(57)【要約】【課題】成形性が良好な、磁性体粒子を含む樹脂組成物を提供することを目的とする。【解決手段】磁性体粒子と、樹脂とを含み、キュラストメーターを用いて、測定温度１７５℃で樹脂組成物の硬化トルクを経時的に測定した際の、測定開始３００秒後の硬化トルク値をＴ３００とし、測定開始５００秒後の硬化トルク値をＴ５００としたとき、Ｔ３００が５０〜２５０ｋｇｆ・ｃｍであり、Ｔ５００が１００〜３００ｋｇｆ・ｃｍである、トランスファー成形用の樹脂組成物。【選択図】図１
2019189703.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
トランスファー成形用の樹脂組成物であって、
磁性体粒子と、樹脂とを含み、
キュラストメーターを用いて、測定温度１７５℃で当該樹脂組成物の硬化トルクを経時的に測定をした際の、測定開始３００秒後の硬化トルク値をＴ３００とし、測定開始５００秒後の硬化トルク値をＴ５００としたとき、Ｔ３００が５０〜２５０ｋｇｆ・ｃｍであり、Ｔ５００が１００〜３００ｋｇｆ・ｃｍである樹脂組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の樹脂組成物であって、
前記測定において、測定開始から硬化トルク値が５０ｋｇｆ・ｃｍとなるまでの時間が８０〜３００秒である樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１または２に記載の樹脂組成物であって、
前記測定において、測定開始から硬化トルク値が２００ｋｇｆ・ｃｍとなるまでの時間が２２０秒以上であるか、または、測定開始から６００秒後の硬化トルク値が１００〜１５０ｋｇｆ・ｃｍである樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
前記磁性体粒子の含有量が、組成物の固形分全体に対して９０質量％以上である樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
前記磁性体粒子が、鉄、クロム、コバルト、ニッケル、銀およびマンガンからなる群より選択される１種以上の元素を含む樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
前記磁性体粒子の、体積基準におけるメジアン径Ｄ５０が０．５〜７５μｍである樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
前記樹脂が、エポキシ樹脂を含む樹脂組成物。
【請求項８】
請求項７に記載の樹脂組成物であって、
前記エポキシ樹脂が、トリスフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂、ビフェニル構造を含むエポキシ樹脂およびビスフェノールＡ構造を含むエポキシ樹脂より選ばれる少なくとも１種の樹脂を含む樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
さらに、硬化剤を含む樹脂組成物。
【請求項１０】
請求項９に記載の樹脂組成物であって、
前記硬化剤が、アミノ基を有する化合物を含む樹脂組成物。
【請求項１１】
請求項９に記載の樹脂組成物であって、
前記硬化剤が、フェノール化合物を含む樹脂組成物。
【請求項１２】
請求項１〜１１のいずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
さらに、硬化触媒を含む樹脂組成物。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか１項に記載の樹脂組成物の成形物を備える電気・電子デバイス。
【請求項１４】
トランスファー成形装置を用いて、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の樹脂組成物の溶融物を金型に注入し、前記溶融物が硬化した成形物を得る、成形物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、トランスファー成形用の樹脂組成物、当該樹脂組成物の成形物を備える電気・電子デバイス、および、当該樹脂組成物を用いた成形物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
各種の磁性部品、例えばコイルの磁性コアなどを、磁性体粒子と樹脂とを含む樹脂組成物を成形して製造する試みがある。
例えば、特許文献１には、軟磁性粉末と、その軟磁性粉末を分散した状態で内包する樹脂とを含有する磁性材料が記載されている。ここでの軟磁性粉末は、平均粒子径Ｄ１が５０μｍ以上５００μｍ以下の粗粒粉末と、平均粒子径Ｄ２が０．１μｍ以上３０μｍ未満の微粒粉末とを含み、複合材料全体に対する軟磁性粉末の含有量が６０体積％以上８０体積％以下である。そして、特許文献１の［試験例］には、これら２種の微粒粉末を、熱可塑性樹脂であるナイロンと混合し溶融させて、金型に充填することで、成形品（磁性部品）を得たことが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】国際公開第２０１６／０４３０２５号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
一般に、磁性体粒子（金属やその酸化物が主）の比重は、成形分野で一般的に用いられる樹脂に比べて非常に大きい。また、本発明者らの知見によれば、磁性体粒子と、成形分野で用いられる樹脂との相互作用／相溶性については、従来の一般的な樹脂成形材料やフィラー材料とは異なる点が多い。よって、成形や硬化の挙動を適切に制御することが難しく、工業的に成形品を製造しづらいという問題があった。特にこの問題は、磁性部品の磁気性能を高めるために磁性体粒子を多く用いる場合に著しかった。
【０００５】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたものである。本発明は、成形性が良好な、磁性体粒子を含む樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、磁性体粒子を含む樹脂組成物の成形性を良化させるべく、あらゆる観点から検討した。検討の結果、キュラストメーターを用いて測定される硬化トルクの値が、トランスファー成形で成形する際の良好な成形性に関係しているらしいことを知見した。この知見に基づいてさらに検討を進め、以下に提供される発明をなし、上記課題を達成した。
【０００７】
本発明によれば、
トランスファー成形用の樹脂組成物であって、
磁性体粒子と、樹脂とを含み、
キュラストメーターを用いて、測定温度１７５℃で当該樹脂組成物の硬化トルクを経時的に測定した際の、測定開始３００秒後の硬化トルク値をＴ３００とし、測定開始５００秒後の硬化トルク値をＴ５００としたとき、Ｔ３００が５０〜２５０ｋｇｆ・ｃｍであり、Ｔ５００が１００〜３００ｋｇｆ・ｃｍである樹脂組成物
が提供される。
【０００８】
また、本発明によれば、
上記の樹脂組成物の成形物を備える電気・電子デバイス
が提供される。
【０００９】
また、本発明によれば、
トランスファー成形装置を用いて、上記の樹脂組成物の溶融物を金型に注入し、前記溶融物が硬化した成形品を得る、成形品の製造方法
が提供される。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、成形性が良好な、磁性体粒子を含む樹脂組成物が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本実施形態の樹脂組成物の硬化物で構成された外装部材を備える構造体の一例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ、詳細に説明する。
すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
煩雑さを避けるため、同一図面内に同一の構成要素が複数ある場合には、その１つのみに符号を付し、全てには符号を付さない場合がある。
すべての図面はあくまで説明用のものである。図面中の各部材の形状や寸法比などは、必ずしも現実の物品と対応するものではない。
【００１３】
本明細書中、「略」という用語は、特に明示的な説明の無い限りは、製造上の公差や組立て上のばらつき等を考慮した範囲を含むことを表す。
