(57)【要約】【課題】低融点無鉛ガラスフリットを利用した上で、電気絶縁が要求される箇所の低温接合に好適な接合材を提供する。【解決手段】本発明に係る接合材は、電気絶縁基材と、前記電気絶縁基材の一方の面上に積層された第１接着層と、前記電気絶縁基材の他方の面上に積層された第２接着層とを備え、前記第１接着層と前記第２接着層とは、化学成分としてV2O5とTeO2とを含有し軟化点が360℃以下の低融点無鉛ガラスを含み、前記第１接着層、前記電気絶縁基材および前記第２接着層のそれぞれの輪郭を積層方向に平行投影した場合に、前記第１接着層の輪郭が前記第２接着層の輪郭に内包されていることを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電気絶縁基材と、前記電気絶縁基材の一方の面上に積層された第１接着層と、前記電気絶縁基材の他方の面上に積層された第２接着層と、を備え、
前記第１接着層と前記第２接着層とは、化学成分として酸化バナジウムと酸化テルルとを含有し軟化点が360℃以下の低融点無鉛ガラスを含み、
前記第１接着層、前記電気絶縁基材および前記第２接着層のそれぞれの輪郭を積層方向に平行投影した場合に、前記第１接着層の輪郭が前記第２接着層の輪郭に内包されていることを特徴とする接合材。
【請求項２】
請求項１に記載の接合材において、
前記第１接着層の接合面の面積が、前記第２接着層の接合面の面積の49％以上95％以下であることを特徴とする接合材。
【請求項３】
請求項２に記載の接合材において、
前記第１接着層の接合面の面積が、前記第２接着層の接合面の面積の64％以上93％以下であることを特徴とする接合材。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３のいずれか一項に記載の接合材において、
前記第１接着層および前記第２接着層の平均厚さが、それぞれ7μm以上40μm以下あることを特徴とする接合材。
【請求項５】
請求項１乃至請求項４のいずれか一項に記載の接合材において、
前記第２接着層の輪郭が、前記電気絶縁基材の輪郭に内包されていることを特徴とする接合材。
【請求項６】
請求項１乃至請求項５のいずれか一項に記載の接合材であって、
前記第１接着層が、複数個の第１接着パッドに分割されていることを特徴とする接合材。
【請求項７】
請求項６に記載の接合材において、
前記第２接着層が、複数個の第２接着パッドに分割されていることを特徴とする接合材。
【請求項８】
請求項１乃至請求項７のいずれか一項に記載の接合材において、
前記低融点無鉛ガラスは、前記化学成分として、酸化タングステン、酸化バリウム、酸化カリウム、酸化リンのいずれか１種以上を更に含有することを特徴とする接合材。
【請求項９】
請求項８に記載の接合材において、
前記低融点無鉛ガラスは、前記化学成分として、酸化アルミニウム、酸化鉄、酸化イットリウム、酸化ランタンのいずれか１種以上を更に含有することを特徴とする接合材。
【請求項１０】
請求項９に記載の接合材において、
前記低融点無鉛ガラスは、前記化学成分として酸化銀を更に含有することを特徴とする接合材。
【請求項１１】
請求項１乃至請求項１０のいずれか一項に記載の接合材において、
前記第１接着層および前記第２接着層の少なくとも一方は、セラミックスまたは金属の充填材粒子を含むことを特徴とする接合材。
【請求項１２】
請求項１乃至請求項１１のいずれか一項に記載の接合材において、
前記電気絶縁基材は、樹脂基材からなることを特徴とする接合材。
【請求項１３】
請求項１２に記載の接合材において、
前記樹脂基材は、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、またはシリコン樹脂であることを特徴とする接合材。
【請求項１４】
請求項１２又は請求項１３に記載の接合材において、
前記電気絶縁基材は、セラミックスの充填材を含むことを特徴とする接合材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、低温接合技術に関し、特に電気絶縁が要求される箇所の低温接合に好適な接合材に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
電子部品（例えば、半導体センサ、微小電気機械システム（MEMS）デバイス、水晶振動子、超音波端子）において、種々の材料同士を強固にかつ比較的低温で（例えば400℃以下で）接合する低温接合技術は、キーテクノロジーの内の一つである。現在、低温接合の接合材としては、低融点はんだ、低融点ガラスフリット、樹脂接着剤などが通常使われている。
【０００３】
電気絶縁が要求される箇所の接合には、導電性を有するはんだは使用できないことから、導電性を有しない低融点ガラスフリットや樹脂接着剤が使用される。樹脂接着剤は、低温接合の観点において低融点ガラスフリットよりも有利である。一方、接合部に耐熱性、化学的安定性、接合耐久性などが要求される場合には、樹脂接着剤よりも低融点ガラスフリットの方が有利である。
【０００４】
従来、低融点ガラスフリットには、400℃前後で接合可能な低融点鉛ガラスが広く使用されてきた。しかしながら、近年の電気電子機器業界におけるグリーン調達・グリーン設計の潮流において、低融点鉛ガラスは、例えばRoHS指令（電子・電気機器における特定有害物質の使用制限についての欧州連合（EU）による指令）の禁止物質に指定された鉛成分を多く含むため、使用が困難になっている。
【０００５】
一方、従来の低融点鉛ガラスと同等以下の温度で接合可能な低融点無鉛ガラスも開発されている。例えば、特許文献１（特開2013-32255）には、無鉛のガラス組成物であって、成分を酸化物で表したときに10〜60質量％のAg2Oと、5〜65質量％のV2O5と、15〜50質量％のTeO2とを含有し、Ag2OとV2O5とTeO2との合計含有率が75質量％以上100質量％未満であり、残部としてP2O5、BaO、K2O、WO3、Fe2O3、MnO2、Sb2O3、およびZnOの内の１種以上を0質量％超25質量％以下で含有するガラス組成物、が開示されている。特許文献１の低融点無鉛ガラスは、320℃以下の軟化点を有するという利点があるが、電気的に半導体性を有するため、高い電気絶縁性が要求される箇所の接合には必ずしも適していないという弱点もある。
【０００６】
これに対し、特許文献２（WO 2017/051590）には、基材と、前記基材の一方の面に配置された第１の層と、前記基材の他方の面に配置され、前記第１の層を構成する相とは熱膨張係数の異なる相を含む第２の層と、を備え、前記第１の層と前記第２の層の少なくともいずれかは、軟化点が400℃以下のガラスを含む接合材、が開示されている。また、基材として、樹脂フィルムやガラスフィルム等の電気絶縁基材が利用可能であることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１３−３２２５５号公報
