【事件の表示】
　特許第６３４９１６６号発明「放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６３４９１６６号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１−７〕、８について訂正することを認める。
　特許第６３４９１６６号の請求項１ないし８に係る特許を取り消す。
【理　由】
第１　手続の経緯
　特許第６３４９１６６号の請求項１〜８に係る特許についての出願は、平成２６年６月３０日に出願され、平成３０年６月８日にその特許権の設定登録がされ、同年６月２７日に特許掲載公報が発行された。その後、同年１２月２１日に土田　裕介（以下「申立人」という。）により特許異議の申立てがされ、平成３１年３月２９日付けで取消理由（発送日平成３１年４月３日）が通知され、その指定期間内である令和元年５月３０日に意見書の提出及び訂正請求がされ、同年７月１１日に申立人から意見書が提出され、同年９月２４日付けで取消理由（決定の予告）（発送日同年９月２７日）が通知され、その指定期間内である同年１１月２６日に意見書の提出がされ、令和２年１月８日に申立人から上申書が提出されたものである。 
  
第２　訂正請求について 
１　訂正の内容
　本件訂正請求による訂正の内容は以下の（１）〜（４）のとおりである。（下線は訂正箇所を示す。）  
  
（１）訂正事項１ 
　請求項１に 
「被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱して放射性セシウムを揮散分離する加熱炉と、前記加熱炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、を備えて構成される放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法であって、 
　被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が最大となる範囲に入るように塩基度調整助剤である塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する塩基度調整助剤添加量決定工程と、 
　前記塩基度調整助剤添加量決定工程で決定された値に従って、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する塩基度調整工程と、 
　塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤が添加された被処理物を前記加熱炉で加熱する加熱処理工程と、 
　前記集塵機で捕集された放射性セシウムを含む飛灰を回収する回収処理工程と、 
を備えている放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。」とあるのを、 
「被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱
し溶融
溶融
溶融
　被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が
９９％以上
　前記塩基度調整助剤添加量決定工程で決定された値に従って、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する塩基度調整工程と、 
　塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤が添加された被処理物を前記
溶融
し溶融
　前記集塵機で捕集された放射性セシウムを含む飛灰を回収する回収処理工程と、 
を備えている放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。」 
に訂正する。 
　請求項１の記載を引用する請求項２〜７も同様に訂正する。 
  
（２）訂正事項２ 
　請求項８に、 
「被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱して放射性セシウムを揮散分離する加熱炉と、前記加熱炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、を備えて構成される放射性セシウム分離濃縮装置であって、 
被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が最大となる範囲に入るように塩基度調整助剤である塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する塩基度調整助剤添加量決定装置を備え、
前記塩基度調整助剤添加装置は前記塩基度調整助剤添加量決定装置で決定された塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合に従って、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する、
放射性セシウム分離濃縮装置。」とあるのを、 
「被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱
し溶融
溶融
溶融
　被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が
９９％以上
　前記塩基度調整助剤添加装置は前記塩基度調整助剤添加量決定装置で決定された塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合に従って、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する、 
放射性セシウム分離濃縮装置。」 
に訂正する。 
  
（３）訂正事項３ 
　本件明細書の段落【００１４】に、 
「・・・被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱して放射性セシウムを揮散分離する加熱炉と、前記加熱炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、を備えて構成される放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法であって、被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が最大となる範囲に入るように塩基度調整助剤である塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する塩基度調整助剤添加量決定工程と、前記塩基度調整助剤添加量決定工程で決定された値に従って、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する塩基度調整工程と、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤が添加された被処理物を前記加熱炉で加熱する加熱処理工程と、前記集塵機で捕集された放射性セシウムを含む飛灰を回収する回収処理工程と、を備えている・・・」とあるのを、 
「・・・被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱
し溶融
溶融
溶融
９９％以上
し溶融
  
（４）訂正事項４ 
　本件明細書の段落【００３０】に、 
「・・・被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱して放射性セシウムを揮散分離する加熱炉と、前記加熱炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、を備えて構成される放射性セシウム分離濃縮装置であって、被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が最大となる範囲に入るように塩基度調整助剤である塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する塩基度調整助剤添加量決定装置を備え・・・」とあるのを、 
「・・・被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱
し溶融
溶融
溶融
９９％以上
  
２　訂正の適否
（１）訂正事項１、２について 
　ア　訂正の目的の適否について 
　訂正事項１、２は、いずれも「加熱」について「溶融」という限定、及び「最大となる範囲」について「９９％以上となる範囲」という限定をしたものといえるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。 
  
　イ　実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するか否かについて  
　上記アで説示したように、訂正事項１、２は「加熱」、「最大となる範囲」について限定したものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。  
  
　ウ　願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下「明細書等」という。）に記載した事項の範囲内の訂正であるか否かについて  
　訂正事項１、２の「溶融」、「溶融炉」の訂正については、「【００３４】図１には、本発明による放射性セシウム分離濃縮装置１が示されている。放射性セシウム分離濃縮装置１は、放射性セシウムで汚染された土壌を含む被処理物から放射性セシウムを分離濃縮する装置で、放射性セシウムを含有する被処理物を集積する受入部２と、被処理物を１２００℃から１５００℃の温度範囲で加熱溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉５と、溶融炉５で被処理物から揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する第１集塵機１１を備えている。」などに記載されている。 
　訂正事項１、２の「（放射性セシウムの揮散率が）９９％以上（となる範囲）」の訂正については、「【００７０】さらに、塩基度調整工程で添加される塩基度調整助剤の添加割合は、被処理物に対して２５重量％から５０重量％であることが好ましく、３０重量％から５０重量％であることがさらに好ましい。このような値を採用すれば放射性セシウムの揮散率を上昇させながらも、塩基度調整助剤の使用量を適正量に調整することができる。【００７１】さらに、所定の添加割合は、前記分離工程で被処理物から揮散する放射性セシウムの揮散率が９９％以上になるように決定される値であることが好ましい。放射性セシウムの揮散率が９９％以上になれば、分離工程の後に被処理物に残存する放射線量が許容値、例えば一般廃棄物として許容される値に調整されるようになる。」の記載から見て、放射性セシウムの揮散率が９９％以上となるように塩基度調整助剤の添加割合を調整することが記載されているから、「塩基度調整助剤である塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する」に際しても、「（放射性セシウムの揮散率が）９９％以上」となるようにすることが本件明細書に記載されているといえる。
　以上のとおり、訂正事項１、２は明細書等に記載されているものと認められる。 
  
（２）訂正事項３、４について 
　訂正事項３、４は、上記訂正事項１、２の訂正に伴って、特許請求の範囲の記載と明細書の記載を整合させるものであるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。 
　また、訂正事項３、４は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であって、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもないことは明らかである。 
（３）一群の請求項について  
　訂正前の請求項１〜７は、請求項２〜７が、訂正の請求の対象である請求項１の記載を引用する関係にあるから、訂正前の請求項１〜７は、訂正前において一群の請求項に該当するものである。したがって、訂正の請求は、特許法第１２０条の５第４項に規定する一群の請求項ごとにされたものである。
（４）明細書の訂正と関係する一群の請求項について 
　明細書についての訂正である訂正事項３は、一群の請求項である請求項１〜７についての訂正である訂正事項１との整合性をとるための訂正である。したがって、訂正事項３は、一群の請求項である請求項１〜７に関連する訂正である。
（５）申立人の主張について 
　申立人は、令和元年７月１１日提出の意見書（以下「申立人意見書」という。）において、訂正事項１、２について、「訂正後の「９９％以上となる範囲」は、訂正前の「最大となる範囲」を減縮したものとはいえず、特許請求の範囲を拡張するものである」旨、及び「訂正後の請求項１に係る発明における「最大となる範囲」が「９９％以上となる範囲」と同義であること、又は、「最大となる範囲」の好ましい範囲が「９９％以上となる範囲」であることは、本件特許明細書に何ら記載されていない」旨主張している。 
　しかしながら、「最大となる範囲」とは具体的な数値範囲を指し示したものではないから、「９９％以上」との具体的な数値を規定することにより範囲が限定されることは明らかである。また、本件明細書に「最大となる範囲」が「９９％以上となる範囲」と同義であること等の明示的な記載がないとしても、上記（１）ウで説示したように、放射性セシウムの揮散率が９９％以上となるように塩基度調整助剤の添加割合を調整することが記載されている以上、「最大となる範囲」として「９９％以上」という範囲も想定されていたというべきである。 
　よって、申立人の主張は採用できない。 
３　小括
　したがって、上記訂正請求による訂正事項１〜４は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項で準用する同法第１２６条第５項、第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１〜７〕、８について訂正を認める。  
  
第３　特許異議の申立てについて 
１　訂正後の請求項１〜８に係る発明  
　上記訂正請求により訂正された請求項１〜８に係る発明（以下、「本件発明１」等、あるいはまとめて「本件発明」という。）は、以下のとおりのものである。 
「【請求項１】 
　被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱し溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉と、前記溶融炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、を備えて構成される放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法であって、 
　被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が９９％以上となる範囲に入るように塩基度調整助剤である塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する塩基度調整助剤添加量決定工程と、 
　前記塩基度調整助剤添加量決定工程で決定された値に従って、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する塩基度調整工程と、 
　塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤が添加された被処理物を前記溶融炉で加熱し溶融する加熱処理工程と、 
　前記集塵機で捕集された放射性セシウムを含む飛灰を回収する回収処理工程と、 
を備えている放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。 
【請求項２】 
　前記塩基度調整助剤添加量決定工程では、塩基度調整助剤添加後の被処理物の塩基度、 
光学的塩基度、塩素濃度、被処理物の加熱処理工程後の塩基度、光学的塩基度の何れかから選択される単一または複数の指標が所定の範囲に収まるように、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合が決定される請求項１記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。 
【請求項３】 
　前記塩基度調整助剤添加量決定工程では、被処理物の組成を自動測定し塩基度調整助剤の添加量が自動決定され、前記塩基度調整工程では、前記塩基度調整助剤添加量決定工程で決定された添加量に従って被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤が自動添加される請求項１または２記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。 
【請求項４】 
　前記塩基度調整工程で添加される塩素系塩基度調整助剤は、無機塩化物または無機塩化物が含まれる物質の何れかから選択される単一または複数の物質である請求項１から３の何れかに記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。 
【請求項５】 
　前記塩基度調整工程で添加される塩素系塩基度調整助剤は、塩化カルシウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化鉄の何れかから選択される単一または複数の物質である請求項４に記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。 
【請求項６】 
　前記塩基度調整工程で添加される非塩素系塩基度調整助剤は、非塩素系アルカリ金属化合物、非塩素系アルカリ土類金属化合物、非塩素系マグネシウム化合物、非塩素系ホウ素化合物、非塩素系鉄化合物、非塩素系鉛化合物の何れかから選択される単一または複数の物質である請求項１から５の何れかに記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。 
【請求項７】 
　前記塩基度調整助剤添加量決定工程では、還元剤が添加された被処理物に対して、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合が決定される請求項１から６の何れかに記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。 
【請求項８】 
　被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱し溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉と、前記溶融炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、を備えて構成される放射性セシウム分離濃縮装置であって、 
　被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が９９％以上となる範囲に入るように塩基度調整助剤である塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する塩基度調整助剤添加量決定装置を備え、 
　前記塩基度調整助剤添加装置は前記塩基度調整助剤添加量決定装置で決定された塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合に従って、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する、 
放射性セシウム分離濃縮装置。」 
  
２　取消理由の概要 
　訂正後の請求項１〜８に係る特許に対して、当審が令和元年９月２４日付けの取消理由通知（決定の予告）において特許権者に通知した取消理由の要旨は、次のとおりである。 
  
　本件発明１〜８は、本件特許出願前に日本国内又は外国において、頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった、下記の引用文献２、３に記載された発明に基いて、本件特許出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明１〜８に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。  
  
　甲第１号証：特開２０１４−９２４１２号公報  
　甲第２号証：（独）国立環境研究所資源循環・廃棄物研究センター，「放射性物質の挙動からみた適正な廃棄物処理処分（技術資料第四版）」、平成２６年４月１４日改訂版、ｐ．７２−９４  
　引用文献１：特許第５１６２７２１号公報（甲第３号証）  
　引用文献２：特開２０１３−２４２１９４号公報（甲第４号証）  
　引用文献３：特開２０１０−２３０２７０号公報（甲第６号証）  
  
