(57)【要約】      （修正有）【課題】熱処理温度を高くすることにより、歪みによるヒステリシス損失の増加及び透磁率の低下を抑え、低損失で直流重畳特性に優れた圧粉磁心の製造方法を提供する。【解決手段】シリコーンオリゴマー層形成工程では、軟磁性粉末にシリコーンオリゴマーを混合し、乾燥させる。シリコーンレジン層形成工程では、シリコーンオリゴマー層が形成された軟磁性粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させる。成形工程では、各工程を経た軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製し、熱処理工程で、当該成形体を６００℃以上で熱処理を行い、圧粉磁心を作製する。軟磁性粉末は、Ｆｅ−Ｓｉ合金であり、シリコーンオリゴマーの添加量が軟磁性粉末に対して０．１５〜３．５ｗｔ％であり、シリコーンオリゴマーの乾燥温度が１６０℃超３５０℃以下であり、シリコーンオリゴマーが、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーである。【選択図】図１
2019179919.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
軟磁性粉末にシリコーンオリゴマーを混合し、乾燥させ、シリコーンオリゴマー層を形成する工程と、
前記シリコーンオリゴマー層が形成された前記軟磁性粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させ、シリコーンレジン層を形成する工程と、
前記各工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程と、
前記成形工程を経た成形体を６００℃以上で熱処理する熱処理工程と、
を有し、
前記軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金であり、
前記シリコーンオリゴマーの添加量が前記軟磁性粉末に対して０．１５〜３．５ｗｔ％であり、
前記シリコーンオリゴマーの乾燥温度が１６０℃超３５０℃以下であり、
前記シリコーンオリゴマーが、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーであること、
を特徴とする圧粉磁心の製造方法。
【請求項２】
軟磁性粉末にシリコーンオリゴマーを混合し、乾燥させ、シリコーンオリゴマー層を形成する工程と、
前記シリコーンオリゴマー層が形成された前記軟磁性粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させ、シリコーンレジン層を形成する工程と、
前記各工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程と、
前記成形工程を経た成形体を６００℃以上で熱処理する熱処理工程と、
を有し、
前記軟磁性粉末が純鉄であり、
前記シリコーンオリゴマーの添加量が前記軟磁性粉末に対して０．１５〜３．５ｗｔ％であり、
前記シリコーンオリゴマーの乾燥温度が１６０℃超３００℃以下であり、
前記シリコーンオリゴマーが、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーであること、
を特徴とする圧粉磁心の製造方法。
【請求項３】
軟磁性粉末に無機絶縁粉末を混合して、前記軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末を付着する工程と、
表面に前記無機絶縁粉末が付着された前記軟磁性粉末にシリコーンオリゴマーを混合し、乾燥させ、シリコーンオリゴマー層を形成する工程と、
前記シリコーンオリゴマー層が形成された前記軟磁性粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させ、シリコーンレジン層を形成する工程と、
前記各工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程と、
前記成形工程を経た成形体を７００℃以上で熱処理する熱処理工程と、
を有し、
前記軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金であり、
前記シリコーンオリゴマーの添加量が前記軟磁性粉末に対して０．１５〜３．５ｗｔ％であり、
前記シリコーンオリゴマーの乾燥温度が１６０℃超３５０℃以下であり、
前記シリコーンオリゴマーが、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーであること、
を特徴とする圧粉磁心の製造方法。
【請求項４】
軟磁性粉末に無機絶縁粉末を混合して、前記軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末を付着する工程と、
表面に前記無機絶縁粉末が付着された前記軟磁性粉末にシリコーンオリゴマーを混合し、乾燥させ、シリコーンオリゴマー層を形成する工程と、
前記シリコーンオリゴマー層が形成された前記軟磁性粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させ、シリコーンレジン層を形成する工程と、
前記各工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程と、
前記成形工程を経た成形体を７００℃以上で熱処理する熱処理工程と、
を有し、
前記軟磁性粉末が純鉄であり、
前記シリコーンオリゴマーの添加量が前記軟磁性粉末に対して０．１５〜３．５ｗｔ％であり、
前記シリコーンオリゴマーの乾燥温度が１６０℃超３００℃以下であり、
前記シリコーンオリゴマーが、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーであること、
を特徴とする圧粉磁心の製造方法。
【請求項５】
前記シリコーンオリゴマーは、分子量が１００〜４０００であることを特徴とする請求項１〜４の何れか１項に記載の圧粉磁心の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軟磁性材料、軟磁性材料を用いた圧粉磁心、圧粉磁心を用いたリアクトル、及び圧粉磁心の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
モーター、インバーター、コンバーターへの電力供給系統の一部として、リアクトルが利用されている。このリアクトルのコアとして、圧粉磁心が使用される。圧粉磁心は、金属粉末とこれを覆う絶縁皮膜とから構成された粉末を加圧成形することにより形成される。
【０００３】
圧粉磁心は、エネルギー交換効率の向上や低発熱などの要求から、小さな印加磁界で大きな磁束密度を得ることが出来る磁気特性と、磁束密度変化におけるエネルギー損失が小さいという磁気特性が求められる。磁束密度に関する磁気特性とは、具体的には透磁率（μ）である。エネルギー損失に関する磁気特性とは、具体的には鉄損（Ｐｃｖ）である。鉄損（Ｐｃｖ）は、ヒステリシス損失（Ｐｈ）と、渦電流損失（Ｐｅ）の和で表される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−３０５８２３号公報
【特許文献２】特開２０１０−００１５６１号公報
【特許文献３】特開２０１２−１２９２１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
軟磁性粉末を用いた圧粉磁心は、上記の通り磁束密度の向上が求められており、そのためには、圧粉磁心を高密度にする必要がある。そのため、高い圧力で圧粉成形されるが、その際に多くの歪みが軟磁性粉末の粒子内に発生する。この歪みにより圧粉磁心の保磁力が高まり、ヒステリシス損失が増加してしまう。ヒステリシス損失が増加することにより、全体としての損失が増加し、飽和磁束密度が低下することにより、直流重畳特性が悪化してしまう。故に、これを除去する熱処理を与えることが好ましく、十分な除去には、例えば７００℃程度以上の高い温度での熱処理が好ましい。
【０００６】
一方、熱処理温度を上げ過ぎると、軟磁性粉末間の絶縁被膜が破壊または消失してしまい、それにより軟磁性粉末間が絶縁破壊してしまう。そのため、高い温度での熱処理を実現するためには、軟磁性粉末間の絶縁被膜が高い温度においても破壊または消失せず、維持されている必要がある。そのためには、以下に述べるように、絶縁被膜の機械的結合力及び膜厚が重要であると考えられた。
【０００７】
圧粉磁心に用いる軟磁性粉末は柔らかい粉末であり、高い圧力での成形の際に、粒子が潰れて扁平状になる。圧粉磁心の絶縁被膜として機械的結合力の弱いものを使用すると、成形時に軟磁性粉末とともに潰れてしまい、絶縁被膜が損傷または裂傷してしまう。絶縁被膜が損傷または裂傷したまま高い温度で圧粉磁心を熱処理すると、絶縁被膜が破壊または消失し、軟磁性粉末間が絶縁破壊されてしまう。このように、熱処理温度を上げるため、絶縁被膜は機械的結合力が強いものを使用することが好ましい。
