(57)【要約】      （修正有）【課題】所定以上の厚みを有する２つ以上の部材を好適に接合させることができる積層フィルムを提供する。【解決手段】第１部材と第２部材を接合させるための積層フィルム１０であって、前記積層フィルムは、少なくとも、第１熱溶着性樹脂層１と、中間層３と、第２熱溶着性樹脂層２とをこの順に備え、引張弾性率が１５００ＭＰａ以上であり、前記第１部材と前記第２部材の少なくとも一方の厚みが１ｍｍ以上である、積層フィルム。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１部材と第２部材を接合させるための積層フィルムであって、
前記積層フィルムは、少なくとも、第１熱溶着性樹脂層と、中間層と、第２熱溶着性樹脂層とをこの順に備え、
引張弾性率が１５００ＭＰａ以上であり、
前記第１部材と前記第２部材の少なくとも一方の厚みが１ｍｍ以上である、積層フィルム。
【請求項２】
前記第１部材と前記第２部材の両方の厚みが１ｍｍ以上である、請求項１に記載の積層フィルム。
【請求項３】
前記中間層がフィルムである、請求項１又は２に記載の積層フィルム。
【請求項４】
前記第１熱溶着性樹脂層及び前記第２熱溶着性樹脂層の少なくともいずれかが、変性ポリオレフィンを含む、請求項１〜３のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項５】
前記中間層の引張弾性率が１５００ＭＰａ以上である、請求項１〜４のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項６】
前記第１部材及び前記第２部材のいずれか一方が金属で構成される、請求項１〜５のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項７】
前記第１部材及び前記第２部材のいずれか一方が繊維強化プラスチックで構成される、請求項１〜６のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項８】
前記繊維強化プラスチックにおける繊維が、ガラス繊維又はカーボン繊維である、請求項７に記載の積層フィルム。
【請求項９】
前記第１熱溶着性樹脂層及び前記第２熱溶着性樹脂層の少なくともいずれかを赤外分光法で分析すると、無水マレイン酸に由来するピークが検出される、請求項１〜８のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項１０】
第１部材と第２部材又は第２部材前駆体とが、請求項１〜９のいずれかに記載の積層フィルムを介して積層されている、積層体。
【請求項１１】
第１部材と第２部材とが、請求項１〜９のいずれかに記載の積層フィルムを介して接合状態且つ成形状態とされている、成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層フィルム、積層体及び成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
工業製品の部材は、金属、樹脂、セラミックスなど、種々の材料により構成されている。従来、これらの部材は、予め所望の形状に成形された上で、硬化性樹脂を用いた接着剤や、ねじ、リベットなどの接合部材によって接合されている（例えば特許文献１を参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００８−１１１５３６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ねじ、リベットなどの接合部材を用いた接合は、接合作業が煩雑である。また、接着剤は、塗布作業に時間がかかると共に、接着層の膜厚管理が困難であるため接着強度にムラが出やすい。さらに、工業製品の部材には相当の厚みがあるものが多く、そのような部材は、接着剤により接合されて積層体となった際に、接合面に平行な剪断応力を受けやすい。しかしながら、これまでの接着剤では、接合後の積層体の当該剪断応力に対する強度が十分でない。従って、工業製品の部材の接合方法として、従来の接着剤や、ねじ、リベットなどの接合部材を用いる必要がなく、かつ、接合面に平行な剪断応力に対して優れた強度を有する積層体を与えることができる、新規な手法の開発が求められている。
【０００５】
本発明は、少なくともいずれかが所定以上の厚みを有する２つ以上の部材を好適に接合させることができる積層フィルムを提供することを主な目的とする。より具体的には、所定以上の厚みを有する２つ以上の部材の接合後に得られる成形体において、接合面に平行な剪断応力に対する強度に優れる積層フィルムを提供することを主な目的とする。さらに、本発明は、当該積層フィルムを用いた、接合面に平行な剪断応力に対する強度に優れる成形体を提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記の課題を解決すべく鋭意検討を行った。その結果、少なくともいずれかが所定の厚みを有する少なくとも２つの部材（例えば第１部材と第２部材）を熱溶着によって接合させるための積層フィルムであって、少なくとも、第１熱溶着性樹脂層と、中間層と、第２熱溶着性樹脂層とをこの順に備え、かつ、特定の引張弾性率を有する積層フィルムが、接合後に得られる成形体において、接合面に平行な剪断応力に対する強度を向上させることができることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいて更に検討を重ねることにより完成したものである。
【０００７】
即ち、本発明は、下記に掲げる態様の発明を提供する。
項１．  第１部材と第２部材を接合させるための積層フィルムであって、
前記積層フィルムは、少なくとも、第１熱溶着性樹脂層と、中間層と、第２熱溶着性樹脂層とをこの順に備え、
引張弾性率が１５００ＭＰａ以上であり、
前記第１部材と前記第２部材の少なくとも一方の厚みが１ｍｍ以上である、積層フィルム。
項２．  前記第１部材と前記第２部材の両方の厚みが１ｍｍ以上である、項１に記載の積層フィルム。
項３．  前記中間層がフィルムである、項１又は２に記載の積層フィルム。
項４．  前記第１熱溶着性樹脂層及び前記第２熱溶着性樹脂層の少なくともいずれかが、変性ポリオレフィンを含む、項１〜３のいずれかに記載の積層フィルム。
項５．  前記中間層の引張弾性率が１５００ＭＰａ以上である、項１〜４のいずれかに記載の積層フィルム。
項６．  前記第１部材及び前記第２部材のいずれか一方が金属で構成される、項１〜５のいずれかに記載の積層フィルム。
項７．  前記第１部材及び前記第２部材のいずれか一方が繊維強化プラスチックで構成される、項１〜６のいずれかに記載の積層フィルム。
項８．  前記繊維強化プラスチックにおける繊維が、ガラス繊維又はカーボン繊維である、項７に記載の積層フィルム。
項９．  前記第１熱溶着性樹脂層及び前記第２熱溶着性樹脂層の少なくともいずれかを赤外分光法で分析すると、無水マレイン酸に由来するピークが検出される、項１〜８のいずれかに記載の積層フィルム。
項１０．  第１部材と前記第２部材又は第２部材前駆体とが、項１〜９のいずれかに記載の積層フィルムを介して積層されている、積層体。
項１１．  第１部材と前記第２部材とが、項１〜９のいずれかに記載の積層フィルムを介して接合状態且つ成形状態とされている、成形体。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、少なくともいずれかが所定の厚みを有する２つ以上の部材の接合後に得られる成形体において、接合面に平行な剪断応力に対する強度に優れる積層フィルムを提供することができる。さらに、本発明によれば、当該積層フィルムを用いた、接合面に平行な剪断応力に対する強度に優れる成形体を提供することもできる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の積層フィルムの一例の略図的断面図である。
【図２】本発明の積層フィルムの一例の略図的断面図である。
【図３】本発明の積層フィルムの一例の略図的断面図である。
【図４】本発明の積層フィルムの一例の略図的断面図である。
【図５】本発明の成形体の一例の略図的断面図である。
【図６】シール強度の測定方法を説明するための模式図である。
【図７】本発明の成形体の製造方法の一例を説明するための模式図である。
【図８】本発明の成形体の製造方法の一例を説明するための模式図である。
【図９】本発明の成形体の製造方法によって製造された成形体の一例の略図的断面図である。
【図１０】本発明の成形体の製造方法の他の例を説明するための模式図である。
【図１１】本発明の成形体の製造方法の他の例を説明するための模式図である。
【図１２】本発明の成形体の製造方法の他の例を説明するための模式図である。
【図１３】剪断強度の測定方法を説明するための模式図である。
【図１４】プローブの変位量測定におけるプローブの位置変化の概念図である。
【図１５】プローブの変位量測定において、プローブを設置する、積層フィルムの端部の熱溶着性樹脂層の表面の位置を示す模式図である。
【図１６】剥離強度の測定方法を説明するための模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明の積層フィルムは、第１部材と第２部材を接合させるための積層フィルムであり、当該積層フィルムは、第１熱溶着性樹脂層と、中間層と、第２熱溶着性樹脂層とをこの順に備えていることを特徴としている。以下、本発明の積層フィルム、当該積層フィルムを用いた成形体、及びこれらの製造方法について詳述する。
【００１１】
なお、本明細書において、「〜」で示される数値範囲は「以上」、「以下」を意味する。例えば、２〜１５ｍｍとの表記は、２ｍｍ以上１５ｍｍ以下を意味する。
【００１２】
１．積層フィルム
本発明の積層フィルムは、第１部材と第２部材を接合させるための積層フィルムである。より具体的には、本発明の積層フィルムは、積層フィルムを第１部材と第２部材の間に配置し、積層フィルムを介して第１部材と第２部材を熱溶着することによって、第１部材と第２部材を接合する用途に使用される。なお、第１部材と第２部材に加えて、さらに他の部材を本発明の積層フィルムを用いて接合してもよい。すなわち、本発明の積層フィルムは、少なくとも２つの部材を熱溶着によって接合するための積層フィルムである。また、本発明の積層フィルムは、熱溶着性を備えた積層フィルム（熱溶着性積層フィルム）である。
【００１３】
例えば、図１から図４の模式図に示されるように、本発明の積層フィルム１０は、少なくとも、第１熱溶着性樹脂層１と、中間層３と、第２熱溶着性樹脂層２とをこの順に備えた積層フィルムにより構成されている。第１熱溶着性樹脂層１は、積層フィルム１０の一方側の表面を構成しており、第２熱溶着性樹脂層２は、積層フィルム１０の第１熱溶着性樹脂層１とは反対側の表面を構成している。
【００１４】
本発明の積層フィルム１０の積層構成の具体例としては、図１に示されるような第１熱溶着性樹脂層１／中間層３／第２熱溶着性樹脂層２をこの順に備える積層構成；図２に示されるような第１熱溶着性樹脂層１／中間層３／熱可塑性樹脂層４／第２熱溶着性樹脂層２をこの順に備える積層構成；図３に示されるような第１熱溶着性樹脂層１／熱可塑性樹脂層４／中間層３／第２熱溶着性樹脂層２をこの順に備える積層構成；図４に示されるような第１熱溶着性樹脂層１／熱可塑性樹脂層４／中間層３／熱可塑性樹脂層４／第２熱溶着性樹脂層２をこの順に備える積層構成などが挙げられる。なお、後述の通り、第１熱溶着性樹脂層１及び第２熱溶着性樹脂層２は、接合後の成形体において、接合面に平行な剪断応力に対する強度に影響を及ぼさない限り、それぞれ、粘着成分を含んで粘着性を有していてもよい。また、熱可塑性樹脂層４は、第１熱溶着性樹脂層１及び第２熱溶着性樹脂層２と同様、熱溶着性を有していてもよい。本発明の積層フィルムには、これらの層とは異なる他の層がさらに積層されていてもよい。例えば、図示は省略するが、中間層３の片面または両面に、後述の接着促進剤層を設けてもよい。
【００１５】
低コスト、製造工程の簡略化の観点から、積層フィルムを薄くすることが好ましく、本発明の積層フィルムは、図１に示されるような第１熱溶着性樹脂層１／中間層３／第２熱溶着性樹脂層２をこの順に備える３層の積層構成を備えていることが好ましい。また、凹凸形状等への追随性（つまり、凹凸形状における凹部に樹脂を進入させることで当該凹凸形状を均す特性）の観点からは積層フィルムを厚くすることが好ましく、本発明の積層フィルムは、第１熱溶着性樹脂層１／中間層３／第２熱溶着性樹脂層２の各層間に熱可塑性樹脂層を備えていることが好ましい。具体的には、図２に示されるような第１熱溶着性樹脂層１／中間層３／熱可塑性樹脂層４／第２熱溶着性樹脂層２をこの順に備える４層の積層構成；図３に示されるような第１熱溶着性樹脂層１／熱可塑性樹脂層４／中間層３／第２熱溶着性樹脂層２をこの順に備える４層の積層構成；図４に示されるような第１熱溶着性樹脂層１／熱可塑性樹脂層４／中間層３／熱可塑性樹脂層４／第２熱溶着性樹脂層２をこの順に備える５層の積層構成を備えていることが好ましい。また、接合後の成形体において、接合面に平行な剪断応力に対する強度に影響を及ぼさないことを限度として第１熱溶着性樹脂層１に粘着成分が含まれている場合、本発明の積層フィルムは、両面に粘着成分が含まれている５層の積層構成（具体的には、粘着成分を含む第１熱溶着性樹脂層１／熱可塑性樹脂層４／中間層３／熱可塑性樹脂層４／粘着成分を含む第２熱溶着性樹脂層２をこの順に備える積層構成）や、片面に粘着成分が含まれている４層の積層構成（具体的には、粘着成分を含む第１熱溶着性樹脂層１／熱可塑性樹脂層４／中間層３／熱可塑性樹脂層４／粘着成分を含まない第２熱溶着性樹脂層２をこの順に備える積層構成）を備えていてもよい。
