【事件の表示】
　特許第２７１９６７２号「単結晶成長方法」の特許に対する特許異議の申立てについて、次のとおり決定する。
【結論】
　訂正を認める。
　特許第２７１９６７２号の特許を維持する。
【理由】
１．手続の経緯
　特許出願　　　　　　平成　２年　２月１３日
　設定登録　　　　　　平成　９年１１月２１日
　　　　　　　　　（特許第２７１９６７２号）
　特許公報発行　　　　平成１０年　２月２５日
　特許異議の申立て　　平成１０年　８月２４日
　　　　　　　申立人　住友電気工業株式会社）
　取消理由通知　　　　平成１１年　４月　８日
　意見書，訂正請求書　平成１１年　６月２２日
２．訂正の要旨
　平成１１年６月２２日付けの訂正請求における訂正の要旨は次のとおりである。
（１）訂正事項Ａ
　特許査定時の特許請求の範囲の請求項１の「半密閉型容器で覆うとともに、」（本件特許公報第１欄第９行）の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加し、さらに、「リン蒸気圧を加え」　（同公報第１欄第１３行）の後に「、かつ液体封止剤の鉛直方向の温度勾配を１０℃／ｃｍ以上５０℃／ｃｍ以下に制御し」を追加する。
（２）訂正事項Ｂ
　特許査定時の明細書第５頁第６〜７行（同公報第３欄第４２行）の「半密閉型容器で覆うとともに、」の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加する。
（３）訂正事項Ｃ
　特許査定時の明細書第１２頁第１９〜２０行（同公報第６欄第２６〜２７行）の「半密閉型容器で覆うとともに、」の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加し、さらに、同第１３頁第４行（同公報第６欄第３０行）の「リン蒸気圧を加え」の後に「、かつ液体封止剤の鉛直方向の温度勾配を１０℃／ｃｍ以上５０℃／ｃｍ以下に制御し」を追加する。
（４）訂正事項Ｄ
　特許査定時の明細書第１０頁第１５行（同公報第５欄第３９行）の「落下した。。」を「落下した。」
に訂正する。
３　訂正の適否に対する判断
３．１　訂正の目的、新規事項、拡張・変更
３．１．１　訂正事項Ａについて
　上記訂正事項Ａは、特許査定時の特許請求の範囲の請求項１では、「円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌ」及び「液体封止剤の垂直方向の温度勾配」については何も限定されていなかったものを特定の数値範囲に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮に相当する。
　そして、上記「円筒部と引き上げ軸との隙間断ｐ１３面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌ」については、特許査定時の明細書第７頁第１０行〜第８頁第４行（本件特許公報第４欄第３２〜４４行）に「この実施例では、上記るつぼ２の周囲にカバー部材６が設けられ、その外側に加熱用ヒータ７が配置されている。カバー部材６の底壁には、るつぼを支持する回転軸３と嵌合する円筒部６ａが形成されている。また、カバー部材６の上部には、覆い部材８が取り付けられ、カバー部材６と覆い部材８とにより半密閉型容器が構成されている。そして、上記覆い部材８の周囲には保温用ヒータ９が配置され、覆い部材８の上端には、上記引上げ軸５と嵌合する円筒部８ａが形成されている。この実施例では、上記円筒部８ａと引上げ軸５との隙間および回転軸３と円筒部６ａとの隙間が、その隙間の断面積Ａと円筒部６ａ，８ａの長さＬとの比Ａ／Ｌが各々０．０６ｃｍ以下となるように設計してある。」と記載され、さらに同第１３頁第１８行〜第１４頁第５行（同公報第６欄第４３〜４９行）に「なお、上記実施例ではるつぼを支持する回転軸３と引上げ軸５の両方の軸のまわりに、隙間断面積Ａと長さＬの比Ａ／Ｌが所定値以下となる円筒部６ａ，８ａを設けているが、少なくとも引上げ軸５についてそのような構造としておけば容器を開閉できるので、回転軸３に関してはＢ２Ｏ３のような封止剤で封止する構造とすることも可能であり、実用上何ら差し支えない。」と記載されていたし、また、「液体封止剤の垂直方向の温度勾配」については、同第１１頁第１８行〜第１２頁第５行（同公報第６欄第８〜１４行）に「なお、上記実施例では封止剤中の温度勾配を４４℃／ｃｍとしたが、これに限定されるものではない。ただし、前述したように温度勾配が５０℃／ｃｍを超えると低転位化が難しく、また、１０℃／ｃｍ未満とするとリン圧が４ａｔｍ以下では結晶の分解が起こるほか双晶や多結晶が発生し易くなるので、温度勾配は１０〜５０℃／ｃｍの範囲が妥当である。」と記載されていたから、上記訂正事項Ａは、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
３．１．２　訂正事項Ｂ及びＣについて
　上記訂正事項Ｂ及びＣは、上記訂正事項Ａにより特許請求の範囲の請求項１が訂正されたことに伴い、発明の詳細な説明の記載をこれに整合するように訂正するものであるから、明りょうでない記載の釈明に該当し、また、願書に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
３．１．３　訂正事項Ｄについて
