(57)【要約】【課題】コイン形電池の軽量化および小型化を実現する。【解決手段】コイン形電池（１０１）は、正極層（１１，２１，３１）、固体電解質層（１２，２２，３２）および負極層（１３，２３，３３）が積層された少なくとも１つの積層体（１〜３）と、複数の積層体（１〜３）を封入する金属製ケース（７）および金属製封口板（８）から成る外装体と、を備えている。積層体（１〜３）は、加圧によって圧縮されており、各積層体（１〜３）における固体電解質層（１２，２２，３２）の平均厚みは５μｍ以上１００μｍ以下である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１電極層と、前記第１電極層の極性と反対の極性を有する第２電極層と、前記第１電極層および前記第２電極層の間に介在する固体電解質層とが積層された少なくとも１つの積層体と、
前記積層体を封入する外装体と、を備え、
前記積層体は加圧によって圧縮されており、
各積層体における前記固体電解質層の平均厚みは５μｍ以上１００μｍ以下であることを特徴とするコイン形電池。
【請求項２】
前記第１電極層または前記第２電極層は、層面の面積が前記固体電解質層の層面の面積より小さくなるように形成されるとともに、その外周側面部が前記固体電解質層の外周側面部よりも内側に位置するように形成されていることを特徴とする請求項１に記載のコイン形電池。
【請求項３】
前記第１電極層または前記第２電極層の外周側面部が前記固体電解質によって覆われていることを特徴とする請求項１または２に記載のコイン形電池。
【請求項４】
第１電極層と、前記第１電極層の極性と反対の極性を有する第２電極層と、前記第１電極層および前記第２電極層の間に介在する固体電解質層とが積層された少なくとも１つの積層体を有するコイン形電池を製造するコイン形電池の製造方法であって、
前記第１電極層を形成し、
前記第１電極層上に前記固体電解質層を形成し、
前記固体電解質層上に前記第２電極層を形成することで前記積層体を作製し、
前記積層体を加圧する、
各工程を含み、
静電力を用いた粉体成膜方法により前記固体電解質層を形成することを特徴とするコイン形電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体電解質層を有するコイン形電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、特許文献１および２に開示されているように、一般に普及しているコイン形電池は電解質として液体電解質（電解液）を有している。このため、コイン形電池には、液漏れ、燃焼などが生じる可能性があった。また、電解液の揮発、凍結などによって使用温度域に制限があった。
【０００３】
これらの問題を解決するために、電解質に固体電解質を用いた全固体電池で構成されるコイン形電池の開発が進められている。全固体電池は、一般に容量が小さいために出力が小さく、必要な電流が得られないという問題があった。
【０００４】
特許文献３には、このような問題を解決するコイン形の全固体電池として、金属製ケースの内部に設けられた電池素子に圧力を加える弾性体を備えたコイン形電池が開示されている。このコイン形電池では、電池素子を構成する電極と固体電解質との接触面圧を弾性体によって高めることにより、接触不良による電流密度の低下を抑制することで、出力を増大させることができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１１−１５９４１３号公報（２０１１年８月１８日公開）
【特許文献２】特許５３１７１９５号公報（２０１３年１０月１６日発行）
【特許文献３】特開２０１０−５６０６７号公報（２０１０年３月１１日公開）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献３に記載のコイン形電池では、固体電解質層が厚く、電池の内部抵抗が高いことから、電池素子を加圧するために、弾性体としてばね係数の大きいばねを用いる必要がある。このため、金属製ケースや封口板に高い剛性が求められることから、金属製ケースや封口板を肉厚に形成しなければならない。したがって、上記のコイン形電池では、軽量化および小型化を図ることが困難であった。
【０００７】
本発明の一態様は、コイン形電池の軽量化および小型化を実現することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の課題を解決するために、本発明の一態様に係るコイン形電池は、第１電極層と、前記第１電極層の極性と反対の極性を有する第２電極層と、前記第１電極層および前記第２電極層の間に介在する固体電解質層とが積層された少なくとも１つの積層体と、前記積層体を封入する外装体と、を備え、前記積層体は加圧によって圧縮されており、各積層体における前記固体電解質層の平均厚みは５μｍ以上１００μｍ以下である。
【０００９】
上記の課題を解決するために、本発明の一態様に係るコイン形電池の製造方法は、第１電極層と、前記第１電極層の極性と反対の極性を有する第２電極層と、前記第１電極層および前記第２電極層の間に介在する固体電解質層とが積層された少なくとも１つの積層体を有するコイン形電池を製造するコイン形電池の製造方法であって、前記第１電極層を形成し、前記第１電極層上に前記固体電解質層を形成し、前記固体電解質層上に前記第２電極層を形成することで前記積層体を作製し、前記積層体を加圧する、各工程を含み、静電力を用いた粉体成膜方法により前記固体電解質層を形成する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の一態様によれば、コイン形電池の軽量化および小型化を実現することができるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の実施形態１に係るコイン形電池の構造を示す断面図である。
【図２】各実施形態に係るコイン形電池の積層体の成膜方法を示す図である。
【図３】本発明の実施形態２に係るコイン形電池の構造を示す断面図である。
【図４】本発明の実施形態３に係るコイン形電池の内部構造を示す斜視図である。
【図５】本発明の実施形態３に係るコイン形電池の内部構造を示す断面図である。
【図６】本発明の実施形態３に係るコイン形電池の他の内部構造を示す断面図である。
【図７】本発明の実施形態４に係るコイン形電池の構造を示す断面図である。
【図８】本発明の実施形態５に係るコイン形電池の構造を示す断面図である。
【図９】本発明の実施形態６に係るコイン形電池の構造を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
〔実施形態１〕
本発明の実施形態１について図１および図２に基づいて説明すると、以下の通りである。
【００１３】
本実施形態を含む各実施形態では、コイン形電池の一例として、リチウムイオン伝導性の固体電解質を用いた全固体二次電池、すなわち全固体リチウムイオン二次電池について説明する。ただし、本発明に係るコイン形電池は、全固体リチウムイオン二次電池に限定されるのもではないことは勿論である。
【００１４】
図１は、実施形態１に係るコイン形電池１０１の構造を示す断面図である。
