(57)【要約】      （修正有）【課題】機械的強度の高い複合樹脂組成物の製造装置を提供する。【解決手段】繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造装置であって、中心軸に対して回転する第１の回転体１２ａと、第１の回転体と平行に配置され、中心軸に対して回転することで第１の回転体と対となって原材料を混錬する混錬部を構成する第２の回転体１２ｂと、第１の回転体の温度を制御する第１の温度制御部１９ａと、第２の回転体の温度を制御する第２の温度制御部１９ｂと、第１の回転体の中心軸を挟み混錬部と対向する位置を冷却する第１の冷却部１８ａと、第２の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第２の冷却部１８ｂと、を備える製造装置１０。【選択図】図１Ａ
2019171845.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造装置であって、
中心軸に対して回転する第１の回転体と、
前記第１の回転体と平行に配置され、中心軸に対して回転することで前記第１の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第２の回転体と、
前記第１の回転体の温度を制御する第１の温度制御部と、
前記第２の回転体の温度を制御する第２の温度制御部と、
前記第１の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第１の冷却部と、
前記第２の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第２の冷却部と、
を備える、複合樹脂組成物の製造装置。
【請求項２】
前記第１の回転体と前記第２の回転体は、前記第１の回転体および前記第２の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料供給部から複合樹脂排出部に移動させるスクリュー形状を有し、
前記第１の温度制御部は、前記第１の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第３の温度制御部と、前記第１の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第４の温度制御部と、を有し、
前記第２の温度制御部は、前記第２の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第５の温度制御部と、前記第２の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第６の温度制御部と、を有する、
請求項１記載の複合樹脂組成物の製造装置。
【請求項３】
前記第１の回転体と前記第２の回転体は、それぞれ回転体の表面に凸部と凹部を有する、
請求項１記載の複合樹脂組成物の製造装置。
【請求項４】
前記凸部の頂点の中心軸からの距離と前記凹部の底面の中心軸からの距離の差が、前記第１の回転体および前記第２の回転体のそれぞれの直径に対して０．０５％以上１４％以下である、請求項３記載の複合樹脂組成物の製造装置。
【請求項５】
繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造方法であって、
第１の回転体の温度と、前記第１の回転体と平行に配置され前記第１の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第２の回転体の温度とを制御し、
前記第１の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第２の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却し、
前記第１の回転体と前記第２の回転体とを回転し、
前記混錬部によって前記原材料を混錬する、複合樹脂組成物の製造方法。
【請求項６】
前記混錬部との温度差が５℃〜８０℃となるように、前記第１の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第２の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却する、請求項５記載の複合樹脂組成物の製造方法。
【請求項７】
前記混錬部に対応する位置において、前記第１の回転体と前記第２の回転体との温度差が５℃以上１００℃以下となるように、前記第１の回転体の温度と前記第２の回転体の温度とを制御する、請求項５記載の複合樹脂組成物の製造方法。
【請求項８】
前記第１の回転体と前記第２の回転体は、前記第１の回転体および前記第２の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料投入部から複合樹脂排出部へ移動させるスクリュー形状を有し、
前記混錬部に対応する位置において、前記原材料投入部の温度が前記複合樹脂排出部の温度よりも５℃以上１００℃以下の範囲で高くなるように、第１の回転体の温度と前記第２の回転体の温度とを制御する、請求項５記載の複合樹脂組成物の製造方法。
【請求項９】
回転速度差が５％以上８０％以下となるように、前記第１の回転体と前記第２の回転体とを回転する、請求項５から８のいずれか１項記載の複合樹脂組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法に関するものであり、特に機械的特性に優れた繊維状フィラー含有複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）等のいわゆる「汎用プラスチック」は、比較的安価であり、金属、又はセラミックスに比べて重さが数分の一と軽量であり、成形等の加工が容易であるという特徴を有する。そのため、汎用プラスチックは、袋、各種包装、各種容器、シート類等の多様な生活用品の材料として、また、自動車部品、電気部品等の工業部品、及び日用品、雑貨用品等に利用されている。
【０００３】
しかしながら、汎用プラスチックは、機械的強度が不十分であること等の欠点を有している。そのため、汎用プラスチックは、自動車等の機械製品、及び電気・電子・情報製品をはじめとする各種工業製品に用いられる材料に対して要求される十分な特性を有しておらず、その適用範囲が制限されているのが現状である。
【０００４】
一方、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、フッ素樹脂等のいわゆる「エンジニアリングプラスチック」は、機械的特性に優れており、自動車等の機械製品、及び電気・電子・情報製品をはじめとする各種工業製品に用いられている。
しかしながら、エンジニアプラスチックは、高価であり、モノマーリサイクルが難しく、環境負荷が大きいといった課題を有している。
【０００５】
そこで、汎用プラスチックの材料特性（機械的強度等）を大幅に改善することが要望されている。汎用プラスチックの材料特性を改善する方法として、２種類以上の樹脂またはフィラーなどの添加剤を配合して複合樹脂を製造する技術が知られている。特に機械的強度を向上させることを目的に、繊維状フィラーである天然繊維やガラス繊維、炭素繊維などが使用されている。中でもセルロースなどの有機繊維状フィラーは、安価であり、かつ廃棄時の環境性にも優れていることから、強化用繊維として近年注目されている。
【０００６】
