(57)【要約】【課題】より高純度の高融点金属体を製造する。【解決手段】真空加熱装置は、真空容器と、排気機構と、ステージと、台座と、加熱機構とを具備する。上記排気機構は、上記真空容器内のガスを排気する。上記ステージは、上記真空容器内に設けられる。上記台座は、上記ステージに載置される。上記台座は、高融点金属酸化物及び炭素を含む成形体を支持可能である。上記台座は、上記成形体と接触する上端部と、上記ステージと接触する下端部とを有する。上記台座は、上記上端部が上記成形体と接触することで上記成形体との間に第１空間部が形成され、上記下端部が上記ステージと接触することで上記ステージとの間に第２空間部が形成される。上記加熱機構は、上記成形体を加熱する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
真空容器と、
前記真空容器内のガスを排気する排気機構と、
前記真空容器内に設けられたステージと、
前記ステージに載置され、高融点金属酸化物及び炭素を含む成形体を支持可能であり、前記成形体と接触する上端部と、前記ステージと接触する下端部とを有し、前記上端部が前記成形体と接触することで前記成形体との間に第１空間部が形成され、前記下端部が前記ステージと接触することで前記ステージとの間に第２空間部が形成される台座と、
前記成形体を加熱する加熱機構と
を具備する真空加熱装置。
【請求項２】
請求項１に記載の真空加熱装置であって、
前記加熱機構は、前記ステージを挟み、互いに対向する一対のヒータ板を有する
真空加熱装置。
【請求項３】
請求項１または２に記載の真空加熱装置であって、
前記台座は、水平方向に伸縮可能であり、前記水平方向における伸縮に応じて高さが変わる
真空加熱装置。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１つに記載の真空加熱装置であって、
前記台座の水平方向における断面形状は、ストライプ状に構成されている
真空加熱装置。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか1つに記載の真空加熱装置であって、
前記台座は、４ｍｍ以上の高さを有する
真空加熱装置。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか1つに記載の真空加熱装置であって、
前記台座は、前記高融点金属酸化物に含まれる高融点金属と同じ材料で構成される
真空加熱装置。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか1つに記載の真空加熱装置であって、
前記台座の前記上端部は、前記高融点金属酸化物に含まれる高融点金属と同じ材料で構成される
真空加熱装置。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか1つに記載の真空加熱装置であって、
前記ステージは、前記台座と接する炭素シートを含む
真空加熱装置。
【請求項９】
真空容器と、
前記真空容器内のガスを排気する排気機構と、
前記真空容器内に設けられたステージと、
前記ステージに載置され、高融点金属酸化物及び炭素を含む成形体を支持可能であり、前記成形体と接触する上端部と、前記ステージと接触する下端部とを有し、前記上端部が前記成形体と接触し、前記下端部が前記ステージと接触することで、前記成形体と前記ステージとの間を連通する空間部が形成される台座と、
前記成形体を加熱する加熱機構と
を具備する真空加熱装置。
【請求項１０】
請求項９に記載の真空加熱装置であって、
前記台座の水平方向における断面形状は、ハニカム状、格子状及び円形状のいずれか1つに構成されている
真空加熱装置。
【請求項１１】
真空容器内に設けられたステージ上に、高融点金属酸化物及び炭素を含む成形体を支持可能であり、前記成形体と接触する上端部と、前記ステージと接触する下端部とを有し、前記上端部が前記成形体と接触することで前記成形体との間に第１空間部が形成され、前記下端部が前記ステージと接触することで前記ステージとの間に第２空間部が形成される台座を載置し、
前記台座に前記成形体を支持させ、
前記真空容器内を排気機構により排気しつつ前記成形体を加熱機構によって加熱し、
前記高融点金属酸化物を炭素還元して、高融点金属体を形成する
高融点金属体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、真空加熱装置及び高融点金属体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