【００１６】
低コスト、層間剥離の可能性を抑える観点からは、本発明の積層フィルムの層数は少ない方が好ましく、好ましい下限としては３以上、好ましい上限としては５以下が挙げられる。熱溶着時の高温環境における熱収縮率を低減し、熱溶着後の外観を良好なものとして、２つ以上の部材を好適に熱溶着させる観点からは、本発明の積層フィルムの層数としては、好ましくは３〜５程度、より好ましくは３〜４程度が挙げられる。
【００１７】
また、本発明の積層フィルムの一方面の面積としては、熱溶着させる部材のサイズに応じて適宜設定することができる。
【００１８】
＜引張弾性率＞
本発明の積層フィルム１０の引張弾性率は、下限としては、１５００ＭＰａ以上である。これによって、接合後の成形体を、接合面に平行な剪断応力に対する強度に優れたものとして得ることができる。接合後の成形体を、接合面に平行な剪断応力に対する強度により優れたものとして得る観点から、本発明の積層フィルム１０の引張弾性率は、下限として、約１５００ＭＰａ以上であることが好ましく、約２０００ＭＰａ以上であることがより好ましく、約３０００ＭＰａ以上であることがさらに好ましく、約５０００ＭＰａ以上であることが特に好ましい。なお、当該引張弾性率の好ましい上限は特にないが、通常、約１００００ＭＰａ以下、好ましくは約８０００ＭＰａ以下、より好ましくは約７０００以下である。すなわち、当該引張弾性率の範囲としては、１５００〜１００００ＭＰａ程度、１５００〜８０００ＭＰａ程度、１５００〜７０００ＭＰａ程度、２０００〜１００００ＭＰａ程度、２０００〜８０００ＭＰａ程度、２０００〜７０００ＭＰａ程度、３０００〜１００００ＭＰａ程度、３０００〜８０００ＭＰａ程度、３０００〜７０００ＭＰａ程度、５０００〜１００００ＭＰａ程度、５０００〜８０００ＭＰａ程度、５０００〜７０００ＭＰａ程度が挙げられる。
【００１９】
引張弾性率は、ＪＩＳ  Ｋ７１６１：２０１４規定に準拠して測定される値であり、具体的には、フィルムをＭＤが長辺になるように幅２５ｍｍ、長さ１２０ｍｍに切り出した試験片（長方形）を、２５℃の温度環境にて、引張圧縮試験機（オリエンテック（株）製テンシロンＲＴＣ−１２５０Ａ）を用い、引張速度２００ｍｍ／分、チャック間距離１００ｍｍの条件で測定して得られた引張応力−ひずみ曲線の初めの直線部分から、次の式に従って算出する。
Ｅ＝Δρ／Δε
Ｅ：引張弾性率
Δρ：直線上の２点間の元平均断面積による応力差
Δε：同じ２点間のひずみ差
【００２０】
なお、本発明において積層フィルム１０のＭＤに相当する方向は、例えば中間層３がフィルムである場合は、積層フィルム１０の中間層３のＭＤと同じ方向とすればよい。本発明において積層フィルム１０の中間層３のＭＤの確認方法は、後述の中間層３の引張弾性率において記載の通りである。また、積層フィルム１０の中間層３が繊維である場合は、積層フィルム１０のＭＤに相当する方向は、第１熱溶着性樹脂層１及び第２熱溶着性樹脂層２のＭＤと同じ方向とすればよい。第１熱溶着性樹脂層１及び第２熱溶着性樹脂層２のＭＤの確認方法も、中間層３のＭＤの確認方法と同様である。
【００２１】
＜熱収縮率＞
熱溶着時の高温環境における熱収縮率を低減し、接合後の成形体を、接合面に平行な剪断応力に対する強度により優れたものとして得る観点から、本発明の積層フィルム１０について、試験温度２００℃、加熱時間１０分間の条件で測定される熱収縮率は、上限としては、好ましくは、約１０％以下、より好ましくは約３．０％以下、さらに好ましくは約２．８％以下が挙げられ、下限としては、約０％、約０．１％が挙げられる。また、当該熱収縮率の範囲としては、好ましくは、０〜１０％程度、０〜３．０％程度、０〜２．８％程度、０〜１０％程度、０．１〜３．０％程度、０．１〜２．８％程度が挙げられる。熱収縮率の測定は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１３３：１９９９の規定に準拠した方法により行う。
【００２２】
本発明においては、少なくとも、積層フィルム１０の一方向（積層フィルム１０の平面方向）と、これに直交する方向（積層フィルム１０の平面方向）との二方向で上記の熱収縮率を満たすことが好ましい。熱収縮率を測定する一方向及びこれに直交する方向は、具体的には、積層フィルム１０の中間層３がフィルムである場合、積層フィルム１０の中間層３のＭＤに相当する方向を前記一方向とする。なお、本発明において積層フィルム１０の中間層３のＭＤの確認方法は、後述の中間層３の引張弾性率において記載の通りである。また、積層フィルム１０の中間層３が繊維である場合は、第１熱溶着性樹脂層１及び第２熱溶着性樹脂層２のＭＤと同じ方向を前記一方向とすればよい。第１熱溶着性樹脂層１及び第２熱溶着性樹脂層２のＭＤの確認方法も、中間層３のＭＤの確認方法と同様である。
【００２３】
＜剪断強度＞
また、本発明の積層フィルムを介して、第１部材と第２部材とを熱溶着させて得られる成形体の剪断強度としては、好ましくは約１０ＭＰａ以上、より好ましくは約１１ＭＰａ以上が挙げられる。なお、当該剪断強度の上限は、特にないが、通常約５０ＭＰａ以下となる。当該剪断強度の好ましい範囲としては、１０〜５０ＭＰａ程度、１１〜５０ＭＰａ程度が挙げられる。当該剪断強度は、以下の測定方法により測定される値である。第１部材と第２部材を熱溶着させる本発明の積層フィルム１０がこれらの部材と熱溶着された際の剪断強度が約１０ＭＰａ以上であることにより、得られる成形体が、接合面に平行な剪断応力に対する強度に優れているといえる。第１部材及び第２部材の少なくとも一方が１ｍｍ以上の厚みを有する成形体は接合面に平行な剪断応力を受け易いが、約１０ＭＰａ以上の剪断強度を有していることにより、当該剪断応力に対して剪断破壊が起こりにくく、接合状態を良好に維持することができる。反対に、第１部材及び第２部材の少なくとも一方が１ｍｍ以上の厚みを有する成形体の剪断強度が約１０ＭＰａを下回ると、剪断応力に対して剪断破壊が起こりやすくなり、接合状態を良好に維持しにくくなる。
【００２４】
剪断強度は、ＩＳＯ１９０９５−２及びＩＳＯ１９０９５−３の規定に準拠した方法で測定する。試験サンプルの作製における第１部材及び第２部材のサイズは、それぞれ、長さ４５ｍｍ×幅１０ｍｍとし、厚みは、金属部材の場合は１．５ｍｍ、セラミックス部材の場合は３ｍｍ、樹脂部材の場合は３ｍｍ、繊維強化プラスチック部材の場合は３ｍｍとする。また、積層フィルムは、長さ５ｍｍ×幅１０ｍｍとする。図１３に示されるように第１部材７０と第２部材８０の長さ方向の端部において、第１部材７０と第２部材８０の間に、積層フィルム１０を配置して、温度１９０℃、面圧１．５ＭＰａ、２０秒間の条件で、第１部材７０と第２部材８０とを積層フィルム１０を介して熱溶着させて成形体を得る。また、積層フィルム１０の両面全体がそれぞれ第１部材７０と第２部材８０にヒートシールされるように配置する（すなわち、ヒートシール面積は、片面が長さ５ｍｍ×幅１０ｍｍ）。なお、図１３には図示していないが、第１部材７０と第２部材８０とが互いに平行な状態で接合されたものについて測定を行うために、第１部材７０及び第２部材８０は、それぞれ、補整部材を用いて高さを調整して接合する。第１部材７０の高さを調整する補整部材は、第１部材７０と同じ材質、形状の部材を用い、第２部材８０の高さを調整する補整部材は、第２部材８０と同じ材質、形状の部材を用いる。次に、引張試験機を用いて、成形体を長さ方向に引張り（引張り速度は、１０ｍｍ／分）、最大荷重（Ｎ）を測定し、これをヒートシール面積（長さ５ｍｍ×幅１０ｍｍ）で除して、剪断強度（ＭＰａ）を算出する。
【００２５】
＜シール強度＞
本発明の積層フィルム１０は、後述の部材（第１部材、第２部材）と熱溶着された際の、積層フィルムと部材との間のシール強度が、約１０Ｎ／１５ｍｍ以上であることが好ましく、約１５Ｎ／１５ｍｍ以上であることがより好ましく、約２０Ｎ／１５ｍｍ以上であることがさらに好ましい。なお、当該シール強度の好ましい上限は特にないが、通常、約１００Ｎ／１５ｍｍ以下である。すなわち、当該シール強度の範囲としては、好ましくは１０〜１００Ｎ／１５ｍｍ程度、より好ましくは１５〜１００Ｎ／１５ｍｍ程度、さらに好ましくは２０〜１００Ｎ／１５ｍｍ程度が挙げられる。第１部材と第２部材を熱溶着させる本発明の積層フィルム１０において、これらの部材と熱溶着された際のシール強度がこのような値を有していることにより、得られる成形体においては、本発明の積層フィルム１０を介して第１部材と第２部材が好適に接合されているといえる。なお、熱溶着によって接合される際の第１部材及び第２部材の形態が溶融樹脂と固体部材である場合、溶融樹脂が冷却固化した樹脂部材に積層フィルム１０が熱溶着された際のシール強度を意味する。また、熱溶着によって接合される際の第１部材及び第２部材の少なくともいずれかの形態が未硬化樹脂を含む固体部材である場合、未硬化樹脂が熱硬化された部材に積層フィルム１０が熱溶着された際のシール強度を意味する。シール強度の測定方法の具体的な方法としては、以下の通りである。なお、本発明の積層フィルム１０と、後述の部材（第１部材、第２部材）とが熱溶着された際のシール強度は、この範囲に限定されない。
【００２６】
シール強度の測定においては、まず、積層フィルムを長さ方向（ｙ方向）５０ｍｍ×幅方向（ｘ方向）２５ｍｍのサイズに切り出す。次に、積層フィルム１０の第１熱溶着性樹脂層または第２熱溶着性樹脂層と、各部材５０とを、７ｍｍの奥行（ｙ方向）でヒートシール（ヒートシール条件：温度１９０℃、面圧１ＭＰａ、加圧時間５秒）して試験サンプルを得る。図６の模式図において、破線で囲まれた領域Ｓが、ヒートシールされた領域を示している。なお、ヒートシールする領域以外の部分には、離型シートを挟み、７ｍｍの奥行でヒートシールされるようにする。次に、幅方向（ｘ方向）１５ｍｍでのシール強度（Ｎ／１５ｍｍ）が測定できるように、試験サンプルを図６（ａ）に示されるように１５ｍｍ幅に裁断する。次に、引張試験機を用いて、図６（ｂ）に示されるように、固定された部材５０から、長さ方向（ｙ方向）に積層フィルム１０を剥離する。このとき、剥離速度は３００ｍｍ／分とし、剥離されるまでの最大荷重をシール強度（Ｎ／１５ｍｍ）とする。なお、試験サンプルの作製における部材としては、樹脂部材、繊維強化プラスチック部材及びセラミックス部材については厚さ４ｍｍ、金属部材については厚さ０．５ｍｍのものを用いる。各シール強度は、それぞれ、同様にして３つの試験サンプルを作製して測定された平均値（ｎ＝３）とする。
【００２７】
＜剥離強度＞
本発明の積層フィルム１０を用いて後述の部材（第１部材、第２部材）と熱溶着された際の、第１部材と第２部材との間の剥離強度は、約１０Ｎ／２５ｍｍ以上であることが好ましく、約２０Ｎ／２５ｍｍ以上であることがより好ましく、約２５Ｎ／２５ｍｍ以上であることがさらに好ましい。なお、当該剥離強度の好ましい上限は特にないが、通常、約１００Ｎ／２５ｍｍ以下である。すなわち、当該剥離強度の範囲としては、好ましくは１０〜１００Ｎ／２５ｍｍ程度、より好ましくは２０〜１００Ｎ／２５ｍｍ程度、さらに好ましくは２５〜１００Ｎ／２５ｍｍ程度が挙げられる。剥離強度の測定方法の具体的な方法としては、以下の通りである。なお、本発明の積層フィルム１０と、後述の部材（第１部材、第２部材）とが熱溶着された際の剥離強度は、この範囲に限定されない。
【００２８】
剥離強度は、ＩＳＯ１９０９５−２及びＩＳＯ１９０９５−３の規定に準拠した方法で測定する。具体的には、まず、積層フィルムを長さ方向１６０ｍｍ×幅方向２５ｍｍのサイズに切り出す。また、第１部材７０（第２部材８０と厚みが異なる場合は、例えば金属など厚みがより薄い方）を長さ方向２５０ｍｍ×幅方向２５ｍｍのサイズに、第２部材８０を長さ方向２００ｍｍ×幅方向２５ｍｍのサイズに切り出す。次に、図１６（i）に示すように、積層フィルム１０の第１熱溶着性樹脂層または第２熱溶着性樹脂層と第１部材７０及び第２部材８０とを長手方向を揃えて重ね、長さ方向１６０ｍｍ×幅方向２５ｍｍの領域をヒートシール（ヒートシール条件：温度１９０℃、面圧１ＭＰａ、加圧時間３０秒）して試験サンプルを得る。次に、試験サンプルを、第２部材８０側で剥離試験治具に固定し、引張試験機を用いて、図１６（ii）に示すように、第１部材７０を、長さ方向に剥離する。このとき、剥離速度は１００ｍｍ／分とし、剥離開始場所から剥離長さ２５mmまでの箇所を省いた箇所における平均荷重を剥離強度（Ｎ／２５ｍｍ）とする。なお、試験サンプルの作製における部材としては、樹脂部材、繊維強化プラスチック部材及びセラミックス部材については厚さ４ｍｍ、金属部材については厚さ０．５ｍｍのものを用いる。各剥離強度は、それぞれ、同様にして３つの試験サンプルを作製して測定された平均値（ｎ＝３）とする。
【００２９】
（第１熱溶着性樹脂層１）
本発明において、第１熱溶着性樹脂層１は、本発明の積層フィルムの一方側の表面を構成することができる。すなわち、第１熱溶着性樹脂層１は、本発明の積層フィルム１０の一方側の最外層を構成することができる。
【００３０】
第１熱溶着性樹脂層１に含まれる熱溶着性樹脂としては、特に制限されないが、樹脂部材だけでなく、金属やセラミックスなどの無機部材に対しても好適に熱溶着させる観点からは、好ましくは変性ポリオレフィン（すなわち、ポリオレフィン骨格を有している）が挙げられる。第１熱溶着性樹脂層１を構成している樹脂は、ポリオレフィン骨格を含んでいても含んでいなくてもよいが、前記の観点から、ポリオレフィン骨格を含んでいることが好ましい。第１熱溶着性樹脂層１を構成している樹脂がポリオレフィン骨格を含むことは、例えば、赤外分光法、ガスクロマトグラフィー質量分析法などにより分析可能であり、分析方法は特に問わない。例えば、赤外分光法にて無水マレイン酸変性ポリオレフィンを測定すると、波数１７６０ｃｍ-1付近と波数１７８０ｃｍ-1付近に無水マレイン酸由来のピークが検出される。