しかしながら、繊維状フィラーの添加による機械的強度向上効果を十分に機能させるためには、繊維状フィラーの均一な分散が必要とされる。繊維状フィラーは、フィラー同士が凝集しやすく、均一に分散させることが困難である。特にサイズの大きい凝集物が存在する場合、凝集物を起点にクラックが生じ、割れやすくなるため、衝撃強度が低下する。また、凝集することにより、繊維状フィラーによる弾性率向上効果も十分に発揮されない。そのため、複合樹脂の製造において繊維状フィラーを均一に分散させることが重要である。混錬により、原材料の分散を行う製造方法としては、特許文献１が挙げられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１１−１８４５２０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、特許文献１に記載の製造方法では、混練時に樹脂材料が一定の温度で加熱され続けることにより、高温が維持され、複合樹脂の粘度が低下し、せん断が強くかからず、原材料の分散性が低いため、複合樹脂の強度が低下するという課題が存在する。また、混練されている間、原材料が高温状態に維持されることにより、原材料が劣化する（例えば、分子量の低下、着色など）という課題も存在する。
【０００９】
本発明は、前記従来の課題を解決するものであり、機械的強度の高い複合樹脂組成物の製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明に係る複合樹脂組成物の製造装置は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造装置であって、
中心軸に対して回転する第１の回転体と、
前記第１の回転体と平行に配置され、中心軸に対して回転することで前記第１の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第２の回転体と、
前記第１の回転体の温度を制御する第１の温度制御部と、
前記第２の回転体の温度を制御する第２の温度制御部と、
前記第１の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第１の冷却部と、
前記第２の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第２の冷却部と、
を備える。
【００１１】
本発明に係る複合樹脂組成物の製造方法は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造方法であって、
第１の回転体の温度と、前記第１の回転体と平行に配置され前記第１の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第２の回転体の温度とを制御し、
前記第１の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第２の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却し、
前記第１の回転体と前記第２の回転体とを回転し、
前記混錬部によって前記原材料を混錬する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に係る複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法によれば、常時加熱し、混練する従来方法に比べて原材料に強くせん断力をかけることができ、樹脂中にフィラーなどの添加剤を均一に分散させることができる。そのため、フィラーなどの添加剤の効果が十分に発揮された機械的強度などが高い複合樹脂組成物を作製することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１Ａ】実施の形態１に係る複合樹脂組成物の製造装置の構成を示す概略平面図である。
【図１Ｂ】図１Ａのａ−ａ方向から見た概略断面図である。
【図２Ａ】実施の形態１に係る別例の製造装置（二軸混練機）の模式側面図である。
【図２Ｂ】図２Ａの製造装置について、バレルを省略した混練部の上面図（平面図）である。
【図２Ｃ】図２Ａのｂ−ｂ方向から見た断面図である。
【図３Ａ】実施の形態１に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の温度の経時変化の図である。
【図３Ｂ】実施の形態１に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。
【図３Ｃ】常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の温度の経時変化を示した図である。
【図３Ｄ】常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。
【図４Ａ】実施の形態１における混練部の断面図において、２つの回転体の対向部分を局所的に拡大した拡大模式図である。
【図４Ｂ】樹脂の対流による繊維状フィラーの移動を示す拡大模式図である。
【図４Ｃ】混練前の繊維状フィラーの状態を示す拡大模式図である。
【図４Ｄ】混練中の繊維状フィラーの状態を示す拡大模式図である。
【図４Ｅ】混練後の繊維状フィラーの状態を示す拡大模式図である。
【図５】各実施例１〜４および各比較例１〜１２における測定結果をまとめた表を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
第１の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造装置であって、
中心軸に対して回転する第１の回転体と、
前記第１の回転体と平行に配置され、中心軸に対して回転することで前記第１の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第２の回転体と、
前記第１の回転体の温度を制御する第１の温度制御部と、
前記第２の回転体の温度を制御する第２の温度制御部と、
前記第１の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第１の冷却部と、
前記第２の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置を冷却する第２の冷却部と、
を備える。
【００１５】
第２の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、上記第１の態様において、前記第１の回転体と前記第２の回転体は、前記第１の回転体および前記第２の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料供給部から複合樹脂排出部に移動させるスクリュー形状を有し、
前記第１の温度制御部は、前記第１の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第３の温度制御部と、前記第１の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第４の温度制御部と、を有し、
前記第２の温度制御部は、前記第２の回転体の前記原材料供給部の温度を制御する第５の温度制御部と、前記第２の回転体の前記複合樹脂排出部の温度を制御する第６の温度制御部と、を有してもよい。
【００１６】
第３の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、上記第１の態様において、前記第１の回転体と前記第２の回転体は、それぞれ回転体の表面に凸部と凹部を有してもよい。
【００１７】
第４の態様に係る複合樹脂組成物の製造装置は、上記第３の態様において、前記凸部の頂点の中心軸からの距離と前記凹部の底面の中心軸からの距離の差が、前記第１の回転体および前記第２の回転体のそれぞれの直径に対して０．０５％以上１４％以下であってもよい。
