(57)【要約】【課題】新しい原理でレーザーの発振を行わせる。【解決手段】この発振装置は、結合強度０．０１以上である物質を含む発振媒質５７と、発振媒質５７を内部に有しており、発振媒質５７の分子の振動に共鳴する波長の光が共振する共振構造５３と、共振構造５３に上記した波長を含む光を入射する励起光源１０と、を備えている。発振媒質５７の分子は、ＯＨ基及びＯＤ基の少なくとも一方を有する。具体的には、発振媒質５７は、軽水、重水、及びポリビニルアルコールの少なくとも一つを含んでいる。【選択図】図１
2019071344.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
結合強度が０．０１以上である物質を含む発振媒質と、
前記発振媒質を内部に有しており、前記発振媒質の分子の振動に共鳴する波長の光が共振する共振構造と、
前記共振構造に前記波長を含む光を入射する励起光源と、
を備えている発振装置。
【請求項２】
請求項１に記載の発振装置において、
前記発振媒質の分子が、ＯＨ基及びＯＤ基の少なくとも一方を有する、発振装置。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の発振装置において、
前記構造はファブリ・ペロー共振器である発振装置。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載の発振装置において、
前記発振媒質は軽水、重水、及びポリビニルアルコールの少なくとも一つを含む発振装置。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の発振装置において、
前記発振媒質を振動超強結合状態にする発振装置。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の発振装置において、
前記発振媒質の濃度を制御する制御手段を有する発振装置。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の発振装置において、
赤外光を発光する発振装置。
【請求項８】
結合強度０．０１以上である物質を含む発振媒質を、当該発振媒質の分子の振動に共鳴する波長の光が共振する共振構造の内部に配置し、
前記共振構造に前記波長を含む光を入射することにより、当該波長の光を共振させて、当該共振光を放射する、光の発振方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発振装置及び光の発振方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
レーザーは様々な分野に活用されている。例えば赤外線レーザー、特に近中赤外レーザーを用いると、多くの物質から特定の分子を分別できるため、産業・医療など多くの分野で応用が盛んに行われている。しかし、近中赤外領域で発振可能なレーザーの種類は非常に限られており、応用側が求めている低エネルギー投入、波長可変光源を得ることが難しかった。
【０００３】
一般的なレーザーは、誘導放出によって光を増幅するため、原子を基底状態から励起状態にしなければならない。つまり、増幅には、基底状態の電子より励起状態の電子のほうが多くなるという反転分布が必要である。一般的なレーザー発振では、３準位あるいは４準位の反転分布にするため、原子が基底状態から励起状態になるまで、多くのエネルギーを投入しなければならない。
【０００４】
