(57)【要約】      （修正有）【課題】基板の平坦性に優れるだけでなく、フレキシブル性との両立が可能で、かつ、生産性の高いフレキシブルデバイス用積層体、およびその製造方法を提供する。【解決手段】フレキシブルデバイス用積層体１０１の製造方法であって下記工程（i）、（ii）および（iii）を備え、ポリイミド層１１０の片面に機能層を有し、ポリイミド層のもう一方の面に、切削部が設けられた表面保護フィルム１５０を有する。（i）片面に機能層１７０を有するポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルムを仮貼付させる。（ii）工程（i）後、前記表面保護フィルムの一部を除去し、切削部を設ける。（iii）工程（ii）後、エネルギー線照射処理および加熱処理の少なくともいずれかにより、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させる。【選択図】図１
2019102770.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記工程（i）、（ii）、および（iii）を備え、
ポリイミド層の片面に機能層を有し、ポリイミド層のもう一方の面に、切削部が設けられた表面保護フィルムを有するフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。
工程（i）：片面に機能層を有するポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルムを仮貼付させる工程
工程（ii）：工程（i）後、前記表面保護フィルムの一部を除去し、切削部を設ける工程
工程（iii）：工程（ii）後、エネルギー線照射処理および加熱処理の少なくともいずれかにより、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させる工程
【請求項２】
工程（i）における、ポリイミド層に、表面保護フィルムを仮貼付させた後の初期接着力が、０．００５Ｎ／２５ｍｍ以上、５Ｎ／２５ｍｍ以下であることを特徴とする、請求項１記載のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。
【請求項３】
工程（iii）における、エネルギー線照射処理および加熱処理の少なくともいずれかにより、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させた後の永久接着力が、１Ｎ／２５ｍｍ以上であることを特徴とする、請求項１または２記載のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。
【請求項４】
工程（iii）における、エネルギー線照射処理および加熱処理の少なくともいずれかにより、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させた後の永久接着力が、工程（i）における、ポリイミド層に、表面保護フィルムを仮貼付させた後の初期接着力よりも大きいことを特徴とする、請求項１〜３いずれか１項記載のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。
【請求項５】
表面保護フィルムの膜厚が、ポリイミド層の膜厚に対し、２倍以上、１００倍以下であることを特徴とする、請求項１〜４いずれか１項記載のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。
【請求項６】
工程（iii）における加熱処理温度が、５０℃以上、１８０℃以下であることを特徴とする、請求項１〜５いずれか１項記載のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。
【請求項７】
ポリイミド層の片面に機能層を有し、ポリイミド層のもう一方の面に、切削部が設けられた表面保護フィルムを有するフレキシブルデバイス用積層体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリイミドを基材として使用するフレキシブルデバイス用積層体およびその製造方法に関し、詳しくは、フレキシブルディスプレー、フレキシブル回路基板、フレキシブルタッチパネル等のフレキシブルデバイスに用いられる積層体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
フレキシブルディスプレーとしては、例えば、液晶ディスプレー、有機ＥＬディスプレー、電子ペーパー、等のディスプレーが知られおり、テレビやスクリーンのような大型ディスプレーや、携帯電話、デジタルカメラ、マルチメディアプレーヤーなどの小型ディスプレー等、様々なディスプレー用途がある。
【０００３】
このようなフレキシブルディスプレーの製造方法としては、一般的にはガラス等の支持基板上に、剥離層とフレキシブルなフィルム基板を形成し、そのフィルム基板上にＴＦＴ基板、さらにその上に、液晶層や発光層、有機ＥＬ層、カラーフィルター（ＣＦ）基板等を形成する。そして、前記支持基板を剥離し、フレキシブルディスプレーを形成する方法が知られている（例えば特許文献１参照）。
【０００４】
フレキシブル回路基板としては、例えば、片面フレキシブルプリント基板（以下ＦＰＣと省略）、両面ＦＰＣ、多層ＦＰＣ、リジットフレキ基板などが知られている。
【０００５】
このようなフレキシブル回路基板の製造方法としては、一般的には加熱プレス機で積層加工される。例えば片面ＦＰＣの場合、エッチング処理により回路形成した銅張積層板（以下ＣＣＬと省略）と絶縁性基材に熱硬化性接着剤を塗布したカバーレイフィルムなどの絶縁被覆材を、加熱プレス機などで積層加工することによって形成する方法が知られている（例えば特許文献２参照）。
【０００６】
そして、これらのフレキシブルディスプレー、フレキシブル回路基板等に用いられるフレキシブルデバイス用積層体では、積層体のカール抑制、ハンドリング性向上による作業性改善や、表面保護を目的として、表面保護フィルムを貼りつけて用いられる場合がある（例えば特許文献３、及び特許文献４参照）。
【０００７】
しかし、フレキシブルデバイス用積層体のポリイミド基材に表面保護フィルムを積層した部分は、フレキシブル性が悪化するため、折り曲げたり、狭く複雑な構造からなる筐体内部に組み込むことが困難である。一方、表面保護フィルムを剥離すると、フレキシブル性は得られるが、例えばガラス等の支持基板上を除去したフレキシブルディスプレーでは、フレキシブルなフィルム基材では十分な強度が得られず、ＴＦＴ基板などの積層物に対してダメージが生じてしまう。
【０００８】
また、特許文献５には、個片化した保護シートを部分的に積層することで、フレキシブル性と平坦性を両立する技術が開示されている。しかし、このような方法では、基板全面に対する均一性が得られないため、個片化した保護シートを積層する際に、部分的にシワ・ヨレが生じたり、工程の複雑さのため多大な時間が必要となり、費用が増大するという問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２０１０−０１０１８５号公報
【特許文献２】特開平５−３４７４７７号公報
【特許文献３】特開２０１０−０６６２８３号公報
【特許文献４】特開２００７−３２７０３６号公報
【特許文献５】特開２０１５−１３８８９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、上記事情に鑑みて成されたものであり、基板の平坦性とフレキシブル性との両立が可能で、かつ、生産性の高いフレキシブルデバイス用積層体、およびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らが鋭意検討を重ねたところ、以下の態様において、本発明の課題を解決し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明に係るフレキシブルデバイス用積層体の製造方法は、下記工程（i）、（ii）、および（iii）を備え、ポリイミド層の片面に機能層を有し、ポリイミド層のもう一方の面に、フィルムの一部を除去してなる、切削部が設けられた表面保護フィルムを有するフレキシブルデバイス用積層体を製造することを特徴とする。
