【事件の表示】
　特許第６３３４８００号発明「電気化学セル」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６３３４８００号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜３〕について訂正することを認める。
　特許第６３３４８００号の請求項１〜３に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　特許第６３３４８００号（以下、「本件特許」という。）の請求項１〜３に係る特許についての出願は、平成２９年　７月２７日（優先権主張平成２８年　７月２７日）を出願日とする特願２０１７−１４５５４７号の一部を平成２９年１０月２４日に新たな特許出願としたものであって、平成３０年　５月１１日にその特許権の設定登録がなされ、同年　５月３０日にその特許掲載公報が発行された。  
　その後、本件特許について、平成３０年１１月２７日受付（同年１１月２６日差出）で、特許異議申立人亀崎伸宏（以下、「申立人」という。）により、請求項１〜３に係る本件特許に対して特許異議の申立てがなされ、平成３１年　２月２２日付けで取消理由が通知され、これに対して、同年　４月１０日に意見書が提出され、令和　１年　５月１０日付けで取消理由（決定の予告）が通知され、これに対して、同年　７月１２日付けで意見書が提出され、同年　８月　１日付けで取消理由（２回目の決定の予告）が通知され、これに対して、同年１０月　４日付けで意見書の提出及び訂正の請求（以下、「本件訂正請求」という。）があり、本件訂正請求による訂正（以下、「本件訂正」という。）に対して同年１２月１１日付けで申立人から意見書が提出されたものである。
第２　訂正の適否についての判断
１　訂正の趣旨及び訂正の内容
（１）訂正の趣旨
　本件訂正は、特許第６３３４８００号の特許請求の範囲を令和　１年１０月　４日付けの訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１〜３について訂正を求めるものであり、その訂正の内容は以下のとおりである。
（２）訂正の内容
　ア　訂正事項１ 
　請求項１に「である、電気化学セル」と記載されているのを、「であり、定格電流密度を０．２Ａ／ｃｍ２に設定して１０００時間発電した場合の電圧降下率が１．５％以下である、電気化学セル」と訂正する。
（請求項１を引用する請求項２、３も同様に訂正する。）。 
２　訂正の目的の適否、新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否、及び一群の請求項について
（１）訂正事項１ 
　ア　訂正事項１による訂正は、訂正前の請求項１に記載されていた「電気化学セル」について、「定格電流密度を０．２Ａ／ｃｍ２に設定して１０００時間発電した場合の電圧降下率が１．５％以下である」点で、性能に関する限定を新たに付加するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　イ　訂正事項１は、本件特許明細書の段落【００７２】【表１】における、本願発明の実施例に該当する、サンプルＮｏ．１〜８，１０〜１４，１６〜１９において、劣化率が１．５％以下であるとの記載に基づいているので、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内のものであり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
　ウ　上記アのとおり、訂正事項１による訂正は、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではなく、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項の規定に適合する。 
（２）一群の請求項について 
　本件訂正によって、本件訂正前の請求項１を引用する請求項２〜３が連動して訂正されるから、本件訂正前の請求項１〜３は一群の請求項であるところ、本件訂正請求は、上記一群の請求項についてされたものであるから、特許法第１２０条の５第４項の規定に適合する。
　そして、本件訂正は、請求項間の引用関係の解消を目的とするものではなく、特定の請求項に係る訂正事項について別の訂正単位とする求めもないから、本件訂正請求は、訂正後の請求項〔１〜３〕を訂正単位として訂正の請求をするものである。 
（３）独立して特許を受けることができるかについて 
　申立人による特許異議は、本件訂正前の請求項１〜３の全てに対して申し立てられているので、本件訂正は、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定は適用されず、特許出願の際独立して特許を受けることができるものでなければならないとの要件は課されない。
  
３　まとめ 
　以上のとおりであるから、本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に規定する事項を目的とするものであり、かつ、同条第４項及び同条第９項において準用する同法第１２６条第５項、第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１〜３〕について訂正することを認める。 
第３　本件発明 
　上記第２で検討したとおり、本件訂正は適法になされたものであるから、請求項１〜３に係る発明（以下、「本件発明１〜３」といい、これらを総称して「本件発明」という。）は、訂正特許請求の範囲の請求項１〜３に記載された次の事項により特定されるとおりのものである。 
「【請求項１】
　燃料極と、
　空気極と、
　前記燃料極と前記空気極の間に配置される固体電解質層と、  
を備え、
　前記空気極は、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物によって構成される主相と、ＳｒＳＯ４及び（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４によって構成される第二相とを含有し、  
　前記空気極に含まれる（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４は、ＣｏとＦｅを含有し、  
　前記空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、１０．５％以下であり、
　定格電流密度を０．２Ａ／ｃｍ２に設定して１０００時間発電した場合の電圧降下率が１．５％以下である、
電気化学セル。
【請求項２】
　前記空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、０．２０％以上である、 
請求項１に記載の電気化学セル。  
【請求項３】 
　前記空気極の断面において、前記第二相の平均円相当径は、０．０５μｍ以上２．０μｍ以下である、  
請求項１又は２に記載の電気化学セル。」  
  
第４　特許異議申立ての概要 
　申立人は、証拠方法として、下記甲第１〜７号証を提出して、以下の申立理由１〜４により、請求項１〜３に係る本件特許を取り消すべきものである旨主張している。なお、各申立理由について、当審において取消理由として採用したか否かを「（　）」に示している。 
（１）申立理由１（不採用） 
　本件発明１〜３は、甲第１号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は取り消されるべきものである。 
（２）申立理由２（不採用） 
　本件発明１〜３は、甲第２号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は取り消されるべきものである。 
（３）申立理由３（不採用） 
　本件発明１〜３は、甲第３号証及び甲第４号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、同発明に係る特許は取り消されるべきものである。 
（４）申立理由４（採用）
　本件発明１〜３は、発明の詳細な説明に記載したものではないから、同発明に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消されるべきものである。 
＜証拠方法＞ 
　甲第１号証：Ｆ．Ｗａｎｇ　外８名、“Ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ　ｏｆ　Ｗａｔｅｒ　Ｖａｐｏｒ　ｏｎ　Ｓｕｌｆｕｒ　Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ　ｗｉｔｈｉｎ　Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３ Ｃａｔｈｏｄｅ”、ＥＣＳＴｒａｎｓａｃｔｉｏｎｓ、５０（２７）、２０１３年、１４３〜１５０頁
　甲第２号証：Ｆａｎｇｆａｎｇ　Ｗａｎｇ　外７名、“Ｓｕｌｆｕｒ　Ｐｏｉｓｏｎｉｎｇ　ｏｎ　Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３ Ｃａｔｈｏｄｅ　ｆｏｒ　ＳＯＦＣｓ”、Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｔｈｅ　Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｓｏｃｉｅｔｙ、１５８（１１）、２０１１年、Ｂ１３９１〜Ｂ１３９７頁 
　甲第３号証：特開２０１５−３８８５６号公報 
　甲第４号証：特開２０１４−２０７１４６号公報 
　甲第５号証：特開２０１４−１１６０７２号公報 
　甲第６号証：特開２０１７−１７００９号公報 
　甲第７号証：特開２０１７−１７０１１号公報 
　なお、甲第１号証〜甲第７号証をそれぞれ甲１〜甲７ということがある。
第５　取消理由の概要 
　平成３１年　２月２２日付けで通知した取消理由、令和　１年　５月１０日付けで通知した取消理由、及び令和　１年　８月　１日付けで通知した取消理由において、上記申立理由４に基づいて次の取消理由が通知された。
（サポート要件）本件発明１〜３は、発明の詳細な説明に記載したものではないから、同発明に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消されるべきものである。  
第６　当審の判断 
１　甲号証の記載事項 
（１）甲第１号証 
（１−１）甲第１号証の記載事項 
　本件特許に係る出願の優先日前に外国において頒布された甲第１号証には、「Ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ　ｏｆ　Ｗａｔｅｒ　Ｖａｐｏｒ　ｏｎ　Ｓｕｌｆｕｒ　Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ　ｗｉｔｈｉｎ　Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３　Ｃａｔｈｏｄｅ」（論文の標題。訳：Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３空気極中への硫黄供給に対する、水蒸気の影響）に関して、以下の事項が記載されている（なお、下線は当審で付与したものであり、「・・・」によって記載の省略を表す。翻訳は当審が行った。以下同様。）。
　１ア　「
」
（１４３頁「Introduction」欄の１〜６行目）（当審訳：水蒸気は通常、環境空気中に存在している。たとえば、相対湿度が約５０％であるとき、水蒸気の分圧は、２９３Ｋ（２０℃）において約１．２ｋＰａ（１．２％水蒸気の場合）となるところ、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）リアルスタックの運転条件において、水蒸気圧はこのような大きさとなっていることが、通常期待される。Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３（ＬＳＣＦ６４２８）のような空気極材料のいくつかの特性が水蒸気によって影響を受ける。）
　１イ　「
」
