(57)【要約】【課題】  多結晶材料の特性改善指針の導出に使用できる統計情報を、容易に得ることができる技術を提供する。【解決手段】  処理装置、記憶装置、入力装置、および出力装置を備える情報処理装置を用いる方法である。この方法は、粒界相を含む多結晶試料の画像を入力装置から入力する画像入力工程、画像を二値画像に変換し、二値画像を細線からなる細線画像に変換する画像変換工程、細線の各点で指定される粒界相を解析する解析工程、細線の各点で指定される粒界相の解析結果を、各点と対応付けた第１の形式でデータ化する第１のデータ生成工程、を含む多結晶材料の解析方法である。【選択図】  図１
2019015573.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
処理装置、記憶装置、入力装置、および出力装置を備える情報処理装置を用い、
粒界相を含む多結晶試料の画像を前記入力装置から入力する画像入力工程、
前記画像を二値画像に変換し、前記二値画像を細線からなる細線画像に変換する画像変換工程、
前記細線の各点で指定される前記粒界相を解析する解析工程、
前記細線の各点で指定される前記粒界相の解析結果を、前記各点と対応付けた第１の形式でデータ化する第１のデータ生成工程、
を含む多結晶材料の解析方法。
【請求項２】
前記画像変換工程では、
グレースケール画像である前記画像を、像強度を用いて前記粒界相に対応する部分を抽出した二値画像に変換し、前記粒界相に対応する部分を所定の線幅に細線化して細線画像に変換する、
請求項１記載の多結晶材料の解析方法。
【請求項３】
前記所定の線幅は１ピクセルの線幅であり、前記細線は連続する点で定義される、
請求項２記載の多結晶材料の解析方法。
【請求項４】
前記解析工程では、
前記細線から抽出された点の前後の所定個数の画素からなる細線を線形近似して細線の方向を求め、指定された方向となす角度を計算し、その点で指定される粒界相の角度として出力し、
前記第１のデータ生成工程では、
前記細線の各点で指定される前記粒界相の角度を、前記各点と対応付けた第１の形式でデータ化する、
請求項１記載の多結晶材料の解析方法。
【請求項５】
前記解析工程では、
前記細線から抽出された点の前後の所定個数の画素からなる細線を線形近似して細線の方向を求め、求めた方向と直交するラインプロファイルを前記画像から抽出し、前記粒界相の幅を解析し、その点で指定される粒界相の幅として出力し、
前記第１のデータ生成工程では、
前記細線の各点で指定される前記粒界相の幅を、前記各点と対応付けた第１の形式でデータ化する、
請求項１記載の多結晶材料の解析方法。
【請求項６】
前記解析工程では、
前記細線から抽出された点の前後の所定個数の画素からなる細線を線形近似して細線の方向を求め、求めた方向と直交するラインプロファイルを前記画像から抽出し、粒界相の幅を解析し、幅の内部の像強度の平均値を計算し、その点で指定される粒界相の平均像強度として出力し、
前記第１のデータ生成工程では、
前記細線の各点で指定される前記粒界相の平均像強度を、前記各点と対応付けた第１の形式でデータ化する、
請求項１記載の多結晶材料の解析方法。
【請求項７】
前記解析工程は、
前記細線の分岐点を抽出する分岐点抽出工程と、
前記二値画像上で前記分岐点を中心とした円を仮定したとき、円周上の点の前記分岐点と同じ値の点の比率が指定範囲内になる半径を求める半径決定工程と、
前記二値画像あるいは前記細線画像上で、前記半径の円の内側にある点で指定される粒界相を三重点粒界相に分類する三重点粒界相分類工程と、
を含む請求項１記載の多結晶材料の解析方法。
【請求項８】
処理装置、記憶装置、入力装置、および出力装置を備える情報処理装置を用い、
粒界相を含む多結晶試料の画像を二値化した二値画像をさらに細線からなる細線画像とし、前記細線の各点で指定される粒界相の解析結果を、前記各点と対応付けた第１の形式のデータを入力する入力工程、
前記第１の形式のデータを分類条件で分類し、分類毎に統計解析を実施する統計解析工程、
前記統計解析工程で得られた結果を、各分類条件と照合できる第２の形式でデータ化する第２のデータ生成工程、
前記第２の形式のデータを出力する出力工程、
を含む多結晶材料の解析方法。
【請求項９】
前記解析結果は、前記細線から抽出された点の前後の所定個数の画素からなる細線を線形近似して細線の方向を求め、指定された方向となす角度を計算することにより得られる、その点で指定される粒界相の角度であり、
前記第１の形式のデータは、前記細線の各点で指定される前記粒界相の角度を、前記各点と対応付けており、
前記分類条件は、前記角度の範囲である、
請求項８記載の多結晶材料の解析方法。
【請求項１０】
前記解析結果は、前記細線から抽出された点の前後の所定個数の画素からなる細線を線形近似して細線の方向を求め、求めた方向と直交するラインプロファイルを前記画像から抽出し、前記粒界相の幅を解析することにより得られる、その点で指定される粒界相の幅であり、
前記第１の形式のデータは、前記細線の各点で指定される前記粒界相の幅を、前記各点と対応付けており、
前記分類条件は、前記幅の範囲である、
請求項８記載の多結晶材料の解析方法。
【請求項１１】
