(57)【要約】【課題】合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】本発明に係る合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備え、前記第１の層の第１の表面側に、前記第２の層が配置されており、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂と前記第１の層中の前記可塑剤との組み合わせは、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない組み合わせであるか、又は、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに１３０℃以上で曇りが生じる組み合わせである。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、
熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備え、
前記第１の層の第１の表面側に、前記第２の層が配置されており、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂と前記第１の層中の前記可塑剤との組み合わせは、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない組み合わせであるか、又は、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに１３０℃以上で曇りが生じる組み合わせである、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂と前記第２の層中の前記可塑剤との組み合わせは、前記第２の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない組み合わせであるか、又は、前記第２の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに５０℃以上で曇りが生じる組み合わせである、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーである、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記熱可塑性エラストマーが、脂肪族ポリオレフィンである、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記脂肪族ポリオレフィンが、飽和脂肪族ポリオレフィンである、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１の層中の前記可塑剤が、有機エステル可塑剤以外の可塑剤である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第１の層中の前記可塑剤が、パラフィンオイルである、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第３の層を備え、
前記第１の層の第１の表面側とは反対の第２の表面側に前記第３の層が配置されており、
前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂と前記第１の層中の前記可塑剤との組み合わせは、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない組み合わせであるか、又は、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに１３０℃以上で曇りが生じる組み合わせである、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂と前記第３の層中の前記可塑剤との組み合わせは、前記第３の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない組み合わせであるか、又は、前記第３の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに５０℃以上で曇りが生じる組み合わせである、請求項９に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、一般に、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
【０００３】
上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。
【０００４】
下記の特許文献１には、少なくとも２つの接着層の間に遮音層が位置する積層体（中間膜）が開示されている。該積層体を厚さ２ｍｍのガラスで挟んで、温度１４０℃、圧力１ＭＰａの条件で６０分間保持することにより圧着して作製した合わせガラスについて、中央加振法によるダンピング試験により測定される２０℃、２０００Ｈｚにおける損失係数αは０．２以上である。該合わせガラスを１８℃で１ヶ月保持した後の合わせガラスについて、中央加振法によるダンピング試験により測定される２０℃、２０００Ｈｚにおける損失係数βの損失係数αに対する比率β／αは０．７０以上である。上記遮音層は、エラストマーを含んでいてもよい。上記遮音層は、可塑剤を含まない。
【０００５】
下記の特許文献２には、ポリビニルアセタールを含む層と、ポリオレフィンを含む層とが積層された中間膜が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１６−１０８２２５号公報
【特許文献２】ＷＯ２０１１／０１６４９４Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献１，２に記載されているように、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性成分を用いた層を備える中間膜が知られている。しかし、この中間膜を用いた合わせガラスでは、遮音性が十分に高くならないことがある。
【０００８】
本発明の目的は、合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の広い局面によれば、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備え、前記第１の層の第１の表面側に、前記第２の層が配置されており、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂と前記第１の層中の前記可塑剤との組み合わせは、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない組み合わせであるか、又は、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに１３０℃以上で曇りが生じる組み合わせである、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。
【００１０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂と前記第２の層中の前記可塑剤との組み合わせは、前記第２の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない組み合わせであるか、又は、前記第２の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに５０℃以上で曇りが生じる組み合わせである。
