(57)【要約】【課題】良好な接着力と保持力、高透明性、水蒸気バリア性を実現できる樹脂組成物を提供する。【解決手段】イソブチレン系重合体（Ａ）と、炭素数１０以上の長鎖アルキル鎖を有する単官能性（メタ）アクリレートを主成分とするアクリレート系重合体（Ｂ）を含み、周波数１Ｈｚの剪断における損失正接の少なくとも一つの極大点が−２０〜２０℃の範囲にある樹脂組成物であって、透過型電子顕微鏡で観察した際に前記アクリレート系重合体（Ｂ）からなる直径１μｍ以上の分散相がない樹脂組成物を提案する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
イソブチレン系重合体（Ａ）と、炭素数１０以上の長鎖アルキル鎖を有する単官能性（メタ）アクリレートを主成分とするアクリレート系重合体（Ｂ）を含み、周波数１Ｈｚの剪断における損失正接（ｔａｎδ）の少なくとも一つの極大点が−２０〜２０℃の範囲にある樹脂組成物であって、
この樹脂組成物を透過型電子顕微鏡で観察した際（倍率：１０００倍〜５０００倍）、最大径１μｍ以上の塊が観察されないことを特徴とする樹脂組成物。
【請求項２】
前記イソブチレン系重合体（Ａ）１００質量部に対して、前記アクリレート系重合体（Ｂ）を５質量部以上１００質量部以下の割合で含む請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
粘着付与剤（Ｃ）をさらに含有し、且つ粘着付与剤（Ｃ）の含有量が１０質量％未満であることを特徴とする請求項１又は２に記載の樹脂組成物。
【請求項４】
−２０〜２０℃の範囲における、周波数１Ｈｚの剪断における損失正接（ｔａｎδ）の極大値が０．５以上である請求項１〜３の何れかに記載の樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４の何れかに記載の樹脂組成物を含むシート。
【請求項６】
請求項１〜４の何れかに記載の樹脂組成物から形成してなるシート。
【請求項７】
請求項５又は６に記載のシートの少なくとも片面に、離型フィルムが積層されてなる積層体。
【請求項８】
請求項５又は６に記載のシートの少なくとも片面に、タッチパネル、画像表示パネル、表面保護パネル、位相差フィルム、偏光フィルム、カラーフィルター、及びフレキシブル基板からなる群のうちの何れか１種類以上が積層されてなる構成を備えた画像表示装置用積層体。
【請求項９】
請求項５又は６に記載のシートが表示面側及び／又は非表示面側に設けられた画像表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、接着力、保持力、透明性及び水蒸気バリア性を有する樹脂組成物、さらには、この樹脂組成物を用いたシート、当該シートを用いた積層体及び画像表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）や量子ドット（ＱＤ）を用いた曲面、あるいは折り曲げ可能な表示装置が開発され、広く商用化されつつある。
このような表示装置では、複数のフィルム状構成部材が、透明光学接着剤（「ＯＣＡ」とも称する）シートで貼り合された構造をしている。しかし、従来から使用されているアクリル系ＯＣＡシートには、防湿性能の不足による様々なトラブルや、金属電極の腐食やマイグレーションといった課題があり、新たな材料系のＯＣＡシートが求められていた。
【０００３】
上記の課題を解決する可能性のある高分子材料として、ポリイソブチレンを挙げることができる。
ポリイソブチレンは、汎用の軟質樹脂としては水蒸気バリア性が特に高いという特長を有する一方で、樹脂組成物に適用するには凝集力が小さ過ぎるため、糊残りや、低温流動、保持力不足といった課題があった。
【０００４】
このような、凝集力の低いポリイソブチレンを改良する方法の一つとして、（メタ）アクリレート等のモノマーをポリイソブチレンに混合した後、（メタ）アクリレートを重合することで、凝集力を向上させる方法が知られている。
【０００５】
例えば、非特許文献１には、ポリイソブチレンと、単官能（メタ）アクリレートであるポリシクロへキシルメタクリレート（ＰＣＨＭＡ）のネットワークからなるセミＩＰＮ構造を有する組成物が開示されており、この組成物は低温流動が抑えられておりポリイソブチレン本来の水蒸気バリア性も有することが開示されている。
【０００６】
特許文献１には、ポリイソブチレンのような封止樹脂、多官能（メタ）アクリレート、特定のシラン化合物を含む粘着剤組成物が開示されており、この粘着剤組成物から得られる粘着フィルムは優れた水蒸気バリア性、透明性を有することが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特表２０１６−５２７３７７号公報
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】Ｂ．Ｄａｖｉｏｎ  ｅｔ  ａｌ．／Ｐｏｌｙｍｅｒ，５１，（２０１０），５３２３−５３３１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記特許文献１に開示されているポリイソブチレンと多官能アクリレートからなる粘着シートは、優れた水蒸気バリア性を備えることができるものの、それだけでは、ガラス転移温度が低過ぎて十分な粘着力が得られないという問題を抱えていた。
ガラス転移温度を上昇させる方法として、石油樹脂などの粘着付与剤を多量に配合する方法が知られており、特許文献１の実施例１でも、約２５質量％の水添ＤＣＰＤ系粘着付与剤が添加されている。しかし、このように多量の粘着付与剤を配合すると、ガラス転移温度を上昇させることができる一方、接着状態を長期間維持することができる性質としての保持力が低下するという問題を抱えていた。
【００１０】
また、上記特許文献１の実施例に例示されているトリシクロデカンジメタノールジアクリレート（ＤＣＰＡ）を含むポリイソブチレン／ＤＣＰＡ系組成物は、その硬化物の屈折率がポリイソブチレンの屈折率に極めて近いことから、組成物の透明性をある程度維持することができる。しかし、このようなポリイソブチレン／ＤＣＰＡ系組成物を、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察すると、ポリイソブチレンとＤＣＰＡの相溶性が良くないため、１μｍ以上の大きさのＤＣＰＡ硬化物が分散した状態にあり、保持力及び透明性に問題が生じる可能性があった。
【００１１】
上記非特許文献１に示される系では、ポリイソブチレンの含有比率が多い場合には、ポリイソブチレンの特性が顕著に現れ、十分な接着力や保持力を有する粘着シートを得るのは困難であった。
【００１２】
本発明は、良好な接着力、良好な保持力、優れた透明性を有し、且つ、優れた水蒸気バリア性を実現することができる、新たな樹脂組成物を提供せんとするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明は、イソブチレン系重合体（Ａ）と、炭素数１０以上の長鎖アルキル鎖を有する単官能性（メタ）アクリレートを主成分とするアクリレート系重合体（Ｂ）を含み、周波数１Ｈｚの剪断における損失正接（ｔａｎδ）の少なくとも一つの極大点が−２０〜２０℃の範囲にある樹脂組成物であって、この樹脂組成物を透過型電子顕微鏡で観察した際（倍率：１０００倍〜５０００倍）、最大径１μｍ以上の塊が観察されないことを特徴とする樹脂組成物を提案する。
