(57)【要約】【課題】材料の形態を問わず渦電流損失を十分に低減することができる鉄基軟磁性材料の製造方法を提供する。【解決手段】鉄（Ｆｅ）と銅（Ｃｕ）と少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）とが特定の範囲の含有率となるように配合された原料を加熱して全熔融状態とした後に冷却して凝固させることによって得られる中間材料を加熱して半熔融状態とした後に冷却して凝固させる。これにより、例えばバルク材、板材及び線材等の一般的な形状を有する原料から製造される鉄基軟磁性材料においても、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む母相と当該母相を構成するセルの境界に存在し銅を含む硫化物を主成分として含む（高い電気抵抗を有する）セル境界相とを含むセルウォール構造を（Ｆｅ）達成して渦電流損失を十分に低減することができる。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
鉄（Ｆｅ）を主成分として含む母相からなるセルと、前記セルの境界に存在し銅を含む硫化物を主成分として含むセル境界相と、を含む構造を有する鉄基軟磁性材料の製造方法であって、
前記鉄基軟磁性材料に含有される鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、の合計を１００ａｔ％とする場合、
鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、のそれぞれの含有率の組み合わせが、鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）及びカルコゲン（Ｃｈ）の原子濃度の三元組成図において、鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）及びカルコゲン（Ｃｈ）の原子濃度の三元組成図において、８７ａｔ％Ｆｅ−１２ａｔ％Ｃｕ−１ａｔ％Ｃｈを表すＡ点、９１．９ａｔ％Ｆｅ−７．１ａｔ％Ｃｕ−１ａｔ％Ｃｈを表すＢ点、７５ａｔ％Ｆｅ−１３．１ａｔ％Ｃｕ−１１．９ａｔ％Ｃｈを表すＣ点、及び７５ａｔ％Ｆｅ−２０ａｔ％Ｃｕ−５ａｔ％Ｃｈを表すＤ点によって囲まれる領域である特定領域に対応する組み合わせとなるように、鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）、当該カルコゲン（Ｃｈ）と鉄（Ｆｅ）との化合物及び当該カルコゲン（Ｃｈ）と銅（Ｃｕ）との化合物からなる群より選択される少なくとも１種の物質である硫黄源と、を秤量する、第１工程と、
前記第１工程において秤量された前記鉄（Ｆｅ）、前記銅（Ｃｕ）及び前記硫黄源の混合物である原料を所定の第１温度まで加熱することにより、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融している状態である全熔融状態にある溶湯である第１溶湯を生成させる、第２工程と、
前記第１溶湯を所定の第１降温速度にて所定の第２温度まで冷却することにより、前記第１溶湯を凝固させて中間材料を得る、第３工程と、
前記中間材料を所定の第３温度まで加熱することにより、前記中間材料に含まれる鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の少なくとも一部は熔融せずに残っている状態である半熔融状態にある溶湯である第２溶湯を生成させ、前記第３温度において所定の第１期間に亘って保温する、第４工程と、
前記第２溶湯を所定の第２降温速度にて冷却して前記第２溶湯を凝固させることにより、前記鉄基軟磁性材料を得る、第５工程と、
を含む、鉄基軟磁性材料の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の鉄基軟磁性材料の製造方法であって、
前記第１温度は、前記原料の組成に対応する凝固点以上の温度であり、
前記第２温度は、前記原料の組成に対応するＡ３変態点未満の温度であり、
前記第３温度は、前記凝固点よりも１００℃だけ低い下限温度よりも高く且つ前記凝固点未満の温度である、
鉄基軟磁性材料の製造方法。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の鉄基軟磁性材料の製造方法であって、
前記第１温度は、１５００℃以上の温度であり、
前記第２温度は、８５０℃未満の温度であり、
前記第３温度は、１４００℃よりも高く且つ１５００℃未満の温度である、
鉄基軟磁性材料の製造方法。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３の何れか１項に記載の鉄基軟磁性材料の製造方法であって、
前記第１降温速度は、０．１℃／秒以上の降温速度であり、
前記第２降温速度は、５℃／秒以上の降温速度である、
鉄基軟磁性材料の製造方法。
【請求項５】
請求項１乃至請求項４の何れか１項に記載の鉄基軟磁性材料の製造方法であって、
前記第１期間は、１分間以上の期間である、
鉄基軟磁性材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、鉄基軟磁性材料の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
鉄基軟磁性材料は、例えばモータ、トランス及びリアクトル等のコアとして広く使用されている。交流磁場をコアに印加すると渦電流が発生する。この渦電流に起因する電気エネルギー損失（渦電流損失）を低減するためには、鉄を主成分として含む母相が小さい領域（１つ又は複数の結晶粒によって構成されるセル）に分割されており且つ個々のセルが電気的に絶縁されていることが望ましい。このように個々のセルを電気的に絶縁するためには、高い電気抵抗を有する物質によってセル境界相を形成させることが望ましい。このように個々のセルがセル境界相の壁によって覆われている構造は「セルウォール構造」と称される。
【０００３】
そこで、当該技術分野においては、鉄基軟磁性材料において鉄を主成分として含む母相を構成するセルの境界に沿って高い電気抵抗を有し且つ連続的なセル境界相を形成させてセルウォール構造とすることにより、良好な磁性、低コスト、及び低い渦電流損失を同時に達成するための種々の技術が開発されている。
【０００４】
例えば、鉄を主成分として含む母相と、モリブデン及びタングステンのうちの少なくともいずれか一方と鉄と硫黄とを含み、母相を構成するセルの境界に沿ってセルを仕切るセル境界相と、を備えた鉄基軟磁性材料が提案されている（例えば、特許文献１を参照。）。これによれば、良好な磁性を保持しつつ、低コスト化を図ると共に、高い電気抵抗を有し且つ渦電流損失が発生し難い鉄基軟磁性材料を提供することができる。しかしながら、このような組成を有する鉄基軟磁性材料においてセルウォール構造を達成するためには、構成材料を熔融させて溶湯とした後に急冷凝固させる際の温度条件等の厳密な制御が必要とされる。また、形成されるセル境界相の電気抵抗を高めることが困難である。