工程（i）：片面に機能層を有するポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルムを仮貼付させる工程
工程（ii）：工程（i）後、前記表面保護フィルムの一部を除去し、切削部を設ける工程
工程（iii）：工程（ii）後、エネルギー線照射処理および加熱処理の少なくともいずれかにより、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させる工程
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、表面保護フィルムを全面に積層できるため、基板の平坦性を確保しやすく、工程も簡易的である。また、加熱工程前の任意のタイミングで、任意の箇所の表面保護フィルムを除去でき、その後、一般的なエネルギー線照射処理、または加熱処理による工程を経ることで基板と表面保護フィルムを十分に接着できる。そのため、簡易にフレキシブル性と、平坦性との両立を可能としたフレキシブルデバイス用積層体を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明のフレキシブルデバイス用積層体である、フレキシブル液晶ディスプレー用積層体の構成を示す分解斜視図である。
【図２】本発明のフレキシブルデバイス用積層体である、フレキシブル液晶ディスプレー用積層体のの縦断面図（図１中のＡ−Ａ線断面図）である。
【図３】本発明のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法を適応したフレキシブル液晶ディスプレー用積層体の製造工程断面図。
【図４】本発明のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法を適応したフレキシブル液晶ディスプレー用積層体の製造工程の切削加工を説明する為の断面図、および平面図。
【図５】図４に示す表面保護フィルムにおける切削部の、他の構成例を示す平面図である。
【図６】本発明のフレキシブルデバイス用積層体を用いたフレキシブル有機ＥＬディスプレー用積層体の模式的断面図。
【図７】本発明のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法を適応したフレキシブル有機ＥＬディスプレー用積層体の製造工程断面図。
【図８】本発明のフレキシブルデバイス用積層体である、フレキシブル回路基板用積層体の構成を示す分解斜視図である。
【図９】本発明のフレキシブルデバイス用積層体を用いたフレキシブル回路基板用積層体のの縦断面図（図８中のＡ’−Ａ’線断面図）である。
【図１０】本発明のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法を適応したフレキシブル回路基板用積層体の製造工程断面図。
【図１１】本発明のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法を適応したフレキシブル回路基板用積層体の製造工程の切削加工を説明する為の断面図。
【図１２】本発明のフレキシブルデバイス用積層体を用いたフレキシブル回路基板用積層体の模式的断面図。
【図１３】本発明のフレキシブルデバイス用積層体を用いたフレキシブル回路基板用積層体の模式的断面図。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明を適用した実施形態の一例について説明する。なお、以降の図における各部材のサイズや比率は、説明の便宜上のものであり、これに限定されるものではない。
本発明のフレキシブルデバイス用積層体としては、フレキシブルディスプレー、フレキシブル回路基板、フレキシブルタッチパネル等に用いられる積層体が挙げられ、片面に機能層を有するポリイミド層と、ポリイミド層のもう一方の面に切削部が設けられた表面保護フィルムとを有する積層体である。
ここで機能層とは、電気的な機能を担い、電気を伝送したり、電気により何らかの機能を実現するために機能部品を配置してなる積層体であって、ディスプレーの画像表示調整機能を有する積層体、回路を構成する電子部品を電気的に接続するための積層体、またはタッチパネルにより表示やコンピュータへの入力を可能とする機能を有する積層体等を指す。
以下、フレキシブルディスプレー、およびフレキシブル回路基板を例に本発明の実施形態について説明するが、これらに限定されるものではない。
【００１５】
《フレキシブルディスプレー》
＜フレキシブル液晶ディスプレー用積層体＞
本発明のフレキシブルデバイス用積層体として、フレキシブルディスプレーに用いられる例を、フレキシブル液晶ディスプレーをもとに、図１〜図４により説明する。
【００１６】
図１に、フレキシブル液晶ディスプレーに用いられるフレキシブルデバイス用積層体１０１の模式的断面図を示す。
図１に示すように、ポリイミド層１１０、機能層１７０、および表面保護フィルム１５０を有する。すなわち、片面に機能層１７０を有するポリイミド層１１０と、ポリイミド層１１０のもう一方の面に、切削部が設けられた表面保護フィルム１５０とを有している。
【００１７】
（機能層）
機能層１７０は、一般的なフレキシブル液晶ディスプレー用機能層を構成する部材と同じ構成部材からなり、ディスプレーの画像表示調整機能を有するための層であって、例えば、ＴＦＴ基板１７１、液晶層１７２、ＣＦ基板１７３、および不図示の絶縁層、各種信号線、各種電極などにより構成される。なお、フレキシブル液晶ディスプレー用機能層の形成については、一般的なフレキシブル液晶ディスプレー用機能層の製造方法と同様でよいことから、詳細な製造方法に関する説明は省略する。
【００１８】
（ポリイミド層）
ポリイミド層は、繰り返し単位にイミド結合を含む高分子化合物により形成されてなる層であり、基材として用いられる。また、界面活性剤、内部離型剤、熱架橋剤、着色剤、無機フィラー等が含まれていてもよい。
膜厚は、１μｍ以上、２０μｍ以下が好ましく、２μｍ以上、１３μｍ以下がより好ましく、２μｍ以上、１０μｍ以下がさらに好ましい。この範囲にすることで、光透過性の優れたポリイミド層となる。
形成方法は、特に限定されるものでは無いが、例えば、スリットダイコート法、スピンコート法、スプレーコート法、ロールコート法、バーコート法、ラミネート法などの方法が挙げられる。
ポリイミド層は、後述する工程（１ａ）、もしくは（１ｃ’）にて、形成することができる。
【００１９】
［片面に機能層を有するポリイミド層の製造方法］
片面に機能層を有するポリイミド層の製造方法例の概要を図３に示す。
フレキシブル液晶ディスプレー用機能層を有するポリイミド層は、ガラス基板１２２上に剥離層１２１とポリイミド層１１０を順次形成する工程（１ａ）と、ポリイミド層１１０上に、ＴＦＴ、および透明な画素電極を形成したＴＦＴ基板１７１を形成する工程（１ｂ）と、カラーフィルター、および透明な対向電極で形成したＣＦ基板１７３を形成する工程（１ｃ）と、ＴＦＴ基板１７１とＣＦ基板１７３で挟み込むように液晶層１７２を形成する工程（１ｄ）と、ポリイミド層１１０からガラス基板１２２を除去する工程（１ｅ）とにより製造することができる。
【００２０】
なお、フレキシブル液晶ディスプレー用機能層の製造工程は、かかる工程に限定されるものではなく、例えば、工程（１ｃ）の代わりに、ガラス基板上に剥離層とポリイミド層を順次形成し、ポリイミド層側にＣＦ基板、および透明な対向電極を形成し、その後ガラス基板を除去する工程（１ｃ’）により形成したＣＦ基板１７３’を用いても問題無い。
【００２１】
（表面保護フィルム）
