(57)【要約】本発明は、固定床式の生物膜濾過法によって、硝酸性窒素や亜硝酸性窒素を嫌気状態で処理してＳＳと共に効率的に安定して除去し、且つ、被処理水中に残留する残存水素供与体も、同一の生物膜濾過装置内で生物学的に除去することができる生物膜濾過装置及び方法を提供することを目的とする。かかる目的達成のための手段として、本発明の一態様は、微生物付着用の粒状充填材が充填された充填層；該充填層の上部に設けられた、被処理液を供給するための被処理液流入口；該充填層の下部に設けられた、酸素を実質的に含まないガス若しくは微量の酸素を含有するガスを供給するためのガス供給口；を具備することを特徴とする生物膜濾過装置を提供する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
微生物付着用の粒状充填材が充填された充填層；該充填層の上部に設けられた、被処理液を供給するための被処理液流入口；該充填層の下部に設けられた、酸素を実質的に含まないガス若しくは微量の酸素を含有するガスを供給するためのガス供給口；を具備することを特徴とする生物膜濾過装置。
【請求項２】
充填層から排出されるガスを受容する排出ガス受容配管が設けられていて、該排出ガス受容配管が上記ガス供給口に接続されている請求項１に記載の生物膜濾過装置。
【請求項３】
粒状充填材の表面に微生物を付着させた微生物付着充填材が充填された充填層に、被処理液を下降流で通水しながら、該充填層下部より、酸素を実質的に含まないガス若しくは微量の酸素を含有するガスを上昇流で通ガスすることを特徴とする被処理液の生物膜濾過方法。
【請求項４】
充填層下部より供給するガスとして、充填層から排出されるガスを再利用する請求項３に記載の生物膜濾過方法。
【請求項５】
微量の酸素を含有するガスが、０．１〜４容量％の酸素を含有する請求項３又は４に記載の生物膜濾過法。
【請求項６】
充填層内の通ガスを、０．０２ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）〜０．１ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）の空塔速度で行う請求項３〜５のいずれかに記載の生物膜濾過法。
【発明の詳細な説明】
技術分野
本発明は、所謂生物膜濾過装置及び方法に関し、詳しくは、下水、排水、汚濁の進んだ河川水、湖沼水、地下水等のような、硝酸性窒素又は亜硝酸性窒素を含有する被処理水（原水）を、微生物付着充填層に通して生物膜濾過処理を行う装置及び方法に関する。
背景技術
砂、アンスラサイト、活性炭、プラスチック濾材などの粒状の充填材の表面に微生物を付着させて生物膜を形成した微生物付着充填材を用いて水の浄化を行う方法は、所謂「生物膜濾過法」と呼ばれ、昨今各種のものが検討されている。中でも、固定床状態の粒状充填材に微生物を付着させたものを充填した充填層に上方から処理水を散水すると共に、充填層の下部から空気又は酸素を散気して気液向流状態を形成して、処理水と空気又は酸素とを接触させることにより被処理水の浄化を行い、間欠的に充填層の洗浄を行って、充填層内に蓄積した汚泥を排出する方法は、汚泥を循環することなく処理できること、バルキングが生じないこと、汚泥による充填層の閉塞を防止できること、物理的な濾過作用も有しているので沈降分離部が不要なこと、酸素利用効率が高いこと、などの多くの利点があり、広く普及している。
しかしながら、上記のような生物膜濾過法は、ＢＯＤやＳＳの除去若しくはアンモニアの硝化に関しては非常に効率的であるが、この方法によって嫌気性反応である脱窒素処理を有効に行うことはできなかった。例えば、上記の固定床式の生物膜濾過法において、充填層への空気又は酸素の散気を止めることで充填層内を嫌気的にすることにより、被処理水中の硝酸性窒素や亜硝酸性窒素を除去することが可能であるが、この場合、生成する窒素ガスが充填層内に溜まって均一な被処理水の下降流が生じないため、安定した除去性能が得られにくいという問題がある。加えて、硝酸性窒素や亜硝酸性窒素の除去を行うためには、窒素除去反応に必要な水素供与体（例えばメタノールなどの有機物質）を充填層に添加する必要があり、これが被処理水中に残存することがある。従って、被処理水からメタノールなどの水素供与体を除去する目的で再曝気槽を設けるのが一般的である。しかしながら、再曝気槽を設けるということは、プロセスの増加を意味するのであまり好ましくなく、生物膜濾過装置内で残存水素供与体を除去することが望ましいことは明らかである。