【０００５】
更に、鉄を主成分として含む母相からなるセル、並びにバナジウム及びクロムのうちの少なくとも何れか一方と鉄と硫黄とを含むセル境界相を備え、母相が、母相を構成するセルの境界に沿って、セル境界相によって仕切られていることを特徴とする軟磁性材料も提案されている（例えば、特許文献２を参照。）。これによれば、良好な磁性を保持しつつ、低コスト化を図ると共に、高い電気抵抗を有し且つ渦電流損失が発生し難い軟磁性材料を提供することができる。しかしながら、このような組成を有する鉄基軟磁性材料において形成されるセル境界相の電気抵抗は、渦電流損失を十分に低減するには不十分である。
【０００６】
加えて、インベストメント鋳造において、内面に核生成剤を含む鋳型に固体粒子を分散させた溶湯を注入し、当該鋳型を低融点液体冷却材金属中に迅速に浸漬して溶湯を急冷・凝固させることにより、微細な等軸結晶粒組織を生成させることが提案されている（例えば、特許文献３を参照。）。これによれば、複雑な幾何学的形状を有する比較的大きい部材の鋳造を可能とすることができる。しかしながら、当該従来技術はインベストメント鋳造に限定され、また鋳型の内面に核生成剤を均一に分布させたり固体粒子を溶湯中に均一に分散させたりすることは現実には困難である。
【０００７】
ところで、鉄を主成分として含む母相において柱状のデンドライト（柱状晶）が成長すると、デンドライトの長さが増大すると共に１つのデンドライト内のアーム同士が繋がったり１つのデンドライトと他のデンドライトとが繋がったりして渦電流が流れ得る回路が大きくなる。従って、渦電流損失を十分に低減するためには母相におけるデンドライトの成長を低減することもまた重要である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１５−０４６５０６号公報
【特許文献２】特開２０１４−０４９６３９号公報
【特許文献３】特開２０１３−１３６０９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
前述したように、当該技術分野においては、鉄基軟磁性材料において鉄を主成分として含む母相を構成する微小なセルと高い電気抵抗を有するセル境界相とによって構成されるセルウォール構造を形成させることを目的として、種々の技術が提案されている。
【００１０】
更に、本発明者は、鋭意研究の結果として、鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）とが所定の含有率比となるように配合された粉末原料を加熱し、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融してしまわない所定の温度において所定の期間に亘って保持した後に冷却して熔融せずに固体のまま残った金属相を核として鉄（Ｆｅ）を主成分として含む母相を成させることにより、柱状の長いデンドライト（柱状晶）の析出・成長を抑制すると共に短い等軸晶を成長させることができることを見出している。当該知見によれば、鉄を主成分として含む母相と、当該母相を構成するセルの境界に存在し銅を含む硫化物を主成分として含むセル境界相と、を含むセルウォール構造の形成が促進され、渦電流損失を低減することができる。
【００１１】
しかしながら、当該技術分野においては、例えばバルク材、板材及び線材等の一般的な形状を有する原料を使用して製造される鉄基軟磁性材料において良好なセルウォール構造を形成して渦電流損失を十分に低減することができる鉄基軟磁性材料の製造方法は未だに確立されていない。
【００１２】
本発明は、上記課題に対処するためになされたものである。即ち、本発明は、原料の形態を問わず渦電流損失を十分に低減することができる鉄基軟磁性材料の製造方法を提供することを１つの目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
そこで、本発明者は、鋭意研究の結果、鉄（Ｆｅ）と銅（Ｃｕ）と少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）とが特定の範囲の含有率となるように配合された原料を加熱して全熔融状態とした後に冷却して凝固させることによって得られる中間材料を加熱して半熔融状態とした後に冷却して凝固させることにより、例えばバルク材、板材及び線材等の一般的な形状を有する原料から製造される鉄基軟磁性材料においても、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む母相と当該母相を構成するセルの境界に存在し銅を含む硫化物を主成分として含む（高い電気抵抗を有する）セル境界相とを含むセルウォール構造を達成して渦電流損失を十分に低減することができることを見出した。
【００１４】
本発明に係る鉄基軟磁性材料の製造方法（以下、「本発明方法」と称される場合がある。）は、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む母相からなるセルと、前記セルの境界に存在し銅を含む硫化物を主成分として含むセル境界相と、を含む構造を有する鉄基軟磁性材料の製造方法である。本発明方法によって製造される鉄基軟磁性材料に含有される鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、の合計を１００ａｔ％とする場合、以下の条件が成立する。
【００１５】
鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、のそれぞれの含有率の組み合わせが、鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）及びカルコゲン（Ｃｈ）の原子濃度の三元組成図において、鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）及びカルコゲン（Ｃｈ）の原子濃度の三元組成図において、８７ａｔ％Ｆｅ−１２ａｔ％Ｃｕ−１ａｔ％Ｃｈを表すＡ点、９１．９ａｔ％Ｆｅ−７．１ａｔ％Ｃｕ−１ａｔ％Ｃｈを表すＢ点、７５ａｔ％Ｆｅ−１３．１ａｔ％Ｃｕ−１１．９ａｔ％Ｃｈを表すＣ点、及び７５ａｔ％Ｆｅ−２０ａｔ％Ｃｕ−５ａｔ％Ｃｈを表すＤ点によって囲まれる領域である特定領域に対応する組み合わせである。
【００１６】
更に、本発明方法は以下に列挙する第１工程乃至第４工程を含む。
第１工程：鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、のそれぞれの含有率の組み合わせが上述した特定領域に対応する組み合わせとなるように、鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）、当該カルコゲン（Ｃｈ）と鉄（Ｆｅ）との化合物及び当該カルコゲン（Ｃｈ）と銅（Ｃｕ）との化合物からなる群より選択される少なくとも１種の物質である硫黄源と、を秤量する。
