(57)【要約】【課題】銅焼結体の内部又は銅焼結体と各部材との間におけるボイドを抑制する。【解決手段】本発明の部材接続方法は、各部材２，３を銅焼結体４により接続する部材接続方法であって、各部材２，３の接続領域５に、印刷によって接続用の銅ペーストの塗膜８を所定の印刷パターン９で形成する印刷工程と、各部材２，３を塗膜８を介して積層する積層工程と、塗膜８の焼結によって各部材２，３を接続する銅焼結体４を形成する焼結工程と、を含み、印刷工程で形成される印刷パターン９は、塗膜８が形成される塗膜形成領域１０と、塗膜８が形成されない塗膜非形成領域２０と、からなり、塗膜形成領域１０は、接続領域５の縁部６において互いに離間する各点Ａ〜Ｄを結ぶように設けられた複数のライン状領域２１ａ〜２１ｃによって複数の領域１２ａ〜１２ｃ，１３ａ，１３ｂに分割されている。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一の部材と第二の部材とを銅焼結体により接続する部材接続方法であって、
前記第一の部材と前記第二の部材との接続領域に、印刷によって接続用の銅ペーストの塗膜を所定の印刷パターンで形成する印刷工程と、
前記第一の部材と前記第二の部材とを前記塗膜を介して積層する積層工程と、
前記塗膜の焼結によって前記第一の部材と前記第二の部材とを接続する前記銅焼結体を形成する焼結工程と、を含み、
前記印刷工程で形成される前記印刷パターンは、前記塗膜が形成される塗膜形成領域と、前記塗膜が形成されない塗膜非形成領域と、からなり、
前記塗膜形成領域は、前記接続領域の縁部において互いに離間する第一の点と第二の点とを結ぶように設けられた一又は複数の前記塗膜非形成領域によって複数の領域に分割されている、部材接続方法。
【請求項２】
前記塗膜形成領域における前記複数の領域は、前記接続領域の中心側から前記縁部に向かって放射状に配列された領域を含む、請求項１に記載の部材接続方法。
【請求項３】
前記塗膜形成領域における前記複数の領域は、前記接続領域の中心周りに同心円状又は同心多角形状に配列された領域を含む、請求項１又は２に記載の部材接続方法。
【請求項４】
前記接続領域は、矩形状の領域であり、
前記塗膜形成領域は、前記接続領域の角部に対応して配置された領域を含む、請求項１〜３の何れか一項に記載の部材接続方法。
【請求項５】
前記塗膜形成領域における前記複数の領域は、前記接続領域の前記縁部に近い位置に配置された領域であるほど大面積となっている、請求項１〜４の何れか一項に記載の部材接続方法。
【請求項６】
前記塗膜形成領域における前記複数の領域は、格子状に配列された領域を含む、請求項１〜５の何れか一項に記載の部材接続方法。
【請求項７】
前記第一の部材及び前記第二の部材のうちの少なくとも一方が半導体素子である、請求項１〜６の何れか一項に記載の部材接続方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、部材接続方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、第一の部材と第二の部材とを銅焼結体により接続する部材接続方法が知られている（たとえば、特許文献１参照）。この部材接続方法としては、スクリーン印刷又はディスペンス印刷などによって接続用の銅ペーストの塗膜を印刷する方法がある。具体的には、この方法では、まず、印刷工程において、第一の部材と第二の部材との接続領域に、印刷によって接続用の銅ペーストの塗膜を形成する。続いて、積層工程において、第一の部材と第二の部材とを塗膜を介して積層する。そして、焼結工程において、塗膜の焼結によって各部材を互いに接続する銅焼結体を形成する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００８−２４４２４２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
前述した従来の部材接続方法では、印刷工程において、接続領域の全体に塗膜が形成され、その後の積層工程において、各部材が塗膜を介して積層される。このとき、各部材の接続面（塗膜側の表面）の全体を塗膜が覆った状態となるので、塗膜の面積が大きく、塗膜の内部に空気が入り込み易い。また、各部材の接続面が凹凸を有していると、当該凹凸に起因して、塗膜と各部材との間においても空気が入り込み易い。このように空気が入り込んだ状態で焼結工程において塗膜が焼結されると、焼結によって形成された銅焼結体の内部、又は、銅焼結体と各部材との間に、空気がボイド（空隙）として残存してしまう。ボイドは、各部材が互いに接続されてなる接続体の構造欠陥となり、各部材の接続性を低下させる要因となり得る。
【０００５】
そこで本発明は、銅焼結体の内部又は銅焼結体と各部材との間におけるボイドを抑制することができる部材接続方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る部材接続方法は、第一の部材と第二の部材とを銅焼結体により接続する部材接続方法であって、第一の部材と第二の部材との接続領域に、印刷によって接続用の銅ペーストの塗膜を所定の印刷パターンで形成する印刷工程と、第一の部材と第二の部材とを塗膜を介して積層する積層工程と、塗膜の焼結によって第一の部材と第二の部材とを接続する銅焼結体を形成する焼結工程と、を含み、印刷工程で形成される前記印刷パターンは、塗膜が形成される塗膜形成領域と、塗膜が形成されない塗膜非形成領域と、からなり、塗膜形成領域は、接続領域の縁部において互いに離間する第一の点と第二の点とを結ぶように設けられた一又は複数の塗膜非形成領域によって複数の領域に分割されている。
【０００７】
この部材接続方法では、印刷工程において形成される印刷パターンが、塗膜が形成される塗膜形成領域と、塗膜が形成されない塗膜非形成領域とによって構成されている。また、塗膜形成領域は、接続領域の縁部において互いに離間する第一の点と第二の点とを結ぶように設けられた一又は複数の塗膜非形成領域によって複数の領域に分割されている。これにより、積層工程において各部材が塗膜を介して積層される際に、塗膜非形成領域が接続領域外に空気を逃がす逃がし部として機能する。塗膜非形成領域は、積層工程における各部材の自重或いは押圧力の付与などによって塗膜形成領域の複数の領域が拡張することによって消滅する。したがって、焼結工程では、接続領域に略均一に銅ペーストの塗膜が塗布された状態となり、焼結後の銅焼結体の内部、又は、銅焼結体と各部材との間にボイドが残存することを抑制できる。
【０００８】
この部材接続方法において、塗膜形成領域における複数の領域は、接続領域の中心側から縁部に向かって放射状に配列された領域を含んでもよい。この場合、塗膜非形成領域によって接続領域外に効率的に空気を逃がすことが可能となり、ボイドの抑制効果を十分に確保することができる。
【０００９】
この部材接続方法において、塗膜形成領域における複数の領域は、接続領域の中心周りに同心円状又は同心多角形状に配列された領域を含んでもよい。この場合、塗膜非形成領域によって接続領域外に効率的に空気を逃がすことが可能となり、ボイドの抑制効果を十分に確保することができる。
【００１０】
この部材接続方法において、接続領域は、矩形状の領域であり、塗膜形成領域は、接続領域の角部に対応して配置された領域を含んでもよい。この場合、接続領域の角部における塗膜の不足を防止できる。したがって、接続領域に略均一に銅ペーストの塗膜が塗布された状態をより確実に形成できる。
【００１１】
この部材接続方法において、塗膜形成領域における複数の領域は、接続領域の縁部に近い位置に配置された領域であるほど大面積となっていてもよい。この場合、接続領域の縁部側における塗膜の不足を防止できる。したがって、接続領域に略均一に銅ペーストの塗膜が塗布された状態をより確実に形成できる。
【００１２】
