(57)【要約】【課題】電極の劣化を防止する。【解決手段】入射してくる光エネルギーを電気エネルギーに変換する太陽電池１と、原料キャリア４と接触する陽極２および陰極３を含み、太陽電池１からの出力を陽極２と陰極３の間に印加して、陽極２または陰極３に接触する原料キャリア４から合成物を生成する。そして、陽極２または陰極３の面積が、太陽電池１の受光面積より大きい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
光エネルギーを利用して、原料キャリアから合成物を生成する光エネルギー利用装置において、
入射してくる光エネルギーを電気エネルギーに変換する太陽電池と、
原料キャリアと接触する陽極および陰極を含み、太陽電池からの出力を陽極と陰極の間に印加して、陽極または陰極に接触する原料キャリアから合成物を生成する合成部と、
を有し、
陽極または陰極の面積が、太陽電池の受光面積より大きい、
光エネルギー利用装置。
【請求項２】
請求項１に記載の光エネルギー利用装置であって、
原料キャリアは、液状であり、合成物は液体または気体である、
光エネルギー利用装置。
【請求項３】
請求項１または２に記載の光エネルギー利用装置であって、
陽極または陰極の面積は、太陽電池の受光面積の２倍以上である、
光エネルギー利用装置。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１つに記載の光エネルギー利用装置であって、
太陽電池の受光面の法線方向に、陽極または陰極を複数配置する、
光エネルギー利用装置。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１つに記載の光エネルギー利用装置であって、
陽極と陰極との電極間距離は、２０ｃｍ以下である、
光エネルギー利用装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、太陽電池を用いて人工光合成を行うなどの光エネルギー利用装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
非特許文献１には、太陽電池を用いた人工光合成のシステムが記載されている。例えば、金電極（還元電極）、太陽電池に酸化コバルトを成膜した電極（酸化電極）を使用し、還元電極においてＣＯ２からＣＯを発生することが記載されている。また、電極表面での化学反応を行うための過電圧、電極表面から反応物質が拡散するための過電圧、セルおよび電解液の構成によって決められる溶液の抵抗過電圧により、太陽電池の電流を光合成反応へ十分利用できないことも示されている。
【０００３】
特許文献１には、人工光合成モジュールを複数配置するシステムが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】再公表特許公報ＷＯ２０１６／０５２００２号公報
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】東芝レビュー  Ｖｏｌ．７１  Ｎｏ．５  （２０１６）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
非特許文献１に記載された過電圧に対処するために、太陽電池自体の電圧を大きくすることが考えられる。これによって、反応が進むが、太陽電池からの電流をＣＯ生成に使い果たすことはできない。
【０００７】
特許文献１に記載された人工光合成システムでは、太陽光の入射方向に人工光合成モジュールを重ねた場合、太陽光の入射面の反対側の人工光合成モジュールへの太陽光入射量が減る。このため、この部分での合成物の生成量が極端に低下する問題点がある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、光エネルギーを利用して、原料キャリアから合成物を生成する光エネルギー利用装置において、入射してくる光エネルギーを電気エネルギーに変換する太陽電池と、原料キャリアと接触する陽極および陰極を含み、太陽電池からの出力を陽極と陰極の間に印加して、陽極または陰極に接触する原料キャリアから合成物を生成する合成部と、を有し、陽極または陰極の面積が、太陽電池の受光面積より大きいことを特徴とする。
