(57)【要約】【課題】厚み方向の熱抵抗率が低い熱伝導シートを提供する。【解決手段】複数の炭素材料含有層がガラス層を介して積層・一体化されており、ガラス層の厚みが０．５μｍ以上５０μｍ以下である、熱伝導シート。また、炭素材料含有層同士を、少なくとも一方の重ね合わせ面にガラス前駆体を含む液状組成物を塗布して重ね合わせ、重ね合わせ体を得る工程（Ａ）と、工程（Ａ）の後に、液状組成物を固化させてガラス層を形成する工程（Ｂ）とを含む、熱伝導シートの製造方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の炭素材料含有層がガラス層を介して積層・一体化されており、
前記ガラス層の厚みが０．５μｍ以上５０μｍ以下である、熱伝導シート。
【請求項２】
前記炭素材料含有層上で前記ガラス層が占める面積の割合が２０％以上１００％以下である、請求項１に記載の熱伝導シート。
【請求項３】
前記炭素材料含有層がグラファイトシートからなる、請求項１または２に記載の熱伝導シート。
【請求項４】
請求項１〜３の何れかに記載の熱伝導シートの製造方法であって、
炭素材料含有層同士を、少なくとも一方の重ね合わせ面にガラス前駆体を含む液状組成物を塗布して重ね合わせ、重ね合わせ体を得る工程（Ａ）と、
前記工程（Ａ）の後に、前記液状組成物を固化させてガラス層を形成する工程（Ｂ）と、
を含む、熱伝導シートの製造方法。
【請求項５】
前記工程（Ｂ）中に、前記重ね合わせ体を圧力（ゲージ圧）０．１ＭＰａ以上３０ＭＰａ以下でプレスする、請求項４に記載の熱伝導シートの製造方法。
【請求項６】
前記液状組成物が液体ガラスである、請求項４または５に記載の熱伝導シートの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導シートおよび熱伝導シートの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子機器の小型化、高性能化が進むにつれて、高密度に集積されたＣＰＵなどから発生する熱の放熱対策の重要性が高まっている。
【０００３】
また、電子機器等の放熱に使用し得る熱伝導材としては、熱伝導性および柔軟性に優れるグラファイトシート等の炭素材料シートが注目されている。しかし、グラファイトシート等の炭素材料シートは、厚みを大きくし難い。
【０００４】
そこで、熱源の発熱量の増大に伴い、例えばグラファイトシートを用いた熱伝導材としては、複数枚のグラファイトシートを両面粘着テープまたは液状樹脂で貼り合わせてなる熱伝導シートが用いられている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００２−１６０９７０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、両面粘着テープや液状樹脂を用いてグラファイトシートを貼り合わせてなる熱伝導シートは、グラファイトシート間に両面粘着テープや液状樹脂が介在しているため、厚み方向の熱抵抗率が高くなり、厚み方向に熱を伝え難かった。
【０００７】
そこで、本発明は、厚み方向の熱抵抗率が低い熱伝導シートを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は、上記課題を解決することを目的として鋭意検討を行った。そして、本発明者は、炭素材料を含む層を所定の厚みのガラス層を介して積層・一体化してなる熱伝導シートが、厚み方向の熱抵抗率が低く、厚み方向に熱を伝え易い（即ち、熱拡散させ易い）ことを見出し、本発明を完成させた。
【０００９】
即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の熱伝導シートは、複数の炭素材料含有層がガラス層を介して積層・一体化されており、前記ガラス層の厚みが０．５μｍ以上５０μｍ以下であることを特徴とする。このように、複数の炭素材料含有層を、厚みが０．５μｍ以上５０μｍ以下のガラス層を介して積層・一体化すれば、厚み方向の熱抵抗率が低く、厚み方向に熱を伝え易い熱伝導シートが得られる。
なお、本発明において、「ガラス層の厚み」は、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。
【００１０】
