(57)【要約】【課題】中間膜の高温での引張特性を高め、かつ合わせガラスの曲げ剛性及び遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】本発明に係る合わせガラス用中間膜は、−５０℃以上、０℃以下の温度領域にガラス転移温度を有し、−５０℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値が０．１以上であり、周波数０．５Ｈｚ及び４０℃でのせん断貯蔵弾性率が３ＭＰａ以上であり、ゾル成分とゲル成分との混合物を含み、該混合物として、ポリビニルアセタール樹脂とポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含み、角周波数１０ｓ−１及び２００℃での前記ゾル成分の複素粘度の、角周波数１０ｓ−１及び２００℃での前記ゲル成分の複素粘度に対する比が、０．３以上、４．０以下である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
−５０℃以上、０℃以下の温度領域にガラス転移温度を有し、
−５０℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値が０．１以上であり、
周波数０．５Ｈｚ及び４０℃でのせん断貯蔵弾性率が３ＭＰａ以上であり、
ゾル成分とゲル成分との混合物を含み、該混合物として、ポリビニルアセタール樹脂とポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含み、
角周波数１０ｓ−１及び２００℃での前記ゾル成分の複素粘度の、角周波数１０ｓ−１及び２００℃での前記ゲル成分の複素粘度に対する比が、０．３以上、４．０以下である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
−５０℃以上、０℃以下の温度領域での前記ゾル成分のｔａｎδの最大値が、−５０℃以上、０℃以下の温度領域での前記ゲル成分のｔａｎδの最大値よりも小さい、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記ゾル成分の重量平均分子量が３００００以上、５０００００以下である、請求項１又は２に合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
下記式（Ｘ）により求められる膨潤率が１０００重量％以上、６０００重量％以下である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
膨潤率（重量％）＝Ｗ２／Ｗ１×１００  ・・・式（Ｘ）
Ｗ１：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬する前の中間膜の重量
Ｗ２：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬した後に取り出した後の中間膜の重量
【請求項５】
可塑剤を含む、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記ポリビニルアセタール樹脂が、ポリビニルアセトアセタール樹脂又はポリビニルブチラール樹脂である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第２の樹脂が（メタ）アクリル重合体である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
中間膜１００重量％中、前記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が２５重量％以上である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
中間膜１００重量％中、前記第２の樹脂の含有量が７５重量％以下である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
【０００３】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
【０００４】
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。
【０００５】
下記の特許文献２には、３３℃以上のガラス転移温度を有するポリマー層である中間膜が開示されている。特許文献２では、上記ポリマー層が、厚みが４．０ｍｍ以下であるガラス板の間に配置されることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【特許文献２】ＵＳ２０１３／０２３６７１１Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
中間膜の作製時及び中間膜の使用時に、中間膜に、高温で延伸応力が加わることがある。特許文献１，２に記載のような従来の中間膜では、高温での引張特性が低く、延伸不良が生じることがある。
【０００８】
また、従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、曲げ剛性が低いことがある。このため、例えば合わせガラスが窓ガラスとして、自動車のサイドドアに使用される場合には、合わせガラスを固定する枠がなく、合わせガラスの剛性が低いことに起因する撓みが原因で、窓ガラスの開閉に支障をきたすことがある。
【０００９】
また、近年、合わせガラスを軽量化するために、ガラス板の厚みを薄くすることが求められている。２つのガラス板の間に中間膜が挟み込まれた合わせガラスにおいて、ガラス板の厚みを薄くすると、曲げ剛性を充分に高く維持することが極めて困難であるという問題がある。
【００１０】
例えば、ガラス板の厚みが薄くても、中間膜に起因して合わせガラスの曲げ剛性を高めることができれば、合わせガラスを軽量化することができる。合わせガラスが軽量であると、合わせガラスに用いる材料の量を少なくすることができ、環境負荷を低減することができる。さらに、軽量である合わせガラスを自動車に用いると、燃費を向上させることができ、結果として環境負荷を低減することができる。
【００１１】
さらに、合わせガラスには、遮音性が求められることが多い。従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、曲げ剛性を高めつつ、遮音性をも高めることができないことがある。
【００１２】
本発明の目的は、本発明の目的は、中間膜の高温での引張特性を高め、かつ合わせガラスの曲げ剛性及び遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の広い局面によれば、−５０℃以上、０℃以下の温度領域にガラス転移温度を有し、−５０℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値が０．１以上であり、周波数０．５Ｈｚ及び４０℃でのせん断貯蔵弾性率が３ＭＰａ以上であり、ゾル成分とゲル成分との混合物を含み、該混合物として、ポリビニルアセタール樹脂とポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含み、角周波数１０ｓ−１及び２００℃での前記ゾル成分の複素粘度の、角周波数１０ｓ−１及び２００℃での前記ゲル成分の複素粘度に対する比が、０．３以上、４．０以下である、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。
【００１４】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、−５０℃以上、０℃以下の温度領域での前記ゾル成分のｔａｎδの最大値が、−５０℃以上、０℃以下の温度領域での前記ゲル成分のｔａｎδの最大値よりも小さい。
【００１５】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ゾル成分の重量平均分子量が３００００以上、５０００００以下である。
【００１６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、下記式（Ｘ）により求められる膨潤率が１０００重量％以上、６０００重量％以下である。
【００１７】
膨潤率（重量％）＝Ｗ２／Ｗ１×１００  ・・・式（Ｘ）
Ｗ１：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬する前の中間膜の重量
Ｗ２：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬した後に取り出した後の中間膜の重量
【００１８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、可塑剤を含む。
【００１９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリビニルアセタール樹脂が、ポリビニルアセトアセタール樹脂又はポリビニルブチラール樹脂である。