（１４３頁下から３行目〜１４４頁３行目の枠内）（当審訳：我々のこれまでの研究では、ＬＳＣＦ６４２８空気極材料の硫黄被毒挙動が、乾燥空気下において盛んに調査されている［7-10］。これらの研究結果に基づいて、ＬＳＣＦ６４２８の硫黄被毒について以下のような理解が得られた。
　（１）ＳＯ２はＳｒ成分と反応してＳｒＳＯ４を生成し、同時にＣｏＦｅ２Ｏ４を析出させる。この反応は、ＳＯ２との反応によるＬＳＣＦ６４２８の分解であるために、空気極の性能劣化を引き起こす。）
　１ウ　「
」
（１４４頁１１〜１４行目の枠内）（当審訳：１．２%の水蒸気が存在することは、ＳＯＦＣリアルスタックの標準的な運転環境として典型的であるから、本研究では、１ｐｐｍＳＯ２下でのＬＳＣＦ６４２８空気極の硫黄被毒挙動に対する、１．２ ％の水蒸気の影響を調べた。）
　１エ　「
」
（１４４頁「Experimental Procedure」欄の全行）（当審訳：Ｇｅ０．９Ｇｄ０．１Ｏ１．９５（１０ＧＤＣ）（阿南化成（株）、日本）粉末は円板形状とされ、３９０ＭＰａでＣＩＰされた。この円板は１６７３Ｋで５時間焼結された。
研磨されたＧＤＣ１０電解質（直径１７．５ｍｍ、厚さ１ｍｍ）の表面に、ＬＳＣＦ６４２８（ＡＧＣセイミケミカル（株）、日本）空気極（直径１０ｍｍ、厚さ３０μｍ）が、スクリーン印刷法で塗布され、１４７３Ｋで２時間焼成された。Ｐｔ対向電極は、ＧＤＣ１０電解質の反対側の表面に焼成された
セルのテストはＴ＝１０７３Ｋで実施された
１ｐｐｍのＳＯ２を含有する乾燥空気、又は、１ｐｐｍのＳＯ２を含有する加湿空気が、空気極に５０ｃｍ３／ｍｉｎの流量レートで供給された
作用電極には、乾燥空気か加湿空気（ＰＯ２＝０．２ｋＰａ）が供給された
上記セルテストは、空気参照電極に対する空気極を−０．２Ｖの固定電圧にして、ポテンショ−スタティックモードにおいて実施された
　１オ　「
」
（１４６頁）（当審訳：図４　（ａ）１ｐｐｍのＳＯ２を含有する乾燥空気と、（ｂ）１ｐｐｍのＳＯ２を含有する１．２％加湿空気とにおける、ＳＥＭとＥＤＸの観察結果。）　
　
　１カ　「
」
（１４７頁３〜６行の枠内）（当審訳：ＬＳＣＦ６４２８／ＧＤＣ１０界面付近の元素分布は、図４（（ａ）１ｐｐｍのＳＯ２を含有する乾燥空気と、（ｂ）１ｐｐｍのＳＯ２を含有する１．２％加湿空気）に示すように、詳細に調べられた。図４ａ及び図４ｂに示すように、ＳｒＳＯ４の生成が確認され、ＣｏＦｅ２Ｏ４は微細な析出物として検出された。）（当審注：「１０ＧＤＣ」は「ＧＤＣ１０」の誤記と認められる。）
　１キ　「
」
（１４７頁９〜１０行目の枠内）（当審訳：大量のＳｒＳＯ４が生成し、初期段階でＬＳＣＦ６４２８空気極に存在した細孔のほとんどにＳｒＳＯ４が充填された。）
（１−２）甲第１号証に記載された発明
　ア　上記１アによれば、甲１では、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）用の空気極材料であるＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３（ＬＳＣＦ６４２８）に対する、運転時の水蒸気の影響が調査されている。
　イ　上記１イによれば、空気極材料であるＬＳＣＦ６４２８は硫黄被毒することが従来知られている。具体的には、乾燥空気中に含有されるＳＯ２がＬＳＣＦ６４２８中のＳｒ成分と反応して、ＳｒＳＯ４を生成するとともに、ＣｏＦｅ２Ｏ４を析出させるが、この反応はＬＳＣＦ６４２８を分解するので、空気極が性能劣化することが知られている。
　ウ　上記１ウ、１エによれば、甲１において、硫黄被毒挙動における、空気中に１．２％含有される水蒸気の影響が調べられており、その実験用のセルは、研磨されたＧＤＣ１０電解質の一方の表面に、ＬＳＣＦ６４２８空気極が形成され、他方の表面にＰｔ対向電極が形成されたものである。
　エ　上記１オ、１カによれば、上記ウの実験用セルにおいて、実験の後に、ＬＳＣＦ６４２８／ＧＤＣ１０界面付近を元素分布すると、ＳｒＳＯ４の生成が確認され、ＣｏＦｅ２Ｏ４は微細な析出物として検出された。
　オ　上記ア〜エより、実験後の実験用セルに注目すると、甲１には、次の実験用セルが記載されていると認められる（以下、「甲１発明」という。）。 
「研磨されたＧＤＣ１０電解質の一方の表面に、ＬＳＣＦ６４２８空気極が形成され、他方の表面にＰｔ対向電極が形成されており、
　上記ＬＳＣＦ６４２８空気極とＧＤＣ１０電解質の界面付近に、ＳｒＳＯ４と、微細な析出物であるＣｏＦｅ２Ｏ４が検出される、実験用セル」　
（２）甲第２号証 
（２−１）甲第２号証の記載事項 
　本件特許に係る出願の優先日前に外国において頒布された甲第２号証には、「Ｓｕｌｆｕｒ　Ｐｏｉｓｏｎｉｎｇ　ｏｎ　Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３　Ｃａｔｈｏｄｅ　ｆｏｒ　ＳＯＦＣｓ」（論文の標題。当審訳：固体酸化物型燃料電池用のＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３空気極への硫黄被毒）に関して、以下の事項が記載されている。
　２ア　「
」
（Ｂ１３９１頁１〜２行目の枠内）（当審訳：固体酸化物型燃料電池用のＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３（ＬＳＣＦ６４２８）空気極の分解に対する、空気中に含まれるＳＯ２の影響が調べられた。）
　２イ　「
」
（Ｂ１３９１頁「Experimental Procedure」欄の全行）（当審訳：Ｇｅ０．９Ｇｄ０．１Ｏ１．９５（１０ＧＤＣ）（阿南化成（株）、日本）粉末は円板形状とされ、３９０ＭＰａでＣＩＰされた。この円板は１６７３Ｋで５時間焼結された。
研磨されたＧＤＣ１０電解質（直径１７．５ｍｍ、厚さ１ｍｍ）の表面に、ＬＳＣＦ６４２８（ＡＧＣセイミケミカル（株）、日本）空気極（直径１０ｍｍ、厚さ３０μｍ）が、スクリーン印刷法で塗布され、１４７３Ｋで２時間焼成された。Ｐｔ対向電極は、ＧＤＣ１０電解質の反対側の表面に焼成された
セルのテストはＴ＝１０７３Ｋで実施された
セルのテスト中、乾燥空気、又は、ＳＯ２を含有する乾燥空気が、空気極に５０ｃｍ３／ｍｉｎの流量レートで供給され、乾燥空気が上記対向電極に供給された
上記セルテストは、空気参照電極に対する空気極を−０．２Ｖの固定電圧にして、ポテンショ−スタティックモードにおいて実施された
　２ウ　「
」
（Ｂ１３９２頁　右欄２〜５行の枠内）（当審訳：我々は、また、ＥＤＸによって、０．１ｐｐｍ、１ｐｐｍ、１００ｐｐｍのＳＯ２に曝されたＬＳＣＦ６４２８空気極の断面における元素分布を分析した。その結果を図６〜図８に示す。図６に示すように、細孔の縁部では部分的にＳｒとＳの濃度が高くなっており、結晶粒界におけるＳｒＳＯ４の形成を示している。）
　２エ　「
」
（Ｂ１３９２頁右欄下から１行目〜１３９３頁左欄６行目）（当審訳：ペロブスカイト格子中のＳｒ成分の枯渇のために、ＬＳＣＦ６４２８空気極の内部に、ＣｏＦｅ２Ｏ４のようなＣｏ−Ｆｅ化合物が現れた。セルが１００ｐｐｍのＳＯ２中でテストされたとき、図８に示すように、ほぼ全面が硫酸塩層で覆われており、また粒子内部にはＳｒＳＯ４（Ａで示す）、Ｃｏ−Ｆｅ相（Ｂで示す）、および、Ｌａ２Ｏ２ＳＯ４のような他の種類の硫酸塩（Ｃで示す）が、ＸＲＤの結果によって検出された。）
　２オ　「
」
（Ｂ１３９３頁）（当審訳：図８　１００ｐｐｍＳＯ２によるセルテスト後の、ＬＳＣＦ６４２８空気極の断面におけるＥＤＸ元素マッピング）
（２−２）甲第２号証に記載された発明
　ア　論文の標題と上記２アによれば、甲２では、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）用のＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３（ＬＳＣＦ６４２８）空気極に対する空気中に含まれるＳＯ２の影響が調査されている。
　イ　上記２イによれば、甲２では、ＬＳＣＦ６４２８空気極に対する、ＳＯ２を含有する乾燥空気の影響が調べられており、その実験用のセルは、研磨されたＧＤＣ１０電解質の一方の表面に、ＬＳＣＦ６４２８空気極が形成され、他方の表面にＰｔ対向電極が形成されたものである。
　ウ　上記２ウ、２エ、２オによれば、上記イの実験用セルにおいて、１００ｐｐｍのＳＯ２中で実験された後に、ＬＳＣＦ６４２８空気極の内部には、ＳｒＳＯ４と、ＣｏＦｅ２Ｏ４のようなＣｏ−Ｆｅ相が検出された。
　エ　上記ア〜ウより、１００ｐｐｍのＳＯ２中での実験後のセルに注目すると、甲２には、次の実験用セルが記載されていると認められる（以下、「甲２発明」という。）。 
「研磨されたＧＤＣ１０電解質の一方の表面に、ＬＳＣＦ６４２８空気極が形成され、他方の表面にＰｔ対向電極が形成されており、
　上記ＬＳＣＦ６４２８空気極の内部に、ＳｒＳＯ４と、微細な析出物であるＣｏＦｅ２Ｏ４が検出される、実験用セル」　
（３）甲第３号証 
（３−１）甲第３号証の記載事項 
　本件特許に係る出願の優先日前に国内において頒布された甲第３号証には、「燃料電池セル及び空気極材料」（発明の名称）に関して、以下の事項が記載されている。
　３ア　「【請求項１】
　燃料極と、
　一般式ＡＢＯ３で表され、Ａサイトに少なくともＳｒを含むペロブスカイト型酸化物を主成分とする主相と、硫酸ストロンチウムを主成分とする第二相と、を含む空気極と、
　前記燃料極と前記空気極の間に配置される固体電解質層と、
を備え、
　前記空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、１０．２％以下である、
燃料電池セル。」
　
　３イ　「【技術分野】
【０００１】
　本発明は、固体酸化物型燃料電池セル及び空気極材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
　近年、環境問題及びエネルギー資源の有効利用の観点から、燃料電池に注目が集まっている。燃料電池は、燃料電池セル及びインターコネクタ等を備える。燃料電池セルは、一般的に、燃料極と、空気極と、燃料極および空気極の間に配置される固体電解質層とを有する。
空気極は、例えばＬＳＣＦ（（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ,Ｆｅ）Ｏ３）、ＬＳＦ（（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３）、ＬＳＣ（（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３）などのペロブスカイト型酸化物によって構成される
　
　３ウ　「【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
　しかしながら、上
記材料によって構成される空気極を備える燃料電池では、初期出力が低下しやすいという問題がある。本発明者らは、初期出力の低下の原因の１つが空気極内部に発生する不活性領域によるものであり、この不活性領域は空気極内部に導入される硫酸ストロンチウムの割合に関係することを新たに見出した。
【０００５】
　本発明は、このような新たな知見に基づくものであって、初期出力を向上可能な燃料電池セル及び空気極材料を提供することを目的とする。」
　
　３エ　「【００１０】
　以下の
実施形態
固体酸化物型燃料電池セル（Ｓｏｌｉｄ  Ｏｘｉｄｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ：ＳＯＦＣ）を例に挙げて説明する
【００１１】
  （燃料電池セル１０の構成）
  
燃料電池セル（以下、「セル」と略称する。）１０
・・・
【００１３】
　
セル１０は、燃料極１１、固体電解質層１２、バリア層１３および空気極１４を備える
　
　３オ　「【００１７】
　固体電解質層１２は、燃料極１１とバリア層１３の間に配置される
　
　３カ　「【００２０】
　
空気極１４は、バリア層１３上に配置される
【００２１】
　
空気極１４は、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＳｒを含むペロブスカイト型酸化物を主成分とする主相を含む
本実施形態において、「ＡがＢを主成分として含む」とは、Ａの７０％以上がＢによって構成されていることをいうものとする
【００２２】
　
空気極１４は、硫酸ストロンチウム（ＳｒＳＯ４）を主成分とする第二相を含む
