(57)【要約】【課題】接着剤との接着性が改善されたセパレータを有する燃料電池セルを提供する。【解決手段】セパレータを有する燃料電池セルであって、前記セパレータが、ＮＣ処理されている表面を有し、前記セパレータの周縁部が、前記セパレータの内側部より多い量のカーボンブラックを有し、前記周縁部の少なくとも一部が、極性基を有する樹脂と接着されている燃料電池セルに関する。【選択図】図７
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
セパレータを有する燃料電池セルであって、
前記セパレータが、ＮＣ処理されている表面を有し、
前記セパレータの周縁部が、前記セパレータの内側部より多い量のカーボンブラックを有し、
前記周縁部の少なくとも一部が、極性基を有する樹脂と接着されている
燃料電池セル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池セルに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、燃料ガス（水素）と酸化剤ガス（酸素）との反応により起電力を生じる単セルを所定数だけ積層したスタック構造を有する。単セルは、電解質膜の両面にアノード及びカソードの電極層（触媒層及びガス拡散層）を備える膜電極接合体と、当該膜電極接合体の両面にそれぞれ配置されるセパレータを有する。
【０００３】
セパレータは、単セルを電気的に直列接続する機能並びに燃料ガス、酸化剤ガス及び冷却水を互いに遮断する隔壁としての機能を有する。
【０００４】
このようなセパレータについて、様々な研究が行われている。
【０００５】
例えば、特許文献１には、チタン基材上にＴｉＯｘ（１＜ｘ＜２）層を形成する工程と、前記ＴｉＯｘ層上にプラズマＣＶＤによって炭素膜を形成する工程と、を有し、前記ＴｉＯｘ層と前記炭素膜との間に、Ｔｉ、Ｏ、Ｃを含む結合層が形成される、燃料電池用セパレータの製造方法が開示されている。
【０００６】
特許文献２には、純チタン又はチタン合金からなるセパレータ材上に、酸化チタンとカーボンブラックが混合した混合層が形成されており、前記酸化チタンが結晶性のルチルを含み、前記混合層中のカーボンの結合状態をＸ線光電子分光分析により分析した際に検出されたカーボンのうちの７０％以上がＣ−Ｃ結合を有するカーボンブラック単体として存在していることを特徴とする燃料電池用セパレータが開示されている。
【０００７】
特許文献３には、燃料電池用セパレータの製造方法であって、（ａ）カーボンブラックを金属製のセパレータ材の表面に塗布する塗布工程と、（ｂ）前記塗布工程の後に、前記セパレータ材を熱処理することによって、前記セパレータ材の表面に、前記カーボンブラックと前記セパレータ材の含有金属の酸化物とを含有する混合層と、前記混合層の上に残存する前記カーボンブラックで構成された余剰カーボン層と、を形成する熱処理工程と、（ｃ）前記熱処理工程の後に、前記セパレータ材の表面のうちの少なくとも一部の領域において前記余剰カーボン層を除去する除去工程と、を備え、前記セパレータ材の冷却媒体用マニホールド開口又は開口予定領域の外縁と、前記外縁に沿って並走するシール部材設置位置と、の間の領域を開口周縁犠牲領域と呼ぶとき、前記除去工程において、前記開口周縁犠牲領域における前記余剰カーボン層の厚みが、前記シール部材設置位置における前記余剰カーボン層の厚みよりも大きくなるように前記除去工程を実行する、燃料電池用セパレータの製造方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１６−２０１３００号公報
【特許文献２】特開２０１６−１２２６４２号公報
【特許文献３】特開２０１７−１９１６４０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
一般に、セパレータの一方の面には、単セル内に反応ガスを流すための反応ガス流路が形成され、他方の面には単セル内に冷却媒体を流すための冷却媒体流路が形成されている。また、セパレータの周縁部には、反応ガスの入口及び出口として機能する反応ガスマニホールド開口と、冷却媒体流路の入口及び出口として機能する冷却媒体マニホールド開口とが形成されている。さらに、反応ガス流路や、冷却媒体流路、反応ガスマニホールド開口、冷却媒体マニホールド開口の周囲には、適宜、それぞれの流体の漏洩を抑制するためのシール部材が設けられている。
【００１０】