【０００８】
絶縁被膜の膜厚が薄いものは、熱処理工程において熱分解により破壊または消失されやすく、軟磁性粉末間が絶縁破壊されやすい。すなわち、熱分解されない低い温度で熱処理しなければならなくなり、熱処理温度を上げることができない。以上より、圧粉磁心に形成される絶縁被膜は、機械的結合力が強く、膜厚が厚いものがよい。
【０００９】
従来は、絶縁被膜として、例えば、特許文献１に記載されているシリコーン樹脂及びシランカップリング剤による被膜が用いられてきた。シリコーン樹脂はシロキサン結合を主骨格とした高分子体であり、機械的結合力が強く、厚い被膜を形成する。しかし、シリコーン樹脂層の内側のシランカップリング剤の層は、分子量が小さく膜厚が薄い。また、シランカップリング剤の層は、機械的結合力が弱く、高圧成形に耐えられない。そのため、特許文献１に記載のシリコーン樹脂及びシランカップリング剤による被膜では、熱処理温度を上げられない。
【００１０】
特許文献２には、水和水を含む絶縁被膜とシリコーン樹脂被膜を組み合わせた被膜が提案されている。この特許文献２の被膜は、シリコーン樹脂被膜の内側に、機械的結合力が強く、膜厚が厚い絶縁層は形成されていない。よって、特許文献２の軟磁性材料の製造方法では、圧粉磁心の熱処理温度を上げられない。実際に、特許文献２の実施例は熱処理温度を６００℃としており、十分に高い温度にはできていない。
【００１１】
特許文献３には、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化チタン（ＴｉＯ２）、又は、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）の少なくとも１つからなる凝集防止粉及び、バインダ（アルコキシオリゴマー）からなる絶縁被膜が記載されている。この特許文献３の絶縁被膜は、無機絶縁粉末を使用しているが、その目的は磁性粉末の凝集防止であり、絶縁被膜を形成するものではない。また、金属粉体の外側に膜厚の厚いシリコーンレジン層が形成されていない。そのため、全体として絶縁被膜の膜厚が薄い。よって、特許文献３の加圧成形用粉体による絶縁被膜では、熱処理温度を上げられない。
【００１２】
本発明は上述した課題を解決するためになされたものであり、その目的は、熱処理工程において高い熱処理温度を実現し、軟磁性粉末内の歪みを除去することにより、ヒステリシス損失を低減し、飽和磁束密度を上げることである。これにより、損失を低減し、直流重畳特性を向上した圧粉磁心の製造方法を提供することができる。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本願発明の発明者は、機械的結合力が強く、膜厚が厚い絶縁被膜の材料として、シリコーンオリゴマーを見出した。シリコーンオリゴマーは主骨格がシロキサン結合であり、機械的結合力が強い。また、Ｓｉ原子を１個有するモノマーであるシランカップリング剤に対して、低分子で、二量体、三量体である分子量１０００程度のシリコーンオリゴマーを用いたほうが、その構造上、膜厚を厚くできると考えられる。すなわち、シリコーンオリゴマー層を絶縁被膜の中間層として形成することにより、絶縁被膜全体として機械的結合力を強く、膜厚を厚くすることができた。
【００１４】
本発明の圧粉磁心の製造方法は、軟磁性粉末にシリコーンオリゴマーを混合し、乾燥させ、シリコーンオリゴマー層を形成する工程と、前記シリコーンオリゴマー層が形成された前記軟磁性粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させ、シリコーンレジン層を形成する工程と、前記各工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程と、前記成形工程を経た成形体を６００℃以上で熱処理する熱処理工程と、を有し、前記軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金であり、前記シリコーンオリゴマーの添加量が前記軟磁性粉末に対して０．１５〜３．５ｗｔ％であり、前記シリコーンオリゴマーの乾燥温度が１６０℃超３５０℃以下であり、前記シリコーンオリゴマーが、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーであること、を特徴とする。
【００１５】
本発明の圧粉磁心の製造方法は、軟磁性粉末にシリコーンオリゴマーを混合し、乾燥させ、シリコーンオリゴマー層を形成する工程と、前記シリコーンオリゴマー層が形成された前記軟磁性粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させ、シリコーンレジン層を形成する工程と、前記各工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程と、前記成形工程を経た成形体を６００℃以上で熱処理する熱処理工程と、を有し、前記軟磁性粉末が純鉄であり、前記シリコーンオリゴマーの添加量が前記軟磁性粉末に対して０．１５〜３．５ｗｔ％であり、前記シリコーンオリゴマーの乾燥温度が１６０℃超３００℃以下であり、前記シリコーンオリゴマーが、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーであること、を特徴とする。
【００１６】
本発明の圧粉磁心の製造方法は、軟磁性粉末に無機絶縁粉末を混合して、前記軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末を付着する工程と、表面に前記無機絶縁粉末が付着された前記軟磁性粉末にシリコーンオリゴマーを混合し、乾燥させ、シリコーンオリゴマー層を形成する工程と、前記シリコーンオリゴマー層が形成された前記軟磁性粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させ、シリコーンレジン層を形成する工程と、前記各工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程と、前記成形工程を経た成形体を７００℃以上で熱処理する熱処理工程と、を有し、前記軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金であり、前記シリコーンオリゴマーの添加量が前記軟磁性粉末に対して０．１５〜３．５ｗｔ％であり、前記シリコーンオリゴマーの乾燥温度が１６０℃超３５０℃以下であり、前記シリコーンオリゴマーが、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーであること、を特徴とする。
【００１７】
本発明の圧粉磁心の製造方法は、軟磁性粉末に無機絶縁粉末を混合して、前記軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末を付着する工程と、表面に前記無機絶縁粉末が付着された前記軟磁性粉末にシリコーンオリゴマーを混合し、乾燥させ、シリコーンオリゴマー層を形成する工程と、前記シリコーンオリゴマー層が形成された前記軟磁性粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させ、シリコーンレジン層を形成する工程と、前記各工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程と、前記成形工程を経た成形体を７００℃以上で熱処理する熱処理工程と、を有し、前記軟磁性粉末が純鉄であり、前記シリコーンオリゴマーの添加量が前記軟磁性粉末に対して０．１５〜３．５ｗｔ％であり、前記シリコーンオリゴマーの乾燥温度が１６０℃超３００℃以下であり、前記シリコーンオリゴマーが、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーであること、を特徴とする。
【発明の効果】
【００１８】
以上のような本発明によれば、６００℃以上の高い温度で熱処理を行っても絶縁被膜の破壊または焼失が起こらない。高い熱処理温度を実現することにより、軟磁性粉末内の歪みを除去し、ヒステリシス損失を低減し、飽和磁束密度を上げることができる。その結果、低損失で直流重畳特性に優れた圧粉磁心とその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明の一実施形態に係る圧粉磁心の製造方法を示すフローチャート。
【図２】本発明の実施例１〜７および比較例１〜４において、第２の絶縁層を構成する材料の種類を変えた場合の熱処理温度と損失との関係を示したグラフ。
【図３】本発明の実施例２〜６及び比較例１６について磁界の強度に対する透磁率の比率を示したグラフ。
