(57)【要約】【課題】高遮音性を有し、かつ高温における力学強度の低下が抑制された合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】  正接損失の極大値であるｔａｎδａが０．５以上である熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および分子量が１４０以上１００００以下の化合物（ｂ）５〜５００質量部のみからなる組成物Ｘを含む層（ｘ）を少なくとも有し、剛直性に関する所定の条件（１）、正接損失に関する所定の条件（２）、ヘイズに関する所定の条件（３）を満たす合わせガラス用中間膜。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
正接損失の極大値であるｔａｎδａが０．５以上である熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および分子量が１４０以上１００００以下の化合物（ｂ）５〜５００質量部のみからなる組成物Ｘを含む層（ｘ）を少なくとも有し、下記条件（１）〜（３）を満たす合わせガラス用中間膜。
（１）分子動力学シミュレーションにより算出した熱可塑性樹脂（ａ）の剛直性をＳａ、化合物（ｂ）の剛直性をＳｂとしたときに、Ｓｂ−Ｓａの値が−１１．０以上２０．０以下である。
（２）熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および化合物（ｂ）２５質量部のみからなる組成物Ｙの正接損失の極大値をｔａｎδｙとしたときに、ｔａｎδｙ―ｔａｎδａの値が０．５以上である。
（３）組成物Ｘのみからなる膜厚０．８ｍｍのフィルムを２枚の厚み３ｍｍのクリアガラスに挟持して合わせガラスとしたときに、該合わせガラスのヘイズが１．５以下である。
【請求項２】
前記熱可塑性樹脂（ａ）が、ポリ酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、イソプレン系ブロック共重合体、ブタジエン系ブロック共重合体およびアクリル樹脂からなる群より選択される少なくとも１つである、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記化合物（ｂ）が、少なくとも１つの環構造を含む化合物である、請求項１または２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記熱可塑性樹脂（ａ）が、０℃以上に少なくとも１つの正接損失の極大値を有する、請求項１〜３のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記化合物（ｂ）の融点が１５０℃以下である、請求項１〜４のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記化合物（ｂ）が、３つ以上の環構造からなる縮合環を含まない化合物である、請求項１〜５のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記化合物（ｂ）が、芳香環に直接結合した水酸基を含まない化合物および亜リン酸エステル構造を含まない化合物である、請求項１〜６のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記化合物（ｂ）が芳香族化合物である、請求項１〜７のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記化合物（ｂ）として２種以上の構造の異なる化合物を含み、化合物（ｂ）中に最も多く含まれる化合物（ｂ−１）の含有量が、全ての化合物（ｂ）の合計量に対して２０質量％以上である、請求項１〜８のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記層（ｘ）が−３０℃以上５０℃以下の温度に正接損失の極大値を有する、請求項１〜９のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記層（ｘ）が可塑剤（ｃ）を含む、請求項１〜１０のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
前記熱可塑性樹脂（ａ）が、粘度平均重合度が１５０以上１００００以下の樹脂である、請求項１〜１１のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
前記層（ｘ）に加えて、層（ｚ）を有するガラス用中間膜であって、
当該層（ｚ）は、ポリビニルアセタール樹脂およびアイオノマー樹脂から選ばれる少なくとも１つ以上の樹脂を含み、少なくとも１つの最外層を構成する、請求項１〜１２のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
２枚の厚み３ｍｍのクリアガラスに挟持して合わせガラスとしたときのヘイズが１．５以下である、請求項１〜１３のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
２枚のガラス板の間に、請求項１〜１４のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜が挟持されてなる合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は合わせガラス用中間膜に関する。
【背景技術】
【０００２】
高強度かつ高透明性を有し、ガラスとの接着性に優れ、柔軟性に優れる合わせガラス用中間膜を２枚のガラスで挟んで得られる合わせガラスは、自動車フロントガラスなどの各種安全ガラスに使用されている。
【０００３】
近年、生活環境の質向上に対する要求の向上にともない、遮音に関するニーズが高まっている。合わせガラスにおいても、遮音性を有する合わせガラス用中間膜を含む、遮音性合わせガラスに関する検討が行われている。従来知られている遮音性合わせガラス用中間膜を使用した合わせガラスは、合わせガラス用中間膜の減衰性能により、コインシデンス効果による音響透過損失の低下を抑制する効果がある（例えば、特許文献１）。特許文献１では、室温における合わせガラスの遮音性能を向上させるために、合わせガラス用中間膜の正接損失（ｔａｎδ）のピーク温度を室温付近またはそれ以下の温度に調節している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】国際公開第２０１６／１５８８８２号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１の合わせガラス用中間膜は、高遮音性を達成するために、特定の低分子化合物を多量に含有する必要があり、高温における合わせガラス用中間膜の力学強度が大きく低下してしまうという課題があった。このような合わせガラス用中間膜は、自動車フロントガラスの温度が上昇する夏場において、安全性が低下してしまうことが問題となる。
【０００６】
そこで、本発明が解決しようとする課題は、高遮音性を有し、かつ高温における力学強度の低下が抑制された合わせガラス用中間膜を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは鋭意検討した結果、特定の樹脂及び化合物からなる組成物を含む層を少なくとも有し、特定の条件を満たす合わせガラス用中間膜が上記課題を解決することを見出し、本発明に到達した。すなわち、本発明は以下の好適な態様を包含する。
［１］正接損失の極大値であるｔａｎδａが０．５以上である熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および分子量が１４０以上１００００以下の化合物（ｂ）５〜５００質量部のみからなる組成物Ｘを含む層（ｘ）を少なくとも有し、下記条件（１）〜（３）を満たす合わせガラス用中間膜。
（１）分子動力学シミュレーションにより算出した熱可塑性樹脂（ａ）の剛直性をＳａ、化合物（ｂ）の剛直性をＳｂとしたときに、Ｓｂ−Ｓａの値が−１１．０以上２０．０以下である。
（２）熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および化合物（ｂ）２５質量部のみからなる組成物Ｙの正接損失の極大値をｔａｎδｙとしたときに、ｔａｎδｙ―ｔａｎδａの値が０．５以上である。
（３）組成物Ｘのみからなる膜厚０．８ｍｍのフィルムを２枚の厚み３ｍｍのクリアガラスに挟持して合わせガラスとしたときに、該合わせガラスのヘイズが１．５以下である。
［２］前記熱可塑性樹脂（ａ）が、ポリ酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、イソプレン系ブロック共重合体、ブタジエン系ブロック共重合体およびアクリル樹脂からなる群より選択される少なくとも１つである、［１］の合わせガラス用中間膜。
［３］前記化合物（ｂ）が、少なくとも１つの環構造を含む化合物である、［１］または［２］の合わせガラス用中間膜。
［４］前記熱可塑性樹脂（ａ）が、０℃以上に少なくとも１つの正接損失の極大値を有する、［１］〜［３］のいずれかの合わせガラス用中間膜。
［５］前記化合物（ｂ）の融点が１５０℃以下である、［１］〜［４］のいずれかの合わせガラス用中間膜。
［６］前記化合物（ｂ）が、３つ以上の環構造からなる縮合環を含まない化合物である、［１］〜［５］のいずれかの合わせガラス用中間膜。
［７］前記化合物（ｂ）が、芳香環に直接結合した水酸基を含まない化合物および亜リン酸エステル構造を含まない化合物である、［１］〜［６］のいずれかの合わせガラス用中間膜。
［８］前記化合物（ｂ）が芳香族化合物である、［１］〜［７］のいずれかの合わせガラス用中間膜。
［９］前記化合物（ｂ）として２種以上の構造の異なる化合物を含み、化合物（ｂ）中に最も多く含まれる化合物（ｂ−１）の含有量が、全ての化合物（ｂ）の合計量に対して２０質量％以上である、［１］〜［８］のいずれかの合わせガラス用中間膜。
