(57)【要約】【課題】  合わせガラスに機能性等を付与する際に、機能層の歪みや合わせガラスの透明性の悪化を抑えることができ、部分的に機能層を付与した合わせガラス用中間膜を使用しても視認性を低下させることがなく、形状への追随性が要求される３Ｄ形状の合わせガラスへの使用を容易にする合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】  Ｂ層／Ａ層／Ｂ層、又は、Ｂ層／Ａ層／Ｃ層の構成で積層された合わせガラス用中間膜であって、ＡＳＴＭ  Ｄ５４２に基づいて測定されるＡ層の屈折率とＢ層の屈折率との屈折率差、及び／又は、Ａ層の屈折率とＣ層の屈折率との屈折率差が０．０５以下であり、Ａ層は、４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）、１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）及び１２０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）が、式（１）、式（２）及び式（３）を満たす、合わせガラス用中間膜。（１）Ｅ’（４０）≧１０００ＭＰａ（２）Ｅ’（１００）≧１０ＭＰａ（３）Ｅ’（１２０）≦１０ＭＰａ【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｂ層／Ａ層／Ｂ層、又は、Ｂ層／Ａ層／Ｃ層の構成で積層された合わせガラス用中間膜であって、
ＡＳＴＭ  Ｄ５４２に基づいて測定されるＡ層の屈折率とＢ層の屈折率との屈折率差、及び／又は、Ａ層の屈折率とＣ層の屈折率との屈折率差が０．０５以下であり、
Ａ層は、４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）、１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）及び１２０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）が、式（１）、式（２）及び式（３）を満たし、
２枚のガラスで合わせガラス用中間膜を挟持した合わせガラスのＪＩＳ  Ｋ７１３６に基づくヘイズ値が１．０％以下である、
合わせガラス用中間膜。
（１）Ｅ’（４０）≧１０００ＭＰａ
（２）Ｅ’（１００）≧１０ＭＰａ
（３）Ｅ’（１２０）≦１０ＭＰａ
【請求項２】
Ａ層がアクリル系樹脂組成物からなる、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
アクリル系樹脂組成物が弾性体粒子を含む、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
弾性体粒子は、
少なくとも１層の内層が、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単量体単位および／または共役ジエン系単量体単位を有する架橋弾性重合体を含む架橋弾性重合体層であり、最外層が、炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単量体単位を有する熱可塑性重合体を含む熱可塑性重合体層であるアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）である、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の平均粒子径が０．０５〜０．２５μｍである、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
アクリル系樹脂組成物が、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）と、８０質量％以上のメタクリル酸メチル単位を含み、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分であるメタクリル系樹脂（Ｍ）を含む、請求項４又は５に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
アクリル系樹脂組成物が、アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）にメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）が結合したブロック共重合体（Ｚ）と、メタクリル系樹脂（Ｍ）とを含み、
ブロック共重合体（Ｚ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度（η（Ｚ））が７５〜１５００Ｐａ・ｓであり、
さらに、メタクリル系樹脂（Ｍ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度（η（Ｍ））と溶融粘度（η（Ｚ））の比（η（Ｍ）／η（Ｚ））の値が１〜２０である、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
アクリル系樹脂組成物が、メタクリル系樹脂（Ｍ）とブロック共重合体（Ｚ）との合計１００質量部に対し、メタクリル系樹脂（Ｍ）７０〜９９質量部およびブロック共重合体（Ｚ）１〜３０質量部を含有する、請求項７に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
メタクリル系樹脂（Ｍ）が、８０質量％以上のメタクリル酸メチル単位を含み、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分である、請求項７又は８に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
Ａ層の少なくとも一方の表面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１５μｍ以下である、請求項１〜９のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
Ａ層に、熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子を含む、請求項１〜１０のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
Ａ層の表面に機能性被覆層を有する、請求項１〜１０のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
機能性被覆層が０．０１〜５０μｍの厚さの熱線遮蔽性被覆である、請求項１２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１４】
Ａ層の表面に導電性構造体を有する、請求項１〜１０のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１５】
Ａ層の表面に導電性構造体を有し、導電性構造体が印刷法、エッチング法又は蒸着法で形成される、請求項１４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１６】
導電性構造体が、金、銀、銅又は金属酸化物のうち少なくとも１つを含む、請求項１４又は１５に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１７】
Ｂ層および／又はＣ層が、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー、エチレンビニルアセテート、塩化ビニル樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂及びポリアミド樹脂から選ばれる少なくとも１つの樹脂を含む、請求項１〜１６のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１８】
請求項１〜１７のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜を２枚のガラスの間に挟持してなる合わせガラス。
【請求項１９】
熱線遮蔽性、導電性もしくは加飾性の少なくとも１つ以上の機能を有するＡ層を、少なくとも２つのＢ層、又は、少なくともＢ層とＣ層で挟んで、合わせガラスを製造する合わせガラスの製造方法であって、
ＡＳＴＭ  Ｄ５４２に基づいて測定されるＡ層の屈折率とＢ層の屈折率との屈折率差、及び／又は、Ａ層の屈折率とＣ層の屈折率との屈折率差が０．０５以下であり、
Ａ層の４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）、１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）及び１２０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）が、式（１）、式（２）及び式（３）である、合わせガラスの製造方法。
（１）Ｅ’（４０）≧１０００ＭＰａ
（２）Ｅ’（１００）≧１０ＭＰａ
（３）Ｅ’（１２０）≦１０ＭＰａ
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスに熱線遮蔽性や導電性、加飾柄などの機能性を付与するのに適した合わせガラス用中間膜に関する。
【背景技術】
【０００２】
建築用合わせガラスやディスプレイの表面保護用の合わせガラスや自動車用フロントガラスやサイドガラスなどには、ガラスが割れた時の飛散防止の目的で、２枚の無機ガラス又は有機ガラスの間に樹脂層を有する安全ガラスが主に用いられている。この樹脂層として主に用いられるポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコール樹脂をアルデヒドによってアセタール化することで製造される。近年、合わせガラスに、熱線遮蔽性や意匠性を付与するための有機化合物または無機化合物、導電性を付与するための金属メッシュパターン層や透明金属蒸着層、光線反射のための金属蒸着層、光線吸収のための透明金属化合物膜などを配することが行なわれている。
【０００３】
熱線遮蔽性や導電性、意匠性を有する合わせガラスを製造するためには、汎用性や経済性に優れた薄くロール状に巻かれたＰＥＴフィルムの上に、これらの各機能を有する層を印刷や熱ラミネートや蒸着等の連続的で経済的な工法で形成し、可塑剤を含むポリビニルアセタールの複数の層の間に埋め込む方法が一般的である。
特に熱線遮蔽性を有する合わせガラスを製造するためには、ＩＲ吸収性またはＩＲ反射性を有する層を薄いＰＥＴフィルムに形成する方法が確立されている。
また、特に導電性構造体を有する合わせガラスを製造するためには、ＰＥＴフィルムに導電性構造体を直接印刷する方法が確立されており、例えば、ほぼ不可視の加熱エレメントやセンサー領域などを、ＰＥＴフィルム上に作製できる。
また、印刷柄層や半透明の蒸着層（ハーフミラー）などの加飾層を有する合わせガラスを製造するためには、ＰＥＴフィルムに連続的に印刷や蒸着を施す方法が確立されており、例えば、日よけ用のシェードバンド柄やハーフミラー調の金属蒸着層やユーザーの好みに合わせた各印刷柄層などをその上に作製できる。
【０００４】
ＰＥＴフィルムを用いた方法以外でも、例えば、熱線遮蔽性または導電性を有する合わせガラスを製造するために、金属フィラメントを標準的なＰＶＢフィルムの表面に溶着させる方法、若しくは、金属フィラメントをＰＶＢフィルムの表面に縫い付ける方法、又は、積層体中で内側に向かって配置されたガラス表面の上に導電性構造体をスクリーン印刷し、焼き付けることによって設ける方法がある。しかし、これらの方法では、ＰＥＴフィルムよりもＴｇの低いＰＶＢフィルムを用いるため、ガラスとのラミネート工程における熱によりＰＶＢフィルムが可塑化し、金属フィラメントの断線が発生するといった問題、或いは、薄い熱線遮蔽膜や加飾層に亀裂が発生するという問題が生じやすい。そのため、一般的には、ＰＥＴフィルムを用いる方法が用いられる。
【０００５】
しかし、ＰＥＴフィルムを用いた方法によると、ＰＥＴ樹脂とＰＶＢ樹脂との屈折率が違うため、両者を積層した場合に透明性が損なわれやすく、またＰＥＴフィルムに傷等の欠点があると合わせガラスにしたときに、その欠点が目立ちやすいという問題があった。さらに、例えば、合わせガラスに部分的にアンテナ等の配線を施すなど、部分的にＰＥＴフィルムを用いたい用途では、ＰＥＴフィルムのエッジ部分が合わせガラス越しにはっきりと視認できてしまうため、このような用途ではＰＥＴフィルムが使用できないという問題があった。
【０００６】
さらに、近年使用が拡大している３Ｄ形状の合わせガラスにおいて、ＰＥＴフィルムは樹脂の特性や製膜方法に起因して３Ｄ形状への追従性が悪く、合わせガラス作製時にＰＥＴフィルムを基材とした機能層に、しわや切れが生じやすく、利用できないという問題があった。
【０００７】
上記の問題を鑑みて、ＰＥＴフィルムメーカーは、成形性を改善したＰＥＴフィルムの開発にも取り組んでいる。例えば、特許文献１には２次成形性に優れた延伸ＰＥＴフィルムについての記載があり、また、特許文献２には２次成形性時の収縮率を低減した複層ＰＥＴフィルムについての記載がある。しかし、これらのフィルムはコストが高く、またフィルム自体の表面性や透明性に劣る上に、ＰＶＢ樹脂に比べて屈折率が高いため合わせガラス作製時の透明性が悪くなるという問題点がある。
【０００８】
ところで、アクリル系樹脂フィルムは、透明性が高い、剛性や表面硬度が高い、更に耐候性に優れる、成形加工が容易などの特徴を持っているため、看板、フラットパネルディスプレイ等の表示材料、加飾フィルムに分類される車両用内装材および外装材、建材用の内装材および外装材、インテリア部材等の様々な用途で使用されている。特に、表面特性が優れるために、各種部材の表皮材料として使用されている。
【０００９】
しかしながら、アクリル系樹脂フィルムは非常に脆く、製膜時の各工程において割れやすいため製膜が難しく、また、二次加工する際の不要部分のトリミング工程や他のフィルムとの貼り合わせ工程において割れるなどの不具合を生じやすい。このアクリル系樹脂のみからなるフィルムの脆さを改善するために、各種材料をアロイ、ブレンドする方法が提案されている。
【００１０】
例えば、特許文献３には、コア−シェル型粒子をブレンドしたアクリル系樹脂フィルムが提案されている。また、特許文献４においては、熱可塑性樹脂、ポリアクリル酸アルキルエステルブロックの両末端にそれぞれ高シンジオタクチックなポリメタクリル酸アルキルエステルブロックが結合した構造を分子内に少なくとも１つ有するブロック共重合体を、特定の比率で含有する重合体組成物が提案されている。更に、特許文献５においては、アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位と（メタ）アクリル芳香族エステルに由来する構造をそれぞれ特定量含むアクリル酸エステル重合体ブロックを有するブロック共重合体を用いる樹脂組成物が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開２０１０−１８９５９３号公報（特許第５２５７１２７号公報）
【特許文献２】特開２０１１−０７３１５１号公報（特許第５５６４８７５号公報）
【特許文献３】特公昭５６−２７３７８号公報
【特許文献４】特公平１０−１６８２７１号公報
【特許文献５】国際公開第２０１４／０７３２１６号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明の解決しようとする課題の一つは、合わせガラスに機能性等を付与する際に、ＰＥＴフィルムを用いる方法を利用した場合に生じるような機能層の歪みや合わせガラスの透明性の悪化を抑えることができる、合わせガラス用中間膜を提供することである。
【００１３】
本発明の解決しようとする課題の一つは、合わせガラスに機能性等を付与する際に、部分的に機能層を付与した合わせガラス用中間膜を使用しても、視認性を低下させることのない合わせガラス用中間膜を提供することである。
【００１４】
本発明の解決しようとする課題の一つは、形状への追随性が要求される３Ｄ形状の合わせガラスへの使用を容易にする合わせガラス用中間膜を提供することである。
【００１５】
すなわち、本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、合わせガラス用中間膜中に機能層を付与するための基材フィルムとして、４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）、１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）及び１２０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）が以下の式（１）、式（２）及び式（３）を満たし、合わせガラス用中間膜を形成する他の異なる種類の樹脂との屈折率の差が０．０５以下である熱可塑性樹脂フィルムを用いることにより、ヘイズが１．０％以下の透明性の高い合わせガラスを作製することができ、基材フィルムの部分的な使用を可能にし、また、形状への追随性が要求される３Ｄ形状の合わせガラスへの使用を容易にする合わせガラス用中間膜を提供することを目的とするものである。
（１）Ｅ’（４０）≧１０００ＭＰａ
（２）Ｅ’（１００）≧１０ＭＰａ
（３）Ｅ’（１２０）≦１０ＭＰａ
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明によれば上記目的は、［１］〜［２０］を提供することにより達成される。
［１］
Ｂ層／Ａ層／Ｂ層、又は、Ｂ層／Ａ層／Ｃ層の構成で積層された合わせガラス用中間膜であって、
ＡＳＴＭ Ｄ５４２に基づいて測定されるＡ層の屈折率とＢ層の屈折率との屈折率差、及び／又は、Ａ層の屈折率とＣ層の屈折率との屈折率差が０．０５以下であり、
Ａ層は、４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）、１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）及び１２０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）が、式（１）、式（２）及び式（３）を満たし、
２枚のガラスで合わせガラス用中間膜を挟持した合わせガラスのＪＩＳ  Ｋ７１３６に基づくヘイズ値が１．０％以下である、
合わせガラス用中間膜。
（１）Ｅ’（４０）≧１０００ＭＰａ
（２）Ｅ’（１００）≧１０ＭＰａ
（３）Ｅ’（１２０）≦１０ＭＰａ；
［２］
Ａ層がアクリル系樹脂組成物からなる、前記［１］の合わせガラス用中間膜；
［３］
アクリル系樹脂組成物が弾性体粒子を含む、前記［２］の合わせガラス用中間膜；
［４］
弾性体粒子は、
少なくとも１層の内層が、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単量体単位および／または共役ジエン系単量体単位を有する架橋弾性重合体を含む架橋弾性重合体層であり、最外層が、炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単量体単位を有する熱可塑性重合体を含む熱可塑性重合体層であるアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）である、前記［３］の合わせガラス用中間膜；
［５］
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径が０．０５〜０．２５μｍである、前記［４］の合わせガラス用中間膜；
［６］
アクリル系樹脂組成物が、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）と、８０質量％以上のメタクリル酸メチル単位を含み、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分であるメタクリル系樹脂（Ｍ）を含む、前記［４］又は［５］の合わせガラス用中間膜；
［７］
アクリル系樹脂組成物が、アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）にメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）が結合したブロック共重合体（Ｚ）と、メタクリル系樹脂（Ｍ）とを含み、
ブロック共重合体（Ｚ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度（η（Ｚ））が７５〜１５００Ｐａ・ｓであり、
さらに、メタクリル系樹脂（Ｍ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度（η（Ｍ））と溶融粘度（η（Ｚ））の比（η（Ｍ）／η（Ｚ））の値が１〜２０である、前記［２］の合わせガラス用中間膜；
［８］
アクリル系樹脂組成物が、メタクリル系樹脂（Ｍ）とブロック共重合体（Ｚ）との合計１００質量部に対し、メタクリル系樹脂（Ｍ）７０〜９９質量部およびブロック共重合体（Ｚ）１〜３０質量部を含有する、前記［７］の合わせガラス用中間膜；
［９］
メタクリル系樹脂（Ｍ）が、８０質量％以上のメタクリル酸メチル単位を含み、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分である、前記［７］又は［８］の合わせガラス用中間膜；
［１０］
Ａ層の少なくとも一方の表面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．１５μｍ以下である、前記［１］〜［９］の合わせガラス用中間膜；
［１１］
Ａ層に、熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子を含む、前記［１］〜［１０］の合わせガラス用中間膜；
［１２］
Ａ層の表面に機能性被覆層を有する、前記［１］〜［１０］の合わせガラス用中間膜；
［１３］
機能性被覆層が０．００１μｍ〜１０μｍの厚さの熱線遮蔽性被覆である、前記［１２］の合わせガラス用中間膜；
［１４］
Ａ層の表面に導電性構造体を有する、前記［１］〜［１０］の合わせガラス用中間膜；
［１５］
Ａ層の表面に導電性構造体を有し、導電性構造体が印刷法、エッチング法又は蒸着法で形成される、前記［１４］の合わせガラス用中間膜；
［１６］
導電性構造体が、金、銀、銅又は金属酸化物のうち少なくとも１つを含む、前記［１４］又は［１５］の合わせガラス用中間膜；
［１７］
Ｂ層および／又はＣ層が、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー、エチレンビニルアセテート、塩化ビニル樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂及びポリアミド樹脂から選ばれる少なくとも１つの樹脂を含む、前記［１］〜［１６］の合わせガラス用中間膜；
［１８］
前記［１］〜［１７］の合わせガラス用中間膜を２枚のガラスの間に挟持してなる合わせガラス。
［１９］
熱線遮蔽性、導電性もしくは加飾性の少なくとも１つ以上の機能を有するＡ層を、少なくとも２つのＢ層、又は、少なくともＢ層とＣ層で挟んで、合わせガラスを製造する合わせガラスの製造方法であって、