前記解析結果は、前記細線から抽出された点の前後の所定個数の画素からなる細線を線形近似して細線の方向を求め、求めた方向と直交するラインプロファイルを前記画像から抽出し、粒界相の幅を解析し、幅の内部の像強度の平均値を計算することにより得られる、その点で指定される粒界相の平均像強度であり、
前記第１の形式のデータは、前記細線の各点で指定される前記粒界相の平均像強度を、前記各点と対応付けたものであり、
前記分類条件は、前記平均像強度の範囲である、
請求項８記載の多結晶材料の解析方法。
【請求項１２】
前記解析結果は、その点で指定される粒界相の種類であり、
前記第１の形式のデータは、前記細線の各点で指定される前記粒界相の種類を、前記各点と対応付けたものであり、
前記分類条件は、前記粒界相の種類である、
請求項８記載の多結晶材料の解析方法。
【請求項１３】
前記統計解析の項目は、積算値、平均値、分散、比率の少なくとも一つである、
請求項８記載の多結晶材料の解析方法。
【請求項１４】
処理装置、記憶装置、入力装置、および出力装置を備える情報処理装置を用い、
粒界相を含む多結晶試料の画像を前記入力装置から入力する画像入力工程、
前記画像を前記粒界相の部分とそれ以外の部分に弁別する二値画像に変換し、前記二値画像の前記粒界相の部分を細線に変換して細線画像を生成する画像変換工程、
前記細線の分岐点を抽出し、前記分岐点との位置関係に基づいて前記二値画像の前記粒界相の部分から三重点粒界相を抽出する分類工程、
前記分類工程の結果を、前記粒界相の座標と照合できる第３の形式でデータ化する第３のデータ生成工程、
を含む多結晶材料の解析方法。
【請求項１５】
前記分類工程は、
前記二値画像上で前記分岐点を中心とした円を仮定したとき、円周上の点の前記分岐点と同じ値の点の比率が指定範囲内になる半径を求める半径決定工程と、
前記二値画像上で、前記半径の円の内側にある点で指定される粒界相を三重点粒界相に分類する三重点粒界相分類工程を含む、
請求項１４記載の多結晶材料の解析方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、多結晶材料の電子顕微鏡像から粒界相組織を解析する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
多結晶構造を有する機能性材料では、主相（相比率が最も高い相のことをいい、多くの場合当該材料の特性に最も大きな影響を与える相）だけでなく主相粒子間に存在する粒界相が特性に影響する場合が多い。特性改善指針の導出には粒界相組織の数値化が重要である。従来、電子顕微鏡で多結晶構造を撮影し、視野内の多数の粒界相の特徴を数値化することができる解析方法として以下の文献がある。
【０００３】
特許文献１には、試料各点のスペクトル情報を有する分析データを得る分析手段、試料各点の形態観察データを得る形態観察手段、形態観察データに対する閾値を設定する閾値設定手段、設定した閾値と形態観察データの値とを比較して２値化を行う２値化手段、該２値化手段によって得られた２値化データと分析データとの論理演算処理により試料の領域を選択して分析データを抽出する領域抽出手段、及び抽出した分析データを分析処理するデータ分析処理手段を備えたことを特徴とする試料分析装置が記載されている。
【０００４】
特許文献２には、Ｒ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒子と、隣接する二つのＲ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒子間の二粒子粒界相とを含み、該二粒子粒界相の厚みは５ｎｍ以上５００ｎｍ以下であり、かつ強磁性体とは異なる磁性を有する相からなることを特徴とする希土類磁石が記載されている。また、任意の断面において、二粒子粒界相の厚みを測定したときに、全測定点に対して、二粒子粒界相の厚みが５ｎｍ以上でかつ強磁性体とは異なる磁性を有する相からなる測定点の占める割合が２０％以上である希土類磁石についても記載している。特許文献２における二粒子粒界相幅（粒界相厚み）とは、測定値６０点の平均値であると記載されている。
【０００５】
粒界相には、隣接する二つの主相結晶粒子間に形成される、いわゆる二粒子粒界相と、三個以上の主相結晶粒子に囲まれた、いわゆる粒界三重点とがある。特許文献２の図２は二粒子粒界相幅を測定する方法を具体的に示す模式図である。この図では隣接するＲ２Ｔ１４Ｂ主相結晶粒子の間には、二粒子粒界相および粒界三重点が形成されている。測定対象となる二粒子粒界相に着目し、該二粒子粒界相とこれに繋がる粒界三重点との境界を決める。境界を決定したら、この間を４等分し、三つの等分線を引く。この三つの等分線の位置を二粒子粒界相幅の測定点とし、測定値３点を得る。この測定を、任意に選んだ２０箇所の着目する二粒子粒界相について行い、合計６０の測定点の測定値の平均を二粒子粒界相の厚み（幅）としている。
【０００６】
特許文献３には、六方晶のＭ型マグネトプランバイト構造を有するフェライトからなる主相と、二つの主相の間に存在する第一の粒界相と、三つ以上の主相の間に存在する第二の粒界相とを有したフェライト焼結磁石の任意の断面において、前記第二の粒界相が散在しており、前記第二の粒界相の平均面積が０．２μｍ２未満であることを特徴とするフェライト焼結磁石は、高いＢｒと高いＨｋ／ＨｃＪを維持したままＨｃＪを向上させることができると記載されている。第二の粒界相の平均面積は、ＦＥ−ＳＥＭ（電界放射型走査電子顕微鏡）によるフェライト焼結磁石断面の反射電子像（ＢＳＥ像）の画像を２値化処理し、第二の粒界相の面積と個数を求め、その合計面積を個数で除した値であるとしている。
