(57)【要約】【課題】蓄電デバイスを構成する固体電解質層のイオン伝導性を効果的に向上させる。【解決手段】固体電解質を主成分とするセラミックス粒子を含む固体電解質層を備える蓄電デバイスの製造方法は、固体電解質の粉末にイオン液体を添加することにより混合粉末を作製する混合粉末作製工程を備える。また、該製造方法は、混合粉末を、３０℃以上、かつ、イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度以下に加熱しつつ加圧することにより、固体電解質層を作製する加熱加圧工程を備える。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体電解質を主成分とするセラミックス粒子を含む固体電解質層を備える蓄電デバイスの製造方法において、
前記固体電解質の粉末にイオン液体を添加することにより混合粉末を作製する混合粉末作製工程と、
前記混合粉末を、３０℃以上、かつ、前記イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度以下に加熱しつつ加圧することにより、前記固体電解質層を作製する加熱加圧工程と、
を備える、ことを特徴とする蓄電デバイスの製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の蓄電デバイスの製造方法において、
前記イオン液体は、前記固体電解質の粉末の表面に滴下したときの接触角が９０度未満となるイオン液体である、
ことを特徴とする蓄電デバイスの製造方法。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載の蓄電デバイスの製造方法において、
前記混合粉末作製工程は、前記固体電解質の粉末に前記イオン液体と水とを添加することにより前記混合粉末を作製する工程である、
ことを特徴とする蓄電デバイスの製造方法。
【請求項４】
請求項３に記載の蓄電デバイスの製造方法において、
前記イオン液体は、親水性のイオン液体である、
ことを特徴とする蓄電デバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本明細書によって開示される技術は、蓄電デバイスの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体電解質層と電極とを備える蓄電デバイスとして、例えば、固体キャパシタや二次電池等が広く用いられている。蓄電デバイスの電気的性能を向上させるために、固体電解質層のイオン伝導性をさらに向上させることが求められている。
【０００３】
従来、固体電解質の粉末にイオン液体を加え、混合した後、この混合物を加圧成形することにより、固体電解質層の粉末間の隙間にイオン液体が存在する固定電解質層を得る技術が知られている（例えば、特許文献１参照）。また、固体電解質の両側に正極および負極を重ねて加圧して、積層体を形成する工程と、該積層体を容器に収容する工程と、該容器内にイオン液体を注入する工程と、を有するリチウムイオン二次電池の製造方法が知られている（例えば、特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００９−２１１９１０号公報
【特許文献２】特開２００８−２４３７３６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
特許文献１に記載の従来の技術では、固体電解質の粉末とイオン液体とを混合したものに対して、単に加圧成形のみを行うことによって固体電解質層を得ているため、イオン液体が固体電解質層の全体に良好に広がらず、固体電解質層のイオン伝導性を効果的に向上させることができない。また、特許文献２に記載の従来の技術では、固体電解質粒子を融着させた後にイオン液体を添加しているため、融着した固体電解質粒子間にイオン液体を介在させることは困難であり、固体電解質層のイオン伝導性を効果的に向上させることができない。このように、従来の技術では、蓄電デバイスを構成する固体電解質層のイオン伝導性を効果的に向上させることができない、という課題がある。
【０００６】
本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。
【０００８】
（１）本明細書に開示される蓄電デバイスの製造方法は、固体電解質を主成分とするセラミックス粒子を含む固体電解質層を備える蓄電デバイスの製造方法において、前記固体電解質の粉末にイオン液体を添加することにより混合粉末を作製する混合粉末作製工程と、前記混合粉末を、３０℃以上、かつ、前記イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度以下に加熱しつつ加圧することにより、前記固体電解質層を作製する加熱加圧工程と、を備える。加熱加圧工程における加熱温度が３０℃以上であると、混合粉末中のイオン液体の粘性が良好に低下する。また、加熱加圧工程における加熱温度が、イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度以下であると、大部分のイオン液体が分解されずにイオン液体としての特性（固体電解質の粒子の界面抵抗を低減させる特性）を維持する。本蓄電デバイスの製造方法では、加熱加圧工程において、固体電解質とイオン液体とを含む混合粉末が、３０℃以上、かつ、イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度以下に加熱されつつ加圧されるため、混合粉末中の固体電解質の粉末が固化して固体電解質層が形成され、かつ、イオン液体が、その特性を維持しつつ、粘性が低下して固体電解質層の全体に良好に広がる。その結果、固体電解質層の全体にわたって、固体電解質の粒子間にイオン液体が介在した構成の固体電解質層を作製することができ、固体電解質の粒子の界面抵抗を低減させて固体電解質層のイオン伝導性を効果的に向上させることができ、ひいては蓄電デバイスの電気的性能を効果的に向上させることができる。
【０００９】
