(57)【要約】【課題】高い光の取出し効率を実現できる有機ＥＬ素子、ならびに、当該有機ＥＬ素子を含む照明装置、面状光源および表示装置の提供。【解決手段】光透過性基板と、光透過性の第１電極と、発光層を含む機能層と、パターニング部と、第２電極とをこの順に含み、前記機能層は、前記パターニング部および前記第２電極に接触し、前記パターニング部はフッ化リチウムからなり、前記パターニング部は前記第２電極の側に凸部を有することを特徴とする有機ＥＬ素子。【選択図】図１
2019016478.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
光透過性基板と、光透過性の第１電極と、発光層を含む機能層と、パターニング部と、第２電極とをこの順に含み、前記機能層は、前記パターニング部および前記第２電極に接触し、前記パターニング部はフッ化リチウムからなり、前記パターニング部は前記第２電極の側に凸部を有することを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記パターニング部の面積率Ａｐが、
０．０２  ≦  Ａｐ  ≦  ０．１      （式１）
を満たすことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記パターニング部が、独立した複数の凸部からなり、前記複数の凸部のそれぞれは円形の底面形状を有し、前記複数の凸部は、正方格子状または六角格子状に配列していることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記パターニング部の凸部間距離Ｗ１が
５００ｎｍ  ≦  Ｗ１  ≦  ２５００ｎｍ      （式２）
の関係を満たすことを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項５】
前記パターニング部が、第１の方向に延びるストライプ形状を有する複数の第１凸部と、第２の方向に延びるストライプ形状を有する複数の第２凸部とからなり、前記第１の方向は、前記第２の方向と交差する方向であることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
前記パターニング部の凸部間距離Ｗ２が
５００ｎｍ  ≦  Ｗ２  ≦  ２５００ｎｍ      （式３）
の関係を満たすことを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項７】
前記パターニング部が１０ｎｍ以上の高さを有することを特徴とする請求項１から６のいずれかに記載の有機ＥＬ素子。
【請求項８】
前記光透過性基板の前記第１電極が設けられた面とは反対側の面に、光取出しレンズ層をさらに含むことを特徴とする請求項１から７のいずれかに記載の有機ＥＬ素子。
【請求項９】
請求項１から８のいずれかに記載の有機ＥＬ素子を含むことを特徴とする照明装置。
【請求項１０】
請求項１から８のいずれかに記載の有機ＥＬ素子を含むことを特徴とする面状光源。
【請求項１１】
請求項１から８のいずれかに記載の有機ＥＬ素子を含むことを特徴とする表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光の取り出し効率を改善した、有機エレクトロミネッセンス（ＥＬ）素子、ならびに当該有機ＥＬ素子を含む照明装置、面状光源、および表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、照明装置、表示装置などに用いられる次世代発光デバイスとして、有機ＥＬ現象を利用した発光素子（有機ＥＬ素子）が大きな注目を集めている。有機ＥＬ素子は、面発光が可能であること、低温動作が可能であること、低コスト化が可能であること、軽量化が可能であること、フレキシブルな素子の作製が可能であること、視野角依存性が少ないこと、消費電力が少ないこと、極めて薄い素子の作製が可能であることなどの利点を有する。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、一般的に、陽極、陰極、ならびに陽極および陰極に挟持される有機ＥＬ層を備える。ここで、有機ＥＬ層は、有機発光材料を含有する発光層を含む。必要に応じて、有機ＥＬ層は、電子輸送層、電子注入層、正孔輸送層、正孔注入層などをさらに含んでいてもよい。
【０００４】
有機ＥＬ素子は、ガラス基板等の透明な基板上に、ＩＴＯ（インジウム・スズ酸化物）などの透明導電材料からなる陽極、有機ＥＬ層、金属からなる陰極をこの順に備え、基板側から光を取り出すボトムエミッション構造を有してもよい。あるいはまた、有機ＥＬ素子は、あるいは基板上に陰極、有機ＥＬ層、透明導電材料からなる陽極をこの順で備え、基板側とは反対の側から光を取り出すトップエミッション構造を有してもよい。
【０００５】
有機ＥＬ素子は、上述の利点を有するものの、光の取出し効率が低いという問題点を有する。光の取出し効率は、発光層で発生した光の総エネルギー量に対する、光の取出し面（たとえばボトムエミッション型の場合は基板面）から大気中に放出される光の総エネルギー量の比である。たとえば、発光層で発生する光は全方向に放射されるため、光の多くが、異なる屈折率を有する２つの層の界面で全反射を繰り返す導波モードとなる。このため、導波モード中の熱への変化、および素子の側面からの光の出射により、目的の方向への光の取出し効率が低下する。
【０００６】
また、有機ＥＬ素子では、発光層と金属である陰極との間の距離が近いことから、発光層からの光の一部は陰極の表面で表面プラズモンに変換されて失われる。これによっても、光の取出し効率が低下する。光の取出し効率は、有機ＥＬ素子を備えた表示装置、照明装置などの明るさに影響するので、光の取出し効率の改善のために種々の方法が検討されている。
【０００７】
光の取出し効率を改善する方法の１つとして、集光性を有する集光層を備えたガラス基板を用いた有機ＥＬ素子が提案されている。たとえば、特開２００３−８６３５３号公報には、マイクロレンズなどの集光性構造物と、この集光性構造物を覆う透明樹脂とから成る集光層が開示されている（特許文献１参照）。この提案では、透明樹脂は、集光性構造物よりも高い屈折率を有する。集光層をガラス基板上に設けることで、ガラス基板の表面で生じる全反射を抑制し、光の取出し効率を改善している。
【０００８】
また、光の取出し効率を改善する方法の１つとして、表面プラズモン共鳴を利用する方法が提案されている。たとえば、特許第４７６２５４２号明細書には、金属層（陰極）の表面に１次元または２次元の周期的微細構造を設ける方法が開示されている（特許文献２参照）。この提案において、周期的微細構造は、回折格子として機能する。これにより、陰極表面で表面プラズモンに変換されたエネルギーが光へと再変換され、光の取出し効率が向上する。
【０００９】
特開２００６−１７３９８６号公報は、透明基板、透明電極、有機層、および背面電極をこの順に含み、背面電極が金属領域と誘電体領域とで構成され、誘電体領域が石英（ＳｉＯ2）で作成されている有機ＥＬ素子を提案している（特許文献３参照）。この提案において、石英からなる誘電体領域は、金属領域に種々の形状の凹部を形成し、背面電極と有機層との界面を凹凸を有する反射面にしている。凹凸を有する反射面において表面プラズモンに変換されたエネルギーが光へと再変換することによって、光の取出し効率を改善している。しかしながら、この提案では、石英以外の誘電体領域を用いた場合に同様の効果が得られるか否かについては何らの開示も示唆もしていない。また、この提案では、波長による配向分布の差に起因するカラーシフトの問題点についても何らの開示も示唆もしていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００３−８６３５３号公報
【特許文献２】特許第４７６２５４２号明細書
【特許文献３】特開２００６−１７３９８６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかしながら、上述の集光層をガラス基板に設けたとしても、集光層とガラス基板との界面で全反射が生じるので、有機ＥＬ素子からの光の取出し効率は十分に高いとはいえない。また、上述の周期的微細構造を金属層に設ける場合、金属層の凹凸構造に起因してリーク電流が発生すること、金属層上に積層した各層の不均一性により発光むらが発生すること、および有機ＥＬ素子の経時的安定性が低下することなどの問題点もあった。このため、理論上効率の高い周期的微細構造を金属層に設けたとしても、有機ＥＬ素子を安定的に製造できるとは限らなかった。一方で、有機ＥＬ照明装置の省電力化および／またはフレキシブル有機ＥＬ照明装置の製造に向けて、さらに改善された光の取出し効率を有する有機ＥＬ素子が求められている。
【００１２】
本発明は、高い光の取出し効率を実現できる有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。さらに、本発明は、この有機ＥＬ素子を含む照明装置、面状光源および表示装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子は、光透過性基板と、光透過性の第１電極と、発光層を含む機能層と、パターニング部と、第２電極とをこの順に含み、前記機能層は、前記パターニング部および前記第２電極に接触し、前記パターニング部はフッ化リチウムからなり、前記パターニング部は前記第２電極の側に凸部を有することを特徴とする。ここで、パターニング部の面積率Ａｐが、
０．０２  ≦  Ａｐ  ≦  ０．１      （式１）
を満たすことが望ましい。さらに、パターニング部が１０ｎｍ以上の高さを有してもよい。また、光透過性基板の第１電極が設けられた面とは反対側の面に、光取出しレンズ層をさらに含んでもよい。
【００１４】
本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子の第１の実施態様において、パターニング部が、独立した複数の凸部からなり、複数の凸部のそれぞれは円形の底面形状を有し、複数の凸部は、正方格子状または六角格子（正三角格子）状に配列していてもよい。ここで、パターニング部の凸部間距離Ｗ１が
５００ｎｍ  ≦  Ｗ１  ≦  ２５００ｎｍ      （式２）
の関係を満たすことが望ましい。
【００１５】
本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子の第２の実施態様において、パターニング部が、第１の方向に延びるストライプ形状を有する複数の第１凸部と、第２の方向に延びるストライプ形状を有する複数の第２凸部とからなり、前記第１の方向は、前記第２の方向と交差する方向であってもよい。ここで、パターニング部１０８の凸部間距離Ｗ２が
５００ｎｍ  ≦  Ｗ２  ≦  ２５００ｎｍ      （式３）
の関係を満たすことが望ましい。さらに、パターニング部が１０ｎｍ以上の高さを有してもよい。また、光透過性基板の第１電極が設けられた面とは反対側の面に、光取出しレンズ層をさらに含んでもよい。
【００１６】
本発明の第２の実施形態の照明装置は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子を含むことを特徴とする。本発明の第３の実施形態の面状光源は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子を含むことを特徴とする。本発明の第４の実施形態の表示装置は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１７】
上記の構成を採用することにより、高い光の取出し効率を有する有機ＥＬ素子を提供できる。さらに、この有機ＥＬ素子を用いることで、優れた特性を有する照明装置、面状光源および表示装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略断面図である。