【００１１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーである。
【００１２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記熱可塑性エラストマーが、脂肪族ポリオレフィンである。
【００１３】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記脂肪族ポリオレフィンが、飽和脂肪族ポリオレフィンである。
【００１４】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記可塑剤が、有機エステル可塑剤以外の可塑剤である。
【００１５】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記可塑剤が、パラフィンオイルである。
【００１６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。
【００１７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第３の層を備え、前記第１の層の第１の表面側とは反対の第２の表面側に前記第３の層が配置されており、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂と前記第１の層中の前記可塑剤との組み合わせは、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない組み合わせであるか、又は、前記第１の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに１３０℃以上で曇りが生じる組み合わせである。
【００１８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂と前記第３の層中の前記可塑剤との組み合わせは、前記第３の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない組み合わせであるか、又は、前記第３の層中の前記可塑剤１００重量部に前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに５０℃以上で曇りが生じる組み合わせである。
【００１９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。
【００２０】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００２１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置されている。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記第２の層中の上記熱可塑性樹脂と上記第１の層中の上記可塑剤との組み合わせが、上記第１の層中の上記可塑剤１００重量部に上記第２の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液が特定の性質を示す組み合わせである。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２４】
（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、第１の層と、第２の層とを備える。上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置されている。上記第１の層は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。上記第１の層は、熱可塑性樹脂層である。上記第２の層は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備える。本発明に係る中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂として、熱可塑性樹脂を含む熱可塑性樹脂層（第１の層）を備える。
【００２５】
本発明に係る中間膜では、上記第２の層中の上記熱可塑性樹脂と上記第１の層中の上記可塑剤との組み合わせが、以下の第１の構成又は以下の第２の構成を満足する組み合わせである。
【００２６】
第１の構成：上記第１の層中の上記可塑剤１００重量部に上記第２の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない
第２の構成：上記第１の層中の上記可塑剤１００重量部に上記第２の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに１３０℃以上で曇りが生じる
【００２７】
本発明では、上記の構成が備えられているので、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性成分を用いた層を備える中間膜において、該中間膜を備える合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる。
【００２８】
合わせガラスを作製する際には、オートクレーブなどにより加熱処理が行われる。一般的な多層中間膜では、加熱されることによって、層間で可塑剤の移行が起こり、可塑剤の分布が変化する。このため、従来の多層中間膜では、作製直後の合わせガラスの遮音性が低いことがある。
【００２９】
本発明では、可塑剤の移行がおこりにくいため、作製直後であっても、合わせガラスの遮音性を高めることができる。さらに、作製直後から時間が経過したときに、合わせガラスの遮音性の変化を抑えることができる。  上記第１の構成又は上記第２の構成を満足する場合に、上記第２の層中の上記熱可塑性樹脂と上記第１の層中の上記可塑剤との相溶性がかなり低い。このため、例えば、上記第１の層中の上記可塑剤が、上記第２の層に移行し難い。このため、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性成分を用いた層によって、合わせガラスの遮音性の向上効果を十分に発揮することができる。上記中間膜は、上記第１の構成を満足していてもよく、上記第２の構成を満足していてもよい。上記中間膜は、上記第１の構成を満足することが好ましい。
【００３０】
遮音性をより一層高める観点からは、本発明に係る中間膜では、上記第３の層中の上記熱可塑性樹脂と上記第１の層中の上記可塑剤との組み合わせが、以下の第１Ａの構成又は以下の第２Ａの構成を満足する組み合わせであることが好ましい。この場合には、上記第１の層中の上記可塑剤が、上記第３の層に移行し難くなる結果、遮音性が効果的に高くなる。上記中間膜は、以下の第１Ａの構成を満足していてもよく、以下の第２Ａの構成を満足していてもよい。上記中間膜は、以下の第１Ａの構成を満足することが好ましい。
【００３１】
第１Ａの構成：上記第１の層中の上記可塑剤１００重量部に上記第３の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない
第２Ａの構成：上記第１の層中の上記可塑剤１００重量部に上記第３の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに１３０℃以上で曇りが生じる
【００３２】
