(57)【要約】      （修正有）【課題】希土類磁石を製造するための出発材料の生産方法及び生産プラントの提供。【解決手段】低濃度の不純物を含む、少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金を準備し、場合によってより高濃度の不純物を含む粉末状中間製品（ZP）に粉砕する。次いで、粉末状中間製品（ZP）を少なくとも１つの基準に従って分級する。より高濃度の不純物を含む粉末状中間製品（ZP）を分級するために、不純物を含む粉末状中間製品（ZP）を、少なくとも１つの基準に基づいて少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分割する少なくとも１個の分級機を設ける。第１フラクション（F1）には、少なくとも高濃度の不純物が蓄積し、第２フラクション（F2）には、不純物が蓄積しないか又は第１フラクション（F1）よりも低濃度の不純物が蓄積する。【選択図】図１
2019203189.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類磁石を製造するための粉末状出発材料（AM）の生産方法であって、
・少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は低濃度の不純物を含む希土類金属を含有する少なくとも１種の合金を準備するステップを含み、
・前記準備した少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有すると共に前記準備した少なくとも１種の合金を粉砕するステップを含み、前記少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有する前記少なくとも１種の合金から、粉末状中間製品（ZP）を生成し、前記粉末状中間製品（ZP）が、前記準備した少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有すると共に前記準備した少なくとも１種の合金よりも高濃度の不純物を含む場合があり、
・前記粉末状中間製品（ZP）を、少なくとも１つの基準に従って分級するステップを含み、前記粉末状中間製品（ZP）を分級するために、不純物を含む前記粉末状中間製品（ZP）を、前記少なくとも１つの基準に基づいて少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分割する少なくとも１個の動的分級機を設け、
第１フラクション（F1）に、少なくとも高濃度の不純物が蓄積し、第２フラクション（F2）に、不純物が蓄積しないか又は前記第１フラクション（F1）よりも低濃度の不純物が蓄積し、
不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む前記フラクションが、希土類磁石を製造するための前記出発材料（AM）を形成する方法。
【請求項２】
請求項１に記載の方法であって、前記少なくとも１つの基準を、粒径又は粒子密度などとして規定する方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の方法であって、高濃度の不純物を含む前記第１フラクション（F1）を、小さな粒径で形成し、不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む前記第２フラクション（F2）を、前記第１フラクション（F1）よりも大きな粒径で形成する方法。
【請求項４】
請求項１〜３の何れか一項に記載の方法であって、前記粉末状中間製品（ZP）、特に不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む前記第２フラクション（F2）を、動的分離機によって繰り返し分級し、分級毎に少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分割する方法。
【請求項５】
請求項１〜４の何れか一項に記載の方法であって、前記粉末状中間製品（ZP）を前記少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分級することにより、前記第２フラクション（F2）中における不純物濃度が、前記第１フラクション（F1）に比べて、少なくとも４分の１〜少なくとも４分の３以上に低減し、場合によっては完全に低減する方法。
【請求項６】
請求項１〜５の何れか一項に記載の方法であって、前記少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有する前記少なくとも１種の合金を、生産された前記粉末状中間製品（ZP）が粗粉末又は微粉末になるよう粉砕する方法。
【請求項７】
請求項１〜６の何れか一項に記載の方法であって、分級工程を、前記動的分級機により、粗粉末又は微粉末に対して少なくとも１回実施する方法。
【請求項８】
請求項１又は２に記載の方法であって、高濃度の不純物を含む前記第１フラクション（F1）を、小さな粒径で形成し、不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む前記第２フラクション（F2）を、前記第１フラクション（F1）よりも大きな粒径で形成する方法。
【請求項９】
請求項１〜３の何れか一項に記載の方法であって、前記粉末状中間製品（ZP）、特に不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む前記第２フラクション（F2）を、動的分離機によって繰り返し分級し、分級毎に少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分割する方法。
【請求項１０】
請求項１〜４の何れか一項に記載の方法であって、前記粉末状中間製品（ZP）を前記少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分級することにより、前記第２フラクション（F2）中における不純物濃度が、前記第１フラクション（F1）に比べて、少なくとも４分の１〜少なくとも４分の３以上に低減し、場合によっては完全に低減する方法。
【請求項１１】
