(57)【要約】【課題】燃料電池セルに対する集電部材の接合強度を向上可能なセルスタックを提供する。【解決手段】セルスタック１００は、第１燃料電池セル３００ａと第２燃料電池セル３００ｂとを電気的に接続する集電部材３０１を備える。集電部材３０１は、第１燃料電池セル３００ａに接合される第１接合部ａ１と、第１接合部ａ１と電気的に接続され、第２燃料電池セル３００ｂに接合される第２接合部ａ２とを有する。第１接合部ａ１は、導電性接合材１０２を介して第１燃料電池セル３００ａに接合される主面Ｓａ１と、主面Ｓａ１に形成され、導電性接合材１０２が充填される貫通孔ｃ１とを有する。主面Ｓａ１側から見た第１接合部ａ１の面積Ａ１に対する、貫通孔ｃ１を画定する内壁面Ｓｃ１の面積Ａ２の割合Ａ２／Ａ１は、０．０３以上である。【選択図】図８
2019164901.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１燃料電池セルと、
前記第１燃料電池セルに隣接する第２燃料電池セルと、
前記第１燃料電池セルと前記第２燃料電池セルとを電気的に接続する集電部材と、
を備え、
前記集電部材は、
前記第１燃料電池セルに接合される第１接合部と、
前記第１接合部と電気的に接続され、前記第２燃料電池セルに接合される第２接合部と、
を有し、
前記第１接合部は、導電性接合材を介して前記第１燃料電池セルに接合される主面と、前記主面に形成され、前記導電性接合材が充填される貫通孔とを有し、
前記主面側から見た前記第１接合部の面積に対する、前記貫通孔を画定する内壁面の面積の割合は、０．０３以上である、
セルスタック。
【請求項２】
前記主面側から見た前記第１接合部の面積に対する、前記貫通孔を画定する内壁面の面積の割合は、０．８５以下である、
請求項１に記載のセルスタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セルスタックに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、複数の燃料電池セルと、隣接する２つの燃料電池セルを電気的に接続する集電部材とを備えるセルスタックが知られている。特許文献１には、一方の燃料電池セルに接合される複数の導電片と、他方の燃料電池セルに接合される複数の導電片とを有する集電部材が開示されている。各導電片は導電性接合材を介して各燃料電池セルに接合される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１５−１８３２５２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、特許文献１に記載の各導電片は、導電性接合材から剥離するおそれがあるため、燃料電池セルに対する集電部材の接合強度を向上させたいという要請がある。
【０００５】
本発明は、上述した状況に鑑みてなされたものであり、燃料電池セルに対する集電部材の接合強度を向上可能なセルスタックを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係るセルスタックは、第１燃料電池セルと、第１燃料電池セルに隣接する第２燃料電池セルと、第１燃料電池セルと第２燃料電池セルとを電気的に接続する集電部材とを備える。集電部材は、第１燃料電池セルに接合される第１接合部と、第１接合部と電気的に接続され、第２燃料電池セルに接合される第２接合部とを有する。第１接合部は、導電性接合材を介して第１燃料電池セルに接合される主面と、主面に形成され、接合材が充填される貫通孔とを有する。主面側から見た第１接合部の面積に対する、貫通孔を画定する内壁面の面積の割合は、０．０３以上である。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、燃料電池セルに対する集電部材の接合強度を向上可能なセルスタックを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】セルスタック装置の斜視図。
【図２】セルスタック装置の断面図。
【図３】燃料マニホールドの斜視図。
【図４】燃料電池セルの斜視図。
【図５】燃料電池セルの断面図。
【図６】燃料電池セルの基端側の断面図。
【図７】集電部材の斜視図。
【図８】図７のＡ−Ａ断面図。
【図９】図７のＢ−Ｂ断面図。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明に係る集電部材を用いたセルスタックの実施形態について図面を参照しつつ説明する。
【００１０】
図１及び図２に示すように、セルスタック装置１００は、燃料マニホールド２００と、複数の燃料電池セル３００と、を備えている。
【００１１】
［燃料マニホールド］
