(57)【要約】【課題】デバイスの品質低下を抑制可能なデバイスの製造方法を提供する。【解決手段】相対的に接近移動及び離反移動が可能に設けられた一対の加工型３１，３２であって、膜電極接合体１の構成部材を保持及び圧着する加工部３１１，３２１を有し、接近移動した際に加工部を含む空間が密閉空間Ｓとされる一対の加工型と、密閉空間を雰囲気の気圧より減圧状態にする減圧手段３３と、を備える製造装置３を用い、膜電極接合体の構成部材を加工部に保持し、減圧手段により密閉空間を減圧状態にし、減圧状態を所定時間以上保持したのち、膜電極接合体を圧着する。【選択図】  図２Ａ
2019083114.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
デバイスの構成部材を含む雰囲気を、前記雰囲気の気圧より減圧状態にし、
前記減圧状態を所定時間以上保持したのち、
前記減圧状態による減圧力を用いて前記構成部材を圧着するデバイスの製造方法。
【請求項２】
相対的に接近移動および離反移動可能に設けられた一対の加工型であって、前記構成部材を少なくとも圧着する加工部を有し、圧着が開始される前に少なくとも前記構成部材を含む雰囲気を密閉空間とする一対の加工型と、
前記密閉空間を前記雰囲気の気圧より減圧状態にする減圧手段と、
を備える製造装置を用い、
前記構成部材を前記加工部に保持し、
前記減圧手段により前記密閉空間を前記減圧状態にし、
前記減圧状態を所定時間以上保持したのち、
前記構成部材を圧着する請求項１に記載のデバイスの製造方法。
【請求項３】
前記製造装置は、相対的に接近移動した際の前記一対の加工型の間隔を、少なくとも前記構成部材の非圧着間隔と圧着間隔とに調節可能な間隔調節手段をさらに備え、
前記構成部材を前記加工部に保持し、前記間隔調節手段により前記一対の加工型の間隔を前記非圧着間隔に調節し、前記減圧手段により前記密閉空間を前記減圧状態にし、
前記減圧状態を所定時間以上保持したのち、
前記間隔調節手段により前記一対の加工型の間隔を前記圧着間隔に調節し、前記構成部材を圧着する請求項２に記載のデバイスの製造方法。
【請求項４】
前記一対の加工型の全体を加熱雰囲気にする請求項２又は３に記載のデバイスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、デバイスの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池を構成する膜電極接合体（Membrane and Electrode Assembly，以下ＭＥＡともいう。）は、電解質膜、触媒層、導電層（ガス拡散層）等を接合して製造される。具体的には、電解質膜に導電層、触媒層をホットプレス法で圧着することが知られている（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００９−７０６３１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記従来の製造方法においては、ＭＥＡなどを構成する部材がホットプレス法の工程で大気雰囲気に曝されるため、ＭＥＡなどの製品の品質低下につながるおそれがある。
また、上記の製品はＭＥＡを一例として述べたが、ＭＥＡ以外の各種デバイスなどの製品においても同様の問題が生じ得る。
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は、デバイスの品質低下を抑制可能なデバイスの製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、デバイスの構成部材を含む雰囲気を、前記雰囲気の気圧より減圧状態にし、前記減圧状態を所定時間以上保持したのち、前記減圧状態による減圧力を用いて前記構成部材を圧着するデバイスの製造方法によって上記課題を解決する。
【０００７】
本発明において、相対的に接近移動および離反移動可能に設けられた一対の加工型であって、前記構成部材を少なくとも圧着する加工部を有し、圧着が開始される前に少なくとも前記構成部材を含む雰囲気を密閉空間とする一対の加工型と、前記密閉空間を前記雰囲気の気圧より減圧状態にする減圧手段と、を備える製造装置を用い、
