(57)【要約】本発明の目的は、使用中にクラックや充填材の抜け落ちが発生することがなく、耐久性に優れる排気ガス浄化用ハニカムフィルタを提供することである。本発明は、多数の貫通孔が壁部を隔てて長手方向に並設された、多孔質セラミックからなる柱状体の一方の端部で、上記貫通孔のうち、所定の貫通孔が充填材により充填され、一方、上記柱状体の他方の端部で、上記一方の端部で前記充填材により充填されていない貫通孔が充填材により充填され、上記壁部の一部又は全部が粒子捕集用フィルタとして機能するように構成された排気ガス浄化用ハニカムフィルタであって、上記排気ガス浄化用ハニカムフィルタの曲げ強度Ｆα（ＭＰａ）と、上記充填材の上記貫通孔の長手方向の長さＬ（ｍｍ）とが、Ｆα×Ｌ≧３０の関係を有することを特徴とする排気ガス浄化用ハニカムフィルタである。
2003093657.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
多数の貫通孔が壁部を隔てて長手方向に並設された、多孔質セラミックからなる柱状体の一方の端部で、前記貫通孔のうち、所定の貫通孔が充填材により充填され、一方、前記柱状体の他方の端部で、前記一方の端部で前記充填材により充填されていない貫通孔が充填材により充填され、前記壁部の一部又は全部が粒子捕集用フィルタとして機能するように構成された排気ガス浄化用ハニカムフィルタであって、
前記排気ガス浄化用ハニカムフィルタの曲げ強度Ｆα（ＭＰａ）と、前記充填材の前記貫通孔の長手方向の長さＬ（ｍｍ）とが、Ｆα×Ｌ≧３０の関係を有することを特徴とする排気ガス浄化用ハニカムフィルタ。
【請求項２】
排気ガス浄化用ハニカムフィルタの曲げ強度Ｆα（ＭＰａ）と、充填材の貫通孔の長手方向の長さＬ（ｍｍ）とが、Ｆα×Ｌ≦２００の関係を有する請求の範囲第１項記載の排気ガス浄化用ハニカムフィルタ。
【請求項３】
触媒が付与されている請求の範囲第１又は２項に記載の排気ガス浄化用ハニカムフィルタ。
【請求項４】
気流により逆洗浄を行うことにより、捕集して堆積した微粒子が除去される請求の範囲第１〜３項のいずれかに記載の排気ガス浄化用ハニカムフィルタ。
【請求項５】
排気ガスを加熱して流入させることにより、捕集して堆積した微粒子が除去される請求の範囲第１〜３項のいずれかに記載の排気ガス浄化用ハニカムフィルタ。
【発明の詳細な説明】
関連出願の記載
本出願は、２００２年４月１０日に出願された日本国特許出願２００２−１０８５３８号を基礎出願として優先権主張する出願である。
技術分野
本発明は、ディーゼルエンジン等の内燃機関から排出される排気ガス中のパティキュレート等を除去するフィルタとして用いられる排気ガス浄化用ハニカムフィルタに関する。
背景技術
バス、トラック等の車両や建設機械等の内燃機関から排出される排気ガス中に含有されるパティキュレート（微粒子）が環境や人体に害を及ぼすことが最近問題となっている。
この排気ガスを多孔質セラミックに通過させ、排気ガス中のパティキュレートを捕集して、排気ガスを浄化することができるセラミックフィルタが種々提案されている。
このようなセラミックフィルタは、通常、一方向に多数の貫通孔が並設され、貫通孔同士を隔てる隔壁がフィルタとして機能するようになっている。
即ち、セラミックフィルタに形成された貫通孔は、排気ガスの入り口側又は出口側の端部のいずれかが充填材により、所謂、市松模様となるように目封じされ、一の貫通孔に流入した排気ガスは、必ず貫通孔を隔てる隔壁を通過した後、他の貫通孔から流出するようになっており、排気ガスがこの隔壁を通過する際、パティキュレートが隔壁部分で捕捉され、排気ガスが浄化される。
このような排気ガスの浄化作用に伴い、ハニカムフィルタの貫通孔を隔てる隔壁部分には、次第にパティキュレートが堆積し、目詰まりを起こして通気を妨げるようになる。
これに対して、パティキュレートを捕集した後に、排気ガスの流入方向とは逆方向に気流を流してパティキュレートを除去する逆洗浄方式のハニカムフィルタが開発されているものの、システムが煩雑となるために実用的でない（特開平７−３３２０６４号公報参照）。
このため、上記ハニカムフィルタでは、定期的にヒータ等の加熱手段を用いて目詰まりの原因となっているパティキュレートを燃焼除去して再生する再生処理を行う必要がある。
ところで、このような構造からなる従来のハニカムフィルタにおいて、上記排気ガスの浄化が可能な領域（以下、濾過可能領域ともいう）は、排気ガス流入側に開口した貫通孔の内壁部分であり、このハニカムフィルタの濾過可能領域をできるだけ広く確保し、パティキュレート捕集中の背圧を低く保つためには、上記充填材の貫通孔の長手方向の長さをできる限り短くすることが有益であった。
また、上記ハニカムフィルタの気孔率が低いものであると、パティキュレート捕集中の背圧がすぐに高くなるため、上述したようなヒータ等の加熱手段を用いた再生処理を頻繁に行う必要があり、従来からハニカムフィルタの高気孔率化が図られていた。
さらに、昨今、上記ハニカムフィルタの再生処理を、上述したようなヒータ等の加熱手段を用いる方法に代えて、ハニカムフィルタの気孔中に酸化触媒を担持させることで、上記ハニカムフィルタに流入してくる排気ガスに含まれる炭化水素と、上記酸化触媒とを反応させ、その際に発生する熱を利用したハニカムフィルタの再生処理を行う考え方がある。このようにして再生処理を行うハニカムフィルタでは、ハニカムフィルタの気孔中に酸化触媒を担持させているため、パティキュレートによる気孔の目詰まりが発生しやすいこと、及び、大量の熱を発生させるためには、できるだけ多くの酸化触媒を担持させる必要があること等の理由から、その気孔率を高くする必要があった。
このようにハニカムフィルタの気孔率を高くすることは、背圧が高くなりにくく、パティキュレートの捕集に優れたものとなり、また、酸化触媒を大量に担持させることができるようになる。
しかしながら、上記ハニカムフィルタの気孔率を高くすることは、ハニカムフィルタ自体の強度を低下させることとなる。そのため、上記ハニカムフィルタを取り付けた排気ガス浄化装置をエンジン等の内燃機関の排気通路に設置し、実際に使用すると、排気ガスの圧力等の衝撃により隔壁にクラックが発生しやすくなっていた。
また、上述した通り、貫通孔の端部に充填された充填材は、ハニカムフィルタの濾過可能領域をできるだけ広く確保する目的で、上記充填材の貫通孔の長手方向の長さはできるだけ短くなるように形成されていたが、このようなハニカムフィルタでは、上記充填材と隔壁との接触面積が小さく、上記充填材の隔壁に対する接着強度が低くなっていた（特開２００３−３８２３号公報参照）。
ところが、排気ガス流出側の充填材が充填された部分の隔壁は、排気ガスにより最も圧力等の衝撃を受ける部分であったため、上述したような高気孔率化に伴って曲げ強度が低下したハニカムフィルタでは、排気ガスの圧力等の衝撃により上記充填材が充填された部分の隔壁に容易にクラックが発生したり、上記充填材が抜け落ちたりし、耐久性に劣るものとなりがちであった。
発明の要約
本発明は、これらの問題を解決するためになされたもので、使用中にクラックや充填材の抜け落ちが発生することがなく、耐久性に優れる排気ガス浄化用ハニカムフィルタを提供することを目的とするものである。
本発明の排気ガス浄化用ハニカムフィルタは、多数の貫通孔が壁部を隔てて長手方向に並設された、多孔質セラミックからなる柱状体の一方の端部で、上記貫通孔のうち、所定の貫通孔が充填材により充填され、一方、上記柱状体の他方の端部で、上記一方の端部で前記充填材により充填されていない貫通孔が充填材により充填され、上記壁部の一部又は全部が粒子捕集用フィルタとして機能するように構成された排気ガス浄化用ハニカムフィルタであって、
上記排気ガス浄化用ハニカムフィルタの曲げ強度Ｆα（ＭＰａ）と、上記充填材の上記貫通孔の長手方向の長さＬ（ｍｍ）とが、Ｆα×Ｌ≧３０の関係を有することを特徴とするものである。
発明の詳細な開示
本発明は、多数の貫通孔が壁部を隔てて長手方向に並設された、多孔質セラミックからなる柱状体の一方の端部で、上記貫通孔のうち、所定の貫通孔が充填材により充填され、一方、上記柱状体の他方の端部で、上記一方の端部で前記充填材により充填されていない貫通孔が充填材により充填され、上記壁部の一部又は全部が粒子捕集用フィルタとして機能するように構成された排気ガス浄化用ハニカムフィルタであって、
上記排気ガス浄化用ハニカムフィルタの曲げ強度Ｆα（ＭＰａ）と、上記充填材の上記貫通孔の長手方向の長さＬ（ｍｍ）とが、Ｆα×Ｌ≧３０の関係を有することを特徴とする排気ガス浄化用ハニカムフィルタである。
なお、以下の説明において、「本発明の排気ガス浄化用ハニカムフィルタ」のことを、単に「本発明のハニカムフィルタ」ともいい、「充填材の上記貫通孔の長手方向の長さ」のことを、単に「充填材の長さ」ともいうこととする。
図１（ａ）は、本発明ハニカムフィルタの一例を模式的に示した斜視図であり、（ｂ）は、そのＡ−Ａ線断面図である。
図１（ａ）に示したように、本発明のハニカムフィルタ１０は、多数の貫通孔１１が壁部１３を隔てて長手方向に並設された一の多孔質セラミック焼結体からなる柱状体であり、壁部１３の全部が粒子捕集用フィルタとして機能するように構成されている。
即ち、ハニカムフィルタ１０に形成された貫通孔１１は、図１（ｂ）に示したように、排気ガスの入り口側又は出口側のいずれかが充填材１２により目封じされ、一の貫通孔１１に流入した排気ガスは、必ず貫通孔１１を隔てる壁部１３を通過した後、他の貫通孔１１から流出されるようになっている。
そして、本発明のハニカムフィルタ１０に流入された排気ガス中に含まれるパティキュレートは、壁部１３を通過する際、壁部１３で捕捉され、排気ガスが浄化されるようになっている。
このような構成のハニカムフィルタ１０が内燃機関の排気通路に配設される排気ガス浄化装置に設置されて使用される。
なお、上記排気ガス浄化装置については後述する。
本発明のハニカムフィルタ１０では、ハニカムフィルタ１０の曲げ強度Ｆα（ＭＰａ）と、充填材１２の長さＬ（ｍｍ）との積、Ｆα×Ｌが３０以上である。
本発明のハニカムフィルタ１０の曲げ強度Ｆαとは、本発明のハニカムフィルタ１０を構成する多孔質セラミック材料の曲げ強度のことであり、この曲げ強度Ｆαは、通常、貫通孔１１の長手方向に垂直な面の大きさが３４（ｍｍ）×３４（ｍｍ）程度であり、貫通孔１１の内壁に沿うように図３（ａ）に示すような角柱状のサンプルを切り出し、このサンプルを用いてＪＩＳ  Ｒ  １６０１に準じた３点曲げ試験を行い、破壊荷重、サンプルの大きさ、ハニカムの断面２次モーメント、スパン間距離から算出する。
本発明のハニカムフィルタ１０では、上記Ｆα×Ｌの下限を３０に設定しているため、ハニカムフィルタ１０の気孔率を高くすることによりその曲げ強度が低下した場合、即ち、上記Ｆαが小さくなった場合、充填材１２の長さＬを曲げ強度が大きいハニカムフィルタに比べて長くする。
その結果、貫通孔１１の端部に充填された充填材１２と壁部１３との接触面積が大きくなり、これらの接着強度がより優れたものとなる。そのため、貫通孔１１の内部に流入してきた排気ガスによって、壁部１３の充填材１２が充填された部分にクラックが発生したり、充填材１２が抜け落ちたりすることはない。
上記Ｆα×Ｌが３０未満であると、ハニカムフィルタ１０の曲げ強度Ｆαが小さくなりすぎるか、又は、充填材１２の長さＬが短くなりすぎる。
上記Ｆαが小さくなりすぎる場合、本発明のハニカムフィルタに流入してくる排気ガスによって、すぐにクラックが発生してしまい排気ガス浄化用のフィルタとして使用することができない。また、上記Ｌが短くなりすぎる場合、貫通孔の端部に充填された充填材の接着強度が低く、本発明のハニカムフィルタに排気ガスが流入してきた際の熱衝撃等によって上記充填材が抜け落ちてしまう。