【０００９】
また、原料キャリアは、液状であり、合成物は液体または気体であることが好適である。
【００１０】
また、陽極または陰極の面積は、太陽電池の受光面積の２倍以上であることが好適である。
【００１１】
また、太陽電池の受光面の法線方向に、陽極または陰極を複数配置することが好適である。
【００１２】
また、陽極と陰極との電極間距離は、２０ｃｍ以下であることが好適である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、光エネルギー利用装置の性能低下を抑制できる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】実施形態１に係る光エネルギー利用装置の構成を示す模式図である。
【図２】比較例に係る光エネルギー利用装置の構成を示す模式図である。
【図３】実施形態１と比較例の合成反応の経時変化を示す図である。
【図４】実施形態２に係る光エネルギー利用装置の構成を示す模式図である。
【図５】実施形態３に係る光エネルギー利用装置の構成を示す模式図である。
【図６】実施形態４に係る光エネルギー利用装置の構成を示す模式図である。
【図７】実施形態５に係る光エネルギー利用装置の構成を示す模式図である。
【図８】実施形態６に係る光エネルギー利用装置の構成を示す模式図である。
【図９】実施形態７に係る光エネルギー利用装置の構成を示す模式図である。
【図１０】実施形態８に係る光エネルギー利用装置の構成を示す模式図である
【図１１】電極間距離の影響を調べるための実験装置の構成を示す図である。
【図１２】電極間距離と電流密度の関係を示す図である。
【図１３】実施形態９に係る光エネルギー利用装置の構成を示す模式図である。
【図１４】電流を一定に維持した場合の電圧の経時変化を示す図である。
【図１５】ファラデー効率の経時変化を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明の実施形態について、図面に基づいて説明する。なお、本発明は、ここに記載される実施形態に限定されるものではない。
【００１６】
「実施形態１」
実施形態１に係る光エネルギー利用装置の一例である人工光合成ユニットについて、図１を用いて説明する。この光合成ユニットは、炭酸ガスと水を原料として、陽極で酸素を、陰極でギ酸または一酸化酸素を生成する。
【００１７】
容器５は、例えば中空の直方体であり、上面と下面に開口５ａ，５ｂが形成されている。これら開口５ａ，５ｂは、一方を入口、他方を出口として、液状の原料キャリアを循環する。また、上方の開口５ａは、容器５内で発生した気体を容器５外に出すためにも利用される。なお、容器５内が合成部として機能する。
【００１８】
太陽電池１は、容器５の外側に配置されている。太陽電池１には、例えば結晶シリコン太陽電池を用いることができる。外側面が受光面であり、外部から太陽光（光エネルギー）が入射し、光エネルギーを電気エネルギーに変換し、電気エネルギーを出力する。太陽電池１は、複数の太陽電池セルをマトリクス配置し、複数個と直列接続するとともに、複数個並列接続することで、所望の電圧、電流を出力できるようにする。１つの太陽電池セルの出力電圧は０．５Ｖ程度であり、例えば４セル直列として、２Ｖ程度の出力を得る。あるいは、２Ｖ程度の出力を得ることができるアモルファスシリコン系タンデム太陽電池を用いることができる。
【００１９】
容器５内の太陽電池１側には陽極２が配置されている。陽極２には太陽電池１の＋出力（陽極）が接続されている。陽極２は複数枚の陽極ユニットをジグザグになるように構成してある。陽極２は、ガラス基板上に透明導電膜が配置され、その上に集電線とそのカバー層を設け、少なくとも透明導電膜上にイリジウム酸化物粒子が配置された構成からなっている。イリジウム酸化物粒子が酸化触媒として機能し、陽極２に接触する原料キャリア４の水から酸素を生成する。