３　取消理由について 
（１）引用文献の記載 
　ア　引用文献２の記載  
　引用文献２には、以下の事項が記載されている。  
　（ア）「【請求項４】  
　
被処理物に含まれる放射性セシウムを分離濃縮する放射性セシウム分離濃縮方法であって、
　
被処理物に塩素系助剤を添加する塩素系助剤添加工程と、 
　
被処理物に融点降下剤を添加する融点降下剤添加工程と
　
塩素系助剤及び融点降下剤が添加された被処理物を還元性雰囲気で溶融して溶融スラグから放射性セシウムを揮散分離する分離工程と、  
　
前記分離工程で揮散分離された放射性セシウムを捕集する捕集工程と、 
を含む放射性セシウム分離濃縮方法
【請求項５】
　
前記融点降下剤添加工程で被処理物に添加される融点降下剤が塩基度調整剤である
【請求項６】
　
前記塩基度調整剤が、カルシウム化合物、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、ホウ素化合物、鉄化合物の何れかから選択される何れか単一または複数の物質である
【請求項７】
　
前記分離工程で被処理物を還元性雰囲気で溶融するために、被処理物に還元剤を添加する還元剤添加工程をさらに含む
【請求項８】〜【請求項９】  
・・・（略）・・・
【請求項１０】
　
前記塩素系助剤添加工程で被処理物に添加される塩素系助剤が、無機塩化物、塩酸、塩素系プラスチック、焼却飛灰の何れかから選択される単一または複数の物質である
　（イ）「【００１１】  
　
本発明の目的は、上述した問題点に鑑み、土壌や焼却灰等の被処理物に含まれる放射性セシウムを効率的に分離濃縮して、大きく減容化することができる放射性セシウム分離濃縮方法及び放射性セシウム分離濃縮装置を提供する点にある
  
　（ウ）「【００４５】  
・・・（略）・・・
放射性セシウム分離濃縮装置１は、被処理物に含まれる放射性セシウムを分離濃縮する装置で、放射性セシウムを含有する被処理物を集積する受入部２と、被処理物を溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉７と、溶融炉７で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機１１を備えている
【００４６】
　
受入れ部２に集積された被処理物を溶融炉７に搬送する搬送機構３が設けられ、搬送機構３で搬送される被処理物に塩素系助剤を添加する塩素系助剤添加装置４、還元剤を添加する還元剤添加装置５、融点降下剤を添加する融点降下剤添加装置６が設置されている
【００４７】
・・・（略）・・・
【００４８】
　被処理物に含まれる放射性セシウムは、溶融の過程で塩素と反応して塩化セシウムとなり、その殆どが揮散して排ガスとともに煙道９から流出する。煙道９に沿って、冷却装置１０、第１集塵機１１、中和剤添加装置１２、第２集塵機１３、白煙防止装置、煙突が配置されている。」
　（エ）「【００５６】  
　
塩素系助剤添加工程で被処理物に添加される塩素系助剤として、無機塩化物、塩酸、塩素系プラスチック、焼却飛灰の何れかから選択される単一または複数の物質が用いられ、無機塩化物として、塩化カリウム、塩化ナトリウム、塩化カルシウムまたは塩化第二鉄が用いられ
  
（オ）「【００６１】  
　
被処理物の塩基度（ＣａＯ（％）／ＳｉＯ２（％））が１から離れると融点が高くなり、被処理物の融点が高いと
塩素とセシウムの結合は阻害され、結果として溶融スラグに放射性セシウムが残存する傾向が強くなる
【００６２】
　一方、
融点降下剤を添加することによって、より低い温度で飛処理物（当審注；「被処理物」の誤記と認める。）が溶融して流動性が上昇する
そのため、放射性セシウムの揮散が促進される
【００６３】
　尚、
上述した実施の形態では、塩基度として簡易的な（ＣａＯ（％）／ＳｉＯ２（％））を指標として用いる場合を説明したが、塩基度はこれ以外にも様々な定義があり、廃棄物学会論文誌（Vol.19,No19,pp17-25,2008）に開示されている
(ＣａＯ＋ＭｇＯ＋Ｆｅ２Ｏ３＋Ｋ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ)／(ＳｉＯ２＋Ａｌ２Ｏ３)  
　このように複数の成分で表される塩基度では、単純に１で融点が低くなるのではなく、各成分の含有量になり複雑に定まるものである。」  
　（カ）「【００６４】  
　
融点降下剤添加工程で被処理物に添加される融点降下剤として塩基度調整剤が好適に用いられ、カルシウム化合物、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、ホウ素化合物、鉄化合物の何れかから選択される何れか単一または複数の物質、例えば、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸リチウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、酸化ホウ素、ほう砂、ホウ酸、酸化第一鉄、四酸化三鉄、酸化第二鉄等から選択される何れか単一または複数の物質が好適に用いられる
【００６５】
　尚、融点降下剤として塩基度調整剤が好適に用いられるのは、被処理物の融点や溶融時の流動性を見る指標として塩基度が利用されるからである。
簡易的な塩基度（ＣａＯ（％）／ＳｉＯ２（％））では１に近くなるほど融点は下がり、１から低い方に離れても、高い方に離れても融点は上がる傾向にある
　（キ）「【００６６】  
　さらに、
被処理物を還元性雰囲気、つまり酸素分圧が低い状況下で溶融することにより
放射性セシウムが塩化物に移行する反応が促進され、高効率に溶融スラグから放射性セシウムを揮散分離させることができるようになる
【００６７】
　そのために、還元剤添加工程で被処理物に添加される還元剤として、活性炭、グラファイト、カーボンブラック、コークス、木炭、プラスチック、草木、乾燥下水汚泥の何れかから選択される単一または複数の物質が好適に用いられる。・・・（略）・・・」  
  
　（ク）「【００７５】  
　また、
塩素系助剤、融点降下剤、または還元剤の添加量は、被処理物の性状に応じて適宜調整すればよい
【００７６】
　さらに、
塩素系助剤、融点降下剤、還元剤をそれぞれ別に添加する例を説明したが、被処理物の性状に大きな変化がない場合等では、同一の装置でまとめて投入してもよい
  
　（ケ）「【００８９】  
　基材４，５に塩素系助剤として塩化カルシウムを添加した複数の試料を用いて、試料中のトータル塩素量に対するセシウムの揮散率を確認した。図６（ｂ）に示すように、塩化カルシウムの添加量を増加するほどにセシウムの揮散率が上昇することが判明した。また、基材４，５に塩素系助剤として塩化カルシウムを添加し、融点降下剤として炭酸カルシウムを添加したときの各添加量に対するセシウムの揮散率を調べた。このときの加熱温度は１３５０℃である。図６（ｃ）に示すように、
塩素系助剤の添加量が同じでも融点降下剤を添加することにより塩基度（ＣａＯ／ＳｉＯ２）を１に近づけるほどセシウムの揮散率が上昇し、１から離れる場合は、塩基度の値が大きいほうがセシウムの揮散率が高いことが判明した
  
　（コ）図６（ｃ）は以下のとおりである。 
　（サ）上記（オ）の「被処理物の塩基度（ＣａＯ（％）／ＳｉＯ２（％））が１から離れると融点が高くなり、被処理物の融点が高いと、塩素とセシウムの結合は阻害され、結果として溶融スラグに放射性セシウムが残存する傾向が強くなる。」との記載、同じく「融点降下剤を添加することによって、より低い温度で飛処理物（当審注；「被処理物」の誤記と認める。）が溶融して流動性が上昇する。・・・（略）・・・そのため、放射性セシウムの揮散が促進されると推測される。」との記載、及び上記（ケ）の「塩素系助剤の添加量が同じでも融点降下剤を添加することにより塩基度（ＣａＯ／ＳｉＯ２）を１に近づけるほどセシウムの揮散率が上昇し、１から離れる場合は、塩基度の値が大きいほうがセシウムの揮散率が高いことが判明した。」との記載及び図６（ｃ）を踏まえれば、引用文献２には、「
塩素系助剤の添加量（重量％）を同じとし、融点降下剤としての塩基度調整剤の添加量（重量％）を調整して塩基度（ＣａＯ／ＳｉＯ２）を１に近づけることにより、セシウムの揮散率を上昇させる
　また、図６（ｃ）より、
塩素系助剤（ＣａＣｌ２）３０％添加、塩基度１．０２において、セシウム（Ｃｓ）揮散率が９９．９％である
　（シ）以上の記載から、引用文献２には、次の発明が記載されているものと認められる。 
　ａ　引用方法発明２
「放射性セシウムを含有する被処理物を集積する受入部と、  
　受入れ部に集積された被処理物を溶融炉に搬送する搬送機構と、  
　搬送機構で搬送される被処理物に、塩素系助剤を添加する塩素系助剤添加装置、融点降下剤として塩基度調整剤を添加する融点降下剤添加装置及び還元剤を添加する還元剤添加装置と、  
　被処理物を溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉と、 
　溶融炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、  
を備えた被処理物に含まれる放射性セシウムを分離濃縮する放射性セシウム分離濃縮装置を用いた放射性セシウム分離濃縮方法であって、  
　被処理物に塩素系助剤を添加する塩素系助剤添加工程と、  
　被処理物に融点降下剤として塩基度調整剤を添加する融点降下剤添加工程と、  
　被処理物を還元性雰囲気で溶融するために、被処理物に還元剤を添加する還元剤添加工程と、  
　塩素系助剤及び融点降下剤が添加された被処理物を還元性雰囲気で溶融して溶融スラグから放射性セシウムを揮散分離する分離工程と、  
　前記分離工程で揮散分離された放射性セシウムを捕集する捕集工程と、  
を含む放射性セシウム分離濃縮方法において、  
　前記塩素系助剤として、無機塩化物、塩酸、塩素系プラスチック、焼却飛灰の何れかから選択される単一または複数の物質が用いられ、前記無機塩化物として、塩化カリウム、塩化ナトリウム、塩化カルシウムまたは塩化第二鉄が用いられ、  
　前記塩基度調整剤として、カルシウム化合物、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、ホウ素化合物、鉄化合物の何れかから選択される何れか単一または複数の物質、例えば、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸リチウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、酸化ホウ素、ほう砂、ホウ酸、酸化第一鉄、四酸化三鉄、酸化第二鉄等から選択される何れか単一または複数の物質が用いられ、  
　塩素系助剤の添加量（重量％）を同じとし、融点降下剤としての塩基度調整剤の添加量（重量％）を調整して塩基度（ＣａＯ／ＳｉＯ２）を１に近づけることにより、セシウムの揮散率を上昇させ、塩素系助剤（ＣａＣｌ２）３０％添加、塩基度１．０２において、セシウム（Ｃｓ）揮散率が９９．９％である、  
　放射性セシウム分離濃縮方法。」  
  
