(57)【要約】【課題】  成形加工性に優れるポリプロピレンフィルムを提供すること。【解決手段】  溶融せん断粘度、及び、せん断速度に関する測定結果をＣａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルに適用した際に決定される、せん断速度とせん断粘度との傾きを表す係数ｃが、−２００以上−５０以下であり、厚さが１〜１０μｍであるポリプロピレンフィルム。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶融せん断粘度、及び、せん断速度に関する測定結果を式（１）に示すＣａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルに適用した際に決定される、せん断速度とせん断粘度との傾きを表す係数ｃが、−２００以上−５０以下であり、厚さが１〜１０μｍであることを特徴とするポリプロピレンフィルム。
【数１】
2019167513.tif 000009
【請求項２】
ポリプロピレン樹脂を材料とし、前記ポリプロピレン樹脂を溶融押し出しして原反シートとし、その後、二軸延伸したフィルムであり、
下記式（２）に示す、前記ポリプロピレン樹脂のメルトフローレートと、前記原反シートのメルトフローレートとの変化率が、１．３以下であることを特徴とする請求項１に記載のポリプロピレンフィルム。
（変化率）＝（原反シートのメルトフローレート）／（ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート）        式（２）
【請求項３】
コンデンサー用であることを特徴とする請求項１又は２に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項４】
ポリプロピレン樹脂を含有し、
前記ポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂の数平均分子量Ｍｎが、３００００以上５３０００以下であり、
前記ポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが、２５万以上４５万以下であり、
前記ポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂のｚ平均分子量Ｍｚが、５０万以上２１０万以下であり、
前記ポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂の分子量分布［（重量平均分子量Ｍｗ）／（数平均分子量Ｍｎ）］が、５以上１２以下であり、
前記ポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂の分子量分布［（ｚ平均分子量Ｍｚ）／（数平均分子量Ｍｎ）］が、１０以上７０以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項５】
前記主成分のポリプロピレン樹脂のヘプタン不溶分（ＨＩ）が、９６．０％以上９９．５％以下であり、
前記主成分のポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）が、１．０ｇ／１０ｍｉｎ以上８．０ｇ／１０ｍｉｎ以下であることを特徴とする請求項４に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルムと、
前記ポリプロピレンフィルムの片面又は両面に積層された金属層とを有することを特徴とする金属層一体型ポリプロピレンフィルム。
【請求項７】
巻回された請求項６に記載の金属層一体型ポリプロピレンフィルムを有することを特徴とするフィルムコンデンサ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレンフィルム、金属層一体型ポリプロピレンフィルム、及び、フィルムコンデンサに関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレンフィルムは、高い耐電圧性や低い誘電損失特性等の優れた電気特性を有し、且つ、高い耐湿性を有する。そのため、広く電子機器や電気機器に用いられている。具体的には、例えば、高電圧コンデンサー、各種スイッチング電源、フィルター用コンデンサー（例えば、コンバーター、インバーター等）、平滑用コンデンサー等に使用されるフィルムとして利用されている。
【０００３】
近年、コンデンサーの小型化及び高容量化が更に要求されている。コンデンサーの体積を変えないで静電容量を向上させるためには、誘電体としてのフィルムを薄くすることが好ましい。そのため、厚さがより薄いフィルムが求められている。
【０００４】
また、近年、ポリプロピレンフィルムは、電気自動車やハイブリッド自動車等の駆動モーターを制御するインバーター電源機器用コンデンサーとして、広く用いられ始めている。自動車等に用いられるインバーター電源機器用コンデンサーは、小型、軽量、高容量であり、且つ、広い温度範囲（例えば、−４０℃〜９０℃）で、長期間にわたる高い耐電圧性が求められている。
【０００５】
特許文献１には、２３０℃で測定した時の溶融張力とメルトフローレート（ＭＦＲ）とが特定の関係を満たすポリプロピレンを、立体規則性の高いポリプロピレン樹脂に含有させたポリプロピレンフィルムが開示されている（特に、請求項１、請求項４参照）。また、効果として、延伸性に優れることで厚み・諸物性の均一性に優れ、規則性の高いポリプロピレン樹脂を用いながら、均一延伸でき耐熱性、熱寸法安定性、機械剛性、電気絶縁性に優れたポリプロピレンフィルムを提供できる旨が記載されている（特に、段落［００１１］参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第４９２９９２３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１に記載の溶融張力やメルトフローレートは、原料ペレットから得られる値である。一方、製品としてのポリプロピレンフィルムは、原料ペレットからフィルムに成形されるまでの間に熱履歴を経る。そして、ポリプロピレンフィルムの溶融張力やメルトフローレートの値は、熱履歴の影響により変化する。そのため、特許文献１のポリプロピレンフィルムは、その元となる原反シート（延伸前のフィルム）が充分な延伸性を有しておらず、好適に薄膜化できない場合があるといった問題がある。
【０００８】
また、従来、ポリプロピレン全体の重量平均分子量を調整し、且つ、分子量分布を調整する等して、要求されている成形加工性（例えば、延伸性）が得られるようにする方法も存在する。しかしながら、これらのパラメータは、複雑に関係しているため、要求を満たすための組み合わせを導き出すことが難しく、改善の余地があった。
【０００９】
本発明は上述した課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、成形加工性に優れるポリプロピレンフィルムを提供することにある。また、本発明は、当該ポリプロピレンフィルムを有する金属層一体型ポリプロピレンフィルム、及び、当該金属層一体型ポリプロピレンフィルムを有するフィルムコンデンサを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らはポリプロピレンフィルムについて鋭意検討を行った。その結果、溶融せん断粘度、及び、せん断速度の測定結果を非ニュートン流体のせん断粘度曲線を表すモデルであるＣａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルに適用した際に決定される特定の係数が所定の範囲内にあるポリプロピレンフィルムは、成形加工性に優れることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
すなわち、本発明に係るポリプロピレンフィルムは、
溶融せん断粘度、及び、せん断速度に関する測定結果を式（１）に示すＣａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルに適用した際に決定される、せん断速度とせん断粘度との傾きを表す係数ｃが、−２００以上−５０以下であり、厚さが１〜１０μｍであることを特徴とする。
【００１２】
【数１】
2019167513.tif 000002
【００１３】
係数ｃは、せん断速度とせん断粘度との傾きを表す係数である。具体的に、係数ｃが大きいほど、せん断速度変化に対するせん断粘度の変化は小さくなり（傾きが小さくなり）、係数ｃが小さいほど、せん断速度変化に対するせん断粘度の変化は大きくなる（傾きが大きくなる）。
本発明は、係数ｃが−５０以下となる程度に、せん断速度変化に対する粘度変化が大きい。本発明者らは、係数ｃが−５０以下であると、ポリプロピレンフィルムの成形加工性が優れる理由として、せん断速度変化に対する粘度変化が大きいと、押出機内の高せん断速度域での樹脂の流動性が増すため、押出成形性が良好となるためと推察している。
一方、せん断速度変化に対するせん断粘度変化が大きすぎても（すなわち、係数ｃが−２００よりも小さくても）、溶融樹脂をシート状に押し出す際に、わずかな速度変化により粘度が大きく変化してしまうため、安定した押し出しが困難となり、薄膜を得にくい場合がある。そこで、本発明では、係数ｃを−２００以上−５０以下とした。これにより、厚さが１〜１０μｍという薄いポリプロピレンフィルムが安定的に得られる。
前記構成によれば、式（１）に示すＣａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルにおける係数ｃが−２００以上−５０以下であるため、実施例からも分かるように、成形加工性が良好である。つまり、本発明は、係数ｃが−２００以上−５０以下を満たすポリプロピレンフィルムであるため、原反シートを延伸して当該ポリプロピレンフィルムとする場合に、（ｉ）原反シート延伸時の破断がなく、（ｉｉ）原反シートの流れ方向の厚みムラが抑制されており、（ｉｉｉ）原反シートの幅方向の厚みムラが抑制されており、（ｉｖ）原反シートの面方向の厚みムラが抑制されており、（ｖ）原反シートの樹脂流動性に優れる。
このように、本発明は、本発明者らによる、係数ｃが−２００以上−５０以下であると、ポリプロピレンフィルムの成形加工性が向上するという新たな知見に基づく発明である。
また、前記構成によれば、実際の製品としてのポリプロピレンフィルムの物性、すなわち、係数ｃを規定している。すなわち、フィルム形成過程において受けた熱履歴を踏まえた後の実際のポリプロピレンフィルムの物性で規定しているため、当該物性を満たすポリプロピレンフィルムは、確実に成形加工性が向上している。