請求項１〜５の何れか一項に記載の方法であって、前記少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有する前記少なくとも１種の合金を、生産された前記粉末状中間製品（ZP）が粗粉末又は微粉末になるよう粉砕する方法。
【請求項１２】
請求項１〜６の何れか一項に記載の方法であって、分級工程を、前記動的分級機により、粗粉末又は微粉末に対して少なくとも１回実施する方法。
【請求項１３】
請求項１〜７の何れか一項に記載の方法であって、少なくとも１種の保護ガスを、前記少なくとも１個の動的分級機に供給することにより、前記粉末状中間製品（ZP）を保護ガス雰囲気下で少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分割する方法。
【請求項１４】
請求項１〜８の何れか一項に記載の方法であって、固体状態、液体状態、又は気体状態の少なくとも１種の添加剤を、粉砕前又は粉砕中に、前記準備した少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有すると共に前記準備した少なくとも１種の合金に供給する方法。
【請求項１５】
特に請求項１に係る方法に従って生産された、希土類磁石を製造するための粉末状出発材料（AM）の生産プラントであって、
・少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金を粉砕することにより、低濃度の不純物を含む粉末状中間製品（ZP）を生産する少なくとも１個の粉砕装置と、
・少なくとも１つの基準に従って、前記粉末状中間製品（ZP）を分級するよう構成された少なくとも１個の分離装置とを備え、
前記少なくとも１個の分離装置が、前記少なくとも１つの基準に基づいて、不純物を含む前記粉末状中間製品（ZP）を少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分割可能な動的分級機によって構成され、
第１フラクション（F1）が、高濃度の不純物を含み、第２フラクション（F2）が、不純物を含まないか又は前記第１フラクション（F1）よりも低濃度の不純物を含み、
不純物を含まないか又はより低濃度の不純物を含む前記第２フラクション（F2）が、希土類磁石を製造するための出発材料（AM）を形成するプラント。
【請求項１６】
請求項１０に記載のプラントであって、前記少なくとも１個の分離装置が、前記プラント内に統合された少なくとも１個の動的分級機を含むプラント。
【請求項１７】
請求項１０又は１１に記載のプラントであって、前記少なくとも１個の分離装置が、前記プラントに対して別箇の構成要素として構成された少なくとも１個の動的分級機を含み、分級されるべき前記粉末状中間製品が前記動的分級機に供給されるプラント。
【請求項１８】
請求項１０〜１２の何れか一項に記載のプラントであって、前記動的分級機に少なくとも１種の保護ガスが供給され、これにより少なくとも１つの基準に基づく分級工程が保護ガス雰囲気下で行われるプラント。
【請求項１９】
請求項１０〜１３の何れか一項に記載のプラントであって、固体状態、液体状態、又は気体状態の少なくとも１種の添加剤が、前記少なくとも１個の粉砕装置に供給可能であるプラント。
【請求項２０】
請求項１０〜１４の何れか一項に記載のプラントであって、前記不純物が、非金属物質及び／又はその化合物、特に、酸素、炭素、窒素、及び／又は、水素を含むプラント。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、請求項１の特徴に係る希土類磁石を製造するための出発材料の生産方法、及び請求項10の特徴に係る希土類磁石を製造するための出発材料の生産プラントに関する。
【背景技術】
【０００２】
永久磁石は、電磁石とは異なり、電流を必要とせずに静磁場を維持する磁化可能材料、例えば、鉄、コバルト、又はニッケルの一部である。永久磁石は、強磁性材料に磁場を作用させることで作り出すことができる。
【０００３】
鉄金属（鉄、コバルト、より稀少なニッケル）、並びに希土類金属（特に、ネオジム、サマリウム、プラセオジム、ジスプロシウム、テルビウム、ガドリニウム）で実質的に構成される永久磁石の一群は、希土類磁石と総称される。希土類磁石は、大きな残留磁束密度を有し、従って大きな磁気エネルギー密度を有することを特徴としている。
【０００４】
従来技術においては、永久磁石、特にNd-Fe-B（ネオジム-鉄-ホウ素）磁石を製造するために必要な出発材料を生産する場合、希土類金属を含有する合金を粉末状中間製品、例えば、粗粉末又は微粉末に生産することが知られている。粉末状中間製品を生産する場合、基本的には従来の粉砕技術が適している。
【０００５】
粗粉砕の実施又は約100μｍ〜300μｍの粒径を有する粗粉末の生産に際しては、例えば、機械的粉砕プラント及び／又は水素技術が使用される。
【０００６】
微粉砕の実施又は約0.1 μｍ〜20 μｍの粒径を有する微粉末の生産に際しては、微粉砕プラント、例えば流動床ジェットミル又は類似の粉砕プラントが保護ガス下で使用される。この場合に使用される保護ガスは通常、窒素又はアルゴンである。
【０００７】
希土類金属の産出量は限られているため、希土類磁石を製造するための出発材料の生産に使用される希土類金属を含有する合金に加えて、希土類磁石を製造するための出発材料の生産に関しては再使用及び／又はリサイクルされる使用済み磁石（古い磁石）も益々重要になっている。この場合に使用済み磁石とは、例えば、モータ又は電気機器に使用され、もはや必要とされないか、又はその所望の特性及び／又は性能をもはや満たさないか及び／又は完全に満たさない磁石のことを指す。従って、使用済み磁石はリサイクル材料とも称される。
【０００８】
希土類金属を含有する合金とは異なり、使用済み磁石又はそのようなリサイクル材料は、不所望の不純物をより高濃度で有する。これら不純物の大部分は非金属不純物、例えば、酸素、窒素、並びに炭素であり、環境との反応及び以前の製造工程などに起因して材料中に取り込まれた及び／又は吸収されたものである。
【０００９】
従って、粉砕工程によって使用済み磁石又はリサイクル材料から生産された希土類磁石を製造するための出発材料も不所望の不純物、例えば、酸素、窒素、炭素及びその化合物を含む。これにより、出発材料で製造された希土類磁石の特性は、例えば、実現可能な磁気強度（残留磁気）及び逆磁界の安定性に関して著しく損なわれる。不純物は更に、例えば、湿った状態や湿った空気において、著しく劣悪な腐食挙動をもたらす。
