(57)【要約】      （修正有）【課題】温度の変動に対して損傷しにくい固体酸化物型燃料電池の提供。【解決手段】本発明の相互接続２０２は、固体酸化物型燃料電池物品２００の第１の電極２０４と第２の電極２０６との間に配置され、前記相互接続はセラミック相互接続材料を含む第１の相と、部分的に安定化したジルコニアを含む第２の相とを備える。前記部分的に安定化したジルコニアは、前記相互接続の全体積の約０．１体積％と約７０体積％との間の範囲にある。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体酸化物型燃料電池物品の第１の電極と前記固体酸化物型燃料電池物品の第２の電極
との間に配置された相互接続であって、セラミック相互接続材料を含む第１の相と、部分
的に安定化したジルコニアを含む第２の相とを備え、前記部分的に安定化したジルコニア
が、前記相互接続の全体積の約０．１体積％と約７０体積％との間の範囲にある、
相互接続。
【請求項２】
前記部分的に安定化したジルコニアが、前記相互接続の全体積の約１体積％と約７０体
積％との間の範囲、例えば、約５体積％と約７０体積％との間の範囲、約１０体積％と約
７０体積％との間の範囲、約１５体積％と約７０体積％との間の範囲、または、約２０体
積％と約７０体積％との間の範囲にある、請求項１記載の相互接続。
【請求項３】
前記部分的に安定化したジルコニアが、前記相互接続の全体積の約１体積％と約６０体
積％との間の範囲、例えば、約１体積％と約５０体積％との間の範囲、約５体積％と約５
０体積％との間の範囲、約１０体積％と約５０体積％との間の範囲、約１５体積％と約５
０体積％との間の範囲、約２０体積％と約５０体積％との間の範囲、または、約２０体積
％と約４０体積％との間の範囲にある、請求項１または２記載の相互接続。
【請求項４】
前記セラミック相互接続材料を含む第１の相が、約４０μｍ以下および約０．０５μｍ
以上の平均粒径Ａを有する、請求項１〜３のいずれか一項記載の相互接続。
【請求項５】
前記部分的に安定化したジルコニアを含む第２の相が、前記セラミック相互接続材料を
含む第１の相の平均粒径未満の平均粒径Ｂを有する、請求項１〜４のいずれか一項記載の
相互接続。
【請求項６】
前記第１の相が、連続相であり、前記第２の相が、前記第１の相に実質的に均一に分散
された不連続の相であり、前記第２の相の内容物の大部分が、前記第１の相の結晶粒界に
配置される、請求項１〜５のいずれか一項記載の相互接続。
【請求項７】
前記相互接続が、約４０ＭＰａ以上および約２００ＭＰａ以下の２軸曲げ強度を有する
、請求項１〜６のいずれか一項記載の相互接続。
【請求項８】
前記相互接続が、約４体積％のＨ２および約９６体積％のＮ２を含むフォーミングガス
雰囲気において、約１Ｓ／ｃｍ以上および約２５Ｓ／ｃｍ以下の体積導電性を有する、請
求項１〜７のいずれか一項記載の相互接続。
【請求項９】
前記部分的に安定化したジルコニアを含む第２の相が、正方晶構造と単斜構造との間で
相変換するように構成され、前記第２の相が、前記相変換中に体積を変化するように構成
され、前記体積変化が、約３体積％と約５体積％との間の範囲にある、請求項１〜８のい
ずれか一項記載の相互接続。
【請求項１０】
前記部分的に安定化したジルコニアが、ＺｒＯ２と安定化酸化物とを含む、請求項１〜
９のいずれか一項記載の相互接続。
【請求項１１】
前記部分的に安定化したジルコニアが、前記部分的に安定化したジルコニアの総モルに
おける、約０．１モル％以上の安定化酸化物を含み、前記部分的に安定化したジルコニア
が、前記部分的に安定化したジルコニアの総モルにおける、約８．０モル％以下の安定化
酸化物を含む、請求項１０記載の相互接続。
【請求項１２】
前記安定化酸化物が、Ｙ２Ｏ３、ＣｅＯ２、ＣａＯおよびＭｇＯからなる群から選択さ
れる、少なくとも１つの安定化酸化物を含む、請求項１０または１１記載の相互接続。
【請求項１３】
前記セラミック相互接続材料が、ＬａｘＳｒ１−ｘＴｉＯ３を含み、ｘが、約０．００
１以上であり、およびｘが、約０．５０以下である、請求項１〜１２のいずれか一項記載
の相互接続。
【請求項１４】
前記セラミック相互接続材料が、ＬａｘＳｒ１−ｘＴｉ１−ｙＮｂｙＯ３を含み、ｘが
、約０．００１以上であり、およびｘが、約０．５０以下であり、ならびにｙが、約０．
００１以上であり、およびｙが、約０．２５以下である、請求項１〜１３のいずれか一項
記載の相互接続。
【請求項１５】
前記セラミック相互接続材料が、ＬａｘＳｒ１−ｘＴｉ１−ｙＭｎｙＯ３を含み、ｘが
、約０．００１以上であり、およびｘが、約０．５０以下であり、ならびにｙが、約０．
００１以上であり、およびｙが、約０．７０以下である、請求項１〜１４のいずれか一項
記載の相互接続。
【請求項１６】
前記セラミック相互接続材料が、Ｓｒ１−１．５ｚＹｚＴｉＯ３を含み、ｚが、約０．
００１以上であり、およびｚが、約０．３０以下である、請求項１〜１５のいずれか一項
記載の相互接続。
【請求項１７】
前記セラミック相互接続材料が、Ｓｒ１−０．５ｋＮｂｋＴｉ１−ｋＯ３を含み、ｋが
、約０．００１以上であり、およびｋが、約０．３０以下である、請求項１〜１６のいず
れか一項記載の相互接続。
【請求項１８】
前記相互接続の気孔率が、約０．０５体積％以上および約５体積％以下である、請求項
１〜１７のいずれか一項記載の相互接続。
【請求項１９】
カソードと、
アノードと、
前記カソードおよび前記アノードの間に配置された相互接続とを備える固体酸化物型燃
料電池物品であって、
前記相互接続が、ランタンドープされたチタン酸ストロンチウム（ＬＳＴ）材料を含む
第１の相と、部分的に安定化したジルコニアを含む第２の相とを備え、
前記部分的に安定化したジルコニアが、前記相互接続の全体積の約０．１体積％と約７
０体積％との間の範囲にある、
固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項２０】
前記ＬＳＴ材料が、約０．５モル％のＮｂ２Ｏ５と約８．０モル％のＮｂ２Ｏ５との間
の範囲で、Ｎｂ２Ｏ５でドープされる、請求項１９記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項２１】
前記ＬＳＴ材料が、約４．０モル％のＮｂ２Ｏ５でドープされる、請求項１９または２
０のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項２２】
前記ＬＳＴ材料が、約６．０モル％のＮｂ２Ｏ５でドープされる、請求項１９〜２１の
いずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項２３】
前記部分的に安定化したジルコニアが、ＺｒＯ２と、約１．０モル％のＹ２Ｏ３および
約５．０モル％のＹ２Ｏ３の間の範囲でＹ２Ｏ３とを含む、請求項１９〜２２のいずれか
一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項２４】
前記部分的に安定化したジルコニアが、約３．０モル％のＹ２Ｏ３を含む、請求項１９
〜２３のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項２５】
前記部分的に安定化したジルコニアが、前記相互接続の全体積の約１体積％と約７０体
積％との間の範囲にある、請求項１９〜２４のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池
物品。
【請求項２６】
前記ＬＳＴ材料を含む第１の相が、約４０μｍ以下および約０．０５μｍ以上の平均粒
径Ａを有する、請求項１９〜２５のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項２７】
前記部分的に安定化したジルコニアを含む第２の相が、前記ＬＳＴ材料を含む第１の相
の平均粒径Ｂ未満の平均粒径Ｂを有する、請求項１９〜２６のいずれか一項記載の固体酸
化物型燃料電池物品。
【請求項２８】
前記平均粒径Ｂが、前記平均粒径Ａよりも少なくとも約５％小さく、粒径のパーセント
差は、式：［（Ａ−Ｂ）／Ａ］＊１００％に基づいて決定される、請求項２９記載の固体
酸化物型燃料電池物品。
【請求項２９】
前記部分的に安定化したジルコニアを含む第２の相が、約１５μｍ以下および約０．０
１μｍ以上の平均粒径Ｂを有する、請求項１９〜２８のいずれか一項記載の固体酸化物型
燃料電池物品。
【請求項３０】
前記第１の相が、連続相であり、前記第２の相が、前記第１の相に実質的に均一に分散
された不連続の相であり、前記第２の相の内容物の大部分が、前記第１の相の結晶粒界に
配置される、請求項１９〜２９のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項３１】
前記相互接続が、約４０ＭＰａ以上および約２００ＭＰａ以下の２軸曲げ強度を有する
、請求項１９〜３０のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項３２】
前記相互接続が、約４体積％のＨ２および約９６体積％のＮ２を含むフォーミングガス
雰囲気において、約１Ｓ／ｃｍ以上および約２５Ｓ／ｃｍ以下の体積導電性を有する、請
求項１９〜３１のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項３３】
前記部分的に安定化したジルコニアを含む第２の相が、正方晶構造と単斜構造との間で
相変換するように構成され、前記第２の相が、前記相変換中に体積を変化するように構成
され、前記体積変化が、約３体積％と約５体積％との間の範囲にある、請求項１９〜３２
のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項３４】
前記部分的に安定化したジルコニアが、前記固体酸化物型燃料電池物品の動作温度未満
の正方晶から単斜への相変換温度を有する、請求項１９〜３３のいずれか一項記載の固体
酸化物型燃料電池物品。
【請求項３５】
前記動作温度が、約７００℃と約１０００℃との間の範囲にある、請求項３４記載の固
体酸化物型燃料電池物品。
【請求項３６】
前記部分的に安定化したジルコニアが、ＺｒＯ２と安定化酸化物とを含む、請求項１９
〜３５のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項３７】
前記部分的に安定化したジルコニアが、前記部分的に安定化したジルコニアの総モルに
おける、約０．１モル％以上の安定化酸化物、および前記部分的に安定化したジルコニア
の総モルにおける、約８．０モル％以下の安定化酸化物を含む、請求項３６記載の固体酸
化物型燃料電池物品。
【請求項３８】
前記安定化酸化物が、Ｙ２Ｏ３、ＣｅＯ２、ＣａＯおよびＭｇＯからなる群から選択さ
れる、少なくとも１つの安定化酸化物を含む、請求項１９〜３７のいずれか一項記載の固
体酸化物型燃料電池物品。
【請求項３９】
前記相互接続の気孔率が、約０．０５体積％以上および約５体積％以下である、請求項
１９〜３８のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項４０】
前記相互接続が、約１００μｍ以下および約５μｍ以上の平均厚みを有する、請求項１
９〜３９のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項４１】
カソードと、
アノードと、
前記カソードおよび前記アノードの間に配置された相互接続とを備える固体酸化物型燃
料電池物品であって、
前記相互接続が、第１の相と、第２の相とを備え、
前記相互接続が、前記相互接続と前記カソードとの界面において、第１の濃度の部分
的に安定化したジルコニアを有し、
前記相互接続が、前記相互接続と前記アノードとの界面において、第２の濃度の部分
的に安定化したジルコニアを有し、
前記第１の濃度が、前記第２の濃度とは異なる、
固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項４２】
前記相互接続が：
前記相互接続と前記カソードとの界面において、第１の濃度の部分的に安定化したジル
コニアを有する第１の分離した相互接続層と、
前記相互接続と前記アノードとの界面において、第２の濃度の部分的に安定化したジル
コニアを有する第２の分離した相互接続層とを備える、請求項４１記載の固体酸化物型燃
料電池物品。
【請求項４３】
前記相互接続と前記アノードとの界面における部分的に安定化したジルコニアの第２の
濃度が、前記相互接続と前記カソードとの界面における部分的に安定化したジルコニアの
第１の濃度より高い、請求項４１〜４２のいずれか一項記載の固体酸化物型燃料電池物品
。
【請求項４４】
前記第１の分離した相互接続層が、部分的に安定化したジルコニアを実質的に含まない
、請求項４１〜４３記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項４５】
前記部分的に安定化したジルコニアが、前記相互接続の全体積の約１体積％と約７０体
積％との間の範囲にある、請求項４１〜４４記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項４６】
前記第１の相が、連続相であり、前記第２の相が、前記第１の相に実質的に均一に分散
された不連続の相であり、前記第２の相の内容物の大部分が、前記第１の相の結晶粒界に
配置される、請求項４１〜４５記載の固体酸化物型燃料電池物品。
【請求項４７】
前記安定化酸化物が、Ｙ２Ｏ３、ＣｅＯ２、ＣａＯおよびＭｇＯからなる群から選択さ
れる、少なくとも１つの安定化酸化物を含む、請求項４１〜４６記載の固体酸化物型燃料
電池物品。
【請求項４８】
前記第１の相が、ＬａｘＳｒ１−ｘＴｉ１−ｙＮｂｙＯ３を含み、ｘが、約０．００１
以上であり、およびｘが、約０．５０以下であり、ならびにｙが、約０．００１以上であ
り、およびｙが、約０．２５以下である、請求項４１〜４７記載の固体酸化物型燃料電池
物品。
【請求項４９】
前記第１の相が、Ｓｒ１−１．５ｚＹｚＴｉＯ３を含み、ｚが、約０．００１以上であ
り、およびｚが、約０．３０以下である、請求項４１〜４８記載の固体酸化物型燃料電池
物品。
【請求項５０】
セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを焼成する工程を含む、固
体酸化物型燃料電池物品の相互接続を形成する方法であって、前記セラミック相互接続材
料が、第１の相であり、前記部分的に安定化したジルコニアが、前記第１の相に実質的に
均一に分散された第２の相であり、前記部分的に安定化したジルコニアが、前記セラミッ
