(57)【要約】      （修正有）【課題】本発明は、β線ラジオグラフを用いて、固体中の複数のβ線核種を個別に定量する方法を提供する。【解決手段】本発明は、β線核種の分別定量方法である。Ａ）複数のβ線核種を含む複数の固体を成形した後、切断し、切断面の少なくとも片面または両面を遮蔽した標準試料を作製。Ｂ）標準試料から放出されるβ線の計数率を測定。Ｃ）β線核種の比放射能、およびβ線の計数率に基づき、（１）式および（２）式を用いて回帰分析を行い、回帰係数aｉおよびｋｉの値を求める。2019164096.tif 000008Ｄ）回帰係数aｉおよびｋｉの値を代入した１）式および２）式に、測定対象試料のβ線の計数率（実測値）を代入して得たｎ元連立１次方程式を解いて、解である比放射能Ｃiの値を算出。Ｅ）β線の測定器の測定ピクセルごとに、比放射能Ｃiの値を２次元および／又は３次元表示して定量マッピング像を作成。【選択図】図４
2019164096.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記（Ａ）〜（Ｅ）工程を少なくとも含む、β線核種の分別定量方法。
（Ａ）測定対象である複数のβ線核種を含む複数の固体を成形した後、該成形体を切断し、該切断した成形体の切断面の少なくとも片面または両面を遮蔽材で遮蔽した標準試料を作製する、標準試料の作製工程
（Ｂ）前記標準試料から放出されるβ線の計数率を測定する、β線の計数率の測定工程
（Ｃ）前記標準試料中のβ線核種の比放射能、および前記β線の計数率に基づき、下記（１）式および（２）式を用いて回帰分析を行い、回帰係数aｉおよびｋｉの値を求める、回帰分析工程
2019164096.tif 000007
（ただし、（１）および（２）式中、Ｉsoは遮蔽されていない試料のβ線の計数率、ｎはβ線核種の種類の数、Ｉiはβ線核種ｉのβ線の計数率、ａiはβ線核種ｉの比放射能を計数率に換算するための係数、Ｃiはβ線核種iの比放射能（Ｂｑ／ｋｇ）、Ｉsxは遮蔽されている試料のβ線の計数率、および、ｋiは遮蔽材によるβ線核種iの減衰率を表す。）
（Ｄ）前記回帰係数aｉおよびｋｉの値を代入した前記（１）式および（２）式に、測定対象試料のβ線の計数率（実測値）を代入して得たｎ元連立１次方程式を解いて、解である比放射能Ｃiの値を算出する、比放射能の算出工程
（Ｅ）β線の測定器の測定ピクセルごとに、前記比放射能Ｃiの値を２次元および／または３次元表示して定量マッピング像を作成する、定量マッピング工程
【請求項２】
前記β線核種が放射性セシウム（Ｃｓ−１３７）と放射性ストロンチウム（Ｓｒ−９０）である、請求項１に記載のβ線核種の分別定量方法。
【請求項３】
前記遮蔽材の密度が０．９〜３．０ｇ／ｃｍ３である、請求項１または２に記載のβ線核種の分別定量方法
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、β線ラジオグラフを用いて、コンクリート等の固体中の複数のβ線核種を分別して定量する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
β線ラジオグラフは、放射性セシウム（Ｃｓ−１３７、Ｃｓ−１３４）や放射性ストロンチウム（Ｓｒ−９０）等の、β線を放出する放射性物質（以下「β線核種」という。）の固体中の分布状態を調べるのに簡易で有用な方法である。この一例として、後掲の図１の（Ｂ）に、放射性セシウムに汚染された構造物から採取した、直径４ｃｍのコンクリートコア（図１の（Ａ））の浸透面（円形の面）のβ線ラジオグラフを示す。この図から分かるように、放射性セシウムはコンクリートの表面に不均一に分布し、特に、ひび割れに沿って高い濃度で存在する。また、コアを切断すると（図１の（Ｃ））、深さ方向の分布も分かる（図１の（Ｄ））。しかし、放射性セシウムの分布は、標準線源と比較した濃淡に基づき放射線強度の分布は定量できるが（図２）、標準線源と測定対象のコンクリートは同じ材料とはみなせないので、放射線強度を放射能強度に換算して、放射能強度の分布を定量することはできない。（非特許文献１）。
