(57)【要約】【課題】抽出液の製造装置の提供。【解決手段】（ａ）気体として振る舞う流体を保持可能な閉環系１０と、（ｂ）流体を閉環系１０内で循環させる被動機１５と、（ｃ）閉環系内に設けられるとともに流体が通り抜ける原料容器１２と、（ｄ）閉環系１０内に抽出剤の標準沸点以下の抽出温度の蒸気を供給する供給装置１１と、（ｅ）閉環系１０内から少なくとも蒸気以外の気体を排出する排出装置１８と、（ｆ）閉環系１０内の圧力を監視することで、少なくとも閉環系１０内の圧力が抽出温度における抽出剤の平衡蒸気圧以下となるまで排出装置１８に対して気体の排出を行わせる制御装置４０と、（ｇ）前記流体から抽出液を得るバブリング装置を有する分配装置と、を備える抽出液の製造装置３０。【選択図】図２
2019150825.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）抽出剤の蒸気と前記蒸気が液体に相変化してなるドレンとを含むとともに気体として振る舞う流体を保持可能な閉環系と、
（ｂ）前記流体を前記閉環系内で循環させる被動機と、
（ｃ）前記閉環系内に設けられるとともに前記流体が通り抜ける原料容器と、
（ｄ）前記閉環系内に前記抽出剤の標準沸点以下の抽出温度の前記蒸気を供給する供給装置と、
（ｅ）前記閉環系内から少なくとも前記蒸気以外の気体を排出する排出装置と、
（ｆ）前記閉環系内の圧力を監視することで、少なくとも前記閉環系内の圧力が前記抽出温度における前記抽出剤の平衡蒸気圧以下となるまで前記排出装置に対して前記気体の排出を行わせる制御装置と、
（ｇ）前記流体から抽出液を得るバブリング装置を有する分配装置と、
を備える抽出液の製造装置。
【請求項２】
前記分配装置は、前記流体を密度で選り分けることで前記流体から密度の大きいドレンを分離するとともに、密度の小さいドレン及び蒸気を含む残部を前記閉環系に戻す装置を、前記閉環系内の前記バブリング装置の上流にさらに備える、
請求項１に記載の製造装置。
【請求項３】
前記流体を密度で選り分ける前記装置はサイクロンセパレーターである、
請求項２に記載の製造装置。
【請求項４】
前記閉環系内の、前記流体を密度で選り分ける前記装置の下流であって、前記バブリング装置の上流に、前記流体中の揮発成分を凝縮する凝縮装置をさらに備える、
請求項２に記載の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は抽出液の製造装置に関し、特に生物由来原料からの成分抽出に適したものに関する。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１には植物や動物から成分を抽出する装置が開示されている。特許文献より引用した図１には係る装置の有する閉じた循環経路９０が示されている。循環経路９０内には順に発生タンク９１、抽出装置９２、凝縮装置９３、貯蔵タンク９４及び送風機９５が設けられている。発生タンク９１は超音波振動によって水の霧化微小粒子を発生させる。送風機９５の作る空気流によって、霧化微小粒子は抽出装置９２に送られる。
【０００３】
抽出装置９２内には原料の破砕片を詰めることができる。抽出装置９２内では霧化微小粒子が破砕片の間を通過する。送風機９５の作る空気流に対して抽出装置９２に詰められた破砕片が抵抗となる。このため、抽出装置９２内に減圧空間が生じる。減圧空間では破砕片から霧化微小粒子に向かって有効成分が吸い出される。凝縮装置９３は有効成分を保持している霧化微小粒子を凝縮することで有効成分を含む水を生成する。水は貯蔵タンク９４に移される。
【０００４】
特許文献１に記載の装置は減圧空間を利用して効率的に原料から成分を抽出することができる。このため従来の蒸留法や溶液抽出法では抽出できなかった有効成分を抽出することができる（段落[0002]-[0004]及び[0009]）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平０９−２４８１３８号公報
【特許文献２】特開２０１１−０００５１５号公報
【特許文献３】特表２０１１−５０８０３４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上述の通り特許文献１の装置では空気流を利用して減圧空間を生成している。したがって、原料は霧化微小粒子のみならず大量の空気流に曝露される。このため抽出された成分が空気によって変質する可能性がある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
［１］（ａ）抽出剤の蒸気と前記蒸気が液体に相変化してなるドレンとを含むとともに気体として振る舞う流体を保持可能な閉環系と、
（ｂ）前記流体を前記閉環系内で循環させる被動機と、
（ｃ）前記閉環系内に設けられるとともに前記流体が通り抜ける原料容器と、
（ｄ）前記閉環系内に前記抽出剤の標準沸点以下の抽出温度の前記蒸気を供給する供給装置と、
（ｅ）前記閉環系内から少なくとも前記蒸気以外の気体を排出する排出装置と、
（ｆ）前記閉環系内の圧力を監視することで、少なくとも前記閉環系内の圧力が前記抽出温度における前記抽出剤の平衡蒸気圧以下となるまで前記排出装置に対して前記気体の排出を行わせる制御装置と、
（ｇ）前記流体を密度で選り分けることで前記流体から密度の大きいドレンを分離することにより抽出液を収集するとともに、密度の小さいドレン及び蒸気を含む残部を前記閉環系に戻す分配装置と、
を備える抽出液の製造装置。
【０００８】
［２］  前記分配装置はサイクロンセパレーターを有し、
前記サイクロンセパレーターが前記流体を密度で選り分ける、
［１］の製造装置。
【０００９】
［３］  前記制御装置は、前記閉環系内の圧力が前記抽出剤の飽和蒸気圧と等しくなった場合に前記排出装置による前記気体の排出を弱める又は止める、
［１］又は［２］の製造装置。
【００１０】
［４］  前記供給装置は、液相の抽出剤を加熱するヒーターを備え、
