(57)【要約】      （修正有）【課題】坩堝形状の変更を伴うことなく、坩堝の変形量を抑制する単結晶の製造方法の提供。【解決手段】炉体内の坩堝１０に単結晶用原料を入れ、坩堝１０を誘導加熱用の高周波誘導コイル５０で加熱し単結晶用原料を加熱溶融した後、原料融液に種結晶を接触させて単結晶を製造する単結晶の製造方法において、高周波誘導コイル５０のコイル長の中心位置と坩堝の底面１１との高さ方向における相対位置を第１の相対位置として原料融液を作製する工程と、高周波誘導コイル５０のコイル長の中心位置と坩堝の底面１１との高さ方向における相対位置を第２の相対位置として単結晶を育成する工程と、を有する単結晶の製造方法。第１の相対位置における高周波誘導コイル５０のコイル長の中心位置と坩堝の底面１１との間の距離は、第２の相対位置における高周波誘導コイル５０のコイル長の中心位置と坩堝の底面１１との間の距離よりも長い単結晶の製造方法。【選択図】図２
2019189488.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炉体内の坩堝に単結晶用原料を入れ、該坩堝を誘導加熱用の高周波誘導コイルで加熱し単結晶用原料を加熱溶融した後、原料融液に種結晶を接触させて単結晶を製造する単結晶の製造方法において、
前記高周波誘導コイルのコイル長の中心位置と前記坩堝の底面との高さ方向における相対位置を第１の相対位置として原料融液を作製する工程と、
前記高周波誘導コイルの前記コイル長の前記中心位置と前記坩堝の前記底面との前記高さ方向における相対位置を第２の相対位置として単結晶を育成する工程と、を有する単結晶の製造方法。
【請求項２】
前記第１の相対位置における前記高周波誘導コイルの前記コイル長の前記中心位置と前記坩堝の前記底面との間の距離は、前記第２の相対位置における前記高周波誘導コイルの前記コイル長の前記中心位置と前記坩堝の前記底面との間の距離よりも長い請求項１に記載の単結晶の製造方法。
【請求項３】
前記坩堝の上方にはアフターヒーターが設けられ、前記坩堝の前記底面から前記アフターヒーターの上端までの前記高さ方向における距離を１００％としたときに、
前記第１の相対位置は、前記高周波誘導コイルの前記コイル長の前記中心位置が、前記坩堝の前記底面から前記アフターヒーターの前記上端までの高さ方向における距離が４５％以上５５％以下の範囲内に配置されるように設定された位置である請求項１又は２に記載の単結晶の製造方法。
【請求項４】
前記原料融液を作製する工程と前記単結晶を育成する工程との間に、前記坩堝を昇降移動させる工程を更に有する請求項１乃至３のいずれか一項に記載の単結晶の製造方法。
【請求項５】
前記坩堝を昇降移動させる工程と前記単結晶を育成する工程との間に、前記第２の相対位置を維持したまま待機する工程を更に有する請求項４に記載の単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
単結晶を製造する方法として、チョクラルスキー法（Ｃｚ法）に代表される引上げ法が従来から用いられており、例えば、シリコンやサファイアなどの多くの結晶が引上げ法により製造されている。結晶原料の融解には様々な形態があるが、サファイアやタンタル酸リチウムといった酸化物単結晶は高融点のため、イリジウムやタングステン、モリブデン、白金などの高融点金属およびそれらを主成分とする合金を坩堝に用いている。
【０００３】
坩堝は生産性と経済性の観点から繰り返し使用する場合が多く、使用回数を重ねた坩堝は加熱と冷却を繰り返すことで変形が生じる。一定の変形量を超えた坩堝は熱分布の対称性が悪化し、形状悪化に伴う対流変化によって単結晶製造時の歩留まりが低下するため、坩堝の交換が必要となる。坩堝交換までの単結晶製造回数が多いほど経済性が高まるため、坩堝変形の抑制が重要となる。
【０００４】
坩堝の変形量を抑制する方法として、特許文献１では変形量が大きい部分の厚みを増すことで変形量を抑制しており、強度に優れるとともに変形しにくく、繰り返しの使用に耐えることができるため、ランニングコストを低くすることができる。また、特許文献２では、坩堝底面側の板厚を側面方向よりも薄くして板厚の薄い側面側に変形を逃がすような坩堝構造となっているので、坩堝が横方向に変形しにくい。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１７−２１４２２９
