(57)【要約】【課題】熱硬化樹脂部材を用いる場合であっても、熱硬化樹脂部材と他の部材との接合をより十分な接合強度で達成できる熱硬化樹脂部材の接合方法を提供すること。【解決手段】強化繊維を含む熱硬化樹脂部材と他の部材とを、熱可塑性樹脂を介して重ね合わせ、熱および圧力を付与することにより、前記熱可塑性樹脂を軟化させて前記熱硬化樹脂部材と前記他の部材とを接合する熱圧式接合方法による熱硬化樹脂部材の接合方法であって、前記熱硬化樹脂部材として、前記他の部材との接合表面における前記強化繊維の露出率が２％以上である熱硬化樹脂部材を用いる、熱硬化樹脂部材の接合方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維を含む熱硬化樹脂部材と他の部材とを、熱可塑性樹脂を介して重ね合わせ、熱および圧力を付与することにより、前記熱可塑性樹脂を軟化させて前記熱硬化樹脂部材と前記他の部材とを接合する熱圧式接合方法による熱硬化樹脂部材の接合方法であって、
前記熱硬化樹脂部材として、前記他の部材との接合表面における前記強化繊維の露出率が２％以上である熱硬化樹脂部材を用いる、熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項２】
前記熱硬化樹脂部材の露出した強化繊維の、前記軟化した熱可塑性樹脂への埋包に基づくアンカー効果が前記熱硬化樹脂部材の接合に貢献する、請求項１に記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項３】
前記強化繊維は炭素繊維およびガラス繊維からなる群から選択される１種以上の繊維である、請求項１または２に記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項４】
前記強化繊維は１〜５０ｍｍの平均繊維長および２〜２０μｍの平均繊維径を有する、請求項１〜３のいずれかに記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項５】
前記熱硬化樹脂部材は前記強化繊維を３０〜７０体積％の含有量で含む、請求項１〜４のいずれかに記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項６】
前記強化繊維の露出率をショットブラスト処理、レーザー照射処理または研磨処理により達成する、請求項１〜５のいずれかに記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項７】
前記他の部材は金属部材である、請求項１〜６のいずれかに記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項８】
前記熱可塑性樹脂を接合前の厚み１０〜６００μｍで介在させる、請求項１〜７のいずれかに記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項９】
前記熱可塑性樹脂が、シートの形態、前記熱硬化樹脂部材の表面に形成された皮膜の形態、および前記他の部材の表面に形成された皮膜の形態からなる群から選択される１種以上の形態を有する、請求項１〜８のいずれかに記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項１０】
前記熱可塑性樹脂が官能基を有する熱可塑性ポリマーであり、
該官能基が、酸素原子、窒素原子、フッ素原子および硫黄原子からなる群から選択される１種以上の原子を含有する基である、請求項１〜９のいずれかに記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項１１】
前記官能基が、カルボキシル基、ヒドロキシル基、アミド結合基、エステル結合基、エーテル基、チオエーテル基、カルボキシレート基、フッ素原子、ウレタン結合基およびカーボネート基からなる群から選択される１種以上の基である、請求項１０に記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項１２】
前記熱可塑性樹脂が、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマー、ポリアミド、酢酸ビニル含有ポリマー、ポリエステル、ポリ（メタ）アクリル酸アルキル、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエーテル、液晶ポリマー、フッ素含有ポリマーおよびポリオレフィンからなる群から選択される１種以上のポリマーである、請求項１〜１１のいずれかに記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項１３】
前記熱硬化樹脂部材が熱硬化性エポキシ樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、熱硬化性メラミン樹脂、および熱硬化性尿素樹脂からなる群から選択される１種以上の樹脂から構成される、請求項１〜１２のいずれかに記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項１４】
前記他の部材が金属部材であり、
前記熱硬化樹脂部材と前記金属部材とを、前記熱可塑性樹脂を介して重ね合わせ、回転ツールを回転させつつ、前記金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、該摩擦熱により前記熱可塑性樹脂を軟化させて接合を行う摩擦撹拌接合方法による、請求項１〜１３のいずれかに記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項１５】
前記摩擦撹拌接合方法が以下のステップを含む、請求項１４に記載の熱硬化樹脂部材の接合方法：
前記熱硬化樹脂部材と前記金属部材とを、前記熱可塑性樹脂を介して重ね合わせる第１ステップ；および
前記回転ツールを回転させつつ、前記金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、該摩擦熱により前記熱可塑性樹脂を軟化および溶融させた後、固化させて前記熱硬化樹脂部材と前記金属部材とを接合する第２ステップ。
【請求項１６】
前記第２ステップが、前記回転ツールを前記金属部材に押し込んで前記金属部材と前記熱可塑性樹脂との境界面に達しない深さまで進入させる押込み撹拌工程を備えている、請求項１５に記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項１７】
前記第２ステップが、前記押込み撹拌工程の前に、前記回転ツールの先端部のみを前記金属部材の表面部に接触させた状態で前記回転ツールを回転させる予熱工程をさらに備えている、請求項１６に記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項１８】
前記予熱工程では前記回転ツールを第１の加圧力で押圧しつつ第１の加圧時間だけ回転させ、
前記押込み撹拌工程では前記回転ツールを前記第１の加圧力より大きい第２の加圧力で押圧しつつ前記第１の加圧時間より短い第２の加圧時間だけ回転させる、請求項１７に記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項１９】
前記第２ステップが、前記回転ツールを前記境界面に達しない深さまで進入させた位置で、前記回転ツールの回転動作を継続させる撹拌維持工程をさらに備え、
該撹拌維持工程では前記回転ツールを前記第１の加圧力より小さい第３の加圧力で押圧しつつ前記第１の加圧時間より長い第３の加圧時間だけ回転させる、請求項１８に記載の熱硬化樹脂部材の接合方法。
【請求項２０】
請求項１〜１９のいずれかに記載の熱硬化樹脂部材の接合方法において使用される熱硬化樹脂部材。
【請求項２１】
強化繊維を含む熱硬化樹脂部材と他の部材との接合体であって、
前記熱硬化樹脂部材と前記他の部材との間には熱可塑性樹脂が介在しており、
前記熱硬化樹脂部材は、前記他の部材との接合表面における前記強化繊維の露出率が２％以上である熱硬化樹脂部材である、接合体。
【請求項２２】
前記熱硬化樹脂部材の露出した強化繊維の、前記熱可塑性樹脂への埋包に基づくアンカー効果が前記熱硬化樹脂部材と前記他の部材との接合に貢献している、請求項２１に記載の接合体。
【請求項２３】
前記強化繊維は炭素繊維およびガラス繊維からなる群から選択される１種以上の繊維である、請求項２１または２２に記載の接合体。
【請求項２４】
前記強化繊維は１〜５０ｍｍの平均繊維長および２〜２０μｍの平均繊維径を有する、請求項２１〜２３のいずれかに記載の接合体。
【請求項２５】
前記熱硬化樹脂部材は前記強化繊維を３０〜７０体積％の含有量で含む、請求項２１〜２４のいずれかに記載の接合体。
【請求項２６】
前記他の部材は金属部材である、請求項２１〜２５のいずれかに記載の接合体。
【請求項２７】
前記熱可塑性樹脂が接合後の厚み１〜５００μｍで介在している、請求項２１〜２６のいずれかに記載の接合体。
【請求項２８】
前記熱可塑性樹脂が官能基を有する熱可塑性ポリマーであり、
該官能基が、酸素原子、窒素原子、フッ素原子および硫黄原子からなる群から選択される１種以上の原子を含有する基である、請求項２１〜２７のいずれかに記載の接合体。
【請求項２９】
前記官能基が、カルボキシル基、ヒドロキシル基、アミド結合基、エステル結合基、エーテル基、チオエーテル基、カルボキシレート基、フッ素原子、ウレタン結合基およびカーボネート基からなる群から選択される１種以上の基である、請求項２８に記載の接合体。
【請求項３０】
前記熱可塑性樹脂が、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマー、ポリアミド、酢酸ビニル含有ポリマー、ポリエステル、ポリ（メタ）アクリル酸アルキル、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエーテル、液晶ポリマー、フッ素含有ポリマーおよびポリオレフィンからなる群から選択される１種以上のポリマーである、請求項２１〜２９のいずれかに記載の接合体。
【請求項３１】
