(57)【要約】      （修正有）【課題】従来に比べて水素圧縮効率を向上し得る電気化学式水素ポンプを提供する。【解決手段】電気化学式水素ポンプは、電解質膜１１と、電解質膜の一方の主面に設けられたアノード触媒層１３と、電解質膜の他方の主面に設けられたカソード触媒層１２と、アノード触媒層上に設けられたアノードガス拡散層１５と、アノード触媒層とカソード触媒層との間に電圧を印加する電圧印加器１０２とを備え、アノードガス拡散層は、アノード触媒層に隣接する、金属焼結体または金網のプレート１８と、金属焼結体または金網のプレートに隣接する金属鋼板の積層体１９とを備え、金属焼結体または金網のプレートと金属鋼板の積層体とは金属接合されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜と、
前記電解質膜の一方の主面に設けられたアノード触媒層と、
前記電解質膜の他方の主面に設けられたカソード触媒層と、
前記アノード触媒層上に設けられたアノードガス拡散層と、
前記アノード触媒層と前記カソード触媒層との間に電圧を印加する電圧印加器とを備え、
前記アノードガス拡散層は、前記アノード触媒層に隣接する、金属焼結体または金網のプレートと、前記金属焼結体または金網のプレートに隣接する金属鋼板の積層体とを備え、前記金属焼結体または金網のプレートと前記金属鋼板の積層体とは金属接合されている電気化学式水素ポンプ。
【請求項２】
前記金属焼結体のプレートと前記金属鋼板の積層体とは真空焼結により金属接合されている請求項１に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項３】
前記金属焼結体は、金属粒子または金属繊維の焼結体である請求項１または２に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項４】
前記金属粒子は、メディアン径が１０μｍ以上、１０００μｍ以下である請求項３に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項５】
前記金属焼結体の孔のメディアン径が１μｍ以上、１００μｍ以下である請求項３または４に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項６】
前記金属焼結体は、チタンを含む耐腐食性金属で構成されている請求項１−５のいずれか１項に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項７】
前記金属鋼板の積層体は、複数の貫通孔を有する金属鋼板の積層体の焼結体である請求項１−６のいずれか１項に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項８】
前記金属鋼板に設けられた前記貫通孔のメディアン径が１μｍ以上、１００μｍ以下である請求項７に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項９】
前記金属鋼板に設けられた前記複数の貫通孔間の平均距離が１０μｍ以上、１０００μｍ以下である請求項７または８に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項１０】
前記金属鋼板は、チタンを含む耐腐食性金属で構成されている請求項１−９のいずれか１項に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項１１】
前記金網のプレートと前記金属鋼板の積層体とは真空焼結により金属接合されている請求項１に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項１２】
前記金網のプレートは、金属細線で形成されている請求項１１に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項１３】
前記金属細線は、細線の直径が１０μｍ以上、１００μｍ以下である請求項１２に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項１４】
前記金属細線は、細線間で形成する目開きが１μｍ以上、１００μｍ以下である請求項１２または１３に記載の電気化学式水素ポンプ。
【請求項１５】
前記金属細線は、チタンを含む耐腐食性金属で構成されている請求項１２−１４のいずれか１項に記載の電気化学式水素ポンプ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は電気化学式水素ポンプに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、地球の温暖化などの環境問題、石油資源の枯渇などのエネルギー問題から、化石燃料に代わるクリーンな代替エネルギー源として、水素が注目されている。水素は燃焼しても基本的に水しか放出せず、地球温暖化の原因となる二酸化炭素が排出されずかつ窒素酸化物などもほとんど排出されないので、クリーンエネルギーとして期待されている。また、水素を燃料として高効率に利用する装置として、例えば、燃料電池があり、自動車用電源向け、家庭用自家発電向けに開発および普及が進んでいる。
【０００３】
来るべき水素社会では、水素を製造することに加えて、水素ガスを高密度で貯蔵し、小容量かつ低コストで輸送または利用し得る技術開発が求められている。特に、分散型のエネルギー源となる燃料電池の普及促進には、水素供給インフラを整備する必要がある。また、水素を安定的に供給するために、高純度の水素ガスを製造、精製、高密度貯蔵する様々な提案が行われている。
【０００４】
例えば、水素供給インフラでは、水の電気分解により水素を生成する際に、高圧側と低圧側の圧力差により電解質膜および低圧側の給電体などが変形することで、構成部材間の接触抵抗が増加することが知られている。そこで、電解質膜と低圧側の給電体の変形に対して、高圧側の給電体を電解質膜に押圧して密着させる押圧手段を設けることで、接触抵抗の増加を抑制する高圧水素製造装置が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００５】
また、高圧力環境に対して耐久性を備え、かつ、低コストで改質ガスから水素を精製および昇圧するため、複数枚積層されたセル構造と、そのセル構造の積層方向に締付応力を加える押圧構造とを備える電気化学式水素ポンプが提案されている（例えば、特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００６−７０３２２号公報
【特許文献２】国際公開第２０１５／０２００６５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところで、高効率なエネルギーの利用に向け、水素供給インフラにおいて、水素を効率的に供給することが望まれている。つまり、特許文献１に記載の高圧水素製造装置および特許文献２に記載の電気化学式水素ポンプにおいても、水素圧縮時の更なる効率向上が求められているが、これらの特許文献１および特許文献２では、かかる効率向上の検討が十分に行われていない。
【０００８】
本開示の一態様（aspect）は、このような事情に鑑みてなされたものであり、従来に比べて水素圧縮効率を向上し得る電気化学式水素ポンプを提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するため、本開示の一態様の電気化学式水素ポンプは、電解質膜と、前記電解質膜の一方の主面に設けられたアノード触媒層と、前記電解質膜の他方の主面に設けられたカソード触媒層と、前記アノード触媒層上に設けられたアノードガス拡散層と、前記アノード触媒層と前記カソード触媒層との間に電圧を印加する電圧印加器とを備え、前記アノードガス拡散層は、前記アノード触媒層に隣接する、金属焼結体または金網のプレートと、前記金属焼結体または金網のプレートに隣接する金属鋼板の積層体とを備え、前記金属焼結体または金網のプレートと前記金属鋼板の積層体とは金属接合されている。
【発明の効果】
【００１０】
本開示の一態様の電気化学式水素ポンプは、従来に比べて水素圧縮効率を向上し得るという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、実施形態の電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。