【特許文献２】国際公開第ＷＯ２０１７／０５１５９０号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献２に記載の接合材は、電気絶縁が要求される箇所の低温接合にも好適であることが期待される。しかしながら、本発明者等が、特許文献２の接合材を利用して電気絶縁が要求される箇所の低温接合を種々実験したところ、予想に反して、電気絶縁不良が発生してしまう場合があった。
【０００９】
これは、特許文献２に記載の接合材が、もともと、線膨張係数が互いに大きく異なるような異種材料同士を接合する場合に、接合部に発生する熱応力を緩和する（該熱応力に起因する剥離や破損を防止する）ための接合材であり、電気絶縁性の確保を特に考慮したものではないためと考えられた。言い換えると、接合部における耐熱性、化学的安定性、接合耐久性の要求に加えて、電気絶縁性が要求される低温接合を実現するためには、更なる技術的改良が必要であると考えられた。
【００１０】
したがって、本発明の目的は、低融点無鉛ガラスフリットを利用した上で、電気絶縁が要求される箇所の低温接合に好適な接合材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の一態様は、電気絶縁基材と、前記電気絶縁基材の一方の面上に積層された第１接着層と、前記電気絶縁基材の他方の面上に積層された第２接着層と、を備え、
前記第１接着層と前記第２接着層とは、化学成分として酸化バナジウム（V2O5）と酸化テルル（TeO2）とを含有し軟化点が360℃以下の低融点無鉛ガラスを含み、
前記第１接着層、前記電気絶縁基材および前記第２接着層のそれぞれの輪郭を積層方向に平行投影した場合に、前記第１接着層の輪郭が前記第２接着層の輪郭に内包されていることを特徴とする接合材、を提供するものである。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、低融点無鉛ガラスフリットを利用した上で、電気絶縁が要求される箇所の低温接合に好適な接合材を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】第１実施形態に係る接合材の一例を示す斜視模式図および断面模式図である。
【図２】第１実施形態に係る接合材の他の一例を示す斜視模式図および断面模式図である。
【図３】第２実施形態に係る接合材の一例を示す平面模式図および断面模式図である。
【図４】第３実施形態に係る接合材の一例を示す斜視模式図および断面模式図である。
【図５】第４実施形態に係る接合材の一例を示す平面模式図および断面模式図である。
【図６】本発明で用いる代表的な低融点無鉛ガラスに対する示差熱分析の昇温過程で得られるチャートの一例である。
【図７】本発明の接合材を用いて被接合部材同士を接合する工程の一例を示す斜視模式図および断面模式図である。
【図８】本発明の接合材を用いて被接合部材同士を接合する工程の他の一例を示す斜視模式図および断面模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明は、前述した本発明に係る接合材において、以下のような改良や変更を加えることができる。
（i）前記第１接着層の接合面の面積が、前記第２接着層の接合面の面積の49％以上95％以下である。
（ii）前記第１接着層の接合面の面積が、前記第２接着層の接合面の面積の64％以上93％以下である。
（iii）前記第１接着層および前記第２接着層の平均厚さが、それぞれ7μm以上40μm以下ある。
（iv）前記第２接着層の輪郭が、前記電気絶縁基材の輪郭に内包されている。
（v）前記第１接着層が、複数個の第１接着パッドに分割されている。
（vi）前記第２接着層が、複数個の第２接着パッドに分割されている。
（vii）前記低融点無鉛ガラスは、前記化学成分として、酸化タングステン（WO3）、酸化バリウム（BaO）、酸化カリウム（K2O）、酸化リン（P2O5）のいずれか１種以上を更に含有する。
（viii）前記低融点無鉛ガラスは、前記化学成分として、酸化アルミニウム（Al2O3）、酸化鉄（Fe2O3）、酸化イットリウム（Y2O3）、酸化ランタン（La2O3）のいずれか１種以上を更に含有する。
（ix）前記低融点無鉛ガラスは、前記化学成分として酸化銀（Ag2O）を更に含有する。
（x）前記第１接着層および前記第２接着層の少なくとも一方は、セラミックスまたは金属の充填材粒子を含む。
（xi）前記電気絶縁基材は、樹脂基材からなる。
（xii）前記樹脂基材は、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、またはシリコン樹脂である。
（xiii）前記電気絶縁基材は、セラミックスの充填材を含む。
なお、本発明において、セラミックスは当然のことながらガラス材を含む。
【００１５】
（本発明の基本思想）
前述したように、本発明者等は、特許文献２の接合材を利用して電気絶縁が要求される箇所の低温接合を種々実験したところ、電気絶縁不良が発生してしまう場合があった。その要因を解明すべく、本発明者等は、実験結果を詳細に調査・検討した。
【００１６】
その結果、接合条件（例えば、低融点無鉛ガラスの軟化点温度と接合温度と接合面圧との組合せ）におけるわずかな差異によって、基材の外縁部で第１接着層と第２接着層とが直接接触することがあり、それによって電気絶縁不良（電気的短絡）が発生することが判った。
【００１７】
また、基材外縁部での第１接着層と第２接着層との電気的短絡を防止するために、第１接着層および第２接着層の外縁を基材外縁よりも十分に小さくして検討したところ（第１接着層および第２接着層の外縁と基材外縁との間に十分な間隔を取ったところ）、接合強度や接合耐久性が不十分になったり、別の要因で（例えば、当該間隔領域に経時的に水分やゴミが蓄積して）電気絶縁不良が発生したりする不具合が生じることが判った。
【００１８】
そこで、本発明者等は、上記のような不具合を防止するための技術について鋭意研究を行った。その結果、第１接着層と電気絶縁基材と第２接着層とがその順に積層されてなる接合材において、第１接着層、電気絶縁基材および第２接着層のそれぞれの輪郭を積層方向に平行投影した場合に、第１接着層の輪郭が第２接着層の輪郭に内包されるように構成することにより、前述の不具合を解決できることを見出した。本発明は、当該知見に基づいて完成されたものである。
【００１９】
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。ただし、本発明はここで取り上げた実施形態に限定されることはなく、発明の技術的思想を逸脱しない範囲で、公知技術と適宜組み合わせたり公知技術に基づいて改良したりすることが可能である。また、同義の部材・部位には同じ符号を付して、重複する説明を省略することがある。
【００２０】
［第１実施形態］
（接合材の構造）