遮音性をより一層高める観点からは、本発明に係る中間膜では、上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂と上記第２の層中の上記可塑剤との組み合わせが、以下の第３の構成又は以下の第４の構成を満足する組み合わせであることが好ましい。この場合には、上記第２の層中の上記可塑剤が、上記第１の層に移行し難くなる結果、遮音性が効果的に高くなる。上記中間膜は、以下の第３の構成を満足していてもよく、以下の第４の構成を満足していてもよい。上記中間膜は、以下の第３の構成を満足することが好ましい。
【００３３】
第３の構成：上記第２の層中の上記可塑剤１００重量部に上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全には溶解しない
第４の構成：上記第２の層中の上記可塑剤１００重量部に上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに５０℃以上で曇りが生じる
【００３４】
遮音性をより一層高める観点からは、本発明に係る中間膜では、上記第１の層中の上記熱可塑性エラストマーと上記第３の層中の上記可塑剤との組み合わせが、以下の第３Ａの構成又は以下の第４Ａの構成を満足する組み合わせであることが好ましい。上記第３の層中の上記可塑剤が、上記第１の層に移行し難くなる結果、遮音性が効果的に高くなる。上記中間膜は、以下の第３Ａの構成を満足していてもよく、以下の第４Ａの構成を満足していてもよい。上記中間膜は、以下の第４Ａの構成を満足することが好ましい。
【００３５】
第３Ａの構成：上記第３の層中の上記可塑剤１００重量部に上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で完全に溶解しない
第４Ａの構成：上記第３の層中の上記可塑剤１００重量部に上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液にて１８０℃で曇りが生じずかつ該液を１８０℃から温度低下させたときに５０℃以上で曇りが生じる
【００３６】
上記第１，１Ａ，３，３Ａの構成において、「完全に溶解しない」とは、上記可塑剤１００重量部に上記熱可塑性樹脂８重量部を混合した液を１８０℃に加熱して攪拌しても樹脂が溶け残ることを意味する。
【００３７】
上記第２，２Ａ，４，４Ａの構成において、曇りが生じる温度は、曇点である。
【００３８】
遮音性を効果的に高める観点からは、上記第２の構成及び上記第２Ａの構成において、曇点は、好ましくは１４０℃以上、より好ましくは１５０℃以上である。
【００３９】
遮音性を効果的に高める観点からは、上記第４の構成及び上記第４Ａの構成において、曇点は、好ましくは６０℃以上、より好ましくは７０℃以上である。
【００４０】
上記曇点は、ＪＩＳ  Ｋ２２６６「原油及び石油製品の流動点並びに石油製品曇り点試験方法」に準拠して測定される曇点である。上記熱可塑性樹脂及び上記可塑剤を用いて測定される曇点は、具体的には、以下のようにして測定される。
【００４１】
可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、熱可塑性樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意する。試験管（直径２ｃｍ）内で、該可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、該熱可塑性樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合する。該可塑剤に該熱可塑性樹脂を混合した液を１８０℃に加熱する。１８０℃に加熱した液において、熱可塑性樹脂が完全に溶解していない場合には、上記第１，１Ａ，３，３Ａの構成が備えられる。１８０℃に加熱した液において、熱可塑性樹脂が完全に溶解している場合には、試験管を−２０℃の雰囲気下に放置して液の温度を−１５℃まで降下させる。上記第２，２Ａ，４，４Ａの構成の構成において、上記曇点は、この液に曇りが生じる温度を意味する（第１の曇点の判定方法）。曇点が高いほど、熱可塑性樹脂と可塑剤との相溶性が低いことを表す。
【００４２】
上記液に曇りが生じる温度（曇点）の測定方法としては、例えば、液の外観を目視で観察する方法、液のヘーズをヘーズメーターで測定する方法、並びにあらかじめ曇りに関する複数段階の限度見本を作製しておき、この限度見本と対照して曇りを判定する方法等が挙げられる。液の外観を目視で観察する方法が好ましい。液のヘーズをヘーズメーターで測定する場合には、ヘーズが１０％以上となる温度を曇点とする。  なお、曇りが生じる温度をより一層精度よく特定するために、以下の測定方法が用いられてもよい。
【００４３】
可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、熱可塑性樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを用意する。試験管（直径２ｃｍ）内で、該可塑剤３．５ｇ（１００重量部）と、該熱可塑性樹脂０．２８ｇ（８重量部）とを混合する。該可塑剤に該熱可塑性樹脂を混合した液を１８０℃に加熱する。１８０℃に加熱した液において、熱可塑性樹脂が完全に溶解していない場合には、上記第１，１Ａ，３，３Ａの構成が備えられる。１８０℃に加熱した液において、熱可塑性樹脂が完全に溶解している場合には、１８０℃に加熱した液を所定の温度の恒温室内に試験管を１時間放置する。該恒温室の温度を保持して試験管内の液のヘーズをヘーズメーターで測定する。上記第２，２Ａ，４，４Ａの構成において、ヘーズが１０％以上である恒温室の保管温度の最低値を、曇点とする（第２の曇点の判定方法）。例えば、１５５℃、１５０℃及び１４５℃の恒温室内に試験管をそれぞれ１時間放置した後、該恒温室の温度を保持して試験管内の液のヘーズをヘーズメーターで測定する。この保管温度を変えることで、曇点を具体的に特定することができる。
【００４４】
中間膜を１４０℃で０．５時間保管した後の第１の層中の熱可塑性樹脂１００重量部に対する第１の層中の可塑剤の含有量と、中間膜を１４０℃で０．５時間保管した後に２０℃で１ヶ月保管した後の第１の層中の熱可塑性樹脂１００重量部に対する第１の層中の可塑剤の含有量との差を、含有量差（１）とする。含有量差（１）は、好ましくは０重量部以上、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは７重量部以下である。この場合には、遮音性がより一層高くなる。
【００４５】
中間膜を１４０℃で０．５時間保管した後の第２の層中の熱可塑性樹脂１００重量部に対する第２の層中の可塑剤の含有量と、中間膜を１４０℃で０．５時間保管した後に２０℃で０．５時間保管した後の第２の層中の熱可塑性樹脂１００重量部に対する第２の層中の可塑剤の含有量との差を、含有量差（２）とする。上記含有量差（２）は、好ましくは０重量部以上、好ましくは２重量部以下、より好ましくは１重量部以下である。この場合には、遮音性がより一層高くなる。
【００４６】
中間膜を１４０℃で０．５時間保管した後の第３の層中の熱可塑性樹脂１００重量部に対する第３の層中の可塑剤の含有量と、中間膜を１４０℃で０．５時間保管した後に２０℃で０．５時間保管した後の第３の層中の熱可塑性樹脂１００重量部に対する第３の層中の可塑剤の含有量との差を、含有量差（３）とする。上記含有量差（３）は、好ましくは０重量部以上、好ましくは２重量部以下、より好ましくは１重量部以下である。この場合には、遮音性がより一層高くなる。
【００４７】