発明の開示
本発明は、上記のような従来技術の問題点を解決し、固定床式の生物膜濾過法によって、硝酸性窒素や亜硝酸性窒素を嫌気状態で処理してＳＳと共に効率的に安定して除去し、且つ、被処理水中に残留する残存水素供与体も、同一の生物膜濾過装置内で生物学的に除去することができる生物膜濾過装置及び方法を提供することを目的とするものである。
上記の目的を解決するための手段として、本発明は以下の各種態様により構成される。
１．微生物付着用の粒状充填材が充填された充填層；該充填層の上部に設けられた、被処理液を供給するための被処理液流入口；該充填層の下部に設けられた、酸素を実質的に含まないガス若しくは微量の酸素を含有するガスを供給するためのガス供給口；を具備することを特徴とする生物膜濾過装置。
２．充填層から排出されるガスを受容する排出ガス受容配管が設けられていて、該排出ガス受容配管が上記ガス供給口に接続されている請求項１に記載の生物膜濾過装置。
３．粒状充填材の表面に微生物を付着させた微生物付着充填材が充填された充填層に、被処理液を下降流で通水しながら、該充填層下部より、酸素を実質的に含まないガス若しくは微量の酸素を含有するガスを上昇流で通ガスすることを特徴とする被処理液の生物膜濾過方法。
４．充填層下部より供給するガスとして、充填層から排出されるガスを再利用する請求項３に記載の生物膜濾過方法。
５．微量の酸素を含有するガスが、０．１〜４容量％の酸素を含有する請求項３又は４に記載の生物膜濾過法。
６．充填層内の通ガスを、０．０２ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）〜０．１ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）の空塔速度で行う請求項３〜５のいずれかに記載の生物膜濾過法。
発明を実施するための最良の形態
以下、図面を参照しながら、本発明の好ましい具体的な形態について説明する。以下の説明は本発明の好ましい一形態に関するもので、本発明はかかる記載に限定されるものではない。
図１は、本発明の一態様に係る生物膜濾過装置のフロー構成図である。図１において、１は被処理液（原水）槽、２は原水供給ポンプ、３は生物膜濾過装置、４は充填層、５は支持部、６は濾過層洗浄用ポンプ、７は処理水槽、８は被処理液（原水）供給配管、９は処理水配管、１０は散気用ガス供給配管、１１は洗浄排水排出管、１２は被処理液（原水）流入口（散水ノズル）、１３はガス供給口、１５はガス循環配管を示す。
図１に示す生物膜濾過装置において、被処理液（原水）は、原水槽１から原水供給配管を通って原水供給ポンプ２によって生物膜濾過装置３の充填層４の上部に設けられた原水供給口（図１の場合には散水ノズル）１２に導かれて、ここから散水される。濾過装置内には、散水された原水中に浸漬されるように微生物付着用の粒状充填材が充填された充填層４が配置されており、原水は、充填層４を通過しながら、充填層に充填された充填材の表面に付着している微生物によって生物学的な浄化作用を受けて処理された後、処理水として処理水配管９を通って処理水槽７に送られる。充填層４の下部には、ガス供給口１３が設けられ、散気用ガス供給配管１０より、酸素を実質的に含まないガス若しくは微量の酸素を含有するガスが供給され、充填層内を上昇流で通ガスされる。支持部５は、充填層４を支持すると共に、散気用ガスを供給するスペースを提供し、且つ、充填層を通過した処理水を受容して排出する機能を果たす。このように運転することにより、充填層の充填材の表面上に微生物が付着して生物膜が形成され、この生物膜により原水の生物膜濾過処理が行われる。本発明によれば、充填層に酸素を実質的に含まないガス若しくは微量の酸素を含有するガスを供給することにより、充填層を実質的に嫌気性雰囲気に維持しながら、生物膜濾過装置の利点である適切な気液向流状態を作り上げることができ、これにより硝酸性窒素や亜硝酸性窒素の脱窒素反応を良好に進行させることができる。
