(57)【要約】【課題】熱特性等の物性の異方性が小さい金属−炭素粒子複合材の製造方法を提供すること。【解決手段】金属−炭素粒子複合材の製造方法は、金属箔の塗工予定表面に炭素粒子層が塗工された塗工箔を得る工程と、塗工箔が複数積層された状態のプリフォーム４０を形成する工程と、プリフォーム４０を加圧することによりプリフォーム４０を座屈変形させる座屈工程と、プリフォーム４０を加圧しながら加熱することによりプリフォーム４０を焼結する焼結工程と、を備えている。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属箔の塗工予定表面に炭素粒子層が塗工された塗工箔を得る工程と、
前記塗工箔が複数積層された状態のプリフォームを形成する工程と、
前記プリフォームを加圧することにより前記プリフォームを座屈変形させる座屈工程と、
前記プリフォームを加圧しながら加熱することにより前記プリフォームを焼結する焼結工程と、を備えている金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【請求項２】
前記座屈工程と前記焼結工程を同時に行う請求項１記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【請求項３】
前記座屈工程の後で前記焼結工程を行う請求項１記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【請求項４】
前記プリフォームを形成する工程では、前記塗工箔をロール状に複数回巻くことにより前記プリフォームとしてのロール体を形成し、
前記座屈工程では、前記ロール体をその軸方向に加圧することにより前記ロール体を座屈変形させる請求項１〜３のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【請求項５】
前記金属箔の前記塗工予定表面は、前記金属箔の厚さ方向の両表面のうち一方の表面であり、
前記プリフォームを形成する工程では、前記金属箔の他方の表面が前記ロール体の外周面側に向くように前記塗工箔をロール状に複数回巻くことにより前記ロール体を形成する請求項４記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【請求項６】
前記プリフォームを形成する工程では、前記塗工箔をジグザグ状に折曲することにより前記プリフォームとしての折曲体を形成し、
前記座屈工程では、前記折曲体を前記塗工箔の折曲部の稜線方向と平行な方向に加圧することにより前記折曲体を座屈変形させる請求項１〜３のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【請求項７】
前記プリフォームを形成する工程では、前記塗工箔を複数積層することにより前記プリフォームとしての積層体を形成し、
前記座屈工程では、前記積層体を前記塗工箔の積層方向に垂直な方向に加圧することにより前記積層体を座屈変形させる請求項１〜３のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【請求項８】
前記座屈工程では、前記プリフォームを型枠内に配置した状態で前記プリフォームを加圧することにより前記プリフォームを座屈変形させ、
前記型枠は、前記型枠内に配置された前記プリフォームが前記プリフォームの加圧方向に対し外側方へ座屈変形するのを抑制する役割を有するものである請求項１〜７のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、金属マトリックスと金属マトリックス中に分散した炭素粒子とを含む金属−炭素粒子複合材の製造方法に関する。
【０００２】
なお、本明細書では、特に文中に示した場合を除いて、「アルミニウム」の語は純アルミニウム及びアルミニウム合金の双方を含む意味で用いられ、「銅」の語は純銅及び銅合金の双方を含む意味で用いられる。
【背景技術】
【０００３】
金属−炭素粒子複合材は一般に高い熱伝導性と低い線膨張性を有している。この種の複合材の製造方法を開示した文献として、特許第５１５０９０５号公報（特許文献１）及び特開２００６−１２３２号公報（特許文献２）がある。
【０００４】
特許第５１５０９０５号公報は、シート状又はフォイル状の金属支持体上に炭素粒子としての炭素繊維を含有する皮膜が形成されたプリフォーム箔を形成し、これを複数積み重ねてプリフォーム積層体を形成し、当該プリフォーム積層体を加熱圧接することでプリフォーム同士を一体化させることにより、金属−炭素粒子複合材としての金属基炭素粒子複合材を製造する方法を開示している。
【０００５】
特開２００６−１２３２号公報は、結晶系カーボン材層と金属層とが積層され複合化された複合体をホットプレス焼結することにより、金属−炭素粒子複合材としての高熱伝導・低熱膨張複合材を製造する方法を開示している。
【０００６】
