(57)【要約】【課題】粉砕あるいは造粒により製造され、微細粒子を随伴する粒状体イオン吸着剤から微細粒子を分離除去して、粒状体イオン吸着剤を、直接容器に充填する方法及び装置を提供する。【解決手段】粒状体と水との入口１０、緩やかな傾斜角度で下降する傾斜管２０、傾斜管２０の出口２１に設けられているホッパー３０、ホッパー３０の底部出口３１に接続されている垂直配管４０、垂直配管４０の底部出口４１に接続されている粒状体充填容器５０を具備する。ホッパー３０には、傾斜管２０の出口２１に近接する位置に邪魔板３２が設けられ、邪魔板３２とは反対側側壁の上部にオーバーフロー配管３３が設けられている。垂直配管４０の底部４１には、給水管４２が接続され、垂直配管４０の底部４１から上向流として水を導入する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
傾斜角度３〜３０度の配管に、１５０μｍ未満の微細粒子を随伴する、平均粒径０．１５ｍｍ以上１ｍｍ以下の粒状体イオン吸着剤を、水とともに投入し、粒状体イオン吸着剤を水流より遅い速度で穏やかに下降させ、粒状体を破壊することなく、前記微細粒子を前記粒状体イオン吸着剤から分離させて水面に浮上させ、微細粒子を分離した後の粒状体イオン吸着剤を容器に充填する粒状体イオン吸着剤の充填方法。
【請求項２】
前記水流の速度は０．７ｍ／ｓ以上４．７ｍ／ｓ以下の範囲内であり、前記粒状体イオン吸着剤の速度は０．２５ｍ／ｓ以上２．５ｍ／ｓ以下の範囲内である、請求項１に記載の粒状体イオン吸着剤の充填方法
【請求項３】
粒状体イオン吸着剤と水とを受け入れる上端入口と、
前記上端入口に接続され、傾斜角度３〜３０度で下降する傾斜管と、
前記傾斜管の下端出口に接続されているホッパーと、
前記ホッパーの底部出口に接続されている垂直配管と、
前記垂直配管の底部出口に接続されている粒状体充填容器と、を具備し、
前記ホッパーには、前記傾斜管の下端出口に近接する位置に設けられている邪魔板と、前記邪魔板とは反対側の側壁の上部に設けられているオーバーフロー配管と、が設けられており、
前記垂直配管の底部には、上向流として水を導入する給水管が接続されており、
前記上端入口から、１５０μｍ未満の微細粒子を随伴する、平均粒径０．１５ｍｍ以上１ｍｍ以下の粒状体イオン吸着剤と、水とを投入し、前記微細粒子を粒状体イオン吸着剤から遊離させ、前記ホッパーにて、前記傾斜管から流下する粒状体イオン吸着剤に随伴する微細粒子を分離して、微細粒子は前記オーバーフロー配管から流出させ、粒状体イオン吸着剤は前記垂直配管を沈降して前記粒状体充填容器に充填するように構成されている、粒状体イオン吸着剤充填装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粒状体吸着材に随伴する微細粒子を分離し、除去して、粒状体イオン吸着剤を容器に充填する方法及び装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
放射性金属イオンの除去技術の一つとして、カラムにイオン吸着剤を充填して、原液中の放射性金属イオンを吸着する手法があり、イオン吸着剤としては、不溶性フェロシアン化物、ヘテロポリ酸塩、天然ゼオライト、合成ゼオライト、チタネート系粒状イオン交換体、チタン酸塩の粒状体等が知られている。この内、不溶性フェロシアン化物やヘテロポリ酸塩は、セシウム（Ｃｓ）に対して高い選択的吸着性を示すが、微粉末粒子であるため、取り扱いが難しく、造粒などの賦形化法の開発が必要である（非特許文献１及び２）。
【０００３】