図３に示すように、燃料マニホールド２００は、燃料ガス（例えば、水素など）を各燃料電池セル３００に分配するように構成されている。燃料マニホールド２００は、中空状であり、内部空間を有している。燃料マニホールド２００の内部空間には、導入管２０１を介して燃料ガスが供給される。燃料マニホールド２００は、互いに間隔をあけて並ぶ複数の挿入孔２０２を有している。各挿入孔２０２は、燃料マニホールド２００の天板２０３に形成されている。各挿入孔２０２は、燃料マニホールド２００の内部空間と外部に連通する。
【００１２】
［燃料電池セル］
図２に示すように、各燃料電池セル３００は、燃料マニホールド２００から延びている。詳細には、各燃料電池セル３００は、燃料マニホールド２００の天板２０３から上方（ｘ軸方向）に延びている。すなわち、各燃料電池セル３００の長手方向（ｘ軸方向）は、上方に延びている。各燃料電池セル３００の長手方向（ｘ軸方向）の長さは、１００〜３００ｍｍ程度とすることができる。
【００１３】
各燃料電池セル３００の基端部は、燃料マニホールド２００の挿入孔２０２に挿入されている。各燃料電池セル３００は、接合材１０１によって挿入孔２０２に固定されている。燃料電池セル３００は、挿入孔２０２に挿入された状態で、接合材１０１によって燃料マニホールド２００に固定されている。接合材１０１は、燃料電池セル３００と挿入孔２０２の隙間に充填される。接合材１０１としては、例えば、結晶化ガラス、非晶質ガラス、ろう材、及びセラミックスなどが挙げられる。結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラスである。このような結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−ＣａＯ系、又はＳｉＯ２−ＭｇＯ系が挙げられる。
【００１４】
各燃料電池セル３００は、長手方向（ｘ軸方向）及び幅方向（ｙ軸方向）に広がる板状に形成されている。各燃料電池セル３００は、配列方向（ｚ軸方向）に間隔をあけて配列されている。隣り合う２つの燃料電池セル３００の間隔は特に制限されないが、１〜５ｍｍ程度とすることができる。隣り合う２つの燃料電池セル３００は、集電部材３０１によって電気的に接続されている。複数の燃料電池セル３００が集電部材３０１で接続されることによってセルスタックが形成されている。集電部材３０１の構成については後述する。
【００１５】
燃料電池セル３００は、複数の発電素子部１０と、支持基板２０とを備える。
【００１６】
［支持基板］
図４に示すように、支持基板２０は、支持基板２０の長手方向（ｘ軸方向）に沿って延びる複数のガス流路２１を内部に有している。各ガス流路２１は、支持基板２０の基端側から先端側に向かって延びている。各ガス流路２１は、互いに実質的に平行に延びている。なお、基端側とは、ガス流路のガス供給側を意味する。具体的には、燃料マニホールド２００に燃料電池セル３００を取り付けた場合において、その燃料マニホールド２００に近い側を意味する。また、先端側とは、ガス流路のガス供給側とは反対側を意味する。具体的には、燃料電池セル３００を燃料マニホールド２００に取り付けた場合において、その燃料マニホールド２００から遠い側を意味する。例えば、図２に示す例では、下側が基端側であり、上側が先端側となる。
【００１７】
図５に示すように、支持基板２０は、複数の第１凹部２２を有する。本実施形態において、各第１凹部２２は、支持基板２０の両主面に形成されているが、一方の主面にだけ形成されていてもよい。各第１凹部２２は支持基板２０の長手方向において互いに間隔をあけて配置されている。
【００１８】
支持基板２０は、電子伝導性を有さない多孔質の材料によって構成される。支持基板２０は、例えば、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、支持基板２０は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）とから構成されてもよい。支持基板２０の気孔率は、例えば、２０〜６０％程度である。
【００１９】
［発電素子部］
各発電素子部１０は、支持基板２０に支持されている。本実施形態において、各発電素子部１０は、支持基板２０の両主面に形成されているが、一方の主面にだけ形成されていてもよい。各発電素子部１０は、支持基板２０の長手方向において、互いに間隔をあけて配置されている。すなわち、本実施形態に係る燃料電池セル３００は、いわゆる横縞型の燃料電池である。長手方向に隣り合う発電素子部１０は、インターコネクタ３１によって互いに電気的に接続されている。
【００２０】
発電素子部１０は、燃料極４、電解質５、及び空気極６を有している。また、発電素子部１０は、反応防止膜７をさらに有している。
【００２１】
［燃料極］