【発明の効果】
【００１４】
本発明が提案する樹脂組成物は、イソブチレン系重合体（Ａ）と、特定のアクリレート系重合体（Ｂ）を含み、損失正接の少なくとも一つの極大点が−２０〜２０℃の範囲にある樹脂組成物であって、透過型電子顕微鏡で観察すると、最大径１μｍ以上の塊が観察されない、すなわち、イソブチレン系重合体（Ａ）とアクリレート系重合体（Ｂ）とが均一に分散した状態であるため、接着性、保持力、透明性、及び、水蒸気バリア性に優れたものとすることができる。よって、この樹脂組成物から例えばシートを形成し、このシートを画像表示装置等の構成部材として用いることにより、画像表示装置等の薄型化に寄与することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】実施例１〜３及び比較例１〜２で得られた各樹脂組成物の損失正接（ｔａｎδ）を示したグラフである。
【図２】実施例１で得られた樹脂組成物を透過型電子顕微鏡（１０００倍）で観察した写真である。
【図３】実施例１で得られた樹脂組成物を透過型電子顕微鏡（５０００倍）で観察した写真である。
【図４】実施例３で得られた樹脂組成物を透過型電子顕微鏡（２０００倍）で観察した写真である
【図５】実施例３で得られた樹脂組成物を透過型電子顕微鏡（５０００倍）で観察した写真である。
【図６】比較例１で得られた樹脂組成物を透過型電子顕微鏡（１０００倍）で観察した写真である。
【図７】比較例２で得られた樹脂組成物を透過型電子顕微鏡（１０００倍）で観察した写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明を詳しく説明する。ただし、本発明の内容が以下に説明する実施形態に限定されるものではない。
【００１７】
＜本樹脂組成物＞
本発明の実施形態の一例に係る樹脂組成物（「本樹脂組成物」と称する）は、イソブチレン系重合体（Ａ）（以下、「Ａ成分」と称する場合がある。）と、炭素数１０以上の長鎖アルキル鎖を有する単官能性（メタ）アクリレートを主成分とするアクリレート系重合体（Ｂ）（以下、「Ｂ成分」と称する場合がある。）と、を含む樹脂組成物である。
【００１８】
ここで、上記「主成分」とは、アクリレート系重合体（Ｂ）中に最も多量に含有されている樹脂成分、言い換えれば質量割合が最も高い樹脂成分の意である。当該主成分は、アクリレート系重合体（Ｂ）全体のうち６０質量％以上を占めるのが好ましく、中でも６５質量％以上、その中でも７０質量％以上を占めるのがさらに好ましい。
【００１９】
本樹脂組成物においては、イソブチレン系重合体（Ａ）とアクリレート系重合体（Ｂ）との間でセミＩＰＮ（相互侵入高分子網目）構造を形成して、水蒸気バリア性及び透明性を両立することが好ましい。
また、本樹脂組成物は、（メタ）アクリレートの主成分として、炭素数１０以上の長鎖アルキル鎖を有する単官能性（メタ）アクリレートを選択して含有することにより、イソブチレン系重合体（Ａ）とアクリレート系重合体（Ｂ）との間の絡み合いがより強くなり、その結果、優れた接着性、保持力を有する樹脂組成物及びシートを得ることができる。
また、本樹脂組成物は、炭素数１０以上の長鎖アルキルアクリレートを選択的に含有することにより、樹脂組成物の高次構造に大きく影響を与え、２成分系の樹脂組成物としては極めて良好な透明性を発現することができる。
【００２０】
（組成）
本樹脂組成物において、イソブチレン系重合体（Ａ）１００質量部に対して、アクリレート系重合体（Ｂ）を５質量部以上１００質量部以下の割合で含むことが好ましい。
アクリレート系重合体（Ｂ）の含有量が５質量部以上であれば、本樹脂組成物の凝集力を効果的に向上できる。また、アクリレート系重合体（Ｂ）の含有量が１００質量部以下であれば、シートにおける（Ｂ）成分の分散径を小さくでき、良好な透明性を発現し、かつ、良好な透明性を発現できる。
かかる観点から、アクリレート系重合体（Ｂ）の含有割合は、イソブチレン系重合体（Ａ）１００質量部に対して５質量部以上１００質量部以下であるのが好ましく、中でも８質量部以上或いは９０質量部以下、その中でも１０質量部以上或いは８０質量部以下であるのがさらに好ましい。
【００２１】
（状態及び形態）
本樹脂組成物は、イソブチレン系重合体（Ａ）とアクリレート系重合体（Ｂ）とを含む組成物であれば、その状態及び形態は任意である。
例えば、液状、ゲル状、固体状であってもよいし、その他の状態であってもよい。
【００２２】
本樹脂組成物は、例えばシート状、棒状、中空状、その他の形状など様々な形態とすることもできる。中でも、例えば粘着シートなどとして用いる未延伸シートを挙げることができる。
【００２３】
本樹脂組成物がシート状を呈する場合、その厚みは特に制限されるものではない。例えば０．０１ｍｍ以上、より好ましくは０．０３ｍｍ以上、更に好ましくは０．０５ｍｍ以上である。一方、上限として、好ましくは１ｍｍ以下、より好ましくは０．７ｍｍ以下、更に好ましくは０．５ｍｍ以下である。
厚みが０．０１ｍｍ以上であれば、ハンドリング性が良好であり、また、厚みが１ｍｍ以下であれば、積層体の薄型化に寄与することができる。
【００２４】
（分散性）
本樹脂組成物は、この樹脂組成物を透過型電子顕微鏡で観察した際（倍率：１０００倍〜５０００倍）、最大径１μｍ以上の塊が観察されないことが好ましい。
このように最大径１μｍ以上の塊が観察されないということは、イソブチレン系重合体（Ａ）とアクリレート系重合体（Ｂ）とが高度に相溶していることを意味しており、本樹脂組成物としては水蒸気バリア性及び透明性を両立することができる。
なお、「最大径１μｍ以上の塊が観察されない」とは、樹脂組成物を四酸化ルテニウム等で染色した後に、クライオミクロトーム等で凍結下にて樹脂組成物を切断し、その断面を透過型電子顕微鏡(ＴＥＭ)で１０００倍〜５０００倍の倍率で観察した際、３個の切片についてそれぞれ無作為で１０か所観察したとき、何れの視野にも、最大径１μｍ以上の塊が観察されないことを意味する。
前述したように、イソブチレン系重合体（Ａ）よりもアクリレート系重合体（Ｂ）の含有量が少ない場合、上記「最大径１μｍ以上の塊」はアクリレート系重合体（Ｂ）からなる塊となる。
【００２５】
上述のように、最大径１μｍ以上の塊が観察されないということは、イソブチレン系重合体（Ａ）とアクリレート系重合体（Ｂ）とが高度に相溶していることを意味しており、本樹脂組成物としては、図２〜図５に示されるように、イソブチレン系重合体（Ａ）とアクリレート系重合体（Ｂ）と互いに均一分散した構造となるか、或いは、海島構造となる。
【００２６】
（ｔａｎδ）
本樹脂組成物は、周波数１Ｈｚの剪断における損失正接（ｔａｎδ）の少なくとも一つの極大点が−２０〜２０℃の範囲にあることが好ましい。
当該損失正接（ｔａｎδ）の極大点が−２０℃〜２０℃の範囲内にあることにより、良好な接着性、保持力を有する樹脂組成物とすることができる。
アクリレート系重合体（Ｂ）の主成分として炭素数１０以上の長鎖アルキル鎖を有するアクリレートを選択し、イソブチレン系重合体の種類、これらの量比を選択することにより、−２０℃〜２０℃の範囲内に損失正接（ｔａｎδ）の極大点を調整することができる。また、後述する粘着性付与剤（Ｃ）を加えることでも、損失正接の極大点を−２０〜２０℃の範囲内に調整することができる。ただし、このような方法に限定するものではない。