ＡＳＴＭ Ｄ５４２に基づいて測定されるＡ層の屈折率とＢ層の屈折率との屈折率差、及び／又は、Ａ層の屈折率とＣ層の屈折率との屈折率差が０．０５以下であり、
Ａ層の４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）、１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）及び１２０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）が、式（１）、式（２）及び式（３）である、合わせガラスの製造方法。
（１）Ｅ’（４０）≧１０００ＭＰａ
（２）Ｅ’（１００）≧１０ＭＰａ
（３）Ｅ’（１２０）≦１０ＭＰａ
【発明の効果】
【００１７】
本発明による合わせガラス用中間膜を用いることで、ＰＥＴフィルムを機能層の基材フィルムとして用いる方法で生じる機能層の歪みや合わせガラスの透明性の悪化を抑え、形状への追従性が要求される３Ｄ形状の合わせガラスへの使用を可能にし、基材フィルムを部分的に用いることで部分的な機能層の使用を可能にすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明に係る合わせガラス積層体の構成の断面図の一例である。
【図２】本発明に係る３Ｄ形状の合わせガラス積層体の形状の一例である。
【図３】本発明に係る基材フィルムを部分的に使用した模式図の一例である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明の実施形態について説明するが、本発明は本実施形態に限定されるものではない。
【００２０】
［Ａ層］
本発明の合わせガラス用中間膜は、引張貯蔵弾性率Ｅ’が、式（１）、式（２）及び式（３）を満たすＡ層を少なくとも１層含む。Ａ層を構成するフィルムの種類は、本発明の請求項の範囲を満たすフィルムであれば特に限定されず、アクリル系フィルムの他に、ＰＶＡフィルム、ＰＶＢフィルム、アイオノマーフィルム、ＰＯＭフィルム、ＰＰフィルムなどを用いることができるが、コストや長期耐光性や透明性、合わせガラスとして加工する際の加工性の良さの観点から、Ａ層としてはアクリル系フィルムが好適に用いられる。これらのフィルムは、未延伸フィルムであってもよいし、延伸フィルムであってもよい。特に明記しない限り、フィルムは未延伸フィルムを意味する。
【００２１】
また、Ａ層は、上記条件を満たすものであれば任意のものを用いることができるが、単一の熱可塑性樹脂組成物からなる単層フィルムであってもよいし、複数の熱可塑性樹脂組成物からなる層が積層された多層フィルムであっても良い。
【００２２】
また、Ａ層は、異なる樹脂を溶融混錬時に混合したアロイ樹脂であってもよい。例えば、機能層やＢ層、またはＣ層との接着性を上げるために樹脂を改質する目的のために、マレイン酸変性したアクリル樹脂とアクリル樹脂を溶融混錬したアロイ樹脂であってもよいし、マレイン酸変性したアクリル樹脂を単体で用いた樹脂であってもよい。
【００２３】
引張貯蔵弾性率Ｅ’の測定方法としては、例えば、粘弾性スペクトロメータ（エスアイアイ・ナノテクノロジー社製、ＳＩＩ ＥＸＳＴＡＲ６０００シリーズ ＤＭＳ６１００）を用いることができる。測定は、ＪＩＳ Ｋ７２４４−４：１９９９（プラスチック−動的機械特性の試験方法  第４部：引張振動‐共振法）に準拠して、以下の条件により行う。まず、引張方向が測定試料の長手方向となるように、チャックに測定試料の両端を取り付け、引張り荷重（静荷重１５０ｍｇ）をかけて、引張りモード正弦波で一定の周波数１０Ｈｚ、昇温速度５℃／分で０℃から２００℃まで引張貯蔵弾性率を測定する。このときの４０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）、１００℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）及び１２０℃における引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）が、式（１）、式（２）及び式（３）を満たすフィルムを作製する方法としては、例えば、Ａ層に、弾性体粒子を含むアクリル系樹脂組成物を用いる方法があげられる。弾性体粒子は、少なくとも１層の内層が、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単量体単位および／または共役ジエン系単量体単位を有する架橋弾性重合体を含む架橋弾性重合体層であり、最外層が、炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単量体単位を有する熱可塑性重合体を含む熱可塑性重合体層であることが好ましい。
また、式（１）、式（２）及び式（３）を満たすフィルムを作製する方法としては、Ａ層として、アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）にメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）が結合したブロック共重合体（Ｚ）と、メタクリル系樹脂（Ｍ）とを含むアクリル系樹脂組成物を用いる方法が挙げられる。この場合、ブロック共重合体（Ｚ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度（η（Ｚ））が７５〜１５００Ｐａ・ｓであり、さらに、メタクリル系樹脂（Ｍ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度（η（Ｍ））と溶融粘度（η（Ｚ））の比（η（Ｍ）／η（Ｚ））の値が１〜２０であることが好ましい。
【００２４】
Ａ層の引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）は、１０００ＭＰａ以上であり、９００ＭＰａ以上であることが好ましく、８００ＭＰａ以上であることがより好ましい。Ａ層の引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）が１０００ＭＰａ未満となると、実用時におけるフィルムの剛性が足りずハンドリング性が悪くなり、また印刷やエッチング等の加工方法でＡ層上に機能層を付与する工程において工程通過性悪化の原因となる。Ａ層の引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）は、１０ＭＰａ以上であり、３０ＭＰａ以上であることが好ましく、５０ＭＰａ以上であることがより好ましい。Ａ層の引張貯蔵弾性率Ｅ’（１００）が１０ＭＰａ未満となると、合わせガラスに加工する際にＡ層が熱ダレを起こし、機能層のゆがみや破断などの原因となる。Ａ層の引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）は、１０ＭＰａ以下であり、９ＭＰａ以下であることが好ましく、８ＭＰａ以下であることがより好ましい。Ａ層の引張貯蔵弾性率Ｅ’（１２０）が１０ＭＰａより大きくなると、合わせガラスに加工する際にＡ層が十分に柔らかくならないため、３Ｄ形状のガラスへの追従性が悪くなり、機能層のしわや切れが発生する原因となる。
【００２５】
Ａ層をＢ層またはＣ層と積層する前のＡ層の少なくとも一方の表面の算術平均粗さ（Ｒａ）は０．５μｍ以下であることが好ましい。算術平均粗さ（Ｒａ）は０．４５μｍ以下であることがより好ましく、０．３μｍ以下であることがさらに好ましい。算術平均粗さＲａが０．５μｍを超えると、合わせガラスに加工後の透明性が悪化する傾向にある。算術平均粗さ（Ｒａ）を０．１５μｍ以下とする方法としては、例えば、Ｔダイを用いた溶融押出成膜法によりフィルムを成膜する工程において、十分に平滑な冷却ロール２本を用いてダイから吐出されるフィルムを挟みこむことにより鏡面性を付与するニップ成膜法や、十分に平滑な冷却ロール１本を用いて、ロール上にダイから吐出されるフィルムを成膜するキャスト成膜法などが挙げられる。
【００２６】
算術平均粗さＲａは、レーザー顕微鏡を利用して測定することができる。算術平均粗さＲａはフィルム表面の任意の５箇所において測定された個々の算術平均粗さ（Ｒａ）の平均値として求めることができ、この値をμｍで表したものをいう。詳しくはＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１に準じて測定することができる。
【００２７】
Ａ層の厚さは、１５μｍ以上であることが好ましく、３０μｍ以上であることがより好ましい。また、Ａ層の厚さは、５００μｍ以下であることが好ましく、３００μｍ以下であることがより好ましい。
【００２８】
アクリル系フィルムは、上記条件を満たすものであれば任意のものを用いることができるが、弾性体粒子を含むアクリル系樹脂組成物により形成されたアクリル系フィルムが好適に用いられ、特に、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）とメタクリル系樹脂（Ｍ）を任意の割合で混合したアクリル系樹脂組成物（Ｒ１）により形成されたアクリル系フィルムが好適に用いられる。アクリル系樹脂組成物（Ｒ１）には、任意の添加剤が含まれていてもよい。
【００２９】
アクリル系フィルムは、上記条件を満たすものであれば任意のものを用いることができるが、アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）にメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）が結合したブロック共重合体（Ｚ）とメタクリル系樹脂（Ｍ）を任意の割合で混合したアクリル系樹脂組成物（Ｒ２）により形成されたアクリル系フィルムも好適に用いられる。アクリル系樹脂組成物（Ｒ２）には、任意の添加剤が含まれていてもよい。
【００３０】
（アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ））
アクリル系フィルムに含まれるアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）としては、公知のものを用いることができる。耐衝撃性等の観点から、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）としては、少なくとも１層の内層（最外層より内側の層）が、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単量体単位および／または共役ジエン系単量体単位を有する架橋弾性重合体を含む架橋弾性重合体層であり、最外層が、炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単量体単位を有する熱可塑性重合体を含む熱可塑性重合体層であるアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）が好ましい。
【００３１】
架橋弾性重合体層は、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単量体単位および共役ジエン系単量体単位に由来する樹脂成分の含有量が、架橋弾性重合体層の全質量に対して５０質量％以上であることが好ましい。架橋弾性重合体層に含まれる架橋弾性重合体は、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単量体単位と共役ジエン系単量体単位以外の他の単量体単位を有するものであってもよい。また、架橋弾性重合体層には、架橋弾性重合体以外の重合体が含まれていてもよい。
【００３２】
熱可塑性重合体層は、炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単量体単位に由来する樹脂成分が、熱可塑性重合体層の全質量に対して５０質量％以上であることが好ましい。熱可塑性重合体層に含まれる熱可塑性重合体は、炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単量体単位以外の他の単量体単位を有するものであってもよい。また、熱可塑性重合体層には、熱可塑性重合体以外の重合体が含まれていてもよい。
【００３３】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）は、少なくとも１層の架橋弾性重合体層を含む１層または複数層の内層が最外層の熱可塑性重合体層により覆われた、いわゆるコア／シェル構造ゴム粒子である。
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）において、最外層を除く少なくとも１層の内層を構成する架橋弾性重合体層は、この層の分子鎖と隣接する層中の分子鎖とがグラフト結合により結合されていることが好ましい。
【００３４】
架橋弾性重合体層に使用される炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステルとしては、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、およびアクリル酸プロピル等が挙げられる。架橋弾性重合体層に使用される共役ジエン系単量体としては、例えば、１，３−ブタジエン、およびイソプレン等が挙げられる。
【００３５】
架橋弾性重合体層には、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステルおよび／または共役ジエン系単量体の他、これらと共重合可能なビニル系単量体を用いてもよい。共重合可能なビニル系単量体としては、例えば、メタクリル酸エステル、芳香族ビニル化合物、多官能性単量体等が挙げられる。
なお、本明細書において、「多官能性単量体」は、２以上の重合性官能基を有する単量体である。
【００３６】
本発明の合わせガラス用中間膜の耐衝撃性等の観点から、架橋弾性重合体層中の炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位および／または共役ジエン系単量体単位に由来する樹脂成分の含有量は、架橋弾性重合体層の全質量に対して、６０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましい。
【００３７】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）において、最外層の熱可塑性重合体層に使用される炭素数１〜８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステルとしては、例えば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ブチル、およびメタクリル酸シクロヘキシル等が挙げられる。アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の分散性の点から、熱可塑性重合体層中のメタクリル酸アルキルエステル単量体単位に由来する樹脂成分の含有量は、熱可塑性重合体層の全質量に対して、７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましい。
【００３８】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の層数は特に制限されず、２層、３層、または４層以上である。熱安定性および生産性の点で、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）は３層構造であることが特に好ましい。
【００３９】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）としては、中心側から、メタクリル酸メチル単位と、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位と、多官能性単量体単位とを含む架橋樹脂層からなる第１層と、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位と、メタクリル酸メチル単位（任意成分）と、多官能性単量体単位とを含む架橋弾性体層からなる第２層と、メタクリル酸メチル単位と、炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位とを含む硬質熱可塑性樹脂層からなる第３層（最外層）とからなる３層構造重合体粒子（Ｙ１）が好ましい。第１層の架橋樹脂層は、３０〜９８．９９質量％のメタクリル酸メチル単位と、１〜６９．９９質量％の炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位と、０．０１〜２質量％の多官能性単量体単位とを含むことが好ましい。第２層の架橋弾性体層は、７０〜９９．９質量％の炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位と、０〜２９．９質量％のメタクリル酸メチル単位（任意成分）と、０．１〜５質量％の多官能性単量体単位とを含むことが好ましい。第３層の硬質熱可塑性樹脂層は、８０〜９９質量％のメタクリル酸メチル単位と、１〜２０質量％の炭素数１〜８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位とを含むことが好ましい。
【００４０】
３層構造重合体粒子（Ｙ１）において、各層の比率は特に制限されず、第１層が５〜４０質量％であり、第２層が２０〜５５質量％であり、第３層（最外層）が１５〜７５質量％であるのが好ましい。
【００４１】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径は特に制限されず、０．０５μｍ以上であることが好ましく、０．０６μｍ以上であることがより好ましく、０．０７μｍ以上であることがさらに好ましい。また、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径は、０．２５μｍ以下であることが好ましく、０．２０μｍ以下であることがより好ましく、０．１５μｍ以下であることがさらに好ましい。アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径が０．０５μｍ未満では、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の取扱い性が低下する傾向がある。アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径が０．２５μｍより大きくなると、本発明の合わせガラス用中間膜が、応力が加えられたときに白化して透過率が低下しやすくなる（つまり、耐応力白化性が悪化する）傾向がある。さらに粒子径の大きい多層構造重合体粒子（Ｙ）の添加割合が多いと、得られる合わせガラスのヘイズが増大する傾向がある。耐応力白化性やヘイズの観点から、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径は、０．１５μｍ以下であることが好ましい。アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の粒子径は、例えば、乳化重合法により重合を行う際における界面活性剤の添加量や単量体の組成を変更することで、適宜、調整することができる。
【００４２】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）は、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に基づいて測定される屈折率が１．４８５〜１．４９５の範囲となる重合体で構成されていることが、Ａ層の透明性を高める観点から好ましい。
【００４３】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の重合法は特に制限されず、乳化重合法が好ましい。まず、１種または２種以上の原料単量体を乳化重合させて芯粒子をつくった後、他の１種または２種以上の単量体を芯粒子の存在下に乳化重合させて芯粒子の周りに殻を形成させる。次いで必要に応じて、芯と殻からなる粒子の存在下にさらに１種または２種以上の単量体を乳化重合させて別の殻を形成させる。このような重合反応を繰り返すことにより、目的とするアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）を乳化ラテックスとして製造することができる。得られたラテックス中には、通常、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）に加えて、メタクリル酸メチル単位を有する直鎖のメタクリル系樹脂が存在する。
【００４４】
本発明に用いるアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の含有量は、Ａ層の全質量に対して、４０質量％以上であることが好ましく、５０質量％であることがより好ましく、６２質量％であることが特に好ましい。また、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の含有量は、Ａ層の全質量に対して、８０質量％以下であることが好ましく、７０質量％以下であることがより好ましく、６７質量％以下であることが特に好ましい。
なお、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の含有量は、アセトンを用いて以下の方法にて求めるものとする。
Ａ層を構成するアクリル系樹脂組成物を充分乾燥して水分を除去した後、その質量（Ｗ１）を測定する。次に、このアクリル系樹脂組成物を試験管に入れ、アセトンを加えて溶解し、アセトン可溶部を除去する。その後、真空加熱乾燥機を使用してアセトンを除去し、残留物を得る。この残留物から微粒子を分離し、次に得られた残留物の質量（Ｗ２）を測定する。次式に基づいて、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の含有量を求める。
［アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）の含有量］＝（Ｗ２／Ｗ１）×１００（％）
【００４５】
（メタクリル系樹脂（Ｍ））
アクリル系フィルムに用いるアクリル系樹脂組成物は、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）と、さらに、８０質量％以上のメタクリル酸メチル単位を含み、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分であるメタクリル系樹脂（Ｍ）を含むことが好ましい。メタクリル系樹脂（Ｍ）は、１種を単独で、又は、２種以上を用いることができる。
【００４６】
メタクリル系樹脂（Ｍ）は、メタクリル酸メチル単位に合わせて、必要に応じて、２０質量％以下の共重合可能なビニル系単量体単位を含むことができる。ビニル系単量体としては特に制限されず、アクリル酸メチル等のアクリル酸エステル単量体；メタクリル酸エステル；芳香族ビニル化合物；等が挙げられる。これらは１種を単独で、又は、２種以上を用いることができる。