【図２Ａ】図２Ａは、実施形態の電気化学式水素圧縮装置の一例を示す図である。
【図２Ｂ】図２Ｂは、実施形態の電気化学式水素圧縮装置の一例を示す図である。
【図３】図３は、実施形態の第１実施例の電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。
【図４】図４は、実施形態の第２実施例の電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。
【図５】図５は、アノードガス拡散層の一例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
電気化学式水素ポンプの水素圧縮時の効率向上について鋭意検討が行われ、以下の知見が得られた。
【００１３】
まず、先行特許出願である特願２０１７−０００５９９号（以下、先行出願）では、電気化学式水素ポンプのカソードおよびアノード間の差圧によって、アノードガス拡散層に高圧がかかるので、アノードガス拡散層を構成する金属鋼板同士を焼結などで面状に金属接合することにより、積層体の剛性を向上させることが提案されている。
【００１４】
また、先行出願では、図５に示す如く、貫通孔１１９Ａを備える複数の金属鋼板の積層体１１９とアノード触媒層１１３および電解質膜１１１との間に、金属焼結体のプレート１１８を設ける構成が提案されている。これにより、アノードガス拡散層が、金属焼結体のプレート１１８を備えずに、複数の金属鋼板の積層体で構成されている場合に比べて、アノードガス拡散層に必要なガス通気性およびガス拡散性を確保しやすくなる。
【００１５】
また、図示を省略するが、先行出願では、貫通孔を備える複数の金属鋼板の積層体とアノード触媒層および電解質膜との間に、金網のプレートを設ける構成が提案されている。金網のプレートの方が、金属鋼板に複数の通気孔を設ける場合よりも、通気孔を小さくかつ空隙率を向上し易い。
【００１６】
しかしながら、金属焼結体または金網のプレート（以下、第１金属プレートという場合がある）および金属鋼板の積層体（以下、第２金属プレートという場合がある）に高圧がかかるとき、第１金属プレートおよび第２金属プレートが撓みやすい場合がある。
【００１７】
例えば、第１金属プレートおよび第２金属プレートを接触させただけで積み重ね、これらの端部を機械的な締結部材により固定する場合は、第１金属プレートおよび第２金属プレートが、互いの接触部において横ズレなどが発生することで撓みやすくなる。そして、この撓み量が、これらの所定の弾性変形量を上回った場合、第１金属プレートおよび第２金属プレート同士の間での接触面積が減少することで、電流集中に伴う電気抵抗が増加する可能性がある。例えば、第１金属プレートおよび第２金属プレートが撓むとき、両者が局所的に離れると、上記の接触面積が減少する。すると、電気化学式水素ポンプの効率が低下する恐れがある。
【００１８】
そこで、本開示の第１態様の電気化学式水素ポンプは、以上の知見に基づいて案出できたものであり、電解質膜と、電解質膜の一方の主面に設けられたアノード触媒層と、電解質膜の他方の主面に設けられたカソード触媒層と、アノード触媒層上に設けられたアノードガス拡散層と、アノード触媒層とカソード触媒層との間に電圧を印加する電圧印加器とを備え、アノードガス拡散層は、アノード触媒層に隣接する、金属焼結体または金網のプレートと、金属焼結体または金網のプレートに隣接する金属鋼板の積層体とを備え、金属焼結体または金網のプレートと金属鋼板の積層体とは金属接合されている。
【００１９】
かかる構成によると、本態様の電気化学式水素ポンプは、従来に比べて水素圧縮効率を向上し得る。
【００２０】
具体的には、本態様の電気化学式水素ポンプは、金属焼結体または金網のプレートと金属鋼板の積層体とを金属接合することにより、両者を、例えば、機械的な締結部材により固定して積層する場合に比べて剛性を上げることができる。よって、金属焼結体または金網のプレートと金属鋼板の積層体とに高圧がかかる場合に、互いの接触部の隙間が生じにくいので、電流集中に伴う電気抵抗の増加を軽減することができる。すると、電気化学式水素ポンプに必要な消費電力の増加を抑制できる。
【００２１】
本開示の第２態様の電気化学式水素ポンプは、第１態様の電気化学式水素ポンプにおいて、金属焼結体のプレートと金属鋼板の積層体とは真空焼結により金属接合されていてもよい。
【００２２】
かかる構成によると、金属焼結体のプレートおよび金属鋼板の積層体の酸化が真空中の焼結によって抑制されている。よって、本態様の電気化学式水素ポンプは、金属焼結体のプレートと金属鋼板の積層体とを大気中の焼結により金属接合を行う場合に比べて電気抵抗の増加を抑制できる。
【００２３】
本開示の第３態様の電気化学式水素ポンプは、第１態様または第２態様の電気化学式水素ポンプにおいて、金属焼結体は、金属粒子または金属繊維の焼結体であってもよい。
【００２４】
本開示の第４態様の電気化学式水素ポンプは、第３態様の電気化学式水素ポンプにおいて、金属粒子は、メディアン径が１０μｍ以上、１０００μｍ以下であってもよい。
【００２５】
金属焼結体を構成する金属粒子のメディアン径は、金属焼結体のプレートと接触するアノード触媒層および電解質膜の破損が起こりにくくなるように、アノード触媒層および電解質膜の膜厚と同程度である方が望ましい。
【００２６】
ここで、電解質膜が薄膜化する程、電気抵抗が低くなるが、破損しやすくなる。逆に、電解質膜が厚膜化する程、破損しにくくなるが、電気抵抗が高くなる。
【００２７】
そこで、本態様の電気化学式水素ポンプでは、電解質膜の膜厚をベースに、以上の事情を考慮して、金属粒子のメディアン径が１０μｍ以上、１０００μｍ以下に設定されている。
【００２８】
本開示の第５態様の電気化学式水素ポンプは、第３態様または第４態様の電気化学式水素ポンプにおいて、金属焼結体の孔のメディアン径が１μｍ以上、１００μｍ以下であってもよい。
【００２９】
金属焼結体の孔のメディアン径が、アノード触媒層および電解質膜の膜厚と同程度またはそれ以下である場合、かかる焼結体の孔におけるアノード触媒層および電解質膜の垂れ込み量を低減できるので、アノード触媒層および電解質膜の破損が発生しにくくなる。しかし、金属焼結体の孔のメディアン径が小さ過ぎる場合、かかる焼結体のプレートにおけるガスおよび水の透過性が悪くなる可能性がある。
【００３０】
そこで、本態様の電気化学式水素ポンプでは、電解質膜の膜厚をベースに、以上の事情を考慮して、金属焼結体の孔のメディアン径が１μｍ以上、１００μｍ以下に設定されている。
【００３１】
本開示の第６態様の電気化学式水素ポンプは、第１態様から第５態様のいずれか一つの電気化学式水素ポンプにおいて、金属焼結体は、チタンを含む耐腐食性金属で構成されていてもよい。
【００３２】
アノード触媒層において酸化反応で水素分子から水素イオン（プロトン）が発生するので、アノード触媒層の付近のｐＨ（水素イオン指数）は低い。
【００３３】
そこで、本態様の電気化学式水素ポンプでは、金属焼結体は、上記の如く、チタンを含む耐腐食性金属で構成されている。
【００３４】
本開示の第７態様の電気化学式水素ポンプは、第１態様から第６態様のいずれか一つの電気化学式水素ポンプにおいて、金属鋼板の積層体は、複数の貫通孔を有する金属鋼板の積層体の焼結体であってもよい。
【００３５】
かかる構成によると、本態様の電気化学式水素ポンプは、金属鋼板同士を焼結で面状に金属接合することにより、金属鋼板の積層体の剛性を向上させることができる。
【００３６】
本開示の第８態様の電気化学式水素ポンプは、第７態様の電気化学式水素ポンプにおいて、金属鋼板に設けられた貫通孔のメディアン径が１μｍ以上、１００μｍ以下であってもよい。
【００３７】
金属鋼板に設けられた貫通孔のメディアン径が小さい程、金属鋼板の積層体の貫通孔における、金属焼結体または金網のプレートの垂れ込み量を低減できるので、金属焼結体または金網のプレートの破損が発生しにくくなる。
【００３８】
しかし、かかる貫通孔のメディアン径が小さ過ぎる場合、金属鋼板の積層体におけるガスおよび水の透過性が悪くなる可能性があるとともに、貫通孔の加工が困難になる可能性がある。
【００３９】
そこで、本態様の電気化学式水素ポンプでは、以上の事情を考慮して、金属鋼板に設けられた貫通孔のメディアン径が１μｍ以上、１００μｍ以下に設定されている。
【００４０】
