(57)【要約】（Ａ）成分として２−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）ヒドロキシメチル］−６−メトキシメチル−Ｎ−ジフルオロメタンスルホニルアニリドと、（Ｂ）成分として従来は（Ａ）成分化合物と組み合わせて使用されることのなかったオルベンカルブなどの２０数種類の化合物のいずれかとを組み合わせてなる除草剤組成物が提供される。この除草剤組成物を水田、芝地、畑地又は非農耕地に施用することにより、各種の雑草に対し優れた殺草効果が得られ、しかも有用作物に対する薬害もないか或いはほとんどない。【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）２−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）ヒドロキシメチル］−６−メトキシメチル−Ｎ−ジフルオロメタンスルホニルアニリドと、（Ｂ）下記の（１）〜（２５）の群の中から選ばれた少なくとも１種の化合物とを有効成分として含有することを特徴とする除草剤組成物。
（１）Ｓ−２−クロロ−ベンジル  ジエチルチオカーバメート［オルベンカルブ（ｏｒｂｅｎｃａｒｂ）］、（２）Ｓ−２−ベンゼンスルホンアミドエチル  Ｏ，Ｏ−ジイソプロピル  ホスホロジチオエート［ベンスリド（ｂｅｎｓｕｌｉｄｅ）］、（３）メチル  スルファニリルカーバメート［アシュラム（ａｓｕｌａｍ）］、（４）３′，４′−ジクロロプロピオンアニリド［プロパニル（ｐｒｏｐａｎｉｌ）］、（５）エチル（ＲＳ）−２−クロロ−３−［２−クロロ−５−（４−ジフルオロメチル−４，５−ジヒドロ−３−メチル−５−オキソ−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−４−フルオロフェニル］プロピオネート［カルフェントラゾン−エチル（ｃａｒｆｅｎｔｒａｚｏｎｅ−ｅｔｈｙｌ）］、（６）１−（２−メチルシクロヘキシル）−３−フェニル尿素［シデュロン（ｓｉｄｕｒｏｎ）］、（７）５−ジプロピルアミノ−α，α，α−トリフルオロ−４，６−ジニトロ−ｏ−トルイジン［プロジアミン（ｐｒｏｄｉａｍｉｎｅ）］、（８）Ｎ−（１−エチルプロピル）−２，６−ジニトロ−３，４−キシリジン［ペンディメタリン（ｐｅｎｄｉｍｅｔｈａｌｉｎ）］、（９）Ｎ−ブチル−Ｎ−エチル−α，α，α−トリフルオロ−２，６−ジニトロ−ｐ−トルイジン［ベンフルラリン（ｂｅｎｆｌｕｒａｒｉｎ）］、（１０）ブチル（Ｒ）−２−［４−（４−シアノ−２−フルオロフェノキシ）フェノキシ］プロピオネート［シハロホップ−ブチル（ｃｙｈａｌｏｆｏｐ−ｂｕｔｙｌ）］、（１１）エチル（Ｒ）−２−［４−（６−クロロベンゾキサゾール−２−イルオキシ）フェノキシ］プロピオネート［フェノキサプロップ−（Ｐ）−エチル（ｆｅｎｏｘａｐｒｏｐ−（Ｐ）−ｅｔｈｙｌ）］、（１２）エチル（±）−２−［４−（６−クロロベンゾキサゾール−２−イルオキシ）フェノキシ］プロピオネート［フェノキサプロップ−エチル（ｆｅｎｏｘａｐｒｏｐ−ｅｔｈｙｌ）］、（１３）２−｛１−［２−（４−クロロフェノキシ）プロポキシイミノ］ブチル｝−３−ヒドロキシ−５−（チアン−３−イル）シクロヘキシ−２−エノン［プロホキシジム（ｐｒｏｆｏｘｙｄｉｍ）］、（１４）（±）−（ＥＺ）−２−（１−エトキシイミノブチル）−５−［２−（エチルチオ）プロピル］−３−ヒドロキシシクロヘキシ−２−エノン［セトキシジム（ｓｅｔｈｏｘｙｄｉｍ）］、（１５）ベンゾフェノン  Ｏ−［２，６−ビス（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルオキシ）ベンゾイル］オキシム［ピリベンゾキシム（ｐｙｒｉｂｅｎｚｏｘｉｍ）］、（１６）（１ＲＳ，２ＳＲ，４ＳＲ）−１，４−エポキシ−ｐ−メント−２−イル  ２−メチルベンジル  エーテル［シンメチリン（ｃｉｎｍｅｔｈｙｌｉｎ）］、（１７）３，７−ジクロロキノリン−８−カルボン酸［キンクロラック（ｑｕｉｎｃｌｏｒａｃ）］、（１８）Ｎ−（４−メトキシ−６−メチル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−Ｎ′−（２−メトキシカルボニル−フェニルスルホニル）尿素［メトスルフロンメチル（ｍｅｔｓｕｌｆｕｒｏｎ−ｍｅｔｈｙｌ）］、（１９）１−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）−３−メシル（メチル）スルファモイル尿素［アミドスルフロン（ａｍｉｄｏｓｕｌｆｕｒｏｎ）］、（２０）２′，４′−ジフルオロ−２−（α，α，α−トリフルオロ−ｍ−トリルオキシ）ニコチンアニリド［ジフルフェニカン（ｄｉｆｌｕｆｅｎｉｃａｎ）］、（２１）３−（４−イソプロピルフェニル）−１，１−ジメチル尿素［イソプロツロン（ｉｓｏｐｒｏｔｕｒｏｎ）］、（２２）２，６−ビス（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル−オキシ）安息香酸［（ビスピリバック）（ｂｉｓｐｙｒｉｂａｃ）］及びその塩、（２３）Ｎ−（ホスホノメチル）グリシン［グリホサート（ｇｌｙｐｈｏｓａｔｅ）］及びその塩、（２４）４−［ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル］−ＤＬ−ホモアラニン［グルホシネート（ｇｌｕｆｏｓｉｎａｔｅ）］及びその塩、及び（２５）４−［ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル］−Ｌ−ホモアラニル−Ｌ−アラニル−Ｌ−アラニン［ビラナホス（ｂｉｌａｎａｆｏｓ）］及びその塩。