【００１８】
第５の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練し、複合樹脂組成物を製造する製造方法であって、
第１の回転体の温度と、前記第１の回転体と平行に配置され前記第１の回転体と対となって前記原材料を混錬する混錬部を構成する第２の回転体の温度とを制御し、
前記第１の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第２の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却し、
前記第１の回転体と前記第２の回転体とを回転し、
前記混錬部によって前記原材料を混錬する。
【００１９】
第６の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第５の態様において、前記混錬部との温度差が５℃〜８０℃となるように、前記第１の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置と前記第２の回転体の中心軸を挟み前記混錬部と対向する位置とを冷却してもよい。
【００２０】
第７の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第５の態様において、前記混錬部に対応する位置において、前記第１の回転体と前記第２の回転体との温度差が５℃以上１００℃以下となるように、前記第１の回転体の温度と前記第２の回転体の温度とを制御してもよい。
【００２１】
第８の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第５の態様において、前記第１の回転体と前記第２の回転体は、前記第１の回転体および前記第２の回転体の中心軸と平行な方向に沿って前記原材料を原材料投入部から複合樹脂排出部へ移動させるスクリュー形状を有し、
前記混錬部に対応する位置において、前記原材料投入部の温度が前記複合樹脂排出部の温度よりも５℃以上１００℃以下の範囲で高くなるように、第１の回転体の温度と前記第２の回転体の温度とを制御してもよい。
【００２２】
第９の態様に係る複合樹脂組成物の製造方法は、上記第５から第８のいずれかの態様において、回転速度差が５％以上８０％以下となるように、前記第１の回転体と前記第２の回転体とを回転してもよい。
【００２３】
以下、実施の形態に係る複合樹脂組成物の製造装置及び製造方法について、図面を参照しながら説明する。なお、以下の説明においては、同じ構成部分には同じ符号を付して、適宜説明を省略している。
【００２４】
（実施の形態１）
図１Ａは、実施の形態１に係る複合樹脂組成物の製造装置（ロール混練機）１０の構成を示す概略平面図である。図１Ｂは、図１Ａのａ−ａ方向から見た概略断面図である。図２Ａは、実施の形態１に係る別例の複合樹脂組成物の製造装置（二軸混練機）１０ａの側面図である。図２Ｂは、図２Ａの製造装置について、バレルを省略した混練部２０の上面図（平面図）である。図２Ｃは、図２Ａのｂ−ｂ方向から見た断面図である。ここで、混練部２０とは原材料の分散・混合が行われる部分を指す。なお、便宜上、図面において、製造装置１０，１０ａを構成する回転体１２、１２ａ，１２ｂの中心軸方向をｘ方向とし、鉛直上方をｚ方向とし、２本の回転体１２ａ、１２ｂの配置方向を−ｙ方向としている。
【００２５】
実施の形態１における製造装置１０、１０ａとしては、図１Ａ及び図１Ｂに示す二軸混練機、ニーダー、バンバリーミキサー、押出機、図２Ａ乃至図２Ｃに示すロール混練機等を用いることができる。その中でも、二軸混練機又はロール混錬機を使用するのがより好ましい。以降の文脈において、二軸混練機の回転体はスクリュー、ロール混練機の回転体はロールとして扱う。なお、製造装置１０、１０ａは、混練手段として回転体を有していればよく、上記の装置に限定されるものではない。
【００２６】
図１Ａ及び図１Ｂに示す製造装置１０は、ロール混練機である。図１Ａに示すように、この製造装置１０は、２本のロール状の回転体１２ａ、１２ｂが対向して設けられている。具体的には、中心軸２ａに対して回転する回転体１２ａと、回転体１２ａと平行に配置され、中心軸２ｂに対して回転する回転体１２ｂとを備える。２本の回転体１２ａ、１２ｂが対となって原材料を混錬する混錬部２０を構成する。
【００２７】
また、この複合樹脂組成物の製造装置１０は、回転体１２ａの中心軸２ａを挟み混錬部２０と対向する位置を冷却する第１の冷却部１８ａと、回転体１２ｂの中心軸２ｂを挟み混錬部２０と対向する位置を冷却する第２の冷却部１８ｂと、を備える。また、回転体１２ａの温度を制御する第１の温度制御部１９ａと、回転体１２ｂの温度を制御する第２の温度制御部１９ｂと、を備える。さらに、第１の温度制御部１９ａは、回転体１２ａの上流側の温度を制御する第３の温度制御部２９ａと、下流側の温度を制御する第４の温度制御部２９ｂと、を備えてもよい。また、第２の温度制御部１９ｂは、回転体１２ｂの上流側の温度を制御する第５の温度制御部２９ｃと、下流側の温度を制御する第６の温度制御部２９ｄと、を備えてもよい。
【００２８】
図２Ａ乃至図２Ｃに示す製造装置１０ａは、二軸混練機である。図２Ａに示すように、この製造装置１０ａは、原材料を投入するホッパー１４と、ホッパー１４から投入された原材料を製造装置１０ａの混練部に導く原材料供給部１６と、上記混練部を構成する２本の回転体１２と、回転体１２を覆うバレル１１と、を備える。
【００２９】
図１Ａ、図１Ｂ及び図２Ｂに示すように、製造装置１０、１０ａの混練部２０は、互いに平行に配置された２本の回転体１２ａ、１２ｂの間に構成される。各回転体１２ａ、１２ｂは、ｘ方向に延在する中心軸２ａ、２ｂと、中心軸２ａ、２ｂの周囲に設けられた混練ディスク３ａ、３ｂを備える。さらに、回転体１２ａ、１２ｂは、混練ディスクではなく回転体１２ａ、１２ｂ自体の表面に微細な凸部１３Ａ及び凹部１３Ｂと、を備える。中心軸２ａ、２ｂは、図示しないモータにより回転される。なお、２本の回転体１２ａ、１２ｂは、同方向回転でも異方向回転でもよい。また、混練ディスク３ａ、３ｂは、中心軸方向に沿ったらせん状のスクリューであってもよい。これによって回転体１２ａ、１２ｂの回転に伴って回転軸方向（ｘ方向）に原材料が混練されながら搬送される。この製造装置１０ａでは、ｙ方向に互いに平行に配置された２本の回転体１２ａ，１２ｂの表面の凸部１３Ａ及び凹部１３Ｂは、混練部２０を介して対向する。また、図２Ｂに示すように、２本の回転体１２ａ、１２ｂの回転軸方向（ｘ方向）において、回転体１２ａ、１２ｂに原材料が供給される部分を原材料供給部１６と定義する。また、回転体１２ａ、１２ｂの複合樹脂組成物が排出される部分を複合樹脂排出部１７と定義する。
【００３０】
この複合樹脂組成物の製造装置１０ａは、回転体１２ａの中心軸２ａを挟み混錬部２０と対向する位置を冷却する第１の冷却部１８ａと、回転体１２ｂの中心軸２ｂを挟み混錬部２０と対向する位置を冷却する第２の冷却部１８ｂと、を備える。また、図２Ｂには図示していないが、図１Ａと同様に回転体１２ａの温度を制御する第１の温度制御部と、回転体１２ｂの温度を制御する第２の温度制御部と、を備える。
【００３１】
