(57)【要約】【課題】軽量で、サーマルリサイクル性に優れ、寸法安定性、剛性を有しつつ、色目や表面光沢といった成形体表面外観や、手触りに優れた成形体を提供する【解決手段】樹脂成形体上に熱成形によってポリプロピレン系加飾フィルムが貼着された加飾成形体。  前記樹脂成形体は、（ア−ｉ）、（ア−ｉｉ）を満たすポリプロピレン系樹脂（ア）４０〜９９重量％と（イ−ｉ）を満たすセルロース繊維（イ）１〜６０重量％とを含む繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物からなる成形体等。（ア−ｉ）融解ピーク温度が、１１０℃以上（ア−ｉｉ）ＭＦＲが、０．５〜２００ｇ／１０分（イ−ｉ）セルロース繊維（イ）の繊維径が、１０ｎｍ〜５００μｍである。  前記ポリプロピレン系加飾フィルムは、ＭＦＲが２ｇ／１０分以下のポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）を含む加飾フィルム等。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂成形体上に熱成形によってポリプロピレン系加飾フィルムが貼着された加飾成形体であって、前記ポリプロピレン系加飾フィルムは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）を含み、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分以下であり、前記樹脂成形体は、下記要件（ア−ｉ）〜（ア−ｉｉ）を満たすポリプロピレン系樹脂（ア）４０重量％〜９９重量％と、下記要件（イ−ｉ）を満たすセルロース繊維（イ）１重量％〜６０重量％（但し、（ア）と(イ)との合計量を１００重量％とする）とを含む繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）からなる成形体であることを特徴とする加飾成形体。
（ア−ｉ）：融解ピーク温度Ｔｍ（ア）が、１１０℃以上である。
（ア−ｉｉ）：ＭＦＲ（ア）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、０．５ｇ／１０分以上
２００ｇ／１０分以下である。
（イ−ｉ）：セルロース繊維（イ）の繊維径が、１０ｎｍ〜５００μｍである。
【請求項２】
樹脂成形体上に熱成形によってポリプロピレン系加飾フィルムが貼着された加飾成形体であって、前記ポリプロピレン系加飾フィルムは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）およびポリプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるシール層（ＩＩ）を含み、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分以下、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分を超え、前記樹脂成形体は、下記要件（ア−ｉ）〜（ア−ｉｉ）を満たすポリプロピレン系樹脂（ア）４０重量％〜９９重量％と、下記要件（イ−ｉ）を満たすセルロース繊維（イ）１重量％〜６０重量％（但し、（ア）と(イ)との合計量を１００重量％とする）とを含む繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）からなり、前記ポリプロピレン系加飾フィルムと前記樹脂成形体とはシール層（ＩＩ）を介して貼着された成形体であることを特徴とする加飾成形体。
（ア−ｉ）：融解ピーク温度Ｔｍ（ア）が、１１０℃以上である。
（ア−ｉｉ）：ＭＦＲ（ア）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、０．５ｇ／１０分以上２００ｇ／１０分以下である。
（イ−ｉ）：セルロース繊維（イ）の繊維径が、１０ｎｍ〜５００μｍである。
【請求項３】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＭＦＲをＭＦＲ（Ａ）、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のＭＦＲをＭＦＲ（Ｂ）とするとき、下記の関係式（１）を満たすことを特徴とする請求項２に記載の加飾成形体。
ＭＦＲ（Ｂ）／ＭＦＲ（Ａ）＞１．５    ・・・・  （１）
【請求項４】
前記ポリプロピレン系加飾フィルムは、前記樹脂成形体との貼着面とは反対側の面に、表面加飾層樹脂からなる表面加飾層（ＩＩＩ）を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の加飾成形体。
【請求項５】
前記表面加飾層樹脂は、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）からなり、該ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、２ｇ／１０分を超えることを特徴とする請求項４に記載の加飾成形体。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の加飾成形体を製造する方法であって、ポリプロピレン系加飾フィルムを準備するステップ、樹脂成形体を準備するステップ、減圧可能なチャンバーボックス中に、前記樹脂成形体及び前記加飾フィルムをセットするステップ、チャンバー内を減圧するステップ、前記加飾フィルムを加熱軟化させるステップ、前記樹脂成形体に前記加飾フィルムを押し当てるステップ、チャンバー内を大気圧に戻す又は加圧するステップを含むことを特徴とする加飾成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、加飾成形体およびその製造方法に関する。詳しくは、繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物からなる樹脂成形体の表面に熱成形によってポリプロピレン系加飾フィルムを貼着することにより得られる表面形状に優れた加飾成形体およびその加飾成形体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレンは、物性、成形性、リサイクル性および経済性などに優れるため、生活資材や工業用部材として幅広く使用されている。特に、自動車部材、テレビや掃除機といった電気機器部材においては軽量化、デザイン性の改良要請が強く、これら要求を満たすためにポリプロピレンが多用されている。
上記部品の材料として使用されるポリプロピレンは、剛性や耐衝撃性、寸法安定性などの特性を高度に、バランスよく有することが必要とされており、従来からタルク、マイカ、炭酸カルシウム、ガラス繊維等の無機フィラーを配合するといった工夫がなされてきた。
【０００３】
しかしながら、無機フィラーを配合した樹脂組成物は比重が大きくなるため、成形品の軽量化には限界がある。また、フィラーが無機物であるため、焼却した際に、産業廃棄物として無機物の灰分が残り、サーマルリサイクル性に適さないという欠点があった。
【０００４】
このような問題を解決するために、無機フィラーを有機系フィラーで代替しようとする試みがなされており、近年、石油系材料の削減の観点から、植物原料から製造されるセルロース繊維を配合したポリプロピレン系樹脂組成物が提案されている（特許文献１〜２）。
しかし、セルロース繊維には２００℃以上で分解するリグニンやヘミセルロースが含まれているため、セルロース繊維を配合したポリプロピレン系樹脂組成物を、一般的なポリプロピレンの成形温度である２３０℃以上で成形すると、成形体が黄色く着色したり、臭気が発生するといった問題があった。
【０００５】
このような問題に対し、例えば特許文献３では、特定の処理を施した粉末状セルロースを熱可塑性樹脂に配合することで、着色や臭気の発生を抑制する方法が開示されているが、２３０℃でのストランド成形においても依然として着色や臭気の発生が生じており、改良が十分になされているとは言えない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平９−３０２２４０号公報
【特許文献２】特開２００５−１８７５２４号公報
【特許文献３】特開２０１３−６０５４４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、上記の従来技術を鑑み、軽量で、サーマルリサイクル性に優れ、寸法安定性、剛性を有しつつ、色目や表面光沢といった成形体表面外観や、手触りに優れた成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは鋭意研究の結果、特定の繊維を含むポリプロピレン系樹脂組成物からなる樹脂成形体に、特定の要件を満たすポリプロピレン系樹脂からなる特定の層から構成されるポリプロピレン系加飾フィルムが貼合されるようにしたので、軽量で、サーマルリサイクル性に優れ、寸法安定性、剛性を有しつつ、色目や表面光沢といった成形体表面外観や、手触りに優れた成形体を提供することを可能とした。
【０００９】
本発明は以下の構成からなる。すなわち、本発明は、樹脂成形体上に熱成形によってポリプロピレン系加飾フィルムが貼着された加飾成形体であって、前記ポリプロピレン系加飾フィルムは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）を含み、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分以下であり、前記樹脂成形体は、下記要件（ア−ｉ）〜（ア−ｉｉ）を満たすポリプロピレン系樹脂（ア）４０重量％〜９９重量％と、下記要件（イ−ｉ）を満たすセルロース繊維（イ）１重量％〜６０重量％（但し、（ア）と(イ)との合計量を１００重量％とする）とを含む繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）からなる成形体であることを特徴とする加飾成形体である。
（ア−ｉ）：融解ピーク温度Ｔｍ（ア）が、１１０℃以上である。
（ア−ｉｉ）：ＭＦＲ（ア）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、０．５ｇ／１０分以上２００ｇ／１０分以下である。
（イ−ｉ）：セルロース繊維（イ）の繊維径が、１０ｎｍ〜５００μｍである。
【００１０】
また本発明は、樹脂成形体上に熱成形によってポリプロピレン系加飾フィルムが貼着された加飾成形体であって、前記ポリプロピレン系加飾フィルムは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）およびポリプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるシール層（ＩＩ）を含み、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分以下、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分を超え、前記樹脂成形体は、下記要件（ア−ｉ）〜（ア−ｉｉ）を満たすポリプロピレン系樹脂（ア）４０重量％〜９９重量％と、下記要件（イ−ｉ）を満たすセルロース繊維（イ）１重量％〜６０重量％（但し、（ア）と(イ)との合計量を１００重量％とする）とを含む繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）からなり、前記多層加飾フィルムと前記樹脂成形体とはシール層（ＩＩ）を介して貼着された成形体であることを特徴とする加飾成形体である。
（ア−ｉ）：融解ピーク温度Ｔｍ（ア）が、１１０℃以上である。
（ア−ｉｉ）：ＭＦＲ（ア）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、０．５ｇ／１０分以上２００ｇ／１０分以下である。
（イ−ｉ）：セルロース繊維（イ）の繊維径が、１０ｎｍ〜５００μｍである。
【００１１】
また本発明は、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＭＦＲをＭＦＲ（Ａ）、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のＭＦＲをＭＦＲ（Ｂ）とするとき、下記の関係式（１）を満たすことを特徴とする前記の加飾成形体である。
ＭＦＲ（Ｂ）／ＭＦＲ（Ａ）＞１．５    ・・・・  （１）
【００１２】
また本発明は、前記ポリプロピレン系加飾フィルムは、前記樹脂成形体との貼着面とは反対側の面に、表面加飾層樹脂からなる表面加飾層（ＩＩＩ）を有することを特徴とする前記の加飾成形体である。
また本発明は、前記表面加飾層樹脂は、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）からなり、該ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、２ｇ／１０分を超えることを特徴とする前記の加飾成形体である。
【００１３】
また本発明は、前記の加飾成形体を製造する方法であって、ポリプロピレン系加飾フィルムを準備するステップ、樹脂成形体を準備するステップ、減圧可能なチャンバーボックス中に、前記樹脂成形体及び前記加飾フィルムをセットするステップ、チャンバー内を減圧するステップ、前記加飾フィルムを加熱軟化させるステップ、前記樹脂成形体に前記加飾フィルムを押し当てるステップ、チャンバー内を大気圧に戻す又は加圧するステップを含むことを特徴とする加飾成形体の製造方法である。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の加飾成形体によれば、特定の繊維を含むポリプロピレン系樹脂組成物からなる樹脂成形体に、特定の要件を満たすポリプロピレン系樹脂からなる特定の層から構成されるポリプロピレン系加飾フィルムが貼合されるようにしたので、軽量で、サーマルリサイクル性に優れ、寸法安定性、剛性を有しつつ、色目や表面光沢といった成形体表面外観や、手触りに優れた成形体を提供することを可能とした。
さらに、本発明の加飾成形体の製造方法によれば、その表面に穴やしわがなく、加飾フィルムと樹脂成形体の間に空気の巻き込みが無く、傷が目立たない美麗な加飾成形体を得ることができる。また、従来接着が困難であった形状が複雑な樹脂成形体に対し、加飾フィルムを綺麗に貼着することができる。さらに、このようにして得られた加飾成形体は、熱硬化性樹脂層を含まないためリサイクル時に外観や性能の低下が小さく、リサイクル適性が高い。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の加飾成形体の層構成の例を示す図である。
【図２】本発明の加飾成形体の製造方法に用いる装置の概要を説明する模式的断面図である。