遮音性をより一層層高める観点からは、上記第１の層のガラス転移温度が、−１０℃〜１０℃の温度領域に存在し、上記第１の層の−１０℃〜１０℃の温度領域におけるｔａｎδの最大値が１．５以上であることが好ましい。遮音性をより一層効果的に高める観点からは、上記第１の層のｔａｎδの最大値は、好ましくは２．０以上、より好ましくは２．５以上である。
【００４８】
上記ガラス転移温度及びｔａｎδを測定する方法として、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で３０℃から１００℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度及びｔａｎδを測定することが好ましい。２層以上の構造を有する中間膜に関しては、各層間を剥離して、測定対象の層のガラス転移温度を測定してもよい。
【００４９】
本発明に係る中間膜は、２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。
【００５０】
遮音性及びガラスと中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、上記第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層とを備えていてもよい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含むことが好ましい。
【００５１】
遮音性及びガラスと中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第１の層は、中間膜における表面層ではないことが好ましく、中間膜における中間層であることが好ましい。但し、上記第１の層は、中間膜における表面層であってもよい。
【００５２】
合わせガラスの透明性を高める観点からは、上記中間膜の可視光線透過率は、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、更に好ましくは８５％以上である。
【００５３】
上記可視光線透過率は、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ３２１１（１９９８）に準拠して、波長３８０〜７８０ｎｍにて測定される。
【００５４】
上記中間膜の可視光線透過率は、２枚のクリアガラスの間に中間膜を配置して測定されてもよい。
【００５５】
可視光線透過率を高めるために、上記中間膜及び上記第１の層は、着色剤を含んでいなくてもよく、カーボンブラックを含んでいなくてもよい。
【００５６】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００５７】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【００５８】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａ側に、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂ側に、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【００５９】
中間膜１１では、第１の層１が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。第２の層２が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。第３の層３が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。
【００６０】
なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、接着層、及び、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００６１】
以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００６２】
（第１の層中の熱可塑性樹脂）
上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含む。上記熱可塑性樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００６３】
遮音性を効果的に高める観点からは、上記第１の層中の上記熱可塑性樹脂は、熱可塑性エラストマーであることが好ましい。なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、室温まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。  本発明者らは、熱可塑性樹脂を用いた層を備える中間膜において、合わせガラスの遮音性を高めるための検討を行った。この結果、本発明者らは、合わせガラスの遮音性を高めることができる構成を見出した。
【００６４】
また、本発明者らは、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性成分を用いた層を備える中間膜においても、合わせガラスの遮音性を高めるための検討を行った。この結果、本発明者らは、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性成分を用いた層を備える中間膜においても、合わせガラスの遮音性を高めることができる構成を見出した。
【００６５】
上記熱可塑性樹脂（１）としては、脂肪族ポリオレフィン、ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、ポリエステル樹脂等が挙げられる。
【００６６】
上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。上記熱可塑性エラストマーとしては、遮音性を効果的に高める観点から脂肪族ポリオレフィンやスチレンエラストマーが好ましく、脂肪族ポリオレフィンがより好ましい。
【００６７】
上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよく、不飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記脂肪族ポリオレフィンは、鎖状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよく、環状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよい。中間膜の保存安定性、及び、遮音性を効果的に高める観点からは、上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであることが好ましい。
【００６８】
上記脂肪族ポリオレフィンの材料としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、ｔｒａｎｓ−２−ブテン、ｃｉｓ−２−ブテン、１−ペンテン、ｔｒａｎｓ−２−ペンテン、ｃｉｓ−２−ペンテン、１−ヘキセン、ｔｒａｎｓ−２−ヘキセン、ｃｉｓ−２−ヘキセン、ｔｒａｎｓ−３−ヘキセン、ｃｉｓ−３−ヘキセン、１−ヘプテン、ｔｒａｎｓ−２−ヘプテン、ｃｉｓ−２−ヘプテン、ｔｒａｎｓ−３−ヘプテン、ｃｉｓ−３−ヘプテン、１−オクテン、ｔｒａｎｓ−２−オクテン、ｃｉｓ−２−オクテン、ｔｒａｎｓ−３−オクテン、ｃｉｓ−３−オクテン、ｔｒａｎｓ−４−オクテン、ｃｉｓ−４−オクテン、１−ノネン、ｔｒａｎｓ−２−ノネン、ｃｉｓ−２−ノネン、ｔｒａｎｓ−３−ノネン、ｃｉｓ−３−ノネン、ｔｒａｎｓ−４−ノネン、ｃｉｓ−４−ノネン、１−デセン、ｔｒａｎｓ−２−デセン、ｃｉｓ−２−デセン、ｔｒａｎｓ−３−デセン、ｃｉｓ−３−デセン、ｔｒａｎｓ−４−デセン、ｃｉｓ−４−デセン、ｔｒａｎｓ−５−デセン、ｃｉｓ−５−デセン、４−メチル−１−ペンテン、及びビニルシクロヘキサン等が挙げられる。