また、係数ｃが−２００以上−５０以下という条件を満たすか否かは、作製したポリプロピレンフィルムについて溶融せん断粘度、及び、せん断速度に関する測定を行えばよい。従って、要求される成形加工性を満たすポリプロピレンフィルムを容易に製造することができる。なお、係数ｃが−２００以上−５０以下となるポリプロピレンフィルムは、樹脂の選択や製造方法の選択により達成できる。例えば、用いる樹脂として、溶融せん断時の粘度変化が大きい樹脂を選択するのか、それとも、小さい樹脂を選択するのかに応じて、フィルム成型時の押出成形条件（シート成形条件、リップギャップ調整等）や延伸条件を最適に設定することにより達成できる。具体的には、分子量が高く溶融せん断時の粘度変化が小さい樹脂の場合、樹脂流動性が低く厚みばらつきが大きくなりやすいため、延伸むらができずに製膜できる範囲で樹脂温度、縦延伸温度、横延伸温度などの成形温度を高くすることが好ましい。また、分子量分布が広く溶融せん断時の粘度変化が大きい樹脂の場合、延伸むらができずに製膜できる範囲で樹脂温度、縦延伸温度、横延伸温度などの成形温度を低くしたり、リップギャップを広げたりすることが好ましい。
【００１４】
前記構成のポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂を材料とし、前記ポリプロピレン樹脂を溶融押し出しして原反シートとし、その後、二軸延伸したフィルムであり、
下記式（２）に示す、前記ポリプロピレン樹脂のメルトフローレートと、前記原反シートのメルトフローレートとの変化率が、１．３以下であることが好ましい。
（変化率）＝（原反シートのメルトフローレート）／（ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート）        式（２）
【００１５】
前記変化率が、１．３以下であると、樹脂劣化しにくく溶融安定性に優れ、成形物の厚み変動を抑制するため、押出成形性が良好になると推察している。
【００１６】
前記構成のポリプロピレンフィルムは、コンデンサー用であることが好ましい。
【００１７】
前記係数ｃが−２００以上−５０以下である前記ポリプロピレンフィルムは、成形加工性に優れるため、薄い厚みとすることができ、コンデンサー用として好適に使用できる。
【００１８】
前記構成のポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂を含有し、
前記ポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂の数平均分子量Ｍｎが、３００００以上５３０００以下であり、
前記ポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが、２５万以上４５万以下であり、
前記ポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂のｚ平均分子量Ｍｚが、５０万以上２１０万以下であり、前記ポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂の分子量分布［（重量平均分子量Ｍｗ）／（数平均分子量Ｍｎ）］が、５以上１２以下であり、
前記ポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂の分子量分布［（ｚ平均分子量Ｍｚ）／（数平均分子量Ｍｎ）］が、１０以上７０以下であることが好ましい。
【００１９】
前記主成分のポリプロピレン樹脂として、数平均分子量Ｍｎ、重量平均分子量Ｍｗ、ｚ平均分子量Ｍｚ、前記分子量分布［（重量平均分子量Ｍｗ）／（数平均分子量Ｍｎ）］、及び、前記分子量分布［（ｚ平均分子量Ｍｚ）／（数平均分子量Ｍｎ）］が前記数値範囲内のものを使用すれば、前記係数ｃが−２００以上−５０以下であるポリプロピレンフィルムを得やすい。
【００２０】
前記構成のポリプロピレンフィルムは、前記主成分のポリプロピレン樹脂のヘプタン不溶分（ＨＩ）が、９６．０％以上９９．５％以下であり、
前記主成分のポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）が、１．０ｇ／１０ｍｉｎ以上８．０ｇ／１０ｍｉｎ以下であることが好ましい。
【００２１】
ヘプタン不溶分は、多いほど樹脂の立体規則性が高いことを示す。前記主成分のポリプロピレン樹脂として、ヘプタン不溶分（ＨＩ）が、９６．０％以上９９．５％以下のものを使用すると、適度に高い立体規則性により、樹脂の結晶性が適度に向上し、成形加工性が向上する。一方、キャスト原反シート成形の際の固化（結晶化）の速度が適度となり、適度の延伸性を有する。
また、前記主成分のポリプロピレン樹脂として、メルトフローレート（ＭＦＲ）が、１．０ｇ／１０ｍｉｎ以上８．０ｇ／１０ｍｉｎ以下のものを使用すれば、前記係数ｃが−２００以上−５０以下であるポリプロピレンフィルムを得やすい。
【００２２】
また、本発明に係る金属層一体型ポリプロピレンフィルムは、
前記ポリプロピレンフィルムと、
前記ポリプロピレンフィルムの片面又は両面に積層された金属層とを有することを特徴とする。
【００２３】
前記構成によれば、前記ポリプロピレンフィルムの片面又は両面に積層された金属層を有するため、ポリプロピレンフィルムを誘電体とし、金属層を電極としたフィルムコンデンサに使用することができる。また、前記係数ｃが−２００以上−５０以下である前記ポリプロピレンフィルムを有するため、成形加工性に優れ、薄い厚みとすることができる。
【００２４】
また、本発明に係るフィルムコンデンサは、巻回された前記金属層一体型ポリプロピレンフィルムを有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００２５】
本発明によれば、成形加工性に優れ、薄い厚みのポリプロピレンフィルムを提供することができる。また、当該ポリプロピレンフィルムを有する金属層一体型ポリプロピレンフィルム、及び、当該金属層一体型ポリプロピレンフィルムを有するフィルムコンデンサを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明の実施形態について、説明する。ただし、本発明はこれらの実施形態のみに限定されるものではない。なお、本実施形態に係るポリプロピレンフィルムは、微孔性フィルムではないので、多数の空孔を有していない。また、本実施形態に係るポリプロピレンフィルムは、単層で構成されていることが好ましい。
【００２７】
本実施形態に係るポリプロピレンフィルムは、
溶融せん断粘度、及び、せん断速度に関する測定結果を式（１）に示すＣａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルに適用した際に決定される、せん断速度とせん断粘度との傾きを表す係数ｃが、−２００以上−５０以下である。前記係数ｃは、好ましくは、−６０以下であり、より好ましくは、−７０以下である。また、前記係数ｃは、好ましくは、−１８０以上であり、より好ましくは、−１５０以上である。
【００２８】
【数２】
2019167513.tif 000003
【００２９】
Ｃａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルは、非ニュートン流体のせん断粘度曲線を表すモデルであり、ゼロせん断領域とずり流動領域の両特性を表現可能なモデルである。
【００３０】
ゼロせん断粘度η０は、全体の粘度の大きさを表す。具体的に、ゼロせん断粘度η０が大きいほど、せん断粘度ηは大きくなる。つまり、せん断速度を同一とした場合、ゼロせん断粘度η０が大きいほど、せん断粘度ηは大きくなる。
遅延時間λは、せん断速度とせん断粘度との傾きを表す係数である。具体的に、係数λが大きいほど、せん断速度変化に対するせん断粘度の変化は小さくなり（傾きが小さくなり）、係数λが小さいほど、せん断速度変化に対するせん断粘度の変化は大きくなる（傾きが大きくなる）。
係数ｂは、温度と粘度との傾きを表す係数である。具体的に、係数ｂが小さいほど、温度変化に対するせん断粘度の変化は小さくなり（傾きが小さくなり）、係数ｂが大きいほど、温度変化に対するせん断粘度の変化は大きくなる（傾きが大きくなる）。
係数ｃは、せん断速度とせん断粘度との傾きを表す係数である。具体的に、係数ｃが大きいほど、せん断速度変化に対するせん断粘度の変化は小さくなり（傾きが小さくなり）、係数ｃが小さいほど、せん断速度変化に対するせん断粘度の変化は大きくなる（傾きが大きくなる）。
係数ｄは、せん断速度とせん断粘度との傾きを表す係数である。具体的に、係数ｄが大きいほど、せん断速度変化に対するせん断粘度の変化は小さくなり（傾きが小さくなり）、係数ｄが小さいほど、せん断速度変化に対するせん断粘度の変化は大きくなる（傾きが大きくなる）。
【００３１】
以下、前記係数ｃを求める方法について説明する。なお、各パラメータ（ゼロせん断粘度η０、係数ｂ、係数ｃ、係数ｄ、遅延時間λ）は、同時に求められるため、係数ｃも含めたすべてのパラメータを求める方法を、以下に説明する。
【００３２】
＜Ｃａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルにおける各パラメータの決定方法＞
まず、以下の（１）〜（５）の手順により、測定温度２３０℃、２４０℃、２５０℃におけるせん断粘度ηとせん断速度γとの関係（フローカーブ）を得る。なお、測定には、Ｔｈｅｒｍｏｆｉｓｈｅｒ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製のＨＡＡＫＥ  ＭｉｎｉＬａｂ  Ｒｈｅｏｍｅｘ  ＣＴＷ５（マイクロレオロジーコンパウンダー）を用いる。
（１）ポリプロピレンフィルムを短冊状に切り出して５ｇ秤り取り、全量を試料投入部から投入する。
（２）回転数１０ｒｐｍで１分間安定化させた後、回転数１０ｒｐｍから３６０ｒｐｍの間の１０点の圧力損失ｄＰを測定し、測定した圧力損失ｄＰから、各回転数のせん断応力τを導出する。なお、測定する１０点は、対数表記で均等分割したときの１０点である。
（３）回転数１０、２０、５０、１００ｒｐｍの時に吐出口から排出される各樹脂量Ｑを測定し、測定した樹脂量Ｑから、各回転数のせん断速度γを導出し、γと回転数の線形近似式を求める。得られた近似式から、上記（２）の１０点の回転数の時のγを求める。
（４）上記（１）〜上記（３）で得られた１０点のせん断応力τとせん断速度γから、変形Ｈａｒｇｅｎ−Ｐｏｉｓｅｕｌｌｅの式（［せん断粘度η］＝［せん断応力τ］／［せん断速度γ］）を用いてせん断粘度ηを求める。以上より、せん断粘度ηとせん断速度γとの関係（フローカーブ）を得る。
