【事件の表示】
　特願２００４−５５４３２８「１，２−エポキシ−３−クロロプロパンの製造方法」拒絶査定不服審判事件〔平成１６年６月１０日国際公開、ＷＯ２００４／０４８３５３、平成１８年５月１８日国内公表、特表２００６−５１４９３０〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は，２００３年１１月１０日（パリ条約による優先権主張　外国庁受理　２００２年１１月１２日　フランス（ＦＲ））を国際出願日とする出願であって，平成２２年３月５日付けで拒絶理由が通知され，同年１０月１８日に意見書及び手続補正書が提出されたが，同年１１月５日付けで拒絶査定がされ，平成２３年３月９日に拒絶査定に対する審判が請求されたものである。
　
第２　本願発明
　本願の請求項１に係る発明（以下，「本願発明」という。）は，平成２２年１０月１８日付けの手続補正により補正された特許請求の範囲の請求項１に記載された事項により特定される以下のとおりのものである。
「１種以上の液相を含むエポキシ化媒体中、ゼオライトを含む触媒の存在下及び任意に１種以上の溶媒の存在下における、アリルクロライド及び過酸化水素の反応による1,2-エポキシ-3-クロロプロパンの製造方法において、液相のpHが３以上４．８未満の値に制御及び保持されていることを特徴とする方法。」
　また，本願の明細書（出願当初から補正されていない。）を，以下，「本願明細書」という。
　
第３　原査定の拒絶理由の概要
　原査定の拒絶の理由は，「平成２２年３月５日付け拒絶理由に記載した理由２によって、拒絶すべきものです。」とされ，当該拒絶理由に記載した理由２とは，本願発明は，その優先日前に日本国内又は外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明に基いて，その優先日前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから，特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないという理由であり，「下記の刊行物」として，以下の刊行物が引用されている。
　刊行物１：特開平１１−８０１４４号公報（原査定における引用文献１である。）
　刊行物２：特開２００１−９７９６６号公報（原査定における引用文献４である。）
　刊行物３：特開２００１−１８１２２７号公報（原査定における引用文献６である。）
　そして，原査定の備考には，「引用文献１、２に記載の反応において、引用文献４〜６の記載を参考に、適宜ｐＨを調節し、例えば反応中の液相のｐＨを本願所定の範囲としてみることが容易ではないとはいえない。」と記載されているので，原査定の拒絶理由は，本願発明は，刊行物１に記載された発明に基づき，刊行物２，３に記載をも参考にして，その優先日前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから，特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないという理由を含むものである。
　
第４　当審の判断
１　刊行物の記載事項
（１）刊行物１の記載事項
　本願の優先日前に日本国内において頒布された刊行物１には，以下の事項が記載されている。
（１ａ）「【請求項１】　下記一般式（１）で示される炭素数３〜９の脂肪族オレフィンと過酸化水素、または反応系中で過酸化水素を生成する化合物とをチタノシリケート触媒の存在下で反応させるにあたり、助触媒として一価のタリウム化合物を用いることを特徴とするオレフィンの選択的エポキシ化法。
【化１】
（式中、Ｒ1 、Ｒ2 及びＲ3 は水素原子またはＣ1 〜Ｃ2 のアルキル基を示し、それぞれ同一であっも異なっていてもよい。）
【請求項２】　一般式（１）で示される脂肪族オレフィンがアリルクロライド、メタリルクロライド、１−クロロ−２−ブテン、１−クロロ−３−メチル−２−ブテンまたは１−クロロ−２−ペンテンである請求項１に記載のエポキシ化法。」
（１ｂ）「【０００３】
　一方、過酸化水素とある種のチタン原子含有合成ゼオライト触媒による直接エポキシ化は、例えば、特公平４-5028 号公報、米国特許第4,833,260 号明細書に開示されているが、目的エポキシドに対する選択率は一般に高いものの、水およびアルコールを含むプロトン性溶媒中でエポキシ化反応を行なうと、上述の合成ゼオライト骨格上に存在する酸性水酸基の触媒作用によって、原料オレフィンのオリゴマー化や重合反応が生じ、さらに、生成したエポキシ環の開環反応やさらにこの開環生成物と溶媒アルコールの縮合によるエーテル化反応等がエポキシ化反応と併発して起こる。この結果、上記のチタン原子含有合成ゼオライト触媒では、これらの副反応によって生成する分子形状の大きな副生物が、触媒の活性点に通じる チャンネル と称する反応基質や生成物の通路を閉塞させ、エポキシ化活性が短時間で低下し失活するという問題を生じる。
【０００４】
　米国特許第4,824,976 号明細書には、上記の問題を解決するため、反応前または反応中に適当な酸中和剤を用いてチタン原子含有合成ゼオライト触媒を処理することによって、合成ゼオライト骨格上に存在する酸性水酸基を中和し、これによってエポキシ生成物の選択率の向上を図ることが記載されている。この方法によれば、例えば、アリルクロライドのエポキシ化反応の場合、選択率の向上が認められるが、エポキシ化の反応性は酸中和剤の前処理によって低下し、前処理を行なわないチタン原子含有ゼオライト触媒を使用した場合と比べエピクロルヒドリンの生成速度が著しく減少する。」
（１ｃ）「【００１１】
　本発明に用いられるチタノシリケート触媒は、一般式： xTiO2・(1-x)SiO2(式中のxが0.002〜0.20)で示される組成のチタン原子含有合成ゼオライト触媒（ＴＳ−１と称される）組成の場合、特に効果が大きいが、一価のタリウム化合物の助触媒としての効果は、この範囲に限られるものでなく、一般にエポキシ化活性を有するチタノシリケート触媒であれば同様の助触媒効果を示すことが可能である。」
（１ｄ）「【００４６】
比較例８
　100ml 硝子オートクレーブに、チタノシリケート触媒（Ａ）0.498gを入れ、これに、35%-過酸化水素水19.9g を添加し、さらに、常圧で蒸留した沸点45.0〜45.5℃の留分のアリルクロライド( 以下、ＡＣと称す)26.4gを加えた後、撹拌下40℃の湯浴で２時間反応させた。反応後、硝子オートクレーブを氷冷した後、触媒を分離し、反応生成物をガスクロマトグラフ、および、残存過酸化水素をヨードメトリー法により分析定量した。（以下、各例も同様）反応結果を以下の各例と共に表２に示す。
