(57)【要約】【課題】本発明は、上記事情に鑑み、歩留まりが高く、育成結晶の長尺化に対応できる単結晶製造方法を提供することを目的とする。【解決手段】原料融液に種結晶を接触させてから該種結晶を回転させながら引き上げて単結晶を育成する単結晶製造方法であって、  前記単結晶の底面が下方に所定の突出高さを維持して突出するように前記単結晶の回転速度を制御しながら前記単結晶を育成する単結晶育成工程を有し、  該単結晶育成工程は、前記原料融液から前記単結晶に固化した重量比率を示す固化率が所定の値となった前後において、前記回転速度と前記突出高さとの関係を示す関係特性が異なる２つの特性に基づいて前記単結晶の回転速度を制御する第１及び第２の単結晶育成工程を含む。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料融液に種結晶を接触させてから該種結晶を回転させながら引き上げて単結晶を育成する単結晶製造方法であって、
前記単結晶の底面が下方に所定の突出高さを維持して突出するように前記単結晶の回転速度を制御しながら前記単結晶を育成する単結晶育成工程を有し、
該単結晶育成工程は、前記原料融液から前記単結晶に固化した重量比率を示す固化率が所定の値となった前後において、前記回転速度と前記突出高さとの関係を示す関係特性が異なる２つの特性に基づいて前記単結晶の回転速度を制御する第１及び第２の単結晶育成工程を含む単結晶製造方法。
【請求項２】
前記固化率を示す前記所定の値は、０．７以上である請求項１に記載の単結晶製造方法。
【請求項３】
前記第２の単結晶育成工程では、前記回転速度と前記単結晶の底面の前記突出高さとの関係特性が比例関係にある特性に基づいて前記回転速度を制御する請求項１又は２に記載の単結晶製造方法。
【請求項４】
前記比例関係にある特性は、前記単結晶の底面の前記突出高さをＨ、前記単結晶の回転速度をωとしたときに、下記の（１）式で示される請求項３に記載の単結晶製造方法。
Ｈ＝ａω＋ｂ      （１）
但し、ａ、ｂは実験により定まる定数であり、０＜ａを満たす。
【請求項５】
前記第１の単結晶育成工程では、前記回転速度と前記単結晶の底面の前記突出高さとの関係特性が反比例関係にある特性に基づいて前記回転速度を制御する請求項１乃至４のいずれか一項に記載の単結晶製造方法。
【請求項６】
前記反比例関係にある特性は、前記単結晶の底面の前記突出高さをＨ、前記単結晶の回転速度をωとしたときに、下記の（２）式で示される請求項５に記載の単結晶製造方法。
Ｈ＝ｃ／ω＋ｄ      （２）
但し、ｃ、ｄは実験により定まる定数であり、０＜ｃを満たす。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
単結晶の製造方法としては、原料を充填したルツボを加熱溶融した後に、原料融液表面から種結晶を接触させ、種結晶を上昇させながら結晶育成を行うチョクラルスキー法が広く普及している。
【０００３】
結晶育成では、投入した原料からできるだけ長尺の単結晶を育成して固化率（投入した原料重量に対する育成された単結晶の重量比）を大きくした方が経済的である。しかし、長尺単結晶を育成すると、多結晶化しやすいという課題がある。
【０００４】
長尺化により多結晶化が発生しやすくなる原因として、結晶内の温度差と結晶育成中の炉内温度分布の変化が考えられる。結晶内の温度差は、同一直径の結晶で比較すると、長尺化する分だけ、結晶上下の温度差が大きくなる。そのため、温度差に起因した熱ひずみが発生し、多結晶化が発生すると考えられる。また、結晶育成に伴い、結晶は上方に移動しかつ、原料融液表面位置は降下することとなる。そのため、結晶を長尺化するほど育成初期と結晶位置及び融液表面位置が乖離し、結晶育成が進行する結晶と融液の界面（固液界面）の温度環境がずれる。これにより、固液界面形状が変化し、多結晶化の起点になっていると考えられる。
【０００５】