（５）上記（１）〜（４）の操作を測定温度２３０℃、２４０℃、２５０℃で実施し、各測定温度でのせん断粘度ηとせん断速度γとの関係（フローカーブ）を得る。
【００３３】
次に、解析ソフト（株式会社ＨＡＳＬの解析ソフトＭａｔｅｒｉａｌｆｉｔ  Ｖｅｒ．３．０．０）の非ニュートン純粘性モデルフィット機能を用いて、上記（５）で得られたフローカーブ（η-γカーブ）を式（１）に示すＣａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデル（粘度式）にフィッティングして、マスターカーブを得る。以上により、各パラメータ（ゼロせん断粘度η０、係数ｂ、係数ｃ、係数ｄ、遅延時間λ）を得る。なお、基準温度Ｔｒは２４０℃としてフィッティングする。基準温度Ｔｒを２４０℃としたのは、測定温度２３０℃、２４０℃、２５０℃のうちの中間温度を選択したことによる。
【００３４】
上述した通り、係数ｃは、せん断速度とせん断粘度との傾きを表す係数である。具体的に、係数ｃが大きいほど、せん断速度変化に対するせん断粘度の変化は小さくなり（傾きが小さくなり）、係数ｃが小さいほど、せん断速度変化に対するせん断粘度の変化は大きくなる（傾きが大きくなる）。
本実施形態に係るポリプロピレンフィルムは、係数ｃが−５０以下となる程度に、せん断速度変化に対する粘度変化が大きい。本発明者らは、係数ｃが−５０以下であると、ポリプロピレンフィルムの成形加工性が優れる理由として、せん断速度変化に対する粘度変化が大きいと、押出機内の高せん断速度域での樹脂の流動性が増すため、押出成形性が良好となるためと推察している。
一方、せん断速度変化に対するせん断粘度変化が大きすぎても（すなわち、係数ｃが−２００よりも小さくても）、溶融樹脂をシート状に押し出す際に、わずかな速度変化により粘度が大きく変化してしまうため、安定した押し出しが困難となり、薄膜を得にくい場合がある。そこで、本実施形態では、係数ｃを−２００以上−５０以下とした。これにより、厚さが１〜１０μｍという薄いポリプロピレンフィルムが安定的に得られる。
本実施形態に係るポリプロピレンフィルムは、式（１）に示すＣａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルにおける係数ｃが−２００以上−５０以下であるため、実施例からも分かるように、成形加工性が良好である。つまり、本実施形態に係るポリプロピレンフィルムは、係数ｃが−２００以上−５０以下を満たすポリプロピレンフィルムであるため、原反シートを延伸して当該ポリプロピレンフィルムとする場合に、（ｉ）原反シート延伸時の破断がなく、（ｉｉ）原反シートの流れ方向の厚みムラが抑制されており、（ｉｉｉ）原反シートの幅方向の厚みムラが抑制されており、（ｉｖ）原反シートの面方向の厚みムラが抑制されており、（ｖ）原反シートの樹脂流動性に優れる。
また、本実施形態では、実際の製品としてのポリプロピレンフィルムの物性、すなわち、係数ｃを規定している。すなわち、フィルム形成過程において受けた熱履歴を踏まえた後の実際のポリプロピレンフィルムの物性で規定しているため、当該物性を満たすポリプロピレンフィルムは、確実に成形加工性が向上している。
また、係数ｃが−２００以上−５０以下という条件を満たすか否かは、作製したポリプロピレンフィルムについて溶融せん断粘度、及び、せん断速度に関する測定を行えばよい。従って、要求される成形加工性を満たすポリプロピレンフィルムを容易に製造することができる。なお、係数ｃが−２００以上−５０以下となるポリプロピレンフィルムは、樹脂の選択や製造方法の選択により達成できる。例えば、用いる樹脂として、溶融せん断時の粘度変化が大きい樹脂を選択するのか、それとも、小さい樹脂を選択するのかに応じて、フィルム成型時の押出成形条件（シート成形条件、リップギャップ調整等）や延伸条件、製膜設備等を最適に設定することにより達成できる。具体的には、本実施形態に係るポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂の分子量が高いか又は分子量分布が適度に狭く（例えばＭｗ／Ｍｎが８．５未満、８．４以下等）溶融せん断時の粘度変化が小さい樹脂の場合、樹脂流動性が低く厚みばらつきが大きくなりやすいため、延伸むらができずに製膜できる範囲で樹脂温度、縦延伸温度、横延伸温度などの成形温度を高くすることが好ましい。また、本実施形態に係るポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂のうち、主成分のポリプロピレン樹脂の分子量分布が広く（例えば、Ｍｗ／Ｍｎが８．５以上）溶融せん断時の粘度変化が大きい樹脂の場合、延伸むらができずに製膜できる範囲で樹脂温度、縦延伸温度、横延伸温度などの成形温度を低くしたり、リップギャップを広げたりすることが好ましい。
【００３５】
特に、生産機（実際の生産において使用される製造装置）を用いたポリプロピレンフィルムの製造は、高せん断速度にて行われるが、高せん断速度領域（例えば、せん断速度γ＝１０００（１／ｓ））でのせん断粘度ηは、実測が困難である。
本実施形態では、前記マスターカーブを用いるため、任意の温度でのせん断粘度ηとせん断速度γとの関係を得ることが可能となる。そして、前記マスターカーブを用いれば、実際の生産時に使用される、実測が困難である高せん断速度領域でのせん断粘度ηも含めた粘度全体の傾向を知ることができる。つまり、本実施形態では、実測が困難である高せん断速度領域でのせん断粘度ηも含めた粘度全体の傾向が成形加工性にどのように影響しているかを係数ｃを介してとらえて、確実な成形加工性向上を担保している。
【００３６】
前記ポリプロピレンフィルムの２７℃での絶縁破壊強度ＥＳは、２４０Ｖａｃ／μｍ以上であることが好ましく、２５０Ｖａｃ／μｍ以上であることがより好ましく、２６０Ｖａｃ／μｍ以上であることがさらに好ましい。前記ポリプロピレンフィルムの２７℃での絶縁破壊強度ＥＳは、高いほど好ましいが、例えば、５００Ｖａｃ／μｍ以下、４５０Ｖａｃ／μｍ以下、４００Ｖａｃ／μｍ以下である。
【００３７】
前記ポリプロピレンフィルムの１００℃での絶縁破壊強度ＥＳは、２３５Ｖａｃ／μｍ以上であることが好ましく、２３８Ｖａｃ／μｍ以上であることがより好ましい。前記ポリプロピレンフィルムの１００℃での絶縁破壊強度ＥＳは、高いほど好ましいが、例えば、４００Ｖａｃ／μｍ以下、３５０Ｖａｃ／μｍ以下、３００Ｖａｃ／μｍ以下である。
【００３８】
前記ポリプロピレンフィルムの融点は、１６８．０〜１７８．０℃であることが好ましく、１７１．０〜１７５．０℃であることがより好ましく、１７２．０〜１７４．２℃であることがさらに好ましい。前記ポリプロピレンフィルムの融点が１６８．０℃以下であると、コンデンサ用ポリプロピレンフィルムとして耐電圧特性に劣る場合があるため好ましくない。前記ポリプロピレンフィルムの融点の測定方法は、実施例記載の方法による。
【００３９】
前記ポリプロピレンフィルムは、前記係数ｃが−２００以上−５０以下であれば、その用途は特に限定されないが、コンデンサー用であることが好ましい。
【００４０】
前記係数ｃが−２００以上−５０以下である前記ポリプロピレンフィルムは、成形加工性が良好であり、薄い厚みとすることができる。従って、コンデンサー用として好適に使用できる。
【００４１】
前記ポリプロピレンフィルムの厚さは、コンデンサーに使用した場合のコンデンサーの小型化及び高容量化を担保する観点から、１〜１０μｍである。具体的に、前記ポリプロピレンフィルムの厚さは、１０μｍ以下であり、６．０μｍ以下が好ましく、４．０μｍ以下がより好ましく、３．５μｍ以下がさらに好ましく、３．０μｍ以下が特に好ましい。また、前記ポリプロピレンフィルムの厚さは、製造上の観点から、１．０μｍ以上である。前記ポリプロピレンフィルムの厚さは、１．５μｍ以上、１．８μｍ以上とすることができる。
【００４２】
前記ポリプロピレンフィルムの厚さは、マイクロメーター（ＪＩＳ−Ｂ７５０２）を用いて、ＪＩＳ−Ｃ２３３０に準拠して測定される値をいう。
【００４３】
前記ポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂を含む。前記ポリプロピレン樹脂の含有量は、ポリプロピレンフィルム全体に対して（ポリプロピレンフィルム全体を１００質量％としたときに）、好ましくは９０質量％以上、より好ましくは９５質量％以上である。前記ポリプロピレン樹脂の含有量の上限は、ポリプロピレンフィルム全体に対して、例えば、１００質量％、９８質量％等である。前記ポリプロピレン樹脂は、一種のポリプロピレン樹脂を単独で含むものであってもよく、二種以上のポリプロピレン樹脂を含むものであってもよい。
【００４４】
ここで、前記ポリプロピレンフィルムに含まれるポリプロピレン樹脂が二種以上である場合、含有量の多い方のポリプロピレン樹脂を、本明細書では、「主成分のポリプロピレン樹脂」という。また、前記ポリプロピレンフィルムに含まれるポリプロピレン樹脂が一種である場合、当該ポリプロピレン樹脂を、本明細書では、「主成分のポリプロピレン樹脂」という。
【００４５】
以下、本明細書において、主成分であるか否かを特に明記せずに「ポリプロピレン樹脂」というときは、特段の断りがない限り、主成分としてのポリプロピレン樹脂と、主成分以外のポリプロピレン樹脂との両方を意味する。例えば、「前記ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗは、２５万以上４５万以下であることが好ましい。」と記載されている場合、主成分としてのポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが２５万以上４５万以下であることが好ましいことと、主成分以外のポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが２５万以上４５万以下であることが好ましいこととの両方を意味する。
【００４６】
前記ポリプロピレンフィルムは、二軸延伸フィルムであってもよく、一軸延伸フィルムであってもよく、無延伸フィルムであってもよいが、二軸延伸フィルムであることが好ましい。なお、以下では、前記ポリプロピレンフィルムが二軸延伸フィルムである場合について説明する。
【００４７】
