(57)【要約】【課題】光取り出し効率を高めた発光装置及びその製造方法を提供する。【解決手段】発光装置１００は、発光素子２０、透光性部材３０とを備え、透光性部材３０は、蛍光体５０と、粒子４０と、母材３１と、を含有し、母材３１には蛍光体５０及び粒子４０が分散し、粒子４０は、表面処理された粒子４０、分散剤と共存する粒子４０及び表面処理された粒子が分散剤と共存する粒子４０の少なくとも１つであって、粒子４０は凝集体４１として分散し、粒子４０の平均粒径は１ｎｍ以上８ｎｍ以下であり、その含有量は母材１００質量部に対して０．０１質量部以上５質量部未満であり、蛍光体５０の含有量は母材１００質量部に対して１００質量部以上３００質量部以下である。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光素子と、前記発光素子を覆うように設けられた透光性部材と、を備え、
前記透光性部材は、蛍光体と、粒子と、母材と、を含有し、前記母材には前記蛍光体及び前記粒子が分散し、
前記粒子は、表面処理された粒子、分散剤と共存する粒子及び表面処理された粒子が分散剤と共存する粒子の少なくとも１つであって、
前記粒子は、凝集体として分散し、
前記粒子の平均粒径は、１ｎｍ以上８ｎｍ以下であり、
前記粒子の含有量は、前記母材１００質量部に対して０．０１質量部以上５質量部未満であり、
前記蛍光体の含有量は、前記母材１００質量部に対して１００質量部以上３００質量部以下である発光装置。
【請求項２】
前記粒子は、酸化ジルコニウムである請求項１に記載の発光装置。
【請求項３】
前記蛍光体は、マンガンで賦活されたバリウム・マグネシウム・アルミネートとマンガンで賦活されたフッ化珪酸カリウムである請求項１または請求項２に記載の発光装置。
【請求項４】
前記母材は、シリコーン樹脂、変性シリコーン樹脂、又はハイブリッドシリコーン樹脂である請求項１乃至請求項３のいずれか一項に記載の発光装置。
【請求項５】
前記発光素子は、４００ｎｍ以上４８０ｎｍ以下に発光ピークを有し、前記凝集体の平均粒径は、１０ｎｍ以上８０ｎｍ以下である請求項１乃至請求項４のいずれか一項に記載の発光装置。
【請求項６】
基板の凹部に発光素子を実装する工程と、
前記凹部に前記発光素子を覆うように、蛍光体と、表面処理された粒子、分散剤と共存する粒子及び表面処理された粒子が分散剤と共存する粒子の少なくとも１つと、前記蛍光体及び前記粒子が分散している母材とを含有する透光性部材を形成する工程と、含み、
前記透光性部材を形成する工程では、前記粒子は凝集体として分散し、前記粒子の平均粒径は１ｎｍ以上８ｎｍ以下であり、前記粒子の含有量は前記母材１００質量部に対して０．０１質量部以上５質量部未満であり、前記蛍光体の含有量は前記母材１００質量部に対して１００質量部以上３００質量部以下である発光装置の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、発光装置及びその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、パッケージの凹部に、発光素子を配置してワイヤでリードフレームと接続し、更に封止樹脂を充填して硬化させることで製造される発光装置が知られている（例えば特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１１−２２２７１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、このような発光装置においては、発光装置からの光取り出し効率が不十分である。
【０００５】
そこで、本開示に係る実施形態は、光取り出し効率を高めた発光装置及びその製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本開示の実施形態に係る発光装置は、発光素子と、前記発光素子を覆うように設けられた透光性部材と、を備え、前記透光性部材は、蛍光体と、粒子と、母材と、を含有し、前記母材には前記蛍光体及び前記粒子が分散し、前記粒子は、表面処理された粒子、分散剤と共存する粒子及び表面処理された粒子が分散剤と共存する粒子の少なくとも１つであって、前記粒子は、凝集体として分散し、前記粒子の平均粒径は、１ｎｍ以上８ｎｍ以下であり、前記粒子の含有量は、前記母材１００質量部に対して０．０１質量部以上５質量部未満であり、前記蛍光体の含有量は、前記母材１００質量部に対して１００質量部以上３００質量部以下である。
【０００７】
