(57)【要約】【課題】光拡散特性が均一である積層体、及びその製造方法を提供する。【解決手段】光拡散制御フィルムに、オーバーラミネートフィルムを積層してなる積層体であって、光拡散制御フィルムが、所定の内部構造を有するとともに、積層体の積層面内であって、光拡散制御フィルムを形成する際の移動方向を長尺方向、当該長尺方向に垂直な方向を短尺方向とし、かつ、オーバーラミネートフィルムの短尺方向に沿って測定される位相差Ｒｅ（ｎｍ）の最大値をＲｅmaxとし、最小値をＲｅminとした場合に、所定の関係式（１）を満足することを特徴とする積層体等である。（Ｒｅmax−Ｒｅmin）／（Ｒｅmax＋Ｒｅmin）×１００＜３５（％）        （１）【選択図】図２
2019028154.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
光拡散制御フィルム用組成物に由来した光拡散制御フィルムの少なくとも一方の面に、オーバーラミネートフィルムを積層状態としてある積層体であって、
前記光拡散制御フィルムが、低屈折率領域中に複数の高屈折率領域を有し、当該高屈折率領域は、厚さ方向に延在してなる内部構造を有するとともに、
前記積層体の積層面内であって、前記光拡散制御フィルムを形成する際の移動方向を長尺方向、当該長尺方向に垂直な方向を短尺方向とし、かつ、
前記オーバーラミネートフィルムの短尺方向に沿って測定される位相差Ｒｅ（ｎｍ）の最大値をＲｅmaxとし、最小値をＲｅminとした場合に、下記関係式（１）を満足することを特徴とする積層体。
（Ｒｅmax−Ｒｅmin）／（Ｒｅmax＋Ｒｅmin）×１００＜３５（％）        （１）
【請求項２】
前記オーバーラミネートフィルムの前記短尺方向における長さを１００〜１００００ｍｍの範囲内の値とすることを特徴とする請求項１に記載の積層体。
【請求項３】
前記オーバーラミネートフィルムの位相差Ｒｅの中央値を１０００〜３０００ｎｍの範囲内の値とすることを特徴とする請求項１又は２に記載の積層体。
【請求項４】
前記オーバーラミネートフィルムの膜厚を５〜５０００μｍの範囲内の値とすることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項５】
前記光拡散制御フィルムにおける内部構造として、屈折率が相対的に低い領域中に、屈折率が相対的に高い複数の柱状物をフィルム膜厚方向に林立させてなるカラム構造を含むことを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項６】
前記光拡散制御フィルムにおける内部構造として、屈折率が異なる複数の板状領域をフィルム面に沿った任意の一方向に交互に配置してなるルーバー構造を含むことを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の積層体の製造方法であって、
下記工程（ａ）〜（ｄ）を含むことを特徴とする積層体の製造方法。
（ａ）高屈折率活性エネルギー線硬化成分及び低屈折率活性エネルギー線硬化成分を含む光拡散制御フィルム用組成物を準備する工程
（ｂ）前記光拡散制御フィルム用組成物を工程シートに対して膜状に塗布し、塗布層を形成する工程
（ｃ）前記塗布層の露出面に対し、前記関係式（１）を満足するオーバーラミネートフィルムをラミネートする工程
（ｄ）前記塗布層を移動させながら、前記オーバーラミネートフィルムを介して、当該塗布層に対して活性エネルギー線を照射する工程
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層体及び積層体の製造方法に関する。
特に、光拡散制御フィルム用組成物からなる塗布層をオーバーラミネートフィルムによってラミネートした状態で光硬化して得られる、光拡散制御フィルムとオーバーラミネートフィルムとの積層体であって、光拡散制御フィルムの光拡散特性がフィルム面内の箇所によらず均一である積層体、及びそのような積層体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、例えば、液晶表示装置やプロジェクションスクリーン等が属する光学技術分野において、光拡散制御フィルムの使用が提案されている。
かかる光拡散制御フィルムは、特定の入射角度範囲（以下、「光拡散入射角度領域」と称する場合がある。）では、一定の光拡散状態を示し、光拡散入射角度領域から外れる入射角度範囲では、入射光がそのまま透過するか、あるいは光拡散入射角度領域での光拡散状態とは異なる光拡散状態を示すという光拡散特性を有するものである。
【０００３】
このような光拡散制御フィルムとしては、様々な態様が知られているが、特に、フィルム内において、屈折率が相対的に低い領域中に屈折率が相対的に高い複数の柱状物を林立させてなるカラム構造を有する光拡散制御フィルムが広く使用されている。
【０００４】
また、別のタイプの光拡散制御フィルムとしては、フィルム内において、屈折率が異なる複数の板状領域をフィルム面に沿った任意の一方向に沿って交互に配置してなるルーバー構造を有する光拡散制御フィルムが広く使用されている。
【０００５】
ところで、このようなカラム構造やルーバー構造を有する光拡散制御フィルムは、屈折率が異なる２種類以上の重合性化合物を含む光拡散制御フィルム用組成物を膜状に塗布してなる塗布層に対して、所定の方法にて活性エネルギー線を照射することにより得られることが知られている。
すなわち、塗布層に対して進行方向を制御した所定の活性エネルギー線を照射することで、塗布層における２種類以上の重合性化合物を相分離させながら硬化することにより所定の内部構造を有する光拡散制御フィルムを得ることができる。
【０００６】
しかしながら、塗布層に対して直接的に所定の活性エネルギー線を照射した場合、フィルム膜厚方向いっぱいに、つまりフィルム上面まで所定の内部構造を形成することが困難になるという問題が見られた。
すなわち、フィルム膜厚方向における下方部分には所定の内部構造を形成することができるものの、上方部分には内部構造未形成領域が発生してしまうという問題が見られた。
そこで、内部構造未形成領域を発生させることなく、フィルム上面まで所定の内部構造を形成するための技術が開示されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００７】
すなわち、特許文献１には、光硬化性の未硬化樹脂組成物層の一面に、ヘイズ値が１．０〜５０．０％である光照射マスクを接合する光照射マスク接合工程と、光照射マスク接合工程後、光照射マスクを介して光を照射することによって未硬化樹脂組成物層を硬化させて異方性拡散層を形成させる硬化工程と、を含むことを特徴とする、光の入射角により拡散性が変化する異方性光学フィルムの製造方法が開示されている。
また、光照射マスクの表面粗さを０．０５〜０．５０μｍとすることや、光照射マスクの酸素透過係数を１．０×１０-11ｃｍ3（ＳＴＰ）ｃｍ／（ｃｍ2・ｓ・Ｐａ）以下とすることも記載されている。
つまり、光拡散制御フィルム用組成物からなる塗布層に対して、所定のオーバーラミネートフィルムをラミネートした状態で光硬化することにより、内部構造未形成領域の発生を抑制する技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１６−１９４６８７号公報（特許請求の範囲）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、特許文献１に記載の光照射マスクを使用した場合であっても、内部構造未形成領域の発生を安定的に抑制することは困難であった。
特に、巾のある１枚の連続した光拡散制御フィルムにおいては、内部構造未形成領域が発生しない箇所もあれば、発生する箇所も見られた。このことから、フィルム面内において光の入射箇所によって光拡散特性も変化してしまい、全体として光拡散特性が不均一になるという問題が見られた。
【００１０】
そこで、本発明者等は、以上のような事情に鑑み、鋭意努力したところ、オーバーラミネートフィルム面内の所定方向に沿って測定される位相差のバラツキを所定の範囲内の値とすることにより、内部構造未形成領域が発生しない場合であっても、あるいは発生する場合であっても、内部構造を均一に形成できることを見出し、本発明を完成させたものである。
すなわち、本発明の目的は、光拡散制御フィルム用組成物からなる塗布層をオーバーラミネートフィルムによってラミネートした状態で光硬化して得られる、光拡散制御フィルムとオーバーラミネートフィルムとの積層体であって、光拡散制御フィルムの光拡散特性がフィルム面内の箇所によらず均一である積層体、及びそのような積層体の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明によれば、光拡散制御フィルム用組成物に由来した光拡散制御フィルムの少なくとも一方の面に、オーバーラミネートフィルムを積層状態とした積層体であって、光拡散制御フィルムが、低屈折率領域中に複数の高屈折率領域を有し、当該高屈折率領域は、厚さ方向に延在してなる内部構造を有するとともに、積層体の積層面内であって、光拡散制御フィルムを形成する際の移動方向を長尺方向、当該長尺方向に垂直な方向を短尺方向とし、かつ、オーバーラミネートフィルムの短尺方向に沿って測定される位相差Ｒｅ（ｎｍ）の最大値をＲｅmaxとし、最小値をＲｅminとした場合に、下記関係式（１）を満足することを特徴とする積層体が提供され、上述した問題を解決することができる。
（Ｒｅmax−Ｒｅmin）／（Ｒｅmax＋Ｒｅmin）×１００＜３５（％）        （１）
すなわち、本発明の積層体によれば、オーバーラミネートフィルム面内の所定方向に沿って測定される位相差Ｒｅのバラツキを所定の範囲内の値としていることから、光拡散制御フィルム用組成物からなる塗布層に対してオーバーラミネートフィルムをラミネートした状態で硬化させることにより、光拡散特性がフィルム面内の箇所によらず均一である光拡散制御フィルムと、オーバーラミネートフィルムとの積層体を得ることができる。
【００１２】
また、本発明の積層体を構成するにあたり、オーバーラミネートフィルムの短尺方向における長さを１００〜１００００ｍｍの範囲内の値とすることが好ましい。
このように構成することにより、短尺方向の長さが十分な積層体を得ることができ、ひいては短尺方向の長さが十分な光拡散制御フィルムを得ることができる。
【００１３】
また、本発明の積層体を構成するにあたり、オーバーラミネートフィルムの位相差Ｒｅの中央値を１０００〜３０００ｎｍの範囲内の値とすることが好ましい。
このように構成することにより、光拡散制御フィルムにおいて、内部構造未形成領域の発生を効果的に抑制することができる。
【００１４】
また、本発明の積層体を構成するにあたり、オーバーラミネートフィルムの膜厚を５〜５０００μｍの範囲内の値とすることが好ましい。
このように構成することにより、さらに安定的に関係式（１）を満足するオーバーラミネートフィルムを得ることができる。
【００１５】
