(57)【要約】【課題】反応器に貫通口を過度に複数形成することなく、気相発熱反応における反応温度を制御可能であり、さらには目的生成物を増産する場合に、除熱能力を向上可能な除熱管、該除熱管を有する熱交換器及び反応器を提供することを目的とする。【解決手段】除熱管は、反応器の側壁を貫通する冷媒導入管、及び前記反応器の側壁を貫通する冷媒導出管と接続して、前記反応器内を除熱するための除熱管であって、前記除熱管の最上端の高さ位置が、前記冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、及び前記冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応器の側壁を貫通する冷媒導入管、及び前記反応器の側壁を貫通する冷媒導出管と接続して、前記反応器内を除熱するための除熱管であって、
前記除熱管の最上端の高さ位置が、前記冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、及び前記冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成されている、除熱管。
【請求項２】
前記反応器の上下方向に平行に配列した複数の直管部と、曲管部とを備え、隣り合う一対の直管部の下端同士、及び隣り合う一対の直管部の上端同士が、曲管部を介して順次連続することにより蛇行状に形成された蛇行管と、
前記蛇行管と前記冷媒導出管とを連結するための連結管とを有し、
前記連結管が、前記蛇行管の冷媒導出管側の端部から水平方向に延びる水平直管部と、該水平直管部の冷媒導出管側の端部から下方向に延びる下方直管部とを有し、
前記除熱管の最上端の高さ位置が、前記水平直管部の最上端の高さ位置に相当する、請求項１記載の除熱管。
【請求項３】
前記反応器の上下方向に平行に配列した複数の直管部と、曲管部とを備え、隣り合う一対の直管部の下端同士、及び隣り合う一対の直管部の上端同士が、曲管部を介して順次連続することにより蛇行状に形成された蛇行管を有し、
前記蛇行管において、隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる曲管部の最上端の高さ位置が、前記冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、及び前記冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成されている、請求項１記載の除熱管。
【請求項４】
下記式（１）で表される条件を満たす、請求項３記載の除熱管。
０．１≦（Ａ−Ｃ）／（Ａ−Ｂ）≦０．５…（１）
Ａ：隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる曲管部の最上端の高さ
Ｂ：隣り合う一対の直管部の下端同士を連続させる曲管部の最下端の高さ
Ｃ：冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ、及び冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さの内、最も高い高さ
【請求項５】
前記反応器が、流動層触媒を収容する流動層反応器である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の除熱管。
【請求項６】
反応器の側壁を貫通する冷媒導入管、及び前記反応器の側壁を貫通する冷媒導出管と接続して、前記反応器内を除熱するための除熱管であって、
前記反応器の上下方向に平行に配列した複数の直管部と、曲管部とを備え、隣り合う一対の直管部の下端同士、及び隣り合う一対の直管部の上端同士が、曲管部を介して順次連続することにより蛇行状に形成された蛇行管と、
該蛇行管の冷媒導出管側の端部から水平方向に延びる水平直管部と、該水平直管部の冷媒導出管側の端部から下方向に延びる下方直管部とを有し、前記蛇行管と前記冷媒導出管とを連結する連結管とを備え、
前記蛇行管において、前記蛇行管の前記冷媒導出管側の端部の高さ位置が、前記隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる曲管部の最上端の高さ位置よりも高く形成されており、且つ前記隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる曲管部の最上端の高さ位置が、前記冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、及び前記冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成されている、除熱管。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の除熱管と、反応器の側壁を貫通する冷媒導入管と、前記反応器の側壁を貫通する冷媒導出管とを備えた熱交換器。