【００４７】
メタクリル系樹脂（Ｍ）のメルトフローレートは、１ｇ／１０分以上であることが好ましく、１．２ｇ／１０分以上であることがより好ましい。メタクリル系樹脂（Ｍ）のメルトフローレートは、５ｇ／１０分以下であることが好ましく、３ｇ／１０分以下であることがより好ましい。メタクリル系樹脂（Ｍ）のメルトフローレートが上記の範囲を超えると、メタクリル系樹脂（Ｍ）とアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）とを含むアクリル系樹脂組成物（Ｒ１）を溶融成形する際の粘り強さが低下する傾向にある。メタクリル系樹脂（Ｍ）のメルトフローレートが上記の範囲未満であると、アクリル系樹脂組成物（Ｒ１）を溶融成形する際の流動性が低下する傾向にある。メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分であるメタクリル系樹脂（Ｍ）は、例えば、メタクリル酸メチルを含む単量体の重合に併用するアクリル酸エステルや連鎖移動剤の添加量を適切に調整することにより得ることができる。
【００４８】
メタクリル系樹脂（Ｍ）は、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に基づいて測定される屈折率が１．４８５〜１．４９５の範囲となる重合体で構成されていることが、Ａ層の透明性を高める観点から好ましい。
【００４９】
アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）とメタクリル系樹脂（Ｍ）を混合したアクリル系樹脂組成物（Ｒ１）中におけるメタクリル系樹脂（Ｍ）の配合量は特に制限されず、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）１００質量部に対して、１質量部以上であることが好ましく、５質量部以上であることがより好ましく、１５質量部であることが特に好ましい。メタクリル系樹脂（Ｍ）の配合量は、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）１００質量部に対して、１００質量部以下であることが好ましく、７０質量部以下であることが好ましく、４５質量部以下であることが特に好ましい。メタクリル系樹脂（Ｍ）の配合量が１００質量部より多くなると、Ａ層が式（３）を満たすことが困難になる傾向がある。
【００５０】
メタクリル系樹脂（Ｍ）は、市販品またはＩＳＯ８２５７−１の規定品を用いることができる。
メタクリル系樹脂（Ｍ）は、公知方法により重合して用いることができる。ここで、メタクリル系樹脂（Ｍ）の重合法は特に制限されず、乳化重合法、懸濁重合法、塊状重合法、および溶液重合法等が挙げられる。
【００５１】
（アクリル系ブロック共重合体（Ｚ））
メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）は、メタクリル酸エステルに由来する構造単位を主たる構成単位とするものである。メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）におけるメタクリル酸エステルに由来する構造単位の割合は、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましく、９５質量％以上であることがさらに好ましく、９８質量％以上であることが特に好ましい。
【００５２】
メタクリル酸エステルとしては、透明性および耐熱性を向上させる観点から、メタクリル酸メチルがより好ましい。メタクリル酸エステルは、１種を単独で、または、２種以上を組み合わせて重合することによって、メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）を形成できる。
【００５３】
メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の単一ユニットの重量平均分子量Ｍｗ(ｚ１)は、５，０００以上であることが好ましく、１５０，０００以下であることが好ましい。また、メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の単一ユニットの重量平均分子量Ｍｗは、８，０００以上であることがより好ましく、１２，０００以上であることが更に好ましい。また、重量平均分子量Ｍｗは、１２０，０００以下であることがより好ましく、１００，０００以下であることが更に好ましい。
【００５４】
ブロック共重合体（Ｚ）において、一分子中にメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）が複数ある場合、其々のメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）を構成する構造単位の組成比や分子量は、相互に同じであってもよいし、異なっていてもよい。
【００５５】
ブロック共重合体（Ｚ）におけるメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の割合は、透明性、柔軟性、成形加工性および表面平滑性の観点から、１０質量％以上であることが好ましく、２５質量％以上であることがより好ましく、７０質量％以下であることが好ましく、６０質量％以下であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）におけるメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の割合が１０質量％以上であり、７０質量％以下であると、本発明のアクリル系樹脂組成物からなるＡ層の透明性、可撓性、耐屈曲性、耐衝撃性、柔軟性などに優れる。ブロック共重合体（Ｚ）にメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）が複数含まれる場合には、上記の割合は、すべてのメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の合計質量に基づいて算出する。
【００５６】
アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）は、アクリル酸エステルに由来する構造単位を主たる構成単位とするものである。アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）におけるアクリル酸エステルに由来する構造単位の割合は、４５質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましく、６０質量％以上であることが更に好ましく、９０質量％以上であることが更に好ましい。
【００５７】
アクリル酸エステルとしては、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｓｅｃ−ブチル、アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、アクリル酸アミル、アクリル酸イソアミル、アクリル酸ｎ−ヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ペンタデシル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸イソボルニル、アクリル酸フェニル、アクリル酸ベンジル、アクリル酸フェノキシエチル、アクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸２−メトキシエチル、アクリル酸グリシジル、アクリル酸アリルなどが挙げられる。アクリル酸エステルは、１種を単独で、または２種以上を組み合わせて重合することによって、アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）を形成できる。
【００５８】
アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）は、本発明に用いるアクリル系樹脂組成物（Ｒ２）の透明性を向上させる観点などから、アクリル酸アルキルエステルとアクリル酸芳香族エステルとからなることが好ましい。アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）が、アクリル酸アルキルエステルとアクリル酸芳香族エステルとからなる場合、該アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）は、アクリル酸アルキルエステルに由来する構造単位５０〜９０質量％と（メタ）アクリル酸芳香族エステルに由来する構造単位５０〜１０質量％とを含むことが好ましい。
【００５９】
アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の単一ユニットの重量平均分子量Ｍｗ(ｚ２)は、５，０００以上であることが好ましく、１５，０００以上であることがより好ましく、３０，０００以上であることが特に好ましい。アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の単一ユニットの重量平均分子量Ｍｗ(ｚ２)は、１２０，０００以下であることが好ましく、１１０，０００以下であることがより好ましく、１００，０００以下であることが特に好ましい。
【００６０】
ブロック共重合体（Ｚ）におけるアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の割合は、透明性、柔軟性、成形加工性および表面平滑性の観点から、１０質量％以上であることが好ましく、２０質量％以上であることがより好ましく、６０質量％以下であることが好ましく、５５質量％以下であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）におけるアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の割合が１０質量％以上、６０質量％以下の範囲にあると、本発明のアクリル系樹脂組成物からなるＡ層の耐衝撃性、柔軟性などに優れる。ブロック共重合体（Ｚ）が一分子中にアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）を複数含む場合には、上記の割合は、すべてのアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の合計質量に基づいて算出する。
【００６１】
ブロック共重合体（Ｚ）のメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）とアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）との結合形態は、特に限定されない。例えば、メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の一末端にアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の一末端が繋がったもの（（ｚ１）−（ｚ２）構造のジブロック共重合体）；メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の両末端のそれぞれにアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の一末端が繋がったもの（（ｚ２）−（ｚ１）−（ｚ２）構造のトリブロック共重合体）；アクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）の両末端のそれぞれにメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）の一末端が繋がったもの（（ｚ１）−（ｚ２）−（ｚ１）構造のトリブロック共重合体）などのメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）とアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）とが直列に繋がった構造のブロック共重合体が挙げられる。
【００６２】
また、ブロック共重合体（Ｚ）は、メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）およびアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２）以外の重合体ブロック（ｚ３）を有するものであってもよい。
【００６３】
ブロック共重合体（Ｚ）は、必要に応じて、分子鎖中または分子鎖末端に水酸基、カルボキシル基、酸無水物、アミノ基などの官能基を有していてもよい。
【００６４】
ブロック共重合体（Ｚ）の重量平均分子量Ｍｗ（Ｚ）は、５２,０００以上であることが好ましく、６０，０００以上であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）の重量平均分子量Ｍｗ（Ｚ）は、４００，０００以下であることが好ましく、３００，０００以下であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）の重量平均分子量が小さいと、溶融押出成形において十分な溶融張力を保持できず、良好な板状成形体が得られにくく、また得られた板状成形体の破断強度などの力学物性が低下する傾向がある。一方、ブロック共重合体（Ｚ）の重量平均分子量が大きいと、溶融樹脂の粘度が高くなり、溶融押出成形で得られる板状成形体の表面に微細なシボ調の凹凸や未溶融物（高分子量体）に起因するブツが発生し、良好な板状成形体が得られにくい傾向がある。
【００６５】
また、ブロック共重合体（Ｚ）の分子量分布を表す重量平均分子量Ｍｗ（Ｚ）と数平均分子量Ｍｎ（Ｚ）の比であるＭｗ（Ｚ）／Ｍｎ（Ｚ）は、１．０以上であることが好ましく、２．０以下であることが好ましく、１．６以下であることがより好ましい。このような範囲内に分子量分布があることにより、本発明の合わせガラス用中間膜において、ブツの発生原因となる未溶融物の含有量を極めて少量とすることができる。
【００６６】
ブロック共重合体（Ｚ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度（η（Ｚ））は、７５〜１５００Ｐａ・ｓの範囲であることが好ましい。溶融粘度（η（Ｚ））は、１５０Ｐａ・ｓ以上であることがより好ましく、３００Ｐａ・ｓ以上であることが特に好ましい。また、溶融粘度（η（Ｚ））は、１０００Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましく、７００Ｐａ・ｓ以下であることが特に好ましい。溶融粘度（η（Ｚ））が、７５〜１５００Ｐａ・ｓの範囲であることで、破断強度などの力学物性に優れ、表面の微細なシボ調の凹凸や未溶融物（高分子量体）に起因するブツの発生が抑制された、良好なフィルムを得ることができる。
【００６７】
また、メタクリル系樹脂（Ｍ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度（η（Ｍ））と溶融粘度（η（Ｚ））の比（η（Ｍ）／η（Ｚ））の値は、１以上であることが好ましく、５以上であることがより好ましく、６以上であることがさらに好ましい。（η（Ｍ）／η（Ｚ））の値は、２０以下であることが好ましく、１０以下であることがより好ましく、８以下であることがさらに好ましい。η（Ｍ）／η（Ｚ）の値が１〜２０の範囲であることで、良好な分散性を確保でき、機械的物性、光学特性に優れたフィルムとなる。
【００６８】
２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける、メタクリル系樹脂（Ｍ）およびブロック共重合体（Ｚ）のそれぞれの溶融粘度は、キャピログラフ（株式会社東洋精機製作所製、型式１Ｄ）を用いて、２２０℃で、直径１ｍｍΦ、長さ１０ｍｍのキャピラリーより、ピストンスピード１０ｍｍ／分の速度で、溶融した樹脂を押出し、その際に生じるせん断応力から求めることができる。
【００６９】
ブロック共重合体（Ｚ）のＡＳＴＭ Ｄ５４２に基づいて測定される屈折率は、１．４８５以上であることが好ましく、１．４８７以上であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）の屈折率は、１．４９５以下であることが好ましく、１．４９３以下であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）の屈折率が、１．４８５〜１．４９５の範囲にあると、Ａ層の透明性が高くなる。なお、本明細書で「屈折率」とは、後述する実施例のとおり、測定波長５８７．６ｎｍ（ｄ線）で測定した値を意味する。
【００７０】
ブロック共重合体（Ｚ）の製造方法は、特に限定されず、公知の手法に準じた方法を採用することができる。例えば、各重合体ブロックを構成する単量体をリビング重合する方法が一般に使用される。このようなリビング重合の手法としては、例えば、有機アルカリ金属化合物を重合開始剤として用いアルカリ金属またはアルカリ土類金属塩などの鉱酸塩の存在下でアニオン重合する方法、有機アルカリ金属化合物を重合開始剤として用い有機アルミニウム化合物の存在下でアニオン重合する方法、有機希土類金属錯体を重合開始剤として用い重合する方法、α−ハロゲン化エステル化合物を開始剤として用い銅化合物の存在下ラジカル重合する方法などが挙げられる。また、多価ラジカル重合開始剤や多価ラジカル連鎖移動剤を用いて、各ブロックを構成するモノマーを重合させ、本発明に用いられるブロック共重合体（Ｚ）を含有する混合物として製造する方法なども挙げられる。これらの方法のうち、特に、ブロック共重合体（Ｚ）が高純度で得られ、また分子量や組成比の制御が容易であり、且つ経済的であることから、有機アルカリ金属化合物を重合開始剤として用い、有機アルミニウム化合物の存在下でアニオン重合する方法が好ましい。
【００７１】
アクリル系フィルムに用いるアクリル系樹脂組成物（Ｒ２）は、ブロック共重合体（Ｚ）と、さらに、８０質量％以上のメタクリル酸メチル単位を含み、メルトフローレートが０．５〜１０ｇ／１０分であるメタクリル系樹脂（Ｍ）を含むことが好ましい。アクリル系樹脂組成物（Ｒ２）におけるブロック共重合体（Ｚ）の含有量は、メタクリル系樹脂（Ｍ）とブロック共重合体（Ｚ）との合計１００質量部に対し、１質量部以上であることが好ましく、１０質量部以上であることがより好ましい。ブロック共重合体（Ｚ）の含有量は、メタクリル系樹脂（Ｍ）とブロック共重合体（Ｚ）との合計１００質量部に対し、９０質量部以下であることが好ましく、４５質量部以下であることがより好ましく、３０質量部以下であることが更に好ましい。アクリル系樹脂組成物（Ｒ２）におけるメタクリル系樹脂（Ｍ）の含有量がブロック共重合体（Ｚ）に対して少ないと、Ｔダイを用いた溶融押出成形により得られるシートの表面硬度が低下する傾向がある。
【００７２】
（任意成分）
本発明のＡ層は、上記した成分以外に、本発明の目的を損なわない範囲で必要に応じて、１種または２種以上の任意成分を含むことができる。
任意成分としては、酸化防止剤、熱劣化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、可塑剤、滑剤、離型剤、高分子加工助剤、帯電防止剤、難燃剤、染顔料、有機色素、耐衝撃性改質剤、発泡剤、充填剤、および蛍光体等の各種添加剤等が挙げられる。
上記任意成分の添加タイミングは特に制限されず、アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ）、メタクリル系樹脂（Ｍ）またはブロック共重合体（Ｚ）のいずれかの重合時に添加してもよいし、重合した後に、アクリル系樹脂組成物（Ｒ）に添加してもよいし、必要に応じて任意成分の混練時あるいは混練後に添加してもよい。
【００７３】
（酸化防止剤）
酸化防止剤は、酸素存在下においてそれ単体で樹脂の酸化劣化防止に効果を有するものである。例えば、リン系酸化防止剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、およびチオエーテル系酸化防止剤等が挙げられる。酸化防止剤としては、同一分子中にリン系酸化防止剤の効果を持つ部分およびヒンダードフェノール系酸化防止剤の効果を持つ部分を含む酸化防止剤を用いることもできる。これらの酸化防止剤は１種または２種以上を用いることができる。中でも、着色による光学特性の劣化防止効果の観点から、リン系酸化防止剤およびヒンダードフェノール系酸化防止剤等が好ましく、リン系酸化防止剤とヒンダードフェノール系酸化防止剤との併用がより好ましい。リン系酸化防止剤とヒンダードフェノール系酸化防止剤とを併用する場合、リン系酸化防止剤の使用量とヒンダードフェノール系酸化防止剤の使用量の質量比である（リン系酸化防止剤の使用量）／（ヒンダードフェノール系酸化防止剤の使用量）は、１／５以上であることが好ましく、１／２以上であることがより好ましい。また、（リン系酸化防止剤の使用量）／（ヒンダードフェノール系酸化防止剤の使用量）は、２／１以下であることが好ましく、１／１以下であることがより好ましい。
【００７４】
リン系酸化防止剤としては、２，２−メチレンビス（４，６−ジｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト（株式会社ＡＤＥＫＡ製；商品名：アデカスタブＨＰ−１０）、トリス（２，４−ジｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（ＢＡＳＦ社製；商品名：ＩＲＧＡＦＯＳ１６８）、および３，９−ビス（２，６−ジｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）−２，４，８，１０−テトラオキサー３，９−ジホスファスピロ［５．５］ウンデカン（株式会社ＡＤＥＫＡ製；商品名：アデカスタブＰＥＰ−３６）等が好ましい。
【００７５】
ヒンダードフェノール系酸化防止剤としては、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕（ＢＡＳＦ社製；商品名ＩＲＧＡＮＯ０１０１０）、およびオクタデシル−３−（３，５−ジｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート（ＢＡＳＦ社製；商品名ＩＲＧＡＮＯ０１０７６）等が好ましい。
【００７６】
同一分子中にリン系酸化防止剤の効果を持つ部分およびヒンダードフェノール系酸化防止剤の効果を持つ部分を含む酸化防止剤としては、６−［３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチル）プロポキシ］−２，４，８，１０−テトラ−ｔ−ブチルジベンズ［ｄ，ｆ］［１，３，２］−ジオキサスホスフェピン（住友化学株式会社製；商品名スミライザーＧＰ）等が好ましい。
【００７７】
（熱劣化防止剤）