【図３】図２の装置内に樹脂成形体および加飾フィルムをセットした様子を説明する模式的断面図である。
【図４】図２の装置内を加熱および減圧する様子を説明する模式的断面図である。
【図５】図２の装置内で樹脂成形体に加飾フィルムを押し当てる様子を説明する模式的断面図である。
【図６】図２の装置内を大気圧に戻す又は加圧する様子を説明する模式的断面図である。
【図７】得られた加飾成形体において、不要な加飾フィルムのエッジがトリミングされた様子を説明する模式的断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
本明細書において、加飾フィルムとは、成形体を装飾するためのフィルムをいう。加飾成形とは、加飾フィルムと成形体とを貼着させる成形をいう。三次元加飾熱成形とは、加飾フィルムと成形体とを貼着させる成形であって、加飾フィルムを成形体の貼着面に沿って熱成形すると同時に貼着させる工程を有し、該工程が、加飾フィルムと成形体との間に空気が巻き込まれるのを抑制するために、減圧（真空）下で熱成形を行い、加熱した加飾フィルムを成形体に貼着させ、圧力解放（加圧）により、密着させる工程である、成形をいう。以下、本発明を実施するための形態を詳細に説明する。
【００１７】
本発明の加飾成形体の基本構成は、樹脂成形体上に熱成形によってポリプロピレン系加飾フィルムが貼着された加飾成形体であって、前記樹脂成形体は、下記要件（ア−ｉ）〜（ア−ｉｉ）を満たすポリプロピレン系樹脂（ア）４０重量％〜９９重量％と、下記要件（イ−ｉ）を満たすセルロース繊維（イ）１重量％〜６０重量％（但し、（ア）と(イ)との合計量を１００重量％とする）とを含む繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）からなる成形体であることを特徴とする加飾成形体である。
（ア−ｉ）：融解ピーク温度Ｔｍ（ア）が、１１０℃以上である。
（ア−ｉｉ）：ＭＦＲ（ア）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、０．５ｇ／１０分以上２００ｇ／１０分以下である。
（イ−ｉ）：セルロース繊維（イ）の繊維径が、１０ｎｍ〜５００μｍである。
【００１８】
本発明の加飾成形体の第１の態様は、前記加飾成形体の基本構成において、ポリプロピレン系加飾フィルムは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）を含み、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分以下である成形体である。
本発明の加飾成形体の第２の態様は、前記加飾成形体の基本構成において、ポリプロピレン系加飾フィルムは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）およびポリプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるシール層（ＩＩ）を含み、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分以下、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分を超え、前記ポリプロピレン系加飾フィルムと前記樹脂成形体とはシール層（ＩＩ）を介して貼着された成形体である。
【００１９】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）
本発明の一つの態様において、加飾フィルムは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）を含むことで、熱成形時にフィルムが破断したり暴れたりすることによる外観不良の発生を抑制することが出来る。これにより、加飾フィルムの熱成形性が改良されるため、熱成形性に優れる熱硬化性樹脂層を含まなくてもよい。
【００２０】
本発明におけるポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン単独重合体（ホモポリプロピレン）、プロピレン−α−オレフィン共重合体（ランダムポリプロピレン）、プロピレンブロック共重合体（ブロックポリプロピレン）等の様々なタイプのプロピレン系重合体、又はそれらの組み合わせを選択することができる。プロピレン系重合体は、プロピレンモノマーを５０ｍｏｌ％以上含んでいることが好ましい。
【００２１】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分以下、好ましくは１．５ｇ／１０分以下、より好ましくは１ｇ／１０分以下である。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＭＦＲを上記の値以下にすることにより、外観が良好な加飾成形体を得ることができる。
【００２２】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＭＦＲの下限については特に制限はないが、好ましくは０．１ｇ／１０分以上、より好ましくは０．３ｇ／１０分以上である。ＭＦＲを上記の値以上にすることにより、加飾フィルムの製造時の成形性が向上して、フィルム表面にシャークスキンや界面荒れと呼ばれる外観不良が発生することを抑制できる。
【００２３】
本明細書において、ポリプロピレン系樹脂および後述するポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲの測定は、ＩＳＯ  １１３３：１９９７  Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ  Ｍに準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件で測定した。単位はｇ／１０分である。
【００２４】
本発明におけるポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、耐熱性や耐傷つき性、耐溶剤性の観点から結晶性が高い方が好ましい。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の融点（ＤＳＣ融解ピーク温度）は、好ましくは１５５℃以上、より好ましくは１５８〜１７０℃、更に好ましくは１６０〜１６８℃であるとよい。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、このような融点をもつプロピレン単独重合体あるいはプロピレン−α−オレフィン共重合体であることが好ましい。また、融点が高くても低結晶性の成分を含むと耐傷つき性や耐溶剤性は低下するため、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、エチレン含有量が５０〜７０重量％のエチレン−α−オレフィン共重合体を含まないことが好ましい。
【００２５】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）には、添加剤、フィラー、着色剤、その他の樹脂成分などが含まれていてもよい。すなわち、プロピレン系重合体と添加剤、フィラー、着色剤、その他の樹脂成分などを含む樹脂組成物（ポリプロピレン系樹脂組成物）であってもよい。添加剤、フィラー、着色剤、その他の樹脂成分などの総量は、ポリプロピレン系樹脂組成物に対して５０重量％以下であることが好ましい。
【００２６】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）がポリプロピレン系樹脂組成物のときは、ポリプロピレン系樹脂組成物が、前記のポリプロピレン系樹脂（Ａ）の特性を有していることが好ましい。すなわち、ポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は２ｇ／１０分以下である。
【００２７】
本発明の加飾成形体が、着色された成形体として成形される場合、加飾フィルムにのみ着色剤を用いれば良いため、樹脂成形体全体に着色する場合と比べ、高価な着色剤の使用を抑制することが可能である。また着色剤を配合することに伴う物性変化を抑制することができる。
【００２８】
添加剤としては、酸化防止剤、中和剤、光安定剤、紫外線吸収剤、結晶核剤、ブロッキング防止剤、滑剤、帯電防止剤、金属不活性剤などの、ポリプロピレン系樹脂に用いることのできる公知の各種添加剤を配合することができる。
【００２９】
酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、フォスファイト系酸化防止剤、チオ系酸化防止剤などを例示することができる。中和剤としては、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸亜鉛などの高級脂肪酸塩類等を例示することができる。光安定剤および紫外線吸収剤としては、ヒンダードアミン類、ベンゾトリアゾール類、ベンゾフェノン類などを例示することができる。
【００３０】
結晶核剤としては、芳香族カルボン酸金属塩、芳香族リン酸金属塩、ソルビトール系誘導体、ロジンの金属塩等、アミド系核剤を挙げることができる。これらの結晶核剤の中では、ｐ−ｔ−ブチル安息香酸アルミニウム、リン酸２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ナトリウム、リン酸２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）アルミニウム、ビス（２，４，８，１０−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−ヒドロキシ−１２Ｈ−ジベンゾ［ｄ，ｇ］［１，２，３］ジオキサホスホシン−６−オキシド）水酸化アルミニウム塩と有機化合物の複合体、ｐ−メチル−ベンジリデンソルビトール、ｐ−エチル−ベンジリデンソルビトール、１，２，３−トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトール、ロジンのナトリウム塩などを例示することができる。
【００３１】
滑剤としては、ステアリン酸アマイドなどの高級脂肪酸アマイド類などを例示することができる。帯電防止剤としては、グリセリン脂肪酸モノエステルなどの脂肪酸部分エステル類などを例示することができる。金属不活性剤としては、トリアジン類、フォスフォン類、エポキシ類、トリアゾール類、ヒドラジド類、オキサミド類などを例示することができる。
【００３２】
フィラーとしては、無機充填剤、有機充填剤などの、ポリプロピレン系樹脂に用いることのできる公知の各種充填剤を配合することができる。無機充填剤としては、炭酸カルシウム、シリカ、ハイドロタルサイト、ゼオライト、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム、ガラスファイバー、カーボンファイバーなどを例示することができる。また、有機充填剤としては、架橋ゴム微粒子、熱硬化性樹脂微粒子、熱硬化性樹脂中空微粒子、などを例示することができる。
【００３３】
その他の樹脂成分としては、ポリエチレン系樹脂、エチレン系エラストマーなどのポリオレフィン、変性ポリオレフィン、その他の熱可塑性樹脂等を例示することができる。
【００３４】
また、意匠性を付与するために着色することも可能であり、着色には無機顔料、有機顔料、染料等の各種着色剤を用いることが出来る。また、アルミフレークや酸化チタンフレーク、（合成）マイカ等の光輝材を使用することもできる。
【００３５】
ポリプロピレン系樹脂組成物は、プロピレン系重合体と添加剤、フィラー、その他の樹脂成分等を溶融混練する方法、プロピレン系重合体と添加剤、フィラー等を溶融混練したものにその他の樹脂成分をドライブレンドする方法、プロピレン系重合体とその他の樹脂成分に加え添加剤、フィラー等をキャリアレジンに高濃度で分散させたマスターバッチをドライブレンドする方法等によって製造することができる。
【００３６】
加飾フィルム
本発明における第１の態様の加飾フィルムは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）を含む。すなわち、加飾フィルムは、層（Ｉ）からなる単層フィルムであっても、層（Ｉ）と他の層からなる多層フィルムであってもよい。本発明の加飾フィルムは、層（Ｉ）の他に様々な構成を取ることが可能である。また本発明の加飾フィルムは、その表面にシボ、エンボス、印刷、サンドプラスト、スクラッチ、等が施されていてもよい。
【００３７】
加飾フィルムは形状の自由度が大きく、加飾フィルムの端面が加飾対象の裏側まで巻き込まれることで継ぎ目が生じないため外観に優れ、さらに、加飾フィルムの表面にシボ等を付与することで様々なテクスチャーを表現できる。例えば樹脂成形体にエンボス等のテクスチャーを付与する場合、エンボスの付与された加飾フィルムを用いて三次元加飾熱成形を行えば良い。このため、エンボスを付与する成形体金型で成型する場合の課題、すなわちエンボスパターン毎に成形体金型が必要であること、曲面の金型に複雑なエンボスを施すことは非常に困難で高価であること、といった課題が解決でき、様々なパターンのエンボスを容易に付与した加飾成形体を得ることができる。
【００３８】
多層フィルムには、表面層、表面加飾層、印刷層、遮光層、着色層、基材層、シール層、バリア層、これらの層間に設けることができるタイレイヤー層等を含めることができる。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）は、多層フィルムを構成するいずれの層であってもかまわない。
【００３９】
加飾フィルムの好ましい態様として、単層フィルムである場合、ＭＦＲ２ｇ／１０分以下のポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなるフィルムである。
【００４０】
加飾フィルムの好ましい別の態様として、二層構成の多層フィルムである場合には、加飾成形体の表面となる表層及び／又は成形体と貼着する内層が、ＭＦＲ２ｇ／１０分以下のポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層である。より好ましくは、成形体と貼着する内層が、ＭＦＲ２ｇ／１０分以下のポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層である。
【００４１】
加飾フィルムの好ましい更に別の態様として、三層構成の多層フィルムである場合には、加飾した成形体の表面となる表層、成形体と貼着する内層及び／又は表層と内層との中間に介在する中間層が、ＭＦＲ２ｇ／１０分以下のポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層である。より好ましくは、成形体と貼着する内層が、ＭＦＲ２ｇ／１０分以下のポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層である。
