(57)【要約】【課題】温度特性や放熱性に優れ、かつランバーシアン配光に近い配光特性を有する、蛍光体を用いた波長変換部材を提供する。【解決手段】一実施の形態として、単結晶蛍光体の粒子群の焼結体からなり、所定の形状を有する、波長変換部材１を提供する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
単結晶蛍光体の粒子群の焼結体からなり、所定の形状を有する、
波長変換部材。
【請求項２】
前記単結晶蛍光体の粒子群の粒径（Ｄ５０）が３μｍ以上、３０μｍ以下の範囲内にある、
請求項１に記載の波長変換部材。
【請求項３】
前記単結晶蛍光体の粒子群の粒径（Ｄ５０）が３μｍ以上、１０μｍ以下の範囲内にある、
請求項２に記載の波長変換部材。
【請求項４】
前記単結晶蛍光体が、組成式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＬｕｘＧｄｙＣｅｚ）３＋ａＡｌ５−ａＯ１２（０≦ｘ≦０．９９９４、０≦ｙ≦０．０６６９、０．０００２≦ｚ≦０．００６７、−０．０１６≦ａ≦０．３１５）で表される組成を有する、
請求項１〜３のいずれか１項に記載の波長変換部材。
【請求項５】
温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率が０.９０以上である、
請求項１〜４のいずれか１項に記載の波長変換部材。
【請求項６】
光軸方向が９０°となるように配光角度を定義したとき、９０°方向の蛍光強度に対する４５°方向及び１３５°方向の蛍光強度の比の値が０．５７以上、０．８５以下の範囲内にある、
請求項１〜５のいずれか１項に記載の波長変換部材。
【請求項７】
前記所定の形状が平板形状である、
請求項１〜６のいずれか１項に記載の波長変換部材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、波長変換部材に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、蛍光体を用いた波長変換部材として、無機材料からなる封止部材に単結晶蛍光体粒子を封止した蛍光体含有部材（例えば、特許文献１参照）、無機材料からなるバインダーにより単結晶蛍光体粒子を結合させた蛍光体含有部材（例えば、特許文献１参照）、透明樹脂からなる封止部材に単結晶蛍光体粒子を封止した蛍光体含有部材（例えば、特許文献２参照）、全体が単一の単結晶からなる平板状の単結晶蛍光体（例えば、特許文献２参照）などが知られている。
【０００３】
単結晶からなる蛍光体は、セラミック粉末蛍光体と比較して、温度の上昇に伴う蛍光強度の低下が少なく、優れた温度特性を有する（例えば、特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１７−１３７３９４号公報
【特許文献２】特許第５６４９２０２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、通常、封止材やバインダーは単結晶蛍光体よりも熱伝導率が低く、これらを用いることにより波長変換部材の放熱性が低下する。
【０００６】
また、全体が単一の単結晶からなる平板状の単結晶蛍光体は、内部に光を散乱させる粒界がないため、内部に進入した光が端部にまで容易に伝播する。このような単結晶蛍光体は、光（蛍光、又は蛍光と励起光の混合光）が広範囲に拡がる、ランバーシアン配光と大きく異なる配光特性を有する。このため、全体が単一の単結晶からなる平板状の単結晶蛍光体は、波長変換部材から取り出された光をレンズにより集光して用いる光学系などには適さない。
【０００７】
本発明の目的は、温度特性や放熱性に優れ、かつランバーシアン配光に近い配光特性を有する、蛍光体を用いた波長変換部材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の一態様は、上記目的を達成するために、下記［１］〜［７］の波長変換部材を提供する。
【０００９】
［１］単結晶蛍光体の粒子群の焼結体からなり、所定の形状を有する、波長変換部材。
【００１０】
［２］前記単結晶蛍光体の粒子群の粒径（Ｄ５０）が３μｍ以上、３０μｍ以下の範囲内にある、上記［１］に記載の波長変換部材。
