【事件の表示】
　特許第６４２７７１９号発明「成形材料、成形材料の集合体、及びそれらの製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６４２７７１９号の明細書及び特許請求の範囲及び図面を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項［１〜１３、３１］、［１４〜１７］、［１８〜３０、３２］について訂正することを認める。
　特許第６４２７７１９号の請求項６、２３に係る特許を取り消す。
　特許第６４２７７１９号の請求項１ないし５、７ないし２２、２４ないし３２に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　
　特許第６４２７７１９号（以下、「本件特許」という。）の請求項１〜３０に係る特許についての出願は、２０１７年（平成２９年）１０月１７日（優先権主張　平成２８年１１月１日）を国際出願日とする出願であって、平成３０年１１月２日にその特許権の設定登録（請求項の数３０）がされ、同年同月２１日に特許掲載公報が発行されたものである。
　その後、その特許に対し、令和１年５月１７日に特許異議申立人　東レ株式会社（以下、「特許異議申立人」という。）により特許異議の申立て（対象請求項：全請求項）がされ、同年８月２６日付けで取消理由が通知され、同年１０月２５日に特許権者　帝人株式会社（以下、「特許権者」という。）より意見書の提出及び訂正の請求（以下、当該訂正の請求を「本件訂正請求」という。）がされ、同年１１月１２日付けで特許法第１２０条の５第５項に基づく通知とともに審尋を行ったところ、同年１２月１１日に特許異議申立人より意見書および回答書の提出がされ、令和２年１月３１日付けで取消理由（決定の予告）を通知したところ、特許権者からの応答がなかったものである。
　　
　　
第２　訂正の拒否についての判断
　　
１　訂正の内容
　本件訂正請求による訂正の内容は、以下のとおりである。（下線は、訂正箇所について合議体が付したものである。）
　　
（１）　訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１に「１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）」と記載されているのを、「１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
（請求項１の記載を直接的または間接的に引用する請求項２〜１３及び３１も同様に訂正する。）
　　
（２）　訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項６に「熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料の集合体が下記式（３）を満たす、請求項１〜５いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）」と記載されているのを、「熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料の集合体が下記式（３）を満たす、請求項１〜５いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
ただし、ＳＰ値は、ポリカーボネート（帝人株式会社製Ｌ−１２２５Ｙ）の値が９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）の値が１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、トリフェニルホスフェートの値が１０．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２となる算出方法で算出される値である。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）」に訂正する。
　　
（３）　訂正事項３
　特許請求の範囲の請求項７に「炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、請求項１〜６いずれか１項に記載の成形材料の集合体。」と記載されているのを、「炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、請求項１〜
４
　　
（４）　訂正事項４
　特許請求の範囲の請求項８に「熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、請求項２〜７いずれか１項に記載の成形材料の集合体。」と記載されているのを、「熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、請求項２〜
４及び
　　
（５）　訂正事項５
　特許請求の範囲の請求項９に「熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項２〜８いずれか１項に記載の成形材料の集合体。」と記載されているのを、「熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項２
、３、７及び
　　
（６）　訂正事項６
　特許請求の範囲の請求項１０に「熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、請求項１〜９いずれか１項に記載の成形材料の集合体。」と記載されているのを、「熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、請求項１
〜４及び７
　　
（７）　訂正事項７
　特許請求の範囲の請求項１１に「Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する、請求項１〜１０いずれか１項に記載の成形材料の集合体。」と記載されているのを、「Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）
〜４及び７
（参考例１）
　＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
（請求項１１の記載を直接的又は間接的に引用する請求項１２及び１３も同様に訂正する。）
　　
（８）　訂正事項８
　特許請求の範囲の請求項１２に「請求項１〜１１いずれか１項に記載の成形材料の集合体であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の集合体。」と記載されているのを、「請求項１
〜４及び７
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の集合体。」に訂正する。
　　
（９）　訂正事項９
　特許請求の範囲の請求項１３に「成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ１／Ｄ２が１．１以上１．８以下である、請求項１〜１２いずれか１項に記載の成形材料の集合体。」と記載されているのを、「成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ１／Ｄ２が１．１以上１．８以下である、請求項１
〜４及び７
　　
（１０）　訂正事項１０
　特許請求の範囲の請求項１４に「含浸助剤を含む炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、含浸助剤が２０℃で固体であり、該炭素繊維束を、予め、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態で、熱可塑性樹脂を被覆して一体化する、成形材料の製造方法。」と記載されているのを、「含浸助剤を含む炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、含浸助剤が２０℃で固体であり、該炭素繊維束を、予め、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態で、熱可塑性樹脂を被覆して一体化する、
炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす
（請求項１４の記載を直接的又は間接的に引用する請求項１５〜１７も同様に訂正する。）
　　
（１１）　訂正事項１１
　特許請求の範囲の請求項１５に「請求項１４に記載の成形材料の製造方法を用いて、成形材料の集合体を製造する方法であって、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する、成形材料の集合体の製造方法。」と記載されているのを、「請求項１４に記載の成形材料の製造方法を用いて、成形材料の集合体を製造する方法であって、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
　　
（１２）　訂正事項１２
　特許請求の範囲の請求項１８に「含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料。」と記載されているのを、「含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ
≦１０，０００
（請求項１８の記載を直接的又は間接的に引用する請求項１９〜２９及び３２も同様に訂正する。）
　　
（１３）　訂正事項１３
　特許請求の範囲の請求項２３に「熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料が下記式（３）を満たす、請求項１８〜２２いずれか１項に記載の成形材料。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５ ・・・（３）」と記載されているのを、「熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料が下記式（３）を満たす、請求項１８〜２２いずれか１項に記載の成形材料。
ただし、ＳＰ値は、ポリカーボネート（帝人株式会社製Ｌ−１２２５Ｙ）の値が９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）の値が１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、トリフェニルホスフェートの値が１０．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２となる算出方法で算出される値である。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５ ・・・（３）」に訂正する。
　　
（１４）　訂正事項１４
　特許請求の範囲の請求項２４に「炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、請求項１８〜２３いずれか１項に記載の成形材料。」と記載されているのを、「炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、請求項１８〜
２１
　　
（１５）　訂正事項１５
　特許請求の範囲の請求項２５に「熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、請求項１８〜２４いずれか１項に記載の成形材料。」と記載されているのを、「熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、請求項１８〜
２１及び
　　
（１６）　訂正事項１６
　特許請求の範囲の請求項２６に「熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項１８〜２５いずれか１項に記載の成形材料。」と記載されているのを、「熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項１８〜
２０、２４及び
　　
（１７）　訂正事項１７
　特許請求の範囲の請求項２７に「熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、請求項１８〜２６いずれか１項に記載の成形材料。」と記載されているのを、「熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、請求項１８
〜２１及び２４
　　
（１８）　訂正事項１８
　特許請求の範囲の請求項２８に「Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす請求項１８〜２７いずれか１項に記載の成形材料。」と記載されているのを、「Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦
１０，０００
〜２１及び２４
（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）
（参考例１）
　＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
（請求項２８の記載を直接的又は間接的に引用する請求項２９及び３０も同様に訂正する。）
　　
（１９）　訂正事項１９
　特許請求の範囲の請求項２９に「請求項１８〜２８いずれか１項に記載の成形材料であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料。」と記載されているのを、「請求項１８
〜２１及び２４
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料。」に訂正する。
　　
（２０）　訂正事項２０
　特許請求の範囲の請求項３０に「成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ２／Ｄ１が１．１以上１．８以下である、請求項１８〜２９いずれか１項に記載の成形材料。」と記載されているのを、「成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ２／Ｄ１が１．１以上１．８以下である、請求項１８
〜２１及び２４
　　
（２１）　訂正事項２１
　特許請求の範囲の請求項９に「熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項２〜８いずれか１項に記載の成形材料の集合体。」とあるうち、請求項４（訂正後の請求項４）を引用するものについて、「
熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項４に記載の成形材料の集合体。
　　
（２２）　訂正事項２２
　特許請求の範囲の請求項２６に「熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項１８〜２５いずれか１項に記載の成形材料。」とあるうち、請求項２１（訂正後の請求項２１）を引用するものについて、「
熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項２１に記載の成形材料。
　　
（２３）　訂正事項２３
　願書に添付した明細書の段落【０００５】に記載された
「　上記課題を解決するために、本発明は以下の手段を提供する。
［１］
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料の集合体であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する、成形材料の集合体。
［２］
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である［１］に記載の成形材料の集合体。
［３］
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、［２］に記載の成形材料の集合体。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
　ここで、熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積は、成形材料の集合体の平均値である。
［４］
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である［１］〜［３］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
［５］
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料の集合体が下記式（２）を満たす、［１］〜［４］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
［６］
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料の集合体が下記式（３）を満たす、［１］〜［５］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
［７］
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、［１］〜［６］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
［８］
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、［２］〜［７］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
［９］
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、［２］〜［８］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
［１０］
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、［１］〜［９］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
［１１］
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する、［１］〜［１０］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
［１２］
　［１］〜［１１］いずれか１項に記載の成形材料の集合体であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の集合体。
［１３］
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ１／Ｄ２が１．１以上１．８以下である、［１］〜［１２］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
［１４］
　含浸助剤を含む炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、含浸助剤が２０℃で固体であり、該炭素繊維束を、予め、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態で、熱可塑性樹脂を被覆して一体化する、成形材料の製造方法。
［１５］
　［１４］に記載の成形材料の製造方法を用いて、成形材料の集合体を製造する方法であって、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する、成形材料の集合体の製造方法。
［１６］
　炭素繊維束に熱可塑性樹脂を被覆して一体化した被覆体を製造し、これを熱可塑性樹脂のガラス転移温度以下に冷却した後、切断して成形材料を製造する、［１４］に記載の成形材料の製造方法。
［１７］
　［１４］又は［１６］に記載の成形材料の製造方法であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の製造方法。
［１８］
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料。
［１９］
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である［１８］に記載の成形材料。
［２０］
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、［１９］に記載の成形材料。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
［２１］
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である［１８］〜［２０］いずれか１項に記載の成形材料。
［２２］
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料が下記式（２）を満たす、［１８］〜［２１］いずれか１項に記載の成形材料。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
［２３］
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料が下記式（３）を満たす、［１８］〜［２２］いずれか１項に記載の成形材料。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
［２４］
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、［１８］〜［２３］いずれか１項に記載の成形材料。
［２５］
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、［１８］〜［２４］いずれか１項に記載の成形材料。
［２６］
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、［１８］〜［２５］いずれか１項に記載の成形材料。
［２７］
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、［１８］〜［２６］いずれか１項に記載の成形材料。
［２８］
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす［１８］〜［２７］いずれか１項に記載の成形材料。
［２９］
　［１８］〜［２８］いずれか１項に記載の成形材料であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料。
［３０］
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ２／Ｄ１が１．１以上１．８以下である、［１８］〜［２９］いずれか１項に記載の成形材料。
　本発明は、上記［１］〜［３０］に関するものであるが、以下、それ以外の事項についても参考のため記載している。」を、
「　上記課題を解決するために、本発明は以下の手段を提供する。
［１］
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料の集合体であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
［２］
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である［１］に記載の成形材料の集合体。
［３］
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、［２］に記載の成形材料の集合体。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
　ここで、熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積は、成形材料の集合体の平均値である。
［４］
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である［１］〜［３］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
［５］
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料の集合体が下記式（２）を満たす、［１］〜［４］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
［６］
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料の集合体が下記式（３）を満たす、［１］〜［５］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
ただし、ＳＰ値は、ポリカーボネート（帝人株式会社製Ｌ−１２２５Ｙ）の値が９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）の値が１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、トリフェニルホスフェートの値が１０．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２となる算出方法で算出される値である。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
［７］
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、［１］〜［
４
［８］
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、［２］〜
［４］及び
［９］
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、［２］
、［３］、［７］及び
［１０］
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、［１］
〜［４］及び［７］
［１１］
