(57)【要約】【課題】衝撃時の剥離を防止しながら、高い耐チッピング性を有する合わせガラスを与えることができる合わせガラス用樹脂組成物及び合わせガラス用中間膜、合わせガラス中間膜用フィルム材を提供する。【解決手段】対向する２枚のガラスの間に設けられる合わせガラス用中間膜を形成するために用いられる樹脂組成物であって、前記樹脂組成物が、（Ａ）アルキル（メタ）アクリレート（但し、メチルメタクリレートを除く）に由来する構造単位、（Ｂ）メチルメタクリレートに由来する構造単位、（Ｃ）少なくとも１分子中に１つ以上の水酸基を有するアルキル（メタ）アクリレート又は少なくとも１分子中に１つ以上のカルボキシル基を有する（メタ）アクリレートの少なくともいずれか一方に由来する構造単位を含む（メタ）アクリル共重合体からなる合わせガラス用樹脂組成物。【選択図】図１
2019172529.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
対向する２枚のガラスの間に設けられる合わせガラス用中間膜を形成するために用いられる樹脂組成物であって、前記樹脂組成物が、（Ａ）アルキル（メタ）アクリレート（但し、メチルメタクリレートを除く）に由来する構造単位、（Ｂ）メチルメタクリレートに由来する構造単位、（Ｃ）少なくとも１分子中に１つ以上の水酸基を有するアルキル（メタ）アクリレート又は少なくとも１分子中に１つ以上のカルボキシル基を有する（メタ）アクリレートの少なくともいずれか一方に由来する構造単位を含む（メタ）アクリル共重合体からなる合わせガラス用樹脂組成物。
【請求項２】
前記（メタ）アクリル共重合体の重量平均分子量が、５０，０００〜２００，０００である請求項１に記載の合わせガラス用樹脂組成物。
【請求項３】
前記（メタ）アクリル共重合体のガラス転移温度が、５０〜１２０℃である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用樹脂組成物。
【請求項４】
前記（Ａ）アルキル（メタ）アクリレート（但し、メチルメタクリレートを除く）に由来する構造単位を形成するために用いられる単量体成分が、前記（メタ）アクリル共重合体を構成する単量体成分の全量を基準として、２５〜７５質量％である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の合わせガラス用樹脂組成物。
【請求項５】
前記（Ｂ）メチルメタクリレートに由来する構造単位を形成するために用いられる単量体成分が、前記（メタ）アクリル共重合体を構成する単量体成分の全量を基準として、１０〜７０質量％である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の合わせガラス用樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の合わせガラス用樹脂組成物から形成される樹脂層を含む、合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記樹脂層の溶融粘度が、１２０℃において１５，０００Ｐａ・ｓ以下であり、且つ、厚さが１０〜１０００μｍである、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記樹脂層のヘーズが５％以下である、請求項６又は７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
支持フィルムと、前記支持フィルム上に設けられた、請求項６〜８のいずれか一項に記載の合わせガラス用中間膜と、を備える、合わせガラス中間膜用フィルム材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、対向する２枚のガラスの間に設けられる合わせガラス用中間膜を形成するために用いられる合わせガラス用樹脂組成物及びそれを用いた合わせガラス用中間膜、合わせガラス中間膜用フィルム材に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、自動車のような車輌、航空機、建築物等用のガラスとして、破損時の飛散が少なく（飛散防止性に優れ）、また飛翔物が貫通しにくい（耐貫通性に優れる）合わせガラスが広く用いられている。合わせガラスは、一般に、２枚のガラス板の間に挟まれた中間膜を有する。合わせガラス用中間膜としては、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマ樹脂、アクリル樹脂等を含む樹脂層が用いられる（例えば、特許文献１〜５）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１６−１９３５４２号公報
【特許文献２】特開２００９−２９８０４６号公報
【特許文献３】特開２０１５−１５１５４０号公報
【特許文献４】特公昭６２−０２８１０５号公報
【特許文献５】特開２０００−００１３４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
近年、走行時の飛び石などの飛散物の衝突に対する耐性、すなわち耐チッピング性に優れた合わせガラスが求められている。合わせガラスの耐チッピング性は、使用するガラスを厚くすることで向上できるが、合わせガラスの重量が増加することから好ましくない。他方、耐チッピング性は強化ガラス等のように強度の高いガラス使用することでも向上させることができるが、強化ガラスは破損時に小さな小片状の傷がガラス全面に広がるため、運転者の視界を著しく悪化させることから好ましくない。
また、従来材料であるポリビニルアセタール樹脂やアイオノマ樹脂を含む中間膜を用いた合わせガラスは耐チッピング性に劣ることが本発明者らの検討の結果明らかとなった。
本発明の目的は、衝撃時の剥離を防止しながら、高い耐チッピング性を有する合わせガラスを与えることができる合わせガラス用樹脂組成物及び合わせガラス用中間膜、合わせガラス中間膜用フィルム材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、［１］  対向する２枚のガラスの間に設けられる合わせガラス用中間膜を形成するために用いられる樹脂組成物であって、前記樹脂組成物が、（Ａ）アルキル（メタ）アクリレート（但し、メチルメタクリレートを除く）に由来する構造単位、（Ｂ）メチルメタクリレートに由来する構造単位、（Ｃ）少なくとも１分子中に１つ以上の水酸基を有するアルキル（メタ）アクリレート又は少なくとも１分子中に１つ以上のカルボキシル基を有する（メタ）アクリレートの少なくともいずれか一方に由来する構造単位を含む（メタ）アクリル共重合体からなる合わせガラス用樹脂組成物に関する。