【００１５】
図１に示すように、コイン形電池１０１は、積層体１〜３と、正極集電体群４と、負極集電体群５と、加圧部材６と、金属製ケース７と、金属製封口板８と、ガスケット９とを備えている。なお、図１において、下側をコイン形電池１０１の正極側とし、上側をコイン形電池１０１の負極側とする。また、図１において、積層体１〜３、正極集電体群４、負極集電体群５および加圧部材６は、便宜上、互いに間隔をおいて描かれているが、それぞれ隣り合うもの同士で接触している。後述する図３、図５〜図９についても、図１と同様に描いている。
【００１６】
金属製ケース７は、金属によって形成されており、円形を成す平板部７１と、側壁部７２とを有している。側壁部７２は、平板部７１の外周部分から折れ曲がるようにして形成されている。側壁部７２の端縁部は、コイン形電池１０１の内部側に向くように湾曲しており、円形を成す開口部７３を形成している。
【００１７】
金属製封口板８は、金属によって形成されており、円形を成す平板部８１と、側壁部８２とを有している。平板部８１は、金属製ケース７の開口部７３よりも小さく形成されている。側壁部８２は、平板部８１の外周部分から折れ曲がるようにして形成されている。側壁部８２の端縁部は、側壁部８２の外周面に折り合わされている。なお、側壁部８２の端縁部は、折り合わされてなくてもよい。
【００１８】
金属製ケース７および金属製封口板８のサイズはコイン形電池１０１の用途に応じて適宜選定されることが好ましい。また、金属製ケース７および金属製封口板８の材質などは、コイン形電池１０１が使用される温度域などに応じて適宜選定されることが好ましい。
【００１９】
ガスケット９は、弾性および絶縁性を有する樹脂で環状に形成されており、内周部９１と、外周部９２とを有している。内周部９１は、金属製ケース７の平板部７１の内面と、金属製封口板８の平板部８１の内面との間に、金属製封口板８の側壁部８２の内周面に沿うように配置されている。外周部９２は、金属製ケース７の平板部７１の内面から、金属製ケース７の側壁部７２の内周面と金属製封口板８の平板部８１の外周面との間に伸びるように配置されている。ただし、外周部９２は、このような構造に限定されない。
【００２０】
側壁部７２の端縁部は、上記のようにコイン形電池１０１の内部側に向くように湾曲することにより、金属製封口板８の側壁部８２とガスケット９の外周部９２を挟み込むようにして側壁部８２にカシメられている。これにより、金属製ケース７（正極）と金属製封口板８（負極）とを絶縁しながら、金属製ケース７と金属製封口板８とが結合されるとともに、金属製ケース７と金属製封口板８との間が封止される。また、金属製ケース７の平板部７１と、金属製封口板８の平板部８１と、ガスケット９内周部９１との間で密閉された空間が形成される。この空間には、積層体１〜３、正極集電体群４、負極集電体群５および加圧部材６が配置される。
【００２１】
加圧部材６は、後述するように積層された、積層体１〜３、正極集電体群４および負極集電体群５を加圧する部材である。加圧部材６は、板ばねなどのばね要素、シムなどによって構成されており、導電性または絶縁性の材料によって形成されている。加圧部材６は、その弾性力によって、積層体１〜３、正極集電体群４および負極集電体群５を押圧して密着させる。この加圧部材６は、積層体１〜３に大きな圧力を加えることが目的で設けられているのではなく、正極集電体群４および負極集電体群５と金属製ケース７あるいは金属製封口板８との接触を得ることや、積層体１〜３に作用する加圧力を一定にすることなどを目的として設けられている。したがって、加圧部材６の形状はフラットな板とは限らない。具体的には、加圧部材６としては、積層体１〜３の厚みやカシメ後の金属製ケース７などの変形状態によって、中央部が凸形状を成す円板や、ワッシャのように中空の部材、さらには波打ったワッシャのようなものを選定して用いる必要がある。
【００２２】
積層体１〜３は、正極側から積層体１、積層体２および積層体３の順に配置されている。
【００２３】
積層体１は、正極層１１（第１電極層）と、固体電解質層１２と、正極層１１の極性と反対の極性を有する負極層１３（第２電極層）とが、この順に積層されることで構成されている。正極層１１は、金属製ケース７の平板部７１に近い側に配置されている。負極層１３は、金属製封口板８の平板部８１に近い側に配置されている。固体電解質層１２は、正極層１１と負極層１３との間に介在している。
【００２４】
積層体２は、正極層２１（第１電極層）と、固体電解質層２２と、正極層１１の極性と反対の極性を有する負極層２３（第２電極層）とが、この順に積層されることで構成されている。正極層２１は、金属製封口板８の平板部８１に近い側に配置されている。負極層２３は、金属製ケース７の平板部７１に近い側に配置されている。固体電解質層２２は、正極層２１と負極層２３との間に介在している。
【００２５】
積層体３は、正極層３１（第１電極層）と、固体電解質層３２と、正極層１１の極性と反対の極性を有する負極層３３（第２電極層）とが、この順に積層されることで構成されている。正極層３１は、金属製ケース７の平板部７１に近い側に配置されている。負極層３３は、金属製封口板８の平板部８１に近い側に配置されている。固体電解質層３２は、正極層３１と負極層３３との間に介在している。
【００２６】
このように、積層体１，２は、積層体１の負極層１３と積層体２の負極層２３とが対向するように配置されている。また、積層体２，３は、積層体２の正極層２１と積層体３の正極層３１とが対向するように配置されている。換言すれば、積層体１の正極層１１と積層体３の正極層３１とは同じ正極側に配置され、積層体１の負極層１３と積層体３の負極層３３とは同じ負極側に配置されている。また、積層体２の正極層２１と積層体１，３の正極層１１，３１とは異なる側に配置され、積層体２の負極層２３と積層体１，３の負極層１３，３３とは異なる側に配置されている。
【００２７】
積層体１〜３の平面形状は、円形が理想であるが、上述の密閉された空間に収納可能な形状であれば円形に限定されない。例えば、積層体１〜３の平面形状は、多角形、直線と曲線とからなる形状などであってもよい。また、積層体１〜３は、すべて同じ平面形状および同じ大きさ（面積）となるように形成されている。
【００２８】
正極層１１，２１，３１は、正極活物質と固体電解質との合材（混合物）、または正極活物質のみによって形成されている。上記の合材における正極活物質と固体電解質との重量比は、例えば７：３である。正極活物質には、全固体電池分野において正極活物質に通常用いられている材料を用いることができる。全固体電池で使用される正極活物質としては、例えば、コバルト、ニッケル、および／またはマンガンなどを含むリチウム含有酸化物（例えば、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ2）、マンガン酸リチウム（スピネル型マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ2Ｏ4など））、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム（ＬｉＮｉ1/3Ｃｏ1/3Ｍｎ1/3Ｏ2など））、Ｌｉ過剰の複合酸化物（Ｌｉ2ＭｎＯ3−ＬｉＭＯ2）などの酸化物の他、酸化物以外の化合物も挙げられる。酸化物以外の化合物としては、例えば、オリビン系化合物（ＬｉＭＰＯ4）、イオウ含有化合物（Ｌｉ2Ｓなど）などが挙げられる。なお、上記式中、Ｍは遷移金属を示す。正極活物質は、一種を単独でまたは二種以上を組み合わせて使用できる。高容量が得られ易い観点からは、Ｃｏ、ＮｉおよびＭｎからなる群より選択される少なくとも一種を含むリチウム含有酸化物が好ましい。リチウム含有酸化物は、さらにＡｌなどの典型金属元素を含んでもよい。Ａｌを含むリチウム含有酸化物としては、例えば、アルミニウム含有ニッケルコバルト酸リチウムなどが挙げられる。
