(57)【要約】【課題】セパレータ１２０の変形によるガス流路におけるガスリークの発生を抑制する。【解決手段】電気化学反応単位は、単セルと、第１および第２のインターコネクタと、第１の貫通孔と第２の貫通孔とが形成され、第１の貫通孔を取り囲む部分が単セルの周縁部と接合され、ガス室間を区画するセパレータと、セパレータと第１のインターコネクタとの間に配置され、ガス室を構成する第３の貫通孔と第４の貫通孔とが形成されたフレーム部材と、ガラスシール部とを備える。第１の方向視で、セパレータの第２の貫通孔の内径は、フレーム部材の第４の貫通孔の内径より大きく、かつ、フレーム部材における第４の貫通孔の周囲に、セパレータの第２の貫通孔から露出した環状の露出部分が存在する。ガラスシール部は、ガス流路の周りを囲むように形成され、かつ、フレーム部材の露出部分に全周にわたって接触する接触部分を含む。【選択図】図６
2019003795.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む単セルと、
前記単セルを挟んで前記第１の方向に互いに対向する第１および第２のインターコネクタと、
第１の貫通孔と第２の貫通孔とが形成され、前記第１の貫通孔を取り囲む部分が前記単セルの周縁部と接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、
前記セパレータと前記第１のインターコネクタとの間に配置され、前記燃料室または前記空気室を構成する第３の貫通孔が形成されるとともに第４の貫通孔が形成されたフレーム部材と、
前記フレーム部材と前記第２のインターコネクタとの間をシールし、ガラスを含むガラスシール部と、を備えており、
前記第１のインターコネクタから、前記フレーム部材の前記第４の貫通孔と前記セパレータの前記第２の貫通孔とを通って、前記第２のインターコネクタまで延びるガス流路が形成された電気化学反応単位において、
前記第１の方向視で、前記セパレータの前記第２の貫通孔の内径は、前記フレーム部材の前記第４の貫通孔の内径より大きく、かつ、前記フレーム部材における前記第４の貫通孔の周囲には、前記セパレータの前記第２の貫通孔から露出した環状の露出部分が存在し、
前記ガラスシール部は、前記ガス流路の周りを囲むように形成され、かつ、前記フレーム部材の前記露出部分に全周にわたって接触する接触部分を含むことを特徴とする、電気化学反応単位。
【請求項２】
請求項１に記載の電気化学反応単位において、
前記ガラスシール部は、全周にわたって、前記セパレータから離間していることを特徴とする、電気化学反応単位。
【請求項３】
複数の電気化学反応単位を備える電気化学反応セルスタックにおいて、
前記複数の電気化学反応単位の少なくとも１つは、請求項１または請求項２に記載の電気化学反応単位であることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本明細書によって開示される技術は、電気化学反応単位に関する。
【背景技術】
【０００２】
水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」という）が知られている。ＳＯＦＣを構成する燃料電池発電単位は、例えば、単セルと、セパレータと、第１および第２のインターコネクタと、フレーム部材と、ガラスシール部とを備える（下記特許文献１参照）。単セルは、電解質層と、電解質層を挟んで所定の方向（以下、「第１の方向」という）に互いに対向する空気極および燃料極とを含む。セパレータは、第１の貫通孔と第２の貫通孔とが形成されたフレーム状の部材であり、セパレータの第１の貫通孔を取り囲む部分は、単セルの周縁部と接合される。このような構成のセパレータによって、空気極に面する空気室と燃料極に面する燃料室とが区画される。第１および第２のインターコネクタは、単セルを挟んで第１の方向に互いに対向するように配置された平板状の部材である。フレーム部材は、セパレータと第１のインターコネクタとの間に配置され、燃料室を構成する第３の貫通孔と第４の貫通孔とが形成されたフレーム状の部材である。ガラスシール部は、セパレータと第２のインターコネクタとの間に配置され、セパレータにおける第２のインターコネクタ側の表面と第２のインターコネクタにおけるセパレータ側の表面との両方に接触して空気室をシールする接触部を有する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１５−１５６３５２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上述したように、上記従来の技術では、ガラスシール部は、第２のインターコネクタとセパレータとの間に配置されており、第２のインターコネクタとセパレータとに接触している。