【００２０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の樹脂が（メタ）アクリル重合体である。
【００２１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜１００重量％中、前記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が２５重量％以上である。
【００２２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜１００重量％中、前記第２の樹脂の含有量が７５重量％以下である。
【００２３】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００２４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、−５０℃以上、０℃以下の温度領域にガラス転移温度を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、−５０℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値が０．１以上であり、周波数０．５Ｈｚ及び４０℃でのせん断貯蔵弾性率が３ＭＰａ以上である。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ゾル成分とゲル成分との混合物を含み、該混合物として、ポリビニルアセタール樹脂とポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含む。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、角周波数１０ｓ−１及び２００℃での前記ゾル成分の複素粘度の、角周波数１０ｓ−１及び２００℃での前記ゲル成分の複素粘度に対する比が、０．３以上、４．０以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、中間膜の高温での引張特性を高め、かつ合わせガラスの曲げ剛性及び遮音性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図５】図５は、曲げ剛性の測定方法を説明するための模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２７】
（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、−５０℃以上、０℃以下の温度領域にガラス転移温度を有する。本発明に係る中間膜では、−５０℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値が０．１以上であり、周波数０．５Ｈｚ及び４０℃でのせん断貯蔵弾性率が３ＭＰａ以上である。
【００２８】
本発明に係る中間膜は、ゾル成分とゲル成分との混合物を含み、該混合物として、ポリビニルアセタール樹脂とポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含む。本発明に係る中間膜では、角周波数１０ｓ−１及び２００℃での上記ゾル成分の複素粘度の、角周波数１０ｓ−１及び２００℃での上記ゲル成分の複素粘度に対する比（ゾル成分の複素粘度／ゲル成分の複素粘度）が、０．３以上、４．０以下である。本発明では、複素粘度が同じか又は近いゾル成分とゲル成分とが混合されている。「ｓ−１」は、「１／秒」を意味する。
【００２９】
本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、中間膜の高温での引張特性を高め、かつ合わせガラスの曲げ剛性及び遮音性を高めることができる。
【００３０】
中間膜の作製時及び中間膜の使用時に、中間膜に、高温で延伸応力が加わることがある。本発明では、中間膜の高温での引張特性が高いため、中間膜の作製時及び中間膜の使用時に、中間膜に延伸応力が加わっても、延伸不良を生じ難くすることができる。
【００３１】
また、本発明では、高温での曲げ剛性を高めることができる。合わせガラスを得るために、中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されることが多い。第１のガラス板の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。また、第１のガラス板と第２のガラス板との双方の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。なお、第１のガラス板と第２のガラス板との双方の厚みが厚いと、合わせガラスの曲げ剛性はより一層高くなる。
【００３２】
遮音性を効果的に高める観点から、上記中間膜は、−５０℃以上、０℃以下の温度領域にガラス転移温度を有し、−５０℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値が０．１以上である。
【００３３】
遮音性をより一層高める観点から、上記中間膜の−５０℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値は、好ましくは０．１５以上、より好ましくは０．２以上である。
【００３４】
上記ガラス転移温度及びｔａｎδを測定する方法として、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜又は各層を長さ５０ｍｍ及び幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０℃から１００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数０．５Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で、ガラス転移温度及びｔａｎδを測定することが好ましい。２層以上の構造を有する中間膜に関しては、各層間を剥離して、測定対象の層のガラス転移温度を測定してもよい。
【００３５】
遮音性をより一層高める観点からは、−５０℃以上、０℃以下の温度領域での上記ゾル成分のｔａｎδの最大値が、−５０℃以上、０℃以下の温度領域での上記ゲル成分のｔａｎδの最大値よりも小さいことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、−５０℃以上、０℃以下の温度領域での上記ゾル成分のｔａｎδの最大値と、−５０℃以上、０℃以下の温度領域での上記ゲル成分のｔａｎδの最大値との差の絶対値は、好ましくは０．１以上、より好ましくは０．１５以上である。
【００３６】
なお、ｔａｎδを測定するために、ゾル成分及びゲル成分は、フィルム状に成形されてもよい。
【００３７】
曲げ剛性を高める観点から、上記中間膜の周波数０．５Ｈｚ及び４０℃でのせん断貯蔵弾性率が３ＭＰａ以上である。
【００３８】
曲げ剛性をより一層高める観点からは、上記中間膜の上記周波数０．５Ｈｚ及び４０℃でのせん断貯蔵弾性率は好ましくは１０ＭＰａ以上、より好ましくは５０ＭＰａ以上、更に好ましくは１００ＭＰａ以上、特に好ましくは１３０ＭＰａ以上、最も好ましくは１５０ＭＰａ以上である。
【００３９】
遮音性をより一層高める観点からは、上記中間膜の上記周波数０．５Ｈｚ及び４０℃でのせん断貯蔵弾性率は好ましくは５００ＭＰａ以下、より好ましくは４００ＭＰａ以下、更に好ましくは３００ＭＰａ以下、特に好ましくは２５０ＭＰａ以下、最も好ましくは２
２０ＭＰａ以下である。
【００４０】
中間膜が多層である場合に、せん断貯蔵弾性率は、せん断貯蔵等価弾性率を意味する。せん断貯蔵等価弾性率は、多層体を単層とみなした時のせん断貯蔵弾性率のことを示す。せん断貯蔵等価弾性率については、層間で滑らない場合、例えば、中間膜を構成する層構成のままで、一般的な動的粘弾性測定方法にてせん断貯蔵弾性率を測定することにより、せん断貯蔵等価弾性率を測定することができる。
【００４１】
上記せん断貯蔵弾性率を測定する方法としては、樹脂フィルムを、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜を長さ５０ｍｍ及び幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０℃から１００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数０．５Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で測定することが好ましい。
【００４２】
上記せん断貯蔵等価弾性率Ｇ’＊は以下の式（Ｘ）により求められる。
【００４３】
Ｇ’＊＝（Σｉａｉ）／（Σｉａｉ／Ｇ’ｉ）  …式（Ｘ）
【００４４】
中間膜の高温での引張特性を高め、かつ合わせガラスの曲げ剛性及び遮音性を高める観点から、本発明に係る中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含む。ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂を、ポリビニルアセタール樹脂と区別して、第２の樹脂と呼ぶ。
