(57)【要約】【課題】機械的特性、低発熱性および生産性を従来レベル以上に改良したタイヤ用ゴム組成物の製造方法を提供する。【解決手段】天然ゴムおよび／またはイソプレンゴムを５０質量％以上含むジエン系ゴム１００質量部にシリカを４０質量部以上８０質量部未満配合し、シランカップリング剤をシリカ量に対し２〜１５質量％配合したゴム組成物の製造方法であって、ミキサーに前記シリカおよびシランカップリング剤を共に投入し、混合した後、前記ジエン系ゴムを投入、混練することを特徴とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
天然ゴムおよび／またはイソプレンゴムを５０質量％以上含むジエン系ゴム１００質量部にシリカを４０質量部以上８０質量部未満配合し、シランカップリング剤をシリカ量に対し２〜１５質量％配合したゴム組成物の製造方法であって、ミキサーに前記シリカおよびシランカップリング剤を共に投入し、混合した後、前記ジエン系ゴムを投入、混練することを特徴とするタイヤ用ゴム組成物の製造方法。
【請求項２】
前記シリカおよびシランカップリング剤と共に、カーボンブラックおよび／またはアロマオイルを投入し、混合することを特徴とする請求項１に記載のタイヤ用ゴム組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、機械的特性、低発熱性および生産性に優れたタイヤ用ゴム組成物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
空気入りタイヤには、燃費性能を高くするため転がり抵抗を小さくし、寿命を長くするためタイヤ耐久性を高くすることが求められている。しかしこれらの特性は相反するため両立させることが困難である。例えば転がり抵抗を低減するためタイヤ用ゴム組成物にシリカを配合し発熱性を小さくすることが知られている。しかしシリカを配合するとカーボンブラックを配合したときより機械的特性や耐摩耗性が低下するという課題がある。
【０００３】
シリカを含有するゴム組成物の耐摩耗性を改良し、また低発熱性をより優れたものにするため、シランカップリング剤を配合しジエン系ゴム中のシリカの分散性を良好にしたり、予め表面処理を施したシリカを用いることが知られている。また特許文献１，２は、ゴム組成物の構成成分を逐次投入および／または分割混練することによりシリカの分散性を改良することを提案している。しかし、表面処理シリカを使用したり、逐次投入および／または分割混練を行うことは工数が増加し、生産コストが高くなるという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１６−１５１０１８号公報
【特許文献２】特開２０１６−１６９２６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、機械的特性、低発熱性および生産性を従来レベル以上に改良したタイヤ用ゴム組成物の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成する本発明のタイヤ用ゴム組成物の製造方法は、天然ゴムおよび／またはイソプレンゴムを５０質量％以上含むジエン系ゴム１００質量部にシリカを４０質量部以上８０質量部未満配合し、シランカップリング剤をシリカ量に対し２〜１５質量％配合したゴム組成物の製造方法であって、ミキサーに前記シリカおよびシランカップリング剤を共に投入し、混合した後、前記ジエン系ゴムを投入、混練することを特徴とする。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の製造方法によれば、シリカおよびシランカップリング剤の全量をミキサーに投入し混合した後、天然ゴムおよび／またはイソプレンゴムを主成分にしたジエン系ゴムを投入し混練するようにしたので、シリカおよびシランカップリング剤が接触しやすくすると共に、ミキサーの温度を低くさせてジエン系ゴムを投入した後、高いせん断力がかかるようにしてシリカの分散性を一層良好にすることができ、機械的特性、および低発熱性に優れたタイヤ用ゴム組成物を得ることができる。また本発明の製造方法では、意外にも天然ゴムの素練りを省くことができ、生産性を高くすると同時に、タイヤ用ゴム組成物の機械的特性をより優れたものにすることができる。
