【事件の表示】
　特願２００５−３６８５５４「高品質合成ダイヤモンド膜、その製造方法及び用途」拒絶査定不服審判事件〔平成１９年　７月　５日出願公開、特開２００７−１７３４７９〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は、平成１７年１２月２１日の出願であって、平成２３年　２月　７日付けで拒絶査定がなされ、これに対して、平成２３年　５月１９日付けで期間延長の手続に関する上申書が提出され、平成２３年　７月２２日付けで拒絶査定不服審判の請求がなされるとともに、同日付けで手続補正がなされたものであり、その後、平成２４年　１月３０日付けで審尋がなされ、これに対して平成２４年　３月２８日に回答書が提出されたところ、平成２４年　７月１３日付けで当審による拒絶理由が通知され、平成２４年　９月１５日に意見書及び手続補正書が提出されたが、平成２４年１０月２６日付けで当審による最後の拒絶理由が通知（以下、「最後の拒絶理由通知」という。）され、これに対して平成２４年１２月３１日に意見書及び手続補正書が提出されたものである。
　
第２　平成２４年１２月３１日付けの手続補正についての補正の却下の決定
　
［補正の却下の決定の結論］
　平成２４年１２月３１日付けの手続補正を却下する。
　
［理　由］
１　平成２４年１２月３１日付けの手続補正（以下、「本件補正」という。）の内容
　本件補正は、平成２４年　９月１５日付け手続補正書により補正された（以下、「本件補正前の」という。）特許請求の範囲の請求項１〜２のうち請求項１を下記のとおりに補正しようとする事項を含むものである。
　
　本件補正前の請求項１
　「【請求項１】
ダイヤモンド表面に、水素高純度精製装置により精製された重水素と重水素化メタンとからなる混合ガス若しくは水素高純度精製装置により精製された重水素と水素化メタンとからなる混合ガスによるマイクロ波プラズマによる化学気相堆積法（ＣＶＤ法）を適用するダイヤモンドの表面欠陥修復方法。」
　
　本件補正後の請求項１
　「【請求項１】
ダイヤモンド表面に、
パラジウム合金膜拡散透過法を用いた
９９．９９９９９９％以上の純度に
、
パラジウム合金膜拡散透過法を用いた
９９．９９９９９９％以上の純度に
　
２　補正の適否について
（１）補正の目的
　上記請求項１の補正事項は、本件補正前の特許請求の範囲の請求項１における
　ア　「水素高純度精製装置により精製された重水素」を、「
パラジウム合金膜拡散透過法を用いた
９９．９９９９９９％以上の純度に
　イ　「若しくは水素高純度精製装置により精製された重水素」を、「
、
パラジウム合金膜拡散透過法を用いた
９９．９９９９９９％以上の純度に
　それぞれ、限定的に補正しようとするものである。
　
　上記補正の根拠は、本願の願書に最初に添付した明細書【００１０】と同様の記載である本件補正前の明細書【００１０】の次の記載によるものであり、上記補正箇所自体については、新規事項を追加するものでないことは明らかである。（なお、以下、下線は当審によるものである。）
　「【実施例１】
【００１０】・・・(略)・・・
重水素は水素と同様に水素高純度精製装置（パラジウム合金膜拡散透過法、純度９９．９９９９９９％以上）により精製されたものを合成チャンバー内に導入した
  
（２）新規事項について
ア　当審による最後の拒絶理由通知の拒絶の理由は、１　特許法第１７条の２第３項、２　特許法第３６条第６項第２号並びに第６項第１号及び第４項第１号、３　特許法第２９条第１項第３号及び特許法第２９条第２項に関するものであり、そのうち「理由の１」の概要は以下の通りであり、下記で指摘した「
ダイヤモンドの表面欠陥修復方法
　
　「理由の１ 
　１　手続補正の内容 
　平成２４年　９月１５日付け（受付日）の手続補正書による補正（以下、本件補正という。）は、平成２３年　７月２２日付け（受付日）手続補正書によって補正（以下、「本件補正前の補正」という。）された、特許請求の範囲を、下記のように補正しようとするものである。 ・・・(略)・・・ 
　エ　本件補正前の「ダイヤモンドの表面処理法及び／又は緩衝膜形成方法」を、「
ダイヤモンドの表面欠陥修復方法
　２　補正の適否 　・・・(略)・・・ 　 
　（２）本件出願当初明細書の記載内容と上記補正の適否の判断 
　そこで、本願明細書を確認すれば、まず、「ダイヤモンドの表面欠陥修復」なる文言は、明細書及び図面の何れにおいても記載されていない。 
　また、「ダイヤモンドの表面欠陥修復方法」なる文言は、その文言通りに解釈すれば、ダイヤモンドの表面にある欠陥を、修復する方法となるが、本件審判請求人の主張する根拠箇所を初めとして、明細書の何れにも、ダイヤモンドが有している欠陥を何らかの方法により、修復することは記載されていない。 　・・・(略)・・・
　したがって、本件審判請求人の説明する補正の根拠を参酌しても、少なくとも、本件補正エは、出願当初明細書、特許請求の範囲又は図面に記載されていない事項を請求項１の構成に加える補正であるから、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たしていない。」 
　
イ　平成２４年１２月３１日提出の意見書による主張について
　本件請求人は、意見書において下記の主張をしている。
　
　「また、さらに本発明の意図（
ダイヤモンド表面の欠陥を修復する
本願明細書の段落【０００６】には、・・・(略)・・・
　そして、段落【０００７】には、・・・(略)・・・
　また、段落【０００８】には、・・・(略)・・・
　さらに又、段落【０００９】には、・・・(略)・・・と記載されている。
　これらに記載によれば、