【００１７】
第２工程：第１工程において秤量された鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）及び硫黄源の混合物である原料を所定の第１温度まで加熱することにより、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融している状態である全熔融状態にある溶湯である第１溶湯を生成させる。
第３工程：第１溶湯を所定の第１降温速度にて所定の第２温度まで冷却することにより、第１溶湯を凝固させて中間材料を得る。
【００１８】
第４工程：中間材料を所定の第３温度まで加熱することにより、中間材料に含まれる鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の少なくとも一部は熔融せずに残っている状態である半熔融状態にある溶湯である第２溶湯を生成させ、第３温度において所定の第１期間に亘って保温する。
第５工程：第２溶湯を所定の第２降温速度にて冷却して第２溶湯を凝固させることにより、鉄基軟磁性材料を得る。
【発明の効果】
【００１９】
本発明に係る鉄基軟磁性材料の製造方法においては、上記のように、鉄（Ｆｅ）と銅（Ｃｕ）と少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）とが特定の範囲の含有率となるように配合された原料を加熱して全熔融状態とした後に冷却して凝固させることによって得られる中間材料を加熱して半熔融状態とした後に冷却して凝固させる。これにより、例えばバルク材、板材及び線材等の一般的な形状を有する原料から製造される鉄基軟磁性材料においても、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む母相と当該母相を構成するセルの境界に存在し銅を含む硫化物を主成分として含む（高い電気抵抗を有する）セル境界相とを含むセルウォール構造を達成して渦電流損失を十分に低減することができる。
【００２０】
本発明の他の目的、他の特徴及び付随する利点は、以下の図面を参照しつつ記述される本発明の各実施形態についての説明から容易に理解されるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明の第１実施形態に係る鉄基軟磁性材料の製造方法（第１方法）によって製造される鉄基軟磁性材料（第１材料）における鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、のそれぞれの含有率の組み合わせの範囲を示す三元組成図である。
【図２】本発明の第２実施形態に係る鉄基軟磁性材料の製造方法（第２方法）に含まれる各工程を示すためのフローチャートである。
【図３】鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）及び硫黄（Ｓ）の三元系平衡状態図を示す模式図である。
【図４】本発明の実施例１に係る鉄基軟磁性材料サンプルの製造方法における温度の推移を示す模式的なタイムチャートである。
【図５】本発明の実施例１に係る鉄基軟磁性材料サンプルの研磨断面の光学顕微鏡写真である。
【図６】比較例１に係る鉄基軟磁性材料サンプルの研磨断面の光学顕微鏡写真である。
【図７】比較例２に係る鉄基軟磁性材料サンプルの研磨断面の光学顕微鏡写真である。
【図８】比較例３に係る鉄基軟磁性材料サンプルの研磨断面の光学顕微鏡写真である。
【図９】比較例４に係る鉄基軟磁性材料サンプルの研磨断面の光学顕微鏡写真である。
【図１０】比較例５に係る鉄基軟磁性材料サンプルの研磨断面の光学顕微鏡写真である。
【図１１】本発明の実施例１に係る鉄基軟磁性材料サンプルの研磨断面のＳＥＭ写真（反射電子像）である。
【図１２】比較例２に係る鉄基軟磁性材料サンプルの研磨断面のＳＥＭ写真（反射電子像）である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
《第１実施形態》
以下、図面を参照しながら本発明の第１実施形態に係る鉄基軟磁性材料の製造方法（以下、「第１方法」と称される場合がある。）について説明する。
【００２３】
〈鉄基軟磁性材料の内部構造〉
第１方法によって製造される鉄基軟磁性材料（以下、「第１材料」と称される場合がある。）は、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む母相からなるセルと、前記セルの境界に存在し銅を含む硫化物を主成分として含むセル境界相と、を含む構造を有する鉄基軟磁性材料である。即ち、第１材料は、個々のセルがセル境界相によって覆われている「セルウォール構造」を有する。
【００２４】
母相の主成分である「鉄」は必ずしも純鉄に限定されるものではなく、例えば、純鉄、鉄−ケイ素合金、鉄−コバルト合金、鉄−アルミニウム合金、鉄−ケイ素−アルミニウム合金、及び鉄−ニッケル合金からなる群より選択される少なくとも１種を母相の主成分として含むことができる。特に、ニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）、及び珪素（Ｓｉ）は、鉄の一部として鉄の組成に含まれていてもよい（固溶されていてもよい）。更に、母相の主成分である「鉄」は、結果として得られる鉄基軟磁性材料の磁気特性に対する悪影響を及びさない限りにおいて、例えば窒素（Ｎ）及び／又は酸素（Ｏ）等の不純物を僅か（例えば、数百質量ｐｐｍ未満）に含有していてもよい。
【００２５】
セル境界相の主成分である「銅を含む硫化物」は、例えば、Ｃｕ２Ｓ、Ｃｕ５ＦｅＳ４、ＣｕＦｅＳ２、及びこれらから鉄（Ｆｅ）又は銅（Ｃｕ）が欠損した分子式によって表される硫化物からなる群より選択される少なくとも１種の物質である。Ｃｕ２Ｓ、Ｃｕ５ＦｅＳ４、及びＣｕＦｅＳ２から鉄（Ｆｅ）又は銅（Ｃｕ）が欠損した分子式によって表される硫化物の具体例としては、例えば、Ｃｕ１．９６Ｓ、Ｃｕ３１Ｓ１６、Ｃｕ７Ｓ４、Ｃｕ９Ｓ５、ＣｕＳ、ＣｕＳ２、ＣｕＦｅ２Ｓ３、Ｃｕ３ＦｅＳ８、Ｃｕ５ＦｅＳ６、及びＣｕ８Ｆｅ９Ｓ１６等を挙げることができる。これらの硫化物は高い電気抵抗を有するので、渦電流損失の低減に有効である。
【００２６】
〈鉄基軟磁性材料の組成〉
第１材料は、鉄と、銅と、カルコゲンと、を主成分として含む鉄基軟磁性材料であり、このカルコゲンは少なくとも硫黄を含む。換言すれば、第１材料は、鉄と、銅と、硫黄と、を主成分として含む鉄基軟磁性材料であり、硫黄以外のカルコゲンを更に含んでいてもよい。このような第１材料に含有される鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、の合計を１００ａｔ％とする場合、以下の条件が成立する。
【００２７】
鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、のそれぞれの含有率の組み合わせが、鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）及びカルコゲン（Ｃｈ）の原子濃度の三元組成図において、鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）及びカルコゲン（Ｃｈ）の原子濃度の三元組成図において、８７ａｔ％Ｆｅ−１２ａｔ％Ｃｕ−１ａｔ％Ｃｈを表すＡ点、９１．９ａｔ％Ｆｅ−７．１ａｔ％Ｃｕ−１ａｔ％Ｃｈを表すＢ点、７５ａｔ％Ｆｅ−１３．１ａｔ％Ｃｕ−１１．９ａｔ％Ｃｈを表すＣ点、及び７５ａｔ％Ｆｅ−２０ａｔ％Ｃｕ−５ａｔ％Ｃｈを表すＤ点によって囲まれる領域である特定領域に対応する組み合わせである。
【００２８】
上記三元組成図において、点Ａと点Ｂとを結ぶ直線よりもカルコゲン（Ｃｈ）の含有率が低くなると、セル境界相を構成する原子の数が相対的に少なくなり、渦電流損失の低減に十分なセルウォール構造の形成が困難となるので望ましくない。一方、点Ｃと点Ｄとを結ぶ直線よりも鉄（Ｆｅ）の含有率が低くなると（具体的には、７５ａｔ％未満になると）、セル境界相を構成する原子の数が相対的に多くなり（具体的には、２５ａｔ％以上になり）、第１材料全体に占める磁性体部分である母相の比率が７５ａｔ％未満となる。その結果、第１材料を用いて製造される鉄基軟磁性コアの全体としての最大磁化が小さくなるので望ましくない。
【００２９】
また、点Ｂと点Ｃとを結ぶ直線よりもカルコゲン（Ｃｈ）の含有率が高くなると、銅（Ｃｕ）の含有率が相対的に低下し、低い電気抵抗を有する硫化鉄（ＩＩ）（ＦｅＳ）が粒界相において生成されて渦電流損失の低減効果の低下に繋がるので望ましくない。一方、点Ａと点Ｄとを結ぶ直線よりも銅（Ｃｕ）の含有率が高くなると、銅（Ｃｕ）の含有率が相対的に上昇し、低い電気抵抗を有する銅（Ｃｕ）が粒界相において生成されて渦電流損失の低減効果の低下に繋がるので望ましくない。
【００３０】
逆に、鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、のそれぞれの含有率の組み合わせが上述した特定領域に対応する組み合わせである場合、高い電気抵抗を有するセル境界相と磁性体部分である母相とをバランス良く含むセルウォール構造が形成される。その結果、渦電流損失を十分に低減することができる。
【００３１】
〈製造方法〉
第１方法は、上述した第１材料の製造方法である。図２に示すように、第１方法は、以下に列挙する第１工程乃至第５工程を含む。
【００３２】
第１工程（ステップＳ０１）：鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、のそれぞれの含有率の組み合わせが上述した特定領域に対応する組み合わせとなるように、鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）、当該カルコゲン（Ｃｈ）と鉄（Ｆｅ）との化合物及び当該カルコゲン（Ｃｈ）と銅（Ｃｕ）との化合物からなる群より選択される少なくとも１種の物質である硫黄源と、を秤量する。
【００３３】
具体的には、鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、のそれぞれの配合率の組み合わせが上述した特定領域に対応する組み合わせとなるように、鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、を秤量してもよい。或いは、第２工程において各原料を加熱して全熔融状態（詳しくは後述する）にある溶湯（第１溶湯）を生成させる過程におけるカルコゲン（Ｃｈ）の蒸発を低減することを目的として、例えば、カルコゲン（Ｃｈ）そのもの（単体）ではなく、鉄（Ｆｅ）のカルコゲン化物、銅（Ｃｕ）のカルコゲン化物、及び／又は鉄（Ｆｅ）及び銅（Ｃｕ）の複合カルコゲン化物等を使用してもよい。当然のことながら、後者の場合、カルコゲン化物を構成する鉄（Ｆｅ）及び／又は銅（Ｃｕ）もまた第１材料の主成分となる鉄（Ｆｅ）及び／又は銅（Ｃｕ）として扱われる（配合率に算入される）。
【００３４】
第２工程（ステップＳ０２）：第１工程において秤量された鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）及び硫黄源の混合物である原料を所定の第１温度まで加熱することにより、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融している状態である全熔融状態にある溶湯である第１溶湯を生成させる。これらの原料を加熱するための具体的な手段は特に限定されないが、例えば、これらの原料を収容する型又は坩堝等の容器を熔解炉中に入れ、例えば赤外線ヒータ等の熱源を用いて加熱することができる。また、これらの原料を加熱する際の周囲環境も特に限定されないが、例えばアルゴンガス（Ａｒ）、ヘリウムガス（Ｈｅ）又は窒素ガス（Ｎ２）等の不活性雰囲気下において加熱することが望ましい。或いは、これらの原料を大気雰囲気下において加熱する場合は、例えばフラックスを混ぜる等して、原料と大気との反応を防ぐことが望ましい。
【００３５】
第１温度は、上記の通り、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融している状態である全熔融状態を達成することができる温度である。これにより、第１材料の全ての構成元素が熔融し、第１材料の均質性が確保される。この第２工程は、第１材料を構成する全ての原料の秤量が完了した後（即ち、第１工程の実行が完了した後）、第２工程及びその後の各工程における加熱過程及び冷却過程における温度に耐え得る容器の中に当該原料が収容されている状態において実行される。
【００３６】
上記容器は、例えば、原料として用いられる物質の形態及び第１方法によって製造される鉄基軟磁性材料（第１材料）の用途等に応じて、適宜選択される。例えば、第１材料の原料のうちの何れかがバルク材、板材及び線材等の形状を有する場合は、当該原料を含む全ての原料を例えば坩堝等の単純な容器の中で加熱して第１溶湯を生成させた後に第１材料の用途に応じたキャビティを有する型に第１溶湯を移してから次の第３工程以降の処理を実行してもよい。このような容器を構成する材料としては、例えば第２工程における加熱温度等の加工条件に耐えることができる材料の中から適宜選択することができる。尚、この容器の大きさ及び／又は形状は、例えば、第１材料の原料の大きさ及び／又は形状に応じて適宜定めることができる。
【００３７】
一方、例えば、鉄基軟磁性材料の全ての原料の形状が粉末である場合、第１材料の用途に応じたキャビティを有する型に当該粉末原料が充填されている状態において第２工程を実行してもよい。この場合、粉末原料の粒径及び／又は形状は、例えば、粉末原料を充填しようとする型のキャビティの大きさ及び／又は形状等に応じて適宜選択される。また、粉末原料を充填するときの圧力もまた、例えば、粉末原料を充填しようとする型のキャビティの大きさ及び／又は形状等に応じて適宜選択される。