　上記訂正事項Ｄは、句読点「。」の過多を訂正するものであるから、誤記の訂正を目的とするものであり、また、願書に最初に添付した明細書又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、かつ実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものでもない。
３．２　独立特許要件
３．２．１　訂正明細書に記載された発明
　訂正明細書に記載された特許請求の範囲の請求項１の記載は次のとおりである。
【請求項１】るつぼ内に原料と添加物および封止剤を入れてヒータにより加熱、融解させ、原料融液表面を液体封止剤で覆った状態で種結晶を接触させてこれを徐々に引き上げることによりＩｎＰ単結晶を育成するにあたり、上記るつぼ内の原料に添加物として鉄もしくはすずを添加し、かつ上記るつぼの周囲を、少なくとも結晶引上げ軸が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されてなる半密閉型容器で覆うとともに、上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、上記半密閉型容器には、引上げ軸の隙間から流出する揮発性元素の蒸気の減少分を補給する蒸気補給手段を接続し、該蒸気補給手段によって上記半密閉型容器内に０．０１ａｔｍ以上４ａｔｍ以下のリン蒸気圧を加え、かつ液体封止剤の鉛直方向の温度勾配を１０℃／ｃｍ以上５０℃／ｃｍ以下に制御しながら結晶の引上げを行なうことを特徴とする単結晶成長方法。
（以下、「本件訂正発明」という。）
３．２．２　取消理由通知の概要
　平成１１年４月８日付けの取消理由通知の概要は、次のとおりである。
　特許査定時の請求項１に係る発明は、下記引用例４の記載を参照すれば、下記引用例１及び２に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件特許査定時の請求項１に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
　また、たとえ特許査定時の請求項１に係る発明に対して蒸気供給手段の具体的接続構造について限定したとしても、その発明は下記引用例１〜３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである。
　　　　　　　　　　　　記
　引用例１　「住友電気」第１３５号（１９８９年）、第１５６〜１６２頁　（甲第１号証に該当）
　引用例２　特開昭６０−　１１２９９号公報　（甲第２号証に該当）
　引用例３　特開昭６２−　　３０９６号公報　（甲第３号証に該当）
　引用例４　″Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ　ｏｆ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ　Ｓｅｒｉｅｓ　Ｎｕｍｂｅｒ　９１，Ｇａｌｌｉｕｍ　Ａｒｓｅｎｉｄｅ　ａｎｄ　Ｒｅｌａｔｅｄ　Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ　１９８７，（Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ　ｏｆ　ｔｈｅ　Ｆｏｕｒｔｅｅｎｔｈ　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ　ｏｎ　Ｇａｌｌｉｕｍ　Ａｒｓｅｎｉｄｅ　ａｎｄ　Ｒｅｌａｔｅｄ　Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，２８　Ｓｅｐｔｅｍｂｅｒ−１　Ｏｃｔｏｂｅｒ，１９８７）″，ｐ．４３９−４４２　（甲第４号証に該当）
３．２．３　各引用例の記載内容
（引用例１）
　上記引用例１は、「ＶＣＺ法によるＩｎｐ単結晶の高品質化」と題する技術報文であって、そこには、（１−１）「３．ＶＣＺ法（蒸気圧制御ＬＥＣ法）図１に、我々が開発したＰ圧下でＩｎＰ単結晶を育成する方法の原理を示す。固体ＰまたはＩｎＰより気密容器中にＰを供給して密閉し、Ｂ２Ｏ３（液体封止剤）で覆われた原料融液中に種結晶を付けて引き上げ、Ｉｎｐ単結晶を育成する。容器内のＰ分圧は、容器壁の最低温度Ｔｍｉｎ（Ｋ）での固体Ｐ解離圧Ｐ０（ａｔｍ）に等しい。固体Ｐの解離反応を（１）式に、またＴｍｉｎ（Ｋ）とＰ０の関係を
（２）式に示す。
　　　　・・（中略）・・
　　　ｌｏｇＰ０＝−（６．９９×１０３）／Ｔｍｉｎ＋９．８６　‥‥‥（２）
　ところでＩｎＰ結晶表面で解離圧が最も高いのは、Ｂ２Ｏ３から露出した部分で温度が最も高くなるＢ２Ｏ３直上の部分である。その温度をＴＳ（Ｋ）、Ｉｎｐの解離圧をＰ１（ａｔｍ）とすると、ＩｎＰの解離反応及びＰ１とＴＳの関係
はそれぞれ（３）及び（４）の様になる。
　　　　・・（中略）・・
　　　ｌｏｇＰ１＝−（１．７８×１０３）／ＴＳ＋１３．７２　　‥‥‥（４）
　従って（５）式の不等号を満足するようにＴｍｉｎを制御すれば、（３）式の反応による結晶表面からのＰの解離を防ぐことができる。
　　　Ｐ１≦Ｐ０　　　　‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥‥（５）