本明細書中、数値範囲の説明における「ａ〜ｂ」との表記は、特に断らない限り、ａ以上ｂ以下のことを表す。例えば、「１〜５質量％」とは「１質量％以上５質量％以下」の意である。
本明細書中、「１ｋｇｆ・ｃｍ」は、９．８Ｎ・ｃｍと同義である。また、０．０９８Ｎ・ｍと同義である。
【００１４】
本明細書における基（原子団）の表記において、置換か無置換かを記していない表記は、置換基を有しないものと置換基を有するものの両方を包含するものである。例えば「アルキル基」とは、置換基を有しないアルキル基（無置換アルキル基）のみならず、置換基を有するアルキル基（置換アルキル基）をも包含するものである。
本明細書における「（メタ）アクリル」との表記は、アクリルとメタクリルの両方を包含する概念を表す。「（メタ）アクリレート」等の類似の表記についても同様である。
本明細書における「電気・電子デバイス」の語は、電気回路、各種電気部品（例えばコイル、モーター、変圧器など）、その他、電気工学および／または電子工学の技術が適用された素子、デバイス、最終製品等を包含する意味で用いられる。
【００１５】
＜樹脂組成物＞
本実施形態の樹脂組成物は、トランスファー成形用である。つまり、トランスファー成形により成形品を得るために用いられる。そして、本実施形態の樹脂組成物は、磁性体粒子と、樹脂とを含む。
また、キュラストメーターを用いて、測定温度１７５℃で、本実施形態の樹脂組成物の硬化トルクを経時的に測定した際の、測定開始３００秒後の硬化トルク値をＴ３００とし、測定開始５００秒後の硬化トルク値をＴ５００としたとき、Ｔ３００は５０〜２５０ｋｇｆ・ｃｍであり、Ｔ５００は１００〜３００ｋｇｆ・ｃｍである。
【００１６】
このような樹脂組成物により、磁性体粒子を含む樹脂組成物の成形性を良好とすることができる。その理由については、本発明者らの検討結果に基づき、以下のように説明することができる。なお、以下説明は推測を含み、また、以下説明により本発明が限定解釈されるものでもない。
【００１７】
前述の課題の欄で述べたとおり、樹脂組成物に磁性体粒子が含まれると、成形性低下の懸念がある。磁性体粒子を多量に用いる場合には尚更である。
本発明者らは、成形性の向上という観点から様々な検討をした。検討の中で、本発明者らは、（１）ある程度の時間の加熱で程よく硬化し、かつ、（２）その程よい硬化具合がある程度長い時間維持される（急激に硬化することが無い）ように樹脂組成物を設計することで、特にトランスファー成形で成形物（磁性部品）を製造する際に、成形性を良くできるのではないかと考えた。
本発明者らは、これら（１）および（２）の考えなどに基づき、さらに検討を進めた。具体的には、磁性体粒子を含む樹脂組成物の経時での硬化挙動を定量的に検討すべく、種々の樹脂組成物を調製して、その硬化挙動をキュラストメーターで測定した。また、種々の樹脂組成物の硬化挙動と、それら樹脂組成物をトランスファー成形法で成形したときの成形性との関係を検討した。
【００１８】
検討の結果、本発明者らは、キュラストメーターを用いて、測定温度１７５℃で樹脂組成物の硬化トルクを経時的に測定した際の、測定開始３００秒後の硬化トルク値をＴ３００とし、測定開始５００秒後の硬化トルク値をＴ５００としたとき、上記（１）に対応する指標としてＴ３００が５０〜２５０ｋｇｆ・ｃｍに設計され、上記（２）に対応する指標としてＴ５００が１００〜３００ｋｇｆ・ｃｍに設計された樹脂組成物が、トランスファー成形において良好な成形性を示すことを見出した。
【００１９】
つまり、本実施形態の樹脂組成物は、ある程度の時間の加熱で程よく硬化し、また、その程よい硬化具合がある程度長い時間維持される（急激に硬化することが無い）ように設計されていることにより、トランスファー成形に適用した際に良好な成形性が達成されるものと考えられる。
【００２０】
なお、「良好な成形性」は、例えば、金型を用いた樹脂成形の分野で知られている「スパイラルフロー試験」を行ったときの流動長などにより定量的に評価することができる。流動長が適度に大きく、また、溶融した樹脂組成物が固まらずに流れ切ることが無いことにより、流動長が適切であると評価できる。
また、本実施形態の樹脂組成物は、流動性が適切に設計されている（一定時間の加熱で程よく硬化し、流動性が高すぎることがない）ことにより、成形物を製造する際の「バリ」の発生を低減することができる。
【００２１】
本実施形態の樹脂組成物は、成形性が良好であることにより、硬化の不均一性なども低減されやすい傾向にある。このことから、成形物（硬化物）としたときの機械物性も良化すると考えられる。つまり、均質な成形物が得られることにより、曲げ強度や曲げ弾性率などの機械物性を良好にすることができると考えられる。
また、本実施形態の樹脂組成物の良好な成形性により、良好な磁気物性（透磁率など）の磁性部品を得ることができると考えられる。
【００２２】
本実施形態の樹脂組成物（Ｔ３００が５０〜２５０ｋｇｆ・ｃｍであり、Ｔ５００が１００〜３００ｋｇｆ・ｃｍである樹脂組成物）は、組成物の構成成分、各成分の組成比、調製方法などを適切に選択することで得ることができる。例えば、主に流動性の点で磁性体粒子のメジアン径Ｄ５０を調整すること、加熱時の粘度の低い樹脂や硬化剤を用いること（例えば、樹脂については後述のエポキシ樹脂）、程よい硬化性の点で適切な硬化剤かつ／または硬化触媒を適量用いること、各成分の混練をロール混練またはニーダー混練で行うこと、等がある。
【００２３】
Ｔ３００の値は、５０〜２５０ｋｇｆ・ｃｍであればよいが、好ましくは５２〜２４０ｋｇｆ・ｃｍ、より好ましくは５５〜２３０ｋｇｆ・ｃｍである。Ｔ５００の値は１００〜３００ｋｇｆ・ｃｍであればよいが、好ましくは１０２〜２５０ｋｇｆ・ｃｍ、より好ましくは１０５〜２３０ｋｇｆ・ｃｍである。
Ｔ３００およびＴ５００の値を適切に調整することで、成形性を一層高めることができる。
【００２４】
なお、キュラストメーターによる硬化トルクの測定方法の詳細は、後述の実施例で説明するが、例えば、装置としてキュラストメーター７（ＪＳＲトレーディング株式会社製）を用いて測定することができる。
【００２５】
また、別観点として、本実施形態の樹脂組成物を、上記条件で経時的に硬化トルク測定（キュラストメーターを用いて、測定温度１７５℃で実施）したとき、測定開始から硬化トルク値が５０ｋｇｆ・ｃｍとなるまでの時間は、好ましくは８０〜３００秒、より好ましくは８５〜２５０秒、さらに好ましくは９０〜２００秒である。これは、加熱（熱硬化）の初期には、硬化が抑えられ、流動しやすいことに対応する。
【００２６】
さらに別観点として、本実施形態の樹脂組成物を、上記条件で経時的に硬化トルク測定（キュラストメーターを用いて、測定温度１７５℃で実施）したとき、測定開始から硬化トルク値が２００ｋｇｆ・ｃｍとなるまでの時間は、好ましくは２２０秒以上、より好ましくは２３０秒以上、さらに好ましく２４０秒以上である。
または、本実施形態の樹脂組成物を、上記条件で経時的に硬化トルク測定（キュラストメーターを用いて、測定温度１７５℃で実施）したとき、測定開始から６００秒後の硬化トルク値が１００ｋｇｆ・ｃｍ以上２００ｋｇｆ・ｃｍ未満であり、２００ｋｇｆ・ｃｍに達しないことが好ましい（硬化トルクの挙動として、測定を継続しても（１７５℃で加熱し続けても）、硬化トルク値は上昇し続けず、１００〜１５０ｋｇｆ・ｃｍ程度の値に収束する場合がある）。
これらは、ある程度の長い時間の加熱により、樹脂組成物がほどよく硬化することに対応する。
【００２７】
これらの観点も踏まえて樹脂組成物を設計することで、より一層、成形性を高めることができる。
【００２８】
本実施形態の樹脂組成物が含むことのできる成分について説明する。
【００２９】
・磁性体粒子
本実施形態の樹脂組成物は、磁性体粒子を含む。
磁性体粒子としては、本実施形態の樹脂組成物を用いて作製した成形物が磁性を示す限りにおいて、任意のものを用いることができる。
【００３０】
磁性体粒子は、好ましくは、鉄、クロム、コバルト、ニッケル、銀およびマンガンからなる群より選択される１種または２種以上の元素を含む。これらの磁性体粒子のいずれかを選択することで、磁気特性を一層高めることができる。
【００３１】