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）
〜［４］及び［７］
（参考例１）
　＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
［１２］
　［１］
〜［４］及び［７］
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の集合体。
［１３］
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ１／Ｄ２が１．１以上１．８以下である、［１］
〜［４］及び［７］
［１４］
　含浸助剤を含む炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、含浸助剤が２０℃で固体であり、該炭素繊維束を、予め、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態で、熱可塑性樹脂を被覆して一体化する、
炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす
［１５］
　［１４］に記載の成形材料の製造方法を用いて、成形材料の集合体を製造する方法であって、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
［１６］
　炭素繊維束に熱可塑性樹脂を被覆して一体化した被覆体を製造し、これを熱可塑性樹脂のガラス転移温度以下に冷却した後、切断して成形材料を製造する、［１４］に記載の成形材料の製造方法。
［１７］
　［１４］又は［１６］に記載の成形材料の製造方法であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の製造方法。
［１８］
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
［１９］
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である［１８］に記載の成形材料。
［２０］
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、［１９］に記載の成形材料。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
［２１］
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である［１８］〜［２０］いずれか１項に記載の成形材料。
［２２］
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料が下記式（２）を満たす、［１８］〜［２１］いずれか１項に記載の成形材料。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
［２３］
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料が下記式（３）を満たす、［１８］〜［２２］いずれか１項に記載の成形材料。
ただし、ＳＰ値は、ポリカーボネート（帝人株式会社製Ｌ−１２２５Ｙ）の値が９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）の値が１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、トリフェニルホスフェートの値が１０．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２となる算出方法で算出される値である。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
［２４］
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、［１８］〜［
２１
［２５］
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、［１８］〜
［２１］及び
［２６］
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、［１８］〜
［２０］、［２４］及び
［２７］
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、［１８］
〜［２１］及び［２４］
［２８］
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
〜［２１］及び［２４］
（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）
（参考例１）
　＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
［２９］
　［１８］
〜［２１］及び［２４］
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料。
［３０］
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ２／Ｄ１が１．１以上１．８以下である、［１８］
〜［２１］及び［２４］
［３１］
　
熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項４に記載の成形材料の集合体。
［３２］
　
熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項２１に記載の成形材料。
　本発明は、上記［１］〜［３０］に関するものであるが、以下、それ以外の事項についても参考のため記載している。」に訂正する。
　　
　なお、本件訂正請求における請求項１、６ないし１３、３１に係る訂正は、一群の請求項［１〜１３］に対して請求されたもの、請求項１４、１５に係る訂正は、一群の請求項［１４〜１７］に対して請求されたもの、請求項１８、２３、３０、３２に係る訂正は、一群の請求項［１８〜３０］に対して請求されたものである。また、本件訂正請求における明細書に係る訂正は、一群の請求項［１〜１３］、［１４〜１７］、［１８〜３０］に対して請求されたものである。
　　
２　訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１）　訂正事項１、１２について
　訂正事項１、１２は、Ｆ／Ｌの上限を限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　そして、明細書の段落【００２９】の、「また、射出成形における炭素繊維の分散不良の観点から、Ｆ／Ｌは１００，０００（Ｎ／ｍ）未満であることが好ましく、１０，０００（Ｎ／ｍ）以下がより好ましい。」との記載から、請求項１に係る訂正は、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　請求項１の記載を引用する請求項２〜１３及び３１も同様である。
　また、請求項１８に係る訂正及び請求項１８の記載を引用する請求項１９〜２９及び３２も同様である。
　　
（２）　訂正事項２、１３について
　訂正事項２、１３は、溶解性パラメーター（ＳＰ値）の算出方法を明確にするものであり、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
　そして、明細書の段落【００４６】には、
「（熱可塑性樹脂）
　ポリカーボネート：帝人株式会社製：Ｌ−１２２５Ｙ
　ガラス転移温度：１５０℃
　線膨張率（１０−４／℃）：０．７
　溶解性パラメーター：９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２」との記載があり、
また、段落【００４７】の、
「［実施例１］
　含浸助剤として、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）を用い、これを不揮発分２０質量％にエマルジョン化した溶液内に炭素繊維束を通過させた後、ニップロールにて過剰に付着した溶液を取り除き、その後、１８０℃に加熱された熱風乾燥炉内を２分間かけて通過させ乾燥させることにより、含浸助剤を含む炭素繊維束を得た。更にその後、２００℃に加熱した直径６０ｍｍの２本の金属製ロールに沿わせ、再度の加熱処理を行い、炭素繊維束に含まれる水分率を０．１ｗｔ％とした。この炭素繊維束に含まれる含浸助剤の含有量は、炭素繊維１００質量部あたり１０質量部であった。」との記載、段落【００４９】の、「なお、熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）が０．７、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）が１．２であるため、｜Ｋ１−Ｋ２｜は０．５であり、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値Ｓ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が９．７、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が１０．２であるため、｜Ｓ１−Ｓ２｜は０．５である。」との記載、さらに、段落【００５７】の、「［実施例８］
　含浸助剤をポリカプロラクトンではなく、トリフェニルホスフェートを用い、プレヒートする際の、炭素繊維束の温度を１７０℃にしたこと以外は、実施例１同様に成形材料集合体を作成した。結果を表１に示す。
　なお、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値Ｓ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が９．７、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が１０．５であるため、｜Ｓ１−Ｓ２｜は０．８である。」との記載から、請求項６に係る訂正は、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　また、請求項２３に係る訂正も同様である。
　　
（３）　訂正事項３について
　訂正事項３は、請求項５又は請求項６を引用する請求項７を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（４）　訂正事項４について
　訂正事項４は、請求項５又は請求項６を引用する請求項８を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（５）　訂正事項５について
　訂正事項５は、請求項４ないし６を引用する請求項９を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（６）　訂正事項６について
　訂正事項６は、請求項５又は請求項６を引用する請求項１０を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（７）　訂正事項７について
　訂正事項７のうち、「Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす成形材料」を、「Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料」に変更する訂正は、Ｆ／Ｌの上限を１００，０００未満から１０，０００以下に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　そして、明細書の段落【００２９】の、「また、射出成形における炭素繊維の分散不良の観点から、Ｆ／Ｌは１００，０００（Ｎ／ｍ）未満であることが好ましく、１０，０００（Ｎ／ｍ）以下がより好ましい。」との記載から、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　次に、訂正事項７のうち、「請求項１〜１０いずれか１項に記載の成形材料の集合体」を、「請求項１〜４及び７〜１０いずれか１項に記載の成形材料の集合体」に変更する訂正は、請求項５又は請求項６を引用する請求項１１を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　さらに、訂正事項７のうち、「成形材料」を、「成形材料（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）」とした上で、
「（参考例１）
　＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。」との記載を加える訂正は、甲第２号証の実施例２を除くもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（８）　訂正事項８について
　訂正事項８は、請求項５又は請求項６を引用する請求項１２を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（９）　訂正事項９について
　訂正事項９は、請求項５又は請求項６を引用する請求項１３を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（１０）　訂正事項１０について
　訂正事項１０は、成形材料が、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす」ことを更に特定するものであって、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　そして、明細書の段落【００２９】の、「また、射出成形における炭素繊維の分散不良の観点から、Ｆ／Ｌは１００，０００（Ｎ／ｍ）未満であることが好ましく、１０，０００（Ｎ／ｍ）以下がより好ましい。」との記載から、請求項１４に係る訂正は、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　請求項１４の記載を引用する請求項１５〜１７も同様である。
　　
（１１）　訂正事項１１について
　訂正事項１１は、Ｆ／Ｌの上限を１００，０００未満から１０，０００以下に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　そして、明細書の段落【００２９】の、「また、射出成形における炭素繊維の分散不良の観点から、Ｆ／Ｌは１００，０００（Ｎ／ｍ）未満であることが好ましく、１０，０００（Ｎ／ｍ）以下がより好ましい。」との記載から、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（１２）　訂正事項１４について
　訂正事項１４は、請求項２２又は請求項２３を引用する請求項２４を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（１３）　訂正事項１５について
　訂正事項１５は、請求項２２又は請求項２３を引用する請求項２５を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（１４）　訂正事項１６について
　訂正事項１６は、請求項２１、請求項２２又は請求項２３を引用する請求項２６を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（１５）　訂正事項１７について
　訂正事項１７は、請求項２２又は請求項２３を引用する請求項２７を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（１６）　訂正事項１８について
　訂正事項１８のうち、「Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす成形材料」を、「Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料」に変更する訂正は、Ｆ／Ｌの上限を１００，０００未満から１０，０００以下に限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　そして、明細書の段落【００２９】の、「また、射出成形における炭素繊維の分散不良の観点から、Ｆ／Ｌは１００，０００（Ｎ／ｍ）未満であることが好ましく、１０，０００（Ｎ／ｍ）以下がより好ましい。」との記載から、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　次に、訂正事項１８のうち、「請求項１８〜２７いずれか１項に記載の成形材料」を、「請求項１８〜２１及び２４〜２７いずれか１項に記載の成形材料」に変更する訂正は、請求項２２又は請求項２３を引用する請求項２８を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　さらに、訂正事項１８のうち、「成形材料。」を、「成形材料（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）。
（参考例１）
　＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。」に変更する訂正は、甲第２号証の実施例２を除くもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　請求項２８の記載を引用する請求項２９及び請求項３０においても同様である。
　　
（１７）　訂正事項１９について
　訂正事項１９は、請求項２２又は請求項２３を引用する請求項２９を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（１８）　訂正事項２０について
　訂正事項２０は、請求項２２又は請求項２３を引用する請求項３０を削除するもの、つまり、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（１９）　訂正事項２１について
　訂正事項２１は、請求項９に「熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項２〜８いずれか１項に記載の成形材料の集合体。」とあるうち、請求項４を引用するものについて、「熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項４に記載の成形材料の集合体。」と、他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすることを目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（２０）　訂正事項２２について
　訂正事項２２は、請求項２６に「熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項１８〜２５いずれか１項に記載の成形材料。」とあるうち、請求項２１を引用するものについて、「熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項２１に記載の成形材料。」と、他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすることを目的とするものであり、かつ、願書に添付した明細書および特許請求の範囲等に記載した事項の範囲内においてするものであって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
（２１）　訂正事項２３について
　訂正事項２３は、上記１（１）〜（２２）の特許請求の範囲の訂正に伴う明細書の訂正である。そうすると、段落【０００５】の訂正は、明瞭でない記載の釈明を目的とする訂正であって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
３　小括
　以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、第３号及び第４号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合する。
　したがって、明細書及び特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項［１〜１３、３１］、［１４〜１７］、［１８〜３０、３２］について訂正することを認める。
　　
　　
第３　本件発明
　　
　上記第２のとおり、訂正後の請求項［１〜１３、３１］、［１４〜１７］、［１８〜３０、３２］について訂正することを認めるので、本件特許の請求項１ないし３２に係る発明（以下、「本件発明１」ないし「本件発明３２」という。）は、令和１年１０月２５日に提出された訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１ないし３２に記載された次の事項により特定されるとおりのものである。
　　
「【請求項１】
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料の集合体であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する、成形材料の集合体。
【請求項２】
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である請求項１に記載の成形材料の集合体。
【請求項３】
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、請求項２に記載の成形材料の集合体。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
　ここで、熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積は、成形材料の集合体の平均値である。
【請求項４】
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である請求項１〜３いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
【請求項５】
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料の集合体が下記式（２）を満たす、請求項１〜４いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
【請求項６】
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料の集合体が下記式（３）を満たす、請求項１〜５いずれか１項に記載の成形材料の集合体。ただし、ＳＰ値は、ポリカーボネート（帝人株式会社製Ｌ−１２２５Ｙ）の値が９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）の値が１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、トリフェニルホスフェートの値が１０．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２となる算出方法で算出される値である。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
【請求項７】
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、請求項１〜４いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
【請求項８】
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、請求項２〜４及び７いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
【請求項９】
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項２、３、７及び８いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
【請求項１０】
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、請求項１〜４及び７〜９いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
【請求項１１】
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）が、全集合体のうち３０％以上存在する、請求項１〜４及び７〜１０いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
（参考例１）
　＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
【請求項１２】
　請求項１〜４及び７〜１１いずれか１項に記載の成形材料の集合体であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の集合体。
【請求項１３】
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ１／Ｄ２が１．１以上１．８以下である、請求項１〜４及び７〜１２いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
【請求項１４】
  含浸助剤を含む炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、含浸助剤が２０℃で固体であり、該炭素繊維束を、予め、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態で、熱可塑性樹脂を被覆して一体化する、炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料の製造方法。
【請求項１５】
　請求項１４に記載の成形材料の製造方法を用いて、成形材料の集合体を製造する方法であって、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する、成形材料の集合体の製造方法。