【００４２】
さらに複雑な層構成の多層フィルムであっても同様に、多層フィルムを構成する少なくとも１つの層がＭＦＲ２ｇ／１０分以下のポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる。
【００４３】
多層フィルムにおいて、ＭＦＲ２ｇ／１０分以下のポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）以外の層は、好ましくは熱可塑性樹脂からなる層であり、より好ましくはポリプロピレン系樹脂（Ａ）以外のポリプロピレン系樹脂からなる層である。各層は熱硬化性樹脂を含まない層であることが好ましい。熱可塑性樹脂を用いることにより、リサイクル性が向上する。さらにポリプロピレン系樹脂（Ａ）以外のポリプロピレン系樹脂を用いることにより、層構成の複雑化を抑制することができ、リサイクル性がより向上する。
【００４４】
加飾フィルムの好ましい更に別の態様として、ＭＦＲ２ｇ／１０分以下のポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）と該層の樹脂成形体との貼着面とは反対側の面に設けられる、表面加飾層樹脂からなる表面加飾層（ＩＩＩ）とを含む多層フィルムが挙げられる。
【００４５】
表面加飾層樹脂は、好ましくは熱可塑性樹脂からなり、より好ましくはポリプロピレン系樹脂（Ｄ）からなる。ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）を用いることにより、層構成の複雑化やリサイクル性の低下を抑制することができる。加えて、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）を加飾フィルムの表面加飾層に用いることで、耐溶剤性等を優れたものにすることができる。また、表面加飾層にポリプロピレン系樹脂（Ｄ）を用いることで、加飾フィルムの製造時および熱成形時の表面の転写性が向上し、熱成形時に鏡面ロールを用いればより高い光沢を有する加飾フィルムとすることが出来る。
【００４６】
本発明におけるポリプロピレン系樹脂（Ｄ）は、プロピレン単独重合体（ホモポリプロピレン）、プロピレン−α−オレフィン共重合体（ランダムポリプロピレン）、プロピレンブロック共重合体（ブロックポリプロピレン）等の様々なタイプのプロピレン系重合体、又はそれらの組み合わせを選択することができる。プロピレン系重合体は、プロピレンモノマーを５０ｍｏｌ％以上含んでいることが好ましい。プロピレン系重合体は、極性基含有モノマー単位を含まないものであることが好ましい。ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）は、耐油性、耐溶剤性、耐傷付き性等の観点からホモポリプロピレンが好ましい。また光沢や透明性（発色性）の観点からは、プロピレン−α−オレフィン共重合体が好ましい。
【００４７】
ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が好ましくは２ｇ／１０分を超え、より好ましくは５ｇ／１０分以上、さらに好ましくは９ｇ／１０分以上である。ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）のＭＦＲを上記の値の範囲にすることにより、加飾フィルムの光沢が向上する、シボ転写性が向上する等の効果が得られ、要求される成形体の表面形状（光沢、非光沢、シボ等）について、良好な外観を有する加飾成形体を得ることができる。
【００４８】
ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）のＭＦＲの上限については特に制限はないが、好ましくは１００ｇ／１０分以下、より好ましくは５０ｇ／１０分以下である。ＭＦＲを上記の値の範囲にすることにより、良好な耐油性、耐溶剤性、耐傷付き性等を発揮することができる。
【００４９】
ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）には、添加剤、フィラー、着色剤、その他の樹脂成分などが含まれていてもよい。すなわち、プロピレン系重合体と添加剤、フィラー、着色剤、その他の樹脂成分などとの樹脂組成物（ポリプロピレン系樹脂組成物）であってもよい。添加剤、フィラー、着色剤、その他の樹脂成分などの総量は、ポリプロピレン系樹脂組成物に対して５０重量％以下であることが好ましい。
【００５０】
添加剤としては、前記のポリプロピレン系樹脂（Ａ）に含まれていてもよい添加剤等を使用することができる。
【００５１】
ポリプロピレン系樹脂組成物は、プロピレン系重合体と添加剤、フィラー、その他の樹脂成分等を溶融混練する方法、プロピレン系重合体と添加剤、フィラー等を溶融混練したものにその他の樹脂成分をドライブレンドする方法、プロピレン系重合体とその他の樹脂成分に加え添加剤、フィラー等をキャリアレジンに高濃度で分散させたマスターバッチをドライブレンドする方法等によって製造することができる。
【００５２】
本発明の加飾フィルムは、厚みが、好ましくは約２０μｍ以上、より好ましくは約５０μｍ以上、さらに好ましくは約８０μｍ以上である。加飾フィルムの厚みをこのような値以上にすることにより、意匠性を付与する効果が向上し、成形時の安定性も向上し、より良好な加飾成形体を得ることが可能となる。一方、加飾フィルムの厚みは、好ましくは約２ｍｍ以下、より好ましくは約１．２ｍｍ以下、さらに好ましくは約０．８ｍｍ以下である。加飾フィルムの厚みをこのような値以下にすることにより、熱成形時の加熱に要する時間が短縮することで生産性が向上し、不要な部分をトリミングすることが容易になる。
【００５３】
加飾フィルムが単層フィルムのとき、層（Ｉ）の厚みの加飾フィルム厚み全体に占める割合は、１００％である。加飾フィルムが多層フィルムのとき、層（Ｉ）の厚みの加飾フィルム厚み全体に占める割合は、好ましくは３０％以上、より好ましくは５０％以上である。上限については特に制限はないが、好ましくは１００％未満である。加飾フィルム全体に占める層（Ｉ）の厚みの割合が上記の値の範囲であれば、加飾フィルムの熱成形性が不十分となることを避けることができる。
【００５４】
本発明の一つの態様（第２の態様）において加飾フィルムとして、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）およびポリプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるシール層（ＩＩ）を含み、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分以下、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分を超える多層フィルムが挙げられる。
【００５５】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）としては、前記のポリプロピレン系樹脂（Ａ）及び層（Ｉ）の記載をそのまままたは適宜読み替えて適用することができる。
【００５６】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）
本発明の加飾フィルムは、樹脂成形体（基体）との貼着面に、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるシール層（ＩＩ）を含むことで、基体表面についた傷を目立ちにくくすることができ、これにより製品不良を削減可能にする。
【００５７】
これは、熱成形性を付与する層（Ｉ）を構成するポリプロピレン系樹脂（Ａ）に比べて、シール層（ＩＩ）を構成するポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の流動性が高いため、層（Ｉ）が変形するよりも、層（ＩＩ）が変形することが容易であり、基体の傷に対しシール層（ＩＩ）が傷の形状にあわせて変形することで加飾成形体表面への傷の浮き出しを抑制する。
【００５８】
加飾フィルムがこのような効果を発揮するためには、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、２ｇ／１０分を超えることが必要であり、好ましくは４ｇ／１０分以上である。またポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＭＦＲをＭＦＲ（Ａ）、前記ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）のＭＦＲをＭＦＲ（Ｂ）とするとき、好ましくは下記の一般式（１）を満たすとよい。
ＭＦＲ（Ｂ）／ＭＦＲ（Ａ）＞１．５    ・・・・  （１）
【００５９】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）およびポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＭＦＲの比ＭＦＲ（Ｂ）／ＭＦＲ（Ａ）は、より好ましくは２以上、更に好ましくは１０以上であるとよい。ＭＦＲ（Ｂ）が高く、ＭＦＲ（Ｂ）／ＭＦＲ（Ａ）が大きいほど傷の浮き出しを抑制する効果は大きくなるが、ＭＦＲ（Ｂ）／ＭＦＲ（Ａ）が大きくなりすぎると、フィルム成形時に積層が困難となる場合があるため、ＭＦＲ（Ｂ）／ＭＦＲ（Ａ）は１０００以下であることが好ましく、より好ましくは１００以下である。
【００６０】
本発明におけるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、プロピレン単独重合体（ホモポリプロピレン）、プロピレン−α−オレフィン共重合体（ランダムポリプロピレン）、プロピレンブロック共重合体（ブロックポリプロピレン）等の様々なタイプのプロピレン系重合体、又はそれらの組み合わせを選択することができる。プロピレン系重合体は、プロピレンモノマーを５０ｍｏｌ％以上含んでいることが好ましい。プロピレン系重合体は、極性基含有モノマー単位を含まないものであることが好ましい。
【００６１】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の融点（ＤＳＣ融解ピーク温度）は、好ましくは１００〜１７０℃、より好ましくは１１５〜１６５℃であるとよい。
【００６２】
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、シール性の観点からは、プロピレン−α−オレフィン共重合体が好ましく、プロピレン−α−オレフィン共重合体は通常、プロピレン単独重合体に比べ融点が低下するのに伴って結晶化温度も低下しているため、熱成型時により変形しやすく傷を目立たなくする効果が高い。
【００６３】
また、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）には、添加剤、フィラー、その他の樹脂成分などが含まれていてもよい。すなわち、プロピレン系重合体と添加剤、フィラー、その他の樹脂成分などとの樹脂組成物（ポリプロピレン系樹脂組成物）であってもよい。添加剤、フィラー、その他の樹脂成分などの総量は、ポリプロピレン系樹脂組成物に対して９５重量％以下であることが好ましい。
【００６４】
添加剤としては、酸化防止剤、中和剤、光安定剤、紫外線吸収剤、結晶核剤、ブロッキング防止剤、滑剤、帯電防止剤、金属不活性剤などの、ポリプロピレン系樹脂に用いることのできる公知の各種添加剤を配合することができる。
酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、フォスファイト系酸化防止剤、チオ系酸化防止剤などを例示することができる。中和剤としては、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸亜鉛などの高級脂肪酸塩類等を例示することができる。光安定剤および紫外線吸収剤としては、ヒンダードアミン類、ベンゾトリアゾール類、ベンゾフェノン類などを例示することができる。
【００６５】
結晶核剤としては、芳香族カルボン酸金属塩、芳香族リン酸金属塩、ソルビトール系誘導体、ロジンの金属塩等、アミド系核剤を挙げることができる。これらの結晶核剤の中では、ｐ−ｔ−ブチル安息香酸アルミニウム、リン酸２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ナトリウム、リン酸２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）アルミニウム、ビス（２，４，８，１０−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−ヒドロキシ−１２Ｈ−ジベンゾ［ｄ，ｇ］［１，２，３］ジオキサホスホシン−６−オキシド）水酸化アルミニウム塩と有機化合物の複合体、ｐ−メチル−ベンジリデンソルビトール、ｐ−エチル−ベンジリデンソルビトール、１，２，３−トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトール、ロジンのナトリウム塩などを例示することができる。
【００６６】
滑剤としては、ステアリン酸アマイドなどの高級脂肪酸アマイド類などを例示することができる。帯電防止剤としては、グリセリン脂肪酸モノエステルなどの脂肪酸部分エステル類などを例示することができる。金属不活性剤としては、トリアジン類、フォスフォン類、エポキシ類、トリアゾール類、ヒドラジド類、オキサミド類などを例示することができる。
【００６７】
フィラーとしては、無機充填剤、有機充填剤などの、ポリプロピレン系樹脂に用いることのできる公知の各種充填剤を配合することができる。無機充填剤としては、炭酸カルシウム、シリカ、ハイドロタルサイト、ゼオライト、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム、ガラスファイバー、カーボンファイバーなどを例示することができる。また、有機充填剤としては、架橋ゴム微粒子、熱硬化性樹脂微粒子、熱硬化性樹脂中空微粒子、などを例示することができる。
【００６８】
その他の樹脂成分としては、エチレン‐α‐オレフィンランダム共重合体、プロピレンおよび／またはブテンを主成分とする熱可塑性エラストマー、スチレン系エラストマー、芳香族系炭化水素樹脂、ヘテロ原子を有する極性官能基を有するポリオレフィン樹脂等を例示することができる。
【００６９】
エチレン‐α‐オレフィンランダム共重合体としては、エチレンと、炭素数３〜２０のα‐オレフィンとの共重合体であることが好ましい。上記炭素数３〜２０のα-オレフィンとしては、具体的には、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−エイコセンなどが挙げられる。これらの中では、特にプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましく用いられる。