【図２】本発明の第１の実施形態の第１実施態様に係る有機ＥＬ素子の１つの構成例におけるパターニング部の配置を示す概略上面図である。
【図３】切断線ＩＩＩ−ＩＩＩに沿った、本発明の第１の実施形態の第１実施態様に係る有機ＥＬ素子の１つの構成例におけるパターニング部の配置を示す概略断面図である。
【図４】本発明の第１の実施形態の第１実施態様に係る有機ＥＬ素子の別の構成例におけるパターニング部の配置を示す概略上面図である。
【図５】本発明の第１の実施形態の第２実施態様に係る有機ＥＬ素子の１つの構成例におけるパターニング部の配置を示す概略上面図である。
【図６】切断線ＶＩ−ＶＩに沿った、本発明の第１の実施形態の第２実施態様に係る有機ＥＬ素子の１つの構成例におけるパターニング部の配置を示す概略断面図である。
【図７】本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子の１つの変形例を示す概略断面図である。
【図８】本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子の別の変形例を示す概略断面図である。
【図９】本発明の第１の実施形態の第１実施態様に係る有機ＥＬ素子の１つの構成例におけるパターニング部の配置条件の詳細を説明するための斜視図である。
【図１０】切断線Ｘ−Ｘに沿った、本発明の第１の実施形態の第１実施態様に係る有機ＥＬ素子の１つの構成例におけるパターニング部の配置条件の詳細を説明するための断面図である
【図１１】本発明の第１の実施形態の第２実施態様に係る有機ＥＬ素子の１つの構成例におけるパターニング部の配置条件の詳細を説明するための斜視図である。
【図１２】切断線ＸＩＩ−ＸＩＩに沿った、本発明の第１の実施形態の第２実施態様に係る有機ＥＬ素子の１つの構成例におけるパターニング部の配置条件の詳細を説明するための断面図である。
【図１３】本発明の第２の実施形態の照明装置および第３の実施形態の面状光源の１つの構成例を示す概略断面図である。
【図１４】本発明の第４の実施形態の表示装置の１つの構成例を示す概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
本発明を、図面を参照して説明する。本発明は、有機ＥＬ素子、ならびにこの有機ＥＬ素子を含む照明装置、面状光源および表示装置を包含する。なお、本発明は、以下に記載する実施形態に限定されるものではない。本発明に対して、当業者の知識に基づいて種々の変更または修正を加えることが可能である。そして、そのような変更または修正が加えられた実施形態も本発明の範囲に含まれる。
【００２０】
（Ｉ）  有機ＥＬ素子
本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子は、基板、第１電極、機能層、パターニング部、および第２電極をこの順に含む。本実施形態の有機ＥＬ素子１００の１つの構成例を図１に示す。本実施形態に係る有機ＥＬ素子１００は、光透過性基板１０２、光透過性の第１電極１０４、発光層を含む機能層１０６、フッ化リチウムからなるパターニング部１０８、および第２電極１１０を、この順に積層した構造を有する。本発明の有機ＥＬ素子は、光透過性基板１０２の側から光１５０を取り出す、ボトムエミッション構造を有する。
【００２１】
本発明の第１の実施形態の第１実施態様の有機ＥＬ素子は、独立した複数の凸部２０２からなるパターニング部１０８を有する。凸部２０２（すなわちパターニング部１０８）は、機能層１０６の第２電極１１０側の面に形成される。複数の凸部２０２のそれぞれは、円形の底面を有する略円柱形状を有する。パターニング部１０８が形成されていない区域では、機能層１０６の上表面２０４（以下、「機能層表面２０４」と称する場合がある）が第２電極１１０と接触している。図２に示す本実施形態の第１の態様の１つの構成例において、複数の凸部２０２は、六角格子（正三角格子）状に配列されている。すなわち、複数の凸部２０２のそれぞれは、最も接近した６つの凸部２０２が形成する正六角形の中心に配置される。言い換えると、隙間なく敷き詰められた正六角形の頂点および中心に、凸部２０２が配置される。
【００２２】
図３は、図２に示す、隣接する２つの凸部２０２の中心を通る切断線ＩＩＩ−ＩＩＩに沿った断面図である。図３に示すように、機能層１０６の第２電極１１０側の表面において、隣接する２つの凸部２０２の間に機能層の上表面２０４が存在する。本実施形態において、パターニング部１０８を構成する凸部２０２の形状は第２電極１１０側に転写される。具体的には、凸部２０２は第２電極１１０の凹部２０８に転写され、機能層の上表面２０４は第２電極１１０の下表面２０６（以下、「第２電極下面２０６」と称する場合がある）に転写される。言い換えると、第２電極１１０は、パターニング部１０８を構成する凸部２０２に相当する位置に、凹部２０８を有する。なお、パターニング部１０８を構成する凸部２０２が第２電極１１０の凹部２０８に転写される限りにおいて、第２電極１１０の上表面（機能層１０６とは反対側の面）に、パターニング部１０８を構成する凸部２０２の形状が形成されなくてもよい。
【００２３】
図４は、パターニング部１０８を構成する複数の凸部２０２が異なる配列状態にある、本発明の第１の実施形態の第１実施態様に係る有機ＥＬ素子の別の構成例を示す上面図である。本構成例において、複数の凸部２０２は、正方格子状に配列されている。すなわち、複数の凸部２０２のそれぞれは、第１の方向に延び、所定の間隔ｄで配置される複数の直線と、第１の方向と直交する第２の方向に延び、間隔ｄで配置される複数の直線との交点に配置される。言い換えると、隙間なく敷き詰められた正方形の頂点に、凸部２０２が配置される。
【００２４】
本発明の第１の実施形態の第２実施態様の有機ＥＬ素子は、第１の方向に延びるストライプ形状を有する複数の第１凸部２２２と、第２の方向に延びるストライプ形状を有する複数の第２凸部２２４とからなるパターニング部１０８を有する。ここで、第１の方向は、第２の方向と交差する方向、好ましくは、第２の方向と直交する方向である。図５は、第１の方向が第２の方向と直交する方向であり、隣接する２つの第１凸部２２２の間隔と隣接する２つの第２凸部の間隔とが等しい、１つの構成例の上面図である。第１凸部２２２および第２凸部２２４（すなわちパターニング部１０８）は、機能層１０６の第２電極１１０側の面に形成される。パターニング部１０８が形成されていない区域では、機能層１０６の上表面２０４が第２電極１１０と接触している。図５に示す構成例において、機能層１０６の上表面２０４は、複数の分離された区域から構成される。２つの隣接する第１凸部２２２と２つの隣接する第２凸部２２４とに包囲される機能層１０６の上表面２０４の１つの区域は、正方形の形状を有する。
【００２５】
図６は、図５に示す、隣接する２つの第２凸部２２４の中央を通り、第２の方向に延びる切断線ＶＩ−ＶＩに沿った断面図である。図６に示すように、機能層１０６の第２電極１１０側の表面において、隣接する２つの第１凸部２２２および隣接する２つの第２凸部２２４に包囲されるように機能層の上表面２０４が存在する。本実施形態において、パターニング部１０８を構成する第１凸部２２２および第２凸部２２４の形状は第２電極１１０側に転写される。具体的には、第１凸部２２２および第２凸部２２４は第２電極１１０の凹部２０８に転写され、機能層の上表面２０４は第２電極１１０の下表面２０６（以下、「第２電極下面２０６」と称する場合がある）に転写される。言い換えると、第２電極１１０は、パターニング部１０８を構成する第１凸部２２２および第２凸部２２４に相当する位置に、凹部２０８を有する。なお、パターニング部１０８を構成する第１凸部２２２および第２凸部２２４が第２電極１１０の凹部２０８に転写される限りにおいて、第２電極１１０の上表面（機能層１０６とは反対側の面）に、パターニング部１０８を構成する凸部２０２の形状が形成されなくてもよい。
【００２６】
本発明におけるパターニング部１０８および第２電極１１０の具体的形状は、以下の「パターニング部」および「第２電極」のセクションで詳述する。
【００２７】
第１電極１０４は、光透過性を有し、陽極となる電極である。機能層１０６は発光層を含む。第２電極１１０は、第１電極１０４の対極となる電極であり、陰極となるものである。
【００２８】
本明細書において、「光透過性」とは、光に対して透明である性質（透光性）を意味する。本発明で用いる光透過性の材料は、好ましくは紫外領域から赤外領域の光を透過する。波長領域にすると３５０ｎｍから８００ｎｍにおいて平均透過率が５０％以上であることが好ましく、平均透過率が８０％以上であることがさらに好ましい。
【００２９】
図７に示すように、本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子の１つの変形例は、光透過性基板１０２の第1電極１０４とは反対側の表面に、集光レンズ層３０２と光透過性層３０４とを含む光取出しレンズ層３１０をさらに含んでもよい。
【００３０】
図８に示すように、本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子の別の変形例は、バリア層３２０および／または光散乱層３３０をさらに含んでもよい。バリア層３２０は、第１電極１０４、機能層１０６および第２電極１１０にとって有害な水分などの侵入を防止するための層である。この機能をより効果的に発現するために、図８に示すように、光透過性基板１０２と第１電極１０４との間に、バリア層３２０を設けることが望ましい。また、この構成例においても、図７に示すように、光取出しレンズ層３１０をさらに含んでもよい。
【００３１】
次に、有機ＥＬ素子１００を構成する各部について詳細に説明する。
【００３２】
［光透過性基板］
光透過性基板１０２は、所定の光（好ましくは可視領域の光）を透過する板状部材である。その材料は、ガラス、プラスチックなどの従来から有機ＥＬ素子に利用されているものであれば特に限定されない。光透過性基板１０２は、ガラス板、ポリマーから構成される板またはフィルムなどであることが好ましい。
【００３３】
用いることができるガラスの例は、たとえば、ソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英ガラスなどを含む。
【００３４】
用いることができるポリマーの例は、たとえば、以下の材料：ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などのポリエステル；ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのポリオレフィン；セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースニトレートなどのセルロースエステル類またはそれらの誘導体；ポリ塩化ビニリデン；ポリビニルアルコール；ポリエチレンビニルアルコール；シンジオタクティックポリスチレン；ポリカーボネート；ポリエーテルケトン；ポリイミド；ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）；ポリフェニレンスルフィド；ポリスルホン類；ポリエーテルイミド；ポリエーテルケトンイミド；ポリアリレート；ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）などのアクリル樹脂；ノルボルネン樹脂などのシクロオレフィン系樹脂などを含む。
【００３５】
光透過性基板１０２としてポリマー板またはポリマーフィルムを用いる場合、このポリマー板またはポリマーフィルムの表面に、以下で説明するバリアコーティングを予め設けたバリアコーティング付きポリマー板またはバリアコーティング付きポリマーフィルムを用いることもできる。バリアコーティングは、以下で説明するバリア層３２０と同様の材料から形成することができる。
【００３６】
［バリア層］