【請求項２】
（Ｂ）成分の（Ａ）成分に対する質量比が０．１〜２０００の範囲である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項３】
（Ｂ）成分がＮ−（４−メトキシ−６−メチル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−Ｎ′−（２−メトキシカルボニル−フェニルスルホニル）尿素（メトスルフロンメチル）及び１−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）−３−メシル（メチル）スルファモイル尿素（アミドスルフロン）の中から選ばれた少なくとも１種である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項４】
（Ｂ）成分が２′，４′−ジフルオロ−２−（α，α，α−トリフルオロ−ｍ−トリルオキシ）ニコチンアニリド（ジフルフェニカン）である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項５】
（Ｂ）成分がエチル（Ｒ）−２−［４−（６−クロロベンゾキサゾール−２−イルオキシ）フェノキシ］プロピオネート（フェノキサプロップ−（Ｐ）−エチル）及びエチル（±）−２−［４−（６−クロロベンゾキサゾール−２−イルオキシ）フェノキシ］プロピオネート（フェノキサプロップ−エチル）の中から選ばれた少なくとも１種である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項６】
（Ｂ）成分が２−｛１−［２−（４−クロロフェノキシ）プロポキシイミノ］ブチル｝−３−ヒドロキシ−５−（チアン−３−イル）シクロヘキシ−２−エノン（プロホキシジム）及び（±）−（ＥＺ）−２−（１−エトキシイミノブチル）−５−［２−（エチルチオ）プロピル］−３−ヒドロキシシクロヘキシ−２−エノン（セトキシジム）の中から選ばれた少なくとも１種である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項７】
（Ｂ）成分が２，６−ビス（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルオキシ）安息香酸（ビスピリバック）及びその塩の中から選ばれた少なくとも１種である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項８】
（Ｂ）成分がベンゾフェノン  Ｏ−［２，６−ビス（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルオキシ）ベンゾイル］オキシム（ピリベンゾキシム）である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項９】
（Ｂ）成分が４−［ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル］−Ｌ−ホモアラニル−Ｌ−アラニル−Ｌ−アラニン（ビラナホス）、４−［ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル］−ＤＬ−ホモアラニン（グルホシネート）及びそれらの塩の中から選ばれた少なくとも１種である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項１０】
（Ｂ）成分がＮ−（ホスホノメチル）グリシン（グリホサート）及びその塩の中から選ばれた少なくとも１種である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項１１】
（Ｂ）成分がＮ−（１−エチルプロピル）−２，６−ジニトロ−３，４−キシリジン（ペンディメタリン）及びＮ−ブチル−Ｎ−エチル−α，α，α−トリフルオロ−２，６−ジニトロ−ｐ−トルイジン（ベンフルラリン）の中から選ばれた少なくとも１種である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項１２】
（Ｂ）成分が（１ＲＳ，２ＳＲ，４ＳＲ）−１，４−エポキシ−ｐ−メント−２−イル  ２−メチルベンジル  エーテル（シンメチリン）である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項１３】