【００１０】
従って従来技術においては、不所望の不純物を低減し、所望の特性を備える希土類磁石を製造するために、使用済み磁石から生産された粉末を、希土類金属を含有する合金から生産された粉末と組み合わせることが既知である。
【００１１】
特許文献１（国際公開第2014/205002号パンフレット）には、希土類磁石、特にNd-Fe-B磁石を製造するための、使用済み磁石のリサイクル方法が既知である。この方法においては先ず、リサイクルすべき使用済み磁石の前処理、例えば、消磁及び温度負荷（加熱及び冷却）を多数の方法ステップで実施する。前処理の終了後、前処理した使用済み磁石を粉末に粉砕し、次いで、生産された粉末と希土類金属の粉末とを、希土類磁石を製造するための出発材料として機能する均一な混合物に混合する。
【００１２】
この場合、所望の特性を備える希土類磁石を製造するための出発材料の生産には、使用済み磁石に加えて、希土類金属を含有する合金が必要であるため、特許文献１に記載された、希土類磁石を製造するための出発材料の生産方法はコストがかかる。この方法においては更に、一般的に希少かつ高価な希土類金属を含有する合金がやはり必要である。
【００１３】
特許文献２（国際公開第2014/154517号パンフレット）には、希土類金属を含有する混合物から希土類金属粒子を分離する方法が既知である。この場合、希土類金属粒子を含む粒子混合物を形成するために、希土類金属を含有する混合物を先ずは粉砕する。次いで、粒子混合物における希土類金属粒子を消磁すると共に、その消磁した希土類金属粒子を分離するための少なくとも１つの処理を施す。希土類金属粒子の消磁及びその後の磁化、並びに消磁した希土類金属粒子の分離は、多数の複雑な方法ステップを必要とするため、従来技術及び実際の実施において不利かつ複雑であることが判明している。
【００１４】
特許文献３（国際公開第2014/033004号パンフレット）には、出発混合物、特にスクラップから酸化ネオジムを再生する方法が開示されている。この場合、リサイクルすべき出発混合物を予粉砕した後、酸の添加により湿式精錬分離法を実施しつつ、放出された水素の体積流量を同時に決定する。ネオジムを含むフラクションのネオジム濃度を高めるために、湿式精錬分離法を実施する前に出発混合物の部分に分級を行うことができる。これにより、より小さくかつ比較的等方性を有するNd-Fe-Bフラグメントが、出発混合物におけるより大きな部分から分離する。場合によっては、全ての強磁性材料及びフェリ磁性材料を分離するために、磁気分離を少なくとも１回実施することができる。
【００１５】
しかしながら、特許文献３に開示された方法は不利であることが判明している。これは、酸及び／又は更なる液体若しくは化学物質及び／又は塩などの添加、並びに温度の供給が必要であり、従って複雑でコストがかかるからである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１６】
【特許文献１】国際公開第2014/205002号パンフレット
【特許文献２】国際公開第2014/154517号パンフレット
【特許文献３】国際公開第2014/033004号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
本発明の課題は、希土類磁石を製造するための出発材料の生産方法を提供することにより、粉末状中間製品に含まれる不純物が容易かつ少なくとも大幅に低減及び／又は減少し、従ってより高性能の希土類磁石を製造するための最適化された出発材料を得ることである。希土類磁石を製造するための粉末状出発材料を生産する方法は、改善されるのが望ましい。更に、本発明の課題は、希土類磁石を製造するための出発材料の生産プラントを提供することにより、希土類磁石を製造するための出発材料の生産方法を容易に実施可能とすることである。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
これら課題は、請求項１に記載の特徴を有する方法、及び請求項10に記載の特徴を有するプラントにより解決される。本発明の有利な更なる実施形態及び構成は、各従属請求項に記載したとおりである。
【００１９】
上述した課題を解決するために、本発明は、希土類磁石の製造のための粉末状出発材料の生産方法を提案する。
【００２０】
第１ステップにおいては、少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金を準備する。これら磁性材料及び／又は合金はそれぞれ低濃度の不純物、特に、不所望ではあるが不可避かつ無視できない濃度の不純物を含む。この場合に少なくとも１種の磁性材料は、好適には、例えば、モータ及び／又は電気機器に使用され、かつもはやそのモータ及び／又は電気機器においては使用価値がない使用済み磁石である。少なくとも１種の磁性材料又は使用済み磁石は、好適には、Nd-Fe-B（ネオジム-鉄-ホウ素）磁石である。不純物は、例えば、酸素、炭素、及び／又は、窒素、酸素含有化合物、炭素含有化合物、及び／又は、窒素含有化合物、又は準備した各材料に含まれる類似の不純物であり得る。不純物は多くの場合、焼結磁石中において、酸素、炭素、及び／又は、窒素とネオジムとの化合物によって形成されるものであり、酸素は通常、酸化ネオジムNd2O3として結合し、窒素は窒化ネオジムNNdとして結合し、炭素はネオジムカーバイドNdxCyとして結合する。更に、酸素-窒素含有不純物は、例えば、硝酸ネオジム-III Nd（NO3）3として含まれ得る。これに加えて、水素、水素含有化合物などによる不純物も想定可能である。準備した少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有すると共に準備した少なくとも１種の合金における低濃度の不純物は、少なくとも0.01重量％〜最大1.5重量％の間にあり得る。
【００２１】
例示的な実施形態によれば、不純物濃度は、例えば特に、酸素であれば0.1重量％〜1.0重量％の間、窒素であれば0.01重量％〜0.1重量％の間、及び炭素であれば0.01重量％〜0.15重量％の間にあり得る。
【００２２】
