(57)【要約】      （修正有）【課題】新規な三環式化合物、該化合物を含む医薬組成物、および、例えば特定のがんの治療または予防のためのその使用方法、ならびに療法におけるその使用の提供。【解決手段】下式（Ｉ）で示される三環式化合物、および該化合物を含む医薬的に許容される組成物。2019070014.tif 000329式中、Ａは、置換されてもよいヘテロシクロ、又は置換されてもよいヘテロアリール、Ｘ及びＹは、Ｈ、置換されてもよいアルキル等、Ｚは、Ｈ、ハロゲン等、Ｒ１は、独立して、１以上のＨ、ハロゲン等、Ｒ２は、Ｈ、ハロゲン等、Ｒ７は、Ｈ、置換されてもよいアルキル等、を表す。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
式：
【化１】
2019070014.tif 000318
［式中：
Ａは、置換されてもよいヘテロシクロ、または置換されてもよいヘテロアリールであって、ここで置換基は１または複数のＲであり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいアリール、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール−ＳＯ２、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ５は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ７は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＯＲ４、ＣＮ、またはハロゲンである］
で示される化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項２】
式（ＩＩ）：
【化２】
2019070014.tif 000319
［式中：
Ａは、置換されてもよいヘテロシクロ、または置換されてもよいヘテロアリールであって、ここで置換基は１または複数のＲであり；
Ｒは、独立して、水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいアリール、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール−ＳＯ２、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ５は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ７は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＯＲ４、ＣＮ、またはハロゲンである］
で示される請求項１に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項３】
式（ＩＩ）：
【化３】
2019070014.tif 000320
［式中：
Ａは、置換されてもよいヘテロシクロ、または置換されてもよいヘテロアリールであって、ここで置換基は１または複数のＲであり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ６は、水素、または置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される請求項２に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項４】
式：
【化４】
2019070014.tif 000321
［式中：
Ａは
【化５】
2019070014.tif 000322
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ６は、水素、または置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される請求項１に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項５】
式：
【化６】
2019070014.tif 000323
［式中：
Ａは
【化７】
2019070014.tif 000324
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−,−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ６は、水素、または置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される請求項４に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項６】
式：
【化８】
2019070014.tif 000325
［式中：
Ａは
【化９】
2019070014.tif 000326
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ６は、水素、または置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される請求項５に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項７】
式：
【化１０】
2019070014.tif 000327
［式中：
Ａは
【化１１】
2019070014.tif 000328
であり；
ＸおよびＹは、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−置換されてもよいヘテロシクロ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、置換されてもよいアリール、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリール、置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、置換されてもよいヘテロサイクリル、置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、置換されてもよいヘテロアリール、または置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ６は、水素、または置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される請求項６に記載の化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項８】
以下の：
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（１,１,１,７,７,７−ヘキサフルオロヘプタン−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（１Ｓ）−４,４,４−トリフルオロ−１−フェニルブチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−｛３−［４−（ヒドロキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
５−｛５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
２−｛５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
（１Ｒ）−１−シクロプロピル−１−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］エタン−１−オール、
２−｛３−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛３−［４−（２Ｈ３）メトキシ−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−［３−（４−メトキシ−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
（１Ｒ）−１−シクロプロピル−１−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］エタン−１−オール、
２−｛６−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
（１Ｓ）−１−シクロプロピル−１−｛６−フルオロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝エタン−１−オール、
（１Ｒ）−１−シクロプロピル−１−｛６−フルオロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝エタン−１−オール、
２−｛５−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛８−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛６−フルオロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛５−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛８−フルオロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
（１Ｒ）−１−シクロプロピル−１−｛６−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝エタン−１−オール、
２−｛６−フルオロ−５−［（５−メチル−１,２−オキサゾール−３−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛６−クロロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−［（Ｒ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（｛９−フルオロ−７−メタンスルホニル−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−５−イル｝）メチル］−３−フルオロピリジン、
（１Ｓ）−１−シクロプロピル−１−｛６−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝エタン−１−オール、
２−｛８−フルオロ−５−［（５−メチル−１,２−オキサゾール−３−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛５−［（５−クロロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛５−［（３−クロロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛５−［（４−クロロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（３−フルオロピリジン−２−イル）メチル］−６−フルオロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛６−フルオロ−５−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛８−フルオロ−５−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛３−［４−（２Ｈ３）メトキシ−１−（２Ｈ３）メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛３−［４−メトキシ−１−（２Ｈ３）メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−メトキシ−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−アミン、
Ｎ−｛２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−イル｝アセトアミド、
Ｎ−｛２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−イル｝メタンスルホンアミド、
メチル  Ｎ−｛２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−イル｝カルバマート、
５−｛６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
５−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
５−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
Ｎ−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−イル］シクロプロパンスルホンアミド、
５−｛９−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
５−｛９−メタンスルホニル−６,７−ジメトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
５−｛９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、または
２−｛３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
より選択される化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体。
【請求項９】
開示されているＦＲＥＴ  ＢＲＤ４アッセイにおけるＩＣ５０が１５００ｎＭ未満である、請求項１に記載の化合物。
【請求項１０】
開示されているＦＲＥＴ  ＢＲＤ４アッセイにおけるＩＣ５０が２５ｎＭ未満である、請求項１に記載の化合物。
【請求項１１】
開示されているＦＲＥＴ  ＢＲＤ４アッセイにおけるＩＣ５０が５ｎＭ未満である、請求項１に記載の化合物。
【請求項１２】
請求項１に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩と、１または複数の医薬的に許容される担体、希釈剤または賦形剤とを含む、医薬組成物。
【請求項１３】
請求項１に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩と、１または複数の他の治療的に活性な薬剤とを一緒に含む併用医薬生成物。
【請求項１４】
療法にて用いるための請求項１に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩。
【請求項１５】
ブロモドメイン阻害剤の必要性が示される疾患または症状の治療にて用いるための請求項１に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩。
【請求項１６】
疾患または症状が癌であるところの、請求項１５に従って用いるための化合物またはその医薬的に許容される塩。
【請求項１７】
ブロモドメイン阻害剤の必要性が示される疾患または症状の治療用の医薬の製造における、請求項１に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩の使用。
【請求項１８】
ブロモドメイン阻害剤の必要性が示される疾患または症状の治療を必要とする対象にて該疾患または症状を治療する方法であって、治療上有効量の請求項１に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩を投与することを特徴とする方法。
【請求項１９】
ブロモドメインを請求項１に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩と接触させることを含む、ブロモドメインの阻害方法。
【請求項２０】
治療的に効果的な量の１または複数の請求項１に記載の化合物またはその医薬的に許容される塩を投与することを含む、がんの治療方法。
【請求項２１】
がんが、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、大腸がん、多発性骨髄腫、急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）、急性リンパ性白血病（ＡＬＬ）、膵臓がん、肝臓がん、肝細胞がん、神経芽細胞腫、他の固形腫瘍、または他の血液がんである、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
がんが、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、大腸がん、多発性骨髄腫、またはＡＭＬである、請求項２１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願は、全内容が出典を明示することで本明細書に組み込まれる、２０１３年１２月２４日付け出願の米国仮特許出願番号６１／９２０,５００から由来の優先権を主張する。
【０００２】
（発明の分野）
本発明は、新規な三環式化合物、該化合物を含む医薬組成物、および、例えば特定のがんの治療または予防のためのその使用方法、ならびに療法におけるその使用を提供を提供する。
【背景技術】
【０００３】
真核生物のゲノムは細胞の核内で高度に組織化される。二本鎖ＤＮＡの長鎖をヒストンタンパク質のオクトマーの回りに巻き付けヌクレオソームを形成する。次に、この基本単位は、ヌクレオソームを集め、折りたたむことでさらに圧縮され、高度に圧縮したクロマチン構造を形成する。一定の範囲で圧縮の異なる状態とすることも可能であり、この構造の気密性は細胞周期の間で変化し、細胞分裂の過程で最も密集した状態となる。最近では、クロマチン鋳型が、エピジェネティック制御と称される、基本的に重要な一連の遺伝子調節機構を形成するとの認識がある。ヒストンおよびＤＮＡに対して広範囲に及ぶ特異的な化学修飾（アセチル化、メチル化、リン酸化、ユビキチン化およびＳＵＭＯ化など）を施すことで、エピジェネティックレギュレーターはゲノムの構造、機能およびアクセス性をモジュレートし、それが遺伝子発現にて膨大な衝撃を付与することとなる。
【０００４】
修飾は静電気を変化させることでＤＮＡとヒストンオクトマーの相関性をゆるめるため、ヒストンのアセチル化を遺伝子転写の活性化と関連付けるのが最も一般的である。この物理的変化に加えて、特異的タンパク質がヒストン内のアセチル化リジン残基に結合し、そのエピジェネティックコードを読み解く。ブロモドメインは、アセチル化レジン残基に共通して結合するが、ヒストンとの関連で非排他的に結合する、タンパク質内にある小型（約１１０個のアミノ酸）の他とは異なるドメインである。ブロモドメインを持つタンパク質であると認識されている約５０種のタンパク質のファミリーがあり、それらは細胞内で一連の機能を有する。ブロモドメインを持つタンパク質のＢＥＴファミリーは、タンデムブロモドメインを有する４種のタンパク質（ＢＲＤ２、ＢＲＤ３、ＢＲＤ４およびＢＲＤ−Ｔ）を含み、それらは近接している２つのアセチル化レジン残基と結合し、その相互作用の特異性を増大させる能力を有する。
【０００５】
ＢＲＤ２およびＢＲＤ３は、活動的に転写される遺伝子と一緒にヒストンと交わり、転写伸長を容易にすることと関連付けられる可能性があると報告されており（Leroyら、Mol. Cell. 2008 30 (1) : 51-60）、一方でＢＲＤ４はｐＴＥＦ−Ｉ３複合体を誘導性遺伝子に補充し、ＲＮＡポリメラーゼのリン酸化および転写出力の強化が得られることと関連しているようである（Hargreavesら、Cell, 2009 138 (1)：1294145）。ファミリのすべての構成員は、細胞周期の局面を制御または遂行するにおいて何らかの機能があり、細胞分裂の間に染色体と複合したままであることが明らかにされ、エピジェネティック記憶の維持に一定の役割のあることを示唆すると報告されている。加えて、あるウイルスでは、これらのタンパク質を用いて、ウイルス複製の過程の一部として、そのゲノムを宿主細胞のクロマチンに繋ぎ止めている（Youら、Cell, 2004 117 (3)：349-60）。
【０００６】
この標的に関連する最近の論文として、Prinjhaら、Trends in Pharmacalogical Sciences, March 2012, Vol.33, No.3, pp.146-153；Conway、ACS Med. Chem. Lett., 2012, 3, 691-694；およびHewingsら、J. Med. Chem., 2012, 55, 9393-9413が挙げられる。
【０００７】
開発中であると報告されている小分子のＢＥＴ阻害剤として、ＧＳＫ−５２５７６２Ａ、ＯＴＸ−０１５、ＴＥＮ−０１０、ならびにオックスフォード大学およびコンステレーション（Constellation）製薬会社から由来のものが挙げられる。
【０００８】
数百種のエピジェネティックエフェクターがこれまでに同定されており、そのうちの多くはクロマチン結合タンパク質またはクロマチン修飾酵素である。これらのタンパク質は、神経変性障害、代謝疾患、炎症およびがんなどの種々の障害と関連付けられる。かくして、ブロモドメインとその同種のアセチル化タンパク質との結合を阻害するこれらの化合物は、一連の自己免疫および炎症疾患または症状の治療にて、あるいは種々の型のがんの治療にて新たな解決策を約束する。
【発明の概要】
【０００９】
式（Ｉ）：
【化１】
2019070014.tif 000002
［式中：
Ａは、所望により置換されてもよいヘテロシクロまたは所望により置換されてもよいヘテロアリールであり、ここで置換基は１または複数のＲであり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリールまたは所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール−ＳＯ２、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり、
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；あるいは
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、所望により置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ５は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ７は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＯＲ４、ＣＮまたはハロゲンである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００１０】
別の態様において、本発明の化合物またはその医薬的に許容される塩と、１または複数の医薬的に許容される担体、希釈剤または賦形剤とを含む医薬組成物が提供される。
【００１１】
別の態様において、治療に用いるための本発明の化合物またはその医薬的に許容される塩が提供される。特に、ブロモドメイン阻害剤の必要性が示される疾患または症状の治療に用いるための化合物またはその医薬的に許容される塩が提供される。
【００１２】
別の態様において、自己免疫および炎症疾患または症状を治療する方法であって、その治療の必要のある対象に、治療上有効量のブロモドメイン阻害剤を投与することを含む方法が提供される。
【００１３】
もう一つ別の態様において、がんを治療する方法であって、その治療の必要のある対象に、治療上有効量のブロモドメイン阻害剤を投与することを含む方法が提供される。
【００１４】
もう一つ別の態様において、本発明は、ブロモドメインを持つタンパク質が介在する障害を治療する必要のある患者にて該障害を治療する方法であって、該患者に本発明の化合物を投与する工程を含む方法を提供する。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
第１の態様において、本発明は、式（Ｉ）：
【化２】
2019070014.tif 000003
［式中：
Ａは、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、または所望により置換されてもよいヘテロアリールであり、ここで置換基は１または複数のＲであり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール−ＳＯ２、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；あるいは
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、所望により置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ５は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ７は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＯＲ４、ＣＮ、またはハロゲンである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体を提供する。
【００１６】
第２の態様において、本発明は、式（ＩＩ）：
【化３】
2019070014.tif 000004
［式中：
Ａは、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、または所望により置換されてもよいヘテロアリールであり、ここで該置換基は１または複数のＲであり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＯＲ４、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＣＯＲ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ５、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール−ＳＯ２、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、所望により置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ５は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ７は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＯＲ４、ＣＮ、またはハロゲンである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体であって、請求項１に記載の化合物を提供する。
【００１７】
第３の態様において、本発明は、最初の２つの態様の範囲内にある、式（ＩＩ）：
【化４】
2019070014.tif 000005
［式中：
Ａは、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、または所望により置換されてもよいヘテロアリールであり、ここで該置換基は１または複数のＲであり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６） アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、所望により置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体を提供する。
【００１８】
上記の態様の範囲内にある第４の態様において、式：
【化５】
2019070014.tif 000006
［式中：
Ａは、
【化６】
2019070014.tif 000007
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６） アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、所望により置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体を提供する。
【００１９】
第５の態様において、本発明は、上記の態様の範囲内にある、式：
【化７】
2019070014.tif 000008
［式中：
Ａは
【化８】
2019070014.tif 000009
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、所望により置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体を提供する。
【００２０】
第６の態様において、本発明は、上記の態様の範囲内にある、式：
【化９】
2019070014.tif 000010
［式中：
Ａは
【化１０】
2019070014.tif 000011
であり；
Ｒは、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシアルキル、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨ２Ｆ、ＣＨＦ２、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ６）シクロアルキル、所望により置換されてもよいヘテロシクロ、−ＯＲ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ３Ｒ４、ＮＲ３Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＲ３、ＮＲ６ＣＯＲ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３、ＮＲ６ＣＯ２Ｒ３（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、ＳＯ２（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、またはＮＲ６ＳＯ２Ｒ４（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６） アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、所望により置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体を提供する。
【００２１】
第７の態様において、本発明は、上記の態様の範囲内にある、式：
【化１１】
2019070014.tif 000012
［式中：
Ａは
【化１２】
2019070014.tif 000013
であり；
ＸおよびＹは、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロより独立して選択され；
Ｚは、水素、ハロゲン、−ＯＨ、（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、または−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４であり；
Ｒ１は、各々独立して、１または複数の水素、ハロゲン、−ＣＮ、−ＯＲ４、−ＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＣＯＯＨ、−ＯＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＯＣＯＲ３、−ＮＲ６ＣＯＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２ＮＲ３Ｒ４、−ＮＲ６ＳＯ２Ｒ４、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＣＯ−、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル−ＣＯ−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−ＮＲ６ＳＯ２−所望により置換されてもよいヘテロシクロ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＮＲ６ＳＯ２−、または所望により置換されてもよいヘテロシクロ−ＮＲ６ＳＯ２−であり；
Ｒ２は、水素、ハロゲン、−ＣＮ、ＯＨ、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルコキシ、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロシクロであり；
Ｒ３は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルケニル、所望により置換されてもよい（Ｃ２−Ｃ６）アルキニル、シアノ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、ヒドロキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリール、所望により置換されてもよいアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいアリールオキシ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル−ＳＯ２−、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル、所望により置換されてもよいヘテロサイクリル（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、所望により置換されてもよいヘテロアリール、または所望により置換されてもよいヘテロアリール（Ｃ１−Ｃ６）アルキルであり；
Ｒ４は、水素、所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、または所望により置換されてもよい（Ｃ３−Ｃ８）シクロアルキルであるか；または
Ｒ３およびＲ４は、それらが結合する窒素原子と一緒になって、所望により置換されてもよい（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロアリール、または（Ｃ４−Ｃ８）ヘテロ環式環を形成してもよく；
Ｒ６は、水素、または所望により置換されてもよい（Ｃ１−Ｃ６）アルキルである］
で示される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体を提供する。
【００２２】
もう一つ別の態様において、第１の態様の範囲内にある具体的な実施例より選択される化合物、あるいはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００２３】
もう一つ別の態様において、上記の態様の範囲内にある下位群の化合物より選択される化合物が提供される。
【００２４】
もう一つ別の態様において、以下：プロパン
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（１,１,１,７,７,７−ヘキサフルオロヘプタン−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（１Ｓ）−４,４,４−トリフルオロ−１−フェニルブチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
２−｛３−［４−（ヒドロキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
５−｛５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
２−｛５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
（１Ｒ）−１−シクロプロピル−１−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］エタン−１−オール、
２−｛３−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛３−［４−（２Ｈ３）メトキシ−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−［３−（４−メトキシ−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール、
（１Ｒ）−１−シクロプロピル−１−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］エタン−１−オール、
２−｛６−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
（１Ｓ）−１−シクロプロピル−１−｛６−フルオロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝エタン−１−オール、
（１Ｒ）−１−シクロプロピル−１−｛６−フルオロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝エタン−１−オール、
２−｛５−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛８−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛６−フルオロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛５−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛８−フルオロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
（１Ｒ）−１−シクロプロピル−１−｛６−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝エタン−１−オール、
２−｛６−フルオロ−５−［（５−メチル−１,２−オキサゾール−３−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛６−クロロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−［（Ｒ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（｛９−フルオロ−７−メタンスルホニル−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−５−イル｝）メチル］−３−フルオロピリジン、
（１Ｓ）−１−シクロプロピル−１−｛６−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝エタン−１−オール、
２−｛８−フルオロ−５−［（５−メチル−１,２−オキサゾール−３−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛５−［（５−クロロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛５−［（３−クロロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛５−［（４−クロロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（３−フルオロピリジン−２−イル）メチル］−６−フルオロ−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛６−フルオロ−５−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛８−フルオロ−５−［（３−フルオロピリジン−２−イル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛３−［４−（２Ｈ３）メトキシ−１−（２Ｈ３）メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
２−｛３−［４−メトキシ−１−（２Ｈ３）メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール、
５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−メトキシ−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−アミン、
Ｎ−｛２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−イル｝アセトアミド、
Ｎ−｛２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−イル｝メタンスルホンアミド、
メチル  Ｎ−｛２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−イル｝カルバマート、
５−｛６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
５−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
５−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
Ｎ−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−イル］シクロプロパンスルホンアミド、
５−｛９−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、
５−｛９−メタンスルホニル−６,７−ジメトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール、および
２−｛３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
より選択される化合物、および／またはその医薬的に許容される塩、互変異性体または立体異性体が提供される。
【００２５】
本発明の第１の実施態様は、Ａが所望により置換されてもよいヘテロシクロまたは所望により置換されてもよいヘテロアリールであり、ここで置換基が１または複数のＲである、化合物を提供する。
【００２６】
本発明のもう一つ別の実施態様は、Ａが
【化１３】
2019070014.tif 000014
であり；
Ｒが、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ＯＣＤ３、ＣＦ３、ＣＨＦ２、または（Ｃ１−Ｃ３）アルキルである、化合物を提供する。
【００２７】
本発明のもう一つ別の実施態様は、Ａが
【化１４】
2019070014.tif 000015
であり；
Ｒが、独立して、１または複数の水素、ＣＤ３、ＯＣＤ３、ＣＦ３、ＣＨＦ２、または（Ｃ１−Ｃ３）アルキルである、化合物を提供する。
【００２８】
もう一つ別の実施態様において、本発明の化合物はＩＣ５０値が＜２５０ｎＭである。
【００２９】
もう一つ別の実施態様において、本発明の化合物はＩＣ５０値が＜２５ｎＭである。
【００３０】
もう一つ別の実施態様において、本発明の化合物はＩＣ５０値が＜５ｎＭである。
【００３１】
発明の他の実施態様
別の実施態様において、本発明は、医薬的に許容される担体と、治療上有効量の少なくとも１つの本発明の化合物またはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩もしくは溶媒和物とを含む医薬組成物を提供する。
【００３２】
別の実施態様において、本発明は、本発明の化合物、あるいはその立体異性体、互変異性体、医薬的に許容される塩、または溶媒和物の製造方法を提供する。
【００３３】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、ブロモドメインを持つタンパク質が介在する障害の活性を阻害する必要のある患者にて、その活性を阻害する方法であって、該患者に少なくとも１つの本発明の化合物を投与する工程を含む、方法を提供する。
【００３４】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、種々の型のがんを治療および／または予防する方法であって、かかる治療および／または予防を必要とする患者に、治療上有効量の１または複数の本発明の化合物を単独で、あるいは所望により、本発明の別の化合物および／または他の型の治療薬と組み合わせて投与することを含む方法を提供する。
【００３５】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、限定されるものではないが、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、大腸がん、多発性骨髄腫、急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）、急性リンパ性白血病（ＡＬＬ）、膵臓がん、肝臓がん、肝細胞がん、神経芽細胞腫、他の固形腫瘍、または他の血液がんを含む、種々の型のがんの治療および／または予防の方法を提供する。
【００３６】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、限定されるものではないが、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、大腸がん、多発性骨髄腫、ＡＭＬを含む、種々の型のがんの治療および／または予防の方法を提供する。
【００３７】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、療法に用いるための本発明の化合物を提供する。
【００３８】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、療法における同時の、別個の、または連続的な使用のための、本発明の化合物と、さらなる治療薬との併用製剤を提供する。
【００３９】
もう一つ別の実施態様において、本発明は、ブロモドメインを持つタンパク質を阻害する方法であって、該タンパク質を例示される化合物またはその医薬的に許容される塩もしくは組成物と接触させることを含む、方法を提供する。
【００４０】
治療適用
本発明の式（Ｉ）の化合物はブロモドメイン阻害剤であり、ブロモドメイン阻害剤の必要性を示す疾患および症状の治療にて有益である可能性がある。
【００４１】
ある実施態様において、ブロモドメイン阻害剤の必要性を示す疾患または症状の治療方法であって、その必要とする対象において、治療上有効量の式（Ｉ）の化合物またはその医薬的に許容される塩を投与することを含む方法が提供される。
【００４２】
もう一つ別の実施態様にて、慢性の自己免疫および／または炎症性症状の治療方法であって、その必要とする対象において、治療上有効量の式（Ｉ）の１または複数の化合物あるいはその医薬的に許容される塩を投与することを含む方法が提供される。
【００４３】
さらなる実施態様において、がんの治療方法であって、その必要とする対象において、治療上有効量の式（Ｉ）の１または複数の化合物あるいはその医薬的に許容される塩を投与することを含む方法が提供される。
【００４４】
ある実施態様において、その必要とする対象は、哺乳類、特にヒトである。
【００４５】
ブロモドメイン阻害剤は、全身性または組織炎症、感染または低酸素症に対する炎症性応答、細胞の活性化および増殖、脂質代謝作用、線維症と関連する種々の疾患または症状の治療にて、およびウイルス感染の予防および治療にて有用であると考えられる。
【００４６】
ブロモドメイン阻害剤は、関節リウマチ、骨関節炎、急性痛風、乾癬、全身性エリテマトーデス、多発性硬化症、炎症性腸疾患（クローン病および潰瘍性大腸炎）、喘息、慢性閉塞性気道疾患、肺炎、心筋炎、心膜炎、筋炎、湿疹、皮膚炎、脱毛症、白斑、水疱皮膚疾患、腎炎、血管炎、アテローム性動脈硬化症、アルツハイマー病、鬱病、網膜炎、ブドウ膜炎、強膜炎、肝炎、膵炎、原発性胆汁性肝硬変、硬化性胆管炎、アジソン病、下垂体炎、甲状腺炎、Ｉ型糖尿病、および移植臓器の急性拒絶反応などの、多種多様な慢性自己免疫または炎症性症状の治療に有用である可能性がある。
【００４７】
ブロモドメイン阻害剤は、急性痛風、巨細胞動脈炎、腎炎（ループス腎炎を含む）、糸球体腎炎などの器官が関与する血管炎、血管炎（巨細胞動脈炎を含む）、ウェグナー肉芽腫症、結節性多発動脈炎、ベーチェット病、カワサキ病、高安動脈炎および移植臓器の急性拒絶反応などの多種多様な急性炎症性症状の治療に有用である可能性がある。
【００４８】
ブロモドメイン阻害剤は、敗血症、敗血症症候群、敗血症ショック、エンドトキシン血症、全身性炎症反応症候群（ＳＩＲＳ）、多臓器機能不全症候群、毒素ショック症候群、急性肺傷害、ＡＲＤＳ（成人呼吸窮迫症候群）、急性腎不全、劇症肝炎、熱傷、急性膵炎、術後症候群、サルコイドーシス、ヘルクスハイマー反応、脳炎、脊髄炎、髄膜炎、マラリア、インフルエンザ、帯状ヘルペス、単純ヘルペスおよびコロナウイルスなどのウイルス感染に伴うＳＩＲＳなどの細菌、ウイルス、真菌、寄生虫またはそれらのトキシンでの感染に対する炎症性応答に関する疾患または症状の予防または治療に有用である可能性がある。
【００４９】
ブロモドメイン阻害剤は、心筋梗塞、脳血管虚血（脳卒中）、急性冠症候群、腎再灌流傷害、臓器移植、冠動脈バイパス移植術、心肺バイパス術、ならびに肺、腎臓、肝臓、胃腸または末梢肢の塞栓症などの虚血−再灌流傷害に付随する症状の予防または治療に有用である可能性がある。
【００５０】
ブロモドメイン阻害剤は、高コレステロール血症、アテローム性動脈硬化症およびアルツハイマー病などのＡＰＯ−Ａ１の制御を介して脂質代謝の障害を治療するのに有用である可能性がある。
【００５１】
ブロモドメイン阻害剤は、突発性肺線維症、腎線維症、術後狭窄、ケロイド形成、強皮症および心線維症などの線維性症状の治療に有用である可能性がある。
【００５２】
ブロモドメイン阻害剤は、ヘルペスウイルス、ヒトパピローマウイルス、アデノウイルス、ポックスウイルスおよび他のＤＮＡウイルスなどのウイルス感染の予防および治療に有用である可能性がある。
【００５３】
ブロモドメイン阻害剤は、血液性がん、肺、乳房および大腸がんを含む上皮性がん、正中線がん、ならびに間葉、肝臓、腎臓および神経性腫瘍を含むがんの治療にも有用である可能性がある。
【００５４】
ある実施態様において、ブロモドメイン阻害剤の必要性を示す疾患または症状は、肺血症、熱傷、膵炎、大きな外傷、出血および虚血などの全身性炎症応答症候群に付随する疾患より選択される。この実施態様にて、ブロモドメイン阻害剤は、診断の時点で、ＳＩＲＳ、発作開始、多臓器機能不全症候群（急性肺傷害、ＡＲＤＳ、急性の腎臓、肝臓、心臓および胃腸の傷害を含む）の発生率および死亡率を減少させるのに投与される。もう一つ別の実施態様にて、ブロモドメイン阻害剤は、敗血症、出血、広範囲に及ぶ組織損傷、ＳＩＲＳまたはＭＯＤＳ（多臓器機能不全症候群）のリスクが高い外科手術または他の操作の前に投与される。特定の実施態様において、ブロモドメイン阻害剤の必要性を示す疾患または症状は、敗血症、敗血症性症候群、敗血症性ショックおよび内毒血症である。別の実施態様において、ブロモドメイン阻害剤は、急性膵炎または急性／慢性膵炎の治療にその必要性が示唆される。もう一つ別の実施態様にて、ブロモドメイン阻害剤は熱傷の治療に示唆される。
【００５５】
ある実施態様において、ブロモドメイン阻害剤の必要性が示される疾患または症状は、単純ヘルペスの感染および再活性化、口唇ヘルペス、帯状ヘルペスの感染および再活性化、水痘、帯状疱疹、ヒトパピローマウイルス症、頚部異常増殖、アデノウイルス感染（急性呼吸器疾患を含む）、およびポックスウイルス感染（牛痘および天然痘およびアフリカブタコレラウイルスなどの感染）より選択される。
【００５６】
「ブロモドメイン阻害剤の必要性が示される疾患または症状」なる語は、上記したいずれかの、あるいはすべての病状を包含するものとする。
【００５７】
一の実施態様にて、ブロモドメインを阻害する方法であって、ブロモドメインを式（Ｉ）の化合物またはその医薬的に許容される塩と接触させることを含む方法が提供される。
【００５８】
療法にて用いるのに、式（Ｉ）の化合物ならびにその医薬的に許容される塩を化合物そのものとして投与することも可能であるが、医薬組成物として投与されるのがより一般的である。
【００５９】
医薬組成物は、単位用量に付き、所定量の活性成分を含有する単位剤形にて投与されてもよい。好ましい単位剤形の組成物は、活性成分を一日の用量またはそれ以下の用量で、あるいはその適切なフラクションで含有する組成物である。かくして、かかる単位剤形は一日に１回よりも多く投与されてもよい。好ましい単位剤形の組成物は、上記されるように、活性成分を、一日の用量またはそれ以下の用量（一日に１回より多く投与する場合に適用）にて、あるいはその適切なフラクションにて含有する組成物である。
【００６０】
本発明の化合物で処理され得る型のがんとして、以下に限定されないが、脳がん、皮膚がん、膀胱がん、卵巣がん、乳がん、胃がん、膵臓がん、前立腺がん、大腸がん、血液がん、肺がんおよび骨がんが挙げられる。かかる型のがんの例として、神経芽細胞腫、腸のがん、例えば直腸がん、大腸がん、家族性腺腫性ポリポーシスがんおよび遺伝性非ポリポーシス結腸直腸がん、食道がん、口唇がん、喉頭がん、下咽頭がん、舌がん、唾液腺がん、胃がん、腺がん、延髄甲状腺がん、乳頭甲状腺がん、腎臓がん、腎臓軟組織がん、卵巣がん、頚部がん、子宮体がん、子宮内膜がん、絨毛膜がん、膵臓がん、前立腺がん、精巣がん、乳がん、泌尿器がん、メラノーマ、脳腫瘍、例えば、神経膠芽腫、星細胞腫、髄膜腫、髄芽腫および末梢神経外胚葉腫、ホジキンリンパ腫、非ホジキンリンパ腫、バーキットリンパ腫、急性リンパ性白血病（ＡＬＬ）、慢性リンパ性白血病（ＣＬＬ）、急性骨髄性白血病（ＡＭＬ）、慢性骨髄性白血病（ＣＭＬ）、成人型Ｔ細胞白血病リンパ腫、びまん性大細胞型Ｂ細胞リンパ腫（ＤＬＢＣＬ）、肝細胞がん、胆嚢がん、気管支がん、小細胞肺がん、非小細胞肺がん、多発性骨髄腫、基礎細胞腫、奇形腫、網膜芽細胞腫、脈絡膜メラノーマ、精上皮腫、横紋筋肉腫、頭蓋咽頭腫、骨肉腫、軟骨肉腫、筋肉肉腫、脂肪肉腫、線維肉腫、ユーイング肉腫および形質細胞腫が挙げられる。
【００６１】
腫瘍にて認められるアポトーシスの欠如に加えて、アポトーシス耐性による免疫系の自己反応性細胞を排除する能力の欠陥は、自己免疫疾患の病理発生において重要な役割を果たしていると考えられる。自己免疫疾患は、免疫系細胞が自分自身の臓器および分子に対する抗体を産生するか、あるいは分子の破壊をもたらす組織を直接攻撃する点で特徴付けられる。その自己反応性細胞がアポトーシスを受けないことは疾患の発症をもたらす。アポトーシス制御の欠陥は、全身性エリトマトーデスまたは関節リウマチなどの自己免疫疾患にて確認されている。
【００６２】
かくして、もう一つ別の実施態様において、本発明は、自己免疫疾患の治療方法であって、その治療を必要とする患者に本発明の化合物または組成物を付与することからなる方法を提供する。かかる自己免疫疾患の例として、以下に限定されないが、関節リウマチ、全身性エリテマトーデス、シャープ症候群、ＣＲＥＳＴ症候群（石灰沈着、レイノー現象症候群、下部食道拡張症、毛細血管拡張症）、皮膚筋炎、血管炎（ウェゲナー病）およびシェーグレン症候群などの膠原病；グッドバスチャー症候群、急速進行性糸球体腎炎およびＩＩ型膜性増殖性糸球体腎炎などの腎疾患；Ｉ型糖尿病、自己免疫性多腺性内分泌不全症・カンジダ症・外胚葉ジストロフィー（ＡＰＥＣＥＤ）、自己免疫性副甲状腺機能亢進症、悪性貧血、生殖腺機能不全、突発性アジソン病、甲状腺機能亢進症、橋本甲状腺炎および原発性粘液水腫などの内分泌疾患；尋常性天疱瘡、水疱類天疱瘡、妊娠性疱疹、表皮水疱症および主要多形性紅斑などの皮膚疾患；原発性胆汁性肝硬変、自己免疫性胆道炎、自己免疫性１型肝炎、自己免疫性２型肝炎、原発性硬化性胆管炎などの肝疾患；多発性硬化症、重症筋無力症、ランバート・イートン筋無力症症候群、後天性神経筋緊張症、ギランバレー症候群（ミラー・フィッシャ症候群）、スティッフマン症候群、小脳変性、運動失調症、眼球クローヌス、感覚神経障害およびアカラシアなどの神経性疾患；自己免疫溶血性貧血、突発性血小板減少性紫斑病（ヴェールホフ病）などの血管疾患；ＡＩＤＳ、マラリアおよびシャーガス病などの自己免疫反応に付随する感染症が挙げられる。
【００６３】
本発明の化合物は、それ単独で、あるいは他の治療薬または放射線療法と組み合わせもしくは共同投与することで、特定の型のがんを治療するのに有用である。かくして、一の実施態様にて、本発明の化合物は、放射線療法あるいは細胞分裂停止または抗悪性腫瘍活性を有する別の治療薬と共同投与される。適切な細胞分裂停止のための化学療法用化合物として、以下に限定されないが、（ｉ）代謝拮抗剤；（ｉｉ）ＤＮＡ断片化剤；（ｉｉｉ）ＤＮＡ架橋剤；（ｉｖ）挿入剤；（ｖ）タンパク質合成阻害剤；（ｖｉ）カンプトテシンまたはトポテカンなどのトポイソメラーゼ−Ｉ毒；（ｖｉｉ）トポイソメラーゼＩＩ毒；（ｖｉｉｉ）微小管作用性（microtubule-directed）剤；（ｉｘ）キナーゼ阻害剤；（ｘ）多種多様な治験剤；（ｘｉ）ホルモン；および（ｘｉｉ）ホルモンアンタゴニストが挙げられる。本発明の化合物は、上記した１２種に分類される既知の薬剤、ならびに現在開発中の将来性のある薬剤と併用して用いるのが有用である可能性がある。特に、本発明の化合物は、現行の治癒標準薬ならびに将来予知可能な薬剤よりも発展する薬剤と併用して用いるのが有用である可能性がある。個々の投与量および投与計画は、医師の高度な知識あるいは当該分野における一般的な技法に基づいて定められる。
【００６４】
さらには、本発明の化合物が１または複数の免疫−腫瘍学の薬剤（immuno-oncology agent）と一緒に投与される、治療方法が提供される。がんの免疫治療薬としても知られる、本発明にて使用される免疫−腫瘍学の薬剤は、対象での免疫応答を強化し、刺激し、および／またはアップレギュレートするのに効果的である。一の態様にて、本発明の化合物と、免疫−腫瘍学の薬剤との投与は腫瘍増殖の阻害にて相乗効果を有する。
【００６５】
一の態様にて、本発明の化合物は、免疫−腫瘍学の薬剤を投与する前に順次投与される。もう一つ別の態様にて、本発明の化合物は、免疫学−腫瘍学の薬剤と同時に投与される。さらにもう一つ別の態様にて、本発明の化合物は免疫−腫瘍学の薬剤を投与した後に順次投与される。
【００６６】
もう一つ別の態様において、本発明の化合物は免疫−腫瘍学の薬剤と一緒に共同処方されてもよい。
【００６７】
免疫−腫瘍学の薬剤は、例えば、小分子薬物、抗体、または他の生物学的または小分子を包含する。生物学的な免疫−腫瘍学の薬剤の例として、限定されるものではないが、がんワクチン、抗体、およびサイトカインが挙げられる。一の態様において、抗体はモノクローナル抗体である。もう一つ別の態様にて、モノクローナル抗体はヒト化またはヒト抗体である。
【００６８】
一の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は（ｉ）刺激（共刺激を含む）受容体のアゴニスト、または（ｉｉ）Ｔ細胞に対する阻害（共阻害を含む）シグナルのアンタゴニストであり、それらは共に抗原特異的Ｔ細胞応答（しばしば、免疫チェックポイントレギュレータとも称される）をもたらす。
【００６９】
特定の刺激および阻害分子は免疫グロブリンスーパーファミリー（ＩｇＳＦ）の構成員である。共刺激または共阻害受容体に結合する膜結合リガンドのうちの一の重要なファミリーがＢ７ファミリーであり、Ｂ７−１、Ｂ７−２、Ｂ７−Ｈ１（ＰＤ−Ｌ１）、Ｂ７−ＤＣ（ＰＤ−Ｌ２）、Ｂ７−Ｈ２（ＩＣＯＳ−Ｌ）、Ｂ７−Ｈ３、Ｂ７−Ｈ４、Ｂ７−Ｈ５（ＶＩＳＴＡ）、およびＢ７−Ｈ６を包含する。共刺激または共阻害受容体に結合する膜結合リガンドのもう一つ別のファミリーが、同種ＴＮＦ受容体ファミリーの構成員に結合するＴＮＦファミリーの分子であり、ＣＤ４０およびＣＤ４０Ｌ、ＯＸ−４０、ＯＸ−４０Ｌ、ＣＤ７０、ＣＤ２７Ｌ、ＣＤ３０、ＣＤ３０Ｌ、４−１ＢＢＬ、ＣＤ１３７（４−１ＢＢ）、ＴＲＡＩＬ／Ａｐｏ２−Ｌ、ＴＲＡＩＬＲ１／ＤＲ４、ＴＲＡＩＬＲ２／ＤＲ５、ＴＲＡＩＬＲ３、ＴＲＡＩＬＲ４、ＯＰＧ、ＲＡＮＫ、ＲＡＮＫＬ、ＴＷＥＡＫＲ／Ｆｎ１４、ＴＷＥＡＫ、ＢＡＦＦＲ、ＥＤＡＲ、ＸＥＤＡＲ、ＴＡＣＩ、ＡＰＲＩＬ、ＢＣＭＡ、ＬＴβＲ、ＬＩＧＨＴ、ＤｃＲ３、ＨＶＥＭ、ＶＥＧＩ／ＴＬ１Ａ、ＴＲＡＭＰ／ＤＲ３、ＥＤＡＲ、ＥＤＡ１、ＸＥＤＡＲ、ＥＤＡ２、ＴＮＦＲ１、リンホトキシンα／ＴＮＦβ、ＴＮＦＲ２、ＴＮＦα、ＬＴβＲ、リンホトキシンα１β２、ＦＡＳ、ＦＡＳＬ、ＲＥＬＴ、ＤＲ６、ＴＲＯＹ、ＮＧＦＲを包含する。
【００７０】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、Ｔ細胞活性化を阻害するサイトカイン（例、ＩＬ−６、ＩＬ−１０、ＴＧＦ−β、ＶＥＧＦ、および他の免疫抑制サイトカイン）であるか、免疫応答を刺激するためにＴ細胞活性化を刺激するサイトカインである。
【００７１】
一の態様において、Ｔ細胞応答は、本発明の化合物と、１または複数の（ｉ）Ｔ細胞の活性化を阻害するタンパク質のアンタゴニスト（例えば、免疫チェックポイント阻害剤）、例えばＣＴＬＡ−４、ＰＤ−１、ＰＤ−Ｌ１、ＰＤ−Ｌ２、ＬＡＧ−３、ＴＩＭ−３、ガレクチン９、ＣＥＡＣＡＭ−１、ＢＴＬＡ、ＣＤ６９、ガレクチン−１、ＴＩＧＩＴ、ＣＤ１１３、ＧＰＲ５６、ＶＩＳＴＡ、２Ｂ４、ＣＤ４８、ＧＡＲＰ、ＰＤ１Ｈ、ＬＡＩＲ１、ＴＩＭ−１、およびＴＩＭ−４、および（ｉｉ）Ｔ細胞の活性化を刺激するタンパク質のアゴニスト、例えばＢ７−１、Ｂ７−２、ＣＤ２８、４−１ＢＢ（ＣＤ１３７）、４−１ＢＢＬ、ＩＣＯＳ、ＩＣＯＳ−Ｌ、ＯＸ４０、ＯＸ４０Ｌ、ＧＩＴＲ、ＧＩＴＲＬ、ＣＤ７０、ＣＤ２７、ＣＤ４０、ＤＲ３およびＣＤ２８Ｈとを併用することによって刺激され得る。
【００７２】
がんを治療するのに本発明の化合物と合わせることのできる他の薬剤として、ＮＫ細胞に対する阻害受容体のアンタゴニストまたはＮＫ細胞に対する活性化受容体のアゴニストが挙げられる。例えば、本発明の化合物は、リリルマブなどのＫＩＲのアゴニストと併用され得る。
【００７３】
併用療法のさらに別の薬剤として、限定されないが、ＣＳＦ−１Ｒアンタゴニスト抗体（ＲＧ７１５５（ＷＯ１１／７００２４、ＷＯ１１／１０７５５３、ＷＯ１１／１３１４０７、ＷＯ１３／８７６９９、ＷＯ１３／１１９７１６、ＷＯ１３／１３２０４４）またはＦＰＡ−００８（ＷＯ１１／１４０２４９；ＷＯ１３１６９２６４；ＷＯ１４／０３６３５７を含む）などのＣＳＦ−１Ｒアンタゴニストを含む、マクロファージまたは単球を阻害するかまたは枯渇させる薬剤が挙げられる。
【００７４】
もう一つ別の態様において、本発明の化合物は、１または複数の、共刺激陽性受容体をライゲートするアゴニスト剤；阻害受容体、アンタゴニストを介してシグナル化を弱める遮断剤；および１または複数の、抗腫瘍Ｔ細胞の頻度を全身的に増大させる薬剤、腫瘍微小環境の範囲内で異なる免疫抑制経路を克服する（例えば、阻害受容体の関与（例、ＰＤ−Ｌ１／ＰＤ−１の相互作用）を遮断するか、Ｔｒｅｇを（例えば、抗ＣＤ２５モノクローナル抗体（例、ダクリズマブ）を用いて、またはエクスビボ抗ＣＤ２５ビーズ枯渇により）枯渇させるかまたは阻害するか、ＩＤＯなどの代謝酵素を阻害するか、あるいはＴ細胞アネルギーまたはその枯渇を反転／防止する）薬剤；および腫瘍部位での固有の免疫活性化および／または炎症にトリガー作用を及ぼす薬剤と共に使用され得る。
【００７５】
一の態様にて、免疫−腫瘍学の薬剤は、アンタゴニスト作用を有するＣＴＬＡ−４抗体などのＣＴＬＡ−４アンタゴニストである。適切なＣＴＬＡ−４抗体は、例えば、ＹＥＲＶＯＹ（イピリムマブ）またはトレメリムマブを包含する。
【００７６】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤はアンタゴニスト作用を有するＰＤ−１抗体などのＰＤ−１アンタゴニストである。適切なＰＤ−１抗体は、例えば、ＯＰＤＩＶＯ（ニボルマブ）、ＫＥＹＴＲＵＤＡ（ペムブロリズマブ）、またはＭＥＤＩ−０６８０（ＡＭＰ−５１４；ＷＯ２０１２／１４５４９３）を包含する。免疫−腫瘍学の薬剤はまた、そのＰＤ−１結合についての特異性は問題であるが、ピジリズマブ（ＣＴ−０１１）を包含する。ＰＤ−１受容体を標的とする別の方法が、ＡＭＰ−２２４と称される、ＩｇＧ１のＦｃ部分に融合したＰＤ−Ｌ２（Ｂ７−ＤＣ）の細胞外ドメインからなる組換えタンパク質である。
【００７７】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アンタゴニスト作用のあるＰＤ−Ｌ１抗体などのＰＤ−Ｌ１アンタゴニストである。適切なＰＤ−Ｌ１抗体は、例えば、ＭＰＤＬ３２８０Ａ（ＲＧ７４４６；ＷＯ２０１０／０７７６３４）、ヅルバルマブ（ＭＥＤＩ４７３６）、ＢＭＳ−９３６５５９（ＷＯ２００７／００５８７４）、およびＭＳＢ００１０７１８Ｃ（ＷＯ２０１３／７９１７４）を包含する。
【００７８】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アンタゴニスト作用のあるＬＡＧ−３抗体などのＬＡＧ−３アンタゴニストである。適切なＬＡＧ３抗体は、例えば、ＢＭＳ−９８６０１６（ＷＯ１０／１９５７０、ＷＯ１４／０８２１８）、またはＩＭＰ−７３１またはＩＭＰ−３２１（ＷＯ０８／１３２６０１、ＷＯ０９／４４２７３）を包含する。
【００７９】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アゴニスト作用のあるＣＤ１３７抗体などのＣＤ１３７（４−１ＢＢ）アゴニストである。適切なＣＤ１３７抗体は、例えばウレルマブおよびＰＦ−０５０８２５６６（ＷＯ１２／３２４３３）を包含する。
【００８０】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アゴニスト作用のあるＧＩＴＲ抗体などのＧＩＴＲアゴニストである。適切なＧＩＴＲ抗体は、例えば、ＢＭＳ−９８６１５３、ＢＭＳ−９８６１５６、ＴＲＸ−５１８（ＷＯ０６／１０５０２１、ＷＯ０９／００９１１６）およびＭＫ−４１６６（ＷＯ１１／０２８６８３）を包含する。
【００８１】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、ＩＤＯアンタゴニストである。適切なＩＤＯアンタゴニストは、例えば、ＩＮＣＢ−０２４３６０（ＷＯ２００６／１２２１５０、ＷＯ０７／７５５９８、ＷＯ０８／３６６５３、ＷＯ０８／３６６４２）、インドキシモド、またはＮＬＧ−９１９（ＷＯ０９／７３６２０、ＷＯ０９／１１５６６５２、ＷＯ１１／５６６５２、ＷＯ１２／１４２２３７）を包含する。
【００８２】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アゴニスト作用のあるＯＸ４０抗体などのＯＸ４０アゴニストである。適切なＯＸ４０抗体は、例えば、ＭＥＤＩ−６３８３またはＭＥＤＩ−６４６９を包含する。
【００８３】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アンタゴニスト作用のあるＯＸ４０抗体などのＯＸ４０Ｌアンタゴニストである。適切なＯＸ４０Ｌアンタゴニストは、例えば、ＲＧ−７８８８（ＷＯ０６／０２９８７９）を包含する。
【００８４】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アゴニスト作用のあるＣＤ４０抗体などのＣＤ４０アゴニストである。さらに別の実施態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アンタゴニスト作用のあるＣＤ抗体などのＣＤ４０アンタゴニストである。適切なＣＤ４０抗体は、例えばルカツムマブまたはダセツズマブを包含する。
【００８５】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、アゴニスト作用のあるＣＤ２７抗体などのＣＤ２７アゴニストである。適切なＣＤ２７抗体は、例えばバルリルマブを包含する。
【００８６】
もう一つ別の態様において、免疫−腫瘍学の薬剤は、ＭＧＡ２７１（ないしＢ７Ｈ３）（ＷＯ１１／１０９４００）である。
【００８７】
併用療法は、これらの治療剤を、別々の方法で投与すること、すなわち、各治療剤が異なる時間に投与されること、ならびにこれらの治療剤を、あるいは少なくとも２種のこれらの治療剤を実質的に同時に投与することを含むものである。実質的に同時に投与することは、例えば、各治療剤を一定割合で含む単一の剤形を、あるいは各治療剤の単一の剤形を複数で対象に投与することにより達成され得る。各治療剤の連続的投与または実質的に同時に投与することは、以下に限定されないが、経口投与、静脈内経路、筋肉内投与、および粘膜組織を介する直接吸収を含む、いずれか適切な経路によりなされ得る。治療剤は同じ経路でも異なる経路でも投与され得る。例えば、選択される組み合わせの第１の治療剤は静脈内注射により投与され、一方でその組み合わせの別の治療剤は経口的に投与されてもよい。あるいは、例えば、すべての治療剤が経口的に投与されても、またはすべての治療剤が静脈内注射により投与されてもよい。併用療法はまた、上記の治療剤の投与と、生物学的に活性な他の薬剤または非薬物療法（例えば、手術または放射線療法）とのさらなる組み合わせを包含しうる。併用療法が非薬物治療をさらに含む場合、治療剤と非薬物治療との組み合わせの共同作用から由来の効果的な作用が得られる限り、その非薬物治療を適当な時期に行ってもよい。例えば、適切な場合には、非薬物治療を時間的に、おそらくは数日、または数週間にもわたって治療剤の投与から離したとしても、その効果的な作用はまだ得られる。
【００８８】
本発明は、その精神または本質的属性から逸脱することなく、他の特異的形態にて具現化されてもよい。本発明は本明細書に記載の発明の好ましい態様のあらゆる組み合わせをも包含する。本発明のいかなる実施態様も、いずれか他の実施態様と一緒になってさらなる実施態様を記載しうると考えられる。実施態様の個々の要素はそれ自体が独立した実施態様であるとも考えられる。さらには、一の実施態様のいずれの要素も、どのような実施態様のいずれか他の要素と合わさってさらなる実施態様も記載するものとする。
【００８９】
医薬組成物および投与量
本発明はまた、治療上有効量の一または複数の式Ｉの化合物を含み、１または複数の医薬的に許容される担体（添加剤）および／または希釈剤と一緒に処方され、所望により１または複数の上記のさらなる治療剤と処方されてもよい、医薬的に許容される組成物を提供する。後記に詳細に記載されるように、本発明の医薬組成物は、次の適用：（１）経口投与、例えば、ドレンチ（水性または非水性溶液または懸濁液）、錠剤、例えば、バッカル的、舌下的、および全身的吸収を標的とする錠剤、ボーラス、散剤、顆粒剤、舌に塗布するためのペーストとしての投与；（２）非経口投与、例えば、皮下、筋肉内、静脈内または硬膜外注射、例えば、滅菌溶液または懸濁液、あるいは徐放性製剤としての投与；（３）局所的投与、例えば、クリーム、軟膏、あるいは皮膚に塗布される放出制御パッチまたはスプレーとしての投与；（４）経膣内または経直腸内投与、例えば、ペッサリー、クリームまたは泡沫体としての投与；（５）舌下投与；（６）点眼投与；（７）経皮投与；または（８）経鼻投与；に適する形態を含め、固体または液体形態の投与のために特別に処方されてもよい。
【００９０】
「医薬的に許容される」なる文言は、本明細書にて、正当な医学的判断の範囲内にて、合理的な利益／危険の割合に見合うもので、過度の毒性、刺激、アレルギー応答あるいは他の問題または合併症がなく、ヒトおよび動物の組織と接触して使用するのに適する、これらの化合物、材料、組成物および／または剤形についていう。
【００９１】
本明細書にて使用されるような「医薬的に許容される担体」なる文言は、液体または固体の充填剤、希釈剤、賦形剤、製造助剤（例えば、滑沢剤、タルク、ステアリン酸マグネシウム、カルシウムまたは亜鉛、あるいはステアリン酸）、対象となる化合物を体内の一の器官または部分から体内の別の器官または部分に運ぶまたは輸送することに関与する溶媒カプセル化材料などの、医薬的に許容される材料、組成物またはベヒクルを意味する。各担体は、製剤の他の成分と適合可能であり、患者に対して傷害性がない、という意味で「許容され」なければならない。医薬的に許容される担体として供することのできる材料のいくつかの例として、（１）乳糖、グルコースおよびシュークロースなどの糖；（２）コーンデンプンおよびイモデンプンなどのデンプン；（３）セルロースおよびその誘導体、例えばカルボキシメチルセルロースナトリウム、エチルセルロースおよび酢酸セルロース；（４）トラガント粉末；（５）モルト；（６）ゼラチン；（７）タルク；（８）賦形剤、例えばカカオ脂肪および坐剤用ワックス；（９）落花生油、綿実油、サフラワー油、ゴマ油、オリーブ油、コーン油および大豆油などの油類；（１０）プロピレングリコールなどのグリコール；（１１）グリセリン、ソルビトール、マンニトールおよびポリエチレングリコールなどのグリコール；（１２）オレイン酸エチルおよびラウリル酸エチルなどのエステル；（１３）寒天；（１４）水酸化マグネシウムおよび水酸化アルミニウムなどの緩衝剤；（１５）アルギン酸；（１６）ピロゲン不含水；（１７）等張生理食塩水；（１８）リンガー溶液；（１９）エチルアルコール；（２０）ｐＨ緩衝溶液；（２１）ポリエステル、ポリカーボネートおよび／またはポリ無水物；および（２２）医薬製剤にて利用される他の非毒性適合性物質が挙げられる。
【００９２】
湿潤剤、乳化剤および滑沢剤、例えばラウリル硫酸ナトリウムおよびステアリン酸マグネシウム、ならびに着色剤、放出剤、コーティング剤、甘味剤、矯味矯臭剤、香料、保存剤および酸化防止剤も組成物に配合することができる。
【００９３】
医薬的に許容される酸化防止剤の例として、（１）アスコルビン酸、システイン・塩酸塩、硫酸水素ナトリウム、メタ重亜硫酸ナトリウム、亜硫酸ナトリウム等などの水可溶性酸化防止剤；（２）パルミチン酸アスコルビル、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、ブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）、レシチン、胆汁酸プロピル、アルファ−トコフェロール等などの油溶性酸化防止剤；および（３）クエン酸、エチレンジアミン四酢酸（ＥＤＴＡ）、ソルビトール、酒石酸、リン酸等などの金属キレート化剤が挙げられる。
【００９４】
本発明の製剤は、経口、経鼻、局所（バッカルおよび舌下を含む）、直腸、膣および／または非経口投与に適する製剤を包含する。該製剤は、都合よくは、単位剤形にて投与されてもよく、製薬の分野にて周知ないずれの方法で調製されてもよい。単一の剤形を生成するのに担体材料と合わせることのできる活性成分の量は、治療されるべき患者、および個々の投与方法に応じて変化するであろう。単一の剤形を生成するのに担体材料と合わせることのできる活性成分の量は、一般に、治療的効果を引き起こす化合物の量であろう。一般に、１００％の内の量であり、この量は約０.１％〜約９９％の活性成分、好ましくは約５％〜約７０％、最も好ましくは約１０％〜約３０％の範囲にあろう。
【００９５】
ある実施態様において、本発明の製剤は、シクロデキストリン、セルロース、リポソーム、ミセル形成剤、例えば、胆汁酸、およびポリマー担体、例えば、ポリエステルおよびポリ無水物からなる群より選択される賦形剤と、本発明の化合物とを含む。ある実施態様にて、上記した製剤は本発明の化合物を経口的に生物学的に利用可能なものとする。
【００９６】
これらの製剤または組成物を調製する方法は、本発明の化合物を担体と会合させる工程を含み、所望により１または複数のアクセサリー成分と会合させてもよい工程を含む。一般に、製剤は、本発明の化合物を液体担体と、または細分化した固体担体と、あるいはその両方と均一かつ緊密に会合させ、ついで必要に応じて生成物を成形することにより調製される。
【００９７】
経口投与に適する本発明の製剤は、カプセル、カシュ、ピル、錠剤、トローチ（フレーバー基剤、通常はシュークロース、およびアカシアまたはトラガントを含む）、散剤、顆粒の形態であってもよく、あるいは水性または非水性液体の溶液または懸濁液の形態として、または水中油型または油中水型液体乳濁液の形態として、またはエリキシルもしくはシロップとして、またはトローチ（ゼラチンとグリセリン、またはシュークロースとアカシアなどの不活性基剤を用いる）として、および／または洗口剤等として処方されてもよく、その各々が所定量の本発明の化合物を活性成分として含有してもよい。本発明の化合物はまた、ボーラス、舐剤またはペーストとして投与されてもよい。
【００９８】
経口投与用の本発明の固体剤形（カプセル、錠剤、ピル、糖衣錠、散剤、顆粒、トローチ等）において、活性成分は、クエン酸ナトリウムまたはリン酸ジカルシウムなどの１または複数の医薬的に許容される担体と、および／または次の：（１）デンプン、乳糖、シュークロース、グルコース、マンニトールおよび／またはケイ酸などの充填剤または増量剤；（２）例えば、カルボキシメチルセルロース、アルギン酸塩、ゼラチン、ポリビニルピロリドン、シュークロースおよび／またはアカシアなどの結合剤；（３）グリセロールなどの保湿剤；（４）寒天−寒天、炭酸カルシウム、イモまたはタピオカデンプン、アルギン酸、ある種のシリケート、および炭酸ナトリウムなどの崩壊剤；（５）パラフィンなどの溶解遅延剤；（６）四級アンモニウム化合物などの吸収促進剤、およびポロキサマーとラウリル硫酸ナトリウムなどの界面活性剤；（７）例えば、セチルアルコール、グリセロールモノステアラートなどの湿潤剤、および非イオン性界面活性剤；（８）カオリンおよびベントナイトクレイなどの吸収剤；（９）タルク、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、固形ポリエチレングリコール、ラウリル硫酸ナトリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸、およびそれらの混合物などの滑沢剤；（１０）着色剤；および（１１）クロスポビドンまたはエチルセルロースなどの放出調整剤からなる群より選択されるいずれかの担体と混合される。カプセル、錠剤およびピルの場合には、医薬組成物はまた、緩衝剤を含んでもよい。ソフトおよびハード殻ゼラチンカプセルにおける充填剤として、同型の固形組成物を利用してもよく、かかる賦形剤として、ラクトースまたは乳糖、ならびに高分子量ポリエチレングリコール等が用いられる。
【００９９】
錠剤は、所望により１または複数のアクセサリー成分と共に、圧縮または成型により製造されてもよい。圧縮錠は、結合剤（例えば、ゼラチンまたはヒドロキシプロピルメチルセルロース）、滑沢剤、不活性な希釈剤、保存剤、崩壊剤（例えば、デンプングリコール酸ナトリウムまたは架橋ナトリウムカルボキシメチルセルロース）、界面活性剤または分散剤を用いて調製されてもよい。成型錠は、不活性な液体希釈剤と、それで湿らせた化合物の粉末との混合物を適切な成形機にて成型することで製造されてもよい。
【０１００】
本発明の医薬組成物の錠剤、ならびに他の固形剤形、例えば糖衣錠、カプセル、ピルおよび顆粒は、所望により、腸溶性コーティング、および他のコーティング、例えば製薬の分野にて周知のコーティング剤、および殻でコア（score）に供され、あるいは製造されてもよい。錠剤等は、その中に含まれる活性成分の放出を遅延または制御するように処方されてもよく、例えば、所望の放出特性を得るのに、ヒドロキシプロピルメチルセルロースを種々の割合で用いてもよく、あるいは他のポリマーマトリックス、リポソームおよび／またはミクロスフェアを用いてもよい。迅速な放出を提供するために、例えば凍結乾燥して処方されてもよい。例えば、細菌捕獲フィルターを通して濾過することで、あるいは使用する直前に滅菌剤を滅菌水または他の滅菌注射可能な媒体に溶かすことのできる滅菌した固形組成物の形態にて配合することで、滅菌処理されてもよい。これらの組成物はまた、所望により、乳白剤を含有してもよく、活性成分だけを放出するか、あるいは優先的に、胃腸管の特定の部分で、所望により遅延様式にて、活性成分を放出する組成物であってもよい。使用され得る包埋剤の例として、ポリマー材料およびワックスが挙げられる。活性成分は、可能ならば、上記した１または複数の賦形剤とのマイクロカプセルの形態とすることができる。
【０１０１】
本発明の化合物の経口投与用の液体剤形として、医薬的に許容されるエマルジョン、マイクロエマルジョン、液剤、懸濁液、シロップおよびエリキシルが挙げられる。活性成分の他に、液体剤形は、例えば、水または他の溶媒、可溶化剤および乳化剤、例えばエチルアルコール、イソプロピルアルコール、エチルカルボネート、酢酸エチル、ベンジルアルコール、ベンジルベンゾアート、プロピレングリコール、１，３−ブチレングリコール、油類（特に、綿実油、落花生油、トウモロコシ油、胚芽油、オリーブ油、ヒマシ油およびゴマ油）、グリセロール、テトラヒドロフリルアルコール、ポリエチレングリコールおよびソルビタンの脂肪酸エステル、ならびにそれらの混合物などの、当該分野にて一般的に使用される不活性な希釈剤を含有してもよい。
【０１０２】
不活性な希釈剤の他に、経口用組成物はまた、湿潤剤、乳化剤および懸濁化剤、甘味剤、矯味矯臭剤、着色剤、香料および保存剤などの補助剤を含み得る。
【０１０３】
活性化合物の他に、懸濁液は、例えば、エトキシ化イソステアリルアルコール、ポリオキシエチレンソルビトールおよびソルビタンエステル、微結晶セルロース、アルミニウムメタヒドロキシド、ベントナイト、寒天およびトラガカント、ならびにそれらの混合物などの懸濁化剤を含有してもよい。
【０１０４】
経直腸または経膣投与用の本発明の医薬組成物の製剤は、坐剤として投与されてもよく、それは本発明の１または複数の化合物を、例えば、カカオ脂、ポリエチレングリコール、坐剤ワックス、またはサリチレートを含む、１または複数の適切な刺激性の少ない賦形剤または担体と混合することで調製されてもよく、該製剤は、室温にて固体であるが、体温では液体であって、したがって直腸または膣腔にて融解し、活性成分を放出するであろう。
【０１０５】
経膣投与に適する本発明の製剤はまた、当該分野にて適切であることが分かっている担体などを含有する、ペッサリー、タンポン、クリーム、ゲル、ペースト、泡沫体またはスプレー製剤を包含する。
【０１０６】
本発明の化合物の局所投与または経皮投与用の剤形として、散剤、スプレー、軟膏、ペースト、クリーム、ローション、ゲル、液剤、パッチおよび吸入剤が挙げられる。活性化合物は、滅菌条件下で、医薬的に許容される担体と、そして必要となる可能性がある保存剤、緩衝剤または噴射剤と混合されてもよい。
【０１０７】
軟膏、ペースト、クリームおよびゲルは、本発明の活性成分の他に、動物または植物油脂、ワックス、パラフィン、デンプン、トラガント、セルロース誘導体、ポリエチレングリコール、シリコーン、ベントナイト、ケイ酸、タルク、および酸化亜鉛、またはそれらの混合物などの賦形剤を含有してもよい。
【０１０８】
散剤およびスプレーは、本発明の化合物の他に、乳糖、タルク、ケイ酸、水酸化アルミニウム、ケイ酸カルシウムおよびポリアミド粉末、またはこれらの物質の混合物などの賦形剤を含有しうる。スプレーは、さらに、クロロフルオロ炭化水素および揮発性の置換されていない炭化水素、例えばブタンまたはプロパンなどの通常の噴射剤を含有しうる。
【０１０９】
経皮パッチは本発明の化合物の体内へのデリバリーを制御するさらなる利点がある。かかる剤形は該化合物を適切な媒体に溶かすか分散させることで製造され得る。吸収促進剤はまた、皮膚を通過する化合物の流量を大きくするために使用され得る。かかる流量の速度は、速度調整膜を設けるか、化合物をポリマーマトリックスまたはゲル中に分散させるかのいずれかで制御され得る。
【０１１０】
眼用製剤、すなわち眼の軟膏、散剤、液剤等もまた、本発明の範囲内あると考えられる。
【０１１１】
非経口投与に適する本発明の医薬組成物は、本発明の１または複数の化合物と、１または複数の医薬的に許容される滅菌性等張水性または非水性溶液、分散液、懸濁液またはエマルジョンとを、あるいは使用する直前に注射可能な滅菌性溶液または分散液に復元され得る滅菌散剤とを組み合わせて含み、該組成物は、糖類、アルコール、酸化防止剤、緩衝剤、静菌剤、該製剤を意図する受容者の血液と等張にする溶質、あるいは懸濁化剤または増粘剤を含有してもよい。
【０１１２】
本発明の医薬組成物に利用され得る適切な水性または非水性担体の例として、水、エタノール、ポリオール（グリセロール、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール等）およびそれらの適切な混合物、オリーブ油などの植物油、オレイン酸エチルなどの注入可能な有機エステルが挙げられる。例えば、レシチンなどのコーティング材料の使用により、分散剤の場合に必要とされる粒径の維持により、および界面活性剤の使用により、適切な流動性が維持され得る。
【０１１３】
これらの組成物は、保存剤、湿潤剤、乳化剤および分散剤などの補助剤を含有してもよい。微生物の対象となる化合物に対する作用の妨げは、種々の抗菌剤および抗真菌剤、例えば、パラベン、クロロブタノール、フェノールソルビン酸等を配合することで確保されてもよい。糖類、塩化ナトリウム等などの等張剤を組成物に配合することも望ましい。さらには、注入可能な医薬形態の長期にわたる吸収が、モノステアリン酸アルミニウムおよびゼラチンなどの吸収を遅らせる薬剤を配合することでもたらされてもよい。
【０１１４】
ある場合には、薬物の作用を延ばすために、薬物の皮下または筋肉内注射からの吸収を遅らせることが望ましい。このことは、水可溶性に乏しい結晶性または非晶質の物質の液体懸濁液を用いることで、達成されてもよい。その場合、薬物の吸収速度は薬物の溶解速度に依存しており、それは、順次、結晶の大きさおよび結晶形に依存することとなる。あるいはまた、非経口的に投与される形態の薬物の吸収の遅れは、薬物を油性ベヒクルに溶解または懸濁させることにより達成される。
【０１１５】
注射可能なデポー形態は、目的とする化合物をポリラクチド−ポリグリコリドなどの生分解性ポリマーにマイクロカプセル化したマトリックスを形成することにより製造される。薬物のポリマーに対する割合、および使用される個々のポリマーの特性に応じて、薬物の放出速度は調整され得る。他の生分解性ポリマーの例として、ポリ（オルトエステル）およびポリ（無水物）が挙げられる。注射可能なデポー形態はまた、薬物を、体内組織と適合しうる、リポソームまたはマイクロサスペンジョンに封入することで調製される。
【０１１６】