本実施の形態１においては、２本の前記回転体１２ａ、１２ｂの温度は、原材料の供給方向から排出方向へと進行するにしたがって減少させてもよい。２本の回転体１２ａ、１２ｂは、加熱部を有してもよい。また、繊維状フィラーをはじめとした添加剤が均一に分散されるために、混練時の樹脂は溶融状態であることが好ましい。そのため、混練前半部の原材料供給部１６では、固体状態にある樹脂を溶融状態へと迅速に状態変化させるために、樹脂の軟化温度（融点）よりも高い温度であることが必要とされる。樹脂を溶融状態にすることで、樹脂が流動性を持ち、溶媒として機能し、添加剤の均一な分散が進む。樹脂が溶融状態にならず固体状態のままであると、溶媒に流動性がないため、原材料の分散が進まない。そのため、混練部２０の中でも原材料供給部１６が最も高温であることが必要とされる。それに対して、混練後半部の複合樹脂排出部１７では、樹脂の粘度が高く、強いせん断応力がかけられる方が望ましいので、原材料供給部１６に比べて温度が低いのが好ましい。また、複合樹脂排出部１７は、スムーズに複合樹脂組成物の排出を行うためにも、原材料供給部１６に比べて温度が低いことが好ましい。温度が高すぎる場合、回転体１２ａ、１２ｂに複合樹脂組成物がはりつくため、スムーズな排出ができない。温度が低すぎる場合、複合樹脂組成物が前記回転体１２ａ，１２ｂ表面に固着してしまうため、排出ができない。そのため、回転体１２ａ、１２ｂの最も高温である原材料供給部１６の温度に比べて、最も低温である複合樹脂排出部１７の温度は、５℃以上１００℃以下の温度差を有することが好ましい。さらに原料によっては、原材料供給部１６と複合樹脂排出部１７との温度差は、２０℃以上１００℃以下であることがより好ましい。
【００３２】
また、本実施の形態１において、前記２本の回転体１２ａ、１２ｂの間には、温度差があってもよい。例えば、回転体１２ａの温度が回転体１２ｂの温度に比べて高い場合、混練時に回転体１２ｂは冷却部として機能し、せん断発熱による樹脂の温度上昇を防ぐことができる。例えば、図１Ａに示すように、第１の温度制御部１９ａと第２の温度制御部１９ｂとによって、回転体１２ａの温度を回転体１２ｂの温度より高くするようにしてもよい。なお、以降の文脈において、回転体１２ａは回転体１２ｂよりも高温であるものとして扱う。また、前記回転体１２ａ、１２ｂ間で温度差が存在することにより、樹脂中で対流が生じ、原材料の分散と繊維状フィラーの解繊が進む。回転体の温度差を大きくするには、回転体１２ａの温度を極端に高くする、回転体１２ｂの温度を極端に低くする、またはその両方を行う必要がある。一方で、回転体１２ａ、１２ｂ間の温度差が極端に大きい場合は問題が生じる場合がある。温度を極端に高くした場合、原材料が高温状態に維持されるため、原材料の劣化（分子量の低下、着色など）が生じる。逆に温度を極端に低くした場合、回転体１２ｂの表面で樹脂の固着が生じて上手く混練を行うことができなくなる。そのため、具体的には、２本の回転体１２ａと回転体１２ｂとの温度差が５℃以上１００℃以下であることが好ましく、さらに原料によっては温度差が５℃以上９０℃以下であることがより好ましい。
【００３３】
したがって、製造装置１０，１０ａには、２本の回転体１２ａ、１２ｂの中心軸方向に第３の温度制御部２９ａ、第４の温度制御部２９ｂ、第５の温度制御部２９ｃ、第６の温度制御部２９ｄを有してもよい。
【００３４】
図３Ａ乃至図３Ｄは、複合樹脂組成物の混練時の温度と粘度の経時変化を示した図である。図３Ａは、実施の形態１に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の温度の経時変化を示した図である。図３Ｂは、実施の形態１に係る混練方法において、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有する混練装置を用いて混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。図３Ｃは、常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の温度の経時変化を示した図である。図３Ｄは、常時加熱が行われる混練装置を用いた従来の方法で混練した場合の粘度の経時変化を示した図である。
【００３５】
本実施の形態１においては、製造装置１０ａの混練部とそれ以外の箇所の樹脂の温度差があってもよい。図３Ａ及び図３Ｂに示すように、実施の形態１における複合樹脂組成物の製造方法では、混練時において冷却と加熱が周期的に起こるため、冷却部において複合樹脂組成物の温度が低下し、粘度が上昇する。冷却により、複合樹脂組成物が高粘度を有することにより、混練部２０において混練される際に複合樹脂組成物に大きなせん断応力がかかり、原材料の分散と繊維状フィラーの解繊が進行する。したがって、本実施の形態の複合樹脂組成物の製造方法では、原材料が均一に分散した機械的強度の高い複合樹脂組成物を作製することができる。温度差を大きくするには、一方の回転体１２ａの温度を極端に高くする、又は、他方の回転体１２ｂの温度を極端に低くする、またはその両方を行う必要がある。一方で、温度差が極端に大きい場合は問題が生じる場合がある。回転体１２ａの温度を極端に高くした場合、高温により原材料が劣化（分子量の低下、着色など）し、粘度の低下によって弱いせん断応力しかかからず、原材料が均一に分散されない場合がある。回転体１２ｂの温度を極端に低くした場合、温度を低くしすぎたため、回転体１２ｂで固体状態にされた樹脂を加熱部で溶融状態に変化させることが出来ず、結果として混練ではなく、固体状態での粉砕が行われることになり、複合樹脂組成物の作製ができなくなる。そのため、具体的には、混練部における回転体１２ａと回転体１２ｂの樹脂の温度差が５℃以上８０℃以下であることが好ましく、さらに原料によっては１０℃以上８０℃以下であることがより好ましい。
【００３６】
それに対して、図３Ｂに示したように、従来の製造方法では、常時加熱が行われるため、複合樹脂組成物の温度が高温で維持され、粘度が低下することにより、せん断応力が十分にかからず、原材料が均一に分散せず、凝集物として存在し、機械的強度などの特性が低い複合樹脂組成物が作製される。
【００３７】
また、原材料の劣化（分子量の低下、着色など）は瞬間的に高温になることよりも、高温が長時間維持されることにより進行する。そのため、冷却と加熱が回転軸の周囲の回転について周期的に起こる本実施の形態１に係る製造方法を用いることで原材料の劣化も抑制することが可能である。
【００３８】
具体的な混練装置の構造としては、例えば、二軸混練機のバレルの外周部に冷却水を通す管をつけた二軸混練機とロールに局所的に風が当たるように送風機を取り付けたロール混練機が挙げられる。上記バレルの外周部に設けられた冷却水を通す管及び局所的に風を当てる送風機は、上述の冷却部に対応する。
【００３９】
図４Ａ乃至図４Ｅは、図１Ｂ、図２Ｃの混練部２０の断面図において、２つの回転体１２ａ、１２ｂの対向部分２２を局所的に拡大した図である。図４Ａは、微細な凹凸１３Ａ、１３Ｂを有する回転体１２ａ、１２ｂの混練部２０を挟んで互いに対向する表面の構成を示す拡大模式図である。図４Ｂは、樹脂２４の対流による繊維状フィラー２６の移動を示す拡大模式図である。図４Ｃ乃至図４Ｅは、混練の際の繊維状フィラー２６の状態の経時変化を示しており、図４Ｃは、混練前の繊維状フィラー２６の状態を示す拡大模式図である。図４Ｄは、混練中の繊維状フィラー２６の状態を示す拡大模式図である。図４Ｅは、混練後の繊維状フィラー２６の状態を示す拡大模式図である。
【００４０】
