(57)【要約】【課題】プロピレン系樹脂組成物からなる、剛性および耐衝撃性にバランスよく優れたピラーまたはエアバックカバーを提供すること。【解決手段】プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）、エチレン・プロピレン・１−オクテン重合体（Ｂ）、および任意にタルク（Ｃ）を含有するプロピレン系樹脂組成物からなり、ピラーおよびエアバックカバーからなる群から選択される自動車内装材。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）を５０〜９５質量％、
エチレンに由来する構成単位を７４〜９２モル％、プロピレンに由来する構成単位を５〜１６モル％、および１−オクテンに由来する構成単位を３〜１０モル％含む
エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）を５〜５０質量％、および
タルク（Ｃ）を０〜３０質量％
を含有するプロピレン系樹脂組成物からなり、ピラーおよびエアバックカバーからなる群から選択される自動車内装材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は自動車用内装材に関し、より詳細には、プロピレン系樹脂組成物からなる自動車用内装材に関する。
【背景技術】
【０００２】
プロピレン系樹脂組成物は自動車部品、機械部品、電気部品など種々の分野で利用されており、要求される性能に応じて種々の添加物が配合されている。たとえば、自動車部品などの剛性と耐衝撃性が要求される分野においては、プロピレンブロック共重合体にエラストマー、タルクを配合したポリプロピレン樹脂組成物が利用されている。
【０００３】
たとえば特許文献１には、エチレン系三元共重合体［Ａ］、プロピレン系重合体［Ｂ］および無機充填材［Ｃ］を含むプロピレン系樹脂組成物、および前記組成物からなる成形体が開示され、前記成形体の例として種々の自動車用内外装材が挙げられている。また、プロピレン系樹脂組成物の具体例として、エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体、ブロックポリプロピレンおよびタルクを含む組成物が開示され、その射出成形品のアイゾッド耐衝撃強度などが測定されたことが記載されている。
【０００４】
特許文献２には、ポリプロピレン（Ａ）、熱可塑性エラストマー（Ｂ）（例：エチレンとα−オレフィンとの共重合エラストマー）、タルク（Ｃ）および充填物（Ｄ）を含むポリプロピレン樹脂組成物から得られるエアバッグカバーが開示され、この組成物が高速面衝撃試験などによって評価されたことが記載されている。
【０００５】
特許文献３には、結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ａ）、プロピレン単独重合体（Ｂ）、エチレン・１−ブテンランダム共重合体（Ｃ）、タルク（Ｄ）および耐光安定剤（Ｅ）を含む自動車内装用プロピレン系樹脂組成物が開示され、自動車内装部品としてピラートリムなどが挙げられている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００５−１９４５０６号公報
【特許文献２】特開２００４−３２３５４５号公報
【特許文献３】特開２０１２−３６３４５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
自動車用内装材には、さらなる性能の向上が求められている。
本発明は、剛性および耐衝撃性、特に、低温での衝撃に対する割れ難さにバランスよく優れたピラーおよびエアバックカバーを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明に係る自動車内装材は、
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）を５０〜９５質量％、
エチレンに由来する構成単位を７４〜９２モル％、プロピレンに由来する構成単位を５〜１６モル％、および１−オクテンに由来する構成単位を３〜１０モル％含む
エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）を５〜５０質量％、および
タルク（Ｃ）を０〜３０質量％
を含有するプロピレン系樹脂組成物からなり、ピラーおよびエアバックカバーからなる群から選択されることを特徴としている。
【発明の効果】
【０００９】
本発明に係る自動車内装材は、剛性および耐衝撃性、特に、低温での衝撃に対する割れ難さに、バランスよく優れている。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明をさらに詳細に説明する。
本発明に係る自動車内装材は、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）、エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）およびタルク（Ｃ）を含有するプロピレン系樹脂組成物からなることを特徴としている。
【００１１】
［プロピレン系樹脂組成物］
《プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）》
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）の、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件下で測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、１０〜２００ｇ／１０分、好ましくは２０〜１５０ｇ／１０分、より好ましくは３０〜１００ｇ／１０分である。
【００１２】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）は、ｎ−デカン溶剤分別した場合、２３℃のｎ−デカンに可溶な成分（以下「デカン可溶部」とも記載する。）と２３℃のｎ−デカンに不溶な成分（以下「デカン不溶部」とも記載する。）とに分別される。後述する実施例で採用された方法により測定される、これらの成分の割合は、好ましくは、デカン可溶部が５〜３５質量％、より好ましくは１０〜３０質量％であり、デカン不溶部が６５〜９５質量％、より好ましくは７０〜９０質量％である。デカン可溶部およびデカン不溶部の含有割合が上記範囲内にあると、剛性、耐衝撃性等の機械的物性に優れた自動車内装材を成形することができる。