バリア層３２０は、本発明の有機ＥＬ素子の任意選択的な構成要素である。バリア層３２０は、有機ＥＬ素子１００（特に、機能層１０６）の劣化をもたらす水分、酸素などの侵入を抑制する機能を有する。バリア層３２０は、無機物の被膜、または無機物の被膜および有機物の被膜の両者を含むハイブリッド被膜であってもよい。バリア層３２０を形成するための無機物の例は、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素などを含む。ハイブリッド被膜は、無機物の被膜の機械的脆弱性を解消する点において有用である。ハイブリッド被膜は、好ましくは、無機物の被膜と有機物の被膜とが積層された構造を有する。ハイブリッド被膜において用いられる有機物の例は、ポリビニルアルコール系樹脂、アクリル系樹脂などを含む。ハイブリッド被膜中の無機物の被膜および有機物の被膜の数ならびに積層順序に特段の制限はない。より好ましくは、ハイブリッド被膜は、無機物の被膜と有機物の被膜とが交互に積層された構造を有する。
【００３７】
バリア層３２０は、１．０×１０-2ｇ／（ｍ2・２４ｈ）以下の、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定される水蒸気透過度（２５±０．５℃、９０±２％ＲＨ）を有することが好ましい。より好ましくは、バリア層３２０は、１．０×１０-5ｇ／（ｍ2・２４ｈ）以下の水蒸気透過度を有する。さらに、バリア層３２０は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定される、１．０×１０-3ｃｍ3／（ｍ2・２４ｈ・ａｔｍ）以下の酸素透過度を有することが好ましい。最も好ましくは、バリア層３２０は、１．０×１０-3ｃｍ3／（ｍ2・２４ｈ・ａｔｍ）以下の酸素透過度、および１．０×１０-3ｇ／（ｍ2・２４ｈ）以下の水蒸気透過度の両方を有する。
【００３８】
バリア層３２０は、本技術分野において慣用的に利用されている任意の手段を用いて形成することができる。用いることができる手段の例は、真空蒸着法、スパッタ法、反応性スパッタ法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法などを含む。
【００３９】
［光散乱層］
光散乱層３３０は、本発明の有機ＥＬ素子の任意選択的な構成要素である。光散乱層３３０に対して微粒子を添加してもよい。
【００４０】
光散乱性の付与を目的として添加される微粒子は、無機微粒子、有機微粒子またはこれらの組み合わせからであってよい。用いることができる有機微粒子は、アクリル系ポリマー、スチレンポリマー、スチレン−アクリルポリマーおよびその架橋体、メラミン−ホルムアルデヒド縮合物、ポリウレタン、ポリエステル、シリコーン、フッ素系ポリマー、これらの共重合体からなる微粒子を含む。用いることができる無機微粒子は：スメクタイト、カオリナイト、タルクなどの粘土化合物粒子；シリカ、酸化チタン、アルミナ、シリカアルミナ、ジルコニア、酸化亜鉛、酸化バリウム、酸化ストロンチウムなどの無機酸化物からなる微粒子；炭酸カルシウム、炭酸バリウム、塩化バリウム、硫酸バリウム、硝酸バリウム、水酸化バリウム、水酸化アルミニウム、炭酸ストロンチウム、塩化ストロンチウム、硫酸ストロンチウム、硝酸ストロンチウム、水酸化ストロンチウムなどの無機化合物からなる微粒子；および２種以上の無機酸化物を焼結して得られるガラス材料からなる微粒子を含む。２種以上の有機微粒子および／または無機微粒子の組み合わせを用いてもよい。
【００４１】
また、光散乱層３３０に屈折率の調整を目的として微粒子を添加してもよい。屈折率調整を目的として添加される微粒子は、酸化チタン、ジルコニアなどの無機酸化物からなる微粒子を含む。
【００４２】
（第１電極１０４：陽極）
第１電極１０４を陽極として用いる場合、第１電極１０４は、大きな仕事関数を有する材料から形成される。用いることができる材料は、金属、合金、金属酸化物、導電性化合物、およびこれらの混合物を含む。陽極として用いる第１電極１０４を形成するための材料は：アンチモンをドープ（添加）した酸化スズ（ＡＴＯ）、フッ素をドープした酸化スズ（ＦＴＯ）、酸化スズ、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化亜鉛インジウム（ＩＺＯ）などの導電性金属酸化物；金、銀、クロム、ニッケルなどの金属；これらの金属と導電性金属酸化物との混合物；ヨウ化銅、硫化銅などの無機導電性物質；ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロールなどの有機導電性材料などを含む。第１電極１０４は積層体であってもよい。たとえば、第１電極１０４は、上記材料からなる層の積層体であってもよい。本発明では、導電性金属酸化物を用いて第１電極１０４を形成すること好ましい。生産性、高導電性、透明性などの点から、ＩＴＯを用いて第１電極１０４を形成することが特に好ましい。
【００４３】
陽極として用いる第１電極１０４側から発光した光を取り出す場合には、第１電極１０４は、５０％より大きい光透過率を有することが望ましい。また、第１電極１０４は、数百Ω／□以下のシート抵抗を有することが好ましい。さらに、使用する材料にもよるが、第１電極１０４は、通常１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の範囲内、好ましくは１０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の範囲内の膜厚を有する。
【００４４】
［機能層］
第１電極１０４と第２電極１１０との間に設けられる機能層１０６は、発光層を少なくとも含む。機能層は、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、および／または電子注入層をさらに含んでもよい。
【００４５】
第１電極１０４、機能層１０６および第２電極１１０は、様々な積層構造をとることができる。採用できる積層構造の具体例は、たとえば、以下の層構成（ａ）〜（ｐ）を含むが、それらに限定されるものではない。以下の層構成において、「陽極」は第１電極１０４であり、「陰極」は第２電極１１０であってもよい。また、記号「／」は、２つの層が隣接して積層されていることを示す。
【００４６】
（ａ）陽極／発光層／陰極
（ｂ）陽極／正孔注入層／発光層／陰極
（ｃ）陽極／正孔注入層／発光層／電子注入層／陰極
（ｄ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／陰極
（ｅ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
（ｆ）陽極／正孔輸送層／発光層／陰極
（ｇ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
（ｈ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
（ｉ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
（ｊ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／陰極
（ｋ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
（ｌ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
（ｍ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
（ｎ）陽極／発光層／電子注入層／陰極
（ｏ）陽極／発光層／電子輸送層／陰極
（ｐ）陽極／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
【００４７】
以下、機能層１０６を構成する各層について説明する。
【００４８】
（発光層）
発光層は、電極から注入される電子と正孔（ホール）とが再結合して発光する層である。発光する部分は、発光層の層内であってもよく、発光層と隣接層との界面であってもよい。
【００４９】
発光層は、発光ホスト化合物と、リン光ドーパント、蛍光ドーパントなどの発光性ドーパント化合物とを含有してもよい。発光ホスト化合物は、たとえば、カルバゾール誘導体、トリアリールアミン誘導体、芳香族誘導体、含窒素複素環化合物、チオフェン誘導体、フラン誘導体、オリゴアリーレン化合物などの基本骨格を有するもの、または、カルボリン誘導体、ジアザカルバゾール誘導体などを含む。発光性ドーパント化合物は、たとえば、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、希土類錯体などを含む。
【００５０】
発光層は、単一層であってもよいし、複数層の積層体であってもよい。単一層である発光層は、青色発光層、緑色発光層および赤色発光層の少なくとも１層であってもよい。本明細書において、「青色発光層」は４３０ｎｍ以上４８０ｎｍ以下の発光極大波長を有する単色発光層を意味し、「緑色発光層」は５１０ｎｍ以上５５０ｎｍ以下の発光極大波長を有する単色発光層を意味し、「赤色発光層」は６００ｎｍ以上６４０ｎｍ以下の発光極大波長を有する単色発光層を意味する。上記以外の発光極大波長を有する発光層を用いてもよい。
【００５１】
複数層の積層体である発光層の１つの構成例は、３色（青色発光性副層、緑色発光性副層、および赤色発光性副層）を含む白色発光層である。発光性副層に係る「青色」、「緑色」および「赤色」は、上記の発光極大波長を有することを意味する。複数層の積層体である発光層においては、２つの発光性副層の間に非発光性の中間層を設けてもよい。
【００５２】
本発明の有機ＥＬ素子１００の発光層は、白色発光層であることが好ましい。すなわち、本発明の有機ＥＬ素子１００は、有機ＥＬ素子の発光層が白色発光層である場合が特に有効である。また、本発明の照明装置、面状光源および表示装置は、白色発光層を含むことが好ましい。したがって、本発明の照明装置、面状光源および表示装置は、白色発光層を含む有機ＥＬ素子を少なくとも一部に有することが好ましい。
【００５３】
発光層の総膜厚は特に制限されない。発光層は、好ましくは２ｎｍ以上５μｍ以下の範囲内、より好ましくは２ｎｍ以上２００ｎｍ以下の範囲内、特に好ましくは１０ｎｍ以上２０ｎｍ以下の範囲内の膜厚を有する。上記の範囲内の膜厚は、膜の均質性の向上、発光時における不必要な高電圧の印加の防止、および駆動電流に対する発光色の安定性の向上に寄与する。
【００５４】
（注入層：正孔注入層、電子注入層）
注入層は、駆動電圧の低下、発光輝度の向上などのために、必要に応じて電極と発光層との間に設けられる層である。
【００５５】
（正孔注入層）
正孔注入層は、陽極と発光層との間（たとえば、上記の層構成（ｂ）〜（ｅ））に設けられてもよいし、陽極と正孔輸送層との間（たとえば、上記の層構成（ｊ）〜（ｍ））に設けられてもよい。正孔注入層を形成するための材料は：銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニン類；酸化バナジウムに代表される酸化物；アモルファスカーボン；ポリアニリン（エメラルディン）、ポリチオフェンなどの導電性高分子などを含む。
【００５６】
（電子注入層）
電子注入層は、陰極と発光層との間（たとえば、上記の層構成（ｃ）、（ｇ）、（ｋ）、および（ｎ））に設けられてもよいし、陰極と電子輸送層との間（たとえば、上記の層構成（ｅ）、（ｉ）、（ｍ）、および（ｐ））に設けられてもよい。電子注入層を形成するための材料は：ストロンチウムおよびアルミニウムに代表される金属；フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物；フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物；酸化アルミニウムに代表される酸化物などを含む。
【００５７】
