(57)【要約】【課題】ガス室からのガスが十分に拡散されないことに起因して集電部材−電気化学反応単セル複合体の性能が低下することを抑制する。【解決手段】集電部材−電気化学反応単セル複合体であって、少なくとも１つの断面において、接合部は、突出部と一方の電極との間に位置する中央部分と、中央部分に対して第１の方向に直交する第２の方向の少なくとも一方側に位置する端部分と、を含む。端部分の外形線は、中央部分側に湾曲した湾曲線を含んでいる。仮想三角形の面積に対する特定領域の面積の割合は２０％以上である。【選択図】図６
2019096467.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、
前記単セルの前記空気極および前記燃料極の一方の電極側に配置され、前記一方の電極に向けて突出するとともに前記一方の電極から離間している突出部を有する集電部材と、
前記突出部と前記一方の電極とを接合し、導電性を有するとともに気孔が存在する接合部と、を備える集電部材−電気化学反応単セル複合体において、
前記突出部と前記接合部と前記一方の電極とを含む前記第１の方向に平行な少なくとも１つの断面において、
前記接合部は、前記突出部と前記一方の電極との間に位置する中央部分と、前記中央部分に対して前記第１の方向に直交する第２の方向の少なくとも一方側に位置する端部分と、を含んでおり、
前記端部分の外形線は、前記一方の電極に近づくにつれて前記中央部分から離間するように前記中央部分側に湾曲した湾曲線を含んでおり、
前記突出部と前記接合部の前記端部分との境界において前記一方の電極に最も近い部位を通り、かつ、前記第２の方向に平行な第１の仮想直線と交差する前記端部分の前記外形線上の位置を、第１の位置とし、
前記端部分において前記第１の方向の厚さが最も薄い部分のうち、前記中央部分に最も近い部位における前記端部分の前記外形線上の位置を、第２の位置とし、
前記第１の位置を通り、かつ、前記第１の方向に平行な第２の仮想直線と、前記第２の位置を通り、かつ、前記第２の方向に平行な第３の仮想直線とが交差する位置を、第３の位置とした場合、
前記第１の位置と前記第２の位置と前記第３の位置とを頂点とする仮想三角形の面積に対し、前記第１の位置と前記第２の位置とを結ぶ第４の仮想直線と前記湾曲線とに囲まれる特定領域の面積の割合は２０％以上であることを特徴とする、集電部材−電気化学反応単セル複合体。
【請求項２】
請求項１に記載の集電部材−電気化学反応単セル複合体において、
前記少なくとも１つの断面において、
前記第１の位置と前記第３の位置との間の第１の距離は、前記第２の位置と前記第３の位置との間の第２の距離より長いことを特徴とする、集電部材−電気化学反応単セル複合体。
【請求項３】
請求項２に記載の集電部材−電気化学反応単セル複合体において、
前記少なくとも１つの断面において、
前記一方の電極は、前記空気極であることを特徴とする、集電部材−電気化学反応単セル複合体。
【請求項４】
請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の集電部材−電気化学反応単セル複合体において、
前記集電部材は、前記突出部を複数有しており、
前記少なくとも１つの断面において、
互いに隣り合う２つの前記突出部のそれぞれと前記一方の電極とを接合する前記接合部同士の前記端部分は互いに繋がっていることを特徴とする、集電部材−電気化学反応単セル複合体。
【請求項５】
複数の集電部材−電気化学反応単セル複合体を備える電気化学反応セルスタックにおいて、
前記複数の集電部材−電気化学反応単セル複合体の少なくとも１つは、請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載の集電部材−電気化学反応単セル複合体であることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本明細書によって開示される技術は、集電部材−電気化学反応単セル複合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物を含む電解質層を備える固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」ともいう）が知られている。ＳＯＦＣを構成する集電部材−燃料電池単セル複合体（以下、単に「複合体」という）は、例えば、電解質層と電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む単セルと、単セルで発生した電力を集めるために単セルの空気極側に配置される導電性の集電部材とを備える。一般に、単セルの空気極側に配置される集電部材は、空気極に向けて突出する突出部を有する。空気極と集電部材の突出部とが導電性の接合部によって接合されることにより、空気極と集電部材とが電気的に接続される。
【０００３】
従来、突出部と接合部と空気極とを含む第１の方向に平行な断面において、接合部において第１の方向に直交する第２の方向の両側に位置する２つの端部分の外形線が、空気極に近づくにつれて互いに離間するように直線状に延びている傾斜直線である構成が知られている（例えば特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−３３９９０４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上述した接合部の端部分の外形線が傾斜直線である構成では、複合体の性能が低下するおそれがある。この原因として、次のことが考えられる。すなわち、複合体の性能を向上させるには、接合部のうち、突出部と空気極との間に位置する中央部分に、空気室からの酸化剤ガスが十分に拡散されることが好ましい。しかし、上述した接合部の端部分の外形線が傾斜直線である構成では、外形線が傾斜直線である端部分の存在によって、接合部のうち、空気極に面する空気室に露出する露出面と接合部の中央部分との離間距離が遠い。このため、接合部の中央部分に、空気室からの酸化剤ガスが十分に拡散されないことに起因して複合体の性能が低下すると考えられる。
【０００６】