【００３１】
また、変性ポリオレフィンとしては、樹脂部材だけでなく、金属やセラミックスなどの無機部材に対してもより好適に熱溶着させる観点から、酸変性されたポリオレフィンであることが好ましい。酸変性されたポリオレフィンとしては、具体的には、不飽和カルボン酸またはその無水物で変性されたポリオレフィンが挙げられる。酸変性に使用される不飽和カルボン酸またはその無水物としては、例えば、マレイン酸、アクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸などが挙げられる。
【００３２】
変性ポリオレフィンが酸変性されている場合、樹脂部材だけでなく、金属やセラミックスなどの無機部材に対してもより好適に熱溶着させる観点から、酸変性度は、下限として、例えば約０．００５重量％以上が挙げられ、樹脂部材だけでなく、金属やセラミックスなどの無機部材に対してもさらに好適に熱溶着させる観点から、約０．０１重量％以上であることが好ましく、約０．０４重量％以上であることがより好ましく、約０．０８重量％以上であることがさらに好ましい。なお、酸変性度の好ましい上限は特にないが、通常、約０．５重量％以下である。すなわち、酸変性度の範囲としては、例えば０．００５〜０．５重量％程度、好ましくは０．０４〜０．５重量％程度、より好ましくは０．０５〜０．５重量％程度、さらに好ましくは０．０８〜０．５重量％程度が挙げられる。さらに、本発明の積層フィルムは、接合後の成形体において接合面に平行な剪断応力に対する強度を向上できるため、酸変性度の上限が例えば約０．１３重量％以下である場合においても、接合面に平行な剪断応力に対する強度を効果的に向上させることができる。このような観点から、酸変性度の範囲としては、例えば０．００５〜０．１３％程度、好ましくは０．０４〜０．１３重量％程度、より好ましくは０．０５〜０．１３重量％程度、さらに好ましくは０．０８〜０．１３重量％程度が挙げられる。
【００３３】
酸変性度は、酸変性ポリオレフィン中で酸変性基が占める重量比率である。例えばマレイン酸変性ポリオレフィンの場合は、酸変性ポリオレフィン中でマレイン酸変性基が占める重量比率である。酸変性度は、1Ｈ−ＮＭＲの酸由来ピーク面積から定量される値から求める。具体的には、まず、ＯＤＣＢ−ｄ４／Ｃ6Ｄ6（体積比４／１）溶媒で酸変性ポリオレフィンの1Ｈ−ＮＭＲと当該酸変性ポリオレフィンのメチルエステル化物の1Ｈ−ＮＭＲとを測定する。両1Ｈ−ＮＭＲの比較で、酸が誘導体化されたメチルエステル化物のピークを特定する。さらに、酸変性ポリオレフィン（メチルエステル化前）の1Ｈ−ＮＭＲから、メチルエステル化物の1Ｈ−ＮＭＲにおいてメチルエステル化物のピーク位置で重複している不純物由来ピークの面積を特定する。メチルエステル化物のピーク位置におけるピーク面積から不純物由来ピーク面積を差し引くことで、メチルエステル化物のピーク面積を求め、これに基づいて導出される酸変性基の質量とメチルエステル化前の酸変性ポリオレフィンの質量との比率から酸変性度を算出する。
【００３４】
変性されるポリオレフィンとしては、特に制限されないが、金属やセラミックスなどの無機部材に対しても好適に熱溶着させる観点からは、好ましくは、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレンなどのポリエチレン；ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー）、ポリプロピレンのランダムコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー）などの結晶性または非晶性のポリプロピレン；エチレン−ブテン−プロピレンのターポリマーが挙げられる。これらのなかでも、変性されるポリオレフィンとしては、ポリプロピレンが好ましい。
【００３５】
金属やセラミックスなどの無機部材に対しても好適に熱溶着させる観点からは、第１熱溶着性樹脂層１に含まれる熱溶着性樹脂の中でも、特に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン、無水マレイン酸変性ポリエチレンなどの変性ポリオレフィンが好ましい。
【００３６】
第１熱溶着性樹脂層１に含まれる熱溶着性樹脂は、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。
【００３７】
第１熱溶着性樹脂層１に含まれる熱溶着性樹脂の割合としては、特に制限されないが、下限としては、好ましくは約７０質量％以上、より好ましくは約８０質量％以上が挙げられ、上限としては、好ましくは約１００質量％以下が挙げられる。また、熱溶着性樹脂の割合の範囲としては、好ましくは、７０〜１００質量％程度、８０〜１００質量％程度が挙げられる。第１熱溶着性樹脂層１に含まれる熱溶着性樹脂の割合がこのような値を有していることにより、本発明の積層フィルム１０は、熱溶着性を好適に発揮することができ、２つ以上の部材をより好適に熱溶着させることができる。
【００３８】
第１熱溶着性樹脂層１は、接合後の成形体において、接合面に平行な剪断応力に対する強度に影響を及ぼさない限り、粘着成分をさらに含有していてもよい。より具体的には、第１熱溶着性樹脂層１は、粘着成分を含有する熱溶着性樹脂組成物により構成されていてもよい。第１熱溶着性樹脂層１が粘着成分を含むことにより、積層フィルムの第１熱溶着性樹脂層を第１部材又は第２部材に好適に仮着させることができ、熱溶着時の位置ずれなどを抑制して、２つ以上の部材をより好適に熱溶着させることが可能となる。なお、本発明において、仮着とは、仮に接着させることを意味し、一旦、仮に接着した後も剥がせる状態である。
【００３９】
粘着成分としては、第１熱溶着性樹脂層１に粘着性を付与できるものであれば、特に制限されず、例えば、ロジン、水添ロジン、重合ロジン、ロジンエステルなどロジンまたはその誘導体；α−ピネン、β−ピネン、リモネンなどのテルペン系樹脂；テルペンフェノール樹脂、クマロン・インデン樹脂、スチレン系樹脂、キシレン系樹脂、フェノール系樹脂、石油樹脂、水添石油樹脂などが挙げられる。また、粘着成分としては、アモルファスポリオレフィンを用いることもできる。アモルファスポリオレフィンとしては、例えば、アモルファスポリプロピレン、またはアモルファスプロピレンと他のα−オレフィンとの共重合体などがあり、具体例としては、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・ブテン−１共重合体、プロピレン・ブテン−１・エチレン・３元共重合体、プロピレン・ヘキセン−１・オクテン−１・３元重合体、プロピレン・ヘキセン−１・４−メチルペンテン−１・３元共重合体、プロピレン・ヘキセン−１・４−メチルペンテン−１・３元共重合体、ポリブテン−１などが挙げられる。粘着成分は、１種類単独で使用してもよいし、２種類以上を組み合わせて使用してもよい。
【００４０】
第１熱溶着性樹脂層１に粘着成分が含まれる場合、粘着成分の割合としては、特に制限されないが、下限としては、好ましくは約１質量％以上、より好ましくは約５質量％以上が挙げられ、上限としては、好ましくは約３０質量％以下、より好ましくは約２５質量％以下が挙げられる。また、粘着成分の割合の範囲としては、好ましくは、１〜３０質量％程度、１〜２５質量％程度、５〜３０質量％程度、５〜２５質量％程度が挙げられる。第１熱溶着性樹脂層１に含まれる粘着成分の割合がこのような値を有していることにより、本発明の積層フィルムは、優れた粘着性と優れた熱溶着性を好適に発揮することができ、２つ以上の部材をより好適に熱溶着させることができる。特に、少なくとも１つの部材が、固体部材である場合には、積層フィルムの第１熱溶着性樹脂層を固体部材に好適に仮着させることができ、熱溶着時の位置ずれなどを抑制して、２つ以上の部材をより好適に熱溶着させることが可能となる。
【００４１】
第１熱溶着性樹脂層１のメルトマスフローレート（ＭＦＲ）としては、特に制限されないが、部材の表面への追随性を良好にして２つ以上の部材をより好適に熱溶着させる観点から、下限としては、好ましくは約２ｇ／１０分以上、より好ましくは約４ｇ／１０分以上が挙げられる。熱溶着時に溶融した樹脂の流出を防止して２つ以上の部材をより好適に熱溶着させる観点からは、第１熱溶着性樹脂層１のメルトマスフローレート（ＭＦＲ）の好ましい上限としては、好ましくは約２０ｇ／１０分以下、より好ましくは約１５ｇ／１０分以下、さらに好ましくは約１０ｇ／１０分以下が挙げられる。すなわち、当該メルトフローレートの範囲としては、好ましくは２〜２０ｇ／１０分程度、より好ましくは４〜２０ｇ／１０分程度、さらに好ましくは４〜１５ｇ／１０分程度、一層好ましくは４〜１０ｇ／１０分程度が挙げられる。メルトマスフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ  Ｋ７２１０：２０１４の規定に準拠した方法により、測定温度２３０℃、加重２．１６ｋｇをかけ、メルトインデクサーを用いて測定した値である。
【００４２】
第１熱溶着性樹脂層１の軟化点としては、特に制限されないが、部材の表面への追随性を良好にして２つ以上の部材をより好適に熱溶着させる観点から、好ましくは約１８０℃以下、より好ましくは約１６０℃以下が挙げられる。また、第１熱溶着性樹脂層１の軟化点の下限としては、例えば約８０℃以上、好ましくは１００℃以上が挙げられる。第１熱溶着性樹脂層１の軟化点の好ましい範囲としては、８０〜１８０℃程度、８０〜１６０℃程度、１００〜１８０℃程度、１００〜１６０℃程度が挙げられる。
【００４３】
本発明において、第１熱溶着性樹脂層１の軟化点は、次のプローブの変位量測定において、プローブのディフレクションが最大となった時の温度である。なお、第１熱溶着性樹脂層１の軟化点の測定においては、測定対象とする第１熱溶着性樹脂層１の５つのサンプルについて、プローブのディフレクションが最大となった時の温度を読み取り、５つの温度の最大値と最小値を除いた３つの温度の平均値を、軟化点とする。プローブの変位量測定においては、まず、例えば図１４の概念図に示すように、積層フィルムの端部の第１熱溶着性樹脂層１の表面上の位置（例えば、図１５の積層フィルム１０における熱溶着性樹脂層１であれば、Ｐの位置）にプローブ９０を設置する（図１４の測定開始Ａ）。このときの端部は、積層フィルムの中心部を通るように厚さ方向に切断して得られた、第１熱溶着性樹脂層１の断面が露出した部分である。切断は、市販品の回転式ミクロトームなどを用いて行うことができる。加熱機構付きのカンチレバーから構成されたナノサーマル顕微鏡を備える原子間力顕微鏡、例えば、ＡＮＡＳＩＳ  ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製のａｆｍ  ｐｌｕｓシステムを用い、プローブとしてはＡＮＡＳＹＳ  ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製を用いることができる。プローブの先端半径は３０ｎｍ以下、プローブのディフレクション（Ｄｅｆｌｅｃｔｉｏｎ）の設定値は−４Ｖ、昇温速度５℃／分とする。次に、この状態でプローブを加熱すると、プローブ９０からの熱により、図１４のＢのように第１熱溶着性樹脂層１の表面が膨張して、プローブ９０が押し上げられ、プローブ９０の位置が初期値（プローブ９０の温度が４０℃である時の位置）よりも上昇する。さらに加熱温度が上昇すると、第１熱溶着性樹脂層１が軟化し、図１４のＣのように、プローブ９０が第１熱溶着性樹脂層１に突き刺さり、プローブ９０の位置が下がる場合がある。なお、加熱機構付きカンチレバーから構成されたナノサーマル顕微鏡を備える原子間力顕微鏡を用いたプローブ９０の変位量測定においては、測定対象となる積層フィルムは室温（２５℃）環境にあり、４０℃に加熱されたプローブ９０を積層フィルムの端部の第１熱溶着性樹脂層１の表面に設置して、測定を開始する。
【００４４】
第１熱溶着性樹脂層１の厚さは、特に制限されないが、熱溶着時の高温環境における熱収縮率を低減し、接合後の成形体を、接合面に平行な剪断応力に対する強度により優れたものとして得る観点から、下限としては、好ましくは約５μｍ以上、より好ましくは約１０μｍ以上、さらに好ましくは約２０μｍ以上が挙げられ、上限としては、好ましくは約２００μｍ以下、より好ましくは約１００μｍ以下、さらに好ましくは約５０μｍ以下が挙げられる。また、第１熱溶着性樹脂層１の厚さの範囲としては、好ましくは、５〜２００μｍ程度、５〜１００μｍ程度、５〜５０μｍ程度、１０〜２００μｍ程度、１０〜１００μｍ程度、１０〜５０μｍ程度、２０〜２００μｍ程度、２０〜１００μｍ程度、２０〜５０μｍ程度が挙げられる。
【００４５】
第１熱溶着性樹脂層１及び後述の第２熱溶着性樹脂層２の素材、軟化点、厚さなどは、互いに同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【００４６】
（中間層３）
本発明において、中間層３は、第１熱溶着性樹脂層１と第２熱溶着性樹脂層２との間に位置しており、積層フィルム１０の優れた高引張弾性率を担保することができる。
【００４７】