前記熱硬化樹脂部材が熱硬化性エポキシ樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、熱硬化性メラミン樹脂、および熱硬化性尿素樹脂からなる群から選択される１種以上の樹脂から構成される、請求項２１〜３０のいずれかに記載の接合体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱硬化樹脂部材の接合方法、その方法において使用される熱硬化樹脂部材および接合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、自動車、鉄道車両、航空機等の分野では軽量化が求められている。例えば、自動車の分野では、ハイテン材の利用により薄鋼板化が進められ、またスチール材の代替材としてアルミ合金材が用いられ、さらには樹脂材の利用も進んでいる。このような分野において金属部材と樹脂部材との接合技術の開発は、単に車体の軽量化に留まらず、接合部材の高強度化や高剛性化、生産性の向上を実現させる観点からも重要である。
【０００３】
これまで、例えば、金属部材と樹脂部材との接合方法として、いわゆる摩擦撹拌接合（ＦＳＷ：ｆｒｉｃｔｉｏｎ  ｓｔｉｒ  ｗｅｌｄｉｎｇ）方法が提案されている。摩擦撹拌接合方法とは、図１１に示すように、金属部材５１１と樹脂部材５１２とを重ね合わせ、回転ツール５１６を回転させつつ、金属部材５１１に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱で樹脂部材５１２を溶融させた後、固化させて金属部材５１１と樹脂部材５１２とを接合する方法である（例えば、特許文献１〜２）。しかしながら、樹脂部材として熱硬化樹脂部材を用いたとき、当該樹脂部材は熱により溶融しないため、接合が達成されないことが問題となっていた。
【０００４】
そこで、熱硬化樹脂部材と金属部材との間に熱可塑性樹脂を介在させることにより、これらの接合を達成する技術が開示されているが（特許文献３）、十分な接合強度を得ることはできなかった。このため、熱硬化樹脂部材前駆体の最表面に熱可塑性樹脂を積層し、これを金属部材と接合する方法が考えられるが、熱硬化樹脂の完全硬化前に、熱可塑性樹脂を積層する必要があり、工程が煩雑であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１７−０４２９７２号公報
【特許文献２】特開２０１７−１０４８８５号公報
【特許文献３】特開２０１７−１７７４６５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の発明者等は、熱硬化樹脂部材と金属部材との間に熱可塑性樹脂を介在させた場合において熱硬化樹脂部材の表面粗さを調節しても、十分な接合強度はやはり得られないことを見い出した。詳しくは、従来技術においては、熱硬化樹脂部材の表面粗さを調節することにより樹脂自体の表面の凹凸によるアンカー効果が期待でき、また樹脂自体の表面積の増大により接合表面積が増大するため、接合強度は十分に上昇するものと考えられていた。しかしながら、このような熱硬化樹脂部材の表面粗さの調節によっても、十分な接合強度は得られなかった。
【０００７】
熱硬化樹脂部材を用いた場合に十分な接合強度が得られない問題は、熱硬化樹脂部材と金属部材との接合時だけでなく、熱硬化樹脂部材同士の接合時、および熱硬化樹脂部材と熱可塑性樹脂部材との接合時においても生じた。
【０００８】
また熱硬化樹脂部材を用いた場合に十分な接合強度が得られない問題は、摩擦撹拌接合法だけでなく、超音波加熱接合方法、レーザー加熱接合方法、抵抗加熱接合方法、誘導加熱接合方法等の他の熱圧式接合方法においても生じた。
【０００９】
本発明は、熱硬化樹脂部材を用いる場合であっても、熱硬化樹脂部材と他の部材との接合をより十分な接合強度で達成できる熱硬化樹脂部材の接合方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、
強化繊維を含む熱硬化樹脂部材と他の部材とを、熱可塑性樹脂を介して重ね合わせ、熱および圧力を付与することにより、前記熱可塑性樹脂を軟化させて前記熱硬化樹脂部材と前記他の部材とを接合する熱圧式接合方法による熱硬化樹脂部材の接合方法であって、
前記熱硬化樹脂部材として、前記他の部材との接合表面における前記強化繊維の露出率が２％以上である熱硬化樹脂部材を用いる、熱硬化樹脂部材の接合方法に関する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の接合方法によれば、熱硬化樹脂部材を用いる場合であっても、熱硬化樹脂部材と他の部材との接合をより十分な接合強度で達成できる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明にかかる金属部材と熱硬化樹脂部材との接合方法に好適な摩擦撹拌接合装置の一部の一例を示す模式図である。
【図２】本発明の接合方法に使用される押圧部材としての回転ツールの一例の先端部の拡大図である。
【図３】本発明の予熱工程の一例を説明するための概略断面図である。
【図４】本発明の接合方法に使用される熱硬化樹脂部材の一例の端部の概略見取り図である。
【図５】本発明の接合方法に使用される熱硬化樹脂部材表面における、繊維露出処理された複数の領域の写真の一例である。
【図６】本発明の押込み撹拌工程、撹拌維持工程及び保持工程の一例を説明するための概略断面図である。
【図７】実施例における接合強度の測定方法を説明するための概略図である。
【図８】実施例における熱硬化樹脂部材の繊維露出率と接合体の接合強度との関係を示す。
【図９】実施例における熱硬化樹脂部材の繊維露出率と接合体の接合強度との関係を示す。
【図１０】実施例における熱硬化樹脂部材の表面粗さＲａと接合体の接合強度との関係を示す。
【図１１】従来技術における金属部材と樹脂部材との接合方法を説明するための該略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
［熱硬化樹脂部材の接合方法］
本発明に係る熱硬化樹脂部材の接合方法は、熱硬化樹脂部材と他の部材との間に熱可塑性樹脂を介在させ、当該熱可塑性樹脂の軟化（詳しくは溶融および固化）により、熱硬化樹脂部材と他の部材との接合を達成するものである。本発明に係る熱硬化樹脂部材の接合方法は、後述の熱硬化樹脂部材が使用され、かつ、熱硬化樹脂部材と他の部材との間に介在する熱可塑性樹脂の軟化により接合が達成される限り、特に限定されず、あらゆる熱圧式接合方法であってもよい。
【００１４】
熱圧式接合方法は、押圧部材により圧力を付与しつつ、押圧部材または別手段により熱を付与する方法である。熱圧式接合方法の具体例として、例えば、摩擦撹拌接合方法、超音波加熱接合方法、レーザー加熱接合方法、抵抗加熱接合方法、誘導加熱接合方法等が挙げられる。好ましくは摩擦撹拌接合方法および誘導加熱接合方法が採用される。
【００１５】
摩擦撹拌接合方法とは、後で詳述するように、熱硬化樹脂部材と他の部材（特に金属部材）とを、熱可塑性樹脂を介して重ね合わせ、押圧部材としての回転ツールを回転させつつ、他の部材に局所的に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱で熱可塑性樹脂を軟化および溶融させた後、固化させて接合する方法である。
【００１６】
超音波加熱接合方法とは、熱硬化樹脂部材と他の部材（特に金属部材）とを重ね合わせ、押圧部材により他の部材を加圧しながら、押圧部材及び他の部材に超音波振動を起こさせ、該振動により生じる他の部材と熱硬化樹脂部材との間の摩擦熱で熱可塑性樹脂を軟化および溶融させた後、固化させて接合する方法である。
【００１７】
レーザー加熱接合方法とは、熱硬化樹脂部材と他の部材（特に金属部材）とを重ね合わせ、押圧部材による加圧によりこれらを拘束した状態で、レーザーを他の部材に照射することにより熱を発生させ、この熱で熱可塑性樹脂を軟化および溶融させた後、固化させて接合する方法である。レーザーとしては、ＹＡＧレーザー、ファイバーレーザーまたは半導体レーザーなどが使用される。
【００１８】
抵抗加熱接合方法とは、熱硬化樹脂部材と他の部材（特に金属部材）とを重ね合わせ、押圧部材による加圧によりこれらを拘束した状態で、他の部材に直接電流を流すことにより生じる熱で熱可塑性樹脂を軟化および溶融させた後、固化させて接合する方法である。
【００１９】
誘導加熱接合方法とは、熱硬化樹脂部材と他の部材（特に金属部材）とを重ね合わせ、押圧部材による加圧によりこれらを拘束した状態で、電磁誘導作用により他の部材に誘導電流を生じさせ、該電流により生じる熱で熱可塑性樹脂を軟化および溶融させた後、固化させて接合する方法である。
【００２０】
以下、摩擦撹拌接合方法を採用した本発明の接合方法について、図面を用いて詳しく説明する。後述の熱硬化樹脂部材が使用され、かつ、熱硬化樹脂部材と他の部材との間の熱可塑性樹脂の軟化により接合が達成される限り、上記した他の接合方法を用いても本発明の効果が得られることは明らかである。図面に示す各種の要素は、本発明の理解のために模式的に示したにすぎず、寸法比および外観などは実物と異なり得ることに留意されたい。尚、本明細書で直接的または間接的に用いる「上下方向」、「左右方向」および「表裏方向」は、図中における上下方向、左右方向および表裏方向に対応した方向に相当する。また特記しない限り、これらの図において、共通する符号は同じ部材、部位または領域を示すものとする。
【００２１】
［摩擦撹拌接合方法による熱硬化樹脂部材と他の部材との接合方法］
本発明の接合方法（摩擦撹拌接合方法）について詳しく説明する。
【００２２】
（１）接合装置
まず図１は、本発明の接合方法を実施するのに適した摩擦撹拌接合装置の一部の一例を模式的に示す図である。図１に示される摩擦撹拌接合装置１は、熱硬化樹脂部材１２と他の部材１１とを摩擦撹拌接合する装置として構成されており、押圧部材としての円柱状の回転ツール１６を具備している。
【００２３】
回転ツール１６は、図示したように、他の部材１１が上、熱硬化樹脂部材１２が下になるように熱可塑性樹脂（図示せず）を介して重ね合わされたワーク１０に対し、図外の駆動源により、矢印Ａ１のように該回転ツール１６の中心軸線Ｘ（図２参照）回りに回転しつつ、矢印Ａ２のように下方に向けて移動する。このとき、回転ツール１６は他の部材１１表面における押圧領域Ｐ（押圧予定領域）において圧力を付与する。この回転ツール１６の押圧により摩擦熱が発生し、この摩擦熱が熱可塑性樹脂に伝導して熱可塑性樹脂が軟化および溶融し、その後、溶融樹脂が固化する。その結果、他の部材１１と樹脂部材１２とが接合される。