【００１１】
［３］前記単結晶蛍光体の粒子群の粒径（Ｄ５０）が３μｍ以上、１０μｍ以下の範囲内にある、上記［２］に記載の波長変換部材。
【００１２】
［４］前記単結晶蛍光体が、組成式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＬｕｘＧｄｙＣｅｚ）３＋ａＡｌ５−ａＯ１２（０≦ｘ≦０．９９９４、０≦ｙ≦０．０６６９、０．０００２≦ｚ≦０．００６７、−０．０１６≦ａ≦０．３１５）で表される組成を有する、上記［１］〜［３］のいずれか１項に記載の波長変換部材。
【００１３】
［５］温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率が０.９０以上である、上記［１］〜［４］のいずれか１項に記載の波長変換部材。
【００１４】
［６］光軸方向が９０°となるように配光角度を定義したとき、９０°方向の蛍光強度に対する４５°方向及び１３５°方向の蛍光強度の比の値が０．５７以上、０．８５以下の範囲内にある、上記［１］〜［５］のいずれか１項に記載の波長変換部材。
【００１５】
［７］前記所定の形状が平板形状である、上記［１］〜［６］のいずれか１項に記載の波長変換部材。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、温度特性や放熱性に優れ、かつランバーシアン配光に近い配光特性を有する、蛍光体を用いた波長変換部材を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】図１（ａ）、（ｂ）は、実施の形態に係る波長変換部材の斜視図である。
【図２】図２は、実施の形態に係る波長変換部材の製造工程の一例を示すフローチャートである。
【図３】図３は、ＣＺ法による単結晶蛍光体インゴットの引き上げを模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、表１の値を極座標にプロットした、波長変換部材、比較例、及びランバーシアン配光の配光特性を示すグラフである。
【図５】図５は、表３の値をプロットした、波長変換部材、及び比較例の内部量子効率を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
〔実施の形態〕
（波長変換部材の構成）
図１（ａ）、（ｂ）は、実施の形態に係る波長変換部材１の斜視図である。波長変換部材１は、単結晶蛍光体の粒子群の焼結体からなり、固有の形状を有する。
【００１９】
波長変換部材１の形状は特に限定されないが、典型的には平板形状である。図１（ａ）、（ｂ）に示される例では、波長変換部材１は平面形状が円形である平板形状を有する。
【００２０】
図１（ａ）は、励起光の一部と励起光を波長変換した蛍光との混合光を波長変換部材１から取り出す場合の模式図である。例えば、励起光が青色光であり、蛍光が黄色光である場合、白色光を波長変換部材１から取り出すことができる。図１（ｂ）は、励起光のほぼ全てを波長変換し、ほぼ蛍光のみを波長変換部材１から取り出す場合の模式図である。
【００２１】
なお、図１（ａ）、（ｂ）に示される例では、励起光を反射して光を取り出す反射型の波長変換部材として波長変換部材１を用いているが、励起光を透過させて光を取り出す透過型の波長変換部材として用いることもできる。
【００２２】
波長変換部材１は、単結晶蛍光体の粒子群から構成されるため、内部に光を散乱させる粒界を有する。このため、波長変換部材１は、ランバーシアン配光に近い配光特性を有し、レンズにより効率的に集光することができる。すなわち、波長変換部材１は光学系との相性がよい。
【００２３】
また、波長変換部材１は、優れた内部量子効率を有する。例えば、波長変換部材１を構成する粒子状の単結晶蛍光体が組成式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＬｕｘＧｄｙＣｅｚ）３＋ａＡｌ５−ａＯ１２（０≦ｘ≦０．９９９４、０≦ｙ≦０．０６６９、０．０００２≦ｚ≦０．００６７、−０．０１６≦ａ≦０．３１５）で表される組成を有する場合、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率は０.９５以上であり、温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率は０.９０以上である。