【特許文献２】特開２０１２−２５０８７４
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、従来から提案されている方法では、坩堝の構造自体を変更する必要があるため、坩堝に使用する地金重量の増加や、坩堝形状が複雑化することによる加工費の増大など、経済的な負担が大きかった。
【０００７】
そこで、本発明は、上記従来技術が有する問題に鑑み、坩堝形状の変更を伴うことなく、坩堝の変形量を抑制する単結晶の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するため、本発明の一態様に係る単結晶の製造方法は、炉体内の坩堝に単結晶用原料を入れ、該坩堝を誘導加熱用の高周波誘導コイルで加熱し単結晶用原料を加熱溶融した後、原料融液に種結晶を接触させて単結晶を製造する単結晶の製造方法において、
前記高周波誘導コイルのコイル長の中心位置と前記坩堝の底面との高さ方向における相対位置を第１の相対位置として原料融液を作製する工程と、
前記高周波誘導コイルの前記コイル長の前記中心位置と前記坩堝の前記底面との前記高さ方向における相対位置を第２の相対位置として単結晶を育成する工程と、を有する。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、単結晶製造回数を重ねても坩堝の変形量を抑制することが可能となり、経済性高く単結晶を得ることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の実施形態に係る単結晶の製造方法に用いられる結晶育成装置の一例を示した概要図である。
【図２】原料融解工程における坩堝と高周波誘導コイルとの相対位置を説明するための図である。
【図３】単結晶育成工程における坩堝と高周波誘導コイルとの相対位置の一例を示した図である。
【図４】比較例２の結晶原料融解時の坩堝と高周波誘導コイルとの位置関係を示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、図面を参照して、本発明を実施するための形態の説明を行う。
【００１２】
まず、本発明の実施形態に係る単結晶の製造方法を実施するのに好適は結晶育成装置の一構成例について以下に説明する。
【００１３】
図１は、本発明の実施形態に係る単結晶の製造方法に用いられる結晶育成装置の一例を示した概要図である。図１に示されるように、結晶育成装置は、坩堝１０と、坩堝台２０と、坩堝軸２１と、坩堝軸駆動モータ２２と、リフレクタ３０と、アフターヒーター４０と、高周波誘導コイル５０と、断熱材６０と、炉体７０と、引き上げ軸８０と、種結晶保持ジグ８１と、引上げ軸駆動モータ８２と、重量測定部９０と、温度計１００と、制御部１１０とを備える。
【００１４】
また、坩堝１０内には、原料融液１４０が貯留され、種結晶保持ジグ８１に保持された種結晶１２０、及び引上げ軸８０により引き上げられた単結晶１３０が示されている。
【００１５】
結晶育成装置において、坩堝１０は坩堝台２０の上に載置される。坩堝台２０の下面には、坩堝軸２１が接続され、坩堝軸駆動モータ２２により回転可能に構成されている。
【００１６】
坩堝１０の上方には、リフレクタ３０を介して、アフターヒーター４０が設置されている。坩堝１０、リフレクタ３０及びアフターヒーター４０の周囲を囲むように高周波誘導コイル５０が設けられている。更に、坩堝１０、リフレクタ３０、アフターヒーター４０及び高周波誘導コイル５０を取り囲むように断熱材６０が設置されている。また、断熱材６０の外側には炉体７０が設けられ、断熱材６０の周囲全体を覆っている。
【００１７】
坩堝１０の上方には、引き上げ軸８０が設けられている。引き上げ軸８０は、下端に種結晶保持ジグ８１を有し、引き上げ軸駆動モータ８２により昇降可能に構成されている。引上げ軸８０の上端には、重量測定部９０が設けられ、単結晶１３０の重量が測定可能に構成されている。更に、炉体７０の外部に、制御部１１０が設けられる。
【００１８】
なお、図示していないが、高周波誘導コイル５０及び結晶育成装置全体に電力を供給するための電源が炉体７０の外部に設けられる。