近年、ポラリトンレーザーという研究が行われている（例えば特許文献１と非特許文献１、２を参照）。ポラリトンは、微小共振器における電子が光子に強く結合することによって生成される準粒子であり、ボーズアインシュタイン凝縮の原理に基づくものである。つまり、ポラリトンの凝縮により、光が放射される。ポラリトンは光と電子の励起状態が混合したもので、従来の発振レーザーに比べて、非常に低い励起エネルギーしきい値でレーザー光を発生できる。なお、従来のポラリトンレーザーは、電子と光子の結合によるため、主に可視域レーザー光を発振する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】米国特許第７８８９７７４号明細書
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】S. Kena-CohenとS. R. Forrest著、「Room-temperature polariton lasing in an organic single-crystal microcavity」、Nature Photonics出版、2010年6月、P371-375
【非特許文献２】Christian Schneider, Arash Rahimi-Iman, Na Young Kim, Julian Fischer, Ivan G. Savenko, Matthias Amthor, Matthias Lermer, Adriana Wolf, Lukas Worschech, Vladimir D. Kulakovskii, Ivan A. Shelykh, Martin Kamp, Stephan Reitzenstein, Alfred Forchel, Yoshihisa Yamamoto とSven Hofling著、「An electrically pumped polariton laser」、Nature出版、2013年5月、P345-352
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上述の特許文献１及び非特許文献１，２に記載の技術では、低しきい値条件で赤外域レーザー光を発振させることは難しかった。なお、従来のポラリトンレーザーでは、可視光域に限れば、低しきい値レーザーの提供が可能であった。その理由は、電子と光子の結合によるポラリトンを用いたものであったためである。
【０００８】
本発明は、新しい原理でレーザーの発振を行わせることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
第１の発明によれば、結合強度０．０１以上である物質を含む発振媒質と、
前記発振媒質を内部に有しており、前記発振媒質の分子の振動に共鳴する波長の光が共振する共振構造と、
前記共振構造に前記波長を含む光を入射する励起光源と、
を備えている発振装置が提供される。
【００１０】
第２の発明によれば、結合強度０．０１以上である物質を含む発振媒質を、当該発振媒質の分子の振動に共鳴する波長の光が共振する共振構造の内部に配置し、
前記共振構造に前記波長を含む光を入射することにより当該波長の光を共振させて当該共振光を放射する、光の発振方法が提供される。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、新しい原理でレーザーの発振を行わせることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】発振装置の構成の一例を示す図である。
【図２】（Ａ）は空気を発振媒質５７とした場合のＦＰ共振器の光学モードであり、（Ｂ）は水を発振媒質５７とした場合のＦＰ共振器の光学モードである。
【図３】光−物質混成体の性質を説明するための図である。
【図４】光と物質の混成をエネルギー準位図である。
【図５】（Ａ）は水の振動モードと光学モードに結合するＩＲスペクトルを示しており、（Ｂ）は光学モードを説明するための図である。
【図６】ＯＨ基の数密度と結合強度の関係を示すグラフである。
【図７】（Ａ）〜（Ｈ）は、それぞれ異なる濃度の軽水（Ｈ２Ｏ）のＯ−Ｈ伸縮振動の赤外スペクトルを示す。