　ｂ　引用装置発明２
「放射性セシウムを含有する被処理物を集積する受入部と、  
　受入れ部に集積された被処理物を溶融炉７に搬送する搬送機構と、  
　搬送機構で搬送される被処理物に、塩素系助剤を添加する塩素系助剤添加装置、融点降下剤として塩基度調整剤を添加する融点降下剤添加装置及び還元剤を添加する還元剤添加装置と、  
　被処理物を溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉と、  
　溶融炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、  
を備えた被処理物に含まれる放射性セシウムを分離濃縮する放射性セシウム分離濃縮装置であって、  
　前記塩素系助剤は、無機塩化物、塩酸、塩素系プラスチック、焼却飛灰の何れかから選択される単一または複数の物質であって、前記無機塩化物は、塩化カリウム、塩化ナトリウム、塩化カルシウムまたは塩化第二鉄であり、  
　前記塩基度調整剤は、カルシウム化合物、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、ホウ素化合物、鉄化合物の何れかから選択される何れか単一または複数の物質、例えば、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸リチウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、酸化ホウ素、ほう砂、ホウ酸、酸化第一鉄、四酸化三鉄、酸化第二鉄等から選択される何れか単一または複数の物質であり、  
　塩素系助剤の添加量（重量％）を同じとし、融点降下剤としての塩基度調整剤の添加量（重量％）を調整して塩基度（ＣａＯ／ＳｉＯ２）を１に近づけることにより、セシウムの揮散率を上昇させ、塩素系助剤（ＣａＣｌ２）３０％添加、塩基度１．０２において、セシウム（Ｃｓ）揮散率が９９．９％である、 
　放射性セシウム放射性セシウム分離濃縮装置。」  
　イ　引用文献３の記載  
　引用文献３には、以下の事項が記載されている。  
「【０００２】
　過去、都市ごみなどの有機系の廃棄物の処理については、主に焼却炉にて焼却され、その灰は埋め立て処分を行うことが主流であったが、近年、ダイオキシンなどの有害物質の大気放散や埋め立て地の逼迫に伴う環境への影響から、こうした有害物質の無害化や灰の減容化の推進のために有効な手段として、ガス化溶融技術が注目され、現在ではごみ処理施設が採用する標準的なプロセスとして急速に普及しつつある。  
【０００３】及び【０００４】  
・・・（略）・・・
【０００５】
　周知の通り、このスラグの流動性を左右する大きな運転ファクターとして、スラグ塩基度（ＣａＯ／ＳｉＯ２）が挙げられる。スラグの溶流点はスラグ塩基度に依存する。スラグ塩基度０．６〜０．８で溶流点が最も低く（１２００℃〜１２５０℃）、スラグ塩基度が０．６以下では塩基度が低くなるにつれて溶流点が上昇しスラグ塩基度０．２で溶流点は１３５０℃を超える。また、スラグ塩基度が０．８以上では塩基度が高くなるにつれて溶流点が上昇し、スラグ塩基度１．０で溶流点が１２５０℃〜１３００℃、塩基度が１．２を超えると溶流点が１３００℃を超える。スラグ塩基度に関わらず、溶融炉の炉内温度をスラグの溶流温度よりも５０℃以上高くすると、スラグが十分に溶融しその流動性を比較的容易に向上させることができる。しかしながら、スラグの排出を常時円滑に行うためには、例えば炉内温度が１３５０℃以上の高温運転を継続して実施しなければならないことから、燃料費などのエネルギーコストの増大を招くとともに、炉の耐火物の損傷が著しくなるなどの不利を抱えることになり、好ましない（当審注：「好ましくない」の誤記と認める。）  
【０００６】
　一方、スラグ塩基度を一定の範囲（スラグ塩基度０．６〜０．８）に維持する運転を行えば、上記スラグの温度を高める操業上の不利を伴うことなくその流動性を確保することができ、安定かつ効率的な運転を続けることが可能となる。このスラグ塩基度はガス化溶融炉の操業条件を一定にして運転を継続させた場合においても処理対象となる廃棄物の種類や性状の変化などの影響により予め設定された適正範囲を逸脱することがあるため、
排出されるスラグを定期的にサンプリングして、その塩基度を分析し、その値が設定範囲外であるときは、従来より塩基度調整剤を溶融炉に供給して同塩基度の設定範囲に調整することが一般に行われている
（２）引用文献２を主引例として 
　ア　本件発明１について  
　（ア）対比
　　本件発明１と引用方法発明２を対比する。  
　ａ　本件発明１の「被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱し溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉と、前記溶融炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、を備えて構成される放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法」との発明特定事項について  
　（ａ）引用方法発明２は「搬送機構で搬送される被処理物に、塩素系助剤を添加する塩素系助剤添加装置」と「融点降下剤として塩基度調整剤を添加する融点降下剤添加装置」とを備え、さらに「塩基度調整剤は、カルシウム化合物、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、ホウ素化合物、鉄化合物の何れかから選択される何れか単一または複数の物質、例えば、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸リチウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、酸化ホウ素、ほう砂、ホウ酸、酸化第一鉄、四酸化三鉄、酸化第二鉄等から選択される何れか単一または複数の物質であ」り、非塩素系塩基度調整剤といえるから、当該構成は、本件発明１の「被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置」と、「被処理物に塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する助剤添加装置」を備える点で一致する。  
  
　（ｂ）引用方法発明２の「被処理物を溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉」は、本件発明１の「被処理物を加熱し溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉」に相当する。  
  
　（ｃ）引用方法発明２の「溶融炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機」は、本件発明１の「溶融炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機」に相当する。  
  
　（ｄ）引用方法発明２の「放射性セシウム分離濃縮装置を用いた放射性セシウム分離濃縮方法」は、本件発明１の「放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法」に相当する。  
  
　（ｅ）したがって、本件発明１と引用方法発明２とは、「被処理物に塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤とを添加する助剤添加装置と、助剤が添加された被処理物を加熱し溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉と、前記溶融炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、を備えて構成される放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法」である点で一致する。  
　ｂ　本件発明１の「被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が９９％以上となる範囲に入るように塩基度調整助剤である塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する塩基度調整助剤添加量決定工程」との発明特定事項について  
  
　（ａ）引用方法発明２は、「塩素系助剤の添加量（重量％）を同じとし、融点降下剤としての塩基度調整剤の添加量（重量％）を調整して塩基度（ＣａＯ／ＳｉＯ２）を１に近づけることにより、セシウムの揮散率を上昇させ、塩素系助剤（ＣａＣｌ２）３０％添加、塩基度１．０２において、セシウム（Ｃｓ）揮散率が９９．９％である」ものであるから、本件発明１の「被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が９９％以上となる範囲に入るように塩基度調整助剤である塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する塩基度調整助剤添加量決定工程」と、「被処理物の塩基度が所定値になるように助剤（すなわち塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤）の添加量を決定し、放射性セシウムの揮散率が９９％以上となる範囲に入るように助剤である塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する助剤添加量決定工程」を有する点で一致する。
　他方、引用方法発明２では、「予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系助剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて」配合割合を決定しているのか明らかではない。  
  
　（ｂ）したがって、本件発明１と引用方法発明２とは、「被処理物の塩基度が所定値になるように塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤添加量の添加量を決定し、放射性セシウムの揮散率が９９％以上となる範囲に入るように助剤である塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する助剤添加量決定工程」を備える点で一致する。 
　ｃ　本件発明１の「前記塩基度調整助剤添加量決定工程で決定された値に従って、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する塩基度調整工程」との発明特定事項について  
  
　引用方法発明２は、上記ｂのとおり、「被処理物の塩基度が所定値になるように塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤添加量の添加量を決定し、放射性セシウムの揮散率が９９％以上となる範囲に入るように助剤である塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する助剤添加量決定工程」を備えるのであるから、引用方法発明２の「被処理物に塩素系助剤を添加する塩素系助剤添加工程」及び「被処理物に融点降下剤として塩基度調整剤を添加する融点降下剤添加工程」においては、上記決定工程で決定した値のとおり助剤が添加されることは明らかである。  
　したがって、引用方法発明２は、本件発明１の上記ｃの発明特定事項と、「前記助剤添加量決定工程で決定された値に従って、被処理物に塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する調整工程」を備える点で一致する。  
　ｄ　本件発明１の「塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤が添加された被処理物を前記溶融炉で加熱し溶融する加熱処理工程」との発明特定事項について  
  
　引用方法発明２の「塩素系助剤及び融点降下剤が添加された被処理物を還元性雰囲気で溶融して溶融スラグから放射性セシウムを揮散分離する分離工程」は、本件発明１の上記ｄの発明特定事項と、「塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤が添加された被処理物を前記溶融炉で加熱し溶融する加熱処理工程」を備える点で一致する。  
  
　ｅ　本件発明１の「前記集塵機で捕集された放射性セシウムを含む飛灰を回収する回収処理工程」との発明特定事項について  
  
　引用方法発明２の「分離工程で揮散分離された放射性セシウムを捕集する捕集工程」は、本件発明１の「前記集塵機で捕集された放射性セシウムを含む飛灰を回収する回収処理工程」に相当する。  
  
　ｆ　一致点・相違点
　以上のとおりであるので、本件発明１と引用方法発明２とは、以下の一致点・相違点を有する。  
［一致点］ 
「被処理物に塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する助剤添加装置と、助剤が添加された被処理物を加熱し溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉と、前記溶融炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、を備えて構成される放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法であって、 
　被処理物の塩基度が所定値になるように助剤の添加量を決定し、放射性セシウムの揮散率が９９％以上となる範囲に入るように助剤である塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する助剤添加量決定工程と、 
　前記助剤添加量決定工程で決定された値に従って、被処理物に塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する調整工程と、 
　塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤が添加された被処理物を前記溶融炉で加熱し溶融する加熱処理工程と、 
　前記集塵機で捕集された放射性セシウムを含む飛灰を回収する回収処理工程と、 
を備えている放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。」 
［相違点１］ 
　添加する助剤について、本件発明１では、「塩基度調整工程」として、「塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤」を添加するのに対し、引用方法発明２では、塩基度調整と特定せずに「塩素系助剤」を添加すると共に「融点降下剤として塩基度調整剤」を添加する点。 
［相違点２］
　助剤添加量決定工程において、本件発明１では、「予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて」決定するのに対し、引用方法発明２では、そのような特定がなされていない点。 
  
（イ）判断
　ａ　相違点１について 
　引用方法発明２の「塩素系助剤」としては「塩化カリウム、塩化ナトリウム、塩化カルシウムまたは塩化第二鉄」が、「塩基度調整剤として、カルシウム化合物、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、ホウ素化合物、鉄化合物の何れかから選択される何れか単一または複数の物質、例えば、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸リチウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、酸化ホウ素、ほう砂、ホウ酸、酸化第一鉄、四酸化三鉄、酸化第二鉄等から選択される何れか単一または複数の物質が用いられ」ることから、引用方法発明２の「塩素系助剤」、「塩基度調整剤」は、それぞれ本件発明１の「塩素系塩基度調整助剤」、「非塩素系塩基度調整助剤」と同材料で構成されており、同材料で構成されている以上、同じ作用を有することは明らかであるから、上記相違点１は、それぞれの材料を「助剤」と称するか、あるいは「塩基度調整剤」と称するか程度の違いであって、実質的な相違点であるとはいえない。仮に相違点であるとしても、引用方法発明２の「塩素系助剤」が塩基度に影響を与えることは技術常識であり、また、引用方法発明２において塩基度を調整することが想定されていることから、「塩素系助剤」の使用による塩基度への影響を考慮することは当然であって、「塩素系助剤」を実質的に「塩基度調整助剤」と同様な扱いとすることは当業者が適宜なし得る事項にすぎない。 
  
ｂ　相違点２について
　引用方法発明２において「塩素系助剤の添加量（重量％）を同じとし、融点降下剤としての塩基度調整剤の添加量（重量％）を調整して塩基度（ＣａＯ／ＳｉＯ２）を１に近づけることにより、セシウムの揮散率を上昇させ、塩素系助剤（ＣａＣｌ２）３０％添加、塩基度１．０２において、セシウム（Ｃｓ）揮散率が９９．９％」としていること、及び引用文献２の段落００７５に「塩素系助剤、融点降下剤、または還元剤の添加量は、被処理物の性状に応じて適宜調整すればよい。」とも記載されていることから、セシウムの揮散率を上昇させるに際し、塩素系助剤、塩基度調整剤、塩基度とセシウムの揮散率の関係に着目していることは明らかであり、また、添加割合を調整するに際して材料の添加量と指標の相関関係を予め求めておくことは常套手段にすぎず、引用方法発明２において、「被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系助剤の添加割合とセシウム揮散率との関係」を予め求めておくことは、当業者の通常の創作能力の範囲内のことである。  
　したがって、引用方法発明２において、被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系助剤の添加割合とセシウム揮散率との関係を予め求めておくようにすることは、当業者が必要に応じて適宜なし得ることである。 
　ｃ　本件発明１の作用効果について  
　そして、本件発明１の作用効果は、上記相違点１、２を総合的に勘案しても引用方法発明２から、当業者が容易に予測し得る程度のものである。 
　（ウ）小括 
　したがって、本件発明１は、引用方法発明２に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明１に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 
  
　イ　本件発明２について  
　（ア）対比
　本件発明２と引用方法発明２を対比すると、上記アの一致点・相違点に加え、以下の相違点で相違する。  
  
［相違点３］
　助剤添加量決定工程における、塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合の決定が、本件発明２では「塩基度調整助剤添加後の被処理物の塩基度、光学的塩基度、塩素濃度、被処理物の加熱処理工程後の塩基度、光学的塩基度の何れかから選択される単一または複数の指標が所定の範囲に収まるように」なされるのに対し、引用方法発明２では、そのような特定がなされていない点。 
  
（イ）判断  
　ａ　相違点３について  
　引用方法発明２は、「塩素系助剤の添加量（重量％）を同じとし、融点降下剤としての塩基度調整剤の添加量（重量％）を調整して塩基度（ＣａＯ／ＳｉＯ２）を１に近づけることにより、セシウムの揮散率を上昇させる」ものであることを踏まえれば、当該塩基度を所定の範囲に収まるようになすことは、当業者が適宜なし得ることである。  
　そして、引用文献２の段落００６３には、「上述した実施の形態では、塩基度として簡易的な（ＣａＯ（％）／ＳｉＯ２（％））を指標として用いる場合を説明したが、塩基度はこれ以外にも様々な定義があり」と記載されていることを踏まえると、塩基度としてどのような定義のものを用いるかは、当業者が適宜選択し得ることである。また、塩基度、光学的塩基度、塩素濃度のいずれを採用するかによって、特段の作用効果を奏するものともいえない。  
  
　（ウ）小括
　したがって、本件発明２は、引用方法発明２に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明２に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。  
　ウ　本件発明３について  
　（ア）対比
　本件発明３と引用方法発明２を対比する。上記ア及びイの一致点・相違点に加え、以下の相違点で相違する。  
  