　一方、ＩｎＰ融液の解離圧は融点で約２７ａｔｍと高いので容器の内圧を２７ａｔｍ以上にする必要がある。そのため（６）式の関係を満足するように窒素又はアルゴン等不活性なガス（分圧をＰｉｎとする）を加える。
　　　Ｐ０＋Ｐｉｎ≧　２７（ａｔｍ）　　‥‥‥‥‥‥‥‥（６）」（第１５７頁左欄第６行〜同頁右欄第４行）、
（１−２）１図２に、成長軸方向の温度分布の測定結果を示す。我々の行った育成条件ではＢ２Ｏ３表面の温度ＴＳは約９８０℃、Ｂ２０３中の平均温度勾配ｄＴ／ｄＺは約３０℃／ｃｍである。・・（中略）・・４″φのルツボにＩｎＰ多結晶１ｋｇとドーパントを入れＢ２Ｏ３厚さ２７ｍｍで、〈００１〉方向に引上げを行った。成長容器内に固体ＰまたはＩｎＰを置き、Ｐ気体を供給するとともに、窒素ガスを加え、３５〜４０ａｔｍに加圧した。引上げ速度、結晶回転数、るつぼ回転数等は、双晶の発生防止、及び直径制御のため、・・（中略）・・最適化した。Ｆｅドープ半絶縁性結晶の他、Ｓｎドープ、Ｓドープｎ型導電性結晶を育成した。」　（第１５７頁右欄第６〜２２行）
（１−３）「図３にＦｅドープの、図４にＳｎドープの（１００）ウェーハの転位密度分布を、エッチピット密度（ＥＰＤ）の分布で示した。いずれもＶＣＺ法で育成した結晶の転位密度は、ＬＥＣ法で育成した結晶のものより約１桁低い。」　（第１５８頁左欄第１〜４行）、
との記載があるほか、
（１−４）第１５７頁右欄の第２図には、ＶＣＺ法におけるＢ２Ｏ３層の表面温度ＴＳ＝９５０℃であることが、示されている。
（引用例２）
　上記引用例２には、「高解離圧化合物単結晶の製造法及び装置」の発明に関し、
（２−１）「（１）不活性ガスにより３〜６０気圧とした圧力容器内で、ルツボにより高解離圧化合物融液を液封保持し、回転引上軸のフォースバー下端に取付けた種子単結晶を化合物融液液面より回転させながら引上げる単結晶の製造法において、ルツボ上にフォースバーを通す管状開口部を上部に設けた石英製蓋を取付けてその下端を液封浴中に保持し、蓋上部を４００〜７００℃の温度に加熱すると共に、蓋内に揮発性元素を保持して蒸発させる受け皿を設け、蓋内部を７Ｔｏｒｒ〜４気圧の分圧の揮発性元素蒸気雰囲気とし、液封浴中の温度勾配を１００℃／ｃｍ以下として単結晶を引上げることを特徴とする高解離圧化合物単結晶の製造法」（第１頁左下欄第５〜１８行）、
（２−２）「即ち本発明は第２図に示すように不活性ガスにより３〜６０気圧とした圧力容器（１）内にルツボ保持台（２）を設けてルツボ（３）を取付け、その外側にヒーター（４）を配置し、圧力容器（１）の上壁よりルツボ（３）内に向けて上下自在で回転する引上軸（５）と該軸（５）の中心を貫通するフォースバー（６）を設け、ルツボ（３）上にフォースパー（６）を通す管状開口部（１５）を上部に設けた石英製蓋（１４）を取付け、その下端をルツボ（３）内の化合物融液（９）の液封浴（１０）中に保持する。石英製蓋（１４）内のフォースバー（６）下端には種子単結晶（８）の支持具（７）と蓋（１４）内に揮発性元素の受け皿（１６）を設け、蓋（１４）の上部外側に補助ヒーターを設けた装置を用い、次のようにして化合物単結晶を製造するものである。・・（中略）・・先ず従来と同様にしてフォースバー下端の支持具に種子単結晶を取付け、ルツボ内に化合物原料と、加熱により溶融して化合物融液上に浮上し、化合物融液中のＶ族元素の蒸発を防止する物質、例えば酸化ホウ素を装入する。次に圧力容器内を不活性ガスにより３〜６０気圧に満し、蓋上部の温度を熱電対により測定しながら補助ヒーターにより４００〜７００℃に加熱すると共にルツボをヒータにより化合物を加熱溶融して液封し、蓋内を７Ｔｏｒｒ〜４気圧の分圧の揮発性元素蒸気雰囲気とし、必要があれば揮発性元素の受け皿内に予め揮発性元素を入れておく。また蓋下端は常に液封浴中にあって化合物融液には触れないように、液封浴の厚さを十分に厚くし、更に必要があればルツボ保持台の回転軸を上下動又は回転させて蓋下端が化合物融液と接触しないようにする。このようにしてヒーターの温度環境を調整し、液封浴中の温度勾配を１００℃以下に制御し、フォースバー下端の単結晶を化合物融液と接触させ、回転させながら引上げて化合物単結晶を製造するものである。」（第２頁右下欄第１６行〜第３頁右上欄第２０行）、
（２−３）「又本発明において蓋内の圧力は揮発性元素の分圧と、不活性ガスの圧力によって構成されており、揮発性元素の流出は管状開口部を通して拡散により起る。これを有効に防止するためには、第３図に示すように管状開口部（１５）内に繊維状障壁部材（２５）を介在させ、その外側に補助ヒーター（１７），（１７ａ），（１７ｂ）と温度測定用熱電対（２１ａ），（２１ｂ），（２１ｃ）を設け、管状開口部（１５）の出口側を揮発性元素が凝結しない様に十分な高温度とし、蓋側をヒーター（１７）により加熱して蒸発雰囲気形成の蒸発源とし、フォースバー（６）の作動及び結晶重量の測定に支障を生ずることがないようにするとよい。」（第３頁左下欄第８〜２０行）、
（２−４）「以上砒化ガリウム単結晶の製造について説明したがこれに限るものではなく、・・（中略）・・燐化インジウム等の高解離圧化合物の単結晶の製造にも適用できることは勿論、・・（中略）・・できるものである。」（第４頁右上欄第８〜１４行）、
との記載がある。
（引用例３）
　上記引用例３には、「高解離圧化合物半導体単結晶成長方法」の発明に関し、