本開示の第９態様の電気化学式水素ポンプは、第７態様または第８態様の電気化学式水素ポンプにおいて、金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離が１０μｍ以上、１０００μｍ以下であってもよい。
【００４１】
金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離が短い程、金属鋼板に適切に貫通孔を加工することが困難になる。逆に、金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離が長い程、金属鋼板に設けられる単位面積当たりの貫通孔の数が少なくなるので、金属鋼板の積層体のガス通気性およびガス拡散性を確保しにくくなる。
【００４２】
そこで、本態様の電気化学式水素ポンプでは、以上の事情を考慮して、金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離が１０μｍ以上、１０００μｍ以下に設定されている。
【００４３】
本開示の第１０態様の電気化学式水素ポンプは、第１態様から第９態様のいずれか一つの電気化学式水素ポンプにおいて、金属鋼板は、チタンを含む耐腐食性金属で構成されていてもよい。
【００４４】
アノード触媒層において酸化反応で水素分子から水素イオン（プロトン）が発生するので、アノード触媒層の付近のｐＨ（水素イオン指数）は低い。
【００４５】
そこで、本態様の電気化学式水素ポンプでは、金属鋼板は、上記の如く、チタンを含む耐腐食性金属で構成されている。
【００４６】
本開示の第１１態様の電気化学式水素ポンプは、第１態様の電気化学式水素ポンプにおいて、金網のプレートと金属鋼板の積層体とは真空焼結により金属接合されていてもよい。
【００４７】
かかる構成によると、金網のプレートおよび金属鋼板の積層体の酸化が真空中の焼結によって抑制されている。よって、本態様の電気化学式水素ポンプは、金網のプレートと金属鋼板の積層体とを大気中の焼結により金属接合を行う場合に比べて電気抵抗の増加を抑制できる。
【００４８】
本開示の第１２態様の電気化学式水素ポンプは、第１１態様の電気化学式水素ポンプにおいて、金網のプレートは、金属細線で形成されていてもよい。
【００４９】
本開示の第１３態様の電気化学式水素ポンプは、第１２態様の電気化学式水素ポンプにおいて、金属細線は、細線の直径が１０μｍ以上、１００μｍ以下であってもよい。
【００５０】
金属細線の直径は、金網のプレートと接触するアノード触媒層および電解質膜の破損が起こりにくくなるように、アノード触媒層および電解質膜の膜厚と同程度である方が望ましい。
【００５１】
ここで、電解質膜が薄膜化する程、電気抵抗が低くなるが、破損しやすくなる。逆に、電解質膜が厚膜化する程、破損しにくくなるが、電気抵抗が高くなる。
【００５２】
そこで、本態様の電気化学式水素ポンプでは、電解質膜の膜厚をベースに、以上の事情を考慮して、金属細線の直径が１０μｍ以上、１００μｍ以下に設定されている。
【００５３】
本開示の第１４態様の電気化学式水素ポンプは、第１２態様または第１３態様の電気化学式水素ポンプにおいて、金属細線は、細線間で形成する目開きが１μｍ以上、１００μｍ以下であってもよい。
【００５４】
金属細線間で形成する目開きが、アノード触媒層および電解質膜の膜厚と同程度またはそれ以下である場合、目開き部におけるアノード触媒層および電解質膜の垂れ込み量を低減できるので、アノード触媒層および電解質膜の破損が発生しにくくなる。しかし、目開きが小さ過ぎる場合、金網のプレートにおけるガスおよび水の透過性が悪くなる可能性がある。
【００５５】
そこで、本態様の電気化学式水素ポンプでは、電解質膜の膜厚をベースに、以上の事情を考慮して、金属細線間で形成する目開きが１μｍ以上、１００μｍ以下に設定されている。
【００５６】
本開示の第１５態様の電気化学式水素ポンプは、第１２態様から第１４態様のいずれか一つの電気化学式水素ポンプにおいて、金属細線は、チタンを含む耐腐食性金属で構成されていてもよい。
【００５７】
アノード触媒層において酸化反応で水素分子から水素イオン（プロトン）が発生するので、アノード触媒層の付近のｐＨ（水素イオン指数）は低い。
【００５８】
そこで、本態様の電気化学式水素ポンプでは、金属細線は、上記の如く、チタンを含む耐腐食性金属で構成されている。
【００５９】
以下、添付図面を参照しながら、本開示の上記の各態様の具体例について説明する。以下で説明する具体例は、いずれも上記の各態様の一例を示すものである。よって、以下で示される形状、材料、数値、構成要素、構成要素の配置位置および接続形態などは、請求項に記載されていない限り、上記の各態様を限定するものではない。また、以下の構成要素のうち、本態様の最上位概念を示す独立請求項に記載されていない構成要素については、任意の構成要素として説明される。また、図面において、同じ符号が付いたものは、説明を省略する場合がある。また、図面は理解しやすくするために、それぞれの構成要素を模式的に示したもので、形状および寸法比などについては正確な表示ではない場合がある。
【００６０】
（実施形態）
［電気化学式水素ポンプの構成］
図１は、実施形態の電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。
【００６１】
図１に示す例では、電気化学式水素ポンプ１００は、電解質膜１１と、カソード触媒層１２と、アノード触媒層１３と、アノードガス拡散層１５と、電圧印加器１０２と、を備える。なお、図１の二点鎖線で示すように、カソードガス拡散層１４が、カソード触媒層１２上に設けられている。
【００６２】
アノードガス拡散層１５は、金属焼結体または金網のプレート１８と、金属鋼板の積層体１９と、を備える。アノードガス拡散層１５では、金属焼結体または金網のプレート１８と金属鋼板の積層体１９とが金属接合されている。そして、アノードガス拡散層１５は、電気化学式水素ポンプ１００の動作時にカソードおよびアノード間の差圧で発生する構成部材の変位、変形を抑制可能な高剛性であることが望ましい。
【００６３】
電解質膜１１は、プロトン伝導性を備える。電解質膜１１は、プロトン伝導性を備えていれば、どのような構成であってもよい。例えば、電解質膜１１として、フッ素系高分子電解質膜、炭化水素系高分子電解質膜を挙げることができるが、これらに限定されない。具体的には、例えば、Ｎａｆｉｏｎ（登録商標、デュポン社製）、Ａｃｉｐｌｅｘ（登録商標、旭化成株式会社製）などを用いることができる。
【００６４】
カソード触媒層１２は、電解質膜１１の一方の主面に設けられている。カソード触媒層１２は、触媒金属として、例えば、白金を含むが、これに限定されない。
【００６５】
アノード触媒層１３は、電解質膜１１の他方の主面に設けられている。アノード触媒層１３は、触媒金属として、例えば、白金を含むが、これに限定されない。
【００６６】
カソード触媒層１２およびアノード触媒層１３の触媒担体としては、例えば、カーボンブラック、黒鉛などの炭素粉体、導電性の酸化物粉体などが挙げられるが、これらに限定されない。
【００６７】
なお、カソード触媒層１２およびアノード触媒層１３では、触媒金属の微粒子が、触媒担体に高分散に担持されている。
【００６８】
カソードガス拡散層１４は多孔性材料で構成され、導電性およびガス拡散性を備える。また、カソードガス拡散層１４は、電気化学式水素ポンプ１００の動作時にカソードおよびアノード間の差圧で発生する構成部材の変位、変形に適切に追従するような弾性を備える方が望ましい。
【００６９】
例えば、カソードガス拡散層１４には、チタン、チタン合金、ステンレススチールなどを素材とする金属繊維の焼結体、これらを素材とする金属粉末の焼結体、エキスパンドメタル、金属メッシュ、パンチングメタルなどを用いることができる。また、カソードガス拡散層１４には、カーボンペーパー、カーボンクロス、カーボンフェルトなどの多孔性の炭素材料を用いることもできる。さらに、カーボンブラックとＰＴＦＥなどのエラストマーを混錬、圧延した多孔性のシート材料などを用いることもできる。
【００７０】
金属焼結体または金網のプレート１８は、アノード触媒層１３に隣接する部材である。本例では、アノード触媒層１３と金属焼結体または金網のプレート１８とが接触している。
【００７１】
金属焼結体または金網のプレート１８は、多孔性材料で構成され、導電性およびガス拡散性を備える。金属焼結体は、例えば、金属粒子または金属繊維の焼結体である。
【００７２】