図１は、第１実施形態に係る接合材の一例を示す斜視模式図および断面模式図であり、図２は、第１実施形態に係る接合材の他の一例を示す斜視模式図および断面模式図である。
【００２１】
図１，２に示したように、本発明の接合材100，200は、電気絶縁基材10の両面に第１接着層20および第２接着層30がそれぞれ積層され、第１接着層20および第２接着層30の輪郭を積層方向に平行投影した場合に、第１接着層20の輪郭が第２接着層30の輪郭に内包されている。また、第１接着層20と第２接着層30とは、化学成分として酸化バナジウム（V2O5）と酸化テルル（TeO2）とを含有し軟化点が360℃以下の低融点無鉛ガラスを含む。
【００２２】
なお、図１，２においては、電気絶縁基材10、第１接着層20および第２接着層30のそれぞれを円形状および四角形状で例示してあるが、本発明は、それらに限定されるものではなく、任意の形状を採用することができる。
【００２３】
接合材100，200を介して被接合部材を接合する際に、電気絶縁基材10の外縁部で第１接着層20と第２接着層30との電気的短絡を防止するため、第１接着層20の接合面の面積は、第２接着層の接合面の面積の95％以下が好ましく、93％以下がより好ましい。第１接着層20の接合面の面積が第２接着層の接合面の面積の95％超になると、第１接着層20と第２接着層30との電気的短絡が発生し易くなる。
【００２４】
また、接合材100，200を介して被接合部材を接合する際の接合強度や接合耐久性を確保する観点から、第１接着層20の接合面の面積は、第２接着層の接合面の面積の49％以上が好ましく、64％以上がより好ましい。第１接着層20の接合面の面積が第２接着層の接合面の面積の49％未満になると、接合強度や接合耐久性が低下する。
【００２５】
第２接着層30と電気絶縁基材10とは同一の輪郭（同じ面積）を有していてもよいが、接合材使用時における第１接着層20と第２接着層30との電気的短絡をより確実に防止する観点からは、第２接着層30の輪郭が電気絶縁基材10の輪郭に内包されていることがより好ましい。例えば、第２接着層30の接合面の面積は、電気絶縁基材10の面積の90％以上100％未満がより好ましく、95％以上99％以下が更に好ましい。
【００２６】
さらに、第１接着層20および第２接着層30の平均厚さは、それぞれ7μm以上40μm以下が好ましく、8μm以上35μm以下がより好ましく、10μm以上30μm以下が更に好ましい。第１接着層20および第２接着層30の平均厚さが7μm未満になると、接合耐久性が低下する。第１接着層20および第２接着層30の平均厚さが40μm超になると、接合耐久性が低下し易くなると共に電気的短絡が発生し易くなる。
【００２７】
（第１接着層および第２接着層の構成）
前述したように、第１接着層20および第２接着層30は、化学成分としてV2O5とTeO2とを含有し軟化点が360℃以下の低融点無鉛ガラスを含む。低融点無鉛ガラスの軟化点が360℃以下となるように化学組成を制御することにより、400℃以下の低温接合が可能になる。
【００２８】
当該低融点無鉛ガラスは、軟化流動状態において種々の材料（例えば、金属材、セラミックス材、樹脂材）に対して良好な濡れ性を示す。言い換えると、該低融点無鉛ガラスは、種々の材料に対して良好な接着性を有する。これは、軟化流動状態において、V2O5成分が被接合部材の表面に存在する可能性のある酸化被膜を還元・除去する作用があるためと考えられる。
【００２９】
当該低融点無鉛ガラスは、化学成分として、WO3、BaO、K2OおよびP2O5のいずれか１種以上を更に含有することが好ましい。これらの化学成分は、該低融点無鉛ガラスのガラス化を助長する作用効果を有する。言い換えると、ガラス化による軟化流動性の向上に伴って、接着性の向上に寄与する作用効果を有する。
【００３０】
当該低融点無鉛ガラスは、化学成分として、Al2O3、Fe2O3、Y2O3およびLa2O3のいずれか１種以上を更に含有することがより好ましい。これらの化学成分は、該低融点無鉛ガラスの結晶化を抑制する作用効果を有する。言い換えると、ガラスの軟化流動の安定性向上に伴って、接着性の向上に寄与する作用効果を有する。
【００３１】
当該低融点無鉛ガラスは、化学成分としてAg2Oを更に含有することが最も好ましい。この化学成分は、該低融点無鉛ガラスの特性温度（例えば、ガラス転移点、屈伏点、軟化点）を低温化する作用効果を有する。言い換えると、ガラスの軟化流動の低温化に伴って、接合温度の低温化に寄与する作用効果を有する。
【００３２】
線膨張係数が互いに大きく異なるような異種材料同士を接合する場合、接合部に発生しうる熱応力の緩和を考慮する必要がある。そこで、必要に応じて、第１接着層20および第２接着層30は、線膨張係数を調整するための充填材粒子を含むことが好ましい。
【００３３】
充填材粒子に特段の限定はなく、従前のもの（例えば、セラミックスまたは金属からなる充填材粒子）を適宜利用できる。例えば、第１接着層20および第２接着層30の線膨張係数を低融点無鉛ガラスのそれよりも小さくしたい場合、負の線膨張係数を有するリン酸タングステン酸ジルコニウム（Zr2(WO4)(PO4)2）の粒子を、充填材粒子として含有させることが有効である。
【００３４】
（電気絶縁基材の構成）
電気絶縁基材10は、本発明の接合材による接合おいて電気絶縁性を確保するための必須部材である。電気絶縁基材10の材料に特段の限定はなく、接合部に要求される諸特性（例えば、絶縁耐圧、耐熱性、耐久性、剛性、可撓性）に応じて、従前の材料（例えば、セラミックス材料、樹脂材料）を適宜利用できる。
【００３５】
例えば、耐熱性の要求レベルが300℃程度の場合、熱応力緩衝性や可撓性の観点から、樹脂材料からなる電気絶縁基材10を用いることは好ましい。樹脂材料としては、例えば、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、およびシリコン樹脂を好ましく用いることができる。
【００３６】
また、樹脂材料からなる電気絶縁基材10において、剛性や熱膨張の調整が望まれる場合、電気絶縁基材10中にセラミックスの充填材を含有させてもよい。それにより、電気絶縁基材10のヤング率や線膨張係数を調整することができる。
【００３７】
（接合材の製造方法）
本発明の接合材の製造方法は、所望の構造の接合材（例えば、図１，２参照）が得られる限り特段の限定はなく、従前の製造プロセスを適宜利用できる。以下、当該接合材の製造方法の一例を簡単に説明する。
【００３８】
まず、第１接着層20および第２接着層30に利用する低融点無鉛ガラスを用意する。当該低融点無鉛ガラスの調合方法に特段の限定は無く、従前の方法を利用できる。例えば、所定量のガラス原料を秤量・混合した後、加熱溶融、冷却、粉砕することによって、所望の低融点無鉛ガラスの粉末を調合することができる。また、電気絶縁基材10として利用する基材を別途用意する。
【００３９】