本開示の実施形態に係る発光装置の製造方法は、基板の凹部に発光素子を実装する工程と、前記凹部に前記発光素子を覆うように、蛍光体と、表面処理された粒子、分散剤と共存する粒子及び表面処理された粒子が分散剤と共存する粒子の少なくとも１つと、前記蛍光体及び前記粒子が分散している母材とを含有する透光性部材を形成する工程と、含み、前記透光性部材を形成する工程では、前記粒子は、凝集体として分散し、前記粒子の平均粒径は１ｎｍ以上８ｎｍ以下であり、前記粒子の含有量は前記母材１００質量部に対して０．０１質量部以上５質量部未満であり、前記蛍光体の含有量は前記母材１００質量部に対して１００質量部以上３００質量部以下である。
【発明の効果】
【０００８】
本開示の実施形態に係る発光装置によれば、光の取り出し効率を改善することができる。本開示の実施形態に係る発光装置の製造方法によれば、光の取り出し効率が改善された発光装置が製造できる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本実施形態に係る発光装置の概略上面図である。
【図２】図１のＩＩＩＩ断面における概略断面図である。
【図３】本実施形態に係る透光性部材における、蛍光体と、凝集した粒子の存在状態を説明する概略図である。
【図４】本実施形態に係る発光装置における、酸化ジルコニウム粒子の平均粒径及び含有量と、光束比との関係を表すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本実施形態を、以下に図面を参照しながら説明する。但し、以下に示す形態は、本実施形態の技術思想を具現化するための発光装置を例示するものであって、以下に限定するものではない。また、実施形態に記載されている構成部品の寸法、材質、形状、その相対的配置等は、特定的な記載がない限り、本発明の範囲をそれのみに限定する趣旨ではなく、単なる説明例にすぎない。なお、各図面が示す部材の大きさ、位置関係等は、説明を明確にするため誇張していることがある。また、以下の説明において、同一の名称、符号については同一もしくは同質の部材を示しており詳細説明を適宜省略する。
【００１１】
図１は、本実施形態に係る発光装置の概略上面図であり、図２は、図１におけるＩＩＩＩ断面を示す概略断面図である。図３は、本実施形態に係る透光性部材おける、蛍光体と、凝集した粒子の存在状態を説明する概略図である。
【００１２】
図１、図２に示すように、発光装置１００は、発光素子２０と、透光性部材３０と、を備えている。発光装置１００は、例えば、表面実装型ＬＥＤ（発光ダイオード）であり、凹部１５が形成された基板１０と、凹部１５に収納された発光素子２０と、その発光素子２０を覆って凹部１５に形成された透光性部材３０と、を備える。以下、本発明の発光装置の各構成要素について説明する。
【００１３】
（基板１０）
基板１０は、発光素子２０が実装される筐体や台座となる部材である。基板１０は、主として、発光素子２０と電気的に接続する導電部材１３と、その導電部材１３を保持する成形体１４と、を有する。基板１０には、パッケージの形態や配線基板の形態がある。具体的には、基板１０は、樹脂成形体がリードフレームにトランスファ成形や射出成形などにより一体成形されて成るもの、導電性ペーストを印刷したセラミックグリーンシートが積層し焼成されて成るものなどが挙げられる。基板１０の上面の周縁は、略平坦であることが好ましいが、湾曲していてもよい。基板１０の上面の中央には、凹部１５が形成されている。凹部１５は、成形体１４自体を窪ませることで形成されてもよいし、略平坦な成形体１４の上面に枠状の突起を別途形成することにより、その凸部の内側を凹部１５としてもよい。凹部１５の上面視形状は、矩形、角が丸みを帯びた矩形、円形、楕円形などが挙げられる。凹部１５の側壁面は、成形体１４を金型から離型しやすいように、また発光素子２０の光を効率良く取り出すために、凹部１５の底面から上方に向かって、凹部１５が拡径するように傾斜していることが好ましい。当該傾斜は湾曲を含む。凹部１５の側壁面の傾斜角は、例えば、凹部１５の底面から９５°以上１２０°以下である。凹部１５の深さは、特に限定されないが、例えば、０．０５ｍｍ以上２ｍｍ以下であり、０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下が好ましく、０．２５ｍｍ以上０．５ｍｍ以下がより好ましい。
【００１４】
（導電部材１３）
導電部材１３は、発光素子２０に接続されて導電可能な金属部材で形成されたリードフレームである。具体的には、金、銀、銅、鉄、アルミニウム、タングステン、コバルト、モリブデン、クロム、チタン、ニッケル、パラジウム、又はこれらの合金、燐青銅、鉄入り銅などで形成された、正負一対のリード電極や配線が挙げられる。また、導電部材１３は、その表層に、銀、アルミニウム、ロジウム、金、銅、又はこれらの合金などの鍍金や光反射膜が設けられていてもよく、なかでも光反射性に最も優れる銀が好ましい。さらに、導電部材１３は、基板１０の裏面に露出して放熱部材としても機能する。
