(57)【要約】【課題】固体封止構造又は膜封止構造のＯＬＥＤにおいて、レーザリペアによる修復作業を簡易に行えるようにする。【解決手段】基板１００の第１面１００ａに、第１電極１１０、有機層１２０、及び第２電極１３０を順に含む有機ＥＬ積層体１６０を形成する。有機ＥＬ積層体１６０を封止する第１封止層１４０を形成する。有機ＥＬ積層体１６０へレーザリペアをする。有機ＥＬ積層体１６０及び第１封止層１４０を封止する第２封止層１５０を形成する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板の第１面に、第１電極、有機層、及び第２電極を順に含む有機ＥＬ積層体を形成する第１工程と、
前記第１工程の後に、前記有機ＥＬ積層体を封止する第１封止層を形成する第２工程と、
前記第２工程の後に、前記有機ＥＬ積層体へレーザリペアをする第３工程と、
前記第３工程の後に、前記有機ＥＬ積層体及び前記第１封止層を封止する第２封止層を形成する第４工程と、
を含む、発光装置の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の発光装置の製造方法において、
前記第１封止層は、絶縁性の無機膜を含む第１無機封止層を有し、
前記レーザリペアは、大気雰囲気において行われる発光装置の製造方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の発光装置の製造方法において、
前記第２封止層は、
前記レーザリペアによって生じた開口を充填する中間層と、
前記中間層の上に形成される第２無機封止層と、
を含む、発光装置の製造方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載の発光装置の製造方法において、
前記第１封止層及び前記第２封止層は、絶縁性の無機膜からなる層を含む発光装置の製造方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の発光装置の製造方法において、
前記第２封止層の膜厚は、前記第１封止層の膜厚よりも厚い発光装置の製造方法。
【請求項６】
基板と、
前記基板の第１面に位置し、第１電極、有機層、及び第２電極を順に含む有機ＥＬ積層体と、
前記有機ＥＬ積層体を封止する第１封止層と、
前記有機ＥＬ積層体及び前記第１封止層を封止する第２封止層と、を備え、
前記第１封止層は、前記有機ＥＬ積層体と重なる一部において開口を有し、
前記第２封止層は、前記第１封止層の開口と重なる位置を含めて、前記有機ＥＬ積層体と重なる位置全体に亘って一体形成されている発光装置。
【請求項７】
請求項６に記載の発光装置において、
前記開口と重なる部分において、前記有機ＥＬ積層体の積層構造は乱れている発光装置。
【請求項８】
請求項７に記載の発光装置において、
前記開口は前記第１封止層にレーザを照射することによって形成されている発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光装置の製造方法及び発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、発光装置として、有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）が開発されている。このＯＬＥＤは、例えば、基板上に、第１電極、有機層、第２電極、及び封止層の積層構造を備えている。
【０００３】
この積層構造の形成プロセスにおいて、発光装置には、微小なゴミなどの異物の付着や有機層の欠陥が生じる可能性がある。このような場合、発光装置には、リークや電極間の短絡（ショート）が原因の発光不良が発生することがある。発光不良が生じた場合発光装置の歩留まり率は悪化してしまう。
【０００４】
そこで、特許文献１には、固体封止構造または膜封止構造を有する有機エレクトロルミネッセンスデバイスにレーザを照射し、第１および第２電極間を短絡せしめる金属を溶融させ、これにより短絡部を除去して修復することが記載されている。また、レーザリペア後のＯＬＥＤの封止不良が生じることを防ぐために空隙含有層を備えることが開示されている。
【０００５】