このようなエチレン−α−オレフィンランダム共重合体の市販品としては、日本ポリエチレン（株）製のカーネルシリーズ、三井化学（株）製のタフマーＰシリーズ、タフマーＡシリーズ、デュポンダウ社製エンゲージＥＧシリーズなどが挙げられる。
【００７０】
プロピレンおよび／またはブテンを主成分とする熱可塑性エラストマーとしては、プロピレンを主成分とする熱可塑性エラストマー、ブテンを主成分とする熱可塑性エラストマー、プロピレンとブテンを合計した成分を主成分とする熱可塑性エラストマーが包含される。このような熱可塑性エラストマーは、プロピレンおよび／またはブテンと、プロピレンとブテン以外のα‐オレフィンとの共重合体であることが好ましい。α‐オレフィンとしては、具体的にはエチレン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−エイコセンなどが挙げられる。これらのα−オレフィンは、単独で又は組み合せて用いることができる。
このような熱可塑性エラストマーとしては、市販品として、三井化学（株）製のタフマーＸＭシリーズ、タフマーＢＬシリーズ、タフマーＰＮシリーズや、エクソンモービルケミカル社製のＶＩＳＴＡＭＡＸＸシリーズなどが挙げられる。
【００７１】
スチレン系エラストマーとしては、スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＢＳ）、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＩＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢ）、スチレン−エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（ＳＥＰ）、スチレン−エチレン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＣ）、水添スチレン・ブタジエンエラストマー（ＨＳＢＲ）、スチレン−エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＰＳ）、スチレン−エチレン・エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＢＢＳ）等が例示でき、水添されているものが特に好適に用いることができる。
市販品として、ＪＳＲ（株）製のダイナロンシリーズ、クレイトンポリマージャパン（株）製のクレイトンＧシリーズ、旭化成（株）製のタフテックシリーズなどが挙げられる。
【００７２】
芳香族系炭化水素樹脂としては、ジシクロペンタジエン、メチルジシクロペンタジエン、ジメチルジシクロペンタジエン等のジシクロペンタジエン誘導体の１種または２種以上の混合物を主原料として重合して得られる炭化水素樹脂、水素化クマロン・インデン樹脂、水素化Ｃ９系石油樹脂、水素化Ｃ５系石油樹脂、Ｃ５／Ｃ９共重合系石油樹脂、水素化テルペン樹脂、水素化ロジン樹脂などが挙げられ、そして、市販の製品を使用することができ、具体的には、荒川化学（株）製のアルコンシリーズ、東燃化学（株）製のＴ−ＲＥＺシリーズ、日本ゼオン（株）製のＱｕｉｎｔｏｎｅシリーズ、出光興産（株）製のアイマーブシリーズなどを挙げることができる。
【００７３】
ヘテロ原子を有する極性官能基としては、エポキシ基、カルボニル基、エステル基、エーテル基、ヒドロキシ基、カルボキシ基又はその金属塩、アルコキシ基、アリールオキシ基、アシル基、アシルオキシ基、酸無水物基、アミノ基、イミド基、アミド基、ニトリル基、チオール基、スルホ基、イソシアネート基、ハロゲン基等が挙げられる。このような極性官能基を有するポリオレフィンの具体例としては、無水マレイン酸変性ポリプロピレン、マレイン酸変性ポリプロピレン、アクリル酸変性ポリプロピレンなどの酸変性ポリプロピレン；エチレン／塩化ビニル共重合体、エチレン／塩化ビニリデン共重合体、エチレン／アクリロニトリル共重合体、エチレン／メタクリロニトリル共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体、エチレン／アクリルアミド共重合体、エチレン／メタクリルアミド共重合体、エチレン／アクリル酸共重合体、エチレン／メタクリル酸共重合体、エチレン／マレイン酸共重合体、エチレン／アクリル酸メチル共重合体、エチレン／アクリル酸エチル共重合体、エチレン／アクリル酸イソプロピル共重合体、エチレン／アクリル酸ブチル共重合体、エチレン／アクリル酸イソブチル共重合体、エチレン／アクリル酸２−エチルヘキシル共重合体、エチレン／メタクリル酸メチル共重合体、エチレン／メタクリル酸エチル共重合体、エチレン／メタクリル酸イソプロピル共重合体、エチレン／メタクリル酸ブチル共重合体、エチレン／メタクリル酸イソブチル共重合体、エチレン／メタクリル酸２−エチルヘキシル共重合体、エチレン／無水マレイン酸共重合体、エチレン／アクリル酸エチル／無水マレイン酸共重合体、エチレン／アクリル酸金属塩共重合体、エチレン／メタクリル酸金属塩共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体、又はその鹸化物、エチレン／プロピオン酸ビニル共重合体、エチレン／メタクリル酸グリシジル共重合体、エチレン／アクリル酸エチル／メタクリル酸グリシジル共重合体、エチレン／酢酸ビニル／メタクリル酸グリシジル共重合体などのエチレンまたはα−オレフィン／ビニル単量体共重合体；塩素化ポリプロピレン塩素化ポリエチレンなどの塩素化ポリオレフィンなどが挙げられる。市販品としては、三井化学社製  商品名「アドマー」、三菱化学社製  商品名「モディック」、三洋化成社製  「ユーメックス」などを挙げることができる。
【００７４】
ポリプロピレン系樹脂組成物は、プロピレン系重合体と添加剤、フィラー、その他の樹脂成分等を溶融混練する方法、プロピレン系重合体と添加剤、フィラー等を溶融混練したものにその他の樹脂成分をドライブレンドする方法、プロピレン系重合体とその他の樹脂成分に加え添加剤、フィラー等をキャリアレジンに高濃度で分散させたマスターバッチをドライブレンドする方法等によって製造することができる。
【００７５】
加飾フィルム
第２の態様の加飾フィルムは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）およびポリプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるシール層（ＩＩ）を含む。加飾フィルムは、層（Ｉ）、シール層（ＩＩ）の他に様々な構成を取ることが可能である。すなわち、加飾フィルムは、層（Ｉ）およびシール層（ＩＩ）からなる二層フィルムであっても、層（Ｉ）およびシール層（ＩＩ）と他の層からなる多層フィルムであってもよい。なお、シール層（ＩＩ）は、樹脂成形体（基体）に沿って貼着する。また、加飾フィルムは、その表面にシボ、エンボス、印刷、サンドプラスト、スクラッチ、等が施されていてもよい。
【００７６】
加飾フィルムは形状の自由度が大きく、加飾フィルムの端面が加飾対象の裏側まで巻き込まれることで継ぎ目が生じないため外観に優れ、さらに、加飾フィルムの表面にシボ等を付与することで様々なテクスチャーを表現できる。例えば樹脂成形体にエンボス等のテクスチャーを付与する場合、エンボスの付与された加飾フィルムを用いて三次元加飾熱成形を行えば良い。このため、エンボスを付与する成形体金型で成型する場合の課題、すなわちエンボスパターン毎に成形体金型が必要であること、曲面の金型に複雑なエンボスを施すことは非常に困難で高価であること、といった課題が解決でき、様々なパターンのエンボスを容易に付与した加飾成形体を得ることができる。
【００７７】
多層フィルムには、表面層、表面加飾層、印刷層、遮光層、着色層、基材層、バリア層、これらの層間に設けることができるタイレイヤー層等を含めることができる。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）は、多層フィルムを構成する層の内、シール層を除くいずれの層であってもよい。
【００７８】
多層フィルムにおいて、層（Ｉ）とシール層（ＩＩ）以外の層は、好ましくは熱可塑性樹脂からなる層であり、より好ましくはポリプロピレン系樹脂からなる層である。層（Ｉ）とシール層（ＩＩ）以外の層は、層（Ｉ）およびシール層（ＩＩ）と識別することができる限り、構成するポリプロピレン系樹脂のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は特に制限されるものではない。各層は熱硬化性樹脂を含まない層であることが好ましい。熱可塑性樹脂を用いることにより、リサイクル性が向上し、ポリプロピレン系樹脂を用いることにより、層構成の複雑化を抑制することができ、さらにリサイクル性がより向上する。
【００７９】
加飾フィルムが、二層フィルムであるとき、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）が樹脂成形体への貼着面とは逆の表面層を構成し、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるシール層（ＩＩ）が樹脂成形体への貼着面のシール層を構成する。
【００８０】
加飾フィルムが三層以上の多層フィルムであるとき、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）と、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるシール層（ＩＩ）の間に、その他の層が介在すると、基体表面の傷の浮き出しを抑制する効果が低下する場合がある。このため、多層フィルムは、樹脂成形体の貼着面側からポリプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるシール層（ＩＩ）／ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を含む樹脂組成物（Ａ）からなる層（Ｉ）／その他の層（複数の層を含む）という構成が好ましい。
【００８１】
加飾フィルムの好ましい別の態様として、樹脂成形体への貼着面とは反対側の最表面に、表面加飾層樹脂からなる表面加飾層（ＩＩＩ）とを含む多層フィルムが挙げられる。表面加飾層樹脂は、好ましくは熱可塑性樹脂、より好ましくはＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２ｇ／１０分を超えるポリプロピレン系樹脂（Ｄ）であるとよい。すなわち、熱成形性を向上させるＭＦＲ２ｇ／１０分以下のポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）は、ＭＦＲが低いことで一般に光沢やシボ転写性が劣る場合があるが、加飾フィルムの表面層にさらにポリプロピレン系樹脂（Ｄ）からなる層（ＩＩＩ）を設けることで、熱成形性を大きく低下させることなく、光沢やシボ転写性を向上させることが出来る。
またポリプロピレン系樹脂（Ｄ）を用いることにより、層構成の複雑化やリサイクル性の低下を抑制することができる。加えて、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）を加飾フィルムの表面加飾層に用いることで、耐溶剤性等を優れたものにすることができる。また、表面加飾層にポリプロピレン系樹脂（Ｄ）を用いることで、加飾フィルムの製造時および熱成形時の表面の転写性が向上し、熱成形時に鏡面ロールを用いれば高い光沢を有する加飾フィルムとすることが出来る。
【００８２】
ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｄ）としては、前記のポリプロピレン系樹脂（Ｄ）及び表面加飾層（ＩＩＩ）の記載をそのまままたは適宜読み替えて適用することができる。
【００８３】
第２の態様において、表面加飾層（ＩＩＩ）を構成するポリプロピレン系樹脂（Ｄ）は、シール層（ＩＩ）を構成するポリプロピレン系樹脂（Ｂ）と同じであっても異なっていてもよい。
【００８４】
第２の態様において、表面加飾層（ＩＩＩ）を構成するポリプロピレン系樹脂（Ｄ）がポリプロピレン系樹脂組成物であるとき、このポリプロピレン系樹脂組成物は、シール層（ＩＩ）を構成するポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を組成するポリプロピレン系樹脂組成物と同じものであっても、異なるものであっても良い。両者のポリプロピレン系樹脂組成物が、同じものである場合には、１台の押出機でフィードブロック等を用いて、シール層（ＩＩ）と表面加飾層（ＩＩＩ）を形成することが出来るという利点を有する。
【００８５】
本発明の加飾フィルムは、厚みが、好ましくは約２０μｍ以上、より好ましくは約５０μｍ以上、さらに好ましくは約８０μｍ以上である。加飾フィルムの厚みをこのような値以上にすることにより、意匠性を付与する効果が向上し、成形時の安定性も向上し、より良好な加飾成形体を得ることが可能とある。一方、加飾フィルムの厚みは、好ましくは約２ｍｍ以下、より好ましくは約１．２ｍｍ以下、さらに好ましくは約０．８ｍｍ以下である。加飾フィルムの厚みをこのような値以下にすることにより、熱成形時の加熱に要する時間が短縮することで生産性が向上し、不要な部分をトリミングすることが容易になる。
【００８６】
第２の態様の加飾フィルムにおいて、加飾フィルム全体の厚みに占める層（Ｉ）の厚みの割合は、好ましくは３０〜９９％であり、シール層（ＩＩ）の割合は、好ましくは１〜７０％である。加飾フィルム全体に占める層（Ｉ）の厚みの割合が上記の値の範囲であれば、加飾フィルムの熱成形性が不十分となることを避けることができる。また加飾フィルム全体に占めるシール層（ＩＩ）の厚みの割合が上記の値の範囲であれば、樹脂成形体（基体）の傷が表面に浮き出すのを抑制することが出来る。
【００８７】
また、加飾フィルムの最表面にポリプロピレン系樹脂（Ｄ）からなる表面加飾層（ＩＩＩ）を設けた多層フィルムにおいては、加飾フィルム中で層（ＩＩＩ）の厚みの加飾フィルム全体の厚みに占める割合は、好ましくは３０％以下である。
【００８８】
加飾フィルムの製造
本発明の加飾フィルムは、公知の様々な成形方法により製造することが出来る。
例えば、層（Ｉ）を押出成形する方法、層（Ｉ）と層（ＩＩ）を共押出成形する方法、層（Ｉ）および層（ＩＩ）とさらに他の層とを共押出成形する方法、あらかじめ押出成形した一方の層の片方の面の上に、他の層を熱及び圧力をかけて貼り合せる熱ラミネーション法、接着剤を介して貼り合せるドライラミネーション法及びウェットラミネーション法、あらかじめ押出成形した一方の層の片方の面の上に、ポリプロピレン系樹脂を溶融押出しする押出ラミネーション法やサンドラミネーション法などが挙げられる。加飾フィルムを形成するための装置としては、公知の共押出Ｔダイ成形機や、公知のラミネート成形機を用いることができる。この中で、生産性の観点から、共押出Ｔダイ成形機が好適に用いられる。