【図８】（Ａ）〜（Ｈ）は、それぞれ異なる濃度の重水（Ｄ２Ｏ）のＯ−Ｄ伸縮振動の赤外スペクトルを示す。
【図９】軽水と重水の結合強度の濃度依存性を示す。
【図１０】発振媒質の濃度の調整方法の一例を示す。
【図１１】（Ａ）〜（Ｆ）は、それぞれ異なるスピンコートの回転速度で作られたＰＶＡのＩＲスペクトルである。
【図１２】（Ａ）〜（Ｄ）は、異なるミラー膜および基板材利用で作られたＦＰ共振器の光学モードである
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。尚、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
【００１４】
＜実施形態１＞
＜赤外光学モードを形成する光閉じ込め構造＞
まず、光閉じ込め構造について説明する。分子振動超強結合を用いる赤外光発振装置の具現化には、赤外光源、光学モードが形成される光閉じ込め構造、及び振動超強結合ができる発振媒質が必要となる。
【００１５】
光学モードが形成されるために、光閉じ込め構造の光共振器が必要となる。共振器に閉じ込められた光は共振器空間に反射し、干渉の効果により特定のパターンと周波数の光のみが共振器内に維持される。各往復で放射強度パターンが同様になるパターンが最も安定であり、これを固有モード、または共振器の光学モードと呼ぶ。光共振器の種類のうちもっとも一般的なものは平面鏡もしくは球面鏡を対向させたものである。このうち最も単純なものは対向する二つの平面鏡から成るもので、ファブリ・ペロー型（Fabry-Perot, FP）共振器（以下、ＦＰ共振器と記載）と呼ばれる。
【００１６】
ＦＰ共振器は、図１のように、平行に対面した２枚の反射鏡５１（ハーフミラー）を一定の距離だけ離しておいた共振構造５３を有している。共振構造５３の内部には、発振媒質５７が充填されている。この共振構造５３に光が入射した場合、光の波長によって光が選択的に透過したり、逆に反射したりする（例えば反射光５５）。すなわち、共振構造５３は、電気回路におけるバンドパスフィルタのように、ある特定の帯域の波長のみを透過させるフィルタとしても使われている構造である。図１のように入射光が反射鏡面に垂直に入射する場合、共振条件は、以下の（１）式で示される。
【００１７】
【数１】
2019071344.tif 000003
【００１８】
ここで、Ｌｃは共振構造５３の長さＬｃ（図１において符号５８で示す）であり、λｉは入射光５４の波長であり、ｎｃは共振構造５３の中にある発振媒質５７の屈折率であり、ｍは自然数である。式１により、入射光５４が共振構造５３に共鳴する条件は、共振構造５３の往復長が入射波長の整数倍になっていることである。つまり、共鳴条件を満たす光のみ、透過光５６として共振構造５３から放射される。
【００１９】
一方、共振構造５３の光学モードは、以下の式（２）に示すように、共振構造５３に挟まれる発振媒質５７の屈折率と共振構造５３の長さＬｃによって決まる。
【００２０】
【数２】
2019071344.tif 000004
【００２１】
ここで、ｋｍは光学モードの波数（単位はｃｍ−１）であり、ｍは光学モード番号（自然数）である。ｋ０は図２に示されるように光学モードの間隔（単位はｃｍ−１）である。図２の（Ａ）が空気を、（Ｂ）が水を、それぞれ発振媒質５７とした場合の、ＦＰ共振器の光学モードである。共振構造５３の長さＬｃが赤外線波長（１〜１００μｍ）と同程度である場合、ＦＰ共振器の光学モードは、フーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ）等で測定することが可能になる。
【００２２】
ＦＰ共振器の性能は、光の閉じ込め効率を示すＱ値（ｑｕａｌｉｔｙ  ｆａｃｔｏｒ）と、閉じ込める共振器の体積を示すモード体積Ｖ（Ｍｏｄｅ  ｖｏｌｕｍｅ）で評価される。Ｑ値は、以下の式に表される。
