(57)【要約】【課題】  本発明は、溶剤系接着剤のような溶剤臭を発せず、使用時の環境衛生に優れていると共に、低粘度で且つ高チクソ性（高チクソトロピー性）を有しており、塗工性及び接着強度に優れている硬化性組成物を提供する。【解決手段】  本発明の硬化性組成物は、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）と、沈降性炭酸カルシウム及び表面が未処理の重質炭酸カルシウムを含み且つ沈降性炭酸カルシウムと表面が未処理の重質炭酸カルシウムの含有比率が０．１〜１．０である炭酸カルシウム（Ｂ）と、シランカップリング剤（Ｃ）とを含有し、２３℃で１５０００〜１０００００ｍＰａ・ｓの粘度を有していると共に、２３℃における１ｒｐｍ時の粘度と、２３℃における１０ｒｐｍ時の粘度の比率（１ｒｐｍ時の粘度／１０ｒｐｍ時の粘度）５〜１０であることを特徴とする。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）と、
沈降性炭酸カルシウム及び表面が未処理の重質炭酸カルシウムを含み且つ上記沈降性炭酸カルシウムと上記表面が未処理の重質炭酸カルシウムの含有比率（沈降性炭酸カルシウムの含有量／表面が未処理の重質炭酸カルシウムの含有量）が０．１〜１．０である炭酸カルシウム（Ｂ）と、
シランカップリング剤（Ｃ）とを含有し、
２３℃で１５０００〜１０００００ｍＰａ・ｓの粘度を有していると共に、２３℃における１ｒｐｍ時の粘度と、２３℃における１０ｒｐｍ時の粘度の比率（１ｒｐｍ時の粘度／１０ｒｐｍ時の粘度）５〜１０であることを特徴とする硬化性組成物。
【請求項２】
架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）の数平均分子量が１８０００以下であることを特徴とする請求項１に記載の硬化性組成物。
【請求項３】
シランカップリング剤（Ｃ）は、アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）又はエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）を含有することを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の硬化性組成物。
【請求項４】
シランカップリング剤（Ｃ）は、アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）及びエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）を含有することを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の硬化性組成物。
【請求項５】
アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）の含有量とエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）の含有量の比率（Ｃ１／Ｃ２）が１．３〜１０であることを特徴とする請求項４に記載の硬化性組成物。
【請求項６】
請求項１〜５に記載の硬化性組成物を含有することを特徴とする床用接着剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、硬化性組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体を含む変性シリコーン系硬化性組成物は、硬化時に毒物を発生しない安全性を有していると共に、硬化して得られる硬化物が弾性及び耐久性に優れていることから、シーリング材や接着剤として広く用いられている。
【０００３】
マンション及び病院などの屋内通路において、床下地材上に床仕上げ材を敷設一体化するために、従来からウレタン溶剤系接着剤及び水系接着剤が用いられている。
【０００４】
ウレタン溶剤系接着剤は、溶剤を含有しているので、環境衛生上、好ましいものではない。水系接着剤は、耐水性に劣るという問題点を有している。従って、変性シリコーン系接着剤への置換が進められている。
【０００５】
又、床仕上げ材を床下地材上に敷設一体化する場合、通常、櫛目型コテを用いて接着剤を床下地材上に塗工する。接着剤の床下地材上への塗工は、大面積であり且つ人手により行なわれることから、粘度が低く小さな力で塗り広げることができる塗工性が必要とされる。
【０００６】
しかしながら、変性シリコーン系接着剤は、ウレタン溶剤系接着剤などの従来から用いられている溶剤系接着剤及び水系接着剤に比して粘度が高く、塗工性に劣るという問題点を有している。
【０００７】
そこで、変性シリコーン系接着剤にチクソ性（チクソトロピー性）を付与することによって塗工性を改善することが提案されている。具体的には、アマイドワックス及び水添ヒマシ油などの有機系チクソ性付与材を添加すること（特許文献１）や、沈降性炭酸カルシウムを使用すること（特許文献２）が提案されている。
【０００８】
しかしながら、特許文献１及び特許文献２の方法によれば、接着剤の粘度が高くなり、床下地材と床仕上げ材との間において接着剤が流動せず、床仕上げ材が部分的に接着剤によって支持された状態となる。
【０００９】
床仕上げ材は、厚みが薄いものが多いので、床仕上げ材が接着剤によって部分的に支持された状態になると、床仕上げ材は容易に変形し、その結果、施工された床面に凹凸が生じ、外観が損なわれるという問題を生じる。
【００１０】
そこで、変性シリコーン系接着剤の粘度を低下させるために、特許文献３では、重質炭酸カルシウムを用いることによって変性シリコーン系接着剤の粘度を低下させることが提案されている。
【００１１】
しかしながら、特許文献３の方法では、変性シリコーン系接着剤の硬化物が堅く脆くなり、十分な接着力を得ることができないという問題点を生じる。
【００１２】
上述の通り、接着剤は櫛目型コテを用いて床下地材上に塗工される。床下地材上に塗工された接着剤は、断面が山形の形状を有し且つ互いに隣り合う接着剤間には僅かな隙間を存して連続させた、櫛目状の形態となっており、山部と谷部とが交互に存在している。
【００１３】
そして、床下地材上に床仕上げ材を敷設させた場合、床下地材と床仕上げ材との間に存在する空気を谷部を通じて逃がしながら、接着剤を床仕上げ材と床下地材との間において押し広げて馴染ませることができる。
【００１４】
更に、接着剤を谷部に向かって押し広げることによって、床仕上げ材と床下地材との間に存在する接着剤が床仕上げ材の端縁からはみ出すのを抑制し、床仕上げ材が接着剤によって汚染されるのを防止することができる。