（Ｂ）成分がエチル（ＲＳ）−２−クロロ−３−［２−クロロ−５−（４−ジフルオロメチル−４，５−ジヒドロ−３−メチル−５−オキソ−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−４−フルオロフェニル］プロピオネート（カルフェントラゾン−エチル）である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項１４】
（Ｂ）成分が３−（４−イソプロピルフェニル）−１，１−ジメチル尿素（イソプロツロン）である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項１５】
（Ｂ）成分がＳ−２−クロロ−ベンジル  ジエチルチオカーバメート（オルベンカルブ）である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項１６】
（Ｂ）成分が５−ジプロピルアミノ−α．α，α−トリフルオロ−４，６−ジニトロ−ｏ−トルイジン（プロジアミン）である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項１７】
（Ｂ）成分が３，７−ジクロロキノリン−８−カルボン酸（キンクロラック）である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項１８】
（Ｂ）成分が１−（２−メチルシクロヘキシル）−３−フェニル尿素（シデュロン）である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項１９】
（Ｂ）成分がメチル  スルファニリルカーバメート（アシュラム）である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項２０】
（Ｂ）成分が３′，４′−ジクロロプロピオンアニリド（プロパニル）である請求の範囲第１項記載の除草剤組成物。
【請求項２１】
水田、芝地、畑地又は非農耕地の雑草用である請求の範囲第１項に記載の除草剤組成物。
【請求項２２】
水田、芝地、畑地又は非農耕地に請求の範囲第１項に記載の除草剤組成物を施用することを特徴とする雑草の除去方法。
【請求項２３】
除草剤組成物を粉剤、微粒剤又は粒剤として、水田、芝地、畑地又は非農耕地１０アール当り（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計量で０．１ｇ〜５ｋｇ施用する請求の範囲第２２項記載の雑草の除去方法。
【請求項２４】
除草剤組成物を（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計濃度が１０〜５００，０００ｐｐｍの乳剤、液剤、フロアブル剤又は水和剤として施用する請求の範囲第２２項記載の雑草の除去方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】  本発明は新規な除草剤組成物及びそれを用いる除草方法、さらに詳しくいえば、水田、芝地、畑地又は非農耕地、中でも水田に発生する多種類の雑草を、イネ類やムギ類や芝類等の有用作物の発育を阻害することなく、かつ１回の施用で長期間にわたって効果的に雑草を防除することができる新規な除草剤組成物及びその除草剤組成物を水田、芝地、畑地又は非農耕地に散布して雑草を除草する方法に関するものである。
【背景技術】  これまでに種々の除草剤が開発されており、農業生産性及び省力化に寄与してきた。しかしながら、ある種の除草剤は長年にわたり使用されてきたため雑草に抵抗性を生じ、これらの除草剤が効かない難防除雑草が増えてきており、殺草スペクトラムが広くかつこれら難防除雑草に対しても有効な除草剤の出現が望まれている。
また、従来の除草剤は、その散布により、土壌や周辺環境の汚染をもたらす場合が多く、これらの環境汚染を防止するため、高活性かつ低使用量で有効な除草剤の開発も望まれている。
そのほか、長期間にわたる雑草の不斉一発生に対処するため、残効性に優れ、かつ雑草の発生前から生育期までの広範囲の時期にわたって処理しても有効な処理適期幅の広い除草剤の出現も望まれている。
さらに、従来の除草剤使用において、温度、風や光等の気象条件、土性や土壌有機物含量等の土壌条件、浅い移植深度・軟弱徒長苗使用や深水管理等の栽培管理条件、除草剤の不均一散布や過量散布等の薬剤施用条件等種々の要因により有用作物に薬害が発生する場合があることが知られているが、どのような条件でも有用作物に薬害発生の心配のない高い安全性を有する除草剤の出現も望まれている。
【発明の開示】
本発明は除草剤組成物、特に水田、芝地、畑地又は非農耕地に発生する雑草を除去するための除草剤組成物及びそれを用いて水田、芝地、畑地又は非農耕地の雑草を除去する除草方法を提供することを目的とする。
