(57)【要約】      （修正有）【課題】低コストで、坩堝と坩堝上方との温度をそれぞれ個別に制御して、単結晶の育成に最適な温度勾配を容易に維持できる酸化物単結晶育成装置の提供。【解決手段】坩堝１と、坩堝１の外周を囲むワークコイル５と、坩堝１の上方にあり、酸化物単結晶Ｍを加熱する抵抗発熱体７とを備え、抵抗発熱体７が、酸化物単結晶Ｍの直胴部Ｃが育成される方向と直交する方向において、ワークコイル５よりも内側にある酸化物単結晶育成装置１００。好ましくは、ニオブ酸リチウム、又はタンタル酸リチウムの単結晶を育成する装置である酸化物単結晶育成装置１００。【選択図】図１
2019006612.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
坩堝と、
前記坩堝の外周を囲むワークコイルと、
前記坩堝の上方にあり、酸化物単結晶を加熱する抵抗発熱体と、
を備えることを特徴とする酸化物単結晶育成装置。
【請求項２】
前記抵抗発熱体が、前記酸化物単結晶の直胴部が育成される方向と直交する方向において、前記ワークコイルよりも内側にあることを特徴とする請求項１に記載の酸化物単結晶育成装置。
【請求項３】
ニオブ酸リチウム、または、タンタル酸リチウムのいずれかの単結晶を育成する装置であることを特徴とする請求項１又は２に記載の酸化物単結晶育成装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸化物単結晶育成装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、表面弾性波デバイス用の基板や、光変調デバイス用の基板としてニオブ酸リチウムやタンタル酸リチウム等の単結晶が多く利用されている。これらの基板に用いる当該単結晶の育成方法としては、従来、高周波誘導加熱方式の加熱手段を用いたチョクラルスキー法（ＣＺ法）が多く用いられている（例えば、特許文献１、２参照）。
【０００３】
チョクラルスキー法に用いられる単結晶育成装置は、例えば、貴金属製の坩堝の回りを耐火物で囲み、さらに、坩堝または耐火物の上に坩堝上方の温度勾配を適切に保つためのアフタヒータと呼ばれる貴金属製の円筒を配置する構造とするものが一般的である。
【０００４】
近年、酸化物単結晶は表面弾性波デバイスの材料として市場が拡大しており、市場の拡大に伴い、材料の生産量を確保するために、酸化物単結晶の大口径化や長尺化が行われている。しかしながら、この単結晶の大口径化や長尺化により、単結晶の肩部を形成する際の単結晶の急成長や、単結晶の直胴部における単結晶の曲がり、あるいは、単結晶を冷却するときの熱ひずみに起因した単結晶のクラック等が発生し易くなるという問題が生じ得る。そして、これらの問題が、育成した単結晶の良品率を低下させる原因となっている。
【０００５】
酸化物単結晶の結晶品質を改善する手段として、炉内における坩堝上方の温度勾配を最適化するために、上記アフタヒータの形状や、坩堝形状の工夫などが行われている。しかしながら、坩堝上方の温度勾配を小さくすることで、単結晶の急成長が生じ易くなったり、反対に、坩堝上方の温度勾配を大きくすることで、単結晶の冷却中にクラックが生じ易くなったりするなど、単結晶の大口径化や長尺化で、単結晶の育成過程と冷却過程で炉内の温度勾配を常に所望の状態に維持することは、アフタヒータの形状や坩堝形状を工夫することでは難しくなってきている。
【０００６】
そこで、単結晶育成におけるシーディング、単結晶の肩部の形成、単結晶の直胴部の育成、単結晶の切り離し、単結晶冷却の各過程において、好適な温度環境を形成する目的で、坩堝内の融液対流と、坩堝より上方の温度環境を最適な条件に維持するために、坩堝と坩堝上方との温度をそれぞれ個別に制御する方法が提案されている（例えば、特許文献２参照）。特許文献２では、高周波誘導加熱方式のワークコイルを引き上げ方向に２段設けた構成のサファイア単結晶育成装置が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１３−１８４８３５号公報