この部材接続方法において、塗膜形成領域における複数の領域は、格子状に配列された領域を含んでもよい。この場合、塗膜非形成領域によって接続領域外に効率的に空気を逃がすことが可能となり、ボイドの抑制効果を十分に確保することができる。
【００１３】
この部材接続方法において、第一の部材及び第二の部材のうちの少なくとも一方が半導体素子であってもよい。上記部材接続方法を半導体素子の接続に適用することで、信頼性の高い半導体装置の製造を実現できる。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、銅焼結体の内部又は銅焼結体と各部材との間におけるボイドを抑制することが可能な部材接続方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】第１実施形態に係る部材接続方法により接続されてなる接続体の模式断面図である。
【図２】第１実施形態の印刷工程で形成される印刷パターンを示す平面図である。
【図３】印刷パターンを従来と本実施形態とで比較して示す図である。
【図４】従来及び本実施形態のそれぞれについて、超音波観察装置を用いて焼結後の銅焼結体と第一の部材との界面を観察した結果を示す写真である。
【図５】第２実施形態の印刷パターンを示す平面図である。
【図６】第３実施形態の印刷パターンを示す平面図である。
【図７】第４実施形態の印刷パターンを示す平面図である。
【図８】第５実施形態の印刷パターンを示す平面図である。
【図９】第６実施形態の印刷パターンを示す平面図である。
【図１０】第７実施形態の印刷パターンを示す平面図である。
【図１１】第８実施形態の印刷パターンを示す平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態を詳細に説明する。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。本明細書において、例示する材料は、特に断らない限り、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。接続用金属ペースト中の各成分の含有量は、接続用金属ペースト中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、接続用金属ペースト中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。「〜」を用いて示された数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。本明細書中に段階的に記載されている数値範囲において、ある段階の数値範囲の上限値又は下限値は、他の段階の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。
【００１７】
（第１実施形態）
まず、第１実施形態に係る部材接続方法により接続されてなる接続体の一例について説明する。図１は、第１実施形態に係る部材接続方法により接続されてなる接続体１の模式断面図である。
【００１８】
図１に示されるように、接続体１は、部材２（第一の部材）と、部材３（第二の部材）と、部材２と部材３とを接続する銅焼結体４と、を有している。本実施形態において「接続」とは、「接合」、すなわち接続して繋ぎ合わせることを含む。各部材２，３としては、たとえば、ＩＧＢＴ、ダイオード、ショットキーバリヤダイオード、ＭＯＳ−ＦＥＴ、サイリスタ、ロジック回路、センサー、アナログ集積回路、ＬＥＤ、半導体レーザー、発信器などの半導体素子、リードフレーム、金属板貼付セラミックス基板（たとえば、ＤＢＣ）、ＬＥＤパッケージなどの半導体素子搭載用基材、銅リボン、金属ブロック、端子などの給電用部材、放熱板、水冷板などが挙げられる。
【００１９】
銅焼結体４は、銅粒子を分散させた銅ペーストを焼結することによって形成される。銅焼結体４は、銅以外の成分（たとえば、銅以外の金属、合金、金属間化合物、無機化合物、樹脂）を含んでいてもよい。焼結方法としては、無加圧焼結、加圧焼結（単軸加圧焼結、ＨＩＰ焼結）、通電焼結などを用いることができる。本実施形態の銅焼結体４が半導体装置の接続用である場合、銅焼結体４は無加圧焼結で作製されたものが好ましい。無加圧焼結は、加圧焼結に較べてスループットを向上させることができ、半導体素子が損傷しにくい点で好ましい。
【００２０】
銅焼結体４は、銅の緻密度が４０体積％以上９５体積％以下であることが好ましく、５０体積％以上９５体積％以下であることがより好ましく、６０体積％以上９５体積％以下であることがさらに好ましい。銅の緻密度が上記範囲にあると、焼結体自体の機械特性、熱伝導性及び電気伝導性を充分確保することができるとともに、部材を接続したときに応力緩和の効果が得られ易く、高い接続信頼性を有することができる。
【００２１】
銅焼結体４における銅の緻密度は、たとえば、以下の手順で求めることができる。まず、銅焼結体４を直方体に切り出し、銅焼結体４の縦、横の長さをノギス又は外形形状測定装置で測定し、厚みを膜厚計で測定することにより銅焼結体４の体積を計算する。切り出した銅焼結体４の体積と、精密天秤で測定した銅焼結体の質量とから見かけの密度Ｍ１（ｇ／ｃｍ３）を求める。求めたＭ１と、銅の理論密度８．９６ｇ／ｃｍ３とを用いて、下記式（Ａ）から銅焼結体における銅の緻密度（体積％）が求められる。
銅焼結体における銅の緻密度（体積％）＝［（Ｍ１）／８．９６］×１００・・・（Ａ）
【００２２】
次に、本実施形態の部材接続方法について説明する。
【００２３】
本実施形態の部材接続方法は、部材２と部材３とを接続する部材接続方法であって、次の印刷工程、積層工程、及び焼結工程を含んでいる。まず、印刷工程では、部材２と部材３との接続領域に、印刷によって接続用の銅ペーストを塗布して、当該銅ペーストの塗膜を所定の印刷パターンで形成する。接続領域は、部材２と部材３とを平面視したときに各部材２，３が互いに接続されている領域である。印刷方法としては、たとえば、スクリーン印刷、転写印刷、オフセット印刷、ジェットプリンティング法、ディスペンサー、ジェットディスペンサ、ニードルディスペンサ、スクリューディスペンサー、カンマコータ、スリットコータ、ダイコータ、グラビアコータ、スリットコート、凸版印刷、凹版印刷、グラビア印刷、ステンシル印刷、ソフトリソグラフ、バーコート、アプリケータ、粒子堆積法、スプレーコータ、スピンコータ、ディップコータ、又は電着塗装などを用いることができる。
【００２４】
続いて、積層工程では、部材２と部材３とを塗膜を介して積層する。積層工程では、各部材２，３による自重のみが塗膜にかかる無加圧としてもよいし、各部材２，３の自重に加え、０．０１ＭＰａ以下、好ましくは０．００５ＭＰａ以下の押圧力を塗膜に対して付与してもよい。塗膜に付与される押圧力が上記範囲内であれば、特別な加圧装置が不要なため、歩留まりを損なうこと無く、ボイドの低減、ダイシェア強度及び接続性信頼を向上させることができる。塗膜が０．０１ＭＰａ以下の押圧力を受ける方法としては、部材２，３上に重りを載せる方法などが挙げられる。
【００２５】
その後の焼結工程では、塗膜をたとえば加熱処理することにより、塗膜を焼結して銅焼結体４を形成する。加熱処理には、たとえば、ホットプレート、温風乾燥機、温風加熱炉、窒素乾燥機、赤外線乾燥機、赤外線加熱炉、遠赤外線加熱炉、マイクロ波加熱装置、レーザー加熱装置、電磁加熱装置、ヒーター加熱装置、蒸気加熱炉などを用いることができる。焼結工程では、塗膜に各部材２，３による自重、又は上記の範囲内の押圧力を付与した状態で、塗膜を焼結する。
【００２６】
次に、図２を参照して、本実施形態の印刷工程で形成される印刷パターン９について詳細に説明する。図２は、本実施形態の印刷工程で形成される印刷パターン９を示す平面図である。図２に示されるように、部材２と部材３との接続領域５は、印刷パターン９が印刷される印刷領域でもある。接続領域５は、互いに対向する辺６ａ，６ｂと、辺６ａ，６ｂの対向方向に直交する方向で対向する辺６ｃ，６ｄと、を有する矩形状の領域である。接続領域５の縁部６は、辺６ａ〜６ｄで構成されている。