本発明の化合物が、医薬として、ヒトまたは動物に投与される場合、該化合物はそのままで、あるいは、例えば０.１〜９９％（より好ましくは、１０〜３０％）の活性成分を医薬的に許容される担体と合わせて含有する医薬組成物として投与され得る。
【０１１７】
選択される投与経路にかかわらず、本発明の化合物（適切な水和形態にて使用されてもよい）、および／または本発明の医薬組成物は、当業者に既知の従来の方法により医薬的に許容される剤形に処方される。
【０１１８】
本発明の医薬組成物中の活性成分の実際の投与量レベルは、個々の患者、組成物および投与経路に対して所望の治療応答を達成するのに効果的であって、該患者に対して毒性でない量の活性成分が得られるように変動させてもよい。
【０１１９】
選択される投与量レベルは、使用される本発明の特定の化合物、あるいはそのエステル、塩またはアミドの活性、投与経路、投与時間、使用される特定の化合物の排泄または代謝速度、吸収速度または吸収度、治療期間、他の薬物、使用される特定の化合物と併用して用いられる化合物および／または物質、治療すべき患者の年齢、性別、体重、状態、一般的な健康状態、およびこれまでの病歴、および医学分野にて周知の同様の因子を含む、種々の要因に応じて変化する
【０１２０】
当該分野にて通常の技量を有する医師または獣医師は、必要とされる医薬組成物の有効量を容易に決定し、処方することができる。例えば、医師または獣医師は医薬組成物に使用される本発明の化合物の用量を所望の治療的効果を達成するのに必要とされる量よりも低いレベルで開始し、所望の効果が達成されるまで、その投与量を徐々に増加させることができる。
【０１２１】
一般に、本発明の化合物の適切な日用量は、治療的効果を生じさせるのに効果的である最低用量である、化合物の量であろう。かかる効果的な用量は、一般に、上記した因子に依存するであろう。一般に、一人の患者に対して、本発明の化合物の経口的、静脈内的、脳室内的および皮下的用量は、一日当たり体重１ｋｇに付き約０.０１〜約５０ｍｇの範囲にあるであろう。
【０１２２】
所望により、活性な化合物の効果的な日用量を、一日を通して適当な間隔で分けて、２回、３回、４回、５回、６回またはそれ以上に細分割した用量で、必要に応じて、単位剤形にて投与してもよい。本発明のある態様において、投与は一日に１回である。
【０１２３】
本発明の化合物はそれだけで投与することも可能であるが、該化合物は医薬製剤（組成物）として投与することが好ましい。
【０１２４】
定義
本明細書にて特記されない限り、単数形での言及は複数形を含んでもよい。例えば、「ａ」および「ａｎ」は、１、あるいは１または複数のいずれを言うものであってもよい。
【０１２５】
特に断りがなければ、原子価が満たされないヘテロ原子はいずれも原子価を満たすのに十分な水素原子を有するものと考えらえる。
【０１２６】
明細書および添付の特許請求の範囲を通して、所定の化学式および名称は、立体異性体および光学異性体ならびにそのような異性体が存在する場合のそのラセミ体のすべてを包含する。特に断りがなければ、すべてのキラル（エナンチオマーおよびジアステレオマー）およびラセミ体は本発明の範囲内にある。本発明の化合物には、Ｃ＝Ｃ二重結合、Ｃ＝Ｎ二重結合、環系等の多数の幾何異性体も存在し得、そのような安定した異性体もすべて本発明に含まれるものとする。本発明の化合物のシス−およびトランス−（あるいはＥ−およびＺ−）幾何異性体が記載され、異性体の混合物として、または分離した異性体の形態として単離されてもよい。本発明の化合物は光学活性な形態またはラセミ体で単離され得る。光学活性な形態は、ラセミ体を分割することにより、または光学活性な出発材料より合成することにより調製され得る。本発明の化合物を調製するのに使用されるすべての方法、およびその中で製造される中間体は本発明の一部であると考えられる。エナンチオマーまたはジアステレオマーの生成物が調製される場合、それらは、従来の方法、例えば、クロマトグラフィーまたは分別結晶化により分離されてもよい。そのプロセス条件に応じて、本発明の最終生成物は、遊離（中性）形態または塩形態のいずれかで得られる。これらの最終生成物の遊離形態および塩は共に本発明の範囲内にある。必要とあれば、化合物の一の形態はもう一つ別の形態に変換されてもよい。遊離塩基または酸は塩に変換されてもよく；塩は遊離化合物またはもう一つ別の塩に変換されてもよく；本発明の化合物の異性体の混合物は個々の異性体に分離されてもよい。本発明の化合物、その遊離形態および塩は、複数の互変異性体型で存在してもよく、その場合、水素原子はその分子の他の部分に移動し、結果として、分子の原子間の化学結合が転位することとなる。互変異性体型はすべて、それらが存在する限り、本発明の範囲内に含まれると、認識すべきである。
【０１２７】
「所望により置換されてもよい」のように置換基が示される場合、置換基は、特記されない限り、例えば、アルキル、シクロアルキル、アリール、ヘテロシクロ、ハロ、ヒドロキシ、アルコキシ、オキソ、アルカノイル、アリールオキシ、アルカノイルオキシ、アミノ、アルキルアミノ、アリールアミノ、アリールアルキルアミノ、二置換アミン（ここで、２個のアミノ置換基はアルキル、アリールまたはアリールアルキルより選択される）、アルカノイルアミノ、アロイルアミノ、アラルカノイルアミノ、置換アルカノイルアミノ、置換アリールアミノ、置換アラルカノイルアミノ、チオール、アルキルチオ、アリールチオ、アリールアルキルチオ、アルキルチオノ、アリールチオノ、アリールアルキルチオノ、アルキルスルホニル、アリールスルホニル、アリールアルキルスルホニル、スルホンアミド、例、−ＳＯ２ＮＨ２、置換スルホンアミド、ニトロ、シアノ、カルボキシ、カルバミル、例、−ＣＯＮＨ２、置換カルバミル、例、−ＣＯＮＨアルキル、−ＣＯＮＨアリール、−ＣＯＮＨアリールアルキル、あるいは窒素上にアルキル、アリールまたはアリールアルキルより選択される２個の置換基がある基；アルコキシカルボニル、アリール、置換アリール、グアニジノ、ヘテロサイクリル、例えば、インドリル、イミダゾリル、フリル、チエニル、チアゾリル、ピロリジル、ピリジル、ピリミジル、ピロリジニル、ピペリジニル、モルホリニル、ピペラジニル、ホモピペラジニル等、および置換ヘテロサイクリルなどの置換基より選択される。
【０１２８】
明確にすることを目的とするものであって、当該分野における慣習によれば、記号：
【化１５】
2019070014.tif 000016
は、式および表中で、部分または置換基が構造物のコア／核と連結する結合点を示すのに使用される。
【０１２９】
さらには、明確にすることを目的とするものであって、置換基が２つの文字または記号の間にないダッシュ（−）を有する場合、これは置換基の連結する点を示すのに使用される。例えば、−ＣＯＮＨ２は炭素原子を通して連結される。
【０１３０】
さらには、明確にすることを目的とするものであって、実線の末端に置換基がない場合、これはメチル（ＣＨ３）基がその結合に連結することを示す。
【０１３１】
本明細書で用いるように、「アルキル」または「アルキレン」なる語は、特定数の炭素原子を有する分岐鎖および直鎖の両方の飽和脂肪族炭化水素基を包含するものとする。例えば、「Ｃ１−Ｃ６アルキル」は１〜６個の炭素原子を有するアルキルを意味する。アルキル基の例として、、以下に限定されないが、メチル（Ｍｅ）、エチル（Ｅｔ）、プロピル（例えば、ｎ−プロピルおよびイソプロピル）、ブチル（例えば、ｎ−ブチル、イソブチル、ｔ−ブチル）およびペンチル（例えば、ｎ−ペンチル、イソペンチル、ネオペンチル）が挙げられる。
【０１３２】
「アルケニル」なる語は、１または複数の二重結合を有し、鎖長が典型的には２〜２０個の炭素原子を有する、直鎖または分岐鎖の炭化水素基を意味する。例えば、「Ｃ２−Ｃ８アルケニル」は２〜８個の炭素原子を含有する。アルケニル基として、以下に限定されないが、例えば、エテニル、プロペニル、ブテニル、１−メチル−２−ブテン−１−イル、ヘプテニル、オクテニル等が挙げられる。
【０１３３】
「アルキニル」なる語は、１または複数の三重結合を有し、鎖長が典型的には２〜２０個の炭素原子を有する、直鎖または分岐鎖の炭化水素基を意味する。例えば、「Ｃ２−Ｃ８アルキニル」は２〜８個の炭素原子を含有する。代表的なアルキニル基として、以下に限定されないが、例えば、エチニル、１−プロピニル、１−ブチニル、ヘプチニル、オクチニル等が挙げられる。
【０１３４】
「アルコキシ」または「アルキルオキシ」なる語は−Ｏ−アルキル基をいう。「Ｃ１−６アルコキシ」（またはアルキルオキシ）はＣ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４、Ｃ５、およびＣ６アルコキシ基を含むものとする。アルコキシ基の例として、以下に限定されないが、メトキシ、エトキシ、プロポキシ（例えば、ｎ−プロポキシおよびイソプロポキシ）、およびｔ−ブトキシが挙げられる。同様に、「アルキルチオ」または「チオアルコキシ」は、硫黄架橋を介して連結した、所定の数の炭素原子を有する上記のアルキル基；例えばメチル−Ｓ−およびエチル−Ｓ−を表す。
【０１３５】
「アリール」なる語は、それ単独であっても、「アラルキル」、「アラルコキシ」または「アリールオキシアルキル」などの大きな部分の一部としてのいずれであっても、合計で５ないし１５個の環原子を有する単環式、二環式および三環式の環系であって、その環系のうちの少なくとも１つの環が芳香族であり、該環系の各環が３ないし７個の環原子を有する環系をいう。本発明の特定の実施態様において、「アリール」は、以下に限定されないが、フェニル、ビフェニル、インダニル、１−ナフチル、２−ナフチルおよびテトラヒドロナフチルを含む芳香族環系をいう。「アラルキル」または「アリールアルキル」なる語は、アリール環に連結したアルキル残基をいう。限定されるものではないが、例えば、ベンジル、フェネチル等が挙げられる。縮合アリールは、例えば、
【化１６】
2019070014.tif 000017
に示されるように、シクロアルキル環または芳香族環上のいずれかの適当な位置で他の基に連結してもよい。
【０１３６】
環系より示される矢印は、適当ないずれかの環原子に連結して結合しうることを示す。
【０１３７】
「シクロアルキル」なる語は環状アルキル基をいう。Ｃ３−６シクロアルキルはＣ３、Ｃ４、Ｃ５、およびＣ６シクロアルキル基を含むものとする。シクロアルキル基の例として、以下に限定されないが、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、およびノルボルニルが挙げられる。１−メチルシクロプロピルおよび２−メチルシクロプロピルなどの分岐したシクロアルキル基も「シクロアルキル」の定義に含まれる。「シクロアルケニル」なる語は環化アルケニル基をいう。Ｃ４−６シクロアルケニルは、Ｃ４、Ｃ５およびＣ６シクロアルケニル基を含むものとする。シクロアルケニル基の例として、限定されないが、シクロブテニル、シクロペンテニル、およびシクロヘキセニルが挙げられる。
【０１３８】
「シクロアルキルアルキル」なる語は、本発明の化合物のカルバゾールコアに連結するアルキル基に結合したシクロアルキルまたは置換シクロアルキルをいう。
【０１３９】
「ハロ」または「ハロゲン」は、フルオロ、クロロ、ブロモ、およびヨードを包含する。「ハロアルキル」は、１または複数のハロゲンで置換される、特定数の炭素原子を有する分岐鎖および直鎖の両方の飽和脂肪族炭化水素基を含むものとする。ハロアルキルの例として、以下に限定されないが、フルオロメチル、ジフルオロメチル、トリフルオロメチル、トリクロロメチル、ペンタフルオロエチル、ペンタクロロエチル、２，２，２−トリフルオロエチル、ヘプタフルオロプロピル、およびヘプタクロロプロピルが挙げられる。ハロアルキルの例としてまた、１または複数のフッ素原子で置換される、特定数の炭素原子を有する分岐鎖および直鎖の両方の飽和脂肪族炭化水素基を含むものとする「フルオロアルキル」が挙げられる。
【０１４０】
「ハロアルコキシ」または「ハロアルキルオキシ」は、酸素架橋を介して連結した、所定の数の炭素原子を有する上記のハロアルキル基を表す。例えば、「Ｃ１−６ハロアルコキシ」はＣ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４、Ｃ５、およびＣ６ハロアルコキシ基を含むものとする。ハロアルコキシの例として、以下に限定されないが、トリフルオロメトキシ、２，２，２−トリフルオロエトキシ、およびペンタフルオロエトキシが挙げられる。同様に、「ハロアルキルチオ」または「チオハロアルコキシ」は、硫黄架橋を介して連結した、所定の数の炭素原子を有する上記のハロアルキル基；例えばトリフルオロメチル−Ｓ−およびペンタフルオロエチル−Ｓ−を表す。
【０１４１】
本明細書にて使用されるような「ベンジル」なる語は水素原子の一つがフェニル基で置換されているメチル基をいう。
【０１４２】
本明細書で使用されるような「ヘテロサイクル」、「ヘテロサイクリル」または「ヘテロ環基」なる語は、飽和、部分不飽和または完全に不飽和の、炭素原子ならびにＮ、ＯおよびＳからなる群より独立して選択される１、２、３または４個のヘテロ原子を含有する、安定した３、４、５、６または７員の単環もしくは二環のヘテロ環式環あるいは７、８、９、１０、１１、１２、１３または１４員の多環のヘテロ環式環であって、上記したいずれかのヘテロ環式環が一のベンゼン環に縮合するどのような多環基を含むことを意味するものとする。窒素および硫黄ヘテロ原子は所望により酸化されてもよい（すなわち、Ｎ→ＯおよびＳ（Ｏ）ｐ（ここでｐは０、１または２である））。窒素原子は置換されても、されなくてもよい（すなわち、ＮまたはＮＲであり、ここでＲは、定義されるとすれば、Ｈまたは別の置換基である）。ヘテロ環式環は、安定構造をもたらすいずれかのヘテロ原子または炭素原子で、そのペンダント基に結合してもよい。本明細書に記載のヘテロ環式環は、得られる化合物が安定しているならば、炭素または窒素原子上で置換されてもよい。ヘテロサイクリル中の窒素は所望により四級化されてもよい。そのヘテロサイクリル中のＳおよびＯの総数が１より大きい場合、その時にはこれらのヘテロ原子は相互に隣接しないことが好ましい。ヘテロサイクリル中のＳおよびＯの総数は多くて１であることが好ましい。「ヘテロサイクリル」なる語が用いられる場合、それはヘテロアリールを含むものとする。
【０１４３】
ヘテロサイクリルの例として、限定されるものではないが、アクリジニル、アゼチジニル、アゾチニル、ベンズイミダゾリル、ベンゾフラニル、ベンゾチオフラニル、ベンゾチオフェニル、ベンズオキサゾリル、ベンズオキサゾリニル、ベンズチアゾリル、ベンズトリアゾリル、ベンズテトラゾリル、ベンズイソキサゾリル、ベンズイソチアゾリル、ベンズイミダゾリニル、カルバゾリル、４ａＨカルバゾリル、カルボリニル、クロマニル、クロメニル、シンノリニル、デカヒドロキノリニル、２Ｈ,６Ｈ １,５,２−ジチアジニル、ジヒドロフロ［２,３−ｂ］テトラヒドロフラン、フラニル、フラザニル、イミダゾリジニル、イミダゾリニル、イミダゾリル、１Ｈ−インダゾリル、イミダゾロピリジニル、インドレニル、インドリニル、インドリジニル、インドリル、３Ｈ− インドリル、イサチノイル、イソベンゾフラニル、イソクロマニル、イソインダゾリル、イソインドリニル、イソインドリル、イソキノリニル、イソチアゾリル、イソチアゾロピリジニル、イソキサゾリル、イソキサゾロピリジニル、メチレンジオキシフェニル、モルホリニル、ナフチリジニル、オクタヒドロイソキノリニル、オキサジアゾリル、１,２,３− オキサジアゾリル、１,２,４−オキサジアゾリル、１,２,５−オキサジアゾリル、１,３,４−オキサジアゾリル、オキサゾリジニル、オキサゾリル、オキサゾロピリジニル、オキサゾリジニルペリミジニル、オキシインドリル、ピリミジニル、フェナントリジニル、フェナントロリニル、フェナジニル、フェノチアジニル、フェノキサチイニル、フェノキサジニル、フタラジニル、ピペラジニル、ピペリジニル、ピペリドニル、４−ピペリドニル、ピペロニル、フテリジニル、プリニル、ピラニル、ピラジニル、ピラゾリジニル、ピラゾリニル、ピラゾロピリジニル、ピラゾリル、ピリダジニル、ピリドオキサゾリル、ピリドイミダゾリル、ピリドチアゾリル、ピリジニル、ピリミジニル、ピロリジニル、ピロリニル、２−ピロリドニル、２Ｈ−ピロリル、ピロリル、キナゾリニル、キノリニル、４Ｈ−キノリジニル、キノキサリニル、キヌクリジニル、テトラゾリル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロイソキノリニル、テトラヒドロキノリニル、６Ｈ−１,２,５−チアジアジニル、１,２,３−チアジアゾリル、１,２,４−チアジアゾリル、１,２,５−チアジアゾリル、１,３,４−チアジアゾリル、チアトレニル、チアゾリル、チエニル、チアゾロピリジニル、チエノチアゾリル、チエノオキサゾリル、チエノイミダゾリル、チオフェニル、トリアジニル、１,２,３−トリアゾリル、１,２,４−トリアゾリル、１,２,５−トリアゾリル、１,３,４−トリアゾリル、およびキサンテニルが挙げられる。また、上記のヘテロサイクルを含む、縮合環およびスピロ化合物も含まれる。
【０１４４】
本明細書にて使用されるような、「二環式ヘテロサイクリル」または「二環式ヘテロ環基」なる語は、２つの縮合環を有し、炭素原子と、Ｎ、ＯおよびＳからなる群より独立して選択される１、２、３または４個のヘテロ原子とからなる、安定した９または１０員のヘテロ環式環系を意味するものとする。２つの縮合環のうちの一つの環は、５員のヘテロアリール環、６員のヘテロアリール環またはベンゾ環を含む５員または６員の単環式芳香族環であり、その各々が別の環に縮合している。第２の環は、飽和、部分不飽和または不飽和の５員または６員の単環式環であり、５員のヘテロサイクル、６員のヘテロサイクルまたはカルボサイクルを含む（ただし、第２の環がカルボサイクルの場合、第１の環はベンゾ以外の環である）。
【０１４５】
二環式ヘテロ環基は、安定構造をもたらすいずれかのヘテロ原子または炭素原子で、そのペンダント基に結合してもよい。本明細書に記載の二環式ヘテロ環基は、得られる化合物が安定しているならば、炭素または窒素原子上で置換されてもよい。ヘテロサイクリル中のＳおよびＯの総数が１より大きい場合、その時にはこれらのヘテロ原子は相互に隣接しないことが好ましい。ヘテロサイクリル中のＳおよびＯの総数は多くて１であることが好ましい。
【０１４６】
二環式ヘテロ環基の例として、限定されるものではないが、キノリニル、イソキノリニル、フタラジニル、キナゾリニル、インドリル、イソインドリル、インドリニル、１Ｈ−インダゾリル、ベンズイミダゾリル、１,２,３,４−テトラヒドロキノリニル、１,２,３,４−テトラヒドロイソキノリニル、５,６,７,８−テトラヒドロキノリニル、２,３−ジヒドロベンゾフラニル、クロマニル、１,２,３,４−テトラヒドロキノキサリニルおよび１,２,３,４−テトラヒドロキナゾリルが挙げられる。
【０１４７】
本明細書で使用されるような「芳香族ヘテロ環基」または「ヘテロアリール」なる語は、少なくとも１つの硫黄、酸素または窒素などのヘテロ原子の環原子を含む、安定した単環式または多環式の芳香族炭化水素を意味するものとする。ヘテロアリール基は、限定されるものではないが、ピリジル、ピリミジニル、ピラジニル、ピリダジニル、トリアジニル、フリル、キノリル、イソキノリル、チエニル、イミダゾリル、チアゾリル、インドリル、ピロリル、オキサゾリル、ベンゾフリル、ベンゾチエニル、ベンズチアゾリル、イソキサゾリル、ピラゾリル、トリアゾリル、テトラゾリル、インダゾリル、１,２,４−チアジアゾリル、イソチアゾリル、プリニル、カルバゾリル、ベンズイミダゾリル、インドリニル、ベンゾジオキソラニルおよびベンゾジオキサンを包含する。ヘテロアリール基は置換されているか、されていないかである。窒素原子は置換されているか、されていないかである（すなわち、ＮまたはＮＲであり、ここでＲは、定義されるとすれば、Ｈまたは別の置換基である）。窒素および硫黄原子は所望により酸化されてもよい（すなわち、Ｎ→ＯおよびＳ（Ｏ）ｐ（ここでｐは０、１または２である））。
【０１４８】
架橋環もヘテロサイクルの定義に含まれる。架橋環は、１または複数の、好ましくは１〜３個の原子（すなわち、Ｃ、Ｏ、ＮまたはＳ）が２個の隣接しない炭素または窒素原子を連結する場合に生じる。例えば、架橋環は、限定されるものではないが、１個の炭素原子、２個の炭素原子、１個の窒素原子、２個の窒素原子、および炭素−窒素基を包含する。架橋により単環式環は常に三環式環に変換される。環が架橋されると、その環にある置換基が架橋上に存在することもある。
【０１４９】
「ヘテロサイクリルアルキル」なる語は、化合物のカルバゾール核に連結したアルキル基に結合したヘテロサイクリルまたは置換ヘテロサイクリルをいう。
【０１５０】
「対イオン」なる語は、クロリド、ブロミド、ヒドロキシ、アセタート、およびサルファートなどの負に荷電した種を、あるいはナトリウム（Ｎａ＋）、カリウム（Ｋ＋）、アンモニウム（ＲｎＮＨｍ＋、ここでｎ＝０−４で、ｍ＝０−４である）等などの正に荷電した種を表すのに使用される。
【０１５１】
「電子求引基」（ＥＷＧ）なる語は、結合を分極化させ、電子密度を該基そのものに引っ張り、他の結合基より遠ざける置換基をいう。ＥＷＧの例として、以下に限定されないが、ＣＦ３、ＣＦ２ＣＦ３、ＣＮ、ハロゲン、ハロアルキル、ＮＯ２、スルホン、スルホキシド、エステル、スルホンアミド、カルボキサミド、アルコキシ、アルコキシエーテル、アルケニル、アルキニル、ＯＨ、Ｃ（Ｏ）アルキル、ＣＯ２Ｈ、フェニル、ヘテロアリール、−Ｏ−フェニル、および−Ｏ−ヘテロアリールが挙げられる。ＥＷＧの好ましい例として、以下に限定されないが、ＣＦ３、ＣＦ２ＣＦ３、ＣＮ、ハロゲン、ＳＯ２（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮＨ（Ｃ１−４アルキル）、ＣＯＮ（Ｃ１−４アルキル）２、およびヘテロアリールが挙げられる。ＥＷＧのより好ましい例として、以下に限定されないが、ＣＦ３およびＣＮが挙げられる。
【０１５２】
本明細書で用いるように、「アミン保護基」なる語は、アミン基の保護について、有機合成の分野で知られる基であって、エステル還元剤、二置換ヒドラジン、Ｒ４−ＭおよびＲ７−Ｍ、求核物質、ヒドラジン還元剤、アクチベータ、強塩基、ヒンダードアミン塩基および環化剤に対して安定しているいずれの基も意味する。これらの基準に適合するかかるアミン保護基は、Wuts, P.G.M.およびGreene, T.W.、Protecting Groups in Organic Synthesis, 4th Edition, Wiley (2007) およびThe Peptide: Analysis, Synthesis, Biology, vol.3, Academic Press, New York (1981)（出典を明示することでその内容が本明細書に組み込まれる）に列挙される基を包含する。アミン保護基の例として、以下に限定されないが、次の基：（１）ホルミル、トリフルオロアセチル、フタリル、およびｐ−トルエンスルホニルなどのアシル型；（２）ベンジルオキシカルボニル（Ｃｂｚ）および置換ベンジルオキシカルボニル、１−（ｐ−ビフェニル）−１−メチルエトキシカルボニル、および９−フルオレニルメチルオキシカルボニル（Ｆｍｏｃ）などの芳香族カルバマート型；（３）ｔｅｒｔ−ブチルオキシカルボニル（Ｂｏｃ）、エトキシカルボニル、ジイソプロピルメトキシカルボニル、およびアリルオキシカルボニルなどの脂肪族カルバマート型；（４）シクロペンチルオキシカルボニルおよびアダマンチルオキシカルボニルなどの環状アルキルカルバマート型；（５）トリフェニルメチルおよびベンジルなどのアルキル型；（６）トリメチルシランなどのトリアルキルシラン；（７）フェニルチオカルボニルおよびジチアスクシノイルなどのチオール含有型；ならびに（８）トリフェニルメチル、メチルおよびベンジルなどのアルキル型；および２，２，２−トリクロロエチル、２−フェニルエチルおよびｔ−ブチルなどの置換アルキル型；およびトリメチルシランなどのトリアルキルシラン型が挙げられる。
【０１５３】
本明細書に言及されるように、「置換される」なる語は、少なくとも１つの水素原子が水素以外の原子と置換されることを意味する；ただし、規定の結合価は維持されており、置換が安定した化合物をもたらすものとする。本明細書で使用されるように環二重結合は、隣接する２個の環原子間で形成される二重結合（例えば、Ｃ＝Ｃ、Ｃ＝Ｎ、またはＮ＝Ｎ）である。
【０１５４】
本発明の化合物に窒素原子がある場合（例えば、アミンの場合）には、これらの窒素は酸化剤（例えば、ｍＣＰＢＡおよび／または過酸化水素）と反応することでＮ−オキシドに変換され、本発明の別の化合物が得られる。かくして、特定される窒素原子は、その示されている窒素とそのＮ−オキシド（Ｎ→Ｏ）誘導体の両方に及ぶと考えられる。
【０１５５】
任意の可変基が化合物の構成要素または式中で２回以上示される場合、その定義は、各々、他の場合のその定義からは独立している。かくして、例えば、一の基が０〜３個のＲ基で置換して示される場合、その場合、該基は３個までのＲ基で所望により置換されてもよく、Ｒは、各々、Ｒの定義から独立して選択される。また、置換基および／または可変基の組み合わせは、かかる組み合わせが安定な化合物をもたらす場合にのみ許容される。
【０１５６】
置換基との結合が環の２つの原子を連結する結合と交差して示される場合、その場合にはかかる置換基は環上の任意の原子に結合してもよい。置換基が、結合する所定の式で示される化合物の残基に存する原子を示すことなく、示される場合には、その時にはかかる置換基はその置換基にある任意の原子を介して結合してもよい。置換基および／または可変基の組み合わせは、かかる組み合わせが安定した化合物をもたらす場合にのみ許容される。
【０１５７】
本発明は、本発明の化合物に存する原子のあらゆる同位元素を包含するものとする。同位元素は原子番号は同じであるが、質量数の異なる原子を包含する。一般例として、限定されるものではないが、水素の同位元素として、重水素および三重水素が挙げられる。水素の同位元素は１Ｈ（水素）、２Ｈ（重水素）および３Ｈ（三重水素）で表すことができる。それらはまた一般には、重水素についてはＤで、三重水素についてはＴで表される。本願において、ＣＤ３は全ての水素原子が重水素であるメチル基を表す。炭素の同位元素として１３Ｃおよび１４Ｃが挙げられる。同位元素で標識された本発明の化合物は、一般には、当業者に公知の慣用的技法により、あるいは本明細書の記載の技法と同様の技法によって利用される非標識の試薬の代わりに同位元素で標識された試薬を用いて調製され得る。
【０１５８】
本明細書で用いるように、「医薬的に許容される塩」は開示される化合物の誘導体をいい、ここで親化合物はその酸または塩基塩を製造することで修飾される。医薬的に許容される塩の例として、以下に限定されないが、アミノ等の塩基性基の鉱酸または有機酸塩；カルボン酸等の酸性基のアルカリまたは有機塩基塩である。医薬的に許容される塩は、例えば、無毒の無機または有機酸より形成される、親化合物の通常の無毒の塩または四級アンモニウム塩を包含する。例えば、かかる通常の無毒の塩は、無機酸（塩酸、臭化水素酸、硫酸、スルファミン酸、リン酸および硝酸等）より誘導される塩；有機酸（酢酸、プロピオン酸、コハク酸、グリコール酸、ステアリン酸、乳酸、リンゴ酸、酒石酸、クエン酸、アスコルビン酸、パモ酸、マレイン酸、ヒドロキシマレイン酸、フェニル酢酸、グルタミン酸、安息香酸、サリチル酸、スルファニル酸、２−アセトキシ安息香酸、フマル酸、トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、エタンジスルホン酸、シュウ酸およびイセチオン酸等）より形成される塩を包含する。
【０１５９】
本発明の医薬的に許容される塩は、従来の化学的方法により、塩基性または酸性の部分を含有する親化合物より合成され得る。一般に、かかる塩は、遊離した酸または塩基の形態のこれらの化合物を、化学量論量の適切な塩基または酸と、水または有機溶媒、あるいはその２種の混合液中で反応させることにより調製することができ；一般に、エーテル、酢酸エチル、エタノール、イソプロパノールまたはアセトニトリル等の非水性媒体が好ましい。適当な塩の一覧は、Remington: The Science and Practice of Pharmacy, 22nd Wdition, Allen, L.V.Jr.編; Pharcaceutical Press, London, UK (2012) に記載されており、出典を明示することでその内容を本明細書に組み入れることとする。
【０１６０】
また、式Ｉの化合物はプロドラッグの形態を有してもよい。インビボにて変換して生物活性剤（すなわち、式Ｉの化合物）を提供する化合物はいずれも、本発明の範囲および精神内にあるプロドラッグである。種々の形態のプロドラッグが当該分野にて周知である。かかるプロドラッグ誘導体の例として、以下の文献を参照のこと：
ａ）Bundgaard, H.編, Design of Prodrugs, Elsevier（1985）；およびWidder, K.ら編, Methods in Enzymology, 112：309-396, Academic Press（1985）；
ｂ）Bundgaard、H.、Chapter 5, 「プロドラッグの設計および適用」(Design and Application of Prodrugs), A Textbook of Drug Design and Development、pp.113-191, Krosgaard-Larsen, P.ら編、Harwood Academic Publishers（1991）；
ｃ）Bundgaard, H., Adv. Drug Deliv Rev., 8：1-38（1992）；
ｄ）Bundgaard, H.ら、J. Pharm. Sci., 77：285（1988）；
ｅ）Kakeya, N.ら、Chem. Pharm. Bull., 32：692（1984）；および
ｆ）Rautio, J (編集者)、Prodrug and Targeted Delivery (Method and Principles in Medicinal Chemistry), Vol 47, Wiley-VCH, 2011
【０１６１】
カルボキシ基を有する化合物は、体内で加水分解されて式Ｉの化合物そのものを生成するプロドラッグとして役立つ、生理学的に加水分解され得るエステルを形成し得る。かかるプロドラッグは、加水分解が、大抵の場合で、主に消化酵素の影響下で生じるため、経口投与されるのが好ましい。非経口投与は、エステルそのものが活性であるか、または加水分解が血中で起こる場合に、使用され得る。式Ｉの化合物の生理学的に加水分解可能なエステルの例として、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルキルベンジル、４−メトキシベンジル、インダニル、フタリル、メトキシメチル、Ｃ１−６アルカノイルオキシ−Ｃ１−６アルキル（例えば、アセトキシメチル、ピバロイルオキシメチルまたはプロピオニルオキシメチル）、Ｃ１−６アルコキシカルボニルオキシ−Ｃ１−６アルキル（例えば、メトキシカルボニル−オキシメチルまたはエトキシカルボニルオキシメチル、グリシルオキシメチル、フェニルグリシルオキシメチル、（５−メチル−２−オキソ−１，３−ジオキソレン−４−イル）−メチル）、ならびに、例えば、ペニシリンおよびセファロスポリンの分野にて使用される別の周知の生理的に加水分解されるエステルである。かかるエステルは当該分野で公知の一般的技法により製造され得る。
【０１６２】
プロドラッグの調製は当該分野にて周知であり、例えば、King, F.D.編、Medicinal Chemistry: Principles and Practice, The Royal Society of Chemistry, Cambridge, UK (2nd edition, reproduced, 2006)；Testa, B.ら、Hydrolysis in Drug and Prodrug Metabolism. Chemistry, biochemistry and Enzymology, VCHA and Wiley VCH, Zurich, Switzerland (2003); Wermuth, C.G.編、The Practice of Medicinal Chemistry, 3rd edition, Academic Press, San Diego, CA (2008)に記載される。
【０１６３】
「溶媒和物」なる語は、本発明の化合物と、有機または無機溶媒のいずれかの、１または複数の溶媒分子との物理的会合を意味する。この物理的会合は水素結合を包含する。ある場合には、溶媒和物は、例えば、１または複数の溶媒分子が結晶固体の結晶格子に組み込まれた場合に、単離可能となる。溶媒和物中の溶媒分子は、規則的配置および／または非規則的配置にて存在し得る。溶媒和物は化学量論量または非化学量論量の溶媒分子を含みうる。「溶媒和物」は液相および分離可能な溶媒和物の両方を包含する。溶媒和物の例は、以下に限定されないが、水和物、エタノレート、メタノレート、およびイソプロパノレートを包含する。溶媒和の方法は一般に当該分野で公知である。
【０１６４】
本明細書で用いるように、「患者」なる語は、本発明の方法により治療されるべき生物をいう。かかる生物は、好ましくは、以下に限定されないが、哺乳類（例えば、ネズミ、サル、ウマ、ウシ、ブタ、イヌ、ネコ等）を包含し、最も好ましくはヒトをいう。
【０１６５】
本明細書で用いるように、「有効量」なる語は、例えば、研究員または臨床医により探求されている、組織、システム、動物またはヒトの生物学的または医学的応答を惹起するであろう、薬物または医薬品、すなわち本発明の化合物の量を意味する。さらには、「治療上の有効量」なる語は、有効量が投与されていない対応する対象と比べて、疾患、障害または副作用の治療、治癒、防止または寛解の改善、あるいは疾患または障害の進行速度の減少をもたらす量を意味する。有効量は１または複数の投与、適用または投与量で投与でき、特定の処方または投与経路に限定されないものとする。該用語はまた、その範囲内に、正常な生理学的機能を亢進するのに効果的な量を包含する。
【０１６６】
本明細書で用いるように、「治療する」なる語は、病態、疾患、障害等の改善をもたらすか、それらの症状を寛解するいずれの作用も、例えば、和らげる作用、小さくする作用、調整する作用、改良する作用、または排除する作用も包含する。
【０１６７】
本明細書で用いるように、「医薬組成物」なる語は、活性剤と、その組成物をインビボまたはエクスビボでの診断または治療に用いるのに特に適するようにする、不活性または活性な担体との組み合わせをいう。
【０１６８】
塩基の例として、以下に限定されないが、アルカリ金属（例えば、ナトリウム）の水酸化物、アルカリ土類金属（例えば、マグネシウム）の水酸化物、アンモニア、および式：ＮＷ４＋（ここで、ＷはＣ１−４アルキルである）で示される化合物等が挙げられる。
【０１６９】
療法にて用いるのに、本発明の化合物の塩は医薬的に許容されるものと考えられる。しかしながら、医薬的に許容されない酸および塩基の塩も、例えば、医薬的に許容される化合物の調製または精製においてその用途を見出す可能性がある。
【０１７０】
調製方法
本発明の化合物は有機合成の分野における当業者に周知の多くの方法にて調製され得る。本発明の化合物は、下記の方法を、合成有機化学の分野にて公知の合成方法と一緒に用いて、あるいは当業者によって認識されるようにそれに変化を加えて合成され得る。好ましい方法は、限定されるものではないが、下記の方法を包含する。本明細書にて引用される文献はすべてその内容が出典明示により本明細書に組み込まれる。
【０１７１】
本発明の化合物はこのセクションに記載の反応および技法を用いて調製されてもよい。反応は利用される試薬および材料に適切な溶媒中で実施され、その反応は変形がなされるのに適している。また、下記の合成方法の記載において、溶媒の選択、反応温度、実験の継続時間および後処理操作を含め、提案されるすべての反応条件はその反応に標準的な条件であるように選択され、そのことは当業者であれば容易に認識すると理解すべきである。当業者であれば分子の種々の部分にある官能基が提案される試薬および反応と適合するものでなければならないことを理解する。反応条件と適合する置換基に対するかかる制限は当業者に明らかであり、制限がある場合には変法を用いる必要がある。このことは、時に、本発明の所望とする化合物を得るために、合成工程の順序を修飾するか、あるいは一の特定のプロセススキームを別のスキームに優先して選択する判断を要求するであろう。また、この分野での合成経路を計画するにおいてもう一つ別の大きな要因が、本発明に記載の化合物に存する反応性官能基の保護に使用される保護基の賢明な選択であることが理解されよう。当業者に対して多くの変形を教示する権威あるアカウントがGreeneおよびWuts（有機合成における保護基（protective Groups in Organic Synthesis）、第3版、Wiley and Sons, 1999）である。
【０１７２】
式（Ｉ）の化合物は次のスキームで説明される方法に言及することで調製されてもよい。それらのスキームに示されるように、最終生成物は式（Ｉ）と同じ構造式を有する化合物である。式（Ｉ）のいずれの化合物も適切な置換基を有する試薬を適切に選択することにより該スキームに従って生成され得ることが理解されよう。溶媒、温度、圧力および他の反応条件は当業者により容易に選択され得る。出発材料は商業的に利用可能であるか、または当業者により容易に調製される。化合物の構成要素は本明細書のスキームにて、あるいはいずれかの箇所に定義されるとおりである。
【０１７３】
【化１７】
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【０１７４】
本発明に記載の化合物に至る一般的経路はスキーム１−１３に示されるとおりであり、ここでＲ１、Ｒ２、Ｘ、Ｙ、ＺおよびＡの置換基は該明細書にて上記されるとおりであるか、所望とする最終の置換基に変換可能な官能基である。置換基のＨａｌはハライドである。Ｌはハライドなどの脱離基またはトリフラートなどの脱離基に容易に変換され得るＯＨである。スキーム１に示されるように、本発明の化合物を調製するための一般的操作は置換されるアミノピリジン１を用いて出発することを含む。１を芳香族ヘテロサイクルＡ（２、ここでＭはボロン酸、ボロン酸エステルまたはスタンナンなどの適当なカップリングパートナーである）と適当な触媒を用いてカップリングさせ、官能基を有するアミノピリジン３を生成し得る。例えば、３は、触媒としてＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２を用い、５−ブロモ−２−クロロピリジン−３−アミンとヘテロ芳香族ボロン酸との間のスズキ（Suzuki）カップリング反応から生じ得る。官能基を有するアニリン６を得るためのその後のカップリングは、文献に記載の種々の条件を用いて達成され得る。例えば、アミノピリジン３は適切に置換されたアレーン４（ここでＭはボロン酸、ボロン酸エステルまたはスタンナンである）との銅介在性カップリング反応を経てアニリン６を生成し得る。別法として、６は３と芳香族ハライド５（ここでＨａｌはハライドである）とのブッフバルト（Buchwald）Ｎ−アリール化反応より生じ得る。カルボリン７を生成するための閉環は、酢酸ナトリウムなどの塩基の存在下でＰｄ触媒を用いて達成され得る。最終工程において、カルボリンの窒素は、ミツノブ（Mitsunobu）条件下でトリフェニルホスフィンおよびジイソプロピルアゾジカルボキシラート（ＤＩＡＤ）を用いてアルキル化剤８（ここでＸはＯＨである）で置換され得る。別法として、官能基を有するカルボリン１０は、炭酸カリウムなどの塩基の存在下、カルボリン７とアルキル化剤９（ここで、Ｌはハライド、メシラートまたはトリフラートなどの脱離基である）との置換反応から生成され得る。１０がラセミ体である場合には、キラル分離に付し、エナンチオマーの純粋な生成物を得ることができる。Ｒ１をさらに誘導化し、本発明のさらなる化合物を得ることができる。例えば、Ｒ１がエステルである場合、グリニャール（Grignard）試薬またはアルキルリチウムを添加し、第三アルコールを生成し得る。同じＲ１エステルでも、例えば水酸化ナトリウムを用いて加水分解に供し、最終置換基としてカルボン酸（Ｒ１＝ＣＯ２Ｈ）を得ることができる。
【０１７５】
【化１８】
2019070014.tif 000019
【０１７６】
カルボリン７と１０を合成するもう一つ別の方法は、スキーム２〜４に示されるように、ニトロピリジン１１から出発する。例えば、２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジンと、適宜置換されたアレーン（１２、ここでＭはボロン酸またはボロン酸エステルなどの適当なカップリングパートナーである）との間でスズキ反応に付し、官能基を有するピリジン１３を得ることができる。１,２−ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン（ｄｐｐｅ）などのホスフィン試薬が介在する還元的環化に供し、カルボリン１４を得ることができる。次に１４と芳香族ヘテロサイクルＡ（２、ここでＭはボロン酸、ボロン酸エステルまたはスタンナンなどの適当なカップリングパートナーである）とを適当な触媒を用いてカップリングさせ、スキーム３に示されるようにカルボリン７を生成する。
【０１７７】
あるいはまた、中間体１４のカルボリンの窒素は、スキーム１に上記されるように、炭酸カリウムなどの塩基の存在下にて、ミツノブ条件下で、アルキル化剤８（ここでＸはＯＨである）またはアルキル化剤９（ここでＬはハライド、メシラートまたはトリフラートなどの脱離基である）でまず置換され、中間体１５を得ることができる。次に、スキーム４に示されるように、１５を適切な触媒を用いて芳香族ヘテロサイクルＡ（２、ここでＭはボロン酸、ボロン酸エステルまたはスタンナンなどの適切なカップリングパートナーである）とカップリングさせ、最終のカルボリン１０を生成する。
【０１７８】
【化１９】
2019070014.tif 000020
【０１７９】
【化２０】
2019070014.tif 000021
【０１８０】
カルボリン１０を合成する別の方法はスキーム５の概要に従って達成され得る。１５（スキーム４の記載に従って調製した）の脱離基Ｌは、パラジウム触媒の作用により、適切なカップリングパートナーであるＭ（好ましくはボロン酸エステルまたはボロン酸）に変換され、１６を得ることができる。１６と芳香族ヘテロサイクルＡ（１７、Ｌがハロゲンまたはトリフラートなどの適切な脱離基である）との適切な触媒を用いるカップリングはカルボリン１０を生成し得る。
【０１８１】
【化２１】
2019070014.tif 000022
【０１８２】
２０などのヒドロキシメチルピラゾール誘導体はスキーム６に従って利用することができる。中間体１６（ここで、Ｍは、スキーム５などで調製されるボロン酸またはボロン酸エステルのような適切なカップリングパートナーである）は、適切な触媒の作用によって、適宜保護されたトリアゾール１８にカップリングされ得る。トリアゾール１８は（アジドメチル）トリメチルシランと保護プロパルギルアルコールとの銅媒介の付加環化反応によって一工程にて入手できる。次に中間体１９は種々の条件を用いて脱保護され得る。例えば、ＰＧがtert−ブチルジメチルシリルである場合、テトラブチルアンモニウムフルオリドと反応させて最終化合物２０を得ることができる。ヒドロキシル基のさらなる誘導体化（例えば：アルキル化、脱離基への変換および置換、アルデヒドまたはカルボン酸のいずれかへの酸化、およびその後のエラボレーション）は、当業者にとって容易相当であろう方法を適用することにより本発明のさらなる化合物を得ることができる。
【０１８３】
【化２２】
2019070014.tif 000023
【０１８４】
別法として、中間体１５（スキーム４などで調製される）を、パラジウム介在のＣ−Ｈ活性化を通して、適切な芳香族ヘテロサイクルである２１と直接カップリングさせ、化合物１０を得ることができる。これはスキーム７にて説明される。
【０１８５】
【化２３】
2019070014.tif 000024
【０１８６】
別法として、芳香族ヘテロサイクル２１は、ｎ−ＢｕＬｉなどの強塩基で脱プロトン化され、亜鉛、錫またはボロンに金属交換されて化合物２を得ることができる。次に化合物２は、ネギシ、スティルまたはスズキ（Negishi, StillまたはSuzuki）カップリング反応にて適切なパラジウム触媒の作用によって中間体１５（スキーム４などで調製される）にカップリングし、化合物１０を得ることができる。これはスキーム８にて説明される。
【０１８７】
【化２４】
2019070014.tif 000025
【０１８８】
カルボリン１４の別の合成は、スキーム９に概説されるように、達成され得る。アニリン２２をブッフバルト（Buchwald）Ｎ−アリール化反応を用いてピリジン２３（ここで、ＬおよびＬ’は、ハライドまたはトリフラートなどの２つの脱離基である）にカップリングさせ、中間体２４を得ることができる。例えば、２４は３,５−ジブロモピリジンと適切なアミンとの間のブッフバルトＮ−アリール化反応より生じさせることができる。トリフルオロ酢酸などの酸性媒体中、Ｐｄ（ＯＡｃ）２などの適切な触媒を用いて酸化的閉環に付し、カルボリン１４を得ることができる。これはスキーム９にて説明される。
【０１８９】
【化２５】
2019070014.tif 000026
【０１９０】
ピリジン２３（ここで、ＬおよびＬ’は、ハライドまたはトリフラートなどの適切な脱離基である）はまた、スキーム１、３、４、７および８にて説明される方法と同様の方法により、芳香族へテロサイクル２（ここで、Ｍは、ボロン酸エステル、ボロン酸、またはスタンナンなどの適切なカップリングパートナーである）または２１にカップリングされ得る。ピリジン２５をブッフバルトＮ−アリール化反応を用いてアニリン２２にカップリングさせ、中間体２６を得ることができる。トリフルオロ酢酸などの酸性媒体中、Ｐｄ（ＯＡｃ）２などの適切な触媒を用いて酸化的閉環に付し、カルボリン７を得ることができる。これはスキーム１０にて説明される。
【０１９１】
【化２６】
2019070014.tif 000027
【０１９２】
アルコキシ置換のトリアゾール３２はスキーム１１にて説明されるように調製され得る。アルデヒド２７は、酸または脱水剤（ＣａＣｌ２など）の存在下でアルコール２８（ここで、Ａｌｋは重水素で所望により置換されてもよいＣ１−Ｃ６アルキルまたはＣ３−Ｃ６シクロアルキルである）と反応させることによりアセタール２９に変換され得る。アセタール２９はリチウムジエチルアミドまたはナトリウムアミドなどの強塩基で処理することによりアルコキシ置換のアルキン３０に変換され得る。化合物３０はアジド３１との銅触媒の（３＋２）付加環化反応を通してトリアゾール３２に変換され得る。トリアゾール３２はスキーム７に説明されるようにカルボリンと直接カップリングさせることができる。大抵の場合、該カップリングはトリメチルシリル基の喪失をもたらす。トリメチルシリル基が失われない場合には、それはテトラブチルアンモニウムフルオリドで処理することにより除去され得る。
【０１９３】
【化２７】
2019070014.tif 000028
【０１９４】
アルキル置換のトリアゾール３９はスキーム１２に説明されるように調製されうる。アセチレン３３は、ｎ−ＢｕＬｉなどの強塩基の作用により、３４（ここで、Ａｌｋは重水素で所望により置換されてもよいＣ１−Ｃ６アルキルまたはＣ３−Ｃ６シクロアルキルであり、Ｌはヨーダイド、ブロミド、クロリドまたはスルホナートなどの適切な脱離基である）でアルキル化され得る。アルキン３５は３１との銅触媒の（３＋２）付加環化反応を通してトリアゾール３６に変換され得る。トリアゾール３６はスキーム７に説明されるようにカルボリンと直接カップリングさせることができる。別法として、３６のトリメチルシリル基はテトラブチルアンモニウムフルオリドの作用により直接除去され、Ｎ−メチル−トリアゾール３７を生成し得る。３７をｎ−ＢｕＬｉなどの強塩基で脱プロトン化し、つづいて適切な求電子剤３８（ここで、Ｌはハライドまたはアルコキシドなどの脱離基であり、Ｍはトリブチル錫またはボロン酸エステル；例えば、Ｍ−Ｌ＝Ｂｕ３ＳｎＣｌまたはＢ（ＯＭｅ）３などの金属介在のカップリングを容易とする適切な基である）と反応させ、スキーム１、３、４、８および１０にて説明されるように、容易にカップリングさせ得るトリアゾール３９を得ることができる。
【０１９５】
【化２８】
2019070014.tif 000029
【０１９６】
スキーム１３に示されるようにトリアゾールの置換基は変更可能である。３４（ここで、Ａｌｋは重水素で所望により置換されてもよいＣ１−Ｃ６アルキルまたはＣ３−Ｃ６シクロアルキルであり、Ｌはヨーダイド、ブロミド、クロリドまたはスルホナートなどの適切な脱離基である）の脱離基は、アジ化ナトリウムでの処理により置換され、４０を生成し得る。アルキン４１または４２はアジド４０とカップリングし、銅触媒の（３＋２）付加環化反応を通してトリアゾール４３を生成し得る。トリアゾール４３はスキーム７にて説明されるようにカルボリンと直接カップリングし得る。別法として、４３をｎ−ＢｕＬｉなどの強塩基で脱プロトン化し、つづいて適切な求電子剤３８（ここで、Ｌはハライドまたはアルコキシドなどの脱離基であり、Ｍはトリブチル錫またはボロン酸エステル；例えば、Ｍ−Ｌ＝Ｂｕ３ＳｎＣｌまたはＢ（ＯＭｅ）３などの金属介在のカップリングを容易とする適切な基である）と反応させ、スキーム１、３、４、８および１０にて説明されるように、容易にカップリングさせ得るトリアゾール４４を得ることができる。
【０１９７】
【化２９】
2019070014.tif 000030
【０１９８】
実施例
本発明は次の実施例にてさらに規定される。実施例は単なる例示として提供されることを理解すべきである。当業者は、上記の記載と、この実施例とから、発明の本質的特徴を確認することができ、発明の精神および範囲を逸脱することなく、本発明を種々の使用および条件に適応させるのに種々の変形および修飾を行うことができる。その結果、本発明は下記の本明細書に開示される例示としての実施例によって限定されるものではなく、むしろ本明細書に添付の特許請求の範囲により規定されるものである。
【０１９９】
【表１−１】
2019070014.tif 000031
【表１−２】
2019070014.tif 000032
【表１−３】
2019070014.tif 000033
【０２００】
次に示されるような以下のＨＰＬＣ条件を使用してもよい：
アナリティカルＨＰＬＣ  方法１：カラム：ウォーターズ・アクイティ（Waters Acquity）ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：アセトニトリル＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１分間にわたって２−９８％Ｂとし、次に９８％Ｂで０.５分間保持する；流速：０.８ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２５４ｎｍ）
【０２０１】
アナリティカルＨＰＬＣ  方法２：カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２５４ｎｍ）
【０２０２】
ＬＣ／ＭＳ方法１：カラム：フェノメネックス・ルナ（Phenomenex Luna）２.０ｘ３０ｍｍ、３μｍ粒子；移動相Ａ：１０／９０  メタノール：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０／１０  メタノール：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：２分間にわたって０％−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
【０２０３】
ＬＣ／ＭＳ方法２：カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳ；移動相Ａ：１００％水、０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：１００％アセトニトリル、０.１％ＴＦＡ；温度：５０℃；勾配：２分間にわたって２％−９８％Ｂとする；流速：０.８ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
【０２０４】
ＬＣ／ＭＳ方法３：ウォーターズ（Waters）ＢＥＨ  Ｃ１８、２.０ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：０％Ｂ、３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.５分間保持する；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
【０２０５】
ＬＣ／ＭＳ方法４：ウォーターズ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.０ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  メタノール：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  メタノール：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０％−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.５分間保持する；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
【０２０６】
プレパラティブＨＰＬＣ  方法１：カラム：エックスブリッジ（XBridge）Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：２０分間にわたって３０−７０％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分
【０２０７】
プレパラティブＨＰＬＣ  方法２：カラム：エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  メタノール：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  メタノール：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：２０分間にわたって３５−７５％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分
【０２０８】
プレパラティブＨＰＬＣ  方法３：カラム：エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.１％トリフルオロ酢酸；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.１％トリフルオロ酢酸；勾配：２０分間にわたって１５−５５％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分
【０２０９】
実施例１＆２
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化３０】
2019070014.tif 000034
【０２１０】
工程１：２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン
５−ブロモ−２−クロロピリジン−３−アミン（Matrix、４.０ｇ、１９.３ミリモル）および（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ボロン酸（AOB Chem、３.２６ｇ、２３.１ミリモル）／ＴＨＦ（１５０ｍＬ）を含有する５００ｍＬの丸底フラスコに、リン酸三カリウム（２Ｍ水溶液、２８.９ｍＬ、５７.８ミリモル）を添加し、黄色懸濁液を得た。次にＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２−ＣＨ２Ｃｌ２（１.５８ｇ、１.９３ミリモル）を加え、Ｎ２を該混合物に４分間にわたって通気した。得られた反応混合物を８０℃で１時間加熱し、濃縮して、ついで１０％ＬｉＣｌ溶液で希釈し、ＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を濃縮し、セライト（登録商標）を通して濾過した。母液ＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（２２０ｇカラム、０％から５０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製した。冷却Ｅｔ２Ｏを用いてトリチュレートし、標記化合物（３.１４ｇ、７３％）を淡橙色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.７１（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、６.９２（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.２０（ｂｒｓ，２Ｈ）、２.４２（ｓ，３Ｈ）、２.２７（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝２２４.１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.３９分（カラム：クロモリス（Chromolith）ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２１１】
工程２：メチル  ３−（（２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンゾアート
２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン（２.０ｇ、８.９ミリモル）、（３−（メトキシカルボニル）フェニル）ボロン酸（Aldrich、３.２２ｇ、１７.９ミリモル）、Ｃｕ（ＯＡｃ）２（２.４３ｇ、１３.４ミリモル）および粉末状４Åモレキュラーシーブ（７.０ｇ）を含有する２５０ｍＬの丸底フラスコに、ＣＨＣｌ３（５０ｍＬ）およびピリジン（１.４５ｍＬ、１７.９ｍＬ）を添加した。環境をＯ２で置き換え、反応物をＯ２バルーン下で６時間にわたって攪拌した。さらなる（３−（メトキシカルボニル）フェニル）ボロン酸（３.２２ｇ、１７.９ミリモル）、ピリジン（１.４５ｍＬ、１７.９ミリモル）および４Åモレキュラーシーブ（１.７ｇ）を添加した。反応混合物を室温で一夜攪拌した。さらなる（３−（メトキシカルボニル）フェニル）ボロン酸（３.２２ｇ、１７.９ミリモル）、ピリジン（１.４５ｍＬ、１７.９ミリモル）およびＣｕ（ＯＡｃ）２（４００ｍｇ）を該反応物に添加した。室温で７時間攪拌した後、反応混合物をセライト（登録商標）を通して濾過し、ＣＨＣｌ３で濯いだ。濾液を水で希釈し、水酸化アンモニウム（１８.６ｍＬ、１４３ミリモル）を添加した。水層をＣＨＣｌ３で抽出し、有機層を合わせ、１０％ＬｉＣｌで洗浄した。有機層を濃縮し、シリカゲルクロマトグラフィー（２２０ｇカラム、０％から５０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）に付して精製した。白色沈殿物を形成するまでフラクションを減圧下で濃縮し、それを濾過で集め、ＥｔＯＡｃで濯ぎ、標記化合物（１.３３ｇ、５７％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.９４（ｔ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.８５（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.８２（ｄｔ，Ｊ＝７.７、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.４８（ｔ，Ｊ＝７.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.４０（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.３６（ｄｄｄ，Ｊ＝８.０、２.３、１.０Ｈｚ，１Ｈ）、６.３２（ｓ，１Ｈ）、３.９４（ｓ，３Ｈ）、２.４５（ｓ，３Ｈ）、２.２９（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３５８.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７０分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Bとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２１２】
工程３：メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−（（２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンゾアート（５１５ｍｇ、１.４４ミリモル）および酢酸ナトリウム・三水和物（４８０ｍｇ、３.５２ミリモル）／ＤＭＡ（５.０ｍＬ）を含有する４０ｍＬのバイアルに、ビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）クロリド（８１ｍｇ、０.１２ミリモル）を添加した。Ｎ２をその反応混合物に１分間通気した。該バイアルに栓をし、１８０℃で１５−３０分間加熱した。次に反応混合物を濃縮し、ＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて直接精製した。得られた橙色油をＥｔＯＡｃ（７ｍＬ）に溶かし、室温で一夜攪拌した。得られた黄色沈殿物を濾過で集め、ＥｔＯＡｃで洗浄した。母液を濃縮し、ＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から５０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて再び精製した。冷却ＥｔＯＡｃでトリチュレートした後、固体を合わせ、標記化合物（３０１ｍｇ、６５％）を得た。ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.０１分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２１３】
工程４：メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（８７ｍｇ、０.２７ミリモル）およびフェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（１０４ｍｇ、０.５４ミリモル）［Orjales, A.ら、J. Med. Chem. 2003, 46, 5512-5532］／ＴＨＦ（２.０ｍＬ）を含有する５ｍＬのバイアルに、Ｐｈ３Ｐ（１４１ｍｇ、０.５４ミリモル）およびＤＩＡＤ（０.１１ｍＬ、０.５４ミリモル）を添加した。得られた懸濁液を室温で一夜攪拌し、次に濃縮した。残渣をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から５０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製し、標記化合物（１３９ｍｇ）を不純物の混合物として得、それをさらに精製することなく後の工程に持ち越した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９６.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝３.０６分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２１４】
工程５：２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１.５８ｇ、３.１９ミリモル）／ＣＨ２Ｃｌ２（５０ｍＬ）を含有する２５０ｍＬの丸底フラスコを氷／ＭｅＯＨ浴中で冷却した。ＭｅＭｇＢｒ（Ｅｔ２Ｏ中３Ｍ、１７.０ｍＬ、５１.０ミリモル）を２分間にわたってゆっくりと添加した。得られた懸濁液を２.５時間攪拌し、次に飽和ＮＨ４Ｃｌで注意してクエンチした。氷を、つづいて１０％ＬｉＣｌ溶液を該反応混合物に添加した。水層をＣＨ２Ｃｌ２（２ｘ）で抽出した。有機層をＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮してラセミ体の２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールを得、それをキラルプレパラティブ（chiral prep）ＳＦＣ（カラム：キラル（Chiral）ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ３ｃｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：８５ｍＬ／分）を用いて分割した。先に溶出するピークを濃縮して小容量とした。水を加えて白色沈殿物を形成させ、それを濾過で集め、水で濯いで白色固体を得、それをエナンチオマーＡ（０.５９ｇ、３６％）として帰属させた。後に溶出するピークを同じように処理し、エナンチオマーＢ（０.５１ｇ、３１％）として帰属させた。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３３（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９３（ｓ，１Ｈ）、７.５３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.３７−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.３０−７.２８（ｍ，１Ｈ）、５.５６（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９−３.８３（ｍ，１Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.１０（ｑ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.３９（ｓ，３Ｈ）、２.２３（ｓ，３Ｈ）、２.０３（ｄ，Ｊ＝１４.２Ｈｚ，１Ｈ）、１.８９（ｓ，１Ｈ）、１.７４（ｓ，６Ｈ）、１.６８−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４６−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.１２（ｄ，Ｊ＝１２.２Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９６.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４６分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝５.３６分（カラム：キラルセル（Chiralcel）ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３３（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９４（ｓ，１Ｈ）、７.５３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.３６−７.３１（ｍ，２���）、７.３０−７.２８（ｍ，１Ｈ）、５.５６（ｄ，Ｊ＝１０.７Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８６（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.１５−３.０５（ｍ，１Ｈ）、２.３９（ｓ，３Ｈ）、２.２３（ｓ，３Ｈ）、２.０３（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.９０（ｓ，１Ｈ）、１.７４（ｓ，６Ｈ）、１.６８−１.５８（ｍ，１Ｈ）、１.４６−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.１２（ｄ，Ｊ＝１２.４Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９６.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４６分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１４.９５分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０２１５】
実施例３−２４
表１に列挙される化合物は実施例１に記載の操作に従って調製された：
【化３１】
2019070014.tif 000035
【０２１６】
【表２−１】
2019070014.tif 000036
【表２−２】
2019070014.tif 000037
【表２−３】
2019070014.tif 000038
【０２１７】
表１についてのＨＰＬＣ条件１：
方法Ａ：
カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
方法Ｂ：
カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
方法Ｃ：
カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
方法Ｄ：
カラム：キラルパック（Chiralpak）ＩＢ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
方法Ｅ：
カラム：フェノメネックス・ラックス・セルロース（Phenomenex Lux Cellulose）２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
【０２１８】
実施例２５＆２６
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化３２】
2019070014.tif 000039
【０２１９】
工程１：（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール
マグネシウム（０.３９ｇ、１６.１ミリモル）／ＴＨＦ（１５ｍＬ）を含有する４０ｍＬのバイアルに、４−ブロモテトラヒドロ−２Ｈ−ピラン（PharmaBlock、１.８ｍＬ、１６.１ミリモル）を必要に応じて水浴中で冷却しながらゆっくりと添加した。得られた反応混合物を室温で１.５時間攪拌し、次に水浴中で冷却した。４−フルオロベンズアルデヒド（Aldrich、１.２ｍＬ、１０.７ミリモル）をゆっくりと添加した。得られた橙色反応混合物を水浴から取り出し、１０分後に飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチさせた。１０％ＬｉＣｌ溶液を加え、混合物をＥｔ２Ｏ（２ｘ）で抽出した。有機層をＭｇＳＯ４上で乾燥させ、濾過して濃縮させた。残渣をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（８０ｇカラム、０％から５０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて精製し、標記化合物（１.１２ｇ、３３％）を無色油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.３１−７.２７（ｍ，２Ｈ）、７.０８−７.０２（ｍ，２Ｈ）、４.３７（ｄｄ，Ｊ＝７.７、２.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６−３.９９（ｍ，１Ｈ）、３.９４−３.８７（ｍ，１Ｈ）、３.３７（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.２９（ｔｄ，Ｊ＝１１.８、２.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.９４−１.８７（ｍ，２Ｈ）、１.８１（ｔｄｔ，Ｊ＝１１.６、７.７、３.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.４５（ｑｄ，Ｊ＝１２.３、４.７Ｈｚ，１Ｈ）、１.３６−１.２７（ｍ，１Ｈ）、１.１６（ｄｄｑ，Ｊ＝１３.２、３.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ−Ｈ２Ｏ）＝１９３.１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.６５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２２０】
工程２：２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
実施例１の工程４および５に記載の操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１００ｍｇ、０.３１ミリモル）および（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（１３１ｍｇ、０.６２ミリモル）をラセミ体の２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣに付して分割し、エナンチオマーＡ（１８ｍｇ、１１％）およびエナンチオマーＢ（２２ｍｇ、１２％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３３（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９１（ｓ，１Ｈ）、７.５０（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６−７.３７（ｍ，３Ｈ）、７.０６−６.９９（ｍ，２Ｈ）、５.５３（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８７（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.１１−３.０１（ｍ，１Ｈ）、２.４１（ｓ，３Ｈ）、２.２５（ｓ，３Ｈ）、１.９８（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.８９（ｓ，１Ｈ）、１.７３（ｓ，６Ｈ）、１.６６−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４６−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.１３（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５１４.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝６.５６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３３（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９１（ｓ，１Ｈ）、７.５０（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６−７.３７（ｍ，３Ｈ）、７.０６−６.９９（ｍ，２Ｈ）、５.５３（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８７（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.１１−３.０１（ｍ，１Ｈ）、２.４１（ｓ，３Ｈ）、２.２５（ｓ，３Ｈ）、１.９８（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.８９（ｓ，１Ｈ）、１.７３（ｓ，６Ｈ）、１.６６−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４６−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.１３（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５１４.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝８.５８分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝＋８９.９１（ｃ＝０.１４、ＣＨＣｌ３）
【０２２１】
実施例２７＆２８
２−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化３３】
2019070014.tif 000040
【０２２２】
工程１：（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メタノン
４,４−ジフルオロ−Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチルシクロヘキサンカルボキシアミド（５００ｍｇ、２.４１ミリモル）［Lehmann-Lintz, T.ら、ＰＣＴ国際特許出願、２０１１、ＷＯ２０１１１０４３３４］／ＴＨＦ（１０ｍＬ）を含有する５０ｍＬの丸底フラスコに、−７８℃でフェニルリチウム（ジブチルエーテル中１.８Ｍ、４.６９ｍＬ、８.４５ミリモル）をゆっくりと添加した。１時間後、反応混合物を攪拌しながら氷および１Ｍ  ＨＣｌ（１０.８ｍＬ、１０.８ミリモル）中に注いだ。その混合物を飽和ＮａＣｌで希釈し、Ｅｔ２Ｏで抽出した。有機層をＭｇＳＯ４上で乾燥させ、濾過して濃縮し、標記化合物（５３２ｍｇ、９８％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.９８−７.８９（ｍ，２Ｈ）、７.６４−７.５５（ｍ，１Ｈ）、７.５４−７.４４（ｍ，２Ｈ）、３.４６−３.２７（ｍ，１Ｈ）、２.３６−２.１１（ｍ，２Ｈ）、２.０９−１.７３（ｍ，６Ｈ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３９分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２２３】
工程２：（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メタノール
氷水浴中で（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メタノン（５３２ｍｇ、２.３７ミリモル）／ＭｅＯＨ（１５ｍＬ）を含有する１００ｍＬの丸底フラスコに、ＮａＢＨ４（１３５ｍｇ、３.５６ミリモル）を２０秒間かけて少しずつ添加した。氷水浴中で３０分間攪拌した後、反応混合物を水で希釈し、濃縮させた。残渣を１Ｎクエン酸でｐＨ６の酸性にし、ＣＨ２Ｃｌ２（２ｘ）で抽出した。有機層をＭｇＳＯ４上で乾燥させ、濾過して濃縮し、粗標記化合物（５６２ｍｇ）を得、それをさらに精製することなく後の工程にて使用した。ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２２４】
工程３：２−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
実施例１の工程４および５に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（８０ｍｇ、０.２５ミリモル）および（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メタノール（１４１ｍｇ、０.６２ミリモル）をラセミ体の２−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣに付してエナンチオマーＡ（２３ｍｇ、３０％）およびエナンチオマーＢ（２３ｍｇ、３０％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４０（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３３（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.９３（ｓ，１Ｈ）、７.５１（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４７−７.３９（ｍ，３Ｈ）、７.３７−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２８（ｍ，１Ｈ）、５.５６（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.９４（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、２.３９（ｓ，３Ｈ）、２.２８−２.１５（ｍ，５Ｈ）、２.０５−１.８３（ｍ，３Ｈ）、１.７７−１.７２（ｍ，６Ｈ）、１.７１−１.５８（ｍ，２Ｈ）、１.４４−１.３１（ｍ，２Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３０.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８１分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝３.５４分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝−１０１.９８（ｃ＝０.０７、ＣＨＣｌ３）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４０（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３３（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.９３（ｓ，１Ｈ）、７.５１（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４７−７.３９（ｍ，３Ｈ）、７.３７−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２８（ｍ，１Ｈ）、５.５６（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.９４（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、２.３９（ｓ，３Ｈ）、２.２８−２.１５（ｍ，５Ｈ）、２.０５−１.８３（ｍ，３Ｈ）、１.７７−１.７２（ｍ，６Ｈ）、１.７１−１.５８（ｍ，２Ｈ）、１.４４−１.３１（ｍ，２Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３０.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８１分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝７.５８分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝＋１０４.３６（ｃ＝０.１０、ＣＨＣｌ３）
【０２２５】
実施例２９＆３０
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［フェニル（１,３−チアゾール−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化３４】
2019070014.tif 000041
【０２２６】
工程１：フェニル（チアゾール−４−イル）メタノール
チアゾール−４−カルボアルデヒド（０.３２ｇ、２.８３ミリモル）のＴＨＦ（１８.９ｍＬ）中溶液を０℃に冷却した。臭化フェニルマグネシウム（Ｅｔ２Ｏ中３Ｍ、２.８３ｍＬ、８.４９ミリモル）を添加した。１.５時間後、反応物を飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチさせ、次に水で希釈した。反応物をＥｔＯＡｃで抽出し、有機層を飽和ＮａＣｌで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させて濃縮した。残渣をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて精製し、標記化合物（０.４５ｇ、８２％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.８０（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９−７.４４（ｍ，２Ｈ）、７.４２−７.３６（ｍ，２Ｈ）、７.３５−７.２９（ｍ，１Ｈ）、７.１３（ｄｄ，Ｊ＝２.０、０.９Ｈｚ，１Ｈ）、６.０１（ｄ，Ｊ＝４.２Ｈｚ，１Ｈ）、２.９４（ｄ，Ｊ＝４.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ−Ｈ２Ｏ）＝１７４.１
【０２２７】
工程２：２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［フェニル（１,３−チアゾール−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