本発明者らは、前記した要望にこたえるべく鋭意研究を重ねた結果、除草剤の有効成分として知られている２−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）ヒドロキシメチル］−６−メトキシメチル−Ｎ−ジフルオロメタンスルホニルアニリドは、単独で用いた場合には水田等に発生する、生育の進んだ雑草や多年生雑草に対しては、高濃度で用いなければ除草効果が得られず、そのため、イネ類等の有用作物に対して悪影響を与えるという欠点があるのに対し、これをある種の化合物と組み合わせて用いると、意外にも、水田、芝地、畑地又は非農耕地に発生する広範囲の雑草を低濃度でかつ１回の施用で長期間にわたって防除することができ、イネ類やムギ類や芝類等の有用作物に対しては全く或いはほとんど被害を与えないことを見出し、この知見に基づいて本発明をなすに至った。
すなわち、本発明は、（Ａ）２−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）ヒドロキシメチル］−６−メトキシメチル−Ｎ−ジフルオロメタンスルホニルアニリドと、（Ｂ）Ｓ−２−クロロ−ベンジル  ジエチルチオカーバメート［オルベンカルブ（ｏｒｂｅｎｃａｒｂ）］、Ｓ−２−ベンゼンスルホンアミドエチル  Ｏ，Ｏ−ジイソプロピル  ホスホロジチオエート［ベンスリド（ｂｅｎｓｕｌｉｄｅ）］、メチル  スルファニリルカーバメート［アシュラム（ａｓｕｌａｍ）］、３′，４′−ジクロロプロピオンアニリド［プロパニル（ｐｒｏｐａｎｉｌ）］、エチル（ＲＳ）−２−クロロ−３−［２−クロロ−５−（４−ジフルオロメチル−４，５−ジヒドロ−３−メチル−５−オキソ−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール−１−イル）−４−フルオロフェニル］プロピオネート［カルフェントラゾン−エチル（ｃａｒ−ｆｅｎｔｒａｚｏｎｅ−ｅｔｈｙｌ）］、１−（２−メチルシクロヘキシル）−３−フェニル尿素［シデュロン（ｓｉｄｕｒｏｎ）］、５−ジプロピルアミノ−α，α，α−トリフルオロ−４，６−ジニトロ−ｏ−トルイジン［プロジアミン（ｐｒｏｄｉａｍｉｎｅ）］、Ｎ−（１−エチルプロピル）−２，６−ジニトロ−３，４−キシリジン［ペンディメタリン（ｐｅｎｄｉｍｅｔｈａｌｉｎ）］、Ｎ−ブチル−Ｎ−エチル−α，α，α−トリフルオロ−２，６−ジニトロ−ｐ−トルイジン［ベンフルラリン（ｂｅｎｆｌｕｒａｌｉｎ）］、ブチル（Ｒ）−２−［４−（４−シアノ−２−フルオロフェノキシ）フェノキシ］プロピオネート［シハロホップ−ブチル（ｃｙｈａｌｏｆｏｐ−ｂｕｔｙｌ）］、エチル（Ｒ）−２−［４−（６−クロロベンゾキサゾール−２−イルオキシ）フェノキシ］プロピオネート［フェノキサプロップ−（Ｐ）−エチル（ｆｅｎｏｘａｐｒｏｐ−（Ｐ）−ｅｔｈｙｌ）］、エチル（±）−２−［４−（６−クロロベンゾキサゾール−２−イルオキシ）フェノキシ］プロピオネート［フェノキサプロップ−エチル（ｆｅｎｏｘａｐｒｏｐ−ｅｔｈｙｌ）］、２−｛１−［２−（４−クロロフェノキシ）プロポキシイミノ］ブチル｝−３−ヒドロキシ−５−（チアン−３−イル）シクロヘキシ−２−エノン［プロホキシジム（ｐｒｏｆｏｘｙｄｉｍ）］、（±）−（ＥＺ）−２−（１−エトキシイミノブチル）−５−［２−（エチルチオ）プロピル］−３−ヒドロキシシクロヘキシ−２−エノン［セトキシジム（ｓｅｔｈｏｘｙｄｉｍ）］、ベンゾフェノン  Ｏ−［２，６−ビス（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イルオキシ）ベンゾイル］オキシム［ピリベンゾキシム（ｐｙｒｉｂｅｎｚｏｘｉｍ）］、（１ＲＳ，２ＳＲ，４ＳＲ）−１，４−エポキシ−ｐ−メント−２−イル  ２−メチルベンジル  エーテル［シンメチリン（ｃｉｎｍｅｔｈｙｌｉｎ）］、３，７−ジクロロキノリン−８−カルボン酸［キンクロラック（ｑｕｉｎｃｌｏｒａｃ）］、Ｎ−（４−メトキシ−６−メチル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−Ｎ′−（２−メトキシカルボニル−フェニルスルホニル）尿素［メトスルフロンメチル（ｍｅｔｓｕｌｆｕｒｏｎ−ｍｅｔｈｙｌ）］、１−（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）−３−メシル（メチル）スルファモイル尿素［アミドスルフロン（ａｍｉｄｏｓｕｌｆｕｒｏｎ）］、２′，４′−ジフルオロ−２−（α，α，α−トリフルオロ−ｍ−トリルオキシ）ニコチンアニリド［ジフルフェニカン（ｄｉｆｌｕｆｅｎｉｃａｎ）］、３−（４−イソプロピルフェニル）−１，１−ジメチル尿素［イソプロツロン（ｉｓｏｐｒｏｔｕｒｏｎ）］、２，６−ビス（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル−オキシ）安息香酸［（ビスピリバック）（ｂｉｓｐｙｒｉｂａｃ）］及びその塩、Ｎ−（ホスホノメチル）グリシン［グリホサート（ｇｌｙｐｈｏｓａｔｅ）］及びその塩、４−［ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル］−ＤＬ−ホモアラニン［グルホシネート（ｇｌｕｆｏｓｉｎａｔｅ）］及びその塩、及び４−［ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル］−Ｌ−ホモアラニル−Ｌ−アラニル−Ｌ−アラニン［ビラナホス（ｂｉｌａｎａｆｏｓ）］及びその塩の中から選ばれる少なくとも１種の化合物とを有効成分として含有することを特徴とする除草剤組成物及びこの除草剤組成物を水田、芝地、畑地又は非農耕地に散布して、雑草を除去することを特徴とする除草方法を提供するものである。