磁性体粒子は、結晶材料であってもよく、アモルファス材料であってもよく、これらが混在した材料であってもよい。また、磁性体粒子としては、１種の化学組成からなるものを用いてもよいし、異なる化学組成のものを２種以上併用してもよい。
【００３２】
特に、磁性体粒子としては、鉄基粒子を含むものが好ましい。なお、鉄基粒子とは、鉄原子を主成分とする（化学組成において鉄原子の含有質量が一番多い）粒子のことを言い、より具体的には化学組成において鉄原子の含有質量が一番多い鉄合金のことをいう。
鉄基粒子としてより具体的には、軟磁性を示し、鉄原子の含有率が８５質量％以上である粒子（軟磁性鉄高含有粒子）を用いることができる。なお、軟磁性とは、保磁力が小さい強磁性のことを指し、一般的には、保磁力が８００Ａ／ｍ以下である強磁性のことを軟磁性という。
【００３３】
このような粒子の構成材料としては、構成元素としての鉄の含有率が８５質量％以上である金属含有材料が挙げられる。このように構成元素としての鉄の含有率が高い金属材料は、透磁率や磁束密度等の磁気特性が比較的良好な軟磁性を示す。このため、成形されたとき、良好な磁気特性を示し得る樹脂組成物が得られる。
【００３４】
上記の金属含有材料の形態としては、例えば、単体の他、固溶体、共晶、金属間化合物のような合金等が挙げられる。このような金属材料で構成された粒子を用いることにより、鉄に由来する優れた磁気特性、すなわち、高透磁率や高磁束密度等の磁気特性を有する樹脂組成物を得ることができる。
【００３５】
また、上記の金属含有材料は、構成元素として鉄以外の元素を含んでいてもよい。鉄以外の元素としては、例えば、Ｂ、Ｃ、Ｎ、Ｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｎ等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いられる。
【００３６】
上記の金属含有材料の具体例としては、例えば、純鉄、ケイ素鋼、鉄−コバルト合金、鉄−ニッケル合金、鉄−クロム合金、鉄−アルミニウム合金、カルボニル鉄、ステンレス鋼、またはこれらのうちの１種もしくは２種以上を含む複合材料等が挙げられる。入手性などの観点からカルボニル鉄を好ましく用いることができる。
【００３７】
上記では鉄基粒子を中心に説明したが、もちろん、磁性体粒子はそれ以外の粒子であってもよい。例えば、Ｎｉ基軟磁性粒子、Ｃｏ基軟磁性粒子等を含む磁性体粒子であってもよい。
【００３８】
また、磁性体粒子は、表面処理が施されていてもよい。例えば、表面をカップリング剤で処理したり、プラズマ処理したりすることが挙げられる。このような表面処理により、磁性体粒子の表面に官能基を結合させることが可能である。官能基は、これらの粒子表面の一部または全面を被覆することができる。
このような官能基としては、下記一般式（１）で表される官能基を用いることができる。
＊−Ｏ−Ｘ−Ｒ    ・・・（１）
［式中、Ｒは、有機基を表し、Ｘは、Ｓｉ、Ｔｉ、Ａｌ、またはＺｒであり、＊は、磁性体粒子を構成する原子の１つである。］
【００３９】
上記官能基は、例えば、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤、ジルコニウム系カップリング剤等の公知のカップリング剤による表面処理によって形成された残基であるが、シラン系カップリング剤およびチタン系カップリング剤からなる群より選択されるカップリング剤の残基であることが好ましい。これにより、磁性体粒子を樹脂組成物に配合して樹脂組成物としたとき、その流動性をより高めることができる。
【００４０】
カップリング剤で表面処理する場合、その方法としては、磁性体粒子をカップリング剤の希釈溶液に浸漬したり、磁性体粒子にカップリング剤を直接噴霧したりする方法が挙げられる。
カップリング剤の使用量は、磁性体粒子の１００質量部に対して、例えば、０．０５〜１質量部であるのが好ましく、０．１〜０．５質量部であるのがより好ましい。
カップリング剤と磁性体粒子を反応させるときの溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール等が挙げられる。また、このときのカップリング剤の使用量は、溶媒１００質量部に対して、０．１〜２質量部であるのが好ましく、０．５〜１．５質量部であるのがより好ましい。
カップリング剤と磁性体粒子との反応時間（例えば希釈溶液への浸漬時間等）は、１〜２４時間であることが好ましい。
【００４１】
また、上述したような官能基を結合させる際には、磁性体粒子に対する表面処理の一環として、あらかじめプラズマ処理を施してもよい。例えば、酸素プラズマ処理を施すことにより、磁性体粒子の表面にＯＨ基が生じて、酸素原子を介した磁性体粒子とカップリング剤の残基との結合が容易になる。これにより、より強固に官能基を結合させることができる。
【００４２】
ここでのプラズマ処理は、酸素プラズマ処理であるのが好ましい。これにより、磁性体粒子の表面に対して効率よくＯＨ基を修飾することができる。
酸素プラズマ処理の圧力は、特に限定されないが、１００〜２００Ｐａであることが好ましく、１２０〜１８０Ｐａであることがより好ましい。
酸素プラズマ処理における処理ガスの流量は、特に限定されないが、１０００〜５０００ｍＬ／分であることが好ましく、２０００〜４０００ｍＬ／分であることがより好ましい。
酸素プラズマ処理の出力は、特に限定されないが、１００〜５００Ｗであることが好ましく、２００〜４００Ｗであることがより好ましい。
酸素プラズマ処理の処理時間は、上述の各種条件に応じて適宜設定されるが、５〜６０分であることが好ましく、１０〜４０分であることがより好ましい。
【００４３】
また、酸素プラズマ処理を施す前に、さらにアルゴンプラズマ処理を施すようにしてもよい。これにより、磁性体粒子の表面にＯＨ基を修飾するための活性点を形成することができるので、ＯＨ基の修飾をより効率よく行うことができる。
【００４４】
アルゴンプラズマ処理の圧力は、特に限定されないが、１０〜１００Ｐａであることが好ましく、１５〜８０Ｐａであることがより好ましい。
アルゴンプラズマ処理における処理ガスの流量は、特に限定されないが、１０〜１００ｍＬ／分であることが好ましく、２０〜８０ｍＬ／分であることがより好ましい。
アルゴンプラズマ処理の出力は、１００〜５００Ｗであることが好ましく、２００〜４００Ｗであることがより好ましい。
アルゴンプラズマ処理の処理時間は、５〜６０分であることが好ましく、１０〜４０分であることがより好ましい。
【００４５】
なお、磁性体粒子とカップリング剤の残基とが酸素原子を介して結合していることは、例えばフーリエ変換赤外分光光度計によって確認することができる。
また、上述したような表面処理は、樹脂組成物中に含まれるすべての粒子に施されてもよく、一部の粒子のみに施されてもよい。
【００４６】
また、上述した表面処理の下地には、別のコート処理が施されてもよい。かかるコート処理としては、例えば、シリコーン樹脂のような樹脂コートの他、シリカコート等が挙げられる。このようなコート処理が施されることにより、磁性体粒子の絶縁性をより高めることができる。このようなコート処理は、必要に応じて施されればよく、省略されてもよい。このコート処理は、上述した表面処理の下地としてではなく、単独で施されていてもよい。
【００４７】
磁性体粒子は、別観点として、真円（真球）に近い形状であることが好ましい。これにより、粒子同士の摩擦が少なくなり、流動性を一層高めることができると考えられる。
具体的には、以下で定義される「真円度」を、磁性体粒子の任意の１０個以上（好ましくは５０個以上）について求め、その値を平均することで求められる平均真円度が０．６０以上であることが好ましく、０．７５以上であることがより好ましい。
真円度の定義：磁性体粒子の輪郭を走査型電子顕微鏡で観察したときの、当該輪郭から求められる等面積円相当径をＲｅｑ、当該輪郭に外接する円の半径をＲｃとしたときの、Ｒｅｑ／Ｒｃの値。
【００４８】
良好な流動性や、高充填による磁性性能の向上の観点などから、磁性体粒子の粒径は適宜調整されることが好ましい。
例えば、磁性体粒子の、体積基準におけるメジアン径Ｄ５０は、好ましくは０．５〜７５μｍ、より好ましくは０．７５〜６５μｍ、さらに好ましくは１〜６０μｍである。粒径（メジアン径）を適切に調整することで、成形時の流動性を更に良好にしたり、磁性性能を向上させたりすることができる。
【００４９】