第１接着層20および第２接着層30を電気絶縁基材10の両面にそれぞれ積層形成するにあたり、作業性の観点から、低融点無鉛ガラス粉末を含む接着層形成ペーストを用意することが好ましい。接着層形成ペーストは、例えば、低融点無鉛ガラス粉末と樹脂バインダ（例えば、エチルセルロース、ニトロセルロース、変性ポリフェニレンエーテル）と溶剤（例えば、ブチルカルビトールアセテート、α−テルピネオール、イソボルニルシクロヘキサノール）とを混合・混練することによって、調合することができる。必要に応じて、線膨張係数を調整するための充填材粒子も併せて混合・混練する。
【００４０】
次に、電気絶縁基材10の一方の面上に、第１接着層用または第２接着層用の接着層形成ペーストを塗布し溶剤分を乾燥して、乾燥塗膜を積層形成する。接着層形成ペーストの塗布方法に特段の限定はなく、従前の方法（例えば、スクリーン印刷法、ドクターブレード法）を適宜利用できる。
【００４１】
なお、乾燥塗膜の積層形成にスクリーン印刷法やドクターブレード法を利用する場合、量産性の観点からは、幅広長尺の電気絶縁基材10を用いて多数個分を連続的に塗布・形成し、製造の最終段階で幅広長尺の電気絶縁基材10から個別の接合材100，200を切り取る方法が好ましい。
【００４２】
次に、電気絶縁基材10の他方の面上に、他方の接着層用の接着層形成ペーストを塗布し溶剤分を乾燥して、他方の乾燥塗膜を積層形成する。他方の乾燥塗膜の積層形成にあたり、それぞれの輪郭を積層方向に平行投影した場合に、第１接着層用の乾燥塗膜の輪郭が第２接着層用の乾燥塗膜の輪郭に内包されるように積層形成する。
【００４３】
次に、全体（電気絶縁基材10の両面に乾燥塗膜が積層形成されたもの）を大気中で焼成して、それぞれの乾燥塗膜を第１接着層20および第２接着層30とする。このときの焼成条件としては、二段階の温度プロファイルを有する熱処理が好ましい。具体的には、一段目の昇温で乾燥塗膜中の樹脂バインダ分を熱分解し、その後、二段目で低融点無鉛ガラスの軟化点以上に昇温して、第１接着層20と電気絶縁基材10と第２接着層30とを一体化する熱処理が好ましい。
【００４４】
次に、多数個分の接合材が形成された幅広長尺の電気絶縁基材10から、個別の接合材100，200を切り取る工程を行う。切り取り方法に特段の限定はなく、従前の方法（例えば、ダイサー、カッター、レーザ加工、超音波加工）を適宜利用できる。
【００４５】
（接合材の使用方法）
本発明の接合材100，200の使用方法は、特に限定されるものではないが、例えば、接合しようとする２つの被接合部材の間に接合材を配置し、第１接着層20および第２接着層30に含まれる低融点無鉛ガラスの軟化点よりも高い温度（例えば、軟化点より5〜50℃高い温度）に加熱して接合すればよい。必要に応じて、２つの被接合部材に圧下応力を加えながら加熱接合してもよい。
【００４６】
［第２実施形態］
第２実施形態は、接合材の構造において第１実施形態と異なり、他を同じとするものであり、同様の作用効果を有する。よって、第１実施形態と異なる部分のみを説明する。
【００４７】
（接合材の構造）
図３は、第２実施形態に係る接合材の一例を示す斜視模式図および断面模式図である。図３に示したように、接合材300は、電気絶縁基材10、第１接着層20および第２接着層30がリング形状を有しており、電気絶縁基材10の両面に第１接着層20および第２接着層30がそれぞれ積層され、第１接着層20および第２接着層30のそれぞれの輪郭を積層方向に平行投影した場合に、第１接着層20の輪郭が第２接着層30の輪郭に内包されている。
【００４８】
接合材300を介して２つの被接合部材を接合する際に、第１接着層20と第２接着層30との電気的短絡をより確実に防止する観点からは、第２接着層30の輪郭が電気絶縁基材10の輪郭に内包されていることがより好ましい。
【００４９】
図３においては、電気絶縁基材10、第１接着層20および第２接着層30のそれぞれを四角リング形状で例示してあるが、本実施形態は、それに限定されるものではなく、任意のリング形状を採用することができる。
【００５０】
［第３実施形態］
第３実施形態は、接合材の構造において第１実施形態と異なり、他を同じとするものであり、同様の作用効果を有する。よって、第１実施形態と異なる部分のみを説明する。
【００５１】
（接合材の構造）
図４は、第３実施形態に係る接合材の一例を示す斜視模式図および断面模式図である。図４に示したように、接合材400は、第１実施形態の接合材200の構造に加えて、第１接着層20が、複数個の第１接着パッド25に分割されている。
【００５２】
接合材400を介して２つの被接合部材を接合する際に、第１接着パッド25と第２接着層30との電気的短絡をより確実に防止する観点からは、第２接着層30の輪郭が電気絶縁基材10の輪郭に内包されていることがより好ましい。
【００５３】
図４においては、電気絶縁基材10、第１接着パッド25および第２接着層30のそれぞれを四角形状で例示してあるが、本実施形態は、それに限定されるものではなく、任意の形状を採用することができる。
【００５４】
［第４実施形態］
第４実施形態は、接合材の構造において第３実施形態と異なり、他を同じとするものであり、第１実施形態と同様の作用効果を有する。第３実施形態と異なる部分のみを説明する。
【００５５】
（接合材の構造）
図５は、第４実施形態に係る接合材の一例を示す斜視模式図および断面模式図である。図５に示したように、接合材500は、第３実施形態の接合材400の構造に加えて、第２接着層30が、複数個の第２接着パッド35に分割されている。また、第１接着パッド25および第２接着パッド35のそれぞれの輪郭を積層方向に平行投影した場合に、第１接着パッド25の輪郭が第２接着パッド35の輪郭に内包されている。
【００５６】
接合材500を介して２つの被接合部材を接合する際に、第１接着パッド25と第２接着パッド35との電気的短絡をより確実に防止する観点からは、第２接着パッド35の輪郭が電気絶縁基材10の輪郭に内包されていることがより好ましい。
【００５７】
図５においては、電気絶縁基材10、第１接着パッド25および第２接着パッド35のそれぞれを四角形状で例示してあるが、本実施形態は、それに限定されるものではなく、任意の形状を採用することができる。
【実施例】
【００５８】
以下、本発明を具体的な実験例に基づいてより詳細に説明する。ただし、本発明は、ここで取り上げた実験例に限定されることはなく、そのバリエーションを含むものである。
【００５９】
［実験１］
（低融点無鉛ガラスの作製）
後述する表１〜表２に示す名目組成を有する低融点無鉛ガラス（G-01〜G-42）を作製した。表中の名目組成は、各成分の酸化物換算におけるモル比率で表示してある。出発原料として、V源は、新興化学工業（株）製の酸化物粉末（純度99.9％）を用いた。Te源、Ag源、W源、Al源、Fe源、Y源、La源およびZn源は、（株）高純度化学研究所製の酸化物粉末（純度99.9％）を用いた。Ba源およびK源は、（株）高純度化学研究所製の炭酸塩粉末（純度99.9％）を用いた。出発原料の純度から分かるように、本発明で調合する低融点無鉛ガラスは、ある程度の不可避不純物を含む。