また、本発明の積層体を構成するにあたり、光拡散制御フィルムにおける内部構造として、屈折率が相対的に低い領域中に、屈折率が相対的に高い複数の柱状物をフィルム膜厚方向に林立させてなるカラム構造を含むことが好ましい。
このように構成することにより、等方性の光拡散特性を有する光拡散制御フィルムを得ることができる。
【００１６】
また、本発明の積層体を構成するにあたり、光拡散制御フィルムにおける内部構造として、屈折率が異なる複数の板状領域をフィルム面に沿った任意の一方向に交互に配置してなるルーバー構造を含むことが好ましい。
このように構成することにより、異方性の光拡散特性を有する光拡散制御フィルムを得ることができる。
【００１７】
また、本発明の別の態様は、上述した積層体の製造方法であって、下記工程（ａ）〜（ｄ）を含むことを特徴とする積層体の製造方法である。
（ａ）高屈折率活性エネルギー線硬化成分及び低屈折率活性エネルギー線硬化成分を含む光拡散制御フィルム用組成物を準備する工程
（ｂ）光拡散制御フィルム用組成物を工程シートに対して膜状に塗布し、塗布層を形成する工程
（ｃ）塗布層の露出面に対し、関係式（１）を満足するオーバーラミネートフィルムをラミネートする工程
（ｄ）塗布層を移動させながら、オーバーラミネートフィルムを介して、当該塗布層に対して活性エネルギー線を照射する工程
すなわち、本発明の積層体の製造方法によれば、オーバーラミネートフィルムは、その面内の所定方向に沿って測定される位相差Ｒｅのバラツキを所定の範囲内の値としている。そして、光拡散制御フィルム用組成物からなる塗布層は、オーバーラミネートフィルムをラミネートした状態で活性エネルギー線照射することにより硬化（光硬化）される。その結果、光拡散特性がフィルム面内の箇所によらず均一である光拡散制御フィルムと、オーバーラミネートフィルムとの積層体を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】図１（ａ）〜（ｂ）は、本発明の積層体の概略を説明するために供する図である。
【図２】図２（ａ）〜（ｂ）は、フィルム内にカラム構造を有する光拡散制御フィルムの概略を説明するために供する図である。
【図３】図３（ａ）〜（ｂ）は、フィルム内にカラム構造を有する光拡散制御フィルムにおける入射角度依存性及び等方性光拡散を説明するために供する図である。
【図４】図４（ａ）〜（ｄ）は、本発明における光拡散制御フィルムにおける内部構造の態様を説明するために供する図である。
【図５】図５（ａ）〜（ｃ）は、本発明の積層体の製造方法を説明するために供する図である。
【図６】図６は、活性エネルギー線の照射角を説明するために供する図である。
【図７】図７は、実施例１及び比較例１におけるオーバーラミネートフィルムの短尺方向における位置と、位相差Ｒｅと、の関係を示すために供する図である。
【図８】図８（ａ）〜（ｃ）は、実施例１〜２、及び比較例１における光拡散制御フィルムの断面写真を示すために供する図である。
【図９】図９（ａ）〜（ｂ）は、実施例１〜２、及び比較例１における光拡散制御フィルムに対する参照光の入射角度と、変角ヘイズと、の関係を示すために供する図である。
【図１０】図１０（ａ）〜（ｂ）は、実施例１〜２、及び比較例１における光拡散制御フィルムの短尺方向における位置と、直進透過光強度Ｐ．Ｔと、の関係を示すために供する図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
［第１の実施形態］
本発明の第１の実施形態は、図１（ａ）に示すように、光拡散制御フィルム用組成物に由来した光拡散制御フィルム１０の少なくとも一方の面に、オーバーラミネートフィルム４を積層状態とした積層体１００である。
そして、光拡散制御フィルム１０が、低屈折率領域１４の中に複数の高屈折率領域１２を有し、当該高屈折率領域１２は、厚さ方向に延在してなる内部構造２０を有するとともに、積層体１００の積層面内であって、光拡散制御フィルム１０を形成する際の移動方向を長尺方向、当該長尺方向に垂直な方向を短尺方向とし、かつ、オーバーラミネートフィルム４の短尺方向に沿って測定される位相差Ｒｅ（ｎｍ）の最大値をＲｅmaxとし、最小値をＲｅminとした場合に、下記関係式（１）を満足することを特徴とする積層体である。
（Ｒｅmax−Ｒｅmin）／（Ｒｅmax＋Ｒｅmin）×１００＜３５（％）        （１）
【００２０】
すなわち、光拡散制御フィルム１０の少なくとも一方の面に、オーバーラミネートフィルム４を積層してある積層体１００であって、光拡散制御フィルム１０が、高屈折率硬化成分（高屈折活性エネルギー線硬化成分）及び、低屈折率硬化成分（低屈折率活性エネルギー線硬化成分）を含む光拡散制御フィルム用組成物の硬化物から構成されている。
そして、硬化物としての光拡散制御フィルム内において、屈折率が相対的に低い領域１４の中に、屈折率が相対的に高い複数の領域１２を備えた内部構造２０を有するとともに、図１（ｂ）に示すように、光拡散制御フィルム用組成物に由来した塗布層１を光硬化する際の当該塗布層１の移動方向ＭＤを長尺方向ＬＤ、積層体１００の積層面内であって長尺方向ＬＤに垂直な方向を短尺方向ＳＤとし、かつ、オーバーラミネートフィルム４の短尺方向ＳＤに沿って測定される位相差Ｒｅ（ｎｍ）の最大値をＲｅmaxとし、最小値をＲｅminとした場合に、上記関係式（１）を満足することを特徴とする積層体１００である。
以下、本発明の第１の実施形態を、適宜図面を参照して具体的に説明する。
但し、光拡散制御フィルム用組成物及びその硬化態様については、第２の実施形態において説明する。
【００２１】
１．オーバーラミネートフィルム
本発明におけるオーバーラミネートフィルムは、図１（ｂ）に示すように、光拡散制御フィルム用組成物に由来した塗布層１を光硬化する際の当該塗布層１の移動方向ＭＤを長尺方向ＬＤ、積層体の積層面内であって長尺方向ＬＤに垂直な方向を短尺方向ＳＤとし、かつ、オーバーラミネートフィルム４の短尺方向ＳＤに沿って測定される位相差Ｒｅ（°）の最大値をＲｅmaxとし、最小値をＲｅminとした場合に、下記関係式（１）を満足することを特徴とする。
（Ｒｅmax−Ｒｅmin）／（Ｒｅmax＋Ｒｅmin）×１００＜３５（％）        （１）
【００２２】
この理由は、関係式（１）の左辺で表される位相差Ｒｅのバラツキの値が３５％以上の値になると、オーバーラミネートフィルムを介して硬化形成した光拡散制御フィルムにおける内部構造が、フィルム面内の箇所ごとに過度に変化するためである。従って、フィルム面内における光拡散特性の均一性を保持することが困難になるためである。
すなわち、関係式（１）の左辺で表される位相差Ｒｅのバラツキの上限値を３０％以下の値とすることがより好ましく、２５％以下の値とすることがさらに好ましく、１０％以下の値とすることが特に好ましい。
また、関係式（１）の左辺で表される位相差Ｒｅのバラツキの値は、小さければ小さい程好ましいが、過度に小さな値となると材料選定の幅が過度に制限されることになる。
よって、関係式（１）の左辺で表される位相差Ｒｅのバラツキの下限値を０．１％以上の値とすることが好ましく、０．５％以上の値とすることがより好ましく、１％以上の値とすることがさらに好ましい。
なお、位相差Ｒｅのバラツキを算出するに当たり、オーバーラミネートフィルムの短尺方向ＳＤに沿って、等間隔で５〜１００箇所で位相差Ｒｅを測定することが好ましい（後述する位相差Ｒｅの中央値についても同じ）。
また、図１（ｂ）から明らかなように、オーバーラミネートフィルムの長尺方向ＬＤ及び短尺方向ＳＤは、積層体の長尺方向ＬＤ及び短尺方向ＳＤと一致し、積層体を構成する光拡散制御フィルム及び工程シートの長尺方向ＬＤ及び短尺方向ＳＤとも一致する。
また、位相差Ｒｅは、フィルムの延伸処理により調整することができるが、特に二軸延伸により調整することが好ましい。
【００２３】
ここで、オーバーラミネートフィルムにおける位相差Ｒｅのバラツキと、光拡散制御フィルムの光拡散特性における均一性との関係について、簡易的に説明する。
すなわち、照射される活性エネルギー線の振動方向と、形成される屈折率分布構造と、の間に、密接な関係があるものと考えられる。また、活性エネルギー線は、オーバーラミネートフィルム上に照射されると、オーバーラミネートフィルムの位相差によって、オーバーラミネートフィルムの長尺方向ＬＤと短尺方向ＳＤでの振動が異なる影響を受ける。そして、生じたズレが活性エネルギー線の振動方向を変化させると推定される。
その結果、オーバーラミネートフィルムの下方に形成される光拡散制御フィルムの光拡散特性が、オーバーラミネートフィルムの位相差Ｒｅに大きく左右されるものと推測される。このため位相差Ｒｅが短尺方向ＳＤでバラつくと、光拡散特性も対応してバラつくものと推定される。
【００２４】
また、オーバーラミネートフィルムの位相差Ｒｅの中央値を１０００〜３０００ｎｍの範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、位相差Ｒｅの中央値が１０００ｎｍ未満の値となると、過度に位相差Ｒｅの低いフィルムであるため材料選定が困難になる場合があるためである。
一方、位相差Ｒｅの中央値が３０００ｎｍを超えた値となると、過度に位相差Ｒｅの高いフィルムであるため材料選定が困難になる場合があるためである。
従って、位相差Ｒｅの中央値の下限値を１１００ｎｍ以上の値とすることがより好ましく、１２００ｎｍ以上の値とすることがさらに好ましい。
また、位相差Ｒｅの中央値の上限値を２８００ｎｍ以下の値とすることがより好ましく、２９００ｎｍ以下の値とすることがさらに好ましい。
【００２５】
また、オーバーラミネートフィルムの活性エネルギー線照射側表面における算術平均粗さ（Ｒａ）を１〜２００ｎｍの範囲内の値とすることが好ましい。
かかるＲａが１ｎｍ未満の値となると、オーバーラミネートフィルム巻き出し時に当該フィルム同士が密着し、剥がす際の振動が大きくなる場合がある。このため、当該振動が活性エネルギー線照射部分まで伝導し、光拡散制御フィルムの内部構造形成の精度を低下させる恐れがある。
一方、Ｒａが２００ｎｍを超えた値となると、表面形状が大き過ぎるため活性エネルギー線の拡散が生じ構造形成に支障をきたす場合があるためである。
従って、オーバーラミネートフィルムの算術平均粗さ（Ｒａ）の下限値を５ｎｍ以上の値とすることがより好ましく、１０ｎｍ以上の値とすることがさらに好ましい。
また、オーバーラミネートフィルムの算術平均粗さ（Ｒａ）の上限値を１００ｎｍ以下の値とすることがより好ましく、４０ｎｍ以下の値とすることがさらに好ましく、３０ｎｍ以下であることが特に好ましい。
なお、表面粗さの一つとしての算術平均粗さ（Ｒａ）は、ＪＩＳ  Ｂ ０６０１:２００１に準拠して、それに合致するように測定できるが、ＡＮＳＩ  Ｂ４６．１に準拠して測定することもできる。
【００２６】