ここで、本発明の熱伝導シートは、前記炭素材料含有層上で前記ガラス層が占める面積の割合が２０％以上１００％以下であることが好ましい。ガラス層が占める面積の割合を上記範囲内にすれば、炭素材料含有層同士を良好に一体化させつつ、熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率を十分に低下させることができる。
なお、本発明において、「炭素材料含有層上でガラス層が占める面積の割合」は、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。
【００１１】
そして、本発明の熱伝導シートは、前記炭素材料含有層がグラファイトシートからなることが好ましい。グラファイトシートを使用すれば、厚み方向の熱抵抗率が十分に低く、厚み方向に熱を伝え易い熱伝導シートが容易に得られる。
【００１２】
また、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の熱伝導シートの製造方法は、上述した熱伝導シートの何れかの製造方法であって、炭素材料含有層同士を、少なくとも一方の重ね合わせ面にガラス前駆体を含む液状組成物を塗布して重ね合わせ、重ね合わせ体を得る工程（Ａ）と、前記工程（Ａ）の後に、前記液状組成物を固化させてガラス層を形成する工程（Ｂ）とを含むことを特徴とする。このように、ガラス前駆体を含む液状組成物を使用すれば、厚み方向の熱抵抗率が低く、厚み方向に熱を伝え易い上記熱伝導シートが容易に得られる。
【００１３】
ここで、本発明の熱伝導シートの製造方法では、前記工程（Ｂ）中に、前記重ね合わせ体を圧力（ゲージ圧）０．１ＭＰａ以上３０ＭＰａ以下でプレスすることが好ましい。工程（Ｂ）において、重ね合わせ体を圧力（ゲージ圧）０．１ＭＰａ以上３０ＭＰａ以下でプレスする操作を行えば、炭素材料含有層同士を良好に一体化させつつ、得られる熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率を更に低下させることができる。
【００１４】
そして、本発明の熱伝導シートの製造方法では、前記液状組成物が液体ガラスであることが好ましい。液体ガラスを使用すれば、上述したガラス層を容易に形成し得る。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、厚み方向の熱抵抗率が低い熱伝導シートが得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明に従う熱伝導シートの一例の概略構成を示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
ここで、本発明の熱伝導シートは、特に限定されることなく、例えば電子機器等の放熱などに使用することができる。そして、本発明の熱伝導シートは、例えば本発明の熱伝導シートの製造方法を用いて製造することができる。
【００１８】
（熱伝導シート）
本発明の熱伝導シートは、複数の炭素材料含有層がガラス層を介して積層・一体化されたものである。具体的には、本発明の熱伝導シートの一例の概略構成を図１に示すように、熱伝導シート１０は、複数（図示例では４層）の炭素材料含有層１と、積層方向に隣接する炭素材料含有層１間に位置する合計３層のガラス層２とを備えており、積層方向に隣接する炭素材料含有層１同士は、ガラス層２を介して一体化されている。
なお、図１に示す例では、積層方向両端が炭素材料含有層からなる場合を示したが、本発明の熱伝導シートは、積層方向一端または両端がガラス層で構成されていてもよい。
【００１９】
＜炭素材料含有層＞
ここで、炭素材料含有層としては、得に限定されることなく、例えば、グラファイト、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーン、フラーレン、炭素繊維などの炭素材料を含み、任意に炭素材料同士を結着させる結着材などを更に含有する層が挙げられる。そして、炭素材料含有層に含まれる炭素材料は、熱伝導性の観点から、グラファイト、カーボンナノチューブまたはそれらの混合物であることが好ましく、グラファイトであることがより好ましい。
なお、熱伝導シートが有する複数の炭素材料含有層は、互いに同一でも、相異なっていてもよい。
【００２０】