熱劣化防止剤は、実質上無酸素の状態下で高熱にさらされたときに生じるポリマーラジカルを捕捉することによって樹脂の熱劣化を防止できるものである。熱劣化防止剤としては、２−ｔ−ブチル−６−（３’−ｔ−ブチル−５’−メチル−ヒドロキシベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート（住友化学株式会社製；商品名スミライザーＧＭ）、および２，４−ジｔ−アミル−６−（３’，５’−ジｔ−アミル−２’−ヒドロキシ−α−メチルベンジル）フェニルアクリレート（住友化学株式会社製；商品名スミライザーＧＳ）等が好ましい。
【００７８】
（紫外線吸収剤）
紫外線吸収剤は、紫外線を吸収する能力を有する化合物である。紫外線吸収剤は、主に光エネルギーを熱エネルギーに変換する機能を有すると言われる化合物である。紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン類、ベンゾトリアゾール類、トリアジン類、ベンゾエート類、サリシレート類、シアノアクリレート類、蓚酸アニリド類、マロン酸エステル類、およびホルムアミジン類等が挙げられる。これらは１種または２種以上を用いることができる。上記の中でも、ベンゾトリアゾール類、トリアジン類、または波長３８０〜４５０ｎｍにおけるモル吸光係数の最大値εｍａｘが１２００ｄｍ３・ｍｏｌ−１ｃｍ−１以下である紫外線吸収剤が好ましい。
【００７９】
ベンゾトリアゾール類は、紫外線被照による着色等の光学特性低下を抑制する効果が高い。ベンゾトリアゾール類としては、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノール（ＢＡＳＦ社製；商品名ＴＩＮＵＶＩＮ３２９）、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４，６−ビス（１−メチル−１−フェニルエチル）フェノール（ＢＡＳＦ社製；商品名ＴＩＮＵＶＩＮ２３４）、および、２，２’−メチレンビス［６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−ｔｅｒｔ−オクチルフェノール］（株式会社ＡＤＥＫＡ製；ＬＡ−３１）等が好ましい。
【００８０】
波長３８０〜４５０ｎｍにおけるモル吸光係数の最大値εｍａｘが１２００ｄｍ３・ｍｏｌ−１ｃｍ−１以下である紫外線吸収剤は、得られる熱可塑性樹脂フィルムの黄色味を抑制できる。このような紫外線吸収剤としては、２−エチル−２’−エトキシ−オキサルアニリド（クラリアントジャパン社製；商品名サンデユボアＶＳＵ）等が挙げられる。
【００８１】
上記した紫外線吸収剤の中で、紫外線被照による樹脂劣化が抑えられるという観点から、ベンゾトリアゾール類等が好ましく用いられる。
【００８２】
また、波長３８０ｎｍ付近の波長を効率的に吸収したい場合は、トリアジン類の紫外線吸収剤が好ましく用いられる。このような紫外線吸収剤としては、２，４，６−トリス（２−ヒドロキシ−４−ヘキシルオキシ−３−メチルフェニル）−１，３，５−トリアジン（株式会社ＡＤＥＫＡ製；ＬＡ−Ｆ７０）、およびその類縁体であるヒドロキシフェニルトリアジン系紫外線吸収剤（ＢＡＳＦ社製；ＴＩＮＵＶＩＮ４７７−ＤやＴＩＮＵＶＩＮ４６０やＴＩＮＵＶＩＮ４７９）等が挙げられる。
【００８３】
なお、紫外線吸収剤のモル吸光係数の最大値εｍａｘは、次のようにして測定する。シクロヘキサン１Ｌに紫外線吸収剤１０．００ｍｇを添加し、目視による観察で未溶解物がないように溶解させる。この溶液を１ｃｍ×１ｃｍ×３ｃｍの石英ガラスセルに注入し、日立製作所社製Ｕ−３４１０型分光光度計を用い、波長３８０〜４５０ｎｍでの吸光度を測定する。紫外線吸収剤の分子量（ＭＵＶ）と、測定された吸光度の最大値（Ａｍａｘ）とから次式により計算し、モル吸光係数の最大値εｍａｘを算出する。
εｍａｘ＝［Ａｍａｘ／（１０×１０−３）］×ＭＵＶ
【００８４】
（光安定剤）
光安定剤は、主に光による酸化で生成するラジカルを捕捉する機能を有すると言われる化合物である。好適な光安定剤としては、２，２，６，６−テトラアルキルピペリジン骨格を持つ化合物などのヒンダードアミン（株式会社ＡＤＥＫＡ製；ＬＡ−５２やＬＡ−５７）（ＢＡＳＦ社製；ＴＩＮＵＶＩＮ６２２ＳＦやＴＩＮＵＶＩＮ７７０）等が挙げられる。
【００８５】
（高分子加工助剤）
高分子加工助剤としては、例えば、乳化重合法によって製造され、６０質量％以上のメタクリル酸メチル単位およびこれと共重合可能な４０質量％以下のビニル系単量体単位からなる重合体粒子が用いられる。高分子加工助剤は、極限粘度が３〜６ｄｌ／ｇであることが好ましい。
【００８６】
上記各種添加剤の合計量は特に制限されず、一般に熱可塑性樹脂フィルム１００質量％中、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．０５質量％以上であることがより好ましい。上記各種添加剤の合計量は、熱可塑性樹脂フィルム１００質量％中、２０質量％以下であることが好ましく、１．５質量％以下であることがより好ましい。
【００８７】
（接着力調整剤）
Ａ層とＢ層との接着力を調整するため、Ａ層またはＢ層に接着力調整剤を添加しても良い。接着力調整剤としては、カルボキシル基、カルボキシル基の誘導体基、エポキシ基、ボロン酸基、ボロン酸基の誘導体基、アルコキシル基、またはアルコキシル基の誘導体基などの接着性官能基を有するポリオレフィン類が挙げられる。
【００８８】
特に、Ｂ層にポリビニルアセタール樹脂を用いる場合には、接着性官能基を有するポリオレフィン類をＡ層に添加することで、Ａ層とＢ層との接着力を好適に調整することができる。接着性官能基を有するポリオレフィン類の添加量は、Ａ層の熱可塑性樹脂１００質量部に対して、２０質量部以下であることが好ましく、１５質量部以下であることがより好ましく、１０質量部以下であることがさらに好ましい。接着性官能基を有するポリオレフィン類の添加量が２０質量部を超えると、合わせガラスを作製した際に、ヘイズが悪化することがある。接着性官能基を有するポリオレフィン類としては、上記ポリオレフィン類の中でもカルボキシル基を含有するポリプロピレンが、入手の容易さ、接着性の調整のしやすさ、およびヘイズの調整のしやすさの観点から好適である。
【００８９】
［機能層］
本発明の合わせガラス用中間膜は、Ａ層の少なくとも片面に熱線遮蔽構造体や導電性構造体、印刷層などの機能層（機能性被覆層）を有することが好ましい。Ａ層が有する２つの面のうち、算術平均粗さ（Ｒａ）が３．０μｍ以下である面に、機能層を設けることが好ましい。
【００９０】
Ａ層に熱線遮蔽性を付与する方法としては、Ａ層に熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子を含有させる方法や、Ａ層の表面に熱線遮蔽性被覆を設ける方法が挙げられる。熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子としては、少なくとも近赤外波長領域の光線を吸収する機能を有するものであれば特に限定されず、例えば、錫ドープ酸化インジウム、アンチモンドープ酸化錫、アルミニウムドープ酸化亜鉛、インジウムドープ酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛、酸化タングステン、六ホウ化ランタン、六ホウ化セリウム、無水アンチモン酸亜鉛、硫化銅等が挙げられる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、性能、安全性、原料入手性、価格等の観点から無水アンチモン酸亜鉛を含むことが好ましい。
【００９１】
Ａ層に熱線遮蔽性機能を有する金属酸化物微粒子を含有させる場合、金属酸化物微粒子の含有量は、Ａ層中の熱可塑性樹脂１００質量部に対して、０．００１質量部以上であることが好ましく、０．００２質量部以上であることがより好ましい。また、金属酸化物微粒子の含有量は、Ａ層中の熱可塑性樹脂１００質量部に対して、２質量部以下であることが好ましく、１．５質量部以下であることがより好ましい。金属酸化物微粒子の含有量が、０．００１質量部未満となると、期待する熱線遮蔽効果が得られなくなる傾向にある。金属酸化物微粒子の含有量が、２質量部より多くなると、Ａ層の透明性が低下する傾向がある。
【００９２】
本発明において、導電性構造体とは不連続な導電性構造体も含まれ、平面の層ではなく、個々に識別可能な構造体、例えば導体路、導線、それらで構成される網目状構造物、点ならびにそれらの組み合わせであると理解される。不連続の導電性構造体は、Ａ層の表面に設けられるか、またはこの表面に埋め込まれてもよい。
【００９３】
不連続な導電性構造体は、金属、例えば、金、銀、銅、インジウム、亜鉛、鉄、アルミニウムを含んでいるのが好ましい。しかし、代替的に、もしくはそれとの組み合わせによって、半導体材料も適切にＡ層に配置することができる。さらに、炭素系の導電性材料、例えばグラファイト、ＣＮＴ（カーボンナノチューブ（ｃａｒｂｏｎ  ｎａｎｏ  ｔｕｂｅｓ））またはグラフェンが含まれていてよい。
【００９４】
導電性構造体は、印刷法の多様な別形、例えばスクリーン印刷、フレキソ印刷またはグラビア印刷、蒸着、スパッタリング、電気蒸着によって、Ａ層の表面で作製することができる。印刷法では、場合により積層前に通常なおも乾燥できるか、または熱もしくは光により硬化することができる相応のインクが使用される。導電性構造体は、さしあたり比較的粗い構造から、レーザーまたは別の加工手段（彫刻、エッチング）を使用することによって初めてその最終的な形態でＡ層の表面に作製されてもよい。
【００９５】
印刷法（「プリンテッド・エレクトロニクス（ｐｒｉｎｔｅｄ  ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ）」）を使用する場合、使用されるインクもしくは印刷用インクは、導電性粒子を含んでいる。導電性粒子は、金属、例えば金、銀、銅、亜鉛、鉄またはアルミニウムの粒子、ならびに金属で被覆された材料、例えば銀めっきされたガラス繊維、ガラス小球の粒子、ならびに導電性カーボンブラック、カーボンナノチューブ、グラファイトまたはグラフェンの粒子であってよい。さらに、半導体の粒子、例えば、導電性金属酸化物、例えばインジウムドープ酸化スズ、インジウムドープ酸化亜鉛、アンチモンドープ酸化スズの粒子である。なかでも、導電性粒子としては、金、銀、銅又は導電性金属酸化物が好ましい。
【００９６】
一般に、導電性構造体は、周波電磁界を電磁遮蔽するため、電気回路、例えば配線または送信および／もしくは受信アンテナならびに別の機能を作製するために使用することができるものである。このことによって、例えば加熱エレメントを合わせガラスに導入することができ、アンテナを例えば自動車分野においてラジオ波の受信のために、または車両間通信において使用することができる。
【００９７】
本発明による積層体の導電性構造体は、接触センサーとして仕上げられていてもよく、このことは、相互に作用する合わせガラスの製造を可能にする。したがって、例えば、合わせガラス（例えば乗用車のフロントガラスもしくはサイドガラス、または扉のガラス）上での情報入力をアクセス制御に利用することができる。
【００９８】
電子構成部品、つまり導電性および誘電性の構造体の多層構造では、さらに電子回路または構成部品全体を設けることができる。それには、特にトランジスタ、抵抗器、チップ、センサー、ディスプレイ、発光ダイオード（例えばＯＬＥＤ）および／またはスマートラベルが該当する。
【００９９】
導電性構造体は、非常に小さいことがあり、肉眼では充分に認識することができない場合がある。導電性構造体の幅は、１μｍ以上であることが好ましい。導電性構造体の幅は、３０μｍ以下であることが好ましく、２０μｍ以下であることがより好ましく、１５μｍ以下であることが更に好ましい。特に、平坦な加熱領域（Ｈｅｉｚｆｅｌｄｅｒ）の場合、フィラメントの幅は２５μｍ未満である。加熱領域は、局所的にのみ、例えばフロントガラスの上側の光学センサー系の前にのみ導入されてもよい。
【０１００】
本発明により使用される熱線遮蔽性被覆の厚さ、及び、導電性構造体の厚さは、透明性を確保する観点から、１０μｍ以下であることが好ましく、１μｍ以下であることがより好ましく、０．５μｍ以下であることが更に好ましい。導電性構造体の厚さは、ラミネート時の欠点発生頻度を抑える観点から、５０μｍ以下であることが好ましく、２０μｍ以下であることがより好ましく、１５μｍ以下であることが更に好ましい。
【０１０１】
［Ｂ層］
本発明の合わせガラス用中間膜は、Ａ層の少なくとも片面に熱可塑性樹脂を含むＢ層を有することが好ましく、Ａ層の両面に熱可塑性樹脂を含むＢ層を有することがより好ましい。
【０１０２】
Ｂ層を構成する熱可塑性樹脂の種類は、特に限定されないが、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー、エチレンビニルアセテート、塩化ビニル樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂またはポリアミド樹脂などが挙げられる。上記のような熱可塑性樹脂をＢ層に用いることにより、合わせガラス用中間膜の耐候性や強度を向上させたり、ガラスとの接着性を調整したりすることができる。ガラスとの接着性や透明性の観点から、Ｂ層に用いる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマーが好ましい。
【０１０３】
本発明の合わせガラス用中間膜を構成する一部であるＢ層は、Ａ層との屈折率差が０．０５以下となるものであれば、特に限定されないが、例えば、合わせガラス用中間膜として実用化したときに、破損時のガラス飛散性が低い安全ガラスを作製できる等の観点から、ポリビニルアセタール樹脂を含有する組成物からなるポリビニルアセタール樹脂層とすることが好ましい。
【０１０４】
Ｂ層を構成する樹脂フィルムは、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に基づいて測定される屈折率が１．４８５〜１．４９５の範囲となる重合体で構成されていることが、Ｂ層の透明性を高める観点から好ましい。
【０１０５】
Ｂ層の厚さは、２００μｍ以上であることが好ましく、３５０μｍ以上であることがより好ましい。また、Ｂ層の厚さは、３０００μｍ以下であることが好ましく、２０００μｍ以下であることがより好ましい。
【０１０６】
（ポリビニルアセタール樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含有する組成物をＢ層として用いる場合には、Ｂ層がポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を４０質量％以上含むことが好ましく、５０質量％以上含むことがより好ましく、６０質量％以上含むことがさらに好ましく、８０質量％以上含むことが特に好ましく、９０質量％以上含むことがより一層好ましく、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂のみからＢ層が構成されていても良い。ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂のＢ層中の含有率が４０質量％より少なくなると、ガラスとの接着性が低下することがある。
【０１０７】
ポリビニルアセタール樹脂としては平均アセタール化度４０モル％以上のものが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の平均アセタール化度が４０モル％未満であると可塑剤などの溶剤との相溶性が低下する傾向にある。ポリビニルアセタール樹脂の平均アセタール化度は、より好ましくは６０モル％以上であり、耐水性の観点から、さらに好ましくは６５モル％以上である。
【０１０８】
ポリビニルアセタール樹脂としては平均アセタール化度９０モル％以下のものが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の平均アセタール化度が９０モル％を超えると、ポリビニルアセタール樹脂を得るための反応に長時間を要し、プロセス上好ましくないことがある。ポリビニルアセタール樹脂の平均アセタール化度は、より好ましくは８５モル％以下であり、耐水性の観点から、さらに好ましくは８０モル％以下である。
【０１０９】
ポリビニルアセタール樹脂はポリビニルアセタール樹脂中のビニルアセテート単位の含有量が３０モル％以下のものが好ましい。ビニルアセテート単位の含有量が３０モル％を超えると樹脂の製造時にブロッキングを起こしやすくなるため、製造しにくくなる。ポリビニルアセタール樹脂中のビニルアセテート単位の含有量は、好ましくは２０モル％以下である。
【０１１０】
ポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の含有量は、１５モル％以上であることが好ましく、２０モル％以上であることがより好ましく、２５モル％以上であることがさらに好ましい。ポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の含有量は、５０モル％以下であることが好ましく、４５モル％以下であることがより好ましく、４０モル％以下であることがさらに好ましい。ビニルアルコール単位の含有量が１５モル％より少なくなると、ガラスとの接着性が低下する傾向にあり、ビニルアルコール単位の含有量が５０モル％より多くなると、耐水性が低下する傾向にある。
【０１１１】
ポリビニルアセタール樹脂は、通常、ビニルアセタール単位、ビニルアルコール単位およびビニルアセテート単位から構成されており、これらの各単位量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８ 「ポリビニルブチラール試験方法」や核磁気共鳴法（ＮＭＲ）によって測定することができる。
【０１１２】
ポリビニルアセタール樹脂が、ビニルアセタール単位以外の単位を含む場合は、ビニルアルコールの単位量とビニルアセテートの単位量を測定し、これらの両単位量をビニルアセタール単位以外の単位を含まない場合のビニルアセタール単位量から差し引くことで、残りのビニルアセタール単位量を算出することができる。
【０１１３】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、従来公知の方法により製造することができ、代表的には、ポリビニルアルコールにアルデヒド類を用いてアセタール化することにより製造することができる。具体的には、ポリビニルアルコールを温水に溶解し、得られた水溶液を所定の温度、例えば、０℃以上、９０℃以下、好ましくは１０℃以上、２０℃以下に保持しておいて、所要の酸触媒およびアルデヒド類を加え、撹拌しながらアセタール化反応を進行させ、次いで、反応温度を７０℃に上げて熟成して、反応を完結させ、その後、中和、水洗および乾燥を行って、ポリビニルアセタール樹脂の粉末を得る方法等が挙げられる。
【０１１４】
ポリビニルアセタール樹脂の原料となるポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、１００以上であることが好ましく、３００以上であることがより好ましく、４００以上であることがより好ましく、６００以上であることがさらに好ましく、７００以上であること特に好ましく、７５０以上であることが最も好ましい。ポリビニルアルコールの粘度平均重合度が低すぎると、耐貫通性、耐クリープ物性、特に８５℃、８５％ＲＨのような高温高湿条件下での耐クリープ物性が低下することがある。また、ポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、５０００以下であることが好ましく、３０００以下であることがより好ましく、２５００以下であることがさらに好ましく、２３００以下であることが特に好ましく、２０００以下であることが最も好ましい。ポリビニルアルコールの粘度平均重合度が５０００を超えると樹脂膜の成形が難しくなることがある。
【０１１５】
さらに、得られる合わせガラス用中間膜のラミネート適性を向上させ、外観に一層優れた合わせガラスを得るためには、ポリビニルアルコールの粘度平均重合度が１５００以下であることが好ましく、１１００以下であることがより好ましく、１０００以下であることがさらに好ましい。
【０１１６】
なお、ポリビニルアセタール樹脂の粘度平均重合度は、原料となるポリビニルアルコールの粘度平均重合度と一致するため、上記したポリビニルアルコールの好ましい粘度平均重合度はポリビニルアセタール樹脂の好ましい粘度平均重合度と一致する。
【０１１７】
得られるポリビニルアセタール樹脂のビニルアセテート単位は３０モル％以下に設定することが好ましいため、ケン化度が７０モル％以上のポリビニルアルコールを使用することが好ましい。ポリビニルアルコールのケン化度が７０モル％未満となると、樹脂の透明性や耐熱性が低下することがあり、またアルデヒド類との反応性も低下することがある。ケン化度は、より好ましくは９５モル％以上のものである。
【０１１８】
ポリビニルアルコールの粘度平均重合度およびケン化度は、例えば、ＪＩＳ Ｋ ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定することができる。
【０１１９】
ポリビニルアルコールのアセタール化に用いるアルデヒド類としては、炭素数１以上、１２以下のアルデヒドが好ましい。アルデヒドの炭素数が１２を超えるとアセタール化の反応性が低下し、しかも反応中に樹脂のブロックが発生しやすくなり、樹脂の合成に困難を伴い易くなる。
【０１２０】
アルデヒド類としては特に限定されず、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、バレルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘプチルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ベンズアルデヒド、シンナムアルデヒド等の脂肪族、芳香族、脂環式アルデヒドが挙げられる。これらのうちでも炭素数２以上、６以下の脂肪族アルデヒドが好ましく、中でもブチルアルデヒドが特に好ましい。また、上記アルデヒド類は単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。更に、多官能アルデヒド類やその他の官能基を有するアルデヒド類などを全アルデヒド類の２０質量％以下の範囲で少量併用してもよい。
【０１２１】
（アイオノマー）
アイオノマーとしては、特に限定されないが、エチレン由来の構成単位、およびα，β−不飽和カルボン酸に由来の構成単位を有し、α，β−不飽和カルボン酸の少なくとも一部が金属イオンによって中和された樹脂が挙げられる。金属イオンとしては、例えばナトリウムイオンが挙げられる。ベースポリマーとなるエチレン・α，β−不飽和カルボン酸共重合体において、α，β−不飽和カルボン酸の構成単位の含有割合は、２質量％以上であることが好ましく、５質量％以上であることがより好ましい。また、α，β−不飽和カルボン酸の構成単位の含有割合は、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましい。本発明においては、入手のしやすさの点から、エチレン・アクリル酸共重合体のアイオノマー、およびエチレン・メタクリル酸共重合体のアイオノマーが好ましい。エチレン系アイオノマーの例としては、エチレン・アクリル酸共重合体のナトリウムアイオノマー、エチレン・メタクリル酸共重合体のナトリウムアイオノマーを、特に好ましい例として挙げることができる。