【００２７】
また、本樹脂組成物は、周波数１Ｈｚの剪断における損失正接（ｔａｎδ）の極大点については、−２０〜２０℃の範囲で、周波数１Ｈｚの剪断における損失正接の極大値が０．５０以上であることが、接着性担保の点より好ましい。中でも０．５５以上、さらには０．６０以上であるのがより一層好ましい。
【００２８】
本樹脂組成物の１００℃の損失正接（ｔａｎδ）は、０．６０以下が好ましく、０．５０以下が更に好ましい。１００℃の損失正接（ｔａｎδ）が０．６０以下であると、より十分な高温保持力を発現することが可能となる。
【００２９】
（ガラス転移温度）
本樹脂組成物は、ガラス転移温度（Ｔｇ）が単一であることが好ましい。
少なくとも（Ａ）成分と（Ｂ）成分からなる多成分系で、単一の材料の様にガラス転移温度（Ｔｇ）が単一となることは稀である。しかし、本樹脂組成物では、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の相溶性が良好であるため、ガラス転移温度（Ｔｇ）を単一にすることが可能である。ガラス転移温度が単一であることで、本樹脂組成物の透明性を高めることが可能となる。
ここで「ガラス転移温度」とは、損失正接（ｔａｎδ）の主分散のピークが現れる温度をいう。よって、周波数１Ｈｚの剪断における損失正接（ｔａｎδ）の極大点が１点のみ観察される場合、ガラス転移温度（Ｔｇ）が単一であるとみなすことができる。
【００３０】
（全光線透過率及びヘイズ）
本樹脂組成物は、その厚みを１００μｍに成形した時の全光線透過率が、８５％以上であることが好ましく、８８％以上であることがさらに好ましく、９０％以上であることがさらに好ましい。
また、本樹脂組成物は、その厚みを１００μｍに成形した時のヘイズが、１０．０以下であることが好ましく、２．０以下であることが好ましく、特に１．０以下であることが好ましい。そのヘイズが１０．０以下であることにより、表示装置に好適に用いることができるシートを形成することができる。
用途によっては表示装置用に使用できるシートとなる。
【００３１】
また、本樹脂組成物は、その厚みを５０μｍに成形した時のヘイズが２．０以下であることが好ましい。そのヘイズが２．０以下であることにより、表示装置に好適に用いることができるシートを形成することができる。
かかる観点から、本樹脂組成物の厚みを５０μｍに成形した時のヘイズは、２．０以下であるのが好ましく、中でも１．５以下であることがさらに好ましく、その中でも１．２以下であることがさらに好ましい。
【００３２】
また、本樹脂組成物は、その厚みを２５μｍに成形した時のヘイズが１．０以下であることが好ましい。そのヘイズが１．０以下であることにより、表示装置に好適に用いることができるシートを形成することができる。
かかる観点から、本樹脂組成物の厚みを２５μｍに成形した時のヘイズは、１．０以下であるのが好ましく、中でも０．９以下であることがさらに好ましく、その中でも０．８以下であることがさらに好ましい。
【００３３】
（水蒸気透過率）
本樹脂組成物は、発光素子の水による劣化を抑え、表示装置の寿命を向上させるために、水蒸気透過率は出来るだけ低いことが求められる。
かかる観点から、本樹脂組成物の厚み１００μｍ換算（厚みを１００μｍとしたとき）の温度４０℃、相対湿度９０％ＲＨの環境下における水蒸気透過率は、２０ｇ／ｍ２・２４ｈ以下であることが好ましく、１５ｇ／ｍ２・２４ｈ以下であることがさらに好ましく、特に１０ｇ／ｍ２・２４ｈ以下であることが好ましい。また下限については特に制限はないが、一般的には０．５ｇ／ｍ２・２４ｈ以上である。
水蒸気透過率が２０ｇ／ｍ２・２４ｈ以下であることにより、外部からの水蒸気が、封止対象物に到達することが防止・抑制され、水蒸気バリア性が良好となる。
水蒸気透過率を上記範囲にするには、ポリイソブチレン樹脂（Ａ）が適切な量で含有されていることが好ましい。
【００３４】
ここで、水蒸気透過率は、ＪＩＳ  Ｋ７１２９Ｂに準じて測定することができる。
１００μｍ換算の水蒸気透過率は、例えば、厚みがＡμｍで、水蒸気透過率がＢｇ／（ｍ２・ｄａｙ）の場合、厚み１００μｍ換算の水蒸気透過率は、Ｂ×Ａ／１００という式に当てはめて求めることができる。
【００３５】
（ＨＳＰ距離）
本樹脂組成物は、イソブチレン系重合体（Ａ）と、アクリレート系重合体（Ｂ）の主成分である単官能性（メタ）アクリレートとのハンセン溶解度パラメーター（ＨＳＰ）距離が５．０以下であることが好ましく、４．５以下がより好ましく、さらに３．８以下であるのが特に好ましい。
前記（Ａ）成分と単官能性（メタアクリレート）成分とのＨＳＰ距離が５．０以下であれば、イソブチレン系重合体（Ａ）とアクリレート系重合体（Ｂ）の相溶性が良好となり、ブリードアウトや、分散径の増大による透明性の悪化を抑えることができる。
【００３６】
ここで、「ハンセンの溶解度パラメーター（ＨＳＰ）」は、ある物質が他のある物質にどのくらい溶けるのかという溶解性を表す指標である。
ＨＳＰは、ヒルデブランド（Ｈｉｌｄｅｂｒａｎｄ）によって導入された溶解度パラメーターを、分散項δＤ、極性項δＰ、水素結合項δＨの３成分に分割し、三次元空間に表したものである。分散項δＤは分散力による効果、極性項δＰは双極子間力による効果、水素結合項δＨは水素結合力による効果を示し、
δＤ：  分子間の分散力に由来するエネルギー
δＰ：  分子間の極性力に由来するエネルギー
δＨ：  分子間の水素結合力に由来するエネルギー
と、表記される。（ここで、それぞれの単位はＭＰａ０．５である。）
【００３７】
ＨＳＰの定義と計算は、下記の文献に記載されている。
Ｃｈａｒｌｅｓ  Ｍ．  Ｈａｎｓｅｎ著、Ｈａｎｓｅｎ  Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ：  Ａ  Ｕｓｅｒｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ（ＣＲＣプレス、２００７年）。
【００３８】
それぞれ、分散項はファンデルワールス力、極性項はダイポール・モーメント、水素結合項は水、アルコールなどによる作用を反映している。そしてＨＳＰによるベクトルが似ているもの同士は溶解性が高いと判断でき、ベクトルの類似度はハンセン溶解度パラメーターの距離（ＨＳＰ距離）で判断し得る。また、ハンセンの溶解度パラメーターは、溶解性の判断だけではなく、ある物質が他のある物質中にどの程度存在しやすいか、すなわち分散性がどの程度よいかの判断の指標ともなり得る。
【００３９】
本発明において、ＨＳＰ［δＤ、δＰ、δＨ］は、例えば、コンピュータソフトウエア  Ｈａｎｓｅｎ  Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ  Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ  ｉｎ  Ｐｒａｃｔｉｃｅ（ＨＳＰｉＰ）を用いることによって、その化学構造から簡便に推算できる。具体的には、ＨＳＰｉＰに実装されている、Ｙ−ＭＢ法により化学構造から求められるものである。また化学構造が未知である場合は、複数の溶媒を用いた溶解テストの結果からＨＳＰｉＰに実装されているスフィア法により求められるものである。
【００４０】