「表面処理方法及び／又は緩衝層形成方法」とは、「非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素もしくは重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長させるもの
これらは、実質的に「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」が、開示されているといえると思慮
特許法第２条には「発明とは、自然法則を利用した技術的思想の創作のうち高度のものをいう。」と定義されており、技術的思想を表現する言葉は、それぞれ抽象的な意味を持つものであるから、出願当初明細書に「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」という言葉自体が記載されていなくとも、
技術的思想として「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」が記載されているに等しいと認められる場合には、当然に「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」と補正することが認められるべき
　「ア　・・・(略)・・・
イ　「本発明において、
表面処理方法及び／又は緩衝層形成方法」とは、「非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素もしくは重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長させるもの
即ち、実質的に「表面欠陥修復」の点が【０００９】に開示されていると思慮
　・・・(略)・・・
欠陥のあるダイヤモンド表面に本件「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」を適用し、ダイヤモンド表面の欠陥修復ができることを見出したのが本件発明
単にダイヤモンド膜を堆積させたものでない
　
ウ　本件補正における「ダイヤモンドの表面欠陥修復方法」との補正が、新規事項の追加に当たるか否かについての判断
（ア）本願の願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲及び図面（以下、「出願当初明細書」という。）には、以下の事項が記載されている。　
（本ａ）【背景技術】についての記載
「【０００２】
　近年、ダイヤモンドは宝石としての価値のみではなく、その優れた物性値から発光素子、高出力高周波素子、耐放射線素子の各種半導体素子の材料としても注目され、研究・開発が進められている。ダイヤモンド半導体を製造するには、不純物を混入させて、n型及びp型の特性を持つダイヤモンドを合成する必要があるが、現在、高品質なn型及びp型の
半導体ダイヤモンドはマイクロ波プラズマＣＶＤ法によって合成されている。
　
ダイヤモンド合成のために原料ガスとして炭素源と共に水素を用いている理由
水素プラズマを用いると化学気相堆積中にグラファイトなどの非ダイヤモンド成分を選択的にエッチングすることが知られている。また、水素プラズマを用いると化学気相堆積中にダイヤモンド表面が水素終端され、これがダイヤモンド構造を安定化し、効率よくダイヤモンドが合成されると考えられている
・・・(略)・・・これまで水素を重水素に置き換えることにより品質が変わるとは考えられていなかったため、これらの研究では品質についての比較はなされておらず、水素と重水素による合成では品質に違いはないものと仮定して研究がなされていた。これまで水素と重水素プラズマの違いを利用した高品質化製造の研究例はなく、関連した特許もない。」
「【０００５】
　
ダイヤモンド合成における水素プラズマによる効果
原子レベルで平坦化される
　
(本ｂ）【発明が解決しようとする課題】についての記載
「【０００６】
　ダイヤモンドは深紫外光発光素子、パワーデバイスを実現する半導体材料として期待されている。これらを実現する
高品質のn形、p形ダイヤモンドはＣＶＤ法によって合成される。
　非エピタキシャル晶質や欠陥は電気的・光学的特性に悪影響を及ぼすことが知られており、解決すべき課題となっていた。非エピタキシャル晶質は特に接合特性に影響を与えることが知られている。
　
本発明は非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ない高品質のダイヤモンド薄膜、その製造方法、これを用いたダイヤモンドの表面処理方法、緩衝層形成方法を提供する
　また、これまで
水素によるエッチングの効果により原子レベルが平坦化されることが知られている
　本発明は優れたダイヤモンド半導体製造の実現につながる。」
　
(本ｃ）【課題を解決するための手段】についての記載
「【０００７】
　本発明では、
ダイヤモンド基板上でのＣＶＤ法によるダイヤモンド薄膜成長
非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜が得られる
　すなわち、本発明は、ダイヤモンド基板上に、炭素源ガスと重水素を含む混合ガスを用いた化学気相堆積法（ＣＶＤ）によるダイヤモンド薄膜であって、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜である。
　また、本発明は、混合ガスにn型もしくはp型を形成することができる不純物を添加した非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜である。
　さらに、
本発明は、ダイヤモンド基板上に、炭素源ガスと重水素を含む混合ガスを用いたＣＶＤ法により、ダイヤモンド薄膜を成長させる非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜の製造方法