【００１５】
又、変性シリコーン系接着剤の粘度を低くした場合、変性シリコーン系接着剤のチクソ性が低下し、その結果、床下地材上に塗工された変性シリコーン系接着剤は、櫛目状の形態を維持することができず、上述した接着剤の馴染み効果や、接着剤による床仕上げ材の汚染防止効果を発現させることができないという別の問題点を生じる。
【００１６】
そこで、変性シリコーン系接着剤を低粘度で且つ高チクソ性とするために、有機溶剤を含有させることが行なわれているが、有機溶剤の含有量が多くなると、従来の溶剤系接着剤と同様に環境衛生上、好ましくないという問題点を生じる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１７】
【特許文献１】特開２００２−２６５９１４号公報
【特許文献２】特開２０１５−０８６３５４号公報
【特許文献３】特開２００９−２４２５０６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１８】
本発明は、溶剤系接着剤のような溶剤臭を発せず、使用時の環境衛生に優れていると共に、低粘度で且つ高チクソ性（高チクソトロピー性）を有しており、塗工性及び接着強度に優れている硬化性組成物を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
本発明の硬化性組成物は、
架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）と、
沈降性炭酸カルシウム及び表面が未処理の重質炭酸カルシウムを含み且つ上記沈降性炭酸カルシウムと上記表面が未処理の重質炭酸カルシウムの含有比率（沈降性炭酸カルシウムの含有量／表面が未処理の重質炭酸カルシウムの含有量）が０．１〜１．０である炭酸カルシウム（Ｂ）と、
シランカップリング剤（Ｃ）とを含有し、
２３℃で1５０００〜１０００００ｍＰａ・ｓの粘度を有していると共に、１ｒｐｍ時の粘度と１０ｒｐｍ時の粘度の比率（１ｒｐｍ時の粘度／１０ｒｐｍ時の粘度）５〜１０であることを特徴とする。
【００２０】
［ポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）］
硬化性組成物は、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）を含有している。
【００２１】
架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）は、主鎖が、一般式：−（Ｒ−Ｏ）n−（式中、Ｒは炭素数が１〜１４のアルキレン基を表し、ｎは、繰り返し単位の数であって正の整数である。）で表される繰り返し単位を含有する重合体が好ましく挙げられる。ポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）の主鎖骨格は一種のみの繰り返し単位からなっていてもよいし、二種以上の繰り返し単位からなっていてもよい。架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）を単に「ポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）」ということがある。
【００２２】
ポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）の主鎖骨格としては、ポリオキシエチレン、ポリオキシプロピレン、ポリオキシブチレン、ポリオキシテトラメチレン、ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレン共重合体、及びポリオキシプロピレン−ポリオキシブチレン共重合体などが挙げられ、ポリオキシプロピレンが好ましい。
【００２３】
架橋性シリル基としては、例えば、ケイ素原子と結合した加水分解性基を有するケイ素含有基又はシラノール基のように、湿気又は架橋剤の存在下、必要に応じて触媒などを使用することによって縮合反応を生じる基をいう。
【００２４】
架橋性シリル基としては、例えば、メトキシシリル基、エトキシシリル基、ジメチルメトキシシリル基、ジメチルエトキシシリル基などのモノアルコキシシリル基、ジメトキシシリル基、メチルジメトキシシリル基、メチルジエトキシシリル基などのジアルコキシシリル基、トリメトキシシリル基、トリエトキシシリル基などのトリアルコキシシリル基、トリクロロシリル基などのハロゲンが結合したハロゲン化シリル基が挙げられ、ジアルコキシシリル基が好ましく、ジメトキシシリル基が好ましい。
【００２５】
ポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）は、ウレタン結合を含有していないことが好ましい。ポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）がウレタン結合を有していないことによって、得られる硬化性組成物の粘度が冬場などの低温時に上昇することを抑制して塗工性を向上させることができる。
【００２６】
ポリオキシアルキレン鎖の両末端にウレタン結合を介することなく架橋性シリル基を有しているポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）は、例えば、末端に水酸基などの官能基を有するポリオキシアルキレン系重合体に、この官能基に対して反応性を示す活性基及び不飽和基を有する有機化合物を反応させ、次いで、得られた反応生成物に加水分解性基を有するヒドロシランを作用させてヒドロシリル化することによって製造することができる。
【００２７】
架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）の数平均分子量は、１８０００以下が好ましく、８０００〜１７０００がより好ましく、１００００〜１５０００が特に好ましい。架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）は、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）が二種以上併用されている場合、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）の数平均分子量とは、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）全体の数平均分子量をいう。