タンタル等の高融点金属を含む金属酸化物から、高融点金属を抽出する方法として、炭素還元法が知られている（例えば、非特許文献１参照）。例えば、タンタル酸化物及び黒鉛を含む成形体をプラズマアーク炉に入れ、この成形体に数千度以上のプラズマトーチに晒し、成形体から高融点金属体を得る手法である。しかしながら、プラズマアーク法は、プラズマトーチに晒される成形体の面積が限られることから量産性には優れない。
【０００３】
これに対して、成形体を数千度以上に加熱処理する別の手法として、真空加熱処理がある（例えば、特許文献１参照）。真空加熱処理は、比較的大きな成形体を真空容器内に設置できることから、一度に炭素還元できる成形体の量が増し、量産性に優れる。そして、このような真空加熱処理では、成形体の炭素還元をいかにして効率よく促進させ、高純度の高融点金属体を得るかが重要になる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第４０２３７７４号公報
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】日本鉱業会誌／９６ １１０５ （'８０−３） １６５＜４５＞−１７０＜５４＞
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
以上のような事情に鑑み、本発明の目的は、炭素還元によって、より高純度の高融点金属体を製造する真空加熱装置及び高融点金属体の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するため、本発明の一形態に係る真空加熱装置は、真空容器と、排気機構と、ステージと、台座と、加熱機構とを具備する。上記排気機構は、上記真空容器内のガスを排気する。上記ステージは、上記真空容器内に設けられる。上記台座は、上記ステージに載置される。上記台座は、高融点金属酸化物及び炭素を含む成形体を支持可能である。上記台座は、上記成形体と接触する上端部と、上記ステージと接触する下端部とを有する。上記台座は、上記上端部が上記成形体と接触することで上記成形体との間に第１空間部が形成され、上記下端部が上記ステージと接触することで上記ステージとの間に第２空間部が形成される。上記加熱機構は、上記成形体を加熱する。
このような真空加熱装置であれば、台座によって、高融点金属酸化物及び炭素を含む成形体が支持され、加熱機構によって成形体が加熱されたときに、成形体からステージへの熱拡散が抑えられて、高融点金属酸化物が効率よく高融点金属に炭素還元される。
【０００８】
上記の真空加熱装置においては、上記加熱機構は、上記ステージを挟み、互いに対向する一対のヒータ板を有してもよい。
このような真空加熱装置であれば、成形体が一対のヒータ板によって左右から均等に加熱され、高融点金属酸化物が効率よく高融点金属に炭素還元される。
【０００９】
上記の真空加熱装置においては、上記台座は、水平方向に伸縮可能であり、上記水平方向における伸縮に応じて高さが変わってもよい。
このような真空加熱装置であれば、台座の高さに応じて、成形体から台座を介してのステージへの熱伝導の程度が調整できるので、成形体からステージへの熱拡散を抑制することができ、高融点金属酸化物が効率よく高融点金属に炭素還元される。
【００１０】
上記の真空加熱装置においては、上記台座の水平方向における断面形状は、ストライプ状に構成されてもよい。
このような真空加熱装置であれば、成形体から台座を介してのステージへの熱拡散が抑制されるので、高融点金属酸化物が効率よく高融点金属に炭素還元される。
【００１１】
上記の真空加熱装置においては、上記台座は、４ｍｍ以上の高さを有してもよい。
このような真空加熱装置であれば、成形体から台座を介してのステージへの熱拡散が抑制されるので、高融点金属酸化物が効率よく高融点金属に炭素還元される。
【００１２】
上記台座は、上記高融点金属酸化物に含まれる高融点金属と同じ材料で構成されてもよい。
このような真空加熱装置であれば、高融点金属と台座とが同じ材料で構成されているので、台座から炭素還元により形成される高融点金属体に不純物が入りにくくなる。
【００１３】
上記台座の上記上端部は、上記高融点金属酸化物に含まれる高融点金属と同じ材料で構成されてもよい。
このような真空加熱装置であれば、高融点金属と台座の上端部とが同じ材料で構成されているので、炭素還元により形成される高融点金属体に台座からの不純物が入りにくくなる。
【００１４】
上記の真空加熱装置においては、上記ステージは、上記台座と接する炭素シートを含んでもよい。
このような真空加熱装置であれば、台座とステージとの間に、炭素シートが介在しているので、台座とステージとの直接的な反応が抑えられる。
【００１５】