結晶育成時の固液界面形状は重要である。結晶育成中に発生した転位は、固液界面に垂直方向に伝播する。そのため、固液界面形状が結晶側に凹形状、即ち結晶の底面が上方に窪んだ形状となると、結晶中の転位が成長とともに結晶引上げ軸方向に集積し、多結晶化現象が発生する。非特許文献１では、固液界面の形状、特に外周部の形状が結晶側に凹形状（結晶の底面が上方に窪んだ形状）かつ、その曲率中心が結晶の内側にある場合に、多結晶化することが示されている。それを解消するために、炉内の温度分布を調整し、結晶外周部に発生する凹形状の曲率中心を結晶の外側とし、結晶育成の開始から終了まで維持することで、長尺結晶を得ている。
【０００６】
また、固液界面形状を維持するための方法として、特許文献１では、残融液の高さと直径の比から適切な回転数を求めることで、固化率が変化した場合にも適切な結晶回転数を決定し、固液界面を平坦かつ一定とする技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特公昭６１−２９９１４号公報
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】Journal of Crystal Growth 128 (1993) 439-443
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、非特許文献１及び特許文献１に記載の方法で界面形状の維持を試みたが、実際には界面形状が変動した。非特許文献１に記載の方法では、特に、高固化率時に界面形状の変動が顕著になった。固化率が０．５程度であると従来技術により固液界面形状の制御が可能であり、歩留まりを高くすることができる。しかしながら、結晶長尺化の要請により、固化率が０．７以上の場合には、界面形状変動に起因して多結晶化が発生し、長尺単結晶の歩留まりが悪化した。
【００１０】
また、特許文献１に記載の方法は、平坦な固液界面形状を維持する方法であり、わずかな条件の変化で、固液界面形状が結晶側に凹形状（結晶の底面が上方に窪む形状）となり、多結晶化や融液から切り離れてしまう現象が発生した。
【００１１】
そこで、本発明は、上記事情に鑑み、歩留まりが高く、育成結晶の長尺化に対応できる単結晶製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記目的を達成するため、本発明の一態様に係る単結晶製造方法は、原料融液に種結晶を接触させてから該種結晶を回転させながら引き上げて単結晶を育成する単結晶製造方法であって、
前記単結晶の底面が下方に所定の突出高さを維持して突出するように前記単結晶の回転速度を制御しながら前記単結晶を育成する単結晶育成工程を有し、
該単結晶育成工程は、前記原料融液から前記単結晶に固化した重量比率を示す固化率が所定の値となった前後において、前記回転速度と前記突出高さとの関係を示す関係特性が異なる２つの特性に基づいて前記単結晶の回転速度を制御する第１及び第２の単結晶育成工程を含む。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の一態様によれば、低コストで歩留まりが高く、育成結晶の長尺化に対応できる単結晶製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例を示した概要図である。
【図２】単結晶と原料融液との間の固液界面形状の例を示した図である。
【図３】固化率０．７以上の結晶育成を行った結果を示した図である。
【図４】固化率が所定値以上の場合の単結晶の回転速度と底面の突出高さとの関係を示した図である。
【図５】固化率が所定値未満の場合の単結晶の回転速度と底面の突出高さとの関係を示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、図面を参照して、本発明を実施するための形態の説明を行う。