また、本発明は、［２］  前記（メタ）アクリル共重合体の重量平均分子量が、５０，０００〜２００，０００である上記［１］に記載の合わせガラス用樹脂組成物に関する。
また、本発明は、［３］  前記（メタ）アクリル共重合体のガラス転移温度が、５０〜１２０℃である、上記［１］又は［２］に記載の合わせガラス用樹脂組成物に関する。
また、本発明は、［４］  前記（Ａ）アルキル（メタ）アクリレート（但し、メチルメタクリレートを除く）に由来する構造単位を形成するために用いられる単量体成分が、前記（メタ）アクリル共重合体を構成する単量体成分の全量を基準として、２５〜７５質量％である、上記［１］〜［３］のいずれか一項に記載の合わせガラス用樹脂組成物に関する。
また、本発明は、［５］  前記（Ｂ）メチルメタクリレートに由来する構造単位を形成するために用いられる単量体成分が、前記（メタ）アクリル共重合体を構成する単量体成分の全量を基準として、１０〜７０質量％である、上記［１］〜［４］のいずれか一項に記載の合わせガラス用樹脂組成物に関する。
【０００６】
更に、本発明は、［６］  上記［１］〜［５］のいずれか一項に記載の合わせガラス用樹脂組成物から形成される樹脂層を含む、合わせガラス用中間膜に関する。
また、本発明は、［７］  前記樹脂層の溶融粘度が、１２０℃において１５，０００ Ｐａ・ｓ以下であり、且つ、厚さが１０〜１０００μｍである、上記［６］に記載の合わせガラス用中間膜に関する。
また、本発明は、［８］  前記樹脂層のヘーズが５％以下である、上記［６］又は［７］に記載の合わせガラス用中間膜に関する。
そして、本発明は、［９］  支持フィルムと、前記支持フィルム上に設けられた、上記［６］〜［８］のいずれか一項に記載の合わせガラス用中間膜と、を備える、合わせガラス中間膜用フィルム材に関する。前記合わせガラス中間膜用フィルム材は、支持フィルム／合わせガラス用中間膜／保護フィルムの３層構造でもよい。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、衝撃時の剥離を防止すると共に高い耐チッピング性を有する合わせガラスを与えることができる合わせガラス用樹脂組成物と、これを用いた合わせガラス用中間膜、合わせガラス中間膜用フィルム材を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】合わせガラスの一実施形態を示す断面図である。
【図２】本明細書中における合わせガラスの飛び石耐性（耐チッピング性）の評価装置の概略図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。
本明細書において「（メタ）アクリレート」とは、「アクリレート」又はそれに対応する「メタクリレート」を意味する。同様に、「（メタ）アクリル」とは、「アクリル」又はそれに対応する「メタクリル」を意味し、「（メタ）アクリロイル」とは、「アクリロイル」又はそれに対応する「メタクリロイル」を意味する。組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。
本明細書において、「合わせガラス用中間膜」の語句は、「合わせガラス中間膜」、「ガラス用中間膜」、「ガラス中間膜」、「中間膜」ともいう。
【００１０】
図１は、合わせガラスの一実施形態を示す断面図である。図１に示す合わせガラスは、対向する２枚のガラス板と、ガラス板の間に配置された合わせガラス用中間膜とを備える。合わせガラス用中間膜は、（Ａ）アルキル（メタ）アクリレート（但し、メチルメタクリレートを除く）に由来する構造単位、（Ｂ）メチルメタクリレートに由来する構造単位、（Ｃ）少なくとも１分子中に１つ以上の水酸基を有するアルキル（メタ）アクリレート又は少なくとも１分子中に１つ以上のカルボキシル基を有する（メタ）アクリレートの少なくともいずれか一方に由来する構造単位を含む（メタ）アクリル共重合体からなる合わせガラス用樹脂組成物から形成される。本発明で用いる前記（メタ）アクリル共重合体は、具体的には、（Ａ）アルキル（メタ）アクリレート、（Ｂ）メチルメタクリレート、（Ｃ）少なくとも１分子中に１つ以上の水酸基を有するアルキル（メタ）アクリレート又は少なくとも１分子中に１つ以上のカルボキシル基を有する（メタ）アクリレートの少なくともいずれか一方を含む、単量体成分の共重合体である。
【００１１】
合わせガラス及び合わせガラス用中間膜は、図１の態様に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で変更が可能である。合わせガラス用中間膜は、（Ａ）アルキル（メタ）アクリレート（但し、メチルメタクリレートを除く）に由来する構造単位、（Ｂ）メチルメタクリレートに由来する構造単位、（Ｃ）少なくとも１分子中に１つ以上の水酸基を有するアルキル（メタ）アクリレート又は少なくとも１分子中に１つ以上のカルボキシル基を有する（メタ）アクリレートの少なくともいずれか一方に由来する構造単位を含む（メタ）アクリル共重合体からなる合わせガラス用樹脂組成物から形成される膜（層）を単層で用いてもよく、２層以上積層してもよい。また、ポリビニルアセタール樹脂やアイオノマ樹脂等の他の樹脂種からなる膜と積層してもよい。
【００１２】
また、本発明の合わせガラス用中間膜は図１の態様に限定されるものではなく、有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）、液晶等の画像表示装置に使用される画像表示部材、画像表示部材の保護材としても用いることが可能である。
【００１３】
（メタ）アクリル共重合体は、（メタ）アクリロイル基（ＣＨ２＝Ｃ（Ｒ）Ｃ（＝Ｏ）−、Ｒは水素原子又はメチル基である。）を分子内に１つ有する単量体（（メタ）アクリレート化合物等）を単独で重合して形成される単独重合体、又は、当該単量体を２種以上組み合わせて共重合して形成される共重合体であるが、本発明で用いる（メタ）アクリル共重合体は、少なくとも（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）に由来する構造単位を含む。
【００１４】
（メタ）アクリル共重合体には、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）に由来する構造単位以外の構造単位を含んでもよい。（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）に由来する構造単位以外の（メタ）アクリロイル基を有する化合物としては、例えば、（メタ）アクリルアミド、アルキレングリコール鎖を有する（メタ）アクリレート、芳香環を有する（メタ）アクリレート、脂環式基を有する（メタ）アクリレート、（メタ）アクリルアミド誘導体、（メタ）アクリロイルモルホリン、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、イソシアネート基を有する（メタ）アクリレートが挙げられる。これらは、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００１５】