図１に、燃料電池セルの断面構造の一例を模式的に示す。図１に示すように、セパレータは、反応ガスであるＨ２、Ｏ２や、冷却媒体である冷却水などの流体の漏洩を抑制するためのシール部材である樹脂シートなどの他部材と接着させる必要があり、したがって、セパレータと、他部材との接着に使用される接着剤との接着性は、セパレータの特性における重要な要素である。
【００１１】
しかしながら、特許文献１に記載されるような、チタン基材にプラズマＣＶＤによって炭素膜を形成したセパレータ（ＰＡＣ処理されているセパレータ）では、表面に極性官能基が少ないため、通常極性官能基を多く有する接着剤との接着性が低い。
【００１２】
また、特許文献２及び３には、セパレータ材にカーボンブラックを塗布し、熱処理したセパレータ（ＮＣ処理されているセパレータ）が記載されており、表面層に導電性及び耐食性を付与するための材料種や製造条件が提案されているが、他部材との接着性に関する特性には言及されていない。
【００１３】
したがって、本発明は、接着剤との接着性が改善されたセパレータを有する燃料電池セルを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明者らは、前記課題を解決するための手段を種々検討した結果、燃料電池セルにおけるＮＣ処理されているセパレータにおいて、ＮＣ処理により塗布されたカーボンブラック（ＣＢ）のセパレータ表面上に残存させる量を変更することにより、セパレータと接着剤との接着性が調節できることを見出し、当該発見に基づいて、カーボンブラックの量（カーボン量）が部位ごとに調節されたセパレータを有する燃料電池セルを製造し、本発明を完成した。
【００１５】
すなわち、本発明の要旨は以下の通りである。
（１）セパレータを有する燃料電池セルであって、
前記セパレータが、ＮＣ処理されている表面を有し、
前記セパレータの周縁部が、前記セパレータの内側部より多い量のカーボンブラックを有し、
前記周縁部の少なくとも一部が、極性基を有する樹脂と接着されている
燃料電池セル。
【発明の効果】
【００１６】
本発明により、接着剤との接着性が改善されたセパレータを有する燃料電池セルが提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】燃料電池セルの断面構造の一例を模式的に示す図である。
【図２】ＰＡＣ処理とＮＣ処理の構造及び性質の違いを示す図である。
【図３】セパレータの各部位における、好ましいＮＣ処理を示す図である。
【図４】ＮＣ処理（１）されているセパレータと、ＮＣ処理（２）されているセパレータの断面ＳＥＭ画像を示す図である。
【図５】温水剥離強度（温水９５℃中での最大剥離強度）の試験方法の概要を示す図である。
【図６】ＰＡＣ処理されているセパレータ、ＮＣ処理（１）されているセパレータ及びＮＣ処理（２）されているセパレータの温水剥離強度（接着性）を示す図である。
【図７】セパレータのＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率（ＮＣ層表面カーボン比率）と温水剥離強度の関係を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明の好ましい実施形態について詳細に説明する。
本明細書では、適宜図面を参照して本発明の特徴を説明する。図面では、明確化のために各部の寸法及び形状を誇張しており、実際の寸法及び形状を正確に描写してはいない。それ故、本発明の技術的範囲は、これら図面に表された各部の寸法及び形状に限定されるものではない。なお、本発明の燃料電池セルは、下記実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、当業者がおこない得る変更、改良などを施した種々の形態にて実施することができる。
【００１９】
本発明は、セパレータを有する燃料電池セルであって、前記セパレータが、ＮＣ処理されている表面を有し、前記セパレータの周縁部が、前記セパレータの内側部より多い量のカーボンブラックを有し、前記周縁部の少なくとも一部が、極性基を有する樹脂と接着されている燃料電池セルに関する。
【００２０】
本発明では、セパレータは、燃料電池セル（単セル）の構成要素であり、膜電極接合体（電解質膜、該電解質膜の両面に配置されるアノード及びカソードの電極層）の両面に配置される。
【００２１】
セパレータの材料（セパレータ材）としては、当該技術分野において公知のセパレータ材を使用することができ、例えば、限定されないが、チタン、ＳＵＳ（鉄、クロム、ニッケル）などの金属（合金含む）製の板を使用することができる。
【００２２】
