(57)【要約】      （修正有）【課題】熱伝導性、電気絶縁性が良好で、かつ塗布可能な、サーマルインターフェース材料としての樹脂組成物の提供。【解決手段】樹脂組成物を形成するために、（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー１モル部と、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマー０．２５〜１モル部と、（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマー１〜９モル部とを混合する工程を含む、熱伝導性材料の製造方法を提供する。当該方法はまた、熱伝導性材料を形成するために、樹脂組成物を加熱し、かつ硬化する工程を含む。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー１モル部と
（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマー０．２〜１モル部と、
（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマー１〜９モル部と、
を含む樹脂組成物。
【請求項２】
（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマーが下記の化学構造を有する、請求項１に記載の樹脂組成物。
【化１】
2019147940.tif 000048
（式中、Ａｒは、
【化２】
2019147940.tif 000049
【化３】
2019147940.tif 000050
または、
【化４】
2019147940.tif 000051
であり、
Ｒ1は、−ＣＨ2−、−Ｃ（ＣＨ3）2−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ＝Ｃ（ＣＨ3）−、−Ｏ−、−Ｃ≡Ｃ−、−Ｃ＝ＣＨ−ＣＯ−、−ＣＯＯ−、−ＣＯＮＨ−、または−ＣＯ−であり、および、Ｒ2のそれぞれは独立して、Ｈ、ハロゲン、またはＣ1-8アルキル基である。）
【請求項３】
（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーが下記の化学構造を有する、請求項１または２に記載の樹脂組成物。
【化５】
2019147940.tif 000052
（式中、Ｃｙは、
【化６】
2019147940.tif 000053
または、
【化７】
2019147940.tif 000054
であり、
Ｒ3は−ＣＨ2−、−Ｃ（ＣＨ3）2−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ＝Ｃ（ＣＨ3）−、−Ｏ−、−Ｃ≡Ｃ−、−Ｃ＝ＣＨ−ＣＯ−、−ＣＯＯ−、−ＣＯＮＨ−、または−ＣＯ−であり、および、Ｒ4のそれぞれは独立して、Ｈ、ハロゲン、またはＣ1-8アルキル基である。）
【請求項４】
（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーが下記の化学構造を有する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【化８】
2019147940.tif 000055
（式中、Ｒは、水素またはＣ1-8アルキル基で置換されたＣ1-6直鎖アルキレン基ある。）
【請求項５】
（ｄ）アミン硬化剤をさらに含み、（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーおよび（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーのエポキシ基と、（ｄ）アミン硬化剤のアミノ基とのモル比が１：１〜２：１である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項６】
（ｄ）アミン硬化剤が下記の： 
Ｈ2Ｎ−Ｒ5−ＮＨ2
または、
Ｈ2Ｎ−Ａｒ’−Ｏ−Ｒ6−Ｏ−Ａｒ’−ＮＨ2
の化学構造を有する、請求項５に記載の樹脂組成物。
（式中、Ｒ5は、
【化９】
2019147940.tif 000056
【化１０】
2019147940.tif 000057
【化１１】
2019147940.tif 000058
【化１２】
2019147940.tif 000059
または、
【化１３】
2019147940.tif 000060
であって、Ｒ11はＣ1-6アルキレン基であり、および、ｎ’＝１〜１０であり、Ｒ7は単結合、−Ｏ−、−ＳＯ2−、−ＣＨ2−、−（ＣＨ2）2−、または−Ｃ（ＣＦ3）2−であり、および、Ｒ8のそれぞれは独立して、Ｈ、ハロゲン、またはＣ1-8アルキル基であり、
Ｒ6は、
【化１４】
2019147940.tif 000061
【化１５】
2019147940.tif 000062
【化１６】
2019147940.tif 000063
または
【化１７】
2019147940.tif 000064
であって、Ｒ9は単結合、−Ｏ−、−ＳＯ2−、または−Ｃ（ＣＦ3）2−であり、Ｒ10のそれぞれは独立して、Ｈ、ハロゲン、またはＣ1-8アルキル基であり、ｎは３〜１２であり、およびＡｒ’は、
【化１８】
2019147940.tif 000065
または、
【化１９】
2019147940.tif 000066
である。）
【請求項７】
（ｄ）アミン硬化剤が、脂環式アミン硬化剤および芳香族アミン硬化剤の組み合わせを含む、請求項５または６に記載の樹脂組成物。
【請求項８】
（ｅ）熱伝導性フィラーをさらに含み、（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーおよび（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーの総重量と、（ｅ）熱伝導性フィラーの重量との比が７０：３０〜５：９５である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項９】
（ｅ）熱伝導性フィラーが、金属、金属酸化物、金属窒化物、セラミック、炭素材料、またはこれらの組み合わせを含む、請求項８に記載の樹脂組成物。
【請求項１０】
樹脂組成物を形成するために、（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー１モル部と、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマー０．２５〜１モル部と、（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマー１〜９モル部とを混合する工程、および
熱伝導性材料を形成するために、前記樹脂組成物を加熱し、かつ硬化する工程、
を含む熱伝導性材料の製造方法。
【請求項１１】
前記樹脂組成物が（ｄ）アミン硬化剤をさらに含み、（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーおよび（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマー  のエポキシ基と、（ｄ）アミン硬化剤のアミノ基とのモル比が１：１〜２：１である、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