また、本発明のハニカムフィルタ１０において、上記Ｆα×Ｌは２００以下であることが望ましい。上記Ｆα×Ｌが２００を超えると、ハニカムフィルタ１０の曲げ強度Ｆαが大きくなりすぎるか、又は、充填材１２の長さＬが長くなりすぎることとなる。
上記Ｆαが大きくなりすぎる場合、即ち曲げ強度が非常に大きなハニカムフィルタ１０が製造された場合、このハニカムフィルタ１０の気孔率が低くなる場合があるため、パティキュレート捕集中の背圧がすぐに高くなることがあり、頻繁にハニカムフィルタ１０の再生処理を行う必要がある。また、充填材の長さＬが長くなりすぎると、本発明のハニカムフィルタ１０における排気ガスの濾過可能領域が小さくなり、やはりパティキュレート捕集中の背圧がすぐに高くなることがあり、頻繁にハニカムフィルタ１０の再生処理を行う必要がある。
また、このようなＦα×Ｌが２００を超えるようなハニカムフィルタでは、使用中に背圧が急激に上昇し、ハニカムフィルタの破壊やエンジン等の内燃機関にトラブルが発生することがある。
本発明のハニカムフィルタ１０において、ハニカムフィルタ１０の曲げ強度Ｆαの大きさとしては特に限定されず、使用するセラミック材料や目的とするハニカムフィルタ１０の気孔率等により決定されるが、１〜６０ＭＰａであることが望ましい。上記Ｆαが１ＭＰａ未満であると、上記Ｆα×Ｌ≧３０の関係を満たすためには、充填材の長さＬを非常に長くする必要があり、ハニカムフィルタの濾過可能領域が小さくなり、パティキュレート捕集中の背圧がすぐに高くなることがあり、頻繁にハニカムフィルタの再生処理を行う必要がある。また、排気ガスの圧力等の衝撃によって容易に破壊されることがあり、さらに、このような低強度のハニカムフィルタは、製造すること自体が困難となることがある。一方、上記Ｆαが６０ＭＰａを超えると、ハニカムフィルタ１０の気孔率が低くなってしまい、パティキュレート捕集中の背圧がすぐに高くなることがあり、頻繁にハニカムフィルタの再生処理を行う必要がある。
また、本発明のハニカムフィルタ１０において、充填材１２の長さＬとしては特に限定されず、例えば、０．５〜４０ｍｍであることが望ましい。
上記Ｌが０．５ｍｍ未満であると、ハニカムフィルタ１０の貫通孔１１に充填された充填材１２と、壁部１３との接触面積が小さく、これらの接着強度が低くなり、流入してくる排気ガスの圧力等の衝撃により充填材１２が充填された部分の壁部１３にクラックが生じたり、充填材１２が抜け落ちたりすることがある。一方、上記Ｌが４０ｍｍを超えると、ハニカムフィルタ１０の排気ガスの濾過可能領域が少なくなってしまい、パティキュレート捕集中の背圧がすぐに高くなることがあり、ハニカムフィルタ１０の再生処理を頻繁に行う必要がある。さらに、このようなハニカムフィルタは、使用中に背圧が急激に上昇し、ハニカムフィルタの破壊やエンジン等の内燃機関にトラブルが発生することがある。
本発明のハニカムフィルタ１０は多孔質セラミックからなるものである。
上記セラミックとしては特に限定されず、例えば、コージェライト、アルミナ、シリカ、ムライト等の酸化物セラミック、炭化ケイ素、炭化ジルコニウム、炭化チタン、炭化タンタル、炭化タングステン等の炭化物セラミック、及び、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化チタン等の窒化物セラミックを挙げることができるが、通常、コージェライト等の酸化物セラミックが使用される。安価に製造することができるとともに、比較的熱膨張係数が小さく、使用中に酸化されることがないからである。なお、上述したセラミックに金属珪素を配合した珪素含有セラミック、珪素や珪酸塩化合物で結合されたセラミックも用いることができる。
また、本発明のハニカムフィルタ１０の気孔率は、上記したハニカムフィルタ１０の強度と大きな関連性を有し、その強度により変化するため、上述した強度の範囲内となるように設定されるが、通常、３０〜８０％程度であることが望ましい。気孔率が３０％未満であると、ハニカムフィルタ１０がすぐに目詰まりを起こすことがあり、一方、気孔率が８０％を超えると、ハニカムフィルタ１０の強度が低下して容易に破壊されることがある。
なお、上記気孔率は、例えば、水銀圧入法、アルキメデス法及び走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による観測等、従来公知の方法により測定することができる。
また、ハニカムフィルタ１０の平均気孔径は５〜１００μｍ程度であることが望ましい。平均気孔径が５μｍ未満であると、パティキュレートが容易に目詰まりを起こすことがある。一方、平均気孔径が１００μｍを超えると、パティキュレートが気孔を通り抜けてしまい、該パティキュレートを捕集することができず、フィルタとして機能することができないことがある。
また、図１（ｂ）に示した通り、ハニカムフィルタ１０には、排気ガスを流通させるための多数の貫通孔１１が壁部１３を隔てて長手方向に並設されており、この貫通孔１１の入り口側又は出口側のいずれかが充填材１２により目封じされている。
充填材１２を構成する材料としては特に限定されず、例えば、上述したセラミックを主成分とする材料を挙げることかできる。特に、ハニカムフィルタ１０を構成するセラミック材料と同様の材料であることが望ましい。熱膨張率を同じものとすることができるため、使用時や再生処理時における温度変化に起因するクラックの発生を防止することができるからである。
ハニカムフィルタ１０の大きさとしては特に限定されず、使用する内燃機関の排気通路の大きさ等を考慮して適宜決定される。
また、その形状としては、柱状であれば特に限定されず、例えば、円柱状、楕円柱状、角柱状等任意の形状を挙げることができるが、通常、図１に示したように円柱状のものがよく用いられる。
また、本発明のハニカムフィルタにおいて、柱状体は、複数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材がシール材層を介して複数個結束されて構成されていることが望ましい。上記柱状体が複数の多孔質セラミック部材に分割されているため、使用中に多孔質セラミック部材に作用する熱応力を低減させることができ、本発明のハニカムフィルタを非常に耐熱性に優れたものとすることができる。また、多孔質セラミック部材の個数を増減させることで自由にその大きさを調整することができる。
図２は、本発明のハニカムフィルタの別の一例を模式的に示した斜視図であり、図３（ａ）は、図２に示したハニカムフィルタを構成する多孔質セラミック部材の一例を模式的に示した斜視図であり、（ｂ）は、そのＢ−Ｂ線断面図である。
図２に示したように、本発明のハニカムフィルタ２０は、多孔質セラミック部材３０がシール材層２４を介して複数個結束されてセラミックブロック２５を構成し、このセラミックブロック２５の周囲にもシール材層２６が形成されている。また、この多孔質セラミック部材３０は、図３に示したように、長手方向に多数の貫通孔３１が並設され、貫通孔３１同士を隔てる隔壁３３がフィルタとして機能するようになっている。
即ち、多孔質セラミック部材３０に形成された貫通孔３１は、図３（ｂ）に示したように、排気ガスの入り口側又は出口側の端部のいずれかが充填材３２により目封じされ、一の貫通孔３１に流入した排気ガスは、必ず貫通孔３１を隔てる隔壁３３を通過した後、他の貫通孔３１から流出されるようになっている。
また、セラミックブロック２５の周囲に形成されたシール材層２６は、ハニカムフィルタ２０を内燃機関の排気通路に設置した際、セラミックブロック２５の外周部から排気ガスが漏れ出すことを防止する目的で設けられているものである。
なお、図３（ｂ）中、矢印は排気ガスの流れを示している。
このような構成のハニカムフィルタ２０が内燃機関の排気通路に配設された排気ガス浄化装置に設置され、内燃機関より排出された排気ガス中のパティキュレートは、このハニカムフィルタ２０を通過する際に隔壁３３により捕捉され、排気ガスが浄化される。
このようなハニカムフィルタ２０は、極めて耐熱性に優れ、再生処理等も容易であるため、種々の大型車両やディーゼルエンジン搭載車両等に使用されている。
このような構造の本発明のハニカムフィルタ２０の曲げ強度をＦα′とし、充填材３２の長さをＬ′とすると、ハニカムフィルタ２０の曲げ強度Ｆα′と、充填材３２の長さＬ′とが、Ｆα′×Ｌ′≧３０の関係を有する。
なお、本発明のハニカムフィルタ２０の曲げ強度Ｆα′とは、本発明のハニカムフィルタ２０を構成する多孔質セラミック材料の曲げ強度のことであり、この曲げ強度Ｆα′は、通常、角柱状の多孔質セラミック部材３０を用いてＪＩＳ  Ｒ  １６０１に準じた３点曲げ試験を行い、破壊荷重、サンプルの大きさ、ハニカムの断面２次モーメント、スパン間距離から算出する。
多孔質セラミック部材３０の材料としては特に限定されず、上述したセラミック材料と同様の材料を挙げることができるが、これらのなかでは、耐熱性が大きく、機械的特性に優れ、かつ、熱伝導率も大きい炭化ケイ素が望ましい。
また、多孔質セラミック部材３０の気孔率及び平均気孔径は、上記図１を用いて説明した本発明のハニカムフィルタ１０と同様の気孔率及び平均気孔径を挙げることができる。
このような多孔質セラミック部材３０を製造する際に使用するセラミックの粒径としては特に限定されないが、後の焼成工程で収縮が少ないものが望ましく、例えば、０．３〜５０μｍ程度の平均粒径を有する粉末１００重量部と、０．１〜１．０μｍ程度の平均粒径を有する粉末５〜６５重量部とを組み合わせたものが望ましい。上記粒径のセラミック粉末を上記配合で混合することで、多孔質セラミック部材３０を製造することができるからである。
本発明のハニカムフィルタ２０では、このような多孔質セラミック部材３０がシール材層２４を介して複数個結束されてセラミックブロック２５が構成されており、このセラミックブロック２５の外周にもシール材層２６が形成されている。
即ち、本発明のハニカムフィルタ２０において、シール材層は、多孔質セラミック部材３０間、及び、セラミックブロック２５の外周に形成されており、多孔質セラミック部材３０間に形成されたシール材層（シール材層２４）は、複数の多孔質セラミック部材３０同士を結束する接着剤層として機能し、一方、セラミックブロック２５の外周に形成されたシール材層（シール材層２６）は、本発明のハニカムフィルタ２０を内燃機関の排気通路に設置した際、セラミックブロック２５の外周から排気ガスが漏れ出すことを防止するための封止材として機能する。
上記シール材層（シール材層２４及びシール材層２６）を構成する材料としては特に限定されず、例えば、無機バインダー、有機バインダー、無機繊維及び無機粒子からなるもの等を挙げることができる。
なお、上述した通り、本発明のハニカムフィルタ２０において、シール材層は、多孔質セラミック部材３０間、及び、セラミックブロック２５の外周に形成されているが、これらのシール材層（シール材層２４及びシール材層２６）は、同じ材料からなるものであってもよく、異なる材料からなるものであってもよい。さらに、上記シール材層が同じ材料からなるものである場合、その材料の配合比は同じものであってもよく、異なるものであってもよい。
上記無機バインダーとしては、例えば、シリカゾル、アルミナゾル等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記無機バインダーのなかでは、シリカゾルが望ましい。
上記有機バインダーとしては、例えば、ポリビニルアルコール、メチルセルロース、エチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記有機バインダーのなかでは、カルボキシメチルセルロースが望ましい。