【００２９】
負極層１３，２３，３３は、負極活物質と固体電解質との合材（混合物）、または負極活物質のみによって形成されている。上記の合材における負極活物質と固体電解質との重量比は、例えば６：４である。負極活物質には、全固体電池の種類に応じて電荷のキャリアとなるイオンを挿入および脱離することができる限り、特に制限されず、全固体電池で使用される公知の負極活物質が利用できる。全固体電池を例に挙げると、負極活物質としては、例えば、リチウムイオンを挿入および脱離可能な炭素質材料の他、リチウムイオンを合金化、脱合金化が可能な金属や半金属の単体、合金、または化合物などが挙げられる。炭素質材料としては、黒鉛（天然黒鉛、人造黒鉛など）、ハードカーボン、非晶質炭素などが例示できる。金属や半金属の単体、合金としては、リチウム金属や合金、Ｓｉ単体などが挙げられる。化合物としては、例えば、酸化物、硫化物、窒化物、水素化物、シリサイド（リチウムシリサイドなど）などが挙げられる。酸化物としては、チタン酸化物、リチウムチタン酸化物、ケイ素酸化物などが挙げられる。負極活物質については、一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。例えば、ケイ素酸化物と炭素質材料とを併用してもよい。
【００３０】
正極層１１，２１，３１、固体電解質層１２、２２、３２および負極層１３、２３、３３に用いられる固体電解質は、イオン伝導性の無機固体電解質を含む。電池を加圧する際に、固体電解質粒子が塑性変形して、固体電解質粒子同士を密着させることができる。また、固体電解質層の表面近傍に存在する固体電解質粒子が塑性変形することで、固体電解質層と正極層および／または負極層との密着性を高めることもできる。
【００３１】
上記の無機固体電解質としては、塑性変形し易い観点から、硫化物（硫化物系固体電解質）、水素化物（水素化物系固体電解質）が好ましい。水素化物には、一般に、錯体水素化物と呼ばれる固体電解質も含まれる。固体電解質の結晶状態は、特に制限されず、結晶性および非晶質のいずれであってもよい。
【００３２】
上記の硫化物としては、例えば、ＬｉおよびＰを含む硫化物がより好ましい。硫化物としては、具体的には、Ｌｉ2Ｓ−ＳｉＳ2、Ｌｉ2Ｓ−Ｐ2Ｓ5、Ｌｉ2Ｓ−ＧｅＳ2、Ｌｉ2Ｓ−Ｂ2Ｓ3、Ｌｉ2Ｓ−Ｇａ2Ｓ3、Ｌｉ2Ｓ−Ａｌ2Ｓ3、Ｌｉ2Ｓ−ＧｅＳ2−Ｐ2Ｓ5、Ｌｉ2Ｓ−Ａｌ2Ｓ3−Ｐ2Ｓ5、Ｌｉ2Ｓ−Ｐ2Ｓ3、Ｌｉ2Ｓ−Ｐ2Ｓ3−Ｐ2Ｓ5、ＬｉＸ−Ｌｉ2Ｓ−Ｐ2Ｓ5、ＬｉＸ−Ｌｉ2Ｓ−ＳｉＳ2、ＬｉＸ−Ｌｉ2Ｓ−Ｂ2Ｓ3（Ｘ：Ｉ、Ｂｒ、ＣｌまたはＩ）などが挙げられる。
【００３３】
上記の水素化物としては、例えば、水素化ホウ素リチウムの錯体水素化物などが挙げられる。錯体水素化物としては、例えば、ＬｉＢＨ４−ＬｉＩ系錯体水素化物およびＬｉＢＨ４−ＬｉＮＨ２系錯体水素化物、ＬｉＢＨ４−Ｐ２Ｓ５、ＬｉＢＨ４−Ｐ２Ｉ４などが挙げられる。固体電解質は、一種を単独で用いてもよく、必要に応じて、二種以上を併用してもよい。正極および負極に含まれる固体電解質は、同じ種類であってもよく、異なっていてもよい。
【００３４】
無機固体電解質は、一種を単独で用いてもよく、必要に応じて、二種以上を併用してもよい。正極層および負極層に含まれる固体電解質は、同じ種類であってもよく、異なっていてもよい。
【００３５】
正極集電体群４は、相互に接続された正極集電体４１，４２によって構成されている。正極集電体４１は、金属製ケース７の平板部７１と、積層体１の正極層１１との間に両者に接触するように配置されている。正極集電体４２は、積層体２の正極層２１と、積層体３の正極層３１との間に両者に接触するように配置されている。これにより、正極集電体群４は、金属製ケース７に電気的に接続されている。
【００３６】
負極集電体群５は、相互に接続された負極集電体５１，５２によって構成されている。負極集電体５１は、加圧部材６と、積層体３の負極層３３との間に配置されている。また、負極集電体５１は、ほぼ全体で負極層３３に接触するとともに、一端部で金属製封口板８に接触している。負極集電体５２は、積層体１の負極層１３と、積層体２の負極層２３との間に両者に接触するように配置されている。また、負極集電体５２の一端部は、金属製封口板８に接触している。
【００３７】
正極集電体群４および負極集電体群５は、銅、マグネシウム、ステンレス鋼、チタン、鉄、コバルト、ニッケル、亜鉛、アルミニウム、ゲルマニウム、インジウム、リチウム、錫、またはこれらのいずれかの合金を材料として形成される。また、正極集電体群４および負極集電体群５の形態は、板状体、箔状体、成膜体などである。
【００３８】
正極集電体群４および負極集電体群５におけるそれぞれの集電箇所は１箇所であるが、正極集電体４１，４２および負極集電体５１，５２のそれぞれに集電箇所を設けてもよい。また、正極集電体群４および負極集電体群５におけるそれぞれの集電箇所は、コイン形電池１０１の中心回りに１８０°離れて設けられる必要はない。
【００３９】
各電極には、必要に応じて、全固体電池で電極に使用される公知の成分、例えば、バインダ、導電助剤、その他の添加剤などを添加してもよい。
【００４０】
上記のように、正極集電体群４が金属製ケース７に電気的に接続される構造、および負極集電体群５が金属製封口板８に電気的に接続される構造により、金属製ケース７が正極となり、金属製封口板８が負極となる。また、積層体１〜３は、正極層１１，２１，３１が正極集電体群４によって相互に接続されるとともに、負極層１３，２３，３３が負極集電体群５によって相互に接続されることにより、並列に接続されている。
【００４１】
コイン形電池１０１が全固体リチウムイオン二次電池である場合、積層体１〜３を直列に接続しなくても十分な電圧を確保することができる。十分な電流を確保する場合には、積層体１〜３を並列に接続することが好ましい。また、十分な電流が必要なければ、積層体１〜３を直列に接続しても差し支えない。さらに、必要に応じて、内部で直列と並列とを組合せても構わない。例えば、積層体の数を増加させて、２直列２並列、２直列３並列といった接続構成を採用してもよい。
【００４２】
なお、本実施形態のコイン形電池１０１は積層体１〜３を備えるが、積層体の数は３層に限定されない。また、コイン形電池１０１は、３層の積層体１〜３が積層される奇数層の構造である。これに対し、コイン形電池１０１は、偶数層の積層体を有する構造であってもよい。この構造の場合、最上層の積層体において金属製封口板８の平板部８１と向き合うのが正極層となる。このため、当該正極層と金属製封口板８との間に絶縁体（図示せず）を設ける必要となる。この絶縁体は、加圧部材６の金属製封口板８側または上記正極層側のいずれに配置されてもよい。または、加圧部材が絶縁体の役割をはたしてもよい。