上記目的を達成するため、本発明の一形態に係る真空加熱装置は、真空容器と、排気機構と、ステージと、台座と、加熱機構とを具備する。上記排気機構は、上記真空容器内のガスを排気する。上記ステージは、上記真空容器内に設けられる。上記台座は、上記ステージに載置される。上記台座は、高融点金属酸化物及び炭素を含む成形体を支持可能である。上記台座は、上記成形体と接触する上端部と、上記ステージと接触する下端部とを有する。上記台座は、上記上端部が上記成形体と接触し、上記下端部が上記ステージと接触することで、上記成形体と上記ステージとの間を連通する空間部が形成される。上記加熱機構は、上記成形体を加熱する。
このような真空加熱装置であれば、台座によって、高融点金属酸化物及び炭素を含む成形体が支持され、加熱機構によって成形体が加熱されたときに、成形体からステージへの熱拡散が抑えられて、高融点金属酸化物が効率よく高融点金属に炭素還元される。
【００１６】
上記台座の水平方向における断面形状は、ハニカム状、格子状及び円形状のいずれか1つに構成されてもよい。
このような真空加熱装置であれば、成形体から台座を介してのステージへの熱拡散が抑制されるので、高融点金属酸化物が効率よく高融点金属に炭素還元される。
【００１７】
上記目的を達成するため、本発明の一形態に係る高融点金属体の製造方法は、真空容器内に設けられたステージ上に、高融点金属酸化物及び炭素を含む成形体を支持可能であり、上記成形体と接触する上端部と、上記ステージと接触する下端部とを有し、上記上端部が上記成形体と接触することで上記成形体との間に第１空間部が形成され、上記下端部が上記ステージと接触することで上記ステージとの間に第２空間部が形成される台座を載置することを含む。上記成形体は、上記台座に支持される。上記真空容器内は、排気機構により排気されつつ上記成形体は加熱機構によって加熱される。上記高融点金属酸化物は炭素還元されて、高融点金属体が形成される。
このような方法であれば、台座によって、高融点金属酸化物及び炭素を含む成形体が支持され、加熱機構によって成形体が加熱されたときに、成形体からステージへの熱拡散が抑えられて、高融点金属酸化物が効率よく高融点金属に炭素還元される。
【発明の効果】
【００１８】
以上述べたように、本発明によれば、炭素還元によって、より高純度の高融点金属体が製造される。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本実施形態に係る真空加熱装置の概略断面図である。
【図２】図（ａ）は、台座の概略断面図である。図（ｂ）は、台座の概略上面図である。
【図３】成形体から台座を介してステージへ移動する熱の流れの一例を示す概略断面図である。
【図４】本実施形態に係る真空加熱装置の動作の一例を示す概略グラフ図である。
【図５】図（ａ）は、比較例に係る真空加熱処理で形成されたタンタル金属体のＸ線回折結果である。図（ｂ）は、本実施形態に係る真空加熱処理で形成されたタンタル金属体のＸ線回折結果である。図（ｃ）は、炭素還元が図られたタンタル金属体の概略下面図である。図（ｄ）は、図（ｃ）の破線における概略断面図である。
【図６】図（ａ）及び図（ｂ）は、台座の変形例の概略断面図である。
【図７】図（ａ）及び図（ｂ）は、台座の別の変形例の概略断面図である。
【図８】図（ａ）〜図（ｃ）は、台座の別の変形例の概略斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、図面を参照しながら、本発明の実施形態を説明する。各図面には、ＸＹＺ軸座標が導入される場合がある。
【００２１】
図１は、本実施形態に係る真空加熱装置の概略断面図である。図１に示される真空加熱装置１は、一例であり、この例に限らない。
【００２２】
真空加熱装置１は、真空容器１０と、脚部１１と、基体１２と、排気機構２０と、ステージ３０と、台座４０Ａと、加熱機構５０と、断熱部材６０と、ガス供給機構８０とを具備する。図１の例では、台座４０Ａ上に成形体１００が載置された状態が示されている。この状態では、成形体１００は、加熱される前の状態にある。
【００２３】
真空容器１０は、基体１２、ステージ３０、台座４０Ａ、加熱機構５０、断熱部材６０、及び成形体１００を囲む。真空容器１０は、例えば、円筒状の真空容器で、Ｘ軸方向に延在する。真空加熱装置１においては、図１の手前と奥にも真空容器１０の一部である扉部（不図示）が配置され、真空容器１０内のガスが排気機構２０によって排気される。これにより、真空容器１０内は、減圧状態に維持される。排気機構２０は、例えば、ロータリーポンプ、メカニカルブースターポンプ等の真空ポンプを有する。真空容器１０は、脚部１１により支持されている。基体１２は、真空容器１０内に固定され、断熱部材６０下に配置されている。なお、基体１２も断熱材として機能する。