中間層３を構成する素材としては、高引張弾性率であれば、特に制限されず、例えば、ポリエステル、ポリイミド、ポリアミド、エポキシ樹脂、ポリビニルアルコール、ポリフェニレンサルファイド、ポリアリレート、ポリカーボネート、アクリル樹脂、フッ素樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、ポリエーテルイミド、及びこれらの混合物や共重合物などが挙げられる。
【００４８】
ポリエステルとしては、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステル、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステルなどが挙げられる。また、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステルとしては、具体的には、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体としてエチレンイソフタレートと重合する共重合体ポリエステル（以下、ポリエチレン（テレフタレート／イソフタレート）にならって略す）、ポリエチレン（テレフタレート／イソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／アジペート）、ポリエチレン（テレフタレート／ナトリウムスルホイソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／ナトリウムイソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／フェニル−ジカルボキシレート）、ポリエチレン（テレフタレート／デカンジカルボキシレート）などが挙げられる。また、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステルとしては、具体的には、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体としてブチレンイソフタレートと重合する共重合体ポリエステル（以下、ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）にならって略す）、ポリブチレン（テレフタレート／アジペート）、ポリブチレン（テレフタレート／セバケート）、ポリブチレン（テレフタレート／デカンジカルボキシレート）、ポリブチレンナフタレートなどが挙げられる。これらのポリエステルは、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００４９】
また、ポリエステルとしては、上述の他、芳香族ジオール、芳香族ジカルボン酸、芳香族ヒドロキシカルボン酸からなる群より選ばれるモノマーを任意の組成比で含む重縮合物である芳香族ポリエステルも挙げられる。芳香族ポリエステルの中でも、主鎖中に脂肪族炭化水素を有しない全芳香族ポリエステルが好ましい。全芳香族ポリエステルの具体例として、ｐ−ヒドロキシ安息香酸と６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸の共重合体、ｐ−ヒドロキシ安息香酸とテレフタール酸と４，４’−ジヒドロキシビスフェニルの共重合体等のポリアリレートが挙げられる。
【００５０】
熱溶着時の高温環境における熱収縮率を低減し、積層フィルム１０をより高引張弾性率とする観点からは、これらの中でも中間層３の素材としては、好ましくは、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、全芳香族ポリエステル、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイド、アラミド、及びビニロン（ポリビニルアルコール）が挙げられる。これらの樹脂は、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００５１】
中間層３の形態としては、特に制限されず、フィルム、繊維などが挙げられる。繊維の具体的な形態としては、不織布が好ましい。積層フィルム１０の引張弾性率をより高いものとして得る観点から、中間層３は、フィルムであることが好ましい。
【００５２】
中間層３がフィルムの場合、中間層３は、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンナフタレートフィルム、ポリイミドフィルムにより構成されていることが好ましい。
【００５３】
中間層３が繊維の場合、中間層３は、ポリフェニレンサルファイド繊維、アラミド繊維、ビニロン（ポリビニルアルコール）繊維、または全芳香族ポリエステル繊維により構成されていることが好ましい。
【００５４】
これらの繊維の中でも、全芳香族ポリエステル繊維は、全芳香族ポリエステルが、溶融状態で分子配向（溶融異方性）が見られ、これを紡糸してなる繊維（溶融異方性全芳香族ポリエステル繊維）がさらに分子配向が進むため、繊維同士が交絡しやすくなり機械的強度の強く低吸湿性であるだけでなく、分割、細分化されてできた隙間に樹脂が浸透しやすく樹脂含浸性に優れる不織布となるため、積層フィルム１０の層間強度が極めて高い点で好ましい。したがって、全芳香族ポリエステル繊維の中でも、溶融異方性全芳香族ポリエステル繊維からなる不織布が最も好適である。
【００５５】
中間層３の引張弾性率は、積層フィルム１０を特定の引張弾性率とし、接合後の成形体を、接合面に平行な剪断応力に対する強度に優れたものとして得る観点から、下限としては、約１５００ＭＰａ以上であることが好ましく、約２０００ＭＰａ以上であることがより好ましく、約２９００ＭＰａ以上であることがさらに好ましく、約５０００ＭＰａ以上であることが特に好ましい。なお、当該引張弾性率の好ましい上限は特にないが、通常、約１００００ＭＰａ以下、好ましくは約８０００ＭＰａ以下、より好ましくは７０００ＭＰａ以下である。すなわち、当該引張弾性率の範囲としては、１５００〜１００００ＭＰａ程度、１５００〜８０００ＭＰａ程度、１５００〜７０００ＭＰａ程度、２０００〜１００００ＭＰａ程度、２０００〜８０００ＭＰａ程度、２０００〜７０００ＭＰａ程度、２９００〜１００００ＭＰａ程度、２９００〜８０００ＭＰａ程度、２９００〜７０００ＭＰａ程度、５０００〜１００００ＭＰａ程度、５０００〜８０００ＭＰａ程度、５０００〜７０００ＭＰａ程度が挙げられる。中間層３の引張弾性率は、中間層３を構成する材料を、ＪＩＳ  Ｋ７１６１：２０１４規定に準拠して測定することで得られる値である。
【００５６】
ＪＩＳ  Ｋ７１６１：２０１４規定に準拠して測定した具体的な測定方法は、上述の積層フィルム１０の引張弾性率において記載したとおりである。なお、引張弾性率の測定に供する試験片の作製において、中間層３のＭＤの確認方法は、次の通りである。積層フィルム１０の長さ方向の断面と、当該長さ方向の断面と平行な方向から１０度ずつ角度を変更し、長さ方向の断面と垂直な方向までの各断面（合計１０の断面）について、それぞれ、中間層３を透過型電子顕微鏡写真で観察して海島構造を確認する。次に、各断面において、それぞれ、個々の中間層３の島の形状を観察する。個々の島の形状について、積層フィルム１０の厚み方向とは垂直方向の最左端と、当該垂直方向の最右端とを結ぶ直線距離を径ｙとする。各断面において、島の形状の当該径ｙが大きい順に上位２０個の径ｙの平均を算出する。島の形状の当該径ｙの平均が最も大きかった断面と平行な方向をＭＤと判断する。また、積層フィルム１０の中間層３が繊維である場合は、中間層３を構成する繊維材料のロール方向に基づいてＭＤを決定すればよいが、ＭＤを特定することができない場合は、任意の方向が長辺になるように試験片を作製すればよい。
【００５７】
中間層３の、試験温度２００℃、加熱時間１０分間の条件で測定される熱収縮率は、熱溶着時の高温環境における熱収縮率を低減し、接合後の成形体を、接合面に平行な剪断応力に対する強度により優れたものとして得る観点から、上限としては、好ましくは約１０％以下、より好ましくは約５％以下、さらに好ましくは約３％以下、特に好ましくは２％以下が挙げられ、下限としては、約０％以上、約０．１％以上が挙げられる。また、当該熱収縮率の範囲としては０〜１０％程度、０〜５％程度、０〜３％程度、０〜２％程度、０．１〜１０％程度、０．１〜５％程度、０．１〜３％程度、０．１〜２％程度が挙げられる。熱収縮率の測定は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１３３：１９９９の規定に準拠した方法により行うことができる。
【００５８】
本発明においては、少なくとも、中間層３の一方向（中間層３の平面方向）と、これに直交する方向（中間層３の平面方向）との二方向で上記の熱収縮率を満たすことが好ましい。熱収縮率を測定する一方向及びこれに直交する方向は、具体的には、中間層３がフィルムである場合、中間層３のＭＤを前記一方向とする。なお、本発明において積層フィルム１０の中間層３のＭＤの確認方法は、上述の中間層３の引張弾性率において記載の通りである。また、積層フィルム１０の中間層３が繊維である場合においてＭＤを特定することができない場合は、任意の方向を前記一方向とすればよい。
【００５９】
中間層３の融解ピーク温度としては、特に制限されないが、耐熱性をより一層高める観点から、中間層３の融解ピーク温度としては、好ましくは約２００℃以上、より好ましくは約２３０℃以上、さらに好ましくは約２４０℃以上が挙げられる。中間層３の融解ピーク温度の上限としては特に限定されないが、例えば約３００℃以下が挙げられる。中間層３の融解ピーク温度の好ましい範囲としては、好ましくは２００〜３００℃程度、より好ましくは２３０〜３００℃程度、さらに好ましくは２４０〜３００℃程度が挙げられる。本発明において、融解ピーク温度は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定した値であり、昇温速度を１０℃／分、温度測定範囲を１００〜３５０℃とし、サンプルパンとしてアルミニウムパンを使用して測定される。
【００６０】
中間層３の厚さは、特に制限されないが、熱溶着時の高温環境における熱収縮率を低減し、接合後の成形体を、接合面に平行な剪断応力に対する強度に優れたものとして得る観点からは、下限としては、好ましくは約５μｍ以上、より好ましくは約１０μｍ以上が挙げられ、上限としては、好ましくは約２００μｍ以下、より好ましくは約１００μｍ以下、さらに好ましくは約５０μｍ以下が挙げられる。また、中間層３の厚さの範囲としては、好ましくは、５〜２００μｍ程度、５〜１００μｍ程度、５〜５０μｍ程度、１０〜２００μｍ程度、１０〜１００μｍ程度、１０〜１５μｍ程度が挙げられる。さらに、中間層３がフィルムである場合は、中間層３の厚さは、上限として、好ましくは約３０μｍ以下、より好ましくは約２０μｍ以下であってもよい。また、中間層３がフィルムである場合、中間層３の厚さの範囲としては、５〜３０μｍ程度、１０〜３０μｍ程度、５〜２０μｍ程度、１０〜２０μｍ程度が挙げられる。
【００６１】
また、中間層３が不織布により構成されている場合、不織布の目付としては、特に制限されないが、中間層３に隣接する層（例えば、第１熱溶着性樹脂層１、第２熱溶着性樹脂層２、熱可塑性樹脂層４など）を不織布に十分含浸させて、層間の接着強度を安定させる観点からは、目付は小さいことが好ましく、下限としては、好ましくは約５ｇ／ｍ2以上が挙げられる。また、熱溶着時の高温環境における熱収縮率を低減する観点からは、目付は大きいことが好ましく、上限としては３０ｇ／ｍ2以下が挙げられる。熱溶着時の高温環境における熱収縮率を低減し、熱溶着後の外観を良好なものとして、２つ以上の部材をより好適に熱溶着させる観点から、当該目付の範囲としては、好ましくは５〜３０ｇ／ｍ2程度、より好ましくは７〜２５ｇ／ｍ2程度が挙げられる。
【００６２】
（第２熱溶着性樹脂層２）
本発明において、第２熱溶着性樹脂層２は、中間層３の第１熱溶着性樹脂層１とは反対側に位置する層である。第２熱溶着性樹脂層２は、熱溶着性樹脂組成物により構成されている。
【００６３】
第２熱溶着性樹脂層２に含まれる熱溶着性樹脂としては、特に制限されないが、金属やセラミックスなどの無機部材だけでなく、樹脂部材、特に繊維強化プラスチックに対しても好適に熱溶着させる観点からは、好ましくは変性ポリオレフィン（すなわち、ポリオレフィン骨格を有している）が挙げられる。すなわち、第２熱溶着性樹脂層２を構成している樹脂は、ポリオレフィン骨格を含んでいなくてもよいが、前記の観点から、ポリオレフィン骨格を含んでいることが好ましい。第２熱溶着性樹脂層２を構成している樹脂がポリオレフィン骨格を含むことは、例えば、赤外分光法、ガスクロマトグラフィー質量分析法などにより分析可能であり、分析方法は特に問わない。例えば、赤外分光法にて無水マレイン酸変性ポリオレフィンを測定すると、波数１７６０ｃｍ-1付近と波数１７８０ｃｍ-1付近に無水マレイン酸由来のピークが検出される。
【００６４】
また、変性ポリオレフィンとしては、特に繊維強化プラスチックに対しても好適に熱溶着させる観点からは、酸変性されたポリオレフィンであることが好ましい。酸変性されたポリオレフィンとしては、具体的には、不飽和カルボン酸またはその無水物で変性されたポリオレフィンが挙げられる。酸変性に使用される不飽和カルボン酸またはその無水物としては、例えば、マレイン酸、アクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸などが挙げられる。
【００６５】