上記無機繊維としては、例えば、シリカ−アルミナ、ムライト、アルミナ、シリカ等のセラミックファイバー等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記無機繊維のなかでは、シリカ−アルミナファイバーが望ましい。
上記無機粒子としては、例えば、炭化物、窒化物等を挙げることができ、具体的には、炭化珪素、窒化珪素、窒化硼素等からなる無機粉末又はウィスカー等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記無機粒子のなかでは、熱伝導性に優れる炭化珪素が望ましい。
図２に示したハニカムフィルタ２０では、セラミックブロック２５の形状は円柱状であるが、本発明のハニカムフィルタにおいては、セラミックブロックの形状は円柱状に限定されることはなく、例えば、楕円柱状や角柱状等任意の形状のものを挙げることができる。
セラミックブロック２５の外周に形成されたシール材層２６の厚さとしては特に限定されず、例えば、０．３〜１．０ｍｍ程度であることが望ましい。０．３ｍｍ未満であると、セラミックブロック２５の外周から排気ガスが漏れ出す場合があり、一方、１．０ｍｍを超えると、排気ガスの漏れ出しは充分に防止することができるものの、経済性に劣るものとなる。
また、本発明のハニカムフィルタには、触媒が付与されていることが望ましい。触媒が担持されていることで、本発明のハニカムフィルタは、排気ガス中のパティキュレートを捕集するフィルタとして機能するとともに、排気ガスに含有される上記ＣＯ、ＨＣ及びＮＯｘ等を浄化するための触媒担持体として機能することができる。
上記触媒としては、排気ガス中のＣＯ、ＨＣ及びＮＯｘ等を浄化することができる触媒であれば特に限定されず、例えば、白金、パラジウム、ロジウム等の貴金属等を挙げることができる。また、貴金属に加えて、アルカリ金属（元素周期表１族）、アルカリ土類金属（元素周期表２族）、希土類元素（元素周期表３族）、遷移金属元素が加わることもある。
また、本発明のハニカムフィルタに上記触媒を付与する際には、予めその表面に触媒担持膜を形成した後に、上記触媒を付与することが好ましい。これにより、比表面積を大きくして、触媒の分散度を高め、触媒の反応部位を増やすことができる。また、触媒担持膜によって触媒金属のシンタリングを防止することができるので、触媒の耐熱性も向上する。加えて、圧力損失を下げることを可能にする。
上記触媒担持膜としては、例えば、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ等から構成される膜を挙げることができる。
上記触媒担持膜を形成する方法としては特に限定されないが、例えば、アルミナからなる触媒担持膜を形成する場合には、γ−Ａｌ２Ｏ３粉末を溶媒に分散させたスラリー状溶液に浸漬する方法、ゾルゲル法等を挙げることができる。
なお、上記触媒を付与する場合には、本発明のハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαは、触媒付与後に測定することが望ましい。本発明のハニカムフィルタにおける上記Ｆα×Ｌ≧３０の関係は、排気ガス浄化装置に設置されて使用された際にハニカムフィルタが破損してしまうことを防止するための条件であるので、排気ガス浄化装置に設置される状態で測定することが望ましいからである。
上記触媒が担持された本発明のハニカムフィルタは、従来公知の触媒付ＤＰＦ（ディーゼル・パティキュレート・フィルタ）と同様のガス浄化装置として機能するものである。従って、ここでは、本発明のハニカムフィルタが触媒担持体としても機能する場合の詳しい説明を省略する。
上述した通り、本発明のハニカムフィルタは、ハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαと、充填材の貫通孔の長手方向の長さＬとが、Ｆα×Ｌ≧３０の関係を有する。即ち、本発明のハニカムフィルタでは、気孔率を高くすることでハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαが低下した場合であっても、上記Ｆα×Ｌが３０以上となるように、充填材の貫通孔の長手方向の長さＬを長くするため、充填材が充填された部分の壁部と該充填材との接触面積が大きくなり、これらの接着強度が優れたものとなる。
従って、本発明のハニカムフィルタを設置した排気ガス浄化装置をエンジン等の内燃機関の排気通路に取り付け、上記ハニカムフィルタの貫通孔に排気ガスを流入させても、貫通孔に流入してくる排気ガスの圧力等の衝撃により上記充填材が充填された部分の壁部にクラックが発生したり、上記充填材が抜け落ちたりすることがなく、本発明のハニカムフィルタは、耐久性に優れたものとなる。
次に、上述した本発明のハニカムフィルタの製造方法の一例について説明する。
本発明のハニカムフィルタの構造が図１に示したような、その全体が一の焼結体から構成されたものである場合、まず、上述したようなセラミックを主成分とする原料ペーストを用いて押出成形を行い、図１に示したハニカムフィルタ１０と略同形状のセラミック成形体を作製する。
上記原料ペーストとしては、例えば、上述したようなセラミックからなる粉末にバインダー及び分散媒液を加えたものを挙げることができる。
上記バインダーとしては特に限定されず、例えば、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレングリコール、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等を挙げることができる。
上記バインダーの配合量は、通常、セラミック粉末１００重量部に対して、１〜１０重量部程度が望ましい。
上記分散媒液としては特に限定されず、例えば、ベンゼン等の有機溶媒；メタノール等のアルコール、水等を挙げることができる。
上記分散媒液は、原料ペーストの粘度が一定範囲内となるように、適量配合される。
これらセラミック粉末、バインダー及び分散媒液は、アトライター等で混合し、ニーダー等で充分に混練した後、押出成形して上記セラミック成形体を作製する。
また、上記原料ペーストには、必要に応じて成形助剤を添加してもよい。
上記成形助剤としては特に限定されず、例えば、エチレングリコール、デキストリン、脂肪酸石鹸、ポリアルコール等を挙げることができる。
さらに、上記原料ペーストには、必要に応じて酸化物系セラミックを成分とする微小中空球体であるバルーンや、球状アクリル粒子、グラファイト等の造孔剤を添加してもよい。
上記バルーンとしては特に限定されず、例えば、アルミナバルーン、ガラスマイクロバルーン、シラスバルーン、フライアッシュバルーン（ＦＡバルーン）及びムライトバルーン等を挙げることができる。これらのなかでは、フライアッシュバルーンが望ましい。
また、上記原料ペーストに使用する材料や配合比等は、後工程を経て製造するハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαが１〜６０ＭＰａとなるように調整しておくことが望ましい。上述した本発明のハニカムフィルタにおいて説明した通り、このようなハニカムフィルタは、貫通孔に流入してくる排気ガスによって容易に破壊されることがなく、また、パティキュレート捕集中の背圧がすぐに高くなることがないからである。
なお、上記ハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαは、主に、使用するセラミック材料やその気孔率によって決定される値であり、このハニカムフィルタの気孔率の制御は、上記原料ペーストに使用する材料、配合比等を調整することで可能となるのである。
ただし、上記ハニカムフィルタの気孔率は、上記セラミック成形体の焼成条件等によってもある程度制御することは可能である。
そして、上記セラミック成形体を、マイクロ波乾燥機、熱風乾燥機、誘電乾燥機、減圧乾燥機、真空乾燥機及び凍結乾燥機等を用いて乾燥させてセラミック乾燥体とした後、所定の貫通孔に充填材となる充填材ペーストを充填し、上記貫通孔を目封じする封口処理を施す。
図４（ａ）は、上記封口処理を行う際に使用する封口装置の一例を模式的に示した断面図であり、（ｂ）は、その一部を示す部分拡大断面図である。
図４に示したように、上記封口処理で用いる封口装置１００は、所定のパターンに開口部１１１ａが形成されたマスク１１１が側面に設置され、その内部が充填材ペースト１２０で満たされた二組の密閉式の充填材吐出槽１１０が、マスク１１１が形成された側面同士を向かい合うように配設されている。
このような封口装置１００を用いて上記セラミック乾燥体の封口処理を行うには、まず、セラミック乾燥体４０の端面４０ａと、充填材吐出槽１１０の側面に形成されたマスク１１１とが当接するようにセラミック乾燥体４０を充填材吐出槽１１０の間に固定する。
このとき、マスク１１１の開口部１１１ａとセラミック乾燥体４０の貫通孔４２とは、ちょうど対向する位置関係となっている。
続いて、充填材吐出槽１１０に、例えば、モノポンプ等のポンプを用いて一定の圧力を加えて、充填材ペースト１２０をマスク１１１の開口部１１１ａより吐出させ、セラミック乾燥体４０の貫通孔４２の端部に充填材ペースト１２０を侵入させることで、セラミック乾燥体４０の所定の貫通孔４２に、充填材となる充填材ペースト１２０を充填することができる。
なお、上記封口処理で使用する封口装置は、上述したような封口装置１００に限定されることはなく、例えば、その内部に攪拌片が配設された開放式の充填材吐出槽を備え、上記攪拌片を上下方向に移動させることにより、上記充填材吐出槽に満たされた充填材ペーストを流動させ、該充填材ペーストの充填を行う方式であってもよい。
なお、上記充填材ペーストのセラミック乾燥体の端面からの距離は、後工程を経て製造するハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαと、充填材の長さＬとがＦα×Ｌ≧３０の関係を有するものとなるように調整する。
具体的には、セラミック乾燥体の端面から０．５〜４０ｍｍの範囲で充填材ペーストを充填することが望ましい。
上記充填材ペーストとしては特に限定されず、例えば、上記原料ペーストと同様のものを用いることができるが、上記原料ペーストで用いたセラミック粉末に潤滑剤、溶剤、分散剤及びバインダーを添加したものであることが望ましい。
上記封口処理の途中で充填材ペースト中のセラミック粒子が沈降することを防止することができるからである。
このような充填材ペーストにおいて、上記セラミック粉末は、その平均粒径が大きな粗粉に、その平均粒径が小さな微粉が少量添加されたものであることが望ましい。上記微粉がセラミック粒子同士を接着させるからである。また、上記粗粉の平均粒径の下限は５μｍであることが望ましく、１０μｍであることがより望ましい。また、上記粗粉の平均粒径の上限は１００μｍであることが望ましく、５０μｍであることがより望ましい。一方、上記微粉の平均粒径はサブミクロンであることが望ましい。
上記潤滑剤としては特に限定されず、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシプロピレンアルキルエーテル等からなるものを挙げることができる。
このような潤滑剤は、セラミック粉末１００重量部に対して０．５〜８重量部添加されることが望ましい。０．５重量部未満であると、充填材ペースト中のセラミック粒子の沈降速度が大きくなり、すぐに分離してしまうことがある。また、充填材ペーストの流路抵抗が高くなるためセラミック乾燥体の貫通孔内に充分に充填材ペーストを進入させることが困難となることがある。一方、８重量部を超えると、セラミック乾燥体を焼成する際の収縮が大きくなりクラックが発生しやすくなる。
