(57)【要約】【課題】耐熱性に優れており、高温下で使用されても変色を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含み、第１の耐熱性試験：２０００時間「縦１０ｃｍ及び横１０ｃｍの中間膜を用意する。中間膜を２つのクリアフロートガラスで挟み、試験片を得る。試験片を１００℃のオーブンに入れ、２０００時間経過した後にオーブンから取り出し、試験片の表面温度が２３℃とする。試験片の横方向５ｃｍ、縦方向に２ｃｍの位置のＹＩ値を測定する。」をしたときに、第１の耐熱性試験後のＹＩ値が３．５以下である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含み、
ＪＩＳ  Ｋ７３７３に準拠して下記の第１の耐熱性試験：２０００時間をしたときに、第１の耐熱性試験後のＹＩ値が３．５以下である、合わせガラス用中間膜。
第１の耐熱性試験：２０００時間；縦１０ｃｍ及び横１０ｃｍの中間膜を用意する。ＪＩＳ  ３２０２に準拠した厚み１ｍｍクリアフロートガラス２枚を用意する。中間膜を２枚のクリアフロートガラスで挟み、１０分間、１００℃、及び１００ｋＰａの圧力の条件で、予備圧着を行う。その後１０分かけて１．３ＭＰａまで加圧、及び、３０分かけて１４０℃まで加熱し、その後２０分間、１４０℃、及び１．３ＭＰａの圧力の条件で圧着する。その後１．３ＭＰａの加圧条件下にて４０分かけて３２℃まで降温し、さらにその後１０分かけて０ＭＰａまで降圧し、試験片を得る。試験片を１００℃のオーブンに入れ２０００時間経過した後にオーブンから取り出し、試験片の表面温度を２３℃とする。試験片の端部から内側に向かって横方向５ｃｍ及び縦方向に２ｃｍの位置にて、試験片のＹＩ値を測定する。
【請求項２】
前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂との合計１００重量％中、前記第２の樹脂の含有量が４０重量％以上、８０重量％以下である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第２の樹脂が（メタ）アクリル重合体である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記（メタ）アクリル重合体の材料が、複数の（メタ）アクリルモノマーであり、
下記式（Ｘ）で表される値Ａが、３．５％以上である、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。
値Ａ＝Ｎ（Ａｒ）＋Ｎ（Ｃ３）  …（Ｘ）
Ｎ（Ａｒ）＝（Σｎｉ（Ａｒ）×αｉ）／（Σｎｉ（Ｃ）×αｉ）×１００
Ｎ（Ｃ３）＝（Σｎｉ（Ｃ３）×αｉ）／（Σｎｉ（Ｃ）×αｉ）×１００
Ｎ（Ａｒ）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーの全炭素原子の個数に対する、電子供与性基を置換基として有しない芳香族基の個数の割合
Ｎ（Ｃ３）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーの全炭素原子の個数に対する、第３級炭素原子の個数の割合
ｎｉ（Ａｒ）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉの電子供与性基を置換基として有しない芳香族基の個数
ｎｉ（Ｃ３）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉの第３級炭素原子の個数
ｎｉ（Ｃ）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉの芳香族基ではない炭素原子の個数と芳香族基の個数との合計の個数
αｉ：第２の樹脂を１００モル％としたときの、第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉのモル分率
（メタ）アクリルモノマーｉは第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた各（メタ）アクリルモノマーすべてを表し、Σはそれら各（メタ）アクリルモノマーｉすべてに対する和を表す。
【請求項５】
ＪＩＳ  Ｋ７３７３に準拠して下記の第２の耐熱性試験：３０００時間をしたときに、第２の耐熱性試験後のＹＩ値が４．０以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
第２の耐熱性試験：３０００時間；前記第１の耐熱性試験における加熱時間を２０００時間から３０００時間に変更した耐熱性試験
【請求項６】
可塑剤を含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
【０００３】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
【０００４】
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。
【０００５】
下記の特許文献２には、３３℃以上のガラス転移温度を有するポリマー層である中間膜が開示されている。特許文献２では、上記ポリマー層が、厚みが４．０ｍｍ以下であるガラス板の間に配置されることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【特許文献２】ＵＳ２０１３／０２３６７１１Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
中間膜を用いた合わせガラスは、太陽光に晒されたりして、高温になることがある。
【０００８】
従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、合わせガラスが高温に晒されたときに、変色することがある。
【０００９】
本発明の目的は、耐熱性に優れており、高温下で使用されても変色を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含み、ＪＩＳ  Ｋ７３７３に準拠して下記の第１の耐熱性試験：２０００時間をしたときに、第１の耐熱性試験後のＹＩ値が３．５以下である、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。
【００１１】
第１の耐熱性試験：２０００時間；縦１０ｃｍ及び横１０ｃｍの中間膜を用意する。ＪＩＳ  ３２０２に準拠した厚み１ｍｍクリアフロートガラス２枚を用意する。中間膜を２枚のクリアフロートガラスで挟み、１０分間、１００℃、及び１００ｋＰａの圧力の条件で、予備圧着を行う。その後１０分かけて１．３ＭＰａまで加圧、及び、３０分かけて１４０℃まで加熱し、その後２０分間、１４０℃、及び１．３ＭＰａの圧力の条件で圧着する。その後１．３ＭＰａの加圧条件下にて４０分かけて３２℃まで降温し、さらにその後１０分かけて０ＭＰａまで降圧し、試験片を得る。試験片を１００℃のオーブンに入れ２０００時間経過した後にオーブンから取り出し、試験片の表面温度を２３℃とする。試験片の端部から内側に向かって横方向５ｃｍ及び縦方向に２ｃｍの位置にて、試験片のＹＩ値を測定する。
【００１２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂との合計１００重量％中、前記第２の樹脂の含有量が４０重量％以上、８０重量％以下である。
【００１３】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の樹脂が（メタ）アクリル重合体である。
【００１４】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記（メタ）アクリル重合体の材料が、複数の（メタ）アクリルモノマーであり、下記式（Ｘ）で表される値Ａが、３．５％以上である。
【００１５】
値Ａ＝Ｎ（Ａｒ）＋Ｎ（Ｃ３）  …（Ｘ）
Ｎ（Ａｒ）＝（Σｎｉ（Ａｒ）×αｉ）／（Σｎｉ（Ｃ）×αｉ）×１００
Ｎ（Ｃ３）＝（Σｎｉ（Ｃ３）×αｉ）／（Σｎｉ（Ｃ）×αｉ）×１００
Ｎ（Ａｒ）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーの全炭素原子の個数に対する、電子供与性基を置換基として有しない芳香族基の個数の割合
Ｎ（Ｃ３）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーの全炭素原子の個数に対する、第３級炭素原子の個数の割合
ｎｉ（Ａｒ）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉの電子供与性基を置換基として有しない芳香族基の個数
ｎｉ（Ｃ３）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉの第３級炭素原子の個数
ｎｉ（Ｃ）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉの芳香族基ではない炭素原子の個数と芳香族基の個数との合計の個数
αｉ：第２の樹脂を１００モル％としたときの、第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉのモル分率