実施例１の工程４および５に記載の操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（８０ｍｇ、０.２５ミリモル）およびフェニル（チアゾール−４−イル）メタノール（９５ｍｇ、０.５０ミリモル）をラセミ体の２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［フェニル（１,３−チアゾール−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣに付して分割し、エナンチオマーＡ（１０ｍｇ、８％）およびエナンチオマーＢ（１０ｍｇ、８％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９.０５（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３５（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３０（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.７２（ｓ，１Ｈ）、７.５７（ｓ，１Ｈ）、７.５３−７.４４（ｍ，３Ｈ）、７.３９−７.３３（ｍ，３Ｈ）、７.２７−７.１８（ｍ，２Ｈ）、２.３２（ｓ，３Ｈ）、２.１４（ｓ，３Ｈ）、１.５８（ｓ，６Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９５.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.２４分（カラム：サンファイア（Sunfire）Ｃ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝８.４５分（カラム：キラルパックAD-H、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速： ２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝＋４２.４５（ｃ＝０.０６、ＣＨＣｌ３）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ９.０５（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３５（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３０（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.７２（ｓ，１Ｈ）、７.５７（ｓ，１Ｈ）、７.５３−７.４４（ｍ，３Ｈ）、７.３９−７.３３（ｍ，３Ｈ）、７.２７−７.１８（ｍ，２Ｈ）、２.３２（ｓ，３Ｈ）、２.１４（ｓ，３Ｈ）、１.５８（ｓ，６Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９５.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.２４分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝１１.９１分（カラム：キラルパックＡＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速： ２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝−３５.８６（ｃ＝０.０６、ＣＨＣｌ３）
【０２２８】
実施例３１
２−［５−（ジシクロブチルメチル）−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化３５】
2019070014.tif 000042
【０２２９】
工程１：ジシクロブチルメタノール
マグネシウム（０.５８ｇ、２３.８ミリモル）のＴＨＦ（３２ｍＬ）中懸濁液に、１,２−ジブロモエタン（４滴）を添加した。その懸濁液を５０℃に加熱し、次にブロモシクロブタン（３.２１ｇ、２３.８ミリモル）を滴下して加えた。反応物を氷浴中で冷却し、次にシクロブタンカルボアルデヒド（１.０ｇ、１１.９ミリモル）／ＴＨＦ（７.９ｍＬ）を添加した。１時間後、反応物を飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチさせ、次にＥｔＯＡｃで抽出した。有機層を飽和ＮａＣｌで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させて濃縮した。残渣をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から５０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて精製し、標記化合物（１.０４ｇ、６２％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ３.４０（ｔｄ，Ｊ＝６.９、４.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.３８−２.２３（ｍ，２Ｈ）、１.９８−１.６８（ｍ，１２Ｈ）、１.３０−１.２７（ｍ，１Ｈ）
【０２３０】
工程２：メチル  ５−（ジシクロブチルメチル）−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１００ｍｇ、０.３１ミリモル）およびジシクロブチルメタノール（８７ｍｇ、０.６２ミリモル）のトルエン（３.１ｍＬ）中懸濁液に、２−（トリメチルホスホラニリデン）アセトニトリル（ＴＨＦ中０.５Ｍ、１.２ｍＬ、０.６２ミリモル）を添加した。反応混合物を１１０℃で一夜加熱した。さらなるジシクロブチルメタノール（８７ｍｇ、０.６２ミリモル）および２−（トリメチルホスホラニリデン）アセトニトリル（ＴＨＦ中０.５Ｍ、１.２ｍＬ、０.６２ミリモル）を添加し、攪拌を一夜続けた。反応混合物を濃縮し、残渣をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（２４ｇカラム、０％から５０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて精製し、標記化合物（５７ｍｇ、４１％）を得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４４４.５
【０２３１】
工程３：２−［５−（ジシクロブチルメチル）−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
実施例１の工程５に記載の操作と同様の操作に従って、メチル  ５−（ジシクロブチルメチル）−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（８０ｍｇ、０.２５ミリモル）を、プレパラティブＨＰＬＣ（カラム：フェン・ルナ（Phen Luna）Ｃ１８、３０ｘ１００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；勾配：１４分間にわたって１０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで２分間保持する；流速：４０ｍＬ／分）に付して精製した後に、分離できないアトロプ異性体の混合物としての標記化合物（１９ｍｇ、３０％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４４４.５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝６.９６分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））
【０２３２】
実施例３２＆３３
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（１−フルオロシクロブチル）（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化３６】
2019070014.tif 000043
【０２３３】
工程１：（１−フルオロシクロブチル）（フェニル）メタノン
Accufluor（登録商標）ＮＦＴｈ（Aldrich、アルミナ上５０％、６.０３ｇ、９.３６ミリモル）およびシクロブチル（フェニル）メタノン（０.７５ｇ、４.６８ミリモル）［Bauser, M.ら、ＰＣＴ国際特許出願、２００５、ＷＯ２００５０３９５６９］のＭｅＯＨ（４６.８ｍｌ）中懸濁液を２個の圧力バイアル（４０ｍＬ）に分けて入れ、７０℃で一夜攪拌した。さらなるAccufluor（登録商標）ＮＦＴｈ（２.０ｇ）を加え、加熱を一夜続けた。反応物を冷却し、次にデカントして濃縮した。ＣＨ２Ｃｌ２を加え、不溶性材料を濾去した。有機層を水および飽和ＮａＣｌで連続して洗浄し、次にＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮して粗標記化合物（６００ｍｇ、７２％）を得、それをさらに精製することなく後の工程に使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.９０−８.０５（２Ｈ，ｍ）、７.５２−７.６３（１Ｈ，ｍ）、７.４１−７.５０（２Ｈ，ｍ）、２.７１−２.９１（２Ｈ，ｍ）、２.４２−２.６４（２Ｈ，ｍ）、２.００（１Ｈ，ｄｄ，Ｊ＝１１.１、３.７Ｈｚ）、１.７４（１Ｈ，ｄｔｄ，Ｊ＝１１.２、８.９、８.９、２.３Ｈｚ）
【０２３４】
工程２：（１−フルオロシクロブチル）（フェニル）メタノール
（１−フルオロシクロブチル）（フェニル）メタノン（０.７８０ｇ、４.３８ミリモル）のＭｅＯＨ（１４.５９ｍｌ）中溶液を０℃に冷却し、ＮａＢＨ４（０.２４８ｇ、６.５７ミリモル）を少しずつ加えた。１時間後、少量の水を添加し、ついで反応物を濃縮した。残渣をＣＨ２Ｃｌ２に懸濁させ、次にＮＨ４Ｃｌ飽和溶液を注意して添加した。触媒を分離し、次に水層をＣＨ２Ｃｌ２で再び抽出した。有機層を塩水で洗浄し、硫酸ナトリウムで乾燥させて濃縮した。残渣をＩＳＣＯ（４０ｇカラム；ヘキサン／ＥｔＯＡｃ；０から３０％までの勾配）を通して精製し、（１−フルオロシクロブチル）（フェニル）メタノール（０.６５１ｇ、３.６１ミリモル、収率８３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.４８−７.４３（ｍ，２Ｈ）、７.４１−７.３１（ｍ，３Ｈ）、４.７７（ｄｄ，Ｊ＝１８.５、４.７Ｈｚ，１Ｈ）、２.４８−２.１３（ｍ，５Ｈ）、１.８３−１.７０（ｍ，１Ｈ）、１.２５−１.１３（ｍ，１Ｈ）；１９Ｆ  ＮＭＲ（３７６ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  −１４２.７０（ｓ，１Ｆ）
【０２３５】
工程３：２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（１−フルオロシクロブチル）（フェニル）メチル］
−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
実施例１の工程４および５に記載の操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（７５ｍｇ、０.２３ミリモル）および（１−フルオロシクロブチル）（フェニル）メタノール（８４ｍｇ、０.４７ミリモル）をラセミ体の２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（１−フルオロシクロブチル）（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣに付して分割し、エナンチオマーＡ（２９ｍｇ、１８％）およびエナンチオマーＢ（３０ｍｇ、１９％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.３９−８.３５（ｍ，２Ｈ）、７.８９（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.４７（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.３１−７.２８（ｍ，６Ｈ）、６.２７−６.１０（ｍ，１Ｈ）、２.９２−２.６５（ｍ，２Ｈ）、２.４０−２.２６（ｍ，２Ｈ）、２.２５（ｓ，３Ｈ）、２.０６（ｓ，３Ｈ）、１.９５−１.８３（ｍ，２Ｈ）、１.７４（ｓ，６Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４８４.５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.２０分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝６.５７（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝−１０.６６（ｃ＝０.０８、ＣＨＣｌ３）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.３９−８.３５（ｍ，２Ｈ）、７.８９（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.４７（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.３１−７.２８（ｍ，６Ｈ）、６.２７−６.１０（ｍ，１Ｈ）、２.９２−２.６５（ｍ，２Ｈ）、２.４０−２.２６（ｍ，２Ｈ）、２.２５（ｓ，３Ｈ）、２.０６（ｓ，３Ｈ）、１.９５−１.８３（ｍ，２Ｈ）、１.７４（ｓ，６Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４８４.５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.２０分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝１３.７３（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝＋１５.７３（ｃ＝０.０８、ＣＨＣｌ３）
【０２３６】
実施例３４および３５
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［４,４,４−トリフルオロ−１−（１,３−オキサゾール−４−イル）ブチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化３７】
2019070014.tif 000044
【０２３７】
工程１：Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチルオキサゾール−４−カルボキシアミド
オキサゾール−４−カルボン酸（０.５０ｇ、４.４２ミリモル）およびＨＯＢＴ（０.７４ｇ、４.８６ミリモル）の懸濁液を１０分間攪拌し、次にＮ,Ｏ−ジメチルヒドロキシルアミン・ＨＣｌ（０.４７ｇ、４.８６ミリモル）およびＤＩＥＡ（０.８５ｍＬ、４.８６ミリモル）を添加した。１０分後、ＥＤＣ（０.９３ｇ、４.８６ミリモル）を添加した。得られた反応混合物を一夜攪拌し、次に１Ｍ  ＨＣｌで希釈した。層を分離し、水層をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を飽和ＮａＨＣＯ３および飽和ＮａＣｌで連続して洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥させ、濃縮して標記化合物（０.２２ｇ、３３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.２２（ｓ，１Ｈ）、７.９３（ｓ，１Ｈ）、３.７８（ｓ，３Ｈ）、３.４１（ｓ，３Ｈ）
【０２３８】
工程２：４,４,４−トリフルオロ−１−（オキサゾール−４−イル）ブタン−１−オン
マグネシウム（０.０７０ｇ、２.８８ミリモル）のＴＨＦ（１５ｍＬ）中懸濁液に、１,２−ジブロモエタン（２滴）を、つづいて３−ブロモ−１,１,１−トリフルオロプロパン（０.５１ｇ、２.８８ミリモル）のＴＨＦ（５.０ｍＬ）中溶液を添加した。得られた反応混合物を０℃に冷却し、次にＮ−メトキシ−Ｎ−メチルオキサゾール−４−カルボキシアミド（０.２２ｇ、１.４４ミリモル）のＴＨＦ（５.０ｍＬ）中溶液を添加した。１.５時間後、反応物を飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチし、ついでＥｔＯＡｃ（２ｘ）で抽出した。有機層を合わせ、飽和ＮａＣｌで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濃縮して標記化合物（０.２５ｇ、収率８９％）を得、それをその後の工程にてさらに精製することなく使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.３０（ｄ，Ｊ＝１.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.９４（ｄ，Ｊ＝０.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.３１−３.１９（ｍ，２Ｈ）、２.５７（ｄｔ，Ｊ＝１０.８、７.７Ｈｚ，２Ｈ）
【０２３９】
工程３：４,４,４−トリフルオロ−１−（オキサゾール−４−イル）ブタン−１−オール
４,４,４−トリフルオロ−１−（オキサゾール−４−イル）ブタン−１−オン（０.２５ｇ、１.２８ミリモル）のＭｅＯＨ（４.３ｍＬ）中溶液を０℃に冷却し、ＮａＢＨ４（０.０７３ｇ、１.９２ミリモル）を添加した。１.５時間後、少量の水を加え、反応混合物を濃縮した。残渣をＣＨ２Ｃｌ２で希釈し、次に飽和ＮＨ４Ｃｌで注意して希釈した。層を分離し、水層をＣＨ２Ｃｌ２で抽出した。有機層を合わせ、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させて濃縮した。残渣をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（２４ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて精製し、標記化合物（０.１６ｇ、６３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.８８（ｓ，１Ｈ）、７.６２（ｔ，Ｊ＝０.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.８５−４.７６（ｍ，１Ｈ）、２.４０（ｄ，Ｊ＝５.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.３８−２.１９（ｍ，２Ｈ）、２.１６−２.０６（ｍ，２Ｈ）
【０２４０】
工程４：２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［４,４,４−トリフルオロ−１−（１,３−オキサゾール−４−イル）ブチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
実施例１の工程４および５に記載の操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１００ｍｇ、０.３１ミリモル）および４,４,４−トリフルオロ−１−（オキサゾール−４−イル）ブタン−１−オール（９１ｍｇ、０.４７ミリモル）をラセミ体の２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［４,４,４−トリフルオロ−１−（１,３−オキサゾール−４−イル）ブチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣに付して分割し、エナンチオマーＡ（２６ｍｇ、１７％）およびエナンチオマーＢ（２７ｍｇ、１７％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４１（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３０（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.１７（ｓ，１Ｈ）、８.１２（ｓ，１Ｈ）、８.０４（ｄ，Ｊ＝１.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.８８（ｓ，１Ｈ）、７.５１（ｄｄ，Ｊ＝８.４、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、６.１６（ｄｄ，Ｊ＝１０.２、５.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.９８−２.７３（ｍ，２Ｈ）、２.４７（ｓ，３Ｈ）、２.３７（ｄｔ，Ｊ＝１４.９、５.６Ｈｚ，１Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）、１.９１−１.７６（ｍ，１Ｈ）、１.６４（ｓ，６Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９９.５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.１９分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝４.２１分（カラム：フェノメネックス・ラックス・セルロース−２  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝＋１６.３８（ｃ＝０.１７、ＣＨＣｌ３）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４１（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３０（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.１７（ｓ，１Ｈ）、８.１２（ｓ，１Ｈ）、８.０４（ｄ，Ｊ＝１.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.８８（ｓ，１Ｈ）、７.５１（ｄｄ，Ｊ＝８.４、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、６.１６（ｄｄ，Ｊ＝１０.２、５.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.９８−２.７３（ｍ，２Ｈ）、２.４７（ｓ，３Ｈ）、２.３７（ｄｔ，Ｊ＝１４.９、５.６Ｈｚ，１Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）、１.９１−１.７６（ｍ，１Ｈ）、１.６４（ｓ，６Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９９.５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.１９分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝５.１０分（カラム：フェノメネックス・ラックス・セルロース−２  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝−９.１６（ｃ＝０.０８、ＣＨＣｌ３）
【０２４１】
実施例３６＆実施例３７
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［４,４,４−トリフルオロ−１−（１,２−オキサゾール−４−イル）ブチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化３８】
2019070014.tif 000045
【０２４２】
工程１：４,４,４−トリフルオロ−１−（イソキサゾール−４−イル）ブタン−１−オール
３−ブロモ−１,１,１−トリフルオロプロパン（１.３７ｇ、７.７３ミリモル）、マグネシウム（０.１９ｇ、７.７３ミリモル）およびジブロモエタン（２−３滴）のＴＨＦ（１３ｍＬ）中混合物を５０℃で３０分間加熱した。次に反応混合物を氷浴中で冷却し、イソキサゾール−４−カルボアルデヒド（０.５０ｇ、５.１５ミリモル）／ＴＨＦ（５.０ｍＬ）をゆっくりと添加した。混合物を室温で３時間攪拌し、次に飽和ＮＨ４Ｃｌ（３ｍＬ）でクエンチさせ、水で希釈した。水層をＥｔＯＡｃ（３ｘ）で抽出した。有機層を分離し、濃縮し、残渣をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から４０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）に付して精製し、標記化合物（７１０ｍｇ、７１％）を無色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.６３（ｄ，Ｊ＝０.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.４５（ｓ，１Ｈ）、４.７７（ｄｄ，Ｊ＝８.１、４.９Ｈｚ，１Ｈ）、２.４８−２.１７（ｍ，２Ｈ）、２.０８−１.８６（ｍ，２Ｈ）
【０２４３】
工程２：２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［４,４,４−トリフルオロ−１−（１,２−オキサゾール−４−イル）ブチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
実施例１の工程４および５に記載の操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（７５ｍｇ、０.２３ミリモル）および４,４,４−トリフルオロ−１−（イソキサゾール−４−イル）ブタン−１−オール（６８ｍｇ、０.３５ミリモル）をラセミ体の２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［４,４,４−トリフルオロ−１−（１,２−オキサゾール−４−イル）ブチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣに付して分割し、エナンチオマーＡ（６ｍｇ、５％）およびエナンチオマーＢ（５ｍｇ、４％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  １Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.８９（ｄ，Ｊ＝１.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.４３（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３４（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.２５（ｓ，１Ｈ）、７.８４（ｄ，Ｊ＝１４.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.５３（ｄｄ，Ｊ＝８.３、１.２Ｈｚ，１Ｈ）、６.２１（ｄｄ，Ｊ＝１１.１、４.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.０１−２.８７（ｍ，１Ｈ）、２.８３−２.７１（ｍ，１Ｈ）、２.４４（ｓ，３Ｈ）、２.４０−２.２９（ｍ，１Ｈ）、２.２６（ｓ，３Ｈ）、１.８４−１.６７（ｍ，１Ｈ）、１.６４（ｓ，６Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９９.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.３５分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝８.３６分（カラム：キラルパックＩＣ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.８９（ｄ，Ｊ＝１.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.４３（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３４（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.２５（ｓ，１Ｈ）、７.８４（ｄ，Ｊ＝１４.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.５３（ｄｄ，Ｊ＝８.４、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、６.２１（ｄｄ，Ｊ＝１１.２、４.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.０２−２.８８（ｍ，１Ｈ）、２.８２−２.７２（ｍ，１Ｈ）、２.４４（ｓ，３Ｈ）、２.３９−２.２９（ｍ，１Ｈ）、２.２６（ｓ，３Ｈ）、１.８２−１.６８（ｍ，１Ｈ）、１.６４（ｓ，６Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９９.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.２８分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝１２.４１分（カラム：キラルパックＩＣ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０２４４】
実施例３８＆３９
４−［７−メタンスルホニル−５−（４,４,４−トリフルオロ−１−フェニルブチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル］−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
【化３９】
2019070014.tif 000046
【０２４５】
ラセミ体の４−［７−メタンスルホニル−５−（４,４,４−トリフルオロ−１−フェニルブチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル］−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾールを実施例１について記載される操作に従って、工程２にて（３−（メトキシカルボニル）フェニル）ボロン酸の代わりに（３−（メチルスルホニル）フェニル）ボロン酸（CombiBlocks）を用いて調製した。キラルプレパラティブＳＦＣを用いて分離し、エナンチオマーＡおよびＢを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６３（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.５６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.１７（ｓ，１Ｈ）、７.９５（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.４２−７.３２（ｍ，４Ｈ）、７.２８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，２Ｈ）、６.０６（ｄｄ，Ｊ＝１０.９、５.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.１７（ｓ，３Ｈ）、２.９８−２.８９（ｍ，１Ｈ）、２.８１（ｄｄｔ，Ｊ＝１９.７、１０.６、５.２Ｈｚ，１Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、２.２５−２.１６（ｍ，１Ｈ）、２.１５（ｓ，３Ｈ）、１.８８−１.７６（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５２８.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８７分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１０.０３分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝−５６.９（ｃ＝０.１２、ＣＨＣｌ３）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６３（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.５６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.１７（ｓ，１Ｈ）、７.９５（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.４２−７.３２（ｍ，４Ｈ）、７.２８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，２Ｈ）、６.０６（ｄｄ，Ｊ＝１０.９、５.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.１７（ｓ，３Ｈ）、２.９８−２.８９（ｍ，１Ｈ）、２.８１（ｄｄｔ，Ｊ＝１９.７、１０.６、５.２Ｈｚ，１Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、２.２５−２.１６（ｍ，１Ｈ）、２.１５（ｓ，３Ｈ）、１.８８−１.７６（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５２８.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８７分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１９.５０分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝＋６２.７（ｃ＝０.１４、ＣＨＣｌ３）
【０２４６】
実施例４０＆４１
２−｛５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（５−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化４０】
2019070014.tif 000047
【０２４７】
工程１：メチル  ４−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）ベンゾアート
２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン（２.００ｇ、７.０９ミリモル）、（４−（メトキシカルボニル）フェニル）ボロン酸（１.２８ｇ、７.０９ミリモル）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（０.３６ｇ、０.５０ミリモル）のＴＨＦ（３０ｍＬ）中混合物に、リン酸三カリウム（水中３Ｍ）（７.０９ｍＬ、２１.３ミリモル）を添加した。反応混合物をＮ２（３ｘ）でパージし、次に８０℃で３時間攪拌した。水層を分離した。有機層をＮａ２ＳＯ４で乾燥させ、セライト（登録商標）の小プラグを介して濾過し、ＥｔＯＡｃで洗浄して濃縮させた。有機残渣をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（１２０ｇカラム、０％から５０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製し、標記化合物（１.６４ｇ、６９％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ９.１５（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.８８（ｄ，Ｊ＝２.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.１７−８.０２（ｍ，２Ｈ）、７.７８−７.６３（ｍ，２Ｈ）、３.９０（ｓ，３Ｈ）
【０２４８】
工程２：メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ４−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）ベンゾアート（１.６４ｇ、４.８６ミリモル）および１,２−ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン（２.４２ｇ、６.０８ミリモル）の１,２−ジクロロベンゼン（３０ｍＬ）中混合物をＮ２（３ｘ）でパージし、次に還流温度にまで加温した。４時間後、該混合物を室温に冷却して濃縮した。残渣をＣＨＣｌ３に懸濁させ、音波処理に付し、次に濾過した。固体をＣＨＣｌ３で洗浄し、乾燥させて標記化合物（０.８４ｇ、５７％）をベージュ色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１.８５（ｓ，１Ｈ）、８.６０（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２９（ｄｄ，Ｊ＝５.１、３.１Ｈｚ，２Ｈ）、８.２２（ｓ，１Ｈ）、７.８８（ｄｄ，Ｊ＝８.３、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.９３（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３０５.１
【０２４９】
工程３：メチル  ３−ブロモ−５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
実施例１の工程４に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（８４０ｍｇ、２.７５ミリモル）および（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（実施例２５の工程１、８６８ｍｇ、４.１３ミリモル）をラセミ体としての標記化合物（１.２６ｇ、９２％）に変換し、それをその後の工程にてさらに精製することなく使用した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９７.２
【０２５０】
工程４：メチル  ５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン−２−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−ブロモ−５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（５００ｍｇ、１.０１ミリモル）、４,４,４’,４’,５,５,５’,５’−オクタメチル−２,２’−ビ（１,３,２−ジオキサボロラン）（３０６ｍｇ、１.２１ミリモル）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（３７ｍｇ、０.０５０ミリモル）およびＫＯＡｃ（１９７ｍｇ、２.０１ミリモル）のスクリューキャップ式バイアル中の混合物に、ジオキサン（１０ｍＬ）を添加した。該バイアルにテフロンで裏打ちしたセプタムのキャップを嵌め、Ｎ２（３ｘ）をパージした。反応混合物を９０℃で１６時間加熱し、ついで室温に冷却し、濾過した。濾液をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から９０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製し、標記化合物（２５４ｍｇ、４６％）を得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４６３.４
【０２５１】
工程５：メチル  ５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（５−メチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
スクリュートップのバイアルに、メチル  ５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン−２−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１２５ｍｇ、０.２３ミリモル）、４−ヨード−５−メチルイソキサゾール（４８ｍｇ、０.２３ミリモル）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（８ｍｇ、０.０１１ミリモル）およびリン酸カリウム塩（０.２３ｍＬ、０.６９ミリモル）を加え、つづいてＴＨＦ（１.５ｍＬ）を添加した。得られた懸濁液を８０℃で４５分間加熱し、次に室温に冷却し、ＥｔＯＡｃで希釈し、水でクエンチさせた。有機層を水、飽和ＮａＣｌで洗浄し、乾燥させ、真空下で濃縮させた。粗生成物をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（２４ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製し、標記化合物（８３ｍｇ、７２％）を得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５００.１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝３.６８分（カラム：ウォーターズ・サンファイアＣ１８  ５μｍ、２.１ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））
【０２５２】
工程６：２−｛５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（５−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
実施例１の工程５に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（５−メチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１０５ｍｇ、０.２１ミリモル）をラセミ体の２−｛５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（５−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール（６０ｍｇ、５７％）に変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣに付して分割し、エナンチオマーＡおよびＢを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.７５（ｓ，１Ｈ）、８.５２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３４−８.１３（ｍ，２Ｈ）、８.０５（ｓ，１Ｈ）、７.７９−７.６２（ｍ，２Ｈ）、７.４６（ｄｄ，Ｊ＝８.４、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.１０（ｔ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，２Ｈ）、５.７６（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.１９−３.７５（ｍ，３Ｈ）、３.６８−３.５４（ｍ，１Ｈ）、３.５０−３.３５（ｍ，２Ｈ）、２.６４（ｓ，２Ｈ）、２.０８−１.８６（ｍ，１Ｈ）、１.８６−１.７４（ｍ，１Ｈ）、１.７４−１.５３（ｍ，６Ｈ）、１.５３−０.９９（ｍ，４Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５００.５；ＳＦＣ  ＲＴ＝７.６８（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝−７９.０８（ｃ＝０.１１、ＭｅＯＨ）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.７５（ｓ，１Ｈ）、８.５２（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.２６（ｓ，２Ｈ）、８.１２−７.９０（ｍ，１Ｈ）、７.８１−７.６０（ｍ，２Ｈ）、７.５８−７.３４（ｍ，１Ｈ）、７.１０（ｓ，２Ｈ）、５.８８−５.６４（ｍ，１Ｈ）、４.１５−３.７４（ｍ，３Ｈ）、３.７２−３.５５（ｍ，１Ｈ）、３.３７（ｓ，２Ｈ）、２.６４（ｓ，２Ｈ）、２.１０−１.９０（ｍ，１Ｈ）、１.６８（ｄ，Ｊ＝３.７Ｈｚ，６Ｈ）、１.５１−１.２６（ｍ，２Ｈ）、１.２５−１.０１（ｍ，２Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５００.５；ＳＦＣ  ＲＴ＝１０.５１（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０２５３】
実施例４２＆４３
２−｛５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化４１】
2019070014.tif 000048
【０２５４】
ラセミ体の２−｛５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールを、実施例４０について記載される操作に従って、工程５での４−ヨード−５−メチルイソキサゾールの代わりに４−ブロモ−３−メチルイソキサゾール［Gibson, C.ら、J. Med. Chem. 2009, 52, 4370-4279］を用いて調製した。キラルプレパラティブＳＦＣを用いて分割し、エナンチオマーＡおよびＢを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.９６（ｓ，１Ｈ）、８.５１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.４０−８.１６（ｍ，２Ｈ）、８.０５（ｓ，１Ｈ）、７.６８（ｄｄ，Ｊ＝８.６、５.３Ｈｚ，２Ｈ）、７.４７（ｄｄ，Ｊ＝８.４、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.１０（ｔ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，２Ｈ）、５.７６（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.１８−３.７６（ｍ，３Ｈ）、３.３７（ｓ，４Ｈ）、２.４６（ｓ，３Ｈ）、２.３９−２.２１（ｍ，１Ｈ）、１.６８（ｄ，Ｊ＝３.７Ｈｚ，１１Ｈ）、１.４６−０.９５（ｍ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５００.５；ＳＦＣ  ＲＴ＝７.９２（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝−２５.５４（ｃ＝０.３５、ＣＨＣｌ３）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.９６（ｓ，１Ｈ）、８.５１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.４０−８.１６（ｍ，２Ｈ）、８.０５（ｓ，１Ｈ）、７.６８（ｄｄ，Ｊ＝８.６、５.３Ｈｚ，２Ｈ）、７.４７（ｄｄ，Ｊ＝８.４、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.１０（ｔ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，２Ｈ）、５.７６（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.１８−３.７６（ｍ，３Ｈ）、３.３７（ｓ，４Ｈ）、２.４６（ｓ，３Ｈ）、２.３９−２.２１（ｍ，１Ｈ）、１.６８（ｄ，Ｊ＝３.７Ｈｚ，１１Ｈ）、１.４６−０.９５（ｍ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５００.５；ＳＦＣ  ＲＴ＝１０.４５（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０２５５】
実施例４４
３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボン酸
【化４２】
2019070014.tif 000049
【０２５６】
メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（実施例１の工程４、５４ｍｇ、０.１１ミリモル）／ＭｅＯＨ（２.０ｍＬ）を含有する５ｍＬのバイアルに、１Ｎ  ＮａＯＨ（１.１０ｍＬ、１.１０ミリモル）を加えた。得られた反応混合物を８０℃で３０分間加熱し、次に濃縮した。１Ｍクエン酸（１.１０ｍＬ、１.１０ミリモル）を添加し、その白色固体を濾過で集め、水で濯ぎ、減圧下で乾燥させて標記化合物をラセミ体（１７ｍｇ、３１％）として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５７−８.４７（ｍ，３Ｈ）、８.１５（ｄｄ，Ｊ＝８.３、１.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.６３（ｄ，Ｊ＝１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.４８（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.４０−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３１（ｄ，Ｊ＝７.２Ｈｚ，１Ｈ）、５.６２（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.１３−４.０４（ｍ，１Ｈ）、３.９２−３.８１（ｍ，１Ｈ）、３.６２−３.５２（ｍ，１Ｈ）、３.４２−３.３３（ｍ，１Ｈ）、３.１４（ｑ，Ｊ＝１０.９Ｈｚ，１Ｈ）、２.４１（ｓ，３Ｈ）、２.２５（ｓ，３Ｈ）、２.０５（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.６９−１.６３（ｍ，１Ｈ）、１.４８−１.４０（ｍ，１Ｈ）、１.１２（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４８２.１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７４分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２５７】
実施例４５
３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−（ジフェニルメチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボン酸
【化４３】
2019070014.tif 000050
【０２５８】
実施例４４について記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ５−ベンズヒドリル−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（実施例３の工程４、１７ｍｇ、０.０３５ミリモル）を標記化合物（１４ｍｇ、８４％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５７−８.４８（ｍ，２Ｈ）、８.２６（ｓ，１Ｈ）、８.１６（ｄ，Ｊ＝８.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.４２−７.３４（ｍ，６Ｈ）、７.３１（ｓ，１Ｈ）、７.２５−７.１９（ｍ，４Ｈ）、６.９６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、２.２５（ｓ，３Ｈ）、２.０７（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４７４.０；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝３.１１分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２５９】
実施例４６
２−［５−ベンジル−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化４４】
2019070014.tif 000051
【０２６０】
工程１：メチル  ５−ベンジル−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（実施例１の工程３、３９ｍｇ、０.１２ミリモル）およびＫ２ＣＯ３（５０ｍｇ、０.３６ミリモル）／ＤＭＦ（０.５ｍＬ）を含有する５ｍＬのバイアルに、臭化ベンジル（０.０２１ｍＬ、０.１８ミリモル）を加えた。得られた反応混合物を７０℃で１時間加熱した。さらなる臭化ベンジル（０.０２１ｍＬ、０.１８ミリモル）を添加し、加熱を７０℃で１０分間続け、ついで８０℃で１時間続けた。反応混合物を室温に冷却し、ＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から５０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて直接精製し、標記化合物（３６ｍｇ、７４％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５２（ｄ，Ｊ＝１.９Ｈｚ，１Ｈ）、８.４８（ｄｄ，Ｊ＝８.０、０.６Ｈｚ，１Ｈ）、８.２８（ｄ，Ｊ＝０.６Ｈｚ，１Ｈ）、８.０８（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.４５（ｄ，Ｊ＝１.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.３４−７.２８（ｍ，３Ｈ）、７.１６（ｄｄ，Ｊ＝７.６、１.８Ｈｚ，２Ｈ）、５.６１（ｓ，２Ｈ）、３.９９（ｓ，３Ｈ）、２.３９（ｓ，３Ｈ）、２.２２（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４１２.１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝３.０３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２６１】
工程２：２−［５−ベンジル−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
実施例１の工程５に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ５−ベンジル−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（３６ｍｇ、０.０８７ミリモル）を、プレパラティブＨＰＬＣ（カラム：フェン・ルナ−Ｃ１８、３０ｘ１００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；勾配：１２分間にわたって１０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで２分間保持する；流速：４０ｍＬ／分）に付して精製した後に、標記化合物（２ｍｇ、４％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４５（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３８（ｄ，Ｊ＝８.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.７４（ｓ，１Ｈ）、７.４５（ｄｄ，Ｊ＝８.３、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.３８（ｄ，Ｊ＝１.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.３４−７.２９（ｍ，４Ｈ）、７.１９−７.１５（ｍ，２Ｈ）、５.５７（ｓ，２Ｈ）、２.３８（ｓ，３Ｈ）、２.２２（ｓ，３Ｈ）、１.７０（ｓ，６Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４１２.１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４２分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２６２】
実施例４７−４９
表２に列挙される化合物を実施例４６について記載される操作に従って調製した：
【化４５】
2019070014.tif 000052
【０２６３】
【表３】
2019070014.tif 000053
【０２６４】
表２についてのＨＰＬＣ条件：
方法Ａ：
カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
【０２６５】
実施例５０
４−［５−ベンジル−７−（ジフルオロメチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル］−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
【化４６】
2019070014.tif 000054
【０２６６】
工程１：３−（（２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンズアルデヒド
２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン（実施例１の工程１、１.００ｇ、４.４７ミリモル）、クロロ（２−ジシクロヘキシルホスフィノ−２’,４’,６’−トリイソプロピル−１,１’−ビフェニル）［２−（２’−アミノ−１,１’−ビフェニル）］パラジウム（ＩＩ）（Ｘ−ホスプレカタリスト、０.２１ｇ、０.２７ミリモル）および３−ブロモベンズアルデヒド（１.５６ｍＬ、１３.４ミリモル）／トルエン（２０ｍＬ）を含有する１００ｍＬの丸底フラスコに、炭酸セシウム（２.９１ｇ、８.９４ミリモル）を添加した。反応混合物を１００℃で１６時間加熱し、次に室温に冷却し、ＥｔＯＡｃ（１００ｍＬ）で希釈した。セライト（登録商標）を通して濾過し、濃縮して粗残渣を得、それをＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（２４ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて精製し、標記化合物（３５９ｍｇ、２４％）を得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３２８.１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.６３分（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.０ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：１０：９０  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：１.５分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））
【０２６７】
工程２：３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボアルデヒド
３−（（２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンズアルデヒド（３５９ｍｇ、１.１０ミリモル）および酢酸ナトリウム（２２５ｍｇ、２.７４ミリモル）／ＤＭＡ（５.０ｍＬ）を含有する５ｍＬのマイクロ波バイアルに、ビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）クロリド（６２ｍｇ、０.０８８ミリモル）を添加した。得られた懸濁液を、マイクロ波反応器中にて１７０℃で２０分間、次に１８０℃で２０分間、ついで２００℃で４０分間加熱した。反応混合物をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（２４ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて直接精製し、標記化合物（６９ｍｇ、２２％）を得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝２９２.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝０.８８分（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.０ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：１０：９０  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：１.５分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））
【０２６８】
工程３：５−ベンジル−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボアルデヒド
３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボアルデヒド（２２ｍｇ、０.０７６ミリモル）および炭酸セシウム（９８ｍｇ、０.３０ミリモル）／ＤＭＦ（１.０ｍＬ）を含有する２５ｍＬの丸底フラスコに、臭化ベンジル（０.０１８ｍＬ、０.１５ミリモル）を添加した。得られた懸濁液を室温で３時間攪拌し、次に濃縮した。粗生成物をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて精製し、標記化合物（９ｍｇ、３１％）を得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３８２.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.１８分（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.０ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：１０：９０  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：１.５分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））
【０２６９】
工程４：４−［５−ベンジル−７−（ジフルオロメチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル］−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
５−ベンジル−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボアルデヒド（９ｍｇ、０.０２４ミリモル）／ＣＨ２Ｃｌ２（２.０ｍＬ）を含有する２５ｍＬの丸底フラスコに、デオキソフルオル（deoxofluor）（１０４ｍｇ、０.２４ミリモル）を添加した。得られた反応混合物を窒素下室温で一夜攪拌し、次に減圧下で濃縮した。粗材料をプレパラティブＬＣ−ＭＳ（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：１５分間にわたって２５−１００％Ｂとし、ついで１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）を通して精製し、標記化合物（１ｍｇ、１４％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５８（ｓ，１Ｈ）、８.４０（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.２１（ｓ，１Ｈ）、８.０４（ｓ，１Ｈ）、７.５３（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.３６−７.２０（ｍ，６Ｈ）、５.８３（ｓ，２Ｈ）、２.４７（ｓ，３Ｈ）、２.２９（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４０４.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.９８分（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））
【０２７０】
実施例５１
４−（５−ベンジル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル）−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
【化４７】
2019070014.tif 000055
【０２７１】
工程１：２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−Ｎ−フェニルピリジン−３−アミン
実施例５０の工程１に記載される操作と同様の操作に従って、２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン（実施例１の工程１、０.５０ｇ、２.２４ミリモル）およびブロモベンゼン（１.０５ｇ、６.７１ミリモル）を標記化合物（２００ｍｇ、３０％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ７.９８（ｓ，１Ｈ）、７.９２（ｄ，Ｊ＝２.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.３６−７.２８（ｍ，２Ｈ）、７.２２（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.０２（ｔ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.４０（ｓ，３Ｈ）、２.２１（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３００.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.２３分（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.０ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：１０：９０  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：１.５分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））
【０２７２】
工程２：３,５−ジメチル−４−（５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル）イソキサゾール
実施例５０の工程２に記載される操作と同様の操作に従って、２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−Ｎ−フェニルピリジン−３−アミン（２００ｍｇ、０.６７ミリモル）を標記化合物（７３ｍｇ、４２％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１.５１（ｓ，１Ｈ）、８.４５（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２１（ｄ，Ｊ＝７.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.８８（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.６３−７.５７（ｍ，１Ｈ）、７.５７−７.５０（ｍ，１Ｈ）、７.２８（ｔｄ，Ｊ＝７.４、１.１Ｈｚ，１Ｈ）、２.４９（ｓ，３Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝２６４.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝０.８４分（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.０ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：１０：９０  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：１.５分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））
【０２７３】
工程３：４−（５−ベンジル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル）−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
実施例４６の工程１に記載される操作と同様の操作に従って、３,５−ジメチル−４−（５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル）イソキサゾール（７３ｍｇ、０.２８ミリモル）を標記化合物（５１ｍｇ、５２％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５５（ｓ，１Ｈ）、８.３０（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.２４（ｓ，１Ｈ）、７.８０（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.６２（ｔ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.３６（ｔ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.３１−７.１８（ｍ，５Ｈ）、５.７７（ｓ，２Ｈ）、２.４６（ｓ，３Ｈ）、２.２８（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３５４.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.９８分（ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））
【０２７４】
実施例５２
４−（５−ベンジル−７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル）−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
【化４８】
2019070014.tif 000056
【０２７５】
工程１：２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−Ｎ−（３−（メチルスルホニル）フェニル）ピリジン−３−アミン
実施例１の工程２に記載される操作と同様の操作に従って、２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン（実施例１の工程１、２８４ｍｇ、１.２７ミリモル）および（３−（メチルスルホニル）フェニル）ボロン酸（CombiBlocks、５３３ｍｇ、２.６７ミリモル）を標記化合物（１００ｍｇ、２１％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３７８.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.０８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２７６】
工程２：４−（５−ベンジル−７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル）−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
実施例５０の工程２および３に記載される操作と同様の操作に従って、２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−Ｎ−（３−（メチルスルホニル）フェニル）ピリジン−３−アミン（９９ｍｇ、０.２６ミリモル）を標記化合物（２３ｍｇ、２工程にわたって２０％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６１（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.５７（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.１７（ｄ，Ｊ＝１.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.９３（ｄｄ，Ｊ＝８.３、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.３８−７.３０（ｍ，３Ｈ）、７.１５（ｄｄ，Ｊ＝７.２、２.２Ｈｚ，２Ｈ）、５.６３（ｓ，２Ｈ）、３.１６（ｓ，３Ｈ）、２.４０（ｓ，３Ｈ）、２.２３（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４３２.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２７７】
実施例５３
２−［５−ベンジル−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−イル］プロパン−２−オール
【化４９】
2019070014.tif 000057
【０２７８】
工程１：５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン
５−ブロモピリジン−３−アミン（Aldrich、２００ｍｇ、１.１６ミリモル）および３,５−ジメチル−４−（４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン−２−イル）イソキサゾール（Aldrich、５１６ｍｇ、２.３１ミリモル）／ＴＨＦ（１０ｍＬ）を含有する４０ｍＬのバイアルに、水性リン酸三カリウム（２Ｍ、１.７ｍＬ、３.４７ミリモル）を添加し、黄色懸濁液を得た。次にＰｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２−ＣＨ２Ｃｌ２（９４ｍｇ、０.１２ミリモル）を添加し、Ｎ２を該混合物に２分間吹き込んだ。得られた反応混合物を８０℃で１時間加熱し、濃縮し、ＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から１０％の勾配のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製し、標記化合物（２１３ｍｇ、９７％）を淡橙色固体として得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝１９０；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝０.５１分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２７９】
工程２：メチル  ３−（（５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンゾアート
５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン（２１２ｍｇ、１.１２ミリモル）、メチル  ３−ブロモベンゾアート（Lancaster、２４１ｍｇ、１.１２ミリモル）およびＣｓ２ＣＯ３（７３０ｍｇ、２.２４ミリモル）／トルエン（１０ｍＬ）含有の４０ｍＬの圧力バイアルに、クロロ（２−ジシクロヘキシルホスフィノ−２’,４’,６’−トリイソプロピル−１,１’−ビフェニル）［２−（２’−アミノ−１,１’−ビフェニル）］パラジウム（ＩＩ）（８８ｍｇ、０.１１ミリモル）を添加した。Ｎ２を該反応混合物に１分間吹き込んだ。バイアルを密封し、１００℃で１６時間加熱した。室温に冷却した後、混合物を濃縮し、ＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（８０ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製し、標記化合物（１３０ｍｇ、３６％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.３７（ｄ，Ｊ＝２.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.１３（ｄ，Ｊ＝１.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.８９−７.７９（ｍ，１Ｈ）、７.７０（ｄｔ，Ｊ＝７.６、１.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.４１（ｔ，Ｊ＝７.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.３４−７.３１（ｍ，１Ｈ）、７.２８（ｄｄ，Ｊ＝２.４、１.０Ｈｚ，１Ｈ）、５.９０（ｓ，１Ｈ）、３.９２（ｓ，３Ｈ）、２.４６（ｓ，３Ｈ）、２.３２（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３２４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.９０分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２８０】
工程３：メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート
メチル  ３−（（５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンゾアート（１３０ｍｇ、０.４０ミリモル）、酢酸パラジウム（ＩＩ）（１８ｍｇ、０.０８ミリモル）およびＫ２ＣＯ３（１１.１ｍｇ、０.０８ミリモル）／ピバリン酸（２ｍＬ）含有の４０ｍＬの圧力バイアルを空気中に開放して１１０℃で１２時間加熱した。室温に冷却した後、該混合物をＭＴＢＥ（６ｍＬ）で希釈し、沈殿物を濾過し、ＭＴＢＥで濯いだ。４０ｍＬの圧力バイアル中で、固体をＴＦＡ（３ｍＬ）に溶かし、酢酸パラジウム（ＩＩ）（１８.１ｍｇ、０.０８ミリモル）を添加した。バイアルを密封し、１００℃で１５時間加熱した。室温に冷却した後、さらなる酢酸パラジウム（ＩＩ）（１８ｍｇ、０.０８ミリモル）を添加した。反応物に栓をし、さらに２４時間加熱した。室温に冷却した後、反応物を濃縮し、プレパラティブＨＰＬＣ（ルナ−Ｃ１８  ３０ｘ１００カラム、１０％Ｂから１００％Ｂに至る１２分間の勾配）を用いて精製し、標記化合物（４ｍｇ、３％）を黄色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.８５（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.７８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３２（ｄｄ，Ｊ＝７.５、０.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.１７（ｄｄ，Ｊ＝８.５、０.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.９８（ｄｄ，Ｊ＝８.５、７.６Ｈｚ，１Ｈ）、４.２１（ｓ，３Ｈ）、２.５８（ｓ，３Ｈ）、２.４０（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３２２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.７８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２８１】
工程４：メチル  ５−ベンジル−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート
実施例４６の工程１に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート（４ｍｇ、０.０１２ミリモル）を標記化合物（４ｍｇ、７６％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６１（ｄ，Ｊ＝１.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.７５（ｄｄ，Ｊ＝７.２、１.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.６７−７.６２（ｍ，１Ｈ）、７.６１−７.５５（ｍ，１Ｈ）、７.４５（ｄ，Ｊ＝１.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.３５−７.２７（ｍ，３Ｈ）、７.１１（ｄｄ，Ｊ＝７.４、２.１Ｈｚ，２Ｈ）、５.５９（ｓ，２Ｈ）、４.１５（ｓ，３Ｈ）、２.３８（ｓ，３Ｈ）、２.２１（ｓ，３Ｈ）
【０２８２】
工程５：２−［５−ベンジル−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−イル］プロパン−２−オール
５ｍＬのバイアルに、メチル  ５−ベンジル−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート（４ｍｇ、９.５マイクロモル）／ＴＨＦ（０.２ｍＬ）を入れ、−７８℃に冷却し、ＭｅＬｉ（Ｅｔ２Ｏ中１.６Ｍ、３６μＬ、５７マイクロモル）を滴下して加えた。得られた反応混合物を−７８℃で３０分間攪拌し、次に飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチさせ、ＥｔＯＡｃ（２ｘ）で抽出した。有機層を濃縮し、ＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（１２ｇカラム、５０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製し、プレパラティブＨＰＬＣ（カラム：フェン・ルナ−Ｃ１８、３０ｘ１００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；勾配：１２分間にわたって１０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで２分間保持した；流速：４０ｍＬ／分）を用いてさらに精製した。所望の生成物を含有するフラクションをＮａＨＣＯ３飽和溶液で希釈し、そして濃縮した。残渣をＮａＨＣＯ３飽和溶液で再び希釈し、ＣＨＣｌ３（３ｘ）で抽出した。有機層をＭｇＳＯ４上で乾燥させ、濾過して濃縮し、標記化合物（２ｍｇ、４３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.８１（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.４２（ｄ，Ｊ＝１.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.５８−７.５２（ｍ，１Ｈ）、７.４８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４２（ｄ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３６−７.２８（ｍ，４Ｈ）、７.１８−７.１２（ｍ，２Ｈ）、５.５７（ｓ，２Ｈ）、２.３９（ｓ，３Ｈ）、２.２３（ｓ，３Ｈ）、１.８５（ｓ，６Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４１２.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２８３】
実施例５４＆５５
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化５０】
2019070014.tif 000058
【０２８４】
工程１：２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−アミン
１００ｍＬの丸底フラスコに５−ブロモ−２−クロロピリジン−３−アミン（２.９０ｇ、１４.０ミリモル）、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（２.７０ｇ、６.９９ミリモル）［Seefeld, M.A.ら、ＰＣＴ国際特許出願、２００８、ＷＯ２００８０９８１０４］およびＰｄ（ＰＰｈ３）４（０.６１ｇ、０.５２ミリモル）／ＤＭＦ（２０ｍＬ）を入れ、そこにヨウ化第一銅（０.２０ｇ、１.０５ミリモル）およびＥｔ３Ｎ（１.９ｍＬ、１４.０ミリモル）を添加した。反応混合物をＮ２で３分間パージし、次に１００℃で１時間加熱した。室温に冷却した後、その混合物を１０％ＬｉＣｌ溶液で希釈し、ＥｔＯＡｃ（２ｘ）で抽出した。有機液を合わせ、飽和ＮａＣｌで洗浄し、ＭｇＳＯ４上で乾燥させ、濾過して濃縮した。ＣＨ２Ｃｌ２を加え、得られた沈殿物を濾過で集めた。母液を濃縮し、ＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製した。得られた固体を沈殿物と合わせ、冷ＥｔＯＡｃでトリチュレートし、標記化合物（７４０ｍｇ、４７％）を明黄褐色固体として得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝２２４.１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.０３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２８５】
工程２：メチル  ３−（（２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンゾアート
実施例１の工程２に記載される操作と同様の操作に従って、２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−アミン（７４０ｍｇ、３.３１ミリモル）を標記化合物（６４４ｍｇ、５４％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.９４（ｔ，Ｊ＝１.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.８８（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.８３（ｄｔ，Ｊ＝７.８、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９（ｔ，Ｊ＝７.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.４０（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.３６（ｄｄｄ，Ｊ＝８.０、２.３、０.９Ｈｚ，１Ｈ）、６.３８（ｓ，１Ｈ）、３.９９（ｓ，３Ｈ）、３.９３（ｓ，３Ｈ）、２.３４（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３５８.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３４分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２８６】
工程３：メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
実施例１の工程３に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（（２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンゾアート（２.８２ｇ、７.８８ミリモル）を標記化合物（１.５８ｇ、６２％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１.９３（ｓ，１Ｈ）、８.６２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３６（ｄｄ，Ｊ＝８.２、０.６Ｈｚ，１Ｈ）、８.２９−８.２２（ｍ，１Ｈ）、８.１６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.９１（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.０２（ｓ，３Ｈ）、３.９４（ｓ，３Ｈ）、２.３１（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３２２.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.９８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２８７】
メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートの別の合成
メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（実施例４０の工程２、３.０００ｇ、９.８３ミリモル）、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（４.１８ｇ、１０.８２ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（０.２８１ｇ、１.４７５ミリモル）、Ｐｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（０.７３８ｇ、０.６３９ミリモル）およびトリエチルアミン（２.７４ｍＬ、１９.６６ミリモル）のＤＭＦ（２５ｍＬ）中混合物を窒素流下でパージし、ついで９５℃で２時間ヒートブロックにて加熱した。室温に冷却した後、反応混合物を水で希釈し、酢酸エチルに抽出した。水、ＮＨ４ＯＨ、塩水で洗浄し、濃縮した。残渣をＣＨＣｌ３（１００ｍＬ）でトリチュレートし、固体を濾過してＣＨＣｌ３で濯ぎ、生成物（１.６ｇ）を得た。濾液をＩＳＣＯカラム（３３０ｇカラム、Ａ：ＤＣＭ；Ｂ：１０％ＭｅＯＨ／ＤＣＭ、０〜１００％勾配）にロードし、クロマトグラフィー操作に付し、さらに０.７ｇのメチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（合計２.３０ｇ、７.１６ミリモル、収率７２.８％）を得た。
【０２８８】
工程４：メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
実施例１の工程４に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（８０ｍｇ、０.２５ミリモル）を、プレパラティブＨＰＬＣ（カラム：フェン・ルナ−Ｃ１８、３０ｘ１００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；勾配：１４分間にわたって１０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで２分間保持した；流速：４０ｍＬ／分）に付して精製した後に、標記化合物（６５ｍｇ、５３％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５０（ｓ，１Ｈ）、８.４７（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.１０（ｄｄ，Ｊ＝８.１、１.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.６３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，２Ｈ）、７.４０−７.３０（ｍ，３Ｈ）、５.６２（ｄ，Ｊ＝１０.６Ｈｚ，１Ｈ）、４.１１−４.０３（ｍ，４Ｈ）、３.９２−３.８３（ｍ，４Ｈ）、３.５６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.１８−３.０５（ｍ，１Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）、２.０４（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.７１−１.５８（ｍ，１Ｈ）、１.５０−１.３７（ｍ，１Ｈ）、１.０９（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９６.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.９３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２８９】
工程５：２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
実施例１の工程５に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（６５ｍｇ、０.１３ミリモル）をラセミ体である２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルパック・ＩＢ  ２５ｘ２ｃｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：５０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（２４ｍｇ、３６％）およびエナンチオマーＢ（２６ｍｇ、３８％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３６（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９８（ｓ，１Ｈ）、７.５６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４７−７.４１（ｍ，３Ｈ）、７.３７−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２８（ｍ，１Ｈ）、５.５９（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.９０−３.８４（ｍ，４Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.１５−３.０４（ｍ，１Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）、２.０４（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.９２（ｓ，１Ｈ）、１.７５（ｓ，６Ｈ）、１.６９−１.５８（ｍ，１Ｈ）、１.４７−１.３８（ｍ，１Ｈ）、１.１２（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９６.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４６分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝５.５０分（カラム：キラルパック・ＩＢ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１.０６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５０／５０  ＣＯ２／（１：１  ＭｅＯＨ／ＣＨ３ＣＮ）；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝−１１７.２３（ｃ＝０.０８、ＣＨＣｌ３）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３６（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９８（ｓ，１Ｈ）、７.５６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４７−７.４１（ｍ，３Ｈ）、７.３７−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２８（ｍ，１Ｈ）、５.５９（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.９０−３.８４（ｍ，４Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.１５−３.０４（ｍ，１Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）、２.０４（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.９２（ｓ，１Ｈ）、１.７５（ｓ，６Ｈ）、１.６９−１.５８（ｍ，１Ｈ）、１.４７−１.３８（ｍ，１Ｈ）、１.��２（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９６.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４６分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝８.３０分（カラム：キラルパック・ＩＢ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝２.８３分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５０／５０  ＣＯ２／（１：１  ＭｅＯＨ／ＣＨ３ＣＮ）；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝＋８８.７８（ｃ＝０.１０、ＣＨＣｌ３）
【０２９０】
実施例５４の別の合成
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化５１】
2019070014.tif 000059
【０２９１】
工程１：（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（ ２.０ｇ、１０.４ミリモル）［Orjales, A.ら、J. Med. Chem. 2003, 46, 5512-5532］のエナンチオマーを、プレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルパックＡＤ  ５ｘ２５ｃｍ、５μｍ；移動相：７４／２６  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２７０ｍＬ／分；温度：３０℃）で分割した。分離したピークを濃縮し、減圧下で乾燥させ、白色固体を得た。エナンチオマーＡ：（Ｓ）−フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（０.９１ｇ、４５.５％）：ＳＦＣ  ＲＴ＝２.３２分（カラム：Chiralpac AD  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：３ｍＬ／分）；温度：４０℃；エナンチオマーＢ：（Ｒ）−フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（０.９２ｇ、４６％）：ＳＦＣ  ＲＴ＝３.０９分（カラム：Chiralpac AD  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：３ｍＬ／分）；温度：４０℃
【０２９２】
溶媒としてトルエン（１２０ｍＬ）を用いることを除き、実施例１の工程４に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（４ｇ、１２.４５ミリモル）および（Ｒ）−フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（上記のエナンチオマーＢ、５.８６ｇ、３０.５ミリモル）を標記化合物（５.０ｇ、８１％）に変換した。ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.９１分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０２９３】
工程２：（Ｓ）−２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
５００ｍＬの丸底フラスコに（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（５.０ｇ、１０.０９ミリモル）／ＴＨＦ（１５０ｍＬ）を入れ、それを氷／ＭｅＯＨ浴中で冷却した。ＭｅＭｇＢｒ（Ｅｔ２Ｏ中３Ｍ、１７.０ｍＬ、５１.０ミリモル）を４分間にわたってゆっくりと添加した。得られた溶液を２時間攪拌し、次に飽和ＮＨ４Ｃｌで注意してクエンチさせた。反応混合物を１０％ＬｉＣｌ溶液で希釈し、ＥｔＯＡｃで抽出した。有機層をＭｇＳＯ４上で乾燥させ、濾過して濃縮した。粗材料をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（１２０ｇカラム、０％から６％までの勾配のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製した。生成物を集め、濃縮して、次に熱ＭｅＯＨ（３５ｍＬ）に溶かした。この混合液に１５ｍＬの水を添加し、混合物を室温に冷却した。得られた白色沈殿物を濾過で集め、２：１  ＭｅＯＨ／水で濯ぎ、減圧下で乾燥させて標記化合物（３.２ｇ、６２％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３３（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９３（ｓ，１Ｈ）、７.５３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.３７−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.３０−７.２８（ｍ，１Ｈ）、５.５６（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９−３.８３（ｍ，１Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.１０（ｑ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.３９（ｓ，３Ｈ）、２.２３（ｓ，３Ｈ）、２.０３（ｄ，Ｊ＝１４.２Ｈｚ，１Ｈ）、１.８９（ｓ，１Ｈ）、１.７４（ｓ，６Ｈ）、１.６８−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４６−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.１２（ｄ，Ｊ＝１２.２Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９６.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４４分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝２.０１分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／（１：１  ＭｅＯＨ／ＣＨ３ＣＮ）；流速：２ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１.０６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５０／５０  ＣＯ２／（１：１  ＭｅＯＨ／ＣＨ３ＣＮ）；流速：２ｍＬ／分）
【０２９４】
実施例５６−６５
表３に列挙される化合物を実施例５４について記載される操作に従って調製した：
【化５２】
2019070014.tif 000060
【０２９５】
【表４】
2019070014.tif 000061
【０２９６】
表３についてのＨＰＬＣ条件：
方法Ａ：
カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
方法Ｂ：
カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
方法Ｃ：
キラルパックＩＣ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
【０２９７】
実施例６６＆６７
２−｛５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化５３】
2019070014.tif 000062
【０２９８】
工程１：メチル  ５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
１−メチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（２４４ｍｇ、０.６６ミリモル）［Allgeier, H.ら、ＰＣＴ国際特許出願、２００６、ＷＯ２００６１０８５９１］、メチル  ３−ブロモ−５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（実施例４０の工程３、１６３ｍｇ、０.３３ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（９ｍｇ、０.０５ミリモル）、Ｐｄ（ＰＰｈ３）４（２８ｍｇ、０.０２ミリモル）およびトリエチルアミン（０.０９１ｍＬ、０.６５ミリモル）のＤＭＦ（２.０ｍＬ）中混合物をＮ２（３ｘ）でパージし、次に１００℃に加熱し、２時間攪拌した。室温に冷却した後、反応混合物をセライト（登録商標）を通して濾過し、ＥｔＯＡｃで洗浄した。濾液を１０％ＬｉＣｌ溶液および飽和ＮａＣｌで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥させ、濾過して濃縮させた。残渣をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（２４ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて精製し、標記化合物（６４ｍｇ、３９％）を得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５００.２
【０２９９】
工程２：２−｛５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
実施例１の工程５に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ５−（（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（６５ｍｇ、０.１３ミリモル）をラセミ体の２−｛５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣに付して分割し、エナンチオマーＡ（２０ｍｇ、３０％）およびエナンチオマーＢ（２０ｍｇ、３０％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５９（ｓ，１Ｈ）、８.５６−８.４７（ｂｓ，１Ｈ）、８.１５（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.１２−８.０３（ｍ，２Ｈ）、７.７３（ｄｄ，Ｊ＝８.６、５.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.４８（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.１８（ｔ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，２Ｈ）、５.８３（ｄ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、５.２２（ｓ，１Ｈ）、４.１４（ｓ，３Ｈ）、３.９２（ｄ，Ｊ＝９.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.７３（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.５６−３.３５（ｍ，２Ｈ）、３.２７（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８（ｍ，１Ｈ）、１.５８（ｍ，７Ｈ）、１.４２−１.２１（ｍ，１Ｈ）、０.９８（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５００.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.２９分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝９.８６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝−９９.５５（ｃ＝０.１４、ＣＨＣｌ３）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５９（ｓ，１Ｈ）、８.５６−８.４６（ｂｓ，１Ｈ）、８.１５（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.０３−８.１１（ｍ，２Ｈ）、７.７３（ｄｄ，Ｊ＝８.６、５.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.４８（ｄ，Ｊ＝８.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.１８（ｔ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，２Ｈ）、５.８３（ｄ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、５.２２（ｓ，１Ｈ）、４.１４（ｓ，３Ｈ）、４.０１−３.８４（ｍ，１Ｈ）、３.８１−３.６６（ｍ，１Ｈ）、３.４９（ｓ，２Ｈ）、３.３０−３.１８（ｍ，１Ｈ）、１.８２−１.６５（ｍ，１Ｈ）、１.５８（ｍ，７Ｈ、２つのＣＨ３と１つのＣＨの重複）、１.４０−１.２１（ｍ，１Ｈ）、１.１０−０.８９（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５００.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.２８分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝１��.０９分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝＋９８.８４（ｃ＝０.１４、ＣＨＣｌ３）
【０３００】
実施例６９
２−［５−ベンジル−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化５４】
2019070014.tif 000063
【０３０１】
実施例４６に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（実施例５４の工程３、５８ｍｇ、０.１８ミリモル）を標記化合物（５７ｍｇ、２工程にわたって７８％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４９（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.４０（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.７８（ｄ，Ｊ＝０.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.４８（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.４２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３５−７.２９（ｍ，３Ｈ）、７.１６（ｄｄ，Ｊ＝７.７、１.８Ｈｚ，２Ｈ）、５.５９（ｓ，２Ｈ）、３.８９（ｓ，３Ｈ）、２.２９（ｓ，３Ｈ）、１.８７（ｓ，１Ｈ）、１.７１（ｓ，６Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４１２.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３０２】
実施例７０＆７１
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化５５】
2019070014.tif 000064
【０３０３】
工程１：メチル  ３−（（２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）−２−フルオロベンゾアート
７０ｍＬの圧力バイアルに２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−アミン（実施例５４の工程１、５００ｍｇ、２.２４ミリモル）、メチル  ３−ブロモ−２−フルオロベンゾアート（Oakwood、７８１ｍｇ、３.３５ミリモル）およびＣｓ２ＣＯ３（７２８ｍｇ、２.２４ミリモル）／ジオキサン（１０ｍＬ）を入れ、それに１,１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン（６２.０ｍｇ、０.１１ミリモル）、Ｐｄ（ＯＡｃ）２（８５ｍｇ、０.３８ミリモル）およびキサントホス（Xantphos）（６５ｍｇ、０.１１ミリモル）を添加した。Ｎ２を該反応混合物に２分間吹き込んだ。そのバイアルを密封し、１００℃で２４時間加熱した。ブレットホス・プレ触媒（BrettPhos precatalyst）（１００ｍｇ、０.１２ミリモル）と、さらなるメチル  ３−ブロモ−２−フルオロベンゾアート（７８１ｍｇ、３.３５ミリモル）を添加した。Ｎ２を該反応混合物に２分間吹き込み、次に加熱を１１０℃で２４時間続けた。さらにブレットホス・プレ触媒（１００ｍｇ、０１２ミリモル）を添加し、攪拌を１２０℃で５時間続けた。ブレットホス・プレ触媒（１００ｍｇ、０.１２ミリモル）を再び添加し、反応混合物を１２０℃で５時間加熱した。室温に冷却した後、混合物をＣＨＣｌ３で希釈し、セライト（登録商標）を通して濾過し、ＣＨＣｌ３で濯いだ。濾液を濃縮し、ＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製し、標記化合物（１４０ｍｇ、１７％）を白色固体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.９０（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.７４（ｄｄｄ，Ｊ＝８.０、６.５、１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２−７.４４（ｍ，１Ｈ）、７.２４（ｄ，Ｊ＝０.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.１７（ｔ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、６.３４（ｓ，１Ｈ）、３.９７（ｄ，Ｊ＝０.７Ｈｚ，６Ｈ）、２.３２（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３７６.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.２３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３０４】
工程２：２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
実施例１の工程３、４および５に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（（２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）−２−フルオロベンゾアート（１３９ｍｇ、０.３７ミリモル）をラセミ体の２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−６−フルオロ−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣに付して分割し、エナンチオマーＡ（２８ｍｇ、３工程にわたって１５％）およびエナンチオマーＢ（２７ｍｇ、３工程にわたって１４％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４４（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.１５（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.６３（ｄｄ，Ｊ＝８.２、６.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５４−７.４７（ｍ，３Ｈ）、７.４０−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３１（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，１Ｈ）、６.１５（ｂｒｓ，１Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８１（ｓ，３Ｈ）、３.５６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９−３.２８（ｍ，１Ｈ）、３.０３（ｄ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.２６（ｓ，３Ｈ）、２.２３（ｄ，Ｊ＝２.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.１１−２.０３（ｍ，１Ｈ）、１.８５（ｄ，Ｊ＝２.７Ｈｚ，６Ｈ）、１.６８−１.６０（ｍ，１Ｈ）、１.５３−１.４７（ｍ，１Ｈ）、１.０２（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５１４.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８４分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝９.５０分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝−１４２.３３（ｃ＝０.０８、ＣＨＣｌ３）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４４（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.１５（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.６３（ｄｄ，Ｊ＝８.２、６.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５４−７.４７（ｍ，３Ｈ）、７.４０−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３１（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，１Ｈ）、６.１５（ｂｒｓ，１Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.８１（ｓ，３Ｈ）、３.５６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９−３.２８（ｍ，１Ｈ）、３.０３（ｄ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.２６（ｓ，３Ｈ）、２.２３（ｄ，Ｊ＝２.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.１１−２.０３（ｍ，１Ｈ）、１.８５（ｄ，Ｊ＝２.７Ｈｚ，６Ｈ）、１.６８−１.６０（ｍ，１Ｈ）、１.５３−１.４７（ｍ，１Ｈ）、１.０２（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５１４.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８４分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１１.８６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝＋９２.６１（ｃ＝０.１０、ＣＨＣｌ３）
【０３０５】
実施例７２−７７
表４に列挙される化合物を実施例７０について記載される操作に従って調製した：
【化５６】
2019070014.tif 000065
【０３０６】
【表５】
2019070014.tif 000066
【０３０７】
表４についてのＨＰＬＣ条件：
方法Ａ：
カラム：フェノメネックス・ラックス・セルロース−２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
方法Ｂ：
カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
方法Ｃ：
カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
【０３０８】
実施例７８＆７９
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−フルオロ−５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化５７】
2019070014.tif 000067
【０３０９】
工程１：メチル  ４−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）−２−フルオロベンゾアート
実施例４０の工程１について記載される操作と同様の操作に従って、２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン（２.２８ｇ、８.０８ミリモル）および（３−フルオロ−４−（メトキシカルボニル）フェニル）ボロン酸（１.６０ｇ、８.０８ミリモル）を標記化合物（１.８ｇ、６３％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９７（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.３９（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.０５（ｔ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.７３−７.７１（ｍ，１Ｈ）、７.４０（ｄｄ，Ｊ＝１０.９、１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.３５（ｄｄ，Ｊ＝８.１、１.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.９９（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３５５.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３１０】
工程２：メチル  ３−ブロモ−６−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−ブロモ−８−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
実施例４０の工程２について記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ４−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）−２−フルオロベンゾアート（１.８０ｇ、５.０７ミリモル）を変換し、標記化合物の混合物を生成し、それをＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（１２０ｇカラム、５０％から７０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて分離し、メチル  ３−ブロモ−６−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２００ｍｇ、１２％）およびメチル  ３−ブロモ−８−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２４０ｍｇ、１５％）を白色固体として得た。メチル  ３−ブロモ−６−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １２.４３（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６４（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.１８（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.０６（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.７１（ｄｄ，Ｊ＝８.３、６.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.９２（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３２３.１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.６２分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；メチル  ３−ブロモ−８−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１.８１（ｓ，１Ｈ）、８.５９（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２９（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.１１（ｄ，Ｊ＝５.９Ｈｚ，１Ｈ）、８.０２（ｄ，Ｊ＝１０.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.９１（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３２３.１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５６分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３１１】
工程３：メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
実施例６６の工程１について記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−ブロモ−８−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２４０ｍｇ、０.７４ミリモル）および１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（３４４ｍｇ、０.８９ミリモル）［Seefeld, M.A.ら、ＰＣＴ国際特許出願、２００８、ＷＯ２００８０９８１０４］を標記化合物（１１５ｍｇ、４６％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.１９（ｄ，Ｊ＝５.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.１２（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.０９（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.０８（ｓ，３Ｈ）、４.０１（ｓ，３Ｈ）、２.３８（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３４０.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.１３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０３１２】
工程４：２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−フルオロ−５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
実施例１の工程４および５に記載の操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１１５ｍｇ、０.３４ミリモル）および（４−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（実施例２５の工程１、１４３ｍｇ、０.６８ミリモル）をラセミ体の２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−８−フルオロ−５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣに付して分割し、エナンチオマーＡ（１０ｍｇ、１１％）およびエナンチオマーＢ（１０ｍｇ、１１％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.０３（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.９９（ｄ，Ｊ＝６.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.５８（ｄ，Ｊ＝１.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.４３（ｄｄ，Ｊ＝８.７、５.１Ｈｚ，２Ｈ）、７.１０−７.０２（ｍ，２Ｈ）、５.５３（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.９４（ｓ，３Ｈ）、３.８９（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.６０−３.４９（ｍ，１Ｈ）、３.３６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.１２−２.９８（ｍ，１Ｈ）、２.３２（ｓ，３Ｈ）、２.２６（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.９９（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.８１（ｓ，６Ｈ）、１.６９−１.５５（ｍ，１Ｈ）、１.４８−１.３５（ｍ，１Ｈ）、１.１１（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３２.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.５２分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝６.７１分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）. ［α］Ｄ２０＝−１００.８６（ｃ＝０.６８、ＣＨＣｌ３）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.０３（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.９９（ｄ，Ｊ＝６.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.５８（ｄ，Ｊ＝１.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.４３（ｄｄ，Ｊ＝８.７、５.１Ｈｚ，２Ｈ）、７.１１−７.０２（ｍ，２Ｈ）、５.５３（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.９４（ｓ，３Ｈ）、３.８９（ｄｄ，Ｊ＝１１.９、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.６０−３.５１（ｍ，１Ｈ）、３.３６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.１２−２.９９（ｍ，１Ｈ）、２.３２（ｓ，３Ｈ）、２.２８（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.９９（ｄ，Ｊ＝１３.７Ｈｚ，１Ｈ）、１.８１（ｓ，６Ｈ）、１.６８−１.５５（ｍ，１Ｈ）、１.４９−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.１１（ｄ，Ｊ＝１２.６Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣ��Ｓ（Ｍ＋Ｈ）＝４９９.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１０.５４分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝８.０９分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；［α］Ｄ２０＝９１.５０（ｃ＝１.５８、ＣＨＣｌ３）
【０３１３】
実施例８０＆８１
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−６−フルオロ−５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化５８】
2019070014.tif 000068
【０３１４】
ラセミ体である２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−６−フルオロ−５−［（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールを、実施例７０について記載される操作と同様の操作に従って、工程１における２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−アミンの代わりに２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン（実施例１の工程１）を用いて調製した。キラルプレパラティブＳＦＣに付して分割し、エナンチオマーＡおよびＢを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.４７（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.９７（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.５３−７.８１（ｍ，３Ｈ）、７.１２−７.２３（ｍ，３Ｈ）、５.９４（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.８８（ｄ，Ｊ＝１１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.７５（ｄｄ，Ｊ＝１０.５、３.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.４４−３.５３（ｍ，１Ｈ）、３.２６（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、１０.０Ｈｚ，２Ｈ）、２.４２（ｂｒｓ，３Ｈ）、２.２４（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.７８（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６７（ｂｒｓ，６Ｈ）、１.２５−１.４０（ｍ，１Ｈ）、０.９８−１.０９（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３２.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.３６分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＳＦＣ  ＲＴ＝１５.１６分（カラム：フェノメネックス・ラックス・セルロース４、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.４７（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.９７（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.５４−７.７７（ｍ，３Ｈ）、７.１７（ｔ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、５.９４（ｄ，Ｊ＝１０.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.８８（ｄ，Ｊ＝９.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.７２−３.７９（ｍ，１Ｈ）、３.４９（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.２１−３.３１（ｍ，１Ｈ）、２.４２（ｂｒｓ，３Ｈ）、２.２４（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.７８（ｄ，Ｊ＝１２.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６７（ｂｒｓ，６Ｈ）、１.３０（ｄ，Ｊ＝９.７Ｈｚ，１Ｈ）、１.０３（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３２.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.３６分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１８.８８分（カラム：フェノメネックス・ラックス・セルロース４、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３１５】
実施例８２−８７
表５に列挙される化合物を実施例８０について記載される操作に従って調製した：
【化５９】
2019070014.tif 000069
【０３１６】
【表６】
2019070014.tif 000070
【０３１７】
Ｎ／Ａ：該当なし
表５についてのＨＰＬＣ条件：
方法Ａ：
カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
方法Ｂ：
カラム：キラルパックＩＣ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
【０３１８】
実施例８８
（Ｓ）−２−（３−（４−（ヒドロキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル）プロパン−２−オール
【化６０】
2019070014.tif 000071
【０３１９】
工程１：４−（（（tert−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−５−ヨード−１−（（トリメチルシリル）メチル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
tert−ブチルジメチル（プロパ−２−イン−１−イルオキシ）シラン（Aldrich、０.８５ｍＬ、４.１９ミリモル）、（アジドメチル）トリメチルシラン（ＴＣＩ、０.５６０ｇ、４.６１ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（０.８８ｇ、４.６１ミリモル）、１−ブロモピロリジン−２,５−ジオン（Aldrich、０.９０ｇ、５.０３ミリモル）およびＤＩＥＡ（０.７３ｍＬ、４.１９ミリモル）のＴＨＦ（３５.０ｍＬ）中混合物を室温で一夜攪拌し、次に減圧下で濃縮した。残渣をＥｔＯＡｃに溶かし、１０／９０の濃ＮＨ４ＯＨ／飽和ＮＨ４Ｃｌ溶液、水および飽和ＮａＣｌで洗浄し、次にＮａ２ＳＯ４上で乾燥させた。濾過および濃縮を行い、粗製油を得、それをＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（８０ｇカラム、０％から５０％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて精製し、標記化合物（０.４０ｇ、２２％）を琥珀色油として得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４２６.２；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ４.７７（ｓ，２Ｈ）、３.８４（ｓ，２Ｈ）、１.００−０.８６（ｍ，９Ｈ）、０.２５−０.１９（ｍ，９Ｈ）、０.１６−０.１１（ｍ，６Ｈ）
【０３２０】
工程２：（Ｓ）−メチル  ３−ブロモ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
実施例１の工程４について記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（実施例４０の工程２、１.００ｇ、３.２８ミリモル）および［Orjales, A.ら、J. Med. Chem. 2003, 46, 5512-5532に従って調製されるラセミ体のフェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをキラルＳＦＣに付して得られる］（Ｒ）−フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（１.２６ｇ、６.５５ミリモル）を標記化合物（２.０６ｇ）に（不純物の混合物として）変換し、それをさらに精製することなく、その後の工程に持ち越した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４８１.２
【０３２１】
工程３：（Ｓ）−メチル  ５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン−２−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
実施例４０の工程について記載される操作と同様の操作に従って、（Ｓ）−メチル  ３−ブロモ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（８００ｍｇ、１.６７ミリモル）を表記化合物（３６５ｍｇ、４２％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４４５.４（ボロン酸）
【０３２２】
工程４：（Ｓ）−メチル  ３−（４−（（（tert−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−１−（（トリメチルシリル）メチル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
バイアルに、（Ｓ）−メチル  ５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン−２−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（３６０ｍｇ、０.６８ミリモル）、４−（（（tert−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−５−ヨード−１−（（トリメチルシリル）メチル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（３９３ｍｇ、０.９２ミリモル）、ＰｄＣｌ２ｄｐｐｆ（２５ｍｇ、０.０３４ミリモル）および水性三塩基性リン酸カリウム（３Ｍ、０.６８ｍＬ、２.０５ミリモル）のＴＨＦ（５ｍＬ）中混合物を入れ、それをＮ２（３ｘ）でパージした。得られた混合物を８０℃に加熱し、１時間攪拌し、次に室温に冷却した。混合物をＥｔＯＡｃで希釈し、分離漏斗に移し、水および飽和ＮａＣｌで洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥させた。濾過および濃縮を行って粗製油を得、それをＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％から１００％までの勾配のＥｔＯＡｃ／ヘキサン）を用いて精製し、標記化合物（２７７ｍｇ、５８％）を得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝６９８.６
【０３２３】
工程５：（Ｓ）−２−（３−（４−（（（tert−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−１−（（トリメチルシリル）メチル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル）プロパン−２−オール
実施例１の工程５について記載される操作と同様の操作に従って、（Ｓ）−メチル  ３−（４−（（（tert−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−１−（（トリメチルシリル）メチル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２７０ｍｇ、０.３９ミリモル）を表記化合物（２１２ｍｇ、７９％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝６９８.７
【０３２４】
工程６：（Ｓ）−２−（３−（４−（ヒドロキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル）プロパン−２−オール
ＴＢＡＦ（ＴＨＦ中１Ｍ、０.７４ｍＬ、０.７４ミリモル）を（Ｓ）−２−（３−（４−（（（tert−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−１−（（トリメチルシリル）メチル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル）プロパン−２−オール（２０８ｍｇ、０.３０ミリモル）のＴＨＦ（３.０ｍＬ）および水（１１μＬ、０.６０ミリモル）中０℃溶液に添加した。得られた反応混合物を０℃で３０分間攪拌した。さらにＴＢＡＦ（ＴＨＦ中１Ｍ、０.７４ｍＬ、０.７４ミリモル）を添加し、攪拌を室温で１時間続けた。ＴＢＡＦ（ＴＨＦ中１Ｍ、０.７４ｍＬ、０.７４ミリモル）を再び添加し、１時間攪拌した後、該反応混合物を飽和ＮＨ４Ｃｌでクエンチさせ、それを分離漏斗に移した。水層をＥｔＯＡｃ（２ｘ）で抽出した。有機液を合わせ、飽和ＮＨ４Ｃｌ、水および飽和ＮａＣｌで洗浄し、次にＮａ２ＳＯ４で乾燥させた。濾過および濃縮を行って残渣を得、それをＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（２４ｇカラム、０％から１０％までの勾配のＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２）を用いて精製し、標記化合物（１２８ｍｇ、７８％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.６４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５４（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.１５（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.６７（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，２Ｈ）、７.５３−７.４５（ｍ，１Ｈ）、７.３９−７.３０（ｍ，２Ｈ）、７.２６（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，１Ｈ）、５.７９（ｄ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、５.３７（ｔ，Ｊ＝５.２Ｈｚ，１Ｈ）、５.２３（ｓ，１Ｈ）、４.５４（ｔ，Ｊ＝４.６Ｈｚ，２Ｈ）、４.０７（ｓ，３Ｈ）、３.８９（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.７４（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.４５（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，２Ｈ）、３.２９（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.６７（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.５９（ｍ，７Ｈ）、１.４０−１.２０（ｍ，１Ｈ）、１.０５（ｂｒｓ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５１２.４；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝６.０８分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分）
【０３２５】
実施例８９
２−｛３−［４−（メトキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化６１】
2019070014.tif 000072
【０３２６】
工程１：メチル  ３−（４−（ヒドロキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
フッ化テトラブチルアンモニウム（ＴＨＦ中１Ｍ、１６.１ｍＬ、１６.１ミリモル）を実施例８８の工程４にて調製した（Ｓ）−メチル  ３−（４−（（（tert−ブチルジメチルシリル）オキシ）メチル）−１−（（トリメチルシリル）メチル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（７５０ｍｇ、１.０７ミリモル）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中室温溶液に添加した。得られた混合物を１５分間攪拌した。反応物をＮＨ４Ｃｌ飽和水溶液でクエンチさせ、分離漏斗に移し、酢酸エチルで抽出した。抽出液を合わせ、ＮＨ４Ｃｌ飽和水溶液、水および塩水で洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、濾過し、濃縮して黄色の透明油を得た。その粗生成物をＩＳＣＯシリカゲルクロマトグラフィー（４０ｇカラム、０％〜１００％酢酸エチル／ジクロロメタン）を用いて精製し、（Ｓ）−メチル  ３−（４−（ヒドロキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（５００ｍｇ、０.９７７ミリモル、９１％）を得た。アナリティカルキラルＳＦＣは９３％キラル純度を示した。化合物をプレパラティブキラルＳＦＣ分離に供し、（Ｓ）−メチル  ３−（４−（ヒドロキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（４００ｍｇ、０.７８２ミリモル、収率７３％、アナリティカルキラルＳＦＣにより測定した場合に＞９９.％キラル純度）を得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５１２.３
【０３２７】
工程２：（Ｓ）−メチル  ３−（４−（メトキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
水素化ナトリウム（油中６０％、８.４４ｍｇ、０.２１１ミリモル）を（Ｓ）−メチル  ３−（４−（ヒドロキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（５４.０ｍｇ、０.１０６ミリモル）のＤＭＦ（１ｍＬ）中０℃溶液を含有するバイアルに添加した。ガス発生が起こり、反応物を１０分間攪拌し、ヨードメタン（０.０１３０ｍＬ、０.２１１ミリモル）を添加した。１０分後、さらに水素化ナトリウム（油中６０％、８.４４ｍｇ、０.２１１ミリモル）およびヨードメタン（０.０１３０ｍＬ、０.２１１ミリモル）を添加した。反応物を飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチさせ、酢酸エチルで希釈し、分離漏斗に移し、１０％ＬｉＣｌ溶液、水および塩水で洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、濾過し、濃縮して粗（Ｓ）−メチル  ３−（４−（メトキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（７２.０ｍｇ、０.１３７ミリモル、１３０％）を黄色油として得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５２５.０。生成物をさらに精製することなく用いた。
【０３２８】
工程３：（Ｓ）−２−（３−（４−（メトキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル）プロパン−２−オール
臭化メチルマグネシウム（Ｅｔ２Ｏ中３Ｍ、０.５３３ｍＬ、１.６０ミリモル）を（Ｓ）−メチル  ３−（４−（メトキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（５６.０ｍｇ、０.１０７ミリモル）のＴＨＦ（１ｍＬ）中０℃溶液に添加した。１５分後、反応物を塩化アンモニウム飽和水溶液で注意してクエンチさせ、分離漏斗に移し、酢酸エチルで希釈し、水およびブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、濾過し、濃縮して透明な油を得た。その油を最小量のジクロロメタンに溶かし、ＩＳＣＯコンパニオンクロマトグラフィーシステム（１２ｇシリカカートリッジ、０−１０％メタノール／ジクロロメタンで溶出する、３０ｍＬ／分）上で精製し、（Ｓ）−２−（３−（４−（メトキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル）プロパン−２−オール（４１.４ｍｇ、０.０７９０ミリモル、７４％）を不純な状態で得た。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５２６.４；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝３.０２分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  メタノール：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  メタノール：水＋０.１％ＴＦＡ；勾配：５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：１.０ｍＬ／分）。該生成物をプレパラティブＬＣ／ＭＳに付して以下の条件（カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２５０ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：２５分間にわたって１７−５７％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分）でさらに精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心蒸発を通して乾燥させ（Ｓ）−２−（３−（４−（メトキシメチル）−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル）プロパン−２−オール（３２.４ｍｇ、０.０６２０ミリモル、５８％）を得、ＬＣＭＳ分析によればその推定純度は１００％であった。２つのアナリティカルＬＣ／ＭＳインジェクションを用いて最終純度を決定した。ＨＰＬＣ（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）；ＲＴ：１.５９分；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５２６.３ｎｍ；ＨＰＬＣ（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５アセトニトリル：水���０.１％トリフルオロ酢酸；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.１％トリフルオロ酢酸；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；ＨＰＬＣ  ＲＴ：１.３９；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５２６.３；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５７（ｓ，１Ｈ）、８.４９（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.１６（ｍ，２Ｈ）、７.６６（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.４９（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.３８−７.３０（ｍ，２Ｈ）、７.２９−７.２０（ｍ，１Ｈ）、５.８０（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.４７（ｓ，２Ｈ）、４.０７（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.９１（ｄ，Ｊ＝６.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７５（ｄ，Ｊ＝９.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３２−３.２１（ｍ，４Ｈ）、２.５１（ｂｒｓ，２Ｈ）、１.７０（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.５９（ｍ，７Ｈ）、１.４０−１.２５（ｍ，１Ｈ）、１.１１−０.９３（ｍ，１Ｈ）
【０３２９】
実施例９０＆９１
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化６２】
2019070014.tif 000073
【０３３０】
工程１：Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチルオキサン−４−カルボキシアミド
１ＬのＲＢフラスコにおいて、テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−カルボン酸（４６.０ｇ、３５３ミリモル）のジクロロメタン（２５０ｍＬ）中溶液を少しずつ注意して泡立たせながら１,１’−カルボニルジイミダゾール（６３.０ｇ、３８９ミリモル）で処理した。添加終了後に、混合物を室温で２時間攪拌し、ついでＮ,Ｏ−ジメチルヒドロキシルアミン・ＨＣｌ（３７.９ｇ、３８９ミリモル）で少しずつ処理し、次に室温で一夜攪拌した。水および塩水で洗浄し、ＭｇＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮してＮ−メトキシ−Ｎ−メチルオキサン−４−カルボキシアミド（５５.０ｇ、３０２ミリモル、８５％）を明琥珀色油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ４.０２（ｄｄｄ，Ｊ＝１１.４、４.２、２.１Ｈｚ，２Ｈ）、３.７１（ｓ，３Ｈ）、３.４６（ｔｄ，Ｊ＝１１.８、２.２Ｈｚ，２Ｈ）、３.１９（ｓ，３Ｈ）、１.９３−１.８０（ｍ，２Ｈ）、１.６９−１.６２（ｍ，２Ｈ）
【０３３１】
工程２：４−ベンゾイルオキサン
ＲＢフラスコ中のＮ−メトキシ−Ｎ−メチルオキサン−４−カルボキシアミド（５.００ｇ、２８.９ミリモル）のテトラヒドロフラン（５０ｍＬ）中溶液を、ドライアイス／アセトン浴中、窒素下で−７８℃に冷却した。該溶液をシリンジを通してジブチルエーテル中１.８Ｍフェニルリチウム（２４.１ｍＬ、４３.３ミリモル）で１０分間にわたってゆっくりと処理した。得られたダーク混合物を該浴にて２時間攪拌し、それを氷／塩化アンモニウム飽和水溶液中に注ぎ、酢酸エチル中に抽出した。その有機液を水および塩水で洗浄して濃縮した。明黄色油をＩＳＣＯコンパニオンでのシリカゲルカラムクロマトグラフィー（１２０ｇシリカゲルカラム）に付して精製し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサン勾配（１０−５０％）で溶出した。生成物を含有するフラクションを集め、揮発性成分を除去して４−ベンゾイルオキサン（４.３０ｇ、２２.６ミリモル、７８％）をほとんど無色の油として得た。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳ  カラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＲＴ＝０.７８分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝１９１.１；ＨＰＬＣ：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ（４分間の勾配）０−１００％Ｂ；流速＝４ｍＬ／分；インジェクション容量＝１０μＬ；波長＝２２０；オーブン温度＝４０℃；溶媒Ａ：１０％ＭｅＯＨ−９０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：９０％ＭｅＯＨ−１０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.６５分
【０３３２】
工程３：オキサン−４−イル（フェニル）（２Ｈ）メタノール
シンチレーションバイアル中の４−ベンゾイルオキサン（３００ｍｇ、１.５８ミリモル）のメタノール（３ｍＬ）中溶液を重水素化ホウ素ナトリウム（sodium borodeuteride）９８％Ｄ（９９.０ｍｇ、２.３７ミリモル）でゆっくりと少しずつ処理した。直ちに泡立ちが生じた。添加終了後、混合物を室温で１時間攪拌した。混合物を水で希釈し、酢酸エチルに抽出した。有機液を水および塩水で洗浄し、濃縮してオキサン−４−イル（フェニル）（２Ｈ）メタノール（３００ｍｇ、９８％）を粘性油として得た。これをさらに精製することなく使用した。ＨＰＬＣ：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ（４分間の勾配）０−１００％Ｂ；流速＝４ｍＬ／分；インジェクション容量＝１０μＬ；波長＝２２０；オーブン温度＝４０℃；溶媒Ａ：１０％ＭｅＯＨ−９０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：９０％ＭｅＯＨ−１０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.４４３分；ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.７７分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ−Ｈ２Ｏ）＋＝１７６.１
【０３３３】
工程４：メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）（２Ｈ）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２４９ｍｇ、０.７７６ミリモル）、フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）（２Ｈ）メタノール（３００ｍｇ、１.５５ミリモル）およびトリフェニルホスフィン（４０７ｍｇ、１.５５ミリモル）のジクロロメタン（５ｍＬ）中懸濁液をＲＢフラスコ中で攪拌し、ＤＩＡＤ（０.３０２ｍＬ、１.５５ミリモル）を滴下して処理した。該混合物を室温で１６時間攪拌した。反応混合物をシリカゲルカラムに直接添加し、ＩＳＣＯコンパニオンでのシリカゲルカラムクロマトグラフィー（４０ｇシリカゲルカラム）を用いて精製し、酢酸エチルで溶出した。生成物を含有するフラクションを集め、揮発性成分を除去し、メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）（２Ｈ）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１９０ｍｇ、０.３８３ミリモル、４９％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４９７.２.
【０３３４】
工程５：２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
ＲＢフラスコ中、メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）（２Ｈ）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１９０ｍｇ、０.３８３ミリモル）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中溶液を窒素下氷浴中にて冷却し、臭化メチルマグネシウム（エーテル中３Ｍ、３.０６ｍＬ、９.２０ミリモル）で処理した。２時間後、反応物を塩化アンモニウム飽和水溶液でクエンチさせ、酢酸エチルに抽出させた。有機液を水で洗浄し、揮発性成分を濃縮して１２０ｍｇの白色固体を得た。該材料をＩＳＣＯコンパニオンでのシリカゲルカラムクロマトグラフィー（４０ｇシリカゲルカラム）を用いて精製し、（９０：９：１  ＣＨ２Ｃｌ２：ＭｅＯＨ：ＮＨ４ＯＨ）／ＣＨ２Ｃｌ２の勾配（０−１００％）で溶出した。生成物を含有するフラクションを集め、揮発性成分を除去し、１５０ｍｇのラセミ体を得、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ３ｃｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：８５ｍＬ／分）に付して分割し、２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールのエナンチオマーＡ（５０.０ｍｇ、２６％）および２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｒ）−オキサン−４−イル（フェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールのエナンチオマーＢ（５０.０ｍｇ、２６％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  ｄ  ８.４２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３５（ｄｄ，Ｊ＝８.３、０.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.９７（ｄ，Ｊ＝０.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５５（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４８−７.４０（ｍ，３Ｈ）、７.３７−７.２７（ｍ，３Ｈ）、４.０５（ｄｄ，Ｊ＝１１.２、３.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.８９−３.８１（ｍ，４Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.１３−３.０３（ｍ，１Ｈ）、２.２９（ｓ，３Ｈ）、２.０６−１.９７（ｍ，２Ｈ）、１.７４（ｓ，６Ｈ）、１.６９−１.６０（ｍ，１Ｈ）、１.４８−１.３５（ｍ，１Ｈ）、１.１１（ｄ，Ｊ＝１２.２Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.７６分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４９７.３（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳ  カラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝８.１４８分；（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１.０６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５０／５０  ＣＯ２／（１：１  ＭｅＯＨ／ＣＨ３ＣＮ）；流速：２ｍＬ／分）. エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.８３分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５０／５０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ流速：２ｍＬ／分）
【０３３５】
実施例９２＆９３
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（２−フルオロフェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化６３】
2019070014.tif 000074
【０３３６】
工程１：４−（２−フルオロベンゾイル）オキサン
ＲＢフラスコ中、１−ブロモ−２−フルオロベンゼン（１０.１ｇ、５７.７ミリモル）のテトラヒドロフラン（５０ｍＬ）中溶液を、ドライアイス／アセトン浴中、−７８℃に冷却し、シリンジを通して、ヘキサン中２.５Ｍ  ｎ−ＢｕＬｉ（２３.１ｍＬ、５７.７ミリモル）でゆっくりと処理し、得られた琥珀色溶液を浴中にて３５分間攪拌した。混合物をシリンジを通してＮ−メトキシ−Ｎ−メチルオキサン−４−カルボキシアミド（５.００ｇ、２８.９ミリモル）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）中溶液で処理し、ダーク溶液を得た。２時間後、混合物を飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチさせ、酢酸エチル中に抽出させた。有機液を水および塩水で洗浄し、揮発性成分を濃縮して暗黄色油を得た。材料をＩＳＣＯコンパニオンでのシリカゲルカラムクロマトグラフィー（１２０ｇシリカゲルカラム）を用いて精製し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンにてヘキサンの勾配（１０−４０％）で溶出した。生成物を含有するフラクションを集め、揮発性成分を除去し、４−（２−フルオロベンゾイル）オキサン（４.５０ｇ、２１.６ミリモル、７５％）を明琥珀色油として得た。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８１分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝２０９.１；ＨＰＬＣ：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ（４分間の勾配）０−１００％Ｂ；流速＝４ｍＬ／分；インジェクション容量＝１０μＬ；波長＝２２０；オーブン温度＝４０℃；溶媒Ａ：１０％ＭｅＯＨ−９０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：９０％ＭｅＯＨ−１０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.７９７分