ＨＳＰ距離（Ｒａ）は、例えば溶質（本発明ではアクリレート系重合体（Ｂ））のＨＳＰを（δＤ１，δＰ１，δＨ１）とし、溶媒（本発明ではポリイソブチレン樹脂（Ａ））のＨＳＰを（δＤ２，δＰ２，δＨ２）としたとき、下記式により算出することができる。
ＨＳＰ距離（Ｒａ）＝｛４×（δＤ１−δＤ２）２＋（δＰ１−δＰ２）２＋（δＨ１−δＨ２）２｝０．５
【００４１】
（イソブチレン系重合体（Ａ））
本樹脂組成物を構成するイソブチレン系重合体（Ａ）は、主鎖又は側鎖にイソブチレン骨格を有する重合体であり、下記式（１）の構成単位を有するものである。
【００４２】
【化１】
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【００４３】
イソブチレン系重合体（Ａ）は、樹脂組成物の水蒸気バリア性を向上させる働きを有する。
【００４４】
イソブチレン系重合体（Ａ）として、イソブチレンの単独重合体であるポリイソブチレン、イソブチレンとイソプレンの共重合体、イソブチレンとｎ−ブテンの共重合体、イソブチレンとブタジエンの共重合体、及びこれら共重合体を臭素化又は塩素化等したハロゲン化ブチルゴム等を挙げることができる。これらの重合体は一種単独、あるいは二種以上を組み合せて用いることができる。
【００４５】
これらの中でも、本樹脂組成物の耐久性及び耐候性を向上させる観点、並びに水蒸気透過率を低下させる観点から、ポリイソブチレン及び、イソブチレン・イソプレン共重合体が好ましい。
【００４６】
イソブチレン・イソプレン共重合体は、分子内に、イソブチレン由来の繰り返し単位〔−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）２−〕と、イソプレン由来の繰り返し単位〔−ＣＨ２−Ｃ（ＣＨ３）＝ＣＨ−ＣＨ２−〕を有する合成ゴムである。
イソブチレン・イソプレン共重合体中のイソプレン由来の繰り返し単位の含有率は、通常、全繰り返し単位に対して、０．１〜９９モル％であり、好ましくは０．５〜５０モル％、さらに好ましくは、１〜１０モル％である。
イソブチレン・イソプレン共重合体中のイソプレン由来の繰り返し単位が上記範囲であれば、防湿性に優れる樹脂組成物が得られるため好ましい。
【００４７】
イソブチレン・イソプレン共重合体の種類は特に限定されず、例えば、再生イソブチレン・イソプレン共重合体、合成イソブチレン・イソプレン共重合体などを挙げることができる。これらの中でも、合成イソブチレン・イソプレン共重合体が好ましい。
【００４８】
イソブチレン系重合体の合成方法としては、塩化アルミニウム、三フッ化ホウ素等のルイス酸触媒の存在下で、イソブチレン等のモノマー成分を重合する方法を挙げることができる。
また、イソブチレン系重合体（Ａ）として、市販品を使用することもできる。市販品としては、Ｖｉｓｔａｎｅｘ（Ｅｘｘｏｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．製）、Ｈｙｃａｒ（Ｇｏｏｄｒｉｃｈ社製）、Ｏｐｐａｎｏｌ（ＢＡＳＦ社製）、テトラックス（ＪＸ社製）等を挙げることができる。
【００４９】
イソブチレン系重合体（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは５０，０００〜２，０００，０００ｇ／ｍｏｌであり、中でも１００，０００ｇ／ｍｏｌ以上或いは１，５００，０００ｇ／ｍｏｌ以下、その中でも１，０００，０００ｇ／ｍｏｌ以下であるのがさらに好ましい。
重量平均分子量（Ｍｗ）が１００，０００以上のイソブチレン系重合体（Ａ）であることで、本樹脂組成物の流動性が適度なものとなり、シート状に成形した後に形状を保持しやすくなる。また、重量平均分子量（Ｍｗ）が２，０００，０００以下のイソブチレン系重合体（Ａ）であることで、均一な樹脂組成物が得られやすい。
ここで、重量平均分子量（Ｍｗ）は、テトラヒドロフランを溶媒として用いてゲルパーミエーションクロマトグラフィー法によって測定し（ＧＰＣ分析）、標準ポリスチレンで換算した値である。
【００５０】
また、本樹脂組成物を構成するイソブチレン系重合体（Ａ）は、平均分子量が異なる２種類以上のイソブチレン系重合体（Ａ）を組み合わせて使用することも出来る。
重量平均分子量が１００，０００ｇ／ｍｏｌ未満のイソブチレン系重合体と、重量平均分子量が１００，０００ｇ／ｍｏｌ以上のイソブチレン系重合体を併用することで、２峰性分子量分布のイソブチレン系重合体としてもよい。
このように元が別々の原料であったとしても、イソブチレン系重合体（Ａ）全体として、重量平均分子量が５０，０００〜２，０００，０００ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは１００，０００〜１，５００，０００ｇ／ｍｏｌ、さらに好ましくは１００，０００〜１，０００，０００であればよい。
【００５１】
重量平均分子量が１００，０００ｇ／ｍｏｌ未満の市販品としては、商品名：テトラックス（ＪＸエネルギー社）、商品名：ハイモール（ＪＸエネルギー社）が挙げられ、重量平均分子量が１００，０００ｇ／ｍｏｌ以上の市販品としては、商品名：オパノール（ＢＡＳＦ社）を挙げることができる。
【００５２】
（アクリレート系重合体（Ｂ））
アクリレート系重合体（Ｂ）は、炭素数１０以上の長鎖アルキル鎖を有する単官能性（メタ）アクリレートを主成分とする重合体である。（メタ）アクリレートは、アクリレートおよびメタクリレートのうち少なくとも１種を意味する。
【００５３】
炭素数１０以上の長鎖アルキル鎖を有する単官能性（メタ）アクリレートとは、（メタ）アクリロイルオキシ基を１個有し、かつ、炭素数１０以上の長鎖アルキル鎖を有する（メタ）アクリレートである、単官能性脂肪族アクリレートの構造を下記式（２）に示す。
【００５４】
【化２】
2019014888.tif 000003
【００５５】
上記（２）式中、Ｒは炭素数１０以上の長鎖アルキル基を表す。
上記式中、Ｒ’は、水素（Ｈ）又はメチル基（ＣＨ３）である。
【００５６】
炭素数１０以上の長鎖アルキル基（Ｒ）とは、主鎖の炭素数１０以上のアルキル基をいい、例としては、デシル基（Ｃ１０）、ウンデシル基（Ｃ１１）、ドデシル基（Ｃ１２）、トリデシル基（Ｃ１３）、テトラデシル基（Ｃ１４）、ペンタデシル基（Ｃ１５）、ヘキサデシル基（Ｃ１６）、ヘプタデシル基（Ｃ１７）、オクタデシル基（Ｃ１８）、ノナデシル基（Ｃ１９）等を挙げることができる。主鎖の炭素数の上限は特に定めないが、２０以下、好ましくは１８以下であれば、単官能性脂肪族（メタ）アクリレート同士による結晶化が起こりにくくなるため、低ヘイズ、高全光線透過率による透明性を発現しやすくなる。
【００５７】
主鎖の炭素数が１０以上であれば、長鎖アルキル基（Ｒ）は分岐アルキル基を有していてもよい。一般に分岐アルキル基の方が直鎖アルキル基と比較して常温領域で結晶化しにくく、透明性を発現しやすくなる。
【００５８】
また、長鎖アルキル基の異なる２種類以上を併用する事も結晶化を抑制し、透明性を向上させるのには有効である。
【００５９】
前述したように、単官能性（メタ）アクリレートのＨＳＰは、イソブチレン系重合体（Ａ）とのＨＳＰ距離が５．０以下の位置にあることが好ましく、４．５以下の位置にあることがより好ましい。