【０１２２】
アイオノマーを構成するα、β―不飽和カルボン酸としては、例えばアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチル、無水マレイン酸などが挙げられるが、アクリル酸またはメタクリル酸が特に好ましい。
【０１２３】
Ｂ層には、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂以外の成分として、さらに遮熱材料（例えば、赤外線吸収能を有する、無機遮熱性微粒子または有機遮熱性材料）、紫外線吸収剤、可塑剤、酸化防止剤、光安定剤、接着力調整剤および／または接着性を調整する各種添加剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料等が、必要に応じて添加されていてもよい。紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤等としては、前述したＡ層において含有されるものが挙げられる。
【０１２４】
（遮熱材料）
遮熱材料（例えば、赤外線吸収能を有する、無機遮熱性微粒子または有機遮熱性材料）はＢ層に含有させてもよい。遮熱材料としては、Ａ層に含有させることのできるものと同様のものを用いることができる。
【０１２５】
Ｂ層に遮熱材料を含有させた場合、遮熱材料の赤外線吸収能は、赤外線がＢ層を通過するときの光路長（ｍ）およびＢ層中の遮熱材料の濃度（ｇ／ｍ３）に比例する。したがって、遮熱材料の赤外線吸収能は、Ｂ層における遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）に比例する。
【０１２６】
Ｂ層において遮熱材料として金属ドープ酸化タングステン（セシウムドープ酸化タングステン）を用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、０．１０以上であることが好ましく、０．１５以上であることがより好ましく、０．２０以上であることがさらに好ましい。Ｂ層における遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）が０．１０未満であると、十分な遮熱効果が得られにくくなる傾向にある。Ｂ層において遮熱材料として金属ドープ酸化タングステン（セシウムドープ酸化タングステン）を用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、１．００以下であることが好ましく、０．７０以下であることがより好ましく、０．５０以下であることがさらに好ましい。Ｂ層における遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）が１．００を超えると、合わせガラスとした場合に、可視光線透過率が低下したり、ヘイズが悪化したり、耐候性が低下したり、色差変化が増大したりする傾向にある。
【０１２７】
Ｂ層において遮熱材料として錫ドープ酸化インジウムを用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、０．５０以上であることが好ましく、１．００以上であることがより好ましく、１．５０以上であることがさらに好ましく、２．２５以上であることが特に好ましく、３．００以上であることが最も好ましい。Ｂ層において遮熱材料として錫ドープ酸化インジウムを用いた場合における、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、１５．００以下であることが好ましく、１０．５０以下であることがより好ましく、７．５０以下であることがさらに好ましい。
【０１２８】
Ｂ層において遮熱材料としてアンチモンドープ酸化錫を用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、１．００以上であることが好ましく、１．５０以上であることがより好ましく、２．００以上であることがさらに好ましい。Ｂ層において遮熱材料としてアンチモンドープ酸化錫を用いた場合における、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、１０．００以下であることが好ましく、７．００以下であることがより好ましく、５．００以下であることがさらに好ましい。
【０１２９】
Ｂ層において遮熱材料としてフタロシアニン化合物を用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、０．０１０以上であることが好ましく、０．０１５以上であることがより好ましく、０．０２０以上であることがさらに好ましい。Ｂ層において遮熱材料としてフタロシアニン化合物を用いた場合における、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、０．１００以下であることが好ましく、０．０７０以下であることがより好ましく、０．０５０以下であることがさらに好ましい。
【０１３０】
Ｂ層において遮熱材料としてアルミニウムドープ酸化亜鉛を用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、１．００以上であることが好ましく、１．５０以上であることがより好ましく、２．００以上であることがさらに好ましい。Ｂ層において遮熱材料としてアルミニウムドープ酸化亜鉛を用いた場合における、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、１０．００以下であることが好ましく、７．００以下であることがより好ましく、５．００以下であることがさらに好ましい。
【０１３１】
Ｂ層において遮熱材料としてアンチモン酸亜鉛を用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、１．００以上であることが好ましく、１．５０以上であることがより好ましく、２．００以上であることがさらに好ましい。Ｂ層において遮熱材料としてアンチモン酸亜鉛を用いた場合における、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、１０．００以下であることが好ましく、７．００以下であることがより好ましく、５．００以下であることがさらに好ましい。
【０１３２】
Ｂ層において遮熱材料として六ホウ化ランタンを用いた場合、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、０．０２以上であることが好ましく、０．０３以上であることがより好ましく、０．０４以上であることがさらに好ましい。Ｂ層において遮熱材料として六ホウ化ランタンを用いた場合における、遮熱材料の面密度（ｇ／ｍ２）は、０．２０以下であることが好ましく、０．１４以下であることがより好ましく、０．１０以下であることがさらに好ましい。
【０１３３】
本発明の合わせガラス用中間膜は、Ｂ層に遮熱材料を含有してもよい。この場合、少なくともＢ層に紫外線吸収剤を少なくとも１種含有するものであることが好ましい。合わせガラス用中間膜を上記構成とすることで、例えば、Ａ層を内層とし、Ｂ層を外層とした場合に、Ａ層の熱可塑性エラストマーが紫外線から保護されるとともに、合わせガラス用中間膜の遮熱性を高めることができる。
【０１３４】
本発明の合わせガラス用中間膜を、Ｂ層を外層として、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層という３層構成とする場合は、Ｂ層に遮熱材料を含有させる態様とすることにより、Ｂ層２層分の光路長を赤外線が通過することになるため、合わせガラスの可視光線透過率やヘイズを損なわずに遮熱性を高めることができる。
【０１３５】
（紫外線吸収剤）
Ｂ層に用いることができる紫外線吸収剤は、Ａ層に含有されていてもよい紫外線吸収剤と同様のものを挙げることができる。
【０１３６】
Ｂ層における紫外線吸収剤の面密度（ｇ／ｍ２）は、０．２以上であることが好ましく、０．５以上であることがより好ましく、０．７以上であることがさらに好ましい。Ｂ層における紫外線吸収剤の面密度（ｇ／ｍ２）が０．１未満であると、合わせガラスとした場合に、ヘイズが悪化したり、耐候性が低下したり、色差変化が増大したりする傾向にある。
【０１３７】
Ｂ層における紫外線吸収剤の面密度（ｇ／ｍ２）は、１０．０以下であることが好ましく、５．０以下であることがより好ましく、３．０以下であることがさらに好ましい。Ｂ層における紫外線吸収剤の面密度（ｇ／ｍ２）が１０．０を超えると、合わせガラスとした場合に、可視光線透過率が低下したり、ヘイズが悪化したり、耐候性が低下したり、色差変化が増大したりする傾向にある。
【０１３８】
紫外線吸収剤の添加量は、Ｂ層に含有される熱可塑性樹脂に対して質量基準で１０ｐｐｍ以上であることが好ましく、１００ｐｐｍ以上であることがより好ましい。添加量が１０ｐｐｍより少ないと充分な効果が発揮されにくくなることがある。なお、紫外線吸収剤は２種以上組み合わせて用いることもできる。
【０１３９】
紫外線吸収剤の添加量は、Ｂ層に含有される熱可塑性樹脂に対して質量基準で５０，０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０，０００ｐｐｍ以下であることがより好ましい。添加量を５０，０００ｐｐｍより多くしても格段の効果は望めない。
【０１４０】
（可塑剤）
本発明のＢ層で用いられる可塑剤としては、特に制限はないが、一価カルボン酸エステル系、多価カルボン酸エステル系などのカルボン酸エステル系可塑剤；リン酸エステル系可塑剤、有機亜リン酸エステル系可塑剤などのほか、カルボン酸ポリエステル系、炭酸ポリエステル系、また、ポリアルキレングリコール系などの高分子可塑剤や、ひまし油などのヒドロキシカルボン酸と多価アルコールのエステル化合物；ヒドロキシカルボン酸と一価アルコールのエステル化合物などのヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤も使用することができる。
【０１４１】
一価カルボン酸エステル系可塑剤としては、ブタン酸、イソブタン酸、へキサン酸、２−エチルブタン酸、へプタン酸、オクチル酸、２−エチルヘキサン酸、ラウリル酸などの一価カルボン酸と、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、グリセリンなどの多価アルコールとの縮合反応により得られる化合物であり、具体的な化合物を例示すると、トリエチレングリコールジ２−ジエチルブタノエート、トリエチレングリコールジヘプタノエート、トリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジオクタノエート、テトラエチレングリコールジ２−エチルブタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコールジオクタノエート、ジエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、ＰＥＧ＃４００ジ２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールモノ２−エチルヘキサノエート、グリセリンまたはジグリセリンの２−エチルヘキサン酸との完全または部分エステル化物などが挙げられる。ここでＰＥＧ＃４００とは、平均分子量が３５０〜４５０であるポリエチレングリコールを表す。
【０１４２】
多価カルボン酸エステル系可塑剤としては、アジピン酸、コハク酸、アゼライン酸、セバシン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、トリメット酸などの多価カルボン酸と、メタノール、エタノール、ブタノール、ヘキサノール、２−エチルブタノール、ヘプタノール、オクタノール、２−エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール、ブトキシエタノール、ブトキシエトキシエタノール、ベンジルアルコールなどの炭素数１〜１２のアルコールとの縮合反応により得られる化合物が挙げられる。具体的な化合物を例示すると、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジ−２−エチルブチル、アジピン酸ジヘプチル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ジ２−エチルヘキシル、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）、アジピン酸ジ（ブトキシエトキシエチル）、アジピン酸モノ（２−エチルヘキシル）、セバシン酸ジブチル、セバシン酸ジヘキシル、セバシン酸ジ２−エチルブチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘキシル、フタル酸ジ（２−エチルブチル）、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジ（２−エチルヘキシル）、フタル酸ベンジルブチル、フタル酸ジドデシルなどが挙げられる。
【０１４３】
リン酸系可塑剤、または、亜リン酸系可塑剤としては、リン酸または亜リン酸と、メタノール、エタノール、ブタノール、ヘキサノール、２−エチルブタノール、ヘプタノール、オクタノール、２−エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール、ブトキシエタノール、ブトキシエトキシエタノール、またはベンジルアルコールなどの炭素数１〜１２のアルコールとの縮合反応により得られる化合物が挙げられる。具体的な化合物を例示すると、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリプロピル、リン酸トリブチル、リン酸トリ（２−エチルヘキシル）、リン酸トリ（ブトキシエチル）、亜リン酸トリ（２−エチルヘキシル）などが挙げられる。
【０１４４】
カルボン酸ポリエステル系可塑剤としては、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸などの多価カルボン酸と、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、１，２−ブチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，４−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、３−メチル−２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘプタンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，２−オクタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，２−ノナンジオール、１，９−ノナンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，２−デカンジオール、１，１０−デカンジオール、１，２−ドデカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，３−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，３−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンなどの多価アルコールを交互共重合して得られるカルボン酸ポリエステルや、脂肪族ヒドロキシカルボン酸；グリコール酸、乳酸、２−ヒドロキシ酪酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、６−ヒドロキシへキサン酸、８−ヒドロキシへキサン酸、１０−ヒドロキシデカン酸、１２−ヒドロキシドデカン酸、芳香環を有するヒドロキシカルボン酸；４−ヒドロキシ安息香酸、４−（２−ヒドロキシエチル）安息香酸などのヒドロキシカルボン酸の重合体（ヒドロキシカルボン酸ポリエステル）、脂肪族ラクトン化合物；γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、δ−バレロラクトン、β−メチル−δ−バレロラクトン、δ−ヘキサノラクトン、ε−カプロラクトン、ラクチドなど、芳香環を有するラクトン化合物；フタリドなどのラクトン化合物を開環重合して得られるカルボン酸ポリエステルでも良い。これらカルボン酸ポリエステルの末端構造は特に限定されず、水酸基やカルボキシル基でも良いし、また、末端水酸基や末端カルボキシル基を１価カルボン酸あるいは１価アルコールと反応させてエステル結合としたものでも良い。
【０１４５】
炭酸ポリエステル系可塑剤としては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、１，２−ブチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，４−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、３−メチル２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘプタンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，２−オクタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，２−ノナンジオール、１，９−ノナンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，２−デカンジオール、１，１０−デカンジオール、１，２−ドデカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，３−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，３−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンなどの多価アルコールと、炭酸ジメチル、炭酸ジエチルなどの炭酸エステルをエステル交換反応により交互共重合して得られる炭酸ポリエステルが挙げられる。これら炭酸ポリエステル化合物の末端構造は特に限定されないが、炭酸エステル基、または水酸基などであるとよい。
【０１４６】
ポリアルキレングリコール系可塑剤としては、エチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレンオキシド、オキセタンなどのアルキレンオキシドを、一価アルコール、多価アルコール、一価カルボン酸および多価カルボン酸を開始剤として開環重合させて得られる重合体が挙げられる。
【０１４７】
ヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤としては、ヒドロキシカルボン酸の１価アルコールエステル；リシノール酸メチル、リシノール酸エチル、リシノール酸ブチル、６−ヒドロキシヘキサン酸メチル、６−ヒドロキシヘキサン酸エチル、６−ヒドロキシヘキサン酸ブチル、ヒドロキシカルボン酸の多価アルコールエステル；エチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、ジエチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、トリエチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（２−ヒドロキシ酪酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（３−ヒドロキシ酪酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（４−ヒドロキシ酪酸）エステル、トリエチレングリコールジ（２−ヒドロキシ酪酸）エステル、グリセリントリ（リシノール酸）エステル、Ｌ−酒石酸ジ（１−（２−エチルヘキシル））、ひまし油の他、ヒドロキシカルボン酸の多価アルコールエステルのｋ個のヒドロキシカルボン酸由来の基を、水酸基を含まないカルボン酸由来の基または水素原子に置き換えた化合物も使用可能であり、これらヒドロキシカルボン酸エステルは従来公知の方法で得られるものを使用することができる。
【０１４８】
本発明において、これら可塑剤は単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【０１４９】
可塑剤がＢ層に含有される場合、可塑剤とＢ層に用いられる樹脂（特にポリビニルアセタール樹脂）との相溶性、他の層への低移行性、非移行性を高める観点からは、融点が３０℃以下であり、水酸基価が１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、４５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であるエステル系可塑剤またはエーテル系可塑剤、または、非結晶性であり、水酸基価が１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、４５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であるエステル系可塑剤またはエーテル系可塑剤を使用することが好ましい。ここで非結晶性とは、−２０℃以上の温度において融点が観測されないことを指す。前記水酸基価は、１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であることが好ましく、３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であることがより好ましく、４５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であることが最適である。また、前記水酸基価が４５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが好ましく、３６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることがより好ましく、２８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが最適である。前記エステル系可塑剤としては、上記規定を満たすポリエステル（前述したカルボン酸ポリエステル系可塑剤、炭酸ポリエステル系可塑剤など）や、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物（前述したヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤など）が挙げられ、エーテル系可塑剤としては、前記規定を満たすポリエーテル化合物（前述したポリアルキレングリコール系可塑剤など）が挙げられる。
【０１５０】