中でも、熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率を十分に低下させる観点からは、炭素材料含有層は、炭素材料のみからなる層であることが好ましい。そして、厚み方向の熱抵抗率が十分に低く、厚み方向に熱を伝え易い熱伝導シートを容易に得る観点からは、炭素材料含有層は、バッキーペーパーと称されることもあるカーボンナノチューブシート、または、グラファイトシートからなることが好ましく、グラファイトシートからなることがより好ましい。
なお、グラファイトシートとしては、特に限定されることなく、例えば、ポリイミドなどの高分子のフィルムを不活性ガス中で加熱および焼成して得られるグラファイトシート（例えば、パナソニック社製、ＰＧＳ（登録商標）グラファイトシート等）を用いることができる。
【００２１】
そして、炭素材料含有層の厚みは、１μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることがより好ましく、２０μｍ以上であることが更に好ましく、１５０μｍ以下であることが好ましく、１００μｍ以下であることがより好ましく、８０μｍ以下であることが更に好ましい。炭素材料含有層の厚みが上記下限値以上であれば、厚み方向に熱を伝え易い熱伝導シートを得ることができる。また、炭素材料含有層の厚みが上記上限値以下であれば、熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率を十分に低下させることができる。
なお、炭素材料含有層は、通常、ガラス層よりも厚い。そして、本発明において、「炭素材料含有層の厚み」は、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。
【００２２】
＜ガラス層＞
ガラス層は、積層方向に隣接する炭素材料含有層同士を一体化し得る層であり、通常は、非多孔性のガラスからなる。非多孔性のガラスからなるガラス層を使用すれば、熱伝導シートの厚み方向に熱を良好に伝えることができる。
【００２３】
なお、ガラス層は、液体ガラスを固化させて得たガラスからなることが好ましい。また、ガラス層には、熱伝導性充填材等のガラス以外の成分（但し、上述した炭素材料に該当するものを除く）が含まれていてもよい。
【００２４】
そして、ガラス層は、厚みが０．５μｍ以上５０μｍ以下であることを必要とし、ガラス層の厚みは、１μｍ以上であることが好ましく、３μｍ以上であることがより好ましく、５μｍ以上であることが更に好ましく、２０μｍ以下であることが好ましく、１５μｍ以下であることがより好ましく、１０μｍ以下であることが更に好ましい。ガラス層の厚みが０．５μｍ未満の場合、積層方向に隣接する炭素材料含有層同士を良好に一体化することができず、熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率が上昇する。また、ガラス層の厚みが５０μｍ超の場合、熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率が上昇し、熱伝導シートの厚み方向に熱を伝え難くなる。そして、ガラス層の厚みが上記下限値以上であれば、積層方向に隣接する炭素材料含有層同士を良好に一体化し、熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率を低下させることができる。また、ガラス層の厚みが上記上限値以下であれば、熱伝導シートの生産性の低下を抑制しつつ、ガラス層に起因して熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率が上昇するのを抑制することができる。
【００２５】
また、ガラス層が炭素材料含有層上で占める面積の割合は、２０％以上であることが好ましく、５０％以上であることがより好ましく、７０％以上であることが更に好ましく、通常１００％以下であり、９０％以下であることが好ましい。ガラス層の面積割合が上記下限値以上であれば、積層方向に隣接する炭素材料含有層同士を良好に一体化し、熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率を低下させることができる。また、ガラス層の面積割合が上記上限値以下であれば、ガラス層に起因して熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率が上昇するのを抑制することができる。