第二相には、ＳｒＳＯ４以外の不純物が含まれていてもよい
【００２３】
　
空気極１４の断面における第二相の面積占有率は、１０．２％以下であることが好ましい。これによって、空気極１４内部に発生する不活性領域が減少されるため、初期出力が低下することを抑制できる。また、通電時に第二相が主相と反応することで空気極１４の劣化が進行することを抑制できる
【００２４】
　なお、本実施形態において、「空気極１４の断面におけるＸの面積占有率」とは、空気極１４の内部に含まれる気孔を除いた領域（すなわち、空気極１４の固相）の全面積に対するＸの総面積の割合をいうものとする。
【００２５】
　
空気極１４の断面における第二相の面積占有率は、０．２０％以上であることが好ましく
ＳｒＳＯ４を主成分とする第二相が焼結助剤として働き、多孔質構造である空気極１４の骨格を強化することができる。その結果、通電時における空気極１４におけるクラック発生が抑制され、空気極１４の耐久性を向上させることができる
【００２６】
　
空気極１４の断面における第二相の構成粒子の平均円相当径は、０．０５μｍ以上２μｍ以下であることが好ましい。このような範囲に制御することによって、空気極１４の耐久性をより向上させることができる
　
（３−２）甲第３号証に記載された発明
　ア　上記３イ、３ウによれば、ＬＳＣＦなどのペロブスカイト型酸化物によって構成される空気極を備える燃料電池では、初期出力が低下しやすいという問題があるが、その原因の一つが、空気極内部に発生する不活性領域によるものであり、この不活性領域は空気極内部に導入される硫酸ストロンチウムの割合に関係するとの知見が見いだされた。そこで、甲３において解決しようとする課題は、上記知見に基づいて、初期出力を向上可能な燃料電池セル及び空気極材料を提供することである（以下単に「課題」という。）。
　イ　上記３エ、３オによれば、上記課題を解決し得る燃料電池セルは、燃料極１１、固体電解質層１２、バリア層１３および空気極１４を備え、固体電解質層１２は、燃料極１１とバリア層１３の間に配置され、空気極１４は、バリア層１３上に配置されるものである。つまり、燃料電池セルは、燃料極１１と、固体電解質層１２と、バリア層１３と、空気極１４がこの順で積層されたものである。
　ウ　上記３カによれば、上記空気極１４は、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＳｒを含むペロブスカイト型酸化物を主成分とする主相を含み、硫酸ストロンチウム（ＳｒＳＯ４）を主成分とする第二相を含むものである。そして、空気極１４の断面における第二相の面積占有率は、空気極１４内部に発生する不活性領域が減少されるため、１０．２％以下であることが好ましい。また、空気極１４の断面における第二相の面積占有率は、ＳｒＳＯ４を主成分とする第二相が焼結助剤として働き、多孔質構造である空気極１４の骨格を強化することができ、その結果、通電時における空気極１４におけるクラック発生が抑制され、空気極１４の耐久性を向上させることができるので、０．２０％以上であることが好ましい。
　エ　上記ア〜ウより、実施形態の甲３には、次の燃料電池セルが記載されていると認められる（以下、「甲３発明」という。）。 
「燃料極１１と、固体電解質層１２と、バリア層１３と、空気極１４がこの順で積層されており、
　上記空気極１４は、一般式ＡＢＯ３で表され、Ａサイトに少なくともＳｒを含むペロブスカイト型酸化物を主成分とする主相と、硫酸ストロンチウムを主成分とする第二相とを含み、
　前記空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、０．２０％以上であり、１０．２％以下である、
燃料電池セル。」 
（４）甲第４号証 
（４−１）甲第４号証の記載事項 
　本件特許に係る出願の優先日前に国内において頒布された甲第４号証には、「燃料電池セル」（発明の名称）に関して、以下の事項が記載されている。
　４ア　「【請求項１】
　燃料極と、
　ペロブスカイト型酸化物によって構成される主相と、（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４によって構成される第２相と、を含有する空気極と、
　前記燃料極および前記空気極の間に配置される固体電解質層と、
を備え、
　前記空気極の断面における前記第２相の面積占有率は、９．５％以下である、
燃料電池セル。」
　
　４イ　「【技術分野】
【０００１】
  本発明は、固体酸化物形燃料電池セルに関する。
【背景技術】
【０００２】
　近年、環境問題及びエネルギー資源の有効利用の観点から、燃料電池に注目が集まっている。燃料電池は、燃料電池セル及びインターコネクタ等を備える。燃料電池セルは、一般的に、燃料極と、空気極と、燃料極および空気極の間に配置される固体電解質層と、を有している。
【０００３】
　ここで、空気極の原料粉体として、例えばＬＳＣＦなどのペロブスカイト型酸化物を用いることが広く知られている（例えば、特許文献１参照）。」
　
　４ウ　「【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
　しかしながら、
燃料電池を用いた発電を繰り返すうちに、得られる出力が低下することがある。本発明者らは、出力の低下の原因の１つが空気極の劣化によるものであり、この空気極の劣化は内部に導入される（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４の割合に関係することを新たに見出した。
【０００６】
　本発明は、このような新たな知見に基づくものであって、耐久性を向上可能な燃料電池セルを提供することを目的とする。」
　
　４エ　「【００１１】
　以下の実施形態では、燃料電池セルの一例として固体酸化物型燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell：ＳＯＦＣ）を挙げて説明する。以下においては、いわゆる縦縞型燃料電池について説明するが、本発明はこれに限られず、いわゆる横縞型燃料電池にも適用可能である。
【００１２】
　《燃料電池セル１０の構成》
　燃料電池セル（以下、「セル」と略称する。）１０の構成について、図面を参照しながら説明する。図１は、セル１０の構成を示す断面図である。
【００１３】
　セル１０は、セラミックス材料によって構成される薄板体である。セル１０の厚みは、例えば３００μｍ〜３ｍｍであり、セル１０の直径は、例えば５ｍｍ〜５０ｍｍである。複数のセル１０がインターコネクタによって直列に接続されることによって、燃料電池が形成されうる。
【００１４】
　セル１０は、燃料極１１、固体電解質層１２、バリア層１３および空気極１４を備える。」
　
　４オ　「【００１８】
　固体電解質層１２は、燃料極１１とバリア層１３との間に配置される。固体電解質層１２は、空気極１４で生成される酸素イオンを透過させる機能を有する。固体電解質層１２は、ジルコニウム（Ｚｒ）を含む。固体電解質層１２は、Ｚｒをジルコニア（ＺｒＯ2）として含んでもよい。固体電解質層１２は、ＺｒＯ2を主成分として含んでいてもよい。また、固体電解質層１２は、ＺｒＯ2の他に、Ｙ2Ｏ3及び／又はＳｃ2Ｏ3等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、安定化剤として機能する。固体電解質層１２において、安定化剤のＺｒＯ2に対するｍｏｌ組成比（安定化剤：ＺｒＯ2）は、３：９７〜２０：８０程度であればよい。すなわち、固体電解質層１２の材料としては、例えば、３ＹＳＺ、８ＹＳＺ及び１０ＹＳＺなどのイットリア安定化ジルコニアやＳｃＳＺなどのジルコニア系材料を挙げることができる。固体電解質層１２の厚みは、３μｍ〜３０μｍとすることができる。」
　
　４カ　「【００２０】
空気極１４は、バリア層１３上に配置される。空気極１４は、セル１０のカソードとして機能する。空気極１４の厚みは、１０μｍ〜１００μｍとすることができる。
【００２１】
　
空気極１４は、ペロブスカイト型酸化物を主相として含有する
【００２２】
　空気極１４の断面における主相の面積占有率は、８７．５％以上９９．７５％以下とすることができる。面積占有率の算出方法については後述する。
【００２３】
　また、
空気極１４は、スピネル型結晶構造を有する（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４によって構成される第２相を含有する
【００２４】
　
空気極１４の断面における第２相の面積占有率は、９．５％以下であることが好ましい。これによって、空気極内部の不活性部が低減されるため、初期出力の低下を抑制できるとともに、第２相と主相の反応によって通電時に空気極の劣化の進行を抑制できる
【００２５】
　また、第２相の面積占有率は、０．２５％以上であることがより好ましい。これによって、第２相が適度に導入されて空気極１４の焼結性が改善されるため、多孔質構造の骨格を強化することができる。その結果、通電時における空気極１４の微構造変化が抑制され、空気極１４の耐久性をより向上させることができる。
【００２６】
　また、第２相を構成する粒子の円相当平均径は、０．０５μｍ以上かつ０．５μｍ以下であることが好ましい。このような範囲に第２相の円相当平均径を制御することによって、空気極１４の劣化率をより低減させることができる。なお、円相当平均径とは、第２相を構成する粒子と同じ面積を有する円の直径の算術平均である。」
　
（５）甲第５号証 
（５−１）甲第５号証の記載事項 
　本件特許に係る出願の優先日前に国内において頒布された甲第５号証には、「燃料電池セル」（発明の名称）に関して、以下の事項が記載されている。
　５ア「【請求項１】
　燃料極と、
　
コバルトを含むペロブスカイト型酸化物によって構成される主相と、四酸化三コバルトによって構成される第２相と、を含有する空気極
　前記燃料極および前記空気極の間に配置される固体電解質層と、  
を備え、
　前記
空気極の断面における前記第２相の面積占有率は、９．８％以下である
燃料電池セル。」
　５イ「【０００５】
　しかしながら、
燃料電池を用いた発電を繰り返すうちに、得られる出力が低下することがある。本発明者らは、出力の低下の原因の１つが空気極の劣化によるものであり、この空気極の劣化が内部に導入される四酸化三コバルトの割合に関係することを新たに見出した
　５ウ「【００２０】
　空気極１４は、バリア層１３上に配置される。空気極１４は、セル１０のカソードとして機能する。空気極１４の厚みは、１０μｍ〜１００μｍとすることができる。
空気極１４は、Ｃｏ（コバルト）を含むペロブスカイト型酸化物を主相として含有する
ランタン含有ペロブスカイト型複合酸化物としては、ＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）やＬＳＣ（ランタンコバルタイト）などが挙げられる
【００２１】
　また、
空気極１４は、Co３O４（四酸化三コバルト）によって構成される第２相を含有する。空気極１４の断面における第２相の面積占有率は、後述の通り、９．８％以下であることが好ましく、０．３２％以上であることがより好ましい
　５エ「【００２７】
　図４に示す１視野の断面において、
第２相の面積占有率は、９．８％以下であることが好ましく、０．３２％以上であることがより好ましい。第２相の面積占有率を９．８％以下とすることによって、空気極内部の不活性部が低減されるため、初期出力の低下を抑制できるとともに、第２相と主相の反応によって通電時に空気極の劣化が進行することを抑制できる。また、第２相の面積占有率を０．３２％以上とすることによって、すなわち第２相を適量導入することによって、空気極１４の焼成時に焼結性を改善し、多孔質構造の骨格を強化することができる。これにより、通電時の微構造変化を抑制できるので、空気極の耐久性を向上させることができる
　５オ「【実施例】 
【００４５】 
　以下において本発明に係るセルの実施例について説明するが、本発明は以下に説明する実施例に限定されるものではない。 
【００４６】 
　［サンプルNo.１〜No.２５の作製］ 
　以下のようにして、燃料極集電層を支持基板とする
燃料極支持型セルのサンプルNo.１〜No.２５を作製した
・・・ 
【００５０】 
