【事件の表示】
　特許第６４３１２５２号発明「断熱材及びその製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６４３１２５２号の明細書、特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書、特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜８〕について訂正することを認める。
　特許第６４３１２５２号の請求項１〜３及び５に係る特許を取り消す。
　特許第６４３１２５２号の請求項７に係る特許を維持する。
　特許第６４３１２５２号の請求項４、６及び８に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　特許第６４３１２５２号（以下、「本件特許」という。）の請求項１〜８に係る特許についての出願は、平成２５年９月１０日（優先権主張平成２４年９月２８日）の出願であって、平成３０年１１月９日にその特許権の設定登録がされ、平成３０年１１月２８日に特許掲載公報が発行され、これに対して令和元年５月２８日に特許異議申立人である河井　清悦（以下、「申立人」という。）により、本件特許の請求項１〜８に係る特許について特許異議の申立てがされたものである。
　そして、その後の手続は以下のとおりである。
・令和元年７月２６日付けで取消理由通知
・令和元年９月２７日に特許権者による意見書及び訂正請求書の提出
・令和元年１１月６日に申立人による意見書の提出
・令和元年１１月２９日付けで取消理由通知（決定の予告）
・令和２年１月２９日に特許権者による意見書及び訂正請求書の提出
・令和２年３月５日に申立人による意見書の提出
　なお、令和２年１月２９日に訂正請求がなされたため、特許法第１２０条の５第７項の規定により、令和元年９月２７日の訂正請求は取り下げられたものとみなす。
第２　訂正の適否
１　訂正の内容
　令和２年１月２９日に提出された訂正請求書による訂正の請求は、本件特許の明細書、特許請求の範囲を、訂正請求書に添付した訂正明細書、特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１〜８について訂正すること（以下、「本件訂正」という。）を求めるものであって、その内容は以下の訂正事項１〜１１のとおりである。なお、下線は、特許権者が訂正箇所を示すために付したものである。
（１）訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１に「非晶質耐火原料としてフュームドシリカ又はフュームドアルミナを２０質量％以上９０質量％以下含む断熱材。」と記載されているのを、「非晶質耐火原料として
ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上である
３０
とともに、ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有し、０．１耐力時におけるセカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２以上である
（２）訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項４を削除する。
（３）訂正事項３
　特許請求の範囲の請求項５に「アルカリ金属元素及びアルカリ土類金属を含有しない請求項１から４のいずれかに記載の断熱材。」と記載されているのを、「アルカリ金属元素及びアルカリ土類金属を含有しない請求項１から
３
（４）訂正事項４
　特許請求の範囲の請求項６を削除する。
（５）訂正事項５
　特許請求の範囲の請求項７に「請求項１から６のいずれかに記載の断熱材を製造する断熱材の製造方法において、」と記載されているのを、「請求項１から
３及び５
（６）訂正事項６
　特許請求の範囲の請求項７に「非晶質耐火原料としてフュームドシリカ又はフュームドアルミナを２０質量％以上９０質量％以下含む断熱材用原料から成る成形体」と記載されているのを、「非晶質耐火原料として
ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上である
３０
とともに、ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する
（７）訂正事項７
　特許請求の範囲の請求項７に「焼成後の収縮率が７〜４０％になる焼成条件で焼成する」と記載されているのを、「焼成後の収縮率が７〜４０％になる
ように１０００℃以上の
（８）訂正事項８
　特許請求の範囲の請求項８を削除する。
（９）訂正事項９
　明細書の段落【００３５】の【表１】に「実施例８」、「実施例１２」と記載されているのを、それぞれ「参考例８」、「参考例１２」に訂正する。
（１０）訂正事項１０
　明細書の段落【００３８】に「実施例８〜１１は、非晶質耐火原料である乾式フュームドシリカのＢＥＴ比表面積を変化させたものである。いずれもの実施例も、気孔体積が２７ｖｏｌ％以上、熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫ以下、加熱後収縮率が４％以下という本発明の要件は満たしているが、ＢＥＴ比表面積が２０ｇ／ｍ２の実施例８は、セカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２未満となった。実施例９の結果と併せて考慮すると、非晶質耐火原料のＢＥＴ比表面積は５０ｇ／ｍ２以上が好ましいと言える。」と記載されているのを、「
参考例
及び実施例９
いずれも
参考例
（１１）訂正事項１１
　明細書の段落【００３９】に「実施例１２〜１５は、非晶質耐火原料である乾式フュームドシリカの含有量を変化させたものである。いずれもの実施例も、気孔体積が２７ｖｏｌ％以上、熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫ以下、加熱後収縮率が４％以下という本発明の要件は満たしているが、乾式フュームドシリカの含有量が２０質量％の実施例１２は、セカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２未満となった。実施例１３の結果と併せて考慮すると、非晶質耐火原料の含有量は３０質量％以上が好ましいと言える。」と記載されているのを、「
参考例
及び実施例１３
いずれも
参考例
２　訂正の目的の適否、新規事項の有無及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
（１）訂正事項１について
ア　訂正の目的について
　訂正事項１は、訂正前の請求項１に記載された非晶質耐火原料として含む「フュームドシリカ又はフュームドアルミナ」について、「ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上である」こと及び「３０質量％以上９０質量％以下含む」ことを限定し、また、「断熱材」について、「ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有」すること及び「０．１耐力時におけるセカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２以上である」ことを限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ　願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下、「特許明細書等」という。）に記載した事項の範囲内の訂正であること
　訂正事項１は、明細書の段落【００１９】における「気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積２７ｖｏｌ％以上を確保し、熱伝導率０．１Ｗ／ｍＫ以下を達成し、かつ０．１耐力時におけるセカント係数８Ｎ／ｍｍ２以上を確保するには、断熱材の原料中の非晶質耐火原料のＢＥＴ比表面積は５０ｍ２／ｇ以上とし、その含有量は３０質量％以上とすることが好ましい。」との記載、段落【００２０】における「非晶質耐火原料の材質は特段の制約はなく、設計する最高使用温度に応じて選定、あるいは適宜組み合わせて使用すれば良いが、典型的にはシリカ質又はアルミナ質のフュームド原料（フュームドシリカ又はフュームドアルミナ）を使用できる。・・・いずれの非晶質耐火原料も、上記の理由からＢＥＴ比表面積は５０ｍ２／ｇ以上であることが好ましい。」との記載、段落【００２１】における「通常、高温用として使用する場合は、赤外線不透過材としてジルコン（ＺｒＳｉＯ４）、炭化珪素（ＳｉＣ）、チタニア（ＴｉＯ２）等を併用することができる。これらの赤外線不透過材は、断熱材の原料全体（断熱材）に占める割合で合計１０質量％以上使用すると効果が得られる。」との記載及び段落【００１５】における「また、本発明の断熱材は、０．１耐力時におけるセカント弾性係数は８Ｎ／ｍｍ２以上であることが好ましい。」との記載に基づくものであるから、特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正である。
ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと
　訂正事項１は、上記ア及びイの検討も考慮すると、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
（２）訂正事項２について
ア　訂正の目的について
　訂正事項２は、特許請求の範囲の請求項４を削除するというものである。
　したがって、訂正事項２は、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ　特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であること
　上記アに記載したとおり、訂正事項２は、特許請求の範囲の請求項４を削除するというものであるから、特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正である。
ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと
　上記アに記載したとおり、訂正事項２は、特許請求の範囲の請求項４を削除するというものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
（３）訂正事項３について
ア　訂正の目的について
　訂正事項３は、訂正前の請求項５の記載が請求項４を含む複数の先行する請求項を引用する記載であったものを、請求項４の記載を引用しないものとして、引用する請求項の選択肢を削除する訂正であるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ　特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であること
　訂正事項３は、引用する請求項の選択肢を削除する訂正であるから、特許明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものである。
ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと
　訂正事項３は、引用する請求項の選択肢を削除する訂正であるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
（４）訂正事項４について
ア　訂正の目的について
　訂正事項４は、特許請求の範囲の請求項６を削除するというものである。
　したがって、訂正事項４は、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ　特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であること
　上記アに記載したとおり、訂正事項４は、特許請求の範囲の請求項６を削除するというものであるから、特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正である。
ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと 
　上記アに記載したとおり、訂正事項４は、特許請求の範囲の請求項６を削除するというものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
（５）訂正事項５について
ア　訂正の目的について
　訂正事項５は、訂正前の請求項７の記載が請求項４及び６を含む複数の先行する請求項を引用する記載であったものを、請求項４及び６の記載を引用しないものとして、引用する請求項の選択肢を削除する訂正であるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ　特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であること
　訂正事項５は、引用する請求項の選択肢を削除する訂正であるから、特許明細書等に記載した事項の範囲内においてしたものである。
ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと
　訂正事項５は、引用する請求項の選択肢を削除する訂正であるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
（６）訂正事項６について
ア　訂正の目的について
　訂正事項６は、訂正前の請求項７に記載された断熱材用原料が非晶質耐火原料として含む「フュームドシリカ又はフュームドアルミナ」について、「ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上である」こと及び「３０質量％以上９０質量％以下含む」ことを限定し、また、「断熱材用原料から成る成形体」について、「ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する」することを限定するものであるから「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ　特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であること