［１０］前記層（ｘ）が−３０℃以上５０℃以下の温度に正接損失の極大値を有する、［１］〜［９］のいずれかの合わせガラス用中間膜。
［１１］前記層（ｘ）が可塑剤（ｃ）を含む、［１］〜［１０］のいずれかの合わせガラス用中間膜。
［１２］前記熱可塑性樹脂（ａ）が、粘度平均重合度が１５０以上１００００以下の樹脂である、［１］〜［１１］のいずれかの合わせガラス用中間膜。
［１３］前記層（ｘ）に加えて、層（ｚ）を有するガラス用中間膜であって、
当該層（ｚ）は、ポリビニルアセタール樹脂およびアイオノマー樹脂から選ばれる少なくとも１つ以上の樹脂を含み、少なくとも１つの最外層を構成する、［１］〜［１２］のいずれかの合わせガラス用中間膜。
［１４］２枚の厚み３ｍｍのクリアガラスに挟持して合わせガラスとしたときのヘイズが１．５以下である、［１］〜［１３］のいずれかの合わせガラス用中間膜。
［１５］２枚のガラス板の間に、［１］〜［１４］のいずれかの合わせガラス用中間膜が挟持されてなる合わせガラス。
【発明の効果】
【０００８】
本発明は、高遮音性を有し、かつ高温における力学強度の低下が抑制された合わせガラス用中間膜を提供することである。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】熱可塑性樹脂（ａ）のみの場合と、熱可塑性樹脂（ａ）に化合物（ｂ）を添加した場合のそれぞれにおける、温度、貯蔵弾性率Ｅ’及びｔａｎδの関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明の合わせガラス用中間膜は、正接損失の極大値であるｔａｎδａが０．５以上である熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および分子量が１４０以上１００００以下の化合物（ｂ）５〜５００質量部のみからなる組成物Ｘを含む層（ｘ）を少なくとも有し、下記条件（１）〜（３）を満たす。
（１）分子動力学シミュレーションにより算出した熱可塑性樹脂（ａ）の剛直性をＳａ、化合物（ｂ）の剛直性をＳｂとしたときに、Ｓｂ−Ｓａの値が−１１．０以上２０．０以下である。
（２）熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および化合物（ｂ）２５質量部のみからなる組成物Ｙの正接損失の極大値をｔａｎδｙとしたときに、ｔａｎδｙ―ｔａｎδａの値が０．５以上である。
（３）組成物Ｘのみからなる膜厚０．８ｍｍのフィルムを２枚の厚み３ｍｍのクリアガラスに挟持して合わせガラスとしたときに、該合わせガラスのヘイズが１．５以下である。
【００１１】
＜熱可塑性樹脂（ａ）＞
熱可塑性樹脂（ａ）は正接損失の極大値であるｔａｎδａが、０．５以上である。ｔａｎδａは、熱可塑性樹脂（ａ）を厚さ０．８ｍｍに成形したフィルムの動的粘弾性を、周波数０．３Ｈｚ、引張モードで−１００〜１２０℃の範囲で測定した際の極大値である。
正接損失がｔａｎδａとなる温度をＴａ（℃）としたときに、Ｔａは−７０℃以上が好ましく、−５０℃以上がより好ましく、−４０℃以上がさらに好ましく、０℃以上が最も好ましい。またＴａは７５℃以下が好ましく、６０℃以下がより好ましい。Ｔａが上記範囲を満たすことで、高遮音性を有し、かつ高温における力学強度の低下が抑制された合わせガラス用中間膜を提供することができる。
なお、ｔａｎδａが複数存在する場合、少なくとも一つのｔａｎδａとＴａが上記条件を満たせばよい。
【００１２】
前記熱可塑性樹脂（ａ）としては、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリカルボン酸ビニル樹脂、オレフィン−カルボン酸ビニル共重合体、ポリウレタンエラストマー、ポリエステルエラストマー、スチレン‐ジエンブロック共重合体、塩素化ポリオレフィン樹脂など、従来公知の熱可塑性樹脂が使用可能である。中でも、ポリ酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、イソプレン系ブロック共重合体、ブタジエン系ブロック共重合体およびアクリル樹脂が好ましい。これらの中でも、合わせガラス用中間膜において優れた遮音性能を発現する観点から、熱可塑性樹脂（ａ）はビニルエステル単位を有するものが好ましい。当該ビニルエステル単位の含有量は０．１モル％以上が好ましく、５モル％以上がより好ましく、５０モル％以上がさらに好ましく、７０モル％以上が特に好ましい。ビニルエステル単位を含む樹脂としては、ポリビニルアセタール、ポリ酢酸ビニル、エチレン酢酸ビニル共重合体が好ましく、ポリ酢酸ビニル、エチレン酢酸ビニル共重合体などが挙げられる。
【００１３】
熱可塑性樹脂（ａ）の粘度平均重合度は、１５０以上が好ましく、１０００以上がより好ましく、１５００以上がさらに好ましい。また、１００００以下が好ましく、５０００以下がより好ましく、３０００以下がさらに好ましく、２５００以下が特に好ましい。粘度平均重合度が、１５０未満であると、合わせガラス用中間膜の力学強度が不十分となることがあり、１００００を超えると溶融加工時の加工性が低下することがある。
【００１４】
分子動力学シミュレーションにより算出した熱可塑性樹脂（ａ）の剛直性をＳａとした際に、当該Ｓａは、１．０以上が好ましく、１．５以上がより好ましく、２．０以上がさらに好ましい。Ｓａは５０．０以下が好ましく、４０．０以下がより好ましく、３０．０以下がさらに好ましく、２０．０以下が特に好ましい。Ｓａが１．０未満だと合わせガラス用中間膜の力学強度が不十分となることがあり、Ｓａが５０．０以上だと、熱可塑性樹脂（ａ）が後述の化合物（ｂ）と十分に相溶しないことがある。なお、剛直性の詳細な測定方法は後述する。
【００１５】
前記熱可塑性樹脂（ａ）として好適に用いられるポリビニルアセタール樹脂は、従来公知のものが使用可能である。例えば次のような方法によって得ることができる。まず濃度３〜３０質量％のポリビニルアルコール水溶液を、８０〜１００℃の温度範囲で保持した後、その温度を１０〜６０分かけて徐々に冷却する。該水溶液の温度が−１０〜３０℃まで低下したところで、アルデヒドおよび酸触媒を添加し、３０〜３００分間温度を一定に保ち、アセタール化反応を行う。その後、反応液で３０〜２００分かけて２０〜８０℃の温度まで昇温し、その温度で３０〜３００分保持する。次に反応液を、必要に応じてアルカリなどの中和剤を添加して中和し、樹脂を水洗、乾燥することにより、ポリビニルアセタール樹脂が得られる。
【００１６】
アセタール化反応に用いる酸触媒としては、例えば有機酸および無機酸のいずれでも使用可能であり、例えば酢酸、パラトルエンスルホン酸、硝酸、硫酸、塩酸等が挙げられる。これらの中でも塩酸、硝酸、硫酸が好ましく用いられる。
【００１７】
アセタール化反応に用いるアルデヒドは、例えば炭素数１以上で、炭素数８以下のアルデヒドを用いることが好ましい。炭素数１以上で、炭素数８以下のアルデヒドとしては、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ペンチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられ、これらは単独で使用してもよく、二種以上併用してもよい。これらの中でも炭素数２〜５のアルデヒドを用いることが好ましく、炭素数４のアルデヒドを用いることがより好ましい。特にｎ−ブチルアルデヒドが入手容易であり、アセタール化反応後に残存するアルデヒドの水洗や乾燥による除去が容易で、また得られるポリビニルアセタール樹脂の取り扱い性と力学特性のバランスに優れるため、好ましく用いられる。したがって本発明で使用されるポリビニルアセタール樹脂としては、特にポリビニルブチラール樹脂が好適である。
【００１８】
ポリビニルアセタール樹脂の平均残存水酸基（ＪＩＳＫ６７２８：１９７７におけるビニルアルコール）量は、１０モル％以上であることが好ましく、１４モル％以上がより好ましく、２０モル％以上がさらに好ましく、２２モル％以上が特に好ましく、２６モル％以上が最も好ましい。また、ポリビニルアセタール樹脂の平均残存水酸基量は、６０モル％以下が好ましく、５０モル％以下がより好ましく、４０モル％以下がさらに好ましく、３５モル％以下が特に好ましく、３０モル％以下が最も好ましい。平均残存水酸基量が１０モル％未満であると、合わせガラス用中間膜の力学強度が不十分となる。また、そのようなポリビニルアセタール樹脂は安価に入手することが困難である。また、平均残存水酸基量が６０モル％を超えると、合わせガラス用中間膜が吸水しやすくなったり、後述する化合物（ｂ）および可塑剤との相溶性が低下したりすることがあり、さらに十分な遮音性能が発現しないことがある。
【００１９】
ポリビニルアセタール樹脂の平均残存ビニルエステル基（ＪＩＳＫ６７２８：１９７７における酢酸ビニル）量は、遮音性能の観点では０．１モル％以上が好ましく、０．２モル％以上がより好ましく、０．３モル％以上がさらに好ましく、０．５モル％以上が最も好ましい。また力学強度の観点、長期間使用した場合の耐候性の観点では５０モル％未満が好ましく、２５モル％以下がより好ましく、１７モル％以下がさらに好ましく、１２モル％以下が特に好ましく、２モル％以下が最も好ましい。
【００２０】
ポリビニルアセタール樹脂の平均アセタール化度（ＪＩＳＫ６７２８：１９７７におけるビニルブチラール）は、４０モル％以上が好ましく、４５モル％以上がより好ましく、５０モル％以上がさらに好ましく、６０モル％以上が特に好ましく、６８モル％以上が最も好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の平均アセタール化度は、８６モル％以下が好ましく、８４モル％以下がより好ましく、８２モル％以下がさらに好ましく、７５モル％以下が特に好ましく、７３モル％以下が最も好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の平均アセタール化度が４０モル％未満となると、十分な遮音性能が発現しないことがある。また、８６モル％を超えるものは工業的に安価に生産することが困難であり、また得られる合わせガラス用中間膜の力学強度が低下することがある。
