(57)【要約】【課題】バイアスを印加したときの短絡の発生が抑制された電子部品装置を製造可能なエポキシ樹脂組成物、及びこれにより封止された素子を備える電子部品装置を提供する。【解決手段】エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、未焼成ハイドロタルサイト化合物と、焼成ハイドロタルサイト化合物と、を含有する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂と、硬化剤と、未焼成ハイドロタルサイト化合物と、焼成ハイドロタルサイト化合物と、を含有するエポキシ樹脂組成物。  
【請求項２】
前記未焼成ハイドロタルサイト化合物が分子中にＡｌ及びＭｇを有する未焼成ハイドロタルサイト化合物であり、前記未焼成ハイドロタルサイト化合物中の前記Ａｌに対する前記Ｍｇのモル比（Ｍｇ／Ａｌ）が４．０以下である、請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
前記未焼成ハイドロタルサイト化合物が分子中にＡｌ及びＭｇを有する未焼成ハイドロタルサイト化合物であり、前記未焼成ハイドロタルサイト化合物中の前記Ａｌに対する前記Ｍｇのモル比（Ｍｇ／Ａｌ）が２．４以上である、請求項１又は請求項２に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記焼成ハイドロタルサイト化合物が分子中にＡｌ及びＭｇを有する焼成ハイドロタルサイト化合物であり、前記焼成ハイドロタルサイト化合物中の前記Ａｌに対する前記Ｍｇのモル比（Ｍｇ／Ａｌ）が４．０以下である、請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
前記焼成ハイドロタルサイト化合物が分子中にＡｌ及びＭｇを有する未焼成ハイドロタルサイト化合物であり、前記焼成ハイドロタルサイト化合物中の前記Ａｌに対する前記Ｍｇのモル比（Ｍｇ／Ａｌ）が２．０以上である、請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
前記未焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量に対する、前記焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量の比（焼成ハイドロタルサイト化合物／未焼成ハイドロタルサイト化合物）が、質量比で、０．１〜１０である、請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項７】
前記未焼成ハイドロタルサイト化合物と前記焼成ハイドロタルサイト化合物の合計含有量が、前記エポキシ樹脂１００質量部に対して、１質量部〜３０質量部である、請求項１〜請求項６のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項８】
前記焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量が、前記エポキシ樹脂１００質量部に対して、１質量部〜２０質量部である、請求項１〜請求項７のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項９】
前記焼成ハイドロタルサイト化合物の体積平均粒子径が０．６μｍ以下である、請求項１〜請求項８のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項１０】
請求項１〜請求項９のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物によって封止された素子を備える電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、エポキシ樹脂組成物、及び電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体パッケージを封止する封止用組成物として、エポキシ樹脂を含むものが広く用いられている。しかし、エポキシ樹脂はエピクロロヒドリンを用いて合成される場合が多く、このようなエポキシ樹脂を含む封止用組成物中には、エピクロロヒドリンに由来する塩素イオン等の不純物イオンが残留する傾向にある。このような封止用組成物を用いて半導体パッケージを作製すると、不純物イオンの存在によってワイヤの腐食が進みやすい。そこで、半導体パッケージの耐湿信頼性を向上させるために、不純物イオンをトラップするイオントラップ剤として未焼成のハイドロタルサイト化合物をエポキシ樹脂組成物中に含有させることが試みられている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１５−４４８９８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
半導体パッケージにバイアスが印加されると、ワイヤ等の金属部材に用いられる金属がイオン化し、絶縁物中を移動することがある。この現象をマイグレーションという。特に、封止用組成物中に塩素イオン等の不純物イオンが存在すると、不純物イオンが金属部材へ進行することで金属のイオン化を加速させ、マイグレーションを進行させる。マイグレーションが進行すると短絡等の不良の原因となるため、耐湿信頼性の向上には、ワイヤの腐食の抑制に加え、マイグレーションを抑制し、短絡の発生を抑制することも求められる。しかしながら、特許文献１に記載の方法では、バイアスを印加したときの短絡の発生の抑制に向上の余地があることが本発明者らの検討により明らかになった。
【０００５】
本発明は上記事情に鑑み、バイアスを印加したときの短絡の発生が抑制された電子部品装置を製造可能なエポキシ樹脂組成物、及びこれにより封止された素子を備える電子部品装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記課題を解決するための手段には以下の態様が含まれる。
＜１＞  エポキシ樹脂と、硬化剤と、未焼成ハイドロタルサイト化合物と、焼成ハイドロタルサイト化合物と、を含有するエポキシ樹脂組成物。  
＜２＞  前記未焼成ハイドロタルサイト化合物が分子中にＡｌ及びＭｇを有する未焼成ハイドロタルサイト化合物であり、前記未焼成ハイドロタルサイト化合物中の前記Ａｌに対する前記Ｍｇのモル比（Ｍｇ／Ａｌ）が４．０以下である、＜１＞に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜３＞  前記未焼成ハイドロタルサイト化合物が分子中にＡｌ及びＭｇを有する未焼成ハイドロタルサイト化合物であり、前記未焼成ハイドロタルサイト化合物中の前記Ａｌに対する前記Ｍｇのモル比（Ｍｇ／Ａｌ）が２．４以上である、＜１＞又は＜２＞に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜４＞  前記焼成ハイドロタルサイト化合物が分子中にＡｌ及びＭｇを有する焼成ハイドロタルサイト化合物であり、前記焼成ハイドロタルサイト化合物中の前記Ａｌに対する前記Ｍｇのモル比（Ｍｇ／Ａｌ）が４．０以下である、＜１＞〜＜３＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜５＞  前記焼成ハイドロタルサイト化合物が分子中にＡｌ及びＭｇを有する未焼成ハイドロタルサイト化合物であり、前記焼成ハイドロタルサイト化合物中の前記Ａｌに対する前記Ｍｇのモル比（Ｍｇ／Ａｌ）が２．