【００８９】
ダイスより押出された溶融状の加飾フィルムを冷却する方法としては、一本の冷却ロールにエアナイフユニットやエアチャンバーユニットより排出された空気を介して溶融状の加飾フィルムを接触させる方法や、複数の冷却ロールで圧着して冷却する方法が挙げられる。
【００９０】
本発明の加飾フィルムに光沢を付与する場合には、加飾フィルムの、製品の意匠面に鏡面状の冷却ロールを面転写して鏡面加工を施す方法が用いられる。
【００９１】
さらに、本発明の加飾フィルムの表面にシボ形状を有していてもよい。このような加飾フィルムは、ダイスより押出された溶融状態の樹脂を、凹凸形状を施したロールと平滑なロールとで直接圧着して凹凸形状を面転写する方法、平滑なフィルムを、凹凸形状を施した加熱ロールと平滑な冷却ロールとで圧接して面転写する方法等により製造することができる。シボ形状としては梨地調、獣皮調、ヘアライン調、カーボン調等が例示される。
【００９２】
本発明の加飾フィルムは、成膜後に熱処理してもよい。熱処理の方法としては、熱ロールで加熱する方法、加熱炉や遠赤外線ヒータで加熱する方法、熱風を吹き付ける方法等が挙げられる。
【００９３】
樹脂成形体
本発明において加飾される樹脂成形体（加飾対象）は、ポリプロピレン系樹脂（ア）４０重量％〜９９重量％と、セルロース繊維（イ）１重量％〜６０重量％とからなる繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）を成形して得られた成形体である。
【００９４】
ポリプロピレン系樹脂（ア）
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（ア）は、プロピレン単独重合体（ホモポリプロピレン）、プロピレン−α−オレフィン共重合体、あるいは、プロピレンブロック共重合体等の公知の様々なタイプのものを選択する事ができ、下記要件（ア−ｉ）〜（ア−ｉｉ）を満たす。
（ア−ｉ）：ポリプロピレン系樹脂（ア）の融解ピーク温度Ｔｍ（ア）が１１０℃以上である。
（ア−ｉｉ）：ポリプロピレン系樹脂（ア）のＭＦＲ（ア）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、０．５ｇ／１０分以上２００ｇ／１０分以下である。
【００９５】
ポリプロピレン系樹脂（ア）の融解ピーク温度Ｔｍ（ア）は、耐熱性の低下や剛性の低下により実用使用に問題が生じるため、１１０℃以上が必要であり、好ましくは１２５℃以上、より好ましくは１３０℃以上である。融解ピーク温度Ｔｍ（ア）は、使用する触媒や、プロピレンと共重合するエチレンの含有量を調整することにより制御することができる。
【００９６】
ポリプロピレン系樹脂（ア）のＭＦＲ（ア）（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、０．５〜２００ｇ／１０分であり、好ましくは１〜１５０ｇ／１０分、より好ましくは５〜１００ｇ／１０分である。前記の範囲であると、ウェルド外観の低下といった成形体の製造時に生じる成形外観の悪化を抑制することができる。
【００９７】
ポリプロピレン系樹脂（ア）は、プロピレン単独重合体（ホモポリプロピレン）、プロピレン−α−オレフィン共重合体、あるいは、プロピレンブロック共重合体等の公知の様々なプロピレンモノマーを主原料とする様々なタイプのものを選択することが出来る。  
【００９８】
セルロース繊維（イ）
本発明に用いられるセルロース繊維（イ）は、次の特性（イ−ｉ）を満たす。
（イ−ｉ）：セルロース繊維（イ）の繊維径が、１０ｎｍ〜５００μｍである。
本発明に用いられるセルロース繊維（イ）は、引張弾性率および引張強度が高いため、樹脂組成物及びその成形体の剛性・耐熱性などの物性、寸法安定性（線膨張係数の低減など）、環境適応性の各向上などに寄与する特徴を有する。
【００９９】
また、セルロース繊維（イ）は、予めポリプロピレン系樹脂などに比較的高濃度に含有させた所謂マスターバッチとした形で使用することもできる。
【０１００】
セルロース繊維（イ）は、１種または2種以上を併用して用いることができる。
また、タルク、マイカ、ガラスビーズ、ガラスバルーン、ウィスカー、ガラス繊維及びセルロース繊維以外の有機繊維などの各種無機又は有機のフィラーを本発明効果を著しく損なわない範囲内で併用することもできる。
【０１０１】
以下、本発明におけるセルロース繊維について、詳細に説明する。
【０１０２】
セルロース繊維
本発明に用いられるセルロース繊維の原料セルロースとしては、植物（例えば、木材、竹、麻、ジュード、ケナフ、農地残廃物、布、パルプ、再生パルプ、古紙）、動物（例えば、ホヤ類）、藻類、微生物（例えば、酢酸菌）、微生物産生物等を起源とするものが知られているが、本発明ではそのいずれも使用できる。好ましくは植物または微生物由来のセルロースであり、より好ましくは植物由来のセルロースである。
本発明に用いられるセルロース繊維としては、種々の公知の方法により製造されたものを用いることができる。例えば、リファイナー、二軸混練機、高圧ホモジナイザー、媒体攪拌ミル、振動ミル、グラインダー、ボールミル、高圧ジェット水等により機械的に開繊を行うことにより製造される。なお、本発明においては、セルロースが繊維状態であれば、その製造方法には制限はない。本発明に用いられるセルロース繊維としては、市販のものを用いることができる。
【０１０３】
市販品としては、（株）スギノマシン製のＢｉＮＦｉ−ｓシリーズ、ダイセルファインケム（株）製のセリッシュシリーズ、日本製紙（株）製のｃｅｌｌｅｎｐｉａシリーズやＫＣフロックシリーズ等が挙げられる。
セルロース繊維の繊維径は１０ｎｍ〜５００μｍのものが好ましく、より好ましくは２０ｎｍ〜４００μｍである。繊維径がこの範囲にあれば、樹脂組成物及びその成形体の剛性などの各向上効果が十分に得られる。
【０１０４】
また、セルロース繊維の繊維長は、特に制限されるものではないが、成形性（流動性）と分散性の観点から、アスペクト比（繊維長さ/繊維径）が１０〜１０,０００であることが好ましい。
【０１０５】
繊維長は、顕微鏡により計測し、２０本以上の繊維の長さの平均値を算出することにより求める。その具体的な測定は、例えばセルロース繊維を界面活性剤含有水に混合し、該混合水液を薄ガラス板上に滴下拡散した後、デジタル顕微鏡（例えばキーエンス社製ＶＨＸ−９００型）を用いて２０本以上の繊維長を測定しその平均値を算出する方法による。
繊維径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観察して直径を計測し、２０本以上の繊維の直径の平均値を算出することにより求める。
【０１０６】
繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）
本発明に用いられるセルロース繊維（イ）の含有割合は、ポリプロピレン系樹脂（ア）に対して、１重量％〜６０重量％、好ましくは５重量％〜５５重量％、より好ましくは１０重量％〜５０重量％である。セルロース繊維（イ）の含有割合が前記の範囲であると、低収縮性、高剛性などの優れた物性を発現される。
ここで、セルロース繊維（イ）の含有割合は実量であり、例えば、セルロース繊維含有ペレットを用いる場合は、該ペレットに含有するセルロース繊維（イ）の実含有量に基づき算出する。
【０１０７】
本発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）は、任意添加成分として、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、熱可塑性エラストマー、変性ポリオレフィン、分子量降下剤、潤剤、酸化防止剤などの各種任意添加成分を含有することができる。
任意添加成分は、２種以上を併用してもよい。発明において、任意添加成分の総量は、繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物に対して５０重量％以下であることが好ましく、その目的に応じて適宜選択される。
【０１０８】
上記の熱可塑性エラストマーとは、オレフィン系エラストマー及びスチレン系エラストマーなどから選ばれる熱可塑性エラストマーを表す。
オレフィン系エラストマーとしては、例えば、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（ＥＰＲ）、エチレン・ブテン共重合体エラストマー（ＥＢＲ）、エチレン・ヘキセン共重合体エラストマー（ＥＨＲ）、エチレン・オクテン共重合体エラストマー（ＥＯＲ）などのエチレン・α−オレフィン共重合体エラストマー；エチレン・プロピレン・エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン・プロピレン・ブタジエン共重合体、エチレン・プロピレン・イソプレン共重合体などのエチレン・α−オレフィン・ジエン三元共重合体エラストマーなどを挙げることができる。
また、スチレン系エラストマーとしては、例えば、スチレン・ブタジエン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＢＳ）、スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体エラストマー（ＳＩＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢ）、スチレン−エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（ＳＥＰ）、スチレン−エチレン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー（ＳＥＢＣ）、水添スチレン・ブタジエンエラストマー（ＨＳＢＲ）、スチレン−エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＰＳ）、スチレン−エチレン・エチレン・プロピレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＥＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン・ブチレン−スチレン共重合体エラストマー（ＳＢＢＳ）などを挙げることができる。
さらに、エチレン−エチレン・ブチレン−エチレン共重合体エラストマー（ＣＥＢＣ）などの水添ポリマー系エラストマーなども挙げることができる。
中でも、エチレン・オクテン共重合体エラストマー（ＥＯＲ）、エチレン・ブテン共重合体エラストマー（ＥＢＲ）及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマーからなる群から選ばれる少なくとも一種を使用すると、樹脂組成物及びその成形体において、低収縮性、触感及び衝撃強度などの性能がより優れ、経済性にも優れる傾向にあることなどの点から好ましい。
なお、熱可塑性エラストマーは、２種以上を併用することもできる。
【０１０９】
変性ポリオレフィンは、酸変性ポリオレフィン及び／またはヒドロキシ変性ポリオレフィンであり、ポリプロピレン系樹脂（ア）とセルロース繊維（イ）との界面強度が向上することにより、樹脂組成物及びその成形体において、剛性・衝撃強度などの物性などの向上などに有効である。
酸変性ポリオレフィンとしては、特に制限はなく、従来公知のものを用いることができる。酸変性ポリオレフィンは、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−α−オレフィン−非共役ジエン化合物共重合体（ＥＰＤＭなど）、エチレン−芳香族モノビニル化合物−共役ジエン化合物共重合ゴムなどのポリオレフィンを、例えば、マレイン酸または無水マレイン酸などの不飽和カルボン酸を用いてグラフト共重合し、変性したものである。このグラフト共重合は、例えば上記ポリオレフィンを適当な溶媒中において、ベンゾイルパーオキシドなどのラジカル発生剤を用いて、不飽和カルボン酸と反応させることにより行われる。また、不飽和カルボン酸またはその誘導体の成分は、ポリオレフィン用モノマーとのランダムもしくはブロック共重合によりポリマー鎖中に導入することもできる。
また、ヒドロキシ変性ポリオレフィンは、ヒドロキシル基を含有する変性ポリオレフィンである。該変性ポリオレフィンは、ヒドロキシル基を適当な部位、例えば、主鎖の末端や側鎖に有していてもよい。ヒドロキシ変性ポリオレフィンを構成するオレフィン系樹脂としては、例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、４−メチルペンテン−１、ヘキセン、オクテン、ノネン、デセン、ドデセンなどのα−オレフィンの単独または共重合体、前記α−オレフィンと共重合性単量体との共重合体などが例示できる。ヒドロキシ変性ポリオレフィンとして、ヒドロキシ変性ポリエチレン（例えば、低密度、中密度または高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体など）、ヒドロキシ変性ポリプロピレン（例えば、アイソタクチックポリプロピレンなどのポリプロピレンホモポリマー、プロピレンとα−オレフィン（例えば、エチレン、ブテン、ヘキサンなど）とのランダム共重合体、プロピレン−α−オレフィンブロック共重合体など）、ヒドロキシ変性ポリ（４−メチルペンテン−１）などを挙げることができる。
【０１１０】
分子量降下剤は、成形性（流動性）などの付与、向上に有効である。
分子量降下剤は、例えば、各種の有機過酸化物や、分解（酸化）促進剤と称されるものなどが使用でき、有機過酸化物が好適である。
有機過酸化物としては、例えば、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーベンゾエート、ｔ−ブチルパーアセテート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、２，５−ジ−メチル−２，５−ジ−（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジ−メチル−２，５−ジ−（ベンゾイルパーオキシ）ヘキシン−３、ｔ−ブチル−ジ−パーアジペート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、メチル−エチルケトンパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ジキュミルパーオキサイド、２，５−ジ−メチル−２，５−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジ−メチル−２，５−ジ−（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３、１，３−ビス−（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、ｔ−ブチルキュミルパーオキサイド、１，１−ビス−（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス−（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、２，２−ビス−ｔ−ブチルパーオキシブタン、ｐ−メンタンハイドロパーオキサイド、ジ−イソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、キュメンハイドロパーオキサイド、ｔ−ブチルハイドロパーオキサイド、ｐ−サイメンハイドロパーオキサイド、１，１，３，３−テトラ−メチルブチルハイドロパーオキサイド及び２，５−ジ−メチル−２，５−ジ−（ハイドロパーオキシ）ヘキサンのグループから選ばれる１種または２種以上からなるものを挙げることができる。