【００１５】
（成形体１４）
成形体１４は、絶縁性を備え、導電部材１３を支持するものである。成形体１４は、脂環ポリアミド樹脂、半芳香族ポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリシクロヘキサンテレフタレート、液晶ポリマー、ポリカーボネート樹脂、シンジオタクチックポリスチレン、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリアリレート樹脂などの熱可塑性樹脂、ポリビスマレイミドトリアジン樹脂、エポキシ樹脂、エポキシ変性樹脂、シリコーン樹脂、シリコーン変性樹脂、ポリイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、などの熱硬化性樹脂を母材とするものが挙げられる。また、これらの母材中に、充填剤又は着色顔料として、ガラス、シリカ、酸化チタン、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、珪酸カルシウム、珪酸マグネシウム、ワラストナイト、マイカ、酸化亜鉛、チタン酸バリウム、チタン酸カリウム、ホウ酸アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、炭化ケイ素、酸化アンチモン、スズ酸亜鉛、ホウ酸亜鉛、酸化鉄、酸化クロム、酸化マンガン、カーボンブラックなどの粒子又は繊維を混入させることができる。このほか、成形体１４は、酸化アルミニウム、窒化アルミニウム又はこれらの混合物を含むセラミックスなどで形成することもできる。
【００１６】
（発光素子２０）
発光素子２０は、ＬＥＤ（発光ダイオード）素子などの半導体発光素子を用いることができる。発光素子２０は、基板１０の凹部１５の底面に接着剤１９で接着され、導電部材１３にワイヤ１８で電気的に接続されている。発光素子２０は、種々の半導体で構成される素子構造に正負一対の電極が設けられたものであればよい。特に、蛍光体５０を効率良く励起可能な窒化物半導体（ＩｎｘＡｌｙＧａ１ｘｙＮ、０≦ｘ、０≦ｙ、ｘ＋ｙ≦１）の発光素子２０が好ましい。さらに、発光素子２０は、４００ｎｍ以上４８０ｎｍ以下に発光ピークを有する発光素子２０が好ましい。このほか、ガリウム砒素系、ガリウム燐系半導体の発光素子でもよい。１つの発光装置１００に搭載される発光素子２０の個数は１つでも複数でもよい。複数の発光素子２０は、直列又は並列に接続することができる。
【００１７】
（ワイヤ１８）
ワイヤ１８は、発光素子２０の電極と導電部材１３とを電気的に接続する部材である。ワイヤ１８は、金、銅、銀、白金、アルミニウム又はこれらの合金の金属線を用いることができる。ワイヤ１８は、特に、透光性部材３０からの応力による破断が生じにくく、熱抵抗などに優れる金線が好ましい。また、ワイヤ１８は、高い光取り出し効率を得るため、少なくとも表面が銀で構成されてもよい。
【００１８】
（接着剤１９）
接着剤１９は、発光素子２０を基板１０に固定する部材であって、絶縁性接着剤又は導電性接着剤からなる。絶縁性接着剤としては、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリイミド樹脂、又はこれらの変性樹脂やハイブリッド樹脂などを用いることができる。導電性接着剤としては、銀、金、パラジウムなどの導電性ペーストや、金錫などの半田、低融点金属などのろう材を用いることができる。
【００１９】
（透光性部材３０）
図２、図３に示すように、透光性部材３０は、発光素子２０を凹部１５内に設けるための部材である。透光性部材３０は、蛍光体５０と、粒子４０と、母材３１と、を含有する。母材３１には、蛍光体５０及び粒子４０が分散している。
【００２０】
（母材３１）
母材３１は、電気的絶縁性を有し、発光素子２０から出射される光を透過可能（好ましくは透過率７０％以上）であり、加熱による固化前は流動性を有する材料から構成される。具体的には、母材３１を構成する材料としては、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂、ＴＰＸ樹脂、ポリノルボルネン樹脂、又はこれらの変性樹脂やハイブリッド樹脂が挙げられる。なかでも、シリコーン樹脂、変性シリコーン樹脂又はハイブリッドシリコーン樹脂は、耐熱性や耐光性に優れ、固化後の体積収縮が少ないため、好ましい。透光性部材３０は、その母材３１中に、充填剤などを含有することが好ましいが、含有していなくてもよい。
【００２１】