［相違点４］
　本件発明３の塩基度調整助剤添加量決定工程では、「被処理物の組成を自動測定し塩基度調整助剤の添加量が自動決定され」、塩基度調整工程では、「前記塩基度調整助剤添加量決定工程で決定された添加量に従って被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤が自動添加される」のに対し、引用方法発明２では、そのような特定がなされていない点。 
　（イ）判断
　上記（１）イで摘記したように、引用文献３には、スラグの温度を高めることなくその流動性を確保するために、スラグを定期的にサンプリングして、その塩基度を分析し、その値が設定範囲外であるときは、塩基度調整剤を溶融炉に供給して同塩基度の設定範囲に調整する技術は、従来より一般に行われているものであることが記載されている。  
　そして、当該引用文献３に記載された技術を踏まえれば、引用方法発明２において、被処理物の組成を自動分析して塩基度調整剤の供給量を自動決定する装置を設けること、及び被処理物に自動添加することは、当業者であれば適宜なし得ることである。  
  
（ウ）小括
　したがって、本件発明３は、引用方法発明２及び引用文献３に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明３に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。  
  
　エ　本件発明４について  
　（ア）対比
　本件発明４と引用方法発明２を対比する。  
　引用方法発明２の「塩素系助剤」としては、「無機塩化物、塩酸、塩素系プラスチック、焼却飛灰の何れかから選択される単一または複数の物質が用いられ、前記無機塩化物として、塩化カリウム、塩化ナトリウム、塩化カルシウムまたは塩化第二鉄が用いられ」るのであるから、引用方法発明２の「塩素系助剤」は、「無機塩化物または無機塩化物が含まれる物質の何れかから選択される単一または複数の物質」である。  
　したがって、本件発明４と引用方法発明２とは、上記ア〜ウの一致点・相違点に加え、以下の点でも一致する。  
  
［一致点］
　「前記調整工程で添加される塩素系助剤は、無機塩化物または無機塩化物が含まれる物質の何れかから選択される単一または複数の物質である」である点。  
  
　（イ）判断
　上記ア〜ウの相違点については、上記ア〜ウで検討したとおりである。  
　したがって、本件発明４は、引用方法発明２及び引用文献３に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明４に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。  
  
　オ　本件発明５について  
　（ア）対比
　本件発明５と引用方法発明２を対比すると、上記エで対比したことを踏まえると、上記ア〜エの一致点・相違点に加え、以下の点でも一致する。  
  
［一致点］
　「調整工程で添加される塩素系塩助剤は、塩化カルシウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化鉄の何れかから選択される単一または複数の物質である」である点。  
　（イ）判断
　上記ア〜エの相違点については、上記ア〜エで検討したとおりである。  
　したがって、本件発明５は、引用方法発明２及び引用文献３に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明５に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。  
　カ　本件発明６について  
　（ア）対比
　本件発明６と引用方法発明２を対比する。  
　引用方法発明２の「塩基度調整剤」としては、「カルシウム化合物、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、ホウ素化合物、鉄化合物の何れかから選択される何れか単一または複数の物質、例えば、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸リチウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、酸化ホウ素、ほう砂、ホウ酸、酸化第一鉄、四酸化三鉄、酸化第二鉄等から選択される何れか単一または複数の物質が用いられ」るのであるから、本件発明６と引用方法発明２とは、上記ア〜オの一致点・相違点に加え、以下の点でも一致する。  
  
［一致点］
　「塩基度調整工程で添加される非塩素系塩基度調整助剤は、非塩素系アルカリ金属化合物、非塩素系アルカリ土類金属化合物、非塩素系マグネシウム化合物、非塩素系ホウ素化合物、非塩素系鉄化合物、非塩素系鉛化合物の何れかから選択される単一または複数の物質である」である点。 
　（イ）判断
　上記ア〜オの相違点については、上記ア〜オで検討したとおりである。また、「非塩素系鉛化合物」を採用することも当業者であれば適宜なし得ることである。  
　したがって、本件発明６は、引用方法発明２及び引用文献３に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明６に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。  
　キ　本件発明７について  
　（ア）対比
　本件発明７と引用方法発明２を対比すると、上記ア〜カの一致点・相違点に加え、以下の点でも一致する。  
  
［一致点］
「助剤添加量決定工程では、還元剤が添加された被処理物に対して、塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合が決定される」点。  
  
　（イ）判断
　上記ア〜カの相違点については、上記ア〜カで検討したとおりである。  
　したがって、本件発明６は、引用方法発明２及び引用文献３に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明６に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。  
  
　ク　本件発明８について  
　（ア）対比
　本件発明８と引用装置発明２を対比する。  
　本件発明８は、本件発明１の「放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法」に含まれる工程を装置として特定したものであるから、上記ア（ア）で検討した対比が概ね当てはまる。 
　そうすると、本件発明８と引用装置発明２とは、以下の一致点・相違点を有する。  
  
［一致点］
「被処理物に塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる助剤を添加する助剤添加装置と、助剤が添加された被処理物を加熱し溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉と、前記溶融炉で揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する集塵機と、を備えて構成される放射性セシウム分離濃縮装置であって、 
　被処理物の塩基度が所定値になるように助剤の添加量を決定し、放射性セシウムの揮散率が９９％以上となる範囲に入るように助剤である塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定する助剤添加量決定装置を備え、 
　前記助剤添加装置は前記助剤添加量決定装置で決定された塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合に従って、被処理物に塩素系助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する、 
放射性セシウム分離濃縮装置。」 
  
［相違点５］ 
　添加する助剤について、本件発明８では、「塩基度調整助剤添加装置」により、「塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤」を添加するのに対し、引用装置発明２では、「塩素系助剤添加装置」により「塩素系助剤」を添加すると共に、「融点降下剤添加装置」により「融点降下剤として塩基度調整剤」を添加する点。 
  
［相違点６］
　本件発明８では、塩基度調整助剤の添加量を決定し、塩基度調整助剤である塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合を決定するのが「塩基度調整助剤添加量決定装置」であって、「予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて」決定するものであるのに対し、引用装置発明２では、そのような特定がなされていない点。 
  
　（イ）判断
　ａ　相違点５について
　上記ア（イ）ａで検討したことと同様に、引用装置発明２の「塩素系助剤」としては「塩化カリウム、塩化ナトリウム、塩化カルシウムまたは塩化第二鉄」が、「塩基度調整剤として、カルシウム化合物、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、ホウ素化合物、鉄化合物の何れかから選択される何れか単一または複数の物質、例えば、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸リチウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、酸化ホウ素、ほう砂、ホウ酸、酸化第一鉄、四酸化三鉄、酸化第二鉄等から選択される何れか単一または複数の物質が用いられ」ることから、引用装置発明２の「塩素系助剤」、「塩基度調整剤」は、それぞれ本件発明８の「塩素系塩基度調整助剤」、「非塩素系塩基度調整助剤」と同材料で構成されており、同材料で構成されている以上、同じ作用を有することは明らかであるから、上記相違点５の助剤については、それぞれの材料を「助剤」と称するか、あるいは「塩基度調整剤」と称するか程度の違いであって、実質的な相違点であるとはいえない。仮に、その点が相違点であるとしても、引用装置発明２の「塩素系助剤」が塩基度に影響を与えることは技術常識であり、また、引用装置発明２において塩基度を調整することが想定されていることから、「塩素系助剤」の使用による塩基度への影響を考慮することは当然であって、「塩素系助剤」を実質的に「塩基度調整助剤」と同様な扱いとすることは当業者が適宜なし得る事項にすぎない。 
　また、「助剤添加装置」について、引用装置発明２のように２つの装置として「塩素系助剤添加装置」、「融点降下剤添加装置」とするか、本件発明８のような一つの「塩基度調整助剤添加装置」とするかは当業者が適宜選択しうる事項にすぎない。 
  
　ｂ　相違点６ついて
　上記ア（イ）ｂで検討したことと同様に、引用装置発明２において「塩素系助剤の添加量（重量％）を同じとし、融点降下剤としての塩基度調整剤の添加量（重量％）を調整して塩基度（ＣａＯ／ＳｉＯ２）を１に近づけることにより、セシウムの揮散率を上昇させ、塩素系助剤（ＣａＣｌ２）３０％添加、塩基度１．０２において、セシウム（Ｃｓ）揮散率が９９．９％」としていること、及び引用文献２の段落００７５に「塩素系助剤、融点降下剤、または還元剤の添加量は、被処理物の性状に応じて適宜調整すればよい。」とも記載されていることから、塩素系助剤、塩基度調整剤、塩基度とセシウムの揮散率の関係に着目していることは明らかであり、また、添加割合を調整するに際して材料の添加量と指標の相関関係を予め求めておくことは常套手段にすぎず、引用装置発明２において、「被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系助剤の添加割合とセシウム揮散率との関係」を予め求めておくことは、当業者の通常の創作能力の範囲内のことである。
　したがって、引用装置発明２において、被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系助剤の添加割合とセシウム揮散率との関係を予め求めておくようにすることは、当業者が必要に応じて適宜なし得ることである。 
　そして、引用文献３に記載されているように、スラグの温度を高めることなくその流動性を確保するために、スラグを定期的にサンプリングして、その塩基度を分析し、その値が設定範囲外であるときは、塩基度調整剤を溶融炉に供給して同塩基度の設定範囲に調整する技術は、従来より一般に行われているものであることを踏まえれば、引用装置発明２において、被処理物の組成を自動分析して助剤の供給量を決定する装置を設けること、及び、上記助剤添加装置により助剤を添加することは、当業者であれば適宜なし得ることである。  
　ｃ　本件発明８の作用効果について  
　本件発明８の作用効果は、上記相違点５、６を総合的に勘案しても、引用装置発明２及び引用文献３に記載された事項から、当業者が予測し得る程度のものである。  
  
　（ウ）小括
　したがって、本件発明８は、引用装置発明２及び引用文献３の記載に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本件発明８に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。  
　ケ　特許権者の主張について
　（ア）特許権者は、令和元年１１月２６日付け意見書において、概ね以下のように主張している。
　ａ　引用方法発明２には、塩化カルシウムの添加量を一定に維持して融点降下剤を添加し、塩基度を１に近づけるとセシウムの揮散率が上昇する。その状態で塩化カルシウムの添加量を増加すると、さらにセシウムの揮散率が上昇する、或いは、塩化カルシウムの添加量を増加してセシウムの揮散率を最大にし、その状態で融点降下剤を添加して塩基度を１に近づけるとセシウムの揮散率がさらに上昇する、という知見が示されているにすぎない。
　引用文献２の段落［００７５］の「塩素系助剤、融点降下剤、または還元剤の添加量は、被処理物の性状に応じて適宜調整すればよい。」との記載は、上記知見に基づき、放射性セシウムの揮散率を高めるために塩素系助剤の添加量を増加調整し、融点が低くなる１に近づけるように塩基度を調整し、還元性雰囲気となるように調整する、との技術的意義を明示しているに過ぎない。
　塩素系助剤と融点降下剤の比率を調整するような解釈を可能にする何らの明示の記載も示唆する記載も存在しない中で、「引用方法発明２において、被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系助剤の添加割合とセシウム揮散率との関係を予め求めておくようにすることは、当業者が必要に応じて適宜なし得ることである。」との判断は、極めて事後分析的かつ非論理的思考による曲解した判断と言わざるを得ない。
　ｂ　本件発明１は、「【００１３】・・・放射性セシウムの揮散を促進する塩素系助剤の使用量を抑制しながらも、放射性セシウムの揮散率をさらに上昇させることができる放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法を提供する」との目的のもとでなされた発明であり、「
【００１６】・・・塩基度調整工程で被処理物に添加する塩基度調整助剤として塩素系の塩基度調整助剤を用いれば、好ましい塩基度への調整のみならず、放射性セシウムの揮散促進剤としても機能するのではないかと想到し、鋭意実験を行なったところ、塩基度調整助剤として塩素系塩基度調整助剤及び非塩素系塩基度調整助剤を所定の添加量及び配合割合で被処理物に添加すれば、別途の塩化ナトリウム等の塩素系助剤を添加しなくても、分離工程で高効率に放射性セシウムを揮散させることができ、且つ排ガス中の塩化水素濃度を低減でき、捕集工程で効率的に放射性セシウムを捕集できるという新知見を得たのである。」との新知見に基づいてなされた発明である。
その結果、「【００１７】・・・塩素系助剤の添加量を減らしても放射性セシウムの揮散率を最大に上昇させることができ、添加する塩素量を減らすことにより塩素系の腐食ガスの発生量を低減できるようになり、以て、中和剤を含めた薬剤コストを大きく低減することができ、また飛灰の発生量も減少し、大型の排ガス処理設備を構築する必要もなくなるのである。」との特有の作用効果、つまり放射性セシウムの揮散率を上げるためには塩素系助剤の添加量を増やさなければならない（【００１１】）、という従来の当業者常識とは全く異なる異質な作用効果が奏されるようになる。
　（イ）上記主張について検討すると、引用方法発明２は、セシウムの揮散率を可能な限り大きくすることを前提としており、また、上記アでも説示したように、塩素系助剤、塩基度調整剤、塩基度とセシウムの揮散率の関係に着目していることは明らかである。そして、一般的に、材料の添加割合を調整するに際して材料の添加量と指標の相関関係を予め求めておくことは常套手段にすぎないから、引用方法発明２において、被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系助剤の添加割合とセシウム揮散率との関係を予め求めておくようにすることは、当業者が必要に応じて適宜なし得ることである。
　また、本件発明１の「塩素系助剤の添加量を減らしても放射性セシウムの揮散率を最大に上昇させることができ」との作用効果については、上記ア（イ）ａでも説示したように、引用方法発明２の「塩素系助剤」は、本件発明１の「塩素系塩基度調整助剤」と同材料で構成されており、助剤の名称を除けば、両材料の違いが認められず、また、引用方法発明２において、本件発明１と同様に「放射性セシウムの揮散率が９９％以上となる」ことが実現されていることから、上記作用効果は名称の相違に基づく程度のものであるとしか認められず、格別なものとはいえない。
　よって、特許権者の主張は採用できない。
　コ　まとめ 
　したがって、本件発明１〜８は、甲第２号証、甲第３号証に記載されたものから、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、それらの特許は特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。  
  