特許文献２には、保護層がカソードを被膜している構成の有機ＥＬ素子に対して、異物の除去のためにレーザリペアをすることが記載されている。また、レーザリペア後のＯＬＥＤの封止不良が生じることを防ぐために空隙層を備えることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１２−１９０７８１号公報
【特許文献２】特開２０１３−６９６１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
一般的に、レーザリペアをするためには、吹き飛ばされた異物の破片が位置すべき空間を設ける必要である。そのため、固体封止構造又は膜封止構造においてレーザリペアをすることは困難である。また、レーザリペアは高エネルギーで光を照射する必要があるため、封止構造を傷つける恐れがあった。一方、特許文献１及び特許文献２のように、異物の破片が吹き飛ばされる空間として空隙を有する層を形成した後に、レーザリペアをする場合も異物の破片を封止構造から取り除くことが困難であり、封止不良となることがあった。さらには、レーザリペアのための空隙層を形成する必要があり、工数の増大となることがあった。
【０００８】
本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであり、固体封止構造又は膜封止構造の発光装置において、レーザリペアによる発光装置の修復作業を簡易に行えるようにすることが、課題の一例として挙げられる。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
請求項１に記載の発明は、基板の第１面に第１電極、有機層、及び第２電極を順に含む有機ＥＬ積層体を形成する第１工程と、
前記第１工程の後に、前記有機ＥＬ積層体を封止する第１封止層を形成する第２工程と、
前記第２工程の後に、前記有機ＥＬ積層体へレーザリペアをする第３工程と、
前記第３工程の後に、前記有機ＥＬ積層体及び前記第１封止層を封止する第２封止層を形成する第４工程と、
を含む、発光装置の製造方法である。
【００１０】
請求項６に記載の発明は、基板と、
前記基板の第１面に位置し、第１電極、有機層、及び第２電極を順に含む有機ＥＬ積層体と、
前記有機ＥＬ積層体を封止する第１封止層と、
前記有機ＥＬ積層体及び前記第１封止層を封止する第２封止層と、を備え、
前記第１封止層は、前記有機ＥＬ積層体と重なる一部において開口を有し、
前記第２封止層は、前記第１封止層の開口と重なる位置を含めて、前記有機ＥＬ積層体と重なる位置全体に亘って一体形成されている発光装置である。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】実施形態に係る発光装置を示す断面図である。
【図２】実施形態に係る発光装置の製造方法における各工程の流れを示すフロー図である。
【図３】変形例に係る発光装置を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。尚、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
【００１３】
図１は、実施形態に係る発光装置１０を示す断面図である。発光装置１０は、基板１００、第１電極１１０、有機層１２０、第２電極１３０、第１封止層１４０、及び第２封止層１５０をその順に備えている。基板１００は、第１面１００ａ及び第２面１００ｂを有している。第２面１００ｂ、第１面１００ａの反対側にある。基板１００の第１面１００ａには、有機ＥＬ積層体１６０が位置している。有機ＥＬ積層体１６０は、第１電極１１０、有機層１２０及び第２電極１３０をその順に含んでいる。第１封止層１４０は、第１中間層１４２及び第１無機封止層１４４を含んでおり、有機ＥＬ積層体１６０を封止している。第２封止層１５０は、第２中間層１５２及び第２無機封止層１５４を含んでおり、有機ＥＬ積層体１６０及び第１封止層１４０を封止している。第１封止層１４０は、有機ＥＬ積層体１６０と重なる一部において開口１４６を有している。第２封止層１５０は、第１封止層１４０の開口１４６と重なる位置を含めて、有機ＥＬ積層体１６０と重なる位置全体に亘って一体形成されている。以下、発光装置１０について詳細に説明する。
【００１４】