（３−１）「高解離圧化合物半導体単結晶を成長装置内の密閉された内容器内に満たされた高解離圧成分ガス雰囲気のもとで引き上げる方法において、該内容器の内側に装入され、一端をるつぼ内融液に浸漬される隔壁によって、該内容器内空間を
　（イ）該内容器壁土に設けた高解離圧成分ガス圧制御部位とるつぼ内融液を狭い空隙によって結ぶ空間、
　（ロ）るつぼ内融液に浸漬された該隔壁の端部によっで囲われ、かつ高解離圧成分封止液体を上に置いた融液面を見込む空間、
　（ハ）るつぼ下の（イ）（ロ）以外の空間、
の３つの空間に分け、各空間は微小間隙にて連通せしめ、単結晶の成長を上記（ロ）空間内で行なうことを特徴とする高解離圧化合物半導体単結晶成長方法。」（第１頁左下欄第５行〜同頁右下欄第１１行）、との記載があるほか、
（３−２）第６頁の第１〜４図には、揮発性元素である砒素の蒸気を供給する「砒素圧制御部２０」を種々の場所に設けると共に、引上げ軸３３が内容器１８を貫通する部位がシールされていると認められる構成が、示されている。
（引用例４）
　上記引用例４は、上記引用例１とほぼ同一内容であると認められる技術報文であって、その第４４１頁第８行には「ｌｏｇ（Ｐ１／ａｔｍ）＝−１７．８×１０３／Ｔｓ＋１３．７２」との記載がある。
３．２．４　対比・検討
　上記（１−１）に摘記した（４）式中の数値「１．７８」は上記引用例４の記載から「１７．８」の誤記であるとし、上記（１−２）及び（１−４）に示されている実験条件から引用例１に記載されている気密容器内の上記（５）式を満たすＰの分圧を計算すると、約０．３３５（ａｔｍ）以上となると認められる。
　してみると、上記引用例１にはるつぼ内に原料と添加物および封止剤を入れてヒータにより加熱、融解させ、原料融液表面を液体封止剤で覆った状態で種結晶を接触させてこれを徐々に引き上げることによりＩｎＰ単結晶を育成するにあたり、るつぼ内の原料に添加物として鉄もしくはすずを添加し、密閉容器内に０．３３５ａｔｍ以上のリン蒸気圧を加えながら結晶の引き上げを行なう単結晶成長方法が記載されているとは認められるものの、少なくとも本件訂正発明の構成要件である「るつぼの周囲を少なくとも単結晶引上げ軸が貫通する部位に引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されて成る半密閉型容器で覆う」ようになすと共に、「上記円筒部と引上軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下」となす点について示唆する記載はない。
　また、上記引用例２には、るつぼ内に原料と添加物および封止剤を入れてヒータにより加熱、融解させ、原料融液表面を液体封止剤で覆った状態で種結晶を接触させてこれを徐々に引き上げることにより高解離圧化合物単結晶を育成するにあたり、上記るつぼの上部を、結晶引上げ軸（フォースバー（６））が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部（管状開口部（１５））が形成されてなる半密閉型容器（石英製蓋（１４））で覆い、上記半密閉型容器内には、引上げ軸の隙間から流出する揮発性元素の蒸気の減少分を補給する蒸気補給手段（揮発性元素の受皿（１６））を接続し、該蒸気補給手段によって上記半密閉型容器内に７Ｔｏｒｒ〜４気圧の揮発性元素の蒸気圧を加え、かつ液体封止剤の鉛直方向の温度勾配を１００℃／ｃｍ以下に制御しながら結晶の引上げを行なうことを特徴とする高解離圧化合物単結晶成長方法が記載されており、この高解離圧化合物としてＩｎＰの場合にも適用できることも示されてはいるが、上記半密閉型容器の円筒部と結晶引上げ軸との隙間の具体的寸法関係については何も記載されていないし、しかも、上記（２−３）には上記円筒部と結晶引上げ軸の間に繊維状障壁材（２５）を介在させて揮発性元素の流出を防止することが示されていることを考慮すると、上記円筒部と結晶引上げ軸との隙間の具体的寸法を調節して揮発性元素の流出を制御することまで示唆されていると認めることはできない。
　また、上記引用例３には、密閉型の高解離圧化合物半導体単結晶引上げ用装置の種々の部位に高解離圧元素の蒸気を供給する手段を設けることが示されているにすぎない。
　してみれば、上記引用例１〜３のいずれにも、少なくとも本件訂正発明の構成要件であるるつぼの周囲を少なくとも単結晶引上げ軸が貫通する部位に引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されて成る半密閉型容器で覆うようになすと共に、「上記円筒部と引上軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下」となす点について示唆する記載はない。
　そして、本件発明はかかるる点を構成要件とすることにより、その余の構成と相まって、「転位の増殖を抑え、転位密度が低く且つ単結晶化率の高い、鉄またはすずを添加したＩｎＰ単結晶を製造でき」（本件特許公報第６欄第３４〜３７行）、しかも「引上げ軸が貫通する部位に引上げ軸と嵌合する円筒部を有する構造が簡単でかつ破壊せずに取外し可能な半密閉型容器を用いてＩｎＰ単結晶を育成できるようになり、工業的に実用化することが容易となる」（同公報第６欄第３８〜４２行）という効果を奏することができるものである。