【００４５】
中間膜の高温での引張特性を高め、かつ合わせガラスの曲げ剛性及び遮音性を高める観点から、本発明に係る中間膜は、ゾル成分とゲル成分との混合物を含む。ポリビニルアセタール樹脂がゾル成分であってもよく、第２の樹脂がゲル成分であってもよい。第２の樹脂がゾル成分であってもよく、ポリビニルアセタール樹脂がゲル成分であってもよい。引張特性、曲げ剛性及び遮音性を効果的に高める観点からは、ポリビニルセタール樹脂がゾル成分であることが好ましい。引張特性、曲げ剛性及び遮音性を効果的に高める観点からは、第２の樹脂がゲル成分であることが好ましい。
【００４６】
高温での引張特性を高める観点から、上記比（ゾル成分の複素粘度／ゲル成分の複素粘度）は、０．３以上、４．０以下である。高温での引張特性をより一層高める観点からは、上記比（ゾル成分の複素粘度／ゲル成分の複素粘度）は、好ましくは０．５以上、より好ましくは０．７以上、好ましくは３．０以下、より好ましくは２．０以下である。
【００４７】
上記複素粘度は、以下のようにして測定される。
【００４８】
ゾル成分又はゲル成分を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ａｎｔｏｎ−Ｐａａｒ社製のレオメータ「ＭＣＲ−３０１」を用いて、複素粘度を測定する。測定治具としてＰＰ２５−ＳＮ８３８６を用い、アプリケーションとしてＲＨＥＯＰＬＵＳ／３２  Ｖ２．６６を用いる。直径２５ｍｍの円形に打ち抜かれた中間膜を、２００℃に昇温した後、角周波数０．１〜５００ｓ−１、及び振り角１％の条件で、複素粘度を測定する。
【００４９】
高温での引張特性をより一層高める観点からは、上記ゾル成分の重量平均分子量は、好ましくは３００００以上、より好ましくは５００００以上、更に好ましくは８００００以上、好ましくは５０００００以下、より好ましくは４０００００以下、更に好ましくは３０００００以下である。
【００５０】
上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されるポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
【００５１】
高温での引張特性をより一層高める観点から、上記中間膜において、下記式（Ｘ）により求められる膨潤率は好ましくは１０００重量％以上、より好ましくは１５００重量％以上である。曲げ特性をより一層高める観点から、上記中間膜において、下記式（Ｘ）により求められる膨潤率は好ましくは６０００重量％以下、より好ましくは４５００重量％以下である。
【００５２】
膨潤率（重量％）＝Ｗ２／Ｗ１×１００  ・・・式（Ｘ）
Ｗ１：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬する前の中間膜の重量
Ｗ２：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬した後に取り出した後の中間膜の重量
【００５３】
本発明に係る中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。
【００５４】
上記中間膜は、第１の層のみを有していてもよく、第１の層に加えて第２の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第２の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層を備える場合に、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置される。
【００５５】
上記中間膜は、３層以上の構造を有していてもよく、第１の層及び第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第３の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層及び上記第３の層を備える場合に、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、上記第３の層が配置される。
【００５６】
上記第２の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第２の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。上記第１の層の第１の表面（上記第２の層側の表面）とは反対の第２の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であってもよい。上記第１の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。上記第３の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第３の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。
【００５７】
上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は好ましくは３．５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。上記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第１のガラス板と厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第２のガラス板とを用いて、上記第１のガラス板と上記第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るためにより好適に用いられる。この場合にも、中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができる。
【００５８】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００５９】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００６０】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【００６１】
なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００６２】
図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００６３】
図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
【００６４】
以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００６５】
（樹脂）
中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含む。上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。上記第１の層、上記第２の層、上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記第２の樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６６】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、更に好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは３５重量％以上、好ましくは１００重量％未満である。上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上であると、曲げ剛性が効果的に高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、９０重量％以下であってもよく、８０重量％以下であってもよく、７５重量％以下であってもよく、７０重量％以下であってもよく、６５重量％以下であってもよく、６０重量％以下であってもよい。
【００６７】
上記中間膜１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、より一層好ましくは３０重量％以上、更に好ましくは３５重量％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
【００６８】
上記中間膜１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは８０重量％以下、より好ましくは７５重量％以下、より一層好ましくは７０重量％以下、更に好ましくは６５重量％以下、更に一層好ましくは６０重量％以下、特に好ましくは５５重量％以下、最も好ましくは５０重量％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記上限以下であると、遮音性がより一層高くなる。