前記制御装置は、前記流体の温度を監視するとともに、前記流体の温度が少なくとも前記抽出温度に達するまで前記ヒーターに前記液相の抽出剤を加熱させる、
［１］〜［３］のいずれかの製造装置。
【００１１】
［５］  前記供給装置は、前記閉環系の一部を成すポットをさらに備え、
前記原料容器は前記ポット内に配置され
前記ポット内の空間が蒸気溜りとして構成されるとともに前記原料容器を取り囲むことで、前記原料容器が外界から離されており、
前記ポットは前記液相の前記抽出剤の貯留部をさらに備え、
前記ヒーターは前記貯留部内に設けられ、
前記抽出剤は前記蒸気溜り内に放出される、
［４］の製造装置。
【００１２】
［１］〜［５］のいずれかの製造装置を用いて抽出液を製造する方法であって、
（ａ）前記原料容器に原料の設置された状態で前記蒸気以外の気体が充満した前記閉環系を気密化し、
（ｂ）前記供給装置によって前記蒸気を前記閉環系内に供給する間に、前記閉環系内から少なくとも前記蒸気以外の気体を排出するとともに、前記被動機によって前記閉環系内で前記流体を循環させることで、前記閉環系内の気体を前記蒸気で置換し、
（ｃ）前記制御装置及び前記排出装置によって、前記気体の排出を行わせることで、前記閉環系内が前記蒸気で充満した状態を維持し、
（ｄ）前記抽出温度を有する前記流体を前記原料に接触させることで前記原料中の成分を前記原料から取り出し、
（ｅ）前記分配装置により、前記流体を密度で選り分けることで前記流体から密度の大きいドレンを分離することにより抽出液を収集するとともに、密度の小さいドレン及び蒸気を含む残部を前記閉環系に戻すことにより前記残部を再び前記閉環系内で循環させる、
方法。
【００１３】
所定時間経過ごとに段階的に前記抽出温度を高め、
前記抽出温度ごとに前記抽出液を個別に収集する、
［６］の方法。
【００１４】
前記抽出剤は水であり、
前記蒸気は水蒸気であり、
前記抽出液は芳香成分を含有する、
［６］又は［７］の方法。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の製造装置では、蒸気が充満している環境下で原料から成分を抽出するため、抽出された成分が空気によって変質することを抑制できる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】背景技術の製造装置のブロック図
【図２】実施形態の製造装置のブロック図
【図３】実施例の製造装置の模式図１
【図４】比較例のエキス抽出装置のブロック図
【図５】実施例の製造装置の模式図２
【図６】ガスクロマトグラフィーの分析結果１
【図７】ガスクロマトグラフィーの分析結果２
【図８】ガスクロマトグラフィーの分析結果３
【図９】比較例の抽出装置の模式図
【図１０】実施例の製造装置の模式図３
【発明を実施するための形態】
【００１７】
［１．抽出液の製造装置］
【００１８】
図２のブロック図を参照しつつ本実施形態の製造装置の構成を説明する。図２には抽出液の製造装置３０が示されている。製造装置３０は閉環系１０を備える。閉環系１０は気体として振る舞う流体を保持可能な構造を有する。閉環系１０は供給装置１１を初めとする各装置が経路２１、２２、２４及び２５で連結されることで形成される。
【００１９】
本明細書において、「流体」とは特に気体として振る舞う流体である。流体は気相を主たる構成要素としている。流体には、液相がいくらか混入している。液相は例えばミスト状になって気相の振る舞いを強く害することはない。言い換えれば液相と気相とは共存している。液相と気相とは同一の抽出剤からなることが好ましい。抽出剤については後述する。
【００２０】
製造装置３０は閉環系１０に設けられた被動機１５を備える。被動機１５は図中の矢印の方向に流体を閉環系１０内で循環させる。被動機１５は閉環系１０の一部を成している。
【００２１】
本明細書において「被動機」は機械エネルギーを流体エネルギーに変換する機械である。「被動機」の例は送風機である。送風機の例はファン及びブロワである。ファンは送風機のうち圧力比１．１以下のものを指す。ブロワは送風機のうち圧力比１．１−２程度のものを指す。「被動機」の他の例はポンプである。
【００２２】
図２に示す製造装置３０は供給装置１１及び経路２１を備える。経路２１は供給装置１１に接続する。供給装置１１は経路２１に流体を送り出す。供給装置１１は閉環系１０の一部を成している。
【００２３】
図２に示す供給装置１１は閉環系１０内に抽出剤の蒸気を供給する。供給装置１１内で蒸気は流体に混ぜ合わされる。循環する流体はかかる蒸気と蒸気に由来するドレンを含むものとなる。蒸気は気体である。本明細書でいう「蒸気」は抽出剤の気相であり、いわゆるミストやドレンなどの液相のものではない。
【００２４】
図２に示す供給装置１１は抽出剤の液相を積極的に供給するものではない。しかしながら蒸気を供給するという供給装置１１の特性上、不可避的に供給される液相が蒸気に交じっていることは本発明の範囲から除外されない。
【００２５】
本明細書において「ドレン」とは気体である蒸気が液体に相変化した姿である。ドレンは、もともと液相であった抽出剤が気相から再凝縮して液相に戻った姿である。閉環系内においてドレンは再び蒸発して液相に戻る場合がある。ドレンには抽出剤の分子がクラスター化しているものが含まれる。ドレンは閉環系内の流体中において気体のように振る舞っていてもよい。ドレンは閉環系内の流体中において粒子の集合であるミストとして振る舞っていてもよい。
【００２６】
本明細書において「抽出剤」は標準状態で気液平衡となる物質である。本明細書において「気液平衡」とは、液体から気体になる蒸発、気化反応と、気体から液体になる凝縮、液化反応の速度が等しくなり、結果、液体と気体の量が変化しなくなっているように見える状態のことである。
【００２７】
上記を言い換えれば抽出剤の飽和蒸気圧は温度２５℃で標準気圧（１０１．３２５ｋＰａ）未満である。また抽出剤は温度２５℃、標準気圧未満の環境下で凝固しない。抽出剤の標準沸点（Normal Boiling Point）とは標準気圧における沸点である。
【００２８】