【００１３】
デカン不溶部は、通常プロピレンから導かれる構造単位のみからなるが、少量、たとえば１０モル％以下、好ましくは５モル％以下の他のモノマーから導かれる構造単位を含有していてもよい。
【００１４】
他のモノマーとしては、たとえば
エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ドデセン等のプロピレン以外のα−オレフィン；
スチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナン等のビニル化合物；
酢酸ビニル等のビニルエステル；
無水マレイン酸等の不飽和有機酸またはその誘導体；
共役ジエン；および
ジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン等の非共役ポリエン類
が挙げられる。これらの中では、エチレン、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンなどが好ましい。これらは１種単独で共重合されていてもよく、２種以上が共重合されていてもよい。
【００１５】
デカン可溶部は、主としてプロピレン・α−オレフィン共重合体からなるが、プロピレン単独重合体の一部、たとえば低分子量物等の重合の際に生じる副生物などが含まれ得る。
【００１６】
デカン可溶部のプロピレン・α−オレフィン共重合体のα−オレフィンは、エチレンおよび／または炭素原子数４〜１２のα−オレフィンなどである。このようなα−オレフィンの具体例としては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセンおよび１−ドデセンが挙げられる。これらの中では、エチレンが好ましい。
【００１７】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）のデカン可溶部の１３５℃デカリン中で測定される極限粘度（［η］）は、好ましくは２〜８ｄｌ／ｇ、より好ましくは２〜６ｄｌ／ｇである。
【００１８】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）は、従来公知の方法、たとえば特開２００４−３２３５４５号公報の［００１８］−［００２６］に記載の方法を参照して製造することができる。
【００１９】
《エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）》
エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）（以下「共重合体（Ｂ）」とも記載する。）は、エチレンとプロピレンと１−オクテンとの共重合体であり、かつ、下記要件（ｂ−１）を満たす共重合体である。
【００２０】
要件（ｂ−１）；
エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）は、エチレンに由来する構成単位（ｉ）を７４〜９２モル％、好ましくは７６〜９０モル％、プロピレンに由来する構造単位（ii）を５〜１６モル％、好ましくは７〜１６モル％、かつ、１−オクテンに由来する構造単位（iii）を３〜１０モル％、好ましくは３〜８モル％含む（ただし、構成単位（ｉ）、（ii）および（iii）の合計を１００モル％とする。）。
【００２１】
要件（ｂ−１）が満たされると、エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体は機械強度に優れ、剛性、耐衝撃性等の機械的物性に優れた自動車内装材を成形することができる。
エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）は、好ましくは下記要件（ｂ−２）および（ｂ−３）を満たす。
【００２２】
要件（ｂ−２）；
エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）のＡＳＴＭ  Ｄ１５０５に準拠して２３℃で測定される密度は、下限は８５０ｋｇ／ｍ3、好ましくは８５５ｋｇ／ｍ3であり、上限は９００ｋｇ／ｍ3、好ましくは８９５ｋｇ／ｍ3、より好ましくは８９０ｋｇ／ｍ3である。密度は、共重合体（Ｂ）中の各モノマーの含有率を調整することにより、調整することができる。
要件（ｂ−２）が満たされると、エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体は低温特性に優れ、低温での衝撃に対する割れ難さに優れた自動車内装材を成形することができる。
【００２３】
要件（ｂ−３）；
エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）の、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠して、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件下で測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は、０．１〜５０ｇ／１０分、好ましくは０．１〜４０ｇ／１０分、より好ましくは０．１〜３０ｇ／１０分、さらに好ましくは１．１〜５ｇ／１０分である。
【００２４】
要件（ｂ−３）が満たされると、耐衝撃性に優れた自動車内装材を優れた射出成形性で成形することができる。
エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）は、好ましくは下記要件（ｂ−４）を満たす。
【００２５】
要件（ｂ−４）；
エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）の、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−８９に準拠して、１９０℃、１０ｋｇ荷重の条件下で測定されるメルトフローレートを、ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−８９に準拠して、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件下で測定されるメルトフローレートで除した値（Ｉ１０／Ｉ２）は、５．５〜７．５、好ましくは５．５〜７．０である。エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）は、条件（ｂ−４）が満たされると、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）中に分散し易く耐衝撃性に優れた自動車内装材を成形することができる。
【００２６】
（エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）の製造方法）
エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）の製造方法としては、特に限定されず、たとえば、後述する触媒成分〔α〕および〔β〕を含有するオレフィン重合用触媒の存在下に、エチレン、プロピレンおよび１−オクテンを共重合する方法が挙げられる。
【００２７】
＜触媒成分〔α〕＞
触媒成分〔α〕は、一般式［Ｉ］で表されるメタロセン化合物である。
【００２８】
【化１】
2019147882.tif 000002
【００２９】
式［Ｉ］中、Ｍは遷移金属であり、ｐは遷移金属の原子価を表し、Ｘは、複数個存在する場合には同一であっても異なっていてもよく、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子または炭化水素基であり、Ｒ1およびＲ2はそれぞれ独立にＭに配位したπ電子共役配位子である。
【００３０】
Ｍで表される遷移金属としては、たとえば、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ、Ｖ、Ｎｂ、ＴａおよびＣｒが挙げられ、Ｚｒ、ＴｉまたはＨｆが好ましく、ＺｒおよびＨｆがより好ましい。
Ｒ1およびＲ2で表されるπ電子共役配位子としては、たとえば、η−シクロペンタジエニル構造、η−ベンゼン構造、η−シクロヘプタトリエニル構造、η−シクロオクタテトラエン構造を有する配位子が挙げられ、特に好ましい配位子はη−シクロペンタジエニル構造を有する配位子である。η−シクロペンタジエニル構造を有する配位子として、たとえば、シクロペンタジエニル基、インデニル基、水素化インデニル基、フルオレニル基が挙げられる。これらの基は、ハロゲン原子；アルキル、アリール、アラルキル等の炭化水素基；アルコキシ基、アリールオキシ基等の酸素原子含有基；トリアルキルシリル基等の炭化水素基含有シリル基などでさらに置換されていてもよい。
【００３１】
触媒成分〔α〕としては、たとえばビス（１，３−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリドが挙げられるが、前記化合物に限定されるものではない。このような触媒成分〔α〕は、触媒成分〔β〕とともにオレフィン重合用触媒として用いることが好ましい。
【００３２】
＜触媒成分〔β〕＞
触媒成分〔β〕は、（β−１）有機アルミニウムオキシ化合物、（β−２）触媒成分〔α〕と反応してイオン対を形成する化合物、および（β−３）有機アルミニウム化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物である。
【００３３】
触媒成分〔β〕は、重合活性と生成オレフィン重合体との性状の視点から、
［１］有機アルミニウムオキシ化合物（β−１）のみ、
［２］有機アルミニウムオキシ化合物（β−１）と有機アルミニウム化合物（β−３）、
［３］前記化合物（β−２）と有機アルミニウム化合物（β−３）、
［４］有機アルミニウムオキシ化合物（β−１）と前記化合物（β−２）、
のいずれかの態様で好ましく用いられる。
【００３４】
《有機アルミニウムオキシ化合物（β−１）》
有機アルミニウムオキシ化合物（β−１）としては、従来公知のアルミノキサンをそのまま使用することができる。具体的には、一般式［II］で表される化合物および／または一般式［III］で表される化合物が挙げられる。
【００３５】
【化２】
2019147882.tif 000003
【００３６】
式［II］および［III］中、Ｒは炭素数１〜１０の炭化水素基であり、ｎは２以上の整数である。特にＲがメチル基であるメチルアルミノキサンであって、ｎが３以上、好ましくは１０以上のものが好適に利用される。式［II］および［III］においてＲがメチル基である有機アルミニウムオキシ化合物を、以下「メチルアルミノキサン」と呼ぶ場合がある。
【００３７】
有機アルミニウムオキシ化合物（β−１）としては、飽和炭化水素に溶解するメチルアルミノキサン類縁体を用いることも好ましく、たとえば、一般式［IV］のような修飾メチルアルミノキサンを例示することができる。
【００３８】
【化３】
2019147882.tif 000004
【００３９】
式［IV］中、Ｒは炭素数２〜２０の炭化水素基であり、ｍ、ｎは２以上の整数である。
式［IV］で表される修飾メチルアルミノキサンは、たとえば、トリメチルアルミニウムとトリメチルアルミニウム以外のアルキルアルミニウムを用いて調製され、東ソー・ファインケム社等メーカーからトリメチルアルミニウムとトリイソブチルアルミニウムを用いて調製された、Ｒがイソブチル基であるものがＭＭＡＯ、ＴＭＡＯといった商品名で商業生産されている。
【００４０】
有機アルミニウムオキシ化合物（β−１）としては、特開平２−７８６８７号公報に例示されているベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物を用いてもよく、一般式［Ｖ］で表されるボロンを含んだ有機アルミニウムオキシ化合物を用いてもよい。
【００４１】
【化４】
2019147882.tif 000005
【００４２】
式［Ｖ］中、Ｒcは炭素数が１〜１０の炭化水素基であり、Ｒdは、互いに同一でも異なっていてもよい、水素原子、ハロゲン原子または炭素数が１〜１０の炭化水素基である。