カラムに充填して使用する粒状体イオン吸着剤の大きさとしては、０．１ｍｍ〜３．０ｍｍが必要である。この粒状体の大きさが、上記範囲より大きいと、比表面積が小さくなってしまうため、放射性物質吸着能が低下するおそれがある。逆に、上記範囲より小さいと、イオン吸着剤がカラムに保持されずに流出するため、カラム通過後の液が濁り、カラムや処理水出口ストレーナーの閉塞を引き起こすおそれがある。このためカラムに充填して用いる粒状体イオン吸着剤は、ふるい等を使用した乾式分離により粒度調整が行われることが一般的である。しかし、粉砕あるいは造粒により賦形化された粒状体は微細粒子を随伴しているため、乾式分離では、微細粒子を完全に分離して除去することは難しく、水流を用いて分離及び除去することが必要となる。
【０００４】
一方、粒状体イオン吸着剤の吸着性能を向上させるため、比表面積が大きい粒状体が望まれている。体積を増加させずに比表面積を大きくするためには、多孔質構造、あるいは層状構造等にすることが好ましいが、これらの構造は機械的強度が弱いため、強い撹拌を施すと、崩壊するおそれがある。
【０００５】
このような粒状体の洗浄には、洗浄容器内に粒状体と水を入れ、撹拌、静置、沈降後、上澄み液を除く操作を、上澄み液の濁りが消失するまで繰り返すことで、粒状体中に随伴している微細粒子を除く手法、あるいは、粒状体を充填した洗浄容器内の底から水を注入して上向流として、軽い微細粒子を浮上させて、オーバーフローする手法がある。この場合も、オーバーフロー水の濁りが消失するまで洗浄することが必要であり、大量の洗浄水が必要になる。また、洗浄が完了した粒状体をカラムに充填するには、洗浄容器内の粒状体を取り出し、洗浄容器内に付着した粒状体を水で洗い出す操作が必要となるため、カラムへの充填は手間がかかるという問題がある。
【０００６】
また洗浄容器の底から水を上向流として導入する手法は、水の流れが不均一となり、洗浄が不十分となるおそれがある。このため、少ない水量で微細粒子を除去することができ、かつ、充填が容易である、粒状体イオン吸着剤の充填方法並びに装置が望まれている。
【０００７】
特許文献１には、放射性ストロンチウムの分配係数が４０，０００ｍｌ／ｇ以上で、粒径が０．１〜２ｍｍの顆粒からなるチタン酸ナトリウムイオン交換体が記載されている。０．１〜２ｍｍの顆粒からなるチタン酸ナトリウムイオン交換体の製法として、１）固体含水酸化チタンと、交換可能なカチオンを含むアルカリ剤と、液体とを含むスラリーを作り、２）酸化チタンを上記アルカリ剤と反応させてチタネート生成物を生成させ、３）チタネート生成物を含む固体分を静置し、６）静置したチタネート生成物を回収し、加圧濾過器を用いてチタネート濾過ケークを生成し、７）濾過ケークを洗浄してアルカリをほとんど除去し、８）洗浄した濾過ケークを乾燥させて恒量状態にし、９）乾燥させたケークを破砕して種々の寸法の顆粒を製造し、１０）粒径０．１〜２ｍｍの顆粒を選択し、１１）上記粒径の顆粒をすすぎ、全ての固体微粉の少なくとも一部を除去して粒状チタネート生成物を製造する、と記載されている。特許文献１に記載の方法では、随伴されている微細粒子を十分に取り除くには、洗浄及びすすぎを十分に行うことが必要となるため、大量の水が必要となる。
特許文献２には、バインダーを用いて、７５μｍ未満の粉末状のチタン酸アルカリ金属塩を、２００μｍ以上３ｍｍ未満の粒径の粒状体に成形することが好ましいとの記載がある。特許文献２に記載の方法では、バインダーを用いて粉末を凝集させることで大径の粒状体を形成しており、ストロンチウム吸着能は低下する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特許第４４２８５４１号
【特許文献２】特開２０１４−１４５６８７
【非特許文献】
【０００９】
【非特許文献１】三村  均，セラミックス，４７，８６４，（２０１２）