（ｄ）アミン硬化剤が、脂環式アミン硬化剤と芳香族アミン硬化剤との組み合わせを含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記樹脂組成物が、（ｅ）熱伝導性フィラーをさらに含み、（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーおよび（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーの総重量と、（ｅ）熱伝導性フィラーの重量との比が７０：３０〜５：９５である、請求項１０〜１２のいずれか１項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本出願は２０１８年１月８日に出願された台湾特許出願第１０７１００６３３号に基づくと共に、その優先権を主張し、その開示の全体が参照することにより本明細書に援用される
【０００２】
本技術分野は熱伝導性材料に関する。
【背景技術】
【０００３】
第５世代ワイヤレスシステムおよびモノのインターネット（ＩｏＴ）の利用環境において動作し得るように、電子製品は前モデルに比べますます薄型に、そして高電力を使用するように設計されるようになっている。これらの目標を達成するために、サーマルインターフェース材料は一体型モジュールの設計において重要な役割を果たす。かかるサーマルインターフェース材料は、デバイスとヒートシンクとの間の熱伝達を効率的に高めることができるよう、熱伝導性を有していなければならない。
【０００４】
従来のサーマルインターフェース材料に用いられている主な樹脂組成物はシロキサン樹脂である。熱伝達効率を高めるために、高熱伝導性フィラー（例えばアルミナまたは酸化ホウ素のようなセラミックフィラー)がシロキサン樹脂に加えられ、次いでその混合物がシート、パッド、帯またはフィルムに成形される。シロキサン樹脂に導入される熱伝導性フィラーの量は、サーマルインターフェース材料の熱伝達効率をより高めるために、総重量の８５ｗｔ％を超えることが多い。熱伝導性フィラーの量をより多くすると、結果として熱伝達効率がより高まる。しかし、フィラーの量の多さのために、樹脂組成物の特性が現れ難くなる。例えば、従来のサーマルインターフェース材料には、電気絶縁性が低く、柔軟性、機械強度および耐熱性が不十分であるといった問題がある。応用を制限する主な問題は、サーマルインターフェース材料をロールコートできないことである。サーマルインターフェース材料はホットプレスでしか加工することができないため、その応用が大幅に制限されている。
【０００５】
過度に添加される熱伝導性フィラーの問題（例えば、サーマルインターフェース材料の低い電気絶縁性および機械強度)を解消するため、熱伝導性、電気絶縁性、かつ塗布可能な樹脂組成物が求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】米国特許出願公開第２００４／０２２４１６３号明細書
【特許文献２】米国特許第７１０９２８８号明細書
【特許文献３】米国特許第９４４１０６９号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本開示の目的の１つは、熱伝導性、電気絶縁性、かつ塗布可能な樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記およびその他の目的を達成するため、本開示の一実施形態は、（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー１モル部と、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマー０．２５〜１モル部と、（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマー１〜９モル部と、を含む樹脂組成物を提供する。
【０００９】
本開示の一実施形態は、樹脂組成物を形成するために（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー１モル部と、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマー０．２５〜１モル部と、（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマー１〜９モル部とを混合する工程、および熱伝導性材料を形成するために樹脂組成物を加熱し硬化する工程を含む熱伝導性材料の製造方法を提供する。
【発明の効果】
【００１０】
本開示が提供する樹脂組成物を用いることにより、熱伝導性、電気絶縁性、かつ塗布可能な樹脂組成物を容易に得ることができる。さらに、樹脂組成物の成分間の比率をコントロールすることによって、樹脂組成物から形成される樹脂の熱伝導性、導電性、および機械加工性を調整することができる。したがって、当該樹脂組成物は広範囲の使用に適する。
【００１１】
以下の実施形態において詳細な説明を行う。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下の詳細な説明では、説明の目的で、開示される実施形態が十分に理解されるよう多数の特定の詳細が記載される。しかし、それらの特定の詳細がなくとも、１つまたはそれ以上の実施形態が実施可能であるということは明らかであろう。
【００１３】
本開示の一実施形態は、（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー１モル部と、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマー０．２５〜１モル部と、（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマー１〜９モル部と、を含む樹脂組成物を提供する。（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーの量が多すぎると、硬化された樹脂組成物の熱伝導係数が不十分となってしまう。（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーの量が少なすぎると、樹脂組成物の相溶性が低下する可能性がある。（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーの量が多すぎると、硬化された樹脂組成物の機械特性および熱伝導係数が低下し得る。（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーの量が少なすぎると、樹脂組成物の柔軟性が低下する可能性がある。
【００１４】
一実施形態において、（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマーは下記の化学構造を有する。
【化１】
2019147940.tif 000002
式中、Ａｒは、
【化２】
2019147940.tif 000003
【化３】
2019147940.tif 000004
または、
【化４】
2019147940.tif 000005
である。
Ｒ1は、−ＣＨ2−、−Ｃ（ＣＨ3）2−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ＝Ｃ（ＣＨ3）−、−Ｏ−、−Ｃ≡Ｃ−、−Ｃ＝ＣＨ−ＣＯ−、−ＣＯＯ−、−ＣＯＮＨ−、または−ＣＯ−である。Ｒ2のそれぞれは独立して、Ｈ、ハロゲン、またはＣ1-8アルキル基である。
【００１５】
一実施形態において、（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマーは下記の構造
【化５】
2019147940.tif 000006
または、
【化６】
2019147940.tif 000007
を有する。
【００１６】
一実施形態において、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーは下記の化学構造を有する。
【化７】
2019147940.tif 000008
式中、Ｃｙは、
【化８】