【００２１】
ポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度（ＪＩＳＫ６７２８：１９７７における平均重合度）は、１５０以上が好ましく、１０００以上がより好ましく、１５００以上がさらに好ましい。また、４０００以下が好ましく、３０００以下がより好ましく、２５００以下がさらに好ましい。粘度平均重合度が１５０未満であると、得られる合わせガラス用中間膜の力学強度が不十分となることがあり、４０００を超えると溶融加工時の加工性が低下することがある。
【００２２】
前記熱可塑性樹脂（ａ）として用いることができるポリカルボン酸ビニル樹脂としては、カルボン酸ビニル化合物を従来公知の方法、例えば溶液重合法、塊状重合法、懸濁重合法、乳化重合法などの方法を適用し、重合開始剤としては、重合方法に応じて、例えばアゾ系開始剤、過酸化物系開始剤、レドックス系開始剤などを適宜選択して重合したものが挙げられる。カルボン酸ビニル化合物は、炭素数４〜２０のカルボン酸ビニル化合物が好ましく、炭素数４〜１０のカルボン酸ビニル化合物がより好ましく、炭素数４〜６のカルボン酸ビニル化合物がさらに好ましい。カルボン酸ビニル化合物の炭素数が４より小さくなると、目的の重合体の製造が困難となり、炭素数が２０より大きくなると、力学特性が低下したり、遮音性能が低下したりする傾向がある。このようなカルボン酸ビニル化合物としては、例えば酢酸ビニル、酢酸ｎ−プロペニル、酢酸イソプロペニル、酢酸ｎ−ブテニル、酢酸イソブテニル、プロピオン酸ビニルなどの酢酸ビニル系化合物；プロピオン酸ビニル、ブタン酸ビニル、ペンタン酸ビニル、ヘキサン酸ビニル、オクタン酸ビニル、デカン酸ビニル、ドデカン酸ビニル、ヘキサデカン酸ビニルなどが挙げられる。これらの中でも特に、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ブタン酸ビニルが好適に用いられ、酢酸ビニルがより好適に用いられる。
【００２３】
ポリカルボン酸ビニル樹脂は、本発明の趣旨に反しない限り、カルボン酸ビニル化合物とオレフィン以外の他の単量体との共重合体を用いることができる。当該単量体として例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸ｉ−ブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸オクタデシルなどのアクリル酸エステル；メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｉ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸ドデシル、メタクリル酸オクタデシルなどのメタクリル酸エステル；アクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、Ｎ−エチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド、アクリルアミドプロパンスルホン酸およびその塩、アクリルアミドプロピルジメチルアミン、その塩およびその４級塩、Ｎ−メチロールアクリルアミドおよびその誘導体などのアクリルアミドおよびその誘導体；メタクリルアミド、Ｎ−メチルメタクリルアミド、Ｎ−エチルメタクリルアミド、メタクリルアミドプロパンスルホン酸およびその塩、メタクリルアミドプロピルジメチルアミン、その塩およびその４級塩、Ｎ−メチロールメタクリルアミドおよびその誘導体などのメタクリルアミドおよびその誘導体；メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、ｎ−ブチルビニルエーテル、ｉ−ブチルビニルエーテル、ｔ−ブチルビニルエーテル、ドデシルビニルエーテル、ステアリルビニルエーテルなどのビニルエーテル；アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどのニトリル；塩化ビニル、フッ化ビニルなどのハロゲン化ビニル；塩化ビニリデン、フッ化ビニリデンなどのハロゲン化ビニリデン；酢酸アリル、塩化アリルなどのアリル化合物；マレイン酸エステルまたはマレイン酸無水物、ビニルトリメトキシシランなどのビニルシリル化合物などが挙げられる。これらの他の単量体を共重合させる場合には、通常、これらの他の単量体を、カルボン酸ビニル化合物に対して１０モル％未満の割合で用いることが好ましい。
【００２４】
ポリカルボン酸ビニルの粘度平均重合度は５００以上が好ましく、１０００以上がより好ましく、１５００以上がさらに好ましい。また、１００００以下が好ましく、５０００以下がより好ましく、３５００以下がさらに好ましい。粘度平均重合度がこの範囲を満たすことで、優れた遮音性能と十分な力学強度を発現するため好適である。
【００２５】
本発明で用いられるオレフィン−カルボン酸ビニル共重合体としては、例えば、従来公知のオレフィン−カルボン酸ビニル共重合体が挙げられる。オレフィンとしては、例えばエチレン、プロピレン、ｎ−ブテン、イソブチレン、ブタジエン、イソプレンなどの従来公知の化合物が使用できる。またカルボン酸ビニル化合物としては、例えば酢酸ビニル、酢酸ｎ−プロペニル、酢酸イソプロペニル、酢酸ｎ−ブテニル、酢酸イソブテニルなどの酢酸ビニル系化合物；プロピオン酸ビニル、ブタン酸ビニル、ペンタン酸ビニル、ヘキサン酸ビニル、オクタン酸ビニル、デカン酸ビニル、ドデカン酸ビニル、ヘキサデカン酸ビニルが挙げられる。これらの中でもオレフィンとしてエチレンを使用し、カルボン酸ビニル化合物として酢酸ビニルを使用したオレフィン−カルボン酸ビニル共重合体が、合わせガラス用中間膜として優れた遮音性能、十分な力学強度を発現する観点で好ましい。
【００２６】
オレフィン−カルボン酸ビニル共重合体において、オレフィン単位とカルボン酸ビニル単位との合計量に対するカルボン酸ビニル単位の量の比率は１０モル％以上が好ましく、２０モル％以上がより好ましく、３０モル％以上がさらに好ましく、４０モル％以上が特に好ましい。また、オレフィン単位に対するカルボン酸ビニル単位の合計量に対するカルボン酸ビニル単位の量の比率は９０モル％以下が好ましく、８５モル％以下がより好ましく、８０モル％以下がさらに好ましく、７５モル％以下が特に好ましい。カルボン酸ビニル単位の量が上記範囲を満たすと、本発明の合わせガラス用中間膜が十分な力学強度を発現し、また好適な温度で優れた遮音性能を発現することが可能である。
【００２７】
本発明で使用する熱可塑性樹脂（ａ）は、取扱い性や成形性を改善するために、熱可塑性樹脂としての特性を損なわない範囲で部分的にまたは少量の架橋構造を含むものでも構わない。
本発明では熱可塑性樹脂（ａ）として、上記したものを２種以上混合して用いても良い。
【００２８】
＜化合物（ｂ）＞
化合物（ｂ）は、分子量が１４０以上１００００以下の化合物である。また化合物（ｂ）は、後述の合わせガラス用中間膜の段落に記載する（１）〜（３）の条件を満たすものである。
【００２９】
化合物（ｂ）は、遮音性能に優れる合わせガラス用中間膜を得る観点で、少なくとも１つの環構造を含む化合物であることが好ましい。化合物（ｂ）に含まれる環の数は、２〜１０であることが好ましく、２〜４であることがより好ましい。また、合わせガラス用中間膜の遮音性を高めるという観点では、化合物（ｂ）が芳香族化合物であることが好ましい。化合物（ｂ）が芳香族化合物である場合、剛直性が十分となり十分な遮音性が得られやすい。
上述した、少なくとも１つの環構造を含む化合物とは、単環を１つ有するもの、単環を複数有するものの他、２つ以上の環が縮合した縮合環構造を１つ又は複数有する化合物が含まれる。縮合環構造を少なくとも１つ有する場合、遮音性を高めるという観点では、その一つの縮合環を構成する環の数は２であることが好ましい。これは、縮合環を構成する環の数が増加するにつれて、化合物（ｂ）の結晶性が高くなり、熱可塑性樹脂（ａ）中にうまく分散せず、遮音性向上効果が得られないためである。
【００３０】
化合物（ｂ）の後述する方法でシミュレーションによって評価される剛直性Ｓｂは、１．０以上が好ましく、１．５以上がより好ましく、２．０以上がさらに好ましい。剛直性Ｓｂは５０．０以下が好ましく、４０．０以下がより好ましく、３０．０以下のものがさらに好ましく、２０．０以下のものが特に好ましい。剛直性Ｓｂが１．０未満だと、得られる合わせガラス用中間膜の力学強度が不十分となることがあり、剛直性Ｓｂが５０．０以上だと、化合物（ｂ）が熱可塑性樹脂（ａ）と十分に相溶しないことがある。
【００３１】
合わせガラス用中間膜の長期透明性という観点では、化合物（ｂ）は、芳香環に直接結合した水酸基を含む化合物および亜リン酸エステル構造を含む化合物の、いずれにも該当しない化合物であることが望ましい。芳香環に直接結合した水酸基は酸化されやすい。また亜リン酸エステル構造も酸化されやすい。これらに基づく酸化が発生すると、中間膜の品質低下および着色の原因となることがある。
【００３２】
本発明で使用する化合物（ｂ）は、その融点が−１００℃以上５００℃以下であることが好ましい。その融点は−８０℃以上がより好ましく、−５０℃以上がさらに好ましく、−２０℃以上がさらにより好ましい。またその融点は４００℃以下がより好ましく、３００℃以下がさらに好ましく、２５０℃以下がさらにより好ましく、１５０℃以下が最も好ましい。融点が５００℃を超えると、化合物（ｂ）の熱可塑性樹脂（ａ）に対する相溶性が低下してしまうことがある。
【００３３】