基板１００は、例えばガラスや樹脂などの透光性の材料で形成されている。基板１００は、例えば矩形などの多角形であるが、これに限られない。基板１００は、可撓性を有していてもよい。基板１００が可撓性を有している場合、基板１００の厚さは、例えば１０μｍ以上１０００μｍ以下である。特にガラスで形成された基板１００に可撓性を持たせる場合、基板１００の厚さは、例えば２００μｍ以下である。樹脂材料で形成された基板１００に可撓性を持たせる場合、基板１００の材料は、例えばＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＳ（ポリエーテルサルホン）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタラート）、及びポリイミドを用いることができる。なお、基板１００が樹脂材料で形成されている場合、水分が基板１００を透過することを抑制するために、基板１００の少なくとも第１面１００ａ（好ましくは両面）に、ＳｉＮｘやＳｉＯＮなどの無機バリア膜が形成されているのが好ましい。なお、有機ＥＬ積層体１６０がトップエミッション型である場合、基板１００は透光性を有していなくてもよい。
【００１５】
有機ＥＬ積層体１６０は、第１電極１１０、有機層１２０、及び第２電極１３０を有している。図１において、有機ＥＬ積層体１６０は例えばボトムエミッション型であるが、トップエミッション型や両面発光型であってもよい。以下、有機ＥＬ積層体１６０がボトムエミッション型である場合、すなわち発光装置１０の光射出面が第２面１００ｂである場合について、説明する。
【００１６】
第１電極１１０は、透明導電膜で形成されている。この透明導電膜は、金属を含む材料、例えば、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）、ＩＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ）、ＩＷＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｕｎｇｓｔｅｎ  Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ）、ＺｎＯ（Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ）等の金属酸化物である。透明導電膜の材料の屈折率は、例えば１．５以上２．２以下である。透明導電膜の厚さは、例えば１０ｎｍ以上５００ｎｍ以下である。透明導電膜は、例えばスパッタリング法又は蒸着法を用いて形成される。なお、透明導電膜は、カーボンナノチューブ、又はＰＥＤＯＴ／ＰＳＳなどの導電性有機材料であってもよいし、薄い金属電極であってもよい。ここで、第１電極１１０は、陽極として機能する。
【００１７】
有機層１２０は、第１電極１１０と第２電極１３０の間に位置しており、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、及び電子注入層を有している。ただし、少なくとも発光層を有していればよく、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、及び電子注入層は形成されていなくてもよい。有機層１２０は、さらに他の層を有していてもよい。有機層１２０は、例えば蒸着法を用いて形成されるが、少なくとも一部の層が塗布法により形成されていてもよい。
【００１８】
第２電極１３０は、例えば金属層を有しており、透光性を有していない。第２電極１３０が有する金属層は、例えば、Ａｌ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｍｇ、Ｓｎ、Ｚｎ、及びＩｎからなる第１群の中から選択される金属からなる層、又はこの第１群から選択される金属の合金からなる層である。第２電極１３０は、例えばスパッタリング法又は蒸着法を用いて形成される。ここで、第２電極１３０は、陰極として機能する。
【００１９】
第１封止層１４０は、有機ＥＬ積層体１６０を劣化させる物質（例えば、水又は酸素）が有機ＥＬ積層体１６０、特に有機層１２０に侵入することを防ぐために設けられている。より具体的には、第１封止層１４０は、第１中間層１４２及び第１無機封止層１４４を含んでいる。
【００２０】
