(57)【要約】【課題】厚みの薄い結晶性樹脂フィルムを用いた場合であっても、破断及びしわの発生を防止することができるフィルムロールの製造方法を提供する。【解決手段】結晶性樹脂フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＡを貼合して積層体Ａを得る工程１と、前記結晶性樹脂フィルムの、少なくとも一方の面に易接着層を形成して易接着フィルムを得る工程２と、前記易接着フィルムの、少なくとも一方の面に保護フィルムＢを貼合して積層体Ｂを得る工程３と、前記易接着フィルムを延伸して延伸フィルムを得る工程４と、前記延伸フィルムを熱処理して、延伸結晶化フィルムを得る工程５と、前記延伸結晶化フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＣを貼合して積層体Ｃを得る工程６と、前記積層体Ｃを製品幅に切断して積層体Ｄを得る工程７と、前記積層体Ｄをロール状に巻き取ってフィルムロールを得る工程８と、を含むフィルムロールの製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶性樹脂フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＡを貼合して積層体Ａを得る工程１と、
前記結晶性樹脂フィルムの、少なくとも一方の面に易接着層を形成して易接着フィルムを得る工程２と、
前記易接着フィルムの、少なくとも一方の面に保護フィルムＢを貼合して積層体Ｂを得る工程３と、
前記易接着フィルムを延伸して延伸フィルムを得る工程４と、
前記延伸フィルムを熱処理して、延伸結晶化フィルムを得る工程５と、
前記延伸結晶化フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＣを貼合して積層体Ｃを得る工程６と、
前記積層体Ｃを製品幅に切断して積層体Ｄを得る工程７と、
前記積層体Ｄをロール状に巻き取ってフィルムロールを得る工程８と、を含むフィルムロールの製造方法。
【請求項２】
前記結晶性樹脂フィルムの厚みＴ１に対する、前記保護フィルムＡの厚みＴ２の比（Ｔ２／Ｔ１）が、２以下である、請求項１に記載のフィルムロールの製造方法。
【請求項３】
前記易接着フィルムの厚みＴ３に対する、前記保護フィルムＢの厚みＴ４の比（Ｔ４／Ｔ３）が、２以下である、請求項１または２に記載のフィルムロールの製造方法。
【請求項４】
前記延伸結晶化フィルムの厚みＴ５に対する、前記保護フィルムＣの厚みＴ６の比（Ｔ６／Ｔ５）が、１５以下である、請求項１〜３のいずれか一項に記載のフィルムロールの製造方法。
【請求項５】
前記結晶性樹脂フィルムは、脂環式構造含有重合体を含む樹脂からなる、請求項１〜４のいずれか一項に記載のフィルムロールの製造方法。
【請求項６】
前記延伸結晶化フィルムの厚みＴ５が１μｍ以上２５μｍ以下である、請求項１〜５のいずれか一項に記載のフィルムロールの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はフィルムロールの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示装置、有機エレクトロルミネッセンス表示装置等の表示装置においては、樹脂製の光学フィルムを設けることがある。このような光学フィルムとして、結晶化樹脂フィルムを用いることが提案されている（例えば特許文献１及び２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１４−１０５２９１号公報
【特許文献２】特開２０１６−００８２８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
結晶化樹脂フィルムを光学フィルムとして用いる場合、結晶化樹脂フィルムと、ハードコートなどの次の工程のフィルムまたは装置との接着性を高めるために、結晶化樹脂フィルムの表面に、適切な樹脂によって、易接着層を形成することがある。このような易接着層は、通常、結晶化樹脂フィルムに、易接着層の材料を含む塗工液を塗工して形成される。このようにして易接着層が形成された結晶化樹脂フィルムは、製品幅に切断された後、ロール状に巻き取られて、フィルムロールとされる。
【０００５】
しかしながら、このようなフィルムロールの材料として、厚みの薄い樹脂フィルムを用いた場合、製造途中の樹脂フィルムやフィルムロールにシワが発生することがあった。また、易接着層が形成された結晶化樹脂フィルムを製品幅に切断する際に、破断が発生することがあった。
【０００６】
従って、本発明の目的は、厚みの薄い樹脂フィルムを用いた場合であっても、破断及びしわの発生を防止することができるフィルムロールの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、前記課題を解決するために検討した結果、フィルムロールの製造工程において、厚みの薄い樹脂フィルムに保護フィルムを貼合して用いることにより、破断の発生及びシワの発生を防止しうることを見出した。本発明は、かかる知見に基づき完成されたものである。
本発明によれば、下記のものが提供される。
【０００８】
〔１〕  結晶性樹脂フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＡを貼合して積層体Ａを得る工程１と、
前記結晶性樹脂フィルムの、少なくとも一方の面に易接着層を形成して易接着フィルムを得る工程２と、
前記易接着フィルムの、少なくとも一方の面に保護フィルムＢを貼合して積層体Ｂを得る工程３と、
前記易接着フィルムを延伸して延伸フィルムを得る工程４と、
前記延伸フィルムを熱処理して、延伸結晶化フィルムを得る工程５と、
前記延伸結晶化フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＣを貼合して積層体Ｃを得る工程６と、
前記積層体Ｃを製品幅に切断して積層体Ｄを得る工程７と、
前記積層体Ｄをロール状に巻き取ってフィルムロールを得る工程８と、を含むフィルムロールの製造方法。
〔２〕  前記結晶性樹脂フィルムの厚みＴ１に対する、前記保護フィルムＡの厚みＴ２の比（Ｔ２／Ｔ１）が、２以下である、〔１〕に記載のフィルムロールの製造方法。
〔３〕  前記易接着フィルムの厚みＴ３に対する、前記保護フィルムＢの厚みＴ４の比（Ｔ４／Ｔ３）が、２以下である、〔１〕または〔２〕に記載のフィルムロールの製造方法。
〔４〕  前記延伸結晶化フィルムの厚みＴ５に対する、前記保護フィルムＣの厚みＴ６の比（Ｔ６／Ｔ５）が、１５以下である、〔１〕〜〔３〕のいずれか一項に記載のフィルムロールの製造方法。
〔５〕  前記結晶性樹脂フィルムは、脂環式構造含有重合体を含む樹脂からなる、〔１〕〜〔４〕のいずれか一項に記載のフィルムロールの製造方法。
〔６〕  前記延伸結晶化フィルムの厚みＴ５が１μｍ以上２５μｍ以下である、〔１〕〜〔５〕のいずれか一項に記載のフィルムロールの製造方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、厚みの薄い樹脂フィルムを用いた場合であっても、破断及びしわの発生を防止することができるフィルムロールの製造方法を提供しうる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】図１は実施形態１に係るフィルムロールの製造方法の工程１で用いる装置を模式的に示した側面図である。
【図２】図２は実施形態１に係るフィルムロールの製造方法の工程２及び３で用いる装置を模式的に示した側面図である。
【図３】図３は実施形態１に係るフィルムロールの製造方法の工程２及び３で用いる装置を模式的に示した側面図である。
【図４】図４は実施形態１に係るフィルムロールの製造方法の工程４〜８で用いる装置を模式的に示した側面図である。
【図５】図５は積層体Ａの断面図である。
【図６】図６は易接着フィルム１２の断面図である。
【図７】図７は積層体Ｂ１の断面図である。
【図８】図８は易接着フィルム１４の断面図である。
【図９】図９は積層体Ｂ２の断面図である。
【図１０】図１０は延伸結晶化フィルムの断面図である。
【図１１】図１１は積層体Ｃの断面図である。
【図１２】図１２は工程７を模式的に示す平面図である。
【図１３】図１３は実施形態２に係るフィルムロールの製造方法の工程１で用いる装置を模式的に示した側面図である。
【図１４】図１４は実施形態２に係るフィルムロールの製造方法の工程２及び３で用いる装置を模式的に示した側面図である。
【図１５】図１５は実施形態２に係るフィルムロールの製造方法の工程４〜８で用いる装置を模式的に示した側面図である。
【図１６】図１６は延伸結晶化フィルムの断面図である。
【図１７】図１７は積層体Ｃの断面図である。
【図１８】図１８は工程７を模式的に示す平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明について実施形態及び例示物を示して詳細に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施形態及び例示物に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
【００１２】
以下の説明において、「長尺」のフィルムとは、幅に対して５倍以上の長さを有するフィルムをいい、好ましくは１０倍若しくはそれ以上の長さを有し、具体的にはロール状に巻き取られて保管又は運搬される程度の長さを有するフィルムをいう。フィルムの幅に対する長さの割合の上限は、特に限定されないが、例えば１００，０００倍以下としうる。
【００１３】
以下の説明において、要素の方向が「平行」、「垂直」及び「直交」とは、別に断らない限り、本発明の効果を損ねない範囲内、例えば±５°の範囲内での誤差を含んでいてもよい。
【００１４】
〔１．本発明のフィルムロールの製造方法の概要〕
本発明のフィルムロールの製造方法は、結晶性樹脂フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＡを貼合して積層体Ａを得る工程１と、結晶性樹脂フィルムの、少なくとも一方の面に易接着層を形成して易接着フィルムを得る工程２と、易接着フィルムの、少なくとも一方の面に保護フィルムＢを貼合して積層体Ｂを得る工程３と、易接着フィルムを延伸して延伸フィルムを得る工程４と、延伸フィルムを熱処理して、延伸結晶化フィルムを得る工程５と、延伸結晶化フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＣを貼合して積層体Ｃを得る工程６と、積層体Ｃを製品幅に切断して積層体Ｄを得る工程７と、積層体Ｄをロール状に巻き取ってフィルムロールを得る工程８と、を含む。
以下各工程について説明する。
【００１５】
〔２．工程１〕
工程１は、結晶性樹脂フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＡを貼合して積層体Ａを得る工程である。
【００１６】