【請求項１６】
　炭素繊維束に熱可塑性樹脂を被覆して一体化した被覆体を製造し、これを熱可塑性樹脂のガラス転移温度以下に冷却した後、切断して成形材料を製造する、請求項１４に記載の成形材料の製造方法。
【請求項１７】
　請求項１４又は１６に記載の成形材料の製造方法であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の製造方法。
【請求項１８】
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料。
【請求項１９】
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である請求項１８に記載の成形材料。
【請求項２０】
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、請求項１９に記載の成形材料。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
【請求項２１】
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である請求項１８〜２０いずれか１項に記載の成形材料。
【請求項２２】
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料が下記式（２）を満たす、請求項１８〜２１いずれか１項に記載の成形材料。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
【請求項２３】
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料が下記式（３）を満たす、請求項１８〜２２いずれか１項に記載の成形材料。ただし、ＳＰ値は、ポリカーボネート（帝人株式会社製Ｌ−１２２５Ｙ）の値が９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）の値が１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、トリフェニルホスフェートの値が１０．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２となる算出方法で算出される値である。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５ ・・・（３）
【請求項２４】
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、請求項１８〜２１いずれか１項に記載の成形材料。
【請求項２５】
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、請求項１８〜２１及び２４いずれか１項に記載の成形材料。
【請求項２６】
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項１８〜２０、２４及び２５いずれか１項に記載の成形材料。
【請求項２７】
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、請求項１８〜２１及び２４〜２６いずれか１項に記載の成形材料。
【請求項２８】
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす請求項１８〜２１及び２４〜２７いずれか１項に記載の成形材料（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）。
（参考例１）
　＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
【請求項２９】
　請求項１８〜２１及び２４〜２８いずれか１項に記載の成形材料であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料。
【請求項３０】
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ２／Ｄ１が１．１以上１．８以下である、請求項１８〜２１及び２４〜２９いずれか１項に記載の成形材料。
【請求項３１】
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項４に記載の成形材料の集合体。
【請求項３２】
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項２１に記載の成形材料。」
　　
　　
第４　特許異議申立人が主張する特許異議申立理由について
　　
　特許異議申立人が特許異議申立書において、訂正前の請求項１〜３０に係る特許に対して申し立てた特許異議申立理由の要旨は、次のとおりである。
　　
申立理由１（新規性）　本件特許の請求項１〜３、５〜１４、１６〜２０、２２〜３０に係る発明は、甲第１号証、甲第２号証、甲第３号証あるいは甲第４号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるから、それらの特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　　
申立理由２（進歩性）　本件特許の請求項１〜３０に係る特許は、甲第１号証、甲第２号証、甲第３号証あるいは甲第４号証に記載された発明および甲第５号証ないし甲第８号証の記載事項に基いて、その優先日前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　　
＜証拠方法＞　　
　甲第１号証：国際公開第２０１６／０２１４７９号
　甲第２号証：特開２００８−２３１２９２号公報
　甲第３号証：特開２００１−１２９８２６号公報
　甲第４号証：特開２０１０−２４８４８３号公報
　甲第５号証：国際公開第２０１３／１３７２４６号
　甲第６号証：東レ株式会社、実験報告書、２０１９年５月１０日
　甲第７号証：特開平９−３３３６１号公報
　甲第８号証：特開２０１６−１２４８８７号公報
（なお、甲第６号証は、甲第１号証ないし甲第４号証の実施例等を追試したものである。）　　
　　
申立理由３（サポート要件）　本件特許の請求項１、１１、１５、１８、２８についての特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
　　
申立理由４（明確性）　本件特許の請求項５〜１３、２２〜３０についての特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
　　
申立理由５（実施可能要件）　本件特許の請求項１〜７、１１、１５、１８、２８についての特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
　　
　そして、申立理由３〜５の具体的理由の概略は次のとおりである。
　　
・申立理由３
　本件特許の発明の詳細な説明に記載された成形材料は、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）が９０〜７７３という狭い範囲でしかない。発明の詳細な説明に記載されたＦ／Ｌの値域（９０〜７７３）は、本件特許発明１が規定するＦ／Ｌが１００以上、上限なしという値域、並びに本件特許発明１１、１５および２８が実質的に規定する１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００という値域、と比べ極めて狭い範囲である。
　したがって、本件特許の発明の詳細な説明に記載された事項から、本件特許発明１、１１、１５、１８、２８に記載された範囲にまで拡張・一般化することはできない。
　　
・申立理由４−１
　本件特許発明５、２２は、熱可塑性樹脂の線膨張係数Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張係数Ｋ２（１０−４／℃）に関し、０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜を満たすことを特定するが、本件特許の明細書の発明の詳細な説明には、線膨張係数Ｋ１、Ｋ２の定義及び決定方法について何ら記載していないから、本件特許発明５および２２、並びにこれらを引用する本件特許発明は明確でない。
　　
・申立理由４−２
　本件特許発明６、２３は、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５を満たすことを特定するが、本件特許の明細書の発明の詳細な説明には、ＳＰ値Ｓ１、Ｓ２の定義及び決定方法について何ら記載していないから、本件特許発明６および２３、並びにこれらを引用する本件特許発明は明確でない。
　　
・申立理由５
　本件特許発明１、１１、１５、１８、２８、およびこれらの従属項は、炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力ＦとしたときのＦ／Ｌ（Ｎ／ｍ）に関し、「１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）」、「Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００」、「１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００」、「８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）」と、上限を特定しない、あるいは上限を１０，０００と特定するが、本件特許の明細書の発明の詳細な説明では、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）が９０〜７７３の成形材料について検討されているものの、７７３を超え１００，０００未満の成形材料を如何に実施するのかについては何ら記載されていない。 
　そして、甲第６号証における甲第３号証、甲第４号証の再現実験結果からは、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）が１７，０００を超える場合には、測定機器による測定ができない状態となったことが示されている。
　してみると、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）に関し、例えば１７，０００を超えるような大きな値となる条件に関し、如何にすれば、そのＦ／Ｌ（Ｎ／ｍ）値を測定し、実施することができるのか、当業者が理解できる程度に明細書の発明の詳細な説明に明確かつ十分に記載しているとはいえない。
　　
　　
第５　令和２年１月３１日付け取消理由通知（決定の予告）に記載した取消理由の概要
　　
　本件訂正後の請求項６及び２３に係る特許に対して、当審が令和２年１月３１日付けで特許権者に通知した取消理由の概要は、次のとおりである。
　　
取消理由（明確性）　本件特許の請求項６及び２３についての特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
　　
　そして、その具体的理由は次のとおりである。
　　
　本件発明６、２３には、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、
　「｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５」
を満たすものであって、
「ただし、ＳＰ値は、ポリカーボネート（帝人株式会社製Ｌ−１２２５Ｙ）の値が９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）の値が１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、トリフェニルホスフェートの値が１０．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２となる算出方法で算出される値である。」
ことが特定されている。
　この溶解性パラメーターＳ１、Ｓ２に関し、本件特許の発明の詳細な説明には、 
　
「【００２０】 
［熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値］ 
　本発明における成形材料の集合体は、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料の集合体が下記式（３）を満たすことが好ましい。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３） 
　式（３）を満たすことで、含浸助剤を含む炭素繊維束に熱可塑性樹脂を被覆する際に一部含浸助剤と熱可塑性樹脂が混ざりやすいため成形材料において炭素繊維束が抜け落ちにくくなる。」
　　
「【００４９】 
なお、熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）が０．７、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）が１．２であるため、｜Ｋ１−Ｋ２｜は０．５であり、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値Ｓ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が９．７、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が１０．２であるため、｜Ｓ１−Ｓ２｜は０．５である。
　・・・」 
　　
「【００５７】 
［実施例８］ 
含浸助剤をポリカプロラクトンではなく、トリフェニルホスフェートを用い、プレヒートする際の、炭素繊維束の温度を１７０℃にしたこと以外は、実施例１同様に成形材料集合体を作成した。結果を表１に示す。
なお、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値Ｓ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が９．７、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が１０．５であるため、｜Ｓ１−Ｓ２｜は０．８である。
【００５８】 
［実施例９］ 
含浸助剤をポリカプロラクトンではなく、ビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）を用い、プレヒートする際の炭素繊維束の温度を１７０℃にしたこと以外は、実施例１同様に成形材料集合体を作成した。結果を表１に示す。
なお、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値Ｓ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が９．７、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が１０．３であるため、｜Ｓ１−Ｓ２｜は０．６である。
なお、実施例９は「実施例」とあるのを「参考例」に読み替えるものとする。」 
　　
及び段落【００６２】の【表１】の記載（記載内容については省略）があり、
溶解性パラメーター値Ｓ１、Ｓ２の値そのものの記載はあるものの、溶解性パラメーター値Ｓ１、Ｓ２の定義及びその決定方法について何ら記載されていない
　さらに、甲第１１号証（山本秀樹著、ＳＰ値基礎・応用と計算方法、株式会社情報機構、２００５年３月３１日第１刷、第６章、第６５〜６９頁）の「ｔａｂｌｅ　１４　溶解度パラメーターの実測値から計算したＥｃｏｈの値とKreverenとHoftyzerの推算法およびFedorの推算法により計算されたＥｃｏｈの値」から、推算法により、溶解度パラメーター（溶解性パラメーター）の値は異なることが理解できるところ、本件特許の明細書の発明の詳細な説明には、溶解性パラメーターの定義及び決定条件が記載されていないから、本件発明６、２３は、その発明を明確に認識することができない。
　　
　この取消理由は、申立理由４−２と同旨である。
　　
　　
第５　当審の判断
　　
１　取消理由通知（決定の予告）で通知した取消理由について
　　
　令和２年１月３１日付けで取消理由（決定の予告）を通知し、期間を指定して意見書を提出する機会を与えたが、特許権者は応答しなかった。
　そして、上記の取消理由は妥当なものと認められるので、本件請求項６、２３に係る特許は、この取消理由によって取り消すべきものである。
　　
２　採用しなかった異議申立理由について
　　
（１）　取消理由通知（決定の予告）で採用しなかった異議申立理由の概略は次のとおりである。
　　
ア　甲第１号証、甲第２号証、甲第３号証あるいは甲第４号証のそれぞれを主引用例とする、本件発明１〜３、５〜１４、１６〜２０、２２〜３０についての新規性の欠如（申立理由１）及び本件発明１〜３０についての進歩性の欠如（申立理由２）
　　
イ　本件発明１、１１、１５、１８についてのサポート要件違反（申立理由３）
　　
ウ　本件発明５、７〜１３、２２、２４〜３０についての明確性要件違反（申立理由４−１）
　　
エ　本件発明１〜７、１１、１５、１８、２８についての実施可能要件違反（申立理由５）
　　
（２）　申立理由１、２（特許法第２９条第１項第３号、第２９条第２項）について
　　
ア　主な甲号証の記載事項等
　　
（ア）　甲第１号証の記載事項及び甲第１号証に記載された発明について 
　　
　甲第１号証には次の事項が記載されている。 
　　
「［請求項１］　熱可塑性樹脂［Ａ］と、２００℃における溶融粘度が熱可塑性樹脂［Ａ］よりも低い樹脂［Ｄ］が強化繊維［Ｂ］に含浸された樹脂含浸強化繊維束［Ｅ］と、２００℃における溶融粘度が熱可塑性樹脂［Ａ］よりも低く、かつ、前記熱可塑性樹脂［Ａ］とのＳＰ値差が１．０以上である強化繊維改質成分［Ｃ］とを含む繊維強化熱可塑性樹脂成形材料であって、熱可塑性樹脂［Ａ］、強化繊維［Ｂ］および強化繊維改質成分［Ｃ］の合計１００重量部に対し、熱可塑性樹脂［Ａ］を５０〜９８．９重量部、強化繊維［Ｂ］を１〜４０重量部、強化繊維改質成分［Ｃ］を０．１〜１０重量部、樹脂［Ｄ］を０．２〜１２重量部含み、前記樹脂含浸強化繊維束［Ｅ］が、前記熱可塑性樹脂［Ａ］および強化繊維改質成分［Ｃ］を含む樹脂組成物で被覆された、繊維強化熱可塑性樹脂成形材料。」
　　
「［０１７７］　（参考例１）炭素繊維の作製
　ポリアクリロニトリルを主成分とする共重合体を原料として用い、紡糸、焼成処理および表面酸化処理の各工程を経て、総単糸数２４，０００本、単繊維径７μｍ、単位長さ当たりの質量１．６ｇ／ｍ、比重１．８ｇ／ｃｍ３、表面酸素濃度［Ｏ／Ｃ］０．１２の均質な炭素繊維［Ｂ−１］を得た。この炭素繊維のストランド引張強度は４８８０ＭＰａ、ストランド引張弾性率は２２５ＧＰａであった。」
　　
「［０１８０］　（参考例２）樹脂含浸強化繊維束［Ｅ］の作製
　塗布温度１５０℃に加熱されたロール上に、各実施例および比較例に示すエポキシ樹脂［Ｄ−１］を加熱溶融した液体の被膜を形成させた。ロール上に一定した厚みの被膜を形成するため、リバースロールを用いた。このロール上に、参考例１で得られた連続した炭素繊維［Ｂ−１］束を、接触させながら通過させて、エポキシ樹脂［Ｄ−１］を付着させた。次に、エポキシ樹脂が付着した炭素繊維束を、窒素雰囲気下において、温度２５０℃に加熱されたチャンバー内にて、５組の直径５０ｍｍのロールプレス間を通過させた。この操作により、エポキシ樹脂［Ｄ−１］を炭素繊維束の内部まで含浸させ、樹脂含浸強化繊維束［Ｅ−１］を得た。」
　　
「［０１８３］　熱可塑性樹脂［Ａ−１］
　ポリカーボネート樹脂（帝人化成（株）製、「“パンライト”（登録商標）Ｌ−１２２５Ｌ」）を用いた。２００℃における溶融粘度を上記（１）に記載の方法により測定した結果、１４０００Ｐａ・ｓであった。」
　　
「［０１８６］　強化繊維改質成分［Ｃ−１］
　カルボキシル基を有するオレフィン系ワックス（三菱化学（株）製“ダイヤカルナ”（登録商標）３０）を用いた。これを含浸助剤塗布装置内のタンク内に投入し、タンク内の温度を２００℃に設定し、１時間加熱して溶融状態にした。この時の、２００℃における溶融粘度を上記（１）に記載の方法により測定した結果、０．０３Ｐａ・ｓであった。また、ＧＰＣにより測定した重量平均分子量は９，０００であった。本発明に関わるＧＰＣの測定方法は以下の通り実施した。
　使用機種：ウォーターズ社製「１５０Ｃ」　測定温度：１４０℃　溶媒：オルトジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）　カラム：「ＡＤ８０６Ｍ／Ｓ」（３本）　流速：１．０ｍＬ／分　分子量標準物質：標準ポリスチレン
　強化繊維改質成分［Ｃ−２］
　官能基で変性されたオレフィン化合物（三洋化成（株）製“ユーメックス”（登録商標）１０１０）を用いた。これを含浸助剤塗布装置内のタンク内に投入し、タンク内の温度を２００℃に設定し、１時間加熱して溶融状態にした。この時の、２００℃における溶融粘度を上記（１）に記載の方法により測定した結果、２０Ｐａ・ｓであった。また、（Ｃ−１）と同様の測定条件にて、ＧＰＣにより測定した重量平均分子量は３０，０００であった。
［０１８７］　強化繊維改質成分［Ｃ−３］
　水溶性ナイロン（東レ（株）製“ＡＱナイロン”（登録商標）Ｐ７０）を用いた。これを含浸助剤塗布装置内のタンク内に投入し、タンク内の温度を２００℃に設定し、１時間加熱して溶融状態にした。この時の、２００℃における溶融粘度を上記（１）に記載の方法により測定した結果、２０Ｐａ・ｓであった。また、ＧＰＣにより測定した重量平均分子量は１，０００であった。なお、重量平均分子量１，０００以下の成分量の測定は、以下の通り実施した。
　使用機種：東ソー社製「ＨＬＣ−８３２０ＧＰＣ」　測定温度：４０℃　溶媒：ヘキサフルオロイソプロパノール（ＨＦＩＰ）（トリフルオロ酢酸ナトリウム濃度１０ｍｍｏｌ／ｌ）
　カラム：「ＴＳＫｇｅｌ　ＳｕｐｅｒＨＭ−Ｈ」（２本）　流速：０．３ｍＬ／分　分子量標準物質：ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）
　樹脂［Ｄ−１］
　固体のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学（株）製“ｊＥＲ”（登録商標）１００４ＡＦ、軟化点９７℃）を用いた。これを含浸助剤塗布装置内のタンク内に投入し、タンク内の温度を２００℃に設定し、１時間加熱して溶融状態にした。この時の、２００℃における溶融粘度を上記（１）に記載の方法により測定した結果、１Ｐａ・ｓであった。また、溶融粘度変化率を算出した結果、１．１％であった。」
　　
「［０１９０］　（実施例１）
　参考例２に従い、炭素繊維［Ｂ−１］に樹脂［Ｄ−１］を含浸して得られた樹脂含浸強化繊維束［Ｅ−１］を日本製鋼所（株）ＴＥＸ−３０α型２軸押出機（スクリュー直径３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３２）の先端に設置された電線被覆法用のコーティングダイ中に通した。一方、参考例３に従って作製した、熱可塑性樹脂［Ａ−１］および強化繊維改質成分［Ｃ−１］を含む樹脂組成物をＴＥＸ−３０α型２軸押出機のメインホッパーから供給して溶融混練し、溶融した状態で前記ダイ内に吐出させ、樹脂含浸強化繊維束［Ｅ−１］の周囲を被覆するように連続的に配置した。この時、熱可塑性樹脂［Ａ］、強化繊維［Ｂ］および強化繊維改質成分［Ｃ］の合計１００重量部に対して、熱可塑性樹脂［Ａ］、強化繊維［Ｂ］、強化繊維改質成分［Ｃ］および樹脂［Ｄ］が表１記載の配合量となるように、樹脂組成物の吐出量を調整した。得られた連続状の成形材料を冷却後、カッターで切断して、長さ７ｍｍの長繊維ペレット状の樹脂成形材料を得た。
［０１９１］　得られた長繊維ペレット状の成形材料を、住友重機械工業社製ＳＥ７５ＤＵＺ−Ｃ２５０型射出成形機を用いて、射出時間：１０秒、スクリュー回転数：１００ｒｐｍ、背圧力：１０ＭＰａ、保圧時間：１０秒、シリンダー温度：３００℃、金型温度：１００℃の条件で射出成形することにより、ＩＳＯ型引張ダンベル試験片、８０ｍｍ×８０ｍｍ×３ｍｍ厚の試験片および８０ｍｍ×１０ｍｍ×４ｍｍ厚の試験片（成形品）を作製した。ここで、シリンダー温度とは、射出成形機の成形材料を加熱溶融する部分の温度を示し、金型温度とは、所定の形状にするために成形材料を注入する金型の温度を示す。得られた試験片（成形品）を、温度２３℃、５０％ＲＨに調整された恒温恒湿室に２４時間静置した後、前述の方法により評価した。評価結果を表１に示した。」
　　
「［０２１３］
［表１］
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
「
　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
「
　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
　これらの記載、特に実施例１の記載から、甲第１号証には以下の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認める。
　　
「炭素繊維［Ｂ−１］に含浸助剤である樹脂［Ｄ−１］を含浸して得られた樹脂含浸強化繊維束［Ｅ−１］に、熱可塑性樹脂［Ａ−１］および強化繊維改質成分［Ｃ−１］を含む樹脂組成物で樹脂含浸強化繊維束［Ｅ−１］の周囲を被覆し、得られた連続状の成形材料を冷却後、カッターで切断して得られた、長さ７ｍｍの長繊維ペレット状の樹脂成形材料。
　熱可塑性樹脂［Ａ−１］：ポリカーボネート樹脂（帝人化成（株）製、「“パンライト”（登録商標）Ｌ−１２２５Ｌ」）
　炭素繊維［Ｂ−１］：ポリアクリロニトリルを主成分とする共重合体を原料として用い、紡糸、焼成処理および表面酸化処理の各工程を経て得た、総単糸数２４，０００本、単繊維径７μｍ、単位長さ当たりの質量１．６ｇ／ｍ、比重１．８ｇ／ｃｍ３、表面酸素濃度［Ｏ／Ｃ］０．１２の均質な炭素繊維
　強化繊維改質成分［Ｃ−１］：カルボキシル基を有するオレフィン系ワックス（三菱化学（株）製“ダイヤカルナ”（登録商標）３０）
　樹脂［Ｄ−１］：固体のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学（株）製“ｊＥＲ”（登録商標）１００４ＡＦ、軟化点９７℃）」