なお、このような問題は、単セルの燃料極側に配置される集電部材が有する突出部と燃料極とが導電性の接合部によって接合される構成にも共通の課題である。また、このような問題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」ともいう）を構成する集電部材−電解セル複合体にも共通の課題である。なお、本明細書では、集電部材−燃料電池単セル複合体と集電部材−電解セル複合体とをまとめて集電部材−電気化学反応単セル複合体と呼ぶ。
【０００７】
本明細書では、上述した課題の少なくとも１つを解決することが可能な技術を開示する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。
【０００９】
（１）本明細書に開示される集電部材−電気化学反応単セル複合体は、固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、前記単セルの前記空気極および前記燃料極の一方の電極側に配置され、前記一方の電極に向けて突出するとともに前記一方の電極から離間している突出部を有する集電部材と、前記突出部と前記一方の電極とを接合し、導電性を有するとともに気孔が存在する接合部と、を備える集電部材−電気化学反応単セル複合体において、前記突出部と前記接合部と前記一方の電極とを含む前記第１の方向に平行な少なくとも１つの断面において、前記接合部は、前記突出部と前記一方の電極との間に位置する中央部分と、前記中央部分に対して前記第１の方向に直交する第２の方向の少なくとも一方側に位置する端部分と、を含んでおり、前記端部分の外形線は、前記一方の電極に近づくにつれて前記中央部分から離間するように前記中央部分側に湾曲した湾曲線を含んでおり、前記突出部と前記接合部の前記端部分との境界において前記一方の電極に最も近い部位を通り、かつ、前記第２の方向に平行な第１の仮想直線と交差する前記端部分の前記外形線上の位置を、第１の位置とし、前記端部分において前記第１の方向の厚さが最も薄い部分のうち、前記中央部分に最も近い部位における前記外形線上の位置を、第２の位置とし、前記第１の位置を通り、かつ、前記第１の方向に平行な第２の仮想直線と、前記第２の位置を通り、かつ、前記第２の方向に平行な第３の仮想直線とが交差する位置を、第３の位置とした場合、前記第１の位置と前記第２の位置と前記第３の位置とを頂点とする仮想三角形の面積に対し、前記第１の位置と前記第２の位置とを結ぶ第４の仮想直線と前記湾曲線とに囲まれる特定領域の面積の割合は２０％以上である。本集電部材−電気化学反応単セル複合体では、接合部の端部分の外形線は、一方の電極に近づくにつれて接合部の中央部分から離間するように中央部分側に湾曲した湾曲線を含んでいる。また、その湾曲線を含む仮想三角形の面積に対し、該湾曲線によって形成される特定領域の面積の割合は２０％以上である。このため、例えば、接合部の端部分の外形線が直線状である場合に比べて、接合部のうち、電極に面するガス室に露出する露出面の面積が広くなるとともに、該露出面と接合部の中央部分との離間距離が短くなる。これにより、本集電部材−電気化学反応単セル複合体によれば、接合部において中央部分に、ガス室からのガスが十分に拡散されないことに起因して集電部材−電気化学反応単セル複合体の性能が低下することを抑制することができる。
【００１０】
（２）上記集電部材−電気化学反応単セル複合体において、前記少なくとも１つの断面において、前記第１の位置と前記第３の位置との間の第１の距離は、前記第２の位置と前記第３の位置との間の第２の距離より長い構成としてもよい。本集電部材−電気化学反応単セル複合体では、第１の位置と第３の位置との間の第１の距離は、第２の位置と第３の位置との間の第２の距離より長い。これにより、第１の距離が第２の距離より短い構成に比べて、接合部の端部分の露出面全体が接合部の中央部分に近くなることによって、ガス室からのガスが中央部分に拡散され易くなるため、ガスの拡散不足に起因する集電部材−電気化学反応単セル複合体の性能の低下をより効果的に抑制することができる。
【００１１】
（３）上記集電部材−電気化学反応単セル複合体において、前記少なくとも１つの断面において、前記一方の電極は、前記空気極である構成としてもよい。本集電部材−電気化学反応単セル複合体では、空気極側に配置された集電部材が有する突出部と空気極とを接合する接合部について本発明が適用されている。これにより、接合部において特に電流密度が高く電子が多く存在する接合部の中央部分に、ガス室からのガスが十分に拡散されないことに起因して集電部材−電気化学反応単セル複合体の性能が低下することを効果的に抑制することができる。
【００１２】
（４）上記集電部材−電気化学反応単セル複合体において、前記集電部材は、前記突出部を複数有しており、前記少なくとも１つの断面において、互いに隣り合う２つの前記突出部のそれぞれと前記一方の電極とを接合する前記接合部同士の前記端部分は互いに繋がっている構成としてもよい。本集電部材−電気化学反応単セル複合体では、互いに隣り合う２つの突出部のそれぞれと電極とを接合する接合部同士の端部分は互いに繋がっている。これにより、互いに隣り合う接合部同士の端部分が互いに離間している構成に比べて、接合部と電極との間の剥離を抑制することができる。
【００１３】
なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、集電部材−燃料電池単セル複合体、燃料電池発電単位、複数の燃料電池発電単位を備える燃料電池スタック、燃料電池スタックを備える発電モジュール、発電モジュールを備える燃料電池システム、集電部材−電解セル複合体、電解セル単位、複数の電解セル単位を備える電解セルスタック、電解セルスタックを備える水素生成モジュール、水素生成モジュールを備える水素生成システム等の形態で実現することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。
【図２】発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＸＺ断面図）である。
【図３】発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＹＺ断面図）である。
【図４】発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＸＹ断面図）である。
【図５】発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＸＹ断面図）である。