【非特許文献２】三村  均，J. Ion Exchange, Vol.25, No.3 (2014)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、バインダーを用いずに粉砕又は造粒により製造される粒状体に随伴されている微細粒子を効率良く分離し、所定の寸法の粒状体を容器に充填する方法及び装置を提供することにある。本発明は、特に、放射性イオン吸着剤として、カラム充填して使用する粒体状イオン吸着剤に随伴されている微細粒子を分離して除去し、所定の寸法の粒状体イオン吸着剤を容器に充填する方法及び装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究し、緩やかな下降流に粒状体を浸漬して流し、次いで上向流と接触させることにより、軽い微細粒子のみを浮上させて分離し、越流水として除去することにより、粒状体の大きさ及び形状を維持した状態で、随伴する微細粒子のみを、少量の水で分離除去した粒状体を直接容器に均一に充填できることを見いだした。本発明の具体的態様は以下のとおりである。
［１］傾斜角度３〜３０度の配管に、１５０μｍ未満の微細粒子を随伴する、平均粒径０．１５ｍｍ以上１ｍｍ以下の粒状体イオン吸着剤を、水とともに投入し、粒状体イオン吸着剤を水流より遅い速度で穏やかに下降させ、粒状体を破壊することなく、前記微細粒子を前記粒状体イオン吸着剤から分離させて水面に浮上させ、微細粒子を分離した後の粒状体イオン吸着剤を容器に充填する粒状体イオン吸着剤の充填方法。
［２］前記水流の速度は０．７ｍ／ｓ以上４．７ｍ／ｓ以下の範囲内であり、前記粒状体イオン吸着剤の速度は０．２５ｍ／ｓ以上２．５ｍ／ｓ以下の範囲内である、［１］に記載の粒状体イオン吸着剤の充填方法
［３］粒状体イオン吸着剤と水とを受け入れる上端入口と、
前記上端入口に接続され、傾斜角度３〜３０度で下降する傾斜管と、
前記傾斜管の下端出口に接続されているホッパーと、
前記ホッパーの底部出口に接続されている垂直配管と、
前記垂直配管の底部出口に接続されている粒状体充填容器と、を具備し、
前記ホッパーには、前記傾斜管の下端出口に近接する位置に設けられている邪魔板と、前記邪魔板とは反対側の側壁の上部に設けられているオーバーフロー配管と、が設けられており、
前記垂直配管の底部には、上向流として水を導入する給水管が接続されており、
前記上端入口から、１５０μｍ未満の微細粒子を随伴する、平均粒径０．１５ｍｍ以上１ｍｍ以下の粒状体イオン吸着剤と、水とを投入し、前記微細粒子を粒状体イオン吸着剤から遊離させ、前記ホッパーにて、前記傾斜管から流下する粒状体イオン吸着剤に随伴する微細粒子を分離して、微細粒子は前記オーバーフロー配管から流出させ、粒状体イオン吸着剤は前記垂直配管を沈降して前記粒状体充填容器に充填するように構成されている、粒状体イオン吸着剤充填装置。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、粒状体に随伴されている微細粒子を効率良く分離して除去し、粒状体のみを容器に直接、効率良く均一に充填することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の粒状体イオン吸着剤の充填装置の概略説明図である。
【図２】本発明の充填装置の傾斜管内における粒状体イオン吸着剤の状態を示す概略説明図である。
【図３】本発明の充填装置における粒状体イオン吸着剤、微細粒子及び水の流れを示す概略説明図である。
【図４】実施例１及び比較例１における水量と上澄み液の濁度推移グラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、添付図面を参照しながら本発明を具体的に説明する。
図１〜３は、粉砕又は造粒により製造される粒状体イオン吸着剤に随伴されている微細粒子を分離除去して、所定寸法及び形状の粒状体イオン吸着剤を容器に直接、均一に充填する方法を実施する充填装置の概略説明図、及び当該充填装置における粒状体及び水の流れを示す概略説明図である。
【００１５】