【００６０】
【表１】
2019123637.tif 000003
【００６１】
【表２】
2019123637.tif 000004
【００６２】
表に示したモル比となるように各出発原料粉末を混合し、白金製または石英製のるつぼに投入した。原料混合粉末が入ったるつぼをガラス溶融炉内に設置し、加熱・融解した。10℃/minの昇温速度で昇温し、設定温度（700〜850℃）で融解しているガラスをアルミナ棒で撹拌しながら1時間保持した。その後、るつぼをガラス溶融炉から取り出し、あらかじめ150〜200℃に加熱しておいたステンレス型にガラスを鋳込んだ。次に、ガラス鋳塊を、あらかじめ歪取り温度に加熱しておいた歪取り炉に移動し、1時間保持により歪を除去した後、1℃/minの速度で室温まで冷却した。歪除去したガラス鋳塊を粉砕し、表に示した名目組成を有する低融点無鉛ガラスの粉末（メジアン径：D50≦3μm）を用意した。
【００６３】
なお、G-01〜G-10は、白金るつぼを用いて850℃で溶融し、G-11〜G-37は、石英るつぼを用いて750℃で溶融し、G-38〜G-42は、石英るつぼを用いて700℃で溶融した。また、歪除去したガラス鋳塊（粉末化する前の状態）から、電気抵抗率測定用の試料を別途採取した。
【００６４】
［実験２］
（低融点無鉛ガラスの物性調査）
実験１で用意した低融点無鉛ガラスG-01〜G-42に対して、各種物性（特性温度、密度、線膨張係数）を測定した。特性温度の測定は、示差熱分析（DTA）により行い、ガラス転移点Tg、屈伏点Mg、および軟化点Tsを測定した。DTA測定は、参照試料（α−アルミナ）および測定試料の質量をそれぞれ650 mgとし、大気中5℃/minの昇温速度で行った。密度測定は、定容積膨張法により行った。線膨張係数の測定は、JIS R3102に準拠して行った。結果を後述の表３〜表４に記す。
【００６５】
ガラスの特性温度について簡単に説明する。図６は、本発明で用いる代表的な低融点無鉛ガラスに対する示差熱分析（DTA）の昇温過程で得られるチャート（DTAカーブ）の一例である。図６に示したように、それぞれ接線法で求めた、第１吸熱ピークの開始温度がガラス転移点Tgであり、その吸熱ピーク温度が屈伏点Mgであり、第２吸熱ピーク温度が軟化点Tsである。Tg、MgおよびTsは、粘度によっても定義されており、Tgは1013.3ポイズの粘度になる温度に相当し、Mgは1011.0ポイズの粘度になる温度に相当し、Tsは107.65ポイズの粘度になる温度に相当する。
【００６６】
【表３】
2019123637.tif 000005
【００６７】
【表４】
2019123637.tif 000006
【００６８】
表３〜表４に示したように、G-01〜G-42は、いずれも軟化点Tsが360℃以下であることが確認される。密度に関しては、比重の高い成分（例えば、Ag2O、WO3）の含有率が高いほど、低融点無鉛ガラスの密度も高くなる傾向が見られる。また、線膨張係数に関しては、特性温度が低くなるほど、線膨張係数が大きくなる傾向が見られる。
【００６９】
電気抵抗率測定用の試料を用いて、JIS K 6911に準拠して室温の電気抵抗率を測定した。その結果、実験１で用意した低融点無鉛ガラスG-01〜G-42は、電気抵抗率が106〜1010Ωcmの範囲にあり、V2O5とP2O5の含有量が多いほど低い傾向を示した。一般的に電気絶縁性ガラスと認識されるソーダ石灰ガラス（電気抵抗率1012Ωcm）、ソーダガラス（電気抵抗率1013Ωcm）、硼珪酸ガラス（電気抵抗率1014Ωcm）、石英ガラス（電気抵抗率1018Ωcm）に比して、G-01〜G-42は、電気抵抗率が2桁以上低く、半導体性を有すると言える。
【００７０】
［実験３］
（接着層形成ペーストの作製）
実験１で用意した低融点無鉛ガラスG-01〜G-42の粉末と、表５に示す充填材粒子F-01〜F-06と、樹脂バインダと、溶剤とを用いて、接着層形成ペーストを作製した。低融点無鉛ガラス粉末と充填材粒子との混合比率は、低融点無鉛ガラス粉末を100体積部とし、充填材粒子を0〜40体積部の範囲で調整した。なお、充填材粒子の具体的な混合比率は、後述する表６〜表７に記す。
【００７１】
【表５】
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【００７２】
また、樹脂バインダおよび溶剤に関しては、低融点無鉛ガラスG-01〜G-10の粉末に対して、エチルセルロースの樹脂バインダとブチルカルビトールアセテートの溶剤とを用いた。融点無鉛ガラスG-11〜G-37の粉末の粉末に対しては、脂肪族ポリカーボネートの樹脂バインダとプロピレンカーボネートの溶剤とを用いた。融点無鉛ガラスG-38〜G-42の粉末の粉末に対しては、樹脂バインダなしで、テルピネオールの溶剤を用いた。
【００７３】
（接合材の作製）
電気絶縁基材として、ソーダ石灰ガラス基板（厚さ0.3 mm、線膨張係数88×10-7／℃）を用意した。作製した接着層形成ペーストごとに、ソーダ石灰ガラス基板の一方の面上に、当該接着層形成ペーストをスクリーン印刷法にて塗布し、ホットプレート上（150℃）で乾燥することによって、第２接着層用の90個の乾燥塗膜（それぞれ10 mm×10 mm）を積層形成した。
【００７４】
次に、ソーダ石灰ガラス基板の他方の面上で、先の乾燥塗膜の輪郭を積層方向に平行投影した場合に当該輪郭からはみ出さないように、先と同じ接着層形成ペーストをスクリーン印刷法にて塗布し、ホットプレート上（150℃）で乾燥することによって、第１接着層用の90個の乾燥塗膜を積層形成した。このとき、第１接着層用の塗膜サイズを「9.8 mm×9.8 mm」、「9.6 mm×9.6 mm」、「9.4 mm×9.4 mm」、「9.2 mm×9.2 mm」、「9.0 mm×9.0 mm」、「8.5 mm×8.5 mm」、「8.0 mm×8.0 mm」、「7.0 mm×7.0 mm」、「6.0 mm×6.0 mm」とした9種類の乾燥塗膜を各10個ずつ用意した。
【００７５】
次に、両面に乾燥塗膜を積層形成したソーダ石灰ガラス基板を電気炉内に設置し大気中で焼成して、該乾燥塗膜を第１接着層および第２接着層（それぞれ平均厚さ25μm）としてソーダ石灰ガラス基板に焼付形成した。
【００７６】
具体的には、低融点無鉛ガラスG-01〜G-10を用いた試料では、一段目に330℃で樹脂バインダ分を熱分解した後、二段目に低融点無鉛ガラスの軟化点Tsよりも35〜45℃高い温度で焼成を行った。低融点無鉛ガラスG-11〜G-20を用いた試料では、一段目に280℃で樹脂バインダ分を熱分解した後、二段目に低融点無鉛ガラスの軟化点Tsよりも30〜40℃高い温度で焼成を行った。低融点無鉛ガラスG-21〜G-37を用いた試料では、一段目に230℃で樹脂バインダ分を熱分解した後、二段目に低融点無鉛ガラスの軟化点Tsよりも20〜30℃高い温度で焼成を行った。低融点無鉛ガラスG-38〜G-42を用いた試料では、樹脂バインダを含んでいないことから一段目を通過して、二段目に低融点無鉛ガラスの軟化点Tsよりも5〜15℃高い温度で焼成を行った。