　訂正事項６は、明細書の段落【００１９】における「気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積２７ｖｏｌ％以上を確保し、熱伝導率０．１Ｗ／ｍＫ以下を達成し、かつ０．１耐力時におけるセカント係数８Ｎ／ｍｍ２以上を確保するには、断熱材の原料中の非晶質耐火原料のＢＥＴ比表面積は５０ｍ２／ｇ以上とし、その含有量は３０質量％以上とすることが好ましい。」との記載、段落【００２０】における「非晶質耐火原料の材質は特段の制約はなく、設計する最高使用温度に応じて選定、あるいは適宜組み合わせて使用すれば良いが、典型的にはシリカ質又はアルミナ質のフュームド原料（フュームドシリカ又はフュームドアルミナ）を使用できる。・・・いずれの非晶質耐火原料も、上記の理由からＢＥＴ比表面積は５０ｍ２／ｇ以上であることが好ましい。」との記載、段落【００２１】における「通常、高温用として使用する場合は、赤外線不透過材としてジルコン（ＺｒＳｉＯ４）、炭化珪素（ＳｉＣ）、チタニア（ＴｉＯ２）等を併用することができる。これらの赤外線不透過材は、断熱材の原料全体（断熱材）に占める割合で合計１０質量％以上使用すると効果が得られる。」との記載に基づくものであるから、特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正である。
ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと
　訂正事項６は、上記ア及びイの検討も考慮すると、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
（７）訂正事項７について
ア　訂正の目的について
　訂正事項７は、訂正前の請求項７に記載された「焼成条件」について、「１０００℃以上」であることを限定するものであるから「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ　特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であること
　訂正事項７は、明細書の段落【００３５】における表１の各実施例に、焼成条件が１０００℃及びそれ以上のものが記載されていることに基づくものであるから、特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正である。
ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと
　訂正事項７は、上記ア及びイの検討も考慮すると、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
（８）訂正事項８について
ア　訂正の目的について
　訂正事項８は、特許請求の範囲の請求項８を削除するというものである。
　したがって、訂正事項８は、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものである。
イ　特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であること
　上記アに記載したとおり、訂正事項８は、特許請求の範囲の請求項８を削除するというものであるから、特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正である。
ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと 
　上記アに記載したとおり、訂正事項８は、特許請求の範囲の請求項８を削除するというものであるから、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
（９）訂正事項９〜１１について
ア　訂正の目的について
　訂正事項９〜１１は、訂正事項１及び６により本件特許の請求項１〜３、５及び７に係る発明の技術的範囲から外れることになった明細書の発明の詳細な説明に記載の「実施例８」及び「実施例１２」を、それぞれ「参考例８」及び「参考例１２」とするものであり、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るだけのものであるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
イ　特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正であること
　上記アに記載したとおり、訂正事項９〜１１は、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載との整合を図るものであるから、特許明細書等に記載した事項の範囲内の訂正である。
ウ　実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する訂正ではないこと
　訂正事項９〜１１は、上記ア及びイの検討も考慮すると、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しない。
３　一群の請求項について
　訂正前の請求項１〜８は、請求項２〜８が、請求項１を引用する関係にあり、訂正される請求項１に連動して訂正されるから、訂正前において一群の請求項に該当するものである。
　したがって、本件訂正の請求は、一群の請求項ごとにされたものである。
４　小括
　以上のとおりであるから、本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項で準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合する。
　よって、結論のとおり本件訂正を認める。
第３　訂正後の本件発明
　本件特許の請求項１〜３、５及び７に係る発明（以下、それぞれ「本件訂正発明１」などという。）は、それぞれ本件訂正後の特許請求の範囲の請求項１〜３、５及び７に記載された事項により特定される以下のとおりのものである。
「【請求項１】
　気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積が２７ｖｏｌ％以上、６００℃における熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫ以下、１０００℃３時間加熱後の収縮率が４％以下であり、非晶質耐火原料としてＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上であるフュームドシリカ又はフュームドアルミナを３０質量％以上９０質量％以下含むとともに、ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有し、０．１耐力時におけるセカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２以上である断熱材。
【請求項２】
　気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積が５３ｖｏｌ％以上である請求項１に記載の断熱材。
【請求項３】
　１０００℃３時間加熱後の収縮率が２％以下である請求項１又は２に記載の断熱材。
【請求項４】（削除）
【請求項５】
　アルカリ金属元素及びアルカリ土類金属を含有しない請求項１から３のいずれかに記載の断熱材。
【請求項６】（削除）
【請求項７】
　請求項１から３及び５のいずれかに記載の断熱材を製造する断熱材の製造方法において、非晶質耐火原料としてＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上であるフュームドシリカ又はフュームドアルミナを３０質量％以上９０質量％以下含むとともに、ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する断熱材用原料から成る成形体を、焼成後の収縮率が７〜４０％になるように１０００℃以上の焼成条件で焼成することを特徴とする断熱材の製造方法。
【請求項８】（削除）」
第４　特許異議申立理由の概要及び証拠方法
　特許異議申立書における特許異議申立理由の概要及び証拠方法は以下のとおりである。
１　特許異議申立理由の概要
（１）理由１：特許法第２９条第１項第３号（同法第１１３条第２号）について
　本件特許の請求項１〜８に係る発明は、甲第１号証に記載の発明（甲第３号証の実験成績証明書の内容も参酌）と同一である。
（２）理由２：特許法第２９条第２項（同法第１１３条第２号）について
　本件特許の請求項１〜８に係る発明は、甲第１号証に記載の発明及び甲第２号証に記載された周知の事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものである。
（３）理由３：特許法第３６条第４項第１号（同法第１１３条第４号）について
　本件特許明細書の発明の詳細な説明の記載には不備があり、本件特許の請求項１〜８に係る特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。
（４）理由４：特許法第３６条第６項第１号（同法第１１３条第４号）について
　本件特許の請求項１〜８に記載された発明は、発明の詳細な説明に記載したものではなく、本件特許の請求項１〜８に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。
（５）理由５：特許法第３６条第６項第２号（同法第１１３条第４号）について
　本件特許の請求項１〜８の記載は、特許を受けようとする発明が明確ではなく、本件特許の請求項１〜８に係る特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。
２　証拠方法
・甲第１号証：特許第４８６０００５号公報（以下、「甲１」という。）
・甲第２号証：国際公開第２０１２／０９０５６６号（以下、「甲２」という。）
・甲第３号証：申立人が作成した実験成績証明書（甲１の実施例Ｖ（＃２５０）、実施例ＶＩＩＩ（＃２５０）及び実施例ＶＩＩＩ（＃４５０）の３つの断熱材について、気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積を測定した結果について）、実験者及び実験場所：一般財団法人ファインセラミックスセンター、令和元年５月２４日（以下、「甲３」という。）
第５　取消理由（決定の予告）の概要
　当審において、令和元年１１月２９日付けで通知した取消理由（決定の予告）の概要は以下のとおりである。
１　理由１（新規性）
　本件特許の請求項１、３及び５に係る発明は、本件特許の優先日前に日本国内又は外国において、頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった甲１に記載された発明（甲３の実験成績証明書の内容も参酌）であり、特許法第２９条第１項第３号に掲げる発明に該当し、特許を受けることができないものであるから、本件特許の請求項１、３及び５に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反してされたものであり、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
２　理由２（進歩性）
　本件特許の請求項１〜５、７及び８に係る発明は、本件特許の優先日前に日本国内又は外国において、頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった甲１に記載された発明（甲３の実験成績証明書の内容も参酌）及び甲２に記載された事項に基いて、その優先日前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、本件特許の請求項１〜５、７及び８に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
３　理由３（明確性）
　本件特許の請求項１〜５、７及び８の記載は、特許を受けようとする発明が明確ではないから、本件特許の請求項１〜５、７及び８に係る特許は、特許請求の範囲の記載が特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
第６　当審の判断
１　取消理由（決定の予告）の理由１（新規性）及び理由２（進歩性）について
　令和元年１１月２９日付けで通知した取消理由（決定の予告）の理由１及び理由２について、以下に検討する。
１−１　甲１〜３について
（１）甲１について
ア　甲１の記載
　本件特許の優先日前に頒布された刊行物である甲１には、次の記載がある。なお、下線は当審で付したものである（甲２についても同様）。
（ア）「【０００１】
　本発明は、断熱材及びその製造方法に関し、特に、断熱材の強度の向上に関する。
・・・
【０００６】
　本発明は、上記課題に鑑みて為されたものであって、優れた断熱性と強度とを兼ね備えた断熱材及びその製造方法を提供することをその目的の一つとする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
　上記課題を解決するための本発明の一実施形態に係る断熱材は、平均粒径５０ｎｍ以下の金属酸化物微粒子と補強繊維とを含み、前記金属酸化物微粒子間に、前記金属酸化物微粒子の一部が溶出して形成された架橋構造を有することを特徴とする。本発明によれば、優れた断熱性と強度とを兼ね備えた断熱材を提供することができる。」
（イ）「【００１９】
　まず、本実施形態に係る断熱材の製造方法（以下、「本方法」という。）について説明する。図１は、本方法の一例に含まれる主な工程を示す説明図である。図１に示すように、本方法は、平均粒径５０ｎｍ以下の金属酸化物微粒子と補強繊維とを含む乾式加圧成形体を、温度１００℃以上の加圧された水蒸気飽和雰囲気で養生する養生工程Ｓ１と、養生された当該乾式加圧成形体を乾燥する乾燥工程Ｓ２と、を含む。
【００２０】
　養生工程Ｓ１において養生される乾式加圧成形体は、金属酸化物微粒子と補強繊維とを含む断熱材原料から作製される。金属酸化物微粒子は、平均粒径が５０ｎｍ以下のものであれば特に限られず、任意の１種を単独で又は２種以上を任意に組み合わせて使用することができる。