なお、生物膜濾過装置３の上方よりガスを回収し、これをガス循環配管１５を通して散気用ガス供給配管１０に供給することで、再び充填層への散気用の無酸素ガス若しくは微量酸素含有ガスとして再利用することができる。
生物膜濾過運転を継続して濾過抵抗が大きくなってきたら、原水の流入を停止し、充填材の逆洗を行うことができる。充填材逆洗用の洗浄水としては、例えば、図１に示すように、処理水槽７内の処理水を、充填層洗浄用ポンプ６によって生物膜濾過処理の処理水出口に供給して、充填材の逆洗を行うことができる。洗浄水は、充填材の洗浄に供された後、装置３の上部に接続された洗浄排水排出管１１より排出することができる。
本発明は、充填層内を嫌気的に維持しながら、生物膜濾過装置の利点である気液向流状態を形成することを特徴とするものである。気液向流状態の模式図を図２に示す。図２において、１４は粒状充填材、１９はガス（気泡）流、１８は被処理液流である。充填層内で適切な気液向流状態が形成されていれば、粒状充填材１４の表面での気体流１９及び液体流１８の拡散が十分となり、均一な厚さの生物膜を粒状充填材１４の表面上に形成させることができる。生物膜が均一でなく、部分的に厚いところと薄いところができると、生物膜が厚いところでは充填層の閉塞が起こり、生成する窒素ガスが貯まり易くなると共に、被処理液が通過しにくくなる。その結果、効率的な生物膜濾過処理ができなくなる。
本発明の一態様においては、充填層に実質的に酸素を含有しないガスを散気することによって、嫌気状態を維持すると共に、充填層内での良好な気液向流状態を保持する。酸素が存在すると、ガスの接触面が好気性になり、窒素除去効果が低下する。充填層に散気する実質的に酸素を含有しないガスとしては、外部から導いてもよいが、生物膜濾過装置の充填層を通過したガスを装置の上部より回収して再利用すれば、容易に適切な無酸素ガスを得ることができるので好ましい。
充填層に対するガスの散気速度は、図２に示すような適切な気液向流状態を維持する上で極めて重要である。本発明者らは、様々な実験を繰り返した結果、散気速度が低すぎると窒素ガスの滞留を解消することができないので、空塔速度として、０．０２ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）以上、更に好ましくは０．０３ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）以上でガスを散気することが好ましいことを見出した。一方、散気速度が高すぎると充填層内の充填材が気泡によって撹拌され、充填材表面の生物膜を過剰に剥離させてしまうため、好ましくない。この観点から、充填層に通気するガスの空塔速度は、０．１ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）以下であることが好ましく、０．０７ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）以下であることが更に好ましい。
また、本発明の他の態様においては、充填層に微量の酸素を含有するガスを散気することができる。上記のように、酸素を含有しないガスを充填層に散気すれば、嫌気状態を維持するためには望ましいが、充填層内の残存水素供与体を生物学的に酸化することができなくなり、処理水中に残存水素供与体が混入することになる。一方、散気ガスの酸素濃度が高すぎると、残存水素供与体の分解には適しているが、充填層内を嫌気状態に維持することが難しくなり、肝心の窒素除去ができなくなる。窒素除去を行うための嫌気状態を維持し、且つ残存水素供与体を有効に分解するための適切な酸素濃度は、水素供与体の残存量と、散気ガスの空塔速度によって決定される。