前記構成部材を前記加工部に保持し、前記減圧手段により前記密閉空間を前記減圧状態にし、前記減圧状態を所定時間以上保持したのち、前記構成部材を圧着してもよい。
【０００８】
本発明において、前記製造装置は、相対的に接近移動した際の前記一対の加工型の間隔を、少なくとも前記構成部材の非圧着間隔と圧着間隔とに調節可能な間隔調節手段をさらに備え、
前記構成部材を前記加工部に保持し、前記間隔調節手段により前記一対の加工型の間隔を前記非圧着間隔に調節し、前記減圧手段により前記密閉空間を前記減圧状態にし、前記減圧状態を所定時間以上保持したのち、前記間隔調節手段により前記一対の加工型の間隔を前記圧着間隔に調節し、前記構成部材を圧着してもよい。
本発明において、前記一対の加工型の全体を加熱雰囲気にすることができる。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、デバイスの品質低下を抑制できる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明のデバイスの製造方法に適用される燃料電池の膜電極接合体の一例を示す断面図である。
【図２Ａ】本発明のデバイスの製造方法に適用される製造装置の一実施の形態を示す断面図（加工前）である。
【図２Ｂ】本発明のデバイスの製造方法に適用される製造装置の一実施の形態を示す断面図（乾燥工程）である。
【図２Ｃ】本発明のデバイスの製造方法に適用される製造装置の一実施の形態を示す断面図（圧着工程）である。
【図３Ａ】本発明のデバイスの製造方法に適用される製造装置の他の実施の形態を示す断面図（加工前）である。
【図３Ｂ】本発明のデバイスの製造方法に適用される製造装置の他の実施の形態を示す断面図（乾燥工程）である。
【図３Ｃ】本発明のデバイスの製造方法に適用される製造装置の他の実施の形態を示す断面図（圧着工程）である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。本発明の製造方法が適用されるデバイスとしては、乾燥処理と圧着処理が必要とされる部材であって、ダイレクトメタノール型燃料電池に用いられる膜電極接合体の他、当該膜電極接合体と同種の構造を有する電気化学式ガスセンサの素子体などの各種デバイスが挙げられる。以下、この種のデバイス類として、膜電極接合体を例に挙げて、本発明のデバイスの製造方法を説明する。
【００１２】
図１は、本発明のデバイスの製造方法に適用される燃料電池の膜電極接合体１の一例を示す断面図である。本実施形態の膜電極接合体１は、水素イオン（陽イオン）伝導性を有する高分子電解質膜１１と、アノード触媒層１２と、カソード触媒層１３と、アノードガス拡散層１４と、カソードガス拡散層１５とを含んで構成されている。アノード触媒層１２とアノードガス拡散層１４がアノード（燃料極）を構成し、カソード触媒層１３とカソードガス拡散層１５がカソード（空気極）を構成する。なお以下において、アノード触媒層１２及びカソード触媒層１３を総称する場合は単に触媒層１２，１３といい、アノードガス拡散層１４及びカソードガス拡散層１５を総称する場合は単にガス拡散層１４，１５という。
【００１３】
高分子電解質膜１１と、その表面及び裏面にそれぞれ重ね合わされるアノード触媒層１２及びカソード触媒層１３と、さらにその表面及び裏面にそれぞれ積層されるアノードガス拡散層１４及びカソードガス拡散層１５は、矩形、円形、楕円形、多角形など燃料電池の外形形状に応じた適宜の形状とされる。特に限定されないが、一般的にはアノード触媒層１２及びカソード触媒層１３の外縁は、高分子電解質膜１１の外縁より小さい外縁を有し、アノードガス拡散層１４及びカソードガス拡散層１５の外縁は、それぞれアノード触媒層１２及びカソード触媒層１３の各外縁形状とほぼ同じ外縁形状とされる。
【００１４】