【特許文献２】特開２０１４‐１２５４０４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
このような独立した２段のワークコイルを設けた高周波誘導加熱方式の加熱手段を備える装置を用いることにより、単結晶の育成過程と単結晶の冷却過程で炉内の温度勾配を常に所望の状態に維持することが可能となる。しかしながら、このような２段の高周波誘導加熱方式の加熱手段を備えた装置においては、２段の高周波誘導方式の加熱手段同士が相互に干渉しないように、高周波電流の位相をそれぞれ制御する等の制御手段を設け、高価な電源を別々に独立して設ける必要があった。そのため、酸化物単結晶育成装置のコストが高額になるとともに、高周波誘導加熱方式の加熱手段の出力の制御も複雑になるという問題があった。
【０００９】
従って、上記の問題点に鑑み、本発明は、低コストで、坩堝と坩堝上方との温度をそれぞれ個別に制御して、単結晶の育成に最適な温度勾配を容易に維持することができる単結晶育成装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するため、本発明の酸化物単結晶育成装置は、坩堝と、前記坩堝の外周を囲むワークコイルと、前記坩堝の上方にあり、酸化物単結晶を加熱する抵抗発熱体と、を備えることを特徴とする。
【００１１】
また、本発明の酸化物単結晶育成装置において、前記抵抗発熱体が、前記酸化物単結晶の直胴部が育成される方向と直交する方向において、前記ワークコイルよりも内側にあることが好ましい。
【００１２】
また、本発明の酸化物単結晶育成装置が、ニオブ酸リチウム、または、タンタル酸リチウムのいずれかの単結晶を育成する装置であってもよい。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、ワークコイルと抵抗発熱体とを別体で備えることにより、坩堝と坩堝上方との温度勾配をそれぞれ個別に制御して、単結晶の育成に最適な温度勾配を容易に維持することができ、また、ワークコイルを酸化物単結晶の育成方向に複数段設ける場合よりも低コストにすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の一実施形態にかかる酸化物単結晶育成装置を模式的に示す断面図である。
【図２】従来の酸化物単結晶育成装置の一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明の一実施形態にかかる酸化物単結晶育成装置について、図１を参照して説明する。図１は、本実施形態にかかる酸化物単結晶育成装置１００を模式的に示した断面図である。
【００１６】
本発明の一実施形態にかかる酸化物単結晶育成装置１００は、例えば、チョクラルスキー法（ＣＺ法）による酸化物単結晶の育成に用いることができる装置であり、大気中または不活性ガス雰囲気中で酸化物単結晶Ｍを製造することができる。
【００１７】
チョクラルスキー法は、ある結晶方位に従って切り出された、通常、断面視における一辺が数ｍｍ程度の直方体の酸化物単結晶の先端を種結晶として、この種結晶と同一組成の酸化物の融液に浸潤し、種結晶を回転しながら徐々に引き上げることによって、種結晶の性質を単結晶に伝播しながら大口径化して単結晶を製造する（育成する）方法である。
【００１８】
チョクラルスキー法における酸化物単結晶の育成過程は、まず、図１に示すように、結晶径を徐々に拡大させて種結晶Ａから円錐形状の肩部Ｂを形成する肩部形成過程と、所望の結晶径となるまで拡大させて肩部Ｂを形成したのち、円柱形状の直胴部Ｃを形成する直胴部形成過程と、を備える。肩部形成過程、直胴部形成過程に亘って、種結晶Ａを坩堝上方の空間（図１に示す炉内Ｓ）に向かって引き上げながら酸化物単結晶Ｍの育成を行うことができる。