【００６９】
高温での引張特性をより一層高める観点、及び、樹脂成分と可塑剤との親和性を効果的に高め、耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアセトアセタール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルベンジルアセタール樹脂又はポリビニルクミンアセタール樹脂であることが好ましい。高温での引張特性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアセトアセタール樹脂又はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
【００７０】
曲げ剛性をより一層高める観点からは、ポリビニルアセトアセタール樹脂が好ましい。本明細書において、ポリビニルアセタール樹脂には、アセトアセタール化された樹脂、ベンジルアセタール化された樹脂及びクミンアセタール化された樹脂が含まれる。
【００７１】
曲げ剛性及び遮音性を効果的に高める観点からは、中間膜は、上記第２の樹脂として、ポリオレフィン樹脂、（メタ）アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体を含むことが好ましく、（メタ）アクリル重合体を含むことがより好ましい。
【００７２】
曲げ剛性を効果的に高める観点からは、中間膜は、上記第２の樹脂として、ポリオレフィン樹脂、（メタ）アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体を含むことが好ましく、（メタ）アクリル重合体を含むことがより好ましい。
【００７３】
上記（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の重合体であることが好ましい。上記（メタ）アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
【００７４】
上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは特に限定されない。上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ−プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、ポリ（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシプロピル、ポリ（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチル、ポリ（メタ）アクリル酸グリシジル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル、ポリ（メタ）アクリル酸プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸２−エチルオクチル、ポリ（メタ）アクリル酸ノニル、ポリ（メタ）アクリル酸イソノニル、ポリ（メタ）アクリル酸デシル、ポリ（メタ）アクリル酸イソデシル、ポリ（メタ）アクリル酸ラウリル、ポリ（メタ）アクリル酸イソテトラデシル、ポリ（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸イソボルニル、及びポリ（メタ）アクリル酸ベンジル等が挙げられる。また、極性基を有する（メタ）アクリル酸、及び、（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチル、及び（メタ）アクリル酸グリシジル等が挙げられる。動的粘弾性スペクトルにおいて、損失正接の極大値を示す温度を適度な範囲内に容易に制御することができることから、ポリアクリル酸エステルが好ましく、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ｎ−ブチル、ポリアクリル酸２−エチルヘキシル又はポリアクリル酸イソボルニルがより好ましい。これらの好ましいポリ（メタ）アクリル酸エステルの使用により、中間膜の生産性と中間膜の特性のバランスとがより一層良好になる。上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７５】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂の含有量は好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、更に好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは３５重量％以上、好ましくは１００重量％未満である。上記第２の樹脂の含有量が上記下限以上であると、遮音性が効果的に高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記第２の樹脂の含有量は、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下、更に好ましくは７５重量％以下、特に好ましくは７０重量％以下、最も好ましくは６５重量％以下である。上記第２の樹脂の含有量が上記上限以下であると、曲げ剛性が効果的に高くなる。
【００７６】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、（メタ）アクリル重合体の含有量は好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、更に好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは３５重量％以上、最も好ましくは４０重量％以上、好ましくは１００重量％未満である。上記アクリル重合体の含有量が上記下限以上であると、脱気性及び遮音性が効果的に高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記（メタ）アクリル重合体の含有量は、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下、更に好ましくは７５重量％以下、特に好ましくは７０重量％以下、最も好ましくは６５重量％以下である。上記（メタ）アクリル重合体の含有量が上記上限以下であると、曲げ剛性が効果的に高くなる。
【００７７】
上記中間膜１００重量％中、上記第２の樹脂の含有量は、好ましくは８０重量％以下、より好ましくは７５重量％以下、より一層好ましくは７０重量％以下、更に好ましくは６５重量％以下、更に一層好ましくは６０重量％以下、特に好ましくは５５重量％以下、最も好ましくは５０重量％以下である。上記第２の樹脂の含有量が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
【００７８】
上記中間膜１００重量％中、上記第２の樹脂の含有量は、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、より一層好ましくは３０重量％以上、更に好ましくは３５重量％以上、更に一層好ましくは４０重量％以上、特に好ましくは４５重量％以上、最も好ましくは５０重量％以上である。上記第２の樹脂の含有量が上記下限以上であると、遮音性がより一層高くなる。
【００７９】
上記中間膜１００重量％中、上記（メタ）アクリル重合体の含有量は、好ましくは８０重量％以下、より好ましくは７５重量％以下、より一層好ましくは７０重量％以下、更に好ましくは６５重量％以下、更に一層好ましくは６０重量％以下、特に好ましくは５５重量％以下、最も好ましくは５０重量％以下である。上記（メタ）アクリル重合体の含有量が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
【００８０】
上記中間膜１００重量％中、上記（メタ）アクリル重合体の含有量は、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、より一層好ましくは３０重量％以上、更に
好ましくは３５重量％以上、更に一層好ましくは４０重量％以上、特に好ましくは４５重量％以上、最も好ましくは５０重量％以上である。上記（メタ）アクリル重合体の含有量が上記下限以上であると、遮音性がより一層高くなる。
【００８１】
上記第２の樹脂が架橋構造を有するか、又は、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂とが架橋していることが好ましい。上記中間膜は、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂とを、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂とが架橋した架橋物として含んでいてもよい。上記熱可塑性樹脂は架橋構造を有してもよい。