第４　むすび
　以上のとおり、本件発明１〜８に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。 
　したがって、本件発明１〜８に係る特許は、特許法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。 
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和２年２月１７日（２０２０．２．１７）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法に関する。
　【背景技術】
　【０００２】
　原子力発電所等の核分裂反応を利用する機器等から漏洩した放射性物質で汚染された土壌や草木、海や河川等の自然環境を回復するために、放射性物質を含む被処理物から放射性物質を分離して濃縮する様々な方策が研究されている。
　【０００３】
　放射性物質の中でもセシウム１３４、セシウム１３７は沸点、融点が低くて揮散しやすく、水溶性も高い物質であるため、健康への影響が大きく、ヨウ素１３１と併せて主要三核種と言われている。特にセシウム１３７は、半減期が３０年と長く、土壌に吸着されると容易に除染できない。
　【０００４】
　特許文献１には、放射性セシウムを含有する土壌に無機カルシウム化合物及び塩化ナトリウムを添加して、ロータリーキルン等の加熱装置を用いて１２００℃以下の温度で加熱処理することにより、塩化ナトリウムのみを添加して加熱処理する場合に比べて放射性セシウムの揮散率を上昇させることができる放射性セシウム除去方法が開示されている。
　【０００５】
　無機カルシウム化合物を土壌に添加することにより放射性セシウムが土壌から脱着され、脱着された放射性セシウムが塩化ナトリウムに由来する塩素原子と結合して、土壌中に含有されていた放射性セシウムが放射性の塩化セシウムとして揮発するためであると推察され、当該放射性セシウム除去方法によれば９０％程度の放射性セシウムの除去率が得られる。
　【０００６】
　特許文献２には、放射性セシウムで汚染した可燃物に塩素化合物である塩化ナトリウムまたはポリ塩化ビニールを供給して焼却することにより塩化セシウムを含有する焼却主灰とし、或いは放射性セシウムで汚染した可燃物の焼却により得られた焼却主灰を塩素化合物である塩化ナトリウムまたはポリ塩化ビニールと混合し、何れかの焼却主灰を塩化セシウムの沸点以上で溶融して、塩化セシウムを溶融飛灰中に濃縮させて、溶融固化体中の放射性セシウム濃度を低減させる放射性セシウム汚染物の処理方法が提案されている。当該放射性セシウム汚染物の処理方法によれば放射性セシウムの溶融残存率が５％になり９５％の放射性セシウムが除去されるようになる。
　【０００７】
　上述した何れの特許文献にも、放射性セシウム汚染物に塩化ナトリウムを添加して加熱または溶融することにより放射性セシウムを放射性の塩化セシウムとして効果的に揮散させることができる旨記載されている。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００８】
　【特許文献１】特許５１７５９９５号公報
　【特許文献２】特開２０１３−１２０１４６号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００９】
　特許文献１には、セシウム除去後の土壌を洗浄して脱塩しなければ、耕作地用には使用できないという課題に対して、酸化カルシウム、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、リン酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、カルシウムシアナミド及び硝酸カルシウムからなる群より選択される少なくとも１種類の無機カルシウム化合物を揮散促進剤として用いることにより、塩化ナトリウムの添加量を抑制し、加熱処理後の脱塩を不要にする技術が開示されている。
　【００１０】
　しかし、放射性セシウム汚染物に塩化ナトリウム等の塩素化合物を添加して加熱処理すると、排ガス中に添加物由来の塩化水素ガス等の塩素系ガスが発生して煙道及び排ガス処理設備の腐食を招くため、消石灰等の中和剤を排ガスに投入する中和剤添加機構を設ける必要があり、セシウムの揮散を促進させるために塩化ナトリウム等の塩素化合物の添加量を増量すると、それに伴って中和に必要な設備コスト及び薬剤コストが嵩むという問題があった。
　【００１１】
　そして、放射性セシウムの揮散率をさらに上昇させるためには、塩化ナトリウム等の塩素化合物の添加量を増量せざるを得ず、それだけ塩素化合物を含めた薬剤コストが嵩み、飛灰の発生量が増えるため設備コストの嵩む大型のバグフィルタが必要になるという問題があった。
　【００１２】
　特許文献２には、放射性セシウムを含む焼却灰を、０．５〜１．３の塩基度に調整することにより好ましい溶融性を得ることが開示されているが、そのために必要な塩基度調整剤のコストも嵩むという問題があり、特に放射性セシウムに汚染された土壌の場合にはその組成が地域により大きく変動し、放射性セシウムを揮散させるための薬剤コストに加えて、溶融時に必要となる塩基度調整剤のコストも処理コストに大きく影響を及ぼすという問題もあった。
　【００１３】
　本発明の目的は、上述した問題点に鑑み、放射性セシウムの揮散を促進する塩素系助剤の使用量を抑制しながらも、放射性セシウムの揮散率をさらに上昇させることができる放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法を提供する点にある。
　【課題を解決するための手段】
　【００１４】
　上述の目的を達成するため、本発明による放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法の第一特徴構成は、特許請求の範囲の請求項１に記載した通り、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱
し溶融
溶融
溶融
９９％以上
溶融
し溶融
　【００１５】
　放射性セシウムで汚染された土壌を含む被処理物に塩素系助剤を添加して加熱処理すれば、被処理物が溶融する際に放射性セシウムと塩素が結合して溶融物から塩化セシウムとして揮散分離される。本願発明者らは、その際に被処理物に塩基度調整助剤を添加するとスラグの骨格構造が脆弱化して、スラグからセシウムが遊離し易くなるという知見を得ている。
　【００１６】
　そこで、塩基度調整工程で被処理物に添加する塩基度調整助剤として塩素系の塩基度調整助剤を用いれば、好ましい塩基度への調整のみならず、放射性セシウムの揮散促進剤としても機能するのではないかと想到し、鋭意実験を行なったところ、塩基度調整助剤として塩素系塩基度調整助剤及び非塩素系塩基度調整助剤を所定の添加量及び配合割合で被処理物に添加すれば、別途の塩化ナトリウム等の塩素系助剤を添加しなくても、分離工程で高効率に放射性セシウムを揮散させることができ、且つ排ガス中の塩化水素濃度を低減でき、捕集工程で効率的に放射性セシウムを捕集できるという新知見を得たのである。塩素系塩基度調整助剤及び非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合は塩基度調整助剤添加量決定工程で決定される値で、塩基度調整助剤添加量決定工程は、試験等に基づいて被処理物に対して放射性セシウムの揮散率が所定の範囲に入るように塩素系塩基度調整助剤及び非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合を決定する工程である。
　【００１７】
　つまり、塩素系助剤の添加量を減らしても放射性セシウムの揮散率を最大に上昇させることができ、添加する塩素量を減らすことにより塩素系の腐食ガスの発生量を低減できるようになり、以て、中和剤を含めた薬剤コストを大きく低減することができ、また飛灰の発生量も減少し、大型の排ガス処理設備を構築する必要もなくなるのである。ここに、塩基度とは酸化カルシウムと二酸化珪素の比［ＣａＯ（％）／ＳｉＯ２（％）］のみならず、光学的塩基度等のスラグ骨格の塩基性を表現する指標を意味する。尚、光学的塩基度はＤｕｆｆｙとＩｎｇｒａｍによって見出された指標であり、紫外光吸収ピークがガラス組成に対して敏感に変化することに注目し、多成分系酸化物ガラスについて、ガラスの組成とそれらを構成するカチオンの電気陰性度とから、所定の数式に基づいて導き出される指標である。
　【００１８】
　同第二の特徴構成は、同請求項２に記載した通り、上述した第一の特徴構成に加えて、前記塩基度調整助剤添加量決定工程では、塩基度調整助剤添加後の被処理物の塩基度、光学的塩基度、塩素濃度、被処理物の加熱処理工程後の塩基度、光学的塩基度の何れかから選択される単一または複数の指標が所定の範囲に収まるように、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合が決定される点にある。
　【００１９】
　塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合を決定するために、塩基度調整助剤添加後の被処理物の塩基度、光学的塩基度、塩素濃度、被処理物の加熱処理ステップ後の塩基度、光学的塩基度の何れかまたは複数の指標の組合せを採用することで、間接的に被処理物に対する放射性セシウムの揮散率を制御することができる。
　【００２０】
　同第三の特徴構成は、同請求項３に記載した通り、上述した第一または第二の何れかの特徴構成に加えて、前記塩基度調整助剤添加量決定工程では、被処理物の組成を自動測定し塩基度調整助剤の添加量が自動決定され、前記塩基度調整工程では、前記塩基度調整助剤添加量決定工程で決定された添加量に従って被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤が自動添加される点にある。
　【００２１】
　塩基度調整助剤添加量決定工程で、被処理物の組成が自動測定され、その値に基づいて塩基度調整助剤の添加量が自動決定され、自動決定された添加量に従って塩基度調整工程で塩基度調整助剤が自動添加されるので、人手で塩基度調整助剤の添加量を決定し、塩基度調整助剤を添加する場合に比べて、作業負担が大きく低減されるので、被処理物に対する組成の測定回数を増やすことができる。その結果、被処理物の組成の変動に対して細かく塩基度調整助剤の添加量を決定することができ、目標とする放射性セシウムの揮散率に対する実際の揮散率の変動を低減することができ、極めて安定した操炉が可能になる。
　【００２２】
　同第四の特徴構成は、同請求項４に記載した通り、上述した第一から第三の何れかの特徴構成に加えて、前記塩基度調整工程で添加される塩素系塩基度調整助剤は、無機塩化物または無機塩化物が含まれる物質の何れかから選択される単一または複数の物質である点にある。
　【００２３】
　無機塩化物または無機塩化物が含まれる物質を塩基度調整助剤として好適に用いることができ、放射性セシウムを揮散させるための別途の塩素系の揮散助剤を用いることによる薬剤コストの上昇を抑制することができる。
　【００２４】
　同第五の特徴構成は、同請求項６に記載した通り、上述の第四の特徴構成に加えて、前記塩基度調整工程で添加される塩素系塩基度調整助剤は、塩化カルシウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化鉄の何れかから選択される単一または複数の物質である点にある。
　【００２５】
　塩素系塩基度調整助剤として、塩化カルシウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、または塩化鉄が好適に利用できる。
　【００２６】
　同第六の特徴構成は、同請求項６に記載した通り、上述した第一から第五の何れかの特徴構成に加えて、前記塩基度調整工程で添加される非塩素系塩基度調整助剤は、非塩素系アルカリ金属化合物、非塩素系アルカリ土類金属化合物、非塩素系マグネシウム化合物、非塩素系ホウ素化合物、非塩素系鉄化合物、非塩素系鉛化合物の何れかから選択される単一または複数の物質である点にある。
　【００２７】
　非塩素系塩基度調整助剤として、非塩素系アルカリ金属化合物、非塩素系アルカリ土類金属化合物、非塩素系マグネシウム化合物、非塩素系ホウ素化合物、非塩素系鉄化合物、または非塩素系鉛化合物が好適に利用できる。
　【００２８】
　同第七の特徴構成は、同請求項７に記載した通り、上述した第一から第六の何れかの特徴構成に加えて、前記塩基度調整助剤添加量決定工程では、還元剤が添加された被処理物に対して、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合が決定される点にある。
　【００２９】
　還元剤を被処理物に添加すれば、加熱処理工程で被処理物に含まれる放射性セシウムの酸化物が効果的にセシウムに還元処理され、還元された放射性セシウムが効率的に塩素と結合して塩化セシウムに移行し、放射性セシウムの揮散がより促進されるようになる。
　【００３０】
　本発明による放射性セシウム分離濃縮装置の第一特徴構成は、特許請求の範囲の請求項８に記載した通り、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱
し溶融
溶融
溶融
９９％以上
　【発明の効果】
　【００３１】
　以上説明した通り、本発明によれば、放射性セシウムの揮散を促進する塩素系助剤の使用量を抑制しながらも、放射性セシウムの揮散率を上昇させることができる放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法を提供することができるようになった。