【００４３】
続いて、上記のように構成されるコイン形電池１０１の製造について説明する。
【００４４】
図２は、実施形態１に係るコイン形電池１０１の積層体１〜３の成膜方法を示す図である。積層体１〜３の成膜方法については、必要に応じて、公知の静電力を用いた粉体成膜方法（例えば静電塗装や静電スクリーン成膜法（印刷法））を使用してもよい。以下の説明では、積層体１〜３を静電スクリーン成膜法によって形成する方法について述べる。なお、後述する他の実施形態に係るコイン形電池の積層体も以下の成膜方法によって形成される。
【００４５】
まず、積層体１〜３を静電スクリーン成膜法によって作製する。
【００４６】
本実施形態において採用した静電スクリーン成膜法では、図２に示す装置を用いる。この装置は、多孔性のスクリーン２０１と、成膜する被印刷物を載置する台座部となる基板Ｂとを備え、スクリーン２０１に直流電源ＤＣの負極が接続され、基板Ｂに直流電源ＤＣの正極が接続されている。なお、スクリーン２０１に直流電源ＤＣの正極が接続され、台座部Ｂに直流電源ＤＣの負極が接続されていてもよい。また、スクリーン２０１と被印刷物との間に電位差が生じればよいことから、必ずしも一方を正極に接続し他方を負極に接続しなくてもよく、いずれか一方をグランド（アース）電位としてもよい。
【００４７】
スクリーン２０１には、例えば、市販のスクリーン印刷用のメッシュを用いることができる。メッシュの開口形状を適宜変更することにより、粉体を任意の形状に成形することができる。本実施形態では、３００／ｉｎｃｈのメッシュ数、３０μｍの線径、および５５μｍのオープニングを有するメッシュを採用した。このメッシュは、導電性を有しておれば、材質は問わない。本実施形態で採用した上記のメッシュは、一般的なＳＵＳメッシュである。
【００４８】
なお、スクリーン２０１として用いるメッシュについては、粉体や環境に応じて、メッシュ数、線径、オープニング、材質などを適宜選定することが好ましい。
【００４９】
また、スクリーン２０１と基板Ｂとの間の距離を１０ｍｍとし、印加電圧を８ｋＶとした。
【００５０】
このような装置において、刷込体２０３によって粉体２０２をスクリーン２０１に刷り込ませることで、粉体２０２をスクリーン２０１に接触させる。これにより、粉体２０２が帯電する。帯電した粉体２０２は、スクリーン２０１を介して落下すると、被印刷物に静電誘導されて付着する。このようにして、積層体１〜３のそれぞれの正極層１１，２１，３１、固体電解質層１２，２２，３２および負極層１３，２３，３３が成膜される。
【００５１】
正極層１１，２１，３１を正極合材層で形成し、負極層１３，２３，３３を負極合材層で形成する。このため、正極合材層の形成材料となる正極活物質と固体電解質との混合、および負極合材層の形成材料となる負極活物質と固体電解質との混合を行う。
【００５２】
積層体１〜３の作製（積層工程）を、それぞれ、まず、正極層１１，２１，３１（正極合材層）を成膜し、その上に固体電解質層１２，２２，３２を成膜し、さらにその上に負極層１３，２３，３３（負極合材層）を成膜して行う。ただし、積層体１〜３の作製は上記の成膜順序に限らず、いずれの層から成膜を開始してもよい。また、必要に応じて、成膜後の正極合材層、固体電解質層および負極合材層をそれぞれ加圧して平坦化させておいてもよい。
【００５３】
そして、上記のようにして作製された積層体１〜３のそれぞれに対して加圧処理を行う。この加圧処理に際して、まず、減圧環境下で積層体１〜３に対して仮加圧を行う。仮加圧においては、積層体１〜３に対して４ＭＰａ（１〜５ＭＰａ）の圧力を３秒間加える。この仮加圧は必ずしも行わなくてもよいが、粉体層として形成された積層体１〜３の内部における気体や空隙をなくすために行うことが好ましい。
【００５４】
次に、積層体１〜３に対して本加圧を行う。本加圧においては、積層体１〜３に対して１０００ＭＰａ（４００〜１２００ＭＰａ）の圧力を３０秒間加える。本加圧における圧力および加圧時間は粉体２０２の材利用応じて適宜変更することが可能である。
【００５５】
上記の加圧によって圧縮された積層体１〜３は、それぞれ、正極層１１，２１，３１、固体電解質層１２，２２，３２および負極層１３，２３，３３が強固に一体化される。また、固体電解質層１２，２２，３２の各層の厚みは、数μｍ〜百μｍ程度となる。しかしながら、積層体１〜３における各層の重量、各層の厚みまたは各層間の重量の比などは特定の範囲に限定されない。
【００５６】
ただし、固体電解質層１２，２２，３２は、電池抵抗を低減させるために、できるだけ薄く形成されることが好ましい。固体電解質層１２，２２，３２の平均厚みは、５μｍ以上１００μｍ以下であり、好ましくは５μｍ以上７０μｍ以下であり、より好ましくは５μｍ以上３０μｍ以下である。これに対し、静電力を用いた粉体成膜方法以外の方法で固体電解質層１２，２２，３２を形成する場合、固体電解質層１２，２２，３２を上記のように薄く形成することは難しい。また、正極層１１，２１，３１の厚みに対する負極層１３，２３，３３の厚みの比は、１．０以上であることが好ましい。
【００５７】
上記のようにして作製された積層体１〜３と、正極集電体群４および負極集電体群５とを図１に示すように積層する（積層工程）。
【００５８】
まず、正極集電体群４の正極集電体４１を重ね、正極集電体４１上に、正極層１１が正極集電体４１と向き合うように積層体１を重ねる。次に、積層体１の負極層１３上に負極集電体群５の負極集電体５２を重ねる。また、負極集電体５２上に、負極層２３が負極集電体５２と向き合うように積層体２を重ねる。また、積層体２の正極層２１上に正極集電体群４の正極集電体４２を重ねる。さらに、正極集電体４２上に、正極層３１が正極集電体４２と向き合うように積層体３を重ねる。最後に、積層体３の負極層３３上に負極集電体群５の負極集電体５１を重ねる。このようにして、積層体１〜３と、正極集電体群４および負極集電体群５とを積層した複合積層体を作製する。上記の積層順は逆であってもよい。
【００５９】
正極集電体４１，４２にはアルミ箔を用い、負極集電体５１，５２には銅箔を用いた。いずれも、ある程度の靱性や剛性を有する材料を選定することが好ましい。また、正極集電体４１，４２および負極集電体５１，５２は、それぞれ個別の金属箔によって形成されるが、例えば、金属箔を折り返すなどして、連続して形成されていてもよい。
【００６０】
上記の積層体を、金属製ケース７および金属製封口板８内に封入するのに先立って、正極集電体群４を平板部７１へ接続するとともに、負極集電体群５を平板部８１へ接続しておく。これらの接続については、超音波溶接、レーザ溶接などの溶接によって行うが、溶接以外の方法で行ってもよい。例えば、接触抵抗を十分低減できるのであれば、導電性接着剤を用いて接続してもよい。導電性接着剤には、市販品のカーボン系導電性接着剤や導電性インクを用いることができる。導電性接着剤や導電性塗料には、他に金や銀を導電粒子として含有するものを用いることができる。また、接触抵抗を十分低減できるのであれば、正極集電体群４および平板部７１を接続せず、負極集電体群５および平板部８１を接続せずに、それらを単に物理的に接触させるのみでも構わない。