【０００３】
さらに、複数の核種が存在する場合、各核種の空間分布を調べる方法は未だ確立されていない。図２に、事故後に福島第一原子力発電所から採取したコンクリートコアのβ線ラジオグラフを示す。このコンクリートコアには、放射性セシウムと放射性ストロンチウムが併存すると考えられるが、両者の分布は分別できない。
もっとも、Ｃｓ−１３７とＳｒ−９０ではβ線のエネルギーが異なるため、適切な遮蔽材を試料と検出器の間に設置した場合に、Ｓｒ−９０よりもエネルギーが低いＣｓ−１３７の計数率がより低くなることを利用すれば、両者を分別して定量できるとされている（非特許文献２）。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】前田宏治、佐々木新治、熊井美咲、佐藤勇、須藤光雄、逢坂 正彦、福島第一原子力発電所の廃止措置に向けた２―(1)―１建屋内遠隔除染技術の開発; JAEAにおけるサンプルの詳細分析結果、ＪＡＥＡ−Ｒｅｓｅａｒｃｈ２０１３−０２５
【非特許文献２】大橋改、中山高宏、富田隆永、内山知也、小田啓二、イメージングプレートを用いたCs-137とSr-90の識別，神戸大学大学院海事科学研究科紀要，Vol. 11, pp.39-44, 2014
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
そこで、本発明は、β線ラジオグラフを用いて、固体中の複数のβ線核種を分別して定量する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、前記目的にかなう複数のβ線核種の分別定量方法を鋭意検討したところ、下記の構成を有するβ線核種の分別定量方法は前記目的を達成できることを見出し、本発明を完成させた。
［１］下記（Ａ）〜（Ｅ）工程を少なくとも含む、β線核種の分別定量方法。
（Ａ）測定対象である複数のβ線核種を含む複数の固体を成形した後、該成形体を切断し、該切断した成形体の切断面の少なくとも片面または両面を遮蔽材で遮蔽した標準試料を作製する、標準試料の作製工程
（Ｂ）前記標準試料から放出されるβ線の計数率を測定する、β線の計数率の測定工程
（Ｃ）前記標準試料中のβ線核種の比放射能、および前記β線の計数率に基づき、下記（１）式および（２）式を用いて回帰分析を行い、回帰係数aｉおよびｋｉの値を求める、回帰分析工程
2019164096.tif 000003
（ただし、（１）および（２）式中、Ｉsoは遮蔽されていない試料のβ線の計数率、ｎはβ線核種の種類の数、Ｉiはβ線核種ｉのβ線の計数率、ａiはβ線核種ｉの比放射能を計数率に換算するための係数、Ｃiはβ線核種iの比放射能（Ｂｑ／ｋｇ）、Ｉsxは遮蔽されている試料のβ線の計数率、および、ｋiは遮蔽材によるβ線核種iの減衰率を表す。）
（Ｄ）前記回帰係数aｉおよびｋｉの値を代入した前記（１）式および（２）式に、測定対象試料のβ線の計数率（実測値）を代入して得たｎ元連立１次方程式を解いて、解である比放射能Ｃiの値を算出する、比放射能の算出工程
（Ｅ）β線の測定器の測定ピクセルごとに、前記比放射能Ｃiの値を２次元および／または３次元表示して定量マッピング像を作成する、定量マッピング工程
［２］前記β線核種が放射性セシウム（Ｃｓ−１３７）と放射性ストロンチウム（Ｓｒ−９０）である、前記［１］に記載のβ線核種の分別定量方法。
［３］前記遮蔽材の密度が０．９〜３．０ｇ／ｃｍ３である、前記［１］または［２］に記載のβ線核種の分別定量方法。
【発明の効果】
【０００７】