変性ポリオレフィンが酸変性されている場合、特に繊維強化プラスチックに対しても好適に熱溶着させる観点から、酸変性度は、下限として、約０．０１重量％以上であることが好ましく、約０．０６重量％以上であることがより好ましく、約０．０８重量％以上であることがさらに好ましい。なお、酸変性度の好ましい上限は特にないが、通常、約０．５重量％以下である。すなわち、酸変性度の範囲としては、好ましくは０．０１〜０．５重量％程度、より好ましくは０．０６〜０．５重量％程度、さらに好ましくは０．０８〜０．５重量％程度が挙げられる。酸変性度は、酸変性ポリオレフィン中で酸変性基が占める重量比率である。例えばマレイン酸変性ポリオレフィンの場合は、酸変性ポリオレフィン中でマレイン酸変性基が占める重量比率である。酸変性度は、1Ｈ−ＮＭＲの酸由来ピーク面積から定量される。具体的には、まず、ＯＤＣＢ−ｄ４／Ｃ6Ｄ6（体積比４／１）溶媒で酸変性ポリオレフィンの1Ｈ−ＮＭＲと当該酸変性ポリオレフィンのメチルエステル化物の1Ｈ−ＮＭＲとを測定する。両1Ｈ−ＮＭＲの比較で、酸が誘導体化されたメチルエステル化物のピークを特定する。さらに、酸変性ポリオレフィン（メチルエステル化前）の1Ｈ−ＮＭＲから、メチルエステル化物の1Ｈ−ＮＭＲにおいてメチルエステル化物のピーク位置で重複している不純物由来ピークの面積を特定する。メチルエステル化物のピーク位置におけるピーク面積から不純物由来ピーク面積を差し引くことで、メチルエステル化物のピーク面積を求め、これに基づいて導出される酸変性基の質量とメチルエステル化前の酸変性ポリオレフィンの質量との比率から酸変性度を算出する。
【００６６】
変性されるポリオレフィンとしては、特に制限されないが、特に繊維強化プラスチックに対しても好適に熱溶着させる観点からは、好ましくは、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレンなどのポリエチレン；ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー）、ポリプロピレンのランダムコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー）などの結晶性または非晶性のポリプロピレン；エチレン−ブテン−プロピレンのターポリマーが挙げられる。これらのなかでも、変性されるポリオレフィンとしては、ポリプロピレンが好ましい。
【００６７】
特に繊維強化プラスチックに対しても好適に熱溶着させる観点からは、第２熱溶着性樹脂層２に含まれる熱溶着性樹脂の中でも、特に、無水マレイン酸変性ポリプロピレンなどが好ましい。
【００６８】
第２熱溶着性樹脂層２に含まれる熱溶着性樹脂は、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。
【００６９】
第２熱溶着性樹脂層２に含まれる熱溶着性樹脂の割合としては、特に制限されないが、下限としては、好ましくは約７０質量％以上、より好ましくは約８０質量％以上が挙げられ、上限としては、好ましくは約１００質量％以下が挙げられる。また、熱溶着性樹脂の割合の範囲としては、好ましくは、７０〜１００質量％程度、８０〜１００質量％程度が挙げられる。第２熱溶着性樹脂層２に含まれる熱溶着性樹脂の割合がこのような値を有していることにより、本発明の積層フィルム１０は、熱溶着性を好適に発揮することができ、２つ以上の部材をより好適に熱溶着させることができる。
【００７０】
第２熱溶着性樹脂層２には、接合後の成形体において、接合面に平行な剪断応力に対する強度に影響を及ぼさない限り、粘着成分が含まれていてもよい。第２熱溶着性樹脂層２に粘着成分が含まれている場合、第２熱溶着性樹脂層２は、第１熱溶着性樹脂層１と同様、粘着性を発揮することができる。第１熱溶着性樹脂層１と第２熱溶着性樹脂層２に粘着成分が含まれている場合には、積層フィルム１０の第１熱溶着性樹脂層１と第２熱溶着性樹脂層２の両面を固体部材に仮着させることが可能となる。このため、２つ以上の固体部材を熱溶着させる際の位置ずれなどが抑制され、２以上の固体部材を好適に熱溶着させることができる。
【００７１】
第２熱溶着性樹脂層２に粘着成分が含まれている場合、粘着成分の種類及び含有割合としては、特に制限されず、第１熱溶着性樹脂層１で例示したものと同じものが例示される。
【００７２】
第２熱溶着性樹脂層２のメルトマスフローレート（ＭＦＲ）としては、特に制限されないが、部材の表面、特に繊維強化プラスチックの凹凸表面への追随性を良好にして２つ以上の部材をより好適に熱溶着させる観点から、下限としては、好ましくは約２ｇ／１０分以上、より好ましくは約４ｇ／１０分以上が挙げられる。特に、繊維強化樹脂プラスチックを熱溶着する場合、繊維強化樹脂プラスチックの表面凹凸（表面粗さＲａ）が増大しても当該表面凹凸への第２熱溶着性樹脂層２の追随を良好にしてアンカー効果を有効に得ることによって第２部材と好適に熱溶着させる観点から、第２熱溶着性樹脂層２のメルトマスフローレート（ＭＦＲ）としては、好ましくは約４ｇ／１０分以上が挙げられる。熱溶着時に溶融した樹脂の流出を防止して２つ以上の部材をより好適に熱溶着させる観点からは、第２熱溶着性樹脂層２のメルトマスフローレート（ＭＦＲ）の好ましい上限としては、好ましくは約２０ｇ／１０分以下、より好ましくは約１５ｇ／１０分以下が挙げられる。すなわち、当該メルトフローレートの範囲としては、好ましくは２〜２０ｇ／１０分程度、より好ましくは４〜２０ｇ／１０分程度、さらに好ましくは４〜１５ｇ／１０分程度が挙げられる。メルトマスフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ  Ｋ７２１０：２０１４の規定に準拠した方法により、測定温度２３０℃、加重２．１６ｋｇをかけ、メルトインデクサーを用いて測定した値である。
【００７３】
第２熱溶着性樹脂層２の軟化点としては、特に制限されないが、熱部材の表面への追随性を良好にして２つ以上の部材をより好適に熱溶着させる観点から、好ましくは約１８０℃以下、より好ましくは約１６０℃以下が挙げられる。また、第２熱溶着性樹脂層２の軟化点の下限としては、例えば約８０℃以上、好ましくは約１００℃以上が挙げられる。第２熱溶着性樹脂層２の軟化点の好ましい範囲としては、８０〜１８０℃程度、８０〜１６０℃程度、１００〜１８０℃程度、１００〜１６０℃程度が挙げられる。本発明において、第２熱溶着性樹脂層２の軟化点は、前述の第１熱溶着性樹脂層１の軟化点と同様にして測定された値である。
【００７４】
第２熱溶着性樹脂層２の厚さは、特に制限されないが、熱溶着時の高温環境における熱収縮率を低減し、接合後の成形体を、接合面に平行な剪断応力に対する強度により優れたものとして得る観点から、下限としては、好ましくは約５μｍ以上、より好ましくは約１０μｍ以上、さらに好ましくは約２０μｍ以上が挙げられ、上限としては、好ましくは約２００μｍ以下、より好ましくは約１００μｍ以下、さらに好ましくは約５０μｍ以下が挙げられる。また、第２熱溶着性樹脂層２の厚さの範囲としては、好ましくは、５〜２００μｍ程度、５〜１００μｍ程度、５〜５０μｍ程度、１０〜２００μｍ程度、１０〜１００μｍ程度、１０〜５０μｍ程度、２０〜２００μｍ程度、２０〜１００μｍ程度、２０〜５０μｍ程度が挙げられる。
【００７５】
（熱可塑性樹脂層４）
本発明において、熱可塑性樹脂層４は、必要に応じて、積層フィルム１０に積層される層である。熱可塑性樹脂層４は、第１熱溶着性樹脂層１と中間層３との間、中間層３と第２熱溶着性樹脂層２との間に積層されていることが好ましい。積層フィルム１０には、熱可塑性樹脂層４が１層積層されていてもよいし、２層以上積層されていてもよい。積層フィルム１０における熱可塑性樹脂層４の積層数としては、好ましくは０〜２程度、より好ましくは０〜１程度が挙げられる。第１熱溶着性樹脂層１及び第２熱溶着性樹脂層２の少なくとも一方に粘着成分が含まれている場合、粘着成分を含む層が熱可塑性樹脂層４を介して中間層３に積層されることで、層間の接着強度を安定させることができる。よって、例えば第１熱溶着性樹脂層１及び第２熱溶着性樹脂層２が積層フィルム１０の両面を構成しており、第１熱溶着性樹脂層１及び第２熱溶着性樹脂層２に粘着成分が含まれる場合には、図４の積層構成のように、熱可塑性樹脂層４は、第１熱溶着性樹脂層１と中間層３との間、及び、中間層３と第２熱溶着性樹脂層２との間に１層ずつ積層されていることが好ましい。また、例えば第１熱溶着性樹脂層１が積層フィルム１０の片面を構成しており、第１熱溶着性樹脂層１に粘着成分が含まれる場合には、図３の積層構成のように、熱可塑性樹脂層４は、第１熱溶着性樹脂層１と中間層３との間に１層積層されていることが好ましい。
【００７６】
熱可塑性樹脂層４を構成する熱可塑性樹脂としては、熱可塑性を備えていれば、特に制限されない。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミド、アクリル樹脂、フッ素樹脂、シリコーン樹脂などが挙げられる。これらの中でも、熱可塑性樹脂層４は、ポリオレフィンにより構成されていることが好ましく、変性ポリオレフィン（すなわち、ポリオレフィン骨格を有している）により構成されていることがより好ましい。変性ポリオレフィンとしては、第１熱溶着性樹脂層１で例示したものと同じものが好ましく例示される。すなわち、熱可塑性樹脂層４を構成している樹脂は、ポリオレフィン骨格を含んでいても含んでいなくてもよいが、前記の観点から、ポリオレフィン骨格を含んでいることが好ましい。ポリオレフィン骨格を有している熱可塑性樹脂は、耐溶剤性に優れるため、熱可塑性樹脂層４に含まれる熱可塑性樹脂として好ましい。熱可塑性樹脂層４を構成している樹脂がポリオレフィン骨格を含むことは、例えば、赤外分光法、ガスクロマトグラフィー質量分析法などにより分析可能であり、分析方法は特に問わない。例えば、赤外分光法にて無水マレイン酸変性ポリオレフィンを測定すると、波数１７６０ｃｍ-1付近と波数１７８０ｃｍ-1付近に無水マレイン酸由来のピークが検出される。
【００７７】
なお、熱可塑性樹脂層４には、接合後の成形体において、接合面に平行な剪断応力に対する強度に影響を及ぼさない限り、粘着成分が含まれていてもよい。熱可塑性樹脂層４に粘着成分が含まれている場合、熱可塑性樹脂層４は、粘着性を発揮することができる。熱可塑性樹脂層４に粘着成分が含まれている場合、粘着成分の種類としては、特に制限されず、第１熱溶着性樹脂層１で例示したものと同じものが例示される。また、熱可塑性樹脂層４における粘着成分の割合としては、特に制限されず、第１熱溶着性樹脂層１と同様の割合が挙げられる。
【００７８】
（他の層）
本発明の積層フィルム１０には、第１熱溶着性樹脂層１、第２熱溶着性樹脂層２、中間層３、及び熱可塑性樹脂層４とは異なる他の層がさらに積層されていてもよい。
【００７９】
（添加剤）
本発明の積層フィルム１０は、必要に応じて、滑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤などの各種添加剤を含んでいてもよい。なお、添加剤としては、積層フィルム１０が変色しない種類及び含有量などが当業者によって適宜選択される。
【００８０】
（積層フィルムの製造方法）
本発明の積層フィルム１０は、少なくとも、第１熱溶着性樹脂層１と、中間層３と、第２熱溶着性樹脂層２と、必要に応じて設けられる熱可塑性樹脂層４とを積層することにより製造することができる。これらの層の積層方法としては、特に制限されず、例えば、サーマルラミネート法、サンドイッチラミネート法、押出しラミネート法などを用いて行うことができる。
【００８１】
また、本発明の積層フィルム１０において、中間層３が樹脂フィルムにより構成されている場合、中間層３の両面に接着促進剤を塗布する（すなわち、接着促進剤層を設ける）ことにより、隣接する層（例えば、第１熱溶着性樹脂層１、第２熱溶着性樹脂層２、熱可塑性樹脂層４など）との密着強度を向上させ積層構造を安定させることができる。また、中間層３の表面には、必要に応じて、コロナ放電処理、オゾン処理、プラズマ処理等の周知の易接着手段を講じることができる。
【００８２】
接着促進剤層を形成する接着促進剤としては、イソシアネート系、ポリエチレンイミン系、ポリエステル系、ポリウレタン系、ポリブタジエン系等の周知の接着促進剤を用いることができる。また、接着促進剤層は、２液硬化型接着剤や１液硬化型接着剤などの公知の接着剤を用いて形成することもできる。
【００８３】
接着促進剤層は、中間層３の片面または両面に設けることができる。接着促進剤層は、バーコート法、ロールコート法、グラビアコート法等の公知の塗布法で塗布・乾燥することにより形成することができる。
【００８４】
（部材）
積層フィルム１０によって接合される第１部材と第２部材の素材としては、特に制限されず、それぞれ、樹脂、繊維強化プラスチック、無機物（例えば、金属、セラミックスなど）が挙げられる。
【００８５】
部材を構成する素材が樹脂である場合、具体例としては、ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミド、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、シリコーン樹脂、ＡＢＳ樹脂などが挙げられ、これらの中でも、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン、エポキシ樹脂、ＡＢＳ樹脂などが好ましく挙げられる。
【００８６】
