(57)【要約】【課題】本体部における酸化を抑制する。【解決手段】電気化学セル用金属部材３１０は、本体部３１１を備えている。本体部３１１は、第１主面Ｓａ１、第２主面Ｓａ２、及び側面Ｓａ３を有する。第１主面Ｓａ１は、電気化学セル３００ａ側を向いている。第２主面Ｓａ２は、第１主面Ｓａ１と反対側の主面である。本体部３１１は、突起部３１９と、湾曲面Ｓａ４とをさらに有する。突起部３１９は、第２主面Ｓａ２と側面Ｓａ３とがなす角部から第２主面Ｓａ２が向く方向に突出する。湾曲面Ｓａ４は、第１主面Ｓａ１と側面Ｓａ３とを連結する。【選択図】図１０
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電気化学セルに接合される金属部材であって、
前記電気化学セル側を向く第１主面、前記第１主面と反対側の第２主面、及び側面を有する本体部、
を備え、
前記本体部は、前記第２主面と前記側面とがなす角部から前記第２主面が向く方向に突出する突起部と、前記第１主面と前記側面とを連結する湾曲面と、をさらに有する、
電気化学セル用金属部材。
【請求項２】
前記本体部を覆う被覆層をさらに備え、
前記側面は、前記第１主面側の第１領域と、前記第２主面側の第２領域と、を有し、
前記第２領域における表面粗さは、前記第１領域における表面粗さよりも大きい、
請求項１に記載の電気化学セル用金属部材。
【請求項３】
前記第２領域における前記被覆層の厚さは、前記第１領域における前記被覆層の厚さよりも厚い、
請求項１又は２に記載の電気化学セル用金属部材。
【請求項４】
前記第１領域における前記被覆層の厚さは、前記第２領域における前記被覆層の厚さよりも厚い、
請求項１又は２に記載の電気化学セル用金属部材。
【請求項５】
前記本体部は、貫通孔を有し、
前記側面は、前記貫通孔の内壁面を構成する、
請求項１から４のいずれかに記載の電気化学セル用金属部材。
【請求項６】
電気化学セルと、
前記第１主面を前記電気化学セル側に向けて配置される請求項１から５のいずれかに記載の電気化学セル用金属部材と、
前記金属部材を前記電気化学セルに接合する導電性接合材と、
を備える、電気化学セル組立体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電気化学セル用金属部材、及びこれを用いた電気化学セル組立体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、環境問題及びエネルギー資源の有効利用の観点から、電気化学セルの一種である燃料電池セルを用いたセルスタックに注目が集まっている。燃料電池セルは、一般的に、燃料極、空気極、及び固体電解質層を有している。セルスタックは、複数の燃料電池セルを有している。隣り合う燃料電池セルを互いに電気的に接続するため、金属部材である集電部材が各燃料電池セルに接合されている。また、燃料電池セルから電流を取り出すためなど、その他の用途でも燃料電池セルに金属部材が接合されることがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１４−１２７４２７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
集電部材の本体部は、酸化剤ガス等によって酸化するおそれがある。集電部材の本体部が酸化すると、本体部における電気抵抗が増加して取り出される電力が低下するという問題がある。そこで、本発明の課題は、本体部における酸化を抑制することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の第１側面に係る電気化学セル用金属部材は、電気化学セルに接合される金属部材である。この電気化学セル用金属部材は、本体部を備えている。本体部は、第１主面、第２主面、及び側面を有する。第１主面は、電気化学セル側を向いている。第２主面は、第１主面と反対側の主面である。本体部は、突起部と、湾曲面とをさらに有する。突起部は、第２主面と側面とがなす角部から第２主面が向く方向に突出する。湾曲面は、第１主面と側面とを連結する。
【０００６】
この構成によれば、電気化学セル側において、湾曲面によって第１主面と側面とを連結しているため、第１主面と側面とが直接連結されて角部を構成する従来の本体部に比べて、電流が集中することを抑制することができる。この結果、この部分における酸化を抑制することができる。また、第２主面と側面とがなす角部から第２主面が向く方向に突起部が突出している。このため、この突起部が優先的に酸化されて他の部分の酸化を抑制することができる。
【０００７】
好ましくは、電気化学セル用金属部材は、被覆層をさらに備える。被覆層は、本体部を覆っている。側面は、第１主面側の第１領域と、第２主面側の第２領域と、を有している。そして、第２領域における表面粗さは、第１領域における表面粗さよりも大きい。
【０００８】
好ましくは、第２領域における被覆層の厚さは、第１領域における被覆層の厚さよりも厚い。
【０００９】
好ましくは、第１領域における被覆層の厚さは、第２領域における被覆層の厚さよりも厚い。
【００１０】
好ましくは、本体部は、貫通孔を有する。そして、この貫通孔の内壁面は、上述した側面によって構成される。
【００１１】
好ましくは、第２領域における表面粗さは、第１及び第２主面における表面粗さよりも大きい。
【００１２】