ク相互接続材料と前記部分的に安定化したジルコニアとの全体積の約０．１体積％と約７
０体積％との間の範囲にある、
方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）、およびより具体的には、ＳＯＦＣの相
互接続に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、化学反応により電気を発生させるデバイスである。種々の燃料電池の中で
も、固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）は、電解質として、硬いセラミック化合物金属（
例えば、カルシウムまたはジルコニウム）酸化物を使用する。典型的には、固体酸化物型
燃料電池では、酸素ガス、例えば、Ｏ２が、カソードにおいて、酸素イオン（Ｏ２−）に
還元され、燃料ガス、例えば、Ｈ２ガスが、アノードにおいて、前記酸素イオンにより酸
化されて、水を形成する。
【０００３】
一部の例では、燃料電池アッセンブリは、スタックとして設計されている。１つの固体
酸化物型燃料電池は、カソード、アノードおよび、前記カソードと前記アノードとの間の
固体状の電解質を含み得る。各セルは、他のセルと組み合わせられて、全体のＳＯＦＣス
タックを形成することができる、サブアッセンブリと見なされ得る。前記ＳＯＦＣスタッ
クの組立てにおいて、電気的な相互接続は、一方のセルのカソードと他方のセルのアノー
ドとの間に配置され得る。
【０００４】
しかしながら、個々の燃料電池のスタックは、その形成または使用中における温度の変
動により引き起こされる損傷に影響を受けやすくあり得る。特に、種々の構成を形成する
のに使用される材料、例えば、異なる組成のセラミックは、前記ＳＯＦＣ物品の故障およ
び機能不全をもたらし得る、異なる材料、化学的および電気的特性を示す。具体的には、
燃料電池は、温度における変化に対して、限られた耐性を有する。温度における変化によ
り引き起こされる機械的応力に関連する問題は、個々の燃料電池が積層された場合、増幅
され得る。前記燃料電池、特にスタックに組み立てられた燃料電池の限られた熱ショック
抵抗性は、生産性を制限し、動作中の機能不全のリスクを増大させ得る。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００５】
一実施形態に基づいて、固体酸化物型燃料電池物品の相互接続が開示される。前記相互
接続は、前記固体酸化物型燃料電池物品の第１の電極と第２の電極との間に配置される。
前記相互接続は、セラミック相互接続材料を含む第１の相と、部分的に安定化したジルコ
ニアを含む第２の相とを備える。前記部分的に安定化したジルコニアは、前記相互接続の
全体積の約０．１体積％と約７０体積％との間の範囲にある。
【０００６】
別の実施形態に基づいて、固体酸化物型燃料電池物品の相互接続を形成する方法が開示
される。前記方法は、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを焼成
する工程を含む。前記セラミック相互接続材料は、第１の相であり、前記部分的に安定化
したジルコニアは、前記第１の相に実質的に均一に分散された第２の相である。前記部分
的に安定化したジルコニアは、前記セラミック相互接続材料と前記部分的に安定化したジ
ルコニアとの全体積の約０．１体積％と約７０体積％との間の範囲にある。
【０００７】
別の実施形態に基づいて、固体酸化物型燃料電池物品が開示される。前記固体酸化物型
燃料電池物品は、相互接続と、第１の電極層と、第２の電極層とを備える。前記相互接続
は、セラミック相互接続材料を含む第１の相と、部分的に安定化したジルコニアを含む第
２の相とを備える。前記第１の電極層は、前記相互接続と直接接触する第１のセラミック
材料を含む。前記第２の電極層は、前記相互接続と直接接触する第２のセラミック材料を
含む。
【０００８】
別の実施形態に基づいて、カソードと、アノードと、前記カソードおよび前記アノード
の間に配置された相互接続とを備える、固体酸化物型燃料電池物品が開示される。前記相
互接続は、ランタンドープされたチタン酸ストロンチウム（ＬＳＴ）材料を含む第１の相
と、部分的に安定化したジルコニアを含む第２の相とを備える。前記部分的に安定化した
ジルコニアは、前記相互接続の全体積の約０．１体積％と約７０体積％との間の範囲にあ
る。
【０００９】
さらに別の実施形態に基づいて、カソードと、アノードと、前記カソードおよび前記ア
ノードの間に配置された相互接続とを備える、固体酸化物型燃料電池物品が開示される。
前記相互接続は、第１の相と、第２の相とを備える。前記相互接続は、前記相互接続と前
記カソードとの界面において、第１の濃度の部分的に安定化したジルコニア、および、前
記相互接続と前記アノードとの界面において、第２の濃度の部分的に安定化したジルコニ
アを有する。前記第１の濃度は、前記第２の濃度とは異なる。
【００１０】
本開示ならびに、当業者に明らかなその多くの特徴および利点は、添付の図面を参照す
ることにより、より良好に理解され得る。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、一実施形態に基づく固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）物品の相互接続を形成する方法を説明する。
【図２】図２は、一実施形態に基づくＳＯＦＣ物品の図解を含む。
【図３】図３は、一実施形態に基づく、多層相互接続を備えるＳＯＦＣ物品の図解を含む。
【図４】図４は、膨張率測定により測定された場合の、部分的に安定化したジルコニアの体積パーセントに基づく、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料のピーク温度を説明する。
【図５】図５は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ５）のＳＥＭ画像を含む。
【図６】図６は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ１０）のＳＥＭ画像を含む。
【図７】図７は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ１５）のＳＥＭ画像を含む。
【図８】図８は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ２０）のＳＥＭ画像を含む。
【図９】図９は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後に測定された場合の、部分的に安定化したジルコニアの体積パーセントに基づく、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料の２軸曲げ強度（ＭＰａ）を説明する。
【図１０】図１０は、約１５００℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ５）のＳＥＭ画像を含む。
【図１１】図１１は、約１５００℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ１０）のＳＥＭ画像を含む。
【図１２】図１２は、約１５００℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ１５）のＳＥＭ画像を含む。
【図１３】図１３は、約１５００℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ２０）のＳＥＭ画像を含む。
【図１４】図１４は、約１５００℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後に測定された場合の、部分的に安定化したジルコニアの体積パーセントに基づく、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料の２軸曲げ強度（ＭＰａ）を説明する。
【図１５】図１５は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ５）のＳＥＭ画像を含む。
【図１６】図１６は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１０）のＳＥＭ画像を含む。
【図１７】図１７は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１５）のＳＥＭ画像を含む。
【図１８】図１８は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ２０）のＳＥＭ画像を含む。
【図１９】図１９は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後に測定された場合の、部分的に安定化したジルコニアの体積パーセントに基づく、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料の２軸曲げ強度（ＭＰａ）を説明する。
【図２０】図２０は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ５）のＳＥＭ画像を含む。
【図２１】図２１は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１０）のＳＥＭ画像を含む。
【図２２】図２２は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１５）のＳＥＭ画像を含む。
【図２３】図２３は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後の、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ２０）のＳＥＭ画像を含む。
【図２４】図２４は、約１３２０℃の温度で約１時間の期間、自由焼成工程が行われた後に測定された場合の、部分的に安定化したジルコニアの体積パーセントに基づく、セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料の２軸曲げ強度（ＭＰａ）を説明する。
【図２５】図２５は、ＬＳＴセラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料の化学膨張を説明する。
【図２６】図２６は、ＬＳＴＮセラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料の化学膨張を説明する。
【図２７】図２７は、約１０００℃の温度でフォーミングガス雰囲気において測定された場合の、部分的に安定化したジルコニアの体積パーセントに基づく、ＬＳＴセラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料の体積導電性（Ｓ／ｃｍ）を説明する。
【図２８】図２８は、約１０００℃の温度でフォーミングガス雰囲気において測定された場合の、部分的に安定化したジルコニアの体積パーセントに基づく、ＬＳＴＮ４．０セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを含む、例示となる相互接続材料の体積導電性（Ｓ／ｃｍ）を説明する。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
異なる図における同一の参照符号の使用は、類似または同一の項目を示す。
【００１３】
本開示は、固体酸化物型燃料電池物品の相互接続および、固体酸化物型燃料電池物品の
相互接続を形成する方法に関する。
【００１４】
図１を参照して、固体酸化物型燃料電池物品の相互接続を形成する方法の具体的な実施
形態が説明され、全体として１００と指定される。方法１００は、工程１０２において、
セラミック相互接続材料と部分的に安定化したジルコニアとを組み合わせること（例えば
、混合すること）を含む。具体的な実施形態では、前記セラミック相互接続材料と部分的
に安定化したジルコニアとは、従来のセラミック加工、例えば、ボールミル粉砕により混
合され得る。
【００１５】
具体的な実施形態では、強度および導電性測定用のディスクおよびバー試料のダイプレ
ス中における、未焼結形成を改善するために、１つ以上のバインダーが、前記ボールミル
粉砕を終了する前に、前記混合物に添加されてもよい。例えば、前記バインダーは、０．
５ｗｔ％の、Ｃｅｌａｎｅｓｅ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  Ｌｔｄ（Ｄａｌｌａｓ、Ｔｅｘａ
ｓ）からのポリビニルアルコール（ＰＶＡ）であるＣｅｌｖｏｌ  ２０５、および、０．
７５ｗｔ％の、Ｍａｌｌｉｎｃｋｒｏｄｔ  Ｂａｋｅｒ，  Ｉｎｃ．（Ｐａｒｉｓ、Ｋｅ
ｎｔｕｃｋｙ）からのポリエチレングリコール（ＰＥＧ−４００）を含み得る。
【００１６】
方法１００は、さらに、工程１０４において、前記固体酸化物型燃料電池物品の相互接
続を形成するために、前記セラミック相互接続材料と前記部分的に安定化したジルコニア
とを焼成することを含む。例えば、焼成は、約１２００℃と約１６５０℃との間の範囲、
例えば、約１２５０℃と約１６００℃との間の範囲または約１３００℃と約１５５０℃と
の間の範囲にある焼成温度において行われ得る。前記焼成温度は、上記範囲のいずれか内
にあり得ることが理解されるであろう。
【００１７】
ＳＯＦＣ物品における相互接続の１つの機能は、電子が１つのセルから別のものに移動
し得るように、電気導電性を提供するためのコネクタとしてである。前記相互接続の別の
機能は、前記アノード側における燃料ガス（例えば、Ｈ２またはＣＨ４）を、前記カソー
ド側における酸化剤（例えば、空気）と混合することから防ぐためのガスセパレータとし
てである。前記相互接続における何らかクラックは、電子伝導面積の低下の原因となる場
合があり、ガスをクロスリークさせる場合があり、電子導電体およびガスセパレータとし
てのその機能を低下させる。このため、前記相互接続における何らかのクラックは、防止
されるべきである。
【００１８】
具体的な実施形態では、前記相互接続は、前記ＳＯＦＣ物品の他の構成と共焼成されて
もよい。熱応力およびクラッキングは、前記セラミック相互接続材料と前記ＳＯＦＣ物品
の他の構成との、熱膨張係数（ＣＴＥ）のミスマッチにより発生する場合がある。具体的
な実施形態では、前記部分的に安定化したジルコニアとしては、焼成温度において、正方
晶のｔ−ＺｒＯ２があげられる。前記正方晶のｔ−ＺｒＯ２は、前記焼成温度未満の、正