【０００７】
特許文献４には、金属元素として、Ｂａ、Ｔｉ、希土類元素、ＭｇおよびＭｎを含有するペロブスカイト型複合酸化物からなる主結晶粒子と、該主結晶粒子により形成される二面間粒界相および三重点粒界相と、を具備してなる誘電体磁器であって、前記三重点粒界相に少なくともＭ４Ｒ６Ｏ（ＳｉＯ４）６型結晶相（Ｍはアルカリ土類元素から選ばれる少なくとも１種、Ｒは希土類元素から選ばれる少なくとも１種）が析出してなることを特徴とする誘電体磁器が記載されている。そして二面間粒界相の幅ｄａが０．４ｎｍ以下であることを特徴とすることが記載されている。二面間粒界相の幅は、透過電子顕微鏡観察と微小領域電子線回折法により評価したと記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平５−３２５８６２号公報
【特許文献２】特開２０１４−２０９５４６号公報
【特許文献３】ＷＯ２０１４／０２１１４９Ａ１
【特許文献４】特開２００４−１０７２００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
多結晶構造を有する機能性材料の粒界相には（１）幅や組成、（２）角度（主相粒子のどの結晶面に接するか）、（３）二粒子粒界相か三重点粒界相か、などの特徴がある。粒界相組織の数値化では、多数の粒界相において上記特徴を測定し、統計解析をする必要がある。しかし二粒子粒界相は三重点粒界相を中継して互いに接続しており、しかも二粒子粒界相から三重点粒界相への変化は連続的である。両者を分類する指針は示されておらず、操作者が適時分類していた。
【００１０】
また、粒界相は必ずしも直線ではなく、幅や組成も一定であるとは限らない。粒界相の幅や組成、角度を計測する際、操作者が選んだ測定点の結果で粒界相組織の特徴を数値化できている保証は無い。また、操作者が測定点を選択したり分類したりする方法では測定点数の増加が困難であるなどの問題点もあり、多結晶材料の特性改善指針の導出に使用できる統計情報を容易に得ることは困難であった。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の一側面は、処理装置、記憶装置、入力装置、および出力装置を備える情報処理装置を用いる方法である。この方法は、粒界相を含む多結晶試料の画像を入力装置から入力する画像入力工程、画像を二値画像に変換し、二値画像を細線からなる細線画像に変換する画像変換工程、細線の各点で指定される粒界相を解析する解析工程、細線の各点で指定される粒界相の解析結果を、各点と対応付けた第１の形式でデータ化する第１のデータ生成工程、を含む多結晶材料の解析方法である。
【００１２】
本発明の他の一側面は、処理装置、記憶装置、入力装置、および出力装置を備える情報処理装置を用いる方法である。この方法は、粒界相を含む多結晶試料の画像を二値化した二値画像をさらに細線からなる細線画像とし、細線の各点で指定される粒界相の解析結果を、各点と対応付けた第１の形式のデータを入力する入力工程、第１の形式のデータを分類条件で分類し、分類毎に統計解析を実施する統計解析工程、統計解析工程で得られた結果を、各分類条件と照合できる第２の形式でデータ化する第２のデータ生成工程、第２の形式のデータを出力する出力工程、を含む多結晶材料の解析方法である。
【００１３】
本発明のさらに他の一側面は、処理装置、記憶装置、入力装置、および出力装置を備える情報処理装置を用いる方法である。この方法は、粒界相を含む多結晶試料の画像を入力装置から入力する画像入力工程、画像を粒界相の部分とそれ以外の部分に弁別する二値画像に変換し、二値画像の粒界相の部分を細線に変換して細線画像を生成する画像変換工程、細線の分岐点を抽出し、分岐点との位置関係に基づいて二値画像の粒界相の部分から三重点粒界相を抽出する分類工程、分類工程の結果を、粒界相の座標と照合できる第３の形式でデータ化する第３のデータ生成工程、を含む多結晶材料の解析方法である。
【発明の効果】
【００１４】
多結晶材料の特性改善指針の導出に使用できる統計情報を、容易に得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】多結晶材料の粒界相を解析する工程全体を示すフローチャート。
【図２】試料形状と結晶面の関係を示す説明図。
【図３】粒界相解析方法の説明図。
【図４】電子顕微鏡像、二値画像、細線画像から細線の各点で指定される粒界相の角度、を幅、強度を解析する工程を示すフローチャート。
【図５】二値画像、細線画像から粒界相を三重点粒界相と二粒子粒界相に分類する工程を示すフローチャート。
【図６】二値画像、細線画像から粒界相を三重点粒界相と二粒子粒界相に分類する方法の説明図。
【図７】三重点粒界相と二粒子粒界相とに分離した結果の出力例の説明図。
【図８】第１の形式の出力結果の一例を示す表図。
【図９Ａ】分類条件毎の統計解析結果の出力例であり、分類条件を角度範囲、統計解析結果を平均粒界幅とした時の出力例説明図。
【図９Ｂ】分類条件毎の統計解析結果の出力例であり、分類条件を相の粒類と平均像強度範囲、統計解析結果を長さ比率とした時の出力例説明図。