【００１９】
次に、個々の構成要素について説明する。
【００２０】
坩堝１０は、原料融液１４０を貯留保持し、単結晶１３０を育成するための容器である。結晶原料は、結晶化する金属等が溶融した原料融液１４０の状態で保持される。坩堝１０の材質は、結晶原料にもよるが耐熱性のある白金やイリジウム、白金ロジウム等で作製される。
【００２１】
坩堝台２０は、坩堝１０を下方から支持する載置台として設けられる。坩堝台２０は、高周波誘導コイル５０の加熱に耐え得る十分な耐熱性及び坩堝１０を支持する耐久性を有すれば、種々の材料から構成されてよい。
【００２２】
坩堝軸２１は、坩堝台２０を昇降させるための昇降機構であり、坩堝軸２１の水平方向の回転を昇降動作に変換するボールねじ等の昇降機構を備える。即ち、坩堝軸２１が回転することにより、ボールねじ等により坩堝台２０が上下動可能に構成されている。
【００２３】
坩堝軸駆動モータ２２は、坩堝軸２１を回転させる回転駆動機構であり、坩堝台２０の上下動により坩堝台２０に載置された坩堝１０が昇降するように構成されている。
【００２４】
リフレクタ３０は、加熱された坩堝１０内の熱を反射して坩堝１０内に戻すための熱反射手段であり、坩堝１０の側面の上端の周縁部を覆うように、坩堝１０の側面の上端に設けられる。よって、リフレクタ３０は、円環形状を有する。リフレクタ３０も、金属材料から構成される。リフレクタ３０も、種々の金属材料から構成されてよいが、例えば、坩堝１０と同様に、耐熱性に優れたイリジウム、白金等で構成されてもよい。
【００２５】
育成される単結晶１３０は、単結晶１３０の引き上げが進むにつれて坩堝１０から遠ざかって行く為、単結晶１３０の温度分布が大きくなり単結晶１３０の割れ等の不具合が発生する場合がある。これを改善するため、坩堝１０の上方に上述のアフターヒーター４０を設置して適切な温度分布を維持する構成としている。
【００２６】
アフターヒーター４０は、坩堝１０から引き上げられた単結晶を加熱するための加熱手段である。アフターヒーター４０は、リフレクタ３０上に設けられ、円筒形状を有する。リフレクタ３０は薄いので、高さ方向においては、実質的に、坩堝１０の上方に連続的にアフターヒーター４０が設けられている構成となる。
【００２７】
即ち、坩堝１０内に充填した単結晶用原料を加熱することにより融解し、原料融液１４０を作製することができるが、保温性の向上や温度勾配の調整のため、筒型のアフターヒーター４０を坩堝１の上方に配置する。
【００２８】
アフターヒーター４０も、金属材料から構成される。アフターヒーター４０も、種々の金属材料から構成されてよいが、例えば、坩堝１０と同様に、耐熱性に優れたイリジウム、白金等で構成されてもよく、坩堝１０と同一の材料で構成されてもよい。
【００２９】
高周波誘導コイル５０は、坩堝１０、リフレクタ３０及びアフターヒーター４０を加熱するための手段であり、坩堝１０、リフレクタ３０及びアフターヒーター４０を囲むように配置する。高周波誘導コイル５０は、坩堝１０、リフレクタ３０及びアフターヒーター４０を誘導加熱できれば形態は問わないが、例えば、高周波加熱コイルからなる高周波誘導加熱装置として構成される。
【００３０】
高周波誘導コイル５０は上下方向に駆動可能に構成されてもよい。これにより、坩堝１０に対する高周波誘導コイル５０の相対位置を任意に変更可能とすることができる。また、プログラム制御により、一定速度での駆動も可能である。
【００３１】
後に詳細に説明するが、結晶育成装置は、坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置を変更可能に構成される。上述のように、坩堝台２０を上下動可能に構成してもよいし、高周波誘導コイル５０を上下動可能に構成してもよい。また、坩堝台２０と高周波誘導コイル５０の双方を上下動可能に構成してもよい。即ち、本発明の実施形態に係る単結晶の製造方法に用いられる結晶育成装置は、坩堝台２０及び高周波誘導コイル５０の少なくとも一方が昇降可能に構成される。
【００３２】
なお、高周波誘導コイル５０と坩堝１０、アフターヒーター４０の高さの比は、アフターヒーターの高さを１としたとき、高周波誘導コイル５０を３．５〜４．５の高さ、坩堝１０の高さを２．５〜３．５の割合とすることができる。