【００８２】
樹脂を架橋させる方法としては、以下の方法が挙げられる。樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法。樹脂のポリマー構造中に存在する官能基に対して反応する官能基を２つ以上有する架橋剤を用いて架橋させる方法。過酸化物等の水素引き抜き能を有するラジカル発生剤を用いてポリマーを架橋させる方法。電子線照射により架橋させる方法。せん断貯蔵弾性率を制御しやすく、中間膜の生産性が高くなることから、樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法が好適である。
【００８３】
なお、中間膜が上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との架橋物を含む場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度は、上記架橋物における上記ポリビニルアセタール樹脂に由来するガラス転移温度を示し、上記第２の樹脂のガラス転移温度は、上記架橋物における上記第２の樹脂に由来するガラス転移温度を示す。
【００８４】
上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層のみの単層の中間膜である場合に、中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂（１）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）と異なることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８５】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリアクリル樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００８６】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することに
より得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。
【００８７】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性と曲げ剛性とがより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００８８】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００８９】
上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は２〜１０であることが好ましく、２〜５であることがより好ましく、２、３又は４であることが更に好ましい。また、上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が２又は４であることが好ましく、この場合には、ポリビニルアセタール樹脂の生産が効率的である。
【００９０】
アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、クミンアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましい。アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドがより好ましく、アセトアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）を多層の中間膜の一部として用いる場合には、水酸基の含有率は、以下を満足することが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、曲げ剛性がより一層高くなり、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００９２】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）を多層の中間膜の一部として用いる場合には特に、この水酸基の含有率の下限及び上限を満足することが好ましい。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２８モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間
膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２８モル％以下である中間膜を用いた合わせガラスは曲げ剛性が低くなる傾向にあるが、本発明の構成によって、曲げ剛性を顕著に改善できる。
【００９３】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、曲げ剛性がより一層高くなり、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００９４】
遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、及び、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。
【００９５】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００９６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤や他の熱可塑性樹脂との相溶性が高くなり、遮音性や耐貫通性により一層優れ、長期間に渡り性能がより一層安定する。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性により一層優れる。
【００９７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチ
ル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００９８】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００９９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６８モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【０１００】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【０１０１】
上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
【０１０２】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【０１０３】
（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０４】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが
好ましい。
【０１０５】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【０１０６】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【０１０７】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１０８】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１０９】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【０１１０】
【化１】
2019147704.tif 000003
【０１１１】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【０１１２】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリ
コールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
【０１１３】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは１重量部以上、更に好ましくは５重量部以上、好ましくは２０重量部以下、より好ましくは１５重量部以下、更に好ましくは１２重量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、高温での引張特性及び遮音性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
【０１１４】
上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下、更に好ましくは３２重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