燃料極４は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。燃料極４は、燃料極集電部４１と燃料極活性部４２とを有する。
【００２２】
燃料極集電部４１は、第１凹部２２内に配置されている。詳細には、燃料極集電部４１は、第１凹部２２内に充填されており、第１凹部２２と同様の外形を有する。燃料極集電部４１は、第２凹部４１１及び第３凹部４１２を有している。第２凹部４１１内には、燃料極活性部４２が配置されている。また、第３凹部４１２には、インターコネクタ３１が配置されている。
【００２３】
燃料極集電部４１は、電子伝導性を有する。燃料極集電部４１は、燃料極活性部４２よりも高い電子伝導性を有していることが好ましい。燃料極集電部４１は、酸素イオン伝導性を有していてもよいし、有していなくてもよい。
【００２４】
燃料極集電部４１は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、燃料極集電部４１は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）とから構成されてもよい。燃料極集電部４１の厚さ、及び第１凹部２２の深さは、５０〜５００μｍ程度である。
【００２５】
燃料極活性部４２は、酸素イオン伝導性を有するとともに、電子伝導性を有する。燃料極活性部４２は、燃料極集電部４１よりも酸素イオン伝導性を有する物質の含有率が大きい。詳細には、燃料極活性部４２における、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合は、燃料極集電部４１における、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合よりも大きい。
【００２６】
燃料極活性部４２は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、燃料極活性部４２は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とから構成されてもよい。燃料極活性部４２の厚さは、５〜３０μｍである。
【００２７】
［電解質］
電解質５は、燃料極４上を覆うように配置されている。詳細には、電解質５は、あるインターコネクタ３１から隣のインターコネクタ３１まで長手方向に延びている。すなわち、支持基板２０の長手方向（ｘ軸方向）において、電解質５とインターコネクタ３１とが交互に連続して配置されている。電解質５は、支持基板２０の第１主面２３ａ及び第２主面２３ｂを覆うように構成されている。
【００２８】
電解質５は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料から構成される焼成体である。電解質５は、例えば、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、電解質５は、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。電解質５の厚さは、例えば、３〜５０μｍ程度である。
【００２９】
［反応防止膜］
反応防止膜７は、緻密な材料から構成される焼成体である。反応防止膜７は、電解質５と空気極活性部６１との間に配置されている。反応防止膜７は、電解質５内のＹＳＺと空気極６内のＳｒとが反応して電解質５と空気極６との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するために設けられている。
【００３０】
反応防止膜７は、希土類元素を含むセリアを含んだ材料から構成されている。反応防止膜７は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜７の厚さは、例えば、３〜５０μｍ程度である。
【００３１】
［空気極］
空気極６は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。空気極６は、電解質５を基準にして、燃料極４と反対側に配置されている。空気極６は、空気極活性部６１と空気極集電部６２とを有している。
【００３２】
空気極活性部６１は、反応防止膜７上に配置されている。空気極活性部６１は、酸素イオン伝導性を有するとともに、電子伝導性を有する。空気極活性部６１は、空気極集電部６２よりも酸素イオン伝導性を有する物質の含有率が大きい。詳細には、空気極活性部６１おける、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合は、空気極集電部６２における、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合よりも大きい。
【００３３】