【００３３】
断熱材６０は、坩堝１０の周囲を覆い、熱が外部に放出されるのを抑制するための手段である。
【００３４】
炉体７０は、坩堝１０及びアフターヒーター４０の高周波誘導コイル５０による発熱を内部に保持し、外部への放出を防ぐ役割を果たす。炉体７０は、耐熱性の高い材料で構成される。炉体７０は、天井面に開口６１を有し、引き上げ軸８０を挿入可能に構成される。
【００３５】
引き上げ軸８０は、種結晶１２０を保持し、坩堝１０に保持された原料融液１４０の表面に種結晶１２０を接触させ、回転しながら単結晶１３０を引き上げるための手段である。引き上げ軸８０は、種結晶１２０を保持する種結晶保持ジグ８１を下端部に有するとともに、回転機構であるモータを備えた引き上げ軸駆動モータ８２を備える。なお、モータは、結晶の引き上げの際、結晶を回転させながら引き上げる動作を行うための回転駆動機構である。
【００３６】
重量測定部９０は、単結晶１３０の重量を測定するための重量測定手段である。
【００３７】
温度計１００は、坩堝１０の底面の温度を測定するための温度測定手段である。温度計１００は、坩堝１０の底面の温度を測定することにより、坩堝１０内の原料が溶融して原料融液１４０となったことを知るための手段とし機能する。図１においては、温度計１００が、坩堝台２０の中央部に埋め込まれるように配置された構成が示されているが、温度計１００は、坩堝１０の底面温度を測定できれば、種々の配置及び構成とすることができる。
【００３８】
制御部１１０は、結晶育成装置全体の制御を行うための手段であり、結晶育成プロセスを含めて結晶育成装置全体の動作を制御する。制御部１１０は、例えば、ＣＰＵ（Central Processing Unit）、中央処理装置、及びＲＯＭ（Read Only Memory）、ＲＡＭ（Random Access Memory）等のメモリを備え、プログラムにより動作するマイクロコンピュータから構成されてもよいし、特定の用途のために開発されたＡＳＩＣ（Application Specified Integrated Circuit）等の電子回路から構成されてもよい。
【００３９】
結晶育成装置には、図１に示した部材以外にも単結晶の育成に必要な各種部材を設けることができる。例えば、炉体７０内の雰囲気を制御するため、気体供給手段や、排気手段、圧力測定手段等を設けることができる。また、加熱体による出力等を制御するため、炉体７０内の任意の場所に温度測定手段を設けることや、炉体７０内の原料融液１４０や、種結晶の状態を確認するための観察窓等を設けることもできる。
【００４０】
次に、本発明の実施形態に係る単結晶の製造方法について説明する。上述の図１に示した結晶育成装置を用いた例を挙げて説明する。
【００４１】
本実施形態に係る単結晶の製造方法においては、原料溶融時と結晶育成時において、坩堝１０と高周波誘導コイル５０との高さ方向における相対位置を変化させる。具体的には、坩堝１０の底面と、高周波誘導コイル５０のコイル長の中心位置との相対位置を変化させる。即ち、結晶育成時は、一定の品質を有する単結晶を製造する観点から、坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置というのは、既存のプロセスからある程度定まって標準化されている。
【００４２】
一方、原料溶融時は、原料を溶融できる限り、坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置に特定の条件というものは存在しない。即ち、具体的な単結晶の製造プロセスを実施する以前の準備工程であるから、詳細なプロセス条件というものは存在しない。よって、原料溶融時には、坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置を単結晶の育成時と必ずしも同一とする必要は無い。
【００４３】
坩堝１０は、加熱と冷却を繰り返すことで、変形を生じ得る。このような変形を抑制するためには、坩堝１０に加わる加熱量を少しでも低減させることが好ましい。そこで、本実施形態に係る単結晶の製造方法では、原料溶融時において、高周波誘導コイル５０と坩堝１０との距離を大きくし、坩堝１０への加熱量を低減させ、坩堝１０への負荷を低減させる。