【００１６】
チョクラルスキー法は、ある結晶方位に従って切り出された種結晶と呼ばれる単結晶の先端を、原料融液に接触させ、回転しながら徐々に引上げることによって、種結晶の性質を伝播しながら大口径化して単結晶を製造する方法である。
【００１７】
図１は、本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例を示した概要図である。図１に示されるように、本実施形態に係る結晶育成装置は、ルツボ１０と、支持台２０と、耐火物３０と、高周波誘導コイル４０と、引き上げ軸５０と、を備える。そして、ルツボ１０、耐火物３０及び高周波誘導コイル４０を含めた全体を、チャンバー６０が覆っている。高周波誘導コイル４０は、ルツボ１０を加熱する加熱手段である。また、更にチャンバー６０の外側には、高周波誘導コイル４０に高周波電力を供給するために電源７０と、結晶育成装置の全体の動作を制御する制御部８０が設けられている。また、ルツボ１０内には原料融液９０が貯留されており、引上げ軸５０の下端には、種結晶１００が保持されている。更に、引上げ軸５０の上部には、引上げ軸５０を回転させる回転機構としてモーター５１が設けられ、図示されていないが、モーター５１とほぼ同じ位置に、単結晶の重量を測定するロードセルが設けられている。
【００１８】
次に、個々の構成要素について説明する。
【００１９】
ルツボ１０は、原料融液９０を貯留保持し、単結晶を育成するための容器である。結晶原料は、結晶化する金属等が溶融した原料融液９０の状態で保持される。ルツボ１０の材質は、結晶原料の種類にもよるが、例えば、耐熱性のある白金やイリジウム等で作製される。
【００２０】
支持台２０は、ルツボ１０を下方から支持する載置台として設けられる。支持台２０は、高周波誘導コイル４０の加熱に耐え得る十分な耐熱性及びルツボ１０を支持する耐久性を有すれば、種々の材料から構成されてよい。図１に示される通り、支持台２０は、ルツボ１０の他、耐火物３０も支持するように構成されてもよい。
【００２１】
耐火物３０は、ルツボ１０の高周波誘導コイル４０による発熱を内部に保持し、外部への放出を防ぐ役割を果たす。耐火物３０は、耐熱性の高い材料で構成される。よって、耐火物３０は、ルツボ１０を取り囲むように設けられる。耐火物３０も、支持台２０上に載置されて設けられてよい。また、耐火物３０は、天井面に開口３１を有し、引き上げ軸５０を挿入可能に構成される。
【００２２】
高周波誘導コイル４０は、ルツボ１０を誘導加熱するための手段であり、ルツボ１０及び耐火物３０の周囲を囲むように配置される。高周波誘導コイル４０は、ルツボ１０を誘導加熱できればその種類や形態は問わない。誘導加熱コイル４０は、交流電流によりルツボ１０に渦電流を発生させ、そのジュール熱でルツボ１０を加熱する。
【００２３】
電源７０は、高周波誘導コイル４０に高周波電力を供給する高周波電源として構成される。電源８０は、高周波誘導コイル４０のみならず、結晶育成装置全体に電源供給を行う。
【００２４】
引き上げ軸５０は、種結晶１００を保持し、ルツボ１０に貯留された原料融液９０の表面に種結晶１００を接触させ、回転しながら単結晶を引き上げるための手段である。引き上げ軸５０は、種結晶１００を下端部に保持するとともに、回転機構であるモーター５１を備える。なお、モーター５１は、単結晶の引き上げの際、単結晶を回転させながら引き上げる動作を行うための回転駆動機構である。また、上述のように、モーター５１とほぼ同じ位置に、単結晶の重量を計測するロードセル（図示せず）が設けられている。
【００２５】
チャンバー６０は、ルツボ１０及び高周波誘導コイル４０の高熱を遮断するとともに、これらを収容し、内部の雰囲気を保持する機能を有する。チャンバー６０は、熱を外部に逃さないため、図示しない水冷ジャケットが壁面の内部に設けられており、水冷ジャケットを水が循環することにより冷却される。