【００６１】
最後に、金属製封口板８の平板部８１の内面に加圧部材６を配置し、加圧部材６の上に複合積層体を配置する。そして、金属製封口板８に、金属製ケース７をガスケット９を介して重ね合わせて、金属製ケース７における側壁部７２の端縁部を加圧によってかしめる（封入工程）。これにより、金属製ケース７と金属製封口板８とが結合され、複合積層体と加圧部材６とが格納された空間が密封される。
【００６２】
なお、積層体１〜３と、正極集電体群４および負極集電体群５との積層を、上記のように金属製封口板８の外部で行う以外に、金属製封口板８上で行ってもよい。この場合、積層した積層体１〜３と正極集電体群４および負極集電体群５とを、金属製ケース７および金属製封口板８の内部に封入する。これは、後述する実施形態２のコイン形電池１０２（図３参照）でも同様である。
【００６３】
また、加圧部材６は、基本的には、金属製封口板８の平板部８１と、負極集電体５１との間に配置される。ただし、加圧部材６は、積層体１〜３、正極集電体群４および負極集電体群５からなる積層体に圧力を作用させることができれば、金属製ケース７および金属製封口板８によって形成される密閉空間内のいずれの位置に配置されていてもよい。例えば、加圧部材６は、金属製ケース７の平板部７１と、正極集電体４１との間に配置されてもよいし、上記の積層体における任意の位置に配置されてもよい。これは、後述する実施形態２のコイン形電池１０２（図３参照）でも同様である。
【００６４】
以上のように、コイン形電池１０１における積層体１〜３は、それぞれ加圧成形されることによって緻密化され、かつ固体電解質層１２，２２，３２が薄層化されている。これにより、積層体１〜３の内部の抵抗が低減される。それゆえ、コイン形電池１０１は、互いに接続された積層体１〜３に大きな圧力を常に与えることなく、十分に大きい出力を得ることができる。また、積層体１〜３が加圧による圧縮で薄く形成されているので、コイン形電池１０１は薄型化されており、限られた容量のコイン缶内部でより多くの積層を行い、より高容量化することができる。
【００６５】
コイン形電池１０１に内蔵される加圧部材６は、前述のように、正極集電体群４および負極集電体群５と金属製ケース７あるいは金属製封口板８との接触を得ることや、積層体１〜３に作用する加圧力を一定にすることができればよい。このため、加圧部材６は、特許文献３に開示されているコイン形電池の弾性体（ばね）のように電池素子を加圧するための大きな加圧力を必要としない。したがって、金属製ケース７および金属製封口板８に高い剛性が求められることはなく、金属製ケース７および金属製封口板８を肉厚に形成する必要がない。よって、コイン形電池１０１の軽量化および小型化を図ることが可能となる。なお、加圧部材６は、不要であれば用いなくともよい。例えば、電極層や集電体だけで、金属製ケース７および金属製封口板８からなるコイン缶内部が満たされる場合、加圧部材がなくとも、コイン缶と集電体の接触が充分取れる場合は、加圧部材６は不要となる。
【００６６】
〔実施形態２〕
本発明の実施形態２について図３に基づいて説明すると、以下の通りである。なお、本実施形態において、実施形態１における構成要素と同一の機能を有する構成要素については、同一の符号を付記して、その説明を省略する。
【００６７】
図３は、実施形態２に係るコイン形電池１０２の構造を示す断面図である。
【００６８】
図３に示すように、コイン形電池１０２は、実施形態１のコイン形電池１０１と同じく、３つの積層体１〜３と、加圧部材６と、金属製ケース７と、金属製封口板８と、ガスケット９とを備えている。また、コイン形電池１０２は、正極集電体群４Ａと、負極集電体群５Ａと、セパレータ１０，２０（絶縁体）とを備えている。また、コイン形電池１０２において、積層体１〜３は、それぞれの正極層１１，２１，３１が金属製ケース７の側壁部７２側にあるように配置されている。
【００６９】
正極集電体群４Ａは、コイン形電池１０１における正極集電体群４に、さらに正極集電体４３が追加されている。負極集電体群５Ａは、コイン形電池１０１における負極集電体群５に、さらに負極集電体５３が追加されている。
【００７０】
正極集電体４２は、コイン形電池１０１における正極集電体４２と異なり、積層体１，２の間に、積層体２の正極層２１に接触するように配置されている。正極集電体４３は、積層体２，３の間に、積層体３の正極層３１に接触するように配置されている。
【００７１】
負極集電体５２は、コイン形電池１０１における負極集電体５２と異なり、積層体２，３の間に、積層体２の負極層２３に接触するように配置されている。負極集電体５３は、積層体１，２の間に、積層体１の負極層１３に接触するように配置されている。
【００７２】
セパレータ１０は、絶縁性の材料によって形成されており、正極集電体４２と負極集電体５３との間に配置されている。これにより、セパレータ１０は、正極集電体４２と負極集電体５３とを電気的に絶縁している。
【００７３】
セパレータ２０は、絶縁性の材料によって形成されており、正極集電体４３と負極集電体５２との間に配置されている。これにより、セパレータ１０は、正極集電体４３と負極集電体５２とを電気的に絶縁している。
【００７４】
なお、本実施形態のコイン形電池１０２も、上述のコイン形電池１０１と同じく積層体１〜３を備えるが、積層体の数は３層に限定されない。また、コイン形電池１０２も、３層の積層体１〜３が積層される奇数層の構造である。これに対し、コイン形電池１０２は、偶数層の積層体を有する構造であってもよい。この構造の場合、最上層の積層体において金属製封口板８の平板部８１と向き合うのが負極層となる。このため、コイン形電池１０２では、コイン形電池１０１と異なり、当該負極層と金属製封口板８との間に絶縁体を設ける必要がない。
【００７５】
続いて、上記のように構成されるコイン形電池１０２の製造について説明する。
【００７６】
積層体１〜３の作製は、実施形態１のコイン形電池１０１と同様に行われるので、ここではその説明を省略する。
【００７７】
作製された積層体１〜３と、正極集電体群４Ａおよび負極集電体群５Ａとを図３に示すように積層する。
【００７８】
まず、正極集電体群４Ａの正極集電体４１を重ね、正極集電体４１上に、正極層１１が正極集電体４１と向き合うように積層体１を重ねる。次に、積層体１の負極層１３上に、負極集電体群５Ａの負極集電体５３と、セパレータ１０と、正極集電体群４Ａの正極集電体４２とをこの順に重ねる。また、正極集電体４２上に、正極層２１が正極集電体４２と向き合うように積層体２を重ねる。また、積層体２の負極層２３上に、負極集電体群５Ａの負極集電体５２と、セパレータ２０と、正極集電体群４Ａの正極集電体４３とをこの順に重ねる。さらに、正極集電体４３上に、正極層３１が正極集電体４３と向き合うように積層体３を重ねる。最後に、積層体３の負極層３３上に負極集電体群５Ａの負極集電体５１を重ねる。このようにして、積層体１〜３と、正極集電体群４および負極集電体群５とを積層した複合積層体を作製する。上記の積層順は逆であってもよい。