【００１９】
図１に示されるように、酸化物単結晶育成装置１００は、坩堝１と、下段耐火物２と、坩堝台３と、坩堝軸４と、ワークコイル５と、リフレクタ６と、抵抗発熱体としてのヒータ７と、上段耐火物８と、シード棒９と、これらを収容するケース１０と、を備え、さらに、酸化物単結晶育成装置１００の動作を制御する不図示の制御手段と、を備えることができる。すなわち、酸化物単結晶育成装置１００は、加熱手段として、高周波誘導加熱方式のワークコイル５と、抵抗加熱方式のヒータ７と、を備えている。なお、本実施形態において、上下方向は酸化物単結晶Ｍの直胴部Ｃの育成方向であり、上方向は酸化物単結晶Ｍを育成する際の引き上げ方向である。また、本実施形態において、径方向とは、酸化物単結晶Ｍの径方向を指し、育成された酸化物単結晶Ｍの引き上げ方向と直交する方向である。
【００２０】
坩堝１は、単結晶の原料を入れるものであり、例えば、円形の底部１１と、底部１１の外縁部から立設した円筒形の側壁部１２と、を有し、上部が開口した形状のものを用いることができる。単結晶の原料は、溶融した融液の状態で坩堝１内に保持されることから、坩堝１は、単結晶原料に応じて最適な材料を用いて形成することができる。例えば、耐熱性が高い白金、イリジウム等の貴金属を用いて坩堝１を形成することができる。
【００２１】
下段耐火物２は、図１に示すように、上面が開口した、外側の外側下段耐火物２１と、外側下段耐火物２１の内側に配された、内側下段耐火物２２と、を有するように構成することができる。また、外側下段耐火物２１は、セラミックスの成形体を用いることができ、本実施形態においては、外側下段耐火物２１は、底部２１ａと、底部２１ａから立設した側壁部２１ｂと、を有している。内側下段耐火物２２は、断熱性のより高いアルミナやジルコニア等のセラミックス顆粒を用いて構成することが好ましく、本実施形態においては、坩堝１からの熱放出を抑制して、効率よく坩堝１内の単結晶の原料を加熱するために、坩堝１に接して、その外周を囲んで設けられている。
【００２２】
坩堝台３は、下段耐火物２の底部２１の下側に設けられ、坩堝１、下段耐火物２、リフレクタ６、ヒータ７、上段耐火物８等からなる酸化物単結晶育成装置１００の本体部１０１を支持することができる。
【００２３】
ワークコイル５は、高周波誘導加熱方式により坩堝１を加熱して、坩堝１内の酸化物単結晶Ｍの原料を融解するための加熱手段である。ワークコイル５は、図１に示すように、銅等の導体をコイル状に形成して、坩堝１、下段耐火物２とは非接触の状態で、これらの外周を囲んで配置されることができる。すなわち、本実施形態においては、ワークコイル５は、坩堝１、下段耐火物２の径方向外方に設けられている。
【００２４】
また、ワークコイル５のコイル巻き数、コイル間隔、コイルと坩堝１の相対位置等は、坩堝１の材質、大きさ、育成する単結晶の酸化物の種類や直径などによって最適な条件を適宜設定することができる。例えば、ワークコイル５のコイル巻き間隔を密にすることにより、坩堝１における熱の発生を高めることができる。例えば、ニオブ酸リチウムの単結晶を育成する場合には、ワークコイル５の巻き数は８巻〜１４巻程度とし、巻ピッチは３０ｍｍ前後とすることができる。
【００２５】
また、ワークコイル５を作動させるときには、ワークコイル５には、不図示の外部の電源から高周波電圧が印加されて、高周波の電流が流される。これにより、ワークコイル５の周辺に磁界が生じて、ワークコイル５に囲まれる坩堝１が発熱する。
【００２６】