【０００８】
本発明の製造方法は、シリカおよびシランカップリング剤と共に、カーボンブラックおよび／またはアロマオイルを投入し混合することができる。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
一般的にタイヤ用ゴム組成物の製造方法は、ジエン系ゴム、シリカ、シランカップリング剤、カーボンブラック、アロマオイル、および加硫系配合剤を除く配合剤を、混合、混練する混練工程（第一段階の混合工程）と、この混練工程で得られた混合物を冷却してから加硫系配合剤を混合する工程（最終段階の混合工程）の少なくとも２つの工程からなる。またジエン系ゴムが天然ゴムを含むとき、通常、混練工程の前に天然ゴムを素練りする工程が行われる。本発明のタイヤ用ゴム組成物の製造方法は、上述した混練工程を、シリカおよびシランカップリング剤の全量をミキサーに投入し混合する工程と、この工程の後、シリカおよびシランカップリング剤を含むミキサーにジエン系ゴムを投入、混練する工程からなる少なくとも２つの工程で構成することを特徴とする。
【００１０】
本発明の製造方法は、第一段階の混合工程を、ミキサーにシリカおよびシランカップリング剤の全量を投入し混合する工程を行うことにより開始する。これによりシリカおよびシランカップリング剤を互いに接触しやすくし、シランカップリング剤がより効果的にシリカに作用するようになる。これにより従来、別の工程でシリカの表面処理を施す場合と比べ、工数を削減し生産コストを低減することができる。またシリカおよびシランカップリング剤を先に混合することにより、ミキサーの温度を低下させ、次にジエン系ゴムを混練するときの温度を下げ、ミキサー内の混練強度をより大きくしシリカの分散性をよりよくすることができる。最初にジエン系ゴムをミキサーに投入、混練した後、各種配合剤を投入、混練するという従来の第一段階の混合工程では、ジエン系ゴムの混練によりミキサー内の温度が高くなりジエン系ゴムの粘度が低下するので、後からシリカを投入、混練するとき高いせん断力をかけることができないため、シリカを良好に分散させることができない。
【００１１】
ミキサーに投入するシリカおよびシランカップリング剤の量は、シリカ量に対するシランカップリング剤が２〜１５質量％、好ましくは４〜１２質量％になるようにする。シランカップリング剤の配合量をシリカ量の２質量％以上にすることによりシリカの分散を改良することができる。またシランカップリング剤の配合量をシリカ量の１５質量％以下にすることによりシランカップリング剤同士の縮合を抑制し、所望の硬度や強度を有するゴム組成物を得ることができる。
【００１２】
シリカおよびシランカップリング剤の混合は、通常タイヤ用ゴム組成物の製造に用いられるミキサーを使用することができる。またミキサーを構成するローターの形式は噛み合い式、非噛み合い式のいずれでもよい。ローターの回転数は、タイヤ用ゴム組成物を製造するときの通常の回転数に設定することができる。
【００１３】
本発明において、シリカおよびシランカップリング剤を混合する温度は、好ましくは２０〜９０℃、より好ましくは３０〜７０℃にすることができる。特に混合するときの上限温度を７０℃にすることにより、この工程に続きジエン系ゴムを混練するとき、せん断力を大きくしシリカの分散性を良好にすることができる。
【００１４】
シリカおよびシランカップリング剤を混合する時間は、好ましくは５秒〜２分、より好ましくは２０秒〜９０秒にすることができる。混合時間を２０秒以上にすることにより、シリカおよびシランカップリング剤を混合し十分に接触させることができる。また混合時間を９０秒以下にすることにより生産性の低下を抑制することができる。
【００１５】
本発明の製造方法において、シリカおよびシランカップリング剤と共に、カーボンブラックおよび／またはアロマオイルを投入し混合することができ、転がり抵抗をより小さくし、耐摩耗性をより大きくすることができる。カーボンブラックおよびアロマオイルは、シリカおよびシランカップリング剤と同時にミキサーに投入するとよい。またカーボンブラックおよびアロマオイルを投入したときの混合条件は、上記と同じにすることができる。
【００１６】