空気極活性部６１は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、空気極活性部６１は、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、又は、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。空気極活性部６１は、ＬＳＣＦから構成される第１層（内側層）とＬＳＣから構成される第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極活性部６１の厚さは、例えば、１０〜１００μｍである。
【００３４】
空気極集電部６２は、空気極活性部６１上に配置されている。また、空気極集電部６２は、空気極活性部６１から、隣の発電素子部に向かって延びている。燃料極集電部４１と空気極集電部６２とは、発電領域から互いに反対側に延びている。発電領域とは、燃料極活性部４２と電解質５と空気極活性部６１とが重複する領域である。
【００３５】
空気極集電部６２は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。空気極集電部６２は、空気極活性部６１よりも高い電子伝導性を有していることが好ましい。空気極集電部６２は、酸素イオン伝導性を有していてもよいし、有していなくてもよい。
【００３６】
空気極集電部６２は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、空気極集電部６２は、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、空気極集電部６２は、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電部６２の厚さは、例えば、５０〜５００μｍ程度である。
【００３７】
［インターコネクタ］
インターコネクタ３１は、支持基板２０の長手方向（ｘ軸方向）に隣り合う発電素子部１０を電気的に接続するように構成されている。詳細には、一方の発電素子部１０の空気極集電部６２は、他方の発電素子部１０に向かって延びている。また、他方の発電素子部１０の燃料極集電部４１は、一方の発電素子部１０に向かって延びている。そして、インターコネクタ３１は、一方の発電素子部１０の空気極集電部６２と、他方の発電素子部１０の燃料極集電部４１とを電気的に接続している。インターコネクタ３１は、燃料極集電部４１の第３凹部４１２内に配置されている。詳細には、インターコネクタ３１は、第３凹部４１２内に埋設されている。
【００３８】
インターコネクタ３１は、電子伝導性を有する緻密な材料から構成される焼成体である。インターコネクタ３１は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。或いは、インターコネクタ３１は、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３１の厚さは、例えば、１０〜１００μｍである。
【００３９】
［集電部材］
図６に示すように、隣接する２つの燃料電池セル３００（第１燃料電池セル３００ａ及び第２燃料電池セル３００ｂ）は、集電部材３０１によって電気的に接続される。集電部材３０１は、第１燃料電池セル３００ａと第２燃料電池セル３００ｂの間に配置される。集電部材３０１は、支持基板２０の両主面に配置された複数の発電素子部１０のうち、最も基端側に配置された基端側発電素子部１０ａよりも基端側に配置されている。
【００４０】
集電部材３０１は、第１燃料電池セル３００ａ及び第２燃料電池セル３００ｂそれぞれの基端側に接合される。詳細には、集電部材３０１は、導電性接合材１０２を介して、第１燃料電池セル３００ａの基端側発電素子部１０ａから延びる空気極集電部６２と、第２燃料電池セル３００ｂの基端側発電素子部１０ａから延びる空気極集電部６２とに接合される。
【００４１】
導電性接合材１０２としては、周知の導電性セラミックス等を用いることができる。例えば、導電性接合材１０２は、（Ｍｎ，Ｃｏ）３Ｏ４、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３、及び（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３などから選ばれる少なくとも１種によって構成することができる。
【００４２】
ここで、図７は、集電部材３０１の斜視図である。図７では、集電部材３０１が第１燃料電池セル３００ａに接合された状態が示されている。図７では、第２燃料電池セル３００ｂが省略されているが、実際には第１燃料電池セル３００ａと対向するように第２燃料電池セル３００ｂが配置されている。
【００４３】