リフレクタ６は、熱を反射して、坩堝１から外部への放熱を抑制するために設けられた部材であり、図１に示すように、坩堝１の側壁部１２の上端部分に配置されている、育成された酸化物単結晶Ｍが通過することができるように、例えば、径方向中心部分に開口部６１を有する円環状の部材を用いることができる。開口部６１の内径寸法は、放熱を抑制するために、坩堝１の側壁部１２の内径寸法よりも小さく形成されている。すなわち、リフレクタ６は、坩堝１よりも径方向内方に突出して設けることができる。
【００２７】
上段耐火物８は、外部への熱の放出を抑制する部材であり、ヒータ７の径方向外方を囲む円筒状の側壁部８１と、ヒータ７及び側壁部８１の上部を覆う、円環状の蓋部８２と、を有することができる。また、側壁部８１と蓋部８２が、それぞれ、炉壁と天井部となり、炉壁と天井部に囲まれた炉内Ｓを規定している。
【００２８】
また、蓋部８２は、シード棒９が上下移動できるように、炉内Ｓに挿通するべく、開口部８２１を有している。また、開口部８２１は、例えば、シード棒９の断面よりも大きく形成され、育成される酸化物単結晶Ｍの断面よりも小さく形成されている。また、上段耐火物８は、例えば、ジルコニア、アルミナ等の材料により構成することができる。
【００２９】
シード棒９は、坩堝１に入れられた酸化物単結晶Ｍの原料の融液表面に種結晶Ａを接触させ、酸化物単結晶Ｍを回転させながら引き上げるために用いられるものである。シード棒９は、例えば、白金等の材料を用いて構成され、シード棒９の下端に種結晶Ａを保持する保持部９１を有する棒状の部材を用いることができる。シード棒９は、酸化物単結晶Ｍの育成に伴って、種結晶Ａとともに、酸化物単結晶Ｍを吊り下げて保持することができる。
【００３０】
また、酸化物単結晶育成装置１００においては、酸化物単結晶Ｍの引き上げ、及び、回転を、シード棒９の引き上げ、及び、シード棒９の軸を中心とした回転により行うことができる。シード棒９の上下移動、及び、回転を行うため、例えば、不図示のモータを備えたシード棒駆動手段を設けることができる。また、シード棒９の回転速度、引き上げ速度は、形成する酸化物単結晶の径の大きさ、直胴部の長さ等により適宜設定することができ、例えば、シード棒９の回転速度は１ｒｐｍ〜２０ｒｐｍ程度、酸化物単結晶Ｍの引き上げ速度は２ｍｍ〜５ｍｍ／ｈ程度とすることができる。
【００３１】
不図示の制御手段は、結晶育成プロセスを含めた酸化物単結晶育成装置１００全体の制御を行うための手段である。制御手段は、例えば、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ  Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  Ｕｎｉｔ、中央処理装置）、及び、ＲＯＭ（Ｒｅａｄ  Ｏｎｌｙ  Ｍｅｍｏｒｙ）、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ  Ａｃｃｅｓｓ  Ｍｅｍｏｒｙ）等のメモリを備えることができる。また、制御手段は、プログラムにより動作するマイクロコンピュータから構成されてもよいし、特定の用途のために開発されたＡＳＩＣ（Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  Ｓｐｅｃｉｆｉｅｄ  Ｉｎｔｅｇｒａ  Ｃｉｒｃｕｉｔ）等の電子回路から構成されてもよい。
【００３２】
ヒータ７は、電気抵抗を利用する抵抗加熱方式によりヒータ７自身が発熱し、直接、酸化物単結晶Ｍを加熱して保温することができる加熱手段であり、不図示の外部の電源に接続されている。ヒータ７は、酸化物単結晶Ｍを保温するために、坩堝１の上方に配置されている。また、ヒータ７は、温度勾配をより容易に維持するために、図１に示すように、酸化物単結晶Ｍの直胴部Ｃが育成される方向と直交する方向（すなわち、坩堝１の径方向）において、ワークコイル５よりも内側に配置されていることが好ましい。具体的には、ヒータ７は、上段耐火物８の側壁部８１の内側に設けられており、図１に示すように、ヒータ７の内面が坩堝１の内周面と同一面上に位置するように側壁部８１に凹部を設けて配置されていてもよい。また、坩堝１の内周面と側壁部８１の内周面が同一面上にあり、この同一面よりもヒータ７の内面が径方向内方に突出するように、ヒータ７が配置されていてもよい。すなわち、ヒータ７は、上段耐火物８の側壁部８１よりも径方向内側に設けられていてもよい。