表面保護フィルム１５０は、接着層１５１と補強フィルム１５２とを少なくとも有する積層体である。接着層１５１と補強フィルム１５２とを有する積層体の積層方法は特に限定されないが、これらのフィルムをラミネートする方法、補強フィルム１５２上に接着層形成用組成物を塗工や、印刷する方法等が挙げられる。なお、接着層１５１に異物が付着するのを防止するため、接着層１５１の補強フィルム１５２と接していない面を剥離フィルムで保護することが好ましい。
【００２２】
補強フィルムの厚みは、平坦性の観点から、２５μｍ以上が好ましく、５０μｍ以上がより好ましく、１００μｍ以上がさらに好ましく、１２５μｍ以上が極めて好ましい。
また、フレキシブル性と平坦性の両立の観点から、ポリイミド層の膜厚に対し、２倍以上、１００倍以下が好ましく、４倍以上がより好ましく、８倍以上がさらに好ましく、１０倍以上が極めて好ましい。
【００２３】
［接着層］
接着層１５１を構成するベース樹脂としては、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で特に限定されないが、熱硬化性樹脂が好ましい。熱硬化性樹脂は、自己架橋性タイプおよび硬化剤反応タイプが使用できる。硬化剤反応タイプのベース樹脂としては、硬化剤と反応可能な反応性官能基が結合された熱硬化性樹脂が好適であり、反応性官能基としては、例えば、水酸基、フェノール性水酸基、カルボキシル基、アミノ基、エポキシ基、オキセタニル基、オキサゾリン基、オキサジン基、アジリジン基、チオール基、イソシアネート基、ブロック化イソシアネート基、シラノール基等が挙げられる。
【００２４】
熱硬化性樹脂は、エポキシ、アクリル、ウレタン、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリアミド、エポキシエステル、ポリアミドイミド、ポリエステルアミド、ポリエーテルエステル、ウレタンウレア、およびポリイミド等が好ましい。これらの中でも接着性、耐熱性、屈曲性の点から、エポキシ、エポキシエステル、アクリル、ウレタン、ウレタンウレア、およびポリアミドのうちの少なくとも１つを含んでいることが好ましい。また、加熱工程に耐え得る範囲であれば、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂を併用できる。
【００２５】
硬化剤は、前記硬化性官能基と反応可能な官能基を複数有している。硬化剤は、エポキシ化合物、酸無水物基含有化合物、イソシアネート化合物、アジリジン化合物、ジシアンジアミド、芳香族ジアミン等のアミン化合物、フェノールノボラック樹脂等のフェノール化合物等が好ましい。
【００２６】
硬化剤は、熱硬化性樹脂１００質量部に対して１〜１００質量部含むことが好ましく、３〜７０重量部がより好ましく、３〜２０重量部がさらに好ましい。
【００２７】
ベース樹脂として、熱可塑性樹脂を用いる場合は、ポリエステル、アクリル、ポリエーテル、ウレタン、スチレンエラストマー、ポリカーボネート、ブタジエン、ポリアミド、エステルアミド、イソプレン、およびセルロース等が好ましい。
【００２８】
エネルギー線照射処理により、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させる場合、ベース樹脂として、ＵＶ硬化型樹脂を用い、（メタ）アクリレートモノマーのような比較的低分子量のモノマーや、ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリウレタン（メタ）アクリレート、ポリエポキシ（メタ）アクリレート、及び（メタ）アクリル化マレイン酸変性ポリブタジエンなどのラジカル重合性プレポリマー又はポリマーなどを使用することが好ましい。これらは単独で使用してもよく、２種類以上を併用してもよい。
【００２９】
本発明の活性エネルギー線硬化性接着剤には、適宜、光重合開始剤、増感剤、活性エネルギー線硬化性を有しない化合物などを含有させることができる。
【００３０】
光重合開始剤としては、公知の光重合開始剤を使用することができる。例えば、ベンゾフェノン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフォニルホスフィンオキサイド、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）ブタノン−１，２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、２−メチル−１−（４−メチルチオフェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、２−ヒドロキシ−２−メチル−（４−（１−メチルビニル）フェニル）プロパノールオリゴマー、イソプロピルチオキサントン、（４−（メチルフェニルチオ）フェニル）フェニルメタン、２，４−ジエチルチオキサントン、２−クロロチオキサントン、エチルアントラキノン等であり、これらは単独でも、２種類以上を併用してもよい。
また、光重合開始剤とともに、増感剤としてn-ブチルアミン、トリエチルアミン、p-ジメチルアミノ安息香酸エチル等の脂肪族アミン、芳香族アミンを併用しても良い。
【００３１】
本発明の活性エネルギー線硬化性接着剤は、活性エネルギー線硬化性を有しないその他の化合物をさらに含有することができる。活性エネルギー線硬化性を有しない化合物としては、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、アミノ樹脂、キシレン樹脂、石油樹脂などの樹脂、イソシアネート化合物、アジリジン化合物などの硬化剤、アルミキレート化合物、シランカップリング剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、レベリング剤、消泡剤、接着助剤、分散剤、乾燥調整剤、耐摩擦剤等を配合することができる。
【００３２】
接着層を構成するベース樹脂は、１種類を用いても複数種類を併用してもよく、接着層のＴｇは、単一でも、二峰性を示してもよい。Ｔｇが単一な場合、Ｔｇは−４０℃以上、１５０℃以下が好ましく、−２０℃以上、１２０℃以下がより好ましく、０℃以上、１００℃以下がさらに好ましい。Ｔｇが二峰性を示す場合、低温側のＴｇは−４０℃以上、１００℃以下が好ましく、−２０℃以上、９０℃以下がより好ましく、０℃以上、８０℃以下がさらに好ましい。接着層は、圧着時、もしくは、加熱圧着時に、軟化してポリイミド層に被着するが、この時点では軽剥離性を示すことが好ましい。
【００３３】
接着層の厚みは、特に限定されないが、１μｍ〜１００μｍが好ましく、３μｍ〜７５μｍがより好ましく、５μｍ〜５０μｍがさらに好ましい。これにより、接着性、切削加工性、位置決め、ハンドリング性がより良好になる。
【００３４】
さらに、接着層を構成する組成物には、難燃剤、無機添加剤、滑剤、ブロッキング防止剤等を含んでいてもよい。
難燃剤としては、例えば、ハロゲン含有難燃剤、りん含有難燃剤、窒素含有難燃剤、無機難燃剤等が挙げられる。
無機添加剤としては、例えば、ガラス繊維、シリカ、タルク、セラミック等が挙げられる。
滑剤としては、例えば、脂肪酸エステル、炭化水素樹脂、パラフィン、高級脂肪酸、脂肪酸アミド、脂肪族アルコール、金属石鹸、変性シリコーン等が挙げられる。
ブロッキング防止剤としては、例えば、炭酸カルシウム、シリカ、ポリメチルシルセスキオサン、ケイ酸アルミニウム塩等が挙げられる。
【００３５】
［補強フィルム］
補強フィルム１５２は、平坦性と優れた作業性を付与できる材料が好ましく、好適な例としては、高い弾性率を備えたポリエステルフィルム、ポリイミドフィルム等が例示でき、コストの観点からポリエステルフィルムがより好ましい。補強フィルムの厚みは、例えば、２５〜３００μｍ程度であり、５０〜２００μｍ程度がより好ましい。
【００３６】
（フレキシブルディスプレー用積層体の製造方法）
本発明のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法について、フレキシブルディスプレー用積層体に用いられる例を、液晶ディスプレーをもとに、図１〜図４により説明する。