【００２０】
容器５内には、陽極２に対しその法線方向に対向する位置（容器５の太陽電池１が配置される側面に対向する側面の内側面）に、陰極３が配置されている。
【００２１】
陰極３は、ガラス基板上に透明導電膜が配置され、その上に集電線とそのカバー層を設け、少なくとも透明導電膜上に、カーボン導電性接着剤により、ルテニウム錯体を含む分子を設けたカーボンクロスを接合した構成からなっている。ルテニウム錯体が還元触媒として機能し、陰極３に接触する原料キャリア４の二酸化炭素をもとにギ酸や一酸化炭素を合成物として生成する。ギ酸は液体（水に溶解した状態）であるが、一酸化炭素は一部水に溶解するが気体である。
【００２２】
容器５の中は、開口５ａ，５ｂを介し循環する原料キャリア４で満たされている。原料キャリア４には、炭酸ガスを溶存させた燐酸バッファ液を用いた。
【００２３】
このような構成において、太陽電池１から２Ｖ程度以上の電圧が陽極２、陰極３間に印加されることで、両電極において酸化還元反応が生起され、二酸化炭素をもとにギ酸や一酸化炭素が合成される。
【００２４】
ここで、陽極２の面積は太陽電池１の受光面積の２倍の面積に設定してある。すなわち、陽極２は、複数の陽極ユニットをジグザグに接続しているが、２枚のユニットの頂角が６０度に設定されて、陽極２の面積を投影面積の２倍にしている。一方、陰極３は、平板を用いており、その面積は太陽電池１の受光面積の同じ面積（陽極２の１／２）にしてある。
【００２５】
「比較例」
比較例の人工光合成ユニットを図２に示す。この例では、陽極２を１枚の平板の陽極ユニットから構成し、その面積を太陽電池１の受光面積と同じにした。それ以外は、実施形態１と同じである。
【００２６】
なお、図２においては、太陽電池１の陽極と陽極２の接続、太陽電池１の陰極と陰極３の配線について、図示を省略している。図４−１０においても、この配線については図示を省略する。
【００２７】
「性能試験」
実施形態１、比較例ともに、陽極２と陰極３の間の電圧が１．８Ｖになるように調節し、時間と電流の関係を測定した。その結果を図３に示す。
【００２８】
図３から明らかなように、実施形態１の方が、時間による電流低下が低く、ギ酸生成効率の劣化が抑制されていることが分かる。
【００２９】
これは、ここで示した人工光合成セルの場合、太陽電池１で発生する電流を太陽電池１の受光面と同じ面積の陽極２では電流密度が高く、酸化触媒であるイリジウム酸化物が劣化してしまうことが原因と考えられる。そして、陽極２の面積を大きくすることで陽極２の劣化を抑制できたと考えられる。
【００３０】
ここで、陽極２と、陰極３との距離は２０ｃｍを超えないことが好ましい。これは、電極間距離が大きくなるとプロトンの移動などが十分でなくなり、反応が十分行えなくなるからである。
【００３１】
人工光合成を行う光エネルギーシステムにおいては、電極の単位面積当たりの電流値に比例して単位面積当たりの合成物が生成できる。しかしながら、単位面積当たりの電流値がある値以上になると、陽極または／かつ陰極の性能が低下し、結果的に太陽エネルギー利用システムの性能が経時的に低下する。
【００３２】
本実施形態では、陽極または／かつ陰極での単位面積当たりの電流値が性能低下を起こすある一定以上にならないように、陽極または／かつ陰極性能の面積を増やすことで、太陽エネルギー利用システムの性能低下を抑止できる。
【００３３】
また、本実施形態の場合、陽極２の面積を太陽電池１の受光面積の２倍以上にすることで、十分な効果が得られた。
【００３４】
「その他の構成」
人工光合成ユニットは、太陽電池１で発生する電流を有効に使うことができるような形態であればよく、上述したように、陽極２の性能上、太陽電池１の受光面と同じ面積では電流密度が高すぎ、陽極２が劣化するのであれば、陽極２の面積を大きくすればよい。一方、陰極３の性能上、太陽電池１の受光面と同じ面積では陰極３陽極が劣化するのであれば、陰極３の面積を多くすればよい。さらに、陽極２と陰極３が共に、太陽電池受光面と同じ面積では劣化するのであれば、陽極２と陰極３の両方の面積を、太陽電池１の受光面よりも広くすればよい。陽極２、陰極３において、劣化するのは触媒であり、担持する触媒の種類によっても、劣化し易いかどうかは異なる。そこで、使用する触媒に合わせて、その電極面積を決定することが好適である。