【００２１】
　金属酸化物微粒子を構成する金属酸化物としては、温度１００℃以上の加圧された水蒸気飽和雰囲気中で当該微粒子から溶出するもの（水に溶解するもの）であれば特に限られず、例えば、シリカ及び／又はアルミナを好ましく使用することができ、シリカを特に好ましく使用することができる。
【００２２】
　すなわち、
金属酸化物微粒子は、シリカ微粒子及び／又はアルミナ微粒子を含むことが好ましく、シリカ微粒子を含むことが特に好ましい。
【００２３】
　
シリカ微粒子及び／又はアルミナ微粒子としては、気相法で製造されたもの又は湿式法で製造されたものの一方又は両方を使用することができ、気相法で製造されたものを好ましく使用することができる。
【００２４】
　すなわち、シリカ微粒子及び／又はアルミナ微粒子としては、気相法で製造された乾式シリカ微粒子（無水シリカ微粒子）及び／又は乾式アルミナ微粒子（無水アルミナ微粒子）を使用することができ、湿式法で製造された湿式シリカ微粒子及び／又は湿式アルミナ微粒子を使用することもでき、中でも当該乾式シリカ微粒子及び／又は乾式アルミナ微粒子を好ましく使用することができる。
【００２５】
　より具体的に、例えば、
気相法で製造されたフュームドシリカ微粒子及び／又はフュームドアルミナ微粒子を好ましく使用することができ、中でも親水性フュームドシリカ微粒子及び／又は親水性フュームドアルミナ微粒子を好ましく使用することができる。
【００２６】
　金属酸化物微粒子の平均粒径（より具体的には、金属酸化物微粒子の一次粒子の平均粒径）は、５０ｎｍ以下であれば特に限られず、例えば、２ｎｍ以上、５０ｎｍ以下とすることができ、２ｎｍ以上、３０ｎｍ以下とすることもできる。
【００２７】
　
金属酸化物微粒子のＢＥＴ法による比表面積は、例えば、５０ｍ２／ｇ以上であることが好ましい。
（ウ）「【００４２】
　乾式加圧成形体は、さらに他の成分を含むこととしてもよい。すなわち、乾式加圧成形体は、例えば、輻射散乱材を含むこととしてもよい。輻射散乱材は、輻射による伝熱を低減することのできるものであれば特に限られず、任意の１種を単独で又は２種以上を任意に組み合わせて使用することができる。具体的に、
輻射散乱材としては、例えば、炭化珪素、ジルコニア、珪酸ジルコニウム及びチタニアからなる群より選択される１種以上を使用することができる。
【００４３】
　輻射散乱材の平均粒径は、例えば、１μｍ以上、５０μｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上、２０μｍ以下であることがより好ましい。輻射散乱材としては、遠赤外線反射性のものを好ましく使用することができ、例えば、１μｍ以上の波長の光に対する比屈折率が１．２５以上であるものが好ましい。
【００４４】
　
輻射散乱材を使用する場合、乾式加圧成形体は、例えば、５０〜９３質量％の金属酸化物微粒子と、２〜２０質量％の補強繊維と、５〜４０質量％の輻射散乱材とを含むことができ、６５〜８０質量％の金属酸化物微粒子と、５〜１８質量％の補強繊維と、１５〜３０質量％の輻射散乱材とを含むこととしてもよい。
【００４５】
　なお、上述した乾式加圧成形体における
金属酸化物微粒子の含有量は、当該金属酸化物微粒子が複数種類の金属酸化物微粒子（例えば、シリカ微粒子及びアルミナ微粒子）を含む場合、当該複数種類の金属酸化物微粒子の合計含有量（例えば、シリカ微粒子の含有量とアルミナ微粒子の含有量との合計）である。
（エ）「【００６２】
　こうして、本方法により製造される断熱材は、図２Ｂに示すように、架橋構造Ｂで連結された多数の一次粒子Ｍによって形成された孔構造Ｓｂを有することとなる。この孔構造Ｓｂは、一次粒子Ｍの一部が溶出することにより形成された結果、あたかも当該一次粒子Ｍが融着して形成されたような多孔構造として観察される（例えば、透過型電子顕微鏡観察）。
【００６３】
　また、
孔構造Ｓｂには、図２Ｂに示すように、架橋構造Ｂで連結された一次粒子Ｍによって囲まれた孔Ｐが形成されている。孔構造Ｓｂに形成された孔Ｐの径は、例えば、１０〜２００ｎｍである。断熱材は、このような孔構造Ｓｂを有することにより、優れた断熱性を発揮する。
（オ）「【００８５】
　また、本断熱材がアルミナ微粒子を含む場合（特に、本断熱材がシリカ微粒子及びアルミナ微粒子を含む場合）、本断熱材は、優れた強度に加えて、優れた耐熱性をも備える。
【００８６】
　すなわち、この場合、
本断熱材は、例えば、その１０００℃における加熱線収縮率が３％以下とすることができる。
・・・
【００９５】
　また、本断熱材は、従来のように密度を高めることなく十分な強度を達成しているため、固体伝熱の増加による断熱性能の低下を効果的に回避することができており、その結果、優れた断熱性能を備えている。
【００９６】
　すなわち、
本断熱材は、例えば、６００℃における熱伝導率が０．０８Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下である断熱材とすることができる。さらに、本断熱材の６００℃における熱伝導率は、例えば、好ましくは０．０５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下であり、より好ましくは０．０４Ｗ／（ｍ・Ｋ）以下である。
・・・
【０１０１】
　そして、
本断熱材は、上述のとおり、金属酸化物微粒子の使用によって、その内部に、空気分子の平均自由行程よりも小さい（径がナノメートルオーダーの）孔が形成された孔構造を有する。その結果、本断熱材は、低温域から高温域までの幅広い温度範囲で優れた断熱性能を発揮することができる。
（カ）「【０１０３】
　次に、本実施形態に係る具体的な実施例について説明する。
【実施例１】
【０１０４】
［断熱材の製造］
　一次粒子の平均粒径が約１３ｎｍの無水シリカ微粒子（
親水性フュームドシリカ微粒子
結合剤を含まない乾式加圧成形体を作製
【０１０５】
　すなわち、９５質量％のシリカ微粒子及び５質量％のＥガラス繊維を含む断熱材原料を混合装置に投入し、乾式混合した。そして、得られた乾式混合粉体から、乾式プレス成形により、寸法１５０ｍｍ×１００ｍｍ×厚さ２５ｍｍの板状の乾式加圧成形体を作製した。
【０１０６】
　具体的に、まず、乾式混合粉体を、所定の脱気機構が付属した成形型に適量充填した。そして、所望の嵩密度が得られるように、乾式プレス成形を行った。すなわち、乾式プレス成形においては、乾式加圧成形体の嵩密度が２５０ｋｇ／ｍ３となるようにプレス圧を調節した。成形後は、乾式加圧成形体を速やかに成形型から取り出した。
【０１０７】
　次に、乾式加圧成形体を市販のオートクレーブ内に入れた。そして、オートクレーブの加熱を開始し、２時間かけて室温から１７０℃まで温度を上昇させた。さらに、オートクレーブ内において、乾式加圧成形体を温度１７０℃の加圧された水蒸気飽和雰囲気で所定時間（０．５時間、１時間、２時間、３時間、６時間又は９時間）保持することにより、当該乾式加圧成形体の養生を行った。その後、養生された乾式加圧成形体をオートクレーブから取り出し、１０５℃で乾燥した。
【０１０８】
　こうして、９５質量％のシリカ微粒子と５質量％のＥガラス繊維とを含み、温度１７０℃の加圧された水蒸気飽和雰囲気で養生された断熱材を得た。また、同様に、乾式加圧成形体を１６０℃で２時間保持した以外は同様の条件で養生した断熱材、及び乾式加圧成形体を１８０℃で２時間保持した以外は同様の条件で養生した断熱材も得た。」
（キ）「【０１１９】
［熱伝導率の評価］
　各断熱材の６００℃における熱伝導率を周期加熱法にて測定した。すなわち、断熱材から切り出した試験体内に温度波を伝播させ、その伝播時間から熱拡散率を測定した。そして、この熱拡散率と、別途測定した比熱及び密度と、から熱伝導率を算出した。なお、温度波としては、温度振幅が約４℃、周期が約１時間である温度の波を使用した。また、試験体内の２つの地点を温度波が通過するのに要する時間を伝播時間とした。なお、乾式加圧成形体についても同様に熱伝導率を測定した。その結果、
各断熱材及び乾式加圧成形体の６００℃における熱伝導率は、いずれも０．０３〜０．０５Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、優れた断熱性を有していた。」
（ク）「【実施例５】
【０１４２】
　図１０に示すような様々な１１種類の断熱材を準備し、その特性を評価した。図１０には、各断熱材に含まれる金属酸化物微粒子、補強繊維及び輻射散乱材の含有量（質量％）、常態での圧縮強度（ＭＰａ）、上述の実施例４と同様に測定された浸水後の圧縮強度（ＭＰａ）、１０００℃における加熱線収縮率（％）、１１５０℃における加熱線収縮率（％）、及び６００℃、８００℃、１０００℃における熱伝導率（Ｗ／（ｍ・Ｋ））を示している。
【０１４３】
　なお、図１０の「金属酸化物微粒子（質量％）」欄で括弧内に記載されている数値は、使用された金属酸化物微粒子の合計量に対するシリカ微粒子の含有量及びアルミナ微粒子の含有量のそれぞれの割合（％）を示している。また、図１０において、「＃２５０」、「＃３５０」及び「＃４５０」は、それぞれ嵩密度「２５０ｋｇ／ｍ３」、「３５０ｋｇ／ｍ３」及び「４５０ｋｇ／ｍ３」を示す。また、図１０において「−」が示されている特性は評価が行われなかったことを示す。
【０１４４】
［断熱材の製造］
　実施例ＩＶとして、金属酸化物微粒子としてシリカ微粒子のみを含む断熱材を製造した。具体的に、まず、上述の実施例１と同様、７５質量％のシリカ微粒子、５質量％のＳ２ガラス繊維及び２０質量％の炭化珪素を含み、
結合剤を含まない板状の乾式加圧成形体を作製
【０１４５】
　また、
実施例Ｖ〜ＸＩとして、金属酸化物微粒子としてシリカ微粒子及びアルミナ微粒子を含む断熱材を製造した。具体的に、まず、上述の実施例１と同様、合計で７５質量％のシリカ微粒子及びアルミナ微粒子、５質量％のＳ２ガラス繊維又はアルミナ繊維、及び２０質量％の炭化珪素又は珪酸ジルコニウムを含み、結合剤を含まない板状の乾式加圧成形体を作製した。
実施例１と同様、この乾式加圧成形体に、温度１７０℃の加圧された水蒸気飽和雰囲気で４時間保持するＡ／Ｃ養生を施すことにより、実施例Ｖ〜ＸＩに係る断熱材を製造した。
【０１４６】
　なお、
アルミナ微粒子としては、一次粒子の平均粒径が約１３ｎｍの無水アルミナ微粒子（親水性フュームドアルミナ微粒子）を使用した。
・・・
【０１５０】
［圧縮強度の評価］
　準備された断熱材の圧縮強度を、常態の圧縮強度として、上述の実施例１と同様に評価した。また、上述の実施例４と同様に、浸水後の圧縮強度を評価した。
【０１５１】
　図１０に示すように実施例ＩＶ〜ＸＩに係る断熱材は、いずれも優れた強度を示した。すなわち、例えば、嵩密度が４５０ｋｇ／ｍ３の場合（＃４５０）、比較例ＩＶ〜ＶＩに係る断熱材の圧縮強度（常態）は、０．３４ＭＰａ以下であったのに対して、実施例ＩＶ〜ＸＩに係る断熱材のそれは、０．６ＭＰａ以上であった。
【０１５２】
　また、比較例Ｖ，ＶＩに係る断熱材は、浸水によって崩壊し、浸水後の圧縮強度を測定することができなかった。これに対し、実施例ＩＶ，ＶＩＩＩ，Ｘ，ＸＩに係る断熱材は、浸水前（常態）と比べると浸水後の圧縮強度は低下したものの、浸水後も崩壊することなく、所定の圧縮強度を維持した。
・・・
【０１５４】
［加熱線収縮率の評価］
　各断熱材から、長さ１５０ｍｍ、幅３０ｍｍ、厚さ１５ｍｍの板状の試験体を作製した。この試験体を、電気炉中、
１０００℃又は１１５０℃で２４時間加熱し、加熱後の当該試験体の長さを測定した。そして、次の式により、加熱線収縮率を算出した
【０１５５】
　図１０に示すように、
いずれの断熱材も、１０００℃における加熱線収縮率は５％以下であり、優れた耐熱性を示した。特に、実施例Ｖ〜ＸＩに係る断熱材は、１０００℃における加熱線収縮率が１．５％以下であった。
【０１５６】
　なお、アルミナ微粒子の含有量が増加するにつれて、加熱線収縮率は低下する傾向があった。また、
アルミナ微粒子を含まない実施例ＩＶに係る断熱材も、嵩密度が４５０ｋｇ／ｍ３の場合には、１０００℃における加熱線収縮率が３％以下であった。
【０１５７】
　実施例Ｖ〜ＸＩに係る断熱材の１１５０℃における加熱線収縮率は、いずれも２５％以下であり、特に、嵩密度が４５０ｋｇ／ｍ３の場合には、１５％以下であった。また、シリカ微粒子の含有量が３７．５質量％を超えると、１１５０℃における加熱線収縮率は、１０％以下であった。さらに、嵩密度が３５０ｋｇ／ｍ３又は４５０ｋｇ／ｍ３の場合には、アルミナ微粒子の含有量が５６質量％を超えると、１１５０℃における加熱線収縮率は、３％以下であった。
【０１５８】
［熱伝導率の評価］
　各断熱材の６００℃、８００℃又は１０００℃における熱伝導率（Ｗ／（ｍ・Ｋ））を周期加熱法にて測定した。すなわち、各断熱材から切り出した所定サイズの試験体内に温度波を伝播させ、その伝播時間から熱拡散率を測定した。そして、この熱拡散率と、別途測定した比熱及び密度と、から熱伝導率を算出した。なお、温度波としては、温度振幅が約４℃、周期が約１時間である温度の波を使用した。また、試験体内の２つの地点を温度波が通過するのに要する時間を伝播時間とした。
【０１５９】
　図１０に示すように、いずれの断熱材も優れた断熱性（低い熱伝導率）を示した。すなわち、
いずれの断熱材も、６００℃における熱伝導率は、０．０４５（Ｗ／ｍ・Ｋ）以下であった。
【０１６０】
　このように、シリカ微粒子を含む断熱材は、優れた断熱性と優れた強度とを兼ね備えることが確認された。また、シリカ微粒子に加えてアルミナ微粒子をも含む断熱材は、優れた断熱性及び優れた強度に加えて、さらに優れた耐熱性をも備えることが確認された。」
（ケ）「【図１０】
」
イ　上記アの記載から分かること
（ア）上記ア（オ）（特に段落【０１０１】の記載）によれば、断熱材は、内部に、空気分子の平均自由行程よりも小さい（径がナノメートルオーダーの）孔が形成された孔構造を有することが分かる。
（イ）上記ア（イ）、（カ）、（ク）及び（ケ）（特に、段落【００２２】〜【００２５】、【００２７】、【０１０４】、【０１４２】〜【０１４６】、【０１５４】〜【０１５６】、【０１５８】及び【０１５９】並びに図１０の記載）によれば、実施例ＶＩＩＩの嵩密度が４５０ｋｇ／ｍ３の断熱材は、６００℃における熱伝導率が０．０４１Ｗ／（ｍ・Ｋ）、１０００℃で２４時間加熱後の加熱線収縮率が０．１１％であり、親水性フュームドシリカ微粒子を１９．００質量％と、親水性フュームドアルミナ微粒子を５６．００質量％と、アルミナ繊維５．００質量％と、炭化珪素２０．００質量％とを含むことが分かる。