保護フィルムＡは、結晶性樹脂フィルムの、一方の面、または両方の面に貼合しうる。結晶性樹脂フィルムの両方の面に保護フィルムＡを貼合する場合、一方の面ずつ保護フィルムＡを貼合してもよいし、両方の面に一度に、保護フィルムＡを貼合してもよい。結晶性樹脂フィルムに、保護フィルムＡを貼合することにより、結晶性樹脂フィルムが支持されるので、薄い結晶性樹脂フィルムを用いる場合であっても搬送及び巻き取りが容易となる。
【００１７】
〔２．１．結晶性樹脂フィルム〕
結晶性樹脂フィルムは樹脂からなる長尺のフィルムである。結晶性樹脂フィルムを構成する樹脂としては、脂環式構造含有重合体を含む樹脂が好ましい。
【００１８】
結晶性樹脂フィルムを構成する樹脂に含まれる脂環式構造含有重合体とは、分子内に脂環式構造を有する重合体であって、環状オレフィンを単量体として用いた重合反応によって得られうる重合体又はその水素添加物をいう。また、脂環式構造含有重合体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００１９】
脂環式構造含有重合体が有する脂環式構造としては、例えば、シクロアルカン構造及びシクロアルケン構造が挙げられる。これらの中でも、熱安定性などの特性に優れる結晶性樹脂フィルムが得られ易いことから、シクロアルカン構造が好ましい。１つの脂環式構造に含まれる炭素原子の数は、好ましくは４個以上、より好ましくは５個以上であり、好ましくは３０個以下、より好ましくは２０個以下、特に好ましくは１５個以下である。１つの脂環式構造に含まれる炭素原子の数が上記範囲内にあることで、機械的強度、耐熱性、及び成形性が高度にバランスされる。
【００２０】
脂環式構造含有重合体において、全ての構造単位に対する脂環式構造を有する構造単位の割合は、好ましくは３０重量％以上、より好ましくは５０重量％以上、特に好ましくは７０重量％以上である。脂環式構造含有重合体における脂環式構造を有する構造単位の割合を前記のように多くすることにより、高い可撓性等の本発明の効果をより高めることができる。
また、脂環式構造含有重合体において、脂環式構造を有する構造単位以外の残部は、格別な限定はなく、使用目的に応じて適宜選択しうる。
【００２１】
脂環式構造含有重合体は、結晶性を有する脂環式構造含有重合体を含む。ここで、「結晶性を有する脂環式構造含有重合体」とは、融点Ｔｍを有する（すなわち、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で融点を観測することができる）脂環式構造含有重合体をいう。脂環式構造含有重合体の融点Ｔｍは、好ましくは２００℃以上、より好ましくは２３０℃以上であり、好ましくは２９０℃以下である。このような融点Ｔｍを有する脂環式構造含有重合体を用いることによって、本発明における所望の結晶化度を容易に達成しうる。
【００２２】
脂環式構造含有重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１，０００以上、より好ましくは２，０００以上であり、好ましくは１，０００，０００以下、より好ましくは５００，０００以下である。このような重量平均分子量を有する脂環式構造含有重合体は、成形加工性と可撓性とのバランスに優れる。
【００２３】
脂環式構造含有重合体の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは１．０以上、より好ましくは１．５以上であり、好ましくは４．０以下、より好ましくは３．５以下である。ここで、Ｍｎは数平均分子量を表す。このような分子量分布を有する脂環式構造含有重合体は、成形加工性に優れる。
脂環式構造含有重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、テトラヒドロフランを展開溶媒とするゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、ポリスチレン換算値として測定しうる。
【００２４】
脂環式構造含有重合体のガラス転移温度Ｔｇは、特に限定されないが、通常は８５℃以上、通常１７０℃以下である。
【００２５】
前記の脂環式構造含有重合体としては、例えば、下記の重合体（α）〜重合体（δ）が挙げられる。これらの中でも、可撓性に優れる結晶性樹脂フィルムが得られ易いことから、結晶性の脂環式構造含有重合体としては、重合体（β）が好ましい。
重合体（α）：環状オレフィン単量体の開環重合体であって、結晶性を有するもの。
重合体（β）：重合体（α）の水素添加物であって、結晶性を有するもの。
重合体（γ）：環状オレフィン単量体の付加重合体であって、結晶性を有するもの。
重合体（δ）：重合体（γ）の水素添加物等であって、結晶性を有するもの。
【００２６】
具体的には、脂環式構造含有重合体としては、ジシクロペンタジエンの開環重合体であって結晶性を有するもの、及び、ジシクロペンタジエンの開環重合体の水素添加物であって結晶性を有するものがより好ましく、ジシクロペンタジエンの開環重合体の水素添加物であって結晶性を有するものが特に好ましい。ここで、ジシクロペンタジエンの開環重合体とは、全構造単位に対するジシクロペンタジエン由来の構造単位の割合が、通常５０重量％以上、好ましくは７０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上、さらに好ましくは１００重量％の重合体をいう。
【００２７】
前記のような結晶性を有する脂環式構造含有重合体は、例えば、国際公開第２０１６／０６７８９３号に記載の方法により、製造しうる。
【００２８】
結晶性樹脂フィルムを構成する樹脂中の、結晶性を有する脂環式構造含有重合体の割合は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。結晶性を有する脂環式構造含有重合体の割合を前記範囲の下限値以上にすることにより、結晶性樹脂フィルムの可撓性を高めることができる。
【００２９】
結晶性樹脂フィルムを構成する樹脂は、結晶性を有する脂環式構造含有重合体以外の結晶性の重合体を含んでいてもよい。このような結晶性の重合体としては、結晶性を有するポリスチレン系重合体（特開２０１１−１１８１３７号公報参照）が挙げられる。
【００３０】
結晶性樹脂フィルムを構成する樹脂は、上述の結晶性の重合体に加えて、任意の成分を含みうる。任意の成分としては、例えば、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤等の酸化防止剤；ヒンダードアミン系光安定剤等の光安定剤；石油系ワックス、フィッシャートロプシュワックス、ポリアルキレンワックス等のワックス；ソルビトール系化合物、有機リン酸の金属塩、有機カルボン酸の金属塩、カオリン及びタルク等の核剤；ジアミノスチルベン誘導体、クマリン誘導体、アゾール系誘導体（例えば、ベンゾオキサゾール誘導体、ベンゾトリアゾール誘導体、ベンゾイミダゾール誘導体、及びベンゾチアソール誘導体）、カルバゾール誘導体、ピリジン誘導体、ナフタル酸誘導体、及びイミダゾロン誘導体等の蛍光増白剤；ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、サリチル酸系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；タルク、シリカ、炭酸カルシウム、ガラス繊維等の無機充填材；着色剤；難燃剤；難燃助剤；帯電防止剤；可塑剤；近赤外線吸収剤；滑剤；フィラー、及び、軟質重合体等の、結晶性を有する脂環式構造含有重合体以外の任意の重合体；などが挙げられる。また、任意の成分は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００３１】
結晶性樹脂フィルムに含まれる結晶性樹脂の結晶化度は好ましくは９０％以下、より好ましくは８０％以下である。結晶性樹脂の結晶化度とは、結晶性樹脂フィルムを構成する樹脂に含まれる、結晶性を有する脂環式構造含有重合体のうち、結晶化したものの割合を示す指標である。
【００３２】
結晶性樹脂フィルムを構成する樹脂に含まれる結晶性を有する脂環式構造含有重合体の結晶化度は、Ｘ線回折法によって測定できる。具体的には、ＪＩＳ  Ｋ０１３１に準じて、広角Ｘ線回折装置（例えばＲＩＮＴ  ２０００、株式会社リガク製）を用いて、結晶性部分からの回析Ｘ線強度を求め、全体の回析Ｘ線強度との比から、下記式（Ｉ）によって結晶化度を求めうる。
Ｘｃ＝Ｋ・Ｉｃ／Ｉｔ  （Ｉ）
上記式（Ｉ）において、Ｘｃは被検試料の結晶化度、Ｉｃは結晶性部分からの回析Ｘ線強度、Ｉｔは全体の回析Ｘ線強度、Ｋは補正項を、それぞれ表す。
【００３３】
〔２．２．結晶性樹脂フィルムの製造方法〕
結晶性樹脂フィルムは、結晶性樹脂フィルムを構成する樹脂を、任意の成形方法により成形することにより行いうる。成形方法の例としては、射出成形法、溶融押出成形法、プレス成形法、インフレーション成形法、ブロー成形法、カレンダー成形法、注型成形法、及び圧縮成形法が挙げられる。これらの中でも、厚みの制御が容易であることから、溶融押出成形法が好ましい。
【００３４】
溶融押出成形法によって結晶性樹脂フィルムを製造する場合、押出成形の条件は、好ましくは下記の通りである。シリンダー温度（溶融樹脂温度）は、好ましくはＴｍ以上、より好ましくはＴｍ＋２０℃以上であり、好ましくはＴｍ＋１００℃以下、より好ましくはＴｍ＋５０℃以下である。また、キャストロール温度は、好ましくはＴｇ−３０℃以上であり、好ましくはＴｇ以下、より好ましくはＴｇ−１５℃以下である。このような条件で結晶性樹脂フィルムを製造することにより、好ましい厚みの結晶性樹脂フィルムを容易に製造できる。ここで、「Ｔｍ」は脂環式構造含有重合体の融点を表し、「Ｔｇ」は脂環式構造含有重合体のガラス転移温度を表す。
【００３５】
〔２．３．保護フィルムＡ〕
保護フィルムＡとしては、特に限定はないが、樹脂フィルムが挙げられる。ロールトゥロール法によって効率的に製造できるという観点から、長尺の樹脂フィルムが好ましい。保護フィルムＡを構成する樹脂としては、例えば、脂環式構造含有重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン、ポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリテトラフルオロエチレン等の重合体を含む樹脂が挙げられる。また、このような樹脂フィルムとしては、例えば、表面に適切な離型剤による離型処理が施されたフィルムを用いてもよい。
【００３６】
〔２．４．積層体Ａ〕
積層体Ａは、結晶性樹脂フィルムと、結晶性樹脂フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＡを重ねて貼合した構造としうる。
【００３７】
結晶性樹脂フィルムと保護フィルムＡとを貼合する方法としては、特に限定はないが、例えば、結晶性樹脂フィルムと保護フィルムＡとを接着剤等を介して圧着して貼り合わせる方法等が挙げられる。