【００２６】
制御部８０は、結晶育成装置全体の制御を行うための手段であり、結晶育成プロセスを含めて結晶育成装置全体の動作を制御する。制御手段は、例えば、ＣＰＵ（Central  Processing  Unit、中央処理装置、及びＲＯＭ（Read  Only  Memory）、ＲＡＭ（Random  Access  Memory）等のメモリを備え、プログラムにより動作するマイクロコンピュータから構成されてもよいし、特定の用途のために開発されたＡＳＩＣ（Application  Specified  Integra  Circuit）等の電子回路から構成されてもよい。
【００２７】
なお、制御部８０は、引上げ軸５０の回転速度を制御してもよい。例えば、モーター５１の回転速度を制御することにより、引上げ軸５０の回転速度を制御し、種結晶１００及び単結晶の回転速度を制御することができる。
【００２８】
本実施形態に係る結晶育成装置は、種々の結晶原料に適用することができ、結晶原料の種類は問わないが、例えば、タンタル酸リチウム原料を用いてもよい。その他、種々の酸化物単結晶を育成するための結晶原料を用いることができる。
【００２９】
次に、単結晶の製造方法の全体的な流れについて説明する。
【００３０】
単結晶の製造では、単結晶原料を充填したルツボ１０を、高周波誘導コイル４０を用いた高周波誘導加熱により加熱させ、原料融液９０を得る。その後、引上げ軸５０の下端に保持された種結晶１００を回転させながら原料融液９０の表面に接触させ、種結晶１００を引上げ軸５０で回転させながら引き上げ、単結晶の製造を行う。結晶育成方法は特に限定されず、公知の技術が利用できる。
【００３１】
次に、本実施形態に係る単結晶製造方法において実施する制御方法について説明する。
【００３２】
結晶直径制御の手段として、上述のロードセルを用いて重量変化量を計測し、この重量変化量をもとに直径を計算している（演算直径）。この演算直径と目標直径を比較し、投入出力を調整することで、所望の結晶形状を得ている。この演算直径を計算する場合に、固液界面形状は一定の形状と仮定している。そのため、固液界面形状の変化により生じる重量変化も演算直径に反映される。よって、演算直径が一定であっても固液界面形状が変動した場合には、得られる結晶の直径が一定とならない。
【００３３】
固液界面形状が変動することにより、得られた単結晶に直径変動が生じる。この直径変動によりウエハ切断時の歩留まりの低下が発生する。また、固液界面形状が変動し、部分的であっても結晶側に凹形状となり、単結晶の底面が窪んだ形状となった場合には、転位の集積による多結晶化発生のリスクが高まる。そのため、結晶育成開始から終了までは単結晶の底面を下方に略円錐状に突出させ、固液界面形状を融液側に凸形状とし、一定に保つことが理想である。
【００３４】
図２は、単結晶と原料融液９０との間の固液界面形状の例を示した図である。図２（ａ）に示されるように、原料融液９０（以下、単に「融液９０」と呼んでもよいこととする。）と単結晶１１０との界面は、種々の形状となり得る。図２（ｂ）に示されるように、単結晶１１０の底面が下に突出するような形状が好ましい。図２（ｃ）に示されるような単結晶１１０の底面が上方に窪んだ形状は、多結晶化のリスクが高まり、好ましくない形状と言える。
【００３５】
なお、凸形状及び凹形状の限定は特に無いが、凸形状及び凹形状の双方とも円錐形状に近似した形状となり、中心部が最も大きく突出するか又は窪み、テーパー形状をなすように凸形状及び凹形状が形成される。
【００３６】
固液界面形状は、融液９０内の温度分布を反映しており、等温線の形状となると考えられる。そのため、固液界面形状を一定とするためには、育成開始から終了まで融液９０内の固液界面近傍の温度分布を一定にすることが望まれる。しかし、結晶育成に伴い育成単結晶１１０（以下、単に「結晶１１０」と呼んでもよいこととする。）は上方に移動しかつ、融液９０の表面位置は低下する。このような炉内の変化により融液内温度分布が変化し、固液界面形状も変化してしまう。