【００４７】
比較例９
　チタノシリケート触媒（Ａ）0.498g、メタノール11.1g 、35%-過酸化水素水18.1g 、ＡＣ26.0g を使用した以外は、比較例８と同様にしてエポキシ化反応を行なった。
【００４８】
比較例１０
　50ml硝子オートクレーブを使用し、チタノシリケート触媒（Ａ）1.013g、35%-過酸化水素水6.2g、ＡＣ9.1gを使用した以外は、比較例８と同様にしてエポキシ化反応を行なった。
【００４９】
実施例７
　50ml硝子オートクレーブを使用し、チタノシリケート触媒（Ａ）1.003g、35%-過酸化水素水6.3g、メタノ−ル4.0g、2%-TlF水溶液1.154g、ＡＣ8.6gを使用した以外は、比較例８と同様にしてエポキシ化反応を行なった。
比較例１１
  50ml硝子オートクレーブを使用し、チタノシリケート触媒（Ａ）1.018g、35%-過酸化水素水6.3g、ＡＣ8.8gを使用し、反応温度を60℃、反応時間を１時間とした以外は比較例８と同様にしてエポキシ化反応を行なった。
【００５１】
実施例８
　50ml硝子オートクレーブを使用し、チタノシリケート触媒（Ａ）1.013g、35%-過酸化水素水6.2g、2%-TlF水溶液1.507g、ＡＣ8.9gを使用し、反応温度を60℃、反応時間を１時間とした以外は比較例８と同様にしてエポキシ化反応を行なった。」
（１ｅ）「【００５３】
【表２】
【００５４】
　上記各数値の計算方法は次式による。
(1) ＭＡＣ、ＡＣの反応率
 (添加したＭＡＣ、ＡＣのモル数−生成物中のＭＡＣ、ＡＣのモル数) ×１００／添加したＭＡＣ、ＡＣのモル数
(2) 過酸化水素反応率
（添加した過酸化水素のモル数−生成物中の過酸化水素のモル数）×１００／添加した過酸化水素のモル数
(3)ＭＥＰ、ＥＰの選択率
生成物中のＭＥＰ、ＥＰのモル数×１００／反応したＭＡＣ、ＡＣのモル数
(4)ジオール選択率
生成物中のジオールのモル数×１００／反応したＭＡＣ、ＡＣのモル数
(5)炭素収支
（生成物中のＭＡＣ、ＡＣのモル数＋生成物中のＭＥＰ、ＥＰのモル数＋生成物中のジオールのモル数）×１００／添加したＭＡＣ、ＡＣのモル数」
　
（２）刊行物２の記載事項
　本願の優先日前に日本国内において頒布された刊行物２には，以下の事項が記載されている。
（２ａ）「【請求項１】  チタンシリカライト触媒の存在下に過酸化水素を用いてオレフィン系化合物をエポキシド化することよりなり、この際、出発物質としての過酸化水素含有溶液及びオレフィン系化合物を、周期的に又は連続的にエポキシド化装置中に装入し、この方法で付加的に塩基を使用することによりエポキシドを製造する方法において、塩基を、ｐＨ−コントロール下に直接又は出発物質の１種以上と混合してエポキシド化反応器中に導入し、反応混合物中又は塩基含有混合物中でのｐＨ−コントロールを、出発物質を用いて実施し、ｐＨ値を４〜９.５の範囲内に調節し、実質的に一定に保持することを特徴とする、エポキシドの製法。」
（２ｂ）「【０００４】M. G. Clerici, P. Ingallina は、J. Catal. 140( 1993) 71-83 に、一般的方法及びチタンシリカライト触媒の触媒作用に対する酸、塩基及び塩の影響を記載している。これによると、触媒特性への中和剤の作用は、中和剤の量に著しく依存することが公知である。少量の中和剤の使用は選択率の上昇をもたらすが、多すぎる量の場合にはエポキシド化のための触媒活性を、この触媒の活性を完全に遮断するまで抑制する。更に、反応媒体中に存在する酸は反応速度を上昇しうることも公知である。H. Gao, G. Lu, J. Suo, S. Li, Appl. Catal. A 138 (1996)  27-38から、中和剤のこの不利な作用は、低い濃度で既に現れ、６００ｐｐｍより低いＮａＯＨ又はＫＯＨの濃度で既に触媒活性の著しい損失をもたらしうることが公知である。
【０００５】塩基性物質の添加下に過酸化水素及びチタンシリカライト触媒を用いるオレフィンのエポキシド化のための公知方法は、従来は、個々の場合に所望の選択性改善を得ること及び同時に反応速度を低下しない又は僅かにのみ低下するような中和剤の必要量を予め決定する可能性は知られていない欠点を有する。この反応の実際の実施のためには、このことは、中和剤の使用時に既に出発物質の品質の及び／又は触媒の特性の僅かな変化がエポキシド化の間の触媒の活性の著しくかつ予測不可能な変化をもたらしうる欠点を有する。先に記載の文献は、この系に添加すべき塩基の量をいかにして狭い範囲内でコントロールできるかに関する提案を示していない。」
（２ｃ）「【０００８】
【課題を解決するための手段】意外にも、この課題は、エポキシド化反応器への使用塩基の添加をｐＨ監視下に行い、塩基の量を、使用過酸化水素及び過酸化水素と１種以上の溶剤とからの使用混合物に関して１以上の試験実験により予め決められた一定のｐＨ値が生じるように、選択することにより解決できることが判明した。
【０００９】したがって、本発明の目的は、チタンシリカライト触媒の存在下に過酸化水素を用いてオレフィン系化合物をエポキシド化することよりなるエポキシドの製法であり（この際、出発物質としての過酸化水素含有溶液およびオレフィン系化合物を周期的に又は連続的にエポキシド化反応器中に導入し、かつ、この方法で、付加的に塩基を使用する）、この方法は、塩基を、ｐＨ−コントロール下に直接又は１種以上の出発物質と混合してエポキシド化反応器中に導入し、この反応混合物中及び／又は塩基含有混合物中のｐＨ−コントロールを、出発物質を用いて実施し、ｐＨ値を４〜９.５の範囲内に調節し、実質的に一定に保持することを特徴とする。反応混合物中のｐＨ値は、決定的に選択率及び変換率に影響するので、至適ｐＨ値を、予め種々のｐＨ値で、同じ出発物質の使用下に実施される１以上のエポキシド化テスト実験と引き続く選択率及び変換率の測定により確かめる。」
（２ｄ）「【００１２】本発明の方法は、脂肪族、脂環式及び脂肪族−芳香族のオレフィン系化合物のエポキシド化のために好適である。炭素原子数３〜８を有するオレフィン、特にプロペン及び１−ブテンが有利に使用される。オレフィン系化合物は、１以上の官能基、例えばヒドロキシル、ハロゲン、アルコキシ又はカルボアルコキシを有していてよい。本発明の方法では塩化アリル及びアリルアルコールを良好にエポキシド化することができる。」