抽出剤の例は水、エタノール、メタノール、１，３−ブチレングリコール（ＢＧ）、１−ブタノール、ヘキサン及び酢酸エチルである。好ましい抽出剤は水である。抽出剤はこれらの単体でもよく混合物でもよい。抽出剤は原料から成分を取り出すための媒体となる。抽出剤に添加剤を加えてもよい。添加剤は原料から取り出された成分に対して作用するものでも、成分を保護するものでもよい。
【００２９】
特に言及の無い限り本明細書において「成分」には原料に含有されている物質及び原料から取り出された物質が含まれる。抽出液を製造する過程においてこれら物質の化学構造が変化して生じた新たな物質は成分に含まれる。抽出液を製造した後において原料から取り出された物質の化学構造が抽出液中で自発的に変化して生じた新たな物質は成分に含まれる。本明細書において「抽出液」とはいわゆる（有効）成分を含有するにいたった産物である。例えば特有の（有効）成分を含んでいない蒸留水や精製水などは本明細書における抽出液ではない。これらはむしろ抽出剤や抽出溶媒として利用し得るものの例である。
【００３０】
成分の中には有効成分も含まれる場合がある。本明細書において「有効成分」とは生理活性を有する物質をいう。成分の中には生理活性が微弱である、又は生理活性が確認できない物質が含まれていてもよい。例えば香りは発するが、特定の生理活性を有するか不明な物質は成分の一種である。成分とはこれらの物質の集合を言う場合がある。
【００３１】
抽出液を製造した後には原料中に成分が残っていなくてもよいし、残っていてもよい。抽出液を製造した後に、成分は抽出液に含有されることが好ましい。成分は親水性でも親油性でもよい。成分は抽出液中において溶けていてもよく、分散していてもよい。
【００３２】
図２に示す供給装置１１の供給する抽出剤の蒸気の温度は所定の抽出温度であることが好ましい。抽出温度とは原料容器１２に配置される原料５０ａから成分を抽出するために設定される温度である。抽出温度は抽出剤の標準沸点以下であることが好ましい。抽出温度は抽出剤の標準沸点以上でもよい。抽出剤が水である場合、抽出温度は１０℃以上１４０℃以下であることが好ましい。抽出温度は２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、１００、１１０、１２０、１３０℃のいずれかとしてもよい。
【００３３】
図２に示す供給装置１１は抽出温度以下の温度の蒸気を供給してもよい。係る蒸気を閉環系１０内で加熱することで、その温度を抽出温度としてもよい。供給装置１１は抽出温度以上の温度の蒸気を供給してもよい。係る蒸気を閉環系１０内で冷却することで、その温度を抽出温度としてもよい。
【００３４】
図２に示す製造装置３０は原料容器１２及び経路２２を備える。原料容器１２は閉環系内に設けられる。経路２１及び２２は原料容器１２に接続する。流体は供給装置１１から経路２１を経由して原料容器１２に流れる。流体は原料容器１２中を通り抜ける。原料容器１２は経路２２に流体を送り出す。原料容器１２は閉環系１０の一部を成している。閉環系１０には原料容器１２を迂回する他の経路が設けられていないことが好ましい。
【００３５】
図２に示す製造装置３０は分配装置１３並びに及び経路２３及び２４を備える。経路２３及び２４は分配装置１３に接続する。流体は原料容器１２から経路２２を経由して分配装置１３に流れる。分配装置１３は閉環系１０の一部を成している。
【００３６】
図２に示す分配装置１３は流体をその密度を基準にして選り分ける。本明細書においてドレンの「密度」とは「ドレン」を構成する液相の粒子の大きさに依拠する。抽出剤のみからなるドレンであれば各ドレン粒子の間に液体としての密度に差はない。一方で選り分けられる前の流体において密度の大きいドレンも小さいドレンも流体中に偏りなく散らばっていると考えられる。
【００３７】
本明細書において「密度」とはあたかも気体として振る舞うドレンの粒子の有するいわゆる気体としての密度を表す。ドレンは粒度分布を有する。相対的に粒度の大きいドレンは密度も大きく、相対的に粒度の小さいドレンは密度も小さいと考えてもよい。
【００３８】
図２に示すように分配装置１３は流体をドレン１９ａ（大きなサークル）とドレン１９ｂ（小さなサークル）及び蒸気（ドット）とに選り分ける。ドレン１９ａは相対的に密度の大きいドレン又はその集合である。ドレン１９ｂは相対的に密度の小さいドレン又はその集合である。分配装置１３内で選り分けられたドレン１９ｂは蒸気と混じり合っている。なお図は、分配装置１３の機能を模式的に表したものであり、物理化学的に正確な状態を表すとは限らない。
【００３９】
分配装置１３の一例はサイクロンセパレーターである。分配装置１３の他の例はスペーサーカラム(spacer column)、衝突分配装置、バッフルプレート(baffle plates)、充填層コレクター(packed bed collector)、ワイヤーメッシュコレクター(wire mesh collector)である。スペーサーカラムとは、蒸気−液体混合物が垂直に上方に流れる、長い垂直のチューブ又はパイプをいう。
【００４０】
図２に示す分配装置１３は流体からドレン１９ａを分離する。分配装置１３は経路２３にドレン１９ａを送り出す。これにより分配装置１３はドレン１９ａを抽出液２０として収集する。
【００４１】
図２に示す製造装置３０は収集容器１４を備える。経路２３は収集容器１４に接続する。ドレン１９ａすなわち抽出液は分配装置１３から経路２３を経由して収集容器１４に流れる。収集容器１４は収集された抽出液２０を貯蔵する。収集容器１４は分配装置１３に対して着脱自在に取り付けることのできる容器でもよい。
【００４２】
図２に示す分配装置１３により流体からドレン１９ａが分離されることで残部が得られる。残部にはドレン１９ｂ及び蒸気が含まれる。残部は閉環系１０に戻される。分配装置１３は残部を流体として経路２４に送り出す。
【００４３】