第１中間層１４２は、表面被覆性ないし形状追従性の良好な材料および成膜法により形成されるものであれば特に限定されるものではないが、有機層、例えば、含フッ素系樹脂、ポリエチレン系の樹脂、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂、エポキシ樹脂、又はシリコン樹脂等の硬化型樹脂などの樹脂層である。第1中間層１４２の膜厚は、例えば、１０μｍ〜２０μｍである。また、第１中間層１４２は、ＣＶＤ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｖａｐｏｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）などの気相法による膜、例えばポリパラキシリレン膜やオルガノシロキサンなどの有機ケイ素系樹脂であってもよい。
【００２１】
さらに、第１中間層１４２は、第１無機封止層１４４の応力を緩和するために高い延性を有していることが好ましく、一例において、硬質塩化ビニル樹脂、ＡＳ樹脂、ガラス繊維強化熱可塑性樹脂（例えば、ポリカーボネート樹脂又はスチレン系樹脂）、ガラス繊維強化ポリエステル樹脂、軟質塩化ビニル樹脂、低密度ポリエチレン、ＡＢＳ樹脂、フッ素樹脂、ポリプロピレン、高密度ポリエチレン、耐衝撃性ポリスチレン、アセタール樹脂、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート及び酢酸セルロースからなる群から選択される少なくとも一つを含んでいる。
【００２２】
第１無機封止層１４４は、絶縁性の無機膜を含んでいる。
【００２３】
第１の例において、第１無機封止層１４４はＡＬＤ（Ａｔｏｍｉｃ  Ｌａｙｅｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）によって形成された層を含んでいる。ＡＬＤによって形成された第１無機封止層１４４は、酸化物又は窒化物の少なくとも一つを含む。第１無機封止層１４４は、酸化物として、具体的には、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、酸化ハフニウム（ＨｆＯ２）、ケイ酸ハフニウム（ＨｆＳｉＯ）、酸化ランタン（Ｌａ２Ｏ３）、酸化シリコン（ＳｉＯ２）、チタン酸ストロンチウム（ＳＴＯ）、酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）、酸化チタン（ＴｉＯ２）及び酸化亜鉛（ＺｎＯ）からなる群から選択された少なくとも一つを含む。第１無機封止層１４４は、窒化物、具体的には、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ハフニウム（ＨｆＮ）、窒化シリコン（ＳｉＮｘ）、窒化タンタル（ＴａＮ）及び窒化チタン（ＴｉＮ）からなる群から選択された少なくとも一つを含んでいてもよい。ＡＬＤによって形成された第１無機封止層１４４は、例えば、１００ｎｍ〜２００ｎｍである。
【００２４】
第２の例において、第１無機封止層１４４は、蒸着またはＣＶＤによって形成された層を含んでいる。この無機材料は、Ｓｉを含む化合物、より具体的には、シリコン酸窒化物（ＳｉＯＮ）、シリコン酸化物（ＳｉＯ２）又はシリコン窒化物（ＳｉＮ）である。蒸着またはＣＶＤによって形成された第１無機封止層１４４は、例えば、１μｍ〜２μｍである。
【００２５】
ただし、第１封止層１４０は、第１中間層１４２を含まなくともよい。また、第１中間層１４２及び第１無機封止層１４４の積層順は、有機ＥＬ積層体１６０側から第１無機封止層１４４、第１中間層１４２の順でも構わない。
【００２６】
さらに、第１封止層１４０は、有機ＥＬ積層体１６０と重なる領域の一部に開口１４６を有する。言い換えると、発光領域と重なる領域の一部に開口１４６を有する。この開口１４６は、後述するレーザリペア、すなわちレーザ照射によって形成される。また、レーザリペアによって第１封止層１４０の上面のうち開口１４６の周囲に位置する領域に凹凸１４８が形成されることがある。
【００２７】
第２封止層１５０は、第１封止層１４０と同様に、有機ＥＬ積層体１６０を劣化させる物質（例えば、水又は酸素）が有機ＥＬ積層体１６０、特に有機層１２０に侵入することを防ぐために設けられている。より具体的には、第２封止層１５０は、第２中間層１５２及び第２無機封止層１５４を含んでいる。ただし、第２封止層１５０は、第２中間層１５２を含まなくともよい。