　ここで、サンプルNo.１〜No.１４及びサンプルNo.１９〜No.２５では、ＬＳＣＦ空気極の成形工程において添加する
Co３O４粉末の添加量を調整することによって、表１及び表２に示す通り、Co３O４によって構成される第２相の面積占有率が異なるように制御した
　５カ「【００５７】
　［耐久性試験］
　サンプルNo.１〜No.１８について、燃料極側に窒素ガス、空気極側に空気を供給しながら７５０℃まで昇温し、７５０℃に達した時点で燃料極に水素ガスを供給しながら還元処理を３時間行った。この後、サンプルNo.１〜No.１８について、
１０００時間当たりの電圧降下率を劣化率として測定した
【００５８】 
　測定結果を表１にまとめて記載する。
表１では、劣化率が１．５％以下を低劣化状態と評価されている。表１から明らかなように、Co３O４によって構成される第２相の面積占有率が９．８％以下のサンプルＮｏ．１〜１１において、空気極の劣化率を低減させることができた。これは、第２相の面積占有率を９．８％以下とすることによって、空気極内部の不活性部が低減され、その結果、第２相と主相の反応によって通電時に空気極の劣化が進行することを抑制できたためである
【００５９】 
　さらに、空気極の断面を観察したところ、Co３O４によって構成される第２相の面積占有率が０．３２％以上のサンプルＮｏ．４〜１１において、空気極の内部におけるクラックの発生を抑制できた。これは、第２相を適量導入することによって、空気極の焼結性が改善され、多孔質構造の骨格を強化することができたためである。 
【００６０】 
　以上より、Co３O４によって構成される第２相の面積占有率を適切な範囲に制御することによって、空気極の耐久性を向上できることが確認された。
【００６１】 
　一方で、CoOによって構成される第３相を含有するサンプルNo.１７及び１８では、空気極の内部に微少クラックが発生した。従って、CoOによって構成される第３相の面積占有率は、０．１０％未満がより好ましいことが確認された。 
【００６２】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」 
（５−２）甲第５号証の記載事項の検討 
　ア　上記５ア〜５エの記載によれば、コバルトを含むペロブスカイト型酸化物によって構成される主相と共に、空気極に含有される第２相を構成する四酸化三コバルト（Co３O４）は、第２相の面積占有率を９．８％以下とすることによって、空気極内部の不活性部が低減されるため、初期出力の低下を抑制できるとともに、第２相と主相の反応によって通電時に空気極の劣化が進行することを抑制できるものであり、また、第２相の面積占有率を０．３２％以上とすることによって、空気極１４の焼成時に焼結性を改善し、多孔質構造の骨格を強化することができるものである。 
　つまり、空気極中に四酸化三コバルトを適量（第２相の面積占有率０．３２％以上９．８％以下）含有させることによって、初期出力の低下を抑制できるとともに、焼結性が改善でき骨格構造を強化できるが、含有量が多すぎると（第２相の面積占有率が９．８％を超えると）、空気極を劣化させて燃料電池の出力を低下させてしまう。 
　イ　上記５オ〜５カによれば、特に表１のサンプル１２〜１４を参照すると、四酸化三コバルト（Ｃｏ３Ｏ４）によって構成される第２相の面積専有率が９．８％を超える、１０．６％、１２．５％、１６％となると、劣化率はそれぞれ３．６、３．５、４．３と大きくなり、空気極が劣化して出力が低下することを見て取ることができる。  
（６）甲第６号証 
（６−１）甲第６号証の記載事項 
　本件特許に係る出願の優先権主張日後ではあるが、本件特許に係る出願の原出願の出願日前に日本国内において頒布された甲第６号証には、「燃料電池」（発明の名称）に関して、以下の事項が記載されている。
　６ア「【請求項１】
　燃料極と、
　
一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物によって構成される主相と、酸化ストロンチウムによって構成される第二相とを含む空気極
　前記燃料極および前記空気極の間に配置される固体電解質層と、  
を備え、
　前記
空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、０．０５％以上３％以下である
燃料電池。」 
　６イ「【０００４】
　しかしながら、
発電を繰り返すうちに燃料電池の出力は低下する場合がある
出力の低下の原因の１つが空気極の劣化によるものであり、この空気極の劣化は内部に存在する酸化ストロンチウムの割合に関係することを新たに見出した
　６ウ「【００２０】
　
空気極５０は、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物を主成分として含有する
【００２１】
　
空気極５０は、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）を副成分として含有する
【００２２】
　空気極５０の断面において、主成分のペロブスカイト型酸化物によって構成される主相の面積占有率は特に制限されないが、９１％以上９９．９５％以下とすることができる。
空気極５０の断面において、ＳｒＯによって構成される第二相の面積占有率は、０．０５％以上３％以下である。第二相の面積占有率を３％以下とすることによって、空気極内部の不活性部が低減されるため、第二相と主相の反応によって通電時に空気極の劣化が進行することを抑制できる。また、第二相の面積占有率を０．０５％以上とすることによって、空気極５０の焼結性を改善して多孔質構造の骨格を強化することができるため、通電時に空気極５０の微構造が変化することを抑制できる
　６エ「【実施例】 
【００５２】 
　以下において本発明に係る燃料電池の実施例について説明するが、本発明は以下に説明する実施例に限定されるものではない。 
【００５３】 
　（サンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．１２の作製） 
　以下のようにして、サンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．１２に係る燃料電池を作製した。 
・・・ 
【００６０】 
　次に、
ＳｒＯを含む材料（空気極の副成分）粉末を表１に示すペロブスカイト型酸化物材料（空気極の主成分）粉末に添加して空気極材料を作成した
【００６１】 
　次に、空気極材料にテルピネオールとバインダーを混合することによって
空気極用スラリーを作製した。そして、バリア層の成形体上に空気極用スラリーを塗布することによって、空気極の成形体を作製した
【００６２】 
　続いて、
空気極の成形体を焼成（１１００℃、１時間）して空気極を形成した
・・・
【００６８】
　（耐久性試験）
　サンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．１２において、燃料極側に窒素ガス、空気極側に空気を供給しながら７５０℃まで昇温し、７５０℃に達した時点で燃料極に水素ガスを供給しながら還元処理を３時間行った。
【００６９】
　その後、
１０００時間当たりの電圧降下率を劣化率として測定した
　６オ「【００７１】 
【００７２】
　表１に示されるように、空気極における第二相（ＳｒＯ）の面積占有率を０．０５％以上３％以下としたサンプルでは、空気極の劣化率を１．５％以下に低減するとともに、微小クラックの発生を抑制することができた。これは、第二相の面積占有率を３％以下とすることによって空気極内部の不活性部を低減して空気極の劣化を抑制できことと、第二相の面積占有率を０．０５％以上とすることによって空気極の焼結性を改善して多孔質構造の骨格を強化できたことによるものである。」  
（６−２）甲第６号証の記載事項の検討 
　ア　上記６ア〜６ウの記載によれば、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物によって構成される主相と共に、空気極に含有される第二相を構成する酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）は、第二相の面積占有率を３％以下とすることによって、空気極内部の不活性部が低減されるため、第二相と主相の反応によって通電時に空気極の劣化が進行することを抑制できるものであり、また、第二相の面積占有率を０．０５％以上とすることによって、空気極５０の焼結性を改善して多孔質構造の骨格を強化することができるものである。 
　つまり、空気極中に酸化ストロンチウムを適量（第二相の面積占有率０．０５％以上３％以下）含有させることによって、出力の低下を抑制できるとともに、焼結性を改善して多孔質構造の骨格を強化することができるが、含有量が多すぎると（第二相の面積占有率が３％を超えると）、空気極を劣化させて燃料電池の出力を低下させてしまう。 
　イ　また、上記６オによれば、特に表１のサンプル１２を参照すると、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）によって構成される第２相の面積専有率が３％を超え、３．５％となると、劣化率は２．０と大きくなり、空気極が劣化して出力が低下することを見て取ることができる。  
（７）甲第７号証 
（７−１）甲第７号証の記載事項 
　本件特許に係る出願の優先権主張日後ではあるが、本件特許に係る出願の原出願の出願日前に日本国内において頒布された甲第７号証には、「燃料電池」（発明の名称）に関して、以下の事項が記載されている。
　７ア「【請求項１】
　燃料極と、
　
一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物を主成分として含む空気極
　前記燃料極および前記空気極の間に配置される固体電解質層と、  
を備え、
　前記空気極は、前記固体電解質層と反対側の表面から５μｍ以内の表面領域を有し、  
　前記表面領域は、
前記ペロブスカイト型酸化物によって構成される主相と、酸化ストロンチウムによって構成される第二相とを含み
　前記表
面領域の断面における前記第二相の面積占有率は、０．０５％以上３％以下である
燃料電池。」 
  
　７イ「【０００４】
　しかしながら、発電を繰り返すうちに燃料電池の出力が低下する場合がある。本発明者らは、
出力の低下の原因の１つが空気極の劣化によるものであり、この空気極の劣化は内部に存在する酸化ストロンチウムの割合に関係することを新たに見出した
　７ウ「【００２４】
　（空気極５０の構成）  
　空気極５０は、表面領域５１と内部領域５２とを有する。表面領域５１は、内部領域５２上に配置される。・・・  
【００２７】
　表面領域５１は、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）を副成分として含有する。表面領域５１の断面において、ＳｒＯによって構成される第二相の面積占有率は、０．０５％以上３％以下である。
第二相の面積占有率を３％以下とすることによって、表面領域５１内部の不活性部が低減されるため、第二相と主相の反応によって通電時に空気極の劣化が進行することを抑制できる。また、第二相の面積占有率を０．０５％以上とすることによって、表面領域５１の焼結性を改善して多孔質構造の骨格を強化することができる
　７エ「【実施例】 
【００６０】 
　（サンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．１２の作製） 
　
以下のようにして、サンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．１２に係る燃料電池を作製した
・・・ 
【００６７】 
　次に、
表１に示すペロブスカイト型酸化物材料（空気極の主成分）粉末にテルピネオールとバインダーを混合することによって内部領域用スラリーを作製した。そして、バリア層上に内部領域用スラリーを塗布することによって内部領域の成形体を作製した
【００６８】 
　次に、
ＳｒＯを含む材料（表面領域の副成分）粉末を表１に示すペロブスカイト型酸化物材料（表面領域の主成分）粉末に添加して表面領域用材料を作成した。この際、表面領域の断面における第二相（ＳｒＯ）の面積占有率が表１に示す値になるように、サンプルごとにＳｒＯの添加量を調整した