上記特許第５１５０９０５号公報に開示の製造方法で得られた金属−炭素粒子複合材は、金属マトリックスからなる金属層と金属マトリックス中に炭素繊維（炭素粒子として）が分散した炭素繊維分散層（炭素粒子分散層として）とが交互に複数積層した状態に接合一体化されたものである。
【０００７】
ここで、以下では、上述のように金属層と炭素粒子分散層（炭素繊維分散層を含む）とが交互に複数積層した状態に接合一体化された金属−炭素粒子複合材において、金属層及び炭素粒子分散層の積層方向を複合材の厚さ方向と定義し、複合材の厚さ方向に対して垂直な面及びその方向をそれぞれ複合材の平面及び平面方向と定義する。
【０００８】
なお、金属−炭素粒子複合材を開示したその他の文献として特開２０１５−２１７６５５号公報（特許文献３）がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特許第５１５０９０５号公報
【特許文献２】特開２００６−１２３２号公報
【特許文献３】特開２０１５−２１７６５５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
而して、一般に炭素粒子は熱特性（例：熱伝導率、線膨張係数）等の物性に異方性を有している。したがって、例えば上記特許第５１５０９０５号公報に開示の製造方法で得られた金属−炭素粒子複合材では、複合材中の炭素繊維（炭素粒子）が複合材の平面内で一方向に配向（配列）している場合、複合材の熱特性等の物性が複合材の平面内における炭素繊維の配向方向とその直角方向とで大きく相異する。そのため、複合材が加熱されたときに複合材が歪み易いという難点があった。また、用途によっては、物性の異方性が小さい複合材を要求される場合がある。
【００１１】
本発明は、上述した技術背景に鑑みてなされたもので、その目的は、熱特性等の物性の異方性が小さい金属−炭素粒子複合材の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は以下の手段を提供する。
【００１３】
［１］  金属箔の塗工予定表面に炭素粒子層が塗工された塗工箔を得る工程と、
前記塗工箔が複数積層された状態のプリフォームを形成する工程と、
前記プリフォームを加圧することにより前記プリフォームを座屈変形させる座屈工程と、
前記プリフォームを加圧しながら加熱することにより前記プリフォームを焼結する焼結工程と、を備えている金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【００１４】
［２］  前記座屈工程と前記焼結工程を同時に行う前項１記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【００１５】
［３］  前記座屈工程の後で前記焼結工程を行う前項１記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【００１６】
［４］  前記プリフォームを形成する工程では、前記塗工箔をロール状に複数回巻くことにより前記プリフォームとしてのロール体を形成し、
前記座屈工程では、前記ロール体をその軸方向に加圧することにより前記ロール体を座屈変形させる前項１〜３のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【００１７】
［５］  前記金属箔の前記塗工予定表面は、前記金属箔の厚さ方向の両表面のうち一方の表面であり、
前記プリフォームを形成する工程では、前記金属箔の他方の表面が前記ロール体の外周面側に向くように前記塗工箔をロール状に複数回巻くことにより前記ロール体を形成する前項４記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【００１８】
［６］  前記プリフォームを形成する工程では、前記塗工箔をジグザグ状に折曲することにより前記プリフォームとしての折曲体を形成し、
前記座屈工程では、前記折曲体を前記塗工箔の折曲部の稜線方向と平行な方向に加圧することにより前記折曲体を座屈変形させる前項１〜３のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【００１９】
［７］  前記プリフォームを形成する工程では、前記塗工箔を複数積層することにより前記プリフォームとしての積層体を形成し、
前記座屈工程では、前記積層体を前記塗工箔の積層方向に垂直な方向に加圧することにより前記積層体を座屈変形させる前項１〜３のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【００２０】
［８］  前記座屈工程では、前記プリフォームを型枠内に配置した状態で前記プリフォームを加圧することにより前記プリフォームを座屈変形させ、
前記型枠は、前記型枠内に配置された前記プリフォームが前記プリフォームの加圧方向に対し外側方へ座屈変形するのを抑制する役割を有するものである前項１〜７のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