【図４】本発明の実施例８〜１１および比較例５〜８において、シリコーンオリゴマーの添加量を変化させた場合におけるシリコーンオリゴマー添加量と損失との関係を示したグラフ。
【図５】本発明の実施例８〜１１および比較例５〜８において、シリコーンオリゴマーの乾燥温度を変化させた場合におけるシリコーンオリゴマーの乾燥温度と損失との関係を示したグラフ。
【図６】本発明の実施例１２〜１５および比較例９、１０において、シリコーンレジンの乾燥温度を変化させた場合におけるシリコーンレジンの乾燥温度と損失との関係を示したグラフ。
【図７】本発明の実施例１６〜１８および比較例１１において、シリコーンレジンの乾燥温度を変化させた場合における磁界の強度に対する透磁率の比率を示したグラフ。
【図８】本発明の実施例１９〜２１および比較例１４において、無機絶縁粉末の比表面積を変化させた場合における比表面積と損失との関係を示したグラフ。
【図９】本発明の実施例２２および比較例１５において、篩の分級を変えた場合における磁界の強度に対する透磁率の比率を示したグラフ。
【図１０】実施例２３及び比較例１６の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【図１１】実施例２４及び比較例１７の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【図１２】実施例２５及び比較例１８の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【図１３】実施例２３、２６、２７及び比較例１６の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【図１４】実施例２４、２８、２９及び比較例１７の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【図１５】実施例２５、３０、３１及び比較例１８の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【図１６】実施例２３、３２〜３６及び比較例１６の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【図１７】実施例２５、３７〜４１及び比較例１８の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【図１８】実施例２３、４２〜４５及び比較例１６の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【図１９】実施例２５、４５〜４８及び比較例１８の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【図２０】実施例２３、４９の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【図２１】実施例２４、５０の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフ。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
［１．圧粉磁心の製造方法］
本実施形態の圧粉磁心の製造方法は、次のような各工程を有する。この工程を図１のフローチャートに示す。
（１）軟磁性粉末に対して、無機絶縁粉末を混合して無機絶縁粉末を付着させる無機絶縁粉末付着工程（ステップ１）。
（２）表面に無機絶縁粉末が付着した軟磁性粉末に対し、シリコーンオリゴマーを混合してシリコーンオリゴマー層を形成するシリコーンオリゴマー層形成工程（ステップ２）。（３）シリコーンオリゴマー層が形成された軟磁性粉末に対し、シリコーンレジンを混合してシリコーンレジン層を形成するシリコーンレジン層形成工程（ステップ３）。
（４）前記工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程（ステップ４）。
（５）成形工程を経た成形体を７００℃以上で熱処理する熱処理工程（ステップ５）。
以下、各工程を具体的に説明する。
【００２１】
（１）無機絶縁粉末付着工程
無機絶縁粉末付着工程では、軟磁性粉末と、無機絶縁粉末とを混合する。混合は、混合機（Ｗ型、Ｖ型）、ポットミル等を使用して行い、この時、粉末に内部歪が入らないように混合する。以上により、軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末層を付着することができる。軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末を付着することにより、軟磁性粉末の間を絶縁することができ、熱処理温度を上げることが可能になる。
【００２２】
無機絶縁粉末の付着の態様としては、軟磁性粉末の表面に点状に分散して付着している場合、軟磁性粉末の表面に塊状に分散して付着している場合、軟磁性粉末の全表面若しくは表面の一部を覆うように無機絶縁粉末の層を形成しながら付着している場合などが含まれる。また、軟磁性粉末の表面に付着するだけでなく、軟磁性粉末の外側に形成されたシリコーンオリゴマー層と混合し、シリコーンオリゴマー層の中に分散している場合も含まれる。なお、混合機による撹拌時間などの条件によっては、シリコーンオリゴマー層の中に分散しないこともある。
【００２３】
（軟磁性粉末）
本実施形態で使用する軟磁性粉末は、鉄を主成分とする軟磁性粉末であって、パーマロイ（Ｆｅ−Ｎｉ合金）、Ｓｉ含有鉄合金（Ｆｅ−Ｓｉ合金）、センダスト合金（Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金）、純鉄粉、などを用いる。鉄合金は、その他にＣｏやＡｌ、Ｃｒ、Ｍｎを含んでもよい。パーマロイ（Ｆｅ−Ｎｉ合金）を用いる場合、Ｆｅに対するＮｉの比率は５０：５０や２５：７５が好ましいが、他の比率であってもよい。例えば、Ｆｅ−８０Ｎｉ、Ｆｅ−３６Ｎｉでもよい。ＦｅとＮｉの他にＳｉ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｃｕ、Ｎｂ、Ｔａ等を含んでいても良い。Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末は、例えば、Ｆｅ−３．５％Ｓｉ合金粉末、Ｆｅ−６．５％Ｓｉ合金粉末が挙げられるが、Ｆｅに対するＳｉの比率は、３．５％や６．５％以外であっても良い。純鉄粉は、Ｆｅを９９％以上含むものである。軟磁性粉末は１種類でなく、２種類以上の混合粉でも良い。
【００２４】
軟磁性粉末の製造方法は問わない。粉砕法により作製されたものでも、アトマイズ法により作製されたものでも良い。アトマイズ法は、水アトマイズ法、ガスアトマイズ法、水ガスアトマイズ法のいずれでも良い。水アトマイズ法は、現状、もっとも入手性が良く低コストである。水アトマイズ法を使用した場合は、その粒子形状がいびつであるので、それを加圧成形した粉末成形体の機械的強度を向上させやすい。
【００２５】
（無機絶縁粉末）
軟磁性粉末に混合する無機絶縁粉末としては、融点が１０００℃以上の無機絶縁粉末であるアルミナ粉末、マグネシア粉末、シリカ粉末、チタニア粉末、ジルコニア粉末の少なくとも１種類以上であることが好ましい。融点が１０００℃以上の無機絶縁粉末を使用するのは、後述の成形時に加わった圧力による歪みをとる目的で行う熱処理工程で加えられる熱により、無機絶縁粉末が焼結し圧粉磁心の材料として使用できなくなることを防止するためである。
【００２６】
無機絶縁粉末の比表面積は６５〜１３０ｍ２／ｇ（粒子径にすれば７〜２００ｎｍ）が好ましく、より好ましくは１００〜１３０ｍ２／ｇ（粒子径で７〜５０ｎｍ）である。無機絶縁粉末の比表面積が大きいほうが、粒子径が小さくなる。粒子径が小さいほうが、軟磁性粉末間に無機絶縁粉末が隙間なく入り込み、密度の高い絶縁被膜が形成され、圧粉磁心成形時の歪が緩和される。一方、無機絶縁粉末の比表面積が大きすぎると、粒子径が小さくなりすぎて製造が困難となる。
【００２７】
無機絶縁粉末の添加量は、軟磁性粉末に対して０．５〜２．０ｗｔ％とする。これより少なければ絶縁性能が十分に発揮できず、高い熱処理温度では渦電流損失が著しく増加する場合がある。一方、これより多いと絶縁性能は発揮できるが、成形密度が低くなり、渦電流損失以外の磁気特性が低下するという問題点が生じる場合がある。これらの問題が生じない場合は、無機絶縁粉末付着工程は必ずしも必要ではない。
【００２８】
（２）シリコーンオリゴマー層形成工程
シリコーンオリゴマー層形成工程では、無機絶縁粉末が付着された軟磁性粉末に対して、シリコーンオリゴマーを所定量添加して、大気雰囲気中、所定の温度で乾燥を行う。シリコーンオリゴマー層形成工程により、軟磁性粉末の外側にシリコーンオリゴマー層が形成される。
【００２９】
（シリコーンオリゴマー）