図１に示す装置は、粒状体と水とを受け入れる最上段の入口１０、入口１０に接続され、緩やかな傾斜角度で下降する傾斜管２０、傾斜管２０の出口２１に設けられているホッパー３０、ホッパー３０の底部出口３１に接続されている垂直配管４０、垂直配管４０の底部出口４１に接続されている粒状体充填容器５０を具備する。ホッパー３０には、傾斜管２０の出口２１に近接する位置に邪魔板３２が設けられ、邪魔板３２とは反対側側壁の上部にオーバーフロー配管３３が設けられている。垂直配管４０の底部４１には、給水管４２が接続され、垂直配管４０の底部４１から上向流として水を導入する。また、垂直配管４０の底部４１には、給水管４２の接続位置とは反対側の側壁に排水管４３が接続されており、最終的に排水を排出する。垂直配管４０の底部出口４４には、沈降して流れ込む粒状体を充填する容器５０が接続されている。
【００１６】
入口１０から水と一緒に導入される粒状体及び随伴される微細粒子は、水中に浸漬されている状態で、水流より遅い速度で、軽い微細粒子が遊離して水中に浮遊しながら、緩やかな傾斜角度の傾斜管２０内を流下する構成とする。
粒状体及び随伴される微細粒子は緩やかに下降し、傾斜管２０の出口２１に接続されているホッパー３０に到達すると、邪魔板３２により鉛直方向に流下し、ホッパー３０の底部出口３１に接続されている垂直配管４０の底部出口４１から導入される上向流と向流として接触する。下降流と上向流との接触により乱流が発生し、軽い微細粒子は上向流に随伴されてホッパー３０の上部に送られ、オーバーフロー配管３３から排出され、一方、重い粒状体は、上向流に逆らってホッパー３０及び垂直配管４０を沈降し、垂直配管４０の底部出口４４に接続されている容器５０に導入される。
【００１７】
配管２０は、使用する粒状体によるが、その含有液に浸食されない材質であれば良い。またその色と柔軟性は、例えば塩化ビニール配管等の有色で柔軟性のない直線配管でも良いが、配管内部の粒状体の動きが目視できること及びタンク等のような円筒形状物に配管を巻き付けて使用できるので、設置スペースが少なくてすむ利点から、好ましくは透明で柔軟性のあるホースが良い。傾斜管２０の太さは、使用する粒状体の種類、量、大きさにより、任意に選択できるが、細いと閉塞するおそれがあり、太いと微細粒子の除去が不充分となるおそれがあるため、内径は１０ｍｍ〜５０ｍｍが好ましい。
【００１８】
傾斜管２０の長さと傾斜角度は、任意に設定できるが、角度が小さいと閉塞のおそれがあること、また粒状体が排出できなくなるおそれがあること、角度が大きいと粒状体の移動が水流より早くなり微細粒子の分離及び除去が不充分となるおそれがあることから、傾斜角度は３〜３０度、好ましくは５〜２０度である。実施例で使用した粒状体の場合、この範囲の傾斜角度であれば、粒状体は水流より遅い速度で、穏やかに移動し、粒状体を破壊することなく、微細粒子を分離除去することができる。
【００１９】
ホッパー３０の大きさは、使用する容器５０と垂直配管４０及び傾斜管２０の大きさにより任意に選定できる。附属するオーバーフロー配管３３は微細粒子を含む汚濁液を排出できる太さであれば良いが、微細粒子の除去を完全にするためには配管抵抗が少ない方が良く、傾斜管２０の径の２倍以上の配管径とすることが好ましい。
【００２０】
ホッパー３０の邪魔板３２の目的は、傾斜管２０内で粒状体の表面から遊離させた微細粒子を粒状体から効率良く分離することである。邪魔板の設置位置と深さは任意に設定でき、オーバーフロー水中に、必要とする大きさの粒状体の排出がなければ良い。
【００２１】
垂直配管４０の材質及び寸法は、使用する粒状体の種類、微細粒子の量、比重及び容器５０の大きさにより、任意に選択できるが、粒状体と微細粒子との分離の確認が目視でできる透明配管で、流速を遅くするため、傾斜管の２倍以上の太さが好ましい。
【００２２】