【図６】図３におけるＸ１部分（集電体要素１３５、接合層１３８および空気極１１４）の構成を拡大して示す説明図である。
【図７】実施例の複合体２００と比較例の複合体２００Ｘとにおける酸化剤ガスＯＧの拡散効果を示す説明図である。
【図８】性能評価結果を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
Ａ．実施形態：
Ａ−１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の構成を概略的に示す外観斜視図である。図１には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸を示している。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００がそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図２以降についても同様である。
【００１６】
燃料電池スタック１００は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置された複数（本実施形態では７つ）発電単位１０２と、７つの発電単位１０２を上下から挟むように配置された一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。図１に示す燃料電池スタック１００に含まれる発電単位１０２の個数は、あくまで一例であり、発電単位１０２の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。なお、上記配列方向（上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向に相当する。
【００１７】
燃料電池スタック１００のＺ方向回りの周縁部には、上側のエンドプレート１０４から下側のエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる複数の（本実施形態では８つの）貫通孔１０８が形成されている。各貫通孔１０８に挿入されたボルト２２とボルト２２にはめられたナット２４とによって、燃料電池スタック１００を構成する各層は締め付けられて固定されている。
【００１８】
各ボルト２２の軸部の外径は各貫通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各貫通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と貫通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｂ）と貫通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する（図２参照）。また、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における他の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｄ）と貫通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と貫通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する（図３参照）。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして例えば空気が使用され、燃料ガスＦＧとして例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。
【００１９】
（エンドプレート１０４，１０６の構成）
一対のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、他方のエンドプレート１０６は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６によって複数の発電単位１０２が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。
【００２０】
（発電単位１０２の構成）
図２から図５は、発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図である。図２には、図１、図４および図５のＩＩ−ＩＩの位置における発電単位１０２の断面構成を示しており、図３には、図１、図４および図５のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における発電単位１０２の断面構成を示しており、図４には、図２のＩＶ−ＩＶの位置における発電単位１０２の断面構成を示しており、図５には、図２のＶ−Ｖの位置における発電単位１０２の断面構成を示している。
【００２１】
図２および図３に示すように、発電の最小単位である発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿入される貫通孔１０８に対応する孔が形成されている。
【００２２】
インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。また、燃料電池スタック１００は一対のエンドプレート１０４，１０６を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない。
【００２３】
単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極（カソード)１１４および燃料極（アノード）１１６とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２および空気極１１４を支持する燃料極支持形の単セルである。
【００２４】
電解質層１１２は、略矩形の平板形状部材であり、少なくともＺｒを含んでおり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＣａＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））により形成されている。燃料極１１６は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。