【００２８】
さらに、第２封止層１５０は、第１封止層１４０の開口１４６と重なる位置を含めて、有機ＥＬ積層体１６０と重なる位置全体にわたって一体形成されている。言い換えると、第２封止層１５０は、第１封止層１４０のうち開口１４６を有する位置と重なる位置に開口を有していない。すなわち開口１４６は第２封止層１５０によって封止されている。
【００２９】
第２中間層１５２は、第１中間層１４２と同様に、表面被覆性ないし形状追従性の良好な材料および成膜法により形成されるものであれば特に限定されるものではない。具体的には、第２中間層１５２は、第１中間層１４２を形成しうる上述の材料のいずれかであればよい。第２中間層１５２は、後述するレーザリペアによって生じた第１封止層１４０の開口１４６を充填する。ここでは、第２中間層１５２は、第１中間層１４２と同一の材料で形成される。ただし、第２中間層１５２は、第１中間層１４２と同一の材料に限定されない。
【００３０】
第２無機封止層１５４は、第１無機封止層１４４と同様に、絶縁性の無機膜を含んでいる。具体的には、第２無機封止層１５４は、第１無機封止層１４４を形成しうる上述の材料のいずれかであればよい。ここでは、第２無機封止層１５４は、第１無機封止層１４４と同一の材料で形成される。ただし、第２無機封止層１５４は、第１無機封止層１４４と同一の材料に限定されない。第２封止層１５０を設けることにより、レーザリペアによって第１封止層１４０に開口１４６が生じた場合でも、発光装置１０は高い封止性能を有することができる。
【００３１】
図２は、実施形態に係る発光装置１０の製造方法における各工程の流れを示すフロー図である。まず、基板１００の第１面１００ａに、第１電極１１０、有機層１２０、及び第２電極１３０を順に含む有機ＥＬ積層体１６０を形成する（Ｓ１：第１工程）。次に、第１封止層１４０を形成し、有機ＥＬ積層体１６０を封止する（Ｓ２：第２工程）。次に、有機ＥＬ積層体１６０へレーザリペアをする。（Ｓ３：第３工程）次に、有機ＥＬ積層体１６０及び第１封止層１４０を封止する第２封止層１５０を形成する（Ｓ４：第４工程）。これにより、固体封止構造又は膜封止構造のＯＬＥＤにおいて、レーザリペアによる修復作業を簡易に行うことができる。以下、発光装置１０の製造方法における各工程の流れについて詳細に説明する。
【００３２】
まず、基板１００に第１電極１１０となる導電膜を、例えばスパッタリング法を用いて形成する。次いで、この導電膜を例えばフォトリソグラフィー法を利用して所定のパターンにする。これにより第１電極１１０を形成する。
【００３３】
次いで、有機層１２０及び第２電極１３０をこの順に形成する。有機層１２０が蒸着法で形成される場合、この層は、例えば金属マスクを用いるなどして所定のパターンに形成される。有機層１２０は、第２電極１３０も、例えば金属マスクを用いるなどして所定のパターンに形成される。
【００３４】
次いで、第１封止層１４０を形成する。一例において、第１封止層１４０は、第１中間層１４２及び第１無機封止層１４４を積層することによって形成される。第１中間層１４２は、例えば、有機ＥＬ積層体１６０を覆うようにＣＶＤによって形成される。第１無機封止層１４４は、例えば、有機ＥＬ積層体１６０及び第１中間層１４２を覆うようにＡＬＤによって形成される。ただし、第１封止層１４０は、これに限定されない。第１中間層１４２及び第１無機封止層１４４は、積層順を入れ替えてもよい。また、第１封止層１４０として第１無機封止層１４４のみが、形成されていてもよい。
【００３５】
次いで、発光装置１０に対して、レーザリペアを行う。レーザリペアは、微小なゴミなどの異物や有機ＥＬ積層体１６０の製膜不良に起因して、第１電極１１０および第２電極１３０がリーク又は電極間の短絡（ショート）することで生じる不具合箇所に対して行われる。レーザを照射することによって、異物を吹き飛ばしたり、第１電極１１０又は第２電極１３０の少なくとも一方を蒸発させたりすることで、不具合箇所を高抵抗化し、正常に発光するように修復することができる。
【００３６】