【００３７】
融液９０内には、ルツボ壁で加熱された融液が温度差（密度差）に起因してルツボ壁から結晶１１０に向かって流れる自然対流が存在する。また、融液９０と接触した結晶１１０を回転することにより、強制対流が発生する。強制対流は、結晶１１０の回転につられて回りながら自然対流と逆向きに流れる対流である。強制対流は、結晶１１０の回転数（回転速度）に比例して大きくなる。この強制対流の大きさを結晶回転数（結晶回転速度）により制御することで固液界面近傍の融液温度分布を変化させて、固液界面形状を制御することが可能となる。強制対流が大きい状態では、ルツボ１０の下方及び径方向へ強制対流の領域が広がり、固液界面近傍と比較して温度の高い融液９０が固液界面に移動することになる。そのため、固液界面形状は、融液９０側に凸状（結晶１１０の底面が突出）の場合には、その高さが減少する。さらに強制対流が大きくなると結晶側に凹形状（結晶１１０の底面中央部が上方に窪む）の固液界面形状へと変化する。
【００３８】
つまり、自然対流と強制対流のバランスを維持し、固液界面近傍の融液温度分布を一定に保つことが固液界面形状を一定に維持するために必要であると考えられる。仮に、育成開始から終了までに同じ結晶回転数（結晶回転速度）で結晶育成を行うと、融液高さ減少に伴い自然対流が小さくなるため、強制対流の影響が徐々に大きくなる。その場合、育成開始時に結晶１１０が融液９０側に凸状であれば、その凸部の高さ（結晶１１０の底面を基準として下方に延びる凸部の高さ、又は鉛直方向における凸部の長さを意味し、以後、「突出高さ」とも呼ぶ）が結晶育成とともに減少して行くことになる。このため、固液界面形状の変化に伴う結晶直径の変動や固液界面の部分的な凹形状化に起因した多結晶化が発生しやすくなる。そこで、融液高さ低下に伴う自然対流の変化に合わせて、結晶回転数（結晶回転速度）を減少させて、強制対流の影響により凸部の高さが小さくなることを抑えながら固液界面形状を維持することを行っていた。しかし、この方法により固化率０．７以上の結晶育成を行ったところ、固液界面形状（凸部の高さ）を維持できなかった。そこで、固化率０．７以上の結晶育成で、固液界面形状の融液側に凸状になった凸部の高さと結晶回転数について調査を行った。その結果、従来と逆の結果となった。つまり、固液界面形状の融液側に凸状になった凸部の高さを減少させるために、結晶回転数を大きくしたところ凸部の高さが高くなる現象が見られた。結晶回転数を小さくしたところ、凸部の高さが低くなった。
【００３９】
図３は、固化率０．７以上の結晶育成を行った結果を示した図である。図３は、直径１００ｍｍのタンタル酸リチウム結晶を固化率０．７５の状態で得たデータである。結晶回転数（結晶回転速度、ｒｐｍ）と固液界面形状の凸部の高さ（下方への突出高さ）に相関がみられることから、強制対流と固液界面形状の相関と読み取ることも出来る。例えば結晶直径を１５０ｍｍとした場合には、結晶径増大により強制対流の影響が大きくなると考えられる。よって、図３で得られた直線の傾きが大きくなり、結晶回転数の影響が大きくなると推察される。
【００４０】
また、固化率がさらに上昇した場合には、融液高さの減少により、自然対流の影響が小さくなり、同一の結晶回転数であっても相対的に強制対流の影響が大きくな。この場合にも、図３で得られた直線の傾きが大きくなり、結晶回転数の影響が大きくなる。
【００４１】
いずれの場合においても、図３と同様な結晶回転数と固液界面の凸部の高さ（下方への突出高さ）の関係を調査することで、所望の固液界面形状を得るための結晶回転数を容易に求めることが可能である。
【００４２】
固化率が０．７よりも小さく、残融液高さが十分である場合、強制対流は、育成結晶１１０の固液界面下方からルツボ壁に向かう流れとなる。そのため、強制対流が強い（結晶回転数が大きい）条件下の固液界面近傍は、下方から温度が高い融液９０が輸送され温度が上昇し、凸部の高さが減少する。