図２に示す製造装置３０は経路２５を備える。経路２４及び２５は被動機１５に接続する。流体は分配装置１３から経路２４を経由して被動機１５に流れる。経路２５は供給装置１１に接続する。被動機１５は流体に勢いをつけつつ経路２５に流体を送り出す。流体は被動機１５から経路２５を経由して供給装置１１に送られる。以上により閉環系１０内を流体が循環する。
【００４４】
図２に示す被動機１５は供給装置１１から蒸気が供給される箇所の下流であるとともに原料容器１２の設けられた箇所の上流である箇所に、設けられていることが好ましい。
【００４５】
図２に示す製造装置３０は排出装置１８を備える。排出装置１８は閉環系１０に接続する。例えば排出装置１８は経路２１に接続する。排出装置１８は他の経路に接続してもよい。後述する実施例において排出装置１８は供給装置１１に接続する。排出装置１８は閉環系１０内から蒸気以外の気体を排出するために設けられている。排出装置１８は閉環系１０内から少なくとも蒸気以外の気体を排出する。
【００４６】
一例において蒸気以外の気体とは空気である。一例において空気とは、閉環系に対して蒸気を供給する前から閉環系に存在していた空気、又は閉環系の外側から閉環系内に進入した空気である。
【００４７】
図２に示す製造装置３０は制御装置４０を備える。制御装置４０は例えばコンピューターからなる。好ましくは、制御装置４０は排出装置１８と有線又は無線で接続されている。好ましくは、制御装置４０は排出装置１８に信号を送ることで排出装置１８を制御する。
【００４８】
図２に示す制御装置４０は閉環系１０内の圧力を監視する。制御装置４０は抽出温度における抽出剤の平衡蒸気圧を取得する、又はあらかじめ記憶している。本明細書において「平衡蒸気圧」とは一定の温度において液相と平衡にある蒸気相の圧力である。制御装置４０は閉環系１０内の圧力が少なくとも抽出温度における抽出剤の平衡蒸気圧以下となるまで排出装置１８に対して気体の排出を行わせる。
【００４９】
図２に示す制御装置４０は、閉環系１０内の圧力が抽出剤の飽和蒸気圧と等しくなった場合に排出装置１８による気体の排出を弱める又は止めることが好ましい。「飽和蒸気圧」とはある温度において、抽出剤の蒸気がその抽出剤の純粋な液相と平衡な状態にある時の蒸気圧である。「飽和蒸気」とはその圧力における沸点に等しい温度の蒸気である。流体は抽出温度における抽出剤の飽和蒸気を含有することが好ましい。
【００５０】
図２に示す制御装置４０は閉環系１０内の圧力と温度を制御する。製造装置３０は３０℃程度の低温でも水蒸気による成分の抽出が可能である。製造装置３０は減圧環境に置かれた原料の内部に対して低温蒸気を行き渡らせる。製造装置３０では熱による成分の変質や原料の組織の破壊が起きにくい。したがって、目的とする成分を熱変性させることなく抽出可能であり、さらに、植物組織の破壊によって溶出する不必要な成分も最小限におさえることができる。さらに、連続的に抽出が出来る。連続的に抽出する際は、閉環系１０内を環流する流体の温度を段階的に昇温させることが出来る。したがって抽出液内には独特の組成を有する抽出物が含まれている可能性が高い。
【００５１】
図２に示す製造装置３０の作動中において閉環系１０は気密保持される。ここで気密保持とは特に閉環系１０外から気体が、一例として空気が閉環系１０内に進入しないことを特にいう。製造装置３０に排出装置１８や分配装置１３が設けられていることから分かるように、気密保持は閉環系１０において必ずしも完全な気密が保たれていることを意味しない。また、低温で抽出を行う場合は、閉環系１０内の圧力は高くないため、閉環系１０の気密を保つための大掛かりな装置は不要である。
【００５２】
［２．抽出液の製造方法］
【００５３】
図２を参照しつつ、さらに本実施形態の製造装置を用いた本実施形態の抽出の方法を説明する。本実施形態の抽出の方法により抽出液中に有効成分が抽出される。以下、抽出液のうち特に原料から受け取った芳香成分を有するものを芳香抽出液という場合がある。まず原料容器１２内に原料５０ａを設置する。係る状態で抽出剤の蒸気以外の気体が充満した閉環系１０を気密化する。
【００５４】
本明細書において「原料」には動物、植物、及び菌類を含むあらゆる生物に由来する原料が含まれる。生物には天然のもの又は人工的に成育されたものが含まれる。原料は生体であってもよく、生体でなくてもよい。原料は生物のボディの一部でもよい。成分は原料である生物の細胞内に含まれていてもよく、細胞内に含まれていなくてもよい。原料は生物の分泌物でもよい。原料には予め下処理をしてもよく、していなくてもよい。原料は予め破砕してもよく、破砕していなくてもよい。
【００５５】
原料は植物のボディが好ましい。植物のボディは生でもよく、乾燥していてもよく、発酵していてもよい。植物のボディは予め洗浄してもよい。植物の葉、茎、根、花、種子、樹皮、及びその他の器官はいずれも原料として利用できる植物のボディである。植物は食用のものでも、非食用のものでもよい。植物はハーブもよい。植物は香料生産に適したものでもよい。植物は生薬でもよい。
【００５６】
次に図２に示す供給装置１１によって蒸気を閉環系１０内に供給する。蒸気を供給する間に閉環系１０内から少なくとも蒸気以外の気体を排出する。排出は排出装置１８によって行ってもよい。蒸気を供給するとともに気体を排出する間に被動機１５によって閉環系１０内で流体を循環させる。これにより閉環系１０内の気体を蒸気で置換する。
【００５７】
さらに図２に示す制御装置４０及び排出装置１８によって気体の排出を持続的に行わせる。排出される気体としては例えば、閉環系１０と大気環境との境界を通り抜けて閉環系内に新たに進入した空気などが当てはまる。持続的な気体の排出により、閉環系１０内が蒸気で充満した状態を維持する。
【００５８】
図２に示す原料５０ａは充満した蒸気に対して連続的に暴露される。気相又は液相の抽出剤が原料５０ａに接触する。抽出温度を有する流体を原料５０ａに接触させる。これにより原料５０ａ中の成分を取り出す。成分を原料５０ａから取り出す際に、成分は抽出剤に溶かし込まれる。
【００５９】