次のステップにおいては、準備した少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有すると共に準備した少なくとも１種の合金を粉砕する。この場合、少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金から、粉末状中間製品を生成し、粉末状中間製品は、準備した少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有すると共に準備した少なくとも１種の合金よりも高濃度の不純物を含み得る。粉末状中間製品中における不純物濃度は、好適には、少なくとも0.01重量％〜最大2.0重量％の間にある。
【００２３】
例示的な実施形態によれば、粉末状中間製品中における不純物濃度は、例えば特に、酸素であれば0.1重量％〜1.2重量％の間、窒素であれば0.01重量％〜0.15重量％の間、並びに炭素であれば0.01重量％〜0.20重量％の間にあり得る。
【００２４】
少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金を粉砕することにより、酸素、炭素、窒素、及び／若しくは水素、又は対応の酸素含有化合物、炭素含有化合物、窒素含有化合物、及び／若しくは水素含有化合物などの不純物が、環境から粉砕すべき材料に付加的に吸収される可能性がある。これにより、準備した少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金に比べて、粉末状中間製品中における不純物濃度が増加する。
【００２５】
更なるステップにおいては、不純物を含む粉末状中間製品を分級するために、不純物を含む粉末状中間製品を、少なくとも１つの基準に基づいて少なくとも２つのフラクションに分割する少なくとも１個の分級機を設ける。第１フラクションには、高濃度の不純物が蓄積し、第２フラクションには、不純物が蓄積しないか又は第１フラクションよりも低濃度の不純物が蓄積する。粉末状中間製品を分級することによって不純物濃度全体は増加する可能性があるが、不純物の割合は、分級することによって少なくとも２つのフラクションに分けることが可能であるため、吸収された不純物の割合及び粉末状中間製品中に吸収された他の不純物の割合は、少なくとも２つのフラクションにより選別することができる。
【００２６】
第１フラクション中における不純物濃度は、少なくとも0.02重量％〜最大10．0重量％の間にあり得る。例示的な実施形態によれば、不純物の濃度は、例えば特に、酸素であれば0.5重量％〜8.0重量％の間、窒素であれば0.05重量％〜0.35重量％の間、並びに炭素であれば0.05重量％〜0.35重量％の間にあり得る。
【００２７】
第２フラクション中における不純物濃度は、最大1.0重量％であり得る。例示的な実施形態によれば、第２フラクション中における不純物濃度は、酸素であれば0.01重量％又は最大0.2重量％未満、窒素であれば0.01重量％又は最大0.05重量％未満、炭素であれば0.01重量％又は最大0.05重量％未満であり得る。
【００２８】
フラクション、特に不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む第２フラクションにより、希土類磁石の製造及び／又は生産をするための出発材料が形成される。
【００２９】
動的分級機により粉末状中間製品を少なくとも２つのフラクションに分級することは、動的分級工程とも称することができる。
【００３０】
少なくとも１つの基準は、粒径などの物理的性質によって規定されることが想定可能である。粒子密度などの他の全ての基準は、場合により、粉末状中間製品を２つのフラクションに分級するのに適している。
【００３１】
本発明の好適かつ例示的な実施形態によれば、高濃度の不純物を含む第１フラクションは、小さな粒径で形成され、不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む第２フラクションは、第１フラクションよりも大きな粒径で形成される。
【００３２】
粉末状中間製品、特に不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む第２フラクションは、動的分級機によって繰り返し分級可能であり、少なくとも２つのフラクションに分割することができる。このように、粉末状中間製品中に存在する不純物が少なくとも２つのフラクションにより連続的に選別可能であると共に低減可能であり、これにより不純物を含まないか又は可及的に僅かな不純物を含む、希土類磁石を製造するための出発材料を得ることができる。更に、反復的な分級工程により、例えば粒径に関して均一な材料を得ることもできる。動的分級機による分級は任意の回数に亘って繰り返すことが可能であり、これにより希土類磁石を製造するための少なくともほぼ均一な出発材料を生産することができる。
【００３３】
粉末状中間製品を少なくとも２つのフラクションに分級することにより、第２フラクション中における不純物濃度が、第１フラクションに比べて、少なくとも４分の１〜少なくとも４分の３以上に低減することが想定可能である。不純物は、場合により第２フラクションから完全に分離することができる。
【００３４】
本発明の例示的な実施形態に応じて、少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金を、生産された粉末状中間製品が粗粉末又は微粉末になるよう粉砕することが想定可能である。この点に関しては、粗粉砕と微粉砕との間で区別することができる。
【００３５】
少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金の粉砕、特に粗粉末への粉砕は、機械的粉砕プラントによる１回以上の粉砕工程か又は水素技術を使用して行うことができる。この場合、水素の添加により、少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金の脆化を引き起こすことができる。
【００３６】
粗粉砕が行われ、従って粉末状中間製品が粗粉末である場合、分級は、粗大粒子を含む粉末状中間製品を使用して動的分級機によって行うことができる。この場合、粗大粒子を含む粉末状中間製品は、少なくとも１つの基準に従って少なくとも２つのフラクションに分割することができる。不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含むフラクションは、分級の終了後に更なる粉砕を施すことにより、微粉末が生産されると共に、希土類磁石を製造するための出発材料として提供されることが想定可能である。粗粉末は、場合により、動的分級機によって少なくとも２つのフラクションに分級された直後に、希土類磁石を製造するための希土類磁石として機能することができる。この場合、特に、不純物を含まないか又はより低濃度の不純物を含むフラクションが希土類磁石を製造するための出発材料として機能する。