【０１１１】
潤剤は、樹脂組成物及びその成形体の成形時の離型性などの付与、向上に有効である。
潤剤としては、例えば、オレイン酸アミド、ステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド等の脂肪酸アミド、ステアリン酸ブチル、シリコーンオイルなどを挙げることができる。
【０１１２】
酸化防止剤は、樹脂組成物及びその成形体の品質劣化の防止に有効である。
酸化防止剤として、例えば、フェノール系、リン系やイオウ系の酸化防止剤などを挙げることができる。
【０１１３】
また、本発明の樹脂組成物は、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、ポリプロピレン系樹脂（ア）以外のポリオレフィン系樹脂、ポリアミド樹脂やポリステル樹脂などの熱可塑性樹脂などを含有することができる。
これらの任意成分は、種々の製品が多くの会社から市販されており、その目的に応じて、所望の製品を入手し、使用することができる。
【０１１４】
繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）の製造
本発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）は、ポリプロピレン系樹脂（ア）（以下、成分（ア）とも記す。）及びセルロース繊維（イ）を、必要に応じて任意添加成分を加え、前記含有割合で、従来公知の方法で配合し、溶融混練する混練工程を経ることにより製造することができる。
【０１１５】
混合は、通常、タンブラー、Ｖブレンダー、リボンブレンダーなどの混合機器を用いて行い、溶融混練は、通常、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダープラストグラフ、ニーダー、撹拌造粒器などの混練機器を用いて（半）溶融混練し、造粒する。（半）溶融混練・造粒して製造する際には、前記各成分の配合物を同時に混練してもよく、また性能向上をはかるべく各成分を分割して混練する、すなわち、例えば、先ず成分（ア）の一部または全部と、セルロース繊維（イ）の一部とを混練し、その後に残りの成分を混練・造粒するといった方法を採用することもできる。
【０１１６】
また、繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）の好ましい製造方法としては、例えば二軸押出機による溶融混練において、例えば成分（ア）を十分に溶融混練した後、繊維（イ）をサイドフィード法などによりフィードし、繊維の折損を最小限に留めながら、集束繊維を分散させるなどの方法が挙げられる。
【０１１７】
また、例えば成分（ア）を、ヘンシェルミキサー内で高速撹拌してこれらを半溶融状態とさせながら混合物中のセルロース繊維（イ）を混練するいわゆる撹拌造粒方法も繊維の折損を最小限に留めながら繊維を分散させ易いので好ましい製造方法の一つである。
さらに、予めセルロース繊維（イ）を除く成分を押出機などで溶融混練してペレットと成し、該ペレットと前記のセルロース繊維含有ペレットとを混合することにより繊維強化組成物とする製造方法も前記同様の理由などで好ましい製造方法の一つである。
【０１１８】
以上の通り、本発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）の好ましい製造方法としては、混練工程において、セルロース繊維（イ）以外の成分を混練した後に、セルロース繊維（イ）を加える方法を挙げることができ、容易な製造方法により本発明の繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）を製造することができる。
【０１１９】
成形体の製造
本発明の成形体は、前記方法で製造された繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）を、例えば、射出成形（ガス射出成形、二色射出成形、コアバック射出成形、サンドイッチ射出成形も含む）、射出圧縮成形（プレスインジェクション）、押出成形、シート成形及び中空成形などの周知の成形方法にて成形することによって得ることができる。この内、射出成形または射出圧縮成形にて得ることが好ましい。
【０１２０】
加飾成形体
本発明において加飾される成形体（加飾対象）は繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）からなる成形体であり、非極性樹脂であることから難接着性であるが、本発明における加飾フィルムは、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）からなる層（Ｉ）、またはポリプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるシール層（ＩＩ）を含ませることにより、ポリプロピレン系樹脂からなる加飾対象と加飾フィルムが貼着することで非常に高い接着強度を発揮し、かつ加飾対象の表面に浮き出た繊維形状や、セルロース繊維の凝集体を加飾フィルムが覆うため、加飾成形体表面の外観が平滑となる。また、成形体（加飾対象）の製造において生じたセルロース繊維の着色による成形体の退色も、成形体が加飾フィルムにより覆われるため、加飾成形体の外観が改善される。
【０１２１】
本発明の加飾フィルムを繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物からなる三次元形状に形成された各種成形体に貼着した加飾成形体は、軽量で、サーマルリサイクル性に優れ、寸法安定性、剛性を有しつつ、色目や表面光沢といった成形体表面外観や、手触りに優れ、さらに塗装や接着剤に含まれるＶＯＣが大きく削減されるため、自動車部材、家電製品、車輛(鉄道など)、建材、日用品などとして好適に使用することができる。
【０１２２】
図１（ａ）〜（ｃ）は、樹脂成形体に加飾フィルムが貼着された加飾成形体の実施形態の断面を模式的に例示する説明図である。図１（ａ）〜（ｃ）において、理解を容易にするため、層（Ｉ）の配置を特定して説明するが、加飾成形体の層構成はこれら例示に限定して解釈されるものではない。本明細書において、図面の符号１は加飾フィルム、符号２は層（Ｉ）、符号３はシール層（ＩＩ）、符号４は表面加飾層（ＩＩＩ）、符号５は樹脂成形体を示す。図１（ａ）は、加飾フィルムが単層フィルムからなる例であり、樹脂成形体５に樹脂組成物（Ａ）からなる層（Ｉ）が貼着する。図１（ｂ）および（ｃ）は、加飾フィルムが多層フィルムからなる例である。図１（ｂ）の加飾フィルムは層（Ｉ）および
シール層（ＩＩ）からなり、樹脂成形体５の表面にシール層（ＩＩ）が貼着し、層（Ｉ）の上に表面加飾層（ＩＩＩ）が積層する。図１（ｃ）の加飾フィルムは層（Ｉ）、シール層（ＩＩ）および表面加飾層（ＩＩＩ）からなり、樹脂成形体５の表面にシール層（ＩＩ）が貼着し、シール層（ＩＩ）の上に層（Ｉ）および表面加飾層（ＩＩＩ）がこの順に積層する。
【０１２３】
加飾成形体の製造方法
本発明の加飾成形体の製造方法は、上述した加飾フィルムを準備するステップ、樹脂成形体を準備するステップ、減圧可能なチャンバーボックス中に、前記樹脂成形体及び前記加飾フィルムをセットするステップ（シール層がある場合には、前記樹脂成形体と前記加飾フィルムのシール層とが対向するようにセットするステップ）、前記チャンバーボックス内を減圧するステップ、前記加飾フィルムを加熱軟化させるステップ、前記樹脂成形体に前記加飾フィルムを押し当てるステップ、前記減圧されたチャンバーボックス内を大気圧に戻す又は加圧するステップを含むことを特徴とする。
【０１２４】
三次元加飾熱成形は、減圧可能なチャンバーボックス中に、加飾対象と加飾フィルムをセットし、チャンバーボックス内を減圧した状態でフィルムを加熱軟化させ、加飾対象にフィルムを押し当て、チャンバーボックス内を大気圧に戻す、あるいは、加圧することで、加飾フィルムを加飾対象の表面に貼り付ける、という基本的な工程を有し、減圧下でフィルムの貼り付けを行う。これにより空気だまりが生じない、きれいな加飾成形体を得ることができる。本発明の製造方法において、三次元加飾熱成形に相応しい装置、条件であれば公知のあらゆる技術を用いることが出来る。
【０１２５】
すなわち、チャンバーボックスは、加飾対象と加飾フィルム、および、それを押し当てるための機構、加飾フィルムを加熱するための装置等の全てを一つに納めるものでも良いし、加飾フィルムによって分割された複数のものでも良い。
また、加飾対象と加飾フィルムを押し当てるための機構は、加飾対象を移動させるもの、加飾フィルムを移動させるもの、両者を移動させるもの、いずれのタイプでもかまわない。
【０１２６】
より具体的に代表的な成形方法を以下に例示する。
以下、図を参照しながら、三次元加飾熱成形機を用いて加飾フィルムを加飾対象に貼着する方法について例示的に説明する。
【０１２７】
図２に示すように、この実施形態の三次元加飾熱成形機は上下にチャンバーボックス１１，１２を具備すると共に、前記２つのチャンバーボックス１１，１２内で加飾フィルム１の熱成形を行なうようにしている。上下のチャンバーボックス１１，１２には、真空回路（図示せず）と空気回路（図示せず）がそれぞれ配管されている。
【０１２８】
また、上下のチャンバーボックス１１，１２の間には、加飾フィルム１を固定する治具１３が備えられている。また、下チャンバーボックス１２には、上昇・下降が可能なテーブル１４が設置されており、樹脂成形体（加飾対象）５はこのテーブル１４上に（治具等を介して又は直接）セットされる。上チャンバーボックス１１内にはヒータ１５が組み込まれており、このヒータ１５により加飾フィルム１は加熱される。加飾対象５は、繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物を基体とすることができる。
【０１２９】
このような三次元加飾熱成形機としては、市販の成形機（例えば布施真空株式会社製ＮＧＦシリーズ）を使用することができる。
【０１３０】
図３に示すように、まず上下チャンバーボックス１１，１２が開放された状態で、下チャンバーボックス１２内のテーブル１４上に加飾対象５を設置し、テーブル１４を下降した状態にする。続いて、上下チャンバーボックス１１，１２間のフィルム固定用の治具１３に加飾フィルム１をシール層（ＩＩ）がある場合にはシール層（ＩＩ）が基体に対向するようにセットする。
【０１３１】
図４に示すように、上チャンバーボックス１１を降下させ、上下チャンバーボックス１１，１２を接合させ前記ボックス内を閉塞状態とした後、それぞれのチャンバーボックス１１，１２内を真空吸引状態にし、ヒータ１５により加飾フィルム１の加熱を行う。
【０１３２】
加飾フィルム１を加熱軟化した後、図５に示すように、上下チャンバーボックス１１，１２内を真空吸引状態のまま下チャンバーボックス１２内のテーブル１４を上昇させる。加飾フィルム１は加飾対象５に押し付けられて、加飾対象５を被覆する。さらに図６に示すように、上チャンバーボックス１１を大気圧下に開放または圧空タンクより圧縮空気を供給することにより、さらに大きな力で加飾フィルム１を加飾対象５に密着させる。
続いて、上下チャンバーボックス１１，１２内を大気圧下に開放し、加飾成形体６を下チャンバーボックス１２から取り出す。最後に、図７に例示するように加飾成形体６の周囲にある不要な加飾フィルム１のエッジをトリミングする。
【０１３３】
成形条件
チャンバーボックス１１，１２内の減圧は、空気だまりが発生しない程度であれば良く、チャンバーボックス内の圧力が１０ＫＰａ以下、好ましくは３ＫＰａ、より好ましくは１ＫＰａ以下である。
【０１３４】
また、加飾フィルム１により上下に分割された二つのチャンバーボックス１１，１２においては、加飾対象５と加飾フィルム１が貼り付けられる側のチャンバーボックス内圧力が本範囲であれば良く、上下のチャンバーボックス１１，１２の圧力を変えることで加飾フィルム１のドローダウンを抑制することも出来る。
このとき、一般的なポリプロピレン系樹脂からなるフィルムは加熱時の粘度低下により、わずかな圧力変動で大きく変形および破膜することがある。
本発明の加飾フィルム１は、ドローダウンしにくいだけでなく、圧力変動によるフィルム変形にも耐性を有する。
【０１３５】
加飾フィルム１の加熱はヒータ温度（出力）と加熱時間によって制御される。また、フィルムの表面温度を放射温度計等の温度計により測定し適切な条件の目安とすることも可能である。
【０１３６】
本発明において、ポリプロピレン系樹脂からなる加飾対象５にポリプロピレン系加飾フィルム１を貼着させるには、樹脂成形体５表面及び加飾フィルム１が十分に軟化又は融解することが必要である。
そのために、ヒータ温度は加飾対象５を構成するポリプロピレン系樹脂と加飾フィルム１を構成するポリプロピレン系樹脂の融解温度よりも高いことが必要である。ヒータ温度は、好ましくは１６０℃以上、より好ましくは１８０℃以上、最も好ましくは２００℃以上である。
【０１３７】
ヒータ温度が高いほど加熱に要する時間は短縮されるが、加飾フィルム１の内部（あるいはヒータが片側にのみ設置させる場合にはヒータと反対の面）が十分に加熱されるまでに、ヒータ側の温度が高くなりすぎることで成形性の悪化を招くばかりでなく樹脂が熱劣化してしまうため、ヒータ温度は５００℃以下であることが好ましく、より好ましくは４５０℃以下、最も好ましくは４００℃以下である。
【０１３８】
適切な加熱時間はヒータ温度によって異なるが、少なくともポリプロピレン系加飾フィルムが加熱されスプリングバックと呼ばれる張り戻りが開始するまで加熱されることが好ましい。
すなわち、ヒータによって加熱された加飾フィルムは、固体状態から加熱されることで熱膨張し結晶溶融に伴い一度たるみ、結晶融解が全体に進行すると分子が緩和することで一時的に張り戻るスプリングバックが観察され、その後、自重によって垂れ下がるという挙動を示すが、スプリングバック後には、フィルムは完全に結晶が融解しており、分子の緩和が十分であるため、十分な接着強度が得られる。