本発明のβ線核種の分別定量方法によれば、固体中の複数のβ線核種を分別して定量できるため、固体中のβ線核種の濃度および分布を簡易かつ精度よく知ることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】（Ａ）は、採取したコンクリートコアの全体の写真である。（Ｂ）は、コンクリートコアの放射性セシウムの浸透面（円形面）における、Ｃｓ−１３７の分布を示すβ線ラジオグラフである。（Ｃ）は、鉄粉入り樹脂を表面にコーティングした後の、コンクリートコアの切断面の写真である。また、（Ｄ）は、前記コンクリートコアの切断面のβ線ラジオグラフである。
【図２】標準線源との比較によりコンクリートコア中のβ線の分布を示すβ線ラジオグラフである。
【図３】（Ａ）は、サーベイメータを用いて測定したＣｓ−１３７とＳｒ−９０を含む標準試料の計数率（実測値）と比放射能に基づき求めた回帰式を用いて算出した計数率の推定値、および実測値の相関図である。また、（Ｂ）は、イメージングプレートを用いて測定したＣｓ−１３７とＳｒ−９０を含む標準試料の計数率（実測値）と比放射能に基づき求めた回帰式を用いて算出した計数率の推定値、および実測値の相関図である。
【図４】（Ａ）は、それぞれ１ＭＢ／ｋｇのｓ−１３７とＳｒ−９０を含む材齢２週間のセメントペースト断面のＣｓ−１３７とＳｒ−９０の分布を２次元表示して、定量マッピングしたβ線ラジオグラフである。また、（Ｂ）は、材齢４週間の前記セメントペースト断面のＣｓ−１３７とＳｒ−９０の分布を２次元表示して、定量マッピングしたβ線ラジオグラフである。また、（Ｃ）は、材齢４週間の前記セメントペースト断面のＣｓ−１３７とＳｒ−９０の分布を、厚さが０．６ｍｍのアルミニウム板で遮蔽した状態で撮影したβ線ラジオグラフである。  また、（Ｄ）は、Ｃｓ−１３７とＳｒ−９０を含む材齢１か月のセメントペーストからＣｓ−１３７を分別して、Ｃｓ−１３７の分布を３次元表示して定量マッピングした図である。また、（Ｅ）は、前記セメントペーストからＳｒ−９０を分別して、Ｓｒ−９０の分布を３次元表示して定量マッピングした図である。
【０００９】
本発明のβ線核種の分別定量方法は、前記のとおり、前記（Ａ）標準試料の作製工程、（Ｂ）β線の計数率の測定工程、（Ｃ）回帰分析工程、（Ｄ）比放射能の算出工程、および（Ｅ）定量マッピング工程を少なくとも含む方法である。
以下、本発明のβ線核種の分別定量方法について、標準試料の作製工程、β線の計数率の測定工程、回帰分析工程、比放射能の算出工程、および定量マッピング工程に分けて詳細に説明する。
【００１０】
（Ａ）標準試料の作製工程
該工程は、測定対象である複数のβ線核種を含む複数の固体を成形した後、該成形体を切断し、該切断した成形体の切断面の少なくとも片面または両面を遮蔽材で遮蔽した標準試料を作製する工程である。
（i）固体
β線の最大飛程は、例えば、密度２．３ｇ／ｃｍ３のコンクリート中では、Ｃｓ−１３７で０．７１ｍｍ、Ｓｒ−９０（ただし、正確にはＳｒ−９０の娘核種のＹ−９０である。）で４．７９ｍｍである。したがって、β線核種が固体の表面にのみ存在する場合と、固体の内部にまで存在する場合では、β線の計数率が変化する。
ここで、固体の外部から内部へβ線核種が浸透した場合を想定して、図２に示すような、固体の深さ（長さ）方向に沿って、β線核種の濃度の変化を考える。図２では、β線核種は標準試料の切断面の垂直方向に、ほぼ均一に分布すると想定されるため、標準試料はある程度の厚さが必要である。市販の標準線源のように面的線源では、固体の内部から放出されるβ線の影響を評価できないため、β線核種が固体表面にのみ存在する場合には定量分析の標準試料として適用できるが、β線核種が固体の内部に存在する場合には定量分析用の標準試料として使えない。なお、標準試料の切断面（測定面）の形状は、特に制限されず、円形や正方形等が挙げられる。
標準試料の数は、測定対象のβ線核種の種類の数だけ（例えば、Ｃｓ−１３７とＳｒ−９０の２種類であれば２個）あれば、実際の評価対象試料の比放射能の推定はできるが、標準試料中のβ線核種の比放射能を変えたり、β線核種の組み合わせを変えたりして、標準試料の数が多くなるほど推定精度が高まるので好ましい。