本発明のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法は、
工程（i）：片面に機能層を有するポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルムを仮貼付させる工程
工程（ii）：工程（i）後、前記表面保護フィルムの一部を除去し、切削部を設ける工程
工程（iii）：工程（ii）後、エネルギー線照射処理および加熱処理の少なくともいずれかにより、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させる工程
を備える。
【００３７】
［工程（i）］
工程（i）は、前述の図３工程（１ａ）〜（１ｅ）によって得られた、片面に機能層を有するポリイミド層の、機能層を有しない面に、表面保護フィルムを仮貼付させる工程である。
【００３８】
具体的には、図３に示すように、片面にフレキシブル液晶ディスプレー用機能層１７０を有するポリイミド層１１０の他面上に、表面保護フィルム１５０を積層させる。表面保護フィルム１５０は接着層１５１と補強フィルム１５２を有しており、接着層１５１をポリイミド層１１０側に仮貼付する。なお、接着層１５１に異物が付着するのを防止するため、ポリイミド層１１０に仮貼付する直前まで、接着層１５１の補強フィルム１５２と接していない面を剥離フィルムで保護することが好ましい。
【００３９】
このときポリイミド層は、機能層や表面保護フィルムと同等、またはこれらより大きいサイズを有する。表面保護フィルムのサイズは制限されないが、ポリイミド層の全面を被覆することが、平面性とフレキシブル性の両立の観点から好ましく、機能層のサイズより大きいものであることが好ましい。
【００４０】
接着層１５１とポリイミド層１１０の仮貼付工程に用いられる装置は、特に限定されるものではなく、製造コストや、各部材に対するダメージ軽減の観点から、装置を選択する。
例えば、公知のロールラミネーター、真空ラミネーター、又はプレス機などを用いて行うことができるが、生産性の観点から、ロールラミネーターが好ましい。ロールラミネーターに際しては、加熱圧着を行うのがより好ましく、熱圧着時のロール温度は４０℃以上、１８０℃以下が好ましく、６０℃以上、１５０℃以下がより好ましい。
【００４１】
「初期接着力」
工程（i）における、ポリイミド層に、表面保護フィルムの接着層を仮貼付させた後の初期接着力は、０．００５Ｎ／２５ｍｍ以上、５Ｎ／２５ｍｍ以下であることが好ましく、０．００７Ｎ／２５ｍｍ以上、２Ｎ／２５ｍｍ以下がより好ましく、０．０１Ｎ／２５ｍｍ以上、１Ｎ／２５ｍｍ以下であることがさらに好ましい。０．００５Ｎ／２５ｍｍ以上の場合、接着層をポリイミド層に仮貼付する際の接着力が十分なものとなるため、貼り付けに問題がなく、好ましい。５Ｎ／２５ｍｍ以下の場合、リワーク性や再付着性により優れ、後述する表面保護フィルムを除去する工程において、接着層の残渣・バリを抑制でき、さらに、ポリイミド層や機能層が湾曲しにくく、それにより機能層の破損の原因となる負荷を抑制できるため、収率や生産性の観点から好ましい。
【００４２】
なお、本発明でいう「初期接着力」は、ポリイミド層に、表面保護フィルムの接着層を仮貼付させた後、３０分以内に測定した接着力であり、２３℃相対湿度５０％の雰囲気下、引っ張り速度５０ｍｍ／分、剥離角度１８０°で、表面保護フィルムを湾曲させてポリイミド層との間で剥離した際の接着力の中心値とする。
【００４３】
「経時後接着力」
工程（i）における、ポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルムの接着層を仮貼付させた後の経時接着力は、０．００５Ｎ／２５ｍｍ以上、５Ｎ／２５ｍｍ以下であることが好ましく、０．００７Ｎ／２５ｍｍ以上、２Ｎ／２５ｍｍ以下がより好ましく、０．０１Ｎ／２５ｍｍ以上、１Ｎ／２５ｍｍ以下であることがさらに好ましい。経時後接着力がこの範囲にあることで、接着層とポリイミド層とを十分に密着させることができる。さらに、後述する表面保護フィルムを除去する工程において、接着層の残渣・バリを抑制でき、さらに、ポリイミド層や機能層が湾曲しにくく、それにより機能層の破損の原因となる負荷を抑制できるため、収率や生産性の観点から好ましい。
【００４４】
なお、本発明でいう「経時後接着力」とは、ポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルムの接着層を仮貼付させた後、温度４０℃、相対湿度９０％の室内に１０日間、さらに２３℃相対湿度５０％の雰囲気下に１時間以上放置した後の接着力をいい、２３℃相対湿度５０％の雰囲気下、引っ張り速度５０ｍｍ／分、剥離角度１８０°で、表面保護フィルムを湾曲させてポリイミド層との間で剥離した際の接着力の中心値とする。
【００４５】
また、下記式（１）から求められる初期接着力と経時後接着力との差分は、５Ｎ／２５ｍｍ以下であることが好ましく、２Ｎ／２５ｍｍ以下がより好ましく、１Ｎ／２５ｍｍ以下であることがさらに好ましい。初期接着力と経時後接着力との差がこの範囲にあることで、接着層とポリイミド層との界面の状態変化が少なく、安定するため、後述する表面保護フィルムを切削し、剥離する際に生じる、バリや接着層の残渣のバラつきを抑制し、より不良率を低減し、生産性を向上させることが可能となる。
式（１）    差分＝｜経時後接着力−初期接着力｜
【００４６】
［工程（ii）］
工程（ii）は、工程（i）後、前記表面保護フィルムの一部を除去し、切削部を設ける工程である。
具体的には、図４に示すように、表面保護フィルム１５０に切削部１５０ａを設ける工程である。作製する切削部は、一か所でも複数個所でも良い。補強フィルム１５２および接着層１５１を、例えば、ダイシングブレード、レーザーダイシング等を用いて、切削箇所の外周をＸＹ方向に切削する。このとき、Ｚ方向において、ポリイミド層１１０は切削せず、補強フィルム１５２と、接着層１５１の全部、もしくは一部とを切削して除去する。次に、表面保護フィルムの一部を除去した切削部の、内側部分の表面保護フィルムを機械的に剥離することで、優れたフレキシブル性を有する積層体を作製できる。
【００４７】
切削部１５０ａを設ける場所は、機能層を有する箇所に対向する部分を除いた場所であることが、フレキシブル性の観点で好ましいが、それに限定されるものではなく、機能層もフレキシブル性を有する場合においては、その部位に対向する箇所に切削部を設けることができる。
また、平面性の観点から、表面保護フィルムの除去する切削部のサイズは、除去する前の表面保護フィルム全体の表面積を１００としたときに、０．１以上、５０以下が好ましく、０．５以上、２０以下がより好ましく、１以上、１０以下がさらに好ましい。この範囲にあることで、基板の平坦性とフレキシブル性との両立しやすくなる。
図５は、表面保護フィルムにおける切削部１５０ａの形成形態を示す平面図であり、多角形（ｎ角形、ｎ＝３〜３００程度）、円形、星型、楕円形、台形等様々な形状が挙げられるが四角形が好ましい。
【００４８】
［工程（iii）］
工程（iii）は、工程（ii）後、エネルギー線照射処理および加熱処理の少なくともいずれかにより、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させる工程である。
加熱処理としては、例えば、対流式オーブン、ホットプレート、オートクレーブなどによる加熱処理が挙げられ、ポリイミド層１１０に仮貼付している表面保護フィルム１５０を加熱接着する。
エネルギー線照射処理としては、例えば、メタルハライドランプ、低圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、超高圧水銀ランプ、無電極ランプ、キセノンランプ、半導体レーザー、Ａｒレーザー、カーボンアークランプ、タングステンランプ、パルスＵＶランプ、発光ダイオードなどによる活性エネルギー照射が挙げられ、ポリイミド層１１０に仮貼付している表面保護フィルム１５０を接着する。
