマー中に、前記ポリマー組成物に熱伝導性、すなわち熱を伝える特性を付与するのに十分に高い濃度で熱伝導性充填材を分散させることによって、容易に得られ得る。好適には、熱伝導性充填材は、それを内部に分散させるポリマーの固有熱伝導率の少なくとも２５倍、より好ましくは少なくとも１００倍、最も好ましくは少なくとも３００倍の固有熱伝導率を有している。多くの熱可塑性ポリマーは、約０．３Ｗ／ｍ．Ｋ、またはさらにはそれ以下の、固有熱伝導率を有している。
【００５３】
熱伝導性ポリマー組成物に含有される熱伝導性充填材は、ポリマー中に分散され得かつポリマーの熱伝導性を改善する、任意の物質であり得る。熱伝導性充填材は、好ましくは、アルミニウム、アルミナ、銅、マグネシウム、黄銅、炭素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、黒鉛、セラミック繊維およびそれらの混合物からなる群から選択される。熱伝導性充填材は、粒状粉末、粒子、ホイスカー、短繊維の形態、または任意の他の好適な形態であり得る。粒子は、様々な構造を有し得る。例えば、粒子は、フレーク、プレート、米粒、ストランド、六角、または球様の形状を有し得る。本明細書において、充填材とは、好ましくは１０：１未満のアスペクト比を有する粒子からなる材料であると理解される。好適には、充填材は、約５：１以下のアスペクト比ｌ／ｄを有している。例えば、約４：１のアスペクト比を有する窒化ホウ素粒状粒子が使用され得る）。粒子はまた、繊維または小板であり得、本明細書において、繊維とは、少なくとも１０：１のアスペクト比ｌ／ｄを有する粒子からなる材料であると理解される。より好ましくは、熱伝導性充填材は、少なくとも１５：１、より好ましくは少なくとも２５：１のアスペクト比を有する繊維からなる。本明細書において、小板は、少なくとも１０：１のアスペクト比ｄ／ｔを有する粒子からなる材料であると理解される。より好ましくは、ｄ／ｔは、少なくとも２５：１である。アスペクト比ｌ／ｄにおいて、ｌは長さ、すなわち粒子の最大寸法であり、一方ｄは、粒子の直径である。同様に、アスペクト比ｄ／ｔにおいて、ｔは厚さ、すなわち粒子の最小寸法であり、一方ｄは、粒子の最大直径である。
【００５４】
好ましい実施形態において、熱伝導性ポリマー組成物に含有される熱伝導性充填材は、熱伝導性繊維の形態である。好ましくは、熱伝導性繊維は、金属繊維および／または炭素繊維を含む。黒鉛繊維としても知られている好適な炭素繊維は、ＰＩＴＣＨベースの炭素繊維である。例えば、約５０：１のアスペクト比を有するＰＩＴＣＨベースの炭素繊維が使用され得る。ＰＩＴＣＨベースの炭素繊維は、熱伝導性に著しく寄与する。
【００５５】
別の好ましい実施形態において、熱伝導性ポリマー組成物に含有される熱伝導性充填材は、粒子と繊維との組み合わせである。そのような充填材の例は、ＭｃＣｕｌｌｏｕｇｈの米国特許第６，２５１，９７８号明細書および同第６，０４８，９１９号明細書に記載されており、これらの特許文献の開示内容は、参照により本明細書に援用される。
【００５６】
本発明のさらに別の好ましい実施形態において、熱伝導性充填材は、窒化ホウ素を含む。ポリマー組成物中の熱伝導性充填材としての窒化ホウ素の利点は、それが良好な電気絶縁性を保持しつつ高い熱伝導性を付与することである。
【００５７】
本発明のさらに別の好ましい実施形態において、熱伝導性充填材は、黒鉛、より好ましくは発泡黒鉛を含む。ポリマー組成物中の熱伝導性充填材としての黒鉛の利点は、それが非常に低い重量パーセントで既に高い熱伝導性を付与することである。
【００５８】
熱伝導性ポリマー組成物中の熱伝導性充填材の好ましい濃度は、ポリマー組成物の総重量当たり少なくとも５重量パーセント（ｗｔ．％）、より好ましくは少なくとも１０ｗｔ％、最も好ましくは少なくとも１５ｗｔ％である。良好な機械的性質も有する熱伝導性ポリマー組成物を得るためには、ポリマー組成物内の前記充填材の濃度は、好ましくは７５ｗｔ％以下、より好ましくは６０ｗｔ％以下、最も好ましくは４５ｗｔ％以下である。好ましい実施形態において、窒化ホウ素は、１５〜６０ｗｔ．％、より好ましくは２０〜４５ｗｔ．％の範囲内の量で熱伝導性充填材として使用される。別の好ましい実施形態において、炭素ピッチ繊維は、１５〜６０ｗｔ．％、より好ましくは２５〜６０ｗｔ．％の範囲内の量で熱伝導性充填材として使用される。さらに別の好ましい実施形態において、発砲黒鉛は、１０〜４５ｗｔ．％、より好ましくは１５〜３０ｗｔ．％の範囲内の量で熱伝導性充填材として使用される。本明細書に記載されるｗｔ．％は、全てポリマー組成物の総重量を基準としているということが特記される。
