(57)【要約】【課題】変性ＰＰからなる基材を加硫時の熱で溶融させることなく、エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体と変性ＰＰ基材とを加硫接着してなる燃料電池用シール部材を製造する。【解決手段】燃料電池用シール部材の製造方法は、変性ＰＰシート２を金型６にセットするセット工程と、ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体のゴム組成物１を前記変性ＰＰシート２に接触させて前記金型６内で成形する成形工程と、金型温度を前記共重合体の加硫開始温度よりも高く且つ前記変性ＰＰの融点よりも低い温度とした前記金型６内で、ゴム組成物１を加硫すると同時に、ゴム組成物１と変性ＰＰシート２とを加硫接着させる加硫工程とを含む。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
変性ポリプロピレンからなる基材を金型にセットするセット工程と、
ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体を前記基材に接触させて前記金型内で成形する成形工程と、
金型温度を前記ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体の加硫開始温度よりも高く且つ前記変性ポリプロピレンの融点よりも低い温度とした前記金型内で、ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体ゴム組成物を加硫すると同時に、ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体と前記基材とを加硫接着させる加硫工程と
を含むことを特徴とする燃料電池用シール部材の製造方法。
【請求項２】
前記金型温度を９０〜１３０℃とする請求項１記載の燃料電池用シール部材の製造方法。
【請求項３】
前記ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体は、架橋剤としてのヒドロシリコーン化合物と、ヒドロシリル化反応促進触媒と、反応抑制剤とが添加されているゴム組成物である請求項１又は２記載の燃料電池用シール部材の製造方法。
【請求項４】
前記ゴム組成物は、１１０℃における誘導時間ｔｃ（１０）（ＪＩＳ  Ｋ６３００−２）が１０分以上である請求項３記載の燃料電池用シール部材の製造方法。
【請求項５】
エチレン・αオレフィン・５−ビニル−２−ノルボルネンランダム共重合体と、
エチレン・αオレフィン・５−ビニル−２−ノルボルネンランダム共重合体１００質量部に対して、
架橋剤としてのヒドロシリコーン化合物１．０〜１０．０質量部と、
ヒドロシリル化反応促進触媒０．１〜１．０質量部と、
反応抑制剤０．１〜１．２質量部とを含み、
１１０℃における誘導時間ｔｃ（１０）（ＪＩＳ  Ｋ６３００−２）が１０分以上であること
を特徴とする燃料電池用シール部材の成形用ゴム組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用シール部材の製造方法及び成形用ゴム組成物に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、複数のセルを積層したスタック構造のものが代表的であり、各セルは、燃料極／電解質膜／空気極で構成される膜電極複合体と、燃料極又は空気極と電気的な接続を確保しつつ燃料又は空気を別々に供給するための流路を有する一対のセパレータと、セパレータ間において反応ガスを外部に漏らさないためのシール部材とから構成されている。
【０００３】
シール部材は弾性体が一般的であり、弾性材の材料としては特許文献１，２には、ヒドロシリル化反応により架橋（ヒドロシリコーン架橋）したエチレン・αオレフィン・非共役ポリエン共重合体からなる燃料電池シール部品、ハードディスクドライブトップカバーガスケット部品、又は電線コネクター用シール部品が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第５３３４４０９号公報
【特許文献２】特許第４２４１３８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
現在、燃料電池シール部品の製品仕様案の一つとして、弾性体と樹脂基材とを接着してなるものが検討されている。なお、特許文献１，２には接着に関して、ハードディスクドライブトップカバーとガスケット部品とを接着剤で接着する旨の記載があるだけで、燃料電池シール部品については前記共重合体と樹脂基材とを接着してなるものは記載されていない。
【０００６】
本発明者は、そのような燃料電池シール部品の候補材として、耐熱性等の諸特性に優れたエチレン・プロピレン・ジエンゴム（ＥＰＤＭ）と、接着可能な変性ポリプロピレン（ＰＰ）基材とを接着してなるものについて検討してきた。