部材を構成する素材が繊維強化プラスチックである場合、繊維強化プラスチックは、繊維をマトリックス樹脂に含ませることで強度を向上させた複合材料であればよい。繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂としては、熱硬化性樹脂（熱硬化性樹脂の硬化体）及び熱可塑性樹脂が挙げられ、より好ましくは熱硬化性樹脂（熱硬化性樹脂の硬化体）が挙げられる。本発明の積層フィルムは、接合後の成形体において接合面に平行な剪断応力に対する強度を向上できるため、繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂としては、熱溶着時に共溶融しない熱硬化性樹脂（熱硬化性樹脂の硬化体）であっても、効果的に接合面に平行な剪断応力に対する強度を向上できる。
【００８７】
繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂として用いられる熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、シリコーン樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂等が挙げられ、好ましくは、エポキシ樹脂が挙げられる。これらの熱硬化性樹脂は、一種又は二種以上を組み合わせて用いることができる。繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂として用いられる熱可塑性樹脂としては、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミド、ポリイミド、各種熱可塑性エラストマー等が挙げられる。これらの熱可塑性樹脂は、一種又は二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００８８】
繊維強化プラスチックの繊維としては特に限定されず、カーボン繊維及びガラス繊維などの無機繊維、及びアラミド繊維などの有機繊維が挙げられる。これらの中でも、接合後の成形体を、接合面に平行な剪断応力に対する強度により優れたものとして得る観点から、カーボン繊維及びガラス繊維が好ましく挙げられ、カーボン繊維がより好ましく挙げられる。カーボン繊維としては特に限定されず、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系、ピッチ系等のいずれを用いてもよく、またそれらが混合されているものを用いてもよい。繊維の織目としては、一方向に引き揃えられた長繊維、二方向織物、多軸織物、不織布、マット、ニット、組み紐などのいずれのものであってもよい。ここでいう長繊維とは、実質的に１０ｍｍ以上連続な単繊維もしくは繊維束を意味する。
【００８９】
繊維強化プラスチックの表面粗さＲａとしては、例えば約１μｍ以上が挙げられる。本発明の積層フィルム１０の熱溶着性樹脂層１が表面凹凸へ追随することによるアンカー効果をより有効に得て、より好適に接合させる観点から、表面粗さＲａとしては、約３μｍ以上であることが好ましく、約８μｍ以上であることがより好ましい。なお、当該表面粗さＲａの上限は特にないが、積層フィルムの熱溶着性樹脂層を表面凹凸へ容易に追随させる観点から、例えば約１００μｍ以下である。すなわち、当該表面粗さＲａの範囲としては、例えば１〜１００μｍ程度、好ましくは３〜１００μｍ程度、より好ましくは８〜１００μｍ程度が挙げられる。さらに、本発明の積層フィルムは、接合後の成形体において接合面に平行な剪断応力に対する強度を向上できるため、表面粗さＲａの上限が例えば約７０μｍ以下、好ましくは約３０μｍ以下、より好ましくは約１０μｍ以下である場合においても、接合面に平行な剪断応力に対する強度を効果的に向上させることができる。このような観点から、表面粗さＲａの範囲としては、好ましくは、１〜７０μｍ程度、１〜３０μｍ程度、１〜１０μｍ程度、３〜７０μｍ程度、３〜３０μｍ程度、３〜１０μｍ程度、８〜７０μｍ程度、８〜３０μｍ程度、８〜１０μｍ程度が挙げられる。表面粗さＲａは、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０１３に準拠して、接触式粗さ計を用いて測定される算術平均粗さである。接触式粗さ計としては、東京精密社製サーフコムＮＥＸを用いることができる。
【００９０】
繊維強化プラスチックの表面には、繊維が露出していなくてもよいし、繊維が露出していてもよい。同じ表面粗さＲａでは、繊維が露出している方が、より好適に接合させる点で好ましいが、本発明の積層フィルムが、接合後の成形体において接合面に平行な剪断応力に対する強度を向上できるため、繊維強化プラスチックの表面において繊維を露出させなくても、接合面に平行な剪断応力に対する強度を効果的に向上させることができる。なお、繊維強化プラスチックの表面粗さＲａを調整する目的で、繊維強化プラスチックの表面を露出させることもできる。繊維強化プラスチックの繊維を露出させるには、繊維が露出していない繊維強化プラスチックの表面のマトリックス樹脂を削去する処理を行うことができる。繊維強化プラスチックの表面における繊維の露出度、すなわち、繊維強化プラスチックの表面に対する露出繊維が占める面積の比率としては、例えば０％以上、好ましくは約５％以上、より好ましくは約１０％以上が挙げられる。なお、当該露出度の上限は特にないが、本発明の積層フィルムが、接合後の成形体において接合面に平行な剪断応力に対する強度を向上できるため、繊維強化プラスチックの表面における繊維の露出度が約３０％以下でも、接合面に平行な剪断応力に対する強度を効果的に向上させることができる。すなわち、繊維強化プラスチックの表面における繊維の露出度の範囲としては、例えば０〜３０％程度、好ましくは５〜３０％程度、より好ましくは１０〜３０％程度が挙げられる。
【００９１】
部材を構成する素材が金属である場合、具体例としては、アルミニウム、鉄、ステンレス鋼、銅、亜鉛、銀、金、マグネシウム、チタン、真鍮、ニッケル、またはこれらのうち少なくとも１種を含む合金などが挙げられ、これらの中でも、アルミニウム、鉄、ステンレス鋼、チタン、真鍮、ニッケルなどが好ましく挙げられ、さらに好ましくはアルミニウムが挙げられる。部材を構成する素材がセラミックスである場合、具体例としては、ガラス、アルミナ、ジルコニアなどが挙げられ、これらの中でも、ガラスがより好ましく挙げられる。
【００９２】
樹脂及び無機物の表面粗さＲａとしては、例えば約１０ｎｍ以上、好ましくは約０．５μｍ以上、より好ましくは約１μｍ以上であることが好ましい。なお、当該表面粗さＲａの上限は特にないが、例えば約２０μｍ以下が挙げられる。本発明の積層フィルムは、接合後の成形体において接合面に平行な剪断応力に対する強度を向上できるため、当該表面粗さＲａの上限としては、約１０μｍ以下、好ましくは約５μｍ以下、より好ましくは約３μｍ以下である場合においても、接合面に平行な剪断応力に対する強度を効果的に向上させることができる。すなわち、当該表面粗さＲａの範囲としては、１０ｎｍ〜２０μｍ程度、１０ｎｍ〜１０μｍ程度、１０ｎｍ〜５μｍ程度、１０ｎｍ〜３μｍ程度、０．５〜２０μｍ程度、０．５〜１０μｍ程度、０．５〜５μｍ程度、０．５〜３μｍ程度、１〜２０μｍ程度、１〜１０μｍ程度、１〜５μｍ程度、１〜３μｍ程度が挙げられる。表面粗さＲａは、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０１３に準拠して、接触式粗さ計を用いて測定される算術平均粗さである。接触式粗さ計としては、東京精密社製サーフコムＮＥＸを用いることができる。
【００９３】
第１部材と第２部材を構成する素材は、同種であってもよいし、異種であってもよい。また、熱溶着によって接合される際の第１部材及び第２部材の形態としては、溶融状態であってもよいし、固体であってもよい。溶融状態の部材の具体例としては、溶融樹脂が挙げられる。溶融樹脂が冷却されて固化することにより、樹脂部材となる。また、固体部材としては、樹脂部材、繊維強化プラスチック部材、繊維及びそれに含浸された未硬化樹脂、無機部材（例えば、金属部材、セラミックス部材）などが挙げられる。固体部材が繊維及びそれに含浸された未硬化樹脂である場合、未硬化樹脂が熱溶着時の熱によって熱硬化されることにより、繊維強化プラスチック部材となる。第１部材と第２部材に加えて、さらに他の部材を本発明の積層フィルムを用いて接合してもよい。すなわち、本発明の積層フィルムによって接合される部材は、少なくとも２つである。他の部材を構成する素材についても、第１部材と第２部材と同種であってもよいし、異種であってもよく、また、熱溶着によって接合される際には、溶融状態であってもよいし、固体であってもよく、固体である場合には未硬化樹脂を含んでいてもよい。
【００９４】
本発明の積層フィルムを用いて２つ以上の部材を接合する態様は、積層フィルムを介して２つ以上の部材が接合されるものであれば特に制限されないが、例えば接合される部材が３つの場合であれば、第１部材／積層フィルム／第２部材／積層フィルム／他の部材を順に積層する態様や、積層フィルムの一方の面に第１部材及び他の部材を並べて配置し、この積層フィルムの他方の面に第２部材を配置し、１枚の積層フィルムを介して３つの部材を接合する態様などが挙げられる。また、積層フィルムは、第１部材と第２部材の間の全面に存在してこれらの部材を接合してもよいし、第１部材と第２部材の間の一部に存在してこれらの部材を接合してもよい。
【００９５】
これらの部材は、必要に応じて、滑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、着色剤（顔料、染料など）などの各種添加剤を含んでいてもよい。
【００９６】
本発明の積層フィルム１０によって熱溶着される第１部材と第２部材の好ましい組み合わせとしては、例えば、樹脂部材と金属部材との組み合わせ、樹脂部材と樹脂部材との組み合わせ、樹脂部材とセラミックス部材との組み合わせ、金属部材とセラミックス部材との組み合わせ、金属部材と金属部材との組み合わせ、セラミックス部材とセラミックス部材との組み合わせ、繊維強化プラスチック部材と金属部材との組み合わせ、繊維強化プラスチック部材と樹脂部材との組み合わせ、繊維強化プラスチック部材とセラミックス部材との組み合わせなどが挙げられる。後述の通り、樹脂部材が溶融樹脂を冷却、固化して得られるものである場合、及び繊維強化プラスチック部材が、繊維及び含浸未硬化樹脂を熱硬化して得られるものである場合、成形と熱溶着とを１つの工程で行うことが可能となる。
【００９７】
第１部材及び第２部材の少なくとも一方の部材の厚みは、下限として、約１ｍｍ以上である。部材の厚みとは、部材の最大厚みを指す。このような厚みを有する部材は、接合後に相当の厚みを有する成形体を構成するため、成形体は接合面に平行な剪断応力を容易に受ける。本発明の積層フィルム１０を用いてこのような厚みを有する部材を接合することによって、当該剪断応力に対する強度に優れた積層体を得ることができる。本発明は、成形体が接合面に平行な剪断応力をより容易に受ける第１部材及び第２部材の両方の厚みが約１ｍｍ以上である場合に特に有用である。少なくとも一方、好ましくは両方の部材の厚みは、好ましくは１．３ｍｍ以上、より好ましくは１．５ｍｍ以上が挙げられる。なお、部材の好ましい上限は特にないが、例えば、約２０ｍｍ以下である。すなわち、当該厚みの範囲としては、例えば１〜２０ｍｍ程度、好ましくは１．３ｍｍ〜２０ｍｍ程度、より好ましくは１．５ｍｍ〜２０ｍｍ程度が挙げられる。
【００９８】
部材の形状や大きさとしては、特に制限されず、部材を接合して製造する成形体に応じた形状及び大きさとすればよい。固体部材の形状としては、例えば、板状、画鋲のようなピン型形状、凹状、凸状、凹凸状等の各種形状の部材などが挙げられる。各種形状の部材は、例えば成形された部材が挙げられる。本発明において、部材を接合して製造される成形体は、例えば、自動車の内装部材や外装部材などの用途に好適に使用することができる。よって、部材の素材、形状、大きさなども、これら用途に適したものを選択することができる。
【００９９】
２．積層体及び成形体
本発明の積層体は、第１部材３０及び第２部材４０又は第２部材４０の前駆体が、本発明の積層フィルム１０を介して積層されてなることを特徴としている。本発明の積層フィルム１０、第１部材３０、及び第２部材４０の詳細については、前述の通りである。また、第２部材４０の前駆体は、後述する図７で第２部材前駆体４０ａとして説明する通り、第２部材４０が繊維強化プラスチックで構成され且つ繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂が熱硬化性樹脂である場合において、熱硬化性樹脂が硬化する前の状態である繊維強化プラスチックのプリプレグをいう。
【０１００】
本発明の積層体は、積層フィルム１０を介して第１部材３０と第２部材４０又は第２部材４０の前駆体が積層された形状を有していればよく、例えば積層される部材が２つの場合であれば、第１部材／積層フィルム／第２部材又は第２部材の前駆体が順に積層された態様であり、積層される部材が３つの場合であれば、第１部材／積層フィルム／第２部材又は第２部材の前駆体／積層フィルム／他の部材が順に積層された態様や、積層フィルムの一方の面に第１部材及び他の部材を並べて配置し、この積層フィルムの他方の面に第２部材又は第２部材の前駆体を配置し、１枚の積層フィルムを介して３つの部材が積層された態様などが挙げられる。また、積層フィルムは、第１部材と第２部材又は第２部材の前駆体の間の全面に存在してこれらの部材が積層さていてもよいし、第１部材と第２部材又は第２部材の前駆体の間の一部に存在してこれらの部材が積層されていてもよい。
【０１０１】
本発明の積層体は、積層フィルム１０を介して第１部材３０と第２部材４０又は第２部材４０の前駆体が積層されていればよく、第１部材３０及び第２部材４０又は第２部材４０の前駆体は、積層された本発明の積層フィルム１０を介して熱溶着により接合されていてもよいし、接合されていなくてもよい。