【００２４】
図２は、回転ツール１６の先端部の拡大図である。図２において、右半分は回転ツール１６の外観を示し、左半分は断面を示している。図２に示すように、円柱状の回転ツール１６は、先端部（図２では下端部）にピン部１６ａ及びショルダ部１６ｂを有している。ショルダ部１６ｂは、回転ツール１６の円形の先端面を含む回転ツール１６の先端の部分である。ショルダ部１６ｂは特に、回転ツール１６の円形の先端面（ショルダ面）を指すことがある。ピン部１６ａは、回転ツール１６の中心軸線Ｘ上において、回転ツール１６の円形の先端面から外方（図２では下方）に突設された、ショルダ部１６ｂよりも小径の円柱状の部分である。ピン部１６ａは、回転している回転ツール１６をワーク１０に最初に接触させて押圧するときに回転ツール１６を位置決めするためのものである。すなわち、回転ツール１６は先端部に、当該回転ツール１６の円形の先端面を含むショルダ部１６ｂ、および当該回転ツール１６の円形の先端面から外方に突設された、ショルダ部１６ｂよりも小径の円柱状のピン部１６ａを有している。
【００２５】
回転ツール１６の素材及び各部の寸法は、主として、回転ツール１６が押圧する他の部材１１の金属の種類に応じて設定される。例えば、他の部材１１がアルミニウム合金よりなる場合、回転ツール１６は工具鋼（例えばＳＫＤ６１等）で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は２ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．５ｍｍに設定される。また、例えば、他の部材１１がスチールよりなる場合、回転ツール１６は窒化珪素やＰＣＢＮ（立方晶窒化ホウ素焼結体）等で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は３ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．５ｍｍに設定される。もっとも、これらは例示に過ぎず、これらに限定されないことはいうまでもない。例えば、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は通常、５〜３０ｍｍ、好ましくは５〜１５ｍｍであるがこれに限定されるものではない。
【００２６】
回転ツール１６の下方には、回転ツール１６と同径又は回転ツール１６よりも大径の円柱状の受け具１７が回転ツール１６と同軸に配置されている。受け具１７は、上記ワーク１０に対し、図外の駆動源により、矢印Ａ３のように上方に移動される。受け具１７は、遅くとも回転ツール１６がワーク１０の押圧を開始するまでに、上端面がワーク１０の下面（より詳しくは樹脂部材１２の下面）に当接する。そして、受け具１７は、回転ツール１６との間にワーク１０を挟んで、回転ツール１６による押圧期間中、つまり摩擦撹拌接合中、上記押圧力に抗してワーク１０を下方から支持する。なお、受け具１７は必ずしも矢印Ａ３方向へ移動させる必要はなく、受け具１７にワーク１０を載せた後に回転ツール１６を矢印Ａ２の方向に移動させる方法を採用することもできる。
【００２７】
摩擦撹拌接合装置１は、多関節ロボット等からなる図外の駆動制御装置に装着されている。そして、回転ツール１６及び受け具１７の座標位置、回転ツール１６の回転数（ｒｐｍ）、加圧力（Ｎ）、加圧時間（秒）等が上記駆動制御装置により適宜制御される。なお、図１には図示を省略したが、摩擦撹拌接合装置１は、予めワーク１０を固定し、また回転ツール１６を押圧したときの他の部材１１の浮き上がりを防止するためのスペーサやクランプ等の治具を備えている。
【００２８】
（２）熱可塑性樹脂
熱可塑性樹脂５０（図３参照）は、熱硬化樹脂部材１２と他の部材１１との接合を媒介する、いわゆる中間接着層である。付与される熱による熱可塑性樹脂５０の溶融およびその後の冷却による固化により、他の部材１１と樹脂部材１２との接合が達成される。
【００２９】
熱可塑性樹脂５０は、他の部材１１と樹脂部材１２との間に介在する限り、いかなる形態を有していてもよい。熱可塑性樹脂は、例えば、シートの形態、他の部材１１表面に形成された皮膜の形態、樹脂部材１２表面に形成された皮膜の形態、またはそれらの複合形態を有していてもよい。シートの形態とは、他の部材１１に対しても、樹脂部材１２に対しても付着していない、独立して取り引きの対象となり得る薄板形状のことであり、熱可塑性樹脂を熱プレスすることにより形成され得る。他の部材１１表面または樹脂部材１２表面に形成された皮膜の形態とは、他の部材１１表面または樹脂部材１２表面に付着して形成される薄膜形状のことであり、熱可塑性樹脂の溶液または分散液を当該表面に塗布し、乾燥することにより形成され得る。熱可塑性樹脂が複合形態を有するとは、熱可塑性樹脂が上記形態のうち２種以上の形態で他の部材１１と樹脂部材１２との間に介在するという意味である。図３は後述する予熱工程の一例を説明するための概略断面図であって、図１におけるＸ−Ｘ断面を矢印方向で見たときの断面図である。
【００３０】
熱可塑性樹脂の種類は特に限定されず、熱可塑性を有するあらゆるポリマーが使用可能である。中でも、自動車の分野で使用されている熱可塑性ポリマー、特に官能基を有する熱可塑性ポリマーが好ましく使用される。他の部材１１と樹脂部材１２との間に介在する熱可塑性樹脂が官能基を有することにより、接合時において熱可塑性樹脂と樹脂部材１２との間および熱可塑性樹脂と他の部材１１との間で相互作用がさらに働くようになり、接合強度をさらに向上させることができる。
【００３１】
熱可塑性ポリマーが有することが好ましい官能基は、酸素原子、窒素原子、フッ素原子および硫黄原子からなる群から選択される１種以上の原子を含有する基である。より好ましい官能基は少なくとも酸素原子および／または窒素原子を含み、さらに好ましくは少なくとも酸素原子を含む。
【００３２】
このような官能基の具体例として、例えば、カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、ヒドロキシル基（−ＯＨ）、アミド結合基（−ＣＯ−ＮＨ−）、エステル結合基（−ＣＯ−Ｏ−）、エーテル基（−Ｏ−）、チオエーテル基（−Ｓ−）、カルボキシレート基（−ＣＯＯＲ（式中、Ｒは炭素原子数１〜３のアルキル基である））、フッ素原子（−Ｆ）、ウレタン結合基（−ＮＨ−ＣＯ−Ｏ−）およびカーボネート基（−Ｏ−ＣＯ−Ｏ−）が挙げられる。官能基はこれらの基からなる群から選択される１種以上の基であってよい。好ましい官能基はカルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、ヒドロキシル基（−ＯＨ）、アミド結合基（−ＣＯ−ＮＨ−）、エステル結合基（−ＣＯ−Ｏ−）からなる群から選択される１種以上の基である。より好ましい官能基はカルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、ヒドロキシル基（−ＯＨ）、アミド結合基（−ＣＯ−ＮＨ−）からなる群から選択される１種以上の基である。さらに好ましい官能基はカルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、アミド結合基（−ＣＯ−ＮＨ−）からなる群から選択される１種以上の基である。最も好ましい官能基はアミド結合基（−ＣＯ−ＮＨ−）である。なお、エステル結合基は、カルボキシル基、カルボキシレート基、ウレタン結合基およびカーボネート基を包含するものではない。
【００３３】
上記官能基は熱可塑性ポリマーの主鎖および／または側鎖の少なくとも一部を構成すればよい。
【００３４】
熱可塑性ポリマーは通常、上記官能基のほか、水素原子をその主鎖および／または側鎖に含む。このため、他の部材１１が金属部材である場合、熱可塑性ポリマーの当該水素原子と、他の部材１１表面の金属酸化物の酸素原子との間で水素結合による相互作用が働く。他方、樹脂部材１２を構成する後述の熱硬化樹脂は通常、少なくとも水素原子および酸素原子を有するため、これらの原子と熱可塑性ポリマーの官能基との間でやはり水素結合による相互作用が働く。これらの結果、他の部材１１と樹脂部材１２との接合強度がさらに向上する。
【００３５】
官能基を有する熱可塑性ポリマーの具体例として、例えば、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマー、ポリアミド、酢酸ビニル含有ポリマー、ポリエステル、ポリ（メタ）アクリル酸アルキル、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエーテル、液晶ポリマー、フッ素含有ポリマーが挙げられる。熱可塑性ポリマーは官能基を必ずしも有さなければならないというわけではなく、例えば、ポリオレフィンであってもよい。熱可塑性ポリマーはこれらのうちの１種以上のポリマーを組み合わせて用いてもよい。接合強度のさらなる向上の観点から好ましい熱可塑性ポリマーは、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマー、ポリアミド、酢酸ビニル含有ポリマーおよびこれらの混合物である。同観点からより好ましい熱可塑性ポリマーは、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマー、ポリアミドおよびこれらの混合物である。同観点からさらに好ましい熱可塑性ポリマーは、酸変性ポリオレフィン、ポリアミドおよびこれらの混合物である。同観点から最も好ましい熱可塑性ポリマーは、ポリアミドである。
【００３６】