０以上である、＜１＞〜＜４＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜６＞  前記未焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量に対する、前記焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量の比（焼成ハイドロタルサイト化合物／未焼成ハイドロタルサイト化合物）が、質量比で、０．１〜１０である、＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜７＞  前記未焼成ハイドロタルサイト化合物と前記焼成ハイドロタルサイト化合物の合計含有量が、前記エポキシ樹脂１００質量部に対して、１質量部〜３０質量部である、＜１＞〜＜６＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜８＞  前記焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量が、前記エポキシ樹脂１００質量部に対して、１質量部〜２０質量部である、＜１＞〜＜７＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜９＞  前記焼成ハイドロタルサイト化合物の体積平均粒子径が０．６μｍ以下である、＜１＞〜＜８＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
＜１０＞  ＜１＞〜＜９＞のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物によって封止された素子を備える電子部品装置。
【発明の効果】
【０００７】
本開示によれば、バイアスを印加したときの短絡の発生が抑制された電子部品装置を製造可能なエポキシ樹脂組成物、及びこれにより封止された素子を備える電子部品装置が提供される。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本発明を制限するものではない。
本開示において「〜」を用いて示された数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値をそれぞれ最小値及び最大値として含む範囲を示す。
本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本開示において各成分は該当する物質を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率又は含有量は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率又は含有量を意味する。
本開示において各成分に該当する粒子は複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する粒子が複数種存在する場合、各成分の粒子径は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の粒子の混合物についての値を意味する。
【０００９】
＜エポキシ樹脂組成物＞
本開示のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、未焼成ハイドロタルサイト化合物と、焼成ハイドロタルサイト化合物と、を含有する。エポキシ樹脂組成物は必要に応じてその他の成分を含有してもよい。
【００１０】
上記構成を有するエポキシ樹脂組成物は、これを用いて電子部品装置を作製し、バイアスを印加したときに、短絡の発生を抑制することができる。
未焼成ハイドロタルサイト化合物は層状の結晶構造を有し、層間に不純物イオンを捕獲する性質を有する。一方、焼成ハイドロタルサイト化合物では層構造は崩れており、かわりに表面が多孔質構造となっていることから、表面にイオンを吸着する性質を有する。しかしながら、表面に吸着されたイオンは、バイアスが印加されると、一部脱離して移動すると考えられるため、理論上、焼成ハイドロタルサイト化合物ではマイグレーションによる短絡の発生を抑制することができないと予想される。ところが、驚くべきことに、未焼成ハイドロタルサイト化合物と焼成ハイドロタルサイト化合物を併用する本開示のエポキシ樹脂組成物によれば、バイアスを印加したときの金属のマイグレーションを抑制し、短絡を抑制できることがわかった。
本開示のエポキシ樹脂組成物が上記効果を奏する詳細な理由は必ずしも明らかではないが、以下のように推測している。焼成ハイドロタルサイト化合物は、焼成により表面が多孔質構造となっており、表面積が大きくなることから、陰イオン吸着能が向上している。そのため、樹脂組成物中の遊離不純物イオンは、一度、焼成ハイドロタルサイト化合物の表面に吸着される。バイアスの印加により、不純物イオンは焼成ハイドロタルサイト化合物の表面から一部脱離するが、一部脱離した不純物イオンは、周辺に存在する未焼成ハイドロタルサイト化合物に捕獲され、ワイヤ等の半導体内部部材への進行が抑制されると考えられる。これにより、金属マイグレーションによる短絡の発生が効果的に抑制されると考えられる。
【００１１】
（エポキシ樹脂）
エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂を含有する。エポキシ樹脂は、分子中にエポキシ基を有するものであればその種類は特に制限されない。
エポキシ樹脂として具体的には、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール化合物及びα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド等の脂肪族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものであるノボラック型エポキシ樹脂（フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等）；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂；上記フェノール化合物及びナフトール化合物と、アルデヒド化合物とを酸性触媒下で共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したものである共重合型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のジグリシジルエーテルであるジフェニルメタン型エポキシ樹脂；アルキル置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂；スチルベン系フェノール化合物のジグリシジルエーテルであるスチルベン型エポキシ樹脂；ビスフェノールＳ等のジグリシジルエーテルである硫黄原子含有エポキシ樹脂；ブタンジオール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のアルコール類のグリシジルエーテルであるエポキシ樹脂；フタル酸、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸等の多価カルボン酸化合物のグリシジルエステルであるグリシジルエステル型エポキシ樹脂；アニリン、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等の窒素原子に結合した活性水素をグリシジル基で置換したものであるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエンとフェノール化合物の共縮合樹脂をエポキシ化したものであるジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂；分子内のオレフィン結合をエポキシ化したものであるビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、２−（３，４−エポキシ）シクロヘキシル−５，５−スピロ（３，４−エポキシ）シクロヘキサン−ｍ−ジオキサン等の脂環型エポキシ樹脂；パラキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるパラキシリレン変性エポキシ樹脂；メタキシリレン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるメタキシリレン変性エポキシ樹脂；テルペン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるテルペン変性エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるジシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂のグリシジルエーテルである多環芳香環変性エポキシ樹脂；ナフタレン環含有フェノール樹脂のグリシジルエーテルであるナフタレン型エポキシ樹脂；ハロゲン化フェノールノボ��ック型エポキシ樹脂；ハイドロキノン型エポキシ樹脂；トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂；オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂；フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂をエポキシ化したものであるアラルキル型エポキシ樹脂；などが挙げられる。さらにはシリコーン樹脂のエポキシ化物、アクリル樹脂のエポキシ化物等もエポキシ樹脂として挙げられる。これらのエポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００１２】
エポキシ樹脂のエポキシ当量（分子量／エポキシ基数）は、特に制限されない。成形性、耐リフロー性及び電気的信頼性等の各種特性バランスの観点からは、１００ｇ／ｅｑ〜１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、１５０ｇ／ｅｑ〜５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。
【００１３】
エポキシ樹脂のエポキシ当量は、ＪＩＳ  Ｋ  ７２３６：２００９に準じた方法で測定される値とする。
【００１４】
樹脂の軟化点又は融点は特に制限されない。成形性と耐リフロー性の観点からは４０℃〜１８０℃であることが好ましく、エポキシ樹脂組成物の調製の際の取扱い性の観点からは５０℃〜１３０℃であることがより好ましい。
【００１５】
樹脂の融点又は軟化点は、ＪＩＳ  Ｋ  ７２３４：１９８６及びＪＩＳ  Ｋ  ７２３３：１９８６に記載の単一円筒回転粘度計法により測定される値とする。
【００１６】
エポキシ樹脂組成物中のエポキシ樹脂の含有率は、強度、流動性、耐熱性、成形性等の観点から０．５質量％〜５０質量％であることが好ましく、２質量％〜３０質量％であることがより好ましく、２質量％〜２０質量％であることがさらに好ましい。
【００１７】
（硬化剤）
エポキシ樹脂組成物は、硬化剤を含有する。硬化剤の種類は特に制限されず、樹脂の種類、エポキシ樹脂組成物の所望の特性等に応じて選択できる。
硬化剤としては、フェノール硬化剤、アミン硬化剤、酸無水物硬化剤、ポリメルカプタン硬化剤、ポリアミノアミド硬化剤、イソシアネート硬化剤、ブロックイソシアネート硬化剤等が挙げられる。耐熱性向上の観点からは、硬化剤は、フェノール性水酸基を分子中に有するもの（フェノール硬化剤）が好ましい。
【００１８】
フェノール硬化剤として具体的には、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、置換又は非置換のビフェノール等の多価フェノール化合物；フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノール等のフェノール化合物及びα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジメトキシパラキシレン、ビス（メトキシメチル）ビフェニル等とから合成されるフェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂；パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂；メラミン変性フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ジシクロペンタジエンとから共重合により合成されるジシクロペンタジエン型フェノール樹脂及びジシクロペンタジエン型ナフトール樹脂；シクロペンタジエン変性フェノール樹脂；多環芳香環変性フェノール樹脂；ビフェニル型フェノール樹脂；上記フェノール性化合物と、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるトリフェニルメタン型フェノール樹脂；これら２種以上を共重合して得たフェノール樹脂などが挙げられる。これらのフェノール硬化剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００１９】
硬化剤の官能基当量（フェノール硬化剤の場合は水酸基当量）は、特に制限されない。成形性、耐リフロー性、電気的信頼性等の各種特性バランスの観点からは、７０ｇ／ｅｑ〜１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、８０ｇ／ｅｑ〜５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。
【００２０】
硬化剤の官能基当量（フェノール硬化剤の場合は水酸基当量）は、ＪＩＳ  Ｋ  ００７０：１９９２に準じた方法により測定される値とする。
【００２１】
硬化剤の軟化点又は融点は、特に制限されない。成形性と耐リフロー性の観点からは、４０℃〜１８０℃であることが好ましく、エポキシ樹脂組成物の製造時における取扱い性の観点からは、５０℃〜１３０℃であることがより好ましい。
【００２２】
硬化剤の融点又は軟化点は、ＪＩＳ  Ｋ  ７２３４：１９８６及びＪＩＳ  Ｋ  ７２３３：１９８６に記載の単一円筒回転粘度計法により測定される値とする。
【００２３】
エポキシ樹脂と硬化剤との当量比、すなわちエポキシ樹脂中のエポキシ基数に対する硬化剤中の官能基数の比（硬化剤中の官能基数／エポキシ樹脂中のエポキシ基数）は、特に制限されない。それぞれの未反応分を少なく抑える関連からは、０．５〜２．０の範囲に設定されることが好ましく、０．６〜１．３の範囲に設定されることがより好ましい。成形性と耐リフロー性の観点からは、０．８〜１．２の範囲に設定されることがさらに好ましい。
【００２４】
（未焼成ハイドロタルサイト化合物、及び焼成ハイドロタルサイト化合物）
エポキシ樹脂組成物は、未焼成ハイドロタルサイト化合物及び焼成ハイドロタルサイト化合物を含有する。未焼成ハイドロタルサイト化合物とは、ハイドロタルサイト化合物のうち未焼成のものを表す。焼成ハイドロタルサイト化合物とは、未焼成ハイドロタルサイト化合物の焼成物を表す。