前記ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗは、２５万以上４５万以下であることが好ましく、２５万以上４０万以下であることがより好ましい。前記ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが２５万以上４５万以下であると、樹脂流動性が適度となる。その結果、キャスト原反シートの厚さの制御が容易であり、薄い延伸フィルムを作製することが容易となる。また、キャスト原反シートや延伸フィルムの厚みムラが発生し難くなる。また、キャスト原反シートに適度な延伸性を与えることができる。ポリプロピレン樹脂を２種以上使用する場合、上記Ｍｗが２５万以上３３万未満のポリプロピレン樹脂と上記Ｍｗが３３万以上４５万以下のポリプロピレン樹脂を併用することが好ましい。
【００４８】
前記ポリプロピレン樹脂の数平均分子量Ｍｎは、３００００以上５３０００以下であることが好ましく、３３０００以上５２０００以下であることがより好ましい。前記ポリプロピレン樹脂の数平均分子量Ｍｎが３００００以上５３０００以下であると、前記係数ｃが−２００以上−５０以下であるポリプロピレンフィルムを得やすい。
【００４９】
前記ポリプロピレン樹脂のｚ平均分子量Ｍｚは、５０００００以上２１０００００以下であることが好ましく、７０００００以上１７０００００以下であることがより好ましい。前記ポリプロピレン樹脂のｚ平均分子量Ｍｚが５０００００以上２１０００００以下であると、前記係数ｃが−２００以上−５０以下であるポリプロピレンフィルムを得やすい。
【００５０】
前記ポリプロピレン樹脂の分子量分布［（重量平均分子量Ｍｗ）／（数平均分子量Ｍｎ）］は、５以上１２以下であることが好ましく、５以上１１以下であることがより好ましく、５以上１０以下であることがさらに好ましく、５．５〜９．５であることが特に好ましい。前記ポリプロピレン樹脂の分子量分布［（重量平均分子量Ｍｗ）／（数平均分子量Ｍｎ）］が５以上１２以下であると、前記係数ｃが−２００以上−５０以下であるポリプロピレンフィルムを得やすい。ポリプロピレン樹脂を２種以上使用する場合、上記分子量分布が５以上８．５未満のポリプロピレン樹脂と上記分子量分布が８．５以上１１以下のポリプロピレン樹脂を併用することが好ましい。
【００５１】
前記ポリプロピレン樹脂の分子量分布［（ｚ平均分子量Ｍｚ）／（数平均分子量Ｍｎ）］は、１０以上７０以下であることが好ましく、１５以上６０以下であることがより好ましく、１５以上５０以下であることがさらに好ましい。前記ポリプロピレン樹脂の分子量分布［（ｚ平均分子量Ｍｚ）／（数平均分子量Ｍｎ）］が１０以上７０以下であると、前記係数ｃが−２００以上−５０以下であるポリプロピレンフィルムを得やすい。
【００５２】
本明細書において、前記ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）、ｚ平均分子量、及び、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ、及び、Ｍｚ／Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）装置を用いて測定した値である。より具体的には、東ソー株式会社製、示差屈折計（ＲＩ）内蔵型高温ＧＰＣ測定機のＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ−ＨＴ（商品名）を使用して測定した値である。ＧＰＣカラムとして、東ソー株式会社製の３本のＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨＨＲ−Ｈ（２０）ＨＴを連結して使用する。カラム温度を１４０℃に設定して、溶離液としてトリクロロベンゼンを１．０ｍｌ／１０分の流速で流して、ＭｗとＭｎの測定値を得る。東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用いてその分子量Ｍに関する検量線を作成して、測定値をポリスチレン値に換算して、Ｍｗ、Ｍｎ及びＭｚを得る。ここで、標準ポリスチレンの分子量Ｍの底１０の対数を、対数分子量（「Ｌｏｇ（Ｍ）」）という。
【００５３】
前記ポリプロピレン樹脂は、分子量微分分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値から、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を引いた差（以下、「微分分布値差ＤＭ」ともいう）が、−５％以上１４％以下であることが好ましく、−４％以上１２％以下であることがより好ましく、−４％以上１０％以下であることがさらに好ましい。
なお、「対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値から、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を引いた差（微分分布値差ＤＭ）が、−５％以上１４％以下である」とは、前記ポリプロピレン樹脂の有するＭｗの値より、低分子量側の分子量１万から１０万の成分（以下、「低分子量成分」ともいう）の代表的な分布値としての対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５の成分と、高分子量側の分子量１００万前後の成分（以下、「高分子量成分」ともいう）の代表的な分布値としてのＬｏｇ（Ｍ）＝６．０前後の成分とを比較したときに、差分が正の場合は低分子量成分の方が多く、差分が負の場合は高分子量成分の方が多いと理解できる。
【００５４】
つまり、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが５〜１２であるといっても単に分子量分布幅の広さを表しているに過ぎず、その中の高分子量成分、低分子量成分の量的な関係までは分からない。そこで、安定製膜性と原反シートの厚み均一性の観点から、前記ポリプロピレン樹脂は、広い分子量分布を有すると同時に、低分子量成分を適度に含むようにするために分子量１万から１０万の成分を、分子量１００万の成分と比較して、微分分布値差が−５％以上１４％以下となるようにポリプロピレン樹脂を使用することが好ましい。
【００５５】
前記微分分布値は、ＧＰＣを用いて、次のようにして得た値である。ＧＰＣの示差屈折（ＲＩ）検出計によって得られる、時間に対する強度を示す曲線（一般には、「溶出曲線」ともいう）を使用する。標準ポリスチレンを用いて得た検量線を使用して、時間軸を対数分子量（Ｌｏｇ（Ｍ））に変換することで、溶出曲線をＬｏｇ（Ｍ）に対する強度を示す曲線に変換する。ＲＩ検出強度は、成分濃度と比例関係にあるので、強度を示す曲線の全面積を１００％とすると、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）に対する積分分布曲線を得ることができる。微分分布曲線は、この積分分布曲線をＬｏｇ（Ｍ）で、微分することによって得る。したがって、「微分分布」とは、濃度分率の分子量に対する微分分布を意味する。この曲線から、特定のＬｏｇ（Ｍ）のときの微分分布値を読みとる。
【００５６】
前記ポリプロピレン樹脂のヘプタン不溶分（ＨＩ）は、９６．０％以上であることが好ましく、より好ましくは９７．０％以上である。また、前記ポリプロピレン樹脂のヘプタン不溶分（ＨＩ）は、９９．５％以下であることが好ましく、より好ましくは９９．０％以下である。ここで、ヘプタン不溶分は、多いほど樹脂の立体規則性が高いことを示す。前記ヘプタン不溶分（ＨＩ）が、９６．０％以上９９．５％以下であると、キャスト原反シート成形の際の固化（結晶化）の速度が適度となり、適度の延伸性を有する。ヘプタン不溶分（ＨＩ）の測定方法は、実施例記載の方法による。
【００５７】
前記ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、１．０〜８．０ｇ／１０ｍｉｎであることが好ましく、１．５〜７．０ｇ／１０ｍｉｎであることがより好ましく、２．０〜６．０ｇ／１０ｍｉｎであることがさらに好ましい。前記ポリプロピレン樹脂のメルトフローレートの測定方法は、実施例記載の方法による。
【００５８】
前記ポリプロピレンフィルムに含まれるポリプロピレン樹脂が二種以上である場合、主成分のポリプロピレン樹脂は、前記微分分布値差ＤＭが８．０％以上であり、前記ヘプタン不溶分（ＨＩ）が９８．５％以下であり、前記メルトフローレート（ＭＦＲ）が４ｇ／１０ｍｉｎ以上８ｇ／１０ｍｉｎ以下であることが好ましい。また、前記ポリプロピレンフィルムに含まれるポリプロピレン樹脂が二種以上である場合、主成分以外のポリプロピレン樹脂は、前記微分分布値差ＤＭが８．０％未満であり、前記ヘプタン不溶分（ＨＩ）が９８．５％超えであり、前のメルトフローレート（ＭＦＲ）が１ｇ／１０ｍｉｎ以上３．９ｇ／１０ｍｉｎ以下であることが好ましい。
【００５９】
前記ポリプロピレン樹脂は、一般的に公知の重合方法を用いて製造することができる。前記重合方法としては、例えば、気相重合法、塊状重合法及びスラリー重合法を例示できる。
【００６０】
重合は、１つの重合反応機を用いる単段（一段）重合であってもよく、２つ以上の重合反応器を用いた多段重合であってもよい。また、重合は、反応器中に水素又はコモノマーを分子量調整剤として添加して行ってもよい。
【００６１】
重合の際の触媒には、一般的に公知のチーグラー・ナッタ触媒を使用することができ、前記ポリプロピレン樹脂を得ることができる限り特に限定されない。前記触媒は、助触媒成分やドナーを含んでもよい。触媒や重合条件を調整することによって、分子量、分子量分布、立体規則性等を制御することができる。
【００６２】
前記ポリプロピレン樹脂の分子量分布等は、樹脂混合（ブレンド）により調整することができる。例えば、互いに分子量や分子量分布の異なるもの２種類以上の樹脂を混合する方法が挙げられる。一般的には、主樹脂に、それより平均分子量が高い樹脂、又は、低い樹脂を、樹脂全体を１００質量％とすると、主樹脂が５５質量％以上９０質量％以下である２種のポリプロピレン混合系が、低分子量成分量の調整が行い易いため、好ましい。
【００６３】
なお、前記の混合調整方法を採用する場合、平均分子量の目安として、メルトフローレート（ＭＦＲ）を用いても構わない。この場合、主樹脂と添加樹脂のＭＦＲの差は、１〜３０ｇ／１０分程度としておくのが、調整の際の利便性の観点から好ましい。
【００６４】
樹脂混合する方法としては、特に制限はないが、主樹脂と添加樹脂の重合粉、又は、ペレットを、ミキサー等を用いてドライブレンドする方法や、主樹脂と添加樹脂の重合粉、又は、ペレットを、混練機に供給し、溶融混練してブレンド樹脂を得る方法が挙げられる。
【００６５】
前記ミキサーや前記混練機は、特に制限されない。前記混練機は、１軸スクリュータイプ、２軸スクリュータイプ、それ以上の多軸スクリュータイプの何れでもよい。２軸以上のスクリュータイプの場合、同方向回転、異方向回転のどちらの混練タイプでも構わない。
【００６６】