本発明において電子注入層を設ける場合、電子注入層は、好ましくはフッ化リチウムで形成される。なぜなら、電子注入層に接触するパターニング部１０８がフッ化リチウムで形成されるからである。そして、電子注入層をフッ化リチウムで形成することによって、薄膜であるパターニング部１０８と電子注入層（機能層１０６）との接着性を向上させ、パターニング部１０８をより安定的に形成することが可能となる。特に第１の実施態様の有機ＥＬ素子においては、パターニング部１０８が複数の微小区域に分割されるため、フッ化リチウムからなる電子注入層が有効である。
【００５８】
用いる材料に依存するが、正孔注入層および電子注入層は、０．１ｎｍ以上５μｍ以下の範囲内の膜厚を有することが好ましい。
【００５９】
（輸送層：電子輸送層、電子輸送層）
輸送層は、正孔または電子の輸送のために、必要に応じて電極と発光層との間に設けられる層である。
【００６０】
（正孔輸送層）
正孔輸送層は、陽極と発光層との間（たとえば、上記の層構成（ｆ）〜（ｉ））に設けられてもよいし、正孔注入層と発光層との間（たとえば、上記の層構成（ｊ）〜（ｍ））に設けられてもよい。正孔輸送層を形成するための正孔輸送材料は、高い正孔の移動速度を有することが望ましい。加えて、正孔輸送材料は、正孔注入の促進または電子移動の障壁となる特性を有してもよい。
【００６１】
正孔輸送材料は、有機物であっても、無機物であってもよい。正孔輸送材料の非限定的な例は、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体およびピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、ならびに、アニリン系共重合体およびチオフェンオリゴマーなどの導電性高分子オリゴマーを含む。正孔輸送層は、１種または複数種の正孔輸送材料を含んでもよい。
【００６２】
正孔輸送層は、１種または複数種の正孔輸送材料を含んでもよい。あるいはまた、正孔輸送層は、単一層であってもよいし、複数の副層からなる積層構造を有してもよい。正孔輸送層は、真空蒸着法などの当該技術においてよく知られている技術を用いて形成することができる。正孔輸送層は、通常５ｎｍ以上５μｍ以下の範囲内、好ましくは５ｎｍ以上２００ｎｍ以下の範囲内の膜厚を有する。
【００６３】
（電子輸送層）
電子輸送層は、陰極と発光層との間（たとえば、上記の層構成（ｄ）、（ｈ）、（ｌ）、および（ｏ））に設けられてもよいし、電子注入層と発光層との間（たとえば、上記の層構成（ｅ）、（ｉ）、（ｍ）、および（ｐ））に設けられてもよい。電子輸送層を形成するための電子輸送材料は、高い電子の移動速度を有することが望ましい。加えて、電子輸送材料は、電子注入の促進または正孔移動の障壁となる特性を有してもよい。
【００６４】
電子輸送材料の非制限的の例は、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド誘導体、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、アントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体、チアジアゾール誘導体を含む。ここで、オキサジアゾール誘導体は、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有してもよい。あるいはまた、ニトロ置換フルオレン、ジフェニルキノン、チオピランジオキシド、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン、アントラキノジメタン、アントロン、オキサジアゾール、およびチアジアゾールからなる群から選択される部分構造を有する高分子材料を、電子輸送材料として用いてもよい。
【００６５】
電子輸送材料の非制限的な例は、８−キノリノール誘導体の金属錯体を含む。用いることができる８−キノリノール誘導体の非制限的な例は、８−キノリノール、５，７−ジクロロ−８−キノリノール、５，７−ジブロモ−８−キノリノール、２−メチル−８−キノリノール、５−メチル−８−キノリノール）アルミニウムを含む。用いることができる中心金属は、Ａｌ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ、およびＰｂを含む。８−キノリノール誘導体の金属錯体は、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、およびビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）を含むが、これらに限定されるものではない。
【００６６】
電子輸送材料の非制限的な例は、フタロシアニン誘導体およびその金属錯体を含む。フタロシアニン誘導体は、アルキル基、スルホン酸基などの置換基を有してもよい。層構成に依存するが、発光層の材料として例示したジスチリルピラジン誘導体を、電子輸送材料として用いることができる。
【００６７】
電子輸送層は、１種または複数種の電子輸送材料を含んでもよい。あるいはまた、電子輸送層は、単一層であってもよいし、複数の副層からなる積層構造を有してもよい。電子輸送層は、真空蒸着法などの当該技術においてよく知られている技術を用いて形成することができる。電子輸送層は、通常５ｎｍ以上５μｍ以下の範囲内、好ましくは５ｎｍ以上２００ｎｍ以下の範囲内の膜厚を有する。
【００６８】
［パターニング部］
図３および図６に示すように、フッ化リチウムからなるパターニング部１０８は、機能層１０６の第２電極１１０側の面に形成される。図２および図４に示すように、第１の実施態様において、パターニング部１０８は、円形の底面形状を有する複数の凸部２０２からなる。第１の実施態様において、パターニング部１０８の存在しない区域において、機能層１０６の上表面２０４が第２電極１１０（より具体的には、第２電極１１０の下表面２０６）と接触している。図５に示すように、第２の実施態様において、パターニング部１０８は、第１の方向に延びるストライプ形状を有する複数の第１凸部２２２と、第２の方向に延びるストライプ形状を有する複数の第２凸部２２４とからなる。ここで、第１の方向は、第２の方向と交差する方向、好ましくは、第２の方向と直交する方向である。第２の実施態様においても、パターニング部１０８の存在しない区域において、機能層１０６の上表面２０４が第２電極１１０（より具体的には、第２電極１１０の下表面２０６）と接触している。
【００６９】
最初に、図２〜図４、図９および図１０を参照して第１の実施態様を説明する。図２は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子の１つの構成例を示す上面図であり、図３は、図２の切断線ＩＩＩ−ＩＩＩに沿った、第１の実施態様の有機ＥＬ素子の１つの構成例を示す断面図である。図３に示すように、パターニング部１０８の凸部２０２は第２電極１１０の凹部２０８に対応し、機能層１０６の上表面２０４は第２電極１１０の下表面２０６に対応する。言い換えると、第２電極１１０は、パターニング部１０８の複数の凸部２０２が形成された位置に、複数の凹部２０８を有する。
【００７０】
本実施態様におけるパターニング部１０８を構成する複数の凸部２０２は、六角格子（正三角格子）状に配列されている。複数の凸部２０２は、円形の底面を有する略円柱形状を有する。後述するマスク蒸着の境界条件の影響により、略円柱形状の上底面は、中央部が最も高く、周縁部に向かって低くなる曲面であってもよい。そのため、複数の凸部２０２のそれぞれにおいて、下底面の直径を通る断面（例えば、図９に示す断面６０２）において、側面から等距離にある上底面の点と、最も高い点である頂点４０２とは、略同一である。たとえば、図１０における断面において、高さがＨ１ａ／２である線と凸部２０２の両側面との２つの交点から等距離にある上底面上の点を頂点４０２とみなすこともできる。
【００７１】
パターニング部１０８は、以下の条件を満たすことが必要である。第１に、パターニング部１０８の面積率Ａｐは、０．０２以上０．１以下である。言い換えると、パターニング部１０８の面積率Ａｐが以下の（式１）
０．０２  ≦  Ａｐ  ≦  ０．１      （式１）
を満たす。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは、測定領域の総面積に対する、パターニング部１０８と接触している機能層１０６の上面の面積の比である。言い換えると、パターニング部１０８の面積率Ａｐは、上面視における、測定領域の総面積に対するパターニング部１０８の面積（具体的には凸部２０２の総面積）の比である。
【００７２】
パターニング部１０８の面積率Ａｐは、走査型プローブ顕微鏡（たとえば、株式会社日立ハイテクサイエンス製ＡＦＭ５４００）などにより機能層１０６およびパターニング部１０８の所望の領域を観察することによって、得ることができる。本発明では、３個以上の凸部２０２を含む領域を観察することが望ましい。本発明では、１０箇所以上の領域を観察し、それぞれの領域で得られる面積率Ａｐを求め、得られた領域毎の面積率Ａｐの算術平均値を用いて、（式１）を満たすか否かを判断することができる。
【００７３】
次に、第１の実施形態の第１の実施態様の有機ＥＬ素子におけるパターニング部１０８の凸部２０２の配置に関する条件を説明する。図９は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子１００の１つの構成例を示す斜視図であり、図１０は、切断線Ｘ−Ｘに沿った、第１の実施態様の有機ＥＬ素子１００の１つの構成例を示す断面図である。本発明において、図９に示す１つの凸部２０２ａに隣接する凸部は、６つの凸部２０２ｂ〜ｇを意味する。切断線Ｘ−Ｘは、１つの凸部２０２ａと隣接する凸部２０２ｃおよび２０２ｅのそれぞれの頂点を通る直線に相当する。言い換えると、切断線Ｘ−Ｘは、凸部２０２ａの頂点４０２ａと、２つの凸部２０２ｃおよび２０２ｅの頂点４０２ｃおよび４０２ｅとを通る直線である。断面６０２は、光透過性基板１０２の主面に直交する。
【００７４】
１つの凸部２０２ａは、機能層１０６の底面からの高さが最大である頂点４０２ａを有する。機能層１０６の底面からの頂点４０２ａの高さをＨ１０と定義する。また、図１０に示す断面において、凸部２０２ａと隣接する２つの凸部２０２ｃと凸部２０２ｅの間に、底面からの高さが一定で平面となる機能層１０６の上表面２０４ａを有する。機能層１０６の上表面２０４の高さをＨ１１と定義する。そして、Ｈ１０−Ｈ１１の値を、凸部２０２ａの高さＨ１ａと定義する。言い換えると、パターニング部１０８が形成された機能層１０６を切断線Ｘ−Ｘに沿って観察した際の高さの最小値と最大値との差が、凸部２０２ａの高さＨ１ａに相当する。本発明では、１０個以上の凸部２０２について断面６０２に相当する断面を観察し、得られた高さＨ１ａの算術平均値を求めて、パターニング部１０８の高さＨ１とする。Ｈ１は１０ｎｍ以上であることが好ましい。Ｈ１が上記の範囲の数値を有することによって、パターニング部１０８の上に積層された第２電極１１０の凹部２０８と、機能層１０６の上表面２０４の位置に存在する第２電極１１０の下表面２０６との高さの差を維持できる。これは、第２電極１１０における表面プラズモン変換による再放射の効果を得る上で重要である。高さＨ１の測定は、走査型プローブ顕微鏡による上面観察、電子顕微鏡による断面観察などによって実施することができる。
【００７５】
また、図１０に示すように、１つの凸部２０２ａの頂点４０２ａと、隣接する凸部２０２ｃの頂点４０２ｃの間の水平方向距離を幅Ｗ１ｃと定義する。同様に、凸部２０２ｃと反対側の隣接する凸部２０２ｅとの間で、頂点４０２ａと頂点４０２ｅの間の水平方向距離を幅Ｗ１ｅと定義する。ここで、「水平方向距離」とは、光透過性基板１０２の主面に平行な方向での距離を意味する。本実施態様において、Ｗ１ｃとＷ１ｅとの算術平均値Ｗ１が（以下、「凸部間距離Ｗ１」と記載する場合がある）が、５００ｎｍ以上２５００ｎｍ以下の範囲内にあることが望ましい。言い換えると、本実施形態において、凸部間距離Ｗ１は、以下の（式２）