【００７９】
最後に、金属製封口板８の平板部８１の内面に加圧部材６を配置し、加圧部材６の上に上記の複合積層体を配置する。そして、金属製封口板８に、金属製ケース７をガスケット９を介して重ね合わせて、金属製ケース７における側壁部７２の端縁部を加圧によってかしめる。これにより、金属製ケース７と金属製封口板８とが結合され、複合積層体と加圧部材６とが格納された空間が密封される。
【００８０】
以上のようなコイン形電池１０２においても、積層体１〜３は、それぞれ加圧されることによって、内部の抵抗が低減される。これにより、コイン形電池１０３は十分大きい出力を確保することができる。
【００８１】
〔実施形態３〕
本発明の実施形態３について図４〜図６に基づいて説明すると、以下の通りである。なお、本実施形態において、実施形態１および２における構成要素と同一の機能を有する構成要素については、同一の符号を付記して、その説明を省略する。
【００８２】
図４は、実施形態３に係るコイン形電池１０３の内部構造を示す斜視図である。図５は、実施形態３に係るコイン形電池１０３の内部構造を示す断面図である。図６は、実施形態３に係るコイン形電池１０３の他の内部構造を示す断面図である。
【００８３】
図４に示すコイン形電池１０３は、電極層積層体７０が絶縁被覆体６０によって覆われた構造体を備えている。この構造体は、図示はしないが、上述した実施形態１のコイン形電池１０１（図１参照）が備える金属製ケース７および金属製封口板８によって形成された外装体に内蔵（封入）されている。電極層積層体７０は、４層の積層体と、４層の積層体のそれぞれに接続される正極集電体群および負極集電体群とが積層された構造である。
【００８４】
絶縁被覆体６０は、ガラス系、樹脂系またはセラミック系の絶縁材料によって形成された被覆体であり、電極層積層体７０の外周側面を覆っている。絶縁被覆体６０は、電極層積層体７０の側面に絶縁材料を塗布して乾燥させることで形成されたものであってもよいし、電極層積層体７０を覆うことができるケース状に設計され、かつ作製されたものであってもよい。図４に示す絶縁被覆体６０は、ケース状に形成されており、平行な２つの直線と、当該直線の両側に位置する２つの曲線とからなる平面形状を有している。このような絶縁被覆体６０は、電極層積層体７０の形状に合わせて形成されている。
【００８５】
絶縁被覆体６０は、平坦な一方の側面に、正極集電体群による集電のための集電開口部６０ａが正極集電体群の各正極集電体の配置位置（集電箇所）に応じた位置に設けられている。当該側面には、正極集電体群に電気的に接続された正極集電部４０が設けられている。また、絶縁被覆体６０は、平坦な他方の側面にも、負極集電体群による集電のための集電開口部６０ａが負極集電体群の各負極集電体の配置位置（集電箇所）に応じた位置に設けられている。当該側面には、負極集電体群に電気的に接続された負極集電部５０が設けられている。
【００８６】
上記のように、絶縁被覆体６０は、各積層体を集電箇所の周囲で覆うとともに、正極集電体と正極集電部４０との接続および負極集電体と負極集電部５０との接続のための集電開口部６０ａを有している。これにより、正極集電体と正極集電部４０との接続部分が積層体の負極層と短絡すること、および負極集電体と負極集電部５０との接続部分が積層体の正極層と短絡することを防止できる。また、各積層体が絶縁被覆体６０に覆われることにより、コイン形電池１０３に強い振動が加わったときに、各積層体が崩れることを防止できる。
【００８７】
また、電極層積層体７０は、３層の積層体を備えた構造であってもよい。以下に、当該構造について説明する。
【００８８】
図５に示す電極層積層体７０は、コイン形電池１０１に適用され、積層体１〜３、正極集電体群４、負極集電体群５が積層された構造である。正極集電部４０は、絶縁被覆体６０の集電開口部６０ａ内に一部が挿入されることにより、正極集電体群４の正極集電体４１，４２と接続されている。負極集電部５０は、絶縁被覆体６０の集電開口部６０ａ内に一部が挿入されることにより、負極集電体群５の負極集電体５１，５２と接続されている。
【００８９】
図６に示す電極層積層体７０Ａは、コイン形電池１０２に適用され、積層体１〜３、正極集電体群４Ａ、負極集電体群５Ａが積層された構造である。正極集電部４０Ａは、絶縁被覆体６０の集電開口部６０ａ内に一部が挿入されることにより、正極集電体群４Ａの正極集電体４１〜４３と接続されている。負極集電部５０Ａは、絶縁被覆体６０の集電開口部６０ａ内に一部が挿入されることにより、負極集電体群５Ａの負極集電体５１〜５３と接続されている。
【００９０】
〔動作確認結果〕
実施形態１〜３に係るコイン形電池１０１〜１０３の動作を確認した結果を以下に説明する。
【００９１】
コイン形電池１０１〜１０３を、２５℃に維持された恒温槽内において、０．０５ｍＡ／ｃｍ２の電流で充電終了電圧４．７Ｖまで充電し、次いで、０．０５ｍＡ／ｃｍ２の電流で放電終了電圧２．８Ｖまで放電した。このときのコイン形電池１０１〜１０３のそれぞれの充電容量および放電容量（初回充放電容量）を表１に示す。
【００９２】
【表１】
2019021428.tif 000003
【００９３】
表１に示すように、集電構造の異なるいずれのコイン形電池１０１〜１０３も、実用に耐える電池として動作することが分かる。
【００９４】
〔実施形態４〕
本発明の実施形態４について図７に基づいて説明すると、以下の通りである。なお、本実施形態において、実施形態１における構成要素と同一の機能を有する構成要素については、同一の符号を付記して、その説明を省略する。
【００９５】
図７は、実施形態４に係るコイン形電池１０４の構造を示す断面図である。
【００９６】
図７に示すように、コイン形電池１０４は、実施形態１のコイン形電池１０１と同じく、正極集電体群４と、負極集電体群５と、加圧部材６と、金属製ケース７と、金属製封口板８と、ガスケット９とを備えている。また、コイン形電池１０４は、積層体１Ｂ〜３Ｂを備えている。
【００９７】
積層体１Ｂは、正極層１１１（第１電極層）と、固体電解質層１２と、正極層１１１の極性と反対の極性を有する負極層１３（第２電極層）とが、この順に積層されることで構成されている。正極層１１１は、金属製ケース７の平板部７１に近い側に配置されている。また、正極層１１１は、その層面（固体電解質層１２と接触する面）の面積が固体電解質層１２の層面（正極層１１１と接触する面）の面積より小さくなるように形成されている。また、正極層１１１は、固体電解質層１２上に、その外周側面部（外周の側面の部分）が固体電解質層１２の外周側面部よりも内側に位置するように形成されている。負極層１３の面積は、固体電解質層１２の面積と等しい。
【００９８】
積層体２Ｂは、正極層２１１（第１電極層）と、固体電解質層２２と、正極層１１１の極性と反対の極性を有する負極層２３（第２電極層）とが、この順に積層されることで構成されている。正極層２１１は、金属製封口板８の平板部８１に近い側に配置されている。また、正極層２１１は、その層面（固体電解質層２２と接触する面）の面積が固体電解質層２２の層面（正極層２１１と接触する面）の面積より小さくなるように形成されている。また、正極層２１１は、固体電解質層２２上に、その外周側面部が固体電解質層２２の外周側面部よりも内側に位置するように形成されている。負極層２３の面積は、固体電解質層２２の面積と等しい。
