(57)【要約】【課題】偏析を抑制することのできるコアの製造方法及びコアを提供する。【解決手段】磁性粉末と樹脂とを含む複合磁性材料を用いて作製するコアの製造方法であって、エポキシ系樹脂とポリアミンとアクリル系化合物とを混合した樹脂を生成する第１の混合工程と、前記樹脂と磁性粉末とを、前記樹脂と前記磁性粉末との重量比を３０：７０〜４０：６０の比率で混合する第２の混合工程と、前記第２の混合工程で得た混合物を型に注ぐ注型工程と、前記混合物を加熱する加熱工程と、を有し、前記第１の混合工程は、前記アクリル系化合物を前記エポキシ樹脂に対して２０ｗｔ％以上混合する。【選択図】図１
2019071368.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
磁性粉末と樹脂とを含む複合磁性材料を用いて作製するコアの製造方法であって、
エポキシ系樹脂とポリアミンとアクリル系化合物とを混合した複合樹脂を生成する第１の混合工程と、
前記複合樹脂と磁性粉末とを、前記複合樹脂と前記磁性粉末との重量比を３０：７０〜４０：６０の比率で混合する第２の混合工程と、
前記第２の混合工程で得た混合物を型に注ぐ注型工程と、
前記混合物を加熱する加熱工程と、
を有し、
前記第１の混合工程は、
前記アクリル系化合物を前記エポキシ樹脂に対して２０ｗｔ％以上混合すること、
を特徴とするコアの製造方法。
【請求項２】
前記エポキシ系樹脂と前記ポリアミンの重合比が３：１であること、
を特徴とする請求項１記載のコアの製造方法。
【請求項３】
前記アクリル系化合物は、３官能基又は４官能基のアクリル系モノマーを有すること、
を特徴とする請求項１又は２記載のコアの製造方法。
【請求項４】
前記加熱工程の加熱温度が１２５℃以下であること、
を特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のコアの製造方法。
【請求項５】
磁性粉末と樹脂とを含んで構成されたコアであって、
３つの層が積層されて成り、
最下部層の厚みを、中間層と最下部層の厚みの和で除して得られる比率が、８２．９％以上であること、
を特徴とするコア。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、磁性粉末と樹脂からなるコアの製造方法及びコアに関する。
【背景技術】
【０００２】
ＯＡ機器、太陽光発電システム、自動車、無停電電源など様々な用途にリアクトルが用いられている。リアクトルは、例えば、出力系への高調波電流の流出を防止するフィルタや、電圧を昇降させる電圧昇降用コンバータなどに用いられる。
【０００３】
リアクトルには、用途に合わせて透磁率、インダクタンス値、鉄損などの磁気特性が求められる。例えば、電圧昇降用のコンバータに用いられるリアクトルは、エネルギー変換効率の向上が求められるため、エネルギー損失である鉄損が小さいことが求められる。
【０００４】
また、様々な用途に対応するため、リアクトルに用いられるコアを任意の形状に成型したいという要望もある。このような要望に応えるリアクトルとして、メタルコンポジットコアと呼ばれるタイプのコアを備えたものがある。
【０００５】
メタルコンポジットコア（以下、単にＭＣコアともいう。）は、金属磁性粉末と樹脂とを混ぜた材料を所定形状に成型して固化させてなるコアである。従来のＭＣコアは、その材料がスラリー状であり、容器に当該材料を流し込みやすく、所定の形状を形成できる成型性に利点がある。ＭＣコアを構成する樹脂としては、柔軟性や成形性に優れることから、エポキシ系樹脂が用いられている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許５７３８０８５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
コアに用いられるエポキシ系樹脂は、熱硬化性樹脂であり、硬化の際に加熱すると粘度が低下してしまう。そのため、比重の異なる材料を混ぜ合わせた複合磁性材料に偏析が生じる。すなわち、磁性粉末の沈降が生じ、上部と下部とで磁性粉末の密度差が生じる結果、磁気特性が異なってしまう。