抽出剤が気相であるか液相であるかは限定されない。また抽出剤の温度によって気相に取り込まれる成分の割合及び液相に取り込まれる成分の割合が異なっていてもよい。かかる抽出剤は成分とともに分配装置にて抽出される。
【００６０】
図２に示す分配装置１３により、流体を密度で選り分ける。流体から密度の大きいドレン１９ａを分離することにより抽出液２０を収集する。さらに密度の小さいドレン１９ｂ及び蒸気を含む残部を閉環系１０に戻す。これにより残部を再び閉環系１０内で循環させる。
【００６１】
図２に示す製造装置３０を用いる場合、抽出剤として水を用いてもよい。水を用いた場合、原料が曝露される蒸気は水蒸気である。得られる抽出液２０は芳香抽出液である。
【００６２】
［３．作用及び効果］
【００６３】
図２を参照しつつ、本実施形態の製造装置及び製造方法のもたらす作用及び効果を以下に述べる。係る記載は本発明の範囲を限定するものではない。
【００６４】
図２に示す製造装置３０では、閉環系１０内に蒸気が充満している環境下で原料５０ａから成分を抽出する。このため、抽出された成分が空気によって変質することを抑制できる。
【００６５】
図２に示す製造装置３０では、密度の重いドレンから選り分けられた残部を再び閉環系１０内で循環させる。このため製造装置３０の作動中において、供給装置１１が抽出液２０として閉環系１０内から取り出された抽出剤に相当する分量の蒸気を補充するだけでよい。
【００６６】
製造装置３０では、密度の大きいドレンを選択的に集めて液体を得る。好適な条件下において密度の大きいドレンには豊かな成分が溶け込んでいる。したがって成分の豊かな抽出液２０が得られる。残部として閉環系１０内に戻された蒸気は再び原料５０ａからの成分の抽出に用いられる。
【００６７】
［４．変形例］
【００６８】
なお、本発明は上記実施の形態に限られたものではなく、趣旨を逸脱しない範囲で適宜変更することが可能である。
【００６９】
例えば図２に示す製造装置３０は、閉環系１０内に設けられた供給装置１１の代わりに供給装置１７を有していてもよい。供給装置１７は閉環系１０の環を構成していない。供給装置１７は閉環系１０の外部に位置する。供給装置１７は例えば管路を通じて経路２１の中央に接続する。供給装置１７は経路２１に蒸気を送り込む。供給装置１７と閉環系１０とが接続する部分で蒸気は流体に混ぜ合わされる。この蒸気は水蒸気でもよく、水以外の他の抽出剤の蒸気でもよい。
【００７０】
図２において、抽出液２０の製造の際は所定時間経過ごとに段階的に抽出温度を高めてもよい。また抽出温度ごとに抽出液２０を個別に収集してもよい。例えば経路２３に活栓を設けておくとともに、収集容器１４を経路２３に対して着脱自在にしておいてもよい。所定時間経過ごとに活栓を閉じるとともに製造装置３０から収集容器１４を取り外すことで各抽出温度における抽出液２０を回収できる。すなわち好ましい抽出温度ごとに、あるいは抽出の経過時間帯ごとに区分して容器を着脱／交換してもよい。これにより好ましい抽出温度ごとの、あるいは抽出の経過時間帯ごとの画分を異なる容器に分取することが可能となる。
【００７１】
排出装置１８の作動前において、閉環系１０内は通常空気で満たされている。変形例において、閉環系１０内を予め不活性ガスで満たしてもよい。不活性ガスは窒素でも良い。不活性ガスを用いることは抽出対象の有効成分やその他の成分、あるいはこれらを含む抽出液２０の酸化を防止することに役立つ。
【実施例】
【００７２】
［５．製造装置の設計］
【００７３】
図３の模式図を参照しつつ製造装置３０の一例を説明する。図面についての留意点は以下の通りである。図２に示した収集容器１４及び経路２３は図３に表された製造装置３０中では省略されている。図２に示した経路２１は供給装置１１の内部空間（蒸気溜り４７）と原料容器１２の内部空間との間の境目にある連通部分として図３中では描かれている。
【００７４】
図３に示す供給装置１１は、閉環系の一部を成すポット４３を備える。原料容器１２はポット４３内に配置される。ポット４３の上部に開口と蓋とを設ける。開口を通じて原料容器１２内に原料を送る。開口を通じてポット４３内に抽出剤４５を入れる。蓋で開口を閉じる。開口を通じて後述する受け皿５１に溜まった液体を取り出す。
【００７５】
図３に示すポット４３内の空間の底部は液相の抽出剤４５を貯留するための貯留部４６として利用される。ポット４３の底面には排液口４８を設ける。原料５０ａ〜ｃからの成分の抽出が終わった後は、余った抽出剤４５を排液口４８より排出する。
【００７６】
図３に示すポット４３内の空間の上部は蒸気溜り４７として利用される。蒸気溜り４７は原料容器１２を取り囲む。蒸気溜り４７によって原料容器１２は外界、すなわちポット４３の外から離されている。原料容器１２内の流体はポット４３外の熱又は冷気の影響を受けにくい。原料からの成分の取り出しは安定した抽出温度下で行うことが出来る。
【００７７】
図３において端部２８Ａを端部２９Ａに、端部２８Ｂを端部２９Ｂにそれぞれ接続することで閉環系が形成される。これらの端部については後述する。蒸気溜り４７は閉環系の一部を成している。蒸気となった抽出剤は蒸気溜り４７から順に、経路２１、原料容器１２、経路２２、分配装置１３、経路２４、被動機１５及び経路２５の順で閉環系を巡り、蒸気溜り４７に戻る。
【００７８】
図３に示す供給装置１１はヒーター４４ａを備える。ヒーター４４ａは貯留部４６内に位置する。ヒーター４４ａはネットワーク４１を通じて制御装置４０と接続する。液相の抽出剤４５はヒーター４４ａで加熱されることで蒸気となる。蒸気となった抽出剤は蒸気溜り４７に向かって放出される。
【００７９】
供給装置１１はさらに冷却器４４ｂを備える。冷却器４４ｂは貯留部４６内に位置する。ヒーター４４ａ及び冷却器４４ｂはネットワーク４１を通じて制御装置４０と接続する。
【００８０】
図３に示す製造装置３０は連成計３４、圧力センサ３５及び温度センサ３６を備える。これらの機器は管路を通じて蒸気溜り４７と接続している。連成計３４は蒸気溜り４７中の気圧を表示する。蒸気溜り４７中の気圧は製造装置３０の動作中において一気圧以下であることが好ましい。