以下の説明において、（Ｂ）成分の化合物については、便宜のため、一般名で称することもある。
【発明を実施するための最良の形態】  本発明の除草剤組成物において（Ａ）成分として用いられる２−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）ヒドロキシメチル］−６−メトキシメチル−Ｎ−ジフルオロメタンスルホニルアニリドは、低濃度で優れた除草効果を示すことができ、かつ幅広い殺草スペクトラムを有する化合物であるが（特開２０００−４４５４６号公報）、生育の進んだ雑草や多年生雑草の防除に対しては高濃度での施用が必要であり、高濃度で使用した場合にはイネ類やムギ類や芝類等の有用作物に対する安全性が低下するという欠点を有している。
しかしながら、上記の（Ｂ）成分として用いられる２０数種類の化合物の少なくともいずれか１種と組み合わせて用いると、低濃度での使用でも、生育の進んだ雑草や多年生雑草に対しても優れた除草効果を示し、イネ類やムギ類や芝類等の有用作物に対して安全に施用できる。
（Ｂ）成分として用いられる化合物のうち、プロパニル、カルフェントラゾン−エチル、シハロホップ−ブチル、フェノキサプロップ−（Ｐ）−エチル、フェノキサプロップ−エチル、プロホキシジム、セトキシジム、ビスピリバック又はその塩、ピリベンゾキシム、シンメチリン、キンクロラックは、水田用除草剤として、また、オルベンカルブ、ベンスリド、アシュラム、シデュロン、プロジアミン、ペンディメタリン、ベンフルラリン、カルフェントラゾン−エチル、シンメチリンは芝地用除草剤として、メトスルフロンメチル、アミドスルフロン、ジフルフェニカン、イソプロツロンは畑地用除草剤、中でもムギ類畑地用除草剤として、さらにグリホサート、グルホシネート、ビラナホスは非農耕地用除草剤等として一般に使用されている。これらの薬剤はイネ科雑草・広葉多年生雑草・カヤツリグサ科多年生雑草等の雑草全てを１つの化合物で同時に、しかも雑草の発生前から生育期まで防除することは困難である。また、生育の進んだ雑草や多年生雑草を防除するには高濃度での施用が必要であり、高濃度で使用した場合にはイネ類やムギ類や芝類等の有用作物に対する安全性が低下するという欠点を有している。
本発明の除草剤組成物においては、これら（Ｂ）成分と（Ａ）成分とが併用される。
本発明の除草剤組成物を用いると、各単剤を用いた場合に比べ除草効果が早く発現し、また除草が速く達成される。しかも、各々の単剤の除草効果からは予想ができないほどの高い除草効果や、幅広い殺草スペクトラムが得られる。
また、本発明の除草剤組成物を水田、芝地、畑地又は非農耕地用除草剤、中でも水田用又はイネ類用除草剤として使用した場合には、既存の除草剤、中でも水田用又はイネ類用除草剤に比べて薬剤処理適期幅が広く、一般の雑草はもちろん、難防除雑草に対しても雑草の発芽前から生育期まで高い除草活性を示し、雑草の発生を長期間にわたって抑制し、しかも有用作物の生育を阻害することがないか或いはほとんどない。
すなわち、本発明の除草剤組成物は、発芽前から生育期にわたって長期間、広範囲に雑草を防除することができ、イネ類やムギ類や芝類等の有用作物に対して高い安全性を示す。対象とする雑草としては、例えば水田においては、一年生雑草のタイヌビエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｏｒｙｚｉｃｏｌａ）やイヌビエ（Ｅｃｈｉｎｏｃｈｌｏａ  ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ  ｖａｒ．ｃｒｕｓ−ｇａｌｌｉ）等のノビエ類、アゼガヤ（Ｌｅｐｔｏｃｈｌｏａ  ｃｈｉｎｅｎｓｉｓ）等のイネ科雑草、タマガヤツリ（Ｃｙｐｅｒｕｓ  ｄｉｆｆｏｒｍｉｓ）、ヒナガヤツリ（Ｃｙｐｅｒｕｓ  ｆｌａｃｃｉｄｕｓ）等のカヤツリグサ類、コナギ（Ｍｏｎｏｃｈｏｒｉａ  ｖａｇｉｎａｌｉｓ）、ミズアオイ（Ｍｏｎｏｃｈｏｒｉａ  ｋｏｒｓａｋｏｗｉｉ）等のミズアオイ科雑草、アゼナ類、アブノメ（Ｄｏｐａｔｒｉｕｍ  ｊｕｎｃｅｕｍ）等のゴマノハグサ科雑草、キカシグサ（Ｒｏｔａｌａ  ｉｎｄｉｃａ）、ヒメミソハギ（Ａｍｍａｎｎｉａ  ｍｕｌｔｉｆｌｏｒａ）等のミソハギ科雑草、ミゾハコベ（Ｅｌａｔｉｎｅ  ｔｒｉａｎｄｒａ）等及び多年生雑草のウリカワ（Ｓａｇｉｔｔａｒｉａ  ｐｙｇｍａｅａ）、オモダカ（Ｓａｇｉｔｔａｒｉａ  ｔｒｉｆｏｌｉａ）等のオモダカ科雑草、ミズガヤツリ（Ｃｙｐｅｒｕｓ  ｓｅｒｏｔｉｎｕｓ）、シズイ（Ｓｃｉｒｐｕｓ  ｎｉｐｐｏｎｉｃｕｓ）、クログワイ（Ｅｌｅｏｃｈａｒｉｓ  ｋｕｒｏｇｕｗａｉ）、イヌホタルイ（Ｓｃｉｒｐｕｓ  ｊｕｎｃｏｉｄｅｓ）、コウキヤガラ（Ｓｃｉｒｐｕｓ  ｐｌａｎｉｃｕｌｍｉｓ）、マツバイ（Ｅｌｅｏｃｈａｒｉｓ  ａｃｉｃｕｌａｒｉｓ）等のカヤツリグサ科雑草、ヒルムシロ（Ｐｏｔａｍｏｇｅｔｏｎ  