　【図面の簡単な説明】
　【００３２】
　【図１】放射性セシウム分離濃縮（除去）装置の説明図
　【図２】放射性セシウム分離濃縮（除去）方法のフロー図
　【図３】試料の基材である模擬土壌の組成の説明図
　【図４】（ａ）〜（ｃ）はスラグ作成の説明図
　【図５】実験例１〜２２の実験条件を示す説明図
　【図６】実験例１〜８における塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の種類と配合割合を変えた場合のセシウムの揮散率を算出した結果を表すグラフ
　【図７】（ａ），（ｂ）実験例１〜８における薬剤元素の揮散率を示すグラフ
　【図８】（ａ），（ｂ）実験例９〜１８における溶融後のスラグの状態を写真撮影した説明図
　【図９】実験例９〜１８における塩素系塩基度調整助剤の添加量に対するセシウムの揮散率を算出した結果を表すグラフ
　【図１０】実験例９〜１８における塩素系塩基度調整助剤の添加量に対するセシウム、ナトリウム、カリウム、塩素の揮散率を算出した結果を表すグラフ
　【図１１】実験例１２，１７，１９〜２２おける還元剤の添加量に対するセシウムの揮散率を算出した結果を表すグラフ
　【図１２】実験例２３〜２５の実験条件および結果を示す説明図
　【発明を実施するための形態】
　【００３３】
　以下、本発明による放射性セシウム分離濃縮方法、放射性セシウム分離濃縮装置、及び放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法の実施形態を説明する。
　【００３４】
　図１には、本発明による放射性セシウム分離濃縮装置１が示されている。放射性セシウム分離濃縮装置１は、放射性セシウムで汚染された土壌を含む被処理物から放射性セシウムを分離濃縮する装置で、放射性セシウムを含有する被処理物を集積する受入部２と、被処理物を１２００℃から１５００℃の温度範囲で加熱溶融して放射性セシウムを揮散分離する溶融炉５と、溶融炉５で被処理物から揮散分離された放射性セシウムを含む飛灰を捕集する第１集塵機１１を備えている。
　【００３５】
　受入部２に集積された被処理物を溶融炉５に搬送する搬送機構３が設けられ、搬送機構３で搬送される被処理物に塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置４が設置されている。塩基度調整助剤として、被処理物に含まれる放射性セシウムを揮散させる助剤としても機能する塩素系塩基度調整助剤が好適に用いられ、塩素系塩基度調整助剤に加えて非塩素系塩基度調整助剤が必要量添加される。
　【００３６】
　塩基度調整助剤添加装置４により添加される塩基度調整助剤の添加量、つまり塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合を決定する塩基度調整助剤添加量決定装置１６がさらに設けられている。塩基度調整助剤添加量決定装置１６によって、被処理物に対して放射性セシウムの揮散率が所定の範囲に入るように当該添加量及び配合割合が決定される。
　【００３７】
　溶融炉５で溶融され、所定の揮散率で放射性セシウムが揮散された被処理物は溶融スラグとして下方に設置された冷却水槽６に滴下され、急冷されて水砕スラグとなり、排出機構７により槽外に排出される。排出されたスラグは、例えばコンクリート骨材、セメント材料、道路舗装材等の産業用資源として有効利用される。一方、溶融の過程で発生した排ガスは煙道８から流出し、煙道８に沿って配置された冷却装置９、剥離剤添加装置１０、第１集塵機１１、中和剤添加装置１２、第２集塵機１３、ヒータ１４、触媒塔１５、煙突を経て排出される。尚、溶融炉５の炉室及び煙道８は耐火レンガや耐火セメント等の耐火物で被覆されている。
　【００３８】
　冷却装置９により冷却されて排ガス中で析出し、固化された放射性セシウム化合物を含む飛灰が第１集塵機１１で集塵され、排ガスに含まれる塩化水素ガスやＳＯｘ等の酸性ガスが中和剤添加装置１２から添加される中和剤としての消石灰で中和されてカルシウム塩化物やカルシウム硫化物として第２集塵機１３で集塵される。第１集塵機１１及び第２集塵機１３は主にバグフィルタで構成され、潮解性を有する飛灰が濾布に強固に付着しないように、剥離剤添加装置１０から添加された剥離剤が濾布表面にコーティングされ、パルスジェット等による清掃時の剥離性が確保される。尚、乾式で中和する場合には中和剤として消石灰が好適に用いられるが、例えば湿式洗浄装置を利用する場合には水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）も用いられる。
　【００３９】
　図２には、上述の放射性セシウム分離濃縮装置１によって実行される本発明の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法が示されている。
　即ち、塩基度調整助剤添加量決定装置１６によって被処理物に対して放射性セシウムの揮散率が所定の範囲に入るように塩基度調整助剤である塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合を予め決定する塩基度調整助剤添加量決定工程が実行され、塩基度調整助剤添加装置４によって被処理物に塩基度調整助剤を添加する塩基度調整工程が実行され、溶融炉５によって塩基度調整助剤が添加された被処理物を溶融して溶融スラグから放射性セシウムを揮散分離する分離工程が実行され、第１集塵機１１によって排ガスに含まれる放射性セシウムを捕集する捕集工程が実行される。
　【００４０】
　土壌を汚染した放射性セシウムは、土壌中の粘土鉱物成分等への吸着性が高く、一旦吸着されてしまうと物理的に分離除去することが難しい。また、強固な結合状態で土壌に吸着されているため、そのままでは加熱しても揮散分離しにくい。
　【００４１】
　従来は、加熱処理時にセシウムが揮散しやすいように、揮散促進剤として塩化ナトリウム等の塩素系助剤を被処理物に添加することにより、放射性セシウムと結合して沸点の低い塩化セシウムに移行させる方法が採用されていたが、加熱処理で塩化ナトリウム由来の腐食性ガスである塩化水素ガスが大量に発生するため、排ガスへの中和剤の添加量が増して薬剤コストの上昇を招いたり、飛灰量の増加のため大型のバグフィルタを構成することによる設備コストの上昇を招いたりするという問題があった。
　【００４２】
　また、沸点が溶融温度に近い塩化ナトリウムは、セシウムと化合する前に揮散し易く、塩化水素ガスの発生量が増し易いという特性があるため、効率的にセシウムを揮散させるという観点でさらなる改良の余地があった。
　【００４３】
　ところで、塩素系助剤を添加して被処理物を加熱溶融する際に被処理物に塩基度調整助剤を添加するとスラグの骨格構造が脆弱化して、スラグからセシウムが遊離し易くなる。
　【００４４】
　そこで、塩基度調整工程で被処理物に添加する塩基度調整助剤として塩素系の塩基度調整助剤を用いることにより、好ましい塩基度への調整のみならず、放射性セシウムの揮散促進剤としても機能させ、別途の塩化ナトリウム等の塩素系助剤を添加しなくても、分離工程で高効率に放射性セシウムを揮散させることができ、捕集工程で効率的に放射性セシウムを捕集できるようになる。つまり、塩素系塩基度調整助剤は、塩基度の調整と塩素による揮散促進の両方の機能を兼ね備えた高機能の塩基度調整助剤である。
　【００４５】
　そして、塩基度の調整に際して塩素系の塩基度調整助剤に加えて非塩素系の塩基度調整助剤を加えることにより、添加する塩素量を減らすことで、塩化水素ガスの発生を抑制しながらも、放射性セシウムの揮散率をさらに上昇させることができるようになる。特に、被処理物に添加する塩基度調整助剤の量や塩基度を略一定とした条件で、放射性セシウムの揮散率を向上させるときに有用である。
　【００４６】
　具体的に、塩基度調整助剤添加量決定工程では、少量の被処理物に対して、塩素系塩基度調整助剤及び非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合を異ならせた試験サンプルを試験装置で加熱溶融して得られたスラグの成分分析を行ない、放射性セシウムの揮散率が所定の範囲（ここでは下限値及び上限値の双方であってもよいし、下限値のみであってもよい。）に入る添加量及び配合割合に決定される。
　【００４７】
　塩基度調整助剤の添加率は放射性セシウムの揮散率、つまり、加熱処理前後の放射性物質の減少率と相関する。被処理物の放射性物質の量は、地域、固形物の種類により異なることから、その濃度が、例えば法定の使用可能値以下または処分可能値以下、あるいは自主規制される使用可能値以下または処分可能値以下となるように、地域、固形物の種類に応じて揮散率の目標値を算出すればよく、その値を達成できるように、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合を決定すればよい。
　【００４８】
　土壌のように被処理物の塩基度（ＣａＯ（重量％）／ＳｉＯ２（重量％））が低い場合には、被処理物に塩基度調整助剤を添加することによって、溶融スラグからの放射性セシウムの分離効率を向上させることができる。尚、一般的な土壌の塩基度（ＣａＯ（重量％）／ＳｉＯ２（重量％））は０．０３〜０．１程度、土壌の光学的塩基度は０．５０〜０．５２程度である。
　【００４９】
　被処理物の塩基度（ＣａＯ（重量％）／ＳｉＯ２（重量％））が低いと、ＳｉＯ２を主成分として陽イオン結合で構成されるスラグの骨格構造の結合が強く、骨格構造と結合しているセシウムとの結合力も強い。そのため、塩素成分がセシウムと結合しようとしてもセシウムは骨格構造から離れることが出来ず、塩素とセシウムの結合は阻害され、結果として溶融スラグに放射性セシウムが残存する傾向が強くなる。
　【００５０】
　そのような場合でも、塩基度調整助剤を添加することによって、スラグの塩基度が上昇する。より低い温度で被処理物が溶融して流動性が上昇する。つまり、スラグの骨格構造の結合が弱くなり、セシウムはスラグの骨格構造から離れやすくなる。添加された塩素系塩基度調整助剤に含まれる塩素と放射性セシウムはイオン結合の機会が増加し、塩化セシウムに移行する反応が促進されるためである。そのため、放射性セシウムの揮散が促進される。
　【００５１】
　塩基度として簡易的な２成分塩基度（ＣａＯ（重量％）／ＳｉＯ２（重量％））を指標として用いる場合を説明したが、塩基度はこれ以外にも様々な定義があり、廃棄物学会論文誌（Ｖｏｌ．１９，Ｎｏ１９，ｐｐ１７−２５，２００８）に開示されている。例えば、以下の式で示すように、複数の成分で表すものもある。
（ＣａＯ＋ＭｇＯ＋Ｆｅ２Ｏ３＋Ｋ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ）／（ＳｉＯ２＋Ａｌ２Ｏ３）
　【００５２】
　光学的塩基度は、対応可能な成分の数を大幅に増やし、ほぼ全ての酸化物を加味することのできる塩基度であるため、様々な組成を有する処理対象固形物に対して共通的に使用可能な塩基度指標である。
　【００５３】
　光学的塩基度は、ＤｕｆｆｙとＩｎｇｒａｍによって見出された指標であり、紫外光吸収ピークがガラス組成に対して敏感に変化することに注目し、多成分系酸化物ガラスについて、ガラスの組成とそれらを構成するカチオンの電気陰性度とから、以下の数式に基づいて導き出される指標である。
　【００５４】
　光学的塩基度Λ＝１−Σ（ｚｉ・ｒｉ／２）・（１−１／γｉ）
　但し、γｉ＝１．３６（χｉ−０．２６）
　ここに、ｚｉはｉ種カチオンの原子価であり、ｒｉは酸素１個あたりで表現したときのｉ種カチオンの数であり、χｉはｉ種カチオンの電気陰性度である。
　【００５５】
　塩基度は塩素系、非塩素系のどちらの塩基度調整助剤を添加しても同様に増加する。したがって、塩素系と非塩素系の両者の添加比率は被処理物の塩素濃度を指標として調整する。塩基度が同一な値であっても、塩素濃度が高いほど塩素系塩基度調整助剤の比率が高く、塩素濃度が低いほど非塩素系塩基度調整助剤の比率が高い添加条件となる。
　【００５６】
　つまり、塩基度調整助剤添加後の被処理物の塩基度、光学的塩基度、塩素濃度、被処理物の加熱処理工程後の塩基度、光学的塩基度の何れかから選択される単一または複数の指標が所定の範囲に収まるように、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合を決定することも可能である。
　【００５７】
　塩素系塩基度調整助剤として、無機塩化物または無機塩化物が含まれる物質の何れかから選択される単一または複数の物質を採用することが好ましく、塩化カルシウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化鉄の何れかから選択される単一または複数の物質を採用することがさらに好ましく、特に高沸点の塩化物として塩化カルシウム等が好適に用いられ、第２集塵機１３で回収された塩化カルシウム等を含む飛灰や、ごみ焼却炉で発生した塩化カルシウム等を含む飛灰を使用することも可能である。
　【００５８】
　非塩素系塩基度調整助剤として、非塩素系アルカリ金属化合物、非塩素系アルカリ土類金属化合物、非塩素系マグネシウム化合物、非塩素系ホウ素化合物、非塩素系鉄化合物、及び非塩素系鉛化合物の何れかから選択される単一または複数の物質を好適に用いることができる。
　【００５９】
　特に、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸リチウム、炭酸カリウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、酸化ホウ素、ホウ砂、ホウ酸、酸化第一鉄、四酸化三鉄、酸化第二鉄、一酸化鉛、二酸化鉛等の何れかから選択される単一または複数の物質が好適に用いられる。