【００２８】
ポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）の数平均分子量が１８０００以下であると、硬化性組成物の粘度が低くなり、硬化性組成物は、外気環境に関わらず優れた塗工性を有すると共に、厚みの薄い床仕上げ材であっても、床仕上げ材を変形させることなく美麗に床下地材上に敷設することができる。ポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）の数平均分子量が８０００以上であると、硬化性組成物の硬化物の強度が向上し、硬化性組成物の硬化物は高い接着強度を有する。
【００２９】
ポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）の分子量分布［重量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ）］は、１．６以下が好ましく、１．５以下がより好ましく、１．３以下が特に好ましい。分子量分布が１．６以下であるポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）によれば、硬化性組成物の粘度が低くなり、硬化性組成物は、外気環境に関わらず優れた塗工性を有すると共に、厚みの薄い床仕上げ材であっても、床仕上げ材を変形させることなく美麗に床下地材上に敷設することができる。更に、硬化性組成物の硬化物の接着強度が向上する。
【００３０】
なお、本発明において、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）の数平均分子量及び重量平均分子量は、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）法によって測定されたポリスチレン換算した値である。具体的には、ポリオキシアルキレン系重合体６〜７ｍｇを採取し、採取したポリオキシアルキレン系重合体を試験管に供給した上で、試験管に０．０５質量％のＢＨＴ（ジブチルヒドロキシトルエン）を含むｏ−ＤＣＢ（オルトジクロロベンゼン）溶液を加えてポリオキシアルキレン系重合体の濃度が１ｍｇ／ｍＬとなるように希釈して希釈液を作製する。
【００３１】
溶解濾過装置を用いて１４５℃にて回転速度２５ｒｐｍにて１時間に亘って上記希釈液を振とうさせてポリオキシアルキレン系重合体をＢＨＴを含むｏ−ＤＣＢ溶液に溶解させて測定試料とする。この測定試料を用いてＧＰＣ法によってポリオキシアルキレン系重合体の数平均分子量及び重量平均分子量を測定することができる。
【００３２】
ポリオキシアルキレン系重合体における数平均分子量及び重量平均分子量は、例えば、下記測定装置及び測定条件にて測定することができる。
測定装置  TOSOH社製  商品名「HLC-8121GPC/HT」
測定条件  カラム：TSKgelGMHHR-H(20)HT×３本
TSKguardcolumn-HHR(30)HT×１本
移動相：ｏ−ＤＣＢ  １．０ｍＬ／分
サンプル濃度：１ｍｇ／ｍＬ   
検出器：ブライス型屈折計
標準物質：ポリスチレン（TOSOH社製  分子量：500〜8420000）
溶出条件：１４５℃
ＳＥＣ温度：１４５℃
【００３３】
架橋性シリル基を含有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）は、市販されているものを用いることができる。ポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）としては、架橋性シリル基を含有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）であれば、特に限定なく用いることができる。硬化前は液状物質であり、硬化後に良好なゴム弾性を形成することから、主鎖骨格がポリオキシプロピレンであり、主鎖骨格の末端に加水分解性シリル基としてジメトキシシリル基を有し且つウレタン結合を有していないポリオキシプロピレン系重合体を用いることが好ましい。主鎖骨格がポリオキシプロピレンであり、主鎖骨格の末端に加水分解性シリル基としてジメトキシシリル基を有し且つウレタン結合を有していないポリオキシプロピレン系重合体としては、株式会社カネカ製  商品名「サイリル  ＥＳＴ２８０」、  旭硝子社製  商品名「エクセスター６２５０」及び「エクセスター４５３０」などが挙げられる。
【００３４】
［炭酸カルシウム（Ｂ）］
硬化性組成物は炭酸カルシウム（Ｂ）を含有している。炭酸カルシウム（Ｂ）は、沈降性炭酸カルシウム及び表面が未処理の重質炭酸カルシウムを含有している。
【００３５】
硬化性組成物は、上述した架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）と、沈降性炭酸カルシウム（Ｂ１）と、表面が未処理の重質炭酸カルシウム（Ｂ２）とを含有していることにより、低い粘度と高いチクソ性を両立している。更に、硬化性組成物の硬化物は、適度な機械的強度と、適度なゴム弾性及び伸び性とを有している。従って、通常の床仕上げ材は勿論のこと、厚みの薄い床仕上げ材であっても、床仕上げ材の敷設後において目隙を生じさせることなく強固に施工面（床下地材）上に敷設一体化させることができる。
【００３６】
沈降性炭酸カルシウム（Ｂ１）の表面は、脂肪酸、脂肪酸エステル又は脂肪酸金属塩によって処理されていることが好ましく、脂肪酸によって処理されていることがより好ましい。表面処理された沈降性炭酸カルシウム（Ｂ１）は、硬化性組成物に高いチクソ性を付与することができ、硬化性組成物が塗工後において櫛目状の形態を良好に維持することができると共に、炭酸カルシウム同士が凝集することを防止することができる。
【００３７】
脂肪酸としては、例えば、カプロン酸、カプリル酸、ペラルゴン酸、カプリン酸、ウンデカン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、アライン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、モンタン酸、メリシン酸、オブッシル酸、カルロレイン酸、ウンデシレン酸、リンデル酸、ツズ酸、フィゼテリン酸、モリストレイン酸、パルミトレイン酸、ペトロセリン酸、オレイン酸、エライジン酸、アスクレビン酸、バクセン酸、ガドレイン酸、ゴンドイン酸、セトレイン酸、エルカ酸、ブラシジン酸、セラコレイン酸、キシメン酸、ルメクエン酸、ソルビン酸、リノール酸などが挙げられ、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸が好ましい。