なお、Ｄ５０は、例えば、レーザ回折／散乱式粒子径分布測定装置により得ることができる。具体的には、ＨＯＲＩＢＡ社製の粒子径分布測定装置「ＬＡ−９５０」により、磁性体粒子を乾式で測定することで粒子径分布曲線を得、この分布曲線を解析することでＤ５０を求めることができる。
【００５０】
樹脂組成物中の磁性体粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分（不揮発成分）全体に対して、好ましくは９０質量％以上であり、より好ましくは９３質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上である。樹脂組成物中の磁性体粒子の含有量の上限については、現実的に樹脂組成物の流動性を確保する点などから、例えば９９質量％以下である。磁性体粒子の含有量を十分多くすることで、磁気性能（透磁率や鉄損など）を一層向上させることができる。
また、体積基準において、樹脂組成物中の磁性体粒子の含有量は、樹脂組成物の固形分（不揮発成分）全体に対して、好ましくは６０体積％以上、より好ましくは７０体積％以上、さらに好ましくは８０体積％以上である。これの上限については、現実的に樹脂組成物の流動性を確保する点などから、例えば９５体積％以下である。
【００５１】
・樹脂
本実施形態の樹脂組成物は、樹脂を含む。
樹脂は、熱硬化性樹脂であっても熱可塑性樹脂であってもよく、これらの両方を含んでもよい。
本実施形態の樹脂組成物は、好ましくは、樹脂として少なくとも熱硬化性樹脂を含む。樹脂として少なくとも熱硬化性樹脂を含むことで、前述のＴ３００やＴ５００などが適当な数値である樹脂組成物を設計しやすくなり、ひいては成形性が一層良好な樹脂組成物を得ることができる。
【００５２】
熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂、ポリウレタン樹脂、シアネートエステル樹脂、シリコーン樹脂、オキセタン樹脂（オキセタン化合物）、（メタ）アクリレート樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂等が挙げられる。これらは単独で用いられても２種以上が併用されてもよい。
【００５３】
より具体的には、熱硬化性樹脂としては、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡ型ノボラック樹脂、トリアジン骨格含有フェノールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；未変性のレゾールフェノール樹脂、桐油、アマニ油、クルミ油等で変性した油変性レゾールフェノール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂等のフェノール樹脂；ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＥ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＭ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＰ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＺ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、フェノキシ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ノルボルネン型エポキシ樹脂、アダマンタン型エポキシ樹脂、フルオレン型エポキシ樹脂、トリスフェニルメタン型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂；ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂等のトリアジン環を有する樹脂；不飽和ポリエステル樹脂；ビスマレイミド化合物等のマレイミド樹脂；ポリウレタン樹脂；ジアリルフタレート樹脂；シリコーン系樹脂；ベンゾオキサジン樹脂；ポリイミド樹脂；ポリアミドイミド樹脂；ベンゾシクロブテン樹脂、ノボラック型シアネート樹脂、ビスフェノールＡ型シアネート樹脂、ビスフェノールＥ型シアネート樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型シアネート樹脂等のシアネート樹脂等のシアネートエステル樹脂等が挙げられる。
【００５４】
熱硬化性樹脂は、１種のみを単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。また、同種の樹脂であっても異なる重量平均分子量のものを併用してもよい。さらに、ある樹脂とそのプレポリマーとを併用してもよい。
熱硬化性樹脂は、室温２５℃において半硬化（固形）状のものであってもよい。
【００５５】
熱硬化性樹脂は、成形物の高い耐熱性や、硬化挙動を制御しやすいなどの観点から、エポキシ樹脂を含むことが好ましい。エポキシ樹脂は、分子中に２個以上のエポキシ基を有する多官能エポキシ樹脂を含んでもよい。
エポキシ樹脂として、例えば、トリスフェニルメタン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、およびテトラメチルビスフェノールＦ型エポキシ樹脂からなる群より選択される１種以上の固形のエポキシ樹脂などを挙げることができる。
熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂を含むことにより、得られる成形体の耐熱性を高くすることができる。
【００５６】
特に、エポキシ樹脂は、トリスフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂、ビフェニル構造を含むエポキシ樹脂およびビスフェノールＡ構造を含むエポキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくともいずれかを含むことが好ましい。これらエポキシ樹脂の構造の適度な剛直性により、硬化挙動をより適切なものとしやすく、ひいては成形性を一層向上できると考えられる。
【００５７】
上記のエポキシ樹脂の構造について念のため補足しておく。
トリスフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂とは、具体的には、メタン（ＣＨ４）の４つの水素原子のうちの３つがベンゼン環で置換された部分構造を含むエポキシ樹脂である。なお、ここでのベンゼン環は、無置換であっても置換基で置換されていてもよい。置換基としては、ヒドロキシ基やグリシジルオキシ基などを挙げることができる。
【００５８】
ビフェニル構造を含むエポキシ樹脂とは、具体的には、２つのベンゼン環が単結合で連結している構造を含むエポキシ樹脂のことである。ここでのベンゼン環は、置換基を有していてもいなくてもよい。
【００５９】
また、ビスフェノールＡ構造を含むエポキシ樹脂は、具体的には、２つのベンゼン環が−Ｃ（ＣＨ３）２−で連結している構造を含むエポキシ樹脂のことである。ここでのベンゼン環は、無置換であっても置換基で置換されていてもよい。置換基としては、ヒドロキシ基やグリシジルオキシ基などを挙げることができる。
【００６０】
熱可塑性樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、ポリアミド系樹脂（例えばナイロン等）、熱可塑性ウレタン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂（例えばポリエチレン、ポリプロピレン等）、ポリカーボネート、ポリエステル系樹脂（例えばポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリアセタール、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、液晶ポリマー、フッ素樹脂（例えばポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン等）、変性ポリフェニレンエーテル、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、熱可塑性ポリイミド等が挙げられる。