【図９Ｃ】分類条件毎の統計解析結果の出力例であり、分類条件を相の種類と像強度範囲、統計解析結果を面積比率とした時の出力例説明図。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下実施の形態について、図面を用いて詳細に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施の形態の記載内容に限定して解釈されるものではない。本発明の思想ないし趣旨から逸脱しない範囲で、その具体的構成を変更し得ることは当業者であれば容易に理解される。
【００１７】
以下に説明する発明の構成において、同一部分又は同様な機能を有する部分には同一の符号を異なる図面間で共通して用い、重複する説明は省略することがある。
【００１８】
本明細書等における「第１」、「第２」、「第３」などの表記は、構成要素を識別するために付するものであり、必ずしも、数、順序、もしくはその内容を限定するものではない。また、構成要素の識別のための番号は文脈毎に用いられ、一つの文脈で用いた番号が、他の文脈で必ずしも同一の構成を示すとは限らない。また、ある番号で識別された構成要素が、他の番号で識別された構成要素の機能を兼ねることを妨げるものではない。
【００１９】
図面等において示す各構成の位置、大きさ、形状、範囲などは、発明の理解を容易にするため、実際の位置、大きさ、形状、範囲などを表していない場合がある。このため、本発明は、必ずしも、図面等に開示された位置、大きさ、形状、範囲などに限定されない。
【００２０】
本実施例の一例では、多結晶材料の電子顕微鏡像を用い、粒界相の特徴を数値化し、統計情報を得る解析方法を提供する。本解析方法は、粒界相を含む多結晶試料の電子顕微鏡像を撮影する撮影工程、電子顕微鏡像を粒界相の二値画像に変換し、二値画像を細線化して粒界相の細線画像を得る画像処理工程、細線の各点で指定される粒界相を解析する解析工程、細線の各点で指定される粒界相の解析結果を各点の座標と照合できる第１の形式で出力する第１の出力工程、粒界相の分類条件と統計解析項目を入力する入力工程、第１の出力形式で出力された解析結果を分類条件で分類し、分類毎に統計解析項目を実施する統計解析工程、統計解析工程で得られた結果を各分類条件と照合できる第２の形式で出力する第２の出力工程を含む。
【００２１】
また、他の例では、多結晶材料の電子顕微鏡像と、同じ視野の分析画像を用い、粒界相の特徴を数値化し、統計情報を得る解析方法を提供する。本解析方法は、粒界相を含む多結晶試料の電子顕微鏡像を入力する画像入力工程、電子顕微鏡像を粒界相の二値画像に変換し、二値画像を細線画像に変換する画像変換工程、細線画像から細線の分岐点を抽出し、粒界相の二値画像上で分岐点を中心とした円を描き、円周上の粒界相の比率が指定範囲内になる半径を求め、円の内側にある粒界相は三重点粒界相に分類する分類工程、分類結果を粒界相の座標と照合できる形式で出力する第３の出力工程、電子顕微鏡で撮影した視野の分析画像を入力する分析画像入力工程、分析画像から三重点粒界相と二粒子粒界相とを抽出し、各々の統計解析結果を出力する統計解析工程、統計解析工程で得られた結果を各分類結果と照合できる第２の形式で出力する第２の出力工程を含む。
【実施例１】
【００２２】
実施例１では、多結晶材料の電子顕微鏡像を用い、粒界相の特徴を数値化し、統計情報を得る解析方法を説明する。多結晶材料の例としては、例えば磁性材料、誘電体材料、あるいは鉄骨等の構造材料がある。
【００２３】
図１に多結晶材料の電子顕微鏡像を撮影し、粒界相の特徴を数値化し、統計情報を得る工程全体のフローチャートを示す。
【００２４】
まず試料を作成して挿入し、電子顕微鏡像が得られる位置に試料を移動させる（Ｓ１０１）。次に必要な像コントラストと空間分解能が得られるように、検出器のアンプと電子光学系の軸ずれ、非点、焦点を調整する（Ｓ１０２）。自動撮影の場合は試料ステージのアライメントを実施する（Ｓ１０３）。
【００２５】
以上の調整をした後、撮影レシピを入力し（Ｓ１０４）、入力されたレシピで電子顕微鏡像を撮影する（Ｓ１０５）。撮影した粒界相を含む多結晶試料の画像は、情報処理装置の入力装置から画像入力される。情報処理装置では、撮影された電子顕微鏡像を粒界相の二値画像に変換し（Ｓ１０６）、二値画像を細線化して粒界相の細線画像を得る（Ｓ１０７〜Ｓ１０９）画像変換の処理を行う。ここで、細線の線幅は１ピクセルとし、その結果、細線は連続する点で定義することができる。細線は粒界相の中心線と看做すことができるので、限定された点（例えば座標）により粒界相を表現することが可能となる。
【００２６】
細線の各点で指定される粒界相の特徴、すなわち角度、幅、平均像強度、種類（三重点粒界相／二粒子粒界相）などを電子顕微鏡像及び二値画像を用いて解析する（Ｓ１１０〜Ｓ１１２）。ここで、三重点粒界相は３つ以上の主相結晶粒に取り囲まれた領域であり、二粒子粒界相は２つの主相結晶粒間の領域である。
【００２７】
細線の各点で指定される粒界相の解析結果を各点の座標と照合できる第１の形式で出力する第１のデータ生成を行う（Ｓ１１３）。次に粒界相の分類条件と統計解析項目を入力し（Ｓ１１４）、分類条件毎に統計解析を実施する（Ｓ１１５）。分類条件としては粒界相の角度範囲、幅範囲、平均像強度範囲、種類など、統計解析項目としては積算値、平均値、分散、比率などを指定する。統計解析結果は各分類条件と照合できる第２の形式で出力する第２のデータ生成によって、第２の数値表に出力される（Ｓ１１６）。以下、各工程の詳細を説明する。