【００３８】
脂肪酸エステルとしては、例えば、ステアリン酸ステアリル、ステアリン酸ラウリル、パルミチン酸ステアリル、パルミチン酸ラウリルなどが挙げられる。
【００３９】
脂肪酸金属塩としては、例えば、上記脂肪酸のナトリウム塩及びカリウム塩が挙げられ、ラウリン酸のナトリウム塩、ミリスチン酸のナトリウム塩、パルミチン酸のナトリウム塩、ステアリン酸のナトリウム塩又はオレイン酸のナトリウム塩が好ましい。
【００４０】
沈降性炭酸カルシウムの一次粒子の平均粒子径は、５μｍ以下が好ましく、０．０１〜３μｍがより好ましい。平均粒子径が５μｍ以下であると、硬化性組成物は高チクソ性を有し、優れた塗工性を有している。
【００４１】
なお、沈降性炭酸カルシウムの一次粒子の平均粒子径は、沈降性炭酸カルシウム１ｇ当たりの比表面積値を用いて下記式に基づいて算出された値をいう。沈降性炭酸カルシウム１ｇ当たりの比表面積値は、例えば、島津製作所社から商品名「ＳＳ−１００型」にて市販されている粉体比表面積測定装置を用いることができる。
沈降性炭酸カルシウムの一次粒子の平均粒子径（μｍ）
＝６×１００００／（比重×比表面積）
【００４２】
硬化性組成物中における沈降性炭酸カルシウム（Ｂ１）の含有量は、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）１００質量部に対して１０〜１００質量部が好ましく、２０〜８０質量部がより好ましく、４０〜６０質量部が特に好ましい。沈降性炭酸カルシウム（Ｂ１）の含有量が１０質量部以上であると、硬化性組成物が高いチクソ性を有し、塗工後の硬化性組成物が櫛目状の形態を維持することができる。従って、例えば、硬化性組成物を床仕上げ材と床下地材との間において押し広げて馴染ませることができると共に、硬化性組成物が床仕上げ材の端縁からはみ出すのを抑制し、床仕上げ材が硬化性組成物によって汚染されるのを防止することができる。沈降性炭酸カルシウム（Ｂ１）の含有量が１００質量部以下であると、硬化性組成物の粘度が低くなり、硬化性組成物の塗工性が向上する。
【００４３】
表面が未処理の重質炭酸カルシウム（Ｂ２）は、例えば、天然のチョーク（白亜）、大理石、石灰石などの天然の炭酸カルシウムを微粉状に粉砕することにより得ることができる。
【００４４】
表面が未処理の重質炭酸カルシウムにおける一次粒子の平均粒子径は、１０μｍ以下が好ましく、１〜６μｍがより好ましい。平均粒子径が１０μｍ以下であると、硬化性組成物の硬化物の強度が向上し、硬化性組成物の硬化物は高い接着強度を有する。
【００４５】
なお、表面が未処理の重質炭酸カルシウムにおける一次粒子の平均粒子径は、表面が未処理の重質炭酸カルシウム１ｇ当たりの比表面積値を用いて下記式に基づいて算出された値をいう。重質炭酸カルシウム１ｇ当たりの比表面積値は、例えば、島津製作所社から商品名「ＳＳ−１００型」にて市販されている粉体比表面積測定装置を用いることができる。
表面が未処理の重質炭酸カルシウムにおける一次粒子の平均粒子径（μｍ）
＝６×１００００／（比重×比表面積）
【００４６】
硬化性組成物中における、表面が未処理の重質炭酸カルシウム（Ｂ２）の含有量は、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）１００質量部に対して３０〜４００質量部が好ましく、５０〜３００質量部がより好ましく、１００〜２５０質量部がより好ましく、１２０〜２３０質量部が特に好ましい。重質炭酸カルシウム（Ｂ２）の含有量が３０質量部以上であると、硬化性組成物の硬化物の接着強度及び耐水接着性が向上する。重質炭酸カルシウム（Ｂ２）の含有量が４００質量部以下であると、硬化性組成物が高いチクソ性を有し、塗工後の硬化性組成物が櫛目状の形態を維持することができる。従って、例えば、硬化性組成物を床仕上げ材と床下地材との間において押し広げて馴染ませることができると共に、硬化性組成物が床仕上げ材の端縁からはみ出すのを抑制し、床仕上げ材が硬化性組成物によって汚染されるのを防止することができる。
【００４７】
硬化性組成物中において、沈降性炭酸カルシウム（Ｂ１）と、表面が未処理の重質炭酸カルシウム（Ｂ２）の含有比率［沈降性炭酸カルシウム（Ｂ１）の含有量／表面が未処理の重質炭酸カルシウム（Ｂ２）の含有量］は、０．１〜１．０であり、０．１５〜０．８が好ましく、０．１８〜０．５がより好ましく、０．２〜０．４がより好ましく、０．２２〜０．３が特に好ましい。沈降性炭酸カルシウム（Ｂ１）と、表面が未処理の重質炭酸カルシウム（Ｂ２）の含有比率が０．１以上であると、硬化性組成物が高いチクソ性を有し、塗工後の硬化性組成物が櫛目状の形態を維持することができる。従って、例えば、硬化性組成物を床仕上げ材と床下地材との間において押し広げて馴染ませることができると共に、硬化性組成物が床仕上げ材の端縁からはみ出すのを抑制し、床仕上げ材が硬化性組成物によって汚染されるのを防止することができる。沈降性炭酸カルシウム（Ｂ１）と、表面が未処理の重質炭酸カルシウム（Ｂ２）の含有比率が１．０以下であると、硬化性組成物の粘度が低くなり、硬化性組成物の塗工性が向上する。
【００４８】
［シランカップリング剤（Ｃ）］
硬化性組成物は、シランカップリング剤（Ｃ）を含有している。硬化性組成物がシランカップリング剤（Ｃ）を含有していることによって、硬化性組成物は、低粘度であっても、硬化性組成物の硬化物は優れた接着強度を有する。
【００４９】
シランカップリング剤（Ｃ）は、硬化性組成物の硬化物の接着強度が向上するので、アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）又はエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）を含有していることが好ましい。
【００５０】
シランカップリング剤（Ｃ）は、アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）及びエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）を含有していることがより好ましい。シランカップリング剤（Ｃ）が、アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）及びエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）を含有していると、硬化性組成物の硬化物の接着強度が向上すると共に、硬化性組成物の耐水接着性が向上する。