【００６９】
遮音性を効果的に高める観点から、上記脂肪族ポリオレフィンは、側鎖に鎖状の炭化水素基を有することが好ましい。
【００７０】
層間接着力を向上させる観点から、上記脂肪族ポリオレフィンは、変性脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記変性脂肪族ポリオレフィンは、カルボキシル基、無水カルボン酸基、水酸基又はエポキシ基等を有することが好ましい。上記変性脂肪族ポリオレフィンは、これらの基を分子鎖の側鎖に有していてもよく、末端に有していてもよい。
【００７１】
（第２，第３の層中の熱可塑性樹脂）
ガラスと中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含み、第１の層の熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことがより好ましい。ガラスと中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましく、第１の層の熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことがより好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが更に好ましい。
【００７２】
上記熱可塑性樹脂（２）は、上記第１の構成及び上記第２の構成を考慮して選択される。
【００７３】
上記熱可塑性樹脂（２），（３）としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂及びポリエステル樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００７４】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内である。
【００７５】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００７６】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００７７】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
【００７８】
上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７９】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００８０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２８モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００８１】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３７モル％以下、更に好ましくは３６．５モル％以下、特に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００８２】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００８３】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００８４】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００８５】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００８６】
上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
【００８７】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【００８８】
（可塑剤）
遮音性を効果的に高める観点から、上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含む。上記可塑剤（１）は、上記第１の構成及び上記第２の構成を考慮して選択される。上記可塑剤（１）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８９】
遮音性を効果的に高める観点から、上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含む。遮音性を効果的に高める観点から、上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。これらの層中の可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９０】
上記可塑剤としては、パラフィンオイル、有機エステル可塑剤、有機リン酸可塑剤等が挙げられる。上記有機エステル可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等が挙げられる。上記リン酸可塑剤としては、有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００９１】
上記パラフィンオイルとしては、ナフテン系のプロセスオイル、白色鉱油、ミネラルオイル、パラフィンワックスおよび流動パラフィン等が挙げられる。
【００９２】
上記パラフィンオイルの市販品としては、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−９０」、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−１００」及び出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」等が挙げられる。
【００９３】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【００９４】
構造式で示した場合に、上記有機エステル可塑剤としては、下記式（１１）で表されるジエステル可塑剤が挙げられる。
【００９５】
【化１】
2019023153.tif 000003
【００９６】
上記式（１１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。
【００９７】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００９８】
上記第１の層の熱可塑性樹脂が熱可塑性エラストマーである場合、可塑化効果が低いことがある。上記第１の層の熱可塑性樹脂として熱可塑性エラストマーを用いる場合、上記第１の層中の可塑剤は、有機エステル可塑剤以外の可塑剤であることが好ましい。
【００９９】
遮音性を効果的に高める観点からは、上記第１の層中の可塑剤は、パラフィンオイルであることが好ましい。
【０１００】