【００２５】
セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。なお、セパレータ１２０が接合された単セル１１０をセパレータ付き単セルともいう。
【００２６】
図２から図４に示すように、空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。
【００２７】
図２、図３および図５に示すように、燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。
【００２８】
図２、図３および図５に示すように、燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、複数の電極対向部１４５と、各電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。具体的には、燃料極側集電体１４４は、方形の平板形部材に切り込みを入れ、複数の方形部分を曲げ起こすように加工することにより製造される。曲げ起こされた方形部分が電極対向部１４５となり、曲げ起こされた部分以外の穴あき状態の平板部分がインターコネクタ対向部１４６となり、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ部分が連接部１４７となる。なお、図５における部分拡大図では、燃料極側集電体１４４の製造方法を示すため、複数の方形部分の一部の曲げ起こし加工が完了する前の状態を示している。電極対向部１４５は、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、下側のエンドプレート１０６に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）との電気的接続が良好に維持される。
【００２９】
図２から図４に示すように、空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えばフェライト系ステンレス等のＣｒ（クロム）を含む金属により形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２における空気極側集電体１３４は、上側のエンドプレート１０４に接触している。空気極側集電体１３４は、このような構成であるため、空気極１１４とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とが一体の部材として形成されていてもよい。本実施形態では、空気極１１４は、特許請求の範囲における一方の電極に相当し、空気極側集電体１３４は、特許請求の範囲における集電部材に相当し、集電体要素１３５は、特許請求の範囲における突出部に相当する。
【００３０】
図２および図３に示すように、空気極側集電体１３４の表面は、導電性のコート１３６によって覆われている。コート１３６は、Ｚｎ（亜鉛）とＭｎ（マンガン）とＣｏ（コバルト）とＣｕ（銅）との少なくとも１つを含むスピネル型酸化物（例えば、Ｍｎ１．５Ｃｏ１．５Ｏ４やＭｎＣｏ２Ｏ４、ＺｎＣｏ２Ｏ４、ＺｎＭｎＣｏＯ４、ＣｕＭｎ２Ｏ４）により形成されている。空気極側集電体１３４の表面へのコート１３６の形成は、例えば、スプレーコート、インクジェット印刷、スピンコート、ディップコート、めっき、スパッタリング、溶射等の周知の方法で実行される。なお、上述したように、本実施形態では、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とは一体の部材として形成されている。そのため、実際には、空気極側集電体１３４の表面の内、インターコネクタ１５０との境界面はコート１３６により覆われていない一方、インターコネクタ１５０の表面の内、少なくとも酸化剤ガスの流路に面する表面（すなわち、インターコネクタ１５０における空気極１１４側の表面や酸化剤ガス導入マニホールド１６１および酸化剤ガス排出マニホールド１６２を構成する貫通孔１０８に面した表面等）はコート１３６により覆われている。また、空気極側集電体１３４に対する熱処理によって酸化クロムの被膜ができることがあるが、その場合には、コート１３６は、当該被膜ではなく、当該被膜が形成された空気極側集電体１３４を覆うように形成された層である。以下の説明では、特記しない限り、空気極側集電体１３４（または集電体要素１３５）は「コート１３６に覆われた空気極側集電体１３４（または集電体要素１３５）」を意味する。
【００３１】
空気極１１４と空気極側集電体１３４とは、導電性の接合層１３８により接合されている。接合層１３８は、コート１３６と同様に、ＺｎとＭｎとＣｏとＣｕとの少なくとも１つを含むスピネル型酸化物（例えば、Ｍｎ１．５Ｃｏ１．５Ｏ４やＭｎＣｏ２Ｏ４、ＺｎＣｏ２Ｏ４、ＺｎＭｎＣｏＯ４、ＣｕＭｎ２Ｏ４）により形成されている。なお、本実施形態では、コート１３６と接合層１３８とは、主成分元素が互いに同一であるスピネル型酸化物により形成されている。ここでいう主成分元素とは、スピネル型酸化物を構成する金属元素のことをいう。また、スピネル型酸化物の同定は、Ｘ線回折と元素分析を行うことで実現できる。接合層１３８は、例えば、接合層用のペーストが空気極１１４の表面の内、空気極側集電体１３４を構成する各集電体要素１３５の先端部と対向する部分に印刷され、各集電体要素１３５の先端部がペーストに押し付けられた状態で所定の条件で焼成されることにより形成される。接合層１３８により、空気極１１４と空気極側集電体１３４とが電気的に接続される。先に、空気極側集電体１３４は空気極１１４の表面と接触していると述べたが、正確には、（コート１３６に覆われた）空気極側集電体１３４と空気極１１４との間には接合層１３８が介在している。接合層１３８は、特許請求の範囲における接合部に相当する。また、単セル１１０と空気極側集電体１３４と接合層１３８とを備える複合体（以下、「複合体２００」という）は、特許請求の範囲における集電部材−電気化学反応単セル複合体である。集電体要素１３５（空気極側集電体１３４）および接合層１３８の詳細構成は後述する。
【００３２】
Ａ−２．燃料電池スタック１００における発電動作：