【００２３】
【数３】
2019071344.tif 000005
図２の（Ａ）に示すように、ｋｍは共鳴スペクトル幅であり、Δｋｍは共鳴スペクトルの半値全幅（ｆｕｌｌ  ｗｉｄｔｈ  ａｔ  ｈａｌｆ  ｍａｘｉｍｕｍ，  ＦＷＨＭ）である。共振器のＱ値が大きいほど、光電場の閉じ込め時間が長くて、共振器の性能が良いことになる。Ｑ値を大きくするためには、Δｋｍが小さいほうが好ましい。
【００２４】
＜分子振動と光子の結合による振動ポラリトンの形成＞
光が閉じ込められる空間（例えば図１の共振構造５３の中）で、光と物質は混ざりあい、光―物質混成体が形成される。光−物質混成体の性質は、エネルギーの分散関係によって変化する。図３に示すように、物質の分散に近いと「物質的」であり、光の分散に近いと「光的」であり、両分散の交点では物質と光が丁度半分ずつになる。両分散の交点における光―物質混成体は、半分光で半分物質という混合状態の準粒子であり、この準粒子が、ポラリトンである。光と物質の混成をエネルギー準位図（図４）で考えると、物質の基底状態と励起状態間の遷移エネルギーが光学モードのエネルギーと共鳴する場合が、ポラリトンになる場合であり、物質の励起状態は分裂幅が
【数４】
2019071344.tif 000006
の上枝状態Ｐ＋と下枝状態Ｐ−に分裂する。状態Ｐ＋と状態Ｐ−のエネルギーは下記の式４と式５に示される。
【００２５】
【数５】
2019071344.tif 000007
【数６】
2019071344.tif 000008
【００２６】
【数７】
2019071344.tif 000009
はディラック定数、ω０は物質遷移の角振動数、
【数８】
2019071344.tif 000010
は物質遷移エネルギーである。上枝状態Ｐ＋と下枝状態Ｐ−のエネルギー差
【数９】
2019071344.tif 000011
はラビ（Ｒａｂｉ）分裂エネルギーと呼ばれ、ΩＲはラビ角振動数である。上述のラビモデルをジェインズ・カミングスモデルによって近似すると、ラビ分裂エネルギーを式６のように表せる。
【００２７】
【数１０】
2019071344.tif 000012
【００２８】
Ｅは光電場振幅、Ｎは物質の粒子数、ｄは物質の遷移双極子モーメント、ｎｐｈは表面プラズモン場中の光子数、ε０は真空の誘電率、Ｖはモード体積である。式６により、ラビ分裂エネルギーは光電場振幅Ｅと物質の遷移双極子モーメントｄに比例する。
【００２９】
ラビ分裂エネルギー
【数１１】
2019071344.tif 000013
と物質の遷移エネルギー
【数１２】
2019071344.tif 000014
の比であるΩＲ／ω０は結合強度と呼ばれる。結合強度ΩＲ／ω０は光と物質の相互作用の強さを評価する指標である。結合強度が０．０１未満の場合を弱結合、０．０１〜０．１の場合を強結合、０．１〜１の場合を超強結合と呼ぶ。
【００３０】
上述の物質の一つとしての分子振動が、赤外光学モードと結合して、振動ポラリトンは形成される。光学モードｋｍが分子振動の角振動数ω０に共鳴する、つまり、これらが同一である場合に、振動ポラリトンが形成され、上枝状態Ｐ＋と下枝状態Ｐ−に分裂する。詳細には、後述する実施例のところで、水を例として、分子振動モードが赤外光学モードに結合による振動ポラリトンの形成を説明する（図８と図９）。
【００３１】
本実施形態に係る発振装置は、共振構造５３と、発振媒質５７と、励起光源１０とを備えている。発振媒質５７は結合強度が０．０１以上である物質（例えば水）を含んでいる。共振構造５３は、発振媒質５７の分子の振動に共鳴する波長の光が共振する。励起光源１０は、共振構造５３が共振する波長の光（例えば赤外光）を共振構造５３に入射する。そしてこの発振装置は、分子振動と赤外光学モードの結合によって形成される振動ポラリトンを用いて、赤外レーザー光を発振する