　してみれば、本件訂正発明は、たとえ上記引用例４の記載を参照しても、上記引用例１〜３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
３．２．５　独立特許要件に対する結論
　したがって、上記「３．２．４」で述べたように、本件訂正発明は独立特許要件を備えているものと認める。
３．３　訂正の認否
　したがって、上記「３．１」及び「３．２．５」に述べたように、上記訂正は、特許法第１２０条の４第２項第１号〜第３号に掲げる事項を目的とするものであり、また同条第３項で準用する同法第１２６条第２項から第４項までの規定にそれぞれ適合するものであるから、上記訂正は認める。
４．　特許異議の申立についての判断
４．１　申立理由の概要
　申立人住友電気工業株式会社は、証拠として甲第１号証（「住友電気」第１３５号（１９８９年９月発行）、第１５６〜１６２頁、上記引用例１に該当。）、甲第２号証（特開昭６０−１１２９９号公報、上記引用例２に該当。）、甲第３号証（特開昭６２−３０９６号公報、上記引用例３に該当。）及び甲第４号証（″Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ　ｏｆ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ　Ｓｅｒｉｅｓ　Ｎｕｍｂｅｒ　９１，Ｇａｌｌｉｕｍ　Ａｒｓｅｎｉｄｅ　ａｎｄ　Ｒｅｌａｔｅｄ　Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ　１９８７，（Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ　ｏｆ　ｔｈｅ　Ｆｏｕｒｔｅｅｎｔｈ　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ　ｏｎ　Ｇａｌｌｉｕｍ　Ａｒｓｅｎｉｄｅ　ａｎｄ　Ｒｅｌａｔｅｄ　Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，２８　Ｓｅｐｔｅｍｂｅｒ−１　Ｏｃｔｏｂｅｒ，１９８７）″，ｐ．４３９−４４２、　上記引用例４に該当。）を提示し、
（１）特許査定時の請求項１に係る発明は、上記甲第４号証の記載を参照すれば、上記甲第１及び２号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから　本件特許査定時の請求項１に係る発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである、
（２）また、たとえ特許査定時の請求項１に係る発明に対して蒸気供給手段の具体的接続構造について限定したとしても　その発明は上記甲第１〜３号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その発明の特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものである、
（３）特許査定時の特許請求の範囲の請求項１に係る発明は、発明の詳細な説明に記載したものではないので、その発明の特許は明細書の記載が特許法第３６条第４項に規定する要件を満たしていないものに対してなされたものである、
ので、取り消すべきものである旨を主張している。
４．２　当審の判断
４．２．１　本件発明
　上記「３．３」で述べたように、上記訂正は認めるので、本件発明は上記「３．２．１」に摘記した訂正後の特許請求の範囲の請求項１に記載されたとおりのものである。
４．２．２　理由（１），（２）について
　申立人の申立理由（１），（２）及びその申立理由で引用された甲第１〜４号証は、当審における取消理由通知で通知した理由及び引用例１〜４と同じであるから、上記「３．２．４」で述べたように、本件発明は、たとえ甲第４号証の記載を参照しても、甲第１〜３号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものとすることはできない。
４．２．３　理由（３）について
　理由（３）は、特許査定時の特許請求の範囲の請求項１には、リンの蒸気圧について数値限定が加えられているが、その数値限定の根拠となる実施例又は実験例が発明の詳細な説明には何ら示されてはいないから、特許査定時の特許請求の範囲の請求項１に係る発明は、発明の詳細な説明に記載したものではないというものである。
　しかしながら、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、リンの蒸気圧を「０．０１ａｔｍ以上４ａｔｍ以下」となすことが複数個所において（特許査定時の明細書第５頁第１０〜１１行及び第１３頁第３〜４行、本件特許公報第３欄第４５〜４６行及び第６欄第３０行参照）明示されていたし、その技術的意義も、「以上説明したごとくこの発明は、・・（中略）・・、該蒸気補給手段によって上記半密閉型容器内に０．０１ａｔｍ以上４ａｔｍ以下のリン蒸気圧を加えながら結晶の引上げを行なうようにしたので、半密閉容器内に印加されたリン蒸気圧によって封止剤上にさらされた単結晶の表面からリンが蒸発するのを防止できるとともに、液体封止剤中の温度勾配を小さくすることで転位の増殖を抑え、転位密度が低くかつ単結晶化率の高い、鉄またはすずを添加したＩｎＰ単結晶を得ることができる。しかも、リン蒸気圧を４ａｔｍ以下としたので、引上げ軸が貫通する部位に引上げ軸と嵌合する円筒部を有する構造が簡単でかつ破壊せずに取外し可能な半密閉型容器を用いてＩｎＰ単結晶を育成できるようになり、工業的に実用化することが容易となるという効果がある。」（同明細書第１２頁第１１行〜第１３頁第１７行、同公報第６欄第１９〜４２行）と記載されていたように、明確に示されていたことは明らかである。