【００２４】
また、波長変換部材１を構成する粒子状の単結晶蛍光体が組成式（Ｙ０．９９８Ｃｅ０．００２）３Ａｌ５Ｏ１２で表される組成を有する場合、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率は０．９９以上であり、温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率は０．９０以上である。
【００２５】
また、波長変換部材１を構成する粒子状の単結晶蛍光体が組成式（Ｌｕ０．９９８Ｃｅ０．００２）３Ａｌ５Ｏ１２で表される組成を有する場合、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率は０．９９以上であり、温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率は０．９３以上である。
【００２６】
文献Solid-State Lighting Research and Development: Multi Year Program Plan March 2011 (Updated May 2011) P.69 の表 A1.3 によれば、内部量子効率（Quantum Yield (25°C) across the visible spectrum）の２０１０年の数値は０．９０であり、２０２０年の目標値が０．９５であることが記載されている。このことから、業界では、２年で０．０１程度の量子効率の向上が期待されていることがわかり、本実施の形態の蛍光体は、出願時において目標とされる数値に近い、又は超えた量子効率を有する優れた蛍光体であるといえる。
【００２７】
上述のように、波長変換部材１は、３００℃という高温条件下においても高い内部量子効率を保つことができるため、例えば、励起光がレーザー光であるレーザープロジェクタやレーザーヘッドライトのように、単位面積当たりの輝度が極めて高い発光装置に用いられる波長変換部材として優れた機能を発揮することができる。
【００２８】
（単結晶蛍光体の特徴）
実施の形態に係る単結晶蛍光体は、特に限定されないが、温度特性に優れるＹＡＧ系蛍光体であることが好ましい。ＹＡＧ系蛍光体は、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２（ＹＡＧ）結晶を母結晶とする蛍光体である。
【００２９】
例えば、実施の形態に係る単結晶蛍光体として、組成式（Ｙ１−ｘ−ｙ−ｚＬｕｘＧｄｙＣｅｚ）３＋ａＡｌ５−ａＯ１２（０≦ｘ≦０．９９９４、０≦ｙ≦０．０６６９、０．０００２≦ｚ≦０．００６７、−０．０１６≦ａ≦０．３１５）で表される組成を有するＹＡＧ系蛍光体、組成式（Ｙ０．９９８Ｃｅ０．００２）３Ａｌ５Ｏ１２で表される組成を有するＹＡＧ蛍光体、組成式（Ｌｕ０．９９８Ｃｅ０．００２）３Ａｌ５Ｏ１２で表される組成を有するＬｕＡＧ蛍光体を用いることができる。ここで、Ｌｕ、Ｇｄは、Ｙを置換する発光中心とならない成分である。Ｃｅは、Ｙを置換する発光中心となり得る成分（付活剤）である。
【００３０】
なお、上記の単結晶蛍光体の組成のうち、一部の原子は結晶構造上の異なる位置を占めることがある。また、上記の組成式における組成比のＯの値は１２と記述されるが、上記の組成は、不可避的に混入または欠損する酸素の存在により組成比のＯの値が僅かに１２からずれた組成も含む。また、組成式におけるａの値は、単結晶蛍光体の製造上、不可避的に変化する値であるが、−０．０１６≦ａ≦０．３１５程度の数値範囲内での変化は、単結晶蛍光体の物性にほとんど影響を及ぼさない。
【００３１】
また、本実施の形態の単結晶蛍光体は、Ｂａ、Ｓｒ等の２族元素及びＦ、Ｂｒ等の１７族元素を含まず、高い純度を有することを特徴とする。これらの特徴により高輝度で高寿命な蛍光体を実現できる。
【００３２】