【００２６】
＜熱伝導シートの厚み＞
そして、熱伝導シートの厚みは、特に限定されるものではないが、６０μｍ以上であることが好ましく、１００μｍ以上であることがより好ましく、２００μｍ以下であることが好ましく、１８０μｍ以下であることがより好ましい。熱伝導シートの厚みが上記下限値以上であれば、熱伝導シートの厚み方向に熱を良好に拡散させることができる。また、熱伝導シートの厚みが上記上限値以下であれば、熱伝導シートの生産性の低下を抑制することができる。
なお、本発明において、「熱伝導シートの厚み」は、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。
【００２７】
（熱伝導シートの製造方法）
また、本発明の熱伝導シートの製造方法は、上述した本発明の熱伝導シートを製造する際に用いられ、炭素材料含有層同士を、少なくとも一方の重ね合わせ面にガラス前駆体を含む液状組成物を塗布して重ね合わせ、重ね合わせ体を得る工程（Ａ）と、液状組成物を固化させてガラス層を形成する工程（Ｂ）とを含む。
【００２８】
＜炭素材料含有層＞
ここで、炭素材料含有層としては、本発明の熱伝導シートの炭素材料含有層として上述したものと同様のものが挙げられる。中でも、炭素材料含有層は、カーボンナノチューブシート、または、グラファイトシートからなることが好ましく、グラファイトシートからなることがより好ましい。
【００２９】
＜液状組成物＞
ガラス前駆体を含む液状組成物としては、温度２５℃、圧力（絶対圧）１ａｔｍの条件下で液状であり、固化させてガラス層を形成することが可能であれば特に限定されることなく、ガラス前駆体を含み、任意に溶媒や添加剤を更に含有する液状組成物を用いることができる。中でも、ガラス層の形成容易性の観点からは、液状組成物としては、液体ガラスを用いることが好ましい。
なお、液状組成物に含まれるガラス前駆体としては、例えば、テトラエトキシシラン等が挙げられる。
【００３０】
ここで、液体ガラスとしては、特に限定されることなく、例えば、二酸化ケイ素、アルミナおよび溶媒を含有する液体ガラスや、テトラエトキシシラン、金属触媒および水を含有する液体ガラスなどが挙げられる。より具体的には、液体ガラスとしては、例えば、墨東化成工業社製の「ヒートレスグラス」、「シダクシタールＢ４３７３」や、モクテックカメムラ社製の「ファインクリスタル（Ｑｕａｒｔｚ ｆｏｒ ＮＯＭシリーズ）」等を用いることができる。
【００３１】
＜工程（Ａ）＞
そして、工程（Ａ）では、複数の炭素材料含有層を重ね合わせて重ね合わせ体を得る際に、互いに重ね合わされる炭素材料含有層の少なくとも一方の重ね合わせ面に液状組成物を塗布する。即ち、工程（Ａ）では、液状組成物を介在させた状態で複数の炭素材料含有層を重ね合わせ、重ね合わせ体を得る。なお、３層以上の炭素材料含有層を重ね合わせる場合には、液状組成物の塗布と、炭素材料含有層の重ね合わせとを交互に繰り返すことにより重ね合わせ体を得てもよいし、液状組成物を塗布した複数の炭素材料含有層を一度に重ね合わせることにより重ね合わせ体を得てもよい。
【００３２】
ここで、工程（Ａ）において重ね合わせ面に液状組成物を塗布する方法としては、特に限定されることなく、滴下、スプレーコート、ロールコート、スピンコート、グラビアコート、ダイコート、バーコートなどの任意の塗布方法を用いることができる。
【００３３】
そして、工程（Ａ）では、液状組成物を塗布しているので、重ね合わせの際等に、炭素材料含有層から炭素材料が脱落（粉落ち）するのを良好に抑制することができる。
【００３４】
＜工程（Ｂ）＞
工程（Ｂ）では、工程（Ａ）で塗布した液状組成物を固化させてガラス層を形成し、重ね合わされた複数の炭素材料含有層をガラス層を介して一体化させる。なお、液状組成物を固化させる方法は、液状組成物の種類に応じて選択すればよく、例えば液状組成物を乾燥および硬化させる方法が挙げられる。
【００３５】