図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を経て、空気室１６６に供給される。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１に燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を経て、燃料室１７６に供給される。
【００３３】
各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４（およびコート１３６、接合層１３８）を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能するエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば摂氏７００度から１０００度）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器により加熱されてもよい。
【００３４】
酸化剤オフガスＯＯＧ（各発電単位１０２において発電反応に利用されなかった酸化剤ガス）は、図２に示すように、空気室１６６から酸化剤ガス排出連通孔１３３、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を経て、燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、燃料オフガスＦＯＧ（各発電単位１０２において発電反応に利用されなかった燃料ガス）は、図３に示すように、燃料室１７６から燃料ガス排出連通孔１４３、燃料ガス排出マニホールド１７２を経て、燃料電池スタック１００の外部に排出される。
【００３５】
Ａ−３．集電体要素１３５および接合層１３８の詳細構成：
図６は、図３におけるＸ１部分（集電体要素１３５、接合層１３８および空気極１１４）の構成を拡大して示す説明図である。図３および図６に示すように、集電体要素１３５は、インターコネクタ１５０から空気極１１４に向けて突出するとともに、空気極１１４から離間している。本実施形態では、集電体要素１３５と接合層１３８と空気極１１４を含む上下方向に平行な断面（ＹＺ断面  以下、「集電体要素１３５等のＹＺ断面」という）において、空気極側集電体１３４を構成する各集電体要素１３５の上下方向（Ｚ軸方向）に略直交する横方向（Ｙ軸方向）の幅は、集電体要素１３５の上下方向の全長にわたって略同一とされている。また、接合層１３８には、気孔が存在する。具体的には、接合層１３８は、多孔質体である。このため、空気室１６６からの酸化剤ガスＯＧが接合層１３８内に拡散する。
【００３６】
また、集電体要素１３５等のＹＺ断面において、接合層１３８は、下記の第１の要件（第１の要件Ａから第１の要件Ｃ）を満たす。
第１の要件Ａ：「接合層１３８は、中央部分１３８Ａと、中央部分１３８Ａに対して横方向（Ｙ方向）の少なくとも一方側に位置する端部分１３８Ｂと、を含んでいる。」
中央部分１３８Ａは、接合層１３８のうち、上下方向（Ｚ方向）において集電体要素１３５と空気極１１４との間に位置する部分である。端部分１３８Ｂは、接合層１３８のうち、横方向において中央部分１３８Ａの側方に位置する部分である。端部分１３８Ｂは、集電体要素１３５の外形線のうち、横方向の端側に位置し、かつ、上下方向に略平行な側辺の少なくとも一部を覆っている。図６では、接合層１３８における中央部分１３８Ａの横方向の両側のそれぞれに端部分１３８Ｂが位置している。
【００３７】
第１の要件Ｂ：「端部分１３８Ｂの空気室１６６に面する外形線は、空気極１１４に近づくにつれて接合層１３８の中央部分１３８Ａから離間するように傾斜しており、かつ、中央部分１３８Ａ側に湾曲した湾曲線を含んでいる。」
図６では、１つの集電体要素１３５を接合する接合層１３８において横方向（Ｙ方向）の両側に位置する２つの端部分１３８Ｂの外形線は、空気極１１４に近づくにつれて互いに離間するように傾斜しており、かつ、中央部分１３８Ａ側に湾曲している傾斜湾曲線１３８Ｃを含んでいる。
【００３８】
第１の要件Ｃ：「第１の位置Ｐ１と第２の位置Ｐ２と第３の位置Ｐ３とを頂点とする仮想三角形の面積に対し、第１の位置Ｐ１と第２の位置Ｐ２とを結ぶ第４の仮想直線Ｌ４と傾斜湾曲線１３８Ｃとに囲まれる特定領域Ｒの面積の割合は２０％以上である。」
第１の位置Ｐ１は、第１の仮想直線Ｌ１と端部分１３８Ｂの外形線とが交差する位置である。第１の仮想直線Ｌ１は、集電体要素１３５と接合層１３８の端部分１３８Ｂとの境界において空気極１１４に最も近い部位を通り、かつ、横方向（Ｙ方向）に平行な仮想直線である。
第２の位置Ｐ２は、端部分１３８Ｂの上下方向（Ｚ方向）の厚さが最も薄い部分のうち、中央部分１３８Ａに最も近い部位における端部分１３８Ｂの外形線上の位置である。
第３の位置Ｐ３は、第２の仮想直線Ｌ２と第３の仮想直線Ｌ３とが交差する位置である。第２の仮想直線Ｌ２は、上記第１の位置Ｐ１を通り、かつ、上下方向に平行な仮想直線である。第３の仮想直線Ｌ３は、第２の位置Ｐ２を通り、かつ、横方向に平行な仮想直線である。なお、集電体要素１３５の上下方向に平行な断面（ＹＺ断面）を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて、撮影したときのＳＥＭ画像にて各位置や仮想直線等を特定することができる。このとき、第１の位置Ｐ１と第３の位置Ｐ３との間の縦線分や第２の位置Ｐ２と第３の位置Ｐ３との間の横線分が、ＳＥＭ画像の該線分に平行な方向の幅の１／２以上（より好ましくは３／４以上）となる倍率で撮影することが好ましい。また、傾斜湾曲線１３８Ｃの特定について、例えばデジタルマイクロスコープ（キーエンス社製ＶＨＸ−５０００）を用いて、ＳＥＭ画像における上記縦線分または横線分に直交する方向に所定間隔で並べられた複数の直線と端部分１３８Ｂの外形線との交点を結んだものとすることが好ましい。
【００３９】
さらに、集電体要素１３５等のＹＺ断面において、接合層１３８は、下記の第２の要件を満たす。
第２の要件：「第１の位置Ｐ１と第３の位置Ｐ３との間の第１の距離ΔＺは、第２の位置Ｐ２と第３の位置Ｐ３との間の第２の距離ΔＹより長い。」
【００４０】
さらに、集電体要素１３５等のＹＺ断面において、接合層１３８は、下記の第３の要件を満たす。
第３の要件：「互いに隣り合う２つの集電体要素１３５のそれぞれと空気極１１４とを接合する接合層１３８同士の端部分１３８Ｂは互いに繋がっている。」