集電部材３０１は、折り曲げ加工された金属板（例えば、ステンレス板）によって構成することができる。集電部材３０１は、第１接合部ａ１、第２接合部ａ２、第１連結部ｂ１、及び第２連結部ｂ２を有する。
【００４４】
第１接合部ａ１は、第１燃料電池セル３００ａに接合される。詳細には、第１接合部ａ１は、導電性接合材１０２によって、第１燃料電池セル３００ａの基端側発電素子部１０ａ（図６参照）から延びる空気極集電部６２に接合される。
【００４５】
第１接合部ａ１は、平板状に形成される。本実施形態において、第１接合部ａ１は、幅方向に延びる矩形に形成されているが、第１接合部ａ１の形状に特に制限はなく、三角以上の多角形、円形、楕円形、或いは、これら以外の複雑形状であってもよい。
【００４６】
第１接合部ａ１には、複数の第１貫通孔ｃ１が形成される。各第１貫通孔ｃ１には、導電性接合材１０２が充填されている。これによって、第１燃料電池セル３００ａに対する第１接合部ａ１の接合力を向上させることができる。導電性接合材１０２は、各第１貫通孔ｃ１から外側に突出していてもよく、さらに第１接合部ａ１の外表面上に広がっていてもよい。
【００４７】
本実施形態において、各第１貫通孔ｃ１は、幅方向に沿って延びる矩形状に形成されているが、各第１貫通孔ｃ１の形状に特に制限はなく、円形、楕円形、三角以上の多角形、又は、これら以外の複雑形状であってもよい。また、本実施形態では、３個の第１貫通孔ｃ１が設けられているが、第１貫通孔ｃ１の個数及び位置は適宜変更可能である。
【００４８】
第２接合部ａ２は、第１接合部ａ１と電気的に接続される。第２接合部ａ２は、第２燃料電池セル３００ｂに接合される。詳細には、第２接合部ａ２は、導電性接合材１０２によって、第２燃料電池セル３００ｂの基端側発電素子部１０ａ（図６参照）から延びる空気極集電部６２に接合される。第２接合部ａ２は、配列方向において第１接合部ａ１と対向する。
【００４９】
第２接合部ａ２は、平板状に形成される。本実施形態において、第２接合部ａ２は、第１接合部ａ１と同様の形状を有しているが、第１接合部ａ１と異なる形状であってもよい。第２接合部ａ２の形状に特に制限はなく、三角以上の多角形、円形、楕円形、或いは、これら以外の複雑形状であってもよい。
【００５０】
第２接合部ａ２には、複数の第２貫通孔ｃ２が形成される。各第２貫通孔ｃ２には、導電性接合材１０２が充填されている。これによって、第２燃料電池セル３００ｂに対する第２接合部ａ２の接合力を向上させることができる。導電性接合材１０２は、各第２貫通孔ｃ１から外側に突出していてもよく、さらに第２接合部ａ２の外表面上に広がっていてもよい。
【００５１】
本実施形態において、各第２貫通孔ｃ２は、幅方向に沿って延びる矩形状に形成されているが、各第２貫通孔ｃ１の形状に特に制限はなく、円形、楕円形、三角以上の多角形、又は、これら以外の複雑形状であってもよい。また、本実施形態では、３個の第２貫通孔ｃ２が設けられているが、第２貫通孔ｃ２の個数及び位置は適宜変更可能である。
【００５２】
第１及び第２連結部ｂ１，ｂ２は、それぞれ第１接合部ａ１と第２接合部ａ２とに連結される。本実施形態において、第１及び第２連結部ｂ１，ｂ２は、それぞれ湾曲しているが、これに限られない。第１及び第２連結部ｂ１，ｂ２は、それぞれ平板状であってもよいし、少なくとも１箇所で屈曲する形状であってもよい。
【００５３】
また、本実施形態では、第１及び第２連結部ｂ１，ｂ２が、集電部材３０１の両端部に配置されているが、第１及び第２連結部ｂ１，ｂ２の位置は特に制限されない。
【００５４】
［接合部の貫通孔］
図８は、図７のＡ−Ａ断面図である。
【００５５】
集電部材３０１の第１接合部ａ１は、第１主面Ｓａ１を有する。第１接合部ａ１の第１主面Ｓａ１は、第１燃料電池セル３００ａの外表面Ｔａ側を向いている。第１接合部ａ１の第１主面Ｓａ１は、第１燃料電池セル３００ａに導電性接合材１０２を介して接合される。
【００５６】
第１主面Ｓａ１から見た第１接合部ａ１の面積Ａ１に対する、貫通孔ｃ１を画定する内壁面Ｓｃ１の面積Ａ２の割合Ａ２／Ａ１は、０．０３以上である。これによって、第１接合部ａ１が導電性接合材１０２から剥離することを特に抑制することができるため、第１燃料電池セル３００ａに対する集電部材３０１の接合強度を向上させることができる。
【００５７】
また、第１主面Ｓａ１から見た第１接合部ａ１の面積Ａ１に対する、貫通孔ｃ１を画定する内壁面Ｓｃ１の面積Ａ２の割合Ａ２／Ａ１は、０．８５以下であることが好ましい。これによって、貫通孔ｃ１形成による加工ひずみを抑制して第１接合部ａ１を平坦に作製でき、電池セル３００ａとの接合不良を抑制することができる。
【００５８】