【０１１５】
上記第１の層において、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）に対する上記可塑剤（１）の含有量を含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは１重量部以上、より好ましくは２重量部以上、より一層好ましくは３重量部以上、更に好ましくは５重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量（１）は、５０重量部以上であってもよく、５５重量部以上であってもよく、６０重量部以上であってもよい。上記含有量（１）は、３０重量部以下であってもよく、２０重量部以下であってもよく、１０重量部以下であってもよい。
【０１１６】
上記中間膜が２層以上である場合には、合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。特に、上記含有量（１）が５５重量部以上である中間膜を用いた合わせガラスは曲げ剛性が低くなる傾向にあるが、本発明の構成により、曲げ剛性を顕著に改善できる。
【０１１７】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。
【０１１８】
（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性物質を含む
ことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１９】
上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【０１２０】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２１】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【０１２２】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【０１２３】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【０１２４】
上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【０１２５】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２６】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【０１２７】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【０１２８】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【０１２９】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【０１３０】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【０１３１】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【０１３２】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【０１３３】
上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【０１３４】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３５】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
【０１３６】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【０１３７】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１３８】
上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
【０１３９】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４０】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１４１】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【０１４２】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等
が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１４３】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【０１４４】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機珪素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１４５】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１４６】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１４７】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１４８】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１４９】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ
Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１５０】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１５１】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１５２】
上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１５３】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１５４】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１５５】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１５６】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１５７】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１５８】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、住友化学工業社製「スミライザーＧＡ−８０」、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１５９】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１６０】
（他の成分）
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、珪素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、フィラー、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６１】
せん断貯蔵弾性率を好適な範囲に制御するために、中間膜、第１の層、第２の層及び第３の層は、フィラーを含んでいてもよい。上記フィラーとしては、炭酸カルシウム粒子、及びシリカ粒子等が挙げられる。曲げ剛性及を効果的に高め、透明性の低下を効果的に抑える観点からは、シリカ粒子が好ましい。
【０１６２】
フィラーを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記フィラーの含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは５重量％以上、更に好ましくは１０重量％以上、好ましくは６０重量％以下、より好ましくは５０重量％以下である。
【０１６３】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１６４】
中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０３５Ｔ以上、より好ましくは０．０６２５Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、特に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。
