(57)【要約】【課題】より簡易な工程でプルトニウム２３８を得ることができ、製造コストの低減と環境負荷の低減を図ることのできるプルトニウム同位体の分離方法を提供する。【解決手段】軽水炉使用済み燃料を再処理し、化学的操作によりプルトニウムと、キュリウムとを分離する分離工程と、前記分離工程にて分離したキュリウムを、冷却しつつ貯蔵し、キュリウム２４２のアルファ崩壊によりプルトニウム２３８を生成させる貯蔵工程と、前記貯蔵工程によって生成したプルトニウム２３８を化学的操作により抽出してキュリウムと分離する抽出工程とを具備している。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
軽水炉使用済み燃料を再処理し、化学的操作によりプルトニウムと、キュリウムとを分離する分離工程と、
前記分離工程にて分離したキュリウムを、冷却しつつ貯蔵し、キュリウム２４２のアルファ崩壊によりプルトニウム２３８を生成させる貯蔵工程と、
前記貯蔵工程によって生成したプルトニウム２３８を化学的操作により抽出してキュリウムと分離する抽出工程と
を具備したことを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。
【請求項２】
請求項１記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記貯蔵工程を、キュリウム２４２の半減期以上の期間行うことを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。
【請求項３】
請求項２記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記貯蔵工程を、約２年の期間行うことを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。
【請求項４】
請求項１〜３何れか１項に記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記分離工程をピューレックス法によって行うことを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。
【請求項５】
請求項１〜４何れか１項に記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記抽出工程をピューレックス法によって行うことを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。
【請求項６】
請求項１〜５何れか１項に記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記分離工程で、プルトニウム及びウランと、キュリウム及びアメリシウムとを分離することを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。
【請求項７】
請求項６に記載のプルトニウム同位体の分離方法であって、前記抽出工程の後、残ったアメリシウムを原子炉に装荷することを特徴とするプルトニウム同位体の分離方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、プルトニウム同位体の分離方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
軽水炉から発生する使用済み燃料は、長期間にわたり放射能をもつため、地層処分など適切な処分方法が必要とされるが、処分地の選定は極めて困難である。一方、使用済み燃料中には産業利用上価値の高い核種も含まれる。
【０００３】
プルトニウムの同位体の一つであるプルトニウム２３８は、半減期８７．７年で５．５ＭｅＶのα線を放出する。プルトニウム２３８は、経口接収した場合の毒性が極めて強い高放射性毒性物質であるため、環境負荷低減の観点からは低減が望まれる。一方、プルトニウム２３８の発生するα線は物質中で熱に変換されるため、長期間にわたる発熱源ともいえる。また、プルトニウム２３８は、γ線の発生が少ないため、プルトニウム２３８を利用するにあたっては、放射線に対する遮蔽を少なくすることができる。
【０００４】
プルトニウム２３８と熱電素子とを組み合わせた放射性同位体熱電発電機（Ｒａｄｉｏｉｓｏｔｏｐｅ  ｔｈｅｒｍｏ  ｅｌｅｃｔｒｉｃ  ｇｅｎｅｒａｔｏｒ，ＲＴＧ）は、宇宙開発に利用されており、ボイジャー１号、２号に代表される惑星探査機にも搭載されている。ＲＴＧ電池としてのプルトニウム２３８は現在も需要がある。ＲＴＧ電池は原子炉のような可動部分はなく、運転操作は不要である。また小型の熱源としても利用可能で、２．７ｇで１Ｗ程度の出力が可能である。