【００３２】
ポラリトンは、光と物質の混成体であり、巨視的コヒーレント（可干渉性の）状態である。通常は、光子と結合しない条件において分子振動励起状態にポンピングしても、熱としてエネルギーが散逸する。一方、共振器など光が共振器に閉じ込められる空間における、光―物質混成体としての振動ポラリトンは、光の性質により、赤外光としてエネルギーを放出する。しかも、ポラリトンとしての性質もあるので、放射赤外光はコヒーレントである。そして、分子振動―赤外光の結合による赤外レーザー光の発振が実現できる。
【００３３】
＜実施形態２  発振媒質５７の濃度調整による振動ポラリトンレーザー波長の制御＞
図４に示した振動ポラリトンの発振波数は
【数１３】
2019071344.tif 000015
によって決まる。式７の通りに、発振波数ωは結合強度ΩＲ／ω０に依存する。つまり、結合強度が大きい発振媒質５７ほど、発振レーザー光の周波数ω−とω＋の差が大きくなるため、発振可能な波長の範囲が広くなる。
【００３４】
また、結合強度は発振媒質５７の濃度Ｃと次式の関係を有している。
【数１４】
2019071344.tif 000016
【００３５】
従って、発振媒質５７の濃度が高いほど、結合強度が大きくなり、振動ポラリトンの発振波数ωの変化範囲（ω−からω＋までの発振範囲）が広がる。すなわち、発振媒質５７の濃度調整により結合強度を制御すると、赤外レーザー光の発振波長を制御できる。
【００３６】
式７と８に示すように、発振波長ωは結合強度ΩＲ／ω０、発振媒質５７の角振動数ω０、及び濃度Ｃが関係している。角振動数ω０は発振媒質５７の固有特性として、発振媒質５７が決まるなら制御できない。一方、結合強度ΩＲ／ω０と発振媒質５７の濃度Ｃは調整できる。共振器の構造、つまり光学モードが一定な状態で、発振媒質５７の濃度を制御すると、発振波数は可変になる。図５は例として水の振動モードと光学モードに結合するＩＲスペクトルを示している。図５の（Ａ）をみると、発振媒質５７の分子の特性が振動モードと角振動周波数ω０を決める。図５の（Ｂ）をみると、ｋ０は共振構造５３の構造により決まる光学モードである。光学モードｋ０が一定なのに、上枝状態Ｐ＋と下枝状態Ｐ−に相当する発振波数ω＋とω−の差が発振媒質５７の濃度と振動ポラリトン結合強度の変化により変わる。発振媒質５７の濃度により結合強度と発振波数の変化を、後述する実施例２で詳細に説明する。
【実施例１】
【００３７】
＜光学モードを形成する光閉じ込めジンクセレン（ＺｎＳｅ）−金（Ａｕ）ＦＰ共振器＞
振動ポラリトンを形成するためには、光を閉じ込める共振器構造を持つ必要がある。本実施例において、図１に示した共振構造５３（ＦＰ共振器）の反射鏡５１は、赤外透過材料からなる基板の上に、金属層を反射鏡のミラー膜として設けたものである。これにより、反射鏡５１の一面は反射鏡面になる。赤外透過材料は、例えばフッ化カルシウム（ＣａＦ２）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、ジンクセレン（ＺｎＳｅ）などであり、ミラー膜として金（Ａｕ）と銀（Ａｇ）などの材料が好適に用いられる。
【００３８】
金属以外の酸化物などが、共振器構造の反射鏡のミラー膜として使われることもある。共振器の性能は基板とミラー膜材料の種類、厚さおよび表面粗さなどの要因に影響される。たとえば、異なる膜厚の透明電極ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）をミラー膜として、ガラス基板の上につけることによりＦＰ共振器の反射鏡を作成すると、共振器の性能、つまり、Ｑ値が異なってくる。このように、反射鏡の基板とミラー材料と作り方は共振器の性能に影響を与える。
【００３９】