酸変性ポリオレフィンはカルボキシル基を側鎖に有する熱可塑性ポリマーである。酸変性ポリオレフィンはポリオレフィンの酸変性物という意味である。酸変性ポリオレフィンの具体例として、カルボキシル基含有モノマーとオレフィン系モノマーとの共重合体が挙げられる。カルボキシル基含有モノマーとしては炭素原子数（カルボキシル基の炭素原子も含む）３〜８、好ましくは３〜６の不飽和カルボン酸が挙げられ、その具体例としてアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、シトラコン酸、無水シトラコン酸等が挙げられる。オレフィン系モノマーとしては炭素原子数２〜８、好ましくは２〜４の不飽和炭化水素が挙げられ、その具体例としてエチレン、プロピレン、ブチレン等が挙げられる。酸変性ポリオレフィンを構成する全モノマーに対するカルボキシル基含有モノマーの割合は１０モル％以上、特に１０〜９０モル％であり、好ましくは３０〜７０モル％である。本明細書中、炭素原子数は特記しない限り、当該化合物がカルボキシル基を有する場合は当該カルボキシル基の炭素原子数も含むものとする。
【００３７】
熱可塑性エポキシポリマーは、ヒドロキシ基を側鎖に有する熱可塑性ポリマーである。熱可塑性エポキシポリマーはジエポキシ化合物とジオール化合物との重付加反応物である。ジエポキシ化合物は、１分子中、エポキシ基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジエポキシ化合物は芳香族ジエポキシ化合物が好ましい。芳香族ジエポキシ化合物の具体例として、例えば、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、ビスフェノールＦジグリシジルエーテル、臭素化ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、水添ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、ビスフェノールＳジグリシジルエーテル、ビスフェノールＡＦジグリシジルエーテル、４，４’−ジヒドロキシビフェニルジグリシジルエーテル等が挙げられる。ジオール化合物は、１分子中、ヒドロキシル基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジオール化合物は脂肪族ジオール化合物が好ましい。脂肪族ジオール化合物としては炭素原子数２〜６、好ましくは２〜４の飽和脂肪族ジオール化合物が挙げられ、その具体例として、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、２，３−ブタンジオール等が挙げられる。ジエポキシ化合物およびジオール化合物はそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００３８】
ポリアミドはアミド結合基を主鎖に有する熱可塑性ポリマーである。ポリアミドはジカルボン酸化合物とジアミン化合物との重縮合反応物または環状アミド化合物の開環重合物である。前者の重縮合反応物の反応モノマーとして環状アミド化合物を併用してもよい。ジカルボン酸化合物は、１分子中、カルボキシル基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジカルボン酸化合物は脂肪族ジカルボン酸および芳香族ジカルボン酸が好ましい。脂肪族ジカルボン酸は炭素原子数３〜１２、好ましくは４〜１０の飽和脂肪族ジカルボン酸が挙げられ、その具体例として、例えば、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸が挙げられる。芳香族ジカルボン酸は炭素原子数８〜１２のものが好ましく、その具体例として、テレフタル酸、イソフタル酸、１，８−ナフタレンジカルボン酸等が挙げられる。ジアミン化合物は、１分子中、アミノ基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジアミン化合物は脂肪族ジアミンおよび芳香族ジアミンが好ましい。脂肪族ジアミンは炭素原子数２〜１２、好ましくは４〜１０の飽和脂肪族ジアミンが挙げられ、その具体例として、例えば、エチレンジアミン、プロピレンジアミン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ペンタメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ノナンジアミン、２−メチル−１，５−ペンタンジアミン等が挙げられる。芳香族ジアミンは炭素原子数６〜１２、好ましくは６〜８のものが挙げられ、その具体例として、例えば、ｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、メタキシリレンジアミン等が挙げられる。環状アミド化合物は炭素原子数４〜１４のものが挙げられ、その具体例として、例えば、ε−カプロラクタム、ウンデカンラクタム、ラウリルラクタム等が挙げられる。ジカルボン酸化合物、ジアミン化合物および環状アミド化合物はそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。ポリアミドの好ましい具体例として、例えば、ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＡ１１、ＰＡ１２、ＰＡ６Ｔ、ＰＡ９Ｔ、ＭＸＤ６が挙げられる。
【００３９】
酢酸ビニル含有ポリマーはエステル結合基を側鎖に有する熱可塑性ポリマーである。酢酸ビニル含有ポリマーは酢酸ビニルとオレフィン系モノマーとの共重合体である。オレフィン系モノマーとしては炭素原子数２〜８、好ましくは２〜４の不飽和炭化水素が挙げられ、その具体例としてエチレン、プロピレン、ブチレン等が挙げられる。酢酸ビニル含有ポリマーを構成する全モノマーに対する酢酸ビニルの割合は１０モル％以上、特に１０〜９０モル％であり、好ましくは３０〜７０モル％である。
【００４０】
ポリエステルはエステル結合基を主鎖に有する熱可塑性ポリマーである。ポリエステルはジオール化合物とジカルボン酸化合物との重縮合反応物またはモノヒドロキシモノカルボン酸化合物の重縮合反応物である。前者の重縮合反応物の反応モノマーとしてモノヒドロキシモノカルボン酸化合物を併用してもよい。ジオール化合物は、１分子中、ヒドロキシル基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジオール化合物は炭素原子数２〜１０のものが挙げられ、その具体例として、例えば、エチレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等が挙げられる。ジカルボン酸化合物は、１分子中、カルボキシル基を２個有する化合物であれば特に限定されない。ジカルボン酸化合物は炭素原子数４〜１４のものが挙げられ、その具体例として、例えば、テレフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸等が挙げられる。モノヒドロキシモノカルボン酸化合物は、１分子中、１個のカルボキシル基および１個のヒドロキシル基を有する化合物であれば特に限定されない。モノヒドロキシモノカルボン酸化合物は炭素原子数２〜８のものが挙げられ、その具体例として、例えば、乳酸が挙げられる。
【００４１】
ポリ（メタ）アクリル酸アルキルはカルボキシレート基を側鎖に有する熱可塑性ポリマーである。アルキル基としては、炭素原子数１〜３のアルキル基が挙げられる。ポリ（メタ）アクリル酸アルキルの好ましい具体例として、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、ポリ（メタ）アクリル酸エチル等が挙げられる。
【００４２】
ポリカーボネートはカーボネート基を主鎖に有する熱可塑性ポリマーである。ポリカーボネートは、ビスフェノールＡとホスゲンもしくはジフェニルカーボネートとの重合物である。
【００４３】
ポリウレタンはウレタン結合基を主鎖に有する熱可塑性ポリマーである。ポリウレタンは、例えば、ジオール化合物とジイソシアネート化合物との重合物である。
【００４４】
ポリエーテルは主鎖にエーテル結合基を有する熱可塑性ポリマーであり、エーテル結合基の代わりに、または加えて、チオエーテル結合基を有していてもよい。ポリエーテルはさらにカルボニル基を有していてもよい。ポリエーテルの好ましい具体例として、例えば、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）などが挙げられる。
【００４５】
液晶ポリマーは主鎖にエステル結合基を有する熱可塑性ポリマーである。
【００４６】
熱可塑性ポリマーとして使用可能なポリオレフィンとしては、エチレン、プロピレン、ブチレンなどのオレフィン系モノマーの単独重合体または共重合体が挙げられる。
【００４７】
熱可塑性ポリマーは、接合強度のさらなる向上の観点から、上記官能基を側鎖に有するポリマーが好ましい。より好ましい熱可塑性ポリマーは、上記官能基のうち１価の官能基が側鎖として主鎖の炭素原子に直接的に結合されているポリマーである。そのような熱可塑性ポリマーとして、例えば、酸変性ポリオレフィン、熱可塑性エポキシポリマーが挙げられる。
【００４８】
熱可塑性ポリマーの分子量は、当該熱可塑性ポリマーが接合時に溶融可能な限り特に限定されるものではなく、例えば、融点が１４０〜３５０℃、特に１４０〜３００℃となるような分子量であればよい。
【００４９】
熱可塑性樹脂には、例えば炭素繊維およびガラス繊維などのフィラー、可塑剤などの添加剤がさらに含有されてもよい。
【００５０】
熱可塑性樹脂は、上記したあらゆる形態で使用される場合においても、他の部材１１と樹脂部材１２との間に、厚み１０〜６００μｍ、特に１００〜５５０μｍで介在することが好ましい。この厚みは接合前の厚みである。熱可塑性樹脂が厚すぎると、溶融し難くなり、接合に十分に貢献しない。熱可塑性樹脂が薄すぎると、溶融量が不足し、接合に十分に貢献しない。熱可塑性樹脂が上記形態のうちの複合形態で使用される場合は、それらの合計厚みが上記範囲内であればよい。
【００５１】