【請求項８】
請求項７記載の熱交換器を備えた反応器。
【請求項９】
流動層触媒を収容する流動層反応器である、請求項８記載の反応器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、除熱管、熱交換器、及び反応器に関する。
【背景技術】
【０００２】
流動層技術は、１９世紀後半に開発されて以来、各種の製造技術に応用がなされている。流動層技術の主たる工業的な応用例としては、プロピレンのアンモ酸化反応によるアクリロニトリルの製造方法等が挙げられる。アンモ酸化反応のような気相発熱反応を行う流動層反応器は、通常、水や蒸気を流通させることにより反応熱を除去し、反応温度を制御するための除熱管を流動層反応器内部に有している。気相発熱反応における反応温度の制御は、流動層反応器を運転する際に目的生成物の収率を高位に維持すること、さらには安全運転の観点から重要な事項である。
【０００３】
特許文献１には、モリブデンを含有する流動層触媒及び複数の除熱管を内部に有する流動層反応器（反応器）に反応原料を供給して気相発熱反応させる方法が開示されている。この文献の図１に示す例では、反応器は、直管部と、Ｕ字状のベント部（曲管部）とからなる除熱管６を備えている。各除熱管６は、反応器壁を貫通して水平に支持された冷媒の導入管から、ベンド部（曲管部）により反応器下方に曲げられ、直管部を経て、更にベンド部（曲管部）で方向を反転するように上方に曲げられている。これを１パスと呼ぶとき、この例では、２パスを有する除熱管、及び３パスを有する除熱管が示されている。また、この例では、各除熱管を反転して下方に曲げるためのベンド部（曲管部）の最上端の高さ位置は、冷媒の導入管が貫通する貫通口の最下層、及び冷媒の導出管が貫通する貫通口の最下層よりも低く形成されている。更に、この例では、除熱管の最上端の高さ位置は、冷媒導出管と水平方向に接続する直管部の最上端の高さ位置に相当しており、冷媒導出管の貫通口の最上端の高さ位置と同じように形成されている。
【０００４】
特許文献２には、流動層触媒を収容する流動層反応器（反応器）と、この反応器内に放射状に配置された複数の除熱管導入管及び導出管と、を有する気相反応装置が開示されている。この文献の図１〜図３に示す例では、反応器１は、反応器に内装した複数の除熱管２ａ及び２ｂを有し、各除熱管２ａ，２ｂの一端は、除熱管導入配管３ａと接続し、各除熱管２ａ，２ｂの他端は、除熱管導出配管３ｂと接続している。各除熱管２ａ，２ｂは、反応器壁を貫通して水平に支持された除熱管導入配管３ａから、ベンド部により反応器下方に曲げられ、直管部を経て、更にベンド部で方向を反転するように上方に曲げられている。これを１パスと呼ぶとき、この例では、３パスを有する除熱管２ａ、及び２パスを有する除熱管２ｂが示されている。また、この例もまた、各除熱管２ａ，２ｂを反転して下方に曲げるためのベンド部の最上端の高さ位置は、除熱管導入配管３ａが貫通する貫通口の最下層、及び除熱管導出配管３ｂが貫通する貫通口の最下層よりも低く形成されている。更に、この例もまた、除熱管の最上端の高さ位置は、冷媒導出管と水平方向に接続する直管部の最上端の高さ位置に相当しており、冷媒導出管の貫通口の最上端の高さ位置と同じように形成されている。
【０００５】
特許文献３には、サイクロンを有する流動層反応器を用いてアンモ酸化反応により、α，β−不飽和ニトリルを製造する方法に用いられ、流動層反応器中に、熱交換伝熱面積の特定値以上が触媒濃厚層にある間接熱交換器（２）と、該間接熱交換器（２）の高さ以上からサイクロン入口高さまでの間にある間接熱交換器（３Ａ及び／又は３Ｂ）をそれぞれ有する流動層反応器が開示されている。この文献には、反応器上部の触媒希薄層部に、さらに間接熱交換器（３Ａ及び／又は３Ｂ）を設けると、反応生成ガスとともに反応器外へ流出するモリブデン化合物及び流動層触媒を、間接熱交換器外表面に付着させ回収できることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１０−９５４５１号公報