Ｃｅの濃度を表す上記組成式におけるｚの数値の範囲が０．０００２≦ｚ≦０．００６７であるのは、ｚの数値が０．０００２よりも小さい場合は、Ｃｅ濃度が低すぎるために、励起光の吸収が小さくなり、外部量子効率が小さくなりすぎるという問題が生じ、０．００６７よりも大きい場合は、単結晶蛍光体のインゴットを育成する際にクラックやボイド等が生じ、結晶品質が低下する可能性が高くなるためである。また、ｚの数値が０．００１０以上であれば、波長変換部材１が薄くても十分に波長変換を行うことができるため、コストの低減や放熱性の向上をはかることができる。
【００３３】
本実施の形態の単結晶蛍光体は、例えば、ＣＺ法（Czochralski Method）、ＥＦＧ法（Edge Defined Film Fed Growth Method）、ブリッジマン法、ＦＺ法（Floating Zone Method）、ベルヌーイ法等の液相成長法によって得ることができる。そして、単結晶蛍光体の粒子群は、これらの液相成長法により得られた単結晶蛍光体のインゴットを粉砕することにより得られる。
【００３４】
本実施形態の単結晶蛍光体の粒子群の粒径（Ｄ５０）は、３μｍ以上、３０μｍ以下の範囲内にあることが好ましく、３μｍ以上、１０μｍ以下の範囲内にあることがより好ましい。ここで、Ｄ５０とは、累積分布における５０ｖｏｌ％のときの粒径をいう。
【００３５】
粒径（Ｄ５０）が３０μｍ以下である場合、焼結が進み易くなり、また、空孔が小さくなるため、空孔による波長変換部材１の熱伝導率の低下を抑制することができる。熱伝導率が高ければ、強度の大きな励起光を照射することができる。さらに、粒径（Ｄ５０）が１０μｍ以下である場合、波長変換部材１の密度がより高まり、熱伝導率が向上する。一方、粒径（Ｄ５０）が３μｍより小さい場合、焼結は進みやすいが、空孔が少なくなりすぎるため、波長変換部材１の内部での光の散乱が減り、配光特性がランバーシアン配光から離れる。そのため、波長変換部材１と光学系との結合効率が低下する。また、粒径が小さ過ぎると、波長変換効率や熱伝導率が低下するという問題も生じる。
【００３６】
なお、従来のＹＡＧ多結晶蛍光体は、Ｙ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＣｅＯ２等の酸化物粉末原料を固相反応によって合成するため、１５〜２０μｍ程度以上に大きな粒子径の蛍光体を製造することが困難である。一方、本実施の形態に係る単結晶ＹＡＧ蛍光体は、融液成長した単結晶蛍光体のインゴットを粉砕して作製するため、１００μｍ以上の粒径のものも得ることができる。
【００３７】
また、ＹＡＧ系単結晶蛍光体は、ＹＡＧ系多結晶蛍光体よりも温度の上昇に伴う蛍光強度の低下が少ない。蛍光強度の低下が少ないのは、内部量子効率の低下が少ないことによる。また、ＬｕＡＧ系単結晶蛍光体についても同様である。
【００３８】
〔波長変換部材の製造〕
図２は、実施の形態に係る波長変換部材１の製造工程の一例を示すフローチャートである。以下、図２のフローチャートに沿って波長変換部材１の製造工程の一例を説明する。
【００３９】
まず、単結晶蛍光体を育成して、インゴットを得る（ステップＳ１）。単結晶蛍光体の育成方法は、単結晶蛍光体の種類に応じて既知の方法を用いることができる。
【００４０】
ここで、一例として、ＹＡＧ系単結晶蛍光体を育成する場合の例を示す。まず、出発原料として、高純度（９９．９９％以上）のＹ２Ｏ３、Ｌｕ２Ｏ３、Ｇｄ２Ｏ３、ＣｅＯ２、Ａｌ２Ｏ３の粉末を用意し、乾式混合を行い、混合粉末を得る。なお、Ｙ、Ｌｕ、Ｇｄ、Ｃｅ、及びＡｌの原料粉末は、上記のものに限られない。また、Ｌｕ又はＧｄを含まない単結晶蛍光体を製造する場合は、それらの原料粉末は用いない。
【００４１】
図３は、ＣＺ法による単結晶蛍光体インゴットの引き上げを模式的に示す断面図である。結晶育成装置１０は、イリジウム製のルツボ１１と、ルツボ１１を収容するセラミックス製の筒状容器１２と、筒状容器１２の周囲に巻回される高周波コイル１３とを主として備えている。
【００４２】
得られた混合粉末をルツボ１１内に入れ、窒素雰囲気中で高周波コイル１３により３０ｋＷの高周波エネルギーをルツボ１１に供給して誘導電流を生じさせ、ルツボ１１を加熱する。これにより混合粉末を溶融し、融液２０を得る。
【００４３】