シリコーンオリゴマーは、アルコキシシリル基を有し、反応性官能基を有さないメチル系、メチルフェニル系のものや、アルコキシシリル基及び反応性官能基を有するエポキシ系、エポキシメチル系、メルカプト系、メルカプトメチル系、アクリルメチル系、メタクリルメチル系、ビニルフェニル系のもの、アルコキシシリル基を有さずに、反応性官能基を有する脂環式エポキシ系のもの等を用いることができる。特に、メチル系またはメチルフェニル系のシリコーンオリゴマーを用いることで厚く硬い絶縁層を形成することができる。また、シリコーンオリゴマー層形成工程のしやすさを考慮して、粘度の比較的低いメチル系、メチルフェニル系を用いても良い。より具体的には、粘度の比較的低いシリコーンオリゴマーとして、下記の表８のシリコーンオリゴマーＡ〜Ｅを用いることができる。
【００３０】
シリコーンオリゴマーの分子量は、１００〜４０００であることが好ましい。分子量が１００より小さい場合、熱処理工程において熱分解により破壊または消失されやすく、軟磁性粉末間が絶縁破壊されやすい。例えば、無機絶縁粉末をＦｅ−Ｎｉ合金粉末、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末又は純鉄粉の表面に付着させた場合、熱処理工程前はその分布が均一であっても、熱処理工程後はその分布にバラツキが生じていることが考えられる。一方、分子量が４０００より大きい場合、膜厚が厚くなりすぎて、磁気特性が低下してしまう。
【００３１】
シリコーンオリゴマーの添加量は、軟磁性粉末に対して、０．１５〜３．５ｗｔ％であることが好ましく、軟磁性粉末がＦｅ−Ｎｉ合金粉末である場合には０．５〜１．２５ｗｔ％であることがより好ましい。軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金粉末又は純鉄粉である場合には、０．１５〜３．５ｗｔ％であることがより好ましい。添加量が０．１５ｗｔ％より少ないと絶縁被膜として機能せず、渦電流損失が増加することにより磁気特性が低下する。添加量が３．５ｗｔ％より多いとコアが膨張することにより成形体の密度が低下し、透磁率が低下する。
【００３２】
シリコーンオリゴマー層の乾燥温度は、２５℃〜３５０℃が好ましく、軟磁性粉末がＦｅ−Ｎｉ合金粉末である場合には２００℃〜３５０℃がより好ましい。軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金粉末又は純鉄粉である場合には、２５℃〜３５０℃がより好ましい。乾燥温度が２５℃未満であると膜の形成が不完全となり、渦電流損失が高くなる。一方、乾燥温度３５０℃より大きいと粉末が酸化することによりヒステリシス損失が高くなり、成形体の密度及び透磁率が低下する。乾燥時間は、２時間程度である。
【００３３】
（３）シリコーンレジン層形成工程
シリコーンレジン層形成工程では、シリコーンオリゴマー層が形成された軟磁性粉末に対して、シリコーンレジンを所定量添加し、大気雰囲気中、所定の温度で乾燥させる。シリコーンレジン層形成工程により、シリコーンオリゴマー層の外側にシリコーンレジン層が形成される。
【００３４】
（シリコーンレジン）
シリコーンレジンはシロキサン結合（Ｓｉ−Ｏ―Ｓｉ）を主骨格に持つ樹脂である。シリコーンレジンを用いることで可撓性に優れた被膜を形成することができる。シリコーンレジンは、メチル系、メチルフェニル系、プロピルフェニル系、エポキシ樹脂変性系、アルキッド樹脂変性系、ポリエステル樹脂変性系、ゴム系等を用いることができる。この中でも特に、メチルフェニル系のシリコーンレジンを用いた場合、加熱減量が少なく、耐熱性に優れたシリコーンレジン層を形成することができる。
【００３５】
シリコーンレジンの添加量は、軟磁性粉末に対して、１．０〜１．５ｗｔ％であることが好ましい。添加量が１．０ｗｔ％より少ないと絶縁被膜として機能せず、渦電流損失が増加することにより磁気特性が低下する。添加量が１．５ｗｔ％より多いとコアが膨張することにより成形体の密度が低下し、透磁率が低下する。シリコーンオリゴマーに対するシリコーンレジンの添加量を適宜調整することで、強固で絶縁性能の高い絶縁被膜を形成することができ、特にシリコーンオリゴマーに対するシリコーンレジンの重量比が１：０．８〜１：３の場合に、強度と絶縁性能が優れている。
【００３６】
シリコーンレジン層の乾燥温度は、１００℃〜４００℃が好ましく、軟磁性粉末がＦｅ−Ｎｉ合金粉末である場合には２００℃〜３００℃がより好ましい。軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金粉末である場合は１００℃〜４００℃がより好ましい。軟磁性粉末が純鉄粉である場合には１００℃〜３００℃がより好ましい。乾燥温度が１００℃より小さいと膜の形成が不完全となり、渦電流損失が高くなる。一方、乾燥温度３００℃より大きいと粉末が酸化することによりヒステリシス損失が高くなり、成形体の密度及び透磁率が低下する。乾燥時間は、２時間程度である。
【００３７】
（４）成形工程
成形工程では、表面に絶縁被膜が形成された軟磁性粉末を加圧成形することにより、成形体を形成する。成形時の圧力は１０〜２０ｔｏｎ／ｃｍ２であり、平均で１５ｔｏｎ／ｃｍ２程度が好ましい。
【００３８】
（５）熱処理工程
熱処理工程では、成形工程を経た成形体に対して、Ｎ２ガス中やＮ２＋Ｈ２ガス非酸化性雰囲気中にて、７００℃以上且つ軟磁性粉末に被覆した絶縁被膜が破壊される温度（例えば、８５０℃とする）以下で、熱処理処理を行うことで圧粉磁心が作製される。絶縁被膜が破壊される温度以下で熱処理処理を行うのは、成形工程での歪みを開放すると共に、熱処理処理時の熱により軟磁性粉末の周囲に被覆した絶縁被膜が破れることを防止するためである。一方、熱処理温度を上げ過ぎると、この軟磁性粉末に被覆した絶縁被膜が破れることにより、絶縁性能の劣化から渦電流損失が大きく増加してしまう。それにより、磁気特性が低下するという問題が発生する。
【実施例１】
【００３９】
本発明の実施例１〜２２及び比較例１〜１５を、表１〜６及び図２〜９を参照して、以下に説明する。
［１．測定項目］
測定項目として、透磁率と損失を次のような手法により測定した。透磁率は、作製された圧粉磁心に１次巻線（２０ターン）を施し、インピーダンスアナライザー（アジレントテクノロジー：４２９４Ａ）を使用することで、１０ｋＨｚ、０．５Ｖにおけるインダクタンスから算出した。
【００４０】
損失は、圧粉磁心に１次巻線（２０ターン）及び２次巻線（３ターン）を施し、磁気計測機器であるＢＨアナライザ（岩通計測株式会社：ＳＹ−８２３２）を用いて、周波数１００ｋＨｚ、最大磁束密度Ｂｍ＝０．１Ｔの条件下で鉄損（Ｐｃｖ）を測定した。そして、損失からヒステリシス損失（Ｐｈ）と渦電流損失（Ｐｅ）を算出した。この算出は、損失の周波数曲線を次の（１）〜（３）式で最小２乗法により、ヒステリシス損係数（Ｋｈ）、渦電流損係数（Ｋｅ）を算出することで行った。
【００４１】
Ｐｃｖ＝Ｋｈ×ｆ＋Ｋｅ×ｆ２…（１）
Ｐｈ＝Ｋｈ×ｆ…（２）
Ｐｅ＝Ｋｅ×ｆ２…（３）
Ｐｃｖ：鉄損
Ｋｈ：ヒステリシス損係数
Ｋｅ：渦電流損係数
ｆ：周波数
Ｐｈ：ヒステリシス損失
Ｐｅ：渦電流損失
【００４２】
本実施例において、各粉末の平均粒子径と円形度は、下記装置を用いて３０００個の平均値をとったものであり、ガラス基板上に粉末を分散して、顕微鏡で粉末写真を撮り一個毎自動で画像から測定した。
会社名：Ｍａｌｖｅｒｎ
装置名：ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｉ  Ｇ３Ｓ
比表面積は、ＢＥＴ法により測定した。
【００４３】
［２．第１の特性比較（絶縁層を構成する材料の種類による絶縁破壊温度の比較）］
第１の特性比較では、絶縁層を構成する材料の種類を変えて絶縁破壊温度の比較を行った。実施例１〜７では絶縁層としてシリコーンオリゴマー層を形成した。比較例１〜４では絶縁層としてシランカップリング剤の層を形成した。
【００４４】
本実施例１〜７で使用する試料は、下記のように作製した。なお、以下の記述において、「ｗｔ％」とは、軟磁性粉末に対する重量比を示す。
（１）平均円形度０．９７のパーマロイ（Ｆｅ５０Ｎｉ）からなる軟磁性粉末を水アトマイズ法で作製した。その後、２００目（目開き７５μｍ）の篩で篩通しを行い、平均粒子径を３３．２μｍとした。
（２）作製した軟磁性粉末に対して、比表面積が１３０ｍ２／ｇのアルミナ粉末を０．７５ｗｔ％混合した。
（３）これらに対して表８のメチル系のシリコーンオリゴマーＡを１ｗｔ％混合し、３００℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（４）乾燥させた粉末に対してメチルフェニル系シリコーンレジン（品名：ＴＳＲ−１０８）を１．５ｗｔ％混合して、大気雰囲気中、３００℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（５）加熱乾燥後に生じた塊を解砕する目的で３０目（目開き５００μｍ）の篩通しを行った。その後、潤滑剤としてエチレンビスステアレートアミドを０．６ｗｔ％を混合した。