【００３３】
また、ヒータ７は、酸化物単結晶Ｍの直胴部Ｃを効率的に保温するために、直胴部Ｃと同様に円筒状とすることができ、ヒータ７の内径寸法は、育成される酸化物単結晶Ｍの直径よりも大きくすることができる。また、ヒータ７の上下方向の寸法は、酸化物単結晶Ｍの育成条件を考慮して、育成される酸化物単結晶Ｍの全長と同等の長さとすることができ、育成される酸化物単結晶Ｍの全長より短くてもよいし、長くしてもよい。また、ヒータ７は、複数の発熱体を組み合わせて構成してもよく、例えば、断面視扇状の発熱体を複数組み合わせて構成されていてもよい。また、ヒータ７は、１台の酸化物単結晶育成装置１００を用いて異なる径寸法（例えば、４インチと６インチなど）の酸化物単結晶Ｍを製造することを考慮して、製造する酸化物単結晶の径寸法に合わせてヒータ７の内径を変えられるように、径方向の位置を調節可能に構成されていてもよい。
【００３４】
また、ヒータ７としては、カーボン、ニクロム、二珪化モリブデン等を抵抗発熱体としたものを用いることができる。酸化物単結晶を育成する場合には、酸素雰囲気中で有用なニクロムや二珪化モリブデンを抵抗発熱体としたものが好ましく、さらに、高融点のタンタル酸リチウムの単結晶を育成する場合には、耐熱性の高い二珪化モリブデンを抵抗発熱体としたものが好ましい。
【００３５】
ここで、アフタヒータを用いた従来の酸化物単結晶育成装置の問題点を具体的に説明するために、従来の酸化物単結晶育成装置の一例である、酸化物単結晶育成装置５００について図２を参照して説明する。酸化物単結晶育成装置５００において、ヒータ７、及び、上段耐火物８の側壁部８１がなく、アフタヒータＨを採用した他は、図１に示す酸化物単結晶育成装置１００と同じ構成であり、符号を省略する。
【００３６】
従来の酸化物単結晶育成装置５００としては、例えば、高周波誘導加熱方式の加熱手段（ワークコイル５）により加熱されるアフタヒータＨが坩堝の上方に配置されていた。この場合において、坩堝１の径方向外方に配置されたワークコイル５を用いた坩堝１の加熱よりは出力の弱いアフタヒータＨの加熱により、坩堝１の上方を適度に保温することにより酸化物単結晶Ｍを育成していた。
【００３７】
ここで、長尺の単結晶を育成する場合には、単結晶の引き上げ長さを長くすると、アフタヒータＨもこの引き上げ方向に長くする必要がある。しかし、高周波誘導加熱方式の性質上、アフタヒータＨの上端に磁束が集中して加熱される場合がある。その結果、アフタヒータＨの発熱が上部に偏ることとなり、単結晶内部の引き上げ方向における先端側と後端側の温度差を小さくすることが困難となる場合がある。そして、引き上げ方向における単結晶内部の温度差が大きい場合、単結晶の引き上げ中に熱応力等により単結晶にクラックが発生する等の不具合が生じるおそれがある。
【００３８】
一方、アフタヒータＨの長さを引き上げ方向において短くすると、単結晶の原料融液より上方の、炉内の温度勾配が大きくなりすぎて、結晶内部の温度差が大きくなってしまう。また、ワークコイルの巻き数を多くすると、アフタヒータＨが加熱され易くなり、単結晶と原料融液の界面（固液界面）の温度を単結晶の融点とするためにワークコイルの出力を抑えるように調節する必要があり、その結果、坩堝の発熱が十分でなくなり、単結晶の原料融液内の自然対流が弱くなって結晶育成が不安定となり易くなる。
【００３９】
本実施形態の酸化物単結晶育成装置１００であれば、その長さやワークコイルの巻き数等の影響を受けやすいアフタヒータではなく、抵抗発熱体であるヒータ７を備えることにより、育成された酸化物単結晶Ｍを直接加熱して、単結晶内部の温度勾配を小さくして、単結晶を育成する際にクラックが発生する等の不具合を抑制することができる。