【発明の効果】
【００２１】
本発明は以下の効果を奏する。
【００２２】
前項１では、座屈工程においてプリフォームを座屈変形させることによりプリフォーム中の炭素粒子の配向（配列）が乱され、焼結工程においてプリフォームを加圧しながら加熱することによりプリフォームが良好に焼結される。したがって、前項１によれば、熱特性等の物性の異方性が小さく且つ焼結状態が良好な金属−炭素粒子複合材を製造できる。
【００２３】
前項２では、座屈工程と焼結工程を同時に行うことにより、複合材の製造プロセスを簡略化できる。
【００２４】
前項３では、座屈工程の後で焼結工程を行う場合でも複合材を製造できる。
【００２５】
前項４では、塗工箔をロール状に複数回巻くことによりプリフォームとしてのロール体を形成できるので、プリフォームの形成を容易に行うことができる。
【００２６】
前項５では、金属箔の他方の表面がロール体の外周面側に向くように塗工箔をロール状に複数回巻くことにより、ロール体の外周面には塗工箔の炭素粒子層ではなく金属箔が露出し、この金属箔がロール体の外周面において炭素粒子層を覆った状態になる。そのため、座屈工程及び焼結工程においてロール体の外周面から炭素粒子が不慮に脱落するのをこの金属箔によって抑制することができる。
【００２７】
前項６では、塗工箔をジグザグ状に折曲することによりプリフォームとしての折曲体を形成できるので、プリフォームの形成を容易に行うことができる。
【００２８】
前項７では、塗工箔を複数積層することによりプリフォームとしての積層体を形成できるので、プリフォームを確実に形成することができる。
【００２９】
前項８では、座屈工程においてプリフォームがプリフォームの加圧方向に対し外側方へ座屈変形するのを型枠によって抑制することができる。そのため、例えばプリフォームが座屈変形している途中でプリフォーム中の炭素粒子がプリフォームの外側方へ脱落するのを抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る金属−炭素粒子複合材の製造方法の流れ図である。
【図２】図２は、塗工箔を得る工程を説明する概略図である。
【図３】図３は、プリフォームとしてのロール体を形成している途中の状態を示す概略図である。
【図４ａ】図４ａは、ロール体の概略平面図である。
【図４ｂ】図４ｂは、図４ａ中のＡ部分の概略拡大図である。
【図５】図５は、加圧加熱焼結装置によりロール体を焼結する場合の概略図である。
【図６】図６は、ロール体を焼結する時の温度曲線の一例を示す図（グラフ）である。
【図７】図７は、同複合材の概略斜視図である。
【図８】図８は、プリフォームとしての折曲体の概略斜視図である。
【図９】図９は、プリフォームとしての積層体の概略斜視図である。
【図１０】図１０は、本発明のもう一つの実施形態に係る金属−炭素粒子複合材の製造方法の流れ図である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
本発明の幾つかの実施形態について図面を参照して以下に説明する。
【００３２】
図７に示すように、本発明の一実施形態に係る金属−炭素粒子複合材２０は、金属マトリックス２３と金属マトリックス２３中に分散した炭素粒子１とを含むものである。炭素粒子１は金属マトリックス２３中に例えば三次元的に略ランダムに分散している。金属マトリックス２３中に分散している炭素粒子１の個数は多数である。
【００３３】
複合材２０の製法方法について以下に説明する。
【００３４】
図１に示すように、複合材２０の製造方法は、塗工箔を得る工程Ｓ１と、プリフォームを形成する工程Ｓ２と、プリフォームを座屈変形させる座屈工程Ｓ３と、プリフォームを焼結する焼結工程Ｓ４とを備えている。
【００３５】
本実施形態では、後述するように座屈工程Ｓ３と焼結工程Ｓ４は同時に行われる。以下では、説明の便宜上、座屈工程Ｓ３と焼結工程Ｓ４をまとめてプリフォームの座屈焼結工程Ｓ５という。
【００３６】
図２に示すように、塗工箔を得る工程Ｓ１では、炭素粒子１を含む塗工液５を金属箔１０の塗工予定表面１０ａに塗工することにより、金属箔１０の塗工予定表面１０ａに炭素粒子層１１が塗工（形成）された塗工箔１２を得る。
【００３７】
本実施形態では、金属箔１０として金属箔１０の帯状条材１０Ａ（即ち帯状の長尺な金属箔１０）が用いられている。
【００３８】
金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａは、金属箔１０の条材１０Ａの厚さ方向の両表面のうち少なくとも一方の表面である。本実施形態では、塗工予定表面１０ａは金属箔１０の条材１０Ａの厚さ方向の両表面のうち一方の表面だけであり、したがって金属箔１０の条材１０Ａの他方の表面１０ｂには塗工液５は塗工されない。
【００３９】