また、標準試料は、試料内部からのβ線の透過率、およびβ線が試料に作用して発生する特性Ｘ線や制動Ｘ線の影響を同じにするために、評価対象試料と同じ素材であることが好ましく、特に、密度は同じであることがより好ましい。
【００１１】
（ii）遮蔽材
前記標準試料の切断面の少なくとも片面または両面を遮蔽材で遮蔽する。標準試料とβ線の測定装置は、像の空間分解能を高めるため可能な限り密着させる必要があるから、遮蔽材の厚さは薄い（すなわち高密度）ものが好ましいが、例えば、高密度の金属等を遮蔽材に用いると高エネルギーのＸ線を放出するため、像に影響を及ぼす。一方、遮蔽材が低密度では、遮蔽するために必要な厚さがより厚くなり、したがって、空間分解能が低下する。そこで適切な密度を有する材質と厚さの選択が重要であり、遮蔽材の密度は０．９〜３．０ｇ／ｃｍ３が好ましく、例えば、アルミニウム（Ａｌ）箔等が好適である。評価対象核種によっては、標準試料の作成時には標準試料中に核種が均一に分布していても、切断後、切断面からの水分の移動や炭酸化により移動する場合があるため、切断面を薄いプラスティックフィルムで覆うなどして、外環境の影響を遮断することが好ましい。
【００１２】
（Ｂ）β線の計数率の測定工程
該工程は、前記標準試料から放出されるβ線の計数率を測定する工程である。
計数率の測定方法は、イメージングプレート（以下「ＩＰ」という。）を用いる方法やサーベイメータを用いる方法等がある。これらのうち、ＩＰを用いた方法は、試料を輝尽性蛍光体で構成されたＩＰ上に載置して、影絵を取得する方法である。ＩＰで得られる信号は、一般に広範囲にわたり直線性を示すため、低濃度から高濃度まで数桁にわたる広い範囲でβ線核種を測定できる。また、使用するＩＰの種類にもよるが、最大で５０μｍの空間分解能を有する。ただし、ＩＰの種類により感度と空間分解能が異なり、また同じ種類でもプレートが異なれば異なる感度特性を示すため、標準試料と測定対象試料は同じＩＰで測定することが好ましい。
また、ＩＰは前のデータを消去して繰り返し使用できるものの、メモリー効果があるため前の測定の履歴は完全に消去できないから、残存する信号に対して、新たにに測定するβ線強度が十分に大きくなければ誤差が大きくなる。また、ＩＰは可視光領域の光にも感光するので、試料の暴露は暗室で行うことが好ましく、また、読み取り機上へ試料を載置する際も可視光や放射線を遮断した状態で行うことが好ましい。
さらに、ＩＰに蓄積された信号は一定の速度で退行し、高温ほどこの退行は著しい。したがって、測定時間が長くなればなるほど、退行の影響を受けるため、測定時間が２倍になったからと云って、得られる信号が２倍になるわけではない。この退行現象は、試料を複数の測定時間で測定することにより、計算で補正できる。この測定は評価対象核種ごとに実施することが好ましい。また、標準試料と測定対象試料の測定時間を統一することにより、退行現象の影響を回避できる。ＩＰの測定範囲は限界があるため、試料の比放射能に応じて測定時間の上限を設定する必要がある。測定限度の５０％を超えると信号は飽和する傾向がある。これらの条件を考慮して測定しなければ、定量分析の精度は低下する。
標準試料は測定対象のβ線核種を均一に含むので、この標準試料の切断面についてＩＰを用いて、前記の事項を勘案し所定の条件を定めてβ線の計数率を測定するとよい。
標準試料は、ＩＰ上に密着できる平滑なものが好ましい。また、標準試料の切断面の垂直方向への濃度分布は、一定範囲内（０．１〜１ｍｍ程度）では一定であることを前提としている。
なお、Ｃｓ−１３７は、標準試料の乾燥や炭酸化の進行に伴い、標準試料中を移動するため、数日から１週間程度経過するとバルク全体として均一な濃度が検出できない場合がある。したがって、標準試料のβ線核種の計数率は、切断面を切り出した後、直ちに測定するのが好ましいが、直ちに測定できない場合はラップ等で覆って、標準試料の乾燥や炭酸化を防止するとよい。