有機アルミニウムオキシ化合物（β−１）は１種単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。なお、有機アルミニウムオキシ化合物（β−１）中には、若干の有機アルミニウム化合物が混入していても差し支えない。
【００４３】
《触媒成分〔α〕と反応してイオン対を形成する化合物（β−２）》
触媒成分〔α〕と反応してイオン対を形成する化合物（β−２）（以下「イオン性化合物（β−２）」と略称する場合がある。）としては、特開平1-501950号公報、特開平1-502036号公報、特開平3-179005号公報、特開平3-179006号公報、特開平3-207703号公報、特開平3-207704号公報、米国特許第5321106号明細書などに記載されたルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物などを挙げることができる。さらに、イオン性化合物（β−２）としては、ヘテロポリ化合物およびイソポリ化合物も挙げることができる。
イオン性化合物（β−２）は、一般式［VI］で表される化合物が好ましい。
【００４４】
【化５】
2019147882.tif 000006
【００４５】
式［VI］中、Ｒe+としては、たとえば、Ｈ+、カルベニウムカチオン、オキソニウムカチオン、アンモニウムカチオン、ホスホニウムカチオン、シクロヘプチルトリエニルカチオン、遷移金属を有するフェロセニウムカチオンが挙げられる。Ｒf〜Ｒiは、互いに同一でも異なっていてもよい、有機基、好ましくはアリール基である。
【００４６】
カルベニウムカチオンとして具体的には、トリフェニルカルベニウムカチオン、トリス(メチルフェニル)カルベニウムカチオン、トリス(ジメチルフェニル)カルベニウムカチオン等の三置換カルベニウムカチオンが挙げられる。
【００４７】
アンモニウムカチオンとして具体的には、トリメチルアンモニウムカチオン、トリエチルアンモニウムカチオン、トリ(n-プロピル)アンモニウムカチオン、トリイソプロピルアンモニウムカチオン、トリ(n-ブチル)アンモニウムカチオン、トリイソブチルアンモニウムカチオン等のトリアルキルアンモニウムカチオン、N,N-ジメチルアニリニウムカチオン、N,N-ジエチルアニリニウムカチオン、N,N-2,4,6-ペンタメチルアニリニウムカチオン等のN,N-ジアルキルアニリニウムカチオン、ジイソプロピルアンモニウムカチオン、ジシクロヘキシルアンモニウムカチオン等のジアルキルアンモニウムカチオンが挙げられる。
【００４８】
ホスホニウムカチオンとして具体的には、トリフェニルホスホニウムカチオン、トリス(メチルフェニル)ホスホニウムカチオン、トリス(ジメチルフェニル)ホスホニウムカチオンなどのトリアリールホスホニウムカチオンが挙げられる。
【００４９】
Ｒe+としては、上記の中でも、カルベニウムカチオン、アンモニウムカチオンが好ましく、トリフェニルカルベニウムカチオン、N,N-ジメチルアニリニウムカチオン、N,N-ジエチルアニリニウムカチオンが特に好ましい。
【００５０】
カルベニウム塩であるイオン性化合物（β−２）として具体的には、トリフェニルカルベニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス(3,5-ジトリフルオロメチルフェニル)ボレート、トリス(4-メチルフェニル)カルベニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、トリス(3,5-ジメチルフェニル)カルベニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレートが挙げられる。
【００５１】
アンモニウム塩であるイオン性化合物（β−２）として具体的には、トリアルキル置換アンモニウム塩、N, N-ジアルキルアニリニウム塩、ジアルキルアンモニウム塩が挙げられる。
【００５２】
トリアルキル置換アンモニウム塩であるイオン性化合物（β−２）として具体的には、トリエチルアンモニウムテトラフェニルボレート、トリプロピルアンモニウムテトラフェニルボレート、トリ(n-ブチル)アンモニウムテトラフェニルボレート、トリメチルアンモニウムテトラキス(p-トリル)ボレート、トリメチルアンモニウムテトラキス(o-トリル)ボレート、トリ(n-ブチル)アンモニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、トリエチルアンモニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス(2,4-ジメチルフェニル)ボレート、トリ(n-ブチル)アンモニウムテトラキス(3,5-ジメチルフェニル)ボレート、トリ(n-ブチル)アンモニウムテトラキス(4-トリフルオロメチルフェニル)ボレート、トリ(n-ブチル)アンモニウムテトラキス(3,5-ジトリフルオロメチルフェニル)ボレート、トリ(n-ブチル)アンモニウムテトラキス(o-トリル)ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラフェニルボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス(p-トリル)ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス(o-トリル)ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス(2,4-ジメチルフェニル)ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス(3,5-ジメチルフェニル)ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス(4-トリフルオロメチルフェニル)ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムテトラキス(3,5-ジトリフルオロメチルフェニル)ボレート、ジオクタデシルメチルアンモニウムが挙げられる。
【００５３】