また、本蓄電デバイスの製造方法では、イオン液体を担持することに特化した非イオン伝導性物質を用いる必要がないため、固体電解質層のイオン伝導性を効果的に向上させることができる。
【００１０】
また、本蓄電デバイスの製造方法では、固体電解質の粒子間へのイオン液体の導入と、固体電解質の粉末の固化とを、１つの工程（加熱加圧工程）で行うことができるため、製造方法の効率化を実現することができる。また、例えば、固体電解質の粉末の固化の後にイオン液体を注入する方法と比較して、イオン液体を固体電解質層の全体に良好に広がらせることができ、固体電解質層のイオン伝導性を効果的に向上させることができる。
【００１１】
（２）上記蓄電デバイスの製造方法において、前記イオン液体は、前記固体電解質の粉末の表面に滴下したときの接触角が９０度未満となるイオン液体である構成としてもよい。本蓄電デバイスの製造方法によれば、固体電解質の粉末に対するイオン液体の濡れ性を高くすることができ、加熱加圧工程において、固体電解質の粒子の表面がイオン液体に良好に被覆され、固体電解質の粒子の界面抵抗を効果的に低減させて固体電解質層のイオン伝導性をさらに効果的に向上させることができる。
【００１２】
（３）上記蓄電デバイスの製造方法において、前記混合粉末作製工程は、前記固体電解質の粉末に前記イオン液体と水とを添加することにより前記混合粉末を作製する工程である構成としてもよい。本蓄電デバイスの製造方法によれば、固体電解質の粉末に対するイオン液体の濡れ性をさらに高めることができると共に、加熱加圧工程においてイオン液体の粘性を効果的に低下させることができ、固体電解質層のイオン伝導性を極めて効果的に向上させることができる。
【００１３】
（４）上記蓄電デバイスの製造方法において、前記イオン液体は、親水性のイオン液体である、ことを特徴とする構成としてもよい。本蓄電デバイスの製造方法によれば、固体電解質の粉末にイオン液体と共に水を添加しても、イオン液体と水とが相溶し、固体電解質の粉末に対するイオン液体の濡れ性をさらに高めることができると共に、加熱加圧工程においてイオン液体の粘性をさらに効果的に低下させることができ、固体電解質層のイオン伝導性を極めて効果的に向上させることができる。
【００１４】
なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、キャパシタや二次電池等の蓄電デバイスおよびその製造方法等の形態で実現することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本実施形態におけるキャパシタ１００の外観構成を示す斜視図である。
【図２】図１のＩＩ−ＩＩの位置におけるキャパシタ１００のＸＺ断面構成を示す説明図である。
【図３】図２のＩＩＩ−ＩＩＩの位置におけるキャパシタ１００のＸＹ断面構成を示す説明図である。
【図４】図２のＩＶ−ＩＶの位置におけるキャパシタ１００のＸＹ断面構成を示す説明図である。
【図５】本実施形態におけるキャパシタ１００の製造方法の一例を示すフローチャートである。
【図６】性能評価結果を示す説明図である。
【図７】変形例のキャパシタ１００ａのＸＺ断面構成を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
Ａ．実施形態：
Ａ−１．キャパシタ１００の構成：
図１は、本実施形態におけるキャパシタ１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ−ＩＩの位置におけるキャパシタ１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図２のＩＩＩ−ＩＩＩの位置におけるキャパシタ１００のＸＹ断面構成を示す説明図であり、図４は、図２のＩＶ−ＩＶの位置におけるキャパシタ１００のＸＹ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、キャパシタ１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。他の図についても同様である。
【００１７】
キャパシタ１００は、略直方体状の本体部１１０と、一対の外部電極（第１の外部電極１５１および第２の外部電極１５２）とを備える。一対の外部電極１５１，１５２は、本体部１１０におけるＸ軸に略直交する両側面を覆うように配置されている。各外部電極１５１，１５２は、例えばニッケル（Ｎｉ）等の導電性材料により構成されている。なお、本実施形態では、外部電極１５１，１５２は、本体部１１０の上記両側面に加えて、本体部１１０におけるＸ軸方向の両端部の表面（Ｙ軸に略直交する表面、および、Ｚ軸に略直交する表面）も覆っている。
【００１８】
本体部１１０は、基体１１３と、一対のカバー層（第１のカバー層１１１および第２のカバー層１１２）とを備える。
【００１９】
基体１１３は、略直方体状であり、その厚さ（Ｚ軸方向の大きさ）は、例えば５μｍ〜１０００μｍである。基体１１３は、固体電解質層１２３と、固体電解質層１２３を挟んでＺ軸方向（上下方向）に互いに対向する一対の内部電極層（第１の内部電極層１２１および第２の内部電極層１２２）を備える。
【００２０】
固体電解質層１２３は、Ｚ軸方向視で略矩形の平板形状部材である。固体電解質層１２３は、固体電解質を主成分とするセラミックス粒子を含んでいる。なお、本明細書において、「固体電解質を主成分とするセラミックス粒子」とは、セラミックス粒子の全体積に対する各成分の体積含有率（ｖｏｌ％）の内、固体電解質の体積含有率が最大であることを意味する。例えば、セラミックス粒子の全体積に対する固体電解質の体積含有率は、５０ｖｏｌ％以上であることが好ましい。固体電解質層１２３を構成する固体電解質としては、リチウムイオン伝導性を有する種々の固体電解質を用いることができるが、室温付近でのイオン伝導度が高いリチウムイオン伝導性酸化物を用いることが好ましく、その中でも、耐水性が高いＬｉ１．５Ａｌ０．５Ｇｅ１．５（ＰＯ４）３（以下、「ＬＡＧＰ」という）を用いることが好ましい。
【００２１】