2019147940.tif 000009
または
【化９】
2019147940.tif 000010
である。Ｒ3は−ＣＨ2−、−Ｃ（ＣＨ3）2−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−ＣＨ＝Ｃ（ＣＨ3）−、−Ｏ−、−Ｃ≡Ｃ−、−Ｃ＝ＣＨ−ＣＯ−、−ＣＯＯ−、−ＣＯＮＨ−、または−ＣＯ−である。Ｒ4のそれぞれは独立して、Ｈ、ハロゲン、またはＣ1-8アルキル基である。
【００１７】
いくつかの実施形態では、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーは下記の
【化１０】
2019147940.tif 000011
または
【化１１】
2019147940.tif 000012
の化学構造を有する。
【００１８】
いくつかの実施形態では、（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーは下記の化学構造を有する。
【化１２】
2019147940.tif 000013
式中、Ｒは、水素またはＣ1-8アルキル基で置換されたＣ1-6直鎖アルキレン基である。
【００１９】
いくつかの実施形態では、（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーは下記の
【化１３】
2019147940.tif 000014
または
【化１４】
2019147940.tif 000015
の化学構造を有する。
【００２０】
いくつかの実施形態では、樹脂組成物は（ｄ）アミン硬化剤をさらに含む。（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーおよび（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーのエポキシ基と、（ｄ）アミン硬化剤のアミノ基とのモル比は１：１〜２：１である。
【００２１】
いくつかの実施形態では、アミン硬化剤は下記の
Ｈ2Ｎ−Ｒ5−ＮＨ2
または
Ｈ2Ｎ−Ａｒ’−Ｏ−Ｒ6−Ｏ−Ａｒ’−ＮＨ2
の化学構造を有する。
式中、Ｒ5は、
【化１５】
2019147940.tif 000016
【化１６】
2019147940.tif 000017
【化１７】
2019147940.tif 000018
【化１８】
2019147940.tif 000019
または、
【化１９】
2019147940.tif 000020
であり、ここで、Ｒ11はＣ1-6アルキレン基であり、および、ｎ’＝１〜１０である。Ｒ7は単結合、−Ｏ−、−ＳＯ2−、−ＣＨ2−、−（ＣＨ2）2−、または−Ｃ（ＣＦ3）2−である。Ｒ8のそれぞれは独立して、Ｈ、ハロゲン、またはＣ1-8アルキル基である。Ｒ6は、
【化２０】
2019147940.tif 000021
【化２１】
2019147940.tif 000022
【化２２】
2019147940.tif 000023
または、
【化２３】
2019147940.tif 000024
である。Ｒ9は単結合、−Ｏ−、−ＳＯ2−、または−Ｃ（ＣＦ3）2−である。Ｒ10のそれぞれは独立して、Ｈ、ハロゲン、またはＣ1-8アルキル基である。ｎは３〜１２の整数である。
【００２２】
Ａｒ’は、
【化２４】
2019147940.tif 000025
または、
【化２５】
2019147940.tif 000026
である。
【００２３】
（ｄ）アミン硬化剤には、脂環式アミン硬化剤、芳香族アミン硬化剤、および脂肪族アミン硬化剤が含まれ得る。一実施形態では、アミン硬化剤には脂環式アミン硬化剤と芳香族アミン硬化剤との組み合わせが含まれ、それは硬化した樹脂組成物の熱伝導係数をより高めることができる。
【００２４】
いくつかの実施形態では、樹脂組成物は（ｅ）熱伝導性フィラーをさらに含む。（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーおよび（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーの総重量と、（ｅ）熱伝導性フィラーの重量との比は７０：３０〜５：９５とすることができる。（ｅ）熱伝導性フィラーの割合が高すぎると、硬化された樹脂組成物の物性（すなわち可撓性および電気絶縁性）に悪影響が及び得る。（ｅ）熱伝導性フィラーは、金属、金属酸化物、金属窒化物、セラミック、炭素材料、またはこれらの組み合わせであってよい。例えば、（ｅ）熱伝導性フィラーは、銅、金、ニッケル、アルミニウム、もしくはこれらの合金、アルミナ、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化ベリリウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、炭化タングステン、ダイアモンド、グラファイト、炭素繊維、カーボンナノチューブ、またはこれらの組み合わせであり得る。一実施形態では、（ｅ）熱伝導性フィラーはアルミナである。
【００２５】
本開示の一実施形態は、樹脂組成物を形成するために（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー１モル部と、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマー０．２５〜１モル部と、（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマー１〜９モル部とを混合する工程を含む熱伝導性材料の製造方法を提供する。当該方法ではまた、熱伝導性材料を形成するために、樹脂組成物を加熱および硬化する。いくつかの実施形態では、樹脂組成物は（ｄ）アミン硬化剤をさらに含む。（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマー、および（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーのエポキシ基と、（ｄ）アミン硬化剤のアミノ基とのモル比は１：１〜２：１である。いくつかの実施形態では、（ｄ）アミン硬化剤には、脂環式アミン硬化剤と芳香族アミン硬化剤との組み合わせが含まれる。いくつかの実施形態では、樹脂組成物は（ｅ）熱伝導性フィラーをさらに含む。（ａ）芳香族エポキシ樹脂モノマー、（ｂ）脂環式エポキシ樹脂モノマーおよび（ｃ）脂肪族エポキシ樹脂モノマーの総重量と、（ｅ）熱伝導性フィラーの重量との比は７０：３０〜５：９５とすることができる。
【００２６】
以下に、当業者が容易に理解できるように、例示的な実施形態を記載する。ここに記載された例示的な実施形態に限定されることなく、様々な形式で本発明概念を具体化することができる。明確とするために周知の部分は省き、また全体を通し類似する参照番号は類似する構成要素に言及するものとする。
【実施例】
【００２７】
以下の実施例において用いられるエポキシ樹脂モノマーおよびアミン硬化剤の略称、名称、および構造を表１に列挙する。
【００２８】
【表１】
2019147940.tif 000027
【００２９】
以下の実施例で製造された熱伝導性材料の熱伝達係数をＡＳＴＭ規格−Ｅ１４６１を用いて測定した。以下の実施例で製造された熱伝導性材料の体積抵抗をＡＳＴＭ規格−Ｄ２５７を用いて測定した。以下の実施例で製造された熱伝導性材料の破壊電圧をＡＳＴＭ規格−Ｄ１４９を用いて測定した。
【００３０】
実施例１
脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯ５ｇおよび脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  ４．２６４ｇを均一に混合してから、熱伝導性材料を得るために硬化させるため、１５０℃のオーブンに1時間入れた。