【００２５】
ハイドロタルサイト化合物が未焼成であるか否かは、例えば、Ｘ線回折において確認することができる。Ｘ線回折において層方向ピークである００１面のピークと、００２面のピークとが共に観察される場合は、ハイドロタルサイト化合物が未焼成であると判断する。より具体的には、Ｘ線回折において層方向ピークである００１面、００２面のピークが共に５°〜４５°付近におよそ等間隔で観察される場合は、ハイドロタルサイト化合物が未焼成であると判断する。
【００２６】
未焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量に対する、焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量の比（焼成ハイドロタルサイト化合物／未焼成ハイドロタルサイト化合物）は特に限定されない。未焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量に対する、焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量の比は、質量比で、０．１〜１０であることが好ましく、０．２〜５であることがより好ましい。
【００２７】
未焼成ハイドロタルサイト化合物と焼成ハイドロタルサイト化合物の合計含有量は特に制限されない。耐湿信頼性の向上の観点からは、上記合計含有量は、エポキシ樹脂１００質量部に対し、１質量部以上であることが好ましく、５質量部以上であることがより好ましい。他の成分の効果を充分に発揮する観点からは、上記合計含有量は、エポキシ樹脂１００質量部に対し、３０質量部以下であることが好ましく、２５質量部以下であることがより好ましい。上記合計含有量は、エポキシ樹脂１００質量部に対し、１質量部〜３０質量部であることが好ましく、５質量部〜２５質量部であることがより好ましい。
【００２８】
−未焼成ハイドロタルサイト化合物−
未焼成ハイドロタルサイト化合物は、ハイドロタルサイト化合物のうち未焼成のものである。本開示において、ハイドロタルサイト化合物とは、天然ハイドロタルサイト及び合成ハイドロタルサイト（ハイドロタルサイト様化合物）を含む概念である。未焼成ハイドロタルサイト化合物は層状の複合塩化合物であり、具体的には、下記一般式（１）で表される化合物が挙げられる。
【００２９】
〔Ｍ１１−ｘＭ２ｘ(ＯＨ)２〕（Ａｘ/ｎ・ｍＨ２Ｏ）      ・・・（１）  
【００３０】
式（１）中、Ｍ１は２価の金属を表す。Ｍ２は３価の金属を表す。ｘ及びｍは各々独立に正数を表す。ＡはＣＯ３、ＨＰＯ３、又は飽和脂肪族モノカルボン酸を表す。ｎはＡの価数を表す。
【００３１】
式（１）中、Ｍ１で表される２価の金属としては、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｚｎ、Ｃａ、Ｃｕ、Ｃｏ等が挙げられ、Ｍｇ、Ｚｎ又はＣａであることが好ましく、Ｍｇであることがより好ましい。
Ｍ２で表される３価の金属としては、Ａｌ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｉｎ、Ｃｒ等が挙げられ、Ａｌ又はＣｅであることが好ましく、Ａｌであることがより好ましい。
ｘは正数を表し、０＜ｘ≦０．５０であることが好ましく、０．２０≦ｘ≦０．３３であることがより好ましい。
ｍは正数を表し、０＜ｍ≦２であることが好ましい。
ＡはＣＯ３、ＨＰＯ３、又は飽和脂肪族モノカルボン酸を表し、ＣＯ３であることが好ましい。
【００３２】
未焼成ハイドロタルサイト化合物は、分子中にＡｌ及びＭｇを有する未焼成ハイドロタルサイト化合物であることが好ましい。未焼成ハイドロタルサイト化合物中のＡｌとＭｇのモル比は特に制限されない。未焼成ハイドロタルサイト化合物中のＡｌに対するＭｇのモル比（Ｍｇ／Ａｌ比ともいう）は、１．０以上であることが好ましく、２．０以上であることがより好ましく、２．４以上であることがさらに好ましい。Ｍｇ／Ａｌ比が大きいほど、結晶中の層間距離が長くなる傾向にある。Ｍｇ／Ａｌ比が１．０以上であると、層間距離が狭くなりすぎず、効率的に不純物イオンを捕捉できると考えられる。また、Ｍｇ／Ａｌ比が４．０以下であると、適度な層状構造が維持され、効率的に不純物イオンを捕捉できると考えられる。特に、Ｍｇ／Ａｌ比は２．４〜４．０であることが好ましい。未焼成ハイドロタルサイト化合物のＭｇ／Ａｌ比はエネルギー分散型Ｘ線分析によって測定することができる。
【００３３】
分子中にＡｌ及びＭｇを有する未焼成ハイドロタルサイト化合物のなかでも、下記一般式（２）で表される化合物が好ましい。
【００３４】
Ｍｇ１−ｘＡｌｘ（ＯＨ）２（ＣＯ３）ｘ／２・ｍＨ２Ｏ      ・・・（２）
【００３５】
式（２）中、ｘ及びｍは各々独立に正数を表す。
【００３６】
式（２）において、ｘはＭｇのＡｌへの置換量を表す正数であり、０＜ｘ≦０．５であることが好ましく、０．２０≦ｘ≦０．３３であることがより好ましい。
ｍは０を超える正数を表し、０＜ｍ≦２であることが好ましい。
【００３７】
式（２）で表される未焼成ハイドロタルサイト化合物は、［Ｍｇ１−ｘＡｌｘ（ＯＨ）２］で表される複数の水酸化物シートが層状に重なり、水酸化物シートと水酸化物シートとの間（層間）に陰イオン（炭酸イオン）と水分子とが入っている構造を有することが好ましい。水酸化物シートは、２価金属（Ｍｇ）の一部が３価金属（Ａｌ）に置き換わっているため、全体として正に荷電する。静電的なバランスは、層間に陰イオンが取り込まれることによって保たれると考えられている。このような性質により、式（２）で表される未焼成ハイドロタルサイト化合物はエポキシ樹脂組成物中で効果的にイオンを捕捉できると考えられる。
【００３８】
未焼成ハイドロタルサイト化合物の製造方法は特に制限されず、通常の方法で合成することができる。未焼成ハイドロタルサイト化合物のＭｇ／Ａｌ比は、例えば、原料として使用するＭｇ塩とＡｌ塩のモル比を調整することで所望の値に設定することができる。
【００３９】
未焼成ハイドロタルサイト化合物の形状は特に制限されず、粒子状であることが好ましい。未焼成ハイドロタルサイト化合物が粒子状である場合の平均粒子径は特に制限されない。未焼成ハイドロタルサイト化合物は、粒子状で、その体積平均粒子径が０．０１μｍ〜１５μｍであることが好ましく、０．１μｍ〜１μｍであることがより好ましい。未焼成ハイドロタルサイト化合物が二次粒子の状態である場合は、上記の体積平均粒子径は二次粒子の体積平均粒子径を表す。
本開示においてハイドロタルサイト化合物の体積平均粒子径は、レーザー散乱回折法粒度分布測定装置により測定された体積基準の粒度分布において、小径側からの累積が５０％となるときの粒子径（Ｄ５０）として測定することができる。
【００４０】
未焼成ハイドロタルサイト化合物の比表面積は特に制限されず、１０ｍ２／ｇ〜１００ｍ２／ｇであることが好ましく、１５ｍ２／ｇ〜５０ｍ２／ｇであることがより好ましい。本開示において未焼成ハイドロタルサイト化合物の比表面積は、ＢＥＴ法により測定された値とする。
【００４１】
未焼成ハイドロタルサイト化合物は、１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。２種以上の未焼成ハイドロタルサイト化合物を用いる場合としては、Ｍｇ／Ａｌ比、平均粒子径、比表面積等の異なる２種類以上の未焼成ハイドロタルサイト化合物を用いる場合が挙げられる。
【００４２】