次に、ＹＡＧ系単結晶蛍光体である種結晶２１の先端を融液２０に接触させた後、１０ｒｐｍの回転数で回転させながら１ｍｍ／ｈ以下の引き上げ速度で引き上げ、１９６０℃以上の引き上げ温度で＜１１１＞方向に単結晶蛍光体インゴット２２を育成する。この単結晶蛍光体インゴット２２の育成は、筒状容器内に毎分２Ｌの流量で窒素を流し込み、大気圧下、窒素雰囲気中で行われる。
【００４４】
こうして、例えば、直径約２．５ｃｍ、長さ約１０ｃｍの単結晶蛍光体インゴット２２が得られる。
【００４５】
次に、単結晶蛍光体のインゴットを粉砕し、粒子化する（ステップＳ２）。まず、単結晶蛍光体のインゴットを、急加熱、急冷却することにより粗く粉砕し、１〜３ｍｍ程度の粒径を有する単結晶蛍光体の粒子群を得る。急加熱は、水素・酸素混合ガスバーナーを用いて実施することができる。また、急冷却は、水冷によって実施することができる。
【００４６】
続けて、遊星ボールミルを用いて粒子群を微粉砕した後、乾燥させる。これにより、粒子群の粒径（Ｄ５０）が３μｍ以上、３０μｍ以下の範囲内、より好ましくは３μｍ以上、１０μｍ以下の範囲内とすることができる。
【００４７】
次に、単結晶蛍光体の粒子群に圧力を加えて固形化する（ステップＳ３）。固形化の方法は特に限定されず、例えば、ＳＰＳ（Spark Plasma Sintering）法、ＣＩＰ（Cold Isostatic Pressing）法などを用いることができる。また、シート成形やスリップキャスト法により固形化を施してもよい。これらの方法を用いる場合、粒子群をウエハ上に保持するために有機バインダーが必要となるが、この有機バインダーは工程内で除去することができる。
【００４８】
固形化の際に粒子群に印加する圧力の大きさは、粒子群を固形状に保持できる程度の大きさであり、固形化方法による。例えば、ＣＩＰ法を用いる場合は、１００ＭＰａ以上であることが好ましい。
【００４９】
次に、固形化した単結晶蛍光体の粒子群を焼結する（ステップＳ４）。焼結を実施することにより、固形化した単結晶蛍光体の粒子群の機械的強度が向上し、また、内部量子効率が向上する。焼結のための熱処理の温度や保持時間は、焼結方法による。
【００５０】
また、焼結は、アルゴン雰囲気下で実施される。焼結をアルゴン雰囲気下で実施する場合、大気、酸素雰囲気、窒素雰囲気、又はＡｒ９７．５％と水素２．５％の混合ガス雰囲気下で実施する場合よりも、内部量子効率の増加量が大きいことが本発明者らにより確かめられている。
【００５１】
焼結のための熱処理の温度や保持時間は、単結晶蛍光体の種類や焼結方法による。例えば、単結晶蛍光体がＹＡＧ系単結晶蛍光体であって、焼成炉内で焼結を実施する場合は、熱処理の温度は１６５０℃以上、１８５０℃以下の範囲内にあることが好ましい。また、目標温度に達してからの保持時間は１時間以上、１０時間以下の範囲内にあることが好ましい。
【００５２】
熱処理の温度が１６５０℃より低い場合は、焼結に時間がかかる上に、焼結ムラを生じやすく、１８５０℃を越える場合は、蛍光体が溶融するおそれがある。保持時間が１時間より短い場合は、焼結が不十分になることがあり、また１０時間より長い場合は、焼結が進み過ぎて粒成長が進んだ結果、粒径の均一性が失われる。
【００５３】
なお、ステップＳ３の固形化にＳＰＳ法を用いた場合、ステップＳ４の焼成もＳＰＳ装置内で連続的に行われる。具体的には、例えば、単結晶蛍光体がＹＡＧ系単結晶蛍光体である場合、単結晶蛍光体の粒子群に３０ＭＰａ以上の圧力を印加した状態で、１５３０℃〜１６００℃の熱処理を施す。
【００５４】
圧力が３０ＭＰａより小さい場合、焼結が進みにくく、そのために空孔が増える。このため、波長変換部材１の熱伝導率が低下したり、波長変換部材１への励起光の侵入が妨げられたりなどの問題が生じる。また、熱処理温度が１５３０℃より低い場合、焼結に時間がかかる上に、焼結ムラを生じやすく、１６００℃を越えると蛍光体が溶融するおそれがある。
【００５５】
このとき、温度の上昇に伴って、単結晶蛍光体の粒子群の密度が大きくなり、単結晶蛍光体の粒子群に圧力を加えるピストンが変位する。目標温度に達して、ピストンの変位量がほぼ零になってから、所定の時間保持する。この保持時間は、３０秒以上、３分以下の範囲内にあることが好ましい。３０秒より短い場合は焼結が不十分になることがあり、また３分より長いと焼結が進み過ぎて粒径の均一性が失われる。
【００５６】