このような接着剤としては、特段の制限は無く、例えば、アクリル系接着剤、ウレタン系接着剤、ポリエステル系接着剤、ポリビニルアルコール系接着剤、ポリオレフィン系接着剤、変性ポリオレフィン系接着剤、ポリビニルアルキルエーテル系接着剤、ゴム系接着剤、塩化ビニル−酢酸ビニル系接着剤、ＳＥＢＳ（スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン共重合体）系接着剤、エチレン−スチレン共重合体などのエチレン系接着剤、エチレン−（メタ）アクリル酸メチル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エチル共重合体などのアクリル酸エステル系接着剤などを用いうる。貼合後に剥がした際に、基材フィルムに接着材が残るなど影響がない接着剤を使用することが重要である。
【００３８】
〔２．５．積層体Ａにおける各フィルムの厚み〕
積層体Ａにおける、結晶性樹脂フィルムの厚みＴ１は、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１５μｍ以上、さらに好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは３５μｍ以下、より好ましくは２５μｍ以下、さらに好ましくは２０μｍ以下である。結晶性樹脂フィルムの厚みＴ１を上限値以下とすることにより、積層体Ｄの厚みを小さくすることができ、厚みＴ１を下限値以上とすることにより、延伸工程を経た後の結晶性樹脂フィルムの強度を維持し得る。
【００３９】
積層体Ａにおける、保護フィルムＡの厚みＴ２は、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１５μｍ以上、さらに好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは６０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下である。保護フィルムＡの厚みＴ２を上限値以下とすることにより、積層体Ａの巻き取りを容易なものとしうる。保護フィルムの厚みＴ２を下限値以上とすることにより、保護フィルムＡにより結晶性樹脂フィルムを支持する効果を高めうる。
【００４０】
結晶性樹脂フィルムの厚みＴ１に対する、保護フィルムＡの厚みＴ２の比（Ｔ２／Ｔ１）は、好ましくは２以下、より好ましくは１．５以下であり、好ましくは０．５以上、より好ましくは１以上である。Ｔ２／Ｔ１を上限値以下とすることにより、積層体Ａの巻き取りが容易となり、Ｔ２／Ｔ１を下限値以上とすることにより、保護フィルムＡにより結晶性樹脂フィルムを支持する効果を高めうる。
【００４１】
〔３．保護フィルムＡ剥離工程（剥離工程Ａ）〕
本発明においては、工程２の前に、積層体Ａから保護フィルムＡを剥離する工程を行いうる。
【００４２】
〔４．工程２（易接着層形成工程）〕
工程２は、結晶性樹脂フィルムの少なくとも一方の面に易接着層を形成して易接着フィルムを得る工程である。工程２の結晶性樹脂フィルムは、一方の面に保護フィルムＡが貼合された状態であってもよいし、積層体Ａから保護フィルムＡを剥離して結晶性樹脂フィルムのみとした状態であってもよい。すべての保護フィルムＡは工程３の前に剥離される。
【００４３】
易接着層は、結晶性樹脂フィルムの、一方の面、または両方の面に形成しうる。結晶性樹脂フィルムの両方の面に易接着層を形成する場合、一方の面ずつ易接着層を形成してもよいし、両方の面に一度に易接着層を形成してもよい。
【００４４】
〔４．１．易接着層〕
易接着層は、ウレタン樹脂の層としうる。ウレタン樹脂とは、ポリウレタン又はその反応物を含む樹脂である。ウレタン樹脂は、好ましくは、ポリウレタンと架橋剤との反応で得られる架橋物である。易接着層は、通常、結晶性樹脂フィルムに直接に接する。すなわち、通常は、結晶性樹脂フィルムと易接着層との間には、他の層が挟まれない。
【００４５】
ポリウレタンとしては、各種のポリオール及びポリイソシアネートから誘導されるポリウレタンを挙げることができる。ポリオールの例としては、ポリオール化合物（エチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、グリセリン、トリメチロールプロパン等）と、多塩基酸（多価カルボン酸（例、アジピン酸、コハク酸、セバシン酸、グルタル酸、マレイン酸、フマル酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸等のジカルボン酸、およびトリメリット酸等のトリカルボン酸を含む多価カルボン酸またはその無水物等））との反応により得られる脂肪族ポリエステル系ポリオール、ポリエーテルポリオール（例、ポリ（オキシプロピレンエーテル）ポリオール、ポリ（オキシエチレン−プロピレンエーテル）ポリオール）、ポリカーボネート系ポリオール、及びポリエチレンテレフタレートポリオールのいずれか一種、及びこれらの混合物が挙げられる。前記ポリウレタンでは、例えば、ポリオールとポリイソシアネートとの反応後、未反応として残った水酸基を架橋剤における官能基との架橋反応が可能な極性基として利用することができる。ここで、ポリウレタンとしては、その骨格にカーボネート構造を含むポリカーボネート系のポリウレタンが好ましい。
【００４６】
ポリウレタンとしては、水系ウレタン樹脂として市販されている水系エマルションに含まれるものを用いることができる。水系ウレタン樹脂とは、ポリウレタンと水とを含む組成物であり、通常、ポリウレタンおよび必要に応じて含まれる任意成分が水の中に分散しているものである。水系ウレタン樹脂の例としては、ＡＤＥＫＡ社製の「アデカボンタイター」シリーズ、三井化学社製の「オレスター」シリーズ、ＤＩＣ社製の「ボンディック」シリーズ、「ハイドラン（ＷＬＳ２０１，ＷＬＳ２０２など）」シリーズ、バイエル社製の「インプラニール」シリーズ、花王社製の「ポイズ」シリーズ、三洋化成工業社製の「サンプレン」シリーズ、第一工業製薬社製の「スーパーフレックス」シリーズ、楠本化成社製の「ＮＥＯＲＥＺ（ネオレッズ）」シリーズ、ルーブリゾール社製の「Ｓａｎｃｕｒｅ」シリーズなどを用いることができる。ポリウレタンは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００４７】
架橋剤は、上に述べた各種のポリウレタンにおける官能基（極性基）と反応して結合を形成できる官能基を分子内に２個以上有する化合物としうる。架橋剤の例としては、エポキシ化合物、カルボジイミド化合物、オキサゾリン化合物、イソシアネート化合物等を挙げることができ、エポキシ化合物が好ましい。
【００４８】
エポキシ化合物としては、分子内に２個以上のエポキシ基を有する多官能のエポキシ化合物を用いることができる。これにより、架橋反応を進行させて易接着層の機械的強度を効果的に向上させることができる。
【００４９】
エポキシ化合物としては、水に溶解性があるか、または水に分散してエマルション化しうるものが、使用の容易性の観点から好ましい。エポキシ化合物の例を挙げると、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサングリコール、ネオペンチルグリコール等のグリコール類１モルと、エピクロルヒドリン２モルとのエーテル化によって得られるジエポキシ化合物；グリセリン、ポリグリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、ソルビトール等の多価アルコール類１モルと、エピクロルヒドリン２モル以上とのエーテル化によって得られるポリエポキシ化合物；フタル酸、テレフタル酸、シュウ酸、アジピン酸等のジカルボン酸１モルと、エピクロルヒドリン２モルとのエステル化によって得られるジエポキシ化合物；などが挙げられる。エポキシ化合物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５０】
より具体的に、エポキシ化合物としては、１，４−ビス（２’，３’−エポキシプロピルオキシ）ブタン、１，３，５−トリグリシジルイソシアヌレート、１，３−ジクリシジル−５−（γ−アセトキシ−β−オキシプロピル）イソシヌレート、ソルビトールポリグリシジルエーテル類、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル類、ペンタエリスリトールポリグリシジルエーテル類、ジグリセロ−ルポリグルシジルエーテル、１，３，５−トリグリシジル（２−ヒドロキシエチル）イソシアヌレート、グリセロールポリグリセロールエーテル類およびトリメチロ−ルプロパンポリグリシジルエーテル類等のエポキシ化合物が好ましく、その具体的な市販品の例としてはナガセケムテックス社製の「デナコール（デナコールＥＸ−５２１，ＥＸ−６１４Ｂなど）」シリーズ等を挙げることができる。
【００５１】
易接着層は、ポリウレタン及び／又はその前駆体を含む材料Ｙを用いて形成しうる。本願において、易接着層が材料Ｙを「用いて構成される」層であるとは、易接着層が、材料Ｙを材料として用いた層形成工程により形成された層であることを意味する。そのような成形により、材料Ｙはそのまま、又は必要に応じてその中の成分の反応、溶媒の揮発等を経て、易接着層となる。例えば、材料Ｙは、ポリウレタン、架橋剤及び水等の揮発性の媒体を含む溶液又は分散液であり、媒体の揮発及びポリウレタンと架橋剤との架橋反応により、易接着層が形成される。
【００５２】
材料Ｙが含有しうるポリウレタンの例としては、上に述べた各種のポリウレタンが挙げられる。材料Ｙが含有しうるポリウレタンの前駆体としては、上に述べた各種のポリウレタンを与えうる前駆体が挙げられる。材料Ｙは、ポリウレタン及び／又はその前駆体を、通常は主成分として含む。その量は、材料Ｙ中の固形分全量を１００重量％として、好ましくは６０〜１００重量％、さらに好ましくは７０〜１００重量％としうる。
【００５３】
材料Ｙはまた、架橋剤を含みうる。架橋剤の例としては、上に述べた各種の架橋剤が挙げられる。架橋剤として、例えばエポキシ化合物を用いる場合、その量は、ポリウレタン及び／又はその前駆体の合計量１００重量部に対し、通常０．１重量部以上、好ましくは１重量部以上、より好ましくは２重量部以上であり、通常２０重量部以下、好ましくは１５重量部以下、より好ましくは１０重量部以下である。エポキシ化合物の量を前記範囲の下限値以上とすることにより、エポキシ化合物とポリウレタン等との反応が十分に進行するので、易接着層の機械的強度を適切に向上させることができ、上限値以下とすることにより未反応のエポキシ化合物の残留を少なくでき、易接着層の機械的強度を適切に向上できる。
【００５４】
材料Ｙはまた、硬化促進剤、硬化助剤等を含みうる。硬化促進剤としては、架橋剤として例えばエポキシ化合物を用いる場合には、第３級アミン系化合物（４−位に３級アミンを有する２，２，６，６−テトラメチルピペリジル基を有する化合物を除く）や三弗化ホウ素錯化合物等を好適に用いることができる。硬化促進剤は、１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。硬化促進剤の配合量は、使用目的に応じて適宜選択しうるが、例えば、官能基を有するポリウレタン及び／又はその前駆体の１００重量部に対して、通常、０．００１〜３０重量部、好ましくは０．０１〜２０重量部、より好ましくは０．０３〜１０重量部である。
【００５５】