充填剤は、拡散剤や着色剤などを用いることができる。具体的には、充填剤としては、シリカ、酸化チタン、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、珪酸カルシウム、酸化亜鉛、チタン酸バリウム、酸化アルミニウム、酸化鉄、酸化クロム、酸化マンガン、ガラス、カーボンブラックなどが挙げられる。充填剤の形状は、球状、不定形破砕状、針状、柱状、板状（鱗片状を含む）、繊維状、又は樹枝状などが挙げられる。また、充填剤としては、中空又は多孔質のものでもよい。
【００２２】
（蛍光体５０）
蛍光体５０は、透光性部材３０の母材３１中に所定量が含有され、発光素子２０から出射される一次光の少なくとも一部を吸収して、一次光とは異なる波長の二次光を出射する。蛍光体５０としては、具体的には、マンガンで賦活されたバリウム・マグネシウム・アルミネート（ＢＡＭ：Ｍｎ蛍光体）、マンガンで賦活されたフッ化珪酸カリウム（ＫＳＦ：Ｍｎ蛍光体）、ユウロピウムで賦活された窒素含有アルミノ珪酸カルシウム（ＣＡＳＮ：Ｅｕ蛍光体、ＳＣＡＳＮ：Ｅｕ蛍光体など）、ユウロピウムで賦活されたサイアロンなどが挙げられる。これにより、可視波長の一次光及び二次光の混色光（例えば白色系）を出射する発光装置１００とすることができる。
【００２３】
透光性部材３０における蛍光体５０の含有量は、母材１００質量部に対して１００質量部以上３００質量部以下である。蛍光体５０の含有量が前記範囲内であることによって、母材３１中に分散した粒子４０が、レイリー散乱が最大となる粒径を超えて凝集することが抑制される。また、透光性部材３０の光透過率の低下を抑制することができる。その結果、発光素子２０から出射される一次光の母材３１中での散乱が増大される。これによって、発光装置１００の光取り出し効率が高くなる。ここで、蛍光体５０の含有量は、ＢＡＭ：Ｍｎ蛍光体５１、ＫＳＦ：Ｍｎ蛍光体５２等の２種以上の蛍光体５０を用いた際には、２種以上の蛍光体５０の合計含有量とする。
【００２４】
蛍光体５０の含有量が１００質量部未満であると、母材３１中に分散する蛍光体５０が少ないため、母材３１中に分散する粒子４０が、発光素子２０から出射される一次光の波長の４分の１を超えた径まで凝集して凝集体４１を形成する。その結果、凝集体４１によるレイリー散乱の効果が低下し、発光装置１００からの光取り出し効率の向上が期待できない。蛍光体５０の含有量が３００質量部を超えると、母材３１中に分散する蛍光体５０の量が多く、発光素子２０の一次光をさえぎるため、透光性部材３０の光透過率が低下する。その結果、発光装置１００からの光取り出し効率の向上が期待できない。
【００２５】
蛍光体５０の平均粒径は、１μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましい。蛍光体５０の平均粒径が前記範囲内であることによって、母材３１中に分散した粒子４０の凝集を抑制することができると共に、透光性部材３０の光透過率の低下を抑制することができ、発光装置１００からの光取り出し効率が向上する。
【００２６】
蛍光体５０の平均粒径が１μｍ未満であると、蛍光体５０の母材３１中での占有面積が小さいため、母材３１中に分散する粒子４０が、発光素子２０から出射される一次光の波長の４分の１を超えた径まで凝集して凝集体４１を形成しやすくなる。その結果、凝集体４１によるレイリー散乱の効果が低下し、発光装置１００からの光取り出し効率の向上が期待できない。蛍光体５０の平均粒径が５０μｍを超えると、蛍光体５０の母材３１中での占有面積が大きく、発光素子２０の一次光をさえぎるため、透光性部材３０の光透過率が低下する。その結果、発光装置１００からの光取り出し効率の向上が期待できない。
【００２７】
蛍光体５０の平均粒径の測定法としては、レーザ回折・散乱法、画像解析法（走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ））、動的光散乱法、Ｘ線小角散乱法などを挙げることができる。蛍光体５０の平均粒径は、前記測定法で測定された複数の蛍光体５０の粒径の平均値とする。蛍光体５０の形状は、特に限定されず、球状、不定形破砕状、針状、柱状、板状（鱗片状を含む）、繊維状、又は樹枝状などが挙げられる。なお、球状以外の不定形破砕状、針状などの蛍光体５０の粒径は、前記測定法で測定された最大粒径とする。
また、平均粒径の代わりにメジアン径を用いてもよい。メジアン径とは、レーザ回折・散乱法等により粒度分布を測定して得られる、質量基準又は体積基準粒度分布曲線から求められる値である。具体的には、メジアン径は、粒度分布の小径側から質量累積又は体積累積５０％に対応する粒径として求められる。
【００２８】
（粒子４０）