【００３８】
上記型は、圧粉成形において使用することができる型として当該技術分野において知られている種々のタイプの型の中から適宜選択することができる。この型を構成する材料として、例えば粉末材料の充填時に作用する圧力並びに第２工程及びその後の各工程における加熱過程及び冷却過程における温度等の加工条件に耐え得る材料の中から適宜選択することができる。尚、この型のキャビティの大きさ及び／又は形状は、第１材料によって構成しようとする最終的な物体の大きさ及び形状に対応するものであってもよく、或いは二次加工を経て最終的な製品を得るための中間体の大きさ及び／又は形状に対応するものであってもよい。後者の場合、例えば坩堝等の単純な容器を型として使用してもよい。
【００３９】
第３工程（ステップＳ０３）：第１溶湯を所定の第１降温速度にて所定の第２温度まで冷却することにより、第１溶湯を凝固させて中間材料を得る。第１降温速度は、例えば中間材料において偏析が生じない最低の降温速度以上の降温速度として規定することができる。このような第１降温速度は、例えば、様々な降温速度において第１溶湯を冷却・凝固させることによって得られる凝固物における偏析の有無を調べる事前実験等によって特定することができる。第２温度は、第３工程における冷却過程において鉄の変態が生ずるように定められる。このようにして特定される第１降温速度及び第２温度によって第１溶湯を冷却して凝固させることにより、次の第４工程における加熱過程において鉄の変態が生じ、例えば、最終的に得られる第１材料における母相を構成する結晶粒の微細化及び方位のランダム化等の効果を達成することができる。
【００４０】
第４工程（ステップＳ０４）：中間材料を所定の第３温度まで加熱することにより、中間材料に含まれる鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の少なくとも一部は熔融せずに残っている状態である半熔融状態にある溶湯である第２溶湯を生成させ、第３温度において所定の第１期間に亘って保温する。半熔融状態は、上記の通り、中間材料に含まれる鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の少なくとも一部は熔融せずに残っている状態である。換言すれば、半熔融状態は、中間材料に含まれる鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融してはいない状態である。
【００４１】
従って、第３温度及び第１期間は、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融してしまわないように設定される。具体的には、第３温度は、例えば、図３に示すような三元系平衡状態図（ｔｅｒｎａｒｙ  ａｌｌｏｙ  ｐｈａｓｅ  ｄｉａｇｒａｍ）に基づいて第１材料の組成に対応する融点を特定し、この特定された融点よりも低い温度として設定することができる。この特定された融点と第３温度との温度差の具体的な値は、例えば、当該温度差を様々な値に設定して予備実験を行い、これらの予備実験によって得られた鉄基軟磁性材料において形成されたセルウォール構造を観察し、良好なセルウォール構造が得られる温度差を特定することによって定めることができる。第１期間もまた、例えば、保温期間を様々な長さに設定して予備実験を行い、これらの予備実験によって得られた鉄基軟磁性材料において形成されたセルウォール構造を観察し、良好なセルウォール構造が得られる保温期間を第１期間として特定することによって定めることができる。但し、第３温度及び第１期間を定めるための具体的な手法は上記に限定されない。
【００４２】
上記のようにして定められた第３温度及び第１期間によって上記第４工程を実行することにより、熔融せずに固体のまま残った鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相を含む溶湯を生成させることができる。即ち、第３工程において第１溶湯を冷却・凝固させることによって得られた中間材料を第３温度まで加熱して第１期間に亘って保持することにより、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の少なくとも一部が固体のまま熔融せずに残っている状態（半熔融状態）にある溶湯を生成させることができる。その結果、詳しくは後述するように、第３温度への加熱過程において鉄の変態が生じ、例えば、最終的に得られる第１材料における鉄を主成分として含む母相を構成する結晶粒の微細化及び方位のランダム化等の効果を達成することができる。更に、界面エネルギーの面からもセルウォール構造の形成が促進される。
【００４３】
尚、第４工程において中間材料を第３温度まで加熱するときの昇温速度は特に限定されないが、昇温速度が過度に低い場合、母相を構成する結晶粒が過度に大きく成長し過ぎるために渦電流損失を十分に低減することが困難となる場合がある。
【００４４】
第５工程（ステップＳ０５）：第２溶湯を所定の第２降温速度にて冷却して第２溶湯を凝固させることにより、鉄基軟磁性材料を得る。第２降温速度は、例えば、第４工程において母相を構成するセルの境界に形成されたセル境界相を構成する銅を含む硫化物が凝集してセル境界相が分断されてセルウォール構造が崩れない最低の降温速度以上の降温速度として規定することができる。このような第２降温速度は、例えば、様々な降温速度において第２溶湯を冷却・凝固させることによって得られる凝固物におけるセルウォール構造を構成するセル境界相の連続性を調べる事前実験等によって特定することができる。このようにして特定される第２降温速度にて第２溶湯を冷却して凝固させることにより、第４工程において形成されたセルウォール構造が良好に維持され、最終的に得られる第１材料における渦電流損失を十分に低減することができる。
【００４５】
上記のように所定の第２降温速度にて第２溶湯を冷却して第２溶湯を凝固させるための具体的な手法は特に限定されないが、例えば赤外線ヒータ等の熱源を備える熔解炉中において所定の第２降温速度となるように上記熱源を制御しながら第２溶湯を冷却することができる。また、不活性ガス雰囲気下において第２溶湯を冷却する場合は、例えばヘリウムガス（Ｈｅ）等、高い冷却効率を呈する不活性ガスを採用してもよい。或いは、極めて大きい降温速度にて第２溶湯を急激に冷却することが望ましい場合は、例えば、水冷式銅製鋳型への第２溶湯の注入、第２溶湯を注入したインベストメント鋳型の低融点金属の溶湯への投入、及び水冷された銅板の表面上への注湯等の手法を採用することができる。
【００４６】
以上説明してきた各工程を含む第１方法によれば、前述したような組成となるように配合された原料を、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融してしまわないように加熱した後に冷却することにより、渦電流損失が低減された鉄基軟磁性材料（第１材料）を製造することができる。