【０００７】
その接着方法として、当初は、ＥＰＤＭと変性ＰＰとをそれぞれ成形した後に接着剤で接着することを検討したが、接着剤の塗布工程が必要であり、接着の位置含わせが難しく、製造効率が悪い等の問題があり、採用困難であった。
【０００８】
そこで次に、未加硫ＥＰＤＭと変性ＰＰとを合わせた状態で、加熱プレス下でゴムの加硫を実施しながら接着を同時に行う、いわゆる加硫接着を考えたが、従来の技術では困難であった。なぜならば、一般的な硫黄架橋からなるＥＰＤＭは一般的に１５０℃以上の加硫温度で加硫を行うが、変性ＰＰは分子構造によっては融点が１４０℃付近のものがあり、上記加硫接着をゴム加硫温度で行うと、樹脂の溶融が起こり、積層体に変形、破損などが生じてしまうためである。
【０００９】
そこで、本発明は、変性ＰＰからなる基材を加硫時の熱で溶融させることなく、エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体と変性ＰＰ基材とを加硫接着してなる燃料電池用シール部材を製造することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、ＥＰＤＭのヒドロシリコーン架橋に着目した。ＥＰＤＭのヒドロシリコーン架橋の加硫開始温度は９０℃よりも低いが、例えば９０℃というのは混練時の温度であって、加硫は１５０〜１６０℃の加硫温度で行うのが通常である。その加硫を変性ＰＰの融点よりも低い例えば９０〜１３０℃といった低い加硫温度で行うことにより、変性ＰＰに変形、破損などが生じない加硫接着体が得られることを見出した。
【００１１】
（１）本発明の燃料電池用シール部材の製造方法は、
変性ＰＰからなる基材を金型にセットするセット工程と、
ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体を前記基材に接触させて前記金型内で成形する成形工程と、
金型温度を前記ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体の加硫開始温度よりも高く且つ前記変性ＰＰの融点よりも低い温度とした前記金型内で、ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体を加硫すると同時に、ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体と前記基材とを加硫接着させる加硫工程とを含むことを特徴とする。
【００１２】
前記金型温度を９０〜１３０℃とすることが好ましく、１００〜１３０℃とすることがより好ましい。前記金型温度が９０℃未満だと、エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体のヒドロシリコーン架橋による加硫が進行しにくく、１３０℃以上だと変性ＰＰが溶融するおそれが生じてくる。
【００１３】
前記金型温度にまで昇温する時期は、成形工程の前又は途中でもよいし、加硫工程の前又は途中でもよい。
【００１４】
（作用）
加硫工程では、金型温度を前記ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体の加硫開始温度よりも高く且つ前記変性ＰＰの融点よりも低い温度とした前記金型内で、ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体を加硫すると同時に、ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体と変性ＰＰ基材とを加硫接着させるので、基材が加硫時の熱で溶融することがなく、また、別に接着剤を塗布する工程が不要である。
また、セット工程で基材を金型にセットしておけば（セット自体容易）、ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体が、成形工程で基材に接触して成形され、加硫工程で基材に加硫接着されるため、接着の位置含わせが簡便（事実上不要）である。
【００１５】
（２）本発明の成形用ゴム組成物は、
エチレン・αオレフィン・５−ビニル−２−ノルボルネンランダム共重合体と、
エチレン・αオレフィン・５−ビニル−２−ノルボルネンランダム共重合体１００質量部に対して、
架橋剤としてのヒドロシリコーン化合物１．０〜１０．０質量部と、
ヒドロシリル化反応促進触媒０．１〜１．０質量部と、
反応抑制剤０．１〜１．２質量部とを含み、
加硫温度１１０℃における誘導時間ｔｃ（１０）（ＪＩＳ  Ｋ６３００−２）が１０分以上であることを特徴とする。
【００１６】
（作用）
ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体と変性ＰＰからなる基材とが加硫接着するメカニズムは、ヒドロシリコーン化合物のＳｉＨ基と変性ＰＰの官能基による化学的相互作用であると推測される。ヒドロシリコーン化合物は、通常、エチレン・プロピレン・５−ビニル−２−ノルボルネンランダム共重合体と高速に反応して同共重合体を素速く架橋するため、同共重合体が優先的にヒドロシリコーン化合物と反応した箇所では、前記変性ＰＰの官能基との化学的相互作用が生じず、変性ＰＰと接着せず、ミクロ的に離間してしまう。
ゴム組成物を上記の配合とし、ｔｃ（１０）を１０分以上に制御することにより、ヒドロシリコーン化合物の前記反応速度を遅らせる。すると、変性ＰＰ基材の表面をゴム組成物が流動する際に、ヒドロシリコーン化合物は、同共重合体と反応しながら、変性ＰＰ基材の官能基との化学相互作用も十分に生じるため、ゴムが変性ＰＰと密着し接着する面積が大きくなり、高い強度で加硫接着することができる。ｔｃ（１０）の上限は、特にないが、成形効率の点では６０分までとすることが好ましい。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の製造方法によれば、変性ＰＰからなる基材を加硫時の熱で溶融させることなく、エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体と変性ＰＰ基材とを加硫接着してなる燃料電池用シール部材を製造することができ、接着剤の塗布工程が不要であり、接着の位置含わせが簡便である、という優れた効果が得られる。
本発明の成形用ゴム組成物によれば、エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体と基材との加硫接着性を高めて、剥離強度を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】図１（ａ）は実施例の試験片用のゴム組成物と変性ＰＰシートの斜視図、（ｂ）は実施例の試験片をプレスし加硫接着にて作製しているとき側面図、（ｃ）は同試験片による９０°剥離試験の概略図である。
【図２】図２（ａ）は燃料電池セル用形状の変性ＰＰシートを金型にセットする工程の断面図、（ｂ）は金型内に実施例のゴム組成物を注入し成形する成形工程の断面図である。
【図３】図３は実施例３，４，５におけるｔｃ（１０）と剥離強度との関係を示すグラフ図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
＜１＞ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体
αオレフィンとしては、特に限定されないが、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等を例示でき、このなかでプロピレン又は１−ブテンが好ましく、特にプロピレンが好ましい。
非共役ジエンとしては、特に限定されないが、１，４−ヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−ビニル−２−ノルボルネン等を例示でき、このなかで５−ビニル−２−ノルボルネンが好ましい。
【００２０】
（架橋剤）
ヒドロシリコーン架橋は、ヒドロシリコーン化合物（ＳｉＨ基を有する化合物）からなる架橋剤の添加により付与される。ヒドロシリコーン化合物としては、下記一般式［化１］で表される、分子両末端にＳｉＨ基を有し、一分子あたりＳｉＨ基を２個有する化合物と、下記一般式［化２］で表される、分子の３つの末端にＳｉＨ基を有し、一分子中にＳｉＨ基を３個有する化合物を例示できる。
【００２１】
【化１】
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【００２２】
一般式［化１］中、Ｒ１は炭素数１〜１０の一価の基で、非置換あるいは置換の飽和炭化水素基または芳香族炭化水素基であり、１分子内で同種でも異種でもよい。Ｒ１の具体例は、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、アミル基、シクロペンチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル基、オクチル基、クロロメチル基、２−クロロエチル基、３−クロロプロピル基、フェニル基、フェニルメチル基、２−フェニルエチル基、２−フェニルプロピル基等であり、好ましくはメチル基、エチル基、およびフェニル基である。
ａは０〜２０の整数であり、ｂは０〜２０の整数である。好ましくは、ａおよびｂ共に１０以下、より好ましくは５以下、特に好ましくは２以下であり、最も好ましくはａとｂが等しく２以下である。
Ｒ２は炭素数１〜３０の二価の有機基または酸素原子である。
【００２３】
ゴム組成物が、分子両末端にＳｉＨ基を有し、一分子あたりＳｉＨ基を２個有する化合物［化１］を含有する場合には、エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体１００質量部に対して、１．０〜１０．０質量部含有することが好ましい。