単結晶蛍光体の粒子群に圧力を加えながら熱処理を施す方法としては、ＳＰＳ法の他にＨＩＰ（Hot Iso-static Press）法、ＶＰ（Vacuum Press）法などの方法があり、これらを用いてもよい。
【００５７】
次に、単結晶蛍光体の粒子群の焼結体をスライスして、ウエハ状の焼結体を得る（ステップＳ５）。スライスは、マルチワイヤーソーなどを用いて実施することができる。
【００５８】
ウエハ状の焼結体の厚さは、薄すぎるとスライスした際に割れが発生して歩留まりが低下するおそれがある。また、厚すぎるとスライスにより切り出せる枚数が減るため、結果としてコストが増加する。このため、ウエハ状の焼結体の厚さは、０.１５ｍｍ以上、１.０ｍｍ以下の範囲にあることが好ましい。
【００５９】
次に、ウエハ状の単結晶蛍光体の粒子群の焼結体にアニール処理を施す（ステップＳ６）。アニール処理を実施することにより、単結晶蛍光体の粒子群の焼結体の内部量子効率が向上する。
【００６０】
アニール処理の温度が低すぎる場合や、時間が短すぎる場合は、単結晶蛍光体の粒子群の焼結体の量子効率が十分に向上しない。また、アニール処理の温度が高すぎると装置の負荷が大きくなり、極端に高くすると、焼結体が溶けてしまう。また、アニール処理の時間は長い方が量子効率を高くする観点では好ましいが、長くし過ぎるとコストが増加するという問題がある。このため、アニール処理の温度は、１４５０℃以上、１６００℃以下の範囲内にあることが好ましい。また、アニール処理の時間は、５時間以上であることが好ましい。また、アニール処理の時間が１５時間を超えると単結晶蛍光体の粒子群の焼結体の内部量子効率の増加量にほとんど変化がなく、また、アニール処理の時間が長くなるほどコストが増加するため、アニール処理の時間は１５時間以下であることが好ましい。
【００６１】
また、アニール処理は、アルゴン雰囲気下で実施される。アニール処理をアルゴン雰囲気下で実施する場合、大気、酸素雰囲気、窒素雰囲気、又はＡｒ９７．５％と水素２．５％の混合ガス雰囲気下で実施する場合よりも、内部量子効率の増加量が大きいことが本発明者らにより確かめられている。
【００６２】
（実施の形態の効果）
上記実施の形態に係る波長変換部材１は、単結晶蛍光体により構成されるため、温度特性に優れる。また、波長変換部材１は、内部に光を散乱する粒界を有するため、ランバーシアン配光に近い配光特性を有する。また、波長変換部材１は、封止材やバインダーを含まないため、これらに起因する放熱性の問題がない。また、封止材やバインダーが励起光や蛍光を吸収することによる、発光強度の低下や、色ずれの問題がない。
【実施例１】
【００６３】
実施例１として、ＳＰＳ法を用いた波長変換部材１の製造方法の例を示す。
【００６４】
まず、組成式（Ｙ０．９９８Ｃｅ０．００２）３Ａｌ５Ｏ１２で表される組成を有する単結晶蛍光体のインゴットをＣＺ法により育成した（ステップＳ１）。
【００６５】
次に、単結晶蛍光体インゴットを粉砕して粒子化した（ステップＳ２）。まず、単結晶蛍光体インゴットに水素・酸素混合ガスバーナーを用いた急加熱と水冷による急冷却を施して粗く粉砕し、１〜３ｍｍ程度の粒径を有する単結晶蛍光体の粒子群を得た。続けて、およそ２時間、遊星ボールミルを用いて粒子群を微粉砕した後、粒子群を８０℃で１日乾燥させた。これにより、粒径（Ｄ５０）がおよそ５μｍの蛍光体単結晶の粒子群を得た。
【００６６】
ここで、遊星ボールミルのボールとして、酸化アルミニウムからなるボールを用いた。また、遊星ボールミルを用いた微粉砕において、粗く粉砕された単結晶蛍光体粒子とボールとエタノールの体積比を１：１：１とした。
【００６７】
次に、ＳＰＳ法により、単結晶蛍光体の粒子群の固形化及び焼結を実施し、焼結体を得た（ステップＳ３、Ｓ４）。まず、単結晶蛍光体の粒子群にプレプレスを施した後、ＳＰＳ装置内の内径φ２０ｍｍのカーボン冶具内に収容した。次に、ＳＰＳ装置内を真空引きした後、アルゴン雰囲気（１ａｔｍ）に置換した。次に、カーボンパンチを介してピストンでカーボン冶具内の単結晶蛍光体の粒子群に８０ＭＰａの圧力を加えた。次に、８０ＭＰａの圧力を加えた状態でカーボンパンチ及びカーボン冶具に電流を流し、単結晶蛍光体の粒子群を加熱した。
【００６８】