　　
（イ）　甲第２号証の記載事項及び甲第２号証に記載された発明について
　　
　甲第２号証には次の事項が記載されている。
　　
「【０１０３】
　（参考例１）
　＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
【０１０４】
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
【０１０５】
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
【０１０６】
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
【０１０７】
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。」
　　
「【０１０９】
　（実施例１）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
【０１１０】
　このロール上に
炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
【０１１１】
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
【０１１２】
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
【０１１３】
　続いて、ウルテム１０００Ｒ（日本ジーイープラスチックス（株）製ＰＥＩ樹脂、荷重たわみ温度２００℃、非晶性樹脂）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
【０１１４】
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
【０１１５】
　得られた長繊維ペレットは運搬による毛羽立ちもなく、良好な取扱性を示した。得られた成形材料を１４０℃、５時間以上真空下で乾燥させた。得られた成形材料を、日本製鋼所（株）製Ｊ１５０ＥII−Ｐ型射出成形機を用いて、各試験片用の金型を用いて成形を行った。条件はいずれもシリンダー温度：３８０℃、金型温度：１４０℃、冷却時間３０秒とした。成形後、真空下で８０℃、１２時間の乾燥を行い、かつデシケーター中で室温、３時間保管した乾燥状態の試験片について評価を行った。評価結果を表１にまとめて記載した。」
　　
「【０１２０】
　（実施例２）
　
熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を使用して、実施例１と同様の方法で、芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
【０１２１】
【表１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
　これらの記載、特に実施例２の記載から、甲第２号証には以下の発明（以下、「甲２発明」という。）が記載されていると認める。
　　
「含浸助剤であるポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）の炭素繊維束に、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）が被覆されたものであって、７ｍｍの長さに切断して得られた芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）。」
　　
（ウ）　甲第３号証の記載事項及び甲第３号証に記載された発明について 
　　
　甲第３号証には次の事項が記載されている。 
　　
「【０１３２】・・・
（実施例１）まず、連続した導電性繊維束を１８０℃に加熱しながら開繊させ、溶融させたフェノール系重合体をギアポンプにて計量し、カーテンコータにて塗布した。次いで、１８０℃に加熱した雰囲気中の複数のスクイーズバーを通過させることによりフェノール系重合体を導電性繊維束中に十分含浸させ、連続した導電性繊維とフェノール系重合体との複合体を得た（含浸工程）。
【０１３３】次に、樹脂を、１軸押出機を用いて、その先端に取り付けられた被覆ダイ中（２７０℃）に十分溶融混練された状態で押し出すのと同時に、得られた前記複合体を前記被覆ダイ中に連続して供給する（１３０℃）ことにより、溶融した樹脂を前記複合体の表面に被覆し、連続導電性繊維強化樹脂ストランドを得た（コーティング工程）。
【０１３４】その後、前記導電性連続繊維強化樹脂ストランドを１００℃以下まで冷却し、カッターを用いて７ｍｍに切断して芯鞘型の長繊維ペレットを得た（切断工程）。前述芯鞘型の長繊維ペレットの製造を、含浸工程、コーティング工程、切断工程についてそれぞれ連続してオンラインで行った結果、２０ｍ／ｍｉｎ以上の高い引取速度にて製造することができた。つまり、芯鞘型の長繊維ペレットは生産性に非常に優れているといえる。また、得られた成形品も良好な導電性や力学的特性を示し、従来の課題を克服した成形材料といえる。」
　　
「【０１４０】
【表１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
「【０１４２】なお、表１、２における各成分の略記号は下記のものである。
樹脂
Ｎ６：ナイロン６樹脂［ηｒ＝２．３５］
ＭＸＤ６：ポリメタキシリレンアジパミド［ηｒ＝２．２］
ＰＣ／ＡＢＳ：ポリカーボネート樹脂とＡＢＳ樹脂とのポリマーアロイ樹脂［帝人化成（株）製マルチロンＴ−３０００］
フェノール系重合体
Ｔ／Ｐ１：テルペン・フェノール共重合体［ヤスハラケミカル（株）製ＹＰ９０Ｌ］
Ｔ／Ｐ２：テルペン・フェノール共重合体［ヤスハラケミカル（株）製マイティーエースＧ１５０］
導電性繊維
ＣＦ１：ＰＡＮ系炭素繊維［Ｔｅｘ＝８００ｇ／１０００ｍ、平均単繊維直径＝７μｍ、引張破断伸度＝２．１％、Ｌｃ＝１．９ｎｍ、表面官能基（Ｏ／Ｃ）＝０．０７］
ＣＦ２：ＰＡＮ系炭素繊維［Ｔｅｘ＝１６５０ｇ／１０００ｍ、平均単繊維直径＝約７μｍ、引張破断伸度＝２．１％、Ｌｃ＝１．８ｎｍ、表面官能基（Ｏ／Ｃ）＝０．０７］
ＣＦ３：ＰＡＮ系炭素繊維［Ｔｅｘ＝６０００ｇ／１０００ｍ、平均単繊維直径＝約１０μｍ、引張破断伸度＝１．５％、Ｌｃ＝１．７ｎｍ、表面官能基（Ｏ／Ｃ）＝０．０６］
カーボンブラック
ＣＢ：カーボンブラック［Ｉ2／Ｉ1＝０．６８、Ｉ2／Ｉ3＝０．６０］導電性付与剤
・・・」
　　
　これらの記載、特に実施例１の記載から、甲第３号証には以下の発明が記載されていると認める。
　　
「フェノール系重合体としてテルペン・フェノール共重合体［ヤスハラケミカル（株）製ＹＰ９０Ｌ］を含浸させた導電性繊維束に、ナイロン６樹脂が被覆された、長さ７ｍｍの芯鞘型の長繊維ペレット体。」（以下、「甲３材料発明」という。）
　　
「フェノール系重合体としてテルペン・フェノール共重合体［ヤスハラケミカル（株）製ＹＰ９０Ｌ］を含浸させた導電性繊維束に、ナイロン６樹脂が被覆された芯鞘型の長繊維ペレットの製造方法であって、予め、フェノール系重合体を含浸させた導電性繊維束を１３０℃に加熱した状態で、ナイロン６樹脂を被覆し、その後、冷却し、切断して長さ７ｍｍの芯鞘型の長繊維ペレットを製造する方法。」（以下、「甲３製法発明」という。）
　　
（エ）　甲第４号証の記載事項及び甲第４号証に記載された発明について
　　
　甲第４号証には次の事項が記載されている。
　　
「【０１３９】
　実施例１．
　１３０℃加熱されたロール上に、（Ｂ）テルペン系樹脂として（ｂ−１）テルペン樹脂（ヤスハラケミカル（株）製ＹＳレジンＰＸ１２５０樹脂：主成分としてα−ピネン、β−ピネンを用いて重合された重合体からなる樹脂）を加熱溶融した液体の被膜を形成させた。ロール上に一定した厚みの被膜を形成するためキスコーターを用いた。このロール上を連続した（ａ）多官能化合物として、（ａ−１）グリセロールトリグリシジルエーテルを用いて、参考例１、参考例３から得られた連続炭素繊維束を接触させながら通過させて、０．８質量％付着させた。次に、１８０℃に加熱された、ベアリングで自由に回転する、一直線上に配置された１０本の直径５０ｍｍのロールの上下を、交互に通過させた。この操作により、（Ｂ）テルペン系樹脂を繊維束の内部まで含浸させ、複合体を形成した。この連続した複合体を、日本製鋼所（株）ＴＥＸ−３０α型２軸押出機（スクリュー直径３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３２）の先端に設置された電線被覆法用のコーティングダイ中に通し、押出機からダイ内に２３０℃に溶融させた（Ｃ）ポリプロピレン樹脂（ｃ−１）（プライムポリマー（株）製プライムポリプロＪ１０５Ｇ樹脂）を吐出させて、複合体の周囲を被覆するように連続的に配置した。この際、炭素繊維のみの含有率が２０質量％になるように（Ｃ）プロピレン系樹脂量を調整した。得られた成形材料を冷却後、カッターで切断してペレット状の成形材料とした。
【０１４０】
　次に得られたペレット状の成形材料を、日本製鋼所（株）製Ｊ３５０ＥＩＩＩ型射出成形機を用いて、シリンダー温度：２２０℃、金型温度：６０℃で特性評価用試験片（成形品）を成形した。得られた試験片は、温度２３℃、５０％ＲＨに調整された恒温恒湿室に２４時間放置後に特性評価試験に供した。次に、得られた特性評価用試験片（成形品）を上記の射出成形品評価方法に従い評価した。評価結果を、まとめて表１に示した。得られた成形品中の炭素繊維の割合は２０質量％であり、（Ｂ）テルペン系樹脂は０．８質量％、（Ｃ）プロピレン系樹脂は７９質量％である。
　　
　実施例２．
　（Ｂ）テルペン系樹脂を２．８質量％と、（Ｃ）ポリプロピレン系樹脂に、（ｃ−１）プロピレン系単独重合体（プライムポリマー（株）製プライムポリプロＪ１０５Ｇ樹脂）５０質量％と、参考例４で作製した（ｃ−２）酸変性プロピレン系樹脂５０質量％とからなる樹脂を７７質量％用いた以外は実施例１と同様にしてペレットを得、成形評価をおこなった。特性評価結果はまとめて表１に記載した。」
　　
「【０１４２】
　実施例４．
　（Ｂ）テルペン系樹脂を９．８質量％とし、（Ｃ）プロピレン系樹脂を７０質量％用いたこと以外は、実施例２と同様にしてペレットを得、成形評価をおこなった。特性評価結果はまとめて表１に記載した。」
　　
「【０１６８】
【表１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
「
　　　　　　　　　　　　」
　　
「
　　　　　　　　　　　　」
　　
「
　　　　　　　　　　　」
　　
　これらの記載、特に実施例４の記載から、甲第４号証には以下の発明が記載されていると認める。
　　
「含浸助剤としてテルペン系樹脂（ヤスハラケミカル（株）製ＹＳレジンＰＸ１２５０樹脂、融点７０℃）を含む連続炭素繊維束に、ポリプロピレン樹脂が被覆された長さ７ｍｍの成形材料。」（以下、甲４材料発明」という。）
　　
「含浸助剤としてテルペン系樹脂（ヤスハラケミカル（株）製ＹＳレジンＰＸ１２５０樹脂、融点７０℃）を含む連続炭素繊維束の周囲に、ポリプロピレン樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、１８０℃に加熱されたロールの上下を交互に通過させることで、テルペン系樹脂を繊維束の内部まで含浸させるとともに、ポリプロピレン樹脂の被覆工程を引き続き実施する、長さ７ｍｍの成形材料の製造方法。」（以下、「甲４製法発明」という。）
　　
（オ）　甲第６号証の記載事項について
　　
　甲第６号証には次の事項が記載されている。 
　　
　甲第１号証の実施例１、甲第２号証の実施例２、甲第３号証の実施例１、甲第４号証の実施例４を再現した上で、得られた材料を分析した結果を示したものとする表６。
「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」　
　　
イ　甲第１号証を主引用例とする、取消理由１（新規性）および取消理由２（進歩性）について
　　
（ア）　本件発明１について
　本件発明１と甲１発明とを対比する。
　　
　甲１発明の「樹脂含浸強化繊維束［Ｅ−１］」は、本件発明１の「炭素繊維束」に相当する。また、甲１発明の含浸助剤である樹脂［Ｄ−１］の軟化点は９７℃であるから、本件発明１の「含浸助剤が２０℃で固体」との条件を満たすことは明らかである。さらに、甲１発明の「長繊維ペレット状の樹脂成形材料」はその集合体として用いられるものであるから、本件発明１の「成形材料の集合体」に相当することも明らかである。
　　
　したがって、両者は、 
「含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料の集合体であって、
　含浸助剤が２０℃で固体である、成形材料の集合体。」
の点で一致し、以下の点で相違している。
　　
＜相違点１＞
　成形材料の集合体について、本件発明１は、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する」ものと特定するのに対し、甲１発明では不明である点。
　　
　以下、相違点１について検討する。
　成形材料の集合体において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する」点については、甲第１号証に記載も示唆もされていない。また、当該技術分野において、成形材料の集合体において、Ｆ／Ｌを本件発明１で特定する範囲に調整することが通常行われているものともいえない。
　　
　なお、この点について特許異議申立人は、甲第６号証を提出し、甲第１号証の実施例１について再現実験を行い、その結果、甲１発明において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料」が１００％であったことを主張している。
　しかしながら、甲第６号証に記載されている再現実験について、令和１年１１月１２日付け審尋において、実験の条件等のデータを提示することを求めたものの、特許異議申立人が令和１年１２月１１日に提出した回答書には、「実験条件を追加したとしても、その信憑性が高くなるものではない。」（回答書第２頁第５行ないし第６行）と主張するにとどまり、具体的な実験の条件等のデータの提示はなされなかった。実験条件のデータの解釈はともかく、実験の条件等のデータの提示の求めに対して、データの提示ができないのであるから、再現実験の条件に対する疑義が解消したとはいえず、故に、甲第６号証において示されている実験結果についても採用することができない。
　また、他の証拠の全ての記載を見ても、相違点１に係る本件発明１の特定事項を導くこともできない。
　　
　以上のとおりであるから、本件発明１は、甲１発明、つまり、甲第１号証に記載された発明ではなく、また、甲第１号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（イ）　本件発明２〜３、５〜１３について
　　
　本件発明２〜３、５〜１３は、いずれも、直接又は間接的に請求項１を引用する発明であり、本件発明１の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（ア）のとおり、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第１号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１の特定事項を全て含む発明である、本件発明２〜１３、３１もまた、甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第１号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
　　
（ウ）　本件発明４、３１について
　　
　本件発明４、３１は、いずれも、直接又は間接的に請求項１を引用する発明であり、本件発明１の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（ア）のとおり、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１の特定事項を全て含む発明である、本件発明４及び３１もまた、甲第１号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。　　
　　
（エ）　本件発明１８について
　　
　本件発明１８と甲１発明とを対比する。 
　　
　甲１発明の「樹脂含浸強化繊維束［Ｅ−１］」は、本件発明１８の「炭素繊維束」に相当する。また、甲１発明の含浸助剤である樹脂［Ｄ−１］の軟化点は９７℃であるから、本件発明１８の「含浸助剤が２０℃で固体」との条件を満たすことは明らかである。さらに、甲１発明の「長繊維ペレット状の樹脂成形材料」は、本件発明１８の「成形材料」に相当する。
　　
　したがって、両者は、
「含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料の集合体であって、
　含浸助剤が２０℃で固体である、成形材料。」
の点で一致し、以下の点で相違している。 
　　
＜相違点２＞
　本件発明１８の成形材料の集合体は、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ≦１０，０００（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料」であるのに対し、甲１発明では不明である点。　
　　
　以下、相違点２について検討する。
　成形材料において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料」については、甲第１号証に記載も示唆もされていない。また、当該技術分野において、成形材料の集合体において、Ｆ／Ｌを本件発明１で特定する範囲に調整することが通常行われているものともいえない。
　　
　なお、この点について特許異議申立人は、甲第６号証を提出し、甲第１号証の実施例１について再現実験を行い、その結果、甲１発明において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）が１６９４０であったと主張している。
　しかしながら、上記（ア）で検討したとおり、甲第６号証において示されている実験結果を採用することはできない。
　また、仮に採用できたとしても、本件発明１８の特定事項を満たしていない（Ｆ／Ｌの値を満たさない）ことも明らかである。
　さらに、他の証拠の全ての記載を見ても、相違点２に係る本件発明１８の特定事項を導くこともできない。
　　
　以上のとおりであるから、本件発明１８は、甲１発明、つまり、甲第１号証に記載された発明ではなく、また、甲第１号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（オ）　本件発明１９、２０、２２〜３０について
　　
　本件発明１９、２０、２２〜３０は、いずれも、直接又は間接的に請求項１８を引用する発明であり、本件発明１８の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（エ）のとおり、本件発明１８は、甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第１号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１８の特定事項を全て含む発明である、本件発明１９、２０、２２〜３０もまた、甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第１号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
（カ）本件発明２１、３２について
　　
　本件発明２１、３２は、いずれも、直接又は間接的に請求項１８を引用する発明であり、本件発明１８の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（エ）のとおり、本件発明１８は、甲第１号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１８の特定事項を全て含む発明である、本件発明２１、３２もまた、甲第１号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
　　
ウ　甲第２号証を主引用例とする、取消理由１（新規性）および取消理由２（進歩性）について
　　
（ア）　本件発明１について
　　
　本件発明１と甲２発明とを対比する。
　　
　甲２発明の「柱状ペレット（長繊維ペレット）」はその集合体として用いられるものであるから、本件発明１の「成形材料の集合体」に相当することは明らかである。
　　
　したがって、両者は、
「含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料の集合体。」
の点で一致し、以下の点で相違している。 
　　
＜相違点３＞ 
　含浸助剤に関し、本件発明１は２０℃で固体であるのに対し、甲２発明の含浸助剤であるポリフェニレンスルフィドプレポリマーは、２０℃で固体であるか否か不明である点。
　　
＜相違点４＞ 
　成形材料の集合体に関し、本件発明１は「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する」ものであるのに対し、甲２発明では不明である点。
　　
　事案に鑑み、相違点４についてまず検討する。
　成形材料の集合体において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する」点については、甲第２号証に記載も示唆もされていない。また、当該技術分野において、成形材料の集合体において、Ｆ／Ｌを本件発明１で特定する範囲に調整することが通常行われているものともいえない。
　　
　なお、この点について特許異議申立人は、甲第６号証を提出し、甲第２号証の実施例２について再現実験を行い、その結果、甲２発明において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料」が１００％であったことを主張している。
　しかしながら、甲第６号証に記載されている再現実験については、上記イ（ア）で検討したとおり採用することはできない。
　また、他の証拠の全ての記載を見ても、相違点４に係る本件発明１の特定事項を導くこともできない。
　　
　以上のとおりであるから、相違点３については検討するまでもなく、本件発明１は、甲２発明、つまり、甲第２号証に記載された発明ではなく、また、甲第２号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（イ）　本件発明２、３、５〜１３について
　　
　本件発明２、３、５〜１３は、いずれも、直接又は間接的に請求項１を引用する発明であり、本件発明１の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（ア）のとおり、本件発明１は、甲第２号証に記載された発明ではなく、甲第２号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１の特定事項を全て含む発明である、本件発明２、３、５〜１３もまた、甲第２号証に記載された発明ではなく、甲第２号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
　　
（ウ）　本件発明４、３１について　　
　本件発明４、３１は、いずれも、直接又は間接的に請求項１を引用する発明であり、本件発明１の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（ア）のとおり、本件発明１は、甲第２号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、本件発明１の特定事項を全て含む発明である、本件発明４、３１また、甲第２号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
。
　　
（エ）　本件発明１８について
　　
　本件発明１８と甲２発明とを対比する。 
　　
　甲２発明の「柱状ペレット（長繊維ペレット）」は、本件発明１８の「成形材料」に相当することは明らかである。
　　
　したがって、両者は、 
「含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料。」
の点で一致し、以下の点で相違している。
　　
＜相違点５＞ 
　含浸助剤に関し、本件発明１８は、２０℃で固体であるのに対し、甲２発明の含浸助剤であるポリフェニレンスルフィドプレポリマーは、２０℃で固体であるか否か不明である点。
　　
＜相違点６＞ 
　成形材料に関し、本件発明１８は、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ≦１０，０００（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料」であるのに対し、甲２発明では不明である点。
　　
　事案に鑑み、相違点６についてまず検討する。
　成形材料において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料」については、甲第２号証に記載も示唆もされていない。また、当該技術分野において、成形材料の集合体において、Ｆ／Ｌを本件発明１で特定する範囲に調整することが通常行われているものともいえない。
　　
　なお、この点について特許異議申立人は、甲第６号証を提出し、甲第２号証の実施例２について再現実験を行い、その結果、甲２発明において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）が２４６６であったことを主張している。
　しかしながら、上記（ア）で検討したとおりであるから、甲第６号証において示されている実験結果を採用することはできない。
　また、他の証拠の全ての記載を見ても、相違点６に係る本件発明１８の特定事項を導くこともできない。
　　
　以上のとおりであるから、相違点５については検討するまでもなく、本件発明１８は、甲２発明、つまり、甲第２号証に記載された発明ではなく、また、甲第２号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