　また、
本発明は、ダイヤモンド薄膜に、炭素源ガスと重水素を含む混合ガスによるＣＶＤ法を適用するダイヤモンドの表面処理方法及び／又は緩衝層形成方法
　さらに、本発明は、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を用いた、整流ダイオード、パワートランジスタ、サイリスタから選ばれるパワーデバイスである。」
 　
(本ｄ)【発明の効果】についての記載
「【０００８】
　本発明は、従来の水素を用いたプラズマＣＶＤ法によるダイヤモンド合成において水素を重水素に置き換えることにより、
非エピタキシャル晶質及び欠陥の低減化によって、合成ダイヤモンドの高品質化を実現させる
　
非エピタキシャル晶質の低減化
　
欠陥濃度の低減化
　
光学的特性向上
　
(本ｅ）【発明を実施するための最良の形態】についての記載
「【０００９】
・・・(略)・・・
　また、本発明において、ダイヤモンドの表面処理方法及び／又は緩衝層形成方法とは、非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素もしくは重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ない
ダイヤモンド薄膜を成長させるもの
　
（本ｆ）【実施例１】についての記載
「【００１０】
　２．４５ＧＨｚ
マイクロ波プラズマによるＣＶＤホモエピタキシャルダイヤモンド合成を行った
　光学顕微鏡による観察により、非エピタキシャル晶質面密度の定量化を行った。（図１）水素と水素化メタンを用いた場合と比べ、面密度は１−２桁以上低減された。
　電子スピン共鳴法による観測により、バルク中における欠陥濃度の定量化を行った。（図２）水素と水素化メタンを用いた場合と比べ、欠陥濃度が１桁程度低減されていることを定量的に明らかにした。
　カソードルミネッセンスによる自由エキシトン発光の観測（光学的特性の評価）を行った。・・・(略)・・・水素と水素化メタンを用いた場合と比べ、信号強度は３−５倍程度となり、光学的に優れていることが明らかにされた。
【００１１】
　重水素の効果を確かめるため、重水素と水素化メタンにより
ＣＶＤホモエピタキシャルダイヤモンドを合成した
　
　
（イ）「修復」について
　ところで、「修復」なる文言は、「建造物などをつくろい直すこと。」（広辞苑：第五版）、「建造物などの、傷んだ箇所を直して、もとのようにすること。」（大辞泉：第一版＜増補・新装版＞第二刷）との意味で通常使われており、一方、本件補正における「表面欠陥修復方法」との文言或いは、「欠陥修復」、「修復」なる文言は、出願当初明細書には、何れも記載されていないことから、「表面欠陥修復方法」における「修復」の技術的意義については、上記通常使われている範囲内のものとして理解せざるを得ない。
　
（ウ）「表面処理方法及び／又は緩衝層形成方法」について
　ａ　出願当初明細書の上記記載事項(本ｂ）【発明が解決しようとする課題】「【０００６】」及び(本ｃ）【課題を解決するための手段】「【０００７】」によれば、出願当初明細書に記載された「発明」は、「
非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ない高品質のダイヤモンド薄膜、その製造方法、これを用いたダイヤモンドの表面処理方法、緩衝層形成方法
ダイヤモンド基板上に、炭素源ガスと重水素を含む混合ガスを用いたＣＶＤ法により、ダイヤモンド薄膜を成長させる非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜の製造方法
ダイヤモンド薄膜に
ＣＶＤ法を適用する
　
　ｂ　請求項１において、「表面欠陥修復方法」と補正される前の「表面処理方法及び／又は緩衝層形成方法」については、上記出願当初明細書の記載事項（本ｃ）「【課題を解決するための手段】【０００７】」に「
本発明は、ダイヤモンド薄膜に
ＣＶＤ法を適用するダイヤモンドの表面処理方法及び／又は緩衝層形成方法である
ダイヤモンドの表面処理方法及び／又は緩衝層形成方法とは
非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素もしくは重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長させるもの
　即ち、出願当初明細書の上記記載箇所には、成長させたダイヤモンド薄膜の表面層若しくは中間層において、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥を少なくする技術が記載されており、当該記載箇所で示された技術は、
成長し終わったダイヤモンド薄膜に形成された表面欠陥
　
　また、（本ａ）「【背景技術】【０００２】」に「
ダイヤモンド合成のために原料ガスとして炭素源と共に水素を用いている理由
水素プラズマを用いると化学気相堆積中にグラファイトなどの非ダイヤモンド成分を選択的にエッチングする
イヤモンド合成における水素プラズマによる効果
原子レベルで平坦化される
薄膜を成長させる下地となる基板表面上
薄膜を成長させる下地となる基板自体の内部（バルク領域）
　　
　ｃ　出願当初明細書の記載事項（本ｆ）【実施例１】の「【００１０】」に、「
マイクロ波プラズマによるＣＶＤホモエピタキシャルダイヤモンド合成を行った
ＣＶＤホモエピタキシャルダイヤモンドを合成した
成長をさせた薄膜自体の表面における欠陥が少ないこと
基板自体の内部（バルク領域）
　