加熱開始後、約１０分でカーボン冶具内部の温度が目標温度の１５７０℃に到達した。なお、カーボン冶具の側面には直径１ｍｍ、深さ２ｍｍの孔があけられており、パイロメータを使ってカーボン冶具内部の温度を測定することができる。
【００６９】
カーボン冶具内部の温度が目標温度の１５７０℃に到達し、温度の上昇に伴うピストンの変位がほぼ零になってから、その状態を３分間保持した。その後、加圧を止め、室温に達するまで２時間かけて降温させた。その結果、直径φ２０ｍｍ、高さ１０ｍｍの円柱状（平面形状が円形である平板形状）の単結晶蛍光体の粒子群の焼結体を得た。
【００７０】
次に、マルチワイヤーソーを用いて単結晶蛍光体の粒子群の焼結体を厚さ０．５ｍｍのウエハ状にスライスした（ステップＳ５）。
【００７１】
次に、ウエハ状の単結晶蛍光体の粒子群の焼結体に、アニール処理を施した（ステップＳ６）。まず、アニール処理炉内にウエハ状の単結晶蛍光体の粒子群の焼結体を収容し、アニール処理炉内を真空引きした後、アルゴン雰囲気に置換した。次に、アニール処理炉内の温度をおよそ４時間で１５００℃まで昇温させ、１５００℃で１０時間保持した後、およそ４時間で室温まで降温させた。
【００７２】
以上の工程を経て、組成式（Ｙ０．９９８Ｃｅ０．００２）３Ａｌ５Ｏ１２で表される組成を有する単結晶蛍光体の粒子群の焼結体からなる、円柱状の波長変換部材１を得た。
【実施例２】
【００７３】
実施例２として、ＣＩＰ法を用いた波長変換部材１の製造方法の例を示す。なお、インゴットの育成工程（ステップＳ１）、粉砕工程（ステップＳ２）、スライス工程（ステップＳ５）、アニール処理工程（ステップＳ６）については、実施例１と同じであるため、説明を省略する。
【００７４】
インゴットの育成工程（ステップＳ１）、粉砕工程（ステップＳ２）を経た後、ＣＩＰ法により、単結晶蛍光体の粒子群の固形化を実施した（ステップＳ３）。まず、単結晶蛍光体の粒子群にプレプレスを施した後、ＣＩＰ装置内の内径φ２０ｍｍのゴム製冶具内に収容した。次に、ＣＩＰ装置内を加圧し、室温下で単結晶蛍光体の粒子群に３００ＭＰａの圧力を加えて、固形化した。
【００７５】
次に、固形化した単結晶蛍光体の粒子群を焼結した（ステップＳ５）。まず、焼成炉内に固形化した単結晶蛍光体の粒子群を収容し、焼成炉内にアルゴンガスを流しながら、常圧下で、焼成炉内の温度をおよそ８時間で１８００℃まで昇温させ、１８００℃で１０時間保持した後、およそ８時間で室温まで降温させた。その結果、直径φ１７．５ｍｍ、高さ１０ｍｍの円柱状（平面形状が円形である平板形状）の単結晶蛍光体の粒子群の焼結体を得た。
【００７６】
その後、スライス工程（ステップＳ５）、アニール処理工程（ステップＳ６）を経て、組成式（Ｙ０．９９８Ｃｅ０．００２）３Ａｌ５Ｏ１２で表される組成を有する単結晶蛍光体の粒子群の焼結体からなる、円柱状の波長変換部材１を得た。
【実施例３】
【００７７】
実施例３として、実施例１において作製した波長変換部材１と、全体が単一の単結晶からなる単結晶蛍光体（以下、比較例Ａと呼ぶ）の配光特性を測定し、比較した。
【００７８】
本実施例の測定に用いた波長変換部材１と比較例Ａの組成は、ともに（Ｙ０．９９８Ｃｅ０．００２）３Ａｌ５Ｏ１２である。また、波長変換部材１と比較例Ａの形状は、ともに厚さ０.５ｍｍの平板形状である。また、配光特性は、ピーク波長が４５０ｎｍである励起光を波長変換部材１と比較例Ａに照射し、蛍光の強度と角度（波長変換部材１と比較例Ａの面に平行な方向を基準とする）との関係を測定することにより求めた。
【００７９】
次の表１に、波長変換部材１、比較例Ａ、及びランバーシアン配光の配光特性を示す。表１においては、いずれの配光特性も、蛍光強度の最大値が１．００となるように規格化されている。
【００８０】
【表１】
2019139071.tif 000003
【００８１】
図４は、表１の値を極座標にプロットした、波長変換部材１、比較例Ａ、及びランバーシアン配光の配光特性を示すグラフである。図４の「試料」は、波長変換部材１及び比較例Ａの位置を概略的に表す。表１、図４は、波長変換部材１の配光特性はランバーシアン配光に近く、比較例Ａの配光特性はランバーシアン配光とは大きく異なることを示している。
【００８２】