（オ）　本件発明１９、２０、２２〜３０について
　　
　本件発明１９、２０、２２〜３０は、いずれも、直接又は間接的に請求項１８を引用する発明であり、本件発明１８の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（エ）のとおり、本件発明１８は、甲第２号証に記載された発明ではなく、甲第２号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１８の特定事項を全て含む発明である、本件発明１９、２０、２２〜３０もまた、甲第２号証に記載された発明ではなく、甲第２号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
　　
（カ）　本件発明２１，３２について
　　　　
　本件発明２１、３２は、いずれも、直接又は間接的に請求項１８を引用する発明であり、本件発明１８の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（エ）のとおり、本件発明１８は、甲第２号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、本件発明１８の特定事項を全て含む発明である、本件発明２１、３２また、甲第２号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　　　
エ　甲第３号証を主引用例とする、取消理由１（新規性）および取消理由２（進歩性）について
　　
（ア）　本件発明１について
　本件発明１と甲３材料発明とを対比する。
　　
　甲３材料発明の「フェノール系重合体」は、甲第３号証の段落【００９２】によると、導電性繊維束を含浸するものであるから、本件発明１の「含浸助剤」に相当する。また、甲３材料発明の「長繊維ペレット」はその集合体として用いられるものであるから、本件発明１の「成形材料の集合体」に相当することは明らかである。
　　
　したがって、両者は、
「含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料の集合体。」
の点で一致し、以下の点で相違している。
　　
＜相違点７＞
　含浸助剤に関し、本件発明１は、２０℃で固体であるのに対し、甲３材料発明のフェノール系重合体であるテルペン・フェノール共重合体［ヤスハラケミカル（株）製ＹＰ９０Ｌ］は、２０℃で固体であるか否か不明である点。
　　
＜相違点８＞
　成形材料の集合体に関し、本件発明１は、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ≦１０，０００（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する」ものであるのに対し、甲３材料発明では不明である点。
　　
　事案に鑑み、相違点８についてまず検討する。
　成形材料の集合体において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する」点については、甲第３号証に記載も示唆もされていない。また、当該技術分野において、成形材料の集合体において、Ｆ／Ｌを本件発明１で特定する範囲に調整することが通常行われているものともいえない。
　　
　なお、この点について特許異議申立人は、甲第６号証を提出し、甲第３号証の実施例１について再現実験を行い、その結果、甲３発明において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料」が１００％であったことを主張している。
　しかしながら、甲第６号証に記載されている再現実験については、上記イ（ア）で検討したとおり採用することはできない。
　また、他の証拠の全ての記載を見ても、相違点８に係る本件発明１の特定事項を導くこともできない。
　　
　以上のとおりであるから、相違点７については検討するまでもなく、本件発明１は、甲３発明、つまり、甲第３号証に記載された発明ではなく、また、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（イ）　本件発明２、３、５、７〜１０、１２、１３について
　　
　本件発明２、３、５、７〜１０、１２、１３は、いずれも、直接又は間接的に請求項１を引用する発明であり、本件発明１の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（ア）のとおり、本件発明１は、甲第３号証に記載された発明ではなく、また、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１の特定事項を全て含む発明である、本件発明２、３、５、７〜１０、１２、１３もまた、甲第１号証に記載された発明ではなく、甲第２号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
（ウ）　本件発明４、３１について
　　
　本件発明４、３１は、いずれも、直接又は間接的に請求項１を引用する発明であり、本件発明１の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（ア）のとおり、本件発明１は、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、本件発明１の特定事項を全て含む発明である、本件発明４、３１もまた、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（エ）　本件発明１４について
　　
　本件発明１４と甲３製法発明とを対比する。
　
　甲３製法発明の「フェノール系重合体」は、甲第３号証の段落【００９２】によると、導電性繊維束を含浸するものであるから、本件発明１４の「含浸助剤」に相当する。また、甲３製法発明の「長繊維ペレット」は、本件発明１４の「成形材料」に相当する。
　したがって、両者は、
「含浸助剤を含む炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、含浸助剤が２０℃で固体であり、該炭素繊維束を、予め、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態で、熱可塑性樹脂を被覆して一体化する、成形材料の製造方法。」
の点で一致し、以下の点で相違している。
　　
＜相違点９＞ 
　含浸助剤に関し、本件発明１４は、２０℃で固体であるのに対し、甲３製法発明のフェノール系重合体であるテルペン・フェノール共重合体［ヤスハラケミカル（株）製ＹＰ９０Ｌ］は、２０℃で固体であるか否か不明である点。
　　
＜相違点１０＞
　成形材料の製造方法に関し、本件発明１４は、炭素繊維束を、「予め、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態」とするものであるのに対し、甲３製法発明では１３０℃に加熱するものである点。
　　
＜相違点１１＞
　成形材料の製造方法に関し、本件発明１４は、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料の製造方法」であるのに対し、甲３製法発明では不明である点。
　　
　事案に鑑み、相違点１１についてまず検討する。
　成形材料において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料の製造方法」については、甲第３号証に記載も示唆もされていない。また、当該技術分野において、成形材料の集合体において、Ｆ／Ｌを本件発明１４で特定する範囲に調整することが通常行われているものともいえない。
　　
　なお、この点について特許異議申立人は、甲第６号証を提出し、甲第３号証の実施例１について再現実験を行い、その結果、甲３発明において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）が１７０００以上であったことを主張している。
　しかしながら、上記（ア）で検討したとおりであるから、甲第６号証において示されている実験結果を採用することはできない。
　また、仮に採用できたとしても、本件発明１４の特定事項を満たしていない（Ｆ／Ｌの値を満たさない）ことも明らかである。
　さらに、他の証拠の全ての記載を見ても、相違点１１に係る本件発明１４の特定事項を導くこともできない。
　　
　以上のとおりであるから、相違点９、１０については検討するまでもなく、本件発明１４は、甲３発明、つまり、甲第３号証に記載された発明ではなく、また、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（オ）　本件発明１５について
　　
　本件発明１５は、請求項１４を引用する発明であり、本件発明１４の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（エ）のとおり、本件発明１４は、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、本件発明１４の特定事項を全て含む発明である、本件発明１５もまた、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
（カ）　本件発明１６、１７について
　本件発明１６、１７は、いずれも、直接又は間接的に請求項１４を引用する発明であり、本件発明１４の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（エ）のとおり、本件発明１４は、甲第３号証に記載された発明ではなく、また、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１４の特定事項を全て含む発明である、本件発明１６、１７もまた、甲第３号証に記載された発明ではなく、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
　　
（キ）　本件発明１８について
　　
　本件発明１８と甲３材料発明とを対比する。 
　　
　甲３材料発明の「長繊維ペレット」は、本件発明１８の「成形材料」に相当することは明らかである。
　　
　したがって、両者は、
「含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料。」
の点で一致し、以下の点で相違している。
　　
＜相違点１２＞
　含浸助剤に関し、本件発明１８は、２０℃で固体であるのに対し、甲３材料発明のフェノール系重合体であるテルペン・フェノール共重合体［ヤスハラケミカル（株）製ＹＰ９０Ｌ］は、２０℃で固体であるか否か不明である点。
　　
＜相違点１３＞
　成形材料の集合体に関し、本件発明１８は、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料」であるのに対し、甲３材料発明では不明である点。
　　
　事案に鑑み、相違点１３についてまず検討する。
　成形材料において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料」については、甲第３号証に記載も示唆もされていない。また、当該技術分野において、成形材料の集合体において、Ｆ／Ｌを本件発明１で特定する範囲に調整することが通常行われているものともいえない。
　　
　なお、この点について特許異議申立人は、甲第６号証を提出し、甲第３号証の実施例１について再現実験を行い、その結果、甲３発明において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）が１７０００以上であったことを主張している。
　しかしながら、上記（ア）で検討したとおりであるから、甲第６号証において示されている実験結果を採用することはできない。
　また、仮に採用できたとしても、本件発明１８の特定事項を満たしていない（Ｆ／Ｌの値を満たさない）ことも明らかである。
　さらに、他の証拠の全ての記載を見ても、相違点１３に係る本件発明１８の特定事項を導くこともできない。
　　
　以上のとおりであるから、相違点１２については検討するまでもなく、本件発明１８は、甲３発明、つまり、甲第３号証に記載された発明ではなく、また、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（ク）　本件発明１９、２０、２２、２４〜３０について
　　
　本件発明１９、２０、２２、２４〜３０は、いずれも、直接又は間接的に請求項１８を引用する発明であり、本件発明１８の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（キ）のとおり、本件発明１８は、甲第３号証に記載された発明ではなく、また、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１８の特定事項を全て含む発明である、本件発明１９、２０、２２、２４〜３０もまた、甲第２号証に記載された発明ではなく、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
　　　　
（ケ）　本件発明２１、３２について
　　
　本件発明２１、３２は、いずれも、直接又は間接的に請求項１８を引用する発明であり、本件発明１８の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（キ）のとおり、本件発明１８は、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、本件発明１８の特定事項を全て含む発明である、本件発明２１、３２もまた、甲第３号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
オ　甲第４号証を主引用例とする、取消理由１（新規性）および取消理由２（進歩性）について
　　
（ア）　本件発明１について
　　
　本件発明１と甲４材料発明とを対比する。 
　　
　甲４材料発明の「成形材料」は、その集合体として用いられるものであるから、本件発明１の「成形材料の集合体」に相当することは明らかである。また、甲４材料発明のテルペン系樹脂（ヤスハラケミカル（株）製ＹＳレジンＰＸ１２５０樹脂）は融点が７０℃であるから、２０℃においては固体であることも明らかである。
　　
　したがって、両者は、
「含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料の集合体であって、
　含浸助剤が２０℃で固体である、成形材料の集合体。」
の点で一致し、以下の点で相違している。
　　
＜相違点１４＞
　成形材料の集合体に関し、本件発明１は、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ≦１０，０００（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する」ものであるのに対し、甲４材料発明では不明である点。
　　
　以下、相違点１４について検討する。
　成形材料の集合体において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する」点については、甲第４号証に記載も示唆もされていない。また、当該技術分野において、成形材料の集合体において、Ｆ／Ｌを本件発明１で特定する範囲に調整することが通常行われているものともいえない。
　　
　なお、この点について特許異議申立人は、甲第６号証を提出し、甲第４号証の実施例４について再現実験を行い、その結果、甲４発明において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料」が１００％であったことを主張している。
　しかしながら、甲第６号証に記載されている再現実験については、上記イ（ア）で検討したとおり採用することはできない。
　また、他の証拠の全ての記載を見ても、相違点１４に係る本件発明１の特定事項を導くこともできない。
　　
　以上のとおりであるから、本件発明１は、甲４発明、つまり、甲第４号証に記載された発明ではなく、また、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（イ）　本件発明２、３、５〜７、１０、１２、１３について
　　
　本件発明２、３、５、７〜１０、１２、１３は、いずれも、直接又は間接的に請求項１を引用する発明であり、本件発明１の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（ア）のとおり、本件発明１は、甲第４号証に記載された発明ではなく、また、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１の特定事項を全て含む発明である、本件発明２、３、５〜７、１０、１２、１３もまた、甲第４号証に記載された発明ではなく、また、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（ウ）　本件発明４、３１について
　本件発明４、３１は、いずれも、直接又は間接的に請求項１を引用する発明であり、本件発明１の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（ア）のとおり、本件発明１は、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、本件発明１の特定事項を全て含む発明である、本件発明４、３１もまた、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（エ）　本件発明１４について
　　
　本件発明１４と甲４製法発明とを対比する。 
　　
　甲４製法発明のテルペン系樹脂（ヤスハラケミカル（株）製ＹＳレジンＰＸ１２５０樹脂）は融点が７０℃であるから、２０℃において固体であることは明らかである。
　　
　したがって、両者は、 
「含浸助剤を含む炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、含浸助剤が２０℃で固体であり、熱可塑性樹脂を被覆して一体化する、成形材料の製造方法。」
の点で一致し、以下の点で相違している。 
　　
＜相違点１５＞ 
　請求項１４に係る発明の成形材料の製造方法では、炭素繊維束を、「予め、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態」とするものであるのに対し、甲４製法発明ではポリプロピレン樹脂の被覆工程に先立って、連続炭素繊維束を、１８０℃に加熱されたロールの上下を交互に通過させることで、テルペン系樹脂を繊維束の内部まで含浸させるものである点。
　　
＜相違点１６＞
　成形材料の製造方法に関し、本件発明１４は、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料」であるのに対し、甲４製法発明では不明である点。
　　
　事案に鑑み、相違点１６についてまず検討する。
　成形材料において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料の製造方法」については、甲第３号証に記載も示唆もされていない。また、当該技術分野において、成形材料の集合体において、Ｆ／Ｌを本件発明１４で特定する範囲に調整することが通常行われているものともいえない。
　　
　なお、この点について特許異議申立人は、甲第６号証を提出し、甲第４号証の実施例４について再現実験を行い、その結果、甲４発明において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）が１７０００以上であったことを主張している。
　しかしながら、上記（ア）で検討したとおりであるから、甲第６号証において示されている実験結果を採用することはできない。
　また、仮に採用できたとしても、本件発明１４の特定事項を満たしていない（Ｆ／Ｌの値を満たさない）ことも明らかである。
　さらに、他の証拠の全ての記載を見ても、相違点１６に係る本件発明１４の特定事項を導くこともできない。
　　
　以上のとおりであるから、相違点１５については検討するまでもなく、本件発明１４は、甲４発明、つまり、甲第４号証に記載された発明ではなく、また、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（オ）　本件発明１７について
　　
　本件発明１７は、請求項１４を引用する発明であり、本件発明１４の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（エ）のとおり、本件発明１４は、甲第４号証に記載された発明ではなく、また、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１４の特定事項を全て含む発明である、本件発明１７もまた、甲第４号証に記載された発明ではなく、また、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
　　
（カ）　本件発明１８について
　　
　本件発明１８と甲４材料発明とを対比する。 
　　
　甲４材料発明のテルペン系樹脂（ヤスハラケミカル（株）製ＹＳレジンＰＸ１２５０樹脂）は融点が７０℃であるから、２０℃において固体であることは明らかである。
　　
　したがって、両者は、 
「含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料であって、 
　含浸助剤が２０℃で固体である、成形材料。」 
の点で一致し、以下の点で相違している。 
　　
＜相違点１７＞ 
　成形材料の集合体に関し、本件発明１８は、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料」であるのに対し、甲４材料発明では不明である点。
　　
　以下、上記相違点１７について検討する。
　成形材料において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす成形材料」については、甲第４号証に記載も示唆もされていない。また、当該技術分野において、成形材料の集合体において、Ｆ／Ｌを本件発明１で特定する範囲に調整することが通常行われているものともいえない。
　　
　なお、この点について特許異議申立人は、甲第６号証を提出し、甲第４号証の実施例４について再現実験を行い、その結果、甲４発明において、「炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）が１７０００以上であったことを主張している。
　しかしながら、上記（ア）で検討したとおりであるから、甲第６号証において示されている実験結果を採用することはできない。
　また、仮に採用できたとしても、本件発明１８の特定事項を満たしていない（Ｆ／Ｌの値を満たさない）ことも明らかである。
　さらに、他の証拠の全ての記載を見ても、相違点１７に係る本件発明１８の特定事項を導くこともできない。
　　
　以上のとおりであるから、本件発明１８は、甲４発明、つまり、甲第４号証に記載された発明ではなく、また、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（キ）　本件発明１９、２０、２２〜２７、２９、３０について
　　
　本件発明１９、２０、２２〜２７、２９、３０は、いずれも、直接又は間接的に請求項１８を引用する発明であり、本件発明１８の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（カ）のとおり、本件発明１８は、甲第４号証に記載された発明ではなく、また、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもないから、本件発明１８の特定事項を全て含む発明である、本件発明１９、２０、２２〜２７、２９、３０もまた、甲第４号証に記載された発明ではなく、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。　　
　　
（ク）　本件発明２１、３２について
　　　　
　本件発明２１、３２は、いずれも、直接又は間接的に請求項１８を引用する発明であり、本件発明１８の特定事項を全て有するものである。
　そして、上記（カ）のとおり、本件発明１８は、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、本件発明１８の特定事項を全て含む発明である、本件発明２１、３２もまた、甲第４号証に記載された発明及び他の証拠の記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
　　
（３）　申立理由３（サポート要件）について
　　
　Ｆ／Ｌ、つまり単位長さあたりの把持力が強い方が、炭素繊維が脱落しにくくなることは、当業者であれば理解できる。
　よって、申立理由３は理由がない。
　　
（４）　申立理由４−１（明確性）について
　　
　請求項５、２２には、熱可塑性樹脂の線膨張係数Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張係数Ｋ２（１０−４／℃）に関し、０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜を満たすことが特定されている。
　この点について、段落【００４９】の記載があるものの、明細書の発明の詳細な説明には、熱可塑性樹脂の線膨張係数Ｋ１、含浸助剤の線膨張係数Ｋ２がいかなるものであるのか、その定義及び決定方法についての明示的記載はない。
　しかしながら、線膨張係数については、「ＩＳＯ１１３５９−２」による測定法が当該技術分野においてよく知られていることからすれば、当業者であれば、明細書の発明の詳細な説明中において明示的記載がなくとも、「ＩＳＯ１１３５９−２」にしたがって測定するものであろうことは、当然理解できる。
　よって、申立理由４−１は理由がない。
　　
（５）　申立理由５（実施可能要件）について
　　
　申立理由５については、本件訂正により、Ｆ／Ｌの上限として、「Ｆ／Ｌ≦１０，０００」であることが特定された。
　そして、明細書の段落【００２９】、実施例などの記載を参酌すれば、当業者であれば、本件発明１〜３２を実施できる程度に明細書の発明の詳細な説明に記載しているものといえる。