エポキシ樹脂組成物中の未焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量は特に制限されない。耐湿信頼性の向上の観点からは、未焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量は、エポキシ樹脂１００質量部に対し、１質量部以上であることが好ましく、５質量部以上であることがより好ましい。他の成分の効果を充分に発揮する観点からは、未焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量は、エポキシ樹脂１００質量部に対し、２０質量部以下であることが好ましく、１５質量部以下であることがより好ましい。未焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量は、エポキシ樹脂１００質量部に対し、１質量部〜２０質量部であることが好ましく、５質量部〜１５質量部であることがより好ましい。
【００４３】
−焼成ハイドロタルサイト化合物−
焼成ハイドロタルサイト化合物は、未焼成ハイドロタルサイト化合物の焼成物である。焼成ハイドロタルサイト化合物としては、例えば、前述の一般式（１）で表される化合物の焼成物が挙げられる。
【００４４】
焼成ハイドロタルサイト化合物は、分子中にＡｌ及びＭｇを有する焼成ハイドロタルサイト化合物であることが好ましい。焼成ハイドロタルサイト化合物中のＡｌとＭｇのモル比は特に制限されない。焼成ハイドロタルサイト化合物中のＡｌに対するＭｇのモル比（Ｍｇ／Ａｌ比ともいう）は、１．０以上であることが好ましく、１．５以上であることがより好ましく、２．０以上であることがさらに好ましい。Ｍｇ／Ａｌ比が１．０以上であると、結晶の層間距離が広がった状態で焼成されるため、比表面積が大きくなり、不純物イオンの吸着能が向上すると考えられる。また、これにより、マイグレーションが効率的に抑制されると考えられる。また、Ｍｇ／Ａｌ比が４．０以下であると、不純物イオンを効率的に吸着できると考えられる。焼成ハイドロタルサイト化合物のＭｇ／Ａｌ比は、未焼成ハイドロタルサイト化合物のＭｇ／Ａｌ比と同様の方法によって測定することができる。
【００４５】
分子中にＡｌ及びＭｇを有する焼成ハイドロタルサイト化合物のなかでも、前述の一般式（２）で表される化合物の焼成物が好ましい。
【００４６】
焼成ハイドロタルサイト化合物の製造方法は特に制限されず、通常の方法で未焼成ハイドロタルサイト化合物を焼成することで製造することができる。焼成ハイドロタルサイト化合物のＭｇ／Ａｌ比は、例えば、使用する未焼成ハイドロタルサイト化合物のＭｇとＡｌのモル比を調整することで所望の値に設定することができる。
【００４７】
焼成ハイドロタルサイト化合物の形状は特に制限されず、粒子状であることが好ましい。焼成ハイドロタルサイト化合物が粒子状である場合の平均粒子径は特に制限されない。流動性の観点からは、焼成ハイドロタルサイト化合物は、粒子状で、その体積平均粒子径が０．０１μｍ〜１５μｍであることが好ましく、０．１μｍ〜１μｍであることがより好ましい。焼成ハイドロタルサイト化合物が二次粒子の状態である場合は、上記の体積平均粒子径は二次粒子の体積平均粒子径を表す。
【００４８】
また、エポキシ樹脂組成物は体積平均粒子径が０．６μｍ以下の焼成ハイドロタルサイト化合物を含有することが好ましく、０．１μｍ〜０．６μｍの焼成ハイドロタルサイト化合物を含有することがより好ましい。エポキシ樹脂組成物が体積平均粒子径０．６μｍ以下の焼成ハイドロタルサイト化合物を含有すると、成形したときのバリが抑制される傾向にある。
【００４９】
焼成ハイドロタルサイト化合物の比表面積は特に制限されず、５０ｍ２／ｇ以上であることが好ましく、１００ｍ２／ｇ以上であることがより好ましく、１５０ｍ２／ｇ以上であることがさらに好ましい。焼成ハイドロタルサイト化合物の比表面積の上限は特に制限されず、１０００ｍ２／ｇであってもよい。本開示において焼成ハイドロタルサイト化合物の比表面積は、ＢＥＴ法により測定された値とする。
【００５０】
焼成ハイドロタルサイト化合物は、１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。２種以上の焼成ハイドロタルサイト化合物を用いる場合としては、Ｍｇ／Ａｌ比、平均粒子径、比表面積等の異なる２種類以上の焼成ハイドロタルサイト化合物を用いる場合が挙げられる。
【００５１】
エポキシ樹脂組成物中の焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量は特に制限されない。耐湿信頼性の向上の観点からは、焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量は、エポキシ樹脂１００質量部に対し、１質量部以上であることが好ましく、５質量部以上であることがより好ましい。他の成分の効果を充分に発揮する観点からは、焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量は、エポキシ樹脂１００質量部に対し、１００質量部以下であることが好ましく、５０質量部以下であることがより好ましい。焼成ハイドロタルサイト化合物の含有量は、エポキシ樹脂１００質量部に対し、１質量部〜１００質量部であることが好ましく、５質量部〜５０質量部であることがより好ましい。
【００５２】
（無機充填材）
エポキシ樹脂組成物は、無機充填材を含有してもよい。エポキシ樹脂組成物が無機充填材を含有すると、エポキシ樹脂組成物の吸湿性が低減し、硬化状態での強度が向上する傾向にある。なお、本開示において、未焼成ハイドロタルサイト化合物及び焼成ハイドロタルサイト化合物は無機充填材に分類しないものとする。
【００５３】
無機充填材の材質は特に制限されない。無機充填材の材質として具体的には、溶融シリカ、結晶シリカ、ガラス、アルミナ、炭酸カルシウム、ケイ酸ジルコニウム、ケイ酸カルシウム、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、酸化マグネシウム、炭化ケイ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア、タルク、クレー、マイカ等の無機材料が挙げられる。難燃効果を有する無機充填材を用いてもよい。難燃効果を有する無機充填材としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、マグネシウムと亜鉛の複合水酸化物等の複合金属水酸化物（ここでは、ハイドロタルサイト化合物を除く）、硼酸亜鉛などが挙げられる。これらの中でも、線膨張係数低減の観点からは溶融シリカが好ましく、高熱伝導性の観点からはアルミナ、酸化マグネシウム、及び窒化ホウ素が好ましい。エポキシ樹脂組成物中の塩素イオン等の不純物低減の観点からは、酸化マグネシウムが好ましい。
【００５４】
無機充填材の形状は特に制限されず、例えば、粉状、球状、繊維状等が挙げられる。エポキシ樹脂組成物の成形時の流動性及び金型摩耗性の観点からは、球状であることが好ましい。
【００５５】
無機充填材が粒子状である場合、その平均粒子径は、特に制限されない。例えば、無機充填材全体の体積平均粒子径は８０μｍ以下であることが好ましく、７０μｍ以下であってもよく、６０μｍ以下であってもよい。無機充填材全体の体積平均粒子径は、０．１μｍ以上であることが好ましく、５μｍ以上であってもよく、１０μｍ以上であってもよい。無機充填材の体積平均粒子径が０．１μｍ以上であると、エポキシ樹脂組成物の粘度の上昇がより抑制される傾向がある。体積平均粒子径が８０μｍ以下であると、狭い隙間への充填性がより向上する傾向にある。無機充填材の体積平均粒子径は、レーザー散乱回折法粒度分布測定装置により測定された体積基準の粒度分布において、小径側からの累積が５０％となるときの粒子径（Ｄ５０）として測定することができる。