【００６９】 
　次に、
表面領域用材料にテルピネオールとバインダーを混合することによって表面領域用スラリーを作製した。そして、内部領域の成形体上に表面領域用スラリーを塗布することによって、表面領域の成形体を作製した
【００７０】 
　次に、Ｌａ（ＮｉＦｅＣｕ）Ｏ３粉末に水とバインダーを混合して集電層用スラリーを作製した。そして、集電層用スラリーを表面領域の成形体上に塗布することによって集電層の成形体を形成した。 
【００７１】 
　次に、内部領域、表面領域及び集電層の成形体を焼成（１１００℃、１時間）して空気極及び集電層を形成した。
・・・
【００７７】
　（耐久性試験）
　サンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．１２において、燃料極側に窒素ガス、空気極側に空気を供給しながら７５０℃まで昇温し、７５０℃に達した時点で燃料極に水素ガスを供給しながら還元処理を３時間行った。
【００７８】
　その後、
１０００時間当たりの電圧降下率を劣化率として測定した
  
　７オ「【００８０】
【００８１】  
　表１に示されるように、表面領域における第二相（ＳｒＯ）の面積占有率を０．０５％以上３％以下としたサンプルでは、空気極の劣化率を１．５％以下に低減するとともに、微小クラックの発生を抑制することができた。これは、第二相の面積占有率を３％以下とすることによって表面領域内部の不活性部を低減して空気極の劣化を抑制できたことと、第二相の面積占有率を０．０５％以上とすることによって空気極の焼結性を改善して多孔質構造の骨格を強化できたことによるものである。」  
（７−２）甲第７号証の記載事項の検討
　ア　上記７ア〜７ウの記載によれば、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物を主成分と共に、空気極の表面領域に含有される、第二相を構成する酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）は、第二相の面積占有率を３％以下とすることによって、表面領域内部の不活性部が低減されるため、第二相と主相の反応によって通電時に空気極の劣化が進行することを抑制できるものであり、また、第二相の面積占有率を０．０５％以上とすることによって、表面領域５１の焼結性を改善して多孔質構造の骨格を強化することができるものである。 
　つまり、空気極の表面領域に、酸化ストロンチウムを適量（第二相の面積占有率０．０５％以上３％以下）含有させることによって、出力の低下を抑制できるとともに、焼結性を改善して多孔質構造の骨格を強化することができるが、含有量が多すぎると（第２相の面積占有率が３％を超えると）、空気極を劣化させて燃料電池の出力を低下させてしまう。 
　イ　また、上記７エ、７オによれば、特に表１のサンプル１２を参照すると、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）によって構成される第２相の面積専有率が３％を超え、３．８％となると、劣化率は２．１と大きくなり、空気極が劣化して出力が低下することを見て取ることができる。  
２　取消理由として採用した申立理由４（サポート要件）について
　ア　特許請求の範囲の記載がサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、発明の詳細な説明に記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものである。  
　イ　サポート要件の取消理由について上記アの手法に従って検討するにあたり、まず、本件特許明細書の記載を確認する。本件特許明細書には次の記載がある。
  
　ａ「【発明が解決しようとする課題】  
【０００５】
　・・・発電を繰り返すうちに
燃料電池の出力が低下する
この空気極の劣化は内部に導入されるＳｒＳＯ４及び（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４の合計割合に関係する
【０００６】
　本発明は、このような新たな知見に基づくものであって、
出力の低下を抑制可能な電気化学セルを提供することを目的とする
　ｂ「【課題を解決するための手段】  
【０００７】
　
本発明に係る電気化学セルは、燃料極と、空気極と、燃料極と空気極の間に配置される固体電解質層とを備える
　ｃ「【００１０】
　（燃料電池１０の構成）  
　燃料電池１０の構成について、図面を参照しながら説明する。燃料電池１０は、いわゆる固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ：ＳｏｌｉｄＯｘｉｄｅＦｕｅｌＣｅｌｌ）である。燃料電池１０は、縦縞型、横縞型、燃料極支持型、電解質平板型、或いは円筒型などの形態を取りうる。  
【００１１】
　
燃料電池１０は、燃料極２０、固体電解質層３０、バリア層４０および空気極５０を備える
　ｄ「【００１９】
　空気極５０は、バリア層４０上に配置される。空気極５０は、燃料電池１０のカソードとして機能する。空気極５０は、多孔質体である。空気極５０の気孔率は特に制限されないが、２０％〜６０％とすることができる。空気極５０の厚みは特に制限されないが、２μｍ〜１００μｍとすることができる。  
【００２０】
　
空気極５０は、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物を主相として含有する
  
　ｅ「【００２２】
　
空気極５０は、ＳｒＳＯ４及び（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４によって構成される第二相を含有する
【００２３】
　
空気極５０の断面における第二相の面積占有率は、１０．５％以下である。第二相の面積占有率は、ＳｒＳＯ４の面積占有率と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４の面積占有率の総和である
【００２４】
　
第二相の面積占有率を１０．５％以下とすることによって、空気極内部の不活性部が低減されるため、通電中に燃料電池１０の出力が低下してしまうことを抑制できる
【００２５】
　
空気極５０の断面における第二相の面積占有率は、０．２％以上であることがより好ましい
通電中に空気極５０内にクラックが発生することを抑制できる
【００２６】
　第二相の面積占有率のうち、ＳｒＳＯ４の面積占有率と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４の面積占有率との割合は特に制限されないが、空気極５０の骨格構造の強化には、ＳｒＳＯ４よりも（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４を添加した方が効果的である。そのため、（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４の面積占有率は、ＳｒＳＯ４の面積占有率より大きいことが好ましい。空気極５０の断面におけるＳｒＳＯ４の面積占有率は、５％以下とすることができ、空気極５０の断面における（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４の面積占有率は９．５％以下とすることができる。」  
　ｆ「【００３０】
　また、
空気極５０の断面における第二相の平均円相当径は特に制限されないが、０．０５μｍ以上２．０μｍ以下であることが好ましい。これによって、通電中に燃料電池１０の出力が低下してしまうことをより抑制できる
【００３１】
　また、
空気極５０は、上述した主相及び第二相とは異なる第三相を含有していてもよい。第三相を構成する成分としては、Ｃｏ３Ｏ４（四酸化三コバルト）、ＣｏＯ（酸化コバルト）、ＳｒＯ（酸化ストロンチウム）、及び主相の構成元素の酸化物などが挙げられるが、これに限られるものではない。空気極５０の断面における第三相の合計面積占有率は、１０％未満が好ましい
　ｇ「【００４１】
　（空気極材料）
　空気極５０を構成する空気極材料としては、一般式ＡＢＯ３で表されるペロブスカイト型酸化物原料粉末にＳｒＳＯ４原料粉末と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４原料粉末を添加した混合材料を用いることができる。  
【００４２】
　ペロブスカイト型複合酸化物原料粉末としては、ＬＳＣＦ、ＬＳＦ、ＬＳＣ、ＬＮＦ、ＳＳＣなどの原料粉末が挙げられる。（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４としては、Ｃｏ２ＦｅＯ４、Ｃｏ１．５Ｆｅ１．５Ｏ４及びＣｏＦｅ２Ｏ４などの原料粉末が挙げられる。  
【００４３】
　空気極材料に添加されるＳｒＳＯ４原料粉末と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４原料粉末の合計添加量は、９．５重量％以下である。これによって、空気極５０の断面における第二相の面積占有率を１０．５％以下に制御することができる。  
【００４４】
　空気極材料におけるＳｒＳＯ４と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４の合計添加量は、０．１８重量％以上であることが好ましい。これによって、空気極５０の断面における第二相の面積占有率を０．２％以上に制御することができる。  
【００４５】
　なお、ＳｒＳＯ４原料粉末と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４原料粉末の状態や、各原料粉末の粒度を調整することによって、第二相の面積占有率を微調整することができる。  
【００４６】
　また、ＳｒＳＯ４原料粉末と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４原料粉末の粒度を調整することによって、空気極５０の断面における第二相の平均円相当径を調整することができる。ＳｒＳＯ４原料粉末と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４原料粉末の粒度調整には、気流式分級機を用いることが好ましい。これによって、粒径の上限値及び下限値を含む精密な分級が可能となる。」  
　ｈ「【００５５】
　上記実施形態では、本発明に係る空気極５０を燃料電池１０に適用した場合について説明したが、本発明に係る空気極は、燃料電池のほか、固体酸化物型の電解セルを含む固体酸化物型の電気化学セルに適用可能である。」  
　ｉ「【実施例】
【００５７】
　以下において本発明に係るセルの実施例について説明するが、本発明は以下に説明する実施例に限定されるものではない。  
【００５８】
　（サンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．２０の作製）  
　
以下のようにして、サンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．２０に係る燃料電池を作製した
【００５９】
　まず、金型プレス成形法で厚み５００μｍの燃料極集電層（ＮｉＯ：８ＹＳＺ＝５０：５０（Ｎｉ体積％換算））を成形し、その上に厚み２０μｍの燃料極活性層（ＮｉＯ：８ＹＳＺ＝４５：５５（Ｎｉ体積％換算））を印刷法で形成した。  
【００６０】
　次に、燃料極活性層上に８ＹＳＺ層とＧＤＣ層の成形体を塗布法で順次形成して共焼成（１４００℃、２時間）した。  
【００６１】
　次に、
表１に示すように、主相（ＬＳＣＦ、ＬＳＦ又はＳＳＣ）と第二相（ＳｒＳＯ４及び（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４）とを含む空気極材料を準備した
【００６２】
　次に、
空気極材料と水とＰＶＡをボールミルで２４時間混合することによって空気極用スラリーを作製した
【００６３】
　次に、
空気極用スラリーを共焼成体のＧＤＣ層上に塗布・乾燥させた後に、電気炉（酸素含有雰囲気、１０００℃）で１時間焼成することによって空気極を形成した
【００６４】
　（第二相の面積占有率の測定）  
　まず、各サンプルの空気極の断面を精密機械研磨した後に、株式会社日立ハイテクノロジーズのＩＭ４０００によってイオンミリング加工処理を施した。  