使用する水は、粒状体イオン吸着剤の種類により、粒状体のイオン吸着に影響を及ぼさない水であれば良い。実施例では、イオン交換水を使用した。
【実施例】
【００２３】
以下、本発明の実施例及び比較例を示し、詳細に説明するが、以下に説明する実施例は、本発明の理解を容易にするためのものであって、何ら本発明を限定するものではなく、本発明はその要旨を超えない範囲において、以下の実施形態に開示される各要素を種々変更して実施することができる。
【００２４】
［粒状体］
粒状体として、粒径範囲が０．１５ｍｍ以上１ｍｍ以下（平均粒径：０．４７ｍｍ）のアルカリ土類金属イオン吸着剤（チタン工業株式会社製）を使用した。
【００２５】
［実施例１］
図１に示すように、傾斜管２０として内径２５ｍｍの透明ビニールホースを、外径５８０ｍｍの円筒に巻き付け、ホースの傾斜角度を１２度に調整して固定した。透明ビニールホースの上端には、粒状体及び水を投入するための漏斗を取り付け、入口１０とした。透明ビニールホースの下端は、ホッパー３０の邪魔板３２とホッパー３０の側壁との間に位置づけた。ホッパー３０の寸法は、直管部の径２００ｍｍ、高さ２００ｍｍ、円すい部の出口径５０ｍｍ、高さ２５０ｍｍとした。邪魔板３２は、長さ１５０ｍｍとして、ホッパー直管部の側壁より５０ｍｍ内方に取り付けた。また、邪魔板３２を取り付けた側壁と対向する側壁にオーバーフロー配管３３を取り付けた、ホッパー３０のホッパー３０の底部出口３１は、垂直配管４０の上端に嵌合させた。垂直配管４０として、内径８０ｍｍ、高さ４００ｍｍの透明配管を使用した。垂直配管４０の底部出口４４には、粒状体を充填する容器５０を接続させた。容器５０として、２０Ｌ容器（内径２８６ｍｍ、高さ３７２ｍｍ）を使用した。
【００２６】
漏斗１０から粒状体６３５ｇ（５００ｍＬ）をイオン交換水０．５Ｌとともに透明ビニールホース２０内に投入し、粒状体の投入終了後より、透明ビニールホース内に５Ｌ／ｍｉｎの速度でイオン交換水を流した。概要を図２に示すように、粒状体は水流と共に流下するが、粒状体の流下は水流よりも緩やかで、常に水に浸漬されている状態であることを目視で確認した。このとき、水流速度は２．７ｍ／ｓ、粒状体速度は１．０ｍ／ｓであった。
また、垂直配管４０内の水面付近の水相に濁りがないことを目視で確認し、透明ビニールホース２０の下端の出口２１から出口水を採取し、東亜ディーケーケー株式会社製ポータブル濁度計ＴＢ−３１型を使用して濁度を測定した。図４は、水量と上澄み液の濁度推移グラフを示す。８分間、水を流し、使用水量４０Ｌで、上澄み液の濁度は２７ｍｇ／Ｌまで低下した。
【００２７】
次に、傾斜管２０の入口１０より、粒状体とイオン交換水を同時に連続投入した。粒状体の投入速度は４０ｋｇ／ｈとし、入口１０からイオン交換水を６Ｌ／ｍｉｎで流下させ、垂直配管４０の底部４１には給水管４２からイオン交換水を９Ｌ／ｍｉｎの流速で供給し、上向流を形成させた。オーバーフロー配管出口に目開き１５０μｍのふるいを設置し、その上にオーバーフロー水を排出した。
【００２８】
概要を図３に示すように、粒状体及びイオン交換水が傾斜管２０からホッパー３０に流下し、垂直配管４０からはイオン交換水が上向流として流れ、ホッパー３０内で下降流と上向流とが衝突し、乱流が発生し、軽い微細粒子のみがオーバーフロー配管３３に送られ、粒状体は垂直配管４０を沈降することを目視で確認した。また、入口１０から粒状体とイオン交換水を連続投入する間、垂直配管４０の最上部に濁りが発生していないことを目視で確認した。さらに、オーバーフロー配管３３の出口に設けたふるい上には、粒状体は観察されず、１５０μｍ以上の粒状体が排出されていないことを確認した。また、容器５０の充填後の上済み液の濁度を、東亜ディーケーケー株式会社製ポータブル濁度計ＴＢ−３１型を使用して測定した結果、１７ｍｇ／Ｌであった。容器５０に充填された粒状体の上面は、平たんで、均一に充填され、容器の上部まで充填が可能であった。実施例１の方法で微細粒子を除去した後の粒状体の吸着性能は、除去前の粉体の吸着性能と変わらないことを確認した。