【００２４】
真空容器１０内には、断熱部材６０が設けられている。断熱部材６０は、固定冶具６５により真空容器１０の内壁１０ｗに固定されている。断熱部材６０は、ステージ３０の一部、台座４０Ａ、加熱機構５０の一部、及び成形体１００を囲む。断熱部材６０の内側は、断熱部材６０の外側から密閉されてなく、真空容器１０内では、断熱部材６０の内側と外側とでガスの行き来が可能である。
【００２５】
断熱部材６０は、下部断熱部材６１と、側部断熱部材６２ａ、６２ｂと、上部断熱部材６３とを有する。下部断熱部材６１は、Ｘ−Ｙ平面に対して平行に配置されている。下部断熱部材６１は、Ｚ軸方向において上部断熱部材６３に対向する。側部断熱部材６２ａと側部断熱部材６２ｂとは、Ｙ軸方向において互いに対向する。下部断熱部材６１、側部断熱部材６２ａ、６２ｂ、及び上部断熱部材６３のそれぞれは、Ｘ軸方向に延在する。真空容器１０内には、成形体１００の手前及び奥にも断熱部材が配置されてもよい。
【００２６】
ステージ３０の一部は、断熱部材６０内に設けられている。ステージ３０は、ステージ本体３１と、複数の支柱３３と、炭素板３２と、炭素シート３４とを有する。ステージ本体３１及び支柱３３は、例えば、炭素製材料で構成されている。炭素板３２と、炭素シート３４とは、ステージ３０から適宜取り除いてもよい。
【００２７】
複数の支柱３３のそれぞれは、例えば、下部断熱部材６１を貫通し、基体１２に対して垂直に立設されている。ステージ本体３１は、複数の支柱３３（例えば、４点支持）により支えられている。これにより、ステージ本体３１は、Ｘ−Ｙ平面に対して平行に配置される。さらに、ステージ３０は、ステージ本体３１が下部断熱部材６１に直接接しない構成になる。
【００２８】
炭素板３２は、ステージ本体３１上に載置されている。ステージ本体３１及び炭素板３２は、断熱部材６０内においてＸ軸方向に延在する。例えば、Ｚ軸方向からステージ本体３１及び炭素板３２を見た場合、ステージ本体３１及び炭素板３２の平面形状は、例えば、長方形である。
【００２９】
ステージ本体３１の下に下部断熱部材６１が配置されていることにより、成形体１００が加熱機構５０によって加熱された場合、成形体１００に与えられた熱が真空容器１０に逃げにくい構成になる。また、炭素板３２は、線膨張係数が小さく、耐熱特性に優れる。このような炭素板３２をステージ本体３１上に配置することにより、ステージ本体３１は、は、成形体１００及び台座４０Ａから直接的な損傷を受けにくく、成形体１００及び台座４０Ａを広い面積にわたり安定して支持することができる。
【００３０】
また、台座４０Ａと炭素板３２との間に炭素シート３４を配置することにより、台座４０Ａが数千度以上の高温になったとしても、台座４０Ａと炭素板３２との直接的な反応が抑えられる。この場合、台座４０Ａが炭素シート３４と反応しても、炭素シート３４を定期的に交換することにより、炭素板３２においては、金属反応による腐食が回避される。
【００３１】
ステージ３０上には、台座４０Ａが載置されている。台座４０Ａの詳細については、後述する。
【００３２】
台座４０Ａ上には、成形体１００が載置される。成形体１００は、高融点金属酸化物及び炭素を含む。成形体１００は、高融点金属酸化物の粉末と、炭素の粉末とが混合されて、高圧プレスにより成形されたペレット体またはブロック体である。高融点金属は、例えば、Ｔａ（タンタル）、Ｗ（タングステン）、Ｍｏ（モリブデン）、Ｎｂ（ニオブ）、チタン（Ｔｉ）等のいずれかである。本実施形態では、高融点金属として、以下にＴａを例示する。
【００３３】
例えば、成形体１００は、タンタル酸化物（例えば、Ｔａ２Ｏ５）と炭素（Ｃ）とを含む。成形体１００は、例えば、平均粒径が２５μｍのタンタル酸化物の粉末と、平均粒径が１５μｍの炭素の粉末とが圧力４０ＭＰａで加圧成形されたものである。
【００３４】
成形体１００中の炭素のモル濃度（ｍｏｌ／ｍ３）は、タンタル酸化物のモル濃度の約５倍である。平均粒径は、例えば、レーザ散乱法により測定される。成形体１００の形状は、一例として、厚さ１０ｍｍ、径３０ｍｍのペレット体とする。成形体１００の形状は、ペレット体に限らず、例えば、一辺が１０ｍｍ以上１００ｍｍ以下のブロック体であってもよい。
【００３５】
なお、図１には、１個の成形体１００が台座４０Ａによって支持されているが、Ｘ軸方向またはＹ軸方向に複数の台座４０Ａを配置し、これらの台座４０Ａ上に成形体１００を載置してもよく、成形体１００上に台座４０Ａを載置し、この台座４０Ａ上に別の成形体１００が載置されてもよい。
【００３６】
加熱機構５０は、成形体１００を輻射熱によって加熱する。加熱機構５０は、第１加熱機構５１と、第２加熱機構５２とを有する。