【００８１】
圧力センサ３５は蒸気溜り４７中の流体の圧力を検知する。圧力センサ３５はネットワーク４１を通じて流体の圧力の情報を制御装置４０に送る。温度センサ３６は蒸気溜り４７中の流体の温度を検知する。温度センサ３６はネットワーク４１を通じて流体の温度の情報を制御装置４０に送る。
【００８２】
図３に示すネットワーク４１は有線でも無線でもよい。制御装置４０と各機器との間の接続路はネットワーク４１として模式的に描かれている。係る接続路の一部又は全部は各々互いに独立していてもよい。
【００８３】
図３に示す排出装置１８は気液分離器３８と真空ポンプ３９とを備える。真空ポンプ３９は蒸気と蒸気以外の気体とを区別することなく閉環系から流体を吸引する。気液分離器３８は真空ポンプ３９及び閉環系との間に設けられる。本実施例において気液分離器３８は蒸気溜り４７に接続する。
【００８４】
図３に示す真空ポンプ３９が動作中は気液分離器３８が作動することでドレンやミストを回収する。これにより真空ポンプ３９にドレンやミストが進入することを防ぐ。このため排出装置１８は長時間安定して閉環系内の気体を排出することで閉環系内の減圧状態を維持することが容易になる。
【００８５】
図３に示す制御装置４０は閉環系内の流体の圧力を監視する。本実施例では制御装置４０は蒸気溜り４７に接続する圧力センサ３５及びネットワーク４１を通じて圧力を監視する。制御装置４０は蒸気溜り４７内の圧力が少なくとも抽出温度における抽出剤の平衡蒸気圧以下となるまで真空ポンプ３９に対して気体の排出を行わせる。
【００８６】
図３に示す制御装置４０は閉環系内の流体の温度を監視する。本実施例では制御装置４０は蒸気溜り４７に接続する温度センサ３６及びネットワーク４１を通じて温度を監視する。
【００８７】
図３において、流体の温度が所定の抽出温度よりも低ければ制御装置４０はヒーター４４ａを作動させる。ヒーター４４ａで液相の抽出剤４５を加熱する。加熱された抽出剤４５は高温の蒸気となって蒸気溜り４７内の流体に混ざり込む。このため流体の温度が上昇する。制御装置４０は閉環系内の流体の温度が上昇することで少なくとも所定の抽出温度に達するまでヒーター４４ａに加熱を行わせる。この間、制御装置４０は冷却器４４ｂの動作を停止させる。
【００８８】
図３に示す制御装置４０は貯留部４６内の液相の抽出剤４５の温度を監視してもよい。制御装置４０は、ヒーター４４ａに加熱を行わせる際の制御を、液相の抽出剤４５の温度の監視の結果を加味して行ってもよい。
【００８９】
図３において流体の温度が所定の抽出温度よりも低ければ制御装置４０は冷却器４４ｂを作動させる。冷却器４４ｂで液相の抽出剤４５を冷却する。冷却された抽出剤４５はなお蒸発を続けるが、抽出剤４５は低温の蒸気となって蒸気溜り４７内の流体に混ざり込む。このため流体の温度が低下する。制御装置４０は閉環系内の流体の温度が低下することで少なくとも所定の抽出温度に達するまで冷却器４４ｂに冷却を行わせる。この間、制御装置４０はヒーター４４ａの動作を停止させる。
【００９０】
図３に示す制御装置４０は貯留部４６内の液相の抽出剤４５の温度を監視してもよい。制御装置４０は、冷却器４４ｂに冷却を行わせる際の制御を、液相の抽出剤４５の温度の監視の結果を加味して行ってもよい。
【００９１】
図３に示すヒーター４４ａ及び冷却器４４ｂは一体型の温度調整機でもよい。供給装置１１中では他のヒーターがさらに蒸気溜り４７中の気相の抽出剤を加熱してもよい。供給装置１１中では他の冷却器がさらに蒸気溜り４７中の気相の抽出剤を冷却してもよい。
【００９２】
図３に示すように経路２１は原料容器１２の上部に設けられている。経路２１を通じて蒸気を含有する流体は原料容器１２に進入する。循環する流体の全量が原料容器１２を通り抜ける。原料容器には原料５０ａ〜ｃが詰められている。原料容器１２の底には受け皿５１が設けられている。原料から滲み出した液状の成分のうち循環する流体に混ざらない成分は受け皿５１に自然落下する。受け皿５１は自然落下した成分を収集する。
【００９３】
図３に示すように経路２２は原料容器１２の下部に接続する。経路２１の接続箇所よりも経路２２の接続箇所の方が受け皿５１に近い。経路２２は蒸気溜り４７を通過し、ポット４３の外に出る。経路２２には活栓２６Ａが設けられている。活栓２６Ａはポット４３の外にある。原料容器１２に接続していない側の経路２２の端部を端部２８Ａとする。
【００９４】
図３に示すように経路２５は蒸気溜り４７に接続する。経路２５には活栓２６Ｂが設けられている。活栓２６Ｂはポット４３の外にある。原料容器１２に接続していない側の経路２２の端部を端部２８Ａとする。
【００９５】
図３に示す抽出ユニット２７は分配装置１３、経路２４及び被動機１５を備える。抽出ユニット２７は端部２９Ａ及び２９Ｂを備える。端部２９Ａは分配装置１３側に位置する。端部２９Ｂは被動機１５側に位置する。
【００９６】
図３に示す端部２９Ａは端部２８Ａに対して着脱自在である。製造装置３０を作動させる際は端部２９Ａを端部２８Ａに取り付ける。この際、予め閉じておいた活栓２６Ａを開くことで原料容器１２内から流体を抽出ユニット２７内に導くことが出来る。必要に応じて端部２９Ａを端部２８Ａから取り外す。この際、活栓２６Ａを予め閉じておくことで原料容器１２内の流体が端部２８Ａから漏れることを防げる。
【００９７】
端部２９Ｂは端部２８Ｂに対して着脱自在である。製造装置３０を作動させる際は端部２９Ｂを端部２８Ｂに結合させる。この際、予め閉じておいた活栓２６Ｂを開くことで抽出ユニット２７内から蒸気溜り４７に流体を導くことが出来る。必要に応じて端部２９Ｂを端部２８Ｂから取り外す。この際、活栓２６Ｂを予め閉じておくことで蒸気溜り４７内の流体が端部２８Ｂから漏れることを防げる。
【００９８】
図３に示す分配装置１３はサイクロンセパレーター３１を有する。サイクロンセパレーター３１は流体を密度で選り分ける。サイクロンセパレーター３１は流体から密度の大きいドレンを分離する。サイクロンセパレーター３１は密度の小さいドレン１９ｂ及び蒸気を含む残部を閉環系１０に戻す。