【００５６】
無機充填材は、エポキシ樹脂組成物をモールドアンダーフィル用に使用する場合等における、狭い隙間への充填性の向上の観点から、最大粒子径（カットポイント）が制御されていてもよい。無機充填材の最大粒子径は適宜調整してよく、充填性の観点からは、１０５μｍ以下であることが好ましく、７５μｍ以下であることがより好ましい。最大粒子径はレーザー回折粒度分布計（例えば、株式会社堀場製作所製、商品名：ＬＡ９２０）により測定することができる。
【００５７】
無機充填材は１種を単独で用いても２種以上を併用してもよい。なお、「無機充填材を２種以上併用する」とは、例えば、同じ成分で平均粒子径が異なる無機充填材を２種類以上用いる場合、平均粒子径が同じで成分の異なる無機充填材を２種類以上用いる場合並びに平均粒子径及び種類の異なる無機充填材を２種類以上用いる場合が挙げられる。
【００５８】
エポキシ樹脂組成物における無機充填材の含有率は、特に制限されない。硬化物の熱膨張係数、熱伝導率、弾性率等の特性をより向上させる観点からは、無機充填材の含有率はエポキシ樹脂組成物全体の３０体積％以上であることが好ましく、３５体積％以上であることがより好ましく、４０体積％以上であることがさらに好ましく、４５体積％以上であることが特に好ましく、５０体積％以上であることが極めて好ましい。流動性の向上、粘度の低下等の観点からは、無機充填材の含有率はエポキシ樹脂組成物全体の９９体積％以下であることが好ましく、９８体積％以下であることが好ましく、９７体積％以下であることがより好ましい。
エポキシ樹脂組成物における無機充填材の含有率は、３０体積％〜９９体積％であることが好ましく、３５体積％〜９９体積％であることがより好ましく、４０体積％〜９８体積％であることがさらに好ましく、４５体積％〜９７体積％であることが特に好ましく、５０体積％〜９７体積％であることが極めて好ましい。
【００５９】
エポキシ樹脂組成物の総質量中の無機充填材の含有率は、次のようにして測定される。まず、エポキシ樹脂組成物の硬化物（エポキシ樹脂成形物ともいう）の総質量を測定し、該エポキシ樹脂成形物を４００℃で２時間、次いで７００℃で３時間焼成し、樹脂成分を蒸発させ、残存した無機充填材の質量を測定する。得られた質量、及び比重から体積を算出し、エポキシ樹脂組成物の硬化物（エポキシ樹脂成形物）の総体積に対する無機充填材の体積の割合を得て、無機充填材の含有率とする。
【００６０】
（硬化促進剤）
エポキシ樹脂組成物は、硬化促進剤を含有してもよい。硬化促進剤の種類は特に制限されず、エポキシ樹脂の種類、エポキシ樹脂組成物の所望の特性等に応じて選択できる。
硬化促進剤としては、１，５−ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン−５（ＤＢＮ）、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７（ＤＢＵ）等のジアザビシクロアルケン、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール等の環状アミジン化合物；前記環状アミジン化合物の誘導体；前記環状アミジン化合物又はその誘導体のフェノールノボラック塩；これらの化合物に無水マレイン酸、１，４−ベンゾキノン、２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノン、２，３−ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチルベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，４−ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベンゾキノン、フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタンなどの、π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；ＤＢＵのテトラフェニルボレート塩、ＤＢＮのテトラフェニルボレート塩、２−エチル−４−メチルイミダゾールのテトラフェニルボレート塩、Ｎ−メチルモルホリンのテトラフェニルボレート塩等の環状アミジニウム化合物；ピリジン、トリエチルアミン、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の三級アミン化合物；前記三級アミン化合物の誘導体；酢酸テトラ−ｎ−ブチルアンモニウム、リン酸テトラ−ｎ−ブチルアンモニウム、酢酸テトラエチルアンモニウム、安息香酸テトラ−ｎ−ヘキシルアンモニウム、水酸化テトラプロピルアンモニウム等のアンモニウム塩化合物；トリフェニルホスフィン、ジフェニル（ｐ−トリル）ホスフィン、トリス（アルキルフェニル）ホスフィン、トリス（アルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（アルキル・アルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（ジアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（トリアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（テトラアルキルフェニル）ホスフィン、トリス（ジアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（トリアルコキシフェニル）ホスフィン、トリス（テトラアルコキシフェニル）ホスフィン、トリアルキルホスフィン、ジアルキルアリールホスフィン、アルキルジアリールホスフィン等の三級ホスフィン；前記三級ホスフィンと有機ボロン類との錯体等のホスフィン化合物；前記三級ホスフィン又は前記ホスフィン化合物と無水マレイン酸、１，４−ベンゾキノン、２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノン、２，３−ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチルベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，４−ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベンゾキノン、フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタンなどの、π結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；前記三級ホスフィン又は前記ホスフィン化合物と４−ブロモフェノール、３−ブロモフェノール、２−ブロモフェノール、４−クロロフェノール、３−クロロフェノール、２−クロロフェノール、４−ヨウ化フェノール、３−ヨウ化フェノール、２−ヨウ化フェノール、４−ブロモ−２−メチルフェノール、４−ブロモ−３−メチル��ェノール、４−ブロモ−２，６−ジメチルフェノール、４−ブロモ−３，５−ジメチルフェノール、４−ブロモ−２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール、４−クロロ−１−ナフトール、１−ブロモ−２−ナフトール、６−ブロモ−２−ナフトール、４−ブロモ−４’−ヒドロキシビフェニル等のハロゲン化フェノール化合物を反応させた後に、脱ハロゲン化水素の工程を経て得られる、分子内分極を有する化合物；テトラフェニルホスホニウム等のテトラ置換ホスホニウム、テトラ−ｐ−トリルボレート等のホウ素原子に結合したフェニル基がないテトラ置換ホスホニウム及びテトラ置換ボレート；テトラフェニルホスホニウムとフェノール化合物との塩などが挙げられる。硬化促進剤は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００６１】