【００５９】
最も好ましい実施形態において、第２のポリマー組成物は、窒化ホウ素と黒鉛、より特定的には発泡黒鉛との組み合わせを含む。好ましくは、窒化ホウ素および黒鉛は、それぞれ５〜３０ｗｔ．％の範囲内の量で存在し、合わせて１０〜６０ｗｔ．％の量で存在する。
【００６０】
本発明の好ましい実施形態において、第２の部分として使用される熱伝導性ポリマー組成物は、
ａ）３０〜９０ｗｔ．％の熱可塑性半結晶質ポリマーと、
ｂ）１０〜７０ｗｔ．％の熱伝導性物質と、
ｃ）０〜６０ｗｔ．％の他の添加剤と
からなり、ここで、（ａ）、（ｂ）および（ｃ）のｗｔ．％は、ポリマー組成物の総重量を基準としており、（ａ）、（ｂ）および（ｃ）の合計は、１００ｗｔ．％である。
【００６１】
本発明のより好ましい実施形態において、熱伝導性ポリマー組成物は、
ａ）３０〜９０ｗｔ．％の半結晶質熱可塑性ポリマーと、
ｂ）１０〜７０ｗｔ．％の熱伝導性物質であって、そのうちの少なくとも５０ｗｔ．％が窒化ホウ素、もしくは黒鉛、またはそれらの組み合わせからなる熱伝導性物質と、
ｃ）（ｉ）０〜４０ｗｔ．％の強化用繊維および成分（ｂ）以外の充填材と、
（ｉｉ）０〜２０ｗｔ．％の他の添加剤と
からなり、ここで、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）（ｉ）および（ｃ）（ｉｉ）のｗｔ．％は、ポリマー組成物の総重量を基準としており、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）（ｉ）および（ｃ）（ｉｉ）の合計は、１００ｗｔ．％である。
【００６２】
本発明のさらにより好ましい実施形態において、熱導電性ポリマー組成物は、
ａ）３０〜９０ｗｔ．％の、少なくとも２００℃の融点を有する半結晶質ポリアミドと、
ｂ）１０〜７０ｗｔ．％の熱伝導性物質であって、そのうちの少なくとも５０ｗｔ．％が窒化ホウ素、もしくは黒鉛、またはそれらの組み合わせからなる熱伝導性物質と、
ｃ）（ｉ）０〜４０ｗｔ．％の強化用繊維および成分（ｂ）以外の充填材と、
（ｉｉ）０〜２０ｗｔ．％の他の添加剤と
からなり、ここで、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）（ｉ）および（ｃ）（ｉｉ）のｗｔ．％は、ポリマー組成物の総重量を基準としており、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）（ｉ）および（ｃ）（ｉｉ）の合計は、１００ｗｔ．％である。
【００６３】
これらの好ましい実施形態において、熱伝導性物質の最小量は、ポリマー組成物の必要最低熱伝導率、およびそのポリマー組成物中で使用される熱伝導性物質の種類、またはその組み合わせによって支配されるということが特記される。
【００６４】
本発明の集合体は、様々な用途、例えばギア、ランプハウジング、電動工具、手工具、自動車部品などにおいて利用され得る。
【００６５】
本発明は、さらに、ランプ部材、より特定的には、本発明の集合体を含むランプソケットまたはランプハウジングに関する。好ましくは、本発明のランプ部材に含有される第１のポリマー組成物は、半結晶質ポリアミドからなる群から選択される。好ましくは、本発明のランプ部材に含有される第２のポリマー組成物は、上で詳述されたような熱伝導性ポリマー組成物である。より好ましくは、前記熱伝導性ポリマー組成物は、ポリアミドからなる群から選択されるポリマーと、黒鉛および／またはセラミック充填材（例えば窒化ホウ素）からなる群から選択される熱伝導性充填材とを含有する。最も好ましくは、ランプ部材は、本発明の方法に従って製造される。