また、オーバーラミネートフィルムの最大山高さ（Ｒｐ）を２０〜５０００ｎｍの範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかるＲｐが２０ｎｍ未満の値となると、オーバーラミネートフィルム巻き出し時に当該フィルム同士が密着し、剥がす際の振動が大きくなる場合がある。このため、当該振動が活性エネルギー線照射部分まで伝導し、光拡散制御フィルムの内部構造形成の精度を低下させる恐れがある。一方、Ｒｐが５０００ｎｍを超えた値となると、表面形状が大き過ぎるため活性エネルギー線の拡散が生じ構造形成に支障をきたす場合があるためである。
従って、オーバーラミネートフィルムの最大山高さ（Ｒｐ）の下限値を５０ｎｍ以上の値とすることがより好ましく、１００ｎｍ以上の値とすることがさらに好ましく、３００ｎｍ以上とすることが特に好ましい。
また、オーバーラミネートフィルムの最大山高さ（Ｒｐ）の上限値を２０００ｎｍ以下の値とすることがより好ましく、１０００ｎｍ以下の値とすることがさらに好ましく、６００ｎｍ以下とすることが特に好ましい。
なお、表面粗さの一つとしての最大山高さ（Ｒｐ）は、ＪＩＳ  Ｂ ０６０１:２００１に準拠して、それに合致するように測定できるが、ＡＮＳＩ  Ｂ４６．１に準拠して測定することもできる。
【００２７】
また、オーバーラミネートフィルムのヘイズを１〜２５％の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、ヘイズが１％未満の値となると、オーバーラミネートフィルム巻き出し時に当該フィルム同士が密着し、剥がす際の振動が大きくなる場合がある。このため、当該振動が活性エネルギー線照射部分まで伝導し、光拡散制御フィルムの内部構造形成の精度を低下させる恐れがある。
一方、ヘイズが２５％を超えた値となると、表面形状が大き過ぎるため活性エネルギー線の拡散が生じ構造形成に支障をきたす場合があるためである。
従って、オーバーラミネートフィルムのヘイズの下限値を３％以上の値とすることがより好ましく、５％以上の値とすることがさらに好ましい。
また、オーバーラミネートフィルムのヘイズの上限値を２０％以下の値とすることがより好ましく、１５％以下の値とすることがさらに好ましい。
【００２８】
また、オーバーラミネートフィルムの全光線透過率を７０〜９７％の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、全光線透過率が７０％未満の値となると、活性エネルギー線の透過性が過度に低下して、光拡散制御フィルムにおける所定の内部構造を効率よく形成することが困難になる場合があるためである。一方、全光線透過率が９７％を超えた値となると、材料選定の幅が過度に制限されることになる。
従って、オーバーラミネートフィルムの全光線透過率の下限値を７５％以上の値とすることがより好ましく、８０％以上の値とすることがさらに好ましい。
また、オーバーラミネートフィルムの全光線透過率の上限値を９５％以下の値とすることがより好ましく、９３％以下の値とすることがさらに好ましい。
【００２９】
また、オーバーラミネートフィルムの材料としては、特に制限されるものではないが、ポリエチレンテレフタレートフィルム、トリアセチルセルロースフィルム、シクロオレフィンポリマーフィルム、環状オレフィンフィルム、アイオノマーフィルム、ポリエチレンフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリ塩化ビニリデンフィルム、ポリビニルアルコールフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリスチレンフィルム、ポリアクリロニトリルフィルム、エチレン酢酸ビニル共重合体フィルム、エチレン−ビニルアルコール共重合体フィルム、エチレン−メタクリル酸共重合体フィルム、ナイロンフィルム、セロファン等が挙げられ、これらのうち１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
この理由は、これらの材料であれば、より安定的に関係式（１）を満足するオーバーラミネートフィルムを得ることができるためである。
【００３０】
また、オーバーラミネートフィルムの短尺方向における長さ１００〜１００００ｍｍの範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、短尺方向における長さが１００ｍｍ未満の値となると、積層体を構成する光拡散制御フィルムの短尺方向における長さも１００ｍｍ未満の値となってしまい、光拡散制御フィルムに実用上要求されるサイズを満たさなくなる場合があるためである。
一方、短尺方向における長さが１００００ｍｍを超えた値となると、幅方向で均一な活性エネルギー線の照射が困難となる場合があるためである。
従って、オーバーラミネートフィルムの短尺方向における長さの下限値を２００ｍｍ以上の値とすることがより好ましく、３００ｍｍ以上の値とすることがさらに好ましく、６００ｍｍ以上の値とすることが特に好ましい。
また、オーバーラミネートフィルムの短尺方向における長さの上限値を８０００ｍｍ以下の値とすることがより好ましく、６０００ｍｍ以下の値とすることがさらに好ましく、３０００ｍｍ以下の値とすることが特に好ましい。
【００３１】
また、オーバーラミネネートフィルムの膜厚を、５〜５０００μｍの範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる膜厚が５μｍ未満の値となると、取り扱いが難しくなりオーバーラミネートフィルム貼合時にシワが生じる場合があるためである。
一方、かかる膜厚が５０００μｍを超えた値となると、取り扱いが難しくなりオーバーラミネートフィルム搬送時にシワが生じる場合があるためである。
従って、オーバーラミネートフィルムの膜厚の下限値を１０μｍ以上の値とすることがより好ましく、３０μｍ以上の値とすることがさらに好ましい。
また、オーバーラミネートフィルムの膜厚の上限値を１０００μｍ以下の値とすることがより好ましく、４００μｍ以下の値とすることがさらに好ましく、１００μｍ以下の値とすることがその上好ましい。
なお、オーバーラミネートフィルムの両面のうち、光拡散制御フィルムと接触する側の面には、シリコーン樹脂等の剥離剤を塗布して剥離層を設けてもよい。
【００３２】
２．光拡散制御フィルム
（１）光拡散制御フィルムにおける光拡散の基本原理
最初に、本発明における光拡散制御フィルムの一例として、図２〜３を用いてフィルム内にカラム構造２０ａを有し、等方性光拡散性を有する等方性光拡散制御フィルム１０ａについて説明する。
まず、図２（ａ）には、フィルム内にカラム構造２０ａを有する等方性光拡散制御フィルム１０ａの平面図が示してあり、図２（ｂ）には、図２（ａ）に示す等方性光拡散制御フィルム１０ａを、点線Ａ−Ａに沿って垂直方向に切断して、切断面を矢印方向から眺めた場合の等方性光拡散制御フィルム１０ａの断面図が示してある。
また、図３（ａ）には、フィルム内にカラム構造２０ａを有する等方性光拡散制御フィルム１０ａの全体図を示し、図３（ｂ）には、図３（ａ）の等方性光拡散制御フィルム１０ａにより拡散された光の拡散具合（拡散光の広がりの形状）を示す。
かかる図２（ａ）の平面図に示すように、等方性光拡散制御フィルム１０ａは、屈折率が相対的に高い柱状物１２ａと、屈折率が相対的に低い領域１４ａとからなるカラム構造２０ａを有している。
また、図２（ｂ）の断面図に示すように、等方性光拡散制御フィルム１０ａの内部では、屈折率が相対的に高い柱状物１２ａと、屈折率が相対的に低い領域１４ａを有しており、複数の屈折率が相対的に高い柱状物１２ａが、所定の間隔を有するように、林立状態に配置されている。
【００３３】
これにより、図３（ａ）に示すように、入射角θ１が光拡散入射角度領域内である入射光は、等方性光拡散制御フィルム１０ａによって拡散されると推定される。
すなわち、図２（ｂ）に示すように、等方性光拡散制御フィルム１０ａに対する入射光の入射角が、カラム構造２０ａの境界面２０ａ´に対し、平行から所定の角度範囲内の値、つまり、光拡散入射角度領域内の値である場合には、入射光（５２、５４）は、カラム構造内の屈折率が相対的に高い柱状物１２ａの内部を、方向を変化させながら膜厚方向に沿って通り抜けることにより、出光面側での光の進行方向が一様でなくなるものと推定される。
その結果、入射角が光拡散入射角度領域内である場合には、入射光が等方性光拡散制御フィルム１０ａによって拡散され、拡散光（５２´、５４´）になると推定される。
一方、等方性光拡散制御フィルム１０ａに対する入射光の入射角が、光拡散入射角度領域から外れる場合には、図２（ｂ）に示すように、入射光５６は、等方性光拡散制御フィルム１０ａによって拡散されることなく、そのまま通過し、透過光５６´になるものと推定される。
【００３４】
以上の基本原理により、カラム構造２０ａを備えた等方性光拡散制御フィルム１０ａは、例えば、図３（ａ）に示すように、光の透過と拡散において入射角度依存性を発揮することが可能となる。
また、図２（ｂ）に示すように、カラム構造２０ａを備えた等方性光拡散制御フィルム１０ａは、その光拡散特性として、通常、「等方性」を有することになる。
ここで、本発明において「等方性」とは、図３（ｂ）に示すように、入射光がフィルムによって拡散された場合に、拡散された出射光におけるフィルムと平行な面内（平面視と称する場合がある。）での、その光の拡散具合が、同面内での方向によって変化しない性質を意味する。
より具体的には、図３（ａ）に示すように、入射光が等方性光拡散制御フィルム１０ａによって拡散された場合に、拡散された出射光の拡散具合は、フィルムと平行な面内において円状になる。
【００３５】
また、図３（ａ）に示すように、等方性光拡散制御フィルムは、入射光の入射角θ１が光拡散入射角度領域に含まれる場合には、その入射角θ１が異なる場合であっても、出光面側においてほぼ同様の光拡散をさせることができる。
従って、等方性光拡散制御フィルムは、光を所定箇所に集中させる集光作用を有すると言うことができる。
なお、カラム構造内の柱状物１２ａの内部における入射光の方向変化は、図２（ｂ）に示すような全反射により直線状にジグザグに方向変化するステップインデックス型となる場合のほか、曲線状に方向変化するグラディエントインデックス型となる場合も考えられる。
【００３６】
なお、本発明の光拡散制御フィルムが有する内部構造は、高屈折率領域と、低屈折率領域と、を含むものであれば、上述したカラム構造に制限されるものではない。
すなわち、光拡散制御フィルムの技術分野において、従来から知られている相分離により形成可能な内部構造であれば、本発明の光拡散制御フィルムにおいても、同様に形成することが可能である。
例えば、図４（ａ）に示すような、屈折率が異なる複数の板状領域（１２ｂ、１４ｂ）をフィルム面に沿った任意の一方向に沿って交互に配置してなるルーバー構造２０ｂであってもよい。
あるいは、図４（ｂ）に示すような、柱状物が、フィルム膜厚方向に沿った中間点において屈曲部１６を有した屈曲カラム構造２０ｃであってもよい。
あるいは、図４（ｃ）に示すような、屈折率が相対的に低い領域１４ｄの中に屈折率が相対的に高い複数の薄片状物１２ｄを、フィルム面に沿った任意の一方向に沿って複数列配列させてなる所定の内部構造２０ｄであってもよい。