【００４３】
一方、固化率０．７以上の場合には、残融液高さが低い状態にある。この場合にも、結晶回転により強制対流が発生する。しかし、残融液高さが小さい場合の強制対流は、結晶回転に沿ってのみ発生する。そのため、固液界面下方から温度の高い融液９０がルツボ壁に輸送されることは無い。また、結晶１１０に沿って周回しながらルツボ１０の下方へ融液９０が流れるため、融液９０は固液界面近傍で冷却され、ルツボ１０の底部に流れる。そのため、固液界面の凸部下方の温度が低下し、結晶１１０は下方へ成長しやすくなり、凸部の高さが高くなりやすい。この様な下方への結晶成長は、強制対流が強い（結晶回転数が大きい）場合に促進される。その結果、固化率が０．７以上の場合には、固液界面の凸部の高さは結晶回転数に比例することになる。そのため、結晶回転数が大きすぎる場合には、凸部の高さが高くなりすぎて、最終的には残融液の高さと等しくなると、ルツボ底部と接触し結晶育成の継続が出来なくなる。
【００４４】
また、固化率が０．７以上の場合には、残融液高さが低く、結晶先端部とルツボ底部の距離が近づく。ルツボ底部は、ルツボ１０を支える支持台２０からの放熱があるため、温度が低くなりやすい。そのため、固化率が高い状態では、固液界面の凸部高さが高くなりやすい傾向にある。仮に、結晶回転数を同一とした場合には、上述の理由により固化率が上昇すると凸部の高さが高くなる傾向にある。さらに、結晶回転による強制対流の影響を受けることで、前記のように高固化率の状態では、結晶回転数の増加により結晶下部の融液温度が低下し、凸部の高さは高くなりやすい傾向であった。
【００４５】
すなわち、固化率が小さく、融液高さが高い状態では、固液界面の凸部の高さと結晶回転数は反比例の関係にあるが、固化率が０．７以上の状態ではその関係は比例の関係にあることが分かった。そこで、固液界面形状の凸部の高さＨ（突出高さ）と結晶回転数ωの関係を次式（１）により求め、高固化率の状態で固液界面形状を制御する必要がある。
【００４６】
Ｈ＝ａω＋ｂ・・・（１）
ここで、ａ、ｂは実験により求められる定数であり、０＜ａである。
【００４７】
図４に、（１）式をグラフ化した図を示す。即ち、図４は、固化率が所定位置以上、例えば固化率が０．７以上の場合の単結晶の回転速度と底面の突出高さ（凸部高さＨ）との関係を示した図である。
【００４８】
図４に示される通り、固化率が大きくなり、例えば０．７以上の場合には、（１）式を満たす関係にあり、結晶１１０の回転速度が高くなる程、結晶１１０の底面の下方への突出高さが増加する。よって、突出高さを所定の値、例えば１０〜２０ｍｍの間の所定値に維持したい場合には、回転速度を徐々に遅くする制御を行うことになる。
【００４９】
図５は、固化率が所定値未満、例えば０．７未満の場合の結晶１１０の回転速度と底面の突出高さ（凸部高さＨ）との関係を示した図である。固化率が所定値未満の場合には、下記の（２）式を満たす関係にある。
【００５０】
Ｈ＝ｃ／ω＋ｄ・・・（２）
ここで、ｃ、ｄは実験により求められる定数であり、０＜ｃである。
【００５１】
図５に示されるように、固化率が０．７未満のときには、単結晶１１０の底面の突出高さは、単結晶１１０の回転速度に反比例する。つまり、回転速度を高くすると、単結晶１１０の底面が上方に窪んでゆく傾向があるので、徐々に回転速度を低くする制御を行うことにより、単結晶１１０の底面の突出高さを一定の値に保つことができる。
【００５２】