【特許文献２】特開２０１０−２４７０５３号公報
【特許文献３】特開平１１−３４９５４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、生産性を向上する等の観点から、気相発熱反応における反応温度をさらに一層制御することが求められ、特許文献１のような流動層反応器にさらなる改善の余地が求められる。
【０００８】
特許文献２の反応装置のように、複数の除熱管を同じ高さ位置で反応器内に放射状に配置すると、熱交換伝熱面積を大きくすることができ、その結果、反応温度をより一層制御できる。しかしながら、各除熱管に接続される除熱管導入配管３ａ及び除熱管導出配管３ｂをそれぞれ反応器１に貫通させるために貫通口形成工事が必要である。また、反応器１に形成する貫通口の数が多すぎると、反応器の強度が十分でなくなる虞もある。さらに、複数の除熱管２が反応器１内に放射状に配置する構成では、新たな除熱管をさらに設置するためのスペースを確保することが困難である。その結果、目的生成物を増産したい場合等において、除熱能力を一層向上させることが困難である。
【０００９】
また、特許文献３の流動層反応器のように、複数の熱交換器（２）及び（３Ａ及び／又は３Ｂ）を異なる高さ位置で複数配置しても、熱交換伝熱面積を大きくすることができ、その結果、反応温度をより一層制御できる。しかしながら、この場合においても、反応器上部側の各熱交換器（３Ａ及び／又は３Ｂ）の冷媒導入配管及び冷媒導出配管をそれぞれ反応器に貫通させるための貫通口形成工事が必要であり、反応器上部側に貫通口を形成することに起因して、反応器の強度が十分でなくなる虞がある。
【００１０】
そこで、本発明は、反応器に貫通口を過度に複数形成することなく、気相発熱反応における反応温度を制御可能であり、さらには目的生成物を増産する場合に、除熱能力を向上可能な除熱管、該除熱管を有する熱交換器及び反応器を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者は、上記課題を解決するために、鋭意検討した結果、除熱管の最上端の高さ位置を、冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、及び冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成すると、上記の問題点が解決可能であることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１２】
本発明の除熱管は、反応器の側壁を貫通する冷媒導入管、及び反応器の側壁を貫通する冷媒導出管と接続して、反応器内を除熱するための除熱管であって、除熱管の最上端の高さ位置は、冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、及び冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置（以下、これらの高さ位置を「貫通口の最上端の高さ位置」ともいう。）よりも高く形成されている。本明細書において、除熱管の最上端の高さ位置が、貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成されているとは、例えば、除熱管の最上端の高さ位置が、貫通口の最上端の高さ位置よりも０ｃｍを超えて高く形成されていることをいい、好ましくは５０ｃｍ以上高く形成されていることをいい、より好ましくは１００ｃｍ以上高く形成されていることをいう。
【００１３】
一般的な除熱管は、特許文献１の除熱管のように、反応器の側壁を貫通し、水平方向に延びる冷媒導入管と接続し、かつ反応器の側壁を貫通し、水平方向に延びる冷媒導出管と接続した状態で、反応器内部に収容されている。また、一般的な除熱管は、複数の直管部及びＵ字状の曲管部を有しており、複数の直管部が、反応器の上下方向に平行に配列し、Ｕ字状の曲管部が、隣り合う一対の直管部の下端同士、及び隣り合う一対の直管部の上端同士を順次連続させるように連結していることにより、蛇行状の形態を有している。そして、一般的な除熱管は、隣り合う一対の直管部の上端同士を連結させる曲管部の最上端の高さ位置が、冷媒導入管及び冷媒導出管をそれぞれ貫通させる貫通口の最上端の高さ位置よりも低い位置に形成されている。更に、一般的な除熱管の最上端の高さ位置は、冷媒導出管と水平方向に接続する直管部の最上端の高さ位置に相当しており、冷媒導出管の貫通口の最上端の高さ位置と同じように形成されている。