溶融混練によるブレンドの場合は、良好な混練物が得られれば、混練温度は特に制限されない。一般的には、２００℃から３００℃の範囲であり、樹脂の劣化を抑制する観点から、２３０℃から２７０℃が好ましい。また、樹脂の混練混合の際の劣化を抑制するため、混練機に窒素などの不活性ガスをパージしても構わない。溶融混練された樹脂は、一般的に公知の造粒機を用いて、適当な大きさにペレタイズしてもよい。これにより、混合ポリプロピレン原料樹脂ペレットを得ることができる。
【００６７】
ポリプロピレン原料樹脂中に含まれる重合触媒残渣等に起因する総灰分は、電気特性を向上させるために可能な限り少ないことが好ましい。総灰分は、ポリプロピレン樹脂を基準（１００重量部）として、５０ｐｐｍ以下であることが好ましく、４０ｐｐｍ以下であることがより好ましく、３０ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。
【００６８】
前記ポリプロピレン樹脂は、添加剤を含んでいてもよい。「添加剤」とは、一般的に、ポリプロピレン樹脂に使用される添加剤であって、前記係数ｃが−２００以上−５０以下となるポリプロピレンフィルムを得ることができる限り特に制限されない。前記添加剤としては、例えば、酸化防止剤、塩素吸収剤、紫外線吸収剤、滑剤、可塑剤、難燃化剤、帯電防止剤等が挙げられる。前記ポリプロピレン樹脂は、前記添加剤を、前記ポリプロピレンフィルムに悪影響を与えない量で含めてもよい。
【００６９】
前記ポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂以外の他の樹脂（以下「他の樹脂」ともいう）を含んでもよい。「他の樹脂」とは、一般的に、樹脂とされるポリプロピレン樹脂以外の樹脂であって前記係数ｃが−２００以上−５０以下となるポリプロピレンフィルムを得ることができる限り特に制限されない。前記他の樹脂としては、ポリエチレン、ポリ（１−ブテン）、ポリイソブテン、ポリ（１−ペンテン）、ポリ（１−メチルペンテン）などのポリプロピレン以外のポリオレフィン；エチレン−プロピレン共重合体、プロピレン−ブテン共重合体、エチレン−ブテン共重合体などのα−オレフィン同士の共重合体；スチレン−ブタジエンランダム共重合体などのビニル単量体−ジエン単量体ランダム共重合体；スチレン−ブタジエン−スチレン  ブロック共重合体などのビニル単量体−ジエン単量体−ビニル単量体ランダム共重合体等が挙げられる。前記ポリプロピレンフィルムは、前記他の樹脂を、前記ポリプロピレンフィルムに悪影響を与えない範囲の量で含めてよい。
【００７０】
本実施形態に係る二軸延伸ポリプロピレンフィルムを製造するための「延伸前のキャスト原反シート」は、次のようにして好適に作製することができる。ただし、本実施形態に係る二軸延伸ポリプロピレンフィルムを製造するための「延伸前のキャスト原反シート」は、以下の記載の作製方法に限定されない。
【００７１】
まず、ポリプロピレン樹脂ペレット、ドライ混合されたポリプロピレン樹脂ペレット、又は、予め溶融混練して作製した混合ポリプロピレン樹脂ペレットを押出機に供給して、加熱溶融する。
加熱溶融時の押出機回転数は、５〜４０ｒｐｍが好ましく、１４．５〜３０ｒｐｍがより好ましく、１５〜２０ｒｐｍがさらに好ましい。また、加熱溶融時の押出機設定温度は、２５４〜２８０℃が好ましく、２５８℃〜２８０℃がより好ましく、２６０〜２８０℃がさらに好ましく、２６０〜２７０℃が特に好ましい。また、加熱溶融時の樹脂温度は、２５１〜２７７℃が好ましく、２５５℃〜２７７℃がより好ましく、２５７〜２７７℃がさらに好ましく、２５７〜２６７℃が特に好ましい。加熱溶融時の樹脂温度は、押出機に挿入された温度計にて測定される値である。加熱溶融時の押出機設定温度が２５４℃を著しく下回るか、及び／又は、加熱溶融時の樹脂温度が２５１℃を著しく下回ると、原反シートの流れ方向厚みむらや幅方向の厚みむらが生じやすいため、延伸時の破断等をすることなく厚さ１〜１０μｍである薄膜ポリプロピレンフィルムを良好に得る、ということが困難となる。
加熱溶融時の押出機回転数、押出機設定温度、樹脂温度を前記数値範囲内において適宜選択することにより、前記係数ｃが−２００以上−５０以下であるポリプロピレンフィルムを得ることができる。なお、加熱溶融時の押出機回転数、押出機設定温度、樹脂温度は、使用するポリプロピレン樹脂の物性も考慮して選択する。なお、加熱溶融時の樹脂温度を前記数値範囲内にすることにより、樹脂の劣化を抑制することもできる。前記押出機回転数を大きくすると前記係数ｃが小さくなる傾向となり、前記押出機回転数を小さくすると前記係数ｃが大きくなる傾向となる。また、前記加熱溶融時の樹脂温度を大きくすると前記係数ｃが小さくなる傾向となり、前記加熱溶融時の樹脂温度を小さくすると前記係数ｃが大きくなる傾向となる。
【００７２】
次に、Ｔダイを用いて溶融樹脂をシート状に押し出し、少なくとも１個以上の金属ドラムで、冷却、固化させることで、未延伸のキャスト原反シートを成形する。ここで、Ｔダイのリップギャップは、幅方向に一定の間隔で配置された複数本のリップボルトにより調整する。具体的には、例えば、キャスト原反シートの製品となる部分（両サイドの製品とせずに切り捨てる部分を除いた部分）に対応する位置のリップギャップが均一となるように各リップボルトを調整する方法が挙げられる。また、幅方向で中央に向かうほど、リップギャップが広く、又は、狭くなるように、各リップボルトを調整する方法が挙げられる。前記リップボルトの調整は、使用するポリプロピレン樹脂の物性等に応じて決定することができる。
リップギャップは、０．８ｍｍ未満が好ましく、０．７５ｍｍ以下がより好ましく、０．７０ｍｍ以下がさらに好ましい。また、リップギャップは、０．４ｍｍ以上が好ましく、０．５ｍｍ以上がより好ましい。キャスト原反シートの厚みは、押出機回転数とリップギャップで設定することができ、リップギャップを上記数値範囲内とすれば、キャスト原反シート厚みを、均一な厚みとしやすい。なお、ここでのリップギャップの値は、各リップボルト位置でのギャップの平均値をいう。リップギャップが０．８ｍｍを著しく上回ると、延伸製膜時に破断するおそれがある。前記リップギャップを大きくすると前記係数ｃが大きくなる傾向となり、前記リップギャップを小さくすると前記係数ｃが小さくなる傾向となる。
また、前記金属ドラムの表面温度（押し出し後、最初に接触する金属ドラムの温度）は、５０〜１００℃であることが好ましく、より好ましくは、６０〜１００℃であり、さらに好ましくは６０〜８０℃である。前記金属ドラムの表面温度は、使用するポリプロピレン樹脂の物性等に応じて決定することができる。金属ドラムの表面温度が５０℃を著しく下回ると、原反シートの良好なシート成形性が得られにくいため、延伸製膜時に延伸むらや破断をすることなく厚さ１〜１０μｍである薄膜ポリプロピレンフィルムを良好に得る、ということが困難となる。各リップボルトを適宜調整したり、前記金属ドラムの表面温度を適宜設定することにより、前記係数ｃが−２００以上−５０以下であるポリプロピレンフィルムを得ることができる。
【００７３】
前記キャスト原反シートのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、１．０〜９．０ｇ／１０ｍｉｎであることが好ましく、２．０〜８．０ｇ／１０ｍｉｎであることがより好ましく、３．０〜７．０ｇ／１０ｍｉｎであることがさらに好ましい。前記ポリプロピレンフィルムのメルトフローレートの測定方法は、実施例記載の方法による。
【００７４】
下記式（２）に示す、前記ポリプロピレン樹脂のメルトフローレートと、前記キャスト原反シートのメルトフローレートとの変化率は、１．３以下であることが好ましく、１．２以下であることがより好ましい。
（変化率）＝（原反シートのメルトフローレート）／（ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート）        式（２）
【００７５】
前記変化率が、１．３以下であると、樹脂劣化しにくく溶融安定性に優れ、成形物の厚み変動を抑制するため、押出成形性が良好になると推察している。なお、下限値としては、０以上、０．０１以上、０．１以上等である。
【００７６】
前記キャスト原反シートの流れ方向の一定長さごとの厚みばらつきＵＭＤは、好ましくは１．６μｍ以下であり、より好ましくは１．５μｍ以下である。また、前記ＵＭＤは、小さいほど好ましいが、例えば０．０１μｍ以上である。
前記ＵＭＤは、以下の（１ａ）〜（４ａ）の手順により得られる値である。
（１ａ）幅１８０ｍｍ、流れ方向８０２０ｍｍのキャスト原反シートのサンプルを作成する。
（２ａ）前記サンプルの幅方向の中心位置（両末端から９０ｍｍの位置）を、流れ方向に２ｍｍピッチで、４００１点の厚みを測定する。測定は、流れ方向で端部から１０ｍｍの位置から開始する。
（３ａ）測定開始位置から０ｍｍ〜２０００ｍｍの地点の合計１００１点の厚みの平均値Ａ１と、２０００ｍｍ〜４０００ｍｍの地点の合計１００１点の厚みの平均値Ａ２と、４０００ｍｍ〜６０００ｍｍの地点の合計１００１点の厚みの平均値Ａ３と、６０００ｍｍ〜８０００ｍｍの地点の合計１００１点の厚みの平均値Ａ４とを求める。
（４ａ）前記平均値Ａ１、前記平均値Ａ２、前記平均値Ａ３、及び、前記平均値Ａ４の標準偏差を求め、これをＵＭＤとする。
より詳細には、実施例に記載の方法による。
【００７７】
前記ＵＭＤの最大偏差は、好ましくは７．０μｍ以下であり、より好ましくは６．０μｍ以下である。また、前記ＵＭＤの最大偏差は、小さいほど好ましいが、例えば０．０１μｍ以上である。
前記ＵＭＤの最大偏差は、以下の（１ｂ）〜（２ｂ）の手順により得られる値である。
（１ｂ）前記平均値Ａ１、前記平均値Ａ２、前記平均値Ａ３、及び、前記平均値Ａ４の平均値Ｂを求める。
（２ｂ）前記平均値Ｂと全測定点のそれぞれの厚みとの差のうち、差の絶対値が最も大きいものをＵＭＤの最大偏差とする。
より詳細には、実施例に記載の方法による。
【００７８】
前記キャスト原反シートの流れ方向一定間隔ごとの幅方向の厚みばらつきＵＴＤは、好ましくは１．２μｍ以下であり、より好ましくは１．０μｍ以下である。また、前記ＵＴＤは、小さいほど好ましいが、小さいほど好ましいが、例えば０．０１μｍ以上である。
前記ＵＴＤは、以下の（１ｃ）〜（４ｃ）の手順により得られる値である。
（１ｃ）上記（１ａ）のサンプルを準備する。
（２ｃ）流れ方向で０ｍｍ、２０００ｍｍ、４０００ｍｍ、６０００ｍｍ、及び、８０００ｍｍの位置において、幅方向に１ｍｍピッチで、１８１点の厚みを測定する。なお、（２ｃ）における「流れ方向で０ｍｍ、２０００ｍｍ、４０００ｍｍ、６０００ｍｍ、及び、８０００ｍｍの位置」とは、上記（２ａ）の測定開始位置（流れ方向で端部から１０ｍｍの位置）を基準（０ｍｍ）の位置とした位置である。