【００１３】
（Ｃ）回帰分析工程
該工程は、前記標準試料中のβ線核種の比放射能、および前記β線の計数率に基づき、下記（１）式および（２）式を用いて回帰分析を行い、下記（１）式および（２）式の回帰係数aｉおよびｋｉの値を求める工程である。
2019164096.tif 000004
（ただし、（１）および（２）式中、Ｉsoは遮蔽されていない試料のβ線の計数率、ｎはβ線核種の種類の数、Ｉiはβ線核種ｉのβ線の計数率、ａiはβ線核種ｉの比放射能を計数率に換算するための係数、Ｃiはβ線核種iの比放射能（Ｂｑ／ｋｇ）、Ｉsxは遮蔽されている試料のβ線の計数率、および、ｋiは遮蔽材によるβ線核種iの減衰率を表す。）
ただし、前記β線の計数率の単位は、サーベイメータを用いて測定した場合は「ｃｐｍ」、ＩＰを用いて測定した場合は「ＰＳＬ／ｐｘ／ｃｍ２・ｄａｙ」である。
なお、前記ｉは１〜ｎの数値であるとともに、β線核種の種類を表し、例えば、β線核種の原子番号の順にｉ＝１〜ｎを割り当ててβ線核種を数字で表すことができる。
【００１４】
（Ｄ）比放射能の算出工程
該工程は、前記回帰係数aｉおよびｋｉの値を代入した前記（１）式および（２）式に、測定対象試料のβ線の計数率（実測値）を代入して得たｎ元連立１次方程式を解いて、解である比放射能Ｃiの値を算出する工程である。
ｎ元連立１次方程式を解くためには、標準試料（すなわち、β線の計数率のデータ数）はｎ種類以上必要であるが、そのうち１種類は遮蔽されていない標準試料（ブランク）であるから、遮蔽された標準試料は、ｎ−１種類以上必要である。これは、定量対象のβ線核種が、例えばＣｓ−１３７とＳｒ−９０の２種類であれば、遮蔽されていない標準試料（ブランク）は１種類、遮蔽された標準肥料は少なくとも１種類必要である。ここで、遮蔽された標準肥料が２種類の場合、合計で３種類のβ線の計数率（実測値）のデータが得られるから、１次方程式は３つになって３Ｃ２＝３通りの１次方程式の組み合わせが可能になって、３組の解（Ｃ１、Ｃ２）が得られるから、その平均を取れば、１組の解の場合に比べ解（すなわち、比放射能の推定値）の精度は向上する。
なお、測定対象のβ線核種が放出するβ線のエネルギーが近い場合には判別精度が悪くなる。本発明は、Ｃｓ−１３７とＳｒ−９０のように放出するβ線のエネルギーに一定程度の差がある場合に適用するのが好ましい。
【００１５】
（Ｅ）定量マッピング工程
該工程は、β線の測定器の測定ピクセルごとに、前記比放射能Ｃiの値を２次元および／または３次元表示して定量マッピング像を作成する工程である。ただし、遮蔽材の有無により、ＩＰ上の座標は変化するので、画像ソフトなどを用いて、予め位置を一致させてから解析を行う必要がある。この際、マーカーを標準試料に設定しておくと位置の補正が容易になる。なお、定量マッピング用ソフトは、商品名 ＯＲＩＧＩＮ（ＬｉｇｈｔＳｔｏｎｅ社製）等が挙げられる。
【実施例】
【００１６】
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されない。
１．使用材料
（１）β線核種
測定対象であるβ線核種は、福島第一原子力発電所の事故により漏洩して、高い空間線量率の原因となっているＣｓ−１３７と、原子炉内部で同程度の比放射能を有すると考えられるＳｒ−９０を用いた。なお、これらのβ線核種は日本アイソトープ社から購入した。
（２）測定対象の固体
前記β線核種のコンクリートへの浸透は、廃炉時の放射性廃棄物量を推定する上で重要なため、測定対象試料にはコンクリートを用いた。また、コンクリートはセメントペーストと骨材からなるが、外部のイオンはセメントペーストを通って内部に浸透するため、標準試料はセメントペーストを用いた。
（３）普通ポルトランドセメント
密度３．１６ｇ／ｃｍ３、太平洋セメント社製
（４）フライアッシュ
密度２．３７ｇ／ｃｍ３
（５）豊浦産標準砂