イソブチレン系重合体（Ａ）とのＨＳＰ距離が５．０以下である単官能性（メタ）アクリレートの例としては、具体的には、イソステアリル（メタ）アクリレート、イソヘキサデシル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、ヘキサデシル（メタ）アクリレート、イソテトラデシル（メタ）アクリレート、テトラデシル（メタ）アクリレート、イソドデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート等を挙げることができる。
【００６０】
脂肪族モノ（メタ）アクリレートは１種類のみを用いても、数種類を併用してもよい。
【００６１】
前記単官能性（メタ）アクリレート成分の、本樹脂組成物（１００質量％）中の含有量は５質量％以上であることが好ましく、好ましくは１０質量％以上であり、より好ましくは１５質量％以上である。５質量％以上であることで、本樹脂組成物の耐クリープ性を高めることが出来る。一方、上限については好ましくは４０質量％以下であり、好ましくは３８質量％以下であり、より好ましくは３５質量％以下である。４０質量％以下であることで、本樹脂組成物の水蒸気バリア性を高めることが出来る。
【００６２】
また、単官能性脂肪族（メタ）アクリレートは、前記アクリレート系重合体（Ｂ）成分全体に対する含有率が６０〜９０質量％であることが好ましく、中でも７０質量％以上或いは９０質量％以下であることがより好ましい。上記範囲とすることで透明性を維持しつつ、凝集力も高めることが出来る。
【００６３】
（多官能性（メタ）アクリレート）
本樹脂組成物においては、（Ｂ）成分のネットワークを調整するために、多官能性（メタ）アクリレートを少量添加することが好ましい。
【００６４】
多官能性（メタ）アクリレートとは、（メタ）アクリロイルオキシ基を２個以上有し少なくとも（メタ）アクリロイルオキシ基同士が炭化水素基を介して結合する（メタ）アクリレートである。
多官能性（メタ）アクリレートの例として、２官能性脂肪族（メタ）アクリレートの構造を下記式（３）に示す。
【００６５】
【化３】
2019014888.tif 000004
【００６６】
上記式中、Ｒは、水素（Ｈ）又はメチル基（ＣＨ３）である。
Ｘは脂肪族炭化水素基、又は、脂環式炭化水素基である。
【００６７】
多官能性（メタ）アクリレートの含有量は、本樹脂組成物に対して０．５質量％以上１０質量％未満であるのが好ましく、中でも１質量％以上或いは９質量％未満であるのがさらに好ましく、その中でも２質量％以上或いは８質量％未満であるのが更に好ましい。
多官能性（メタ）アクリレートの含有量を０．５質量％以上加えることで、（Ｂ）成分のネットワークを調整することが可能である一方、１０質量％未満とすることで、ブリードアウトを低減でき、前記単官能性脂肪族（メタ）アクリレートとの組み合わせで、透明性を高めることが出来る。
【００６８】
同様の観点から、炭素数１０以上の長鎖アルキル鎖を有する単官能性（メタ）アクリレート１００質量部に対して、多官能性（メタ）アクリレートを１０〜４５質量部の割合で加えるのが好ましく、中でも１５質量部以上或いは４０質量部以下、その中でも２０質量部以上或いは３５質量部以下の割合で加えるのがさらに好ましい。
【００６９】
多官能性（メタ）アクリレートのＨＳＰは、イソブチレン重合体（Ａ）とのＨＳＰ距離が９．０以下の位置にあることが好ましく、８．０以下の位置にあることがより好ましい。
ＨＳＰ距離を上記範囲とすることで、ブリードアウト等の透明性や接着性に関わるトラブルを抑制することが出来る。
【００７０】
多官能性（メタ）アクリレート中、脂肪族炭化水素基、又は、脂環式炭化水素基（Ｘ）は、シートの長期安定性の観点から多重結合を含まない炭化水素基であることが好ましい。
【００７１】
本樹脂組成物に用いられる多官能性（メタ）アクリレートとしては、１．９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、１．１０−デカンジオールジ（メタ）アクリレート、水素添加ポリブタジエン（メタ）アクリレート等の直鎖アルキル基を有するジ（メタ）アクリレート；トリシクロデカンジオールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート等の脂環式骨格を有するジ（メタ）アクリレート、及びを挙げることができる。但し、これらに限定されない。
【００７２】
また、多官能性（メタ）アクリレートとして、多官能のウレタンアクリレートを用いることも出来る。（Ａ）成分との相溶性の観点から、ポリブタジエンなどの脂肪族ポリマーを骨格に有するウレタンアクリレートが好ましい。市販品としては、商品名：ＣＮ９０１４  ＮＳ（サートマー社）、商品名：ＢＡＣ−４５（大阪有機化学社製、ポリブタジエン末端ジアクリレート）等を挙げることができる。
【００７３】
多官能性（メタ）アクリレートとしては、２官能（メタ）アクリレートに限定されず、３、４、又は４超の（メタ）アクリロイル基を有する多官能性（メタ）アクリレートを使用してもよい。但し、シートの長期安定性、アクリレートの入手のし易さの観点から、２官能性（メタ）アクリレートがより好ましい。
【００７４】
なお、多官能性（メタ）アクリレートは１種類のみを用いても、数種類を併用してもよい。
【００７５】
（粘着付与剤（Ｃ））
本樹脂組成物は、接着性を高めるために粘着付与剤（Ｃ）をさらに含んでもよい。
一般に、イソブチレン系樹脂組成物は粘着付与剤を多量に含有する。しかし、粘着付与剤の添加に起因する高温凝集力の低下や、黄変などの課題を防止するために、粘着付与剤の含有量が１０質量％未満であることが好ましい。この範囲にすることで、高温凝集力に優れた本樹脂組成物とすることが出来る。
【００７６】
粘着付与剤（Ｃ）は、本樹脂組成物の接着性を高めることができる任意の化合物又は化合物の混合物であればよい。
粘着付与剤（Ｃ）としては、例えば、テルペン系粘着付与剤に代表される脂肪族炭化水素系粘着付与剤、フェノール系粘着付与剤に代表される芳香族炭化水素系粘着付与剤、ロジン系粘着付与剤に代表される脂環族炭化水素系粘着付与剤、これらの炭化水素系共重合体からなる粘着付与剤、エポキシ系粘着付与剤、ポリアミド系粘着付与剤、ケトン系粘着付与剤、及び、これらの水素添加物などが挙げられる。これらのうちでも、相溶性の観点から、脂肪族炭化水素系粘着付与剤、芳香族炭化水素系粘着付与剤、脂環族炭化水素系粘着付与剤、これらの炭化水素系共重合体からなる粘着付与剤が好ましい。特に脂肪族炭化水素系粘着付与剤が好ましい。
また、これらの粘着付与剤は、１種または２種以上を組み合わせて使用できる。
【００７７】
（その他）
本樹脂組成物は、柔軟化剤を含有してもよい。
柔軟化剤は、例えば、加工性を向上させるために組成物の粘度を調節することができる。
【００７８】
使用可能な柔軟化剤の例としては、芳香族型、パラフィン型、及びナフテン型などの石油系炭化水素、液状ポリブテン、及び水素添加液状ポリイソプレン等の液状ゴム又はその誘導体、ワセリン、及び石油系アスファルトを挙げることができる。但し、これらに限定するものではない。
柔軟化剤を使用する実施形態において、１種類の柔軟化剤又は複数の柔軟化剤の組み合わせを使用することができる。
なお、本樹脂組成物においては、液状ポリイソブチレン樹脂はイソブチレン系重合体（Ａ）として扱う。
【００７９】
本樹脂組成物は、密着性付与剤を含有してもよい。
密着性付与剤を使用することにより、各種基材との密着性を改善することができ、界面での発砲化を抑制することができる。