【００２４】
【化２】
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【００２５】
一般式［化２］中、Ｒ３は炭素数１〜１０の一価の基で、非置換あるいは置換の飽和炭化水素基または芳香族炭化水素基であり、１分子内で同種でも異種でもよい。Ｒ３の具体例は、Ｒ１の具体例と同様であり、好ましくはメチル基、エチル基、およびフェニル基である。
ａ、ｂおよびｃはそれぞれ独立に０〜２０の整数であり、好ましくは、ａ、ｂおよびｃが共に１０以下、より好ましくは５以下、特に好ましくは２以下であり、最も好ましくはａ、ｂおよびｃが等しく２以下である。
Ｒ４は炭素数１〜３０の三価の有機基であり、好ましくは、ケイ素を含有する炭素数１〜３０の三価の有機基である。
【００２６】
ゴム組成物が、分子の３つの末端にＳｉＨ基を有し、一分子中にＳｉＨ基を３個有する化合物［化２］を含有する場合には、エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体１００質量部に対して、１．０〜１０．０質量部含有することが好ましい。
【００２７】
＜２＞ヒドロシリル化反応促進触媒
エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体のアルケニル基等と、ヒドロシリコーン架橋剤のＳｉＨ基との付加反応（アルケンのヒドロシリル化反応等）を促進する触媒（付加反応触媒）を添加することが好ましい。
【００２８】
このヒドロシリル化反応促進触媒の具体例は、白金系触媒、パラジウム系触媒、ロジウム系触媒等の白金族元素よりなる付加反応用触媒であり、好ましくは、周期律表８族元素金属（特に好ましくは白金）と、ビニル基および／またはカルボニル基を含む化合物との錯体である。
【００２９】
カルボニル基を含む化合物としては、カルボニル、オクタナル等が好ましい。
ビニル基を含む化合物としては、ビニル基含有オルガノシロキサンが好ましく、特にビニル基含有環状オルガノシロキサンが好ましい。
これらと白金との錯体の具体例としては、白金−カルボニル錯体のビニルメチル環状シロキサン溶液、白金−ビニルメチル環状シロキサン錯体、白金−ジビニルテトラメチルジシロキサン錯体、白金−オクタナル／オクタノール錯体等が好ましく、特に白金−カルボニルビニルメチル環状シロキサン錯体が好ましい。
【００３０】
これらの錯体からなる触媒は、ビニル基および／またはカルボニル基を含む化合物以外の成分（例えば溶媒）をさらに含んでいてもよい。この溶媒の具体例は、各種アルコールや、キシレン等である。
【００３１】
ヒドロシリル化反応促進触媒の含有量は、特に限定されるものではないが、エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体１００質量部に対して、０．１〜１．０質量部含有することが好ましい。
【００３２】
＜３＞反応抑制剤
ヒドロシリコーン架橋は、従来の硫黄架橋や過酸化物架橋と比較して、架橋速度が非常に速いため、上記のヒドロシリル化反応促進触媒とともに反応抑制剤を用いることが好ましい。反応抑制剤としては、ベンゾトリアゾール、エチニル基含有アルコール（たとえばエチニルシクロヘキサノール等）、アクリロニトリル、Ｎ,Ｎ−ジアリルアセトアミド、Ｎ,Ｎ−ジアリルベンズアミド、Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'−テトラアリル−ｏ−フタル酸ジアミド、Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'−テトラアリル−ｍ−フタル酸ジアミド、Ｎ,Ｎ,Ｎ',Ｎ'−テトラアリル−ｐ−フタル酸ジアミド等のアミド化合物、イオウ、リン、窒素、アミン化合物、イオウ化合物、リン化合物、スズ、スズ化合物、テトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサン、ハイドロパーオキサイド等の有機過酸化物などが挙げられる。
【００３３】
反応抑制剤の含有量は、特に限定されるものではないが、エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体１００質量部に対して、０．１〜１．２質量部含有することが好ましい。
【００３４】
＜４＞その他の配合材料
上記の配合材料のほか、充填材、可塑剤、加工助剤、老化防止剤、受酸剤、スコーチ防止剤、着色剤等を、適宜配合することができる。
充填剤としては、カーボンブラック、炭酸カルシウム、タルク、シリカ、焼成クレー等を例示できる。