【００９９】
図３に示す製造装置３０の備える閉環系を流れる流体には揮発成分が含まれている。係る揮発成分は原料５０ａ〜ｃに由来する。分配装置１３はさらに凝縮装置３２を有する。凝縮装置３２は、流体から密度の大きいドレンが分離されて生ずる残部を冷却することで流体中の揮発成分を凝縮により収集する。
【０１００】
［６．実験例］
【０１０１】
図５には本実験例で用いた製造装置６３が示されている。製造装置７０は上述した製造装置３０（図２）の特徴を有する。製造装置７０は分配装置１３に代えて分配装置６３を備える。分配装置６３はサイクロンセパレーター３１、凝縮装置３２及びバブリング装置３３を備える。これらは上流から下流に向かってこの順に並ぶことで。製造装置７０の閉環系の一部となっている。本実施例の態様は例示であり、分配装置６３中の各要素の順番は変更してもよい。図中では抽出剤４５を温めるためのヒーターなどは描写が省略されている。
【０１０２】
図５に示すように抽出剤４５として貯留部４６に精製水を注いだ。また原料として、いわゆるユーカリとして知られるタスマニアン・ブルーガム（Eucalyptus globulus）の葉を用いた。抽出温度は４５℃から５５℃まで５℃ずつ段階的に変化させた。
【０１０３】
図５に示すように、流体をサイクロンセパレーター３１、凝縮装置３２、バブリング装置３３に対してこの順で環流させた。凝縮装置３２はいわゆる冷却装置である。本実験例では凝縮装置３２は４℃で動作する、バブリング装置３３には予め精製水を貯えている。流体は被動機１５により供給装置１１に向かって吹き出される。流体の一部は原料容器１２内を通過する。流体は原料より成分を取り込んだ後、再び分配装置１３に向かう。流体の一部は貯留部４６内に液体として戻る。
【０１０４】
実際の操作としては、まず原料としてユーカリの葉１０〜３０ｇを原料容器１２内に配置する。本実験例では１０ｇの原料を配置した。４５℃から５５℃までの各温度別に芳香抽出液を得た。この際、４５℃→５０℃→５５℃と段階的に温度を上昇させた。各温度でそれぞれ３０分〜１時間抽出操作を行うことで時間帯ごとに個別の収集容器に抽出液を集める。本実験例では各温度帯において３０分の抽出時間を使用した。抽出自体は休むことなく連続的に行った。ここで閉環系内は３０分経過するたびに一気に５℃上昇し、次の３０分間は規定の温度を保ち続ける。
【０１０５】
図５においてサイクロンセパレーター３１で得られた抽出液内には抽出物１が含まれている。凝縮装置３２で得られた抽出液内には抽出物２が含まれている。バブリング装置３３で得られた抽出液内には抽出物３が含まれている。
【０１０６】
抽出物３を微量香気成分分析装置にて分析した。ツイスター（twister）と呼ばれる金属片に対して、抽出物３中の香り成分を３０分間吸着させた。このように香り成分をトラップしたツイスターを標本としてガスクロマトグラフィー（ＧＣ）分析を行った。分析の目的は、温度を変えながら連続抽出することによって、各温度帯で得られた抽出物３の成分比が互いに異なるかどうかを確かめることである。
【０１０７】
ユーカリの葉には１，８−シネオール（７０〜９０％）、リモネン（〜１０％）及びα−ピネン（１０〜２０％）といった主要香り成分が含まれている。１，８−シネオールやリモネンは爽やかな良い香りを発する。αーピネンはマツの香りに近い独特の香りを発する。
【０１０８】
図６は４５℃の温度帯の、図７は５０℃の温度帯の、図８は５５℃の温度帯の、ＧＣ分析の結果をそれぞれ表す。Ｃ１はユーカリの葉の主要香り成分を表す。Ｃ１は芳香性の高い部分である。Ｃ２は主要香り成分以外の成分を表す。抽出温度が５℃ずつ上がるにつれて徐々に抽出物３中の成分の構成比が変化した。習熟したテスターが香りを確認したところ各抽出部３は異なった香りを発していることが分かった。温度が上がるにつれて、Ｃ１は減少するとともに、Ｃ２が増加する。
【０１０９】
以上の実験結果は、本実験例で用いた製造装置が、香りの特徴の異なった抽出物を連続的に簡単に得るのに適することを示している。
【０１１０】
［７．比較例１］
【０１１１】
図４に示す抽出装置８０は非循環型の減圧水蒸気蒸留装置である。抽出装置８０では抽出容器８１中の原料５０ｄ、例えばコーヒー豆に対して、製造用スチーム供給系８５より新鮮な蒸気が連続的に供給される。原料５０ｄ中のエキスは無酸素又は低酸素濃度下で蒸気により抽出される。蒸気の大部分が凝縮器８２で凝縮されることで留分８８が貯留槽８３内に大量に得られる。貯留槽８３は真空ポンプ８４により減圧される。
【０１１２】
特許文献２には非循環型のエキス抽出装置が開示されている（特許文献２の要約）。このような非循環型の装置で蒸気を大量に用いた場合、留分中の原料由来成分の濃度は低下する可能性がある。蒸気の量を限定した場合、原料から抽出される成分の量は減少する可能性がある。
【０１１３】
これに対して上記実施例及び実験例では特段の操作をしない限り蒸気を凝縮させない。蒸気は再度系内を循環するので、蒸気又はドレンが再び原料と接触することで、さらに流体中の成分の濃度が高められる。上記実施例では循環と抽出と分離を長い時間かけて行うことで成分の豊かな抽出液が得られる。
【０１１４】
［８．比較例２］
【０１１５】
特許文献３の段落[0045]-[0047]は茶の香気成分を含んだ蒸気から液体混入物を分離するために、サイクロンセパレーターを含む液体混入物分離機を用いることが示されている。これにより蒸気中の液体混入物を低減することが出来る（段落[0035]）。
【０１１６】
これに対して上記実施例及び実験例ではサイクロンセパレーターを用いて、あえて液相を回収することで抽出液を得る。また一回の循環で成分が抽出液に取り込まれなかったとしても、成分は再度系内を循環するため特段の操作をしない限り系外に排出されることが無い。上記実施例では循環と抽出と分離を長い時間かけて行うことで成分の豊かな抽出液が得られる。
【０１１７】
［９．比較例３］
【０１１８】