使用可能な密着性付与剤の例としては、アクリルアミド、ジエチルアクリルアミド、ジメチルアミノプロピルアクリルアミド、イソプロピルアクリルアミド、アクリロイルモルフォリン等のアクリルアミド系化合物や環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートを挙げることができる。但しこれらに減退するものではない。
密着性付与剤を使用する実施形態において、１種類の密着性付与剤又は複数の密着性付与剤の組み合わせを使用することができる。
【００８０】
本樹脂組成物は、その他、硬化促進剤、充填剤、カップリング剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、酸化防止剤、安定剤、又はこれらの幾つかの組み合わせを硬化性組成物に添加してもよい。
これら添加剤の量は、典型的には、樹脂組成物の硬化に悪影響を与えないように、又は硬化性組成物の物理的特性に悪影響を与えないように選択するのが好ましい。
【００８１】
＜製造方法＞
以下、本樹脂組成物の製造方法について説明する。但し、以下の説明は、本樹脂組成物を製造する方法の一例であり、本樹脂組成物はかかる製造方法により製造されるものに限定されるものではない。
【００８２】
本樹脂組成物は、例えば、前記（Ａ）成分と、単官能性（メタ）アクリレート成分とを含む樹脂組成物を調製し、前記単官能性（メタ）アクリレート成分を用いて前記（Ｂ）成分を重合させて前記樹脂組成物を硬化させ、必要に応じて適宜加工を施すことにより本樹脂組成物を調製することができる。但し、このような製造方法に限定するものではない。
【００８３】
例えば、前記（Ａ）成分、前記単官能性（メタ）アクリレート成分、重合開始剤および任意成分を、温度調節可能な混練機（例えば、一軸押出機、二軸押出機、プラネタリーミキサー、二軸ミキサー、加圧ニーダー等）を用いて混練することにより、本樹脂組成物の前駆体である硬化性組成物を調製することができる。
種々の原料樹脂を混合して硬化性組成物を得る際に、シランカップリング剤、酸化防止剤等の各種添加剤は、予め樹脂とともにブレンドしてから押出機に供給してもよいし、予め全ての材料を溶融混合してから供給してもよいし、添加剤のみを予め樹脂に濃縮したマスターバッチを作製し供給してもよい。
【００８４】
硬化性を付与するためには、上述のように、前記樹脂組成物は重合開始剤を含むのが好ましい。
重合開始剤としては、アクリレートの重合反応に利用できる重合開始剤であれば特に限定されない。例えば、熱により活性化するもの、活性エネルギー線により活性化するもの、いずれも使用できる。また、ラジカルを発生し、ラジカル反応を引き起こすもの、カチオンやアニオンを発生し、付加反応を引き起こすものいずれも使用することが出来る。
好ましい重合開始剤としては、光重合開始剤であり、一般に光重合開始剤の選択は、硬化性組成物で用いられる具体的な成分、及び所望の硬化速度に少なくとも部分的に依存する。
【００８５】
光重合開始剤の例としては、フェニル及びジフェニルホスフィンオキシド、ケトン、及びアクリジン等の、アセトフェノン、ベンゾイン、ベンゾフェノン、ベンゾイル化合物、アントラキノン、チオキサントン、ホスフィンオキシドを挙げることができる。
具体的には、商品名ＤＡＲＯＣＵＲ（Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）、ＩＲＧＡＣＵＲＥ（Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）及びＬＵＣＩＲＩＮ  ＴＰＯとして入手可能なエチル−２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィネート等のＬＵＣＩＲＩＮ（ＢＡＳＦ）として入手可能な光重合開始剤を挙げることができる。
【００８６】
光重合開始剤としては、４００ｎｍ以上に励起波長域を有するものを選択して用いることもできる。具体的な光重合開始剤としては、カンファーキノン、１−フェニル−１,２−プロパンジオンなどのα−ジケトン類；２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルホスフィンオキサイドなどのアシルホスフィンオキサイド類；２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−(４−モルフォリノフェニル)−ブタノン−１、２−メチル−１−(４−メチルチオフェニル)−２−モルフォリノプロパン−１−オンなどのα−アミノアルキルフェノン類；またはビス（η５−２，４−シクロペンタジエン−１−イル）−ビス（２，６−ジフルオロ−３−（１Ｈ−ピロール−１−イル）フェニル）チタニウムなどのチタノセン化合物などのチタノセン類などを挙げることができる。これらの中でも、重合活性の良さ、生体への為害性の少なさなどの観点から、α−ジケトン類やアシルホスフィンオキサイド類が好ましく、カンファーキノン、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイドがより好ましい。
【００８７】
一方、架橋構造形成には、光重合開始剤以外にも熱重合開始剤を使用することが出来る。
熱重合開始剤の例としては、アゾ化合物、キニーネ、ニトロ化合物、アシルハロゲン化物、ヒドラゾン、メルカプト化合物、ピリリウム化合物、イミダゾール、クロロトリアジン、ベンゾイン、ベンゾインアルキルエーテル、ジケトン、フェノン、並びにジラウロイルペルオキシド及びＮＯＦ  Ｃｏ．からＰＥＲＨＥＸＡ  ＴＭＨとして入手可能な１，１−ジ（ｔ−ヘキシルペルオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン等の有機ペルオキシドを挙げることができる。
【００８８】
重合開始剤は、硬化性組成物の総質量に基づいて約０．０１〜約１０質量％、又は約０．０１〜約５質量％の濃度で用いられることが多い。重合開始剤の混合物を用いてもよい。
【００８９】
（シート成形方法）
上記硬化性組成物からシート状へ成形する方法としては、公知の方法、例えばＴダイを用いる押出キャスト法、押出ラミネート法、カレンダー法やインフレーション法等を採用することができる。中でも、ハンドリング性や生産性等の面から、溶融成形をする方法、例えば押出キャスト法及び押出ラミネート法が好適である。
【００９０】
溶剤を使用しない溶融成形を選択する場合、溶融成形をするための硬化性組成物としては、未硬化状態での周波数１Ｈｚの剪断における貯蔵弾性率（Ｇ’）が、２０℃で５０，０００Ｐａ以上、１６０℃で１０，０００Ｐａ以下であることが好ましい。
２０℃でのＧ’が上記範囲であれば、成形後に常温で形状を維持できる。また、１６０℃でのＧ’が上記範囲であれば、気泡を巻き込むことなく成形することが出来る。
【００９１】
種々の温度における弾性率（貯蔵弾性率）Ｇ’と粘性率（損失弾性率）Ｇ”及びｔａｎδ＝Ｇ”／Ｇ’はひずみレオメーターを用いて測定することが出来る。
【００９２】
溶融成形時の成形温度は、流動特性や製膜性等によって適宜調整されるが、好ましくは８０〜２３０℃、より好ましくは９０〜１６０℃である。
溶融成形の場合、シートの厚みはＴダイのリップギャップ、シートの引き取り速度等により適宜調整することができる。
【００９３】