（２ｅ）「【００１８】本発明による利点を得るために使用すべきｐＨ−値は、過酸化水素、水及び場合による溶剤からの混合物の組成に依存し、実施例に記載のように、簡単な方法でｐＨ値が変動される実験系列により決めることができる。ガラス電極を用いるｐＨ測定時に、３０〜５０質量％の含分を有する過酸化水素水溶液に塩基を添加する際の本発明による作用効果は、通常、ｐＨ値が１〜４のｐＨ単位だけ高められ、その測定装置により示されるｐＨ値が塩基の添加後に４〜６.５である場合に達成される。同様に、水性過酸化水素及びメタノールからの混合物に塩基を添加する際の本発明による作用効果は、通常、ｐＨ値が１〜６ｐＨ−単位だけ高められ、測定装置により示されるｐＨ値が塩基の添加後に５〜９.５である場合に達成される。」
（２ｆ）「【００２２】本発明の１実施形では、触媒をエポキシド化反応の間中、反応混合物中に懸濁させる。この場合に、過酸化水素又は過酸化水素と溶剤とからの混合物のｐＨ調節は、選択的に触媒の添加の前又は後に行うことができる。混合された反応器、例えば撹拌釜又はホース状反応器中でエポキシド化反応が実施される場合には、ｐＨ測定を選択的にその反応器中で行うこともでき、このｐＨ調節のために塩基を直接反応混合物に加えることができる。」
（２ｇ）「【００２７】
【実施例】全ての実施例のために、触媒としてＥＰ０８９３１５８の実施例３に記載の方法で製造されたチタンシリカライト顆粒を使用する。記載のプロピレンオキサイド選択率（ＰＯ−選択率）は、生成物プロピレンオキサイド、１−メトキシプロパノール、２−メトキシプロパノール及び１，２−プロパンジオールの濃度の合計に対するプロピレンオキサイドの濃度の割合として計算した。
【００２８】例１（比較例）
ガス吹き込み撹拌機付きサーモスタット制御実験室用オートクレーブ中に、６０℃で、プロピレン雰囲気下にメタノール３００ｇを予め装入し、５バールの過圧でプロピレンを飽和させる。次いで、撹拌下に５０.７質量％過酸化水素（蒸留）５１８ｇ、メタノール２５８６ｇ、ＭＴＢＥ（ｔ−ブチルメチルエーテル）１２５ｇ、水２５３ｇ及びチタンシリカライト１０ｇからなる混合物を２９０ｇ／ｈの割合で配量供給する。同時に一つの弁から反応器内容物の質量が一定に止まるような量の反応混合物を取り出す。この配量の間に、反応器中の圧力を一定に保持するために、圧力調節器を介してプロピレンを後配量する。規則的間隔で、取り出された反応混合物中の過酸化水素含分をレドックス滴定により、かつ、プロピレンオキサイド、１−メトキシ−２−プロパノール、２−メトキシ−１−プロパノール及び１，２−プロパンジオールの含分を、ＧＣにより測定する。４時間後に、定常作業状態に達する。第１表は、定常作業状態での過酸化水素変換率及びプロピレンオキサイド選択率を示している。
【００２９】使用過酸化水素に関して、ガラス電極及び組み込まれたＡｇ／ＡｇＣｌ−参照電極からの単一棒測鎖を用いて２.８のｐＨ値が測定された。５０.７質量％過酸化水素に対する濃度電位を修正すると、４.６の実際のｐＨ値が得られる。
【００３０】例２〜５
使用過酸化水素を１Ｎ苛性ソーダの添加により第１表に記載のｐＨ値に調節することで変更して、例１の方法を繰り返し、この際、ｐＨ値をガラス電極及び組み込まれたＡｇ／ＡｇＣｌ−参照電極からなる単一棒測鎖を用いて測定する。４.５時間後に、第１表に記載の過酸化水素変換率及びプロピレンオキサイド選択率で定常作業状態が達成される。
【００３１】
　
第１表
　
例　　Ｈ
2
Ｏ
2
のｐＨ　　　　　Ｈ
2
Ｏ
2
−変換率　　　　ＰＯ−選択率
　１　　　　２.８　　　　　　　　７１.０％　　　　　　５４.９％
　２　　　　４.０　　　　　　　　７１.４％　　　　　　６０.７％
　３　　　　４.５　　　　　　　　６９.５％　　　　　　７７.１％
　４　　　　４.７５　　　　　　　６５.３％　　　　　　８５.２％
　５　　　　５.０　　　　　　　　３５.３％　　　　　　９４.２％　　。」
　
（３）刊行物３の記載事項
　本願の優先日前に日本国内において頒布された刊行物３には，以下の事項が記載されている。
（３ａ）「【００１０】即ち、本発明は以下の通りである。
１．下記一般式（１）で表される脂環基含有化合物。
【００１１】
【化７】
　（化学式は省略する。）
・・・
【００１７】２．下記一般式（２）で表される上記１．記載の脂環基含有化合物。
【００１８】
【化１０】
　（化学式は省略する。）」
（３ｂ）「【００８１】上式（１）においてｙが少なくとも１である化合物は、
○１（審決注：「○の内に１」，以下同じである。）上記の方法により得た一般式（１）においてｙ＝０であり且つｂ＝０である化合物、又は一般式（２）においてｙ＝０である化合物の、脂環基内及びアリル基の炭素−炭素２重結合を、酸化剤を用いてエポキシ化する方法」
（３ｃ）「【００８３】まず、前記の製造法について説明する。前記○１の反応において、用いられる酸化剤としては、該２重結合をエポキシ化できるものであれば特に制限はなく、過蟻酸、過酢酸、過プロピオン酸、トリフルオロ過酢酸、ｍ−クロロ過安息香酸等の過カルボン酸類、ｔ−ブチルハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等の有機過酸化物、過酸化水素及び分子状酸素等が挙げられる。中でも、反応性、選択性、精製が容易等の点で、酸化剤は過酸化水素、又は過カルボン酸類であることが好ましい。
【００８４】以下、該酸化剤が過酸化水素の場合の説明をする。酸化剤が過酸化水素の場合は、通常、各種エポキシ化触媒が併用して用いられる。該エポキシ化触媒としては、上記２重結合に対するエポキシ化が十分に進行するものであれば、本発明では公知のものが使用でき、特に制限はない。例えばチタノシリカライト等のチタン系化合物（例えば、当業者であれば周知である、チタンをシリカに担持させた市販触媒ＴＳ−１）、タングステン酸やその塩、燐タングステン酸やその塩等のタングステン含有化合物、モリブデン酸やその塩、燐モリブデン酸やその塩等のモリブデン含有化合物、ヘテロポリ酸、バナジウム含有化合物、レニウム含有化合物、コバルト含有化合物、砒素系化合物、硼素系化合物、アンチモン系化合物、遷移金属ポルフィリン錯体等が挙げられる。これらは単独で用いても２種以上を混合して用いてもよい。また、タングステン酸やモリブデン酸又はそれらの塩をエポキシ化触媒として用いる場合は、燐酸等を併用することにより該触媒が存在する過酸化水素相のｐＨを調整してもよい。」