水素供与体の残存濃度をＭ（ｍｇ／Ｌ）、水素供与体のＢＯＤ当量をα、散気ガスの空塔速度をＶｇ（ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ））、被処理液の処理速度をＶＬ（ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ））とすると、残存水素供与体を分解するために必要な酸素濃度Ｃ（％）は、下記の式によって導かれる。
α×Ｍ×ＶＬ＝３２０００／２２．４）×（Ｃ／１００）×Ｖｇ
∴  Ｃ＝０．０７×α×Ｍ×ＶＬ／Ｖｇ
典型的な水素供与体の残存量は、通常、１０ｍｇ／Ｌ以下でコントロールされる。これ以上の値であると無駄であり、この値以下であると被処理液（原水）の水質の変動などに追随できない場合があるからである。最も一般的な水素供与体はメタノールであり、メタノールのαは１．０である。
ところで、散気ガスの空塔速度は、上述したように、０．０２ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）以上、０．１ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）以下が好ましい。また、被処理液の処理速度は、一般に２５〜２００ｍ／ｄであり、これを換算すると、０．０１７〜０．１４ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）となる。
以上より、酸素濃度Ｃの範囲を求めると、０．１〜４容量％となる。従って、本発明の他の態様においては、充填層に０．１〜４容量％の酸素を含有するガスを通ガスすることが好ましい。このような微量酸素含有ガスを得る方法としては、例えば、充填層を通過した排出ガスに、適切量の空気を混合して再利用することが好ましい。
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。以下の記載は本発明の技術思想を具現化する一具体例を説明するもので、本発明はこれらの記載に限定されるものではない。
実施例１
本実施例においては、微生物を付着させた粒状充填材を充填した充填層に、実質的に酸素を含まないガスを散気しながら被処理水の生物膜濾過処理を行うことの効果を示す。
直径４００ｍｍのカラムに、充填材として有効径３ｍｍのアンスラサイトを充填して充填層厚２０００ｍｍとした。下水２次処理水を好気性生物膜濾過装置によって硝化処理して得られた硝化液を原水として、充填層の上方から散水し、一方、充填層の下部からガスを散気することによって、本発明による処理実験を行った。原水の水質は、水温２１〜２４℃、ＮＯｘ−Ｎ（硝酸性窒素）１８〜２１ｍｇ／Ｌ、ＳＳ（浮遊固形分）約２ｍｇ／Ｌであった。処理速度は１００ｍ／ｄとし、散気空塔速度を０．０４ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）とした。散気ガスは、酸素濃度が０．１容量％以下の実質的に酸素を含有しない窒素ガスであった。また、対照データとして散気を全く行わないことで充填層内を嫌気性として、同様に原水の生物膜濾過処理実験を行った。嫌気性脱窒反応用の水素供与体として濃度１０重量％のメタノール水溶液を、原水に対して６０ｍｇ／Ｌの量加えた。結果を図３に示す。
朝８時から処理を開始した。実質的に酸素を含有しないガスを散気しながら生物膜濾過処理を行った場合には、図３に示すように安定した処理が行われた。一方、散気を行わなかった場合には、１２時頃に濾過抵抗が一時的に上昇し、その後１４頃時には元の濾過抵抗に戻った。これは、充填層内に窒素ガスが溜まって一次的な濾過抵抗の上昇が起こり、その後何らかの原因でガス溜まりがなくなって濾過抵抗が元の値に戻ったためであると推察される。また、１４時頃に処理水ＳＳが異常に高くなった。これは、充填層内に溜まっていた窒素ガスが一気に噴出することで充填層自体が撹拌されたことを裏付けている。ＮＯｘ−Ｎ除去率については、総じて、散気を行った場合の法が高いことが分かった。
散気を行わなかった実験においては、１５時頃から急激に濾過抵抗が上昇し、充填材の逆洗が必要となったため、運転を停止した。散気を行った実験では、２２時頃まで逆洗は必要なく、処理時間を長く取ることができた。
実施例２
本実施例においては、散気速度が処理能力に与える影響について検討した。