そして、必要に応じて、上記シートを一軸又は二軸延伸し、さらに熱処理することにより、本樹脂組成物を用いたシートを形成することができる。
【００９４】
（積層体の形成）
また、ブロッキング防止や異物付着防止の観点から、上記シートの少なくとも片面に、離型フィルムが積層されてなる積層体とすることができる。或いは、必要に応じて、エンボス加工や種々の凹凸（円錐や角錐形状や半球形状など）加工を行ってもよい。また、各種被着部材への接着性を向上させる目的で、表面にコロナ処理、プラズマ処理およびプライマー処理などの各種表面処理を行ってもよい。
【００９５】
上記のように製造した硬化性組成物をシート成形したものに、熱及び／又は活性エネルギー線を照射することにより、本樹脂組成物を製造することができる。
ここで、照射する活性エネルギー線としては、α線、β線、γ線、中性子線、電子線などの電離性放射線、紫外線、可視光線などを挙げることができ、中でも光学装置構成部材へのダメージ抑制や反応制御の観点から紫外線が好適である。また、活性エネルギー線の照射エネルギー、照射時間、照射方法などに関しては特に限定されず、重合開始剤を活性化させて（メタ）アクリレート成分を重合できればよい。
【００９６】
また、柔軟化剤としてパラフィンやイソパラフィンを添加した結果、硬化性組成物の粘度が十分に低い場合は、ダイコーターやコンマコーターを用いて、フィルム上に無溶剤コーティングすることで、本樹脂組成物を得てもよい。
【００９７】
（コーティング）
また、本樹脂組成物の製造方法の別の実施態様として、上記硬化性組成物を適切な溶剤に溶解させ、各種コーティング手法を用いて実施することもできる。但し、この実施形態では、溶剤回収など、製造コストの点で考慮が必要である。
コーティング手法を用いた場合、上記の活性エネルギー線照射硬化の他、熱硬化させることにより樹脂組成物を得ることもできる。
【００９８】
コーティング手法による成形を選択する場合、硬化組成物としては、活性エネルギー線硬化性を有する硬化組成物の他に、熱硬化性を有する硬化組成物を挙げることがｄけいる。熱硬化性組成物とする場合は、溶剤の乾燥温度よりも高い分解温度を有する重合開始剤を選択して含有させるのが好ましい。
【００９９】
コーティングの場合、シートの厚みは、塗工厚みと塗工液の固形分濃度によって調整することができる。
【０１００】
＜画像表示装置構成用積層体、画像表示装置＞
前記本樹脂組成物を、少なくともその片面に画像表示装置構成部材を積層させることで、画像表示装置構成用積層体を形成することができ、当該画像表示装置構成用積層体を用いて画像表示装置を構成することができる。
【０１０１】
本樹脂組成物を含むシート又は本樹脂組成物を用いて形成したシートの少なくとも片面に、タッチパネル、画像表示パネル、表面保護パネル、位相差フィルム、偏光フィルム、カラーフィルター、及びフレキシブル基板からなる群のうちの何れか１種類以上が積層されてなる構成を備えた画像表示装置用積層体とすることができる。
これらいずれか１種類又は２種以上の組み合わせからなる前記画像表示装置構成用積層体を用いて画像表示装置を構成することができる。
【０１０２】
また、本樹脂組成物を含むシート又は本樹脂組成物を用いて形成したシートは、前記画像表示装置構成部材として、画像表示装置の表示面側及び／又は非表示面側に配置することができる。例えばトップエミッション方式のフレキシブルＯＬＥＤディスプレイでは、ポリイミドなどの樹脂基板上に発光層が形成され、発光層側が表示面となるが、本樹脂組成物を含むシート又は本樹脂組成物を用いて形成したシートを当該樹脂基板の非表示面側に配置することで、非表示面側からの水の浸入や、ポリイミドの吸湿を防止することができ、ＯＬＥＤの長寿命化に寄与することが出来る。また、表示面の変形や外力の影響を抑えることが出来る。
【０１０３】
＜語句の説明＞
本明細書において「Ｘ〜Ｙ」（Ｘ，Ｙは任意の数字）と表現する場合、特にことわらない限り「Ｘ以上Ｙ以下」の意と共に、「好ましくはＸより大きい」或いは「好ましくはＹより小さい」の意も包含する。
また、「Ｘ以上」（Ｘは任意の数字）或いは「Ｙ以下」（Ｙは任意の数字）と表現した場合、「Ｘより大きいことが好ましい」或いは「Ｙ未満であることが好ましい」旨の意図も包含する。
【実施例】
【０１０４】
本発明は、以下の実施例により更に説明する。但し、以下の実施例によって本発明を限定することを意図するものではない。
【０１０５】
各例で用いた化合物や材料を以下に示す。
【０１０６】
〔イソブチレン系重合体（Ａ）〕
・（Ａ）−１：オパノールＮ５０ＳＦ（ＢＡＳＦ社製、ポリイソブチレン、Ｍｗ：５６．５万ｇ／ｍｏｌ、（ＨＳＰ  δＤ：１５．１，δＰ：０，δＨ：０））
・（Ａ）−２：テトラックス３Ｔ（ＪＸＴＧ社製、ポリイソブチレン、Ｍｗ：４．９万ｇ／ｍｏｌ、（ＨＳＰ  δＤ：１５．１，δＰ：０，δＨ：０））
・（Ａ）−３：ＩＰソルベント２８３５（出光社製、イソブチレン重合体）
【０１０７】
〔アクリレート系重合体（Ｂ）のモノマー〕
（ｉ）単官能性脂肪族（メタ）アクリレート
・（Ｂ）−１：Ｓ−１８００ＡＣＬ（新中村化学工業株式会社製、イソステアリルアクリレート、炭素数１８の分岐アルキルに１個のアクリロイルオキシ基が付加したアクリレート。（Ａ）成分からのＨＳＰ距離：３．７４）
・（Ｂ）−２：ブレンマーＣＡ（日油社製、ヘキサデシルアクリレート、炭素数１６の直鎖アルキルに１個のアクリロイルオキシ基が付加したアクリレート。（Ａ）成分からのＨＳＰ距離：４．０８）
【０１０８】
（ｉｉ）多官能性（メタ）アクリレート
・（Ｂ）−３：Ａ−ＤＣＰ（新中村化学工業株式会社製、トリシクロデカンジメタノールジアクリレート、（Ａ）成分からのＨＳＰ距離：７．７７）
・（Ｂ）−４：Ａ−ＮＯＤ−Ｎ（新中村化学工業株式会社製、１，９−ノナンジオールジアクリレート、（Ａ）成分からのＨＳＰ距離：７．００）
・（Ｂ）−５：ＣＤ５９５（サートマー社製、１，１０−デカンジオールジアクリレート、（Ａ）成分からのＨＳＰ距離：６．６５）
【０１０９】
〔粘着付与剤（Ｃ）〕
・（Ｃ）−１：ＹＳレジンＰＸ８００（ヤスハラケミカル社製、テルペン樹脂）
【０１１０】
〔重合開始剤〕
・（Ｄ）−１：ダロキュアＴＰＯ（ＢＡＳＦ社製、２，４，６−トリメチルベンゾイル-ジフェニル-フォスフィンオキサイド）
【０１１１】
＜製造方法＞
表１に記載した配合にてイソブチレン系重合体、単官能性脂肪族（メタ）アクリレート、多官能性（メタ）アクリレート、粘着付与剤、及び、重合開始剤をラボプラストミル（東洋精機製作所製）にて１１０℃、６０ｒｐｍで混練し、本発明の樹脂組成物の前駆体である硬化性組成物を得た。
続けて、離型処理されたポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱ケミカル株式会社製、ダイアホイルＭＲＦ３８、厚さ：３８μｍ）２枚の間に、溶融した硬化性組成物を供給し、２本の加熱ロールの間を通すことで、サンドイッチラミネートを行い、両面に離型フィルムを備え、硬化性組成物層の厚さが約１００μｍのシート状の硬化性組成物を得た。
このとき、加熱ロールの温度は１６０℃であり、速度は１００ｍｍ／分であった。
【０１１２】
次に、得られたシート状の硬化性組成物を剥離フィルムを積層した状態で、高圧水銀ランプを用いて紫外線を３６５ｎｍの積算光量が２０００ｍＪ／ｃｍ２となるよう照射し、２３℃５０％ＲＨで１５時間以上養生することで、樹脂組成物を含むシート（サンプル）を中間層に備えた積層体を得た。