【００４４】
より詳細には、本発明者らは、かかる従来の問題点を解決するために鋭意研究を重ね、坩堝側面の発熱量を制御することで坩堝１０の変形量が抑制されることを見出した。
【００４５】
単結晶育成では、結晶育成時に最適な温度環境となるように、坩堝１０と高周波誘導コイル５０の位置を調整している。坩堝１０と高周波誘導コイル５０の位置関係を調整することで、坩堝１０内の溶融原料の対流や、坩堝上方の空間の温度勾配を単結晶育成に最適な条件に調整でき、歩留まり良く製品の製造が可能となる。
【００４６】
坩堝１０の発熱量は誘導加熱時に生じる電流の大きさで決まる。巻き線の間隔が等間隔の高周波誘導コイル５０の場合、坩堝１０やアフターヒーター４０を配置しない状態で最も磁束が集中するのは、巻き始めから巻き終わりにかけての中央部分、すなわちコイル長の半分の位置である。単結晶育成では坩堝１０と高周波誘導コイル５０の中心軸を合わせて、高周波誘導コイル５０の位置を坩堝１０に対して上下させることで坩堝１０の発熱量を調整している。通常、コイル中央と坩堝中央をそろえて配置すると、坩堝底の端部に磁束が集中し坩堝下部が高温になりやすい。
【００４７】
単結晶育成時は適度な対流と温度勾配が求められるため、一般的に坩堝の発熱量は、坩堝底部に近いほど大きく、坩堝上端に近いほど小さい。上述の条件を達成できるような坩堝と高周波誘導コイルの配置の場合、温度が低い坩堝上部と比較して、温度が高い坩堝下部は変形しやすい。
【００４８】
ワークコイルに対して結晶育成を行うのに適した坩堝位置で結晶融解を行うと、坩堝の下部に磁束が集中し坩堝の下部が必要以上に高温となる。この状態では、高温で柔らかくなった坩堝の下部に原料融液の重量が加わり、坩堝の変形を招いてしまう。そこで、結晶原料融解時にワークコイルに対して坩堝の位置を下げて坩堝上部を加熱し原料を融解させる方法を用いることで、坩堝下部の過剰な加熱を防ぎ変形が抑制できることを見出し、本発明に至った。
【００４９】
図２は、原料溶融時、即ち原料融解工程における坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置を説明するための図である。なお、図２においては、高さ方向における相対位置について説明するため、理解を容易にすべく、坩堝１０の内側上方ではなく、坩堝１０の直上にアフターヒーター４０が設けられている構成を示している。
【００５０】
図１で説明した構成を有する結晶育成装置により単結晶を育成する場合、まず、坩堝１０を高周波誘導コイル５０により加熱して充填した単結晶用原料を融解し、原料融液１４０を作製する。本実施形態に係る単結晶の製造方法においては、この原料融液を作製する際、高周波誘導コイル５０のコイル長Ｌの半分の位置（０．５Ｌ）が、坩堝１０の底面１１を０％とし、アフターヒーター４０の上端４１を１００％（Ｈ）とした際の４５％の位置（０．４５Ｈ）以上、５５％（０．５５Ｈ）以下の範囲内に入るように配置する。
【００５１】
図２においては、高周波誘導コイル５０のコイル長の中心位置（０．５Ｌ）が、坩堝１０の底面１１からアフターヒーター４０の上端４１までの高さをＨとしたときに、丁度半分の高さとなる０．５Ｈの位置と一致するように配置された構成が示されている。
【００５２】
図２に示されるように、高周波誘導コイル５０のコイル長（コイルの高さ）の中心位置（０．５Ｌ）が、坩堝１０の底面１１とアフターヒーター４０の上端４１の間の高さＨの４５％（０．４５Ｈ）から５５％（０．５５Ｈ）の範囲内にあるような相対位置を保った状態で、高周波誘導コイル５０の加熱により、坩堝１０内の原料を溶融し、原料融液１４０を生成する。原料融液１４０の状態は、坩堝１０の底面を測定する温度計１００により知ることができる。即ち、原料が溶融して原料融液１４０となる温度を予め把握しておき、それよりも高い温度に目標温度を設定しておく。つまり、確実に原料が溶融し、原料融液１４０が作製された状態となるように坩堝１０の底面の目標温度を設定しておく。
【００５３】
なお、原料融解工程における坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置を、第１の相対位置と呼ぶこととする。
【００５４】