（メタ）アクリルモノマーｉは第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた各（メタ）アクリルモノマーすべてを表し、Σはそれら各（メタ）アクリルモノマーｉすべてに対する和を表す。
【００１６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、ＪＩＳ  Ｋ７３７３に準拠して下記の第２の耐熱性試験：３０００時間をしたときに、第２の耐熱性試験後のＹＩ値が４．０以下である。
【００１７】
第２の耐熱性試験：３０００時間；前記第１の耐熱性試験における加熱時間を２０００時間から３０００時間に変更した耐熱性試験
【００１８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、可塑剤を含む。
【００１９】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００２０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含む。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の第１の耐熱性試験：２０００時間をしたときに、第１の耐熱性試験後のＹＩ値が３．５以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、耐熱性に優れており、高温下で使用されても変色を抑えることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２３】
（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含む。本発明に係る中間膜では、ＪＩＳ  Ｋ７３７３に準拠して下記の第１の耐熱性試験：２０００時間をしたときに、第１の耐熱性試験後のＹＩ値が３．５以下である。
【００２４】
第１の耐熱性試験：２０００時間；縦１０ｃｍ及び横１０ｃｍの中間膜を用意する。ＪＩＳ  ３２０２に準拠した厚み１ｍｍクリアフロートガラス２枚を用意する。中間膜を２枚のクリアフロートガラスで挟み、１０分間、１００℃、及び１００ｋＰａの圧力の条件で、予備圧着を行う。その後１０分かけて１．３ＭＰａまで加圧、及び、３０分かけて１４０℃まで加熱し、その後２０分間、１４０℃、及び１．３ＭＰａの圧力の条件で圧着する。その後１．３ＭＰａの加圧条件下にて４０分かけて３２℃まで降温し、さらにその後１０分かけて０ＭＰａまで降圧し、試験片を得る。試験片を１００℃のオーブンに入れ２０００時間経過した後にオーブンから取り出し、試験片の表面温度を２３℃とする。試験片の端部から内側に向かって横方向５ｃｍ及び縦方向に２ｃｍの位置にて、試験片のＹＩ値を測定する。
【００２５】
本発明では、上記の構成が備えられているので、耐熱性に優れており、高温下で使用されても変色を抑えることができる。
【００２６】
上記第１の耐熱試験後のＹＩ値は、３．５以下である。
【００２７】
耐熱性をより一層高め、高温下での変色をより一層抑える観点からは、上記第１の耐熱試験後のＹＩ値は、好ましくは３．３以下である。上記第１の耐熱試験後のＹＩ値は、通常０以上である。
【００２８】
耐熱性をより一層高め、高温下での変色をより一層抑える観点からは、ＪＩＳ  Ｋ７３７３に準拠して下記の第２の耐熱性試験：３０００時間をしたときに、第２の耐熱性試験後のＹＩ値が４．０以下であることが好ましい。
【００２９】
第２の耐熱性試験：３０００時間；上記第１の耐熱性試験における加熱時間を２０００時間から３０００時間に変更した耐熱性試験
【００３０】
すなわち、第２の耐熱試験：３０００時間は、以下の通りである。
【００３１】
第２の耐熱性試験：３０００時間；縦１０ｃｍ及び横１０ｃｍの中間膜を用意する。ＪＩＳ  ３２０２に準拠した厚み１ｍｍクリアフロートガラス２つを用意する。中間膜を２つのクリアフロートガラスで挟み、１０分間、１００℃、及び１００ｋＰａの圧力の条件で、予備圧着を行う。その後１０分かけて１．３ＭＰａまで加圧、及び、３０分かけて１４０℃まで加熱し、その後２０分間、１４０℃、及び１．３ＭＰａの圧力の条件で圧着する。その後１．３ＭＰａの加圧条件下にて４０分かけて３２℃まで降温し、さらにその後１０分かけて０ＭＰａまで降圧し、試験片を得る。試験片を１００℃のオーブンに入れ３０００時間経過した後にオーブンから取り出し、試験片の表面温度を２３℃とする。試験片の端部から内側に向かって横方向５ｃｍ及び縦方向に２ｃｍの位置にて、試験片のＹＩ値を測定する。
【００３２】
耐熱性を更に一層高め、高温下での変色を更に一層抑える観点からは、上記第２の耐熱試験後のＹＩ値は、好ましくは４．０以下である。上記第２の耐熱試験後のＹＩ値は、通常０以上である。
【００３３】
耐熱性をより一層高め、高温下での変色をより一層抑える観点からは、ＪＩＳ  Ｋ７３７３に準拠して下記の第３の耐熱性試験：１０００時間をしたときに、第３の耐熱性試験後のＹＩ値が３．３以下であることが好ましい。
【００３４】
第３の耐熱性試験：１０００時間；上記第１の耐熱性試験における加熱時間を２０００時間から１０００時間に変更した耐熱性試験
【００３５】
すなわち、第３の耐熱試験：１０００時間は、以下の通りである。
【００３６】
第３の耐熱性試験：１０００時間；縦１０ｃｍ及び横１０ｃｍの中間膜を用意する。ＪＩＳ  ３２０２に準拠した厚み１ｍｍクリアフロートガラス２つを用意する。中間膜を２つのクリアフロートガラスで挟み、１０分間、１００℃、及び１００ｋＰａの圧力の条件で、予備圧着を行う。その後１０分かけて１．３ＭＰａまで加圧、及び、３０分かけて１４０℃まで加熱し、その後２０分間、１４０℃、及び１．３ＭＰａの圧力の条件で圧着する。その後１．３ＭＰａの加圧条件下にて４０分かけて３２℃まで降温し、さらにその後１０分かけて０ＭＰａまで降圧し、試験片を得る。試験片を１００℃のオーブンに入れ１０００時間経過した後にオーブンから取り出し、試験片の表面温度を２３℃とする。試験片の端部から内側に向かって横方向５ｃｍ及び縦方向に２ｃｍの位置にて、試験片のＹＩ値を測定する。
【００３７】
耐熱性を更に一層高め、高温下での変色を更に一層抑える観点からは、上記第３の耐熱試験後のＹＩ値は、好ましくは３．３以下である。上記第３の耐熱試験後のＹＩ値は、通常０以上である。
【００３８】
耐熱性をより一層高め、高温下での変色をより一層抑える観点からは、上記第２の樹脂が（メタ）アクリル重合体であることが好ましい。耐熱性をより一層高め、高温下での変色をより一層抑える観点からは、上記（メタ）アクリル重合体の材料が、複数の（メタ）アクリルモノマーであることが好ましい。
【００３９】
耐熱性をより一層高め、高温下での変色をより一層抑える観点からは、上記中間膜において、下記式（Ｘ）で表される値Ａが、３．５％以上であることが好ましい。
【００４０】
値Ａ＝Ｎ（Ａｒ）＋Ｎ（Ｃ３）  …（Ｘ）
Ｎ（Ａｒ）＝（Σｎｉ（Ａｒ）×αｉ）／（Σｎｉ（Ｃ）×αｉ）×１００
Ｎ（Ｃ３）＝（Σｎｉ（Ｃ３）×αｉ）／（Σｎｉ（Ｃ）×αｉ）×１００
Ｎ（Ａｒ）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーの全炭素原子の個数に対する、電子供与性基を置換基として有しない芳香族基の個数の割合
Ｎ（Ｃ３）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーの全炭素原子の個数に対する、第３級炭素原子の個数の割合
ｎｉ（Ａｒ）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉの電子供与性基を置換基として有しない芳香族基の個数
ｎｉ（Ｃ３）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉの第３級炭素原子の個数
ｎｉ（Ｃ）：第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉの芳香族基ではない炭素原子の個数と芳香族基の個数との合計の個数
αｉ：第２の樹脂を１００モル％としたときの、第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた（メタ）アクリルモノマーｉのモル分率
（メタ）アクリルモノマーｉは第２の樹脂中の第２の樹脂の材料として用いた各（メタ）アクリルモノマーすべてを表し、Σはそれら各（メタ）アクリルモノマーｉすべてに対する和を表す。
【００４１】
上記電子供与性基を置換基として有しない芳香族基においては、芳香族基に、電子供与性基が置換していない。
【００４２】
上記値Ａを制御するためには、電子供与性基を置換基として有しない芳香族基を含むアクリルモノマー及び第３級炭素原子を含むアクリルモノマーを適量用いて重合することが好ましい。
【００４３】
上記電子供与性基を置換基として有しない芳香族基を含むアクリルモノマーとしては、例えばアクリル酸ベンジル等が挙げられる。上記第３級炭素原子を含むアクリルモノマーとしては、例えばアクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸イソボロニル、アクリル酸イソブチル、及びアクリル酸シクロヘキシル等が挙げられる。