５００ｎｍ  ≦  Ｗ１  ≦  ２５００ｎｍ      （式２）
を満たすことが望ましい。このような凸部間距離Ｗ１を設定することにより、第２電極１１０に対して、機能層１０６が発した光を高い効率で光透過性基板１０２側に反射する形状を付与することが可能となる。本発明では、１０個以上の凸部２０２について断面６０２に相当する断面を観察し、それぞれの断面で得られるＷ１ｃおよびＷ１ｅを求め、Ｗ１＝（Ｗ１ｃ＋Ｗ１ｅ）／２の式に代入してそれぞれの断面における凸部間距離Ｗ１を求める。そして、得られたＷ１の算術平均値を求めて、パターニング部１０８の凸部間距離Ｗ１を決定することができる。前述の範囲内の凸部間距離Ｗ１は、第２電極１１０における表面プラズモン変換による再放射の効果を得る上で重要である。凸部間距離Ｗ１の決定は、走査型プローブ顕微鏡による上面観察、電子顕微鏡による断面観察などによって実施することができる。
【００７６】
本発明において、パターニング部１０８の面積率および凸部間距離Ｗ１が前述の範囲内である限りにおいて、パターニング部１０８の複数の凸部２０２は周期的に配列されていてもよいし、ランダムに配列されていてもよい。
【００７７】
パターニング部１０８が（式１）の条件を満たすことによって、第２電極１１０から機能層１０６へのキャリア注入面である、機能層１０６の上表面２０４（すなわち、第２電極１１０の下表面２０６）が充分な面積を有することができる。具体的には、パターニング部１０８は１０ｎｍ以上の高さＨ１を有するため、第１電極１０４と第２電極１１０との間に電圧を印加した際に、パターニング部１０８は絶縁部として機能する。言い換えると、パターニング部１０８が形成されている区域は、第２電極１１０から機能層１０６へのキャリアの注入が起こらない非発光区域となる。一方で、機能層１０６の上表面２０４（すなわち第２電極１１０の下表面２０６）は、キャリア注入面として機能し、上面視において機能層１０６の上表面２０４に対応する区域が発光区域となる。したがって、パターニング部１０８が（式１）を満たす面積率を有することによって、充分な面積の発光区域を得ることが可能となる。
【００７８】
さらに、パターニング部１０８が（式１）および（式２）の条件を満たすことによって、第２電極１１０における効果的な光の反射を実現することができる。具体的には、機能層１０６を発して第２電極１１０に到達した光の一部は、第２電極１１０において表面プラズモンを発生させる。本実施態様の第２電極１１０は、１０ｎｍ以上の高さＨ１および５００ｎｍ以上２５００ｎｍ以下の凸部間距離Ｗ１を満たすパターニング部１０８に対応する凹部２０８を有するため、発生した表面プラズモンは再変換されて、光透過性基板１０２に向かう光となって再放射される。このことから、電流密度当たりの発光量が増加し、発光効率が増大する。加えて、機能層１０６の上表面２０４（すなわち第２電極１１０の下表面２０６）は、平滑な面であり、高い反射率を有する。したがって、機能層１０６を発して第２電極１１０に到達した光の一部は、光透過性基板１０２方向に反射される。また、機能層１０６を発してパターニング部１０８を通って第２電極１１０に到達した光もまた、パターニング部１０８を通って光透過性基板１０２方向に反射される。ここで、パターニング部１０８は可視光領域において高い透過率を有するフッ化リチウムからなるため、パターニング部１０８に吸収される光量は少ない。
【００７９】
以上のように、充分な面積の発光区域が得られること、ならびに第２電極１１０における反射を効果的に行うことができることから、本実施態様の有機ＥＬ素子において高い光取り出し効率を得ることができる。また、パターニング部１０８を構成する複数の凸部２０２により、第２電極１１０に複数の凹部２０８が形成されることから、平面状の第２電極を用いる場合に比較して、第２電極１１０からの反射光が向かう方向が多様となる。多様な方向に向かう反射光の存在は、波長による配向分布の差に起因するカラーシフトを抑制する点において有効である。
【００８０】
図４は、第１の実施形態の第１の実施態様の有機ＥＬ素子の別の構成例を示す上面図である。本構成例において、パターニング部１０８は、正方格子状に配列された複数の凸部２０２から構成される。パターニング部１０８の面積率、高さＨ１、および凸部間距離Ｗ１は、前述の第１の構成例と同様に決定することができ、第１の構成例と同様の範囲内である。本構成例の有機ＥＬ素子もまた、第１の構成例と同様に、高い光取り出し効率およびカラーシフトの抑制に有効である。
【００８１】
次に、図５、図６、図１１および図１２を参照して第２の実施態様を説明する。図５は、第２の実施態様の有機ＥＬ素子の構成例を示す上面図であり、図６は、図５の切断線ＶＩ−ＶＩに沿った、第２の実施態様の有機ＥＬ素子の構成例を示す断面図である。図５に示すように、パターニング部１０８は、第１の方向に延びるストライプ形状の複数の第１凸部２２２と、第２の方向に延びるストライプ形状の複数の第２凸部２２４とからなる。図５の構成例において、第１の方向は第２の方向と直交する方向である。切断線ＶＩ−ＶＩは、隣接する２つの第２凸部２２４から等距離にある第２の方向に延びる直線である。図６に示すように、パターニング部１０８の第１凸部２２２および第２凸部２２４は第２電極の凹部２０８に対応し、機能層１０６の上表面２０４は第２電極１１０の下表面２０６に対応する。言い換えると、第２電極１１０は、パターニング部１０８の複数の第１凸部２２２および第２凸部２２４が形成された位置に、複数の凹部２０８を有する。
【００８２】
本実施態様におけるパターニング部１０８を構成する複数の第１凸部２２２および第２凸部２２４は、矩形の底面を有する略角柱形状を有する。後述するマスク蒸着の境界条件の影響により、略角柱形状の上面は、中央部が最も高く、周縁部に向かって低くなる曲面であってもよい。そのため、第１の方向に延びる複数の第１凸部２２２のそれぞれにおいて、第１の方向と直交する断面（たとえば、図１１に示す断面６０４において、側面から等距離にある上面の点と、最も高い点である頂点４０２とは、略同一である。たとえば、図１２における断面において、高さがＨ１ａ／２である線と第１凸部２２２の両側面との２つの交点から等距離にある上面上の点を頂点４０２とみなすこともできる。複数の第２凸部２２４についても同様である。
【００８３】
本実施態様のパターニング部１０８は、第１の実施態様と同様に（式１）の条件を満たすことが必要である。
【００８４】
次に、第１の実施形態の第２の実施態様の有機ＥＬ素子におけるパターニング部１０８の第１凸部２２２および第２凸部２２４の配置に関する条件を説明する。図１１は、第２の実施態様の有機ＥＬ素子１００の構成例を示す斜視図であり、図１２は、切断線ＸＩＩ−ＸＩＩに沿った、第２の実施態様の有機ＥＬ素子１００の構成例を示す断面図である。切断線ＸＩＩ−ＸＩＩは、隣接する２つの第２凸部２２４から等距離にある第２の方向に延びる直線である。断面６０４は、第１の方向に対して垂直であり、かつ、光透過性基板１０２の主面に直交する。
【００８５】
１つの第１凸部２２２ａは、機能層１０６の底面からの高さが最大である頂点４０２ａを有する。機能層１０６の底面からの頂点４０２ａの高さをＨ１０と定義する。また、図１２に示す断面において、第１凸部２２２ａと隣接する２つの第１凸部２２２ｃと第１凸部２２２ｅの間に、底面からの高さが一定で平面となる機能層１０６の上表面２０４ｃおよび２０４ｅを有する。機能層１０６の上表面２０４の高さをＨ１１と定義する。そして、Ｈ１０−Ｈ１１の値を、第１凸部２２２ａの高さＨ１ａと定義する。言い換えると、パターニング部１０８が形成された機能層１０６を切断線Ｘ−Ｘに沿って観察した際の高さの最小値と最大値との差が、第１凸部２２２ａの高さＨ１ａに相当する。
【００８６】
また、図１２に示すように、１つの第１凸部２２２ａの頂点４０２ａと、隣接する第１凸部２２２ｃの頂点４０２ｃの間の水平方向距離を幅Ｗ２ｃと定義する。同様に、第１凸部２２２ｃと反対側の隣接する第１凸部２２２ｅとの間で、頂点４０２ａと頂点４０２ｅの間の水平方向距離を幅Ｗ２ｅと定義する。ここで、「水平方向距離」とは、光透過性基板１０２の主面に平行な方向での距離を意味する。本実施態様における凸部間距離Ｗ２は、Ｗ２ｃとＷ２ｅとの算術平均値（すなわち、Ｗ２＝（Ｗ２ｃ＋Ｗ２ｅ）／２）である。
【００８７】
第２凸部２２４についても、前述と同様の手順により、高さＨ１ａおよび凸部間距離Ｗ１を測定することができる。
【００８８】
本発明では、１０個以上の第１凸部２２２および１０個以上の第２凸部２２４において、高さＨ１ａの測定を行い、得られた高さＨ１ａの算術平均値を求めて、パターニング部１０８の高さＨ１とする。Ｈ１は１０ｎｍ以上であることが好ましい。Ｈ１が上記の範囲の数値を有することによって、パターニング部１０８の上に積層された第２電極１１０の凹部２０８と、機能層１０６の上表面２０４の位置に存在する第２電極１１０の下表面２０６との高さの差を維持できる。これは、第２電極１１０における表面プラズモン変換による再放射の効果を得る上で重要である。高さＨ１の測定は、走査型プローブ顕微鏡による上面観察、電子顕微鏡による断面観察などによって実施することができる。
【００８９】
同様に、本発明においては、１０個以上の第１凸部２２２および１０個以上の第２凸部２２４において凸部間距離Ｗ２の測定を行い、得られた凸部間距離Ｗ２の算術平均値を求めて、パターニング部１０８の凸部間距離Ｗ２とする。本実施態様において、凸部間距離Ｗ２が、５００ｎｍ以上２５００ｎｍ以下の範囲内にあることが望ましい。言い換えると、本実施形態において、凸部間距離Ｗ２は、以下の（式３）
５００ｎｍ  ≦  Ｗ２  ≦  ２５００ｎｍ      （式３）
を満たすことが望ましい。このような凸部間距離Ｗ２を設定することにより、第２電極１１０に対して、機能層１０６が発した光を高い効率で光透過性基板１０２側に反射する形状を付与することが可能となる。凸部間距離Ｗ２の決定は、走査型プローブ顕微鏡による上面観察、電子顕微鏡による断面観察などによって実施することができる。
【００９０】
本実施態様においても、パターニング部１０８が（式１）の条件を満たすことによって、第２電極１１０から機能層１０６へのキャリア注入面である、機能層１０６の上表面２０４（すなわち、第２電極１１０の下表面２０６）が充分な面積を有することができる。具体的には、パターニング部１０８は１０ｎｍ以上の高さＨ１を有するため、第１電極１０４と第２電極１１０との間に電圧を印加した際に、パターニング部１０８は絶縁部として機能する。言い換えると、パターニング部１０８が形成されている区域は、第２電極１１０から機能層１０６へのキャリアの注入が起こらない非発光区域となる。一方で、機能層１０６の上表面２０４（すなわち第２電極１１０の下表面２０６）は、キャリア注入面として機能し、上面視において機能層１０６の上表面２０４に対応する区域が発光区域となる。したがって、パターニング部１０８が（式１）を満たす面積率を有することによって、充分な面積の発光区域を得ることが可能となる。
【００９１】
さらに、パターニング部１０８が（式１）および（式３）の条件を満たすことによって、第２電極１１０における効果的な光の反射を実現することができる。具体的には、機能層１０６を発して第２電極１１０に到達した光の一部は、第２電極１１０において表面プラズモンを発生させる。本実施態様の第２電極１１０は、１０ｎｍ以上の高さＨ１および５００ｎｍ以上２５００ｎｍ以下の凸部間距離Ｗ２を満たすパターニング部１０８に対応する凹部２０８を有するため、発生した表面プラズモンは再変換されて、光透過性基板１０２に向かう光となって再放射される。このことから、電流密度当たりの発光量が増加し、発光効率が増大する。加えて、機能層１０６の上表面２０４（すなわち第２電極１１０の下表面２０６）は、平滑な面であり、高い反射率を有する。したがって、機能層１０６を発して第２電極１１０に到達した光の一部は、光透過性基板１０２方向に反射される。また、機能層１０６を発してパターニング部１０８を通って第２電極１１０に到達した光もまた、パターニング部１０８を通って光透過性基板１０２方向に反射される。ここで、パターニング部１０８は可視光領域において高い透過率を有するフッ化リチウムからなるため、パターニング部１０８に吸収される光量は少ない。