【００３７】
場合により、粗粉砕の終了後に、機械的粉砕プラントによる１回又は複数回の粉砕工程によって微粉砕を実施することができる。これにより、事前に準備した少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金から微細粒子を含む粉末状中間製品が生産され、その微細粒子を含む粉末状中間製品が少なくとも１つの基準に従って動的分級機により少なくとも２つのフラクションに分級される。
【００３８】
少なくとも１種の保護ガスを、少なくとも１個の分級機に供給することにより、粉末状中間製品を保護ガス雰囲気下で少なくとも２つのフラクションに分割することが想定可能である。保護ガスとしては、例えば、ヘリウム、アルゴン、窒素、又は類似の保護ガスを使用することができる。
【００３９】
固体状態、液体状態、又は気体状態の少なくとも１種の添加剤を、粉砕前又は粉砕中に、準備した少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金に付加的に供給することができる。少なくとも１種の添加剤は、例えば、ステアリン酸亜鉛、イソプロパノールなどを含むことができる。
【００４０】
少なくとも１種の添加剤は、準備した少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有すると共に、準備した少なくとも１種の合金の粉砕中に、その少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有すると共に準備した少なくとも１種の合金が不純物を吸収しないか又はより僅かな不純物を吸収するよう作用する。これにより、不純物濃度は、準備した少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有すると共に準備した少なくとも１種の合金に比べて、増加しないか又は僅かにしか増加しない。少なくとも１種の添加剤は、各材料における個々の粒子の周囲にコーティングのように配置されるため、粉末状中間製品中における不純物濃度が増加しないか又は僅かにしか増加しない。
【００４１】
更に、本発明は、特に請求項１に係る方法に従って生産された、希土類磁石を製造するための粉末状出発材料の生産プラントに関する。本発明に係るプラントは、少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金を粉砕することにより、粉末状中間製品を生産する少なくとも１個の粉砕装置を備える。少なくとも１個の粉砕装置は、機械的粉砕機とすることが可能であり、各機械的粉砕機により、より高濃度の不純物を含む粉末状中間製品を生産することができる。粉砕装置は、場合により、準備した少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金を、水素技術を使用して粉末状中間製品に生産可能な装置であり得る。
【００４２】
プラントは、少なくとも１つの基準に従って、粉末状中間製品を分級するよう構成された少なくとも１個の分離装置を更に備える。少なくとも１個の分離装置は、不純物を含む粉末状中間製品を少なくとも１つの基準に基づいて少なくとも２つのフラクションに分割可能な動的分級機によって構成することができる。この場合、第１フラクションは、高濃度の不純物を含み、第２フラクションは、不純物を含まないか又は第１フラクションよりも低濃度の不純物を含む。不純物を含まないか又はより低濃度の不純物を含む第２フラクションは、希土類磁石を製造するための出発材料を形成する。
【００４３】
粉末状中間製品の分級をするための少なくとも１つの基準は、粉末状中間製品における粒径、粒子密度などを含むことができる。
【００４４】
本発明の例示的な実施形態によれば、少なくとも１個の分離装置は、プラントに統合された少なくとも１個の動的分級機を含むことができる。少なくとも１個の分離装置は、場合により、プラントに対して別箇の構成要素として構成された少なくとも１個の動的分級機を含むことができ、分級されるべき粉末状中間製品が少なくとも１個の動的分級機に供給される。
【００４５】
更に、動的分級機に少なくとも１種の保護ガスが供給され、これにより少なくとも１つの基準に基づく分級工程が保護ガス雰囲気下で行われることも想定可能である。保護ガスとしては、例えば、ヘリウム、アルゴン、窒素、又は類似の保護ガスを使用することができる。
【００４６】
更に、生産された粉末状中間製品と環境との不所望の反応を少なくとも大部分抑制可能とするために、固体状態、液体状態、又は気体状態の少なくとも１種の添加剤を、少なくとも１個の粉砕装置に供給することができる。
【００４７】
不純物は、例えば、酸素、炭素若しくは窒素、及び／又は、その化合物などの非金属物質であり得る。水素などの不純物、その化合物、又は類似の不純物も想定可能である。
【００４８】
上述した希土類磁石を製造するための粉末状出発材料を生産する本発明に係る方法の全ての態様及び実施形態は、希土類磁石を製造するための粉末状出発材料を生産する本発明に係るプラントの一部でもあるか又はプラントにも適用可能であることに留意されたい。従って、上述した記載において、希土類磁石を製造するための粉末状出発材料を生産する本発明に係る方法における特定の態様及び実施形態について言及されている場合、その態様及び実施形態は、本発明に係るプラントにも適用されるものと理解される。
【００４９】
以下、添付図面に基づいて本発明の例示的な実施形態及びその利点を詳述する。図面における個々の要素間の寸法比は、実際の寸法比を必ずしも表すものではない。これは、明瞭性を高める見地から幾つかの形状が簡略表示されており、他の幾つかの形状は拡大表示されているからである。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明に係る方法の実施形態を実施するための個々のステップを明瞭に示す説明図である。