【００４４】
詳細なメカニズムは不明であるが、値Ａを上記のように制御することで、高温下で使用された際に生じうるアクリルラジカルを補足することができ、合わせガラス用中間膜の変色を抑えることができると考えられる。
【００４５】
耐熱性を更に一層高め、高温下での変色を更に一層抑える観点からは、上記式（Ｘ）で表される値Ａは、好ましくは３．８％以上である。第２の樹脂を容易に合成する観点からは、上記式（Ｘ）で表される値Ａは、好ましくは１５％以下、より好ましくは１２％以下である。
【００４６】
また、本発明では、上記中間膜が上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂とを含むので、高温での曲げ剛性を高めることができる。合わせガラスを得るために、中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されることが多い。第１のガラス板の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。また、第１のガラス板と第２のガラス板との双方の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。なお、第１のガラス板と第２のガラス板との双方の厚みが厚いと、合わせガラスの曲げ剛性はより一層高くなる。
【００４７】
上記中間膜中の上記ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度は、好ましくは８５℃以上、より好ましくは１０５℃以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度が上記下限以上であると、６５℃における曲げ剛性がより一層高くなる。上記中間膜中の上記ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度は、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１５０℃以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度が上記上限以下であると、成形性がより一層高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度は、上記ポリビニルアセタール樹脂に由来するガラス転移温度である。
【００４８】
上記中間膜中の上記第２の樹脂のガラス転移温度は、好ましくは−２０℃以上、より好ましくは−１２℃以上、好ましくは０℃以下、より好ましくは−８℃以下である。上記第２の樹脂のガラス転移温度が上記下限と上記上限との範囲内であると、遮音性がより一層高くなる。上記中間膜中の上記第２の樹脂のガラス転移温度は、好ましくは−３０℃以下、より好ましくは−４０℃以下である。上記第２の樹脂のガラス転移温度が上記上限以下であると、耐貫通性がより一層高くなる。上記第２の樹脂のガラス転移温度は、上記第２の樹脂に由来するガラス転移温度である。
【００４９】
本発明に係る中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。
【００５０】
上記中間膜は、第１の層のみを有していてもよく、第１の層に加えて第２の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第２の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層を備える場合に、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置される。
【００５１】
上記中間膜は、３層以上の構造を有していてもよく、第１の層及び第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第３の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層及び上記第３の層を備える場合に、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、上記第３の層が配置される。
【００５２】
上記第２の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第２の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。上記第１の層の第１の表面（上記第２の層側の表面）とは反対の第２の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であってもよい。上記第１の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。上記第３の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第３の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。
【００５３】
上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は好ましくは３．５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。上記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第１のガラス板と厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第２のガラス板とを用いて、上記第１のガラス板と上記第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るためにより好適に用いられる。この場合にも、中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができる。
【００５４】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００５５】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００５６】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【００５７】
なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００５８】
図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００５９】
図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
【００６０】
以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００６１】
（樹脂）
中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含む。上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記第２の樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６２】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、更に好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは３５重量％以上、好ましくは６０重量％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上であると、曲げ剛性が効果的に高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下、より一層好ましくは７５重量％以下、更に好ましくは７０重量％以下、特に好ましくは６５重量％以下、最も好ましくは６０重量％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上であると、耐貫通性、遮音性及び耐熱性が効果的に高くなる。
【００６３】
高温での引張特性をより一層高める観点、及び、樹脂成分と可塑剤との親和性を効果的に高め、耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアセトアセタール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルベンジルアセタール樹脂又はポリビニルクミンアセタール樹脂であることが好ましい。
【００６４】
高温での曲げ剛性をより一層高める観点からは、ポリビニルアセトアセタール樹脂が好ましい。本明細書において、ポリビニルアセタール樹脂には、アセトアセタール化された樹脂、ベンジルアセタール化された樹脂及びクミンアセタール化された樹脂が含まれる。
【００６５】
曲げ剛性及び遮音性を効果的に高める観点からは、中間膜は、上記第２の樹脂として、ポリオレフィン樹脂、（メタ）アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体を含むことが好ましく、（メタ）アクリル重合体を含むことがより好ましい。