【００４７】
〈第１方法によるセルウォール構造の形成促進メカニズム〉
上記のように、第１方法においては、前述したような組成となるように配合された原料を加熱して全熔融状態とした後に冷却することにより中間材料を得る。そして、この中間材料を加熱して半熔融状態とした後に冷却することによりセルウォール構造の形成が促進され、その結果、渦電流損失が低減された鉄基軟磁性材料（第１材料）を製造することができる。第１方法によってセルウォール構造の形成が促進されるメカニズムにつき、以下に説明する。
【００４８】
従来技術に係る鋳造方法においては、全ての原料を熔融させて溶湯を生成させるのが一般的である。この場合、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相は溶湯中には残存しておらず、熔融後の冷却過程において鉄（Ｆｅ）を主成分として含む結晶が析出し、成長する。この際、例えば型等の容器の内壁に接している部分等において長い柱状のデンドライト（柱状晶）が成長し易い。また、１つのデンドライト内においては結晶の方位が揃っているので、１つのデンドライト内におけるアーム同士が接続し易い。更に、複数のデンドライトが接続する場合もある。このような接続が起こると、渦電流が流れ得る回路が大きく（長く）なり、結果として得られる鉄基軟磁性材料において渦電流損失を十分に低減することが困難となる。
【００４９】
一方、第１方法においては、上述したように、第２工程においては、従来技術に係る鋳造方法と同様に、第１工程において秤量された原料を加熱して全熔融状態にある第１溶湯とし、次の第３工程において第１溶湯を所定の第１降温速度にて所定の第２温度まで冷却して凝固させることにより中間材料を得る。この第３工程の実行に伴い、第１溶湯において液相にある鉄（Ｆｅ）は、δ鉄からγ鉄へと変態し、更にγ鉄からα鉄へと変態する。これらの変態に伴い、結晶粒の微細化及び方位のランダム化が起こる。
【００５０】
しかしながら、次の第４工程においては、第３工程において得られた中間材料を加熱し、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融してしまわないように所定の第３温度において所定の第１期間に亘って保温する。これにより、半熔融状態にある第２溶湯が生成される。即ち、第１方法の第４工程の実行によって生成する第２溶湯においては、鉄（Ｆｅ）と、銅（Ｃｕ）と、少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）と、を含む合金の溶湯中に、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の少なくとも一部が未だ熔融せずに固体のまま残っている。この第４工程の実行に伴い、金属相に含まれていた鉄（Ｆｅ）は、α鉄からγ鉄へと変態し、γ鉄を主成分として含む結晶粒が形成される。このα鉄からγ鉄への変態に伴い、結晶粒の分断による微細化及び方位のランダム化が起こる。
【００５１】
このような半熔融状態の溶湯が次の第５工程において冷却されると、それぞれの結晶粒の方位に沿ってγ鉄を主成分として含む結晶が成長し、それぞれの結晶粒が大きくなり、等軸晶となる。温度が更に降下するとγ鉄がα鉄に変態するが、それぞれの結晶粒の方位は第４工程における変態によってランダム化された状態が維持される。
【００５２】
上記のように、第１方法によれば、第４工程において中間材料（α鉄）を第３温度まで加熱することにより半熔融状態にある第２溶湯を生成させ、これに伴う鉄（Ｆｅ）の変態により、結晶粒の分断による微細化及び方位のランダム化が起こる。従って、上述した従来技術に係る製造方法に比べ、柱状の長いデンドライトが析出・成長し難く、短い等軸晶が成長する。また、個々の等軸晶は様々な方向を向いており、それらの方位はランダムである。これらにより、第１方法によれば、セルウォール構造の形成が促進される。
【００５３】
ところで、ある材料を加熱保持した場合において上述したようなセルウォール構造が形成されるための条件を表す関係式として、以下の式（１）を挙げることができる。
【００５４】
【数１】
2019143194.tif 000003
【００５５】
上式中、左辺のσｓ／ｌは固相と液相との間における界面エネルギーを、右辺のσｓ／ｓは固相と固相との間における界面エネルギーを、それぞれ表す。式（１）から明らかであるように、式（１）を成立させるためには右辺のσｓ／ｓを大きくすることが有効である。固相と固相との間における界面エネルギーを表すσｓ／ｓを大きくするためには、隣り合う結晶粒の方位のズレを大きくすることが有効である。
【００５６】
全ての原料を熔融させて溶湯を生成させる一般的な従来技術に係る鋳造方法においては、上述したように、結晶粒の方位が同じ方向を向いている長い柱状晶が析出し易い。従って、隣り合う結晶粒の方位のズレが小さく、式（１）の右辺のσｓ／ｓが小さく、式（１）が成立し難い。つまり、界面エネルギーの面からもセルウォール構造が形成され難い。このため、セルウォール構造において欠陥が生じ易い。このような理由からも、上述したようなアーム間及び／又はデンドライト間における「接続」が生じ易い。その結果、渦電流の回路が大きく（長く）なり、結果として得られる鉄基軟磁性材料において渦電流損失を十分に低減することが困難となる。
【００５７】
一方、第１方法の第４工程においては、第３工程において得られた中間材料を所定の第３温度まで加熱して所定の第１期間に亘って保温することにより、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融してはいない半熔融状態にある第２溶湯を生成させる。上述したように、第３工程における第２温度への冷却過程及び第４工程における第３温度への加熱過程において結晶粒の分断による微細化及び方位のランダム化が起こる。その結果、上述した式（１）の右辺（σｓ／ｓ）が大きくなるので、式（１）が成立し易くなり、界面エネルギーの面からもセルウォール構造が形成され易くなる。このため、セルウォール構造において欠陥が生じ難い。このような理由から、結晶間における「接続」が生じ難い。また、仮に結晶間における「接続」が生じたとしても、柱状晶に比べて等軸晶は短いので、渦電流が流れ得る回路が大きく（長く）なり難く、結果として得られる鉄基軟磁性材料における渦電流損失の増大を招き難い。
【００５８】
また、式（１）は温度が高いほど成立し易い。従って、第４工程における第３温度は、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融してしまわない範囲において、できるだけ高い温度とすることが好ましい。
【００５９】
《第２実施形態》
以下、本発明の第２実施形態に係る鉄基軟磁性材料の製造方法（以下、「第２方法」と称される場合がある。）について説明する。