【００３５】
酸化触媒、還元触媒については、各種のものが提案されており、上述のものに限定されるわけではない。
【００３６】
また、上述の例では、太陽電池１に近い位置に陽極２を配置したが、陽極２、陰極３の位置は反対でも構わない。陽極２と陰極３間の距離は、一定値の方が好ましいが、必ずしも一定でなくてもよい。さらに、容器５内に原料キャリアを循環する構成を採ったが、容器内に原料キャリアを貯留し、そこに人工光合成ユニットを浸漬する構成でもよい。
【００３７】
陽極２、陰極３を対向配置する構成を採ったが、陽極２、陰極３を背中合わせで接合する構成でもよい。
【００３８】
「実施形態２」
図４に、実施形態２の構成を示す。この例では、実施形態１のように、陽極２を折り曲げることなく、平板状のまま面積を大きくしている。従って、陽極２は、中央部が陰極３と対向しているが、周辺部は陽極２の法線方向において対向する位置に陰極３は、存在しない。しかし、周辺部分も、陽極２として機能することができ、陽極２の電流密度は面積が拡がったことに応じて小さくなる。
【００３９】
「実施形態３」
図５に、実施形態３の構成を示す。この例では、陽極２を複数配置している。すなわち、陽極２として、２枚の陽極２ａ，２ｂを有する。陽極２ａは容器５の太陽電池１が設けられる側面の内側に配置されており、面積は太陽電池１の受光面積と同じである。また、陽極２ａに対向する容器５の側面の内側には陰極３が配置されており、この面積も太陽電池１の受光面積と同じである。
【００４０】
そして、陽極２ａと、陰極３との間に陽極２ｂが配置されている。この陽極２ｂは、陽極２ａより面積が小さく設定されており、また陰極３よりは陽極２ａに近い位置に配置されている。加えて、陽極２ｂは、部分的に貫通孔が形成されており、陽極２ａで生成するプロトンなどが陰極３に到達しやすくなっている。陽極２ｂは、パンチングメタルのような形状としてもよいし、多数のスリットを形成するようなものとしてよい。陽極２ａ，２ｂは、太陽電池１の陽極に接続されている。また、陽極２ａと陽極２ｂとの間にも原料キャリア４が流通するようになっている。
【００４１】
従って、陽極２ａ，２ｂの両方が陽極２として機能し、結果陽極２の面積が大きくなる。この実施形態では、太陽電池１の法線方向に複数の陽極２ａ、２ｂが存在することで陽極２の面積が大きくなっている。
【００４２】
「実施形態４」
図６に、実施形態４の構成を示す。この例では、２枚の陽極２ａ，２ｂと、２枚の陰極３ａ，３ｂを有し、これらそれぞれの電極の面積は太陽電池１の受光面積と同じである。陽極２ａは容器５の太陽電池１が設けられる側面の内側に配置されている。また、陽極２ａから所定の間隔をおいて対向する容器５の内部の位置に陰極３ａが設けられ、陰極３ａの裏側には所定の間隔をおいて陽極２ｂが容器５の側面の内側に配置されている。このように、容器５内には、陽極２ａ、陰極３ａ、陽極２ｂ、陰極３ｂがこの順で配置されており、これらの電極間の３つ空間には原料キャリア４が流通できるようになっている。陰極３ａ、陽極２ｂはその両面が電極として機能し、３つの空間で酸化還元反応が生起される。このように、この例では、陽極２、陰極３の面積は、太陽電池１の受光面積の３倍に相当する。
【００４３】
「実施形態５」
図７に、実施形態５の構成を示す。この例では、容器５が３つの部屋に分割され、それぞれに陽極２と陰極３が対向配置されている。すなわち、太陽電池１の内側に第１の部屋が設けられここに陽極２ａ、陰極３ａが対向配置され、第２の部屋に陽極２ｂ、陰極３ｂが対向配置され、第３の部屋に陽極２ｃ、陰極３ｃが対向配置されている。そして、各部屋にそれぞれ開口５ａ，５ｂが設けられ、各部屋に原料キャリア４が流通する。この例では、陽極２、陰極３は片面のみが電極として機能し、その面積はそれぞれ太陽電池１の受光面積の３倍になっている。