高分子電解質膜１１としては、特に限定されるものではなく、通常の高分子電解質型燃料電池に搭載される、固体高分子電解質膜などの高分子電解質膜を使用することができる。例えば、パーフルオロカーボンスルホン酸からなる高分子電解質膜、例えば、米国ＤｕＰｏｎｔ社製のＮａｆｉｏｎ（商品名，登録商標）、旭化成（株）製のＡｃｉｐｌｅｘ（商品名，登録商標）、旭硝子（株）社製のＦｌｅｍｉｏｎ（商品名，登録商標）などを使用することができる。高分子電解質膜１１の厚さは特に限定されないが、たとえば２５〜２５０μｍである。
【００１５】
アノード触媒層１２およびカソード触媒層１３は、例えば白金系の金属触媒などの電極触媒と、当該電極触媒を担持する導電性炭素粒子（カーボン粉末）と、水素イオン伝導性を有する高分子電解質とで構成されている。これらアノード触媒層１２およびカソード触媒層１３の厚さは特に限定されないが、たとえば５〜５０μｍである。
【００１６】
アノードガス拡散層１４およびカソードガス拡散層１５は、それぞれアノード触媒層１２およびカソード触媒層１３の上側に配置され、図１に二点鎖線で示すアノードセパレータ２１およびカソードセパレータ２２のアノード流路２３及びカソード流路２４から流入したメタノールや酸素（空気）をアノード触媒層１２およびカソード触媒層１３へ効率よく導く機能と、導電性があれば特に限定されず、当該分野において公知の種々のガス拡散層を用いることができる。これらのガス拡散層１４，１５を構成する基材としては、ガス透過性を持たせるために、発達したストラクチャー構造を有するカーボン微粉末、造孔材、カーボンペーパーまたはカーボンクロスなどを用いて作製された、導電性多孔質基材を用いることができる。また、排水性を向上させるために、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）、テトラフルオロエチレン・エチレン共重合体（ＥＴＦＥ）などのフッ素樹脂を代表とする撥水性材料（高分子）を上記基材の内部に分散させて、上記基材は撥水処理を施してもよい。さらに、電子伝導性を持たせるために、カーボン繊維、金属繊維またはカーボン微粉末などの電子伝導性材料で上記基材を構成してもよい。なお、カソード側およびアノード側において同じガス拡散層を用いても異なるガス拡散層を用いてもよい。アノードガス拡散層１４およびカソードガス拡散層１５の厚さは特に限定されないが、たとえば１００〜５００μｍである。
【００１７】
なお、膜電極接合体１１は、図１に二点鎖線で示すように、高分子電解質膜１１の機械的強度を高めて膨張・収縮を抑制するために、高分子電解質膜１１の上面及び下面の外縁部のそれぞれに、額縁状の補強層１６Ａ，１６Ｂを設けてもよい。この補強層１６Ａ，１６Ｂは、所望の剛性を有する材料であれば特に限定されないが、たとえばポリエチレンテレフタレートＰＥＴ、ポリエチレンナフタレートＰＥＮ、ポリテトラフルオロエチレンＰＴＦＥなどからなるフィルムを用いることができる。
【００１８】
図１に二点鎖線で示すガスケット２５，２６は、アノードセパレータ２１及びカソードセパレータ２２の外形形状に応じた形状とされ、枠状（額縁状）又は環状であり、単電池に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスの外部へのリーク防止や混合を防止するため、それぞれアノードおよびカソード（特にアノードガス拡散層１４およびカソードガス拡散層１５）の周囲に配置される。このようなガスケット２５，２６としては、ゴムなどの当該分野で公知のものを用いることができる。
【００１９】
こうした構成の膜電極接合体１１は、まず当該分野において公知のスクリーン印刷法により、アノード触媒層１２を構成するペーストを高分子電解質膜１１の一方の主面の中央に印刷し、乾燥させる。これにより、高分子電解質膜１１の一方の主面の所定位置にアノード触媒層１２が形成されることになる。次いで、高分子電解質膜１１を裏返し、同様にして高分子電解質膜１１の他方の面にカソード触媒層１３を構成するペーストをスクリーン印刷法により印刷し、乾燥させる。これにより、高分子電解質膜１１の両主面の所定位置にアノード触媒層１２及びカソード触媒層１３が形成される。
【００２０】