本発明において、シリカおよびシランカップリング剤の混合を終えたミキサーに、天然ゴムおよび／またはイソプレンゴムを主成分にしたジエン系ゴムを投入し混練する。ミキサーへのジエン系ゴムの投入は、通常の投入条件の範囲内で行うことができる。またシリカおよびシランカップリング剤とジエン系ゴムを混練する条件も通常の範囲内で行うことができる。
【００１７】
タイヤ用ゴム組成物に配合する、加硫系配合剤を除く配合剤は、ジエン系ゴムと同時に投入し混練しても、ジエン系ゴムの混練を終えた後に投入し混合してもよい。加硫系配合剤を除く配合剤としては、老化防止剤、可塑剤、加工助剤、液状ポリマー、テルペン系樹脂、熱硬化性樹脂などのタイヤ用ゴム組成物に一般的に使用される各種添加剤を例示することができる。これら配合剤は、本発明の目的に反しない限り、従来の一般的な配合量とすることができる。例えばカーボンブラックなどのシリカ以外の充填剤をジエン系ゴムの投入と同時に投入、混練したり、酸化亜鉛、ステアリン酸、老化防止剤などの所謂ゴム薬をジエン系ゴムの投入と同時に投入、混練したり、或はジエン系ゴムの混練を終えた後にアロマオイルを投入し混合してもよい。
【００１８】
本発明において、ジエン系ゴム、シリカ、シランカップリング剤、カーボンブラック、アロマオイル、および加硫系配合剤を除く配合剤を、混合、混練する混練工程（第一段階の混合工程）の後、得られた混合物を冷却し、加硫系配合剤を混合する工程（最終段階の混合工程）を行う。加硫系配合剤としては、加硫又は架橋剤、加硫促進剤、加硫遅延剤等を例示することができる。加硫系配合剤を混合する方法は、通常のタイヤ用ゴム組成物の製造方法と同様にして行うことができる。
【００１９】
本発明で製造するタイヤ用ゴム組成物は、天然ゴムおよび／またはイソプレンゴムを５０質量％以上含むジエン系ゴム１００質量部にシリカを４０質量部以上８０質量部未満配合し、シランカップリング剤をシリカ量の２〜１５質量％配合したものである。
【００２０】
タイヤ用ゴム組成物は、ジエン系ゴム１００質量％中、天然ゴムおよび／またはイソプレンゴムを５０質量％以上含む。天然ゴムおよび／またはイソプレンゴムを含むことにより、タイヤ用ゴム組成物の機械的特性をより高くすることができる。天然ゴムおよび／またはイソプレンゴムは、ジエン系ゴム１００質量％中、好ましくは５０〜１００質量％、より好ましくは５５〜９０質量％、更に好ましくは６０〜８５質量％含有するとよい。天然ゴムおよび／またはイソプレンゴムが５０質量％未満であると、機械的特性を高くする効果が十分に得られない。
【００２１】
本発明の製造方法は、意外にも天然ゴムの素練り工程を省略することができる。このため素練り工程に要する設備、時間および労力を省くことができるので、生産性を高くすることができる。また、天然ゴムの素練り工程を省いた製造方法により得られるゴム組成物は、天然ゴムの素練り工程を実施した従来の製造方法により得られたゴム組成物と比べ、同等以上の機械的特性を得ることができる。例えば、ゴム組成物の破壊エネルギーの指標として抗張積（引張り破断強度と引張り破断伸びの積）が挙げられるが、本発明の製造方法を適用することにより、従来レベル以上の抗張積を備えたタイヤ用ゴム組成物を得ることができる。
【００２２】
タイヤ用ゴム組成物は、天然ゴムおよびイソプレンゴム以外の他のジエン系ゴムを配合することができる。他のジエン系ゴムとしては、例えばブタジエンゴム、スチレン−ブタジエンゴム、スチレン−イソプレンゴム、スチレン−イソプレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム等が挙げられる。これらのジエン系ゴムは、その分子鎖の末端および／または側鎖がエポキシ基、カルボキシ基、アミノ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、シリル基、アミド基等により、変性された変性ジエン系ゴムでもよい。
【００２３】
シリカとしては、例えば湿式シリカ（含水ケイ酸）、乾式シリカ（無水ケイ酸）、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム等が挙げられ、これらを単独または２種以上を組合わせて使用してもよい。またシリカの表面をシランカップリング剤により表面処理が施された表面処理シリカを使用してもよい。