（６）上記工程により絶縁被膜が形成された軟磁性粉末を、外径１７ｍｍ、内径１１ｍｍ、高さ８ｍｍのトロイダル形状の容器に充填し、成形圧力１５ｔｏｎ／ｃｍ２で成形体を作製した。
（７）最後に、成形体を５５０℃〜８５０℃の異なる熱処理温度で窒素雰囲気中にて熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００４５】
本比較例１〜４で使用する試料は、上記本実施例の工程（２）、（３）、（４）に代えて下記の工程を行った。
（１）作製した軟磁性粉末に対して、比表面積が６５ｍ２／ｇのアルミナ粉末を０．７５ｗｔ％混合した。
（２）これらに対してシランカップリング剤（γ‐アミノプロピルトリエトキシシラン）を０．５ｗｔ％、メチルフェニル系シリコーンレジン（品名：ＴＳＲ−１０８）を１．５ｗｔ％混合して、大気雰囲気中、１５０℃で２時間の加熱乾燥を行った。
【００４６】
【表１】
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【００４７】
表１は実施例１〜７及び比較例１〜４の圧粉磁心について、５５０℃〜８５０℃の異なる熱処理温度にて処理したときの、圧粉磁心の磁気特性を示した表である。また、図２は実施例１〜７及び比較例１〜４について、熱処理温度と損失との関係について示したグラフである。図３は、６００℃〜８００℃の熱処理温度で処理した実施例２〜６及び比較例１６について磁界の強度に対する透磁率の比率を示したグラフである。磁界の強度は、圧粉磁心にコイルを巻回して電流を流した時に発生した磁界の強度を測定したものである。なお、透磁率は、振幅透磁率であり、前述のインピーダンスアナライザーを使用することで、２０ｋＨｚ、１．０Ｖにおける各磁界の強さのインダクタンスから算出した。透磁率の比率は、直流を重畳させていない状態（磁界の強さが０Ｈ（Ａ／ｍ）の時）の透磁率を１００％とし、各磁界における０Ｈ（Ａ／ｍ）時の透磁率との変化割合を示す。比較例１６は、熱処理温度を５００℃とし、当該温度以外を比較例１〜４と同じにして作製したものである。
【００４８】
表１及び図２に示すように、実施例１〜７の渦電流損失（Ｐｅ）は、熱処理温度が８００℃までは微増傾向にあるが、熱処理温度が８５０℃に達すると、大幅に増加することがわかった。これは、熱処理温度が８５０℃に達すると、粉末粒子間で絶縁破壊が起こることによると考えられる。また、ヒステリシス損失（Ｐｈ）に関しては、熱処理温度を高くするに従い、低減する傾向にあることが判明した。これは、高温で熱処理することにより、軟磁性粉末内部の歪みが除去されることによると考えられる。また、図３に示すように、熱処理温度の比較的低い実施例２〜４に対しては、低磁界側は比較例１９の方が高いが、高磁界側になるほど同じになり、熱処理温度の比較的高い実施例５、６は、比較例１９に対して全ての磁界の強度で透磁率の比率が高くなっている。
【００４９】
一方、比較例１〜４の渦電流損失（Ｐｅ）は、熱処理温度が７００℃に達すると、大幅に増加してしまうことが判明した。すなわち、比較例１〜４では、粉末粒子間の絶縁破壊が７００℃で起こっていることが分かった。
【００５０】
第１の特性比較から、シリコーンオリゴマー層を形成した実施例１〜７の方が、高い熱処理温度を実現できると判明した。これは、絶縁被膜として、機械的結合力が強く、膜厚が厚いシリコーンオリゴマー層が形成されることにより、高い熱処理温度でも、絶縁被膜が保持されることによると考えられる。熱処理温度を８００℃と高くすることにより、コアのヒステリシス損失が低減され、飽和磁束密度を上げることができる。これにより、低損失かつ直流重畳特性に優れた圧粉磁心を提供することができる。
【００５１】
［３．第２の特性比較（シリコーンオリゴマーの添加量による比較）］
第２の特性比較では、軟磁性粉末に添加するシリコーンオリゴマーの添加量を変えて圧粉磁心の磁気特性の比較を行った。実施例８〜１１及び比較例５〜８として、シリコーンオリゴマーの添加量が０．００ｗｔ％〜１．５０ｗｔ％までのものを用意した。
【００５２】
実施例８〜１１及び比較例５〜８で使用する試料は、上記第１の特性比較における本実施例１〜７の作製工程（２）、（３）、（４）、（７）にかえて下記の工程を行った。
（１）作製した軟磁性粉末に対して、比表面積が１００ｍ２／ｇのアルミナ粉末を０．７５ｗｔ％混合した。
（２）これらに対して下記表８のメチル系のシリコーンオリゴマーＡを０.００〜１.５０ｗｔ％混合し、大気雰囲気中、３００℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（３）乾燥させた粉末に対してメチルフェニル系シリコーンレジン（品名：ＴＳＲ−１０８）を１．０ｗｔ％混合して、大気雰囲気中、２５０℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（４）最後に、成形体を８００℃の熱処理温度で熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００５３】
【表２】
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【００５４】
表２は、本実施例において、軟磁性粉末へのシリコーンオリゴマーの添加量と、圧粉磁心の磁気特性との関係を示した表である。また、図４は、横軸にシリコーンオリゴマーの添加量を示し、縦軸に損失（Ｐｃｖ，Ｐｈ，Ｐｅ）を示している。
【００５５】
表２に示すように、シリコーンオリゴマーの添加量が多くなるに従い、損失が低減されることが判明した。また、図４に示すように、特に、シリコーンオリゴマーの添加量が０．５ｗｔ％以上で損失が低減されることが判明した。シリコーンオリゴマーの添加量が０．５ｗｔ％以上では、渦電流損失（Ｐｅ）が３９０（ｋＷ／ｍ３）以下となり、十分に低減されることが分かった。これは、高温条件下でも絶縁破壊が起こることなく、粉末粒子間の絶縁が確保されていることを意味している。
【００５６】
また、シリコーンオリゴマーの添加量を１．５０ｗｔ％とすると、密度が低下することが分かった。密度が低下すると、透磁率が下がり磁気特性が低下する。これは、シリコーンオリゴマーを入れ過ぎると、コアが膨張することにより成形体の密度が低下すると考えられる。
【００５７】
以上より、シリコーンオリゴマーの添加量としては、０．５０ｗｔ％〜１．２５ｗｔ％が好ましいことが判明した。添加量を上記範囲とすることにより、損失が低減され、成形体の密度及び透磁率が高い圧粉磁心及びその製造方法を提供することができる。
【００５８】
［４．第３の特性比較（シリコーンオリゴマーの乾燥温度による比較）］
第３の特性比較では、シリコーンオリゴマーの乾燥温度を変えて圧粉磁心の磁気特性の比較を行った。実施例１２〜１５および比較例９、１０として、シリコーンオリゴマーの乾燥温度を１５０℃〜４００℃とした圧粉磁心の磁気特性を計測した。
【００５９】
実施例１２〜１５および比較例９、１０で使用する試料は、上記第１の特性比較における本実施例１〜７の作製工程（３）、（７）にかえて下記の工程を行った。
（１）これらに対してシリコーンオリゴマー（メチル系）を１ｗｔ％混合し、大気雰囲気中、表３に示す１５０℃〜４００℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（２）最後に、成形体を８００℃の熱処理温度で熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００６０】
【表３】
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【００６１】
表３は、本実施例において、シリコーンオリゴマーの乾燥温度と、圧粉磁心の磁気特性との関係を示した表である。また、図５は、シリコーンオリゴマーの乾燥温度と損失との関係を示したグラフである。
【００６２】
表３及び図５に示すように、シリコーンオリゴマーの乾燥温度が２００℃〜３５０℃である実施例１２〜１５に比べて、１５０℃である比較例９及び、４００℃である比較例１０については、損失が増加していることが判明した。特に、４００℃である比較例１０については、ヒステリシス損失（Ｐｈ）が６００（ｋＷ/ｍ３）にまで大幅に増加してしまっている。このため、シリコーンオリゴマーの乾燥温度は、２００℃〜３５０℃が良いことが判明した。
【００６３】
以上より、シリコーンオリゴマーの乾燥温度は２００℃〜３５０℃が好ましいことが判明した。乾燥温度を上記範囲とすることにより、損失を低減することのできる圧粉磁心及びその製造方法を提供することができる。
【００６４】
［５．第４の特性比較（シリコーンレジンの乾燥温度による比較）］