次に、両主面にアノード触媒層１２及びカソード触媒層１３が形成された高分子電解質膜１１に、ガス拡散層１４，１５を積層して熱圧着（ホットプレス）する工程を説明する。上述したように、膜電極接合体１がホットプレス工程で大気雰囲気に曝されると、当該膜電極接合体１に大気中の水分や空気等といったＭＥＡ等のデバイスの品質を低下させる物質が取り込まれたり、触媒層１２，１３やガス拡散層１４，１５が酸化したり、ホットプレスの熱が大気中に拡散したりする。このため、本実施形態では、デバイスである膜電極接合体１の構成部材を含む雰囲気を、当該雰囲気の気圧（たとえば大気圧の雰囲気で製造する場合は大気圧）より減圧状態にし、当該減圧状態を所定時間以上保持したのち、減圧状態による減圧力を用いて膜電極接合体１を熱圧着（ホットプレス）する。以下、本実施形態の製造方法が適用される製造装置と、これを用いた製造方法を説明する。
【００２１】
《第１実施形態》
図２Ａ〜図２Ｃは、本発明のデバイスの製造方法に適用される製造装置の一実施の形態を示す断面図であり、図２Ａは加工前、図２Ｂは乾燥工程、図２Ｃは圧着工程をそれぞれ示す。本実施形態の製造装置３は、一対の加工型３１，３２と、減圧機構３３（本発明に係る減圧手段に相当する。）と、間隔調節機構３４（本発明に係る間隔調節手段に相当する。）と、を備える。
【００２２】
一対の加工型３１，３２は、相対的に接近移動及び離反移動が可能に設けられ、デバイスである膜電極接合体１の構成部材（圧着前の膜電極接合体１）を保持及び圧着する加工部３１１，３２１と、接近移動した際に加工部３１１，３２１を含む空間Ｓが密閉空間とされる環状凹部３１２，３２２と、を有する。以下、一対の加工型３１，３２を、上型３１及び下型３２と称するが、加工部３１１，３２１に膜電極接合体１の構成部材が保持可能であれば、上下方向に接近離反移動するほか、左右方向その他の方向に対して接近移動及び離反移動するように構成してもよい。また、一対の加工型３１，３２は、それぞれ相対的に接近移動及び離反移動が可能であればよいので、いずれか一方が固定型とされ他方が移動型とされる他、両方が移動型とされてもよい。ここで、移動型を接近移動及び離反移動させる駆動ユニット（不図示）は、流体シリンダなどにより構成することができる。図２Ａ〜図２Ｃに示す製造装置３においては、上型３１が移動型とされ、下型３２が固定型とされている。
【００２３】
上型３１の中央に凸状に形成された加工部３１１の周囲には、環状のシール部材３１３を含めた環状凹部３１２が形成され、同様に、下型３２の中央に凸状に形成された加工部３１２の周囲には、環状の当接部３２３を含めた環状凹部３２２が形成されている。これら環状凹部３１２，３２２は、図２Ｂ及び図２Ｃに示すように上型３１と下型３２とが型締めされた状態になると、環状のシール部材３１３と環状の当接部３２３とが圧接することで、環状凹部３１２，３２２の内面と環状のシール部材３１３とにより密閉空間Ｓが形成される。なお、図示する例ではシール部材３１３を上型３１に設け、当接部３２３を下型３２に設けたが、これらを逆に設けてもよい。
【００２４】
本実施形態の減圧機構３３は、図２Ｂ及び図２Ｃに示すように上型３１と下型３２とが型締めされた状態で形成される密閉空間Ｓを雰囲気の気圧（たとえば大気圧）より減圧状態にするために、真空ポンプ３３１と、配管３３２と、開閉弁３３３とを備える。配管３３２の一端は真空ポンプ３３１に接続され、他端は上型３１に貫通されて環状凹部３１２の表面に臨んでいる。開閉弁３３３は、配管３３２に設けられ、密閉空間Ｓ内の減圧状態（真空度）を維持したり、減圧状態を解除したりする際に開閉される。なお、図示する実施形態では、減圧機構３３を上型３１に設けたが、下型３２に設けてもよい。また、配管３３２の他端の位置は環状凹部３１２の表面にのみ限定されず、密閉空間Ｓのいずれかに臨んでいればよい。
【００２５】