【００２７】
接続領域５は、積層工程において互いに対向する部材２の接続面と部材３の接続面との間に形成される。なお、図２では、接続領域５の縁部６が部材２の接続面２ａよりも内側に位置するとして示しているが、接続領域５の縁部６は接続面２ａの縁部と一致していてもよい。印刷パターン９は、接続領域５に形成されている。印刷パターン９は、塗膜８が形成される塗膜形成領域１０と、塗膜８が形成されない塗膜非形成領域２０と、で構成されている。
【００２８】
塗膜形成領域１０は、分割領域１１と、角領域１４と、を含んでいる。分割領域１１は、接続領域５の中心Ｐ側から縁部６に向かって放射状に配列された放射領域１２と、接続領域５の中心Ｐ周りに同心円状又は同心多角形状に配置された同心領域１３と、を含んでいる。中心Ｐとは、縁部６における各辺６ａ，６ｂからの距離が互いに同等であり、かつ、各辺６ｃ，６ｄからの距離が互いに同等であるように位置する点をいう。本実施形態において「同等」とは、等しいことに加え、測定誤差又は予め設定された範囲での微差などを含んだ値を同等としてもよい。放射状に配列されたとは、たとえば、接続領域５の中心Ｐ側から縁部６に向かう径方向（以下、単に「径方向」とする。）に向かう仮想直線に沿って配置されたことを意味する。同心円状又は多角形状に配置されたとは、たとえば、接続領域５の中心Ｐを共有の中心とする複数の仮想同心円又は仮想多角形に沿って配置されたことを意味する。
【００２９】
具体的には、放射領域１２は、接続領域５における中心Ｐから各角部Ｒ１，Ｒ２，Ｒ３，Ｒ４に向かう４つの仮想直線のそれぞれに沿って３個ずつ配置された１２個の領域１２ａ〜１２ｃを含んでいる。すなわち、放射領域１２は、同じ仮想直線に沿った３個の領域１２ａ〜１２ｃを、仮想直線の分だけ（４組）含んでいる。同じ仮想直線に沿った各領域１２ａ〜１２ｃは、径方向で互いに離間して並んでいる。
【００３０】
同心領域１３は、中心Ｐを互いに共有すると共に中心Ｐからの距離が互いに異なる仮想同心円及び仮想多角形のそれぞれに沿って４個ずつ配置された８個の領域１３ａ，１３ｂを含んでいる。すなわち、同心領域１３は、同じ仮想同心円に沿った４個の領域１３ａと、同じ仮想多角形に沿った４個の領域１３ｂと、を含んでいる。仮想多角形は、仮想同心円よりも中心Ｐ側から離れた縁部６寄りに位置する。４個の領域１３ａ及び４個の領域１３ｂは、それぞれ周方向で互いに離間して並んでいる。
【００３１】
中心Ｐ側に位置する領域１２ｂの面積に比して、縁部６側に位置する領域１２ｃの面積の方が大きくなっている。また、中心Ｐ側に位置する各領域１３ａの面積に比して、縁部６側に位置する各領域１３ｂの面積の方が大きくなっている。すなわち、分割領域１１に含まれる複数の領域のうち、領域１２ｂ，１２ｃ及び領域１３ａ，１３ｂ（領域１２ａ以外の領域）は、接続領域５の縁部６に近い位置に配置された領域であるほど大面積となっている。
【００３２】
径方向で隣り合う各領域１３ａと各領域１３ｂとの間には、それぞれ、領域１２ｃが位置している。すなわち、放射領域１２の領域１２ｃは、同心領域１３における径方向で隣り合う各領域１３ａと各領域１３ｂとの間を塗膜８で埋めるように位置している。
【００３３】
角領域１４は、接続領域５の各角部Ｒ１〜Ｒ４に対応して配置された領域である。角領域１４は、角部Ｒ１に対応して配置された領域１４ａと、角部Ｒ２に対応して配置された領域１４ｂと、角部Ｒ３に対応して配置された領域１４ｃと、角部Ｒ４に対応して配置された領域１４ｄと、を含んでいる。各領域１４ａ〜１４ｄは、同心領域１３における最外の各領域１３ｂよりも縁部６側に位置している。各領域１４ａ〜１４ｄは、各領域１３ｂよりも縁部６側を塗膜８で埋めるように位置している。
【００３４】
塗膜非形成領域２０は、接続領域５の縁部６において互いに離間する第一の点と第二の点とを結ぶように設けられており、かつ塗膜形成領域１０を複数の領域（本実施形態では、各領域１２ａ〜１２ｃ，各領域１３ａ，１３ｂ）に分割する複数のライン状領域２１を含んでいる。ライン状領域２１は、積層工程において、接続領域５外へ空気を逃がす逃がし部として機能する。ライン状領域２１は、縁部６における点Ａと点Ｂとを結ぶように設けられ、点Ａ及び点Ｂの少なくとも一方側から空気を逃がすライン状領域２１ａと、縁部６における点Ｃと点Ｄとを結ぶように設けられ、点Ｃ及び点Ｄ側の少なくとも一方側から空気を逃がすライン状領域２１ｂと、ライン状領域２１ａ，２１ｂに連結されるように設けられ、ライン状領域２１ａ，２１ｂを介して空気を逃がすライン状領域２１ｃと、を含んでいる。
【００３５】
ライン状領域２１ａは、接続領域５内において辺６ａから辺６ｂまで直線状に延びている。ライン状領域２１ａは、分割領域１１に含まれる各領域のうち辺６ａ，６ｃの対向方向で対向している領域の間（各領域１２ａの間、各領域１３ａの間、各領域１３ｂの間）に位置している。
【００３６】
ライン状領域２１ｂは、接続領域５内において辺６ｃから辺６ｄまで直線状に延びている。ライン状領域２１ｂは、分割領域１１に含まれる各領域のうち辺６ｃ，６ｄの対向方向で対向している領域の間（各領域１２ａの間、各領域１３ａの間、各領域１３ｂの間）に位置している。
【００３７】
ライン状領域２１ｃは、中心Ｐ側からの距離が異なる同心円状又は同心多角形状に複数（本実施形態では、４個）並んでいる。ライン状領域２１ｃは、分割領域１１に含まれる各領域のうち径方向で対向している領域の間（各領域１２ａと各領域１２ｂとの間、各領域１２ｂと各領域１３ａとの間、各領域１３ａと各領域１２ｃとの間、各領域１２ｃと各領域１３ｂとの間）に位置している。
【００３８】
次に、本実施形態の印刷工程で用いられる接続用の銅ペーストの詳細について説明する。
【００３９】
（接続用銅ペースト）
本実施形態の接続用銅ペーストは、金属粒子と、分散媒と、を含むことができる。
【００４０】
本実施形態に係る金属粒子としては、サブマイクロ銅粒子、マイクロ銅粒子、これら以外の銅粒子、その他の金属粒子などが挙げられる。本明細書においてサブマイクロ銅粒子とは、粒径又は最大径が０．１μｍ以上１．０μｍ未満の粒子を意味し、マイクロ銅粒子とは、粒径又は最大径が１．０μｍ以上５０μｍ以下の粒子を意味する。
【００４１】
（サブマイクロ銅粒子）
サブマイクロ銅粒子としては、粒径が０．１２μｍ以上０．８μｍ以下の銅粒子を含むものが挙げられ、たとえば、体積平均粒径が０．１２μｍ以上０．８μｍ以下のサブマイクロ銅粒子を用いることができる。サブマイクロ銅粒子の体積平均粒径が０．１２μｍ以上であれば、サブマイクロ銅粒子の合成コストの抑制、良好な分散性、表面処理剤の使用量の抑制といった効果が得られ易くなる。サブマイクロ銅粒子の体積平均粒径が０．８μｍ以下であれば、サブマイクロ銅粒子の焼結性が優れるという効果が得られ易くなる。よりいっそう上記効果を奏するという観点から、サブマイクロ銅粒子の体積平均粒径は、０．１５μｍ以上０．８μｍ以下であってもよく、０．１５μｍ以上０．６μｍ以下であってもよく、０．２μｍ以上０．５μｍ以下であってもよく、０．３μｍ以上０．４５μｍ以下であってもよい。
【００４２】
なお、本願明細書において体積平均粒径とは、５０％体積平均粒径を意味する。銅粒子の体積平均粒径を求める場合、原料となる銅粒子、又は接続用銅ペーストから揮発成分を除去した乾燥銅粒子を、分散剤を用いて分散媒に分散させたものを光散乱法粒度分布測定装置（たとえば、島津ナノ粒子径分布測定装置（ＳＡＬＤ−７５００ｎａｎｏ，株式会社島津製作所製））で測定する方法などにより求めることができる。光散乱法粒度分布測定装置を用いる場合、分散媒としては、ヘキサン、トルエン、α−テルピネオールなどを用いることができる。