【００６５】
　次に、インレンズ二次電子検出器を用いたＦＥ−ＳＥＭによって、空気極の断面の５箇所を倍率１００００倍で拡大したＳＥＭ画像を取得した。ＳＥＭ画像は、加速電圧：１ｋＶ、ワーキングディスタンス：３ｍｍに設定されたＦＥ−ＳＥＭ（Ｚｅｉｓｓ社製のＵＬＴＲＡ５５）によって得た。このＳＥＭ画像では、画像の輝度を２５６階調に分類することによって、主相と第二相と気孔の明暗差を３値化した。  
【００６６】
　次に、ＭＶＴｅｃ社（ドイツ）製画像解析ソフトＨＡＬＣＯＮを用いて、ＳＥＭ画像を画像解析することによって、ＳｒＳＯ４と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４とが強調表示された解析画像を取得した。  
【００６７】
　次に、この解析画像におけるＳｒＳＯ４と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４との合計面積を解析画像における固相の合計面積で除すことによって、第二相の面積占有率を５箇所それぞれで求め、それらの算術平均値を第二相の面積占有率として算出した。また、ＳＥＭ画像を参照しながら第二相の位置におけるＥＤＸスペクトルを取得することによって、第二相のうちＳｒＳＯ４の面積占有率と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４の面積占有率とを別々に取得した。
空気極の断面における第二相の面積占有率の算出結果は、表１に示す通りである
【００６８】
　（第二相の平均円相当径）  
　面積占有率の算出に用いた５枚の解析画像から無作為に選出した５０個の第二相の平均円相当径を算出した。
第二相の平均円相当径の算出結果は、表１に示す通りである
【００６９】
　（燃料電池の出力測定）  
　各サンプルの燃料極側に窒素ガス、空気極側に空気を供給しながら７５０℃まで昇温し、７５０℃に達した時点で燃料極に水素ガスを３時間供給することによって還元処理した。  
【００７０】
　次に、
定格電流密度を０．２Ａ/ｃｍ２に設定して、セル電圧を測定しながら１０００時間発電した
１０００時間当たりの電圧降下率を劣化率として算出した
【００７１】
　また、１０００時間発電した後に、空気極の断面を電子顕微鏡で観察することによって、空気極内のクラックを観察した。
表１では、燃料電池の特性への影響が小さい５μｍ以下のクラックが観察されたサンプルに「有（軽微）」と表示されている
　ｊ「【００７２】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」  
  
　ウ　サポート要件を上記アの手法を用いて検討するにあたり、次に、本件特許発明が解決しようとする課題について検討する。 
　上記ａの記載によれば、本件発明が解決しようとする課題（以下、単に「課題」という。）は、「出力の低下を抑制可能な電気化学セルを提供すること」であると認められる。 
　エ　続いて、上記課題を解決できると認識できる範囲のものについて、本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載と技術常識に基づいて検討する。 
　上記ｂ、ｃによれば、本件発明の電気化学セルは、燃料極と、空気極と、燃料極と空気極の間に配置される固体電解質層とを備えるものである。  
　オ　上記ｄによれば、本件発明の電気化学セルを構成する空気極は、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物を主相として含有するものである。  
　カ　上記ｅによれば、本件発明の電気化学セルを構成する空気極は、ＳｒＳＯ４及び（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４によって構成される第二相を含有するものであり、ＳｒＳＯ４の面積占有率と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４の面積占有率の総和である第二相の面積占有率を１０．５％以下とすることにより、通電中に出力が低下してしまうことを抑制できる。  
　キ　ここで、上記カで検討した、第二相の面積占有率を１０．５％以下とすることにより、通電中に出力が低下してしまうことを抑制できるとされる点について、発明の詳細な説明に記載された実施例を参照して確認する。 
　実施例のサンプルＮｏ．１〜２０について掲載された上記ｊの表１を参照すると、ＳｒＳＯ４及び（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４によって構成される第二相の面積占有率が１０．５％以下である、Ｎｏ．１〜８、１０〜１４、１６〜１９の劣化率（段落【００７０】によれば、定格電流密度を０．２Ａ/ｃｍ２に設定して、セル電圧を測定しながら１０００時間発電した際の、発電１０００時間当たりの電圧降下率のこと。）は悪くても１．５％（Ｎｏ．１４）であり、それら評価はいずれも◎又は○であるのに対して、同面積占有率が１０．５％を超える、Ｎｏ．９、１５、２０の劣化率は、それぞれ、２．４％、２．９％、２．９％であり、評価が×であるので、第二相の面積占有率が１０．５％以下である電気化学セルは、出力の低下が抑制されていることが確認できる。
　ク　また、空気極を構成する要素としては、上記ｆの段落【００３１】に、主相及び第二相とは異なる第三相を含有してもよく、第三相を構成する成分としては、Ｃｏ３Ｏ４（四酸化三コバルト）、ＣｏＯ（酸化コバルト）、ＳｒＯ（酸化ストロンチウム）等があり、第三相の合計面積占有率は、１０％未満が好ましいとされている。
　ところが、これら第三相を構成する成分である、Ｃｏ３Ｏ４（四酸化三コバルト）やＳｒＯ（酸化ストロンチウム）は、甲第５号証〜甲第７号証に記載されているように、第二相を構成するＳｒＳＯ４や（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４と同様に、空気極中に適量含有させることによって焼結性が改善でき骨格構造を強化できる物質ではあるが、空気極中の含有量が多すぎると、不活性部となって空気極を劣化させるので燃料電池の出力低下の原因となる物質でもあることは、本件特許に係る出願の優先権主張日前から本件特許に係る出願の原出願の出願日前にかけて、燃料電池の技術分野における技術常識であったと認められる。
　したがって、出力の低下を抑制するという課題を解決し得る本件発明の電気化学セルについて検討する際に、第三相も含めて考慮する必要があることは明らかであり、上記キで検討した実施例について、第三相も含めて改めて検討する。
　ケ　上記キで検討した実施例については、その製造方法を記載した上記ｉの段落【００６１】を参照すると、空気極を形成するにあたり、「主相（ＬＳＣＦ、ＬＳＦ又はＳＳＣ）と第二相（ＳｒＳＯ４及び（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４）とを含む空気極材料を準備」したと記載されており、主相と第二相の材料以外の他の材料を含むかについては明記されていないが、令和　１年　７月１２日付けの意見書の第３頁ｉ．に「表１に記載のサンプルＮｏ．１〜２０は、第二相以外に不活性部として存在しうる他の物質を含んでいないが（段落【００６１】参照）」と説明されていることも勘案すると、上記実施例のサンプルＮｏ．１〜２０の空気極は、いずれも、主相と第二相のみを含み、第三相については含まないものであると認められる。
　したがって、本件特許明細書において、出力の低下が抑制されることが確認された空気極は、第二相の面積占有率が１０．５％以下であり、第三相の面積占有率が０％である電気化学セルのみであるといえる。
　コ　次に、第三相を含む空気極を備えた電気化学セルが課題を解決し得るかについて検討する。
　上記ｆの段落【００３１】には、「空気極５０は、上述した主相及び第二相とは異なる第三相を含有していてもよい。・・・空気極５０の断面における第三相の合計面積占有率は、１０％未満が好ましい。」と記載されているが、このことから、直ちに、「断面における第二相面積占有率が１０．５％以下であり、かつ第三層面積占有率が１０％未満」である空気極を備えた電気化学セルが必ずしも課題を解決するものであるとはいえない。これは次のサ、シの検討から明らかである。
　サ　サンプルＮｏ．８は第二相の面積占有率が１０．３％、劣化率１．４％であるのに対して、サンプルＮｏ．９は第二相の面積占有率が１１．５％、劣化率２．４％である。このことは、上記ケで検討したとおり第三相の面積占有率が０％であることを勘案すると、第二相の面積占有率が１１．５％から１０．３％へ１．２％減少するとともに、主相の面積占有率が８８．５％（＝１００％−１１．５％）から８９．７％（＝１００％−１０．３％）へ１．２％増加したことによって、劣化率が２．４％から１．２％に改善しているといえる。
　そして、上記ｅの段落【００２４】によれば、第二相の面積占有率を１０．５％以下とすることによって空気極内部の不活性部が低減されるために、通電中に燃料電池の出力が低下してしまうことを抑制できる、と記載されているところ、空気極内部の不活性部が低減するということは、逆に言えば、活性部の面積占有率が増加することを意味するから、本件発明は、空気極内の不活性部の面積占有率を低減すると同時に活性部の面積占有率を増加することによって、燃料電池の出力低下を抑制しているものと解することができる。
　シ　したがって、空気極において「断面における第二相面積占有率が１０．５％以下」であるとの条件を満たすように、第二相の面積占有率が減少していたとしても、第三相が含まれることによって、活性部、すなわち主相の面積占有率が変化しないか、低減するようであれば、燃料電池の出力低下を抑制することはできないといえる。
　例えば、サンプルＮｏ．９において、第二相の面積占有率を１１．５％から１０．３％へ１．２％減少するとともに、第三相の面積占有率を０％から１．２％へ増加した場合を考えると、「断面における第二相面積占有率が１０．５％以下」との条件を満たすけれども、主相の面積占有率はサンプルＮｏ．９の８８．５％のままであり、活性部の面積占有率は増加していないから、劣化率が減少することはなく、燃料電池の出力低下を抑制しているということはできず、課題が解決できているとはいえない。
　さらに例えば、サンプルＮｏ．９において、第二相の面積占有率を１１．５％から１０．３％へ１．２％減少するとともに、第三相として四酸化三コバルト（Ｃｏ３Ｏ４）を含み、第三相の面積占有率が１０．６％である場合には、「断面における第二相面積占有率が１０．５％以下」との条件を満たすけれども、甲第５号証についての上記１（５）（５−２）イの検討を参照すれば、劣化率は少なくとも３．６となり、本件特許明細書の表１において出力低下が抑制されていないとされるＮｏ．１５、Ｎｏ．２０の劣化率２．９よりも大きな劣化率となり、空気極が劣化して出力が低下してしまうものになるので、この場合にも課題が解決できているとはいえない。
　ス　しかしながら、空気極に第三相が含有されていたとしても、当該第三相の面積占有率が小さいため、空気極内部の不活性部が大幅に増加することがなければ、その結果、燃料電池の出力低下を抑制できるような態様が存在する余地があると考えられる。
　具体的には、本件特許明細書において、出力の低下が抑制されることが確認された燃料電池には、サンプルＮｏ．１〜８、１０〜１４、１６〜１８の燃料電池があり、これら燃料電池の劣化率は、０．３７％〜１．５％である。つまり、劣化率が大きくとも１．５％であるような燃料電池であれば、本件発明の課題を解決し得るものであるということができる。
　したがって、劣化率が１．５％以下であること、すなわち、「定格電流密度を０．２Ａ／ｃｍ２に設定して１０００時間発電した場合の電圧降下率」が「１．５％以下」であるという条件を満たせば、空気極内に第三相が含有されていても、そのような燃料電池は本件発明の課題を解決し得るものであるということができる。