上型３１は、図示しない駆動ユニットにより図２に図示された製造装置３の高さ方向に対して上下方向に移動可能にされている（駆動ユニットに代えて手動で上型３１を下型３２に着脱してもよい。）が、これとは別に上型３１と下型３２との間に間隔調節機構３４が設けられている。間隔調節機構３４は、たとえばショックアブソーバ、ダンパ、流体圧シリンダなどで構成することができ、上型３１と下型３２とが接近移動した際の加工部３１１，３２１の間隔を、少なくとも２段階Ｌ１，Ｌ２で調節する。すなわち、図２Ｂに示す膜電極接合体１の非圧着間隔Ｌ１と、図２Ｃに示す膜電極接合体１の圧着間隔Ｌ２とに調節可能とされている。ここでいう非圧着間隔Ｌ１とは、上型３１と下型３２とが互いに型締めされることで内部に気密な密閉空間Ｓが形成された場合に、加工部３１１，３２１の間に載置された膜電極接合体１の構成部材には押圧力が作用しない加工部３１１，３２１の間隔をいう。これに対して、圧着間隔Ｌ２とは、上型３１と下型３２とが型締めされることで内部に気密な密閉空間Ｓが形成された場合に、加工部３１１，３２１の間に保持された膜電極接合体１の構成部材に所定の押圧力が作用する加工部３１１，３２１の間隔をいう。すなわち、Ｌ１＞Ｌ２となる。
【００２６】
後述するように、両主面にアノード触媒層１２及びカソード触媒層１３が形成された高分子電解質膜１１に、ガス拡散層１４，１５を積層して熱圧着（ホットプレス）する場合、触媒層１２，１３が形成された高分子電解質膜１１の両面にガス拡散層１４，１５を積層した状態で、下型３２の加工部３２１に載置し、熱圧着する前に、触媒層１２，１３やガス拡散層１４，１５に含まれた水分や空気を除去するために減圧乾燥（真空乾燥）を行う。この工程では、触媒層１２，１３が形成された高分子電解質膜１１の両面にガス拡散層１４，１５を積層した、圧着前の膜電極接合体１が、加工部３１１，３２１との間から脱落しない程度に保持するために、上型３１と下型３２とが相対的に接近移動した際の加工部３１１，３２１の間隔を非圧着間隔Ｌ１に保持する。その後、触媒層１２，１３が形成された高分子電解質膜１１と、その両面にガス拡散層１４，１５を積層した、圧着前の膜電極接合体１を熱圧着するために、上型３１と下型３２との加工部３１１，３２１の間隔を、非圧着間隔Ｌ１より小さい圧着間隔Ｌ２にする。
【００２７】
そのため、間隔調節機構３４は、図２Ａに示す加工前においては無負荷状態とされ、図２Ｂに示す乾燥工程においては非圧着間隔Ｌ１を保持するために、密閉空間Ｓに印加される減圧力に相当する反力が作用し、図２Ｃに示す圧着工程においては圧着間隔Ｌ２とするために再び無負荷状態とされる。
【００２８】
次に、図２Ａ〜図２Ｃを参照して本実施形態に係る膜電極接合体１の製造方法を説明する。まず、図２Ａに示すように、上型３１と下型３２とを互いに離反移動させた型開き状態にし、下型３２の加工部３２１に、触媒層１２，１３が形成された高分子電解質膜１１の両面にガス拡散層１４，１５を積層した、圧着前の膜電極接合体１を載置する。次いで、上型３１を下降させて下型３２に接近させ、シール部材３１３と当接部３２３とを圧接させ、上型３１と下型３２との内部に、膜電極接合体１を含む空間としての密閉空間Ｓが形成されたら、上型３１を上下移動させる駆動ユニット（不図示）を無負荷にして上型３１の上下移動をフリーにする。これと同時に、もしくはこれの後に、開閉弁３３３を開けるとともにもしくは開閉弁３３３を開けた後に真空ポンプ３３１を作動し、密閉空間Ｓを雰囲気の気圧（たとえば大気圧）より減圧状態にする。駆動ユニットに対してフリーにされた上型３１は、この密閉空間Ｓの減圧によってさらに下型３２に接近しようとするが、加工部３１１，３２１の間隔が非圧着間隔Ｌ１になると、間隔調節機構３４の反力と減圧力とが釣り合い、図２Ｂに示す非圧着間隔Ｌ１にて上型３１と下型３２の位置が維持される。ここで開閉弁３３３を閉じ、真空ポンプ３３１を停止する。
【００２９】
密閉空間Ｓに保持された圧着前の膜電極接合体１は、たとえば真空度が−０．１ＭＰａの状態で、たとえば２時間程度静置され、これにより、触媒層１２，１３やガス拡散層１４，１５に含まれた水分や空気が除去される。高真空度において乾燥されるため、再度水分が混入したり、酸化されたり、あるいは層内に空気が混入されるといったことが好適に抑制される。なお、この乾燥工程は、室温状態で行ってもよいが、乾燥時間を短縮するために、製造装置３のうち減圧機構３３を除いたものを好適な雰囲気温度の環境、たとえば恒温室に投入してもよい。
【００３０】