また、本実施形態では、固体電解質層１２３はイオン液体を含有している。このイオン液体は、固体電解質層１２３を構成する固体電解質の粒子間に介在している。このイオン液体の存在により、固体電解質層１２３を構成する固体電解質の粒子間の界面抵抗が低減され、その結果、固体電解質層１２３のイオン伝導性が高くなっている。なお、イオン液体は、難揮発性、難燃性および溶媒無しで電離する性質を有し、イオン伝導性を有する室温溶融塩である。
【００２２】
固体電解質層１２３が含有するイオン液体としては、例えば、アンモニウムイオン、ホスホニウムイオン、ヨードニウムイオンから選ばれるオニウムカチオンとアニオンとで形成される化合物であり、０℃以上、２００℃以下の環境下で液体状態を呈するものが用いられる。
【００２３】
オニウムカチオンとしてはアンモニウムイオンが好適であり脂肪族、脂環族、芳香族、複素環の４級アンモニウムカチオンから選ばれ、代表的にはイミダゾリウムイオン、ピリジニウムイオン、ピペリジニウムイオン、チアゾリウムイオン、ピロリウムイオン、ピラゾリウムイオン、ベンズイミダゾリウムイオン、インドリウムイオン、カルバゾリウムイオン、キノリニウムイオン、ピロリジニウムイオン、ピペラジニウムイオン、アルキルアンモニウムイオン等が挙げられ、これらのカチオンは置換基を有していてもよい。
【００２４】
また、好ましいカチオン群としては、例えば、１−ｅｔｈｙｌ−３−ｍｅｔｈｙｌ−ｉｍｉｄａｚｏｌｉｕｍ（ＥＭＩ）、Ｎ，Ｎ−ｄｉｅｔｈｙｌ−Ｎ−ｍｅｔｈｙｌ−Ｎ−（２−ｍｅｔｈｏｘｙｅｔｈｙｌ）ａｍｍｏｎｉｕｍ（ＤＥＭＥ）、Ｎ−Ｍｅｔｈｙｌ−Ｎ−ｐｒｏｐｙｌ  ｐｙｒｒｏｌｉｄｉｎｉｕｍ（Ｐ１３）、Ｎ−Ｍｅｔｈｙｌ−Ｎ−ｐｒｏｐｙｌｐｉｐｅｒｉｄｉｎｉｕｍ（ＰＰ１３）、Ｎ−ｅｔｈｙｌ−Ｎ−ｂｕｔｈｙｌ  ｐｙｒｒｏｌｉｄｉｎｉｕｍ（Ｐ２４）等を単独、もしくは混合して用いてもよく、作動電圧範囲内で安定な構造を有するのであれば、特に構造を限定するものではない。またアニオン部はフッ素原子を含有するアニオンが好ましく、代表的なアニオンとしてはイミドアニオン、ボレートアニオン、ホスフェートアニオンが挙げられる。
【００２５】
また、好ましいアニオン群としては、例えばｂｉｓ（ｆｌｕｏｒｏｓｕｌｆｏｎｙｌ）ｉｍｉｄｅ（ＦＳＩ）、（ｆｌｕｏｒｏｓｕｌｆｏｎｙｌ）（ｔｒｉｆｌｕｏｒｏｍｅｔｈｙｌｓｕｌｆｏｎｙｌ）ｉｍｉｄｅ（ＦＴＩ）、ｂｉｓ（ｔｒｉｆｌｕｏｒｏｍｅｔｈｙｌｓｕｌｆｏｎｙｌ）ｉｍｉｄｅ（ＴＦＳＩ）、ｂｉｓ（ｐｅｎｔａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｓｕｆｏｎｙｌ）ａｍｉｄｅ（ＢＥＴＩ）、ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏｂｏｒａｔｅ（ＢＦ４）、ｔｒｉｆｌｕｏｒｏｍｅｔｈｙｌｔｒｉｆｌｕｏｒｏｂｏｒａｔｅ（ＣＦ３ＢＦ３）、ｐｅｎｔａｆｌｕｏｒｏｅｔｈｙｌｔｒｉｆｌｕｏｒｏｂｏｒａｔｅ（ＣＦ３ＣＦ２ＢＦ３）、ｈｅｘａｆｌｕｏｒｏｐｈｏｓｐａｔｅ（ＰＦ６）等を単独、もしくは混合して用いてもよく、作動電圧範囲内で安定な構造を有するのであれば、特に構造を限定するものではない。
【００２６】
本実施形態におけるイオン液体の代表的な例は、上記カチオン群、アニオン群の組み合わせであり、任意の混合率で使用することができる。
【００２７】
また、イオン液体に支持塩を溶融させてもよい。支持電解質塩としては、任意のものを用いることができるが、好ましくは周期律表Ｉａ族またはＩＩａ族に属する金属イオンの塩が用いられる。周期律表Ｉａ族またはＩＩａ族に属する金属イオンとしては、リチウム、ナトリウム、カリウムのイオンが好ましい。金属イオンの塩のアニオンとしては、ハロゲン化物イオン（Ｉ−、Ｃｌ−、Ｂｒ−等）、ＳＣＮ−、ＢＦ４−、ＰＦ６−、ＣｌＯ４−、ＳｂＦ６−、（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ−、（ＦＳＯ２）２Ｎ−、（ＣＦ３ＳＯ２）（ＦＳＯ２）Ｎ−、（ＣＦ３ＣＦ２ＳＯ２）２Ｎ−、Ｐｈ４Ｂ−、（Ｃ２Ｈ４Ｏ２）２Ｂ−、（ＣＦ３ＳＯ２）３Ｃ−、ＣＦ３ＣＯＯ−、ＣＦ３ＳＯ３−、Ｃ６Ｆ５ＳＯ３−等が挙げられる。その中でもＢＦ４−、ＰＦ６−、（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ−、（ＦＳＯ２）２Ｎ−、（ＣＦ３ＳＯ２）（ＦＳＯ２）Ｎ−、（ＣＦ３ＣＦ２ＳＯ２）２Ｎ−、（ＣＦ３ＳＯ２）３Ｃ−、ＣＦ３ＳＯ３−がより好ましい。
【００２８】
代表的な支持電解質塩としては、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＩ、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣＦ３ＣＯ２、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、Ｌｉ（ＦＳＯ２）２Ｎ−、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）（ＦＳＯ２）Ｎ、ＮａＩ、ＮａＣＦ３ＳＯ３、ＮａＣｌＯ４、ＮａＢＦ４、ＮａＡｓＦ６、ＫＣＦ３ＳＯ３、ＫＳＣＮ、ＫＰＦ６、ＫＣｌＯ４、ＫＡｓＦ６などが挙げられる。さらに好ましくは、上記Ｌｉ塩である。これらは一種または二種以上を混合してもよい。
【００２９】
また、固体電解質層１２３に含まれるイオン液体は、溶媒和イオン液体であってもよい。溶媒和イオン液体としては、例えば、以下の式１で表される鎖状エーテルとリチウム塩とを含む溶媒和イオン液体を用いることができる。
【００３０】
（式１）
【化１】
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【００３１】
上記（式１）において、Ｒ１及びＲ３は、ハロンゲン基、ニトリル基、ケトン基、又はアルケニル基を有していてもよい総炭素数１〜４のアルキル基を示す。Ｒ２は、主鎖を構成する炭素数が２〜４である総炭素数２〜４のアルキレン基を示し、置換基としてアルキル基、ハロンゲン基、アリル基、エーテル基、エステル基、カルボキシル基、又はニトリル基を有していてもよい。ｎは２〜６の整数である。