熱可塑性樹脂を用いることで、流動性や成形性を適切に調整できる場合がある。
【００６１】
熱可塑性樹脂を用いる場合は、１種を単独で用いてもよいし、異なる２種以上を併用してもよい。また、同種の樹脂であっても異なる重量平均分子量の２種以上を併用してもよい。さらに、ある樹脂と、そのプレポリマーとを併用してもよい。
【００６２】
樹脂の含有量（複数種の樹脂を含む場合は、それらの合計量）は、樹脂組成物の不揮発成分全体を１００質量％としたとき、例えば０．５〜２０質量％であり、好ましくは１〜１５質量％、より好ましくは１〜１０質量％である。また、樹脂の含有量は、樹脂組成物の不揮発成分全体を１００体積％としたとき、例えば、５〜３０体積％であり、好ましくは１０〜３０体積％である。このような数値範囲とすることにより、成形性および成形後の機械的特性を向上させることができる。
【００６３】
一態様として、本実施形態の樹脂組成物は、好ましくは樹脂として熱硬化性樹脂のみを含む。
また、別の態様として、本実施形態の樹脂組成物は、樹脂として熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂の両方を含む。この場合、樹脂全体のうち、熱可塑性樹脂を１〜１０質量％程度で用いることが好ましい。こうすることで、樹脂組成物の硬化挙動を適切にしやすい（特に、樹脂組成物の加熱開始から一定時間後に適度に硬化するようにしやすい）と考えられる。
【００６４】
・硬化剤
本実施形態の樹脂組成物は、硬化剤を含むことが好ましい。これにより、樹脂組成物を十二分に硬化させることができ、得られる成形体の耐熱性、耐久性の向上などが期待できる。また、硬化挙動を適切に制御しやすくなり、ひいては成形性を一層向上させうる。
硬化剤は、室温２５℃において半硬化（固形）状のものを使用してもよい。
【００６５】
硬化剤として、例えば脂肪族ポリアミン、芳香族ポリアミン、ジシアミンジアミドのようなアミノ基を有する化合物、脂環族酸無水物、芳香族酸無水物のような酸無水物、フェノール樹脂のようなフェノール化合物（フェノール系硬化剤）、イミダゾール化合物等を用いることができる。これらは、前述の樹脂がエポキシ樹脂を含む場合に好ましく用いられる。
また、硬化剤としてはヘキサメチレンテトラミン等を用いることができる。これは、特に前述の樹脂がノボラック型フェノール樹脂等のフェノール樹脂を含む場合に好ましく用いられる。
また、硬化剤としてはイミダゾール化合物を用いることができる。これは、特に前述の樹脂がマレイミド樹脂を含む場合に好ましく用いられる。
【００６６】
一態様として、硬化剤は、フェノール化合物を含むことが好ましい。より具体的には、一分子中に２〜５個のフェノール性水酸基を含むフェノール系硬化剤が好ましく、一分子中に３〜４個のフェノール性水酸基を含むフェノール系硬化剤がより好ましい。
硬化剤がフェノール化合物を含むことで、硬化性を一層高めることができ、成形物の耐久性の一層の向上などが期待できる。この効果は、前述の樹脂がエポキシ樹脂を含む場合に特に顕著である。
【００６７】
また、別の態様として、硬化剤は、アミノ基を有する化合物を含むことが好ましい。この化合物も、特に、樹脂がエポキシ樹脂を含む場合に用いることで、硬化性を高める等の効果を得ることができる。
アミノ基を有する化合物としてより具体的には、１分子中に２以上（好ましくは２つ）のアミノ基と、１つ以上（好ましくは１〜５個）の芳香環（ベンゼン環など）を含む化合物が好ましい。芳香環を含むことで、成形物の耐熱性を高められると考えられる。このような化合物としては、例えば、１分子中にアニリン骨格を２つ以上含む化合物などを挙げることができる。
より具体的には、アミノ基を有する化合物として、以下一般式（ＡＭ）で表される化合物を挙げることができる。
【００６８】
【化１】
2019189703.tif 000003
【００６９】
一般式（ＡＭ）において、各原子団の定義は以下のとおりである。
ＸおよびＹは、それぞれ独立に、単結合または２価の連結基である。
Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、それぞれ独立に、１価の有機基、ヒドロキシル基またはハロゲン原子を表す。
ｋ、ｌおよびｍは、それぞれ独立に、０〜４の整数を表す。
ｎは、０以上の整数である。
Ｘが複数存在する場合（ｎが２以上の場合）、それぞれのＸは同一であっても異なっていてもよい。
Ｒ１が複数存在する場合（ｋが２以上である場合）、それぞれのＲ１は同一であっても異なっていてもよい。
Ｒ２が複数存在する場合（ｌが２以上である場合）、それぞれのＲ２は同一であっても異なっていてもよい。
Ｒ３が複数存在する場合（ｍが２以上である場合、および／またはｎが２以上である場合）、それぞれのＲ３は同一であっても異なっていてもよい。
【００７０】
ＸおよびＹの２価の連結基としては、直鎖または分岐のアルキレン基（炭素数１〜６が好ましく、炭素数１〜３がより好ましい）、エーテル基（−Ｏ−）、カルボニル基（−ＣＯ−）、エステル基（−ＣＯＯ−または−ＯＣＯ−）、スルホニル基（−ＳＯ２−）、およびこれらのうち２以上が連結された基などを挙げることができる。
【００７１】
Ｒ１、Ｒ２およびＲ３の１価の有機基としては、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アルキリデン基、アリール基、アラルキル基、アルカリル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、ヘテロ環基、カルボキシル基などを挙げることができる。
アルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基などが挙げられる。
アルケニル基としては、例えばアリル基、ペンテニル基、ビニル基などが挙げられる。
アルキニル基としては、例えばエチニル基などが挙げられる。
アルキリデン基としては、例えばメチリデン基、エチリデン基などが挙げられる。
アリール基としては、例えばトリル基、キシリル基、フェニル基、ナフチル基、アントラセニル基が挙げられる。
アラルキル基としては、例えばベンジル基、フェネチル基などが挙げられる。
アルカリル基としては、例えばトリル基、キシリル基などが挙げられる。
シクロアルキル基としては、例えばアダマンチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロオクチル基などが挙げられる。
アルコキシ基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓ−ブトキシ基、イソブトキシ基、ｔ−ブトキシ基、ｎ−ペンチルオキシ基、ネオペンチルオキシ基、ｎ−ヘキシルオキシ基などが挙げられる。
ヘテロ環基としては、例えばエポキシ基、オキセタニル基などが挙げられる。
【００７２】
一態様として、ｋ、ｌおよびｍは、全て０である。つまり、一態様として、一般式（ＡＭ）中のベンゼン環の全ては、明示的に記載された原子団以外の置換基を有しない。
一態様として、ｎは、好ましくは０〜３、より好ましくは０〜２である。
【００７３】