ここで、工程（Ｂ）では、任意に液状組成物を乾燥させた後、硬化反応中または硬化反応前に、重ね合わせ体を積層方向にプレスすることが好ましい。重ね合わせ体を積層方向にプレスすれば、炭素材料含有層同士を良好に密着させ、得られる熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率を更に低下させることができる。そして、重ね合わせ体をプレスする際の圧力（ゲージ圧）は、特に限定されることなく、０．１ＭＰａ以上であることが好ましく、０．５ＭＰａ以上であることがより好ましく、５０ＭＰａ以下であることが好ましく、３０ＭＰａ以下であることがより好ましい。プレス圧力が上記下限値以上であれば、炭素材料含有層同士を更に良好に一体化させ、得られる熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率をより一層低下させることができる。また、プレス圧力が上記上限値以下であれば、厚み方向の熱抵抗率が低い熱伝導シートを効率的に製造することができる。
【００３６】
なお、工程（Ｂ）では、重ね合わせ体をプレスした後に、プレスされた重ね合わせ体を静置して硬化反応を更に進行させてもよい。
【実施例】
【００３７】
以下、本発明について実施例に基づき具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
実施例および比較例において、炭素材料含有層、ガラス層および熱伝導シートの厚み、ガラス層の面積割合、炭素材料含有層のピール強度、並びに、熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率は、下記の方法で測定または評価した。
【００３８】
＜厚み＞
熱伝導シートおよび炭素材料含有層の厚みは、デジマチックインジケーター（ミツトヨ社製、ＩＤ−Ｃ１１２Ｘ）を用いて、１／１０００ｍｍの精度で測定した。
また、ガラス層の厚みは、熱伝導シートを１ｃｍ角に切断して得た測定用試料を用いて求めた。具体的には、各測定用試料について、中央部の厚みをデジマチックインジケーター（ミツトヨ社製、ＩＤ−Ｃ１１２Ｘ）で測定し、測定値から炭素材料含有層の総厚みを差し引き、得られた値をガラス層の総数で除して各測定試料のガラス層の厚みを求めた。そして、算出した各測定試料のガラス層の厚みの平均値を求め、熱伝導シートのガラス層の厚みとした。
＜ガラス層の面積割合＞
炭素材料含有層を剥がし、炭素材料含有層上に形成されているガラス層の面積をレーザー顕微鏡（キーエンス社製、ＶＫ−Ｘ２００）で観察して求め、ガラス層の面積割合を算出した。
＜ピール強度＞
準備した測定試料を幅１０ｍｍに切断し、一方の表面側に位置する炭素材料含有層を９０°方向に引っ張って剥がすのに要する力を測定した。測定は２５ｍｍの長さで実施し、平均値をピール強度として以下の基準で評価した。なお、測定機には、万能引張圧縮試験機（新興通信工業社製、ＴＣＭ−５００ＣＲ）を使用し、測定時の引張速度は２０ｍｍ／秒とした。
ピール強度が大きいほど、炭素材料含有層同士が良好に密着・一体化していることを示す。
Ａ：ピール強度が２．０Ｎ／２５ｍｍ以上
Ｂ：ピール強度が１．５Ｎ／２５ｍｍ以上２．０Ｎ／２５ｍｍ未満
Ｃ：ピール強度が１．０Ｎ／２５ｍｍ以上１．５Ｎ／２５ｍｍ未満
Ｄ：ピール強度が１．０Ｎ／２５ｍｍ未満
＜熱抵抗率＞
熱伝導シートを１ｃｍ角に切断して得た測定用試料について、樹脂材料熱抵抗試験器（株式会社日立テクノロジーアンドサービス製）を使用し、試料温度５０℃において、０．３ＭＰａの圧力を加えた時の熱抵抗値Ｒ（Ｋ／Ｗ）を測定した。そして、熱抵抗値Ｒを熱伝導シートの厚みｄで除して熱抵抗率Ｒ／ｄ（Ｋ／Ｗ・μｍ）を求め、以下の基準で評価した。
Ａ：Ｒ／ｄが０．００４Ｋ／Ｗ・μｍ未満
Ｂ：Ｒ／ｄが０．００４Ｋ／Ｗ・μｍ以上０．００６Ｋ／Ｗ・μｍ未満
Ｃ：Ｒ／ｄが０．００６Ｋ／Ｗ・μｍ以上０．００８Ｋ／Ｗ・μｍ未満
Ｄ：Ｒ／ｄが０．００８Ｋ／Ｗ・μｍ以上
【００３９】
（実施例１）
炭素材料含有層として、厚み２５μｍのグラファイトシート（パナソニック社製、ＰＧＳ（登録商標）グラファイトシート）を３ｃｍ角に切断したシートを用意した。
また、液状組成物として、液体ガラス（モクテックカメムラ社製、ファインクリスタル（Ｑｕａｒｔｚ ｆｏｒ ＮＯＭ）を調合した。
そして、準備したシートの中央と、シート中央と四隅との中間位置（４点）との合計５箇所に、マイクロピペッター（エッペンドルフ社製、容量可変マイクロピペット、リサーチプラス）にて、液体ガラスを４．０μＬずつ滴下し、その上にシートを重ね合わせる操作を３回繰り返し、液体ガラスを介在させて４枚のシートを重ね合わせてなる重ね合わせ体を得た。