【０１１３】
＜硬化性組成物及び未硬化シートの評価試験＞
（ＨＳＰ、ＨＳＰ距離（Ｒａ））
ＨＳＰは、ＨＳＰ統合ソフトであるＨＳＰｉＰ（商品名）に実装されている、Ｙ−ＭＢ法により化学構造から求めた。
ＨＳＰ距離（Ｒａ）は、（メタ）アクリレートモノマーのＨＳＰを（δＤ１，δＰ１，δＨ１）とし、イソブチレン系重合体（Ａ）のＨＳＰを（δＤ２，δＰ２，δＨ２）としたとき、下記の式により算出した。
ＨＳＰ距離（Ｒａ）＝｛４×（δＤ１−δＤ２）２＋（δＰ１−δＰ２）２＋（δＨ１−δＨ２）２｝０．５
【０１１４】
（動的粘弾性）
得られた積層体の両面の離型フィルムを剥がし、シート（サンプル）を複数枚重ねることで、厚みが約２ｍｍのシートを作製し、直径２０ｍｍの円形に打ち抜いたものを、レオメータ（英弘精機株式会社製、ＭＡＲＳ）を用いて、粘着治具：Φ２０ｍｍパラレルプレート、歪み：０．１％、周波数：１Ｈｚ、温度：−５０〜１５０℃、昇温速度：３℃／ｍｉｎの条件で測定することで、シート（サンプル）の貯蔵弾性率（Ｇ’）、損失弾性率（Ｇ”）、損失正接（ｔａｎδ）を得た。
特にｔａｎδの結果を図１に示す。
【０１１５】
（ＴＥＭ観察）
得られたシート（サンプル）を四酸化ルテニウムにより染色し、ライカ製ミクロトームＥＭ  ＵＣ７を用いて凍結切削をすることで切片を複数作製し、得られた複数の切片の中から任意に３個の切片の抽出し、日立製透過電子顕微鏡「Ｈ−７６５０」を用いて、加速電圧１００ｋｖで１０００倍〜５０００倍の倍率で観察を行い、分散状態を確認した。
この際、観察した３個の切片についてそれぞれ無作為で１０か所の視野で観察し、何れの視野にも「最大径１μｍ以上の塊」が観察されなかった場合「なし」と判断し、何れかの視野に「最大径１μｍ以上の塊」が観察された場合「あり」と判断した。
実施例１で得られたシート（サンプル）の電子顕微鏡写真を図２、３、実施例３で得られたシート（サンプル）の電子顕微鏡写真を図４、５で示し、比較例１、２で得られたシート（サンプル）の電子顕微鏡写真をそれぞれ図６、７に示す。
【０１１６】
（接着力試験）
得られたシート（サンプル）の一方の離型フィルムを剥がし、裏打ちフィルムとして５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ダイアホイルＴ１００、厚さ５０μｍ）を貼合して積層品を作成した。
当該積層品を長さ１５０ｍｍ、巾１０ｍｍに裁断した後、残る離型フィルムを剥がして露出した接着面をソーダライムガラスにロール圧着した。貼合品にオートクレーブ処理（６０℃，ゲージ圧０．２ＭＰａ，２０分）を施して仕上げ貼着し、接着力測定用サンプルを作製した。
【０１１７】
上記剥離力測定サンプルを、剥離角１８０°、剥離速度６０ｍｍ／分で引き剥がしたときのガラスとの接着力（Ｎ／ｃｍ）を測定し、下記の基準で評価した。
○：接着力が１Ｎ／ｃｍ以上のもの
×：接着力が１Ｎ／ｃｍ未満のもの
それぞれ得られた樹脂組成物についての結果を表１に示す。
【０１１８】
（保持力試験）
実施例及び比較例で作製した厚さ１００μｍのシート（サンプル）を４０ｍｍ×５０ｍｍに裁断し、片面の離型フィルムを剥がし、裏打用のポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂株式会社製、ダイアホイルＳ−１００、厚さ３８μｍ）をハンドローラで背貼りした後、これを巾２５ｍｍ×長さ１００ｍｍの短冊状に裁断して試験片とした。
次に、残る離型フィルムを剥がして、ＳＵＳ板（１２０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ１．２ｍｍ）に、貼着面積が２５ｍｍ×２５ｍｍとなるようハンドローラで貼着した。
【０１１９】
その後、試験片を４０℃の雰囲気下で１５分養生させた後、試験片に１ｋｇｆの錘を垂直方向に取り付けて掛けて静置した後、錘の落下時間（分）を測定し、下記の基準で評価した。
○：３０分以内に落下しなかったもの
×：３０分以内に落下したもの  
それぞれ得られた樹脂組成物についての結果を表１に示す。
【０１２０】
（ヘイズ）
ヘイズは、シート（サンプル）の両面にガラスを貼り合せた状態で、ヘイズメーター（日本電色工業株式会社製、ＮＤＨ５０００）を用いてＪＩＳ  Ｋ７３６１−１に準じて全光線透過率を、ＪＩＳ  Ｋ７１３６に準じてヘイズをそれぞれ測定した。それぞれ得られた樹脂組成物についての結果を表１に示す。
【０１２１】
（防湿性）
得られたシート（サンプル）の厚みを測定後、両面の離型ＰＥＴを剥がし、代わりにＰＥＴ不織布を貼り付け、ＪＩＳ  Ｋ７１２９Ｂ法にて４０℃、９０％Ｒｈの水蒸気透過率を測定し、下記評価基準で評価した。
○：１００μｍ換算の水蒸気透過率が２０ｇ/ｍ2・２４ｈ以下のもの
×：１００μｍ換算の水蒸気透過率が２０ｇ/ｍ2・２４ｈ超のもの
【０１２２】
なお、厚みがわずかに違うもの同士を比較するために、硬化シートの厚みがＡμｍで、水蒸気透過率がＢ（ｇ／ｍ２・２４ｈ）の硬化シートの場合、Ａ×Ｂ／１００という式に当てはめて、１００μｍ換算の値を求めた。それぞれ得られた樹脂組成物についての結果を表１に示す。
【０１２３】
【表１】
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【０１２４】
実施例１、３で得られた樹脂組成物すなわちシート（サンプル）は、図２〜５に示したように、イソブチレン系重合体（Ａ）とアクリレート系重合体が高度に相溶しており、最大径１μｍ以上の塊、言い換えればアクリレート系重合体（Ｂ）からなる最大径１μｍ以上の分散相は認められなかった。実施例２で得られる樹脂組成物すなわちシート（サンプル）においても、最大径１μｍ以上の塊すなわち分散相が認められなかった。
【０１２５】
実施例１〜３で得られた樹脂組成物すなわちシート（サンプル）は、表１、図１の結果から分かるように、良好な接着力を有し、良好な保持力、高透明性を有し、及び、水蒸気バリア性に優れていた。
比較例１、２で得られる樹脂組成物すなわちシート（サンプル）は、周波数１Ｈｚの剪断における損失正接の極大点が−２０〜２０℃の範囲にない。したがって、シートにした際の接着力に劣っていた。
さらに比較例１、２で得られる樹脂組成物すなわちシート（サンプル）は、図６、７に示したように、最大径１μｍ以上の塊すなわちアクリレート系重合体（Ｂ）からなる最大径１μｍ以上の分散相が認められた。したがって、透明性に劣っていた。
【０１２６】
実施例１〜３は、イソブチレン系重合体（Ａ）の含有量がアクリレート系重合体（Ｂ）に対して多いにも関わらず、ポリイソブチレン由来の大きなｔａｎδピークは見られず、非特許文献１に記載されているＰＣＨＭＡを用いた系とは異なっている。これは、炭素数１０以上の長鎖アルキル鎖を有する単官能性（メタ）アクリレートを主成分とするアクリレート系重合体（Ｂ）を用いた時に見られる現象であり、従来のポリイソブチレン系ＩＰＮには見られない現象である。
（Ｂ）成分の長鎖アルキル側鎖が、イソブチレン系重合体（Ａ）との分子の絡み合いを高めた結果、単一の材料の様な粘弾性挙動を示すものと推察される。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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