図２、図３に示すように、粒子４０は、発光素子２０の一次光を母材３１中で散乱させるためのものである。粒子４０は、所定範囲の平均粒径を有し、透光性部材３０中に所定量が含有されている。粒子４０は、平均粒径が１ｎｍ以上８ｎｍ以下であり、表面処理された粒子４０、分散剤と共存する粒子４０及び表面処理された粒子が分散剤と共存する粒子４０の少なくとも１つを用いる。また、粒子４０は、透光性部材３０の母材３１中に、粒子４０が凝集した凝集体４１の形態で分散している。さらに、透光性部材３０中の粒子４０の含有量は、母材１００質量部に対して０．０１質量部以上５質量部未満である。
【００２９】
粒子４０が前記のような平均粒径及び含有量を有し、かつ、粒子４０が表面処理された粒子４０、分散剤と共存する粒子４０及び表面処理された粒子が分散剤と共存する粒子４０の少なくとも１つであることによって、粒子４０が制限なく凝集することが抑制され、凝集体４１の平均粒径が、発光素子２０の一次光の波長の４分の１を超えることがほとんどなく、レイリー散乱が最大となる波長の１０分の１程度に調製される。具体的には、凝集体４１の平均粒径は、１０ｎｍ以上８０ｎｍ以下であることが好ましい。凝集体４１が発光素子２０の一次光の波長の１０分の１程度の平均粒径であることによって、凝集体４１によるレイリー散乱によって発光素子２０の一次光の散乱量を増大させることができ、発光装置１００の光取り出し効率が向上する。また、レイリー散乱の発生によって、蛍光体５０が励起されるため、蛍光体５０から出射する二次光が十分確保できる。そのため、透光性部材３０中の蛍光体５０の含有量を従来よりも減少させることができ、透光性部材３０の光透過率が向上する。これによって、発光装置１００の光取り出し効率が高くなると共に、発光装置１００のコストを削減することができる。
【００３０】
粒子４０の平均粒径が１ｎｍ未満であると、粒子４０の平均粒径が小さすぎるため、粒子４０の凝集によって形成される凝集体４１の平均粒径が１０ｎｍ未満となり、凝集体４１によるレイリー散乱が減少し、発光素子２０の一次光の散乱量の増大が期待できない。また、粒子４０の平均粒径が８ｎｍを超えると、粒子４０の平均粒径が大きすぎるため、粒子４０の凝集によって形成される凝集体４１の平均粒径が８０ｎｍを超え、凝集体４１により発光素子２０の一次光がさえぎられ、発光素子２０の一次光の散乱量の増大が期待できない。
【００３１】
凝集体４１は、粒子４０より大きいため観測されやすく、その存在の観測によって粒子４０の存在を推測することができる。粒子４０又は凝集体４１の平均粒径の測定法としては、レーザ回折・散乱法、画像解析法（走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ））、動的光散乱法、Ｘ線小角散乱法などを挙げることができる。粒子４０又は凝集体４１の平均粒径は、前記測定法で測定された複数の粒子４０又は凝集体４１の粒径の平均値とする。また、平均粒径の代わりに前記したメジアン径を用いてもよい。
【００３２】
粒子４０又は凝集体４１の形状は、特に限定されず、不定形破砕状などでもよいが、球状であることで、粒子４０間の接触又は凝集体４１間の接触を最小とすることにより凝集を抑制することができ、好ましい。また、粒子４０又は凝集体４１は、板状であれば、透光性部材３０にガスバリア性を付与することができる。なお、球状以外の不定形破砕状、板状などの粒子４０又は凝集体４１の粒径は、前記測定法で測定された最大粒径とする。
【００３３】
粒子４０の含有量が０．０１質量部未満であると、凝集する粒子４０の量が少ないため、粒子４０の凝集によって形成される凝集体４１の大きさが１０ｎｍ未満となるものが多く存在することになり、凝集体４１によるレイリー散乱が減少し、発光素子２０の一次光の散乱量の増大が期待できない。また、粒子４０の含有量が５質量部以上であると、凝集する粒子４０の量が多いため、粒子４０の凝集によって形成される凝集体４１の大きさが８０ｎｍを超えるものが多く存在することなり、凝集体４１により発光素子２０の一次光がさえぎられ、発光素子２０の一次光の散乱量の増大が期待できない。
【００３４】
粒子４０の材質は、特に限定されず、有機物でもよいし、無機物でもよい。粒子４０は、発光装置の光取り出し効率の観点から、透光性の物質が好ましい。また、粒子４０は、半田耐熱性の観点から、融点が２６０℃以上であることが好ましい。
【００３５】