平均粒径０．２３４ｍｍ，密度２．６３ｇ／ｃｍ３
（６）増粘剤
商品名：ビスコトップ２００ＬＳ−２、花王社製
（７）蒸留水
（８）β線核種
Ｃｓ−１３７とＳｒ−９０
（９）アルミニウム（Ａｌ）箔テープ
アルミニウム層の厚さが０．０５ｍｍの光沢アルミテープまたは防水アルミテープ（ニトムズ社製）
【００１７】
２．標準試料の作製
表１に示す配合に従い、プラスティック製の容器内に、Ｃｓ−１３７、Ｓｒ−９０、普通ポルトランドセメント、蒸留水、および増粘剤等を入れて、プラスティック製の匙で混練して、セメントペーストとモルタルを作製した。なお、一般的なコンクリートの水／セメント比を想定して、水／結合材比は０．５にした。
次に、前記セメントペーストとモルタルは、内径が２０ｍｍのプラスティック板で底面を接着して封をした塩化ビニル製パイプ内に流し込んだ後、水の蒸発を防止するため、パイプの上面をプラスティックフィルムで封をした。
材齢３日で、セメントペーストおよびモルタルの硬化体を取り出してパイプの深さ（長さ）方向と直交する方向に沿って切断して、厚さがそれぞれ１７ｍｍ、２７ｍｍ、および５０ｍｍの標準試料を作製した。次に、アルミニウム箔テープを用いて、厚さが１７ｍｍおよび５０ｍｍの標準試料は円形の切断面の片面を遮蔽し、また、厚さが２７ｍｍの標準試料は、後日、放射線を測定するため円形の切断面の両面を遮蔽した。これは、サーベイメータ、またはイメージングプレートを用いた放射線の測定時まで、標準試料の乾燥や吸湿を防いで、試料内部の水分の移動に伴うβ線核種の移動を抑制するためである。厚さが５０ｍｍの標準試料は、パイプの片側を塩化ビニル樹脂製の板で塞いで打設したため、片側は化ビニル樹脂製の板で閉塞しており、切断面はアルミニウム箔テープを使用せず測定面として観察した。
なお、標準試料の厚さを１７ｍｍ、２７ｍｍ、および５０ｍｍにしたのは、放射線の測定に及ぼす標準試料の厚さの影響を知るためであったが、測定値には、厚さの影響が見られなかった。
【００１８】
【表１】
2019164096.tif 000005
【００１９】
３．β線の計数率の測定と回帰分析の実施
前記標準試料について、ラギッドシンチレーションサーベイメータ（型番：ＴＣＳ−３１９Ｈ、日立アロカメディカル社製）を用いて、表１に示す１７種類の標準試料（その総数は１７種類×厚さ３種類＝５１個）のβ線の計数率を測定した。計測時間は１試料あたり２分であり、実験室のバックグラウンドは補正した。
なお、本実施例では、前記（１）式と（２）式は、それぞれ下記（３）式と（４）式になる。
2019164096.tif 000006
（ただし、（３）および（４）式中、Ｉsoは遮蔽がない試料のβ線の計数率（ｃｐｍ）、ＩcsとＩsrはそれぞれＣｓ−１３７およびＳｒ−９０からの計数率（ｃｐｍ）、ａおよびｂはそれぞれＣｓ−１３７およびＳｒ−９０の比放射能を計数率に換算するための係数、ＣcsおよびＣsrはそれぞれＣｓ−１３７およびＳｒ−９０の比放射能、Ｉsｘは遮蔽材（アルミニウム箔テープ）がある試料のβ線計数率（ｃｐｍ）、並びに、ｋ1csおよびｋ1srはそれぞれ遮蔽材によるＣｓ−１３７およびＳｒ−９０の減衰率を表す。）
【００２０】
前記各標準試料のβ線計数率（実測値）、および表１に記載の標準試料の比放射能の値に基づき、前記（３）式および（４）式を用いて回帰分析を行い、回帰係数ａ、ｂ、ｋ1cs、およびｋ1srの値を求めた。次に、これらの係数の値を代入した（３）式および（４）式を用いて、標準試料の比放射能に基づきβ線の計数率（推定値）を算出して、計数率の実測値との相関を求めた。図３の（Ａ）に示すように、推定値と実測値は１：１の極めて高い相関を示すことから、前記（３）式および（４）式はβ線の計数率の推定精度が高いと云える。
【００２１】