【００４４】
「実施形態６」
図８に、実施形態６の構成を示す。この例では、容器５が、プロトン透過電解質膜８によって、陽極室６と、陰極室７に分割されている。そして、陽極室６には、開口５ａ，５ｂを介し、陽極用原料キャリア４ａが供給され、陰極室７には、開口５ａ，５ｂを介し、陰極用原料キャリア４ｂが供給される。この例において、陽極２の面積が太陽電池１の受光面積に比べ、３倍程度になっている。
【００４５】
なお、陽極２ｂは、陽極２ａから所定距離離れるとともに、プロトン透過電解質膜８から離れて配置されている。陽極２ｂは、部分的に貫通孔が形成されており、陽極２ａで生成するプロトンが、プロトン透過電解質膜８に到達しやすくなっている。そこで、陽極として作用するとともに、プロトン透過電解質膜８におけるプロトン透過を妨げない。
【００４６】
プロトン透過電解質膜８を設けることで、陽極室６と陰極室７との生成物を分離して得ることができる。
【００４７】
「実施形態７」
図９に、実施形態７の構成を示す。この例では、図７の実施形態６の構成に比べ、陰極室７に２枚の陰極３ａ，３ｂを配置している。すなわち、プロトン透過電解質膜８に近い陰極室７内に陰極３ａが配置され、陰極室の側壁内側に陰極３ｂが配置されている。陽極２ｂ、陰極３ａは部分的に貫通孔が形成されており、陽極２ａ，２ｂで生成するプロトンなどが陰極３ａ，３ｂに到達しやすくなっている。この構成によれば、陽極２、陰極３の両方の面積が太陽電池１の受光面積に比べ大きくなっている（それぞれ約３倍）。
【００４８】
「実施形態８」
図１０に、実施形態８の構成を示す。この例では、図８の実施形態７に比べ、陽極室６として、２つの陽極室６ａ，６ｂを設けている。すなわち、容器５内には、２枚のプロトン透過電解質膜８ａ，８ｂが設けられ、陽極室６ａ、陰極室７、陽極室６ｂに仕切られている。太陽電池１が設けられる側壁の内側に陽極室６ａが配置され、ここに陽極２ａ、２ｂが配置され、プロトン透過電解質膜８ａを介し隣接する陰極室７に陰極３ａ，３ｂが配置され、プロトン透過電解質膜８ｂを介し隣接する陽極室６ｂに陽極２ｃ，２ｄが配置されている。陽極２ｂ，２ｃは部分的に貫通孔が形成されており、陽極２ａ，２ｄで生成するプロトンなどが陰極３ａ，３ｂに到達しやすくなっている。そして、陽極室６ａ，６ｂには陽極用原料キャリア４ａが流通され、陰極室７には陰極用原料キャリア４ｂが流通される。
【００４９】
この構成においても、陽極室６ａ，６ｂにおいて酸化反応が生起され、陰極室７において還元反応が生起され、陰極室７において、一酸化炭素や、ギ酸などが得られる。
【００５０】
この例においても、陽極２、陰極３の両方の面積が太陽電池１の受光面積に比べ大きくなっている。
【００５１】
「電極間距離」
ここで、本実施形態の一形態では、太陽電池１からの電力を利用し、陽極２において原料キャリアの水から酸素ガスが発生し、陰極３において二酸化炭素からギ酸または一酸化炭素を発生する。
【００５２】
この反応について、電極間距離と電流密度の関係を求めた。図１１は、この実験に用いた装置の構成を示す図であり、容器１０内には、原料キャリア４として、二酸化炭素を溶解した電解液リン酸バッファを保持した。容器１０内の底部には、陰極３を固定した。そして、陰極３の上方に、陽極２を上下方向移動可能に配置した。すなわち、陽極２を移動することで電極間距離を任意に設定できる。
【００５３】
陽極２、陰極３には、ポテンショスタット１２を接続し、これによって陽極２、陰極３間の印加電圧を調整した。
【００５４】
ポテンショスタット１２を用いて一定電圧（２Ｖ）を陽極２、陰極３間に供給し、陽極２を移動することで電極間距離Ｌを変化させ、その際の電流密度をモニターした。
【００５５】
なお、陽極２には、ＦＴＯ（フッ素ドープ酸化スズ）基板上にＩｒＯｘ（酸化イリジウム）を塗布したものを用い、陰極３には、多孔質炭素上にとＲｕ錯体（ＲｕＣＰ）を担持したものを用いた。原料キャリア４には、電解液は濃度が０．４Ｍと０．８Ｍのリン酸バッファ液（０．４Ｍ／Ｌ  Ｋ２ＨＰＯ４＋ＫＨ２ＰＯ４、および０．８Ｍ／Ｌ  Ｋ２ＨＰＯ４＋ＫＨ２ＰＯ４）を用い、ギ酸の反応原料となるＣＯ２を電解液に供給するため、常時ＣＯ２ガスをバブリングした。