具体的には、粒子４０は、有機物として、例えば、ポリメタクリル酸エステルとその共重合物、ポリアクリル酸エステルとその共重合物、架橋ポリメタクリル酸エステル、架橋ポリアクリル酸エステル、ポリスチレンとその共重合物、架橋ポリスチレン、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、アモルファスフッ素樹脂などの樹脂が好ましい。また、これらの中から選ばれる少なくとも１つの樹脂で無機粒子をコーティングしたコア・シェル型の粒子４０も含むものとする。このような有機物の粒子４０は、共重合で屈折率を透光性部材の母材３１に合わせられるため、透光性を維持できるなど、光学的影響が少ない。
【００３６】
一方、粒子４０は、無機物として、例えば、酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化ガリウム、酸化タンタル、酸化ニオブ、酸化ビスマス、酸化イットリウム、酸化イリジウム、酸化インジウム、酸化スズなどの酸化物が好ましい。このような無機物の粒子４０は、耐熱性、耐光性において優れており、また熱伝導性が比較的高い。なかでも、酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化チタンは、入手しやすく、比較的安価である。
【００３７】
粒子４０は、表面処理が施された粒子４０、分散剤と共存する粒子４０及び表面処理された粒子が分散剤と共存する粒子４０の少なくとも１つである。このような粒子４０の表面処理は、粒子４０の表面に表面処理剤を化学結合する処理である。表面処理剤としては、長鎖脂肪族アミンとその誘導体、長鎖脂肪族脂肪酸とその誘導体、シランカップリング剤、アミン基及び／又はカルボキシル基を有するシロキサン化合物、シラノール基、ハイドロジェンシラン基、アルコール基より選ばれる少なくとも１つを有するシロキサン化合物、シラノール基、アルコキシ基、ハイドロジェンシラン基より選ばれる少なくとも１つとビニルシリル基とを有するシロキサン化合物、モノグリシジルエーテル末端シロキサン化合物、モノヒドロキシエーテル末端シロキサン化合物、有機シラザン化合物、有機チタネート化合物、イソシアネート化合物、エポキシ化合物、リン酸およびリン酸エステル化合物などが挙げられる。
【００３８】
粒子４０又は表面処理された粒子４０と共存する分散剤としては、前記表面処理剤のほか、酸性基又は塩基性基を有する高分子化合物、フッ素含有界面活性剤、ポリオール化合物、ポリエチレンオキサイド誘導体、ポリプロピレンオキサイド誘導体、多価脂肪酸誘導体、シランカップリング剤の加水分解物、第４級アンモニウム塩化合物などが挙げられる。なお、分散剤との共存する粒子４０は、以下の発光装置の製造方法の欄で説明するように、蛍光体５０、粒子４０及び母材３１を含有するスラリーに、さらに分散剤を配合することで得られ、例えば、分散剤が吸着した粒子４０である。
【００３９】
次に、前記発光装置の製造方法は、発光素子を実装する工程と、透光性部材を形成する工程と、を含む。以下、各工程について説明する。なお、発光装置の各構成については図１〜図３を参照して説明する。
【００４０】
（発光素子を実装する工程）
発光素子を実装する工程では、基板１０の凹部１５に発光素子２０を実装する。まず、基板１０及び発光素子２０を、従来公知の製造方法で準備する。次に、発光素子２０を、以下のような方法で凹部１５に実装する。
【００４１】
正負一対の電極が同一面側に設けられた発光素子２０では、図１、図２に示すように上面側の正負一対の電極をワイヤ１８で導電部材１３と接続するフェイスアップ形態で基板１０の凹部１５に実装するか、図示しない正負一対の下面側の各電極を接着剤１９、具体的には導電性接着剤で導電部材１３と接続するフェイスダウン（フリップチップ）形態で基板１０の凹部１５に実装する。なお、フェイスアップ形態での実装では、発光素子２０の下面は、接着剤１９、具体的には導電性接着剤又は絶縁性接着剤で導電部材１３に接続される。
また、図示しない正負一対の電極が互いに反対の面に各々設けられた発光素子２０では、下面側の電極を導電性接着剤で導電部材１３に接着し、上面側の電極をワイヤ１８で導電部材１３と接続して、基板１０の凹部１５に実装される。
【００４２】
（透光性部材を形成する工程）
透光性部材３０を形成する工程では、基板１０の凹部１５に、発光素子２０を覆うように透光性部材３０を形成する。
【００４３】
まず、蛍光体５０及び粒子４０が分散した母材３１とを含有するスラリーを準備する。スラリー中の蛍光体５０の含有量は、母材１００質量部に対して１００質量部以上３００質量部以下に調製する。スラリー中の粒子４０の含有量は、前記母材１００質量部に対して０．０１質量部以上５質量部未満に調製する。粒子４０は、平均粒径が１ｎｍ以上８ｎｍ以下で、予め表面処理剤で表面処理されたものを使用する。また、表面処理された粒子４０の代わりに、分散剤と共存する粒子４０又は表面処理された粒子が分散剤と共存する粒子４０を使用してもよい。分散剤と共存する粒子４０又は表面処理された粒子が分散剤と共存する粒子４０は、スラリー中に分散剤を配合することによって得られた、例えば、分散剤が吸着した粒子である。