あるいは、図４（ｄ）に示すような、ルーバー構造２０ｂ及びカラム構造２０ａの組み合わせであってもよい。
すなわち、光拡散制御フィルムの技術分野において知られている内部構造の種類は多岐に亘るが、本発明における光拡散制御フィルムでは、それらの内部構造のうちのいずれであってもよい。
【００３７】
また、いずれの内部構造であっても、光拡散の基本原理はカラム構造２０ａの場合と同様である。
但し、それぞれの内部構造の形態に起因して、拡散光の広がりの形状に違いが生じることとなる。
例えば、図４（ａ）に示すルーバー構造２０ｂの場合、異方性光拡散させた平面視において棒状の拡散光を生じ、図４（ｂ）に示す屈曲カラム構造２０ｃの場合、屈曲部の上方で等方性光拡散した光の一部が、屈曲部の下方でさらに等方性光拡散させた拡散光を生じる。
また、図４（ｃ）に示す所定の内部構造２０ｄの場合、ルーバー構造２０ｂとカラム構造２０ａのハイブリッド型であるため、平面視において楕円形状の拡散光を生じ、図４（ｄ）に示すルーバー構造２０ｂ及びカラム構造２０ａの組み合わせの場合、カラム構造２０ａで光拡散された光の一部がさらにルーバー構造２０ｂで光拡散されることから、平面視において弾丸状の拡散光を生じる。
【００３８】
（２）内部構造
本発明における光拡散制御フィルムにおける内部構造は、高屈折率領域と、低屈折率領域とを含み、光拡散特性が得られるものであれば特に制限されるものではなく、カラム構造やルーバー構造等、種々の態様とすることができる。
以下、一例として、カラム構造について説明するが、ルーバー構造等のその他の内部構造についても、カラム構造についての内容に準ずることができる。
【００３９】
図２（ａ）〜（ｂ）に示すように、カラム構造２０ａは、入射光を等方性光拡散させるための内部構造であり、具体的には、屈折率が相対的に低い領域中に屈折率が相対的に高い複数の柱状物を林立させてなる内部構造である。
【００４０】
（２）−１  屈折率
カラム構造における屈折率が相対的に低い領域の屈折率と、屈折率が相対的に高い複数の柱状物の屈折率との差を０．０１以上の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる屈折率の差が０．０１以上の値となると、入射光がカラム構造内で全反射する角度域が狭くなることから、入射角度依存性が過度に低下する場合があるためである。
従って、かかる屈折率の差の下限値を、０．０３以上の値とすることがより好ましく、０．１以上の値とすることがさらに好ましい。
なお、かかる屈折率の差は大きい程好ましいが、カラム構造を形成可能な材料を選定する観点から、０．３程度が上限であると考えられる。
【００４１】
（２）−２  最大径
また、図２（ａ）〜（ｂ）に示すようなカラム構造２０ａにおいて、柱状物の断面における最大径を０．１〜１５μｍの範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる最大径が０．１μｍ未満の値となると、入射光の入射角度にかかわらず、光拡散特性を示すことが困難になる場合があるためである。一方、かかる最大径が１５μｍを超えた値となると、カラム構造内を直進する光が増加し、拡散光の均一性が低下する場合があるためである。
従って、カラム構造において、かかる最大値の下限値を、０．５μｍ以上の値とすることがより好ましく、１μｍ以上の値とすることがさらに好ましい。
また、カラム構造において、かかる最大値の上限値を、１０μｍ以下の値とすることがより好ましく、５μｍ以下の値とすることがさらに好ましい。
なお、柱状物の断面形状については、特に限定されるものではないが、例えば、円、楕円、多角形、異形等とすることが好ましい。
また、柱状物の断面とはフィルム表面と平行な面によって切断された断面を意味する。
また、柱状物の最大径や長さ等は、光学デジタル顕微鏡にて観察することにより測定することができる。
また、上述した最大径の数値範囲は、柱状物間の距離についても同様にあてはまる。
【００４２】
（２）−３  厚さ
また、図２（ｂ）に示すようなカラム構造２０ａの厚さ（膜厚方向における長さ）を１０〜７００μｍの範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる厚さが１０μｍ未満の値となると、カラム構造内を直進してしまう入射光が増加し、十分な光拡散特性の範囲を得ることが困難になる場合があるためである。一方、かかる厚さが７００μｍを超えた値となると、光拡散制御フィルム用組成物に対して活性エネルギー線を照射してカラム構造を形成する際に、初期に形成されたカラム構造によって光重合の進行方向が拡散してしまい、所望のカラム構造を形成することが困難になる場合があるためである。
従って、カラム構造の厚さの下限値を、３０μｍ以上の値とすることがより好ましく、５０μｍ以上の値とすることがさらに好ましい。
また、カラム構造の厚さの上限値を、２００μｍ以下の値とすることがより好ましく、１００μｍ以下の値とすることがさらに好ましい。
なお、「光拡散特性の範囲」とは、光拡散特性を示す入射角度の範囲及び拡散光の広がりの範囲を意味する。
【００４３】
（２）−４  傾斜角
また、図２（ｂ）に示すように、カラム構造２０ａにおいて、柱状物１２ａが光拡散制御フィルムの膜厚方向に対して一定の傾斜角にて林立してなることが好ましい。
この理由は、柱状物の傾斜角を一定とすることにより、カラム構造内において入射光をより安定的に反射させて、カラム構造に由来した入射角度依存性をさらに向上させることができるためである。
より具体的には、カラム構造において、柱状物のフィルム面の法線に対する傾斜角を０〜８０°の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる傾斜角が８０°を超えた値となると、それに伴い活性エネルギー線の入射角度の絶対値も大きくなることから、空気と塗布層との界面における活性エネルギー線の反射の割合が増加してしまい、カラム構造を形成するにあたり、より高照度の活性エネルギー線を照射する必要が生じるためである。
従って、かかる傾斜角の上限値を、６０°以下の値とすることがより好ましく、４０°以下の値とすることがさらに好ましい。
なお、傾斜角は、フィルム面に垂直であって、１本の柱状物全体を軸線に沿って２つに切断する面によってフィルムを切断した場合の断面において測定される、フィルム表面に対する法線と、柱状物の最上部との為す角度のうち狭い側の角度を意味する。
【００４４】
（３）膜厚
また、本発明における光拡散制御フィルムの膜厚を１０〜７００μｍの範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、光拡散制御フィルムの膜厚が１０μｍ未満の値となると、カラム構造内を直進する入射光が増加し、所定の光拡散特性を示すことが困難になる場合があるためである。一方、光拡散制御フィルムの膜厚が７００μｍを超えた値となると、光拡散制御フィルム用組成物に対して活性エネルギー線を照射してカラム構造を形成する際に、初期に形成されたカラム構造によって光重合の進行方向が拡散してしまい、所望のカラム構造を形成することが困難になる場合があるためである。また、ディスプレイ等に適用した際に、表示画像にボケが生じやすくなる場合があるためである。
従って、光拡散制御フィルムの膜厚の下限を３０μｍ以上の値とすることがより好ましく、５０μｍ以上の値とすることがさらに好ましい。
一方、光拡散制御フィルムの膜厚の上限を３００μｍ以下の値とすることがより好ましく、１００μｍ以下の値とすることがさらに好ましい。
【００４５】
（４）特性
また、本発明における光拡散制御フィルムの特性に関し、ヘイズ７０％以上の入射角度領域の幅を６０°以上の値にすることが好ましい。
このように所定の入射角度領域の幅を制限することにより、入射光を効率的に採り入れるとともに、均一に拡散させることから、拡散光の明るさを向上させられる場合がある。
従って、ヘイズ７０％以上の入射角度領域の幅を８０°以上の値とすることが好ましく、１００°以上の値とすることがさらに好ましい。
【００４６】
また、本発明における光拡散制御フィルムの特性に関し、フィルム表面の法線方向を０°として、入射角度領域からより外れる方向に６０°傾けた入射光を照射した場合における直線透過光強度Ｐ．Ｔの中央値を０．１〜９９％の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる中央値が０．１％の未満の値となると、フィルム全体として透過率が悪化する場合がある。
一方、かかる中央値が９９％を超えた値となると、入射角度領域が不足する場合がある。
従って、かかる中央値の下限を１％以上とすることがより好ましく、５％以上とすることがさらに好ましい。
また、かかる中央値の上限を５０％以下とすることがより好ましく、１５％以下とすることがさらに好ましい。
なお、直線透過光強度とは、入射光と同一角度に出射される出射光の強度を入射光全体の強度で除し、パーセント表記したものである。
【００４７】
また、本発明における光拡散制御フィルムの特性に関し、直線透過光強度Ｐ．Ｔのバラツキを０．１〜３．８％の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかるバラツキが０．１％の未満の値となると、制御が困難となる場合がある。
一方、かかるバラツキが３．８％を超えた値となると、光拡散状態に濃淡が発生する場合がある。
従って、かかるバラツキの下限を１％以上とすることがより好ましく、２％以上とすることがさらに好ましい。
また、かかる中央値の上限を３．５％以下とすることがより好ましく、２．８％以下とすることがさらに好ましい。
【００４８】
３．工程シート
また、図１（ａ）に示すように、本発明の積層体１００は、光拡散制御フィルム１０の一方の面であって、オーバーラミネートフィルム４が積層されている側とは反対側の面に、工程シート２を積層してもよい。
このように、光拡散制御フィルムの両面を、オーバーラミネートフィルム及び工程シートにより挟持することにより、光拡散制御フィルムを効果的に保護することができる。
ここで、工程シートとは、積層体を製造する際に、光拡散制御フィルム用組成物が塗布されるシートである。
かかる工程シートとしては、通常の剥離フィルムを使用することができ、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステルフィルムや、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィンフィルムに対し、シリコーン樹脂等の剥離剤を塗布して剥離層を設けたものが挙げられる。
なお、かかる工程シートの膜厚は、通常２０〜１５０μｍの範囲内の値とすることが好ましい。
【００４９】
［第２の実施形態］
本発明の第２の実施形態は、第１の実施形態としての積層体の製造方法であって、下記工程（ａ）〜（ｄ）を含むことを特徴とする積層体の製造方法である。