（３ｄ）「【００９０】上記、油相−水相からなる２相系においてエポキシ化反応を行う場合、過酸化水素が含まれる水相側は、ｐＨが０．３〜６、さらには１〜５、特に１．５〜４の範囲であることが望ましい。ｐＨが６以上の場合はエポキシ化反応速度が遅く、また、ｐＨが０．３以下の場合は、生成したエポキシ基が反応系内で開裂する傾向にあるため望ましくない。」
　
２　刊行物１に記載された発明（引用発明）
　刊行物１には，「下記一般式（１）で示される炭素数３〜９の脂肪族オレフィンと過酸化水素、または反応系中で過酸化水素を生成する化合物とをチタノシリケート触媒の存在下で反応させるにあたり、助触媒として一価のタリウム化合物を用いることを特徴とするオレフィンの選択的エポキシ化法。
【化１】
（式中、Ｒ1 、Ｒ2 及びＲ3 は水素原子またはＣ1 〜Ｃ2 のアルキル基を示し、それぞれ同一であっも異なっていてもよい。）」であって，「一般式（１）で示される脂肪族オレフィンがアリルクロライド・・・である」ことが記載されている（摘記１ａ参照）。
　また，刊行物１には，
「比較例８」として，「チタノシリケート触媒（Ａ）0.498gを入れ、これに、35%-過酸化水素水19.9g を添加し、さらに、常圧で蒸留した沸点45.0〜45.5℃の留分のアリルクロライド( 以下、ＡＣと称す)26.4gを加えた後、撹拌下40℃の湯浴で２時間反応させた」ことが，
「比較例９」として，「チタノシリケート触媒（Ａ）0.498g、メタノール11.1g 、35%-過酸化水素水18.1g 、ＡＣ26.0g を使用した以外は、比較例８と同様にしてエポキシ化反応を行なった」ことが，
「比較例１０」として，「チタノシリケート触媒（Ａ）1.013g、35%-過酸化水素水6.2g、ＡＣ9.1gを使用した以外は、比較例８と同様にしてエポキシ化反応を行なった」ことが，
「実施例７」として，「チタノシリケート触媒（Ａ）1.003g、35%-過酸化水素水6.3g、メタノ−ル4.0g、2%-TlF水溶液1.154g、ＡＣ8.6gを使用した以外は、比較例８と同様にしてエポキシ化反応を行なった」ことが，
「比較例１１」として，「チタノシリケート触媒（Ａ）1.018g、35%-過酸化水素水6.3g、ＡＣ8.8gを使用し、反応温度を60℃、反応時間を１時間とした以外は比較例８と同様にしてエポキシ化反応を行なった」ことが，
「実施例８」として，「チタノシリケート触媒（Ａ）1.013g、35%-過酸化水素水6.2g、2%-TlF水溶液1.507g、ＡＣ8.9gを使用し、反応温度を60℃、反応時間を１時間とした以外は比較例８と同様にしてエポキシ化反応を行なった」ことが，それぞれ記載されている（摘記１ｄ参照）。
　そして，実施例７，８及び比較例８〜１１とも，いずれも「チタノシリケート触媒（Ａ）」，「35％-過酸化水素水」，「アリルクロライド」を反応させて，エポキシ化することにより，「エピクロルヒドリン」を生成することが記載されている（摘記１ｅ参照）。
　そうすると，刊行物１には，
「アリルクロライドと35％-過酸化水素水とを，チタノシリケート触媒の存在下で反応させて，エピクロルヒドリンを生成する方法。」についての発明（以下，「引用発明」という。）が記載されているといえる。
　
３　対比・判断
（１）対比
　本願発明と引用発明とを対比する。
　引用発明の「エピクロルヒドリン」は，本願発明の「１，２−エポキシ−３−クロロプロパン」に相当する。
　引用発明の「アリルクロライドと35％-過酸化水素水」のうち，「過酸化水素水」は過酸化水素が水に溶解した状態なので，「液相」状態にあるものと解され，一方，本願明細書の発明の詳細な説明には，「本発明による方法のエポキシ化反応が起こる“エポキシ化媒体”という用語は、アリルクロライド、過酸化水素、適する場合には溶媒、形成された1,2-エポキシ-3-クロロプロパン及び任意に副生成物を含む１種以上の液相、及び触媒を含む固相を含む媒体を意味すると理解される。エポキシ化媒体の液相はまた、一般的には水（典型的には５乃至２５質量％の濃度）も含む。」と記載されている（【０００５】参照）から，引用発明において，「アリルクロライドと35％-過酸化水素水」及びこれらが反応して得られる「エピクロルヒドリン」と「チタノシリケート触媒」を含む反応混合物が，本願発明の「１種以上の液相を含むエポキシ化媒体」に相当するといえる。
　さらに，引用発明の「チタノシリケート触媒」は，刊行物１に「チタノシリケート触媒は、一般式： xTiO2・(1-x)SiO2(式中のxが0.002〜0.20)で示される組成のチタン原子含有合成ゼオライト触媒（ＴＳ−１と称される）」（摘記１ｃ参照）と記載されているところ，本願明細書の発明の詳細な説明にも，「特に適するゼオライトはチタンシリカライト（silicalite）である。式 xTiO2・(1-x)SiO2(式中、ｘは０．０００１乃至０．５、好ましくは０．００１〜０．０５である。）に対応し」（【０００９】参照）と記載されていることからみて，本願発明の「ゼオライトを含む触媒」に相当する。
　また，刊行物１の実施例７，８，比較例８〜１１においては，反応系中に「メタノール」を含まない場合（実施例８，比較例８，１０，１１）と，含む場合（実施例７，比較例９）とがあるから，引用発明においては，溶媒である「メタノール」は含んでも含まなくてもよく，本願発明の「任意に１種以上の溶媒の存在下」ということができる。
　
　そうすると，本願発明と引用発明とは，
「１種以上の液相を含むエポキシ化媒体中、ゼオライトを含む触媒の存在下及び任意に１種以上の溶媒の存在下における、アリルクロライド及び過酸化水素の反応による1,2-エポキシ-3-クロロプロパンの製造方法」である点で一致し，
　前者がエポキシ化媒体の「液相のpHが３以上４．８未満の値に制御及び保持されている」のに対して，後者がエポキシ化媒体の液相のｐＨが制御及び保持されていない点（以下，「相違点」という。）で相違する。
　
（２）相違点の検討
　刊行物１には，「過酸化水素とある種のチタン原子含有合成ゼオライト触媒による直接エポキシ化は、・・・目的エポキシドに対する選択率は一般に高いものの、水およびアルコールを含むプロトン性溶媒中でエポキシ化反応を行なうと、上述の合成ゼオライト骨格上に存在する酸性水酸基の触媒作用によって、原料オレフィンのオリゴマー化や重合反応が生じ、さらに、生成したエポキシ環の開環反応やさらにこの開環生成物と溶媒アルコールの縮合によるエーテル化反応等がエポキシ化反応と併発して起こる」こと，「米国特許第4,824,976 号明細書には、上記の問題を解決するため、反応前または反応中に適当な酸中和剤を用いてチタン原子含有合成ゼオライト触媒を処理することによって、合成ゼオライト骨格上に存在する酸性水酸基を中和し、これによってエポキシ生成物の選択率の向上を図ることが記載されている」が，「この方法によれば、例えば、アリルクロライドのエポキシ化反応の場合、選択率の向上が認められるが、エポキシ化の反応性は酸中和剤の前処理によって低下し、前処理を行なわないチタン原子含有ゼオライト触媒を使用した場合と比べエピクロルヒドリンの生成速度が著しく減少する」ことが記載されている（摘記１ｂ参照）。