セパレータ材として使用される金属製の板の表面には、圧延痕が存在する。ここで、圧延痕とは、金属製の板を加工する際に形成される小さなくぼみである（大きさ、深さはマイクロメートルオーダー程度、例えば１μｍ〜２０μｍである）。
【００２３】
セパレータ材の表面に存在する圧延痕は、下記で説明するＮＣ処理により塗布されたカーボンブラックを保持することができるので、圧延痕中にカーボンブラックが存在する場合、セパレータと、極性基を有する樹脂、特に接着剤との接着性を高くすることができる。
【００２４】
セパレータは、ＮＣ処理されている表面を有する。ここで、ＮＣ処理とは、セパレータ材にカーボンブラックを塗布し、低酸化処理、余剰のカーボンブラックの除去、安定化処理を実施した表面処理を指す。
【００２５】
ＮＣ処理では、カーボン量を調節することができる。セパレータにおけるカーボン量が多い部分では、カーボンブラックが有する極性基によって、カーボン量が少ない部分と比較して、極性基を有する樹脂、特に接着剤との接着性が高くなり、セパレータにおけるカーボン量が少ない部分では、カーボン量が多い部分と比較して、極性基を有する樹脂、特に接着剤との接着性が低くなる。
【００２６】
ＮＣ処理は、セパレータ材の表面上にＮＣ層を形成させる表面処理であり、ＮＣ処理されているセパレータの表面は、ＰＡＣ処理（セパレータ材にプラズマＣＶＤによって炭素膜を形成させる表面処理）されているセパレータの表面とは異なる性質を有する。図２に、ＰＡＣ処理とＮＣ処理の構造及び性質の違いを示す。図２では、ＮＣ処理においてセパレータの圧延痕からカーボンブラックが除去される処理をＮＣ処理（１）とし、ＮＣ処理においてセパレータの圧延痕にカーボンブラックを残存させる処理をＮＣ処理（２）とする。図２において、カーボン量が少ないＮＣ処理（１）されている部分では、主成分が極性基を有する金属酸化物、例えば酸化チタンから構成されるため、極性官能基が少ないＰＡＣ処理されているセパレータの表面よりも、極性基を有する樹脂、特に接着剤との接着性が高い。また、圧延痕に極性基を有するカーボンブラックを保持しているＮＣ処理（２）されている部分では、圧延痕に沿って炭素膜が形成されているＰＡＣ処理されているセパレータの表面よりも、極性基を有する樹脂、特に接着剤との接着性がさらに高くなる。セパレータの導電性は、ＰＡＣ処理が良好であり、セパレータの清浄度は、ＰＡＣ処理及びＮＣ処理（１）が良好である。
【００２７】
表面がＮＣ処理されているセパレータでは、周縁部が、内側部よりも多い量のカーボンブラックを有する。ここで、セパレータの周縁部とは、シール部材である樹脂シートなどの他部材と接着させる部分を含む外周部を指し、セパレータの内側部とは、セパレータの周縁部よりも内側の、反応ガスと接触する部分を含む電極部を指す。
【００２８】
セパレータの周縁部のカーボン量は、内側部よりも多ければ限定されないが、ＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率が、通常１％〜３０％、好ましくは２％〜１５％になるように調整される。
【００２９】
セパレータの内側部のカーボン量は、周縁部よりも少なければ限定されないが、ＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率が、通常１％〜３０％、好ましくは１％〜５％になるように調整される。
【００３０】
ここで、ＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率は、電子顕微鏡により測定することができる。例えば、ＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率は、電子顕微鏡における１００μｍ×１００μｍの複数の異なる視野、例えば１０視野〜１００視野において、
（１）それぞれの視野において、二値化処理を行い、
（２）それぞれの視野中の黒色部分をカーボンブラックと判定し、
（３）それぞれの視野において、黒色部分の面積を視野の面積で割り、１００を掛けることにより、それぞれの視野におけるＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率を算出し、
（４）それぞれの視野におけるＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率を平均化する
ことにより求めることができる。
【００３１】
セパレータの周縁部では、周縁部に存在する圧延痕にカーボンブラックが保持されることにより、内側部よりも多い量のカーボンブラックを有することが好ましい。