（ａ）高屈折率活性エネルギー線硬化成分及び低屈折率活性エネルギー線硬化成分を含む光拡散制御フィルム用組成物を準備する工程
（ｂ）光拡散制御フィルム用組成物を工程シートに対して膜状に塗布し、塗布層を形成する工程
（ｃ）塗布層の露出面に対し、関係式（１）を満足するオーバーラミネートフィルムをラミネートする工程
（ｄ）塗布層を移動させながら、オーバーラミネートフィルムを介して、当該塗布層に対して活性エネルギー線を照射する工程
以下、本発明の第２の実施形態を、第１の実施形態と異なるところを中心に、適宜図面を参照して具体的に説明する。
【００５０】
１．工程（ａ）：光拡散制御フィルム用組成物を準備する工程
工程（ａ）は、所定の光拡散制御フィルム用組成物を準備する工程である。
より具体的には、以下において説明する（Ａ）〜（Ｂ）成分及び所望によりその他の成分を混合する工程である。
また、混合に際しては、室温下でそのまま撹拌してもよいが、均一性を向上させる観点からは、例えば、４０〜８０℃の加温条件下にて撹拌し、均一な混合液とすることが好ましい。
また、塗工に適した所望の粘度となるように、希釈溶剤をさらに加えることも好ましい。
【００５１】
（１）（Ａ）成分：高屈折率活性エネルギー線硬化成分
本発明における光拡散制御フィルム用組成物は、（Ａ）成分として、高屈折率硬化成分（高屈折率活性エネルギー線硬化成分）を含むことを特徴とする。
この理由は、（Ａ）成分として高屈折率活性エネルギー成分を含むことにより、後述する（Ｂ）成分としての低屈折率硬化成分（低屈折率活性エネルギー線硬化成分）との間において重合速度に所定の差を生じさせ、両成分同士が均一に共重合することを抑制することで、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分を効率的に相分離させながら硬化させることができるためである。
これにより、硬化前の段階では均一な組成物であるにもかかわらず、硬化の際にカラム構造やルーバー構造といった所定の内部構造が形成されることから、得られる硬化物としての光拡散制御フィルムに対し、入射光を効率よく拡散可能な優れた光拡散特性を付与することができる。
【００５２】
（１）−１  屈折率
（Ａ）成分としての高屈折率活性エネルギー線硬化成分の屈折率を１．５〜１．６５の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、（Ａ）成分の屈折率が１．５未満の値となると、（Ｂ）成分としての低屈折率活性エネルギー線硬化成分の屈折率との差が小さくなり過ぎて、有効な光拡散特性を得ることが困難になる場合があるためである。一方、（Ａ）成分の屈折率が１．６５を超えた値となると、（Ｂ）成分の屈折率との差は大きくなるものの、（Ｂ）成分との見かけ上の相溶状態さえも形成困難になる場合があるためである。
従って、（Ａ）成分の屈折率の下限値を、１．５５以上の値とすることがより好ましく、１．５６以上の値とすることがさらに好ましい。
また、（Ａ）成分の屈折率の上限値を、１．６以下の値とすることがより好ましく、１．５９以下の値とすることがさらに好ましい。
なお、上述した（Ａ）成分の屈折率とは、光照射により硬化する前の（Ａ）成分の屈折率を意味する。
また、屈折率は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ００６２：１９９２に準じて測定することができる。
【００５３】
（１）−２  種類
また、（Ａ）成分の種類は、特に制限されないが、複数の芳香環を含有する（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
この理由は、このような化合物であれば、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分をより効率的に相分離させながら光硬化させることができ、より優れた光拡散特性を得ることができるためである。
このような化合物としては、例えば、（メタ）アクリル酸ビフェニル、（メタ）アクリル酸ナフチル、（メタ）アクリル酸アントラシル、（メタ）アクリル酸ベンジルフェニル、（メタ）アクリル酸ビフェニルオキシアルキル、（メタ）アクリル酸ナフチルオキシアルキル、（メタ）アクリル酸アントラシルオキシアルキル、（メタ）アクリル酸ベンジルフェニルオキシアルキル、ｏ−フェノキシベンジル（メタ）アクリレート、ｍ−フェノキシベンジル（メタ）アクリレート、ｐ−フェノキシベンジル（メタ）アクリレート等、もしくは、これらの一部がハロゲン、アルキル、アルコキシ、ハロゲン化アルキル等によって置換されたもの等を挙げることができる。
また、「（メタ）アクリル酸」とは、アクリル酸とメタクリル酸の両方を意味する。
【００５４】
また、（Ａ）成分として、ビフェニル環を含有する化合物を含むことがより好ましく、特に、下記一般式（１）で表されるビフェニル化合物を含むことがさらに好ましい。
【００５５】
【化１】
2019028154.tif 000003
【００５６】
（一般式（１）中、Ｒ1〜Ｒ10は、それぞれ独立しており、Ｒ1〜Ｒ10の少なくとも１つは、下記一般式（２）で表される置換基であり、残りは、水素原子、水酸基、カルボキシル基、アルキル基、アルコキシ基、ハロゲン化アルキル基、ヒドロキシアルキル基、カルボキシアルキル基及びハロゲン原子のいずれかの置換基である。）
【００５７】
【化２】
2019028154.tif 000004
【００５８】
（一般式（２）中、Ｒ11は、水素原子又はメチル基であり、炭素数ｎは１〜４の整数であり、繰り返し数ｍは１〜１０の整数である。）
【００５９】
この理由は、（Ａ）成分として、特定の構造を有するビフェニル化合物を含むことにより、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の重合速度に所定の差を生じさせ、（Ａ）成分と、（Ｂ）成分との相溶性を所定の範囲にまで低下させて、両成分同士の共重合性を低下させることができると推定されるためである。
また、（Ａ）成分に由来した屈折率が相対的に高い領域の屈折率を高くして、（Ｂ）成分に由来した屈折率が相対的に低い領域の屈折率との差を、所定以上の値に、より容易に調節することができる。
【００６０】
また、一般式（１）で表されるビフェニル化合物の具体例としては、下記式（３）〜（４）で表される化合物を好ましく挙げることができる。
【００６１】
【化３】
2019028154.tif 000005
【００６２】
【化４】
2019028154.tif 000006
【００６３】
（２）（Ｂ）成分：低屈折率活性エネルギー線硬化成分
本発明における光拡散制御フィルム用組成物は、（Ｂ）成分として、低屈折率活性エネルギー線硬化成分を含むことを特徴とする。
この理由は、（Ｂ）成分として低屈折率活性エネルギー線硬化成分を含むことにより、上述した（Ａ）成分としての高屈折率活性エネルギー線硬化成分との間において重合速度に所定の差を生じさせ、両成分同士が均一に共重合することを抑制することで、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分を効率的に相分離させながら光硬化させることができるためである。
これにより、光硬化前の段階では均一な組成物であるにもかかわらず、光硬化の際にカラム構造やルーバー構造といった所定の内部構造が形成されることから、得られる硬化物としての光拡散制御フィルムに対し、入射光を効率よく拡散可能な優れた光拡散特性を付与することができる。
【００６４】
（２）−１  屈折率
（Ｂ）成分としての低屈折率活性エネルギー線硬化成分の屈折率を１．４〜１．５の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、（Ｂ）成分の屈折率が１．４未満の値となると、（Ａ）成分の屈折率との差は大きくなるものの、（Ａ）成分との相溶性が極端に悪化し、所定の内部構造を形成することが困難になる場合があるためである。一方、（Ｂ）成分の屈折率が１．５を超えた値となると、（Ａ）成分の屈折率との差が小さくなり過ぎて、所望の光拡散特性を得ることが困難になる場合があるためである。
従って、（Ｂ）成分の屈折率の下限値を、１．４５以上の値とすることがより好ましく、１．４６以上の値とすることがさらに好ましい。
また、（Ｂ）成分の屈折率の上限値を、１．４９以下の値とすることがより好ましく、１．４８以下の値とすることがさらに好ましい。
なお、上述した（Ｂ）成分の屈折率とは、光照射により硬化する前の（Ｂ）成分の屈折率を意味する。そして、屈折率は、上述したように、例えば、ＪＩＳ  Ｋ００６２：１９９２に準じて測定することができる。
【００６５】
また、上述した（Ａ）成分の屈折率と、（Ｂ）成分の屈折率との差を、０．０１以上の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる屈折率の差が０．０１未満の値となると、入射光が所定の内部構造内で全反射する角度域が狭くなることから、光拡散特性の範囲が過度に狭くなる場合があるためである。一方、かかる屈折率の差が過度に大きな値となると、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の相溶性が悪化し過ぎて、所定の内部構造を形成することが困難になる場合があるためである。
従って、（Ａ）成分の屈折率と、（Ｂ）成分の屈折率との差の下限値を、０．０５以上の値とすることがより好ましく、０．１以上の値とすることがさらに好ましい。
また、（Ａ）成分の屈折率と、（Ｂ）成分の屈折率との差の上限値を、０．５以下の値とすることがより好ましく、０．２以下の値とすることがさらに好ましい。
なお、ここでいう（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の屈折率とは、光照射により硬化する前の（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の屈折率を意味する。
【００６６】
（２）−２  種類
また、（Ｂ）成分の種類は、特に制限されるものではなく、例えば、ウレタン（メタ）アクリレート、側鎖に（メタ）アクリロイル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー、（メタ）アクリロイル基含有シリコーン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂等が挙げられるが、特に、ウレタン（メタ）アクリレートとすることが好ましい。
この理由は、ウレタン（メタ）アクリレートであれば、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分をさらに効率的に相分離させながら光硬化させることができ、さらに優れた光拡散特性を得ることができるためである。
なお、（メタ）アクリレートとは、アクリレート及びメタクリレートの両方を意味する。
【００６７】