【００２８】
＜１．準備工程＞
準備工程では解析に用いる試料の準備から開始する（Ｓ１０１）。機能性材料では試料構造が異方性を持つものが多いので、異方性の向きが確認できるように試料を加工した方が良い。例えば一般的な異方性焼結磁石では磁化容易軸（磁化容易方向）をｃ軸と呼び、磁化容易方向と垂直な面をｃ面、磁化容易方向と平行な面をａｂ面とそれぞれ呼ぶことがある。解析目的に応じて、任意にｃ面及び／又はａｂ面から加工して試料を準備すればよい。今回の解析ではｃ面が側面に、ａｂ面が上面になる直方体に試料を切断する。
【００２９】
図２に、試料形状と結晶面の関係を示す。なお、複数の試料を効率的に解析するために、試料をサイズを揃えた小片に加工し、導電性接着剤や導電性テープなどで張り合わせて一つにまとめることで、試料交換の時間を削減することができる。サイズを揃えることが困難な場合、樹脂埋めなどで複数の試料を一つのピースにまとめることも可能である。なお、解析面に凹凸があると電子顕微鏡像に凹凸に依存した像強度分布が観察されるので、研磨によって解析面を平坦に加工してから撮影を開始した方が良い。
【００３０】
加工した試料を電子顕微鏡に挿入し、加速電圧やレンズモードを設定し、装置の調整手順マニュアルに従って検出器のアンプ、電子光学系の軸ずれ、非点、焦点を調整する（Ｓ１０２）。電子顕微鏡に検出器や電子光学系の自動調整機能が付加されていればその自動調整機能を利用しても良い。複数の視野を自動撮影する場合は試料ステージをアライメントした方が良い（Ｓ１０３）。鏡体に固定された座標系をＸＹＺとし、電子線入射方向をＺ軸とし、例えばｃ面がＹ軸と、ａｂ面がＺ軸と垂直になる様に調整する。
【００３１】
＜２．撮影工程＞
撮影工程では、撮影レシピを入力し（Ｓ１０４）、入力されたレシピで電子顕微鏡像を撮影する（Ｓ１０５）。撮影レシピでは、各視野の位置、視野径（倍率）、検出信号、電子線走査モード、画素数、撮影時間を入力する。また必要に応じて撮影前に自動焦点補正機能や視野の合否判定機能、撮影中のドリフト補正機能を動作させることもできる。
【００３２】
視野の合否判定機能とは、初めに入力した位置にボイドや異物、研磨傷があるために解析に不向きな視野であるか否かを判定する機能である。電子顕微鏡では検出する電子線のエネルギーや出射角度を選択することで、試料の凹凸を強調した画像である２次電子像や試料の元素種を強調した画像である反射電子像を得ることが出来る。ボイドや異物、研磨傷があると解析視野に凹凸ができるため、その領域の２次電子像強度が増加する。そこで解析用の反射電子像を撮影する前に２次電子像を撮影し、２次電子像強度が閾値以上になる領域を解析不適領域として抽出し、解析不適領域の割合が閾値以上に達した視野を解析不適視野と判定し、近傍の視野で再撮影を実施する。
【００３３】
撮影された電子顕微鏡像は、撮影レシピや補正情報と共に画像データとして記録する。これらの情報は電子顕微鏡画像データベースとして記憶装置に格納し、次の画像処理工程や解析工程、統計解析工程で得られた結果の解釈に利用することができる。
【００３４】
＜３．画像処理工程＞
画像処理工程以降は、情報処理装置によって実行するものとする。情報処理装置としては、処理装置、記憶装置、入力装置、および出力装置を備える例えばサーバを用いる。処理装置は例えば中央処理装置（プロセッサ）であり、これは通常制御装置と演算装置を含む。記憶装置としては磁気ディスク装置や半導体記憶装置がある。入力装置としては、キーボードやマウス、あるいは、ネットワーク等外部からのデータを入力するインターフェースがある。出力装置としては、画像を表示するディスプレイ、プリンター、あるいは、ネットワーク等外部へデータを出力するインターフェースがある。
【００３５】
本実施例では計算や制御等の機能は、記憶装置に格納されたプログラムがプロセッサによって実行されることで、定められた処理を他のハードウェアと協働して実現される。計算機などが実行するプログラム、その機能、あるいはその機能を実現する手段を、「機能」、「手段」、「部」、「ユニット」、「モジュール」等と呼ぶ場合がある。以上の構成は、単体のコンピュータで構成してもよいし、あるいは、入力装置、出力装置、処理装置、記憶装置の任意の部分が、ネットワークで接続された他のコンピュータで構成されてもよい。
【００３６】
以降の処理は、撮影工程で取得した電子顕微鏡画像データベースを入力装置から入力し、あるいは記録装置に格納して、これを利用して実行されるものとする。
【００３７】
図３に、画像処理工程における各画像の模式図を示す。図３（Ａ）はグレースケールの電子顕微鏡像。図３（Ｂ）は電子顕微鏡像を二値化した二値画像。図３（Ｃ）は二値画像を細線化した細線画像である。図３（Ｄ）は細線のある点で指定される粒界相の幅の解析例を示す。
【００３８】
画像処理工程では、まず、グレースケール画像である電子顕微鏡像（図３（Ａ））を像強度から主相１０と粒界相２０に二値化し、粒界相２０の領域を抽出した二値画像（図３（Ｂ））にする（Ｓ１０６）。さらに二値画像を１ピクセルの線幅１に細線化して細線画像（図３（Ｃ））に変換する（Ｓ１０９）。