【００４３】
サブマイクロ銅粒子は、粒径が０．１２μｍ以上０．８μｍ以下の銅粒子を１０質量％以上含むことができる。接続用銅ペーストの焼結性の観点から、サブマイクロ銅粒子は、粒径が０．１２μｍ以上０．８μｍ以下の銅粒子を２０質量％以上含むことができ、３０質量％以上含むことができ、１００質量％含むことができる。サブマイクロ銅粒子における粒径が０．１２μｍ以上０．８μｍ以下の銅粒子の含有割合が２０質量％以上であると、銅粒子の分散性がより向上し、粘度の上昇、ペースト濃度の低下をより抑制することができる。
【００４４】
銅粒子の粒径は、下記方法により求めることができる。銅粒子の粒径は、たとえば、ＳＥＭ像から算出することができる。銅粒子の粉末を、ＳＥＭ用のカーボンテープ上にスパチュラで載せ、ＳＥＭ用サンプルとする。このＳＥＭ用サンプルをＳＥＭ装置により５０００倍で観察する。このＳＥＭ像の銅粒子に外接する四角形を画像処理ソフトにより作図し、その一辺をその粒子の粒径とする。
【００４５】
サブマイクロ銅粒子の含有量は、金属粒子の全質量を基準として、２０質量％以上９０質量％以下であってもよく、３０質量％以上９０質量％以下であってもよく、３５質量％以上８５質量％以下であってもよく、４０質量％以上８０質量％以下であってもよい。サブマイクロ銅粒子の含有量が上記範囲内であれば、上述した本実施形態に係る銅焼結体を形成することが容易となる。
【００４６】
サブマイクロ銅粒子の含有量は、サブマイクロ銅粒子の質量及びフレーク状マイクロ銅粒子の質量の合計を基準として、２０質量％以上９０質量％以下であってもよい。サブマイクロ銅粒子の上記含有量が２０質量％以上であれば、フレーク状マイクロ銅粒子の間を充分に充填することができ、上述した本実施形態に係る銅焼結体を形成することが容易となる。サブマイクロ銅粒子の上記含有量が９０質量％以下であれば、接続用銅ペーストを焼結した時の体積収縮を充分に抑制できるため、上述した本実施形態に係る銅焼結体を形成することが容易となる。よりいっそう上記効果を奏するという観点から、サブマイクロ銅粒子の含有量は、サブマイクロ銅粒子の質量及びフレーク状マイクロ銅粒子の質量の合計を基準として、３０質量％以上８５質量％以下であってもよく、３５質量％以上８５質量％以下であってもよく、４０質量％以上８０質量％以下であってもよい。
【００４７】
サブマイクロ銅粒子の形状は、特に限定されるものではない。サブマイクロ銅粒子の形状としては、たとえば、球状、塊状、針状、フレーク状、略球状及びこれらの凝集体が挙げられる。分散性及び充填性の観点から、サブマイクロ銅粒子の形状は、球状、略球状、フレーク状であってもよく、燃焼性、分散性、フレーク状マイクロ銅粒子との混合性などの観点から、球状又は略球状であってもよい。本明細書において、「フレーク状」とは、板状、鱗片状などの平板状の形状を包含する。
【００４８】
サブマイクロ銅粒子は、分散性、充填性、及びフレーク状マイクロ銅粒子との混合性の観点から、アスペクト比が５以下であってもよく、３以下であってもよい。本明細書において、「アスペクト比」とは、粒子の長辺／厚みを示す。粒子の長辺及び厚みの測定は、たとえば、粒子のＳＥＭ像から求めることができる。
【００４９】
サブマイクロ銅粒子は、特定の表面処理剤で処理されていてもよい。特定の表面処理剤としては、たとえば、炭素数８〜１６の有機酸が挙げられる。炭素数８〜１６の有機酸としては、たとえば、カプリル酸、メチルヘプタン酸、エチルヘキサン酸、プロピルペンタン酸、ペラルゴン酸、メチルオクタン酸、エチルヘプタン酸、プロピルヘキサン酸、カプリン酸、メチルノナン酸、エチルオクタン酸、プロピルヘプタン酸、ブチルヘキサン酸、ウンデカン酸、メチルデカン酸、エチルノナン酸、プロピルオクタン酸、ブチルヘプタン酸、ラウリン酸、メチルウンデカン酸、エチルデカン酸、プロピルノナン酸、ブチルオクタン酸、ペンチルヘプタン酸、トリデカン酸、メチルドデカン酸、エチルウンデカン酸、プロピルデカン酸、ブチルノナン酸、ペンチルオクタン酸、ミリスチン酸、メチルトリデカン酸、エチルドデカン酸、プロピルウンデカン酸、ブチルデカン酸、ペンチルノナン酸、ヘキシルオクタン酸、ペンタデカン酸、メチルテトラデカン酸、エチルトリデカン酸、プロピルドデカン酸、ブチルウンデカン酸、ペンチルデカン酸、ヘキシルノナン酸、パルミチン酸、メチルペンタデカン酸、エチルテトラデカン酸、プロピルトリデカン酸、ブチルドデカン酸、ペンチルウンデカン酸、ヘキシルデカン酸、ヘプチルノナン酸、メチルシクロヘキサンカルボン酸、エチルシクロヘキサンカルボン酸、プロピルシクロヘキサンカルボン酸、ブチルシクロヘキサンカルボン酸、ペンチルシクロヘキサンカルボン酸、ヘキシルシクロヘキサンカルボン酸、ヘプチルシクロヘキサンカルボン酸、オクチルシクロヘキサンカルボン酸、ノニルシクロヘキサンカルボン酸などの飽和脂肪酸；オクテン酸、ノネン酸、メチルノネン酸、デセン酸、ウンデセン酸、ドデセン酸、トリデセン酸、テトラデセン酸、ミリストレイン酸、ペンタデセン酸、ヘキサデセン酸、パルミトレイン酸、サビエン酸などの不飽和脂肪酸；テレフタル酸、ピロメリット酸、ｏ−フェノキシ安息香酸、メチル安息香酸、エチル安息香酸、プロピル安息香酸、ブチル安息香酸、ペンチル安息香酸、ヘキシル安息香酸、ヘプチル安息香酸、オクチル安息香酸、ノニル安息香酸などの芳香族カルボン酸が挙げられる。有機酸は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。このような有機酸と上記サブマイクロ銅粒子とを組み合わせることで、サブマイクロ銅粒子の分散性と焼結時における有機酸の脱離性を両立できる傾向にある。
【００５０】
表面処理剤の処理量は、０．０７質量％以上２．１質量％以下であってもよく、０．１０質量％以上１．６質量％以下であってもよく、０．２質量％以上１．１質量％以下であってもよい。
【００５１】
サブマイクロ銅粒子としては、市販されているものを用いることができる。市販されているサブマイクロ銅粒子としては、たとえば、Ｃｕ−Ｃ−４０（福田金属箔粉工業株式会社製、体積平均粒径０．６μｍ）、ＥＦＣ−２０ＬＭＬ（福田金属箔粉工業株式会社製、数平均粒径０．２μｍ）、ＣＨ−０２００（三井金属鉱業株式会社製、体積平均粒径０．３６μｍ）、ＨＴ−１４（三井金属鉱業株式会社製、体積平均粒径０．４１μｍ）、ＣＴ−５００（三井金属鉱業株式会社製、体積平均粒径０．７２μｍ）、Ｔｎ−Ｃｕ１００（太陽日酸株式会社製、体積平均粒径０．１２μｍ）が挙げられる。
【００５２】
（マイクロ銅粒子）
マイクロ銅粒子としては、粒径が２μｍ以上５０μｍ以下の銅粒子を含むものが挙げられ、たとえば、体積平均粒径が２μｍ以上５０μｍ以下の銅粒子を用いることができる。マイクロ銅粒子の体積平均粒径が上記範囲内であれば、接続用銅ペーストを焼結した際の体積収縮を充分に低減でき、接続用銅ペーストを焼結させて製造される接続体の接続強度を確保することが容易となる。接続用銅ペーストを半導体素子の接続に用いる場合、マイクロ銅粒子の体積平均粒径が上記範囲内であれば、半導体装置が良好なダイシェア強度及び接続信頼性を示す傾向にある。より一層上記効果を奏するという観点から、マイクロ銅粒子の体積平均粒径は、３μｍ以上２０μｍ以下であってもよく、３μｍ以上１０μｍ以下であってもよい。
【００５３】
マイクロ銅粒子は、粒径が２μｍ以上５０μｍ以下の銅粒子を５０質量％以上含むことができる。接続体内での配向、補強効果、接続ペーストの充填性の観点から、マイクロ銅粒子は、粒径が２μｍ以上５０μｍ以下の銅粒子を７０質量％以上含むことができ、８０質量％以上含むことができ、１００質量％含むことができる。接続不良を抑制する観点から、マイクロ銅粒子は、たとえば、最大径が２０μｍを超える粒子などの接続厚みを超えるサイズの粒子を含まないことが好ましい。
【００５４】