【図２】粗粉砕後、並びに２回の分級工程後における粉末状中間製品中の不純物濃度を示す比較表である。
【発明を実施するための形態】
【００５１】
本発明の同一要素又は同一作用を有する要素については、同一参照符号で表すものとする。更に、明瞭性を高める見地から、個々の図面における参照符号は、個々の図面の記載にとって必要なものに限定してある。図面における各実施形態は、本発明に係る方法及び装置を例示するものに過ぎず、限定的なものではない。
【００５２】
図１は、少なくとも１種の磁性材料Мに基づく、希土類磁石を製造するための出発材料AMを生産する個々の方法ステップを示す。
【００５３】
第１ステップにおいては、少なくとも１種の磁性材料Мを準備する。この少なくとも１種の磁性材料Мは、モータ又は使用済み電気機器に使用された使用済み磁石、特にNd-Fe-B使用済み磁石とするのが好適である。一般的にこのような使用済み磁石においては、低濃度で特に不所望ではあるが、磁性材料Мに含有され及び／又は取り込まれた不可避で無視できない濃度の不純物を含む。これら不純物は、好適には、酸素、炭素、窒素、及び／又は、その化合物である。準備した少なくとも１種の磁性材料及び／又は希土類金属を含有すると共に準備した少なくとも１種の合金における低濃度の不純物は、好適には、少なくとも0.01重量％〜最大1.5重量％の間にある。不純物濃度は、例えば特に、酸素であれば0.1重量％〜1.0重量％の間、窒素であれば0.01重量％〜0.1重量％の間、並びに炭素であれば0.01重量％〜0.15重量％の間にあり得る。
【００５４】
次のステップにおいては、準備した少なくとも１種の磁性材料Мを粉砕する。この場合、準備した少なくとも１種の磁性材料Мよりも高濃度の不純物を含み得る粉末状中間製品ZPを少なくとも１種の磁性材料Мから生産する。粉末状中間製品中におけるより高濃度の不純物は、好適には、少なくとも0.01重量％〜最大2.0重量％の間にある。不純物濃度は、例えば特に、酸素であれば0.1重量％〜1.2重量％の間、窒素であれば0.01重量％〜0.15重量％の間及び炭素であれば0.01重量％〜0.20重量％の間にあり得る。
【００５５】
少なくとも１種の磁性材料Мの粉砕に起因し、磁性材料Мは一般的に付加的な不純物、例えば、酸素、炭素、窒素、及び／又は、その化合物を環境から吸収するため、粉末状中間製品ZP中における不純物濃度は、準備した少なくとも１種の磁性材料Мよりも増加する。この場合、特に酸素がより一層吸収される。これは、少なくとも１種の磁性材料が粉砕によって撹拌され、粉砕装置内で衝突を生じるからである。
【００５６】
少なくとも１種の磁性材料Мの粉砕は、粉末状中間製品ZPを形成する粗粉末又は微粉末が生産されるよう行われる。
【００５７】
粗粉末の生産においては、機械的粉砕プラント又は少なくとも１種の磁性材料Мの脆化、従って少なくとも１種の磁性材料Мから粗大粒子を含む粉末状中間製品への分解を生じさせる水素を使用した任意の粉砕工程が適している。水素を使用することにより、粉末状中間製品ZPにおいては、酸素、炭素、窒素、及び／又は、その化合物などの不純物に加えて、水素及び／又は水素含有化合物の不純物濃度が増加する。
【００５８】
微細粒子を含む粉末状中間製品の生産においては、少なくとも１種の磁性材料Мに複数の粉砕工程、特に複数の細砕工程及び／又は微粉砕工程を実施することができる。この場合、粉末状中間製品ZP中には、酸素、炭素、窒素、及び／又は、その化合物などの不所望の不純物が通常通り、より高濃度で存在する。
【００５９】
希土類磁石を製造するための出発材料AMには、可能であれば不純物が存在しないか又は存在したとしても低濃度であるのが望ましいため、これら不純物は粉末状中間製品ZPから分離する必要がある。この目的のために、次のステップにおいては、粉末状中間製品ZPを少なくとも１つの基準に従って分級する。この場合、不純物濃度は、分級に起因して更に増加する可能性がある。粉末状中間製品ZPが分級に関連して撹拌されるため、好適には、酸素が大幅に増加する。少なくとも１つの基準は、粒径、粒子密度などを含むことができ、本発明に係る方法においては、粉末状中間製品ZPの分級は、粒径に従って行うのが好適である。
【００６０】
粉末状中間製品ZPの分級は、生産された粉末状中間製品を少なくとも１つの基準に基づいて、特に粒径に基づいて少なくとも２つのフラクションF1、F2に分割する少なくとも１個の動的分級機によって行われる。この場合、第１フラクションF1には、少なくとも高濃度の不純物が蓄積し、第２フラクションF2には、不純物が蓄積しないか又は第１フラクションF1よりも少なくとも低濃度の不純物が蓄積する。高濃度の不純物を含む第１フラクションF1は、小さな粒径で形成され、不純物が蓄積しないか又は第１フラクションF1よりも少なくとも低濃度の不純物が蓄積する第２フラクションF2は、分級された粉末状中間製品ZPにおけるより大きな粒径で形成されるのが好適である。第１フラクション中における不純物濃度は、好適には、少なくとも0.02重量％〜最大10．0重量％の間にある。不純物濃度は、例えば特に、酸素であれば0.5重量％〜8.0重量％の間、窒素であれば0.05重量％〜0.35重量％の間、並びに炭素であれば0.05重量％〜0.35重量％の間にあり得る。
【００６１】
第２フラクション中における不純物濃度は、好適には、0.00重量％〜最大1.0重量％の間にある。第２フラクション中における不純物濃度は、特に酸素であれば0.01重量％又は最大0.2重量％未満、窒素であれば0.01重量％又は最大0.05重量％未満、炭素であれば0.01重量％又は最大0.05重量％未満であり得る。
【００６２】
より大きな粒径を有する第２フラクションF2には、不純物が蓄積しないか又はより小さな粒径を有する第１フラクションF1よりも低濃度の不純物しか蓄積しないため、第２フラクションF2において分離された材料が、希土類磁石を製造するための出発材料AMとして機能する。これに対して、より小さな粒径及びより高濃度の不純物を含む第１フラクションF1は、希土類磁石の製造にとって重要ではなく、もはや使用されないか又は選別される。
【００６３】
粉末状中間製品ZPを分級することにより、酸素、窒素、炭素、及び／又は、その化合物などが吸収されるが、これら付加的に吸収された不純物及び既に存在する不純物は、分級により少なくとも２つのフラクションF1，F2に分離及び選別されるため、不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む第２フラクションF2が生成される。