　刊行物１の上記記載によれば，アリルクロライドを過酸化水素によって，ゼオライト触媒の存在下にエポキシ化を行うと，生成したエポキシ環の開環反応などの副反応が起きること，そのため，反応前または反応中に適当な酸中和剤（塩基である）を用いてチタン原子含有合成ゼオライト触媒を処理することによって，エポキシ生成物の選択率は向上するが，エピクロルヒドリンの生成速度が減少することが理解でき，引用発明においては，エポキシ環の開環反応などの副生物が発生するため，エピクロルヒドリンの選択性の低下を回避する手段として，酸中和剤による触媒処理が考えられていたが，その場合には，エピクロルヒドリンの生成速度が減少することが課題として当業者に認識されていたものと認められる。
　一方，刊行物２には，「触媒特性への中和剤の作用は、中和剤の量に著しく依存することが公知である。少量の中和剤の使用は選択率の上昇をもたらすが、多すぎる量の場合にはエポキシド化のための触媒活性を、この触媒の活性を完全に遮断するまで抑制する」こと，「塩基性物質の添加下に過酸化水素及びチタンシリカライト触媒を用いるオレフィンのエポキシド化のための公知方法は、従来は、個々の場合に所望の選択性改善を得ること及び同時に反応速度を低下しない又は僅かにのみ低下するような中和剤の必要量を予め決定する可能性は知られていない欠点を有する。この反応の実際の実施のためには、このことは、中和剤の使用時に既に出発物質の品質の及び／又は触媒の特性の僅かな変化がエポキシド化の間の触媒の活性の著しくかつ予測不可能な変化をもたらしうる欠点を有する」ことが記載され（摘記２ｂ参照），さらに，「この課題は、エポキシド化反応器への使用塩基の添加をｐＨ監視下に行い、塩基の量を、使用過酸化水素及び過酸化水素と１種以上の溶剤とからの使用混合物に関して１以上の試験実験により予め決められた一定のｐＨ値が生じるように、選択することにより解決できることが判明した」（摘記２ｃ参照），「本発明の目的は、チタンシリカライト触媒の存在下に過酸化水素を用いてオレフィン系化合物をエポキシド化することよりなるエポキシドの製法であり（この際、出発物質としての過酸化水素含有溶液およびオレフィン系化合物を周期的に又は連続的にエポキシド化反応器中に導入し、かつ、この方法で、付加的に塩基を使用する）、この方法は、塩基を、ｐＨ−コントロール下に直接又は１種以上の出発物質と混合してエポキシド化反応器中に導入し、この反応混合物中及び／又は塩基含有混合物中のｐＨ−コントロールを、出発物質を用いて実施し、ｐＨ値を４〜９.５の範囲内に調節し、実質的に一定に保持することを特徴とする」，「反応混合物中のｐＨ値は、決定的に選択率及び変換率に影響するので、至適ｐＨ値を、予め種々のｐＨ値で、同じ出発物質の使用下に実施される１以上のエポキシド化テスト実験と引き続く選択率及び変換率の測定により確かめる」ことが（摘記２ｃ参照）が記載されている。
　そうすると，刊行物２には，「チタンシリカライト触媒の存在下に過酸化水素を用いてオレフィン系化合物をエポキシド化することよりなるエポキシドの製法において」，中和剤（塩基）を添加すると，反応混合物中のｐＨ値が変化し，それが「エポキシ化反応の選択率と変換率に影響するので」，「所望の選択性改善を得ること及び同時に反応速度を低下しない又は僅かにのみ低下するような」中和剤（塩基）の量の決定するために，「反応混合物中及び／又は塩基含有混合物中のｐＨ−コントロール」を「出発物質を用いて実施」することが記載されているといえる。
　そして，刊行物２には，「本発明の方法では塩化アリル及びアリルアルコールを良好にエポキシド化することができる」（摘記２ｄ参照）との記載があること，また，刊行物１に先行技術として明記されている「米国特許第4,824,976 号明細書」（摘記１ｂ参照，特開昭６２−１８５０８１号公報がファミリーである。）には，塩基で中和したチタンシリカライトを用いて，プロピレンを過酸化水素でエポキシ化し，酸化プロピレンを生成する反応と，塩基で中和したチタンシリカライトを用いて，塩化アリルを過酸化水素でエポキシ化し，エピクロルヒドリンを生成する反応とが，ともに高い選択率を得る反応として実施例に記載されている（実施例３，６参照）ことからすれば，刊行物２に記載される「チタンシリカライト触媒の存在下に過酸化水素を用いてオレフィン系化合物をエポキシド化することよりなるエポキシドの製法において」，塩基を添加して，生成エポキシドの選択率を改善する方法は，刊行物２に実施例，比較例として記載されている「プロピレン」を「過酸化水素」でエポキシ化する反応（摘記２ｇ参照）のみならず，実際に，塩化アリルを過酸化水素でエポキシ化する反応についても，同様に実施できることは，当業者にとって明らかなことといえる。
　さらに，刊行物３には，「一般式（１）で表される脂環基含有化合物」や「一般式（２）で表される脂環基含有化合物」において，「脂環基内及びアリル基の炭素−炭素２重結合を、酸化剤を用いてエポキシ化する方法」（摘記３ａ，３ｂ参照）が記載されているところ，「用いられる酸化剤としては、該２重結合をエポキシ化できるものであれば特に制限はなく、・・・酸化剤は過酸化水素・・・であることが好ましい」とされ，「酸化剤が過酸化水素の場合は、通常、各種エポキシ化触媒が併用して用いられる。該エポキシ化触媒としては、上記２重結合に対するエポキシ化が十分に進行するものであれば、本発明では公知のものが使用でき、特に制限はない。例えばチタノシリカライト等のチタン系化合物（例えば、当業者であれば周知である、チタンをシリカに担持させた市販触媒ＴＳ−１）・・・が挙げられ」（摘記３ｃ参照），また，「上記、油相−水相からなる２相系においてエポキシ化反応を行う場合、過酸化水素が含まれる水相側は、ｐＨが０．３〜６、さらには１〜５、特に１．５〜４の範囲であることが望ましい。ｐＨが６以上の場合はエポキシ化反応速度が遅く、また、ｐＨが０．３以下の場合は、生成したエポキシ基が反応系内で開裂する傾向にあるため望ましくない」（摘記３ｄ参照）と記載されている。そうすると，刊行物３には，アリル基の二重結合に対する過酸化水素によるチタノシリカライトのようなエポキシ化触媒の存在下での反応では，ｐＨが所定値より低いと，生成したエポキシ基が反応系内で開裂する傾向があり，ｐＨが所定値より高い場合はエポキシ化反応速度が遅くなることが記載されているといえ，この刊行物３の記載は，刊行物１，２に記載されるアリル基の二重結合に対する過酸化水素のエポキシ化反応において塩基を添加する（すなわち，ｐＨが高くなる）と，エポキシ化生成物の選択性が高まるが，反応速度が遅くなり，塩基を添加しない（ｐＨが低くなる）と，エポキシ環開裂等による副反応のためエポキシ化生成物の選択性が低くなるとの現象と対応しているから，チタンシリケート触媒存在下でのアリル基の二重結合に対する過酸化水素によるエポキシ化反応全般に関して，このような現象が生じることが当業者に理解できるものといえる。