【００３２】
カーボンブラックは極性基を有するため、カーボン量が多い部分は、カーボン量が少ない部分と比較して、極性基を有する樹脂、特に接着剤との接着性が高い。したがって、セパレータの周縁部がセパレータの内側部よりも多い量のカーボンブラックを有することによって、他部材との接着が必要な部分を含む周縁部の方が他部材との接着が必要ない部分を含む内側部よりも極性基を有する樹脂、特に接着剤との接着性が高くなる。
【００３３】
図３に、セパレータの各部位における、好ましいＮＣ処理を示す。図３におけるＮＣ処理（１）及びＮＣ処理（２）は、図２におけるものと同じである。図３より、他部材との接着が必要な部分を含む部位Ａ（周縁部）では、カーボンブラックが残存しているＮＣ処理（２）が好ましく、ＮＣ処理（２）によって良好な接着性を得ることができる。また、他部材との接着が必要ない部分を含む部位Ｂ（内側部）では、カーボンブラックが除去されているＮＣ処理（１）が好ましく、ＮＣ処理（１）によって高い清浄度を得ることができる。
【００３４】
本発明では、セパレータの周縁部の少なくとも一部は、極性基を有する樹脂と接着されている。
【００３５】
ここで、極性基とは、電荷の分布に偏りがある官能基である。また、極性基を有する樹脂は、接着剤が好ましく、例えば、限定されないが、マレイン酸変性オレフィン系、エポキシ系、アクリル系、酢酸ビニル系、ポリアミド系、ポリエステル系、ポリビニルアルコール系、これらの混合物などである。
【００３６】
極性基を有する樹脂として前記に挙げた物質を使用することにより、カーボンブラックを含むセパレータの周縁部の少なくとも一部と極性基を有する樹脂との接着性は高くなる。
【００３７】
本発明の燃料電池セルにおけるセパレータ以外の構成要素、例えば、膜電極接合体（電解質膜、触媒層、ガス拡散層）、シール部材、ガスケットなどとしては、当該技術分野において公知の構成要素を使用することができる。
【００３８】
本発明の燃料電池セルは、セパレータがＮＣ処理されている表面を有し、セパレータの周縁部がセパレータの内側部より多い量のカーボンブラックを有し、周縁部の少なくとも一部が極性基を有する樹脂と接着されていること以外は、当該技術分野において公知の燃料電池セルの製造方法によって製造することができる。例えば、本発明の燃料電池セルは以下のように製造することができる。
【００３９】
（ａ）金属製のセパレータ材の表面にカーボンブラックを塗布する塗布工程
金属製のセパレータ材の表面に、例えばグラビアロール、ダイコーターによって、カーボンブラックを塗布する。余剰なカーボンブラックは後の工程において除去されるため、カーボンブラックを塗布する量は限定されない。
【００４０】
（ｂ）（ａ）により得られたカーボンブラックが塗布されているセパレータ材を低酸化処理する工程
（ａ）により得られたカーボンブラックが塗布されているセパレータ材を、温度５５０℃〜７００℃、酸素分圧１Ｐａ〜１００Ｐａ、時間５秒〜６０秒によって、低酸化処理する。
【００４１】
（ｃ）（ｂ）により得られた低酸化処理されたセパレータ材を洗浄してカーボンブラックを除去する工程
（ｂ）により得られた低酸化処理されたセパレータ材を、ロール状態で、ブラシ洗浄、超音波洗浄により洗浄し、カーボンブラックが金属製のセパレータ材の表面に存在する圧延痕に残存するように、例えばＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率が、通常１％〜３０％、好ましくは２％〜１５％になるように、余剰のカーボンブラックを除去する。
【００４２】
（ｄ）（ｃ）により得られた余剰のカーボンブラックが除去されたセパレータ材を安定化処理する工程
（ｃ）により得られた余剰のカーボンブラックが除去されたセパレータ材を、温度５８０℃〜６５０℃、酸素分圧３Ｐａ〜３０Ｐａ、時間１０秒〜３０秒によって、安定化処理する。
なお、本発明におけるＮＣ処理は、前記（ａ）〜（ｄ）の工程を指す。
【００４３】
（ｅ）（ｄ）により得られた安定化処理されたセパレータ材をプレス成形する工程
（ｄ）により得られた安定化処理されたセパレータ材をプレス成形する。
【００４４】
（ｆ）（ｅ）により得られたプレス成形されたセパレータ材を洗浄する工程