【００２４】
シリカのＣＴＡＢ吸着比表面積は、特に制限されるものではないが、好ましくは８０〜３００ｍ2／ｇ、より好ましくは１００〜２５０ｍ2／ｇであるとよい。シリカのＣＴＡＢ吸着比表面積を８０ｍ2／ｇ以上にすることにより、ゴム組成物の機械的特性および耐摩耗性を確保することができる。またシリカのＣＴＡＢ吸着比表面積を３００ｍ2／ｇ以下にすることにより、低発熱性を良好にすることができる。本明細書において、シリカのＣＴＡＢ比表面積は、ＩＳＯ  ５７９４により測定された値とする。
【００２５】
シリカは、ジエン系ゴム１００質量部に対し４０質量部以上８０質量部未満、好ましくは４５〜７５質量部、より好ましくは５０〜７０質量部配合する。シリカの配合量を４０質量部以上にすることにより、耐久性を向上することができる。またシリカの配合量を８０質量部未満にすることにより、低発熱性を改良することができる。
【００２６】
シランカップリング剤は、シリカ配合のゴム組成物に使用可能なものであれば特に制限されるものではないが、硫黄含有シランカップリング剤、アミノ基含有シランカップリング剤等を例示することができ、例えば、ビス−（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラサルファイド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジサルファイド、３−トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾールテトラサルファイド、γ−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−オクタノイルチオプロピルトリエトキシシラン等の硫黄含有シランカップリング剤、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル-ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（ビニルベンジル）−２−アミノエチル−３−アミノプロピルトリメトキシシランの塩酸塩、等のアミノ基含有シランカップリング剤を例示することができる。
【００２７】
シランカップリング剤の配合量は、シリカの重量に対し２〜１５質量％、好ましくは４〜１２質量％にする。シランカップリング剤の配合量をシリカ量の２質量％以上にすることによりシリカの分散を改良することができる。またシランカップリング剤の配合量をシリカ量の１５質量％以下にすることによりシランカップリング剤同士の縮合を抑制し、所望の硬度や強度を有するゴム組成物を得ることができる。
【００２８】
本発明で製造するタイヤ用ゴム組成物は、シリカおよびシランカップリング剤と共に、カーボンブラックおよび／またはアロマオイルを共に配合することができる。
【００２９】
カーボンブラックとしては、例えばＳＡＦ、ＩＳＡＦ、ＨＡＦ、ＦＥＦ、ＧＰＦ、ＨＭＦ、ＳＲＦ等のファーネスカーボンブラックが挙げられ、これらを単独または２種以上を組合わせて使用してもよい。カーボンブラックの窒素吸着比表面積は、特に制限されるものではないが、好ましくは７０〜２４０ｍ2／ｇ、より好ましくは９０〜２００ｍ2／ｇであるとよい。カーボンブラックの窒素吸着比表面積を７０ｍ2／ｇ以上にすることにより、ゴム組成物の機械的特性および耐摩耗性を確保することができる。またカーボンブラックの窒素吸着比表面積を２４０ｍ2／ｇ以下にすることにより、低発熱性を良好にすることができる。本明細書において、カーボンブラックの窒素吸着比表面積は、ＪＩＳ  Ｋ６２１７−２に準拠して、測定するものとする。
【００３０】
カーボンブラックは、ジエン系ゴム１００質量部に対し好ましくは５〜１００質量部、より好ましくは１０〜８０質量部配合することができる。カーボンブラックの配合量を５質量部以上にすることにより、ゴム組成物の機械的特性および耐摩耗性を確保することができる。またカーボンブラックの配合量を１００質量部以下にすることにより、低発熱性を確保することができる。
【００３１】