【００９９】
積層体３Ｂは、正極層３１１（第１電極層）と、固体電解質層３２と、正極層１１１の極性と反対の極性を有する負極層３３（第２電極層）とが、この順に積層されることで構成されている。正極層３１１は、金属製ケース７の平板部７１に近い側に配置されている。また、正極層３１１は、その層面（固体電解質層３２と接触する面）の面積が固体電解質層３２の層面（正極層３１１と接触する面）の面積より小さくなるように形成されている。また、正極層３１１は、固体電解質層３２上に、その外周側面部が固体電解質層３２の外周側面部よりも内側に位置するように形成されている。負極層３３の面積は、固体電解質層３２の面積と等しい。
【０１００】
このように、積層体１Ｂ，２Ｂは、積層体１の負極層１３と積層体２の負極層２３とが対向するように配置されている。また、積層体２Ｂ，３Ｂは、積層体２Ｂの正極層２１１と積層体３Ｂの正極層３１１とが対向するように配置されている。換言すれば、積層体１Ｂの正極層１１１と積層体３Ｂの正極層３１１とは同じ側に配置され、積層体１Ｂの負極層１３と積層体３Ｂの負極層３３とは同じ側に配置されている。また、積層体２Ｂの正極層２１１と積層体１Ｂ，３Ｂの正極層１１１，３１１とは異なる側に配置され、積層体２Ｂの負極層２３と積層体１Ｂ，３Ｂの負極層１３，３３とは異なる側に配置されている。
【０１０１】
上記のように、積層体１Ｂ〜３Ｂは、実施形態１のコイン形電池１０１における積層体１〜３の正極層１１，２１，３１を、それぞれ正極層１１１，２１１，３１１に置き替えたものである。したがって、コイン形電池１０４は、それ以外はコイン形電池１０１と同様に構成されている。また、正極層１１１，２１１，３１１は、実施形態１のコイン形電池１０１における正極層１１，２１，３１と同じ材料によって形成されている。
【０１０２】
上記のように構成されるコイン形電池１０４は、実施形態１のコイン形電池１０１と同じ製造方法によって製造される。また、コイン形電池１０４において、正極層１１１，２１１，３１１は、それぞれ、その面部分の面積が固体電解質層１２の面部分の面積より小さくなるように形成されるとともに、その外周側面部が固体電解質層１２，２２，３２の外周側面部よりも内側に位置するように形成されている。
【０１０３】
製造時および使用時にコイン形電池１０４が受ける振動、過大な荷重などによって、正極層１１１，２１１，３１１および負極層１３，２３，３３の外周側面部が崩れることがある。特に、コイン形電池１０４が小型である場合、携帯機器に実装されて利用されることが多いために振動の影響を受けやすい。これに対し、正極層１１１，２１１，３１１が上記のように形成されることにより、その崩れた粉体材料を介して、正極層１１１，２１１，３１１と負極層１３，２３，３３とがそれぞれ短絡することを抑制することができる。したがって、コイン形電池１０４の製品歩留りおよび製品信頼性を大きく向上させることができる。
【０１０４】
なお、本実施形態では、正極層１１１，２１１，３１１の面部分の面積を負極層１３，２３，３３の面部分の面積とそれぞれ等しくして、固体電解質層１２，２２，３２の面部分の面積を正極層１１１，２１１，３１１および負極層１３，２３，３３の面部分の面積よりも大きくしてもよい。この構成でも、正極層１１１，２１１，３１１と負極層１３，２３，３３とがそれぞれ短絡することを抑制することができる。
【０１０５】
また、本実施形態の構成は、図７に示すように、実施形態１のコイン形電池１０１に適用が可能であるが、実施形態２，３のコイン形電池１０２，１０３にもそれぞれ適用が可能である。
【０１０６】
〈変形例〉
本実施形態の変形例について説明する。
【０１０７】
本実施形態のコイン形電池１０４では、積層体１Ｂ〜３Ｂの作製を、それぞれ、まず、正極層１１１，２１１，３１１（正極合材層）を成膜し、その上に固体電解質層１２，２２，３２を成膜し、さらにその上に負極層１３，２３，３３（負極合材層）を成膜して行う。
【０１０８】
これに対し、本変形例のコイン形電池１０４では、積層体１Ｂ〜３Ｂの作製を、それぞれ、まず、負極層１３，２３，３３を成膜し、その上に固体電解質層１２，２２，３２を成膜し、さらにその上に正極層１１１，２１１，３１１を成膜して行う。
【０１０９】
〔実施形態５〕
本発明の実施形態５について図８に基づいて説明すると、以下の通りである。なお、本実施形態において、実施形態１および４における構成要素と同一の機能を有する構成要素については、同一の符号を付記して、その説明を省略する。
【０１１０】
図８は、実施形態５に係るコイン形電池１０５の構造を示す断面図である。
【０１１１】
図８に示すように、コイン形電池１０５は、実施形態４のコイン形電池１０４と同じく、正極集電体群４と、負極集電体群５と、加圧部材６と、金属製ケース７と、金属製封口板８と、ガスケット９とを備えている。また、コイン形電池１０５は、積層体１Ｃ〜３Ｃを備えている。
【０１１２】
積層体１Ｃは、正極層１１１と、固体電解質層１２１と、負極層１３とが、この順に積層されることで構成されている。固体電解質層１２１は、正極層１１１の外周側面部を覆うように形成されている。
【０１１３】
積層体２Ｃは、正極層２１１と、固体電解質層２２１と、負極層２３とが、この順に積層されることで構成されている。固体電解質層２２１は、正極層２１１の外周側面部を覆うように形成されている。
【０１１４】
積層体３Ｃは、正極層３１１と、固体電解質層３２１と、負極層３３とが、この順に積層されることで構成されている。固体電解質層３２１は、正極層３１１の外周側面部を覆うように形成されている。
【０１１５】
上記のように構成されるコイン形電池１０５は、実施形態１のコイン形電池１０１と同じ製造方法によって製造される。また、積層体１Ｃ〜３Ｃは、実施形態４のコイン形電池１０４における積層体１Ｂ〜３Ｂの固体電解質層１２，２２，３２を、それぞれ固体電解質層１２１，２２１，３２１に置き替えたものである。したがって、コイン形電池１０５は、それ以外はコイン形電池１０４と同様に構成されている。また、固体電解質層１２１，２２１，３２１は、実施形態１のコイン形電池１０１における固体電解質層１２，２２，３２と同じ材料によって形成されている。
【０１１６】
上記のように構成されるコイン形電池１０５において、固体電解質層１２１，２２１，３２１は、それぞれ正極層１１１，２１１，３１１の外周側面部を覆うように形成されている。これにより、正極層１１１，２１１，３１１の外周側面部が崩れることを防止することができる。また、負極層１３，２３，３３の外周側面部が崩れて生じた粉体材料を介して、正極層１１１，２１１，３１１と負極層１３，２３，３３とがそれぞれ短絡する可能性を、実施形態４のコイン形電池１０４と比べて、より一層低減することができる。したがって、コイン形電池１０４の製品歩留りおよび製品信頼性をより一層向上させることができる。
【０１１７】