（Ａ）成分のアルキル（メタ）アクリレート（但し、メチルメタクリレートを除く）は、アルキル基と１つの（メタ）アクリロイル基とを有する化合物である。アルキル（メタ）アクリレートとしては、例えば、メチルアクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−ペンチル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート等が挙げられる。アルキル（メタ）アクリレートは、ガラスへの貼合性に優れる観点から、好ましくは炭素数１〜１８の直鎖状又は分岐状のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート、より好ましくはｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、又はｎ−オクチル（メタ）アクリレート、更に好ましくはｎ−ブチル（メタ）アクリレート又は２−エチルヘキシル（メタ）アクリレートである。メタクリル酸メチル（（Ｂ）メチルメタクリレート）との共重合によりガラス転移温度（Ｔｇ）を調整する観点から、好ましくは、ｎ−ブチルメタクリレート又は２−エチルヘキシルメタクリレートを用いることが好ましい。
【００１６】
本発明の実施形態に関わる（メタ）アクリル共重合体は、（Ｂ）メチルメタクリレートに由来する構造単位を含む。（メタ）アクリル共重合体が、メチルメタクリレートに由来する構造単位を含むことにより、本発明の効果を得ることができる。
【００１７】
メチルメタクリレートの単量体単位は、前記（メタ）アクリル共重合体を構成する単量体成分の全量を基準として、１０〜７０質量％で、より好ましくは２０〜６０質量％である。メチルメタクリレートの単量体単位がこのような範囲にあると、耐チッピング性に優れる傾向にある。
【００１８】
（Ｃ）成分となることができる少なくとも１分子中に１つ以上の水酸基を有するアルキル（メタ）アクリレートは、水酸基と１つの（メタ）アクリロイル基とを有する化合物である。水酸基を有するアルキル（メタ）アクリレートとしては、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、１−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、１−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、１−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。水酸基を有するアルキル（メタ）アクリレートは、好ましくはヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートで、より好ましくは２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートである。
【００１９】
（Ｃ）成分となることができる少なくとも１分子中に１つ以上のカルボキシル基を有する（メタ）アクリレートとしては、β−カルボキシエチル（メタ）アクリレート、５−カルボキシペンチル（メタ）アクリレート、コハク酸モノ（メタ）アクリロイルオキシエチルエステル、ω−カルボキシポリカプロラクトンモノ（メタ）アクリレート、アクリル酸、メタクリル酸などが挙げられる。カルボキシル基を有する（メタ）アクリレートは、好ましくはアクリル酸、メタクリル酸である。
【００２０】
（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）に由来する構造単位以外の（メタ）アクリロイル基を有する化合物のアルキレングリコール鎖を有する（メタ）アクリレートとしては、ジエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ヘキサエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート等のポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート；ジプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、オクタプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート等のポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート；ジブチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、トリブチレングリコールモノ（メタ）アクリレート等のポリブチレングリコールモノ（メタ）アクリレート；メトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシテトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシヘキサエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシオクタエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシノナエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシヘプタプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシテトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、ブトキシエチレングリコール（メタ）アクリレート、ブトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート等のアルコキシポリアルキレングリコール（メタ）アクリレートが挙げられる。
【００２１】
芳香環を有する（メタ）アクリレートとしては、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレートが挙げられる。