【０３３７】
工程２：２−フルオロフェニル（オキサン−４−イル）（２Ｈ）メタノール
シンチレーションバイアル中の（２−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノン（３００ｍｇ、１.４４ミリモル）のメタノール（３ｍＬ）中溶液を重水素化ホウ素ナトリウム（９０.０ｍｇ、２.１６ミリモル）をゆっくりと少しずつ処理した。直ちに泡立ちが生じた。添加終了後、混合物を室温で１.５時間攪拌した。混合物を水で希釈し、酢酸エチル中に抽出した。有機液を水および塩水で洗浄し、揮発性成分を濃縮して２−フルオロフェニル（オキサン−４−イル）（２Ｈ）メタノール（３０４ｍｇ、１００％）を無色油として得た。ＨＰＬＣ：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ（４分間の勾配）０−１００％Ｂ；流速＝４ｍＬ／分；インジェクション容量＝１０μＬ；波長＝２２０；オーブン温度＝４０℃；溶媒Ａ：１０％ＭｅＯＨ−９０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：９０％ＭｅＯＨ−１０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.５５７分
【０３３８】
工程３： ２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（２−フルオロフェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールおよび２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｒ）−オキサン−４−イル（２−フルオロフェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２２８ｍｇ、０.７１０ミリモル）および（２−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）（２Ｈ）メタノール（３００ｍｇ、１.４２ミリモル）をラセミ体の２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（−オキサン−４−イル（２−フルオロフェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール（１５０ｍｇ）に変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ３ｃｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：８５ｍＬ／分）に付して分割し、２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（２−フルオロフェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールのエナンチオマーＡ（７０.０ｍｇ、３５％）および２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｒ）−オキサン−４−イル（２−フルオロフェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールのエナンチオマーＢ（５０.０ｍｇ、２５％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３６−８.３０（ｍ，１Ｈ）、８.０１（ｓ，１Ｈ）、７.８２−７.７２（ｍ，２Ｈ）、７.４５（ｄｄ，Ｊ＝８.３、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.３７−７.２８（ｍ，１Ｈ）、７.２５−７.１８（ｍ，１Ｈ）、７.０４（ｄｄｄ，Ｊ＝１０.５、８.２、１.２Ｈｚ，１Ｈ）、４.０５（ｄｄ，Ｊ＝１０.６、３.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.００（ｓ，３Ｈ）、３.８７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５７−３.４８（ｍ，１Ｈ）、３.３３（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.１６（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.３７（ｓ，３Ｈ）、１.９５（ｓ，１Ｈ）、１.８８（ｄ，Ｊ＝１２.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.７３（ｄ，Ｊ＝２.９Ｈｚ，６Ｈ）、１.６３（ｍ，１Ｈ）、１.４７−１.３４（ｍ，１Ｈ）、１.１２（ｄ，Ｊ＝１２.６Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.７８分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５１５.３（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝８.１３３分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）���；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝４.３３５分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝７.５６９分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３３９】
実施例９４＆９５
２−｛５−［（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール 
【化６４】
2019070014.tif 000075
【０３４０】
工程１：４−（２,３−ジフルオロベンゾイル）オキサン
ＲＢフラスコ中の４−ブロモ−１,２−ジフルオロベンゼン（２.４０ｇ、１２.４ミリモル）のテトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中溶液をドライアイスおよびアセトン浴中にて−７８℃に冷却し、シリンジを通してヘキサン中２.５Ｍ  ｎ−ＢｕＬｉ（４.９７ｍＬ、１２.４ミリモル）をゆっくりと滴下して処理し、浴中にて２０分間攪拌した。次に混合物をＮ−メトキシ−Ｎ−メチルオキサン−４−カルボキシアミド（０.７１８ｇ、４.１５ミリモル）のテトラヒドロフラン（２ｍＬ）中溶液でシリンジを介して処理し、明褐色溶液を得た。１時間後、該混合物を飽和水性ＮＨ４Ｃｌでクエンチさせ、酢酸エチルに抽出させた。有機液を水および塩水で洗浄し、揮発性成分を濃縮して油を得た。ＬＣＭＳによる分析は２種の異性体生成物の形成を示す。材料をＩＳＣＯコンパニオンでのシリカゲルカラムクロマトグラフィー（４０ｇシリカゲルカラム）を用いて精製し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンにてヘキサン勾配（０−５０％）で溶出した。主要異性体を含有するフラクションを集め、揮発性成分を除去し、４−（２,３−ジフルオロベンゾイル）オキサン（３５０ｍｇ、３７％）を無色油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.５４（ｄｄｔ，Ｊ＝７.９、６.１、１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.３７（ｄｔｄ，Ｊ＝９.５、８.０、１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.２０（ｔｄｄ，Ｊ＝８.１、４.６、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.０５（ｄｔ，Ｊ＝１１.４、３.５Ｈｚ，２Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.３、２.９Ｈｚ，２Ｈ）、３.４２−３.３０（ｍ，１Ｈ）、１.９３−１.７４（ｍ，４Ｈ）；従たる異性体を含有するフラクションを集め、揮発物を除去して４−（３,４−ジフルオロベンゾイル）オキサン（１３０ｍｇ、１４％）を無色油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.８３−７.７０（ｍ，２Ｈ）、７.３３−７.２２（ｍ，１Ｈ）、４.１１−４.０１（ｍ，２Ｈ）、３.５６（ｔｄ，Ｊ＝１１.６、２.５Ｈｚ，２Ｈ）、３.４３（ｔｔ，Ｊ＝１１.０、４.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.９５−１.８２（ｍ，２Ｈ）、１.８１−１.７１（ｍ，２Ｈ）
【０３４１】
工程２：（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノール
４−（２,３−ジフルオロベンゾイル）オキサン（３５０ｍｇ、１.５５ミリモル）のメタノール（１０ｍＬ）中溶液をＮａＢＨ４（８８.０ｍｇ、２.３２ミリモル）でゆっくりと少しずつ処理した。直ちに泡立ちが起こった。添加終了後、その混合物を室温で攪拌した。揮発性成分を除去し、残渣を飽和水性ＮＨ４Ｃｌおよび酢酸エチルの間に分配した。有機液を水で洗浄し、揮発性成分を濃縮して（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン４−イル）メタノール（３５０ｍｇ、９９％）を無色油として得た。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.７４分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ−Ｈ２Ｏ）＋＝２１１；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.２６−７.１７（ｍ，１Ｈ）、７.１４−７.０６（ｍ，２Ｈ）、４.８０（ｄｄ，Ｊ＝７.２、４.３Ｈｚ，１Ｈ）、４.０３（ｄｄ，Ｊ＝１１.４、３.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.９５（ｄｄ，Ｊ＝１０.９、４.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.４２−３.２６（ｍ，２Ｈ）、２.１２（ｄ，Ｊ＝４.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.９７−１.８９（ｍ，１Ｈ）、１.８９−１.８０（ｍ，１Ｈ）、１.５６−１.３９（ｍ，２Ｈ）、１.３１−１.２３（ｍ，１Ｈ）
【０３４２】
工程３：２−｛５−［（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールおよび２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｒ）−オキサン−４−イル（フェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１５０ｍｇ、０.４６７ミリモル）および（２,３−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（２１３ｍｇ、０.９３４ミリモル）を１４０ｍｇのラセミ体である２−｛５−［（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに白色固体として変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ３ｃｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：８５ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（５０ｍｇ、２３％）およびエナンチオマーＢ（４０ｍｇ、２２％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４９（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３６（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.００（ｓ，１Ｈ）、７.８０（ｓ，１Ｈ）、７.５８−７.５１（ｍ，１Ｈ）、７.４６（ｄｄ，Ｊ＝８.３、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.２３−７.１１（ｍ，２Ｈ）、５.７７（ｄ，Ｊ＝１１.６Ｈｚ，１Ｈ）、４.１２−４.０５（ｍ，１Ｈ）、４.０３（ｓ，３Ｈ）、３.８８（ｄｄ，Ｊ＝１１.９、２.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.５９−３.４７（ｍ，１Ｈ）、３.３４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.２４−３.１１（ｍ，１Ｈ）、２.３９（ｓ，３Ｈ）、２.００（ｓ，１Ｈ）、１.８８（ｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，１Ｈ）、１.７４（ｄ，Ｊ＝４.９Ｈｚ，６Ｈ）、１.６７−１.５３（ｍ，１Ｈ）、１.４９−１.３３（ｍ，１Ｈ）、１.１４（ｄ，Ｊ＝１１.７Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.７８分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５３２.４（カラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.１３３分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：０.５ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝６.６６０分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１１.６３５分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２��ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０３４３】
実施例９６＆９７
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化６５】
2019070014.tif 000076
【０３４４】
工程１：４−（３,４−ジフルオロベンゾイル）オキサン
４−ブロモ−１,２−ジフルオロベンゼン（１.１８ｍＬ、１０.４ミリモル）の乾燥ＴＨＦ（５０ｍＬ）中溶液に、塩化イソプロピルマグネシウム（５.２１ｍＬ、１０.４ミリモル）をシリンジを通して添加し、ついで室温で２時間攪拌した。Ｎ−メトキシ−Ｎ−メチルオキサン−４−カルボキシアミド（１.６４ｇ、９.４７ミリモル）のエーテル性溶液を加え、その反応混合物を室温で１６時間攪拌した。反応混合物を水（２０ｍＬ）でクエンチさせ、酢酸エチルで抽出した。有機層を合わせ、塩水で洗浄し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥させて濃縮した。粗残渣をまた精製（２４ｇコンビフラッシュカラム／化合物をシリカに吸着させ、石油エーテル中１０−１５％ＥＡで溶出する）し、４−（３,４−ジフルオロベンゾイル）オキサン（７００ｍｇ、３２％）を無色油として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.８３−７.７０（ｍ，２Ｈ）、７.３３−７.２２（ｍ，１Ｈ）、４.１１−４.０１（ｍ，２Ｈ）、３.５６（ｔｄ，Ｊ＝１１.６、２.５Ｈｚ，２Ｈ）、３.４３（ｔｔ，Ｊ＝１１.０、４.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.９５−１.８２（ｍ，２Ｈ）、１.８１−１.７１（ｍ，２Ｈ）
【０３４５】
工程２：（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノール
４−（３,４−ジフルオロベンゾイル）オキサン（２.８０ｇ、１２.４ミリモル）のＭｅＯＨ（６０ｍＬ）中攪拌溶液に、ＮａＢＨ４（０.９３７ｇ、２４.８ミリモル）を２分間にわたって少しずつ添加し、ついで室温で２時間攪拌した。メタノールを蒸発させ、残渣を氷水（５５ｍＬ）でクエンチさせ、ＥｔＯＡｃ（２ｘ１００ｍＬ）で抽出した。ＥｔＯＡｃ抽出液をＮａ２ＳＯ４上で乾燥させ、濾過し、濃縮して（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノール（２.５０ｇ、１１.０ミリモル、８８％）を無色液体として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.２３−７.１０（ｍ，２Ｈ）、７.０３（ｄｄｄ，Ｊ＝１.８、４.１、８.２Ｈｚ，１Ｈ）、４.３８（ｄｄ，Ｊ＝２.８、７.３Ｈｚ，１Ｈ）、４.０８−３.８８（ｍ，２Ｈ）、３.４２−３.２３（ｍ，２Ｈ）、１.９７（ｓ，１Ｈ）、１.９１−１.７２（ｍ，２Ｈ）、１.５０−１.２９（ｍ，２Ｈ）、１.２４−１.１３（ｍ，１Ｈ）
【０３４６】
工程３：２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
２−｛５−［（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（３,４−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（３５５ｍｇ、１.５６ミリモル）を１１４ｍｇのラセミ体である２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに白色固体として変換し、それをキラルプレパラティブＨＰＬＣ（カラム：ラックス・セルロース４  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ヘキサン／メタノール中０.２％ＤＥＡ；流速：１８ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（２０.０ｍｇ、８％）およびエナンチオマーＢ（４０ｍｇ、１６％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４７（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３１（ｄ，Ｊ＝８.０Ｈｚ，２Ｈ）、８.０８（ｓ，１Ｈ）、７.６３（ｄｄｄ，Ｊ＝２.３、７.８、１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.５３−７.４９（ｍ，１Ｈ）、７.４７−７.４１（ｍ，１Ｈ）、７.２４（ｔｄ，Ｊ＝８.５、１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、５.７５（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.０４（ｓ，３Ｈ）、４.００（ｄｄ，Ｊ＝２.８、１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.８２（ｄｄ，Ｊ＝２.８、１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.６０（ｄｔ，Ｊ＝２.０、１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.４５−３.３４（ｍ，２Ｈ）、２.３４（ｓ，３Ｈ）、１.８９（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８（ｄ，Ｊ＝４.０Ｈｚ，７Ｈ）、１.６５−１.５７（ｍ，１Ｈ）、１.４４−１.３８（ｍ，１Ｈ）、１.１３（ｄ，Ｊ＝１２.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８５２分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.５  ［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレス（Ascentis Express）Ｃ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１３.１２７分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：３０分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＨＰＬＣ  ＲＴ＝１５.１０５分（カラム：ラックス・セルロース４、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ヘキサン／メタノール中０.２％ＤＥＡ；流速：１ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＨＰＬＣ  ＲＴ＝１８.０３２分（カラム：ラックス・セルロース４、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ヘキサン／メタノール中０.２％ＤＥＡ；流速：１ｍＬ／分）
【０３４７】
実施例９８＆９９
２−｛５−［（３,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化６６】
2019070014.tif 000077
【０３４８】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（３,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを４０ｍｇのラセミ体である２−｛５−［（３,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに白色固体として変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：ラックス・セルロース４、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／メタノール中０.２５％ＤＥＡ；流速：６０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（１４.０ｍｇ、８％）およびエナンチオマーＢ（１４.０ｍｇ、８％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４７（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３０（ｄ，Ｊ＝８.０Ｈｚ，２Ｈ）、８.０８（ｓ，１Ｈ）、７.５１（ｄｄ，Ｊ＝１.３、８.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.３６−７.２３（ｍ，２Ｈ）、６.９３−６.８４（ｍ，１Ｈ）、５.７６（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.０８−３.９４（ｍ，４Ｈ）、３.８６−３.７７（ｍ，１Ｈ）、３.６４−３.５４（ｍ，１Ｈ）、３.４４−３.３３（ｍ，２Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、１.９２−１.８３（ｍ，１Ｈ）、１.７３−１.５７（ｍ，７Ｈ）、１.４５−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.１４（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.４２３分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.２、［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.６３３分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.５８分（カラム：ラックス・セルロース４、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／（メタノール中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝４.６９分（カラム：ラックス・セルロース４、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／（メタノール中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０３４９】
実施例１００＆１０１
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化６７】
2019070014.tif 000078
【０３５０】
２−｛５−［（３,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（３−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（３５５ｍｇ、１.５６ミリモル）を１２０ｍｇのラセミ体である２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに白色固体として変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（４８.０ｍｇ、１９％）およびエナンチオマーＢ（４７.０ｍｇ、１８％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４６（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３２−８.２７（ｍ，２Ｈ）、８.１１（ｓ，１Ｈ）、７.５３−７.４８（ｍ，１Ｈ）、７.４６−７.４０（ｍ，２Ｈ）、７.３９−７.３２（ｍ，１Ｈ）、７.０６−６.９８（ｍ，１Ｈ）、５.７８（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０２（ｓ，３Ｈ）、３.９８（ｄ，Ｊ＝３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.８２（ｄｄ，Ｊ＝２.５、１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.６０（ｄｔ，Ｊ＝２.３、１１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.４３−３.３３（ｍ，２Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、１.９２（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.７１−１.６６（ｍ，７Ｈ）、１.４８−１.３３（ｍ，１Ｈ）、１.１３（ｄ，Ｊ＝１２.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８２２分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５１４［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.１５５分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝６.１６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.８１分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３５１】
実施例１０２＆１０３
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化６８】
2019070014.tif 000079
【０３５２】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,４,６−トリフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールを４０ｍｇのラセミ体である２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに白色固体として変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルパックＯＪ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：６０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（１２.０ｍｇ、６％）およびエナンチオマーＢ（１１.０ｍｇ、６％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５０（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３７（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.３３−８.２７（ｍ，１Ｈ）、８.１０−８.０３（ｍ，１Ｈ）、７.５２（ｄｄ，Ｊ＝１.５、８.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.０２−６.９２（ｍ，２Ｈ）、６.０４（ｄ，Ｊ＝１２.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.１５−４.０７（ｍ，３Ｈ）、４.０６−３.９８（ｍ，１Ｈ）、３.８０（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.６０−３.５１（ｍ，１Ｈ）、３.４６−３.３４（ｍ，２Ｈ）、２.４２−２.３７（ｍ，３Ｈ）、１.７９（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.７１−１.５５（ｍ，７Ｈ）、１.４０（ｄ，Ｊ＝８.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.０９（ｂｒｓ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.３９４分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５５０.２  ［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.４４５分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.９４分（カラム：キラルパックＯＪ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝４.２９分（カラム：キラルパックＯＪ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３５３】
実施例１０４＆１０５
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化６９】
2019070014.tif 000080
【０３５４】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,４,６−トリフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノールおよびメチル  ３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートをラセミ体である２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：ラックス・セルロース−２、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：６０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（１７.０ｍｇ、３３％）およびエナンチオマーＢ（１９.０ｍｇ、３７％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５３（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.４３（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.８５（ｓ，１Ｈ）、７.２７−７.２１（ｍ，１Ｈ）、７.０４−６.９５（ｍ，２Ｈ）、６.０７（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.１１（ｓ，３Ｈ）、４.０３（ｄ，Ｊ＝１４.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.８５−３.７７（ｍ，１Ｈ）、３.５９−３.５１（ｍ，１Ｈ）、３.４３−３.３５（ｍ，２Ｈ）、２.４０（ｓ，３Ｈ）、１.７８（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６９−１.６１（ｍ，７Ｈ）、１.４２（ｍ，１Ｈ）、１.０７（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８５９分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５６８.２  ［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.１５５分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝８.１５分（カラム：ラックス・セルロース−２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝９.５８分（カラム：ラックス・セルロース−２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３５５】
実施例１０６＆１０７
２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化７０】
2019070014.tif 000081
【０３５６】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノールおよびメチル  ３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートをラセミ体である２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：６０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（２２.０ｍｇ、４４％）およびエナンチオマーＢ（２５.０ｍｇ、４８％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４９（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３９（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.９９−７.９０（ｍ，１Ｈ）、７.８３（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.２１（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.１４−７.０４（ｍ，２Ｈ）、５.９９（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０５（ｓ，３Ｈ）、４.０２−３.９５（ｍ，１Ｈ）、３.８１（ｄｄ，Ｊ＝２.８、１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.６５−３.５６（ｍ，１Ｈ）、３.４２−３.３４（ｍ，２Ｈ）、２.３５（ｓ，３Ｈ）、１.９７−１.８６（ｍ，１Ｈ）、１.７２−１.５９（ｍ，７Ｈ）、１.４５−１.４０（ｍ，１Ｈ）、０.９８（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８５分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５５０.２；［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.８３８分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝８.３９分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１０.１０分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３５７】
実施例１０８＆１０９
２−｛５−［（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化７１】
2019070014.tif 000082
【０３５８】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノールおよびメチル  ３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートをラセミ体である２−｛５−［（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７５ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（２２.０ｍｇ、４４％）およびエナンチオマーＢ（１５.０ｍｇ、３０％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５２（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３９（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.９７−７.８２（ｍ，２Ｈ）、７.３９−７.１９（ｍ，３Ｈ）、６.０７（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.１２−３.９９（ｍ，４Ｈ）、３.８３（ｄｄ，Ｊ＝３.０、１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.６７−３.５６（ｍ，１Ｈ）、３.４６−３.３７（ｍ，２Ｈ）、２.３７（ｓ，３Ｈ）、１.９３（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.７６−１.６１（ｍ，７Ｈ）、１.４９−１.４０（ｍ，１Ｈ）、０.９９（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８５分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５５０.２［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.９１８分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.６０９分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ ４.３６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３５９】
実施例１１０＆１１１
２−｛５−［（２,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化７２】
2019070014.tif 000083
【０３６０】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノールおよびメチル  ３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートをラセミ体である２−｛５−［（２,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルパックＩＣ、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：６０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（１２.０ｍｇ、２１％）およびエナンチオマーＢ（１０.０ｍｇ、１７％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.５０（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３７（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.１９−８.１０（ｍ，１Ｈ）、７.８０（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.２４−７.０７（ｍ，２Ｈ）、６.９５（ｄｄｄ，Ｊ＝２.５、８.７、１０.９Ｈｚ，１Ｈ）、５.９７（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０９−３.９７（ｍ，４Ｈ）、３.８１（ｄ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.６４−３.５５（ｍ，１Ｈ）、３.４２−３.３５（ｍ，２Ｈ）、２.３６（ｓ，３Ｈ）、１.９０（ｔ，Ｊ＝５.８Ｈｚ，２Ｈ）、１.７０−１.６０（ｍ，７Ｈ）、１.４５−１.３９（ｍ，１Ｈ）、０.９６（ｄ，Ｊ＝１４.６Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８６分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５５０.２［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.１１２分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１０.６１分（カラム：キラルパックＩＣ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１２.９４分（カラム：キラルパックＩＣ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０３６１】
実施例１１２＆１１３
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−［（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化７３】
2019070014.tif 000084
【０３６２】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノールおよびメチル  ３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートをラセミ体である２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−［（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７５ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（５.００ｍｇ、９％）およびエナンチオマーＢ（１５.０ｍｇ、２９％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４０（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.８１（ｓ，１Ｈ）、７.３４−７.２６（ｍ，３Ｈ）、７.１８（ｍ，１Ｈ）、６.９１（ｍ，１Ｈ）、５.７０（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.９２（ｓ，３Ｈ）、３.９０（ｄ，Ｊ＝３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.７２（ｄ，Ｊ＝３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.５１（ｍ，１Ｈ）、３.４０−３.３７（ｍ，２Ｈ）、２.２３（ｓ，３Ｈ）、１.９３（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.７６−１.６１（ｍ，７Ｈ）、１.４９−１.４０（ｍ，１Ｈ）、０.９９（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８５分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.２［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.９０７分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.０９分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ ３.００分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０３６３】
実施例１１４
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化７４】
2019070014.tif 000085
【０３６４】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（Ｒ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノールおよびメチル  ３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートを２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換した。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.６１７分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５３２.２（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５７（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.２３（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.９６（ｓ，１Ｈ）、７.４６−７.２６（ｍ，３Ｈ）、７.２２（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.１８−７.０５（ｍ，１Ｈ）、６.０５（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.０１（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.９４−３.８６（ｍ，１Ｈ）、３.７３（ｄ，Ｊ＝９.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.４９（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.２２（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.３０（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.７５（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６９−１.６０（ｍ，２Ｈ）、１.５５（ｂｒｓ，６Ｈ）、１.３６（ｄ，Ｊ＝９.１Ｈｚ，１Ｈ）
【０３６５】
実施例１１５＆１１６
５−｛５−［（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−９−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化７５】
2019070014.tif 000086
【０３６６】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノールおよびメチル  ３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートをラセミ体の５−｛５−［（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−９−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７５ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（１４.０ｍｇ、９％）およびエナンチオマーＢ（１５.０ｍｇ、９％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.７１（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.４２（ｂｒｓ，２Ｈ）、８.２１−８.１４（ｍ，１Ｈ）、８.０８（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.８４（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.４３−７.３３（ｍ，２Ｈ）、７.１２−７.０３（ｍ，１Ｈ）、６.１６（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.１０−３.９８（ｍ，４Ｈ）、３.８５−３.７７（ｍ，４Ｈ）、３.６３（ｄｄ，Ｊ＝１０.０、１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.４９−３.３６（ｍ，２Ｈ）、２.３７（ｓ，３Ｈ）、２.０３−１.９４（ｍ，１Ｈ）、１.７６−１.６２（ｍ，１Ｈ）、１.４５（ｄｔ，Ｊ＝７.８、１２.４Ｈｚ，１Ｈ）、０.９２（ｄ，Ｊ＝１４.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８６３分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３４.２  ［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.００４分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.５８分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ：６.１８分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０３６７】
実施例１１７＆１１８
５−｛９−メタンスルホニル−５−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化７６】
2019070014.tif 000087
【０３６８】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,４,６−トリフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノールおよびメチル  ３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートをラセミ体である５−｛９−メタンスルホニル−５−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７５ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（１３.０ｍｇ、８％）およびエナンチオマーＢ（１３.０ｍｇ、８％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.７６（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.４７（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.３４（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.１１（ｄ，Ｊ＝７.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.９３−７.８２（ｍ，１Ｈ）、７.０２（ｔ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，２Ｈ）、６.２２（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.１４（ｓ，３Ｈ）、４.０５（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８６−３.７６（ｍ，４Ｈ）、３.６１−３.５２（ｍ，１Ｈ）、３.４６−３.３６（ｍ，２Ｈ）、２.４２（ｓ，３Ｈ）、１.８３（ｄ，Ｊ＝１２.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.７７−１.６３（ｍ，１Ｈ）、１.５０−１.３９（ｍ，１Ｈ）、１.０１（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８９８分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５７０.２  ［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝９.６８３分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.１８分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）. エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ ４.７８分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０３６９】
実施例１１９＆１２０
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（２−フルオロ−４−メトキシフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化７７】
2019070014.tif 000088
【０３７０】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２−フルオロ−４−メトキシフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（２−フルオロ−４−メトキシフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）を用いて分割し、２つのエナンチオマーを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４７（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３０（ｄ，Ｊ＝８.０Ｈｚ，２Ｈ）、８.０６（ｓ，１Ｈ）、７.９８（ｔ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５３−７.４７（ｍ，１Ｈ）、６.８９（ｄｄ，Ｊ＝２.０、８.５Ｈｚ，１Ｈ）、６.６８（ｄｄ，Ｊ＝２.５、１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、５.９２（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.１０−３.９７（ｍ，４Ｈ）、３.８６−３.７５（ｍ，４Ｈ）、３.６６−３.５７（ｍ，１Ｈ）、３.４３−３.３６（ｍ，２Ｈ）、２.４２−２.３４（ｍ，３Ｈ）、１.９５（ｄ，Ｊ＝９.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.７２−１.６０（ｍ，７Ｈ）、１.４３（ｄｑ，Ｊ＝４.５、１２.４Ｈｚ，１Ｈ）、０.９８（ｄ，Ｊ＝１２.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８３１分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５４４.４［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.１１４分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.２０分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.４０分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０３７１】
実施例１２１＆１２２
２−｛５−［（２,３−ジフルオロ−４−メトキシフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化７８】
2019070014.tif 000089
【０３７２】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,３−ジフルオロ−４−メトキシフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−｛５−［（２,３−ジフルオロ−４−メトキシフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）を用いて分割し、２つのエナンチオマーを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ｐｐｍ  ８.４６（ｄ，Ｊ＝１.５１Ｈｚ，１Ｈ）、８.２９（ｄ，Ｊ＝８.５３Ｈｚ，２Ｈ）、８.０２（ｓ，１Ｈ）、７.７８（ｔ，Ｊ＝７.２８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４８（ｄ，Ｊ＝８.０３Ｈｚ，１Ｈ）、７.０３（ｔ，Ｊ＝７.２８Ｈｚ，１Ｈ）、５.９２（ｄ，Ｊ＝１１.０４Ｈｚ，１Ｈ）、４.０５（ｓ，３Ｈ）、３.９９（ｄ，Ｊ＝９.０４Ｈｚ，１Ｈ）、３.８８（ｓ，３Ｈ）、３.７９（ｄ，Ｊ＝１０.０４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５８（ｔ，Ｊ＝１１.０４Ｈｚ，１Ｈ）、３.３４−３.４０（ｍ，２Ｈ）、２.３５（ｓ，３Ｈ）、１.９１（ｄ，Ｊ＝１１.５５Ｈｚ，１Ｈ）、１.５７−１.７０（ｍ，７Ｈ）、１.３７−１.４６（ｍ，１Ｈ）、０.９５（ｄ，Ｊ＝１４.０６Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.３８分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５６０［Ｍ−Ｈ］−（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.９５３分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.１９分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.２７分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０３７３】
実施例１２３＆１２４
２−｛５−［（２,５−ジフルオロ−４−メトキシフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化７９】
2019070014.tif 000090
【０３７４】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,５−ジフルオロ−４−メトキシフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−｛５−［（２,５−ジフルオロ−４−メトキシフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：ラックス・セルロース４、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／（メタノール中０.２５％ＤＥＡ）；流速：７５ｍＬ／分）を用いて精製し、２つのエナンチオマーを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ｐｐｍ  ８.４６（ｄ，Ｊ＝１.５１Ｈｚ，１Ｈ）、８.３４（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.２８（ｄ，Ｊ＝８.０３Ｈｚ，１Ｈ）、８.０３（ｓ，１Ｈ）、７.８９（ｄｄ，Ｊ＝１２.０５、７.０３Ｈｚ，１Ｈ）、７.４９（ｄｄ，Ｊ＝８.２８、１.２５Ｈｚ，１Ｈ）、６.８９（ｄｄ，Ｊ＝１１.５５、７.０３Ｈｚ，１Ｈ）、５.９１（ｄ，Ｊ＝１１.５５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｓ，３Ｈ）、４.００（ｄ，Ｊ＝７.０３Ｈｚ，１Ｈ）、３.７６−３.８４（ｍ，４Ｈ）、３.６０（ｔ，Ｊ＝１０.７９Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５−３.４１（ｍ，２Ｈ）、２.３６（ｓ，３Ｈ）、１.８３−１.９３（ｍ，１Ｈ）、１.５８−１.６９（ｍ，７Ｈ）、１.４３（ｂｒｓ，１Ｈ）、０.９９（ｄ，Ｊ＝１３.０５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８３分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５６２［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.９５３分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝６.７０分（カラム：ラックス・セルロース４、２５０ｘ２１ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／（メタノール中０.２５％ＤＥＡ）；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１２.０６分（カラム：ラックス・セルロース４、２５０ｘ２１ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／（メタノール中０.２５％ＤＥＡ）；流速：４ｍＬ／分）
【０３７５】
実施例１２５＆１２６
２−｛５−［（２,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化８０】
2019070014.tif 000091
【０３７６】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートおよび（２,４−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−｛５−［（２,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）を用いて分割し、２つのエナンチオマーを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ｄ４−ＭｅＯＨ）  δ  ８.３９（ｍ，１Ｈ）、８.２８−８.１２（ｍ，３Ｈ）、８.０２（ｍ，１Ｈ）、７.４７（ｄ，Ｊ＝９.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.１２（ｍ，１Ｈ）、６.９６（ｍ，１Ｈ）、５.９５（ｄ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、４.０３（ｍ，１Ｈ）、３.８１（ｍ，１Ｈ）、３.６１（ｍ，１Ｈ）、３.３３（ｍ，３Ｈ）、２.５１（ｓ，３Ｈ）、２.３５（ｓ，３Ｈ）、１.９１（ｍ，１Ｈ）、１.６８（ｓ，６Ｈ）、１.６４（ｍ，１Ｈ）、１.４３（ｍ，１Ｈ）、０.９９（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.００分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.５［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.５３０分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝４.０６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝４.８７分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３７７】
実施例１２７＆１２８
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化８１】
2019070014.tif 000092
【０３７８】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートおよび（２,４,６−トリフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［オキサン−４−イル（２,４,６−トリフルオロフェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：ラックス・セルロース−２、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：７５／２５  ＣＯ２／（メタノール中０.２５％ＤＥＡ）；流速：６０ｍＬ／分）を用いて分割し、２つのエナンチオマーを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ｄ４−ＭｅＯＨ）  δ  ８.４２（ｍ，１Ｈ）、８.２８（ｍ，２Ｈ）、８.０６（ｍ，１Ｈ）、７.５２（ｍ，１Ｈ）、６.９９（ｔ，Ｊ＝８.０Ｈｚ，２Ｈ）、６.０５（ｄ，Ｊ＝１１.６Ｈｚ，１Ｈ）、４.０４（ｍ，１Ｈ）、３.８３（ｍ，１Ｈ）、３.６６（ｍ，１Ｈ）、３.５７（ｍ，１Ｈ）、２.５４（ｓ，３Ｈ）、２.３９（ｓ，３Ｈ）、１.８１（ｍ，１Ｈ）、１.６７（ｍ，８Ｈ）、１.４１（ｍ，１Ｈ）、１.１６（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.０１分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５５０.５［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.５２９分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝７.４０分（カラム：ラックス・セルロース−２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／メタノール中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝８.５９分（カラム：ラックス・セルロース−２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３７９】
実施例１２９＆１３０
２−｛５−［（３,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化８２】
2019070014.tif 000093
【０３８０】
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートおよび（３,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−｛５−［（３,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：ラックス・セルロース−２、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／メタノール中０.２５％ＤＥＡ；流速：６０ｍＬ／分）を用いて分割し、２つのエナンチオマーを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４３−８.３８（ｍ，１Ｈ）、８.３０（ｄ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.１９（ｓ，１Ｈ）、８.０９（ｓ，１Ｈ）、７.５４−７.４８（ｍ，１Ｈ）、７.３０（ｄ，Ｊ＝６.５Ｈｚ，２Ｈ）、６.９６−６.８７（ｍ，１Ｈ）、５.７７（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.０２（ｄ，Ｊ＝１２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.８４（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.６９−３.５８（ｍ，１Ｈ）、３.４８−３.３６（ｍ，２Ｈ）、２.４９（ｓ，３Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、１.９２（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.７０（ｄ，Ｊ＝４.０Ｈｚ，６Ｈ）、１.６７（ｍ，１Ｈ）、１.４３（ｍ，１Ｈ）、１.１６（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.２６分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.２［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.９４８分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.７９分（カラム：ラックス・セルロース−２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／メタノール中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝４.６７分（カラム：ラックス・セルロース−２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３８１】
実施例１３１＆１３２
２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化８３】
2019070014.tif 000094
【０３８２】
工程１：メチル  ３−ブロモ−５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（３００ｍｇ、０.９８３ミリモル）および（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（４４９ｍｇ、１.９７ミリモル）のＤＣＭ（１８ｍＬ）中混合物に、トリフェニルホスフィン（５１６ｍｇ、１.９７ミリモル）およびＤＩＡＤ（０.３８２ｍＬ、１.９７ミリモル）を２分間にわたって２５℃で滴下して加え、得られた混合物を室温で１６時間攪拌した。混合物をＩＳＣＯコンパニオンでのシリカゲルカラムクロマトグラフィー（２４ｇシリカゲルフラッシュカラム）を用い、３０分間にわたって０〜１％の勾配でのＭｅＯＨ／ＣＨＣｌ３を用いて精製した。生成物を含有するフラクションを合わせ、濃縮して、得られた固体をジエチルエーテル（１０ｍＬ）でトリチュレートし、メチル  ３−ブロモ−５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２００ｍｇ、３７％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.２１分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５１５、５１７ ［Ｍ＋Ｈ］＋；（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８  １.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝３分、波長＝２２０ｎｍ）
【０３８３】
工程２：メチル  ５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−ブロモ−５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（０.４００ｇ、０.２８７ミリモル）および１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（０.１２２ｇ、０.３１６ミリモル）のＤＭＦ（１.５ｍｌ）中攪拌溶液を窒素流下で数分間パージした。該混合物に、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０.０２２ｇ、０.０１９０ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（８.２０ｍｇ、０.０４３０ミリモル）およびＥｔ３Ｎ（０.０８００ｍＬ、０.５７４ミリモル）を加え、その混合物を９５℃で２時間マイクロ波で加熱した。混合物を水（２０ｍＬ）で希釈し、ＥｔＯＡｃ（３０ｍＬｘ２）で抽出し、抽出液を濃縮した。残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＩＳＣＯ、シリカ吸着性、１２ｇ  フラッシュカラム、３０分間にわたって０〜１.５％ＭｅＯＨ／ＣＨＣｌ３）を用いて精製した。生成物を含有するフラクションを濃縮してメチル  ５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（０.１００ｇ、０.１８８ミリモル、６６％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.０４分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２［Ｍ＋Ｈ］＋；（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８  １.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝３分、波長＝２２０ｎｍ）
【０３８４】
工程３：２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）（２Ｈ）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールの合成について工程２に記載される操作と同様の操作に従って、メチル ５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートをラセミ体である２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに白色固体として変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）に付して分割してエナンチオマーＡ（２０.０ｍｇ、２０％）およびエナンチオマーＢ（１６.０ｍｇ、１６％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４７（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３７（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.３０（ｓ，１Ｈ）、８.０４（ｓ，１Ｈ）、７.９８−７.８８（ｍ，１Ｈ）、７.５４−７.４６（ｍ，１Ｈ）、７.１４−７.０５（ｍ，２Ｈ）、５.９８（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｓ，３Ｈ）、４.００（ｄ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８１（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.６６−３.５７（ｍ，１Ｈ）、３.４３−３.３４（ｍ，２Ｈ）、２.３６（ｓ，３Ｈ）、１.９０（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.７０−１.６１（ｍ，７Ｈ）、１.４３（ｄｔ，Ｊ＝７.８、１２.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.００（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８２２分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.５［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.１７８分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝８.７６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝８.１７分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３８５】
実施例１３３＆１３４
２−｛５−［（２,６−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化８４】
2019070014.tif 000095
【０３８６】
２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,６−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−｛５−［（２,６−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：６０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（３０.０ｍｇ、２２％）およびエナンチオマーＢ（３０.０ｍｇ、２２％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）：  δ  ８.５０−８.５１（ｍ，１Ｈ）、８.４１（ｓ，１Ｈ）、８.３２（ｄ，Ｊ＝８.００Ｈｚ，１Ｈ）、７.５４−７.５６（ｍ，１Ｈ）、７.４０−７.４４（ｍ，１Ｈ）,７.３９−７.４３（ｍ，１Ｈ）、７.０５−７.０９（ｍ，２Ｈ）、６.０９−６.１２（ｍ，１Ｈ）、４.１２（ｓ，３Ｈ）、４.０３−４.０６（ｍ，１Ｈ）、３.８１−３.８４（ｍ，１Ｈ）、３.５４−３.６２（ｍ，１Ｈ）、３.４５−３.５１（ｍ，１Ｈ）、２.４１（ｓ，３Ｈ）、１.８２−１.８５（ｍ，１Ｈ）、１.７０（ｓ，６Ｈ）、１.３１−１.４６（ｍ，２Ｈ）、１.２３−１.３１（ｍ，１Ｈ）、１.０８−１.１２（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.４３分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.２  ［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.０５３分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝７.８３分（カラム：ラックス・セルロース−２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝９.０３分（カラム：ラックス・セルロース−２、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０３８７】
実施例１３５＆１３６
２−｛５−［（２,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化８５】
2019070014.tif 000096
【０３８８】
２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,４−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−｛５−［（２,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：ラックス・セルロース４、２５０ｘ２１.５ｍｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分））に付して分割し、エナンチオマーＡ（２６.０ｍｇ、８％）およびエナンチオマーＢ（２０.０ｍｇ、６％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）：  δ  ８.４６（ｍ，１Ｈ）、８.３２−８.２７（ｍ，２Ｈ）、８.１４（ｍ，１Ｈ）、８.０１（ｍ，１Ｈ）、７.４８（ｄｄ，Ｊ＝８.０、０.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.１０（ｍ，１Ｈ）、６.９３（ｍ，１Ｈ）、５.９５（ｄ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、４.０５（ｓ，３Ｈ）、３.９９（ｍ，１Ｈ）、３.７９（ｍ，１Ｈ）、３.５８（ｍ，１Ｈ）、３.３６（ｍ，２Ｈ）、２.３５（ｓ，３Ｈ）、１.８９（ｍ，１Ｈ）、１.６６（ｓ，３Ｈ）、１.６４（ｓ，３Ｈ）、１.６１（ｍ，１Ｈ）、１.４１（ｍ，１Ｈ）、０.９５（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８４分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.２  ［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.３０１分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝４.３２分（カラム：ラックス・セルロース４、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝９.１５分（カラム：ラックス・セルロース４、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０３８９】
実施例１３７＆１３８
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化８６】
2019070014.tif 000097
【０３９０】
２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノールおよびメチル  ３−ブロモ−９−メトキシル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートをラセミ体である２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：６０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（３０.０ｍｇ、２２％）およびエナンチオマーＢ（３０.０ｍｇ、２２％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４（ｓ，１Ｈ）、８.３（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.１（ｔｄ，Ｊ＝７.５、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.６（ｓ，１Ｈ）、７.３−７.４（ｍ，２Ｈ）、７.０−７.１（ｍ，２Ｈ）、６.０（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.１（ｓ，３Ｈ）、４.０−４.１（ｍ，４Ｈ）、３.８（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.６−３.７（ｍ，１Ｈ）、３.４（ｄ，Ｊ＝１２.０Ｈｚ，２Ｈ）、２.４（ｓ，３Ｈ）、１.９（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６−１.７（ｍ，７Ｈ）、１.４（ｑｄ，Ｊ＝１２.３、４.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.０（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７６分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５４４.４［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝７.９６０分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１.９０分（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.９０分（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０３９１】
実施例１３９＆１４０
２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化８７】
2019070014.tif 000098
【０３９２】