なお、金属焼結体のプレート１８の詳細な構成は第１実施例で説明する。金網のプレート１８の詳細な構成は第２実施例で説明する。
【００７３】
金属鋼板の積層体１９は、金属焼結体または金網のプレート１８に隣接する部材である。金属鋼板の積層体１９は、例えば、複数の貫通孔を有する金属鋼板（例えば、パンチングメタルなど）の積層体の焼結体である。これにより、金属鋼板の積層体１９は、導電性およびガス拡散性を備える。
【００７４】
なお、金属鋼板の積層体１９の詳細な構成は第１実施例および第２実施例で説明する。
【００７５】
ここで、上記のとおり、金属焼結体または金網のプレート１８と金属鋼板の積層体１９とは金属接合されている。金属接合の方法としては、例えば、アーク溶接法、抵抗溶接法などの溶融接合、または、ろう接法、拡散接合法、超音波接合法、焼結接合などの界面接合を採用することも可能であるが、金属焼結体または金網のプレート１８と金属鋼板の積層体１９とを真空焼結により金属接合する方が望ましい。これは、金属焼結体または金網のプレート１８および金属鋼板の積層体１９の酸化を真空中の焼結によって抑制できるからである。かかる真空焼結により、電気化学式水素ポンプ１００は、金属焼結体または金網のプレート１８と金属鋼板の積層体１９とを大気中の焼結により金属接合を行う場合に比べて電気抵抗の増加を抑制できる。
【００７６】
電圧印加器１０２は、カソード触媒層１２およびアノード触媒層１３の間に電圧を印加する装置である。具体的には、電圧印加器１０２の高電位が、導電性のアノード触媒層１３に印加され、電圧印加器１０２の低電位が、導電性のカソード触媒層１２に印加されている。電圧印加器１０２は、カソード触媒層１２およびアノード触媒層１３の間に電圧を印加できれば、どのような構成であってもよい。電圧印加器１０２は、印加電圧を調整可能であってもよい。このとき、電圧印加器１０２は、バッテリ、太陽電池、燃料電池などの直流電源と接続されているときは、ＤＣ／ＤＣコンバータを備え、商用電源などの交流電源と接続されているときは、ＡＣ／ＤＣコンバータを備える。
【００７７】
［電気化学式水素圧縮装置の構成］
図２Ａおよび図２Ｂは、実施形態の電気化学式水素圧縮装置の一例を示す図である。図２Ｂは、図２ＡのＢ部の拡大図である。
【００７８】
図２Ａおよび図２Ｂに示すように、電気化学式水素圧縮装置２００の単セル２００Ａは、電解質膜１１と、アノードと、カソードと、カソードセパレータ１６と、アノードセパレータ１７と、絶縁体２１と、を備える。
【００７９】
カソードは、上記のカソード触媒層１２およびカソードガス拡散層１４で構成されている。なお、平面視において、カソード触媒層１２の周囲を囲むようにシール部材４２が設けられ、カソード触媒層１２が、シール部材４２で適切にシールされている。
【００８０】
アノードは、上記のアノード触媒層１３およびアノードガス拡散層１５で構成されている。なお、平面視において、アノード触媒層１３の周囲を囲むようにシール部材４３が設けられ、アノード触媒層１３が、シール部材４３で適切にシールされている。
【００８１】
以上により、電解質膜１１は、アノード触媒層１３およびカソード触媒層１２のそれぞれと接触するようにして、アノードとカソードとによって挟持されている。なお、カソード、電解質膜１１およびアノードの積層体を膜−電極接合体（以下、ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）という。
【００８２】
カソードセパレータ１６およびアノードセパレータ１７のそれぞれの中央部には、凹部が設けられている。これらの凹部のそれぞれに、カソードガス拡散層１４およびアノードガス拡散層１５がそれぞれ収容されている。そして、カソードセパレータ１６およびアノードセパレータ１７で上記のＭＥＡを挟むことにより、単セル２００Ａが形成されている。
【００８３】
カソードガス拡散層１４と接触するカソードセパレータ１６の主面には、平面視において、例えば、サーペンタイン状または直線状のカソードガス流路３２が設けられている。アノードガス拡散層１５と接触するアノードセパレータ１７の主面には、平面視において、例えば、サーペンタイン状または直線状のアノードガス流路３３が設けられている。
【００８４】
また、導電性のカソードセパレータ１６およびアノードセパレータ１７の間には、ＭＥＡの周囲を囲むように設けられた環状かつ平板状の絶縁体２１が挟み込まれている。これにより、カソードセパレータ１６およびアノードセパレータ１７の短絡が防止されている。
【００８５】
なお、図２Ａの電気化学式水素圧縮装置２００は、３段の単セル２００Ａが積層されているが、単セル２００Ａの段数はこれに限定されない。単セル２００Ａの段数は、電気化学式水素圧縮装置２００の水素量などの運転条件をもとに適宜の数に設定することができる。
【００８６】
ここで、単セル２００Ａを複数個、積層状態で適切に保持するには、単セル２００Ａの最上層のカソードセパレータ１６の端面および最下層のアノードセパレータ１７の端面をそれぞれ、給電板２２Ｕと絶縁板２３Ｕおよび給電板２２Ｄと絶縁板２３Ｄのそれぞれを介して、端板２４Ｕおよび端板２４Ｄのそれぞれで挟み、単セル２００Ａに所望の締結圧をかける必要がある。
【００８７】
そこで、端板２４Ｕおよび端板２４Ｄの適所に、単セル２００Ａに締結圧をかけるための複数の締結器２５が設けられている。締結器２５は、複数の単セル２００Ａを締結できれば、どのような構成であってもよい。締結器２５として、例えば、端板２４Ｕおよび端板２４Ｄを貫通するボルト、および、皿ばね付きナットなどを例示できる。
【００８８】
端板２４Ｕには、カソードガス導出経路２６が設けられている。カソードガス導出経路２６は、カソード側から排出される水素含有ガスが流通する配管で構成されていてもよい。具体的には、カソードガス導出経路２６は、積層状態の単セル２００Ａに設けられた筒状のカソードガス導出マニホルド（図示せず）に連通している。そして、この筒状のカソードガス導出マニホルドが、単セル２００Ａのそれぞれのカソードガス流路３２と、図示しないカソードガス連通経路を介して連通している。これにより、単セル２００Ａのそれぞれのカソードガス流路３２を通過した水素含有ガスが、カソードガス導出マニホルドで合流される。そして、合流された水素含有ガスが、カソードガス導出経路２６に導かれる。
【００８９】
カソードセパレータ１６およびアノードセパレータ１７の間には、平面視において、カソードガス導出マニホルドを囲むように、図示しないＯリングなどのシール部材が設けられ、カソードガス導出マニホルドが、このシール部材で適切にシールされている。
【００９０】
端板２４Ｄには、アノードガス導入経路２９が設けられている。アノードガス導入経路２９は、アノード側に供給される水素含有ガスが流通する配管で構成されていてもよい。具体的には、アノードガス導入経路２９は、積層状態の単セル２００Ａに設けられた筒状のアノードガス導入マニホルド２７に連通している。そして、この筒状のアノードガス導入マニホルド２７が、単セル２００Ａのそれぞれのアノードガス流路３３の一方の端部と、図示しないアノードガス連通経路を介して連通している。これにより、アノードガス導入経路２９からの水素含有ガスが、単セル２００Ａのそれぞれのアノードガス流路３３に連通したアノードガス導入マニホルド２７を通じて、単セル２００Ａのそれぞれに分配される。そして、分配された水素含有ガスが、アノードガス拡散層１５からアノード触媒層１３に供給される。
【００９１】
また、端板２４Ｄには、アノードガス導出経路３１が設けられている。アノードガス導出経路３１は、アノード側から排出される水素含有ガスが流通する配管で構成されていてもよい。具体的には、アノードガス導出経路３１は、積層状態の単セル２００Ａに設けられた筒状のアノードガス導出マニホルド３０に連通している。そして、この筒状のアノードガス導出マニホルド３０が、単セル２００Ａのそれぞれのアノードガス流路３３の他方の端部と、図示しないアノードガス連通経路を介して連通している。これにより、単セル２００Ａのそれぞれのアノードガス流路３３を通過した水素含有ガスが、アノードガス導出マニホルド３０で合流される。そして、合流された水素含有ガスが、アノードガス導出経路３１に導かれる。
【００９２】
カソードセパレータ１６およびアノードセパレータ１７の間には、平面視において、アノードガス導入マニホルド２７およびアノードガス導出マニホルド３０を囲むようにＯリングなどのシール部材４０が設けられ、アノードガス導入マニホルド２７およびアノードガス導出マニホルド３０が、シール部材４０で適切にシールされている。