本発明の第２側面に係る電気化学セル組立体は、電気化学セルと、上述したいずれかの電気化学セル用金属部材と、導電性接合材と、を備えている。電気化学セル用金属部材は、第１主面を電気化学セル側に向けて配置される。導電性接合材は、金属部材を電気化学セルに接合する。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、本体部における酸化を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】セルスタック装置の斜視図。
【図２】セルスタック装置の断面図。
【図３】燃料マニホールドの斜視図。
【図４】燃料電池セルの斜視図。
【図５】燃料電池セルの断面図。
【図６】燃料電池セルの基端側の断面図。
【図７】集電部材の斜視図。
【図８】図７のＡ−Ａ断面図。
【図９】製造方法の一例を示す断面図。
【図１０】第１接合部の側面の拡大図。
【図１１】第１接合部の第２主面の拡大図。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明に係る電気化学セル用金属部材の一例である集電部材を用いたセルスタック装置の実施形態について図面を参照しつつ説明する。
【００１６】
図１及び図２に示すように、セルスタック装置１００は、燃料マニホールド２００と、複数の燃料電池セル３００と、を備えている。
【００１７】
［燃料マニホールド］
図３に示すように、燃料マニホールド２００は、燃料ガス（例えば、水素など）を各燃料電池セル３００に分配するように構成されている。燃料マニホールド２００は、中空状であり、内部空間を有している。燃料マニホールド２００の内部空間には、導入管２０１を介して燃料ガスが供給される。燃料マニホールド２００は、互いに間隔をあけて並ぶ複数の挿入孔２０２を有している。各挿入孔２０２は、燃料マニホールド２００の天板２０３に形成されている。各挿入孔２０２は、燃料マニホールド２００の内部空間と外部に連通する。
【００１８】
［燃料電池セル］
図２に示すように、各燃料電池セル３００は、燃料マニホールド２００から延びている。詳細には、各燃料電池セル３００は、燃料マニホールド２００の天板２０３から上方（ｘ軸方向）に延びている。すなわち、各燃料電池セル３００の長手方向（ｘ軸方向）は、上方に延びている。各燃料電池セル３００の長手方向（ｘ軸方向）の長さは、１００〜３００ｍｍ程度とすることができる。
【００１９】
各燃料電池セル３００の基端部は、燃料マニホールド２００の挿入孔２０２に挿入されている。各燃料電池セル３００は、接合材１０１によって挿入孔２０２に固定されている。燃料電池セル３００は、挿入孔２０２に挿入された状態で、接合材１０１によって燃料マニホールド２００に固定されている。接合材１０１は、燃料電池セル３００と挿入孔２０２の隙間に充填される。接合材１０１としては、例えば、結晶化ガラス、非晶質ガラス、ろう材、及びセラミックスなどが挙げられる。結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラスである。このような結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−ＣａＯ系、又はＳｉＯ２−ＭｇＯ系が挙げられる。
【００２０】
各燃料電池セル３００は、長手方向（ｘ軸方向）及び幅方向（ｙ軸方向）に広がる板状に形成されている。各燃料電池セル３００は、配列方向（ｚ軸方向）に間隔をあけて配列されている。隣り合う２つの燃料電池セル３００の間隔は特に制限されないが、１〜５ｍｍ程度とすることができる。隣り合う２つの燃料電池セル３００は、集電部材３１０によって電気的に接続されている。複数の燃料電池セル３００が集電部材３１０で接続されることによってセルスタックが形成されている。集電部材３１０の構成については後述する。
【００２１】
燃料電池セル３００は、複数の発電素子部１０と、支持基板２０とを備える。
【００２２】
［支持基板］
図４に示すように、支持基板２０は、支持基板２０の長手方向（ｘ軸方向）に沿って延びる複数のガス流路２１を内部に有している。各ガス流路２１は、支持基板２０の基端側から先端側に向かって延びている。各ガス流路２１は、互いに実質的に平行に延びている。なお、基端側とは、ガス流路のガス供給側を意味する。具体的には、燃料マニホールド２００に燃料電池セル３００を取り付けた場合において、その燃料マニホールド２００に近い側を意味する。また、先端側とは、ガス流路のガス供給側とは反対側を意味する。具体的には、燃料電池セル３００を燃料マニホールド２００に取り付けた場合において、その燃料マニホールド２００から遠い側を意味する。例えば、図２に示す例では、下側が基端側であり、上側が先端側となる。
【００２３】
図５に示すように、支持基板２０は、複数の第１凹部２２を有する。本実施形態において、各第１凹部２２は、支持基板２０の両主面に形成されているが、一方の主面にだけ形成されていてもよい。各第１凹部２２は支持基板２０の長手方向において互いに間隔をあけて配置されている。
【００２４】
支持基板２０は、電子伝導性を有さない多孔質の材料によって構成される。支持基板２０は、例えば、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、支持基板２０は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）とから構成されてもよい。支持基板２０の気孔率は、例えば、２０〜６０％程度である。
【００２５】
［発電素子部］