【００１４】
除熱管が上記の構成であると、熱交換伝熱面積を大きくすることができず、除熱能力が十分ではないため、反応器内の除熱管の数を増加する必要がある。そこで、熱交換伝熱面積を大きくするために、特許文献２の反応装置のように、複数の除熱管を同じ高さ位置で反応器内に放射状に配置したり、特許文献３の流動層反応器のように、除熱管を異なる高さ位置で複数配置したりすることが考えられる。しかしながら、上記の構成では、前述したとおり、反応器の貫通口を形成する工事が必要であり、また、貫通口の数が多すぎると、反応器の強度が十分でなくなる虞もある。特に特許文献２のように放射状に配置する構成では、新たな除熱管をさらに設置するためのスペースの確保も困難であるという問題もあり、目的生成物を増産したい場合等において、除熱能力を一層向上することが困難である。
【００１５】
これに対し、本発明の除熱管では、除熱管の最上端の高さ位置が、冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、及び冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成している。これにより、１つの除熱管当たりの熱交換伝熱面積を大きくでき、除熱効率を高めることができる。その結果、本発明の除熱管であれば、気相発熱反応における反応温度を制御したり、目的生産物を増産する場合に、除熱能力を向上したりできる。より詳細には、例えば、本発明の除熱管を用いて、気相発熱反応を実施する場合、特許文献１のような除熱管に対し、本発明の除熱管であれば、同じ原料供給量で得られる目的生成物の反応成績を向上することができる。また、本発明の除熱管の構成であれば、熱交換伝熱面積を大きくするために、特許文献２のように同じ高さ位置で除熱管を過度に増設したり、特許文献３のように熱交換器を異なる高さ位置で増設したりする必要がない。このため、本発明の除熱管は、反応器に貫通口を過度に複数形成することなく、気相発熱反応における反応温度を制御したり、目的生産物を増産する場合に、除熱能力を向上したりすることができる。
【００１６】
本発明の除熱管は、反応器の上下方向に平行に配列した複数の直管部と、曲管部とを備え、隣り合う一対の直管部の下端同士、及び隣り合う一対の直管部の上端同士は、曲管部を介して順次連続することにより蛇行状に形成された蛇行管と、蛇行管と冷媒導出管とを連結するための連結管とを有し、連結管は、蛇行管の冷媒導出管側の端部から水平方向に延びる水平直管部と、水平直管部の冷媒導出管側の端部から下方向に延びる下方直管部とを有し、除熱管の最上端の高さ位置は、水平直管部の最上端の高さ位置に相当することが好ましい。
【００１７】
連結管の水平直管部の最上端の高さ位置を、冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、及び冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成させることにより、１つの除熱管当たりの熱交換伝熱面積を大きくでき、除熱効率を一層高めることができる。その結果、本発明の除熱管であれば、気相発熱反応における反応温度を一層制御したり、目的生産物を増産する場合に、除熱能力を一層向上したりできる。
【００１８】
本発明の除熱管は、反応器の上下方向に平行に配列した複数の直管部と、曲管部とを備え、隣り合う一対の直管部の下端同士、及び隣り合う一対の直管部の上端同士が、曲管部を介して順次連続することにより蛇行状に形成された蛇行管を有し、蛇行管において、隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる曲管部の最上端の高さ位置は、冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、及び冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成されていることが好ましい。
【００１９】
反応器の上下方向に配列した複数の直管部の各直管部を、各貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成させることにより、１つの除熱管当たりの熱交換伝熱面積を大きくでき、除熱効率を高めることができる。その結果、気相発熱反応における反応温度を一層制御したり、目的生産物を増産する場合に、除熱能力を一層向上したりできる。
【００２０】