また、ウレタン（メタ）アクリレートは、（Ｂ１）イソシアナート基を少なくとも２つ含有する化合物、（Ｂ２）ポリオール化合物、好ましくはジオール化合物、特に好ましくはポリアルキレングリコール、及び（Ｂ３）ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートから形成される。
なお、（Ｂ）成分には、ウレタン結合の繰り返し単位を有するオリゴマーも含むものとする。
このうち、（Ｂ１）成分であるイソシアナート基を少なくとも２つ含有する化合物としては、例えば、２，４−トリレンジイソシアナート、２，６−トリレンジイソシアナート、１，３−キシリレンジイソシアナート、１，４−キシリレンジイソシアナート、４，４’−ジイソシアン酸メチレンジフェニル（ＭＤＩ）等の芳香族ポリイソシアナート、ヘキサメチレンジイソシアナート等の脂肪族ポリイソシアナート、イソホロンジイソシアナート（ＩＰＤＩ）、水素添加ジフェニルメタンジイソシアナート等の脂環式ポリイソシアナート、及びこれらのビウレット体、イソシアヌレート体、さらにはエチレングリコール、プロピレングリコール、ネオペンチルグリコール、トリメチロールプロパン、ヒマシ油等の低分子活性水素含有化合物との反応物であるアダクト体（例えば、キシリレンジイソシアナート系３官能アダクト体）等を挙げることができる。
【００６８】
また、ウレタン（メタ）アクリレートを形成する成分のうち、（Ｂ２）成分であるポリアルキレングリコールとしては、例えば、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリブチレングリコール、ポリへキシレングリコール等が挙げられ、中でも、ポリプロピレングリコールであることが、特に好ましい。
この理由は、ポリプロピレングリコールであれば、（Ｂ）成分を硬化させた際に、当該硬化物における良好なソフトセグメントとなり、得られる光拡散制御フィルムのハンドリング性や実装性を、効果的に向上させることができるためである。
なお、（Ｂ）成分の重量平均分子量は、主に、（Ｂ２）成分の重量平均分子量により調節することができる。ここで、（Ｂ２）成分の重量平均分子量は、通常、２，３００〜１９５００であり、好ましくは４３００〜１４３００であり、特に好ましくは６３００〜１２３００である。
【００６９】
また、ウレタン（メタ）アクリレートを形成する成分のうち、（Ｂ３）成分であるヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートとしては、例えば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
また、得られるウレタン（メタ）アクリレートの重合速度を低下させ、所定の内部構造をより効率的に形成する観点から、特に、ヒドロキシアルキルメタクリレートであることがより好ましく、２−ヒドロキシエチルメタクリレートであることがさらに好ましい。
【００７０】
（２）−３  配合量
また、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量を１００重量部とした場合に、（Ａ）成分と、（Ｂ）成分と、の配合比（（Ａ）成分：（Ｂ）成分（重量比））を２０：８０〜８０：２０の範囲内の値とすることが好ましい。
つまり、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量を１００重量部とした場合に、（Ｂ）成分の配合割合を２０〜８０重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、（Ｂ）成分の配合割合が２０重量部未満の値となると、（Ａ）成分に由来した屈折率が相対的に高い領域の幅が、（Ｂ）成分に由来した屈折率が相対的に低い領域の幅と比較して過度に大きくなり、良好な光拡散特性を得ることが困難になる場合があるためである。一方、（Ｂ）成分の配合割合が８０重量部を超えた値となると、（Ｂ）成分に対する（Ａ）成分の存在割合が少なくなって、（Ａ）成分に由来した屈折率が相対的に高い領域の幅が、（Ｂ）成分に由来した屈折率が相対的に低い領域の幅と比較して過度に小さくなり、良好な光拡散特性を得ることが困難になる場合があるためである。
従って、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量を１００重量部とした場合に、（Ｂ）成分の配合割合の下限値を、４０重量部以上の値とすることがより好ましく、５５重量部以上の値とすることがさらに好ましい。
また、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量を１００重量部とした場合に、（Ｂ）成分の配合割合の上限値を、７０重量以下の値とすることがより好ましく、６５重量部以下の値とすることがさらに好ましい。
【００７１】
（３）（Ｃ）成分：光重合開始剤
また、光拡散制御フィルム用組成物においては、（Ｃ）成分として、光重合開始剤を含有させることが好ましい。
この理由は、光重合開始剤を含有させることにより、光拡散制御フィルム用組成物に対して活性エネルギー線を照射した際に、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分をさらに効率的に相分離させながら光硬化させることができ、さらに優れた光拡散特性を得ることができるためである。
【００７２】
ここで、光重合開始剤としては、例えば、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾイン−ｎ−ブチルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、アセトフェノン、ジメチルアミノアセトフェノン、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン、２，２−ジエトキシ−２−フェニルアセトフェノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルフォリノ−プロパン−１−オン、４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル−２−（ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、ベンゾフェノン、ｐ−フェニルベンゾフェノン、４，４−ジエチルアミノベンゾフェノン、ジクロロベンゾフェノン、２−メチルアントラキノン、２−エチルアントラキノン、２−ターシャリーブチルアントラキノン、２−アミノアントラキノン、２−メチルチオキサントン、２−エチルチオキサントン、２−クロロチオキサントン、２，４−ジメチルチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、ベンジルジメチルケタール、アセトフェノンジメチルケタール、ｐ−ジメチルアミン安息香酸エステル、オリゴ［２−ヒドロキシ−２−メチル−１−［４−（１−メチルビニル）フェニル］プロパン］等が挙げられ、これらのうち１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００７３】
また、（Ｃ）成分の配合量としては、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対して、０．２〜２０重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、（Ｃ）成分の配合量が０．２重量部未満の値となると、重合開始点が乏しくなることから、十分に光拡散制御フィルム用組成物を硬化することが困難になる場合があるためである。一方、（Ｃ）成分の配合量が２０重量部を超えた値となると、光拡散制御フィルムの黄変や耐久性の低下が生じやすくなる場合があるためである。
従って、（Ｃ）成分の配合量の下限値を、０．５重量部以上の値とすることがより好ましく、１重量部以上の値とすることがさらに好ましい。
また、（Ｃ）成分の配合量の上限値を、１５重量部以下の値とすることがより好ましく、１０重量部以下の値とすることがさらに好ましい。
【００７４】
（４）他の添加剤
また、本発明の効果を損なわない範囲で、適宜、他の添加剤を配合することができる。
他の添加剤としては、例えば、酸化防止剤、帯電防止剤、重合促進剤、重合禁止剤、赤外線吸収剤、可塑剤、希釈溶剤、及びレベリング剤等が挙げられる。
なお、他の添加剤の含有量は、一般に、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量（１００重量部に対して、０．０１〜５重量部の範囲内の値とすることが好ましい。
【００７５】
また、特に、他の添加剤として紫外線吸収剤を配合することが好ましい。
この理由は、紫外線吸収剤を配合することにより、活性エネルギー線を照射した際に、所定波長の活性エネルギー線を、所定の範囲で選択的に吸収することができるためである。
その結果、光拡散制御フィルム用組成物の硬化を阻害することなく、例えば図４（ｂ）に示すように、得られる光拡散制御フィルムの内部に形成される所定の内部構造に屈曲を生じさせることができるためである。
【００７６】
また、紫外線吸収剤が、ヒドロキシフェニルトリアジン系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤及びヒドロキシベンゾエート系紫外線吸収剤からなる群から選択される少なくとも一種であることが好ましい。
この理由は、これらの紫外線吸収剤であれば、所定の内部構造に、より明確に屈曲を生じさせることができることから、得られる光拡散制御フィルムにおける光拡散特性の範囲を、より効果的に拡大することができるためである。
すなわち、高圧水銀ランプの主波長である３６５ｎｍの波長に、より近い箇所にピークを持つこれらの紫外線吸収剤であれば、少ない配合量で屈曲を生じさせることが確認されているためである。
【００７７】
また、光拡散制御フィルム用組成物における紫外線吸収剤の配合量を、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対して、２重量部未満の値（但し、０重量部を除く。）とすることが好ましい。
この理由は、紫外線吸収剤の配合量が２重量部以上の値となると、光拡散制御フィルム用組成物の硬化が阻害されて、フィルムの表面に収縮シワが生じたり、全く硬化しなくなったりする場合があるためである。一方、紫外線吸収剤の配合量が過度に少なくなると、光拡散制御フィルムの内部に形成される内部構造に対し、十分な屈曲を生じさせることが困難になる場合があるためである。
従って、紫外線吸収剤の配合量の下限値を、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対して、０．０１重量部以上の値とすることがより好ましく、０．０２重量部以上の値とすることがさらに好ましい。
また、紫外線吸収剤の配合量の上限値を、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対して、１．５重量部以下の値とすることがより好ましく、１重量部以下の値とすることがさらに好ましい。