N,N-ジアルキルアニリニウム塩であるイオン性化合物（β−２）として具体的には、N,N-ジメチルアニリニウムテトラフェニルボレート、N,N-ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、N,N-ジメチルアニリニウムテトラキス(3,5-ジトリフルオロメチルフェニル)ボレート、N,N-ジエチルアニリニウムテトラフェニルボレート、N,N-ジエチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、N,N-ジエチルアニリニウムテトラキス(3,5-ジトリフルオロメチルフェニル)ボレート、N,N-2,4,6-ペンタメチルアニリニウムテトラフェニルボレート、N,N-2,4,6-ペンタメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレートが挙げられる。
【００５４】
ジアルキルアンモニウム塩として具体的には、ジ(1-プロピル)アンモニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレート、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラフェニルボレートが挙げられる。
【００５５】
その他のイオン性化合物（β−２）としては、特開2004-51676号公報に開示されているイオン性化合物も制限無く使用することが可能である。
イオン性化合物（β−２）は１種単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。
【００５６】
《有機アルミニウム化合物（β−３）》
有機アルミニウム化合物（β−３）としては、たとえば、一般式［VII］で表される有機アルミニウム化合物、一般式［VIII］で表される周期表第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物が挙げられる。
ＲamＡｌ（ＯＲb）nＨpＸq … ［VII］
式［VII］中、ＲaおよびＲbは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基であり、Ｘはハロゲン原子であり、ｍは０＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｐは０≦ｐ＜３、ｑは０≦ｑ＜３の数であり、かつｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である。
【００５７】
式［VII］で表される有機アルミニウム化合物の具体例としては、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリn-ブチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、トリオクチルアルミニウム等のトリn-アルキルアルミニウム；
トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリsec-ブチルアルミニウム、トリtert-ブチルアルミニウム、トリ2-メチルブチルアルミニウム、トリ3-メチルヘキシルアルミニウム、トリ2-エチルヘキシルアルミニウム等のトリ分岐鎖アルキルアルミニウム；
トリシクロヘキシルアルミニウム、トリシクロオクチルアルミニウム等のトリシクロアルキルアルミニウム；
トリフェニルアルミニウム、トリトリルアルミニウム等のトリアリールアルミニウム；
ジイソプロピルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライド等のジアルキルアルミニウムハイドライド；
一般式(i-C4H9)xAly(C5H10)z（式中、x、y、zは正の数であり、z≦2xである。）等で表されるイソプレニルアルミニウム等のアルケニルアルミニウム；
イソブチルアルミニウムメトキシド、イソブチルアルミニウムエトキシド等のアルキルアルミニウムアルコキシド；
ジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシド等のジアルキルアルミニウムアルコキシド；
エチルアルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセスキブトキシド等のアルキルアルミニウムセスキアルコキシド；
一般式Ra2.5Al(ORb)0.5等で表される平均組成を有する部分的にアルコキシ化されたアルキルアルミニウム；
ジエチルアルミニウムフェノキシド、ジエチルアルミニウム(2,6-ジ-t-ブチル-4-メチルフェノキシド)等のアルキルアルミニウムアリーロキシド；
ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジブチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムブロミド、ジイソブチルアルミニウムクロリド等のジアルキルアルミニウムハライド；
エチルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミド等のアルキルアルミニウムセスキハライド；
エチルアルミニウムジクロリド等のアルキルアルミニウムジハライド等の部分的にハロゲン化されたアルキルアルミニウム；
ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリド等のジアルキルアルミニウムヒドリド；
エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリド等のアルキルアルミニウムジヒドリド等のその他の部分的に水素化されたアルキルアルミニウム；
エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウムエトキシブロミド等の部分的にアルコキシ化およびハロゲン化されたアルキルアルミニウム
が挙げられる。
Ｍ2ＡｌＲa4… ［VIII］
式［VIII］中、Ｍ2はＬｉ、ＮａまたはＫであり、Ｒaは炭素数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基である。このような化合物としては、たとえば、LiAl(C2H5)4、LiAl(C7H15)4が挙げられる。
【００５８】