所定の乾燥工程を終了したら、開閉弁３３３は閉じたまま（又は開閉弁３３３を開いて真空ポンプ３３１を再作動させ）、間隔調節機構３４による反力を除去するように無負荷にする。これにより、図２Ｃに示すように、間隔調節機構３４の反力が除去されただけ、上型３１は密閉空間Ｓの減圧力によって下型３２にさらに接近し、加工部３１１，３２１の間隔が圧着間隔Ｌ２になることで、密閉空間Ｓの減圧力が膜電極接合体１への押圧力になる。すなわち、膜電極接合体１が加工部３１１，３２１により圧着され、これにより触媒層１２，１３が形成された高分子電解質膜１１の両面に、ガス拡散層１４，１５が圧着される。この圧着工程では、それぞれの加工部３１１，３２１に埋設されたヒータ（不図示）などの加熱装置により熱も印加されるが、熱圧着するために、上述した乾燥工程と同様に、製造装置３のうち減圧機構３３を除いたものを好適な雰囲気温度の環境、たとえば恒温室に投入してもよい。
【００３１】
圧着工程を終了したら、開閉弁３３３を開き、真空ポンプ３３１のリーク機構を用いて密閉空間Ｓを当該密閉空間Ｓの外部の雰囲気の気圧まで復圧する。これにより、上型３１と下型３２とに作用していた押圧力が解除されるので、図示しない駆動ユニットにより上型３１を図２Ａに示す位置まで上昇させ、圧着された膜電極接合体１を取り出す。
【００３２】
《第２実施形態》
図３Ａ〜図３Ｃは、本発明のデバイスの製造方法に適用される製造装置の他の実施の形態を示す断面図であり、図３Ａは加工前、図３Ｂは乾燥工程、図３Ｃは圧着工程をそれぞれ示す。本実施形態の製造装置３は、上述した第１実施形態の製造装置３と同様に、一対の加工型３１，３２と、減圧機構３３（本発明に係る減圧手段に相当する。）と、間隔調節機構３４（本発明に係る間隔調節手段に相当する。）と、を備える。ただし、間隔調節機構３３の構成が相違する。以下、第１実施形態と同様の構成には同一の符号を付し、本実施形態の製造装置３に特有の構成を中心に説明する。
【００３３】
一対の加工型３１，３２（以下、上型３１及び下型３２と称する。）は、相対的に接近移動及び離反移動が可能に設けられ、デバイスである膜電極接合体１の構成部材を保持及び圧着する加工部３１１，３２１と、接近移動した際に加工部３１１，３２１を含む空間Ｓが密閉空間とされる環状凹部３１２，３２２と、を有する。上型３１の中央に凸状に形成された加工部３１１の周囲には、環状のシール部材３１３を含めた環状凹部３１２が形成され、同様に、下型３２の中央に凸状に形成された加工部３１２の周囲には、環状の当接部３２３を含めた環状凹部３２２が形成されている。これら環状凹部３１２，３２２は、図３Ｂ及び図３Ｃに示すように上型３１と下型３２とが型締めされた状態になると、環状のシール部材３１３と環状の当接部３２３とが圧接することで、環状凹部３１２，３２２の内面と環状のシール部材３１３とにより密閉空間Ｓが形成される。
【００３４】
本実施形態の減圧機構３３は、図３Ｂ及び図３Ｃに示すように上型３１と下型３２とが型締めされた状態で形成される密閉空間Ｓを雰囲気の気圧（たとえば大気圧）より減圧状態にするために、真空ポンプ３３１と、配管３３２と、開閉弁３３３とを備える。配管３３２の一端は真空ポンプ３３１に接続され、他端は下型３２の一方の当接部３２３の側部に貫通されて環状凹部３１２の表面に臨んでいる。開閉弁３３３は、配管３３２に設けられ、密閉空間Ｓ内の減圧状態（真空度）を維持したり、減圧状態を解除したりする際に開閉される。
【００３５】
本実施形態の上型３１の上部には、固定プレート３４１が設けられ、上型３１の上面には空間３４８を形成する凹部３４２が形成されている。また、真空ポンプ３１１から分岐した配管３４３が、さらに２つの配管３４４，３４５に分岐し、一方の配管３４４は固定プレート３４１を貫通し、凹部３４２と固定プレート３４１とで形成される空間３４８に臨んでいる。さらに、配管３４３には開閉弁３４６が設けられ、配管３４５には開閉弁３４７が設けられている。上型３１の上面と固定プレート３４１の下面とは、互いに密着する平面とされ、空間３４８が雰囲気の気圧より減圧されると、上型３１が固定プレート３４１に吸着し、空間３４８が雰囲気の気圧以上に復圧されると上型３１は固定プレート３４１から離脱する。これら固定プレート３４１、凹部３４２、配管３４３，３４４，３４５、開閉弁３４６，３４７及び空間３４８が、本実施形態の間隔調節機構３４を構成する。なお、固定プレート３４１は、図示しない駆動ユニットにより上下移動可能にされているが、駆動ユニットに代えて手動で固定プレート３４１及び上型３１を下型３２に着脱してもよい。