【００４０】
また、ヒータ７は、抵抗加熱方式の加熱手段であることから、高周波誘導加熱方式の加熱手段より低コストに作動させることができる。
【００４１】
次に、本実施形態の酸化物単結晶育成装置１００を使用した、酸化物単結晶Ｍの育成方法を説明する。
【００４２】
まず、坩堝１に、酸化物単結晶Ｍの原料を投入して、ワークコイル５を作動させて、坩堝１を発熱させ、坩堝１内の原料を融点以上に加熱して融解することにより、酸化物単結晶Ｍの原料の融液を得る。このとき、ワークコイル５の補助として、ヒータ７を作動させてもよい。次に、シード棒９の下端の保持部９１に取り付けられた、種結晶Ａを、坩堝１内の原料の融液上面に接触させる。これを、シーディングという。その後、シード棒９のシード棒駆動手段により、種結晶Ａを回転させながら徐々に上方の炉内Ｓへ引き上げる。酸化物単結晶Ｍの育成中は、ワークコイル５による加熱温度や、シード棒９の回転数、及び、引き上げ速度等を制御手段等により制御することにより、酸化物単結晶Ｍに肩部Ｂ及び直胴部Ｃを育成する。直胴部Ｃが所定の長さになったところで、シード棒９の引き上げ速度等を制御して、原料の融液上面と育成した単結晶の下端とを切り離し、単結晶を冷却して単結晶が完成する。
【００４３】
次に、酸化物単結晶Ｍの育成過程における、ワークコイル５及びヒータ７を用いた温度調節について説明する。
【００４４】
チョクラルスキー法により育成される酸化物単結晶は、直胴部が原料融液から長く伸びて、単結晶の引き上げが進むにつれて原料融液の入った坩堝から単結晶の上部が遠ざかるため、単結晶の内部の上下方向における温度分布が大きくなり、単結晶のクラックが発生する等の不具合が起こる場合がある。本実施形態の酸化物単結晶育成装置１００は、このような問題を改善するために、坩堝１の上方に、坩堝１を加熱するワークコイル５とは別体のヒータ７を設置して、坩堝１の上方の炉内Ｓの適切な温度勾配を維持するものである。
【００４５】
上述した酸化物単結晶Ｍの育成過程において、シーディングおよび肩部形成過程においては、ヒータ７を使用せずにワークコイル５のみを使用して、径方向外方の温度を高く、径方向内方の温度を低くして、径方向の温度勾配を大きくする。また、同時に、リフレクタ６を坩堝１の側壁部１２の上端部分に配置することにより、ワークコイル５による坩堝１の加熱に加えてリフレクタ６が効率よく加熱され、径方向における原料融液の上面の温度勾配をより大きくする。このように、炉内Ｓ及び原料融液上面の温度勾配を大きくすることにより、酸化物単結晶Ｍの肩部Ｂの急成長を抑制することができる。
【００４６】
酸化物単結晶Ｍの肩部Ｂが形成された後は、ヒータ７が作動していないことにより坩堝１上方の炉内Ｓの温度が低くなっているため、原料融液の上面から単結晶を切り離すときに、熱応力等で酸化物単結晶Ｍにクラックが入りやすくなる。そこで、直胴部形成過程においては、上下方向の温度勾配を小さくするために、直胴部Ｃの育成とともにワークコイル５の出力を徐々に下げるとともに、ヒータ７を作動させて加熱することにより、坩堝１の上方の炉内Ｓを保温する。
【００４７】
以上のようにワークコイル５及びヒータ７を用いて、径方向の温度勾配、及び、炉内Ｓの引き上げ方向の温度勾配を制御することにより、長尺な酸化物単結晶Ｍを育成しても、育成中に単結晶が曲がらず、単結晶の引き上げ方向における温度差、単結晶内外の温度差、原料融液の対流の不安定さから生じる多結晶化によるクラックの発生や、酸化物単結晶Ｍの冷却時のひずみによるクラックの発生を抑制することができる。
【００４８】
以下、本実施形態の酸化物単結晶育成装置１００を用いた酸化物単結晶の育成方法の具体例として、ニオブ酸リチウムの単結晶を育成する手順について例示する。