図３は、単結晶育成工程における坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置の一例を示した図である。単結晶育成工程に入る前に、坩堝台２０又は高周波誘導コイル５０を移動させ、坩堝１０と高周波誘導コイル５０の高さ方向における相対位置を変化させる。具体的には、例えば、図３に示すような相対位置に変化させる。図３においては、高周波誘導コイル５０のコイル長Ｌにおける中心位置又は半分の位置（０．５Ｌ）に、坩堝１０の底面１１からアフターヒーター４０の上端４１までの高さ又は距離をＨとし、坩堝１０の底面１１を０％、アフターヒーター４０の上端４１を１００％としたときに、３７％の位置（０．３７Ｈ）が配置されるような相対位置が一例として示されている。
【００５５】
図３に示す相対位置は、坩堝１０の底面１１と高周波誘導コイル５０との間の高さ方向における距離が、図２よりも短くなった状態である。単結晶育成工程では、単結晶１３０を高品質に育成するための条件が確立しており、坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置も条件が確立している場合が多い。よって、単結晶育成工程では、そのような確立した条件に従い、坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置を設定する。一方、原料融解工程の条件は、単結晶１３０の品質に直接的に影響を与えるものではないため、原料を溶融させて溶融原料１４０を得るという目的を達成できれば、坩堝１０と高周波誘導コイル５０との距離を長くして坩堝１０への熱負荷を低減させても問題無いため、原料融解工程と単結晶育成工程とで異なる相対位置の設定を行う。
【００５６】
なお、単結晶を育成する際の坩堝１０とアフターヒーター４０との相対位置は、用途に応じて種々の配置とすることができる。図３に示した０．３７Ｈの位置は、飽くまで一例に過ぎず、用途及びプロセス条件に応じて適切な相対位置を定めることができる。
【００５７】
このように、単結晶の育成を行う際の坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置を第２の相対位置と呼ぶと、第１の相対位置で原料を融解した後、第２の相対位置に設定されるように坩堝台２０及び高周波誘導コイル５０の少なくとも一方を移動させる。そして、第２の相対位置を保った状態で、所定時間待機する。この待機時間は、原料融液１４０の温度状態が所定の温度状態となるのを待機するための時間であり、これにより、坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対移動による原料融液１４０の温度の変動が消滅するのを待つ。なお、このような待機時間は例えば２〜５時間程度に設定される。
【００５８】
次いで、引上げ軸８０を下げ、種結晶保持ジグ８１の先端に固定した種結晶１２０を原料融液１４０に接触させてシーディングを実施できる。種結晶１２０を原料融液１４０に接触させるシーディング作業では、原料融液１４０に種結晶１２０を接触させた後、所定の速度で種結晶１２０を引上げる。引上げ速度は所定の単結晶１３０の径を得るために任意の値を取れるが、１ｍｍ／ｈｒから２０ｍｍ／ｈｒの引上げ速度が好ましい。
【００５９】
そして、シーディング作業を実施した後は、引上げ軸８０を操作して種結晶１２０を回転させながら上昇させることで、単結晶１３０を育成することができる。
【００６０】
所望の大きさの単結晶１３が得られた後に結晶育成を終了するために、単結晶１３と原料融液１４を切離す操作を行う。この操作は、引上げ軸７を上昇させるか、坩堝軸２を下降、又はその両方により実施される。原料融液１４０と育成した単結晶１３０とを切り離した後、冷却し、炉体７０内から育成した単結晶１３０を取出すことができる。
【００６１】
ただし、坩堝軸２１の駆動を備えた装置は高価となるため経済的でないため、切離し操作においては、引上げ軸８０の上昇のみ、又は坩堝軸２１の下降を組み合わせて実施してもよい。
【００６２】
次に、本実施形態に係る単結晶の製造方法の原料融解工程における設定時間の例を従来例と比較しつつ説明する。
【００６３】
表１は、本実施形態に係る単結晶の製造方法の原料融解工程における設定時間の一例を従来例との比較において示した表である。