　よって、申立理由５は理由がない。
　　
　　
第６　まとめ
　　
　以上のとおり、本件発明６、２３に係る特許は、特許法第３６条第６項第２号の要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
　また、本件発明１〜５、７〜２２、２４〜３２に係る特許は、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した特許異議申立理由によっては、取り消すことはできない。
　また、他に本件発明１〜５、７〜２２、２４〜３２に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和２年６月１５日（２０２０．６．１５）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
成形材料、成形材料の集合体、及びそれらの製造方法
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料、該成形材料の集合体、該成形材料の製造方法、及び該成形材料の集合体を製造する方法に関するものである。
　【背景技術】
　【０００２】
　高強度、かつ脆弱破壊が抑制された樹脂材料を得る手段として、樹脂を炭素繊維で強化された複合材料とすることが知られている。特に、マトリックス樹脂としての熱可塑性樹脂を炭素繊維で強化した複合材料は、成形材料として易加工性およびリサイクル性に優れており、様々な分野への応用が期待されている。
　例えば、特許文献１には、含浸助剤を付着させた炭素繊維束にポリカーボネート樹脂を被覆させ、ペレット状にカットすることで、射出成形の溶融混練時に炭素繊維が容易に分散する成形材料が提案されている。特許文献２には、フェノール樹脂を付着させた炭素繊維束にポリカーボネート樹脂を被覆させた成形材料が提案されている。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００３】
　【特許文献１】国際公開第２０１３／１３７２４６号
　【特許文献２】日本国特開２０１４−１５９５６０号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００４】
　しかしながら、特許文献１及び２に記載の成形材料では、樹脂を被覆した炭素繊維束を切断するときに炭素繊維が抜け落ち（脱落し）、生産性の低下を引き起す。そのため、より生産性が高く、取扱い性に優れた成形材料が求められている。
　そこで、本発明の目的は、従来の成形材料の上記問題点を解決し、成形材料からの炭素繊維の脱落を抑制し、生産性と取扱い性を向上させた成形材料、成形材料の集合体、並びに該成形材料及び成形材料の集合体の製造方法を提供することにある。
　【課題を解決するための手段】
　【０００５】
　上記課題を解決するために、本発明は以下の手段を提供する。
　［１］
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料の集合体であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
成形材料の集合体。
　［２］
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である［１］に記載の成形材料の集合体。
　［３］
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、［２］に記載の成形材料の集合体。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
　ここで、熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積は、成形材料の集合体の平均値である。
　［４］
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である［１］〜［３］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　［５］
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料の集合体が下記式（２）を満たす、［１］〜［４］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
　［６］
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料の集合体が下記式（３）を満たす、［１］〜［５］いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
ただし、ＳＰ値は、ポリカーボネート（帝人株式会社製Ｌ−１２２５Ｙ）の値が９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）の値が１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、トリフェニルホスフェートの値が１０．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２となる算出方法で算出される値である。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
　［７］
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、［１］〜［
４
　［８］
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、［２］〜
［４］及び
　［９］
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、［２］
、［３］、［７］及び
　［１０］
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、［１］
〜［４］及び［７］
　［１１］
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）
〜［４］及び［７］
（参考例１）
＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
　［１２］
　［１］
〜［４］及び［７］
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の集合体。
　［１３］
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ１／Ｄ２が１．１以上１．８以下である、［１］
〜［４］及び［７］
　［１４］
　含浸助剤を含む炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、含浸助剤が２０℃で固体であり、該炭素繊維束を、予め、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態で、熱可塑性樹脂を被覆して一体化する、
炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす
　［１５］
　［１４］に記載の成形材料の製造方法を用いて、成形材料の集合体を製造する方法であって、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
　［１６］
　炭素繊維束に熱可塑性樹脂を被覆して一体化した被覆体を製造し、これを熱可塑性樹脂のガラス転移温度以下に冷却した後、切断して成形材料を製造する、［１４］に記載の成形材料の製造方法。
　［１７］
　［１４］又は［１６］に記載の成形材料の製造方法であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の製造方法。
　［１８］
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
　［１９］
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である［１８］に記載の成形材料。
　［２０］
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、［１９］に記載の成形材料。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
　［２１］
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である［１８］〜［２０］いずれか１項に記載の成形材料。
　［２２］
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料が下記式（２）を満たす、［１８］〜［２１］いずれか１項に記載の成形材料。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
　［２３］
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料が下記式（３）を満たす、［１８］〜［２２］いずれか１項に記載の成形材料。
ただし、ＳＰ値は、ポリカーボネート（帝人株式会社製Ｌ−１２２５Ｙ）の値が９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）の値が１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、トリフェニルホスフェートの値が１０．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２となる算出方法で算出される値である。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
　［２４］
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、［１８］〜［
２１
　［２５］
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、［１８］〜
［２１］及び［
　［２６］
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、［１８］〜
［２０］、［２４］及び［
　［２７］
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、［１８］
〜［２１］及び［２４］
　［２８］
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
〜［２１］及び［２４］
（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）
（参考例１）
＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
　［２９］
　［１８］
〜［２１］及び［２４］
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料。
　［３０］
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ２／Ｄ１が１．１以上１．８以下である、［１８］
〜［２１］及び［２４］
　［３１］
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、［４］に記載の成形材料の集合体。
　［３２］
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、［２１］に記載の成形材料。
　本発明は、上記［１］〜［
３２
　【０００６】
　＜１＞
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料の集合体であって、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する、
成形材料の集合体。
　＜２＞
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である＜１＞に記載の成形材料の集合体。
　＜３＞
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、＜２＞に記載の成形材料の集合体。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
　ここで、熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積は、成形材料の集合体の平均値である。
　＜４＞
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である＜１＞〜＜３＞いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　＜５＞
　含浸助剤が２０℃で固体である、＜１＞〜＜４＞いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　＜６＞
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料の集合体が下記式（２）を満たす、＜１＞〜＜５＞いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
　＜７＞
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料の集合体が下記式（３）を満たす、＜１＞〜＜６＞いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
　＜８＞
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、＜１＞〜＜７＞いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　＜９＞
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、＜２＞〜＜８＞いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　＜１０＞
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、＜２＞〜＜９＞いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　＜１１＞
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、＜１＞〜＜１０＞いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　＜１２＞
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する、＜１＞〜＜１１＞いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　＜１３＞
　＜１＞〜＜１２＞いずれか１項に記載の成形材料の集合体であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の集合体。
　＜１４＞
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ１／Ｄ２が１．１以上１．８以下である、＜１＞〜＜１３＞いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　＜１５＞
　含浸助剤を含む炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、該炭素繊維束を、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態で、熱可塑性樹脂を被覆して一体化する、成形材料の製造方法。
　＜１６＞
　＜１５＞に記載の成形材料の製造方法を用いて、成形材料の集合体を製造する方法であって、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する、成形材料の集合体の製造方法。
　＜１７＞
　炭素繊維束に熱可塑性樹脂を被覆して一体化した被覆体を製造し、これを熱可塑性樹脂のガラス転移温度以下に冷却した後、切断して成形材料を製造する、＜１５＞に記載の成形材料の製造方法。
　＜１８＞
　＜１５＞又は＜１７＞に記載の成形材料の製造方法であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の製造方法。
　＜１９＞
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料であって、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料。
　＜２０＞
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である＜１９＞に記載の成形材料。
　＜２１＞
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、＜２０＞に記載の成形材料。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
　＜２２＞
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である＜１９＞〜＜２１＞いずれか１項に記載の成形材料。
　＜２３＞
　含浸助剤が２０℃で固体である、＜１９＞〜＜２２＞いずれか１項に記載の成形材料。
　＜２４＞
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料が下記式（２）を満たす、＜１９＞〜＜２３＞いずれか１項に記載の成形材料。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
　＜２５＞
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料が下記式（３）を満たす、＜１９＞〜＜２４＞いずれか１項に記載の成形材料。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
　＜２６＞
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、＜１９＞〜＜２５＞いずれか１項に記載の成形材料。
　＜２７＞
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、＜１９＞〜＜２６＞いずれか１項に記載の成形材料。
　＜２８＞
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、＜１９＞〜＜２７＞いずれか１項に記載の成形材料。
　＜２９＞
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、＜１９＞〜＜２８＞いずれか１項に記載の成形材料。
　＜３０＞
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす＜１９＞〜＜２９＞いずれか１項に記載の成形材料。
　＜３１＞
　＜１９＞〜＜３０＞いずれか１項に記載の成形材料であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料。
　＜３２＞
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ２／Ｄ１が１．１以上１．８以下である、＜１９＞〜＜３１＞いずれか１項に記載の成形材料。
　【発明の効果】
　【０００７】
　本発明における成形材料の集合体を用いれば、射出成形時に、成形材料から炭素繊維の脱落を防止することができ、高い生産効率で成形体を製造できる。また、本発明における成形材料の集合体を用いることで、射出成形時に成形機のホッパードライヤー内の目詰まり等、成形上のトラブルが減少し、取扱い性に優れる。
　【図面の簡単な説明】
　【０００８】
　【図１】本発明における成形材料の一例。
　【図２】成形材料から炭素繊維が脱落した一例。
　【図３】本発明における成形材料の断面図（図１のＹＺ断面）。
　【図４】成形材料から炭素繊維が脱落した、成形材料の断面の一例（図２のＹＺ断面）。
　【発明を実施するための形態】
　【０００９】
［炭素繊維］
　本発明の成形材料に含まれる炭素繊維は、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系、石油・石油ピッチ系、レーヨン系、リグニン系など、何れの炭素繊維であっても良い。特に、ＰＡＮを原料としたＰＡＮ系炭素繊維が、工場規模における生産性及び機械的特性に優れており好ましい。
　炭素繊維としては、含まれる炭素繊維の単糸の平均直径が５〜１０μｍのものが好ましく使用できる。なお、一般的な炭素繊維は、１０００〜５００００本の単繊維（単糸）が繊維束となった炭素繊維フィラメントである。本発明における炭素繊維束には、そのような一般的な炭素繊維フィラメントも含まれるが、該炭素繊維フィラメントを、更に重ね合わせて合糸したものや、合糸に撚りを掛け撚糸としたもの等も含まれる。本発明の成形材料に含まれる炭素繊維としては、炭素繊維とポリカーボネートとの接着性を高めるため、表面処理によって、表面に含酸素官能基を導入されたものも好ましい。
　【００１０】
　また、前述のように、炭素繊維束に含浸助剤を含ませることにより易含浸性炭素繊維束を作る場合、含浸助剤を炭素繊維束に均一に付着させる工程を安定させるため、炭素繊維束としては、収束性を持たせる為の収束剤で処理されたものであると好ましい。収束剤としては、炭素繊維フィラメント製造用に公知のものを使用することができる。また、炭素繊維束としては、製造時に滑り性を上げるために使用された油剤が残存したものであっても、本発明において問題無く使用することができる。なお、以後、含浸助剤と、上記の収束剤といったその他の処理剤とを包含する上位概念の意味で、表面処理剤との表現をする場合がある。
　【００１１】
［含浸助剤］
　本発明にて用いられる含浸助剤に特に限定は無く、１種類であっても、複数種の含浸助剤を含むものでも良い。
　また本発明において用いられる含浸助剤としては、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上のものであると好ましく、当然、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルの双方を含むものであっても良い。
　【００１２】
　本発明において、リン酸エステルを含浸助剤として用いる場合のリン酸エステルは特に限定されないが、リン酸エステルモノマー又はオリゴマー性リン酸エステルのブレンドなどが挙げられ、具体的には、トリメチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリブチルホスフェート、トリオクチルホスフェート、トリブトキシエチルホスフェート、トリフェニルホスフェートに代表される芳香族リン酸エステル類等が挙げられる。好ましくはトリメチルホスフェート又はトリフェニルホスフェートである。
　【００１３】
　本発明において、含浸助剤として脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルを用いる場合、これは脂肪族ヒドロキシカルボン酸残基からなるポリエステルであり、単独の脂肪族ヒドロキシカルボン酸残基からなる単独重合ポリエステルでもよく、複数種の脂肪族ヒドロキシカルボン酸残基を含む共重合ポリエステルでもよい。また、該脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルとしては、ポリマーを構成する残基のうち、５０モル％未満の量にて、脂肪族ヒドロキシカルボン酸残基以外の残基、例えば、ジオール残基やジカルボン酸残基などを含む共重合ポリエステルであっても良いが、意図的に共重合成分を加えられていない単独重合体が、入手し易い点で好ましい。なお、脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルには、同分子内のヒドロキシル基とカルボキシル基が脱水縮合することにより生成した化合物であるラクトン類の重合体も含まれる。
　【００１４】
　本発明において、含浸助剤として使用できる脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルは、特に限定されないが、ε−カプロラクトン、δ−カプロラクトン、β−プロピオラクトン、γ−ブチロラクトン、δ−バレロラクトン、γ−バレロラクトン、エナントラクトンの各単独重合体、およびこれら２種以上のモノマーの共重合体であると好ましく、ε−カプロラクトン、δ−カプロラクトン、β−プロピオラクトン、γ−ブチロラクトン、δ−バレロラクトン、γ−バレロラクトン、エナントラクトンの各単独重合体で重量平均分子量３０００〜５００００のもの、およびこれら２種以上のモノマーの共重合体で重量平均分子量３０００〜５００００のものからなる群より選ばれる１種類以上のものであるとより好ましい。特に好ましくは、ε−カプロラクトン、又はδ−カプロラクトンの各単独重合体で重量平均分子量３０００〜５００００のものである。なお、本願発明においてラクトン類の重合体というときは、実際に、ラクトン類を開環重合させた重合体だけでなく、該ラクトン類の等価体である脂肪族ヒドロキシカルボン酸やその誘導体を原料とする同様の構造の重合体も含まれる。
　炭素繊維束に含まれる含浸助剤の量に特に限定は無いが、炭素繊維１００質量部に対し３〜１５質量部が好ましく、５〜１２質量部がより好ましい。
　【００１５】
［熱可塑性樹脂］