　そうすると，アリルクロライドと過酸化水素水とを反応させてエピクロルヒドリン（１，２−エポキシ−３−クロロプロパン）を生成する引用発明において，エポキシ環の開環反応などの副生物の発生によるエピクロルヒドリンの選択性の低下と，塩基の添加によるエピクロルヒドリンの生成速度の減少との課題を認識し，その課題を解決するために，同様のエポキシ化反応に適用し得る刊行物２に記載されるような，反応媒体に塩基を添加する際に，反応混合物中及び／又は塩基含有混合物中のｐＨ調節を出発物質を用いて実施し，エピクロルヒドリンの選択性と生成速度の観点から，そのｐＨを最適範囲に調節することは当業者が容易になし得たことと認めることができる。
　そして，刊行物２には，「反応混合物中のｐＨ値は、決定的に選択率及び変換率に影響するので、至適ｐＨ値を、予め種々のｐＨ値で、同じ出発物質の使用下に実施される１以上のエポキシド化テスト実験と引き続く選択率及び変換率の測定により確かめる」（摘記２ｃ参照）と記載されていることからすれば，出発物質である過酸化水素又は過酸化水素と溶剤とからの混合物（塩基含有混合物中）のｐＨ調節であっても，最終的に，「決定的に選択率及び変換率に影響する」反応混合物（すなわち，本願発明の「１種以上の液相を含むエポキシ化媒体」）中の液相のｐＨ調節のために実施されているといえ，また，「本発明の１実施形では、触媒をエポキシド化反応の間中、反応混合物中に懸濁させる。この場合に、過酸化水素又は過酸化水素と溶剤とからの混合物のｐＨ調節は、選択的に触媒の添加の前又は後に行うことができる。混合された反応器、例えば撹拌釜又はホース状反応器中でエポキシド化反応が実施される場合には、ｐＨ測定を選択的にその反応器中で行うこともでき、このｐＨ調節のために塩基を直接反応混合物に加えることができる」（摘記２ｆ参照）との記載から，反応混合物中の液相のｐＨを直接測定して反応混合物（エポキシ化媒体）の液相のｐＨ調節をすることも可能であるから，反応混合物であるエポキシ化媒体の液相のｐＨを，エポキシ環の開環反応などの副生物の発生によるエピクロルヒドリンの選択性の低下を防ぐとともに，エピクロルヒドリンの生成速度の減少を抑えるために，刊行物２に記載されるように「エポキシド化テスト実験の選択率及び変換率の測定を通じて」，最適範囲に設定することは当業者が当然に実施する設計事項であり，その実験結果によって，「ｐＨ３．０以上４．８未満」との数値範囲を選定し，その数値範囲内に反応混合物であるエポキシ化媒体の液相のｐＨが制御及び保持されることに格別の困難性があるとは認められない。
　よって，引用発明において，上記相違点に係る本願発明の構成を採用することは，刊行物１〜３の記載に基づいて，当業者が容易になし得たことと認められる。
　
（３）効果について
　本願発明の効果は，本願明細書の発明の詳細な説明に，「本発明の欠くことのできない特徴の一は、エポキシ化媒体の液相のpHの制御である。このことは、pHが１．５以上４．８未満の値に制御及び保持される場合には、pHの制御なしに実施される方法と比較して、触媒の活性が過度に低下することなくエポキシ化の選択性が高くなるという利点が見いだされたためである。」（【０００４】参照）と記載されることからみて，「触媒の活性が過度に低下することなくエポキシ化の選択性が高くなる」ことと認められる。
　しかしながら，上記（２）で検討したように，刊行物２も，反応混合物中又は塩基含有混合物中のｐＨ調節を行うことによって，エポキシ環の開環反応などの副生物の発生によるエピクロルヒドリンの選択性の低下を防ぐとともに，エピクロルヒドリンの生成速度の減少を抑えるものであり，刊行物１，３にもｐＨが低いとエポキシ環の開裂による副生物の発生が生じ，ｐＨが高いとエポキシ化反応の生成速度が減少する，すなわち，触媒活性が低下することが示唆されているといえるから，本願発明の効果は，刊行物１〜３の記載から当業者が当然に予測し得る範囲のものと認められる。
　
４　小括
　よって，本願発明は，その優先日前に日本国内又は外国において頒布された刊行物１〜３に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから，特許法第２９条第２項の規定により，特許を受けることができない。
　
第５　請求人の主張
１　請求人の主張の概要
　請求人は，審判請求書において，以下の主張をしている。
（ａ）「引用文献４（審決注：刊行物２）では、あくまで、反応物（実際には過酸化水素）のｐＨを調節しており、エポキシ化媒体の液相のｐＨを調節してはおりません。したがいまして、引用文献４［請求項１］及び［０００９］に記載の「４〜９．５」の数値範囲は反応物がとるべきｐＨ範囲であります。
　実際に、引用文献４の［００１１］では、本願発明におけるエポキシ化媒体の液相に近い組成の場合においてｐＨを５〜９．５の範囲に制御しており、引用文献４の［００１８］でも、水とメタノールの混合物の過酸化水素溶液においてｐＨを５〜９．５の範囲に制御しております。これらのｐＨの値は、本願発明におけるエポキシ化媒体中の液相のｐＨとは異なります。
　しかも、引用文献４にはアリルクロライドと過酸化水素との反応は具体的に記載されておらず、具体的に記載されているのはプロピレンと過酸化水素との反応です。
　そして、引用文献４の実施例では、ｐＨは１回しか測定されておらず、断続的又は連続的に測定していないことから、反応媒体のｐＨを所定の範囲に制御して維持するという操作が行われていないことは明らかであります。
　したがいまして、たとえ当業者といえども、引用文献４の記載に基づいては、引用文献１又は２記載の発明における反応媒体の反応中の液相のｐHを３〜４．８の範囲に維持する動機付けを得ることはできません。」