【０１６５】
上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの曲げ剛性がより一層高くなる。
【０１６６】
上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好
ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの曲げ剛性がより一層高くなる。
【０１６７】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
【０１６８】
本発明に係る中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１６９】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１７０】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１７１】
（合わせガラス）
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１７２】
図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１７３】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１７４】
図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１７５】
図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１７６】
中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１７７】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【０１７８】
上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。
【０１７９】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。
【０１８０】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１８１】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１８２】
本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの厚みが薄くても、合わせガラスの曲げ剛性を高く維持することができる。上記ガラス板の厚みは、好ましくは２ｍｍ以下、より好ましくは１．８ｍｍ以下、より一層好ましくは１．６ｍｍ以下、より一層好ましくは１．５ｍｍ以下、更に好ましくは１．４ｍｍ以下、更に好ましくは１．３ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．０ｍｍ以下、特に好ましくは０．７ｍｍ以下である。上記ガラス板の厚みが上記上限以下であると、合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりすることができる。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は、好ましくは３．５ｍｍ以下、より好ましくは３．２ｍｍ以下、更に好ましくは３ｍｍ以下、特に好ましくは２．８ｍｍ以下である。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計が上記上限以下であると、合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりすることができる。
【０１８３】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【０１８４】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【０１８５】
以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１８６】
以下の材料を用意した。
【０１８７】
（ポリビニルアセタール樹脂）
下記の表１，２に示すポリビニルアセタール樹脂を適宜用いた。
【０１８８】
ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。また、アセタールの種類がアセトアセタール等である場合には、アセタール化度は、同様に、アセチル化度、水酸基の含有率を測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度及び水酸基の含有率を引くことにより、算出される。
【０１８９】
（第２の樹脂）
下記の表１，２に示す（メタ）アクリル重合体を適宜用いた。
【０１９０】
下記の表１，２に示す（メタ）アクリル重合体は、下記の成分を下記の表１，２に示す含有量で含む重合成分を重合させたアクリル重合体である。
【０１９１】
アクリル酸エチル
アクリル酸ｎ−ブチル
アクリル酸２−エチルヘキシル
アクリル酸２−ヒドロキシエチル
アクリル酸イソボルニル
アクリル酸ベンジル
アクリル酸シクロヘキシル
アクリル酸
メタクリル酸グリシジル
トリプロピレングリコールジアクリレート（架橋剤）
【０１９２】
（可塑剤）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
【０１９３】
（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
【０１９４】
（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０１９５】
（実施例１）
中間膜（第１の層）を形成するための組成物の作製：
下記表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、下記の表１に示す種類の（メタ）アクリル重合体１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）５重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、中間膜を形成するための組成物を得た。
【０１９６】
中間膜の作製：
中間膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出して、下記の表１に示す厚みの中間膜を作製した。
【０１９７】
合わせガラス（曲げ剛性測定用）の作製：
得られた中間膜を縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍ×厚み１ｍｍ）を用意した。この２つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２６６０Ｐａ（２０ｔｏｒｒ）の真空度で２０分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に９０℃で３０分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で１３５℃、圧力１．２ＭＰａ（１２ｋｇ／ｃｍ２）の条件で２０分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
【０１９８】
合わせガラスの作製（遮音性測定用）：
得られた中間膜を縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍ×厚み１ｍｍ）を用意した。２つのガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。
【０１９９】
（実施例２〜６及び比較例１〜４）
中間膜を形成するための組成物の組成を下記の表１，２に示すように設定したこと、並びにエンボス加工時のプレス条件を下記の表１，２に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。
【０２００】
また、実施例２〜６及び比較例１〜４では、実施例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１と同様の配合量（ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．２重量部）で配合した。
【０２０１】
（評価）
（１）中間膜におけるゲル成分の有無
得られた中間膜０．２ｇをテトラヒドロフラン４０ｇに浸漬し、２３℃で２４時間振蘯浸漬させた。その後、遠心分離機（ＫＵＢＯＴＡ社製、高速大容量冷却遠心分離機７７８０）により、１０℃及び１００００ｒｐｍで遠心を行った後、上澄み用液を除去した。容器内の残存物を１１０℃で１時間加熱し乾燥させた。その後、残存物の重量を測定した。下記式（Ｙ）によりゲル分率の算出を行った。