　セ　したがって、発明の詳細な説明に記載された発明であって、出願時の技術常識にも照らして、燃料電池の出力低下を抑制するという課題を解決し得る電気化学セルとは、空気極が、主相と第二相を含有しており、当該主相と第二相以外に第三相を含有し得るものであって、上記ケの検討から、第三相を含有しない場合には、空気極の断面における前記第二相の面積占有率が１０．５％以下であり、また、上記サ、シ、スの検討から、主相及び第二相以外に第三相が含まれる場合まで考慮すると、定格電流密度を０．２Ａ／ｃｍ２に設定して１０００時間発電した場合の電圧降下率が１．５％以下であるような電気化学セルであるといえる。
　ソ　また、上記ｅによれば、通電中に空気極内にクラックが発生することを抑制できるので、第二相の面積占有率を０．２％以上とすることが好ましい。  
　タ　さらに、上記ｆによれば、特に制限されないが、本件発明の電気化学セルにおいて、空気極の断面における第二相の平均円相当径を０．０５μｍ以上２．０μｍ以下とすることにより、通電中に出力が低下してしまうことをより抑制できる。  
　チ　上記エ〜セの検討によれば、上記ウの課題を解決することのできると認識できる範囲の電気化学セルとは、次のものと認められる。  
「燃料極と、
　空気極と、
　前記燃料極と前記空気極の間に配置される固体電解質層と、  
を備え、
　前記空気極は、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物によって構成される主相と、ＳｒＳＯ４及び（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４によって構成される第二相とを含有し、  
　前記空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、１０．５％以下であり、
　定格電流密度を０．２Ａ／ｃｍ２に設定して１０００時間発電した場合の電圧降下率が１．５％以下である、  
電気化学セル。」（以下、「当審認定発明」という。）  
　なお、上記ソで言及した、第二相の面積占有率の下限値については、クラック発生の抑制に係るものであって、課題の解決に直接関係するものではなく、また、上記タで言及した、第二相の平均円相当径の限定については、課題解決のための任意付加的な事項であるので、当審認定発明における課題を解決するための手段として認定しなかった。  
　ツ　本件発明１と当審認定発明との対比と判断  
　本件発明１と当審認定発明とを対比すると、本件発明１は当審認定発明の全ての特定事項を備えているから、本件発明１は発明の詳細な説明に記載された発明である。
　また、本件発明１は、「空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、１０．５％以下であ」るものであるから、空気極が第三相を含有しない場合に燃料電池の出力低下を抑制するという課題を解決し得る電気化学セルであり、また、「定格電流密度を０．２Ａ／ｃｍ２に設定して１０００時間発電した場合の電圧降下率が１．５％以下である」から、空気極が主相及び第二相以外に第三相を含む場合においても、燃料電池の出力低下を抑制するという課題を解決し得る電気化学セルである。
　したがって、本件発明１は、発明の詳細な説明に記載された発明であって、出願時の技術常識にも照らして、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるといえる。
　また、請求項１を引用することによって、本件発明１の全ての特定事項を備える本件発明２、３も当審認定発明の全ての特定事項を備えているので、発明の詳細な説明に記載された発明であって、出願時の技術常識にも照らして、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるといえる。
　テ　以上の検討のとおり、本件発明１〜３は、発明の詳細な説明の記載と技術常識に基づいて、当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるから、発明の詳細な説明に記載したものである。 
　ト　小括
　以上のとおり、取消理由通知において通知された、上記申立理由４によっては、本件訂正後の請求項１〜３に係る特許を取り消すことはできない。
３　取消理由に採用しなかった申立理由について
３−１　申立理由１（甲１を主たる引用例とする新規性）についての判断
（１）本件発明１と甲１発明との対比と判断
　ア　甲１発明の「ＧＤＣ１０電解質」と「ＬＳＣＦ６４２８空気極」は、それぞれ、本件発明１の「固体電解質層」と「空気極」に相当する。
　イ　次に、「固体電解質層」に関して「空気極」の反対側にある電極に注目すると、甲１発明では「Ｐｔ対向電極」が形成されているのに対して、本件発明１では「燃料極」が形成されているので、甲１発明の「Ｐｔ対向電極」が、本件発明１の「燃料極」に相当するものであるかについて検討する。
　ウ　本件特許明細書には、燃料極について次の記載がある。
「【００１２】
　
燃料極２０は
燃料極集電層２１と燃料極活性層２２とを有する
【００１３】
　
燃料極集電層２１は、ガス透過性に優れる多孔質体である
燃料極集電層２１を構成する材料としては
ＮｉＯ（酸化ニッケル）-８ＹＳＺ（８ｍｏｌ％のイットリアで安定化されたジルコニア）やＮｉＯ‐Ｙ２Ｏ３（イットリア）が挙げられる
【００１４】
　燃料極活性層２２は、燃料極集電層２１上に配置される。
燃料極活性層２２は、燃料極集電層２１より緻密な多孔質体である
燃料極活性層２２を構成する材料としては
例えばＮｉＯ‐８ＹＳＺが挙げられる
　エ　上記ウの記載によれば、燃料極２０は、燃料極集電層２１と燃料極活性層２２を有しており、燃料極集電層２１は、ガス透過性に優れる多孔質体であって、その材料としてＮｉＯ−８ＹＳＺやＮｉＯ‐Ｙ２Ｏ３が使用されているものであり、燃料極活性層２２は、燃料極集電層２１より緻密な多孔質体であり、その材料としてＮｉＯ‐８ＹＳＺが使用されているものである。
　オ　一方、甲１発明の「Ｐｔ対向電極」は、多孔質体であると記載されていないから、燃料ガス透過性があるか不明であるし、当該「Ｐｔ対向電極」に燃料ガスである水素ガス等が供給されるものでもない。仮に、「Ｐｔ対向電極」に燃料ガスを供給した場合に、「ＬＳＣＦ６４２８空気極」から酸素イオンが「ＧＤＣ１０電解質」を透過してきたとしても、当該「Ｐｔ電極」において、当該酸素イオンと燃料ガスの電気化学反応が生じるものであることを示す証拠は提示されていない。また、当該「Ｐｔ電極」が燃料電極として機能しないのであれば、甲１発明の「実験用セル」は固体酸化物型燃料電池として機能するものとはいえない。
　カ　したがって、甲１発明の「Ｐｔ対向電極」は、本件発明１の「燃料極」に相当するものとはいえず（「相違点１」という。）、また、甲１発明の「実験用セル」は、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）として機能する本件発明１の「電気化学セル」に相当するものともいえない（「相違点２」という。）。
　キ　そうすると、本件発明１及び甲１発明のその他の詳細な構成について検討するまでもなく、本件発明１と甲１発明は、上記相違点１及び相違点２において相違するから、本件発明１は甲１に記載された発明ではない。
　また、請求項１を引用することによって、本件発明１の全ての特定事項を備える、本件発明２、３についても、同様に、甲１に記載された発明ではない。
　ク　なお、甲１発明は、ＧＤＣ１０電解質の一方の表面に、ＬＳＣＦ６４２８空気極が形成されている点で、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）の構造を一部模したセルであるとはいえるが、甲１には、甲１発明の実験用セルを用いたセルテストによって得られた知見に基づいて、具体的にどのような固体酸化物型燃料電池を構成するかについて、何ら記載も示唆もされていないので、甲１の記載に基づいて具体的な固体酸化物型燃料電池を想起することはできない。
（２）小括
　したがって、本件発明１〜３は甲１に記載された発明ではないから、上記申立理由１によっては、本件訂正後の請求項１〜３に係る特許を取り消すことはできない。
３−２　申立理由２（甲２を主たる引用例とする新規性）についての判断
（１）本件発明１と甲２発明との対比
　ア　甲２発明の「ＧＤＣ１０電解質」と「ＬＳＣＦ６４２８空気極」は、それぞれ、本件発明１の「固体電解質層」と「空気極」に相当する。
　イ　次に、「固体電解質層」に関して「空気極」の反対側にある電極に注目すると、甲２発明では「Ｐｔ対向電極」が形成されているのに対して、本件発明１では「燃料極」が形成されているので、甲２発明の「Ｐｔ対向電極」が、本件発明１の「燃料極」に相当するものであるかについて検討するに、上記３−１（１）のウ〜オと同様の理由によって、甲２発明の「Ｐｔ対向電極」は、本件発明１の「燃料極」に相当するものとはいえず（「相違点３」という。）、また、甲２発明の「実験用セル」は、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）として機能する本件発明１の「電気化学セル」に相当するものともいえない（「相違点４」という。）。
　ウ　そうすると、本件発明１及び甲２発明のその他の詳細な構成について検討するまでもなく、本件発明１と甲２発明は、上記相違点３及び相違点４において相違するから、本件発明１は甲２に記載された発明ではない。
　また、請求項１を引用することによって、本件発明１の全ての特定事項を備える、本件発明２、３についても、同様に、甲２に記載された発明ではない。
　エ　なお、甲２発明は、ＧＤＣ１０電解質の一方の表面に、ＬＳＣＦ６４２８空気極が形成されている点で、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）の構造を一部模したセルであるとはいえるが、甲２には、甲２発明の実験用セルを用いたセルテストによって得られた知見に基づいて、具体的にどのような燃料電池を構成するかについて、何ら記載も示唆もされていないもされていないので、甲２の記載に基づいて具体的な固体酸化物型燃料電池を想起することはできない。
（２）小括
　したがって、本件発明１〜３は甲２に記載された発明ではないから、上記申立理由２によっては、本件訂正後の請求項１〜３に係る特許を取り消すことはできない。
３−３　申立理由３（甲３を主たる引用例とし甲４を従たる引用例とする進歩性）についての判断
（１）本件発明１と甲３発明との対比
　ア　甲３発明の「燃料極１１と、固体電解質層１２と、バリア層１３と、空気極１４がこの順で積層されて」いることは、本件発明１の「燃料極と、空気極と、前記燃料極と前記空気極の間に配置される固体電解質層と、を備え」ていることに相当する。
　イ　そのため、甲３発明の「燃料極１１と、固体電解質層１２と、バリア層１３と、空気極１４がこの順で積層されて」いる「燃料電池セル」は、本件発明１の「燃料極と、空気極と、前記燃料極と前記空気極の間に配置される固体電解質層と、を備え」ている「電気化学セル」に相当する。
　ウ　甲３発明の「空気極１４」が「一般式ＡＢＯ３で表され、Ａサイトに少なくともＳｒを含むペロブスカイト型酸化物を主成分とする主相」を「含」むことは、本件発明１の「空気極」が「一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物によって構成される主相」を「含有」することに相当する。
　エ　甲３発明の「空気極１４」が「硫酸ストロンチウムを主成分とする第二相とを含」むことと、本件発明１の「空気極」が「ＳｒＳＯ４及び（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４によって構成される第二相とを含有し、前記空気極に含まれる（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４は、ＣｏとＦｅを含有」することとは、「硫酸ストロンチウム」が「ＳｒＳＯ４」であることを勘案すると、いずれも、「空気極」が「ＳｒＳＯ４」を含有する「第二相とを含有」する点で共通する。
　オ　甲３発明の「空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、０．２０％以上であり、１０．２％以下である」ことと、本件発明１の「空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、１０．５％以下であ」ることは、「空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、０．２０％以上であり、１０．２％以下であ」る点で共通する。