【００３１】
実施例２
実施例２は実施例１と同様であり、実施例２における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００との組み合わせ（モル比＝８：２）で置き換えた点であった。実施例２における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００３２】
実施例３
実施例３は実施例１と同様であり、実施例３における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００との組み合わせ（モル比＝６：４）で置き換えた点であった。実施例３における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００３３】
実施例４
実施例４は実施例１と同様であり、実施例４における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００との組み合わせ（モル比＝５：５）で置き換えた点であった。実施例４における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００３４】
【表２】
2019147940.tif 000028
【００３５】
表２に示されるように、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００との組み合わせからの熱伝導性材料は、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯのみからの熱伝導性材料に比べ、熱伝達係数および破壊電圧がより高かった。
【００３６】
実施例５
実施例５は実施例１と類似同様であり、実施例５における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせ（モル比＝８：２）で置き換えた点であった。実施例５における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００３７】
実施例６
実施例６は実施例１と同様であり、実施例６における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせ（モル比＝７：３）で置き換えた点であった。実施例６における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００３８】
実施例７
実施例７は実施例１と同様であり、実施例７における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせ(モル比=６：４)で置き換えた点であった。実施例７における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００３９】
実施例８
実施例８は実施例１と同様であり、実施例８における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせ（モル比＝５：５）で置き換えた点であった。実施例８における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００４０】
【表３】
2019147940.tif 000029
【００４１】
表３に示されるように、（脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせ中）モル比６：４の脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００とからの熱伝導性材料が、熱伝達係数、体積抵抗、および破壊電圧がより高かった。
【００４２】
実施例９
実施例９は実施例１と同様であり、実施例９における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと、脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００と、芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝７：２：１）で置き換えた点であった。実施例９における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００４３】
実施例１０
実施例１０は実施例１と同様であり、実施例１０における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと、脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００と、芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝６：１：３）で置き換えた点であった。実施例１０における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００４４】
実施例１１
実施例１１は実施例１と同様であり、実施例１１における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと、脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００と、芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：１：４）で置き換えた点であった。実施例１１における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００４５】
実施例１２
実施例１２は実施例１と類似同様であり、実施例１２における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと、脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００と、芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：２：３）で置き換えた点であった。実施例１２における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００４６】
【表４】
2019147940.tif 000030
【００４７】
表２および表４に示されるように、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせからの熱伝導性材料は、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００との組み合わせからの熱伝導性材料に比べ、熱伝達係数が高かった。
【００４８】
実施例１３
実施例１３は実施例１と同様であり、実施例１３における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと、脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と、芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝７：２：１）で置き換えた点であった。実施例１３における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００４９】
実施例１４