【００９３】
また、電圧印加器１０２の低電位側端子が、最上層のカソードセパレータ１６に接触する給電板２２Ｕに接続され、電圧印加器１０２の高電位側端子が、最下層のアノードセパレータ１７に接触する給電板２２Ｄに接続されている。
【００９４】
ここで、以上の如く構成された電気化学式水素圧縮装置２００では、電圧印加器１０２によりアノードおよびカソード間に電流が流れると、アノード側に供給される水素をカソード側に昇圧し、昇圧された水素を水素需要体に供給する電気化学式水素圧縮装置２００の水素圧縮動作が行われる。かかる水素圧縮動作の詳細は後で説明する。水素需要体として、例えば、家庭用または自動車用の燃料電池などを挙げることができる。
【００９５】
そこで、上記の電気化学式水素圧縮装置２００を備える水素供給システム（図示せず）を構築することができる。
【００９６】
なお、水素供給システムの水素供給動作において必要となる機器は適宜、設けられる。
【００９７】
例えば、水素供給システムには、アノードガス導出経路３１を通じてアノード側から排出される水素含有ガスと、アノードガス導入経路２９を通して外部から供給される水素含有ガスとが混合された混合ガスの露点を調整する露点調整器が設けられていてもよい。このとき、所定の供給圧を有する外部のガス供給源（図示せず）から露点調整器に水素含有ガスが供給されてもよい。外部のガス供給源として、例えば、ガス貯蔵器（例えば、ガスボンベ）、ガス供給インフラなどを挙げることができる。
【００９８】
また、水素含有ガスとして、例えば、水素ガスを挙げることができる。この場合、水素ガスは、例えば、水電解装置で生成されてもよい。
【００９９】
また、水素供給システムには、例えば、電気化学式水素圧縮装置２００の温度を検出する温度検出器、電気化学式水素圧縮装置２００のカソードから排出された水素ガスを一時的に貯蔵する水素貯蔵器、水素貯蔵器内のガス圧を検出する圧力検出器などが設けられていてもよい。
【０１００】
なお、上記の電気化学式水素圧縮装置２００の構成、および、水素供給システムにおける図示しない様々な機器は例示であって、本例に限定されない。
【０１０１】
［動作］
以下、電気化学式水素圧縮装置２００の水素圧縮動作の一例について、図面を参照しながら説明する。
【０１０２】
以下の動作は、例えば、図示しない制御器の演算回路が、制御器の記憶回路から制御プログラムにより行われてもよい。ただし、以下の動作を制御器で行うことは、必ずしも必須ではない。操作者が、その一部の動作を行ってもよい。
【０１０３】
まず、アノードガス導入経路２９を通じて電気化学式水素圧縮装置２００のアノードに低圧の水素含有ガスが供給されるとともに、電圧印加器１０２の電力が電気化学式水素圧縮装置２００に給電される。
【０１０４】
すると、アノードのアノード触媒層１３において、酸化反応で水素分子が水素イオン（プロトン）と電子とに分離する（式（１））。プロトンは電解質膜１１内を伝導してカソード触媒層１２に移動する。電子は電圧印加器１０２を通じてカソードのカソード触媒層１２に移動する。
【０１０５】
そして、カソードのカソード触媒層１２において、還元反応で水素分子が再び生成される（式（２））。なお、プロトンが電解質膜１１中を伝導する際に、所定水量の水が、電気浸透水としてアノードからカソードにプロトンと同伴して移動することが知られている。
【０１０６】
ここで、カソードガス導出経路２６に設けられた図示しない流量調整器（例えば、配管に設けられた背圧弁、調整弁など）を用いて、カソードガス導出経路２６の圧損を増加させることにより、カソードで生成された水素ガスを昇圧することができる。よって、高圧状態の水素ガスを、例えば、図示しない水素貯蔵器に貯蔵することができる。
【０１０７】
アノード：Ｈ２（低圧）→２Ｈ＋＋２ｅ−      ・・・（１）
カソード：２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２（高圧）      ・・・（２）
以上により、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、従来に比べて水素圧縮効率を向上し得る。
【０１０８】
具体的には、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、金属焼結体または金網のプレート１８と金属鋼板の積層体１９とが金属接合することにより、両者を、例えば、機械的な締結部材により固定して積層する場合に比べて剛性を上げることができる。よって、金属焼結体または金網のプレート１８と金属鋼板の積層体１９とに高圧がかかる場合に、互いの接触部の隙間が生じにくいので、電流集中に伴う電気抵抗の増加を軽減することができる。すると、電気化学式水素ポンプ１００に必要な消費電力の増加を抑制できる。
【０１０９】
また、金属焼結体または金網のプレート１８と金属鋼板の積層体１９とを機械的な締結部材により固定して積層する場合は、両者の高精度な位置決め制御が困難となる可能性があるが、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、上記の構成により、このような可能性を低減できる。
【０１１０】
また、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００では、金属焼結体または金網のプレート１８および金属鋼板の積層体１９の酸化が真空中の焼結によって抑制されている。よって、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、金属焼結体または金網のプレート１８と金属鋼板の積層体１９とを大気中の焼結により金属接合を行う場合に比べて電気抵抗の増加を抑制できる。
【０１１１】
なお、上記の先行出願（特願２０１７−０００５９９号）では、電気化学式水素ポンプのカソードおよびアノード間の差圧によってアノードガス拡散層の通気孔上で電解質膜が押圧される場合の電解質膜の破断と、本通気孔の大きさとの関係について検討が行われ、アノードガス拡散層の通気孔が大きい程、電解質膜が破断する可能性が高くなることが分かった。
【０１１２】
そこで、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、金属焼結体のプレート１８における焼結体の孔のメディアン径（ｄ５０、中央値）が金属鋼板の積層体１９の貫通孔のメディアン径（ｄ５０、中央値）よりも小さくなるように構成されている。また、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、金網のプレート１８における金属細線間で形成する目開きが金属鋼板の積層体１９の貫通孔のメディアン径（ｄ５０、中央値）よりも小さくなるように構成されている。
【０１１３】
以上の構成により、電気化学式水素ポンプ１００のカソードおよびアノード間の差圧によってアノードガス拡散層に押圧された電解質膜が破断する可能性を従来よりも低減することができる。
【０１１４】
（第１実施例）
図３は、実施形態の第１実施例の電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。
【０１１５】
図３に示す例では、電気化学式水素ポンプ１００は、電解質膜１１と、カソード触媒層１２と、アノード触媒層１３と、アノードガス拡散層１５Ａと、電圧印加器１０２と、を備える。なお、図１の二点鎖線で示すように、カソードガス拡散層１４が、カソード触媒層１２上に設けられている。
【０１１６】
電解質膜１１、カソード触媒層１２、アノード触媒層１３、電圧印加器１０２およびカソードガス拡散層１４は実施形態と同様であるので説明を省略する。また、本実施例の電気化学式水素圧縮装置は、以下のアノードガス拡散層１５Ａの構成以外は、図２Ａの電気化学式水素圧縮装置２００と同様である。
【０１１７】
アノードガス拡散層１５Ａは、金属焼結体のプレート１８Ａと、金属鋼板の積層体１９Ａと、を備える。
【０１１８】
ここで、アノードガス拡散層１５Ａは、様々な形状の金属材料を焼結させた金属焼結体を用いることができるが、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、金属焼結体のプレート１８Ａのガスおよび液体の拡散性を十分に得る程度の空隙率を確保する視点および所望の弾性率を確保する視点から、以下に説明する金属粒子の焼結体または金属繊維の焼結体が用いられている。