【００６６】
本発明は、以下の実施例および比較実験を利用して説明されるが、それらに限定されるわけではない。
【００６７】
［方法］
［界面付着エネルギー］
以下にさらに説明されるように、供試体について双片持ち梁（ＤＣＢ）装置を用いて２つのポリマー部分の間の界面付着エネルギーを測定した。界面付着エネルギー測定に関する試験は、２ｋＮロードセル、１０ｋＮ手動摘み具固定具、ならびに制御および分析用のＺｗｉｃｋソフトウェアＴｅｓＴｘｐｅｒｔ  ＩＩを備えたＺｗｉｃｋ  １４５５機を用いて行った。この試験は、２３℃および５０％Ｒ．Ｈ．にて、１００ｍｍ／分の試験速度でのベンチ変位（ｂｅｎｃｈ  ｄｉｓｐｌａｃｅｍｅｎｔ）によって行った。片持ち梁の一端において試料の上方および下方表面に完全に重なる位置に、２つの同一の負荷金属タブを、互いにちょうど向かい合わせに装着する。市販のエポキシ接着剤でこれらのタブを試料上に接着させた。２つのポリマー部分を、タブの真下に分離領域がある梁の分離端部を生成するようにそれらの間の界面で切ることによって、タブの面と等しい表面部分の真上でそれらの締結を解いた。それらのタブを反対方向に牽引することによって、タブを介して試料に荷重をかける。梁の端部を牽引することによって、２つのポリマー部分は離層し始める。試験中、加えられた力を、梁端部の変位と共に測定する。
【００６８】
各材料組み合わせについて、試験を３回行った。剥離エネルギーについての測定値は平均を取った。剥離が界面付着破壊によるものであるのか、それとも一方の部分の内部での凝集破壊によるものであるのかは、別途に記載した。
【００６９】
［供試体の調製］
調べた試料は、長さ（Ｌ）×幅（Ｗ）×厚さ（Ｔ）が１２０＊２５＊２ｍｍである、等しい寸法の２つのポリマー部分からなる周知の双片持ち梁（ＤＣＢ）の形状を有した２−Ｋ成形品であり、当該部分は、それらの幅寸法にわたってかつそれらの長さ寸法に沿って、互いに締結されていた。そのような試料は、上方表面および下方表面によって特徴づけられ、これらの２つの表面間の距離はそれらの間の界面に対して垂直であり、１つのポリマー部分の厚さの２倍と等しい。試料は、まず第１の材料を射出成形して第１の部分を形成し、続いて第２の部分を構成する第２の材料で第１の部分をオーバーモールドすることを含む、標準的な成形条件を用いた二成分射出成形によって調製した。第１の材料の射出成形温度（Ｔｉｍ１）および第２の材料の射出成形温度（Ｔｉｍ２）ならびに第２の材料の射出成形の時の第１の材料の表面温度（Ｔｓ１）を表す金型温度、第１の材料の熱伝導率および第２の材料の熱伝導率ならびにそれらの間の比、ならびに付着エネルギーに関する結果を、表１に示す。
【００７０】
［実施例および比較実験］
実施例および比較実験については、以下に列挙した材料から選択される材料の様々な組み合わせを使用した。
【００７１】
［材料］
Ｃ−１  無強化ＰＡ４６グレード、ＴＣ＝０．３Ｗ／ｍ．Ｋ
Ｃ−２  ガラス繊維強化グレード、ＰＡ４６ベース、黒鉛充填、ＴＣ＝１５Ｗ／ｍ．Ｋ
Ｃ−３  無充填ＰＡ６グレード、ＴＣ＝０．３Ｗ／ｍ．Ｋ
Ｃ−４  無強化ＰＡ６グレード、黒鉛充填、ＴＣ＝１５Ｗ／ｍ．Ｋ
Ｃ−５  無強化難燃剤グレード、ＰＡ４６ベース、窒化ホウ素充填、ＴＣ＝１Ｗ／ｍ．Ｋ
Ｃ−６  無強化ＰＡ４６グレード、黒鉛充填、ＴＣ＝１５Ｗ／ｍ．Ｋ
Ｃ−７  無強化グレード、ＰＡ４６／ＰＡ６ブレンドベース、ＴＣ＝０．３Ｗ／ｍＫ。
【００７２】
【表１】
2013533814.tif 000003
【００７３】
本発明に従う実施例は、全て一方の部分の内部での凝集破壊を示したことから、界面付着エネルギーが少なくとも一方の部分の凝集エネルギーよりも高いことが証明された。比較実験は、２つの部分間の付着破壊、および非常に低い分離または離層エネルギーを示したことから、界面付着エネルギーが各部分の凝集エネルギーよりも低いことが証明された。
【国際調査報告】
2013533814.tif 000004
2013533814.tif 000005
2013533814.tif 000006