可塑剤としては、プロセスオイル（パラフィン系、ナフテン系、芳香族系等）潤滑油、石油アスファルト、ワセリン等の石油系可塑剤や、コールタール、コールタールピッチ等のコールタール系軟化剤、ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系可塑剤、蜜ロウ、カルナウバロウ、ラノリン等のロウ類、リシノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸カルシウム、ラウリン酸亜鉛等の脂肪酸及び脂肪酸塩、石油樹脂、アタクチックポリプロピレン、クマロンインデン樹脂等の合成高分子物質、トール油、サブ（ファチス）等を例示できる。
加工助剤としては、ステアリン酸等の脂肪酸を例示できる。
【００３５】
＜５＞変性ＰＰ
変性ＰＰとしては、特に限定されないが、酸変性ＰＰ、塩素化ＰＰ等を例示できる。酸変性ＰＰの酸の種類としては、マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸等を例示できる。
【００３６】
＜６＞成形工程
成形工程としては、ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体を金型内に注入することにより基材に接触させて金型内で成形する態様や、ヒドロシリコーン架橋エチレン・αオレフィン・非共役ジエン共重合体を基材に置いて金型内でプレス成形する態様を例示できる。
【実施例】
【００３７】
次の表１に示す実施例１，２及び比較例１，２，３の、ゴム配合物と基材（変性ＰＰシート）とを加硫接着した試験片を作製し、評価した。ゴム配合物の配合数値は質量部である。
【００３８】
【表１】
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【００３９】
ここで、ゴム配合物に使用した各成分の詳細は次のとおりである。
・ＥＰＤＭは、エチレン・プロピレン・５−ビニル−２−ノルボルネンランダム共重合体（ＶＮＢ−ＥＰＤＭ）（エチレン量５４重量％、ジエン量１．４重量％、１００℃におけるムーニー粘度３９）である。下記架橋剤によるヒドロシリコーン架橋ＥＰＤＭの加硫開始温度は９０℃である。
・充填材は、カーボンブラック、炭酸カルシウム、酸化カルシウム等の混合物である。
・可塑剤は、パラフィン系プロセスオイルである。
・架橋剤のヒドロシリコーン化合物は、下記の式［化３］で表される化合物である。
【００４０】
【化３】
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【００４１】
・架橋剤のパーオキサイドは、ジクシルペルオキシド４０％品（６０％炭酸カルシウム）である。
・ヒドロシリル化反応促進触媒の白金系触媒は、０．５ｗｔ％白金−１，３，５，７−テトラビニル−１，３，５，７−テトラメチルシクロテトラシロキサン錯体イソプロパノール溶液である。
・反応抑制剤は、１−エチニル−１−シクロヘキサノールである。
【００４２】
また、基材としての変性ＰＰシートは、三井化学株式会社の商品名「アドマーＱＥ８４０」（無水マレイン酸変性ＰＰ）（ＭＦＲ９．２ｇ／１０分，融点１４０℃）の厚さ０．１３ｍｍのシートである。
【００４３】
＜ゴム組成物の調整＞
実施例１，２のゴム配合物をバンバリーミキサー及びオープンロールを用いて混練することにより、ゴム組成物を調整した。比較例１，２，３のゴム配合物も同様に混練することにより、ゴム組成物を調整した。
【００４４】
＜試験片の作製＞
図１（ａ）に示すように、各ゴム組成物を、幅１０ｍｍ、長さ７０ｍｍ、厚さ１．０ｍｍの平板状のゴム組成物１にした。
この平板状のゴム組成物（未加硫）を、幅１０ｍｍ、長さ７０ｍｍ、厚さ０．１３ｍｍの変性ＰＰシート２の表面に重ね合わせて配置した。
続いて、図１（ｂ）に示すように、この重ね合わせたものを、表１に示した加硫温度に保持した２枚の金属板４，４の間に挟み、ゴム組成物１側からプレスしながら表１に示した加硫時間保持して、ゴム組成物１を加硫すると同時に、ゴム組成物１と変性ＰＰシート２とを加硫接着させて、試験片３を作製した。実施例１，２の加硫温度は、ヒドロシリコーン架橋ＥＰＤＭの加硫開始温度よりも高く且つ変性ＰＰの融点よりも低い。
【００４５】
＜評価項目＞
この加硫時における加硫進行の有無は、別途キュラストメーターによる加硫度試験から判別し、有の場合を良、無の場合を不可と評価した。
この加硫時における基材の溶融の有無は、上記試験片作製後の変性ＰＰシートの目視判断で判別し、無の場合を良、有の場合を不可と評価した。
図１（ｃ）に示すように、試験片３の変性ＰＰシート２側を所定の治具５に接着剤を用いて固定し、室温にて試験速度１０ｍｍ／分にて、ゴム組成物１側を引っ張って９０°剥離試験を行った。この剥離試験による破壊時の試験片１の目視から破壊形態を判別し、凝集破壊の場合を良とし、界面破壊の場合を不可と評価した。
これらの評価結果を表１に示す。
【００４６】
実施例１，２は、すべての評価項目が良であり、総合評価が合格の良品が得られた。