また、一般式［VII］で表される化合物に類似する化合物も使用することができ、たとえば窒素原子を介して２以上のアルミニウム化合物が結合した有機アルミニウム化合物を挙げることができる。このような化合物として具体的には、(C2H5)2AlN(C2H5)Al(C2H5)2を挙げることができる。
【００５９】
有機アルミニウム化合物（β−３）としては、入手容易性の点から、トリメチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムが好ましく用いられる。
有機アルミニウム化合物（β−３）は１種単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。
【００６０】
＜重合条件＞
共重合体（Ｂ）は、上述のオレフィン重合用触媒の存在下に、エチレン、プロピレンおよび１−オクテンを共重合させることにより好適に製造することができる。共重合は、特に限定されるものではないが、オレフィン重合用触媒の存在下に、５０〜１８０℃の温度で溶媒の共存下で溶液重合することによって行うことが好ましい。
【００６１】
重合の際には、各成分の使用法、添加順序は任意に選ばれるが、たとえば触媒成分〔α〕および触媒成分〔β〕を任意の順序で重合器に添加する方法を例示することができる。上記方法においては、各触媒成分の２つ以上が予め接触されていてもよい。
【００６２】
オレフィン重合用触媒を用いて、エチレン、プロピレンおよび１−オクテンの共重合を行い、共重合体（Ｂ）を製造する場合、触媒成分〔α〕は、反応容積１リットル当り、通常１×１０-9〜１×１０-1モル、好ましくは１×１０-8〜１×１０-2モルとなるような量で用いることができる。
【００６３】
有機アルミニウムオキシ化合物（β−１）は、有機アルミニウムオキシ化合物（β−１）と触媒成分〔α〕中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモル比［（β−１）／Ｍ］が通常１〜１００００、好ましくは１０〜５０００となるような量で用いることができる。イオン性化合物（β−２）は、イオン性化合物（β−２）と触媒成分〔α〕中の全遷移金属原子（Ｍ）とのモル比［（β−２）／Ｍ］が、通常０．５〜５０、好ましくは１〜２０となるような量で用いることができる。有機アルミニウム化合物（β−３）は、重合容積１リットル当り、通常０〜５ミリモル、好ましくは約０〜２ミリモルとなるような量で用いることができる。
【００６４】
エチレンと、プロピレンおよび１−オクテンとの仕込みモル比は、目的とする共重合体（Ｂ）の特性に応じて適宜選択すればよく、特に限定されない。通常エチレン：（プロピレン＋１−オクテン）＝１０：９０〜９９．９：０．１、好ましくはエチレン：（プロピレン＋１−オクテン）＝３０：７０〜９９．９：０．１、さらに好ましくはエチレン：（プロピレン＋１−オクテン）＝５０：５０〜９５．０：５．０である。
【００６５】
共重合体（Ｂ）の製造に好ましく採用される「溶液重合」とは、共重合反応に不活性な炭化水素溶媒中にポリマーが溶解した状態で重合を行う方法の総称である。溶液重合における重合温度は、通常５０〜１８０℃、好ましくは７０〜１５０℃、より好ましくは９０〜１３０℃である。
【００６６】
溶液重合では、重合温度が上記範囲であると、重合活性および重合熱の除熱の観点から好ましい。具体的には、上記範囲の下限値以上であると、生産性の点で好ましく、上記範囲の上限値以下であると、ポリマー中に分岐が生成しにくく耐ブロッキング性の点で好ましい。
【００６７】
重合圧力は、通常常圧〜１０ＭＰａゲージ圧、好ましくは常圧〜８ＭＰａゲージ圧の条件下であり、共重合は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。反応時間（共重合反応が連続法で実施される場合には平均滞留時間）は、触媒濃度、重合温度などの条件によっても異なり適宜選択することができるが、通常１分間〜３時間、好ましくは１０分間〜２．５時間である。
重合を反応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能である。
【００６８】
得られる共重合体（Ｂ）の分子量は、重合系中の水素濃度や重合温度を変化させることによっても調節することができる。さらに、使用する触媒成分〔β〕の量により調節することもできる。重合系に水素を添加する場合、その量は生成する共重合体（Ｂ）１ｋｇあたり０．００１〜５，０００ＮＬ程度が適当である。また、得られる共重合体（Ｂ）の密度は、プロピレンおよび１−オクテンのフィード量で調製することができる。
【００６９】
溶液重合で用いられる溶媒は、通常、不活性炭化水素溶媒であり、好ましくは常圧下における沸点が５０〜２００℃の飽和炭化水素である。具体的には、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油等の脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン等の脂環族炭化水素が挙げられる。また、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタン等のハロゲン化炭化水素も、「不活性炭化水素溶媒」の範疇に入り、その使用を制限するものではない。
【００７０】
物性値のばらつきを抑制するため、重合反応により得られた共重合体（Ｂ）および所望により添加される他の成分は、任意の方法で溶融され、混練、造粒などを施されることが好ましい。
【００７１】
《タルク（Ｃ）》
タルク（Ｃ）の、平均粒子径は、たとえば１〜１５μｍ、好ましくは３〜１２μｍである。この平均粒子径は、具体的には、レーザー回折散乱方式粒度分布計等の粒度分布計によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒子径である。
【００７２】
タルク（Ｃ）は、プロピレン系樹脂組成物を調製する際に、マスターバッチの形態で他の成分と混合されてされてもよい。
このマスターバッチは、タルクを好ましくは６５〜８５質量％、および樹脂を１５〜３５質量％含む。
【００７３】