図４Ａ乃至図４Ｅに示すように、回転体１２ａ、１２ｂは、表面に微細な凹凸１３Ａ、１３Ｂを有することが好ましい。前記凹凸１３Ａ、１３Ｂの存在により、回転体１２ａ、１２ｂが回転する際に回転体１２ａ、１２ｂ間のクリアランスが連続的に変化する。これにより、繊維状フィラー２６に常時ほぼ一定の強さのせん断応力がかからず、クリアランスが広い場合にはせん断応力が小さくなり、クリアランスが狭い場合にはせん断応力が大きくなる。クリアランスが狭い状態になると、せん断応力により繊維状フィラー２６の先端が解繊されるが、繊維状フィラーはせん断応力で押さえつけられた状態となり、それ以上解繊が進みにくい。しかし、クリアランスが狭い状態から広い状態に変化する際に、せん断応力が緩和されることで解繊された先端部が広がり、クリアランスが広い状態から狭い状態に変化する際に強いせん断応力がかかり、先端部の亀裂が広がっていく。前記クリアランスの広狭の変化の繰り返しにより解繊が効果的に進行する。また、微細な凹凸を有することにより対流が効果的に生じ、原材料の分散も進行する。一方で、凹凸を有する回転体を用いる場合、クリアランスが広すぎると十分にせん断応力がかからなくなり、解繊、分散が進まなくなる。そのため、具体的には、回転体表面の凹凸の適正な範囲をシミュレーションにより算出している。例えば、凸部１３Ａの頂点と凹部１３Ｂの底面との距離、つまり、凸部１３Ａの頂点から最も離れた凹部１３Ｂの点との距離を凹部の深さと定義したとき、回転体表面に回転体の直径に対して０．０５％以上１４％以下の深さを持つ凹部を有することが好ましい。さらに、原料によっては０．１％以上１４％以下の深さを持つ凹部を有することが好ましい。
【００４１】
それに対して、表面に凹凸を有さない回転体を使用した場合、微視的にはほぼ一定の強さの圧力がかかり続けるために、繊維状フィラーが圧力により一定の形状を維持しやすく、解繊が進行しにくい。
【００４２】
本実施の形態１において、２本の前記回転体１２ａ、１２ｂが速度差を有することが好ましい。その際、回転体１２ｂよりも高温である回転体１２ａが、回転体１２ｂよりも高速であることが望ましい。回転体１２ａが回転体１２ｂよりも高温であることにより、回転体１２ｂ側に複合樹脂組成物が付着し続けるため、複合樹脂組成物の排出、回収が容易になる。また、２本の回転体１２ａ、１２ｂが速度差を有することで、回転体１２ａ，１２ｂ間の向かい合う面が常時変化し、最狭部分のクリアランスが変化するため、原材料の分散と繊維系フィラーの解繊とが効率的に進行する。具体的には、２本の回転体１２ａ、１２ｂの速度差が５％以上８０％以下であることが好ましく、２本の回転体１２ａ、１２ｂの速度差が３０％以上８０％以下であることがより好ましい。
【００４３】
実施の形態１における原材料は、少なくとも熱可塑性樹脂と、繊維状フィラーと、からなるものである。なお、熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとの親和性が低い場合には、分散剤を添加する場合がある。
【００４４】
実施の形態１における熱可塑性樹脂と繊維状フィラーとの重量比率としては、９５％：５％から１０％：９０％の範囲内であることが好ましい。繊維状フィラーの重量比率が５％よりも小さい場合、フィラーの量が少ないため、繊維補強効果による複合樹脂組成物の機械的特性の向上が見込めない。繊維状フィラーの重量比率が９０％よりも大きい場合、樹脂の量が少ないため、複合樹脂組成物を形成することができない。そのため、熱可塑性樹脂と繊維状フィラーの重量比率としては、前記範囲内であることが好ましい。
【００４５】
実施の形態１における樹脂としては、加熱と冷却が繰り返されても良好な性能を確保するために、熱可塑性樹脂であることが好ましい。熱可塑性樹脂としては、オレフィン系樹脂（環状オレフィン系樹脂を含む）、スチレン系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂、有機酸ビニルエステル系樹脂またはその誘導体、ビニルエーテル系樹脂、ハロゲン含有樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、ポリスルホン系樹脂（ポリエーテルスルホン、ポリスルホンなど）、ポリフェニレンエーテル系樹脂（２，６−キシレノールの重合体など）、セルロース誘導体（セルロースエステル類、セルロースカーバメート類、セルロースエーテル類など）、シリコーン樹脂（ポリジメチルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサンなど）、ゴムまたはエラストマー（ポリブタジエン、ポリイソプレンなどのジエン系ゴム、スチレン−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴムなど）などが挙げられる。上記の樹脂は、単独でまたは二種以上組み合わせて使用されてもよい。なお、樹脂は熱可塑性を有していれば上記の材料に限定されるものではない。
【００４６】
これらの熱可塑性樹脂のうち、樹脂は、比較的低融点であるオレフィン系樹脂であることが好ましい。オレフィン系樹脂としては、オレフィン系単量体の単独重合体の他、オレフィン系単量体の共重合体や、オレフィン系単量体と他の共重合性単量体との共重合体が含まれる。オレフィン系単量体としては、例えば、鎖状オレフィン類（エチレン、プロピレン、１−ブテン、イソブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテンなどのα−Ｃ２−２０オレフィンなど）、環状オレフィン類などが挙げられる。これらのオレフィン系単量体は、単独でまたは二種以上組み合わせて使用されてもよい。上記オレフィン系単量体のうち、エチレン、プロピレンなどの鎖状オレフィン類が好ましい。他の共重合性単量体としては、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどの脂肪酸ビニルエステル；（メタ）アクリル酸、アルキル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレートなどの（メタ）アクリル系単量体；マレイン酸、フマル酸、無水マレイン酸などの不飽和ジカルボン酸またはその無水物；カルボン酸のビニルエステル（例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなど）；ノルボルネン、シクロペンタジエンなどの環状オレフィン；およびブタジエン、イソプレンなどのジエン類などが挙げられる。これらの共重合性単量体は、単独でまたは二種以上組み合わせて使用されてもよい。オレフィン系樹脂の具体例としては、ポリエチレン（低密度、中密度、高密度または線状低密度ポリエチレンなど）、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−プロピレン−ブテン−１などの三元共重合体などの鎖状オレフィン類（特にα−Ｃ２−４オレフィン）の共重合体などが挙げられる。
【００４７】
実施の形態１における繊維状フィラーとしては、機械的特性の向上などを目的として使用しているため、繊維状フィラーは樹脂よりも弾性率が高いことが好ましい。具体的にはカーボンファイバー（炭素繊維）、カーボンナノチューブ、パルプ、セルロース、セルロースナノファイバー、リグノセルロース、リグノセルロースナノファイバー、塩基性硫酸マグネシウム繊維（マグネシウムオキシサルフェート繊維）、チタン酸カリウム繊維、ホウ酸アルミニウム繊維、ケイ酸カルシウム繊維、炭酸カルシウム繊維、炭化ケイ素繊維、ワラストナイト、ゾノトライト、各種金属繊維、綿、絹、羊毛あるいは麻等の天然繊維、ジュート繊維、レーヨンあるいはキュプラなどの再生繊維、アセテート、プロミックスなどの半合成繊維、ポリエステル、ポリアクリロニトリル、ポリアミド、アラミド、ポリオレフィンなどの合成繊維、さらにはそれらの表面及び末端に化学修飾した変性繊維などが挙げられる。またさらにこれらの中で、入手性、弾性率の高さ、線膨張係数の低さの観点から、カーボン類、セルロース類が特に好ましい。さらに環境性の観点からはセルロース類の天然繊維が好ましい。