【００５１】
アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）は、一分子中にアルコキシ基が結合した珪素原子と、窒素原子を含有する官能基とを含む化合物を意味する。アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）としては、特に限定されず、例えば、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ，Ｎ’−ビス−〔３−（トリメトキシシリル）プロピル〕エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス−〔３−（トリエトキシシリル）プロピル〕エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス−〔３−（メチルジメトキシシリル）プロピル〕エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス−〔３−（トリメトキシシリル）プロピル〕ヘキサメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス−〔３−（トリエトキシシリル）プロピル〕ヘキサメチレンジアミンなどが挙げられ，Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシランが好ましい。
【００５２】
エポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）とは、一分子中にアルコキシ基が結合した珪素原子と、エポキシ基を含有する官能基とを含む化合物を意味する。エポキシ基含有シランカップリング剤としては、特に限定されず、例えば、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルエチルジエトキシシラン、及び２−（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどが挙げられ、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシランが好ましい。
【００５３】
硬化性組成物中におけるシランカップリング剤（Ｃ）の含有量は、ポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）１００質量部に対して０．１〜１０質量部が好ましく、２〜８質量部がより好ましく、３〜６質量部が特に好ましい。シランカップリング剤（Ｃ）の含有量が０．１質量部以上であると、硬化性組成物の硬化物の接着強度が向上する。シランカップリング剤（Ｃ）の含有量が１０質量部以下であると、硬化性組成物の硬化物が脆くなることを防止し、硬化物に優れた接着強度及び耐水接着性を付与することができると共に、硬化性組成物の貯蔵安定性を向上させることができる。
【００５４】
硬化性組成物中にアミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）が含有されている場合、硬化性組成物中におけるアミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）の含有量は、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）１００質量部に対して０．５〜２０質量部が好ましく、１〜１０質量部がより好ましく、２〜６質量部が特に好ましい。アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）の含有量が０．５質量部以上であると、硬化性組成物の硬化物の接着強度が向上する。アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）の含有量が２０質量部以下であると、硬化性組成物はその硬化性に優れている。
【００５５】
硬化性組成物中にエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）が含有されている場合、硬化性組成物中におけるエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）の含有量は、０．３〜２０質量部が好ましく、０．４〜１０質量部がより好ましく、０．４５〜６質量部がより好ましく、０．５〜３質量部が特に好ましい。エポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）の含有量が０．５質量部以上であると、硬化性組成物の硬化物の耐水接着性が向上する。エポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）の含有量が２０質量部以下であると、硬化性組成物の硬化物の接着強度が向上する。
【００５６】
シランカップリング剤（Ｃ）が、アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）及びエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）を含有している場合、アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）の含有量とエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）の含有量の比率（Ｃ１／Ｃ２）は、１．３〜１０が好ましく、１．５〜９がより好ましく、２〜８が特に好ましい。アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）の含有量とエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）の含有量の比率が１．３以上であると、硬化性組成物の貯蔵安定性が向上する。アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）の含有量とエポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）の含有量の比率が１０以下であると、硬化性組成物の硬化物は優れた接着強度を有する。
【００５７】
［可塑剤］