【００９２】
以上のように、充分な面積の発光区域が得られること、ならびに第２電極１１０における反射を効果的に行うことができることから、本実施態様の有機ＥＬ素子において高い光取り出し効率を得ることができる。また、パターニング部１０８を構成する複数の凸部２０２により、第２電極１１０に複数の凹部２０８が形成されることから、平面状の第２電極を用いる場合に比較して、第２電極１１０からの反射光が向かう方向が多様となる。多様な方向に向かう反射光の存在は、波長による配向分布の差に起因するカラーシフトを抑制する点において有効である。
【００９３】
（第２電極：陰極）
前述の通り、第２電極１１０には、パターニング部１０８の形状が転写される。具体的には、図２および図３、または、図５および図６に示されるように、パターニング部１０８の凸部２０２、第１凸部２２２、および第２凸部２２４の形状が、第２電極１１０の凹部２０８に転写される。パターニング部１０８の存在しない区域（すなわち、機能層１０６の上表面２０４が露出している区域）において、第２電極１１０の下表面２０６が形成される。パターニング部１０８の形状は、少なくとも、第２電極１１０の光透過性基板１０２側の面に転写される。第２電極１１０の光透過性基板１０２とは反対側の面（いわゆる上面）には、パターニング部１０８の形状を反映してもよいし、反映しなくてもよい。下表面２０６および凹部２０８が転写された第２電極１１０と機能層１０６およびパターニング部１０８との界面は、高い効率の反射により、光透過性基板１０２から効率的に光を取り出すことを可能にする。本明細書において、第２電極１１０と機能層１０６との界面における「反射」は、（１）機能層１０６の発光層から発した光の一部が第２電極１１０で光透過性基板１０２側へ反射されること（通常の反射）、および（２）発生した表面プラズモンの再変換して、光透過性基板１０２側に光を出射すること（表面プラズモン吸収の抑制）の両方を意味する。
【００９４】
第２電極１１０を陰極として用いる場合、第２電極１１０は、小さい仕事関数を有する材料から形成される。用いることができる材料は、望ましくは４．５ｅＶ以下の仕事関数を有する金属（以下、「電子注入性金属」と称する）を含む。電子注入性金属の例は、リチウム、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、アルミニウム、インジウム、希土類金属などを含む。用いることができる材料は、２つ以上の電子注入性金属の合金または混合物であってもよい。そのような材料の例は、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、リチウム／アルミニウム混合物などを含む。あるいはまた、電子注入性と酸化などに対する耐久性とを両立させるために、電子注入性金属と、より大きな仕事関数を有する金属または金属酸化物との混合物を用いて、陰極である第２電極１１０を形成してもよい。そのような材料の例は、マグネシウム／銅（４．６５ｅＶ）混合物、マグネシウム／銀（４．６４ｅＶ）混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム混合物などを含む。
【００９５】
第２電極１１０は、数百Ω／□以下のシート抵抗を有することが好ましい。第２電極１１０は、通常１０ｎｍ以上５μｍ以下の範囲内、好ましくは４０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の範囲内の膜厚を有する。
【００９６】
［光取出しレンズ層］
任意選択的に、光透過性基板１０２の第1電極１０４を設ける面とは反対側の面には、光散乱あるいは集光機能を有する光取出しレンズ層３１０を設けてもよい。図７および図８に示すように、光取出しレンズ層３１０は、光透過性を有する光透過性層３０４と、光透過性層３０４の表面に設けられた集光レンズ層３０２とを備えてもよい。ここで、いわゆる集光シートを集光レンズ層３０２として用いてもよい。あるいはまた、光取出しレンズ層３１０は、表面にマイクロレンズアレイを形成した光透過性層をあってもよい（不図示）。光取出しレンズ層３１０を設けることによって、特定方向、たとえば、有機ＥＬ素子の光取出し方向（図１の１１２の方向）に集光して、特定方向の輝度を高めることができる。
【００９７】
光取出しレンズ層３１０（具体的には光透過性層３０４および集光レンズ層３０２）は、前述の光透過性樹脂を用いて形成することができる。
【００９８】
あるいはまた、光透過性樹脂に微粒子を添加して、光取出しレンズ層３１０の光散乱効果を向上させることができる。添加できる微粒子は、１種または複数種の無機微粒子、１種または複数種の有機微粒子、およびこれらの組み合わせからなる群から選択することができる。用いることができる有機微粒子は、アクリル系ポリマー、スチレンポリマー、スチレン−アクリルポリマーおよびその架橋体、メラミン−ホルマリン縮合物、ポリウレタン系ポリマー、ポリエステル系ポリマー、シリコーン系ポリマー、フッ素系ポリマー、これらの共重合体のような高分子材料を含む。無機微粒子を形成するための材料の非制限的な例は：スメクタイト、カオリナイト、タルクなどの粘土化合物；シリカ、酸化チタン、アルミナ、シリカアルミナ、ジルコニア、酸化亜鉛、酸化バリウム、酸化ストロンチウムなどの無機酸化物；炭酸カルシウム、炭酸バリウム、塩化バリウム、硫酸バリウム、硝酸バリウム、水酸化バリウム、水酸化アルミニウム、炭酸ストロンチウム、塩化ストロンチウム、硫酸ストロンチウム、硝酸ストロンチウム、水酸化ストロンチウムなどの無機化合物；および２種以上の無機酸化物を焼結して得られるガラス材料を含む。
【００９９】
［封止部材］
有機ＥＬ素子１００の表示領域は、封止部材によって覆われることが好ましい。封止部材は、有機ＥＬ素子１００の表示領域を覆うことができる限りにおいて、凹板状でも平板状でもよい。たとえば、封止部材と電極および／または支持基板とを接着剤で接着して、表示領域の封止を実施してもよい。
【０１００】
封止部材に対する光透過性および電気絶縁性の要件は存在しない。しかしながら、封止部材は、バリア層３２０と同様に、低い水蒸気透過度および低い酸素透過度を有することが好ましい。封止部材は、１．０×１０-2ｇ／（ｍ2・２４ｈ）以下の、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定される水蒸気透過度（２５±０．５℃、９０±２％ＲＨ）、および／または、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定される、１．０×１０-3ｃｍ3／（ｍ2・２４ｈ・ａｔｍ）以下の酸素透過度を有することが望ましい。
【０１０１】
封止部材の非制限的な例は、ガラス板、ポリマーの板およびフィルム、ならびに、金属板およびフィルムなどを含む。用いることができるガラスは、特に、ソーダ石灰ガラス、バリウム−ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英ガラスなどを含む。また、用いることができるポリマーは、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルスルフィド、ポリスルホンなどを含む。用いることができる金属は、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブテン、シリコン、ゲルマニウム、タンタル、およびそれらを含む合金を含む。
【０１０２】
封止に用いられる接着剤の非制限的な例は：アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーなどの反応性ビニル基を有する光硬化型または熱硬化型接着剤；２−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型接着剤；二液型エポキシ接着剤のような化学硬化型接着剤；ポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィンなどのホットメルト型接着剤；カチオン硬化性エポキシ樹脂などを含む紫外線硬化型接着剤を含む。
【０１０３】
ここで、加熱による有機ＥＬ素子１００の劣化を防止するために、室温から８０℃までの温度範囲で接着硬化できる接着剤を用いて封止を行うことが望ましい。封止工程において、市販のディスペンサー、あるいはスクリーン印刷のような印刷技術を用いて、接着剤を塗布してもよい。
【０１０４】
封止部材と有機ＥＬ素子１００の表示領域との間隙には、気相または液相の不活性物質を注入することが好ましい。不活性物質の非制限的な例は、窒素、アルゴンなどの不活性気体、および、フッ化炭化水素、シリコーンオイルなどの不活性液体を含む。また、封止部材と有機ＥＬ素子１００の表示領域との間隙を真空とすることも可能である。
【０１０５】
任意選択的に、封止部材と有機ＥＬ素子１００の表示領域との間隙に、吸湿性化合物を含む吸湿部材を配置することもできる。また、あるいはまた、吸湿性化合物を含む接着剤を用いて封止を行ってもよい。吸湿性化合物の非制限的な例は：酸化ナトリウム、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウムなどの金属酸化物；硫酸ナトリウム、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、硫酸コバルトなどの硫酸塩；塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化セシウム、フッ化タンタル、臭化セリウム、臭化マグネシウム、ヨウ化バリウム、ヨウ化マグネシウムなどの金属ハロゲン化物；過塩素酸バリウム、過塩素酸マグネシウムなどの過塩素酸類を含む。これらのうち、硫酸塩、金属ハロゲン化物、および過塩素酸類においては、無水塩が好適に用いられる。
【０１０６】
＜有機ＥＬ素子の製造方法＞
本発明は、上記有機ＥＬ素子の製造方法を包含する。この製造方法は、
（Ａ）光透過性基板１０２を準備する工程と、
（Ｂ）光透過性基板１０２上に第１電極１０４を形成する工程と、
（Ｃ）第１電極１０４上に機能層１０６を形成する工程と、
（Ｄ）機能層１０６上にパターニング部１０８を形成する工程と、
（Ｅ）機能層１０６およびパターニング部１０８上に第２電極１１０を形成する工程と
を含んでもよい。
【０１０７】
工程（Ａ）は、適切な材料で形成された光透過性基板１０２を選択し、必要に応じて、光透過性基板１０２に対して洗浄および／または必要な前処理を施す工程である。洗浄および／または必要な前処理は、有機ＥＬ素子の基板で通常行われるものであり、特に制限はない。
【０１０８】
工程（Ｂ）は、陽極として用いる第１電極１０４を形成する工程である。工程（Ｂ）は、当該技術において知られている任意の方法を用いて実施することができる。たとえば、第１電極１０４を構成する材料との適性を考慮して、工程（Ｂ）を、（１）真空蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法などの物理的方式、（２）ＣＶＤ、プラズマＣＶＤ法などの化学的方式などの公知の方法の中から適宜選択される方法によって実施することができる。たとえば、ＩＴＯを用いて第１電極１０４を形成する場合には、工程（Ｂ）は、直流スパッタ法、高周波スパッタ法、真空蒸着法、イオンプレーティング法などによって実施することができる。
【０１０９】
なお、工程（Ｂ）において、フォトリソグラフィー法などによる化学的エッチング、あるいはレーザーなどによる物理的エッチングを使用して、第１電極１０４をパターニングしてもよい。あるいはまた、マスクを通した真空蒸着法、マスクを通したスパッタ法、または、リフトオフ法などによって、パターン状の第１電極１０４を形成してもよい。
【０１１０】