【００２９】
［実施例２］
ホース傾斜確度を３度に調整した以外は実施例１と同条件の装置を用いて、漏斗１０から粒状体６３５ｇ（５００ｍｌ）及びイオン交換水０．５Ｌを投入し、粒状体の投入終了後にイオン交換水を流速５Ｌ／ｍｉｎで流した。水流速度は０．７ｍ／ｓ、粒状体速度は０．２５ｍ／ｓであった。実施例１と同様に透明ビニールホース２０の下端の出口２１から出口水を採取して濁度を測定したところ、使用水量４０Ｌで、上澄み液の濁度は２７ｍｇ／Ｌまで低下したことが確認できた。
【００３０】
［実施例３］
ホース傾斜確度を３０度に調整した以外は実施例１と同条件の装置を用いて、漏斗１０から粒状体６３５ｇ（５００ｍｌ）及びイオン交換水０．５Ｌを投入し、粒状体の投入終了後にイオン交換水を流速５Ｌ／ｍｉｎで流した。水流速度は４．７ｍ／ｓ、粒状体速度は２．５ｍ／ｓであった。実施例１と同様に透明ビニールホース２０の下端の出口２１から出口水を採取して濁度を測定したところ、使用水量４０Ｌで、上澄み液の濁度は２７ｍｇ／Ｌまで低下したことが確認できた。
【００３１】
［比較例１］
粒状体６３５ｇ（５００ｍＬ）を１０Ｌ容器に採取し、イオン交換水を加えて全量を５Ｌに調整した。６秒間撹拌した後、１分間静置して、東亜ディーケーケー株式会社製ポータブル濁度計ＴＢ−３１型を使用して上澄み液の濁度を測定した。全量０．５Ｌとなるまで上澄み液を傾瀉した。上澄み液を除去した粒状体に対して、再びイオン交換水を加えて全量を５Ｌとした後、撹拌−静置−傾瀉の一連の操作を１５回繰り返した。１５回繰り返した後の上澄み液の濁度は４５ｍｇ／Ｌ、使用水量は６７．５Ｌであった。
【００３２】
比較例１の水量と上澄み液の濁度推移グラフを図４に実施例１と対比して示す。実施例１では、４０Ｌの水で２７ｍｇ／Ｌの濁度まで低下できたのに対し、比較例１では、６７．５Ｌの水で４５ｍｇ／Ｌの濁度までしか低下できなかった。本発明の充填方法及び装置によれば、少量の水使用量で、粒状体中の微粒が除去できることが確認できた。
【００３３】
なお、実施例１で使用した容器は、２０Ｌ容器であるが、上蓋が附属した容器あるいはカラムで、上蓋に図１に示すホッパー付きの垂直配管が装着できれば、容器の大きさにこだわることなく、使用できる。
【産業上の利用可能性】
【００３４】
本発明の粒状体イオン吸着剤の充填方法並びに装置は、粒状体イオン吸着剤に随伴する微細粒子を分離除去して、粒状体イオン吸着剤を、直接容器へ充填するまでの工程を単一操作で行うことができる。特に、放射性元素吸着用の粒状体においては、カラムへの充填作業負荷が低減でき、使用時の排出ストレーナーの閉塞を防止することができ、並びに放射性イオンを吸着した後の処理水中の微細粒子が減少するため処理負荷を低減できる。例えば、固液分離に使用される凝集剤やろ過助剤使用量の減少、ろ過膜の目詰まり頻度の減少、ろ過固形物の減少等が期待できる。
【００３５】
本発明の粒状体イオン吸着剤の充填装置は、使用材料の選定範囲が広く安価であり、狭いスペースで、大量の処理が可能である。除染のような技術分野において、特に有用であるとともに、粒状体イオン吸着剤を用いる様々な技術分野での利用や応用が期待できる。
【符号の説明】
【００３６】
１０  入口
２０  傾斜管２１  傾斜管出口
３０  ホッパー
３１  ホッパーの底部出口
３２  邪魔板
３３  オーバーフロー配管
４０  垂直配管
４１  垂直配管の底部出口
４２  給水管
４３  排水管
５０  充填容器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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