【００３７】
第１加熱機構５１は、ヒータ板５１ａと、絶縁性の支持冶具５１ｂとを有する。支持冶具５１ｂは、真空容器１０の内壁１０ｗに固定され、上部断熱部材６３を貫通する。支持冶具５１ｂは、ヒータ板５１ａを支持するとともに、真空容器１０外からヒータ板５１ａに電力を供給する配線が設けられている。ヒータ板５１ａは、Ｘ軸方向に延在するとともに、上部断熱部材６３から下部断熱部材６１に向かう方向に延在する。ヒータ板５１ａは、側部断熱部材６２ａと接触せず、側部断熱部材６２ａと平行に配置されている。
【００３８】
第２加熱機構５２は、ヒータ板５２ａと、絶縁性の支持冶具５２ｂとを有する。支持冶具５２ｂは、真空容器１０の内壁１０ｗに固定され、上部断熱部材６３を貫通する。支持冶具５２ｂは、ヒータ板５２ａを支持するとともに、真空容器１０外からヒータ板５２ａに電力を供給する配線が設けられている。ヒータ板５２ａは、Ｘ軸方向に延在するとともに、上部断熱部材６３から下部断熱部材６１に向かう方向に延在する。ヒータ板５２ａは、側部断熱部材６２ｂと接触せず、側部断熱部材６２ｂと平行に配置されている。
【００３９】
互いに対向する一対のヒータ板５１ａ、５２ａは、炭素製ヒータである。ヒータ板５１ａ、５２ａのそれぞれの下端は、ステージ本体３１よりも下に位置する。これにより、成形体１００は、ヒータ板５１ａ、５２ａからの輻射熱によって左右から均等に加熱される。例えば、成形体１００は、１９００℃以上に加熱され得る。
【００４０】
ヒータ板は、成形体１００の上方に配置されてもよく、成形体１００の手前または奥にも配置されてもよい。これにより、横と上方から成形体１００により均一に熱を与えることができる。
【００４１】
一方、真空加熱装置１では、炭素還元を利用した高融点金属体の量産を想定していることから、成形体１００は１個とは限らず複数になり、ステージ３０上の成形体の重量が嵩む場合もある。このため、真空加熱装置１では、成形体１００を支持する頑丈なステージ３０が必須になる。
【００４２】
従って、成形体１００の下にはステージ３０が配置され、ヒータ板は、配置されない。ここで、ステージ本体３１の下にヒータ板を配置する手法もある。しかし、この構成では、ステージ本体３１によってヒータ板からの輻射熱が遮られてしまう。さらに、ステージ本体３１の下方にヒータ板を配置する場合、支柱３３を避けてヒータ板を配置する必要があり、ステージ本体３１下に配置するヒータ板の構造が複雑になってしまう。
【００４３】
成形体１００の温度は、例えば、ヒータ板５１ａ、５２ａに投入する電力と、成形体１００の温度との関係、ヒータ板５１ａ、５２ａの温度と、成形体１００の温度との関係等を予め求めることにより算出される。ヒータ板５１ａ、５２ａの温度は、熱電対によって測定してもよく、または、放射温度計によって、直接、成形体１００の温度を測定してもよい。また、成形体１００の温度を間接的に測定する温度測定用の試料を成形体１００の近傍に設置してもよい。
【００４４】
ガス供給機構８０は、真空容器１０内に、Ｎ２、Ａｒ等のガスを供給することできる。例えば、成形体１００に対する加熱が終了し、成形体１００が所定の温度にまで冷却した後、ガス供給機構８０によって真空容器１０内にパージ用のガス（例えば、Ｎ２）が供給される。
【００４５】
図２（ａ）は、台座の概略断面図である。図２（ｂ）は、台座の概略上面図である。
【００４６】
台座４０Ａは、一例として、その断面が三角波形になるように構成されている。台座４０Ａは、第１方向（例えば、Ｙ軸方向とＺ軸方向との間の方向）に平行な第１板状部４１と、第１方向に交差する第２方向（第１方向と線対称になる方向）に平行な第２板状部４２とが交互に連結されている。第１板状部４１及び第２板状部４２の厚みは、典型的には、０．５ｍｍ以上である。
【００４７】
台座４０Ａにおいて、上端部４０ｕは、成形体１００に対向し、上端部４０ｕとは反対側の下端部４０ｄは、ステージ３０に対向する。例えば、上端部４０ｕは、成形体１００に接し、下端部４０ｄは、ステージ３０に接する。
【００４８】
このような板状部で構成された台座４０Ａにおいては、上端部４０ｕから下端部４０ｄまでの熱伝導経路が狭くなり、成形体１００に与えられる熱が台座４０Ａを介してステージ３０に逃げにくくなる。
【００４９】
図３は、成形体から台座を介してステージへ移動する熱の流れの一例を示す概略断面図である。
【００５０】
台座４０ＡをＸ−Ｙ平面で切断したときの断面形状は、ストライプ状に構成される。これにより、台座４０Ａは、成形体１００及びステージ３０と、面接触でなく線接触で接触する。仮に、台座４０Ａを設けず、成形体１００を直接、炭素シート３４に載置した場合は、成形体１００から炭素シート３４に熱が伝熱され、成形体１００の底部の温度が下がってしまう。また、反応により発生するＣＯガスが成形体１００から抜けにくくなる。このような不具合を本実施形態は解決する。