【０００８】
偏析を抑制する方法として、エポキシ系樹脂に無機物を添加する方法が考えられる。これにより、エポキシ系樹脂の高温時における粘度低下を防止できる。しかし、エポキシ系樹脂自体の粘度が常温時でも上昇してしまい、磁性粉末を混合した後の作業性が著しく悪くなってしまう。
【０００９】
本発明は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、その目的は、偏析を抑制することのできるコアの製造方法及びコアを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記の目的を達成するため、本発明のコアの製造方法は、磁性粉末と樹脂とを含む複合磁性材料を用いて作製するコアの製造方法であって、エポキシ系樹脂とポリアミンとアクリル系化合物とを混合した複合樹脂を生成する第１の混合工程と、前記複合樹脂と磁性粉末とを、前記複合樹脂と前記磁性粉末との重量比を３０：７０〜４０：６０の比率で混合する第２の混合工程と、前記第２の混合工程で得た混合物を型に注ぐ注型工程と、前記混合物を加熱する加熱工程と、を有し、前記第１の混合工程は、前記アクリル系化合物を前記エポキシ樹脂に対して２０ｗｔ％以上混合すること、を特徴とする。
【００１１】
前記エポキシ系樹脂と前記ポリアミンの重合比を３：１としても良い。前記アクリル系化合物は、３官能基又は４官能基のアクリル系モノマーを有するようにしても良い。また、前記加熱工程の加熱温度を１２５℃以下としても良い。
【００１２】
本発明のコアは、磁性粉末と樹脂とを含んで構成されたコアであって、３つの層が積層されて成り、最下部層の厚みを、中間層と最下部層の厚みの和で除して得られる比率が、８２．９％以上であること、を特徴とする。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、偏析を抑制することのできるコアの製造方法及びコアを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】実施形態に係るリアクトルの製造方法を説明するためのフローチャートである。
【図２】偏析域を説明するためのコアの模式図である。
【図３】アクリル系化合物の添加量別のサンプルコアの写真である。
【図４】アクリル系化合物の添加量が少ない場合の作用を説明するための図である。
【図５】アクリル系化合物の添加量が多い場合の作用を説明するための図である。
【図６】アクリル系化合物の添加量に対する透磁率のグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
［１．実施形態］
［１−１．構成］
本実施形態に係るコアの製造方法について、図面を参照しつつ説明する。本コアの製造方法は、図１に示すように、（１）第１の混合工程、（２）第２の混合工程、（３）注型工程、（４）加熱工程を備える。
【００１６】
（１）第１の混合工程
第１の混合工程は、エポキシ系樹脂とポリアミンとアクリル系化合物とを混合した複合樹脂を生成する工程である。エポキシ系樹脂は熱硬化性樹脂であり、磁性粉末のバインダーとなる。ポリアミンは、エポキシ系樹脂の硬化剤であり、ＮＨ２基を有する。ポリアミンとしては、例えば、芳香族ポリアミン、脂肪族ポリアミンを用いることができる。エポキシ系樹脂とポリアミンは、重合比が３：１であることが好ましい。
【００１７】
アクリル系化合物は、アクリル系モノマーを含む化合物である。例えば、アクリル系樹脂を用いることができる。アクリル系モノマーは活性水素を有しており、アクリル系モノマーの活性水素がポリアミンのＮＨ２基と容易に反応して熱を発する。この反応熱によりエポキシ系樹脂を架橋させ、３次元の架橋構造を形成させる。この架橋構造によって磁性粉末を保持することができ偏析を抑制することができる。アクリル系モノマーは、３官能基又は４官能基を有することが好ましい。アクリル系モノマーは、官能基が多いと安定してしまいポリアミンとの反応が進みにくくなるからである。