工程（Ｃ）は、発光層を含む機能層１０６を形成する工程である。工程（Ｃ）は、当該技術において知られている任意の方法を用いて実施することができる。たとえば、工程（Ｃ）は、真空蒸着法などを用いて実施してもよい。
【０１１１】
工程（Ｄ）は、パターニング部１０８を形成する工程である。工程（Ｄ）は、マスクを通した真空蒸着法などで実施することができる。
【０１１２】
工程（Ｅ）は、陰極として用いる第２電極１１０を形成する工程である。第２電極１１０は、真空蒸着法、スパッタ法などの当該技術において知られている任意の技術を用いて形成することができる。本工程で形成された第２電極１１０の下面には、機能層１０６の平面形状およびパターニング部１０８の凸形状を反映して、下表面２０６および複数の凹部２０８が形成される。このような形状を有することによって、機能層１０６が発した光を高効率で「反射」し、光透過性基板１０２側から放出することが可能となる。
【０１１３】
（ＩＩ）  照明装置および面状光源
本発明は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子を含む照明装置（第２の実施形態）および面状光源（第３の実施形態）を包含する。たとえば、光の出射側から、光透過性基板、陽極、機能層、陰極、吸湿部材および封止部材を含む照明装置であれば、光透過性基板から陰極までの部分に、本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子を使用できる。より具体的には、図１３に示す本発明の第２の実施形態の照明装置の１つの構成例は、光の出射側から、光透過性基板１０２、第１電極（陽極）１０４、機能層１０６、パターニング部１０８、第２電極（陰極）１１０、外部接続端子１１２、吸湿部材（デシカント）１２０２、および封止部材１２０４を含む。この構成例において、光透過性基板１０２から第２電極（陰極）１１０までの構成が、前述の有機ＥＬ素子１００に対応する。ここで、外部接続端子１１２は、第２電極１１０と電源とを接続するための部材である。外部接続端子１１２は、透明導電性酸化物のような、低い水蒸気透過度および低い酸素透過度を有する導電性材料を用いて形成することができる。また、本発明の第３の実施形態の面状光源も、第２の実施形態の照明装置と同様の構成とすることができる。本発明の第２の実施形態の照明装置、および本発明の第３の実施形態の面状光源は、前述の本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法に適切な工程を付加して製造することができる。
【０１１４】
（ＩＩＩ）  表示装置
本発明は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子を含む表示装置（第４の実施形態）を包含する。本発明の表示装置は、装置の表示側から、カラーフィルターガラス基板（ガラス基板およびカラーフィルター層を含む）、保護層、陽極、白色有機ＥＬ発光層を含む有機層および陰極を含む表示装置を含む。本発明の表示装置では、陽極部は、シリコン駆動基板などの駆動部分を含んでいてもよい。より具体的には、図１４に示す表示装置の構成例は、装置の表示側から、光透過性基板１０２、カラーフィルター層（たとえば、ＲＧＢカラーフィルター層など）１３０２、第１電極（陽極）１０４、機能層１０６、パターニング部１０８、および第２電極（陰極）１１０を含む。図１４の構成例において、カラーフィルター層１３０２以外の部分が、第１の実施形態の有機ＥＬ素子に対応する。本発明の第５の実施形態の表示装置は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子の製造方法に適切な工程を付加して製造することができる。たとえば、カラーフィルター層１３０２は、スピンコート法、蒸着法などの当該技術おいて知られている任意の方法を用いて形成することができる。
【実施例】
【０１１５】
上述した実施形態を具体化した実施例を、比較対象としての比較例とともに説明する。以下の実施例では、走査型プローブ顕微鏡を用いて、パターニング部１０８の構造を測定した。第１の実施態様の有機ＥＬ素子に係る実施例においては、パターニング部１０８の面積率Ａｐ、パターニング部１０８の凸部２０２の高さ、パターニング部１０８の隣接する２つの凸部２０２の間の距離を測定した。具体的には、ランダムに選択した１０箇所において、１つの凸部２０２ａと、それに隣接する２つの凸部２０２ｃおよび２０２ｅの画像を得た後に、凸部２０２ａの高さＨ１ａを求めた。また、隣接する凸部２０２ｃおよび２０２ｅとの間の距離（Ｗ１ｃ、Ｗ１ｅ）を測定して、凸部間距離Ｗ１を求めた。１０箇所のＨ１ａおよびＷ１の測定値の算術平均値を、それぞれパターニング部１０８の高さＨ１および凸部間距離Ｗ１とした。
【０１１６】
第２の実施態様の有機ＥＬ素子に係る実施例においては、パターニング部１０８の面積率Ａｐ、パターニング部１０８の高さＨ１ａ、パターニング部１０８の凸部間距離Ｗ２を測定した。具体的には、ランダムに選択した１０個の第１凸部２２２について、１つの第１凸部２２２ａと、それに隣接する２つの第１凸部２２２ｃおよび２２２ｅの画像を得た後に、第１凸部２２２の高さＨ１ａを求めた。また、隣接する第１凸部２２２ｃおよび２２２ｅとの間の距離（Ｗ２ｃ、Ｗ２ｅ）を測定し、凸部間距離Ｗ２を求めた。同様に、ランダムに選択した１０個の第１凸部２２４について、高さＨ１ａおよび凸部間距離Ｗ２を求めた。合計２０箇所のＨ１ａおよびＷ２の測定値の算術平均値を、パターニング部１０８の高さＨ１および凸部間距離Ｗ２とした。
【０１１７】
また、以下の実施例ではパターニング部１０８の構造の特性値を基に説明するが、パターニング部１０８の凸部および機能層１０６の上表面２０４が、それぞれ、第２電極１１０の凹部２０８および下表面２０６に転写されていることを確認した。
【０１１８】
＜実施例１＞
３０ｍｍ×４０ｍｍの寸法および０．７ｍｍの厚さを有する無アルカリガラス板を洗浄して、光透過性基板１０２を準備した。
【０１１９】
次に、スパッタ法を用いて光透過性基板１０２の表面に膜厚１００ｎｍのＩＴＯ膜を堆積させ、続いてＩＴＯ膜をパターニングすることにより、光透過性を有する第１電極１０４（陽極）を形成して、光透過性陽極基板を得た。
【０１２０】
続いて、２枚の同一の光透過性陽極基板を用いて同時に、第１電極１０４の表面に、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、および電子注入層をそれぞれ蒸着法で堆積させて、機能層１０６を形成した。より具体的には、以下の構成層をこの順に堆積して、層構成（ｉ）を有する機能層１０６を形成した。
（１）  正孔輸送層：
４，４’，４’’−トリス（９−カルバゾール）トリフェニルアミン（膜厚３５ｎｍ）；
（２）  発光層：
トリス（２−フェニルピリジナト）イリジウム（ＩＩＩ）錯体をドープした４，４’，４’’−トリス（９−カルバゾール）トリフェニルアミン（膜厚１５ｎｍ）、および
トリス［１−フェニルイソキノリン−Ｃ２，Ｎ］イリジウム（ＩＩＩ）錯体をドープした１，３，５−トリス（Ｎ−フェニルベンズイミダゾール−２−イル）ベンゼン（膜厚１５ｎｍ）の積層構造；
（３）  電子輸送層：
１，３，５−トリス（Ｎ−フェニルベンズイミダゾール−２−イル）ベンゼン（膜厚６５ｎｍ）；および
（４）  電子注入層：
フッ化リチウム（膜厚１．５ｎｍ）。
【０１２１】
正方格子状に配列された複数の円形の開口部を有するメタルマスクを介する蒸着法により、フッ化リチウムを堆積させ、３０ｎｍの設定高さを有する複数の凸部２０２からなるパターニング部１０８を形成した。同時に加工した２枚の基板の一方を走査型プローブ顕微鏡で観察して、パターニング部１０８の形状を確認した。パターニング部１０８は、凸部２０２が正方配列している図４に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは１０．０％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．５ｎｍであった。凸部間距離Ｗ１は、８５０ｎｍであった。
【０１２２】
続いて、蒸着法により機能層１０６およびパターニング部１０８の上にアルミニウムを堆積して、膜厚１００ｎｍの第２電極１１０を形成した。
【０１２３】
別途、光透過性シートからなる光透過性層３０４として、ＰＥＴフィルムを準備した。光透過性層３０４の一方の表面に、直径５μｍの半球形状のマイクロレンズと５μｍピッチの頂角８９度のクロスプリズム構造とからなる集光レンズ層３０２を形成し、光取出しレンズ層３１０を得た。続いて、光透過性層３０４の他方の表面を、粘着剤を介して光透過性基板１０２に貼り合わせて、図４に示す光取出しレンズ層３１０を有する有機ＥＬ素子１００を得た。このとき、集光レンズ層３０２が光取り出し側の最表面である。
【０１２４】
＜実施例２＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、凸部２０２が正方配列している図４に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは２．０％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．２ｎｍであった。凸部間距離Ｗ１は、２５００ｎｍであった。
【０１２５】
＜実施例３＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、凸部２０２が正方配列している図４に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは７．１％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．６ｎｍであった。凸部間距離Ｗ１は、５００ｎｍであった。
【０１２６】
＜実施例４＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを、六角格子状に配列された複数の円形の開口部を有するメタルマスクに変更したことを除いて実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、凸部２０２が六角格子状に配列している図２に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは８．９％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．２ｎｍであった。凸部間距離Ｗ１は、８４０ｎｍであった。
【０１２７】
＜実施例５＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例４の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、凸部２０２が六角格子状に配列している図２に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは４．４％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．４ｎｍであった。凸部間距離Ｗ１は、９００ｎｍであった。
【０１２８】
＜実施例６＞
実施例１の手順を繰り返して、光透過性基板１０２上に第１電極１０４および機能層１０６を形成した。
【０１２９】
第１の方向に延びるストライプ形状を有する複数の開口部を有するメタルマスクを介する蒸着法により、機能層１０６上にフッ化リチウムを堆積させ、３０ｎｍの設定高さを有する複数の第１凸部２２２を形成した。続いて、第２の方向に延びるストライプ形状を有する複数の開口部を有するメタルマスクを介する蒸着法により、機能層１０６および第１凸部２２２上にフッ化リチウムを堆積させ、３０ｎｍの設定高さを有する複数の第２凸部２２４を形成して、パターニング部１０８を得た。ここで、第２の方向は、第１の方向と直交する方向とした。同時に加工した２枚の基板の一方を走査型プローブ顕微鏡で観察して、パターニング部１０８の形状を確認した。パターニング部１０８は、直交する第１凸部２２２および第２凸部２２４からなる図５に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは１０．０％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．０ｎｍであった。凸部間距離Ｗ２は、８９３ｎｍであった