一方、加熱時間が長くなりすぎると、フィルムは自重によって垂れ下がったり、上下チャンバーボックスの圧力差により変形してしまったりするので、スプリングバック終了後、１２０秒未満の加熱時間であることが好ましい。
【０１３９】
凹凸を有する複雑な形状の成形体を加飾する場合や、より高い接着力を達成する場合には、加飾フィルムを基体に密着させる際に、圧縮空気を供給することが好ましい。圧縮空気を導入した際の上チャンバーボックス内の圧力は、１５０ｋＰａ以上、好ましくは２００ｋＰａ以上、より好ましくは２５０ｋＰａ以上である。上限については特に制限しないが、圧力が高すぎると機器を損傷するおそれがあるため、４５０ｋＰａ以下、好ましくは４００ｋＰａ以下が良い。
【実施例】
【０１４０】
以下、実施例として、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこの実施例に限定されるものではない。
【０１４１】
１．諸物性の測定方法
（ｉ）ＭＦＲ
ＩＳＯ  １１３３：１９９７  Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ  Ｍに準拠して、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定した。単位はｇ／１０分である。
【０１４２】
（ｉｉ）融解ピーク温度Ｔｍ：
示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用い、一旦２００℃まで温度を上げて１０分間保持した後、１０℃／分の降温速度で４０℃まで温度を降下させ、再び昇温速度１０℃／分にて測定した際の、吸熱ピークトップの温度を融解ピーク温度Ｔｍとした。単位は℃である。
【０１４３】
（ｉｉｉ）ＧＰＣ測定
以下の装置と条件でＧＰＣ測定をおこないＭｗ／Ｍｎの算出をおこなった。
・装置：Ｗａｔｅｒｓ社製ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ  １５０Ｃ）
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製ＭＩＲＡＮ  １Ａ  ＩＲ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・カラム：昭和電工社製ＡＤ８０６Ｍ／Ｓ（３本）
・移動相溶媒：オルトジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）
・測定温度：１４０℃
・流速：１．０ｍｌ／ｍｉｎ
・注入量：０．２ｍｌ
・試料の調製：試料は、ＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）を用いて１ｍｇ／ｍＬの溶液を調製し、１４０℃で約１時間を要して溶解させる。
ＧＰＣ測定で得られた保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレン（ＰＳ）による検量線を用いて行う。使用する標準ポリスチレンは、何れも東ソー社製の以下の銘柄である。
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００
各々が０．５ｍｇ／ｍＬとなるようにＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）に溶解した溶液を０．２ｍＬ注入して、較正曲線を作成する。較正曲線は、最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。
なお、分子量への換算に使用する粘度式［η］＝Ｋ×Ｍαは、以下の数値を用いる。
ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０−４、α＝０．７
ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０−４、α＝０．７８
【０１４４】
２．使用材料
（１）ポリプロピレン系樹脂
以下のポリプロピレン系樹脂を用いた。
（Ａ−１）：日本ポリプロ（株）製、ノバテック（登録商標）ＥＡ９（チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン単独重合体、ＭＦＲ＝０．４ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６１℃）９６重量％に、黒色顔料ＭＢ（ポリコール興業（株）社製  ＥＰＰ−Ｋ−１２０６０１）を４重量％ブレンドしたポリプロピレン系樹脂組成物、ＭＦＲ＝０．４ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６１℃
（Ａ−２）：日本ポリプロ（株）製、ノバテック（登録商標）ＥＡ６Ａ（チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン単独重合体（ＭＦＲ＝１．９ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６１℃）９６重量％に、黒色顔料ＭＢ（ポリコール興業（株）社製  ＥＰＰ−Ｋ−１２０６０１）を４重量％ブレンドしたポリプロピレン系樹脂組成物、ＭＦＲ＝１．９ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６１℃
（Ａ−３）：日本ポリプロ（株）製、ノバテック（登録商標）ＦＹ６（チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン単独重合体、ＭＦＲ＝２．４ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６１℃）９６重量％に、黒色顔料ＭＢ（ポリコール興業（株）社製  ＥＰＰ−Ｋ−１２０６０１）を４重量％ブレンドしたポリプロピレン系樹脂組成物、ＭＦＲ＝２．４ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６１℃
【０１４５】
（Ｂ−１）：チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン単独重合体（ＭＦＲ＝５ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６０℃）、日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＦＹ４」
（Ｂ−２）：チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン単独重合体（ＭＦＲ＝２５ｇ／１０分、Ｔｍ＝１５９℃）、日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＳＡ１」
（Ｂ−３）：チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン−エチレン−ランダム共重合体（ＭＦＲ＝７ｇ／１０分、Ｔｍ＝１４６℃）、日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＦＷ３ＧＴ」
（Ｂ−４）：チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン−エチレン−ランダム共重合体（ＭＦＲ＝７ｇ／１０分、Ｔｍ＝１３８℃）、日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＦＷ４Ｂ」
（Ｂ−５）：チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン−エチレン−ランダム共重合体（ＭＦＲ＝６ｇ／１０分、Ｔｍ＝１３１℃）、日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＦＸ４Ｅ」
（Ｂ−６）：チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン−エチレン−ランダム共重合体（ＭＦＲ＝５ｇ／１０分、Ｔｍ＝１２７℃）、日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＦＸ４Ｇ」
【０１４６】
（Ｄ−１）：チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン単独重合体（ＭＦＲ＝１０ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６１℃）、日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＦＡ３ＫＭ」
（Ｄ−２）：ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−１）１００重量部に、造核剤（ミリケン・ジャパン（株）社製、商標名「Ｍｉｌｌａｄ  ＮＸ８０００Ｊ」）を０．４重量部ブレンドしたポリプロピレン系樹脂組成物（ＭＦＲ＝１０ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６４℃）
（Ｄ−３）：メタロセン系触媒によるプロピレン−α−オレフィン共重合体（ＭＦＲ＝７ｇ／１０分、Ｔｍ＝１２５℃、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．５）、日本ポリプロ（株）製、商品名「ウィンテック（登録商標）ＷＦＸ４Ｍ」
（Ｄ−４）：ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−３）１００重量部に、造核剤（ミリケン・ジャパン（株）製、商標名「Ｍｉｌｌａｄ  ＮＸ８０００Ｊ」）０．４重量部ブレンドしたポリプロピレン系樹脂組成物（ＭＦＲ＝７ｇ／１０分、Ｔｍ＝１２７℃）
（Ｄ−５）：ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−１）９６重量％に銀色顔料ＭＢ（トーヨーカラー（株）製  ＰＰＣＭ９１３Ｙ−４２  ＳＩＬＶＥＲ２１Ｘ）を４重量％ブレンドしたポリプロピレン系樹脂組成物（ＭＦＲ＝１０ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６１℃）
【０１４７】
（ア−１）： チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン単独重合体（ＭＦＲ＝４０ｇ／１０分、Ｔｍ＝１５８℃）、日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＭＡ０４Ａ」
（ア−２）：日本ポリプロ（株）社製、商品名「ノバテック(登録商標)」の下記組成のグレードを用いた。
チーグラー・ナッタ触媒を用いて重合されたプロピレン・エチレンブロック共重合体であり、プロピレン・エチレンブロック共重合体全体の融解ピーク温度Ｔｍが１６１℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２８ｇ／１０分、プロピレン・エチレン共重合体全体に対するプロピレン単独重合体部分の含有量が７３重量％、プロピレン・エチレン共重合体部分の含有量が２７重量％、プロピレン・エチレン共重合体部分のエチレン含有量が３７重量％。
【０１４８】
（２）セルロース繊維（イ）
（イ−１）：日本製紙（株）製セルロース繊維、ＫＣフロック（登録商標）Ｗ−１００ＧＫ、繊維径１５μｍ、繊維長３００μｍ
【０１４９】
（３）繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ）
（ウ−１）〜（ウ−５）：前記成分（ア）と（イ）を表１に示す割合で配合し、下記条件で混練・造粒して樹脂組成物ペレットを得た。
混練装置：テックノベル社製「ＫＺＷ−１５−ＭＧ」型二軸押出機
混練条件：押出温度＝１９０℃、スクリュー回転数＝４００ｒｐｍ、吐出量＝３ｋｇ／ｈ
なおセルロース繊維（イ）は、押出機先端から２バレル手前の位置からサイドフィーダーを用いて所定の濃度となる様にサイドフィードする方法にて配合・混練した。
【０１５０】
【表１】
2019111666.tif 000003
【０１５１】
３．樹脂成形体（基体）の製造
繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ−１）〜（ウ−５）を、以下の方法で射出成型を行い、樹脂成形体（基体）を得た。
射出成形機：東芝機械株式会社製「ＩＳ１００ＧＮ」、型締め圧１００トン
シリンダー温度：１９０℃
金型温度：４０℃
射出金型：幅×高さ×厚さ＝１２０ｍｍ×１２０ｍｍ×３ｍｍの平板
状態調整：温度２３℃、湿度５０％ＲＨの恒温恒湿室にて５日間保持
【０１５２】
（実施例１）
・加飾フィルムの製造
口径４０ｍｍ（直径）の押出機−１が接続された、リップ開度０．８ｍｍ、ダイス幅４００ｍｍのＴダイを用いた。押出機−１にポリプロピレン系樹脂（Ａ−１）を投入し、樹脂温度２４０℃、吐出量を１２ｋｇ／ｈの条件で溶融押出を行った。溶融押出されたフィルムを、８０℃の３ｍ／ｍｉｎで回転する第１ロールにエアナイフで押付けながら冷却固化させ、厚さ１５０μｍの単層の未延伸フィルムを得た。
【０１５３】
・三次元加飾熱成形
樹脂成形体（基体）５として、上記により得られた繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ−１）からなる射出成形体を用いた。三次元加飾熱成形装置として、布施真空株式会社製「ＮＧＦ−０４０６−ＳＷ」を用いた。図２〜７に示すように、加飾フィルム１を、冷却ロール接触面が基体に対向するとともに長手方向がフィルムのＭＤ方向となるように、幅２５０ｍｍ×長さ３５０ｍｍで切り出し、開口部のサイズが２１０ｍｍ×３００ｍｍのフィルム固定用治具１３にセットした。樹脂成形体（基体）５は、フィルム固定用治具１３よりも下方に位置するテーブル１４上に設置された、高さ２０ｍｍのサンプル設置台の上に、ニチバン株式会社製「ナイスタック  ＮＷ−Ｋ１５」を介して貼り付けた。フィルム固定治具１３とテーブル１４をチャンバー１１，１２内に設置し、チャンバーを閉じてチャンバーボックス１１，１２内を密閉状態とした。チャンバーボックスは、加飾フィルム１を介して上下に分割されている。上下ボックスを真空吸引し、大気圧（１０１．３ｋＰａ）から１．０ｋＰａまで減圧した状態で、上チャンバーボックス１１上に設置された遠赤外線ヒータ１５を出力８０％で始動させて加飾フィルム１を加熱した。加熱中も真空吸引を継続し、最終的に０．１ｋＰａまで減圧した。加飾フィルム１、が加熱され一時的にたるみ、その後、張り戻るスプリングバック現象が終了してから２０秒後に、下チャンバーボックス１２内に設置されたテーブル１４を上方に移動させて、樹脂成形体（基体）５を加飾フィルム１に押し付け、直後に上チャンバーボックス１１内の圧力が２７０ｋＰａとなるように圧縮空気を送り込んで樹脂成形体（基体）５と加飾フィルム１を密着させた。このようにして、樹脂成形体（基体）５の上面及び側面に加飾フィルム１が貼着された三次元加飾熱成形品６を得た。