実施例１４は実施例１と同様であり、実施例１４における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと、脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と、芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝６：１：３）で置き換えた点であった。実施例１４における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００５０】
実施例１５
実施例１５は実施例１と同様であり、実施例１５における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと、脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と、芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：１：４）で置き換えた点であった。実施例１５における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００５１】
実施例１６
実施例１６は実施例１と同様であり、実施例１６における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと、脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と、芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：２：３）で置き換えた点であった。実施例１６における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例１のものと同様であった。
【００５２】
【表５】
2019147940.tif 000031
【００５３】
表３および表５に示されるように、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせからの熱伝導性材料は、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせからの熱伝導性材料よりも熱伝達係数が高かった。
【００５４】
実施例１７
脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：１：４）５ｇ、ならびに脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇと芳香族アミン硬化剤ＤＤＭ０．９５４ｇ（モル比＝１：１）との組み合わせを均一に混合してから、熱伝導性材料を得るために硬化させるために、１５０℃のオーブンに１時間入れた。
【００５５】
実施例１８
実施例１８は実施例１７と同様であり、実施例１８における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇと芳香族アミン硬化剤ＤＤＥ１．０２２ｇとの組み合わせ（モル比＝１：１）に置き換えた点であった。実施例１８におけるその他の硬化条件は実施例１７のものと同様であった。
【００５６】
実施例１９
実施例１９は実施例１７と同様であり、実施例１９における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＣＵＡＨＡＲＤ−ＭＥＤ１．３５９ｇ（モル比＝１：１）に置き換えた点であった。実施例１９におけるその他の硬化条件は実施例１７のものと同様であった。
【００５７】
実施例２０
実施例２０は実施例１７と同様であり、実施例２０における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＭＤＡ１．０８９ｇ（モル比＝１：１）に置き換えた点であった。実施例２０におけるその他の硬化条件は実施例１７のものと同様であった。
【００５８】
【表６】
2019147940.tif 000032
【００５９】
表５における実施例１５と表６とを比較するとわかるように、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３と芳香族アミン硬化剤との組み合わせは、熱伝導性材料の熱伝達係数を高めることができた。
【００６０】
実施例２１
実施例２１は実施例１７と同様であり、実施例２１における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＤＤＳ１．１９５ｇ（モル比＝１：１）に置き換えた点であった。実施例２１におけるその他の硬化条件は実施例１７のものと同様であった。
【００６１】
実施例２２
実施例２２は実施例１７と同様であり、実施例２２における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＴＰＥ−Ｑ１．４０７ｇ（モル比＝１：１）に置き換えた点であった。実施例２２におけるその他の硬化条件は実施例１７のものと同様であった。
【００６２】
実施例２３
実施例２３は実施例１７と同様であり、実施例２３における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＢＡＰＢ１．７７１ｇ（モル比＝１：１）に置き換えた点であった。実施例２３におけるその他の硬化条件は実施例１７のものと同様であった。
【００６３】
実施例２４
実施例２４は実施例１７と同様であり、実施例２４における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび芳香族アミン硬化剤ｍ−トリジン１．０２２ｇ（モル比＝１：１）に置き換えた点であった。実施例２４におけるその他の硬化条件は実施例１７のものと同様であった。
【００６４】
【表７】
2019147940.tif 000033
【００６５】
表５における実施例１５と表７とを比較するとわかるように、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３および芳香族アミン硬化剤の組み合わせは、熱伝導性材料の熱伝達係数または破壊電圧を高めることができた。
【００６６】
実施例２５
実施例２５は実施例１７と同様であり、実施例２５における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび脂環式アミン硬化剤ＣＨＤ０．５５０ｇ（モル比＝１：１）に置き換えた点であった。実施例２５におけるその他の硬化条件は実施例１７のものと同様であった。
【００６７】
実施例２６
実施例２６は実施例１７と同様であり、実施例２６における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび脂環式アミン硬化剤ＤＡＣＨ１．０１３ｇ（モル比＝１：１）に置き換えた点であった。実施例２６におけるその他の硬化条件は実施例１７のものと同様であった。
【００６８】
実施例２７
実施例２７は実施例１７と同様であり、実施例２７における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＣＵＡ−４  １．７１８ｇ（モル比＝１：１）に置き換えた点であった。実施例２７におけるその他の硬化条件は実施例１７のものと同様であった。
【００６９】
実施例２８
実施例２８は実施例１７と同様であり、実施例２８における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＥＬＡＳＭＥＲ  ２５０Ｐ  ２．３４９ｇ（モル比＝１：１）に置き換えた点であった。実施例２８におけるその他の硬化条件は実施例１７のものと同様であった。
【００７０】
【表８】
2019147940.tif 000034
【００７１】
表５における実施例１５と表８とを比較するとわかるように、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３および芳香族アミン硬化剤の組み合わせは、熱伝導性材料の熱伝達係数を高めることができた。