可塑剤の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して、５０質量部以下であることが好ましく、４０質量部以下であることがより好ましく、３０質量部以下であることがさらに好ましく、２０質量部以下であることが特に好ましい。可塑剤の含有量が、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して５０質量部を超えると、せん断貯蔵弾性率が低くなる傾向にある。また、２種以上の可塑剤を併用してもよい。
【０１５１】
可塑剤としては、水酸基を有する化合物を用いることができるが、Ｂ層中に用いられる可塑剤の全量に対する水酸基を有する化合物の含有量の割合は、５０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることがさらに好ましい。水酸基を有する化合物は、ポリビニルアセタール樹脂と高い相溶性を有し、他の樹脂層への移行性が低いため、水酸基を有する化合物を好適に用いることができる。
【０１５２】
（酸化防止剤）
Ｂ層に含んでいてもよい酸化防止剤としては、Ａ層に含まれるものと同様のものが用いられる。
【０１５３】
酸化防止剤は単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。Ｂ層における酸化防止剤の面密度は、０．１ｇ／ｍ２以上であることが好ましく、０．２ｇ／ｍ２以上であることがより好ましく、０．５ｇ／ｍ２以上であることがさらに好ましい。Ｂ層における酸化防止剤の面密度が０．１ｇ／ｍ２未満であると、Ｂ層が酸化されやすくなって、合わせガラスを長期間使用した場合に、色差変化が大きくなるなど、耐候性が低下する傾向にある。
【０１５４】
Ｂ層における酸化防止剤の面密度は、２．５ｇ／ｍ２以下であることが好ましく、１．５ｇ／ｍ２以下であることがより好ましく、２．０ｇ／ｍ２以下であることがさらに好ましい。Ｂ層における酸化防止剤の面密度が２．５ｇ／ｍ２を超えると、Ｂ層の色調が損なわれたり、合わせガラスのヘイズが低下したりする傾向にある。
【０１５５】
酸化防止剤の配合量は、ポリビニルアセタール樹脂などの熱可塑性樹脂１００質量部に対して０．００１質量部以上であることが好ましく、０．０１質量部以上であることがより好ましい。酸化防止剤の量が０．００１質量部より少ないと充分な効果が発揮されにくくなることがある。
【０１５６】
酸化防止剤の配合量は、ポリビニルアセタール樹脂などの熱可塑性樹脂１００質量部に対して５質量部以下であることが好ましく、４質量部以下であることがより好ましく、３質量部以下であることが最も好ましい。酸化防止剤の量を５質量部より多くしても格段の効果は望めない。
【０１５７】
（光安定剤）
光安定剤としてはヒンダードアミン系のもの、例えば、株式会社ＡＤＥＫＡ製「アデカスタブＬＡ−５７（商品名）」や、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ株式会社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ−６２２ＳＦ（商品名）」などが挙げられる。光安定剤は単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。光安定剤の配合量は、ポリビニルアセタール樹脂などの熱可塑性樹脂１００質量部に対して０．０１質量部以上であることが好ましく、０．０５質量部以上であることがより好ましい。光安定剤の量が０．０１質量部より少ないと充分な効果が発揮されにくくなることがある。また、光安定剤の含有量は１０質量部以下が好ましく、５質量部以下がより好ましい。光安定剤の量を１０質量部より多くしても格段の効果は望めない。Ｂ層において光安定剤の面密度は、０．０５ｇ／ｍ２以上であることが好ましく、０．５ｇ／ｍ２以上であることがより好ましい。また、該面密度は、７０ｇ／ｍ２以下であることが好ましく、３０ｇ／ｍ２以下であることがより好ましい。
【０１５８】
（接着力調整剤）
またＢ層には、必要に応じて、ガラス等に対する合わせガラス用中間膜の接着性を制御するために、接着力調整剤および／または接着性を調整するための各種添加剤を含有させてもよい。
【０１５９】
接着性を調整するための各種添加剤としては、国際公開第０３／０３３５８３号に開示されているものを使用することもでき、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩が好ましく使用され、例えば、カリウム、ナトリウム、マグネシウム等の塩が挙げられる。上記塩としてはオクタン酸、ヘキサン酸、酪酸、酢酸、蟻酸等のカルボン酸等の有機酸；塩酸、硝酸等の無機酸の塩などが挙げられる。
【０１６０】
接着力調整剤および／または接着性を調整するための各種添加剤の最適な添加量は、使用する添加剤により異なるが、得られる合わせガラス用中間膜のガラスへの接着力が、パンメル試験（Ｐｕｍｍｅｌｔｅｓｔ；国際公開第０３／０３３５８３号等に記載）において、一般には３以上、１０以下になるように調整することが好ましく、特に高い耐貫通性を必要とする場合は３以上、６以下、高いガラス飛散防止性を必要とする場合は７以上、１０以下になるように調整することが好ましい。高いガラス飛散防止性が求められる場合は、接着力調整整剤を添加しないことも有用な方法である。
【０１６１】
［Ｃ層］
本発明の合わせガラス用中間膜は、Ｂ層とは異なる組成や厚さを有するＣ層を用いて、Ｂ層／Ａ層／Ｃ層という積層構成にすることができる。Ｃ層としては公知の樹脂からなる層が使用可能であり、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリ酢酸ビニル、ポリウレタン、ポリテトラフルオロエチレン、アクリル樹脂、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリエステルのうちポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、環状ポリオレフィン、ポリフェニレンスルファイド、ポリテトラフロロエチレン、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリアリレート、液晶ポリマー、ポリイミドなどを用いることができる。Ｃ層としては、これらの樹脂からなるフィルムを用いることができるが、Ａ層に接着剤などのコーティング剤を塗布することで、Ｃ層を形成することも可能である。
【０１６２】
その他、Ｃ層を構成する熱可塑性樹脂としては、Ｂ層にて用いられる樹脂と同様のものを用いることができる。例えば、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマー、エチレンビニルアセテート、塩化ビニル樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂またはポリアミド樹脂などが好ましい。これらの熱可塑性樹脂をＣ層に用いることにより、合わせガラス用中間膜の耐候性や強度を向上させたり、ガラスとの接着性を調整したりすることができる。ガラスとの接着性や透明性の観点から、Ｃ層に用いる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、アイオノマーが好ましい。
【０１６３】
Ｃ層は、Ａ層との屈折率差が０．０３以下となるものであれば、特に限定されないが、例えば、合わせガラス用中間膜として実用化したときに、破損時のガラス飛散性が低い安全ガラスを作製できる等の観点から、ポリビニルアセタール樹脂を含有する組成物からなるポリビニルアセタール樹脂層とすることが好ましい。
【０１６４】
Ｃ層を構成する樹脂フィルムは、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に基づいて測定される屈折率が１．４８５〜１．４９５の範囲となる重合体で構成されていることが、Ｃ層の透明性を高める観点から好ましい。
【０１６５】
Ｃ層の厚さは、１μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることがより好ましい。また、Ｃ層の厚さは、３００μｍ以下であることが好ましく、２５０μｍ以下であることがより好ましい。
【０１６６】
Ｃ層には、熱可塑性樹脂以外の成分として、さらに遮熱材料（例えば、赤外線吸収能を有する、無機遮熱性微粒子または有機遮熱性材料）、紫外線吸収剤、可塑剤、酸化防止剤、光安定剤、接着力調整剤および／または接着性を調整する各種添加剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料等が、必要に応じて添加されていてもよい。これらの成分は、前述したＡ層及びＢ層において説明したものと、同じものを利用することができる。
【０１６７】
（ポリビニルアセタール樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含有する組成物をＣ層として用いる場合には、フィルムの力学強度の観点から、Ｃ層がポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を４０質量％以上含むことが好ましく、５０質量％以上含むことがより好ましく、６０質量％以上含むことがさらに好ましく、８０質量％以上含むことが特に好ましく、９０質量％以上含むことがより一層好ましく、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂のみからＣ層が構成されていても良い。
【０１６８】
ポリビニルアセタール樹脂としては平均アセタール化度４０モル％以上のものが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の平均アセタール化度は、より好ましくは６０モル％以上であり、耐水性の観点から、さらに好ましくは６５モル％以上である。ポリビニルアセタール樹脂としては平均アセタール化度９０モル％以下のものが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の平均アセタール化度は、より好ましくは８５モル％以下であり、耐水性の観点から、さらに好ましくは８０モル％以下である。
【０１６９】
成形時の耐熱性の観点から、ポリビニルアセタール樹脂はポリビニルアセタール樹脂中のビニルアセテート単位の含有量が３０モル％以下のものが好ましく、２０モル％以下のものがより好ましく、特に１５モル％以下のものがより好ましい。
【０１７０】
ポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の含有量は、１５モル％以上であることが好ましく、２０モル％以上であることがより好ましく、２５モル％以上であることがさらに好ましい。ポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の含有量は、５０モル％以下であることが好ましく、４５モル％以下であることがより好ましく、４０モル％以下であることがさらに好ましい。
【０１７１】
ポリビニルアセタール樹脂の原料となるポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、力学強度の観点から、１００以上であることが好ましく、３００以上であることがより好ましく、４００以上であることがより好ましく、６００以上であることがさらに好ましく、７００以上であること特に好ましく、７５０以上であることが最も好ましい。また、ポリビニルアルコールの粘度平均重合度は、３０００以下であることが好ましく、２５００以下であることがより好ましく、２３００以下であることがさらに好ましく、２０００以下であることが特に好ましく、１８００以下であることが最も好ましい。粘度平均重合度が３０００を超えると、著しく成形性が悪くなる点で好ましくない。
【０１７２】
ポリビニルアルコールのアセタール化に用いるアルデヒド類としては、炭素数１以上、１２以下のアルデヒドが好ましい。これらのうちでも炭素数２以上、６以下の脂肪族アルデヒドが好ましく、中でもブチルアルデヒドが特に好ましい。
【０１７３】
（可塑剤）
本発明のＣ層で用いられる可塑剤としては、特に制限はないが、カルボン酸エステル系可塑剤、リン酸エステル系可塑剤、有機亜リン酸エステル系可塑剤などのほか、カルボン酸ポリエステル系、炭酸ポリエステル系、ポリアルキレングリコール系などの高分子可塑剤や、ヒドロキシカルボン酸と多価アルコールのエステル化合物、ヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤も使用することができる。なかでも、トリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエートが好ましい。可塑剤の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して、５０質量部以下であることが好ましく、４０質量部以下であることがより好ましく、３０質量部以下であることがさらに好ましく、２５質量部以下であることが特に好ましい。
【０１７４】
［合わせガラス用中間膜］
本発明の合わせガラス用中間膜は、遮熱性や導電性、意匠性等の機能性を持ち、かつ視認性と透明性に優れた合わせガラス用中間膜として、好適に用いることができる。合わせガラス用中間膜は、少なくとも一つのＡ層を有する。また、少なくとも２つの上記Ｂ層の間に、上記Ａ層が積層された積層体であることが好ましい。
【０１７５】
以下、ガラスとはアクリル樹脂やポリカーボネート樹脂を用いた有機ガラスも含まれ、有機ガラスを使うことにより合わせガラスの大幅な軽量化につながるため好適に用いることができるが、表面の耐傷つき性や剛性の観点から無機ガラスがより好適に用いることができる。
【０１７６】
クリアガラスを用いて合わせガラスとした場合の視認性を確保する観点からは、可視光透過率は７０％以上であり、７２％以上であることがより好ましく、７３％以上であることがさらに好ましい。合わせガラスとした場合の可視光透過率が７０％未満であると、合わせガラスの視認性が損なわれる。
【０１７７】
グリーンガラスを用いて合わせガラスとした場合の視認性を確保する観点からは、可視光透過率は７０％以上であることが好ましく、７２％以上であることがより好ましく、７３％以上であることがさらに好ましい。合わせガラスとした場合の可視光透過率が７０％未満であると、合わせガラスの視認性が損なわれる傾向にある。
【０１７８】
本発明の合わせガラス用中間膜のＡ層もしくはＢ層に遮熱材料を添加する場合において、合わせガラスとした場合に透明性と遮熱性を両立させつつ、色調を向上させる観点からは、少なくとも１層に遮熱材料を含有し、グリーンガラスの厚さの合計が４ｍｍ以下である２枚のグリーンガラスの間に合わせガラス用中間膜が配置されてなる合わせガラスにおいて、可視光透過率が７０％以上であり、波長８００〜１１００ｎｍの赤外線平均透過率が３２％以下であることが好ましい。
【０１７９】
同様に、本発明の合わせガラス用中間膜のＡ層もしくはＢ層に遮熱材料を添加する場合において、クリアガラスを用いて合わせガラスを作製する場合、視認性を確保しつつ遮熱性をさらに向上させる観点から、波長８００〜１１００ｎｍの赤外線平均透過率は７２％以下であり、７０％以下であることが好ましく、６９％以下であることがより好ましく、６８％以下であることがさらに好ましく、６５％以下であることが特に好ましく、６０％以下であることが最も好ましい。合わせガラスとした場合の波長８００〜１１００ｎｍの赤外線平均透過率が７２％を超えるものであると、遮熱性が低下する。また、クリアガラスの厚さの合計が４ｍｍ以下である２枚のクリアガラスの間に合わせガラス用中間膜を配置してなる合わせガラスにおいて、可視光透過率を７０％以上とする方法としては、例えば、Ａ層またはＢ層における遮熱材料の面密度を１０ｇ／ｍ２以下としたり、Ａ層またはＢ層における紫外線吸収剤の面密度を１０ｇ／ｍ２以下としたりする方法などが挙げられる。クリアガラスの厚さの合計が４ｍｍ以下である２枚のクリアガラスの間に合わせガラス用中間膜が配置されてなる合わせガラスにおいて、波長８００〜１１００ｎｍの赤外線平均透過率が７２％以下とする方法としては、例えば、Ａ層またはＢ層における遮熱材料の面密度を０．１０ｇ／ｍ２以上とする方法などが挙げられる。
【０１８０】
同様に、本発明の合わせガラス用中間膜のＡ層もしくはＢ層に遮熱材料を添加する場合において、グリーンガラスを用いて合わせガラスを作製する場合、視認性を確保しつつ遮熱性をさらに向上させる観点からは、波長８００〜１１００ｎｍの赤外線平均透過率は３２％以下であることが好ましく、３１％以下であることがより好ましく、３０％以下であることがさらに好ましい。合わせガラスとした場合の波長８００〜１１００ｎｍの赤外線平均透過率が３２％を超えるものであると、遮熱性が低下する傾向にある。グリーンガラスの厚さの合計が４ｍｍ以下である２枚のグリーンガラスの間に合わせガラス用中間膜が配置されてなる合わせガラスにおいて、可視光透過率を７０％以上とする方法としては、例えば、Ａ層またはＢ層における遮熱材料の面密度を１０ｇ／ｍ２以下としたり、Ａ層またはＢ層における紫外線吸収剤の面密度を１０ｇ／ｍ２以下としたりする方法などが挙げられる。グリーンガラスの厚さの合計が４ｍｍ以下である２枚のグリーンガラスの間に合わせガラス用中間膜が配置されてなる合わせガラスにおいて、波長８００〜１１００ｎｍの赤外線平均透過率が３２％以下とする方法としては、例えば、Ａ層またはＢ層における遮熱材料の面密度を０．１０ｇ／ｍ２以上とする方法などが挙げられる。
【０１８１】
合わせガラスとした場合の耐候性をさらに向上させ、色差変化をさらに抑制する観点からは、合わせガラスとした場合に、照度１８０Ｗ／ｍ２、ブラックパネル温度６０℃、相対湿度５０％の条件下で２００時間曝露する耐候性試験の前後における色差変化ΔＥ＊ａｂ（単に、色差変化ともいう。）が、２．０以下となるものであることが好ましく、１．８以下となるものであることがより好ましく、１．５以下となるものであることがさらに好ましい。上記条件下における色差変化ΔＥ＊ａｂが２．０を超えるものは、合わせガラスの長期使用によって色調変化しやすくなる傾向にある。上記色差変化の測定に際しては、合わせガラスに用いるガラスはクリアガラスであってもよいし、グリーンガラスであってもよい。
【０１８２】
本発明の合わせガラス用中間膜は、２枚のガラスで合わせガラス用中間膜を挟持した合わせガラスを作製した場合に、ヘイズが１．０％以下である。より透明度の高い合わせガラスを作製する観点からは、ヘイズが０．９％以下となるものであることがより好ましく、０．７％以下となるものであることがさらに好ましい。合わせガラスとした場合にヘイズが１．０％を超えるものであると、透明度が低下する傾向にある。ヘイズをＡ層により調節する場合、例えばアクリル系フィルムに添加する弾性体粒子の屈折率、粒径、添加量などによることができる。またブロック共重合体の屈折率、分散モルフォロジー、添加量などにより調節することができる。なお、ヘイズは、ＪＩＳ Ｋ７１３６に基づいて測定することができる。ヘイズの測定に際しては、合わせガラスに用いるガラスはクリアガラスであってもよいし、グリーンガラスであってもよい。
【０１８３】
本発明の合わせガラス用中間膜は、例えば、図１に示すように、Ａ層４がＢ層２及びＢ層５によって挟まれたＢ層／Ａ層／Ｂ層という積層構成にすることができる。Ａ層４の一方の面には機能層３が設けられており、その両側からＢ層２及びＢ層５が積層されて、合わせガラス用中間膜が構成される。さらに、２枚のガラス１及びガラス６によって、合わせガラス用中間膜を挟持することで、合わせガラスを作製することができる。なお、図１では、Ａ層４の一方の面に機能層３を設ける構成としたが、特に機能層３を設けずに、Ａ層４そのものに機能性を設けるような構成とすることも可能である。
【０１８４】
積層体における積層構成は目的によって決められるが、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層という積層構成の他、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｂ層という積層構成であってもよい。上記の中でも、少なくとも２つのＢ層の間に、Ａ層が積層された積層構成であることが好ましい。また、Ｂ層が最外層の少なくとも一層を構成していることが好ましい。
【０１８５】
また、本発明の合わせガラス用中間膜は、例えば、Ａ層が、Ｂ層と、Ｂ層とは異なるＣ層によって挟まれたＢ層／Ａ層／Ｃ層という積層構成にすることができる。例えば、Ｂ層／Ａ層／Ｃ層、Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ｃ層、Ｂ層／Ｃ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層、Ｂ層／Ｃ層／Ａ層／Ｂ層／Ｃ層、Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層／Ｃ層、Ｃ層／Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ｃ層、Ｃ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層／Ｃ層、Ｃ層／Ｂ層／Ｃ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層／Ｃ層などの積層構成でも構わない。これらの中でも、Ｂ層が最外層の少なくとも一層を構成していることが好ましい。
【０１８６】
本発明の合わせガラス用中間膜は、少なくとも２つのＢ層の間に、Ａ層が積層された積層構成である場合、Ａ層の屈折率とＢ層の屈折率との屈折率差は０．０５以下である。Ａ層の屈折率とＢ層の屈折率との屈折率差は０．０４以下であることが好ましく、０．０３以下であることがより好ましい。Ａ層の屈折率とＢ層の屈折率との屈折率差が０．０３より大きくなると、得られる合わせガラスの透明性が低下する。Ａ層の屈折率とＢ層の屈折率との屈折率差を０．０５以下にする方法としては、Ａ層にアクリル系樹脂を用い、Ｂ層にポリビニルアセタール樹脂を含有する組成物からなるポリビニルアセタール樹脂層を用いる方法が挙げられる。なお、屈折率は、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に基づいて測定することができる。
【０１８７】
本発明の合わせガラス用中間膜は、Ｂ層と、Ｂ層とは異なるＣ層の間に、Ａ層が積層された積層構成である場合、Ａ層の屈折率とＢ層の屈折率との屈折率差は０．０５以下であり、且つ、Ａ層の屈折率とＣ層の屈折率との屈折率差は０．０５以下である。Ａ層の屈折率とＢ層の屈折率との屈折率差は０．０４以下であることが好ましく、０．０３以下であることがより好ましい。Ａ層の屈折率とＣ層の屈折率との屈折率差は０．０４以下であることが好ましく、０．０３以下であることがより好ましい。Ａ層の屈折率とＣ層の屈折率との屈折率差が０．０３より大きくなると、得られる合わせガラスの透明性が低下する。なお、屈折率は、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に基づいて測定することができる。
【０１８８】
［合わせガラス用中間膜の製造方法］