【００４９】
各構成要素の材質としては、坩堝１はカップ状の白金、下段耐火物２はジルコニア、上部耐火物はジルコニア、シード棒９は白金を用いて構成されたものを用いることができる。また、例えば、ワークコイル５の巻き数は１４巻とし、巻ピッチは３０ｍｍとすることができる。まず、坩堝１に、ニオブ酸リチウムの原料を充填しておき、ワークコイル５及びヒータ７を作動させてニオブ酸リチウムの原料を１３００℃以上に加熱して融解する。次に、ヒータ７の出力を止め、ワークコイル５の出力を制御して、原料融液が適切な状態で対流するように径方向の温度勾配を調整する。さらに、種結晶Ａを原料融液の上面に接触させてシーディングを行う。
【００５０】
次に、シード棒９を、１ｒｐｍ〜２０ｒｐｍの間で速度調整して回転させながら、２ｍｍ〜５ｍｍ／ｈの速度で上方に引き上げることにより、ニオブ酸リチウム単結晶の肩部Ｂを育成する。肩部Ｂを育成した後、直胴部Ｃ形成過程において、ワークコイル５とともにヒータ７を作動させて、ヒータ７の出力を徐々に上げることにより、坩堝１の上方の炉内Ｓを加熱する。以上により、直径が４インチ、直胴部の長さが１５０ｍｍのニオブ酸リチウム単結晶を得ることができる。
【００５１】
ニオブ酸リチウム単結晶のシーディング及び肩部形成過程において、ワークコイル５のみを出力させて温度を制御することにより、坩堝１の上方の炉内Ｓの温度を高くし過ぎずに、原料融液の外周部分を選択的に高温にして、原料融液の上面における径方向の温度勾配を大きくすることができる。これにより、肩部形成過程において、肩部Ｂの急成長を抑制することができる。
【００５２】
また、直胴部形成過程において、ワークコイル５に加えて、ヒータ７の出力を徐々に上げることにより、育成されて炉内Ｓに引き上げられたニオブ酸リチウム単結晶の部分を加熱して保温することにより、ニオブ酸リチウム単結晶の育成中の部分の外周部分と内部の部分との温度勾配や、引き上げられた単結晶の上部の部分（すなわち、冷却中の部分）と単結晶の育成中の部分との温度勾配が過度に大きくなることを抑制することができる。
【００５３】
以上に示したように、酸化物単結晶Ｍの育成とともに、ワークコイル５、ヒータ７の出力を個別に調整することにより、育成されて、引き上げられた酸化物単結晶上部の部分と育成中の部分との温度勾配が過度に大きくなることを抑制することができることから、大口径や長尺の酸化物単結晶を育成する場合においても、クラック発生等の不具合を抑制することができる。
【００５４】
本実施形態の酸化物単結晶育成装置１００によれば、ワークコイル５とヒータ７（抵抗発熱体）とを別体で備えることにより、坩堝と坩堝上方との温度勾配をそれぞれ個別に制御することができ、ワークコイルを複数設ける場合と比べて、ワークコイル同士の間で相互干渉することがないため、酸化物単結晶の育成に最適な温度勾配の制御をより容易に行うことができる。また、ワークコイルを複数設ける場合よりも低コストにすることができる。
【００５５】
また、融点の高いタンタル酸リチウムの酸化物単結晶を製造する場合には、原料を高温で加熱する必要がある。カーボンヒータは高温に加熱することができるが、酸化物単結晶は酸素含有雰囲気下で製造されることから、酸素の影響を受けやすいカーボンヒータよりも、高周波誘導加熱方式の加熱手段が用いられる。そこで、本実施形態の酸化物単結晶育成装置１００によれば、ニオブ酸リチウムやタンタル酸リチウムの融点程度の高温に加熱することが求められる坩堝１を、ワークコイル５を用いて加熱し、ニオブ酸リチウムやタンタル酸リチウムの融点ほどの高温が求められない坩堝１上方においては抵抗発熱体であるヒータ７を用いる。すなわち、単結晶の原料を溶融させるほど高温に加熱する必要がない坩堝１の上方の炉内Ｓを、高周波誘導加熱方式ほど高い出力能を有しない抵抗加熱方式の加熱手段を用いて、低コストで、酸化物単結晶の育成に最適な温度勾配を容易に維持することができる。