【００６６】
曲げ剛性を効果的に高める観点からは、中間膜は、上記第２の樹脂として、ポリオレフィン樹脂、（メタ）アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体を含むことが好ましく、（メタ）アクリル重合体を含むことがより好ましい。
【００６７】
上記（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の重合体であることが好ましい。上記（メタ）アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
【００６８】
上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは特に限定されない。上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ−プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、ポリ（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシプロピル、ポリ（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチル、ポリ（メタ）アクリル酸グリシジル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル、ポリ（メタ）アクリル酸プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸２−エチルオクチル、ポリ（メタ）アクリル酸ノニル、ポリ（メタ）アクリル酸イソノニル、ポリ（メタ）アクリル酸デシル、ポリ（メタ）アクリル酸イソデシル、ポリ（メタ）アクリル酸ラウリル、ポリ（メタ）アクリル酸イソテトラデシル、ポリ（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸イソボルニル、及びポリ（メタ）アクリル酸ベンジル等が挙げられる。また、極性基を有する（メタ）アクリル酸、及び、（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸グリシジル、及びアクリル酸２−ヒドロキシプロピル等が挙げられる。動的粘弾性スペクトルにおいて、損失正接の極大値を示す温度を適度な範囲内に容易に制御することができることから、ポリアクリル酸エステルが好ましく、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ｎ−ブチル、ポリアクリル酸２−エチルヘキシル又はポリアクリル酸オクチルがより好ましい。これらの好ましいポリ（メタ）アクリル酸エステルの使用により、中間膜の生産性と中間膜の特性のバランスとがより一層良好になる。上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６９】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂の含有量は好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、より一層好ましくは３０重量％以上、更に好ましくは３５重量％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂の含有量は、更に一層好ましくは４０重量％以上、特に好ましくは４５重量％以上、最も好ましくは５０重量％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂の含有量は、好ましくは８０重量％未満である。上記第２の樹脂の含有量が上記下限以上であると、遮音性が効果的に高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記第２の樹脂の含有量は、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下、更に好ましくは７５重量％以下、特に好ましくは７０重量％以下、最も好ましくは６５重量％以下である。上記第２の樹脂の含有量が上記上限以下であると、曲げ剛性が効果的に高くなる。
【００７０】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、（メタ）アクリル重合体の含有量は好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、より一層好ましくは３０重量％以上、更に好ましくは３５重量％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、（メタ）アクリル重合体の含有量は、更に一層好ましくは４０重量％以上、特に好ましくは４５重量％以上、最も好ましくは５０重量％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、（メタ）アクリル重合体の含有量は、好ましくは１００重量％未満である。上記アクリル重合体の含有量が上記下限以上であると、脱気性及び遮音性が効果的に高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記（メタ）アクリル重合体の含有量は、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下、更に好ましくは７５重量％以下、特に好ましくは７０重量％以下、最も好ましくは６５重量％以下である。上記（メタ）アクリル重合体の含有量が上記上限以下であると、曲げ剛性が効果的に高くなる。
【００７１】
上記第２の樹脂が架橋構造を有するか、又は、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂とが架橋していることが好ましい。上記中間膜は、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂とを、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂とが架橋した架橋物として含んでいてもよい。
【００７２】
樹脂を架橋させる方法としては、以下の方法が挙げられる。樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法。樹脂のポリマー構造中に存在する官能基に対して反応する官能基を２つ以上有する架橋剤を用いて架橋させる方法。過酸化物等の水素引き抜き能を有するラジカル発生剤を用いてポリマーを架橋させる方法。電子線照射により架橋させる方法。せん断貯蔵弾性率を制御しやすく、中間膜の生産性が高くなることから、樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法が好適である。
【００７３】
なお、中間膜が上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との架橋物を含む場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度は、上記架橋物における上記ポリビニルアセタール樹脂に由来するガラス転移温度を示し、上記第２の樹脂のガラス転移温度は、上記架橋物における上記第２の樹脂に由来するガラス転移温度を示す。
【００７４】
上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層のみの単層の中間膜である場合に、中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂（１）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）と異なることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７５】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリアクリル樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００７６】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。
【００７７】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性と曲げ剛性とがより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００７８】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００７９】
上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は２〜１０であることが好ましく、２〜５であることがより好ましく、２、３又は４であることが更に好ましい。また、上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が２又は４であることが好ましく、この場合には、ポリビニルアセタール樹脂の生産が効率的である。