【００４４】
次に、スラリーを遠心撹拌器で撹拌し、粒子４０を凝集体の形態で分散させる。スラリーを、スプレー法、スクリーン印刷法、ポッティング法（滴下法）などの塗布方法で、発光素子２０を覆うように凹部１５内に充填する。さらに、加熱によりスラリーを固化させ、凹部１５内に透光性部材３０を形成して発光装置１００とする。加熱温度は、母材３１の材質によるが１００℃〜３００℃で行うことが好ましい。
【００４５】
前記した製造方法で発光装置１００を製造することによって、透光性部材３０中の凝集体４１の平均粒径が、発光素子２０の一次光の波長の１０分の１程度、具体的には１０ｎｍ以上８０ｎｍ以下の発光装置１００が製造される。その結果、凝集体４１のレイリー散乱によって一次光の散乱量が向上するため、光取り出し効率が向上した発光装置１００を製造できる。
【実施例】
【００４６】
以下、本発明に係る実施例及び比較例について詳述する。なお、本発明は以下に示す実施例のみに限定されないことは言うまでもない。
【００４７】
（実施例１）
実施例１の発光装置は、図１、図２に示す例の発光装置１００の構造を有する、トップビュー式のＳＭＤ型ＬＥＤである。
【００４８】
基板１０は、大きさが縦３．０ｍｍ、横３．０ｍｍ、厚さ０．５２ｍｍの直方体状であり、正負一対（第１及び第２）の導電部材１３に、成形体１４が一体に成形されて構成されたパッケージである。この基板１０は、複数組の導電部材１３が吊りリードを介して縦横に連なって成る加工金属板（リードフレーム）を、金型内に設置して、液状の成形体１４の構成材料を注入して固化、離型させた後、切断（個片化）することで作製される。なお、本実施例において、基板１０の切断は、発光素子２０を封止した透光性部材３０を形成する工程の後に行われる。
【００４９】
第１及び第２の導電部材１３は其々、表面に銀の鍍金が施された最大厚０．２ｍｍの銅合金の板状小片である。第１及び第２の導電部材１３の下面の露出領域は、成形体１４の下面と実質的に同一面であって、基板１０の下面を構成している。第１及び第２の導電部材１３は其々、図示しないが、基板１０の側端面において、その一部（切断された吊りリード部）が露出している。この露出部には、キャスタレーションとして機能する凹みが形成されている。
【００５０】
成形体１４は、上面視の外形が縦３．０ｍｍ、横３．０ｍｍの正方形状であり、最大厚０．５２ｍｍであって、酸化チタンを含有するエポキシ樹脂製である。成形体１４の上面すなわち基板１０の上面の略中央には、直径２．４８ｍｍ、深さ０．３２ｍｍの上面視円形状の凹部１５が形成されている。凹部１５の側壁面の傾斜角度は、凹部底面から９５°である。
【００５１】
第１及び第２の導電部材１３の上面は、凹部の底面の一部を構成している。第１の導電部材１３の上面には、発光素子２０が１つ、シリコーン樹脂である接着剤１９で接着されている。この発光素子２０は、サファイア基板上に窒化物半導体の素子構造が積層された、青色（中心波長約４６０ｎｍ）発光可能な、縦６５０μｍ、横６５０μｍ、厚さ１２０μｍのＬＥＤ素子である。また、この発光素子２０は、ｐ，ｎ電極の一方が第１の導電部材１３の上面にワイヤ１８で接続され、ｐ，ｎ電極の他方が第２の導電部材１３の上面にワイヤ１８で接続されている。ワイヤ１８は、線径２５μｍの金線である。
【００５２】
基板１０の凹部１５にディスペンサを用いてスラリーを滴下した。加熱によってスラリーを固化させて、発光素子２０を覆うように透光性部材３０を形成し、発光装置１００を製造した。
スラリーは、シリコーン樹脂を母材３１とし、その中にマンガンで賦活されたバリウム・マグネシウム・アルミネート（ＢＡＭ：Ｍｎ蛍光体）５１、マンガンで賦活されたフッ化珪酸カリウム（ＫＳＦ：Ｍｎ蛍光体）５２と、ジルコニアナノ粒子と、を含有させた。
ＢＡＭ：Ｍｎ蛍光体５１は、平均粒径が１６．２μｍで、母材３１の１００質量部に対して１７９．８質量部含有されるように調製した。ＫＳＦ：Ｍｎ蛍光体５２は、平均粒径が２６．４μｍで、母材３１の１００質量部に対して１５．６質量部含有されるように調製した。
ジルコニアナノ粒子は、シロキサン化合物で表面処理された平均粒径が５ｎｍのジルコニア粒子で、母材３１の１００質量部に対して０．１質量部含有されるように調製した。
【００５３】
（実施例２）
平均粒径５ｎｍのジルコニアナノ粒子の含有量を０．５質量部とした以外、実施例１と同様にして発光装置１００を作製した。
【００５４】
（実施例３）
平均粒径５ｎｍのジルコニアナノ粒子の添加が含有量を１質量部とした以外、実施例１と同様にして発光装置１００を作製した。
【００５５】