本実施形態のように、第１接合部ａ１が複数の貫通孔ｃ１を有する場合、内壁面Ｓｃ１の面積Ａ２とは、各貫通孔ｃ１を画定する内壁面Ｓｃ１の面積の合計値を意味する。また、第１接合部ａ１の面積Ａ１とは、貫通孔ｃ１も含む面積である。例えば、本実施形態のように第１接合部ａ１が矩形状の場合、第１接合部ａ１の面積Ａ１は、第１接合部ａ１のｘ軸方向における高さに第１接合部ａ１のｙ軸方向における幅を乗じることによって求められる。
【００５９】
以上、集電部材３０１の第１接合部ａ１の構成について説明したが、この構成は、集電部材３０１の第２接合部ａ２にも適用することが好ましい。
【００６０】
［接合部の断面形状］
図９は、図７のＢ−Ｂ断面図である。
【００６１】
図９に示すように、集電部材３０１の第１接合部ｄ１は、導電性接合材１０２を介して、第１燃料電池セル３００ａの外表面Ｔａに接合される。第１接合部ｄ１は、基材３０１Ｘと酸化クロム膜３０１Ｙとを有する。
【００６２】
基材３０１Ｘは、板状に形成される。基材３０１Ｘの厚みは特に制限されないが、例えば０．１〜４．０ｍｍとすることができる。
【００６３】
基材３０１Ｘは、Ｃｒ（クロム）を含有する合金によって構成される。このような合金としては、Ｆｅ−Ｃｒ系合金鋼（ステンレス鋼など）、又はＮｉ−Ｃｒ系合金鋼などを用いることができる。基材３０１ＸにおけるＣｒの含有割合は特に制限されないが、例えば４〜３０質量％とすることができる。
【００６４】
基材３０１Ｘは、Ｔｉ（チタン）やＡｌ（アルミニウム）を含有していてもよい。基材３０１ＸにおけるＴｉの含有割合は特に制限されないが、例えば０．０１〜１．０ａｔ．％とすることができる。基材３０１ＸにおけるＡｌの含有割合は特に制限されないが、例えば０．０１〜０．４ａｔ．％とすることができる。基材３０１Ｘは、ＴｉをＴｉＯ２（チタニア）として含有していてもよいし、ＡｌをＡｌ２Ｏ３（アルミナ）として含有していてもよい。
【００６５】
酸化クロム膜３０１Ｙは、基材３０１Ｘ上に形成される。酸化クロム膜３０１Ｙは、基材３０１Ｘを覆う。酸化クロム膜３０１Ｙは、基材３０１Ｘの表面全体を覆っていることが好ましいが、基材３０１Ｘの表面を部分的に覆っていなくてもよい。酸化クロム膜３０１Ｙの厚みは特に制限されないが、例えば１μｍ〜２０μｍとすることができる。
【００６６】
酸化クロム膜３０１Ｙは、酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）を主成分として含む。具体的には、酸化クロム膜３０１Ｙは、酸化クロムを５０ｗｔ％以上含む。酸化クロム膜３０１Ｙは、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｓｉなどを不純物として含有していてもよい。酸化クロム膜３０１Ｙは、ＲＦ（radio-frequency）マグネトロンスパッタ装置を用いてＣｒターゲットをＡｒスパッタリングし、反応ガス（例えば、酸素）との反応により酸化物を成膜することによって形成することができる。
【００６７】
図９に示すように、集電部材３０１は、第１燃料電池セル３００ａの外表面Ｔａに垂直な断面において、第１面Ｙ１、第２面Ｙ２及び角部Ｙ３を含む。
【００６８】
第１面Ｙ１は、第１燃料電池セル３００ａの外表面Ｔａに対して角度を有する。すなわち、第１面Ｙ１は、外表面Ｔａと平行ではなく、外表面Ｔａに対して傾斜している。第１面Ｙ１は、角部Ｙ３側に向かうほど外表面Ｔａに近づく。外表面Ｔａに対する第１面Ｙ１の角度θ１は特に制限されないが、例えば０．５度〜４５度とすることができる。なお、図９に示す例では、第１面Ｙ１が平坦に形成されているが、実際には微小な凹凸が形成されていてもよい。
【００６９】
第１面Ｙ１において、酸化クロム膜３０１Ｙは、基材３０１Ｘを覆っていることが好ましい。第１面Ｙ１に形成された酸化クロム膜３０１Ｙの厚みは、角部Ｙ３に近づくほど厚く形成されていてもよい。
【００７０】
第２面Ｙ２は、第１面Ｙ１に連なる。第２面Ｙ２は、第１燃料電池セル３００ａの外表面Ｔａに対して角度を有する。すなわち、第２面Ｙ２は、外表面Ｔａと平行ではなく、外表面Ｔａに対して傾斜している。第２面Ｙ２は、角部Ｙ３側に向かうほど外表面Ｔａに近づく。外表面Ｔａに対する第２面Ｙ２の角度θ２は特に制限されないが、例えば４５度〜１３５度とすることができる。
【００７１】
また、第２面Ｙ２は、第１面Ｙ１に対して角度を有する。すなわち、第２面Ｙ２は、第１面Ｙ１と平行ではなく、第１面Ｙ１に対して傾斜している。第１面Ｙ１に対する第２面Ｙ２の角度θ３は特に制限されないが、例えば３０度〜１３５度とすることができる。なお、図９に示す例では、第２面Ｙ２が平坦に形成されているが、実際には微小な凹凸が形成されていてもよい。
【００７２】
第２面Ｙ２において、酸化クロム膜３０１Ｙは、基材３０１Ｘを覆っていることが好ましい。第２面Ｙ２に形成された酸化クロム膜３０１Ｙの厚みは、角部Ｙ３に近づくほど厚く形成されていてもよい。
【００７３】