【００７７】
最後に、第１接着層および第２接着層を焼付したソーダ石灰ガラス基板から、第２接着層の輪郭（10 mm×10 mm）に合わせて切り出して、図２に示したような接合材を作製した。
【００７８】
［実験４］
（接合材を用いた接合体の作製）
実験３で用意した接合材を用いて接合体を作製した。本実験の被接合部材としては、2つのAlブロック（JIS A1100、10 mm×10 mm×3 mmおよび15 mm×15 mm×3 mm）を用意した。
【００７９】
図７は、本発明の接合材を用いて被接合部材同士を接合する工程の一例を示す斜視模式図および断面模式図である。図７に示したように、２つの被接合部材70の間に接合材200を挟み、5 kPaの圧下応力を掛けながら第１接着層20および第２接着層30が軟化流動する温度で焼成して、接合体700を作製した。焼成温度は第１接着層20および第２接着層30に含まれる低融点無鉛ガラスの軟化点Tsよりも10〜50℃高い温度とし、焼成後の冷却は炉冷とした。その結果、第１接着層20のサイズが異なる9種類の接合材をそれぞれ5個ずつ作製した。
【００８０】
（接合部の電気絶縁性および接合性の評価）
作製した接合体700に対して、接合部の電気絶縁性の評価を行った。具体的には、２つの被接合部材70の間の電気抵抗率を測定して、1×1012Ωcm以上を電気絶縁状態と判定し、1×1012Ωcm未満を電気絶縁不良と判定した。5個の接合体の全てが電気絶縁状態と判定された場合を「合格」と評価し、1個以上の接合体で電気絶縁不良と判定された場合を「不合格」と評価した。
【００８１】
また、「合格」と評価した接合体において、２つの被接合部材70の接合の様子（被接合部材70の傾きや位置ずれ）を目視で判定し、5個の接合体の全てで被接合部材70の傾きや位置ずれが確認できないものを「優秀」と評価し、1個以上の接合体で被接合部材70の傾きまたは位置ずれが観察されたものは「合格」のままの評価とした。電気絶縁性および接合性の評価結果を接合材の仕様と共に表６〜表７に記す。
【００８２】
【表６】
2019123637.tif 000008
【００８３】
【表７】
2019123637.tif 000009
【００８４】
表６〜表７に示したように、いずれの接合材においても同様な評価結果である。具体的には、第１接着層のサイズを「9.8 mm×9.8 mm」とした接合材（第１接着層の接合面の面積／第２接着層の接合面の面積＝96.4％）は、電気絶縁性が「不合格」である。これは、第１接着層20の接合面の面積と第２接着層30の接合面の面積との差異が小さ過ぎたことに起因して、ソーダ石灰ガラス基板の外縁部で第１接着層20と第２接着層30との電気的短絡が生じてしまったためと考えられる。
【００８５】
これに対し、第１接着層のサイズを「9.6 mm×9.6 mm」とした接合材（第１接着層の接合面の面積／第２接着層の接合面の面積＝92.3％）から、第１接着層のサイズを「8.0 mm×8.0 mm」とした接合材（第１接着層の接合面の面積／第２接着層の接合面の面積＝64.0％）までは、電気絶縁性および接合性が「優秀」である。また、第１接着層のサイズを「7.0 mm×7.0 mm」とした接合材（第１接着層の接合面の面積／第２接着層の接合面の面積＝49.0％）は、電気絶縁性が「合格」である。これは、ソーダ石灰ガラス基板の外縁部での第１接着層20と第２接着層30との電気的短絡を効果的に防止できたためと考えられる。
【００８６】
一方、第１接着層のサイズを「6.0 mm×6.0 mm」とした接合材（第１接着層の接合面の面積／第２接着層の接合面の面積＝36.0％）は、電気絶縁性が「不合格」である。接合部の様子を詳細に観察したところ、電気絶縁基材10となるソーダ石灰ガラス基板にクラックが発生していることが確認された。これは、第１接着層20の接合面の面積が小さ過ぎたことに起因して、被接合部材70の傾きや位置ずれが大きくなって被接合部材70がソーダ石灰ガラス基板を破損し、生じたクラックを通じて第１接着層20と第２接着層30との電気的短絡が生じてしまったためと考えられる。
【００８７】
以上のことから、第１接着層20の接合面の面積は、第２接着層30の接合面の面積の49％以上95％以下が好ましく、64％以上93％以下がより好ましいことが確認される。また、第１接着層20および第２接着層30に混合する充填材粒子に特段の限定はなく、従前のセラミックスや金属からなる充填材粒子を適宜利用できることが確認される。
【００８８】
［実験５］
（接着層形成ペーストの作製）
低融点無鉛ガラスG-08，G-09の粉末と、充填材粒子F-01と、樹脂バインダのエチルセルロースと、溶剤のブチルカルビトールアセテートとを用いて、接着層形成ペーストを作製した。低融点無鉛ガラス粉末と充填材粒子との混合比率は、後述する電気絶縁基材および被接合部材の線膨張係数を考慮して設定した。具体的には、第１接着層用の接着層形成ペーストにおける混合比率は、G-08を65体積％とし、F-01を35体積％とした。第２接着層用の接着層形成ペーストにおける混合比率は、G-09を70体積％とし、F-01を30体積％とした。
【００８９】
（接合材の作製）
電気絶縁基材として、硼珪酸ガラス基板（厚さ0.1 mm、線膨張係数58×10-7／℃）を用意した。実験３と同様の手順により、硼珪酸ガラス基板の一方の面上に、第２接着層用の70個の乾燥塗膜（それぞれ6.0 mm×6.0 mm）を積層形成し、その後、硼珪酸ガラス基板の他方の面上に、第１接着層用の70個の乾燥塗膜（それぞれ5.5 mm×5.5 mm）を積層形成した。
【００９０】
「第１接着層の接合面の面積／第２接着層の接合面の面積」は、84.0％である。また、乾燥塗膜の形成にあたって、最終的な接合材における第１接着層および第２接着層の平均厚さを調整するために、塗布・乾燥回数を制御することによって7種類の平均厚さを有する乾燥塗膜を各10個ずつ用意した。
【００９１】
次に、両面に乾燥塗膜を積層形成した硼珪酸ガラス基板を電気炉内に設置し大気中で焼成して、該乾燥塗膜を第１接着層および第２接着層として硼珪酸ガラス基板に焼付形成した。最後に、第１接着層および第２接着層を焼付した硼珪酸ガラス基板から、第２接着層の輪郭（6.0 mm×6.0 mm）に合わせて切り出して、図２に示したような接合材を作製した。得られた接合材における第１接着層および第２接着層の7種類の平均厚さは、5μm、8μm、12μm、19μm、27μm、35μm、および43μmであった。
【００９２】
（接合材を用いた接合体の作製）