【００３２】
Ｒ１、Ｒ３として示されるアルキル基として具体的には、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｓｅｃ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等の無置換アルキル基；モノフルオロメチル基、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロエチル基等のフルオロアルキル基；トリクロロメチル基、２−クロロエチル基、ペンタクロロエチル基等のクロロアルキル基；等を挙げることができる。
【００３３】
Ｒ１、Ｒ３は、炭素数が多くなりすぎると、粘度が上昇する傾向が強い。従って、Ｒ１、Ｒ３としては、炭素数が４以下のメチル基又はエチル基、プロピル基、ブチル基であることが好ましく、さらには炭素数２以下のメチル基、エチル基であることが好ましい。
【００３４】
Ｒ２は、アルキレン基であり、その主鎖を構成する炭素数は２〜４である。上記Ｒ２における主鎖の炭素数が１である化合物は、安定性が低く、室温付近では安定な化合物として得ることができない。他方、主鎖の炭素数が５以上では、化学的安定性が低くなるばかりでなく、イオン伝導度も低下する。Ｒ２として特に好ましくは、主鎖を構成する炭素数が２のものである。
【００３５】
また、Ｒ２は、総炭素数が２〜４であれば置換されていてもよい（総炭素数は、置換基を有する場合には、該置換基の炭素原子も含む数である）。総炭素数が５以上では、やはりイオン伝導度が充分なものとならない。なお、前記置換基としては、アルキル基、フッ素、塩素等のハロンゲン基、アリル基、アリール基、エーテル基、エステル基、カルボキシル基、ニトリル基等が挙げられる。
【００３６】
Ｒ２として好適な基としては、エチレン基、トリメチレン基、テトラメチレン基等の無置換アルキレン基；イソプロピレン基、イソブチレン基等のアルキル置換アルキレン基、テトラフルオロエチレン基、１，１−ジフルオロエチレン基、ヘキサフルオロトリメチレン基等のフルオロアルキレン基；テトラクロロエチレン基、１，２−ジクロロエチレン基、１，１−ジクロロエチレン基等のクロロアルキレン基等を挙げることができる。
【００３７】
上記（式１）において、ｎは２〜６の整数を示す。ｎが１であると、難燃性の効果が得られ難い。また、ｎが６を超えると非水電解液の粘度が高くなる傾向があり、電解液の電極への浸透性が低下する。また、低イオン伝導性となりレート特性が低下する。ｎを２〜６とすることで、イオン導電性塩と相互作用できるエーテル中の酸素原子の数が増えるため、融点が低くなる傾向がある。
【００３８】
上記（式１）で表される鎖状エーテルにおいて、Ｒ１がメチル基であり、Ｒ２がエチレン基であり、ｎが３であり、かつＲ３がエチル基、ｎ−プロピル基、及びｎ−ブチル基から選ばれる少なくとも一種であることが、電解液を、低粘度化でき、また、様々なリチウム塩と組み合わせても常温で液体となる点で好ましい。
【００３９】
また、上記（式１）で表される鎖状エーテルにおいて、Ｒ１がメチル基であり、Ｒ２がエチレン基であり、ｎがｎ＝４であり、かつＲ３がエチル基であることが、低粘度化の点で好ましい。
【００４０】
鎖状エーテルの沸点又は引火点が高いほど、電池として使用した際の発火の危険性が低くなるため好ましい。そのため、本実施形態で用いられる鎖状エーテルは、沸点が１００℃以上であることが好ましく、２００℃以上であることがさらに好ましい。
【００４１】
上記条件に最も適合している鎖状エーテルは、トリグライム（Ｇ３：トリエチレングリコールジメチルエーテル）またはテトラグライム（Ｇ４：テトラエチレングリコールジメチルエーテル）である。
【００４２】
なお、鎖状エーテルにクラウンエーテルのような環状エーテルを加えてもよい。
【００４３】
また、溶媒和イオン液体に含まれるリチウム塩としては、具体的には、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）、四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ４）、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ４）、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ３ＳＯ３）等が挙げられる。
【００４４】
特に、以下の（式２）で表される、ビス（トリフルオロメタンスルホニル）アミドリチウム（ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２）：(ＬｉＴＦＳＡ)、ビス（ペンタフルオロエタンスルホニル）アミドリチウム（ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２）等がリチウム塩として好ましく用いられる。以下の（式２）において、ｎ、ｍは０〜５の整数を示す。
【００４５】
（式２）
【化２】
2019204911.tif 000004
【００４６】
これらのリチウム塩は、１種単独で用いることも、２種以上混合して用いることもできる。
【００４７】
鎖状エーテル（式１）とリチウム塩（式２）とは錯体を形成し非プロトン性溶媒和イオン液体を構成する。鎖状エーテルとリチウム塩とが錯体を形成していることは、熱重量測定法、ラマン分光法または核磁気共鳴分光法等により確認することができる。例えば、熱重量測定法によれば、鎖状エーテルの沸点とリチウム塩の熱分解温度との間で重量減少がある場合には、鎖状エーテルとリチウム塩との混合溶液は錯体を形成している溶媒和イオン液体であると見なすことができる。
【００４８】
鎖状エーテル（Ａ）とリチウム塩（Ｂ）の混合モル比率Ａ／Ｂは、０．５≦（Ａ／Ｂ）≦５であることが好ましく、０．８≦（Ａ／Ｂ）≦２が更に好ましく、約１が更に好ましい。混合モル比率Ａ／Ｂが前記範囲未満であると高粘度となり、セパレータ及び電極への含浸性が低下して、電池の性能が十分に発揮できないおそれが有る。混合モル比率Ａ／Ｂが前記範囲を超えると、リチウム塩の濃度が低下してイオン伝導性が低下し、電池の性能が低下するおそれがある。