本発明の除熱管において、蛇行管の冷媒導出管側の端部の高さ位置は、隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる曲管部の最上端の高さ位置よりも高く形成されており、除熱管は、蛇行管と冷媒導出管とを連結するための連結管をさらに有し、連結管は、蛇行管の冷媒導出管側の端部から水平方向に延びる水平直管部と、水平直管部の冷媒導出管側の端部から下方向に延びる下方直管部とを有することが好ましい。
【００２１】
蛇行管の冷媒導出側の端部の高さ位置を、隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる曲管部の最上端の高さ位置よりも高く形成すると、蛇行管と冷媒導出管とを連結する連結管を、蛇行管と接触しないように形成できる。このため、除熱管は、蛇行管と冷媒導出管とを連結するための連結管を、蛇行状管の冷媒導出管側の端部から水平方向に延びる水平直管部、及び水平直管部の冷媒導出管側の端部から下方向に延びる下方直管部の単純な構成とすることができる。
【００２２】
本発明の除熱管は、下記式（１）で表される条件を満たすことが好ましい。
０．１≦（Ａ−Ｃ）／（Ａ−Ｂ）≦０．５…（１）
Ａ：隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる曲管部の最上端の高さ
Ｂ：隣り合う一対の直管部の下端同士を連続させる曲管部の最下端の高さ
Ｃ：冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ、及び冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さの内、最も高い高さ
【００２３】
本発明の除熱管は、（Ａ−Ｃ）／（Ａ−Ｂ）が０．１以上であることにより、熱交換伝熱面積を一層大きくでき、除熱効率を高めることができる。一方、本発明の除熱管を流動層反応器に適用する場合、流動層反応器内で流動層触媒が流動状態となった時、反応器内の上方ほど触媒密度が小さくなる傾向がある。そこで、（Ａ−Ｃ）／（Ａ−Ｂ）が０．５以下とすることにより、流動層反応器内のうち、触媒密度が比較的高い層内に除熱管が収容されやすく、効率的に反応熱を除去でき、温度制御を一層効率よく行うことができる傾向にある。同様の観点から、（Ａ−Ｃ）／（Ａ−Ｂ）は、０．１５以上０．４５以下であることが好ましく、（Ａ−Ｃ）／（Ａ−Ｂ）は、０．２０以上０．４０以下であることがより好ましい。
【００２４】
反応器は、流動層触媒を収容する流動層反応器であることが好ましい。すなわち、本発明の除熱管は、流動層反応器用除熱管であることが好ましい。
【００２５】
本発明の除熱管は、反応器の側壁を貫通する冷媒導入管、及び反応器の側壁を貫通する冷媒導出管と接続して、反応器内を除熱するための一連の除熱管であって、反応器の上下方向に平行に配列した複数の直管部と、曲管部とを備え、隣り合う一対の直管部の下端同士、及び隣り合う一対の直管部の上端同士が、曲管部を介して順次連続することにより蛇行状に形成された蛇行管と、蛇行管の冷媒導出管側の端部から水平方向に延びる水平直管部と、水平直管部の冷媒導出管側の端部から下方向に延びる下方直管部とを有し、蛇行管と冷媒導出管とを連結する連結管とを備え、蛇行管において、蛇行管の冷媒導出管側の端部の高さ位置は、隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる曲管部の最上端の高さ位置よりも高く形成されており、且つ隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる曲管部の最上端の高さ位置が、前記冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、及び前記冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成されている構成としてもよい。
【００２６】
本発明には、本発明の除熱管と、反応器の側壁を貫通する冷媒導入管と、反応器の側壁を貫通する冷媒導出管とを備えた熱交換器を含む。
【００２７】
本発明には、本発明の熱交換を備えた反応器を含む。反応器は、流動層触媒を収容する流動層反応器であることが好ましい。
【発明の効果】
【００２８】
本発明によれば、反応器に貫通口を過度に複数形成することなく、気相発熱反応等における反応温度の制御を向上可能な除熱管、該除熱管を有する熱交換器及び反応器を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明の反応器の一例を示す正面断面図である。