（ｂ）「引用文献６（審決注：刊行物３）は、アリルクロライドと過酸化水素からエピクロロヒドリンを得る方法に関するものではなく、３−ハロゲノシクロヘキセン、３−ハロゲノシクロペンテン等の不飽和部位を有する環式化合物又はそのエポキシドを必須に反応物として使用することにより、そこに記載される一般式（１）で表される反応性脂環基を含有する化合物を得る方法を開示するに留まりますので、アリルクロライドと過酸化水素からエピクロロヒドリンを得ることを前提とする本願発明における反応媒体の液相のｐＨの調整の参考にはなりえません。
　なお、引用文献６［００９０］には、「ｐＨが０．３〜６・・・が望ましい」と記載されていますが、これは、アリルクロライドと過酸化水素からエピクロロヒドリンを得る反応に関するものではありません。すなわち、そのｐＨの数値範囲は３−ハロゲノシクロヘキセン、３−ハロゲノシクロペンテン等の不飽和部位を有する環式化合物をエポキシ化する場合のエポキシ化反応速度低下回避及びエポキシ基の開裂防止の観点から規定されたものであって、エピクロロヒドリンの選択率向上、並びに、副生成物の生成低減のために規定されたものではありません。しかも、『０．３〜６』という範囲は、本願発明における『３〜４．８』の範囲よりもかなり広範なものです。」
（ｃ）「実施例１におけるエピクロロヒドリンの選択率が実施例２におけるエピクロロヒドリンの選択率と同程度であるとのことですが、反応開始後２５時間、５０時間、７８時間の時点で、実施例１におけるエピクロロヒドリンの選択率の方が実施例２における選択率よりも、それぞれ、３．２％、２．９％、３．０％、明らかに優れておりますので、選択率が同程度とはいえません。一方、実施例１と実施例２の転化率は１．６％しか変りませんので、ほぼ同程度といえます。
　審査官殿は「転化率」の向上が本願発明の目的・効果であると誤解されているようですが、あくまで本願発明はエピクロロヒドリンの選択率の向上を主目的としておりますので、エピクロロヒドリンの選択率に比べて「転化率」はそれほど重要ではありません。したがって、「転化率」と「選択率」の値を比べても意味がありません。そして、本願明細書に記載の実験結果を、本願発明の目的に照らして正当に評価するのであれば、「選択率」に注目すべきです。」
　
２　検討
（１）主張（ａ）について
　上記「第４　３（２）」で述べたように，刊行物２の記載からは，出発物質である過酸化水素又は過酸化水素と溶剤とからの混合物のｐＨ調節は，最終的に，「決定的に選択率及び変換率に影響する」反応混合物（エポキシ化媒体）中の液相のｐＨ調節のために実施されているといえ，また，直接，反応混合物のｐＨを測定して調節する（ｐＨを測定，調節しているのは，反応混合物中の液相であることは明らかである。）ことも可能であることも記載されている（摘記２ｆ参照）から，「刊行物２では、あくまで、反応物（実際には過酸化水素）のｐＨを調節しており、エポキシ化媒体の液相のｐＨを調節してはおりません」との主張は採用できない。
　次に，刊行物２に記載の「４〜９．５」の数値範囲は反応物がとるべきｐＨ範囲であって，本願発明におけるエポキシ化媒体の液相に近い組成の場合においてｐＨを５〜９．５の範囲に制御しており，刊行物２でも，水とメタノールの混合物の過酸化水素溶液においてｐＨを５〜９．５の範囲に制御しており，本願発明におけるエポキシ化媒体中の液相のｐＨとは異なる旨主張している。
　刊行物２には，「本発明による利点を得るために使用すべきｐＨ−値は、過酸化水素、水及び場合による溶剤からの混合物の組成に依存し、実施例に記載のように、簡単な方法でｐＨ値が変動される実験系列により決めることができる。ガラス電極を用いるｐＨ測定時に、３０〜５０質量％の含分を有する過酸化水素水溶液に塩基を添加する際の本発明による作用効果は、通常、ｐＨ値が１〜４のｐＨ単位だけ高められ、その測定装置により示されるｐＨ値が塩基の添加後に４〜６.５である場合に達成される。同様に、水性過酸化水素及びメタノールからの混合物に塩基を添加する際の本発明による作用効果は、通常、ｐＨ値が１〜６ｐＨ−単位だけ高められ、測定装置により示されるｐＨ値が塩基の添加後に５〜９.５である場合に達成される。」と記載されている（摘記２ｅ参照）ので，刊行物２で示された「４〜９．５」のｐＨ値の範囲が，反応混合物であるエポキシ化媒体中の液相でのｐＨ値では必ずしもないこと，水とメタノールの混合物の過酸化水素溶液においては，ｐＨを５〜９．５の範囲に調節していることは請求人の指摘のとおりである。
　しかしながら，上記のｐＨ範囲は，反応混合物になる前の出発物質のｐＨに関するものであるから，チタンシリケート触媒存在下で，アリルクロライドと反応させてエピクロルヒドリンが生成した反応混合物（エポキシ化媒体）中の液相のｐＨ範囲が「ｐＨ３．０以上４．８未満」となることと，必ずしも矛盾するものではない。例えば，メタノールを溶媒として用いると，アリルクロライドとの反応によって，塩化水素が生じ，それによってｐＨが低下する（このことは意見書で請求人も述べている。）ので，反応混合物中の液相のｐＨ範囲を「ｐＨ３．０以上４．８未満」に調節することと，水とメタノールの混合物の過酸化水素溶液において，ｐＨを５〜９．５の範囲に調節することとは何ら矛盾しない。
　そして，上記「第４　３（２）」で述べたように，刊行物２等の記載に基づいて，引用発明において，エポキシ化媒体である反応混合物中の液相のｐＨを，エピクロルヒドリンの選択性とエピクロルヒドリンの生成速度から最適な範囲に調節することが当業者にとって容易であって，その際の最適なｐＨ範囲として，エポキシ化実験の選択性と反応率の測定によって，「ｐＨ３．０以上４．８未満」を選定することが当業者の当然に実施する設計事項である以上，刊行物２の「４〜９．５」のｐＨ値の範囲が，反応混合物であるエポキシ化媒体中の液相のｐＨ値ではなく，水とメタノールの混合物の過酸化水素溶液においては，ｐＨを５〜９．５の範囲に調節しているとしても，上述の容易想到性の阻害要因となるものではない。
　なお，本願発明においては，「任意に１以上の溶媒の存在下」と規定されているから，メタノールを溶媒として存在させることを前提とした「水とメタノールの混合物の過酸化水素溶液においてｐＨを５〜９．５の範囲に制御しております。これらのｐＨの値は、本願発明におけるエポキシ化媒体中の液相のｐＨとは異なります。」との主張は，特許請求の範囲の記載に基づかないものであって，そもそも採用できない。