　したがって、本件特許明細書の発明の詳細な説明には、たとえリン蒸気圧を「０．０１ａｔｍ以上４ａｔｍ以下」となすことの根拠となる実施例又は実験例が記載されてはいないからといって、直ちにリン蒸気圧を「０．０１ａｔｍ以上４ａｔｍ以下」となした本件発明が記載されていないとすることはできないので、申立人の上記理由（３）は根拠が無く、採用できない。
５．むすび
　以上のとおりであるから、特許異議申立ての理由及び証拠によっては、本件発明の特許を取消すことはできない。
　また、他に本件発明の特許を取消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
平成１１年８月６日（１９９９．８．６）
【訂正の要旨】
（１）訂正事項Ａ
　特許請求の範囲の減縮を目的として、特許査定時の特許請求の範囲の請求項１の「半密閉型容器で覆うとともに、」（本件特許公報第１欄第９行）の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加し、さらに、「リン蒸気圧を加え」（同公報第１欄第１３行）の後に「、かつ液体封止剤の鉛直方向の温度勾配を１０℃／ｃｍ以上５０℃／ｃｍ以下に制御し」を追加する。
（２）訂正事項Ｂ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許査定時の明細書第５頁第６〜７行（同公報第３欄第４２行）の「半密閉型容器で覆うとともに、」の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加する。
（３）訂正事項Ｃ
　明りょうでない記載の釈明を目的として、特許査定時の明細書第１２頁第１９〜２０行（同公報第６欄第２６〜２７行）の「半密閉型容器で覆うとともに、」の後に「上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し、」を追加し、さらに、同第１３頁第４行（同公報第６欄第３０行）の「リン蒸気圧を加え」の後に「、かつ液体封止剤の鉛直方向の温度勾配を１０℃／ｃｍ以上５０℃／ｃｍ以下に制御し」を追加する。
（４）訂正事項Ｄ
　誤記の訂正を目的として、特許査定時の明細書第１０頁第１５行（同公報第５欄第３９行）の「落下した。。」を「落下した。」に訂正する。
（５４）【発明の名称】
単結晶成長方法
（５７）【特許請求の範囲】
（１）るつぼ内に原料と添加物および封止剤を入れてヒータにより加熱、融解させ、原料融液表面を液体封止剤で覆った状態で種結晶を接触させてこれを徐々に引き上げることによりＩｎＰ単結晶を育成するにあたり、上記るつぼ内の原料に添加物として鉄もしくはすずを添加し、かつ上記るつぼの周囲を、少なくとも結晶引上げ軸が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されてなる半密閉型容器で覆うとともに、
上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し
かつ液体封止剤の鉛直方向の温度勾配を１０℃／ｃｍ以上５０℃／ｃｍ以下に制御し
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
　本発明はＩｎＰ単結晶の育成技術に関し、特に鉄もしくはすずをドープしたＩｎＰ単結晶を液体封止チョクラルスキー法（以下、ＬＥＣ法と称する）により製造する場合に利用して効果のある技術に関する。
［従来の技術］
　ＩｎＰ単結晶の育成法の一つにＬＥＣ法がある。ＬＥＣ法によりＩｎＰ単結晶を育成する場合、温度勾配が小さいと、液体封止剤の表面温度が高くなりすぎて結晶引上げ中に封止剤上にさらされた単結晶の表面が分解し、はなはだしくは溶解が始まり引上げができなくなる。そのため、ＬＥＣ法によるＩｎＰ単結晶の育成では結晶軸方向の温度勾配を大きくしなくてはならなかった。しかし、逆に温度勾配が大きすぎると、結晶内の熱応力が大きくなり、ＥＰＤ（転位密度）が増加するという問題が生じる。
　このように、従来のＬＥＣ法によるＩｎＰ単結晶の育成においては、温度勾配の制御で単結晶化と低ＥＰＤ化の両方の要求を同時に達成することができなかった。
　このような問題点を解決するため、ＶＭ−ＦＥＣ法や直接合法、蒸気圧制御法等様々な技術が提案されている（例えば特開昭６３−２７４６９０号）。
［発明が解決しようとする問題点］
　上記従来技術はいずれも実用化する上で問題を残している。その理由は、ＶＭ−ＦＥＣ法や直接合成法では単結晶化率が低く歩留りが悪い。また蒸気圧制御法では、容器を高圧にするため引上げ軸やるつぼ回転軸を封止剤で封止するなどして容器を密閉構造にしなくてはならないので、装置および作業が複雑になり、はなはだしくは育成ごとに密閉容器の一部を破壊しなければならなくなるからである。