【００６４】
【表１】
2019189488.tif 000003
表１において、原料融解工程と坩堝移動工程（待機工程も含む）における設定時間の一例が示されている。設定時間としては、原料融解工程においては、昇温時間、目標温度到達時間、待機（保持）時間、原料融解合計時間が示されており、坩堝移動工程においては、坩堝移動時間と坩堝移動後待機時間が項目として示されている。また、表１の左側の欄は従来例であり、右側は本実施形態に係る単結晶製造方法の例である。なお、従来例とは、原料融解工程と単結晶育成工程における坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置が同一である例であり、本実施形態に係る単結晶の製造方法における例は、原料融解工程における坩堝１０と高周波誘導コイルとの相対位置と、単結晶育成工程における坩堝１０と高周波誘導コイルとの相対位置とが異なる例である。
【００６５】
昇温時間は、出力ゼロの状態から、融解時に設定した高周波出力まで昇温する際の所要時間であり、従来例は１時間、本実施形態では０．７５時間となっており、昇温時間をやや短く設定している。
【００６６】
目標温度到達時間は、坩堝１０の底面１１の温度が上昇しきったポイントを意味し、例えば、ともに７．５時間に設定される。
【００６７】
融解時間は、原料全量が融液に溶けたタイミングであり、従来例も本実施形態も７時間に設定される。
【００６８】
待機（保持）時間は、目標温度到達後、シーディング温度まで調整する時間であり、従来例では２．５時間、本実施形態では３．５時間に設定され、例えば、本実施形態の方が１時間長く設定される。これは、坩堝１０と高周波誘導コイル５０との間の相対位置の変化による変動を考慮したものであり、温度変動が収まるまで十分な時間を確保すべく、本実施形態における待機時間が従来例よりも長く設定されている。
【００６９】
原料融解合計時間は、目標温度到達時間と待機時間の合計時間となり、待機時間が１時間長い分、本実施形態の方が従来例よりも１時間長い１１時間となり、従来例は１０時間となる。
【００７０】
坩堝移動工程においては、例えば、本実施形態における坩堝移動時間が０．１５時間、つまり９分に設定される。なお、坩堝１０の移動速度は、例えば、５ｍｍ／分に設定される。従来例は、坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対位置は変化させないので、坩堝移動時間は設定されない。
【００７１】
坩堝移動後待機時間は、坩堝１０が移動後に待機する時間であり、例えば、３．３５時間に設定される。この時間で、原料融液１４０の温度が一定になるのを待つ。なお、坩堝移動時間と坩堝移動待機時間の合計は３．５時間であり、原料融解工程における３．５時間と同一である。これは、坩堝１０の移動と待機時間は、原料融解工程の待機時間に含まれていることを意味し、坩堝１０の移動は、原料溶解の待機時間中に行うことを意味する。
【００７２】
よって、坩堝１０を移動させる時間が加わっても、原料融解工程の時間が従来よりも大幅に長くなる訳ではなく、１時間延びる程度である。１時間程度であれば、単結晶育成工程の時間を１時間短くしても、全体のスループットに大きな影響は与えない。よって、全体としては、スループットに影響を与えることなく坩堝１０への加熱量を低減させることができる。
【００７３】
なお、表１の時間は、飽くまで一例として挙げた時間であり、単結晶の種類、結晶育成装置の構造の相違等により、表１に挙げられた時間は、用途に応じて種々変更可能である。
【００７４】
このように、本実施形態に係る単結晶の製造方法によれば、原料融解時には坩堝１０と高周波誘導コイル５０との相対距離を長くし、坩堝１０への加熱負荷を低減し、坩堝１０の劣化を抑制することができる。また、単結晶の育成時間への大きな影響は無く、スループットを低下させること無く坩堝１０を長寿命化することができる。
【実施例】
【００７５】
以下に具体的な実施例、比較例を挙げて説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。図２に実施例１〜３、図３に比較例１、図４に比較例２の結晶原料融解時の坩堝１０と高周波誘導コイル５０の位置関係を示す。なお、以下の説明において、理解の容易のため、今までの実施形態で説明した構成要素に対応する構成要素には同一の参照符号を付して説明する。