第４の特性比較では、シリコーンレジンの乾燥温度を変えて圧粉磁心の磁気特性の比較を行った。実施例１６〜１８および比較例１１〜１３として、シリコーンレジンの乾燥温度を１７５℃〜４００℃とした圧粉磁心の磁気特性を計測した。
【００６５】
本実施例１６〜１８で使用する試料は、上記第１の特性比較における本実施例１〜７の作製工程（４）にかえて下記の工程を行った。
（１）メチルフェニル系シリコーンレジンを１．５ｗｔ％混合して、大気雰囲気中、表４に示す１５０℃〜４００℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（２）最後に、成形体を８００℃の熱処理温度で熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００６６】
【表４】
2019179919.tif 000006
【００６７】
表４は、本実施例において、シリコーンレジンの乾燥温度と、圧粉磁心の磁気特性との関係を示した表である。また、図６は、シリコーンレジンの乾燥温度と損失との関係を示したグラフである。図７は、乾燥温度が１７５℃〜３００℃のシリコーンレジンについて磁界の強度に対する透磁率の比率を示したグラフである。
【００６８】
表４及び図６に示すように、シリコーンオリゴマーの乾燥温度が２００℃〜３００℃である実施例１６〜１８に比べて、１７５℃である比較例１１は損失が増加していることが判明した。また、乾燥温度が４００℃である比較例１３については、損失が７２０（ｋＷ/ｍ３）にまで大幅に増加していることが判明した。特に、乾燥温度が３００℃の時に、最も損失が低減されることが判明した。このため、シリコーンレジンの乾燥温度は、２００℃〜３００℃が良いことが判明した。
【００６９】
図７に示すように、磁界が強くなるに従い、透磁率の比率は低下する傾向にあるが、乾燥温度が１７５℃の比較例１１に比べて、乾燥温度が２００℃以上の実施例１６〜１８の方が、透磁率の比率の低下が抑制されることが判明した。
【００７０】
以上より、シリコーンレジンの乾燥温度は２００℃〜３００℃が好ましいことが判明した。乾燥温度を上記範囲とすることにより、損失が低減され、透磁率の比率の低下を抑制することのできる圧粉磁心及びその製造方法を提供することができる。
【００７１】
［６．第５の特性比較（無機絶縁粉末の比表面積による比較）］
第５の特性比較では、軟磁性粉末に添加する無機絶縁粉末の比表面積を変えて圧粉磁心の磁気特性の比較を行った。本特性比較では、比表面積が異なるアルミナ粉末を添加した実施例１９〜２１および比較例１４について、磁気特性を測定した。
【００７２】
実施例１９〜２１および比較例１４で使用する試料は、上記第１の特性比較における本実施例１〜７の作製工程（２）、（７）にかえて下記の工程を行った。
（１）作製した軟磁性粉末に比表面積が５０〜１３０ｍ２／ｇのアルミナ粉末を０．７５ｗｔ％混合した。
（２）最後に、成形体を８００℃の熱処理温度で熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００７３】
【表５】
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【００７４】
表５は、本実施例において、軟磁性粉末に添加した無機絶縁粉末の比表面積と、圧粉磁心の磁気特性との関係を示した表である。また、図８は、軟磁性粉末に添加した無機絶縁粉末の比表面積と損失との関係を示したグラフである。
【００７５】
表５及び図８に示すように、無機絶縁粉末の比表面積が大きいほうが、圧粉磁心の損失が小さいことが判明した。特に、比表面積が６５〜１３０ｍ２／ｇの無機絶縁粉末を添加した実施例１９〜２１では、比表面積が５０ｍ２／ｇの無機絶縁粉末を添加した比較例１４に比べて、ヒステリシス損失（Ｐｈ）及び渦電流損失（Ｐｅ）が低減し、鉄損（Ｐｃｖ）が小さくなった。このため、軟磁性粉末に混合する無機絶縁粉末の比表面積は６５〜１３０ｍ２／ｇが良いことが判明した。この理由としては、無機絶縁粉末の比表面積が大きいほうが、粒子径が小さくなり、軟磁性粉末間に無機絶縁粉末が隙間なく入り込み、圧粉磁心成形時の歪が緩和されることによると考えられる。
【００７６】
以上より、軟磁性粉末に添加する無機絶縁粉末の比表面積は６５〜１３０ｍ２／ｇが好ましいと判明した。比表面積を上記範囲とすることにより、ヒステリシス損失（Ｐｈ）及び渦電流損失（Ｐｅ）を低減した、低損失な圧粉磁心とその製造方法を提供することができる。
【００７７】
［７．第６の特性比較（篩の分級による比較）］
第６の特性比較では、ガスアトマイズ法により作製された軟磁性粉末を篩う篩の分級を変えて圧粉磁心の磁気特性の比較を行った。分級が１５０目（目開き１０６μｍ）のものを比較例１５とし、２００目（目開き７５μｍ）のものを実施例２２とした。
【００７８】
本実施例２２および比較例１５で使用する試料は、上記第１の特性比較における本実施例１〜７の作製工程（１）、（７）にかえて下記の工程を行った。
（１）平均粒子径４５．４μｍ、平均円形度０．９９のＦｅ５０Ｎｉからなる軟磁性粉末をガスアトマイズ法で作製した。
（２）その後、１５０目（１０６μｍ）または、２００目（７５μｍ）で分級を行い、潤滑剤としてエチレンビスステアレートアミドを０．６ｗｔ％を混合した。
（３）最後に、成形体を８００℃の熱処理温度で熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００７９】
【表６】
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【００８０】
表６は、本実施例において、分級と、圧粉磁心の磁気特性との関係を示した表である。また、図９は、本実施例２２および比較例１５について、磁界の強度に対する透磁率の比率を示したグラフである。
【００８１】
表６に示すように、分級を２００目（７５μｍ）とした実施例２２の方が、分級を１５０目（１０６μｍ）とした比較例１５よりも損失が低減されることが判明した。また、図９に示すように、篩の分級が２００目（７５μｍ）のものの方が、強磁界における透磁率の比率の低下が抑制されることが分かった。また、篩の分級が２００目（７５μｍ）の方が、全体として鉄損（Ｐｃｖ）の増加が抑制され、特に、渦電流損失（Ｐｅ）が２７３（ｋＷ／ｍ３）となり、増加が抑制されていることが分かった。また、ガスアトマイズ法により作製された軟磁性粉末を使用した場合でも、水アトマイズ法により作製された軟磁性粉末と同等の磁気特性を実現できることが判明した。
【００８２】
以上より、篩の分級は２００目（７５μｍ）が好ましいと判明した。これにより、損失が低減され、強磁界における透磁率の比率の低下が抑制された圧粉磁心及びその製造方法を提供することができる。
【００８３】
［８．第７の特性比較（Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末又は純鉄粉に対して構成する絶縁層の材料の種類の違いによる特性比較）］
第７の特性比較では、軟磁性粉末の表面に形成する絶縁層を構成する材料の種類を変えて圧粉磁心の鉄損及び直流重畳特性の比較を行った。実施例２３〜２５は、軟磁性粉末の表面に絶縁層としてシリコーンオリゴマー層を形成し、比較例１６〜１８は、軟磁性粉末の表面に絶縁層としてシランカップリング剤の層を形成した。
【００８４】
本実施例２３で使用する試料は、下記のように作製した。
（１）平均円形度０．９７のＦｅ−６．５％Ｓｉ合金からなる軟磁性粉末をガスアトマイズ法で作製した。その後、２５０目（目開き６３μｍ）の篩で篩通しを行い、平均粒子径（Ｄ５０）を４０μｍとした。
（２）作製した軟磁性粉末に対して、比表面積が１３０ｍ２／ｇのアルミナ粉末を０．７５ｗｔ％混合した。
（３）これらに対して下記表８のメチル系のシリコーンオリゴマーＡを１ｗｔ％混合し、３００℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（４）乾燥させた粉末に対してメチルフェニル系シリコーンレジン（品名：ＴＳＲ−１０８）を１．４ｗｔ％混合して、大気雰囲気中、１５０℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（５）加熱乾燥後に生じた塊を解砕する目的で３０目（目開き５００μｍ）の篩通しを行った。その後、潤滑剤としてエチレンビスステアレートアミドを０．６ｗｔ％を混合した。
（６）上記工程により絶縁被膜が形成された軟磁性粉末を、外径１７ｍｍ、内径１１ｍｍ、高さ８ｍｍのトロイダル形状の容器に充填し、成形圧力１５ｔｏｎ／ｃｍ２で成形体を作製した。
（７）最後に、成形体を８５０℃の熱処理温度で窒素雰囲気中にて２時間熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００８５】
本実施例２４で使用する試料は、本実施例２３の作製工程（１）に代えて、下記の工程を行った。