硬化性組成物は、可塑剤を含有していることが好ましい。可塑剤としては、特に限定されず、例えば、ジブチルフタレート、ジ（２−エチルヘキシル）フタレート、ジイソノニルフタレート、ジイソデシルフタレート、ブチルベンジルフタレートなどのフタル酸エステル類；ジオクチルアジペート、ジオクチルセバケート、ジブチルセバケート、コハク酸イソデシルなどの非芳香族二塩基酸エステル類；オレイン酸ブチル、アセチルリシリノール酸メチルなどの脂肪族エステル類；ジエチレングリコールジベンゾエート、トリエチレングリコールジベンゾエート、ペンタエリスリトールエステルなどのポリアルキレングリコールのエステル類；トリクレジルホスフェート、トリブチルホスフェートなどのリン酸エステル類；トリメリット酸エステル類；ポリブタジエン、ポリブテン、ポリイソブチレン、ブタジエン−アクリロニトリル、ポリクロロプレン；塩素化パラフィン類；アルキルジフェニル、部分水添ターフェニルなどの炭化水素系油；プロセスオイル類；ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどのポリエーテルポリオール、ポリエーテルポリオールの水酸基をエステル基、エーテル基などに変換した誘導体などのポリエーテル類；エポキシ化大豆油、エポキシステアリン酸ベンジルなどのエポキシ系可塑剤類；セバシン酸、アジピン酸、アゼライン酸、フタル酸などの２塩基酸とエチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコールなどの２価アルコールから得られるポリエステル系可塑剤類；アクリル系可塑剤を始めとするビニル系モノマーを種々の方法で重合して得られるビニル系重合体類などが挙げられる。なお、可塑剤は、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。
【００５８】
硬化性組成物中における可塑剤の含有量は、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）１００質量部に対して２０〜１００質量部が好ましく、２５〜５０質量部がより好ましい。可塑剤の含有量が２０質量部以上であると、硬化性組成物の塗工性が向上する。可塑剤の含有量が１００質量部以下であると、硬化性組成物の硬化物の機械的強度が向上する。
【００５９】
［シラノール縮合触媒］
硬化性組成物はシラノール縮合触媒を含有していることが好ましい。シラノール縮合触媒とは、加水分解性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体が含有する加水分解性シリル基が加水分解することなどにより形成されたシラノール基同士の脱水縮合反応を促進させるための触媒である。なお、シラノール基とは、ケイ素原子に直接結合しているヒドロキシ基（≡Ｓｉ−ＯＨ）を意味する。
【００６０】
シラノール縮合触媒としては、特に限定されず、例えば、ジブチル錫ジアセチルアセトナート、ジブチル錫ジラウレート、ジブチル錫オキサイド、ジブチル錫ジアセテート、ジブチル錫フタレート、ビス（ジブチル錫ラウリン酸）オキサイド、ジブチル錫ビス（アセチルアセトナート）、ジブチル錫ビス（モノエステルマレート）、オクチル酸錫、ジブチル錫オクトエート、ジオクチル錫オキサイド、ジブチル錫ビス（トリエトキシシリケート）、ジオクチル錫ビス（トリエトキシシリケート）、ジオクチル錫ジラウレート、ビス（ジブチル錫ビストリエトキシシリケート）オキサイド、及びジブチル錫オキシビスエトキシシリケートなどの有機錫系化合物；テトラ−ｎ−ブトキシチタネート、及びテトライソプロポキシチタネートなどの有機チタン系化合物；１，５，７−トリアザビシクロ［４．４．０］デカー５−エン、７−メチル−１，５，７−トリアザビシクロ［４．４．０］デカー５−エン、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデカ−７−エン、６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデカ−７−エン、１，５−ジアザビシクロ［４．３．０］ノナー５−エンなどのシクロアミジン系化合物；ジブチルアミン−２−エチルヘキソエートなどが挙げられる。また、他の酸性触媒や塩基性触媒もシラノール縮合触媒として用いることができる。なお、シラノール縮合触媒は、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。
【００６１】
シラノール縮合触媒としては、通常の床仕上げ材は勿論のこと、厚みの薄い床仕上げ材であっても、床仕上げ材の敷設後において目隙を生じさせることなく強固に施工面（床下地材）上に敷設一体化させることができるので、有機錫系化合物が好ましい。
【００６２】
硬化性組成物中におけるシラノール縮合触媒の含有量は、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）１００質量部に対して０．１〜１０質量部が好ましく、０．５〜６質量部がより好ましい。シラノール縮合触媒の含有量が０．１質量部以上であると、硬化性組成物の硬化性が向上する。シラノール縮合触媒の含有量が１０質量部以下であると、硬化性組成物の硬化物の接着強度が向上する。
【００６３】
［脱水剤］
硬化性組成物は、脱水剤を含有していることが好ましい。脱水剤によれば、硬化性組成物を保存している際に、空気中などに含まれている水分によって硬化性組成物が硬化することを抑制することができる。
【００６４】
脱水剤としては、ビニルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、テトラエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、テトラメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、及びジフェニルジメトキシシランなどのシラン化合物；並びにオルトギ酸メチル、オルトギ酸エチル、オルト酢酸メチル、及びオルト酢酸エチルなどのエステル化合物などを挙げることができる。脱水剤としては、ニビルトリメトキシシランが好ましい。なお、脱水剤は、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。
【００６５】
硬化性組成物中における脱水剤の含有量は、加水分解性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）１００質量部に対して０．５〜２０質量部が好ましく、１〜１５質量部がより好ましく、１〜５質量部が特に好ましい。脱水剤の含有量が０．５質量部以上であると、硬化性組成物の貯蔵安定性が向上する。脱水剤の含有量が２０質量部以下であると、硬化性組成物の貯蔵安定性及び取扱性が向上する。