各発電素子部１０は、支持基板２０に支持されている。本実施形態において、各発電素子部１０は、支持基板２０の両主面に形成されているが、一方の主面にだけ形成されていてもよい。各発電素子部１０は、支持基板２０の長手方向において、互いに間隔をあけて配置されている。すなわち、本実施形態に係る燃料電池セル３００は、いわゆる横縞型の燃料電池である。長手方向に隣り合う発電素子部１０は、インターコネクタ３１によって互いに電気的に接続されている。
【００２６】
発電素子部１０は、燃料極４、電解質５、及び空気極６を有している。また、発電素子部１０は、反応防止膜７をさらに有している。
【００２７】
［燃料極］
燃料極４は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。燃料極４は、燃料極集電部４１と燃料極活性部４２とを有する。
【００２８】
燃料極集電部４１は、第１凹部２２内に配置されている。詳細には、燃料極集電部４１は、第１凹部２２内に充填されており、第１凹部２２と同様の外形を有する。燃料極集電部４１は、第２凹部４１１及び第３凹部４１２を有している。第２凹部４１１内には、燃料極活性部４２が配置されている。また、第３凹部４１２には、インターコネクタ３１が配置されている。
【００２９】
燃料極集電部４１は、電子伝導性を有する。燃料極集電部４１は、燃料極活性部４２よりも高い電子伝導性を有していることが好ましい。燃料極集電部４１は、酸素イオン伝導性を有していてもよいし、有していなくてもよい。
【００３０】
燃料極集電部４１は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、燃料極集電部４１は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）とから構成されてもよい。燃料極集電部４１の厚さ、及び第１凹部２２の深さは、５０〜５００μｍ程度である。
【００３１】
燃料極活性部４２は、酸素イオン伝導性を有するとともに、電子伝導性を有する。燃料極活性部４２は、燃料極集電部４１よりも酸素イオン伝導性を有する物質の含有率が大きい。詳細には、燃料極活性部４２における、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合は、燃料極集電部４１における、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合よりも大きい。
【００３２】
燃料極活性部４２は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、燃料極活性部４２は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とから構成されてもよい。燃料極活性部４２の厚さは、５〜３０μｍである。
【００３３】
［電解質］
電解質５は、燃料極４上を覆うように配置されている。詳細には、電解質５は、あるインターコネクタ３１から隣のインターコネクタ３１まで長手方向に延びている。すなわち、支持基板２０の長手方向（ｘ軸方向）において、電解質５とインターコネクタ３１とが交互に連続して配置されている。電解質５は、支持基板２０の第１及び第２主面を覆うように構成されている。
【００３４】
電解質５は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料から構成される焼成体である。電解質５は、例えば、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、電解質５は、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。電解質５の厚さは、例えば、３〜５０μｍ程度である。
【００３５】
［反応防止膜］
反応防止膜７は、緻密な材料から構成される焼成体である。反応防止膜７は、電解質５と空気極活性部６１との間に配置されている。反応防止膜７は、電解質５内のＹＳＺと空気極６内のＳｒとが反応して電解質５と空気極６との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するために設けられている。
【００３６】
反応防止膜７は、希土類元素を含むセリアを含んだ材料から構成されている。反応防止膜７は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜７の厚さは、例えば、３〜５０μｍ程度である。
【００３７】
［空気極］
空気極６は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。空気極６は、電解質５を基準にして、燃料極４と反対側に配置されている。空気極６は、空気極活性部６１と空気極集電部６２とを有している。
【００３８】
空気極活性部６１は、反応防止膜７上に配置されている。空気極活性部６１は、酸素イオン伝導性を有するとともに、電子伝導性を有する。空気極活性部６１は、空気極集電部６２よりも酸素イオン伝導性を有する物質の含有率が大きい。詳細には、空気極活性部６１おける、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合は、空気極集電部６２における、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合よりも大きい。
【００３９】