例として、図１２を用いて詳細に説明する。図１２の（Ａ）〜（Ｄ）に、異なる基板とミラー膜材料を用いるＦＰ共振器の光学モードを示した。図１２（Ａ）は、赤外域の光に対して透過性を有するＺｎＳｅ基板に８ｎｍのＡｕ膜をつけたものであり、図１２（Ｂ）はガラス基板に８ｎｍの金膜及び１７６ｎｍのＩＴＯ膜をこの順につけたものであり、図１２（Ｃ）はガラス基板に３５２ｎｍのＩＴＯ膜をつけたものであり、図１２（Ｄ）はガラス基板に１７６ｎｍのＩＴＯ膜をつけたものである。図１２の（Ｂ）〜（Ｄ）からわかるように、基板材料を互いに同じガラスにしても、ＩＴＯのみのミラー膜で作られたＦＰ共振器のＱ値は、他のミラー膜で作られたＦＰ共振器のＱ値と異なる。式（３）により、（Ｂ）に示したＦＰ共振器のＱ値は、（Ｃ）及び（Ｄ）のいずれよりも高い。
【００４０】
なお、本実施例では、図１２（Ａ）に示したＦＰ共振器を用いた。本実施例において、金膜の上には、厚さ１００ｎｍのＳｉＯ２保護膜をつけた。これにより、ＦＰ光学モードが得られる。
【００４１】
例えば上述した図２の（Ａ）と（Ｂ）には、発振媒質５７として空気（図２（Ａ））と水（図２（Ｂ））を用いた場合の共振構造５３の光学モードがそれぞれ示されている。空気と水の屈折率がそれぞれ１と１．３３であるため、光学モードの間隔が互いに違う。
【００４２】
詳細には、図２の（Ａ）に示されるように、波数ｋｍ＝４５３９．１３ｃｍ−１の波長に対して、式２，３を用いて算出した共振構造５３のＱ値が３７．２になる。共振構造５３のＱ値が大きいほど、光電場の閉じ込め時間は長くなるため、共振構造５３の性能が良いことになる。また、Ｑ値と結合強度ΩＲ／ω０が比例するため、式７を参照すれば、共振構造５３のＱ値が大きいほど、発振媒質５７による発振レーザー波長の範囲が広いことになる。実験結果を踏まえると、Ｑ値は２０程度であった。この場合、光子と分子振動を安定に結合できる。
【００４３】
＜超強結合物質による波長可変の赤外光発振＞
超強結合を示す物質（超強結合物質）は、物質振動と光の相互作用が極めて強いので、ポラリトンレーザーの発振媒質５７として好適である。式６によって、ラビ分裂エネルギーは遷移双極子モーメントｄと物質の粒子数Ｎに比例になる。つまり、遷移双極子モーメントｄと物質の粒子数Ｎが大きいほど、ラビ分裂エネルギーが大きく、結合強度も大きい。遷移双極子モーメントは化学物質固有の物質特性であり、一般に、原子間の質量差が大きいほど、遷移双極子モーメントが大きい。文献によると、水（Ｈ２Ｏ）のＯＨ伸縮振動（ω０＝３４００ｃｍ−１）の遷移双極子モーメントは０．４２Ｄ（Ｄ：デバイ、３．３３５６４×１０−３０  Ｃ?ｍ）であり、ベンゼンのＣ−Ｈ伸縮振動（０．０２６Ｄ）、アンモニアのＮ−Ｈ伸縮振動（０．０３４Ｄ）よりかなり大きい。また、分子振動グループの粒子数が多いほど、つまり、分子相対質量が小さいほど、ラビ分裂エネルギーが大きい。
【００４４】
図６は、ＯＨ基の数密度と結合強度の関係を示すグラフである。図６では、ＯＨ（ＯＤ）基を含む物質、例えば、メタノール（ＣＨ３−ＯＨ）、エタノール（ＣＨ３ＣＨ２−ＯＨ）、過酸化水素（ＨＯ−ＯＨ）と重水（Ｄ−ＯＤ）など一連物質のＯＨ（ＯＤ）伸縮振動の数密度と結合強度を表している。図６のように、ＯＨ基をもつ物質の結合強度は、強結合領域から、超強結合領域まで、幅広い範囲に分布した。特に、Ｈ２Ｏ、Ｄ２ＯとＨ２Ｏ２などの物質では、結合強度が０．１以上になっており、共振構造５３の発振媒質５７として使用できる超強結合物質であるため、これらを用いると波長可変の赤外ポラリトンレーザーが実現できることが判明した。
【実施例２】
【００４５】
＜ＯＨ基を含む液体の濃度による波長可変の赤外ポラリトンレーザー＞