化合物（ｂ）の分子量は１４０以上１００００以下である。分子量は１５０以上が好ましく、２００以上がより好ましく、２５０以上がさらに好ましく、２８０以上が特に好ましい。また、１００００以下が好ましく、２０００以下がより好ましく、１０００以下がさらに好ましく、８００以下が特に好ましく、６００以下が最も好ましい。化合物（ｂ）の分子量が１４０未満の場合は、長期間使用した場合に化合物（ｂ）が揮発してしまう傾向にあり、１００００を超える場合は、熱可塑性樹脂（ａ）との相溶性が低下したり、十分な遮音性能が発現しなかったりする傾向がある。
【００３４】
化合物（ｂ）は熱可塑性樹脂（ａ）との関係によって選択すればよく、特に限定されないが、例えば、フタル酸ジブチル、２−メトキシ−１−ナフタレンメタノール、１−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−３−（４−メトキシフェニル）−１，３−プロパンジオン、α,α'−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，４−ジイソプロピルベンゼン、スタノロンが挙げられる。
【００３５】
化合物（ｂ）は、２種以上の構造の異なる化合物を含んでいても良い。この場合、当該異なる化合物の合計の質量を化合物（ｂ）の質量とし、当該異なる化合物の混合物から実施例の方法で算出される剛直性Ｓｂを化合物（ｂ）の剛直性Ｓｂとして考えれば良い。
化合物（ｂ）が、２種以上の構造の異なる複数の化合物を含む場合は、化合物（ｂ）中に最も多く含まれる化合物（ｂ−１）の含有量が、化合物（ｂ）の全量に対して２０質量％以上であることが好ましい。当該含有量は、３０質量％以上が好ましく、４０質量％以上がより好ましく、５０質量％以上がさらに好ましい。２０質量％未満では、遮音性向上効果が得られないことがある。
【００３６】
＜組成物Ｘ＞
組成物Ｘは、正接損失の極大値であるｔａｎδａが０．５以上である熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および分子量が１４０以上１００００以下の化合物（ｂ）５〜５００質量部のみからなる組成物である。なお、後述の層（ｘ）は組成物Ｘを含む層であり、組成物Ｘ以外の他の物質を含んでも良い。
【００３７】
組成物Ｘにおいて、熱可塑性樹脂（ａ）の含有量は２０質量％以上が好ましく、２５質量％以上がより好ましく、３０質量％以上がさらに好ましく、３５質量％以上が特に好ましい。組成物において、熱可塑性樹脂（ａ）の含有量は９５質量％以下が好ましく、９０質量％以下がより好ましく、８０質量％以下がさらに好ましく、７５質量％以下が特に好ましい。組成物Ｘにおいて、熱可塑性樹脂（ａ）の含有量が上記範囲外となると、合わせガラス用中間膜が十分な遮音性能を発現できなくなる傾向にあり、または合わせガラス用中間膜の強度が不十分となることがある。
【００３８】
化合物（ｂ）の含有量は、熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部に対して５〜５００質量部である。また、化合物（ｂ）の含有量は１０質量部以上が好ましく、２０質量部以上がより好ましく、３０質量部以上がさらにより好ましく、４５質量部以上が特に好ましく、６５質量部以上が最も好ましい。化合物（ｂ）の含有量は、熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部に対して４００質量部以下が好ましく、２００質量部以下がより好ましく、１７０質量部以下がさらに好ましく、１５０質量部以下がいっそう好ましく、１３０質量部以下が特に好ましく、１００質量部以下が最も好ましい。熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部に対する化合物（ｂ）の量が５質量部未満の場合は、後述のｔａｎδｘの値を十分に高くすることができない場合があり、５００質量部を超える場合は、化合物（ｂ）がブリードアウトしたり、相分離したりする傾向がある。
【００３９】
組成物Ｘは、熱可塑性樹脂（ａ）と化合物（ｂ）のみを混合することで得られる。混合の方法としては、例えば、ラボプラストミルによる溶融混練が挙げられる。
【００４０】
＜層（ｘ）＞
層（ｘ）は、組成物Ｘを含む層である。すなわち、層（ｘ）は、熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部と化合物（ｂ）５〜５００質量部を必ず含み、さらに必要に応じて他の物質を含むものである。
【００４１】
本発明において、層（ｘ）において正接損失の極大値であるｔａｎδｘは、好ましくは、１．０以上、さらに好ましくは２．５以上、さらにより好ましくは３．０以上である。ｔａｎδｘは、層（ｘ）を構成する材料を膜厚０．８ｍｍに成形したフィルムの動的粘弾性を、周波数０．３Ｈｚ、引張モードで測定した際に−１００〜１２０℃の範囲で測定した際の極大値の内、０．５以上のものである。
また、正接損失がｔａｎδｘとなる温度をＴｘ（℃）したときに、Ｔｘは−３０℃以上５０℃以下が好ましく、−２０℃以上４０℃以下がより好ましく、−１０℃以上３０℃以下が特に好ましい。上記の温度範囲以外の場合は、合わせガラス用中間膜が室温で高い遮音性を達成することが困難な場合がある。
なお、ｔａｎδｘが複数存在する場合、少なくとも一つのｔａｎδｘとＴｘが上記範囲を満たせばよい。
【００４２】
層（ｘ）において、（Ｔｘ＋３０）℃における貯蔵弾性率は、０．１０以上が好ましく、０．２０以上がより好ましく、０．３０以上がさらに好ましく、０，４０以上が最も好ましい。当該貯蔵弾性率は実施例に記載の方法で測定できる。この範囲であると、合わせガラス用中間膜において、高温における力学強度の低下が抑制できる。上記の貯蔵弾性率達成の観点では、層（ｘ）を構成する組成物において樹脂の含有量が４４質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましく、６０質量％以上であることがさらに好ましく、７０質量％以上であることが特に好ましい。
【００４３】
層（ｘ）が含んでもよい他の物質として、例えば可塑剤（ｃ）が挙げられる。可塑剤（ｃ）は環構造を含まないものが好ましい。上記の温度Ｔｘが室温より高温で、合わせガラス用中間膜が室温で遮音性を発現させることが難しい場合に、層（ｘ）に可塑剤（ｃ）を含ませることで、遮音性を改善しやすい。
【００４４】
本発明において使用する可塑剤（ｃ）は、組成物Ｘとの相溶性、組成物Ｘの可塑化効果に優れるものであれば特に限定されず、例えば従来公知の可塑剤が使用される。これらの中でも特にｊ価カルボン酸１分子と１価アルコールｊ分子のエステル化反応で得られる化合物（ｊ＝１〜４）、１価カルボン酸ｋ分子とｋ価アルコール１分子とのエステル化反応で得られる化合物（ｋ＝１〜４）から選ばれる１種類以上の化合物が好適に使用される。また、可塑剤（ｃ）が使用される場合、組成物Ｘと可塑剤（ｃ）が、層（ｘ）に含まれる比率で室温において相溶していることが、得られる合わせガラス用中間膜が透明性を有する点からの好ましい。ここで「相溶している」とは層（ｘ）を膜厚０．８ｍｍのフィルムに成形し、２枚のクリアガラスに挟持して合わせガラスとしたときに、該合わせガラスのヘイズが１．５以下であることを指す。
【００４５】
ｊ価カルボン酸１分子と１価アルコールｊ分子のエステル化反応で得られる化合物（ｊ＝１〜４）を具体的に例示するとアジピン酸ジブチル（ＤＢＡ）、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジ２−エチルヘキシル、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）、アジピン酸ジ（ブトキシエトキシエチル）、アジピン酸ジノニル、セバシン酸ブチル、セバシン酸ヘキシル、セバシン酸ジ（ブトキシエチル）、シクロヘキサンジカルボン酸ジイソノニルエステル、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジ２−エチルヘキシル、トリメット酸トリ２−エチルヘキシルなどが挙げられるが、これらに限定されない。また１価カルボン酸ｋ分子とｋ価アルコール１分子とのエステル価反応で得られる化合物（ｋ＝１〜４）を具体的に例示すると、トリエチレングリコールジ２−エチルブタノエート、トリエチレングリコール−ビス−（２−エチルヘキサのエート）（３Ｇ８）、トリエチレングリコールジノネート、テトラエチレングリコールジ２−エチルブチレート、テトラエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、グリセリントリブチル、グリセリントリヘキシル、グリセリントリ（ブトキシエチル）、グリセリントリ２−エチルヘキシルなどが上げられるがこれらに限定されない。
【００４６】
層（ｘ）における可塑剤（ｃ）の使用量は、熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部に対して１０〜６０質量部が好ましく、５〜３０質量部がより好ましい。また可塑剤の当該使用量は０〜１０質量部であってもよい。可塑剤の量が６０質量部を超えると、合わせガラス用中間膜に要求される力学強度の達成が難しくなることがある。
【００４７】
層（ｘ）は、本発明の効果を損なわない範囲で、酸化防止剤、紫外線吸収剤、接着性改良剤（接着剤調整剤）、その他添加剤を含んでいてもよい。
【００４８】
接着性改良剤（接着剤調整剤）としては酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、酢酸マグネシウム、酪酸マグネシウムなどのアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩といった、従来公知の接着性改良剤を使用できる。その添加量も特に限定されず、例えばパンメル試験により得られるパンメル値が目的に応じた値になるように添加量を調節することができる。
【００４９】