　ｄ　上記のａ〜ｃのように、出願当初明細書には、「表面処理方法及び／又は緩衝層形成方法」として、「非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素もしくは重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長させる」事が記載され、表面の非ダイヤモンド成分の選択的エッチング及び表面の平坦化について記載されているものの、いずれも、ダイヤモンド合成中、即ち、基板上へのＣＶＤによるダイヤモンドの堆積中に行われ、堆積・成長された薄膜自体について生じる欠陥が少ないことを説明しているにすぎず、これは、一般的な修復の概念からは、基板自体の表面欠陥の修復、或いは成長し終わった膜に生じている欠陥の修復であるとは言えない。
　即ち、薄膜の技術分野において、表面の欠陥「修復」との技術的概念から想起し得る技術事項Ａとしては、一般的に、基板の表面（及び基板内部としてのバルク領域）に
既にある欠陥自体
成膜し終えた薄膜が既に有している欠陥自体
　そして、出願当初明細書には、表面の欠陥「修復」という技術概念から、上記のように一般的に想起しうるとした技術事項Ａについて、記載があるものではない。
　
　なお、本件請求人は、「
欠陥のあるダイヤモンド表面に本件「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」を適用し、ダイヤモンド表面の欠陥修復ができることを見出したのが本件発明
単にダイヤモンド膜を堆積させたものでない
非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜
　
　エ　新規事項に関するまとめ
　以上を整理すると、「ダイヤモンドの表面処理方法及び／又は緩衝層形成方法」を「ダイヤモンドの表面欠陥修復方法」と補正することは、出願当初明細書に記載されていない技術事項を導入することになり、平成２４年１０月２６日付け拒絶理由通知書において通知した、新規事項である旨の拒絶理由が、平成２４年１２月３１日に提出された意見書及び手続補正書によっても解消しないことから、本件補正は、特許法第１７条の２第３項の規定に違反するので、同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。
　
（３）独立特許要件
　ア
　ところで、本件請求人は、平成２４年１２月３１日に提出した意見書において、出願当初明細書の【０００２】、【０００５】〜【０００９】を根拠に、
　「「表面処理方法及び／又は緩衝層形成方法」とは、「非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素もしくは重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長させるものである。」であって、これらは、実質的に「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」が、開示されているといえると思慮いたします。」
との主張を行っている。
　ここで、仮に、本件補正による請求項１の「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」が「非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長させるもの」であるとすると、限定的減縮に当たるので、本件補正後の請求項１に係る発明（以下、「本願補正発明」という。）が、独立特許要件を備えるものであるか否か（平成１８年法律第５５号改正附則第３条第１項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法第１７条の２第５項において準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するものであるのか否か）について以下、検討する。
　
　イ　刊行物及びその摘記事項
（ア）平成２４年　７月１３日付けの当審による拒絶理由通知及び平成２４年１０月２６日付けの当審による最後の拒絶理由通知において、刊行物１として引用された、本願出願前に頒布された刊行物である特表２００４−５０３４６１号公報（以下「刊行物１」という。）には、「厚い単結晶ダイヤモンド層、それを造る方法及びその層から形成された宝石の原石」（発明の名称）に関して、次の事項が記載されている。
　「【０００２】
ＣＶＤにより基体上にダイヤモンドのような物質を付着させる方法
解離の際に水素・・・(略)・・・そしてＣまたは炭素含有ラジカル及び他の反応性種、例えばＣＨ
Ｘ
、ＣＦ
Ｘ
（但し、Ｘは１〜４であることができる）を提供できるガス混合物を用意する
炭化水素Ｃ
Ｘ
Ｈ
Ｙ
（但しＸ及びＹは各々１〜１０であることができる）
以下の１種又はそれ以上を含有するであろう
相対的同位体比は人工的に制御されることができる；例えば水素は重水素又は三重水素として存在することができ、
供給源ガス混合物の解離はマイクロ波
　
　「【００１２】
本発明のダイヤモンドは、天然の高品質ダイヤモンドにおいて存在する特性よりも非常に優れている電子特性を有する
　
　「【００４４】
本発明の
ＣＶＤダイヤモンド層は（基体が合成ダイヤモンド
ダイヤモンド基体に付着されることができる
【００４５】
・・・(略)・・・
欠陥は、主として転位、他の結晶欠陥及び微小ひび割れ（マイクロクラック）を意味するだけでなく、双境界線、点欠陥、低角度境界線及び結晶格子に対する何らかの他の分断をも包含する
基体は低い複屈折タイプの
Ｉｂ又はＩＩａ高圧／高温合成ダイヤモンド
　
　「【００６２】
ガス供給源の解離は
反応器中でマイクロ波エネルギーを用いて行われる
　
　「【００８３】
例　３
高温／高圧合成タイプ１ｂダイヤモンド
反応器中に導入し、上に記載されたとおりにして成長サイクルを開始し
【００８４】