ガラスと中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層中の可塑剤及び上記第３の層中の可塑剤はそれぞれ、有機エステル可塑剤であることが好ましく、上記式（１１）で表されるジエステル可塑剤であることがより好ましい。ガラスと中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層中の可塑剤及び上記第３の層中の可塑剤はそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。
【０１０１】
遮音性を効果的に高める観点からは、上記第１の層において、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。また、上記含有量（１）が上記下限以上であると、遮音性を効果的に高めることができる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１０２】
上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２４重量部以上、最も好ましくは２５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１０３】
（遮熱性化合物）
上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０４】
上記遮熱性化合物は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【０１０５】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性化合物である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０６】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【０１０７】
上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
【０１０８】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【０１０９】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【０１１０】
上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【０１１１】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１２】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【０１１３】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【０１１４】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【０１１５】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【０１１６】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【０１１７】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【０１１８】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【０１１９】
上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【０１２０】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩又はマグネシウム塩（以下、これらを金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２１】
上記金属塩Ｍは、金属として、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ又はＢａを含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ塩又はＭｇ塩を含むことが好ましい。
【０１２２】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【０１２３】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩は特に限定されない。これらの例としては、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１２４】
上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上である。上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
【０１２５】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２６】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１２７】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【０１２８】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１２９】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【０１３０】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１３１】
上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
【０１３２】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１３３】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１３４】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１３５】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１３６】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１３７】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１３８】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１３９】
上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下がより一層抑制される。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、樹脂膜及びガラス板含有積層体の期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１４０】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４１】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１４２】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１４３】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１４４】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１４５】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１４６】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１４７】