上記ポリオキシエチレンアルキルエーテル又はポリオキシプロピレンアルキルエーテルは、アルコールに酸化エチレン又は酸化プロピレンを付加重合させて製造されるものであり、ポリオキシエチレン（ポリオキシプロピレン）の一端の酸素にアルキル基が結合したものである。上記アルキル基としては特に限定されず、例えば、炭素数が３〜２２のものを挙げることができる。このアルキル基は、直鎖状のものでも、側鎖を有するものでもよい。
また、上記ポリオキシエチレンアルキルエーテルと、ポリオキシプロピレンアルキルエーテルとは、ポリオキシエチレンとポリオキシプロピレンとからなるブロックコポリマーにアルキル基が結合したものであってもよい。
上記溶剤としては特に限定されず、例えば、ジエチレングリコールモノ−２−エチルヘキシルエーテル等を挙げることができる。
このような溶剤は、セラミック粉末１００重量部に対して５〜２０重量部添加されることが望ましい。この範囲を外れるとセラミック乾燥体の貫通孔に充填材ペーストを充填することが困難となる。
上記分散剤としては特に限定されず、例えば、リン酸エステル塩からなる界面活性剤を挙げることができる。上記リン酸エステル塩としては、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテルリン酸塩、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテルリン酸塩、アルキルリン酸塩等を挙げることができる。
このような分散剤は、セラミック粉末１００重量部に対して０．１〜５重量部添加されることが望ましい。０．１重量部未満であると、セラミック粒子を充填材ペースト中に均一に分散させることができないことがあり、一方、５重量部を超えると、充填材ペーストの密度が低下するため、焼成時の収縮量が大きくなってクラック等が発生しやすくなる。
上記バインダーとしては特に限定されず、例えば、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ペンチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ヘキシル等の（メタ）アクリル酸エステル系化合物等を挙げることができる。
このようなバインダーは、セラミック粉末１００重量部に対して１〜１０重量部添加されることが望ましい。１重量部未満であると、セラミック粒子と他の添加剤との結合力を充分に確保することができないことがある。一方、１０重量部を超えると、バインダーの量が多くなりすぎるため、焼成工程において収縮量が大きくなってクラック等が発生しやすくなる。
そして、上記充填材ペーストが充填されたセラミック乾燥体に、所定の条件で脱脂、焼成を行うことにより、多孔質セラミックからなり、その全体が一の焼結体から構成されたハニカムフィルタを製造する。
なお、上記セラミック乾燥体の脱脂及び焼成の条件等は、従来から多孔質セラミックからなるハニカムフィルタを製造する際に用いられている条件を適用することができる。
また、本発明のハニカムフィルタの構造が、図２に示したような、多孔質セラミック部材がシール材層を介して複数個結束されて構成されたものである場合、まず、上述したセラミックを主成分とする原料ペーストを用いて押出成形を行い、図３に示した多孔質セラミック部材３０のような形状の生成形体を作製する。
なお、上記原料ペーストは、上述した一の焼結体からなるハニカムフィルタにおいて説明した原料ペーストと同様のものを挙げることができるが、その配合比は、上記一の焼結体からなるハニカムフィルタの場合と同様のものであってもよく、異なった配合比のものであってもよい。
次に、上記生成形体を、マイクロ波乾燥機等を用いて乾燥させて乾燥体とした後、該乾燥体の所定の貫通孔に充填材となる充填材ペーストを充填し、上記貫通孔を目封じする封口処理を施す。
なお、上記封口処理は、充填材ペーストを充填する対象が異なるほかは、上述したハニカムフィルタ１０の場合と同様の方法を挙げることができる。
次に、上記封口処理を経た乾燥体に所定の条件で脱脂、焼成を行うことにより、複数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された多孔質セラミック部材を製造する。
なお、上記生成形体の脱脂及び焼成の条件等は、従来から多孔質セラミック部材がシール材層を介して複数個結束されて構成されたハニカムフィルタを製造する際に用いられている条件等を適用することができる。
次に、図５に示したように、多孔質セラミック部材３０が斜めに傾斜した状態で積み上げることができるように、断面Ｖ字形状に構成された台８０の上に、多孔質セラミック部材３０を傾斜した状態で載置した後、上側を向いた２つの側面３０ａ、３０ｂに、シール材層２４となるシール材ペーストを均一な厚さで塗布してシール材ペースト層８１を形成し、このシール材ペースト層８１の上に、順次他の多孔質セラミック部材３０を積層する工程を繰り返し、所定の大きさの角柱状の多孔質セラミック部材３０の積層体を作製する。この際、角柱状の多孔質セラミック部材３０の積層体の４隅にあたる多孔質セラミック部材３０には、四角柱形状の多孔質セラミック部材３０を２つに切断して作製した三角柱状の多孔質セラミック部材３０ｃと、三角柱状の多孔質セラミック部材３０ｃと同じ形状の樹脂部材８２とを易剥離性の両面テープ等で貼り合わせてなるものを使用し、多孔質セラミック部材３０の積層が完了した後に、角柱状の多孔質セラミック部材３０の積層体の４隅を構成する樹脂部材８２を全て取り除くことによって、角柱状の多孔質セラミック部材３０の積層体を断面多角柱状にしてもよい。これにより、角柱状の多孔質セラミック部材３０の積層体の外周部を切削加工してセラミックブロック２５を作製した後に廃棄されることとなる多孔質セラミック部材からなる廃棄物の量を減らすことができる。
上記図５に示した方法以外であっても、断面多角柱状の多孔質セラミック部材３０の積層体を作製する方法としては、作製するハニカムフィルタの形状に合わせて、例えば、４隅の多孔質セラミック部材を省略する方法、三角柱状の多孔質セラミック部材を組み合わせる方法等を用いることができる。また、もちろん四角柱状の多孔質セラミック部材３０の積層体を作製してもよい。
なお、上記シール材ペーストを構成する材料としては、上述した本発明のハニカムフィルタにおいて説明した通りであるのでここではその説明を省略する。
次に、この多孔質セラミック部材３０の積層体を加熱してシール材ペースト層８１を乾燥、固化させてシール材層２４とし、その後、例えば、ダイヤモンドカッター等を用いて、その外周部を図２に示したような形状に切削することで、セラミックブロック２５を作製する。
そして、セラミックブロック２５の外周に上記シール材ペーストを用いてシール材層２６を形成することで、多孔質セラミック部材がシール材層を介して複数個結束されて構成されたハニカムフィルタを製造することができる。
このようにして製造したハニカムフィルタはいずれも柱状であり、その構造は、多数の貫通孔が壁部を隔てて並設されている。
ただし、ハニカムフィルタが、図１に示したような、その全体が一の焼結体からなる構造である場合、多数の貫通孔を隔てる壁部は、その全体が粒子捕集用フィルタとして機能するのに対し、ハニカムフィルタが、図２に示したような、多孔質セラミック部材がシール材層を介して複数個結束された構造である場合、多数の貫通孔を隔てる壁部は、多孔質セラミック部材を構成する隔壁と、当該多孔質セラミック部材を結束するシール材層とからなるため、その一部、即ち、多孔質セラミック部材のシール材層と接していない隔壁部分が粒子捕集用フィルタとして機能する。
本発明のハニカムフィルタは、エンジン等の内燃機関の排気通路に配設される排気ガス浄化装置に設置されて使用される。なお、本発明のハニカムフィルタでは、捕集して堆積した微粒子を除去する再生処理の方法として、例えば、気流により逆洗浄を行う方法、排気ガスを加熱して流入させる方法等が好適に用いられる。
図６は、本発明のハニカムフィルタが設置された排気ガス浄化装置の一例を模式的に示した断面図である。なお、図６に示す本発明のハニカムフィルタでは、捕集して堆積した微粒子を除去する再生処理の方法として、排気ガスを加熱して流入させる方法が用いられている。
図６に示したように、排気ガス浄化装置６００は、主に、本発明のハニカムフィルタ６０、ハニカムフィルタ６０の外方を覆うケーシング６３０、ハニカムフィルタ６０とケーシング６３０との間に配置された保持シール材６２０、及び、ハニカムフィルタ６０の排気ガス流入側に設けられた加熱手段６１０から構成されており、ケーシング６３０の排気ガスが導入される側の端部には、エンジン等の内燃機関に連結された導入管６４０が接続されており、ケーシング６３０の他端部には、外部に連結された排出管６５０が接続されている。なお、図６中、矢印は排気ガスの流れを示している。
また、図６において、ハニカムフィルタ６０は、図１に示したハニカムフィルタ１０であってもよく、図２に示したハニカムフィルタ２０であってもよい。
このような構成からなる排気ガス浄化装置６００では、エンジン等の内燃機関から排出された排気ガスは、導入管６４０を通ってケーシング６３０内に導入され、ハニカムフィルタ６０の貫通孔から壁部（隔壁）を通過してこの壁部（隔壁）でパティキュレートが捕集されて浄化された後、排出管６５０を通って外部へ排出されることとなる。
そして、ハニカムフィルタ６０の壁部（隔壁）に大量のパティキュレートが堆積し、背圧が高くなると、ハニカムフィルタ６０の再生処理が行われる。
上記再生処理では、加熱手段６１０を用いて加熱されたガスをハニカムフィルタ６０の貫通孔の内部へ流入させることで、ハニカムフィルタ６０を加熱し、壁部（隔壁）に堆積したパティキュレートを燃焼除去させるのである。
保持シール材６２０を構成する材料としては特に限定されず、例えば、結晶質アルミナ繊維、アルミナ−シリカ繊維、シリカ繊維等の無機繊維や、これらの無機繊維を一種以上含む繊維等を挙げることができる。
また、保持シール材６２０には、アルミナ及び／又はシリカが含有されていることが望ましい。保持シール材６２０の耐熱性及び耐久性が優れたものとなるからである。特に、保持シール材６２０は、５０重量％以上のアルミナが含有されていることが望ましい。９００〜９５０℃程度の高温下であっても、弾性力が高くなり、ハニカムフィルタ６０を保持する力が高まるからである。
また、保持シール材６２０には、ニードルパンチ処理が施されていることが望ましい。保持シール材６２０を構成する繊維同士が絡み合い、弾性力が高くなり、ハニカムフィルタ６０を保持する力が向上するからである。
保持シール材６２０の形状としては、ハニカムフィルタ６０の外周に被覆することができる形状であれば特に限定されず、任意の形状を挙げることができるが、矩形状の基材部の一の辺に凸部が形成され、該一の辺に対向する辺に凹部が形成され、ハニカムフィルタ６０の外周に被覆した際、上記凸部と凹部とがちょうど嵌合されるような形状であることが望ましい。ハニカムフィルタ６０の外周に被覆した保持シール材６２０にズレが発生しにくくなるからである。
ケーシング６３０の材質としては特に限定されず、例えば、ステンレス等を挙げることができる。
また、その形状は特に限定されず、図７（ａ）に示したケーシング７１のような筒状であってもよく、（ｂ）に示したケーシング７２のような筒をその軸方向に２分割した２分割シェル状であってもよい。
また、ケーシング６３０の大きさは、ハニカムフィルタ６０を、保持シール材６２０を介して内部に設置することができるように適宜調整される。そして、図６に示したように、ケーシング６３０の一端面には、排気ガスを導入させる導入管６４０が接続され、他端面には、排気ガスを排出させる排出管６５０が接続されるようになっている。