脂環式基を有する（メタ）アクリレートとしては、例えば、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレートが挙げられる。
（メタ）アクリルアミド誘導体としては、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミドが挙げられる。
イソシアネート基を有する（メタ）アクリレートとしては、例えば、２−（２−メタクリロイルオキシエチルオキシ）エチルイソシアネート、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルイソシアネートが挙げられる。
【００２２】
本発明で用いる（メタ）アクリル共重合体は、成分の全単量体単位１００質量部に対して炭素数１〜１８のアルキル基を有する（Ａ）アルキル（メタ）アクリレートに由来する単量体単位２５〜７５質量％、（Ｂ）メチルメタクリレートに由来する単量体単位１０〜７０質量％、水酸基を有する（Ｃ）（メタ）アクリレートに由来する単量体単位又はカルボキシル基を有する（Ｃ）（メタ）アクリレートに由来する単量体単位５〜３０質量％、を含むことが好ましい。
【００２３】
炭素数１〜１８のアルキル基を有する（Ａ）アルキル（メタ）アクリレートに由来する単量体単位は全単量体単位１００質量部に対して、好ましくは２５〜７５質量％、より好ましくは３０〜７５質量％である。炭素数１〜１８のアルキル基を有する（Ａ）アルキル（メタ）アクリレートに由来する単量体単位がこのような範囲にあると、フィルム材としての強度が高くなり、ハンドリング性に優れる傾向にある。
【００２４】
（Ｂ）メチルメタクリレートに由来する単量体単位は全単量体単位１００質量部に対して、好ましくは１０〜７０質量％、より好ましくは２０〜６５質量％である。炭素数１〜１８のアルキル基を有する（Ａ）アルキル（メタ）アクリレートに由来する単量体単位がこのような範囲にあると、合わせガラスとしたときに高い耐チッピング性を有する傾向にある。
【００２５】
水酸基を有する（メタ）アクリレートに由来する単量体単位又はカルボキシル基を有する（メタ）アクリレートに由来する単量体単位の含有量は、全単量体単位１００質量部に対して、好ましくは５〜３０質量％、より好ましくは５〜１５質量％である。水酸基を有する（メタ）アクリレートに由来する単量体単位又はカルボキシル基を有する（メタ）アクリレートに由来する単量体単位の含有量がこのような範囲にあると、合わせガラス用中間膜とガラスとの密着性をより向上させることができる傾向にある。
【００２６】
（メタ）アクリル共重合体は、本発明の奏する効果を著しく損なわない範囲であれば、上記の（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）に由来する構造単位以外の（メタ）アクリロイル基を有する化合物と同様に、（メタ）アクリロイル化合物に由来する単量体単位以外のその他の単量体に由来する単量体単位をさらに含んでいてもよい。その他の単量体としては、アクリロニトリル、スチレン、酢酸ビニル、エチレン、プロピレン、ジビニルベンゼン等が挙げられる。
【００２７】
（メタ）アクリル共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、３０，０００〜３００，０００であり、好ましくは５０，０００〜２００，０００、より好ましくは７０，０００〜１５０，０００である。（メタ）アクリル共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）が３０，０００以上であると、フィルムの成形性が良くなり、さらに耐熱性が得られ易い傾向にある。（メタ）アクリル共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）が３００，０００以下であると、フィルム材を形成するに際して、均一な厚みを有する合わせガラス用中間膜が得られ易い傾向にある。なお、重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって標準ポリスチレンの検量線を用いて換算した値から求めることができる。
【００２８】
（メタ）アクリル共重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、０〜１５０℃が好ましく、５０〜１２０℃がより好ましく、６０〜１００℃が更に好ましい。ガラス転移温度（Ｔｇ）が０℃以上であると、タックが強くなり過ぎることを抑制し、取り扱い性が低下してしまうことを防止できる傾向にある。ガラス転移温度（Ｔｇ）が１５０℃以下であると、加熱時の流動性があることで合わせガラスの作製が容易となる。また、ガラス転移温度（Ｔｇ）が１００℃以下で６０℃以上であると、適度な硬さを持ち、耐チッピング性に優れると共に加工性に優れる傾向にある。ここで本明細書中における、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＤＭＡ（動的粘弾性測定装置）（例えば、ＴＡインスツルメント・ジャパン株式会社製、「ＲＳＡ−Ｇ２」）を用いて測定した値を意味する。
【００２９】
本発明で用いる（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）成分を含む（メタ）アクリル共重合体は、溶液重合、乳化重合、懸濁重合、塊状重合等の既知の重合方法を用いて合成することができるが、コストの面で懸濁重合もしくは分子量制御の面から有機溶剤を用いて溶液重合によって合成することが好ましい。
【００３０】
有機溶剤は、特に制限されないが、各単量体を溶解させることができるものが好ましい。このような有機溶剤としては、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類、ｎ−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール等の脂肪族アルコール類、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類等が挙げられる。これらの中でも、有機溶剤は、（メタ）アクリル共重合体の分子量制御の観点から、好ましくは酢酸エチル、メチルエチルケトンである。
【００３１】
（メタ）アクリル共重合体を合成する際の重合開始剤として、熱によってラジカルを発生する化合物を用いることができる。重合開始剤としては、例えば、過酸化ベンゾイル、ラウロイルパーオキシド等の有機過酸化物；２，２´−アゾビスイソブチロニトリル、２，２´−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）等のアゾ系化合物が挙げられる。