空気極活性部６１は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、空気極活性部６１は、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、又は、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。空気極活性部６１は、ＬＳＣＦから構成される第１層（内側層）とＬＳＣから構成される第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極活性部６１の厚さは、例えば、１０〜１００μｍである。
【００４０】
空気極集電部６２は、空気極活性部６１上に配置されている。また、空気極集電部６２は、空気極活性部６１から、隣の発電素子部に向かって延びている。燃料極集電部４１と空気極集電部６２とは、発電領域から互いに反対側に延びている。発電領域とは、燃料極活性部４２と電解質５と空気極活性部６１とが重複する領域である。
【００４１】
空気極集電部６２は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。空気極集電部６２は、空気極活性部６１よりも高い電子伝導性を有していることが好ましい。空気極集電部６２は、酸素イオン伝導性を有していてもよいし、有していなくてもよい。
【００４２】
空気極集電部６２は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、空気極集電部６２は、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、空気極集電部６２は、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電部６２の厚さは、例えば、５０〜５００μｍ程度である。
【００４３】
［インターコネクタ］
インターコネクタ３１は、支持基板２０の長手方向（ｘ軸方向）に隣り合う発電素子部１０を電気的に接続するように構成されている。詳細には、一方の発電素子部１０の空気極集電部６２は、他方の発電素子部１０に向かって延びている。また、他方の発電素子部１０の燃料極集電部４１は、一方の発電素子部１０に向かって延びている。そして、インターコネクタ３１は、一方の発電素子部１０の空気極集電部６２と、他方の発電素子部１０の燃料極集電部４１とを電気的に接続している。インターコネクタ３１は、燃料極集電部４１の第３凹部４１２内に配置されている。詳細には、インターコネクタ３１は、第３凹部４１２内に埋設されている。
【００４４】
インターコネクタ３１は、電子伝導性を有する緻密な材料から構成される焼成体である。インターコネクタ３１は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。或いは、インターコネクタ３１は、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３１の厚さは、例えば、１０〜１００μｍである。
【００４５】
［集電部材］
図６に示すように、隣接する２つの燃料電池セル３００（第１燃料電池セル３００ａ及び第２燃料電池セル３００ｂ）は、集電部材３１０によって電気的に接続される。集電部材３１０は、第１燃料電池セル３００ａと第２燃料電池セル３００ｂの間に配置される。集電部材３１０は、支持基板２０の両主面に配置された複数の発電素子部１０のうち、最も基端側に配置された基端側発電素子部１０ａよりも基端側に配置されている。
【００４６】
集電部材３１０は、第１燃料電池セル３００ａ及び第２燃料電池セル３００ｂそれぞれの基端側に接合される。詳細には、集電部材３１０は、導電性接合材１０２を介して、第１燃料電池セル３００ａの基端側発電素子部１０ａから延びる電気的接続部１１０と、第２燃料電池セル３００ｂの基端側発電素子部１０ａから延びる空気極集電部６２とに接合される。なお、この第１燃料電池セル３００ａと、導電性接合材１０２と、集電部材３１０とで、電気化学セル組立体を構成している。
【００４７】
導電性接合材１０２としては、周知の導電性セラミックス等を用いることができる。例えば、導電性接合材１０２は、（Ｍｎ，Ｃｏ）３Ｏ４、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３、及び（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３などから選ばれる少なくとも１種によって構成することができる。
【００４８】
図７は、集電部材３１０の斜視図である。図７では、集電部材３１０が第１燃料電池セル３００ａに接合された状態が示されている。図７では、第２燃料電池セル３００ｂが省略されているが、実際には第１燃料電池セル３００ａと対向するように第２燃料電池セル３００ｂが配置されている。
【００４９】
集電部材３１０は、板状である。例えば、集電部材３１０は、折り曲げ加工された金属板（例えば、ステンレス板）によって構成することができる。集電部材３１０は、第１接合部３１１、第２接合部３１２、第１連結部３１３、及び第２連結部３１４を有する。
【００５０】
第１接合部３１１は、第１燃料電池セル３００ａに接合される。詳細には、第１接合部３１１は、導電性接合材１０２によって、第１燃料電池セル３００ａの基端側発電素子部１０ａ（図６参照）から延びる電気的接続部１１０に接合される。なお、電気的接続部１１０は、第１接続部１１１と第２接続部１１２を有している。第１接続部１１１は、上述したインターコネクタ３１と同様の構成及び材質とすることができる。また、第２接続部１１２は、上述した空気極集電部６２と同様の材料から構成することができる。第２接続部１１２は、第１接続部１１１と電気的に接続されており、下方へと延びている。
【００５１】