エポキシ樹脂組成物が硬化促進剤を含有する場合、その量は、樹脂成分（すなわち、樹脂と硬化剤の合計）１００質量部に対して０．１質量部〜３０質量部であることが好ましく、１質量部〜１５質量部であることがより好ましい。硬化促進剤の量が樹脂成分１００質量部に対して０．１質量部以上であると、短時間で良好に硬化する傾向にある。硬化促進剤の量が樹脂成分１００質量部に対して３０質量部以下であると、硬化速度が速すぎず良好な成形品が得られる傾向にある。
【００６２】
［各種添加剤］
エポキシ樹脂組成物は、上述の成分に加えて、以下に例示するイオン交換体、離型剤、難燃剤、着色剤、応力緩和剤等の各種添加剤を含有してもよい。エポキシ樹脂組成物は、以下に例示する添加剤以外にも必要に応じて当技術分野で周知の各種添加剤を含有してもよい。
【００６３】
（イオン交換体）
エポキシ樹脂組成物は、未焼成ハイドロタルサイト化合物及び焼成ハイドロタルサイト化合物以外のイオン交換体をさらに含有してもよい。イオン交換体としては、例えば、下記一般式（３）で表される化合物が挙げられる。
【００６４】
ＢｉＯｘ（ＯＨ）ｙ（ＮＯ３）ｚ        一般式（３）
【００６５】
式（３）中、ｘは０．９≦ｘ≦１．１、ｙは０．６≦ｙ≦０．８、ｚは０．２≦ｚ≦０．４である。一般式（３）で表される化合物は、例えば、東亞合成株式会社製のＩＸＥ５００（商品名）として入手可能である。
【００６６】
エポキシ樹脂組成物が、未焼成ハイドロタルサイト化合物及び焼成ハイドロタルサイト化合物以外のイオン交換体を含有する場合、イオン交換体の総量（未焼成ハイドロタルサイト化合物、焼成ハイドロタルサイト化合物、及びその他のイオン交換体の合計含有量）に対する、未焼成ハイドロタルサイト化合物及び焼成ハイドロタルサイト化合物の合計含有率は、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましく、９５質量％以上であることがさらに好ましい。
【００６７】
エポキシ樹脂組成物がイオン交換体を含有する場合、その含有量は、不純物イオンを捕捉するのに充分な量であれば特に制限はない。例えば、樹脂成分１００質量部に対して０．１質量部〜３０質量部であることが好ましく、１質量部〜１０質量部であることがより好ましい。
【００６８】
（離型剤）
エポキシ樹脂組成物は、成形時における金型との良好な離型性を得る観点から、離型剤を含有してもよい。離型剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、カルナバワックス、モンタン酸、ステアリン酸等の高級脂肪酸、高級脂肪酸金属塩、モンタン酸エステル等のエステル系ワックス、酸化ポリエチレン、非酸化ポリエチレン等のポリオレフィン系ワックスなどが挙げられる。離型剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００６９】
エポキシ樹脂組成物が離型剤を含有する場合、その含有量は樹脂成分１００質量部に対して０．０１質量部〜１０質量部が好ましく、０．１質量部〜５質量部がより好ましい。離型剤の量が樹脂成分１００質量部に対して０．０１質量部以上であると、離型性が充分に得られる傾向にある。１０質量部以下であると、より良好な接着性及び硬化性が得られる傾向にある。
【００７０】
（難燃剤）
エポキシ樹脂組成物は、難燃剤を含有してもよい。難燃剤は特に制限されず、従来公知のものを用いることができる。具体的には、ハロゲン原子、アンチモン原子、窒素原子又はリン原子を含む有機又は無機の化合物、金属水酸化物等が挙げられる。難燃剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００７１】
エポキシ樹脂組成物が難燃剤を含有する場合、その含有量は、所望の難燃効果を得るのに充分な量であれば特に制限されない。例えば、樹脂成分１００質量部に対して１質量部〜３０質量部であることが好ましく、２質量部〜２０質量部であることがより好ましい。
【００７２】
（着色剤）
エポキシ樹脂組成物は、着色剤をさらに含有してもよい。着色剤としてはカーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の公知の着色剤を挙げることができる。着色剤の含有量は目的等に応じて適宜選択できる。着色剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００７３】
（応力緩和剤）
エポキシ樹脂組成物は、シリコーンオイル、シリコーンゴム粒子等の応力緩和剤を含有してもよい。応力緩和剤を含有することにより、パッケージの反り変形及びパッケージクラックの発生をより低減させることができる。応力緩和剤としては、一般に使用されている公知の応力緩和剤（可とう剤）が挙げられる。具体的には、シリコーン系、スチレン系、オレフィン系、ウレタン系、ポリエステル系、ポリエーテル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系等の熱可塑性エラストマー、ＮＲ（天然ゴム）、ＮＢＲ（アクリロニトリル−ブタジエンゴム）、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンパウダー等のゴム粒子、メタクリル酸メチル−スチレン−ブタジエン共重合体（ＭＢＳ）、メタクリル酸メチル−シリコーン共重合体、メタクリル酸メチル−アクリル酸ブチル共重合体等のコア−シェル構造を有するゴム粒子などが挙げられる。応力緩和剤は、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００７４】
［エポキシ樹脂組成物の調製方法］
エポキシ樹脂組成物の調製方法は、特に制限されない。一般的な手法としては、各成分をミキサー等によって充分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。より具体的には、例えば、上述した成分を混合して撹拌し、予め７０℃〜１４０℃に加熱してあるニーダー、ロール、エクストルーダー等で混練し、冷却し、粉砕する方法を挙げることができる。
【００７５】
エポキシ樹脂組成物は、常温常圧下（例えば、２５℃、大気圧下）において固体であっても液状であってもよく、固体であることが好ましい。エポキシ樹脂組成物が固体である場合の形状は特に制限されず、粉状、粒状、タブレット状等が挙げられる。エポキシ樹脂組成物がタブレット状である場合の寸法及び質量は、パッケージの成形条件に合うような寸法及び質量となるようにすることが取り扱い性の観点から好ましい。
【００７６】
＜電子部品装置＞
本開示の一実施形態である電子部品装置は、上述のエポキシ樹脂組成物によって封止された素子を備える。
電子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ、有機基板等の支持部材に、素子（半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子など）を搭載して得られた素子部をエポキシ樹脂組成物で封止したものが挙げられる。