工程１：メチル  ３−ブロモ−５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（３００ｍｇ、０.９８３ミリモル）および（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（４４９ｍｇ、１.９７ミリモル）のＤＣＭ（１８ｍＬ）中混合物に、トリフェニルホスフィン（５１６ｍｇ、１.９７ミリモル）およびＤＩＡＤ（０.３８２ｍＬ、１.９７ミリモル）を２５℃で２分間にわたって滴下して加え、得られた混合物を室温で１６時間攪拌した。その混合物をＩＳＣＯコンパニオンでのシリカゲルカラムクロマトグラフィー（２４ｇシリカゲルフラッシュカラム、３０分間にわたって０〜１％ＭｅＯＨ／ＣＨＣｌ３）を用いて精製した。生成物を含有するフラクションを合わせ、濃縮して、得られた固体をジエチルエーテル（１０ｍＬ）でトリチュレートし、メチル  ３−ブロモ−５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２５０ｍｇ、４９％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.１９分、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５１５、５１７［Ｍ＋Ｈ］＋；（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８  １.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝３分、波長＝２２０ｎｍ）
【０３９３】
工程２：メチル  ５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
バイアル中のメチル  ３−ブロモ−５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２００ｍｇ、０.３８８ミリモル）、３,５−ジメチル−４−（４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン−２−イル）イソキサゾール（１３０ｍｇ、０.５８２ミリモル）、Ｋ２ＣＯ３（１６１ｍｇ、１.１６ミリモル）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２アダクツ（３１.７ｍｇ、０.０３９０ミリモル）、１,４−ジオキサン（６.５ｍＬ）および水（１.３ｍＬ）の混合物を、アルゴン流で５分間パージした。該バイアルをセプタムで栓をしてその中の気体を抜き、アルゴンを満たし、次に１００℃で１時間加熱した。該混合物を３０ｍＬの水で希釈し、ＥｔＯＡｃ（４５ｍＬｘ２）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過し、濃縮し、粗生成物をＩＳＣＯを用いるシリカゲルカラムクロマトグラフィー（シリカゲル、１２ｇフラッシュカラム、３０分間にわたって０〜２％ＭｅＯＨ／ＣＨＣｌ３）を使用して精製し、メチル  ５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２００ｍｇ、０.３７６ミリモル、９７％）を黄色液体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.９６分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２［Ｍ＋１］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８  １.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝３分、波長＝２２０ｎｍ）
【０３９４】
工程３：２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
メチル  ５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１５０ｍｇ、０.２８２ミリモル）のテトラヒドロフラン（１ｍＬ）中攪拌溶液を−２０℃に冷却し、シリンジを通して臭化メチルマグネシウム（ＴＨＦ中３Ｍ、０.４７０ｍＬ、１.４１ミリモル）で処理し、添加終了後に、その反応混合物を５時間にわたって室温にまでゆっくりと加温した。混合物を氷浴中で冷却し、飽和水性ＮＨ４Ｃｌ（２０ｍＬ）でクエンチし、水層をＥｔＯＡｃ（３０ｍＬｘ２）で抽出した。抽出液をＮａ２ＳＯ４上で乾燥させ、濾過し、濃縮して、残渣をプレパラティブＨＰＬＣ（カラム：サンファイア−Ｃ１８（２５０Ｘ３０＊７ｕ）移動相Ａ：水中１０ｍＭ  ＮＨ４ＯＡｃ、移動相Ｂ：ＡＣＮ溶解性：ＭｅＯＨ＋ＴＨＦ、流速：３０ｍＬ／分）に付して精製し、ラセミ体の２−｛５−（（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル］−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール（１００ｍｇ、０.１８４ミリモル、６５％）を白色固体として得、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：８５／１５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：６０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（４０ｍｇ、２６％）およびエナンチオマーＢ（４０ｍｇ、２６％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.３８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.２５（ｄ，Ｊ＝８.３Ｈｚ，１Ｈ）、８.２０（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.０２（ｓ，１Ｈ）、７.９３（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.４７（ｄｄ，Ｊ＝１.３、８.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.１３−７.０５（ｍ，２Ｈ）、５.９５（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.００（ｄｄ，Ｊ＝２.８、１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８０（ｄｄ，Ｊ＝３.０、１１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.６７−３.５６（ｍ，１Ｈ）、３.４３−３.３４（ｍ，２Ｈ）、２.４９（ｓ，３Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、１.９２（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６６（ｄ，Ｊ＝３.８Ｈｚ，７Ｈ）、１.４２（ｄｄ，Ｊ＝４.３、１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、０.９８（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９９分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.４［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.４８７分（カラム：サンファイア−Ｃ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.６７分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝４.３８分（カラ��：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３９５】
実施例１４１＆１４２
２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化８８】
2019070014.tif 000099
【０３９６】
２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル］−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（３,４−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−｛５−［（３,４−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール（９０.０ｍｇ、４９％）に変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：ラックス・セルロース４、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：６０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（２５.０ｍｇ、１４％）およびエナンチオマーＢ（２３.０ｍｇ、１３％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.３７（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２７（ｄ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.１５（ｓ，１Ｈ）、８.０５（ｓ，１Ｈ）、７.６８−７.５７（ｍ，１Ｈ）、７.５２−７.３９（ｍ，２Ｈ）、７.２４（ｔｄ，Ｊ＝８.５、１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、５.７５（ｓ，１Ｈ）、４.０６−３.９５（ｍ，１Ｈ）、３.８９−３.７８（ｍ，１Ｈ）、３.６６−３.５５（ｍ，１Ｈ）、３.４０（ｍ，２Ｈ）、２.４９（ｓ，３Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、１.９２（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８（ｄ，Ｊ＝３.５Ｈｚ，６Ｈ）、１.６５−１.５８（ｍ，１Ｈ）、１.４５−１.３４（ｍ，１Ｈ）、１.１６−１.０７（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.０５分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.４［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.９１１分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.３６分（カラム：ラックス・セルロース４、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５５／４５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.８９分（カラム：ラックス・セルロース４、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５５／４５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３９７】
実施例１４３＆１４４
２−｛５−［（２,６−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化８９】
2019070014.tif 000100
【０３９８】
２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル］−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,６−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−｛５−［（２,６−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（７.００ｍｇ、９％）およびエナンチオマーＢ（６.００ｍｇ、７％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４０（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.２９−８.２０（ｍ，２Ｈ）、８.０８（ｓ，１Ｈ）、７.５５−７.５０（ｍ，１Ｈ）、７.４５−７.３５（ｍ，１Ｈ）、７.０９−７.０２（ｍ，２Ｈ）、６.０７（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０３（ｄ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.８１（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.６１−３.５０（ｍ，１Ｈ）、３.４５−３.３５（ｍ，２Ｈ）、２.５３（ｓ，３Ｈ）、２.３７（ｓ，３Ｈ）、１.８３（ｄ，Ｊ＝１４.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６６（ｓ，６Ｈ）、１.７２−１.６２（ｍ，１Ｈ）、１.４２（ｍ，１Ｈ）、１.０６（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.８５分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.４［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.４０３分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.６２分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５５／４５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.６６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５５／４５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０３９９】
実施例１４５＆１４６
２−｛５−［（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化９０】
2019070014.tif 000101
【０４００】
２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル］−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２,３−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−｛５−［（２,３−ジフルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（５２.０ｍｇ、３０％）およびエナンチオマーＢ（５４.０ｍｇ、３１％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.３８（ｄ，Ｊ＝１.６０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２６（ｄ，Ｊ＝８.４０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２０（ｓ，１Ｈ）、８.０２（ｓ，１Ｈ）、７.８９（ｔ，Ｊ＝７.６０Ｈｚ，１Ｈ）、７.４７（ｄ，Ｊ＝８.００Ｈｚ，１Ｈ）、７.２０−７.３２（ｍ，２Ｈ）、６.００（ｄ，Ｊ＝１２.００Ｈｚ，１Ｈ）、３.９９（ｄｄ，Ｊ＝３.２０、１１.００Ｈｚ，１Ｈ）、３.８０（ｄｄ，Ｊ＝２.８０、１１.４０Ｈｚ，１Ｈ）、３.６０（ｄｔ，Ｊ＝１１.６０、Ｈｚ，１Ｈ）、３.３３−３.４０（ｍ，２Ｈ）、２.４８（ｓ，３Ｈ）、２.３２（ｓ，３Ｈ）、１.８９−２.０４（ｍ，１Ｈ）、１.６０−１.７０（ｍ，７Ｈ）、１.３７−１.４７（ｍ，１Ｈ）、０.９７（ｄ，Ｊ＝１２.８０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.０１３分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５３２.５［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.５３４分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.３８分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５５／４５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.９６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５５／４５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０４０１】
実施例１４７＆１４８
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化９１】
2019070014.tif 000102
【０４０２】
２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル］−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（３−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（３−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール（１１０ｍｇ、４８％）に変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：６０ｍＬ／分）に付してエナンチオマーＡ（３０.０ｍｇ、１３％）およびエナンチオマーＢ（３０.０ｍｇ、１３％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.３６（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.２７（ｄ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.１３（ｓ，１Ｈ）、８.０８（ｓ，１Ｈ）、７.５１−７.３１（ｍ，４Ｈ）、７.０６−６.９８（ｍ，１Ｈ）、５.７７（ｓ，１Ｈ）、４.０４−３.９７（ｍ，１Ｈ）、３.８２（ｄｄ，Ｊ＝２.５、１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.６６−３.５６（ｍ，１Ｈ）、３.４７−３.４０（ｍ，２Ｈ）、２.４９（ｓ，３Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、１.９４（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８（ｄ，Ｊ＝３.０Ｈｚ，６Ｈ）、１.６５−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４６−１.３８（ｍ，１Ｈ）、１.１６−１.０８（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.０２分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５１４.４［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.５１１分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.２８分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝５.０６分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６５／３５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０４０３】
実施例１４９＆１５０
２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール
【化９２】
2019070014.tif 000103
【０４０４】
２−｛５−［（２,５−ジフルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル］−３−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（２−フルオロフェニル）（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノールをラセミ体である２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール（７０.０ｍｇ、７０％）に変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（３５.０ｍｇ、３４％）およびエナンチオマーＢ（３５.０ｍｇ、３４％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.３４−８.３５（ｍ，１Ｈ）、８.２４（ｄ，Ｊ＝８.００Ｈｚ，１Ｈ）、８.１６（ｓ，１Ｈ）、８.０２−８.０９（ｍ，２Ｈ）、７.４３−７.４６（ｍ，１Ｈ）、７.２８−７.３６（ｍ，２Ｈ）、７.０３−７.０８（ｍ，１Ｈ）、５.９４−５.９７（ｍ，１Ｈ）、３.９７−３.９８（ｍ，１Ｈ）、３.７７−３.８１（ｍ，１Ｈ）、３.５６−３.６２（ｍ，１Ｈ）、３.３０−３.３９（ｍ，２Ｈ）、２.４７（ｓ，３Ｈ）、２.３１（ｓ，３Ｈ）、１.８８−１.９３（ｍ，１Ｈ）、１.６０−１.６８（ｍ，７Ｈ）、１.３９−１.４３（ｍ，１Ｈ）、０.９５−０.９８（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.２８分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５１４.２  ［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝８.０６８分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.２５分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５５／４５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.５９分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５５／４５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：３ｍＬ／分）
【０４０５】
実施例１５１
Ｎ−シクロプロピル−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシアミド
【化９３】
2019070014.tif 000104
【０４０６】
工程１：メチル  ２−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）ベンゾアート
４０ｍＬのバイアルに２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン（２.００ｇ、７.０９ミリモル）、（２−（メトキシカルボニル）フェニル）ボロン酸（１.４１ｇ、７.８０ミリモル）および２Ｍ水性リン酸三カリウム（７.０９ｍＬ、１４.２ミリモル）のテトラヒドロフラン（２０ｍＬ）中混合物を入れ、その反応混合物を窒素流で数分間パージした。次に該混合物をＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２アダクツ（０.２９０ｇ、０.３５５ミリモル）で処理し、セプタムで栓をしてその中の気体を抜き、窒素で３回パージした。ついで反応混合物を加熱ブロック中８０℃で３時間加熱した。反応混合物を水で希釈し、酢酸エチル中に抽出した。有機液を水で洗浄し、揮発性成分を減圧下で除去し、ダークな残渣を得た。該材料をＩＳＣＯコンパニオンでのシリカゲルカラムクロマトグラフィー（８０ｇシリカゲルカラム）を用いて精製し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（１０−５０％）で溶出し、メチル  ２−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）ベンゾアート（１.１０ｇ、３.２６ミリモル、４６％）を明黄色残渣として得、それはゆっくりと固化した。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.９２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３３７.０、３３９.０
【０４０７】
工程２：３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート
メチル  ２−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）ベンゾアート（１.００ｇ、２.９７ミリモル）および１,３−ビス（ジフェニルホスフィノ）プロパン（１.３５ｇ、３.２６ミリモル）の１,２−ジクロロベンゼン（１０ｍＬ）中溶液を大きな２０ｍＬのバイアル中に密封し、加熱ブロック中１５５℃で一夜加熱した。溶媒を高真空下で除去してダークな残渣を得、それをＩＳＣＯコンパニオン（８０ｇシリカゲルカラム）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィーを用いて精製し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（２０−５０％）で溶出し、メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート（２２０ｍｇ、０.７２１ミリモル、２４％）を得た。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.６０分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３０５.０、３０７.０；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.７１（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.４０（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.９０（ｓ，１Ｈ）、７.７５（ｄｄ，Ｊ＝７.２、１.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.６６−７.５４（ｍ，２Ｈ）、４.１２（ｓ，３Ｈ）
【０４０８】
工程３：メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート
メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート（２２０ｍｇ、０.７２１ミリモル）、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（３３４ｍｇ、０.８６５ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（２７.５ｍｇ、０.１４４ミリモル）、Ｐｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（８３.０ｍｇ、０.０７２０ミリモル）、ＴＥＡ（０.２０１ｍＬ、１.４４ミリモル）およびＤＭＦ（５ｍＬ）の溶液を２０ｍＬのバイアル中で栓をし、加熱ブロック中９５℃で一夜加熱した。反応混合物をＮＨ４ＯＨ（水溶液）および水で希釈し、酢酸エチル中に抽出した。有機液を水および塩水で洗浄して濃縮した。残渣をＩＳＣＯコンパニオン（４０ｇシリカゲルカラム）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィーを用いて精製し、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２の勾配（０−１０％）で溶出してメチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート（７０.０ｍｇ、０.２１８ミリモル、３０％）を得た。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.５６分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３２２.２
【０４０９】
工程４：（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート
メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート（７０.０ｍｇ、０.２１８ミリモル）、（Ｒ）−フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（８４.０ｍｇ、０.４３６ミリモル）およびトリフェニルホスフィン（１１４ｍｇ、０.４３６ミリモル）のジクロロメタン（４ｍＬ）中溶液にＤＩＡＤ（０.０８５０ｍＬ、０.４３６ミリモル）を滴下して処理し、混合物を室温で一夜攪拌した。その混合物をシリカゲルカラムにロードした。その材料をＩＳＣＯコンパニオン（４０ｇシリカゲルカラム）を用いるシリカゲルカラムを利用して精製し、ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２の勾配（０−１０％）で溶出した。生成物を含有するフラクションを集め、揮発性成分を除去して黄色油を得、それを二回目のＩＳＣＯコンパニオン（２４ｇシリカゲルカラム）に付して精製し、酢酸エチルで溶出して（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート（３５.０ｍｇ、３５％）を得た。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.７４分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４９６.３；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５８（ｓ，１Ｈ）、８.３３（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.９６（ｓ，１Ｈ）、７.６７（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，３Ｈ）、７.４５（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.３７−７.３０（ｍ，２Ｈ）、７.２８−７.２１（ｍ，１Ｈ）、５.９０（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.０２（ｂｒｓ，２Ｈ）、３.９５（ｓ，３Ｈ）、３.９１（ｄ，Ｊ＝９.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.７２（ｄ，Ｊ＝９.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５２−３.３８（ｍ，２Ｈ）、３.２７（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.３０（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.７３（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６１−１.５１（ｍ，１Ｈ）、１.３６−１.２５（ｍ，１Ｈ）、０.９７（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）
【０４１０】
工程５：Ｎ−シクロプロピル−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシアミド
（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシラート（３５.０ｍｇ、０.０７１０ミリモル）のメタノール（２ｍＬ）中溶液を１Ｎ  ＮａＯＨ（０.７０６ｍＬ、０.７０６ミリモル）で処理し、その明黄色溶液を室温で攪拌した。混合物をロータリーエバポレーターで濃縮して固形残渣を得た。これを１Ｎ  ＨＣｌで処理し、メタノール（２ｍＬ）に溶かし、該溶液をロータリーエバポレーターで濃縮して（Ｓ）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボン酸（３４.０ｍｇ、０.０７１０ミリモル）を白色固体として得、それを精製することなく使用した。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍｌ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８０分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４８２.３
【０４１１】
（Ｓ）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボン酸（３４.０ｍｇ、０.０７１０ミリモル）のＤＭＦ（２ｍＬ）中溶液をＥＤＣ（２７.１ｍｇ、０.１４１ミリモル）、ＨＯＢＴ（２１.６ｍｇ、０.１４１ミリモル）で、次にシクロプロピルアミン（２０.２ｍｇ、０.３５３ミリモル）で処理し、該混合物を室温で一夜攪拌した。反応混合物を水および１Ｎ  ＨＣｌで希釈した。水層を酢酸エチルで抽出し、有機液を水で洗浄して濃縮した。その粗材料をプレパラティブＬＣ／ＭＳを介して次の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：２５分間にわたって１５−５５％Ｂとし、次に５５％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分で精製した。所望の生成物を含有するフラクションを集め、遠心分離での蒸発を介して乾燥させてＮ−シクロプロピル−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−９−カルボキシアミド（６.００ｍｇ、１６％）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５２１.３（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １２.１７（ｄ，Ｊ＝３.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.６８（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６４−８.３６（ｍ，１Ｈ）、８.１５（ｄ，Ｊ＝６.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.９６（ｓ，１Ｈ）、７.７６（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.６７（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.４０−７.３０（ｍ，２Ｈ）、７.２９−７.２１（ｍ，１Ｈ）、５.９９（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.０３（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.９０（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.７１（ｄ，Ｊ＝９.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.４９（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.４２−３.３５（ｍ，１Ｈ）、３.２５（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.０７（ｔｄ，Ｊ＝７.２、３.９Ｈｚ，１Ｈ）、２.３１（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.７６（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.６６−１.５２（ｍ，１Ｈ）、１.３６−１.２４（ｍ，１Ｈ）、０.９１（ｄ，Ｊ＝１０.１Ｈｚ，１Ｈ）、０.８３（ｄ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，２Ｈ）、０.７３（ｂｒｓ，２Ｈ）
【０４１２】
実施例１５２
［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−イル］メタノール
【化９４】
2019070014.tif 000105
【０４１３】
工程１：メチル  ３−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）−４−フルオロベンゾアート
２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン（７０５ｍｇ、２.５０ミリモル）および（２−フルオロ−５−（メトキシカルボニル）フェニル）ボロン酸（４９５ｍｇ、２.５０ミリモル）のテトラヒドロフラン（１０ｍＬ）の混合物を２０ｍＬのバイアル中で窒素流の下でパージし、次に２Ｍ水性リン酸三カリウム（３.７５ｍＬ、７.５０ミリモル）で（固体を形成する）、つづいてＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２アダクツ（２０４ｍｇ、０.２５０ミリモル）で処理した。該バイアルをセプタムで栓をしてその中の気体を抜き、窒素を３回パージし、その反応混合物を加熱ブロックにて８０℃で加熱した。注意−固体は加熱して徐々に溶解した。３時間後、該混合物を室温に冷却し、水で希釈し、酢酸エチル中に抽出した。有機液を水で洗浄し、揮発性成分を減圧下で除去してダークな残渣を得た。その材料をＩＳＣＯコンパニオン（８０ｇシリカゲルカラム）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィーを用いて精製し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（１０−４０％）で溶出し、メチル  ３−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）−４−フルオロベンゾアート（５０７ｍｇ、１.４３ミリモル、５７％）を白色結晶固体として得た。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.９９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３５５.０、３５６.９；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９９（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.５２（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.３９（ｄｄ，Ｊ＝７.０、２.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.１８（ｄｄｄ，Ｊ＝８.７、５.１、２.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.１８（ｄｄ，Ｊ＝９.７、８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.９４（ｓ，３Ｈ）
【０４１４】
工程２：メチル  ３−ブロモ−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−カルボキシラート
メチル  ３−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）−４−フルオロベンゾアート（５００ｍｇ、１.４１ミリモル）および１,２−ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン（７０１ｍｇ、１.７６ミリモル）の１,２−ジクロロベンゼン（５ｍＬ）中混合物を２０ｍＬのバイアル中に密封し、加熱ブロック中１７０℃で５時間加熱した。反応混合物をその加熱ブロックから取り外し、暗い色の混合物をＲＢフラスコに移し、高真空下で濃縮した。得られた黒色残渣をＤＣＭに溶かし、ＩＳＣＯコンパニオン（４０ｇシリカゲルカラム）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィーを用いて精製し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（１５−５０％）で溶出し、メチル  ３−ブロモ−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−カルボキシラート（１７０ｍｇ、０.５２６ミリモル、３７％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ. ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.９３分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３２３.０、３２５.０
【０４１５】
工程３：メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−カルボキシラート
２０ｍＬのバイアルに、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（２６４ｍｇ、０.６８４ミリモル）、メチル  ３−ブロモ−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−カルボキシラート（１７０ｍｇ、０.５２６ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（２０.０ｍｇ、０.１０５ミリモル）およびＴＥＡ（０.１４７ｍＬ、１.０５ミリモル）のＤＭＦ（５ｍＬ）中混合物を入れ、その混合物を窒素流の下でパージした。次にＰｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（６０.８ｍｇ、０.０５３０ミリモル）を添加し、セプタムで栓をした。該バイアルの中の気体を抜き、窒素で３回パージし、次に反応混合物を加熱ブロック中９５℃で３時間加熱した。混合物を室温に冷却し、水および水性水酸化アンモニウムで希釈し、酢酸エチル中に抽出した。有機液を水および塩水で洗浄し、揮発性成分を除去した。得られた残渣をＤＣＭに溶かし、ＩＳＣＯコンパニオン（２４ｇシリカゲルカラム）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィー（４０ｇシリカゲルカラム）を用いて精製し、酢酸エチルで溶出し、メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−カルボキシラート（１６０ｍｇ、０.２９２ミリモル、５６％）を灰白色固体として得た。ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ. ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.７５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３４０.１
【０４１６】
工程４：（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−カルボキシラート
２０ｍＬのバイアルにメチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−カルボキシラート（１６０ｍｇ、０.４７２ミリモル）、（Ｒ）−フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（１８１ｍｇ、０.９４３ミリモル）およびジクロロメタン（６ｍＬ）を入れ、次にその反応混合物をトリフェニルホスフィン（２４７ｍｇ、０.９４３ミリモル）で処理し、ＤＩＡＤ（０.１８３ｍＬ、０.９４３ミリモル）を滴下して処理した。反応混合物を室温で一夜攪拌した。粗反応混合物をシリカゲルカラムに直接ロードし、ＩＳＣＯコンパニオン（４０ｇシリカゲルカラム）を酢酸エチルを用いて精製し、（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−カルボキシラート（１５０ｍｇ、６０％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ４：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.９２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５１４.２
【０４１７】
工程５：［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−イル］メタノール
２０ｍＬのバイアル中の（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−カルボキシラート（４０.０ｍｇ、０.０７８０ミリモル）のテトラヒドロフラン（５ｍＬ）中溶液を氷浴中で冷却し、固形のＬｉＡｌＨ４（５.９１ｍｇ、０.１５６ミリモル）で処理し、その混合物を該浴中で攪拌した。１時間後、さらなるＬｉＡｌＨ４（５.９１ｍｇ、０.１５６ミリモル）を添加した。２時間後、該混合物を飽和水性塩化アンモニウムでクエンチさせ、酢酸エチル中に抽出した。有機液を水で洗浄し、揮発性成分を減圧下で除去して白色固体を得た。粗材料をプレパラティブＬＣ／ＭＳを介して次の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２５０ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：２５分間にわたって１５−５５％Ｂとし、次に５５％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分で精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離での蒸発を介して乾燥させ、［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−イル］メタノール（８.００ｍｇ、２０％）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ １.３９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝４８６.２（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５７（ｓ，１Ｈ）、７.９６（ｓ，１Ｈ）、７.６７（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.６４−７.５８（ｍ，１Ｈ）、７.３６−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.２８−７.２２（ｍ，１Ｈ）、７.１１（ｔ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、６.４１（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、５.１０−５.０４（ｍ，２Ｈ）、３.９２−３.８７（ｍ，１Ｈ）、３.８４（ｓ，３Ｈ）、３.７１（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５−３.４０（ｍ，２Ｈ）、３.２３（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.１６（ｓ，３Ｈ）、１.９２（ｍ，１Ｈ）、１.６０−１.４４（ｍ，２Ｈ）、０.７０（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）
【０４１８】
実施例１５３
４−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル］−２−メチルブタン−２−オール
【化９５】
2019070014.tif 000106
【０４１９】
工程１：メチル  ３−（３−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）フェニル）プロパノアート
メチル  ３−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）−４−フルオロベンゾアートの合成について記載される操作と同様の操作に従って、２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン（１０８４ｍｇ、３.８５ミリモル）および（３−（３−メトキシ−３−オキソプロピル）フェニル）ボロン酸（８００ｍｇ、３.８５ミリモル）をメチル  ３−（３−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）フェニル）プロパノアート（７００ｍｇ、１.９２ミリモル、５０％）に明黄色の粘度のある油として変換した。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.００分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３６５.０、３６７.０（ＬＣＭＳ：ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９１（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２８（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.４５−７.３１（ｍ，４Ｈ）、３.６９（ｓ，３Ｈ）、３.０２（ｔ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、２.６７（ｔ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，２Ｈ）
【０４２０】
工程２：メチル  ３−（３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−イル）プロパノアート
メチル  ３−ブロモ−９−フルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−カルボキシラートの合成について記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（３−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）フェニル）プロパノアート（７００ｍｇ、１.９２ミリモル）をメチル  ３−（３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−イル）プロパノアート（２８０ｍｇ、０.８４０ミリモル、４４％）に白色固体として変換した。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８３分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３３３.０、３３５.０（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.２１（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６０（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.２２（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.９６（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.３８−７.３４（ｍ，１Ｈ）、７.３０（ｄ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.６９（ｓ，３Ｈ）、３.３２−３.２２（ｍ，２Ｈ）、２.８８−２.７８（ｍ，２Ｈ）；さらには、該反応より、異性体のメチル  ３−（３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル）プロパノアート（２１０ｍｇ、０.６３０ミリモル、３３％）が白色固体として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６０（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.１８−８.１６（ｍ，１Ｈ）、８.０６（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.８８（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.４４−７.３９（ｍ，２Ｈ）、３.６９（ｓ，３Ｈ）、３.１７（ｔ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，２Ｈ）、２.８１−２.７１（ｍ，２Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.７９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３３３.０、３３５.０（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）
【０４２１】
工程３：（Ｓ）−メチル  ３−（３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル）プロパノアート
（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−９−フルオロ−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−６−カルボキシラートの合成について工程３および４に記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−（３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル）プロパノアート（２１０ｍｇ、０.６３０ミリモル）を（Ｓ）−メチル  ３−（３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル）プロパノアート（３３.０ｍｇ、１８％）に変換した。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８６分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５２４.３（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５１（ｓ，１Ｈ）、８.０７（ｍ，２Ｈ）、７.９５（ｓ，１Ｈ）、７.６６（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、７.５０（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.３７−７.２７（ｍ，２Ｈ）、７.２７−７.１７（ｍ，１Ｈ）、５.７７（ｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.０１（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.８８（ｄ，Ｊ＝１３.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.７２（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.５８（ｓ，３Ｈ）、３.４８−３.３４（ｍ，２Ｈ）、３.２７（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.０５（ｔ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，２Ｈ）、２.８０−２.６８（ｍ，２Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）、１.６７（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６０−１.４５（ｍ，１Ｈ）、１.３７−１.１９（ｍ，１Ｈ）、１.００（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）
【０４２２】
工程４：４−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル］−２−メチルブタン−２−オール
（Ｓ）−２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（Ｓ）−メチル  ３−（３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル）プロパノアートを４−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル］−２−メチルブタン−２−オールに変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.５０（ｓ，１Ｈ）、８.０４（ｓ，２Ｈ）、７.９４（ｓ，１Ｈ）、７.６６（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.４７（ｄ，Ｊ＝７.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.３７−７.２７（ｍ，２Ｈ）、７.２７−７.１７（ｍ，１Ｈ）、５.７６（ｄ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、４.０１（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.８８（ｄ，Ｊ＝１３.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.７２（ｄ，Ｊ＝９.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５−３.３６（ｍ，２Ｈ）、３.２７（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、２.８５−２.７６（ｍ，２Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）、１.７９−１.７１（ｍ，２Ｈ）、１.６７（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.５８−１.４６（ｍ，１Ｈ）、１.３５−１.２４（ｍ，１Ｈ）、１.１８（ｓ，６Ｈ）、１.０１（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５２４.３５（ＬＣＭＳ：カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）
【０４２３】
実施例１５４＆１５５
４−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
【化９６】
2019070014.tif 000107
【０４２４】
工程１：３−ブロモ−５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
２０ｍＬのバイアルに、３−ブロモ−７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３００ｍｇ、０.９２３ミリモル）、（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メタノール（４１７ｍｇ、１.８５ミリモル）、トリフェニルホスフィン（４８４ｍｇ、１.８５ミリモル）およびジクロロメタン（１０ｍＬ）の混合物を入れ、ＤＩＡＤ（０.３５９ｍＬ、１.８５ミリモル）を滴下して処理しながら、その混合物を室温で攪拌した。懸濁液は添加の間に徐々に溶液になった。５時間後、該混合物をシリカゲルカラムにロードし、ＩＳＣＯコンパニオン（１２０ｇシリカゲルカラム）を用いるシリカゲルカラムクロマトグラフィーを利用して精製し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（２０−０％）で溶出し、３−ブロモ−５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（４９２ｍｇ、０.９２２ミリモル、１００％）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.０６分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５３３.０、５３５.０（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）
【０４２５】
工程２：４−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
２ドラムのバイアルに、３−ブロモ−５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（１５０ｍｇ、０.２８１ミリモル）、３,５−ジメチル−４−（４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン−２−イル）イソキサゾール（９４.０ｍｇ、０.４２２ミリモル）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２アダクツ（３４.４ｍｇ、０.０４２０ミリモル）、２Ｍ水性リン酸三カリウム（０.４２２ｍＬ、０.８４４ミリモル）およびテトラヒドロフラン（３ｍＬ）の混合物を加えた。該混合物を窒素流でパージした。バイアルに栓をし、加熱ブロック中９０℃で３時間加熱した。その粗材料をプレパラティブＬＣ／ＭＳを介して次の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：２０分間にわたって２５−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持した；流速：２０ｍＬ／分で精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離での蒸発を介して乾燥させ、ラセミ体である４−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾールを得、それをキラルプレパラティブＨＰＬＣ（キラルセル・ＯＤ  ２０ｘ２５０ｍｍ  ２０ｍＬ／分  ヘプタン中１５％ＥｔＯＨ／０.５％ＤＥＡ）に付して分割し、エナンチオマーＡ（５.００ｍｇ、３％）およびエナンチオマーＢ（４.００ｍｇ、３％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.７６（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.５９（ｓ，１Ｈ）、８.４６（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.３８（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.８５（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.６６（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.３８−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.３０−７.２２（ｍ，１Ｈ）、６.０５（ｄ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９（ｓ，３Ｈ）、２.４９（ｓ，３Ｈ）、２.３１（ｓ，３Ｈ）、２.１７−１.９７（ｍ，３Ｈ）、１.９２（ｂｒｓ，２Ｈ）、１.８４−１.６８（ｍ，１Ｈ）、１.６４（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.３７（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.２８−１.１３（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９８分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５５０.１（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；キラルＨＰＬＣ：ＲＴ＝１１.７６１分（カラム：キラルセル・ＯＤ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：ヘプタン（０.１％ＤＥＡ）中２０％エタノール（０.１％ＤＥＡ）；流速：１ｍＬ／分）；エナンチオマーＡ：キラルＨＰＬＣ：ＲＴ＝１３.６６９分（カラム：キラルセル・ＯＤ  ２５０ｘ４.６ｍｍ���５μｍ；移動相：ヘプタン（０.１％ＤＥＡ）中２０％エタノール（０.１％ＤＥＡ）；流速：１ｍＬ／分）
【０４２６】
実施例１５６＆１５７
５−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化９７】
2019070014.tif 000108
【０４２７】
２ドラムのバイアルに、３−ブロモ−５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（１５０ｍｇ、０.２８１ミリモル）、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（１６３ｍｇ、０.４２２ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（１０.７ｍｇ、０.０５６０ミリモル）、Ｐｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（３２.５ｍｇ、０.０２８０ミリモル）およびＤＭＦ（２ｍＬ）の混合物を加えた。該混合物をＥｔ３Ｎ（０.１１８ｍＬ、０.８４４ミリモル）で処理し、窒素流でパージした。該バイアルに栓をし、加熱ブロック中９０℃で４時間加熱し、０.４５μｍのナイロン膜フィルターを通して濾過し、粗材料をプレパラティブＬＣ／ＭＳを介して次の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：２０分間にわたって１５−７０％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分に付して精製した。所望の生成物を含有するフラクションを集め、遠心分離での蒸発を介して乾燥させた。その材料をキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルＩＤ  ２５ｘ３ｃｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：８５ｍＬ／分）に付してさらに精製し、５−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール エナンチオマーＡ（２０.０ｍｇ、１３％）およびエナンチオマーＢ（２０.０ｍｇ １３％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.７９（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６７（ｓ，１Ｈ）、８.５８−８.５３（ｍ，１Ｈ）、８.５０（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.８７（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.６７（ｄ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.４１−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.３０−７.２２（ｍ，１Ｈ）、６.０６（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.０２（ｓ，３Ｈ）、３.３９（ｂｒｓ，３Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）、２.１６−１.９８（ｍ，２Ｈ）、１.９１（ｂｒｓ，２Ｈ）、１.８３−１.５３（ｍ，３Ｈ）、１.３８（ｄ，Ｊ＝１１.９Ｈｚ，１Ｈ）、１.２３（ｂｒｓ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７４２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５５０.１５（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝７.５０分（カラム：キラルセルＩＤ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝８.５０分（カラム：キラルセルＩＤ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０４２８】
実施例１５８＆１５９
５−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化９８】
2019070014.tif 000109
【０４２９】
５−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールおよび３−ブロモ−５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドールを、キラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルＩＤ  ２５ｘ３ｃｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：８５ｍＬ／分）に付した後、５−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールのエナンチオマーＡ（１６.０ｍｇ、１０％）およびエナンチオマーＢ（１７.０ｍｇ、１１％）に変換した。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.７７（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６７（ｓ，１Ｈ）、８.５９−８.５２（ｍ，１Ｈ）、８.５０（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.８７（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.６６（ｄ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２２（ｍ，１Ｈ）、６.０６（ｄ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、４.０２（ｓ，３Ｈ）、３.３９（ｓ，３Ｈ）、２.１６−１.９８（ｍ，３Ｈ）、１.９１（ｂｒｓ，２Ｈ）、１.８３−１.６７（ｍ，１Ｈ）、１.６５−１.５２（ｍ，１Ｈ）、１.３８（ｄ，Ｊ＝１２.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.２３（ｂｒｓ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.７３６分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５５３.１０（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝７.５０分（カラム：キラルセルＩＤ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝８.５０分（カラム：キラルセルＩＤ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０４３０】
実施例１６０
５−｛６,７−ジフルオロ−９−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化９９】
2019070014.tif 000110
【０４３１】
工程１：（２−ブロモ−４,５−ジフルオロフェニル）（メチル）スルファン
４０ｍＬのバイアルにて、１−ブロモ−２,４,５−トリフルオロベンゼン（２.００ｇ、９.４８ミリモル）のＤＭＳＯ（１５ｍＬ）中溶液をＮａＳＭｅ（３.３２ｇ、４７.４ミリモル）で処理し、得られた懸濁液を室温で４時間攪拌した。反応混合物をＤＣＭで希釈し、有機液を水および塩水で洗浄した。揮発性成分を濃縮して（２−ブロモ−４,５−ジフルオロフェニル）（メチル）スルファン（２.２０ｇ、９８％）を得、それを次の反応にてさらに精製することなく使用した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.２３（ｄｄ，Ｊ＝８.７、５.７Ｈｚ，１Ｈ）、６.９８（ｄｄ，Ｊ＝８.５、６.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.４６（ｓ，３Ｈ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝２.７５６分；（クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ（４分間の勾配）０−１００％Ｂ；流速＝４ｍｌ／分；インジェクション容量＝１０μＬ；波長＝２２０；オーブン温度＝４０℃；溶媒Ａ：１０％ＭｅＯＨ−９０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：９０％ＭｅＯＨ−１０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ）
【０４３２】
工程２：１−ブロモ−４,５−ジフルオロ−２−（メチルスルホニル）ベンゼン
ＲＢフラスコ中の（２−ブロモ−４,５−ジフルオロフェニル）（メチル）スルファン（２.２０ｇ、９.２０ミリモル）の２−プロパノール（５０ｍＬ）中溶液をオキソン（１１.３ｇ、１８.４ミリモル）で処理し、懸濁液を激しく攪拌し、多少の水で希釈して固形のオキソンをいくらか溶かして乳白色の懸濁液を得、それを室温で攪拌し、一夜攪拌した。該混合物を水で希釈し、ＤＣＭ中に抽出し、有機液を合わせ、濃縮して１−ブロモ−４,５−ジフルオロ−２−（メチルスルホニル）ベンゼン（２.４０ｇ、８.８５ミリモル、９６％）を白色固体として得た。ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.３６２分；（クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ（４分間の勾配）０−１００％Ｂ；流速＝４ｍｌ／分；インジェクション容量＝１０μＬ；波長＝２２０；オーブン温度＝４０℃；溶媒Ａ：１０％ＭｅＯＨ−９０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：９０％ＭｅＯＨ−１０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.７９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝２７０.８、２７２.９（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.７６（ｄｄ，Ｊ＝７.１、５.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５５（ｄｄ，Ｊ＝８.４、５.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.２５（ｄ，Ｊ＝０.６Ｈｚ，３Ｈ）
【０４３３】
工程３：２−（４,５−ジフルオロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）−４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン
大きな４０ｍＬのバイアルに、１−ブロモ−４,５−ジフルオロ−２−（メチルスルホニル）ベンゼン（２.４０ｇ、８.８５ミリモル）、４,４,４’,４’,５,５,５’,５’−オクタメチル−２,２’−ビ（１,３,２−ジオキサボロラン）（２.７０ｇ、１０.６ミリモル）、酢酸カリウム（２.６１ｇ、２６.６ミリモル）およびＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２アダクツ（０.３６２ｇ、０.４４３ミリモル）のジオキサン（２０ｍＬ）中混合物を添加した。バイアルに栓をし、加熱ブロック中９０℃で一夜加熱した。水で希釈し、酢酸エチル中に抽出した。有機液を水で洗浄し、揮発性成分を減圧下で除去し、得られた黒色残渣をＤＣＭに溶かし、ＩＳＣＯコンパニオンの４０ｇシリカゲルカラムでのシリカゲルカラムクロマトグラフィーを用いて精製し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（５０−１００％）で溶出し、２−（４,５−ジフルオロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）−４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン（２.１ｇ、６.６０ミリモル、７４.６％）を黄色のゆっくりと固化する残基として得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ７.６９−７.５８（ｍ，２Ｈ）、３.２５（ｄ，Ｊ＝０.６Ｈｚ，３Ｈ）、１.４１−１.３７（ｍ，１２Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.５４分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝２３７.１（ボロン酸）（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍｌ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）
【０４３４】
工程４：５−ブロモ−２−（４,５−ジフルオロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）−３−ニトロピリジン
４０ｍｌのバイアルに、２,５−ジブロモ−３−ニトロピリジン（１.８６１ｇ、６.６０ミリモル）、２−（４,５−ジフルオロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）−４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン（２.１ｇ、６.６０ミリモル）、ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２アダクツ（０.４０４ｇ、０.４９５ミリモル）および２モルの水性リン酸三カリウム（９.９０ｍＬ、１９.８ミリモル）の混合物を加え、その混合物を窒素流の下でパージした。バイアルに栓をし、加熱ブロック中８０℃で３時間加熱した。水で希釈し、酢酸エチル中に抽出した。有機液を水および塩水で洗浄し、濃縮して黒色の残渣を得、それをＩＳＣＯコンパニオンの１２０ｇシリカゲルカラムを用いるシリカゲルカラムクロマトグラフィーを利用して精製し、ＣＨ２Ｃｌ２／ＥｔＯＡｃの勾配（０−５０％）に付して溶出し、５−ブロモ−２−（４,５−ジフルオロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）−３−ニトロピリジン（１.２ｇ、３.０５ミリモル、４６.２％）を明黄色固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.９０分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３９２.７、３９４.７.（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍｌ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０４（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.６１（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.７６（ｄｄ，Ｊ＝８.６、５.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.６３（ｄｄ，Ｊ＝９.２、５.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３２（ｄ，Ｊ＝０.５Ｈｚ，３Ｈ）
【０４３５】
工程５：３−ブロモ−６,７−ジフルオロ−９−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
５−ブロモ−２−（４,５−ジフルオロ−２−（メチルスルホニル）フェニル）−３−ニトロピリジン（１.２ｇ、３.０５ミリモル）および１,２−ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン（１.４５９ｇ、３.６６ミリモル）の１,２−ジクロロベンゼン（１５ｍＬ）中溶液を４０ｍＬのバイアルに栓をし、加熱ブロック中１７０℃で５時間加熱した。溶媒を高真空下で加熱しながらロータリーエバポレーターで蒸発させ、残渣をＩＳＣＯコンパニオン（１２０ｇシリカゲルカラム）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィーを用いて精製し、ＣＨ２Ｃｌ２／ＥｔＯＡｃの勾配（２０−７０％）で溶出し、３−ブロモ−６,７−ジフルオロ−９−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（２３０ｍｇ、０.６３７ミリモル、２１％）を明黄色固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８１分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝３６０.９、３６２.９.（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配） ２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.７０（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.０９（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、７.４４（ｄｄ，Ｊ＝８.８、４.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.３３（ｓ，３Ｈ）
【０４３６】
工程６：（Ｓ）−３−ブロモ−６,７−ジフルオロ−９−（メチルスルホニル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
ＲＢフラスコに、３−ブロモ−６,７−ジフルオロ−９−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（２３０ｍｇ、０.６３７ミリモル）および（Ｒ）−フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メタノール（２４５ｍｇ、１.２７ミリモル）のジクロロメタン（６ｍＬ）中懸濁液を加え、得られた反応混合物をトリフェニルホスフィン（３３４ｍｇ、１.２７ミリモル）で処理し、ＤＩＡＤ（０.２４８ｍＬ、１.２７ミリモル）を室温で滴下して加えた。その混合物を室温で一夜攪拌した。材料をＩＳＣＯコンパニオン（８０ｇシリカゲルカラム）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィーを用いて精製し、ＣＨ２Ｃｌ２／ＥｔＯＡｃの勾配（０−１００％）で溶出し、（Ｓ）−３−ブロモ−６,７−ジフルオロ−９−（メチルスルホニル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３１５ｍｇ、０.５８８ミリモル、９２％）を明黄色固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.０１分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５３４.９、５３６.９（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）
【０４３７】