【００８０】
アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、クミンアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましい。アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドがより好ましく、アセトアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）を多層の中間膜の一部として用いる場合には、水酸基の含有率は、以下を満足することが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、曲げ剛性がより一層高くなり、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００８２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）を多層の中間膜の一部として用いる場合には特に、この水酸基の含有率の下限及び上限を満足することが好ましい。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２８モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００８３】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、曲げ剛性がより一層高くなり、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００８４】
遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、及び、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。
【００８５】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００８６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤や他の熱可塑性樹脂との相溶性が高くなり、遮音性や耐貫通性により一層優れ、長期間に渡り性能がより一層安定する。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性により一層優れる。
【００８７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００８８】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００８９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６８モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００９０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００９１】
上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
【００９２】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【００９３】
（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９４】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００９５】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００９６】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００９７】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【００９８】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００９９】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【０１００】
【化１】
2019147706.tif 000003
【０１０１】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【０１０２】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
【０１０３】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は、好ましくは１重量部以上、より好ましくは２重量部以上、更に好ましくは３重量部以上、好ましくは１５重量部以下、より好ましくは１０重量部以下、更に好ましくは８重量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、高温での引張特性及び遮音性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
【０１０４】
上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下、更に好ましくは３２重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
【０１０５】
上記第１の層において、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）に対する上記可塑剤（１）の含有量を含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは１重量部以上、より好ましくは２重量部以上、より一層好ましくは３重量部以上、更に好ましくは５重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量（１）は、５０重量部以上であってもよく、５５重量部以上であってもよく、６０重量部以上であってもよい。上記含有量（１）は、３０重量部以下であってもよく、２０重量部以下であってもよく、１０重量部以下であってもよい。
【０１０６】
上記中間膜が２層以上である場合には、合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。
【０１０７】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。
【０１０８】
（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０９】
上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【０１１０】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１１】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【０１１２】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【０１１３】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【０１１４】
上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【０１１５】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１６】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【０１１７】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【０１１８】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【０１１９】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【０１２０】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【０１２１】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【０１２２】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【０１２３】
上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【０１２４】
（接着力調整剤）