この樹脂としては、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）との相溶性の観点からポリオレフィン樹脂が好ましく、ポリプロピレン樹脂がより好ましい。また、そのメルトフローレート（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８、２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は、たとえば１０〜５０ｇ／１０分である。
【００７４】
（プロピレン系樹脂組成物）
前記プロピレン系樹脂組成物は、
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ）を５０〜９５質量％、好ましくは５５〜９５質量％、
より好ましくは６０〜９５質量％、
エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）を５〜５０質量％、好ましくは５〜４５質量％、より好ましくは５〜４０質量％、および
任意にタルク（Ｃ）を０〜３０質量％、好ましくは０〜２５質量％、より好ましくは０〜２０質量％
含んでなる。
【００７５】
前記プロピレン系樹脂組成物は、必要に応じて、上述したタルク（Ｃ）のマスターバッチに含まれる樹脂、あるいは耐熱安定剤、帯電防止剤、耐候安定剤、耐光安定剤、老化防止剤、酸化防止剤、脂肪酸金属塩、軟化剤、分散剤、充填剤、着色剤、滑剤、顔料などの添加剤を、本発明の効果が損なわれない範囲で含んでいてもよい。
【００７６】
前記プロピレン系樹脂組成物は、上述した各成分を従来公知の方法で混合することにより製造することができ、たとえば所望の割合のプロピレン系ブロック共重合体（Ａ）と、エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（Ｂ）と、任意にタルク（Ｃ）またはそのマスターバッチと、任意に添加剤とを、ヘンシェルミキサー、Ｖ−ブレンダー、リボンブレンダーまたはタンブラーブレンダー等で混合し、得られた混合物を押出機で溶融混練し、ペレット状のプロピレン系樹脂組成物を製造してもよい。
前記プロピレン系樹脂組成物は、剛性および耐衝撃性（特に、低温での衝撃に対する割れ難さ（パンクチャー衝撃試験により評価される耐衝撃性））にバランスよく優れている。
【００７７】
［自動車内装材］
本発明に係る自動車内装材は、上述したプロピレン系樹脂組成物からなる。
この自動車内装材としては、具体的には、ピラーおよびエアバッグカバーが挙げられる。
【００７８】
本発明に係る自動車内装材は、上述したプロピレン系樹脂組成物を、たとえば射出成形することにより製造することができる。
本発明に係る自動車内装材は、上述したプロピレン系樹脂組成物からなるため、剛性および耐衝撃性（特に、低温での衝撃に対する割れ難さ（パンクチャー衝撃試験により評価される耐衝撃性））にバランスよく優れている。
【実施例】
【００７９】
以下、実施例等に基づき本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されない。
（測定方法）
各種物性の測定方法は、以下のとおりである。
【００８０】
＜プロピレン系ブロック共重合体の物性＞
［２３℃におけるｎ−デカン可溶（不溶）成分の割合］
ガラス製の測定容器にプロピレン系ブロック共重合体約３ｇ、ｎ−デカン５００ｍｌ、およびｎ−デカンに可溶な耐熱安定剤を少量装入し、窒素雰囲気下、スターラーで攪拌しながら２時間で１５０℃に昇温してプロピレン系ブロック共重合体を溶解させ、１５０℃で２時間保持した後、８時間かけて２３℃まで徐冷した。得られたプロピレン系ブロック共重合体の析出物を含む液を、磐田ガラス社製２５Ｇ−４規格のグラスフィルターで減圧ろ過した。ろ液の１００ｍｌを採取し、これを減圧乾燥してｎ−デカン可溶成分の一部を得た。この操作の後、２３℃におけるｎ−デカン可溶成分の割合（質量％）および不溶成分の割合（質量％）を下記式によって決定した。なお、プロピレン系ブロック共重合体の質量は１０-4ｇの単位まで測定し、この質量を下式においてｂ（ｇ）と表した。また、前記デカン可溶成分の一部の質量を１０-4ｇの単位まで測定し、この質量を下式においてａ（ｇ）と表した。
２３℃におけるｎ−デカン可溶成分の割合（質量％）＝１００×（５００×ａ）／（１００×ｂ）
２３℃におけるｎ−デカン不溶成分の割合（質量％）＝１００−１００×（５００×ａ）／（１００×ｂ）
【００８１】
［メルトフローレート（ＭＦＲ）］
ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従い、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重にて測定した。
【００８２】
［極限粘度［η］］
サンプル約２０ｍｇをデカリン１５ｍｌに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηspを測定した。このデカリン溶液にデカリン溶媒を５ｍｌ追加して希釈し、その後同様にして比粘度ηspを測定した。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿した時のηsp／Ｃの値を極限粘度［η］として求めた。
［η］＝ｌｉｍ（ηsp／Ｃ）  （Ｃ→０）
【００８３】
＜エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体等の物性＞
［密度］
密度は、ＡＳＴＭ  Ｄ１５０５に従い、２３℃にて測定した。
【００８４】
［メルトフローレート（ＭＦＲ）］
ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従い、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重にて測定した。
【００８５】
［Ｉ１０／Ｉ２］
ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８−８９に従い、１９０℃、１０ｋｇ荷重にてメルトフローレート（Ｉ１０）を測定した。このメルトフローレート（Ｉ１０）を、上述した２．１６ｋｇ荷重で測定したメルトフローレート（Ｉ２）で除して、Ｉ１０／Ｉ２を算出した。
【００８６】
［コモノマー含有量（組成）］