【００５１】
例えば、成形体１００に与えられた熱がステージ３０に伝導する様子を中央に位置する上端部４０ｕを例に説明する。成形体１００から上端部４０ｕに伝導した熱は、第１板状部４１と第２板状部４２との二股に分かれる。上端部４０ｕから第１板状部４１を伝導する熱は、下端部４０ｄを介して一部がステージ３０に逃げていくものの、第２板状部４２に伝導し、成形体１００側に戻る熱もある。同様に、上端部４０ｕから第２板状部４２を伝導する熱は、下端部４０ｄを介して一部がステージ３０に逃げていくものの、第１板状部４１に伝導し、成形体１００側に戻る熱もある。
【００５２】
従って、台座４０Ａを用いることにより、成形体１００からステージ３０への熱伝導が極力抑えられ、成形体１００が充分に加熱され得る。これにより、成形体１００は、加熱機構５０によって効率よく加熱される。
【００５３】
また、成形体１００を台座４０Ａに載置すると、上端部４０ｕが成形体１００と接触し、成形体１００との間に空間部４１０（第１空間部）が形成される。台座４０Ａをステージ３０上に載置すると、下端部４０ｄがステージ３０と接触し、ステージ３０との間に空間部４２０（第２空間部）が形成される。ここで、台座４０Ａの高さｈは、成形体１００内で炭素還元が起きているときの真空容器１０内のガスの平均自由行程以上に設定される。
【００５４】
例えば、台座４０Ａの高さｈは、４ｍｍ以上に設定される。台座４０Ａの高さｈは、Ｙ軸方向における上端部４０ｕ及び下端部４０ｄのピッチを変えることで調製できる。これにより、空間部４１０の深さが約４ｍｍ以上になり、成形体１００とステージ３０との間におけるガスによる熱伝導が抑制され、成形体１００が加熱機構５０によって効率よく加熱される。例えば、成形体１００温度をＴ１、ステージ３０（炭素シート３４）の温度をＴ２（Ｔ１>Ｔ２）とした場合、成形体１００とステージ３０との間隔ｈが平均自由行程λよりも長くなると（λ＜＜ｈ）、定常状態における熱流束ｑは、例えば、ｑ＝ｋ（Ｔ１−Ｔ２）／ｄで表わすことができ（ｋ：気体の熱伝導率）、間隔ｈが大きくなるほど、熱流束ｑが低減すると考えられる。
【００５５】
また、台座４０Ａは、成形体１００の高融点金属酸化物に含まれる高融点金属と同じ材料で構成される。これにより、成形体１００中の高融点金属酸化物が炭素還元により高融点金属体になったとしても、台座４０Ａから高融点金属体に高融点金属以外の不純物が入りにくくなる。
【００５６】
次に、台座４０Ａを例にして、本実施形態に係る高融点金属体の製造方法の一例を説明する。
図４は、本実施形態に係る真空加熱装置の動作の一例を示す概略グラフ図である。
図４の横軸は、時間であり、右縦軸は、真空容器１０内の圧力であり、左縦軸は、成形体１００の温度である。
【００５７】
本実施形態に係る真空加熱処理では、予め、真空容器１０内に設けられたステージ３０上に台座４０Ａを載置する。続いて、成形体１００を台座４０Ａ上に支持させる。
【００５８】
次に、真空容器１０内を排気機構２０によって、数Ｐａ（例えば、２Ｐａ）まで排気し、真空排気をしながら成形体１００を加熱機構５０により、例えば、１０℃／分の速度で加熱する。これにより、成形体１００の温度は、徐々に上昇する。
【００５９】
真空容器１０内の圧力は、成形体１００の温度が室温から６００℃になるまでは、真空容器１０の内壁１０ｗ、ステージ３０、断熱部材６０、成形体１００等に物理吸着していたガスの脱ガスが起きて、一旦、２Ｐａ以上にまで上昇する。脱ガスが緩和すると、真空容器１０内の圧力が再び減少する。
【００６０】
成形体１００への昇温加熱を続け、成形体１００の温度が１９３５℃になった後、昇温加熱を停止して６０分間、成形体１００の温度を１９３５℃のまま保持する。成形体１００では、約１８００℃以上になると、炭素還元が起こり、例えば、タンタル酸化物が炭素によって還元されて、タンタル（Ｔａ）と一酸化炭素（ＣＯ）とが生成する。これにより、真空容器１０内の圧力が再び上昇する。炭素還元中、真空容器１０内の圧力は、例えば、２Ｐａ以上１０Ｐａ以下になる。一酸化炭素は、排気機構２０のよって真空容器１０外に排気される。
【００６１】
炭素還元によって成形体１００中の炭素が消費されると、成形体１００中の炭素の量が減少し、成形体１００からの一酸化炭素の放出が徐々に緩和する。これに応じて真空容器１０内の圧力は減少し、真空容器１０内の圧力減少が飽和したときに、成形体１００への加熱を停止する。
【００６２】