耐衝撃性及び耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記中間膜は、カルボキシル基、水酸基、スルホ基、アミノ基又はリン酸基を有する接着力調整剤（以下、接着力調整剤Ｌと記載することがある）を含む好ましい。上記第１の層は、上記接着力調整剤Ｌを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記接着力調整剤Ｌを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記接着力調整剤Ｌを含むことが好ましい。上記接着力調整剤Ｌの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になり、中間膜と合わせガラス部材との剥離強度を適度な範囲に制御することが容易になる。また、上記接着力調整剤Ｌの使用により、耐衝撃性及び耐貫通性が効果的に高くなる。上記接着力調整剤Ｌは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２５】
耐衝撃性及び耐貫通性をより一層高める観点からは、上記接着力調整剤Ｌは、カルボキシル基及び水酸基を有することが好ましく、カルボキシル基を有することがより好ましい。上記接着力調整剤Ｌは、水酸基を有していてもよい。上記接着力調整剤Ｌが水酸基を有する場合には、該水酸基は、フェノール性水酸基ではないことが好ましい。
【０１２６】
カルボキシル基を有する接着力調整剤としては、ＵＣ３５１０が挙げられる。
【０１２７】
水酸基を有する接着力調整剤としては、ＫＥ−６０４が挙げられる。
【０１２８】
チオール基を有する接着力調整剤としては、ＬＰ−５５、及びＬＰ−９８０が挙げられる。
【０１２９】
アミノ基を有する接着力調整剤としては、ＰＡＡ−０１、及びＰＡＡ−０３が挙げられる。
【０１３０】
リン酸基を有する接着力調整剤としては、ＪＰ−５２４Ｒが挙げられる。
【０１３１】
上記接着力調整剤Ｌの分子量は、好ましくは１００以上、より好ましくは２００以上、更に好ましくは５００以上、好ましくは１００００以下、より好ましくは５０００以下、更に好ましくは４０００以下である。上記分子量が上記下限以上及び上記上限以下であると、耐衝撃性及び耐貫通性をより一層高めることができ、接着力調整剤Ｌと他の成分との相溶性が高くなる。
【０１３２】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量部に対して、上記接着力調整剤Ｌの含有量は、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０５重量部以上、好ましくは３重量部以下、より好ましくは１重量部以下である。上記接着力調整剤Ｌの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、耐衝撃性及び耐貫通性がより一層高くなる。
【０１３３】
上記接着力調整剤Ｌがカルボキシル基を有する場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量部に対して、カルボキシル基を有する接着力調整剤の含有量は好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０５重量部以上、更に好ましくは０．１重量部以上である。上記接着力調整剤Ｌがカルボキシル基を有する場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量部に対して、カルボキシル基を有する接着力調整剤の含有量は好ましくは０．５重量部以下、より好ましくは０．３重量部以下、好ましくは０．２５重量部以下である。カルボキシル基を有する接着力調整剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、耐衝撃性及び耐貫通性がより一層高くなる。
【０１３４】
上記接着力調整剤Ｌが水酸基を有する場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量部に対して、水酸基を有する接着力調整剤の含有量は好ましくは０．１重量部以上、より好ましくは０．２重量部以上、更に好ましくは０．２５重量部以上、特に好ましくは０．５重量部以上である。上記接着力調整剤Ｌが水酸基を有する場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量部に対して、水酸基を有する接着力調整剤の含有量は好ましくは３重量部以下、より好ましくは２重量部以下、更に好ましくは１重量部以下である。水酸基を有する接着力調整剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、耐衝撃性及び耐貫通性がより一層高くなる。
【０１３５】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３６】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含んでいてもよい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含んでいてもよい。
【０１３７】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩であってもよく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であってもよい。
【０１３８】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１３９】
上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、５ｐｐｍ以上であってもよく、１０ｐｐｍ以上であってもよく、２０ｐｐｍ以上であってもよく、３００ｐｐｍ以下であってもよく、２５０ｐｐｍ以下であってもよく、２００ｐｐｍ以下であってもよい。
【０１４０】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４１】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１４２】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【０１４３】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１４４】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【０１４５】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機珪素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１４６】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１４７】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１４８】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１４９】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１５０】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１５１】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１５２】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１５３】
上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１５４】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１５５】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１５６】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１５７】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１５８】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１５９】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、住友化学工業社製「スミライザーＧＡ−８０」、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１６０】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１６１】
（光安定剤）
上記中間膜は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、光安定剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、光安定剤を含むことが好ましい。光安定剤の使用により、中間膜が長期間使用されたり、太陽光に晒されたりしても、変色がより一層抑えられ、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記光安定剤は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６２】