マイクロ銅粒子の含有量は、金属粒子の全質量を基準として、１０質量％以上９０質量％以下であってもよく、１５質量％以上６５質量％以下であってもよく、２０質量％以上６０質量％以下であってもよい。マイクロ銅粒子の含有量が、上記範囲内であれば、接続用銅ペーストを焼結させて製造される接続体の接続強度を確保することが容易となる。接続用銅ペーストを半導体素子の接続に用いる場合、マイクロ銅粒子の含有量が上記範囲内であれば、半導体装置が良好なダイシェア強度及び接続信頼性を示す傾向にある。
【００５５】
サブマイクロ銅粒子の含有量及びマイクロ銅粒子の含有量の合計は、金属粒子の全質量を基準として、８０質量％以上とすることができる。サブマイクロ銅粒子の含有量及びマイクロ銅粒子の含有量の合計が上記範囲内であれば、接続用銅ペーストを焼結した際の体積収縮を充分に低減でき、接続用銅ペーストを焼結させて製造される接続体の接続強度を確保することが容易となる。接続用銅ペーストを半導体素子の接続に用いる場合は半導体装置が良好なダイシェア強度及び接続信頼性を示す傾向にある。より一層上記効果を奏するという観点から、サブマイクロ銅粒子の含有量及びマイクロ銅粒子の含有量の合計は、金属粒子の全質量を基準として、９０質量％以上であってもよく、９５質量％以上であってもよく、１００質量％であってもよい。
【００５６】
マイクロ銅粒子の形状は、特に限定されるものではない。マイクロ銅粒子の形状としては、たとえば、球状、塊状、針状、フレーク状、略球状、及びこれらの凝集体が挙げられる。マイクロ銅粒子の形状は、中でも、フレーク状が好ましい。フレーク状のマイクロ銅粒子を用いることで、接続用銅ペースト内のマイクロ銅粒子が、接続面に対して略平行に配向することにより、接続用銅ペーストを焼結させたときの体積収縮を抑制でき、接続用銅ペーストを焼結させて製造される接続体の接続強度を確保することが容易となる。接続用銅ペーストを半導体素子の接続に用いる場合は半導体装置が良好なダイシェア強度及び接続信頼性を示す傾向にある。より一層上記効果を奏するという観点から、フレーク状のマイクロ銅粒子としては、中でも、アスペクト比が４以上であってもよく、６以上であってもよい。
【００５７】
マイクロ銅粒子において、表面処理剤の処理の有無は特に限定されるものではない。分散安定性及び耐酸化性の観点から、マイクロ銅粒子は表面処理剤で処理されていてもよい。表面処理剤は、接続時に除去されるものであってもよい。このような表面処理剤としては、たとえば、パルミチン酸、ステアリン酸、アラキジン酸、オレイン酸などの脂肪族カルボン酸；テレフタル酸、ピロメリット酸、ｏ−フェノキシ安息香酸などの芳香族カルボン酸；セチルアルコール、ステアリルアルコール、イソボルニルシクロヘキサノール、テトラエチレングリコールなどの脂肪族アルコール；ｐ−フェニルフェノールなどの芳香族アルコール；オクチルアミン、ドデシルアミン、ステアリルアミンなどのアルキルアミン；ステアロニトリル、デカンニトリルなどの脂肪族ニトリル；アルキルアルコキシシランなどのシランカップリング剤；ポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、シリコーンオリゴマーなどの高分子処理剤などが挙げられる。表面処理剤は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。表面処理剤の処理量は、通常０．００１質量％以上である。
【００５８】
上記サブマイクロ銅粒子のみから接続用銅ペーストを調製する場合、分散媒の乾燥に伴う体積収縮及び焼結収縮が大きいため、接続用銅ペーストの焼結時に被着面より剥離し易くなり、半導体素子などの接続においては充分なダイシェア強度及び接続信頼性が得られにくい。サブマイクロ銅粒子とマイクロ銅粒子とを併用することで、接続用銅ペーストを焼結させたときの体積収縮が抑制され、接続体は充分な接続強度を有することができる。接続用銅ペーストを半導体素子の接続に用いる場合は半導体装置が良好なダイシェア強度及び接続信頼性を示すという効果が得られる。
【００５９】
本実施形態に係るマイクロ銅粒子としては、市販されているものを用いることができる。市販されているマイクロ銅粒子としては、たとえば、ＭＡ−Ｃ０２５（三井金属鉱業株式会社製、体積平均粒径７．５μｍ）、ＭＡ−Ｃ０２５ＫＦＤ（三井金属鉱業株式会社製、体積平均粒径５μｍ）、ＭＡ−Ｃ０８ＪＦ（三井金属鉱業株式会社製、体積平均粒径１３．２μｍ）、３Ｌ３（福田金属箔粉工業株式会社製、体積平均粒径６．０μｍ）、２Ｌ３（福田金属箔粉工業株式会社製、体積平均粒径１０．０μｍ）、４Ｌ３（福田金属箔粉工業株式会社製、体積平均粒径３．０μｍ）、Ｃ３（福田金属箔粉工業株式会社製、体積平均粒径３７．０μｍ）、Ｅ３（福田金属箔粉工業株式会社製、体積平均粒径３７．０μｍ）、１１１０Ｆ（三井金属鉱業株式会社製、体積平均粒径３．８μｍ）、１４００ＹＰ（三井金属鉱業株式会社製、体積平均粒径５．２μｍ）、１４００ＹＦ（三井金属鉱業株式会社製、体積平均粒径６．８μｍ）、１０５０ＹＰ（三井金属鉱業株式会社製、体積平均粒径０．９４μｍ）、１０５０ＹＦ（三井金属鉱業株式会社製、体積平均粒径１．７μｍ）、Ｃｕ−ＨＷＱ３．０μｍ（福田金属箔粉工業株式会社製、体積平均粒径３．０μｍ）が挙げられる。
【００６０】
（銅粒子以外のその他の金属粒子）
金属粒子としては、サブマイクロ銅粒子及びマイクロ銅粒子以外のその他の金属粒子を含んでいてもよく、たとえば、ニッケル、銀、金、パラジウム、白金などの粒子を含んでいてもよい。その他の金属粒子は、体積平均粒径が０．０１μｍ以上１０μｍ以下であってもよく、０．０１μｍ以上５μｍ以下であってもよく、０．０５μｍ以上３μｍ以下であってもよい。その他の金属粒子を含んでいる場合、その含有量は、充分な接続性を得るという観点から、金属粒子の全質量を基準として、２０質量％未満であってもよく、１０質量％以下であってもよい。その他の金属粒子は、含まれなくてもよい。その他の金属粒子の形状は、特に限定されるものではない。
【００６１】
銅粒子以外の金属粒子を含むことで、複数種の金属が固溶又は分散した焼結体を得ることができるため、焼結体の降伏応力、疲労強度などの機械的な特性が改善され、接続信頼性が向上し易い。また、複数種の金属粒子を添加することで、接続用銅ペーストの焼結体は、特定の被着体に対して充分な接続強度を有することができる。接続用銅ペーストを半導体素子の接続に用いる場合は半導体装置のダイシェア強度及び接続信頼性が向上し易い。
【００６２】
（分散媒）
分散媒は特に限定されるものではなく、揮発性のものであってもよい。揮発性の分散媒としては、たとえば、ペンタノール、ヘキサノール、ヘプタノール、オクタノール、デカノール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、α−テルピネオール、イソボルニルシクロヘキサノール（ＭＴＰＨ）などの一価及び多価アルコール類；エチレングリコールブチルエーテル、エチレングリコールフェニルエーテル、ジエチレングリコールメチルエーテル、ジエチレングリコールエチルエーテル、ジエチレングリコールブチルエーテル、ジエチレングリコールイソブチルエーテル、ジエチレングリコールヘキシルエーテル、トリエチレングリコールメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテル、ジエチレングリコールブチルメチルエーテル、ジエチレングリコールイソプロピルメチルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチレングリコールブチルメチルエーテル、プロピレングリコールプロピルエーテル、ジプロピレングリコールメチルエーテル、ジプロピレングリコールエチルエーテル、ジプロピレングリコールプロピルエーテル、ジプロピレングリコールブチルエーテル、ジプロピレングリコールジメチルエーテル、トリプロピレングリコールメチルエーテル、トリプロピレングリコールジメチルエーテルなどのエーテル類；エチレングリコールエチルエーテルアセテート、エチレングリコールブチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールブチルエーテルアセテート、ジプロピレングリコールメチルエーテルアセテート（ＤＰＭＡ）、乳酸エチル、乳酸ブチル、トリブチリン、ステアリン酸ブチル、スクアラン、セバシン酸ジプチル、アジピン酸ビス（２―エチルヘキシル）、γ−ブチロラクトン、炭酸プロピレンなどのエステル類；Ｎ−メチル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドなどの酸アミド；シクロヘキサン、オクタン、ノナン、デカン、ウンデカンなどの脂肪族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；炭素数１〜１８のアルキル基を有するメルカプタン類；炭素数５〜７のシクロアルキル基を有するメルカプタン類が挙げられる。