その他、硬化剤として使用しうるアミノ基を有する化合物としては、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ヘキサメチレンジアミン、１，３−ペンタンジアミン、２−メチルペンタメチレンジアミン等の鎖状脂肪族ポリアミン；イソホロンジアミン、４，４'−メチレンビスシクロヘキシルアミン、４、４'−メチレンビス（２−メチルシクロヘキシルアミン）、ビス（アミノメチル）ノルボルナン、１，２−シクロヘキサンジアミン、１，３−ビスアミノメチルシクロヘキサン等の環状脂肪族ポリアミン；ｍ−キシリレンジアミン、ジアミノジフェニルエーテル、４，４'−シクロヘキシリデンジアニリン、ジアミノジフェニルメタン、アニリンとホルムアルデヒドの縮合物、クロロアニリンとホルムアルデヒドの縮合物、アニリンとクロロアニリンとホルムアルデヒドの縮合物、４，４'−メチレンビス（２−メチルアニリン）、４，４'−メチレンビス（２−エチルアニリン）、４，４'−メチレンビス（２−イソプロピルアニリン）、４，４'−メチレンビス（２−クロロアニリン）、４，４'−メチレンビス（２，６−ジメチルアニリン）、４，４'−メチレンビス（２，６−ジエチルアニリン）、４，４'−メチレンビス（２−イソプロピル−６−メチルアニリン）、４，４'−メチレンビス（２−エチル−６−メチルアニリン）、４，４'−メチレンビス（２−ブロモ−６−エチルアニリン）、４，４'−メチレンビス（Ｎ−メチルアニリン）、４，４'−メチレンビス（Ｎ−エチルアニリン）、４，４'−メチレンビス（Ｎ−ｓｅｃ−ブチルアニリン）、４，４'−ジアミノジフェニルスルホン、３，３'−ジアミノジフェニルスルホン、４，４'−（９−フルオレニリデン）ジアニリン、４，４'−（９−フルオレニリデン）ビス（Ｎ−メチルアニリン）、４，４'−ジアミノベンズアニリド、４，４'−オキシジアニリン、２，４−ビス（４−アミノフェニルメチル）アニリン、フェニレンジアミン、４−メチル−ｍ−フェニレンジアミン、２−メチル−ｍ−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ'−ジ−ｓｅｃ−ブチル−ｐ−フェニレンジアミン、２−クロロ−ｐ−フェニレンジアミン、２，４，６−トリメチル−ｍ−フェニレンジアミン、２，４−ジエチル−６−メチル−ｍ−フェニレンジアミン、４，６−ジエチル−２−メチル−ｍ−フェニレンジアミン、４，６−ジメチル−ｍ−フェニレンジアミン、トリメチレンビス（４−アミノベンゾエート）３，５−ビス（メチルチオ）−２，４−トルエンジアミン、３，５−ビス（メチルチオ）−２，６−トルエンジアミン、３，３'−ジクロロ−４，４'−ジアミノビフェニル等の芳香族ポリアミンなどが挙げられる。
【００７４】
硬化剤を用いる場合、１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
硬化剤を用いる場合、その含有量は、樹脂組成物の固形分全体を１００質量％として、例えば、０．５〜２０質量％であり、好ましくは１〜１５質量％である。また、硬化剤の含有量は、樹脂組成物の不揮発成分全体を１００体積％としたとき、例えば、５〜３０体積％であり、好ましくは１０〜３０体積％である。このような数値範囲とすることにより、成形性および機械的特性を向上させることができる。
【００７５】
・硬化触媒
本実施形態の樹脂組成物は、硬化触媒を含むことが好ましい。これにより、樹脂組成物の硬化挙動を適切に調整しうる。特に、前述の硬化剤としてフェノール化合物を用いる場合、樹脂組成物に硬化触媒を含めることで硬化挙動を適切に調整しやすくなる。そして、一層成形性を良化させることができる。
なお、硬化触媒とは、樹脂と硬化剤との硬化反応を促進する働きがある触媒であり、前述の硬化剤とは区別される。
【００７６】
硬化触媒としては、エポキシ樹脂等の硬化剤として公知のものを適宜用いることができる。
例えば、３級アミン、イミダゾール類、リン含有化合物（有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等で例示される３級ホスフィン、４級ホスホニウム、３級ホスフィンと電子欠乏性化合物の付加物等の分子構造中にリン原子を含む化合物など）から選ばれる１種または２種以上を用いることができる。これらの中でも、リン含有化合物が好ましい。
【００７７】
また、硬化触媒としては、ルイス酸と塩基の錯体などを挙げることができる。より具体的には、三フッ化ホウ素（ＢＦ３）と含窒素塩基性化合物（アミンなど）との錯体などが挙げられる。
ルイス酸と塩基の錯体の例としては、三フッ化ホウ素・アニリン錯体、三フッ化ホウ素・ｐ−クロロアニリン錯体、三フッ化ホウ素・エチルアミン錯体、三フッ化ホウ素・イソプロピルアミン錯体、三フッ化ホウ素・ベンジルアミン錯体、三フッ化ホウ素・ジメチルアミン錯体、三フッ化ホウ素・ジエチルアミン錯体、三フッ化ホウ素・ジブチルアミン錯体、三フッ化ホウ素・ピペリジン錯体、三フッ化ホウ素・ジベンジルアミン錯体、三塩化ホウ素・ジメチルオクチルアミン錯体などを挙げることができる。
【００７８】
その他、硬化触媒としては、２−メチルイミダゾール等のイミダゾール類（イミダゾール系硬化促進剤）；１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７、ベンジルジメチルアミン等が例示されるアミジンや３級アミン、アミジンやアミンの４級塩等の窒素原子含有化合物なども挙げることができる。
【００７９】
硬化促進剤を用いる場合、１種のみを用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。
硬化促進剤を用いる場合、その含有量は、樹脂組成物の固形分（不揮発成分）全体を１００質量％としたとき、好ましくは０．０１〜１質量％であり、より好ましくは０．０５〜０．８質量％である。このような数値範囲とすることにより、十分に硬化性向上の効果が得られる。
【００８０】
・離型剤
本実施形態の樹脂組成物は、離型剤を含んでもよい。これにより、トランスファー成形後の成形物の離型性を高めることができる。
【００８１】
離型剤としては、例えばカルナバワックス等の天然ワックス、モンタン酸エステルワックスや酸化ポリエチレンワックス等の合成ワックス、ステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸およびその金属塩類、ならびにパラフィン等が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００８２】
離型剤を用いる場合、その含有量は、樹脂組成物の固形分（不揮発成分）全体を１００質量％としたとき、好ましくは０．０１〜３質量％であり、より好ましくは０．０５〜２質量％である。これにより、離型性向上の効果を確実に得ることができる。
【００８３】
・非磁性体粒子
本実施形態の樹脂組成物は、流動性の調整などの観点で、非磁性を示す非磁性体粒子を含んでもよい。
非磁性体粒子としては、例えば、メジアン径が３μｍ以下の粒子を用いることができる。なお、本明細書において、非磁性とは、強磁性を有さないことを指す。
【００８４】
非磁性体粒子を含む樹脂組成物は、成形時においてより高い流動性を示すとともに、成形時における熱硬化性樹脂の染み出しがさらに抑制される。このため、樹脂組成物の成形性がより良好になり、磁性体粒子の充填性と均一性とをさらに高めることができる。よって、成形体においてとりわけ良好な磁気特性が得られる。
【００８５】
また、熱硬化性樹脂の染み出しが抑制されることによって、成形時における樹脂バリ等の発生が抑制される。加えて、熱硬化性樹脂の染み出しに伴って樹脂組成物の成分バランスが崩れてしまい成形体の機械的特性が低下するのを防止することができる。したがって、成形不良の少ない成形体が得られる。
【００８６】
非磁性体粒子の構成材料としては、例えば、セラミックス材料、ガラス材料等が挙げられる。このうち、セラミックス材料を含むものが好ましく用いられる。このような非磁性体粒子は、熱硬化性樹脂との親和性が高いため、樹脂組成物の流動性を維持することができる。
【００８７】
セラミックス材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、ジルコニア、チタニア、マグネシア、カルシア等の酸化物系セラミックス材料、窒化ケイ素、窒化アルミニウムのような窒化物系セラミックス材料、炭化ケイ素、炭化ホウ素のような炭化物系セラミックス材料等が挙げられる。
また、セラミックス材料は、特にシリカを含むことが好ましい。シリカは、熱硬化性樹脂との親和性が高く、絶縁性が高いため、非磁性体粒子の構成粒子として有用である。
【００８８】
非磁性体粒子の構成材料の真比重は、１．０〜６．０であるのが好ましく、１．２〜５．０であるのがより好ましく、１．５〜４．５であるのがさらに好ましい。このような非磁性体粒子は、比重が小さいため、熱硬化性樹脂の溶融物とともに流動し易い。このため、成形時において熱硬化性樹脂の溶融物が成形型の隙間等に向かって流動するとき、その溶融物とともに非磁性体粒子が流れ易くなる。その結果、隙間が非磁性体粒子によって塞がれ、熱硬化性樹脂の染み出しをより確実に抑制することができる。なお、成形型の隙間とは、例えば、トランスファー成形機のプランジャーとシリンダーとの隙間（クリアランス）等が挙げられる。
【００８９】