【００４８】
実施の形態１における分散剤としては、各種のチタネート系カップリング剤、シランカップリング剤、不飽和カルボン酸、マレイン酸、無水マレイン酸、またはその無水物をグラフトした変性ポリオレフィン、脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステルなどが挙げられる。上記シランカップリング剤は、不飽和炭化水素系やエポキシ系のものが好ましい。分散剤の表面は、熱硬化性もしくは熱可塑性のポリマー成分で処理され変性処理されても問題ない。本発明の実施の形態における複合樹脂成形体の分散剤の含有量は、０．０１質量％以上、２０質量％以下であることが好ましく、０．１質量％以上、１０質量％以下であることがより好ましく、０．５質量％以上、５質量％以下であることがさらに好ましい。分散剤の含有量が、０．０１質量％未満であると、分散不良が発生する場合がある。一方で、分散剤の含有量が２０質量％を超えると、複合樹脂成形体の強度が低下する場合がある。分散剤は、樹脂と繊維状フィラーの組み合わせにより適切に選択され、分散剤が必要ない組み合わせの場合は添加しなくてもよい。
【００４９】
なお、実施の形態１において、製造装置としてロール混練機（図１Ａ及び図１Ｂ）と二軸混練機（図２Ａ乃至図２Ｃ）とを用いた例を説明したが、二軸混練機及びロール混練機だけでなく、他の混練機を使用してもよい。
【実施例】
【００５０】
（実施例１）
以下の製造方法によってセルロース繊維含有複合樹脂成形体を製造した。前記したように、製造装置にはニーダー、バンバリーミキサー、押出機、ロール混練機などを用いることができるが、実施例では二軸混練機を使用している。
【００５１】
熱可塑性樹脂として、ブロックポリマーであるポリプロピレン（日本ポリプロ株式会社製  商品名：ＢＣ０３Ｂ）と、繊維状フィラーとして針葉樹パルプ（三菱製紙株式会社製  商品名：ＮＢＫＰ  Ｃｅｌｇａｒ）と、分散剤として無水マレイン酸変性ポリプロピレン（三洋化成工業株式会社製  商品名：ユーメックス）とを重量比で８０：１５：５となるよう秤量し、ドライブレンドした。
【００５２】
ドライブレンドした原材料を重量フィーダーにより、２ｋｇ/ｈで混練装置に供給した。前記したように、混練装置には、バレル外部に冷却水を通す管を取り付け、加熱と冷却が周期的に起こる構造を有するように改良した二軸混練機（株式会社ＪＳＷ  ＴＥＸ３０ａ）を使用した。スクリューは、中せん断タイプの仕様とした。二軸混練機から排出された複合樹脂組成物はホットカットし、セルロース繊維含有複合樹脂ペレットを作製した。
【００５３】
作製したセルロース繊維含有複合樹脂ペレットを用いて射出成形機（日本製鋼所製  １８０ＡＤ）により複合樹脂成形体の試験片を作製した。試験片の作製条件は、樹脂温度１９０℃、金型温度６０℃、射出速度６０ｍｍ／s、保圧８０Ｐａとした。ペレットは、ホッパーを介して成形機のスクリューへ噛み込んでいくが、その際の侵入性を時間当たりのペレット減少量で測定しており、一定であることを確認した。試験片の形状は、下記に述べる評価項目によって変更し、弾性率測定用に１号サイズのダンベルを作製した。また、落下衝撃試験用に６０ｍｍ角、厚さ１．２ｍｍの平板を作製した。得られたセルロース繊維含有複合樹脂成形体試験片を以下の方法により評価を行った。
【００５４】
［複合樹脂成形体の評価項目］
（解繊されていない部位のアスペクト比、解繊部位の長さ割合）
得られたセルロース繊維含有複合樹脂ペレットをキシレン溶媒に浸漬して、ポリプロピレンを溶解させ、残ったパルプ繊維についてＳＥＭにより繊維の形状を観察した。代表的な繊維を約１０本測定した結果、繊維径は２〜１０μｍの範囲であり、繊維長は２００〜１０００μｍの範囲であった。また、解繊されていない部位のアスペクト比（以下、単にアスペクト比と称することがある。）は、約１００〜２００であった。繊維長方向の端部には解繊部位がみられ、解繊部位は全体の繊維長の約３０〜４０％であった。
【００５５】
（繊維状フィラーの比表面積）
得られたセルロース繊維含有複合樹脂ペレットをキシレン溶媒に浸漬して、ポリプロピレンを溶解させ、残ったセルロース繊維について比表面積の測定を実施した。原材料のときに比べて比表面積が１５０％未満であったものを×とし、１５０％以上２００％未満であったものを△とし、２００％以上であったものを○とした。
実施例１の複合樹脂成形体では、同セルロース繊維の比表面積は２１０％で、その評価は〇であった。
【００５６】
（複合樹脂成形体の弾性率）
得られた１号ダンベル形状の試験片を用いて、引張試験を実施した。ここで、弾性率の評価方法として、その数値が１．８ＧＰａ未満のものを×とし、１．８ＧＰａ以上２．０ＧＰａ未満のものを△とし、２．０ＧＰａ以上のものを〇とした。
実施例１の複合樹脂成形体では、同試験片の弾性率は２．３ＧＰａで、その評価は〇であった。
【００５７】
（複合樹脂成形体の落下衝撃強度）
得られた平板形状の試験片を用いて、落下衝撃試験を実施した。具体的には、重さ２５０ｇの重錐を高さ８０ｃｍから試験片の板面に向けて落下させ、ヒビが入るかどうかを確認した。この評価方法として、ヒビが確認されなかったものを〇とし、表面にのみヒビが確認され、かつ、そのヒビの長さが１０ｍｍ未満であったものを△とし、貫通したヒビが確認された、または、ヒビの長さが１０ｍｍ以上であったものを×とした。
実施例１の複合樹脂成形体では、同試験片は、ヒビが確認されず、その評価は〇であった。
【００５８】
（繊維状フィラーの凝集度合い）
得られた平板形状の試験片を用いて、光学顕微鏡により繊維状フィラーの凝集物の数とサイズを観察した。ここで、凝集度合いの評価方法として１０ｍｍ四方の領域に１０００μｍ以上のサイズの凝集物が１０個以上のものを×とし、３個以上１０個未満のものを△とし、３個未満のものを○とした。
実施例１の複合樹脂成形体では、同試験片の１０００μｍ凝集物の数は１個で、その評価は○であった。
【００５９】
（分子量）
セルロース繊維含有複合樹脂ペレットの分子量の測定を実施した。複合樹脂ペレットの分子量分布が原材料に比べて２０％より大きければ×とし、２０％以下であれば○とした。
実施例１の複合樹脂成形体では、同ペレットは、その評価が○であった。
【００６０】
（複合樹脂組成物の着色性）
セルロース繊維含有複合樹脂ペレットの着色性試験を実施した。複合樹脂ペレットの黄色度（ＹＩ値）が原材料に比べて増加していれば×とし、増加していなければ○とした。
実施例１の複合樹脂成形体では、同ペレットは、その評価が○であった。
【００６１】
（実施例２）
実施例２では、原材料供給部と複合樹脂排出部の温度差を８０℃に変更し、それ以外の条件は実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００６２】
（実施例３）
実施例３では、スクリュー間の温度差を７０℃に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件は実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００６３】
（実施例４）
実施例４では、冷却水が流れる速度を２倍に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００６４】
（比較例１）
比較例１では、原材料供給部から複合樹脂排出部までの温度を一定に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００６５】
（比較例２）
比較例２では、原材料供給部と複合樹脂排出部の温度差が１２０度になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００６６】