硬化助剤としては、キノンジオキシム、ベンゾキノンジオキシム、ｐ−ニトロソフェノール等のオキシム・ニトロソ系硬化助剤；Ｎ，Ｎ−ｍ−フェニレンビスマレイミド等のマレイミド系硬化助剤；ジアリルフタレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート等のアリル系硬化助剤；エチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート等のメタクリレート系硬化助剤；ビニルトルエン、エチルビニルベンゼン、ジビニルベンゼン等のビニル系硬化助剤；等が挙げられる。これらの硬化助剤は、１種を単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。硬化助剤の配合量は、架橋剤１００重量部に対して、通常、１〜１００重量部、好ましくは１０〜５０重量部の範囲である。
【００５６】
材料Ｙは、通常、水または水溶性の溶媒を含む。水溶性の溶媒の例としては、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、アセトン、テトラヒドロフラン、Ｎ−メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、メチルエチルケトン、トリエチルアミンなどが挙げられる。溶媒としては、水を用いることが好ましい。溶媒は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。配合する溶媒の量は、材料Ｙの粘度が、塗布に適した範囲になるように設定することが好ましい。
【００５７】
材料Ｙは、有機溶媒を含んでいてもよいが、好ましくは、実質的に有機溶媒を含まない水系エマルションである。具体的には、有機溶媒は、１重量％未満としうる。ここで有機溶媒の例としては、メチルエチルケトン、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、及びブチルセロソルブが挙げられる。
【００５８】
さらに、材料Ｙは、本発明の効果を著しく損なわない限り、上に述べた成分以外の任意の成分を含みうる。例えば、微粒子、耐熱安定剤、耐候安定剤、レベリング剤、界面活性剤、酸化防止剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックスなどを含みうる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００５９】
易接着層の厚みは、好ましくは１０ｎｍ以上、より好ましくは３０ｎｍ以上、さらにより好ましくは５０ｎｍ以上であり、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下、さらにより好ましくは２００μｍ以下である。易接着層の厚みを前記下限値以上にすることにより、十分な剥離強度を得ることができる。易接着層の厚みを前記上限値以上にすることにより、比較的軟らかい層となる易接着層の変形の発生が抑制され、積層体Ｄをフィルムロールとして巻き取ることが容易となる。易接着層の厚みが前記範囲内にあることにより、結晶性樹脂フィルムと易接着層との十分な剥離強度が得られ、かつ、積層体Ｄの厚みを薄くできる。
【００６０】
〔４．２．易接着層の形成方法〕
易接着層の形成は、材料Ｙを、結晶性樹脂フィルムに塗布し、塗布された材料Ｙを硬化させることにより行いうる。塗布の具体的な方法の例としては、ワイヤーバーコート法、ディップ法、スプレー法、スピンコート法、ロールコート法、グラビアコート法、エアーナイフコート法、カーテンコート法、スライドコート法、エクストルージョンコート法などが挙げられる。
【００６１】
材料Ｙが溶媒を含む場合には、硬化させる際に材料Ｙを乾燥させて溶媒を除去しうる。乾燥方法は任意であり、例えば、減圧乾燥、加熱乾燥などの任意の方法としうる。中でも、乾燥と共に、材料Ｙ中における架橋反応等の反応を速やかに進行させる観点から、加熱乾燥によって材料Ｙを硬化させることが好ましい。加熱により材料Ｙを硬化させる場合、加熱温度は、材料Ｙを乾燥させて溶媒を除去し、同時に材料Ｙ中の樹脂成分を硬化させることができる範囲で適切に設定しうる。
【００６２】
〔５．工程３〕
工程３は、易接着フィルムの、少なくとも一方の面に保護フィルムＢを貼合して積層体Ｂを得る工程である。
【００６３】
保護フィルムＢは、易接着フィルムの、一方の面、または両方の面に貼合しうる。易接着フィルムの両方の面に保護フィルムＢを貼合する場合、一方の面ずつ、または、両方の面に一度に、保護フィルムＢを貼合してもよい。保護フィルムＢとしては、特に限定はないが、保護フィルムＡと同様のものが挙げられる。易接着フィルムに、保護フィルムＢを貼合することにより、易接着フィルムが支持されるので、薄い結晶性樹脂フィルムを用いて易接着フィルムを製造した場合であっても搬送及び巻き取りが容易となる。
【００６４】
易接着フィルムと保護フィルムＢとを貼合する方法としては、特に限定はないが、結晶性樹脂フィルムと保護フィルムＡとの貼合方法と同様の方法を行い得る。
【００６５】
〔５．１．積層体Ｂ〕
積層体Ｂは、易接着フィルムと、易接着フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＢを重ねて貼合した構造としうる。
【００６６】
〔５．２．積層体Ｂにおける各フィルムの厚み〕
積層体Ｂにおける、易接着フィルムの厚みＴ３は、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１５μｍ以上、さらに好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは３５μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下、さらに好ましくは２５μｍ以下である。易接着フィルムの厚みＴ３を上限値以下とすることにより、積層体Ｄの厚みを小さくすることができ、厚みＴ３を下限値以上とすることにより、延伸工程後の結晶化樹脂フィルム（延伸フィルム）の強度を維持し得る。
【００６７】
積層体Ｂにおける、保護フィルムＢの厚みＴ４は、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１５μｍ以上、さらに好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは６０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下である。保護フィルムＢの厚みＴ４を上限値以下とすることにより、積層体Ｂの巻き取りを容易なものとしうる。保護フィルムＢの厚みＴ４を下限値以上とすることにより、保護フィルムＢにより易接着フィルムを支持する効果を高めうる。
【００６８】
易接着フィルムの厚みＴ３に対する、保護フィルムＡの厚みＴ４の比（Ｔ４／Ｔ３）は、好ましくは２以下、より好ましくは１．５以下であり、好ましくは０．５以上、より好ましくは１以上である。Ｔ４／Ｔ３を上限値以下とすることにより、積層体Ｂの巻き取りが容易となり、Ｔ４／Ｔ３を下限値以上とすることにより、保護フィルムＢにより易接着フィルムを支持する効果を高めうる。
【００６９】
工程２〜工程３は、２回繰り返し行ってもよい。
【００７０】
〔６．保護フィルムＢ剥離工程（剥離工程Ｂ）〕
本発明においては、工程４の前に、積層体Ｂから保護フィルムＢを剥離する工程を行う。
【００７１】
〔７．工程４（延伸工程）〕
工程４は、易接着フィルムを延伸して延伸フィルムを得る工程である。工程４において、易接着フィルムは、積層体Ｂからすべての保護フィルムＢを剥離して易接着フィルムのみとした状態である。
【００７２】
易接着フィルムの延伸方法に格別な制限は無く、任意の延伸方法を用いうる。延伸方法の例としては、易接着フィルムを長手方向に一軸延伸する方法（縦一軸延伸法）、易接着フィルムを幅方向に一軸延伸する方法（横一軸延伸法）等の、一軸延伸法；易接着フィルムを長手方向に延伸すると同時に幅方向に延伸する同時二軸延伸法、易接着フィルムを長手方向及び幅方向の一方に延伸した後で他方に延伸する逐次二軸延伸法などの二軸延伸法；並びに易接着フィルムを幅方向に対し０°超９０°未満といった、幅方向に対し平行でも垂直でもない斜め方向に延伸する方法（斜め延伸法）が挙げられる。
【００７３】
前記の縦一軸延伸法としては、例えば、ロール間の周速の差を利用した延伸方法などが挙げられる。
また、前記の横一軸延伸法としては、例えば、テンター延伸機を用いた延伸方法などが挙げられる。
さらに、前記の同時二軸延伸法としては、例えば、ガイドレールに沿って移動可能に設けられ且つ易接着フィルムを固定しうる複数のクリップを備えたテンター延伸機を用いて、クリップの間隔を開いて易接着フィルムを長手方向に延伸すると同時に、ガイドレールの広がり角度により易接着フィルムを幅方向に延伸する延伸方法などが挙げられる。
また、前記の逐次二軸延伸法としては、例えば、ロール間の周速の差を利用して易接着フィルムを長手方向に延伸した後で、その易接着フィルムの両端部をクリップで把持してテンター延伸機により幅方向に延伸する延伸方法などが挙げられる。
さらに、前記の斜め延伸法としては、例えば、易接着フィルムに対して長手方向又は幅方向に左右異なる速度の送り力、引張り力又は引取り力を付加しうるテンター延伸機を用いて易接着フィルムを斜め方向に連続的に延伸する延伸方法などが挙げられる。
【００７４】
易接着フィルムを延伸する場合の延伸温度は、脂環式構造含有重合体のガラス転移温度Ｔｇに対し、好ましくはＴｇ−３０℃以上、より好ましくはＴｇ−１０℃以上であり、好ましくはＴｇ＋６０℃以下、より好ましくはＴｇ＋５０℃以下である。このような温度範囲で延伸を行うことにより、結晶性樹脂フィルムに含まれる重合体分子を適切に配向させることができる。
【００７５】
易接着フィルムを延伸する場合の延伸倍率は、所望の光学特性、厚み、強度などにより適宜選択しうるが、通常は１倍超、好ましくは１．０１倍以上であり、通常は１０倍以下、好ましくは５倍以下である。ここで、例えば二軸延伸法のように異なる複数の方向に延伸を行う場合、延伸倍率は各延伸方向における延伸倍率の積で表される総延伸倍率のことである。延伸倍率を前記範囲の上限値以下にすることにより、フィルムが破断する可能性を小さくできる。
【００７６】
前記のような延伸処理を易接着フィルムに施すことにより、所望の特性を有するフィルムを得ることができる。また、延伸処理を行うことにより、得られるフィルムのヘイズを低減することができる。特定の理論に拘束されるものではないが、かかるヘイズの低減は、結晶性の重合体の分子を配向させることにより、結晶化の工程における結晶化の速度が速くなり、結晶核が小さい結晶化樹脂が得られることによるものと考えられる。
【００７７】
〔８．工程５（結晶化工程）〕
工程５は、延伸フィルムを熱処理して、延伸結晶化フィルムを得る工程（結晶化工程）である。本発明においては工程２で易接着層を形成してから結晶化処理を施すので、易接着層の機能を良好に発現しうる。
【００７８】
工程５では、延伸フィルムを結晶化させる。結晶化は、延伸フィルムの少なくとも二の端辺を保持して緊張させた状態で所定の温度範囲にすることにより行いうる。
【００７９】