（比較例１）
平均粒径５ｎｍのジルコニアナノ粒子の含有量を５質量部とした以外、実施例１と同様にして発光装置１００を作製した。
【００５６】
（比較例２）
平均粒径５ｎｍのジルコニアナノ粒子の含有量を１０質量部とした以外、実施例１と同様にして発光装置１００を作製した。
【００５７】
（比較例３）
平均粒径１０ｎｍのジルコニアナノ粒子を用いて、その含有量を０．１質量部とした以外、実施例１と同様にして発光装置１００を作製した。
【００５８】
（比較例４）
平均粒径１０ｎｍのジルコニアナノ粒子を用いて、その含有量を１質量部とした以外、実施例１と同様にして発光装置１００を作製した。
【００５９】
（比較例５）
平均粒径１０ｎｍのジルコニアナノ粒子を用いて、その含有量を１０質量部とした以外、実施例１と同様にして発光装置１００を作製した。
【００６０】
（比較例６）
平均粒径４０ｎｍのジルコニアナノ粒子を用いて、その含有量を０．１質量部とした以外、実施例１と同様にして発光装置１００を作製した。
【００６１】
（比較例７）
平均粒径４０ｎｍのジルコニアナノ粒子を用いて、その含有量を１質量部とした以外、実施例１と同様にして発光装置１００を作製した。
【００６２】
（比較例８）
平均粒径４０ｎｍのジルコニアナノ粒子を用いて、その含有量を１０質量部とした以外、実施例１と同様にして発光装置１００を作製した。
【００６３】
（比較例９）
ジルコニアナノ粒子を含有しないこと以外、実施例１と同様にして発光装置１００を作製した。
【００６４】
作製した発光装置１００について、積分球を用いて光束を測定し、その結果を光束比として表１に示した。光束比は、比較例９の光束値を１００とし、各例の光束値を比較例９の光束値に対する比率で表わしたものである。また、図４に、ジルコニウムナノ粒子の平均粒径及び含有量と、発光装置１００の光束比との関係を示した。
【００６５】
【表１】
2019024059.tif 000003
【００６６】
表１、図４に示すように、実施例１〜３の発光装置１００では、ジルコニウムナノ粒子の平均粒径及び含有量が本発明の要件を満たしているため、ジルコニウムナノ粒子が、発光素子２０の青色光の波長の１０分の１程度の平均粒径を有する凝集体４１まで凝集した。その結果、凝集体４１によるレイリー散乱の効果が大きくなり、光束比、すなわち、光取り出し効率が向上した。
【００６７】
これに対して、比較例１、２の発光装置１００では、ジルコニアナノ粒子の含有量が多いため、ジルコニムナノ粒子が、青色光の波長の４分の１を超える平均粒径を有する凝集体４１まで凝集した。その結果、凝集体４１によるレイリー散乱の効果が小さくなり、光束比、すなわち、光取り出し効率が低下した。
【００６８】
比較例３〜４、６〜７の発光装置１００では、ジルコニウムナノ粒子の平均粒径が大きいため、ジルコニウムナノ粒子が、青色光の波長の４分の１を超える平均粒径を有する凝集体４１まで凝集した。その結果、凝集体４１によるレイリー散乱の効果が小さくなり、光束比、すなわち、光取り出し効率が低下した。
【００６９】
比較例５、８の発光装置１００では、ジルコニウムナノ粒子の平均粒径が大きく、含有量も多いため、ジルコニウムナノ粒子が、青色光の波長の４分の１を超える平均粒径を有する凝集体４１まで凝集した。その結果、凝集体４１によるレイリー散乱の効果が小さくなり、光束比、すなわち、光取り出し効率が低下した。
【００７０】
比較例９の発光装置１００では、ジルコニウムナノ粒子を含有していないため、ジルコニウムナノ粒子によるレイリー散乱が発生しない。その結果、光束比、すなわち、光取り出し効率が実施例１〜３に比べて低下した。
【産業上の利用可能性】
【００７１】
本開示に係る発光装置は、液晶ディスプレイのバックライト光源、各種照明器具、大型ディスプレイ、広告や行き先案内等の各種表示装置、さらには、デジタルビデオカメラ、ファクシミリ、コピー機、スキャナ等における画像読取装置、プロジェクタ装置などに利用することができる。
【符号の説明】
【００７２】
１００    発光装置
１０      基板
１３      導電部材
１４      成形体
１５      凹部
１８      ワイヤ
１９      接着剤
２０      発光素子
３０      透光性部材
３１      母材
４０      粒子
４１      凝集体
５０      蛍光体
５１      ＢＡＭ：Ｍｎ蛍光体
５２      ＫＳＦ：Ｍｎ蛍光体
【図１】
2019024059.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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