第１接合部３１１は、平板状に形成される。本実施形態において、第１接合部３１１は、幅方向に延びる矩形に形成されているが、第１接合部３１１の形状に特に制限はなく、三角以上の多角形、円形、楕円形、或いは、これら以外の複雑形状であってもよい。
【００５２】
第１接合部３１１には、複数の第１貫通孔３１５が形成される。各第１貫通孔３１５には、導電性接合材１０２が充填されている。これによって、第１燃料電池セル３００ａに対する第１接合部３１１の接合力を向上させることができる。導電性接合材１０２は、各第１貫通孔３１５から外側に突出していてもよく、さらに第１接合部３１１の外表面上に広がっていてもよい。
【００５３】
本実施形態において、各第１貫通孔３１５は、幅方向に沿って延びる矩形状に形成されているが、各第１貫通孔３１５の形状に特に制限はなく、円形、楕円形、三角以上の多角形、又は、これら以外の複雑形状であってもよい。また、本実施形態では、３個の第１貫通孔３１５が設けられているが、第１貫通孔３１５の個数及び位置は適宜変更可能である。
【００５４】
第２接合部３１２は、第１接合部３１１と電気的に接続される。第２接合部３１２は、第２燃料電池セル３００ｂに接合される。詳細には、第２接合部３１２は、導電性接合材１０２によって、第２燃料電池セル３００ｂの基端側発電素子部１０ａ（図６参照）から延びる空気極集電部６２に接合される。第２接合部３１２は、配列方向において第１接合部３１１と対向する。
【００５５】
第２接合部３１２は、平板状に形成される。本実施形態において、第２接合部３１２は、第１接合部３１１と同様の形状を有しているが、第１接合部３１１と異なる形状であってもよい。第２接合部３１２の形状に特に制限はなく、三角以上の多角形、円形、楕円形、或いは、これら以外の複雑形状であってもよい。
【００５６】
第２接合部３１２には、複数の第２貫通孔３１６が形成される。各第２貫通孔３１６には、導電性接合材１０２が充填されている。これによって、第２燃料電池セル３００ｂに対する第２接合部３１２の接合力を向上させることができる。導電性接合材１０２は、各第２貫通孔３１６から外側に突出していてもよく、さらに第２接合部３１２の外表面上に広がっていてもよい。
【００５７】
本実施形態において、各第２貫通孔３１６は、幅方向に沿って延びる矩形状に形成されているが、各第２貫通孔３１６の形状に特に制限はなく、円形、楕円形、三角以上の多角形、又は、これら以外の複雑形状であってもよい。また、本実施形態では、３個の第２貫通孔３１６が設けられているが、第２貫通孔３１６の個数及び位置は適宜変更可能である。
【００５８】
第１及び第２連結部３１３，３１４は、それぞれ第１接合部３１１と第２接合部３１２とに連結される。本実施形態において、第１及び第２連結部３１３，３１４は、それぞれ湾曲しているが、これに限られない。第１及び第２連結部３１３，３１４は、それぞれ平板状であってもよいし、少なくとも１箇所で屈曲する形状であってもよい。
【００５９】
また、本実施形態では、第１及び第２連結部３１３，３１４が、集電部材３１０の両端部に配置されているが、第１及び第２連結部３１３，３１４の位置は特に制限されない。
【００６０】
［接合部の断面形状］
図８は、図７のＡ−Ａ断面の拡大図である。図８では、第１接合部３１１のうち、隣り合う第１貫通孔３１５間の部分の断面図を示している。
【００６１】
集電部材３１０の第１接合部３１１は、第１主面Ｓａ１、第２主面Ｓａ２、及び複数の側面Ｓａ３を有する。なお、第１接合部３１１が、本発明の本体部に相当する。第１接合部３１１の厚さは、例えば、０．１〜２．０ｍｍ程度である。
【００６２】
第１接合部３１１の第１主面Ｓａ１は、第１燃料電池セル３００ａ側を向いている。第１接合部３１１の第１主面Ｓａ１は、第１燃料電池セル３００ａに導電性接合材１０２を介して接合される。
【００６３】
第２主面Ｓａ２は、第１主面Ｓａ１と反対側を向いている。すなわち、第２主面Ｓａ２は、第１燃料電池セル３００ａと第２燃料電池セル３００ｂとの間の空間を向いている。なお、第１燃料電池セル３００ａと第２燃料電池セル３００ｂとの間など、燃料電池セル３００の外側面に空気などの酸化剤ガスを流す際、第２主面Ｓａ２は、この酸化剤ガスが流れる空間を向いている。
【００６４】
側面Ｓａ３は、第１接合部３１１の厚さ方向（ｚ軸方向）に延びる面である。側面Ｓａ３は、第１主面Ｓａ１と第２主面Ｓａ２との間を延びている。図８に示す側面Ｓａ３は、第１貫通孔３１５を画定する内壁面である。すなわち、第１接合部３１１のうち、一対の第１貫通孔３１５の間に配置される部分は、一対の側面Ｓａ３を有している。
【００６５】
側面Ｓａ３は、第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２とを有している。第１領域Ｒ１は、側面Ｓａ３のうち、第１主面Ｓａ１側の領域である。すなわち、第１領域Ｒ１は、側面Ｓａ３のうち、第１燃料電池セル３００ａ側の領域である。特に限定されるものではないが、例えば、第１領域Ｒ１は、側面Ｓａ３のうち、１０〜９０％程度の範囲を占めている。
【００６６】
第２領域Ｒ２は、側面Ｓａ３のうち、第２主面Ｓａ２側の領域である。すなわち、第２領域Ｒ２は、側面Ｓａ３のうち、第１燃料電池セル３００ａから離れた側の領域である。特に限定されるものではないが、例えば、第２領域Ｒ２は、側面Ｓａ３のうち、１０〜９０％程度の範囲を占めている。
【００６７】
第２領域Ｒ２において、側面Ｓａ３は、複数の凹凸が形成されている。例えば、複数の凹凸は、第１及び第２主面Ｓａ１、Ｓａ２が延びる方向（ｙ軸方向又はｘ軸方向）に沿って配列されている。