【０２０２】
ゲル分率（重量％）＝Ｗ２／Ｗ１×１００  ・・・式（Ｙ）
Ｗ１：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬する前の中間膜の重量
Ｗ２：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬した後に取り出し、乾燥した後の中間膜の重量
【０２０３】
ゲル分率が１重量％以上である場合に、ゲル成分：有と判断した。ゲル分率が１重量％未満である場合に、ゲル成分：無と判断した。
【０２０４】
（２）中間膜の膨潤率
中間膜０．２ｇをテトラヒドロフラン４０ｇに浸漬し、２３℃で２４時間振蘯浸漬させた。その後、遠心分離機（ＫＵＢＯＴＡ製、高速大容量冷却遠心分離機７７８０）により、１０℃及び１００００ｒｐｍで遠心を行った後、上澄み用液を除去した。容器内の重量を測定した。下記式（Ｘ）により膨潤率の算出を行った。
【０２０５】
膨潤率（重量％）＝Ｗ２／Ｗ１×１００  ・・・式（Ｘ）
Ｗ１：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬する前の中間膜の重量
Ｗ２：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬した後に取り出した後の中間膜の重量
【０２０６】
（３）中間膜のガラス転移温度及びｔａｎδの最大値
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、せん断貯蔵弾性率を測定した。中間膜を長さ５０ｍｍ及び幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０〜２００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数０．５Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で測定した。得られた粘弾性スペクトルで、−５０℃以上、０℃以下の温度領域にｔａｎδのピークがある場合に、ガラス転移温度があると判定した。また、−５０℃以上、０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値を評価した。ガラス転移温度及びｔａｎδの最大値を下記の基準で判定した。
【０２０７】
［ガラス転移温度及びｔａｎδの最大値の判定基準］
○：−５０℃以上、０℃以下の温度領域にガラス転移温度があり、かつ−５０℃以上、０℃以下の温度領域でのｔａｎδの最大値が０．１以上
×：○に相当しない
【０２０８】
また、ガラス転移温度及びｔａｎδの最大値の判定基準が○である場合に、中間膜のｔａｎδの最大値を示す成分が、ゾル成分（表中ゾルと記載）とゲル成分（表中ゲルと記載）とのいずれであるかを確認した。
【０２０９】
（４）中間膜のゾル成分の重量平均分子量
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、ポリスチレン換算でのゾル成分の重量平均分子量を測定した。具体的には、得られた中間膜を試験管に入れ、試験
管にテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を加えて、０．３重量％ＴＨＦ溶液を調製した。上澄み（ゾル成分）を０．２μｍのシリンジフィルターでろ過し、測定試料を作製した。
【０２１０】
この測定試料を用いてＧＰＣによってゾル成分の重量平均分子量を測定した。下記測定装置及び測定条件にて測定した。
【０２１１】
測定装置  Ｗａｔｅｒｓ社製  ＡＰＣシステム
測定条件  カラム：Ｗａｔｅｒｓ社製  ＨＳＰｇｅｌ  ＨＲ  ＭＢ−Ｍ
移動相：テトラヒドロフラン使用  ０．５ｍＬ／分
検出器：ＲＩ、ＰＤＡ
注入量：１０μｌ
標準試料：ポリスチレン
カラム温度：４０℃
ゾル成分の重量平均分子量を、以下の基準で判定した。
【０２１２】
Ａ：重量平均分子量が３００００以上、５０００００以下
Ｂ：重量平均分子量が３００００未満又は５０００００を超える
【０２１３】
（５）中間膜におけるゲル成分及びゾル成分の複素粘度
得られた中間膜を試験管に入れ、試験管にテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を加えて、０．３重量％ＴＨＦ溶液を調製した。上澄み（ゾル成分）を０．２μｍのシリンジフィルターでろ過し、ゾル成分を得た。このゾル成分を用いて、フィルムを作製した。また、このフィルムを、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ａｎｔｏｎ−Ｐａａｒ社製のレオメータ「ＭＣＲ−３０１」を用いて、複素粘度を測定した。測定治具としてＰＰ２５−ＳＮ８３８６を用い、アプリケーションとしてＲＨＥＯＰＬＵＳ／３２  Ｖ２．６６を用いた。フィルムを直径２５ｍｍの円形に打ち抜き、２００℃に昇温後、角周波数０．１〜５００（１／ｓ）、振り角１％の条件で測定した。ゾル成分が除かれたゲル成分を用いたフィルムについても同様の測定を行った。
【０２１４】
（６）中間膜のせん断貯蔵弾性率
せん断貯蔵弾性率は、以下のようにして評価した。
【０２１５】
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ｍｅｔｒａｖｉｂ社製の粘弾性測定装置「ＤＭＡ＋１０００」を用いて、せん断貯蔵弾性率を測定した。中間膜を長さ５０ｍｍ及び幅２０ｍｍで切り出し、せん断モードで２℃／分の昇温速度で−５０〜２００℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数０．５Ｈｚ及び歪０．０５％の条件で測定した。周波数０．５Ｈｚ及び４０℃でのせん断貯蔵弾性率を評価した。
【０２１６】
（７）中間膜の高温での引張特性
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、Ａ＆Ｄ社製の万能引張試験機「ＵＴＡ−５００」を用いて、引張伸度を測定した。中間膜を長さ５０ｍｍ及び幅１０ｍｍで切り出した。１８０℃環境下で、引張速度２００ｍｍ／分、破断検出感度０．５ｆｓ％で引張試験を行い、破断歪み（％）及び最大応力（ＭＰａ）を測定した。
【０２１７】
［中間膜の高温での引張特性：破壊歪みの判定基準］
○○：破壊歪み２００％以上
○：破壊歪み７０％以上、２００％未満
×：破壊歪み７０％未満
【０２１８】
［中間膜の高温での引張特性：最大応力の判定基準］
○○：最大応力０．０７ＭＰａ以上
○：最大応力０．０１５ＭＰａ以上、０．０７ＭＰａ未満
×：最大応力０．０１５ＭＰａ未満
【０２１９】
（８）合わせガラスの曲げ剛性
図５に模式的に示す試験方法で、曲げ剛性を評価した。測定装置としては、３点曲げ試験治具を備えたオリエンテック社製のＵＴＡ−５００を使用した。測定条件としては、測定温度２３℃（２３℃±３℃）、距離Ｄ１は１２ｃｍ、距離Ｄ２は２０ｃｍとし、変位速度１ｍｍ／分でＦの方向に合わせガラスに変形を加え、０．５ｍｍの変位を加えたときの応力を測定し、曲げ剛性を算出した。曲げ剛性を以下の基準で判定した。曲げ剛性の数値が高いほど、曲げ剛性に優れる。
【０２２０】
［曲げ剛性の判定基準］
○○：曲げ剛性が５５Ｎ／ｍｍ以上
○：曲げ剛性が５０Ｎ／ｍｍ以上、５５Ｎ／ｍｍ未満
×：曲げ剛性が５０Ｎ／ｍｍ未満
【０２２１】
（９）合わせガラスの遮音性
得られた合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー  ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。
【０２２２】
このようにして得られた損失係数と合わせガラスＢとの共振周波数との比から、２０℃における音周波数（Ｈｚ）と音響透過損失（ｄＢ）との関係を示すグラフを作成し、音周波数４，０００Ｈｚ及び６，０００Ｈｚ付近における極小の音響透過損失（ＴＬ値）を求めた。このＴＬ値が高いほど、遮音性が高くなる。遮音性を下記の基準で判定した。
【０２２３】
［遮音性の判定基準］
○○：ＴＬ値が３５ｄＢ以上
○：ＴＬ値が３２ｄＢ以上、３５ｄＢ未満
×：ＴＬ値が３２ｄＢ未満
【０２２４】
詳細及び結果を下記の表１，２に示す。なお、下記の表１，２では、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の記載は省略した。
【０２２５】
【表１】
2019147704.tif 000004
【０２２６】
【表２】
2019147704.tif 000005
【符号の説明】
【０２２７】
１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス
【図１】
2019147704.tif 000006
【図２】
2019147704.tif 000007
【図３】
2019147704.tif 000008
【図４】
2019147704.tif 000009
【図５】
2019147704.tif 000010