（３ｃ）流れ方向で０ｍｍの位置における合計１８１点の厚みの平均値Ｃ１と、流れ方向で２０００ｍｍの位置における合計１８１点の厚みの平均値Ｃ２と、流れ方向で４０００ｍｍの位置における合計１８１点の厚みの平均値Ｃ３と、流れ方向で６０００ｍｍの位置における合計１８１点の厚みの平均値Ｃ４と、流れ方向で８０００ｍｍの位置における合計１８１点の厚みの平均値Ｃ５とを求める。
（４ｃ）前記平均値Ｃ１、前記平均値Ｃ２、前記平均値Ｃ３、前記平均値Ｃ４、及び、前記平均値Ｃ５の標準偏差を求め、これをＵＴＤとする。
より詳細には、実施例に記載の方法による。
【００７９】
前記キャスト原反シートの連続製膜時の厚み変動パラメータＵＴＯＴＡＬは、好ましくは１．０μｍ２以下であり、より好ましくは０．９μｍ２以下であり、さらに好ましくは０．８μｍ２以下である。また、前記ＵＴＯＴＡＬは、小さいほど好ましいが、例えば０．０１μｍ２以上である。前記ＵＴＯＴＡＬは、下記式により得られる値である。
ＵＴＯＴＡＬ＝ＵＭＤ×ＵＴＤ
【００８０】
前記ＵＭＤ、前記ＵＴＤ、及び、前記ＵＴＯＴＡＬの少なくとも１つ、好ましくは、すべてが前記数値範囲を満たすと、前記キャスト原反シートの全体の厚みムラは少ないといえる。その結果、延伸時の破断を抑制し、さらに延伸後のポリプロピレンフィルムの厚みムラも抑制することができる。
なお、前記ＵＭＤ、前記ＵＭＤの最大偏差、前記ＵＴＤ、及び、前記ＵＴＯＴＡＬの好ましい数値範囲は、研究用小型延伸装置を用いて作製したキャスト原反シートの好ましい数値範囲である。
生産設備を用いて作製したキャスト原反シートの好ましい数値範囲は以下の通りである。
前記ＵＭＤは、好ましくは０．１０μｍ以下であり、より好ましくは０．０８μｍ以下である。また、前記ＵＭＤは、小さいほど好ましいが、例えば０．０１μｍ以上である。
前記ＵＭＤの最大偏差は、好ましくは０．５μｍ以下であり、より好ましくは０．３μｍ以下である。また、前記ＵＭＤの最大偏差は、小さいほど好ましいが、例えば０．０１μｍ以上である。
前記ＵＴＤは、好ましくは０．５μｍ以下であり、より好ましくは０．３μｍ以下である。また、前記ＵＴＤは、小さいほど好ましいが、小さいほど好ましいが、例えば０．０１μｍ以上である。
変動パラメータＵＴＯＴＡＬは、好ましくは０．０５μｍ２以下であり、より好ましくは０．０３μｍ２以下である。また、前記ＵＴＯＴＡＬは、小さいほど好ましいが、例えば０．０１μｍ２以上である。
研究用小型延伸装置と生産設備とで、好ましい数値範囲が異なるのは、生産設備の方が厚みムラが少なくなるためである。
【００８１】
前記キャスト原反シートの厚さは、前記ポリプロピレンフィルムを得ることができる限り、特に制限されることはないが、通常、０．０５ｍｍ〜２ｍｍであることが好ましく、０．１ｍｍ〜１ｍｍであることがより好ましい。
【００８２】
本実施形態に係る二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、次のようにして好適に作製することができる。ただし、本実施形態に係る二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、以下の記載の作製方法に限定されない。
【００８３】
前記ポリプロピレンフィルムは、前記ポリプロピレンキャスト原反シートに延伸処理を行って製造することができる。延伸は、縦及び横に二軸に配向せしめる二軸延伸が好ましく、延伸方法としては逐次二軸延伸方法が好ましい。逐次二軸延伸方法としては、例えば、まず、キャスト原反シートを好ましくは１１０〜１７０℃、より好ましくは１３５℃〜１７０℃の温度に保ち、速度差を設けたロール間に通して流れ方向に延伸する。流れ方向の延伸倍率は３．５〜５．５倍が好ましく、４．２〜５．４倍がより好ましい。引き続き、当該シートをテンターに導いて、横方向に延伸する。横方向の延伸時の温度は１５０℃〜１６５℃が好ましく、横方向の延伸倍率は９〜１１倍が好ましい。その後、２〜１０倍に緩和、熱固定を施す。以上により、二軸延伸ポリプロピレンフィルムが得られる。前記流れ方向の延伸倍率、横方向の延伸倍率、緩和後の倍率を適宜設定することにより、前記係数ｃが−２００以上−５０以下であるポリプロピレンフィルムを得ることができる。
【００８４】
前記ポリプロピレンフィルムには、金属蒸着加工工程などの後工程において、接着特性を高める目的で、延伸及び熱固定工程終了後に、オンライン又はオフラインにてコロナ放電処理を行ってもよい。コロナ放電処理は、公知の方法を用いて行うことができる。雰囲気ガスとして空気、炭酸ガス、窒素ガス、又は、これらの混合ガスを用いて行うことが好ましい。
【００８５】
コンデンサーとして加工するために、前記ポリプロピレンフィルムの片面又は両面に金属層を積層し、金属層一体型ポリプロピレンフィルムとしてもよい。前記金属層は、電極として機能する。前記金属層に用いられる金属としては、例えば、亜鉛、鉛、銀、クロム、アルミニウム、銅、ニッケルなどの金属単体、それらの複数種の混合物、それらの合金などを使用することができるが、環境、経済性及びコンデンサー性能などを考慮すると、亜鉛、アルミニウムが好ましい。
【００８６】
前記ポリプロピレンフィルムの片面又は両面に金属層を積層する方法としては、例えば、真空蒸着法やスパッタリング法を例示することができる。生産性及び経済性などの観点から、真空蒸着法が好ましい。真空蒸着法として、一般的にるつぼ法式やワイヤー方式などを例示することができるが、特に限定されることはなく、適宜最適なものを選択することができる。
【００８７】
蒸着により金属層を積層する際のマージンパターンも特に限定されるものではないが、コンデンサーの保安性等の特性を向上させる点から、フィッシュネットパターンないしはＴマージンパターンといった、いわゆる特殊マージンを含むパターンをフィルムの片方の面上に施すことが好ましい。保安性が高まり、コンデンサーの破壊、ショートの防止、などの点からも効果的である。
【００８８】
マージンを形成する方法はテープ法、オイル法など、一般に公知の方法が、何ら制限無く使用することができる。
【００８９】
本実施形態のフィルムコンデンサは、金属層一体型ポリプロピレンフィルムが複数積層された構成を有していてもよいし、巻回された金属層一体型ポリプロピレンフィルムを有していてもよい。このようなフィルムコンデンサは、電気自動車やハイブリッド自動車などの駆動モーターを制御するインバーター電源機器用コンデンサなどに好適に使用できる。このほか、鉄道車両用、風力発電用、太陽光発電用、一般家電用などにおいても好適に使用できる。
【００９０】
前記金属層一体型ポリプロピレンフィルムは、従来公知の方法で積層するか、巻回してフィルムコンデンサとすることができる。
【実施例】
【００９１】
以下、本発明に関し実施例を用いて詳細に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
【００９２】
〔ポリプロピレン樹脂〕
実施例及び比較例のポリプロピレンフィルムを製造するために使用したポリプロピレン樹脂を、表１に示す。
表１に示すポリプロピレン樹脂Ａは、大韓油化社製のＳ８０２Ｍであり、ポリプロピレン樹脂Ｄは、ＨＰＴ−１である。ポリプロピレン樹脂Ｂは、ボレアリス社製のＨＣ３００ＢＦであり、ポリプロピレン樹脂Ｆは、ＨＣ３１８ＢＦであり、ポリプロピレン樹脂Ｈは、ＷＢ１３５ＨＭＳである。ポリプロピレン樹脂Ｃ、ポリプロピレン樹脂Ｅ、及び、ポリプロピレン樹脂Ｇは、プライムポリマー株式会社製の製品である。表１に示す樹脂Ａ〜Ｈ（ポリプロピレン樹脂Ａ〜Ｈ）は、プライムポリマー社、大韓油化社、ボレアリス社のいずれかから購入したものである。
表１に、ポリプロピレン樹脂Ａ〜Ｈの数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）、ｚ平均分子量（Ｍｚ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）、及び、分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）を示した。これらの値は、原料樹脂ペレットの形態での値である。測定方法は以下の通りである。
【００９３】
＜ポリプロピレン樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）、ｚ平均分子量（Ｍｚ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）、及び、分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）の測定＞
ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用い、以下の条件で、ポリプロピレン樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ)、ｚ平均分子量（Ｍｚ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）、分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）、分布曲線の微分分布値を測定した。
東ソー株式会社製、示差屈折計（ＲＩ）内蔵高温ＧＰＣ装置であるＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ-ＨＴ型を使用した。カラムとして、東ソー株式会社製のＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨＨＲ−Ｈ（２０）ＨＴを３本連結して使用した。１４０℃のカラム温度で、溶離液として、トリクロロベンゼンを、１．０ｍｌ／ｍｉｎの流速で流して測定した。検量線を、東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用いて作製し、測定された分子量の値をポリスチレンの値に換算して、数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）、及び、ｚ平均分子量（Ｍｚ）を得た。このＭｗとＭｎの値を用いて分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を得た。また、このＭｚとＭｎの値を用いて分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）を得た。
【００９４】
【表１】
2019167513.tif 000004
【００９５】