【図２】本発明の反応器の別の一例を示す正面断面図である。
【００３０】
以下、図面を参照しつつ本発明の実施形態（以下、「本実施形態」という。）について詳細に説明する。本発明は、以下の記載に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施できる。また、図面中、同一要素には同一符号を付すこととし、重複する説明は省略する。また、上下左右等の位置関係は、特に断らない限り、図面に示す位置関係に基づくものとする。更に、図面の寸法比率は、図示の比率に限定されるものではない。
【００３１】
[流動層反応器、及び流動層反応器を構成する熱交換器]
図１に示す流動層反応器１（反応器１）は、縦型円筒状の形態を有し、反応器１の側壁を貫通する冷媒導入管２と、反応器１の側壁を貫通する冷媒導出管３と、冷媒導入管２及び冷媒導出管３と接続して反応器内を除熱する除熱管４とを備えた熱交換器５を２つ含む。除熱管４は、冷媒導入管２と接続し、蛇行状の形態を有する蛇行管１１と、蛇行管１１と冷媒導出管３とを連結する連結管１２とを備えている。各熱交換器５は、一連の構造を有しており、冷媒導入管２により導入された冷媒は、除熱管４の蛇行管１１及び連結管１２をこの順序で流通し、冷媒導出管３により外部に導出される。また、２つの熱交換器５のうち、一方の熱交換器は、左右方向の一方の側に配置され、他方の熱交換器は、左右方向の一方の側と反対側に配置されている。これの例では、冷媒として水を用いている。また、反応器１の収容層の高さＨ及び幅（直径）Ｗは、それぞれ、９．７ｍ程度、３．４ｍ程度であり、冷媒導入管２、冷媒導出管３、及び除熱管４の材質は、ＪＩＳ  Ｇ−３４５８に規定される鋼管を用いており、各管の外径は、１００ｍｍ程度である。
【００３２】
（冷媒導入管及び冷媒導出管）
冷媒導入管２及び冷媒導出管３は、それぞれ、反応器１の側壁を貫通し、水平方向に延びる直管状の形態を有する。この例では、各熱交換器５の冷媒導出管３の高さ位置は、冷媒導入管２の高さ位置よりも高く形成されている。冷媒導入管２が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置をＨ１、冷媒導出管３が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置をＨ２とし、反応器１の収容槽の底壁の高さ位置をＲとすると、Ｈ１とＲとの高さの差（Ｈ１―Ｒ）が６．８〜７．０ｍ程度であり、Ｈ２とＲとの高さの差（Ｈ２−Ｒ１）が７．１〜７．３ｍ程度であり、Ｈ２とＨ１との高さの差（Ｈ２−Ｈ１）が０．３ｍ程度である。ただし、本実施形態の除熱管は、各Ｈ１−Ｒ、Ｈ２−Ｒ１、及びＨ２−Ｈ１の値又は数値範囲に限定されない。
【００３３】
（除熱管を構成する蛇行管）
除熱管４を構成する蛇行管１１は、反応器１の上下方向に平行に配列した４つの直管部２１ａ〜２１ｄと、３つのＵ字状曲管部２２ａ〜２２ｃと、曲管部２３とを備えている。冷媒導入管２の端部から下方向に曲がるようにして、冷媒導入管２の端部と、直管部２１ａの上端とが、曲管部２３を介して接続している。次に、下方向に延びる直管部２１ａの下端と、直管部２１ａと隣り合う直管部２１ｂの下端とが、Ｕ字状曲管部２２ａを介して接続している。直管部２１ｂの上端と、直管部２１ｂと隣り合う直管部２１ｃの上端とが、上下方向に反転したＵ字状曲管部（逆Ｕ字状曲管部）２２ｂを介して接続している。直管部２１ｃの下端と、直管部２１ｃと隣り合う直管部２１ｄの下端とが、Ｕ字状曲管部２２ｃを介して接続している。また、直管部２１ｄの上端の高さ位置は、逆Ｕ字状曲管部２２ｂの最上端の高さ位置よりも高く形成されている。このようにして、蛇行管１１は、直管部２１ａ〜２１ｄが、３つのＵ字状曲管部２２ａ〜２２ｃ及び曲管部２３を介して順次連続することにより、蛇行状の形態を有している。ここで、一方の直管部の下端と、一方の直管部に隣接する他方の下端とを接続する曲管部の数をパスと呼び、この例では、各熱交換器５は、２パスの除熱管４を有している。
【００３４】