実質的に酸素を含有しないガスの充填層での空塔速度を変化させた他は、実施例１と同じ条件で原水の生物膜濾過処理実験を行った。散気空塔速度とＮＯｘ−Ｎ除去率との関係を図４に示す。
図４から、散気の空塔速度が０．０２ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）未満ではＮＯｘ−Ｎの除去率が安定せず、０．１ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）を超えると極端にＮＯｘ−Ｎの除去率が低下する傾向があることが観察された。散気の空塔速度が０．０３〜０．０７ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）の範囲内では、９０％以上のＮＯｘ−Ｎ除去率が得られた。
実施例３
本実施例では、微量の酸素を含有するガスを充填層に散気して原水の生物膜濾過処理実験を行った。
直径４００ｍｍのカラムに、充填材として有効径３ｍｍのアンスラサイトを充填して充填層厚２０００ｍｍとした。下水２次処理水を好気性生物膜濾過装置によって硝化処理して得られた硝化液を原水として、充填層の上方から散水し、一方、充填層の下部からガスを散気することによって、本発明による処理実験を行った。原水の水質は、水温２１〜２３℃、ｐＨ６．７〜６．８、ＮＯｘ−Ｎ（硝酸性窒素）１８〜２３ｍｇ／Ｌ、ＳＳ（浮遊固形分）約２ｍｇ／Ｌであった。処理速度は１００ｍ／ｄとし、散気空塔速度を０．０４ｍ３／ｍ２．ｍｉｎ（ＮＴＰ）とした。散気ガスは、酸素濃度が０．５容量％の微量の酸素を含有する窒素ガス（微量酸素ガス）であった。また、対照データとして酸素濃度が０．１容量％以下の実質的に酸素を含まない窒素ガス（無酸素ガス）を散気して実験を行った。嫌気性脱窒反応用の水素供与体として濃度１０重量％のメタノール水溶液を、原水に対して６０ｍｇ／Ｌの量加えた。結果を表１に示す。
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微量の酸素を含有するガスを充填層に散気した場合には処理水のＢＯＤは２ｍｇ／Ｌであったのに対して、酸素を実質的に含有しないガスを充填層に散気した場合には、処理水のＢＯＤは５〜１２ｍｇ／Ｌ残存し、後段処理として処理水をＢＯＤ除去処理にかける必要があることが分かった。また、ＳＳ、ＮＯｘ−Ｎの除去に関しては、いずれの場合でもほぼ同等の良好な処理結果が得られた。
産業上の利用の可能性
本発明によれば、固定床式生物膜濾過装置において、実質的に酸素を含有しないガスを充填層下部から散気しながら、被処理水（原水）を充填層上部より散水して生物膜濾過処理を行うことにより、原水の脱窒処理を行いながら、充填層内の窒素ガス溜まりを解消し、且つ、適切な気液向流効果が得られるために、充填材表面の生物膜の厚さを均一にすることができ、以下のような効果を得ることができる。
▲１▼充填層内全域を反応領域として常に利用することができるので、処理能力が高い。
▲２▼充填材表面に付着する生物膜の厚さを一定にすることができるので、充填材の一粒一粒を有効に利用でき、処理の安定性が高い。
▲３▼逆洗の頻度を少なくすることができ、処理が効率的である。
また、本発明の好ましい態様においては、微量の酸素を含有するガスを充填層に散気することにより、充填層内のガス溜まりを解消し、且つ、適切な気液向流効果が得られるために、充填材表面の生物膜の厚さを均一にすることができると同時に、充填層内の残存水素供与体も除去することができるので、極めて効果的な処理が可能である。
【図面の簡単な説明】
図１は、本発明の一態様に係る生物膜濾過装置のフロー構成図である。
図２は、充填層における気液向流状態の模式図である。
図３は、本発明の実施例における逆洗後の経過時間による処理水水質と濾過抵抗の変化を示すグラフである。
図４は、本発明の実施例における通ガス空塔速度とＮＯｘ−Ｎ除去率との関係を示すグラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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