【０１１９】
［金属粒子の焼結体］
金属粒子の焼結体のプレート１８Ａでは、焼結体のガス拡散性などに対応して様々な大きさの金属粒子を使用可能である。しかし、金属粒子のメディアン径（ｄ５０、中央値）は、金属粒子の焼結体のプレート１８Ａと接触する脆性材料からなるアノード触媒層１３および電解質膜１１の破損を抑制する目的から、これらのアノード触媒層１３および電解質膜１１の膜厚と同程度である方が望ましい。
【０１２０】
ここで、電解質膜１１が薄膜化する程、電気抵抗が低くなるが、破損しやすくなる。逆に、電解質膜１１が厚膜化する程、破損しにくくなるが、電気抵抗が高くなる。
【０１２１】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、電解質膜１１の膜厚をベースに、以上の事情を考慮して、金属粒子のメディアン径が１０μｍ以上、１０００μｍ以下に設定されている。
【０１２２】
なお、金属粒子のメディアン径は、例えば、レーザ回折・散乱法を用いたレーザ回折式粒子径分布測定装置（株式会社島津製作所製、ＳＡＬＤ−２３００）で評価可能である。
【０１２３】
また、金属粒子の焼結体の孔のメディアン径（ｄ５０、中央値）は、以下の如く設定されている。
【０１２４】
金属粒子の焼結体の孔のメディアン径が、アノード触媒層１３および電解質膜１１の膜厚と同程度またはそれ以下である場合、金属粒子の焼結体の孔におけるアノード触媒層１３および電解質膜１１の垂れ込み量を低減できるので、アノード触媒層１３および電解質膜１１の破損が発生しにくくなる。しかし、金属粒子の焼結体の孔のメディアン径が小さ過ぎる場合、金属粒子の焼結体のプレート１８Ａにおけるガスおよび水の透過性が悪くなる可能性がある。
【０１２５】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、電解質膜１１の膜厚をベースに、以上の事情を考慮して、金属粒子の焼結体の孔のメディアン径が１μｍ以上、１００μｍ以下に設定されている。
【０１２６】
なお、金属粒子の焼結体の孔のメディアン径は、例えば、水銀圧入法を用いた細孔分布測定装置（株式会社島津製作所製、オートポアＩＶ ９５２０）で評価可能である。
【０１２７】
また、電気化学式水素ポンプ１００のアノードには、水素が供給された状態で電圧印加器１０２によりカソード触媒層１２およびアノード触媒層１３の間に所望の電圧が印加されると、アノード触媒層１３において酸化反応で水素分子から水素イオン（プロトン）が発生する。このとき、アノード付近のｐＨ（水素イオン指数）は低い。
【０１２８】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、金属粒子の焼結体は、チタン、ステンレス、アルミニウムを含む耐腐食性金属で構成されている方がよい。特に、金属粒子の焼結体は、チタンを含む耐腐食性金属で構成されている方が望ましい。
【０１２９】
なお、上記のメディアン径および評価方法は例示であって、本例に限定されない。
【０１３０】
［金属繊維の焼結体］
金属繊維の焼結体の孔のメディアン径（ｄ５０、中央値）は、以下の如く設定されている。
【０１３１】
金属繊維の焼結体の孔のメディアン径が、アノード触媒層１３および電解質膜１１の膜厚と同程度またはそれ以下である場合、金属繊維の焼結体の孔におけるアノード触媒層１３および電解質膜１１の垂れ込み量を低減できるので、アノード触媒層１３および電解質膜１１の破損が発生しにくくなる。しかし、金属繊維の焼結体の孔のメディアン径が小さ過ぎる場合、金属繊維の焼結体のプレート１８Ａにおけるガスおよび水の透過性が悪くなる可能性がある。
【０１３２】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、電解質膜１１の膜厚をベースに、以上の事情を考慮して、金属繊維の焼結体の孔のメディアン径が１μｍ以上、１００μｍ以下に設定されている。
【０１３３】
なお、金属繊維の焼結体の孔のメディアン径は、例えば、水銀圧入法を用いた細孔分布測定装置（株式会社島津製作所製、オートポアＩＶ ９５２０）で評価可能である。
【０１３４】
また、電気化学式水素ポンプ１００のアノードには、水素が供給された状態で電圧印加器１０２によりカソード触媒層１２およびアノード触媒層１３の間に所望の電圧が印加されると、アノード触媒層１３において酸化反応で水素分子から水素イオン（プロトン）が発生する。このとき、アノード付近のｐＨ（水素イオン指数）は低い。
【０１３５】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、金属繊維の焼結体は、チタン、ステンレス、アルミニウムを含む耐腐食性金属で構成されている方がよい。特に、金属繊維の焼結体は、チタンを含む耐腐食性金属で構成されている方が望ましい。
【０１３６】
［金属鋼板の積層体］
金属鋼板の積層体１９Ａは、電気化学式水素ポンプ１００の動作時にカソードおよびアノード間の差圧で発生する金属焼結体のプレート１８Ａの撓み変位を抑制する機能、ガスおよび液体の拡散性を確保する機能を備える必要性から、複数の貫通孔を有する金属鋼板の焼結体である方が望ましい。つまり、電気化学式水素ポンプ１００のカソードおよびアノード間の差圧によって、金属鋼板の積層体１９Ａに高圧がかかるので、金属鋼板同士を焼結で面状に金属接合することにより、金属鋼板の積層体１９Ａの剛性を向上させることが望ましい。
【０１３７】
ここで、金属鋼板に設けられた貫通孔のメディアン径（ｄ５０、中央値）は、金属鋼板の積層体１９Ａと接触する金属焼結体のプレート１８Ａ、アノード触媒層１３および電解質膜１１の破損を抑制する目的から、以下の如く設定されている。
【０１３８】
金属鋼板に設けられた貫通孔のメディアン径（ｄ５０、中央値）が小さい程、金属鋼板の積層体１９Ａの貫通孔における金属焼結体のプレート１８Ａの垂れ込み量を低減できるので、金属焼結体のプレート１８Ａの破損が発生しにくくなる。
【０１３９】
しかし、かかる貫通孔のメディアン径が小さ過ぎる場合、金属鋼板の積層体１９Ａにおけるガスおよび水の透過性が悪くなる可能性があるとともに、貫通孔の加工が困難になる可能性がある。
【０１４０】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、以上の事情を考慮して、金属鋼板に設けられた貫通孔のメディアン径が１μｍ以上、１００μｍ以下に設定されている。
【０１４１】
なお、金属鋼板に設けられた貫通孔のメディアン径は、例えば、水銀圧入法を用いた細孔分布測定装置（株式会社島津製作所製、オートポアＩＶ ９５２０）で評価可能である。
【０１４２】
また、金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離が短い程、金属鋼板に適切に貫通孔を加工することが困難になる可能性がある。逆に、金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離が長い程、金属鋼板に設けられる単位面積当たりの貫通孔の数が少なくなるので、金属鋼板の積層体１９Ａのガス通気性およびガス拡散性を確保しにくくなる。
【０１４３】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、以上の事情を考慮して、金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離が１０μｍ以上、１０００μｍ以下に設定されている。
【０１４４】
なお、金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離は、例えば、ピンホールによる共焦点光学系にバイオレットレーザ４０８ｎｍを用いたカラー３Ｄレーザ顕微鏡（株式会社キーエンス製、ＶＫ−９７００）で評価可能である。
【０１４５】
また、電気化学式水素ポンプ１００のアノードには、水素が供給された状態で電圧印加器１０２によりカソード触媒層１２およびアノード触媒層１３の間に所望の電圧が印加されると、アノード触媒層１３において酸化反応で水素分子から水素イオン（プロトン）が発生する。このとき、アノード付近のｐＨ（水素イオン指数）は低い。
【０１４６】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、金属鋼板は、チタン、ステンレス、アルミニウムを含む耐腐食性金属で構成されている方がよい。特に、金属鋼板は、チタンを含む耐腐食性金属で構成されている方が望ましい。