金属箔１０の金属材料は、複合材２０の金属マトリックス２３を形成するものである。金属箔１０の種類は限定されるものではないが、金属箔１０はアルミニウム箔又は銅箔であることが望ましい。その理由は、複合材２０の熱伝導率を高めることができるからである。さらに、金属箔１０は特にアルミニウム箔であることが望ましい。その理由は、複合材２０の軽量化を図ることができるし複合材２０の加工性を高めることができるからである。
【００４０】
金属箔１０の厚さは限定されるものではなく、通常５〜５００μｍ（望ましくは１０〜５０μｍ）である。
【００４１】
塗工液５は、上述したように炭素粒子１を含んでいるものであり、詳述すると、炭素粒子１とバインダー２とバインダー２用溶剤３とを混合状態に含んでいるものである。
【００４２】
炭素粒子１の種類は限定されるものではない。具体的には、炭素粒子１として、炭素繊維、カーボンナノチューブ、グラフェン、天然黒鉛粒子及び人造黒鉛粒子からなる群より選択される少なくとも一種を使用できる。
【００４３】
炭素繊維としては、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維などを使用できる。ＰＡＮ系炭素繊維及びピッチ系炭素繊維のうち特にピッチ系炭素繊維を用いることが望ましい。その理由は、ピッチ系炭素繊維の最長軸方向（即ち繊維方向）の熱伝導率がＰＡＮ系炭素繊維のそれよりも大きく、そのため複合材２０の熱伝導率をより高めることができるからである。
【００４４】
カーボンナノチューブとしては、単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ、気相成長炭素繊維（ＶＧＣＦ（登録商標）を含む）などを使用できる。
【００４５】
グラフェンとしては、単層グラフェン、多層グラフェンなどを使用できる。
【００４６】
天然黒鉛粒子としては、鱗片状黒鉛粒子などを使用できる。鱗片状黒鉛粒子はなるべく高い熱伝導性を有するもの（即ち高熱伝導性鱗片状黒鉛粒子）であることが望ましい。
【００４７】
人造黒鉛粒子としては、等方性黒鉛粒子、異方性黒鉛粒子、熱分解黒鉛粒子などを使用できる。
【００４８】
炭素粒子１の大きさ（平均最長軸長さ、平均粒径など）は限定されるものではないが、炭素粒子１が例えば炭素繊維である場合、炭素繊維の平均最長軸長さ（即ち平均繊維長さ）は１ｍｍ以下であることが望ましい。炭素繊維の平均最長軸方向の長さの下限は限定されるものではなく、通常１０μｍである。
【００４９】
また、炭素粒子１が例えば炭素繊維である場合、炭素繊維の繊維直径は限定されるものではなく、炭素繊維の平均繊維直径は例えば０．１μｍ〜２０μｍである。炭素繊維がＰＡＮ系炭素繊維やピッチ系炭素繊維である場合は、炭素繊維は例えばチョップドファイバーやミルドファイバーであってその平均繊維直径は例えば５〜１５μｍである。
【００５０】
炭素粒子１が気相成長カーボンナノファイバーである場合は、その平均繊維直径は例えば０．１ｎｍ〜２０ｎｍである。
【００５１】
炭素粒子１が例えば鱗片状黒鉛粒子である場合、鱗片状黒鉛粒子の平均粒径は１００μｍ以上であることが望ましい。その理由は、鱗片状黒鉛粒子と金属マトリックス２３との間の界面熱抵抗を確実に低減し得て、これにより複合材２０の熱伝導率を確実に高めることができるからである。鱗片状黒鉛粒子のより望ましい平均粒径は２００μｍ以上であり、非常に望ましい平均粒径は４００μｍ以上である。鱗片状黒鉛粒子の平均粒径の上限は限定されるものではなく、通常１ｍｍである。鱗片状黒鉛粒子の平均アスペクト比は限定されるものではなく、例えば３０〜１００である。
【００５２】
特に炭素粒子１は炭素繊維及び鱗片状黒鉛粒子の少なくとも一方であることが望ましい。その理由は、複合材２０の熱特性を効果的に向上できるからである。
【００５３】
バインダー２は、炭素粒子１に金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａへの付着力を付与し、これにより炭素粒子層１１中の炭素粒子１が塗工予定表面１０ａから脱落するのを抑制するためのものであり、通常、樹脂からなる。
【００５４】
さらに、バインダー２は、非酸化雰囲気中にて２００〜４５０℃の温度で炭化せずに昇華、分解などにより消失するものを用いることが望ましい。そのようなバインダー２として、アクリル系樹脂、ポリエチレングリコール系樹脂、ブチレンゴム樹脂、フェノール樹脂、セルロース系樹脂などが好適に使用される。これらのバインダー２は一般に常温で固形である。
【００５５】
溶剤３は、バインダー２を常温で溶解するものであることが望ましく、水、アルコール系溶剤、炭化水素系溶剤、エステル系溶剤、エーテル系溶剤などが好適に使用される。
【００５６】
塗工液５は、炭素粒子１とバインダー２を質量比で７５：２５〜９９．５：０．５の割合で含有していることが望ましい。この場合には、炭素粒子１を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに確実に付着させることができるし、プリフォーム（４０、図４ａ参照）を焼結する際にバインダー２をプリフォーム４０から確実に消失除去することができる。特に望ましくは、塗工液５は炭素粒子１とバインダー２を質量比で８０：２０〜９９：１の割合で含有していることが良い。