加熱手段６１０は、上述した通り、ハニカムフィルタ６０の再生処理において、ハニカムフィルタ６０の壁部（隔壁）に堆積したパティキュレートを燃焼除去させるために、貫通孔の内部に流入させるガスを加熱するために設けられており、このような加熱手段６１０としては特に限定されず、例えば、電気ヒータやバーナー等を挙げることができる。
なお、上記貫通孔の内部に流入させるガスとしては、例えば、排気ガスや空気等を挙げることができる。
また、このような排気ガス浄化装置では、図６に示したように、ハニカムフィルタ６０の排気ガス流入側に設けた加熱手段６１０によりハニカムフィルタ６０を加熱するような方式であってもよく、例えば、ハニカムフィルタに酸化触媒を担持させ、この酸化触媒を担持させたハニカムフィルタに炭化水素を流入させることで、上記ハニカムフィルタを発熱させる方式であってもよく、また、ハニカムフィルタの排気ガス流入側に酸化触媒を配置し、該酸化触媒に炭化水素を供給することで発熱させ、上記ハニカムフィルタを加熱する方式であってもよい。
酸化触媒と炭化水素との反応は、発熱反応であるので、この反応時に発生する多量の熱を利用することにより、排気ガスの浄化と並行して、ハニカムフィルタの再生を行うことができる。
このような本発明のハニカムフィルタを設置した排気ガス浄化装置を製造するには、まず、本発明のハニカムフィルタの外周に被覆する保持シール材を作製する。
上記保持シール材を作製するには、まず、結晶質アルミナ繊維、アルミナ−シリカ繊維、シリカ繊維等の無機繊維や、これらの無機繊維を一種以上含む繊維等を用いて無機質マット状物（ウェッブ）を形成する。
また、上記無機質マット状物を形成する方法としては特に限定されず、例えば、上述した繊維等を、接着剤を含んだ溶液中に分散させ、紙を作る抄紙機等を利用して無機質マット状物を形成する方法等を挙げることができる。
また、上記無機質マット状物にニードルパンチ処理を施すことが望ましい。ニードルパンチ処理を施すことにより、繊維同士を絡み合わせることができ、弾性力が高く、ハニカムフィルタを保持する力に優れる保持シール材を作製することができるからである。
その後、上記無機質マット状物に切断加工を施して、例えば、上述したような矩形状の基材部の一の辺に凸部が設けられ、該一の辺に対向する辺に凹部が設けられたような形状の保持シール材を作製する。
次に、本発明のハニカムフィルタの外周に上記保持シール材を被覆し、該保持シール材を固定する。
上記保持シール材を固定する手段としては特に限定されず、例えば、接着剤で貼着したり、紐状体で縛る手段等を挙げることができる。また、特別な手段で固定をせず、ハニカムフィルタに被覆しただけの状態で、次の工程に移行しても差し支えない。なお、上記紐状体は、熱で分解する材料であってもよい。ケーシング内にハニカムフィルタを設置した後であれば、紐状体が熱により分解してもハニカムフィルタはケーシング内に設置されているので、保持シール材が剥がれてしまうことはないからである。
次に、上記工程を経たハニカムフィルタをケーシング内に設置する。
なお、上記ケーシングの材料、形状及び構成等については、上述した通りであるのでここでは、その説明を省略する。
ハニカムフィルタを、ケーシング内に設置する方法としては、上記ケーシングが筒状のケーシング７１である場合（図７（ａ））、例えば、保持シール材が被覆されたハニカムフィルタをその一端面から押し込み、所定の位置に設置した後、導入管、配管及び排出管等と接続するための端面を、ケーシング７１の両端部に形成する方法を挙げることができる。なお、ケーシング７１は有底の筒状であってもよい。
この際、固定したハニカムフィルタが容易に移動しないように、かなりの力を加えた状態で、ようやく押し込むことができる程度に、保持シール材の厚さ、ハニカムフィルタの大きさ、ケーシング７１の大きさ等を調整する必要がある。
また、図７（ｂ）に示したように、上記ケーシングの形状が２分割シェル状のケーシング７２である場合には、例えば、ハニカムフィルタを半筒状の下部シェル７２ｂ内の所定箇所に設置した後、上部固定部７３に形成した貫通孔７３ａと、下部固定部７４に形成した貫通孔７４ａとがちょうど重なるように、半筒状の上部シェル７２ａを下部シェル７２ｂの上に載置する。そして、ボルト７５を貫通孔７３ａ、７４ａに挿通しナット等で固定することで、上部シェル７２ａと下部シェル７２ｂとを固定する。そして、導入管、配管及び排出管等と接続するための開口を有する端面を、ケーシング７２の両端部に形成する方法を挙げることができる。この場合にも、固定したハニカムフィルタが移動しないように、保持シール材の厚さ、ハニカムフィルタの大きさ、ケーシング７２の大きさ等を調整する必要がある。
この２分割シェル状のケーシング７２は、内部に設置したハニカムフィルタの取替えが、筒状のケーシング７１よりも容易である。
次に、本発明のハニカムフィルタの再生処理を行う際に、ハニカムフィルタの貫通孔内に流入させるガスを加熱するための加熱手段を設ける。
上記加熱手段としては特に限定されず、例えば、電気ヒータやバーナー等を挙げることがでる。
また、上記加熱手段は、通常、ケーシング内に設置したハニカムフィルタの排気ガス流入側の端面近傍に設ける。
なお、上記排気ガス浄化装置において説明した通り、上述したような加熱手段を設けずに、本発明のハニカムフィルタに酸化触媒を担持させてもよく、ハニカムフィルタの排気ガス流入側に酸化触媒を配置してもよい。
次に、本発明のハニカムフィルタと加熱手段とを内部に設置したケーシングを内燃機関の排気通路に接続することで本発明のハニカムフィルタを設置した排気ガス浄化装置を製造することができる。
具体的には、上記ケーシングの加熱手段が設けられた側の端面をエンジン等の内燃機関に連結された導入管に接続し、他端面を外部へ連結された排出管に接続する。
発明を実施するための最良の形態
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。
（実施例１）
（１）平均粒径１０μｍのα型炭化珪素粉末７０重量％と、平均粒径０．５μｍのβ型炭化珪素粉末３０重量％とを湿式混合し、得られた混合物１００重量部に対して、有機バインダー（メチルセルロース）を１０重量部、水を１８重量部、造孔剤（球状アクリル粒子、平均粒径１０μｍ）を３重量部加えて混練して原料ペーストを調製した。
次に、上記原料ペーストを押出成形機に充填し、押出速度１０ｃｍ／分にて図３に示した多孔質セラミック部材３０と略同形状のセラミック成形体を作製し、上記セラミック成形体を、マイクロ波乾燥機を用いて乾燥させてセラミック乾燥体とした。
次に、平均粒径１０μｍのα型炭化珪素粉末６０重量％と、平均粒径０．５μｍのβ型炭化珪素粉末４０重量％とを混合し、得られた組成物１００重量部に、ポリオキシエチレンモノブチルエーテルからなる潤滑剤（日本油脂社製、商品名：ユニルーブ）４重量部、ジエチレングリコールモノ−２−エチルヘキシルエーテルからなる溶剤（協和発酵社製、商品名：ＯＸ−２０）１１重量部、リン酸エステル系化合物からなる分散剤（第一工業製薬社製、商品名：プライサーフ）２重量部、及び、メタクリル酸ｎ−ブチルをＯＸ−２０で溶解したバインダー（東栄化成社製、商品名：バインダーＤ）５重量部を配合して均一に混合することにより充填材ペーストを調製した。
この充填材ペーストを図４に示した封口装置１００の充填材吐出槽１１０に充填し、上記工程で作製したセラミック乾燥体を所定の位置に移動、固定し、充填材吐出槽１１０を移動させることにより、マスク１１１をセラミック乾燥体の端面に当接させた。このとき、マスク１１１の開口部１１１ａとセラミック乾燥体の貫通孔とは、ちょうど対向する位置関係となっている。
続いて、モノポンプを用いて充填材吐出槽１１０に所定の圧力を印加することにより、充填材ペーストをマスク１１１の開口部１１１ａより吐出させ、セラミック乾燥体の貫通孔の端部に進入させる封口処理を行った。
このとき、上記充填材ペーストは、焼成後に形成される充填材の貫通孔の長手方向の長さが０．７５ｍｍとなるように充填した。
そして、上記封口処理を行ったセラミック乾燥体を、再びマイクロ波乾燥機を用いて乾燥させた後、４００℃で脱脂し、常圧のアルゴン雰囲気下２２００℃、４時間で焼成を行うことにより、図２に示したような、その大きさが３３ｍｍ×３３ｍｍ×３００ｍｍで、貫通孔の数が３１個／ｃｍ２、隔壁の厚さが０．３ｍｍの炭化珪素焼結体からなる多孔質セラミック部材を製造した。
（２）繊維長０．２ｍｍのアルミナファイバー１９．６重量％、平均粒径０．６μｍの炭化珪素粒子６７．８重量％、シリカゾル１０．１重量％及びカルボキシメチルセルロース２．５重量％を含む耐熱性の接着剤ペーストを用いて上記多孔質セラミック部材を、図５を用いて説明した方法により多数結束させ、続いて、ダイヤモンドカッターを用いて切断することにより、図２に示したような直径が１６５ｍｍで円柱形状のセラミックブロックを作製した。
次に、無機繊維としてアルミナシリケートからなるセラミックファイバー（ショット含有率：３％、繊維長：０．１〜１００ｍｍ）２３．３重量％、無機粒子として平均粒径０．３μｍの炭化珪素粉末３０．２重量％、無機バインダーとしてシリカゾル（ゾル中のＳｉＯ２の含有率：３０重量％）７重量％、有機バインダーとしてカルボキシメチルセルロース０．５重量％及び水３９重量％を混合、混練してシール材ペーストを調製した。
次に、上記シール材ペーストを用いて、上記セラミックブロックの外周部に厚さ１．０ｍｍのシール材ペースト層を形成した。そして、このシール材ペースト層を１２０℃で乾燥して、図２に示したような円柱形状の炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
このようにして製造したハニカムフィルタの平均気孔径は１０μｍであり、気孔率は４０％であり、曲げ強度は４０ＭＰａであった。また、充填材の貫通孔の長手方向の長さは０．７５ｍｍであり、上記ハニカムフィルタの曲げ強度と、充填材の長さとの積は３０であった。
（実施例２）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが３ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例２に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は１２０であった。
（実施例３）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが５ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例３に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２００であった。
（比較例１）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが０．５ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本比較例１に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２０であった。
（試験例１）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが６ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本試験例１に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２４０であった。
（実施例４）
平均粒径１０μｍのα型炭化珪素粉末８０重量％と、平均粒径０．５μｍのβ型炭化珪素粉末２０重量％とを湿式混合し、得られた混合物１００重量部に対して、有機バインダー（メチルセルロース）を２０重量部、水を３０重量部、造孔剤（球状アクリル粒子、平均粒径１０μｍ）を２０重量部加えて混練して原料ペーストを調製した。