図４のように光軸方向の角度が９０°となるように角度θを定義すると、ランバーシアン配光の蛍光強度は、ｃｏｓ（９０°−θ）で定義される。そして、ランバーシアン配光の９０°方向の蛍光強度に対する４５°方向、１３５°方向の蛍光強度の比の値は０．７１である。
【００８３】
本実施例における波長変換部材１の９０°方向の蛍光強度に対する４５°方向、１３５°方向の蛍光強度の比の値はそれぞれ０．６９、０．７２であり、ランバーシアン配光の値に近い。一方、比較例Ａの９０°方向の蛍光強度に対する４５°方向、１３５°方向の蛍光強度の比の値はそれぞれ１．８３、１．８５であり、ランバーシアン配光の値とは大きく異なる。
【００８４】
波長変換部材１の９０°方向の蛍光強度に対する４５°方向及び１３５°方向の蛍光強度の比の値は、ランバーシアン配光の値である０．７１の±２０％の範囲内、すなわち０．５７以上、０．８５以下の範囲内にあることが好ましく、ランバーシアン配光の値である０．７１の±１０％の範囲内、すなわち０．６４以上、０．７８以下の範囲内にあることがより好ましく、０．７１の±５％の範囲内、すなわち０．６７以上、０．７５以下の範囲内にあることがさらに好ましい。波長変換部材１の９０°方向の蛍光強度に対する４５°方向及び１３５°方向の蛍光強度の比の値は、波長変換部材１を構成する単結晶蛍光体粒子の粒径（Ｄ５０）を３μｍ以上、３０μｍ以下の範囲内にすることにより、ランバーシアン配光の値に近づけることができる。
【００８５】
この波長変換部材１と比較例Ａの配光特性の違いは、波長変換部材１が内部に光を散乱させる空孔及び粒界を有し、比較例Ａが内部に空孔及び粒界を有しないことによる。ランバーシアン配光に近い配光特性を有する波長変換部材１は、蛍光をレンズにより効率よく集光することができるため、光学系との相性がよい。
【実施例４】
【００８６】
実施例４として、実施例１において作製した波長変換部材１と、全体が単一の単結晶からなる単結晶蛍光体（以下、比較例Ａと呼ぶ）と、粉末状態の蛍光体多結晶の粒子群（セラミックパウダー）（以下、比較例Ｂと呼ぶ）の内部量子効率を測定し、比較した。
【００８７】
本実施例の測定に用いた波長変換部材１、比較例Ａ、及び比較例Ｂの組成は、いずれも（Ｙ０．９９８Ｃｅ０．００２）３Ａｌ５Ｏ１２である。また、波長変換部材１及び比較例Ａの形状は、いずれも厚さ０.５ｍｍの平板形状である。また、内部量子効率は、大塚電子（株）製の量子効率測定システムＱＥ−２１００により測定した。
【００８８】
次の表２に、１６個の波長変換部材１（以下、試料I〜XVIと呼ぶ）の２５℃及び３００℃における内部量子効率の測定値を示す。
【００８９】
【表２】
2019139071.tif 000004
【００９０】
表２は、波長変換部材１の内部量子効率の平均値が、２５℃から３００℃へ昇温しても５％しか低下しないことを示している。この結果から、波長変換部材１の温度特性が非常に優れていることが確認された。
【００９１】
次の表３に、波長変換部材１、比較例Ａ、及び比較例Ｂの２５℃〜３００℃における内部量子効率の測定値を示す。
【００９２】
【表３】
2019139071.tif 000005
【００９３】
図５は、表３の値をプロットした、波長変換部材１、比較例Ａ、及び比較例Ｂの内部量子効率を示すグラフである。表３、図５は、波長変換部材１の内部量子効率が、全体が単一の単結晶からなる単結晶蛍光体である比較例Ａの内部量子効率と同等、又はそれ以上であることを示している。
【００９４】
以上、本発明の実施の形態、実施例を説明したが、本発明は、上記実施の形態、実施例に限定されず、発明の主旨を逸脱しない範囲内において種々変形実施が可能である。
【００９５】
また、上記に記載した実施の形態、実施例は特許請求の範囲に係る発明を限定するものではない。また、実施の形態、実施例の中で説明した特徴の組合せの全てが発明の課題を解決するための手段に必須であるとは限らない点に留意すべきである。
【符号の説明】
【００９６】
１…波長変換部材、  ２２…単結晶蛍光体インゴット
【図１】
2019139071.tif 000006
【図２】
2019139071.tif 000007
【図３】
2019139071.tif 000008
【図４】
2019139071.tif 000009
【図５】
2019139071.tif 000010