（１）平均円形度０．９５のＦｅ−３．５％Ｓｉ合金からなる軟磁性粉末を水アトマイズ法で作製した。その後、１５０目（目開き１０６μｍ）の篩で篩通しを行い、平均粒子径（Ｄ５０）を７０μｍとした。
【００８６】
本実施例２５で使用する試料は、本実施例２３の作製工程（１）、（７）に代えて、下記の工程を行った。
（１）平均円形度０．９の純鉄粉からなる軟磁性粉末を水アトマイズ法で作製した。その後、２５０目（目開き６３μｍ）の篩で篩通しを行い、平均粒子径（Ｄ５０）を４０μｍとした。
（７）最後に、成形体を６２５℃の熱処理温度で水素雰囲気中にて２時間熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。
【００８７】
比較例１６〜１８で使用する試料は、それぞれ本実施例２３〜２５の作製工程（３）、（４）に代えて、下記の工程を行った。
（３’）これらに対してシランカップリング剤（品名：Ａ１１００）を１ｗｔ％、メチルフェニル系シリコーンレジン（品名：ＴＳＲ−１０８）を１．４ｗｔ％混合し、大気雰囲気中、１５０℃で２時間の加熱乾燥を行った。
【００８８】
（鉄損及び直流重畳特性）
【表７】
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表７は、本実施例２３〜２５及び比較例１６〜１８の鉄損（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。表７の「絶縁層の第１層目」は、軟磁性粉末の表面に形成する樹脂の種類を示し、「絶縁層の第２層目」は、軟磁性粉末の表面の第１層目の絶縁層の外側に形成される絶縁層の樹脂の種類を示す。鉄損は、周波数１００ｋＨｚ、最大磁束密度１００ｍＴの条件で算出したものである。表７に示すように、絶縁層の第１層目にシリコーンオリゴマーを使用した本実施例２３〜２５の鉄損が、シランカップリング剤を使用した比較例１６〜１８と比べて同程度又は低くなっていることが分かる。
【００８９】
図１０は、本実施例２３及び比較例１６の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。図１１は、本実施例２４及び比較例１７の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。図１２は、本実施例２５及び比較例１８の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。なお、透磁率は、振幅透磁率であり、前述のインピーダンスアナライザーを使用することで、２０ｋＨｚ、１．０Ｖにおける各磁界の強さのインダクタンスから算出した。透磁率の比率は、直流を重畳させていない状態（磁界の強さが０Ｈ（Ａ／ｍ）の時）の透磁率を１００％とし、各磁界における０Ｈ（Ａ／ｍ）時の透磁率との変化割合を示す。
【００９０】
図１０〜図１２に示すように、本実施例２３〜２５の透磁率の比率が、各磁界の強さにおいて、比較例１６〜１８の透磁率の比率よりも上回っており、直流重畳特性が向上していることが分かる。直流重畳特性が向上しているのは、均一に無機絶縁粉末（アルミナ粉末）が分布していることが１つの要因と考えられる。
【００９１】
［９．第８の特性比較（シリコーンオリゴマーの種類の違いによる比較）］
第８の特性比較では、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末又は純鉄粉に添加するシリコーンオリゴマーの種類を変えて圧粉磁心の鉄損及び直流重畳特性の比較を行った。実施例２６〜２９として、軟磁性粉末をＦｅ−６．５％Ｓｉ合金粉末、Ｆｅ−３．５％Ｓｉ合金粉末とし、シリコーンオリゴマーの種類以外の工程を実施例２３、２４と同じにして、シリコーンオリゴマーの種類を下記の表８のオリゴマーＢ、Ｄの通りとした。また、実施例３０、３１として、軟磁性粉末を純鉄粉とし、シリコーンオリゴマーの種類以外の工程を実施例２５と同じにして、シリコーンオリゴマーの種類の種類を下記の表８の種類Ｂ、Ｄの通りとした。
【００９２】
なお、表８のシリコーンオリゴマーＡは、アルコキシシランを４０〜５０％含むシリコーンオリゴマーであり、シリコーンオリゴマーＢは、オルガノポリシロキサンを１００％含むシリコーンオリゴマーである。シリコーンオリゴマーＣは、オルガノポリシロキサンを１００％含むシリコーンオリゴマーであり、シリコーンオリゴマーＤは、アルコキシシロキサンを１００％含むシリコーンオリゴマーである。シリコーンオリゴマーＥは、メトキシ官能性メチル-フェニル-ポリシロキサンを含むシリコーンオリゴマーである。
【表８】
2019179919.tif 000010
【００９３】
（鉄損及び直流重畳特性）
【表９】
2019179919.tif 000011
表９は、実施例２３、２６、２７及び比較例１６の鉄損（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。図１３は、実施例２３、２６、２７及び比較例１６の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。表９に示すように、実施例２３、２６、２７及び比較例１６間で鉄損は同程度であることが分かる。一方、図１３に示すように、実施例２３、２６、２７の透磁率の比率は、各磁界の強さにおいて、比較例１６の透磁率の比率よりも上回っており、直流重畳特性が向上していることが分かる。実施例２３、２６、２７のうち、実施例２６、２７の透磁率の比率は同程度であり、実施例２３が最も直流重畳特性が向上していることが確認できる。
【００９４】
【表１０】
2019179919.tif 000012
表１０は、実施例２４、２８、２９及び比較例１７の鉄損（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。図１４は、実施例２４、２８、２９及び比較例１７の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。表１０に示すように、実施例２４、２８、２９が比較例１７と比べて鉄損が低くなっていることが分かる。一方、図１４に示すように、実施例２４、２８、２９の透磁率の比率は、各磁界の強さにおいて、比較例１７の透磁率の比率よりも上回っており、直流重畳特性が向上していることが分かる。実施例２４、２８、２９のうち、実施例２８、２９の透磁率の比率は同程度であり、実施例２４が最も直流重畳特性が向上していることが確認できる。
【００９５】
【表１１】
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【００９６】
表１１は、実施例２５、３０、３１及び比較例１８の鉄損（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。図１５は、実施例２５、３０、３１及び比較例１８の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。表１１に示すように、実施例２５、３０、３１が比較例１８と比べて鉄損が低くなっていることが分かる。一方、図１５に示すように、実施例２５、３０、３１の透磁率の比率は、各磁界の強さにおいて、比較例１８の透磁率の比率よりも上回っており、直流重畳特性が向上していることが分かる。実施例２５、３０、３１のうち、実施例３０、３１の透磁率の比率は同程度であり、実施例２５が最も直流重畳特性が向上していることが確認できる。
【００９７】
以上のように、図１３〜図１５及び表８より、有機置換基がメチル系であるオリゴマーＡを使用した場合に、直流重畳特性が良好な結果を示す傾向にあることが分かる。
【００９８】
［１０．第９の特性比較（シリコーンオリゴマーの添加量による比較）］
（１）軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金粉末である場合
第９の特性比較では、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末に添加するシリコーンオリゴマーの添加量を変えて圧粉磁心の鉄損及び直流重畳特性の比較を行った。実施例３２〜３６として、シリコーンオリゴマーの添加量以外の工程を実施例２３と同じにして、シリコーンオリゴマーの添加量が０．１５ｗｔ％〜３．５ｗｔ％までのものを用意した。
【００９９】
（鉄損及び直流重畳特性）
【表１２】