（他の成分）
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、他の成分を含んでいてもよい。上記他の成分としては、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、合わせガラス部材と該合わせガラス部材に接する層との接着力調整剤（金属塩を除く）、層間接着力調整剤（金属塩を除く）、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等が挙げられる。上記他の成分は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４８】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１４９】
中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０３５Ｔ以上、より好ましくは０．０６２５Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、特に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。
【０１５０】
上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層
及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
【０１５１】
上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
【０１５２】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。また、中間膜は巻かれてもよく、中間膜は、ロール体とされてもよい。
【０１５３】
本発明に係る中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。また、中間膜の各層間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第１の層にプラズマ処理やコロナ処理をした後に積層する方法も挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１５４】
上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。この場合には、中間膜の製造効率に優れる。
【０１５５】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１５６】
（合わせガラス）
図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１５７】
図２に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１５８】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１５９】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【０１６０】
上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。
【０１６１】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。
【０１６２】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１６３】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、より好ましくは１．８ｍｍ以上、更に好ましくは２ｍｍ以上、特に好ましくは２．１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、より好ましくは１．８ｍｍ以上、更に好ましくは２ｍｍ以上、特に好ましくは２．１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、更に好ましくは２．６ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１６４】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【０１６５】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【０１６６】
以下に実施例及び比較例を挙げて、本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１６７】
（実施例１）
中間膜の作製：
脂肪族ポリオレフィン（三井化学社製「アブソートマーＥＰ−１００１」；熱可塑性エラストマー）をトルエンに対して２５重量％となるように溶解させて、トルエン溶液を得た。トルエン溶液にアブソートマー１００重量部に対してパラフィンオイルパラフィンオイル（出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」）３５重量部を添加して、均一になるように攪拌した。次に、この溶液をコーターを用いて乾燥後の厚みが５０μｍとなるように離型処理したＰＥＴフィルム上に塗布し、１２０℃で１時間乾燥させ、樹脂フィルムを得た。得られた厚み５０μｍの樹脂フィルムを重ね合わせて、厚み１００μｍの第１の層を得た。
【０１６８】
さらに、第１の層の一方の表面にプラズマを照射し、その直後にプラズマ照射面に、厚み３５０μｍの第２の層を貼り合わせた。
【０１６９】
第２の層の配合組成：
ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度１７００、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アセタール化度６８．５モル％、水酸基の含有率３０．７モル％、アセチル化度０．８モル％）１００重量部
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３５重量部
紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）を得られる中間膜中で０．２重量％となる量
酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）を得られる中間膜中で０．２重量％となる量
【０１７０】
次に、第１の層の他方の表面にも同様にプラズマを照射し、厚み３５０μｍの第３の層（第２の層と同様の配合組成）を貼り合わせた。
【０１７１】
第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。
【０１７２】
合わせガラスの作製：        
得られた中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、厚み２ｍｍ、縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。