炭素数１〜１８のアルキル基を有するメルカプタン類としては、たとえば、エチルメルカプタン、ｎ−プロピルメルカプタン、ｉ−プロピルメルカプタン、ｎ−ブチルメルカプタン、ｉ−ブチルメルカプタン、ｔ−ブチルメルカプタン、ペンチルメルカプタン、ヘキシルメルカプタン及びドデシルメルカプタンが挙げられる。炭素数５〜７のシクロアルキル基を有するメルカプタン類としては、たとえば、シクロペンチルメルカプタン、シクロヘキシルメルカプタン及びシクロヘプチルメルカプタンが挙げられる。
【００６３】
分散媒の含有量は、金属粒子の全質量を１００質量部として、５〜５０質量部であってもよい。分散媒の含有量が上記範囲内であれば、接続用銅ペーストをより適切な粘度に調整でき、また、銅粒子の焼結を阻害しにくい。
【００６４】
（添加剤）
接続用銅ペーストには、必要に応じて、ノニオン系界面活性剤、フッ素系界面活性剤などの濡れ向上剤；シリコーン油などの消泡剤；無機イオン交換体などのイオントラップ剤などを適宜添加してもよい。
【００６５】
次に、従来の部材接続方法と比較して、本実施形態の部材接続方法の作用及び効果について説明する。従来の部材接続方法は、本実施形態の部材接続方法と比して、印刷工程における印刷パターンが異なる点で相違する。図３は、印刷パターンを従来と本実施形態とで比較して示す図である。図３の（ａ）は、従来の印刷パターン１００を示し、図３の（ｂ）は、本実施形態の印刷パターン９を示している。図４は、従来及び本実施形態のそれぞれについて、超音波観察装置を用いて焼結後の銅焼結体４と部材２との界面を観察した結果を示す写真である。図４の（ａ）は、図３の（ａ）の従来の印刷パターン１００の場合の結果を示し、図４の（ｂ）は、図３の（ｂ）の本実施形態の印刷パターン９の場合の結果を示している。図４においては、接続領域５を点線で示している。
【００６６】
図３の（ａ）に示されるように、従来の部材接続方法の印刷工程では、形成される印刷パターン１００が接続領域５の縁部６に沿った矩形状となっている。すなわち、接続領域５の全体に塗膜８が形成されている。このため、その後の積層工程において各部材２，３が塗膜８を介して積層されると、各部材２，３の接続面の全体を覆う塗膜８の面積が大きく、塗膜８の内部に空気が入り込み易い。また、各部材２，３の接続面が凹凸を有していると、当該凹凸に起因して、塗膜８と各部材２，３との間においても空気が入り込み易い。このように空気が入り込んだ状態で焼結工程において塗膜８が焼結されると、焼結によって形成された銅焼結体４の内部、又は、銅焼結体４と各部材２，３との間に、空気がボイド（空隙）として残存してしまう。たとえば、図４の（ａ）に示されるように、銅焼結体４と部材２との間には、白色で示されるボイドが残存している。ボイドは、各部材２，３が互いに接続されてなる接続体１の構造欠陥となり、各部材２，３の接続性を低下させる要因となり得る。
【００６７】
これに対し、図３の（ｂ）に示されるように、本実施形態の部材接続方法では、印刷工程において形成される印刷パターン９が、塗膜８が形成される塗膜形成領域１０と、塗膜８が形成されない塗膜非形成領域２０とによって構成されている。また、塗膜形成領域１０は、ライン状領域２１ａ〜２１ｃ（ライン状領域２１）によって、複数の領域１２ａ〜１２ｃ，１３ａ、１３ｂに分割されている。これにより、積層工程において、塗膜８の内部に入り込んだ空気、及び、塗膜８と各部材２，３との間に入り込んだ空気は、各領域１２ａ〜１２ｃ，１３ａ，１３ｂから直接ライン状領域２１ａ，２１ｂへ流れ、或いは各領域１２ａ〜１２ｃ，１３ａ，１３ｂからライン状領域２１ｃを介してライン状領域２１ａ，２１ｂへ流れる。ライン状領域２１ａ，２１ｂへ流れた空気は、接続領域５の縁部６から接続領域５外へ抜け出ることができる。塗膜非形成領域２０は、積層工程における各部材２，３の自重或いは押圧力の付与などによって複数の領域１２ａ〜１２ｃ，１３ａ，１３ｂ，１４ａ〜１４ｄが拡張することによって消滅する。したがって、焼結工程では、接続領域５に略均一に銅ペーストの塗膜８が塗布された状態となり、焼結後の銅焼結体４の内部、又は、銅焼結体４と各部材２，３との間にボイドが残存することを抑制できる。たとえば、図４の（ｂ）に示されるように、銅焼結体４と部材２との間には、ボイドが残存していない。その結果、各部材２，３の接続性を向上することができる。
【００６８】
なお、本実施形態の印刷パターン９は、従来の印刷パターンに比して印刷厚みを厚くする必要があるが、印刷体積を調整することにより、従来の印刷パターン１００と同等の印刷量とすることができる。よって、従来の印刷パターン１００と同等の塗布量でボイドの抑制を実現可能である。
【００６９】
本実施形態の部材接続方法によれば、塗膜形成領域１０が、放射状に配列された放射領域１２と、同心円状又は同心多角形状に配列された同心領域１３と、を含んでいる。よって、ライン状領域２１ａ〜２１ｃによって接続領域５外に効率的に空気を逃がすことが可能となり、ボイドの抑制効果を十分に確保することができる。
【００７０】
さらに、塗膜形成領域１０が、接続領域５の各角部Ｒ１〜Ｒ４に対応して配置された角領域１４を含んでいる。よって、接続領域５の各角部Ｒ１〜Ｒ４における塗膜８の不足を防止できる。また、分割領域１１に含まれる複数の領域１２ｂ，１２ｃ、１３ａ，１３ｂは、接続領域５の縁部６に近い位置に配置された領域であるほど大面積となっている。よって、接続領域５の縁部６側における塗膜８の不足を防止できる。また、放射領域１２の領域１２ｃは、同心領域１３における径方向で隣り合う各領域１３ａと各領域１３ｂとの間を塗膜８で埋めるように位置している。よって、領域１２ｃにより、径方向で隣り合う各領域１３ａと各領域１３ｂとの間における塗膜８の不足を防止できる。したがって、接続領域５に略均一に銅ペーストの塗膜８が塗布された状態をより確実に形成できる。
【００７１】
本実施形態の部材接続方法を半導体素子の接続に適用することにより、信頼性の高い半導体装置の製造を実現できる。
【００７２】
（第２実施形態）
次に、図５を参照して、第２実施形態に係る部材接続方法の印刷工程で形成される印刷パターン９Ａについて説明する。図５は、第２実施形態の印刷パターン９Ａを示す平面図である。第２実施形態では、図５に示されるように、塗膜形成領域１０が、分割領域１１のみを含み、角領域１４を含んでおらず、かつ、分割領域１１には、接続領域５の中心側から縁部６に向かって放射状に配列された放射領域１２のみが含まれている。
【００７３】
具体的には、放射領域１２は、接続領域５における中心Ｐから縁部６に向かう８つの仮想直線のそれぞれに沿って５個ずつ配置された４０個の領域１２ｄ〜１２ｈを含んでいる。すなわち、放射領域１２は、同じ仮想直線に沿った５個の領域１２ｄ〜１２ｈを、仮想直線の分だけ（８組）含んでいる。同じ仮想直線に沿った各領域１２ｄ〜１２ｈは、径方向で互いに離間して並んでいる。