【０１０２】
本発明の成形体２０は、例えば図５の模式図に示されるように、第１部材３０及び第２部材４０が、本発明の積層フィルム１０によって熱溶着されてなることを特徴としている。すなわち、本発明の成形体２０は、本発明の積層フィルム１０を介して接合状態且つ成形状態とされている。本発明の積層フィルム１０、第１部材３０、及び第２部材４０の詳細については、前述の通りである。
【０１０３】
本発明の成形体２０は任意の形状に成形されている。例えば、図５には、本発明の成形体２０が板状である態様を示している。また、図１０には、本発明の成形体２０が金型によって成形された態様を示している。
【０１０４】
本発明の成形体２０は、上述の積層体において、第１部材３０及び第２部材４０又は第２部材４０の前駆体を、積層フィルム１０を介して熱溶着させることにより製造することができる。この場合、具体的には、第１部材３０及び第２部材４０又は第２部材４０の前駆体の間に積層フィルム１０を配置した状態で、加熱・加圧して、積層フィルム１０の表面を熱溶融させ、又はさらに第２部材４０の前駆体を熱硬化する。その後、積層フィルム１０を冷却することにより、熱溶融した表面を固化させ、これにより積層フィルム１０を介して第１部材３０及び第２部材４０が熱溶着（接合）された成形体２０が得られる。
【０１０５】
例えば、第１部材３０が金属で構成され、第２部材４０が繊維強化プラスチックで構成される態様を挙げると、当該繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂が熱硬化性樹脂である場合、熱溶着の際の部材の状態としては、熱硬化性樹脂が硬化した後の状態であることが好ましい。この場合、所定の形状に成形された金属の第１部材と、所定の形状に成形された繊維強化プラスチック（硬化後）との間に積層フィルム１０を挟み、加圧及び加熱によって熱溶着を行い、第１部材と第２部材とが接合された異種材接合体を得ることができる。
【０１０６】
また、前記態様において、第２部材４０を構成する繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂が熱硬化性樹脂である場合、熱溶着の際の部材の状態としては、熱硬化性樹脂が硬化する前の状態、つまり第２部材４０の前駆体であってもよい。この場合、金属で構成される第１部材と第２部材４０の前駆体である繊維強化プラスチックのプリプレグとを、積層フィルム１０を介して積層した積層体を加熱して、熱溶着とプリプレグの熱硬化と成形とを同時に、つまり１つの工程で行うことができ、これによって、第１部材と第２部材とが接合された異種材接合体を得ることができる。より具体的には、例えば図７〜図９の一連の模式図に示されるように、金属部材（第１部材３０）と繊維強化プラスチックのプリプレグ（第２部材前駆体４０ａ）に、積層フィルム１０を介して積層させた積層体とし（図７）、金型６０などでプレス又は加熱プレスして積層体を変形させるとともに、積層体を加熱することで繊維強化プラスチックのプリプレグ（第２部材前駆体４０ａ）の熱硬化と積層フィルム１０溶融による熱溶着とを行う（図８）。金型６０を冷却した後、図９に示されるように、第１部材３０と第２部材４０（硬化後）とが積層フィルム１０で接合された成形体２０が得られる。
【０１０７】
さらに、前記態様において、第２部材４０を構成する繊維強化プラスチックのマトリックス樹脂が熱可塑性樹脂である場合、金属で構成される第１部材と繊維強化プラスチックで構成される第２部材とを、積層フィルム１０を介して積層した積層体を加熱して、熱溶着と熱成形とを同時に、つまり１つの工程で行い、第１部材と第２部材とが接合された異種材接合体を得ることができる。より具体的には、繊維強化プラスチックのプリプレグ（第２部材前駆体４０ａ）を繊維強化プラスチック４０に変更することを除いて図７〜図９の一連の模式図に示される工程と同様の工程を行うことができる。つまり、金属部材（第１部材３０）と繊維強化プラスチック（第２部材４０）に、積層フィルム１０を介して積層させた積層体とし、金型などで加熱プレスして積層体を塑性変形させるとともに、積層体を加熱することで積層フィルム１０溶融による熱溶着とを行う。金型を冷却した後、第１部材３０と第２部材４０とが積層フィルム１０で接合された成形体２０が得られる。
【０１０８】
積層フィルム１０を介して、第１部材３０及び第２部材４０（又は第２部材前駆体４０ａ）を熱溶着させる際の温度としては、積層フィルム１０の表面が熱溶融する温度であれば特に制限されないが、好ましくは１４０〜２８０℃程度、より好ましくは１６０〜２５０℃程度が挙げられる。繊維強化プラスチックを接合する場合は、当該温度において、さらに、繊維強化プラスチックにおけるマトリックス樹脂の硬化温度（熱硬化性樹脂の場合）又は軟化点（熱可塑性樹脂の場合）等が適宜考慮される。また、熱溶着させる際の圧力（面圧）としては、特に制限されないが、好ましくは０．１〜５ＭＰａ程度、より好ましくは０．２〜３ＭＰａ程度が挙げられる。なお、熱溶着させる際の加熱・加圧時間としては、通常、１〜３０秒間程度である。
【０１０９】
本発明においては、図７〜図９に例示される方法の他、接合される第１部材３０及び第２部材４０のうち、少なくとも一方を、溶融樹脂を冷却、固化して形成する方法で成形体を得てもよい。この場合、成形と接合とを１つの工程で行うことが可能となる。具体的には、積層フィルム１０の一方面を１つの固体部材に接触させた状態で、他方面に溶融樹脂を供給して、金型などで溶融樹脂を成形しながら冷却することにより、溶融樹脂の成形と固体部材の接合とを１つの工程で行うことができる。
【０１１０】
溶融樹脂を積層フィルム１０の表面に供給する際の溶融樹脂の温度としては、溶融樹脂４０ｂが溶融状態を保つことができる温度であれば特に制限されず、溶融樹脂の種類によっても異なるが、積層フィルム１０を介して溶融樹脂４０ｂと固体部材（第１部材３０）とを好適に接合させる観点から、好ましくは１５０〜３００℃程度、より好ましくは１９０〜２５０℃程度が挙げられる。
【０１１１】
溶融樹脂を構成する樹脂としては、熱溶融する樹脂であれば特に制限されないが、積層フィルム１０を介して溶融樹脂４０ｂと固体部材（第１部材３０）とを好適に接合させる観点から、好ましくは、ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミド、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、シリコーン樹脂、ＡＢＳ樹脂などの樹脂が挙げられる。樹脂の中でも、特に、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン、エポキシ樹脂、ＡＢＳ樹脂などが好ましい。
【０１１２】
また、接合される第１部材３０及び第２部材４０のうち、一方が固体部材である場合、例えば図１０〜図１２の一連の模式図に示されるように、固体部材（第１部材３０）に、積層フィルム１０の第１熱溶着性樹脂層１を仮着させた状態（図１０）で、積層フィルム１０の第２熱溶着性樹脂層２側の表面に溶融樹脂４０ｂを供給して（図１１）、溶融樹脂４０ｂと固体部材（第１部材３０）とを、積層フィルム１０を介して接合させることができる（図１２）。この際にも、図１２に示されるように、供給した溶融樹脂を金型６０などで成形しながら冷却することにより、成形と接合とを１つの工程で行うことができる。また、図１２に示されるように、固体部材（第１部材３０）が金型６０などで成形可能な可撓性を備えている場合には、固体部材（第１部材３０）の成形も同時に行うことができる。溶融樹脂４０ｂの冷却後、第１部材３０と第２部材４０とが積層フィルム１０で接合された成形体２０（図９参照）が得られる。
【実施例】
【０１１３】
以下に実施例及び比較例を示して本発明を詳細に説明する。但し、本発明は実施例に限定されるものではない。
【０１１４】
＜積層フィルム（熱溶着性フィルム）の材料及び接合対象部材、並びにそれらの物性の測定＞
実施例及び比較例において、材料の酸変性度、メルトマスフローレート（ＭＦＲ）、融解ピーク温度、軟化点、引張弾性率及び熱収縮率、並びに接合対象となる部材の表面粗さ及び繊維強化プラスチックの繊維露出度は、以下の方法により測定した値である。
【０１１５】
（酸変性度の測定）
まず、ＯＤＣＢ−ｄ４／Ｃ6Ｄ6（体積比４／１）溶媒で、測定対象（酸変性ポリオレフィン）の1Ｈ−ＮＭＲと当該酸変性ポリオレフィンのメチルエステル化物の1Ｈ−ＮＭＲとを測定した。得られた両1Ｈ−ＮＭＲの比較で、酸が誘導体化されたメチルエステル化物のピークを特定した。さらに、酸変性ポリオレフィン（メチルエステル化前）の1Ｈ−ＮＭＲから、メチルエステル化物の1Ｈ−ＮＭＲにおいてメチルエステル化物のピーク位置で重複している不純物由来ピークの面積を特定した。メチルエステル化物のピーク位置におけるピーク面積から不純物由来ピーク面積を差し引くことで、メチルエステル化物のピーク面積を求め、これに基づいて導出される酸由来ピーク面積から酸変性度を算出した。なお、酸変性されていないポリオレフィンについては、酸変性度は０重量％とした。
【０１１６】
（メルトマスフローレート（ＭＦＲ）の測定）
ＪＩＳ  Ｋ７２１０：２０１４の規定に準拠した方法において、メルトインデクサーを用いて熱融着性樹脂層のメルトマスフローレートを測定した。メルトインデクサーとしてはＨＡＡＫＥ社製「ＭｉｎｉＬａｂ」を用いた。測定条件としては、測定温度２３０℃、加重２．１６ｋｇとした。
【０１１７】
（融解ピーク温度の測定）
示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて中間層の融解ピーク温度を測定した。装置としては島津製作所製「ＤＳＣ−６０  Ｐｌｕｓ」を用いた。測定条件としては、昇温速度を１０℃／分、温度測定範囲を１００〜３５０℃とし、サンプルパンとしてアルミニウムパンを使用した。なお、ピークが最大のものを融解ピークとした。
【０１１８】
（軟化点の測定）
プローブの変位量測定を用いて、軟化点を測定した。まず、図１４の概念図に示すように、積層フィルムの端部の熱溶着性樹脂層１，２の表面上の位置（例えば、図１５の積層フィルム１０における熱溶着性樹脂層１であれば、Ｐの位置をいう。以下熱溶着性樹脂層１を代表させて説明する。）にプローブ９０を設置した（図１４の測定開始Ａ）。このときの端部は、積層フィルムの中心部を通るように厚さ方向に切断して得られた、熱溶着性樹脂層１の断面が露出した部分である。切断は、市販品の回転式ミクロトームなどを用いて行った。加熱機構付きのカンチレバーから構成されたナノサーマル顕微鏡を備える原子間力顕微鏡、例えば、ＡＮＡＳＩＳ  ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製のａｆｍ  ｐｌｕｓシステムを用い、プローブとしてはＡＮＡＳＹＳ  ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製を使用した。プローブの先端半径は３０ｎｍ以下、プローブのディフレクション（Ｄｅｆｌｅｃｔｉｏｎ）の設定値は−４Ｖ、昇温速度５℃／分とした。次に、この状態でプローブを加熱すると、プローブ９０からの熱により、図１４のＢのように熱溶着性樹脂層１の表面が膨張して、プローブ９０が押し上げられ、プローブ９０の位置が初期値（プローブ９０の温度が４０℃である時の位置）よりも上昇した。さらに加熱温度が上昇すると、熱溶着性樹脂層１が軟化し、図１４のＣのように、プローブ９０が熱溶着性樹脂層１に突き刺さり、プローブ９０の位置が下がった。なお、プローブ９０の変位量測定においては、測定対象となる積層フィルムは室温（２５℃）環境にあり、４０℃に加熱されたプローブ９０を熱溶着性樹脂層１の表面に設置して、測定を開始した。熱溶着性樹脂層１の軟化点は、プローブの変位量測定において、プローブ９０のディフレクションが最大となった時の温度である。熱溶着性樹脂層１の軟化点の測定においては、測定対象とする熱溶着性樹脂層１の５つのサンプルについて、プローブ９０のディフレクションが最大となった時の温度を読み取り、５つの温度の最大値と最小値を除いた３つの温度の平均値を、軟化点とした。
【０１１９】
（引張弾性率の測定）
後述の積層フィルム（熱溶着性フィルム）についての引張弾性率の測定と同様にして、中間層の引張弾性率を測定した。
【０１２０】
（熱収縮率の測定）
中間層がフィルムである場合、ＭＤとＴＤとの二方向について、ＪＩＳ  Ｋ  ７１３３：１９９９の規定に準拠し、試験温度２００℃、加熱時間１０分間の条件で熱収縮率を測定した。中間層が繊維である場合、ＭＤ（不織布ロールの長手方向）とＴＤ（不織布ロールの長手方向に直交する方向）との二方向について、ＪＩＳ  Ｋ  ７１３３：１９９９の規定に準拠し、試験温度２００℃、加熱時間１０分間の条件で熱収縮率を測定した。
【０１２１】
（表面粗さの測定）
各部材の表面粗さＲａは、接触式粗さ計である東京精密社製サーフコムＮＥＸを用いて、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２０１３に準拠した算術平均粗さとして測定した。
【０１２２】
（繊維露出度の測定）
繊維強化プラスチック部材の繊維露出度は、表面の顕微鏡観察によって、繊維の露出部分が占める面積比率を算出することによって測定した。
【０１２３】
＜積層フィルム（熱溶着性フィルム）の製造及び各物性の測定＞
（実施例１）