なお、このように、接合層１３８が第３の要件を満たすことによって、空気極１１４の空気極側集電体１３４側の表面全体のうち、平面視で、集電体要素１３５と対向する対向領域だけでなく、互いに隣り合う該対向領域同士の間の非対向領域にも、接合層１３８が一体的に形成される。また、本実施形態の複合体２００では、互いに直交する２方向（Ｙ方向およびＸ方向）の両方向において、接合層１３８は、第３の要件を満たす。また、本実施形態の複合体２００では、空気極１１４の空気極側集電体１３４側の表面全体の９０％以上の領域に接合層１３８が形成されている。
【００４１】
なお、上記第１の要件や第２の要件を満たす接合層１３８の製造方法の例として、次の方法１と方法２とがある。
方法１：上述した集電体要素１３５と空気極１１４とを接合するための焼成工程において、接合層用のペーストから接合層１３８が形成される際の接合層１３８の焼成収縮率を調整する方法である。接合層１３８の焼成収縮率が大きいほど、接合層１３８の端部分１３８Ｂの外形線が湾曲し易くなる。このため、接合層１３８の焼成収縮率を調整することにより、上記第１の要件や第２の要件を満たす接合層１３８を製造することができる。なお、接合層１３８の焼成収縮率を大きくするには、例えば、接合層用のペーストに含まれるバインダの含有率を高くしたり、接合層用のペーストに含まれる金属材料（Ｚｎ等）の粒径を小さくしたりすればよい。
方法２：空気極１１４上に一の接合層用のペーストを塗布して乾燥し、その乾燥後の一の接合層用のペースト上に別の接合層用のペーストを塗布して乾燥する方法である。この際、別の接合層用のペーストの焼成収縮率を、一の接合層用のペーストの焼成収縮率より大きくすることにより、接合層１３８の端部分１３８Ｂの外形線が湾曲し易くなるため、上記第１の要件や第２の要件を満たす接合層１３８を製造することができる。
【００４２】
Ａ−４．本実施形態の効果：
以上説明したように、本実施形態の複合体２００では、接合層１３８は、集電体要素１３５等のＹＺ断面において、上述の第１の要件Ａ「接合層１３８は、中央部分１３８Ａと、中央部分１３８Ａに対して横方向（Ｙ方向）の少なくとも一方側に位置する端部分１３８Ｂと、を含んでいる。」を満たす。このため、本実施形態の複合体２００によれば、接合層１３８が端部分１３８Ｂを含まない構成に比べて、接合層１３８と空気極１１４との接触面積が広く、その結果、集電体要素１３５と空気極１１４との接合強度を高くすることができる。
【００４３】
また、本実施形態の複合体２００では、接合層１３８は、集電体要素１３５等のＹＺ断面において、第１の要件Ｂ「端部分１３８Ｂの空気室１６６に面する外形線は、空気極１１４に近づくにつれて接合層１３８の中央部分１３８Ａから離間し、かつ、中央部分１３８Ａ側に湾曲した湾曲線を含んでいる。」と、第１の要件Ｃ「仮想三角形の面積に対する特定領域Ｒの面積の割合は２０％以上である。」とを満たす。このため、本実施形態の複合体２００によれば、接合層１３８の端部分１３８Ｂの外形線が傾斜直線である構成に比べて、接合層１３８の中央部分１３８Ａに、空気室１６６からの酸化剤ガスＯＧが十分に拡散されないことに起因して複合体２００の性能が低下することを抑制することができる。この点について、次に詳説する。
【００４４】
図７は、実施例の複合体２００と比較例の複合体２００Ｘとにおける酸化剤ガスＯＧの拡散効果を示す説明図である。実施例の複合体２００は、接合層１３８の端部分１３８Ｂの外形線が傾斜湾曲線１３８Ｃである構成であり、接合層１３８は、上述の第１の要件Ａ〜Ｃを全て満たす。比較例の複合体２００Ｘは、接合層１３８Ｘの端部分１３８ＢＸの外形線が傾斜直線１３８ＣＸである構成であり、接合層１３８は、上述の第１の要件Ａを満たすが、第１の要件Ｂ，Ｃを満たさない。
【００４５】
図７における網がけ領域Ｈは、各接合層１３８，１３８Ｘの端部分１３８Ｂ，１３８ＢＸの外形線（接合層１３８，１３８Ｘの露出面）からの離間距離が所定距離以内の露出面近傍領域Ｈを意味する。また、図７の下側には、電流密度の分布を示すグラフが示されている。図７に示すように、接合層１３８，１３８Ｘの中央部分１３８Ａ，１３８ＡＸ（特に空気極１１４との界面近傍）において電流密度が高くなっており、発電反応（酸化剤ガスＯＧのイオン化反応）に寄与する電子が多く存在する。このため、空気室１６６から接合層１３８，１３８Ｘの中央部分１３８Ａ，１３８ＡＸへの酸化剤ガスＯＧの拡散性が高いほど、空気室１６６への酸化剤ガスＯＧの供給量に対する複合体２００，２００Ｘの発電量が多くなるため、複合体２００，２００Ｘの発電効率が高くなり、燃料電池スタック１００（複合体２００，２００Ｘ）の発電性能の向上を図ることができる。
【００４６】
しかし、比較例の複合体２００Ｘでは、接合層１３８Ｘの端部分１３８ＢＸの外形線が傾斜直線１３８ＣＸである。このため、全体的に、接合層１３８Ｘの端部分１３８ＢＸの外形線（接合層１３８Ｘの露出面）と接合層１３８Ｘの中央部分１３８ＡＸ（特に空気極１１４との界面近傍）との間の距離が長い。したがって、接合層１３８Ｘの中央部分１３８ＡＸに、空気室１６６からの酸化剤ガスＯＧが十分に拡散されないことに起因して複合体２００Ｘの発電性能が低下する。これに対して、実施例の複合体２００では、接合層１３８の端部分１３８Ｂの外形線が傾斜湾曲線１３８Ｃである。このため、全体的に、接合層１３８の端部分１３８Ｂの外形線（接合層１３８の露出面）と接合層１３８の中央部分１３８Ａ（特に空気極１１４との界面近傍）との間の距離が短い。したがって、接合層１３８の中央部分１３８Ａに、空気室１６６からの酸化剤ガスＯＧが十分に拡散されないことに起因して複合体２００Ｘの発電性能が低下することを抑制することができる。
【００４７】
なお、本実施形態の複合体２００によれば、例えば接合層１３８の端部分１３８Ｂの外形線が折れ線である構成に比べて、接合層１３８の特定箇所に応力が集中することに起因して破損等が生じることを抑制することができる。
【００４８】
また、本実施形態の複合体２００では、接合層１３８は、集電体要素１３５等のＹＺ断面において、第２の要件「第１の位置Ｐ１と第３の位置Ｐ３との間の第１の距離ΔＺは、第２の位置Ｐ２と第３の位置Ｐ３との間の第２の距離ΔＹより長い。」を満たす。このため、本実施形態の複合体２００によれば、第１の距離ΔＺが第２の距離ΔＹより短い構成に比べて、接合層１３８の端部分１３８Ｂの露出面全体が中央部分１３８Ａに近くなることによって、空気室１６６からの酸化剤ガスＯＧが中央部分１３８Ａに拡散され易くなるため、酸化剤ガスＯＧの拡散不足に起因する複合体２００の発電性能の低下をより効果的に抑制することができる。