【００３９】
このとき細線を粒界相２０の中心とみなす。「中心」の意味については後に図６で補足説明する。なお、幅の狭い粒界相や主相との像強度差の少ない粒界相もあるため、単純な二値化では抽出できない粒界相も存在する。この場合、画像処理による補正や手動による補正が必要になる（Ｓ１０７〜Ｓ１０８）。電子顕微鏡像に適用される画像処理としては、ノイズ低減フィルタの適用、鏡体起因のシェーディング除去などがあげられる。また、二値画像に適用される画像処理としては、二値画像を領域分割し、各領域の面積を計算し、面積が閾値以下の領域を除去するという方法がある。また各領域を膨張・収縮処理をすることで、領域内の小さな穴を除去する方法もある。上記の処理を実施しても抽出できなかった粒界相は、二値画像の像強度を手動で補正することで抽出する。
【００４０】
なお、二値画像の段階で全ての粒界相を抽出できなくても、細線画像の段階で抽出することも可能である。細線画像に適用される画像処理としては、線分と線分の間を補完する曲線補完処理があげられる。曲線補完処理を適用しても抽出できなかった粒界相は、細線画像の像強度を手動で補正することで抽出する（Ｓ１１０〜Ｓ１１１）。
【００４１】
以上の画像処理工程で得られた二値画像、細線画像は、撮影工程で得られた電子顕微鏡像データベースと関連付けて、画像データベースとして記憶保存しておく。
【００４２】
＜４．解析工程＞
解析工程では、電子顕微鏡像、二値画像、細線画像から細線の各点で指定される粒界相の角度、幅、平均像強度を解析する。解析工程は画像処理工程を行った情報処理装置で実行してもよいし、別の情報処理装置で実行してもよい。
【００４３】
図４に処理Ｓ１１２の一部の解析フローを示す。情報処理装置に電子顕微鏡像、二値画像、細線画像を入力し（Ｓ４０１）、細線画像の細線の各点が指定する粒界相を順次解析していく（Ｓ４０２）。ある点について、点の前後数画素、例えば前後５画素を直線近似し、細線がｘ軸となす角度を求め、これを粒界相の角度と定義する（Ｓ４０３）。本発明では画像のｘ軸を試料のｃ軸と平行にして設定しておけば、粒界相がｃ軸となす角度を測定していることとする。直線近似した線分と直交し、点を通過するラインプロフィルを電子顕微鏡像及び二値化画像から抽出する（Ｓ４０４）。例えば図３（Ｃ）で線分ＡＢが直線近似した線分である場合、図３（Ａ）及び図３（Ｂ）に示した位置３１のラインプロファイルが抽出される。
【００４４】
図３（Ｄ）に示すように、電子顕微鏡像（図３（Ａ））の位置３１から抽出したラインプロファイル３００を関数フィッティングし（Ｓ４０５）、関数の半値幅を粒界相の幅と定義する（Ｓ４０６）。フィッティング関数として、幅の狭い粒界相にはガウス関数が、幅の狭い粒界相には誤差関数が適している。今回は上記２つの関数でフィッティングする。二値画像（図３（Ｂ））の位置３１のラインプロファイルから求めた粒界幅をフィッティングの初期値とし、初期値に近い結果を採用する判断基準を用いた。粒界相の強度は電子顕微鏡像の、半値幅内の画素の平均像強度で定義した（Ｓ４０７）。
【００４５】
以上の処理の結果として、細線画像の各点についての結果が第１の形式の解析結果として記憶され、出力される（Ｓ４０８）。
【００４６】
なお、電子顕微鏡像のＳ／Ｎが低い場合、幅の狭い粒界相や主相との像強度差の少ない粒界相ではフィッティングエラーが発生することがある。エラーの発生頻度が高い場合、近傍の点から抽出されたラインプロファイルを加算平均することでラインプロファイルのＳ／Ｎを増加させるという対策がある。また解析時間短縮のために、細線を数画素ごと区切って解析してもよい。例えば細線を５画素ごとに区切り、区切られた区間の各点から抽出されたラインプロファイルを加算平均したラインプロファイルで粒界相を解析し、解析結果をその区間の各点の解析結果と定義する。また、曲線補完や細線画像の手動補正で追加された粒界相では、二値化画像から求めた粒界相の幅がゼロになる。この場合、ラインプロファイルの関数フィッティングで使用する初期値は適当な値、例えば５画素程度に設定し、フィッティングによって中心位置が大きく変位した場合や、幅広に計算された場合はフィッティングエラーと判断するフローを設けた。
【００４７】
解析工程には粒界相を三重点粒界相と二粒子粒界相に分離する工程も含まれる。
【００４８】
図５に分離工程のフローを示す。まず二値画像と細線画像を入力する（Ｓ５０１）。細線画像の各点を以下の３種類、すなわち隣接する８個の画素に細線が１つ存在する端点、２つ存在する通過点、３つ以上存在する分岐点に分類する。その中から分岐点を抽出し（Ｓ５０２）、各分岐点について解析を行う。
【００４９】
分岐点解析では、二値画像上で分岐点を中心にした半径Ｒ＝１画素の円を描く（Ｓ５０４）。初め、円周上の画素は全て粒界相になる。半径Ｒを増加させていき（Ｓ５０７）、円周上の粒界相（すなわち分岐点と同じ値を持つ点）の比率が閾値、例えば９０％以下になった時点で半径Ｒの増加を停止する（Ｓ５０５〜Ｓ５０６）。あるいは、円内の粒界相の比率が閾値、例えば９０％以下になった時点で半径Ｒの増加を停止してもよい。
【００５０】