１）反応器は使用精製装置の点と予め適合化されており、上に記載された修正ＧＣ法により測定されたときに８０ｐｐｂ以下までに、入ってくるガス流中の窒素水準を減少させた。
２）
３３３ｘ１０
２
Ｐａの圧力で、Ｏ
２
／Ａｒ／Ｈ
２
の１５／７５／６００のｓｃｃｍを用いて酸素エッチングとしてプラズマ処理を開始した。これに続いて、７５／６００ｓｃｃｍのＡｒ／Ｈ
２
を用いて、Ｈエッチングを行った。この場合に３０ｓｃｃｍで流動するＣＨ
４
である炭素源の添加により、成長を開始した。この段階での成長温度は７８０℃であった。
【００８７】
７）空間電荷制限時間の飛行（ｆｌｉｇｈｔ）実験は、３００Ｋのサンプル温度で正孔移動度μｈを３８００ｃｍ２／Ｖｓであると測定した。
８）
ＳＩＭＳ測定は、（Ｈ及びその同位体を除いて）５ｘ１０
１６
ｃｍ
−３
以上の濃度で存在する単一種不純物を何ら示していない
 　 
　上記記載を整理すると、刊行物１には次の発明
  「ＣＶＤにより高温／高圧合成タイプＩｂダイヤモンド基体上で 、
　炭化水素ＣＸＨＹ（但しＸ及びＹは各々１〜１０）、そして場合によりＣＯＸ、Ｏ２、Ｈ２、Ｎ２、ＮＨ３、Ｂ２Ｈ６及び不活性ガスの１種を含有する供給源ガス混合物の解離を、反応器中でマイクロ波エネルギーを用いて行うＣＶＤダイヤモンドの成長方法であって、
　上記の各々のガスはその自然の同位体比で存在するか、又は相対的同位体比が人工的に制御され、水素の場合は重水素又は三重水素として存在する
ＣＶＤダイヤモンドの成長方法」（以下「刊行物１発明」という。）が開示されている。
　
（イ）平成２４年　７月１３日付けの当審による拒絶理由通知及び平成２４年１０月２６日付けの当審による最後の拒絶理由通知において、刊行物２として引用された、本願出願前に頒布された刊行物である「A. Bergmaier, G. Dollinger, A. Aleksov, P. Gluche, E. Kohn、ＣＶＤダイヤモンド面における重水素の深さプロファイル（論文タイトルの翻訳：Deuterium depth profiles at CVD diamond surfaces）、Surface Science、その他、2001.06.10発行、Volume 481, Issues 1-3、L433-L436」（以下「刊行物２」という。）には、次の事項が記載されている。
　「この研究で用いられたダイヤモンドフィルムは、重水素で希釈された１．５％ＣＨ４を用い、５９５℃で合成Ｉｂ単結晶ダイヤモンド（１００）基板上でマイクロ波プラズマＣＶＤによりエピタキシャルで成長させたものである。」（Ｌ４３４頁　左欄下から２１〜１７行の翻訳：
　2. Experimental
 Diamond films used in this study were epitaxially grown by microwave plasma CVD on synthetic Ib single crystal diamond(100) substrates at 595 ℃, using 1.5% CH4 diluted in deuterium. ）
　
　上記記載事項を整理すると、刊行物２には次の発明、
　「合成Ｉｂ単結晶ダイヤモンド基板上に、重水素で希釈された１．５％ＣＨ４を用いて、マイクロ波プラズマＣＶＤにより、ダイヤモンドフィルムをエピタキシャルで成長させる方法」（以下「刊行物２発明」という。）が開示されている。
　
　
ウ　刊行物１に基づく当審の判断
（ア）対比
　本願補正発明と刊行物１発明とを対比すると、
　ａ　刊行物１発明の「高温／高圧合成タイプＩｂダイヤモンド基体上」が、本願補正発明の「ダイヤモンド表面」に相当し、同様に「供給源ガス混合物の解離を、反応器中でマイクロ波エネルギーを用いて行うＣＶＤ」が「混合ガスによるマイクロ波プラズマによる化学気相堆積法（ＣＶＤ法）」に相当する。
　
　ｂ　刊行物１発明の「炭化水素ＣＸＨＹ（但しＸ及びＹは各々１〜１０）、そして場合によりＣＯＸ、Ｏ２、Ｈ２、Ｎ２、ＮＨ３、Ｂ２Ｈ６及び不活性ガスの１種を含有する供給源ガス混合物」及び「上記の各々のガスはその自然の同位体比で存在するか、又は相対的同位体比が人工的に制御され、水素の場合は重水素又は三重水素として存在する」と、本願補正発明の「パラジウム合金膜拡散透過法を用いた水素高純度精製装置により９９．９９９９９９％以上の純度に精製された重水素と重水素化メタンとからなる混合ガス、若しくはパラジウム合金膜拡散透過法を用いた水素高純度精製装置により９９．９９９９９９％以上の純度に精製された重水素と水素化メタンとからなる混合ガス」とは、「炭化水素とその他のガスとの混合ガス」の点で一致する。
　
ｃ　上記「ア　本件請求人の主張に基づく「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」について」において仮定した、本願補正発明の「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」についての定義である「非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長」に基づけば、刊行物１発明の「ＣＶＤダイヤモンドの成長方法」と、本願補正発明の「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」とは、「炭化水素とその他のガスとの混合ガスを用いたプラズマによりダイヤモンド薄膜を成長させる方法」の点で一致する。
　
　そうすると、両者は、
　「ダイヤモンド表面に、炭化水素とその他のガスとの混合ガスによるマイクロ波プラズマによる化学気相堆積法（ＣＶＤ法）を適用するダイヤモンド薄膜を成長させる方法。」
の点で一致するものの、次の点で相違する。
　