次に、上記原料ペーストを押出成形機に充填し、押出速度１０ｃｍ／分にてセラミック成形体を作製し、上記セラミック成形体を、マイクロ波乾燥機を用いて乾燥させて図３に示した多孔質セラミック部材３０と略同形状のセラミック乾燥体とした。
次に、実施例１と同様にして充填材ペーストを調製し、上記セラミック乾燥体の封口処理を行った。このとき、上記充填材ペーストは、焼成後に形成された充填材の貫通孔の長手方向の長さが４．３ｍｍとなるように充填した。
そして、上記封口処理を行ったセラミック乾燥体を、実施例１と同条件で脱脂、焼成処理を行って多孔質セラミック部材を製造した。
そして、実施例１の（２）と同様にして、図２に示したような円柱形状の炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
このようにして製造したハニカムフィルタの平均気孔径は１０μｍであり、気孔率は６０％であり、曲げ強度は７ＭＰａであった。また、充填材の貫通孔の長手方向の長さは４．３ｍｍであり、上記ハニカムフィルタの曲げ強度と、充填材の長さとの積は３０．１であった。
（実施例５）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが１５ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例４と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例５に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は１０５であった。
（実施例６）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが２８．５ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例４と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例６に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は１９９．５であった。
（比較例２）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが４ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例４と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本比較例２に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２８であった。
（試験例２）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが３０ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例４と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本試験例２に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２１０であった。
（実施例７）
平均粒径１０μｍのα型炭化珪素粉末７０重量％と、平均粒径０．５μｍのβ型炭化珪素粉末３０重量％とを湿式混合し、得られた混合物１００重量部に対して、有機バインダー（メチルセルロース）を１５重量部、水を２２重量部、造孔剤（球状アクリル粒子、平均粒径１０μｍ）を５重量部加えて混練して原料ペーストを調製した。
次に、上記原料ペーストを押出成形機に充填し、押出速度１０ｃｍ／分にてセラミック成形体を作製し、上記セラミック成形体を、マイクロ波乾燥機を用いて乾燥させて図３に示した多孔質セラミック部材３０と略同形状のセラミック乾燥体とした。
次に、実施例１と同様にして充填材ペーストを調製し、上記セラミック乾燥体の封口処理を行った。このとき、上記充填材ペーストは、焼成後に形成された充填材の貫通孔の長手方向の長さが１．５ｍｍとなるように充填した。
そして、上記封口処理を行ったセラミック乾燥体を、実施例１と同条件で脱脂、焼成処理を行って多孔質セラミック部材を製造した。
そして、実施例１の（２）と同様にして、図２に示したような円柱形状の炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
このようにして製造したハニカムフィルタの平均気孔径は１０μｍであり、気孔率は５０％であり、曲げ強度は２０ＭＰａであった。また、充填材の貫通孔の長手方向の長さは１．５ｍｍであり、上記ハニカムフィルタの曲げ強度と、充填材の長さとの積は３０であった。
（実施例８）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが６ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例７と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例８に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は１２０であった。
（実施例９）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが１０ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例７と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例９に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２００であった。
（比較例３）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが１ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例７と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本比較例３に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２０であった。
（試験例３）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが１２ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例７と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本試験例３に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２４０であった。
（実施例１０）
平均粒径１０μｍのα型炭化珪素粉末６０重量％と、平均粒径０．５μｍのβ型炭化珪素粉末４０重量％とを湿式混合し、得られた混合物１００重量部に対して、有機バインダー（メチルセルロース）を５重量部、水を１０重量部加えて混練して原料ペーストを調製した。
次に、上記原料ペーストを押出成形機に充填し、押出速度１０ｃｍ／分にてセラミック成形体を作製し、上記セラミック成形体を、マイクロ波乾燥機を用いて乾燥させて図３に示した多孔質セラミック部材３０と略同形状のセラミック乾燥体とした。
次に、実施例１と同様にして充填材ペーストを調製し、上記セラミック乾燥体の封口処理を行った。このとき、上記充填材ペーストは、焼成後に形成された充填材の貫通孔の長手方向の長さが０．５ｍｍとなるように充填した。
そして、上記封口処理を行ったセラミック乾燥体を、実施例１と同条件で脱脂、焼成処理を行って多孔質セラミック部材を製造した。
そして、実施例１の（２）と同様にして、図２に示したような円柱形状の炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
このようにして製造したハニカムフィルタの平均気孔径は１０μｍであり、気孔率は３０％であり、曲げ強度は６０ＭＰａであった。また、充填材の貫通孔の長手方向の長さは０．５ｍｍであり、上記ハニカムフィルタの曲げ強度と、充填材の長さとの積は３０であった。
（実施例１１）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが２ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１０と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例１１に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は１２０であった。
（実施例１２）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが３．３ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１０と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例１２に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は１９８であった。
（比較例４）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが０．３ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１０と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本比較例４に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は１８であった。
（試験例４）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが４ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１０と同様に炭化珪素からなるハニカムフィルタを製造した。
本試験例４に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２４０であった。
（実施例１３）
（１）平均粒径１０μｍのタルク４０重量部、平均粒径９μｍのカオリン１０重量部、平均粒径９．５μｍのアルミナ１７重量部、平均粒径５μｍの水酸化アルミニウム１６重量部、平均粒径１０μｍのシリカ１５重量部、平均粒径１０μｍのグラファイト３０重量部、成形助剤（エチレングリコール）１７重量部、水２５重量部加えて混練して原料ペーストを調製した。
次に、上記原料ペーストを押出成形機に充填し、押出速度１０ｃｍ／分にて図１に示したハニカムフィルタ１０と略同形状のセラミック成形体を作製し、上記セラミック成形体を、マイクロ波乾燥機を用いて乾燥させてセラミック乾燥体とした。
次に、平均粒径１０μｍのタルク４０重量部、平均粒径９μｍのカオリン１０重量部、平均粒径９．５μｍのアルミナ１７重量部、平均粒径５μｍの水酸化アルミニウム１６重量部、平均粒径１０μｍのシリカ１５重量部、ポリオキシエチレンモノブチルエーテルからなる潤滑剤（日本油脂社製、商品名：ユニルーブ）４重量部、ジエチレングリコールモノ−２−エチルヘキシルエーテルからなる溶剤（協和発酵社製、商品名：ＯＸ−２０）１１重量部、リン酸エステル系化合物からなる分散剤（第一工業製薬社製、商品名：プライサーフ）２重量部、及び、メタクリル酸ｎ−ブチルをＯＸ−２０で溶解したバインダー（東栄化成社製、商品名：バインダーＤ）５重量部を配合して均一に混合することにより充填材ペーストを調製した。