【００６６】
［他の添加剤］
硬化性組成物は、酸化防止剤、紫外線吸収剤、耐光安定剤、顔料、染料、沈降防止剤などの他の添加剤を含んでいてもよい。なかでも、酸化防止剤が好ましく挙げられる。硬化性組成物は、溶剤を含有していないことが好ましい。
【００６７】
酸化防止剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、モノフェノール系酸化防止剤、ビスフェノール系酸化防止剤、ポリフェノール系酸化防止剤などが挙げられ、ヒンダードフェノール系酸化防止剤が好ましい。硬化性組成物中における酸化防止剤の含有量は、加水分解性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）１００質量部に対して０．１〜２０質量部が好ましく、０．３〜１０質量部がより好ましい。
【００６８】
硬化性組成物の２３℃における粘度は、１．５万〜１０万ｍＰａ・ｓであり、２万〜８万ｍＰａ・ｓがより好ましい。なお、硬化性組成物の２３℃における粘度は、ＪＩＳ  Ｋ６８３３に準拠してＢ型粘度計を用いて２３℃で回転数１０ｒｐｍの条件にて測定された値をいう。
【００６９】
硬化性組成物について、２３℃における１０ｒｐｍ時の粘度と、２３℃における１ｒｐｍ時の粘度との比率（１ｒｐｍ時の粘度／１０ｒｐｍ時の粘度）は、５〜１０であり、５．５〜９が好ましく、６〜８がより好ましい。２３℃における１０ｒｐｍ時の粘度と、２３℃における１ｒｐｍ時の粘度との比率が上記範囲内であると、硬化性組成物は、低い粘度でありながら高いチクソ性を有している。従って、例えば、硬化性組成物を床仕上げ材と床下地材との間において押し広げて馴染ませることができると共に、硬化性組成物が床仕上げ材の端縁からはみ出すのを抑制し、床仕上げ材が硬化性組成物によって汚染されるのを防止することができる。更に、硬化性組成物は優れた塗工性を有する。
【００７０】
硬化性組成物について、２３℃における１０ｒｐｍ及び１ｒｐｍ時の粘度は、ＪＩＳ  Ｋ６８３３に準拠してＢ型粘度計を用いて２３℃で回転数１０ｒｐｍ又は１ｒｐｍの条件にて測定された値をいう。
【００７１】
硬化性組成物は、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）、炭酸カルシウム（Ｂ）及びシランカップリング剤（Ｃ）並びに必要に応じて他の添加剤を混合することによって製造することができる。なお、混合は、減圧下で行うことが好ましい。
【００７２】
硬化性組成物は、例えば、床構造の構築に用いられる。床構造は、例えば、床基盤上に敷設された床下地材上に、硬化性組成物を硬化させてなる硬化物層を介して床仕上げ材が接着一体化されることによって構築される。床構造は、床基盤と、上記床基盤上に敷設されている床下地材と、上記床下地材上に形成され且つ上記床下地材と接着一体化している、硬化性組成物を硬化させてなる硬化物層と、上記硬化物層上に敷設され且つ上記硬化物層と接着一体化している床仕上げ材とを含んでいる。
【００７３】
床仕上げ材を構成する部材としては、例えば、合板及びミディアム・デンシティ・ファイバーボード(ＭＤＦ：Medium Density Fiberboard)などの木質系材料、タイル、塩化ビニルシート、及び石材などが挙げられ、中でも、塩化ビニルシートのように薄く、柔らかい素材の使用が好ましい。
【００７４】
床下地材を構成する部材としては、例えば、合板、パーチクルボード、木根太、石膏ボード、スレート板、及びコンクリート板などが挙げられる。
【００７５】
硬化性組成物は、硬化性組成物の塗工時の粘度が低く、外気環境に関わらず、優れた塗工性を有している。従って、例えば、櫛目型コテを用いた硬化性組成物の塗工において、熟練者でなくとも硬化性組成物を床下地材上に容易に且つ均一に塗工することができる。
【００７６】
更に、硬化性組成物は高いチクソ性を有しているので、硬化性組成物を櫛目型コテを用いて塗工した後においても、硬化性組成物は塗工面上において櫛目状の形態を維持している。
【００７７】
硬化性組成物が櫛目状の形態を保持していることで、互いに隣接する硬化性組成物間に形成された谷部を通じて空気を円滑に流通させることができ、硬化性組成物をその表面において均一に硬化させることができる。従って、床仕上げ材を床下地材上に貼り合わせた後、床仕上げ材を床下地材上に直ちに仮接着させることができ、床仕上げ材を床下地材上の正確な位置に敷設することができる。
【００７８】
更に、床仕上げ材を床下地材に向かって押圧することによって、櫛目状の形態に塗工された硬化性組成物が、床仕上げ材と床下地材との間において、互いに隣接する硬化性組成物間に形成された谷部に押し広げられることによって、均一に存在した状態となる。
【００７９】
従って、床仕上げ材が厚みの薄い変形し易いものであっても、床仕上げ材を床下地材上において硬化性組成物を介して均一に支持することができ、床仕上げ材を変形させることなく床下地材上に敷設一体化させることができ、凹凸のない平坦で美麗な仕上げ面を構築することができる。
【００８０】
又、硬化性組成物は溶剤を含有させる必要がないので、硬化性組成物の使用時及び硬化性組成物の硬化物において溶剤臭を発生せず、環境衛生に優れている。
【発明の効果】
【００８１】
本発明の硬化性組成物は、空気中の湿気や、建築部材（例えば、床仕上げ材及び床下地材など）などの被接着部材に含まれている湿気によって硬化し、被接着部材同士を強固に一体化させることができる。
【００８２】
本発明の硬化性組成物は、低い粘度で且つ高いチクソ性を有している。従って、硬化性組成物は、優れた塗工性を有している共に、例えば、櫛目型コテを用いて塗工した場合、硬化性組成物はその塗工後において櫛目状の形態を維持する。
【００８３】
そして、硬化性組成物は、被接着部材同士を近接させる応力によって被接着部材間において容易に押し広げられて均一に存在した状態となる。従って、被接着部材同士を硬化性組成物の硬化物によって強固に且つ均一に接着一体化させることができる。
【発明を実施するための形態】
【００８４】
以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されるものではない。
【実施例】
【００８５】
実施例及び比較例の硬化性組成物の製造において下記の原料を使用した。
【００８６】
［架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）］