【００３２】
合わせガラス用樹脂組成物は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び（Ｃ）成分からの共重合体以外の成分をその他の成分として含有していてもよい。その他の成分としてはガラスに対する合わせガラス用樹脂組成物の密着性を高めるために添加するシランカップリング剤、界面活性剤、無機フィラー、可塑剤等が挙げられる。
シランカップリング剤の例としてはメチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、及びγ−グリシドキシプロピルメチルジイソプロペノキシシランが挙げられる。
界面活性剤の例としてはポリジメチルシロキサン系化合物、及びフッ素系化合物が挙げられる。
これらの添加剤は、単独で用いてもよく、複数の添加剤を組み合わせて用いてもよい。これらの添加剤を用いる場合、その含有量は、本発明の合わせガラス用樹脂組成物の全量に対して０．０１〜５質量％程度が好ましい。
無機フィラーの例としては、破砕シリカ、溶融シリカ、マイカ、粘土鉱物、ガラス短繊維又は微粉末及び中空ガラス、炭酸カルシウム、石英粉末、金属水和物が挙げられる。無機フィラーの含有量は、合わせガラス用樹脂組成物１００質量部に対し、０．０１〜１００質量部が好ましい。
【００３３】
本実施形態に係る合わせガラス用中間膜は、例えば、合わせガラス用樹脂組成物を支持フィルム上に塗布することにより容易に製造することができる。また、合わせガラス用樹脂組成物が有機溶剤で希釈されている場合、該合わせガラス用樹脂組成物を支持フィルム上に塗布し、有機溶剤を加熱乾燥により除去することにより製造することができる。
【００３４】
合わせガラス用樹脂組成物を支持フィルムに塗布する方法は、公知の技術を使用することができる。例えば、合わせガラス用樹脂組成物を２−ブタノン、シクロヘキサノン等のケトン系溶剤で希釈し、ワニスを調製する。次いで、ワニスを、支持フィルム（重合体フィルム）等の基材上にフローコート法、ロールコート法、グラビアロール法、ワイヤバー法、リップダイコート法等によって塗工する。その後、塗工されたワニスから溶剤を乾燥することによって、任意の膜厚を有する合わせガラス用中間膜を形成することができる。
【００３５】
ワニスの固形分濃度は、塗工性の観点から、２０〜７０質量％又は３０〜６０質量％が好ましい。また、同様の観点から、ワニスの粘度（２５℃）は、１〜３０Ｐａ・ｓが好ましく、５〜２５Ｐａ・ｓがより好ましく、５〜１５Ｐａ・ｓが更に好ましい。
【００３６】
支持フィルム上に設けられた合わせガラス用中間膜は、必要に応じて保護フィルムを貼り付けることができる。この場合、支持フィルム、合わせガラス用中間膜及び保護フィルムからなる３層構造を有する合わせガラス中間膜用フィルム材を得ることができる。本発明では、前記３層構造に加え、支持フィルムと合わせガラス用中間膜の２層構造も合わせガラス中間膜用フィルム材としている。
【００３７】
このようにして得られた合わせガラス用中間膜は、例えばロール状に巻き取ることによって容易に保存することができる。また、ロール状のフィルムを好適なサイズに切り出して、シート状にして保存することもできる。
【００３８】
上述の支持フィルムとしては、特に制限はないが、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリイミドなどが挙げられる。これらの中で、柔軟性及び強靭性の観点から、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリイミドであることが好ましい。また、合わせガラス用中間膜との剥離性向上の観点から、シリコーン系化合物、フッ素系化合物などにより離型処理が施されたフィルムを支持フィルムとして用いることが好ましい。
【００３９】
支持フィルムの厚みは、目的とする柔軟性により適宜変えてよいが、３〜２５０μｍであることが好ましい。３μｍ以上であれば、フィルム強度が十分であり、２５０μｍ以下であれば、十分な柔軟性が得られる。このような観点から、支持フィルムの厚みは、５〜２００μｍであることがより好ましく、７〜１５０μｍであることが更に好ましい。
【００４０】
上述の保護フィルムとしては、特に制限はないが、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレン、ポリプロピレンなどが挙げられる。これらの中で、柔軟性及び強靭性の観点から、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン、ポリプロピレンであることが好ましい。また、合わせガラス用中間膜との剥離性向上の観点から、シリコーン系化合物、フッ素系化合物などにより離型処理が施されたフィルムを保護フィルムとして用いることが好ましい。
【００４１】
保護フィルムの厚みは、目的とする柔軟性により適宜設定することができるが、１０〜２５０μｍであることが好ましい。１０μｍ以上であれば、フィルム強度が十分であり、２５０μｍ以下であれば、十分な柔軟性が得られる。このような観点から、保護フィルムの厚みは、１５〜２００μｍであることがより好ましく、２０〜１５０μｍであることが更に好ましい。
【００４２】
本実施形態の合わせガラス用中間膜の厚みについては、特に限定されないが、１０〜１０００μｍであることが好ましい。１０μｍ以上であれば、厚みが十分であるため合わせガラス用中間膜又は合わせガラス用中間膜の硬化物の強度が十分になる傾向にあり、１０００μｍ以下であれば、得られた合わせガラス用中間膜の加工性が容易となる傾向にある。このような観点から、合わせガラス用中間膜の厚みは、５０〜９００μｍであることがより好ましく、１００〜８００μｍであることが更に好ましい。
【００４３】
本実施形態の合わせガラス用中間膜の可視光領域（波長：３８０ｎｍ〜７８０ｎｍ）の光線に対する光透過率は、好ましくは８０％以上、より好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９５％以上である。
【００４４】
本実施形態の合わせガラス用中間膜のヘーズは、好ましくは５％以下、より好ましくは３％以下、更に好ましくは１％以下である。なお、ヘーズ（Ｈａｚｅ）とは、濁度を表わす値（％）であり、ランプにより照射され、試料中を透過した光の全透過率Ｔｔと、試料中で拡散され散乱した光の透過率Ｔｄより、（Ｔｄ／Ｔｔ）×１００として求められる。これらはＪＩＳ  Ｋ  ７１３６（プラスチック−透明材料のヘーズの求め方）により規定されており、市販の濁度計（例えば、日本電色工業株式会社製、商品名「ＮＤＨ−５０００」）によって容易に測定可能である。
【００４５】