成形体１００の温度が２５℃以下になった後に、真空容器１０内を例えばＮ２ガスで数回パージする。この後、真空容器１０を大気開放して、タンタル酸化物が炭素還元されたタンタル金属体を真空容器１０から取り出す。取り出したタンタル金属体は、例えば、別の真空容器に移されて、ＥＢ（Electron Beam）照射により溶解され、タンタル金属インゴットが形成される。タンタル金属インゴットは、例えば、タンタル膜をスパッタリグ成膜するタンタルターゲットとして切り出される。
【００６３】
本実施形態の効果について説明する。
【００６４】
図５（ａ）は、比較例に係る真空加熱処理で形成されたタンタル金属体のＸ線回折結果である。図５（ｂ）は、本実施形態に係る真空加熱処理で形成されたタンタル金属体のＸ線回折結果である。図５（ｃ）は、炭素還元が図られたタンタル金属体の概略下面図である。図５（ｄ）は、図５（ｃ）の破線における概略断面図である。
【００６５】
Ｘ線回折は、θ−２θ法による。グラフの横軸は、２θ（°）であり、縦軸は、光強度（任意値）である。被測定体は、炭素還元が図られたタンタル金属体（厚さ１０ｍｍ、径３０ｍｍのペレット体）である。実線Ａは、図５（ｃ）、（ｄ）に示すタンタル金属体の端部ＰａのＸ線回折結果である。破線Ｂは、図５（ｃ）、（ｄ）に示すタンタル金属体の下側中央部ＰｂのＸ線回折結果である。
【００６６】
図５（ａ）に示す比較例では、台座として、２本のタンタル細線を並列に並べたものが用いられている。タンタル細線の径は、２ｍｍである。すなわち、タンタル平行細線の高さは、２ｍｍであり、成形体１００とステージ３０との間の距離は、２ｍｍである。
【００６７】
比較例において、タンタル金属体の端部Ｐａでは、Ｔａ２Ｏ５、Ｔａ２Ｃのピークは観測されず、Ｔａのピークが観測されている。しかし、タンタル金属体の下側中央部Ｐｂでは、Ｔａのピークが観測されたが、Ｔａ２Ｏ５、Ｔａ２Ｃのピークも観測されている。この理由として、以下のことが考えられる。
【００６８】
例えば、台座の高さが４ｍｍより小さくなると、成形体１００とステージ３０との間に真空容器１０内に残留するガスが溜りやすい。この結果、タンタル細線のほか、成形体１００とステージ３０との間に存在するガスが熱媒体になりやすい。
【００６９】
従って、加熱機構５０により成形体１００に熱を与えても、この熱は、タンタル細線のほか、成形体１００とステージ３０との間に存在するガスを介してステージ３０に逃げていく。これにより、比較例では、成形体１００の下部中央部の加熱が不充分になり、タンタル金属体の下側中央部Ｐｂにおける炭素還元が不充分になる、と推測される。なお、径の異なるタンタル細線を用いて、成形体１００とステージ３０との間の距離を変えたところ、成形体１００とステージ３０との間の距離が３ｍｍ以下では、Ｔａ２Ｏ５、Ｔａ２Ｃのピークが観測されている。
【００７０】
これに対して、本実施形態では、図５（ｂ）に示すように、タンタル金属体の端部Ｐａ及び下側中央部Ｐｂで、Ｔａ２Ｏ５、Ｔａ２Ｃのピークが観測されず、Ｔａのピークが観測されている。
【００７１】
すなわち、本実施形態では、台座４０Ａの高さが４ｍｍ以上であり、成形体１００とステージ３０との間で、ガスが熱媒体となりにくく、成形体１００全体が加熱機構５０によって充分に加熱される。この結果、成形体１００全体で炭素還元が充分に進行する。
【００７２】
例えば、台座４０Ａを用いることにより、成形体１００の温度を１９３５℃から１８７５℃に下げても、タンタル金属体の端部Ｐａ及び下側中央部ＰｂではＴａ２Ｏ５、Ｔａ２Ｃに関するピークは観測されず、温度が１８７５℃でもタンタル金属体の端部Ｐａ及び下側中央部Ｐｂで炭素還元が充分に進行することがわかっている。
【００７３】
このように、本実施形態に係る真空加熱装置１によれば、成形体１００から台座４０Ａを介してのステージ３０への熱拡散が抑制され、高融点金属酸化物が効率よく高融点金属に炭素還元される。これにより、高融点金属酸化物から高純度の高融点金属体が形成される。
【００７４】
例えば、タンタル金属体における、Ｃ（炭素）、Ａｌ（アルミニウム）、Ｃｏ（コバルト）、Ｃｒ（Ｃｒ）、Ｃｕ（銅）、Ｆｅ（鉄）、Ｍｇ（マグネシウム）、Ｍｏ（モリブデン）、Ｎｂ（ニオブ）、及びＮｉ（ニッケル）の濃度の総和は、５０ｐｐｍ以下である。
【００７５】
図６（ａ）及び図６（ｂ）は、台座の変形例の概略断面図である。
【００７６】
台座４０Ｂは、水平方向に伸縮可能であり、水平方向における伸縮に応じて高さが変わる。水平方向とは、Ｘ−Ｙ平面に対して平行な方向である。台座４０Ｂは、第１板状部４１と、第２板状部４２と、基軸部４３と、締付冶具４４ａ、４４ｂとを有する。基軸部４３は、第１板状部４１及び第２板状部４２を貫通する。基軸部４３の外周には、例えば、ねじ山が設けられ、締付冶具４４ａ、４４ｂの内周には、基軸部４３のねじ山に対応したねじ溝が設けられている。第１板状部４１と第２板状部４２とは、ヒンジ機構により接続してもよい。