この充填材ペーストを用いて実施例１と同様の方法により、上記セラミック乾燥体の封口処理を行った。
このとき、上記充填材ペーストは、焼成後に形成される充填材の貫通孔の長手方向の長さが７．５ｍｍとなるように充填した。
ただし、本実施例１３に係るセラミック乾燥体の端面形状と、実施例１に係るセラミック乾燥体の端面形状とは、全く異なる形状であるため、上記封口処理では、実施例１に係るセラミック乾燥体の封口処理に用いたマスクとは異なるマスクを用いた。
即ち、本実施例１３に係るセラミック乾燥体の封口処理では、該セラミック乾燥体の貫通孔と、ちょうど対向する位置に開口部を有するマスクを用いた。
そして、上記封口処理を行ったセラミック乾燥体を、再びマイクロ波乾燥機を用いて乾燥させた後、４００℃で脱脂し、常圧のアルゴン雰囲気下１４００℃、３時間で焼成を行うことにより、図１に示したような、直径１６５ｍｍ、幅３００ｍｍで円柱形状のコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
このようにして製造したハニカムフィルタの気孔率は６０％であり、曲げ強度は４ＭＰａであった。また、充填材の貫通孔の長手方向の長さは７．５ｍｍであり、上記ハニカムフィルタの曲げ強度と、充填材の長さとの積は３０であった。
（実施例１４）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが２０ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１３と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例１４に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は８０であった。
（実施例１５）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが５０ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１３と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例１５に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２００であった。
（比較例５）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが７ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１３と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本比較例５に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２８であった。
（試験例５）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが６０ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１３と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本試験例５に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２４０であった。
（実施例１６）
平均粒径１０μｍのタルク４０重量部、平均粒径９μｍのカオリン１０重量部、平均粒径９．５μｍのアルミナ１７重量部、平均粒径５μｍの水酸化アルミニウム１６重量部、平均粒径１０μｍのシリカ１５重量部、平均粒径１０μｍのグラファイト３重量部、成形助剤（エチレングリコール）１０重量部、水１８重量部加えて混練して原料ペーストを調製した。
次に、上記原料ペーストを押出成形機に充填し、押出速度１０ｃｍ／分にてセラミック成形体を作製し、上記セラミック成形体を、マイクロ波乾燥機を用いて乾燥させて図１に示したハニカムフィルタ１０と略同形状のセラミック乾燥体とした。
次に、実施例１３と同様にして充填材ペーストを調製し、上記セラミック乾燥体の封口処理を行った。このとき、上記充填材ペーストは、焼成後に形成された充填材の貫通孔の長手方向の長さが３．７５ｍｍとなるように充填した。
そして、上記封口処理を行ったセラミック乾燥体を、実施例１３と同条件で脱脂、焼成処理を行って図１に示したような円柱形状のコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
このようにして製造したハニカムフィルタの気孔率は４０％であり、曲げ強度は８ＭＰａであった。また、充填材の貫通孔の長手方向の長さは３．７５ｍｍであり、上記ハニカムフィルタの曲げ強度と、充填材の長さとの積は３０であった。
（実施例１７）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが１２ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１６と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例１７に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は９６であった。
（実施例１８）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが２５ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１６と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例１８に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２００であった。
（比較例６）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが３ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１６と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本比較例６に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２４であった。
（試験例６）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが２８ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１６と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本試験例６に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２２４であった。
（実施例１９）
平均粒径１０μｍのタルク４０重量部、平均粒径９μｍのカオリン１０重量部、平均粒径９．５μｍのアルミナ１７重量部、平均粒径５μｍの水酸化アルミニウム１６重量部、平均粒径１０μｍのシリカ１５重量部、平均粒径１０μｍのグラファイト２５重量部、成形助剤（エチレングリコール）１５重量部、及び、水２０重量部を混練して原料ペーストを調製した。
次に、上記原料ペーストを押出成形機に充填し、押出速度１０ｃｍ／分にて図１に示したハニカムフィルタ１０と略同形状のセラミック成形体を作製し、上記セラミック成形体を、マイクロ波乾燥機を用いて乾燥させてセラミック乾燥体とした。
次に、実施例１３と同様にして、充填材ペーストを調製し、上記セラミック乾燥体の封口処理を行った。このとき、上記充填材ペーストは、焼成後に形成される充填材の貫通孔の長手方向の長さが６．３ｍｍとなるように充填した。
そして、実施例１３と同条件で、上記封口処理を行ったセラミック乾燥体の脱脂、焼成処理を行うことにより、図１に示したような、円柱形状のコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
このようにして製造したハニカムフィルタの気孔率は５５％であり、曲げ強度は４．７ＭＰａであった。また、充填材の貫通孔の長手方向の長さは６．３ｍｍであり、上記ハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は３０であった。
（実施例２０）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが２３ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１９と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例２０に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は１０８であった。
（実施例２１）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが４２．６ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１９と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例２１に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２００であった。
（比較例７）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが６ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１９と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本比較例７に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２８であった。
（試験例７）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが４３ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例１９と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本試験例７に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２０２であった。
（実施例２２）
平均粒径１０μｍのタルク４０重量部、平均粒径９μｍのカオリン１０重量部、平均粒径９．５μｍのアルミナ１７重量部、平均粒径５μｍの水酸化アルミニウム１６重量部、平均粒径１０μｍのシリカ１５重量部、平均粒径１０μｍのグラファイト４０重量部、成形助剤（エチレングリコール）２５重量部、及び、水３０重量部を混練して原料ペーストを調製した。
次に、上記原料ペーストを押出成形機に充填し、押出速度１０ｃｍ／分にて図１に示したハニカムフィルタ１０と略同形状のセラミック成形体を作製し、上記セラミック成形体を、マイクロ波乾燥機を用いて乾燥させてセラミック乾燥体とした。
次に、実施例１３と同様にして、充填材ペーストを調整し、上記セラミック乾燥体の封口処理を行った。このとき、上記充填材ペーストは、焼成後に形成される充填材の貫通孔の長手方向の長さが１０ｍｍとなるように充填した。