ｄｉｓｔｉｎｃｔｕｓ）、セリ（Ｏｅｎａｎｔｈｅ  ｊａｖａｎｉｃａ）等を、また、芝地や畑地や果樹園においては、ノビエ類、メヒシバ類、エノコログサ類、スズメノカタビラ（Ｐｏａ  ａｎｎｕａ）、ノスズメノテッポウ（Ａｌｏｐｅｃｕｒｕｓ  ｍｙｏｓｕｒｏｉｄｅｓ）、オヒシバ（Ｅｌｅｕｓｉｎｅ  ｉｎｄｉｃａ）等のイネ科雑草、ヒメジョン（Ｅｒｉｇｅｒｏｎ  ａｎｎｕｕｓ）、ハルジョン（Ｅｒｉｇｅｒｏｎ  ｐｈｉｌａｄｅｌｐｈｉｃｕｓ）、オオアレチノギク（Ｅｒｉｇｅｒｏｎ  ｆｌｏｒｉｂｕｎｄｕｓ）等のキク科雑草、ハマスゲ（Ｃｙｐｅｒｕｓ  ｒｏｔｕｎｄｕｓ）、キハマスゲ（Ｃｙｐｅｒｕｓ  ｅｓｃｕｌｅｎ−ｔｕｓ）、ヒメクグ（Ｃｙｐｅｒｕｓ  ｂｒｅｖｉｆｏｌｉｕｓ）、カヤツリグサ（Ｃｙｐｅｒｕｓ  ｍｉｃｒｏｉｒｉａ）等のカヤツリグサ科雑草、シロザ（Ｃｈｅｎｏｐｏｄｉｕｍ  ａｌｂｕｍ）等のアカザ科雑草、ミミナグサ（Ｃｅｒａｓｔｉｕｍ  ｈｏｌｏｓｔｅｏｉｄｅｓ）、ハコベ（Ｓｔｅｌｌａｒｉａ  ｍｅｄｉａ）等のナデシコ科雑草、イヌノフグリ類のゴマノハグサ科雑草、オオイヌタデ（Ｐｏｌｙｇｏｎｕｍ  ｌａｐａｔｈｉｆｏｌｉｕｍ）等のタデ類、スイバ類のタデ科雑草、アオビユ（Ａｍａｒａｎｔｈｕｓ  ｖｉｒｉｄｉｓ）、イヌビユ（Ａｍａｒａｎｔｈｕｓ  ｌｉｖｉｄｕｓ）等のヒユ科雑草、ホトケノザ（Ｌａｍｉｕｍ  ａｍｐｌｅｘ−ｉｃａｕｌｅ）等のシソ科雑草、ヤエムグラ（Ｇａｌｉｕｍ  ｓｐｕｒｉｕｍ）等のアカネ科雑草、ツユクサ（Ｃｏｍｍｅｌ���ｎａ  ｃｏｍｍｕｎｉｓ）、マルバツユクサ（Ｃｏｍｍｅｌｉｎａ  ｂｅｎｇｈａｌｅｎｓｉｓ）等のツユクサ科雑草、スギナ（Ｅｑｕｉｓｅｔｕｍ  ａｒｖｅｎｓｅ）、イヌスギナ（Ｅｑｕｉ−ｓｅｔｕｍ  ｐａｌｕｓｔｒｅ）等のトクサ科雑草、ニシキソウ類のトウダイグサ科雑草、チドメグサ類のセリ科雑草等を挙げられる。
本発明の除草剤組成物において、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の配合割合は、雑草の種類や雑草の状態、散布時期、散布方法、製剤型等により異ならせるのがよく、一般的には（Ａ）成分１質量部に対し、（Ｂ）成分０．１〜２０００質量部、好ましくは０．２〜１５００質量部、より好ましくは０．５〜１０００質量部の範囲内で選ばれる。
さらに、（Ａ）成分に対する（Ｂ）成分の配合割合について、個別にみて好ましくは、（Ａ）成分１質量部に対し、メトスルフロンメチルでは０．１〜１０質量部、ビスピリバック又はその塩、ピリベンゾキシム又はアミドスルフロンでは０．２〜２０質量部、プロホキシジム又はセトキシジムでは０．５〜５０質量部、フェノキサプロップ−（Ｐ）−エチル、フェノキサプロップ−エチル又はジフルフェニカンでは０．５〜１００質量部、グリホサート、グルホシネート又はビラナホスでは１〜２００質量部、ペンディメタリン、シンメチリン、ベンフルラリン又はベンスリドでは３〜２００質量部、オルベンカルブ、プロジアミン、シハロホップ−ブチル又はカルフェントラゾン−エチルでは５〜３００質量部、アシュラム、シデュロン又はイソプロツロンでは１０〜１０００質量部、プロパニルでは５０〜１０００質量部の範囲でそれぞれ選ばれる。
（Ｂ）成分としては、前記した各種化合物について、これを単独で用いてもよいし、これらの中から２種以上を選んで組み合わせて用いてもよい。
（Ｂ）成分として特に好ましいのは、メトスルフロンメチル、ビスピリバック又はその塩、アミドスルフロン、ジフルフェニカン、フェノキサプロップ−（Ｐ）−エチル、フェノキサプロップ−エチル、オルベンカルブ、プロジアミン、ペンディメタリン、ベンフルラリン、シデュロン、イソプロツロン、プロパニル等である。
本発明の除草剤組成物は必要に応じて殺虫剤、殺菌剤、他の除草剤、作物生長調節剤、肥料等と混用してもよい。
本発明の除草剤組成物は、施用に際し、有効成分自体だけを用いてもよいが、製剤に一般的に用いられる担体、界面活性剤、分散剤又は補助剤等を配合して、粉剤、水和剤、顆粒水和剤、フロアブル剤、乳剤、液剤、微粒剤、粒剤等の製剤として供するのが好ましい。
製剤に用いられる担体としては、例えばタルク、ベントナイト、クレー、カオリン、けいそう土、フュームド  シリカ（ｆｕｍｅｄ  ｓｉｌｉｃａ）（ホワイトカーボン）、バーミキュライト、炭酸カルシウム、消石灰、けい砂、硫安、尿素等の固体担体、イソプロピルアルコール、キシレン、シクロヘキサン、メチルナフタレン、水等の液体担体等が挙げられる。
界面活性剤や分散剤としては、例えばアルキルベンゼンスルホン酸塩、アルキルナフタレンスルホン酸ホルムアルデヒド縮合物塩、アルコール硫酸エステル塩、アルキルアリールスルホン酸塩、リグニンスルホン酸塩、ポリオキシエチレングリコールエーテル、ポリオキシエチレンアルキルアリールエーテル、ポリオキシエチレンソルビタンモノアルキラート等が挙げられる。
補助剤としては、例えばカルボキシメチルセルロース、ポリエチレングリコール、アラビアゴム等が挙げられる。