工程７：５−｛６,７−ジフルオロ−９−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
２ドラムのバイアルに、（Ｓ）−３−ブロモ−６,７−ジフルオロ−９−（メチルスルホニル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３０.０ｍｇ、０.０５６０ミリモル）、１,４−ジメチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（３２.５ｍｇ、０.０８４０ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（２.１３ｍｇ、０.０１１０ミリモル）、Ｐｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（６.４７ｍｇ、５.６０マイクロモル）およびＴＥＡ（０.０２３０ｍＬ、０.１６８ミリモル）のＤＭＦ（１ｍＬ）中混合物を加えた。バイアルに栓をし、加熱ブロック中８０℃で一夜加熱した。次に反応混合物を水酸化アンモニウムおよび水で希釈し、酢酸エチル中に抽出した。有機液を水および塩水で洗浄し、有機液を濃縮した。材料をＩＳＣＯコンパニオン（２４ｇシリカゲルカラム）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィーを用いて精製し、酢酸エチルで溶出した。生成物を含有するフラクションを集め、揮発性成分を除去し、１５.０ｍｇの白色固体を得た。この材料をプレパラティブＬＣ／ＭＳを介して以下の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：２０分間にわたって１５−７０％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する：２０ｍＬ／分でさらに精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離での蒸発を介して乾燥させ、５−｛６,７−ジフルオロ−９−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（５.１０ｍｇ、１６％）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.６０５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５５２.１０；（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.７４（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.３４（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.６９（ｂｒｓ，２Ｈ）、７.５１（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.３８（ｂｒｓ，２Ｈ）、７.３１（ｄ，Ｊ＝６.９Ｈｚ，１Ｈ）、５.９７（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.９７−３.８６（ｍ，４Ｈ）、３.７６（ｄ，Ｊ＝９.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.６３−３.４５（ｍ，５Ｈ）、３.２８（ｔ，Ｊ＝１０.６Ｈｚ，１Ｈ）、２.２２（ｂｒｓ，３Ｈ）、１.８３（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.３９（ｂｒｓ，２Ｈ）、１.０４（ｄ，Ｊ＝１２.２Ｈｚ，１Ｈ）
【０４３８】
実施例１６１
５−｛６,７−ジフルオロ−９−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１００】
2019070014.tif 000111
【０４３９】
５−｛６,７−ジフルオロ−９−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールの合成について記載される操作と同様の操作に従って、（Ｓ）−３−ブロモ−６,７−ジフルオロ−９−（メチルスルホニル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドールおよび４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールを５−｛６,７−ジフルオロ−９−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールに変換した。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.６３４分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５５５.１０；（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.７６（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.３７（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.７１（ｂｒｓ，２Ｈ）、７.５２（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.３８（ｂｒｓ，２Ｈ）、７.３２（ｄ，Ｊ＝７.１Ｈｚ，１Ｈ）、５.９８（ｂｒｓ，１Ｈ）、４.０１−３.８５（ｍ，４Ｈ）、３.７７（ｄ，Ｊ＝１０.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.６０−３.４１（ｍ，５Ｈ）、３.３４−３.２２（ｍ，１Ｈ）、１.８１（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.４０（ｂｒｓ，２Ｈ）、１.０５（ｄ，Ｊ＝１２.３Ｈｚ，１Ｈ）
【０４４０】
実施例１６２
５−｛９−メタンスルホニル−６,７−ジメトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１０１】
2019070014.tif 000112
【０４４１】
２ドラムのバイアル中の、５−｛６,７−ジフルオロ−９−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（１０.０ｍｇ、０.０１８０ミリモル）およびＫＯｔＢｕ（１０.１ｍｇ、０.０９００ミリモル）のメタノール（１ｍＬ）中混合物を加熱ブロック中９０℃で一夜加熱した。粗材料をプレパラティブＬＣ／ＭＳを介して以下の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジシールド・ＲＰ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ  酢酸アンモニウム；勾配：２０分間にわたって１５−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分で精製した。生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離での蒸発を介して乾燥させて５−｛９−メタンスルホニル−６,７−ジメトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（４.４０ｍｇ、４０％）を得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.６０５分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５７９.２（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝０.８１分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５７９.２（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）；１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.６４（ｓ，１Ｈ）、８.１４（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.６１（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.３６−７.２９（ｍ，２Ｈ）、７.２６（ｄ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、６.２６（ｄ，Ｊ＝１０.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.１６（ｓ，３Ｈ）、４.０６（ｓ，３Ｈ）、３.９４−３.８４（ｍ，４Ｈ）、３.７７（ｄ，Ｊ＝９.３Ｈｚ，１Ｈ）、３.４７（ｂｒｓ，５Ｈ）、３.３４（ｔ，Ｊ＝１１.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.８０（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.４５（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，２Ｈ）、１.１１（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）
【０４４２】
実施例１６３
５−｛７−フルオロ−９−メタンスルホニル−６−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１０２】
2019070014.tif 000113
【０４４３】
２ドラムのバイアルにおいて、５−｛６,７−ジフルオロ−９−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（１３.０ｍｇ、０.０２３０ミリモル）およびＫＯｔＢｕ（２２.０ｍｇ、０.２００ミリモル）のメタノール（２ｍＬ）中混合物を室温で１１日間攪拌した。得られた白色懸濁液を水およびＨＣｌで希釈し、酢酸エチル中に抽出した。有機液を水で洗浄し、揮発性成分を減圧下で除去して白色固体を得た。材料をプレパラティブＬＣ／ＭＳを通して以下の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：５分間にわたって１５−６５％Ｂとし、次に１００％Ｂで２０分間保持する；流速：２０ｍＬ／分で精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離での蒸発を介して乾燥させ、５−｛７−フルオロ−９−メタンスルホニル−６−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（８.５０ｍｇ、４４％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  ８.６８（ｓ，１Ｈ）、８.１８（ｓ，１Ｈ）、７.６２（ｄ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，２Ｈ）、７.５３（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.３９−７.２９（ｍ，２Ｈ）、７.２９−７.１９（ｍ，１Ｈ）、６.２４（ｄ，Ｊ＝１０.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.１９（ｓ，３Ｈ）、３.９３−３.８３（ｍ，４Ｈ）、３.７６（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.６６−３.５２（ｍ，２Ｈ）、３.４９（ｓ，３Ｈ）、３.３３（ｔ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.８０（ｄ，Ｊ＝１２.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.５０−１.３６（ｍ，Ｊ＝１２.１、１２.１Ｈｚ，２Ｈ）、１.１０（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.６９６分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５６７.１（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）
【０４４４】
実施例１６４
５−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−６,７−ジフルオロ−９−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（エナンチオマーＡ）
【化１０３】
2019070014.tif 000114
【０４４５】
工程１：３−ブロモ−５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−６,７,９−トリフルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
２０ｍＬのバイアルに、３−ブロモ−６,７,９−トリフルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（４００ｍｇ、１.３３ミリモル）、（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メタノール（６０１ｍｇ、２.６６ミリモル）、トリフェニルホスフィン（６９７ｍｇ、２.６６ミリモル）およびジクロロメタン（６ｍＬ）の懸濁液を加えた。混合物をＤＩＡＤ（０.５１７ｍＬ、２.６６ミリモル）を滴下して加える間に攪拌し、該混合物を室温で一夜攪拌した。その反応混合物をシリカゲルカラムにロードした。ＩＳＣＯコンパニオン（８０ｇシリカゲルカラム）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィーを用いて精製し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（１０−５０％）で溶出し、３−ブロモ−５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−６,７,９−トリフルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３００ｍｇ、０.５８９ミリモル、４４％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.２２分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５０９.０、５１１.０.（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配） ２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）
【０４４６】
工程２：５−｛［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−６,７,９−トリフルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
２０ｍＬのバイアルに、３−ブロモ−５−（（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル）−６,７,９−トリフルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３００ｍｇ、０.５８９ミリモル）、４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−５−（トリブチルスタンニル）−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（３４４ｍｇ、０.８８４ミリモル）、ヨウ化銅（Ｉ）（２２.４ｍｇ、０.１１８ミリモル）およびＰｄ（Ｐｈ３Ｐ）４（６８.１ｍｇ、０.０５９０ミリモル）のＤＭＦ（６ｍＬ）中混合物を加えた。混合物を窒素流の下で２、３分の間パージし、次にＥｔ３Ｎ（０.２４６ｍＬ、１.７６７ミリモル）を添加し、バイアルに栓をし、加熱ブロック中９０℃で３時間加熱した。反応混合物を室温に冷却し、水性水酸化アンモニウムおよび水で希釈し、酢酸エチル中に抽出した。有機液を水および塩水で洗浄し、濃縮した。材料をＩＳＣＯコンパニオン（４０ｇシリカゲルカラム）でのシリカゲルカラムクロマトグラフィーを用いて精製し、ＥｔＯＡｃ／ヘキサンの勾配（５０−１００％）で溶出し、５−｛−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−６,７,９−トリフルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（２３０ｍｇ、０.４３５ミリモル、７４％）を白色固体として得、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム  ウェルク（Whelk）−Ｏ  Ｒ,Ｒ  ２５ｘ３ｃｍ、５μｍ；移動相：８５／１５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：８５ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（１１０ｍｇ、３４％）およびエナンチオマーＢ（１０６ｍｇ、３３％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  ｄ  ８.５５（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５４（ｓ，１Ｈ）、７.５０−７.４５（ｍ，２Ｈ）、７.４３−７.３１（ｍ，３Ｈ）、６.９８（ｄｄｄ，Ｊ＝１０.５、９.０、５.３Ｈｚ，１Ｈ）、６.０２（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.８２（ｓ，３Ｈ）、２.９５−２.８２（ｍ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、２.２２（ｄ，Ｊ＝１１.６Ｈｚ，２Ｈ）、２.１１−２.０１（ｍ，１Ｈ）、２.００−１.８２（ｍ，１Ｈ）、１.７６−１.６２（ｍ，１Ｈ）、１.５１（ｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，１Ｈ）、１.２７（ｂｒｓ，１Ｈ）、０.９１−０.８４（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.０９分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５２９.２；（ウォーターズ・アクイティ・ＳＤＳカラム：ＢＥＨ  Ｃ１８  ２.１ｘ５０ｍｍ  １.７ｕ（１.６分間の勾配）２−９８％Ｂ；流速＝０.８ｍＬ／分；溶媒Ａ：Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：アセトニトリル−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝３.４６８分；（クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ（４分間の勾配）０−１００％Ｂ；流速＝４ｍＬ／分；インジェクション容量＝１０μＬ；波長＝２２０；オーブン温度＝４０℃ 溶媒Ａ：１０％ＭｅＯＨ−９０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ；溶媒Ｂ：９０％ＭｅＯＨ−１０％Ｈ２Ｏ−０.１％ＴＦＡ）；ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１４.０６７分；（サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、３.０ｘ１５０ｍｍ：９５／５から５／９５  Ｈ２Ｏ／ＣＨ３ＣＮ／０.０５％ＴＦＡ、流速＝５ｍＬ／分、勾配＝１５分、２２０ｎｍで）；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１２.２１９分（カラム：ウェルク−Ｏ  Ｒ,Ｒ、２５０ｘ２１ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／  メタノール；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１４.３９２分（カラム：ウェルク−Ｏ  Ｒ,Ｒ、２５０ｘ２１ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ メタノール；流速：２ｍＬ／分）
【０４４７】
工程３：５−｛−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−６,７,−ジフルオロ−９−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール エナンチオマーＡ
２ドラムのバイアルにおいて、５−｛−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−６,７,９−トリフルオロ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール エナンチオマーＡ（２０.０ｍｇ、０.０３８０ミリモル）およびメタンスルフィン酸ナトリウム（３８.０ｍｇ、０.３７２ミリモル）のＤＭＳＯ（１ｍＬ）中混合物を添加し、そのバイアルに栓をし、加熱ブロック中９０℃で一夜加熱した。その粗製材料をプレパラティブＬＣ／ＭＳを通して以下の条件：カラム：ウォーターズ・エックスブリッジ  Ｃ１８、１９ｘ２００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；勾配：２０分間にわたって２０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで５分間保持する；流速：２０ｍＬ／分で精製した。所望の生成物を含有するフラクションを合わせ、遠心分離での蒸発を介して乾燥させ、５−｛−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−６,７,−ジフルオロ−９−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール エナンチオマーＡ（６.８０ｍｇ、３０％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  ｄ  ８.７５（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.３１（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.６７（ｂｒｓ，２Ｈ）、７.５１（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.４１−７.２６（ｍ，３Ｈ）、５.９７（ｂｒｓ，１Ｈ）、３.９３（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.５６（ｂｒｓ，３Ｈ）、２.１４−１.８９（ｍ，５Ｈ）、１.８７−１.６７（ｍ，１Ｈ）、１.４８−１.２６（ｍ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９３分；（ＥＳ）：ｍ／ｚ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５８９.１；（カラム：ウォーターズ・アクイティ・ＵＰＬＣ・ＢＥＨ  Ｃ１８、２.１ｘ５０ｍｍ、１.７μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋１０ｍＭ酢酸アンモニウム；温度：５０℃；勾配：３分間にわたって０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで０.７５分間保持する；流速：１.１１ｍＬ／分）
【０４４８】
実施例１６５および１６６
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−アミン
【化１０４】
2019070014.tif 000115
【０４４９】
工程１：７−（２−アジドプロパン−２−イル）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
２−（３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル）プロパン−２−オール（６００ｍｇ、０.８４７ミリモル）およびＴＭＳ−Ｎ３（０.２８１ｍＬ、２.１２ミリモル）のＤＣＭ（２０ｍＬ）中混合物を０℃に冷却し、ＢＦ３・ＯＥｔ２（０.５３７ｍＬ、４.２４ミリモル）を２分間にわたって滴下して処理した。反応物を２時間にわたってゆっくりと室温とし、次に室温で一夜攪拌した。混合物を２５ｍＬの水で、つづいて２５ｍＬの１０％ＮａＨＣＯ３溶液でクエンチさせ、ＤＣＭ（５０ｍＬｘ２）で抽出した。有機液をＮａ２ＳＯ４上で乾燥させ、濾過し、濃縮して、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィーを用いて精製し、７−（２−アジドプロパン−２−イル）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（４３０ｍｇ、０.８２６ミリモル、８４％）を白色固体として得た。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.１０分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５２１［Ｍ＋１］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８  １.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝３分、波長＝２２０ｎｍ）
【０４５０】
工程２：２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−アミン
７−（２−アジドプロパン−２−イル）−３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（０.４００ｇ、０.７６８ミリモル）、ＭｅＯＨ（１０ｍＬ）およびＰｄ／Ｃ（炭素上１０％パラジウム、０.０４００ｇ、０.３７６ミリモル）の攪拌懸濁液を室温で水素ガスのバルーン下で３時間水素添加した。混合物をセライトを通して濾過し、メタノール（５０ｍＬ）で洗浄し、濾液を濃縮してラセミ体である２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−アミン（０.３００ｇ、０.６０７ミリモル、８６％）を白色固体として得、それをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５ｘ２.１ｃｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：７５ｍＬ／分）により分割し、エナンチオマーＡおよびエナンチオマーＢを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.４３（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３４−８.２９（ｍ，１Ｈ）、８.２２（ｓ，１Ｈ）、８.０９（ｓ，１Ｈ）、７.６４（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.５４（ｄｄ，Ｊ＝１.５、８.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.３９−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３０−７.２２（ｍ，１Ｈ）、５.８２（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０３−３.９６（ｍ，４Ｈ）、３.８２（ｄｄ，Ｊ＝３.０、１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.６６−３.５７（ｍ，１Ｈ）、３.４５−３.３５（ｍ，２Ｈ）、２.３３−２.２９（ｍ，３Ｈ）、１.９８（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.６９−１.６２（ｍ，７Ｈ）、１.４５（ｄｄ，Ｊ＝４.０、１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.０７（ｄ，Ｊ＝１２.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.７３分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝４９５.５［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝５.８１分（カラム：サンファイアＣ１８  ３.５μｍ、４.６ｘ１５０ｍｍ；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.０５％ＴＦＡ；勾配：１５分間にわたって１０−１００％Ｂとする；流速：１ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ））；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.４１分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝３.６５分（カラム：キラルセル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：７０／３０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０４５１】
実施例１６７＆１６８
Ｎ−｛２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−イル｝−２−（ジメチルアミノ）アセトアミド
【化１０５】
2019070014.tif 000116
【０４５２】
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−アミン（５０.０ｍｇ、０.１０１ミリモル）のＤＭＦ（１ｍＬ）中溶液を、２−（ジメチルアミノ）酢酸（１３.６ｍｇ、０.１３１ミリモル）、Ｅｔ３Ｎ（０.０４２０ｍＬ、０.３０３ミリモル）およびＨＡＴＵ（５０.０ｍｇ、０.１３１ミリモル）で処理し、反応混合物を室温で１６時間攪拌した。その混合物を１０ｍＬの水でクエンチさせ、ＥｔＯＡｃ（２５ｍＬｘ２）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥させ、濾過して濃縮し、残渣をプレパラティブＨＰＬＣ（カラム：Ｘ  ブリッジ  Ｃ１８（２５０ｘ１９,５μ）、移動相Ａ＝バッファー：Ｈ２Ｏ中１０ｍＭ酢酸アンモニウム、移動相Ｂ＝ＡＣＮ、流速：１７ｍＬ／分、勾配：Ｔ％Ｂ：０／３０、１０／６０）に付して精製し、ラセミ体であるＮ−｛２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−イル｝−２−（ジメチルアミノ）アセトアミド（３５.０ｍｇ、０.０５９０ミリモル、４９％）を白色固体として得、をれをキラルプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）により分割してエナンチオマーＡおよびエナンチオマーＢを得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）：  δ  ８.４４（ｄ，Ｊ＝１.６０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３０（ｓ，１Ｈ）、８.２８（ｓ，１Ｈ）、８.２０（ｓ，１Ｈ）、７.５８−７.６０（ｍ，２Ｈ）、７.４５（ｄｄ，Ｊ＝８.４０、Ｈｚ，１Ｈ）、７.３３−７.３７（ｍ，２Ｈ）、７.２５−７.２９（ｍ，１Ｈ）、５.７７（ｄ，Ｊ＝１０.８０Ｈｚ，１Ｈ）、３.９０−４.００（ｍ，１Ｈ）、３.９０（ｓ，３Ｈ）、３.８１（ｄｄ，Ｊ＝８.４０、Ｈｚ，１Ｈ）、３.５８−３.６１（ｍ，１Ｈ）、３.３９−３.４０（ｍ，２Ｈ）、３.００（ｓ，２Ｈ）、２.３７（ｓ，６Ｈ）、２.３０（ｓ，３Ｈ）、１.８９−１.９８（ｍ，１Ｈ）、１.６７−１.８２（ｍ，６Ｈ）、１.５８−１.６７（ｍ，１Ｈ）、１.４１−１.４４（ｍ，１Ｈ）、１.０９（ｄ，Ｊ＝１２.００Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.９８分、ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５８０.４［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝５.９６分（サンファイアＣ１８  （４.６Ｘ１５０）ｍｍ、３.５ミクロン、移動相 Ａ：水中０.０５％ＴＦＡ：アセトニトリル（９５：５）、移動相Ｂ：アセトニトリル：水中０.０５％ＴＦＡ（９５：５）、流速：１ｍＬ／分、波長＝２２０ｎｍ）；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.３１（キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝４.８６（キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ���分）
【０４５３】
実施例１６９および１７０
４−［７−（２−ヒドロキシプロパン−２−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル］−３,５−ジメチル−２,３−ジヒドロ−１,３−チアゾール−２−オン
【化１０６】
2019070014.tif 000117
【０４５４】
工程１：メチル  ３−（５−ホルミル−３−メチル−２−オキソ−２,３−ジヒドロチアゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−３−（４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン−２−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（４８９ｍｇ、０.９２９ミリモル）、４−クロロ−３−メチル−２−オキソ−２,３−ジヒドロチアゾール−５−カルボアルデヒド（１５０ｍｇ、０.８４５ミリモル）およびリン酸三カリウム（水中２Ｍ、１.２７ｍｌ、２.５３ミリモル）のＴＨＦ（１０ｍＬ）中混合物をアルゴン流の下で５分間パージした。ＰｄＣｌ２（ｄｐｐｆ）−ＣＨ２Ｃｌ２アダクツ（６９.０ｍｇ、０.０８５０ミリモル）を添加し、バイアルをセプタムで栓をして、その中の気体を抜き、アルゴンで３回パージし、次にマイクロ波で８０℃で２時間加熱した。反応物を水（５０ｍＬ）でクエンチさせ、ＥｔＯＡｃ（７５ｍＬｘ２）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥させて濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＩＳＣＯ  ４９ｇフラッシュカラム、４５分間にわたって０−２％ＭｅＯＨ／ＣＨＣｌ３）に付して精製し、メチル  ３−（５−ホルミル−３−メチル−２−オキソ−２,３−ジヒドロチアゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートを得た。ＬＣＭＳ：ＲＴ＝１.１７分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５４２ ［Ｍ＋１］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、アクイティ・ＢＥＨ −Ｃ１８  １.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝３分、波長＝２２０ｎｍ）
【０４５５】
工程２：メチル  ３−（５−（ヒドロキシメチル）−３−メチル−２−オキソ−２,３−ジヒドロチアゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−（５−ホルミル−３−メチル−２−オキソ−２,３−ジヒドロチアゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２００ｍｇ、０.３６９ミリモル）のＭｅＯＨ（１０ｍＬ）中攪拌溶液をＮａＢＨ４（１８.２ｍｇ、０.４８０ミリモル）で処理し、室温で４５分間攪拌した。混合物を飽和水性ＮＨ４Ｃｌ（３０ｍＬ）でクエンチさせ、ＤＣＭ（５０ｍＬｘ２）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４上で乾燥させ、濾過し、濃縮してメチル  ３−（５−（ヒドロキシメチル）−３−メチル−２−オキソ−２,３−ジヒドロチアゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１８０ｍｇ、０.３３１ミリモル、９０％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.０３分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５４４［Ｍ＋１］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８  １.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝３分、波長＝２２０ｎｍ）
【０４５６】
工程３：メチル  ３−（３,５−ジメチル−２−オキソ−２,３−ジヒドロチアゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−（５−（ヒドロキシメチル）−３−メチル−２−オキソ−２,３−ジヒドロチアゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１００ｍｇ、０.１８４ミリモル）のＤＣＭ（１０ｍＬ）中Ｎ２（ｇ）下での攪拌溶液に、トリエチルシラン（０.１４７ｍｌ、０.９２０ミリモル）を、つづいてＴＦＡ（１０.０ｍＬ、１３０ミリモル）を添加し、反応物を還流温度で１６時間加熱した。溶媒を減圧下で除去し、残渣を氷水でクエンチさせ、水性ＮａＨＣＯ３（１５ｍＬ）で塩基性にし、ＤＣＭ（３０ｍＬｘ２）で抽出した。抽出液をＮａ２ＳＯ４上で乾燥させ、濾過して濃縮し、残渣をシリカゲルカラムクロマトグラフィー（ＩＳＣＯシリカゲル１２ｇフラッシュカラム、４５分間にわたって０−２％ＭｅＯＨ／ＣＨＣｌ３とする）を用いて精製し、メチル  ３−（３,５−ジメチル−２−オキソ−２,３−ジヒドロチアゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（９０.０ｍｇ、０.１７１ミリモル、９３％）を黄色固体として得た。ＬＣＭＳ：ＨＰＬＣ：ＲＴ＝１.１５分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５２８［Ｍ＋１］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＮＨ４ＯＡｃ、アクイティ・ＢＥＨ  Ｃ１８  １.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝３分、波長＝２２０ｎｍ）
【０４５７】
工程４：４−［７−（２−ヒドロキシプロパン−２−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル］−３,５−ジメチル−２,３−ジヒドロ−１,３−チアゾール−２−オン
メチル  ３−（３,５−ジメチル−２−オキソ−２,３−ジヒドロチアゾール−４−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１００ｍｇ、０.１９１ミリモル）のテトラヒドロフラン（０.７ｍＬ）中攪拌溶液を−２０℃に冷却し、臭化メチルマグネシウム（ＴＨＦ中３Ｍ、０.３１６ｍＬ、０.９４８ミリモル）で処理した。反応混合物をゆっくりと５時間にわたって室温にまで加温させた。反応物を飽和水性ＮＨ４Ｃｌ（３０ｍＬ）でクエンチさせ、ＥｔＯＡｃ（５０ｍＬｘ２）で抽出し、Ｎａ２ＳＯ４で乾燥させ、濾過して濃縮した。粗生成物をプレパラティブＨＰＬＣ（カラム：フェニルエックスブリッジ（２５０ｘ１９,５μ）、移動相Ａ：水中１０ｍＭ酢酸アンモニウム、移動相Ｂ：ＡＣＮ、流速：１７ｍＬ／分、定組成溶出０／３０、１０／６０）に付して精製し、ラセミ体である４−［７−（２−ヒドロキシプロパン−２−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル］−３,５−ジメチル−２,３−ジヒドロ−１,３−チアゾール−２−オン（４５.０ｍｇ、０.０８４０ミリモル、３７％）を白色固体として得、それをプレパラティブキラルＳＦＣ（カラム：キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ３０ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：８０ｍＬ／分）に付して分割し、エナンチオマーＡ（１８.０ｍｇ、０.０３３０ミリモル、１７％）およびエナンチオマーＢ（１７.０ｍｇ、０.０３２０ミリモル、１６％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤ３ＯＤ）  δ  ８.３７（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.２９（ｄ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.２０（ｓ，１Ｈ）、８.１１（ｓ，１Ｈ）、７.６２（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.４８（ｄｄ，Ｊ＝１.３、８.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.３８−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.２９−７.２３（ｍ，１Ｈ）、５.７４（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.００（ｄ，Ｊ＝１１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８３（ｄ，Ｊ＝８.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.６６−３.５７（ｍ，１Ｈ）、３.５０−３.３８（ｍ，２Ｈ）、３.０６（ｓ，３Ｈ）、２.０９−２.０４（ｍ，３Ｈ）、１.９５（ｄ，Ｊ＝１０.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.７０−１.６０（ｍ，７Ｈ）、１.４７−１.４０（ｍ，１Ｈ）、１.１３（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ：ＲＴ＝２.００分；ＭＳ（ＥＳ）：ｍ／ｚ＝５２８［Ｍ＋Ｈ］＋（ＡＣＮ／Ｈ２Ｏ＋ＨＣＯＯＮＨ４、アセンティス・エクスプレスＣ１８  ２.７μｍ（５０ｘ２.１）ｍｍ、勾配＝４分、波長＝２２０ｎｍ）；ＨＰＬＣ−  ＲＴ＝８.６７分サンファイアＣ１８  （４.６ｘ１５０）ｍｍ、３.５ミクロン、移動相Ａ：水中０.０５％ＴＦＡ：アセトニトリル（９５：５）、移動相Ｂ：アセトニトリル：水中０.０５％ＴＦＡ（９５：５）、流速：１ｍＬ／分、波長＝２２０ｎｍ）；キラルＳＦＣ  ＲＴ＝２.９２（キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：キラルＳＦＣ  ＲＴ＝１０.０４（キラル・ＯＤ−Ｈ  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：６０／４０  ＣＯ���／ＭｅＯＨ中０.２５％ＤＥＡ；流速：４ｍＬ／分）
【０４５８】
実施例１７１
４−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
【化１０７】
2019070014.tif 000118
【０４５９】
（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートに記載される操作と同様の操作に従って、中間体の４−（７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル）−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール（３０.０ｍｇ、０.０８８０ミリモル）を標記化合物（１８.５ｍｇ、３７％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５７（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.５３（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３３（ｓ，１Ｈ）、７.９０（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.６６（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.４５（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.４０−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３４−７.２９（ｍ，１Ｈ）、５.５８（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.８７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.１９（ｓ，３Ｈ）、３.１７−３.０４（ｍ，１Ｈ）、２.４１（ｓ，３Ｈ）、２.２５（ｓ，３Ｈ）、２.０３（ｄ，Ｊ＝１３.７Ｈｚ，１Ｈ）、１.６７−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４５−１.３４（ｍ，１Ｈ）、１.０７（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５１６；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５９３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４６０】
実施例１７２
４−｛５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
【化１０８】
2019070014.tif 000119
【０４６１】
（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノールのエナンチオマー（１.１０ｇ、５.２３ミリモル）をプレパラティブＳＦＣ（カラム：キラルパックＡＤ−Ｈ ５ｘ２５ｃｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：１５０ｍＬ／分；温度：４０℃）に付して精製した。分離したピークを含有するフラクションを濃縮し、減圧下で乾燥させ、白色固体を得た。エナンチオマーＡ：（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノール（４９６ｍｇ、４５％）ＳＦＣ  ＲＴ＝２.３０分（カラム：Chiralpac AD  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：３ｍＬ／分）；温度：３５℃；エナンチオマーＢ：（Ｒ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノール（５３０ｍｇ、４８％）ＳＦＣ  ＲＴ＝３.１７分（カラム：Chiralpac AD  ２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：３ｍＬ／分）；温度：３５℃
【０４６２】
４−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾールに記載される操作と同様の操作に従って、中間体の４−（７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル）−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール（３０.０ｍｇ、０.０８８０ミリモル）および（Ｒ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノール（３７ｍｇ、０.１７６ミリモル）を標記化合物（１３.９ｍｇ、２９％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５７（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.５４（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３０（ｓ，１Ｈ）、７.９１（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.６３（ｓ，１Ｈ）、７.４４（ｄｄ，Ｊ＝８.６、５.１Ｈｚ，２Ｈ）、７.１０−７.０２（ｍ，２Ｈ）、５.５５（ｄ，Ｊ＝１０.７Ｈｚ，１Ｈ）、４.０８（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.８７（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９−３.３０（ｍ，１Ｈ）、３.２０（ｓ，３Ｈ）、３.１２−３.０２（ｍ，１Ｈ）、２.４４（ｓ，３Ｈ）、２.２８（ｓ，３Ｈ）、１.９９（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.６７−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４５−１.３４（ｍ，１Ｈ）、１.０８（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＋＝５３４.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.６４５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４６３】
実施例１７３−１７４
表６に列挙される化合物を４−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾールについて記載される操作に従って調製した：
【化１０９】
2019070014.tif 000120
【０４６４】
【表７】
2019070014.tif 000121
【０４６５】
Ｎ／Ａ：該当なし
表６についてのＨＰＬＣ条件：方法Ａ：カラム：キラル・ＩＢ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ粒子；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分；検出：ＵＶ（２２０ｎｍ）
【０４６６】
実施例１７５
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル］プロパン−２−オール
【化１１０】
2019070014.tif 000122
【０４６７】
工程１：メチル  ４−（（２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンゾアート
メチル  ３−（（２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンゾアートに記載される操作と同様の操作に従って、２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミン（２００ｍｇ、０.８９４ミリモル）および４−（メトキシカルボニル）フェニル）ボロン酸（３２２ｍｇ、１.７９ミリモル）を標記化合物（１２２ｍｇ、３８％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３５８.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.２６８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４６８】
工程２：メチル  ４−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートに記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ４−（（２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンゾアート（１２１ｍｇ、０.３４０ミリモル）を標記化合物（９６.０ｍｇ、８８％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.２４−９.０８（ｍ，１Ｈ）、８.６１（ｓ，１Ｈ）、８.５８（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３２（ｄｄ，Ｊ＝８.６、１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.７３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.５７（ｄ，Ｊ＝８.６Ｈｚ，１Ｈ）、４.０４（ｓ，３Ｈ）、４.００（ｓ，３Ｈ）、２.４０（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３２２.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.８９５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４６９】
工程３：（Ｓ）−メチル  ４−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートについて記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ４−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（３０.０ｍｇ、０.０９３０ミリモル）を標記化合物（１９.６ｍｇ、４２％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９６；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８３６分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４７０】
工程４：２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル］プロパン−２−オール
（Ｓ）−２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールについて記載される操作と同様の操作に従って、（Ｓ）−メチル ４−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１９.６ｍｇ、０.０４００ミリモル）を標記化合物（１９.６ｍｇ、１００％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５０（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.４５（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.９０（ｄｄ，Ｊ＝８.７、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.７１（ｄ，Ｊ＝８.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５９（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４５（ｄ，Ｊ＝７.２Ｈｚ，２Ｈ）、７.３８−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３１−７.２８（ｍ，１Ｈ）、５.５０（ｄ，Ｊ＝１０.７Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.９４−３.８４（ｍ，４Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.１０（ｑｔ，Ｊ＝１１.１、３.５Ｈｚ，１Ｈ）、２.３１（ｓ，３Ｈ）、２.０１（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.８７（ｓ，１Ｈ）、１.７５（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，６Ｈ）、１.６５−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４７−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.１９−１.１１（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９６.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５３５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４７１】
実施例１７６
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル］プロパン−２−オール
【化１１１】
2019070014.tif 000123
【０４７２】
工程１：（Ｓ）−メチル  ４−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（４−フルオロフェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
（Ｓ）−メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（フェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートについて記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ４−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（３０.０ｍｇ、０.０９３０ミリモル）および（Ｒ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノール（３６.６ｍｇ、０.１７４ミリモル）を標記化合物（１９.６ｍｇ、４２％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９６；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８３６分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４７３】
工程２：２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル］プロパン−２−オール
２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−８−イル］プロパン−２−オールについて記載される操作と同様の操作に従って、（Ｓ）−メチル ４−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−（４−フルオロフェニル（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−４−イル）メチル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１５.３ｍｇ、０.０３００ミリモル）を標記化合物（１４.８ｍｇ、９５％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５０（ｄ，Ｊ＝１.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.４７（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.８９（ｄｄ，Ｊ＝８.７、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.６７（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.５８（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６−７.３９（ｍ，２Ｈ）、７.０７−７.０１（ｍ，２Ｈ）、５.４６（ｄ，Ｊ＝１０.７Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.９５（ｓ，３Ｈ）、３.８７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.５４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.１１−３.０１（ｍ，１Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、１.９６（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.８６（ｓ，１Ｈ）、１.７４（ｓ，６Ｈ）、１.６５−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４５−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.２０−１.１３（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５１４.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５７７分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４７４】
実施例１７７
５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１１２】
2019070014.tif 000124
【０４７５】
工程１：２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール）−Ｎ−（３−（メチルスルホニル）フェニル）ピリジン−３−アミン
メチル  ３−（（２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−イル）アミノ）ベンゾアートについて記載される操作と同様の操作に従って、２−クロロ−５−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）ピリジン−３−アミン（５００ｍｇ、２.２４ミリモル）および（３−（メチルスルホニル）フェニル）ボロン酸（９３９ｍｇ、４.６９ミリモル）を標記化合物（２８７ｍｇ、３４％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３７８.２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.７００分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４７６】
工程２：５−（７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル）−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートについて記載される操作と同様の操作に従って、２−クロロ−５−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール）−Ｎ−（３−（メチルスルホニル）フェニル）ピリジン−３−アミン（２８７ｍｇ、０.７６０ミリモル）を標記化合物（１１１ｍｇ、４３％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.８３（ｓ，１Ｈ）、８.６３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.６０（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.２２（ｄ，Ｊ＝０.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.９４（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.８２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｓ，３Ｈ）、３.１９（ｓ，３Ｈ）、２.４１（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３２２.３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.５１２分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４７７】
工程３：５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
４−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、５−（７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル）−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（３０.０ｍｇ、０.０８８０ミリモル）を標記化合物（１８.８ｍｇ、４１％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６０（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.５７（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３７（ｓ，１Ｈ）、７.９３（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.７０（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.４７−７.４２（ｍ，２Ｈ）、７.４１−７.３５（ｍ，２Ｈ）、７.３５−７.３１（ｍ，１Ｈ）、５.６１（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.９１（ｓ，３Ｈ）、３.８８（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.５６（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.２１（ｓ，３Ｈ）、３.１６−３.０６（ｍ，１Ｈ）、２.３４−２.２９（ｍ，３Ｈ）、２.０４（ｄ，Ｊ＝１４.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８−１.６０（ｍ，１Ｈ）、１.４７−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.０７（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５１６.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３６２分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４７８】
実施例１７８
５−｛５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１１３】
2019070014.tif 000125
【０４７９】
５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、５−（７−（メチルスルホニル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル）−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（３０.０ｍｇ、０.０８８０ミリモル）を標記化合物（１６.４ｍｇ、３４％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６１（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.５８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３４（ｓ，１Ｈ）、７.９４（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.６９（ｓ，１Ｈ）、７.４３（ｄｄ，Ｊ＝８.５、５.０Ｈｚ，２Ｈ）、７.０７（ｔ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，２Ｈ）、５.５７（ｄ，Ｊ＝１０.７Ｈｚ，１Ｈ）、４.０８（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.９６（ｓ，３Ｈ）、３.８８（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.３９−３.３２（ｍ，１Ｈ）、３.２１（ｓ，３Ｈ）、３.１２−３.０２（ｍ，１Ｈ）、２.３３（ｓ，３Ｈ）、１.９９（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６７−１.６０（ｍ，１Ｈ）、１.４０（ｑｄ，Ｊ＝１２.３、４.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.０８（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３４.４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４０８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４８０】
実施例１７９
（５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−４−イル）メタノール
【化１１４】
2019070014.tif 000126
【０４８１】
工程１：５−ブロモ−２−（４−メタンスルホニルフェニル）−３−ニトロピリジン
メチル  ４−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）ベンゾアートについて記載される操作と同様の操作に従って、（３−（メチルスルホニル）フェニル）ボロン酸（１１４ｍｇ、０.５６８ミリモル）を標記化合物（１８５ｍｇ、９１％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３５７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.７９８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４８２】
工程２：３−ブロモ−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−２−（４−メタンスルホニルフェニル）−３−ニトロピリジン（１８５ｍｇ、０.５２０ミリモル）を標記化合物（７４.８ｍｇ、４４％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.７１（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.５２（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.４８（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.１６−８.１３（ｍ，１Ｈ）、８.０２（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.９０（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.１６（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３２５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.９４５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４８３】
工程３：３−ブロモ−７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（７４.０ｍｇ、０.２３０ミリモル）を標記化合物（５７.０ｍｇ、５０％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.５１（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.２６（ｄ，Ｊ＝０.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.０７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.８６（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.５０−７.４４（ｍ，２Ｈ）、７.４２−７.３５（ｍ，２Ｈ）、７.３４−７.２９（ｍ，１Ｈ）、５.４５（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.８７（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.５６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３８（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.１９−３.０７（ｍ，４Ｈ）、１.９８（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.６５−１.５７（ｍ，１Ｈ）、１.４３−１.３２（ｍ，１Ｈ）、１.０３（ｄｄ，Ｊ＝１３.４、１.３Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９９；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.８２８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４８４】
工程４：（５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−４−イル）メタノール
メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（５７.０ｍｇ、０.１１４ミリモル）および４−｛［（tert−ブチルジメチルシリル）オキシ］メチル｝−５−（トリブチルスタンニル）−１−［（トリメチルシリル）メチル］−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（１０１ｍｇ、０.１７１ミリモル）を、ＴＨＦ中１ＭＴＢＡＦ（１.７０ｍＬ、１.７０ミリモル）で脱シリル化した後、標記化合物（６１.０ｍｇ、９９％）に変化した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.６０（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.３９（ｓ，１Ｈ）、８.２５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.９２（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.５６−７.５０（ｍ，２Ｈ）、７.４０−７.３５（ｍ，２Ｈ）、７.３４−７.２９（ｍ，１Ｈ）、５.５８（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.８０−４.７４（ｍ，１Ｈ）、４.７２−４.６６（ｍ，１Ｈ）、４.０９（ｓ，３Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.８７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.４１（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３０−３.２２（ｍ，１Ｈ）、３.２１（ｓ，３Ｈ）、２.３６（ｔ，Ｊ＝６.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.９７（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.６４−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４６−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.１０（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.１０７分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４８５】
実施例１８０
４−（フルオロメチル）−５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１１５】
2019070014.tif 000127
【０４８６】
２０ｍＬのフラスコに、（５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−４−イル）メタノール（４７.０ｍｇ、０.０８８０ミリモル）を入れ、−７８℃浴中にて冷却し、ＤＡＳＴ（５３.０μＬ、０.３９８ミリモル）を添加した。反応混合物を−７８℃浴中で１時間攪拌し、ついで飽和水性ＮａＨＣＯ３を添加し、反応物を室温に加温した。次に反応混合物を１０％水性ＬｉＣｌで希釈し、ＣＨＣｌ３で２回抽出した。有機層を合わせ、ＭｇＳＯ４上で乾燥させ、濾過して濃縮させた。粗残渣をシリカゲルカラム（４０ｇ）で精製し、１００％ＣＨ２Ｃｌ２から４％ＭｅＯＨ／ＣＨ２Ｃｌ２までの勾配で溶出した。生成物を含むチューブを集め、濃縮して標記化合物（３３.７ｍｇ、７１％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.６１（ｄ，Ｊ＝８.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.４０（ｓ，１Ｈ）、８.０６（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.９４（ｄｄ，Ｊ＝８.４、１.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.４８（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，２Ｈ）、７.４１−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３４−７.２９（ｍ，１Ｈ）、５.５８（ｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、５.５３−５.４５（ｍ，１Ｈ）、５.４０−５.３３（ｍ，１Ｈ）、４.０９（ｓ，３Ｈ）、４.０８−４.０２（ｍ，１Ｈ）、３.８７（ｄｄ，Ｊ＝１２.０、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.６０−３.５０（ｍ，１Ｈ）、３.３８（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.２１（ｓ，３Ｈ）、３.２０−３.１２（ｍ，１Ｈ）、１.９７（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）、１.６５−１.５７（ｍ，１Ｈ）、１.４７−１.３５（ｍ，１Ｈ）、１.０９（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３７５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４８７】
実施例１８１
５−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１１６】
2019070014.tif 000128
【０４８８】
工程１：５−ブロモ−２−（２−フルオロ−５−メタンスルホニルフェニル）−３−ニトロピリジン
メチル  ４−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）ベンゾアートについて記載される操作と同様の操作に従って、２−（２−フルオロ−５−メタンスルホニルフェニル）−４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン（５００ｍｇ、１.６６ミリモル）を標記化合物（３２５ｍｇ、５２％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０２（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.５８（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３４（ｄｄ，Ｊ＝６.５、２.４Ｈｚ，１Ｈ）、８.１０（ｄｄｄ，Ｊ＝８.７、４.７、２.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.３４（ｄｄ，Ｊ＝９.４、８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.１５（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３７５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.９７７分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４８９】
工程２：３−ブロモ−９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−２−（２−フルオロ−５−メタンスルホニルフェニル）−３−ニトロピリジン（３２５ｍｇ、０.８６６ミリモル）を標記化合物（１７３ｍｇ、５８％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１.９９（ｓ，１Ｈ）、８.６８（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.３０（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.０５（ｄｄ，Ｊ＝８.５、４.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.３１（ｄｄ，Ｊ＝９.８、８.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.３８（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３４３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.９９８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４９０】
工程３：３−ブロモ−９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（１００ｍｇ、０.２９０ミリモル）を標記化合物（１２１ｍｇ、８１％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.７１（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.３６（ｄｄ，Ｊ＝８.８、５.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.７８（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１（ｄ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.４４−７.３１（ｍ，３Ｈ）、７.１８（ｔ，Ｊ＝８.６Ｈｚ，１Ｈ）、６.９６（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.８６−３.７０（ｍ，１Ｈ）、３.５３（ｔ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.３４−３.１５（ｍ，４Ｈ）、２.９２（ｑ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.１１（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.９７−１.７９（ｍ，１Ｈ）、１.５４−１.４４（ｍ，１Ｈ）、０.３７（ｄ，Ｊ＝１２.４Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５１７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.９１３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４９１】