本発明の合わせガラス用中間膜における層（ｘ）の厚さは、０．００５ｍｍ以上が好ましく、０．０１ｍｍ以上がより好ましく、０．０２ｍｍ以上がさらに好ましく、０．０４ｍｍ以上がいっそう好ましく、０．０７ｍｍ以上よりいっそう好ましく、０．１ｍｍ以上が特に好ましく、０．１５ｍｍ以上がとりわけ好ましく、０．２ｍｍ以上が最も好ましい。また層（ｘ）の厚さは５ｍｍ以下が好ましく、４ｍｍ以下がより好ましく、２ｍｍ以下がさらに好ましく、１．６ｍｍ以下がいっそう好ましく、１．２ｍｍ以下がよりいっそう好ましく、１．１ｍｍ以下が特に好ましく、１ｍｍ以下がとりわけ好ましく、０．７９ｍｍ以下が最も好ましい。層（ｘ）の厚さは従来公知の方法、例えば接触式または非接触式の厚み計などを用いて測定される。
【００５０】
層（ｘ）は、例えば、組成物Ｘとさらに必要に応じて他の物質を混合し、成形することで得ることができる。混合の方法としては、例えばミキシングロール、プラストミル、押し出し機などを用いた溶融混練、あるいは各成分を適当な有機溶剤に溶解した後、溶剤を留去する方法などが挙げられる。混合においては、特に制限はないが、組成物Ｘと必要に応じて他の物質を混合する方法や、熱可塑性樹脂（ａ）と化合物（ｂ）と必要に応じて他の物質を同時に混合する方法が挙げられる。成形の方法としては、熱プレス成形、ロール成形などが公知の方法が挙げられる。
【００５１】
＜合わせガラス用中間膜＞
本発明の合わせガラス用中間膜は、正接損失の極大値であるｔａｎδａが０．５以上である熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および分子量が１４０以上１００００以下の化合物（ｂ）５〜５００質量部のみからなる組成物Ｘを含む層（ｘ）を少なくとも有し、下記条件（１）〜（３）を満たすものである。
（１）分子動力学シミュレーションにより算出した熱可塑性樹脂（ａ）の剛直性をＳａ、化合物（ｂ）の剛直性をＳｂとしたときに、Ｓｂ−Ｓａの値が−１１．０以上２０．０以下である。
（２）熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および化合物（ｂ）２５質量部のみからなる組成物Ｙの正接損失の極大値をｔａｎδｙとしたときに、ｔａｎδｙ―ｔａｎδａの値が０．５以上である。
（３）組成物Ｘのみからなる膜厚０．８ｍｍのフィルムを２枚の厚み３ｍｍのクリアガラスに挟持して合わせガラスとしたときに、該合わせガラスのヘイズが１．５以下である。
以下条件（１）〜（３）について説明する。
【００５２】
＜条件（１）について＞
合わせガラス用中間膜の減衰性（正接損失ｔａｎδ）を高めて、遮音性を発現させるという観点で、後述する方法で測定された化合物（ｂ）の剛直性パラメータであるＳｂと、熱可塑性樹脂（ａ）の剛直性パラメータであるＳａの差が重要である。
熱可塑性樹脂（ａ）は、正接損失が極大値となる温度Ｔａより低温において貯蔵弾性率が高い状態で保持されているが、Ｔａ付近の温度で貯蔵弾性率が低下する。熱可塑性樹脂（ａ）のみで化合物（ｂ）を含まない場合（図１における（ａ）の場合）は、Ｔａより低温から徐々に貯蔵弾性率の低下が始まる。しかし、種々解析を行った結果、熱可塑性樹脂（ａ）に化合物（ｂ）を添加した場合（図１における（ａ＋ｂ）の場合）は、Ｔａより低温において、貯蔵弾性率の低下が抑制されることが判明した。この結果、熱可塑性樹脂（ａ）に化合物（ｂ）を添加した場合、Ｔａ付近の温度で貯蔵弾性率が急激に低下するために正接損失ｔａｎδの極大値が、熱可塑性樹脂（ａ）の正接損失の極大値ｔａｎδａと比べて向上する（図１参照）。なお、図１においては、上記（ａ）の場合と上記（ａ＋ｂ）の場合のそれぞれにおいて、図１に記載の通り、温度を横軸とし、縦軸を貯蔵弾性率Ｅ’及びｔａｎδとして、それらの関係のイメージを示した。また、図１のＥ’のグラフ上に示した矢印は、ｔａｎδが極大となる温度付近でのＥ’の傾きを示す。これにより、上記（ａ）に比べて上記（ａ＋ｂ）の場合では、当該Ｅ’の傾きの絶対値が大きくなっていることが分かる。
Ｔａより低温における、貯蔵弾性率の低下の抑制効果は、後述する方法で測定された化合物（ｂ）の剛直性パラメータであるＳｂと熱可塑性樹脂（ａ）の剛直性パラメータであるＳａとの差であるＳｂ−Ｓａと相関がある。Ｓｂ−Ｓａの値は、合わせガラス用中間膜の減衰性を高めるために−１１．以上２０．０以下である。また、Ｓｂ−Ｓａの値は、―９．０以上が好ましく、−６．０以上がより好ましく、−４．０以上がさらに好ましく、−２．０以上が最も好ましい。また、Ｓｂ−Ｓａの値は、１９．０以下が好ましく、１５．０以下がさらに好ましく、１３．０以下が特に好ましい。
【００５３】
＜条件（２）について＞
本発明では、減衰性（正接損失ｔａｎδ）の高い組成物Ｘを含む層（ｘ）を用いた合わせガラス用中間膜により、高い遮音性を発現している。層（ｘ）は、熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部と化合物（ｂ）５〜５００質量部と必要に応じて他の物質を含むものである。一方、熱可塑性樹脂（ａ）と化合物（ｂ）の関係を簡略にする観点で検討をした、熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および化合物（ｂ）２５質量部のみからなる組成物Ｙにおいて、以下の条件を満たすことが本発明において重要である。
熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部および化合物（ｂ）２５質量部のみからなる組成物Ｙにおいて正接損失の極大値ｔａｎδｙは１．０以上である。ｔａｎδｙは、組成物Ｙを厚さ０．８ｍｍに成形したフィルムの動的粘弾性を、周波数０．３Ｈｚ、引張モードで測定した際に−１００〜１２０℃の範囲に得られる極大値の内、０．５以上のものである。。また、前述の熱可塑性樹脂（ａ）におけるｔａｎδａとの関係で、ｔａｎδｙ−ｔａｎδａの値が、０．５以上である。ｔａｎδｙは、１．０以上が好ましく、２．０以上がより好ましく、３．０以上がさらに好ましく、４．０以上が特に好ましい。このような関係を満たす熱可塑性樹脂（ａ）と化合物（ｂ）を選択することにより、本発明における合わせガラス用中間膜の要求物性を達成できる。さらに、ｔａｎδｙ−ｔａｎδａの値は、０．６以上が好ましく、０．８以上がより好ましく、１．０以上がさらに好ましく、１．５以上が特に好ましい。また、２０．０以下が好ましい。ｔａｎδｙ−ｔａｎδａの値が０．５未満の場合、合わせガラス用中間膜において、高遮音性と要求される力学強度の両立が達成できないことがある。
【００５４】
＜条件（３）について＞
合わせガラス中間膜の遮音性を向上させるという観点では、化合物（ｂ）が熱可塑性樹脂（ａ）に十分に相溶していることが好ましい。そのため、組成物Ｘのみからなる膜厚０．８ｍｍのフィルムを２枚の厚み３ｍｍのクリアガラスに挟持して合わせガラスとしたときに、該合わせガラスのヘイズが１．５以下であることが要求される。当該ヘイズは０．００００１以上が好ましい。また、当該ヘイズは１．４以下が好ましく、１．０以下がより好ましく、０．７以下が特に好ましい。
【００５５】
＜層（ｚ）＞
本発明の合わせガラス用中間膜は、層（ｘ）からのみから構成させていてもよいが、例えば、層（ｘ）の少なくとも一方の面に層（ｚ）が積層された構成や、層（ｘ）の両面に層（ｚ）が積層された構成を有していてもよい。本発明の合わせガラス用中間膜において、層（ｘ）の少なくとも一方の面に層（ｚ）が積層されていることが、合わせガラス用中間膜の遮音性だけでなく、力学強度、ガラスとの接着性、取扱い性を高めやすいため好ましい。層（ｘ）は遮音性を有することが好ましく、層（ｙ）は保護層として機能することが好ましい。
【００５６】
本発明の合わせガラス用中間膜が層（ｚ）を有する場合、該層（ｚ）は樹脂（ｄ）を含む組成物Ｚからなる。組成物Ｚに含まれる樹脂（ｄ）としては熱可塑性樹脂が好ましく、例えばポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アイオノマー樹脂などが挙げられる。これらは力学強度、透明性、ガラスとの接着性に優れているため好適である。
【００５７】
組成物Ｚは樹脂（ｄ）を組成物Ｚの総質量に基づいて４０質量％以上含むことが好ましく、５０質量％以上含むことがより好ましく、６０質量％以上含むことがさらに好ましく、８０質量％以上含むことが特に好ましく、９０質量％以上含むことが最も好ましい。また、組成物Ｚは樹脂（ｄ）を１００質量％含むものであってもよい。樹脂（ｄ）の含有量が４０質量％より少なくなると、層（ｚ）とガラスとの接着性が低下したり、層（ｚ）および合わせガラス用中間膜の力学強度が不十分になることがある。
【００５８】
樹脂（ｄ）として用いてもよいポリビニルアセタール樹脂の平均残存水酸基量は、１０モル％以上が好ましく、１５モル％以上がより好ましく、２０モル％以上がさらに好ましく、２５モル％以上が特に好ましい。ポリビニルアセタールの平均残存水酸基量は、５０モル％以下が好ましく、４５モル％以下がより好ましく、４０モル％以下がさらに好ましい。平均残存水酸基量が１０モル％より少なくなると、ガラスとの接着性が低下する傾向にあり、また本発明の合わせガラス用中間膜の遮音性能が低下することがある。一方平均残存水酸基量が５０モル％より多くなると、耐水性が低下する傾向にある。
【００５９】
樹脂（ｄ）として用いてもよいポリビニルアセタール樹脂の平均残存ビニルエステル基量は３０モル％以下が好ましい。平均残存ビニルエステル基量が３０モル％を超えると、ポリビニルアセタールの製造時にブロッキングを起こしやすくなるため製造しにくくなる。平均残存ビニルエステル基量は、２０モル％以下が好ましく、０モル％であってもよい。
【００６０】
樹脂（ｄ）として用いてもよいポリビニルアセタール樹脂の平均アセタール化度は４０モル％以上が好ましく、９０モル％以下が好ましい。平均アセタール化度が４０モル％未満であると可塑剤などとの相溶性が低下する傾向にある。平均アセタール化度が９０モル％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を得るための反応に長時間を要し、プロセス上好ましくないことがあり、また十分な力学強度を発現しないことがある。平均アセタール化度は６０モル％以上がより好ましく、耐水性や可塑剤との相溶性の観点から、６５モル％以上がさらに好ましく、６８モル％以上が特に好ましい。また、平均アセタール化度は８５モル％以下が好ましく、８０モル％以下がさらに好ましく、７５モル％以下が特に好ましい。