【００６０】
第１方法における第１温度は、上述したように、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融している状態である全熔融状態を達成することができる温度である。具体的には、第１温度は、例えば、完全に熔融している第１材料を冷却する際に第１材料の凝固が始まる温度（凝固点）以上の温度とすることができる。
【００６１】
また、第２温度は、上述したように、第３工程における第１溶湯の冷却過程において鉄の変態が生ずるように定められる。具体的には、第２温度は、第１溶湯の冷却過程においてγ鉄からα鉄への変態が生ずるように定められる。換言すれば、第２温度は、中間材料の原料組成（即ち、第１材料の原料組成）に対応するＡ３変態点未満の温度とすることができる。
【００６２】
更に、第３温度は、上述したように、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融してしまわないように設定される。具体的には、第３温度は、例えば、図３に示すような三元系平衡状態図に基づいて第１材料の組成に対応する融点を特定し、この特定された融点よりも低い温度として設定することができる。より具体的には、第３温度は、中間材料の原料組成（即ち、第１材料の原料組成）に対応する凝固点よりも１００℃だけ低い下限温度よりも高く且つ当該凝固点未満の温度とすることができる。
【００６３】
そこで、第２方法は、上述した第１方法であって、第１温度は第１材料の原料の組成に対応する凝固点以上の温度であり、第２温度は上記原料の組成に対応するＡ３変態点未満の温度であり、第３温度は上記凝固点よりも１００℃だけ低い下限温度よりも高く且つ前記凝固点未満の温度である、鉄基軟磁性材料の製造方法である。より好ましくは、第３温度は上記凝固点よりも５０℃だけ低い下限温度よりも高く且つ前記凝固点未満の温度である。
【００６４】
第２方法によれば、第４工程において鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相（等軸晶の結晶粒によって構成されるセル）の周りを、鉄（Ｆｅ）と銅（Ｃｕ）とカルコゲン（Ｃｈ）とを含む液相（第二相）によって完全に覆い、結果として稠密なセルウォール構造を有する鉄基軟磁性材料を確実に得ることができる。
【００６５】
第２方法の１つの好ましい変形例において、第１温度は１５００℃以上の温度であり、第２温度は８５０℃未満の温度であり、第３温度は１４００℃よりも高く且つ１５００℃未満の温度である。より好ましくは、第３温度は１４００℃よりも高く且つ１５００℃未満の温度である。
【００６６】
《第３実施形態》
以下、本発明の第３実施形態に係る鉄基軟磁性材料の製造方法（以下、「第３方法」と称される場合がある。）について説明する。
【００６７】
第１方法における第１降温速度は、上述したように、例えば中間材料において偏析が生じない最低の降温速度以上の降温速度として規定することができる。具体的には、第１降温速度は０．１℃／秒以上の降温速度とすることができる。また、第２降温速度は、上述したように、例えば、第４工程において母相を構成するセルの境界に形成されたセル境界相を構成する銅を含む硫化物が凝集してセル境界相が分断されてセルウォール構造が崩れない最低の降温速度以上の降温速度として規定することができる。具体的には、第２降温速度は５℃／秒以上の降温速度とすることができる。
【００６８】
そこで、第３方法は、上述した第１方法又は第２方法であって、第１降温速度は０．１℃／秒以上の降温速度であり、第２降温速度は５℃／秒以上の降温速度である、鉄基軟磁性材料の製造方法である。
【００６９】
第１降温速度が０．１℃／秒未満である場合、中間材料において偏析が生じ、結果として得られる鉄基軟磁性材料の組成、結晶構造及び／又は磁気特性等に偏りが生ずる虞がある。また、第２降温速度が５℃／秒未満である場合、第５工程における第２溶湯の冷却過程においてセル境界相を構成する銅を含む硫化物が凝集し、セル境界相が分断されて、結果として得られる鉄基軟磁性材料におけるセルウォール構造が崩れてしまう虞がある。
【００７０】
第３方法によれば、中間材料における偏析及びセル境界相を構成する銅を含む硫化物の凝集及び鉄基軟磁性材料におけるセルウォール構造の崩壊を抑制して、稠密なセルウォール構造を有する鉄基軟磁性材料を確実に得ることができる。
【００７１】
《第４実施形態》
以下、本発明の第４実施形態に係る鉄基軟磁性材料の製造方法（以下、「第４方法」と称される場合がある。）について説明する。
【００７２】
第１方法における第１期間は、上述したように、第４工程において鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融してしまわないように設定される。具体的には、第１期間は、１分間以上の期間とすることができる。
【００７３】
第１期間が１分間未満である場合、第４工程において鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相（等軸晶の結晶粒によって構成されるセル）の周りを、鉄（Ｆｅ）と銅（Ｃｕ）とカルコゲン（Ｃｈ）とを含む液相（第二相）によって十分に覆うことが困難となり、結果として稠密なセルウォール構造を有する鉄基軟磁性材料を得ることが困難となる虞がある。
【００７４】
第４方法によれば、第４工程において母相を構成するセル（金属相）の周りをセル境界相（第二相）によって十分に覆うことにより、最終的に得られる鉄基軟磁性材料において良好なセルウォール構造を形成して、良好な磁気特性及び低い渦電流損失を同時に達成することができる。
【実施例】
【００７５】
《鉄基軟磁性材料サンプルの製造》
（１）実施例１
上述した特定領域に該当する９０ａｔ％Ｆｅ−８．２ａｔ％Ｃｕ−１．８ａｔ％Ｓの三元組成となり（図１の点Ｓを参照）、合計質量が０．１２ｇとなるように、鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）、及び硫黄源としての硫化鉄（ＦｅＳ）の各粉末を原材料として秤量した（第１工程）。当該原料組成に対応する凝固点（Ｔｍ）は約１５００℃であった。尚、それぞれの粉末の粒径は、鉄（Ｆｅ）が１５０μｍ以下、銅（Ｃｕ）が７５〜１５０μｍ、及び硫化鉄（ＦｅＳ）が数μｍであった。但し、本発明に係る鉄基軟磁性材料の製造方法においては、上述したように第２工程において鉄（Ｆｅ）を主成分として含む金属相の全てが熔融している状態である全熔融状態にある溶湯である第１溶湯を生成させる。従って、本発明に係る鉄基軟磁性材料の製造方法においては、例えばバルク材、板材及び線材等の一般的な形状を有する原料を使用することができる。
【００７６】