ウ　甲１発明１
　上記ア及びイを総合して整理すると、甲１には、次の事項からなる発明（以下「甲１発明１」という。）が記載されていると認める。
「内部に、空気分子の平均自由行程よりも小さい（径がナノメートルオーダーの）孔が形成された孔構造を有し、６００℃における熱伝導率が０．０４１Ｗ／（ｍ・Ｋ）、１０００℃で２４時間加熱後の加熱線収縮率が０．１１％であり、親水性フュームドシリカ微粒子を１９．００質量％と、親水性フュームドアルミナ微粒子を５６．００質量％と、アルミナ繊維５．００質量％と、炭化珪素２０．００質量％とを含む嵩密度が４５０ｋｇ／ｍ３の断熱材。」
エ　甲１発明２
　上記ア及びイを総合して整理すると、甲１には、次の事項からなる発明（以下「甲１発明２」という。）が記載されていると認める。
「甲１発明１の断熱材を製造する断熱材の製造方法において、親水性フュームドシリカ微粒子を１９．００質量％と、親水性フュームドアルミナ微粒子を５６．００質量％と、アルミナ繊維５．００質量％と、炭化珪素２０．００質量％とを含む断熱材原料から成る乾式加圧成形体に、２時間かけて室温から１７０℃まで温度を上昇させ、温度１７０℃の加圧された水蒸気飽和雰囲気で４時間保持するＡ／Ｃ養生を施す断熱材の製造方法。」
（２）甲２について
ア　甲２の記載
　本件特許の優先日前に頒布された甲２には、次の記載がある。
（ア）「本発明は、断熱材及び断熱材の製造方法に関する。
背景技術
　
室温での空気分子の平均自由行程は約１００ｎｍである。したがって、直径１００ｎｍ以下の空隙を有する多孔質体内では、空気による対流や伝導による伝熱が抑制されるため、このような多孔質体は優れた断熱作用を示す。
（イ）「本発明者は、上記課題を解決するため鋭意研究を重ねた結果、シリカ及び／又はアルミナを含む断熱材であって、特定の粒子径の小粒子を含み、特定の圧縮強度を示すものは、荷重が大きい用途においても高い断熱性を示すことを発見し、本発明を完成するに至った。」（［００１３］）
（ウ）「［１］断熱材 ［１−１］シリカ、アルミナ
　
本実施形態の断熱材は、シリカ及び／又はアルミナの複数の小粒子を含む。
　
シリカ粒子及び／又はアルミナ粒子の含有率が粉体の７５質量％以上であると、粉体同士の付着力が増して、粉体の飛散が少なくなるためより好ましい。
シリカ粒子及び／又はアルミナ粒子中のアルミナは、結晶質であっても、非晶質であっても、それらの混合体であってもよいが、非晶質であると断熱材中の固体伝導による伝熱が小さく、断熱性能が高いため、好ましい。
（エ）「［１−３］赤外線不透明化粒子
　断熱材は、赤外線不透明化粒子を含有することが、高い温度での断熱性能を要する場合は、好ましい。赤外線不透明化粒子とは、赤外線を反射、散乱又は吸収する材料からなる粒子を指す。
断熱材に赤外線不透明化粒子が混合されていると、輻射による伝熱が抑制されるため、特に２００℃以上の高い温度領域での断熱性能が高い。
　
赤外線不透明化粒子
ケイ酸ジルコニウム
二酸化チタン
炭化ケイ素
　
赤外線不透明化粒子としては、特に、
ケイ酸ジルコニウム
二酸化チタン又は炭化ケイ素が好ましい。
　
赤外線不透明化粒子の平均粒子径は、２００℃以上での断熱性能の観点で０．５μｍ以上が好ましく、固体伝導の抑制による２００℃未満での断熱性能の観点で３０μｍ以下であることが好ましい。
　
断熱材中の赤外線不透明化粒子の含有率は、０．１質量％以上３９．５質量％以下であることが好ましい。赤外線不透明化粒子の含有率が３９．５質量％より大きいと、固体伝導による伝熱が大きいため、２００℃未満での断熱性能が低い傾向がある。２００℃以上での断熱性能を向上させるためには、赤外線不透明化粒子の含有率は、０．５質量％以上３５質量％以下がより好ましく、１質量％以上３０質量％以下がさらに好ましい。
赤外線不透明化粒子を含有する断熱材は、熱収縮が小さい傾向があり、例えば突発的に過剰な熱にさらされた場合に、形状が変化したり断熱材が崩壊したりするのを遅らせる効果がある。
（オ）「［１−８］積算細孔容積の割合
　
本実施形態の断熱材は、細孔径が０．０５μｍ以上０．５μｍ以下である細孔の積算細孔容積Ｖの割合Ｒが、細孔径が０．００３μｍ以上１５０μｍ以下である細孔の積算細孔容積Ｖ０．００３ に対して７０％以上であることが好ましい。
Ｒが７０％未満である断熱材の細孔分布としては、
（２）細孔径が０．５μｍ超の細孔が多数存在する場合
が想定される。
（２）の場合、断熱性能が低い傾向があり
（２）の場合、細孔径が空気分子の平均自由行程である約１００ｎｍよりも大であるため、空気による対流や伝導による伝熱が抑制され難く、断熱性能が低下する
（カ）「公知のシリカの製法には以下のものがある。
＜湿式法で合成されるシリカ＞
ケイ酸ナトリウムを原料に酸性で作られるゲル法シリカ。
ケイ酸ナトリウムを原料にアルカリ性で作られる沈降法シリカ。
アルコキシシランの加水分解・縮合で合成されるシリカ。
＜乾式法で合成されるシリカ＞
ケイ素の塩化物を燃焼して作られるヒュームドシリカ。
・・・
　公知のアルミナの製法には以下のものがある。
・・・
ヒュームドアルミナ。」（［００９７］〜［００９９］）
（キ）「［２−５］加熱処理方法
　加圧成形中又は加圧成形後の断熱材を、断熱材の耐熱性が十分である温度や時間の条件の範囲内で、加熱乾燥し、断熱材の吸着水を除去した後実用に供すると、熱伝導率が低くなるため好ましい。
さらに、加熱処理を施してもよい。
　
成形は、加圧成形のみでもよいが、加圧成形したものを加熱処理するのが好ましい。加熱処理は、加圧成型中に施してもよい。断熱材の原料である粉体を加圧成形したものに加熱処理を施すと、圧縮強度が向上し、荷重が大きい用途において特に好適に使用することができる。
　
寸法安定性の観点から、加熱処理温度は、その断熱材の使用最高温度より高温が好ましい。
　圧縮率０〜５％における最大荷重を０．７ＭＰａ以上とするために、断熱材は上述のように金属酸化物ゾルを含むことが可能である。断熱材が金属酸化物ゾルを含む場合は、より低い加熱処理温度で断熱材が硬化しやすい傾向があることから、具体的には２００℃以上１４００℃以下が好ましく、より好ましくは３００℃以上１３００℃以下、更に好ましくは４００℃以上１２００℃以下である。
　断熱材の加熱処理の雰囲気は、空気中（又は大気中）、酸化性雰囲気中（酸素、オゾン、窒素酸化物、二酸化炭素、過酸化水素、次亜塩素酸、無機・有機過酸化物等）、及び不活性ガス雰囲気中（ヘリウム、アルゴン、窒素等）が挙げられる。雰囲気中に水蒸気を添加してもよい。加熱処理時間は、加熱処理温度及び断熱材の量に応じて適宜選択すればよい。加熱処理は、上記断熱材を使用する箇所に設置した後に施してもよいし、設置や施工前の断熱材に予め施してもよい。」（［０１２０］〜［０１２４］）
（ク）「耐熱容器は特に限定されないが、例えば鉄鋼業の溶鉄容器、取鍋、タンディッシュ、トピードカー、ガラス製造用容器、溶解窯、ボイラ、鉄板ダクト、蒸気タンク、エンジンが挙げられる。本明細書中、「耐熱容器」は内部に収容可能な形状であればよく、サイズや可動性は限定されず、一般的に「炉」と称呼されるものも包含する概念である。従って、製鉄プラントで使用される鉄鋼用加熱炉、非鉄金属製造で使用される金属用熱処理炉、アルミ溶解炉、アルミ保持炉蓋、ガラス製造などの各種工業炉、カーボン焼成炉、ナフサ分解炉、陶磁器焼成炉、半導体の熱処理炉、ゴミ焼却炉、改質炉、窯炉、焼成炉、加熱炉、キルン等の各種炉の他、各種の塔又は槽、並びに熱交換器やタービンを構成する容器状のものも耐熱容器に含まれる。本実施形態の断熱材は、耐圧性に優れるため、特に圧力がかかる箇所において好適に使用できる。」（［０１４１］）
（ケ）「［実施例２］
　平均粒子径が１２ｎｍのシリカ粉体（小粒子）１５質量％と、平均粒子径が１０μｍのシリカ粉体（大粒子）８５質量％をハンマーミルで均一に混合したシリカ粉体を得た。このシリカ粉体１９８０ｇを使用して実施例１と同様に加圧成型を行い
成形体を得た後、１０００℃で１０時間加熱処理を施し、実施例２の断熱材を得た。
（コ）「［実施例４］
　平均粒子径が１４ｎｍのシリカ粉体（小粒子）５０質量％と、平均粒子径が８０ｎｍのシリカ粉体（大粒子）５０質量％をハンマーミルで均一に混合したシリカ粉体を得た。このシリカ粉体５５８ｇを使用して実施例１と同様に加圧成型を行い
成形体を得た後、１０００℃で５時間加熱処理を施し、実施例４の断熱材を得た。
（サ）「［実施例７］
　平均粒子径が１４ｎｍのシリカ粉体（小粒子）２０質量％と、平均粒子径が２００ｎｍのアルミナ粉体（大粒子）８０質量％をハンマーミルで均一に混合した粉体を得た。この粉体１２９６ｇを使用して実施例１と同様に加圧成型を行い
成形体を得た後、１１００℃で５時間加熱処理を施し、実施例７の断熱材を得た。
（シ）「［実施例９］
　平均粒子径が１４ｎｍのシリカ粉体（小粒子）２５質量％と、平均粒子径が８０ｎｍのシリカ粉体（大粒子）７５質量％をハンマーミルで均一に混合したシリカ粉体を得た。この粉体７９２ｇを使用して実施例１と同様に加圧成型を行い
成形体を得た後、１１００℃で３時間加熱処理を施し、実施例９の断熱材を得た。
（ス）「［実施例１１］
　平均粒子径が７ｎｍのアルミナ粉体（小粒子）１５質量％と、平均粒子径が８０ｎｍのシリカ粉体（大粒子）８５質量％をハンマーミルで均一に混合した粉体を得た。この粉体９７２ｇを使用して実施例１と同様に加圧成型を行い
成形体を得た後、１１００℃で５時間加熱処理を施し、実施例１１の断熱材を得た。
（セ）「［実施例１３］
　平均粒子径が７．５ｎｍのシリカ粉体（小粒子）２０質量％と、平均粒子径が１０μｍのシリカ粉体（大粒子）８０質量％をハンマーミルで均一に混合した粉体を得た。この粉体１２６０ｇを使用して実施例１と同様に加圧成型を行い
成形体を得た後、１０００℃で１０時間加熱処理を施し、実施例１３の断熱材を得た。
（ソ）「［実施例１６］
　平均粒子径が１４ｎｍのシリカ粉体（小粒子）２１質量％と、平均粒子径が８０ｎｍのシリカ粉体（大粒子）６３質量％をハンマーミルで均一に混合した後、平均粒子径が１μｍの、赤外線不透明化粒子であるケイ酸ジルコニウム１５質量％を添加して引き続き均一に混合し、さらに平均繊維径が１１μｍ、平均繊維長が６．４ｍｍ、耐熱温度が１０５０℃のグラスファイバー１質量％を添加して高速せん断ミキサーで混合し、粉体を得た。この粉体８６４ｇを使用して実施例１と同様に加圧成型を行い
成形体を得た後、１０００℃で５時間加熱処理を施し、実施例１６の断熱材を得た。
（タ）「［実施例１８］
　平均粒子径が１４ｎｍのシリカ粉体（小粒子）１９質量％と、平均粒子径が８０ｎｍのシリカ粉体（大粒子）５７質量％をハンマーミルで均一に混合した後、平均粒子径が１μｍの、赤外線不透明化粒子であるケイ酸ジルコニウム１４質量％を添加して引き続き均一に混合し、さらに平均繊維径が１１μｍ、平均繊維長が６．４ｍｍ、耐熱温度が１０５０℃のグラスファイバー１０質量％を添加して高速せん断ミキサーで混合し、粉体を得た。この粉体９７２ｇを使用して実施例１と同様に加圧成型を行い
成形体を得た後、１０００℃で２４時間加熱処理を施し、実施例１８の断熱材を得た。
（３）甲３について
ア　甲３の記載
　甲３には、次の記載がある。なお、○付き数字は、「○数字」に改めた。
・「実験成績証明書
・・・
１．実験日：　令和１年５月２３日
２．実験場所：一般財団法人ファインセラミックスセンター
・・・
３．実験者：　一般財団法人ファインセラミックスセンター
・・・
４．実験の目的
　甲第１号証の実施例Ｖ（＃２５０）、実施例ＶＩＩＩ（＃２５０）及び実施例ＶＩＩＩ （＃４５０）の３つの断熱材について、気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積を測定することを目的とした。
５．実験内容及び実験結果
　資料に記載の測定条件に従って、細孔分布測定（水銀ポロシメーター）の測定を行った（ＪＩＳ　Ｒ　１６５５：２００３準拠）。
　Cumulative Pore Volume（累積細孔体積）の数値に基づいて、気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積を算出した。結果は、以下のとおりである。
・・・
○３実施例ＶＩＩＩ（＃４５０）
　Pore Diameter＝0.0955μｍ（95.5nm）で累積細孔体積＝0.8663　mL/g
　Pore Diameter＝0.0030μｍ（　30nm）で累精細孔体積＝1.7553　mL/g
∴気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積＝（1.7553-0.8663）/1.7553×100＝
５０．６ｖｏｌ％
１−２　本件訂正発明の検討
（１）本件訂正発明１について
ア　対比
　本件訂正発明１と甲１発明１とを対比する。
・後者の「６００℃における熱伝導率が０．０４１Ｗ／（ｍ・Ｋ）」は、前者の「６００℃における熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫ以下」に相当し、同様に、「親水性フュームドシリカ微粒子」は「フュームドシリカ」に、「親水性フュームドアルミナ微粒子」は「フュームドアルミナ」に、「嵩密度が４５０ｋｇ／ｍ３の断熱材」は「断熱材」に、それぞれ相当する。
・後者の「内部に、空気分子の平均自由行程よりも小さい（径がナノメートルオーダーの）孔が形成された孔構造を有」することは、室温での空気分子の平均自由行程は約１００ｎｍであること（甲２の［０００２］）を考慮すると、気孔径約１００ｎｍより小さい孔が形成されているものといえるから、前者の「気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積が２７ｖｏｌ％以上」に、「気孔径１００ｎｍ以下の気孔」を有するという限りにおいて一致する。
・前者の「１０００℃３時間加熱後の収縮率」について、本件特許の明細書には「（１）加熱後収縮率
　幅４０×長さ４０×厚さ２０ｍｍの試験片を電気炉に設置し、１０００℃で３時間加熱する。加熱前後の幅と長さを測定し、幅と長さから平均した残存線変化率（ＪＩＳ  Ｒ２６１３）を求め、これを加熱後収縮率とする。」（段落【００３０】）と記載されている。