【０１４７】
なお、上記のメディアン径および評価方法は例示であって、本例に限定されない。
【０１４８】
［アノードガス拡散層の製法］
以下、アノードガス拡散層１５Ａの製法の一例を説明する。
【０１４９】
まず、厚さが約３０μｍ程度の純チタン製の金属鋼板を準備した。
【０１５０】
そして、この金属鋼板にレジストを塗布し、フォトマスクでレジストをパターニングした後に、フッ酸溶液中でウェットエッチングすることによって、金属鋼板に６０μｍの貫通孔を１５０μｍピッチ（最短孔間距離９０μｍ）で形成した。
【０１５１】
その後、複数の貫通孔を有する３枚の金属鋼板をそれぞれ、貫通孔の位置ずれが発生しないように位置合わせを行いながら積層し、金属鋼板の表面が酸化しないよう真空中で焼結した。つまり、金属鋼板の積層体１９Ａは、金属鋼板のそれぞれの貫通孔全てを塞ぐことなく、真空焼結されていることが望ましい。
【０１５２】
以上により、金属鋼板のそれぞれが一体的に金属接合された金属鋼板の積層体１９Ａが得られた。
【０１５３】
ここで、金属焼結体が、金属粒子の焼結体である場合は、直径が約１００μｍ程度の純チタン製の金属粉末を準備した。そして、金属粉末をプレス機に充填し、金属粒子の表面が酸化しないよう真空中で焼結した。これにより、厚さが約２００μｍ程度の金属粒子の焼結体のプレート１８Ａが得られた。
【０１５４】
また、金属焼結体が、金属繊維の焼結体である場合は、厚さが約２０μｍ程度の純チタン製の板材料を準備した。そして、この板材料をコイル状に巻いた後、コイル材切削法より板材料を切削することで、直径が約２０μｍ程度の純チタン製の金属繊維を作製した。
【０１５５】
その後、金属繊維をプレス機に充填し、金属繊維の表面が酸化しないよう真空中で焼結した。これにより、厚さが約２００μｍ程度の金属繊維の焼結体のプレート１８Ａが得られた。
【０１５６】
次に、金属粒子の焼結体のプレート１８Ａまたは金属繊維の焼結体のプレート１８Ａと、金属鋼板の積層体１９Ａとを重ね合わせて真空焼結することにより、両者が一体的に金属接合されたアノードガス拡散層１５Ａが得られた。
【０１５７】
なお、上記のアノードガス拡散層１５Ａの製法は例示であって、本例に限定されない。
【０１５８】
以上のとおり、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、金属焼結体のプレート１８Ａと金属鋼板の積層体１９Ａとが金属接合することにより、両者を、例えば、機械的な締結部材により固定して積層する場合に比べて剛性を上げることができる。よって、金属焼結体のプレート１８Ａと金属鋼板の積層体１９Ａとに高圧がかかる場合に、互いの接触部の隙間が生じにくいので、電流集中に伴う電気抵抗の増加を軽減することができる。すると、電気化学式水素ポンプ１００に必要な消費電力の増加を抑制できる。
【０１５９】
また、金属焼結体のプレート１８Ａと金属鋼板の積層体１９Ａとを機械的な締結部材により固定して積層する場合は、両者の高精度な位置決め制御が困難となる可能性があるが、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、上記の構成により、このような可能性を低減できる。
【０１６０】
なお、金属繊維の焼結体は、金属粒子の焼結体に比べて弾性率が低い。つまり、金属繊維の焼結体の方が、金属粒子の焼結体よりも圧縮変形しやすいので、金属繊維の焼結体のプレート１８Ａとアノード触媒層１３および電解質膜１１とを接触させる方が、アノード触媒層１３および電解質膜１１の破損を抑制する効果を向上させることができる。
【０１６１】
本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、上記特徴以外は、実施形態の電気化学式水素ポンプ１００と同様であってもよい。
【０１６２】
（第２実施例）
図４は、実施形態の第２実施例の電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。
【０１６３】
図４に示す例では、電気化学式水素ポンプ１００は、電解質膜１１と、カソード触媒層１２と、アノード触媒層１３と、アノードガス拡散層１５Ｂと、電圧印加器１０２と、を備える。なお、図１の二点鎖線で示すように、カソードガス拡散層１４が、カソード触媒層１２上に設けられている。
【０１６４】
電解質膜１１、カソード触媒層１２、アノード触媒層１３、電圧印加器１０２およびカソードガス拡散層１４は実施形態と同様であるので説明を省略する。また、本実施例の電気化学式水素圧縮装置は、以下のアノードガス拡散層１５Ｂの構成以外は、図２Ａの電気化学式水素圧縮装置２００と同様である。
【０１６５】
アノードガス拡散層１５Ｂは、金網のプレート１８Ｂと、金属鋼板の積層体１９Ｂと、を備える。
【０１６６】
本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、金網のプレート１８Ｂのガスおよび液体の拡散性を十分に得る程度の空隙率を確保する視点および所望の弾性率を確保する視点から、以下に説明する金属細線で形成された金網が用いられている。
【０１６７】
［金属細線で形成された金網］
金網のプレート１８Ｂでは、金網のガス拡散性などに対応して様々な大きさの金属細線を使用可能である。しかし、金属細線の直径は、金網のプレート１８Ｂと接触する脆性材料からなるアノード触媒層１３および電解質膜１１の破損を抑制する目的から、これらのアノード触媒層１３および電解質膜１１の膜厚と同程度である方が望ましい。
【０１６８】
ここで、電解質膜１１が薄膜化する程、電気抵抗が低くなるが、破損しやすくなる。逆に、電解質膜１１が厚膜化する程、破損しにくくなるが、電気抵抗が高くなる。
【０１６９】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、電解質膜１１の膜厚をベースに、以上の事情を考慮して、金属細線の直径が１０μｍ以上、１００μｍ以下に設定されている。
【０１７０】
なお、金属細線の直径は、例えば、金網を構成する縦ワイヤと横ワイヤのワイヤ直径であり、レーザ顕微鏡で評価可能である。
【０１７１】
また、金属細線間で形成する目開きは、以下の如く設定されている。
【０１７２】
金属細線間で形成する目開きが、アノード触媒層１３および電解質膜１１の膜厚と同程度またはそれ以下である場合、目開き部におけるアノード触媒層１３および電解質膜１１の垂れ込み量を低減できるので、アノード触媒層１３および電解質膜１１の破損が発生しにくくなる。しかし、目開きが小さ過ぎる場合、金網のプレート１８Ｂにおけるガスおよび水の透過性が悪くなる可能性がある。
【０１７３】
そこで、本態様の電気化学式水素ポンプでは、電解質膜１１の膜厚をベースに、以上の事情を考慮して、金属細線間で形成する目開きが１μｍ以上、１００μｍ以下に設定されている。
【０１７４】
なお、金属細線間で形成する目開きは、平行に延伸する隣接の縦ワイヤ間の距離、平行に延伸する隣接の横ワイヤ間の距離であり、金網の編み込みピッチから金属細線の直径（ワイヤ直径）を差し引いた開口部の内寸である。かかる目開きは、金網の編み込みのピッチの設計値とワイヤ直径から計算で導いてもよいし、金属細線の編み込みが行われた金網をレーザ顕微鏡で評価してもよい。
【０１７５】
また、電気化学式水素ポンプ１００のアノードには、水素が供給された状態で電圧印加器１０２によりカソード触媒層１２およびアノード触媒層１３の間に所望の電圧が印加されると、アノード触媒層１３において酸化反応で水素分子から水素イオン（プロトン）が発生する。このとき、アノード付近のｐＨ（水素イオン指数）は低い。
【０１７６】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、金属細線は、チタン、ステンレス、アルミニウムを含む耐腐食性金属で構成されている方がよい。特に、金属細線は、チタンを含む耐腐食性金属で構成されている方が望ましい。
【０１７７】
なお、上記の直径および評価方法は例示であって、本例に限定されない。
【０１７８】
［金属鋼板の積層体］
金属鋼板の積層体１９Ｂは、電気化学式水素ポンプ１００の動作時にカソードおよびアノード間の差圧で発生する金網のプレート１８Ｂの撓み変位を抑制する機能、ガスおよび液体の拡散性を確保する機能を備える必要性から、複数の貫通孔を有する金属鋼板の焼結体である方が望ましい。つまり、電気化学式水素ポンプ１００のカソードおよびアノード間の差圧によって、金属鋼板の積層体１９Ｂに高圧がかかるので、金属鋼板同士を焼結で面状に金属接合することにより、金属鋼板の積層体１９Ｂの剛性を向上させることが望ましい。