【００７８】
２．工程（ｂ）：塗布工程
工程（ｂ）は、図５（ａ）に示すように、光拡散制御フィルム用組成物を工程シート２に対して膜状に塗布し、塗布層１を形成する工程である。
かかる工程シートとしては、第１の実施形態において記載したように、通常の剥離フィルムを使用することができる。
【００７９】
また、工程シート上に光拡散フィルム用組成物を塗布する方法としては、例えば、バーコート法、ナイフコート法、ロールコート法、ブレードコート法、ダイコート法、グラビアコート法等を用いることができる。
また、このときの塗布層の厚さは、１０〜７００μｍの範囲内の値とすることが好ましい。
【００８０】
３．工程（ｃ）：ラミネート工程
工程（ｃ）は、図５（ｂ）に示すように、塗布層１の露出面に対し、関係式（１）を満足するオーバーラミネートフィルム４をラミネートする工程である。
すなわち、工程シート２とオーバーラミネートフィルム４のギャップを保ち、硬化前である塗布層１を押しつぶすことの無いようラミネートする工程である。
【００８１】
４．工程（ｄ）：活性エネルギー線照射工程
工程（ｄ）は、図５（ｃ）に示すように、塗布層１を移動させながら、オーバーラミネートフィルム４を介して、当該塗布層１に対して、平行光６０である活性エネルギー線を照射し、フィルム内にカラム構造やルーバー構造等の所定の内部構造を形成し、光拡散制御フィルム１０とする工程である。
以下、一例として、カラム構造を形成する場合について説明する。
【００８２】
すなわち、図５（ｃ）に示すように、工程シート２の上に形成された塗布層１に対し、光線の平行度が高い平行光６０を照射する。
ここで、平行光とは、光の進行方向が、いずれの方向から見た場合であっても広がりを持たない略平行な光を意味する。
より具体的には、例えば、図５（ｃ）に示すように、点光源１０２からの照射光７０をレンズ１０４によって平行光６０とすることができる。
【００８３】
また、照射光の平行度を１０°以下の値とすることが好ましい。
この理由は、照射光の平行度をかかる範囲内の値とすることにより、カラム構造を効率的、かつ、安定的に形成することができるためである。
従って、照射光の平行度を５°以下の値とすることがより好ましく、２°以下の値とすることがさらに好ましい。
【００８４】
また、照射光の照射角としては、図６に示すように、塗布層１の表面に対する法線の角度を０°とした場合の照射角θｘを、通常、−８０〜８０°の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、照射角が−８０〜８０°の範囲外の値となると、塗布層１の表面での反射等の影響が大きくなって、十分にカラム構造を形成することが困難になる場合があるためである。
なお、図６における矢印ＭＤは、塗布層の移動方向を指す。
【００８５】
また、活性エネルギー線である照射光としては、紫外線を用いることが好ましい。
この理由は、電子線の場合、重合速度が非常に速いため、重合過程で（Ａ）成分と（Ｂ）成分が十分に相分離できず、カラム構造を形成することが困難になる場合があるためである。
一方、可視光等と比較した場合、紫外線の方が、その照射により硬化する紫外線硬化樹脂や、使用可能な光重合開始剤のバリエーションが豊富であることから、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の選択の幅を広げることができるためである。
【００８６】
また、活性エネルギー線として、紫外線を用いた場合の照射条件としては、塗布層表面におけるピーク照度を０．１〜１０ｍＷ／ｃｍ2の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかるピーク照度が０．１ｍＷ／ｃｍ2未満の値となると、カラム構造を明確に形成することが困難になる場合があるためである。一方、かかるピーク照度が１０ｍＷ／ｃｍ2を超えた値となると、硬化速度が速くなり過ぎるものと推定され、カラム構造を有効に形成できない場合があるためである。
従って、塗布層表面のピーク照度の下限値を、０．３ｍＷ／ｃｍ2以上の値とすることがより好ましく、０．５ｍＷ／ｃｍ2以上の値とすることがさらに好ましい。
また、塗布層表面のピーク照度の上限値を、８ｍＷ／ｃｍ2以下の値とすることがより好ましく、６ｍＷ／ｃｍ2以下の値とすることがさらに好ましい。
【００８７】
また、活性エネルギー線として、紫外線を用いた場合における塗布層表面における積算光量を５〜２００ｍＪ／ｃｍ2の範囲内の値とすることが好ましい。
この理由は、かかる積算光量が５ｍＪ／ｃｍ2未満の値となると、カラム構造を上方から下方に向けて十分に伸長させることが困難になる場合があるためである。一方、かかる積算光量が２００ｍＪ／ｃｍ2を超えた値となると、得られる光拡散制御フィルムに着色が生じる場合があるためである。
従って、塗布層表面における積算光量の下限値を、７ｍＪ／ｃｍ2以上の値とすることがより好ましく、１０ｍＪ／ｃｍ2以上の値とすることがさらに好ましい。
また、塗布層表面における積算光量の上限値を、１５０ｍＪ／ｃｍ2以下の値とすることがより好ましく、１００ｍＪ／ｃｍ2以下の値とすることがさらに好ましい。
【００８８】
また、量産性を維持しつつ、安定的にカラム構造を形成する観点から、活性エネルギー線として、紫外線等を照射する際に、工程シート上に形成された塗布層を、０．１〜１０ｍ／分の範囲内の速度にて移動させることが好ましい。
特に、０．２ｍ／分以上の速度にて移動させることがより好ましく、また、３ｍ／分以下の速度にて移動させることがより好ましい。
【００８９】
なお、本発明において、光拡散制御フィルム用組成物を硬化してなる光拡散制御フィルム内に形成される内部構造は、高屈折率領域と、低屈折率領域と、を含むものであれば、上述したカラム構造に制限されるものではない。
例えば、図４（ａ）に示すルーバー構造２０ｂを形成する場合は、工程シート２の上に形成された塗布層１に対し、照射光として、一方向から見た場合には実質的に平行光であり、他の方向から見た場合には非平行なランダム光に見える光を照射すればよい。
また、図４（ｃ）に示す所定の内部構造２０ｄを形成する場合は、工程シート２の上に形成された塗布層１に対し、一方向から見た場合には実質的に平行光であり、他の方向から見た場合には、全くのランダム光ではなく、ある程度の平行度に調節された光を照射すればよい。
【実施例】
【００９０】
以下、本発明を実施例によってさらに詳細に説明する。但し、本発明はこれらの記載に制限されるものではない。
【００９１】
［実施例１］
１．オーバーラミネートフィルムの準備
オーバーラミネートフィルムとして、厚さ３８μｍ、短尺方向（幅方向）の長さ１０００ｍｍの二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムロール（以下、「フィルムＡ」と称する場合がある。）を準備した。
【００９２】
（１）位相差Ｒｅの測定
準備したオーバーラミネートフィルムの位相差Ｒｅを測定した。
すなわち、準備したオーバーラミネートフィルムの長尺方向における任意の箇所を測定箇所として特定した。
次いで、特定した測定箇所における短尺方向１０００ｍｍに沿って、５０ｍｍごとに２０カ所を測定ポイントとして、王子計測機器（株）製、位相差測定装置  ＫＯＢＲＡ−ＷＲを用いて、位相差Ｒｅ（ｎｍ）を測定した。得られた結果を図７の特性曲線Ａに示す。
かかる図７は、横軸にオーバーラミネートフィルムの短尺方向における位置（ｍｍ）をとり、縦軸に位相差Ｒｅ（ｎｍ）をとった短尺方向位置−位相差Ｒｅチャートである。
また、得られた測定値より、位相差Ｒｅの中央値（ｎｍ）及び式（１）で表されるバラツキ（（Ｒｅmax−Ｒｅmin）／（Ｒｅmax＋Ｒｅmin）×１００）（％）を算出した。得られた結果を表１に示す。
【００９３】
（２）表面粗さＲｐ及びＲａ
また、準備したオーバーラミネートフィルムの算術平均粗さ（Ｒａ）及び最大山高さ（Ｒｐ）を測定した。
すなわち、Ｖｅｅｃｏ社製、表面形状測定装置ＷＹＫＯ  ＮＴ１１０（ＡＮＳＩ  Ｂ４６．１規格）を用いて、準備したオーバーラミネートフィルムの算術平均粗さ（Ｒａ）（ｎｍ）を測定するとともに、最大山高さ（Ｒｐ）（ｎｍ）を測定した。得られた結果を表１に示す。
【００９４】
（３）ヘイズ及び全光線透過率の測定
また、準備したオーバーラミネートフィルムのヘイズを測定した。
すなわち、日本電色工業（株）製、ヘイズメーターＮＤＨ−５０００を用いて、準備したオーバーラミネートフィルムのヘイズ（％）及び全光線透過率（％）を測定した。得られた結果を表１に示す。
【００９５】
２．低屈折率活性エネルギー線硬化成分の合成
容器内に、（Ｂ２）成分としての重量平均分子量９２００のポリプロピレングリコール（ＰＰＧ）１モルに対して、（Ｂ１）成分としてのイソホロンジイソシアナート（ＩＰＤＩ）２モル、及び（Ｂ３）成分としての２−ヒドロキシエチルメタクリレート（ＨＥＭＡ）２モルを収容した後、常法に従って反応させ、（Ｂ）成分としての重量平均分子量９９００のポリエーテルウレタンメタクリレートを得た。
【００９６】
なお、ポリプロピレングリコール及びポリエーテルウレタンメタクリレートの重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）にて、下記条件に沿って測定したポリスチレン換算値である。
・ＧＰＣ測定装置：東ソー（株）製、ＨＬＣ−８０２０
・ＧＰＣカラム  ：東ソー（株）製（以下、通過順に記載）
ＴＳＫ  ｇｕａｒｄ  ｃｏｌｕｍｎ  ＨＸＬ−Ｈ
ＴＳＫ  ｇｅｌ  ＧＭＨＸＬ（×２）
ＴＳＫ  ｇｅｌ  Ｇ２０００ＨＸＬ
・測定溶媒      ：テトラヒドロフラン
・測定温度      ：４０℃
【００９７】
３．光拡散制御フィルム用組成物の調製
次いで、（Ａ）成分としての上述した式（３）で表される分子量２６８のｏ−フェニルフェノキシエトキシエチルアクリレート（新中村化学（株）製、ＮＫエステル  Ａ−ＬＥＮ−１０）６２．５重量部、及び、合成した（Ｂ）成分としての重量平均分子量９９００のポリエーテルウレタンメタクリレート３７．５重量部、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の合計量＝１００重量部に対して、（Ｃ）成分としての２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−プロパン−１−オン１．２５重量部と、を添加した後、８０℃の条件下にて加熱混合を行い、光拡散制御フィルム用組成物を得た。
なお、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分の屈折率は、アッベ屈折計（アタゴ（株）製、アッベ屈折計ＤＲ−Ｍ２、Ｎａ光源、波長５８９ｎｍ）を用いてＪＩＳ  Ｋ００６２に準じて測定したところ、それぞれ１．５８及び１．４６であった。
【００９８】
４．塗布工程