【００１８】
アクリル系化合物は、エポキシ樹脂に対して２０ｗｔ％以上混合することが好ましい。偏析抑制効果を得るとともに磁性粉末の密度が均一なコアを作製し易くするためである。２０ｗｔ％未満であると、偏析抑制効果が得られにくい。また、アクリル系化合物の添加量の上限は、ポリアミンのＮＨ２基と反応できる量である。ポリアミンのＮＨ２基と反応できる量よりも多くのアクリル系化合物を添加すると、反応が速くなって硬化が早まり、混合中に硬化が促進されて密度が不均一になるからである。また、ポリアミンのＮＨ２基と反応しない分が生じ、コアの密度を低下させ、磁気特性の悪化を招くからである。
【００１９】
混合時間は、適宜設定することができ、例えば、５分〜１０分とすることができる。また、第１の混合工程は、常温（例えば、２０℃〜２５℃）下で行うことが好ましい。エポキシ系樹脂の硬化を遅らせることができるからである。
【００２０】
（２）第２の混合工程
第２の混合工程は、第１の混合工程で得た複合樹脂と、磁性粉末とを混合する工程である。この混合により、磁性粉末と複合樹脂との混合物である複合磁性材料を得ることができる。複合樹脂と磁性粉末との重量比は、３０：７０〜４０：６０とすることが好ましい。磁性粉末がこの比率より少ないと、必要な磁気特性が得られない。また複合樹脂がこの比率より少ないと、バインダーとしての機能が低下し、コアの機械的強度が低下する。
【００２１】
磁性粉末としては、軟磁性粉末が使用でき、特に、Ｆｅ粉末、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末、Ｆｅ−Ａｌ合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金粉末（センダスト）、又はこれら２種以上の粉末の混合粉などが使用できる。Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末としては、例えば、Ｆｅ−６．５％Ｓｉ合金粉末、Ｆｅ−３．５％Ｓｉ合金粉末を使用できる。軟磁性粉末の平均粒子径（Ｄ５０）は２０μｍ〜１５０μｍが好ましい。２０μｍ〜１００μｍであるとより好ましい。なお、本明細書において「平均粒子径」とは、特に断りがない限り、Ｄ５０、すなわちメジアン径を指すものとする。
【００２２】
混合時間は、適宜設定することができ、例えば、５分〜３０分とすることができる。また、第２の混合工程は、常温（例えば、２０℃〜２５℃）下で行うことが好ましい。エポキシ系樹脂の硬化を遅らせ、磁性粉末を均一に混合することができるからである。
【００２３】
磁性粉末と、ポリアミンを含むエポキシ系樹脂とは比重が異なる。例えば、このエポキシ系樹脂の密度が約１．５ｇ／ｃｍ３であるの対し、センダスト粉末の密度は約７．０ｇ／ｃｍ３である。
【００２４】
なお、第１の混合工程及び第２の混合工程は、所定の混合器を用いて自動で、又は手動で行うことができる。
【００２５】
（３）注型工程
注型工程は、第２の混合工程で得た複合磁性材料を型に注ぐ工程である。型は、作製したいコアの形状に合った凹みを有する容器である。型の凹みは、例えば、作製するコアがＵ字型コアであればＵ字型であり、Ｉ字型コアであればＩ字型である。加熱工程より前、具体的には注型工程後又は注型工程前に、複合磁性材料を脱泡するようにしても良い。
【００２６】
（４）加熱工程
加熱工程は、成形された複合磁性材料を加熱する工程である。例えば、複合磁性材料が入った型を加熱雰囲気に入れて複合磁性材料を加熱する。或いは、複合磁性材料からなる成形体を型から取り出して加熱雰囲気に入れて加熱しても良い。加熱雰囲気は、複合磁性材料に熱を加えることができれば特に限定されないが、例えば大気とすることができる。加熱温度、すなわち、加熱雰囲気の温度は、１２５℃以下であることが好ましい。エポキシ系樹脂の低粘度化を抑制することができ、密度が均一なコアを得ることができるからである。逆に、加熱温度が１２５℃より高いと、エポキシ系樹脂の温度が上がって粘度低下を引き起こし、磁性粉末の沈降が生じやすくなる。言い換えると、複合樹脂にアクリル系化合物が含まれない場合、１２５℃〜１５０℃程度でエポキシ系樹脂が硬化する。硬化のためには１２５℃より高い温度で加熱する必要があるが、ポリアミンのＮＨ２基とアクリル系モノマーの活性水素との反応熱により、エポキシ系樹脂の硬化が進行する。そのため、アクリル系化合物を添加することで加熱温度を下げることができる。これにより、エポキシ系樹脂の低粘度化を抑制し、密度が均一なコアを得ることができる。