【００４９】
「永久接着力」
工程（iii）における、加熱処理によりポリイミド層１１０と表面保護フィルム１５０の接着層を接着させた後の永久接着力は、１Ｎ／２５ｍｍ以上が好ましく、２Ｎ／２５ｍｍ以上がより好ましく、５Ｎ／２５ｍｍ以上であることがさらに好ましい。永久接着力がこの範囲にあることで、十分な接着力によってポリイミド層と表面保護フィルムとを一体化することで、基板の平坦性を発現しやすくなる。
【００５０】
なお、本発明でいう「永久接着力」は、ポリイミド層に、表面保護フィルムの接着層を仮貼付させた積層体を、エネルギー線照射処理、または加熱処理により接着させ、さらに２３℃相対湿度５０％の雰囲気下に１時間以上放置した後の接着力をいい、２３℃相対湿度５０％の雰囲気下、引っ張り速度５０ｍｍ／分、剥離角度１８０°で、表面保護フィルム１５０を湾曲させてポリイミド層との間を剥離した際の接着力の中心値とする。
【００５１】
このとき、永久接着力は、初期接着力、および経時後接着力の少なくともいずれかより大きいことが好ましく、初期接着力、および経時後接着力の両方より大きいことがさらに好ましい。永久接着力から初期接着力や経時後接着力を減算した値が、１Ｎ／２５ｍｍ以上が好ましく、２Ｎ／２５ｍｍ以上がより好ましく、４Ｎ／２５ｍｍ以上がさらに好ましく、５μｍ以上が極めて好ましい。これにより、表面保護フィルムの一部を除去する際に生じる機能層へのダメージを低減しつつ、フレキシブル性の高い箇所を有した積層体が得られ、かつ、ポリイミド層と表面保護フィルムとを一体化した基板の平坦性に優れた積層体が得られる。
【００５２】
加熱処理時の温度、圧力、および時間は、用いる接着層の特性により変動し得るが、加熱処理温度は、充分な接合を確保する観点から、５０℃以上であることが好ましく、より好ましくは６０℃以上、更に好ましくは８０℃以上である。また、上限値としては、機能層の耐熱性に依存するが、１８０℃以下であることが好ましく、１５０℃以下であることがより好ましく、１２０℃以下であることが更に好ましい。
オートクレーブなどにより加圧する場合の圧力の上限値としては、機能層の耐圧性の観点から、１０ｋｇｆ／ｃｍ２以下であることが好ましい。
【００５３】
加熱処理時の接着時間は、機能層、接着層、補強フィルムの耐熱性、および生産工程等に応じて設定できる。接着層のベース樹脂として熱硬化性樹脂を用いる場合には、１分〜２時間程度の範囲が好適で、１分〜１時間程度がより好ましい。この加熱処理工程により、熱硬化性樹脂を硬化させる。
【００５４】
これにより、片面にフレキシブル液晶ディスプレー用機能層のＴＦＴ基板等を有するポリイミド層が、一部除去された表面保護フィルムにより被覆され、ＴＦＴ基板などに対する平坦性と優れたフレキシブル性とを両立したフレキシブルデバイス用積層体が得られる。
【００５５】
平坦性とフレキシブル性との両立に関し、反発力差を指標として用いることができる。表面保護フィルムを除去する前後での積層体の反発力を測定し、下記算出式（２）にて、反発力差を算出することができる。
式（２）    
反発力差  ＝  表面保護フィルム除去前の反発力  −  表面保護フィルム除去後の反発力  
【００５６】
反発力差が大きいほど、平坦性とフレキシブル性との両立ができていることを示し、１０以上が好ましく、１００以上がより好ましく、４００以上がさらに好ましい。
【００５７】
反発力は、ＪＰＣＡ−ＴＭ００２  ８．４．２のように、Ｕ字型にした試料を５ｍｍ／分の速度で、上下治工具間距離を２ｍｍまで圧縮した時の試験力を試料の幅で除した値として測定した。試料の幅はその値で除した値のため、試料の幅が異なっても反発力の値に大きな変化はなく、また、測定試料の長さが４ｍｍ以上であれば反発力の値に大きな変化はない。そのため、測定試料のサイズについては、特に限定するものではないが、例えば、幅５０ｍｍ、長さ３０ｍｍの長方形の大きさで測定し、評価することができる。
【００５８】
表面保護フィルム除去前の反発力は、３ｍＮ／ｍｍ以上、２００００ｍＮ／ｍｍ以下であることが好ましく、２０ｍＮ／ｍｍ以上、１００００ｍＮ／ｍｍ以下がより好ましく、１００ｍＮ／ｍｍ以上、５０００ｍＮ／ｍｍ以下であることがさらに好ましい。表面保護フィルム除去前の反発力の数値が大きいと基板の平坦性を発現しやすいが、高すぎると表面保護フィルムを除去しにくくなる。また、数値が低いと基板の平坦性を発現できず、機能層への負荷が過剰になり破損の可能性がある。
【００５９】
また、表面保護フィルム除去後の反発力は、０．００５ｍＮ／ｍｍ以上、２０００ｍＮ／ｍｍ以下であることが好ましく、０．２ｍＮ／ｍｍ以上、５００ｍＮ／ｍｍ以下がより好ましく、０．３ｍＮ／ｍｍ以上、２００ｍＮ／ｍｍ以下であることがさらに好ましい。表面保護フィルム除去後の反発力の数値が低いと十分なフレキシブル性を発現できるが、低すぎると表面保護フィルムを除去する際、ポリイミド層が破断しやすくなる。また、数値が大きいと十分なフレキシブル性を発現できず、狭く複雑な構造からなる筐体内部に組み込むことが困難になる場合がある。
【００６０】
＜有機ＥＬディスプレー用積層体＞
本発明のフレキシブルデバイス用積層体として、有機ＥＬディスプレーに用いられる例を、有機ＥＬディスプレー用積層体をもとに、図６、図７により説明する。
図６に、有機ＥＬディスプレーに用いられるフレキシブルデバイス用積層体２０１の模式的断面図を示す。
図６に示すように、ポリイミド層２１０、機能層２７０、および表面保護フィルム２５０を有する。すなわち、片面に機能層２７０を有するポリイミド層２１０と、ポリイミド層２１０のもう一方の面に、切削部が設けられた表面保護フィルム２５０とを有している。
【００６１】
フレキシブルデバイス用積層体２０１は、以下の点を除く基本的な構造および製造方法が、前述のフレキシブル液晶ディスプレー用積層体と同様である。即ち、フレキシブル液晶ディスプレー用機能層が、有機ＥＬディスプレー用機能層である点において、相違する。
【００６２】
（機能層）
機能層２７０は、一般的な有機ＥＬディスプレー用機能層を構成する部材と同じ構成部材からなり、ディスプレーの画像表示調整機能を有するための層であって、ＴＦＴ基板２７４、有機ＥＬ層２７５、ＣＦ基板２７６、および不図示の絶縁層、各種信号線、各種電極などにより構成されている。なお、有機ＥＬディスプレー用機能層の形成については、一般的な有機ＥＬディスプレー用機能層の製造方法と同様でよいことから、詳細な製造方法に関する説明は省略する。
【００６３】
有機ＥＬディスプレーにおいて、光の取り出し方法は２種類あり、有機ＥＬ層からの光をＴＦＴ基板と逆側から取り出すトップエミッション方式と、ＴＦＴ基板側から取り出すボトムエミッション方式がある。例として、トップエミッション方式を用いた場合について説明するが、これにより、有機ＥＬ層２７５の発光により生じた光が、ＴＦＴ基板、表面保護フィルムなどにより光をさえぎられないため、発光した光を外部に効率よく取り出すことができる。
【００６４】
［片面に機能層を有するポリイミド層の製造方法］
片面に機能層を有するポリイミド層の製造方法例の概要を図７に示す。
有機ＥＬディスプレー用機能層を有するポリイミド層は、ガラス基板２２２上に剥離層２２１とポリイミド層２１０を順次積層する工程（２ａ）と、ポリイミド層２１０側にＴＦＴ基板２７４を形成する工程（２ｂ）と、有機発光層を陰極電極と陽極電極で挟持した有機ＥＬ層２７５およびＣＦ基板２７６を、前記ＴＦＴ基板側に形成する工程（２ｃ）と、ＴＦＴ基板２７４側のガラス基板２２２を除去する工程（２ｄ）により製造することができる。
【００６５】
本発明の有機ＥＬディスプレー用積層体の製造は、フレキシブル液晶ディスプレー用積層体の製造方法において説明したのと同様の、工程（i）、（ii）、および（iii）により製造する。
すなわち、前述の図６工程（２ａ）〜（２ｄ）の工程によって得た片面に機能層２７０を有するポリイミド層２１０の、機能層を有しない面に、前述の工程（i）〜（iii）によって一部に切削部を有する表面保護フィルム２５０を接着させ、図６に示す有機ＥＬディスプレーに用いられる本発明のフレキシブルデバイス用積層体２０１を得るものである。