用意した接合材を用いて接合体を作製した。本実験の被接合部材としては、接合面にAl膜が形成されたシリコン（Si）チップ（5 mm×5 mm×0.5 mm、線膨張係数28×10-7／℃）およびFe-42Ni-6Cr系合金ブロック（10 mm×10 mm×5 mm、線膨張係数91×10-7／℃）を用意した。
【００９３】
実験４と同様の手順により、Siチップと合金ブロックとの間に接合材を挟み（第１接着層20側がSiチップ、第２接着層30側が合金ブロック）、26 kPaの圧下応力を掛けながら第１接着層20および第２接着層30が軟化流動する温度（390℃）で焼成して、7種類の接合体を各10個ずつ作製した。
【００９４】
（接合部の電気絶縁性および接合耐久性の評価）
作製した7種類の接合体の各10個ずつの内の5個ずつに対して、実験４と同様に接合部の電気絶縁性の評価を行った。5個の接合体の全てが電気絶縁状態（1×1012Ωcm以上）と判定された場合を「合格」と評価し、1個以上の接合体で電気絶縁不良（1×1012Ωcm未満）と判定された場合を「不合格」と評価した。
【００９５】
また、7種類の接合体の残5個ずつに対して、温度サイクル試験を実施して接合耐久性の評価を行った。具体的には、-50℃〜+150℃の温度サイクルを施し、100サイクル後、500サイクル後、1000サイクル後に接合部の剥離の有無を目視で判定した。100サイクル後で接合部の剥離が確認された場合を「不合格」と評価し、500サイクル後で接合部の剥離が5個中1個以内の場合を「合格」と評価し、1000サイクル後で接合部の剥離が5個中1個以内の場合を「優秀」と評価した。電気絶縁性および接合耐久性の評価結果を表８に記す。
【００９６】
【表８】
2019123637.tif 000010
【００９７】
表８に示したように、接合材B-43〜B-48は電気絶縁性が「合格」であるが、接合材B-49では電気絶縁性が「不合格」である。接合材B-49は第１接着層20および第２接着層30の量が過剰であったことから、被接合部材の加圧接合時に第１接着層20および第２接着層30の過剰分が押し出されて、硼珪酸ガラス基板の外縁部で電気的短絡を生じさせたものであった。
【００９８】
一方、接合耐久性に関しては、接合材B-44，B-48が「合格」であり、接合材B-45〜B-47が「優秀」である。これらに対し、接合材B-43，B-49が「不合格」である。接合材B-43は第１接着層20および第２接着層30の量が過少であったことから、接着性が不十分であったと考えられる。また、接合材B-49は第１接着層20および第２接着層30の量が過剰であったことから、線膨張係数の差異に起因する熱応力を緩衝しきれなかったと考えられる。
【００９９】
以上のことから、第１接着層20および第２接着層30の平均厚さは、それぞれ7μm以上40μm以下が好ましく、8μm以上35μm以下がより好ましく、10μm以上30μm以下が更に好ましいことが確認される。
【０１００】
［実験６］
（接着層形成ペーストの作製）
低融点無鉛ガラスG-13，G-18の粉末と、充填材粒子F-01，F-03と、樹脂バインダの脂肪族ポリカーボネートと、溶剤のプロピレンカーボネートとを用いて、接着層形成ペーストを作製した。具体的には、第１接着層用の接着層形成ペーストにおける低融点無鉛ガラス粉末と充填材粒子との混合比率は、G-13を57体積％とし、F-01を43体積％とした。第２接着層用の接着層形成ペーストにおける低融点無鉛ガラス粉末と充填材粒子との混合比率は、G-18を85体積％とし、F-03を15体積％とした。
【０１０１】
（接合材の作製）
電気絶縁基材として、3種類の厚さのポリイミド樹脂フィルム（厚さ0.02 mm，0.05 mm，0.1 mm、線膨張係数250×10-7／℃）を用意した。実験３と同様の手順により、各ポリイミド樹脂フィルムの一方の面上に、第２接着層用の20個の乾燥塗膜（それぞれ直径7.8 mm）を積層形成し、その後、該ポリイミド樹脂フィルムの他方の面上に、第１接着層用の20個の乾燥塗膜（それぞれ直径6.8 mm）を積層形成した。「第１接着層の接合面の面積／第２接着層の接合面の面積」は、76.0％である。
【０１０２】
次に、両面に乾燥塗膜を積層形成した3種類のポリイミド樹脂フィルムを電気炉内に設置し大気中345℃で焼成して、該乾燥塗膜を第１接着層および第２接着層としてポリイミド樹脂フィルムに焼付形成した。最後に、第１接着層および第２接着層を焼付したポリイミド樹脂フィルムから、第２接着層の輪郭（直径7.8 mm）に合わせて切り出して、図１に示したような接合材を3種類作製した。得られた接合材における第１接着層および第２接着層の平均厚さは、25μmであった。
【０１０３】
（接合材を用いた接合体の作製）
用意した3種類の接合材を用いて接合体を作製した。本実験の被接合部材としては、接合面にAl膜が形成された炭化珪素（SiC）チップ（4.5 mm×4.5 mm×0.5 mm、線膨張係数35×10-7／℃）およびAlブロック（JIS A1100、直径10 mm×高さ5 mm、線膨張係数224×10-7／℃）を用意した。
【０１０４】
図８は、本発明の接合材を用いて被接合部材同士を接合する工程の他の一例を示す斜視模式図および断面模式図である。図８に示したように、２つの被接合部材80の間に接合材100を挟み、49 kPaの圧下応力を掛けながら第１接着層20および第２接着層30が軟化流動する温度で焼成して、接合体800を作製した。焼成温度は345℃とし、焼成後の冷却は炉冷とした。その結果、ポリイミド樹脂フィルムの厚さの異なる3種類の接合体をそれぞれ20個ずつ作製した。
【０１０５】
（接合体の製造歩留まりの評価）
本実験では、被接合部材の線膨張係数に非常に大きな差異があることから、まず、作製した3種類の接合体の各20個ずつに対して、製造歩留まりの評価を行った。具体的には、ポリイミド樹脂フィルムの破損および接合部の剥離の有無を目視で判定した。その結果、全ての接合体において、ポリイミド樹脂フィルムの破損および接合部の剥離は確認されなかった。すなわち、接合体の製造歩留まりは100％であった。
【０１０６】
言い換えると、本実験のように線膨張係数に大きな差異のある被接合部材同士の接合において、ポリイミド樹脂フィルムからなる電気絶縁基材を用いれば、該電気絶縁基材の厚さに特段の制限なく、高い製造歩留まりで接合体を得られることが確認された。また、本発明で用いる低融点無鉛ガラスは、ポリイミド樹脂フィルムに対しても高い接着性を有することが確認された。
【０１０７】
（接合部の電気絶縁性および接合耐久性の評価）
作製した3種類の接合体の各20個ずつの内の10個ずつに対して、実験４と同様に接合部の電気絶縁性の評価を行った。10個の接合体の全てが電気絶縁状態（1×1012Ωcm以上）と判定された場合を「合格」と評価し、1個以上の接合体で電気絶縁不良（1×1012Ωcm未満）と判定された場合を「不合格」と評価した。
【０１０８】