延伸フィルムを緊張させた状態とは、延伸フィルムに張力がかかった状態をいう。ただし、この延伸フィルムを緊張させた状態には、延伸フィルムが実質的に延伸される状態を含まない。また、実質的に延伸されるとは、延伸フィルムのいずれかの方向への延伸倍率が通常１．１倍以上になることをいう。
【００８０】
延伸フィルムを保持する場合、適切な保持具によって延伸フィルムを保持しうる。保持具は、延伸フィルムの端辺の全長を連続的に保持しうるものでもよく、間隔を空けて間欠的に保持しうるものでもよい。例えば、所定の間隔で配列された保持具によって延伸フィルムの端辺を間欠的に保持してもよい。
【００８１】
結晶化工程において、延伸フィルムは、当該延伸フィルムの少なくとも二の端辺を保持されて緊張した状態としうる。これにより、保持された端辺の間の領域において延伸フィルムの熱収縮による変形が妨げられる。延伸フィルムの広い面積において変形を妨げるためには、対向する二の端辺を含む端辺を保持して、その保持された端辺の間の領域を緊張した状態にすることが好ましい。長尺の延伸フィルムでは、幅方向の端部にある二の端辺（即ち、長辺側の端辺）を保持して前記二の端辺の間の領域を緊張した状態にすることで、その長尺の延伸フィルムの全面において変形を妨げることができる。このように変形を妨げられた延伸フィルムは、熱収縮によってフィルム内に応力が生じても、シワ等の変形の発生が抑制される。本発明において、延伸フィルムは延伸処理を施されたフィルムであるので、延伸方向（二軸延伸の場合は延伸倍率が大きい方向）と直交する少なくとも二の端辺を保持することで変形の抑制がより確実なものとなる。
【００８２】
延伸フィルムの端辺を保持しうる保持具としては、延伸フィルムの端辺以外の部分では延伸フィルムと接触しないものが好ましい。このような保持具を用いることにより、より平滑性に優れる延伸結晶化フィルムを得ることができる。
【００８３】
また、保持具としては、保持具同士の相対的な位置を結晶化工程においては固定しうるものが好ましい。このような保持具は、結晶化工程において保持具同士の位置が相対的に移動しないので、結晶化工程における延伸フィルムの実質的な延伸を抑制しやすい。
【００８４】
好適な保持具としては、テンター延伸機に設けられ延伸フィルムの端辺を把持しうる把持子が挙げられる。
【００８５】
延伸フィルムの長手方向の端部にある端辺（即ち、短辺側の端辺）を保持してもよいが、前記の端辺を保持する代わりに延伸フィルムの結晶化処理を施される領域の長手方向の両側を保持してもよい。例えば、延伸フィルムの結晶化処理を施される領域の長手方向の両側に、延伸フィルムを熱収縮しないように保持して緊張させた状態にしうる保持装置を設けてもよい。このような保持装置としては、例えば、２つのロールの組み合わせ、押出機と引き取りロールとの組み合わせ、などが挙げられる。これらの組み合わせによって延伸フィルムに搬送張力等の張力を加えることで、結晶化処理を施される領域において当該延伸フィルムの熱収縮を抑制できる。そのため、前記の組み合わせを保持装置として用いれば、延伸フィルムを長手方向に搬送しながら当該延伸フィルムを保持できるので、効率的に結晶化処理を行いうる。
【００８６】
結晶化工程は、延伸フィルムの端辺を保持して緊張させた状態で、当該延伸フィルムを、脂環式構造含有重合体のガラス転移温度Ｔｇ以上、脂環式構造含有重合体の融点Ｔｍ以下の温度とすることにより行いうる。前記のような温度にされた延伸フィルムにおいては、脂環式構造含有重合体の結晶化が進行する。そのため、この結晶化工程により、結晶化した脂環式構造含有重合体を含む結晶化フィルムが得られる。この際、結晶化フィルムの変形を妨げながら緊張した状態にしているので、結晶化フィルムの平滑性を損なうことなく、結晶化を進めることができる。
【００８７】
結晶化工程における温度範囲は、結晶化の速度が大きくなるような温度に設定することが好ましい。結晶化工程における延伸フィルムの温度は、好ましくはＴｇ＋２０℃以上、より好ましくはＴｇ＋３０℃以上であり、好ましくはＴｍ−２０℃以下、より好ましくはＴｍ−４０℃以下である。結晶化工程における温度を前記範囲の上限以下にすることにより、延伸フィルムの白濁を抑制できるので、光学的に透明なフィルムが求められる場合に適したフィルムが得られる。
【００８８】
延伸フィルムを前記のような温度にする場合、通常、延伸フィルムの加熱を行う。この際に用いる加熱装置としては、加熱装置と延伸フィルムとの接触が不要であることから、延伸フィルムの雰囲気温度を上昇させうる加熱装置が好ましい。好適な加熱装置の具体例を挙げると、オーブン及び加熱炉が挙げられる。
【００８９】
結晶化工程において、延伸フィルムを前記の温度範囲に維持する処理時間は、好ましくは１秒以上、より好ましくは５秒以上であり、好ましくは３０分以下、より好ましくは１０分以下である。結晶化工程で、脂環式構造含有重合体の結晶化を十分に進行させることにより、延伸結晶化フィルムの可撓性を高めることができる。また、処理時間を前記範囲の上限以下にすることにより、延伸フィルムの白濁を抑制できるので、光学的に透明なフィルムが求められる場合に適した光学フィルムが得られる。
【００９０】
延伸フィルムを加熱処理による結晶化工程に供することにより、延伸フィルムと共に、易接着層も加熱処理されるが、本発明の製造方法では、易接着層としてウレタン樹脂の層を採用することにより、かかる加熱処理を経てもなお、易接着層の機能が維持されうる。
【００９１】
また、本発明者が見出したところによれば、結晶化処理を施したフィルムに易接着層を形成するよりも、易接着層を形成してから結晶化処理を施したほうが、易接着層の機能を良好に発現しうる。したがって、本発明のフィルムロールの製造方法は、接着性の高いフィルムを得る上で、特に有利である。
【００９２】
〔８．２．延伸結晶化フィルム〕
延伸結晶化フィルムは、結晶化樹脂からなるフィルムである。結晶化樹脂とは、所定の結晶化度を有する樹脂である。結晶化樹脂の結晶化度は、好ましくは３０％以上、より好ましくは５０％以上、さらに好ましくは６０％以上である。結晶化度の上限は、理想的には１００％であるが、通常は９０％以下、又は８０％以下としうる。
【００９３】
結晶化樹脂は、結晶性の脂環式構造含有重合体を含む樹脂を結晶化させることにより形成しうる。結晶化樹脂の結晶化度とは、結晶性樹脂フィルムを構成する樹脂に含まれる、結晶性を有する脂環式構造含有重合体のうち、結晶化したものの割合を示す指標である。
結晶化樹脂の結晶化度は、結晶性樹脂の結晶化度の測定と同じ方法により測定することができる。
【００９４】
〔９．工程６〕
工程６は、延伸結晶化フィルムの、少なくとも一方の面に保護フィルムＣを貼合して積層体Ｃを得る工程である。
【００９５】
保護フィルムＣは、延伸結晶化フィルムの、一方の面、または両方の面に貼合しうる。延伸結晶化フィルムの両方の面に保護フィルムＣを貼合する場合、一方の面ずつ、または、両方の面に一度に、保護フィルムＣを貼合してもよい。保護フィルムＣとしては、特に限定はないが、保護フィルムＡと同様のものが挙げられる。延伸結晶化フィルムに、保護フィルムＣを貼合することにより、延伸結晶化フィルムが支持されるので、薄い結晶性樹脂フィルムを用いて延伸結晶化フィルムを製造した場合であっても搬送及び巻き取りが容易となる。
【００９６】
延伸結晶化フィルムと保護フィルムＣとを貼合する方法としては、特に限定はないが、結晶性樹脂フィルムと保護フィルムＡとの貼合方法と同様の方法を行い得る。
【００９７】
〔９．１．積層体Ｃ〕
積層体Ｃは、延伸結晶化フィルムと、延伸結晶化フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムＣを重ねて貼合した構造である。
【００９８】
〔９．２．積層体Ｃにおける各フィルムの厚み〕
積層体Ｃにおける、延伸結晶化フィルムの厚みＴ５は、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、さらに好ましくは１０μｍ以上であり、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下である。延伸結晶化フィルムの厚みＴ５を上限値以下とすることにより、積層体Ｄの厚みを小さくすることができ、厚みＴ５を下限値以上とすることにより、積層体Ｄの強度を維持し得る。
【００９９】
積層体Ｃにおける、保護フィルムＣの厚みＴ６は、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１５μｍ以上、さらに好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは６０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下である。保護フィルムＣの厚みＴ６を上限値以下とすることにより、積層体Ｃの巻き取りを容易なものとし、Ｔ６を下限値以上とすることにより、保護フィルムＣにより延伸結晶化フィルムを支持する効果を高めうる。
【０１００】
延伸結晶化フィルムの厚みＴ５に対する、保護フィルムＣの厚みＴ６の比（Ｔ６／Ｔ５）は、好ましくは１５以下、より好ましくは１０以下であり、好ましくは０．５以上、より好ましくは１以上である。Ｔ６／Ｔ５を上限値以下とすることにより、積層体Ｃの巻き取りが容易となり、Ｔ６／Ｔ５を下限値以上とすることにより、保護フィルムＣにより延伸結晶化フィルムを支持する効果を高めうる。
【０１０１】
〔９．３．任意の層〕
積層体Ｃは、延伸結晶化フィルム及び保護フィルムＣの他に、任意の層を備えうる。任意の層の例としては、導電層、反射防止層、ハードコート層、帯電防止層、防眩層、防汚層、セパレーターフィルム等を挙げることができる。
【０１０２】
〔１０．工程７（トリミング工程）〕
工程７は、積層体Ｃを製品幅に切断して積層体Ｄを得る工程である。
工程７では、通常、積層体Ｃの幅方向の両端部を切り除くことにより、製品幅の積層体Ｄが得られる。本発明において「製品幅」とは、本発明の製造方法により得られるフィルムロールの幅寸法を意味し、工程１〜８を行って得られるフィルムロール（製品）の幅寸法を意味する。
【０１０３】
本発明では、延伸結晶化フィルムが保護フィルムＣに支持されている状態で、工程７を行うので、製品幅に切断する際に端部クラックの発生及びフィルムの破断の発生が防止されうる。
【０１０４】
〔１１．工程８〕
工程８は、積層体Ｄをロール状に巻き取ってフィルムロールを得る工程である。
【０１０５】
本発明では、延伸結晶化フィルムが保護フィルムＣに支持されている状態で、工程８を行うので、積層体Ｄを巻き取った後に得られるフィルムロールにおいて、シワの発生およびゲージバンド（フィルムロールの周方向の凹凸）の発生が防止されうる。
【０１０６】
〔１２．その他の工程〕
本発明の製造方法では、上に述べた工程の他に、下記任意の工程を行いうる。
【０１０７】
他の任意の工程の一例としては、工程２に先立ち、結晶性樹脂フィルムの表面に改質処理を施す工程が挙げられる。かかる処理を行うことにより、結晶性樹脂フィルムと易接着層との密着性を向上させうる。
【０１０８】
他の任意の工程の別の一例としては、工程２の後に、易接着層の表面に改質処理を施す工程が挙げられる。かかる処理を行うことにより、易接着層と他の部材との密着性を向上させうる。易接着層の表面は、通常、他の部材と貼合する際の貼合面となるので、この面の親水性を更に向上させることにより、フィルムと他の部材との接着性を顕著に向上させることができる。