【００４９】
一実施形態では、鎖状エーテルとして、トリグライム（Ｇ３）またはテトラグライム（Ｇ４）を用いることができ、リチウム塩として、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)アミド（ＬｉＴＦＳＡ）を用いることができる。例えば、Ｇ４とＬｉＴＦＳＡとは、以下の（式３）に示す構造の錯体［Ｌｉ（Ｇ４）１］［ＴＦＳＡ］を形成している溶媒和イオン液体である。
【００５０】
（式３）
【化３】
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【００５１】
各内部電極層１２１，１２２は、Ｚ軸方向視で略矩形の平板形状部材である。各内部電極層１２１，１２２は、例えばニッケル（Ｎｉ）等の導電性材料により構成されている。
【００５２】
第１の内部電極層１２１は、固体電解質層１２３における上側の表面上に配置されている。第１の内部電極層１２１は、第１の外部電極１５１に接続されていると共に、第２の外部電極１５２側に延びており、固体電解質層１２３における上側の表面の大部分（例えば、７０％以上）を覆っている。ただし、第１の内部電極層１２１は、第２の外部電極１５２とは接続されておらず、第１の内部電極層１２１と第２の外部電極１５２との間には隙間が存在する。この隙間においては、固体電解質層１２３の上側の表面が、第１の内部電極層１２１に覆われていない。すなわち、基体１１３の上側の表面は、第１の内部電極層１２１の上側の表面の全体と、固体電解質層１２３の上側の表面の一部と、により構成されている。
【００５３】
また、第２の内部電極層１２２は、固体電解質層１２３における下側の表面上に配置されている。第２の内部電極層１２２は、第２の外部電極１５２に接続されていると共に、第１の外部電極１５１側に延びており、固体電解質層１２３における下側の表面の大部分（例えば、７０％以上）を覆っている。ただし、第２の内部電極層１２２は、第１の外部電極１５１とは接続されておらず、第２の内部電極層１２２と第１の外部電極１５１との間には隙間が存在する。この隙間においては、固体電解質層１２３の下側の表面が、第２の内部電極層１２２に覆われていない。すなわち、基体１１３の下側の表面は、第２の内部電極層１２２の下側の表面の全体と、固体電解質層１２３の下側の表面の一部と、により構成されている。
【００５４】
各カバー層１１１，１１２は、Ｚ軸方向視で略矩形の平板形状部材である。各カバー層１１１，１１２の厚さ（Ｚ軸方向の大きさ）は、例えば５０μｍ〜２００μｍである。第１のカバー層１１１は、基体１１３の上側に配置され、基体１１３の上側の表面の全体を覆っている。第１のカバー層１１１の存在により、第１の内部電極層１２１が外部に露出することが回避される。また、第２のカバー層１１２は、基体１１３の下側に配置され、基体１１３の下側の表面の全体を覆っている。第２のカバー層１１２の存在により、第２の内部電極層１２２が外部に露出することが回避される。
【００５５】
本実施形態のキャパシタ１００を充電する際には、一対の外部電極１５１，１５２間に電圧が印加される。これにより、一対の外部電極１５１，１５２にそれぞれ接続された一対の内部電極層１２１，１２２間に電圧が印加され、キャパシタ１００が充電される。また、本実施形態のキャパシタ１００を放電する際には、一対の外部電極１５１，１５２に負荷が接続される。これにより、一対の内部電極層１２１，１２２に接続された一対の外部電極１５１，１５２を介して、負荷に電力が供給される。
【００５６】
Ａ−２．キャパシタ１００の製造方法：
次に、本実施形態におけるキャパシタ１００の製造方法の一例を説明する。図５は、本実施形態におけるキャパシタ１００の製造方法の一例を示すフローチャートである。
【００５７】
はじめに、固体電解質（セラミックス）の粉末にイオン液体を添加して、固体電解質とイオン液体とを含む混合粉末を作製する（Ｓ１１０）。以下、この工程を混合粉末作製工程という。
【００５８】
Ｓ１１０の混合粉末作製工程において、添加するイオン液体は、固体電解質の粉末の表面に滴下したときの接触角が９０度未満となるイオン液体（換言すれば、固体電解質の粉末に対する濡れ性が比較的高いイオン液体）であることが好ましい。例えば、固体電解質として、ＬＡＧＰが用いられ、イオン液体としては、テトラエチレングリコールジメチルエーテルに等モルのリチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドを加えて混合することにより得られる溶媒和イオン液体が用いられる場合には、上記接触角は５０．７度となるため、これらを組み合わせて使用することは好ましい。
【００５９】
また、Ｓ１１０の混合粉末作製工程では、固体電解質の粉末にイオン液体をそのまま添加してもよいし、イオン液体を純水に溶解させてイオン液体水溶液を作製し、このイオン液体水溶液を固体電解質の粉末に添加してもよい。すなわち、固体電解質の粉末にイオン液体を添加して混合粉末を作製してもよいし、固体電解質の粉末に、イオン液体と共に水を添加して混合粉末を作製してもよい。固体電解質の粉末にイオン液体および水を添加して混合粉末を作製する場合には、親水性のイオン液体が用いられることが好ましい。上述した溶媒和イオン液体は、親水性のイオン液体である。なお、本明細書において、親水性のイオン液体とは、水に相溶するイオン液体を意味する。
【００６０】
次に、得られた混合粉末を成形して、混合粉末の成形体を作製する（Ｓ１２０）。
【００６１】
次に、得られた混合粉末の成形体を、加熱しつつ、加圧することにより、固体電解質層１２３を作製する（Ｓ１３０）。以下、この工程を加熱加圧工程という。
【００６２】
Ｓ１３０の加熱加圧工程における圧力は、混合粉末中の固体電解質の粉末が固化して固体電解質層１２３が形成されるのに十分な圧力に設定され、例えば、１２５ＭＰａより大きく、かつ、５００ＭＰａ以下に設定される。