　本発明に用いられる熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、ポリスチレン樹脂、熱可塑性ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂（ポリオキシメチレン樹脂）、ポリカーボネート樹脂、（メタ）アクリル樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエーテルニトリル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリケトン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、熱可塑性ウレタン樹脂、フッ素系樹脂、熱可塑性ポリベンゾイミダゾール樹脂、ビニル系樹脂等を挙げることができる。
　【００１６】
　上記ポリオレフィン樹脂としては、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブタジエン樹脂、ポリメチルペンテン樹脂等を上げることができる。上記ビニル系樹脂としては、塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂等を挙げることができる。上記ポリスチレン樹脂としては、例えば、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル−スチレン樹脂（ＡＳ樹脂）、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂（ＡＢＳ樹脂）等を挙げることができる。上記ポリアミド樹脂としては、例えば、ポリアミド６樹脂（ナイロン６）、ポリアミド１１樹脂（ナイロン１１）、ポリアミド１２樹脂（ナイロン１２）、ポリアミド４６樹脂（ナイロン４６）、ポリアミド６６樹脂（ナイロン６６）、ポリアミド６１０樹脂（ナイロン６１０）等を挙げることができる。上記ポリエステル樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ボリブチレンテレフタレート樹脂、ポリトリメチレンテレフタレート樹脂、液晶ポリエステル等を挙げることができる。上記（メタ）アクリル樹脂としては、例えば、ポリメチルメタクリレートを挙げることができる。上記ポリフェニレンエーテル樹脂としては、例えば、変性ポリフェニレンエーテル等を挙げることができる。上記ポリイミド樹脂としては、例えば、熱可塑性ポリイミド、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂等を挙げることができる。上記ポリスルホン樹脂としては、例えば、変性ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂等を挙げることができる。上記ポリエーテルケトン樹脂としては、例えば、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエーテルケトンケトン樹脂を挙げることができる。上記フッ素系樹脂としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン等を挙げることができる。
　【００１７】
　本発明に用いられる熱可塑性樹脂は１種類のみであってもよく、２種類以上であってもよい。本発明において２種類以上の熱可塑性樹脂を併用する態様としては、例えば、相互に軟化点又は融点が異なる熱可塑性樹脂を併用する態様や、相互に平均分子量が異なる熱可塑性樹脂を併用する態様等を挙げることができるが、この限りではない。
　【００１８】
［非晶性樹脂］
　本発明における熱可塑性樹脂は、非晶性樹脂を含む樹脂であることが好ましい。後述するように、成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造である場合、炭素繊維束に熱可塑性樹脂を溶融した状態で被覆させ、その後被覆体を冷却して成形材料を製造する。冷却する際、熱可塑性樹脂の外周側と内周側では冷却差が発生し、熱可塑性樹脂の収縮が生じる。被覆体は熱可塑性樹脂の外側から冷却され、外側に向かって熱可塑性樹脂は収縮してしまう。この結果、成形材料が芯鞘構造の場合、中心の芯部分（炭素繊維束の部分）に隙間ができやすい。熱可塑性樹脂として非晶性樹脂を含む樹脂を用いれば、結晶性樹脂に比べ収縮率が低く、鞘成分である熱可塑性樹脂の収縮が小さいため、成形材料の芯部分の隙間発生を抑制することができる。
　【００１９】
［熱可塑性樹脂の線膨張率と含浸助剤の線膨張率］
　本発明における成形材料の集合体は、熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、下記式（２）を満たすことが好ましい。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
　式（２）を満たす成形材料は、含浸助剤とその周囲に存在する熱可塑性樹脂の線膨張率の差があるため、炭素繊維が抜け落ちやすい傾向にあるが、本発明の成形材料は式（２）を満たし、かつ炭素繊維が抜け落ちにくい。
　【００２０】
［熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値］
　本発明における成形材料の集合体は、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料の集合体が下記式（３）を満たすことが好ましい。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
　式（３）を満たすことで、含浸助剤を含む炭素繊維束に熱可塑性樹脂を被覆する際に一部含浸助剤と熱可塑性樹脂が混ざりやすいため成形材料において炭素繊維束が抜け落ちにくくなる。
　【００２１】
［ポリカーボネート］
　本発明における熱可塑性樹脂としては、ポリカーボネートを含む樹脂を用いることが好ましい。この場合、ポリカーボネートの種類は特に限定されず、種々のジヒドロキシアリール化合物とホスゲンとの反応によって得られるもの、又はジヒドロキシアリール化合物とジフェニルカーボネートとのエステル交換反応により得られるものが挙げられる。代表的なものとしては、２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、所謂ビスフェノールＡとホスゲンまたはジフェニルカーボネートの反応で得られるポリカーボネートである。
　【００２２】
　ポリカーボネートの原料となるジヒドロキシアリール化合物としては、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン、２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン、２，２’−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロパン、２，２’−ビス（４−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチルフェニル）プロパン、２，２’−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２’−ビス（４−ヒドロキシ−３−シクロヘキシルフェニル）プロパン、２，２’−ビス（４−ヒドロキシ−３−メトキシフェニル）プロパン、１，１’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、１，１’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、１，１’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロドデカン、４，４’−ジヒドロキシフェニルエーテル、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルフェニルエーテル、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジメチルジフェニルスルフィド、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ケトンなどがある。これらのジヒドロキシアリール化合物は単独で又は２種以上組み合わせて使用できる。
　【００２３】
　好ましいジヒドロキシアリール化合物には、耐熱性の高い芳香族ポリカーボネートを形成するビスフェノール類、２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンなどのビス（ヒドロキシフェニル）アルカン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサンなどのビス（ヒドロキシフェニル）シクロアルカン、ジヒドロキシジフェニルスルフィド、ジヒドロキシジフェニルスルホン、ジヒドロキシジフェニルケトンなどが含まれる。特に好ましいジヒドロキシアリール化合物には、ビスフェノールＡ型芳香族ポリカーボネートを形成する２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンが含まれる。
　【００２４】
　なお、耐熱性、機械的強度などを損なわない範囲で、ビスフェノールＡ型芳香族ポリカーボネートを製造する際、ビスフェノールＡの一部を、他のジヒドロキシアリール化合物で置換してもよい。また、流動性、外観光沢、難燃特性、熱安定性、耐候性、耐衝撃性などを上げる目的で、機械的強度を損なわない範囲で、各種ポリマー、充填剤、安定剤、顔料などを配合してもよい。なお、難燃性を向上させる目的で、難燃剤としてリン酸エステルをポリカーボネートに配合させることも可能である。
　【００２５】
［成形材料］
　本発明における成形材料とは、含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆されたものであり、通常は粒状である。成形材料は、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一であることが好ましい。このとき、炭素繊維束が芯、熱可塑性樹脂が鞘となる。成形材料は、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが同じであることが好ましいが、被覆体をカッター等で切断した際に通常生じ得る程度の誤差を許容するものである。より具体的には、成形材料の長さに対して、炭素繊維束の軸方向長さが５％未満であると良い。
　すなわち、成形材料は、炭素繊維束の周囲が熱可塑性樹脂で被覆した被覆体をカッターにて切断するなどして得られる、炭素繊維束を芯成分、熱可塑性樹脂を鞘成分とする芯鞘型構造のペレットであることがより好ましい（以下、芯鞘型ペレットと称することがある）。
　【００２６】
　また、このような粒状の成形材料は、炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍであることが好ましく、２〜１０ｍｍであることがより好ましく、２〜５ｍｍであれば更に好ましい。該芯鞘型ペレット（例えば図３に記載された芯鞘型ペレット）の直径に特に制限は無いが、ペレット長さの１／１０以上２倍以下であると好ましく、ペレット長さの１／４以上かつペレット長さと同等以下であるとより好ましい。炭素繊維束の軸方向とは、炭素繊維束に含まれる炭素繊維の単糸の長手方向である。
　【００２７】
［芯鞘構造と含浸助剤の含浸状態］
　本発明において、熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していないことが好ましい。ここで、炭素繊維束内部に熱可塑性樹脂が含浸していないとは、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、成形材料を軸心方向に切断して観察した際、熱可塑性樹脂の炭素繊維束内部方向への浸入厚みが、５０μｍ以下であることをいう。なお、軸心方向とは、軸の中心方向に向かう方向（成形材料に含まれる炭素繊維束の軸方向に直交する方向）であり、図１のＺ軸方向は軸心方向である。
　成形材料の熱可塑性樹脂が炭素繊維束内部に含浸していると炭素繊維は抜け落ちにくくはなるが、成形材料の製造コストが高くなってしまう。本発明の成形材料は熱可塑性樹脂が炭素繊維束内部に含浸していないにもかかわらず炭素繊維が抜け落ちにくいため製造コストの観点でも優れた成形材料である。
　【００２８】
［成形材料の集合体］
　本発明における成形材料の集合体とは、上記の（粒状の）成形材料が集合したものであり、炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在する。
　１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）は、成形材料からの炭素繊維の脱落しにくさを意味している。本発明における成形材料の集合体を形成する、粒状の成形材料は、例えば図１のような円柱形状をしているが、成形材料から炭素繊維束の炭素繊維が脱落した場合、例えば図２、図４のように熱可塑性樹脂成分のみの成形材料となる。
　【００２９】
　Ｆ／Ｌの値が８０（Ｎ／ｍ）未満では、成形材料から炭素繊維が容易に脱落してしまう。すなわち、Ｆ／Ｌの値が８０（Ｎ／ｍ）未満では、成形材料の製造工程だけでなく、成形材料を用いた成形現場においても、成形材料をドライブレンドしたり、空気輸送したりする際に、成形材料から炭素繊維が脱落し、射出成形機のホッパードライヤー内が目詰まりする等、成形上のトラブルが発生する。
　好ましくは、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料が、全集合体のうち４０％以上であり、より好ましくは５０％以上であり、さらに好ましくは６０％以上である。３０％未満では、成形材料の集合体をドライブレンドする際や、空気輸送の際に、成形材料から炭素繊維が脱落する量が多く、成形体の生産性が低下する。
　また、射出成形における炭素繊維の分散不良の観点から、Ｆ／Ｌは１００，０００（Ｎ／ｍ）未満であることが好ましく、１０，０００（Ｎ／ｍ）以下がより好ましい。
　本発明の成形材料の集合体は、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在するものであることが好ましい。
　【００３０】
　炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造である場合は、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆは以下のように測定することができる。すなわち、成形材料の集合体から成形材料をランダムに１００個取り出し、先端にφ０．８ｍｍのピンを取り付けたイマダ社製フォースゲージを用いて、成形材料の芯部の炭素繊維束にピンを押し込み、炭素繊維が脱落した時の最大荷重を測定した。ここで、取り出した成形材料の炭素繊維束が既に脱落していた場合は測定できないため、この成形材料の把持力は０（Ｎ）とした。
　なお、上記測定方法からも明らかなように、炭素繊維束の成形材料への把持力とは、炭素繊維束が成形材料において把持される力を示す。
　【００３１】
　本発明の成形材料は、含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料であって、炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）を満たす成形材料であることが好ましい。ここで、成形材料のＦ／Ｌとは、１００個の成形材料のＦ／Ｌの平均値である。本発明の成形材料のＦ／Ｌ（Ｎ／ｍ）は、８０以上であることが好ましく、９０以上であることがより好ましく、１５０以上であることが更に好ましく、２００以上であることが特に好ましく、２５０以上であることが最も好ましい。また、本発明の成形材料のＦ／Ｌ（Ｎ／ｍ）は、１００，０００（Ｎ／ｍ）未満であることが好ましく、１０，０００（Ｎ／ｍ）以下がより好ましい。
　炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造である場合は、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆは、ランダムに取り出した１００個の成形材料について上記の測定方法で測定し、平均値として求める。
　【００３２】
［軸心方向の断面観察］
　本発明における成形材料の集合体は、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たすことが好ましい。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
　ここで、熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積は、成形材料の集合体の平均値である。
　炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数は、成形材料を軸心方向に切断して観察した際の、炭素繊維の芯部分の炭素繊維のみの面積を示す。
　【００３３】
　熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積とは、例えば図３に示す２０２である。成形材料から炭素繊維束（２０１）が脱落している場合は、図４の３０１は空洞となるので、図４の３０２で示す熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積を測定すれば良い。
　炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面が０．４未満では、成形材料からの炭素繊維が容易に脱落してしまうため、０．４以上が好ましい。より好ましい範囲は０．５以上である。また、射出成形における炭素繊維の分散不良の観点から、炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積は０．９以下であることが好ましい。
　【００３４】
［含浸助剤の相状態］
　本発明の含浸助剤は、２０℃で固体であることが好ましい。本発明の成形材料を製造する前に、含浸助剤を含む炭素繊維束を予め準備しておくことがある。含浸助剤を含む炭素繊維束は、例えば、紙管等に巻かれた状態で保管されるが、含浸助剤が室温で固体であると、繊維束の解舒が容易であるためである。
　【００３５】
　本発明における成形材料は、成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径（Ｄ１）と短径（Ｄ２）の比Ｄ１／Ｄ２が１．１以上１．８以下であることが好ましい。Ｄ１／Ｄ２の上限は１．６以下がより好ましく、１．５以下が更に好ましく、１．４以下がより一層好ましい。Ｄ１／Ｄ２の下限は１．２以上がより好ましい。成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状は楕円又は円であることが好ましい。
　Ｄ１／Ｄ２が小さいと成形材料から炭素繊維束が脱落しやすくなる傾向がある。Ｄ１／Ｄ２が大きい扁平形状の成形材料の場合は、炭素繊維束を熱可塑性樹脂によって押しつぶすことが可能であるため、脱落しにくいためである。一方、本発明においては、Ｄ１／Ｄ２が上記範囲の成形材料であっても、炭素繊維束を成形材料に把持できる。
　なお、成形材料の断面の長径（Ｄ１）とは成形材料の上記断面の形状における最大径をいい、短径とは長径に垂直な方向の径のうちの最大径をいう。
　本発明における成形材料はＤ１／Ｄ２と、炭素繊維含有率（炭素繊維質量割合、Ｗｆ　単位：質量％）との関係である１００×（Ｄ１／Ｄ２）／Ｗｆが、２．０以上４０．０以下であることが好ましい。
　１００×（Ｄ１／Ｄ２）／Ｗｆの上限は２０．０以下がより好ましく、９．０以下が更に好ましく、８．０以下がより一層好ましい。１００×（Ｄ１／Ｄ２）／Ｗｆの下限は３．０以上がより好ましく、４．０以上が更に好ましい。
　１００×（Ｄ１／Ｄ２）／Ｗｆが４０．０以下であると、成形材料から炭素繊維束が脱落しやすくなる傾向がある。これは、炭素繊維含有率（炭素繊維質量割合、Ｗｆ　単位：質量％）が大きい成形材料は当然ながら炭素繊維束の割合が多く、成形材料から炭素繊維束が脱落しやすいためである。本発明においては、１００×（Ｄ１／Ｄ２）／Ｗｆが上記好ましい範囲の成形材料であっても、炭素繊維束の成形材料へ把持できる。
　なお、炭素繊維含有率（炭素繊維質量割合、Ｗｆ　単位：質量％）とは、炭素繊維と熱可塑性樹脂とだけではなく含浸助剤等も含めた全体の質量に対する炭素繊維の質量の割合である。
　【００３６】
［成形材料の製造方法］
　１．被覆
　本発明における成形材料の製造方法は、含浸助剤を含む炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、該炭素繊維束は、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態で、熱可塑性樹脂を被覆して一体化することが好ましい。
　これは、炭素繊維束に含まれた（場合によっては固化した）含浸助剤を、含浸助剤の融点またはガラス転移温度以上に加熱して含浸助剤を液化または軟化させ、炭素繊維束を集束し易くした状態で熱可塑性樹脂を被覆することで、成形材料の炭素繊維束の空隙を少なくでき、成形材料からの炭素繊維の脱落を抑制することが出来るためである。
　また、炭素繊維束が、被覆される熱可塑性樹脂の融点又はガラス転移温度以上に加熱されることにより、熱可塑性樹脂の被覆直後における、炭素繊維束と熱可塑性樹脂の界面近傍の熱可塑性樹脂の急な固化を防ぎ、界面剥離を抑制することで、炭素繊維束と熱可塑性樹脂の界面での馴染みを良好にすることができる。
　なお、本明細書において、含浸助剤を予め加熱しておく上記工程を、「プレヒート」と呼ぶことがある。
　【００３７】
　２．冷却
　本発明における成形材料は、炭素繊維束に熱可塑性樹脂を被覆して一体化した被覆体を製造し、これを切断して製造することが好ましい。本明細書における被覆体とは、炭素繊維束に熱可塑性樹脂を被覆した後、切断される前の状態のものをいう。
　被覆体は、被覆された熱可塑性樹脂のガラス転移温度以下に冷却した後に切断することが好ましい。被覆体を冷却して切断することで、被覆された熱可塑性樹脂は柔らかい状態からある程度硬くなっており、切断時のせん断応力が集中し、芯である炭素繊維束を切断するためのせん断応力が十分になり、被覆体から引き抜かれるように炭素繊維束が切断されて脱落することが減少すると、本発明者らは考えている。
　【００３８】
［炭素繊維の水分率］
　本発明における成形材料の集合体は、含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率をＷ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗ％）＜０．４であることが好ましい。炭素繊維束の水分率（ｗｔ％）は、炭素繊維束１００ｗｔ％に対する割合であり、以下の式（４）で示される。
　炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）＝炭素繊維に含まれる水分量（ｗｔ）÷水分が含まれた炭素繊維束の重量（ｗｔ）×１００・・・（４）
　炭素繊維束の水分率Ｗが少ないと、熱可塑性樹脂を炭素繊維束に被覆したとき、被覆体の内部で水分が気化膨張し、成形材料の炭素繊維束の空隙が大きくなってしまうこと少なくなり、成形材料からの炭素繊維の脱落が防止される。炭素繊維束に含まれる水分率Ｗ（ｗｔ％）は０．４（ｗ％）未満がより好ましく、０．２（ｗ％）未満であると更に好ましい。
　【００３９】
［成形材料の集合体の用途］
　本発明における成形材料の集合体は、射出成形用の材料として用いられる。本発明における成形材料は、簡素なプロセスにて製造できると共に、高い生産効率で射出成形体を製造できる効果がある。
　【実施例】
　【００４０】
［評価・分析方法］
　以下に実施例を示すが、本発明はこれらに制限されるものではない。なお、本実施例における各値は、以下の方法に従って求めた。
　【００４１】
（表面処理剤の含有量、含有率）
　炭素繊維束に含有されている含浸助剤等の表面処理剤の量は、炭素繊維束を１ｍの長さで切り出し、るつぼに入れ、炉内温度を５５０℃に設定したマッフル炉に１５分間投入し、表面処理剤成分を燃焼除去して、残った炭素繊維の質量から求めた。
　【００４２】
（炭素繊維が脱落した成形材料の割合（個数割合））
　得られた成形材料の集合体から成形材料をランダムに１０００個取り出し、その内炭素繊維が脱落している成形材料の個数を数え、下記式（５）によって炭素繊維が脱落した成形材料の個数割合を算出した。
　炭素繊維が脱落している成形材料の個数（個）／１０００（個）×１００・・・（５）
　【００４３】
（振とうテストにおける、炭素繊維の脱落率（重量割合））
　各実施例、比較例で製造した成形材料の集合体を約２５０ｇ秤量し、目開き２ｍｍのふるい器に投入し１分間振とうさせた。次に、振とうによって繊維が脱落した成形材料の集合体をふるい器から取り出し、振とう前後の重量より、炭素繊維脱落量を測定し、次の式（６）によって炭素繊維脱落率（重量割合）を算出した。
　炭素繊維脱落量（ｇ）／秤量した成形材料の集合体（ｇ）×１００・・・（６）
　【００４４】
（炭素繊維束の成形材料への把持力）
　得られた成形材料の集合体から成形材料をランダムに１００個取り出し、先端にφ０．８ｍｍのピンを取り付けたイマダ社製フォースゲージを用いて、成形材料の芯部の炭素繊維束にピンを押し込み、炭素繊維が脱落した時の最大荷重を測定した。ここで、取り出した成形材料の炭素繊維束が既に脱落していた場合は測定できないため、この成形材料の把持力は０（Ｎ）とした。
　また、取り出した成形材料１００個の把持力の平均値をＦ（Ｎ）とし、このＦを得られた成形材料のペレット長Ｌで除することで、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）とした。
　次に、得られた成形材料１００個について、Ｆ／Ｌが１００（Ｎ／ｍ）以上の個数を数え、下記式（７）によって、成形材料の集合体の１００≦Ｆ／Ｌを満たす割合（％）とした。
　１００≦Ｆ／Ｌを満たす成形材料の個数÷１００（個）×１００・・・（７）
　【００４５】
（熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積）