熱可塑性樹脂の配置および寸法（厚み以外の寸法）は他の部材１１と樹脂部材１２との接合が達成される限り特に限定されず、通常は、熱可塑性樹脂５０が他の部材１１と樹脂部材１２との接合予定領域に存在していればよい。摩擦撹拌接合法においては、熱可塑性樹脂５０の配置および寸法（厚み以外の寸法）は通常、図３に示すように、熱可塑性樹脂５０が、樹脂部材１２の他の部材１１側表面１２１における少なくとも直下領域１１２を覆うような配置および寸法であればよい。具体的には、回転ツール１６の直径をＤ１としたとき、熱可塑性樹脂５０は、通常、Ｄ１〜２×Ｄ１、好ましくは１．１×Ｄ１〜１．５×Ｄ１の直径を有する円形シートであり、その中心が回転ツールの軸上に配置されるように使用される。直下領域１１２とは、樹脂部材１２の他の部材１１側表面１２１における回転ツール１６の直下領域のことである。図３における直下領域１１２は平面視において、例えば、図４における領域Ｐ’に対応する。平面視とは、対象物（例えば、ワーク１０または接合により得られた接合体）を載置してその厚み（高さ）方向の真上から見たときの状態のことであり、平面図と同意である。載置は、対象物（例えば、ワーク１０または接合体）の外観を構成する最大面積の面（平面）を底面にした載置である。図４は、本発明の接合方法に使用される熱硬化樹脂部材の一例の端部の概略見取り図である。
【００５２】
（３）樹脂部材
樹脂部材１２は強化繊維を含む熱硬化樹脂部材である。熱硬化樹脂部材は熱によって溶融しない、硬化された樹脂部材という意味である。熱硬化樹脂部材は熱によって硬化されていてもよいし、または光（特に紫外線）によって硬化されていてもよい。従って、熱硬化樹脂部材は熱硬化性樹脂から構成された硬化物であってもよいし、または光硬化性樹脂から構成された硬化物であってもよい。生産性の観点からは、熱硬化樹脂部材は熱硬化性樹脂から構成された硬化物であることが好ましい。熱硬化性樹脂および光硬化性樹脂はそれぞれ、熱および光により硬化する特性を有する樹脂という意味である。硬化とは、三次元的に網目構造が形成されることをいう。
【００５３】
熱硬化性樹脂としては、例えば、熱硬化性エポキシ樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、熱硬化性メラミン樹脂、および熱硬化性尿素樹脂が挙げられる。接合強度のさらなる向上の観点から好ましい熱硬化性樹脂は熱硬化性エポキシ樹脂である。
【００５４】
熱硬化性エポキシ樹脂は、エポキシ樹脂および硬化剤を含む。
エポキシ樹脂は、エポキシ基を２個以上有する化合物であれば特に制限されない。エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、臭素化ビスフェノールＡ型、水添ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＳ型、ビスフェノールＡＦ型、ビフェニル型のようなビスフェニル基を有するエポキシ化合物、ポリアルキレングリコール型、アルキレングリコール型のエポキシ化合物、ナフタレン環を有するエポキシ化合物、フルオレン基を有するエポキシ化合物等の二官能型のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型、オルソクレゾールノボラック型、トリスヒドロキシフェニルメタン型、テトラフェニロールエタン型のような多官能型のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；ダイマー酸のような合成脂肪酸のグリシジルエステル型エポキシ樹脂；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン（ＴＧＤＤＭ）、テトラグリシジル−ｍ−キシリレンジアミン、トリグリシジル−ｐ−アミノフェノール、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリンのようなグリシジルアミノ基を有する芳香族エポキシ樹脂；トリシクロデカン環を有するエポキシ化合物（例えば、ジシクロペンタジエンとｍ−クレゾールのようなクレゾール類またはフェノール類を重合させた後、エピクロルヒドリンを反応させる製造方法によって得られるエポキシ化合物）等が挙げられる。また、例えば、東レ・ファインケミカル社製のフレップ１０のようなエポキシ樹脂主鎖に硫黄原子を有するエポキシ樹脂が挙げられる。エポキシ樹脂はそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。これらの中でもビスフェノールＡ型および／またはビスフェノールＦ型が好ましい。また、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および／またはビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の量は、エポキシ樹脂中、０質量部よりも大きく１００質量部以下であるのが好ましく、０質量部よりも大きく７０質量部以下であるのがより好ましい。本発明においてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂およびビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量は、添加量とする。
【００５５】
エポキシ樹脂とともに含有され得る硬化剤としてはポリアミン、酸無水物またはこれらの混合物が挙げられる。ポリアミンとしては、特に限定されず、例えばｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、ｍ−キシリレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルフォン、ジアミノジエチルジフェニルメタン等の芳香族ポリアミン：エチレンジアミン、プロピレンジアミン、ブチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ペンタエチレンヘキサミン、ヘキサメチレンジアミン、トリメチルヘキサメチレンジアミン、１，２−プロパンジアミン、イミノビスプロピルアミン、メチルイミノビスプロピルアミン、デュポン・ジャパン社製品ＭＰＭＤ等の脂肪族ポリアミン：Ｎ−アミノエチルピペラジン、３−ブトキシイソプロピルアミン等の主鎖にエーテル結合を有するモノアミンやサンテクノケミカル社製品ジェファーミンＥＤＲ１４８によって代表されるポリエーテル骨格のジアミン：イソホロンジアミン、１，３−ビスアミノメチルシクロヘキサン、１−シクロヘキシルアミノ−３−アミノプロパン、３−アミノメチル−３，３，５−トリメチルシクロヘキシルアミン等の脂環式ポリアミン：三井化学製品ＮＢＤＡに代表されるノルボルナン骨格のジアミン：ポリアミドの分子末端にアミノ基を有するポリアミドアミン：２，５−ジメチル−２，５−ヘキサメチレンジアミン、メンセンジアミン、１，４−ビス（２−アミノ−２−メチルプロピル）ピペラジン、ポリプロピレングリコール（ＰＰＧ）を骨格に持つサンテクノケミカル社製品ジェファーミンＤ２３０、ジェファーミンＤ４００等が、具体例として挙げられる。酸無水物としては、例えばトリメリット酸無水物、ピロメリット酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、メチルヘキサヒドロフタル酸無水物、ナジック酸無水物、メチルナジック酸無水物、テトラヒドロフタル酸無水物、メチルテトラヒドロフタル酸無水物、ドデセニルコハク酸無水物（ＤＳＡ）等が挙げられる。
【００５６】
熱硬化性フェノール樹脂はフェノールおよび／またはその誘導体、およびホルムアルデヒドを含む。
熱硬化性メラミン樹脂はメラミンおよび／またはその誘導体、およびホルムアルデヒドを含む。
熱硬化性尿素樹脂は尿素および／またはその誘導体、およびホルムアルデヒドを含む。
【００５７】
強化繊維は、ポリマー含有複合材料の分野で、樹脂部材の靭性等の向上のために、ポリマー中に含有または分散される繊維であり、例えば、炭素繊維、ガラス繊維、またはそれらの混合繊維等が挙げられる。接合強度のさらなる向上の観点から、強化繊維は炭素繊維であることが好ましい。
【００５８】
強化繊維は一般に、連続繊維と不連続繊維とに大別される。本発明において強化繊維は、不連続繊維であってもよいし、または連続繊維であってもよい。
【００５９】
強化繊維が不連続繊維である場合、当該強化繊維は樹脂部材１２中、ランダム配向形態で含有され、平均繊維長は通常、５０ｍｍ以下、特に１ｍｍ〜５０ｍｍ、好ましくは１ｍｍ〜３０ｍｍ以下である。強化繊維の平均繊維径は特に制限されるものではなく、例えば、２〜２０μｍであり、好ましくは６〜１５μｍである。
【００６０】
強化繊維が連続繊維である場合、当該強化繊維は樹脂部材１２中、規則的配向形態で含有され、平均繊維長は特に限定されない。平均繊維径は、不連続繊維の平均繊維径と同様の範囲内であってもよい。規則的配向形態は、例えば、織物配向形態であってもよい。
【００６１】
強化繊維の含有量は、後述の繊維露出率が達成される限り特に限定されず、通常は、樹脂部材全量に対して３０〜７０体積％程度である。
【００６２】
強化繊維の含有量は、樹脂部材１２における厚み方向に対する平行断面において、強化繊維が占める総面積の、樹脂部材１２の総面積に対する割合として測定することができる。本発明において強化繊維の含有量は、樹脂部材１２の任意の５つの平行断面における測定値の平均値を用いている。
【００６３】
樹脂部材１２は他の部材１１との接合表面における強化繊維の露出率が２％以上であり、接合強度のさらなる向上の観点から、好ましくは５％以上、より好ましくは１０％以上、さらに好ましくは２０％以上、特に好ましくは３０％以上であり、最も好ましくは５５％以上である。強化繊維の露出率は、接合強度の観点からは、大きいほど好ましく、その上限値は特に限定されず、１００％であってもよい。強化繊維の露出率は、後述する繊維露出処理の作業容易性と、接合強度のさらなる向上とのバランスの観点から、通常は、９５％以下であり、好ましくは９０％以下、より好ましくは８０％以下、さらに好ましくは７０％以下であり、特に好ましくは６０％以下である。
【００６４】
本発明においては、樹脂部材１２に対して、一般的に靭性等の向上の目的で含有される強化繊維を含有させ、かつ上記の露出率を達成することにより、樹脂部材１２が熱硬化樹脂部材であっても、他の部材（例えば金属部材）１１との接合強度をより十分に向上させ得る。そのメカニズムの詳細は明らかではないが以下の理論に基づくものと考えられる。熱可塑性樹脂を介した熱硬化樹脂部材と他の部材との接合系においては、熱可塑性樹脂５０の軟化（および溶融）により、樹脂部材１２表面に露出した強化繊維間に、軟化した熱可塑性樹脂が滲入し、結果として露出強化繊維が当該熱可塑性樹脂に埋包され、固化が起こる。これにより、強化繊維の露出によるアンカー効果が発揮され、接合強度の上昇に、より十分に貢献する。強化繊維の露出率が２％未満であると、強化繊維の露出によるアンカー効果が十分に発揮されず、接合強度の上昇に十分に貢献しない。