【０１７９】
ここで、金属鋼板に設けられた貫通孔のメディアン径（ｄ５０、中央値）は、金属鋼板の積層体１９Ｂと接触する金網のプレート１８Ｂ、アノード触媒層１３および電解質膜１１の破損を抑制する目的から、以下の如く設定されている。
【０１８０】
金属鋼板に設けられた貫通孔のメディアン径（ｄ５０、中央値）が小さい程、金属鋼板の積層体１９Ｂの貫通孔における金網のプレート１８Ｂの垂れ込み量を低減できるので、金網のプレート１８Ｂの破損が発生しにくくなる。
【０１８１】
しかし、かかる貫通孔のメディアン径が小さ過ぎる場合、金属鋼板の積層体１９Ｂにおけるガスおよび水の透過性が悪くなる可能性があるとともに、貫通孔の加工が困難になる可能性がある。
【０１８２】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、以上の事情を考慮して、金属鋼板に設けられた貫通孔のメディアン径が１μｍ以上、１００μｍ以下に設定されている。
【０１８３】
なお、金属鋼板に設けられた貫通孔のメディアン径は、例えば、水銀圧入法を用いた細孔分布測定装置（株式会社島津製作所製、オートポアＩＶ ９５２０）で評価可能である。
【０１８４】
また、金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離が短い程、金属鋼板に適切に貫通孔を加工することが困難になる可能性がある。逆に、金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離が長い程、金属鋼板に設けられる単位面積当たりの貫通孔の数が少なくなるので、金属鋼板の積層体１９Ｂのガス通気性およびガス拡散性を確保しにくくなる。
【０１８５】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、以上の事情を考慮して、金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離が１０μｍ以上、１０００μｍ以下に設定されている。
【０１８６】
なお、金属鋼板に設けられた複数の貫通孔間の平均距離は、例えば、ピンホールによる共焦点光学系にバイオレットレーザ４０８ｎｍを用いたカラー３Ｄレーザ顕微鏡（株式会社キーエンス製、ＶＫ−９７００）で評価可能である。
【０１８７】
また、電気化学式水素ポンプ１００のアノードには、水素が供給された状態で電圧印加器１０２によりカソード触媒層１２およびアノード触媒層１３の間に所望の電圧が印加されると、アノード触媒層１３において酸化反応で水素分子から水素イオン（プロトン）が発生する。このとき、アノード付近のｐＨ（水素イオン指数）は低い。
【０１８８】
そこで、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００では、金属鋼板は、チタン、ステンレス、アルミニウムを含む耐腐食性金属で構成されている方がよい。特に、金属鋼板は、チタンを含む耐腐食性金属で構成されている方が望ましい。
【０１８９】
なお、上記のメディアン径および評価方法は例示であって、本例に限定されない。
【０１９０】
［アノードガス拡散層の製法］
以下、アノードガス拡散層１５Ｂの製法の一例を説明する。なお、金属鋼板の積層体１９Ｂの製法は、第１実施例の金属鋼板の積層体１９Ａの製法と同様であるので説明を省略する。
【０１９１】
まず、直径が約６０μｍ程度の純チタン製の金属細線を準備した。そして、この金属細線を縦ワイヤと横ワイヤの２種類に分け、金網織機を用いて平織にすることで、金属細線間で形成する目開きが約１００μｍ程度の金網のプレート１８Ｂが得られた。
【０１９２】
次に、金網のプレート１８Ｂと金属鋼板の積層体１９Ｂとを重ね合わせて真空焼結することにより、両者が一体的に金属接合されたアノードガス拡散層１５Ｂが得られた。
【０１９３】
なお、上記のアノードガス拡散層１５Ｂの製法は例示であって、本例に限定されない。
【０１９４】
以上のとおり、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、金網のプレート１８Ｂと金属鋼板の積層体１９Ｂとが金属接合することにより、両者を、例えば、機械的な締結部材により固定して積層する場合に比べて剛性を上げることができる。よって、金網のプレート１８Ｂと金属鋼板の積層体１９Ｂとに高圧がかかる場合に、互いの接触部の隙間が生じにくいので、電流集中に伴う電気抵抗の増加を軽減することができる。すると、電気化学式水素ポンプ１００に必要な消費電力の増加を抑制できる。
【０１９５】
また、金網のプレート１８Ｂと金属鋼板の積層体１９Ｂとを機械的な締結部材により固定して積層する場合は、両者の高精度な位置決め制御が困難となる可能性があるが、本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、上記の構成により、このような可能性を低減できる。
【０１９６】
なお、金網は、金属粒子の焼結体に比べて弾性率が低い。つまり、金網の方が、金属粒子の焼結体よりも圧縮変形しやすいので、金網のプレート１８Ｂとアノード触媒層１３および電解質膜１１とを接触させる方が、アノード触媒層１３および電解質膜１１の破損を抑制する効果を向上させることができる。
【０１９７】
本実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、上記特徴以外は、実施形態または実施形態の第１実施例の電気化学式水素ポンプ１００と同様であってもよい。
【０１９８】
なお、実施形態、実施形態の第１実施例および実施形態の第２実施例は、互いに相手を排除しない限り、互いに組み合わせても構わない。
【０１９９】
上記説明から、当業者にとっては、本開示の多くの改良や他の実施形態が明らかである。従って、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本開示を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本開示の精神を逸脱することなく、その構造および／または機能の詳細を実質的に変更できる。
【産業上の利用可能性】
【０２００】
本開示の一態様は、従来に比べて水素圧縮効率を向上し得る電気化学式水素ポンプに利用することができる。
【符号の説明】
【０２０１】
１１        ：電解質膜
１２        ：カソード触媒層
１３        ：アノード触媒層
１４        ：カソードガス拡散層
１５        ：アノードガス拡散層
１５Ａ      ：アノードガス拡散層
１５Ｂ      ：アノードガス拡散層
１６        ：カソードセパレータ
１７        ：アノードセパレータ
１８        ：プレート
１８Ａ      ：プレート
１８Ｂ      ：プレート
１９        ：積層体
１９Ａ      ：積層体
１９Ｂ      ：積層体
２１        ：絶縁体
２２Ｄ      ：給電板
２２Ｕ      ：給電板
２３Ｄ      ：絶縁板
２３Ｕ      ：絶縁板
２４Ｄ      ：端板
２４Ｕ      ：端板
２５        ：締結器
２６        ：カソードガス導出経路
２７        ：アノードガス導入マニホルド
２９        ：アノードガス導入経路
３０        ：アノードガス導出マニホルド
３１        ：アノードガス導出経路
３２        ：カソードガス流路
３３        ：アノードガス流路
４０        ：シール部材
４２        ：シール部材
４３        ：シール部材
１００      ：電気化学式水素ポンプ
１０２      ：電圧印加器
２００      ：電気化学式水素圧縮装置
２００Ａ    ：単セル
【図１】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３】
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【図４】
2019157190.tif 000007
【図５】
2019157190.tif 000008