　さらに，上記「第４　３（２）」で述べたように，刊行物２には，「本発明の方法では塩化アリル及びアリルアルコールを良好にエポキシド化することができる」（摘記２ｄ参照）との記載があること，また，刊行物１の先行技術として明記されている「米国特許第4,824,976 号明細書」（摘記２ｂ参照）にも，塩基で中和したチタンシリカライトを用いて，プロピレンを過酸化水素でエポキシ化し，酸化プロピレンを生成する反応と，塩基で中和したチタンシリカライトを用いて，塩化アリルを過酸化水素でエポキシ化し，エピクロルヒドリンを生成する反応とが，ともに高い選択率を得る反応として記載されていることからすれば，刊行物２に記載される「チタンシリカライト触媒の存在下に過酸化水素を用いてオレフィン系化合物をエポキシド化することよりなるエポキシドの製法において」，塩基を添加して，生成エポキシドの選択率を改善する方法は，刊行物２に実施例，比較例として記載されている「プロピレン」を「過酸化水素」でエポキシ化する反応のみならず，塩化アリルを過酸化水素でエポキシ化する反応についても，同様に実施できることは，当業者にとって明らかなことということができる。
　最後に，請求人は，刊行物２の実施例では，ｐＨは１回しか測定されておらず，断続的又は連続的に測定していないことから，反応媒体の液相のｐＨを所定の範囲に制御して維持するという操作が行われていないことは明らかと主張しているが，刊行物２において，「ｐＨ値を４〜９.５の範囲内に調節し、実質的に一定に保持する」（摘記２ａ，２ｃ参照）と記載されているから，反応媒体の液相のｐＨを所定の範囲に制御して維持するという操作が行われていることは明らかというほかはなく，また，刊行物２には，直接，反応混合物のｐＨを測定して塩基の添加によりｐＨ調節することも可能であることが記載されている（摘記２ｆ参照）から，ｐＨを所定の範囲に制御して維持する操作が行われていると解することは，この記載からもみても明らかである。また，刊行物２の実施例には，「使用過酸化水素に関して、ガラス電極及び組み込まれたＡｇ／ＡｇＣｌ−参照電極からの単一棒測鎖を用いて２.８のｐＨ値が測定された。」，「使用過酸化水素を１Ｎ苛性ソーダの添加により第１表に記載のｐＨ値に調節することで変更して、例１の方法を繰り返し、この際、ｐＨ値をガラス電極及び組み込まれたＡｇ／ＡｇＣｌ−参照電極からなる単一棒測鎖を用いて測定する。」（摘記２ｇ参照）と記載されているが，ｐＨを１回しか測定しないと記載されているわけでなく，ｐＨを調節するためには，ｐＨを必要な頻度で測定するのが技術常識と解することができるから，「刊行物２の実施例では，ｐＨは１回しか測定されておらず，断続的又は連続的に測定していない」との主張は採用できない。
　さらにいえば，本願発明には，「液相のｐＨが断続的又は連続的に方法の間測定される」との発明特定事項は規定されておらず，これを前提として，本願発明と刊行物２の記載を対比することは，特許請求の範囲の記載に基づかないものであり，その点からも上記主張は採用することができない。
　よって，主張（ａ）はいずれも採用することができない。
　
（２）主張（ｂ）について
　請求人は，刊行物３は，アリルクロライドと過酸化水素からエピクロルヒドリンを得る方法に関するものではなく，アリルクロライドと過酸化水素からエピクロルヒドリンを得ることを前提とする本願発明における反応媒体の液相のｐＨの調整の参考にはなりえないと主張している。
　しかしながら，上記「第４　３（２）」で述べたように，刊行物３もアリル基の二重結合に対する過酸化水素によるチタンシリケート触媒存在下のエポキシ化反応である点で，刊行物１，２に記されたオレフィンと過酸化水素とのチタンシリケート触媒存在下でのエポキシ化反応と共通しており，刊行物３に記載された，ｐＨが低いとエポキシ化生成物の選択性が低下するが，ｐＨが高いとエポキシ化反応速度が低下するとの現象が，中和剤である塩基を添加するとエポキシ生成物の選択性が上がるが，エポキシ化反応が遅くなるとの刊行物１，２におけるエポキシ化反応の現象に対応するものであるから，このような現象がエポキシ化反応全般について同様に起こることが当業者に理解できるといえる。
　そうすると，刊行物３がアリルクロライドと過酸化水素からエピクロルヒドリンを得る方法に関するものではないとしても，アリルクロライドと過酸化水素からエピクロルヒドリンを得る方法においても，同様に，ｐＨ範囲によって，エピクロルヒドリンの選択性と反応率に影響を与えるとの当業者の理解を妨げるものであるとはいえない。
　よって，主張（ｂ）も採用できない。
　
（３）主張（ｃ）について
　請求人は，「実施例１におけるエピクロロヒドリンの選択率の方が実施例２における選択率よりも、それぞれ、３．２％、２．９％、３．０％、明らかに優れておりますので、選択率が同程度とはいえません。一方、実施例１と実施例２の転化率は１．６％しか変りませんので、ほぼ同程度といえます。」と述べているが，上記「第４　３（３）」で述べたとおり，エポキシ化反応において，塩基を添加すると必然的に反応混合物のｐＨが添加しない場合よりも上昇し，それによって，エポキシ生成物の選択率が向上することは刊行物１〜３の記載から当業者が当然に予測し得ることであり，本願明細書の発明の詳細な説明の実施例１，２のデータを比較すると，ｐＨ制御をしてｐＨを高めた実施例１のほうが選択率は向上するものの，ｐＨ制御をせずｐＨが低くなる実施例２のほうが転化率が高くなっていることからみて，実施例１，２のデータは，当業者が当然に予測し得る範囲内のものであって格別顕著な効果とは認められない。
　また，請求人は、本願発明はエピクロルヒドリンの選択率の向上を主目的としているので，エピクロルヒドリンの選択率に比べて「転化率」はそれほど重要ではなく，「選択率」に注目すべきと主張しているが，上述のとおり，エポキシ化反応において，塩基を添加すると必然的に反応混合物のｐＨが添加しない場合よりも上昇し，それによって，エポキシ生成物の選択率が向上することは刊行物１〜３の記載から当業者が当然に予測し得ることであるから，選択率の向上は，当業者が当然に予測し得る効果であって，格別顕著な効果と認められない。
　よって，主張（ｃ）も採用できない。
　
第６　むすび
　以上のとおりであるから，本願発明は，その優先日前に日本国内又は外国において頒布された刊行物１〜３に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであって，特許法第２９条第２項の規定により，特許を受けることができないものであるから，その余の点について検討するまでもなく，本願は拒絶すべきものである。
　よって，結論のとおり決定する。