変色をより一層抑える観点からは、上記光安定剤は、ヒンダードアミン光安定剤であることが好ましい。
【０１６３】
上記ヒンダードアミン光安定剤としては、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基、アルコキシ基又は水素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤等が挙げられる。変色をより一層抑える観点からは、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤が好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることが好ましく、ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることも好ましい。
【０１６４】
上記ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５」及び「Ｔｉｎｕｖｉｎ６２２ＳＦ」、及びＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブ  ＬＡ−５２」等が挙げられる。
【０１６５】
上記ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＸＴ−８５０ＦＦ」及び「ＴｉｎｕｖｉｎＸＴ−８５５ＦＦ」、及びＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブ  ＬＡ−８１」等が挙げられる。
【０１６６】
上記ピペリジン構造の窒素原子に水素原子が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ７７０ＤＦ」、及びクラリアント社製「Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｎ２４」等が挙げられる。
【０１６７】
変色をより一層抑える観点からは、上記光安定剤の分子量は好ましくは２０００以下、より好ましくは１０００以下、更に好ましくは７００以下である。
【０１６８】
上記中間膜１００重量％中又は光安定剤を含む層（第１の層、第２の層、第３の層又は着色層）１００重量％中、上記光安定剤の含有量は好ましくは０．００２５重量％以上、より好ましくは０．０２５重量％以上、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．３重量％以下である。上記光安定剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、変色が効果的に抑えられる。
【０１６９】
（他の成分）
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、珪素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、フィラー、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１７０】
せん断貯蔵弾性率を好適な範囲に制御するために、中間膜、第１の層、第２の層及び第３の層は、フィラーを含んでいてもよい。上記フィラーとしては、炭酸カルシウム粒子、及びシリカ粒子等が挙げられる。曲げ剛性及を効果的に高め、透明性の低下を効果的に抑える観点からは、シリカ粒子が好ましい。
【０１７１】
フィラーを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記フィラーの含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは５重量％以上、更に好ましくは１０重量％以上、好ましくは６０重量％以下、より好ましくは５０重量％以下である。
【０１７２】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１７３】
中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０３５Ｔ以上、より好ましくは０．０６２５Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、特に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。
【０１７４】
上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの曲げ剛性がより一層高くなる。
【０１７５】
上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの曲げ剛性がより一層高くなる。
【０１７６】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
【０１７７】
本発明に係る中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１７８】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１７９】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１８０】
（合わせガラス）
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１８１】
図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１８２】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１８３】
図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１８４】
図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１８５】
中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１８６】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【０１８７】
上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。
【０１８８】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。
【０１８９】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１９０】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１９１】
本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの厚みが薄くても、合わせガラスの曲げ剛性を高く維持することができる。上記ガラス板の厚みは、好ましくは２ｍｍ以下、より好ましくは１．８ｍｍ以下、より一層好ましくは１．６ｍｍ以下、より一層好ましくは１．５ｍｍ以下、更に好ましくは１．４ｍｍ以下、更に好ましくは１．３ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．０ｍｍ以下、特に好ましくは０．７ｍｍ以下である。上記ガラス板の厚みが上記上限以下であると、合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりすることができる。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は、好ましくは３．５ｍｍ以下、より好ましくは３．２ｍｍ以下、更に好ましくは３ｍｍ以下、特に好ましくは２．８ｍｍ以下である。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計が上記上限以下であると、合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりすることができる。
【０１９２】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【０１９３】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【０１９４】
以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１９５】
以下の材料を用意した。
【０１９６】
（ポリビニルアセタール樹脂）
下記の表１，２に示すポリビニルアセタール樹脂を適宜用いた。
【０１９７】
ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。また、アセタールの種類がアセトアセタール等である場合には、アセタール化度は、同様に、アセチル化度、水酸基の含有率を測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度及び水酸基の含有率を引くことにより、算出される。