図９には比較例としてソックスレー抽出器が示されている。ソックスレー抽出器は原料から成分を固液抽出するための装置である。ソックスレー抽出器の最下部のフラスコを加熱すると溶媒は蒸発する（Ｉ）。蒸発した溶媒は最上部の冷却管で凝結するとともに固体試料に向かって滴り落ちる（ＩＩ）。増えていく溶媒中に成分が溶かしこまれる（ＩＩＩ）。やがて溶媒が側管の高さに達する（ＩＶ）。サイフォンの原理により溶媒はフラスコに戻る（Ｖ）。このサイクルを繰り返すことで溶媒内の成分の濃度が高まる。
【０１１９】
図９に示すようにソックスレー抽出器では溶媒が大量に凝結してその流れによりサイフォンが稼働する。このため大量の溶媒を十分な熱量をもって加熱する必要がある。結果として原料や成分や溶媒の熱変性が起こりやすい。またソックスレー抽出器内では溶媒の蒸気によって圧力も高まるため原料の組織自体が破壊される。このため抽出液内の夾雑成分が増える。
【０１２０】
これに対して上記実施例では凝結した液体の流れは必須ではない。上記実施例では気体として振る舞う流体が抽出の役割を果たす。流体が循環する上でも、原料からの成分抽出においても抽出剤の凝結は必須ではない。抽出液はサイクロンセパレーター、凝縮装置、バブリング装置といったデバイスによって流体から収集される。上記実施例では熱変性を起こすほどの抽出剤の加熱を回避できる。また組織破壊を起こすほどの高圧の蒸気を用いることも回避できる。上記実施例の装置は、低温の抽出剤蒸気を用いないと得られない独自の組成の抽出液を得るのに適する。
【０１２１】
［１０．製造装置の他の使い方］
【０１２２】
図１０を用いて製造装置の他の使い方を説明する。図３に記載の製造装置３０の抽出ユニット２７を図１０に記載の注入ユニット５７に交換することで製造装置６０を得られる。注入ユニット５７もまた端部２８Ａ及び端部２８Ｂに対して着脱自在である。このように注入ユニット５７に切り替え接続することで、製造装置３０は容易に製造装置６０に転換できる。あるいは端部２８Ａ及び端部２８Ｂに三方活栓を設けることで、抽出ユニットと注入ユニットとを切り替えられるようにしてもよい。
【０１２３】
図１０に示す注入ユニット５７は注入器５３、経路５４及び被動機５５を備える。抽出ユニット２７は端部５９Ａ及び５９Ｂを備える。端部５９Ａは注入器５３側に位置する。端部５９Ｂは被動機５５側に位置する。被動機５５は注入器５３に向かって流体を押し出す。
【０１２４】
図１０に示す閉環系における流体の循環は上述の実施例とは逆になる。すなわち注入器から供給される注入剤は注入器５３から順に、経路２２、原料容器１２、経路２１、蒸気溜り４７、経路２５、被動機５５、及び経路５４の順で閉環系を巡り、注入器５３に戻る。
【０１２５】
図３に示す端部５９Ａは端部２８Ａに対して着脱自在である。製造装置３０を作動させる際は端部５９Ａを端部２８Ａに取り付ける。この際、予め閉じておいた活栓２６Ａを開くことで注入ユニットから注入剤を原料容器１２内に導くことが出来る。必要に応じて端部５９Ａを端部２８Ａから取り外す。この際、活栓２６Ａを予め閉じておくことで原料容器１２内の流体が端部２８Ａから漏れることを防げる。
【０１２６】
端部５９Ｂは端部２８Ｂに対して着脱自在である。製造装置３０を作動させる際は端部５９Ｂを端部２８Ｂに結合させる。この際、予め閉じておいた活栓２６Ｂを開くことで蒸気溜り４７内から注入ユニット内に流体を導くことが出来る。必要に応じて端部５９Ｂを端部２８Ｂから取り外す。この際、活栓２６Ｂを予め閉じておくことで蒸気溜り４７内の流体が端部２８Ｂから漏れることを防げる。
【０１２７】
図１０に示す製造装置６０は、次のように使用することが出来る。製造装置６０内に入れた原料５０ａ〜５０ｃに対して、製造装置６０内で処理を行いながら注入器５３から供給装置１１に対して徐々に抽出剤を注入する事が可能となる。この使用態様は植物などの抽出対象物が原料５０ａ〜５０ｃとして選ばれた場合に有効である。この使用態様により予め貯留部４６内に入れた抽出剤４５以外の抽出剤を供給装置１１内に注入可能である。
【０１２８】
図１０において、注入器５３に用いる抽出剤は原料５０ａ〜５０ｃから抽出したい成分の特性に合わせて選択してもよい。また製造装置６０では抽出温度・時間も自由に設定することができる。このため、非常に特異な抽出物が得られる。また、注入器５３より注入した抽出剤は必要に応じて直ぐに回収することも可能である。また注入器５３より抽出剤を注入しながら、原料５０ａ〜５０ｃから連続的に成分を抽出してもよい。
【符号の説明】
【０１２９】
１０  閉環系、１１  供給装置、１２  原料容器、１３  分配装置、１４  収集容器、１５  被動機、１７  供給装置、１８  排出装置、１９ａ  ドレン、１９ｂ  ドレン、２０  抽出液、２１  経路、２２  経路、２３  経路、２４  経路、２５  経路、２６Ａ  活栓、２６Ｂ  活栓、２７  抽出ユニット、２８Ａ  端部、２８Ｂ  端部、２９Ａ  端部、２９Ｂ  端部、３０  製造装置、３１  セパレーター、３２  凝縮装置、３４  連成計、３５  圧力センサ、３６  温度センサ、３８  気液分離器、３９  真空ポンプ、４０  制御装置、４１  ネットワーク、４３  ポット、４４ａ  ヒーター、４４ｂ  冷却器、４５  抽出剤、４６  貯留部、４７  蒸気溜り、４８  排液口、５０ａ  原料、５０ｂ  原料、５０ｃ  原料、５０ｄ  原料、５１  受け皿、５３  注入器、５４  経路、５５  被動機、５７  注入ユニット、５９Ａ  端部、５９Ｂ  端部、６０  製造装置、８０  抽出装置、８１  抽出容器、８２  凝縮器、８３  貯留槽、８４  真空ポンプ、８５  スチーム供給系、８８  留分、９０  循環経路、９１  発生タンク、９２  抽出装置、９３  凝縮装置、９４  貯蔵タンク、９５  送風機
【図１】
2019150825.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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