一方、比較例１，３のように、従来ゴム（パーオキサイド加硫品）で通常の加硫温度（１４０℃以上）にすると、変性ＰＰシートの溶融が起こり、良品が得られない。比較例２のように、従来ゴム（パーオキサイド加硫品）で加硫温度を低くすると、温度不足で加硫が進行しない。
【００４７】
続いて、次の表２に示す実施例３，４，５及び比較例４，５（以下、これらを「実施例３等」ということがある。）の、ゴム配合物と基材とを加硫接着した試験片を作製し、評価した。ゴム配合物の配合数値は質量部である。
【００４８】
【表２】
2019175842.tif 000007
【００４９】
ここで、ＥＰＤＭ、可塑剤、架橋剤、ヒドロシリル化反応促進触媒、反応抑制剤及び基材は、上述した表１と同じものである。
・カーボンブラックは、東海カーボン株式会社の商品名「シーストＧ−ＦＹ」である。
・炭酸カルシウムは、備北粉化工業株式会社の商品名「ホワイトンＳＢ赤」である。
・酸化カルシウムは、井上石灰工業株式会社の商品名「ＶＥＳＴＡ−ＰＰ」である。
・パラフィン系プロセスオイルは、出光興産株式会社の商品名「ダイアナプロセスオイルＰＷ３８０」である。
【００５０】
ゴム組成物の調整と試験片３（図１）の作製は、次の加硫条件を除いて、実施例１，２及び比較例１，２，３（以下、これらを「実施例１等」ということがある。）と同様に行った。
・実施例１等では、加硫温度を相互に変えたが、実施例３等では、加硫温度を１１０℃とした。
・実施例１等では、加硫時間を５０％加硫時間（加硫反応の中間点）ｔｃ（５０）（ＪＩＳ  Ｋ６３００−２）としたが、実施例３等では、加硫時間を９０％加硫時間（最適加硫点）ｔｃ（９０）（ＪＩＳ  Ｋ６３００−２）とした。
【００５１】
実施例１等と同様の評価項目に、次の評価項目を加えた。
・加硫特性として、誘導時間（加硫開始点）ｔｃ（１０）（ＪＩＳ  Ｋ６３００−２）を測定した。
・剥離試験の破壊時の剥離強度を測定した。
これらの評価結果を表２に示す。
【００５２】
実施例３でｔｃ（１０）が３９分となったのは、反応抑制剤を他よりも多くしたためと考えられる。
実施例４でｔｃ（１０）が２５分となったのは、乾燥剤として機能する酸化カルシウムを抜いた結果、組成物中の水分量が多くなり、ヒドロシリル化反応促進触媒の活性が阻害されたためと考えられる。
実施例５でｔｃ（１０）が１０分となったのは、炭酸カルシウムを抜いた分、組成物中の架橋剤濃度が高くなった反面、カーボンブラックを他よりも減らした結果、熱伝導率が悪くなり架橋が遅れたためと考えられる。
比較例２で、ｔｃ（１０）が８分となったのは、炭酸カルシウムを抜いた分、組成物中の架橋剤濃度が高くなったためと考えられる。
【００５３】
このように、実施例３，４，５はｔｃ（１０）が１０分以上であり、すべての評価項目が良であり、総合評価が合格の良品が得られた。また、図３に実施例３，４，５のｔｃ（１０）と剥離強度との関係を示すように、ｔｃ（１０）が長いほど剥離強度が高くなった。
一方、比較例４のように、従来ゴム（パーオキサイド加硫品）で加硫温度を１１０℃にすると、加硫時間をかけても加硫が進行しない。また、比較例５のように、ヒドロシリコーン架橋であっても、ｔｃ（１０）が８分であると、破壊形態が界面破壊となり、剥離強度も低かった。
【００５４】
＜金型内での成形と加硫接着＞
上記試験片３の作製では、ゴム組成物１の成形と、ゴム組成物１と変性ＰＰシート２との加硫接着とを別々に行ったが、次に、以下述べる工程（図２）で、ゴム組成物１の成形と、ゴム組成物１と変性ＰＰシート２との加硫接着とを金型６内で同時に行って、燃料電池セル用のシール部材を作製した。
【００５５】
（１）図２（ａ）に示すように、燃料電池セル用の形状に加工した変性ＰＰシート２を、開いた金型６にセットするセット工程を行った。
（２）図２（ｂ）に示すように、閉じた金型６内に実施例１〜５の前記調整したゴム組成物１を注入し成形する成形工程を行った。
（３）金型温度を実施例１〜５の加硫温度とした前記金型６内で、ゴム組成物１を加硫すると同時に、ゴム組成物１と変性ＰＰシート２とを加硫接着させる加硫工程を行った。
【００５６】
以上により作製した燃料電池セル用のシール部材は、上記のすべての評価項目が良であり、総合評価が合格の良品が得られた。
【００５７】
なお、本発明は前記実施例に限定されるものではなく、発明の趣旨から逸脱しない範囲で適宜変更して具体化することができる。
【符号の説明】
【００５８】
１    ゴム組成物
２    変性ＰＰシート
３    試験片
４    金属板
５    治具
６    金型
【図１】
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【図２】
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【図３】
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