　【００６０】
　塩基度調整工程で添加される塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加した後の被処理物の塩基度が略一定であることが好ましく、塩基度を略一定に保つ限り、塩基度調整工程で添加される塩素系塩基度調整助剤または非塩素系塩基度調整助剤の種類や添加割合を変えても、スラグの骨格の脆弱化による放射性セシウムの揮散率の上昇という効果が恒常的に得られる。特に、同じ元素の塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の組み合わせの場合に、添加割合をモル比で変更すると、塩基度が変化することなく、調整をすることが可能となる。尚、塩基度調整助剤の添加量の制御性を向上させるため、塩基度調整効果のない物質を混合して塩基度調整助剤とすることも可能である。また、一定の塩基度の条件の下で、塩素の量（塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加割合）を変えて、放射性セシウムの揮散率を変化させることも可能である。塩素の量を減らしても、放射性セシウムの揮散率が上がる場合があり、放射性セシウムの揮散率を最大とする添加割合が存在する。
　【００６１】
　塩基度調整工程で添加される塩素系塩基度調整助剤が塩化カルシウムであり非塩素系塩基度調整助剤が水酸化カルシウムであることが好ましく、放射性セシウムで汚染された広範囲に広がる土壌に対して好適に放射性セシウムを分離除去でき、しかも塩基度調整工程で添加される塩素系塩基度調整助剤として塩化カルシウムを用いれば効果的に塩基度を調整できるとともに放射性セシウムの揮散率を上昇させることができ、非塩素系塩基度調整助剤として水酸化カルシウムを用いれば、塩化カルシウムに代替して効果的に塩基度を調整できるようになる。
　【００６２】
　塩素系塩基度調整助剤として塩化カルシウムを用い、非塩素系塩基度調整助剤として水酸化カルシウムを用いる場合には、塩化カルシウムを塩素系塩基度調整助剤の合計量の３０重量％から５０重量％の割合で添加し、被処理物である地土壌に対する塩基度調整助剤全体の添加割合を３０重量％から４５重量％に調整することで、塩素系ガスの発生量を抑制しながらも放射性セシウムを高い揮散率で揮散させることができるようになる。
　【００６３】
　塩基度調整助剤添加量決定工程では、還元剤が添加された被処理物に対して、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合が決定されることが好ましい。還元剤を被処理物に添加すれば、加熱処理工程で被処理物に含まれる放射性セシウムの酸化物が効果的にセシウムに還元処理され、還元された放射性セシウムが効率的に塩素と結合して塩化セシウムに移行し、放射性セシウムの揮散がより促進されるようになる。
　【００６４】
　塩基度調整助剤添加量決定工程で好ましい還元剤の添加量を求め、溶融炉に投入される被処理物に還元剤を添加する還元剤添加装置を備えればよい。還元剤として、活性炭、グラファイト、カーボンブラック、コークス、木炭、プラスチック、草木、及び下水汚泥の何れかから選択される単一または複数の物質が好適に用いられる。下水汚泥には生物処理によって有機物が分解された炭素成分が含まれているため、還元剤として好適に利用できる。尚、プラスチックのうち廃プラスチックを用いれば経済性が上がり、より好適に用いられる。
　【００６５】
　塩基度調整助剤添加量決定装置１６として、試験炉及び試験炉で溶融されたスラグの成分分析装置を備え、さらに、受入部２に受け入れられた被処理物を定量サンプルして所定量の塩基度調整助剤、好ましくは還元剤をも自動添加し、試験炉で溶融処理し、得られたスラグの成分を成分分析して、好ましい塩基度調整助剤の添加量及び塩素系と非塩素系の添加割合を自動決定して、決定した添加量及び添加割合を塩基度調整助剤添加装置４に出力する制御装置を備えることが好ましい。
　【００６６】
　以上の説明の通り、本発明による放射性セシウム分離濃縮方法は、土壌を含む被処理物に含まれる放射性セシウムを加熱処理により分離濃縮する放射性セシウム分離濃縮方法であって、少なくとも塩素系塩基度調整助剤を含む塩基度調整助剤を被処理物に添加する塩基度調整工程と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を１２００℃から１５００℃に加熱して被処理物から放射性セシウムを揮散分離する分離工程と、前記分離工程で揮散分離された放射性セシウムを捕集する捕集工程と、を含む点にある。
　【００６７】
　また、塩基度調整工程は、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を所定の添加割合で配合する工程であり、前記所定の添加割合は、前記分離工程で被処理物から揮散する放射性セシウムの揮散率に基づいて決定される値であることが好ましいが、少なくとも塩基度調整助剤として塩素系塩基度調整助剤を用いることが好ましい。
　【００６８】
　塩基度調整工程で添加される塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加割合は、塩素系塩基度調整助剤が塩基度調整助剤全体の２５重量％から８５重量％であることが好ましく、これにより塩素系塩基度調整助剤を単独で用いるよりも放射性セシウムの揮散率を上昇させながらも、排ガスに含まれる塩素系の腐食ガスの発生量を抑制することができるようになる。
　【００６９】
　塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加割合は、被処理物の光学的塩基度を指標にする場合には、０．６以上になるように決定される値であることが好ましく、２成分塩基度ＣａＯ（重量％）／ＳｉＯ２（重量％）を指標にする場合には、０．７以上になるように決定されることが好ましく、どちらも上限は特に制限されることはない。また、光学的塩基度を指標にする場合には、０．６１以上０．６８以下になるように決定することがより好ましく。２成分塩基度ＣａＯ（重量％）／ＳｉＯ２（重量％）を指標にする場合には、０．８以上１．６以下になるように決定することがより好ましい。
　【００７０】
　さらに、塩基度調整工程で添加される塩基度調整助剤の添加割合は、被処理物に対して２５重量％から５０重量％であることが好ましく、３０重量％から５０重量％であることがさらに好ましい。このような値を採用すれば放射性セシウムの揮散率を上昇させながらも、塩基度調整助剤の使用量を適正量に調整することができる。
　【００７１】
　さらに、所定の添加割合は、前記分離工程で被処理物から揮散する放射性セシウムの揮散率が９９％以上になるように決定される値であることが好ましい。放射性セシウムの揮散率が９９％以上になれば、分離工程の後に被処理物に残存する放射線量が許容値、例えば一般廃棄物として許容される値に調整されるようになる。
　【００７２】
　また、被処理物が放射性物質を５０００Ｂｑ／ｋｇ以上含む高濃度に汚染された被処理物であっても、放射性セシウムが効率よく分離濃縮されるので、分離工程の後に被処理物に残存する放射性物質の量が許容値、例えば土木資材などとして有効に利用できる値に調整されたり、例えば残存する放射性物質が１００Ｂｑ／ｋｇ（クリアランスレベル）以下となり被処理物は放射性物質を含まないものとして取り扱うことができるようになる。
　【００７３】
　更に、放射性セシウムの揮散率が９９％以上であると、被処理物に含まれる放射性物質が１００００Ｂｑ／ｋｇであっても、処理後の放射性物質が１００Ｂｑ／ｋｇ（クリアランスレベル）以下となり被処理物は放射性物質を含まないものとして取り扱うことができる。上述の実施形態では被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を同一の装置で纏めて投入する機構を備えた例を説明したが、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を異なる装置で別個に投入してもよい。
　【００７４】
　煙道８では、排ガスの温度低下とともに揮散した放射性セシウムの一部が析出し、耐火物へ浸透する虞がある。上述の通り煙道８は耐火レンガや耐火セメント等の耐火物で被覆されているので、耐火物の張替えメンテナンス時に汚染された耐火物を粉砕して被処理物として同様に処理することも可能である。
　【００７５】
　上述の実施形態では加熱炉として溶融炉の形式は限定せずに説明したが、必要な温度まで加温できれば燃料式、電気式、連続式とバッチ式の何れでもよい。例えば回転式表面溶融炉、固定式表面溶融炉、シャフト式溶融炉、キルン式溶融炉、電気溶融炉、高周波炉、プラズマ溶融炉等、何れの形式であってもいい。
　【００７６】
　尚、回転式表面溶融炉は被処理物に可燃物を含む下水汚泥、各種バイオマス等であっても安定して処理することができ、可燃物を燃料の補助として利用することができる、より良い形式である。また、加熱炉として十分な加熱が行われば、溶融炉に限らずどのような形式であってもよい。
　【００７７】
　以上の説明では、土壌を含む被処理物を対象に本発明を説明したが、本発明による放射性セシウム分離濃縮方法は、土壌に限らず下水汚泥、浚渫汚泥、一般廃棄物、産業廃棄物、農業系バイオマス、木質系バイオマス、草本系バイオマス若しくはそれらの焼却残さから選択される単一または複数の物質と土壌との混合物であっても適用可能であり、土壌を除く上述の被処理物であっても適用可能である。
　【００７８】
　上述した実施形態は、何れも本発明の一例であり、該記載により本発明が限定されるものではなく、各部の具体的な構成は本発明の作用効果が奏される範囲で適宜変更設計可能であることはいうまでもない。
　【実施例】
　【００７９】
　以下に実験例を説明する。尚、以下の実験例で揮発率を除いて「％」というときは、「重量％」を意味するものとする。
　本実験では、試料の基材として模擬土壌を用いた。この模擬土壌は真砂土（砂成分）９９．５％と炭酸セシウム（Ｃｓ２ＣＯ３）試薬０．５％を混合したもの（基材Ａ）と、土壌（真砂土とベントナイトを重量比８５：１５で混合したもの）７０％に下水汚泥焼却灰（可燃分）２９％と炭酸セシウム（Ｃｓ２ＣＯ３）試薬１％を混合したもの（基材Ｂ）である。図３に基材Ａ，Ｂの組成を示す。
　【００８０】
　この基材に塩素系塩基度調整助剤としてＣａＣｌ２若しくはＮａＣｌ、及び非塩素系塩基度調整助剤としてＣａ（ＯＨ）２若しくはＮａ２ＣＯ３を添加して試料とし、添加薬剤種、添加薬剤比率、放射性セシウムの揮散率を最大化する条件を変えて以下の実験を行った。
　【００８１】
　試験方法は、図４（ａ），（ｂ），（ｃ）に示すように、舟形形状の磁性ボートの一端部側に試験片を充填し、充填部が上方になるように磁性ボートを所定角度傾斜させた状態で、所定温度に保持された空気自然対流下の電気炉内に所定時間（１５分）静置し、自然冷却させてスラグを作成し、スラグを磁性ボートから分離した。スラグの重量と元素含有濃度を分析し、各元素の揮散率を算出した。また、以下に示す一部の実験例では、スラグの状態を確認した。
　【００８２】
（実験例１〜８）
（塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の薬剤種による効果の検討）
　塩素系塩基度調整助剤として、Ｃａ系塩素系塩基度調整助剤（ＣａＣｌ２）、Ｎａ系塩素系塩基度調整助剤（ＮａＣｌ）を、非塩素系塩基度調整助剤として、Ｃａ系非塩素系塩基度調整助剤（Ｃａ（ＯＨ）２）、Ｎａ系非塩素系塩基度調整助剤（Ｎａ２ＣＯ３）をそれぞれ用いた。塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合は、基材と塩基度調整助剤を含めた組成全体に対して、非塩素系塩基度調整助剤１５％に対して、塩素系塩基度調整助剤を１０％または２０％になるように配合した。処理対象物として基材Ａを用い、処理対象物７５％に対して、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の合計が２５％になるように配合して、１３５０℃にて溶融させた。配合条件は、図５の実施Ｎｏ．１〜８に示すとおりである。
　【００８３】
　図６は、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の種類と配合割合を変えた場合のセシウムの揮散率を算出した結果を表すグラフである。図６において、横軸は塩基度調整助剤の種類として、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の組み合わせを表し、縦軸はセシウムの揮散率（％）を表す。また、棒グラフは、各塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の組み合わせに対する、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合の相違によるセシウムの揮散率（％）を表している。
　【００８４】
　尚、セシウムの揮散率は、下記の式から求めた。他の元素の揮散率も同様に求めた。セシウム揮散率＝１００×｛１−（スラグの重量×スラグのセシウム含有濃度）／（試料の重量×試料のセシウム含有濃度）｝
　【００８５】