　一方、後者の「１０００℃で２４時間加熱後の加熱線収縮率」について、甲１には「［加熱線収縮率の評価］
　各断熱材から、長さ１５０ｍｍ、幅３０ｍｍ、厚さ１５ｍｍの板状の試験体を作製した。この試験体を、電気炉中、１０００℃又は１１５０℃で２４時間加熱し、加熱後の当該試験体の長さを測定した。そして、次の式により、加熱線収縮率を算出した：加熱線収縮率（％）＝｛（Ｘ−Ｙ）／Ｘ｝×１００。なお、この式において、Ｘは加熱前の長さ（ｍｍ）であり、Ｙは加熱後の長さ（ｍｍ）である。」（段落【０１５４】）と記載されている。
　これら記載によると、前者の「収縮率」は加熱前後の幅と長さを測定し、幅と長さから平均した残存線変化率（ＪＩＳ  Ｒ２６１３）を求めているのに対して、後者の「加熱線収縮率」は、加熱前後の長さを測定し、長さの変化率を求めている点で、厳密に同じパラメータとはいえないものの、幅と長さの平均から求めた変化率と長さだけから求めた変化率とに大差があるとは考えられない。
　そして、加熱時間が増すにつれて断熱材の成形体はより収縮することも考慮すれば、後者の「１０００℃で２４時間加熱後の加熱線収縮率が０．１１％」であることは、１０００℃で３時間加熱後の時点では加熱線収縮率が０．１１％より小さいことから、前者の「１０００℃３時間加熱後の収縮率が４％以下」であることに相当する。
・後者の「親水性フュームドシリカ微粒子を１９．００質量％と、親水性フュームドアルミナ微粒子を５６．００質量％」を含むことは、前者の「非晶質耐火原料としてＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上であるフュームドシリカ又はフュームドアルミナを３０質量％以上９０質量％以下含む」ことに、「耐火原料としてフュームドシリカ又はフュームドアルミナを３０質量％以上９０質量％以下含む」という限りにおいて一致する。
・後者の「炭化珪素２０．００質量％」を含むことは、前者の「ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する」ことに相当する。
　そうすると、両者の間には次の一致点及び相違点が認められる。
［一致点］
「気孔径１００ｎｍ以下の気孔を有し、６００℃における熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫ以下、１０００℃３時間加熱後の収縮率が４％以下であり、耐火原料としてフュームドシリカ又はフュームドアルミナを３０質量％以上９０質量％以下含むとともに、ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する断熱材。」
［相違点］
［相違点１−１］
　本件訂正発明１は、「気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積が２７ｖｏｌ％以上」であるのに対して、甲１発明１は、気孔径１００ｎｍ以下の気孔を有するものの、その気孔体積について特定されていない点（以下、「相違点１−１」という。）。
［相違点１−２］
　本件訂正発明１は、「ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上であるフュームドシリカ又はフュームドアルミナ」を「非晶質」耐火原料として含むのに対して、甲１発明１は、「親水性フュームドシリカ微粒子」及び「親水性フュームドアルミナ微粒子」が「非晶質」と特定されておらず、それらのＢＥＴ比表面積も特定されていない点（以下、「相違点１−２」という。）。
［相違点１−３］
　本件訂正発明１は、「０．１耐力時におけるセカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２以上である」のに対して、甲１発明１は、０．１耐力時におけるセカント弾性係数について特定されていない点（以下、「相違点１−３」という。）。
イ　判断
　上記相違点について検討する。
（ア）相違点１−１について
　甲３によると、甲１に記載された実施例ＶＩＩＩ（＃４５０）に係る甲１発明１において、気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積は５０．６ｖｏｌ％であって、２７ｖｏｌ％以上といえるから、相違点１−１は実質的な相違点ではない。
　ここで、令和元年９月２７日に提出された意見書において、特許権者は、「しかし、以下に述べるとおり、甲３の実験結果には信憑性がなく証拠として採用できるものではないと思料します。
・・・甲３には、断熱材の原料の粒径や製造条件に関する情報は一切記載されていません。・・・甲３の実験に用いた３つの断熱材が『甲第１号証の実施例Ｖ（＃２５０）、実施例VIII（＃２５０）及び実施例VIII（＃４５０）』であるどうかは不明です。
・・・甲３の実験に用いた３つの断熱材は『甲第１号証の実施例Ｖ（＃２５０）、実施例VIII（＃２５０）及び実施例VIII（＃４５０）』とは異なるものである蓋然性が高いといえます。
　さらに、ファインセラミックスの水銀圧入法による成形体気孔径分布試験方法に関するＪＩＳ規格（ＪＩＳＲ１６５５）では、試料の前処理について以下のように規定されています。
　６．２　試料の前処理
・・・要するに、付着した異物が測定結果に影響を及ぼすおそれがある場合は前処理を行うとなっています。
　これに対して甲３の実験では『試料の前処理：無』となっています（甲３の第３頁目参照）。
・・・甲３の実験ではＪＩＳＲ１６５５の規定どおりの試験が行われておらず、その実験結果自体にも信憑性がないといえます。
　以上のとおり、甲３の実験結果には信憑性がなく証拠として採用できるものではないと思料します。すなわち、甲３の実験結果を証拠として新規性を否定する取消理由はその前提を欠くものであると思料します。
　以上より、訂正後本件発明１は新規性を有すると思料します。
・・・よって訂正後本件発明１は進歩性も有すると思料します。」（３ページ１８行〜６ページ９行。「・・・」は記載の省略を意味する。）と主張する。
　しかしながら、甲３に甲１の実施例Ｖ（＃２５０）、実施例ＶＩＩＩ（＃２５０）及び実施例ＶＩＩＩ （＃４５０）の３つの断熱材について実験したとあるから、断熱材の原料の粒子径や製造条件は、甲１の段落【０１０４】及び【０１０５】の記載内容に従ったものと認められる。また、試料の前処理についても、ＪＩＳ規格では、有機成形助剤が測定結果に影響を及ぼす恐れがある場合は、前処理として脱脂を行う旨が規定されているところ（特許権者の意見書５ページ）、各試料は有機成形助剤である結合剤を含まないから（段落【０１０４】）、「前処理：無」とされているのであって、この点はＪＩＳの規格に適合している。そして、甲３にはＪＩＳ　Ｒ　１６５５に準拠した旨が記載されているのであるから、甲３の試験はＪＩＳの規定どおりに試験したものと認められる。
　ちなみに、本件特許明細書においても、気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積を求めるのに、試料の前処理に関する記載はなく、どのような測定条件で測定を行ったのか記載がなく、また、いかなる規格に準拠して測定を行ったのか、さらに、１００ｎｍ以下の気孔体積をいかなる計算式で算出したのかについても何ら記載されていないのであるから、甲３の測定方法が不適切であるとする根拠はない。
　したがって、甲３の実験結果には信憑性がなく証拠として採用できるものではないとした特許権者の上記主張は採用することができない。
　次に、仮に相違点１−１が実質的な相違点であるとして、以下に検討する。
　甲２の［０００２］には、多孔質体において、空隙の直径を空気分子の平均自由行程約１００ｎｍ以下にすることにより、多孔質体内では、空気による対流や伝導による伝熱が抑制されるため、優れた断熱作用を示すことが記載されており、また、甲２の［００８７］には、断熱材において、細孔径が０．５μｍ超の細孔が多数存在する場合、細孔径が空気分子の平均自由行程である約１００ｎｍよりも大であるため、空気による対流や伝導による伝熱が抑制され難く、断熱性能が低下することが記載されている。
　一方、甲１発明１においても、優れた断熱性を備えることを課題とするものである（甲１の段落【０００６】）。
　そうすると、甲１発明１において、優れた断熱性能を得るべく、上記甲２に記載された事項に基づき、気孔径１００ｎｍ以下の孔の割合を大きくし、具体的にはその気孔体積を２７ｖｏｌ％以上とし、相違点１−１に係る本件訂正発明１の構成とすることは、当業者が容易に想到し得たことである。
（イ）相違点１−２について
　甲１発明１における「親水性フュームドシリカ微粒子」や「親水性フュームドアルミナ微粒子」は、一般的に、非晶質といえる。
　また、甲１には、「金属酸化物微粒子のＢＥＴ法による比表面積は、例えば、５０ｍ２／ｇ以上であることが好ましい。」（段落【００２７】）と記載されているから、甲１発明１においても、親水性フュームドシリカ微粒子及び親水性フュームドアルミナ微粒子は、ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上であるといえる。
　そうすると、相違点１−２は実質的な相違点ではない。
　仮に、相違点１−２が実質的な相違点であるとして、以下に検討する。
　甲２の［００３８］には、断熱材の原料であるシリカ粒子及び／又はアルミナ粒子について、非晶質であると断熱材中の固体伝導による伝熱が小さく、断熱性能が高いことが記載されている。
　一方、甲１発明１においても、優れた断熱性を備えることを課題とするものである（甲１の段落【０００６】）から、甲２に記載された事項を適用し、「親水性フュームドシリカ微粒子」及び「親水性フュームドアルミナ微粒子」を非晶質のものとすることは、当業者にとって格別困難ではない。
　また、甲１には、「金属酸化物微粒子のＢＥＴ法による比表面積は、例えば、５０ｍ２／ｇ以上であることが好ましい。」（段落【００２７】）と記載されているから、甲１発明１において、親水性フュームドシリカ微粒子及び親水性フュームドアルミナ微粒子を、ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上とすることは、当業者が適宜なし得たことである。
　そうすると、甲１発明１において、相違点１−２に係る本件訂正発明１の構成とすることは、甲２に記載された事項に基づき、当業者が容易に想到し得たことである。
（ウ）相違点１−３について
　本件訂正発明１において、「０．１耐力時におけるセカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２以上である」ことについては、本件特許の明細書の段落【０００３】に「微多孔性断熱材は通常、シリカ質あるいはアルミナ質のフュームド原料と、炭化珪素、チタニア、ジルコン等の赤外線不透過材と、ガラス繊維、シリカ繊維等の補強繊維で構成され、これを乾式成形したものである。したがって、結合材がないため強度が低く座屈しやすいという欠点があった。強度が低いと外力、熱応力に耐えられない問題、加工性に乏しい問題、金具締結工法の場合は断熱材が座屈するのでナットが陥没したり、使用時にナットが緩んだ場合、熱リークが発生し、断熱性が低下する問題があった。」と記載され、段落【００１５】に「また、本発明の断熱材は、０．１耐力時におけるセカント弾性係数は８Ｎ／ｍｍ２以上であることが好ましい。この値を下回ると座屈が起こり、金具締結作業に支障を来す場合がある。」と記載されているから、断熱材が強度が低く座屈しやすいという欠点を解決するとの観点から特定された事項であると認められる。
　しかしながら、本件特許の明細書には、段落【００３５】における表１の各実施例、参考例及び比較例を参酌しても、０．１耐力時におけるセカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２を下回ると座屈が起こり、８Ｎ／ｍｍ２以上であると座屈が起こらないことの根拠は何ら示されていないから、「８Ｎ／ｍｍ２」には臨界的意義を認めることができない。
　よって、本件訂正発明１が０．１耐力時におけるセカント弾性係数を特定した点は、所望の強度が得られた材料について単に適宜の点におけるセカント弾性係数を決定したにすぎず、単に断熱材の強度を所定以上にしたこと以上に格別な技術的意義を認めることができない。
　そして、応力と歪みの関係が非線形の材料について、所定の点での応力を歪みで割った値（直線の傾き）で定義したセカント弾性係数（割線弾性係数）は、材料の性質を表すパラメータとして、本件特許の優先日前に周知の事項である。
　そうすると、甲１発明１においても、優れた強度を備えることを課題とするものである（甲１の段落【０００６】）から、０．１耐力時におけるセカント弾性係数を８Ｎ／ｍｍ２以上とし、相違点１−３に係る本件訂正発明１の構成とすることは、所望の強度を備える断熱材について、周知のパラメータの値を決定することにより、当業者が適宜なし得ることである。
（エ）特許権者の主張について
　特許権者は、令和２年１月２９日に提出された意見書において、「しかし、『０．１耐力時におけるセカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２以上』との構成要件は、単に優れた強度を備えるために特定されたものではなく、『座屈』の問題を解消するために特定されたものです。・・・このように、０．１耐力時におけるセカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２以上である場合に座屈が起こることを防止でき、８Ｎ／ｍｍ２には臨界的意義があるといえます。・・・以上のとおり、『０．１耐力時におけるセカント弾性係数』をパラメータとして、これを８Ｎ／ｍｍ２以上に限定することで、『座屈』の問題を解消することができることは、本発明者らが鋭意検討した結果得られた新たな技術的知見です。これに対して、甲１においては上述のとおり優れた強度を備えるという一般的な課題が示されているのみで、『座屈』の問題を解消できるか否かの判断基準として『０．１耐力時におけるセカント弾性係数』をパラメータとすること、そしてこれを８Ｎ／ｍｍ２以上に限定することで、『座屈』の問題を解消することができることは、一切記載も示唆もありません。