この例では、除熱管４を構成する蛇行管１１において、隣り合う一対の直管部２１ｂ及び２１ｃの上端同士を連続させる逆Ｕ字状曲管部２２ｂの最上端の高さ位置Ａは、冷媒導入管２が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置Ｈ１、及び冷媒導出管３が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置Ｈ２よりも高く形成されている。より詳細には、この例では、逆Ｕ字状曲管部２２ｂの最上端の高さ位置Ａ、Ｕ字状曲管部２２ａ及び２２ｃの最下端の高さ位置Ｂ、及び冷媒導出管３が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置Ｃ（Ｈ２）において、（Ａ−Ｃ）／（Ａ−Ｂ）の値は０．２９程度である。
【００３５】
（除熱管を構成する連結管）
除熱管４を構成する連結管１２は、水平方向と平行に配置した１つの水平直管部３１と、上下方向と平行に配置した１つの下方直管部３２と、３つの曲管部３３ａ〜３３ｃとを備えている。蛇行管１１の直管部２１ｄの上端から水平方向に曲がるようにして、直管部２１ｄの上端と、水平直管部３１の一端とが曲管部３３ａを介して接続されている。水平直管部３１の他端から下方向に曲がるようにして、水平直管部３１の他端と、下方直管部３２の上端とが曲管部３３ｂを介して接続されている。下方直管部３２の下端から水平方向に曲がるようにして、下方直管部３２の下端と、冷媒導出管３の一端とが曲管部３３ｃを介して接続されている。このようにして、連結管１２は、水平直管部３１及び下方直管部３２が曲管部３３ａ〜３３ｃを介して順次連続することにより、蛇行管１１及び冷媒導出管３を連結させている。
【００３６】
各除熱管４全体の高さ及び幅は、それぞれ、６．５ｍ程度、０．９ｍ程度である。
【００３７】
図１に示す除熱管４では、蛇行管１１において、隣り合う一対の直管部２１ｂ及び２１ｃの上端同士を連続させる曲管部２２ｂの最上端の高さ位置が、冷媒導入管２及び冷媒導出管３をそれぞれ貫通させる貫通口の最上端の高さ位置よりも高い位置に形成されている。このように、反応器１の上下方向に配列した複数の直管部の直管部２１ｂ及び２１ｃを、各貫通口よりも高く形成すると、１つの除熱管当たりの熱交換伝熱面積を大きくでき、除熱効率を高めることができる。その結果、気相発熱反応における反応温度を制御したり、目的生産物を増産する場合に、除熱能力を向上したりできる。また、除熱管４により、同じ原料供給量で得られる目的生成物の反応成績が向上する。また、この除熱管４の構成であれば、熱交換伝熱面積を大きくするために、同じ高さ位置で除熱管を過度に増設したり、熱交換器を異なる高さ位置で増設したりする必要がない。このため、図１に示す除熱管４は、反応器１に貫通口を過度に複数形成することなく、気相発熱反応における反応温度を制御したり、目的生産物を増産する場合に、除熱能力を向上したりすることができる。
【００３８】
また、蛇行管１１の直管部２１ｄの上端の高さ位置を、曲管部２２ｂの最上端の高さ位置よりも高く形成すると、蛇行管１１と冷媒導出管３とを連結する連結管１２を、蛇行管１１と接触しないように形成できる。このため、除熱管４は、蛇行管１１と冷媒導出管３とを単純な構成により連結させることができる。
【００３９】
さらに、図１に示す除熱管４は、（Ａ−Ｃ）／（Ａ−Ｂ）が０．２９程度であることにより、熱交換伝熱面積を一層大きくでき、除熱効率を高めるとともに、流動層反応器内のうち、触媒密度が比較的高い層内に除熱管が収容されやすく、効率的に反応熱を除去でき、温度制御を一層効率よく行うことができる。
【００４０】
なお、本実施形態の除熱管は、図１に示す除熱管４に限定されない。本実施形態の除熱管は、反応器の側壁を貫通する冷媒導入管、及び反応器の側壁を貫通する冷媒導出管と接続して、反応器内を除熱するための除熱管であって、除熱管の最上端の高さ位置は、冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、及び冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成されていればよい。
【００４１】
本実施形態の除熱管は、必ずしも図１に示す除熱管１のように、隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる曲管部の最上端の高さ位置を、冷媒導入管及び冷媒導出管をそれぞれ貫通させる貫通口の最上端の高さ位置よりも高く形成する必要はない。例えば、図２に示す除熱管４Ａの直管部２１ｂ’及び２１ｃ’は、図1に示す直管部２１ｂ及び２１ｃの上端の高さ位置よりも低く形成し、これらの直管部２１ｂ’及び２１ｃ’の上端同士を曲管部２２ｂにより連続させており、曲管部２２ｂの最上端の高さ位置は、冷媒導入管２及び冷媒導出管３をそれぞれ貫通させる貫通口の最上端の高さ位置よりも低く形成されている。この例では、図２に示すように、反応器１Ａ内部の上部側に内装物４０が配設されており、除熱管４Ａは、この内装物４０に接触しないように構成されている。このような形態であっても、水平直管部３１の最上端の高さ位置が上記貫通口よりも高く形成されているため、１つの除熱管当たりの熱交換伝熱面積を大きくでき、除熱効率を高めることができる。その結果、本発明の除熱管であれば、気相発熱反応における反応温度を制御したり、目的生産物を増産する場合に、除熱能力を向上したりできる。尚、除熱管４Ａが上記のような形態である場合に、必ずしも内装物４０が反応器１Ａ内部の上部側に配設される必要はない。