工程４：５−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（６０.０ｍｇ、０.１１６ミリモル）を標記化合物（２１.８ｍｇ、３３％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６４（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.４０（ｄｄ，Ｊ＝８.９、５.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２（ｄ，Ｊ＝７.９Ｈｚ，２Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４３−７.３７（ｍ，２Ｈ）、７.３７−７.３２（ｍ，１Ｈ）、７.２４（ｔ，Ｊ＝８.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.００（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.７８（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７２（ｓ，３Ｈ）、３.５７−３.５０（ｍ，１Ｈ）、３.３７（ｓ，３Ｈ）、３.２１（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.００−２.８７（ｍ，１Ｈ）、２.２０（ｂｒｓ，１Ｈ）、２.１８（ｓ，３Ｈ）、２.０３−１.９３（ｍ，１Ｈ）、１.６８−１.５８（ｍ，１Ｈ）、０.３８（ｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４６３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４９２】
実施例１８２
５−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１１７】
2019070014.tif 000129
【０４９３】
８ｍＬのバイアルに５−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（５０.０ｍｇ、０.０９４０ミリモル）／ＤＭＳＯ（２ｍＬ）を入れ、ＮａＯＭｅ（１０１ｍｇ、１.８７ミリモル）を添加した。反応混合物を室温で２０分間攪拌し、次に水で希釈し、氷で冷却し、１Ｍクエン酸水溶液で中和した。形成した白色沈殿物を濾過で集め、プレパラティブＨＰＬＣ（カラム：フェン・ルナ−Ｃ１８、３０ｘ１００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；勾配：１２分間にわたって１０−１００％Ｂとし、次に１００％Ｂで３分間保持する；流速：４０ｍＬ／分）で精製した。生成物を含有する管をＫ２ＣＯ３飽和水溶液で塩基性にし、濃縮してアセトニトリルを除去した。濃縮の際に白色沈殿物が形成し、濾過し、水で濯ぎ、減圧下で乾燥させて標記化合物（２７.１ｍｇ、５２％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６３（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.４０（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１（ｄ，Ｊ＝７.９Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４０−７.３５（ｍ，２Ｈ）、７.３５−７.３０（ｍ，１Ｈ）、７.０４−６.９３（ｍ，２Ｈ）、４.３０（ｓ，３Ｈ）、４.０６（ｄ，Ｊ＝９.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.７５（ｄｄ，Ｊ＝１１.３、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.５２（ｔ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３２（ｓ，３Ｈ）、３.２３−３.１３（ｍ，１Ｈ）、２.９８−２.８５（ｍ，１Ｈ）、２.２２−２.１４（ｍ，４Ｈ）、２.０３−１.９１（ｍ，１Ｈ）、１.６３−１.５８（ｍ，１Ｈ）、０.３６（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５４６；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３２５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４９４】
実施例１８３
５−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１１８】
2019070014.tif 000130
【０４９５】
工程１：５−ブロモ−２−（５−メタンスルホニル−２−メトキシフェニル）−３−ニトロピリジン
メチル  ４−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）ベンゾアートについて記載される操作と同様の操作に従って、２−（５−メタンスルホニル−２−メトキシフェニル）−４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン（１.００ｇ、３.２０ミリモル）を標記化合物（７８９ｍｇ、６３％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.９６（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.４３（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.２５（ｄ，Ｊ＝２.３Ｈｚ，１Ｈ）、８.０５（ｄｄ，Ｊ＝８.７、２.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.０６（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.８２（ｓ，３Ｈ）、３.１２（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３８７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.９５２分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４９６】
工程２：３−ブロモ−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−２−（５−メタンスルホニル−２−メトキシフェニル）−３−ニトロピリジン（７８８ｍｇ、２.０３ミリモル）を標記化合物（３２１ｍｇ、４４％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １１.６５（ｓ，１Ｈ）、８.６０（ｄ，Ｊ＝２.２Ｈｚ，１Ｈ）、８.２２（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.９７（ｄ，Ｊ＝８.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.０４（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.１０（ｓ，３Ｈ）、３.３０（ｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３５５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.６３５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４９７】
工程３：３−ブロモ−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（１６６ｍｇ、０.４７０ミリモル）を標記化合物（１７２ｍｇ、６９％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.７０（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.３６（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.７４（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１（ｄ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，２Ｈ）、７.４４−７.３６（ｍ，２Ｈ）、７.３５−７.３０（ｍ，１Ｈ）、６.９８−６.９１（ｍ，２Ｈ）、４.２５（ｓ，３Ｈ）、４.０５（ｄ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.７４（ｄｄ，Ｊ＝１１.９、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.５１（ｔ，Ｊ＝１０.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.２７−３.１５（ｍ，４Ｈ）、２.９８−２.８３（ｍ，１Ｈ）、２.１０（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.９７−１.８３（ｍ，１Ｈ）、１.５１−１.４２（ｍ，１Ｈ）、０.３５（ｄ，Ｊ＝１２.６Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５２９；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７６６分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４９８】
工程４：５−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
４ｍＬのバイアル中のＮＭＰ（０.１ｍＬ）に、３−ブロモ−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３０.０ｍｇ、０.０５７０ミリモル）、４−（２Ｈ３）メチル−１−［（トリメチルシリル）メチル］−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（１９.５ｍｇ、０.１１３ミリモル）、および酢酸テトラブチルアンモニウム（３４.２ｍｇ、０.１１３ミリモル）を合わせた。該混合物に、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム−クロロホルム・アダクツ（５.８０ｍｇ、０.００５００ミリモル）を添加し、バイアルをＮ２（ｇ）で密封し、１００℃の加熱ブロックで３時間加熱した。反応混合物を冷却し、ＴＢＡＦのＴＨＦ中１Ｍ溶液（０.５６０ｍＬ、０.５６０ミリモル）を添加した。１０分間攪拌した後、ＮＨ４ＯＨ飽和水溶液を加え、ついで該混合物を濃縮してＴＨＦを除去した。残渣を１０％水性ＬｉＣｌで希釈し、得られた沈殿物を濾過で集めた。粗製固体をプレパラティブＨＰＬＣ（カラム：フェン・ルナ−Ｃ１８、３０ｘ１００ｍｍ、５μｍ粒子；移動相Ａ：５：９５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９５：５  アセトニトリル：水＋０.１％ＴＦＡ；勾配：１２分間にわたって１０−１００％Ｂとし、ついで１００％Ｂで３分間保持する；流速：４０ｍＬ／分）で精製した。生成物含有の管をＫ２ＣＯ３飽和水溶液で塩基性にし、濃縮してアセトニトリルを除去した。濃縮の際に白色沈殿物が形成し、それを濾過し、水で濯ぎ、減圧下で乾燥させて標記化合物（１１.７ｍｇ、３７％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.４１（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１（ｄ，Ｊ＝７.９Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４０−７.３５（ｍ，２Ｈ）、７.３５−７.３０（ｍ，１Ｈ）、７.０２−６.９５（ｍ，２Ｈ）、４.３０（ｓ，３Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.７５（ｄｄ，Ｊ＝１１.３、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.５２（ｔ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３２（ｓ，３Ｈ）、３.１８（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.９９−２.８７（ｍ，１Ｈ）、２.２４−２.１４（ｍ，１Ｈ）、２.０４−１.９２（ｍ，１Ｈ）、１.６３−１.５７（ｍ，１Ｈ）、０.３６（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５４９；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.２９２分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０４９９】
実施例１８４
５−［６−（２Ｈ３）メタンスルホニル−９−（２Ｈ３）メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル］−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１１９】
2019070014.tif 000131
【０５００】
４ｍＬのバイアルに、ＫＯｔＢｕ（５６.８ｍｇ、０.５１０ミリモル）のＣＤ３ＯＤ（０.７５０ｍＬ）中溶液を含め、（５−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（２７.０ｍｇ、０.０５１０ミリモル）を添加して白色懸濁液を得た。反応混合物をＤＭＳＯ（０.４ｍＬ）で希釈し、固体を溶かした。室温で３０分間攪拌した後、反応物を１Ｍ水性クエン酸で中和し、次に濃縮した。その混合物を水で希釈し、得られた白色沈殿物を濾過で集め、標記化合物（２３.３ｍｇ、８３％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.４０（ｄ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１（ｄ，Ｊ＝７.８Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４０−７.３５（ｍ，２Ｈ）、７.３５−７.３０（ｍ，１Ｈ）、７.０２−６.９２（ｍ，２Ｈ）、４.０５（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.７５（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７０（ｓ，３Ｈ）、３.５５−３.４７（ｍ，１Ｈ）、３.２２−３.１３（ｍ，１Ｈ）、２.９８−２.８６（ｍ，１Ｈ）、２.２４−２.１３（ｍ，４Ｈ）、２.０３−１.９２（ｍ，１Ｈ）、１.５７−１.５０（ｍ，１Ｈ）、０.３６（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５５２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３２５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５０１】
実施例１８５
４−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
【化１２０】
2019070014.tif 000132
【０５０２】
工程１：４−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
２−クロロ−５−（３,５−ジメチルイソキサゾール−４−イル）ピリジン−３−アミンについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（６０.０ｍｇ、０.１１６ミリモル）を標記化合物（５５.０ｍｇ、８８％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６０（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３６（ｄｄ，Ｊ＝８.９、５.３Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，２Ｈ）、７.４３−７.３７（ｍ，３Ｈ）、７.３６−７.３０（ｍ，１Ｈ）、７.２１（ｔ，Ｊ＝８.７Ｈｚ，１Ｈ）、６.９９（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.７７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.５２（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３４（ｓ，３Ｈ）、３.２１（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.０１−２.８７（ｍ，１Ｈ）、２.２５（ｓ，３Ｈ）、２.２２−２.１４（ｍ，１Ｈ）、２.０８（ｓ，３Ｈ）、２.０２−１.９０（ｍ，１Ｈ）、１.６３−１.５７（ｍ，１Ｈ）、０.３８（ｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７３１分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５０３】
工程２：４−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
５−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、４−｛９−フルオロ−６ −メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール（５５.０ｍｇ、０.１００ミリモル）を標記化合物（２１.７ｍｇ、３８％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５９（ｄ，Ｊ＝１.６Ｈｚ，１Ｈ）、８.３７（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２（ｄ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，２Ｈ）、７.４３−７.３５（ｍ，３Ｈ）、７.３２（ｄ，Ｊ＝７.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.０２−６.９３（ｍ，２Ｈ）、４.２８（ｓ，３Ｈ）、４.０５（ｄ，Ｊ＝８.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.８０−３.６８（ｍ，１Ｈ）、３.５０（ｔ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.２８（ｓ，３Ｈ）、３.１７（ｔ，Ｊ＝１０.９Ｈｚ，１Ｈ）、２.９９−２.８５（ｍ，１Ｈ）、２.２４（ｓ，３Ｈ）、２.１７（ｄ，Ｊ＝１４.１Ｈｚ，１Ｈ）、２.０７（ｓ，３Ｈ）、２.０３−１.９１（ｍ，１Ｈ）、１.５１（ｂｒｓ，１Ｈ）、０.３６（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５４６；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４２８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５０４】
実施例１８６
４−｛５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
【化１２１】
2019070014.tif 000133
【０５０５】
工程１：３−ブロモ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（７５.０ｍｇ、０.２１０ミリモル）および（Ｒ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メタノール（８９.０ｍｇ、０.４２２ミリモル）を標記化合物（９６.３ｍｇ、８３％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５４７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.６６８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５０６】
工程２：４−｛５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
４−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３０.０ｍｇ、０.０５５０ミリモル）を標記化合物（２１.７ｍｇ、６６％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.４５（ｄ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.７５（ｔ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.３６−７.２８（ｍ，２Ｈ）、７.２３（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.０１−６.９４（ｍ，２Ｈ）、４.２７（ｓ，３Ｈ）、４.１１−４.０４（ｍ，１Ｈ）、３.８４（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.５８−３.４７（ｍ，１Ｈ）、３.３５（ｓ，３Ｈ）、３.２９−３.２１（ｍ，１Ｈ）、３.０５（ｑ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、２.２７（ｓ，３Ｈ）、２.１５−２.０４（ｍ，４Ｈ）、２.００−１.８９（ｍ，２Ｈ）、０.５８（ｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.２８０分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５０７】
実施例１８７
４−｛５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール
【化１２２】
2019070014.tif 000134
【０５０８】
４−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３２.５ｍｇ、０.０５９０ミリモル）を標記化合物（２８.５ｍｇ、８３％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６０（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３２（ｄ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.５５（ｄｄ，Ｊ＝８.５、５.１Ｈｚ，２Ｈ）、７.３７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.１１−７.０４（ｍ，２Ｈ）、６.９６（ｄ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、６.９２（ｄ，Ｊ＝９.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.２８（ｓ，３Ｈ）、４.０５（ｄ，Ｊ＝９.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.７３（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.４９（ｔ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３１（ｓ，３Ｈ）、３.２０−３.１１（ｍ，１Ｈ）、２.９３−２.８２（ｍ，１Ｈ）、２.２９（ｓ，３Ｈ）、２.１７−２.０８（ｍ，４Ｈ）、１.９７−１.８５（ｍ，１Ｈ）、１.５１−１.４０（ｍ，１Ｈ）、０.３３（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４７３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５０９】
実施例１８８
５−｛５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１２３】
2019070014.tif 000135
【０５１０】
５−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３０.０ｍｇ、０.０５５０ミリモル）を標記化合物（１３.５ｍｇ、４３％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５９（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.５０（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.７５（ｔ，Ｊ＝７.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.３９−７.２８（ｍ，２Ｈ）、７.０３−６.８７（ｍ，２Ｈ）、４.２８（ｓ，３Ｈ）、４.１２−４.０２（ｍ，１Ｈ）、３.８５（ｄ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.７６（ｂｒｓ，３Ｈ）、３.５３（ｔ，Ｊ＝１１.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.３７（ｓ，３Ｈ）、３.２６（ｔ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.０４（ｄ，Ｊ＝１０.７Ｈｚ，１Ｈ）、２.２４−１.９０（ｍ，６Ｈ）、０.５９（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.２４３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５１１】
実施例１８９
５−｛５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１２４】
2019070014.tif 000136
【０５１２】
５−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３０.０ｍｇ、０.０５５０ミリモル）を標記化合物（６.７０ｍｇ、２１％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６０（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.４９（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.７５（ｔ，Ｊ＝７.６Ｈｚ，１Ｈ）、７.５１（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.３７−７.３１（ｍ，１Ｈ）、７.３１−７.２８（ｍ，１Ｈ）、７.２４（ｓ，１Ｈ）、７.０２−６.９４（ｍ，２Ｈ）、４.２８（ｓ，３Ｈ）、４.１０−４.０６（ｍ，１Ｈ）、３.８５（ｄｄ，Ｊ＝１１.９、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.７６（ｓ，３Ｈ）、３.５７−３.４９（ｍ，１Ｈ）、３.３７（ｓ，３Ｈ）、３.２６（ｔｄ，Ｊ＝１２.０、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.１０−２.９９（ｍ，１Ｈ）、２.１８−１.９３（ｍ，３Ｈ）、０.５９（ｄ，Ｊ＝１２.２Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.２３７分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５１３】
実施例１９０
５−｛５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１２５】
2019070014.tif 000137
【０５１４】
５−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３２.５ｍｇ、０.０５９０ミリモル）を標記化合物（２６.０ｍｇ、７７％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３６（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.５４（ｄｄ，Ｊ＝８.５、５.２Ｈｚ，２Ｈ）、７.４３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.１２−７.０４（ｍ，２Ｈ）、６.９９（ｄ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、６.９４（ｄ，Ｊ＝９.９Ｈｚ，１Ｈ）、４.２９（ｓ，３Ｈ）、４.０５（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.８０（ｓ，３Ｈ）、３.７５（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、３.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.５４−３.４６（ｍ，１Ｈ）、３.３４（ｓ，３Ｈ）、３.１６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、２.９４−２.８２（ｍ，１Ｈ）、２.２０（ｓ，３Ｈ）、２.１２（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）、１.９９−１.８６（ｍ，１Ｈ）、１.５３−１.４５（ｍ，１Ｈ）、０.３４（ｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４０５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５１５】
実施例１９１
５−｛５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１２６】
2019070014.tif 000138
【０５１６】
５−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（２８.５ｍｇ、０.０５２０ミリモル）を標記化合物（２.８０ｍｇ、９.４％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３６（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.５４（ｄｄ，Ｊ＝８.３、５.１Ｈｚ，２Ｈ）、７.４３（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.１０−７.０５（ｍ，２Ｈ）、６.９９（ｄ，Ｊ＝９.０Ｈｚ，１Ｈ）、６.９４（ｄ，Ｊ＝９.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.２９（ｓ，３Ｈ）、４.０５（ｄ，Ｊ＝９.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.８０（ｓ，３Ｈ）、３.７５（ｄ，Ｊ＝１２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.５０（ｔ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３４（ｓ，３Ｈ）、３.２１−３.１１（ｍ，１Ｈ）、２.９５−２.８２（ｍ，１Ｈ）、２.１２（ｄ，Ｊ＝１３.１Ｈｚ，１Ｈ）、１.９８−１.８６（ｍ，１Ｈ）、１.５０（ｄ，Ｊ＝４.６Ｈｚ，１Ｈ）、０.３４（ｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３９２分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５１７】
実施例１９２
２−｛３−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化１２７】
2019070014.tif 000139
【０５１８】
４ｍＬのバイアル中のＣＤ３ＯＤ（１.５ｍＬ）に、２−［３−（ジメチル−１,２−オキサゾール−４−イル）−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オール（２０.０ｍｇ、０.０４００ミリモル）を含め、ＫＯｔＢｕ（２０.４ｍｇ、０.１８２ミリモル）を添加した。その混合物を８０℃の加熱ブロックで２３時間加熱し、次に室温でＮａＨＣＯ３飽和水溶液を添加し、混合物を濃縮してＣＤ３ＯＤを除去した。該混合物を水で希釈し、得られた白色沈殿物を濾過で集め、標記化合物（１８.１ｍｇ、８９％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.３９（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.３３（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９４（ｓ，１Ｈ）、７.５２（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６（ｄ，Ｊ＝７.３Ｈｚ，２Ｈ）、７.４２（ｄｄ，Ｊ＝８.２、１.４Ｈｚ，１Ｈ）、７.３７−７.３１（ｍ，２Ｈ）、７.３０−７.２８（ｍ，１Ｈ）、５.５６（ｄ，Ｊ＝１０.７Ｈｚ，１Ｈ）、４.０６（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.８６（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.５５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３５（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.１６−３.０４（ｍ，１Ｈ）、２.２３（ｓ，３Ｈ）、２.０３（ｄ，Ｊ＝１３.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.９３（ｓ，１Ｈ）、１.７４（ｓ，６Ｈ）、１.６８−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４７−１.３６（ｍ，１Ｈ）、１.１１（ｄ，Ｊ＝１３.６Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝４９９；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４２２分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５１９】
実施例１９３
４−［６−（２Ｈ３）メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル］−５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール
【化１２８】
2019070014.tif 000140
【０５２０】
２−｛３−［５−（２Ｈ３）メチル−３−メチル−１,２−オキサゾール−４−イル］−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールについて記載される操作と同様の操作に従って、４−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−３,５−ジメチル−１,２−オキサゾール（１１.０ｍｇ、０.０２００ミリモル）を標記化合物（９.００ｍｇ、８０％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.５９（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３６（ｄ，Ｊ＝８.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.５２（ｄ，Ｊ＝８.１Ｈｚ，２Ｈ）、７.４１−７.３５（ｍ，３Ｈ）、７.３４−７.２９（ｍ，１Ｈ）、６.９９−６.９３（ｍ，２Ｈ）、４.２８（ｓ，３Ｈ）、４.０５（ｄｄ，Ｊ＝１１.５、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.７４（ｄｄ，Ｊ＝１１.６、３.２Ｈｚ，１Ｈ）、３.５１（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.１８（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.００−２.８７（ｍ，１Ｈ）、２.１７（ｄ，Ｊ＝１３.７Ｈｚ，１Ｈ）、２.０７（ｓ，３Ｈ）、２.０３−１.９２（ｍ，１Ｈ）、１.５３（ｄｄ，Ｊ＝１２.８、４.４Ｈｚ，１Ｈ）、０.３５（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５５２；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３９２分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５２１】
実施例１９４
５−｛９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１２９】
2019070014.tif 000141
【０５２２】
工程１：５−ブロモ−２−（２−フルオロ−４−メタンスルホニルフェニル）−３−ニトロピリジン
メチル  ４−（５−ブロモ−３−ニトロピリジン−２−イル）ベンゾアートについて記載される操作と同様の操作に従って、２−（２−フルオロ−４−メタンスルホニルフェニル）−４,４,５,５−テトラメチル−１,３,２−ジオキサボロラン（２.９６ｇ、９.８６ミリモル）を標記化合物（４６９ｍｇ、１３％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ９.０３（ｄ，Ｊ＝２.０Ｈｚ，１Ｈ）、８.５９（ｄ，Ｊ＝２.１Ｈｚ，１Ｈ）、８.０２−７.８６（ｍ，２Ｈ）、７.７３（ｄｄ，Ｊ＝９.２、１.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.１４（ｓ，３Ｈ）；  ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.９７３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５２３】
工程２：３−ブロモ−９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートについて記載される操作と同様の操作に従って、５−ブロモ−２−（２−フルオロ−４−メタンスルホニルフェニル）−３−ニトロピリジン（４６９ｍｇ、１.２５ミリモル）を標記化合物（１３６ｍｇ、３２％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）  δ  １２.３４（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.６９（ｂｒｓ，１Ｈ）、８.３９（ｓ，１Ｈ）、８.０１（ｓ，１Ｈ）、７.６０（ｄ，Ｊ＝９.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.３４（ｂｒｓ，３Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝３４３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝１.９４０分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５２４】
工程３：３−ブロモ−９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
５−｛７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（１３６ｍｇ、０.４００ミリモル）を標記化合物（７６.０ｍｇ、３７％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.７５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.０９（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.０６（ｓ，１Ｈ）、７.５４（ｄｄ，Ｊ＝８.９、０.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.４５（ｄ，Ｊ＝７.５Ｈｚ，２Ｈ）、７.４１−７.３６（ｍ，２Ｈ）、７.３５−７.３１（ｍ，１Ｈ）、５.４６（ｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.８８（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、３.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.５７（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.０Ｈｚ，１Ｈ）、３.３８（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、２.１Ｈｚ，１Ｈ）、３.１５−３.０５（ｍ，４Ｈ）、２.００（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６４−１.５７（ｍ，１Ｈ）、１.４２−１.３２（ｍ，１Ｈ）、１.００（ｄ，Ｊ＝１２.２Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５１７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７６１分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５２５】
工程４：５−｛９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３８.０ｍｇ、０.０７３０ミリモル）を標記化合物（２８.２ｍｇ、７１％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.１８（ｓ，１Ｈ）、７.７１（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.６４−７.５９（ｍ，１Ｈ）、７.４６−７.４２（ｍ，２Ｈ）、７.４１−７.３７（ｍ，２Ｈ）、７.３６−７.３２（ｍ，１Ｈ）、５.６１（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０８（ｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.９５−３.８４（ｍ，４Ｈ）、３.５６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.２１（ｓ，３Ｈ）、３.１５−３.０４（ｍ，１Ｈ）、２.３１（ｓ，３Ｈ）、２.０６（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６３（ｄｄ，Ｊ＝１３.４、４.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.４６−１.３４（ｍ，１Ｈ）、１.０４（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３４；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３６３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５２６】
実施例１９５
５−｛９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１３０】
2019070014.tif 000142
【０５２７】
５−｛６−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（３８.０ｍｇ、０.０７３０ミリモル）を標記化合物（１８.０ｍｇ、４５％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６６（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.１８（ｓ，１Ｈ）、７.７１（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.６２（ｄｄ，Ｊ＝８.７、０.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.４６−７.４２（ｍ，２Ｈ）、７.４１−７.３７（ｍ，２Ｈ）、７.３７−７.３２（ｍ，１Ｈ）、５.６１（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.０８（ｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.９４−３.８５（ｍ，４Ｈ）、３.５６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.３６（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.２１（ｓ，３Ｈ）、３.１５−３.０５（ｍ，１Ｈ）、２.０６（ｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８−１.５９（ｍ，１Ｈ）、１.４１（ｑｄ，Ｊ＝１２.４、４.４Ｈｚ，１Ｈ）、１.０４（ｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３６２分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５２８】
実施例１９６
５−｛９−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１３１】
2019070014.tif 000143
【０５２９】
５−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−９−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（１５０ｍｇ、０.２８０ミリモル）および４−（２Ｈ３）メチル−５−（トリブチルスタンニル）−１−［（トリメチルシリル）メチル］−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（１９４ｍｇ、０.４２０ミリモル）を標記化合物（６８.７ｍｇ、４４％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６８（ｄ，Ｊ＝１.５Ｈｚ，１Ｈ）、８.２０（ｓ，１Ｈ）、７.９１（ｓ，１Ｈ）、７.８０（ｂｒｔ，Ｊ＝７.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.５９（ｄ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，１Ｈ）、７.４１−７.３４（ｍ，１Ｈ）、７.３３−７.２８（ｍ，１Ｈ）、７.１１−７.０３（ｍ，１Ｈ）、５.７８（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.４Ｈｚ，１Ｈ）、４.０７（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.８、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、４.０１（ｓ，３Ｈ）、３.８８（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.５９−３.５１（ｍ，１Ｈ）、３.３８−３.２９（ｍ，１Ｈ）、３.２３−３.１１（ｍ，４Ｈ）、１.９５（ｂｒｄ，Ｊ＝１３.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６６−１.６０（ｍ，１Ｈ）、１.３９（ｑｄ，Ｊ＝１２.３、４.４Ｈｚ，１Ｈ）、０.９９（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.８Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５５５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.３６７分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５３０】
実施例１９７
５−｛７−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１３２】
2019070014.tif 000144
【０５３１】
８ｍＬのバイアル中のＭｅＯＨ（２ｍＬ）に、５−｛９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（２０.０ｍｇ、０.０３７０ミリモル）を加えた。該混合物に、ＫＯｔＢｕ（２０.６ｍｇ、０.１８４ミリモル）を加え、８０℃の加熱ブロックで加熱した。１７時間加熱した後、反応物を室温に冷却し、１Ｍ水性クエン酸で中和した。混合物を濃縮してＭｅＯＨを除去し、水で希釈し、次に飽和水性Ｋ２ＣＯ３を添加し、白色沈殿物を濾過で集め、標記化合物（１６.４ｍｇ、７８％）を得た。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６５（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.９９（ｓ，１Ｈ）、７.６６（ｓ，１Ｈ）、７.４６−７.４０（ｍ，２Ｈ）、７.４０−７.３０（ｍ，４Ｈ）、５.６０（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.２７（ｓ，３Ｈ）、４.０７（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.８Ｈｚ，１Ｈ）、３.９１−３.８２（ｍ，４Ｈ）、３.６０−３.５１（ｍ，１Ｈ）、３.３９−３.３０（ｍ，１Ｈ）、３.２１（ｓ，３Ｈ）、３.１５−３.０４（ｍ，１Ｈ）、２.０６（ｂｒｄ，Ｊ＝１４.２Ｈｚ，１Ｈ）、１.６９−１.６０（ｍ，１Ｈ）、１.４５−１.３３（ｍ，１Ｈ）、１.０１（ｂｒｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５４９；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.２７３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５３２】
実施例１９８
５−｛５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１３３】
2019070014.tif 000145
【０５３３】
５−｛７−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、５−｛９−フルオロ−５−［（Ｓ）−（２−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（２０.０ｍｇ、０.０３６０ミリモル）を標記化合物（１４.３ｍｇ、６６％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.２２−７.９８（ｍ，１Ｈ）、７.９３−７.７４（ｍ，２Ｈ）、７.３９−７.２９（ｍ，３Ｈ）、７.０８−７.００（ｍ，１Ｈ）、５.７６（ｂｒｄ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、４.２５（ｓ，３Ｈ）、４.０９−４.０４（ｍ，１Ｈ）、４.０３−３.９５（ｍ，３Ｈ）、３.８９−３.８１（ｍ，１Ｈ）、３.５８−３.５１（ｍ，１Ｈ）、３.３７−３.２９（ｍ，１Ｈ）、３.１７（ｓ，４Ｈ）、１.９４（ｂｒｄ，Ｊ＝１３.０Ｈｚ，１Ｈ）、１.４３−１.３３（ｍ，１Ｈ）、０.９７（ｂｒｄ，Ｊ＝１４.２Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.２９７分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５３４】
実施例１９９＆２００
５−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１３４】
2019070014.tif 000146
【０５３５】
工程１：３−ブロモ−５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール
３−ブロモ−５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（５０.０ｍｇ、０.１４８ミリモル）を標記化合物（７１.０ｍｇ、８８％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５５１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝３.０４５分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５３６】
工程２：５−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
５−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（８０.０ｍｇ、０.１４５ミリモル）をラセミ体である５−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−９−フルオロ−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣに付して精製し、エナンチオマーＡ（１９.１ｍｇ、２２％）およびエナンチオマーＢ（２０.７ｍｇ、２４％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６７（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.１７（ｓ，１Ｈ）、７.７２（ｓ，１Ｈ）、７.６２（ｄｄ，Ｊ＝８.７、０.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.４５−７.３２（ｍ，５Ｈ）、５.６１（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.９２（ｓ，３Ｈ）、３.２１（ｓ，３Ｈ）、２.９５（ｑ，Ｊ＝１１.２Ｈｚ，１Ｈ）、２.２３（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.５Ｈｚ，２Ｈ）、２.０８−１.８４（ｍ，２Ｈ）、１.７７−１.６２（ｍ，２Ｈ）、１.３９（ｑｄ，Ｊ＝１２.９、３.５Ｈｚ，１Ｈ）、１.２７（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.２Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５７１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５８７分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１５.４分（カラム：キラルパックＩＣ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５５／４５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.１７（ｓ，１Ｈ）、７.７０（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.６２（ｄｄ，Ｊ＝８.７、０.９Ｈｚ，１Ｈ）、７.４５−７.３２（ｍ，５Ｈ）、５.６１（ｄ，Ｊ＝１０.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.９１（ｓ，３Ｈ）、３.２１（ｓ，３Ｈ）、２.９５（ｑ，Ｊ＝１１.０Ｈｚ，１Ｈ）、２.２３（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，２Ｈ）、２.１０−１.８４（ｍ，２Ｈ）、１.７６−１.５９（ｍ，２Ｈ）、１.４４−１.３４（ｍ，１Ｈ）、１.２８（ｂｒｓ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５７１；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.５８３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１７.５分（カラム：キラルパックＩＣ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：５５／４５  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０５３７】
実施例２０１
５−｛９−フルオロ−５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１３５】
2019070014.tif 000147
【０５３８】
５−｛９−フルオロ−６−メタンスルホニル−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、３−ブロモ−９−フルオロ−５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール（７２.７ｍｇ、０.１３６ミリモル）および４−（２Ｈ３）メチル−５−（トリブチルスタンニル）−１−［（トリメチルシリル）メチル］−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（７９.０ｍｇ、０.２００ミリモル）を標記化合物（４０.５ｍｇ、５３％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６８（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、８.１４（ｓ，１Ｈ）、７.７０（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，１Ｈ）、７.６２（ｄｄ，Ｊ＝８.７、１.０Ｈｚ，１Ｈ）、７.４３（ｄｄ，Ｊ＝８.８、５.０Ｈｚ，２Ｈ）、７.１３−７.０４（ｍ，２Ｈ）、５.５７（ｄ，Ｊ＝１０.６Ｈｚ，１Ｈ）、４.０８（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１２.２、２.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.９６（ｓ，３Ｈ）、３.８９（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.９、２.７Ｈｚ，１Ｈ）、３.６０−３.５０（ｍ，１Ｈ）、３.４１−３.３０（ｍ，１Ｈ）、３.２１（ｓ，３Ｈ）、３.１２−３.００（ｍ，１Ｈ）、２.０１（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.３Ｈｚ，１Ｈ）、１.６４−１.６０（ｍ，１Ｈ）、１.４６−１.３４（ｍ，１Ｈ）、１.０５（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.２Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５５５；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４９２分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５３９】
実施例２０２
５−｛５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−９−メトキシ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール
【化１３６】
2019070014.tif 000148
【０５４０】
５−｛７−メタンスルホニル−９−メトキシ−５−［（Ｓ）−オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、５−｛９−フルオロ−５−［（Ｓ）−（４−フルオロフェニル）（オキサン−４−イル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール（３０.０ｍｇ、０.０５４０ミリモル）を標記化合物（２５.６ｍｇ、８０％）に変換した。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.６７（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.９５（ｓ，１Ｈ）、７.６５（ｓ，１Ｈ）、７.４２（ｄｄ，Ｊ＝８.６、５.１Ｈｚ，２Ｈ）、７.３４（ｓ，１Ｈ）、７.０７（ｔ，Ｊ＝８.５Ｈｚ，２Ｈ）、５.５６（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、４.２７（ｓ，３Ｈ）、４.０７（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.７、２.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.９４（ｓ，３Ｈ）、３.８７（ｂｒｄｄ，Ｊ＝１１.６、３.４Ｈｚ，１Ｈ）、３.５４（br td、Ｊ＝１１.７、１.６Ｈｚ，１Ｈ）、３.３４（ｔｄ，Ｊ＝１１.９、１.９Ｈｚ，１Ｈ）、３.２１（ｓ，３Ｈ）、３.１２−２.９９（ｍ，１Ｈ）、２.０１（ｂｒｄ，Ｊ＝１３.７Ｈｚ，１Ｈ）、１.６８−１.６０（ｍ，１Ｈ）、１.３８（ｑｄ，Ｊ＝１２.４、４.７Ｈｚ，１Ｈ）、１.０２（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５６７；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.４４３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５４１】
実施例２０３＆２０４
２−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化１３７】
2019070014.tif 000149
【０５４２】
工程１：メチル  ３−ブロモ−５−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
３−ブロモ−５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドールについて記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−ブロモ−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（４５.０ｍｇ、０.１４７ミリモル）を標記化合物に変換し、次の工程にてさらに精製することなく用いた。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５１３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝３.５２０分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５４３】
工程２：メチル  ５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
５−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−７−メタンスルホニル−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−３−イル｝−４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾールについて記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−ブロモ−５−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートを標記化合物（２５.４ｍｇ、３２％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝３.１２８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５４４】
工程３：２−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
（Ｓ）−２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールについて記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（２５.４ｍｇ、０.０４８０ミリモル）をラセミ体である２−｛５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−［４−（２Ｈ３）メチル−１−メチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オールに変換し、それをキラルプレパラティブＳＦＣで分割し、エナンチオマーＡ（１１.１ｍｇ、４２％）およびエナンチオマーＢ（１０.７ｍｇ、４１％）を得た。エナンチオマーＡ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４５（ｄ，Ｊ＝１.７Ｈｚ，２Ｈ）、８.００（ｓ，１Ｈ）、７.６０（ｂｒｓ，１Ｈ）、７.４９−７.４１（ｍ，３Ｈ）、７.３８−７.３４（ｍ，２Ｈ）、７.３３−７.２９（ｍ，１Ｈ）、５.６１（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８８（ｓ，３Ｈ）、２.９９−２.８６（ｍ，１Ｈ）、２.２２（ｂｒｄ，Ｊ＝１０.８Ｈｚ，２Ｈ）、２.０６−１.８３（ｍ，３Ｈ）、１.７５（ｄ，Ｊ＝２.７Ｈｚ，６Ｈ）、１.７２−１.６９（ｍ，１Ｈ）、１.４５−１.３１（ｍ，２Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７８３分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝７.４分（カラム：キラル・ＩＢ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）；エナンチオマーＢ：１Ｈ  ＮＭＲ（５００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）  δ  ８.４４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、８.３５（ｄ，Ｊ＝８.２Ｈｚ，１Ｈ）、７.９７（ｓ，１Ｈ）、７.５４（ｄ，Ｊ＝１.８Ｈｚ，１Ｈ）、７.４７−７.４１（ｍ，３Ｈ）、７.３７−７.３２（ｍ，２Ｈ）、７.３２−７.２８（ｍ，１Ｈ）、５.５９（ｄ，Ｊ＝１０.５Ｈｚ，１Ｈ）、３.８８（ｓ，３Ｈ）、２.９９−２.８９（ｍ，１Ｈ）、２.２１（ｂｒｄ，Ｊ＝１２.７Ｈｚ，２Ｈ）、２.０５−１.９６（ｍ，１Ｈ）、１.９６−１.８３（ｍ，２Ｈ）、１.７５（ｄ，Ｊ＝２.６Ｈｚ，６Ｈ）、１.６２（ｂｒｓ，１Ｈ）、１.４５−１.３２（ｍ，２Ｈ）；ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３３；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝２.７８１分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）；ＳＦＣ  ＲＴ＝１１.０分（カラム：キラル・ＩＢ、２５０ｘ４.６ｍｍ、５μｍ；移動相：８０／２０  ＣＯ２／ＭｅＯＨ；流速：２ｍＬ／分）
【０５４５】
実施例２０５＆２０６
２−｛５−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
【化１３８】
2019070014.tif 000150
【０５４６】
工程１：メチル  ５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート
メチル  ３−（１,４−ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラートについて記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ３−ブロモ−５−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（３８.０ｍｇ、０.０７４０ミリモル）を標記化合物（１９.８ｍｇ、５０％）に変換した。ＬＣＭＳ（Ｍ＋Ｈ）＝５３０；ＨＰＬＣ  ＲＴ＝３.１２８分（カラム：クロモリス・ＯＤＳ−Ｓ５  ４.６ｘ５０ｍｍ；移動相Ａ：１０：９０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；移動相Ｂ：９０：１０  ＭｅＯＨ：水＋０.１％ＴＦＡ；温度：４０℃；勾配：４分間にわたって０−１００％Ｂとする；流速：４ｍＬ／分）
【０５４７】
工程２：２−｛５−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル｝プロパン−２−オール
（Ｓ）−２−［３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５−［オキサン−４−イル（フェニル）メチル］−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−イル］プロパン−２−オールについて記載される操作と同様の操作に従って、メチル  ５−［（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリアゾール−５−イル）−５Ｈ−ピリド［３,２−ｂ］インドール−７−カルボキシラート（１９.８ｍｇ、０.０３７０ミリモル）をラセミ体である２−｛５−［（Ｓ）−（４,４−ジフルオロシクロヘキシル）（フェニル）メチル］−３−（ジメチル−１Ｈ−１,２,３−トリ苣뺂菣ꮃ裢閼裢ꒂ菣覼裢閼볯銈菣ꪃ菣뮼볯ⲓ볯銈뷯붼苣뎃菣벃菣銈볯銈苣ꮃ뷯鞃菣醃菣銈볯銈苣벃菣ꮁꓥ鮏臣膀臣貂苣궂菣ꮃ菣것菣ꦃ菣ꎂ菣뎼볯ꎼ臣蚈觥鞁胣ꢂ菣뎃菣ꪂ菣벃볯袼볯⺗볯邼뷯螽胣鎼볯薼볯誁苣뎁苣誃菣膃苣麃菣ꊼ볯颼銼볯趽뷯膀볯邼볯覼苣鞾臣芀苣誃菣膃苣麃菣ꆼ볯㲚畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽胣ꎼ볯ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼†듎†볯⺘볯钼볯蒽볯ꪼ볯醼鞼볯骽볯醼볯覼胣颼鎼볯袼뷯貼볯鶼볯⺘볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯鞼볯鎽볯醼볯覼胣鞼閼볯袼뷯貼볯鶼볯⺑볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯鞼裢鞼钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯鞼裢鞼鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯銼裢鞼銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺕볯馼볯蒽볯ꪼ볯醼볯⺐볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺓볯颼볯鎽볯鎼볯覼胣銼馼볯銈볯⺒볯馼볯趽볯醼볯覼胣銼鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺒볯醼볯芽뷯蒽볯ꪼ볯醼볯⺒볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺒볯隼裢醼馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺑볯隼裢醼颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺑볯閼볯蒽볯ꪼ볯銼鞼볯骽볯隼볯覼胣醼隼볯袼뷯銽뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺑볯閼裢醼鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯ꎼ볯뎼볯궼볯ꢼ볯鶼볯鎼볯鮼볯낼볯ꎼ†볯뒼볯銼鞼볯閼裥袼苣ꦃ菣骼苣궃菣ꪃ苣뮃볯꒼볯銈볯閼†볯⺔볯颽볯邼뷯趽볯뮧该뢛볯骼볯邼볯馼볯ₐ궼뷯꾼볯骼냦讼볯⺐볯薼볯ꚼ볯鮼꟧開鯧ꊼ볯馼볯骼볯邼†볯薽볯ꢼ볯뒰볯邼醼볯뒼볯ꆼ볯ꦸ뫥骼볯邼蓢鮼该超볯钼裥鎖臣辂臣ꎁ臣邼裢醼볯邼볯ꊼ臣馁苣鮼뗦龀볯钼뷯겼볯蚈볯鮼볯ꚼ볯₣늼볯鶼볯⺗볯蚈볯ꮂ菣ꂃ볯궂菣ꮃ菣ꦼ볯膀볯閼볯颽볯⺔볯趽뷯膀볯캕趽볯뮧该뢛볯颼볯込볯邼†볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯궼뷯꾼볯鮼뗦龀볯銼뷯겼볯蚈볯鮼苣誃菣膃苣麃菣ꊼ볯㲚畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽胣ꎼ볯ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼†듎†볯⺘볯钼볯蒽볯ꪼ���醼颼볯骽볯醼볯覼胣颼鎼볯袼뷯貼볯鶼볯⺗볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯鞼볯鎽볯醼볯覼胣鞼閼볯袼뷯貼볯鶼볯⺑볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯鞼裢鞼钼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯鞼裢鞼鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯銼裢鞼銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺕볯馼볯蒽볯ꪼ볯醼볯⺐볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺓볯颼볯鎽볯鎼볯覼胣銼馼볯袼뷯銽뷯貼볯鶼볯醼邼볯骽볯醼볯覼胣銼鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺒볯鞼裢銼醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺒볯閼裢醼馼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺑볯隼裢醼颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺑볯閼볯蒽볯ꪼ볯銼隼볯骽볯隼볯覼胣醼隼볯銈볯⺑볯馼볯趽볯醼볯覼胣醼钼볯銈볯⺑볯銼볯趽볯銼볯覼볯겼볯궼볯袼볯讼볯覼볯閼볯邼볯ꢼ볯겼볯₣늼볯鶼볯⺒볯颼볯蚈볯ꮂ菣ꂃ볯꾂菣ꊃ菣릂菣꾼볯뎼裢뎼볯ₕ钼隼뷯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧ꆼ볯醼볯骼볯邼†볯薽볯ꢼ볯뒰볯邼醼볯뒼볯ꆼ볯뮧该뢛볯骼볯邼볯醼볯ₐ궼뷯꾼볯骼냦讼볯⺐볯薼볯ꚼ볯鮼룦ꚺ볯钼볯莄볯뺋藩骼볯蚈雩ꮁ苣龁臣ꚁ볯銈볯邼볯薼볯ꢁ臣讂볯膵胩骼볯趽볯込裥覼볯뎼볯ꎼ†볯뒼볯醼볯⺑볯蚈볯ꮂ菣ꂃ볯궂菣ꮃ菣ꦼ볯膀볯閼볯颽볯⺔볯趽뷯膀볯캕趽볯뮧该뢛볯颼볯込볯邼†볯꾼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢볯궼뷯꾼볯鮼뗦龀볯銼뷯겼볯蚈볯ઉ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯閼볯颼胣㲑䐯噉ਾ껥붖뻤銼볯鞼볯銼볯颼戼㹲鎼裢閃菣ꪂ菣銈볯銈볯鮽볯銈菣뾂菣릂菣鮃菣ꮃ裢馼裢ꆃ菣궂苣銈볯銈볯钼裢袼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹰볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼菣膃菣銈볯銈菣膃菣銈볯ꢼ裢醼銼鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣覃볯鎼銼裢芽볯ꒂ菣覃菣ꮃ裢閼裢ꒂ菣鶽볯ꪂ苣떂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯钃菣뢂菣㲳牢ਾ䐼噉邀賥醼볯馼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲㤱㜰〰㐱琮晩㸢〲㤱㜰〰㐱琮晩ꃂ〰㄰ㄵ⼼㹡⼼䥄㹖ਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯閼볯馼胣㲑䐯噉ਾ†볯銈뷯鞼裢ꆃ苣뎃苣ꮃ菣讃菣銈볯銈菣袃苣랂裢閼裢뮼볯뎼볯銈苣궂苣뎃裢钼裢ꒂ菣袼菣Ꞃ菣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣覃볯鎼銼裢芽볯ꒂ菣覃菣ꮃ裢鎼裢ꒂ菣鶽裢钼裢袼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹰볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼菣膃菣銈볯銈菣膃菣銈볯ꢼ裢醼銼鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣ꮁ臣蒁臣風볨閁苣讂鏦鲽臣貐꟦꺁鏦鲽臣鎾臣ꚁ胣鎼裢閃菣ꪂ菣銈볯銈볯鮽볯銈菣ꮃ苣궃裢鞼裢ꆃ苣뎃苣ꮃ菣讃菣銈볯銈볯钼裢袼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹰볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼菣膃菣���볯銈菣膃菣銈볯ꢼ裢醼銼鎼裢袃菣ꊂ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣覃볯鎼銼裢芽볯ꒂ菣覃菣ꮃ裢閼裢ꒂ菣鶽볯ꪂ苣떂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꆃ菣ꮃ볯钃菣뢂菣袼볯鎼邼뷯螽胣邼邼볯鎼볯龃菣ꊃ菣覼苣ꦃ苣龃뷤ꞁ臣讂볯銈菣ꮃ苣궃裢銼裢뮼뷯鞼裢ꆃ苣뎃苣ꮃ菣讃菣銈볯銈菣袃苣랂裢鎼裢뮼볯銈볯㲈畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯灵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯ꆃ菣ꮃ裢醼裢ꆃ菣ꮃ裢醼볯銈볯ⲑ볯Ⲓ볯銈菣ꪃ苣뺂菣ꮃ裢閼裢ꒂ菣붼裢閼볯銈菣ꪃ菣뮼볯ⲓ볯銈뷯붼苣뎃菣벃菣銈볯銈苣ꮃ뷯袼苣궂苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼菣膃菣붼菣ꪃ苣뎃臣覤迦鞁胣鶁苣銂苣ꦃ菣鞃菣醃菣蚃苣隃볯ꚼ볯ꞁ裥늉臣ꚁ苣誃菣膃苣麃菣ꆼ볯钼邼볯趽뷯膀볯薼볯誁苣뎁苣誃菣膃苣麃菣ꊼ볯钼邼뷯螽胣鞼볯覼苣鞾臣芀苣誃菣膃苣麃菣ꆼ볯㲚畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽胣ꎼ볯ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼†듎†볯⺘볯颼볯蒽볯ꪼ볯醼鞼볯骽볯醼볯覼胣颼閼볯袼뷯銽뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺘볯颼裢颼邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯閼裢鞼鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺗볯鞼裢鞼鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺕볯隼볯芽뷯蒽볯ꪼ볯颼鞼볯骽볯醼볯覼胣钼銼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺔볯隼볯鎽볯鎼볯覼胣钼邼볯袼뷯銽뷯蒽볯ꪼ볯醼볯⺑볯膀볯⺒볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺓볯鎼볯芽뷯蒽뷯貼볯鶼볯醼颼胣鎼邼볯骽볯醼볯覼胣鎼閼볯袼뷯銽뷯貼볯鶼볯醼醼볯骽볯銼볯覼胣鎼鎼볯袼뷯銽뷯貼볯鶼볯醼隼볯骽볯醼볯覼胣鎼銼볯袼뷯銽뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺑볯醼볯芽뷯蒽볯ꪼ볯醼볯⺐볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺑볯馼볯醽뷯貼볯鶼볯醼馼胣钼邼볯骽볯醼볯覼胣醼钼볯銈볯⺑볯颼볯趽볯醼볯覼胣邼颼볯袼뷯銽뷯貼볯鶼볯銼醼볯骽볯醼볯覼볯겼볯궼볯袼볯讼볯覼볯閼볯颼볯ꢼ볯겼볯₣늼볯鶼볯⺒볯醼볯蚈볯ꮂ菣ꂃ볯꾂菣ꊃ菣릂菣꾼볯뎼裢뎼볯ₕ钼隼뷯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧ꆼ볯醼볯骼볯邼†볯薽볯ꢼ볯뒰볯邼醼볯뒼볯ꆼ볯뮧该뢛볯骼볯邼볯醼볯ₐ궼뷯꾼볯骼냦讼볯⺐볯薼볯ꚼ볯鮼룦ꚺ볯钼볯莄볯뺋藩骼볯蚈雩ꮁ苣龁臣ꚁ볯銈볯邼볯薼볯ꢁ臣讂볯膵胩骼볯趽볯込裥覼볯뎼볯ꎼ†볯뒼볯閼醼裥袼苣ꦃ菣骼苣ꦃ菣뮃볯ꪼ裢ꢼ胣銼볯邼뷯钼隼뷯趽胣閼볎뷯鮼꟧開鯧骼볯邼볯銼볯ₐꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵込볯薽볯ꢼ볯膵胩骼볯趽볯込裥覼볯ꢂ菣뎃菣ꪂ菣벃볯骼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰醼⼼畳㹰볯₨꺼���늼볯閼볯邼볯ꢼ뷯膀볯꒼볯貽猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢볯₉츠₴颼隼볯袼뷯貼볯鶼볯⺑볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺘볯銼볯芽뷯鎽볯醼볯覼胣颼銼볯銈볯⺘볯隼볯趽볯醼볯覼胣鞼钼볯銈볯⺗볯邼볯趽볯醼볯覼胣鞼鎼볯銈볯⺗볯醼볯趽볯銼볯覼胣閼颼볯袼뷯銽뷯貼볯鶼볯⺗볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺔볯閼볯鎽볯鎼볯覼胣钼邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺔볯邼볯芽뷯蒽뷯貼볯鶼볯醼鞼胣鎼邼볯骽볯醼볯覼胣鎼颼볯袼뷯銽뷯蒽볯ꪼ볯醼볯⺑볯膀볯⺓볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺓볯醼볯芽뷯钽볯ꪼ볯醼볯⺑볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺓볯邼볯芽뷯钽볯ꪼ볯醼볯⺑볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯膀볯⺓볯醼볯芽뷯鎽볯鎼볯覼胣醼鞼볯袼뷯銽뷯貼볯鶼볯醼鎼볯骽볯醼볯覼胣醼閼볯銈볯⺑볯钼볯趽볯醼볯覼胣醼鎼볯銈볯⺑볯馼볯趽볯醼볯覼胣邼馼볯銈볯⺐볯銼볯趽볯醼볯覼볯겼볯궼볯袼볯讼볯覼볯閼볯颼볯ꢼ볯겼볯₣늼볯鶼볯⺒볯邼볯蚈볯ꮂ菣ꂃ볯꾂菣ꊃ菣릂菣꾼볯뎼裢뎼볯ₕ钼隼뷯閼볯趽뷯鮼꟧開鯧ꆼ볯醼볯骼볯邼†볯薽볯ꢼ볯뒰볯邼醼볯뒼볯ꆼ볯뮧该뢛볯骼볯邼볯醼볯ₐ궼뷯꾼볯骼냦讼볯⺐볯薼볯ꚼ볯鮼룦ꚺ볯钼볯莄볯뺋藩骼볯蚈雩ꮁ苣龁臣ꚁ볯銈볯邼볯薼볯ꢁ臣讂볯膵胩骼볯趽볯込裥覼볯뎼볯ꎼ†볯뒼볯隼馼裥袼苣ꦃ菣骼苣ꦃ菣뮃볯ꪼ裢ꢼ胣銼볯邼뷯钼隼뷯趽胣閼볎뷯鮼꟧開鯧骼볯邼볯銼볯ₐꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵込볯薽볯ꢼ볯膵胩骼볯趽볯込裥覼㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣邼볯閼볯醀⼼䥄㹖龮雦设볯邼볯蚼볯醼볯㲐牢ਾ볯銈뷯閼裢뮼볯뎼볯銈볯钼钼裢뢂菣ꮃ苣궃苣꾂菣颃苣랂菣覼볯閃苣讃菣覼菣膃菣붼裢馼裢ꢂ菣궂苣銈볯銈菣뾂菣릂菣鮃菣ꮃ裢閼볯銈菣ꪃ菣뮼볯ⲓ볯銈뷯붼苣뎃菣벃菣銈볯銈苣ꮃ뷯銈볯銈볯㲈畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯灵ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰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