【００４９】
また、本実施形態の複合体２００では、接合層１３８は、集電体要素１３５等のＹＺ断面において、第３の要件「互いに隣り合う２つの集電体要素１３５のそれぞれと空気極１１４とを接合する接合層１３８同士の端部分１３８Ｂは互いに繋がっている。」を満たす。このため、本実施形態の複合体２００によれば、互いに隣り合う接合層１３８同士の端部分１３８Ｂが互いに離間している構成に比べて、接合層１３８と空気極１１４との間の剥離を抑制することができる。
【００５０】
Ａ−５．性能評価：
複数の複合体のサンプルを作製し、作製された複数の複合体のサンプルを用いて性能評価を行った。図８は、性能評価結果を示す説明図である。以下、この性能評価について説明する。なお、図８中の「特定領域Ｒ面積」欄および「仮想三角形面積」欄の数値の単位はμｍ２である。また、図８中の「面積割合」は、上述の仮想三角形の面積に対する特定領域Ｒの面積の割合を意味する。また、図８中の各要件欄の「○」は、各要件を満たすことを意味し、「×」は、同要件を満たさないことを意味する。また、図８中の「第１の距離ΔＺ」欄および「第２の距離ΔＹ」欄の数値の単位はμｍである。また、図８中の「判定」は、各サンプルの発電性能の評価結果を意味する。具体的には、各サンプルを複数備える燃料電池スタックを構成し、例えば、温度７００℃、電流密度０．５Ａ／ｃｍ２で発電運転を行ったときの１つの複合体（単セル）あたりの電圧（発電出力）を測定した。「判定」欄の「×」は、比較例１における電圧の測定値を基準電圧とし、該基準電圧に対する他のサンプルにおける電圧の測定値の増加率（改善率）が２％未満であることを意味する。「判定」欄の「〇」は、該増加率が２％以上、４％以下であることを意味し、「判定」欄の「◎」は、該増加率が４％より大きいことを意味する。
【００５１】
Ａ−５−１．各サンプルについて：
図８に示すように、複合体の性能評価は、比較例１，２および実施例１〜３を対象として行った。比較例１は、面積割合が７．１％であり、第１の要件（第１の要件Ｃ）を満たさない。但し、比較例１は、第２の要件を満たす。比較例２は、面積割合が１４．４％であり、第１の要件（第１の要件Ｃ）を満たさず、また、第２の要件も満たさない。一方、実施例１は、面積割合が２５．８％であり、実施例２は、面積割合が４１．６％であり、実施例３は、面積割合が４８．６％であり、実施例１〜３は、いずれも第１の要件を満たす。但し、実施例１，２は、第２の要件を満たさず、実施例３のみ、第２の要件を満たす。
【００５２】
Ａ−５−２．評価結果：
図８に示すように、比較例１，２では、いずれも、発電特性の評価において不良（×）であると判定された。これに対して、実施例１〜３では、いずれも、発電特性の評価において良好（○）以上であると判定された。この評価結果からも、仮想三角形の面積に対するＲの面積の割合が２０％以上であることを含む第１の要件を満たすことによって、複合体の発電特性を向上させることができることが分かる。比較例１，２のように面積割合が２０％未満である構成では、やはり、接合層の端部分の外形線が略直線状であるため、該端部分の外形線（接合層の露出面）と接合層の中央部分（特に空気極との界面近傍）との間の距離が長い。したがって、接合層の中央部分に、空気室からの酸化剤ガスが十分に拡散されないことに起因して複合体の発電性能が低いと考えられる。
【００５３】
また、実施例３では、発電特性の評価において最良（◎）であると判定された。実施例３では、さらに、第２の要件を満たすことによって、実施例１，２に比べて、接合層の端部分の露出面全体が接合層の中央部分に近くなることによって、空気室からの酸化剤ガスが中央部分に拡散され易くなり、その結果、酸化剤ガスの拡散不足に起因する複合体の性能の低下がより効果的に抑制されたと考えられる。また、実施例１〜３の評価結果によれば、面積割合が４５％以上であることがより好ましい。
【００５４】
Ｂ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の各実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
【００５５】
上記実施形態では、接合層１３８が、第１の要件から第３の要件の全てを満たすとしたが、少なくとも第１の要件を満たしていればよく、第２の要件および第３の要件の少なくとも１つを満たさないとしてもよい。例えば、互いに隣り合う２つの集電体要素１３５のそれぞれと空気極１１４とを接合する接合層１３８同士の端部分１３８Ｂは、互いに繋がっておらず、空気極側集電体１３４の非対向領域が露出しているとしてもよい。また、上記実施形態では、接合層１３８における中央部分１３８Ａの両側に位置する２つの端部分１３８Ｂのそれぞれについて、第１の要件を満たすとしているが、２つの端部分１３８Ｂの少なくとも１つについて、第１の要件を満たしていれば本発明の効果を得ることができる。また、上記実施形態では、空気極側集電体１３４を構成する全ての集電体要素１３５について、第１の要件を満たすとしたが、これに限らず、少なくとも１つの集電体要素１３５について、第１の要件を満たせばよい。また、上記実施形態では、集電体要素１３５等の上下方向に平行で、互いに直交する２つ断面（ＸＺ断面およびＹＺ断面）において、接合層１３８が第１の要件を満たすとしたが、集電体要素１３５等の上下方向に平行な少なくとも１つの断面（ＹＺ断面）において、接合層１３８が第１の要件を満たせばよい。例えば、集電体要素１３５等の上下方向に平行な全ての断面において、接合層１３８が第１の要件を満たすとしてもよい。
【００５６】
また、上記実施形態では、集電体要素１３５の横方向（Ｙ軸方向）の幅は、集電体要素１３５の上下方向の全長にわたって略同一であるとしているが、例えば、集電体要素１３５の幅が空気極１１４に近づくにつれて狭くなっているとしてもよい。
【００５７】
また、上記実施形態において、端部分１３８Ｂは、集電体要素１３５の外形線のうち、横方向の端側に位置し、かつ、上下方向に略平行な側辺を覆っていないとしてもよい。例えば、端部分１３８Ｂの上端が、集電体要素１３５における空気極１１４との対向面（下面）に接しているとしてもよい。
【００５８】