＜対数分子量ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値、対数分子量ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値、及び、分子量微分分布値差の測定＞
また、樹脂Ａ〜Ｆについて、対数分子量ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値、対数分子量ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を、次のような方法で得た。まず、ＲＩ検出計を用いて検出される強度分布の時間曲線（溶出曲線）を、上記標準ポリスチレンを用いて作製した検量線を用いて標準ポリスチレンの分子量Ｍ（Ｌｏｇ（Ｍ））に対する分布曲線に変換した。次に、分布曲線の全面積を１００％とした場合のＬｏｇ（Ｍ）に対する積分分布曲線を得た後、この積分分布曲線をＬｏｇ（Ｍ）で、微分することによってＬｏｇ（Ｍ）に対する微分分布曲線を得た。この微分分布曲線から、Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５およびＬｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を読んだ。また、Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値とＬｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値との差を分子量微分分布値差とした。なお、微分分布曲線を得るまでの一連の操作は、使用したＧＰＣ測定装置に内蔵されている解析ソフトウェアを用いて行った。その結果、対数分子量ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値は、樹脂Ａでは、２７．４％、樹脂Ｂでは、３１．５％、樹脂Ｃでは、３０．０％、樹脂Ｄでは、３１．４％、樹脂Ｅでは、３３．６％、樹脂Ｆでは、３０．３％であった。また、対数分子量ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値は、樹脂Ａでは、３０．８％、樹脂Ｂでは、２６．５％、樹脂Ｃでは、２１．２％、樹脂Ｄでは、２７．６％、樹脂Ｅでは、２４．４％、樹脂Ｆでは、２７．０％であった。また、分子量微分分布値差（ＤＭ）は、樹脂Ａでは、−３．４％、樹脂Ｂでは、５．０％、樹脂Ｃでは、８．８％、樹脂Ｄでは、３．８％、樹脂Ｅでは、９．２％、樹脂Ｆでは、３．３％であった。
【００９６】
＜ヘプタン不溶分（ＨＩ）の測定＞
樹脂Ａ〜Ｇについて、１０ｍｍ×３５ｍｍ×０．３ｍｍにプレス成形して約３ｇの測定用サンプルを作製した。次に、ヘプタン約１５０ｍＬを加えてソックスレー抽出を８時間行った。抽出前後の試料質量よりヘプタン不溶分を算出した。その結果、樹脂Ａでは、９８．８％、樹脂Ｂでは、９８．５％、樹脂Ｃでは、９７．８％、樹脂Ｄでは、９８．６％、樹脂Ｅでは、９７．３％、樹脂Ｆでは、９７．２％、樹脂Ｇでは、９７．５％であった。
【００９７】
上述のポリプロピレン樹脂を用いて、実施例、及び、比較例のポリプロピレンフィルムを作製し、その物性を評価した。
【００９８】
＜研究用小型延伸装置によるポリプロピレンフィルムの作製＞
（実施例１）
ポリプロピレン樹脂Ｃのペレットを押出機に供給し、押出機回転数を１５ｒｐｍ、押出機設定温度を２６０℃に設定し、樹脂温度２５７℃で溶融した。次に、幅方向に等間隔で配置された１２本のリップボルトの調整によってリップギャップを幅方向均一に０．７０ｍｍにした幅３００ｍｍのＴダイを用いて溶融樹脂をシート状に押し出し、表面温度を７０℃に保持した金属ドラムに巻きつけて固化させた。この際、エアナイフにより金属ドラム上にポリプロピレン樹脂を吹き付けた。このようにして厚さ２００μｍのキャスト原反シートを得た。なお、リップギャップの調整は、キャスト原反シートの製品となる部分（両サイドの製品とせずに切り捨てる部分を除いた部分）に対応する位置のリップギャップを調整して、幅方向均一に０．７０ｍｍにした。このシートを:Ｂｒｕｅｃｋｎｅｒ社製バッチ式二軸延伸機ＫＡＲＯ  IV（研究用小型延伸装置）を用いて、１６５℃で流れ方向に４．６倍に延伸し、次いで横方向に１０倍に延伸し、その後クリップで把持したまま横方向の倍率９倍に緩和を施して、厚さ５μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。
【００９９】
（実施例２）
ポリプロピレン樹脂Ｅを用いたこと以外は、実施例１と同様にして厚さ５μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。
【０１００】
（実施例３）
ポリプロピレン樹脂Ｄを用いたこと以外は、実施例１と同様にして厚さ５μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。
【０１０１】
（実施例４）
ポリプロピレン樹脂Ｄとポリプロピレン樹脂Ｅとをドライブレンドした。混合比率は、質量比で（ポリプロピレン樹脂Ｄ）：（ポリプロピレン樹脂Ｅ）＝４０：６０とした。その後、ドライブレンドした樹脂を用い、実施例１と同様にして厚さ５μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。ただし、押出成形条件（押出機回転数、樹脂温度、リップギャップ）は、表２に示した通りとした。
【０１０２】
（実施例５）
ポリプロピレン樹脂Ａを用い、押出成形条件（押出機回転数、樹脂温度、リップギャップ）を表２に示した通りとした以外は、実施例１と同様にして厚さ５μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。なお、実施例５における押出機設定温度は２６５℃とした。
【０１０３】
（実施例６）
ポリプロピレン樹脂Ａとポリプロピレン樹脂Ｅとをドライブレンドした。混合比率は、質量比で（ポリプロピレン樹脂Ａ）：（ポリプロピレン樹脂Ｅ）＝３５：６５とした。その後、ドライブレンドした樹脂を用い、実施例１と同様にして厚さ４μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。ただし、押出成形条件（押出機回転数、樹脂温度、リップギャップ）は、表２に示した通りとした。なお、実施例６における押出機設定温度は２６５℃とした。
【０１０４】
（実施例７）
ポリプロピレン樹脂Ａとポリプロピレン樹脂Ｃとをドライブレンドした。混合比率は、質量比で（ポリプロピレン樹脂Ａ）：（ポリプロピレン樹脂Ｃ）＝２５：７５とした。その後、ドライブレンドした樹脂を用い、実施例１と同様にして厚さ４μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。ただし、押出成形条件（押出機回転数、樹脂温度、リップギャップ）は、表２に示した通りとした。なお、実施例７における押出機設定温度は２６５℃とした。
【０１０５】
（比較例１）
ポリプロピレン樹脂Ａを用いたこと以外は、実施例１と同様にして厚さ５μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。
【０１０６】
（比較例２）
ポリプロピレン樹脂Ｂを用いたこと以外は、実施例１と同様にして厚さ５μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。
【０１０７】
（比較例３）
ポリプロピレン樹脂Ｆを用いたこと以外は、実施例１と同様にして厚さ５μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。
【０１０８】
（比較例４）
ポリプロピレン樹脂Ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様にして厚さ５μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。
【０１０９】
（比較例５）
ポリプロピレン樹脂Ｅとポリプロピレン樹脂Ｈとをドライブレンドした。混合比率は、質量比で（ポリプロピレン樹脂Ｅ）：（ポリプロピレン樹脂Ｈ）＝９０：１０とした。その後、ドライブレンドした樹脂を用い、実施例１と同様にして厚さ５μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。
【０１１０】
（比較例６）
ポリプロピレン樹脂Ｅを用い、押出成形条件（押出機回転数、樹脂温度、リップギャップ）を表２に示した通りとした以外は、実施例１と同様にして二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得ようとしたが、溶融樹脂が変動して原反シートの厚みむらが著しく大きくなり、延伸製膜時に破断が頻発した。なお、比較例６における押出機設定温度は２５０℃とした。
比較例６については、上述の理由により、後述する粘度パラメータの測定等を行わなかった。
【０１１１】
＜Ｃａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルにおける各パラメータの決定＞
まず、以下の（１）〜（５）の手順により、測定温度２３０℃、２４０℃、２５０℃におけるせん断粘度ηとせん断速度γとの関係（フローカーブ）を得た。なお、測定には、Ｔｈｅｒｍｏｆｉｓｈｅｒ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製のＨＡＡＫＥ  ＭｉｎｉＬａｂ  Ｒｈｅｏｍｅｘ  ＣＴＷ５（マイクロレオロジーコンパウンダー）を用いた。
（１）実施例、比較例で得たポリプロピレンフィルムを短冊状に切り出して５ｇ秤り取り、全量を試料投入部から投入した。
（２）回転数１０ｒｐｍで１分間安定化させた後、回転数１０ｒｐｍから３６０ｒｐｍの間の１０点の圧力損失ｄＰを測定し、測定した圧力損失ｄＰから、各回転数のせん断応力τを導出した。なお、測定した１０点は、対数表記で均等分割したときの１０点である。
（３）回転数１０、２０、５０、１００ｒｐｍの時に吐出口から排出された各樹脂量Ｑを測定し、測定した樹脂量Ｑから、各回転数のせん断速度γを導出し、γと回転数の線形近似式を求めた。得られた近似式から、上記（２）の１０点の回転数の時のγを求めた。
（４）上記（１）〜上記（３）で得られた１０点のせん断応力τとせん断速度γから、変形Ｈａｒｇｅｎ−Ｐｏｉｓｅｕｌｌｅの式（［せん断粘度η］＝［せん断応力τ］／［せん断速度γ］）を用いてせん断粘度ηを求めた。以上より、せん断粘度ηとせん断速度γとの関係（フローカーブ）を得た。