　＊相違点１：炭化水素とその他のガスとの混合ガスが、本願補正発明では、「パラジウム合金膜拡散透過法を用いた水素高純度精製装置により９９．９９９９９９％以上の純度に精製された重水素と重水素化メタンとからなる混合ガス、若しくはパラジウム合金膜拡散透過法を用いた水素高純度精製装置により９９．９９９９９９％以上の純度に精製された重水素と水素化メタンとからなる」のに対して、刊行物１発明では、そのようなことが特定されていない点。
　
　＊相違点２：「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」について、本願補正発明では、「非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長させる方法」であるのに対して、刊行物１発明には、そのようなことが特定されていない点。
　
（イ）相違点についての判断
　ここで、上記各相違点１、２について検討する。
　ａ　相違点１について
　（ａ）混合ガスの成分について
　刊行物１発明における、炭化水素以外のガスとしては、「ＣＯＸ、Ｏ２、Ｈ２、Ｎ２、ＮＨ３、Ｂ２Ｈ６及び不活性ガスの１種」が選択肢として挙げられており、また、刊行物１の実施例である例３として、【００８４】には、「・・・(略)・・・２）・・・(略)・・・
これに続いて、７５／６００ｓｃｃｍのＡｒ／Ｈ
２
を用いて、Ｈエッチングを行った。この場合に３０ｓｃｃｍで流動するＣＨ
４
である炭素源の添加により、成長を開始した。この段階での成長温度は７８０℃であった
　
　＜周知例の記載事項＞
　周知例１：特開２０００−１０３６９５号公報
  「【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、熱伝導率が非常に大きく、バンドギャップが大きいことから
高出力電子デバイス，紫外域の発光デバイス，高温で動作可能なデバイスの半導体材料として期待されているダイヤモンド薄膜を製造
【０００２】
【従来の技術】ダイヤモンド薄膜は、低圧気相合成法，ＧＳＭＢＥ（ガスソース分子線エピタキシ法）等で製造されている。一般的な低圧気相合成法では、
水素で希釈したメタンを原料ガスとして使用
マイクロ波
メタンラジカルや原子状水素を基板表面に供給し、基板表面にダイヤモンドを気相成長させている
原子状水素は、非ダイヤモンド成分に対してエッチング効果を示す。原子状水素によるエッチング速度は、ダイヤモンドの成長速度に比較して格段に大きい
　
　周知例２：特開平８−８８２３６号公報
　「【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、
半導体材料としてダイヤモンドを用いることにより、高温な環境で安定に動作し、高出力な動作に耐え得る電界効果トランジスタ
「【００１８】
基板２０は、高圧合成したＩｂ型の単結晶ダイヤモンド
　「【００４４】なお、
原料ガスＡ，Ｂは、
Ｈ
２
ＣＨ
４
マイクロ波
　
　周知例３：特開平４−１４６６１９号公報
　「【０００１】
【産業上の利用分野】
　本発明はダイオード、トランジスタ、センサ等の各種半導体ダイヤモンド、・・・(略)・・・に使用される高品質ダイヤモンド、・・・(略)・・・成長方法に関するものである。」
　「【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
　
半導体ダイヤモンド・・・(略)・・・を作製するためには転位や点欠陥の少ない高品質結晶薄膜が必要
真空チャンバにＨ
２
ガスを導入し温度を上げる。基板温度が適当成長温度に達したら、原料ガスであるＣＨ
４
＋Ｈ
２
（十Ｂ
２
Ｈ
６
）を導入する。ただしＢ
２
Ｈ
６
を加えるのは、ｐ型にする場合である
　「【００１１】・・・(略)・・・本発明は気相合成法であればどのような方法にも適用できる。
マイクロ波プラズマＣＶＤ
基板はダイヤモンド
【００１２】
　真空チャンバのホルダに基板をセットし真空に引く。Ｈ２ガスを導入しなからヒータ、マイクロ波プラズマ等によって基板を加熱する。基板を昇温させた後、
ＣＨ
４
＋Ｈ
２
など炭化水素を含むガス系によりダイヤモンド薄膜を成長させる
【００１４】・・・(略)・・・窒素、
水素はそのままでは化学的に基板をエツチングする作用がないが、プラズマに励起すると活性化して基板をエツチングし清浄化することができる
【００１７】
　この後は
通常のダイヤモンド
原料ガスであるＣＨ
４
＋Ｈ
２
　
　また、刊行物１発明は、「各々のガスはその自然の同位体比で存在することができるか、又は
相対的同位体比は人工的に制御される
水素は重水素
として存在する
　
　加えて、分析のためではあるものの、刊行物２の上記摘記事項及び下記周知例４の下記の記載事項のように、ダイヤモンド基板上にダイヤモンド膜を堆積させる際に、重水素とメタンとの混合ガスを用いること自体は周知の事項であるから、上記のように、刊行物１発明において、重水素を選択すること自体に格別な困難性はない。
　
　＜周知例の記載事項＞
　周知例４：J.Chevallier 他, Hydrogen in n-type diamond, Diamond and Related Materials 11(2002),1566-1571　の記載事項
　「（１１１）面ホモエピタキシャル燐ドープダイヤモンドフィルムが、９００℃の成長温度でＣＨ４０．０５％のＣＨ４／Ｄ２混合物を用いて成長された。」(１５６６頁右欄６〜８行の翻訳：
　A series of (111) homoepitaxial phosphorus-doped daiamonndo films were grown using a CH4/D2 mixture with 0.05% CH4  at a growth temperature of 900 ℃.)