【００６８】
側面Ｓａ３の表面粗さは、第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２とで異なっている。第２領域Ｒ２における表面粗さは、第１領域Ｒ１における表面粗さよりも大きい。詳細には、第２領域Ｒ２における算術平均粗さは、第１領域Ｒ１における算術平均粗さよりも大きい。
【００６９】
例えば、ブラスト加工によって、第２領域Ｒ２における算術平均粗さを、第１領域Ｒ１における算術平均粗さよりも大きくすることができる。詳細には、図９に示したように、第１接合部３１１の第２主面Ｓａ２をマスキングし、第２主面Ｓａ２側を上にした状態で斜め上方から研磨材を打ち付ける。なお、図９の矢印は研磨剤の吐出方向を示している。このブラスト加工によって、第２領域Ｒ２における算術平均粗さを、第１領域Ｒ１における算術平均粗さよりも大きくすることができる。なお、特に限定されるものではないが、側面Ｓａ３の第２領域Ｒ２における表面粗さは、第１及び第２主面Ｓａ１，Ｓａ２の表面粗さよりも大きい。
【００７０】
例えば、第２領域Ｒ２における算術平均粗さは、０．１２〜１０μｍ程度であり、第１領域Ｒ１における算術平均粗さは０．１０〜２．０μｍ程度である。また、第１領域Ｒ１における算術平均粗さに対する第２領域Ｒ２における算術平均粗さの比率は１．２〜３０である。
【００７１】
なお、以下のようにして、第１領域Ｒ１の表面粗さを測定することができる。まず、第１接合部３１１を樹脂埋めした後に第１主面Ｓａ１と平行に機械研磨する。詳細には、第１接合部３１１の厚さＴの２．５％（Ｔ／４０）ずつ３回に分けて第１主面Ｓａ１側から研磨する。そして、３回の研磨ごとに、ＳＥＭ観察することで得られた断面形状から画像処理によって第１領域Ｒ１における表面粗さ（算術平均粗さ）を測定する。そして、この３つの表面粗さ（算術平均粗さ）を平均した値を第１領域Ｒ１の表面粗さとすることができる。
【００７２】
また、以下のようにして、第２領域Ｒ２の表面粗さを測定することができる。まず、第１接合部３１１を樹脂埋めした後に第２主面Ｓａ２と平行に機械研磨する。詳細には、第１接合部３１１の厚さＴの２．５％（Ｔ／４０）ずつ３回に分けて第２主面Ｓａ２側から研磨する。そして、３回の研磨ごとに、ＳＥＭ観察することで得られた断面形状から画像処理によって第２領域Ｒ２における表面粗さ（算術平均粗さ）を測定する。そして、この３つの表面粗さ（算術平均粗さ）を平均した値を第２領域Ｒ２の表面粗さとすることができる。
【００７３】
図１０は、第１接合部３１１の側面Ｓａ３の拡大図である。図１０に示すように、第１接合部３１１は、第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２との間に形成される段差部３１８を有している。段差部３１８は、例えば、１〜４００μｍ程度の段差（ｘ軸方向の寸法）である。この段差部３１８は、例えば、所望の段差形状が付与された金型によりプレス加工することによって形成することができる。
【００７４】
第１領域Ｒ１の厚さＴ１に対する第２領域Ｒ２の厚さＴ２の割合（Ｔ２／Ｔ１）は、例えば、０．１〜９.０程度である。
【００７５】
第１接合部３１１は、突起部３１９を有している。突起部３１９は、第２主面Ｓａ２と側面Ｓａ３とがなす角部から第２主面Ｓａ２が向く方向（図１０の上方向）に突出している。すなわち、第１接合部３１１のうち、一対の第１貫通孔３１５の間に配置される部分は、一対の突起部３１９を有している。突起部３１９は、断面形状において、先端に向かって細くなるように形成されている。この突起部３１９は、例えば、所望の突起形状が付与された金型によりプレス加工することによって形成することができる。
【００７６】
この突起部３１９の高さＨ１は、例えば、１〜２００μｍ程度である。この突起部３１９は、被覆層３１７に覆われている。突起部３１９を覆う部分における被覆層３１７の厚さＴ３に対する突起部３１９の高さＨ１の割合（Ｈ１/Ｔ３）は、例えば、０．０２〜２００程度である。なお、この被覆層３１７の厚さＴ３は、突起部３１９の先端から第１接合部３１１の厚さ方向（ｚ軸方向）に延ばした線と被覆層３１７の外周面とが交わる点と、突起部３１９の根元との間の寸法とする。
【００７７】
第１接合部３１１は、湾曲面Ｓａ４を有している。湾曲面Ｓａ４は、第１主面Ｓａ１と側面Ｓａ３とを連結している。すなわち、第１接合部３１１のうち、一対の第１貫通孔３１５の間に配置される部分は、一対の湾曲面Ｓａ４を有している。湾曲面Ｓａ４は、外側に向かって膨らむように湾曲している。湾曲面Ｓａ４の断面形状は、円弧状である。湾曲面Ｓａ４は、第１主面Ｓａ１と側面Ｓａ３とがなす角部を面取り加工することによって形成することができる。特に限定されるものではないが、この湾曲面Ｓａ４の曲率半径は、例えば、３０〜１０００μｍ程度である。
【００７８】
図１１に示すように、一対の側面Ｓａ３間の距離Ｌ１に対する、一対の湾曲面Ｓａ４間の距離Ｌ２の割合（Ｌ２／Ｌ１）は、０．５０〜０．９９程度である。
【００７９】
第１接合部３１１は、Ｃｒ（クロム）を含有する合金材料によって構成される。このような金属材料としては、Ｆｅ−Ｃｒ系合金鋼（ステンレス鋼など）及びＮｉ−Ｃｒ系合金鋼などを用いることができる。第１接合部３１１におけるＣｒの含有割合は特に制限されないが、４〜３０質量％とすることができる。
【００８０】