本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されるものではなく、Ａ層を構成する熱可塑性樹脂に必要に応じて他の添加剤を配合したＡ層用組成物を均一に混練した後、押出法、カレンダー法、プレス法、キャスティング法、インフレーション法等、公知の製膜方法によりＡ層を作製し、また、同様の方法で、Ｂ層を作製し、これらをプレス成形等で積層させてもよいし、Ａ層、Ｂ層およびその他必要な層をマルチマニホールドダイを用いた共押出法またはフィードブロック法により成形してもよい。
【０１８９】
本発明の合わせガラス用中間膜を構成する積層体の膜厚は、２０μｍ以上が好ましく、１００μｍ以上がより好ましい。積層体の膜厚が薄すぎると合わせガラスを作製する際にうまくラミネートできないことがある。また、積層体の膜厚は、１０，０００μｍ以下が好ましく、３，０００μｍ以下がより好ましい。積層体の膜厚が厚すぎるとコスト高に繋がる傾向にある。
【０１９０】
公知の製膜方法の中でも特に押出機を用いてフィルム（シート）を製造する方法が好適に採用される。Ａ層においては、押出し時の樹脂温度は２００℃以上が好ましく、２２０℃以上がより好ましい。また、押出し時の樹脂温度は２７０℃以下が好ましく、２５０℃以下がより好ましい。樹脂温度が高くなりすぎるとＡ層を構成する熱可塑性樹脂が分解をおこし、樹脂の劣化が懸念される。逆に温度が低すぎると、押出機からの吐出が安定せず、機械的トラブルの要因になる。Ｂ層においては、押出し時の樹脂温度は１５０℃以上が好ましく、１７０℃以上がより好ましい。また、押出し時の樹脂温度は２５０℃以下が好ましく、２３０℃以下がより好ましい。樹脂温度が高くなりすぎるとポリビニルアセタール樹脂が分解を起こし、樹脂の劣化が懸念される。逆に温度が低すぎると、押出機からの吐出が安定せず、機械的トラブルの要因になる。また、Ａ層、Ｂ層ともに、揮発性物質を効率的に除去するためには、押出機のベント口から減圧により、揮発性物質を除去することが好ましい。
【０１９１】
また、本発明のＢ層の表面にはメルトフラクチャー、エンボスなど、従来公知の方法で凹凸構造を形成することが好ましい。メルトフラクチャー、エンボスの形状は特に限定されず、従来公知のものを採用することができる。また、Ａ層、Ｂ層およびその他必要な層を共押出法により形成する場合は、共押出法で形成される積層体の最外層表面にメルトフラクチャー、エンボスなど、従来公知の方法で凹凸構造を形成することが好ましい。なお、本発明の中間膜のヘイズを２枚のガラスで挟持して合わせガラスとした状態で規定するのは、上記の凹凸構造によるヘイズ増加を除外して測定できるようにするためである。
【０１９２】
特にＡ層を構成するフィルムにおいては、後工程において任意の方法において遮熱性や導電性、意匠性などの機能性膜を付与するため、フィルム膜厚の厚み精度や高い表面平滑性、高い透明性、スクラッチ等の表面欠点やゲル化物炭化物等の樹脂起因の劣化物などの欠点が少ないことが必要であり、高精度のフィルム製膜技術が要求される。
【０１９３】
［Ａ層の製造方法］
本発明のＡ層を構成する熱可塑性樹脂複層フィルムの製造方法は、熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）を押出機に入れて溶融し、Ｔダイからフィルム状に溶融押出する工程と、フィルム状に押出された溶融物（以下、単に「溶融物」と略記する場合がある。）を、双方が金属剛体ロールである一対の冷却ロール、若しくは、一方が金属剛体ロールであり、他方が金属弾性ロールである一対の冷却ロールで挟持する工程とを有することが好ましい。
【０１９４】
（溶融混練）
熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）は、事前にその構成樹脂や微粒子状の添加物とを含む複数種の原料を一括して溶融混練してペレット化して用いることが一般的であるが、必要に応じてその構成樹脂の任意の割合の一部と微粒子状の添加物のみを事前に溶融混練してペレット化し、複数のフィーダーを具備した押出機を用いて押出機投入前に各樹脂をドライブレンドにて混合し溶融混練させるマスターバッチ法を用いることもできる。また、必要に応じて、複数のフィーダー設備を具備した二軸押出機を用いることにより、事前の溶融混練をせずに二軸押出機での溶融混練と同時にフィルム成形を行うこともできる。
溶融混練は例えば、ニーダールーダー、押出機、ミキシングロール、およびバンバリーミキサー等の溶融混練装置を用いて行うことができる。混練温度は、樹脂成分の溶融温度に応じて適宜調節され、通常１４０℃〜３００℃の範囲内が好ましい。溶融混練時に熱可塑性樹脂組成物（Ｚ）にかかる剪断速度は、好ましくは１００ｓｅｃ−１以上であり、より好ましくは２００ｓｅｃ−１以上である。
上記温度にて溶融混練を実施した後、得られた溶融混練物を１２０℃以下の温度に冷却する。冷却は、自然放冷よりも急速冷却が好ましい。急速冷却法としては、溶融状態のストランドを冷水槽に浸漬する方法等が挙げられる。
溶融混練により得られる熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）は、ペレット形状とすることが一般的であるが、保存、運搬または成形時の利便性を高めるために、顆粒、および粉末等の任意の形態にしてもよい。
【０１９５】
（フィルム成形）
フィルム成形法としては、押出成形法、溶液キャスト法、溶融流延法、インフレーション成形法、およびブロー成形法等が挙げられる。中でも、本発明においては押出成形法が好ましい。押出成形法によれば、透明性が高く、厚さの均一性が良好で、表面平滑性が良好なフィルムを、比較的高い生産性で得ることができる。
【０１９６】
押出成形法では、Ｔダイ付き押出機が好ましく用いられる。Ｔダイ付き押出機は、原料の熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）が投入されるホッパ等の原料投入部と、投入された熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）を加熱溶融し、Ｔダイ側に送り出すスクリュー部と、加熱溶融された熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）をフィルム状に押出すＴダイとを備える。
【０１９７】
Ｔダイ付き押出機において、溶融樹脂はギアポンプを用いてＴダイに定量供給されることが好ましい。これによって、厚み精度の高いフィルムを製造することができる。
溶融樹脂はまた、ポリマーフィルタ等を用いたろ過により不純物が除去された後、Ｔダイに供給されることが好ましい。Ｔダイ付き押出機の設定温度は特に制限されず、熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）に応じて設定される。Ｔダイ付き押出機の設定温度は、１６０℃以上であることが好ましく、２２０℃以上であることがより好ましい。また、Ｔダイ付き押出機の設定温度は、２７０℃以下であることが好ましく、２６０℃以下であることがより好ましい。なお、Ｔダイ付き押出機の設定温度が、熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）の溶融温度（加工温度）である。
【０１９８】
上記温度で溶融状態となった熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）は、Ｔダイの吐出口から垂直下方にフィルム状に押出される。Ｔダイの温度分布は好ましくは±１５℃以下、より好ましくは±５℃以下、特に好ましくは±１℃以下である。Ｔダイの温度分布が±１５℃超の場合、溶融樹脂に粘度ムラが生じて、得られるフィルムに、厚みムラ、および応力ムラによる歪み等が生じる恐れがあり、好ましくない。
【０１９９】
Ｔダイから押出された溶融物の冷却方法としては、ニップロール方式、静電印加方式、エアナイフ方式、カレンダー方式、片面ベルト方式、両面ベルト方式、および３本ロール方式等が挙げられる。本発明では、ニップロール方式が好ましい。
ニップロール方式では、Ｔダイから押出された溶融物は、熱可塑性樹脂フィルムの所望の厚さに対応した離間距離の離間部を空けて互いに隣接して配置された複数の冷却ロール（ニップロール）を含む冷却ロールユニットにより加圧および冷却される。
以下、冷却ロールユニットにおいて、上流側からｎ番目（ｎは１以上の整数）の冷却ロールを、「第ｎの冷却ロール」と称す。冷却ロールユニットは、少なくとも、Ｔダイの吐出口の下方に離間部を有する第１の冷却ロールと第２の冷却ロールとを含む。冷却ロールの数は２以上であり、３〜４が好ましい。
【０２００】
Ｔダイから押出された溶融物は、第１の冷却ロールと第２の冷却ロールとの間で挟持され、加圧および冷却されて、熱可塑性樹脂フィルムとなる。なお、熱可塑性樹脂フィルムは、冷却ロールユニットだけでは充分に冷却されず、最下流の冷却ロールから離れる時点においても、熱可塑性樹脂フィルムは通常、完全には固化していない。最下流の冷却ロールから離れた後、熱可塑性樹脂フィルムは流下しながら、さらに冷却されていく。
【０２０１】
特に本特許においては、第１の冷却ロールと第２の冷却ロールとの間で溶融物を挟持する瞬間において、溶融物と両冷却ロール間に隙間を設けないことが重要である。隙間を設けないことにより、溶融物からの揮発成分がロール表面に凝集して体積することを防ぐ効果があり、耐光性能を向上させるため紫外線吸収剤等の添加剤を多めに入れても、ロールを汚さない効果がある。
【０２０２】
本特許において用いられる第１の冷却ロールと第２の冷却ロールは、フィルムの両面に平滑な面状が必要な場合においては、第１の冷却ロールおよび第２の冷却ロールは、双方が平滑面、好ましくは鏡面であることが好ましい。また、フィルムの片面のみに平滑な面状が必要な場合は、第１の冷却ロールおよび第２の冷却ロールは、どちらか一方が平滑面、好ましくは鏡面であることが好ましく、もお片方のロールには、ゴムロールやエンボス面状のロールを用いることができる。また、フィルムの両面ともに平滑な面状が不要な場合は、第１の冷却ロールおよび第２の冷却ロールは、どちらもゴムロールやエンボス面状のロールを用いることができるが、両方にゴムロールを用いると、ゴムロール表面が柔らかすぎるため、ダイから押出された溶融物をロールで挟持する際の圧力によりフィルムの膜厚を整える効果が薄れ、膜厚を制御しにくくなるため好ましくない。
【０２０３】
本特許において用いられる第１の冷却ロールと第２の冷却ロールは、フィルムの両面に鏡面性のある平滑面が必要な場合は、両方が金属剛体ロール、若しくは、一方が金属剛体ロールであり、他方が金属弾性ロールであることが好ましい。
【０２０４】
金属剛体ロールは、フィルム製造中に変形しない高剛性を有する金属ロールである。金属剛体ロールとしては、従来より一般に押出成形で使用されている公知の金属剛体ロールを用いることができる。金属剛体ロールとしては、例えば、ドリルドロールまたはスパイラルロール等の金属製中空ロールからなる内ロールと表面が平滑な金属製の外筒とを含み、内ロールの内部および／または内ロールと外筒との間に冷却流体が流下する二重構造の金属剛体ロールが用いられる。外筒の厚さは、フィルム製造中に変形しないだけの充分な厚さを有し、例えば２０ｍｍ程度である。内ロールおよび外筒の材料は特に制限されず、ステンレス鋼およびクロム鋼等が挙げられる。
【０２０５】
金属弾性ロールは、フィルム製造中に表面が弾性変形可能な金属ロールである。金属弾性ロールとしては、従来より一般に押出成形で使用されている公知の金属弾性ロールを用いることができる。金属弾性ロールとしては、例えば、金属製中空ロールからなる内ロールと表面が平滑でフィルム製造中に弾性変形可能な金属製の外筒とを含み、内ロールの内部および／または内ロールと外筒との間に冷却流体が流下する二重構造の金属弾性ロールが用いられる。内ロールと外筒との間には、ゴムまたは冷却目的ではない任意の流体を介在させてもよい。外筒の厚さは、フィルム製造中に破断せずに弾性変形可能な充分に薄い厚さを有し、例えば２〜８ｍｍ程度である。外筒は、溶接継ぎ部のないシームレス構造であることが好ましい。内ロールおよび外筒の材料は特に制限されず、ステンレス鋼およびクロム鋼等が挙げられる。
【０２０６】
金属剛体ロールを２本用いた場合は、いずれのロールも外筒が変形せず、溶融物に対して断面視では点接触する。これに対して、金属弾性ロールは、溶融物が押圧されるのに追随して弾性変形する。そのため、金属弾性ロールを少なくとも１本用いた場合、溶融物と金属弾性ロールの断面視での接触長が相対的に長く、断面視で線接触することができ、溶融物をより均一な線圧で加圧することができる。これにより、冷却ロールと溶融物との間に空気層が入ることが無くなるため、先に述べたロール表面への揮発分の凝集による堆積が無くなり、ロールの汚れが抑制できる。
【０２０７】
さらに溶融物を第１の冷却ロールおよび第２の冷却ロールで挟持することで、フィルムの製膜性が良好となり、フィルムの厚さムラおよび筋の発生を抑制することができる。フィルムの薄膜化も可能である。
さらに、溶融物を挟持する第１の冷却ロールおよび第２の冷却ロールとして、表面が平滑面、好ましくは鏡面である、金属剛体ロールまたは金属弾性ロールを用いることで、少なくとも一方のフィルム面を、常温で高光沢を有し、良好な印刷性を有する面とすることができる。基本的には、両フィルム面を、常温で高光沢を有し、良好な印刷性を有する面とすることができる。
なお、金属剛体ロールまたは金属弾性ロールに比して、ゴムロール等の非金属ロールは表面平滑性が低く、高光沢なフィルム面を得ることが難しい。
【０２０８】
本発明の製造方法では、第１の冷却ロールおよび第２の冷却ロールの双方に金属剛体ロールを用いることができる。ただし、上記したように、金属弾性ロールを用いる場合、溶融物と金属弾性ロールとの断面視接触長が相対的に長く、溶融物をより均一な線圧で加圧することができる。そのため、フィルム中の残留応力の低減効果およびフィルムの薄膜化効果等が得られる。したがって、一方の冷却ロール（第１の冷却ロールまたは第２の冷却ロール）は金属弾性ロールを用いることが好ましい。
なお、金属弾性ロールを用いる場合、溶融物を反対側から断面視点で支持する金属剛体ロールが必須である。すなわち、本発明では、第１の冷却ロールおよび第２の冷却ロールのうち、一方は金属剛体ロールを用い、他方は金属弾性ロールを用いることが特に好ましい。
【０２０９】
第１の冷却ロールおよび第２の冷却ロールのうち少なくとも一方は、ロール両端部の外径がロール中央部の外径よりも多少小さく設計されていることが好ましい。この場合、外周面に形成されるロール両端部とロール中央部との間の段差は、好ましくは０．５〜１．０ｍｍである。少なくとも一方の冷却ロールの外周面に上記段差が形成されていると、フィルムの両端部の厚さを中央部よりも若干厚くすることができ、両端部から切れが発生して生産性が低下することを抑制することができる。上記段差の形状は特に制限されず、垂直状、テーパ状、および階段状のいずれでもよい。なお、フィルムの中央部より多少厚くしたフィルムの両端部は、必要に応じて、後工程で切断除去することができる。
【０２１０】
第１の冷却ロールおよび第２の冷却ロールから溶融物にかかる線圧は、溶融物を均一に加圧して冷却ロールと溶融物の間に空気層が入ることを防止し、冷却ロールへの揮発分の堆積を防止する観点から、好ましくは１０ｋｇ／ｃｍ以上、より好ましくは２０ｋｇ／ｃｍ以上、特に好ましくは３０ｋｇ／ｃｍ以上である。第１の冷却ロールおよび第２の冷却ロールから溶融物にかかる線圧の上限は特に制限されず、冷却ロールが弾性変形でき、フィルムの破断を防止できることから、５０ｋｇ／ｃｍ程度である。
【０２１１】
冷却ロールの表面温度と熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）のガラス転移温度との差が小さくなる程、溶融物の冷却ロールへの密着性が向上して得られるフィルムの表面平滑性および表面光沢性が向上する上に、先に述べた冷却ロールと溶融物の間に空気層が入ることを防止し、冷却ロールへの揮発分の堆積を防止できる。その一方で、溶融物の冷却ロールからの剥離性が低下する傾向がある。
【０２１２】
本発明において、熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）のＴｇは、７０℃以上であることが好ましく、９０℃以上であることがより好ましい。熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）のＴｇは、１２５℃以下であることが好ましく、１１０℃以下であることがより好ましい。第２の冷却ロールの温度Ｔ２は、６０℃以上であることが好ましく、７０℃以上であることがより好ましい。第２の冷却ロールの温度Ｔ２は、９０℃以下であることが好ましく、８０℃以下であることがより好ましい。Ｔ２が６０〜９０℃であれば、フィルムの表面平滑性および表面光沢性と溶融物の冷却ロールからの剥離性とのバランスが良好となり、好ましい。
【０２１３】
熱可塑性樹脂積層フィルムは、第１の冷却ロールおよび第２の冷却ロールにより充分に加圧および冷却されるので、冷却ロールユニットが第３以降の冷却ロールを含む場合、その材質は特に制限されない。第３以降の冷却ロールとしては、金属剛体ロールが好ましい。
また、冷却ロールユニットが第３以降の冷却ロールを含む場合、そのロールの表面温度は特に制限されない。第３以降の冷却ロールの表面温度は、５０℃以上であることが好ましく、６０℃以上であることがより好ましい。第３以降の冷却ロールの表面温度は、９０℃以下であることが好ましく、８０℃以下であることがより好ましい。
【０２１４】
本発明のアクリル系フィルムは、延伸フィルムであってもよい。すなわち、上記未延伸フィルムに対して延伸処理を施して、延伸フィルムとしてもよい。延伸処理によって機械的強度が高まり、ひび割れし難いフィルムを得ることができる。延伸方法は特に限定されず、同時二軸延伸法、逐次二軸延伸法、およびチュブラー延伸法等が挙げられる。均一に延伸でき、高強度のフィルムが得られるという観点から、延伸温度の下限は好ましくは熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）のガラス転移温度（Ｔｇ）より１０℃高い温度であり、延伸温度の上限は好ましくは熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）のガラス転移温度（Ｔｇ）より４０℃高い温度である。
【０２１５】
［Ｂ層及びＣ層」
Ｂ層、Ｃ層の製造方法は特に限定されないが、Ｂ層、Ｃ層としてポリビニルアセタール樹脂を用いる場合は、溶融成形する方法が好ましい。溶融成形方法としては、押出機を用いて、得られたポリビニルアセタール樹脂、可塑剤及びその他の成分を溶融混練し、製膜する方法が好ましい。押出し時の樹脂温度は１５０℃以上であることが好ましく、１７０℃以上であることがより好ましい。また、押出し時の樹脂温度は、２５０℃以下であることが好ましく、２３０℃以下であることがより好ましい。樹脂温度が高くなりすぎるとポリビニルアセタール樹脂が分解を起こし、製膜後の中間膜中の揮発性物質の含有量が多くなる。逆に温度が低すぎると、押出機での揮発分除去が不十分となり、製膜後の中間膜中の揮発性物質の含有量は多くなる。揮発性物質を効率的に除去するためには、押出機内を減圧することによりベント口から揮発性物質を除去することが好ましい。
【０２１６】
Ｂ層、Ｃ層を製造するための方法としては、その他、ポリビニルアセタール、可塑剤及びその他の成分を有機溶剤に溶解又は分散させたものを製膜した後、有機溶剤を留去する方法によっても製造できる。
【０２１７】
［合わせガラス］
本発明の合わせガラス用中間膜の構成を合わせガラス内部に有することにより、遮熱性、導電性、意匠性などの機能性を有しつつ視認性と透明性に優れた合わせガラスを得ることができる。また、耐候性および耐熱クリープ性に優れる合わせガラスを得ることもできる。そのため、本発明の合わせガラスは、建築用合わせガラスやディスプレイの表面保護用の合わせガラス、自動車用フロントガラス、自動車用サイドガラス、自動車用サンルーフ、ヘッドアップディスプレイ用ガラスなどに好適に用いることができる。
【０２１８】
本発明の合わせガラス用中間膜の構成を内部に有する合わせガラスが、ヘッドアップディスプレイ用ガラスに適用される場合、用いられる該合わせガラス用中間膜の断面形状は、一方の端面側が厚く、他方の端面側が薄い形状であることが好ましい。その場合、断面形状は、一方の端面側から他方の端面側に漸次的に薄くなるような、全体が楔形である形状であってもよいし、一方の端面から該端面と他方の端面の間の任意の位置までは同一の厚さで、該任意の位置から他方の端面まで漸次的に薄くなるような、断面の一部が楔形のものであってもよい。
【０２１９】
本発明の合わせガラスには、通常、ガラスを２枚使用する。本発明の合わせガラスには、無機ガラスだけでなく、有機ガラスを使用することもできる。本発明の合わせガラスを構成するガラスの厚さは特に限定されないが、１００ｍｍ以下であることが好ましい。また、本発明の合わせガラス用中間膜は、耐候性および耐熱クリープ性に優れることから、ガラスの厚さの合計が４ｍｍ以下である２枚の薄板ガラスを用いて合わせガラスを作製しても、合わせガラスの遮熱性、導電性、意匠性等の機能性や、耐候性、耐熱クリープ性を損なうことなく、合わせガラスの軽量化を実現することができる。ガラスの厚さの合計は、軽量化の観点からは、３．８ｍｍ以下であることが好ましく、３．６ｍｍ以下であることが更に好ましい。
【０２２０】
なお、２枚のガラスの厚さは、同じであっても、異なっていてもよい。例えば、一方のガラスの厚さを１．８ｍｍ以上、他方のガラスの厚さを１．８ｍｍ以下、各ガラスの厚さの差を０．２ｍｍ以上としても、合わせガラスの遮熱性、導電性、意匠性等の機能性や、耐候性、耐熱クリープ性を損なうことなく、薄膜化と軽量化が実現された合わせガラスを作製することができる。
【０２２１】
［合わせガラスの製造方法］
本発明の合わせガラスは、従来から公知の方法で製造することが可能であり、例えば、真空ラミネータ装置を用いる方法、真空バッグを用いる方法、真空リングを用いる方法、ニップロールを用いる方法等が挙げられる。また、仮圧着後に、オートクレーブ工程に投入する方法も付加的に行なうことができる。
【０２２２】
真空ラミネータ装置を用いる場合、例えば、公知の装置を使用し、１×１０−６以上、３×１０−２ＭＰａ以下の減圧下、１００℃以上、２００℃以下、特に１３０℃以上、１７０℃以下の温度でラミネートされる。真空バッグまたは真空リングを用いる方法は、例えば、欧州特許第１２３５６８３号明細書に記載されており、例えば約２×１０−２ＭＰａの圧力下、１３０℃以上、１４５℃以下でラミネートされる。
【０２２３】
合わせガラスの作製方法については、ニップロールを用いる場合、例えば、ポリビニルアセタール樹脂の流動開始温度以下の温度で１回目の仮圧着をした後、さらに流動開始温度に近い条件で仮圧着する方法が挙げられる。具体的には、例えば、赤外線ヒーターなどで３０℃以上、１００℃以下に加熱した後、ロールで脱気し、さらに５０℃以上、１５０℃以下に加熱した後ロールで圧着して接着または仮接着させる方法が挙げられる。
【０２２４】
また、本発明の合わせガラス用中間膜を合わせガラス内部に有するように、Ａ層の両面にＢ層を塗布したガラスを合わせて積層し、合わせガラスとしてもよい。