　以上より、０．１耐力時におけるセカント弾性係数を８Ｎ／ｍｍ２以上とすることは、当業者が適宜なし得ることではなく、訂正後本件発明１は新規性及び進歩性を有します。」（３ページ下から６行〜７ページ１３行）と主張する。
　しかしながら、上記（ウ）で述べたとおり、「０．１耐力時におけるセカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２以上」とすることで座屈の問題を解消できるという臨界的意義を認めることはできないから、特許権者の上記主張は採用することができない。
（オ）まとめ
　そして、本件訂正発明１は、全体としてみても、甲１発明１及び周知の事項から、又は、甲１発明１、甲２に記載された事項及び周知の事項から予測される以上の格別な効果を奏するものではない。
　したがって、本件訂正発明１は、甲１発明１及び周知の事項に基いて、又は、甲１発明１、甲２に記載された事項及び周知の事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
（２）本件訂正発明２について
ア　対比
　本件訂正発明２と甲１発明１とを、上記（１）アの対比を踏まえて対比すると、両者は相違点１−２及び１−３に加えて、次の点で相違する。
［相違点２−１］
　本件訂正発明２は、「気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積が５３ｖｏｌ％以上である」のに対して、甲１発明１は、気孔径１００ｎｍ以下の気孔を有するものの、その気孔体積について特定されていない点（以下、「相違点２−１」という。）。
イ　判断
　上記（１）イ（ア）と同様の理由により、甲１発明１において、気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積を５３ｖｏｌ％以上とし、相違点２−１に係る本件訂正発明２の構成とすることは、甲２に記載された事項に基づき、当業者が容易に想到し得たことである。
　そして、上記（１）イの判断を踏まえると、本件訂正発明２は、甲１発明１、甲２に記載された事項及び周知の事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
（３）本件訂正発明３について
　本件訂正発明３と甲１発明１とを、上記（１）アの対比を踏まえて対比すると、後者の「１０００℃で２４時間加熱後の加熱線収縮率が０．１１％」であることは、前者の「１０００℃３時間加熱後の収縮率が２％以下である」ことに相当する。
　そして、両者は相違点１−１〜１−３で相違するところ、上記（１）イの判断を踏まえると、本件訂正発明３は、甲１発明１及び周知の事項に基いて、又は、甲１発明１、甲２に記載された事項及び周知の事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
（４）本件訂正発明４について
　本件訂正により請求項４は削除されたため、本件訂正後の請求項４に係る発明は存在しない。
（５）本件訂正発明５について
　甲１発明１は、親水性フュームドシリカ微粒子を１９．００質量％と、親水性フュームドアルミナ微粒子を５６．００質量％と、アルミナ繊維５．００質量％と、炭化珪素２０．００質量％とを含むものであって、アルカリ金属元素及びアルカリ土類金属を含有しない。
　そして、本件訂正発明５と甲１発明１とを、上記（１）アの対比を踏まえて対比すると、両者は相違点１−１〜１−３で相違するところ、上記（１）イの判断を踏まえると、本件訂正発明５は、甲１発明１及び周知の事項に基いて、又は、甲１発明１、甲２に記載された事項及び周知の事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
（６）本件訂正後の請求項６に係る発明について
　本件訂正により請求項６は削除されたため、本件訂正後の請求項６に係る発明は存在しない。
（７）本件訂正発明７について
ア　対比
　本件訂正発明７と甲１発明２とを、上記（１）アの対比を踏まえて対比する。
　後者の「断熱材原料」は、前者の「断熱材用原料」に相当し、同様に、「乾式加圧成形体」は「成形体」に相当する。
　そうすると、後者の「親水性フュームドシリカ微粒子を１９．００質量％と、親水性フュームドアルミナ微粒子を５６．００質量％と、アルミナ繊維５．００質量％と、炭化珪素２０．００質量％とを含む断熱材原料から成る乾式加圧成形体」は、前者の「非晶質耐火原料としてＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上であるフュームドシリカ又はフュームドアルミナを３０質量％以上９０質量％以下含むとともに、ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する断熱材用原料から成る成形体」に、「耐火原料としてフュームドシリカ又はフュームドアルミナを３０質量％以上９０質量％以下含むとともに、ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する断熱材用原料から成る成形体」という限りにおいて一致する。
　また、後者の「断熱材原料から成る乾式加圧成形体に、２時間かけて室温から１７０℃まで温度を上昇させ、温度１７０℃の加圧された水蒸気飽和雰囲気で４時間保持するＡ／Ｃ養生を施す」ことは、前者の「断熱材用原料から成る成形体を、焼成後の収縮率が７〜４０％になるように１０００℃以上の焼成条件で焼成する」ことに、「断熱材用原料から成る成形体を、所定の焼成条件で焼成する」という限りにおいて一致する。
　そして、両者は次の点で一致し、相違点１−１〜１−３で相違するとともに、さらに次の点で相違する。
［一致点］
「気孔径１００ｎｍ以下の気孔を有し、６００℃における熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫ以下、１０００℃３時間加熱後の収縮率が４％以下であり、耐火原料としてフュームドシリカ又はフュームドアルミナを３０質量％以上９０質量％以下含むとともに、ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する断熱材を製造する断熱材の製造方法において、耐火原料としてフュームドシリカ又はフュームドアルミナを３０質量％以上９０質量％以下含むとともに、ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する断熱材用原料から成る成形体を、所定の焼成条件で焼成する断熱材の製造方法。」
［相違点７−１］
　「断熱材用原料から成る成形体を、所定の焼成条件で焼成する」ことに関し、本件訂正発明７は、「断熱材用原料から成る成形体を、焼成後の収縮率が７〜４０％になるように１０００℃以上の焼成条件で焼成する」ものであるのに対して、甲１発明２は、「断熱材原料から成る乾式加圧成形体に、２時間かけて室温から１７０℃まで温度を上昇させ、温度１７０℃の加圧された水蒸気飽和雰囲気で４時間保持するＡ／Ｃ養生を施す」ものである点（以下、「相違点７−１」という。）。
イ　判断
（ア）相違点７−１について
　上記相違点７−１について検討する。
　甲２の［０１２０］〜［０１２４］、［０１５８］、［０１６０］、［０１６３］、［０１６５］、［０１６７］、［０１６９］、［０１７２］及び［０１７４］には、シリカ及び／又はアルミナの複数の小粒子を含む断熱材を得るのに、１０００℃以上で加熱処理を施すことが記載されており、また、加熱処理を施すことにより、圧縮強度が向上し、荷重が大きい用途において特に好適に使用することができることが記載され（［０１２１］）、さらに、寸法安定性の観点から、加熱処理温度は、その断熱材の使用最高温度より高温が好ましいことが記載されている（［０１２２］）。
　しかしながら、甲１発明２は、１０００℃で２４時間加熱後の加熱線収縮率（収縮率）が０．１１％である特性を有する甲１発明１の断熱材の製造方法であって、１０００℃で２４時間加熱後の加熱線収縮率（収縮率）が０．１１％であることにより、優れた耐熱性を有し（甲１の段落【０１５５】）、また、圧縮強度（状態）が０．８２ＭＰａという優れた強度が得られ（甲１の段落【０１５１】及び図１０の実施例ＶＩＩＩ）、さらに、熱伝導率が０．０５５Ｗ／ｍ・Ｋという優れた断熱性が得られる（甲１の段落【０１５９】及び図１０の実施例ＶＩＩＩ）ものであり、甲２に記載された事項が圧縮強度を向上させるものであるとしても、すでに優れた強度、耐熱性及び断熱性を有する甲１発明１の断熱材が得られる甲１発明２に対して、甲２に記載された事項を適用することは、十分な強度の向上が望めず、むしろ、製造条件が変化することにより、耐熱性や断熱性を損なう恐れもあることから、その動機付けはないものというべきである。
　仮に、甲１発明２に甲２に記載された事項を適用したとすると、それにより得られる断熱材は、甲１発明１の断熱材とは構造が異なったものとなり、それに伴い加熱後収縮率を含め強度、耐熱性及び断熱性も異なるものとなり得るから、甲１発明２は、甲１発明１の断熱材の製造方法とはいえないものとなってしまう。
　そうすると、本件訂正発明７の相違点７−１に係る構成は、甲１発明２、甲２に記載された事項及び上記（１）イ（ウ）に示した周知の事項からは、当業者が容易に想到し得たものとはいえない。
（イ）相違点１−１〜１−３について
　相違点１−１〜１−３については、上記（１）イ（ア）〜（ウ）と同様である。
（ウ）まとめ
　そして、本件訂正発明７は、上記相違点７−１に係る構成を含むことにより、「本発明の断熱材の製造方法によれば、上記本発明の断熱材を安定的に製造でき、断熱材の強度も確保できる。」（段落【００２３】）という所期の効果を奏するものである。
　したがって、本件訂正発明７は、甲１発明２であるとはいえず、また、甲１発明２及び周知の事項に基いて、又は、甲１発明２、甲２に記載された事項及び周知の事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえないから、特許法第２９条第１項又は第２項の規定により特許を受けることができないものとすることはできない。
（８）本件訂正発明８について
　本件訂正により請求項８は削除されたため、本件訂正後の請求項８に係る発明は存在しない。
（９）小活
　以上のとおり、本件訂正発明１〜３及び５は、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであり、本件特許の請求項１〜３及び５に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　また、本件訂正発明７は、特許法第２９条第１項又は第２項の規定により特許を受けることができないものではなく、本件特許の請求項７に係る特許は、特許法第２９条第１項又は第２項の規定に違反してされたものではない。
２　請求項７に対する取消理由（決定の予告）の理由３（明確性）について
（１）理由３（明確性）の内容
　請求項７に対し令和元年１１月２９日付けで通知した取消理由（決定の予告）の理由３の内容は、概略以下のとおりである。
　請求項７は、請求項１の、「気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積が２７ｖｏｌ％以上」、請求項２の、「気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積が５３ｖｏｌ％以上」との発明特定事項を含むところ、気孔体積は、前処理の有無、測定条件（測定温度や測定圧力、測定範囲、測定点の間隔など）や準拠する規格に応じてその値が変化することから、これら測定条件や準拠する規格を特定していない本件特許の請求項７に係る発明において、気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積を特定することができず、本件特許の請求項７に係る発明は不明確である。
　なお、本件特許の明細書には、他のパラメータはＪＩＳに準拠した旨を記載しているのに、気孔体積についてはＪＩＳに準拠した旨の記載はないから、ＪＩＳに準拠しているとは認められない。仮にＪＩＳに準拠するとしても、前処理条件は不明である。
（２）申立人の主張
　申立人は、令和２年３月５日に提出された意見書において、「気孔体積は、前処理の有無、測定条件（測定温度や測定圧力、測定範囲、測定点の間隔など）や準拠する規格に応じてその値が変化することから、これら測定条件や準拠する規格を特定していない本件特許の請求項１及び２に係る発明において、気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積を特定することができず、訂正後の請求項１，２に係る発明は不明確である。
　なお、本件明細書には、他のパラメータについては、ＪＩＳに準拠した旨を記載しているのにもかかわらず、気孔体積についてはＪＩＳに準拠した旨の記載はないから、ＪＩＳに準拠しているとは認められないし、仮にＪＩＳに準拠するとしても、前処理条件は依然として不明である。」（４ページ２６〜３３行）と主張し、付言として「有機成形助剤のみならず、吸着異物の存在もあるため、有機成形助剤を含まないからと言って、前処理を行っていない場合に、一義的にＪＩＳ規格に適合するとは言うことは妥当ではない。」（５ページ１０〜１２行）と主張する。
（３）検討
　そこで検討すると、本件訂正発明７において、気孔体積の測定条件や準拠する規格は特定されていないところ、本件特許の明細書には「（２）気孔体積　試験片は８ｍｍの立方体である。水銀圧入式ポロシメーターで細孔分布を測定し、細孔径と累計気孔量の関係から１００ｎｍ以下の気孔体積を求める。」（段落【００３１】）と記載されている。
　そして、水銀圧入式ポロシメーターで細孔分布を測定することにより気孔体積を求める規格としてＪＩＳ　Ｒ　１６５５が本件特許の優先日前に存在していた（例えば、特許第５２０８４５８号公報の段落【００１０】を参照。）のであるから、本件訂正発明７がＪＩＳ　Ｒ　１６５５の規格に基づいて気孔体積を求めたものであると解するのが自然である。
　その際、前処理は有機成形助剤等の気孔体積の計測に影響がある場合に、必要に応じて施されるものであって、前処理条件の記載がないからといって、気孔体積の計測ができないものではない。
　そうすると、本件特許の請求項７の記載は、特許を受けようとする発明が明確であるといえるから、本件特許の請求項７に係る特許は、特許請求の範囲の記載が特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たす特許出願に対してされたものである。