方晶から単斜への（ｔ−ｍ）相変換温度において、単斜であるｍ−ＺｒＯ２に遷移し得る
。前記部分的に安定化したジルコニアは、前記ｔ−ｍ相変換中に体積が変化し得る。例え
ば、前記部分的に安定化したジルコニアの体積変化は、約３体積％と約５体積％との間の
範囲にあり得る。
【００１９】
図２を参照して、相互接続２０２を含むＳＯＦＣ物品２００の具体的な実施形態が説明
される。具体的な実施形態では、図２の相互接続２０２は、図１の方法１００により形成
され得る。相互接続２０２は、セラミック相互接続材料を含む第１の相と、部分的に安定
化したジルコニアを含む第２の相とを備え得る。具体的な実施形態では、前記第２の相は
、基本的に、部分的に安定化したジルコニアからなり得る。図２に説明される具体的な実
施形態では、相互接続２０２は、第１の電極（例えば、カソード２０４）と第２の電極（
例えば、アノード２０６）との間に配置された１つの分離した相互接続層を含む。別の実
施形態では、相互接続２０２は、複数の分離した相互接続層を含み得る（例えば、図３を
参照のこと。）。
【００２０】
カソード２０４およびアノード２０６は、複数の電極層を含んでもよい。図２に説明さ
れる実施形態では、カソード２０４は、カソード・ボンディング層２０８、カソード・バ
ルク層２１０およびカソード機能層２１２を含む。さらに、図２に説明される実施形態で
は、アノード２０６は、アノード・ボンディング層２１４、アノード・バルク層２１６お
よびアノード機能層２１８を含む。このため、カソード・ボンディング層２０８は、相互
接続２０２に直接接触する第１の電極層（第１のセラミック材料を含む）であり得る。カ
ソード・バルク層２１０は、カソード・ボンディング層２０８と直接接触し得る。カソー
ド機能層２１２は、カソード・バルク層２１０と直接接触し得る。アノード・ボンディン
グ層２１４は、相互接続２０２に直接接触する第２の電極層（第２のセラミック材料を含
む）であり得る。アノード・バルク層２１６は、アノード・ボンディング層２１４と直接
接触し得る。アノード機能層２１８は、アノード・バルク層２１６と直接接触し得る。カ
ソード機能層２１２は、電解質層２２０と直接接触し得る。アノード機能層２１８は、別
の電解質層２２２と直接接触し得る。当業者であれば、図２に説明されるＳＯＦＣ物品２
００が、更なる層を含んでもよいことを理解するであろう。例えば、ＳＯＦＣスタックは
、複数のＳＯＦＣユニットセルを含んでもよく、それぞれが、カソードと、アノードと、
電解質とを含み、個々のＳＯＦＣユニットセルは、相互接続、例えば、図２の相互接続２
０２を介して接続される。
【００２１】
具体的な実施形態では、図２に説明される各層は、未焼結層として個々に形成され、互
いに組み立てられ得る。または、前記層は、互いの上で連続して未焼結状態で形成されて
もよい。本願明細書において、「未焼結」物品への言及は、焼きしまり、または結晶成長
に作用する焼成を受けていない材料への言及である。未焼結物品は、乾燥されてよく、低
含水量を有し得るが、焼成されていない、未完成の物品である。未焼結物品は、それ自体
および、その上に形成された他の未焼結層を支持するのに適した強度を有し得る。
【００２２】
本願明細書における実施形態に基づいて記載された層は、例えば、制限されず、キャス
ティング、堆積、印刷、押出、積層、ダイプレス、ゲル・キャスティング、スプレーコー
ティング、スクリーン印刷、ロール圧縮、射出成型およびそれらの組合せの技術により形
成され得る。１つの具体的な例では、前記各層は、スクリーン印刷により形成され得る。
別の実施形態では、前記各層は、テープ・キャスティング法により形成され得る。
【００２３】
相互接続２０２は、セラミック相互接続材料を含む第１の相と、部分的に安定化したジ
ルコニアを含む第２の相とを備える。前記部分的に安定化したジルコニアは、相互接続２
０２の全体積の約０．１体積％と約７０体積％との間の範囲にある。例えば、前記部分的
に安定化したジルコニアは、約１体積％と約７０体積％との間の範囲、例えば、約５体積
％と約７０体積％との間の範囲、約１０体積％と約７０体積％との間の範囲、約１５体積
％と約７０体積％との間の範囲、または、約２０体積％と約７０体積％との間の範囲にあ
る。別の例としては、前記部分的に安定化したジルコニアは、約１体積％と約５０体積％
との間の範囲、約５体積％と約５０体積％との間の範囲、約１０体積％と約５０体積％と
の間の範囲、約１５体積％と約５０体積％との間の範囲、約２０体積％と約５０体積％と
の間の範囲、または、約２０体積％と約４０体積％との間の範囲にあってもよい。前記部
分的に安定化したジルコニアの体積パーセントは、上記範囲のいずれか内にあり得ること
が理解されるであろう。
【００２４】
例示となる非限定的な例としては、前記セラミック相互接続材料は、ＬａｘＳｒ１−ｘ
ＴｉＯ３を含んでもよく、ｘは、約０．００１以上であり、ｘは、約０．５０以下である
。すなわち、前記セラミック相互接続材料は、本願明細書において、「ＬＳＴ」材料と呼
ばれる、ランタンドープされたチタン酸ストロンチウム材料を含んでもよい。非限定的な
例示となる実施形態では、ｘは、約０．２（すなわち、Ｌａ０．２Ｓｒ０．８ＴｉＯ３）
でもよく、本願明細書では、「ＬＳＴ２８」と呼ばれる。
【００２５】
別の例としては、前記セラミック相互接続材料は、ＬａｘＳｒ１−ｘＴｉ１−ｙＮｂｙ
Ｏ３を含んでもよく、ｘは、約０．００１以上であり、ｘが、約０．５０以下であり、ｙ
は、約０．００１以上であり、ｙは、約０．２５以下である。すなわち、前記セラミック
相互接続材料は、本願明細書では、「ＬＳＴＮ」材料と呼ばれる、Ｎｂ２Ｏ５でさらにド
ープされたＬＳＴを含んでもよい。例えば、前記Ｎｂ２Ｏ５ドーパントの含有量は、約０
．０１モル％以上、例えば、約０．１モル％以上、またはさらに、約０．５モル％以上で
あり得る。別の例としては、前記Ｎｂ２Ｏ５ドーパントの含有量は、約１２．０モル％以
下、例えば、約１１．０モル％以下、約１０．０モル％以下、約９．０モル％以下、また
はさらに、約８．０モル％以下であり得る。前記Ｎｂ２Ｏ５ドーパントの含有量は、上記
最小値と最大値のいずれをも含む範囲内にあり得ることが理解されるであろう。例示とな
る非限定的な実施形態では、前記Ｎｂ２Ｏ５ドーパントの含有量は、約０．５モル％のＮ
ｂ２Ｏ５と約８．０モル％のＮｂ２Ｏ５との間の範囲にあり得る。例えば、前記Ｎｂ２Ｏ
５ドーパントの含有量は、約４．０モル％のＮｂ２Ｏ５でもよく、本願明細書では、「Ｌ
ＳＴＮ４．０」と呼ばれる。別の例として、前記Ｎｂ２Ｏ５ドーパントの含有量は、約６
．０モル％のＮｂ２Ｏ５でもよく、本願明細書では、「ＬＳＴＮ６．０」と呼ばれる。
【００２６】
上記のように、熱応力およびクラッキングは、前記セラミック相互接続材料と前記ＳＯ
ＦＣ物品の他の構成、特に前記相互接続に隣接する、および／または、前記相互接続と直
接接触する構成との、熱膨張係数（ＣＴＥ）のミスマッチにより発生する場合がある。具
体的な実施形態では、相互接続材料は、前記相互接続と直接接触する前記ＳＯＦＣ物品の
別の構成、例えば、アノード機能層（ＡＦＬ）、カソード機能層（ＣＦＬ）、アノード・
ボンディング層またはカソード・ボンディング層等のＣＴＥ値と、より密接にマッチする
ＣＴＥを有するように選択され得る。少なくとも１つの実施形態では、前記相互接続材料
は、高温からのＳＯＦＣ物品の冷却により、相互接続が圧縮状態に置かれ得るように、前
記相互接続と直接接触する構成のＣＴＥより低いＣＴＥを有し得る。これらの実施形態で
は、前記相互接続材料と他の構成との間のＣＴＥの差（ΔＣＴＥ）は、約０．９℃×１０
−６／Ｋ以下、例えば、約０．８℃×１０−６／Ｋ以下、例えば、約０．７℃×１０−６
／Ｋ未満、例えば、約０．６℃×１０−６／Ｋ未満、例えば、約０．５℃×１０−６／Ｋ
未満、例えば、約０．４℃×１０−６／Ｋ未満、例えば、約０．３℃×１０−６／Ｋ未満
、例えば、約０．２℃×１０−６／Ｋ未満であり得る。一実施形態では、前記相互接続材
料と前記他の構成との間のΔＣＴＥは、好ましくは、約０．１℃×１０−６／Ｋより大き
く、例えば、約０．２℃×１０−６／Ｋより大きい。
【００２７】
少なくとも１つの実施形態では、前記相互接続材料は、前記相互接続と直接接触する構
成のＣＴＥより高いＣＴＥを有してもよい。これらの実施形態では、前記相互接続材料と
前記他の構成との間のＣＴＥの差（ΔＣＴＥ）は、約０．９℃×１０−６／Ｋ未満、例え
ば、約０．８℃×１０−６／Ｋ未満、例えば、約０．７℃×１０−６／Ｋ未満、例えば、
約０．６℃×１０−６／Ｋ未満、例えば、約０．５℃×１０−６／Ｋ未満、例えば、約０
．４℃×１０−６／Ｋ未満、例えば、約０．３℃×１０−６／Ｋ未満、例えば、約０．２
℃×１０−６／Ｋ未満であり得る。一実施形態では、前記相互接続材料と前記他の構成と
の間のΔＣＴＥは、約０．１℃×１０−６／Ｋより大きく、例えば、約０．２℃×１０−
６／Ｋより大きくてもよい。
【００２８】
一実施形態では、前記相互接続材料は、約１１．８℃×１０−６／Ｋ、例えば、約１１
．３℃×１０−６／Ｋ未満、例えば、約１１．２℃×１０−６／Ｋ未満、例えば、約１１
．１℃×１０−６／Ｋ未満、および、約１０．９℃×１０−６／Ｋより大きい、例えば、
約１１．０℃×１０−６／Ｋより大きくあり得る、１２００℃で測定されたＣＴＥを有す
る。一実施形態では、前記相互接続材料は、約１１．０℃×１０−６／Ｋ未満、例えば、
約１０．８℃×１０−６／Ｋ未満、および、約１０．４℃×１０−６／Ｋより大きい、例
えば、約１０．５℃×１０−６／Ｋより大きくあり得る、９００℃で測定されたＣＴＥを
有する。具体的な実施形態では、前記相互接続材料は、ＬＳＴＮ６．０を含む。別の具体
的な実施形態では、前記相互接続の少なくとも１つの分離した層は、ＬＳＴＮ６．０を含
む。
【００２９】
別の実施形態では、前記セラミック相互接続材料は、ＬａｘＳｒ１−ｘＴｉ１−ｙＭｎ
ｙＯ３を含んでもよく、ｘは、約０．００１以上であり、ｘは、約０．５０以下であり、
ｙは、約０．００１以上であり、ｙは、約０．７０以下である。別の実施形態では、前記
セラミック相互接続材料は、Ｓｒ１−１．５ｚＹｚＴｉＯ３を含んでもよく、ｚは、約０
．００１以上であり、ｚは、約０．３０以下である。別の実施形態では、前記セラミック
相互接続材料は、Ｓｒ１−０．５ｋＮｂｋＴｉ１−ｋＯ３を含んでもよく、ｋは、約０．
００１以上であり、ｋは、約０．３０以下である。
【００３０】
相互接続２０２は、２つ以上のセラミック相互接続材料を含み得ると理解されるであろ
う。例示となる非限定的な例としては、相互接続２０２は、第１のセラミック相互接続材
料（例えば、ＬＳＴ２８）と、第２のセラミック相互接続材料（例えば、ＬＳＴＮ４．０
またはＬＳＴＮ６．０）とを含んでもよい。さらに、相互接続２０２は、相互接続２０２
とカソード２０４との界面（すなわち、「カソード界面」２２４）において、第１の濃度
のセラミック材料を有してもよく、相互接続２０２とアノード２０６との界面（すなわち
、「アノード界面」２２６）において、異なる濃度の前記セラミック材料を有してもよい
。
【００３１】
相互接続２０２は、材料の、特に薄く、平坦な層であり得る。例えば、相互接続２０２
は、約１００μｍ以下、例えば、約９０μｍ以下、約８０μｍ以下、約７０μｍ以下、約
６０μｍ以下、またはさらに、約５０μｍ以下の平均厚みを有し得る。さらに、相互接続
２０２は、約５μｍ以上、約６μｍ以上、約７μｍ以上、約８μｍ以上、約９μｍ以上、
またはさらに、約１０μｍ以上の平均厚みを有し得る。相互接続２０２は、上記最小値と
最大値のいずれをも含む範囲内の平均厚みを有し得ることが理解されるであろう。
【００３２】
前記セラミック相互接続材料を含む相互接続２０２の第１の相は、約４０μｍ以下、例
えば、約３０μｍ以下、約２０μｍ以下、約１５μｍ以下または約１０μｍ以下の平均粒
径（「Ａ」）を有し得る。前記平均粒径Ａは、約０．０５μｍ以上、例えば、０．１μｍ
以上、約０．５μｍ以上、約１μｍ以上または約２μｍ以上でもよい。前記セラミック相
互接続材料は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の平均粒径Ａを有し得ること
が理解されるであろう。
【００３３】
前記部分的に安定化したジルコニアを含む相互接続２０２の第２の相は、平均粒径（「
Ｂ」）を有し得る。前記平均粒径Ｂは、約２０μｍ以下、例えば、約１０μｍ以下、約９
μｍ以下、約８μｍ以下、約７μｍ以下、約６μｍ以下または約５μｍ以下であり得る。
前記平均粒径Ｂは、約０．０１μｍ以上、例えば、約０．０５μｍ以上、約０．１μｍ以
上、約０．５μｍ以上または約１μｍ以上でもよい。前記部分的に安定化したジルコニア
は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の平均粒径Ｂを有し得ることが理解され
るであろう。
【００３４】
前記第２の相の平均粒径Ｂは、前記第１の相の平均粒径Ａ未満であり得る。平均粒径Ｂ
と平均粒径Ａとの間の粒径におけるパーセント差は、式：［（Ａ−Ｂ）／Ａ］＊１００％
に基づいて決定され得る。具体的な実施形態では、前記第２の相の平均粒径Ｂは、前記第
１の相の平均粒径Ａよりも少なくとも約５％小さくてよく、例えば、前記平均粒径Ａより
も少なくとも約１０％小さく、前記平均粒径Ａよりも少なくとも約１５％小さく、または
、前記平均粒径Ａよりも少なくとも約２０％小さくてよい。具体的な実施形態では、前記
第２の相の平均粒径Ｂは、前記第１の相の平均粒径Ａよりも約９０％以下小さくてよく、
例えば、前記平均粒径Ａよりも約８０％以下小さく、前記平均粒径Ａよりも約７０％以下
小さく、または、前記平均粒径Ａよりも約６０％以下小さくてよい。平均粒径Ｂと平均粒
径Ａとの間の粒径におけるパーセント差は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内
にあり得ることが理解されるであろう。
【００３５】
具体的な実施形態では、前記セラミック相互接続材料を含む第１の相は、連続相であり
得、部分的に安定化したジルコニアを含む第２の相は、前記第１の相に実質的に均一に分
散された不連続の相であり得る。前記第２の相の内容物の大部分は、前記第１の相の結晶
粒界に配置され得る。実例となる例として、図１６は、（３ＹＳＺを含む）前記第２の相
の内容物の大部分が、（前記セラミック相互接続材料であるＬＳＴＮ４．０を含む）前記
第１の相の結晶粒界に配置される、相互接続材料（ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１０）の（１０
ｋ拡大での）ＳＥＭ画像を含む。
【００３６】
具体的な実施形態では、相互接続２０２は、カソード界面２２４において、第１の濃度