【００６６】
本発明によれば、片面に有機ＥＬディスプレー用機能層を有するポリイミド層が、切削部が設けられた表面保護フィルムにより被覆され、ＴＦＴ基板などに対する平坦性と優れたフレキシブル性と、さらに高い光取り出し効率を両立したフレキシブルデバイス用積層体が得られる。
【００６７】
《フレキシブル回路基板用積層体》
本発明のフレキシブルデバイス用積層体として、フレキシブル回路基板に用いられる例を、図８〜図１０により説明する。
図７に、フレキシブル回路基板に用いられるフレキシブルデバイス用積層体３０１の模式的断面図を示す。
図８に示すように、ポリイミド層３１０、機能層３７０、および表面保護フィルム３５０を有する。すなわち、片面に機能層３７０を有するポリイミド層３１０と、ポリイミド層３１０のもう一方の面に、切削部が設けられた表面保護フィルム３５０とを有している。
【００６８】
フレキシブルデバイス用積層体３０１は、以下の点を除く基本的な構造および製造方法が、前述のフレキシブル液晶ディスプレー用積層体と同様である。即ち、フレキシブル液晶ディスプレー用機能層が、フレキシブル回路基板用機能層である点において、相違する。
【００６９】
（機能層）
機能層３７０は、一般的なフレキシブル回路基板用機能層を構成する部材と同じ構成部材からなり、回路を構成する電子部品を電気的に接続するための層であって、図９に示すように、信号回路３７７、グランド回路３７９、カバーコート層３７８、および不図示の絶縁層、各種信号線、接着剤層、補強板、デバイスなどにより構成されている。なお、フレキシブル回路基板用機能層の形成については、一般的なフレキシブル回路基板用機能層の製造方法と同様でよいことから、詳細な製造方法に関する説明は省略する。
【００７０】
フレキシブル回路基板用機能層の製造方法例の概要を図１０に示す。工程（３ａ）は、ポリイミドと銅箔が積層されたＣＣＬ（銅張積層板）の銅箔面をエッチング処理することで、電子部品に電気信号を送る信号回路３７７やグランド回路３７９、などを形成する工程であり、銅箔の厚みは、通常１〜５０μｍ程度である。次の工程（３ｂ）は、カバーコート層３７８を、ポリイミド層３１０、信号回路３７７及びグランド回路３７９上に設ける工程である。カバーコート層３７８は、配線板の信号配線を覆い、外部環境から保護する絶縁材料である。カバーコート層３７８は、熱硬化性接着剤付きポリイミドフィルム、熱硬化型もしくは紫外線硬化型のソルダーレジスト、または感光性カバーレイフィルムが好ましく、屈曲性の観点からは熱硬化性接着剤付きポリイミドフィルムがより好ましい。またカバーコート層３７８は、ポリイミド等の耐熱性と柔軟性を備えた公知の樹脂を使用するのが一般的である。カバーコート層３７８の厚みは、通常１０〜１００μｍ程度である。なお、カバーコート層３７８はデバイスの実装やコネクタとの接合のため、信号回路およびグランド回路の一部を露出させて設ける。
【００７１】
本発明のフレキシブル回路基板の製造は、フレキシブル液晶ディスプレー用積層体の製造方法において説明したのと同様の、工程（i）、（ii）、および（iii）により製造する。
すなわち、前述の図１０の工程（３ａ）、（３ｂ）によって得た片面に機能層３７０を有するポリイミド層３１０の機能層を有しない面に、前記の工程（i）〜（iii）によって得られた、切削部が設けられた表面保護フィルム３５０を接着させ、図１１に示すフレキシブル回路基板に用いられる本発明のフレキシブルデバイス用積層体３０１を得るものである。それにより積層体の可動性が高くなる。
【００７２】
本発明によれば、片面にフレキシブル回路基板用機能層を有するポリイミド層が、切削部を有する表面保護フィルムにより被覆され、平坦性と、優れたフレキシブル性と、を両立したフレキシブルデバイス用積層体が得られる。
【００７３】
フレキシブル回路基板用積層体は前記の構成に限定されるものではなく、例えば、次のような形態であってもよい。フレキシブル回路基板用積層体の別例１、２の場合は、カバーコート層がポリイミドフィルムにより形成され、ポリイミドフィルムの片面に機能層を有し、ポリイミドフィルムのもう一方の面に、切削部が設けられた表面保護フィルムを有しており、カバーコート層のポリイミドフィルムが、本発明におけるポリイミド層となる。
【００７４】
（フレキシブル回路基板用積層体の別例１）
フレキシブル回路基板用積層体は、図１２に示す形態であってもよい。
図１２に、フレキシブル回路基板に用いられるフレキシブルデバイス用積層体３０１’の模式的断面図を示す。
図１２に示すように、ポリイミド層３１０’、機能層３７０’、および表面保護フィルム３５０’を有する。すなわち、片面に機能層３７０’を有するポリイミド層３１０’と、ポリイミド層３１０’のもう一方の面に、切削部が設けられた表面保護フィルム３５０’とを有している。
【００７５】
別例１のフレキシブル回路基板用積層体３０１’においては、カバーコート層が熱硬化性接着剤付きポリイミドフィルムであり、本発明におけるポリイミド層３１０’となる。
すなわち、フレキシブル回路基板用積層体３０１’は、以下の点を除く基本的な構造および製造方法が、前述の、フレキシブルデバイス用積層体３０１と同様である。即ち、表面保護フィルム３５０’がカバーコート層であるポリイミド層に積層されている点において、相違する。
【００７６】
（フレキシブル回路基板用積層体の別例２）
フレキシブル回路基板用積層体は、図１３に示す形態であってもよい。
図１３に、両面フレキシブル回路基板に用いられるフレキシブルデバイス用積層体３０１’’の模式的断面図を示す。
図１３に示すように、ポリイミド層３１０’’、機能層３７０’’、および表面保護フィルム３５０’’を有する。すなわち、片面に機能層３７０’’を有するポリイミド層３１０’’と、ポリイミド層３１０’’のもう一方の面に、切削部が設けられた表面保護フィルム３５０’’とを有している。
フレキシブル回路基板用積層体３０１’’は、フレキシブルプリント配線板が、両面フレキシブル銅張積層板を用い、両面に回路パターンが形成されており、両面にカバーコート層を有している点を除き、前述のフレキシブル回路基板用積層体の別例１と同様である。
【００７７】
すなわち別例２のフレキシブル回路基板用積層体３０１’’においては、カバーコート層が熱硬化性接着剤付きポリイミドフィルムであり、一方のカバーコート層が、本発明におけるポリイミド層３１０’’となる。
すなわち、フレキシブル回路基板用積層体３０１’’は、以下の点を除く基本的な構造および製造方法が、前述の、フレキシブルデバイス用積層体３０１と同様である。即ち、表面保護フィルム３５０’’がカバーコート層であるポリイミド層に積層されている点において、相違する。
【００７８】
本発明の趣旨に合致する限り、他の実施形態も本発明の範疇に属し得ることは言うまでもない。
【実施例】
【００７９】
以下、実施例を挙げて本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の実施例のみに限定されるものではない。なお、実施例中の「部」とあるのは「質量部」を、「％」とあるのは「質量％」をそれぞれ表すものとする。
【００８０】
また、接着層のガラス転移温度（Ｔｇ）は、示差走査熱量測定（メトラー・トレド社製「ＤＳＣ−１」）によって測定した。
また、ＸＹ方向、Ｚ方向は、例えば、図４、図１１等に示すフレキシブルデバイス用積層体の断面図における方向を示す。
【００８１】
なお、実施例および比較例に用いた表面保護フィルムの作製方法を下記に記す。
＜表面保護フィルム１＞
バインダー樹脂として、熱硬化性ウレタン樹脂（トーヨーケム社製）を用いて、乾燥膜厚が１０μｍになるように、厚み１００μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）上に、バーコーターを用いて塗工し、１００℃で２分乾燥させてポリエチレンテレフタレートフィルムフィルム上に接着層（Ｔｇ＝２０℃）を有する表面保護フィルム１を得た。