（５）上記（１）〜（４）の操作を測定温度２３０℃、２４０℃、２５０℃で実施し、各測定温度でのせん断粘度ηとせん断速度γとの関係（フローカーブ）を得た。
【０１１２】
次に、解析ソフト（株式会社ＨＡＳＬの解析ソフトＭａｔｅｒｉａｌｆｉｔ  Ｖｅｒ．３．０．０）の非ニュートン純粘性モデルフィット機能を用いて、上記（５）で得られたフローカーブ（η-γカーブ）を式（１）に示すＣａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデル（粘度式）にフィッティングして、マスターカーブを得た。以上により、各パラメータ（ゼロせん断粘度η０、係数ｂ、係数ｃ、係数ｄ、遅延時間λ）を得た。なお、基準温度Ｔｒは２４０℃としてフィッティングした。基準温度Ｔｒを２４０℃としたのは、測定温度２３０℃、２４０℃、２５０℃のうちの中間温度を選択したことによる。得られた各モデルパラメータを表２に示す。
【０１１３】
＜メルトフローレート（ＭＦＲ）の測定＞
実施例、比較例で使用した原料樹脂ペレットの形態でのメルトフローレート（ＭＦＲ）、及び、実施例、比較例で得た原反シート（二軸延伸前のシート）のメルトフローレート（ＭＦＲ）を、東洋精機株式会社のメルトインデックサを用いてＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の条件Ｍに準じて測定した。具体的には、まず、試験温度２３０℃にしたシリンダ内に、４ｇに秤りとった試料を挿入し、２．１６ｋｇの荷重下で３．５分予熱した。その後、３０秒間で底穴より押出された試料の重量を測定し、ＭＦＲ（ｇ／１０ｍｉｎ）を求めた。上記の測定を３回繰り返し、その平均値をＭＦＲの測定値とした。
また、ＭＦＲの変化率を、下記式（2）により求めた。結果を表２に示す。
（変化率）＝（原反シートのメルトフローレート）／（ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート）        式（２）
【０１１４】
＜二軸延伸ポリプロピレンフィルムの融点の測定＞
実施例、比較例にて得た二軸延伸ポリプロピレンフィルムの融点を、パーキン・エルマー社製、入力補償型ＤＳＣ  Ｄｉａｍｏｎｄ  ＤＳＣを用い、以下の手順により得た。まず、二軸延伸ポリプロピレンフィルムを約５ｍｇ秤りとり、アルミニウム製のサンプルホルダーに詰め、ＤＳＣ装置にセットした。窒素流下、３０℃から２８０℃まで２０℃／ｍｉｎの速度で昇温し、その融解曲線を測定した。ＤＳＣ測定の結果、１００℃から１９０℃の間には少なくとも１つ以上の融解ピークを得ることができ、その最も高温側の融解ピーク曲線のピークトップ（頂点）温度を融点として評価した。
その結果、実施例１では、１７４．１℃、実施例２では、１７４．０℃、実施例３では、１７４．１℃、実施例４では、１７４．２℃、実施例５では、１７４．９℃、実施例６では、１７４．６℃、実施例７では、１７４．５℃、比較例１では、１７５．０℃、比較例２では、１７４．３℃、比較例３では、１７０．０℃、比較例４では、１７１．０℃であった。
【０１１５】
【表２】
2019167513.tif 000005
【０１１６】
＜厚みむらの評価＞
実施例、比較例に係る押出成形後のキャスト原反シート（二軸延伸前）の流れ方向の一定長さごとの厚みばらつきＵＭＤ、ＵＭＤの最大偏差、流れ方向一定間隔ごとの幅方向の厚みばらつきＵＴＤ、及び、連続製膜時の厚み変動パラメータＵＴＯＴＡＬは、以下の手順により算出した。
【０１１７】
前記ＵＭＤは、以下の（１ａ）〜（４ａ）の手順により得た。
（１ａ）まず、実施例、比較例に係るキャスト原反シートを準備した。キャスト原反シートの押出成形条件は、各実施例、各比較例における押出成形条件と同じとした。なお、準備したキャスト原反シートの幅は、実施例、比較例ともに２６０ｍｍであった。
次に、キャスト原反シートの幅方向の端部０〜４０ｍｍ位置と２２０〜２６０ｍｍ位置の部分を切りおとして、幅１８０ｍｍ、流れ方向８０２０ｍｍのサンプルを採取した。
以上により、幅１８０ｍｍ、流れ方向８０２０ｍｍのキャスト原反シートのサンプルを作成した。
（２ａ）前記サンプルの幅方向の中心位置（両末端から９０ｍｍの位置）を、流れ方向に２ｍｍピッチで、４００１点の厚みを測定した。測定は、流れ方向で端部から１０ｍｍの位置から開始した。
（３ａ）測定開始位置から０ｍｍ〜２０００ｍｍの地点の合計１００１点の厚みの平均値Ａ１と、２０００ｍｍ〜４０００ｍｍの地点の合計１００１点の厚みの平均値Ａ２と、４０００ｍｍ〜６０００ｍｍの地点の合計１００１点の厚みの平均値Ａ３と、６０００ｍｍ〜８０００ｍｍの地点の合計１００１点の厚みの平均値Ａ４とを求めた。
（４ａ）前記平均値Ａ１、前記平均値Ａ２、前記平均値Ａ３、及び、前記平均値Ａ４の標準偏差を求め、これをＵＭＤとした。
【０１１８】
前記ＵＭＤの最大偏差は、以下の（１ｂ）〜（２ｂ）の手順により得た。
（１ｂ）前記平均値Ａ１、前記平均値Ａ２、前記平均値Ａ３、及び、前記平均値Ａ４の平均値Ｂを求めた。
（２ｂ）前記平均値Ｂと全測定点のそれぞれの厚みとの差のうち、差の絶対値が最も大きいものをＵＭＤの最大偏差とした。
【０１１９】
前記キャスト原反シートの流れ方向一定間隔ごとの幅方向の厚みばらつきＵＴＤは、以下の（１ｃ）〜（４ｃ）の手順により得た。
（１ｃ）上記（１ａ）のサンプルを準備した。
（２ｃ）流れ方向で０ｍｍ、２０００ｍｍ、４０００ｍｍ、６０００ｍｍ、及び、８０００ｍｍの位置において、幅方向に１ｍｍピッチで、１８１点の厚みを測定した。なお、（２ｃ）における「流れ方向で０ｍｍ、２０００ｍｍ、４０００ｍｍ、６０００ｍｍ、及び、８０００ｍｍの位置」とは、上記（２ａ）の測定開始位置（流れ方向で端部から１０ｍｍの位置）を基準（０ｍｍ）の位置とした位置である。
（３ｃ）流れ方向で０ｍｍの位置における合計１８１点の厚みの平均値Ｃ１と、流れ方向で２０００ｍｍの位置における合計１８１点の厚みの平均値Ｃ２と、流れ方向で４０００ｍｍの位置における合計１８１点の厚みの平均値Ｃ３と、流れ方向で６０００ｍｍの位置における合計１８１点の厚みの平均値Ｃ４と、流れ方向で８０００ｍｍの位置における合計１８１点の厚みの平均値Ｃ５とを求めた。
（４ｃ）前記平均値Ｃ１、前記平均値Ｃ２、前記平均値Ｃ３、前記平均値Ｃ４、及び、前記平均値Ｃ５の標準偏差を求め、これをＵＴＤとした。
【０１２０】
前記キャスト原反シートの連続製膜時の厚み変動パラメータＵＴＯＴＡＬは、下記式により得た。
ＵＴＯＴＡＬ＝ＵＭＤ×ＵＴＤ
【０１２１】
結果を表３に示す。
【０１２２】
＜延伸時の破断評価＞
キャスト原反シートの二軸延伸を３回実施し、次の基準で評価した。二軸延伸の条件は、各実施例、各比較例における二軸延伸時の条件と同じとした。結果を表３に示す。
Ａ：延伸時に一度も破れが生じなかった。
Ｂ：延伸時にクリップ近辺に１ｃｍ角程度の小さな破れが生じる場合があった。
Ｃ：全幅的に破れが生じ製膜できなかった。
実施例のように破れがない場合、安定製膜性が高い。
【０１２３】
＜押出成形時の端部流動性評価＞
押出成形後のキャスト原反シートの最端部にある耳の幅長を測定して、両端の平均値を耳幅として算出した。耳幅が５ｍｍ以下の場合を〇、５ｍｍを超える場合を×として評価した。結果を表３に示す。なお、最端部とは、幅方向位置０〜４％と９６％〜１００％の部分をいう。実施例、比較例においては、端から０〜１０．４ｍｍと２４９．６〜２６０ｍｍの部分をいう。また、「耳」とは、幅方向中央位置の厚さよりも１５０％以上厚い部分をいう。
耳幅は押出成形時の樹脂の流動性を示しており、耳幅が広いと流動性が低いといえる。流動性が低いと、キャスト原反シートの厚みむらが大きくなり、二軸延伸時の製膜性が不安定になる。また、樹脂の流動性が低いと製品端部の厚みが厚くなり、製品とすることが出来ず歩留りも低下する。
【０１２４】
【表３】
2019167513.tif 000006
【０１２５】
＜生産設備によるポリプロピレンフィルムの作製＞
（実施例８）
研究用小型延伸装置の代わりに生産設備を用いたこと以外は、実施例４と同様にして厚さ２．０μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。
【０１２６】
（比較例７）
研究用小型延伸装置の代わりに生産設備を用いたこと以外は、比較例１と同様にして厚さ２．０μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。
【０１２７】
＜Ｃａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルにおける各パラメータの決定＞
実施例１〜７、及び、比較例１〜５と同様にして、実施例８、及び、比較例７について、Ｃａｒｒｅａｕ−Ｙａｓｕｄａモデルにおける各パラメータを決定した。結果を表４に示す。
【０１２８】
＜メルトフローレート（ＭＦＲ）の測定＞
実施例１〜７、及び、比較例１〜５と同様にして、実施例８、及び、比較例７について、メルトフローレート（ＭＦＲ）の測定を行った。結果を表４に示す。
【０１２９】
＜二軸延伸ポリプロピレンフィルムの融点の測定＞
実施例１〜７、及び、比較例１〜５と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの融点の測定を測定したところ、実施例８は、１７２．０℃、比較例７は、１７２．５℃であった。
【０１３０】
【表４】
2019167513.tif 000007
【０１３１】
＜厚みむらの評価＞
実施例１〜７、及び、比較例１〜５と同様にして、実施例８、比較例７に係る押出成形後のキャスト原反シート（二軸延伸前）の流れ方向の一定長さごとの厚みばらつきＵＭＤ、ＵＭＤの最大偏差、流れ方向一定間隔ごとの幅方向の厚みばらつきＵＴＤ、及び、連続製膜時の厚み変動パラメータＵＴＯＴＡＬを得た。結果を表５に示す。
【０１３２】
＜延伸時の破断評価＞
実施例８、比較例７について、キャスト原反シートの二軸延伸を１回実施し、次の基準で評価した。なお、キャスト原反シートは、連続的に押出成形されてくるものを用いた。二軸延伸の条件は、実施例８、比較例７における二軸延伸ポリプロピレンフィルムを作製する際の二軸延伸時の条件と同じとした。結果を表５に示す。
Ａ：延伸時に、７５０００ｍ以上破れが生じなかった。
Ｂ：延伸時に、３００００ｍまでは破れが生じなかったが、３００００ｍ以上７５０００ｍ未満の箇所に破れが生じた。
Ｃ：延伸時に、３００００ｍ未満の箇所に破れが生じた。
【０１３３】
＜押出成形時の端部流動性評価＞
実施例１〜７、及び、比較例１〜５と同様にして、実施例８、及び、比較例７について、押出成形時の端部流動性を評価した。結果を表５に示す。
【０１３４】
【表５】
2019167513.tif 000008