より具体的には、リードフレーム上に素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部とをワイヤボンディング、バンプ等で接続した後、エポキシ樹脂組成物を用いてトランスファー成形等によって封止した構造を有するＤＩＰ（Ｄｕａｌ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＰＬＣＣ（Ｐｌａｓｔｉｃ  Ｌｅａｄｅｄ  Ｃｈｉｐ  Ｃａｒｒｉｅｒ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＪ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｊ−ｌｅａｄ  ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＳＯＰ（Ｔｈｉｎ  Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＱＦＰ（Ｔｈｉｎ  Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ；テープキャリアにバンプで接続した素子をエポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＴＣＰ（Ｔａｐｅ  Ｃａｒｒｉｅｒ  Ｐａｃｋａｇｅ）；支持部材上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した素子を、エポキシ樹脂組成物で封止した構造を有するＣＯＢ（Ｃｈｉｐ  Ｏｎ  Ｂｏａｒｄ）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール等；裏面に配線板接続用の端子を形成した支持部材の表面に素子を搭載し、バンプ又はワイヤボンディングにより素子と支持部材に形成された配線とを接続した後、エポキシ樹脂組成物で素子を封止した構造を有するＢＧＡ（Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ  Ｓｉｚｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＭＣＰ（Ｍｕｌｔｉ  Ｃｈｉｐ  Ｐａｃｋａｇｅ）などが挙げられる。また、プリント配線板においてもエポキシ樹脂組成物を好適に使用することができる。
【００７７】
エポキシ樹脂組成物を用いて電子部品装置を封止する方法としては、低圧トランスファー成形法、インジェクション成形法、圧縮成形法等が挙げられる。
【実施例】
【００７８】
以下、上記実施形態を実施例により具体的に説明するが、上記発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００７９】
＜エポキシ樹脂組成物の作製＞
表１に示す配合の材料を予備混合（ドライブレンド）した後、二軸ロール（ロール表面温度：約８０℃）で約１５分間混練し、冷却し、粉砕して粉末状のエポキシ樹脂組成物を製造した。表１中、成分の配合量の単位は質量部を表し、「−」は成分が配合されていないことを表す。
【００８０】
表１中の材料の詳細は、それぞれ以下の通りである。
（エポキシ樹脂）
・エポキシ樹脂１：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（新日鉄住金化学株式会社製、商品名：ＹＳＬＶ−８０ＸＹ）
・エポキシ樹脂２：ビフェニル型エポキシ樹脂（三菱ケミカル株式会社製、商品名：ＹＸ−４０００）
【００８１】
（硬化剤）
・硬化剤：水酸基当量１０２ｇ／ｅｑ、軟化点７０℃のトリフェニルメタン型フェノール樹脂（エア・ウォーター株式会社製、商品名：ＨＥ９１０）
【００８２】
（硬化促進剤）
・硬化促進剤：ＴＰＰ−２４（商品名、北興化学工業株式会社製）
【００８３】
（カップリング剤）
・カップリング剤１：３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業株式会社製、商品名：ＫＢＭ−５０３）
・カップリング剤２：３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業株式会社製、商品名：ＫＢＭ−８０３）
【００８４】
（離型剤）
・ヘキストワックス（クラリアント社製、商品名：ＨＷ−Ｅ）
【００８５】
（顔料）
・カーボンブラック（三菱ケミカル株式会社製、商品名：ＭＡ−６００ＭＪ−Ｓ）
【００８６】
（ハイドロタルサイト化合物）
・未焼成ＨＴ：未焼成ハイドロタルサイト化合物
（協和化学工業製、商品名：ＤＨＴ−６；体積平均粒子径０．４μｍ；Ｍｇ／Ａｌ比≒３．０）
・焼成ＨＴ１：焼成ハイドロタルサイト化合物１
（協和化学工業製、商品名：ＫＷ−２２００；体積平均粒子径０．４μｍ；Ｍｇ／Ａｌ比≒２．１）
・焼成ＨＴ２：焼成ハイドロタルサイト化合物２
（協和化学工業製、商品名：ＫＷ−２１００；体積平均粒子径０．５μｍ；Ｍｇ／Ａｌ比≒２．１）
【００８７】
（無機充填材）
・シリカＡ：体積平均粒子径０．２μｍ
・アルミナＡ：体積平均粒子径１０μｍ、カットポイント５５μｍ
・アルミナＢ：体積平均粒子径１μｍ、カットポイント２５μｍ
【００８８】
＜抽出液の塩素イオン濃度測定＞
耐圧容器中にイオン交換水５０ｇと作製したエポキシ樹脂組成物の粉砕粉５ｇを投入し、１２１℃、２気圧下で２０時間放置後のイオン濃度をイオンクロマトグラフィーを用いて測定した。
【００８９】
＜ＨＡＳＴ試験＞
上記で得られたエポキシ樹脂組成物を用いて、トランスファー成形機により、金型温度１７５℃、成形圧力７０ｋｇｆ／ｃｍ２（約６．８６ＭＰａ）、硬化時間１２０ｓｅｃの条件で半導体素子を封止して、評価基板を作製した。評価基板の電極には、Ａｌ／Ｓｉ／Ｃｕ＝９８．９％／０．８％／０．３％、幅６０μｍのパッドを使用し、ワイヤには純銅ワイヤを用いた。この評価基板を１３０℃、湿度８５％雰囲気の高温高湿槽に入れ、電圧５Ｖを印加し、累計２４時間、４８時間、９６時間、１６８時間、及び３３６時間の槽内ＨＡＳＴ試験（Ｈｉｇｈｌｙ  Ａｃｃｅｌｅｒａｔｅｄ  ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ  ａｎｄ  ｈｕｍｉｄｉｔｙ  Ｓｔｒｅｓｓ  Ｔｅｓｔ、超加速寿命試験）を行った。
【００９０】
〔短絡不良の評価〕
各実施例及び比較例につき５パッケージについて、上記各時間経過時に電気特性評価を行い、各パッケージ４対、合計２０対のワイヤのうち、短絡の発生したワイヤ対の数を数え、短絡の発生率を算出した。結果を表２に示す。表２の短絡不良の評価において、「−」は試験を中止したため評価を行っていないことを表す。
【００９１】
〔断線不良の評価〕
上記各パッケージにおいて、上記各時間経過後に電気特性評価を行い、抵抗値上昇が１００％であったワイヤを断線不良と評価した。
【００９２】
【表１】
2019167407.tif 000002
【００９３】
【表２】
2019167407.tif 000003
【００９４】
評価結果より、未焼成ハイドロタルサイト化合物と焼成ハイドロタルサイト化合物を併用した実施例１では、比較例と比べ、不純物抽出液測定における塩素イオン濃度が低く、ＨＡＳＴ試験における短絡の発生が抑制されていた。また、断線不良の発生も良好に抑えられていた。さらに、実施例１では、バリの発生が効率的に抑制されていることも確認された。