【０１０９】
結晶性樹脂フィルムの表面への改質処理及び易接着層の表面への改質処理の例としては、コロナ放電処理、プラズマ処理、ケン化処理、紫外線照射処理などが挙げられる。中でも、処理効率の点などからコロナ放電処理及びプラズマ処理が好ましく、コロナ放電処理がより好ましい。
【０１１０】
他の任意の工程の別の一例としては、工程５の後に、延伸結晶化フィルムを熱収縮させ残留応力を除去する緩和工程が挙げられる。
【０１１１】
〔１３．用途〕
本発明の製造方法により得られるフィルムロールは、表面に易接着層を有し、且つ結晶化樹脂からなる延伸結晶化フィルムと、保護フィルムＣと、を有する。延伸結晶化フィルムは、結晶化樹脂からなるフィルムであることに基づき、高い耐熱性、可撓性等の特性を有し、かつ、易接着層を有することに基づき、表示装置の構成要素等との高い接着性等の特性を有する。
このような特性を有する本発明により得られるフィルムロールは、任意の用途に用いることができ、特に、高い可撓性の利点を生かし、タッチパネルの構成要素であるタッチセンサーとして特に有用に用いうる。
【０１１２】
［実施形態１］
以下、本発明のフィルムロールの製造方法を具体化した実施形態１に係るフィルムロールの製造方法を、図１〜１２を参照しつつ、説明する。
図１は本実施形態の製造方法の工程１で用いる装置を模式的に示した側面図である。図２及び図３は、それぞれ、本実施形態の製造方法の工程２及び３で用いる装置を模式的に示した側面図である。図４は本実施形態の製造方法の工程４〜８で用いる装置を模式的に示した側面図である。
図５は積層体Ａの断面図である。図６及び図８は、易接着フィルムの断面図である。図７及び図９は、積層体Ｂの断面図である。図１０は延伸結晶化フィルムの断面図である。図１１は積層体Ｃの断面図である。図１２は工程７を模式的に示す平面図である。各図に記載のＡ１１は搬送方向である。
【０１１３】
〔工程１〕
図１に示すように、本実施形態では、工程１において、フィルム成形装置１０１にて成形された結晶性樹脂フィルム１と、繰出し装置１０２から繰り出された保護フィルム２（保護フィルムＡ）と、を貼合して積層体１１（積層体Ａ）を得る。積層体１１は、ロール状に巻き取られて積層体Ａのフィルムロール１１０が得られる。当該フィルムロール１１０は次の工程に供される。図１において、１０３は結晶性樹脂フィルム１と保護フィルム２とを貼合する貼合装置、１０３Ａは結晶性樹脂フィルム１と保護フィルム２とを上下から押圧して貼合する押圧ロールである。
【０１１４】
本実施形態の工程１では、図１に示すように、保護フィルム２は結晶性樹脂フィルム１の一方の面（図示下側面）のみに貼合される。工程１により得られる積層体Ａは、図５に示すように結晶性樹脂フィルム１と、結晶性樹脂フィルム１の下側面に重ねて貼合された保護フィルム２（保護フィルムＡ）と、を有する。
【０１１５】
〔工程２、工程３〕
本実施形態では、保護フィルムＡを剥離する剥離工程Ａ、易接着フィルム１２を得る工程２、積層体１３(積層体Ｂ)を得る工程３、保護フィルムＢを剥離する剥離工程Ｂ、易接着フィルム１４を得る工程２、及び、積層体１５（積層体Ｂ）を得る工程３を、この順に行う（図２及び図３を参照）。以下の説明において、易接着フィルム１２を得る工程２と、易接着フィルム１４を得る工程２を、それぞれ工程２−１、工程２−２ということがある。また、積層体１３を得る工程３と、積層体１５を得る工程３とを、それぞれ、工程３−１、工程３−２ということがある。
【０１１６】
まず、図２に示すように、積層体Ａのフィルムロール１１０から積層体１１を繰り出して保護フィルム２を剥離した後、結晶性樹脂フィルム１の上側面に易接着層６を形成し、易接着フィルム１２を得る(工程２−１)。保護フィルムを貼合した状態で易接着層を形成すると、易接着層を硬化させる際に保護フィルムにシワ等が発生することが懸念されるが、このように、易接着層の形成に先立ち保護フィルム２を剥離することにより、搬送性が安定し易接着層が均一に形成塗工できる。
次に、易接着フィルム１２の一方の面(図示上側面)に、図２に示すように、保護フィルム３（保護フィルムＢ）を貼合して積層体１３(積層体Ｂ)を得る(工程３−１)。当該積層体１３はロール状に巻き取られて積層体Ｂのフィルムロール１３０が得られる。図２において１２１は積層体１３から保護フィルム２を剥離し巻き取る剥離装置、１２２は結晶性樹脂フィルム１に易接着層６を形成する易接着層形成装置である。図２において、１２３は易接着フィルム１２と保護フィルム３とを貼合する貼合装置、１２３Ａは易接着フィルム１２と保護フィルム３とを上下から押圧して貼合する押圧ロール、１２４は保護フィルム３が繰り出される繰り出し装置である。
【０１１７】
次に、図３に示すように、積層体Ｂのフィルムロール１３０から積層体１３を繰り出して保護フィルム３を剥離してから、易接着フィルム１２（結晶性樹脂フィルム１）の下側面に易接着層７を形成し、易接着フィルム１４を得る(工程２−２)。この易接着フィルム１４の一方の面(図示下側面)に、図３に示すように、保護フィルム４（保護フィルムＢ）を貼合して積層体１５(積層体Ｂ)を得る(工程３−２)。当該積層体１５はロール状に巻き取られて積層体Ｂのフィルムロール１５０が得られる。当該積層体Ｂのフィルムロール１５０は次の工程に供される。図３において１３１は積層体１３から保護フィルム３を剥離し巻き取る剥離装置、１３２は易接着フィルム１２に易接着層７を形成する易接着層形成装置である。図３において、１３３は易接着フィルム１４と保護フィルム４とを貼合する貼合装置、１３３Ａは易接着フィルム１４と保護フィルム４とを上下から押圧して貼合する押圧ロール、１３４は保護フィルム４が繰り出される繰り出し装置である。
【０１１８】
工程２−１により得られる易接着フィルム１２は、図６に示すように、結晶性樹脂フィルム１と、結晶性樹脂フィルム１の上面に形成された易接着層６、とを有する。工程３−１により得られる積層体１３(積層体Ｂ)は、図７に示すように、易接着フィルム１２と易接着フィルム１２の上面（易接着層６が形成された面）に貼合された保護フィルム３とを有する。
【０１１９】
工程２−２により得られる易接着フィルム１４は、図８に示すように、結晶性樹脂フィルム１と、結晶性樹脂フィルム１の上面に形成された易接着層６、結晶性樹脂フィルム１の下面に形成された易接着層７、とを有する。工程３−２により得られる積層体１５(積層体Ｂ)は、図９に示すように、易接着フィルム１４と易接着フィルム１４の下面（易接着層７が形成された面）に貼合された保護フィルム４と、を有する。
【０１２０】
〔工程４〜８〕
図４に示すように、本実施形態では、積層体Ｂのフィルムロール１５０から繰り出された積層体１５から、保護フィルムＢを剥離する剥離工程Ｂを行った後、易接着フィルム１４を延伸して延伸フィルム１４Ａを得る工程４を行う。延伸フィルム１４Ａを熱処理して延伸結晶化フィルム１６を得る工程５を行った後、延伸結晶化フィルム１６の下側面に保護フィルム５（保護フィルムＣ）を貼合して積層体１７（積層体Ｃ）を得る工程６を行う。次に積層体１７を、製品幅に切断して積層体１８（積層体Ｄ）を得る工程７を行った後、積層体１８をロール状に巻き取ってフィルムロール１８０を得る工程８を行う。
【０１２１】
図４において１５１は積層体１５から保護フィルム４を剥離し巻き取る剥離装置、１５２は易接着フィルム１４を延伸する延伸装置である。１５３は延伸結晶化フィルム１６に保護フィルム５を貼合する貼合装置、１５３Ａは延伸結晶化フィルム１６と保護フィルム５とを上下から押圧して貼合する押圧ロールである。１５４は保護フィルム５を繰り出す繰り出し装置である。１５５は積層体１７を製品幅に切断するトリミング装置、１５５Ａはトリミング装置により切断された端部を巻き取る巻取装置、１５５Ｂは支持ロールである。１５６は延伸フィルム１４Ａを熱処理する熱処理装置である。
【０１２２】
工程５により得られる延伸結晶化フィルム１６は、図１０に示すように、結晶化した結晶性樹脂フィルム（結晶化樹脂フィルム１０）と、当該結晶化樹脂フィルム１０の上面及び下面にそれぞれ形成された易接着層６，７と、を有する。工程６により得られる積層体１７は図１１に示すように、延伸結晶化フィルム１６と延伸結晶化フィルム１６の下側面に貼合された保護フィルム５とを有する。
【０１２３】
工程７において、積層体１７は、図１２に示すように、その一部（端縁を含む端部１７Ａ）が切断され製品幅の積層体１８が得られる。工程７で切断された端部１７ＡはＡ１２に示す方向に搬送される。切断された端部は支持ロール１５５Ｂを介して巻取装置１５５Ａに巻き取られる。
【０１２４】
〔本実施形態の効果〕
本実施形態によれば、フィルムロールの製造方法において、結晶性樹脂フィルム、易接着フィルム、及び延伸結晶化フィルムの少なくとも一方の面に保護フィルムが貼合されるので、各フィルムはそれぞれ各保護フィルムによって支持される。その結果、本実施形態によれば、材料として薄い結晶性樹脂フィルムを用いた場合であっても、破断及びしわの発生を防止することができるフィルムロールの製造方法を提供することができる。
【０１２５】
［実施形態２］
以下、本発明のフィルムロールの製造方法を具体化した実施形態２に係るフィルムロールの製造方法を、図１３〜１８を参照しつつ、説明する。
図１３は本実施形態の製造方法の工程１で用いる装置を模式的に示した側面図である。図１４は、本実施形態の製造方法の工程２及び３で用いる装置を模式的に示した側面図である。図１５は本実施形態の製造方法の工程４〜８で用いる装置を模式的に示した側面図である。
図１６は延伸結晶化フィルムの断面図である。図１７は積層体Ｃの断面図である。図１８は工程７を模式的に示す平面図である。各図に記載のＡ２１は搬送方向である。
【０１２６】
実施形態２は、結晶化樹脂フィルムの一方の面のみに易接着層を形成したという点で実施形態１と相違する。実施形態１と同様の構成は同一の符号を付し、重複する説明は省略する。
【０１２７】
〔工程１〕
工程１は、実施形態１と同様である（図１３参照）。図１３において、２０１はフィルム成形装置、２０２は保護フィルム２を繰り出す繰出し装置、２０３は結晶性樹脂フィルム１と保護フィルム２とを貼合する貼合装置、２０３Ａは結晶性樹脂フィルム１と保護フィルム２とを押圧して貼合する押圧ロール、２１０は積層体Ａのフィルムロールである。
【０１２８】
〔工程２、工程３〕
本実施形態では、保護フィルムＡを剥離する剥離工程Ａ、易接着フィルム１２を得る工程２、積層体１３(積層体Ｂ)を得る工程３を、この順に行う（図１４を参照）。本実施形態では結晶化樹脂フィルムの一方の面のみに易接着層を形成する。
【０１２９】
実施形態１で説明した工程２−１および工程３−１を行うことにより積層体１３を製造し、積層体１３はロール状に巻き取られて積層体Ｂのフィルムロール２３０が得られる。図１４において２２１は積層体１１から保護フィルム２を剥離し巻き取る剥離装置、２２２は結晶性樹脂フィルム１に易接着層６を形成する易接着層形成装置、２２３は易接着フィルム１２と保護フィルム３とを貼合する貼合装置、２２３Ａは易接着フィルム１２と保護フィルム３とを押圧して貼合する押圧ロール、２２４は保護フィルム３が繰り出される繰り出し装置である。