【００３６】
次に、図３Ａ〜図３Ｃを参照して本実施形態に係る膜電極接合体１の製造方法を説明する。まず、図３Ａに示すように、固定プレート３４１及び上型３１と下型３２とを相対的に離反移動させた型開き状態にし、下型３２の加工部３２１に、触媒層１２，１３が形成された高分子電解質膜１１の両面にガス拡散層１４，１５を積層した、圧着前の膜電極接合体１を載置する。このとき、開閉弁３３３，３４７を閉じ、開閉弁３４６を開き、真空ポンプ３３１を作動することで、空間３４８を雰囲気の気圧より減圧状態にし、これにより固定プレート３４１に上型３１を吸着保持する。
【００３７】
次いで、固定プレート３４１及び上型３１を下降させて下型３２に接近させ、シール部材３１３と当接部３２３とを圧接し、上型３１と下型３２との内部に密閉空間Ｓが形成されて加工部３１１，３２１の間隔が非圧着間隔Ｌ１になったら、固定プレート３４１を上下移動させる駆動ユニット（不図示）を停止する。これと同時に、もしくはこの後に、開閉弁３３３を開き、密閉空間Ｓを雰囲気の気圧より減圧状態にする。固定プレート３４１に吸着された上型３１は、この密閉空間Ｓの減圧によってさらに下型３２に接近しようとするが、間隔調節機構３４の吸着力と減圧力とが釣り合い、図２Ｂに示す非圧着間隔Ｌ１にて上型３１と下型３２の位置が維持される。ここで開閉弁３３３，３４６を閉じ、真空ポンプ３３１を停止する。または、開閉弁３３３，３４６を開いたまま、真空ポンプ３３１も作動を継続してもよい。
【００３８】
密閉空間Ｓに保持された圧着前の膜電極接合体１は、たとえば真空度が−０．１ＭＰａの状態で、たとえば２時間程度静置され、これにより、触媒層１２，１３やガス拡散層１４，１５に含まれた水分や空気が除去される。高真空度において乾燥されるため、再度水分が混入したり、酸化されたり、あるいは層内に空気が混入されるといったことが好適に抑制される。なお、この乾燥工程は、室温状態で行ってもよいが、乾燥時間を短縮するために、製造装置３のうち減圧機構３３を除いたものを好適な雰囲気温度の環境、たとえば恒温室に投入してもよい。
【００３９】
所定の乾燥工程を終了したら、開閉弁３３３は閉じたまま（又は開閉弁３３３を開いて真空ポンプ３３１を再作動させ）、間隔調節機構３４による吸着力を除去するために、開閉弁３４６を閉じるとともに開閉弁３４７を開き、空間３４８を雰囲気の気圧に復圧する。これにより、図３Ｃに示すように、固定プレート３４１の上型３１に対する吸着力が除去され、上型３１が固定プレート３４１から離脱する。その結果、上型３１は密閉空間Ｓの減圧力によって下型３２にさらに接近し、加工部３１１，３２１の間隔が圧着間隔Ｌ２になることで、密閉空間Ｓの減圧力が膜電極接合体１への押圧力になる。すなわち、膜電極接合体１が加工部３１１，３２１により圧着され、これにより触媒層１２，１３が形成された高分子電解質膜１１の両面に、ガス拡散層１４，１５が圧着される。この圧着工程では、それぞれの加工部３１１，３２１に埋設されたヒータ（不図示）などの加熱装置により熱も印加されるが、熱圧着するために、上述した乾燥工程と同様に、製造装置３のうち減圧機構３３を除いたものを好適な雰囲気温度の環境、たとえば恒温室に投入してもよい。
【００４０】
圧着工程を終了したら、開閉弁３３３を開き、真空ポンプ３３１のリーク機構を用いて密閉空間Ｓを雰囲気の気圧まで復圧する。これにより、上型３１と下型３２とに作用していた押圧力が解除されて上型３１が固定プレート３４１に接触するように上昇するので、開閉弁３３３，３４７を閉じ、開閉弁３４６を開き、真空ポンプ３３１を再作動させることで、固定プレート３４１に上型３１を吸着したのち、図示しない駆動ユニットにより固定プレート３４１及び上型３１を図３Ａに示す位置まで上昇させ、圧着された膜電極接合体１を取り出す。
【００４１】