【００５７】
塗工液５は例えば次のようにして得られる。
【００５８】
すなわち、図２に示すように、塗工液５は、炭素粒子１とバインダー２と溶剤３を混合容器７内に入れこれらを撹拌混合器（例：ディスパー、プラネタリーミキサー、ビーズミル）８により混合することにより、得られる。必要に応じて、塗工液５には分散剤（図示せず）、表面調整剤（図示せず）などが添加される。
【００５９】
塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに塗工する方法及びその塗工装置は限定されるものではない。例えば、塗工液５の塗工装置として、ロールコーター、ナイフコーター、ダイコーター、スプレーコーター、カーテンコーターなどが用いられる。ロールコーターとしては、グラビアコーター、３本ロールコーター（オフセットタイプ）、ロールコーター（２本ロール）、リバースロールコーターなどが用いられる。
【００６０】
本実施形態では、図２に示すように、塗工液５の塗工は、金属箔１０の条材１０Ａを巻き出す巻出しロール３６と金属箔１０の条材１０Ａを巻き取る巻取りロール３７とを用いたロールｔｏロール方式の塗工装置により行われる。この場合における塗工液５の塗工方法は次のとおりである。
【００６１】
巻出しロール３６と巻取りロール３７の間には、塗工装置３０と乾燥炉３８が金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆに並んで設置されている。
【００６２】
塗工装置３０は例えばロールコーターであり、詳述すると、アプリケーターロール３１、バックアップロール３２、ピックアップロール３３、塗工液５用パン３４などを備えている。
【００６３】
塗工液５はパン３４内に入っている。ピックアップロール３３の周面の周方向の一部はパン３４内の塗工液５に接触している。そして、ピックアップロール３３の回転により塗工液５がピックアップロール３３の周面からアプリケーターロール３１の周面に付着される。
【００６４】
巻出しロール３６から巻き出された金属箔１０の条材１０Ａは、塗工装置３０のアプリケーターロール３１とバックアップロール３２との間を通過する。この際に金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに塗工液５がアプリケーターロール３１によって金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆに連続的に層状に塗工される。これにより、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに塗工液５からなる炭素粒子層１１が塗工（形成）された塗工箔１２の条材１２Ａが得られる。
【００６５】
そして、塗工箔１２の条材１２Ａが乾燥炉３８内を通過することにより、炭素粒子層１１が乾燥されて炭素粒子層１１中の溶剤３が炭素粒子層１１から蒸発除去される。その後、塗工箔１２の条材１２Ａが巻取りロール３７に巻き取られる。
【００６６】
金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａへの塗工液５の塗工量は限定されるものではない。特に、塗工液５は、炭素粒子１の塗工量が３０ｇ／ｍ２以下になるように塗工予定表面１０ａに塗工されることが望ましい。炭素粒子１の塗工量の下限は限定されるものではなく、望ましくは２ｇ／ｍ２である。
【００６７】
図３、４ａ及び４ｂに示すように、プリフォーム４０を形成する工程Ｓ２において、プリフォーム４０は塗工箔１２が複数積層された状態のものであり、全く焼結していないものである。本実施形態では、図３に示すように、巻取りロール３７から巻き解かれた塗工箔１２の条材１２Ａをロール状に複数回巻くことにより形成されたロール体４１がプリフォーム４０として用いられる。
【００６８】
ロール体４１において塗工箔１２の条材１２Ａは金属製巻き芯４１ａに巻かれている。したがって、ロール体４１は、詳述すると塗工箔１２の条材１２Ａが巻き芯４１ａにロール状に複数回巻かれることにより形成されたものである。このように、塗工箔１２の条材１２Ａを巻く際に巻き芯４１ａを用いることにより、塗工箔１２の条材１２Ａを容易に且つ確実にロール状に巻くことができ、即ちロール体４１の形成を容易に且つ確実に行うことがきる。
【００６９】
巻き芯４１ａの材料は限定されるものではなく、通常、金属箔１０の金属材料と同種である。すなわち、金属箔１０が例えばアルミニウム箔である場合、巻き芯４１ａはアルミニウム製であり、金属箔１０が例えば銅箔である場合、巻き芯４１ａは銅製である。
【００７０】