３　取消理由（決定の予告）において採用しなかった請求項７に対する特許異議申立理由について
（１）特許法第３６条第４項第１号（実施可能要件）の申立理由について
ア　第１の理由について
（ア）第１の理由の内容（異議申立書３１〜３２ページ）
　本件特許の請求項７に係る発明のように、赤外線不透過材を含まない場合にも、得られる断熱材が、赤外線不透過材を含む場合と同様の熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性を示すことを合理的に推測することは困難である。
　また、赤外線不透過材の種類と含有量のみが特定され、粒子径が特定されていない場合にも、得られる断熱材が、赤外線不透過材を含む場合と同様の熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性を示すことを合理的に推測することは困難である。
　したがって、本件特許の発明の詳細な説明は、本件特許の請求項７に係る発明について、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されたものではない。
（イ）検討
　本件訂正発明７においては、「ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する断熱材用原料から成る成形体」を焼成するものであり、赤外線不透過材を含むものである。
　また、甲２には、赤外線不透過材の粒子径が、断熱性能に影響することが記載されており（段落００７４）、粒子径が、熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性に影響を及ぼすとしても、粒子径については適宜に選択することにより、熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性を所定の範囲に調節し得るものと認められる。
　したがって、申立人による第１の理由によっては、本件特許の発明の詳細な説明が、本件訂正発明７について、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されたものではないとすることはできない。
イ　第２の理由について
（ア）第２の理由の内容（異議申立書３２〜３４ページ）
　本件特許の請求項７に係る発明のように、非晶質耐火原料であるフュームドシリカ又はフュームドアルミナの含有量以外の粒子径や特性などが何ら特定されていない場合にも、得られる断熱材が、同様の熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性を示すことを合理的に推測することは困難である。
　また、非晶質耐火原料であるフュームドシリカ又はフュームドアルミナの「ＢＥＴ比表面積の下限値のみ」が特定され、その他の特性などが特定されていない場合にも、得られる断熱材が、同様の熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性を示すことを合理的に推測することは困難である。
　したがって、本件特許の発明の詳細な説明は、本件特許の請求項７に係る発明について、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されたものではない。
（イ）検討
　本件訂正発明７においては、非晶質耐火原料である「フュームドシリカ又はフュームドアルミナ」について、「ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上である」こと及び「３０質量％以上９０質量％以下含む」ことを特定するものである。
　これに対して、「フュームドシリカ又はフュームドアルミナ」について、「ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上である」こと及び「３０質量％以上９０質量％以下含む」こと以外に、粒子径やその他の特性が、熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性に影響を及ぼすとしても、粒子径やその他の特性については適宜に選択することにより、熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性を所定の範囲に調節し得るものと認められる。
　したがって、申立人による第２の理由によっては、本件特許の発明の詳細な説明が、本件訂正発明７について、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されたものではないとすることはできない。
ウ　まとめ
　上記ア及びイによれば、本件特許の発明の詳細な説明は、本件訂正発明７について、当業者が実施できる程度に明確かつ十分に記載されたものであるから、本件特許の請求項７に係る特許は、発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たす特許出願に対してされたものである。
（２）特許法第３６条第６項第１号（サポート要件）の申立理由について
ア　申立理由（サポート要件）の内容
　申立人の主張する特許法第３６条第６項第１号（サポート要件）の申立理由について、第１の理由（異議申立書３４〜３５ページ）及び第２の理由（異議申立書３５〜３６ページ）を要約すると、以下のとおりである。
　本件特許の明細書の実施例（実施例１〜２０）及び比較例（比較例１〜３）の断熱材は全て、チタニア、炭化ケイ素、ジルコンから選択される赤外線不透過材を１０〜３０重量％含むものであり、赤外線不透過材を含まない場合にも耐熱性を発揮することを示すデータは何ら示されていない。
　そのため、本件特許の請求項７に係る発明のように、赤外線不透過材を含まない場合にも、得られる断熱材が、赤外線不透過材を含む場合と同様の熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性を示すことを合理的に推測することは困難であり、本件特許の明細書の実施例に基づいて、赤外線不透過材を含まない場合にまで拡張ないし一般化できるとはいえない。
　また、赤外線不透過材（赤外線不透明化粒子）の含有率と粒子径が断熱材の物性等に影響を及ぼすことが、甲２の段落００７１〜００７５に記載されており、赤外線不透過材の種類と含有量のみが特定され、粒子径が特定されていない場合にも、本件特許の発明の課題を解決できると当業者が認識できる程度に具体例又は実施例が記載されていない。
　そのため、赤外線不透過材の種類と含有量のみが特定され、粒子径が特定されていない場合にも、得られる断熱材が、赤外線不透過材を含む場合と同様の熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性を示すことを合理的に推測することは困難であり、本件特許の明細書の実施例に基づいて、赤外線不透過材を含まない場合にまで拡張ないし一般化できるとはいえない。
　したがって、本件特許の請求項７に係る発明は、発明の詳細な説明において裏付けられた範囲を超える発明を含むものであるから、発明の詳細な説明に記載された発明を記載したものとはいえない。
イ　検討
　本件訂正発明７においては、「ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する断熱材用原料から成る成形体」を焼成するものであり、赤外線不透過材を含むものである。
　また、甲２には、赤外線不透過材の粒子径が、断熱性能に影響することが記載されており（段落００７４）、赤外線不透過材の種類と含有量以外に、粒子径が、熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性に影響を及ぼすとしても、粒子径については適宜に選択することにより、熱伝導率、収縮率、耐熱性、機械的強度などの特性を所定の範囲に調節し得るものと認められ、粒子径の特定がされていなくても発明の課題は解決し得るものといえる。
　したがって、申立人による申立理由（サポート要件）によっては、本件訂正発明７が、発明の詳細な説明において発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲を超えているとはいえない。
ウ　まとめ
　上記イによれば、本件特許の特許請求の範囲は、本件訂正発明７が、発明の詳細な説明に記載した範囲を超えるものではないから、本件特許の請求項７に係る特許は、発明の詳細な説明の記載が特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たす特許出願に対してされたものである。
第６　むすび
　以上のとおり、本件特許の請求項１〜３及び５に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるから、本件特許の請求項１〜３及び５に係る特許は、特許法第１１３条第２号に該当し、取り消されるべきものである。
　また、本件特許の請求項７に係る特許は、特許法第２９条第１項及び第２項の規定に違反してされたものではないとともに、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件及び特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たさない特許出願に対してされたものではないから、特許法第１１３条第２号及び第４号には該当せず、取消理由通知書（決定の予告）に記載した取消理由又は特許異議申立書に記載された特許異議申立理由によっては、取り消すことができない。
　また、他に本件特許の請求項７に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　さらに、本件特許の請求項４、６及び８に係る特許に対する特許異議の申立てについては、本件特許の請求項４、６及び８が本件訂正により削除されたことにより、申立ての対象が存在しないものとなったため、不適法な特許異議の申立てであって、その補正をすることができないものであるから、特許法第１２０条の８第１項で準用する同法第１３５条の規定により却下すべきものである。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和２年５月１日（２０２０．５．１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
断熱材及びその製造方法
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、低熱伝導率であり、耐熱性に優れた断熱材及びその製造方法に関するものである。特に、取鍋、ＴＰＣ、ＴＤ等の製鋼用炉の断熱材、均熱炉、加熱炉等の圧延炉の断熱材、浸炭炉、金属焼結炉、誘導処理炉等の熱処理用炉の断熱材、溶解炉、燃料加熱炉等の非鉄金属用炉の断熱材、ガラス溶解炉、セメント焼成炉、耐火物焼成炉等の窯業用炉の断熱材、又は燃料電池用の断熱材、及びこれら断熱材の製造方法に関する。
　【背景技術】
　【０００２】
　かかる断熱材として、直径が数十ｎｍ程度のフュームド原料を含有した微多孔性断熱材が知られている。微多孔性断熱材は、熱伝導率が０．０２Ｗ／ｍＫ程度の断熱特性に優れた低熱伝導率材料である。
　【０００３】
　微多孔性断熱材は通常、シリカ質あるいはアルミナ質のフュームド原料と、炭化珪素、チタニア、ジルコン等の赤外線不透過材と、ガラス繊維、シリカ繊維等の補強繊維で構成され、これを乾式成形したものである。したがって、結合材がないため強度が低く座屈しやすいという欠点があった。強度が低いと外力、熱応力に耐えられない問題、加工性に乏しい問題、金具締結工法の場合は断熱材が座屈するのでナットが陥没したり、使用時にナットが緩んだ場合、熱リークが発生し、断熱性が低下する問題があった。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００４】
　【特許文献１】特開昭５６−７３６８４号公報
　【特許文献２】特開２０１２−１３６８９１号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００５】
　微多孔性断熱材の強度が低いという問題の解決策として、特許文献１には、ＢＥＴ比表面積１０〜７００ｍ２／ｇのケイ素及び／又はアルミニウム元素の金属酸化化合物と、鉱物性懸濁剤と、−９００ｋＪ／モル以下の基準生成エンタルピーを有する固体酸化物を生成し得る元素と、鉱物性繊維とからなる断熱成形体を約２００〜９００℃で化学反応させる技術が開示されている。この技術によれば、成形体全体にわたって高強度化され、また、上記化学反応は焼結を生じないので、断熱性、体積、多孔度は変化せず、耐水性があるとされている。
　【０００６】
　また、特許文献２には、５〜５０ｎｍ未満のシリカを含む小粒子と、５０ｎｍ〜１００μｍのシリカを含む大粒子と、アルカリ金属元素及びアルカリ土類元素の１種以上とを混合し、得られた混合物を４００℃以上の温度で加熱する技術が開示されている。この技術によれば、加熱処理で塩基性元素が溶融してシリカと反応し、粒子界面で融着し高い圧縮強度を有する一方、塩基性元素の含有量を５％以下にすることで必要以上に大きい融着面が形成されないとされている。
　【０００７】
　しかしながら、本発明者らが、上記特許文献１の実施例１について、７５０，８００，８５０℃で３時間加熱した結果、その収縮率は、前二者は０．１，　２．２であったが、８５０℃では１８．８％と急激に大きくなった。また、上記特許文献２の実施例１について、９００，９５０，１０００℃で３時間加熱した結果、その収縮率は、前二者は０．２，　１．５であったが、１０００℃では１２．３％であった。
　【０００８】
　断熱材の収縮が著しいと、その収縮に伴い断熱材の施工部に隙間が生じて熱が背面側にリークし、本来の断熱性を発揮できなくなる。したがって、例えばＪＩＳでは、収縮率について、繊維質断熱材の場合４〜２％以下（ＪＩＳ　Ｒ３３１１）、耐火断熱れんがの場合±２％未満（ＪＩＳ　Ｒ２６１１）と規定している。
　【０００９】
　本発明が解決しようとする課題は、高温、具体的には１０００℃においても所定の耐熱性を発揮する断熱材を提供することにある。
　【課題を解決するための手段】
　【００１０】