一例において、レーザリペアは、以下の順で行われる。まず、発光装置１０を大気雰囲気に取り出す。次に、発光装置１０を点灯して不具合箇所の有無を検査する。不具合箇所が検出された場合には、光取出し側から有機ＥＬ積層体１６０の不具合箇所（非発光箇所）にレーザ光を照射する。これにより、第１封止層１４０のうちレーザが照射された領域に開口１４６が形成される。そして、開口１４６と重なる部分において、有機ＥＬ積層体１６０の積層構造は乱れている。具体的には、第１電極１１０、有機層１２０、及び第２電極１３０のすべてがなくなっている領域が存在したり、これらの層を構成する層が混ざり合った領域が存在したりする。さらに、有機ＥＬ積層体１６０及び第1封止層１４０が混ざり合った領域が存在することもある。また、有機層１２０うち開口１４６の内面に面している領域は変質して吸湿しにくくなるため、レーザリペア工程において有機層１２０が劣化する可能性は低い。
【００３７】
本実施形態においては、第１封止層１４０を形成した後にレーザリペアをするため、窒素雰囲気下などの不活性雰囲気下においてレーザリペアをする必要がない。言い換えると大気雰囲気でレーザリペアをすることができる。同様に、初期の欠陥を検査するために発光装置１０のエージングを行う場合も、不活性雰囲気下においてする必要がなく、大気雰囲気で行うことができる。これにより、レーザリペアのための装置の簡素化及びレーザリペア時の作業性を向上させることができる。
【００３８】
本実施形態においては、第１封止層１４０を形成した後に大気雰囲気下でレーザリペアを行ったが、ドライエアーの環境下でレーザリペアを行ってもよい。大気雰囲気下でレーザリペアを行うよりも有機層１２０の劣化する可能性を低くすることができる。
【００３９】
次いで、第２封止層１５０を形成する。一例において、第２封止層１５０は、第２中間層１５２及び第２無機封止層１５４を積層することによって形成される。第２中間層１５２は、例えば、有機ＥＬ積層体１６０を覆うように樹脂によって形成される。ここで、第２中間層１５２は、レーザリペアによって生じた第１封止層１４０の開口１４６を充填するように形成される。第２無機封止層１５４は、例えば、有機ＥＬ積層体１６０、第１封止層１４０及び第２中間層１５２を覆うようにＡＬＤによって形成される。これにより、第２封止層１５０は、第１封止層１４０の開口１４６付近の凹凸を平坦化し、封止性能を向上させることができる。ただし、第２封止層１５０は、これに限定されない。例えば第２封止層１５０が第２中間層１５２を有していない場合、第２無機封止層１５４のうち開口１４６と重なる領域は、開口１４６の内面に沿って形成される。
【００４０】
このようにして、図１に示した発光装置１０が製造される。
【００４１】
これにより、固体封止構造又は膜封止構造の発光装置であってもレーザリペアによる発光装置１０の不具合箇所の修復作業を簡易に行うことができる。
【００４２】
図３は、図１の変形例を示す図である。図３に示す例は、以下の点を除いて、図１に示した例と同様である。
【００４３】
図３に示す例では、第２封止層１５０の膜厚は、第１封止層１４０の膜厚よりも厚い。レーザリペアの作業時間は発光装置１０の使用時間と比べて短時間であるため、第１封止層の膜厚は、レーザリペアの作業時間において有機ＥＬ積層体１６０を劣化させる物質（例えば、水又は酸素）が有機ＥＬ積層体１６０、特に有機層１２０に侵入すること防ぐようにすればよい。したがって、発光装置１０の使用時間を勘案して検討された第２封止層１５０の膜厚と比べて、第１封止層１４０の膜厚は薄くすることができる。これにより、第１封止層１４０が第２封止層１５０と同じ膜厚であるときに比べて、低エネルギーの光照射によってレーザリペアすることができる。
【００４４】
以上、図面を参照して実施形態及び実施例について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
【符号の説明】
【００４５】
１０  発光装置
１００  基板
１００ａ  第１面
１００ｂ  第２面
１１０  第１電極
１２０  有機層
１３０  第２電極
１４０  第１封止層
１４２  第１中間層
１４４  第１無機封止層
１４６  開口
１５０  第２封止層
１５２  第２中間層
１５４  第２無機封止層
１６０  有機ＥＬ積層体
【図１】
2019175724.tif 000003
【図２】
2019175724.tif 000004
【図３】
2019175724.tif 000005