【０１３０】
〔工程４〜８〕
図１５に示すように、本実施形態では、積層体Ｂのフィルムロール２３０から繰り出された積層体１３から、保護フィルムＢを剥離する剥離工程Ｂを行った後、易接着フィルム１２を延伸して延伸フィルム１２Ａを得る工程４を行う。次に延伸フィルム１２Ａを熱処理して延伸結晶化フィルム２２を得る工程５を行った後、延伸結晶化フィルム２２の下側面に保護フィルム８（保護フィルムＣ）を貼合して積層体２３（積層体Ｃ）を得る工程６を行う。次に積層体２３を、製品幅に切断して積層体２４（積層体Ｄ）を得る工程７を行った後、積層体２４をロール状に巻き取ってフィルムロール２５０を得る工程８を行う。
【０１３１】
図１５において２３１は積層体１３から保護フィルム３を剥離し巻き取る剥離装置、２３２は易接着フィルム１２を延伸する延伸装置である。２３３は延伸結晶化フィルム２２に保護フィルム８を貼合する貼合装置、２３３Ａは、延伸結晶化フィルム２２と保護フィルム８とを押圧して貼合する押圧ロールである。２３４は保護フィルム８を繰り出す繰り出し装置である。２３５は積層体２３を製品幅に切断するトリミング装置、２３５Ａはトリミング装置により切断された端部を巻き取る巻取装置、２３５Ｂは支持ロールである。２３６は延伸フィルム１２Ａを熱処理する熱処理装置である。
【０１３２】
工程５により得られる延伸結晶化フィルム２２は、図１６に示すように、結晶化した結晶性樹脂フィルム（結晶化樹脂フィルム１０）と、当該結晶化樹脂フィルム１０の上面に形成された易接着層６と、を有する。工程６により得られる積層体２２は図１７に示すように、延伸結晶化フィルム２２と延伸結晶化フィルム２２の下側面に貼合された保護フィルム８とを有する。
【０１３３】
工程７において、積層体２３は、図１８に示すように、その一部（端縁を含む端部）が切断され製品幅の積層体２４が得られる。工程７で切断された端部２３ＡはＡ２２に示す方向に搬送される。切断された端部２３Ａは支持ロール２３５Ｂを介して巻取装置２３５Ａに巻き取られる。
【０１３４】
〔本実施形態の効果〕
本実施形態によっても、実施形態１と同様に、結晶性樹脂フィルム、易接着フィルム、及び延伸結晶化フィルムは、それぞれ各保護フィルムによって支持されるので、材料として薄い結晶性樹脂フィルムを用いた場合であっても、破断及びしわの発生を防止することができるフィルムロールの製造方法を提供することができるという効果を奏する。
【実施例】
【０１３５】
以下、実施例を示して本発明について具体的に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施例に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
以下の説明において、量を表す「％」及び「部」は、別に断らない限り重量基準である。また、以下に説明する操作は、別に断らない限り、常温及び常圧の条件において行った。以下の説明において「１回の工程」とは、各例において、長さ１０００ｍのフィルムロール１本製造することをいう。
【０１３６】
＜評価方法＞
（フィルムの厚みの測定方法）
各フィルムの厚みは、次のようにして測定した。スナップゲージ（ミツトヨ社製「ＩＤ−Ｃ１１２ＢＳ」）を用いて、フィルムの幅方向に５ｃｍ間隔で厚みを測定し、その平均値を当該フィルムの厚みとした。
【０１３７】
（フィルムの破断の有無の評価）
各例について、１０回の工程を行い、フィルム破断が発生した回数を測定し、下記の判断基準により評価を行った。
Ａ：破断発生回数０回
Ｂ：破断発生回数１回以上３回以内
Ｃ：破断発生回数４回以上
【０１３８】
（端部クラック発生の有無の評価）
各例について、１０回の工程を行い、端部クラックが発生した回数を測定し、下記の判断基準により評価を行った。
Ａ：クラックの発生は０回（クラック発生せず）
Ｂ：クラックが発生した回数が１回以上３回以内
Ｃ：クラックが発生した回数が４回以上
【０１３９】
（巻外観の評価）
各例で得られたフィルムロールについて、シワやゲージバンドの発生の有無を目視により観察し、下記の判断基準により評価を行った。
ＯＫ：シワ及びゲージバンドの発生なし
ＮＧ：シワ及びゲージバンドの発生が認められた
【０１４０】
（重量平均分子量及び数平均分子量）
重合体の重量平均分子量及び数平均分子量は、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）システム（東ソー社製「ＨＬＣ−８３２０」）を用いて、ポリスチレン換算値として測定した。測定の際、カラムとしてはＨタイプカラム（東ソー社製）を用い、溶媒としてはテトラヒドロフランを用いた。また、測定時の温度は、４０℃であった。
【０１４１】
（結晶性樹脂の、ガラス転移温度Ｔｇ、融点Ｔｍ及び結晶化温度Ｔｐｃ）
窒素雰囲気下で３００℃に加熱した試料を液体窒素で急冷し、示差操作熱量計（ＤＳＣ）を用いて、１０℃／分で昇温して試料のガラス転移温度Ｔｇ、融点Ｔｍ及び結晶化温度Ｔｐｃをそれぞれ求めた。
【０１４２】
（ウレタン樹脂のガラス転移温度）
実施例で用いたウレタン樹脂を含む材料Ｙを、テフロン（登録商標）加工を施された容器に流し入れ、常温で２４時間乾燥させた。その後、１２０℃のオーブンで更に１時間乾燥し、厚み１５０μｍのウレタン樹脂の層状物を用意した。この層状物のガラス転移温度を、動的粘弾性測定装置（ユービーエム社製「Ｒｈｅｏｇｅｌ−Ｅ４０００」）を用いて、ｔａｎδのピークから測定した。この際、ピークが２つ出る場合は、温度が低い方のピークをガラス転移温度として採用した。
【０１４３】
（重合体の水素化率の測定方法）
重合体の水素化率は、オルトジクロロベンゼン−ｄ４を溶媒として、１４５℃で、１Ｈ−ＮＭＲ測定により測定した。
【０１４４】
（重合体のラセモ・ダイアッドの割合）
オルトジクロロベンゼン−ｄ４を溶媒として、２００℃で、ｉｎｖｅｒｓｅ−ｇａｔｅｄ  ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ法を適用して、重合体の１３Ｃ−ＮＭＲ測定を行った。この１３Ｃ−ＮＭＲ測定の結果において、オルトジクロロベンゼン−ｄ４の１２７．５ｐｐｍのピークを基準シフトとして、メソ・ダイアッド由来の４３．３５ｐｐｍのシグナルと、ラセモ・ダイアッド由来の４３．４３ｐｐｍのシグナルとを同定した。これらのシグナルの強度比に基づいて、重合体のラセモ・ダイアッドの割合を求めた。
【０１４５】
（結晶化度）
結晶化度は、ＪＩＳ  Ｋ０１３１に準じて、Ｘ線回折により確認した。具体的には、広角Ｘ線回折装置（ＲＩＮＴ  ２０００、株式会社リガク製）を用いて、結晶化部分からの回析Ｘ線強度を求め、全体の回析Ｘ線強度との比から、下記式（Ｉ）によって結晶化度を求めた。
Ｘｃ＝Ｋ・Ｉｃ／Ｉｔ  （Ｉ）
上記式（Ｉ）において、Ｘｃは被検試料の結晶化度、Ｉｃは結晶化部分からの回析Ｘ線強度、Ｉｔは全体の回析Ｘ線強度、Ｋは補正項を、それぞれ表す。
【０１４６】
〔製造例１．ジシクロペンタジエンの開環重合体の水素化物の製造〕
金属製の耐圧反応器を、充分に乾燥した後、窒素置換した。この金属製耐圧反応器に、シクロヘキサン１５４．５部、ジシクロペンタジエン（エンド体含有率９９％以上）の濃度７０％シクロヘキサン溶液４２．８部（ジシクロペンタジエンの量として３０部）、及び１−ヘキセン１．９部を加え、５３℃に加温した。
【０１４７】
テトラクロロタングステンフェニルイミド（テトラヒドロフラン）錯体０．０１４部を０．７０部のトルエンに溶解した溶液に、濃度１９％のジエチルアルミニウムエトキシド／ｎ−ヘキサン溶液０．０６１部を加えて１０分間攪拌して、触媒溶液を調製した。
この触媒溶液を耐圧反応器に加えて、開環重合反応を開始した。その後、５３℃を保ちながら４時間反応させて、ジシクロペンタジエンの開環重合体の溶液を得た。
得られたジシクロペンタジエンの開環重合体の数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）は、それぞれ、８７５０および２８,１００であり、これらから求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は３．２１であった。
【０１４８】
得られたジシクロペンタジエンの開環重合体の溶液２００部に、停止剤として１，２−エタンジオール０．０３７部を加えて、６０℃に加温し、１時間攪拌して重合反応を停止させた。ここに、ハイドロタルサイト様化合物（協和化学工業社製「キョーワード（登録商標）２０００」）を１部加えて、６０℃に加温し、１時間攪拌した。その後、濾過助剤（昭和化学工業社製「ラヂオライト（登録商標）＃１５００」）を０．４部加え、ＰＰプリーツカートリッジフィルター（ＡＤＶＡＮＴＥＣ東洋社製「ＴＣＰ−ＨＸ」）を用いて吸着剤と溶液を濾別した。
【０１４９】
濾過後のジシクロペンタジエンの開環重合体の溶液２００部（重合体量３０部）に、シクロヘキサン１００部を加え、クロロヒドリドカルボニルトリス（トリフェニルホスフィン）ルテニウム０．００４３部を添加して、水素圧６ＭＰａ、１８０℃で４時間水素化反応を行った。これにより、ジシクロペンタジエンの開環重合体の水素化物を含む反応液が得られた。この反応液は、水素化物が析出してスラリー溶液となっていた。
【０１５０】
前記の反応液に含まれる水素化物と溶液とを、遠心分離器を用いて分離し、６０℃で２４時間減圧乾燥して、結晶性を有するジシクロペンタジエンの開環重合体の水素化物２８．５部を得た。この水素化物の水素化率は９９％以上、ガラス転移温度Ｔｇは９４℃、融点（Ｔｍ）は２６２℃、結晶化温度Ｔｐｃは１７０℃、ラセモ・ダイアッドの割合は８９％であった。
【０１５１】
＜実施例１＞
（１−１．結晶性樹脂フィルムの製造）
製造例１で得たジシクロペンタジエンの開環重合体の水素化物１００部に、酸化防止剤（テトラキス〔メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕メタン；ＢＡＳＦジャパン社製「イルガノックス（登録商標）１０１０」）０．５部を混合して、結晶性樹脂フィルムの材料となる結晶性樹脂を得た。この結晶性樹脂を以下において「樹脂Ａ」ともいう。
【０１５２】
樹脂Ａを、内径３ｍｍΦのダイ穴を４つ備えた二軸押出機（東芝機械社製「ＴＥＭ−３７Ｂ」）に投入した。前記の二軸押出機によって、樹脂を熱溶融押出成形によりストランド状の成形体に成形した。この成形体をストランドカッターにて細断して、樹脂Ａのペレットを得た。
【０１５３】
引き続き、得られたペレットを、Ｔダイを備える熱溶融押出フィルム成形機に供給した。このフィルム成形機を用いて、前記の樹脂Ａからなる長尺のフィルム（幅１２０ｍｍ）を、２７ｍ／分の速度でロールに巻き取る方法にて製造した。前記のフィルム成形機の運転条件を、以下に示す。
・バレル温度設定：２８０℃〜２９０℃
・ダイ温度：２７０℃
・スクリュー回転数：３０ｒｐｍ
・キャストロール温度：７０℃
これにより、長尺の樹脂Ａのフィルムを得た。得られたフィルムの厚みは２０μｍであった。この樹脂Ａの結晶化度は、０．７％であった。
【０１５４】
（１−２．積層体Ａ１の製造：工程１）