以上のとおり、第１実施形態及び第２実施形態のデバイスの製造方法によれば、乾燥及び圧着すべき膜電極接合体１の構成部材を含む雰囲気（密閉空間Ｓ）を雰囲気の気圧、たとえば大気圧より減圧状態にして当該減圧状態を所定時間以上保持することで、以下の様にデバイスの品質低下を抑制できる。
【００４２】
まず、第１実施形態及び第２実施形態のデバイスの製造方法によれば、デバイスである膜電極接合体１に水分や空気が取り込まれるのを抑制することができる。すなわち、水分を含んだ膜電極接合体１を加熱すると、触媒層１２，１３やガス拡散層１４，１５の疎水特性又は親水特性が変化して燃料や生成物の輸送特性、延いては燃料電池の出力へ悪影響を及ぼす可能性があるが、第１実施形態及び第２実施形態のデバイスの製造方法によれば、膜電極接合体１に水分や空気が取り込まれるのを抑制できるので、膜電極接合体１の触媒層１２，１３やガス拡散層１４，１５の疎水特性又は親水特性の変化が抑制され、燃料や生成物の輸送特性、延いては燃料電池の出力への影響を抑えることができる。
【００４３】
また、第１実施形態及び第２実施形態のデバイスの製造方法によれば、雰囲気の気圧より減圧状態、すなわち低濃度の酸素雰囲気にて加熱圧着するので、触媒層１２，１３やガス拡散層１４，１５など、膜電極接合体１の構成部材が酸化されるのを抑制することができる。
【００４４】
また、第１実施形態及び第２実施形態のデバイスの製造方法によれば、雰囲気の気圧より減圧状態、すなわち大気中に比べて熱伝導性が低い状態で加熱圧着するので、加熱圧着時の熱の拡散が抑制される。これにより、膜電極接合体１の内部の熱分布が均一になり、高分子電解質膜１１、触媒層１２，１３及びガス拡散層１４，１５の接着強度の低下が抑制され、また配向の異方性の発生も抑えることができる。
【００４５】
また、第１実施形態及び第２実施形態のデバイスの製造方法によれば、雰囲気の気圧より減圧状態で加熱圧着するので、膜電極接合体１に空気が取り込まれてボイドとなることが抑制される。これにより、ボイドによる燃料電池の出力低下が抑制される。また、ボイドの発生が抑制されることにより、高分子電解質膜１１、触媒層１２，１３及びガス拡散層１４，１５の接着強度の低下を抑えることができる。さらに、膜電極接合体１の構成部材として熱硬化性樹脂を用いた場合でも、ボイドの発生による形状変化を抑制する（形状安定性を高める）ことができる。
【００４６】
また、第１実施形態及び第２実施形態のデバイスの製造方法によれば、膜電極接合体１を圧着する際は、上述したように、減圧状態による減圧力を利用するので、専用の機械的押圧装置などを必要としない。
【００４７】
さらに、上述した第１実施形態及び第２実施形態にて例示した膜電極接合体１以外の、たとえばＣＯ２ガスセンサやメタノールセンサなどの電気化学式ガスセンサの素子体に対しても、本発明のデバイスの製造方法は適用可能である。これらの電気化学式ガスセンサは、上述した膜電極接合体１と同種の構造を有するため、第１実施形態及び第２実施形態の作用効果と同様の作用効果を奏することになる。
【符号の説明】
【００４８】
１…膜電極接合体
１１…高分子電解質膜
１２…アノード触媒層
１３…カソード触媒層
１４…アノードガス拡散層
１５…カソードガス拡散層
１６Ａ，１６Ｂ…補強層
２１…アノードセパレータ
２２…カソードセパレータ
２３…アノード流路
２４…カソード流路
２５，２６…ガスケット
３…製造装置
３１…加工型（上型）
３１１…加工部
３１２…環状凹部
３１３…シール部材
３２…加工型（下型）
３２１…加工部
３２２…環状凹部
３２３…当接部
３３…減圧機構
３３１…真空ポンプ
３３２…配管
３３３…開閉弁
３４…間隔調節機構
３４１…固定プレート
３４２…凹部
３４３，３４４，３４５…配管
３５６，３４７…開閉弁
３４８…空間
【図１】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図２Ｃ】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図３Ｃ】
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