の部分的に安定化したジルコニア（「ＰＳＺ１」）を有してもよい。相互接続２０２は、
アノード界面２２６において、第２の濃度の部分的に安定化したジルコニア（「ＰＳＺ２
」）を有してもよい。カソード界面２２４における第１の濃度ＰＳＺ１は、アノード界面
２２６における第２の濃度ＰＳＺ２と異なってもよい。例えば、アノード界面２２６にお
ける第２の濃度ＰＳＺ２（例えば、体積％ＰＳＺ）は、カソード界面２２４における第１
の濃度ＰＳＺ１（例えば、体積％ＰＳＺ）より高くてもよい。具体的な実施形態では、相
互接続２０２は、相互接続２０２の厚み（すなわち、カソード界面２２４とアノード界面
２２６とにより規定される相互接続２０２の寸法）にわたって、前記部分的に安定化した
ジルコニアに関する濃度勾配を有し得る。例えば、前記部分的に安定化したジルコニアの
濃度は、アノード界面２２６からカソード界面２２４に、相互接続２０２の厚みにわたっ
て低下してもよい。一実施形態では、カソード界面２２４での第１の濃度ＰＳＺ１は、実
質的にゼロであり得る。
【００３７】
カソード界面２２４とアノード界面２２６との間における、部分的に安定化したジルコ
ニアの濃度のパーセント差は、式：［（ＰＳＺ２−ＰＳＺ１）／ＰＳＺ２］＊１００％に
基づいて決定され得る。具体的な実施形態では、カソード界面２２４における第１の濃度
ＰＳＺ１は、アノード界面２２６における第２の濃度ＰＳＺ２の、少なくとも約５％低く
てもよく、例えば、前記第２の濃度ＰＳＺ２よりも少なくとも約１０％低く、前記第２の
濃度ＰＳＺ２よりも少なくとも約２０％低く、前記第２の濃度ＰＳＺ２よりも少なくとも
約３０％低く、前記第２の濃度ＰＳＺ２よりも少なくとも約４０％低く、または、前記第
２の濃度ＰＳＺ２よりも少なくとも約５０％低くてもよい。具体的な実施形態では、カソ
ード界面２２４における第１の濃度ＰＳＺ１は、アノード界面２２６における第２の濃度
ＰＳＺ２よりも約１００％以下低くてもよく、例えば、前記第２の濃度ＰＳＺ２よりも約
９９．９％以下低く、前記第２の濃度ＰＳＺ２よりも約９９．５％以下低く、前記第２の
濃度ＰＳＺ２よりも約９９％以下低く、前記第２の濃度ＰＳＺ２よりも約９８％以下低く
、または、前記第２の濃度ＰＳＺ２よりも約９５％以下低くてもよい。カソード界面２２
４とアノード界面２２６との間における、部分的に安定化したジルコニアの濃度のパーセ
ント差は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内にあり得ることが理解されるであ
ろう。
【００３８】
前記部分的に安定化したジルコニアは、ＺｒＯ２と安定化酸化物とを含み得る。具体的
な実施形態では、前記部分的に安定化したジルコニアは、前記部分的に安定化したジルコ
ニアの総モルにおける、約０．１モル％以上の安定化酸化物、例えば、約０．２モル％以
上の安定化酸化物、約０．３モル％以上の安定化酸化物、約０．４モル％以上の安定化酸
化物、または、約０．５モル％以上の安定化酸化物を含む。前記部分的に安定化したジル
コニアは、前記部分的に安定化したジルコニアの総モルにおける、約８．０モル％以下の
安定化酸化物、例えば、約７．０モル％以下の安定化酸化物、約６．０モル％以下の安定
化酸化物、約５．０モル％以下の安定化酸化物、約４．０モル％以下の安定化酸化物、ま
たは、約３．５モル％以下の安定化酸化物を含み得る。前記部分的に安定化したジルコニ
アは、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内における、モルパーセントの安定化酸
化物を含み得ることが理解されるであろう。
【００３９】
具体的な実施形態では、前記安定化酸化物は、Ｙ２Ｏ３、ＣｅＯ２、ＣａＯ、ＭｇＯま
たはそれらの組合せを含み得る。具体的な実施形態では、前記安定化酸化物は、Ｙ２Ｏ３
を含む。例えば、前記部分的に安定化したジルコニアは、ＺｒＯ２と、約１．０モル％の
Ｙ２Ｏ３および約５．０モル％のＹ２Ｏ３の間の範囲、例えば、約２．０モル％のＹ２Ｏ
３および約４．０モル％のＹ２Ｏ３の間の範囲、または、約２．５モル％のＹ２Ｏ３およ
び約３．５モル％のＹ２Ｏ３の間の範囲でのＹ２Ｏ３とを含み得る。例示となる非限定的
な実施形態では、前記部分的に安定化したジルコニアは、ＺｒＯ２と、約１．０モル％の
Ｙ２Ｏ３および約５．０モル％のＹ２Ｏ３の間の範囲でのＹ２Ｏ３とを含む。例えば、前
記部分的に安定化したジルコニアは、約３．０モル％のＹ２Ｏ３を含み得る。Ｙ２Ｏ３の
モルパーセントは、上記範囲のいずれか内にあり得ることが理解されるであろう。
【００４０】
具体的な実施形態では、前記部分的に安定化したジルコニアは、固体酸化物型燃料電池
物品２００の動作温度における、単相の正方晶であるｔ−ＺｒＯ２を含み得る。別の実施
形態では、前記部分的に安定化したジルコニアは、固体酸化物型燃料電池物品２００の動
作温度における、２つの相の正方晶であるｔ−ＺｒＯ２と、立方晶であるｆ−ＺｒＯ２と
を含み得る。例えば、前記動作温度は、約７００℃と約１０００℃との間の範囲、例えば
、約７５０℃と約９５０℃との間の範囲、または、約８００℃と約９００℃との間の範囲
にあり得る。固体酸化物型燃料電池物品２００の動作温度は、上記範囲のいずれか内にあ
り得ることが理解されるであろう。
【００４１】
前記部分的に安定化したジルコニアを含む相互接続２０２の第２の相は、正方晶から単
斜（ｔ−ｍ）への相変換を受け得る。前記ｔ−ｍ相変換中、前記部分的に安定化したジル
コニアを含む第２の相は、約３体積％と約５体積％との間の範囲で、体積が変化し得る。
具体的な実施形態では、前記部分的に安定化したジルコニアは、前記固体酸化物型燃料電
池物品の動作温度未満のｔ−ｍ相変換温度で、前記ｔ−ｍ相変換を受け得る。
【００４２】
具体的な実施形態では、相互接続２０２の気孔率は、約０．０５体積％以上、例えば、
約０．１体積％以上、約０．２体積％以上または約０．５体積％以上であり得る。相互接
続２０２の気孔率は、約５体積％以下、例えば、約４体積％以下、約３体積％以下または
約２体積％以下でもよい。相互接続２０２は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲
内の気孔率を有し得ることが理解されるであろう。
【００４３】
具体的な実施形態では、相互接続２０２は、約４体積％のＨ２および約９６体積％のＮ
２を含むフォーミングガス雰囲気において、（例えば、約８００℃、約９００℃または約
１０００℃の温度で、）約１Ｓ／ｃｍ以上、例えば、約２Ｓ／ｃｍ以上、約３Ｓ／ｃｍ以
上、約４Ｓ／ｃｍ以上または約５Ｓ／ｃｍ以上の体積導電性を有し得る。相互接続２０２
は、約４体積％のＨ２および約９６体積％のＮ２を含むフォーミングガス雰囲気において
、約２５Ｓ／ｃｍ以下、例えば、約２０Ｓ／ｃｍ以下または約１５Ｓ／ｃｍ以下の体積導
電性を有してもよい。相互接続２０２は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の
、フォーミングガス雰囲気における体積導電性を有し得ることが理解されるであろう。
【００４４】
具体的な実施形態では、相互接続２０２は、約４０ＭＰａ以上、例えば、約４５ＭＰａ
以上、約５０ＭＰａ以上、約５５ＭＰａ以上、約６０ＭＰａ以上、約６５ＭＰａ以上、約
７０ＭＰａ以上、約７５ＭＰａ以上、約８０ＭＰａ以上、約８５ＭＰａ以上または約９０
ＭＰａ以上の２軸曲げ強度を有し得る。相互接続２０２は、約２００ＭＰａ以下、例えば
、約１９０ＭＰａ以下または約１８０ＭＰａ以下の２軸曲げ強度を有してもよい。相互接
続２０２は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の２軸曲げ強度を有し得ること
が理解されるであろう。
【００４５】
カソード・バルク層２１０についての材料としては、一般的には、マンガン酸ランタン
材料があげられる。特に、前記カソードは、ペロブスカイト型結晶構造のカソード組成を
与える、ドープされたマンガン酸ランタン材料から製造され得る。したがって、前記ドー
プされたマンガン酸ランタン材料は、式（Ｌａ１−ｘＡｘ）ｙＭｎＯ３−δで表される一
般組成を有し、前記式中、前記ドーパント材料は、「Ａ」で指定され、前記材料内で、前
記ペロブスカイト型結晶構造のＡ−部位上で、ランタン（Ｌａ）に対して置換される。前
記ドーパント材料は、アルカリ土類金属、鉛または、一般的には、約０．４と０．９オン
グストロームとの間の原子比を有する二価のカチオンから選択され得る。したがって、一
実施形態に基づいて、前記ドーパント材料は、Ｍｇ、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａ、Ｃｏ、Ｇａ、Ｐ
ｂおよびＺｒからなる元素の群から選択される。具体的な実施形態に基づいて、前記ドー
パントは、Ｓｒであり、カソード・バルク層２１０は、ＬＳＭとして一般的に知られる、
マンガン酸ランタン・ストロンチウム材料を含み得る。例示となる実施形態では、カソー
ド・ボンディング層２０８は、ＬＳＭ材料と、ＹＳＺとして一般的に知られる、イットリ
ア安定化ジルコニウムとを含み得る。
【００４６】
ドープされたマンガン酸ランタン・カソード材料の化学量論を参照して、一実施形態に
基づいて、存在する原子の種類、結晶構造内の空孔の割合および、原子の比、特に、前記
カソード材料内のＬａ／Ｍｎの比等のパラメータが、前記燃料電池の動作中に、前記カソ
ード／電解質界面での導電性−制限組成の形成を管理するのに提供される。前記導電性−
制限組成の形成は、前記セルの効率を低下させ、前記ＳＯＦＣの寿命を低下させる。一実
施形態に基づいて、前記ドープされたマンガン酸ランタン・カソード材料は、（Ｌａ１−
ｘＡｘ）ｙＭｎＯ３−δを含み、ｘは、約０．５以下であり、ｙは、約１．０以下であり
、Ｌａ／Ｍｎ比は、約１．０以下である。前記ドープされたマンガン酸ランタン組成内の
ｘの値は、前記構造内のＬａに対して置換されたドーパントの量を表す。カソードの化学
量論のさらなる参照において、前記一般式（Ｌａ１−ｘＡｘ）ｙＭｎＯ３−δにおけるｙ
の値は、結晶格子内のＡ−部位上の原子の占有率を表す。別の考え方では、ｙの値は、１
．０から差し引いて、前記結晶格子内のＡ−部位上の空孔の割合を表し得る。本開示ため
に、１．０未満のｙの値を有するドープされたマンガン酸ランタン材料は、前記結晶格子
内のＡ−部位が１００％占有されないため、「Ａ−部位欠乏」構造と呼ぶ。
【００４７】
具体的な実施形態では、前記ドーパント材料は、Ｓｒ（ＬＳＭカソード）である。した
がって、カソード・バルク層２１０の組成は、（Ｌａ１−ｘＳｒｘ）ｙＭｎＯ３−δであ
り、ｘが、約０．５以下、例えば、約０．４、０．３、０．２以下、またはさらに、約０
．１以下、特に約０．３と約０．０５との間の範囲内である。具体的な実施形態では、前
記ｙの値は、約１．０以下である。例示となる非限定的な実施形態では、ｘは、約０．２
であり、ｙは、約０．９８である。したがって、カソード・バルク層２１０は、（Ｌａ０
．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３の組成を有するＬＳＭ材料を含む。先に記載の実施形
態で提供されたように、Ａ−部位欠乏の、ドープされたマンガン酸ランタン組成を有する
カソードは、前記燃料電池の動作中における、前記カソード／電解質界面での導電性−制
限組成の形成を低下させ得る。
【００４８】
代替的に、または、付加的に、前記カソードの材料は、Ｌａ−フェライト系材料を含み
得る。典型的には、前記Ｌａ−フェライト系材料は、１つ以上の適切なドーパント、例え
ば、Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｎｉ、ＣｏまたはＦｅでドープされ得る。ドープされたＬ
ａ−フェライト系材料としては、例えば、ＬａＳｒＣｏ−フェライト（ＬＳＣＦ）（例え
ば、Ｌａ１−ｇＳｒｑＣｏ１−ｊＦｅｊＯ３、ここでｑおよびｊは、それぞれ独立して、
０．１以上および０．４以下であり、（Ｌａ＋Ｓｒ）／（Ｆｅ＋Ｃｏ）は、約１．０と約
０．９０（モル比）との間の範囲にある。１つの具体的な実施形態では、前記カソードは
、Ｌａ−マンガナイトおよびＬａ−フェライト材料の混合物を含み得る。例えば、前記カ
ソードは、ＬａＳｒ−マンガナイト（ＬＳＭ）（例えば、Ｌａ１−ｋＳｒｋＭｎＯ３）お
よびＬａＳｒＣｏ−フェライト（ＬＳＣＦ）を含み得る。一般的な例としては、（Ｌａ０
．８Ｓｒ０．２）０．９８Ｍｎ３＋−Δ（Δは、ゼロ以上および０．３以下である。）な
らびに、Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．４Ｆｅ０．６Ｏ３があげられる。
【００４９】
カソード・バルク層２１０は、約０．１０ｍｍ以上、例えば、約０．１５ｍｍ以上、約
０．２０ｍｍ以上、またはさらに、約０．２５ｍｍ以上の平均厚みを有し得る。さらに、
カソード・バルク層２１０は、約２ｍｍ以下、例えば、約１．９ｍｍ以下、約１．８ｍｍ
以下、約１．７ｍｍ以下、約１．６ｍｍ以下、またはさらに、約１．５ｍｍ以下の平均厚
みを有してもよい。カソード・バルク層２１０は、上記最小値と最大値のいずれをも含む
範囲内の平均厚みを有し得ることが理解されるであろう。
【００５０】
カソード・バルク層２１０は、カソード・バルク層２１０の全体積に対して、約３０体
積％と約６０体積％との間の範囲内の気孔率を有する、多孔層でもよい。カソード・バル
ク層２１０は、カソード機能層２１２またはカソード・ボンディング層２０８内の孔の平
均孔径より、顕著に大きい平均孔径を有し得る。
【００５１】
カソード・ボンディング層２０８は、約１００μｍ以下、例えば、約９０μｍ以下、約
８０μｍ以下、約７０μｍ以下、約６０μｍ以下、またはさらに、約５０μｍ以下の平均
厚みを有し得る。さらに、カソード・ボンディング層２０８は、約５μｍ以上、約６μｍ
以上、約７μｍ以上、約８μｍ以上、約９μｍ以上、またはさらに、約１０μｍ以上の平
均厚みを有してもよい。カソード・ボンディング層２０８は、上記最小値と最大値のいず
れをも含む範囲内の平均厚みを有し得ることが理解されるであろう。
【００５２】
カソード・ボンディング層２０８の気孔率は、約５体積％以上、例えば、約６体積％以
上、約７体積％以上、約８体積％以上、約９体積％以上、約１０体積％以上、約１１体積
％以上、またはさらに、約１２体積％以上であり得る。さらに、カソード・ボンディング
層２０８の気孔率は、約６０体積％以下、例えば、約５５体積％以下、約５０体積％以下
、約４５体積％以下、またはさらに、約４０体積％以下であり得る。カソード・ボンディ
ング層２０８は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の気孔率を有し得ることが