【００２７】
加熱時間は、エポキシ系樹脂が硬化すれば特に限定されないが、例えば３０分〜２時間とすることができる。ポリアミンのＮＨ２基とアクリル系モノマーの活性水素との反応熱によって、加熱時間は、エポキシ系樹脂の添加量が同じでもアクリル系モノマーを添加しない場合（例えば、１時間〜４時間）より短くすることができる。そのため、磁性粉末が沈降する時間が短くできるので、偏析を抑制することができる。
【００２８】
上記（１）〜（４）の工程を経ることで、所望の形状のコアを得ることができる。このコアは、後述するように、エポキシ系樹脂からなる上澄み層と、その下に位置する磁性粉末の密度が比較的小さい上部層と、上部層の下に位置する磁性粉末の密度が比較的大きい下部層とからなる。各層は切り分けずに一体をコアとして使用する。すなわち、このコアの周囲にコイルを巻回するなどして装着することでリアクトルを製造することができる。或いは、注型工程において、型内の複合磁性材料内にコイルを埋設し、加熱工程を経ることで、コア内にコイルを埋設してなるリアクトルを製造することができる。コイルは、コアの下部層に位置することが好ましい。得られたコアは、スイッチング電源等に用いられる平滑用チョークコイルの磁心に用いることができる。
【００２９】
上記（１）〜（４）の工程を経て得られたコアは、下から順に、下部層、上部層、上澄み層の３つの層が積層されている。このコアは、最下部層である下部層の厚みを、中間層である上部層と下部層の厚みの和で除して得られる比率が、８２．９％以上であることが好ましい。リアクトル製品として磁気特性を向上させることができるからである。
【００３０】
［１−２．作用・効果］
（１）本実施形態のコアの製造方法は、磁性粉末と樹脂とを含む複合磁性材料を用いて作製するコアの製造方法であって、エポキシ系樹脂とポリアミンとアクリル系化合物とを混合した複合樹脂を生成する第１の混合工程と、複合樹脂と磁性粉末とを、複合樹脂と磁性粉末との重量比を３０：７０〜４０：６０の比率で混合する第２の混合工程と、第２の混合工程で得た複合磁性材料を型に注ぐ注型工程と、複合磁性材料を加熱する加熱工程と、を有し、第１の混合工程は、アクリル系化合物をエポキシ樹脂に対して２０ｗｔ％以上混合するようにした。
【００３１】
これにより、ポリアミンとアクリル系化合物とが反応し、その反応熱によってエポキシ系樹脂を架橋させ３次元の架橋構造を形成することができる。この３次元の架橋構造により磁性粉末が保持されるので、偏析を抑制することができる。また、ポリアミンとアクリル系化合物との反応熱をエポキシ系樹脂の硬化に利用できるので加熱工程の加熱温度を下げることができる。その結果、エポキシ系樹脂の低粘度化を抑制し、偏析を抑制することができる。
【００３２】
（２）アクリル系化合物は、３官能基又は４官能基のアクリル系モノマーを有するようにした。これにより、ポリアミンとの反応を適度に進行させることができる。すなわち、反応が速すぎると磁性粉末が均一に混合することができなくなり、反応が遅すぎると磁性粉末の沈降が生じやすくなる。
【００３３】
（３）加熱工程の加熱温度を１２５℃以下とした。これにより、エポキシ系樹脂の低粘度化を抑制でき、磁性粉末の沈降を抑制することができる。
【００３４】
［２．実施例］
本発明の実施例を、表１〜表４及び図２〜図５を参照して、以下に説明する。
【００３５】
（１）サンプルの作製方法
サンプルとなるコアは、アクリル系樹脂の添加量をそれぞれ異ならせ、他の工程を同じにして作製した。
【００３６】