（比較例３）
比較例３では、２本のスクリューにかかる温度が同じになるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００６７】
（比較例４）
比較例４では、２本のスクリューにかかる温度差が１４０℃になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００６８】
（比較例５）
比較例５では、混練装置を加熱と冷却が周期的に起こるように改良していない二軸混練機（株式会社ＪＳＷ  ＴＥＸ３０ａ）に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００６９】
（比較例６）
比較例６では、加熱部と冷却部の温度差が１３５℃になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００７０】
（比較例７）
比較例７では、表面に凹凸のないスクリューに変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００７１】
（比較例８）
比較例８では、表面にスクリューの長径に対して２０％の大きさの凹凸を有するスクリューに変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００７２】
（比較例９）
比較例９では、２本のスクリューの速度が同じになるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００７３】
（比較例１０）
比較例１０では、スクリュー間の速度差が１００％になるように変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件は実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００７４】
（比較例１１）
比較例１１では、ポリプロピレン、針葉樹パルプ、無水マレイン酸変性ポリプロピレンの重量比を９８．８：１：０．２に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット、ならびに成形体を作製した。評価についても実施例１と同様の評価を実施した。
【００７５】
（比較例１２）
比較例１２では、ポリプロピレン、針葉樹パルプ、無水マレイン酸変性ポリプロピレンの重量比を４：９５：１に変更し、それ以外の材料条件、およびプロセス条件については実施例１と同様にセルロース繊維含有複合樹脂ペレット作製した。
【００７６】
各実施例１〜４および各比較例１〜１２における測定結果を図５の表に示す。
【００７７】
図５の表から明らかなように、原材料供給部と複合樹脂排出部との温度差を８０℃に変更した実施例２では、実施例に１に比べて複合樹脂排出部で大きなせん断応力がかかるため、解繊部位の長さ割合が４０−５０％となり、１０００μｍ凝集物の数は０個であった。そのため、９０ｃｍで衝撃試験を行ってもヒビが確認されなかった。２本のスクリュー間の温度差を７０℃に変更した実施例３及び２本のスクリューにかかる温度差を５０℃になるように変更した実施例４でも同様の結果が得られた。以上より、実施例２、３および４は全ての試験で実施例１と同等以上の結果となった。
【００７８】
比較例１では、原材料供給部から複合樹脂排出部までの温度を一定に変更した。この比較例１では、実施例１に比べて複合樹脂排出部での粘度が低く、せん断応力が弱いため、解繊部位の長さ割合が１０−２０％となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。
【００７９】
比較例２では、原材料供給部と複合樹脂排出部との温度差が１２０℃になるように変更した。この比較例２では、複合樹脂排出部の温度を低くしすぎたため、スクリューに樹脂が固着し、複合樹脂組成物の排出が出来なかった。実験を行うために複合樹脂排出部の温度を複合樹脂組成物の形成できる最低限の温度に設定した場合、温度差が１２０℃になるように原材料供給部の温度を上げる必要があった。この場合には、逆に温度が高すぎたため、樹脂の粘度が著しく減少し、複合樹脂組成物の作製ができなかった。
【００８０】
比較例３では、２本のスクリューにかかる温度が同じになるように変更した。この比較例３では、解繊部位の長さ割合が１０−２０％となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。
【００８１】
比較例４では、２本のスクリューにかかる温度差が１４０℃になるように変更した。この比較例４では、低温側のスクリューの温度を低くしすぎたため、低温側のスクリューに樹脂が固着し、複合樹脂組成物の排出が出来なかった。一方、実験を行うために低温側のスクリューの温度を複合樹脂組成物の形成できる最低限の温度に設定した場合、温度差が１４０℃になるように高温側のロールの温度を上げる必要があった。この場合には、逆に温度が高すぎたため、樹脂の粘度が著しく減少し、複合樹脂組成物の作製ができなかった。
【００８２】
比較例５では、混練装置を加熱と冷却とが周期的に起こるように改良していない二軸混練機（株式会社ＪＳＷ  ＴＥＸ３０ａ）に変更した。この比較例５では、せん断発熱による温度上昇による粘度低下のため、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が１０−２０％となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。
【００８３】
比較例６では、加熱部と冷却部との温度差が１３５℃になるように変更した。この比較例６では、冷却部の温度を低くしすぎたため、冷却部で固体状態にされた樹脂を加熱部で溶融状態に変化させることが出来ず、結果として混練ではなく、固体状態での粉砕が行われることになり、複合樹脂組成物の作製ができなかった。実験を行うために冷却部の温度を加熱部で樹脂が溶融状態に変化できる温度に変更し、温度差が１４０℃になるように加熱部の温度を上げた場合は、逆に加熱部の温度が高くなりすぎ、樹脂の粘度が著しく減少し、複合樹脂組成物の作製ができなかった。
【００８４】
比較例７では、表面に凹凸のないスクリューに変更した。この比較例７では、スクリュー表面の局所的な領域でのセルロース繊維の解繊が出来なかったため、解繊部位の長さ割合が１０−２０％となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。
【００８５】
比較例８では、表面にスクリューの長径に対して２０％の大きさの凹凸を有するスクリューに変更した。この比較例８では、スクリュー間のクリアランスが大きくなりすぎたため、原材料にせん断応力が十分にかからず、１０００μｍ以上のサイズの凝集物の数が２０−３０個であった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。
【００８６】
比較例９では、２本のスクリューの速度が同じになるように変更した。この比較例９では、クリアランスの変化が少ないため、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が２０−３０％となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。
【００８７】
比較例１０では、スクリュー間の速度差が１００％になるように変更した。この比較例１０では、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が２０−３０％となった。そのため、耐衝撃性が低下し、落下衝撃試験にて割れる結果になった。