【００７７】
例えば、図６（ａ）には、基軸部４３の両端に締付冶具４４ａ、４４ｂのそれぞれを嵌め込んだ後の状態が示されている。この状態では、台座４０Ｂは、ｈ１の高さを有している。図６（ｂ）に示すように、締付冶具４４ａ、４４ｂを締めて、締付冶具４４ａ、４４ｂの互いの距離を狭めることにより、第１板状部４１と第２板状部４２との成す角が小さくなる。これにより、台座４０Ｂは、Ｙ軸方向に縮んで、台座４０Ｂの高さが高さｈ１よりも高いｈ２になる。
【００７８】
このような台座４０Ｂであれば、台座４０Ｂの高さに応じて、成形体１００から台座４０Ｂを介してのステージ３０へ伝導する熱量が調整できる。これにより、成形体１００からステージ３０への熱拡散が抑制される。
【００７９】
また、台座４０Ｂにおいては、最外の第１板状部４１が締付冶具４４ａに接し、最外の第２板状部４２と締付冶具４４ｂに接している。これにより、上端部４０ｕに重い成形体が載せられたとしても、最外の第１板状部４１は、締付冶具４４ａによって止められ、最外の第２板状部４２は、締付冶具４４ｂによって止められる。すなわち、成形体１００の重量が嵩んだとしても、台座４０Ｂは、潰れにくくなる。
【００８０】
また、台座４０Ｂにおいては、隣り合う上端部４０ｕのピッチが可変に構成される。これにより、成形体１００の横幅に応じて上端部４０ｕのピッチを変えることで、成形体１００を台座４０Ｂで安定して支持することができる。
【００８１】
図７（ａ）及び図７（ｂ）は、台座の別の変形例の概略断面図である。
【００８２】
図７（ａ）に示す台座４０Ｃにおいては、上端部４０ｕが高融点金属酸化物に含まれる高融点金属と同じ材料で構成される。例えば、台座４０Ｃにおいては、第１板状部４１と第２板状部４２とが交わる部分に凹部４５が形成され、凹部４５内にＴａ小片４６が担持されている。また、図７（ｂ）に示す台座４０Ｄにおいては、凹部４５内にＴａ細線４７が載置されている。
【００８３】
このような台座４０Ｃ、４０Ｄであれば、高融点金属体と、台座の上端部４０ｕとが同じ材料で構成されているので、高融点金属体に台座４０Ｃ、４０Ｄからの不純物が入りにくくなる。
【００８４】
図８（ａ）〜図８（ｃ）は、台座の別の変形例の概略斜視図である。以下に示す台座は、台座４０Ａと同じ高さを有する。
【００８５】
図８（ａ）に示す台座４０Ｅにおいては、上端部４０ｕが成形体１００と接触し、下端部４０ｄがステージ３０と接触することで、成形体１００とステージ３０との間を連通する空間部４３０が形成されている。台座４０ＥのＸ−Ｙ平面における断面形状は、円状である。
【００８６】
図８（ｂ）に示す台座４０Ｆにおいては、上端部４０ｕが成形体１００と接触し、下端部４０ｄがステージ３０と接触することで、成形体１００とステージ３０との間を連通する空間部４４０が形成されている。台座４０ＦのＸ−Ｙ平面における断面形状は、格子状である。
【００８７】
図８（ｃ）に示す台座４０Ｇにおいては、上端部４０ｕが成形体１００と接触し、下端部４０ｄがステージ３０と接触することで、成形体１００とステージ３０との間を連通する空間部４５０が形成されている。台座４０ＧのＸ−Ｙ平面における断面形状は、ハニカム状である。
【００８８】
これらの台座を用いても、成形体１００から台座を介してステージ３０への熱拡散が抑制され、高融点金属酸化物が効率よく高融点金属に炭素還元される。
【００８９】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上述の実施形態にのみ限定されるものではなく種々変更を加え得ることは勿論である。
【符号の説明】
【００９０】
１…真空加熱装置
１０…真空容器
１０ｗ…内壁
１１…脚部
１２…基体
２０…排気機構
３０…ステージ
３１…ステージ本体
３２…炭素板
３３…支柱
３４…炭素シート
４０Ａ、４０Ｂ、４０Ｃ、４０Ｄ、４０Ｅ、４０Ｆ、４０Ｇ…台座
４０ｄ…下端部
４０ｕ…上端部
４１…第１板状部
４２…第２板状部
４１０、４２０、４３０、４４０、４５０…空間部
４３…基軸部
４４ａ、４４ｂ…締付冶具
４５…凹部
４６…Ｔａ小片
４７…Ｔａ細線
５０…加熱機構
５１…第１加熱機構
５２…第２加熱機構
５１ａ、５２ａ…ヒータ板
５１ｂ、５２ｂ…支持冶具
６０…断熱部材
６１…下部断熱部材
６２ａ、６２ｂ…側部断熱部材
６３…上部断熱部材
６５…固定冶具
８０…ガス供給機構
１００…成形体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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