タイヤ用ゴム組成物は、シリカ、カーボンブラック以外の他の充填剤を配合することができる。他の充填材としては、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、タルク、クレー、アルミナ、水酸化アルミニウム、酸化チタン、硫酸カルシウムを挙げることができる。これらを単独または２種以上を組合わせて使用してもよい。
【００３２】
アロマオイルとしては、例えば、ＡＳＴＭ  Ｄ２１４０に準拠して求められた芳香族系炭化水素の質量百分率が１５質量％以上のものが好適に使用される。すなわち、その分子構造的に芳香族系炭化水素、パラフィン系炭化水素、ナフテン系炭化水素を含有することができ、芳香族系炭化水素の含有比率が１５質量％以上のものが好ましく、１７質量％以上のものがより好ましい。また、アロマオイル中の芳香族系炭化水素の含有比率は、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６５質量％以下であるとよい。
【００３３】
アロマオイルの市販品としては、例えば昭和シェル石油社製エキストラクト４号Ｓ、出光興産社製のＡＣ−１２、ＡＣ−４６０、ＡＨ−１６、ＡＨ−２４、ＡＨ−５８、ジャパンエナジー社製のプロセスＮＣ３００Ｓ、プロセスＸ−１４０などが挙げられる。
【００３４】
タイヤ用ゴム組成物において、アロマオイルの配合量は、ジエン系ゴム１００質量部に対し好ましくは３〜５０質量部、より好ましくは５〜４０質量部であるとよい。アロマオイルの配合量を３質量部以上にすることにより、良好な加工性を確保することができる。また、アロマオイルのの配合量を５０質量部以下にすることにより、耐摩耗性を確保することができる。
【００３５】
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、加硫又は架橋剤、加硫促進剤、老化防止剤、可塑剤、加工助剤、液状ポリマー、テルペン系樹脂、熱硬化性樹脂などのタイヤ用ゴム組成物に一般的に使用される各種添加剤を、本発明の目的を阻害しない範囲内で配合することができる。またかかる添加剤は一般的な方法で混練してゴム組成物とし、加硫又は架橋するのに使用することができる。これらの添加剤の配合量は本発明の目的に反しない限り、従来の一般的な配合量とすることができる。
【００３６】
以下、実施例によって本発明をさらに説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
【実施例】
【００３７】
表２に示す配合を有するゴム組成物１および２について、製造方法を異ならせてタイヤ用ゴム組成物の製造を行った。表２のゴム組成物の配合は、ジエン系ゴム１００質量部に対する配合量を記載し、各成分の略号および第一段階、最終段階のいずれの混合工程でミキサーに投入したかを記載した。第一段階の混合では、表２の「第一段階の混合」の欄に記載した各成分の全量をミキサー（容量１．７リットルの密閉式バンバリーミキサー、神戸製鋼社製）に表１に示す順番で投入し混練し、混練物を得、ミキサーから放出して冷却した。冷却の後、混練物を再度ミキサーに投入し、表２の「最終段階の混合」の欄に記載した各成分を投入し混合することにより、９種類の製造方法でゴム組成物を調製した（実施例１〜６、標準例、比較例１〜２）。
【００３８】
バンバリーミキサーの温調は、６０℃に設定した状態で、各種原料の温度は、常温（２３℃）で混合を開始する。第一段階の混合において、混合条件として、１番目に投入した成分の混合時間及びの混合完了後の温度と２番目に投入した成分の混合初期温度を表１に記載した。２、３番目に投入した成分の混合時間は、それぞれ１分間とした。なお第一段階の混合で得られた混練物を機外での空冷は２３℃になるまで冷却し、加硫剤を配合した後の混合は、バンバリーミキサーで１．５分間とした。
【００３９】
上記製造方法において、標準例の製造方法では、第一段階の混合工程の前に、天然ゴムの素練りを１．５分間行った。他の実施例１〜６および比較例１〜２の製造方法では、素練り工程を行わなかった。標準例について、素練り工程（１．５分間）、第一段階の混合工程（第１投入の混合時間：０．５分、第２投入の混合時間：１分、第３投入の混合時間：１分）および最終工程（１．５分）の合計５．５分間が混練に要した時間である。同様に実施例１〜６および比較例１〜２について、第一段階の混合工程（第１投入の混合時間：表１に記載、第２投入の混合時間：１分、第３投入の混合時間：１分）および最終工程（１．５分）の合計の混練時間を求めた。得られた混練時間に基づき、以下の計算式に基づき生産性の指数を求めた。