中間層としてのポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）フィルム（引張弾性率６０００ＭＰａ、融解ピーク温度２６２℃、熱収縮率ＴＤ１．３％，ＭＤ１．１％、厚さ１２μｍ）の一方の面に、熱溶着性樹脂として無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂（酸変性度０．０９重量％、ＭＦＲ８ｇ／１０分、軟化点１４０℃）を、Ｔダイ押出機で厚さ４４μｍに押出し塗布し、第１熱溶着性樹脂層（ＰＰａ）を形成した。次に、中間層の他方の面に、同じ無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂を、Ｔダイ押出機で厚さ４４μｍに押出し塗布し、第２熱溶着性樹脂層（ＰＰａ）を形成し、第１熱溶着性樹脂層（ＰＰａ、厚さ４４μｍ）／中間層（ＰＥＮ、厚さ１２μｍ）／第２熱溶着性樹脂層（ＰＰａ、厚さ４４μｍ）がこの順に積層された積層フィルムを熱溶着性フィルムとして得た。
【０１２４】
（実施例２）
中間層として、溶融異方性全芳香族ポリエステル（ポリアリレート（ＰＡＲ））不織布（引張弾性率３０００ＭＰａ、融解ピーク温度２５０℃、熱収縮率ＴＤ０．０％，ＭＤ０．０％、目付け９ｇ／ｍ2、厚さ４０μｍ）を用い、熱溶着性樹脂として無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂（酸変性度０．０９重量％、ＭＦＲ９ｇ／１０分、軟化点１４０℃）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、第１熱溶着性樹脂層（ＰＰａ、厚さ２０μｍ）／中間層（ＰＡＲ、厚さ４０μｍ）／第２熱溶着性樹脂層（ＰＰａ、厚さ２０μｍ）がこの順に積層された積層フィルムを熱溶着性フィルムとして得た。
【０１２５】
（比較例１）
無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂フィルム（ＰＰａ、酸変性度０．０９重量％、ＭＦＲ８ｇ／１０分、軟化点１４０℃、引張弾性率１０００ＭＰａ、熱収縮率ＴＤ３．６％，ＭＤ７９．１％、厚さ１００μｍ）を熱溶着性フィルムとした。
【０１２６】
（比較例２）
中間層として、未延伸ポリプロピレンフィルム（ＣＰＰ、引張弾性率１４００ＭＰａ、融解ピーク温度２９０℃、熱収縮率ＴＤ３．０％、ＭＤ８１．０％）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、第１熱溶着性樹脂層（ＰＰａ、厚さ３０μｍ）／中間層（ＣＰＰ、厚さ４０μｍ）／第２熱溶着性樹脂層（ＰＰａ、厚さ３０μｍ）がこの順に積層された積層フィルムを熱溶着性フィルムとして得た。
【０１２７】
（引張弾性率の測定）
ＪＩＳ  Ｋ７１６１：２０１４規定に準拠した方法において、フィルムをＭＤが長辺になるように幅２５ｍｍ、長さ１２０ｍｍに切り出した試験片（長方形）を、２５℃の温度環境にて、引張圧縮試験機（オリエンテック（株）製テンシロンＲＴＣ−１２５０Ａ）を用い、引張速度２００ｍｍ／分、チャック間距離１００ｍｍの条件で測定して得られた引張応力−ひずみ曲線の初めの直線部分から、次の式に従って算出した。
Ｅ＝Δρ／Δε
Ｅ：引張弾性率
Δρ：直線上の２点間の元平均断面積による応力差
Δε：同じ２点間のひずみ差
【０１２８】
（熱収縮率の測定）
ＪＩＳ  Ｋ  ７１３３：１９９９の規定に準拠した方法において、試験温度２００℃、加熱時間１０秒間の条件で、上記で得られた各熱溶着性フィルムの熱収縮率を測定した。結果を表１に示す。
【０１２９】
＜成形体の各物性の測定＞
以下に記載する条件で表１に記載の第１部材及び第２部材を用いた試験サンプル及び成形体を作成し、シール強度、剪断強度、及び剥離強度を測定した。なお、表１において、第１部材のＡＬはアルミニウム（ＪＩＳ  Ｈ  ４０００：２０１４のＡ１１００）を示し、第２部材の繊維強化プラスチックは、エポキシ樹脂が炭素繊維に含浸された繊維強化プラスチックの硬化後のものを示す。
【０１３０】
（シール強度の測定）
上記で得られた各熱溶着性フィルムのそれぞれの面と、表１に記載の第１部材及び第２部材とのシール強度（Ｎ／１５ｍｍ）を測定した。より具体的には、まず、各熱溶着性フィルムを長さ方向（ｙ方向）５０ｍｍ×幅方向（ｘ方向）２５ｍｍのサイズに切り出した。次に、たとえば熱溶着性フィルムとして実施例の熱溶着性フィルムのシール強度を測定する場合、図６に示されるように、実施例の各積層フィルム１０（熱溶着性フィルム）の第１熱溶着性樹脂層または第２熱溶着性樹脂層と、各部材５０とを、７ｍｍの奥行（ｙ方向）でヒートシール（ヒートシール条件：温度１９０℃、面圧１ＭＰａ、加圧時間５秒）して試験サンプルを得た。図６の模式図において、破線で囲まれた領域Ｓが、ヒートシールされた領域を示している。なお、ヒートシールする領域以外の部分には、離型シートを挟み、７ｍｍの奥行でヒートシールされるようにした。次に、幅方向（ｘ方向）１５ｍｍでのシール強度（Ｎ／１５ｍｍ）が測定できるように、試験サンプルを図６（ａ）に示されるように１５ｍｍ幅に裁断した。次に、引張試験機を用いて、図６（ｂ）に示されるように、固定された部材５０から、長さ方向（ｙ方向）に積層フィルム１０を剥離した。このとき、剥離速度は３００ｍｍ／分とし、剥離されるまでの最大荷重をシール強度（Ｎ／１５ｍｍ）とした。なお、試験サンプルの作製における部材としては、樹脂部材については厚さ４ｍｍ、繊維強化プラスチック部材については厚さ４ｍｍ、金属部材については厚さ０．５ｍｍのものを用いた。各シール強度は、それぞれ、同様にして３つの試験サンプルを作製して測定された平均値（ｎ＝３）である。結果を表１に示す。
【０１３１】
（剥離強度の測定）
表１に記載の第１部材、熱溶着性フィルム、及び第２部材で構成される積層体における、第１部材と第２部材との間との剥離強度（Ｎ／２５ｍｍ）を測定した。より具体的には、まず、各熱溶着性フィルムを長さ方向１６０ｍｍ×幅方向２５ｍｍのサイズに切り出した。第１部材７０を長さ方向２５０ｍｍ×幅方向２５ｍｍのサイズに、第２部材８０を長さ方向２００ｍｍ×幅方向２５ｍｍのサイズに切り出した。次に、また、図１６（i）に示すように、各積層フィルム１０（熱溶着性フィルム）と、第１部材７０及び第２部材８０とを長手方向を揃えて重ね、長さ方向１６０ｍｍ×幅方向２５ｍｍの領域をヒートシール（ヒートシール条件：温度１９０℃、面圧１ＭＰａ、加圧時間３０秒）して試験サンプルを得た。次に、試験サンプルを、第２部材８０側で剥離試験治具に固定し、引張試験機を用いて、図１６（ii）に示すように、第１部材７０を剥離した。このとき、剥離速度は１００ｍｍ／分とし、剥離開始場所から剥離長さ２５ｍｍまでの箇所を省いた箇所における平均荷重を剥離強度（Ｎ／２５ｍｍ）とした。なお、試験サンプルの作製における部材としては、樹脂部材については厚さ４ｍｍ、繊維強化プラスチック部材については厚さ４ｍｍ、金属部材については厚さ０．５ｍｍのものを用いた。各剥離強度は、それぞれ、同様にして３つの試験サンプルを作製して測定された平均値（ｎ＝３）である。結果を表１に示す。
【０１３２】
（剪断強度の測定）
実施例及び比較例の熱溶着性フィルムを用いて、以下の条件により、第１部材と第２部材とを熱溶着させて得られた成形体の剪断強度（ＭＰａ）を測定した。剪断強度の測定は、ＩＳＯ１９０９５−２及びＩＳＯ１９０９５−３の規定に準拠した方法で測定した。試験サンプルの作製における第１部材及び第２部材のサイズは、それぞれ、長さ４５ｍｍ×幅１０ｍｍであり、且つ、厚みは、樹脂部材については３ｍｍ、繊維強化プラスチック部材については３ｍｍ、金属部材については１．５ｍｍとした。また、各熱溶着性フィルムは、長さ５ｍｍ×幅１０ｍｍとした。たとえば実施例の積層フィルム（熱溶着性フィルム）の剪断強度を測定する場合、図１３に示されるように、第１部材７０と第２部材８０の長さ方向の端部において、第１部材７０と第２部材８０の間に、積層フィルム１０を配置して、温度１９０℃、面圧１．５ＭＰａ、２０秒間の条件で、第１部材７０と第２部材８０とを積層フィルム１０を介して熱溶着させて成形体を得た。また、積層フィルム１０の両面全体がヒートシールされるように配置した（すなわち、ヒートシール面積は、片面が長さ５ｍｍ×幅１０ｍｍ）。なお、図１３には図示していないが、第１部材７０と第２部材８０とが互いに平行な状態で接合されたものについて測定を行うために、第１部材７０及び第２部材８０は、それぞれ、補整部材を用いて高さを調整して接合した。第１部材７０の高さを調整する補整部材は、第１部材７０と同じ材質、形状の部材を用い、第２部材８０の高さを調整する補整部材は、第２部材８０と同じ材質、形状の部材を用いた。次に、引張試験機を用いて、成形体を長さ方向に引張り（引張り速度は、１０ｍｍ／分）、成形体の層間剥離または破断が生じるまでの最大荷重（Ｎ）を測定し、これをヒートシール面積（長さ５ｍｍ×幅１０ｍｍ）で除して、剪断強度（ＭＰａ）を算出した。結果を表１に示す。
【表１】
2019217700.tif 000003
【０１３３】
（結果１）
表１の結果が示すように、引張弾性率が１５００ＭＰａを下回る熱溶着性フィルム（比較例１、２）は、部材の接合後における剪断強度が１０ＭＰａを下回っているため、接合面に平行な剪断応力を受けやすい１ｍｍ以上の部材を接合して成形体を得る用途には適さないものであった。これに対し、引張弾性率が１５００ＭＰａ以上である熱溶着用の積層フィルム（実施例１、２）は、部材の接合後において１０ＭＰａ以上という非常に優れた剪断強度が達成された。したがって、実施例１、２の積層フィルムは、接合面に平行な剪断応力を受けやすい１ｍｍ以上の部材を接合して成形体を得る用途に有用であることが示された。
【０１３４】
（実施例３）
熱溶着性樹脂として未延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）フィルム（酸変性度０重量％、ＭＦＲ３．６ｇ／１０分、軟化点１５５℃）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、第１熱溶着性樹脂層（ＣＰＰ、厚さ４４μｍ）／中間層（ＰＥＮ、厚さ１２μｍ）／第２熱溶着性樹脂層（ＣＰＰ、厚さ４４μｍ）がこの順に積層された積層フィルムを熱溶着性フィルムとして得た。この積層フィルムの引張弾性率及び熱収縮率を上述と同様に測定した結果、引張弾性率は６３００ＭＰａ、熱収縮率は、ＴＤ：２．１％、ＭＤ：２．６％であった。この積層フィルムについて、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）との間のシール強度を上述と同様に測定した結果、シール強度は２０Ｎ／１５ｍｍであった。この積層フィルムを用いて、厚み１．５ｍｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）板２枚を熱溶着によって接合した。
【０１３５】
（比較例３）
１００μｍの未延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）フィルム（酸変性度０重量％、ＭＦＲ３．６ｇ／１０分、軟化点１５５℃）を熱溶着性フィルムとして用意した。この熱溶着性フィルムの引張弾性率及び熱収縮率を上述と同様に測定した結果、引張弾性率は１４００ＭＰａ、熱収縮率は、ＴＤ：３．０％、ＭＤ：８１．０％であった。この熱溶着性フィルムについて、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）との間のシール強度を上述と同様に測定した結果、シール強度は２０Ｎ／１５ｍｍであった。この熱溶着性フィルムを用いて、厚み１．５ｍｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）板２枚を熱溶着によって接合した。
【０１３６】
（結果２）
実施例３と比較例３とついても、実施例１及び比較例１との関係と同様に、引張弾性率が１５００ＭＰａを下回る熱溶着性フィルム（比較例３）に対し、引張弾性率が１５００ＭＰａ以上である熱溶着用の積層フィルム（実施例３）は、部材接合後の剪断強度に非常に優れていた。
【符号の説明】
【０１３７】
１  第１熱溶着性樹脂層
２  第２熱溶着性樹脂層
３  中間層
４  熱可塑性樹脂層
１０  積層フィルム
２０  成形体
３０  第１部材
４０  第２部材
４０ａ  第２部材前駆体
５０  部材
６０  金型
７０  第１部材
８０  第２部材
９０  プローブ
Ｓ  ヒートシールされた領域
Ｐ  積層フィルムの端部の中間層の表面の位置
【図１】
2019217700.tif 000004
【図２】
2019217700.tif 000005
【図３】
2019217700.tif 000006
【図４】
2019217700.tif 000007
【図５】
2019217700.tif 000008
【図６】
2019217700.tif 000009
【図７】
2019217700.tif 000010
【図８】
2019217700.tif 000011
【図９】
2019217700.tif 000012
【図１０】
2019217700.tif 000013
【図１１】
2019217700.tif 000014
【図１２】
2019217700.tif 000015
【図１３】
2019217700.tif 000016
【図１４】
2019217700.tif 000017
【図１５】
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【図１６】
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