非磁性体粒子の、体積基準の粒子径分布曲線における累積５０％値は、特に限定されないが、典型的には３μｍ以下であり、好ましくは０．１〜２．８μｍであり、より好ましくは０．５〜２．５μｍである。このような粒子径は、非磁性体粒子が熱硬化性樹脂の染み出し経路を埋めるのに必要な粒子径であって、かつ、熱硬化性樹脂の溶融物とともに流れ易い粒子径である。
【００９０】
また、非磁性体粒子のメジアン径は、３μｍ以下であってかつ磁性体粒子のＤ５０より小さければ好ましいが、その差が５μｍ以上であるとより好ましく、１０〜１００μｍであるのがさらに好ましく、１５〜６０μｍであるのが特に好ましい。
【００９１】
また、非磁性体粒子に含まれる非磁性粒子の平均真円度（この定義は、磁性体粒子におけるものと同じである）は特に限定されないが、０．５０〜１であるのが好ましく、０．７５〜１であるのがより好ましい。真円度がこの範囲内であることにより、非磁性体粒子自体の転がりを活かして樹脂組成物の流動性を確保できる一方、非磁性体粒子が隙間等に詰まり易くなって熱硬化性樹脂の染み出しを抑制し易くなる。すなわち、樹脂組成物の流動性と、熱硬化性樹脂の染み出しの抑制と、を両立させることができる。
【００９２】
非磁性体粒子を用いる場合、その量は、樹脂組成物の固形分（不揮発成分）全体を１００質量％としたとき、１〜１０質量％が好ましく、２〜５質量％がより好ましい。これにより、流動性が一層高く、また、熱硬化性樹脂の染み出しをより確実に抑制可能な樹脂組成物が得られる。
【００９３】
・その他成分
本実施形態の樹脂組成物は、上述した成分以外の成分を含んでいてもよい。
例えば、低応力剤、カップリング剤、密着助剤、着色剤、酸化防止剤、耐食剤、染料、顔料、難燃剤等を含んでもよい。
【００９４】
低応力剤としては、ポリブタジエン化合物、アクリロニトリルブタジエン共重合化合物、シリコーンオイル、シリコーンゴム等のシリコーン化合物が挙げられる。低応力剤を用いる場合、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【００９５】
カップリング剤としては、上述の、磁性体粒子の表面処理に用いられるカップリング剤を用いることができるが、例えば、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、ジルコニア系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤等が挙げられる。カップリング剤を用いる場合、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【００９６】
樹脂組成物がその他の成分を含む場合、その量は、樹脂組成物の固形分（不揮発成分）全体を１００質量％としたとき、例えば０．００１〜１０質量％の範囲で適宜調整される。
【００９７】
・樹脂組成物の性状など
本実施形態の樹脂組成物は、室温２５℃において固形であってよく、粉末状、顆粒状またはタブレット状等の形状とすることができる。
【００９８】
＜成形物の製造方法＞
トランスファー成形装置を用いて、上述の樹脂組成物の溶融物を金型に注入し、その溶融物が硬化した成形物を得ることができる。成形物は、電気・電子デバイス中の磁性部品などとして好適に用いることができる。より具体的には、成形物は、コイル（用途や目的により、リアクトルやインダクタなどとも呼ばれる）の磁性コアなどとして好適に用いられる。
【００９９】
トランスファー成形については、公知のトランスファー成形装置を適宜用いるなどして行うことができる。具体的には、まず、予熱した樹脂組成物を、トランスファー室とも言われる加熱室に入れて溶融し、溶融物を得る。その後、その溶融物をプランジャーで金型に注入し、そのまま保持して溶融物を硬化させる。これにより、所望の成形物を得ることができる。
トランスファー成形は、成形品の寸法の制御性や、形状自由度の向上などの点で、他の成形法に比べて好ましい。
【０１００】
トランスファー成形における各種条件は、任意に設定することができる。例えば、予熱の温度は６０〜１００℃、溶融の際の加熱温度は１５０〜２５０℃、金型温度は１５０〜２００℃、金型に樹脂組成物の溶融物を注入する際の圧力は１〜２０ＭＰａの間で適宜調整することができる。
【０１０１】
＜成形物、電気・電子デバイス＞
上述の樹脂組成物を用いて成形物を作製し、その成形物を備える電気・電子デバイス等を構成することができる。
【０１０２】
ここでは、本実施形態の樹脂組成物の硬化物で構成された外装部材を備える構造体（一体型インダクタ）の概要について、図１を用いて説明する。
図１（ａ）は、構造体１００の上面からみた構造体の概要を示す。図１（ｂ）は、図１（ａ）におけるＡ−Ａ'断面視における断面図を示す。
【０１０３】
本実施形態の構造体１００は、図１に示すように、コイル１０および磁性コア２０を備えることができる。磁性コア２０は、空芯コイルであるコイル１０の内部に充填されている。コイル１０および磁性コア２０は、外装部材３０（封止部材）で封止されている。磁性コア２０および外装部材３０は、本実施形態の樹脂組成物の硬化物で構成することができる。磁性コア２０および外装部材３０は、シームレスの一体部材として形成されていてもよい。
【０１０４】
本実施形態の構造体１００の製造方法としては、例えば、コイル１０を金型に配置し、本実施形態の樹脂組成物を用いて、トランスファー成形等の金型成形することにより、当該樹脂組成物を硬化させて、コイル１０中に充填された磁性コア２０およびこれらの周囲に外装部材３０を一体化形成することができる。このときコイル１０は、巻線の端部を外装部材３０の外部に引き出した不図示の引き出し部を有してもよい。
【０１０５】
コイル１０は、通常、金属線の表面に絶縁被覆を施した巻線を巻回した構造により構成される。金属線は、導電性の高いものが好ましく、銅、銅合金が好適に利用できる。また、絶縁被覆は、エナメルなどの被覆が利用できる。巻線の断面形状は、円形や矩形、六角形などが挙げられる。
【０１０６】
一方、磁性コア２０の断面形状は、特に限定されないが、例えば、断面視において、円形形状や、四角形や六角形などの多角形状とすることができる。磁性コア２０は、本実施形態の樹脂組成物のトランスファー成形品で構成されるため、所望の形状を有することが可能である。
【０１０７】
本実施形態の樹脂組成物の硬化物によれば、成形性および高透磁率などの磁気特性に優れた磁性コア２０および外装部材３０を実現できるため、これらを有する構造体１００（一体型インダクタ）においては、低磁気損失が期待される。また、機械的特性に優れた外装部材３０を実現できるため、構造体１００の耐久性や信頼性、製造安定性を高めることが可能である。このため、本実施形態の構造体１００は、昇圧回路用や大電流用のインダクタに用いることができる。
【０１０８】
以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することができる。また、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれる。
【実施例】
【０１０９】
本発明の実施態様を、実施例および比較例に基づき詳細に説明する。なお、本発明は実施例に限定されるものではない。
【０１１０】
＜樹脂組成物の調製＞
各実施例のそれぞれについて、次のようにして樹脂組成物を調製した。まず、表１に示される原料成分およびその配合比率に従い、各原料成分をミキサーにより混合した。次いで、得られた混合物をロール混練し、その後、冷却、粉砕して、打錠成形することでタブレット状の樹脂組成物を得た。
表１において、各成分の量は、特に明記の無い限り、質量部（相対量）である。
表１の原料成分は、具体的には以下である。
【０１１１】
・磁性体粒子
磁性体粒子Ａ：アモルファス磁性粉（エプソンアトミックス株式会社製、ＫＵＡＭＥＴ６Ｂ２、メジアン径Ｄ５０：５０μｍ）
磁性体粒子Ｂ：アモルファス磁性粉（エプソンアトミックス株式会社製、ＫＵＡＭＥＴ６Ｂ２、メジアン径Ｄ５０：２５μｍ）
磁性体粒子Ｃ：合金鋼粉末（大同特殊鋼株式会社製、ＤＡＰＭＳＣ５、メジアン径Ｄ５０：１０μｍ）
磁性体粒子Ｄ：カルボニル鉄粉（ＢＡＳＦ社製、ＣＩＰ−ＨＱ、メジアン径Ｄ５０：２μｍ） 
【０１１２】
・樹脂（エポキシ樹脂）
樹脂Ａ：トリスフェニルメタン型エポキシ樹脂（三菱ケミカル株式会社製、Ｅ１０３２Ｈ６０、室温２５℃で固形）
樹脂Ｂ：ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製、ＮＣ３０００、室温２５℃で固形）