なお、本実施形態の構成は、実施形態４のコイン形電池１０４と同じく、実施形態１のコイン形電池１０１に適用が可能であるが、実施形態２，３のコイン形電池１０２，１０３にもそれぞれ適用が可能である。
【０１１８】
〔歩留り比較結果〕
実施形態４および５に係るコイン形電池１０４，１０５の歩留りを比較した結果を以下に説明する。
【０１１９】
ここでは、比較例を用意して、コイン形電池１０４，１０５と併せて歩留りを比較した。
【０１２０】
比較例のコイン形電池は、正極層、固体電解質層および負極層の面積および形状が同じであることを除いて、それ以外はコイン形電池１０５と同じ構成である。積層体を構成する、正極層、固体電解質層および負極層は、同一面積で各層が積み上げられることで形成される。
【０１２１】
比較例のコイン形電池およびコイン形電池１０４，１０５をそれぞれ１００個ずつ製造し、歩留りを調べた。その結果、比較例のコイン形電池の歩留りは６０％であった。これに対し、コイン形電池１０４の歩留りは８０％であり、コイン形電池１０５の歩留りは８６％であり、いずれも高い歩留りが得られた。この高い歩留りは、外装体内でも正極層１１１，２１１，３１１と負極層１３，２３，３３とのそれぞれの短絡が防止されたことによるものと考えられる。
【０１２２】
また、コイン形電池１０４，１０５を、２５℃に維持された恒温槽内において、０．０５ｍＡ／ｃｍ２の電流で充電終了電圧４．７Ｖまで充電し、次いで、０．０ｍＡ／ｃｍ２の電流で放電終了電圧２．８Ｖまで放電した。このときのコイン形電池１０４，１０５のそれぞれについて、４２０ｍＡｈ／ｇの初回充電容量が得られ、３１０ｍＡｈ／ｇの初回放電容量が得られた。このように、いずれのコイン形電池１０４，１０５も、実用に耐える電池として動作することが分かる。
【０１２３】
〔実施形態６〕
本発明の実施形態６について図９に基づいて説明すると、以下の通りである。なお、本実施形態において、実施形態１および５における構成要素と同一の機能を有する構成要素については、同一の符号を付記して、その説明を省略する。
【０１２４】
図９は、実施形態６に係るコイン形電池１０６の構造を示す断面図である。
【０１２５】
図９に示すように、コイン形電池１０６は、実施形態４のコイン形電池１０４と同じく、正極集電体群４と、負極集電体群５と、加圧部材６と、金属製ケース７と、金属製封口板８と、ガスケット９とを備えている。また、コイン形電池１０６は、積層体１Ｄ〜３Ｄを備えている。
【０１２６】
積層体１Ｄは、負極層１３２（第１電極層）と、固体電解質層１２２と、負極層１３２の極性と反対の極性を有する正極層１１２（第２電極層）とが、この順に積層されることで構成されている。固体電解質層１２２は、正極層１１２と負極層１３２との間に介在して、負極層１３２の外周側面部を覆うように形成されている。
【０１２７】
正極層１１２は、その層面（固体電解質層１２２と接触する面）の面積が固体電解質層１２２の層面（正極層１１２と接触する面）の面積より小さくなるように形成されている。また、正極層１１２は、その層面の面積が負極層１３２の層面（固体電解質層１２２と接触する面）の面積より小さくなるように形成されている。また、正極層１１２は、固体電解質層１２２上に、その外周側面部が固体電解質層１２２の外周側面部よりも内側に位置するように形成されている。
【０１２８】
積層体２Ｄは、負極層２３２（第１電極層）と、固体電解質層２２２と、負極層２３２の極性と反対の極性を有する正極層２１２（第２電極層）とが、この順に積層されることで構成されている。固体電解質層２２２は、正極層２１２と負極層２３２との間に介在して、負極層２３２の外周側面部を覆うように形成されている。
【０１２９】
正極層２１２は、その層面（固体電解質層２２２と接触する面）の面積が固体電解質層２２２の層面（正極層２１２と接触する面）の面積より小さくなるように形成されている。また、正極層２１２は、その層面の面積が負極層２３２の層面（固体電解質層２２２と接触する面）の面積より小さくなるように形成されている。また、正極層２１２は、固体電解質層２２２上に、その外周側面部が固体電解質層２２２の外周側面部よりも内側に位置するように形成されている。
【０１３０】
積層体３Ｄは、負極層３３２（第１電極層）と、固体電解質層３２２と、負極層３３２の極性と反対の極性を有する正極層３１２（第２電極層）とが、この順に積層されることで構成されている。固体電解質層３２２は、正極層３１２と負極層３３２との間に介在して、負極層３３２の外周側面部を覆うように形成されている。
【０１３１】
正極層３１２は、その層面（固体電解質層３２２と接触する面）の面積が固体電解質層３２２の層面（正極層３１２と接触する面）の面積より小さくなるように形成されている。また、正極層３１２は、その層面の面積が負極層３３２の層面（固体電解質層３２２と接触する面）の面積より小さくなるように形成されている。また、正極層３１２は、固体電解質層３２２上に、その外周側面部が固体電解質層３２２の外周側面部よりも内側に位置するように形成されている。
【０１３２】
上記のように構成されるコイン形電池１０６は、実施形態１のコイン形電池１０１と同じ製造方法によって製造される。ただし、積層体１Ｄ〜３Ｄにおいて、それぞれ、負極層１３２，２３２，３３２を成膜し、負極層１３２，２３２，３３２上に固体電解質層１２２，２２２，３２２を形成し、さらに固体電解質層１２２，２２２，３２２上に正極層１１１２，２１２，３１２を成膜する。
【０１３３】
固体電解質層１２２，２２２，３２２は、実施形態１のコイン形電池１０１における固体電解質層１２，２２，３２と同じ材料によって形成されている。また、正極層１１２，２１２，３１２は、コイン形電池１０１における正極層１１，２１，３１と同じ材料によって形成されている。また、負極層１３２，２３２，３３２は、コイン形電池１０１における負極層１３，２３，３３と同じ材料によって形成されている。
【０１３４】
上記のように構成されるコイン形電池１０６において、固体電解質層１２２，２２２，３２２は、それぞれ負極層１３２，２３２，３３２の外周側面部を覆うように形成されている。これにより、負極層１３２，２３２，３３２の外周側面部が崩れることを防止することができる。また、正極層１１２，２１２，３１２の外周側面部が崩れて生じた粉体材料を介して、正極層１１２，２１２，３１２と負極層１３２，２３２，３３２とがそれぞれ短絡する可能性を低減することができる。したがって、コイン形電池１０６の製品歩留りおよび製品信頼性を向上させることができる。
【符号の説明】
【０１３５】
１〜３，１Ｂ〜３Ｂ  積層体
７  金属製ケース（外装体）
８  金属製封口板（外装体）
１１，２１，３１，１１１，２１１，３１１  正極層（第１電極層）
１２，２２，３２，１２１，１３２，２２１，２２２，３２１，３２２  固体電解質層
１３，２３，３３，  負極層（第２電極層）
１１２，２１２，３１２  正極層（第２電極層）
１３２，２３２，３３２  負極層（第１電極層）
６０  絶縁被覆体
７０  電極層積層体
１０１〜１０５  コイン形電池
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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