【００７４】
同じ仮想直線に沿った各領域１２ｄ〜１２ｈの面積は、領域１２ｄ、領域１２ｅ、領域１２ｆ、領域１２ｇ、領域１２ｈの順に大きくなっている。すなわち、分割領域１１に含まれる複数の領域１２ｄ〜１２ｈは、接続領域５の縁部６に近い位置に配置された領域であるほど大面積となっている。
【００７５】
本実施形態においても、塗膜非形成領域２０は、接続領域５の縁部６において互いに離間する第一の点と第二の点とを結ぶように設けられており、かつ塗膜形成領域１０を複数の領域（本実施形態では、各領域１２ｄ〜１２ｈ）に分割する複数のライン状領域２１を含んでいる。よって、積層工程において各部材２，３が塗膜８を介して積層される際に、ライン状領域２１が接続領域５外に空気を逃がす逃がし部として機能する。したがって、上記実施形態と同様、焼結後の銅焼結体４の内部、又は、銅焼結体４と各部材２，３との間にボイドが残存することを抑制できる。
【００７６】
（第３実施形態）
次に、図６を参照して、第３実施形態に係る部材接続方法の印刷工程で形成される印刷パターン９Ｂについて説明する。図６は、第３実施形態の印刷パターン９Ｂを示す平面図である。第３実施形態では、図６に示されるように、分割領域１１に、接続領域５の中心Ｐ周りに同心円状に配置された同心領域１３のみが含まれている。
【００７７】
具体的には、同心領域１３は、中心Ｐを互いに共有すると共に中心Ｐからの距離が互いに異なる４つの仮想同心円のそれぞれに沿って４個ずつ配置された１６個の領域１３ｃ〜１３ｆを含んでいる。すなわち、同心領域１３は、同じ仮想同心円に沿った４個の各領域１３ｃ〜１３ｆを、仮想同心円の分だけ（４組）含んでいる。同じ仮想同心円に沿った各領域１３ｃ〜１３ｆは、周方向で互いに離間して並んでいる。
【００７８】
各領域１３ｃ〜１３ｆの面積は、領域１３ｃ、領域１３ｄ、領域１３ｅ、領域１３ｆの順で大きくなっている。すなわち、分割領域１１に含まれる複数の領域１３ｃ〜１３ｆは、接続領域５の縁部６に近い位置に配置された領域であるほど大面積となっている。
【００７９】
本実施形態においても、塗膜非形成領域２０は、接続領域５の縁部６において互いに離間する第一の点と第二の点とを結ぶように設けられており、かつ塗膜形成領域１０を複数の領域（本実施形態では、各領域１３ｃ〜１３ｆ）に分割する複数のライン状領域２１を含んでいる。よって、積層工程において各部材２，３が塗膜８を介して積層される際に、ライン状領域２１が接続領域５外に空気を逃がす逃がし部として機能する。したがって、上記実施形態と同様、焼結後の銅焼結体４の内部、又は、銅焼結体４と各部材２，３との間にボイドが残存することを抑制できる。
【００８０】
（第４実施形態）
次に、図７を参照して、第４実施形態に係る部材接続方法の印刷工程で形成される印刷パターン９Ｃについて説明する。図７は、第４実施形態の印刷パターン９Ｃを示す平面図である。第４実施形態では、図７に示されるように、分割領域１１に、格子状に配列された格子領域１５のみが含まれている。格子状に配列されたとは、たとえば、接続領域５内における網目状の等間隔の仮想水平線及び仮想垂直線の交点に配置されたことを意味する。本実施形態では、接続領域５内において格子領域１５は６行×６列の計３６個の矩形状の領域１５ａを含んでいる。
【００８１】
本実施形態においても、塗膜非形成領域２０は、接続領域５の縁部６において互いに離間する第一の点と第二の点とを結ぶように設けられており、かつ塗膜形成領域１０を複数の領域（本実施形態では、各領域１５ａ）に分割する複数のライン状領域２１を含んでいる。よって、積層工程において各部材２，３が塗膜８を介して積層される際に、ライン状領域２１が接続領域５外に空気を逃がす逃がし部として機能する。したがって、上記実施形態と同様、焼結後の銅焼結体４の内部、又は、銅焼結体４と各部材２，３との間にボイドが残存することを抑制できる。本実施形態においても、複数のライン状領域２１によって接続領域５外に効率的に空気を逃がすことが可能となり、ボイドの抑制効果を十分に確保することができる。
【００８２】
（第５実施形態）
次に、図８を参照して、第５実施形態に係る部材接続方法の印刷工程で形成される印刷パターン９Ｄについて説明する。図８は、第５実施形態の印刷パターン９Ｄを示す平面図である。第５実施形態では、図８に示されるように、分割領域１１に、４個の三角状領域１６のみが含まれている。各三角状領域１６は、一つの頂点を接続領域５の中心Ｐに向けて、中心Ｐから接続領域５の縁部６に向かって広がっている。
【００８３】
本実施形態においても、塗膜非形成領域２０は、接続領域５の縁部６において互いに離間する第一の点と第二の点とを結ぶように設けられており、かつ塗膜形成領域１０を複数の領域（本実施形態では、各三角状領域１６）に分割する複数のライン状領域２１を含んでいる。よって、積層工程において各部材２，３が塗膜８を介して積層される際に、ライン状領域２１が接続領域５外に空気を逃がす逃がし部として機能する。したがって、上記実施形態と同様、焼結後の銅焼結体４の内部、又は、銅焼結体４と各部材２，３との間にボイドが残存することを抑制できる。
【００８４】
（第６実施形態）
次に、図９を参照して、第６実施形態に係る部材接続方法の印刷工程で形成される印刷パターン９Ｅについて説明する。図９は、第６実施形態の印刷パターン９Ｅを示す平面図である。第６実施形態では、図９に示されるように、分割領域１１に、格子領域１７のみが含まれている。格子領域１７は、上記第４実施形態と同様、格子状に配列された領域である。本実施形態では、格子領域１７は、１０行×１０列の計１００個の円形状の領域１７ａを含んでいる。領域１７ａの内側は、図示するように塗膜８で埋められていてもよいし、塗膜８がなく開口されていてもよい。
【００８５】
本実施形態においても、塗膜非形成領域２０は、接続領域５の縁部６において互いに離間する第一の点と第二の点とを結ぶように設けられており、かつ塗膜形成領域１０を複数の領域（本実施形態では、各領域１７ａ）に分割する複数のライン状領域２１を含んでいる。したがって、上記実施形態と同様、本実施形態においても、複数のライン状領域２１によって接続領域５外に効率的に空気を逃がすことが可能となり、ボイドの抑制効果を十分に確保することができる。
【００８６】
（第７実施形態）
次に、図１０を参照して、第７実施形態に係る部材接続方法の印刷工程で形成される印刷パターン９Ｆについて説明する。図１０は、第７実施形態の印刷パターン９Ｆを示す平面図である。第７実施形態では、図１０に示されるように、分割領域１１に、格子領域１８のみが含まれている。格子領域１８は、上記第４実施形態と同様、格子状に配列された領域である。本実施形態では、格子領域１８は、４行×４列の計１６個の十字状の領域１８ａを含んでいる。領域１８ａの内側は、図示するように塗膜８で埋められていてもよいし、塗膜８がなく開口されていてもよい。
【００８７】
本実施形態においても、塗膜非形成領域２０は、接続領域５の縁部６において互いに離間する第一の点と第二の点とを結ぶように設けられており、かつ塗膜形成領域１０を複数の領域（本実施形態では、各領域１８ａ）に分割する複数のライン状領域２１を含んでいる。したがって、上記実施形態と同様、本実施形態においても、複数のライン状領域２１によって接続領域５外に効率的に空気を逃がすことが可能となり、ボイドの抑制効果を十分に確保することができる。
【００８８】
（第８実施形態）
次に、図１１を参照して、第８実施形態に係る部材接続方法の印刷工程で形成される印刷パターン９Ｇについて説明する。図１１は、第８実施形態の印刷パターン９Ｇを示す平面図である。第８実施形態では、図１１に示されるように、塗膜形成領域１０が、分割領域１１と、角領域１４と、を含んでいる。分割領域１１は、放射領域１２と、同心領域１３と、角付近領域１９と、を含んでいる。