【０１３０】
続いて、実施例１と同様の手順により第２電極１１０および光取出しレンズ層３１０を形成し、有機ＥＬ素子１００を得た。
【０１３１】
＜実施例７＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例６の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、直交する第１凸部２２２および第２凸部２２４からなる図５に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは２．０％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．２ｎｍであった。凸部間距離Ｗ２は、２２７３ｎｍであった。
【０１３２】
＜実施例８＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例６の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、直交する第１凸部２２２および第２凸部２２４からなる図５に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは９．５％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．５ｎｍであった。凸部間距離Ｗ２は、５００ｎｍであった。
【０１３３】
＜実施例９＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例６の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、直交する第１凸部２２２および第２凸部２２４からなる図５に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは７．８％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．３ｎｍであった。凸部間距離Ｗ２は、２５００ｎｍであった。
【０１３４】
＜比較例１＞
パターニング部１０８を形成しなかったことを除いて実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。機能層１０６と第２電極１１０との界面は平坦であった。
【０１３５】
＜比較例２＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、凸部２０２が正方配列している図４に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは１０．２％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．２ｎｍであった。凸部間距離Ｗ１は、２８００ｎｍであった。
【０１３６】
＜比較例３＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、凸部２０２が正方配列している図４に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは１．６％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．１ｎｍであった。凸部間距離Ｗ１は、３５３ｎｍであった。
【０１３７】
＜比較例４＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例４の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、凸部２０２が六角格子状に配列している図２に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは１１．９％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．０ｎｍであった。凸部間距離Ｗ１は、４００ｎｍであった。
【０１３８】
＜比較例５＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例４の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、凸部２０２が六角格子状に配列している図２に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは１．３％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．６ｎｍであった。凸部間距離Ｗ１は、２８００ｎｍであった。
【０１３９】
＜比較例６＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例６の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、直交する第１凸部２２２および第２凸部２２４からなる図５に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは１．５％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．３ｎｍであった。凸部間距離Ｗ２は、２６２０ｎｍであった。
【０１４０】
＜比較例７＞
パターニング部１０８形成の際に用いたメタルマスクを変更したことを除いて実施例６の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。パターニング部１０８は、直交する第１凸部２２２および第２凸部２２４からなる図５に示すパターンを有することを確認した。ここで、パターニング部１０８の面積率Ａｐは１０．５％であった。また、パターニング部１０８の高さＨ１は３０．１ｎｍであった。凸部間距離Ｗ２は、４００ｎｍであった。
【０１４１】
＜評価＞
実施例１〜９および比較例１〜７の有機ＥＬ素子に、直流（ＤＣ）電源から電流密度２０ｍＡ／ｃｍ2の定電流を流し、出射される全放射光を積分球により計測した。パターニング部１０８を持たない比較例１の全放射光の量に対する実施例１〜９および比較例２〜７の全放射光の量の比を計算して、光取出し効率比を求めた。
【０１４２】
実施例１〜１０および比較例１〜７のパターニング部１０８の構造の特性値および評価結果を第１表〜第３表にまとめた。
【０１４３】
【表１】
2019016478.tif 000003
【０１４４】
【表２】
2019016478.tif 000004
【０１４５】
【表３】
2019016478.tif 000005
【０１４６】
第１表〜第３表に示すように、（式１）および（式２）を満たす形状を有するパターニング部１０８を有する実施例１〜５の有機ＥＬ素子、および（式１）および（式３）を満たす形状を有するパターニング部１０８を有する実施例６〜９の有機ＥＬ素子が、１．５２から１．８１の高い光の取出し効率比を有する。これは、パターニング部１０８によって凹凸が形成された第２電極１１０の機能層１０６側の面の構造が、表面プラズモン吸収を抑制して、反射率を向上させたためと考えられる。
【０１４７】
表面プラズモンは、一定の距離以上にわたって同一の高さを有する部分を伝播する際に、減衰することが知られている。しかしながら、本発明の第１の実施形態に係る実施例１〜５の有機ＥＬ素子において、第２電極１１０は、（式１）および（式２）を満たす凹部２０８および下表面２０６を有するため、一定の距離以内に存在する高さの異なる部分を有する。よって、第２電極１１０の機能層１０６側の面では、減衰を起こす表面プラズモンの伝播が発生せず、表面プラズモンを再変換して光として放出することが可能となると考えられる。同様に、本発明の第２の実施形態に係る実施例６〜９の有機ＥＬ素子において、第２電極１１０は、（式１）および（式３）を満たす凹部２０８および下表面２０６を有するため、一定の距離以内に存在する高さの異なる部分を有する。よって、第２電極１１０の機能層１０６側の面では、減衰を起こす表面プラズモンの伝播が発生せず、表面プラズモンを再変換して光として放出することが可能となると考えられる。
【０１４８】
さらに、機能層１０６から第２電極１１０の下表面２０６に進んできた光は、光透過性基板１０２側に直接反射される。本発明において、下表面２０６によって、一部の光を直接反射することが可能となると推定される。
【０１４９】
一方、比較例２の有機ＥＬ素子は、１．３２という不充分な光取出し効率比を示した。この結果は、パターニング部１０８の面積率Ａｐが高すぎること、ならびに、パターニング部１０８の凸部間距離Ｗ１が大きすぎることに起因すると考えられる。具体的には、機能層１０６と第２電極１１０とが接触するキャリア注入界面の面積が小さくなり、発光輝度の低下を招いたこと、ならびに、パターニング部１０８の凸部間距離Ｗ１が大きすぎるために、第２電極１１０の下表面２０６内で表面プラズモンの伝播および減衰が発生したためと考えられる。
【０１５０】
比較例３の有機ＥＬ素子は、１．０７という低い光取出し効率比を示した。この結果は、パターニング部１０８の面積率Ａｐが小さすぎること、ならびに、パターニング部１０８の凸部間距離が小さすぎることに起因すると考えられる。具体的には、パターニング部１０８の占める面積が小さく、第２電極１１０の下表面２０６内で表面プラズモンの伝播および減衰が発生したこと、ならびに、パターニング部１０８の凸部間距離Ｗ１が発光波長よりも小さく、プラズモン抑制効果が得られなかったと推定される。
【０１５１】
比較例４および７の有機ＥＬ素子は、それぞれ、１．１５および１．３１という不充分な光取出し効率比を示した。この結果は、パターニング部１０８の面積率Ａｐが高すぎること、ならびに、パターニング部１０８の凸部間距離が小さすぎることに起因すると考えられる。具体的には、機能層１０６と第２電極１１０とが接触するキャリア注入界面の面積が小さくなり、発光輝度の低下を招いたこと、ならびに、パターニング部１０８の凸部間距離が発光波長よりも小さく、プラズモン抑制効果が得られなかったと推定される。
【０１５２】
比較例５および６の有機ＥＬ素子は、１．０５および１．０７という低い光取出し効率比を示した。この結果は、パターニング部１０８の面積率Ａｐが小さすぎること、ならびに、パターニング部１０８の凸部間距離が大きすぎることに起因すると考えられる。具体的には、パターニング部１０８の占める面積が小さく、かつパターニング部１０８の凸部間距離が大きいために、第２電極１１０の下表面２０６内で表面プラズモンの伝播および減衰が発生したと考えられる。
【符号の説明】
【０１５３】
１００    有機ＥＬ素子
１０２    光透過性基板
１０４    第１電極
１０６    機能層
１０８    パターニング部
１１０    第２電極
１１２    外部接続端子
２０２    凸部
２０４    機能層の上表面
２０６    第２電極の下表面
２０８    第２電極の凹部
２２２    第１凸部
２２４    第２凸部
３０２    集光レンズ層
３０４    光透過性層
３１０    光取出しレンズ層
３２０    バリア層
３３０    光散乱層
４０２    凸部の頂点
１２０２    吸湿部材
１２０４    封止部材
１３０２    カラーフィルター層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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