【００６１】
樹脂（ｄ）として用いてもよいポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度は、１００以上が好ましく、３００以上がより好ましく、１０００以上であることがより好ましく、１４００以上であることがさらに好ましく、１６００以上であることが特に好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度が１００未満であると、耐貫通性、耐クリープ物性、特に８５℃、８５％ＲＨのような高温高湿条件下での耐クリープ物性が低下することがある。また、ポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度は、５０００以下が好ましく、３０００以下がより好ましく、２５００以下がさらに好ましく、２３００以下が特に好ましく、２０００以下が最も好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度が５０００を超えると成形が難しくなることがある。さらに、得られる合わせガラス用中間膜のラミネート適性を向上させ、いっそう外観が優れた合わせガラスを得るためには、ポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度が１８００以下であることが好ましい。なお、ポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８：１９７７に準拠して測定することができる。
【００６２】
樹脂（ｄ）として用いてもよいポリビニルアセタール樹脂の平均残存ビニルエステル基量は３０モル％以下が好ましいため、原料としてけん化度が７０モル％以上のポリビニルアルコール樹脂のけん化物を使用することが好ましい。ポリビニルアルコール樹脂のけん化度が７０モル％未満となると、ポリビニルアセタール樹脂の透明性や耐熱性が低下することがあり、またアルデヒド類との反応性も低下することがある。けん化度は、より好ましくは９５モル％以上である。
【００６３】
ポリビニルアルコール樹脂はポリ酢酸ビニル樹脂のけん化物であり、そのけん化度は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２６：１９９４に準拠して測定することができる。
【００６４】
樹脂（ｄ）として用いてもよいポリビニルアルコール樹脂のアセタール化に用いるアルデヒド類、ポリビニルアセタール樹脂としては、上記熱可塑性樹脂（ａ）におけるものをいずれも採用することができる。
【００６５】
樹脂（ｄ）として用いてもよいエチレン−酢酸ビニル共重合体においては、エチレン単位、酢酸ビニル単位の合計に対する酢酸ビニル単位の割合は、５０モル％未満が好ましく、３０モル％未満がより好ましく、２０モル％未満がさらに好ましく、１５モル％未満が特に好ましい。この範囲とすることで、合わせガラス用中間膜に必要な力学強度と柔軟性を発現しやすい。
【００６６】
樹脂（ｄ）として用いてもよいアイオノマー樹脂としては、エチレン由来の構成単位、およびα，β−不飽和カルボン酸に由来の構成単位を有し、α，β−不飽和カルボン酸の少なくとも一部が金属イオンによって中和された樹脂が挙げられる。ベースポリマーとなるエチレン・α，β−不飽和カルボン酸共重合体において、α，β−不飽和カルボン酸の構成単位の含有割合は、２質量％以上であることが好ましく、５質量％以上であることがより好ましい。また、α，β−不飽和カルボン酸の構成単位の含有割合は、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましい。本発明においては、入手のしやすさの点から、エチレン・アクリル酸共重合体のアイオノマー、およびエチレン・メタクリル酸共重合体のアイオノマーが好ましい。アイオノマーを構成するα，β−不飽和カルボン酸としては、例えばアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチル、無水マレイン酸などが挙げられ、アクリル酸またはメタクリル酸が特に好ましい。
【００６７】
組成物Ｚは、樹脂（ｄ）以外の成分として、さらに可塑剤（ｅ）、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、機能性無機化合物、遮熱材料（例えば、赤外線吸収能を有する、無機遮熱性微粒子または有機遮熱性材料）等の種々の添加剤を必要に応じて含有してよい。特に組成物Ｚにポリビニルアセタール樹脂を使用する場合には、得られる合わせガラス用中間膜の力学強度、遮音性の観点から可塑剤（ｅ）を含むことが好ましい。
【００６８】
可塑剤（ｅ）としては、例えば層（ｘ）に含まれ得る可塑剤として上記に述べたものが挙げられる。組成物Ｚが可塑剤（ｅ）を含む場合、その含有量は樹脂（ｄ）１００質量部に対して、２０質量部以上が好ましく、２５質量部以上がより好ましく、３０質量部以上がさらに好ましい。組成物Ｚにおける可塑剤（ｅ）の含有量は、樹脂（ｄ）１００質量部に対して、６０質量部以下が好ましく、５５質量部以下がより好ましく、５０質量部以下であることがさらに好ましい。組成物Ｂにおける可塑剤（ｅ）の含有量が、樹脂（ｄ）１００質量部に対して２０質量部より少ないと、得られる合わせガラス用中間膜の柔軟性が不十分となる傾向にあり、合わせガラス用中間膜としての衝撃吸収性が問題になる場合がある。また、組成物Ｚにおける可塑剤（ｅ）の含有量が、樹脂（ｄ）１００質量部に対して６０質量部より多いと、得られる合わせガラス用中間膜の力学強度が不十分となる傾向にある。特にポリビニルアセタール樹脂を用いる場合には、優れた遮音性を発現する観点で、可塑剤（ｅ）の含有量は３５〜６０質量部であることが好適である。
【００６９】
層（ｚ）を構成する組成物Ｚを成形したフィルム（厚さは０．８ｍｍ）の動的粘弾性を、周波数０．３Ｈｚ、引張モードで測定した際に得られるｔａｎδが最大の値を示す極大値を有する温度をＴＤ（℃）とすると、上述の層（ｘ）に関するＴｘ（℃）との関係で、ＴＤはＴｘよりも高いことが好ましく、ＴＤはＴｘよりも１０℃以上高いことがより好ましく、ＴＤはＴｘよりも２０℃以上高いことがさらにより好ましい。このような条件を満たすことにより、遮音性に優れるだけでなく、力学強度、ガラスとの接着性、取扱い性に優れた合わせガラス用中間膜を得ることができる。
【００７０】
層（ｚ）を構成する組成物Ｚは、樹脂、その他成分を従来公知の方法で混合することにより得られる。混合方法としては、例えばミキシングロール、プラストミル、押し出し機などを用いた溶融混練、あるいは各成分を適当な有機溶剤に溶解した後、溶剤を留去する方法などが挙げられる。
【００７１】
本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されるものではなく、層（ｘ）を構成する組成物を均一に混練した後、押出法、カレンダー法、プレス法、キャスティング法、インフレーション法等、公知の製膜方法により層（ｘ）を作製すれば良い。また、同様の方法で必要に応じて組成物Ｚから層（ｚ）を作製すれば良い。層（ｚ）が含まれる場合、層（ｘ）とプレス成形等で積層させてもよいし、層（ｘ）、層（ｚ）およびその他必要な層を共押出法により成形してもよい。また、作製した層（ｘ）を単独で使用してもよい。
【００７２】
公知の製膜方法の中でも特に押出機を用いて合わせガラス用中間膜を製造する押出法が好適に採用される。押出し時の樹脂温度は１５０℃以上が好ましく、１７０℃以上がより好ましい。また、押出し時の樹脂温度は２５０℃以下が好ましく、２３０℃以下がより好ましい。樹脂温度が高くなりすぎると、用いる樹脂が分解を起こし、熱可塑性樹脂（ａ）および樹脂（ｄ）の劣化が懸念される。逆に温度が低すぎると、押出機からの吐出が安定せず、機械的トラブルの要因になる。揮発性物質を効率的に除去するためには、押出機のベント口から減圧により、揮発性物質を除去することが好ましい。
【００７３】
本実施形態における合わせガラス用中間膜は、層（ｘ）を少なくとも有し、場合により、該層（ｘ）の少なくとも一方の面に積層された層（ｚ）を有する。層（ｘ）の両面に層（ｚ）が積層された構成であってもよい。合わせガラス用中間膜が層（ｘ）以外の層を含む場合の積層構成は、所望する目的に応じて適宜決定してよいが、例えば層（ｚ）／層（ｘ）、層（ｚ）／層（ｘ）／層（ｚ）、層（ｚ）／層（ｘ）／層（ｚ）／層（ｘ）、層（ｚ）／層（ｘ）／層（ｚ）／層（ｘ）／層（ｚ）という積層構成であってもよい。これらの中でも特に取扱い性と遮音性のバランスに優れる観点から層（ｚ）／層（ｘ）／層（ｚ）が好ましい。また上記積層構成において、層（ｘ）や層（ｚ）を複数含む場合、層（ｘ）や層（ｚ）中の成分は、互いに同一であっても異なっていてもよい。
【００７４】
また、層（ｘ）、層（ｚ）以外の層（層（ｕ）とする）を１層以上含んでいてもよく、例えば、層（ｚ）／層（ｘ）／層（ｕ）／層（ｚ）、層（ｚ）／層（ｘ）／層（ｚ）／層（ｕ）、層（ｚ）／層（ｕ）／層（ｘ）／層（ｕ）／層（ｚ）、層（ｚ）／層（ｕ）／層（ｘ）／層（ｚ）／層（ｕ）、層（ｚ）／層（ｘ）／層（ｕ）／層（ｚ）／層（ｕ）、層（ｚ）／層（ｕ）／層（ｘ）／層（ｚ）／層（ｕ）、層（ｚ）／層（ｕ）／層（ｘ）／層（ｚ）／層（ｕ）／層（ｚ）、層（ｚ）／層（ｕ）／層（ｚ）／層（ｘ）／層（ｚ）／層（ｕ）／層（ｚ）などの積層構成でも構わない。また上記積層構成において、層（ｕ）を複数含む場合、層（ｕ）中の成分は、互いに同一であっても異なっていてもよい。
【００７５】