　カ　そうすると、本件発明１と甲３発明との一致点と相違点は次のとおりとなる。
＜一致点＞
「燃料極と、
　空気極と、
　前記燃料極と前記空気極の間に配置される固体電解質層と、  
を備え、
　前記空気極は、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物によって構成される主相と、ＳｒＳＯ４を含有する第二相とを含有し、  
　前記空気極に含まれる（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４は、ＣｏとＦｅを含有し、  
　前記空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、０．２０％以上であり、１０．２％以下である、
電気化学セル。」
＜相違点５＞　「空気極」に含有される「第二相」は、本件発明１では「ＳｒＳＯ４及び（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４によって構成される」のに対して、甲２発明では「硫酸ストロンチウムを主成分と」している点。
＜相違点６＞　本件発明１では「定格電流密度を０．２Ａ／ｃｍ２に設定して１０００時間発電した場合の電圧降下率が１．５％以下である」のに対して、甲２発明ではそのような特定がなされていない点。
（２）相違点についての判断
　事案に鑑みて、初めに相違点５について検討する。
ア　甲３の上記３ウには、初期出力の低下の原因の一つが空気極内部に発生する不活性領域によるものであり、この不活性領域は空気極内部に導入される硫酸ストロンチウムの割合に関係される、と記載されており、また、上記３カの【００２３】には、空気極１４の断面における第二相の面積占有率は、１０．２％以下であることが好ましく、これによって、空気極１４内部に発生する不活性領域が減少されるため、初期出力が低下することを抑制できると記載されている。つまり、空気極において、硫酸ストロンチウムを主成分とする第二相を１０．２％含有することにより、硫酸ストロンチウムを原因とする空気極内部の不活性領域を減少させるので、初期出力の低下が抑制できるものである。
　また、【００２５】には、第二相の面積占有率は、０．２０％以上であることがより好ましいとされており、これによって、ＳｒＳＯ４を主成分とする第二相が焼結助剤として働き、多孔質構造である空気極１４の骨格を強化することができ、その結果、通電時における空気極１４におけるクラック発生が抑制され、空気極１４の耐久性を向上させることができる、とも記載されている。
　イ　一方、甲４の上記４ウには、発電を繰り返すうちに出力が低下する原因の１つが空気極の劣化によるものであり、この空気極の劣化は内部に導入される（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４の割合に関係することを新たに見出した、と記載されており、また、上記４カの【００２１】、【００２３】、【００２４】には、空気極は、ペロブスカイト型酸化物によって構成される主相と、（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４によって構成される第２相とを含有し、空気極１４の断面における第２相の面積占有率は９．５％以下であることが好ましく、これによって、空気極内部の不活性部が低減されるため、初期出力の低下を抑制できると記載されている。
　また、【００２５】には、第二相の面積占有率は、０．２５％以上であることがより好ましいとされており、これによって、第２相が適度に導入されて空気極１４の焼結性が改善されるため、多孔質構造の骨格を強化することができ、その結果、空気極１４の耐久性をより向上させることができる、とも記載されている。
　ウ　してみると、甲３発明において空気極の第二相に主成分として含有される硫酸ストロンチウムと、甲４の空気極において第二相を単独で構成する（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４はいずれも、燃料電池の空気極において不活性部となって初期出力を低減する原因となる物質であるから、第二相の面積占有率の上限値が定められているものであるとともに、少量含むことにより、多孔質構造の骨格を強化し、空気極１４の耐久性を向上させる物質である点で共通している。
　エ　そこで、甲３発明の空気極に注目すると、当該空気極は、硫酸ストロンチウムを主成分とする第二相とを含み、第二相の面積占有率は、０．２０％以上であり、１０．２％以下としてものであるから、すでに、初期出力の低下が抑制されているものであり、多孔質構造の骨格が強化されて空気極１４の耐久性が向上しているものであって、甲３における課題が解決しているものである。
　そのような甲３発明において、たとえ、「第二相には、ＳｒＳＯ４以外の不純物が含まれていてもよい」（【００２２】）との示唆があり、不可避的な不純物が含まれることを許容するものであったとしても、初期出力の低下を抑制するという課題がすでに解決されているにもかかわらず、新たな初期出力の低下の原因となる物質である（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４を意図的に添加すると、初期出力が低下して、課題が解決しないものとなる虞があるから、甲３発明の空気極に、（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４を意図的に追加して添加する積極的な動機がない。
　また、多孔質構造の骨格を強化して空気極の耐久性を向上させるという点においても、甲３発明は、第二相の面積占有率が０．２０％以上であり、すでに耐久性が向上しているから、この観点からも（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４を意図的に添加する積極的な動機がない。
　オ　したがって、甲３発明において、甲４に記載された事項に基づいて、相違点５に係る本件発明１の特定事項とすることが当業者にとって容易になし得ることであるとはいえない。
　よって、相違点６について検討するまでもなく、本件発明１は、甲３発明と甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（３）本件発明２、３について
　請求項１を引用することによって、本件発明１のすべての特定事項を備える、本件発明２、３についても、同様の理由で、甲３発明と甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（４）小括
　したがって、本件発明１〜３は、甲３発明と甲４に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえないから、上記申立理由３によっては、本件訂正後の請求項１〜３に係る特許を取り消すことはできない。
４　申立人の主張について
　申立人は、令和　１年１２月１１日付けで提出された意見書において、（１）本件発明１の「電圧降下率」は明確でなく、（２）訂正後の本件発明１〜３は、依然として、サポート要件に適合するものではなく、（３）本件訂正の訂正事項１は特許請求の範囲の減縮を目的とするものではない、と主張しているが、以下に示すとおり、これらの意見はいずれも採用することはできない。
（１）「電圧降下率」について
　ア　申立人は、本件明細書の段落【００７０】には、劣化率の定義として、定格電流密度を０．２Ａ/ｃｍ２に設定して、セル電圧を測定しながら１０００時間発電した際の、１０００時間当たりの電圧降下率であると説明されているが、このような定義では、「電気化学セルにおける燃料極の特性／発電時の温度条件／燃料極や空気極に供給される反応ガスの濃度や供給量が異なれば、定格電流密度を０．２Ａ/ｃｍ２に設定して発電した場合に１０００時間にどれだけ反応が起こるかが異なり、その電圧降下率も当然に異なってくる。」ので、「電圧降下率」が技術的に明確ではないと主張している。
　イ　しかしながら、定格電流密度が０．２Ａ/ｃｍ２に設定されているということは、当該燃料電池において、両電極において、単位時間あたり、単位面積あたり消費される燃料ガスと酸化ガスの量が決定されているということであるし、このときの電池反応に伴って発生する熱量も特定の値に決定されることを意味している。そして、両電極において上記決定されたガス量を消費するために、両電極に供給されるべきガスの濃度や供給速度は、定格電流密度が０．２Ａ/ｃｍ２になるような特定の条件を満たすことが必要であることを当業者は理解するし、上記反応に伴って発生する特定の熱量によって燃料電池セルの上昇温度も決定されるので、どれだけの反応が起こるかも特定されるものと考えられる。
　したがって、本件発明１の「電圧降下率」は技術的に明確でないとする根拠は認められない。
（２）サポート要件について
　サポート要件についての判断は、上記２で検討したとおりであり、本件発明１〜３は、発明の詳細な説明の記載と技術常識に基づいて、当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるから、本件発明１〜３はサポート要件に適合している。
　なお、本件発明１において、「定格電流密度を０．２Ａ／ｃｍ２に設定して１０００時間発電した場合の電圧降下率が１．５％以下」と特定されていることにより、本件発明１の電気化学セルの出力低下が抑制されているから、空気極に含有される第三相の面積含有率は間接的に特定されているということができ、このことは、電気化学セルの定格電流密度と電圧降下率を測定することによって実際に確認することが可能であると考えられる。
（３）訂正事項１の目的要件について
　訂正事項１の目的要件についての判断は、上記第２の２（１）アで検討したとおりである。本件訂正前の請求項１に「定格電流密度を０．２Ａ／ｃｍ２に設定して１０００時間発電した場合の電圧降下率が１．５％以下である」点を追加する訂正は、発明を特定するための事項を直列的に付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
５　むすび 
　以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は適法なものである。
　そして、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議申立書に記載した申立理由によっては、本件訂正後の請求項１〜３に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に本件訂正後の請求項１〜３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和２年１月９日（２０２０．１．９）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　燃料極と、
　空気極と、
　前記燃料極と前記空気極の間に配置される固体電解質層と、
を備え、
　前記空気極は、一般式ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａ及びＳｒの少なくとも一方を含むペロブスカイト型酸化物によって構成される主相と、ＳｒＳＯ４及び（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４によって構成される第二相とを含有し、
　前記空気極に含まれる（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４は、ＣｏとＦｅを含有し、
　前記空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、１０．５％以下であ
り
　
定格電流密度を０．２Ａ／ｃｍ２に設定して１０００時間発電した場合の電圧降下率が１．５％以下である、
電気化学セル。
　【請求項２】
　前記空気極の断面における前記第二相の面積占有率は、０．２０％以上である、
請求項１に記載の電気化学セル。
　【請求項３】
　前記空気極の断面において、前記第二相の平均円相当径は、０．０５μｍ以上２．０μｍ以下である、
請求項１又は２に記載の電気化学セル。