【０１７３】
（実施例２）
第１の層を形成するための組成物中のパラフィンオイル「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」）の配合量を４０重量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、３層の中間膜及び合わせガラスを得た。
【０１７４】
（比較例１）
第１の層を形成するための組成物の作製：
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０１７５】
ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度３０５０、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アセタール化度６３．７モル％、水酸基の含有率２４．２モル％、アセチル化度１２．１モル％）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部
紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）を得られる中間膜中で０．２重量％となる量
酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）を得られる中間膜中で０．２重量％となる量
【０１７６】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０１７７】
ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度１７００、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アセタール化度６８．５モル％、水酸基の含有率３０．７モル％、アセチル化度０．８モル％）１００重量部
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３９．５重量部
紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）を得られる中間膜中で０．２重量％となる量
酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）を得られる中間膜中で０．２重量％となる量
【０１７８】
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。
【０１７９】
各層を形成するための上記組成物を用い、上記の方法にて中間膜を作製したこと以外は、実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【０１８０】
（評価）
（１）曇りが生じる温度
以下の液Ｎｏ．１と、液Ｎｏ．２とを用意した。
【０１８１】
液Ｎｏ．１：第１の層中の可塑剤１００重量部に第２の層中の熱可塑性樹脂８重量部を混合した液
液Ｎｏ．２：第２の層中の可塑剤１００重量部に第１の層中の熱可塑性樹脂８重量部を混合した液
【０１８２】
なお、液Ｎｏ．１は、第１の層中の可塑剤１００重量部に第３の層中の熱可塑性樹脂８重量部を混合した液と同じである。液Ｎｏ．２は、第３の層中の可塑剤１００重量部に第１の層中の熱可塑性樹脂８重量部を混合した液と同じである。
【０１８３】
上記液Ｎｏ．１について、上述した第１の曇点の判定方法及び第２の曇点の判定方法に従って、曇りが生じる温度を判定した。曇りが生じる温度を以下の基準で判定した。
【０１８４】
［曇りが生じる温度］
Ａ：１８０℃で完全には溶解しない
Ｂ：１８０℃で完全に溶解し、１８０℃で曇りが生じないが、１３０℃以上で曇りが生じる
Ｃ：１８０℃で完全に溶解し、１３０℃未満で曇りが生じる
【０１８５】
上記液Ｎｏ．２について、上述した第１の曇点の判定方法及び第２の曇点の判定方法に従って、曇りが生じる温度を判定した。曇りが生じる温度を以下の基準で判定した。
【０１８６】
［曇りが生じる温度］
Ａ：１８０℃で完全には溶解しない
Ｂ：１８０℃で完全に溶解し、５０℃以上で曇りが生じる
Ｃ：１８０℃で完全に溶解し、５０℃未満で曇りが生じる
【０１８７】
（２）ガラス転移温度及びｔａｎδ
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１ヶ月保管した。保管直後に、室温２３±２℃の環境下にて、中間膜から第２の層及び第３の層を剥離することで得られた第１の層を、厚みが０．３５ｍｍとなるように１５０℃でプレス成型（加圧しない状態で１５０℃１０分間、加圧した状態で１５０℃１０分間）して樹脂膜を作製した。その後、この樹脂膜について、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度及びｔａｎδを測定した。
【０１８８】
（３）遮音性の安定性
得られた中間膜を幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。得られた合わせガラスは室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で保管した。
【０１８９】
得られた合わせガラスを２０℃の恒温槽内でダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレットパッカード社製「ＦＦＴアナライザー  ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。
【０１９０】
オートクレーブ完了から２４時間後の合わせガラスを加振して得られた２次モードの共振周波数をαとする。また、オートクレーブ完了から４週間後の合わせガラスを加振して得られた２次モードの共振周波数をβとする。αからβへの変化が小さいほど経時で安定した遮音性を示すことを意味する。γ＝｜β−α｜を遮音性の安定性を示す指標として、遮音性の安定性を下記の基準で判定した。
【０１９１】
［遮音性の安定性判定基準］
○：γが８０Ｈｚ未満
△：γが８０Ｈｚ以上１００Ｈｚ未満
×：γが１００Ｈｚ以上
【０１９２】
（４）遮音性
得られた中間膜を幅５００ｍｍ及び長さ５００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅５００ｍｍ、長さ５００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。得られた合わせガラスは室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で１ヶ月間保管した。
【０１９３】
得られた合わせガラスの音響透過損失をＪＩＳ  Ａ  １４４１−１に準拠した方法により測定し、コインシデンス周波数に近い３１５０Ｈｚの音響透過損失の値から遮音性を下記の基準で判定した。
【０１９４】
［遮音性の判定基準］
○：４０ｄＢ以上
△：３５ｄＢ以上、４０ｄＢ未満
×：３５ｄＢ未満
【０１９５】
詳細及び結果を下記の表１に示す。
【０１９６】
【表１】
2019023153.tif 000004
【符号の説明】
【０１９７】
１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
【図１】
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【図２】
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