【００７２】
実施例２９
脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴ５ｇおよび脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  ３．８７０ｇを均一に混合してから、熱伝導性材料を得るために硬化させるために、１５０℃のオーブンに１時間入れた。
【００７３】
実施例３０
実施例３０は実施例２９と同様であり、実施例３０における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴおよび脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００の組み合わせ（モル比＝８：２）で置き換えた点であった。実施例３０における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００７４】
実施例３１
実施例３１は実施例２９と同様であり、実施例３１における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００との組み合わせ（モル比＝６：４）で置き換えた点であった。実施例３１における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００７５】
実施例３２
実施例３２は実施例２９と同様であり、実施例３２における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００との組み合わせ（モル比＝５：５）で置き換えた点であった。実施例３２における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００７６】
【表９】
2019147940.tif 000035
【００７７】
表９に示されるように、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００との組み合わせからの熱伝導性材料は、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴのみからの熱伝導性材料よりも熱伝達係数および破壊電圧が高かった。
【００７８】
実施例３３
実施例３３は実施例２９と同様であり、実施例３３における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせ（モル比＝８：２）で置き換えた点であった。実施例３３における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００７９】
実施例３４
実施例３４は実施例２９と同様であり、実施例３４における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせ（モル比＝７：３）で置き換えた点であった。実施例３４における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００８０】
実施例３５
実施例３５は実施例２９と同様であり、実施例３５における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせ（モル比＝６：４）で置き換えた点であった。実施例３５における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００８１】
実施例３６
実施例３６は実施例２９と同様であり、実施例３６における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせ（モル比＝５：５）で置き換えた点であった。実施例３６おける硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００８２】
【表１０】
2019147940.tif 000036
【００８３】
表１０に示されるように、より高いモル比の脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００を有する脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせからの熱伝導性材料は、より高い熱伝達係数およびより高い破壊電圧を有していた。
【００８４】
実施例３７
実施例３７は実施例２９と同様であり、実施例３７における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝７：２：１）で置き換えた点であった。実施例３７における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００８５】
実施例３８
実施例３８は実施例２９と同様であり、実施例３８における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝６：１：３）で置き換えた点であった。実施例３８における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００８６】
実施例３９
実施例３９は実施例２９と同様であり、実施例３９における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：１：４）で置き換えた点であった。実施例３９における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００８７】
実施例４０
実施例４０は実施例２９と同様であり、実施例４０における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：２：３）で置き換えた点であった。実施例４０における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００８８】
【表１１】
2019147940.tif 000037
【００８９】
表９および表１１に示されるように、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせからの熱伝導性材料は、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーｅｐａｌｌｏｙ  ５０００との組み合わせからの熱伝導性材料よりも熱伝達係数が高かった。
【００９０】
実施例４１
実施例４１は実施例２９と同様であり、実施例４１における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝７：２：１）で置き換えた点であった。実施例４１における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００９１】
実施例４２
実施例４２は実施例２９と同様であり、実施例４２における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝６：１：３）で置き換えた点であった。実施例４２における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００９２】
実施例４３
実施例４３は実施例２９と同様であり、実施例４３における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：１：４）で置き換えた点であった。実施例４３における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００９３】
実施例４４