【００８２】
＜表面保護フィルム２〜２３＞
接着層のバインダー樹脂の種類と厚み［μｍ］、および補強フィルムの種類と厚み［μｍ］を、表１に記載の通りに変更する以外は、表面保護フィルム１と同様にして、表面保護フィルム２〜２３を得た。
なお、ＰＩフィルムとは、ポリイミドフィルムを指す。
【００８３】
【表１】
2019102770.tif 000003
【００８４】
＜実施例１＞
片面に、ＴＦＴ基板、有機ＥＬ層、ＣＦ基板が順次積層された有機ＥＬディスプレー用機能層を有するポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルム１の接着層面を接着し、温度１２０℃、速度１．０Ｍ／分、線圧１ｋｇｆ／ｃｍの条件で圧着し、ポリイミド層に、表面保護フィルムを仮貼付した積層体を得た（積層体Ｘ１）。
積層体Ｘ１を作製してから３０分以内に、切削部を設けた。切削部は、機能層が積層されていない部分に、切削箇所の外周が、ＸＹ方向に、幅５０ｍｍ、長さ３０ｍｍの長方形の形状とし、Ｚ方向において、ポリイミド層は切削せず、表面保護フィルムを切削し、切削内部の表面保護フィルムを除去し、切削部が設けられた表面保護フィルムを有する積層体を得た（積層体Ｘ２）。
続いて積層体Ｘ２を、温度８０℃オーブンで１時間加熱処理し、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させ、フレキシブルデバイス用積層体を得た（積層体Ｘ３）。
【００８５】
＜実施例２＞
片面に、ＴＦＴ基板、液晶層、ＣＦ基板が順次積層されたフレキシブル液晶ディスプレー用機能層を有するポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルム１の接着層面を接着した以外は、実施例１と同様にして、フレキシブルデバイス用積層体を得た。
【００８６】
＜実施例３＞
片面に、信号回路、カバーコート層が順次積層された片面フレキシブル回路基板用機能層を有するポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルム１の接着層面を接着した以外は、実施例１と同様にして、フレキシブルデバイス用積層体を得た。
【００８７】
＜実施例４〜２４＞
表面保護フィルムの種類と、ポリイミド層の厚み［μｍ］とを、表２に示すように変更した以外は、実施例１と同様にして、フレキシブルデバイス用積層体を得た。
【００８８】
＜実施例２５＞
片面に、ＴＦＴ基板、有機ＥＬ層、ＣＦ基板が順次積層された有機ＥＬディスプレー用機能層を有するポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルム１の接着層面を接着し、温度１２０℃、速度１．０Ｍ／分、線圧１ｋｇｆ／ｃｍの条件で圧着し、ポリイミド層に、表面保護フィルムを仮貼付した積層体を得た（積層体Ｘ１）。
積層体Ｘ１を作製してから３０分以内に、切削部を設けた。切削部は、機能層が積層されていない部分とし、切削箇所の外周は、ＸＹ方向に、幅５０ｍｍ、長さ３０ｍｍの長方形の形状とし、Ｚ方向において、ポリイミド層は切削せず、表面保護フィルムを切削し、切削内部の表面保護フィルムを除去し、切削部が設けられた表面保護フィルムを有する積層体を得た（積層体Ｘ２）。
続いて積層体Ｘ２を、温度６０℃オーブンで１時間加熱処理し、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させ、フレキシブルデバイス用積層体を得た（積層体Ｘ３）。
【００８９】
＜実施例２６＞
片面に、ＴＦＴ基板、有機ＥＬ層、ＣＦ基板が順次積層された有機ＥＬディスプレー用機能層を有するポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルム２３の接着層面を接着し、温度１２０℃、速度１．０Ｍ／分、線圧１ｋｇｆ／ｃｍの条件で圧着し、ポリイミド層に、表面保護フィルムを仮貼付した積層体を得た（積層体Ｘ１）。
積層体Ｘ１を作製してから３０分以内に、切削部を設けた。切削部は、機能層が積層されていない部分とし、切削箇所の外周は、ＸＹ方向に、幅５０ｍｍ、長さ３０ｍｍの長方形の形状とし、Ｚ方向において、ポリイミド層は切削せず、表面保護フィルムを切削し、切削内部の表面保護フィルムを除去し、切削部が設けられた表面保護フィルムを有する積層体を得た（積層体Ｘ２）。
続いて積層体Ｘ２を、ＵＶ照射装置（東芝社製    高圧水銀灯）で最大照度５００ｍＷ／ｃｍ２、積算光量８００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し接着剤を硬化させて接着し、フレキシブルデバイス用積層体を得た（積層体Ｘ３）。
【００９０】
＜比較例１＞
表面保護フィルムが一部除去されておらず、切削部が設けられていない以外は、実施例１と同様にして、フレキシブルデバイス用積層体を得た。
【００９１】
実施例および比較例により得られたフレキシブルデバイス用積層体について、以下の測定方法および評価基準にて物性値の測定と評価とを行った。結果を表２〜４に示す。
【００９２】
＜初期接着力の評価＞
得られた積層体Ｘ１について、作製してから３０分以内に、幅２５ｍｍ、長さ７０ｍｍのサイズにカットし、２３℃相対湿度５０％の雰囲気下、引っ張り速度５０ｍｍ／分、剥離角度１８０°で、表面保護フィルムを湾曲させて剥離した際の接着力の中心値を初期接着力（Ｎ／２５ｍｍ）とした。
【００９３】
＜経時後接着力の評価＞
得られた積層体Ｘ１について、幅２５ｍｍ、長さ７０ｍｍのサイズにカットし、温度４０℃、相対湿度９０％の室内に１０日間放置した。さらに２３℃相対湿度５０％の雰囲気下で、１時間放置した後に、引っ張り速度５０ｍｍ／分、剥離角度１８０°で、表面保護フィルムを湾曲させて剥離した際の接着力の中心値を経時後接着力（Ｎ／２５ｍｍ）とした。
【００９４】
＜永久接着力の評価＞
得られた積層体Ｘ３について、切削部分以外で、幅２５ｍｍ、長さ７０ｍｍのサイズにカットし、２３℃相対湿度５０％の雰囲気下で、１時間放置した後に、引っ張り速度５０ｍｍ／分、剥離角度１８０°で、表面保護フィルムを湾曲させて剥離した際の接着力の中心値を永久接着力（Ｎ／２５ｍｍ）とした。
【００９５】
＜初期切削剥離性の評価＞
得られた積層体Ｘ１について、作製してから３０分以内に、切削部を設けた。切削箇所の外周は、ＸＹ方向に、幅５０ｍｍ、長さ３０ｍｍの長方形の形状とし、Ｚ方向において、ポリイミド層は切削せず、表面保護フィルムを切削し、切削箇所内部の表面保護フィルムを機械的に剥離した際の、剥離性を評価した。評価基準は以下の通りである。
表面保護フィルムの剥離時、表面保護フィルムを湾曲させて剥離した際の、機能層および、ポリイミドフィルムの変形は、小さいほど好ましく、変形が大きい場合、その負荷を原因とした機能層の破損が生じる可能性が高くなり、収率や生産性を悪化させてしまう。
ＡＡ  ：  表面保護フィルム剥離時のポリイミド層や機能層の変形がほぼなく、接着層の残渣・バリがほぼ無い。  ：  非常に良好な結果である。  
Ａ    ：  表面保護フィルム剥離時のポリイミド層や機能層の変形が微小であり、接着層の残渣・バリのいずれかが若干ある。  ：  より良好な結果である。
Ｂ    ：  表面保護フィルム剥離時のポリイミド層や機能層の変形が少しあり、接着層の残渣・バリが少しある。  ：  良好な結果である。
Ｃ    ：  表面保護フィルム剥離時のポリイミド層や機能層の変形が少しあり、接着層の残渣・バリが少しある。  ：  実用可。
Ｄ    ：  表面保護フィルム剥離時のポリイミド層や機能層の変形があり、接着層の残渣・バリがある。  ：  実用不可。
【００９６】
＜経時後切削性の評価＞
得られた積層体Ｘ１について、温度４０℃、相対湿度９０％の室内に１０日間放置した。さらに２３℃相対湿度５０％の雰囲気下で、１時間放置した後に、切削部を設けた。切削箇所の外周は、ＸＹ方向に、幅５０ｍｍ、長さ３０ｍｍの長方形の形状とし、Ｚ方向において、ポリイミド層は切削せず、表面保護フィルムを切削し、切削箇所内部の表面保護フィルムを機械的に剥離した際の、剥離性を評価した。評価基準は以下の通りである。