その後、常温（２３℃）で液体ガラスを６時間乾燥させ、プレス機にて重ね合わせ体を０．１ＭＰａの圧力で２時間プレスした。その後、プレスした重ね合わせ体を取り出し、２日間常温に放置して液体ガラスを硬化させ、熱伝導シートを得た。
そして、炭素材料含有層、ガラス層および熱伝導シートの厚み、ガラス層の面積割合、並びに、熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率を測定および評価した。結果を表１に示す。
また、ピール強度の測定用に、準備したシートの中央と、シート中央と四隅との中間位置（４点）との合計５箇所に、マイクロピペッター（エッペンドルフ社製、容量可変マイクロピペット、リサーチプラス）にて、液体ガラスを４．０μＬずつ滴下し、その上にシートを重ね合わせて、液体ガラスを介在させて２枚のシートを重ね合わせてなるピール強度測定用重ね合わせ体を得た。
その後、常温（２３℃）で液体ガラスを６時間乾燥させ、プレス機にてピール強度測定用重ね合わせ体を０．１ＭＰａの圧力で２時間プレスした。その後、プレスしたピール強度測定用重ね合わせ体を取り出し、２日間常温に放置して液体ガラスを硬化させ、ピール強度測定用試料を得た。そして、ピール強度を測定および評価した。結果を表１に示す。
【００４０】
（実施例２）
重ね合わせ体をプレスする際の圧力を２ＭＰａに変更した以外は実施例１と同様にして熱伝導シートおよびピール強度測定用試料を調製した。そして、実施例１と同様にして測定および評価を行った。結果を表１に示す。
【００４１】
（実施例３）
液体ガラスの滴下量を１．０μＬずつに変更した以外は実施例２と同様にして熱伝導シートおよびピール強度測定用試料を調製した。そして、実施例１と同様にして測定および評価を行った。結果を表１に示す。
【００４２】
（実施例４）
液体ガラスの滴下量を２．０μＬずつに変更した以外は実施例２と同様にして熱伝導シートおよびピール強度測定用試料を調製した。そして、実施例１と同様にして測定および評価を行った。結果を表１に示す。
【００４３】
（実施例５）
液体ガラスの滴下量を１０．０μＬずつに変更し、更に重ね合わせ体のプレスを行わなかった以外は実施例１と同様にして熱伝導シートおよびピール強度測定用試料を調製した。そして、実施例１と同様にして測定および評価を行った。結果を表１に示す。
【００４４】
（比較例１）
液体ガラスを滴下せずにシートを重ね合わせ、更に重ね合わせ体のプレスを行わなかった以外は実施例１と同様にして熱伝導シートおよびピール強度測定用試料を調製した。そして、実施例１と同様にして測定および評価を行った。結果を表１に示す。
【００４５】
（比較例２）
厚みが１００μｍのグラファイトシート（パナソニック社製、ＰＧＳ（登録商標）グラファイトシート）を３ｃｍ角に切断して熱伝導シートとした。そして、熱伝導シートの厚み方向の熱抵抗率を測定および評価した。結果を表１に示す。
【００４６】
（比較例３）
液体ガラスに替えて厚さ１０μｍの両面テープ（日栄化工社製、ＮｅｏＦｉｘ１０）を介在させてシートを重ね合わせた以外は実施例１と同様にして熱伝導シートおよびピール強度測定用試料を調製した。そして、実施例１と同様にして測定および評価を行った。結果を表１に示す。
【００４７】
（比較例４）
液体ガラスの滴下量を０．５μＬずつに変更した以外は実施例２と同様にして熱伝導シートおよびピール強度測定用試料を調製した。そして、実施例１と同様にして測定および評価を行った。結果を表１に示す。
【００４８】
【表１】
2019171657.tif 000003
【００４９】
表１より、実施例１〜５の熱伝導シートでは、厚み方向の熱抵抗率を十分に低下させられることが分かる。一方、ガラス層を使用しなかった比較例１〜３およびガラス層の厚みが薄い比較例４では、厚み方向の熱抵抗率が上昇することが分かる。特に、比較例１および４では、炭素材料含有層同士の密着性が低下し、熱抵抗率が著しく上昇していることが分かる。
【産業上の利用可能性】
【００５０】
本発明によれば、厚み方向の熱抵抗率が低い熱伝導シートが得られる。
【符号の説明】
【００５１】
１  炭素材料含有層
２  ガラス層
１０  熱伝導シート
【図１】
2019171657.tif 000004