また、上記実施形態では、単セルの空気極側に配置される集電部材が有する突出部と空気極とが導電性の接合部によって接合される構成に本発明を適用した例を説明したが、単セルの燃料極側に配置される集電部材が有する突出部と燃料極とが導電性の接合部によって接合される構成に本発明を適用してもよい。
【００５９】
また、上記各実施形態では、コート１３６および接合層１３８は、主成分元素が互いに同一であるスピネル型酸化物により形成されているが、主成分元素が互いに異なるスピネル型酸化物により形成されていてもよい。また、上記各実施形態では、コート１３６および接合層１３８は、ＺｎとＭｎとＣｏとＣｕとの少なくとも１つを含むスピネル型酸化物により形成されているが、これらの元素を含まないスピネル型酸化物により形成されていてもよい。また、上記各実施形態では、コート１３６および接合層１３８は、スピネル型酸化物により形成されているが、ペロブスカイト型酸化物等の他の材料により形成されていてもよい。また、上記実施形態において、集電体要素１３５がコート１３６に覆われていないとしてもよい。
【００６０】
また、上記各実施形態において、電解質層１１２は固体酸化物により形成されているとしているが、電解質層１１２は固体酸化物の他に他の物質を含んでいてもよい。また、上記各実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。例えば、上記各実施形態では、空気極側集電体１３４は、Ｃｒを含む金属により形成されているが、空気極側集電体１３４は、コート１３６により覆われていれば他の材料により形成されていてもよい。また、空気極側集電体１３４を構成する各集電体要素１３５の形状は、四角柱状に限らず、インターコネクタ１５０側から空気極１１４側に突出するような形状であれば他の形状であってもよい。
【００６１】
また、上記各実施形態において、電解質層１１２と空気極１１４との間に、例えばセリアを含む反応防止層を設け、電解質層１１２内のジルコニウム等と空気極１１４内のストロンチウム等とが反応することによる電解質層１１２と空気極１１４との間の電気抵抗の増大を抑制するとしてもよい。また、上記各実施形態において、空気極側集電体１３４と、隣接するインターコネクタ１５０とが別部材であってもよい。また、燃料極側集電体１４４は、空気極側集電体１３４と同様の構成であってもよく、燃料極側集電体１４４と、隣接するインターコネクタ１５０とが一体部材であってもよい。また、空気極側フレーム１３０ではなく燃料極側フレーム１４０が絶縁体であってもよい。また、空気極側フレーム１３０や燃料極側フレーム１４０は、多層構成であってもよい。
【００６２】
また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００に含まれるすべての発電単位１０２について、集電体要素１３５は第１の要件を満たすとしたが、燃料電池スタック１００に含まれる少なくとも１つの発電単位１０２について、そのような構成となっていれば、空気室１６６からの酸化剤ガスＯＧが十分に拡散されないことに起因して複合体２００の性能が低下することを抑制するという効果を奏する。
【００６３】
また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００は複数の平板形の単セル１１０が積層された構成であるが、本発明は、他の構成、例えば国際公開第２０１２／１６５４０９号に記載されているように、複数の略円筒形の燃料電池単セルが直列に接続された構成にも同様に適用可能である。
【００６４】
また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（ＳＯＥＣ）の最小単位である電解セル単位や、複数の電解セル単位を備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開２０１６−８１８１３号公報に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、貫通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、貫通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セル単位および電解セルスタックにおいても、上記実施形態と同様に、集電体要素１３５は少なくとも第１の要件を満たすという構成を採用すれば、ガス室からのガスが十分に拡散されないことに起因して集電部材−電気化学反応単セル複合体の性能が低下することを抑制することができる。という効果を奏する。
【符号の説明】
【００６５】
２２：ボルト  ２４：ナット  １００：燃料電池スタック  １０２：発電単位  １０４，１０６：エンドプレート  １０８：貫通孔  １１０：単セル  １１２：電解質層  １１４：空気極  １１６：燃料極  １２０：セパレータ  １２１：孔  １２４：接合部  １３０：空気極側フレーム  １３１：孔  １３２：酸化剤ガス供給連通孔  １３３：酸化剤ガス排出連通孔  １３４：空気極側集電体  １３５：集電体要素  １３６：コート  １３８，１３８Ｘ：接合層  １３８Ａ，１３８ＡＸ：中央部分  １３８Ｂ，１３８ＢＸ：端部分  １３８Ｃ：傾斜湾曲線  １３８ＣＸ：傾斜直線  １４０：燃料極側フレーム  １４１：孔  １４２：燃料ガス供給連通孔  １４３：燃料ガス排出連通孔  １４４：燃料極側集電体  １４５：電極対向部  １４６：インターコネクタ対向部  １４７：連接部  １４９：スペーサー  １５０：インターコネクタ  １６１：酸化剤ガス導入マニホールド  １６２：酸化剤ガス排出マニホールド  １６６：空気室  １７１：燃料ガス導入マニホールド  １７２：燃料ガス排出マニホールド  １７６：燃料室  ２００，２００Ｘ：複合体  ＦＧ：燃料ガス  ＦＯＧ：燃料オフガス  Ｈ：露出面近傍領域  Ｌ１：第１の仮想直線  Ｌ２：第２の仮想直線  Ｌ３：第３の仮想直線  Ｌ４：第４の仮想直線  ＯＧ：酸化剤ガス  ＯＯＧ：酸化剤オフガス  Ｐ１：第１の位置  Ｐ２：第２の位置  Ｐ３：第３の位置  Ｒ：特定領域  Ｙ：第１の距離Δ  Ｚ：第２の距離Δ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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