　そこで本出願人は、先にＩｎＰ単結晶におけるイオウや亜鉛の不純物硬化作用を利用して、るつぼの周囲を、少なくとも結晶引上げ軸が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されてなる半密閉型容器で覆うとともに、上記半密閉型容器には、引上げ軸の隙間から流出する揮発性元素の蒸気の減少分を補給する蒸気補給手段を接続し、該蒸気補給手段によって上記半密閉型容器内にリン蒸気圧を加え、かつ液体封止剤の鉛直方向温度勾配を５０℃／ｃｍ以上９０℃／ｃｍ以下に制御して引上げを行なうことで、転位密度が低く、かつ単結晶化率の高いイオウまたは亜鉛含有Ｉｎｐ単結晶を製造する技術を提案し７た（特願平１−５４０００号）。
　この発明の目的は、イオウまたは亜鉛以外の添加物を含有させて、比較的簡単な装置を用い、しかも装置の一部を破壊することなく、転位密度が低くかつ単結晶化率の高いＩｎＰ単結晶を工業的に製造できるような結晶製造技術を提供することにある。
［問題点を解決するための手段］
　本発明者らは、イオウまたは亜鉛のような不純物硬化作用を有しない添加物、即ち鉄とすずを含有させて、転位密度が低くかつ単結晶化率の高いＩｎＰ単結品を製造できないか検討した。
　その結果、ＬＥＣ法によりＩｎＰ単結晶を育成するにあたり、るつぼ内の原料に添加物として鉄もしくはすずを添加し、かつ上記るつぼの周囲を、少なくとも結晶引上げ軸が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されてなる半密閉型容器で覆うとともに、
上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６ｃｍ以下に設定し
　ただし、鉄やすずは液体封止剤の鉛直方向温度勾配が小さくても双晶や多結品の発生確率が低いが、イオウや亜鉛のような転位低減効果がないかあっても非常に弱いため、温度勾配が５０℃／ｃｍを超えると転位密度をそれほど低くすることができない。
　従って、上記の場合、好ましくは液体封止剤の鉛直方向温度勾配を５０℃／ｃｍ以下に制御する。なお、ここで、温度勾配とは融液界面と封止剤表面の温度差を封止剤の厚さで除した値である。
［作用］
　上記した手段によれば、半密閉容器内に印加されたリン蒸気圧によって封止剤上にさらされた単結晶の表面から蒸気圧の高いリンが蒸発するのを防止できるために、液体封止剤中の温度勾配を小さくすることが可能で、それにより転位の増殖を抑え、転位密度が低くかつ単結晶化率の高い、鉄またはすずを添加したＩｎＰ単結晶を製造することができる。
　しかも、引上げ軸が貫通する部位に引上げ軸と嵌合する円筒部を有する構造とし、かつリン蒸気圧を４ａｔｍ以下としたので引上げ軸を封止剤で封止する必要がなくなり、容器を破壊せずに結晶を取り出すことが可能となって装置の構造が簡単で作業も単純化され、工業的に実用化することが容易となる。
　以下、図面を用いて本発明の実施例を説明する。
［実施例］
　第１図は本発明方法を実施する際に使用される単結晶成長装置の一実施例を示す。
　第１図において、１は不活性ガスもしくは窒素ガスによって加圧される高圧容器、２は高圧容、器１の中央に配置され、回転軸３によって支持されたるつぼで、このるつぼ２内に原料（ＩｎＰ多結晶塊）とＢ２Ｏ３のような封止剤４が収納される。また、高圧容器１の上方からは、るつぼ２内に向かって引上げ軸５が回転可能かつ上下動可能に垂下されている。
　この実施例では、上記るつぼ２の周囲にカバー部材６が設けられ、その外側に加熱用ヒータ７が配置されている。カバー部材６の底壁には、るつぼを支持する回転軸３と嵌合する円筒部６ａが形成されている。また、カバー部材６の上部には、覆い部材８が取り付けられ、カバー部材６と覆い部材８とにより半密閉型容器が構成されている。そして、上記覆い部材８の周囲には保温用ヒータ９が配置され、覆い部材８の上端には、上記引上げ軸５と嵌合する円筒部８ａが形成されている。
　この実施例では、上記円筒部８ａと引上げ軸５との隙間および回転軸３と円筒部６ａとの隙間が、その隙間の断面積Ａと円筒部６ａ，８ａの長さＬとの比Ａ／Ｌが各々０．０６ｃｍ以下となるように設計してある。
　さらに、この実施例の装置では、カバー部材６の底壁の一部から下方に向かって下端が閉塞された導管６ｂが延設されており、導管６ｂの下部周囲には補助ヒータ１０が配置されている。この導管６ｂ内にリンのような揮発性元素を入れ、補助ヒータ１０により加熱することによって、その蒸気を適宜量だけカバー部材６と覆い部材８とで囲まれた結晶成長雰囲気となる空間内に供給できるようにされている。つまり、導管６ｂの一部と補助ヒータ１０とにより、蒸気補給手段としてのリザーバが構成されている。
　このリザーバを構成するヒータ１０の温度を調節することにより、引上げ軸５と回転軸３の隙間から流出するリンの蒸気量に見合った量の蒸気を発生させて補うことができる。これにより、るつぼ２の周囲のリン蒸気圧を、長時間（十数時間）の結晶育成中ずっと一定に保つことができる。
　このように、リンの蒸気圧が一定に保たれると、るつぼ内の原料融液１６および成長結晶体１７の表面からのリンの揮散を極力防止することができる。また、本実施例の装置は構造が簡単であるとともに、２重融液シール法で問題となっていた軸と容器との密着が回避され、装置を繰り返し使用できるようになり、生産性が飛躍的に向上するとともに、融液シール部からのシール材料の滴下による汚染が防止され、高品質の単結晶を再現性良く製造することができる。