【００８８】
比較例１１では、セルロース繊維の重量比率を小さくした。この比較例１１では、セルロース繊維の量が少ないため、粘度が低くなり、原材料の分散、繊維状フィラーの解繊が進まず、解繊部位の長さ割合が２０−３０％となった。また、セルロースの繊維の量が少なすぎるため、繊維補強効果による複合樹脂組成物の機械的特性の向上が現れず、１．４ＧＰａと弾性率が下がる結果となった。
【００８９】
比較例１２では、セルロース繊維の重量比率を大きくした。この比較例１２では、セルロース繊維の量に比べて樹脂の量が極端に少ないため、複合樹脂組成物を形成することができなかった。
【００９０】
以上の評価から、プロセス条件で原材料供給部と複合樹脂排出部との温度差、スクリューにかかる温度差や加熱部と冷却部との温度差を大きくしすぎた場合、複合樹脂組成物を形成することが出来なかった。しかし、上記各態様に規定した範囲（複合樹脂組成物の形成が可能な範囲）では、温度差を大きくするほど、せん断応力が大きくなるため、原材料の分散、セルロース繊維の解繊が効果的に進み、高弾性率、高耐衝撃性を有するサンプルを作製できた。以上より、複合樹脂組成物中に添加されているセルロース繊維が解繊し、その繊維の解繊部位の長さの割合が長く、セルロース繊維のアスペクト比が大きく、凝集物のサイズが小さく、かつ均一に分散していることにより、複合樹脂組成物は高い弾性率と高い耐衝撃性を発現することが分かった。
【００９１】
本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、少なくとも繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を、混練装置で混練して、複合樹脂組成物を製造する複合樹脂組成物の製造方法であって、
前記混練装置は、２本の回転体を有し、前記各回転体は、回転軸と、前記回転軸の周囲に設けられた凸部及び凹部と、を有し、前記２本の回転体は、互いに平行に配置されて、混練部を構成し、
前記混練部に少なくとも一方の前記回転体を加熱する加温設備を有し、前記２本の回転体の表面温度を互いに異なる温度に設定し、少なくとも一方の前記回転体の前記回転軸の周囲について１周内で加熱と冷却が生じる前記混練装置を用いることを特徴とする。
【００９２】
本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法によれば、混練前に比べて混練後の繊維状フィラーの比表面積が増加してもよい。
【００９３】
本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、少なくとも一方の前記回転体の回転軸と平行な原材料の移動方向に沿った下流側に冷却部を設け、上流側に加熱部を設け、前記加熱部と前記冷却部との温度差が５℃以上１００℃以下であってもよい。
【００９４】
本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記二本の回転体の温度差は、５℃以上１００℃以下であってもよい。
【００９５】
本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記混練装置の加熱部に比べて冷却部の樹脂温度が５℃以上８０℃以下の温度差を有してもよい。
【００９６】
本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記凸部の頂点と前記凹部の底面の前記凸部の頂点と最も離れた点との距離を前記凹部の深さと定義したとき、前記回転体として、回転体表面に回転体の直径に対して０．０５％以上１４％以下の深さを持つ凹部を有する回転体を使用してもよい。
【００９７】
本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、前記２本の回転体の回転速度差は、５％以上８０％以下であってもよい。
【００９８】
本開示に係る複合樹脂組成物の製造方法は、熱可塑性樹脂：繊維状フィラーを９５％：５％から１０％：９０％の範囲の混合比で前記複合樹脂組成物を作製してもよい。
【００９９】
本開示に係る複合樹脂組成物の混練装置は、少なくとも繊維状フィラーと熱可塑性樹脂とを含む原材料を混練して、複合樹脂組成物を製造する複合樹脂組成物の混練装置であって、
互いに平行に配置された２本の回転体であって、前記各回転体は、回転軸と、前記回転軸の周囲に設けられた凸部及び凹部と、を有する混練部を構成する２本の回転体と、
前記混練部に少なくとも一方の前記回転体を加熱する加温設備と、
前記２本の回転体の表面温度を互いに異なる温度に制御する温度制御部と、
を備えていてもよい。
【０１００】
本開示に係る複合樹脂組成物の混練装置は、前記回転体は、前記凸部の頂点と前記凹部の底面の前記凸部の頂点と最も離れた点との距離を前記凹部の深さと定義したとき、前記回転体として、回転体表面に回転体の直径に対して０．０５％以上１４％以下の深さを持つ凹部を有してもよい。
【０１０１】
本開示に係る複合樹脂組成物の混練装置は、前記２本の回転体の回転速度差は、５％以上８０％以下であってもよい。
【０１０２】
なお、本開示においては、前述した様々な実施の形態及び／又は実施例のうちの任意の実施の形態及び／又は実施例を適宜組み合わせることを含むものであり、それぞれの実施の形態及び／又は実施例が有する効果を奏することができる。
【産業上の利用可能性】
【０１０３】
本発明に係る複合樹脂組成物は、従来の汎用樹脂よりも機械的強度に優れた成形体を提供することができる。本発明により、樹脂の特性を向上させることができるので、エンジニアリングプラスチックの代替物、または金属材料の代替物として利用され得る。従って、エンジニアリングプラスチック製または金属製の各種工業製品、または生活用品の製造コストを大幅に削減し得る。さらには家電筐体、建材、自動車部材への利用が可能である。
【符号の説明】
【０１０４】
２ａ、２ｂ  中心軸
３ａ、３ｂ  混練ディスク
１０  製造装置
１１  バレル
１２  回転体
１２ａ  回転体（第１の回転体）
１２ｂ  回転体（第２の回転体）
１３Ａ  凸部
１３Ｂ  凹部
１４  ホッパー
１５  原材料投入口
１６  原材料供給部
１７  複合樹脂排出部
１８ａ  第１の冷却部
１８ｂ  第２の冷却部
１９ａ  第１の温度制御部
１９ｂ  第２の温度制御部
２０  混練部
２２  対向部分
２４  樹脂
２６  繊維状フィラー
２９ａ  第３の温度制御部
２９ｂ  第４の温度制御部
２９ｃ  第５の温度制御部
２９ｄ  第６の温度制御部
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図２Ｃ】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図３Ｃ】
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【図３Ｄ】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図４Ｃ】
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【図４Ｄ】
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【図４Ｅ】
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【図５】
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