また、ＩＰ（品番：ＢＡＳ−ＳＲ２０４０およびＢＡＳ−ＭＳ２０４０、いずれも富士フィルム社製）を用いて、１ピクセル当たり５０μｍの読出し分解能で、標準試料のＱＬ（Ｑｕａｎｔｕｍ  Ｌｅｖｅｌ）値を測定した。該測定では，各標準試料を厚さが０．０４ｍｍのポリエチレン製のシート上に載置して、標準試料を作製した実験室内と同じ環境（温度と湿度）で暴露露光した。遮蔽材は厚さ０．６ｍｍのアルミニウム板を用いた。得られたＱＬ値に基づき、下記文献Ａの記載に準拠して、ＰＳＬ（Ｐｈｏｔｏ−Ｓｔｉｍｕｌａｔｅｄ  Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ）値を算出した。
【００２２】
［文献Ａ］
山寺亮、バイオサイエンスのためのアイソトープ測定機器：第三シリーズ ラジオルミノグラフィ(RLG,放射線測定ルミネッセンス輝尽性発光技術) 13.イメージングプレートの放射線管理への応用，RADIOISOTOPES，Vol.49，No.1，2000.1
【００２３】
サーベイメータを用いて測定した場合と同様に、前記各標準試料のＰＳＬ値（実測値）、および表１に記載の標準試料の比放射能の値に基づき、前記（３）式および（４）式を用いて回帰分析を行い、回帰係数ａ、ｂ、ｋ1cs、およびｋ1srの値を求めた。次に、これらの係数の値を代入した（３）式および（４）式を用いて、各標準試料の比放射能に基づきＰＳＬ値（推定値）を算出し、ＰＳＬ値の実測値との相関を求めた。図３の（Ｂ）に示すように、推定値と実測値は１：１の極めて高い相関を示すから、ＩＰを用いて測定した場合でも、前記（３）式および（４）式はＰＳＬ値の推定精度が高いと云える。
【００２４】
４．比放射能の算出
前記回帰係数ａ、ｂ、ｋ1cs、およびｋ1srの値を代入した（３）式および（４）式に、測定対象試料のＰＳＬ値（実測値）を代入して得たｎ元連立１次方程式を解いて、解であるＣｓ−１３７の比放射能（Ｃcs）およびＳｒ−９０の比放射能（Ｃsr）の値を算出した。
【００２５】
５．定量マッピングの作成
前記Ｃｓ−１３７の比放射能およびＳｒ−９０の比放射能の値を、定量マッピング用ソフト（商品名 ＯＲＩＧＩＮ、ＬｉｇｈｔＳｔｏｎｅ社製）を用いて、測定ピクセルごとに２次元表示および３次元表示（前記値に色彩を割り当てて表示）して、定量マッピング像を作成した（図４の（Ａ）〜（Ｃ）はβ線ラジオグラフであり、図４の（Ｄ）、（Ｅ）は分別定量した定量マッピング像である。）。
図４の（Ａ）に示すように、Ｃｓ−１３７を１ＭＢｑ／ｋｇ、Ｓｒ−９０を１０ｋＢｑ／ｋｇ含む、材齢２週の標準試料（普通ポルトランドセメントペースト硬化体）では、濃度むらは見られない。しかし、図４の（Ｂ）に示すように、この標準試料を材齢４週で測定したところ、試料周辺部が明るくなって色むらが生じていた。次に、この標準試料を厚さが０．６ｍｍのアルミニウム板で遮蔽したところ、図４（Ｃ）に示すように、色むらが薄くなったため、この色むらはＣｓ−１３７の移動によるものと推定できる。この原因は、コンクリートが乾燥するとコンクリート中の水分の移動が起こることと、表面が大気中の二酸化炭素ガスにより炭酸化するとアルカリ元素が内部から移動して表面に濃縮することから、標準試料はポリエチレン袋内で保管していたものの、水等の減少が標準試料でも発生し、Ｃｓ−１３７が、セメント中に含まれる安定セシウムや、その他のアルカリイオンとともに移動したためと考える。
また、図４の（Ｄ）に示すように、Ｃｓ−１３７の分布は、周辺部において４ＭＢｑ／ｋｇに濃縮している状況が識別できる。これに対し、図４の（Ｅ）に示すように、Ｓｒ−９０の分布は、１ＭＢｑ／ｋｇで均一であり元の濃度を保っていた。
以上述べたように、本発明のβ線の分別定量方法によれば、固体中の複数のβ線核種を分別して定量できるため、固体中のβ線核種の濃度および分布を簡易かつ精度よく知ることができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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