また、本実施形態に係る合わせガラス用中間膜は、押出成形のような溶融成形によって成膜することによっても、形成することができる。
【００４６】
本実施形態に係る合わせガラス用中間膜は、１９０℃、２．１６ｋｇにおけるＭＦＲ（ＭｅｌｔＦｌｏｗ Ｒａｔｅ）が０．０５〜１００ｇ／１０ｍｉｎであることが好ましい。また、合わせガラス用中間膜の溶融粘度は、１２０℃において１５，０００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。
【００４７】
本実施形態に係る合わせガラス用中間膜は、合わせガラスの反射防止層、防汚層、色素層、ハードコート層、耐貫通層等の機能性を有する機能層、透明保護板などを組み合わせて貼り合わせるために使用してもよい。
反射防止層は、可視光反射率が５％以下となる反射防止性を有している層であればよい。反射防止層は、透明なプラスチックフィルム等の透明基材に既知の反射防止方法で処理された層であってもよい。
防汚層は、表面に汚れがつきにくくするためのものである。
色素層は、色純度を高めるための層である。色素層は、合わせガラスで透過する不要な波長の光を低減するために使用される。
ハードコート層は、表面硬度を高くするために設けられる。ハードコート層としては、例えば、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート等のアクリル樹脂、又はエポキシ樹脂の膜であってもよい。ハードコート層が、ガラス板、アクリル樹脂層、ポリカーボネート樹脂層のような透明保護板と該透明保護板上に積層されたハードコート層を使用してもよい。
耐貫通層は、飛来物が合わせガラスの表面を貫通しないようにするために設けられる。上記耐貫通層は、例えば、ポリビニルブチラール、ポリビニルホルマール等のポリビニルアセタール樹脂、エチレン・酢酸ビニル共重合樹脂、アイオノマ樹脂により形成することができる。
【００４８】
合わせガラスは、例えば、２枚のガラス板とこれらの間に配置された合わせガラス用中間膜とを有する積層体を形成させる工程と、積層体を加熱及び加圧して合わせガラスを形成させる工程とを含む方法により、製造することができる。
【実施例】
【００４９】
以下、実施例を挙げて本発明についてさらに具体的に説明する。ただし、本発明はこれら実施例に制限されるものではない。
＜（メタ）アクリル共重合体の合成＞
（実施例１）
（Ａ）成分のアルキル（メタ）アクリレートに由来する構造単位（単量体）として、ｎ−ブチルメタクリレート（ＢＭＡ）を２６．２５ｇ、（Ｂ）成分のメチルメタクリレートに由来する構造単位としてメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）を５２．５ｇ、（Ｃ）成分の少なくとも１分子中に１つ以上の水酸基を有するアルキル（メタ）アクリレートに由来する構造単位としてヒドロキシエチルメタクリレート（ＨＥＭＡ）を８．７５ｇ、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）０．３９ｇ、溶媒としてメチルエチルケトン（ＭＥＫ）１６２．５ｇを混合して混合物を得た。
冷却管、温度計、攪拌装置、及び窒素導入管を付けた反応容器に上記混合物を加え、２００ｍＬ／分の流量で窒素雰囲気化しながら、攪拌回転数２５０回転／分（ｒｐｍ）で、７０℃で７時間、８０℃で１時間３０分攪拌し、（メタ）アクリル単量体を重合させることによって樹脂溶液を得た。得られた樹脂溶液は２５００ｍＬのメタノールを用いて再沈殿処理を行い、乾燥工程を経て実施例１の（メタ）アクリル共重合体（アクリル樹脂Ａ）を得た。実施例１のアクリル樹脂Ａの重量平均分子量は８２０００であった。
【００５０】
重量平均分子量は、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を溶媒としたゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を使用して測定し、下記の装置及び測定条件を用いて標準ポリスチレンの検量線を使用して換算することによって決定した。検量線の作成にあたっては、標準ポリスチレンとして５サンプルセット（ＰＳｔＱｕｉｃｋ  ＭＰ−Ｈ，ＰＳｔＱｕｉｃｋ  Ｂ［東ソー株式会社製、商品名］）を用いた。
装置：高速ＧＰＣ装置  ＨＬＣ−８３２０ＧＰＣ（検出器：示差屈折計）（東ソー株式会社製、商品名）
使用溶媒：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）
カラム：カラムＴＳＫＧＥＬ  ＳｕｐｅｒＭｕｌｔｉｐｏｒｅ  ＨＺ−Ｈ（東ソー株式会社製、商品名）
カラムサイズ：カラム長が１５ｃｍ、カラム内径が４．６ｍｍ
測定温度：４０℃
流量：０．３５ｍＬ／分
試料濃度：１０ｍｇ／ＴＨＦ５ｍＬ
注入量：２０μＬ
【００５１】
＜合わせガラス用中間膜及び合わせガラス中間膜用フィルム材の作製＞
得られたアクリル樹脂Ａをメチルエチルケトンに固形分濃度が４０質量％となるように溶解させ、アクリル樹脂Ａのワニスを調製した。支持フィルムとして離型処理が表面に施されたポリエチレンテレフタレートフィルム（重剥離セパレータ）上に、アクリル樹脂Ａのワニスを滴下し、乾燥後の厚みが１００μｍ（０．１ｍｍ）となるようにバーコータを用いてワニスを塗工し、８０℃で３０分加熱乾燥した。その後、塗工されたアクリル樹脂Ａ上に、保護フィルム（カバーフィルム）として、離型処理が表面に施されたポリエチレンテレフタレートフィルム（軽剥離セパレータ）を配置し、荷重９．８Ｎ（１．０ｋｇｆ）でハンドローラーを用いて貼り付け、実施例１の３層構造（支持フィルム／アクリル樹脂Ａからなる合わせガラス用中間膜／保護フィルム）の合わせガラス中間膜用フィルム材（基材層付きアクリル樹脂フィルム）を得た。
【００５２】
前述のアクリル樹脂Ａからなる合わせガラス用中間膜を用いて、実施例１のヘーズを日本電色工業株式会社製、ＮＤＨ−５０００で測定した。実施例１のアクリル樹脂Ａからなる合わせガラス用中間膜（樹脂層）のヘーズは０．６％であった。
【００５３】
上記で得られたアクリル樹脂Ａからなる合わせガラス用中間膜を用いて、実施例１の合わせガラス用中間膜（アクリル樹脂Ａ（（メタ）アクリル共重合体））のガラス転移温度（Ｔｇ）を以下のとおり測定した。
ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定は、動的粘弾性測定器（ＲＳＡ−Ｇ２、ＴＡインスツルメント・ジャパン株式会社製）を用いて行った。実施例１の３層の合わせガラス中間膜用フィルム材を５ｍｍ×５０ｍｍのサイズに切り出し、支持フィルム（重剥離セパレータ）及び保護フィルム（軽剥離セパレータ）を剥離して、合わせガラス用中間膜をガラス転移温度（Ｔｇ）測定用サンプルとした。測定長さが２ｍｍとなるように、サンプルを動的粘弾性測定器（ＲＳＡ−Ｇ２）にセットし、温度範囲−５０〜１２０℃、周波数１０Ｈｚ、及びひずみ量０．１％の条件下、引張測定モードで測定を行った。次に、得られた測定結果から、ｔａｎδが最大値を示す温度をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。実施例１の合わせガラス用中間膜のガラス転移温度（Ｔｇ）は９８℃であった。
【００５４】
＜合わせガラスの作製＞
縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍに裁断した３層の合わせガラス中間膜用フィルム材を４枚準備した後、合わせガラス中間膜用フィルム材の保護フィルム（軽剥離セパレータ）を剥離し合わせガラス用中間膜（樹脂層）を露出させた。２枚の合わせガラス用中間膜（樹脂層）の露出面同士を４辺が重なるように貼り付け、全体を上からローラーで加圧した。この操作により厚み２００μｍの合わせガラス用中間膜を２組得た。次いで、２組の合わせガラス用中間膜について、片面の支持フィルム（重剥離セパレータ）を剥離し合わせガラス用中間膜（樹脂層）を露出させた後、樹脂層の露出面同士を４辺が重なるように貼り付け、全体を上からローラーで加圧した。この操作により厚み４００μｍの合わせガラス用中間膜（合わせガラス中間膜用フィルム材）を得た。得られた合わせガラス中間膜用フィルム材の片面の支持フィルム（重剥離セパレータ）を剥離し合わせガラス用中間膜（樹脂層）を露出させた後、縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラス（大阪硝子株式会社製）に４辺が重なるように貼り付け、全体を上からローラーで加圧した後、残りの支持フィルム（重剥離セパレータ）を剥離し樹脂層を露出させた。露出させた樹脂層上に、縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み１．６ｍｍのフロートガラスの４辺が重なるように貼り付け、全体を上からローラーで加圧した。これにより、フロートガラス／樹脂層（合わせガラス用中間膜）／フロートガラスの積層体を得た。得られた積層体を１７０℃に設定した真空ラミネータを用いて２５分間加熱し、続いて１４０℃に設定したオートクレーブを用いて、圧力１１５Ｎ／ｃｍ２、１２０分間の条件で加熱及び加圧して、フロートガラス（２．７ｍｍ）／樹脂層／フロートガラス（１．６ｍｍ）の構成を有する合わせガラスを得た。同様の操作により、合わせガラスを５枚作製した。
【００５５】
（実施例２）
（Ａ）成分のｎ−ブチルメタクリレート（ＢＭＡ）を４３．７５ｇ、（Ｂ）成分のメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）を３５ｇ、（Ｃ）成分のヒドロキシエチルメタクリレート（ＨＥＭＡ）を８．７５ｇ用いた以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用樹脂組成物、合わせガラス用中間膜、合わせガラス中間膜用フィルム材及び合わせガラスを得た。
実施例２の合わせガラス用樹脂組成物の重量平均分子量は７９０００、ヘーズは０．６％、ガラス転移温度は９４℃であった。
【００５６】
（実施例３）
（Ａ）成分のｎ−ブチルメタクリレート（ＢＭＡ）を６１．２５ｇ、（Ｂ）成分のメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）を１７．５ｇ、（Ｃ）成分のヒドロキシエチルメタクリレート（ＨＥＭＡ）を８．７５ｇ用いた以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用樹脂組成物、合わせガラス用中間膜、合わせガラス中間膜用フィルム材及び合わせガラスを得た。
実施例３の合わせガラス用樹脂組成物の重量平均分子量は８２０００、ヘーズは０．７％、ガラス転移温度は８０℃であった。
【００５７】
（比較例１）
（Ａ）成分のｎ−ブチルメタクリレート（ＢＭＡ）を７８．７５ｇ、（Ｃ）成分のヒドロキシエチルメタクリレート（ＨＥＭＡ）を８．７５ｇ用いた以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用樹脂組成物、合わせガラス用中間膜、合わせガラス中間膜用フィルム材及び合わせガラスを得た。
比較例１の合わせガラス用樹脂組成物の重量平均分子量は８４０００、ヘーズは０．６％、ガラス転移温度は７４℃であった。
【００５８】
（比較例２）
（Ａ）成分のｎ−ブチルメタクリレート（ＢＭＡ）を４５ｇ、（Ｂ）成分のメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）を６７．５ｇ、重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）０．５１ｇ、溶媒としてメチルエチルケトン（ＭＥＫ）１３７．５ｇ用いた以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用樹脂組成物、合わせガラス用中間膜、合わせガラス中間膜用フィルム材及び合わせガラスを得た。
比較例２の合わせガラス用樹脂組成物の重量平均分子量は７８０００、ヘーズは０．６％、ガラス転移温度は９５℃であった。
【００５９】
（比較例３）
（Ａ）成分のｎ−ブチルメタクリレート（ＢＭＡ）を６７．５ｇ、（Ｂ）成分のメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）を４５ｇ用いた以外は比較例２と同様にして、合わせガラス用中間膜、合わせガラス中間膜用フィルム材及び合わせガラスを得た。
比較例３の合わせガラス用樹脂組成物の重量平均分子量は７９０００、ヘーズは０．５％、ガラス転移温度は９０℃であった。
【００６０】
（比較例４）
（Ａ）成分のｎ−ブチルメタクリレート（ＢＭＡ）を９０ｇ、（Ｂ）成分のメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）を２２．５ｇ用いた以外は比較例２と同様にして、合わせガラス用中間膜、合わせガラス中間膜用フィルム材及び合わせガラスを得た。
比較例４の合わせガラス用樹脂組成物の重量平均分子量は８１０００、ヘーズは０．６％、ガラス転移温度は７７℃であった。
【００６１】
（比較例５）
（Ａ）成分のｎ−ブチルメタクリレート（ＢＭＡ）を１１２．５ｇ用いた以外は比較例２と同様にして、合わせガラス用中間膜、合わせガラス中間膜用フィルム材及び合わせガラスを得た。
比較例５の合わせガラス用樹脂組成物の重量平均分子量は８１０００、ヘーズは０．６％、ガラス転移温度は６７℃であった。