また、3種類の接合体の残10個ずつに対して、実験５と同様に接合耐久性の評価を行った。100サイクル後で接合部の剥離が確認された場合を「不合格」と評価し、500サイクル後で接合部の剥離が10個中2個以内の場合を「合格」と評価し、1000サイクル後で接合部の剥離が10個中2個以内の場合を「優秀」と評価した。電気絶縁性および接合耐久性の評価結果を接合材の仕様と共に表９に記す。
【０１０９】
【表９】
2019123637.tif 000011
【０１１０】
表９に示したように、接合材B-50〜B-52は、電気絶縁性が「合格」であり接合耐久性が「優秀」である。すなわち、ポリイミド樹脂フィルムからなる電気絶縁基材を用いた接合材は、該電気絶縁基材の厚さに特段の制限なく、良好な電気絶縁性と良好な接合耐久性とを達成できることが確認された。
【０１１１】
［実験７］
（接着層形成ペーストの作製）
低融点無鉛ガラスG-11，G-13，G-19，G-20，G-25，G-27，G-35，G-37，G-38，G-39の粉末と、充填材粒子F-01と、樹脂バインダの脂肪族ポリカーボネートと、溶剤のブチルカルビトールアセテート，テルピネオールとを用いて、接着層形成ペーストを作製した。低融点無鉛ガラス粉末の種類、および該低融点無鉛ガラス粉末と充填材粒子との混合比率は、後述する電気絶縁基材および被接合部材との組合せを考慮して、低融点無鉛ガラス粉末の種類および混合比率を設定した。具体的な仕様は後述する表１０に示す。
【０１１２】
（接合材の作製）
電気絶縁基材として、実験３と同じソーダ石灰ガラス基板（厚さ0.3 mm、線膨張係数88×10-7／℃）と、実験５と同じ硼珪酸ガラス基板（厚さ0.1 mm、線膨張係数58×10-7／℃）と、実験６と同じポリイミド樹脂フィルム（厚さ0.05 mm、線膨張係数250×10-7／℃）とを用意した。また、それらに加えて、電気絶縁基材の線膨張係数や剛性を調整するために、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、およびシリコン樹脂にセラミックスの充填材を含有させた樹脂フィルム（合計7種類、それぞれ厚さ0.5 mm）を別途用意した。すなわち、合計10種類の電気絶縁基材（表１０参照）を用意した。
【０１１３】
用意した10種類の電気絶縁基材の一方の面上に、実験３と同様の手順により、第２接着層用の20個の乾燥塗膜（それぞれ直径8.2 mm）を積層形成し、その後、該電気絶縁基材の他方の面上に、第１接着層用の20個の乾燥塗膜（それぞれ直径7.3 mm）を積層形成した。「第１接着層の接合面の面積／第２接着層の接合面の面積」は、79.3％である。
【０１１４】
次に、両面に乾燥塗膜を積層形成した10種類の電気絶縁基材を電気炉内に設置し大気中で低融点無鉛ガラスの軟化点Tsよりも10〜30℃高い温度の焼成を施して、該乾燥塗膜を第１接着層および第２接着層として電気絶縁基材に焼付形成した。最後に、第１接着層および第２接着層を焼付した電気絶縁基材から、第２接着層の輪郭（直径8.2 mm）に合わせて切り出して、図１に示したような接合材を10種類作製した。得られた接合材における第１接着層および第２接着層の平均厚さは、25μmであった。
【０１１５】
（接合材を用いた接合体の作製）
用意した10種類の接合材を用いて接合体を作製した。本実験の被接合部材としては、接合面にAl膜が形成されたSiチップ（5 mm×5 mm×0.5 mm、線膨張係数28×10-7／℃）およびステンレス鋼ブロック（SUS430、直径10 mm×高さ3 mm、線膨張係数110×10-7／℃）を用意した。
【０１１６】
実験６と同様の手順により、Siチップとステンレス鋼ブロックとの間に接合材を挟み（第１接着層20側がSiチップ、第２接着層30側がステンレス鋼ブロック）、40 kPaの圧下応力を掛けながら第１接着層20および第２接着層30が軟化流動する温度で焼成して、10種類の接合体を各20個ずつ作製した。
【０１１７】
（接合体の製造歩留まりの評価）
実験６と同様にして、作製した10種類の接合体の各20個ずつに対して、製造歩留まりの評価を行った。具体的には、電気絶縁基材の破損および接合部の剥離の有無を目視で判定した。その結果、全ての接合体において、電気絶縁基材の破損および接合部の剥離は確認されなかった。すなわち、接合体の製造歩留まりは100％であった。
【０１１８】
（接合部の電気絶縁性および接合耐久性の評価）
作製した10種類の接合体の各20個ずつの内の10個ずつに対して、実験４と同様に接合部の電気絶縁性の評価を行った。10個の接合体の全てが電気絶縁状態（1×1012Ωcm以上）と判定された場合を「合格」と評価し、1個以上の接合体で電気絶縁不良（1×1012Ωcm未満）と判定された場合を「不合格」と評価した。
【０１１９】
また、10種類の接合体の残10個ずつに対して、実験５と同様に接合耐久性の評価を行った。ただし、本実験での温度サイクル試験は、温度範囲を-50℃〜+100℃とした。100サイクル後で接合部の剥離が確認された場合を「不合格」と評価し、500サイクル後で接合部の剥離が10個中2個以内の場合を「合格」と評価し、1000サイクル後で接合部の剥離が10個中2個以内の場合を「優秀」と評価した。電気絶縁性および接合耐久性の評価結果を接合材の仕様と共に表１０に記す。
【０１２０】
【表１０】
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【０１２１】
表１０に示したように、接合材B-53〜B-62の全てにおいて、電気絶縁性が「合格」であり接合耐久性も「優秀」である。すなわち、本発明に係る接合材は、様々な種類の電気絶縁基材が利用可能であり、良好な電気絶縁性と良好な接合耐久性とを達成できることが確認された。
【０１２２】
以上説明したように、本発明により、電気絶縁が要求される箇所の低温接合に好適な接合材を提供できることが、実証された。具体的には、種々の電子部品（例えば、半導体センサ、MEMSデバイス、水晶振動子、超音波端子）に対して、好適に利用できる。
【０１２３】
上述した実施形態や実験例は、本発明の理解を助けるために説明したものであり、本発明は、記載した具体的な構成のみに限定されるものではない。例えば、実施形態の構成の一部を当業者の技術常識の構成に置き換えることが可能であり、また、実施形態の構成に当業者の技術常識の構成を加えることも可能である。すなわち、本発明は、本明細書の実施形態や実験例の構成の一部について、発明の技術的思想を逸脱しない範囲で、削除・他の構成に置換・他の構成の追加をすることが可能である。
【符号の説明】
【０１２４】
100，200，300，400，500…接合材、
10…電気絶縁基材、20…第１接着層、30…第２接着層、
25…第１接着パッド、35…第２接着パッド、
70，80…被接合部材、700，800…接合体。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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