（ｅ）により得られたプレス成形されたセパレータ材を、炭化水素洗浄、アルカリ洗浄により洗浄し、セパレータの周縁部がセパレータの内側部より多い量のカーボンブラックを有するように、例えばセパレータの周縁部のＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率が、通常１％〜３０％、好ましくは２％〜１５％になり、セパレータの内側部のＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率が、通常１％〜３０％、好ましくは１％〜５％になるように、余剰のカーボンブラックを除去し、セパレータを製造する。特に、前記工程（ｃ）において、カーボン量がセパレータの周縁部のカーボン量に調整されている場合は、本工程において、セパレータの内側部を洗浄して、セパレータの周縁部がセパレータの内側部より多い量のカーボンブラックを有するように調整する。
【００４５】
（ｇ）（ｆ）により得られたセパレータを使用して燃料電池セルを製造する工程
（ｆ）により得られたセパレータと、当該技術分野において公知の燃料電池セルの構成要素、例えば膜電極接合体、シール部材などとを、例えば接着剤により接着させ、燃料電池セルを製造する。
【００４６】
本発明の燃料電池セルは、固体高分子形燃料電池などの各種電気化学デバイスにおいて使用することができる。
【実施例】
【００４７】
以下、本発明に関するいくつかの実施例につき説明するが、本発明をかかる実施例に示すものに限定することを意図したものではない。
【００４８】
１．セパレータ材におけるＰＡＣ処理、ＮＣ処理（１）及びＮＣ処理（２）の比較
１−１．ＰＡＣ処理されているセパレータの調製
チタン製のセパレータ材の表面に、プラズマＣＶＤによって、炭素膜を形成させた。
【００４９】
１−２．ＮＣ処理（１）されているセパレータの調製
（ａ）金属製のセパレータ材の表面にカーボンブラックを塗布する塗布工程
チタン製のセパレータ材の表面に、グラビアロール、ダイコーターによって、カーボンブラックを塗布した。
（ｂ）（ａ）により得られたカーボンブラックが塗布されているセパレータ材を低酸化処理する工程
（ａ）により得られたカーボンブラックが塗布されているセパレータ材を、温度５５０℃〜７００℃、酸素分圧１Ｐａ〜１００Ｐａ、時間５秒〜６０秒によって、低酸化処理した。
（ｃ）（ｂ）により得られた低酸化処理されたセパレータ材を洗浄してカーボンブラックを除去する工程
（ｂ）により得られた低酸化処理されたセパレータ材を、ロール状態で、ブラシ洗浄、超音波洗浄により洗浄し、カーボンブラックが金属製のセパレータ材の表面に存在する圧延痕に残存しないように、ＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率が、２％になるまで、余剰のカーボンブラックを除去した。
ここで、ＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率は、電子顕微鏡における１００μｍ×１００μｍの３０の異なる視野において、
（１）それぞれの視野において、二値化処理を行い、
（２）それぞれの視野中の黒色部分をカーボンブラックと判定し、
（３）それぞれの視野において、黒色部分の面積を視野の面積で割り、１００を掛けることにより、それぞれの視野におけるＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率を算出し、
（４）それぞれの視野におけるＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率を平均化する
ことにより求めた。
（ｄ）（ｃ）により得られた余剰のカーボンブラックが除去されたセパレータ材を安定化処理する工程
（ｃ）により得られた余剰のカーボンブラックが除去されたセパレータ材を、温度５８０℃〜６５０℃、酸素分圧３Ｐａ〜３０Ｐａ、時間１０秒〜３０秒によって、安定化処理した。
（ｅ）（ｄ）により得られた安定化処理されたセパレータ材をプレス成形する工程
（ｄ）により得られた安定化処理されたセパレータ材を、プレス成形し、ＮＣ処理（１）されているセパレータを調製した。
【００５０】
１−３．ＮＣ処理（２）されているセパレータの調製
１−２．ＮＣ処理（１）されているセパレータの調製の（ｃ）の工程を以下の工程にし、（ｅ）の工程においてＮＣ処理（２）されているセパレータを調製した以外は、１−２．ＮＣ処理（１）されているセパレータの調製にしたがって調製した。
（ｃ）（ｂ）により得られた低酸化処理されたセパレータ材を洗浄してカーボンブラックを除去する工程
（ｂ）により得られた低酸化処理されたセパレータ材を、ロール状態で、ブラシ洗浄、超音波洗浄により洗浄し、カーボンブラックが金属製のセパレータ材の表面に存在する圧延痕に残存するように、ＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率が、５％になるまで、余剰のカーボンブラックを除去した。