【００５６】
図１２に、電極間距離と電流密度の関係をプロットした。どちらの濃度のバッファ液においても電極間距離が短くなるほど電流密度値は上昇した。リン酸バッファ濃度０．４Ｍの場合は電極間距離が１ｃｍで３．６ｍＡ／ｃｍ２、２０ｃｍで１．９ｍＡ／ｃｍ２であった。従って、約１ｃｍから２０ｃｍに電極間距離が変化すると、電流密度は半減し、ギ酸の生成も同様に半減することになる。０．８Ｍの場合も同様の傾向である。ただし、０．８Ｍの方が、電流密度が高く、１ｃｍにおいて４．６ｍＡ／ｃｍ２、２０ｃｍにおいて２．５ｍＡ／ｃｍ２であった。
【００５７】
本実施形態の場合、電流密度が低すぎると、ギ酸の生成効率が低いため２ｍＡ／ｃｍ２以上の電流密度が適している。一方、電流密度が高すぎると電極材料の耐久性の問題があり、５ｍＡ／ｃｍ２以下の電流密度が適している。
【００５８】
「装置構成」
具体的な装置構成例を図１３に示す。容器５の位置側壁の外側には、太陽電池１が配置されている。この例においては、太陽電池１は、４つの太陽電池セル１ａ〜１ｄの直列接続で構成されている。各太陽電池セル１ａ〜１ｄには、結晶シリコン太陽電池が利用されている。４つの直列接続で２Ｖ程度の出力が得られる。なお、太陽電池セルは、４〜６個が好適である。
【００５９】
そして、この例では、陽極２、陰極３間の電極間距離を２０ｍｍに設定した。また、この装置では、陽極２、陰極３での電流密度が２ｍＡ／ｃｍ２に設定し、太陽電池１の受光面積は、陽極２、陰極３の面積に比べ小さくなっている。そして、上述の実験と同様にして、陽極２（水の酸化極で酸素ガスが発生）と、陰極３（ＣＯ２の還元極でギ酸を生成）の反応を生起させた。このように、電極間距離を２０ｍｍにすることで、小型、大型を問わず、高い電流密度、すなわち高効率のギ酸生成ができることが確認された。
【００６０】
図１４は、電流を一定にして電圧の経時変化をモニターした結果である。各電流値で電圧は安定しており、ギ酸が安定に生成されていることがわかる。なお、３０分毎に光照射を停止して電解液を採取したので、その際電流値が低下した。
【００６１】
また、図１５に、ギ酸のファラデー効率の経時変化を示す。ギ酸のファラデー効率は、電流密度が２ｍＡ／ｃｍ２において約８０％以上と高い値を示し、この装置では電流密度が大きくなることを防止しており、電極の劣化は少なかった。なお、本実施形態の場合、電極間距離が１ｃｍ以上２０ｃｍ以下で、電流密度が２〜５ｍＡ／ｃｍ２で動作することが好適である。
【００６２】
このように、光エネルギー利用装置における電流密度を適正な値に維持し、劣化が少なく高効率の人工光合成反応を起こすことができる。
【００６３】
陽極２で生成されたプロトン（Ｈ＋）が原料キャリア４（電解液）中を拡散し、陰極３で合成物となる。従って、陽極２−陰極３間のプロトン拡散が効率的に起こる電極間距離にすることで適正な電流密度を維持して、高い人工光合成反応効率を保つことができる。
【符号の説明】
【００６４】
１  太陽電池、２  陽極、３  陰極、４  原料キャリア、５  容器、６  陽極室、７  陰極室、８  プロトン透過電解質膜。
【図１】
2019065367.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
2019065367.tif 000011
【図１０】
2019065367.tif 000012
【図１１】
2019065367.tif 000013
【図１２】
2019065367.tif 000014
【図１３】
2019065367.tif 000015
【図１４】
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【図１５】
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