【００６５】
本発明において樹脂部材１２が所定の繊維露出率を有すべき他の部材１１との接合表面は、図４に示すように、樹脂部材１２における他の部材１１との接合側表面１２１の全面であっても、または領域Ｒであってもよいが、後述の繊維露出処理の容易性の観点から、少なくとも領域Ｐ’を含む領域、好ましくは少なくとも領域Ｑを含む領域であればよい。樹脂部材１２が所定の繊維露出率を有すべき他の部材１１との接合表面は、後述の繊維露出処理の容易性と、接合強度のさらなる向上とのバランスの観点から、好ましくは領域Ｐ’、より好ましくは領域Ｑである。領域Ｒは、他の部材１１と樹脂部材１２とを重ね合わせたとき、他の部材１１と接触する樹脂部材１２表面上の領域である。領域Ｐ’は、図４中、破線の内部の領域であって、他の部材１１と樹脂部材１２とを重ね合わせたとき、他の部材１１上における回転ツール１６の押圧領域Ｐ（図１参照）の直下に対応する樹脂部材１２表面上の領域である。領域Ｑは、図４中、破線の内部の領域であって、回転ツール１６の直径をＤ１（ｍｍ）としたとき、１．１×Ｄ１〜５×Ｄ１の直径を有する略円形状の領域である。領域Ｑの直径は、強化繊維の露出のための後述の繊維露出処理の容易性と、接合強度のさらなる向上とのバランスの観点から、好ましくは１．２×Ｄ１〜４×Ｄ１、より好ましくは１．３×Ｄ１〜３×Ｄ１であり、さらに好ましくは１．４×Ｄ１〜３×Ｄ１であり、最も好ましくは１．５×Ｄ１〜２．５×Ｄ１である。本発明において、領域Ｐ’および領域Ｑは相互に同心円形状を有していてもよい。
【００６６】
強化繊維の露出率は、樹脂部材１２表面の写真もしくは顕微鏡またはマイクロスコープ等による画像から、強化繊維が露出する部分（領域）を目視判別し、その面積率を画像処理で計算することにより測定できる。例えば、図５に示す樹脂部材１２表面の写真において、強化繊維が露出する部分（繊維露出処理領域）を破線領域として目視判別し、破線領域を画像処理して、破線領域内において強化繊維が占める総面積の、破線領域の総面積に対する割合として露出率を得ることができる。図５中の破線領域は、例えば、図４における領域Ｑに相当していてもよい。複数の繊維露出領域が存在する場合は、各繊維露出処理領域において、前記露出率が達成されていればよい。繊維露出処理領域の判別に際しては、無処理領域は後述するように強化繊維の露出率が通常、１％以下であって、無処理領域と繊維露出処理領域との間で明らかな明度の差が生じているため、当該判別は容易に行うことができる。図５は、本発明の接合方法に使用される熱硬化樹脂部材表面における、繊維露出処理された複数の領域の写真の一例である。
【００６７】
樹脂部材１２における他の部材１１との接合表面の表面粗さＲａは、当該接合表面において、上記繊維露出率が達成されている限り特に限定されず、通常は１〜１００μｍ、特に２〜５０μｍであってもよい。本発明において樹脂部材１２が上記表面粗さを有する他の部材１１との接合表面は、樹脂部材１２が所定の繊維露出率を有すべき他の部材１１との接合表面と同様の領域であってもよい。
【００６８】
表面粗さＲａは、任意の１０点においてレーザー顕微鏡（キーエンス社製）により測定された値の平均値を用いている。表面粗さＲａは、樹脂部材１２における樹脂自体の表面の凹凸に基づく表面粗さであり、露出する強化繊維の存在には依存しない値である。
【００６９】
樹脂部材１２は、図１等において、全体形状として略平板形状を有しているが、これに限定されるものではなく、接合のために他の部材１１と重ね合わせたときに、他の部材１１直下の部分が略平板形状を有する限り、いかなる形状を有していてもよい。樹脂部材１２における他の部材１１直下の部分は両面ともに通常、平面から構成されている。
【００７０】
樹脂部材１２における他の部材１１直下の部分の厚みｔ（接合処理前の厚み；図３参照）は通常、２〜１０ｍｍ、特に２〜５ｍｍであるがこれに限定されるものではない。
【００７１】
樹脂部材１２には、強化繊維以外の添加剤、例えば安定剤、難燃剤、着色材、発泡剤などがさらに含有されてもよい。
【００７２】
樹脂部材１２は、熱硬化性樹脂、強化繊維および所望の添加剤（例えば、硬化剤等）を含む樹脂部材用組成物を成形および硬化させた後、繊維露出処理することにより製造できる。繊維露出処理を行わない場合、仮に強化繊維の含有量が８０体積％であっても、表面の繊維露出率は通常、１％以下（特に１％未満）となるため、本発明で使用される熱硬化樹脂部材を得る上で、繊維露出処理は必須の処理である。
【００７３】
成形方法は、特に限定されず、例えば、オートクレーブ法、ハンドレイアップ法、ＲＴＭ法（Resin Transfer Molding）、フィラメントワインディング法、射出成形法、プレス成形法等が挙げられる。硬化方法は、樹脂の特性に応じて、加熱硬化法および／または光照射法等を採用すればよい。
【００７４】
繊維露出処理は、樹脂部材表面の樹脂を削って、または剥離して、強化繊維を露出させるための処理である。繊維露出処理により、上記した強化繊維の露出率が達成される。繊維露出処理は、強化繊維の露出が達成される限り特に限定されず、例えば、ショットブラスト処理、レーザー照射処理、研磨処理等が挙げられる。露出効率の観点からは、ショットブラスト処理を行うことが好ましい。
【００７５】
ショットブラスト処理は、粒子を樹脂部材表面に吹き付けて、表面の樹脂を削るまたは剥離する処理である。粒子の種類および粒径、吹きつけ速度等を調整することにより、繊維露出率を制御することができる。ショットブラスト処理として、例えば、サンドショットブラスト処理、ドライアイスショットブラスト処理、ソフトショットブラスト処理（ドライアイス洗浄）等が挙げられる。
【００７６】
サンドショットブラスト処理は、セラミック、金属等の硬質粒子を樹脂部材表面に吹き付けて、表面の樹脂を削るまたは剥離する処理である。硬質粒子の種類および粒径、吹きつけ速度等を調整することにより、繊維露出率を制御することができる。
【００７７】
ドライアイスショットブラスト処理は、ドライアイス粒子を樹脂部材表面に吹き付けて、表面の樹脂を削るまたは剥離する処理である。ドライアイス粒子の粒径、吹きつけ速度等を調整することにより、繊維露出率を制御することができる。
【００７８】
ソフトショットブラスト処理（ドライアイス洗浄）は、ドライアイスを０．３ｍｍ程度のパウダー状に細かくし、樹脂部材表面に吹き付けて、表面の樹脂を削るまたは剥離する処理である。投射時間、吹きつけ速度等を調整することにより、繊維露出率を制御することができる。
【００７９】
レーザー照射処理は、ビームを樹脂部材表面に照射して、表面の樹脂を削るまたは剥離する処理である。ビームの種類、照射範囲（粒径）および出力を調整することにより、繊維露出率を制御することができる。レーザー照射処理においては、ビームによる樹脂部材の貫通が起こり易いが、照射範囲を広く設定する、出力を低減すること等によって、樹脂部材表面の樹脂を削るまたは剥離することができる。
【００８０】
研磨処理は、研磨材を用いて樹脂部材表面を研磨して、表面の樹脂を削るまたは剥離する処理である。研磨材の種類および粒径ならびに押圧力を調整することにより、繊維露出率を制御することができる。
【００８１】
（４）他の部材
他の部材１１は金属部材であってもよいし、または樹脂部材であってもよい。他の部材１１が樹脂部材であるとき、当該樹脂部材は熱可塑性樹脂部材であってもよいし、または熱硬化樹脂部材であってもよい。ここで、熱可塑性樹脂部材は、熱硬化樹脂部材１２と他の部材１１との間に介在する前記した熱可塑性樹脂と同様の範囲内から選択される熱可塑性樹脂を含む。他の部材１１としての熱硬化樹脂部材は、前記した熱硬化樹脂部材１２と同様の範囲内から選択されてもよい。摩擦撹拌接合方法における摩擦熱の生成の観点から、他の部材１１は金属部材であることが好ましい。
【００８２】
他の部材１１が金属部材である場合、当該金属部材を構成する金属としては、融点が、熱可塑性樹脂５０を構成する熱可塑性ポリマーよりも高いあらゆる金属が使用可能である。中でも、自動車の分野で使用されている以下の金属および合金が好ましく使用される：
アルミニウムおよびアルミニウム合金（５０００系、６０００系）；
スチール；
マグネシウムおよびその合金；
チタンおよびその合金。
【００８３】
本発明において使用される他の部材１１は、図１等において、全体形状として略平板形状を有しているが、これに限定されるものではなく、少なくとも樹脂部材１２と重ね合わせる部分が略平板形状を有する限り、いかなる形状を有していてもよい。他の部材１１における樹脂部材１２と重ね合わせる部分は両面ともに通常、平面から構成されている。
【００８４】
他の部材１１において樹脂部材１２と重ね合わせる略平板形状部分の厚みＴ（接合処理前の厚み；図３参照）は通常、０．５〜４ｍｍであるがこれに限定されるものではない。
【００８５】
（５）接合方法
本発明に係る摩擦撹拌接合方法による熱硬化樹脂部材の接合方法は、上記したいずれの他の部材１１に対しても適用可能であるが、摩擦熱の効率的な生成に基づく接合強度のさらなる向上の観点から、金属部材に対して適用することが好ましい。以下、本発明に係る摩擦撹拌接合方法による熱硬化樹脂部材と金属部材との接合方法について詳しく説明する。しかし、他の部材１１として金属部材以外の他の部材を用いる場合においても、金属部材を用いる場合と同様に、露出した強化繊維のアンカー効果に基づく接合強度の向上効果が得られることは明らかである。
【００８６】
本発明に係る摩擦撹拌接合方法による熱硬化樹脂部材の接合方法は少なくとも以下のステップ：
熱硬化樹脂部材１２と金属部材１１とを、熱可塑性樹脂５０を介して重ね合わせる第１ステップ；および
回転ツール１６を回転させつつ、金属部材１１に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱により熱可塑性樹脂５０を軟化および溶融させた後、固化させて熱硬化樹脂部材１２と金属部材１１とを接合する第２ステップ：
を含むものである。
【００８７】
第１ステップにおいては、図１に示すように、熱硬化樹脂部材１２と金属部材１１とを所望の接合部位で熱可塑性樹脂５０（図１中、図示せず）を介して重ね合わせる。