図６に分類結果の一例を示す。説明のために主相１０を黒く、粒界相２０を白く表示し、粒界相の中心２３を表示している。中心２３としては、例えば主相１０と粒界相２０の境界の、対向する最も近い２点から等しい距離にある点の集合からなる線（いわゆる等距離中間線）を用いることができる。結果として、分岐点を中心にして粒界相が広がる範囲が推定される。円の内部にある粒界相は三重点粒界相２２に分類する（Ｓ５０８）。全ての分岐点での分類が完了した後（Ｓ５０３）、三重点粒界相に分類されなかった粒界相を二粒子粒界相２１に分類する（Ｓ５０９）。上記実施例では、真円を用いて処理を行ったが、楕円あるいは多角形を用いても類似の効果がある。
【００５１】
図７は三重点粒界相と二粒子粒界相とに分離した結果の出力例である。図７（Ａ）は粒界相の二値画像、図７（Ｂ）は粒界相の細線像、図７（Ｃ）は三重点粒界相の二値画像、図７（Ｄ）は二粒子粒界相の二値画像である。図７の例では、二値画像上で、上記の分岐点を中心とした円を描き、円の内側の粒界相は三重点粒界相、外側にある粒界相を二粒子粒界相に区分している。また、細線画像上でその円を描き、円の内側にある点で指定される粒界相（細線）は三重点粒界相、外側にある粒界相（細線）を二粒子粒界相に区分してもよい。なお、図７（Ａ）は図３（Ｂ）と、図７（Ｂ）は図３（Ｃ）と同一画像である。
【００５２】
図７の例では粒界相の種類は、まずは粒界相の座標と照合できる第３の形式で出力する。粒界相の二値画像（図７（Ａ））と細線画像（図７（Ｂ））から三重点粒界相の二値画像（図７（Ｃ））と二粒子粒界相の二値画像（図７（Ｄ））を得ることができる。
【００５３】
また、一つの画像で主相と分類された画素の値を０、三重点粒界相と分類された画素の値を１、二粒子粒界相と分類された画素の値を２とする三値画像として出力しても良い。細線の各点で指定される粒界相が三重点粒界相であるか二粒子粒界相であるかは、各点の座標における三重点粒界相の二値画像もしくは二粒子粒界相の二値画像の値を参照して分類する。
【００５４】
細線の各点で指定される粒界相の解析結果は各点の座標と照合できる第１の形式で出力する（Ｓ５１０）。
【００５５】
図８に第１の形式の出力結果の一例を示す。細線の点で指定される粒界相の解析結果は一行にまとめられており、各列には、分岐点と分岐点で区切られる細線であるラインの識別番号８０１、細線の各点の識別番号であるポイント番号８０２、そのｘ座標８０３、ｙ座標８０４、点で指定される粒界相の種類８０５、角度８０６、幅８０７、強度の平均８０８、強度の分散８０９を記録する。解析結果以外にも関数フィッティングの初期値や残差８１０を記録しておくことで、判断基準の修正・追加が容易に行える。また、各細線に番号を付けておくと、解析結果の表示や統計解析画像の解釈に便利である。そこで何番のラインに属し、端から何番目の点であるかを示すライン番号８０１とポイント番号８０２を記入する列も設けた。なお、ライン番号やポイント番号などは別データとして保存し、点の座標で照合しても良い。粒界相の種類は例えば、二粒子粒界相は「２」三重点粒界相は「３」のように示す。
【００５６】
以上のように、本実施例では電子顕微鏡画像を情報処理装置で処理することにより、細線（多結晶構造の粒界相の中心を示す）の各点に対応した、各種の分析結果を得ることができる。このような解析結果をデータベース化しておき、以降の統計解析処理等に利用することにより、多結晶構造の多面的な解析が可能となる。
【００５７】
＜５．統計解析工程＞
統計解析工程では第１の形式の出力結果を用い、分類条件と統計解析項目を入力し（Ｓ１１４）、分類条件毎に統計解析項目を実施する（Ｓ１１５）。統計解析工程は解析工程を行った情報処理装置で実行してもよいし、別の情報処理装置で実行してもよい。統計解析項目としては積算値、平均値、分散、比率など、一般に統計処理に使用される各種項目を選択してよい。
【００５８】
図９Ａに、分析条件を角度範囲とし、統計解析条件を平均粒界幅にした場合の出力結果を示す。第１の形式の出力結果から各々の角度範囲を満たす点を抽出し、抽出された点における幅の平均値を計算する。得られた統計解析結果は各分類条件と照合できる第２の形式で出力される。図９Ａ（ｂ）のように出力結果をグラフで表示する機能を設けておくと、結果の解釈が容易になる。
【００５９】
図９Ｂに、分類条件を粒界相の種類と平均像強度範囲とし、統計解析項目を長さ比率とした場合の出力結果を示す。像の強度範囲によって分類可能な３つの相が含まれていることを想定しており、相１の像強度範囲、相２の像強度範囲、相３の像強度範囲を指定する。長さ比率は、当該資料において各相の長さが占める比率を示す。長さは細線を構成する画素数でよいが、分類条件により抽出された第１の形式のデータ（図８）のデータ数と等価である。図９Ｂ（ａ）の第２の形式の出力データには複数資料のうちの一つの結果しか示していないが、図９Ｂ（ｂ）のように複数の試料の解析結果を統合して１つのグラフで示す機能を設けておくと、結果の解釈が容易になる。
【００６０】
図９Ｃに、分類条件に粒界相の種類と像強度範囲を、統計解析項目には面積比率を入力した場合の出力結果を示す。統計解析工程では第３の形式の出力結果を用いた解析を実施しても良い。第１の出力形式では細線の各点で指定される粒界相の解析結果を各点の座標と照合できる第１の形式で出力しているが、第３の出力形式では分類結果は粒界相の座標と照合できる形式で出力する。図７（Ｃ）や図７（Ｄ）に示す二値画像として出力しても良いし、ｘｙ座標と分類結果が記載された数値表で出力しても良い。