　
　したがって、刊行物１発明のＣＶＤダイヤモンドの成長方法において、供給源ガス混合物を重水素と水素化メタンガスとの混合物とすることは、刊行物１発明の発明特定事項として実質的に有しているか、或いは当業者にとって容易に想到し得た事項であるといえる。
　
　（ｂ）重水素の精製について
　刊行物１の【００１２】には、「天然の高品質ダイヤモンドにおいて存在する特性よりも非常に優れている電子特性を有する電子的応用のための」ダイヤモンド薄膜を得ようとする事が記載されており、電子特性を有するダイヤモンド薄膜の電子的応用として、電子デバイスの半導体材料として用いることは周知の事項であり、刊行物１発明の電子的応用として、半導体材料が含まれていることは明らかである。
　そして、半導体材料として用いる際には、極めて微量な、ドーピング物質を用いることから、半導体材料としての半導体の結晶成長等に用いる原料として、極めて精製度の高い原料を用いること、そして水素ガスについても、半導体製造用の超高純度水素ガスの製造装置として、パラジウム膜を水素（同位体：下記周知例６参照）のみが透過・拡散する現象を利用して、９９．９９９９９９％以上の高純度水素ガスが得られる市販の装置を用いることは、下記の周知例５に記載されているように周知の事項である。
　また、パラジウム膜による透過・拡散現象を利用した超高純度水素ガスの製造装置は、水素同位体のみを透過・拡散すること、即ち、水素のみならず、重水素も精製する装置であることは下記周知例６に記載されているように周知の事項である。
　
　＜周知例の記載事項＞
　周知例５：特開２００４−２９９９５８号公報
　「【０００３】
超高純度の水素ガスを得る方法として、パラジウムを用いる手法がある
炭化水素を改質して発生する不純物の多い水素ガスより高純度水素ガスを製造する方法が
【特許文献１】に記載されている。また、ある程度精製された水素ガスより
、
半導体製造用の超高純度水素ガスを製造する装置は
【非特許文献１】にあるように、すでに市販されている。市販の装置を用いることにより、パーティクルを含まない９９．９９９９９９％以上の高純度水素ガスが得られ、実用に供されている
【０００４】
パラジウムを用いた手法は、水素がパラジウム内を透過する性質を持つことを原理として用いている。水素はパラジウム表面で電子と陽子に別れ、陽子は金属格子の隙間を拡散していく。電子は電気伝導により金属中を容易に移動する。こうして、
水素はパラジウム膜中を拡散し、膜の両面に水素の分圧に差があれば、高圧側より低圧側へと移動する。水素以外の元素はパラジウム膜中を拡散しないため、パラジウム膜を透過した水素ガスは超高純度となる
　
　周知例６：特開昭６３−３０３８０２号公報
　「〔従来の技術〕
　周知の如く、不純物を含んだ
水素同位体ガス（水素、重水素、トリチウム）の精製法
パラジウム合金膜法
パラジウムラム合金膜法はパラジウムが水素同位体ガスのみを選択的に吸収し透過させる特性をもつことを利用したもの
不純物と水素同位体ガスとの分離が連続運転で行なえる
　
　（ｃ）したがって、刊行物１発明において、刊行物１に記載されて技術事項及び周知技術から、炭化水素ガスとその他のガスとの混合ガスとして、少なくとも「
パラジウム合金膜拡散透過法を用いた
９９．９９９９９９％以上の純度に
　
　ｂ　相違点２について
　そもそも、水素ガスプラズマを用いることで、非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面の平坦化がなされることは、周知の技術事項であり、その効果をより高めるために重水素を用いることが本願明細書(出願当初明細書)の【０００９】に記載されており、本願補正発明において、「非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長させる」為には、混合ガスとして「重水素と炭素源ガスを用いたプラズマ」を用いているにすぎない。
　してみると、上記「ａ　相違点１について」で検討したように、刊行物１発明において、少なくとも「
パラジウム合金膜拡散透過法を用いた
９９．９９９９９９％以上の純度に
　
（ウ）刊行物１に基づく当審の判断のまとめ
　よって、本件補正発明における「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」との発明特定事項が、上記「ア　本件請求人の主張に基づく「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」について」で仮定したように、本件請求人の主張する構成を特定するものであったとしても、本願補正発明は、刊行物１発明及び周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。
　
エ　刊行物２に基づく当審の判断
（ア）対比
　本願補正発明と刊行物２発明とを対比すると、
　ａ　刊行物２発明の「合成Ｉｂ単結晶ダイヤモンド基板上」が、本願補正発明の「ダイヤモンド表面」に相当し、同様に「重水素で希釈された１．５％ＣＨ４」が「重水素と水素化メタンとからなる混合ガス」に、「マイクロ波プラズマＣＶＤにより、ダイヤモンドフィルムをエピタキシャルで成長させる」が「マイクロ波プラズマによる化学気相堆積法（ＣＶＤ法）を適用する」に、それぞれ相当する。
　ｂ　上記「ア　本件請求人の主張に基づく「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」について」において仮定した、「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」の定義である「非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長」に基づけば、本願補正発明が「ダイヤモンド薄膜を成長させる方法」の発明であるが、分析に用いるのか、所定のデバイス製造に用いるのか等の用途或いは薄膜成長後の工程について特定されていないから、刊行物２発明の「ダイヤモンドフィルムをエピタキシャルで成長させる方法」と、本願補正発明の「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」とは、「ダイヤモンド薄膜を成長させる方法」の点で一致する。
　
　そうすると、両者は、
　「ダイヤモンド表面に、重水素と水素化メタンとからなる混合ガスによるマイクロ波プラズマによる化学気相堆積法（ＣＶＤ法）を適用するダイヤモンド薄膜を成長させる方法。」
の点で一致するものの、次の点で相違する。
　
　＊相違点１：重水素の精製について、本願補正発明では、「パラジウム合金膜拡散透過法を用いた水素高純度精製装置により９９．９９９９９９％以上の純度に精製された重水素」であるのに対して、刊行物２発明では、そのようなことが特定されていない点。
　
　＊相違点２：「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」について、本願補正発明では、「非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長させる方法」であるのに対して、刊行物２発明には、そのようなことが明記されていない点。
　
（イ）相違点についての判断
　ここで、上記各相違点１、２について検討する。
　ａ　相違点１について
　重水素として、「パラジウム合金膜拡散透過法を用いた水素高純度精製装置により９９．９９９９９９％以上の純度に精製された重水素」とする事については、上記「ウ（イ）ａ（ｂ）重水素の精製について」での検討と同様に、周知例５、６に記載された周知技術から、当業者ならば容易に想到し得たものである。
　
　ｂ　相違点２について