【０００５】
プルトニウム２３８の製造は、使用済み燃料の再処理で得られる同位体であるネプツニウム２３７（半減期２．１４×１０６年）を原子炉で中性子照射することによって行われている。これは、使用済み燃料の再処理で得られるプルトニウムには、プルトニウム２３９，２４０，２４１などの同位体が含まれ、プルトニウム２３８のみを同位体分離することは困難なためである。
【０００６】
プルトニウムとネプツニウムの分離は、ピューレックス法に代表される化学的分離法で行うことができる。しがって、プルトニウム２３８の製造のためには、ネプツニウムの抽出・精製、さらに照射炉への装荷、ネプツニウムとプルトニウムの分離操作が必要である。このように、プルトニウム２３８の製造には、多くの工程を必要とし環境負荷が高くなり、製造コストも高くなるという課題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１３−６４７１０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上述したとおり、従来の技術においては、ネプツニウム２３７を原子炉で中性子照射することによってプルトニウム２３８を製造しており、多くの工程を必要とし製造コストも高くなるという課題があった。また、使用済み燃料からプルトニウム２３８を抽出することができれば、環境負荷を低減することができるとともに、宇宙産業等への利用が可能となる。
【０００９】
本発明の目的は、より簡易な工程でプルトニウム２３８を得ることができ、製造コストの低減と環境負荷の低減を図ることのできるプルトニウム同位体の分離方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
実施形態のプルトニウム同位体の分離方法は、軽水炉使用済み燃料を再処理し、化学的操作によりプルトニウムと、キュリウムとを分離する分離工程と、前記分離工程にて分離したキュリウムを、冷却しつつ貯蔵し、キュリウム２４２のアルファ崩壊によりプルトニウム２３８を生成させる貯蔵工程と、前記貯蔵工程によって生成したプルトニウム２３８を化学的操作により抽出してキュリウムと分離する抽出工程とを具備したことを特徴とする。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】軽水炉中での核種の燃焼チェーンを示す図。
【図２】ピューレックス法の工程を示すフロー図。
【図３】第１実施形態の工程を示すフロー図。
【図４】プルトニウム２３８、キュリウム２４２の生成量を示す図。
【図５】プルトニウム２３８の生成量の時間的変化を示すグラフ。
【図６】同位体中のプルトニウム２３８の重量割合の時間的変化を示すグラフ。
【図７】第２実施形態の工程を示すフロー図。
【図８】第３実施形態の工程を示すフロー図。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、実施形態のプルトニウム同位体の分離方法を、図面を参照して説明する。
【００１３】
従来、プルトニウム２３８は、プルトニウム同位体の一つとしてみなされ、同位体分離の困難さから、使用済み燃料からのプルトニウム２３８の分離は事実上不可能とされていた。
【００１４】
しかしながら、本発明者等は、アメリシウム及びキュリウムと、プルトニウムとの化学的分離特性、キュリウム２４２のプルトニウム２３８への核変換特性に着目し、使用済み燃料からプルトニウム２３８を分離する方法を完成した。
【００１５】
図１は、軽水炉中での核種の燃焼チェーンの要部を示すものである。図１中に（ｎ，γ）と示したものが中性子吸収である。図１に示されるとおり、プルトニウム２３８は、ネプツニウム２３７の中性子吸収で生成する。すなわち、ネプツニウム２３７（ｎ，γ）ネプツニウム２３８→β崩壊→プルトニウム２３８で生成するが、これの他に、キュリウム２４２のアルファ崩壊で生成する。キュリウム２４２は、アメリシウム２４２のβ崩壊で生成する。
【００１６】
キュリウム２４２の半減期は１６３日であり、キュリウム２４２は、２年程度でほぼプルトニウム２３８に核変換する。なお、プルトニウム２３８の半減期は前述したとおり、８７．７年であり、キュリウム２４２の半減期に比べて十分に長い。
【００１７】
プルトニウム２３８が他のプルトニウム同位体と混合した場合、化学特性が同じであるためこれらの同位体を分離することは極めて困難である。一方、図２に示した代表的な再処理方法であるピューレックス法の流れのように、アメリシウム及びキュリウムと、プルトニウム及びウランとを分離することは、溶媒抽出に代表される化学的操作により容易に行うことができる。