具体的には、まず、第１の混合工程として、アルミカップにエポキシ系樹脂を入れ、エポキシ樹脂に対して、０ｗｔ％、１ｗｔ％、２ｗｔ％、３ｗｔ％、５ｗｔ％、１０ｗｔ％、１５ｗｔ％、２０ｗｔ％、３０ｗｔ％のアクリル系樹脂をそれぞれ添加して、２分間ヘラを用いて手動で混合した。この混合工程で用いた樹脂の主成分、構造式を表１に示す。表１に示すように、エポキシ系樹脂は、ビスフェノールＡ型を主材とし、芳香族ポリアミンを硬化剤として３：１の重合比で混合された２液性樹脂である。アクリル系樹脂は、アクリルを主成分とし、３官能基を有する樹脂である。この混合工程は、常温下で行った。
【表１】
2019071368.tif 000003
【００３７】
次に、第２の混合工程として、第１の混合工程で得た複合樹脂と、平均粒子径５０μｍのセンダスト粉末とを３０：７０の重合比で混合して複合磁性材料を得た。この混合には、Ｖ型混合機を用い、３０分間混合した。この混合工程は、常温下で行った。
【００３８】
さらに、注型工程として複合磁性材料を型に注入し、脱泡した。そして、加熱工程として、注型工程により得られた複合磁性材料からなる成形体を、１００℃の大気雰囲気に入れ、２時間加熱し、エポキシ系樹脂を硬化させ、サンプルのコアを得た。
【００３９】
（２）測定項目及び測定方法
測定項目は、偏析域の厚み、均一部の比率、密度、及び透磁率である。これらの測定方法について説明する。偏析域と均一部の説明は詳細に後述する。
【００４０】
［偏析域の厚み］
上記の作製方法にて円柱形状のサンプルのコアを得た。各サンプルの直径、厚みは、３５ｍｍ、３０ｍｍである。得られたサンプルのコアに対し、偏析状態を観察し、外観上の偏析域の厚みを測長した。なお、厚み方向は、偏析域の積層方向であり、重力方向と平行である。
【００４１】
図２に、サンプルコアの模式図を示す。図２の模式図に示すように、各サンプルコアは、概ね、複合樹脂からなる上澄み層、低密度部となる上部層、高密度部となる下部層の偏析域に分けられる。上澄み層は、磁性粉末が含まれない最上部の偏析域である。上部層は、沈降により磁性粉末の密度が下部層より小さい偏析域である。下部層は、沈降により磁性粉末の密度が上部層より大きい偏析域である。各偏析域は、複合樹脂と磁性粉末との色が異なることから色で判断した。すなわち、上澄み層は、複合樹脂の黒色である。上部層は複合樹脂の比率が高いため黒っぽくなり、下部層は更に薄い色になる。
【００４２】
［均一部の比率］
均一部とは、サンプルコアの下部層のことをいう。均一部の比率は、下部層の厚み／（上部層の厚み＋下部層の厚み）で算出した。各層の厚みは上記の測定結果を用いた。
【００４３】
［密度］
また、サンプルのコアを各偏析域に切断し、各偏析域の密度を求めた。偏析域の密度は、液中秤量法（ＪＩＳ８８０７）を用いて測定した。具体的には、４℃の水に固体である偏析域を懸垂し、偏析域に作用する浮力（ｇ）の測定によって偏析域の密度ρを求めた。
【００４４】
すなわち、sartorius社の比重／密度測定キッドを用いて、浮力を測定し、かつ、下記の式（１）に基づいて密度ρを求めた。
（式１）
ρ＝｛Ｗ（ａ）／（Ｗ（ａ）−Ｗ（ｆｌ））｝×ρ（ｆｌ）    …（１）
Ｗ（ａ）は、空気中における偏析域の重量（ｇ）である。Ｗ（ｆｌ）は、水中における偏析域の重量（ｇ）である。ρ（ｆｌ）は、水の比重である。
【００４５】
［透磁率］
透磁率の測定対象は、次の通りとした。すなわち、上記（１）のサンプル作製方法でトロイダル形状のサンプルコアを作製し、下部層を切り出した。このコアに対して、１次巻線としてφ２．６ｍｍの銅線で１０ターンの巻線を施してリアクトルを作製した。下部層のトロイダル形状のコアの大きさは、外径３５ｍｍ、内径２０ｍｍとした。なお、厚みは下記表２の下部層に記載の通りである。
【００４６】
作製したリアクトルに対し、インピーダンスアナライザー（アジレントテクノロジー：４２９４Ａ）を使用することで、１００ｋＨｚ、０．３Ｖにおけるインダクタンスから下部層の透磁率を算出した。
【００４７】
（３）測定結果