【００６３】
また、Ｓ１３０の加熱加圧工程における加熱温度は、３０℃以上、かつ、イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度以下に設定される。例えば、上述したテトラエチレングリコールジメチルエーテルに等モルのリチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドを加えて混合することにより得られる溶媒和イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度は、２２０℃である。そのため、イオン液体として、この溶媒和イオン液体が用いられる場合には、加熱温度は３０℃以上、かつ、２２０℃以下に設定される。
【００６４】
Ｓ１３０の加熱加圧工程における加熱温度が３０℃以上であると、混合粉末中のイオン液体の粘性が良好に低下する。また、Ｓ１３０の加熱加圧工程における加熱温度がイオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度以下であると、大部分のイオン液体が分解されずにイオン液体としての特性（固体電解質の粒子間の界面抵抗を低減させる特性）を維持する。そのため、本実施形態の加熱加圧工程によれば、イオン液体の特性を維持しつつ、イオン液体の粘性を良好に低下させることができ、固体電解質層１２３の全体にわたってイオン液体が広がり、固体電解質の粒子間にイオン液体が介在した構成の固体電解質層１２３を作製することができる。
【００６５】
最後に、他の部材（カバー層１１１，１１２や外部電極１５１，１５２）を取り付ける（Ｓ１４０）。以上の方法により、上述した構成のキャパシタ１００が製造される。
【００６６】
Ａ−３．本実施形態の効果：
以上説明したように、本実施形態のキャパシタ１００は、固体電解質を主成分とするセラミックス粒子を含む固体電解質層１２３を備える。また、本実施形態のキャパシタ１００の製造方法は、固体電解質の粉末にイオン液体を添加することにより混合粉末を作製する混合粉末作製工程（Ｓ１１０）と、混合粉末を、３０℃以上、かつ、イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度以下に加熱しつつ加圧することにより、固体電解質層１２３を作製する加熱加圧工程（Ｓ１３０）とを備える。
【００６７】
ここで、加熱加圧工程（Ｓ１３０）における加熱温度が３０℃以上であると、混合粉末中のイオン液体の粘性が良好に低下する。また、加熱加圧工程における加熱温度が、イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度以下であると、大部分のイオン液体が分解されずにイオン液体としての特性（固体電解質の粒子の界面抵抗を低減させる特性）を維持する。本実施形態のキャパシタ１００の製造方法では、加熱加圧工程において、固体電解質とイオン液体とを含む混合粉末が、３０℃以上、かつ、イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度以下に加熱されつつ加圧されるため、混合粉末中の固体電解質の粉末が固化して固体電解質層１２３が形成され、かつ、イオン液体が、その特性を維持しつつ、粘性が低下して固体電解質層１２３の全体に良好に広がる。その結果、固体電解質層１２３の全体にわたって、固体電解質の粒子間にイオン液体が介在した構成の固体電解質層１２３を作製することができ、固体電解質の粒子の界面抵抗を低減させて固体電解質層１２３のイオン伝導性を効果的に向上させることができ、ひいてはキャパシタ１００の電気的性能を効果的に向上させることができる。
【００６８】
また、本実施形態のキャパシタ１００の製造方法では、イオン液体を担持することに特化した非イオン伝導性物質を用いる必要がないため、固体電解質層１２３のイオン伝導性を効果的に向上させることができる。
【００６９】
また、本実施形態のキャパシタ１００の製造方法では、固体電解質の粒子間へのイオン液体の導入と、固体電解質の粉末の固化とを、１つの工程（加熱加圧工程）で行うことができるため、製造方法の効率化を実現することができる。また、例えば、固体電解質の粉末の固化の後にイオン液体を注入する方法と比較して、イオン液体を固体電解質層１２３の全体に良好に広がらせることができ、固体電解質層１２３のイオン伝導性を効果的に向上させることができる。
【００７０】
なお、本実施形態のキャパシタ１００の製造方法において、固体電解質の粉末に添加するイオン液体は、固体電解質の粉末の表面に滴下したときの接触角が９０度未満となるイオン液体であることが好ましい。このようなイオン液体を用いれば、固体電解質の粉末に対するイオン液体の濡れ性を高くすることができ、加熱加圧工程において、固体電解質の粒子の表面がイオン液体に良好に被覆され、固体電解質の粒子の界面抵抗を効果的に低減させて固体電解質層１２３のイオン伝導性をさらに効果的に向上させることができる。
【００７１】
また、本実施形態のキャパシタ１００の製造方法において、混合粉末作製工程（Ｓ１１０）は、固体電解質の粉末にイオン液体と水とを添加することにより混合粉末を作製する工程であることが好ましい。固体電解質の粉末に、イオン液体と共に水が添加されると、固体電解質の粉末に対するイオン液体の濡れ性をさらに高めることができると共に、加熱加圧工程においてイオン液体の粘性を効果的に低下させることができ、固体電解質層１２３のイオン伝導性を極めて効果的に向上させることができる。なお、この場合において、固体電解質の粉末に添加するイオン液体は、親水性のイオン液体であることが好ましい。このようなイオン液体を用いれば、固体電解質の粉末にイオン液体と共に水を添加しても、イオン液体と水とが相溶し、固体電解質の粉末に対するイオン液体の濡れ性をさらに高めることができると共に、加熱加圧工程においてイオン液体の粘性をさらに効果的に低下させることができ、固体電解質層１２３のイオン伝導性を極めて効果的に向上させることができる。また、水を含む混合粉末に対して加熱加圧工程を行うことにより、固体電解質を緻密化させることができ、その結果、イオン液体が強制的に固体電解質層１２３の全体に広がり、固体電解質層１２３のイオン伝導性を極めて効果的に向上させることができる。