【００６２】
（参考例１）
１．ポリビニルブチラールからなる樹脂Ａの作製
赤外吸収スペクトルを測定したときに得られる水酸基に対応するピークの半値幅が２４５ｃｍ−１であるポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂（アセタール化度６８．０モル％、ビニルアセテート成分の割合０．６モル％）１００質量部と、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３８質量部とを混合した。混合物をミキシングロールで充分に溶融混練して、樹脂Ａを得た。
２．ポリビニルブチラールからなる樹脂Ａ層の作製
樹脂Ａをプレス成形機で１５０℃、３０分間の条件でプレス成形して、厚さ０．４ｍｍの樹脂Ａ層を得た。
３．合わせガラスの作製
樹脂Ａ層を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍに裁断した後、縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み１．１ｍｍのフロートガラスに４辺が重なるように貼り付け、全体を上からローラーで加圧した。露出している樹脂Ａ層側の上に、縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスの４辺が重なるように貼り付け、全体を上からローラーで加圧した。これにより、フロートガラス／ＰＶＢからなる樹脂Ａ層／フロートガラスの積層体を得た。得られた積層体を１２５℃に設定した真空ラミネータを用いて２５分間加熱し、続いて１４０℃に設定したオートクレーブを用いて、圧力１１５Ｎ／ｃｍ２、１２０分間の条件で加熱及び加圧して、フロートガラス（２．７ｍｍ）／ＰＶＢからなる樹脂Ａ層／フロートガラス（１．６ｍｍ）の構成を有する合わせガラスを得た。同様の操作により、合わせガラスを５枚作製した。
【００６３】
（参考例２）
１．アイオノマ樹脂層の作製
アイオノマ樹脂（エチレン−メタクリル酸共重合体と亜鉛イオンとから形成されたアイオノマ樹脂）、東レ・デュポンポリケミカル株式会社製、ハイミラン１７０５、以下「樹脂Ｂ」ということがある）を、ダイス付きプラストミルを用い、以下の条件により押出成形して、アイオノマ樹脂層としての樹脂フィルムを形成させた。冷却ロール及び引取ロールの速度を４．６ｍ／分として厚さ５０μｍのアイオノマ樹脂層を作製してから、冷却ロール及び引取ロールの速度を２．０ｍ／分として厚さ０．４ｍｍのアイオノマ樹脂層を作製した。
・スクリュー回転数：５０回転／分（ｒｐｍ）
・トルク圧：４５Ｎ・ｍ
・３つのゾーンの混錬温度：１５０℃、１７０℃及び１９０℃
・ダイス温度：１９０℃
・ダイスギャップ：０．６ｍｍ
・冷却ロール、引取ロールの速度：２．０ｍ／分
２．合わせガラスの作製
アイオノマ樹脂層（樹脂Ｂ）を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍに裁断した後、縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み１．１ｍｍのフロートガラスに４辺が重なるように貼り付け、全体を上からローラーで加圧した。露出している樹脂層側の上に、縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスの４辺が重なるように貼り付け、全体を上からローラーで加圧した。これにより、フロートガラス／アイオノマ樹脂層（樹脂Ｂ）／フロートガラスの積層体を得た。得られた積層体を１２５℃に設定した真空ラミネータを用いて２５分間加熱し、続いて１４０℃に設定したオートクレーブを用いて、圧力１１５Ｎ／ｃｍ２、１２０分間の条件で加熱及び加圧して、フロートガラス（２．７ｍｍ）／アイオノマ樹脂層（樹脂Ｂ）／フロートガラス（１．６ｍｍ）の構成を有する合わせガラスを得た。同様の操作により、合わせガラスを５枚作製した。
【００６４】
＜合わせガラスの飛び石耐性（耐チッピング性）の評価＞
図２に示す装置にて飛び石耐性（耐チッピング性）の評価を行った。
実施例１〜３及び比較例１〜５、参考例１及び参考例２で作製した合わせガラスの２．７ｍｍ側の面の４辺に、端部から５．０ｍｍ以内の範囲で両面粘着テープを貼り付けた後、厚み１０．０ｍｍのフロートガラスに固定した。次いで、合わせガラスの１．６ｍｍ側の面に重さ０．１５±０．０６ｇの玄武岩砕石（玄武岩砕石７号、目開き５．６ｍｍのふるいを通過し、目開き４．７５ｍｍのふるいを通過しないものを選定）１個をエアガンにて合わせガラスへの衝突速度２００ｋｍ／ｈ、衝突入射角度０度で衝突させた。なお、この際、エアガンの発射口から合わせガラスまでの距離は６０ｍｍとした。衝突部を観察し、衝突痕から長さ０．５ｍｍ以上の線状の傷（クラック）の有無を確認した。２回目以降は、同合わせガラスの同面内における衝突痕及びクラックの無い部分に対して、１回目と同様の試験を行った。この操作を、１枚の合わせガラスに対して２０回実施し、下式（１）でＮＧ率を算出した。
ＮＧ率（％）＝クラック発生数×１００／２０        式（１）
同様の操作を５枚の合わせガラスに実施し、ＮＧ率の平均値を算出した後、下記の判定基準で合わせガラスの飛び石耐性とした。なお、合わせガラスの飛び石耐性はＡが最も優れ、Ｄが最も劣ることを示す。
Ａ  ：  ＮＧ率の平均値が２０．０％未満
Ｂ  ：  ＮＧ率の平均値が２０．０％以上、２５．０％未満
Ｃ  ：  ＮＧ率の平均値が２５．０％以上、３０．０％未満
Ｄ  ：  ＮＧ率の平均値が３０．０％以上
【００６５】
＜合わせガラスの耐剥離性の評価＞
上記飛び石耐性の評価時にクラックが発生した部位におけるガラスと合わせガラス用中間膜間での剥離の発生有無を目視にて確認し、下式（２）にて剥離率を算出した。
剥離率（％）＝剥離発生数×１００／クラック発生数        式（２）
下記の判定基準で合わせガラスの耐剥離性とした。
○  ：  剥離率が１０．０％未満
×  ：  剥離率が１０．０％以上
表１に合わせガラス用樹脂組成物とその特性及び、耐チッピング性と耐剥離性の評価結果をまとめて示した。
【００６６】
【表１】
2019172529.tif 000003
【００６７】
実施例１〜３の合わせガラスは、比較例１〜５及び参考例１〜２に記載の合わせガラスと比較して、飛び石に対する耐性及び耐剥離性に優れる。この評価結果から、本発明の合わせガラス用樹脂組成物及び合わせガラス用中間膜は、耐剥離性を担保しつつ合わせガラスの飛び石に対する耐性を向上させることが示唆された。
【図１】
2019172529.tif 000004
【図２】
2019172529.tif 000005