日本電子製ＪＮＭ  ＧＸ-４００型ＮＭＲ測定装置を用いた。試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させた。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入して、１２０℃で13Ｃ−ＮＭＲ測定を行った。積算回数は８０００回以上とした。得られた13Ｃ−ＮＭＲスペクトルにより、共重合体中のエチレン含量（モル％）、プロピレン含量（モル％）および１−オレフィン含量（モル％）を定量した。
【００８７】
＜樹脂組成物の評価＞
［引張試験］
ＪＩＳ  Ｋ７１６１に従って、下記の条件で引張試験を行い、引張弾性率、降伏点強度、降伏点歪み、破断点強度および破断点歪みを測定した。
《試験条件》
温度：２３℃
試験片：  ＪＩＳ  Ｋ７１６１−２  １Ａ  ダンベル
厚さ：４ｍｍ
引張速度：  ５０ｍｍ／分
チャック間距離：１１５ｍｍ
【００８８】
［シャルピー衝撃試験］
ＪＩＳ  Ｋ７１１１に従って、下記の条件でノッチ付きシャルピー衝撃強さを測定した。
《試験条件》
温度：−３０℃および２３℃
試験片：１０ｍｍ（幅）×８０ｍｍ（長さ）×４ｍｍ（厚さ）
ノッチは機械加工である。
【００８９】
［パンクチャー衝撃試験］
ＡＳＴＭ  Ｄ３７６３に準じ、下記の条件でパンクチャーエネルギーを測定した。
《試験条件》
温度：−３０℃および２３℃
試験片：１００ｍｍ（幅）×１００ｍｍ（長さ）×３ｍｍ（厚さ）
測定装置：島津製作所製ハイドロショットＨＩＴＳ−Ｐ１０
ストライカ径：０．５インチ
支持台径：３インチ
衝撃速度：５ｍ／秒
《パンクチャーエネルギーの求め方》
衝撃の開始点から衝撃力がゼロになるまでの衝撃力―変位グラフ積分値をパンクチャーエネルギーとした。
【００９０】
＜使用原料＞
（プロピレン系ブロック共重合体）
プロピレン系ブロック共重合体として、表１に示す物性を有する市販のプロピレン系ブロック共重合体（以下「ブロックＰＰ」とも記載する。）を使用した。
【００９１】
【表１】
2019147882.tif 000007
【００９２】
（エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体）
［製造例１］
攪拌羽根を備えた内容積３０Ｌのステンレス製重合器（攪拌回転数＝２５０ｒｐｍ）を用いて、重合温度１００℃、重合圧力２．０ＭＰａＧで、連続的にエチレン、プロピレンおよび１−オクテンとの共重合を行った。重合器側部より毎時、脱水精製したヘキサンを３５Ｌ、エチレンを５．５ｋｇ、プロピレンを６．２ｋｇ、１−オクテンを８．４ｋｇの速度で、また水素を３．５ＮＬ、ビス（１，３−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリドを０．１ｍｍｏｌ、メチルアルミノキサンをアルミニウム換算で１０ｍｍｏｌ、トリイソブチルアルミニウムを５０ｍｍｏｌの速度で連続的に供給し、共重合反応を行った。生成したエチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体のヘキサン溶液を、重合器側壁部に設けられた排出口を介して、重合器内溶液量２０Ｌを維持するように液面制御弁の開度を調節しながら連続的に排出した。得られたエチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体のヘキサン溶液を加熱器に導いて１８０℃に昇温し、触媒失活剤として、毎時、メタノールを３Ｌで添加し重合を停止させ、減圧した脱揮工程に連続的に移送して乾燥することにより、エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（以下「ＥＰＯＲ−１」とも記載する。）を得た。その物性を表２に示す。
【００９３】
［製造例２］
製造例１において、水素フィード量を適宜変更したこと以外は製造例１と同様にして、エチレン・プロピレン・１−オクテン共重合体（以下「ＥＰＯＲ−２」とも記載する。）を得た。その物性を表２に示す。
【００９４】
【表２】
2019147882.tif 000008
【００９５】
比較例では、以下の樹脂が使用された。
ＥＯＲ：エチレン／１−オクテン共重合体（ダウ・ケミカル社製「Ｅｎｇａｇｅ８８４２」、密度：８５７ｋｇ／ｍ3、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）：１．０ｇ／１０分、Ｉ１０／Ｉ２：８．３）
ＥＢＲ：エチレン／１−ブテン共重合体（ブテン含量：１９．８モル％、密度：８６４ｋｇ／ｍ3、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）：３．６ｇ／１０分、Ｉ１０／Ｉ２：６．４）
【００９６】
（自動車用内装材の製造）
［実施例１］
上記ブロックＰＰを６５質量部、製造例１で得られたＥＰＯＲ−１を２０質量部、およびタルクマスターバッチ（浅田製粉（株）製「ＨＧ−１７０」、タルク含量：７０質量％、キャリア樹脂：ポリプロピレン（ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝３０ｇ／１０分））を１５質量部、タンブラーブレンダーで混合後、二軸押出機で下記の条件で溶融混練してペレット状のプロピレン系樹脂組成物を調製し、射出成形機で下記の条件で試験片を作製した。
＜溶融混練条件＞
同方向二軸混練機：品番  ＴＥＸ３０、（株）日本製鋼所社製
混練温度：２００℃
スクリュー回転数：２１０ｒｐｍ
フィーダー回転数：８４ｒｐｍ
＜ＪＩＳ小型試験片／射出成形条件＞
射出成形機：品番  Ｍ−５０ＡII−ＤＭ、名機製作所（株）製
シリンダー温度：２００℃
金型温度：４０℃
一次充填時間：１．５秒
保圧時間−冷却時間：３５秒（保圧時間：１０秒）
得られたプロピレン系樹脂組成物の物性を表３に示す。
得られたプロピレン系樹脂組成物はピラーおよびエアバッグカバーに成形される。
【００９７】
［実施例２〜４、比較例１〜４］
配合成分の種類ないし量を表３に記載のとおり変更したこと以外は実施例１と同様にして、プロピレン系樹脂組成物を調製した。得られたプロピレン系樹脂組成物の物性を表３に示す。
得られたプロピレン系樹脂組成物はピラーおよびエアバッグカバーに成形される。
【００９８】
【表３】
2019147882.tif 000009