水は、本発明者の知見の範囲の中では結合強度が最も大きい物質である。軽水（Ｈ２Ｏ）と重水（Ｄ２Ｏ）は結合強度が両方とも０．２２になっており、超強結合物質である。式（７）のとおりに、水を振動ポラリトン赤外光レーザーの発振媒質５７として利用すると、発振しやすく、かつ、波長変化範囲が広い。本実施例では、実施例１に説明したＺｎＳｅ−Ａｕの共振構造５３をもちいて、軽水（Ｈ２Ｏ）と重水（Ｄ２Ｏ）の混合水における軽水（又は重水）の濃度を制御することにより、軽水（Ｈ２Ｏ）と重水（Ｄ２Ｏ）の混合液の結合強度を制御し、これにより、発振波数を制御する。
【００４６】
まずは、軽水と重水の濃度調整方法をの一例を説明する。純水（軽水と重水両方とも）は濃度が１００％ということを前提にして、濃度３０〜１００ｍｏｌ％（１０ｍｏｌ％間隔）の軽水と濃度３０〜１００ｍｏｌ％（１０％間隔）の重水をそれぞれ用意した。たとえば７０ｍｏｌ％の軽水の準備には、軽水：重水＝７：３の体積比例で同一容器にいれて混ぜる。同様に、７０ｍｏｌ％の重水を軽水：重水（ｖ：ｖ）＝３：７の体積比例で混合させて用意した。
【００４７】
上記軽水と重水の混合液を用いて、軽水と重水の濃度を変化させ、フーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ装置）により、ＯＨとＯＤが入射赤外光に共鳴する赤外吸収スペクトル（ＩＲスペクトル）を測定した。ＯＨとＯＤの伸縮振動に共鳴する波数ω０は、それぞれ３４００ｃｍ−１と２５００ｃｍ−１に設定された。
【００４８】
図７（Ａ〜Ｈ）は、共鳴の場合に異なる濃度における軽水（Ｈ２Ｏ）のＯ−Ｈ伸縮振動の赤外スペクトルを示す。図９の（Ａ）は、純軽水の濃度をＣ０として表記し、Ｃ０＝５５．５Ｍである。図７の（Ｂ）〜（Ｈ）は０．９Ｃ０（９０ｍｏｌ％）、０．８Ｃ０（８０ｍｏｌ％）、０．７Ｃ０（７０ｍｏｌ％）、０．６Ｃ０（６０ｍｏｌ％）、０．５Ｃ０（５０ｍｏｌ％）、０．４Ｃ０（４０ｍｏｌ％）、０．３Ｃ０（３０ｍｏｌ％）の測定結果をそれぞれに示す。図７では、Ｐ＋状態とＰ−状態に相当する波数ω＋とω−が赤外吸収スペクトルにピークとして観察される。式８の通りに、発振媒質５７の濃度が下がると、結合強度ΩＲ／ω０が小さくなる。指定される物質に対するω０が一定なので、式７に参考すれば、発振周波数ω＋とω−の差は、発振媒質５７の結合強度が減少するにつれて減る。図７の（Ａ）〜（Ｈ）において、２つの点線の間隔が下に行くにつれて狭くなっていくことから、軽水濃度が下がると、上枝状態Ｐ＋と下枝状態Ｐ−に相当する波数ω＋とω−の差が減少していることがわかる。すなわち、式８に示す通り、軽水のＯＨ結合強度が濃度の減少に従い、２つの発振周波数（ω＋とω−）の差が小さくなる。このことは、共振構造５３の発振媒質５７に含まれる軽水の濃度を制御することにより、共振構造５３から発信される赤外光の波長が制御できることを示している。
【００４９】
図８（Ａ〜Ｈ）は、共鳴の場合に異なる濃度の重水（Ｄ２Ｏ）のＯ−Ｄ伸縮振動のＩＲスペクトルを示す。図８（Ａ）には、純重水（Ｄ２Ｏ）の濃度をＣ０（Ｃ０＝５５．４Ｍ）として表記した。図８の（Ｂ）〜（Ｈ）は０．９Ｃ０（９０ｍｏｌ％）、０．８Ｃ０（８０ｍｏｌ％）、０．７Ｃ０（７０ｍｏｌ％）、０．６Ｃ０（６０ｍｏｌ％）、０．５Ｃ０（５０ｍｏｌ％）、０．４Ｃ０（４０ｍｏｌ％）、０．３Ｃ０（３０ｍｏｌ％）の測定結果をそれぞれに示す。図７と同じように、上枝状態Ｐ＋と下枝状態Ｐ−に相当する波数を赤外吸収スペクトルで観測すると、図８に示すように、図７の（Ａ）〜（Ｈ）と同じ傾向で、重水のＯＤ結合強度が濃度の減少に従い、２つの発振周波数（ω＋とω−）の差が小さくなる。共振構造５３の発振媒質５７に含まれる重水の濃度を制御することにより、共振構造５３から発信される赤外光の波長が制御できることを示している。
【００５０】