このように、本実施形態に係る単結晶製造方法では、所定の固化率の前後において、単結晶１１０の回転速度と単結晶１１０の底面の下方突出高さとの関係特性が異なる２つの特性を用いて、引上げ軸５０及び単結晶１１０の回転速度の制御を行う。即ち、固化率が所定値未満のときには、単結晶１１０の回転速度と単結晶１１０の底面の下方突出高さとの関係特性が反比例の関係にある特性（図５）に基づいて回転速度の制御を行い、固化率が所定値以上のときには、単結晶１１０の回転速度と単結晶１１０の底面の下方突出高さとの関係特性が比例関係にある特性（図４）に基づいて回転速度の制御を行う。このような２段階の回転速度制御を採用することにより、単結晶１１０の底面の突出高さを一定とし、多結晶化を防ぎつつ単結晶１１０の長尺化を達成することができる。
【００５３】
なお、本実施形態に係る単結晶製造方法は、固化率が０．７以上の所定値である場合に好適に適用可能であるが、製造プロセスの条件により種々変化し、０．６以上の所定値であれば適用できる場合もある。所定値となる固化率の上限は特に限定されないが、固化率が０．６以上０．９５以下の所定値、好ましくは０．７以上０．９５以下の範囲の固化率に好適に適用することができる。
【００５４】
また、回転速度は、上述のように、制御部８０がモーター５２を制御することにより制御してよい。また、原料融液９０の固化率は、上述のように、ロードセルで単結晶１１０の重量を測定し、計算により求めることができる。
【００５５】
次に、本実施形態に係る単結晶製造方法を実施した実施例について説明する。
【実施例】
【００５６】
以下、本発明の実施例について比較例を挙げて具体的に説明する。以下の説明では、一例としてタンタル酸リチウム単結晶育成方法について説明する。また、理解の容易のため、図１で説明した結晶育成装置の構成要素に対応する構成要素には、同一の参照符号を付して説明する。
【００５７】
イリジウム製のルツボ１０にタンタル酸リチウムの原料が充填され、ルツボ１０を銅製の高周波誘導コイル４０によって加熱する。ルツボ１０内のタンタル酸リチウム原料を融解させて原料融液９０とした。そして、イリジウム製の引上げ軸５０の下端に保持した種結晶１００を原料融液９０に接触させ、引上げ軸５０を１〜２０ｒｐｍで回転させながら１〜５ｍｍ/ｈの速度で垂直に引き上げることによって、種結晶１００から連続的に単結晶を得た。具体的には、シーディング時の結晶回転数を２０ｒｐｍとし、結晶成長の進行とともに結晶回転数を減少させた。固化率０．７までに結晶回転数を３ｒｐｍまで下げた。この操作により育成中結晶１１０の固液界面の凸部高さが１５ｍｍに一定となった。
【００５８】
ここで、固化率が０．７以上となった時に、（１）式中のａ＝３．３、ｂ＝１２．９の値を得た。育成初期の固液界面形状の凸部の高さを維持するために、原料融液減少とともに結晶回転数を減少させた。具体的には、固化率が０．７５のときには、育成初期と同様の凸部の高さ（１５ｍｍ）となるように（１）式で求めた結晶回転数１ｒｐｍにより育成を実施した。
【００５９】
結晶育成の結果、固化率が０．７以上でも直径変動や多結晶化の発生が無く単結晶を得ることが出来た。
［比較例１］
【００６０】
原料融液減少とともに結晶回転数を減少させ、固化率が０．７となった時に、回転数を３ｒｐｍに一定として結晶育成を継続させたこと以外は、実施例と同様の操作を行った。
【００６１】
結晶育成の結果、固化率が０．７以上の部分から結晶直径が減少し、多結晶化した。また、固化率０．７５で結晶成長を終了し、固液界面形状を確認すると、固液界面形状の凸部の高さが育成初期よりも大きくなり、約２２ｍｍとなった。
［比較例２］
【００６２】
原料融液減少とともに結晶回転数を減少させ、固化率が０．７以上となったところで、育成初期の固液界面形状を維持する目的で、結晶回転数を３ｒｐｍから５ｒｐｍに上げて凸部高さが低くなるように操作したこと以外は、実施例と同様の操作を行った。
【００６３】
結晶育成の結果、固化率が０．７以上の部分で結晶直径が減少し多結晶化した。また、固化率０．７５で結晶成長を終了し、固液界面形状を確認すると、固液界面形状の凸部の高さが育成初期よりも大きくなり約２５ｍｍとなった。
【００６４】