【００６４】
第２フラクションF2の不純物が動的分級機による１回目の分級後に依然として高濃度である場合、動的分級機による更なる動的分級工程を任意の回数及び／又は繰り返し実施することができる。これにより、不純物を含まないか又は可及的に僅かな不純物濃度のみを含む、希土類磁石を製造するための出発材料AMが生産及び提供される。第２フラクションF2よりも高濃度の不純物を含む第１フラクションF1は、更なる分級工程のために選別されるのに対して、第２フラクションF2は、更なる分級のために少なくとも２つの更なるフラクションに分割される。
【００６５】
粉末状中間製品ZPと環境などとの不所望の反応を回避するため、少なくとも１種の保護ガスが動的分級機に供給可能であり、これにより粉末状中間製品ZPが保護ガス雰囲気下で少なくとも２つのフラクションF1，F2に分割される。
【００６６】
固体状態、液体状態、又は気体状態の少なくとも１種の添加剤を、少なくとも１種の磁性材料Мに任意に供給することができる。少なくとも１種の添加剤としては、ステアリン酸亜鉛やイソプロパノールなどが使用可能であり、各材料における個々の粒子の周囲にコーティングのように配置されるため、少なくとも１種の磁性材料Мから粉末状中間製品ZPへの粉砕中に不純物の吸収が低減する。
【００６７】
図２は、磁性材料の粗粉砕後、並びに本発明における例示的な実施形態の２回に亘る分級工程後の濃度を表として概略的に示す。
【００６８】
図２の例示的な実施形態においては、水素技術を使用して磁性材料М、特にNd-Fe-B使用済み磁石から粗粉末が生成された。この場合、供給された水素は、準備されたNd-Fe-B使用済み磁石に浸透し、従ってNd-Fe-B使用済み磁石が０から300〜3000μmの粒径を有する粗粉末に分解された。即ち、この粗粉末は、粉末状中間製品ZPである。
【００６９】
生産された粗大粒子含有の粉末状中間製品ZPは、例えば、0.8重量％の酸素及び／又は酸素含有化合物、0.07％の炭素及び／又は炭素含有化合物、0.06重量％の窒素及び／又は窒素含有化合物などの不純物を含む。
【００７０】
粉砕したNd-Fe-B使用済み磁石から生産された粉末状中間製品ZP中の不純物濃度を低減するため、粉末状中間製品ZPは、少なくとも１つの基準、特にその粒径に従って分級される。分級を実施するために少なくとも１個の動的分級機が設けられ、その動的分級機は、酸素含有、炭素含有、並びに窒素含有の不純物を含む粉末状中間製品ZPを、粒径に基づいて少なくとも２つのフラクションF1-1（図示せず），F2-1に分割する。
【００７１】
少なくとも２つのフラクションF1-1，F2-1の違いは、より小さな粒径を有する第１フラクションF1-1には、少なくとも高濃度の不純物が蓄積し、より大きな粒径を有する第２フラクションF2-1には、第１フラクション1-1よりも少なくとも低濃度の不純物が蓄積することである。
【００７２】
図２に示すように、１回目の分級工程を実施した後、酸素の割合は0.4重量％に低減し、炭素の割合は0.05重量％に低減し、窒素の割合は0.04重量％に低減した。この数値は、より大きな粒径を有する第２フラクションF2-1中における不純物濃度に関連するものである。このように、第２フラクションF2-1中における不純物濃度は、１回目の分級工程によって少なくとも４分の１及び半分に低減することができた。
【００７３】
より小さな粒径を含む第１フラクションF1-1は、第２フラクションF2-1よりも大幅に高濃度の不純物を含むことを特徴とし、従って希土類磁石の製造にとって重要ではないため第１フラクションF1-1についてはこれ以上詳述しない。また、粗粉砕によって生じる水素不純物についてもこれ以上詳述しないことに留意されたい。
【００７４】
希土類磁石の製造にとっては、可能な限り、不純物を含まないか又はより低濃度の不純物を含む出発材料AMが望ましいため、事前に分離させた第２フラクションF2-1に対して２回目の分級工程を実施することにより不純物濃度が更に低減する。
【００７５】
粒径に基づいて事前に分離させた第２フラクションF2-1は、少なくとも１個の動的分級機による新たな分級により、少なくとも２つのフラクションF1-2（図示せず），F2-2に分割される。この場合、小さな粒径を有する第１フラクションF1-2には、少なくとも高濃度の不純物が蓄積し、大きな粒径を有する第２フラクションF2-2には、不純物が蓄積しないか又は第１フラクションF1-2よりも少なくとも低濃度の不純物が蓄積する。即ち、２回目の分級工程により、第２フラクションF2-2における酸素の割合が0.2重量％に低減し、炭素の割合が0.02重量％に低減し、窒素の割合が0.02重量％に低減する。このように、不純物濃度は、２回目の分級工程によって少なくとも４分の１及び半分に低減することができた。
【００７６】
不純物濃度を更に低減するために、分級工程は任意の回数に亘って実施することができる。これにより、不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含むフラクションが形成され、そのフラクションが希土類磁石を製造するための出発材料AMとして機能する。
【００７７】
以上、本発明を好適な実施形態を参照しつつ説明した。ただし、当業者であれば、添付の特許請求の保護範囲を逸脱することなく、本発明に対して修正又は変更を加えられることは自明のことであろう。
【符号の説明】
【００７８】
М            磁性材料
ZP            粉末状中間製品
F1，F1-1，F1-2       第１フラクション
F2，F2-1，F2-2       第２フラクション
AM            出発材料
【図１】
2019203189.tif 000003
【図２】
2019203189.tif 000004
【手続補正書】
【提出日】令和1年6月27日(2019.6.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類磁石を製造するための粉末状出発材料（AM）の生産方法であって、
・少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は低濃度の不純物を含む希土類金属を含有する少なくとも１種の合金を準備するステップを含み、