理解されるであろう。
【００５３】
カソード機能層２１２は、約１００μｍ以下、例えば、約９０μｍ以下、約８０μｍ以
下、約７０μｍ以下、約６０μｍ以下、またはさらに、約５０μｍ以下の平均厚みを有し
得る。さらに、カソード機能層２１２は、約５μｍ以上、約６μｍ以上、約７μｍ以上、
約８μｍ以上、約９μｍ以上、またはさらに、約１０μｍ以上の平均厚みを有してもよい
。カソード機能層２１２は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の平均厚みを有
し得ることが理解されるであろう。
【００５４】
カソード機能層２１２は、カソード機能層２１２の全体積に対して、約２０体積％と約
５０体積％との間の範囲内の気孔率を有する、多孔層でもよい。カソード機能層２１２は
、カソード・バルク層２１０内の孔の平均孔径より、顕著に小さい平均孔径を有し得る。
【００５５】
アノード・バルク層２１６は、サーメット材料、すなわち、セラミックと金属材料との
組合せを含み得る。例えば、アノード・バルク層２１６は、ニッケルおよびＹＳＺで形成
され得る。前記ニッケルは、一般的には、前記アノードの前駆体、例えば、熱処理された
未焼結セラミック組成物に含まれるニッケル酸化物の還元により産生される。すなわち、
アノード・バルク層２１６は、ニッケル酸化物およびＹＳＺ（還元前）、または、ニッケ
ルおよびＹＳＺ（還元後）を含んでもよい。アノード・ボンディング層２１４も、ニッケ
ル酸化物およびＹＳＺ（還元前）、または、ニッケルおよびＹＳＺ（還元後）を含んでも
よい。
【００５６】
アノード・バルク層２１６は、約０．１０ｍｍ以上、例えば、約０．１５ｍｍ以上、約
０．２０ｍｍ以上、またはさらに、約０．２５ｍｍ以上の平均厚みを有し得る。さらに、
アノード・バルク層２１６は、約２ｍｍ以下、例えば、約１．９ｍｍ以下、約１．８ｍｍ
以下、約１．７ｍｍ以下、約１．６ｍｍ以下、またはさらに、約１．５ｍｍ以下の平均厚
みを有してもよい。アノード・バルク層２１６は、上記最小値と最大値のいずれをも含む
範囲内の平均厚みを有し得ることが理解されるであろう。
【００５７】
アノード・バルク層２１６は、アノード・バルク層２１６の全体積に対して、約３０体
積％と約６０体積％との間の範囲内の気孔率を有する、多孔層でもよい。アノード・バル
ク層２１６は、アノード機能層２１８またはアノード・ボンディング層２１４内の孔の平
均孔径より、顕著に大きい平均孔径を有し得る。
【００５８】
アノード・ボンディング層２１４は、約１００μｍ以下、例えば、約９０μｍ以下、約
８０μｍ以下、約７０μｍ以下、約６０μｍ以下、またはさらに、約５０μｍ以下の平均
厚みを有し得る。さらに、アノード・ボンディング層２１４は、約５μｍ以上、約６μｍ
以上、約７μｍ以上、約８μｍ以上、約９μｍ以上、またはさらに、約１０μｍ以上の平
均厚みを有してもよい。アノード・ボンディング層２１４は、上記最小値と最大値のいず
れをも含む範囲内の平均厚みを有し得ることが理解されるであろう。
【００５９】
アノード・ボンディング層２１４の気孔率は、約５体積％以上、例えば、約６体積％以
上、約７体積％以上、約８体積％以上、約９体積％以上、約１０体積％以上、約１１体積
％以上、またはさらに、約１２体積％以上であり得る。さらに、アノード・ボンディング
層２１４の気孔率は、約６０体積％以下、例えば、約５５体積％以下、約５０体積％以下
、約４５体積％以下、またはさらに、約４０体積％以下でもよい。アノード・ボンディン
グ層２１４は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の気孔率を有し得ることが理
解されるであろう。
【００６０】
アノード機能層２１８は、約１００μｍ以下、例えば、約９０μｍ以下、約８０μｍ以
下、約７０μｍ以下、約６０μｍ以下、またはさらに、約５０μｍ以下の平均厚みを有し
得る。さらに、アノード機能層２１８は、約５μｍ以上、約６μｍ以上、約７μｍ以上、
約８μｍ以上、約９μｍ以上、またはさらに、約１０μｍ以上の平均厚みを有してもよい
。アノード機能層２１８は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の平均厚みを有
し得ることが理解されるであろう。
【００６１】
アノード機能層２１８は、アノード機能層２１８の全体積に対して、約２０体積％と約
５０体積％との間の範囲内の気孔率を有する、多孔層でもよい。アノード機能層２１８は
、アノード・バルク層２１６内の孔の平均孔径より、顕著に小さい平均孔径を有し得る。
【００６２】
電解質層２２０、２２２は、無機材料、例えば、セラミック材料を含み得る。例えば、
電解質層２２０、２２２は、酸化物材料を含み得る。一部の適切な酸化物は、ジルコニア
（ＺｒＯ２）、およびより具体的には、他の元素を包含し得るジルコニア系材料、例えば
、安定剤またはドーパントを含み得、それらは、例えば、イットリア（Ｙ）、イッテルビ
ウム（Ｙｂ）、セリウム（Ｃｅ）、スカンジウム（Ｓｃ）、サマリウム（Ｓｍ）、ガドリ
ニウム（Ｇｄ）、ランタン（Ｌａ）、プラセオジム（Ｐｒ）、ネオジム（Ｎｄ）およびそ
れらの組合せ等の元素を含み得る。適切な電解質材料の具体的な例は、Ｓｃ２Ｏ３−ドー
プされたＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３−ドープされたＺｒＯ２、Ｙｂ２Ｏ３−ドープされたＺｒＯ
２、Ｓｃ２Ｏ３−ドープされ、ＣｅＯ２ドープされたＺｒＯ２およびそれらの組合せを含
み得る。前記電解質層は、セリア（ＣｅＯ２）、ならびにより具体的には、セリア系材料
、例えば、Ｓｍ２Ｏ３−ドープされたＣｅＯ２、Ｇｄ２Ｏ３−ドープされたＣｅＯ２、Ｙ
２Ｏ３−ドープされたＣｅＯ２およびＣａＯ−ドープされたＣｅＯ２も含み得る。前記電
解質材料は、ランタン系材料、例えば、ＬａＧａＯ３も含み得る。前記ランタン系材料は
、具体的な元素、例えば、制限されず、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｆｅおよ
びそれらの組合せによりドープされ得る。具体的には、前記電解質材料は、マンガン酸ラ
ンタン・ストロンチウム（ＬＳＭ）材料を含み得る。一部の例示となる電解質材料として
は、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｎ０．２Ｏ３、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８
Ｍｎ０．１５Ｃｏ０．５Ｏ３、Ｌａ０．９Ｓｒ０．１Ｇａ０．８Ｍｎ０．２Ｏ３、ＬａＳ
ｒＧａＯ４、ＬａＳｒＧａ３Ｏ７またはＬａ０．９Ａ０．１ＧａＯ３があげられ、Ａは、
Ｓｒ、ＣａまたはＢａの群からの元素の１つを表す。１つの具体的な実施形態に基づいて
、電解質層１０１は、８モル％のＹ２Ｏ３でドープされたＺｒＯ２（すなわち、８モル％
のＹ２Ｏ３−ドープされたＺｒＯ２）で製造され得る。前記８モル％のＹ２Ｏ３は、熱反
応特性を促進し、前記電解質材料の加工特性を改善するために、特定のドーパント、例え
ば、Ａｌおよび／またはＭｎを有し得る。他の例示となる電解質材料は、ドープされたイ
ットリウム−ジルコン酸（例えば、Ｙ２Ｚｒ２Ｏ７）、ドープされたガドリニウム−チタ
ン酸（例えば、Ｇｄ２Ｔｉ２Ｏ７）およびブラウンミラライト（例えば、Ｂａ２Ｉｎ２Ｏ
６またはＢａ２Ｉｎ２Ｏ５）を含み得る。
【００６３】
電解質層２２０、２２２は、約１ｍｍ以下、例えば、約５００ミクロン以下、例えば、
約３００ミクロン以下、約２００ミクロン以下、約１００ミクロン以下、約８０ミクロン
以下、約５０ミクロン以下、またはさらに、約２５ミクロン以下の平均厚みを有し得る。
さらに、電解質層２２０、２２２は、少なくとも約１ミクロン、例えば、少なくとも約２
ミクロン、少なくとも約５ミクロン、少なくとも約８ミクロンまたは少なくとも約１０ミ
クロンの平均厚みを有し得る。電解質層２２０、２２２は、上記いずれの最小値と最大値
の間の範囲内の平均厚みを有し得ることが理解されるであろう。
【００６４】
図３を参照して、相互接続３０２を含むＳＯＦＣ物品３００の具体的な実施形態が説明
される。図３の例示となる非限定的な実施形態では、相互接続３０２は、第１の分離した
相互接続層３０４と、第２の分離した相互接続層３０６とを備える。第１の分離した相互
接続層３０４および第２の分離した相互接続層３０６は、カソード２０４とアノード２０
６との間に配置される。
【００６５】
第１の分離した相互接続層３０４は、カソード界面２２４において、第１の濃度の部分
的に安定化したジルコニアを有し得る。第２の分離した相互接続層３０６は、アノード界
面２２６において、第２の濃度の部分的に安定化したジルコニアを有し得る。アノード界
面２２６における前記部分的に安定化したジルコニアの第２の濃度は、カソード界面２２
４における前記部分的に安定化したジルコニアの第１の濃度より高くてもよい。具体的な
実施形態では、第１の分離した相互接続層３０４は、部分的に安定化したジルコニアを実
質的に含まなくてもよい。実例となる例として、第１の分離した相互接続層３０４は、セ
ラミック相互接続材料（例えば、ＬＳＴＮ４．０）を含み得る。第２の分離した相互接続
層３０６は、セラミック相互接続材料（例えば、ＬＳＴＮ４．０）と、部分的に安定化し
たジルコニアとを含み得る。
【００６６】
第１の分離した相互接続層３０４は、図２の相互接続２０２の厚み未満の厚みを有し得
る。さらに、第２の分離した相互接続層３０６は、図２の相互接続２０２の厚み未満の厚
みを有し得る。具体的な実施形態では、第１の分離した相互接続層３０４と第２の分離し
た相互接続層３０６の組み合わせた合計厚みは、図２の相互接続２０２の厚みと約同一で
あり得る。一実施形態では、第１の分離した相互接続層３０４の厚みは、第２の分離した
相互接続層３０６の厚みと約同一であり得る。または、第１の分離した相互接続層３０４
の厚みは、第２の分離した相互接続層３０６の厚みとは異なってもよい。例示となる非限
定的な例としては、第２の分離した相互接続層３０６は、セラミック相互接続材料（例え
ば、ＬＳＴＮ４．０）と、部分的に安定化したジルコニアとを含むことができ、第１の分
離した相互接続層３０４より厚くてもよい。
【００６７】
具体的な実施形態では、第１の分離した相互接続層３０４は、約５０μｍ以下、例えば
、約４５μｍ以下、約４０μｍ以下、約３５μｍ以下、約３０μｍ以下または約２５μｍ
以下の平均厚みを有し得る。第１の分離した相互接続層３０４は、約２μｍ以上、約３μ
ｍ以上、約４μｍ以上または約５μｍ以上の平均厚みを有してもよい。第１の分離した相
互接続層３０４は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の平均厚みを有し得るこ
とが理解されるであろう。
【００６８】
第２の分離した相互接続層３０６は、約５０μｍ以下、例えば、約４５μｍ以下、約４
０μｍ以下、約３５μｍ以下、約３０μｍ以下または約２５μｍ以下の平均厚みを有し得
る。第２の分離した相互接続層３０６は、約２μｍ以上、約３μｍ以上、約４μｍ以上ま
たは約５μｍ以上の平均厚みを有し得る。第２の分離した相互接続層３０６は、上記最小
値と最大値のいずれをも含む範囲内の平均厚みを有し得ることが理解されるであろう。
【００６９】
具体的な実施形態では、第１の分離した相互接続層３０４の気孔率は、約０．０５体積
％以上、例えば、約０．１体積％以上、約０．２体積％以上または約０．５体積％以上で
あり得る。第１の分離した相互接続層３０４の気孔率は、約５体積％以下、例えば、約４
体積％以下、約３体積％以下または約２体積％以下でもよい。第１の分離した相互接続層
３０４は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の気孔率を有し得ることが理解さ
れるであろう。
【００７０】
具体的な実施形態では、第２の分離した相互接続層３０６の気孔率は、約０．０５体積
％以上、例えば、約０．１体積％以上、約０．２体積％以上または約０．５体積％以上で
あり得る。第２の分離した相互接続層３０６の気孔率は、約５体積％以下、例えば、約４
体積％以下、約３体積％以下または約２体積％以下でもよい。第２の分離した相互接続層
３０６は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の気孔率を有し得ることが理解さ
れるであろう。
【００７１】
具体的な実施形態では、第２の分離した相互接続層３０６は、約４体積％のＨ２および
約９６体積％のＮ２を含むフォーミングガス雰囲気において、（例えば、約８００℃、約
９００℃または約１０００℃の温度で、）約１Ｓ／ｃｍ以上、例えば、約２Ｓ／ｃｍ以上
、約３Ｓ／ｃｍ以上、約４Ｓ／ｃｍ以上または約５Ｓ／ｃｍ以上の体積導電性を有し得る
。第１の分離した相互接続層３０４は、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の、
フォーミングガス雰囲気における体積導電性を有し得ることが理解されるであろう。
【００７２】
第２の分離した相互接続層３０６は、約４体積％のＨ２および約９６体積％のＮ２を含
むフォーミングガス雰囲気において、約２５Ｓ／ｃｍ以下、例えば、約２０Ｓ／ｃｍ以下
または約１５Ｓ／ｃｍ以下の体積導電性を有し得る。第２の分離した相互接続層３０６は
、上記最小値と最大値のいずれをも含む範囲内の、フォーミングガス雰囲気における体積
導電性を有し得ることが理解されるであろう。
【実施例】
【００７３】
本願明細書で使用する時、「３Ｙ」の用語は、約３．０モル％のＹ２Ｏ３と共にＺｒＯ
２を含む部分的に安定化したジルコニアを意味するのに使用されるであろう。実例となる
実施例として、「ＬＳＴ２８−３Ｙ５」の用語は、約５体積％の部分的に安定化したジル
コニア（すなわち、約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と、
約９５体積％のＬＳＴ２８セラミック相互接続材料とを含む材料を意味するのに使用され
るであろう。「ＬＳＴ２８−３Ｙ１０」の用語は、約１０体積％の部分的に安定化したジ
ルコニア（すなわち、約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と
、約９０体積％のＬＳＴ２８とを含む材料を意味するのに使用されるであろう。「ＬＳＴ
２８−３Ｙ１５」の用語は、約１５体積％の部分的に安定化したジルコニア（すなわち、
約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と、約８５体積％のＬＳ