ＡＡ  ：  表面保護フィルム剥離時のポリイミド層や機能層の変形がほぼなく、接着層の残渣・バリがほぼ無い。  ：  非常に良好な結果である。  
Ａ    ：  表面保護フィルム剥離時のポリイミド層や機能層の変形が微小であり、接着層の残渣・バリのいずれかが若干ある。  ：  より良好な結果である。
Ｂ    ：  表面保護フィルム剥離時のポリイミド層や機能層の変形が少しあり、接着層の残渣・バリが若干ある。  ：  良好な結果である。
Ｃ    ：  表面保護フィルム剥離時のポリイミド層や機能層の変形が少しあり、接着層の残渣・バリが少しある。  ：  実用可。
Ｄ    ：  表面保護フィルム剥離時のポリイミド層や機能層の変形があり、接着層の残渣・バリがある。  ：  実用不可。
【００９７】
＜表面保護フィルム除去前の反発力測定＞    
得られた積層体Ｘ１について、機能層が積層されていない部分を折り曲げ部として、幅５０ｍｍ、長さ３０ｍｍの長方形の大きさにカットし、温度８０℃オーブンで１時間加熱した。さらに２３℃相対湿度５０％の雰囲気下で、１時間放置し、測定試料とした。Ｕ字型にした測定試料を５ｍｍ／分の速度で、上下治工具間距離を２ｍｍまで圧縮した時の試験力を試料の幅で除した値として表面保護フィルム除去前の反発力を測定した。
反発力の数値が大きいと基板の平坦性を発現しやすく、数値が小さいと基板の平坦性を発現できず、機能層への負荷が過剰になり破損の可能性がある。
【００９８】
＜表面保護フィルム除去後の反発力測定＞    
得られた積層体Ｘ３について、表面保護フィルムを一部除去し、切削部を設けた部分を３０ｍｍ長さ、５０ｍｍ幅にカットし、折り曲げ部として、２３℃相対湿度５０％の雰囲気下で、１時間放置し、測定試料とした。Ｕ字型にした測定試料を５ｍｍ／分の速度で、上下治工具間距離を２ｍｍまで圧縮した時の試験力を試料の幅で除した値として表面保護フィルム除去後の反発力を測定した。
反発力の数値が小さいと十分なフレキシブル性を発現でき、数値が大きいと十分なフレキシブル性を発現できず、狭く複雑な構造からなる筐体内部に組み込むことが困難になる。
【００９９】
＜反発力差＞    
反発力差として、前述した表面保護フィルム除去前後の反発力を、下記算出式（２）に
て、算出した。
反発力差の数値が大きいほどフレキシブル性と平坦性を両立することができているといえる。評価基準は以下の通りである。
式（２）    
反発力差  ＝  表面保護フィルム除去前の反発力  −  表面保護フィルム除去後の反発力  
ＡＡ  ：  反発力差が１００ｍＮ／ｍｍ以上。  ：非常に良好な結果である。  
Ａ    ：  反発力差が３０ｍＮ／ｍｍ以上、１００ｍＮ／ｍｍ未満。  ：  良好な結果である。  
Ｂ    ：  反発力差が３ｍＮ／ｍｍ以上、３０ｍＮ／ｍｍ未満。  ： 実用可。
Ｃ    ：  反発力差が３ｍＮ／ｍｍ未満。  ：  実用不可。
【０１００】
【表２】
2019102770.tif 000004
【０１０１】
【表３】
2019102770.tif 000005
【０１０２】
【表４】
2019102770.tif 000006
【０１０３】
なお、比較例１では、反発力差は無く、最も重要な物性であるフレキシブル性を満足することはできなかった
【０１０４】
表２〜４の結果より、本発明のフレキシブルデバイス用積層体（実施例１〜２６）は、基板の平坦性とフレキシブル性との両立が可能で、かつ、高い生産性を満足させることができた。
【符号の説明】
【０１０５】
１０１、２０１、３０１：フレキシブルデバイス用積層体
１１０、２１０、３１０：ポリイミド層
１２１、２２１：剥離層
１２２、２２２：ガラス基板
１５０、２５０、３５０：表面保護フィルム
１５０ａ：切削部
１５１、２５１、３５１：接着層
１５２，２５２、３５２：補強フィルム
１７０、２７０、３７０：機能層
１７１：ＴＦＴ基板
１７２：液晶層
１７３：ＣＦ基板
２７４：ＴＦＴ基板
２７５：有機ＥＬ層
２７６：ＣＦ基板
３７７：信号回路
３７８：カバーコート層
３７９：グランド回路
３８１：ポリイミド基板
【図１】
2019102770.tif 000007
【図２】
2019102770.tif 000008
【図３】
2019102770.tif 000009
【図４】
2019102770.tif 000010
【図５】
2019102770.tif 000011
【図６】
2019102770.tif 000012
【図７】
2019102770.tif 000013
【図８】
2019102770.tif 000014
【図９】
2019102770.tif 000015
【図１０】
2019102770.tif 000016
【図１１】
2019102770.tif 000017
【図１２】
2019102770.tif 000018
【図１３】
2019102770.tif 000019
【手続補正書】
【提出日】平成30年4月25日(2018.4.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記工程（i）、（ii）、および（iii）を備え、
ポリイミド層の片面に機能層を有し、ポリイミド層のもう一方の面に、切削部が設けられた表面保護フィルムを有し、
前記機能層は、ディスプレーの画像表示調整機能を有する積層体、回路を構成する電子部品を電気的に接続するための積層体、またはタッチパネルにより表示もしくはコンピュータへの入力を可能とする機能を有する積層体であるフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。
工程（i）：片面に機能層を有するポリイミド層の機能層を有しない面に、表面保護フィルムを仮貼付させる工程
工程（ii）：工程（i）後、前記表面保護フィルムの一部を除去し、切削部を設ける工程
工程（iii）：工程（ii）後、エネルギー線照射処理および加熱処理の少なくともいずれかにより、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させる工程
【請求項２】
工程（i）における、ポリイミド層に、表面保護フィルムを仮貼付させた後の初期接着力が、０．００５Ｎ／２５ｍｍ以上、５Ｎ／２５ｍｍ以下であることを特徴とする、請求項１記載のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。
【請求項３】
工程（iii）における、エネルギー線照射処理および加熱処理の少なくともいずれかにより、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させた後の永久接着力が、１Ｎ／２５ｍｍ以上であることを特徴とする、請求項１または２記載のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。
【請求項４】
工程（iii）における、エネルギー線照射処理および加熱処理の少なくともいずれかにより、ポリイミド層と表面保護フィルムとを接着させた後の永久接着力が、工程（i）における、ポリイミド層に、表面保護フィルムを仮貼付させた後の初期接着力よりも大きいことを特徴とする、請求項１〜３いずれか１項記載のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。
【請求項５】
表面保護フィルムの膜厚が、ポリイミド層の膜厚に対し、２倍以上、１００倍以下であることを特徴とする、請求項１〜４いずれか１項記載のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。
【請求項６】
工程（iii）における加熱処理温度が、５０℃以上、１８０℃以下であることを特徴とする、請求項１〜５いずれか１項記載のフレキシブルデバイス用積層体の製造方法。