　図６から、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤として、ＣａＣｌ２とＣａ（ＯＨ）２を用いたものが最もセシウムの揮散率（％）に優れ、次いで、ＣａＣｌ２とＮａ２ＣＯ３を用いたものと、ＮａＣｌとＣａ（ＯＨ）２を用いたものがほぼ同等にセシウムの揮散率（％）に優れ、ＮａＣｌとＮａ２ＣＯ３を用いたものが続くことがわかる。これらの結果から、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤として、いずれもカルシウム系を用いるほうがセシウムの揮散率（％）に優れることがわかった。
　【００８６】
　図７（ａ）は、基材と塩基度調整助剤を含めた組成全体に対して、非塩素系塩基度調整助剤１５％に対して、塩素系塩基度調整助剤を１０％配合した場合、図７（ｂ）は、非塩素系塩基度調整助剤１５％に対して、塩素系塩基度調整助剤を２０％配合した場合の薬剤元素の揮散率を示すグラフである。図７（ａ），（ｂ）において、横軸は塩基度調整助剤の種類として、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の組み合わせを表し、縦軸は薬剤元素の揮散率（％）を表す。また、棒グラフは、各塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の組み合わせに対する、ＣａとＮａの揮散率（％）を表している。
　【００８７】
　図７（ａ），（ｂ）から、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤のいずれの組み合わせにおいてもＣａの揮散率は小さく、Ｎａの揮散率は３０％から７２％と大きいことがわかる。ＣａＣｌ２とＮａＣｌの沸点は、それぞれ１９３５℃、１４１３℃であり、ＮａＣｌの沸点は、ＣａＣｌ２の沸点に比べ、５００℃程度低く、溶融温度にも近いことから、ＮａＣｌは、溶融温度における飽和蒸気圧が高く、セシウムと反応せずに、そのまま揮散したためであると考えられる。
　【００８８】
（実験例９〜１８）
（塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合による効果の検討）
　塩素系塩基度調整助剤として、ＣａＣｌ２を、非塩素系塩基度調整助剤として、Ｃａ（ＯＨ）２を用いた。塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合が、基材と塩基度調整助剤を含めた組成全体に対して、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の合計量３５％、４０％に対して、塩素系塩基度調整助剤を０％から３５％になるように配合した。処理対象物として基材Ｂを用い、処理対象物６５％および６０％に対して、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の合計が３５％および４０％になるように配合して、１４００℃にて溶融させた。配合条件は、図５の実施Ｎｏ．９〜１８に示すとおりである。
　【００８９】
　実験例９〜１８で溶融後のスラグの状態を目視で確認した。図８（ａ），（ｂ）は、溶融後のスラグの状態を示す写真である。図８（ａ）は実験例９〜１３の溶融後のスラグの状態を示し、図８（ｂ）は実験例１４〜１８の溶融後のスラグの状態を示している。また、各スラグの写真において白丸で囲まれた部分が溶融後のスラグを示している。塩化カルシウムの添加濃度が２０％以上の実験例（実験例９〜１１，１４〜１６）においては、塩化カルシウムの白色粒子が表面に観察された。これは、塩化カルシウムの添加濃度が高いと、塩化カルシウムの一部が被処理物と均一なスラグ融液相を形成できずに塩化カルシウム融液相として遊離したと考えられる。
　【００９０】
　図９は、実験例９〜１８おける塩素系塩基度調整助剤の添加量に対するセシウムの揮散率を算出した結果を表すグラフである。図９から、塩素系塩基度調整助剤であるＣａＣｌ２の添加量が１５％の場合に、セシウムの揮散率が最大となり、塩基度調整助剤合計が３５％の場合のセシウムの揮散率は９９．８０％、塩基度調整助剤合計が４０％の場合のセシウムの揮散率は９９．９６％であることがわかる。塩基度調整助剤合計が同じであれば、塩基度はほぼ同じ値になると考えられる。この場合に、セシウムの揮散率は、塩素系塩基度調整助剤の添加量に従って増加するのではないことがわかった。
　【００９１】
　図１０（ａ），（ｂ）は、実験例９〜１８おける塩素系塩基度調整助剤の添加量に対するセシウム、ナトリウム、カリウム、塩素の揮散率を算出した結果を表すグラフである。図１０（ａ）は、塩基度調整助剤３５％添加の場合の各元素の揮散率を表し、図１０（ｂ）は、塩基度調整４０％添加の場合の各元素の揮散率を表す。図１０（ａ），（ｂ）から、ナトリウム、カリウムの揮散率は、セシウムの揮散率と同様の傾向を示すことがわかる。また、塩素の揮散率は、ＣａＣｌ２の添加濃度が低いほど揮散率が低く、スラグに取り込まれる割合が多かったことがわかった。これらの結果は、上述のスラグの状態を示す写真の結果と一致する。すなわち、遊離した塩化カルシウム融液相がセシウムと反応をせずに、逆にセシウムの揮散を阻害したと考えられる。
　【００９２】
　以上の結果から、塩基度調整助剤の量が同じ、又は塩基度調整助剤を含む被処理物の塩基度が略一定の場合、塩素系塩基度調整助剤つまり塩素の添加量が多いほどセシウムの揮散率が高くなるわけではないことがわかる。また、塩素系塩基度調整助剤の添加量と非塩素系塩基度調整助剤の添加量との添加割合を調整することで、セシウムの揮散率が極大値となる添加割合が存在することがわかる。
　【００９３】
（実験例１９〜２２）
（還元剤添加による効果の検討）
　塩素系塩基度調整助剤として、ＣａＣｌ２を、非塩素系塩基度調整助剤として、Ｃａ（ＯＨ）２を用いた。還元剤の添加割合を可燃分及び塩基度調整助剤を含む被処理物全体の４０％、５０％とした。塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の配合割合が、基材、塩基度調整助剤及び還元剤を含めた組成全体に対して、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の合計量３５％に対して、塩素系塩基度調整助剤を１５％、非塩素系塩基度調整助剤を２０％になるものと、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の合計量４０％に対して、塩素系塩基度調整助剤を１５％、非塩素系塩基度調整助剤を２５％になるものを、基材Ｂに混合して、１４００℃にて溶融させた。配合条件は、図５の実施Ｎｏ．１９〜２２に示すとおりである。
　【００９４】
　図１１は、実験例１２，１７，１９〜２２おける塩素系塩基度調整助剤の添加量に対するセシウムの揮散率を算出した結果を表すグラフである。図１１から、還元剤の添加量が多いほどセシウムの揮散率が高いことがわかる。特に、土壌に対して還元剤を５０％含有する処理対象物を用い、塩基度調整助剤を４０％添加する実験例２２の場合は、セシウムの揮散率が９９．９９％に達することがわかった。
　以上の結果から、塩素系塩基度調整助剤の添加条件と還元剤の添加割合を適宜調整すれば、セシウムの揮散率を高くすることができることがわかった。
　【００９５】
（実験例２３〜２５）
（プラントを用いた実験）
　図１の装置を用いて、セシウムの揮散率および排ガス中のＨＣｌ濃度を測定した。図１２に示すような処理対象物に塩素系塩基度調整助剤としてＣａＣｌ２を、非塩素系塩基度調整助剤としてＣａ（ＯＨ）２を図１２に示す配合割合で配合して溶融処理を行った。処理後のスラグのセシウムの揮散率と排ガス中のＨＣＬ濃度を測定した。ＨＣＬ濃度の測定は、第２集塵機１３の入口で行った。結果を図１２に示す。
　【００９６】
　図１２から、非塩素系塩基度調整助剤を含まない実験例２３では、セシウムの揮散率が９６．７％と低く、排ガス中のＨＣＬ濃度も、８，２００ｐｐｍと高濃度であった。非塩素系塩基度調整助剤の添加割合が増加するに応じて、セシウムの揮散率が増加し、排ガス中のＨＣＬ濃度も低減することがわかる。
　【００９７】
　上記実験例９〜２２で、最高のセシウム揮散率が得られる実験例２２と同様の条件である実験例２５においては、セシウムの揮散率が９９．９％と高く、排ガス中のＨＣＬ濃度も、１，９００ｐｐｍと低濃度で、実験室における実験結果と同様の結果がプラントを用いた実験においても得られることがわかった。
　【００９８】
　また、セシウムの揮散率が高い実験例２５のスラグの光学塩基度および二成分塩基度（ＣａＯ（％）／ＳｉＯ２（％））は、本発明における好ましい光学塩基度および二成分塩基度（ＣａＯ（％）／ＳｉＯ２（％））の範囲に含まれる。
　【００９９】
　従って、少量の処理対象物を用いて、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を事前に決定した所定の添加割合で添加すれば、プラントを用いて同様の条件で放射性セシウムを分離濃縮することができることがわかった。
　【符号の説明】
　【０１００】
１：放射性セシウム分離濃縮装置
２：受入部
３：搬送機構
４：塩基度調整助剤添加装置
５：溶融炉
６：冷却水槽
７：排出機構
８：煙道
９：冷却装置
１０：剥離剤添加装置
１１：第１集塵機
１２：中和剤添加装置
１３：第２集塵機
１４：ヒータ
１５：触媒塔
１６：塩基度調整助剤添加量決定装置
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱
し溶融
溶融
溶融
　被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が
９９％以上
　前記塩基度調整助剤添加量決定工程で決定された値に従って、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する塩基度調整工程と、
　塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤が添加された被処理物を前記
溶融
し溶融
　前記集塵機で捕集された放射性セシウムを含む飛灰を回収する回収処理工程と、を備えている放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。
　【請求項２】
　前記塩基度調整助剤添加量決定工程では、塩基度調整助剤添加後の被処理物の塩基度、光学的塩基度、塩素濃度、被処理物の加熱処理工程後の塩基度、光学的塩基度の何れかから選択される単一または複数の指標が所定の範囲に収まるように、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合が決定される請求項１記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。
　【請求項３】
　前記塩基度調整助剤添加量決定工程では、被処理物の組成を自動測定し塩基度調整助剤の添加量が自動決定され、前記塩基度調整工程では、前記塩基度調整助剤添加量決定工程で決定された添加量に従って被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤が自動添加される請求項１または２記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。
　【請求項４】
　前記塩基度調整工程で添加される塩素系塩基度調整助剤は、無機塩化物または無機塩化物が含まれる物質の何れかから選択される単一または複数の物質である請求項１から３の何れかに記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。
　【請求項５】
　前記塩基度調整工程で添加される塩素系塩基度調整助剤は、塩化カルシウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化鉄の何れかから選択される単一または複数の物質である請求項４に記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。
　【請求項６】
　前記塩基度調整工程で添加される非塩素系塩基度調整助剤は、非塩素系アルカリ金属化合物、非塩素系アルカリ土類金属化合物、非塩素系マグネシウム化合物、非塩素系ホウ素化合物、非塩素系鉄化合物、非塩素系鉛化合物の何れかから選択される単一または複数の物質である請求項１から５の何れかに記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。
　【請求項７】
　前記塩基度調整助剤添加量決定工程では、還元剤が添加された被処理物に対して、塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合が決定される請求項１から６の何れかに記載の放射性セシウム分離濃縮装置の運転方法。
　【請求項８】
　被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤からなる塩基度調整助剤を添加する塩基度調整助剤添加装置と、塩基度調整助剤が添加された被処理物を加熱
し溶融
溶融
溶融
　被処理物の塩基度が所定値になるように塩基度調整助剤の添加量を決定し、予め求める被処理物の塩基度が前記所定値のもとでの塩素系塩基度調整剤の添加割合とセシウム揮散率との関係に基づいて放射性セシウムの揮散率が
９９％以上
　前記塩基度調整助剤添加装置は前記塩基度調整助剤添加量決定装置で決定された塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤の添加量及び配合割合に従って、被処理物に塩素系塩基度調整助剤と非塩素系塩基度調整助剤を添加する、
放射性セシウム分離濃縮装置。