そして、実施例１３と同条件で、上記封口処理を行ったセラミック乾燥体の脱脂、焼成処理を行うことにより、図１に示したような、円柱形状のコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
このようにして製造したハニカムフィルタの気孔率は７０％であり、曲げ強度は３．０ＭＰａであった。また、充填材の貫通孔の長手方向の長さは１０ｍｍであり、上記ハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は３０であった。
（実施例２３）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが３８ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例２２と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例２３に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は１１４であった。
（実施例２４）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが６６ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例２２と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本実施例２４に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は１９８であった。
（比較例８）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが９ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例２２と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本比較例８に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２７であった。
（試験例８）
充填材の貫通孔の長手方向の長さが７０ｍｍとなるように充填材ペーストの充填を行ったほかは、実施例２２と同様にコージェライトからなるハニカムフィルタを製造した。
本試験例８に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの積は２１０であった。
このようにして製造した実施例１〜２４、比較例１〜８、及び、試験例１〜８に係るハニカムフィルタを主に構成するセラミック材料、曲げ強度（ＭＰａ）、気孔率（％）及び充填材の長さ（ｍｍ）を下記表１にまとめる。
2003093657.tif 000003
実施例１〜２４、比較例１〜８、及び、試験例１〜８に係るハニカムフィルタの性状評価試験として、各実施例、比較例、及び、試験例に係るハニカムフィルタの初期背圧を流速が１３ｍ／ｓのエアーを吹き込むことで測定した。
次に、各実施例、比較例、及び、試験例に係るハニカムフィルタをエンジンの排気通路に配設した図６に示したような排気ガス浄化装置に設置し、上記エンジンを回転数３０００ｍｉｎ−１、トルク５０Ｎｍで１０時間運転して排気ガスの浄化を行った。そして、上記耐久性試験を行った後、各ハニカムフィルタを取り出し、目視によりクラックの有無等を確認した。さらに、上記耐久試験後に、クラックが発生していなかったハニカムフィルタについて、上記耐久試験を３００回繰り返すヒートサイクル試験を行い、各ハニカムフィルタを取り出し、目視によりクラックの有無を確認した。
結果を下記表２に示す。
2003093657.tif 000004
表２に示した通り、実施例１〜２４に係るハニカムフィルタは、初期背圧の値が７〜１３．２ｋＰａと低く、また、貫通孔の内部に流入してきた排気ガスの圧力による衝撃に起因するクラックも観察されず、上記耐久試験後の背圧もさほど高くなっていなかった。さらに、ヒートサイクル試験後においても、クラックは観察されなかった。
一方、比較例１〜８に係るハニカムフィルタには、初期背圧の値が５〜１０ｋＰａと低いものであったが、貫通孔の内部に流入してきた排気ガスの圧力による衝撃に起因するクラックが、最も衝撃を受ける排気ガス流出側の充填材が充填された部分の壁部（隔壁）を中心に発生していた。
また、気孔率が最も低く、充填材の長さが最も短い比較例４に係るハニカムフィルタでは、上記充填材が排気ガスの圧力により抜け落ちてしまっていた。
また、試験例１〜８に係るハニカムフィルタは、初期背圧の値が１０〜１８ｋＰａと高く、また、貫通孔の内部に流入してきた排気ガスの圧力による衝撃に起因するクラックは観察されなかったが、上記耐久性試験後の背圧が非常に高くなっており、ヒートサイクル試験後ではクラックが発生していた。
即ち、実施例１〜２４に係るハニカムフィルタは、エンジンから排出される排気ガスの圧力による衝撃によってはクラックが発生することがなく、耐久性に優れるとともに、パティキュレート捕集中の背圧がすぐに高くなることもないため、ハニカムフィルタの再生処理を頻繁に行う必要がなく、フィルタとして充分に機能するものであった。
一方、比較例１〜８に係るハニカムフィルタは、エンジンから排出される排気ガスの圧力による衝撃により、充填材が充填された部分の壁部（隔壁）にクラックが発生したり、充填材の抜け落ちが発生したりし、耐久性に劣るものであった。また、充填材の抜け落ちが発生していないハニカムフィルタであっても、発生したクラックから排気ガスが漏出してしまい、フィルタとして充分に機能することができないものであった。
また、試験例１〜８に係るハニカムフィルタは、エンジンから排出される排気ガスの圧力による衝撃によりすぐにクラックが発生することはないが、実施例１〜１８に係るハニカムフィルタに比べて、濾過可能領域が小さくなっていたため、初期背圧が高く、パティキュレート捕集中の背圧がすぐに高くなり、長期間使用しているとクラックが発生するものであった。
なお、実施例１９〜２１及び比較例７の結果から、気孔率５５％のコージェライトからなるハニカムフィルタは、曲げ強度が４．７ＭＰａであり、耐久試験においてクラックを生じないためには、充填材の長さを６．３ｍｍ以上にする必要があることが分かった。また、実施例１３〜１５及び比較例５の結果から、気孔率６０％のコージェライトからなるハニカムフィルタは、曲げ強度が４ＭＰａであり、耐久試験においてクラックを生じないためには、充填材の長さを７．５ｍｍ以上にする必要があることが分かった。また、実施例２２〜２４及び比較例８の結果から、気孔率７０％のコージェライトからなるハニカムフィルタは、曲げ強度が４ＭＰａであり、耐久試験においてクラックを生じないためには、充填材の長さを１０ｍｍ以上にする必要があることが分かった。
従って、特開２００３−３８２３号公報の実施例に記載されているハニカムフィルタは、コージェライトからなり、隔壁の気孔率が５５〜７０％、充填材の長さが２〜６ｍｍであることから、いずれも充填材の長さが短く、耐久試験においてクラックを生じてしまうと推定される。
また、図８（ａ）は、実施例１〜２４に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの関係を示したグラフであり、（ｂ）は、比較例１〜８、及び、試験例１〜８に係るハニカムフィルタの曲げ強度と充填材の長さとの関係を示したグラフである。なお、図８（ａ）、（ｂ）において、下側の曲線が、ハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαと、充填材の長さＬとの積が３０となる曲線であり、上側の曲線が、ハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαと、充填材の長さＬとの積が２００となる曲線である。
図８（ａ）に示したように、実施例１〜２４に係るハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαと、充填材の長さＬとの積の値は、いずれも上下の曲線の間に存在しており、一方、図８（ｂ）に示したように、比較例１〜８に係るハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαと、充填材の長さＬとの積の値は、いずれも下側の曲線よりも下に存在している。また、試験例１〜８に係るハニカムフィルタ曲げ強度Ｆαと、充填材の長さＬとの積の値は、いずれも上側の曲線よりも上に存在している。
上記実施例及び比較例についての性状評価試験の結果と、図８に示したグラフとにより、ハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαと、充填材の長さＬとの積の値を、図８に示した下側の曲線よりも上に存在するようにすることで（即ち、Ｆα×Ｌを３０以上とすることで）、エンジンから排出される排気ガスの圧力による衝撃により、充填材が充填された部分の壁部（隔壁）にクラックが発生したり、充填材の抜け落ちが発生したりすることがなく、耐久性に優れるハニカムフィルタとすることができる。
さらに、上記試験例についての性状評価試験の結果と、図８に示したグラフとにより、ハニカムフィルタの曲げ強度Ｆαと、充填材の長さＬとの積の値を、図８に示した上側の曲線よりも下に存在するようにすることで（即ち、Ｆα×Ｌを２００以下とすることで）、初期背圧が低く、パティキュレート捕集中の背圧がすぐに高くならず、長期間使用可能なハニカムフィルタとすることができる。
産業上の利用可能性
本発明の排気ガス浄化用ハニカムフィルタは、上述の通りであるので、使用中にクラックや充填材の抜け落ちが発生することがなく、耐久性に優れたものとなる。
【図面の簡単な説明】
図１（ａ）は、本発明の排気ガス浄化用ハニカムフィルタの一例を模式的に示した斜視図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）に示したハニカムフィルタのＡ−Ａ線断面図である。
図２は、本発明の排気ガス浄化用ハニカムフィルタの別の一例を模式的に示した斜視図である。
図３（ａ）は、図２に示した本発明の排気ガス浄化用ハニカムフィルタに用いる多孔質セラミック部材を模式的に示した斜視図であり、図３（ｂ）は、そのＢ−Ｂ線縦断面図である。
図４（ａ）は、本発明の排気ガス浄化用ハニカムフィルタを製造する際に使用する封口装置の一例を模式的に示した断面図であり、図４（ｂ）は、図４（ａ）に示した封口装置の部分拡大断面図である。
図５は、本発明の排気ガス浄化用ハニカムフィルタを製造する様子を模式的に示した側面図である。
図６は、本発明の排気ガス浄化用ハニカムフィルタを取り付けた排気ガス浄化装置の一例を模式的に示した断面図である。
図７（ａ）は、図６に示した排気ガス浄化装置に用いるケーシングの一例を模式的に示した斜視図であり、図７（ｂ）は、別のケーシングの一例を模式的に示した斜視図である。
図８（ａ）は、実施例に係るハニカムフィルタの曲げ強度と、充填材の長さとの関係を示したグラフであり、図８（ｂ）は、比較例及び試験例に係るハニカムフィルタの曲げ強度と、充填材の長さとの関係を示したグラフである。
符号の説明
１０、２０  排気ガス浄化用ハニカムフィルタ
１１、３１  貫通孔
１２、３２  充填材
１３  壁部
２４  シール材層
２５  セラミックブロック
２６  シール材層
３０  多孔質セラミック部材
３３  隔壁
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【国際調査報告】
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