第１接合部３１１は、Ｔｉ（チタン）やＡｌ（アルミニウム）を含有していてもよい。第１接合部３１１におけるＴｉの含有割合は特に制限されないが、０．０１〜１．０ａｔ．％とすることができる。第１接合部３１１におけるＡｌの含有割合は特に制限されないが、０．０１〜０．４ａｔ．％とすることができる。第１接合部３１１は、ＴｉをＴｉＯ２（チタニア）として含有していてもよいし、ＡｌをＡｌ２Ｏ３（アルミナ）として含有していてもよい。
【００８１】
なお、第２接合部３１２、第１連結部３１３、及び第２連結部３１４も第１接合部３１１と同様の材料によって構成することができる。
【００８２】
集電部材３１０は、被覆層３１７を有している。被覆層３１７は、第１接合部３１１、第２接合部３１２，第１連結部３１３，及び第２連結部３１４を覆っている。このように被覆層３１７が第１接合部３１１、第２接合部３１２、第１連結部３１３、及び第２連結部３１４を覆うことによって、これらからのＣｒの揮発を抑制することができる。この結果、各燃料電池セル３００の空気極６におけるＣｒ被毒を抑制する。
【００８３】
詳細には、被覆層３１７は、第１接合部３１１の第１主面Ｓａ１、第２主面Ｓａ２、及び側面Ｓａ３上に形成されている。被覆層３１７の厚みは特に制限されないが、例えば１．０〜２００μｍ程度とすることができる。
【００８４】
側面Ｓａ３上において、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さと、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さとは互いに異なっている。第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さは、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さよりも厚い。この場合、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さは、１．１〜２００μｍ程度とし、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さは、１．０〜１００μｍ程度とすることができる。第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さに対する、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さの割合は、１．１〜５０程度とすることができる。なお、被覆層３１７の厚さは、例えば、被覆層形成用スラリーを塗布する際の厚みを調整することによって、第２領域Ｒ２における厚さを第１領域Ｒ１における厚さよりも厚く調整することができる。
【００８５】
第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さは、上述した第１領域Ｒ１における表面粗さを測定する際に使用した断面形状から測定することができる。具体的には、各断面形状において、任意の１０箇所において被覆層３１７の厚さを測定する。そして、この計３０点の被覆層３１７の厚さの平均値を、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さとする。
【００８６】
また、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さは、上述した第２領域Ｒ２における表面粗さを測定する際に使用した断面形状から測定することができる。具体的には、各断面形状において、任意の１０箇所において被覆層３１７の厚さを測定する。そして、この計３０点の被覆層３１７の厚さの平均値を、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さとする。
【００８７】
被覆層３１７を構成する材料としては、セラミックス材料を用いることができる。セラミックス材料の具体的な種類は、適用箇所に応じて適宜選択することができる。本実施形態では、集電部材３１０に導電性が求められるため、セラミックス材料としては、ＬａおよびＳｒを含有するペロブスカイト形複合酸化物、Ｍｎ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｆｅ，Ｃｕ等の遷移金属から構成されるスピネル型複合酸化物などを用いることができる。ただし、被覆層３１７は、Ｃｒの揮発を抑制できればよく、その構成材料はセラミックス材料に限られない。
【００８８】
導電性接合材１０２は、被覆層３１７を介して、第１接合部３１１の第１主面Ｓａ１の全体を覆うとともに、側面Ｓａ３を覆っている。なお、導電性接合材１０２は、被覆層３１７を介して、側面Ｓａ３のうち第１領域Ｒ１を主に覆っている。そして、導電性接合材１０２は、側面Ｓａ３のうち、第２領域Ｒ２側の一部のみを覆っている。もしくは、導電性接合材１０２は、第２領域Ｒ２を覆っていない。
【００８９】
以上、集電部材３１０の第１接合部３１１の構成について説明したが、この構成は、集電部材３１０の第２接合部３１２にも適用することが好ましい。
【００９０】
（実施形態の変形例）
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
【００９１】
変形例１
上記実施形態では、本発明に係る電気化学セル用金属部材の実施形態である集電部材３１０を横縞型の燃料電池セルに適用した場合について説明したが、いわゆる縦縞型の燃料電池セルなどにも適用することができる。縦縞型の燃料電池セルは、導電性の支持基板と、支持基板の一主面上に配置される発電部（燃料極、固体電解質層及び空気極）と、支持基板の他主面上に配置されるインターコネクタとを備える。また、本発明に係る電気化学セル用金属部材は、燃料電池のほか、固体酸化物型の電解セルを含む固体酸化物型の電気化学セルにも適用可能である。