樹脂Ｃ：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱ケミカル株式会社製、ＹＬ６８１０、室温２５℃で固形）
樹脂Ｄ：ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ株式会社製、ＨＰ７２００、室温２５℃で固形）
【０１１３】
・硬化剤（フェノール／アミノ基含有）
硬化剤Ａ：ノボラック型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製、ＰＲ−ＨＦ−３、室温２５℃で固形）
硬化剤Ｂ：ビスアミノフェニルプロピルベンゼン（三井化学ファイン株式会社製、Ｂｉｓａｎｉｌｉｎｅ−Ｍ、室温２５℃で固形）
硬化剤Ｃ：ビスアミノフェノキシフェニルプロパン（セイカ株式会社製、ＢＡＰＰ、室温２５℃で固形）
硬化剤Ｄ：ビスアミノフェニルスルホン（三井化学ファイン株式会社製、３，３´−ＤＡＳ、室温２５℃で固形）
硬化剤Ｅ：ビスアミノフェニルスルホン（三井化学ファイン株式会社製、４，４´−ＤＡＳ、室温２５℃で固形）
【０１１４】
・触媒／離型剤
触媒Ａ：イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業株式会社製、キュアゾール２ＰＺ−ＰＷ）
触媒Ｂ：錯体硬化促進剤（東京化成工業株式会社製、三フッ化ホウ素モノエチルアミン）
離型剤：合成ワックス（クラリアントケミカルズ株式会社製、エステルワックスＷＥ−４）
【０１１５】
＜硬化トルクの測定（キュラストメーター）＞  
キュラストメーター７（ＪＳＲトレーディング株式会社製）を用い、設定温度１７５℃にて、各樹脂組成物の硬化トルク値を経時的に測定し、記録した。
記録したデータから、測定開始３００秒後の硬化トルク値Ｔ３００、測定開始５００秒後の硬化トルク値Ｔ５００、測定開始から硬化トルク値が５０ｋｇｆ・ｃｍとなるまでの時間および測定開始から硬化トルク値が２００ｋｇｆ・ｃｍとなるまでの時間を求めた。
【０１１６】
＜性能評価＞
・スパイラルフロー
各樹脂組成物を用いてスパイラルフロー試験を行った。
試験は、低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ−１５」）を用いて、ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型に、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で樹脂組成物を注入し、流動長を測定することにより行った。この流動長が適度に大きいことは、金型に樹脂組成物の溶融物を適切に注入しやすいことを意味する。
【０１１７】
・バリ
上記のスパイラルフロー試験で金型に注入された樹脂組成物の硬化物を目視し、バリがあるかないかを確認した。バリが確認されなかったものを○（良好）、バリが確認されたものを×（不良）とした。
【０１１８】
・比透磁率
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ−３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、直径１６ｍｍΦ、高さ３２ｍｍの円柱状成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して、比透磁率評価用試験片を作製した。得られた円柱状成形品に対して直流交流磁化特性試験装置（メトロン技研（株）製「ＭＴＲ−１４８８」）を用いて、Ｂ−Ｈ初磁化曲線をＨ＝０〜１００ｋＡ／ｍの範囲で測定し、Ｂ−Ｈ初磁化曲線のＢ／Ｈの最大値を比透磁率とした。
【０１１９】
・ガラス転移温度（Ｔｇ）、平均線膨張係数α１（５０−７０℃）、平均線膨張係数α２（２７０−２９０℃）
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ−３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、１５ｍｍ×４ｍｍ×４ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して試験片を作製した。そして、得られた試験片に対して、熱機械分析装置（セイコーインスツル社製、ＴＭＡ１００）を用いて、測定温度範囲０℃〜４００℃、昇温速度５℃／分の条件下で、ガラス転移温度（℃）、５０〜７０℃における平均線膨張係数α１（ｐｐｍ／℃）、２７０〜２９０℃における平均線膨張係数α２（ｐｐｍ／℃）を測定した。
【０１２０】
・曲げ強度（機械物性）
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ−３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、幅１０ｍｍ、厚み４ｍｍ、長さ８０ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して試験片を作製した。そして得られた試験片の２５℃における曲げ強度（ＭＰａ）を、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１１に準拠して測定した。
【０１２１】
・曲げ弾性率（機械物性）
得られた樹脂組成物を低圧トランスファー成形機（コータキ精機（株）製「ＫＴＳ−３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、幅１０ｍｍ、厚み４ｍｍ、長さ８０ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して試験片を作製した。そして得られた試験片の２５℃における曲げ弾性率（ＧＰａ）を、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１１に準拠して測定した。
【０１２２】
各樹脂組成物の組成、硬化トルクの測定結果および性能評価の結果を表１にまとめて示す。
なお、比較例１および２においては、スパイラルフロー流動長が短く、満足に成形品を得ることができなかったため、スパイラルフロー流動長以外の評価を行わなかった。また、比較例３および４については、長時間硬化しても固まらなかったため、スパイラルフロー流動長およびバリ以外の評価を行わなかった。
【０１２３】
【表１】
2019189703.tif 000004
【０１２４】
表１に示されるとおり、Ｔ３００が５０〜２５０ｋｇｆ・ｃｍであり、かつ、Ｔ５００が１００〜３００ｋｇｆ・ｃｍである実施例１〜７の樹脂組成物は、比較例に比べてスパイラルフローの流動長が適度に大きく、成形性が良好であることが示された。また、実施例１〜７の樹脂組成物を用いたトランスファー成形においては、バリの発生が抑えられ、この点でも成形性が良好であることが示された。
【０１２５】
また、成形性以外の点で、以下のことが示された。
【０１２６】
実施例１〜７の樹脂組成物により製造された成形品は、十分に大きな比透磁率を示した。つまり、本実施形態の樹脂組成物の成形品は、成形性だけでなく磁気性能の点からも、各種の磁性部品の製造に好ましく用い得ることが示された。
【０１２７】
実施例１〜７の樹脂組成物により製造された成形品は、十分高いＴｇを示し、耐熱性が実用上十分であることが示された。なお、十分な耐熱性は、樹脂としてエポキシ樹脂を用いたこと等によるものと推測される。
【０１２８】
実施例１〜７の樹脂組成物により製造された成形品は、樹脂（熱膨張率が一般に大きい）を含む。にもかかわらず、その熱膨張率は、さほど大きくなく、使用した磁性粉の熱膨張率と同程度の値であった。Ｔ３００やＴ５００が適切な値であることにより適切な成形ができた結果、樹脂を含むにもかかわらず金属と同程度の値の熱膨張率を持つ成形品を製造できたものと考えられる。
【０１２９】
また、実施例１〜７の樹脂組成物を用いて、トランスファー成形法により得た成形物の機械物性（曲げ強度や曲げ弾性率）は、実用上十分に良好であった。樹脂組成物の成形性が良好であることにより、硬化の不均一性が低下され、均質な成形物が得られたものと考えられる。
【符号の説明】
【０１３０】
１００  構造体
１０  コイル
２０  磁性コア
３０  外装部材
【図１】
2019189703.tif 000005