（生産性の指数）＝（標準例の混練時間）／（各実施例の混練時間）×１００
算出された生産性の指数を、表２の「生産性」の欄に記載した。この指数が大きいほど混練時間が短く、生産性が優れることを意味する。
【００４０】
得られたタイヤ用ゴム組成物を、所定形状の金型（内寸；長さ１５０ｍｍ、幅１５０ｍｍ、厚さ２ｍｍ）を用いて１７０℃、１０分間加硫し、加硫ゴム試験片を作成した。得られた加硫ゴム試験片を使用して、以下に示す試験方法で、シリカ分散度、転がり抵抗性および抗張積を測定した。
【００４１】
シリカ分散度
得られた加硫ゴム試験片のシリカ分散度を、ＩＳＯ  １１３４５のＢ法に準拠し、ＯＰＴＩＧＲＡＤＥ社製ディスパグレーダー１０００を用いて測定した。シリカの分散度はＸ値として評価した。得られた値は、標準例の値を１００にする指数として表１の「シリカ分散度」の欄に記載した。シリカ分散度の指数が大きいほどシリカの分散性が良好であることを意味する。
【００４２】
転がり抵抗性［６０℃のｔａｎδ］
得られた加硫ゴム試験片の動的粘弾性を、岩本製作所（株）製の粘弾性スペクトロメーターを用い、伸張変形歪率１０±２％、振動数２０Ｈｚ、温度６０℃の条件にて測定し、ｔａｎδ（６０℃）を求めた。得られた結果は、それぞれの逆数を算出し、標準例の値を１００にする指数として表１の「転がり抵抗性」の欄に記載した。また転がり抵抗性の指数が大きいほどｔａｎδ（６０℃）が小さく低発熱性であり、タイヤにしたとき転がり抵抗が小さく燃費性能が優れることを意味する。
【００４３】
抗張積
得られた加硫ゴム試験片を用いて、ＪＩＳ  Ｋ６２５１に準拠して、ダンベル型ＪＩＳ３号形試験片を作製した。得られた試験片を用い、室温（２３℃）で５００ｍｍ／分の引張り速度で引張り試験を行い、引張り破断強度および引張り破断伸びを測定し、得られた引張り破断強度および引張り破断伸びの積を抗張積として算出した。得られた抗張積の値は、標準例の値を１００とする指数として、表１の「抗張積」の欄に記載した。この指数が大きいほど抗張積が高く、機械的特性が優れることを意味する。
【００４４】
【表１】
2019099589.tif 000002
【００４５】
【表２】
2019099589.tif 000003
【００４６】
表２において、使用した原材料の種類は、以下の通りである。
・シリカ：デグサ社製Ｕｌｔｒａｓｉｌ  ＶＮ３、ＣＴＡＢ吸着比表面積が１５３ｍ2/ｇ
・表面処理シリカ：エボニック  デグサ社製Ｓｉ６９をシリカ（デグサ社製Ｕｌｔｒａｓｉｌ  ＶＮ３）に対して１０質量％表面処理したシリカ
・シランカップリング剤：スルフィド系シランカップリング剤、エボニック  デグサ社製Ｓｉ６９
・天然ゴム：ＮＲ、ＴＳＲ２０、ガラス転移温度：−６５℃
・ブタジエンゴム：ＢＲ、日本ゼオン社製Ｎｉｐｏｌ  ＢＲ１２２０、ガラス転移温度：−１０５℃
・カーボンブラック：ＣＢ，新日化カーボン社製ニテロン＃３００ＩＨ、窒素吸着比表面積が１１５ｍ2/ｇ
・アロマオイル：昭和シェル石油社製エキストラクト４号Ｓ
・酸化亜鉛：正同化学工業社製酸化亜鉛３種
・ステアリン酸：日油社製ステアリン酸
・老化防止剤１：フレキシス社製サントフレックス  ６ＰＰＤ
・硫黄：四国化成工業社製ミュークロンＯＴ−２０
・加硫促進剤１：大内新興化学工業社製ノクセラーＣＺ-Ｇ（ＣＺ）
【００４７】
表１から明らかなように実施例１〜６の製造方法により得られたゴム組成物は、シリカ分散度、低発熱性（６０℃のｔａｎδ）、抗張積および生産性を改良することが確認された。
【００４８】
比較例１で得られたゴム組成物は、標準例におけるシリカの代わりに表面処理シリカを配合したが、１番目の投入によりミキサーの温度上昇により、シリカ分散度および低転がり抵抗性を十分に改良することができない。
比較例２で得られたゴム組成物は、第一段階の混合においてミキサーへの１番目の投入、混合をシリカだけとし、シランカップリング剤を１番目に投入しなかったので、シリカとシランカップリング剤が十分に反応せずシリカ分散度および低転がり抵抗性を十分に改良することができない。また抗張積を改良することもできない。