実施例４４は実施例２９と同様であり、実施例４４における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：２：３）で置き換えた点であった。実施例４４における硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。
【００９４】
【表１２】
2019147940.tif 000038
【００９５】
表１０および表１２に示されるように、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせからの熱伝導性材料は、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００との組み合わせからの熱伝導性材料よりも、熱伝達係数が高かった。
【００９６】
実施例４５
脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：１：４）５ｇ、および脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇと芳香族アミン硬化剤ＤＤＭ０．９２９ｇとの組み合わせ（モル比＝１：１）を均一に混合してから、熱伝導性材料を得るために硬化させるために、１５０℃のオーブンに１時間入れた。
【００９７】
実施例４６
実施例４６は実施例４５と同様であり、実施例４６における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＤＤＥ０．９９５ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例４６におけるその他の硬化条件は実施例４５のものと同様であった。
【００９８】
実施例４７
実施例４７は実施例４５と同様であり、実施例４７における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＣＵＡＨＡＲＤ−ＭＥＤ１．３２３ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例４７におけるその他の硬化条件は実施例４５のものと同様であった。
【００９９】
実施例４８
実施例４８は実施例４５と同様であり、実施例４８における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＭＤＡ１．０６０ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例４８におけるその他の硬化条件は実施例４５のものと同様であった。
【０１００】
【表１３】
2019147940.tif 000039
【０１０１】
表１２中の実施例４３と表１３とを比較するとわかるように、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３といくつかの芳香族アミン硬化剤（例えばＤＤＥおよびＣＵＡＨＡＲＤ−ＭＥＤ）との組み合わせは、熱伝導性材料の熱伝達係数を高めることができた。
【０１０２】
実施例４９
実施例４９は実施例４５と同様であり、実施例４９における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＤＤＳ１．１６３ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例４９におけるその他の硬化条件は実施例４５のものと同様であった。
【０１０３】
実施例５０
実施例５０は実施例４５と同様であり、実施例５０における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＴＰＥ−Ｑ１．３７０ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例５０におけるその他の硬化条件は実施例４５のものと同様であった。
【０１０４】
実施例５１
実施例５１は実施例４５と同様であり、実施例５１における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＢＡＰＢ１．７２４ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例５１におけるその他の硬化条件は実施例４５のものと同様であった。
【０１０５】
実施例５２
実施例５２は実施例４５と同様であり、実施例５２における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび芳香族アミン硬化剤ｍ−トリジン０．９９５ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例５２におけるその他の硬化条件は実施例４５のものと同様であった。
【０１０６】
【表１４】
2019147940.tif 000040
【０１０７】
表１２中の実施例４３と表１４とを比較するとわかるように、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３といくつかの芳香族アミン硬化剤（例えばＢＡＰＢ）との組み合わせは、熱伝導性材料の熱伝達係数を高めることができた。
【０１０８】
実施例５３
実施例５３は実施例４５と同様であり、実施例５３における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび脂環式アミン硬化剤ＣＨＤ０．５３５ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例５３におけるその他の硬化条件は実施例４５のものと同様であった。
【０１０９】
実施例５４
実施例５４は実施例４５と同様であり、実施例５４における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび脂環式アミン硬化剤ＤＡＣＨ０．９８６ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例５４におけるその他の硬化条件は実施例４５のものと同様であった。
【０１１０】
実施例５５
実施例５５は実施例４５と同様であり、実施例５５における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＣＵＡ−４  １．６７３ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例５５におけるその他の硬化条件は実施例４５のものと同様であった。
【０１１１】
実施例５６
実施例５６は実施例４５と同様であり、実施例５６における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＥＬＡＳＭＥ  Ｒ２５０Ｐ  ２．２８６ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例５６におけるその他の硬化条件は実施例４５のものと同様であった。
【０１１２】
【表１５】
2019147940.tif 000041
【０１１３】
表１２中の実施例４３と表１５とを比較するとわかるように、２つのアミン硬化剤の組み合わせは、熱伝導性材料の熱伝達係数を高めることができた。
【０１１４】
比較例１
芳香族エポキシ樹脂モノマー８２８  ５ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＤＤＳ１．６４２ｇを均一に混合してから、熱伝導性材料を得るために硬化させるために、１５０℃のオーブンに１時間入れた。
【０１１５】
比較例２
脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯ５ｇおよび脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  ４．２６４ｇを均一に混合してから、熱伝導性材料を得るために硬化させるために、１５０℃のオーブンに１時間入れた。