角部Ｙ３は、第１面Ｙ１と第２面Ｙ２とによって形成される。本実施形態において、「第１面Ｙ１と第２面Ｙ２とによって形成される」とは、“第１面Ｙ１と第２面Ｙ２とによって規定される”、“第１面Ｙ１と第２面Ｙ２とによって区画される”、及び“第１面Ｙ１と第２面Ｙ２との間に設けられる”のうち少なくとも１つを意味する。
【００７４】
角部Ｙ３は、第１面Ｙ１と第２面Ｙ２とが屈曲するように連なることで形成されていてもよいし、第１面Ｙ１と第２面Ｙ２とが他の１以上の面（湾曲面又は屈曲面）を介して連なることによって形成されていてもよい。
【００７５】
角部Ｙ３において、酸化クロム膜３０１Ｙは、基材３０１Ｘを覆っていることが好ましい。角部Ｙ３に形成された酸化クロム膜３０１Ｙは、角部Ｙ３周辺において他の部分よりも厚く形成されていてもよい。
【００７６】
角部Ｙ３は、第１面Ｙ１及び第２面Ｙ２それぞれよりも第１燃料電池セル３００ａの外表面Ｔａに近接している。本実施形態において、角部Ｙ３は、集電部材３０１のうち、第１燃料電池セル３００ａの外表面Ｔａに最も近接する部位である。角部Ｙ３から外表面Ｔａまでの距離Ｄは特に制限されないが、０．５〜２０００μｍとすることができる。
【００７７】
第１燃料電池セル３００ａから集電部材３０１に流れる電流、又は、集電部材３０１から第１燃料電池セル３００ａに流れる電流は、集電部材３０１のうち第１燃料電池セル３００ａの外表面Ｔａに近接する角部Ｙ３に集中する。角部Ｙ３に電流が集中すると、角部Ｙ３に形成された酸化クロム膜３０１Ｙの温度が上昇して、酸化クロム膜３０１Ｙの電気抵抗が低下する。その結果、第１燃料電池セル３００ａから集電部材３０１へ、又は、集電部材３０１から第１燃料電池セル３００ａへスムーズに電流を流すことができるため、第１燃料電池セル３００ａと集電部材３０１との電気的接続性を向上させることができる。
【００７８】
また、角部Ｙ３を形成する第１面Ｙ１及び第２面Ｙ２のそれぞれが外表面Ｔａに対して角度を有しているため、角部Ｙ３を導電性接合材１０２に挿入した際に、導電性接合材１０２中の気泡を角部Ｙ３周辺から排除することができる。その結果、第１燃料電池セル３００ａと集電部材３０１との電気的接続性を更に向上させることができる。
【００７９】
以上、集電部材３０１の第１接合部ｄ１の構成について説明したが、この構成は、集電部材３０１の第２接合部ｄ２にも適用することが好ましい。
【００８０】
（実施形態の変形例）
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
【００８１】
変形例１
上記実施形態では、本発明に係る集電部材３０１を横縞型の燃料電池セルに適用した場合について説明したが、いわゆる縦縞型の燃料電池セルなどにも適用することができる。縦縞型の燃料電池セルは、導電性の支持基板と、支持基板の一主面上に配置される発電部（燃料極、固体電解質層及び空気極）と、支持基板の他主面上に配置されるインターコネクタとを備える。
【００８２】
変形例２
上記実施形態において、第１連結部ｂ１には貫通孔が形成されていないが、少なくとも１つの貫通孔が形成されていてもよい。これによって、第１連結部ｂ１自体の可撓性を向上させることができるため、集電部材３０１からの押圧力によって第１及び第２燃料電池セル３００ａ，３００ｂにクラックが生じることを抑制できる。同様に、第２連結部ｂ２には貫通孔が形成されていないが、少なくとも１つの貫通孔が形成されていてもよい。
【００８３】
変形例３
上記実施形態において、第１及び第２接合部ａ１，ａ２は、第１及び第２連結部ｂ１，ｂ２によって連結されることとしたが、これに限られない。集電部材３０１は、電気的に接続された第１及び第２接合部ａ１，ａ２を有していればよく、第１及び第２接合部ａ１，ａ２の連結手段は制限されない。例えば、第１及び第２接合部ａ１，ａ２は、３つ以上の連結部によって連結されていてもよいし、１つの連結部によって連結されていてもよい。
【００８４】
変形例４
上記実施形態では、接合部の断面形状について、図９を参照して、第１燃料電池セル３００ａと集電部材３０１との電気的接続性を向上可能な構成を説明したが、当該構成は集電部材３０１に適用されなくてもよい。この場合であっても、第１接合部ａ１の面積Ａ１に対する貫通孔ｃ１の内壁面Ｓｃ１の面積Ａ２の割合Ａ２／Ａ１を０．０３以上とすることによって、第１接合部ａ１と導電性接合材１０２との間の剥離を抑制することができる。
【実施例】
【００８５】
以下に実施例を示して、実施形態に係る集電部材の接合部に形成される貫通孔の好適なサイズについて具体的に説明する。なお、本発明は、下記実施例に限定されるものではない。
【００８６】