　第１図に示す単結晶引上げ装置を用いて、実際にＩｎＰ単結晶の成長を行なった。その際の手順と結果について説明する。
　先ず、原料としてＨＢ法によって合成したＩｎＰ多結晶３０００ｇを、また添加剤として鉄箔約０．９ｇをるつぼ２内に仕込み、その上に封止剤としてＢＯを７００ｇ入れた。使用したるつぼはｐＢＮ（パイロリティック窒化ボロン）製で、内径が６インチの大きさである。また、Ｂ２Ｏ３中の温度勾配を４４℃／ｃｍとするとともに、高圧容器１内は４０ａｔｍのＮ２ガスで満たし、リザーバーにより補給するリンの蒸気圧は０．５ａｔｍとした。そして、引上げ軸５を１Ｏｒｐｍの速度で、また、るつぼ２の回転軸３を３０ｒｐｍの速度で引上げ軸と逆方向に回転させながら、１０ｍｍ／ｈｒの速さで引上げ軸５を上昇させ、およそ１４時間かけて結晶の成長を行なった。
　その結果、直胴部の直径８０ｍｍ、長さ１４０ｍｍ、重量約２．４ｋｇのＩｎＰ単結晶が得られた。結晶の表面は金属光沢を呈し、リンの分解のないことを示していた。容器を半密閉とせず開放系とし、蒸気圧を制御しないで結晶の育成を試みたが、種結晶が分解して細くなり、結晶成長中に重量に耐えられずに落下した。
　上記のようにして得られた鉄ドープＩｎＰ結晶を引上げ軸と直交する方向に切断し、転位密度を測定した。
　第２図に測定値から求めた平均ＥＰＤと種結晶からの距離との関係を示し、比較のために従来のＬＥＣ法によって引き上げた結晶の結果も併記した。同図において、●印は温度勾配を１２０〜１５０℃／ｃｍとした従来の一般的なＬＥＣ法により育成したＩｎＰ単結晶について測定されたＥＰＤ値をプロットとしたもの、また■印は本発明方法を適用して得られたＩｎＰ単結晶について測定されたＥＰＤ値をプロットしたものである。第２図からわかるように本発明を適用した場合は従来よりも低ＥＰＤ化されていることがわかる。
　第３図はウェーハ内半径方向のＥＰＤ分布を示したものである。このうち同図（Ａ）は結晶上部から切り出されたウェーハに関するもの、同図（Ｂ）は結晶中央から切り出されたウェーハに関するもの、また同図（Ｃ）は結晶下部から切り出されたウェーハに関するものである。同図より特にウェーハ中心部において、低ＥＰＤ化されていることがわかる。
　なお、上記実施例では封止剤中の温度勾配を４４℃／ｃｍとしたが、これに限定されるものではない。ただし、前述したように温度勾配が５０℃／ｃｍを超えると低転位花が難しく、また、１０℃／ｃｍ未満とするとリン圧が４ａｔｍ以下では結晶の分解が起こるほか、双晶や多結晶が発生し易くなるので、温度勾配は１０〜５０℃／ｃｍの範囲が妥当である。
　また、上記実施例では鉄をドープしたＩｎＰ単結晶の製造について説明したがすずを含むＩｎＰ単結晶の製造にも適用でき、同様の効果が得られる。
［発明の効果］
　以上説明したごとくこの発明は、るつぼ内に原料と添加物および封止剤を入れてヒータにより加熱、融解させ、原料融液表面を液体封止剤で覆った状態で種結晶を接触させてこれを徐々に引き上げることによりＩｎＰ単結晶を育成するにあたり、上記るつぼ内の原料に添加物として鉄もしくはすずを添加し、かつ上記るつぼの周囲を、少なくとも結晶引上げ軸が貫通する部位に上記引上げ軸と嵌合する円筒部が形成されてなる半密閉型容器で覆うとともに、上記円筒部と引き上げ軸との隙間断面積Ａと円筒部の長さＬとの比Ａ／Ｌを０．０６Ｃｍ以下に設定し、上記半密閉型容器には、引上げ軸の隙間から流出する揮発性元素の蒸気の減少分を補給する蒸気補給手段を接続し、該蒸気補給手段によって上記半密閉型容器内に０．０１ａｔｍ以上４ａｔｍ以下のリン蒸気圧を加え、かつ液体封止剤の鉛直方向の温度勾配を１０℃／ｃｍ以上５０℃／ｃｍ以下に制御しながら結晶の引上げを行なうようにしたので、半密閉容器内に印加されたリン蒸気圧によって封止剤上にさらされた単結晶の表面からリンが蒸発するのを防止できるとともに、液体封止剤中の温度勾配を小さくすることで転位の増殖を抑え、転位密度が低くかつ単結晶化率の高い、鉄またはすずを添加したＩｎＰ単結晶を製造することができる。
　しかも、リン蒸気圧を４ａｔｍ以下としたので引上げ軸が貫通する部位に引上げ軸と嵌合する円筒部を有する構造が簡単でかつ破壊せずに取外し可能な半密閉型容器を用いてＩｎＰ単結晶を育成できるようになり、工業的に実用化することが容易となるという効果がある。
　なお、上記実施例ではるつぼを支持する回転軸３と引上げ軸５の両方の軸のまわりに、隙間断面積Ａと長さＬの比Ａ／Ｌが所定値以下となる円筒部６ａ，８ａを設けているが、少なくども引上げ軸５についてそのような構造としておけば容器を開閉できるので、回転軸３に関してはＢ２Ｏ３のような封止剤で封止する構造とすることも可能であり、実用上何ら差し支えない。
【図面の簡単な説明】
　第１図は、本発明方法に使用される単結晶成長装置の一例を示す断面図、
　第２図は本発明方法と従来法によりそれぞれ育成された結晶の転位密度と種結晶からの距離との関係を示すグラフ、
　第３図（Ａ）〜（Ｃ）は、本発明方法により育成された結晶のウェーハ面内半径方向の転位密度分布を示すグラフである。
１‥‥高圧容器、２‥‥るつぼ、３‥‥回転軸、５‥‥引上げ軸、６，８‥‥半密閉型容器、７‥‥ヒータ、６ａ，８ａ‥‥円筒部、６ｂ，１０‥‥蒸気補給手段（リザーバ）。