本発明の除草剤組成物は使用に際し、直接施用してもよいし、使用目的に応じた濃度に希釈して、茎葉散布、土壌施用又は水面施用等に供してもよい。
本発明の除草剤組成物の製剤中の有効成分量は必要に応じて適宜選ばれる。例えば、粉剤、微粒剤又は粒剤の場合は０．０１〜８０質量％、好ましくは０．０５〜５０質量％、また、乳剤、液剤、フロアブル剤又は水和剤の場合は１〜９０質量％、好ましくは５〜８０質量％の範囲でそれぞれ選ばれる。
本発明の除草剤組成物の施用量は、有効成分中の（Ｂ）成分の種類、対象雑草、その発生傾向、環境条件ならびに使用する剤型等によって左右される。
例えば、粉剤、微粒剤又は粒剤の場合には、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計量として１０アール当り通常０．１ｇ〜５ｋｇ、好ましくは１ｇ〜１ｋｇの範囲で選ばれる。
乳剤、液剤、フロアブル剤又は水和剤等を水に希釈して施用する場合には、施用時の（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計濃度として通常１０〜５００，０００ｐｐｍ、好ましくは１０〜１００，０００ｐｐｍの範囲で選ばれる。
次に実施例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。例えば、有効成分、添加剤の種類、配合比率等はこれらの例に限られることなく広い範囲で変更可能である。
以下の説明において「部」は質量部を意味する。
【実施例１】  ２−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）ヒドロキシメチル］−６−メトキシメチル−Ｎ−ジフルオロメタンスルホニルアニリド［以下化合物Ａという］１部、カルフェントラゾン−エチル１２部、ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテル０．５部、β−ナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合物ナトリウム塩０．５部、けいそう土２０部及びクレー６６部を混合し、得られた混合物を粉砕して水和剤を調製した。
【実施例２】  化合物Ａ２部、フェノキサプロップ−エチル２０部、ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテル０．５部、β−ナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合物ナトリウム塩０．５部、けいそう土２０部、フュームド  シリカ（ｆｕｍｅｄ  ｓｉｌｉｃａ）（ホワイトカーボン）５部及びクレー５２部を混合し、得られた混合物を粉砕して水和剤を調製した。
【実施例３】  化合物Ａ１部、ペンディメタリン１０部、ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテル０．５部、β−ナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合物ナトリウム塩０．５部、けいそう土２０部、フュームド  シリカ（ｆｕｍｅｄ  ｓｉｌｉｃａ）（ホワイトカーボン）５部及び炭酸カルシウム６３部を混合し、得られた混合物を粉砕し、水和剤を調製した。
【実施例４】  化合物Ａ１０部とプロホキジム１０部に、リグニンスルホン酸ナトリウム５部、ポリオキシエチレンアルキルアリールエーテル１部、ポリカルボン酸ナトリウム３部、フュームド  シリカ（ｆｕｍｅｄ  ｓｉｌｉｃａ）（ホワイトカーボン）５部、α化デンプン１部、炭酸カルシウム６５部及び水１０部を加え混合練り押し造粒し、得られた粒状物を流動層乾燥機で乾燥し、顆粒水和剤を調製した。
【実施例５】  水６７．９部に、化合物Ａ５部、ビスピリバックナトリウム塩１０部、リグニンスルホン酸ナトリウム２部、ポリオキシエチレンアルキルアリールエーテル硫酸アンモニウム４部、ポリオキシエチレンアルキルアリールエーテル０．５部、キタンサンガム０．１部、ベントナイト０．５部及びエチレングリコール１０部を加え高速撹拌機で混合し、得られた混合物を湿式粉砕機で粉砕しフロアブル剤を調製した。
【実施例６】  化合物Ａ１部、オルベンカルブ１４部、タルクとベントナイトを１：３の割合で混合した増量剤７０部、フュームド  シリカ（ｆｕｍｅｄ  ｓｉｌｉｃａ）（ホワイトカーボン）１０部、ポリオキシエチレンソルビタンアルキレート、ポリオキシエチレンアルキルアリールポリマー及びアルキルアリールスルホネートの混合物５部に水１０部を加え、よく練ってペースト状としたものを直径１ｍｍのふるい穴から押し出して乾燥した後、０．５〜１ｍｍの長さに切断し、粒剤を調製した。
次に試験例により本発明の除草剤組成物の奏する効果を説明する。
試験例１
（直播水稲における茎葉処理による除草効果試験）