巻き芯４１ａは中空状（例：パイプ状）のものであっても良いし中実なものであっても良い。本実施形態では、巻き芯４１ａは中実なものでありその断面形状は円形状である。巻き芯４１ａの直径は限定されるものであるが、なるべく小さい方が望ましく、通常５〜８ｍｍである。
【００７１】
図４ｂに示すように、ロール体４１において、塗工箔１２の条材１２Ａは、金属箔１０の条材１０Ａの厚さ方向の両表面のうち塗工予定表面１０ａではない方の表面１０ｂがロール体４１の外周面４１ｂ側に向くようにロール状に巻かれている。
【００７２】
さらに、塗工箔１２の条材１２Ａがロール状に巻かれた状態において、塗工箔１２の条材１２Ａの外端部１２ｃがロール体４１の外周面４１ｂに溶接（その溶接部１３）により固着されている。これにより、塗工箔１２の条材１２Ａが不慮に巻き解かれないように塗工箔１２の条材１２Ａの巻き形状がロール状に保持されている。
【００７３】
座屈工程Ｓ３では、プリフォーム４０としてのロール体４１を加圧することによりロール体４１を座屈変形させる。換言するとこの工程Ｓ３では、ロール体４１が座屈変形するようにロール体４１を加圧する。
【００７４】
焼結工程Ｓ４では、プリフォーム４０としてのロール体４１を加圧しながら加熱することによりロール体４１を焼結する。
【００７５】
プリフォーム４０の座屈焼結工程Ｓ５は、座屈工程Ｓ３と焼結工程Ｓ４を含むものであり、詳述すると、ロール体４１を加圧することによりロール体４１を座屈変形させながら加熱することによりロール体４１を焼結する。このように座屈焼結工程Ｓ５が行われることにより、座屈工程Ｓ３と焼結工程Ｓ４が同時に行われる。
【００７６】
本実施形態では、両工程Ｓ３、Ｓ４は、図５に示すように加圧加熱焼結装置５０により同時に行われる。
【００７７】
焼結装置５０は、ロール体４１（プリフォーム４０）を一方向に加圧可能で且つロール体４１（プリフォーム４０）を加熱可能なものであり、詳述すると、押圧パンチ５１、受けダイ５２、型枠５３、ヒーター５４などを備えている。符号「５５」は焼結装置５０の炉壁である。
【００７８】
型枠５３は、剛性を有する筒状（例えば円筒状）のものであり、型枠５３内に配置されたロール体４１が押圧パンチ５１によるロール体４１の加圧方向Ｐに対し外側方へ座屈変形するのを抑制する役割を有するものである。
【００７９】
型枠５３の内径はロール体４１の直径と同じか僅かに大きく設定されており、これにより、型枠５３は型枠５３内にロール体４１を適合状態に配置しうるように構成されている。
【００８０】
型枠５３の材質は、ロール体４１の焼結温度での線膨張が小さく、且つ、ロール体４１の焼結時にロール体４１と型枠５３との間で反応（例：化学反応）が生じない又は生じにくいものであることが望ましく、例えば、セラミックス（例：アルミナ）、炭素材（黒鉛材を含む）である。
【００８１】
押圧パンチ５１は、ロール体４１を一方向に加圧するものであり、型枠５３内において受けダイ５２に対し対向状に配置されている。押圧パンチ５１によるロール体４１の加圧方向Ｐは、ロール体４１の中心軸方向である。
【００８２】
ヒーター５４は、ロール体４１を加熱するものであり、型枠５３の外側において型枠５３を包囲する態様に配置されている。
【００８３】
座屈焼結工程Ｓ５では、ロール体４１をその中心軸（図示せず）が押圧パンチ５１の押圧軸Ｑと平行（望ましくは同軸）になるように型枠５３内に配置するとともに、ロール体４１を受けダイ５２で受ける。また、型枠５３内を所定の焼結雰囲気にする。そして、押圧パンチ５１によりロール体４１をその中心軸方向に加圧（その方向Ｐ）することによりロール体４１を型枠５３内にて座屈変形させながらヒーター５４により加熱する。これによりロール体４１を焼結する。その結果、図７に示した上述した複合材２０が得られる。その後、複合材２０は型枠５３内から取り出される。
【００８４】
焼結雰囲気は非酸化雰囲気であることが望ましい。非酸化雰囲気は、不活性ガス雰囲気（例：窒素ガス雰囲気、アルゴンガス雰囲気）、真空雰囲気などを含む。
【００８５】
この工程Ｓ５において、もしロール体４１がその内部に空隙が残った状態で焼結すると、当該空隙の部分が複合材２０の内部欠陥になる。この欠陥の発生を抑制するため、焼結雰囲気は真空雰囲気であることが特に望ましい。この場合の真空度は１×１０−１〜１×１０−６Ｐａであることが望ましい。
【００８６】
ロール体４１を焼結する際におけるロール体４１の圧下率は、ロール体４１の直径などに応じて決定されるものであり限定されるものではなく、通常３０〜５０％である。
【００８７】
ロール体４１の焼結温度は限定されものではなく、通常、金属箔１０の金属材料の融点以下であり、特に金属材料の融点と当該融点よりも約５０℃低い温度との間の温度に設定されることが望ましい。その理由は、ロール体４１を確実に焼結できるからである。具体的には、金属箔１０が例えばアルミニウム箔である場合、ロール体４１の焼結温度は５５０〜６２０℃の範囲に設定されることが望ましい。
【００８８】