［偏析域の厚み、均一部の比率、密度］
図３に、作製したサンプルコアの写真を示す。なお、添加量が５ｗｔ％の写真は記載していない。表２に、サンプルコアの偏析域の厚み及び均一部の比率の測定結果を示す。また、表３に、サンプルコアの上部層及び下部層の密度の測定結果を示す。なお、アクリル系樹脂の添加量が１５ｗｔ％、２０ｗｔ％、３０ｗｔ％の上部層の密度は測定不能であった。これらのサンプルコアでは上部層の厚みが薄く、切り出しが困難であったからである。実際、図３に示すように、上部層を示すグレーの層が殆ど見えていない。
【表２】
2019071368.tif 000004
【表３】
2019071368.tif 000005
【００４８】
図３及び表２に示すように、アクリル系樹脂の添加量が多くなるほど、上部層の厚みが減少するとともに、下部層の厚みが増加することが確認できる。これは次のように解釈することができる。すなわち、図４に示すように、アクリル系樹脂の添加量が少ないと、アクリル系モノマーと芳香族ポリアミンとの反応が不十分であり、３次元の架橋構造が十分に形成されず、上部や中部の磁性粉末が保持されず、底の方へ沈降しやすい。そのため、上部層が厚く、下部層が薄くなると考えられる。一方、図５に示すように、アクリル系樹脂の添加量が多いと、アクリル系モノマーと芳香族ポリアミンとの反応熱により、３次元の架橋構造の形成が進行するため、上部で保持されなかった磁性粉末は中部で保持され、底の方に沈降しづらい。その結果、上部層が薄くなり、下部層が厚くなると考えられる。
【００４９】
このように、アクリル系樹脂の添加の効果は、上部層の厚みの減少又は下部層の厚みの増加によって知ることができる。下部層の厚みは、アクリル系化合物の添加量が１５ｗｔ％以上で殆ど変化が見られず、架橋構造の保持が安定して実現できていると考えられる。また、上部層の厚みは、アクリル系化合物の添加量が２０ｗｔ％以上で殆ど変化が見られず、架橋構造の保持が安定して実現できていると考えられる。よって、アクリル系化合物の添加量は、エポキシ樹脂系に対して１５ｗｔ％以上であることが好ましく、エポキシ樹脂系に対して２０ｗｔ％以上であるとより好ましい。また、表２及び表３に示すように、アクリル系化合物の添加量が２０ｗｔ％以上であると、均一部の比率が８０％を超え、下部層の密度が３．９５±０．１ｇ／ｃｃの範囲に収まり、磁性粉末の沈降による層の分離が改善されていることが分かる。
【００５０】
［透磁率］
表４及び図６に、リアクトルのサンプルに対して測定した透磁率の結果を示す。
【表４】
2019071368.tif 000006
【００５１】
表４及び図６に示すように、アクリル系化合物の添加量が１ｗｔ％以下である場合、下部層の透磁率は他のサンプルと比べて高い。このことから、磁性粉末が沈降したことで下部層の密度が高くなった結果、透磁率も高くなったと考えられる。一方、アクリル系化合物の添加量が１ｗｔ％より大きいと、下部層の透磁率に殆ど変化がないことが分かる。アクリル系化合物の添加量を増やすと、密度の低下を招いて透磁率の低下を招来するとも考えられたが、下部層においては密度の均一化を図れる結果、透磁率の維持に繋がったと考えられ、アクリル系化合物の添加が透磁率に悪影響を及ぼさないことが確認できる。
【００５２】
［３．他の実施形態］
本発明は上記実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合わせにより、種々の発明を形成できる。例えば、実施形態に示される全構成要素から幾つかの構成要素を削除してもよい。さらに、異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせてもよい。
【図１】
2019071368.tif 000007
【図２】
2019071368.tif 000008
【図３】
2019071368.tif 000009
【図４】
2019071368.tif 000010
【図５】
2019071368.tif 000011
【図６】
2019071368.tif 000012