次いで、得られた光拡散制御フィルム用組成物を、短尺方向の長さ１０００ｍｍの剥離処理を施した工程シートとしての透明ポリエチレンテレフタレートフィルムロールを引き出しながらその剥離処理面に塗布し、膜厚６０μｍの塗布層を形成した。
【００９９】
５．ラミネート工程
次いで、塗布層の露出面側に対し、準備したオーバーラミネートフィルムを、ロール  ツー  ロールによりラミネートした。
次いで、図５（ｃ）に示すように、中心光線平行度を±３°以内に制御した紫外線スポット平行光源（ジャテック（株）製）を用い、平行度が２°以下の平行光を、図６に示す照射角θｘがほぼ１０°となるように、塗布層に対して照射した。
その際のピーク照度は２．００ｍＷ／ｃｍ2、積算光量は５３．１３ｍＪ／ｃｍ2、ランプ高さは１４８０ｍｍとし、塗布層の移動速度は１．０ｍ／分とした。
なお、上述したピーク照度及び積算光量は、受光器を取り付けたＵＶ  ＭＥＴＥＲ（アイグラフィックス（株）製、アイ紫外線積算照射計ＵＶＰＦ−Ａ１）を塗布層の位置に設置して測定した。
また、光拡散制御フィルムの膜厚は、定圧厚さ測定器（宝製作所（株）製、テクロック  ＰＧ−０２Ｊ）を用いて測定した。
【０１００】
また、得られたカラム構造を有する光拡散制御フィルムを、塗布層の移動方向に平行かつフィルム面と直交する面で切断した断面写真を図８（ａ）に示す。
また、膜厚方向におけるカラム構造の長さは６０μｍであり、その傾斜角は７°であった。
なお、光拡散制御フィルムの切断は剃刀を用いて行い、断面の写真の撮影はｋｅｙｅｎｃｅ製、デジタル顕微鏡ＶＨＸ−１０００を用いて反射観察により行った。
【０１０１】
６．評価
（１）変角ヘイズの測定
得られた光拡散制御フィルムの変角ヘイズを測定した。
すなわち、得られた工程シート／光拡散制御フィルム／オーバーラミネートフィルム積層体の任意の箇所から、長尺方向に沿った短冊状の試験片（１２０ｍｍ幅）を切り出し、東洋精機製作所（株）製、ヘイズガードプラスを用いて変角ヘイズ（％）を測定した。
このとき、積分球開口と光拡散制御フィルムとの距離を６２ｍｍとし、参照光の入射点を、試験片における光拡散制御フィルムの短尺方向における中心点とした。
また、図９（ａ）に示すように、参照光は試験片の工程シート側から入射するとともに、参照光の入射角度を光拡散制御フィルムの長尺方向に沿って変化させて測定を行った。得られた結果を図９（ｂ）の特性曲線Ａに示す。
かかる図９（ｂ）は、横軸に参照光の入射角度（°）をとり、縦軸に変角ヘイズ（％）をとった入射角度−変角ヘイズチャートである。なお、図９（ｂ）からヘイズ７０％以上の入射角度領域の幅を算出し、表１に示した。
したがって、特性曲線Ａからは、入射角度によって光拡散具合が異なる性質、すなわち入射角度依存性が確認できる（特性曲線Ｂ：実施例２、特性曲線Ｃ：比較例１も同様）。
【０１０２】
（２）直進透過光強度Ｐ．Ｔの測定
得られた光拡散制御フィルムの直進透過強度を測定した。
すなわち、変角ヘイズの測定で用いたのと同様の試験片における短尺方向１０００ｍｍに沿って、５０ｍｍごとに２０カ所を測定ポイントとして、スガ試験機（株）製、変角測色計ＶＣ−２を用いて直進透過光強度Ｐ．Ｔ（％）を測定した。
このとき、図１０（ａ）に示すように、試験片の工程シート側に対し、光拡散制御フィルムにおける柱状物の傾斜する方向とは反対向きに６０°傾斜した方向から光を入射して測定した。得られた結果を図１０（ｂ）の特性曲線Ａに示す。
かかる図１０（ｂ）は、横軸に光拡散制御フィルムの短尺方向における位置（ｍｍ）をとり、縦軸に直進透過光強度（％）をとった短尺方向位置−直進透過光強度チャートである。
また、得られた測定値より、直進透過光強度Ｐ．Ｔの中央値（％）及び式（１）で表されるバラツキ（（Ｐ．Ｔmax−Ｐ．Ｔmin）／（Ｐ．Ｔmax＋Ｐ．Ｔmin）×１００）（％）を算出した。得られた結果を表１に示す。
【０１０３】
［実施例２］
実施例２では、オーバーラミネートフィルムとして、表１に示す位相差Ｒｅ及び表面粗さを有する、厚さ３８μｍ、短尺方向の長さ１０００ｍｍの二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムロール（以下、フィルムＢと称する場合がある。）を用いたほかは、実施例１と同様に積層体を製造し、評価した。
得られた結果を表１、図８（ｂ）、図９（ｂ）の特性曲線Ｂ及び図１０（ｂ）の特性曲線Ｂに示す。
【０１０４】
［比較例１］
比較例１では、オーバーラミネートフィルムとして、表１に示す位相差Ｒｅ及び表面粗さを有する、厚さ７５ｍｍ、短尺方向の長さ１０００ｍｍの二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムロール（以下、「フィルムＣ」と称する場合がある。）を用いたほかは、実施例１と同様に積層体を製造し、評価した。
得られた結果を表１、図８（ｂ）、図９（ｂ）の特性曲線Ｃ及び図１０（ｂ）の特性曲線Ｃに示す。
【０１０５】
【表１】
2019028154.tif 000007
【産業上の利用可能性】
【０１０６】
以上、詳述したように、本発明によれば、オーバーラミネートフィルム面内の所定方向に沿って測定される位相差のバラツキを所定の範囲内の値とすることにより、内部構造未形成領域が発生しない場合であっても、あるいは発生する場合であっても、内部構造を均一に形成できるようになった。
その結果、光拡散特性がフィルム面内の箇所によらず均一な光拡散制御フィルムを得ることができるようになった。
従って、本発明によって得られる光拡散制御フィルムは、液晶表示装置やプロジェクションスクリーン等の高品質化に著しく寄与することが期待される。
【符号の説明】
【０１０７】
１：塗布層、２：基材、２´：別の基材、１０：異方性光拡散粘着剤シート、１０ａ：等方性光拡散制御フィルム、１０ｂ〜１０ｄ：光拡散制御フィルム、１２、１２ｂ〜１２ｄ：屈折率が相対的に高い領域（屈折率が相対的に高い板状領域を含む。）、１２ａ：屈折率が相対的に高い柱状物、１４、１４ａ〜１４ｄ：屈折率が相対的に低い領域（屈折率が相対的に低い板状領域を含む。）、１６：屈曲部、２０：内部構造、２０ａ´：境界面、２０ａ：カラム構造、２０ｂ：ルーバー構造、２０ｃ：屈曲カラム構造、２０ｄ：所定の内部構造、６０：平行光、７０：点光源からの放射光、１００：積層体、１０２：点光源、１０４：レンズ
【図１】
2019028154.tif 000008
【図２】
2019028154.tif 000009
【図３】
2019028154.tif 000010
【図４】
2019028154.tif 000011
【図５】
2019028154.tif 000012
【図６】
2019028154.tif 000013
【図７】
2019028154.tif 000014
【図８】
2019028154.tif 000015
【図９】
2019028154.tif 000016
【図１０】
2019028154.tif 000017
【手続補正書】
【提出日】平成30年7月17日(2018.7.17)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
光拡散制御フィルム用組成物に由来した光拡散制御フィルムの少なくとも一方の面に、オーバーラミネートフィルムを積層状態としてある積層体であって、
前記光拡散制御フィルムが、低屈折率領域中に複数の高屈折率領域を有し、当該高屈折率領域は、厚さ方向に延在してなる内部構造を有するとともに、
前記積層体の積層面内であって、前記光拡散制御フィルムを形成する際の移動方向を長尺方向、当該長尺方向に垂直な方向を短尺方向とし、かつ、
前記オーバーラミネートフィルムの前記短尺方向に沿った測定箇所における位相差Ｒｅ（ｎｍ）の最大値をＲｅmaxとし、最小値をＲｅminとした場合に、下記関係式（１）を満足することを特徴とする積層体。
（Ｒｅmax−Ｒｅmin）／（Ｒｅmax＋Ｒｅmin）×１００＜３５（％）        （１）
【請求項２】
前記オーバーラミネートフィルムの前記短尺方向における長さを１００〜１００００ｍｍの範囲内の値とすることを特徴とする請求項１に記載の積層体。
【請求項３】
前記オーバーラミネートフィルムの位相差Ｒｅの中央値を１０００〜３０００ｎｍの範囲内の値とすることを特徴とする請求項１又は２に記載の積層体。
【請求項４】
前記オーバーラミネートフィルムの膜厚を５〜５０００μｍの範囲内の値とすることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項５】
前記光拡散制御フィルムにおける内部構造として、屈折率が相対的に低い領域中に、屈折率が相対的に高い複数の柱状物をフィルム膜厚方向に林立させてなるカラム構造を含むことを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項６】
前記光拡散制御フィルムにおける内部構造として、屈折率が異なる複数の板状領域をフィルム面に沿った任意の一方向に交互に配置してなるルーバー構造を含むことを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の積層体の製造方法であって、
下記工程（ａ）〜（ｄ）を含むことを特徴とする積層体の製造方法。
（ａ）高屈折率活性エネルギー線硬化成分及び低屈折率活性エネルギー線硬化成分を含む光拡散制御フィルム用組成物を準備する工程
（ｂ）前記光拡散制御フィルム用組成物を工程シートに対して膜状に塗布し、塗布層を形成する工程
（ｃ）前記塗布層の露出面に対し、前記関係式（１）を満足するオーバーラミネートフィルムをラミネートする工程
（ｄ）前記塗布層を移動させながら、前記オーバーラミネートフィルムを介して、当該塗布層に対して活性エネルギー線を照射する工程
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
本発明によれば、光拡散制御フィルム用組成物に由来した光拡散制御フィルムの少なくとも一方の面に、オーバーラミネートフィルムを積層状態とした積層体であって、光拡散制御フィルムが、低屈折率領域中に複数の高屈折率領域を有し、当該高屈折率領域は、厚さ方向に延在してなる内部構造を有するとともに、積層体の積層面内であって、光拡散制御フィルムを形成する際の移動方向を長尺方向、当該長尺方向に垂直な方向を短尺方向とし、かつ、オーバーラミネートフィルムの短尺方向に沿った測定箇所における位相差Ｒｅ（ｎｍ）の最大値をＲｅmaxとし、最小値をＲｅminとした場合に、下記関係式（１）を満足することを特徴とする積層体が提供され、上述した問題を解決することができる。
（Ｒｅmax−Ｒｅmin）／（Ｒｅmax＋Ｒｅmin）×１００＜３５（％）        （１）
すなわち、本発明の積層体によれば、オーバーラミネートフィルム面内の所定方向に沿って測定される位相差Ｒｅのバラツキを所定の範囲内の値としていることから、光拡散制御フィルム用組成物からなる塗布層に対してオーバーラミネートフィルムをラミネートした状態で硬化させることにより、光拡散特性がフィルム面内の箇所によらず均一である光拡散制御フィルムと、オーバーラミネートフィルムとの積層体を得ることができる。