・架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ１）（架橋性シリル基としてジメトキシシリル基を有し且つ主鎖骨格がポリオキシプロピレンであるポリオキシプロピレン系重合体、ウレタン結合を有していない、数平均分子量：１５０００、分子量分布：１．１０、旭硝子社製  製品名「エクセスター６２５０」）
・架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ２）（架橋性シリル基としてジメトキシシリル基を有し且つ主鎖骨格がポリオキシプロピレンであるポリオキシプロピレン系重合体、ウレタン結合を有していない、数平均分子量：１００００、分子量分布：１．４９、カネカ製  製品名「サイリル  ＥＳＴ２８０」）
・架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ３）（架橋性シリル基としてジメトキシシリル基を有し且つ主鎖骨格がポリオキシプロピレンであるポリオキシプロピレン系重合体、ウレタン結合を有していない、数平均分子量：２００００、分子量分布：１．１６、旭硝子社製  製品名「エクセスター４５３０」）
【００８７】
［炭酸カルシウム（Ｂ）］
・表面処理された沈降性炭酸カルシウム（Ｂ１）（一次粒子の平均粒子径：０．０５μｍ、脂肪酸による表面処理、丸尾カルシウム社製  製品名「カルファイン２００Ｍ」）
・表面が未処理の重質炭酸カルシウム（Ｂ２）（一次粒子の平均粒径：５μｍ、東洋ファインケミカル社製  製品名「ホワイトン  Ｐ−３０」）
【００８８】
[シランカップリング剤（Ｃ）]
・アミノ基含有シランカップリング剤（Ｃ１）［Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、信越化学工業社製  製品名「ＫＢＭ−６０３」］
・エポキシ基含有シランカップリング剤（Ｃ２）［３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、信越化学工業社製  製品名「ＫＢＭ−４０３」］
【００８９】
（実施例１〜１０、比較例１〜７）
架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）、炭酸カルシウム（Ｂ）、シランカップリング剤（Ｃ）、可塑剤、シラノール縮合触媒、脱水剤及び酸化防止剤をそれぞれ、表１に示した配合量となるように、密封した攪拌機中で減圧しながら均一に混合して硬化性組成物を作製した。なお、架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体（Ａ）の数平均分子量を「数平均分子量」の欄に記載した。表１において、「架橋性シリル基を有するポリオキシアルキレン系重合体」は、単に「ポリオキシアルキレン系重合体」と表記した。
【００９０】
得られた硬化性組成物について、２３℃における粘度、２３℃における１ｒｐｍ時の粘度と２３℃における１０ｒｐｍ時の粘度の比率（１ｒｐｍ時の粘度／１０ｒｐｍ時の粘度）を上記要領で測定し、その結果を表１に示した。なお、表１において、「２３℃における粘度」は、「粘度」の欄に記載した。表１において、「２３℃における１ｒｐｍ時の粘度と２３℃における１０ｒｐｍ時の粘度の比率（１ｒｐｍ時の粘度／１０ｒｐｍ時の粘度）」は、「粘度比率（１ｒｐｍ／１０ｒｐｍ）」の欄に記載した。
【００９１】
得られた硬化性組成物について、櫛目形状維持性、常態接着性、水中浸漬接着性及び貯蔵安定性を下記の要領で測定し、その結果を表１に示した。
【００９２】
（櫛目形状維持性）
ＪＩＳ  Ａ５５３６に準拠した櫛目型コテを用いて硬化性組成物をモルタル板上に塗工した。モルタル板上に硬化性組成物を塗工した直後の硬化性組成物の山の高さと、モルタル板上に硬化性組成物を塗工してから１分経過後の硬化性組成物の山の高さの変化割合（１分経過後の硬化性組成物の山の高さ／塗工した直後の硬化性組成物の山の高さ）から、下記基準に基づいて評価した。
○・・・０．９以上で且つ１．０以下であった。
△・・・０．７以上で且つ０．９未満であった。
×・・・０．７未満であった。
【００９３】
（常態接着性）
硬化性組成物の常態接着性をＪＩＳ  Ａ５５３６  5.3.3 e)1)に準拠して測定した。具体的には、床仕上げ材としてタキロン社から製品名「タキストロンＰＲＥＮＴＯ  ＰＲＥ−８１」にて市販されているシートを用いた。床下地材として厚さ５ｍｍのスレート板（ＪＩＳ  Ａ５５３６  表７）を用いた。ＪＩＳ  Ａ５５３６の強度規格より、下記基準を用いて評価した。
【００９４】
◎・・・３０Ｎ／２５ｍｍ以上であった。
○・・・２０Ｎ／２５ｍｍ以上で且つ３０Ｎ／２５ｍｍ未満であった。
×・・・２０Ｎ／２５ｍｍ未満であった。
【００９５】
（水中浸漬接着性）
硬化性組成物の水中浸漬接着性をＪＩＳ  Ａ５５３６  ５．３．３  ｅ）２）に準拠して測定した結果を用いて評価した。床仕上げ材としてタキロン社から製品名「タキストロンＰＲＥＮＴＯ  ＰＲＥ−８１」にて市販されているシートを用いた。床下地材として厚さ５ｍｍのスレート板（ＪＩＳ  Ａ５５３６  表７）を用いた。ＪＩＳ  Ａ５５３６の強度規格より、下記基準を用いて評価した。
◎・・・２０Ｎ／２５ｍｍ以上であった。
○・・・１０Ｎ／２５ｍｍ以上で且つ２０Ｎ／２５ｍｍ未満であった。
×・・・１０Ｎ／２５ｍｍ未満であった。
【００９６】
（貯蔵安定性）
硬化性組成物の２３℃における粘度をＪＩＳ  Ｋ６８３３に準拠してＢ型粘度計を用いて回転数１０ｒｐｍの条件にて測定し、得られた硬化性組成物の粘度を「初期粘度」とした。
【００９７】
硬化性組成物３００ｇをマヨネーズ瓶に充填した後にマヨネーズ瓶内の空気を抜いて、窒素充填を行い、密封状態となるようにマヨネーズ瓶を封止した。マヨネーズ瓶を５０℃にて１ヶ月間に亘って放置した後、マヨネーズ瓶を開封した。
【００９８】
マヨネーズ瓶内の硬化性組成物の２３℃における粘度をＪＩＳ  Ｋ６８３３に準拠してＢ型粘度計を用いて回転数１０ｒｐｍの条件にて測定し、得られた硬化性組成物の粘度を「５０℃１ヶ月後の粘度」とした。粘度変化を下記式に基づいて算出し、下記基準に基づいて評価した。
粘度変化＝（５０℃１ヶ月後の粘度）／（初期粘度）
【００９９】
○・・・粘度変化が１．５未満であった。
△・・・粘度変化が１．５以上で且つ２．０未満であった。
×・・・粘度変化が２．０以上であった。
【０１００】
【表１】
2019218466.tif 000002