【０２２５】
仮圧着後に付加的に行われるオートクレーブ工程は、モジュールの厚さや構成にもよるが、例えば、約１ＭＰａ以上、１５ＭＰａ以下の圧力下、１３０℃以上、１５５℃以下の温度で約０．５時間以上、２時間以下実施される。
【０２２６】
本発明の合わせガラス用中間膜により合わせガラスを作製する際に使用するガラスは特に限定されず、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、熱線吸収板ガラスなどの無機ガラスのほか、ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボネートなどの従来公知の有機ガラス等が使用でき、これらは無色、有色、あるいは透明、非透明のいずれであってもよい。これらは単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。また、ガラスの厚さは特に限定されないが、１００ｍｍ以下であることが好ましい。
【実施例】
【０２２７】
以下に、実施例および比較例を示して本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例により何ら限定されるものではない。なお、以下の記載において、特に明記しない限り、「部」は「質量部」を表し、「％」は「質量％」を表す。
【０２２８】
［評価項目および評価方法］
各種評価は、以下の方法により行った。
【０２２９】
（ヘイズ測定方法）
実施例及び比較例において、Ａ層、Ｂ層、Ｃ層として用いた樹脂フィルム、及び、これらＡ〜Ｃ層を用いて作製した合わせガラスについて、ヘイズＨを測定した。これらの樹脂フィルムと合わせガラスについて、３０ｍｍ×３０ｍｍに切り出して試験片とした。試験片をヘイズメーター（株式会社村上色彩技術研究所製：ＨＡＺＥ  ＭＥＴＥＲ  ＨＭ−１５０）にセットし、ＪＩＳ  Ｋ７１３６に準拠してヘイズＨを測定した。結果を表１及び表２に示す。
【０２３０】
（屈折率）
実施例及び比較例において、Ａ層、Ｂ層、Ｃ層として用いた樹脂フィルムの試験片をカルニュー光学工業株式会社「ＫＰＲ−２０」を用いて、ＡＳＴＭ Ｄ５４２に基づいて、屈折率を測定した。結果を表１及び表２に示す。
【０２３１】
実施例及び比較例において、Ａ層として用いた樹脂フィルムについて、以下の方法により引張貯蔵弾性率Ｅ’（４０）、Ｅ’（１００）及びＥ’（１２０）を測定した。測定は粘弾性スペクトロメータ（エスアイアイ・ナノテクノロジー社製、ＳＩＩ ＥＸＳＴＡＲ６０００シリーズ ＤＭＳ６１００）を用い、ＪＩＳ Ｋ７２４４−４：１９９９（プラスチック−動的機械特性の試験方法  第４部：引張振動‐共振法）に準拠して、以下の条件により行う。まず、各樹脂フィルムから長手方向２５ｍｍ、幅方向１０ｍｍとなるようにサンプルを切り出し、引張方向が測定試料の長手方向となるように、チャックに測定試料の両端を取り付け、引張り荷重（静荷重１５０ｍｇ）をかけて、引張りモード正弦波で一定の周波数１０Ｈｚ、昇温速度５℃／分で０℃から２００℃まで引張貯蔵弾性率を測定した。結果を表１及び表２に示す。
【０２３２】
（３Ｄ形状合わせガラス積層体のしわ・切れ評価方法）
実施例及び比較例において、後述の方法で作製される３Ｄ形状合わせガラスのしわ・切れ評価方法としては、目視による判別方法で実施した。格子模様を加飾層とみなし、各評価結果の判定基準は以下に従って実施した。結果を表１及び表２に示す。
○・・・目視で中間膜のしわや切れが見られない。
×・・・目視で中間膜しわや切れが見られる。
【０２３３】
（３Ｄ形状合わせガラス積層体の中間層のゆがみ評価方法）
実施例及び比較例において、後述の方法で作製される３Ｄ形状合わせガラスのゆがみ評価方法としては、Ａ層に導電性インクで、２．５ｍｍ間隔で書いた格子状の線を導電性構造体層または加飾層とみなし、その線が曲がっている度合を目視により確認する方法で実施した。各評価結果の判定基準は以下に従って実施した。結果を表１及び表２に示す。
○・・・格子状の線のゆがみが見られない。
△・・・格子状の線に若干のゆがみが見られる。
×・・・格子状の線に大きなゆがみが見られる。
【０２３４】
（Ａ層を部分的に使用した合わせガラス積層体の視認性評価方法）
実施例及び比較例において、後述の方法で作製されるＡ層を部分的に使用した合わせガラスの視認性評価方法としては、合わせガラスを観測者から５０ｃｍの位置に配置し、目視確認することにより評価した。各評価結果の判定基準は以下に従って実施した。結果を表１及び表２に示す。
○・・・Ａ層のエッジ部分に対応する像が視認し難い。
△・・・Ａ層のエッジ部分に対応する像が若干視認できる。
×・・・Ａ層のエッジ部分に対応する像がはっきりと視認できる。
【０２３５】
（製造例１）アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ１）の重合
メタクリル酸メチル３２．９１部、アクリル酸メチル２．０９部およびメタクリル酸アリル０．０７部からなる最内層用単量体混合物、次いでアクリル酸ブチル３７．００部、スチレン８．００部およびメタクリル酸アリル０．９０部からなる中間層用単量体混合物、次にメタクリル酸メチル１８．８０部、アクリル酸メチル１．２０部を含む最外層用単量体混合物をこの順に乳化重合して、最内層(ｙ１−１)、中間層(ｙ１−２）、および最外層(ｙ１−３）からなる３層構造のアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ１）を含むラテックスを得た。アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ１）の平均粒径Ｄは０．２３μｍであった。平均平均粒径Ｄは、希釈ラテックスの光散乱法により測定を行なった。以下、同様の方法により、平均粒径Ｄの測定を行なった。
なお、最内層(ｙ１−１)および中間層(ｙ１−２)で用いられたメタクリル酸アリルは、架橋性単量体である（アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ２）においても同様）。
【０２３６】
（製造例２）アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ２）の重合：
メタクリル酸メチル９．３９部、アクリル酸メチル０．６１部およびメタクリル酸アリル０．０２部からなる最内層用単量体混合物、次いでアクリル酸ブチル４１．１１部、スチレン８．８９部およびメタクリル酸アリル２．００部からなる中間層用単量体混合物、次にメタクリル酸メチル３７．６１部、アクリル酸メチル２．３９部を含む最外層用単量体混合物をこの順に乳化重合して、最内層(ｙ２−１)、中間層(ｙ２−２）、および最外層(ｙ２−３）からなる３層構造のアクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ２）を含むラテックスを得た。アクリル系多層構造重合体粒子（Ｙ２）の平均粒径Ｄは０．１１μｍであった。
【０２３７】
（製造例３）
（ブロック共重合体（Ｚ）の合成）
トルエン溶液中のアニオン重合法により、２０質量部のメタクリル酸メチルでメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２−１）を重合した後、５０質量部のアクリル酸ｎ−ブチルでアクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ１）を重合、さらに３０質量部のメタクリル酸メチルでメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｚ２−２）を重合し、最後にメタノールで停止して、トリブロック共重合体（Ｚ）を得た。得られたブロック共重合体（Ｚ）の重量平均分子量Ｍｗ（Ｚ）は１２０，０００、（ｚ２−１）−（ｚ１）−（ｚ２−２）の組成比は、３０質量％−５０質量％−２０質量％であった。ブロック共重合体（Ｚ）の２２０℃、せん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度は３７７Ｐａ・ｓであった。
【０２３８】
（実施例１）
Ａ層には製造例１で得られたアクリル系多層構造重合体粒子を含む組成物（Ｙ１）のペレットを１０質量％、メタクリル系樹脂（Ｍ）（株式会社クラレ製「パラペットＥＨ」、メルトフローレート：１．３ｇ／１０分、２２０℃でせん断速度１２２／ｓｅｃにおける溶融粘度：２７８０Ｐａ・ｓ）を９０質量％、二軸押出機を用いた公知の方法にて混練して得たペレット形状の熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）を用いた。
【０２３９】
上記原料の混合物からなる熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）を、スクリュー径６５ｍｍの単軸ベント押出機に投入し、Ｔダイからフィルム状に押出し、押出された溶融物を、第１〜第４の冷却ロール（ニップロール）からなる冷却ロールユニットを用いて加圧および冷却した。第１の冷却ロールは金属弾性ロールを用い、第２の冷却ロールは金属剛体ロールを用いた。なお、いずれの冷却ロールも、表面は鏡面であった。溶融物を上記冷却ロールユニットにより加圧および冷却した後は公知方法と同様の方法にて、平均厚さ５２μｍの未延伸の熱可塑性樹脂フィルム（Ａ層）を得た。また、Ａ層の一方の面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、０．０７μｍであった。
【０２４０】
溶融押出条件は以下の通りとした。
押出機の設定温度（樹脂組成物の溶融温度）：２６０℃、
Ｔダイの幅：５００ｍｍ、
Ｔダイのリップ開度：０．３ｍｍ、
Ｔダイからの溶融樹脂の吐出量：１５ｋｇ／ｈ
第１の冷却ロール温度：６４℃
第２の冷却ロール温度：７９℃
【０２４１】
Ｂ層には粘度平均重合度約１７００、アセタール化度７０モル％、ビニルアセテート単位の含有量が０．９モル％のポリビニルブチラール７２質量％と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）２８質量％を二軸押出機で溶融混錬し、ストランド状に押し出し、ペレット化した。得られたペレットをスクリュー径６５ｍｍとスクリュー径５０ｍｍの単軸ベント押出機に投入し、Ｔダイからフィルム状に押出し、厚さ３５０μｍの熱可塑性樹脂フィルム（ＰＶＢ−１）を得た。
【０２４２】
溶融押出条件は以下の通りとした。
押出機の設定温度（樹脂組成物の溶融温度）：２００℃、
Ｔダイの幅：５００ｍｍ、
Ｔダイのリップ開度：０．５ｍｍ、
Ｔダイからの溶融樹脂の吐出量：１５ｋｇ／ｈ
【０２４３】
（３Ｄ形状評価用合わせガラス作製方法）
得られた熱可塑性樹脂フィルムＡ層とＢ層を、それぞれ直径１５０ｍｍの大きさの円状に切りだし、Ａ層の表面には１つの格子の大きさが５ｍｍ×５ｍｍとなるよう導電性インクで格子状の線を描いた。図２に示すように、表面に格子状の模様を描いたＡ層９を、Ｂ層８及びＢ層１０で挟み込んで合わせガラス用中間膜とした。続いて直径１５０ｍｍで高さが１５ｍｍの円盤状の時計皿（３Ｄ形状のガラス１１）の上に先ほどのＢ層／Ａ層／Ｂ層からなる合わせガラス用中間膜を被せ、更にその上からもう１枚の直径１５０ｍｍで高さが１５ｍｍの円盤状の時計皿（３Ｄ形状のガラス７）を被せ、バキュームパックの中にいれて真空引きしながら温度１００℃×３０分静置した。バキュームパックから取り出し更にオートクレーブ中で１４０℃×６０分静置し、目的の合わせガラス１２を得た。
【０２４４】
（光学性能評価用合わせガラス作製方法）
得られた熱可塑性樹脂フィルムＡ層とＢ層を、それぞれ１５０ｍｍ×１５０ｍｍの四角形状の大きさに切りだし、そのＡ層を、表裏面からＢ層で挟み込んで合わせガラス用中間膜とした。続いて厚さ２ｍｍのガラスでＢ層／Ａ層／Ｂ層からなる合わせガラス用中間膜を表裏から挟み込み、バキュームパックの中にいれて真空引きしながら温度１００℃×３０分静置した。バキュームパックから取り出し更にオートクレーブ中で１４０℃×６０分静置し、目的の合わせガラスを得た。
【０２４５】
（部分的に使用した場合の視認性評価用合わせガラス作製方法）
得られた熱可塑性樹脂フィルム（Ａ層）を５０ｍｍ×５０ｍｍの四角形状の大きさに切り出し、さらに、熱可塑性樹脂フィルム（Ｂ層）を１５０ｍｍ×１５０ｍｍの四角形状の大きさに切りだした。図３に示すように、Ａ層１５を表裏面からＢ層１４、Ｂ層１６で挟み込んで合わせガラス用中間膜とした。続いて厚さ２ｍｍのガラス１３、ガラス１７でＢ層／Ａ層／Ｂ層からなる合わせガラス用中間膜を表裏から挟み込み、バキュームパックの中にいれて真空引きしながら温度１００℃×３０分静置した。バキュームパックから取り出し更にオートクレーブ中で１４０℃×６０分静置し、Ａ層を部分的に用いた合わせガラス１８を得た。
【０２４６】
（実施例２）
Ａ層には製造例１で得られたアクリル系多層構造重合体粒子を含む組成物（Ｙ１）のペレットを２０質量％と、メタクリル系樹脂（Ｍ）（株式会社クラレ製「パラペットＥＨ」）を８０質量％とを、二軸押出機を用いた公知の方法にて混練して得たペレット形状の熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）を用いた以外は実施例１と同様の方法で、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。なお、Ａ層の一方の面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、０．０８μｍであった。
【０２４７】
（実施例３）
Ａ層には製造例２で得られたアクリル系多層構造重合体粒子を含む組成物（Ｙ２）のペレットを９０質量％と、メタクリル系樹脂（Ｍ）（株式会社クラレ製「パラペットＥＨ」）を１０質量％とを、二軸押出機を用いた公知の方法にて混練して得たペレット形状の熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）を用いた以外は実施例１と同様の方法で、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。なお、Ａ層の一方の面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、０．０５μｍであった。
【０２４８】
（実施例４）
Ａ層には製造例２で得られたアクリル系多層構造重合体粒子を含む組成物（Ｙ２）のペレット１００質量％を、二軸押出機を用いた公知の方法にて混練して得たペレット形状の熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）を用いた以外は実施例１と同様の方法で、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。なお、Ａ層の一方の面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、０．０４μｍであった。
【０２４９】
（実施例５）
Ａ層には製造例３で得られたアクリル系ブロック共重合体粒子を含む組成物（Ｚ）のペレットを１５質量％と、メタクリル系樹脂（Ｍ）（株式会社クラレ製「パラペットＥＨ」）を８５質量％と、二軸押出機を用いた公知の方法にて混練して得たペレット形状の熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）を用いた以外は実施例１と同様の方法で、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。なお、Ａ層の一方の面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、０．０３μｍであった。
【０２５０】
（実施例６）
アイオノマーフィルム「Ｓｅｎｔｒｙ  Ｇｌａｓ（商標登録）」を、温度２００℃、圧力１０Ｍｐａ、１５分の条件下で熱プレスを実施し、厚さ３５０ｍｍのアイオノマーフィルムを得た。得られたアイオノマーフィルムをＢ層として用いた以外は実施例３と同様の方法で、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０２５１】
（実施例７）
Ｔダイのリップ開度：０．９ｍｍに変更し、厚さ７６０μｍに変更した以外は、ＰＶＢ−１と同様の手法で、ＰＶＢ−２を作製した。
【０２５２】
粘度平均重合度約１０００、アセタール化度７０モル％、ビニルアセテート単位の含有量が０．９モル％のポリビニルブチラールを二軸押出機で溶融混錬し、ストランド状に押し出し、ペレット化した。得られたペレットをスクリュー径６５ｍｍとスクリュー径５０ｍｍの単軸ベント押出機に投入し、Ｔダイからフィルム状に押出し、厚さ５０μｍの熱可塑性樹脂フィルム（ＰＶＢ−３）を得た。
【０２５３】
押出機の設定温度（樹脂組成物の溶融温度）：２２０℃、
Ｔダイの幅：５００ｍｍ、
Ｔダイのリップ開度：０．５ｍｍ、
Ｔダイからの溶融樹脂の吐出量：１５ｋｇ／ｈ
【０２５４】
得られたＰＶＢ−２をＢ層、ＰＶＢ−３をＣ層とし、Ｂ層／Ａ層／Ｃ層の中間膜とした以外は、実施例１と同様の方法で合わせガラスを作製した。
【０２５５】
（実施例８）
粘度平均重合度約１７００、アセタール化度７０モル％、ビニルアセテート単位の含有量が０．９モル％のポリビニルブチラールと、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）１５質量％に変更し、ＰＶＢ−１と同様の手法で厚さ１００μｍのＰＶＢ−４を作製した。Ｃ層としてＰＶＢ−４を用いた以外は、実施例７と同様の手法で、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０２５６】
（実施例９）
Ｂ層として、厚さ８４０μｍのＴｒｏｓｉｆｏｌ  Ａｃｏｕｓｔｉｃ（株式会社クラレ製）（ＰＶＢ−５）を使用した以外は、実施例７と同様の方法で、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０２５７】
（実施例１０）
Ｃ層として、Ｌｕｂｒｉｚｏｌ社製のポリウレタン樹脂「ＥＳＴＡＮＥ  ＡＧ−８４５１」を公知の製膜機を用いて成膜した５０μｍのフィルムを用いた以外は、実施例７と同様の方法で、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０２５８】
（実施例１１）
Ｃ層として、市販のアクリル系接着剤を用い、Ａ層上に厚さ１０μｍになるよう溶剤コートし、乾燥されることで、Ａ／Ｃ層の積層体を作製した。得られたＡ／Ｃ積層体を用い、Ｂ層としてＰＶＢ−２を用いたこと以外は、実施例７と同様の手法で合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０２５９】
（比較例１）
Ａ層として、厚さ５２μｍ、表面の算術平均粗さ（Ｒａ）０．０６μｍの東レ株式会社製のＰＥＴフィルム「ルミラー」を用いた以外は実施例１と同様の方法で、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。
【０２６０】
（比較例２）
Ａ層にデンカ株式会社製のＭＳ樹脂「ＴＸ−８００ＬＦ」を用いた以外は実施例１と同様の方法で、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。なお、Ａ層の一方の面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、０．０６μｍであった。
【０２６１】
（比較例３）
Ａ層には製造例１で得られたアクリル系多層構造重合体粒子を含む組成物（Ｙ１）のペレットを３０質量％、メタクリル系樹脂（Ｍ）（株式会社クラレ製「パラペットＥＨ」）を７０質量％、二軸押出機を用いた公知の方法にて混練して得たペレット形状の熱可塑性樹脂組成物（Ｒ）を用いた以外は実施例１と同様の方法で、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを作製した。なお、Ａ層の一方の面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、０．０８μｍであった。
【０２６２】
（評価結果）
実施例１〜５では、合わせガラスの中間膜として、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層の構成の中間膜を用いた。またそのＢ層にはＰＶＢ樹脂を用いた。Ａ層には請求項１を満たし、それぞれ粒径の異なるアクリル系多層構造重合体もしくはブロック共重合体を任意の割合で混合したアクリル系フィルムを用いた。また実施例６ではＰＶＢの代わりにアイオノマー樹脂を用いて合わせガラスを作製した。
これらの実施例１〜６では、ヘイズが１．０％以下の透明性の高い合わせガラスが得られ、また、３Ｄ形状のガラスを用いて合わせガラスを作製してもしわや切れが発生することはなく、さらにＡ層に描いた格子状模様のゆがみは見らなかった。さらにＡ層を部分的に用いた合わせガラスを作製し、光源からの光を合わせガラスに照射してスクリーンに拡大投影させた像を見ても、Ａ層の境界線は確認できなかった。
【０２６３】
一方、ＰＥＴフィルムを用いた比較例１では、合わせガラスのヘイズが実施例に比べて悪化し、３Ｄ形状のガラスを用いた合わせガラスを作製したところ、Ａ層に描いた格子状の模様のゆがみは見られなかかったが、端部に近づくにつれフィルムのしわや切れが見られた。さらにＡ層を部分的に用いた合わせガラスを作製したところ、目視でＡ層の境界線を確認することができた。
Ａ層にＭＳ樹脂を用いた比較例２においては、３Ｄ形状のガラスを用いた合わせガラスを作製したところ、格子状の模様のゆがみやしわや切れは見られなかったが、Ａ層を部分的に用いた合わせガラスを作製したところ、目視でＡ層の境界線を確認することができた。また合わせガラスのヘイズも実施例に比べて悪化した。
粒子径が２３０μｍのアクリル系多層重合体を用い、その含有量を増やした比較例３においては、３Ｄ形状のガラスを用いた合わせガラスを作製したところ、格子状の模様のゆがみやしわや切れは見られず、Ａ層を部分的に用いた合わせガラスを作製し、光源からの光を合わせガラスに照射してスクリーンに拡大投影させた像を見ても、Ａ層の境界線は確認できなかった。しかし、合わせガラスのヘイズは実施例に比べて悪化した。
【０２６４】
【表１】
2019119635.tif 000002
【０２６５】
【表２】
2019119635.tif 000003
【０２６６】
本発明は上記実施形態および実施例に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて、適宜設計変更が可能である。
【符号の説明】
【０２６７】
１    ガラス
２    Ｂ層
３    機能層
４    Ａ層
５    Ｂ層
６    ガラス
７    ３Ｄ形状のガラス
８    Ｂ層
９    表面に格子状の模様を描いたＡ層
１０  Ｂ層
１１  ３Ｄ形状のガラス
１２  ３Ｄ形状の合わせガラス
１３  ガラス
１４  Ｂ層
１５  Ａ層
１６  Ｂ層
１７  ガラス
１８  Ａ層を部分的に用いた合わせガラス
【図１】
2019119635.tif 000004
【図２】
2019119635.tif 000005
【図３】
2019119635.tif 000006