【００５６】
酸化物単結晶育成装置１００は、上記のように高融点で酸素が必要な酸化物単結晶の育成に用いることができる。さらに、タンタル酸リチウムよりも融点の低い、ニオブ酸リチウムやサファイア（Ａｌ２Ｏ３）等の酸化物単結晶の育成も容易であり、酸化物ではないシリコン等の単結晶の育成も可能である。このように、酸化物単結晶育成装置１００は原料を選ぶことなく、種々の単結晶の育成に用いることができる装置であり、使用頻度が高いことで、装置のライフサイクルコストを抑えることができ、コストパフォーマンスが良い装置である。
【００５７】
なお、本発明は、前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的が達成できる他の構成等を含み、以下に示すような変形等も本発明に含まれる。
【００５８】
前述した実施形態においては、坩堝１の上方に抵抗発熱体としてヒータ７が設けられていたが、坩堝１の上方の炉内Ｓの温度勾配を制御するために、上下方向に複数の抵抗発熱体（ヒータ）が設けられていてもよい。上下方向に複数の抵抗発熱体を設けることにより、坩堝１の上方の炉内Ｓの温度勾配をより細かく制御することができる。
【００５９】
また、前述した実施形態においては、ヒータ７と上段耐火物８が別体で設けられていたが、ヒータと耐火物を有して構成されるヒータユニットとして設けられていてもよい。
【００６０】
また、前述した実施形態においては、酸化物単結晶Ｍの引き上げ、及び、回転を、シード棒９の引き上げ、及び、回転により行っていたが、酸化物単結晶育成装置１００の本体部１０１の昇降、及び、回転により行ってもよい。酸化物単結晶育成装置１００の本体部１０１の昇降、及び、回転により、酸化物単結晶Ｍの引き上げ、及び、回転を行う場合には、シード棒駆動手段の代わりに、例えば、坩堝軸４を昇降、及び、回転させるための坩堝軸駆動手段を設けてもよい。この場合、坩堝軸４は、坩堝台３の下側に配置されており、酸化物単結晶育成装置１００の本体部１０１と同軸に設けられていることが好ましい。また、上述したように、酸化物単結晶Ｍの引き上げ機能と回転機能の両方を、坩堝軸４、シード棒９のいずれか一方に設けてもよいし、引き上げ機能と回転機能を別々に坩堝軸４、シード棒９に設けてもよい。
【００６１】
その他、本発明を実施するための最良の形態等は、以上の記載で開示されているが、本発明は、これに限定されるものではない。すなわち、本発明は、主に特定の実施形態に関して特に説明されているが、本発明の技術的思想及び目的の範囲から逸脱することなく、以上述べた実施形態に対し、当業者が様々な変形を加えることができるものである。
【００６２】
従って、上記に開示した記載は、本発明の理解を容易にするために例示的に記載したものであり、本発明を限定するものではないから、限定の一部、もしくは全部の限定を外した記載は、本発明に含まれるものである。
【符号の説明】
【００６３】
１００、５００    酸化物単結晶育成装置
１        坩堝
２        下段耐火物
３        坩堝台
４        坩堝軸
５        ワークコイル
６        リフレクタ
７        ヒータ（抵抗発熱体）
８        上段耐火物
９        シード棒
１１      底部
１２      側壁部
２１      底部
２２      側壁部
６１      開口部
８１      側壁部
８２      蓋部
９１      保持部
１０１    本体部
８２１    開口部
Ａ        種結晶
Ｂ        肩部
Ｃ        直胴部
Ｍ        酸化物単結晶
Ｓ        炉内
Ｈ        アフタヒータ
【図１】
2019006612.tif 000003
【図２】
2019006612.tif 000004