Ｔ２８とを含む材料を意味するのに使用されるであろう。「ＬＳＴ２８−３Ｙ２０」の用
語は、約２０体積％の部分的に安定化したジルコニア（すなわち、約３．０モル％のＹ２
Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と、約８０体積％のＬＳＴ２８とを含む材料を
意味するのに使用されるであろう。
【００７４】
「ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ５」の用語は、約５体積％の部分的に安定化したジルコニア（
すなわち、約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と、約９５体
積％のＬＳＴＮ４．０セラミック相互接続材料とを含む材料を意味するのに使用されるで
あろう。「ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１０」の用語は、約１０体積％の部分的に安定化したジ
ルコニア（すなわち、約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と
、約９０体積％のＬＳＴＮ４．０とを含む材料を意味するのに使用されるであろう。「Ｌ
ＳＴＮ４．０−３Ｙ１５」の用語は、約１５体積％の部分的に安定化したジルコニア（す
なわち、約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と、約８５体積
％のＬＳＴＮ４．０とを含む材料を意味するのに使用されるであろう。「ＬＳＴＮ４．０
−３Ｙ２０」の用語は、約２０体積％の部分的に安定化したジルコニア（すなわち、約３
．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と、約８０体積％のＬＳＴＮ
４．０とを含む材料を意味するのに使用されるであろう。
【００７５】
「ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ５」の用語は、約５体積％の部分的に安定化したジルコニア（
すなわち、約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と、約９５体
積％のＬＳＴＮ６．０セラミック相互接続材料とを含む材料を意味するのに使用されるで
あろう。「ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１０」の用語は、約１０体積％の部分的に安定化したジ
ルコニア（すなわち、約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と
、約９０体積％のＬＳＴＮ６．０とを含む材料を意味するのに使用されるであろう。「Ｌ
ＳＴＮ６．０−３Ｙ１５」の用語は、約１５体積％の部分的に安定化したジルコニア（す
なわち、約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と、約８５体積
％のＬＳＴＮ６．０とを含む材料を意味するのに使用されるであろう。「ＬＳＴＮ６．０
−３Ｙ２０」の用語は、約２０体積％の部分的に安定化したジルコニア（すなわち、約３
．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）と、約８０体積％のＬＳＴＮ
６．０とを含む材料を意味するのに使用されるであろう。
【００７６】
実施例１
例示となる相互接続材料を、セラミック相互接続材料と、部分的に安定化したジルコニ
アとから形成した。部分的に安定化したジルコニアを含む各例示となる相互接続材料につ
いての収縮速度（ｄＬ／ｄＴ）を、比較のために、部分的に安定化したジルコニアを含ま
ない相互接続材料と共に、膨張率測定により測定した。具体的には、ＬＳＴ２８−３Ｙ５
、ＬＳＴ２８−３Ｙ１０、ＬＳＴ２８−３Ｙ１５およびＬＳＴ２８−３Ｙ２０の収縮速度
を測定し、ＬＳＴ２８の収縮速度と比較した。ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ５、ＬＳＴＮ４．０
−３Ｙ１０、ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１５およびＬＳＴＮ４．０−３Ｙ２０の収縮速度を測
定し、ＬＳＴＮ４．０の収縮速度と比較した。ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ５、ＬＳＴＮ６．０
−３Ｙ１０、ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１５およびＬＳＴＮ６．０−３Ｙ２０の収縮速度を測
定し、ＬＳＴＮ６．０の収縮速度と比較した。前記ｄＬ／ｄＴ曲線のピーク温度を、各例
示となる相互接続材料について決定した。
【００７７】
図４は、膨張率測定により測定した場合の、部分的に安定化したジルコニアの体積パー
セントに基づく、セラミック相互接続材料と、部分的に安定化したジルコニアとを含む例
示となる相互接続材料のピーク温度を説明する。図４は、ＬＳＴ２８、ＬＳＴＮ４．０お
よびＬＳＴＮ６．０への前記部分的に安定化したジルコニアの添加により、前記ピーク温
度が低下し、改善された易焼結性を示すことを説明する。
【００７８】
例えば、前記ＬＳＴ２８に関するピーク温度は、ＬＳＴ２８−３Ｙ５について、約１４
９３℃から約１４３５℃に低下した。前記ＬＳＴＮ４．０に関するピーク温度は、ＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ５について、約１３９２℃から約１３１６℃に低下した。前記ＬＳＴＮ６
．０に関するピーク温度は、ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ５について、約１３６１℃から約１３
１１℃に低下した。
【００７９】
実施例２
Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｅｌｅｍｅｎｔｓ（Ｌｏｓ  Ａｎｇｅｌｅｓ、Ｃａｌｉｆ．）から
入手可能なＬＳＴ２８と、Ｔｏｓｏｈ  ＵＳＡから入手可能な部分的に安定化したジルコ
ニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル
粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積
の約５体積％とした。得られたＬＳＴ２８−３Ｙ５の混合物を、約１３２０℃の温度で約
１時間の期間自由焼成した。図５は、前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥ
Ｍ画像である。
【００８０】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１０体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ１０の混合物を、約１３２０℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図６は、前
記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【００８１】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１５体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ１５の混合物を、約１３２０℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図７は、前
記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【００８２】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約２０体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ２０の混合物を、約１３２０℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図８は、前
記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【００８３】
前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ５、ＬＳＴ２８−３Ｙ１０、ＬＳＴ
２８−３Ｙ１５およびＬＳＴ２８−３Ｙ２０）の相対密度を、前記自由焼成工程後に決定
した。自由焼成後の前記各例示となる相互接続材料の密度を、アルキメデス法を使用して
測定した。前記各例示となる相互接続材料の理論密度を、３ＹＳＺ、ＬＳＴ２８、ＬＳＴ
Ｎ４．０およびＬＳＴＮ６．０の理論密度を使用して、混合法則に基づいて決定した。前
記各例示となる相互接続材料の相対密度パーセントを、前記測定された密度を、前記理論
密度で割ることにより決定した。
【００８４】
例えば、前記ＬＳＴ２８−３Ｙ５の相対密度を、前記自由焼成工程後において、理論密
度の約８７．８％と決定した。前記ＬＳＴ２８−３Ｙ１０の相対密度を、約７９．３％と
決定した。前記ＬＳＴ２８−３Ｙ１５の相対密度を、約７７．１％と決定した。前記ＬＳ
Ｔ２８−３Ｙ２０の相対密度を、７５％と決定した。
【００８５】
前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ５、ＬＳＴ２８−３Ｙ１０、ＬＳＴ
２８−３Ｙ１５およびＬＳＴ２８−３Ｙ２０）の２軸曲げ強度を、前記自由焼成工程後に
決定した。前記各例示となる相互接続材料の２軸曲げ強度を、サポートリング（直径＝２
０ｍｍ）と自由焼成後のディスク試料（直径＝２５．４ｍｍおよび厚み＝２ｍｍ）上のロ
ードリング（直径＝９．５ｍｍ）による、ｒｉｎｇ  ｏｎ  ｒｉｎｇ技術（ＡＳＴＭ−Ｃ
１４９９−０４）により測定した。前記試料を含むディスク試料を壊すまでの最大負荷の
大きさを、前記例示となる相互接続材料の２軸曲げ強度を決定するのに使用した。
【００８６】
図９は、前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ５、ＬＳＴ２８−３Ｙ１０
、ＬＳＴ２８−３Ｙ１５およびＬＳＴ２８−３Ｙ２０）の２軸曲げ強度（ＭＰａ）を説明
する。
【００８７】
例えば、前記ＬＳＴ２８−３Ｙ５の２軸曲げ強度を、前記自由焼成工程後において、Ｌ
ＳＴ２８についての３８．５ＭＰａの２軸曲げ強度と比較して、約４８．６ＭＰａと決定
した。前記ＬＳＴ２８−３Ｙ１０の２軸曲げ強度を、約６０．３ＭＰａと決定した。前記
ＬＳＴ２８−３Ｙ１５の２軸曲げ強度を、約５９．３ＭＰａと決定した。前記ＬＳＴ２８
−３Ｙ２０の２軸曲げ強度を、６３．９ＭＰａと決定した。
【００８８】
実施例３
Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｅｌｅｍｅｎｔｓ（Ｌｏｓ  Ａｎｇｅｌｅｓ、Ｃａｌｉｆ．）から
入手可能なＬＳＴ２８と、Ｔｏｓｏｈ  ＵＳＡから入手可能な部分的に安定化したジルコ
ニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル
粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積
の約５体積％とした。得られたＬＳＴ２８−３Ｙ５の混合物を、約１５００℃の温度で約
１時間の期間自由焼成した。図１０は、前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳ
ＥＭ画像である。
【００８９】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１０体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ１０の混合物を、約１５００℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図１１は、
前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【００９０】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１５体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ１５の混合物を、約１５００℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図１２は、
前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【００９１】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約２０体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ２０の混合物を、１５００℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図１３は、前
記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【００９２】
前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ５、ＬＳＴ２８−３Ｙ１０、ＬＳＴ
２８−３Ｙ１５およびＬＳＴ２８−３Ｙ２０）の相対密度を、前記自由焼成工程後に決定
した。前記相対密度を、実施例２に記載のように決定した。
【００９３】
例えば、前記ＬＳＴ２８−３Ｙ５の相対密度を、前記自由焼成工程後において、理論密
度の約１０１．７％と決定した。前記ＬＳＴ２８−３Ｙ１０の相対密度を、約１０１．６
％と決定した。前記ＬＳＴ２８−３Ｙ１５の相対密度を、約１０１．３％と決定した。前
記ＬＳＴ２８−３Ｙ２０の相対密度を、約１０１．４％と決定した。
【００９４】
前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ５、ＬＳＴ２８−３Ｙ１０、ＬＳＴ
２８−３Ｙ１５およびＬＳＴ２８−３Ｙ２０）の２軸曲げ強度を、前記自由焼成工程後に
決定した。前記２軸曲げ強度を、実施例２に記載のように決定した。
【００９５】
図１４は、前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ５、ＬＳＴ２８−３Ｙ１
０、ＬＳＴ２８−３Ｙ１５およびＬＳＴ２８−３Ｙ２０）の２軸曲げ強度（ＭＰａ）を説