【００７２】
なお、加熱加圧工程（Ｓ１３０において混合粉末中のイオン液体の粘性を良好に低下させるという観点から、加熱加圧工程における加熱温度は、５０℃以上であることがより好ましく、７０℃以上であることがさらに好ましく、９０℃以上であることが一層好ましい。また、混合粉末作製工程（Ｓ１１０）において、固体電解質の粉末にイオン液体と共に水を添加する場合には、固体電解質層１２３内に水が残存してイオン伝導性が低下することを抑制するために、加熱加圧工程における加熱温度は１００℃以上であることが好ましい。
【００７３】
また、混合粉末作製工程（Ｓ１１０）において作製される混合粉末におけるＬＡＧＰの粉砕粉末とイオン液体との合計体積に対するイオン液体の体積割合は、固体電解質層１２３のイオン伝導性を効果的に向上させるという観点から、５ｖｏｌ％以上であることが好ましい。また、混合粉末作製工程において作製される混合粉末におけるＬＡＧＰの粉砕粉末とイオン液体との合計体積に対するイオン液体の体積割合は、固体電解質層１２３からのイオン液体の漏出を抑制するという観点から、４５ｖｏｌ％以下であることが好ましく、２５ｖｏｌ％以下であることがさらに好ましい。
【００７４】
Ａ−４．性能評価：
上述した実施形態のキャパシタ１００を構成する固体電解質層１２３のサンプルを複数作製し、作製された複数の固体電解質層１２３のサンプルを用いて性能評価を行った。図６は、性能評価結果を示す説明図である。
【００７５】
Ａ−４−１．各サンプルについて：
（各サンプルの作製方法）
図６に示すように、本性能評価では、７個のサンプル（Ｓ１〜Ｓ７）の固体電解質層１２３を作製した。各サンプルの固体電解質層１２３の作製方法は、以下の通りである。
【００７６】
はじめに、炭酸リチウムと、γ−アルミナと、酸化ゲルマニウムと、リン酸水素２アンモニウムとを、ＬＡＧＰの組成（すなわち、Ｌｉ１．５Ａｌ０．５Ｇｅ１．５（ＰＯ４）３）と一致するような配合比で秤量し、エチルアルコールと共に、ナイロンポットおよびジルコニア球石を用いて混合した。該混合物を乾燥した後、アルミナルツボで、最高温度９００℃で２時間保持して仮焼を行い、ＬＡＧＰの仮焼粉末を得た。
【００７７】
上述したＬＡＧＰの仮焼粉末を、エチルアルコールと共に、ナイロンポットおよびジルコニア球石を用いて３６時間粉砕し、乾燥して、ＬＡＧＰの粉砕粉末を作製した。
【００７８】
また、テトラエチレングリコールジメチルエーテルに等モルのリチウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミドを加え、マグネットスターラーで均一に混合して、イオン液体（溶媒和イオン液体）を得た。なお、このイオン液体は、固体電解質としてのＬＡＧＰの粉末の表面に滴下したときの接触角が９０度未満（具体的には、５０．７度）となるイオン液体であり、ＬＡＧＰの粉末に対する濡れ性が比較的高いイオン液体である。また、このイオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度は、２２０℃である。
【００７９】
次に、サンプルＳ１，Ｓ２については、上述したＬＡＧＰの粉砕粉末に上述したイオン液体を添加し、乳鉢にて混合を行い、ＬＡＧＰとイオン液体との混合粉末を得た。該混合粉末におけるＬＡＧＰの粉砕粉末とイオン液体との合計体積に対するイオン液体の体積割合（図６における「イオン液体の体積割合」）は、サンプルＳ１，Ｓ２で５ｖｏｌ％とした。
【００８０】
また、サンプルＳ３〜Ｓ６については、純水に上述したイオン液体を溶解させてイオン液体水溶液を作製し、このイオン液体水溶液（イオン液体および純水）を上述したＬＡＧＰの粉砕粉末に添加し、乳鉢にて混合を行い、ＬＡＧＰとイオン液体と純水との混合粉末を得た。該混合粉末におけるＬＡＧＰの粉砕粉末とイオン液体との合計体積に対するイオン液体の体積割合は、サンプルＳ３，Ｓ４では５ｖｏｌ％とし、サンプルＳ５では２５ｖｏｌ％とし、サンプルＳ６では２ｖｏｌ％とした。また、ＬＡＧＰの粉砕粉末の重量に対する純水の重量割合は、サンプルＳ３〜Ｓ６で１０ｗｔ％とした。
【００８１】
また、サンプルＳ７については、上述したＬＡＧＰの粉砕粉末に純水を添加し、乳鉢にて混合を行い、ＬＡＧＰと純水との混合粉末を得た。すなわち、サンプルＳ７では、混合粉末にイオン液体は含まれていない。ＬＡＧＰの粉砕粉末の重量に対する純水の重量割合は、１０ｗｔ％とした。
【００８２】
次に、各サンプルについて、得られた混合粉末を直径１２ｍｍの円筒形状の金型に入れ、プレス機を所定の加熱温度に設定し、圧力３５０ＭＰａで金型を一軸加圧して３０分間保持する加熱加圧工程を行うことにより、円盤状の固体電解質プレス体を得た。なお、加熱加圧工程における加熱温度は、サンプルＳ２，Ｓ４では室温（２５℃）とし、他のサンプル（Ｓ１，Ｓ３，Ｓ５〜Ｓ７）では１２０℃とした。これらの温度は、本性能評価で使用したイオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度（上述したように、２２０℃）以下の温度である。また、加熱加圧工程中は粉末とプレス治具との間に紙を挿入した。次に、得られた固体電解質プレス体を１２０℃にて４時間保持する乾燥工程をおこなった。以上の工程により、直径１２ｍｍ、厚さ１ｍｍの固体電解質プレス体（固体電解質層１２３）のサンプルを得た。なお、加熱加圧工程およびその後の乾燥工程において純水は蒸発するため、得られた固体電解質層１２３は、ＬＡＧＰの粉砕粉末とイオン液体とから構成される。そのため、固体電解質層１２３の全体積に対するイオン液体の体積割合は、ＬＡＧＰの粉砕粉末とイオン液体との合計体積に対するイオン液体の体積割合に等しい。
【００８３】
Ａ−４−２．評価方法：
各サンプルの固体電解質層１２３の両主面にＡｕスパッタにより電極を形成し、交流インピーダンス法にてイオン伝導度を測定した。イオン伝導度が５．０×１０−７Ｓ／ｃｍ未満の場合に×（不合格）と判定し、イオン伝導度が５．０×１０−７Ｓ／ｃｍ以上、１．０×１０−６Ｓ／ｃｍ未満の場合に〇（合格）と判定し、イオン伝導度が１．０×１０−６Ｓ／ｃｍ以上の場合に◎（良好）と判定した。