【００８８】
第２ステップにおいては、図６に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込んで、金属部材１１と熱可塑性樹脂５０との境界面１３に達しない深さまで進入させる押込み撹拌工程Ｃ２を少なくとも行うことが好ましい。
【００８９】
第２ステップにおいては、前記押込み撹拌工程Ｃ２の前に、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部に接触させた状態で回転ツール１６を回転させる予熱工程Ｃ１を行うことが好ましいが、必ずしも行わなければならないというわけではない。
前記押込み撹拌工程Ｃ２の後に、回転ツール１６を境界面に達しない深さまで進入させた位置で、回転ツール１６の回転動作を継続させる撹拌維持工程Ｃ３を行うことが好ましいが、当該工程も必ずしも行わなければならないというわけではない。
【００９０】
本発明における各工程は回転ツールの押圧力（加圧力）及び押圧時間の制御によって成されていても良いし、また、回転ツールの押圧方向の移動量（接合部材に接触してからの接合部材への挿入量）及びその移動時間の制御によって成されていても良い。
【００９１】
以下、これらの工程について詳しく説明する。
【００９２】
（予熱工程Ｃ１）
予熱工程Ｃ１は、回転ツール１６と受け具１７とを相互に近接させることにより、図３に示すように、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部（図例では上面部）に接触させた状態で回転ツール１６を回転させる工程である。予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６を、第１の加圧力（例えば、９００Ｎ）で、第１の加圧時間（例えば、１．００秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部に接触させた状態とは、詳しくは回転ツール１６の先端部におけるピン部１６ａおよびショルダ部１６ｂのみを金属部材１１の表面部に接触させた状態のことである。
【００９３】
具体的には、予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６の押圧により金属部材１１の表面部（図例では上面部）で摩擦熱が発生する。摩擦熱は金属部材１１の内部に伝わり、金属部材１１の押圧領域Ｐ（回転ツール１６による押圧領域）の範囲及び押圧領域Ｐの近傍の範囲が予熱される。これにより、次の押込み撹拌工程Ｃ２で、回転ツール１６を金属部材１１に押込み易くなる。
【００９４】
予熱工程Ｃ１の第１の加圧力及び第１の加圧時間は、上記のような回転ツール１６の押込み易さの観点及び熱可塑性樹脂５０の軟化・溶融し易さの他、生産性の観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、予熱工程Ｃ１における第１の加圧力は、７００Ｎ以上１２００Ｎ未満の値が好ましい。第１の加圧時間は、０．５秒以上２．０秒未満の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。
【００９５】
（押込み撹拌工程Ｃ２）
押込み撹拌工程Ｃ２では、回転ツール１６と受け具１７とを相互に近接させることにより、図６に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込む。押込み撹拌工程Ｃ２を予熱工程Ｃ１に次いで行う場合には、回転ツール１６と受け具１７とをさらに相互に近接させることにより、図６に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込む。これにより、回転ツール１６を金属部材１１と熱可塑性樹脂５０との境界面１３に達しない深さまで進入させる。このとき、金属部材１１の回転ツール直下部を、熱可塑性樹脂５０側に突出変形させてもよい（図示せず）。
【００９６】
詳しくは、押込み撹拌工程Ｃ２では、回転ツール１６を、第１の加圧力より大きい第２の加圧力（例えば、１５００Ｎ）で、第１の加圧時間より短い第２の加圧時間（例えば、０．２５秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。
【００９７】
押込み撹拌工程Ｃ２では、加圧力が予熱工程Ｃ１よりも大きくなることにより、回転ツール１６が金属部材１１に押し込まれる。すなわち、回転ツール１６が金属部材１１の内部に深く進入する。好ましくは、この回転ツール１６の押込みにより、金属部材１１の回転ツール直下部において、金属部材１１と熱可塑性樹脂５０との境界面１３が受け具１７側（図６では下側）に移動し、当該直下部が熱可塑性樹脂５０内で樹脂部材１２側に突出変形する。これにより、摩擦熱により、熱可塑性樹脂５０が軟化および溶融し、その溶融樹脂が、樹脂部材１２の金属部材側表面１２１において、直下領域１１２からその外周領域への方向で流動する。溶融樹脂は回転ツール直下領域を中心とする略円形状で広がる。その結果、冷却による固化後において、金属部材１１と熱可塑性樹脂５０との間および熱可塑性樹脂５０と樹脂部材１２との間のより広い領域で相互作用が働くようになり、接合が達成される。
【００９８】
仮に、回転ツール１６がさらに押し込まれると（つまり加圧力が高過ぎ及び／又は加圧時間が長過ぎると）、回転ツール１６のショルダ部１６ｂが上記境界面１３を超える。すなわち、回転ツール１６が金属部材１１を貫通し、回転ツール１６の外周部が熱可塑性樹脂５０および樹脂部材１２に接触する。すると、金属部材１１に回転ツール１６が通過した孔が開いた孔開き状態となり、接合不良が起きる。
【００９９】
そこで、この押込み撹拌工程Ｃ２において、回転ツール１６のショルダ部１６ｂが上記境界面１３に達しない深さまで進入した時点で、回転ツール１６の押込みを停止する。換言すれば、回転ツール１６を上記境界面１３に達しない深さまで進入させる。これにより、次の撹拌維持工程Ｃ３で、樹脂部材１２に近い基準位置で摩擦熱が発生し、多量の摩擦熱が樹脂部材１２に伝わり、熱可塑性樹脂５０の軟化および溶融が促進される。
【０１００】
押込み撹拌工程Ｃ２の第２の加圧力及び第２の加圧時間は、上記のような金属部材１１の孔開き回避の観点及び回転ツール１６をできるだけ樹脂部材１２に近接させる観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、押込み撹拌工程Ｃ２における第２の加圧力は、１２００Ｎ以上１８００Ｎ未満の値が好ましい。第２の加圧時間は、０．１秒以上０．５秒未満の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。
【０１０１】
（撹拌維持工程Ｃ３）
撹拌維持工程Ｃ３は、回転ツール１６と受け具１７との相互近接を停止することにより、同じく図６に示すように、上記境界面１３に達しない深さまで進入させた位置（これを「基準位置」という）で回転ツール１６の回転動作を継続させる工程である。撹拌維持工程Ｃ３では、回転ツール１６を、第１の加圧力より小さい第３の加圧力（例えば、５００Ｎ）で、第１の加圧時間より長い第３の加圧時間（例えば、５．７５秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。
【０１０２】
撹拌維持工程Ｃ３では、加圧力が予熱工程Ｃ１よりも小さくなることにより（もちろん押込み撹拌工程Ｃ２よりも小さくなることにより）、回転ツール１６が上記基準位置にほぼ維持される。この熱可塑性樹脂５０に近い基準位置で回転ツール１６の回転動作が継続されるため、多量の摩擦熱が発生し、発生した摩擦熱の大部分が熱可塑性樹脂５０に移動する。そのため、熱可塑性樹脂５０は、押圧領域Ｐ直下の領域の範囲を超えて、広い範囲で十分に軟化および溶融する。
【０１０３】
撹拌維持工程Ｃ３の第３の加圧力及び第３の加圧時間は、上記のような熱可塑性樹脂５０の広い範囲での十分な軟化・溶融および生産性の観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、撹拌維持工程Ｃ３における第３の加圧力は、１００Ｎ以上７００Ｎ未満の値が好ましい。第３の加圧時間は、１．０秒以上２０秒未満の値、特に３．０秒以上１０秒以下の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。
【０１０４】
（保持工程Ｃ４）
撹拌維持工程Ｃ３の後には、上記回転ツール１６の回転を停止し、その状態で上記回転ツール１６を所定の加圧力で所定の加圧時間だけ保持する保持工程Ｃ４を行ってもよいし、行わなくても良い。
保持工程Ｃ４は、同じく図６に示すように、回転ツール１６の回転を停止し、その状態で回転ツール１６を所定の加圧力で所定の時間だけ保持する工程である。保持工程Ｃ４では、回転ツール１６を、第３の加圧力より大きいが第２の加圧力より小さい第４の加圧力（例えば、１０００Ｎ）で、第３の加圧時間より短いが第２の加圧時間より長い第４の加圧時間（例えば、５．００秒）だけ保持する。
【０１０５】
保持工程Ｃ４では、回転ツール１６の回転が停止されることにより、摩擦熱の発生が終了する。すなわち、摩擦撹拌接合としての実質的な動作が終了し、ワーク１０の冷却が開始する。ワーク１０の冷却期間中、加圧力が押込み撹拌工程Ｃ２よりも小さいが撹拌維持工程Ｃ３よりも大きくなることにより、回転が停止された回転ツール１６が熱硬化樹脂部材１２と金属部材１１とを受け具１７との間に挟んでクランプする。これにより、熱硬化樹脂部材１２と金属部材１１との間の冷却中の密着力が高められ、冷却・固化完了後の接合強度が高められる。
【０１０６】
保持工程Ｃ４の第４の加圧力及び第４の加圧時間は、上記のような冷却期間中の押圧領域Ｐ直下の領域の密着力向上の観点から設定され、その値は、例えば金属部材１１の素材の種類等に依存して変化する。例えば、アルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、保持工程Ｃ４における第４の加圧力は、例えば７００Ｎ以上１２００Ｎ未満の値が好ましい。第４の加圧時間は、例えば１秒以上の値が好ましい。
【０１０７】
上記接合方法において、熱可塑性樹脂５０の融点をＴｍ（℃）としたとき、接合温度は通常、Ｔｍ−５０〜Ｔｍ＋１５０℃である。接合強度のさらなる向上の観点から接合温度は熱可塑性樹脂５０の種類に応じて以下の範囲が好ましい。