・前記準備した少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有すると共に前記準備した少なくとも１種の合金を粉砕するステップを含み、前記少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有する前記少なくとも１種の合金から、粉末状中間製品（ZP）を生成し、前記粉末状中間製品（ZP）が、前記準備した少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有すると共に前記準備した少なくとも１種の合金よりも高濃度の不純物を含む場合があり、
・前記粉末状中間製品（ZP）を、少なくとも１つの基準に従って分級するステップを含み、前記粉末状中間製品（ZP）を分級するために、不純物を含む前記粉末状中間製品（ZP）を、前記少なくとも１つの基準に基づいて少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分割する少なくとも１個の動的分級機を設け、
第１フラクション（F1）に、少なくとも高濃度の不純物が蓄積し、第２フラクション（F2）に、不純物が蓄積しないか又は前記第１フラクション（F1）よりも低濃度の不純物が蓄積し、
不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む前記フラクションが、希土類磁石を製造するための前記出発材料（AM）を形成する方法。
【請求項２】
請求項１に記載の方法であって、前記少なくとも１つの基準を、粒径又は粒子密度などとして規定する方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の方法であって、高濃度の不純物を含む前記第１フラクション（F1）を、小さな粒径で形成し、不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む前記第２フラクション（F2）を、前記第１フラクション（F1）よりも大きな粒径で形成する方法。
【請求項４】
請求項１〜３の何れか一項に記載の方法であって、前記粉末状中間製品（ZP）、特に不純物を含まないか又は低濃度の不純物を含む前記第２フラクション（F2）を、動的分離機によって繰り返し分級し、分級毎に少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分割する方法。
【請求項５】
請求項１〜４の何れか一項に記載の方法であって、前記粉末状中間製品（ZP）を前記少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分級することにより、前記第２フラクション（F2）中における不純物濃度が、前記第１フラクション（F1）に比べて、少なくとも４分の１〜少なくとも４分の３以上に低減し、場合によっては完全に低減する方法。
【請求項６】
請求項１〜５の何れか一項に記載の方法であって、前記少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有する前記少なくとも１種の合金を、生産された前記粉末状中間製品（ZP）が粗粉末又は微粉末になるよう粉砕する方法。
【請求項７】
請求項１〜６の何れか一項に記載の方法であって、分級工程を、前記動的分級機により、粗粉末又は微粉末に対して少なくとも１回実施する方法。
【請求項８】
請求項１〜７の何れか一項に記載の方法であって、少なくとも１種の保護ガスを、前記少なくとも１個の動的分級機に供給することにより、前記粉末状中間製品（ZP）を保護ガス雰囲気下で少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分割する方法。
【請求項９】
請求項１〜８の何れか一項に記載の方法であって、固体状態、液体状態、又は気体状態の少なくとも１種の添加剤を、粉砕前又は粉砕中に、前記準備した少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有すると共に前記準備した少なくとも１種の合金に供給する方法。
【請求項１０】
特に請求項１に係る方法に従って生産された、希土類磁石を製造するための粉末状出発材料（AM）の生産プラントであって、
・少なくとも１種の磁性材料（М）及び／又は希土類金属を含有する少なくとも１種の合金を粉砕することにより、低濃度の不純物を含む粉末状中間製品（ZP）を生産する少なくとも１個の粉砕装置と、
・少なくとも１つの基準に従って、前記粉末状中間製品（ZP）を分級するよう構成された少なくとも１個の分離装置とを備え、
前記少なくとも１個の分離装置が、前記少なくとも１つの基準に基づいて、不純物を含む前記粉末状中間製品（ZP）を少なくとも２つのフラクション（F1，F2）に分割可能な動的分級機によって構成され、
第１フラクション（F1）が、高濃度の不純物を含み、第２フラクション（F2）が、不純物を含まないか又は前記第１フラクション（F1）よりも低濃度の不純物を含み、
不純物を含まないか又はより低濃度の不純物を含む前記第２フラクション（F2）が、希土類磁石を製造するための出発材料（AM）を形成するプラント。
【請求項１１】
請求項１０に記載のプラントであって、前記少なくとも１個の分離装置が、前記プラント内に統合された少なくとも１個の動的分級機を含むプラント。
【請求項１２】
請求項１０又は１１に記載のプラントであって、前記少なくとも１個の分離装置が、前記プラントに対して別箇の構成要素として構成された少なくとも１個の動的分級機を含み、分級されるべき前記粉末状中間製品が前記動的分級機に供給されるプラント。
【請求項１３】
請求項１０〜１２の何れか一項に記載のプラントであって、前記動的分級機に少なくとも１種の保護ガスが供給され、これにより少なくとも１つの基準に基づく分級工程が保護ガス雰囲気下で行われるプラント。
【請求項１４】
請求項１０〜１３の何れか一項に記載のプラントであって、固体状態、液体状態、又は気体状態の少なくとも１種の添加剤が、前記少なくとも１個の粉砕装置に供給可能であるプラント。
【請求項１５】
請求項１０〜１４の何れか一項に記載のプラントであって、前記不純物が、非金属物質及び／又はその化合物、特に、酸素、炭素、窒素、及び／又は、水素を含むプラント。
【外国語明細書】
2019203189000001.pdf