【００７６】
（実施例１）
図１の構成の結晶装置を用いてタンタル酸リチウム単結晶の育成を実施した。高周波誘導コイル５０のコイル長Ｌ（４００ｍｍ）の半分の位置（０．５Ｌ）に、坩堝１０の長さ（２５０ｍｍ）とアフターヒーター４０の長さ（１００ｍｍ）の合計長さＨ（３５０ｍｍ）の半分の位置（０．５Ｈ）を配置した（第１の相対位置）。坩堝１０中にタンタル酸リチウム粉末を充填して、高周波誘導コイル５０を作動させて原料融液１４０を作製した。原料融液１４０を作製後、高周波誘導コイル５０の半分の位置（０．５Ｌ）が、結晶育成に最適な温度勾配となる第２の相対位置、つまり、坩堝１０の底面１１を０％とし、アフターヒーター４０の上端４１を１００％とした際の３７％の位置（０．３７Ｈ）となるように坩堝台２０を移動させた。
【００７７】
上記条件で単結晶育成を１００回繰り返した結果、坩堝最小径に対する坩堝最大径は１０６％であった。
【００７８】
（実施例２）
原料融液１４０を作製する際、高周波誘導コイル５０のコイル長Ｌの半分の位置（０．５Ｌ）に、坩堝１０の底面１１を０％とし、アフターヒーター４０の上端４１を１００％とした際の４５％の位置（０．４５Ｈ）を配置した点以外は、実施例１と同様に単結晶育成を行った。
【００７９】
上記条件で単結晶育成を１００回繰り返した結果、坩堝最小径に対する坩堝最大径は１０８％であった。
【００８０】
（実施例３）
原料融液１４０を作製する際、高周波誘導コイル５０のコイル長Ｌの半分の位置（０．５Ｌ）に、坩堝１０の底面１１を０％とし、アフターヒーター４０の上端４１を１００％とした際の５５％の位置（０．５５Ｈ）を配置した点以外は、実施例１と同様に単結晶育成を行った。
【００８１】
上記条件で単結晶育成を１００回繰り返した結果、坩堝最小径に対する坩堝最大径は１０６％であった。
【００８２】
（比較例１）
高周波誘導コイル５０のコイル長Ｌの半分の位置（０．５Ｌ）に、坩堝１０の底面１１を０％とし、アフターヒーター４０の上端４１を１００％とした際の３７％の位置（０．３７Ｈ）を配置し、結晶原料融解時と結晶育成時で高周波誘導コイル５０と坩堝１０の位置関係は変化させない点以外は、実施例１と同様に単結晶育成を行った。
【００８３】
上記条件で単結晶育成を１００回繰り返した結果、坩堝最小径に対する坩堝最大径は１１４％であった。変形量が大きいため、坩堝１０の形状を修正するべく、補修加工を行った。
【００８４】
（比較例２）
図４に示されるように、高周波誘導コイル５０のコイル長Ｌの半分の位置（０．５Ｌ）に、坩堝１０の底面１１を０％とし、アフターヒーター４０の上端４１を１００％とした際の６０％の位置（０.６Ｈ）を配置した点以外は、実施例１と同様の操作を行った。
【００８５】
上記条件では、坩堝１０の底部の原料が融け残ってしまい、結晶育成が開始できなかった。
【００８６】
このように、本実施例によれば、本実施形態に係る単結晶の製造方法では、坩堝１０への熱負荷を低減させ、坩堝１０の変形を抑制することができることが示された。
【００８７】
以上、本発明の好ましい実施形態及び実施例について詳説したが、本発明は、上述した実施形態及び実施例に制限されることはなく、本発明の範囲を逸脱することなく、上述した実施形態及び実施例に種々の変形及び置換を加えることができる。
【符号の説明】
【００８８】
１０    坩堝
１１    底面
２０    坩堝台
２１    坩堝軸
２２    坩堝軸駆動モータ
３０    リフレクタ
４０    アフターヒーター
４１    上端
５０    高周波誘導コイル
６０    断熱材
７０    炉体
８０    引上げ軸
８１    種結晶保持ジグ
８２    引上げ軸駆動モータ
９０    重量測定部
１００    温度計
１１０    制御部
１２０    種結晶
１３０    単結晶
１４０    原料融液
【図１】
2019189488.tif 000004
【図２】
2019189488.tif 000005
【図３】
2019189488.tif 000006
【図４】
2019189488.tif 000007