　「非エピタキシャル晶質等の低減化及び表面平坦化のために、重水素と炭素源ガスを用いたプラズマにより、表面のエッチングもしくは薄膜合成を行うことにより、表面層若しくは中間層に、非エピタキシャル晶質及びバルク領域における欠陥の少ないダイヤモンド薄膜を成長させる」ことは、本件請求人主張のように重水素を用いることのみで得られる事項であり、刊行物２発明も重水素を用いるものであるから、相違点２は、実質的なものではない。
　
（ウ）刊行物２に基づく当審の判断のまとめ
　よって、本件補正発明における「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」との発明特定事項が、上記「ア　本件請求人の主張に基づく「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」について」で仮定したように、本件請求人の主張する構成を特定するものであったとしても、本願補正発明は、刊行物２発明及び周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。
　
　オ　独立特許要件についてのまとめ
　よって、本件補正発明における「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」との発明特定事項が、上記「ア　本件請求人の主張に基づく「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」について」で仮定したように、本件請求人の主張する構成を特定するものであったとしても、本件補正は、平成１８年法律第５５号改正附則第３条第１項によりなお従前の例によるとされる同法による改正前の特許法第１７条の２第５項において準用する同法第１２６条第５項の規定に違反するので、同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。
　
　
第３　本願発明について　
１　本願発明
　平成２４年１２月３１日付けの手続補正は上記のとおり却下されたので、本願の請求項１及び２に係る発明は、本件補正前の特許請求の範囲の請求項１及び２に記載されたとおりのものであるところ、請求項１に係る発明（以下、「本願発明」という。）は、請求項１に記載された次のとおりのものである。
　「【請求項１】
ダイヤモンド表面に、水素高純度精製装置により精製された重水素と重水素化メタンとからなる混合ガス若しくは水素高純度精製装置により精製された重水素と水素化メタンとからなる混合ガスによるマイクロ波プラズマによる化学気相堆積法（ＣＶＤ法）を適用するダイヤモンドの表面欠陥修復方法。」
　
２　特許法第１７条の２第３項に関して
　上記「第２　２（２）新規事項について」で検討したように、平成２３年　７月２２日に提出された手続補正書によって補正された特許請求の範囲の請求項１に記載の「ダイヤモンドの表面処理法及び／又は緩衝膜形成方法」との発明特定事項を、平成２４年　９月１５日に提出された手続補正書によって、「ダイヤモンドの表面欠陥修復方法」へと変更する補正は、平成２４年１０月２６日付けの当審による最後の拒絶理由において通知したように、願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものでないから、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たしていない。
　
３　「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」を本件請求人の主張する構成とした場合の検討
　本願発明の「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」との発明特定事項を、上記「第２　２（３）ア　本件請求人の主張に基づく「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」について」で摘示したように、本件請求人の主張する構成であると仮定し、以下検討する。　
（１）刊行物１、２及び周知例１〜５の摘記事項
　当審の最後の拒絶理由に引用された本願の出願日前に頒布された刊行物１、２及び周知例１〜５の摘記事項は、上記「第２　２（３）イ　刊行物及びその摘記事項」、「第２　２（３）ウ　刊行物１に基づく当審の判断」及び「第２　２（３）エ　刊行物２に基づく当審の判断」に記載されたとおりである。
　
（２）　対比・判断
　本願発明は、上記「第２　２　（３）ウ　刊行物１に基づく当審の判断」及び「第２　２　（３）エ　刊行物２に基づく当審の判断」で検討した本願補正発明の
（１）「パラジウム合金膜拡散透過法を用いた水素高純度精製装置により９９．９９９９９９％以上の純度に精製された重水素」を「水素高純度精製装置により精製された重水素」と、
（２）「、若しくはパラジウム合金膜拡散透過法を用いた水素高純度精製装置により９９．９９９９９９％以上の純度に精製された重水素と水素化メタンとからなる混合ガス」を「若しくは水素高純度精製装置により精製された重水素」と、
それぞれ、重水素の精製装置及び純度に関する発明特定事項を削除したものである。
　
　そうすると、本願発明の「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」との発明特定事項を、上記「第２　２（３）ア　本件請求人の主張に基づく「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」について」で摘示したように、本件請求人の主張する構成であると仮定したとしても、本願発明の構成要件を全て含み、さらに他の構成要件を付加したものに相当する本願補正発明が上記「第２　２（３）ウ　刊行物１に基づく当審の判断」に記載したとおり、刊行物１に記載された発明及び周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本願発明も、同様に、刊行物１に記載された発明及び周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであり、また、「第２　２（３）エ　刊行物２に基づく当審の判断」に記載したとおり、刊行物２に記載された発明及び周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本願発明も、同様に、刊行物２に記載された発明及び周知技術に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものである。
　
　
４　むすび 
　以上のとおり、平成２４年　９月１５日に提出された手続補正書によって、「ダイヤモンドの表面欠陥修復方法」とする補正は、願書に最初に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものでないから、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たしておらず、本願は、拒絶すべきものである。
　また、本願発明の「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」との発明特定事項を、上記「第２　２（３）ア　本件請求人の主張に基づく「ダイヤモンド表面の欠陥修復方法」について」で摘示したように、本件請求人の主張する構成であると仮定したとしても、本願の請求項１に係る発明は、刊行物１に記載された発明及び周知技術に基づいて、或いは、刊行物２に記載された発明及び周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
　したがって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、本願の請求項２に係る発明については検討するまでもなく、本願は、拒絶すべきものである。
　
　よって、結論のとおり審決する。