【００１８】
すなわち、図２に示すように、ピューレックス法による再処理では、軽水炉から取り出した使用済み燃料をせん断し（１０１）、硝酸に溶解する（１０２）。この際、不溶解残渣、ハル、エンドピースは、除かれる。
【００１９】
次に、ＴＢＰ（リン酸トリブチル）、ドデカン等を用いた溶媒抽出により、ウラン及びプルトニウムを、他の核分裂生成物、アメリシウム及びキュリウム等と分離する（１０３）。なお、アメリシウムとキュリウムは化学的特性が似ており、これらを相互に分離することは困難であるが、プルトニウムとの分離は容易である。
【００２０】
次に、ウランとプルトニウムとを分離する（１０４）。この後、ウランは、硝酸ウラニルの状態で精製し（１０５）、しかる後、酸化物に転換し（１０６）、ウラン酸化物とする。一方、プルトニウムは、硝酸プルトニウムの状態で精製し（１０７）、しかる後、酸化物に転換し（１０８）、プルトニウム酸化物とする。
【００２１】
図３は、第１実施形態におけるプルトニウム同位体の分離方法の工程を示すフロー図である。図３に示すように、軽水炉から取り出した軽水炉使用済み燃料１０を、使用済み燃料再処理設備等によって再処理（せん断、溶解、溶媒抽出）し、ウラン及びプルトニウムと、キュリウムとを分離する分離工程を行う（２０１）。
【００２２】
上記キュリウムの分離の際には、キュリウム２４２の他に、キュリウム２４４等の他の同位体及びアメリシウムも、ウラン及びプルトニウムと分離される。
【００２３】
次に、分離したキュリウム及びアメリシウムを冷却しつつ所定期間貯蔵する（２０２）。この冷却・貯蔵の間に、キュリウム２４２は、アルファ崩壊により、プルトニウム２３８に変換する。この貯蔵期間については、例えば２年程度とする。この貯蔵期間については後で詳述する。
【００２４】
この後、キュリウム及びアメリシウムからプルトニウムを分離し、プルトニウム２３８を抽出する抽出工程を行う（２０３）。キュリウム及びアメリシウムからのプルトニウム２３８の分離抽出は、化学操作、例えば前述したピューレックス法により行うことができる。
【００２５】
図４は、ＢＷＲ燃料の取り出し燃焼度４５ＧＷｄ／ｔ時の取り出し直後のプルトニウム２３８量とキュリウム２４２量を、核種ごとに示している。図４中に示す３．８％ウランは、初期に３．８重量％のウラン２３５を含む燃料のことを示しており、現在の標準的な燃料に近い。この場合、初期１トン当たりの燃料から約２０ｇのキュリウム２４２を得ることできる。この場合、既に生成している約２１０ｇのプルトニウム２３８は、他のプルトニウム同位体と混合しているため分離は困難である。
【００２６】
初期にプルトニウムを装荷するＭＯＸ燃料を用いた場合、取り出し燃焼度４５ＧＷｄ／ｔ時で、初期１トン当たりの燃料から１７０ｇと、より多くのキュリウム２４２を得ることができる。
【００２７】
図５のグラフは、縦軸をプルトニウム２３８の生成量（ｇ）、横軸を冷却・貯蔵の日数として、図４に示した３．８％ウラン使用済み燃料から抽出したキュリウム２４２からのプルトニウム２３８の生成量の推移を示したものである。前述したとおり、キュリウム２４２の半減期は１６３日であり、プルトニウム２３８の量は、６００〜７００日でほぼ飽和する。
【００２８】
したがって、プルトニウム２３８の生成量の観点からは、キュリウムを冷却しつつ貯蔵する期間は、少なくともキュリウム２４２の半減期である１６３日以上とすることが好ましく、３００日以上とすることがさらに好ましく、７００日程度（約２年程度）とすることが特に好ましい。
【００２９】
また、図１に示されるように、キュリウム２４４は、半減期１８．１年でプルトニウム２４０に変換する。キュリウム２４４の半減期は、キュリウム２４２の半減期１６３日に比べ長いため、長期間経過すると徐々にプルトニウム２４０の量が増加し、総プルトニウム量に占めるプルトニウム２３８の割合が減少する。
【００３０】
図６のグラフは、縦軸を総プルトニウム量に占めるプルトニウム２３８の割合（Ｐｕ２３８／（Ｐｕ２３８＋Ｐｕ２４０））、横軸を冷却・貯蔵の日数としてその推移を示したものである。図６のグラフに示されるように、日数の経過に従い、総プルトニウム量に占めるプルトニウム２３８の割合が徐々に減少するが、７００日程度（約２年程度）では、プルトニウム２３８の割合が８０％程度を維持している。したがって、総プルトニウム量に占めるプルトニウム２３８の割合の観点からは、キュリウムを冷却しつつ貯蔵する期間は、７００日程度（約２年程度）を上限とすることが好ましい。
【００３１】