酸変性ポリオレフィンまたはポリアミドのとき、接合温度は好ましくはＴｍ〜Ｔｍ＋１５０℃であり、より好ましくはＴｍ＋２０〜Ｔｍ＋１３０℃であり、さらに好ましくはＴｍ＋７０〜Ｔｍ＋１２０℃である。
熱可塑性エポキシポリマーのとき、接合温度は好ましくはＴｍ−５０〜Ｔｍ＋３０℃であり、より好ましくはＴｍ−１０〜Ｔｍ＋２０℃である。
ポリアミドのとき、接合温度は好ましくはＴｍ＋１０〜Ｔｍ＋７０℃であり、より好ましくはＴｍ＋２０〜Ｔｍ＋６０℃である。
酢酸ビニル含有ポリマーのとき、接合温度は好ましくはＴｍ〜Ｔｍ＋８０℃である。
接合温度とは、熱可塑性樹脂５０と樹脂部材１２との界面における直下領域１１２の最高温度であり、回転ツール１６の押圧力（加圧力）、押圧時間および回転数、または回転ツールの押圧方向の移動量、その移動時間および回転数を調整することにより制御できる。
【０１０８】
上記接合方法は、回転ツールを金属部材の接触面上、面方向で移動させることなく、点状に金属部材と樹脂部材との接合を行う場合（点接合）について説明したが、上記面方向において回転ツールを移動させながら、線状に金属部材と樹脂部材との接合を行う場合（線接合）においても本発明の効果が得られることは明らかである。
【０１０９】
（６）接合体
本発明の方法により得られた熱硬化樹脂部材１２と他の部材１１との接合体においては、熱硬化樹脂部材１２と他の部材１１との間に熱可塑性樹脂５０が介在している。
【０１１０】
このような接合体においても、熱硬化樹脂部材１２は、他の部材１１との接合表面における強化繊維の露出率が上記した範囲内である。すなわち、強化繊維の露出率は、本発明の熱硬化樹脂部材の接合方法の実施の前後において、変化しない。例えば、本発明の接合方法の実施前における熱硬化樹脂部材１２の強化繊維の露出率Ａは、他の樹脂との接合によっても変化せず、実施後において得られた接合体における熱硬化樹脂部材１２の強化繊維の露出率Ｂは、実施前の露出率Ａと略同等の値を示す。
【０１１１】
接合体における熱硬化樹脂部材１２の強化繊維の露出率Ｂは、熱硬化樹脂部材１２を他の部材１１から剥離し、熱可塑性樹脂５０を溶剤への溶解等によって除去して、上記の測定に供することにより、測定できる。ただし、摩擦撹拌接合方法などのように、温度が部分的（または局所的）に樹脂分解温度以上に上昇する接合方法では、熱硬化樹脂の分解が起こり、当該露出率が変化することがある。熱硬化樹脂の分解は通常、図４における領域Ｐ’内でおこり、当該分解部分の位置はその周囲との明度の差により明らかに判別可能である。このため、露出率Ｂは、例えば、図４における領域Ｑ（繊維露出処理領域）の範囲内であって、領域Ｐ’の範囲外の領域において、測定される。換言すると、接合体からの剥離等により得られた熱硬化樹脂部材において、領域Ｑの範囲内であって、領域Ｐ’の範囲外の領域で測定された露出率Ｂが本発明で規定する露出率範囲の範囲内であれば、本発明の熱硬化樹脂部材が使用されていることが明らかに判別され得る。
【０１１２】
接合体において、熱可塑性樹脂５０は通常、１〜５００μｍ、好ましくは１０〜４００μｍの厚み（接合後の厚み）を有している。
【実施例】
【０１１３】
［実施例１］
（金属部材）
金属部材としては、６０００系のアルミニウム合金製の平板状部材を用いた（縦１００ｍｍ×横３０ｍｍ×厚み１．２ｍｍ）。
【０１１４】
（熱硬化樹脂部材）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＥＰ−８３４、ジャパンエポキシレジン社製）、炭素繊維および硬化剤としてのｏ−フェニレンジアミンを混合し、熱硬化性エポキシ樹脂組成物を調製した。この熱硬化性エポキシ樹脂組成物を成形し、２３０℃にて金型内で保持することにより十分に硬化させ、樹脂部材１２（縦１００ｍｍ×横５０ｍｍ×厚み３ｍｍ）を製造した。炭素繊維の含有量は５０体積％であり、炭素繊維の平均繊維長は３ｍｍ、平均繊維径は７μｍであった。
【０１１５】
樹脂部材１２における接合表面を繊維露出処理に供した。詳しくは、図４に示すように、樹脂部材１２における領域Ｑに対してサンドショットブラスト処理を行った。サンドショットブラスト処理においては、セラミックス系粒子（粒径５００〜６００μｍ）を用いた。図４において、領域Ｐ’は、金属部材１１と樹脂部材１２とを重ね合わせたとき、金属部材１１上における回転ツール１６の押圧領域Ｐ（図１参照）の直下に対応する樹脂部材１２表面上の領域である。領域Ｑは、繊維露出処理を行った領域であり、上記領域Ｐ’を包含する領域である。本実施例において、領域Ｐ’および領域Ｑは相互に同心円形状を有しており、領域Ｑの直径は、回転ツール１６の直径をＤ１（ｍｍ）としたとき、２×Ｄ１の直径を有している。領域Ｑにおける強化繊維の露出率は３０％、表面粗さＲａは３．４μｍであった。
【０１１６】
（熱可塑性樹脂シート）
ポリアミド１２のポリマーシート（東レプラスティック精工社製、厚み５００μｍ）を用いた。ポリアミドは融点が２２０℃であった。
熱可塑性樹脂シートは、直径１２ｍｍの円形シートであり、その中心が回転ツールの軸上に配置されるように用いた。
【０１１７】
（回転ツール）
回転ツールとしては、図２に示す回転ツール１６を用いた。各部の寸法はＤ１＝１０ｍｍ、Ｄ２＝２ｍｍ、ｈ＝０．５ｍｍｍｍであり、回転ツールは工具鋼製のものであった。
【０１１８】
（接合方法）
以下の方法により、熱硬化樹脂部材１２と金属部材１１との接合体を製造した。
第１ステップ：
熱硬化樹脂部材１２と金属部材１１とを、それらの間に熱可塑性樹脂シート５０を介在させて図１に示すように重ね合わせた。
【０１１９】
第２ステップ：
図３に示すように、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部に接触させた状態で回転ツール１６を回転させた（予熱工程Ｃ１：加圧力９００Ｎ、加圧時間１．００秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、図６に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込んで金属部材１１と熱可塑性樹脂５０との境界面に達しない深さまで進入させた（押込み撹拌工程Ｃ２：加圧力１５００Ｎ、加圧時間０．２５秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、図６に示すように、回転ツール１６を境界面に達しない深さまで進入させた位置で、回転ツール１６の回転動作を継続させた（撹拌維持工程Ｃ３：加圧力５００Ｎ、加圧時間５．７５秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、接合体２０から回転ツール１６を抜き取り、放置冷却した。
【０１２０】
［実施例２〜１１］
様々な繊維露出処理により様々な繊維露出率が達成された樹脂部材を用いたこと以外、実施例１と同様の方法により、接合体を得た。
各実施例における繊維露出処理の種類および達成された露出率および表面粗さＲａを表１に示す。
【０１２１】
【表１】
2019171620.tif 000002
【０１２２】
表中、各処理における水準は、処理時間等の処理条件が相互に異なることを意味する。
各処理における投射物を表２に示す。
【０１２３】
【表２】
2019171620.tif 000003
【０１２４】
［接合強度］
図７に示すように、熱硬化樹脂部材１２と金属部材１１との接合体を治具１００内に配置した。治具１００は、該治具１００を下方へ引っ張ることにより樹脂部材１２の上端部に下方への力が働くように構成されたものである。治具１００を固定し、かつ金属部材１１を上方へ引っ張ることにより、樹脂部材１２の上端部に下方への力が働き、樹脂部材１２の母材強度に影響を受けることなく接合部の接合強度（引張せん断強度Ｓ）を測定した。繊維露出率と接合強度との関係を図８および図９に示す。表面粗さＲａと接合強度との関係を図１０に示す。図８および図９において、露出率「１．００」は露出率１００％を意味する。
【０１２５】
◎◎：８．３ｋＮ≦Ｓ（最良）；
◎：７．５ｋＮ≦Ｓ＜８．３ｋＮ（優良）；
○：６．０ｋＮ≦Ｓ＜７．５ｋＮ（良）；
△：３．０ｋＮ≦Ｓ＜６．０ｋＮ（実用上問題なし）；
×：Ｓ＜３．０ｋＮ（実用上問題あり）。
【０１２６】
図１０より、表面粗さと接合強度との間には明確な関係が見られなかったが、図８より、露出する繊維が接合により十分に貢献していることが示唆された。
図９より、繊維露出率と接合強度とに相関関係が認められた。
図８〜図１０より、以下のことが明からである：熱可塑性樹脂を介した熱硬化樹脂部材と他の部材との接合系においては、樹脂部材１２における樹脂自体の表面の凹凸によるアンカー効果よりも、樹脂部材１２に含有される強化繊維の露出によるアンカー効果の方が、接合強度の上昇への貢献が有意に大きい。
【０１２７】
［測定方法］
強化繊維の露出率および表面粗さＲａはそれぞれ上記した方法により測定した。
【産業上の利用可能性】
【０１２８】
本発明に係る接合方法は、自動車、鉄道車両、航空機、家電製品等の分野における熱硬化樹脂部材と他の部材（特に金属部材）との接合に有用である。
【符号の説明】
【０１２９】
１：摩擦撹拌接合装置
１０：ワーク
１１：金属部材
１２：熱硬化樹脂部材
１３：金属部材と熱可塑性樹脂との境界面
１６：回転ツール
１７：受け具
５０：熱可塑性樹脂（層）
１００：接合強度を測定するための治具
１１１：金属部材の樹脂部材側表面
Ｐ：押圧領域（押圧予定領域）
１２１：熱硬化樹脂部材の金属部材側表面
【図１】
2019171620.tif 000004
【図２】
2019171620.tif 000005
【図３】
2019171620.tif 000006
【図４】
2019171620.tif 000007
【図５】
2019171620.tif 000008
【図６】
2019171620.tif 000009
【図７】
2019171620.tif 000010
【図８】
2019171620.tif 000011
【図９】
2019171620.tif 000012
【図１０】
2019171620.tif 000013
【図１１】
2019171620.tif 000014