図７及び図８に示すような構成の集電部材３０１を複数作製した。ただし、第１接合部ａ１の面積Ａ１と貫通孔ｃ１を画定する内壁面Ｓｃ１の面積Ａ２とを変更することによって、面積Ａ１に対する面積Ａ２の割合Ａ２／Ａ１を、集電部材３０１ごとに変更した。各集電部材３０１の第１接合部ａ１の面積Ａ１、複数の貫通孔ｃ１の内壁面Ｓｃ１の面積の合計値Ａ２、及び割合Ａ２／Ａ１は、表１の通りである。
【００８７】
以上のように作製した各集電部材３０１を、導電性接合材１０２を介して、第１燃料電池セル３００ａの空気極集電部６２に接合した。そして、熱処理によって、導電性接合材１０２を固化させた。このときの熱処理温度は９００℃、熱処理時間は１ｈｒとした。
【００８８】
導電性接合材１０２は、図８に示すように、第１接合部ａ１の第１主面Ｓａ１と第１燃料電池セル３００ａの外表面Ｔａとの間、及び各貫通孔ｃ１内に充填されている。なお、導電性接合材１０２は、第１接合部ａ１の外表面上にはみ出していない。導電性接合材１０２、集電部材３０１及び空気極集電部６２の材料は、表１の通りであり、端部集電部材３の材料にはＳＵＳ４４５Ｊ１（Ｃｒ含有量２２ｗｔ．％）またはＳＵＳ４３０（Ｃｒ含有量１６ｗｔ．％）を用いた。その他の条件は、各サンプルともに基本的に同じ条件とした。
【００８９】
（評価方法）
以上のように作製された各サンプル１〜３２に対して、熱サイクル試験を行った。具体的には、まず、常温から８００℃まで昇温速度３００℃／ｈｒで昇温した後、８００℃で２ｈｒ維持し、さらに３００℃／ｈｒで５０℃まで降温するサイクルを２０回繰り返した。
【００９０】
その後、各サンプルにおける剥離の有無を確認した。具体的には、第１接合部ａ１と導電性接合材１０２との間で剥離が生じているか否かを光学顕微鏡で観察を行い確認した。
【００９１】
以上の結果を評価として表１に示している。表１における評価「○」は、熱サイクル試験によって剥離が生じなかったことを意味する。また、表１における評価「△」とは熱サイクル試験によって剥離が生じたことを意味する。
【００９２】
【表１】
2019164901.tif 000003
【００９３】
表１に示すように、第１主面Ｓａ１側から見た第１接合部ａ１の面積Ａ１に対する、貫通孔ｃ１を画定する内壁面Ｓｃ１の面積Ａ２の割合Ａ２／Ａ１を０．０３以上とすることにより、第１接合部ａ１と導電性接合材１０２との間の剥離を抑制できることが確認できた。
【符号の説明】
【００９４】
１００      セルスタック
１０２      導電性接合材
２００      燃料マニホールド
３００      燃料電池セル
３００ａ    第１燃料電池セル
３００ｂ    第２燃料電池セル
３０１、３０２    集電部材
ａ１、ｄ１        第１接合部
ａ２、ｄ２        第２接合部
ｂ１、ｅ１        第１連結部
ｂ２、ｅ２        第２連結部
ｃ１              第１貫通孔
ｃ２              第２貫通孔
【図１】
2019164901.tif 000004
【図２】
2019164901.tif 000005
【図３】
2019164901.tif 000006
【図４】
2019164901.tif 000007
【図５】
2019164901.tif 000008
【図６】
2019164901.tif 000009
【図７】
2019164901.tif 000010
【図８】
2019164901.tif 000011
【図９】
2019164901.tif 000012
【手続補正書】
【提出日】令和1年5月13日(2019.5.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１燃料電池セルと、
前記第１燃料電池セルに隣接する第２燃料電池セルと、
前記第１燃料電池セルと前記第２燃料電池セルとを電気的に接続する集電部材と、
を備え、
前記集電部材は、前記第１燃料電池セルに接合される第１接合部と、前記第１接合部と電気的に接続され、前記第２燃料電池セルに接合される第２接合部とを有し、
前記第１接合部は、導電性接合材を介して前記第１燃料電池セルに接合される主面と、前記主面に形成され、前記導電性接合材が充填される貫通孔とを有し、
前記主面側から見た前記第１接合部の面積に対する、前記貫通孔を画定する内壁面の面積の割合は、０．０３以上であり、
前記集電部材は、Ｃｒを含む合金によって構成される基材と、前記基材を覆う酸化クロム膜とを有し、
前記第１燃料電池セルの外表面に垂直な断面において、前記第１接合部は、前記外表面に対して角度を有する第１面と、前記外表面に対して角度を有する第２面と、前記第１面と前記第２面とによって形成される角部とを含み、
前記角部は、前記第１面及び前記第２面それぞれよりも前記外表面に近接している、
セルスタック。
【請求項２】
前記主面側から見た前記第１接合部の面積に対する、前記貫通孔を画定する内壁面の面積の割合は、０．８５以下である、
請求項１に記載のセルスタック。