ここで、ＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率は、電子顕微鏡における１００μｍ×１００μｍの３０の異なる視野において、
（１）それぞれの視野において、二値化処理を行い、
（２）それぞれの視野中の黒色部分をカーボンブラックと判定し、
（３）それぞれの視野において、黒色部分の面積を視野の面積で割り、１００を掛けることにより、それぞれの視野におけるＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率を算出し、
（４）それぞれの視野におけるＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率を平均化する
ことにより求めた。
【００５１】
１−４．ＮＣ処理（１）されているセパレータ及びＮＣ処理（２）されているセパレータの断面ＳＥＭ画像
図４に、１−２で調製したＮＣ処理（１）されているセパレータと、１−３で調製したＮＣ処理（２）されているセパレータの断面ＳＥＭ画像を示す。図４より、ＮＣ処理（１）されているセパレータでは、圧延痕にカーボンブラックが残存しておらず、ＮＣ処理（２）されているセパレータ圧延痕にカーボンブラックが残存していることがわかった。
【００５２】
１−５．ＰＡＣ処理されているセパレータ、ＮＣ処理（１）されているセパレータ及びＮＣ処理（２）されているセパレータの温水剥離強度（接着性）の比較
【００５３】
図５に記載されている温水剥離強度の試験方法の概要にしたがって、各セパレータの温水剥離強度を測定した。図５では、まず、マレイン酸変性ＰＰ製の接着性シートを２枚のＰＡＣ処理、ＮＣ処理（１）、又はＮＣ処理（２）されているＬ字構成のセパレータにより挟んで、加熱プレス接着１８０℃、４秒することでＴ字剥離試験片を調製する。続いて、得られた剥離試験片を、９５℃の温水中に設置し、図５に示すように、一方のセパレータにおもりをつけて、接着性シートとセパレータとが剥離するおもりの重さを測定することで、温水剥離強度を決定する。
【００５４】
図６に、ＰＡＣ処理されているセパレータ、ＮＣ処理（１）されているセパレータ及びＮＣ処理（２）されているセパレータの温水剥離強度を示す。
【００５５】
図６より、温水剥離強度は、ＰＡＣ処理されているセパレータ、ＮＣ処理（１）されているセパレータ、ＮＣ処理（２）されているセパレータの順に大きくなることがわかった。
【００５６】
２．セパレータ材の表面処理による接着性の改善
１−２．ＮＣ処理（１）されているセパレータの調製の（ｃ）の工程において、カーボンブラックの洗浄度を変更すること以外は１−２．ＮＣ処理（１）されているセパレータの調製にしたがって、様々なＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率を有するセパレータを調製した。
なお、各試料のＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率は、電子顕微鏡における１００μｍ×１００μｍの３０の異なる視野において、
（１）それぞれの視野において、二値化処理を行い、
（２）それぞれの視野中の黒色部分をカーボンブラックと判定し、
（３）それぞれの視野において、黒色部分の面積を視野の面積で割り、１００を掛けることにより、それぞれの視野におけるＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率を算出し、
（４）それぞれの視野におけるＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率を平均化する
ことにより求めた。
【００５７】
図５に記載されている温水剥離強度の試験方法の概要にしたがって、各セパレータの温水剥離強度を測定した。
【００５８】
図７に、得られたセパレータのＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率（ＮＣ層の表面カーボン比率）と温水剥離強度の関係を示す。
【００５９】
図７より、温水剥離強度は、ＮＣ層表面を覆うカーボンブラックの面積比率が大きくなるにつれて、大きくなることがわかった。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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