なお、層（ｕ）としては公知の樹脂からなる層が使用可能であり、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリテトラフルオロエチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、環状ポリオレフィン樹脂、ポリフェニレンスルファイド樹脂、ポリテトラフロロエチレン樹脂、ポリサルフォン樹脂、ポリエーテルサルフォン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリイミド樹脂などを用いることができる。その他に液晶ポリマーを用いることもできる。また、層（ｕ）も、必要に応じて、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、遮熱材料（例えば、赤外線吸収能を有する、無機遮熱性微粒子または有機遮熱性材料）、機能性無機化合物などの添加剤を含有してよい。
【００７６】
また、本発明の合わせガラス用中間膜は表面にメルトフラクチャーやエンボスなど、従来公知の方法で凹凸構造を形成することが好ましい。メルトフラクチャーおよびエンボスの形状は、従来公知のものを採用することができる。本発明の合わせガラス用中間膜の表面に凹凸構造を形成すると、合わせガラス用中間膜とガラスとを熱圧着する際の泡抜け性に優れるため好ましい。
【００７７】
本発明の合わせガラス用中間膜が層（ｚ）を有する場合、層（ｚ）の厚さは、０．０１ｍｍ以上が好ましく、０．１ｍｍ以上がより好ましく、０．１５ｍｍ以上がさらに好ましく、０．２０ｍｍ以上が特に好ましく、０．２５ｍｍ以上が最も好ましい。また層（ｚ）の厚さは１．００ｍｍ以下が好ましく、０．７０ｍｍ以下がより好ましく、０．６０ｍｍ以下がさらに好ましく、０．５０ｍｍ以下がいっそう好ましく、０．４５ｍｍ以下が特に好ましく、０．４ｍｍ以下が最も好ましい。層（ｚ）の厚さは、上記層（ｘ）の厚さと同様にして測定される。
【００７８】
本発明の合わせガラス用中間膜の厚さは、通常、その下限は０．１ｍｍ、好ましくは０．２ｍｍ、より好ましくは０．３ｍｍ、さらに好ましくは０．４ｍｍ、さらにより好ましくは０．５ｍｍ、さらにより好ましくは０．６ｍｍ、さらにより好ましくは０．７ｍｍ、最も好ましくは０．７５ｍｍである。またその上限は５ｍｍ、好ましくは４ｍｍ、より好ましくは２ｍｍ、さらに好ましくは１．６ｍｍ、さらにより好ましくは１．２ｍｍ、さらにより好ましくは１．１ｍｍ、さらにより好ましくは１ｍｍ、最も好ましくは０．７９ｍｍである。合わせガラス用中間膜の厚さは、上記層（ｘ）の厚さと同様にして測定される。
【００７９】
本発明の合わせガラス用中間膜と積層させるガラスは、例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、熱線吸収板ガラスなどの無機ガラスのほか、ポリメタクリル酸メチル樹脂、ポリカーボネート樹脂などの従来公知の有機ガラス等を制限なく使用できる。これらは無色または有色のいずれであってもよい。これらは一種を使用してもよく、２種以上を併用してもよい。また、各ガラスの厚さは、１２０ｍｍ以下であることが好ましい。
【００８０】
本発明の合わせガラス用中間膜を二枚のガラスに挟む方法は、従来公知の方法が使用できる。例えば真空ラミネーター装置を用いる方法、真空バッグを用いる方法、真空リングを用いる方法、ニップロールを用いる方法等が挙げられる。また上記方法により仮圧着した後に、オートクレーブに投入して本接着する方法も挙げられる。
【００８１】
本発明の合わせガラスは透明性に優れるものであることが好ましい。例えばそのヘイズは１０％以下が好ましく、５％以下がより好ましく、１％以下がさらに好ましい。なお本発明においてヘイズは、ヘーズメーターＨＺ−１（スガ試験機株式会社製）によりＪＩＳ  Ｋ７１３６：２０００に準拠して測定する。
【実施例】
【００８２】
以下、実施例等により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はかかる実施例等により何ら限定されない。
【００８３】
［評価方法］
（熱可塑性樹脂（ａ）の動的粘弾性による評価；ｔａｎδａとＴａの測定）
後述する製造例で得られる樹脂、および後述する実施例で用いられる樹脂のそれぞれを、熱プレス機を使用して１８０℃、１０ＭＰａ、３０分プレスして、厚さ０．８ｍｍのフィルムを得た。得られたフィルムを幅３ｍｍに切断し、動的粘弾性測定用サンプルとした。
この測定用サンプルについて、動的粘弾性装置（株式会社ユービーエム製、Ｒｈｅｏｇｅｌ−Ｅ４０００）を使用し、−１００から１２０℃まで３℃／分で昇温しながら、チャック間距離２０ｍｍ、周波数０．３Ｈｚ、歪み制御は自動調整（１０μｍ、０．０５％）、静荷重制御は自動静荷重（最低静荷重２５ｇ、自動制御値２００％）、引張モードで分析した。得られた結果から−１００〜１２０℃の範囲に存在する正接損失ｔａｎδ（＝損失弾性率／貯蔵弾性率）およびｔａｎδの極大値であるｔａｎδａとその温度Ｔａ（℃）を求めた。さらに、（Ｔａ＋３０）℃における貯蔵弾性率Ｅ’（Ｔａ＋３０）を求めた。結果を表１に示す。
【００８４】
（熱可塑性樹脂（ａ）の剛直性評価；Ｓａの算出）
Ａｃｃｅｌｒｙｓ社製分子動力学シミュレーションソフト「Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ｓｔｕｄｉｏ（ｖｅｒ  ６．１）」を用いて熱可塑性樹脂（ａ）について分子動力学シミュレーションを行い、得られた結果から熱可塑性樹脂（ａ）の剛直性Ｓａを評価した。
Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ｓｔｕｄｉｏには、分子動力学シミュレーションを行うためのモジュールが搭載されている。用いたモジュールを以下に説明する。
・Ｄｉｓｃｏｖｅｒモジュール：Ｍｉｎｉｍｉｚａｔｉｏｎ機能でエネルギー最小化計算、Ｄｙｎａｍｉｃｓ機能で分子動力学シミュレーションを行う。
・Ｆｏｒｃｉｔｅモジュール：Ｇｅｏｍｅｔｒｙ  ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ機能でエネルギー最小化計算、Ａｎａｌｙｓｉｓ機能で分子動力学シミュレーションの結果解析を行う。
剛直性の評価は次の４つのステップで行った。（１）熱可塑性樹脂（ａ）の分子モデル構築；（２）得られた分子モデルを用いてエネルギー最小化計算を行い、安定な構造を決定；（３）（２）で得られた安定な構造を用いて分子動力学シミュレーションを実施；（４）（３）のシミュレーション結果を用いて剛直性を評価。以下各ステップについてより詳細に説明する。
（１）グラフィカルユーザインターフェースであるＭａｔｅｒｉａｌｓｖｉｓｕａｌｉｚｅｒのＢｕｉｌｄ  ｐｏｌｙｍｅｒ機能を用いて、重合度が１４の熱可塑性樹脂（ａ）の分子モデルの構築を行った。立体規則性を示すＣｈｉｒａｌｉｎｖｅｒｓｉｏｎは０．５とした。
（２）各種条件を以下の様に設定した（（３）も同様）。分子力場をｐｃｆｆ（ｐｏｌｙｍｅｒｃｏｎｓｉｓｔｅｎｔｆｏｒｃｅｆｉｅｌｄ）、温度制御をＡｎｄｅｒｓｅｎ  Ｔｈｅｒｍｏｓｔａｔ、圧力制御をＢｅｒｅｎｄｓｅｎ  Ｂａｒｏｓｔａｔとした。さらに、ｃｏｕｌｏｍｂｉｃｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎｓをＥｗａｌｄｓｕｍｍａｔｉｏｎ（ａｃｃｕｒａｃｙ：０．０１ｋｃａｌｍｏｌ−１）、ｖａｎｄｅｒＷａａｌｓｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎｓをａｔｏｍ−ｂａｓｅｄｓｕｍｍａｔｉｏｎ（ｃｕｔｏｆｆｄｉｓｔａｎｃｅ：９．５Å、ｓｐｌｉｎｅｗｉｄｔｈ：１Å、Ｂｕｆｆｅｒｗｉｄｔｈ：０．５Å）とした。計算はすべて１気圧、２５℃の定温・定圧（ＮＰＴ）条件で行った。（１）で得られた分子モデルを用い、構築した熱可塑性樹脂（ａ）はＤｉｓｃｏｖｅｒモジュールのＭｉｎｉｍｉｚａｔｉｏｎ機能でエネルギー最小化計算（ＣｏｎｊｕｇａｔｅＧｒａｄｉｅｎｔメソッド、Ｐｏｌａｋ−Ｒｉｂｉｅｒｅアルゴリズムを使用）を行い、安定な構造を１つ得た。
（３）続いて（２）で得られた安定な構造１つをコピーして２つとし、各構造の重心が互いに１５Å離れるように、Ｂｕｉｌｄ  Ｃｒｙｓｔａｌ機能により作製した、周期境界条件が設定された一片の長さが１００Åの立方体セルに配置した。そのセルに対して、ＤｉｓｃｏｖｅｒモジュールのＤｙｎａｍｉｃｓ機能で、１気圧、２５℃、タイムステップを１ｆｓとして１０００ｐｓ分子動力学シミュレーションを行った。
（４）上記（３）のシミュレーションの１ｐｓ毎の結果において、熱可塑性樹脂（ａ）の分子モデルにおける中心の４つのモノマー単位において、任意の原子をＡ１、Ａ１に直接結合した任意の原子をＡ２とし、Ａ２に直接結合したＡ１でない任意の原子をＡ３とし、同様にしてＡ４〜Ａ６までの原子を決定した。次に、ＦｏｒｃｉｔｅモジュールのＡｎａｌｙｓｉｓ機能で、Ａ１とＡ６の間の原子間距離Ｂを１ｐｓ毎に算出した。１００〜１０００ｐｓの原子間距離Ｂについて、平均値をＢａｖｅ、最大値から５番目の値をＢｍａｘ、最小値から５番目の値をＢｍｉｎとして、下記式（Ｉ）から剛直性を算出した。
剛直性=（Ｂａｖｅ）／（Ｂｍａｘ−Ｂｍｉｎ）…（Ｉ）
この剛直性の計算を熱可塑性樹脂（ａ）の分子モデルにおいて、中心の４つのモノマー単位に含まれる全ての組み合わせのＡ１とＡ６の間で行った。熱可塑性樹脂（ａ）の減衰性という観点で、分子中の最も剛直な部分が重要であるためので、得られた剛直性のうち最大のものを剛直性Ｓａとした。熱可塑性樹脂（ａ）に複数種類のモノマー単位が含まれるときは、それぞれのモノマー単位からなる樹脂のモデルを構築し、それぞれの剛直性を上述の方法から求めた。その剛直性に熱可塑性樹脂（ａ）におけるモノマー単位のモル％をかけて足し合わせたものを剛直性Ｓａとした。結果を表１に示す。
【００８５】
（化合物（ｂ）の剛直性評価；Ｓｂの算出）
以下の条件以外は熱可塑性樹脂（ａ）の剛直性評価の手順と同様にして、化合物（ｂ）の剛直性Ｓｂを評価した。熱可塑性樹脂（ａ）の剛直性評価の（１）〜（４）の手順に対応する変更点をそれぞれ以下に記載する。結果を表２に示す。