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表１２は、実施例２３、３２〜３６及び比較例１６の鉄損（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。図１６は、実施例２３、３２〜３６及び比較例１６の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。表１２に示すように、シリコーンオリゴマーの添加量が０．１５ｗｔ％〜３．５ｗｔ％の範囲で鉄損が比較例１６と同程度であることが分かった。添加量が０．１５ｗｔ％未満であると、絶縁被膜として機能せず、渦電流損失が増加することにより磁気特性が低下する。添加量が３．５ｗｔ％を超えると、圧粉磁心の強度が低下する場合がある。図１６に示すように、シリコーンオリゴマーの添加量が０．１５ｗｔ％の場合、他の実施例と比べて直流重畳特性が比較例１６よりも低下する。一方、シリコーンオリゴマーの添加量が０．５ｗｔ％〜３．５ｗｔ％である実施例２３、３３〜３６の場合、直流重畳特性が良好な結果であることが分かった。特に、シリコーンオリゴマーの添加量が２ｗｔ％〜３．５ｗｔ％の実施例３４〜３６において、直流重畳特性が比較例１６と比べて、格段に向上していることが分かった。
【０１００】
（２）軟磁性粉末が純鉄粉である場合
また、純鉄粉に添加するシリコーンオリゴマーの添加量を変えて圧粉磁心の鉄損及び直流重畳特性の比較を行った。実施例３７〜４１として、シリコーンオリゴマーの添加量以外の工程を実施例２５と同じにして、シリコーンオリゴマーの添加量が０．１５ｗｔ％〜３．５ｗｔ％までのものを用意した。
【０１０１】
（鉄損及び直流重畳特性）
【表１３】
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表１３は、実施例２５、３７〜４１及び比較例１８の鉄損（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。図１７は、実施例２５、３７〜４１及び比較例１８の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。表１３に示すように、シリコーンオリゴマーの添加量が０．１５ｗｔ％〜３．５ｗｔ％の範囲で比較例１８と比べて良好な結果であることが分かった。添加量が０．１５ｗｔ％未満であると、絶縁被膜として機能せず、渦電流損失が増加することにより磁気特性が低下する。添加量が３．５ｗｔ％を超えると、圧粉磁心の強度が低下する場合がある。従って、シリコーンオリゴマーの添加量は０．１５ｗｔ％〜３．５ｗｔ％であることが、より好ましい。図１７に示すように、実施例２５、３７〜４１は比較例１８と比べて、全ての各磁界の強さにおいて直流重畳特性が良好な結果であることが分かった。特に、シリコーンオリゴマーの添加量が２ｗｔ％〜３．５ｗｔ％の実施例３９〜４１において、直流重畳特性が比較例１６と比べて、格段に向上していることが分かった。
【０１０２】
［１１．第１０の特性比較（シリコーンオリゴマーの乾燥温度による比較）］
（１）軟磁性粉末がＦｅ−Ｓｉ合金粉末である場合
第１０の特性比較では、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末に添加するシリコーンオリゴマーの添加量を変えて圧粉磁心の鉄損及び直流重畳特性の比較を行った。実施例４２〜４４及び比較例１９として、シリコーンオリゴマーの乾燥温度以外の工程を実施例２３と同じにして、シリコーンオリゴマーの乾燥温度が２５℃〜４００℃までのものを用意した。
【０１０３】
（鉄損及び直流重畳特性）
【表１４】
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表１４は、実施例２３、４２〜４４及び比較例１６、１９の鉄損（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。図１８は、実施例２３、４２〜４５及び比較例１６の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。表１４に示すように、鉄損は、実施例２３、４２〜４４が比較例１６と比べて同程度であり、比較例１９より低くなることが分かった。一方、図１８に示すように、実施例２３、４２〜４４は、比較例１８と比べて、全ての各磁界の強さにおいて直流重畳特性が良好な結果であることが分かった。特に、実施例４２〜４４は、直流重畳特性が比較例１６と比べて格段に良好である。乾燥温度が２５℃未満であると膜の形成が不完全となり、渦電流損失が高くなりやすいが、２５℃前後であると乾燥のための特別な設備を設けなくて済むという利点がある。一方、乾燥温度３５０℃より大きいと粉末が酸化することによりヒステリシス損失が高くなり、鉄損が増大する傾向にある。また、圧粉磁心の強度が低下する場合がある。
【０１０４】
（２）軟磁性粉末が純鉄粉である場合
また、純鉄粉に添加するシリコーンオリゴマーの添加量を変えて圧粉磁心の鉄損及び直流重畳特性の比較を行った。実施例４５〜４８及び比較例２０として、シリコーンオリゴマーの乾燥温度以外の工程を実施例２５と同じにして、シリコーンオリゴマーの乾燥温度が２５℃〜３５０℃までのものを用意した。
【０１０５】
（鉄損及び直流重畳特性）
【表１５】
2019179919.tif 000017
表１５は、実施例２５、４５〜４８及び比較例１８、２０の鉄損（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。図１９は、実施例２５、４５〜４８及び比較例１８の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。表１５に示すように、実施例２５、４５〜４８は、比較例１８、２０と比べて低鉄損であることが分かった。乾燥温度が３５０℃である比較例２０では、実施例２５、４５〜４８と比べて、約２倍程度鉄損が増大している。これは、乾燥温度が３５０℃を超えると、粉末が酸化することによりヒステリシス損失が高くなることが要因を考えられる。また、図１９に示すように、実施例２５、４５〜４８は、比較例１８と比べて、全ての各磁界の強さにおいて直流重畳特性が良好な結果であることが分かった。特に、実施例４５、４６、４７で比較例１８と比べて直流重畳特性が格段に向上していることが分かった。その中でも実施例４６が最も良好な結果を示している。なお、比較例２０の透磁率の比率のグラフは図２０に示していない。比較例２０は鉄損が大きく、直流重畳特性を得るための有効な透磁率が得られなかったからである。
【０１０６】
［１２．第１１の特性比較（無機絶縁粉末の有無の比較）］
第１１の特性比較では、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末に添加する無機絶縁粉末の有無による圧粉磁心の鉄損及び直流重畳特性の比較を行った。実施例４９は、軟磁性粉末をＦｅ−６．５％Ｓｉ合金粉末とし、無機絶縁粉末付着工程をなくして、その他を実施例２３と同じにして作製したものである。実施例５０は、軟磁性粉末をＦｅ−３．５％Ｓｉ合金粉末とし、無機絶縁粉末付着工程をなくして、その他を実施例２４と同じにして作製したものである。すなわち、実施例４９、５０は、実施例２３、２４の上記（２）の工程をなくし、上記（１）の工程後に、上記工程（３）〜（７）を行ったものである。
【表１６】
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【表１７】
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【０１０７】
表１６は、実施例２３、４９の鉄損（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。表１７は、実施例２４、５０の鉄損（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。図２０は、実施例２３、４９の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。図２１は、実施例２４、５０の磁界の強さに対する透磁率の比率を示すグラフである。表１６及び表１７に示すように、実施例４９は実施例２３と、実施例５０は実施例２４と鉄損が同程度であることが分かった。図２０及び図２１に示すように、実施例２３、４９及び実施例２４、５０は、それぞれ直流重畳特性に違いは認められなかった。軟磁性粉末にＳｉが含まれている場合、無機絶縁粉末が無い場合でも、ある場合と同等の直流重畳特性が得られると考えられる。
【０１０８】
［他の実施形態］
本発明は上記実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合わせにより、種々の発明を形成できる。例えば、実施形態に示される全構成要素から幾つかの構成要素を削除してもよい。さらに、異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせてもよい。
【図１】
2019179919.tif 000020
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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