ロール体４１中のバインダー２は、座屈焼結工程Ｓ５（焼結工程Ｓ４）においてロール体４１の温度が略室温から焼結温度まで上昇するようにロール体４１を加熱する途中で昇華、分解などにより消失してロール体４１から除去される。このようなバインダー２の除去について図６を参照して以下に説明する。
【００８９】
図６中のＴ１〜Ｔ２（但し、Ｔ１＜Ｔ２）の温度範囲は、バインダー２が昇華、分解などにより消失する範囲であり、通常２００〜４５０℃である。Ｔ３はロール体４１の焼結温度であり、Ｔ２よりも高い温度である（即ちＴ３＞Ｔ２）。
【００９０】
この工程Ｓ５では、ロール体４１の温度が略室温から焼結温度Ｔ３まで上昇するようにロール体４１を加熱する途中におけるロール体４１の温度がＴ１〜Ｔ２の範囲内である時に、バインダー２が昇華、分解などにより消失してロール体４１から除去される。
【００９１】
ロール体４１の温度がＴ１〜Ｔ２の温度範囲内である時間Δｔは、バインダー２をロール体４１から除去しうる時間であれば限定されるものではなく、ヒーター５４によるロール体４１の昇温速度、ロール体４１中のバインダー２の全量、ロール体４１の質量、焼結雰囲気などに応じて設定されるものであり、通常１０ｍｉｎ以上に設定される。
【００９２】
また、ロール体４１の温度がＴ１〜Ｔ２の温度範囲内である時に昇温を一旦停止したり昇温速度を緩やかにしたりすることにより上記時間Δｔを長くし、これによりバインダー２の除去を確実に行うようにすることも可能である。
【００９３】
なお本発明では、バインダー２の除去は、ロール体４１を焼結する前に行われても良い。この場合、バインダー２の除去は、ロール体４１を型枠５３内に配置した後であって且つロール体４１を座屈変形させる前（即ち座屈工程Ｓ３を行う前）に行うことが望ましい。その理由は、ロール体４１を型枠５３内に配置する際にロール体４１中の炭素粒子１がロール体４１から脱落するのを確実に抑制できるからである。
【００９４】
さらに、この場合、バインダー２をロール体４１から除去した後であって且つロール体４１を焼結する前においては、型枠５３内の雰囲気を非酸化雰囲気にしておくこと又は／及び型枠５３内に配置されたロール体４１の温度を３００℃以下に設定しておくことが望ましい。その理由は、ロール体４１中の炭素粒子１の酸化消耗を確実に抑制できるし、金属箔１０がアルミニウム箔である場合においてアルミニウム箔の酸化を確実に抑制できるからである。
【００９５】
座屈焼結工程Ｓ５では、ロール体４１が上述のように焼結装置５０により加圧加熱されることにより、ロール体４１の金属箔１０及び巻き芯４１ａの金属材料の一部が炭素粒子層１１内に浸透して炭素粒子層１１内に存在する微細な空隙（例：炭素粒子層１１中の炭素粒子１、１間の隙間）に充填されて、当該空隙が略消滅する。さらに、ロール体４１の金属箔１０及び巻き芯４１ａの金属材料は複合材２０の金属マトリックス２３になるとともに、ロール体４１中の炭素粒子１の配向（配列）はロール体４１が座屈変形されることによって乱されて、その結果、図７に示すように炭素粒子１が複合材２０の金属マトリックス２３中に例えば三次元的に略ランダムに配向した状態に分散する。
【００９６】
本実施形態の複合材２０の製造方法には次の利点がある。
【００９７】
座屈焼結工程Ｓ５では、ロール体４１を加圧することによりロール体４１を座屈変形させながら加熱することによりロール体４１を焼結するので、ロール体４１中の炭素粒子１の配向（配列）を乱すことができるしロール体４１を良好に焼結することができる。したがって、熱特性（例：熱伝導率、線膨張係数）等の物性の異方性が小さく且つ焼結状態が良好な金属−炭素粒子複合材２０を製造できる。
【００９８】
さらに、座屈工程Ｓ３と焼結工程Ｓ４が同時に行われるので、複合材２０の製造プロセスを簡略化できる。
【００９９】
さらに、塗工箔１２（詳述すると塗工箔１２の条材１２Ａ）をロール状に複数回巻くことによりプリフォーム４０としてのロール体４１を形成するので、プリフォーム４０の形成を容易に行うことができる。
【０１００】
さらに、ロール体４１において、塗工箔１２の条材１２Ａは、上述したように、金属箔１０の条材１０Ａの厚さ方向の両表面のうち塗工予定表面１０ａではない方の表面１０ｂがロール体４１の外周面４１ｂ側に向くようにロール状に巻かれているので、ロール体４１の外周面４１ｂには塗工箔１２の炭素粒子層１１ではなく金属箔１０が露出し、この金属箔１０がロール体４１の外周面４１ｂにおいて炭素粒子層１１を覆った状態になる。そのため、座屈焼結工程Ｓ５においてロール体４１の外周面４１ｂからの炭素粒子１の不慮の脱落をこの金属箔１０によって抑制することができる。したがって、炭素粒子１の含有量が多い複合材２０を確実に製造できるし、複合材２０中の炭素粒子１の含有量を設計量に合致させ易い。
【０１０１】