【００４２】
なお、本実施形態の除熱管は、必ずしも除熱管の最上端の高さ位置を形成するために、水平直管部を形成する必要はなく、例えば、図２に示す水平直管部３１及び下方直管部３２に代えて、直管部２１ｄの上端から、曲管部を介して下方に傾斜した傾斜直管部を形成し、この傾斜直管部を曲管部を介して冷媒導出管と接続させる構成としてもよい。
【００４３】
本実施形態の各除熱管のパス数は、図１に示す除熱管４のように、必ずしもパス数が２である必要はなく、１つであってもよく、複数であってもよいが、２〜３であることが好ましい。
【００４４】
本実施形態の熱交換器は、本実施形態の除熱管と、冷媒導入管と、冷媒導出管とを備えていれば特に限定されない。
【００４５】
冷媒導入管、冷媒導出管、及び除熱管の材質は、図１に示す熱交換器５のように、必ずしもＪＩＳ  Ｇ−３４５８に規定される鋼管である必要はなく、ＪＩＳ  Ｂ−２３１１に規定されるエルボ管等であってもよい。
【００４６】
本実施形態の熱交換器において、冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置をＨ１、冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置をＨ２とするとき、Ｈ２−Ｈ１は、例えば、０．２〜１．０ｍ程度であればよく、０．３〜０．５ｍ程度であることが好ましい。
【００４７】
本実施形態の反応器は、本実施形態の熱交換器を備えていればよく、図１に示す反応器１のように、必ずしも流動層反応器であることに限定されない。ただし、本実施形態の反応器が流動層反応器であれば、気相発熱反応における反応温度を効率よく制御できるため好ましい。
【００４８】
気相発熱反応としては、特に限定されず、例えば、反応温度が２００〜５００℃で行われる酸化反応、アンモ酸化反応、及びアルキル化反応が挙げられる。
【００４９】
気相発熱反応に用いられる流動層触媒としては、特に限定されないが、例えば、シリカ等に担持されたモリブデン含有金属酸化物触媒が挙げられる。プロパン又はプロピレンのアンモ酸化を例にとると、Ｍｏ−Ｖ−（Ｓｂ及び／又はＴｉ）系、Ｍｏ−Ｖ−Ｆｅ系、Ｍｏ−Ｂｉ−Ｆｅ系の複合酸化物であって、９０質量％以上の触媒粒子の粒子径が１０〜１９７μｍ、圧壊強度が１０ＭＰａ以上の触媒が好適に用いられる。
【００５０】
本実施形態において、冷媒としては、必ずしも水に限定されず、例えば、水蒸気、溶融塩等であってもよい。
【００５１】
なお、上述の本実施形態は、本発明の好適な実施の一例ではあるがこれに限定されるものではなく本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変形実施可能である。
【産業上の利用可能性】
【００５２】
本実施形態の除熱管は、特に、気相発熱反応を実施するために用いられる流動層反応器用の除熱管として産業上利用可能性を有する。
【符号の説明】
【００５３】
１，１Ａ…流動層反応器（反応器）、２…冷媒導入管、３…冷媒導出管、４，４Ａ…除熱管、５…熱交換器、１１…蛇行管、１２…連結管、２１ａ〜２１ｄ，２１ｂ’，２１ｃ’…直管部、２２ａ〜２２ｄ…Ｕ字状曲管部、２３、３３ａ〜３３ｃ…曲管部、３１…水平直管部、３２…下方直管部、４０…内装物、Ａ…隣り合う一対の直管部の上端同士を連続させる逆Ｕ字状曲管部の最上端の高さ位置、Ｂ…Ｕ字状曲管部の最下端の高さ位置、Ｃ…冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、Ｈ１…冷媒導入管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置、Ｈ２…冷媒導出管が貫通する側壁の貫通口の最上端の高さ位置
【図１】
2019105381.tif 000003
【図２】
2019105381.tif 000004