　得られた成形材料の集合体から成形材料（芯鞘構造）をランダムに１００個取り出した。この成形材料の軸心方向に切断された断面をキーエンス社製デジタルマイクロスコープ（ＶＨＸ−１０００）で観察し、熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積を算出して、取り出した成形材料１００個の平均値を熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積とした（熱可塑性樹脂は、芯鞘構造における鞘である）。次に、本発明の実施例・比較例で使用した炭素繊維の単糸面積と炭素繊維束の単糸数を用いて、下記式（１）の値を算出した。
　炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積・・・（１）
　【００４６】
［原材料の準備］
　本発明で用いた原材料は以下の通りである。
（炭素繊維束）
　ＰＡＮ系炭素繊維　東邦テナックス社製ＳＴＳ４０−２４Ｋ、
　炭素繊維単糸直径７．０μｍ　フィラメント本数２４０００本、引張強度４０００ＭＰａ。
（含浸助剤）
　１．脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルであるポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）
　２．トリフェニルホスフェート（大八化学株式会社製　ＴＰＰ）
　３．ビスフェノールＡ　ビス（ジフェニルホスフェート）（大八化学株式会社製；ＣＲ―７４１）
（熱可塑性樹脂）
　ポリカーボネート：帝人株式会社製：Ｌ−１２２５Ｙ
　ガラス転移温度：１５０℃、
　線膨張率（１０−４／℃）：０．７
　溶解性パラメーター（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）：９．７
　【００４７】
［実施例１］
　含浸助剤として、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製　ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）を用い、これを不揮発分２０質量％にエマルジョン化した溶液内に炭素繊維束を通過させた後、ニップロールにて過剰に付着した溶液を取り除き、その後、１８０℃に加熱された熱風乾燥炉内を２分間かけて通過させ乾燥させることにより、含浸助剤を含む炭素繊維束を得た。更にその後、２００℃に加熱した直径６０ｍｍの２本の金属製ロールに沿わせ、再度の加熱処理を行い、炭素繊維束に含まれる水分率を０．１ｗｔ％とした。この炭素繊維束に含まれる含浸助剤の含有量は、炭素繊維１００質量部あたり１０質量部であった。
　【００４８】
　次に、上記で得られた含浸助剤を含む炭素繊維束を、１００℃に加熱した直径６０ｍｍの２本の金属製ロールに沿わせて炭素繊維束を６０℃に加熱した状態で（この加熱をプレヒートと呼ぶ場合がある。また、プレヒートした後の含浸助剤の相状態は液体であった。）、出口径３ｍｍの電線被覆用クロスヘッドダイを用いて、ポリカーボネート（帝人株式会社製：Ｌ−１２２５Ｙ）で被覆し、被覆体を製造するとともに、これを２０℃の冷却水を循環させた水浴中を通して冷却した。このとき、放射温度計を用いて、被覆体の温度を測定したところ、１２０℃であった。その後、ペレタイザーで長さ３ｍｍに切断し、炭素繊維含有率（Ｗｆ（炭素繊維質量割合））が２０質量％（炭素繊維１００質量部あたり、ポリカーボネートが３９４．７質量部）、直径３．２ｍｍ、長さ３ｍｍの、射出成形に適した芯鞘型ペレットである成形材料を得た。
　成形材料は連続して製造し、１０，０００個の成形材料（成形材料の集合体）を製造した。結果を表１に示す。
　【００４９】
　なお、熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）が０．７、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）が１．２であるため、｜Ｋ１−Ｋ２｜は０．５であり、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値Ｓ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が９．７、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が１０．２であるため、｜Ｓ１−Ｓ２｜は０．５である。
　この成形材料を、日本製鋼所製１１０ｔｏｎ電動射出成形機（Ｊ１１０ＡＤ）を用い、シリンダー温度Ｃ１／Ｃ２／Ｃ３／Ｃ４／Ｎ＝２８０℃／２９０℃／３００℃／３００℃／３００℃（Ｃ１〜Ｃ４はキャビティ、Ｎはノズル）にて成形サイクル３５秒で射出成形し、肉厚４ｍｍの引張試験用ダンベルを得た。成形時には、芯鞘型ペレットから炭素繊維が脱落することはなく、成形上のトラブルは発生しなかった。
　【００５０】
　得られた成形材料の集合体から成形材料をランダムに１００個取り出し、成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状について、長径（Ｄ１）と短径（Ｄ２）を測定して平均値を求めた後、Ｄ１／Ｄ２を算出した結果、１．２５であった。実施例１の成形材料の炭素繊維含有率は２０質量％であるので、１００×（Ｄ１／Ｄ２）／Ｗｆを計算すると、１００×１．２５／２０＝１．２５／０．２≒６．３となる。
　【００５１】
［実施例２］
　プレヒートした際の炭素繊維束の温度を、６０℃から１７０℃に変更したこと以外は、実施例１と同様にして成形材料の集合体を作成した。結果を表１に示す。
　【００５２】
［実施例３］
　炭素繊維重量割合（ｗｆ）を、２０質量％から４０質量％に変更したこと以外は、実施例１と同様にして成形材料の集合体を作成した。結果を表１に示す。
　得られた成形材料の集合体から成形材料をランダムに１００個取り出し、成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状について、長径（Ｄ１）と短径（Ｄ２）を測定して平均値を求めた後、Ｄ１／Ｄ２を算出した結果、１．４６であった。実施例３の成形材料の炭素繊維含有率は４０質量％であるので、１００×（Ｄ１／Ｄ２）／Ｗｆを計算すると、１００×１．４６／４０％＝１．４６／０．４≒３．７となる。
　【００５３】
［実施例４］
　成形材料の長さ（芯鞘型ペレットの長さ）を１ｍｍとしたこと以外は、実施例１と同様にして成形材料の集合体を作成した。結果を表１に示す。
　【００５４】
［実施例５］
　成形材料の長さ（芯鞘型ペレットの長さ）を１０ｍｍとしたこと以外は、実施例１と同様にして成形材料の集合体を作成した。結果を表１に示す。
　【００５５】
［実施例６］
　冷却水の温度を８０℃に設定したこと以外は、実施例１と同様にして炭素繊維を熱可塑性樹脂で被覆した。被覆体の温度は、１２０℃から１６０℃に上昇していた。結果を表１に示す。
　【００５６】
［実施例７］
　実施例１における、再度の加熱処理（２００℃に加熱した直径６０ｍｍの２本の金属製ロールに沿わせる）を行わずに炭素繊維束を作成することで、用いた炭素繊維束に含まれる水分率を、０．１ｗｔ％から０．４ｗｔ％に変更したこと以外は、実施例１同様に成形材料集合体を作成した。結果を表１に示す。
　【００５７】
［実施例８］
　含浸助剤をポリカプロラクトンではなく、トリフェニルホスフェートを用い、プレヒートする際の、炭素繊維束の温度を１７０℃にしたこと以外は、実施例１同様に成形材料集合体を作成した。結果を表１に示す。
　なお、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値Ｓ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が９．７、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が１０．５であるため、｜Ｓ１−Ｓ２｜は０．８である。
　【００５８】
［実施例９］
　含浸助剤をポリカプロラクトンではなく、ビスフェノールＡビス（ジフェニルホスフェート）を用い、プレヒートする際の炭素繊維束の温度を１７０℃にしたこと以外は、実施例１同様に成形材料集合体を作成した。結果を表１に示す。
　なお、熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値Ｓ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が９．７、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）が１０．３であるため、｜Ｓ１−Ｓ２｜は０．６である。
　なお、実施例９は、「実施例」とあるのを「参考例」に読み替えるものとする。
　【００５９】
［比較例１］
　熱可塑性樹脂を被覆する際、炭素繊維束をプレヒートせず、熱可塑性樹脂を被覆する際の温度を３０℃にしたことにより、熱可塑性樹脂を被覆する際における含浸助剤の相状態を固体にしたまま、成形材料を製造すること以外は、実施例１と同様に成形材料の集合体を作成した。結果を表１に示す。
　【００６０】
［比較例２］
　熱可塑性樹脂を被覆する際、炭素繊維束をプレヒートして炭素繊維束の温度を１７０℃にした後、一度冷却し、熱可塑性樹脂を被覆する際の温度は３０℃にして、成形材料を製造すること以外は、実施例１と同様に成形材料の集合体を作成した。結果を表１に示す。
　【００６１】
　すべての実施例の成形材料について、炭素繊維束の軸方向の長さと成形材料の長さは同一であった。また、すべての実施例の成形材料について、熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していないもの（成形材料を軸心方向に切断して観察した際、熱可塑性樹脂の炭素繊維束内部方向への浸入厚みが５０μｍ以下）であった。また、すべての実施例の成形材料の集合体は、Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）＜１００，０００を満たす成形材料が、全集合体のうち３０％以上存在していた。
　【００６２】
　【表１】
　【産業上の利用可能性】
　【００６３】
　本発明における成形材料の集合体を用いれば、射出成形時に、成形材料から炭素繊維の脱落を防止することができ、高い生産効率で成形体を製造できる。また、本発明における成形材料の集合体を用いることで、射出成形時に成形機のホッパードライヤー内の目詰まり等、成形上のトラブルが減少し、取扱い性に優れる。
　【００６４】
　本発明を詳細にまた特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明らかである。
　本出願は、２０１６年１１月１日出願の日本特許出願（特願２０１６−２１４２２１）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。
　【符号の説明】
　【００６５】
２０１　炭素繊維束
２０２　熱可塑性樹脂の内周
３０１　炭素繊維束が脱落してなくなった空洞
３０２　熱可塑性樹脂の内周
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料の集合体であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
成形材料の集合体。
　【請求項２】
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である請求項１に記載の成形材料の集合体。
　【請求項３】
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、請求項２に記載の成形材料の集合体。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
　ここで、熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積は、成形材料の集合体の平均値である。
　【請求項４】
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である請求項１〜３いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　【請求項５】
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料の集合体が下記式（２）を満たす、請求項１〜４いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
　【請求項６】
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料の集合体が下記式（３）を満たす、請求項１〜５いずれか１項に記載の成形材料の集合体。
ただし、ＳＰ値は、ポリカーボネート（帝人株式会社製Ｌ−１２２５Ｙ）の値が９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）の値が１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、トリフェニルホスフェートの値が１０．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２となる算出方法で算出される値である。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
　【請求項７】
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、請求項１〜
４
　【請求項８】
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、請求項２〜
４及び
　【請求項９】
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項２
、３、７及び
　【請求項１０】
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、請求項１
〜４及び７
　【請求項１１】
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）
〜４及び７
（参考例１）
＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
　【請求項１２】
　請求項１
〜４及び７
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の集合体。
　【請求項１３】
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ１／Ｄ２が１．１以上１．８以下である、請求項１
〜４及び７
　【請求項１４】
　含浸助剤を含む炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂を被覆した芯鞘構造の成形材料の製造方法であって、含浸助剤が２０℃で固体であり、該炭素繊維束を、予め、含浸助剤が結晶性樹脂の場合は融点以上、非晶性樹脂の場合はガラス転移温度以上に加熱した状態で、熱可塑性樹脂を被覆して一体化する、
炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）≦１０，０００を満たす
　【請求項１５】
　請求項１４に記載の成形材料の製造方法を用いて、成形材料の集合体を製造する方法であって、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、１００≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
　【請求項１６】
　炭素繊維束に熱可塑性樹脂を被覆して一体化した被覆体を製造し、これを熱可塑性樹脂のガラス転移温度以下に冷却した後、切断して成形材料を製造する、請求項１４に記載の成形材料の製造方法。
　【請求項１７】
　請求項１４又は１６に記載の成形材料の製造方法であって、
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料の製造方法。
　【請求項１８】
　含浸助剤を含む炭素繊維束に、熱可塑性樹脂が被覆された成形材料であって、
　含浸助剤が２０℃で固体であり、
　炭素繊維束の軸方向の成形材料長さＬ、炭素繊維束の成形材料への把持力Ｆとしたとき、８０≦Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
　【請求項１９】
　前記成形材料が、炭素繊維束の周囲に熱可塑性樹脂が被覆された芯鞘構造であって、炭素繊維束の軸方向の長さと、成形材料の長さとが、実質同一である請求項１８に記載の成形材料。
　【請求項２０】
　成形材料を軸心方向に切断して観察した際、成形材料が下記式（１）を満たす、請求項１９に記載の成形材料。
　０．４≦炭素繊維単糸面積×炭素繊維束の単糸数／熱可塑性樹脂の内周で囲まれた面積≦０．９・・・（１）
　【請求項２１】
　含浸助剤が、リン酸エステルおよび脂肪族ヒドロキシカルボン酸系ポリエステルからなる群より選ばれる１種類以上である請求項１８〜２０いずれか１項に記載の成形材料。
　【請求項２２】
　熱可塑性樹脂の線膨張率Ｋ１（１０−４／℃）、含浸助剤の線膨張率Ｋ２（１０−４／℃）としたとき、成形材料が下記式（２）を満たす、請求項１８〜２１いずれか１項に記載の成形材料。
　０．１＜｜Ｋ１−Ｋ２｜・・・（２）
　【請求項２３】
　熱可塑性樹脂の溶解性パラメーター（ＳＰ）値をＳ１（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）、含浸助剤のＳＰ値をＳ２（（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２）としたとき、成形材料が下記式（３）を満たす、請求項１８〜２２いずれか１項に記載の成形材料。
ただし、ＳＰ値は、ポリカーボネート（帝人株式会社製Ｌ−１２２５Ｙ）の値が９．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、ポリカプロラクトン（ダイセル化学工業製ＰＬＡＣＣＥＬ（登録商標）Ｈ１Ｐ　分子量１００００）の値が１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、トリフェニルホスフェートの値が１０．５（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２となる算出方法で算出される値である。
　｜Ｓ１−Ｓ２｜＜１．５・・・（３）
　【請求項２４】
　炭素繊維束の軸方向の長さが１〜３０ｍｍである、請求項１８〜
２１
　【請求項２５】
　熱可塑性樹脂が非晶性樹脂を含む、請求項１８〜
２１及び
　【請求項２６】
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項１８〜
２０、２４及び
　【請求項２７】
　熱可塑性樹脂は炭素繊維束内部に含浸していない、請求項１８
〜２１及び２４
　【請求項２８】
　Ｆ／Ｌ（Ｎ／ｍ）
≦１０，０００
〜２１及び２４
（ただし、下記実施例２により得られた芯鞘構造の柱状ペレットを除く）
（参考例１）
＜ポリフェニレンスルフィドプレポリマーの調製＞
　撹拌機付きの１０００リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム１１８ｋｇ（１０００モル）、９６％水酸化ナトリウム４２．３ｋｇ（１０１４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（以下ＮＭＰと略する場合もある）を１６３ｋｇ（１６４６モル）、酢酸ナトリウム２４．６ｋｇ（３００モル）、およびイオン交換水１５０ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４０℃まで３時間かけて徐々に加熱し、精留塔を介して水２１１ｋｇおよびＮＭＰ４ｋｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。なお、この脱液操作の間に仕込んだイオウ成分１モル当たり０．０２モルの硫化水素が系外に飛散した。
　次に、ｐ−ジクロロベンゼン１４７ｋｇ（１００４モル）、ＮＭＰ１２９ｋｇ（１３００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封した。２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２７０℃まで昇温し、この温度で１４０分保持した。水を１８ｋｇ（１０００モル）を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２２０℃まで０．４℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷し、スラリー（Ａ）を得た。このスラリー（Ａ）を３７６ｋｇのＮＭＰで希釈しスラリー（Ｂ）を得た。
　８０℃に加熱したスラリー（Ｂ）１４．３ｋｇをふるい（８０ｍｅｓｈ、目開き０．１７５ｍｍ）で濾別し、粗ＰＰＳ樹脂とスラリー（Ｃ）を１０ｋｇ得た。スラリー（Ｃ）をロータリーエバポレーターに仕込み、窒素で置換後、減圧下１００〜１６０℃で１．５時間処理した後、真空乾燥機で１６０℃、１時間処理した。得られた固形物中のＮＭＰ量は３重量％であった。
　この固形物にイオン交換水１２ｋｇ（スラリー（Ｃ）の１．２倍量）を加えた後、７０℃で３０分撹拌して再スラリー化した。このスラリーを目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過した。得られた白色ケークにイオン交換水１２ｋｇを加えて７０℃で３０分撹拌して再スラリー化し、同様に吸引濾過後、７０℃で５時間真空乾燥してポリフェニレンスルフィドオリゴマー１００ｇを得た。ポリフェニレンスルフィドプレポリマーが所定量に達するまで上記操作を繰り返した。
　得られたポリフェニレンスルフィドオリゴマーを４ｇ分取してクロロホルム１２０ｇで３時間ソックスレー抽出した。得られた抽出液からクロロホルムを留去して得られた固体に再度クロロホルム２０ｇを加え、室温で溶解しスラリー状の混合液を得た。これをメタノール２５０ｇに撹拌しながらゆっくりと滴下し、沈殿物を目開き１０〜１６μｍのガラスフィルターで吸引濾過し、得られた白色ケークを７０℃で３時間真空乾燥して白色粉末を得た。
　この白色粉末の重量平均分子量は９００であった。この白色粉末の赤外分光分析における吸収スペクトルより、白色粉末はポリフェニレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが判明した。また、示差走査型熱量計を用いてこの白色粉末の熱的特性を分析した結果（昇温速度４０℃／分）、約２００〜２６０℃にブロードな吸熱を示し、ピーク温度は２１５℃であることがわかった。
　また高速液体クロマトグラフィーより成分分割した成分のマススペクトル分析、さらにＭＡＬＤＩ−ＴＯＦ−ＭＳによる分子量情報より、この白色粉末は繰り返し単位数４〜１１の環式ポリフェニレンスルフィドおよび繰り返し単位数２〜１１の直鎖状ポリフェニレンスルフィドからなる混合物であり、環式ポリフェニレンスルフィドと直鎖状ポリフェニレンスルフィドの重量比は９：１であることがわかった。
（実施例２）
　参考例１で調製したポリフェニレンスルフィドプレポリマーを、２４０℃の溶融バス中で溶融させ、ギアポンプにてキスコーターに供給する。２３０℃に加熱されたロール上にキスコーターからポリフェニレンスルフィドプレポリマーを塗布し、被膜を形成させた。
　このロール上に炭素繊維トレカ（登録商標）Ｔ７００Ｓ−２４Ｋ（東レ（株）製）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた。
　ポリフェニレンスルフィドプレポリマーを付着させた炭素繊維を、３５０℃に加熱された炉内へ供給し、ベアリングで自由に回転する、一直線上に上下交互に配置された１０個のロール（φ５０ｍｍ）間に通過させ、かつ葛折り状に炉内に設置された１０個のロールバー（φ２００ｍｍ）を通過させてポリフェニレンスルフィドプレポリマーを炭素繊維束に十分に含浸させながらＰＡＳに高重合度体に転化させた。次に、炉内から引き出した炭素繊維ストランドにエアを吹き付けて冷却した後、ドラムワインダーで巻き取った。
　なお、巻き取った炭素繊維束から、１０ｍｍ長のストランドを１０本カットし、炭素繊維とポリアリーレンスルフィドを分離するために、ソックスレー抽出器を用い、１−クロロナフタレンを用いて、２１０℃で６時間還流を行い、抽出したポリアリーレンスルフィドを分子量の測定に供した。得られたＰＰＳの重量平均分子量（Ｍｗ）は２６，８００、数平均分子量（Ｍｎ）１４，１００、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．９０であった。次に、抽出したポリアリーレンスルフィドの重量減少率△Ｗｒを測定したところ、０．０９％であった。
　続いて、熱可塑性樹脂（Ｃ）として、トレリナＡ９００（東レ（株）製ＰＰＳ樹脂、融点２７８℃）を３６０℃で単軸押出機にて溶融させ、押出機の先端に取り付けたクロスヘッドダイ中に押し出すと同時に、得られた連続した強化繊維束（Ａ）とポリアリーレンスルフィド（Ｂ）からなるストランドも上記クロスヘッドダイ中に連続的に供給することによって、溶融した成分（Ｃ）を成分（Ａ）と成分（Ｂ）の複合体に被覆した。このとき、強化繊維の含有率を２０重量％とするように成分（Ｃ）の量を調整した。
　上記記載の方法により得られたストランドを、冷却後、カッターにて７ｍｍの長さに切断して芯鞘構造の柱状ペレット（長繊維ペレット）を得た。
　【請求項２９】
　請求項１８
〜２１及び２４
　含浸助剤を含む炭素繊維束の水分率Ｗ（ｗｔ％）としたとき、０．００１≦Ｗ（ｗｔ％）＜０．４である、成形材料。
　【請求項３０】
　成形材料の炭素繊維束の軸方向に直交する方向に切断した際の断面の形状の長径Ｄ１と短径Ｄ２との比であるＤ２／Ｄ１が１．１以上１．８以下である、請求項１８
〜２１及び２４
　【請求項３１】
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項４に記載の成形材料の集合体。
　【請求項３２】
　熱可塑性樹脂がポリカーボネートを含む、請求項２１に記載の成形材料。