図９は軽水と重水の結合強度の濃度依存性を示す。水の濃度と結合強度は互いに関係している。純軽水と純重水である場合に、結合強度がそれぞれ最大の０．２２になる（表１に示されるとおり）。そして、濃度が下がるにつれて結合強度も下がっていく。図９に示したデータと、式７を用いると、濃度によって制御できる発振波数の範囲が算出される。具体的には、発振波数はそれぞれ、軽水の場合は発振波数３０２１〜３７７８ｃｍ−１（発振波長２．６〜３．３μｍ（発振波長は発振波数の逆数である））、重水の場合は発振波数２２２５〜２７７５ｃｍ−１（発振波長３．６〜４．５μｍ）の間に制御できることが分かる。
【００５１】
【表１】
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【００５２】
表１に示すように、軽水（Ｈ２Ｏ）と重水（Ｄ２Ｏ）を混ぜ、かつ濃度を変えると、結合強度を連続的に変えることができる。発振波長は結合強度に依存するので、波長が２．６〜４．５μｍの範囲に連続的に可変となる。水は安価と安全で、どこでも入手可能という長所を持つ上、水を発振媒質５７とすると共振構造５３の作製も容易なので、レーザー作製全般のコスト削減が図れる。
【００５３】
なお、このような濃度の調整は、例えば、図１１に示すような濃度調整部２２を用いることにより、実現できる。この図に示す例において、濃度調整部２２は、複数の容器及び配管を有している。複数の容器には、互いに濃度が異なる発振媒質５７が入っている。そして配管は、これら複数の容器の中の発振媒質５７を、共振構造５３の反射鏡５１の間に供給し、かつ、共振構造５３の中の発振媒質５７を共振構造５３の外部に排出することができる。このため、共振構造５３の中の発振媒質５７を共振構造５３の外部に排出し、その後、所望する濃度の発振媒質５７を共振構造５３の中に供給することにより、発振媒質５７の濃度を調整できる。
【実施例３】
【００５４】
＜ＯＨ基を含む固体のポリビニルアルコールによる波長可変の赤外ポラリトンレーザー＞
ポリビニルアルコール（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌ  ａｌｃｏｈｏｌ，  ＰＶＡ）は、示性式が（−ＣＨ２ＣＨＯＨ−）ｎであり、形式的にはビニルアルコールの重合体である。ＰＶＡは水溶性ポリマーで、水には任意の比率で溶解する。我々の測定によると、ＰＶＡの結合強度が約０．１４である。従って、超強結合物質として利用できる。本実施例では実施例１に示した共振構造５３を用いた。そして、２つの反射鏡５１に挟まれる発振媒質５７として、ＰＶＡ薄膜を用いた。このＰＶＡ薄膜は、反射鏡５１の反射鏡面に、ＰＶＡ水溶液をスピンコートすることにより形成された。ＰＶＡ薄膜の厚さ、つまり、共振器の長さは、スピンコートの回転速度により調整できる。
【００５５】
図１０は、異なるスピンコートの回転速度で作られたＰＶＡのＩＲスペクトルである。図１０の（Ａ）〜（Ｆ）に、スピンコートの回転速度を２５００ｒｐｍ（ｒｅｖｏｌｕｔｉｏｎ  ｐｅｒ  ｍｉｎｕｔｅ）から５０００ｒｍｐの間に調整してＰＶＡ膜を作成した共振構造５３について、ＩＲスペクトルを示す。図１０（Ｄ）で、ＯＨ伸縮振動に共鳴のＰ＋とＰ−に相当する波数が赤外スペクトルにピークとして見られる。この結果から、ＰＶＡが固体の発振媒質５７として、赤外ポラリトンレーザーで用いられることが可能であることが分かる。
【００５６】
以上、図面を参照して本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
【符号の説明】
【００５７】
５１  反射鏡
５３  共振構造
５４  入射光（波長λi）
５５  反射光
５６  透過光
５７  発振媒質
５８  共振器の長さ（Lc）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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