１／２０００アールのプラスチックポットに水田土壌を充填し、水稲（Ｏｒ）、タイヌビエ（Ｅｏ）、メヒシバ（Ｄｉ）、アゼガヤ（Ｌｅ）の各種子を播種しポット底部より給水した。別の１／２０００アールのプラスチックポットに水田土壌を充填し、代掻きした。その後、キハマスゲ（Ｃｙ）、オモダカ（Ｓａ）の塊茎を埋め込み、水深１ｃｍに湛水した。平均気温２３〜２５℃前後の屋外で育成し、タイヌビエが２．５葉期に達した時点で、実施例１に準じて調製した水和剤の所定量を水で希釈し、作物体全体に茎葉処理した。その後、屋外で育成し、処理後２８日目に各々地上部の風乾重を測定し、表１に示す基準に従って除草効果及び薬害程度を指数で表示した。その結果を表２に示す。薬量は１０アール当りの有効成分量で示した。
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試験例２
（芝地雑草に対する土壌処理による除草効果試験）
縦１５ｃｍ、横２５ｃｍ、高さ１０ｃｍのプラスチックポットに畑地土壌を充填し、別途１年間育成したコウライシバ（Ｚｏ）を埋め込み、メヒシバ（Ｄｉ）、エノコログサ（Ｓｅ）、シロザ（Ｃｈ）、オオイヌタデ（Ｐｏ）、アオビユ（Ａｍ）の各種子を播種した後、潅水した。翌日、実施例１に準じて調製した水和剤の所定量を１０アール当り１００リットルの水で希釈し、土壌表面及びコウライシバの茎葉に均一に噴霧処理した。その後、ガラス室内で育成し、処理後２０日目に各々地上部の風乾重を測定し、表１に示す基準に従って除草効果及び薬害程度を指数で表示した。その結果を表３に示す。薬量は１０アール当りの有効成分量で示した。
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試験例３
（茎葉処理による除草効果試験）
１／２０００アールのプラスチックポットに畑地土壌を充填し、イヌビエ（Ｅｃ）、メヒシバ（Ｄｉ）、オオイヌタデ（Ｐｏ）、アオビユ（Ａｍ）、シロザ（Ｃｈ）の各種子を播種し、ポット底部より給水した。平均気温２３〜２５℃前後のガラス室内で育成し、イヌビエが３．５葉期に達した時点で、実施例１に準じて調製した水和剤の所定量を水で希釈し、作物体全体に茎葉処理した。
その後、再びガラス室内で育成し、処理後２０日目に各々地上部の風乾重を測定し、表１に示す基準に従って除草効果を指数で表示した。その結果を表４に示す。薬量は１０アールあたりの有効成分量で示した。
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試験例４
（直播コムギにおける茎葉処理による除草効果試験）
１／２０００アールのプラスチックポットに畑地土壌を充填し、コムギ（Ｔｒ）、ノスズメノテッポウ（Ａｌ）、スズメノカタビラ（Ｐａ）、ハコベ（Ｓｔ）、ホトケノザ（Ｌａ）、ヤエムグラ（Ｇａ）の各種子を播種し、ポット底部より給水した。平均気温１５〜１７℃前後のガラス室内で育成し、コムギが３．５葉期に達した時点で、実施例２に準じて調製した水和剤の所定量を水で希釈し、作物体全体に茎葉処理した。その後、再びガラス室内で育成し、処理後３０日目に各々地上部の風乾重を測定し、表１に示す基準に従って除草効果及び薬害程度を指数で表示した。その結果を表５に示す。薬量は１０アールあたりの有効成分量で示した。
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【産業上の利用可能性】  本発明の除草剤組成物は、その有効成分である２−［（４，６−ジメトキシピリミジン−２−イル）ヒドロキシメチル］−６−メトキシメチル−Ｎ−ジフルオロメタンスルホニルアニリドと、オルベンカルブ、ベンスリド、アシュラム、プロパニル、カルフェントラゾン−エチル、シデュロン、プロジアミン、ペンディメタリン、ベンフルラリン、シハロホップ−ブチル、フェノキサプロップ−（Ｐ）−エチル、フェノキサプロップ−エチル、プロホキシジム、セトキシジム、ビリベンゾキシム、シンメチリン、キンクロラック、メトスルフロンメチル、アミドスルフロン、ジフルフェニカン、イソプロツロン、ビスピリバック及びその塩、グリホサート及びその塩、グルホシネート及びその塩、及びビラナホス及びその塩の中から選ばれる少なくとも１種の化合物との相乗効果により、除草効果が早く発現し、かつ速く達成される。本発明組成物は低薬量で高い除草効果を示すとともに、幅広い殺草スペクトラムを有する。
本発明の除草剤組成物は、水田、芝地、畑地又は非農耕地用除草剤、中でも水田用又はイネ類用除草剤として使用した場合に、既存の除草剤に比べて薬剤処理適期幅が広く、難防除雑草に対して雑草の発芽前から生育期まで高い除草活性を示し、雑草の発生を長期間にわたって抑制し、しかも有用作物の生育を阻害することがないか或いはほとんどない。
すなわち、本発明の除草剤組成物は、水田に発生するタイヌビエ、イヌビエ、タマガヤツリ、ヒナガヤツリ、コナギ、ミズアオイ、アゼナ類、アブノメ、キカシグサ、ミゾハコベ、ヒメミソハギ等の一年生雑草及びウリカワ、オモダカ類、ヒルムシロ、セリ、ミズガヤツリ、シズイ、クログワイ、イヌホタルイ、コウキヤガラ、マツバイ等の多年生雑草を、発芽前から生育期にわたって長期間防除することができる。
さらに、本発明の除草剤組成物は有用作物に対する安全性が高く、特にイネ類やムギ類や芝類等に対して高い安全性を示す。
【国際調査報告】
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