全ての粉末原料を薬包紙の上に乗せ、スパチュラを用いて十分に混合した後、アルミナ製の坩堝に充填し、この坩堝を、赤外線ヒータを熱源として備える熔解炉（赤外線加熱炉）内に装填し、一旦真空引きした後にアルゴン（Ａｒ）によって置換した。そして、後述する表１に列挙するように、アルゴン（Ａｒ）気流下において、７５０℃／分の昇温速度にて１５９０℃（第１温度）まで加熱することにより、全熔融状態にある第１溶湯を生成させた（第２工程）。尚、全ての原料を完全に熔融させると共に最終的に得られる鉄基軟磁性材料における材質の均質性を確保することを目的として、１５９０℃（第１温度）において１０分間に亘って第１溶湯を保温した。
【００７７】
その後、降温速度が５℃／秒（第１降温速度）となるように制御しながら６００℃（第２温度）まで第１溶湯を冷却し、その後は赤外線ヒータの電源を切って室温（２５℃）まで放冷することにより、第１溶湯を凝固させて中間材料を得た（第３工程）。尚、当該原料組成に対応するＡ３変態点は約８５０℃であった。
【００７８】
次に、中間材料を１４５０℃（第３温度）まで加熱して半熔融状態にある溶湯である第２溶湯を生成させ、当該温度において１０分間（第１期間）に亘って保温した（第４工程）。その後、赤外線ヒータの電源を切ると共に、アルゴン（Ａｒ）気流をヘリウム（Ｈｅ）気流に切り替えて、約１５０℃／秒の降温速度（第２降温速度）にて第２溶湯を冷却して凝固させることにより、実施例１に係る鉄基軟磁性材料サンプルを得た（第５工程）。
【００７９】
上述した実施例１に係る鉄基軟磁性材料サンプルの製造方法における第２工程から第５工程までの温度変化（処理パターン）を図４に示す。
【００８０】
（２）比較例１乃至比較例４
比較例１乃至比較例４に係る鉄基軟磁性材料サンプルの製造条件は、第４工程における第３温度がそれぞれ１４００℃、１３５０℃、１３００℃及び１２５０℃に設定されている点を除き、実施例１に係る鉄基軟磁性材料サンプルの製造条件と同様である。
【００８１】
（３）比較例５
比較例５に係る鉄基軟磁性材料サンプルの製造条件は、第４工程以降の工程が省略されている点を除き、実施例１に係る鉄基軟磁性材料サンプルの製造条件と同様である。即ち、比較例５に係る鉄基軟磁性材料サンプルは、上述した実施例１及び比較例１乃至比較例４に係る鉄基軟磁性材料サンプルの製造方法の第３工程において得られる中間材料に該当するサンプルである。
【００８２】
以上説明してきた実施例１及び比較例１乃至比較例５に係る各種鉄基軟磁性材料サンプルの原料組成及び製造条件を以下の表１に列挙する。尚、表１の末尾の行には、後述する各種鉄基軟磁性材料サンプルの断面観察の結果も併せて列挙する。
【００８３】
【表１】
2019143194.tif 000004
【００８４】
《鉄基軟磁性材料サンプルの断面観察》
次に、上述したようにして製造された実施例１及び比較例１乃至比較例５に係る各種鉄基軟磁性材料サンプルの研磨断面の光学顕微鏡写真を図５乃至図１０に示す。第４工程における第３温度を１４５０℃とした実施例１に係るサンプルについては、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む微細な等軸晶によって構成されるセル（母相）と個々のセルを覆うセル境界相の壁とからなる良好なセルウォール構造が形成されていることが確認された（図５を参照）。従って、実施例１によれば、良好な磁性を保持しつつ高い電気抵抗を有し且つ渦電流損失が発生し難い鉄基軟磁性材料を提供することができる。
【００８５】
一方、第４工程における第３温度を１４００℃とした比較例１に係るサンプルについては、部分的にはセルウォール構造が形成されているものの、個々のセルを覆うセル境界相の壁が不連続となっている部分が認められた（図６を参照）。従って、比較例１によっては、良好な磁性を保持しつつ高い電気抵抗を有し且つ渦電流損失が発生し難い鉄基軟磁性材料を提供することは困難である。
【００８６】
また、第４工程における第３温度をより低い１３５０℃、１３００℃、及び１２５０℃とした比較例２乃至比較例４に係るサンプルについては、個々のセルを覆うセル境界相の壁が更に不連続となっていることが確認された（図７乃至図９を参照）。従って、比較例２乃至比較例４によっては、良好な磁性を保持しつつ高い電気抵抗を有し且つ渦電流損失が発生し難い鉄基軟磁性材料を提供することは更に困難である。
【００８７】
更に、第４工程及び第５工程が省略された製造方法によって得られた比較例５に係るサンプルについては、セル境界相を構成すべき銅を含む硫化物が凝集してしまっており、セルウォール構造が全く形成されていないことが確認された（図１０を参照）。従って、比較例１０によっては、渦電流損失を低減することは不可能であると判断される。
【００８８】
次に、上述したようにして製造された実施例１及び比較例１乃至比較例５に係る各種鉄基軟磁性材料サンプルのうち、実施例１及び比較例２に係る鉄基軟磁性材料サンプルの研磨断面のＳＥＭ写真を図１１及び図１２に示す。ＳＥＭ写真観察の結果からも、第４工程における第３温度を１４５０℃とした実施例１に係るサンプルについては、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む微細な等軸晶によって構成されるセル（母相）と個々のセルを覆うセル境界相の壁とからなる良好なセルウォール構造が形成されていることが確認された（図１１を参照）。一方、第４工程における第３温度を１３５０℃とした比較例２に係るサンプルについては、ＳＥＭ写真においても、部分的にはセルウォール構造が形成されているものの、個々のセルを覆うセル境界相の壁が不連続となっている部分が認められた（図１２を参照）。
【００８９】
《鉄基軟磁性材料サンプルの評価結果》
以上の結果から、上述したように鉄（Ｆｅ）と銅（Ｃｕ）と少なくとも硫黄（Ｓ）を含むカルコゲン（Ｃｈ）とが特定の範囲の含有率となるように配合された原料を加熱して全熔融状態とした後に冷却して凝固させることによって得られる中間材料を加熱して半熔融状態とした後に冷却して凝固させる本発明に係る鉄基軟磁性材料の製造方法によれば、例えばバルク材、板材及び線材等の一般的な形状を有する原料から鉄基軟磁性材料を製造する場合においても、鉄（Ｆｅ）を主成分として含む母相と当該母相を構成するセルの境界に存在し銅を含む硫化物を主成分として含む（高い電気抵抗を有する）セル境界相とを含む良好なセルウォール構造を達成して渦電流損失を十分に低減することができることが確認された。
【００９０】
以上、本発明を説明することを目的として、特定の構成を有する幾つかの実施形態及び実施例につき、時に添付図面を参照しながら説明してきたが、本発明の範囲は、これらの例示的な実施形態及び実施例に限定されると解釈されるべきではなく、特許請求の範囲及び明細書に記載された事項の範囲内で、適宜修正を加えることが可能であることは言うまでも無い。
【図１】
2019143194.tif 000005
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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