（１）熱可塑性樹脂（ａ）に代えて、化合物（ｂ）の分子モデルの構築を行った。
（２）上記（１）で得られた分子モデルを用い、ＦｏｒｃｉｔｅモジュールのＧｅｏｍｅｔｒｙ  ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ機能でエネルギー最小化を行い、安定な構造を１つ得た。
（３）上記（２）で得られた安定な構造１つをコピーして２つとし、各構造の重心が互いに１５Å離れるようにＢｕｉｌｄ  Ｃｒｙｓｔａｌ機能により作製した、周期境界条件が設定された一片の長さが７５Åの立方体セルに配置した。そのセルに対してＤｉｓｃｏｖｅｒモジュールのＤｙｎａｍｉｃｓ機能で１気圧、２５℃、タイムステップを１ｆｓとして１０００ｐｓ分子動力学シミュレーションを行った。
（４）化合物（ｂ）の分子モデルにおいて、任意の原子をＡ１、Ａ１に直接結合した任意の原子をＡ２とし、Ａ２に直接結合したＡ１でない任意の原子をＡ３とし、同様にしてＡ４〜Ａ６までの原子を決定した。熱可塑性樹脂（ａ）の場合と同様にして上記式（Ｉ）から剛直性を算出した。
この剛直性の計算を化合物（ｂ）に含まれる全ての組み合わせのＡ１とＡ６の間で行った。熱可塑性樹脂（ａ）の振動減衰性を高めるという点で、化合物（ｂ）の分子中の最も剛直な部分が重要であるので、得られた剛直性が最大となるものを剛直性Ｓｂとした。
化合物（ｂ）として２以上の化合物が含まれることがある。その場合は、それぞれの化合物においてモデルを構築し、それぞれの剛直性を上述の方法から求めた。その剛直性に化合物（ｂ）における各化合物のモル％をかけて足し合わせたものを剛直性Ｓｂとした。結果を表２に示す。
また、得られたＳａ、Ｓｂより、その差Ｓｂ−Ｓａを求めた。結果を表３に示す。
【００８６】
（組成物Ｙの動的粘弾性による評価；ｔａｎδｙの測定）
各実施例および比較例で用いられる熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部に対して化合物（ｂ）２５質量部をラボプラストミルで混練（１８０℃、６０ｒｐｍ、５分）して得られた組成物Ｙを、熱プレス機を使用して１８０℃、１０ＭＰａ、３０分プレスして、厚さ０．８ｍｍのフィルムを得た。幅３ｍｍに切断して、動的粘弾性測定用サンプルとした。
この測定用サンプルについて、動的粘弾性装置（株式会社ユービーエム製、Ｒｈｅｏｇｅｌ−Ｅ４０００）を使用し、−１００から１２０℃まで３℃／分で昇温しながら、チャック間距離２０ｍｍ、周波数０．３Ｈｚ、歪み制御は自動調整（１０μｍ、０．０５％）、静荷重制御は自動静荷重（最低静荷重２５ｇ、自動制御値２００％）、引張モードで分析した。得られた結果から−１００〜１２０℃の範囲に存在する正接損失ｔａｎδ（＝損失弾性率／貯蔵弾性率）、およびｔａｎδの極大値であるｔａｎδｙとその温度Ｔｙ（℃）を求めた。また、得られたｔａｎδａ、ｔａｎδｙから、その差であるｔａｎδｙ−ｔａｎδａを求めた。結果を表３に示す。
【００８７】
（ヘイズの測定）
各実施例および比較例で用いられる熱可塑性樹脂（ａ）と化合物（ｂ）のみからなる組成物Ｘを、熱プレス機を使用して１８０℃、１０ＭＰａ、３０分プレスして、膜厚０．８ｍｍのフィルムを得た。そのフィルムを５０ｍｍ×５０ｍｍ×３ｍｍのクリアガラス２枚で挟み、真空ラミネータで仮接着した後、１４０℃、１．２ＭＰａ、６０分オートクレーブで処理して透明な合わせガラスを得た。その合わせガラスをスガ試験機社製、ヘイズメータで分析した。その結果を表３に示す。
【００８８】
（中間膜の動的粘弾性による評価；ｔａｎδｘとＴｘの測定）
各実施例および比較例で用いられる熱可塑性樹脂（ａ）１００質量部に対して化合物（ｂ）および可塑剤（ｃ）を表３に示される量を添加して、ラボプラストミルで混錬（１８０℃、６０ｒｐｍ、５分）して得られた組成物を、熱プレス機を使用して１８０℃、１０ＭＰａ、３０分プレスして、膜厚０．８ｍｍのフィルムを得、幅３ｍｍに切断して動的粘弾性測定用サンプルとした。
この測定用サンプルについて、動的粘弾性装置（株式会社ユービーエム製、Ｒｈｅｏｇｅｌ−Ｅ４０００）を使用し、−１００から１２０℃まで３℃／分で昇温しながら、チャック間距離２０ｍｍ、周波数０．３Ｈｚ、歪み制御は自動調整（１０μｍ、０．０５％）、静荷重制御は自動静荷重（最低静荷重２５ｇ、自動制御値２００％）、引張モードで分析した。得られた結果から−１００〜１２０℃の範囲に存在する正接損失ｔａｎδｘ（＝損失弾性率／貯蔵弾性率）、およびｔａｎδの極大値であるｔａｎδｘとその温度Ｔｘ（℃）を求めた。さらに、（Ｔｘ＋３０）℃における貯蔵弾性率Ｅ’（Ｔｘ＋３０）を求めた。結果を表３及び表４に示す。
【００８９】
（製造例）
還流冷却器、温度計、イカリ型攪拌翼を備えた５リットルガラス容器に、イオン交換水４０５０ｇ、ポリビニルアルコール樹脂（ＰＶＡ−１：粘度平均重合度１７００、けん化度９９モル％）３３０ｇを仕込み、９５℃に昇温してポリビニルアルコール樹脂を完全に溶解させた。得られた溶液を１６０ｒｐｍで攪拌下、１０℃まで約３０分かけて徐々に冷却後、ブチルアルデヒド１８８．５ｇおよび２０％塩酸水溶液２００ｍＬを添加し、ブチラール化反応を５０分間行った。その後、６０分かけて６５℃まで昇温し、６５℃にて１２０分間保持した後、室温まで冷却した。得られた樹脂をイオン交換水で洗浄後、水酸化ナトリウム水溶液を添加して残存する酸を中和し、さらに過剰のイオン交換水で洗浄、乾燥してポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ−１）を得た。得られたＰＶＢ−１をＪＩＳＫ６７２８：１９７７に準拠して分析したところ、平均ブチラール化度（平均アセタール化度）は６９．１モル％、ビニルエステル単位の含有量は１．０モル％であり、平均残存水酸基量は２９．９モル％であった。
【００９０】
上記ＰＶＢ−１以外に下記の熱可塑性樹脂を使用した。物性の詳細を表１に記す。
ポリ酢酸ビニル樹脂（ＰＶＡｃ−１）：ビニルエステル単位の含有量１００モル％
エチレン酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ−１）：ビニルエステル単位の含有量６７モル％
【００９１】
【表１】
2019172500.tif 000003
【００９２】
【表２】
2019172500.tif 000004
【００９３】
（実施例１）
熱可塑性樹脂（ａ）として１００質量部のＰＶＡｃ−１と、化合物（ｂ）として２５質量部のフタル酸ジブチルを、ラボプラストミルで溶融混錬して（１８０℃、６０ｒｐｍ、５分）、組成物を得た。当該組成物を１８０℃、１０ＭＰａ、３０分熱プレスして膜厚０．８ｍｍの合わせガラス用中間膜を製造した。得られた合わせガラス用中間膜について、上述した方法で、温度Ｔｘ、ｔａｎδｘ、貯蔵弾性率Ｅ’（Ｔｘ＋３０）を測定した。測定結果を表３に示す。
【００９４】
（実施例２〜１０、比較例１〜６）
実施例１で製造した組成物に代えて、表３に示す組成で実施例１と同様の方法で組成物を得た。得られた組成物を用い、実施例１と同様の手法で合わせガラス用中間膜を製造した。得られた合わせガラス用中間膜について、上述した方法で、温度Ｔｘ、ｔａｎδｘ、貯蔵弾性率Ｅ’（Ｔｘ＋３０）を測定した。測定結果を表３に示す。
【００９５】
（実施例１１）
表４に示す通り、熱可塑性樹脂（ａ）として１００質量部のＰＶＡｃ−１と、化合物（ｂ）として５０質量部のフタル酸ジブチルを用い、ラボプラストミルで溶融混錬して（１８０℃、６０ｒｐｍ、５分）、組成物を得た。当該組成物を１８０℃、１０ＭＰａ、３０分熱プレスして膜厚０．１５ｍｍの層（ｘ）を製造した。また、同様に０．８ｍｍの層（ｘ）を製造し、温度Ｔｘ、ｔａｎδｘ、貯蔵弾性率Ｅ’（Ｔｘ＋３０）を測定した。
表４に示す通り、熱可塑性樹脂（ｄ）として１００質量部のＰＶＢ−１と、可塑剤（ｅ）として３６質量部の３Ｇ８を用い、ラボプラストミルで溶融混錬して（１８０℃、６０ｒｐｍ、５分）、組成物を得た。当該組成物を１８０℃、１０ＭＰａ、３０分熱プレスして膜厚０．３３ｍｍの層（ｚ）を製造した。
得られた層（ｘ）と層（ｚ）を、層（ｚ）／層（ｘ）／層（ｚ）の順に重ね、３０℃、１０ＭＰａ、１０分プレスして積層し、合わせガラス用中間膜を得た。評価結果を表４に示す。
【００９６】
（実施例１２、１３、比較例７〜９）
層（ｘ）及び層（ｚ）の組成を表４に示す通りに変更した以外は、実施例１１と同様の方法で層（ｘ）及び層（ｚ）を製造し、実施例１１と同様にして層（ｚ）／層（ｘ）／層（ｚ）の構成を有する合わせガラス用中間膜を得た。評価結果を表４に示す。
【００９７】
【表３】
2019172500.tif 000005
【００９８】
【表４】
2019172500.tif 000006
【００９９】
本発明の規定を満たす実施例１〜１０については、ｔａｎδｘの値が高い。また、さらに同程度の減衰性の比較例よりＥ’（Ｔｘ＋３０）の値が高い（例えば実施例２と比較例５参照）。これにより、高遮音性を有し、かつ高温における力学強度の低下が抑制された合わせガラス用中間膜が提供できる。
一方で、本発明の規定を満たさない比較例１〜６はｔａｎδｘの値が低いか、Ｅ’（Ｔｘ＋３０）の値が低いか、またはその両方であった。そのため、遮音性に劣るか、高温において力学強度が低下してしまうという欠点がある。
実施例１１〜１３、比較例７〜８は、層（ｘ）に加えて層（ｚ）を有する合わせガラス用中間膜である。実施例１１〜１３においては、層（ｘ）のｔａｎδｘの値が高い。また、さらに同程度の減衰性の比較例より層（ｘ）のＥ’（Ｔｘ＋３０）の値が高い（例えば実施例１１と比較例８を参照）。これにより、高遮音性を有し、かつ高温における力学強度の低下が抑制された合わせガラス用中間膜が提供できる。
一方で、本発明の規定を満たさない比較例７〜８は、層（ｘ）のｔａｎδｘの値が低いか、Ｅ’（Ｔｘ＋３０）の値が低いか、またはその両方であった。そのため、遮音性に劣るか、高温において力学強度が低下してしまうという欠点がある。
【図１】
2019172500.tif 000007