【００８４】
Ａ−４−３．評価結果：
図６に示すように、固体電解質の粉末にイオン液体が添加され、かつ、加熱加圧工程における加熱温度が２５℃に設定されたサンプルＳ２，Ｓ４では、イオン伝導度が５．０×１０−７Ｓ／ｃｍ未満であったため、×（不合格）と判定された。サンプルＳ２，Ｓ４では、固体電解質の粉末にイオン液体が添加されたにもかかわらず、加熱加圧工程における加熱温度が２５℃と低く設定されたため、混合粉末中のイオン液体の粘性が良好に低下せず、イオン液体が固体電解質層１２３の全体に広がらず、その結果、固体電解質層１２３のイオン伝導性が十分に向上しなかったものと考えられる。
【００８５】
また、固体電解質の粉末にイオン液体が添加されなかったサンプルＳ７では、イオン伝導度が５．０×１０−７Ｓ／ｃｍ未満であったため、×（不合格）と判定された。サンプルＳ７では、作製された固体電解質層１２３にイオン液体が含まれないため、固体電解質層１２３を構成する固体電解質の粒子間の界面抵抗が低減されず、その結果、固体電解質層１２３のイオン伝導性が低い値になったものと考えられる。
【００８６】
一方、固体電解質の粉末にイオン液体が添加され、かつ、加熱加圧工程における加熱温度が１２０℃に設定されたサンプルＳ１，Ｓ３，Ｓ５，Ｓ６では、イオン伝導度が５．０×１０−７Ｓ／ｃｍ以上であったため、〇（合格）または◎（良好）と判定された。サンプルＳ１，Ｓ３，Ｓ５，Ｓ６では、加熱加圧工程における加熱温度が１２０℃である。すなわち、サンプルＳ１，Ｓ３，Ｓ５，Ｓ６では、加熱加圧工程における加熱温度が、３０℃以上、かつ、イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度（２２０℃）以下である。そのため、サンプルＳ１，Ｓ３，Ｓ５，Ｓ６では、イオン液体が、その特性を維持しつつ、粘性が低下して固体電解質層１２３の全体に良好に広がり、その結果、固体電解質層１２３を構成する固体電解質の粒子の界面抵抗が低減して固体電解質層１２３のイオン伝導性が効果的に向上したものと考えられる。
【００８７】
特に、固体電解質層１２３の全体積に対するイオン液体の体積割合が５ｖｏｌ％以上であるサンプルＳ１，Ｓ３，Ｓ５では、イオン伝導度が１．０×１０−６Ｓ／ｃｍ以上であったため、◎（良好）と判定された。この結果によれば、固体電解質層１２３のイオン伝導性を効果的に向上させるためには、固体電解質層１２３の全体積に対するイオン液体の体積割合は５ｖｏｌ％以上であることが好ましいと言える。なお、サンプルＳ１，Ｓ３，Ｓ５の内、固体電解質層１２３の全体積に対するイオン液体の体積割合が最も大きいサンプルＳ５においてイオン伝導度が最も高い値となったことから、固体電解質層１２３の全体積に対するイオン液体の体積割合は、（イオン液体の漏出が抑制される範囲で）多いほど好ましいと言える。
【００８８】
また、サンプルＳ１とＳ３とを比較すると、両者は共に、固体電解質層１２３の全体積に対するイオン液体の体積割合が５ｖｏｌ％であり、かつ、加熱加圧工程における加熱温度が１２０℃であるが、サンプルＳ３の方がイオン伝導度が高かった。サンプルＳ３では、固体電解質の粉末に、イオン液体に加えて水が添加されているため、固体電解質の粉末に対するイオン液体の濡れ性をさらに高めることができ、かつ、加熱加圧工程においてイオン液体の粘性を効果的に低下させることができる。また、水を含む混合粉末に対して加熱加圧工程を行うことにより、固体電解質が緻密になり、その結果、イオン液体が強制的に固体電解質層１２３の全体に広がる。これらの要因により、固体電解質層１２３のイオン伝導性を極めて効果的に向上させることができたものと考えられる。
【００８９】
以上説明したように、本性能評価により、固体電解質の粉末にイオン液体を添加することにより混合粉末を作製し、混合粉末を、３０℃以上、かつ、イオン液体の熱重量測定における質量変化が１０％となる温度以下に加熱しつつ加圧することによって固体電解質層１２３を作製することにより、固体電解質層１２３のイオン伝導性を効果的に向上させることができることが確認された。
【００９０】
Ｂ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
【００９１】
上記実施形態におけるキャパシタ１００の構成は、あくまで一例であり、種々変形可能である。例えば、上記実施形態におけるキャパシタ１００を構成する各部材の形成材料は、あくまで一例であり、種々変形可能である。
【００９２】
また、上記実施形態におけるキャパシタ１００の製造方法は、あくまで一例であり、種々変形可能である。
【００９３】
また、上記実施形態では、キャパシタ１００の基体１１３が、１つの固体電解質層１２３と一対の内部電極層１２１，１２２とから構成されているが、本発明は、図７に示すように、基体１１３が、複数の固体電解質層１２３と複数対の内部電極層１２１，１２２とから構成されている変形例のキャパシタ（積層型キャパシタ）１００ａにも同様に適用可能である。なお、図７に示された変形例のキャパシタ１００ａは、上述した実施形態のキャパシタ１００と比較して、電気容量（静電容量）が大きいという利点がある。
【００９４】
また、本発明は、キャパシタ１００に限られず、固体電解質を主成分とするセラミックス粒子を含む固体電解質層を備える他の蓄電デバイス（例えば、二次電池）の製造方法にも同様に適用可能である。
【符号の説明】
【００９５】
１００：キャパシタ  １１０：本体部  １１１：第１のカバー層  １１２：第２のカバー層  １１３：基体  １２１：第１の内部電極層  １２２：第２の内部電極層  １２３：固体電解質層  １５１：第１の外部電極  １５２：第２の外部電極
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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