【００６１】
二値画像で出力される場合、三重点粒界相の二値画像を電子顕微鏡像に乗じて三重点粒界相を抽出した電子顕微鏡像を作成し、作成された画像の像強度を分類条件の像強度範囲で分類し、相１、相２、相３の面積を計算し、面積比率を出力する。二粒子粒界相も同様の手順で統計解析する。
【００６２】
また分類条件として、二粒子粒界相の幅が５ｎｍ以上５００ｎｍ以下で、像強度範囲が強磁性体とは異なる磁性を有する相の像強度範囲であると入力し、統計解析項目として長さ比率を入力することができる。特許文献２では６０点程度の粒界相しか解析できていないが、本法では視野全体の粒界相について解析したうえでの比率情報を得ることができる。
【００６３】
また分類条件として、分類条件を三重点粒界相であることとし、統計解析項目を粒界相の粒径とすることができる。この場合、三重点粒界相の二値画像を領域分割し、各領域の面積を計算することで、全ての三重点粒界相の面積を自動で計算できる。従来の、三重点粒界相と二粒子粒界相が分離されてない二値画像では面積の自動計算はできない。また、操作者が三重点粒界相と二値画像とを適時分類するため分類結果が操作者に依存する。
【００６４】
特許文献４には二粒子粒界相の幅が０．４ｎｍ以下であることを特徴とする誘電体磁器であるのと記載がある。しかし、二粒子粒界相の幅測定方法の記載がないため、二粒子粒界相の幅の解釈によって様々な結果が出力されてしまう。例えば、分類条件を粒界相が二粒子粒界相であること、統計解析項目を平均粒界幅として統計解析した結果であり、平均粒界幅が０．４ｎｍ以下であると解釈することもできる。分類条件を粒界相が二粒子粒界相であり、粒界相の幅が０．４ｎｍ以下であるとし、統計解析項目を粒界相の長さ比率として統計解析した結果であり、長さ比率が１００％であると解釈することもできる。多結晶試料における粒界相組織の解析において、分類条件と統計解析項目を指定することが必須である。また分類条件で粒界相を分類するには、細線の各点で指定される粒界相の特徴を各点の情報として出力することが必須である。また、各点の情報を各点の座標と共に出力することで、他の解析方法や分析方法の結果と組み合わせた解析ができるようになる。
【実施例２】
【００６５】
実施例１で電子顕微鏡像を用いた解析方法について説明したが、実施例２では電子顕微鏡から得られた解析結果や統計解析結果を用い、電子顕微鏡像で撮影した視野と同じ視野の分析画像を解析する方法を説明する。実施例１で示した方法で、電子顕微鏡で撮影した視野を主相、三重点粒界相、二粒子粒界相に分離し、分離結果を第三の形式で出力する。
【００６６】
図７（Ａ）の白い領域が主相、図７（Ｃ）の黒い領域が三重点粒界相、図７（Ｄ）の黒い領域が二粒子粒界相である。この視野と同じ視野の分析画像を得る。分析画像としては、電子線の入射によって放出される各種信号から得られる画像、例えばＥＤＸ（Ｅｎｅｒｇｙ  Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ  Ｘ−ｒａｙ  Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）画像、オージェ電子画像、ＥＢＳＤ（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｂａｃｋ  Ｓｃａｔｔｅｒ  Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ  Ｐａｔｔｅｒｎｓ）像、スピンＳＥＭ像などがあげられる。電子顕微鏡以外の光学顕微鏡、プローブ顕微鏡で得られた画像を用いても良い。
【００６７】
三重点粒界相の統計解析情報を得るには、図７（Ｃ）の黒い領域を１、白い領域を０とした二値画像を作成し、分析画像に乗ずることで三重点粒界相の分析値を抽出し、分析値の平均値やある範囲の値の面積比率を得ることができる。二粒子粒界相については図７（Ｄ）に示す黒い領域を１、白い領域を０とした二値画像を、主相については図７Ａに示す白い領域を１、黒い領域を０とした二値画像を作成し、各々の領域を抽出して統計解析処理をする。
【００６８】
以上の実施例により、多結晶材料における粒界相の特徴を指定した分類条件で統計解析できるようになる。本解析法は自動化可能であり、大量のデータを統計解析できるようになる。特性改善指針の導出に使用できる統計情報を得ることができるようになり、粒界相制御による特性改善の研究、開発が加速される。また粒界相起因の製品不良原因対策にも貢献する。
【符号の説明】
【００６９】
１０…主相、２０…粒界相、２１…二粒子粒界相、２２…三重点粒界相、２３…粒界相の中心、３００…ラインプロファイル
【図１】
2019015573.tif 000003
【図２】
2019015573.tif 000004
【図３】
2019015573.tif 000005
【図４】
2019015573.tif 000006
【図５】
2019015573.tif 000007
【図６】
2019015573.tif 000008
【図７】
2019015573.tif 000009
【図８】
2019015573.tif 000010
【図９Ａ】
2019015573.tif 000011
【図９Ｂ】
2019015573.tif 000012
【図９Ｃ】
2019015573.tif 000013