（１−１）で得られた長尺の結晶性樹脂フィルム（樹脂Ａのフィルム）を用いて、実施形態２で説明した工程１〜８を行った。まず、（１−１）で得られた結晶性樹脂フィルムの下側面に、保護フィルムＡ（ポリエチレン製フィルム、東レ（株）製「７８３２Ｎ」、厚み３０μｍ）を重ねて貼合し、長尺の積層体Ａ１を得た。長尺の積層体Ａ１をロール状に巻き取り積層体Ａ１のフィルムロールを得た。
【０１５５】
（１−３．易接着フィルムの製造：工程２）
積層体Ａ１のフィルムロールから繰り出した積層体Ａ１から保護フィルムＡを剥離した後、下記の方法で、結晶性樹脂フィルムの上側面に易接着層を形成することにより、易接着フィルムを得た（図６、図１４を参照）。
【０１５６】
（１−３−１．易接着層を形成するための材料Ｙの調製）
主成分としてのカーボネート系ポリウレタンの水分散体（ＡＤＥＫＡ社製、商品名「アデカボンタイター  ＳＰＸ０６７２」、ガラス転移温度−１６℃）をポリウレタンの量で１００部と、架橋剤としての多官能性エポキシ化合物（ナガセケムテックス社製、商品名「デナコールＥＸ５２１」）２．７部と、界面活性剤としてのアセチレングリコール（日信化学工業社製、商品名「サーフィノール４４０」）を水分合計量に対して０．１８部と、溶媒としてのイオン交換水とを配合して、固形分濃度３０％の、ウレタン樹脂を含む材料Ｙを得た。この操作において「水分合計量」とは、ポリウレタンの水分散体中に含まれていた水と、添加した水との合計量である。
【０１５７】
（１−３−２．易接着層の形成）
コロナ処理装置（春日電機社製）を用いて、出力５００Ｗ、電極長１．３５ｍ、搬送速度１５ｍ／ｍｉｎの条件で、（１−１）で得られた結晶性樹脂フィルムの表面に放電処理を施した。（１−１）で得られた結晶性樹脂フィルムの放電処理を施した表面に、（１−３−１）で得た材料Ｙを、ロールコーターを用いて塗布した。塗布厚みは、乾燥後の厚みが所望の値となるよう調整した。続いて、材料Ｙを乾燥温度９０℃及び乾燥時間１２０秒の乾燥条件で乾燥させることにより、結晶性樹脂フィルムの面上に易接着層としてのウレタン樹脂の層を形成した。このようにして、結晶性樹脂フィルムと、易接着層とを含む、長尺の易接着フィルムを得た。得られた易接着フィルムにおける易接着層の厚みは２００ｎｍであった。
【０１５８】
（１−４．積層体Ｂ１の製造:工程３）
（１−３）で得られた長尺の易接着フィルムの上側面に、保護フィルムＢ（ポリエチレン製フィルム、東レ（株）製「７８３２Ｎ」、厚み３０μｍ）を重ねて貼合し、長尺の積層体Ｂ１を得た。長尺の積層体Ｂ１をロール状に巻き取り積層体Ｂ１のフィルムロールを得た。
【０１５９】
（１−５．延伸フィルムの製造：工程４）
（１−４）で得られた積層体Ｂ１のフィルムロールから積層体Ｂ１を繰出し、保護フィルムＢを剥離して長尺の易接着フィルムを得た。この易接着フィルムを、延伸機に設置した。この延伸機は、フィルムの両端部を把持しうる複数のクリップを備え、このクリップを移動させることによってフィルムを延伸できる構造を有している。
延伸機のオーブン温度を１３０℃に設定し、これを用いて、易接着フィルムを、延伸温度１３０℃、延伸速度３．０ｍｍ／分で、長尺の易接着フィルムの幅方向に対応する方向へ延伸倍率１．３倍で延伸した。これにより延伸フィルムを得た。
【０１６０】
（１−６．延伸結晶化フィルムの製造:工程５）
（１−４）で小型延伸機に設置した状態の延伸フィルムを加熱処理した。加熱処理は、延伸フィルムの四つの端辺を保持した状態で、小型延伸機に付属する二次加熱板を延伸フィルムの上側の面及び下側の面に近接させ、３０秒間保持することによって行った。このとき二次加熱板の温度は１７０℃とし、フィルムとの距離は上下各々８ｍｍとした。これにより、延伸フィルムにおける結晶性樹脂フィルムの結晶化が進行して、結晶化樹脂の層(結晶化樹脂フィルム)が得られた。このようにして、結晶性樹脂フィルムとしての結晶化樹脂の層と、易接着層とを含む延伸結晶化フィルムを得た。
得られた延伸結晶化フィルムにおける結晶化樹脂の結晶化度は４８％であり、膜厚は１５μｍであった。
【０１６１】
（１−７．積層体Ｃの製造:工程６）
（１−６）で得られた長尺の延伸結晶化フィルム下側面に、保護フィルムＣ（ポリエチレン（ＰＥ）製フィルム、トレデガー株製、厚み３０μｍ）を重ねて貼合し、これにより、易接着層と、結晶性樹脂フィルムとしての結晶化樹脂の層と、保護フィルムＣとをこの順に備える、長尺の積層体Ｃ１を得た（図１７を参照）。
【０１６２】
（１−８．工程７及び工程８）
長尺の積層体Ｃ１の幅方向の両端部を切断し製品幅１３５０ｍｍの積層体Ｄを製造した（工程７）。ついで、積層体Ｄをロール状に巻き取りフィルムロールを得た。得られたフィルムロールの外観を観察し、シワ及びゲージバンドの有無の評価をおこなった。
【０１６３】
＜実施例２＞
（２−１．易接着フィルムの製造：工程２）
実施例１の（１−１）〜（１−４）と同じ操作により得られた積層体Ｂ１のフィルムロールを用いて、以下の操作を行った。
積層体Ｂ１のフィルムロールから繰り出した積層体Ｂ１から、保護フィルムＢを剥離した後、結晶性樹脂フィルムの下側面に、実施例１の（１−３）と同じ操作により易接着層を形成し、易接着フィルムを得た。得られた易接着フィルムは、結晶性樹脂フィルムの両面に易接着層が形成されている構造である（図８参照）。
【０１６４】
（２−２．積層体Ｂ２の製造:工程３）
（２−１）で得られた長尺の易接着フィルムの下側面に、保護フィルムＢ（ポリエチレン製フィルム、東レ（株）製「７８３２Ｎ」、厚み３０μｍ）を重ねて貼合し、長尺の積層体Ｂ２を得た。長尺の積層体Ｂ２をロール状に巻き取り積層体Ｂ２のフィルムロールを得た。
【０１６５】
（２−３．延伸フィルムの製造：工程４）
（１−４）で得られた積層体Ｂ１のフィルムロールに代えて、（２−２）で得られた積層体Ｂ２のフィルムロールを用いたこと以外は実施例１の（１−５）と同一の操作を行い、延伸フィルムを得た。
【０１６６】
（２−４．延伸結晶化フィルムの製造:工程５）
（２−３）で小型延伸機に設置した状態の延伸フィルムの加熱処理を、実施例１の（１−６）と同一の操作により行った。このようにして、結晶性樹脂フィルムとしての結晶化樹脂の層と、その両面に形成された易接着層と、を含む延伸結晶化フィルムを得た。
得られた延伸結晶化フィルムにおける結晶化樹脂の結晶化度は４７％であり、膜厚は１５μｍであった。
【０１６７】
（２−５．積層体Ｃの製造:工程６）
（２−４）で得られた長尺の延伸結晶化フィルム下側面に、保護フィルムＣ２（ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製フィルム、厚み４０μｍ）を貼合し、これにより、易接着層と、結晶性樹脂フィルムとしての結晶化樹脂の層と、易接着層と、保護フィルムＣ２と、この順に備える、長尺の積層体Ｃ２を得た（図１１を参照）。
【０１６８】
（２−６．工程７及び工程８）
長尺の積層体Ｃ２の幅方向の両端部を切断し製品幅１３５０ｍｍの積層体Ｄ２を製造した（工程７）。ついで、積層体Ｄ２をロール状に巻き取りフィルムロールを得た。得られたフィルムロールの外観を観察し評価した。実施例２の製造方法は実施形態１で説明した製造方法の一例である。
【０１６９】
＜実施例３＞
実施例１の（１−１）で得られた厚みが２０μｍの結晶性樹脂フィルムに代えて、厚みが３０μｍの樹脂Ａのフィルムを用いたこと以外は、実施例１の（１−２）〜（１−８）と同じ操作を行って、フィルムロールを製造し、評価した。延伸結晶化フィルムにおける結晶化樹脂の結晶化度は４４％であり、膜厚は２３μｍであった。
【０１７０】
＜比較例１＞
実施例１の（１−７）を行わず、（１−８）において、長尺の積層体Ｃ１に代えて、（１−６）で得られた延伸結晶化フィルムをそのまま用いた。当該変更点以外は実施例１と同一の操作を行ってフィルムロールを製造し評価した。得られた延伸結晶化フィルムの結晶化樹脂の結晶化度は４８％であり、膜厚は１５μｍであった。
【０１７１】
＜比較例２＞
実施例２の（２−５）を行わず、（２−６）において、長尺の積層体Ｃ２に代えて、（２−４）で得られた延伸結晶化フィルムをそのまま用いた。当該変更点以外は実施例２と同一の操作を行ってフィルムロールを製造し評価した。得られた延伸結晶化フィルムの結晶化樹脂の結晶化度は４７％であり、膜厚は１５μｍであった。
【０１７２】
＜比較例３＞
実施例１の（１−１）で得られた厚みが２０μｍの結晶性樹脂フィルムに代えて、厚みが３０μｍの樹脂Ａのフィルムを用いたこと、及び、実施例１の（１−７）を行わずに（延伸結晶化フィルムに保護フィルムを貼合しないで）（１−８）の工程を行ったこと以外は、実施例１と同一の操作を行って、フィルムロールを製造し、評価した。延伸結晶化フィルムにおける結晶化樹脂の結晶化度は４４％であり、膜厚は２３μｍであった。
【０１７３】
＜比較例４＞
実施例１の（１−２）を行わず、積層体Ａ１に代えて、（１−１）で得られた結晶性樹脂フィルムをそのまま用い、（１−３）の工程の実施を試みたところ、結晶性樹脂フィルムに搬送シワが発生して材料Ｙの塗布ができず、その後の工程を行うことができなかった。
【０１７４】
＜比較例５＞
実施例１の（１−３−２）で得られた易接着フィルムを、そのままロール状に巻き取り、フィルムロールとした。実施例１の（１−４）を行わず、積層体Ｂ１に代えて、上記フィルムロールをそのまま用い、（１−５）の工程の実施を試みたところ、易接着フィルムのフィルムロールに多量のシワが発生し（１−５）以降の工程を行うことができなかった。
【０１７５】
＜結果＞
実施例及び比較例の結果を、表１及び表２に示す。
【０１７６】
【表１】
2019155609.tif 000002
【０１７７】
【表２】
2019155609.tif 000003
【０１７８】
表１の結果から分かる通り、実施例の製造方法によれば、厚みの薄い結晶性樹脂フィルムを用いても、フィルムの破断及び端部クラックが発生せず、外観が良好なフィルムロールが得られた。
【符号の説明】
【０１７９】
１…結晶性樹脂フィルム
２，３，４，５，８…保護フィルム
６，７…易接着層
１０…結晶化樹脂フィルム（結晶化樹脂の層）
１１，１３，１５，１７，１８，２３，２４…積層体
１２，１４…易接着フィルム
１２Ａ，１４Ａ…延伸フィルム
１６，２２…延伸結晶化フィルム
１００，１２０，１４０，１６０…実施形態１の製造方法に用いた装置
１０１，２０１…フィルム成形装置
１０２，１２４，１３４，１５４，２０２，２２４，２３４，…繰り出し装置
１０３，１２３，１３３，１５３，２０３，２２３，２３３…貼合装置
１０３Ａ，１２３Ａ，１３３Ａ，１５３Ａ，２０３Ａ，２２３Ａ，２３３Ａ…押圧ロール
１１０，１３０，１５０，１８０，２１０，２３０，２５０…フィルムロール
１２１，１３１，１５１，２２１，２３１…剥離装置
１２２，１３２，２２２…易接着層形成装置
１５２，２３２…延伸装置
１５５，２３５…トリミング装置
１５５Ａ，２３５Ａ…端部巻取装置
１５５Ｂ，２３５Ｂ…支持ロール
１５６，２３６…熱処理装置
２００，２２０，２４０…実施形態２の製造方法に用いた装置
Ａ１１，Ａ２１…搬送方向
Ａ１２，Ａ２２…端部搬送方向 
【図１】
2019155609.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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