さらに、ロール体４１を型枠５３内に配置した状態でロール体４１を加圧することによりロール体４１を座屈変形させるので、ロール体４１が押圧パンチ５１によるロール体４１の加圧方向Ｐに対し外側方へ座屈変形するのを型枠５３によって抑制することができる。そのため、ロール体４１が座屈変形している途中でロール体４１中の炭素粒子１がロール体４１の外側方へ脱落するのを抑制することができる。したがって、炭素粒子１の含有量が多い複合材２０を更に確実に製造できるし、複合材２０中の炭素粒子１の含有量を設計量に更に合致させ易い。
【０１０２】
本実施形態の複合材の製造方法により製造された複合材２０は、炭素粒子１を含んでいるので高い熱伝導率を有しており且つ熱特性の異方性が小さいので、発熱体を冷却する冷却器（例：パワーモジュール用冷却器）の構成層や構成部材の材料に好適に使用可能である。さらに、複合材２０は、照明機器、携帯・モバイル端末、ヒートスプレッダー、ヒートパイプ、電池モジュールなどの構成部材の材料としても使用可能である。
【０１０３】
上記実施形態では、プリフォーム４０としてロール体４１を用いる場合について説明したが、本発明では、プリフォーム４０としてその他に例えば図８や図９に示したものを用いても良い。
【０１０４】
図８は、プリフォーム４０としての折曲体４３の概略図である。この折曲体４３は、プリフォーム４０を形成する工程Ｓ２において、塗工箔１２の条材１２Ａをジグザグ状に折曲することにより形成される。
【０１０５】
折曲体４３を座屈変形させる場合には、折曲体４３を塗工箔１２の条材１２Ａの折曲部４３ａの稜線方向Ｒと平行な方向に加圧し、これにより折曲体４３を座屈変形させる。矢印Ｐは、折曲体４３を座屈変形させるための折曲体４３の加圧方向を示している。
【０１０６】
この場合では、塗工箔１２の条材１２Ａをジグザグ状に折曲することによりプリフォーム４０としての折曲体４３を形成するので、プリフォーム４０の形成を容易に行うことができる。
【０１０７】
図９は、プリフォーム４０としての積層体（詳述すると平坦状積層体）４５の概略斜視図である。この積層体４５は、プリフォーム４０を形成する工程Ｓ２において、塗工箔１２（詳述すると塗工箔１２の条材１２Ａ）を所定形状（同図では方形状）に切断して得られた切断片からなる平坦状の塗工箔１２を複数積層することにより形成される。積層される複数の塗工箔１２は同形及び同寸である。
【０１０８】
積層体４５を座屈変形させる場合には、積層体４５を塗工箔１２の積層方向Ｓに垂直な方向に加圧し、これにより積層体を座屈変形させる。矢印Ｐは、積層体４５を座屈変形させるための積層体４５の加圧方向を示している。
【０１０９】
この場合では、塗工箔１２を複数積層することによりプリフォーム４０としての積層体４５を形成するので、プリフォーム４０を確実に形成することができる。
【０１１０】
ここで、上述した実施形態では、座屈工程Ｓ３と焼結工程Ｓ４を同時に行う場合について説明したが、本発明では、その他に、図１０に示すように座屈工程Ｓ３の後で焼結工程Ｓ４を行っても良い。
【０１１１】
以上で本発明の幾つかの実施形態を説明したが、本発明はこれらの実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で様々に変更可能である。
【０１１２】
本発明では、塗工箔を得る工程において炭素粒子層（塗工液）が塗工される金属箔は、上述した実施形態に示したように金属箔の条材であることが望ましいが、これに限定されるものではなく、その他に例えば条材状ではない金属箔（例えば、予め設定された長さ寸法及び幅寸法を有する略方形状の金属箔）であっても良い。
【０１１３】
また本発明では、金属箔の塗工予定表面は、上述した実施形態に示したように金属箔の厚さ方向の両表面のうち一方の表面だけであることが望ましいが、これに限定されるものではなく、その他に例えば金属箔の一方の表面と他方の表面であっても良い。この場合、塗工箔を得る工程では、金属箔（金属箔の条材）の一方の表面と他方の表面にそれぞれ炭素粒子層が塗工された塗工箔（塗工箔の条材）が得られる。
【産業上の利用可能性】
【０１１４】
本発明は、金属マトリックスと金属マトリックス中に分散した炭素粒子とを含む金属−炭素粒子複合材の製造方法に利用可能である。
【符号の説明】
【０１１５】
１：炭素粒子
５：塗工液
１０：金属箔
１０Ａ：金属箔の条材
１０ａ：塗工予定表面
１１：炭素粒子層
１２：塗工箔
１２Ａ：塗工箔の条材
２０：金属−炭素粒子複合材
３０：塗工装置
４０：プリフォーム
４１：ロール体
４３：折曲体
４３ａ：折曲部
４５：積層体
５０：加圧加熱焼結装置
５３：型枠
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４ａ】
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【図４ｂ】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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