このように、本実施例によれば、固化率が０．７以上の長尺化した結晶を製造する場合であっても、多結晶化されない良質な単結晶を得ることができる。
【００６５】
以上、本発明の好ましい実施形態及び実施例について詳説したが、本発明は、上述した実施形態及び実施例に制限されることはなく、本発明の範囲を逸脱することなく、上述した実施例に種々の変形及び置換を加えることができる。
【符号の説明】
【００６６】
１０    ルツボ
２０    支持台
３０    耐火物
４０    高周波誘導コイル
５０    引き上げ軸
５１    モーター
６０    チャンバー
７０    電源
８０    制御部
９０    原料融液
１００    種結晶
１１０    単結晶
【図１】
2019094251.tif 000003
【図２】
2019094251.tif 000004
【図３】
2019094251.tif 000005
【図４】
2019094251.tif 000006
【図５】
2019094251.tif 000007
【手続補正書】
【提出日】平成29年12月19日(2017.12.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料融液に種結晶を接触させてから該種結晶を回転させながら引き上げて単結晶を育成する単結晶製造方法であって、
前記単結晶の底面が下方に所定の突出高さを維持して突出するように前記単結晶の回転速度を制御しながら前記単結晶を育成する単結晶育成工程を有し、
該単結晶育成工程は、前記回転速度と前記単結晶の底面の前記突出高さとの関係特性が、前記原料融液から前記単結晶に固化した重量比率を示す固化率の所定の値の前後において異なっており、前記所定の値により分けられる各領域において、異なる前記関係特性に基づいて、前記単結晶の回転速度を制御する第１及び第２の単結晶育成工程を含む単結晶製造方法。
【請求項２】
前記固化率を示す前記所定の値は、０．７以上である請求項１に記載の単結晶製造方法。
【請求項３】
前記第２の単結晶育成工程では、前記回転速度と前記単結晶の底面の前記突出高さとの関係特性が比例関係にある特性に基づいて前記回転速度を制御する請求項１又は２に記載の単結晶製造方法。
【請求項４】
前記比例関係にある特性は、前記単結晶の底面の前記突出高さをＨ、前記単結晶の回転速度をωとしたときに、下記の（１）式で示される請求項３に記載の単結晶製造方法。
Ｈ＝ａω＋ｂ      （１）
但し、ａ、ｂは実験により定まる定数であり、０＜ａを満たす。
【請求項５】
前記第１の単結晶育成工程では、前記回転速度と前記単結晶の底面の前記突出高さとの関係特性が反比例関係にある特性に基づいて前記回転速度を制御する請求項１乃至４のいずれか一項に記載の単結晶製造方法。
【請求項６】
前記反比例関係にある特性は、前記単結晶の底面の前記突出高さをＨ、前記単結晶の回転速度をωとしたときに、下記の（２）式で示される請求項５に記載の単結晶製造方法。
Ｈ＝ｃ／ω＋ｄ      （２）
但し、ｃ、ｄは実験により定まる定数であり、０＜ｃを満たす。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
上記目的を達成するため、本発明の一態様に係る単結晶製造方法は、原料融液に種結晶を接触させてから該種結晶を回転させながら引き上げて単結晶を育成する単結晶製造方法であって、
前記単結晶の底面が下方に所定の突出高さを維持して突出するように前記単結晶の回転速度を制御しながら前記単結晶を育成する単結晶育成工程を有し、
該単結晶育成工程は、前記回転速度と前記単結晶の底面の前記突出高さとの関係特性が、前記原料融液から前記単結晶に固化した重量比率を示す固化率の所定の値の前後において異なっており、前記所定の値により分けられる各領域において、異なる前記関係特性に基づいて、前記単結晶の回転速度を制御する第１及び第２の単結晶育成工程を含む。