【０１１６】
比較例３
脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴ５ｇおよび脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  ３．８７０ｇを均一に混合してから、熱伝導性材料を得るために硬化させるために、１５０℃のオーブンに１時間入れた。
【０１１７】
【表１６】
2019147940.tif 000042
【０１１８】
表１６に示されるように、１つのエポキシ樹脂のみ、および１つのアミン硬化剤のみからの熱伝導性材料は、熱伝達係数が低かった。
【０１１９】
実施例５７
脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：１：４）５ｇ、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  ２．２９５ｇ、および高熱伝導性フィラーＡｌ2Ｏ3２９．１９ｇ（熱伝導性材料の８０ｗｔ％を占める）を均一に混合してから、熱伝導性材料を得るために硬化させるために、１５０℃のオーブンに１時間入れた。
【０１２０】
実施例５８
実施例５８は実施例５７と同様であり、実施例５８における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＢＡＰＢ１．７７１ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例５８におけるその他の硬化条件は実施例５７のものと同様であった。
【０１２１】
実施例５９
実施例５９は実施例５７と同様であり、実施例５９における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＥＬＡＳＭＥＲ  ２５０Ｐ  ２．３４９ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例５９におけるその他の硬化条件は実施例５７のものと同様であった。
【０１２２】
【表１７】
2019147940.tif 000043
【０１２３】
表１７に示されるように、高熱伝導性フィラーは熱伝導性材料の熱伝達係数を高めることができた。一方、脂環式アミン硬化剤と芳香族アミン硬化剤との組み合わせは、熱伝導性材料の熱伝達係数をさらに高めることができた。
【０１２４】
実施例６０
脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝５：１：４）５ｇ、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  ２．２３４ｇ、および高熱伝導性フィラーＡｌ2Ｏ3２８．９３６ｇ（熱伝導性材料の８０ｗｔ％を占める）を均一に混合してから、熱伝導性材料を得るために硬化させるために、１５０℃のオーブンに１時間入れた。
【０１２５】
実施例６１
実施例６１は実施例６０と同様であり、実施例６１における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＢＡＰＢ１．７２４ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例６１におけるその他の硬化条件は実施例６０のものと同様であった。
【０１２６】
実施例６２
実施例６２は実施例６０と同様であり、実施例６２における相違は、アミン硬化剤を、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１１７ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＥＬＡＳＭＥＲ  ２５０Ｐ  ２．２８６ｇ（モル比＝１：１）で置き換えた点であった。実施例６２におけるその他の硬化条件は実施例６０のものと同様であった。
【０１２７】
【表１８】
2019147940.tif 000044
【０１２８】
表１８に示されるように、高熱伝導性フィラーは熱伝導性材料の熱伝達係数を高めることができた。一方、脂環式アミン硬化剤と芳香族アミン硬化剤との組み合わせは、熱伝導性材料の熱伝達係数をさらに高めることができた。
【０１２９】
実施例６３
脂肪族エポキシ樹脂モノマーＮＥＯと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ５ｇ（モル比＝５：１：４）、脂環式アミン硬化剤ＪＥＲ−１１３  １．１４８ｇおよび芳香族アミン硬化剤ＥＬＡＳＭＥＲ  ２５０Ｐ  ２．３４９ｇ、ならびに高熱伝導性フィラーＡｌ2Ｏ3５６．８６５ｇ（熱伝導性材料の８７ｗｔ％を占める）を均一に混合してから、熱伝導性材料を得るために硬化させるために、１５０℃のオーブンに１時間入れた。
【０１３０】
実施例６４
実施例６４は実施例６３と同様であり、実施例６４における相違は、高熱伝導性フィラーＡｌ2Ｏ3の量を増やして１１２．８９ｇ（９３ｗｔ％）とした点であった。実施例６４におけるその他の硬化条件は実施例６３のものと同様であった。
【０１３１】
実施例６５
実施例６５は実施例６３と同様であり、実施例６５における相違は、高熱伝導性フィラーＡｌ2Ｏ3の量を増やして１６１．４４３ｇ（９５ｗｔ％）とした点であった。実施例６５におけるその他の硬化条件は実施例６３のものと同様であった。
【０１３２】
【表１９】
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【０１３３】
表１９に示されるように、高熱伝導性フィラーの量を増やすことで、熱伝導性材料の熱伝達係数を高めることができた。
【０１３４】
比較例４
芳香族エポキシ樹脂モノマー８２８  ５ｇ、芳香族アミン硬化剤ＤＤＳ１．６４２ｇ、および高熱伝導性フィラーＡｌ2Ｏ3２６．５６８ｇ（熱伝導性材料の８０ｗｔ％を占める）を均一に混合してから、熱伝導性材料を得るために硬化させるために、１５０℃のオーブンに１時間入れた。
【０１３５】
【表２０】
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【０１３６】
比較例５
比較例５は実施例２９と同様であり、比較例５における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝８．９：０．１：１）で置き換えた点であった。比較例５におけるアミン硬化剤の種類および量は実施例２９のものと同様であった。樹脂組成物は、相溶しない（incompatible）という問題（例えば相分離）を有していたため、さらなる硬化は行われなかった。
【０１３７】
比較例６
比較例６は実施例２９と同様であり、比較例６における相違は、エポキシ樹脂モノマー５ｇを、脂肪族エポキシ樹脂モノマーＢＵＴと脂環式エポキシ樹脂モノマーＹＸ８０００と芳香族エポキシ樹脂モノマーＹＸ４０００との組み合わせ（モル比＝０．５：１：１）で置き換えた点であった。比較例６におけるアミン硬化剤の種類および量ならびに硬化条件は実施例２９のものと同様であった。硬化した樹脂組成物は、剛性が高く、硬く、脆弱で、かつ亀裂が入っており、その特性を測定することはできなかった。
【０１３８】
【表２１】
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【０１３９】
開示された方法および物質に各種修飾および変更を加え得ることは、当業者には明らかであろう。明細書および実施例は例示としてのみ見なされるよう意図されており、本開示の真の範囲は、以下の特許請求の範囲およびそれらの等価物によって示される。
【外国語明細書】
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