　上記課題を解決するため、本発明の断熱材は、第一に、気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積が２７ｖｏｌ％以上である微構造組織を有することを特徴としている。
　【００１１】
　このような微多孔性断熱材の伝熱（熱伝導率）は、気体分子の伝熱、固体同士の接触による伝導、輻射の総和で表される。微多孔性断熱材は固体量が少なく、一般的に主原料となる気相法で製造される乾式のフュームドシリカやフュームドアルミナは、直径が数十ｎｍ程度の球状粒子であるため接触面積が非常に小さく、実質的な伝熱は気体分子の伝熱と輻射で決定される。気体分子の伝熱は気孔径が平均自由行程以下の場合に抑制でき、輻射は赤外線不透過材で制御することが可能である。伝熱特性上、前者は低温域（４００℃程度以下）、後者は高温域（６００℃程度以上）が支配的である。しかしながら、伝熱は総和であるため、低温域で断熱性が悪い場合、気体分子の運動が更に活発となる高温域では更に悪化するため、気体分子の伝熱を抑制するには組織制御が重要となる。
　【００１２】
　そこで、本発明者らは、気孔径分布の異なる試験片を作製し、気孔径及び気孔体積と６００℃における熱伝導率との関係を種々調査した結果、気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積が２７ｖｏｌ％以上の場合、熱伝導率を０．１Ｗ／ｍＫ以下に抑制できることを見出した。また、熱伝導率を微多孔性断熱材の特徴が現れやすい０．０８Ｗ／ｍＫ以下にするには、同気孔体積を５３ｖｏｌ％以上とすることが好ましいこともわかった。
　【００１３】
　微多孔性断熱材の熱伝導率は、類種の断熱材との比較において６００℃における熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫ以下が有用とされる場合が多い。６００℃とは微多孔性断熱材の加熱面側温度が最大１０００〜１１００℃程度、背面側温度が４０〜３００℃程度で使用されることが多いため、中間温度として通常目安的に使われている温度である。また、ＪＩＳ　Ｒ２６１１で規定される耐火断熱れんがの熱伝導率の測定温度も６００℃である。
　【００１４】
　本発明の断熱材は、第二に、１０００℃で３時間加熱後の収縮率が４％以下であることを特徴としている。同収縮率が４％を超えると、背面側への熱リークが起こり、本来の断熱性能を発揮できない。同収縮率が２％以下であれば、実用上、熱リークの影響はほとんど無視できるので、同収縮率は２％以下であることが好ましい。
　【００１５】
　また、本発明の断熱材は、０．１耐力時におけるセカント弾性係数は８Ｎ／ｍｍ２以上であることが好ましい。この値を下回ると座屈が起こり、金具締結作業に支障を来す場合がある。
　【００１６】
　ここで、「０．１耐力時におけるセカント弾性係数」について説明する。非線形の弾性的性質を持つ材料について、応力−ひずみ線の曲線上の点において任意の点での応力をひずみで割った値をセカンド弾性係数と言う。ここでは、圧縮強度に対し１０％相当応力時のセカント弾性係数を０．１耐力時におけるセカント弾性係数と定義する。
　【００１７】
　上記本発明の断熱材を製造するための本発明の製造方法は、断熱材用原料から成る成形体を、焼成後の収縮率が７〜４０％になる焼成条件で焼成することを特徴とする。焼成後の収縮率が７％未満では、焼結が不十分で０．１耐力時におけるセカント弾性係数は８Ｎ／ｍｍ２未満となり、特に座屈が問題となる用途には不適である（座屈がそれほど問題とならない用途には適用可能である。）。同収縮率４０％は、熱伝導率に対する変曲点であり、これを超えると１００ｎｍ以下の気孔体積が２７ｖｏｌ％未満となり、熱伝導率が大幅に増大するので４０％を超えてはならない。焼成後の収縮率が４０％を超えると熱伝導率が著しく増大する理由としては、断熱材の原料に含まれる非晶質耐火原料（フュームド原料）の固相焼結の進行に伴い気孔径の増大が著しくなり、気体分子の伝熱抑制効果が低減（消失）するためと考えられる。
　【００１８】
　本発明において、アルカリ金属元素あるいはアルカリ土類金属を無添加にすると、焼成時の急激な収縮を抑制できるが、１０００℃３時間加熱後の収縮率が４％を超えない範囲で用いることには問題はない。この範囲内でアルカリ金属元素あるいはアルカリ土類金属を適量添加すると、セカント弾性係数を向上させることができる。
　【００１９】
　気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積２７ｖｏｌ％以上を確保し、熱伝導率０．１Ｗ／ｍＫ以下を達成し、かつ０．１耐力時におけるセカント係数８Ｎ／ｍｍ２以上を確保するには、断熱材の原料中の非晶質耐火原料のＢＥＴ比表面積は５０ｍ２／ｇ以上とし、その含有量は３０質量％以上とすることが好ましい。より好ましくは、非晶質耐火原料の含有量は、５０質量％以上９０質量％以下とする。
　【００２０】
　非晶質耐火原料の材質は特段の制約はなく、設計する最高使用温度に応じて選定、あるいは適宜組み合わせて使用すれば良いが、典型的にはシリカ質又はアルミナ質のフュームド原料（フュームドシリカ又はフュームドアルミナ）を使用できる。そのほか、フュームド原料としてはチタニア質等の金属酸化物を使用することができ、気相法で製造されるフュームド原料以外としては、湿式法、アーク法、熱分解法により製造されたものを使用することができる。いずれの非晶質耐火原料も、上記の理由からＢＥＴ比表面積は５０ｍ２／ｇ以上であることが好ましい。
　【００２１】
　断熱材の原料（断熱材）として残り最大７０質量％を占める他の原料に制約はなく、断熱材の特性に支障を来さない原料を用いれば良い。通常、高温用として使用する場合は、赤外線不透過材としてジルコン（ＺｒＳｉＯ４）、炭化珪素（ＳｉＣ）、チタニア（ＴｉＯ２）等を併用することができる。これらの赤外線不透過材は、断熱材の原料全体（断熱材）に占める割合で合計１０質量％以上使用すると効果が得られる。好ましくは、１０質量％以上５０質量％以下で使用する。
　【００２２】
　また、必要に応じ、鉱物性繊維を使用することができる。鉱物性繊維の材質は問わないが、収縮率を小さくする観点からはアルカリ成分の少ない、例えばシリカ繊維（高純度ガラス繊維とも称される。）、アルミナ繊維等を使用することができる。繊維の直径は発がん性も考慮し、通常７μｍ程度のものが使用されている。使用量は、成形後のハンドリング性及び補強の点から、０．２質量％以上とすると効果が得られる。好ましくは、０．２質量％以上５質量％以下で使用する。
　【発明の効果】
　【００２３】
　本発明の断熱材は、１０００℃においても所定の耐熱性を発揮する。また、本発明の断熱材の製造方法によれば、上記本発明の断熱材を安定的に製造でき、断熱材の強度も確保できる。
　【発明を実施するための形態】
　【００２４】
　本発明の断熱材は、断熱材の原料を混合後、成形し、その成形体を焼成後の収縮率が７〜４０％になる焼成条件で焼成することにより製造できる。
　【００２５】
　断熱材の原料としては上述のとおり、ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上の非晶質耐火原料を３０質量％以上含有するものを好適に使用できる。残りの最大７０質量％には上述のとおり、赤外線不透過材や鉱物性繊維を使用できる。
　【００２６】
　これらの断熱材の原料の混合及び成形は、従来一般的な方法で行うことができる。また、焼成は、焼成後の収縮率が７〜４０％になる焼成条件で行うが、その焼成自体は、従来一般的な方法で行うことができる。
　【実施例】
　【００２７】
　以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　【００２８】
　表１に示す断熱材の原料粉末を高速ミキサーを使用して均一に混合し、その混合粉末を加圧成形し、その成形体を表１に示す焼成条件にて焼成し、断熱材の試料を作製した。焼成は酸化雰囲気で行い、焼成後の収縮率は、ＪＩＳ　Ｒ２６１３により求めた。
　【００２９】
　各試料につき、その特性として、（１）加熱後収縮率、（２）気孔体積、（３）熱伝導率、（４）圧縮強度、（５）セカント弾性係数を評価した。各特性の評価方法は以下のとおりである。
　【００３０】
　（１）加熱後収縮率
　幅４０×長さ４０×厚さ２０ｍｍの試験片を電気炉に設置し、１０００℃で３時間加熱する。加熱前後の幅と長さを測定し、幅と長さから平均した残存線変化率（ＪＩＳ　Ｒ２６１３）を求め、これを加熱後収縮率とする。
　【００３１】
　（２）気孔体積
　試験片は８ｍｍの立方体である。水銀圧入式ポロシメーターで細孔分布を測定し、細孔径と累計気孔量の関係から１００ｎｍ以下の気孔体積を求める。
　【００３２】
　（３）熱伝導率
　ＪＩＳ　Ａ１４１２−１「熱絶縁材の熱抵抗及び熱伝導率の測定方法−第１部：保護熱板法（ＧＨＰ法）」により測定する。測定温度は６００℃とする。
　【００３３】
　（４）圧縮強度
　試験片の形状は幅４０×長さ４０×厚さ２０ｍｍとする。圧縮応力度は０．０５〜０．２ＭＰａ／ｓとする。ＪＩＳ　Ｒ２２０６−２「耐火れんがの圧縮強さの試験方法−第２部：パッキングを用いる方法」により測定する。
　【００３４】
　（５）セカント弾性係数
　試験片の形状は幅４０×長さ４０×厚さ２０ｍｍとする。試験片を載荷速度０．０１ｍｍ／ｓで載荷し圧縮破壊させる。この間、応力−ひずみの関係を記録する。圧縮強度に対し１０％相当応力時のセカント弾性係数を求め、これを０．１耐力時におけるセカント弾性係数とする。
　【００３５】
　【表１】
　【００３６】
　表１の実施例１〜５は、焼成条件を変化させることで焼成後収縮率を７．７％から４０％まで変化させたものである。焼成後収縮率が増加するに従い、加熱後収縮率及び気孔体積は減少、熱伝導率、圧縮強度及びセカント弾性係数は増加する傾向が見られるが、いずれも気孔体積が２７ｖｏｌ％以上、熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫ以下、加熱後収縮率が４％以下という本発明の要件を満たしており、セカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２という好ましい要件も満たしている。特に、気孔体積が５３ｖｏｌ％以上である実施例１〜４は、熱伝導率が０．０８Ｗ／ｍＫ以下で、より優れた断熱性が得られている。この点から、気孔体積は５３ｖｏｌ％以上が好ましい。
　【００３７】
　実施例６及び７は、断熱材の原料にアルカリ金属元素を含む化合物を添加したものである。表１においてその添加量は、その他の原料１００質量％に対する外掛けの質量％で示している。アルカリ金属元素を添加すると、添加なしの実施例１に比べ焼結が促進され、結果として加熱後収縮率が減少し、セカント弾性係数が増加している。アルカリ土類金属元素を含む化合物を添加した場合も同様の結果が得られることは、当業者に自明である。
　【００３８】
　
参考例
及び実施例９
いずれも
参考例
　【００３９】
　
参考例
及び実施例１３
いずれも
参考例
　【００４０】
　実施例１６は、非晶質耐火原料として乾式フュームドシリカに代えて乾式フュームドアルミナを使用したものである。この実施例１７も、気孔体積が２７ｖｏｌ％以上、熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫ以下、加熱後収縮率が４％以下という本発明の要件を満たしており、セカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２という好ましい要件も満たしている。
　【００４１】
　実施例１７〜２０は、赤外線不透過材としてチタニアに代えて炭化珪素又はジルコンを使用したものである。これらの実施例１７〜２０も、気孔体積が２７ｖｏｌ％以上、熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫ以下、加熱後収縮率が４％以下という本発明の要件を満たしており、セカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２という好ましい要件も満たしている。
　【００４２】
　実施例１８及び１９は実施例１７に対し、アルカリ金属元素を含む化合物を添加した例である。焼結を適度に促進できるので、加熱後収縮率がやや大きくなるものの焼成時間の短縮が可能になる。ただし、アルカリ金属元素あるいはアルカリ土類金属を添加すると、加熱後収縮率の制御がやや難しくなるため、無添加の方が好ましい。
　【００４３】
　比較例１及び２は、上記実施例１〜５と同じ断熱材の原料を使用したものであるが、比較例１は、焼成後収縮率が４２．２％と過焼結の条件で焼成されたもので、気孔体積が２７ｖｏｌ％未満となり、熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫを上回った。一方、比較例２は、焼成後収縮率が２．２％で焼結不足であり、加熱後収縮率が４％を上回った。
　【００４４】
　比較例３は、上記特許文献２の実施例１に相当するもので、焼成後収縮率が１．２％で焼結不足であり、加熱後収縮率が４％を上回った。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積が２７ｖｏｌ％以上、６００℃における熱伝導率が０．１Ｗ／ｍＫ以下、１０００℃３時間加熱後の収縮率が４％以下であり、非晶質耐火原料として
ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上である
３０
とともに、ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有し、０．１耐力時におけるセカント弾性係数が８Ｎ／ｍｍ２以上である
　【請求項２】
　気孔径１００ｎｍ以下の気孔体積が５３ｖｏｌ％以上である請求項１に記載の断熱材。
　【請求項３】
　１０００℃３時間加熱後の収縮率が２％以下である請求項１又は２に記載の断熱材。
　【請求項４】（削除）
　【請求項５】
　アルカリ金属元素及びアルカリ土類金属を含有しない請求項１から
３
　【請求項６】（削除）
　【請求項７】
　請求項１から
３及び５
ＢＥＴ比表面積が５０ｍ２／ｇ以上である
３０
とともに、ジルコン、炭化珪素、チタニアのいずれか１種又は２種以上を１０質量％以上含有する
ように１０００℃以上の
　【請求項８】（削除）