明する。
【００９６】
例えば、前記ＬＳＴ２８−３Ｙ５の２軸曲げ強度を、前記自由焼成工程後において、Ｌ
ＳＴ２８についての６２．５９ＭＰａの２軸曲げ強度と比較して、約５６．０３ＭＰａと
決定した。前記ＬＳＴ２８−３Ｙ１０の２軸曲げ強度を、約５７．９６ＭＰａと決定した
。前記ＬＳＴ２８−３Ｙ１５の２軸曲げ強度を、約９８．０２ＭＰａと決定した。ＬＳＴ
２８−３Ｙ２０の２軸曲げ強度を、９９．９７ＭＰａと決定した。
【００９７】
実施例４
Ｓａｉｎｔ−Ｇｏｂａｉｎ  Ｃｏｒｐ．から入手可能なＬＳＴＮ４．０と、Ｔｏｓｏｈ
ＵＳＡから入手可能な部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３によ
り部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分
的に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約５体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ５の混合物を、約１３２０℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図１
５は、前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【００９８】
ＬＳＴＮ４．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１０体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ１０の混合物を、約１３２０℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図
１６は、前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【００９９】
ＬＳＴＮ４．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１５体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ１５の混合物を、約１３２０℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図
１７は、前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【０１００】
ＬＳＴＮ４．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約２０体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ２０の混合物を、約１３２０℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図
１８は、前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【０１０１】
前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ５、ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１０
、ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１５およびＬＳＴＮ４．０−３Ｙ２０）の相対密度を、前記自由
焼成工程後に決定した。前記相対密度を、実施例２に記載のように決定した。
【０１０２】
例えば、前記ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ５の相対密度を、前記自由焼成工程後において、理
論密度の約１０２．９％と決定した。前記ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１０の相対密度を、約１
０３％と決定した。前記ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１５の相対密度を、約１０２．５％と決定
した。前記ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ２０の相対密度を、約１０２．２％と決定した。
【０１０３】
前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ５、ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１０
、ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１５およびＬＳＴＮ４．０−３Ｙ２０）の２軸曲げ強度を、前記
自由焼成工程後に決定した。前記２軸曲げ強度試験を、実施例２に記載のように行った。
【０１０４】
図１９は、前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ５、ＬＳＴＮ４．０
−３Ｙ１０、ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１５およびＬＳＴＮ４．０−３Ｙ２０）の２軸曲げ強
度（ＭＰａ）を説明する。
【０１０５】
例えば、前記ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ５の２軸曲げ強度を、前記自由焼成工程後において
、ＬＳＴＮ４．０についての８５．０９ＭＰａの２軸曲げ強度と比較して、約７２．７Ｍ
Ｐａと決定した。前記ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１０の２軸曲げ強度を、約８６．２１ＭＰａ
と決定した。前記ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１５の２軸曲げ強度を、約９７．５１ＭＰａと決
定した。ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ２０の２軸曲げ強度を、１１３．０２ＭＰａと決定した。
【０１０６】
実施例５
Ｓａｉｎｔ−Ｇｏｂａｉｎ  Ｃｏｒｐ．から入手可能なＬＳＴＮ６．０と、Ｔｏｓｏｈ
ＵＳＡから入手可能な部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３によ
り部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分
的に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約５体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ６．０−３Ｙ５の混合物を、約１３２０℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図２
０は、前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【０１０７】
ＬＳＴＮ６．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１０体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ６．０−３Ｙ１０の混合物を、約１３２０℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図
２１は、前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【０１０８】
ＬＳＴＮ６．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１５体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ６．０−３Ｙ１５の混合物を、約１３２０℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図
２２は、前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【０１０９】
ＬＳＴＮ６．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約２０体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ６．０−３Ｙ２０の混合物を、約１３２０℃の温度で約１時間の期間自由焼成した。図
２３は、前記自由焼成工程後における、１０ｋ拡大でのＳＥＭ画像である。
【０１１０】
前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ５、ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１０
、ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１５およびＬＳＴＮ６．０−３Ｙ２０）の相対密度を、前記自由
焼成工程後に決定した。前記相対密度を、実施例２に記載のように決定した。
【０１１１】
例えば、前記ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ５の相対密度を、前記自由焼成工程後において、理
論密度の約１０２．３％と決定した。前記ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１０の相対密度を、約１
０２．７％と決定した。前記ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１５の相対密度を、約１０２．４％と
決定した。前記ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ２０の相対密度を、約１０２．２％と決定した。
【０１１２】
前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ５、ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１０
、ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１５およびＬＳＴＮ６．０−３Ｙ２０）の２軸曲げ強度を、前記
自由焼成工程後に決定した。前記２軸曲げ強度試験を、実施例２に記載のように行った。
【０１１３】
図２４は、前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ５、ＬＳＴＮ６．０
−３Ｙ１０、ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１５およびＬＳＴＮ６．０−３Ｙ２０）の２軸曲げ強
度（ＭＰａ）を説明する。
【０１１４】
例えば、前記ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ５の２軸曲げ強度を、前記自由焼成工程後において
、ＬＳＴＮ６．０についての５０．８ＭＰａの２軸曲げ強度と比較して、約５７．２ＭＰ
ａと決定した。前記ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１０の２軸曲げ強度を、約７７．７ＭＰａと決
定した。前記ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ１５の２軸曲げ強度を、約８８．５ＭＰａと決定した
。ＬＳＴＮ６．０−３Ｙ２０の２軸曲げ強度を、１１３．９２ＭＰａと決定した。
【０１１５】
実施例６
Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｅｌｅｍｅｎｔｓ（Ｌｏｓ  Ａｎｇｅｌｅｓ、Ｃａｌｉｆ．）から
入手可能なＬＳＴ２８と、Ｔｏｓｏｈ  ＵＳＡから入手可能な部分的に安定化したジルコ
ニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル
粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積
の約５体積％とした。得られたＬＳＴ２８−３Ｙ５の混合物を、約１５００℃の温度で約
６時間の期間自由焼成した。
【０１１６】
前記各例示となる相互接続材料の化学膨張を、下記の手順に従って、約１５００℃の温
度で約６時間の期間自由焼成した後のバー試料（４ｍｍ×５ｍｍ×３０ｍｍ）における膨
張率測定において測定した。前記バー試料を、空気中において、５℃／分の加熱速度で、
１２００℃まで加熱した。各試料のＣＴＥを、加熱中に測定した。ついで、前記バー試料
を、５℃／分で９００℃に冷却し、空気中で１時間保持し、ついで、窒素に替えて、さら
に１時間保持し、最終的に、４％  Ｈ２＋９６％  Ｎ２のフォーミングガスに替えて、１
２時間保持した。前記フォーミングガスにおいて保持している間の前記バー試料の膨張パ
ーセントを、前記各例示となる相互接続材料についての化学膨張として決定した。
【０１１７】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１０体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ１０の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。ＬＳＴ２８
−３Ｙ５に関して上記した化学膨張試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴ２８−３
Ｙ１０において行った。
【０１１８】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１５体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ１５の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。上記化学膨
張試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴ２８−３Ｙ１５において行った。
【０１１９】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約２０体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ２０の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。上記化学膨