【０１５４】
・物性評価
（１）熱成形性の評価（加飾成形体の外観）
三次元加飾熱成形時の加飾フィルムのドローダウン状態、ならびに基体に加飾フィルムを貼着した加飾成形体の加飾フィルムの貼着状態を目視にて観察し、以下に示した基準で評価した。
○：三次元加飾熱成形時に、加飾フィルムがドローダウンせずに基体と加飾フィルムとの接触が接触面全面にて同時に行われたため、接触ムラが発生せず、均一に貼着されている。
×：三次元加飾熱成形時に、加飾フィルムが大きくドローダウンしたため、基体全面に接触ムラが発生。
【０１５５】
（２）樹脂成形体（基体）と加飾フィルムとの接着力
株式会社ニトムズ社製「クラフト粘着テープ  Ｎｏ．７１２Ｎ」を幅７５ｍｍ、長さ１２０ｍｍに切り出し、樹脂成形体（基体）の端部より７５ｍｍ×１２０ｍｍの範囲で樹脂成形体（基体）に貼り付けてマスキング処理を施した（基体表面露出部は幅４５ｍｍ、長さ１２０ｍｍ）。樹脂成形体（基体）のマスキング面が加飾フィルムと接触するように三次元加飾熱成形装置ＮＧＦ−０４０６−ＳＷに設置し、三次元加飾熱成形を行った。
【０１５６】
得られた加飾成形体の加飾フィルム面を、粘着テープの長手方向に対して垂直方向にカッターを用いて１０ｍｍ幅で基体表面までカットし、試験片を作成した。得られた試験片において、基体と加飾フィルムとの接着面は幅１０ｍｍ×長さ４５ｍｍである。試験片の基体部と加飾フィルム部とが１８０°となるように引張試験機に取付け、２００ｍｍ／ｍｉｎの引張速度で接着面の１８０°剥離強度測定を行い、剥離時または破断時の最大強度（Ｎ／１０ｍｍ）を５回測定し、平均した強度を接着力とした。
【０１５７】
（３）加飾成形体の外観
基体に加飾フィルムを貼着した加飾成形体の加飾フィルムの外観を目視にて観察し、以下に示した基準で評価した。
○：セルロース繊維の変色に起因する黄変色が、フィルムの被覆により確認されず、セルロースの凝集部の凹凸が感じられないため、外観に優れる。
×：セルロース繊維の変色に起因する黄変色が確認され、セルロースの凝集部の凹凸が感じられる。
【０１５８】
（４）グロス
加飾フィルムが貼着された加飾成形体の中央付近の光沢（グロス）を日本電色工業（株）社製ＧＬＯＳＳ計Ｇｌｏｓｓ  Ｍｅｔｅｒ  ＶＧ２０００を用いて、入射角６０°で測定した。測定方法はＪＩＳ  Ｋ７１０５−１９８１に準拠した。
【０１５９】
得られた加飾成形体等の物性評価結果を表２に示す。
本発明の要件を全て満足しているため、得られた加飾成形体は熱成形性および接着力に優れ、成形体の表面がフィルムで覆われたため黄変色が見られず、手触りに優れるものであった。
【０１６０】
（実施例２〜５）
実施例１記載の三次元加飾熱成形において、樹脂成形体（基体）５を繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ−２）〜（ウ−５）に変更した以外は、実施例１と同様に評価を行った。評価結果を表２にそれぞれ示す。
いずれも本発明の要件を全て満足しているため、得られた加飾成形体は熱成形性および接着力に優れ、成形体の表面がフィルムで覆われたため黄変色が見られず、手触りに優れるものであった。
【０１６１】
【表２】
2019111666.tif 000004
【０１６２】
（実施例６）
実施例１の加飾フィルムの製造において、口径４０ｍｍ（直径）の押出機−１、及び口径３０ｍｍ（直径）の表面層用押出機−２が接続された、リップ開度０．８ｍｍ、ダイス幅４００ｍｍの２種２層Ｔダイを用いた。押出機−１にポリプロピレン系樹脂（Ａ−１）を、表面層用押出機−２にポリプロピレン系樹脂（Ｄ−１）をそれぞれ投入し、樹脂温度２４０℃、押出機−１の吐出量を１２ｋｇ／ｈ、表面層用押出機−２の吐出量を４ｋｇ／ｈの条件で溶融押出を行った。
溶融押出されたフィルムを、８０℃、３ｍ／ｍｉｎで回転する冷却ロールに、ポリプロピレン系樹脂（Ａ−１）からなる層が接するように冷却固化させ、厚さ１５０μｍの層と、厚さ５０μｍの表面加飾層とが積層された２層の未延伸フィルムを得た。
上記の加飾フィルム製造で得られた未延伸フィルムを用い、三次元加飾熱成形において、樹脂成形体（基体）５を繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ−３）に変更した以外は、実施例１と同様に成形、評価を行った。評価結果を表３に示す。
いずれも本発明の要件を全て満足しているため、得られた加飾成形体は熱成形性および接着力に優れ、成形体の表面がフィルムで覆われたため黄変色が見られず、手触りに優れるものであった。また、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−１）が表面加飾層（ＩＩＩ）［層（ＩＩＩ）］として、最表面側に積層されたことで、光沢に優れる結果であった。
【０１６３】
（実施例７）
実施例１の加飾フィルムの製造において、口径４０ｍｍ（直径）の押出機−１、及び口径３０ｍｍ（直径）のシール層用押出機−３が接続された、リップ開度０．８ｍｍ、ダイス幅４００ｍｍの２種２層Ｔダイを用いた。押出機−１にポリプロピレン系樹脂（Ａ−１）を、シール層用押出機−３にポリプロピレン系樹脂（Ｂ−１）をそれぞれ投入し、樹脂温度２４０℃、押出機−１の吐出量を１２ｋｇ／ｈ、シール層用押出機−３の吐出量を４ｋｇ／ｈの条件で溶融押出を行った。
溶融押出されたフィルムを、８０℃、３ｍ／ｍｉｎで回転する冷却ロールに、シール層が接するように冷却固化させ、厚さ１５０μｍの層と、厚さ５０μｍの表面加飾層とが積層された２層の未延伸フィルムを得た。
上記の加飾フィルム製造で得られた未延伸フィルムを用い、三次元加飾熱成形において、樹脂成形体（基体）５を繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ−３）に変更した以外は、実施例１と同様に成形、評価を行った。評価結果を表３に示す。
いずれも本発明の要件を全て満足しているため、得られた加飾成形体は熱成形性および接着力に優れ、成形体の表面がフィルムで覆われたため黄変色が見られず、手触りに優れるものであった。
【０１６４】
（実施例８〜１２）
実施例７の加飾フィルムの製造において、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ−１）を、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ−２）〜（Ｂ−６）にそれぞれ変更した以外は、実施例９と同様に成形、評価を行った。評価結果を表３に示す。
いずれも本発明の要件を全て満足しているため、得られた加飾成形体は熱成形性および接着力に優れ、成形体の表面がフィルムで覆われたため黄変色が見られず、手触りに優れるものであった。
【０１６５】
（実施例１３）
実施例１２の加飾フィルムの製造において、ポリプロピレン系樹脂（Ａ−１）を、ポリプロピレン系樹脂（Ａ−２）に変更した以外は、実施例１３と同様に成形、評価を行った。評価結果を表３に示す。
いずれも本発明の要件を全て満足しているため、得られた加飾成形体は熱成形性および接着力に優れ、成形体の表面がフィルムで覆われたため黄変色が見られず、手触りに優れるものであった。
【０１６６】
【表３】
2019111666.tif 000005
【０１６７】
（実施例１４）
実施例１の加飾フィルムの製造において、口径４０ｍｍ（直径）の押出機−１、口径３０ｍｍ（直径）の表面層用押出機−２、及び口径３０ｍｍ（直径）のシール層用押出機−３が接続された、リップ開度０．８ｍｍ、ダイス幅４００ｍｍの３種３層Ｔダイを用いた。押出機−１にポリプロピレン系樹脂（Ａ−１）を、表面層用押出機−２にポリプロピレン系樹脂（Ｄ−１）を、シール層用押出機−３にポリプロピレン系樹脂（Ｂ−６）をそれぞれ投入し、樹脂温度２４０℃、押出機−１の吐出量を１２ｋｇ／ｈ、表面層用押出機−２の吐出量を４ｋｇ／ｈ、シール層用押出機−３の吐出量を４ｋｇ／ｈの条件で溶融押出を行った。
溶融押出されたフィルムを、８０℃、３ｍ／ｍｉｎで回転する冷却ロールに、シール層が接するように冷却固化させ、厚さ１５０μｍの層と、厚さ５０μｍの表面加飾層と、厚さ５０μｍのシール層が積層された３層の未延伸フィルムを得た。
上記の加飾フィルム製造で得られた未延伸フィルムを用い、三次元加飾熱成形において、樹脂成形体（基体）５を繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ−３）に変更した以外は、実施例１と同様に成形、評価を行った。評価結果を表４に示す。
いずれも本発明の要件を全て満足しているため、得られた加飾成形体は熱成形性および接着力に優れ、成形体の表面がフィルムで覆われたため黄変色が見られず、手触りに優れるものであった。また、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−１）が表面加飾層（ＩＩＩ）［層（ＩＩＩ）］として、最表面側に積層されたことで、光沢に優れる結果であった。
【０１６８】
（実施例１５）
実施例１４の加飾フィルムの製造において、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−１）を、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−２）に変更した以外は、実施例１４と同様に成形、評価を行った。評価結果を表４に示す。
いずれも本発明の要件を全て満足しているため、得られた加飾成形体は熱成形性および接着力に優れ、成形体の表面がフィルムで覆われたため黄変色が見られず、手触りに優れるものであった。また、造核剤が添加されたポリプロピレン系樹脂（Ｄ−２）が表面加飾層（ＩＩＩ）［層（ＩＩＩ）］として最表面側に積層されたことで、光沢に優れる結果であった。
【０１６９】
（実施例１６）
実施例１４の加飾フィルムの製造において、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−１）を、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−３）に変更した以外は、実施例１４と同様に成形、評価を行った。評価結果を表４に示す。
いずれも本発明の要件を全て満足しているため、得られた加飾成形体は熱成形性および接着力に優れ、成形体の表面がフィルムで覆われたため黄変色が見られず、手触りに優れるものであった。また、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−３）が表面加飾層（ＩＩＩ）［層（ＩＩＩ）］として最表面側に積層されたことで、光沢に優れる結果であった。
【０１７０】
（実施例１７）
実施例１４の加飾フィルムの製造において、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−１）を、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−４）に変更した以外は、実施例１４と同様に成形、評価を行った。評価結果を表４に示す。
いずれも本発明の要件を全て満足しているため、得られた加飾成形体は熱成形性および接着力に優れ、成形体の表面がフィルムで覆われたため黄変色が見られず、手触りに優れるものであった。また、造核剤が添加されたポリプロピレン系樹脂（Ｄ−４）が表面加飾層（ＩＩＩ）［層（ＩＩＩ）］として最表面側に積層されたことで、光沢に優れる結果であった。
【０１７１】
（実施例１８）
実施例１４の加飾フィルムの製造において、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−１）を、ポリプロピレン系樹脂（Ｄ−５）に変更した以外は、実施例１４と同様に成形、評価を行った。評価結果を表４に示す。
いずれも本発明の要件を全て満足しているため、得られた加飾成形体は熱成形性および接着力に優れ、成形体の表面がフィルムで覆われたため黄変色が見られず、手触りに優れるものであった。また、層（Ｉ）が黒色に、表面加飾層（ＩＩＩ）［層（ＩＩＩ）］が銀色に着色されているため、金属調のフィルムとなり、外観に優れるものであった。
【０１７２】
【表４】
2019111666.tif 000006
【０１７３】
（比較例１）
繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ−１）からなる射出成形体のみを用い、評価を行った。結果を表５に示す。
加飾フィルムが貼着されていないため、黄変色が目立ち、実用可能な表面形状ではなかった。
【０１７４】
（比較例２〜５）
射出成形体を、繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ−１）から（ウ−２）〜（ウ−５）からなる射出成形体に変更した以外は、比較例１と同様に評価を行った。結果を表５に示す。
いずれの射出成形体も加飾フィルムが貼着されていないため、黄変色が目立ち、セルロース繊維の凝集物に起因する凹凸が観察され、ざらざらとした触感であり、実用可能な表面形状ではなかった。
【０１７５】
（比較例６）
実施例１の加飾フィルムの製造において、ポリプロピレン系樹脂（Ａ−１）を、ポリプロピレン系樹脂（Ａ−３）に変更した以外は、実施例１と同様に未延伸フィルムを得た。
上記の加飾フィルム製造で得られた未延伸フィルムを用い、三次元加飾熱成形において、樹脂成形体（基体）５を繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物（ウ−３）に変更した以外は、実施例１と同様に成形、評価を行った。評価結果を表５に示す。
ポリプロピレン樹脂（Ａ−３）はＭＦＲが２．４ｇ／１０分と高いため、熱成形の安定性に劣り、三次元加飾熱成形時に加飾フィルムが大きくドローダウンしたため、基体全面に接触ムラが発生し、加飾成形体の外観が著しく劣る結果であった。
【０１７６】
【表５】
2019111666.tif 000007
【符号の説明】
【０１７７】
１    加飾フィルム
２    層（Ｉ）
３    シール層（ＩＩ）
４    表面加飾層（ＩＩＩ）
５    樹脂成形体（加飾対象、基体）
６    加飾成形体
１１  上チャンバーボックス
１２  下チャンバーボックス
１３  治具
１４  テーブル
１５  ヒータ
【図１】
2019111666.tif 000008
【図２】
2019111666.tif 000009
【図３】
2019111666.tif 000010
【図４】
2019111666.tif 000011
【図５】
2019111666.tif 000012
【図６】
2019111666.tif 000013
【図７】
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