以上のように、プルトニウム２３８の生成量の観点と、総プルトニウム量に占めるプルトニウム２３８の割合の観点とから、キュリウムを冷却しつつ貯蔵する期間は、約２年程度とすることが好ましい。なお、プルトニウム２４０は、半減期が６５６４年と長く、γ線放出も少ないので、プルトニウム２３８に少量混合しても、プルトニウム２３８を発熱源として使用する場合、その性能に与える影響は少ないと考えられる。また、プルトニウム２４０は、核分裂性物質でもないため、核兵器への転用もできない。
【００３２】
なお、図２に示したピューレックス法は、最もスタンダードな化学抽出法であり、六ヶ所再処理工場においても採用されており、実績のある方法である。ピューレックス法では溶媒抽出の段階でアメリシウム及びキュリウムが、ウラン及びプルトニウムからから分離される。このピューレックス法は湿式法と呼ばれる再処理方法の一つである。他に乾式再処理法も利用することができる。
【００３３】
前述したとおり、図３に示した、ウラン及びプルトニウムからキュリウムを分離する分離工程（２０１）では、キュリウムの他に、アメリシウムも分離され抽出される。アメリシウムとキュリウムは化学的特性が似ており、これらを分離することは困難である。
【００３４】
このため、抽出したキュリウム２４２を冷却しつつ貯蔵する際には、同時に抽出されたアメリシウムも冷却しつつ貯蔵されることになる。アメリシウム同位体のプルトニウム同位体への変換の寄与は、前述したキュリウム２４４のプルトニウム２４０への変換の寄与に比べれば小さい。したがって、キュリウムの他にアメリシウムが混在した状態であっても、アメリシウムの存在が、抽出したプルトニウムに与える影響はほとんどない。
【００３５】
図７は、図３に示した第１実施形態のプルトニウム同位体の分離方法において、さらにアメリシウム同位体の影響を軽減した第２実施形態の工程を示すものである。この第２実施形態では、図３に示した第１実施形態のプルトニウム同位体の分離方法の工程に加えて、再処理してキュリウム及びアメリシウムを分離する分離工程（２０１）の前に、軽水炉使用済み燃料１０を、１週間以上冷却しつつ貯蔵する貯蔵工程（３０１）を加えたものである。
【００３６】
アメリシウム２４２の生成量はわずかではあるが、図１に示すように、アメリシウム２４２は、β崩壊によりキュリウム２４２に、内部転換でプルトニウム２４２に変換する。半減期は１６時間であり、この変換は１週間程度でほぼ完了する。そして、この後に再処理を行うことによって、アメリシウム２４２から発生したプルトニウム２４２を再処理によってキュリウム及びアメリシウムと分離することができ、その影響を軽減することができる。また、再処理時に、アメリシウム２４２から発生したキュリウム２４２の分、キュリウム２４２の総量を増加させることができる。
【００３７】
次に、図８を参照して、第３実施形態のプルトニウム同位体の分離方法について説明する。図８に示すように、第３実施形態では、図３に示した第１実施形態のプルトニウム同位体の分離方法において、キュリウム２４２から転換したプルトニウム２３８を、キュリウム及びアメリシウムと分離して抽出する抽出工程（２０３）の後に、残ったキュリウム及びアメリシウムを原子炉に再装荷する再装荷工程を実施し（２０４）、キュリウム２４２を生成させる。なおこの際、可能であれば、アメリシウム２４２のみを原子炉に再装荷してもよい。
【００３８】
キュリウム２４２を生成させた後は、これを原子炉から取り出し（２０５）、再処理してウラン及びプルトニウムと、キュリウム及びアメリシウムを分離する分離工程に戻し（２０１）、生成させたキュリウム２４２からプルトニウム２３８を得る。
【００３９】
キュリウム２４２は、アメリシウム２４１の中性子吸収、中性子吸収により生成したアメリシウム２４２のβ崩壊によって生成される。アメリシウム２４１は放射性廃棄物の中でも長期にわたり放射性毒性に寄与する核種であり、またγ線の放出も多いので、核変換で低減することは環境負荷低減にも有効である。また、母材にはウランやプルトニウムを含まない方が効率的に核変換できる。
【００４０】
再装荷する原子炉は、商用炉である必要はなく、ＲＩ製造用の研究炉でもよい。プルトニウム２３８の売却で得られる利益を研究炉の運転に充てれば、発電炉でなくても維持が可能である。研究炉であれば、小規模の再処理施設を敷設すれば、使用済み燃料の輸送費用を低減することができる。
【００４１】
以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
【符号の説明】
【００４２】
１０……軽水炉使用済み燃料、２０１……分離工程、２０２……貯蔵工程、２０３……抽出工程。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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