【００９２】
変形例２
上記実施形態において、第１及び第２接合部３１１，３１２は、第１及び第２連結部３１３，３１４によって連結されることとしたが、これに限られない。集電部材３１０は、電気的に接続された第１及び第２接合部３１１，３１２を有していればよく、第１及び第２接合部３１１，３１２の連結手段は制限されない。例えば、第１及び第２接合部３１１，３１２は、３つ以上の連結部によって連結されていてもよいし、１つの連結部によって連結されていてもよい。
【００９３】
変形例３
第１接合部３１１は、第１貫通孔３１５を有していなくてもよい。この場合、第１接合部３１１の側面Ｓａ３は、第１接合部３１１の外縁を構成する側面である。第２接合部３１２も同様に第２貫通孔３１６を有していなくてもよい。
【００９４】
変形例４
集電部材３１０は、酸化膜をさらに有していてもよい。例えば、第１接合部３１１は、酸化膜によって覆われており、その酸化膜の上から被覆層が覆っていることが好ましい。例えば、第１接合部３１１は、酸化クロム膜によって覆われている。酸化クロム膜は、酸化クロムによって構成される。酸化クロム膜の厚みは特に制限されないが、例えば０．５〜１０μｍとすることができる。この場合、被覆層３１７は、酸化クロム膜上に形成される。
【００９５】
変形例５
本発明の電気化学セル用金属部材は、集電部材３１０に限定されない。例えば、本発明の電気化学セル用金属部材は、配列方向の端部に配置される燃料電池セルから電流を取り出すための端部集電部材であってもよい。
【００９６】
変形例６
第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さが、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さよりも厚くなるように構成されていてもよい。この場合、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さは、１．１〜２００μｍ程度とし、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さは、１．０〜１００μｍ程度とすることができる。第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さに対する、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さの割合は、１．１〜５０程度とすることができる。
【符号の説明】
【００９７】
１０２    ：導電性接合材
３００    ：燃料電池セル
３１０    ：集電部材
３１１    ：第１接合部
３１７    ：被覆層
３１９    ：突起部
Ｒ１      ：第１領域
Ｒ２      ：第２領域
Ｓａ１    ：第１主面
Ｓａ２    ：第２主面
Ｓａ３    ：側面
Ｓａ４    ：湾曲面
【図１】
2019215985.tif 000003
【図２】
2019215985.tif 000004
【図３】
2019215985.tif 000005
【図４】
2019215985.tif 000006
【図５】
2019215985.tif 000007
【図６】
2019215985.tif 000008
【図７】
2019215985.tif 000009
【図８】
2019215985.tif 000010
【図９】
2019215985.tif 000011
【図１０】
2019215985.tif 000012
【図１１】
2019215985.tif 000013
【手続補正書】
【提出日】平成31年3月11日(2019.3.11)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池セル又は電解セルである電気化学セルに接合される集電部材であって、
前記電気化学セル側を向く第１主面、前記第１主面と反対側の第２主面、及び側面を有する本体部、
を備え、
前記本体部は、前記第２主面と前記側面とがなす角部から前記第２主面が向く方向に突出する突起部と、前記第１主面と前記側面とを連結する湾曲面と、をさらに有する、
集電部材。
【請求項２】
前記本体部を覆う被覆層をさらに備え、
前記側面は、前記第１主面側の第１領域と、前記第２主面側の第２領域と、を有し、
前記第２領域における表面粗さは、前記第１領域における表面粗さよりも大きい、
請求項１に記載の集電部材。
【請求項３】
前記本体部を覆う被覆層をさらに備え、
前記側面は、前記第１主面側の第１領域と、前記第２主面側の第２領域と、を有し、
前記第２領域における前記被覆層の厚さは、前記第１領域における前記被覆層の厚さよりも厚い、
請求項１に記載の集電部材。
【請求項４】
前記本体部を覆う被覆層をさらに備え、
前記側面は、前記第１主面側の第１領域と、前記第２主面側の第２領域と、を有し、
前記第１領域における前記被覆層の厚さは、前記第２領域における前記被覆層の厚さよりも厚い、
請求項１に記載の集電部材。
【請求項５】
前記本体部は、貫通孔を有し、
前記側面は、前記貫通孔の内壁面を構成する、
請求項１から４のいずれかに記載の集電部材。
【請求項６】
燃料電池セル又は電解セルである電気化学セルと、
前記第１主面を前記電気化学セル側に向けて配置される請求項１から５のいずれかに記載の集電部材と、
前記集電部材を前記電気化学セルに接合する導電性接合材と、
を備える、電気化学セル組立体。