【００８９】
本実施形態において、放射領域１２は、接続領域５における中心Ｐから縁部６に向かう８つの仮想直線のそれぞれに沿って４個ずつ配置された３２個の領域１２ｍ，１２ｎ，１２ｏ，１２ｐを含んでいる。すなわち、放射領域１２は、同じ仮想直線に沿った４個の領域１２ｍ〜１２ｐを、仮想直線の分だけ（８組）含んでいる。同じ仮想直線に沿った各領域１２ｍ〜１２ｐは、径方向で互いに離間して並んでいる。
【００９０】
同心領域１３は、接続領域５における中心Ｐを互いに共有すると共に中心Ｐからの距離が互いに異なる７つの同心円状の領域１３ｍ，１３ｎ，１３ｏ，１３ｐ，１３ｑ，１３ｒ，１３ｓ，１３ｔを含んでいる。領域１３ｍと領域１３ｎとの間には、領域１２ｍが位置している。領域１３ｍと領域１３ｎとは、領域１２ｍによって互いに接続されている。領域１３ｏと領域１３ｐとの間には、領域１２ｎが位置している。領域１３ｏと領域１３ｐとは、領域１２ｎによって互いに接続されている。領域１３ｑと領域１３ｒとの間には、領域１２ｏが位置している。領域１３ｑと領域１３ｒとは、領域１２ｏによって互いに接続されている。領域１３ｓと領域１３ｔとの間には、領域１２ｐが位置している。領域１３ｓと領域１３ｔとは、領域１２ｐによって互いに接続されている。
【００９１】
領域１３ｎと領域１３ｏとの間は、図示するように離間していてもよいし、塗膜８で埋められていてもよい。領域１３ｐと領域１３ｑとの間は、図示するように離間していてもよいし、塗膜８で埋められていてもよい。領域１３ｒと領域１３ｓとの間は、図示するように離間していてもよいし、塗膜８で埋められていてもよい。
【００９２】
角付近領域１９は、対応する角部Ｒ１〜Ｒ４の付近にそれぞれ４つ配置されている。角付近領域１９は、同心領域１３における最外の領域１３ｔよりも外側（縁部６側）に位置している。各角付近領域１９は、略台形形状の開口領域１９ａと、開口領域１９ａの内部に配置された開口内領域１９ｂと、を含んでいる。開口領域１９ａは、領域１３ｔよりも外側（縁部６側）に位置している円弧部１９ａ１と、円弧部１９ａ１よりも外側（縁部６側）に位置していると共に円弧部１９ａ１よりも短い円弧部１９ａ２と、縁部６に沿って延びて円弧部１９ａ１と円弧部１９ａ２とを接続している一対の辺部１９ａ３と、を含んでいる。円弧部１９ａ１と円弧部１９ａ２とは、中心Ｐを互いに共有すると共に中心Ｐからの距離が互いに異なる仮想同心円にそれぞれ沿っており、互いに略平行である。開口領域１９ａは、図示するように開口されていてもよいし、塗膜８で埋められていてもよい。
【００９３】
開口内領域１９ｂは、中心Ｐから対応する角部Ｒ１〜Ｒ４に向かう仮想直線上であって、放射領域１２における最外の領域１２ｐよりも外側（縁部６側）に配置されている。開口内領域１９ｂは、円弧部１９ａ１と円弧部１９ａ２との間に位置しており、円弧部１９ａ１と円弧部１９ａ２とを接続している。
【００９４】
角領域１４における各領域１４ａ〜１４ｄは、本実施形態では、角付近領域１９よりも外側（縁部６側）に位置している。すなわち、各領域１４ａ〜１４ｄは、中心Ｐから対応する角部Ｒ１〜Ｒ４に向かう仮想直線上における、縁部６の最も近くに位置している。
【００９５】
本実施形態では、同心領域１３が７つの同心円状の領域１３ｍ〜１３ｔを含んでおり、領域１３ｍと領域１３ｎとの間、領域１３ｏと領域１３ｐとの間、領域１３ｑと領域１３ｒとの間、及び領域１３ｓと領域１３ｔとの間を塗膜８で埋めるように、放射領域１２における各領域１２ｍ〜１２ｐが位置している。同心領域１３における最外の領域１３ｔよりも外側を塗膜８で埋めるように、角付近領域１９が位置している。角付近領域１９においては、開口領域１９ａ内を塗膜８で埋めるように開口内領域１９ｂが位置している。角付近領域１９よりも外側を塗膜８で埋めるように角領域１４が位置している。よって、積層工程における各部材２，３の自重或いは押圧力の付与などによって各領域１２ｍ〜１２ｐ、１３ｍ〜１３ｔ、１９ａ，１９ｂ，１４ａ〜１４ｄが拡張することにより、各領域１２ｍ〜１２ｐ、１３ｍ〜１３ｔ、１９ａ，１９ｂ，１４ａ〜１４ｄ同士が接続され易く、塗膜非形成領域２０が確実に消滅する。
【００９６】
本実施形態において、ライン状領域２１は、領域１３ｔと開口領域１９ａの円弧部１９ａ１との間に形成されている。すなわち、塗膜非形成領域２０は、領域１３ｔと開口領域１９ａの円弧部１９ａ１とに分割する４つのライン状領域２１を含んでいる。よって、積層工程において各部材２，３が塗膜８を介して積層される際に、ライン状領域２１が接続領域５外に空気を逃がす逃がし部として機能する。したがって、上記実施形態と同様、焼結後の銅焼結体４の内部、又は、銅焼結体４と各部材２，３との間にボイドが残存することを抑制できる。
【００９７】
以上、本実施形態の種々の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、各請求項に記載した要旨を変更しない範囲で変形し、又は他のものに適用したものであってもよい。
【００９８】
たとえば、同じ仮想直線に沿った各領域１２ａ〜１２ｃ、及び同じ仮想直線に沿った各領域１２ｄ〜１２ｈは、径方向で互いに離間して並んでいなくてもよく、径方向で互いに連結されて連続的に延びていてもよい。また、同じ仮想同心円に沿った各領域１３ａ、同じ仮想多角形に沿った各領域１３ｂ、及び同じ仮想同心円に沿った各領域１３ｃ〜１３ｆは、周方向で互いに離間して並んでいなくてもよく、周方向で互いに互いに連結されて連続的に延びていてもよい。
【００９９】
径方向で隣り合う各領域１３ａと各領域１３ｂとの間には、一つの領域１２ｃに限られず、複数の領域１２ｃが位置していてもよい。
【０１００】
分割領域１１に含まれる複数の領域１２ｂ，１２ｃ、領域１２ｄ〜１２ｈ、領域１３ａ，１３ｂ、及び領域１３ｃ〜１３ｆは、接続領域５の縁部６に近い位置に配置された領域であるほど大面積になっていなくてもよい。
【０１０１】
上記第１、第８実施形態において、塗膜形成領域１０は角領域１４を含んでいなくてもよく、上記第２〜７実施形態において、塗膜形成領域１０は角領域１４を含んでいてもよい。
【０１０２】
上記実施形態では、塗膜形成領域１０が複数のライン状領域２１によって複数の領域に分割される例について説明したが、ライン状領域２１は少なくとも一つあればよく、塗膜形成領域１０は一つのライン状領域２１によって二つの領域に分割されていてもよい。
【０１０３】
上記第５実施形態では、各三角状領域１６が塗膜８の形成領域である例について説明したが、各三角状領域１６に塗膜８が形成されておらず、各三角状領域１６の間の領域に塗膜８が形成されていてもよい。すなわち、塗膜８が形成される塗膜形成領域１０が、Ｘ字状を呈していてもよい。
【０１０４】
上記実施形態では、格子領域１５，１７，１８における行及び列が揃って配列されている例について説明したが、格子領域１５，１７，１８における行又は列がずれて互い違いに配列されていてもよい。
【符号の説明】
【０１０５】
２，３…部材、４…銅焼結体、５…接続領域、６…縁部、８…塗膜、９，９Ａ〜９Ｇ…印刷パターン、１０…塗膜形成領域、１１…分割領域、１２…放射領域、１２ａ〜１２ｈ，１２ｍ〜１２ｐ…領域、１３…同心領域、１３ａ〜１３ｆ，１３ｍ〜１３ｔ…領域、１４…角領域、１４ａ〜１４ｄ…領域、１５，１７，１８…格子領域、１５ａ，１７ａ，１８ａ…領域、１６…三角状領域、１９…角付近領域、１９ａ…開口領域、１９ｂ…開口内領域、２０…塗膜非形成領域、２１，２１ａ〜２１ｃ…ライン状領域、Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ…点、Ｒ１〜Ｒ４…角部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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