張試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴ２８−３Ｙ２０において行った。
【０１２０】
図２５は、ＬＳＴ２８と比較した、前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ
５、ＬＳＴ２８−３Ｙ１０、ＬＳＴ２８−３Ｙ１５およびＬＳＴ２８−３Ｙ２０）の化学
膨張を説明する。
【０１２１】
実施例７
Ｓａｉｎｔ−Ｇｏｂａｉｎ  Ｃｏｒｐ．から入手可能なＬＳＴＮ４．０と、Ｔｏｓｏｈ
ＵＳＡから入手可能な部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３によ
り部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分
的に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約５体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ５の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。実施
例６に記載の化学膨張試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴＮ４．０−３Ｙ５にお
いて行った。
【０１２２】
ＬＳＴＮ４．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１０体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ１０の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。実
施例６に記載の化学膨張試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１０
において行った。
【０１２３】
ＬＳＴＮ４．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１５体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ１５の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。実
施例６に記載の化学膨張試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１５
において行った。
【０１２４】
ＬＳＴＮ４．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約２０体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ２０の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。実
施例６に記載の化学膨張試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴＮ４．０−３Ｙ２０
において行った。
【０１２５】
Ｓａｉｎｔ−Ｇｏｂａｉｎ  Ｃｏｒｐ．から入手可能なＬＳＴＮ６．０と、Ｔｏｓｏｈ
ＵＳＡから入手可能な部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３によ
り部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分
的に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約２０体積％とした。得られたＬＳ
ＴＮ６．０−３Ｙ２０の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。
実施例６に記載の化学膨張試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴＮ６．０−３Ｙ２
０において行った。
【０１２６】
図２６は、ＬＳＴＮ４．０と比較した、前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ４．
０−３Ｙ５、ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１０、ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１５、ＬＳＴＮ４．０−
３Ｙ２０およびＬＳＴＮ６．０−３Ｙ２０）の化学膨張を説明する。
【０１２７】
実施例８
Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｅｌｅｍｅｎｔｓ（Ｌｏｓ  Ａｎｇｅｌｅｓ、Ｃａｌｉｆ．）から
入手可能なＬＳＴ２８と、Ｔｏｓｏｈ  ＵＳＡから入手可能な部分的に安定化したジルコ
ニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル
粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積
の約５体積％とした。得られたＬＳＴ２８−３Ｙ５の混合物を、約１５００℃の温度で約
６時間の期間自由焼成した。導電性試験を、約４モル％のＨ２および約９６モル％のＮ２
のフォーミングガス雰囲気において、約１０００℃の温度で行った。
【０１２８】
前記各例示となる相互接続材料の体積導電性を、空気において、約１５００℃の温度で
約６時間の期間自由焼成した後のバー試料（４ｍｍ×５ｍｍ×３０ｍｍ）における、４−
プローブ法により測定した。前記バー試料を、フォーミングガスにおいて、約８００℃の
温度で約１６時間の期間保持した。ついで、前記バー試料を、５℃／分の加熱速度で、約
１０００℃の高温まで加熱し、フォーミングガスにおいて、４時間保持した。１０００℃
での導電性を、２つのプローブに一定の電流を通過させ、別の２つのプローブにおける電
圧低下を測定することにより測定し、オームの法則により算出した。
【０１２９】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１０体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ１０の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。上記導電性
試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴ２８−３Ｙ１０において行った。
【０１３０】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１５体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ１５の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。上記導電性
試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴ２８−３Ｙ１５において行った。
【０１３１】
ＬＳＴ２８と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により部分
的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的に安
定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約２０体積％とした。得られたＬＳＴ２８
−３Ｙ２０の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。上記導電性
試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴ２８−３Ｙ２０において行った。
【０１３２】
図２７は、約１０００℃の温度でのフォーミングガス雰囲気において測定した場合の、
前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴ２８−３Ｙ５、ＬＳＴ２８−３Ｙ１０、ＬＳＴ２
８−３Ｙ１５およびＬＳＴ２８−３Ｙ２０）の体積導電性（Ｓ／ｃｍ）を説明する。
【０１３３】
実施例９
Ｓａｉｎｔ−Ｇｏｂａｉｎ  Ｃｏｒｐ．から入手可能なＬＳＴＮ４．０と、Ｔｏｓｏｈ
ＵＳＡから入手可能な部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３によ
り部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分
的に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約５体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ５の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。実施
例８に記載の導電性試験を、約４モル％のＨ２と約９６モル％のＮ２とのフォーミングガ
ス雰囲気において、約８００℃の温度、約９００℃の温度および約１０００℃の温度で行
った。
【０１３４】
ＬＳＴＮ４．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１０体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ１０の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。上
記導電性試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１０において行った
。
【０１３５】
ＬＳＴＮ４．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約１５体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ１５の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。上
記導電性試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１５において行った
。
【０１３６】
ＬＳＴＮ４．０と、部分的に安定化したジルコニア（約３．０モル％のＹ２Ｏ３により
部分的に安定化したＺｒＯ２）とを、ボールミル粉砕して混合物を形成した。前記部分的
に安定化したジルコニアを、前記混合物の全体積の約２０体積％とした。得られたＬＳＴ
Ｎ４．０−３Ｙ２０の混合物を、約１５００℃の温度で約６時間の期間自由焼成した。上
記導電性試験を、前記自由焼成工程後におけるＬＳＴＮ４．０−３Ｙ２０において行った
。
【０１３７】
図２８は、約１０００℃の温度でのフォーミングガス雰囲気において測定した場合の、
前記各例示となる相互接続材料（ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ５、ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１０、
ＬＳＴＮ４．０−３Ｙ１５およびＬＳＴＮ４．０−３Ｙ２０）の体積導電性（Ｓ／ｃｍ）
を説明する。
【０１３８】
上記開示の主題は、例示であり、制限的でないと見なされるべきである。添付の特許請
求の範囲が、本発明の真の範囲に含まれる、全ての上記修飾、改善および他の実施形態に
及ぶことを意図する。このため、法律により許容される最大限に、本発明の範囲は、下記
特許請求の範囲およびその均等物の最も広い許容可能な解釈により決定されるべきであり
、前述の詳細な説明により制限または限定されるべきではない。
【０１３９】
本開示の要約は、特許法に適合させるために提供され、特許請求の範囲の範囲または意
味を、解釈または限定するのに使用されないであろうとの理解に供される。さらに、前述
の詳細な説明では、種々の特徴が共にグループ化され、または、本開示を合理化する目的
のために、１つの実施形態に記載されている場合がある。この開示は、クレームされた実
施形態が、各請求項に明確に列挙されたもの以外の更なる特徴を要求する意図を示すと解
釈されるべきではない。むしろ、下記特許請求の範囲が示すように、発明の主題は、前記
開示された実施形態のいずれかの全ての特徴より少ない特徴を対象にしている場合がある
。このため、下記特許請求の範囲は前記詳細な説明に包含され、各請求項は、個々にクレ
ームされる主題を規定するとして、それ自体独立している。
【図１】
2019033085.tif 000003
【図２】
2019033085.tif 000004
【図３】
2019033085.tif 000005
【図４】
2019033085.tif 000006
【図５】
2019033085.tif 000007
【図６】
2019033085.tif 000008
【図７】
2019033085.tif 000009
【図８】
2019033085.tif 000010
【図９】
2019033085.tif 000011
【図１０】
2019033085.tif 000012
【図１１】
2019033085.tif 000013
【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
2019033085.tif 000027
【図２６】
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【図２７】
2019033085.tif 000029
【図２８】
2019033085.tif 000030
【手続補正書】
【提出日】平成30年10月9日(2018.10.9)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体酸化物型燃料電池物品の第１の電極と前記固体酸化物型燃料電池物品の第２の電極との間に配置された相互接続であって、セラミック相互接続材料を含む第１の相と、部分的に安定化したジルコニアを含む第２の相とを備え、前記部分的に安定化したジルコニアが、前記相互接続の全体積の約０．１体積％と約７０体積％との間の範囲にある、
相互接続。
【外国語明細書】
2019033085000001.pdf