【０１９８】
（第２の樹脂）
下記の表１，２に示す（メタ）アクリル重合体を適宜用いた。
【０１９９】
下記の表１，２に示す（メタ）アクリル重合体は、下記の成分を下記の表１，２に示す含有量で含む重合成分を重合させたアクリル重合体である。
【０２００】
アクリル酸エチル
アクリル酸２−エチルヘキシル
アクリル酸ベンジル
アクリル酸２−ヒドロキシエチル
アクリル酸ｎ−ブチル
アクリル酸イソボルニル
トリプロピレングリコールジアクリレート（架橋剤）
【０２０１】
（可塑剤）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
【０２０２】
（接着力調整剤Ｌ）
ＵＣ３５１０（分子量１５００、ガルボキシル基を有する接着力調整剤、東亞合成社製）
ＫＥ−６０４（分子量４００、水酸基を有する接着力調整剤、荒川化学工業社製）
【０２０３】
（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
【０２０４】
（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０（ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」）
ＧＡ−８０（住友化学工業社製「スミライザーＧＡ−８０」）
【０２０５】
（光安定剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５」）
【０２０６】
（実施例１）
中間膜（第１の層）を形成するための組成物の作製：
下記の成分を混合し、中間膜を形成するための組成物を得た。
【０２０７】
下記表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部
下記の表１に示す種類の（メタ）アクリル重合体１５０重量部
可塑剤（３ＧＯ）１２．５重量部
接着力調整剤Ｌ（ＵＣ３５１０）０．２重量部
得られる中間膜中で０．４重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる中間膜中で０．４重量％となる量の酸化防止剤（ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０）
得られる中間膜中で０．０５重量％となる量の光安定剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５）
【０２０８】
中間膜の作製：
中間膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出して、厚み７６０μｍの中間膜を作製した。
【０２０９】
合わせガラス（耐熱性試験用）の作製：
ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含む中間膜（厚み０．７６ｍｍ）を用意した。ＪＩＳ  ３２０２に準拠した厚み１ｍｍ、１０ｃｍ×１０ｃｍのクリアフロートガラス２枚を用意した。中間膜を２枚のクリアフロートガラスで挟み、１０分間、１００℃、及び１００ｋＰａの圧力の条件で、予備圧着を行った。その後１０分かけて１．３ＭＰａまで加圧、及び、３０分かけて１４０℃まで加熱し、その後２０分間、１４０℃、及び１．３ＭＰａの圧力の条件で圧着した。その後１．３ＭＰａの加圧条件下にて４０分かけて３２℃まで降温し、さらにその後１０分かけて０ＭＰａまで降圧し、合わせガラスを作製した。
【０２１０】
（実施例２〜１１及び比較例１〜３）
中間膜における組成を下記の表１，２に示すように変更したこと以外は実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。
【０２１１】
（評価）
（１）ガラス転移温度
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、アイティー計測社製の動的粘弾性測定装置「ＤＶＡ−２００」を用いて、引張貯蔵弾性率を測定した。中間膜を長さ３０ｍｍ及び幅５ｍｍで切り出し、引張モードで５℃／分の昇温速度で−５０〜１５０℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪０．０８％の条件で測定した。ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度（ポリビニルアセタール樹脂に由来する成分のガラス転移温度）を評価した。
【０２１２】
（２）第１の耐熱性試験：２０００時間
ＪＩＳ  Ｋ７３７３に準拠して下記の第１の耐熱性試験：２０００時間を実施し、第１の耐熱試験後のＹＩ値を評価した。
【０２１３】
第１の耐熱性試験：２０００時間；合わせガラスを１００℃のオーブンに入れ、２０００時間経過した後にオーブンから取り出し、合わせガラスの表面温度が２３℃になってから、ＹＩ値を評価した。
【０２１４】
また、上記第１の耐熱性試験における加熱時間を２０００時間から３０００時間に変更した第２の耐熱性試験：３０００時間も行い、ＹＩ値を評価した。
【０２１５】
また、上記第１の耐熱性試験における加熱時間を２０００時間から１０００時間に変更した第３の耐熱性試験：１０００時間も行い、ＹＩ値を評価した。
【０２１６】
詳細及び結果を下記の表１，２に示す。
【０２１７】
【表１】
2019147706.tif 000004
【０２１８】
【表２】
2019147706.tif 000005
【０２１９】
実施例及び比較例のうち、実施例１においては、式（Ｘ）で表される値Ａは、具体的には、以下のようにして算出された。他の実施例及び比較例においても、同様に計算することができる。
【０２２０】
１）各（メタ）アクリルモノマーのモル分率の計算
まず、下記式（Ｙ）より、用いられている全ての（メタ）アクリルモノマーのモル数を求める。（小数点第４位を四捨五入。以下同様）
モル数＝配合量（重量部）/分子量  …（Ｙ）
アクリル酸２−エチルヘキシル（分子量１８４）のモル数：９８．７/１８４＝０．５３６
アクリル酸ベンジル（分子量１６２）のモル数：２５．６５/１６２＝０．１５８
アクリル酸イソボロニル（分子量２０８）のモル数：２２．６５/２０８＝０．１０９
トリプロピレングリコールジアクリレート（分子量３００）のモル数：３．００/３００＝０．０１０
【０２２１】
２）次に、上記各アクリルモノマーのモル数の和より、第２の樹脂の総モル数を求める。
第２の樹脂の総モル数：０．５３６＋０．１５８＋０．１０９＋０．０１０＝０．８１３
【０２２２】
３）次に、下記式（Ｚ）より第２樹脂成分中の各アクリルモノマーの炭素原子数を求める。
各アクリルモノマーの炭素原子数×第２の樹脂の総モル数（０．８１３）×各アクリルモノマーのモル分率×アボガドロ定数（６．０２２×１０２３）/１００＝各アクリルモノマーの炭素原子数×各アクリルモノマーのモル数×アボガドロ定数（６．０２２×１０２３）/１００…（Ｚ）
アクリル酸２−エチルヘキシル（炭素原子数１１）：１１×０．５３６×６．０２２×１０２３アクリル酸ベンジル（炭素原子数５）：５×０．１５８×６．０２２×１０２３＝アクリル酸イソボロニル（炭素原子数１３）：１３×０．１０９×６．０２２×１０２３
トリプロピレングリコールジアクリレート（炭素原子数１４）：１４×０．０１０×６．０２２×１０２３
【０２２３】
４）次に、各アクリルモノマーの芳香族基ではない炭素原子の個数と芳香族基の個数との合計の個数の和より、第２樹脂成分中の芳香族基ではない炭素原子の個数と芳香族基の個数との合計の個数（芳香族基を炭素原子数１とみなした全炭素原子数）を求める。
（１１×０．５３６＋５×０．１５８＋１３×０．１０９＋１４×０．０１０）６．０２２×１０２３＝８．２４３×６．０２２×１０２３
【０２２４】
５）次に、下記式（α）より、各アクリルモノマーの第３級炭素原子の個数、または芳香族基数を求める。
（第３級炭素原子数、またはフェニル基数）×第２の樹脂の総モル数（０．８１３）×モル分率×６．０２２×１０２３/１００＝（第３級炭素原子数、またはフェニル基数）×各アクリルモノマーのモル数×６．０２２×１０２３/１００…（α）
アクリル酸２−エチルヘキシル（第３級炭素原子数１）：１×０．５３６×６．０２２×１０２３
アクリル酸ベンジル（芳香族基数１）：１×０．１５８×６．０２２×１０２３アクリル酸イソボロニル（第３級炭素原子数１）：１×０．１０９×６．０２２×１０２３
【０２２５】
６）次に、第３級炭素原子数と芳香族基数の和を全炭素原子数（芳香族基を炭素原子数１とみなした全炭素原子数）で除して１００でかけて値Ａを求める。
値Ａ＝｛（０．５３６＋０．１５８＋０．１０９）×６．０２２×１０２３/（８．２４３×６．０２２×１０２３）｝×１００＝９．７％
【符号の説明】
【０２２６】
１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス
【図１】
2019147706.tif 000006
【図２】
2019147706.tif 000007
【図３】
2019147706.tif 000008
【図４】
2019147706.tif 000009