ここで、セパレータは、フレーム部材等の他の部材に比べて変形し易い。その理由は、例えば、セパレータは、単セルに接合されており、電気化学反応によって単セルに生じた熱が直接伝達されるため、熱による変形量が大きいからである。また、セパレータは、単セルとフレーム部材との熱膨張差による応力を低減するため、比較的に変形し易い材料により形成されることがあるからである。セパレータが変形すると、セパレータとフレーム部材との間に隙間が生じ、その隙間を介して、ガス流路とガス室（空気室や燃料室）との間や、ガス流路と燃料電池発電単位の外部との間でガスリークが発生するおそれがある。
【０００５】
なお、このような課題は、フレーム部材に空気室を構成する貫通孔が形成され、かつ、ガスシール部材の接触部が燃料室をシールする構成にも共通の課題である。また、このような課題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」という）を構成する電解セル単位にも共通の課題である。なお、本明細書では、燃料電池単セルと電解セルとをまとめて、電気化学反応単セルといい、燃料電池発電単位と電解セル単位とをまとめて、電気化学反応単位という。
【０００６】
本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。
【０００８】
（１）本明細書に開示される電気化学反応単位は、電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む単セルと、前記単セルを挟んで前記第１の方向に互いに対向する第１および第２のインターコネクタと、第１の貫通孔と第２の貫通孔とが形成され、前記第１の貫通孔を取り囲む部分が前記単セルの周縁部と接合され、前記空気極に面する空気室と前記燃料極に面する燃料室とを区画するセパレータと、前記セパレータと前記第１のインターコネクタとの間に配置され、前記燃料室または前記空気室を構成する第３の貫通孔が形成されるとともに第４の貫通孔が形成されたフレーム部材と、前記フレーム部材と前記第２のインターコネクタとの間をシールし、ガラスを含むガラスシール部と、を備えており、前記第１のインターコネクタから、前記フレーム部材の前記第４の貫通孔と前記セパレータの前記第２の貫通孔とを通って、前記第２のインターコネクタまで延びるガス流路が形成された電気化学反応単位において、前記第１の方向視で、前記セパレータの前記第２の貫通孔の内径は、前記フレーム部材の前記第４の貫通孔の内径より大きく、かつ、前記フレーム部材における前記第４の貫通孔の周囲には、前記セパレータの前記第２の貫通孔から露出した環状の露出部分が存在し、前記ガラスシール部は、前記ガス流路の周りを囲むように形成され、かつ、前記フレーム部材の前記露出部分に全周にわたって接触する接触部分を含む。本電気化学反応単位によれば、ガラスシール部は、ガス流路の周りを囲むように形成され、かつ、フレーム部材の露出部分に全周にわたって接触する接触部分を含む。これにより、ガラスシール部がセパレータに接触しており、フレーム部材には接触していない従来の構成に比べて、セパレータの変形によるガス流路におけるガスリークの発生を抑制することができる。
【０００９】
（２）上記電気化学反応単位において、前記ガラスシール部は、全周にわたって、前記セパレータから離間している構成としてもよい。本電気化学反応単位によれば、ガラスシール部とセパレータとが接触している構成に比べて、セパレータの変形によるガス流路におけるガスリークの発生を、より確実に抑制することができる。
【００１０】
（３）上記電気化学反応セルスタックにおいて、複数の電気化学反応単位を備える電気化学反応セルスタックにおいて、前記複数の電気化学反応単位の少なくとも１つは、請求項１または請求項２に記載の電気化学反応単位であることを特徴とする構成としてもよい。本電気化学反応セルスタックによれば、セパレータの変形によるガス流路と空気極または燃料極との間のガスリークの発生を抑制することができる。
【００１１】
なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、燃料電池発電単位、複数の燃料電池発電単位を備える燃料電池スタック、燃料電池スタックを備える発電モジュール、発電モジュールを備える燃料電池システム、電解セル単位、複数の電解セル単位を備える電解セルスタック、電解セルスタックを備える水素生成モジュール、水素生成モジュールを備える水素生成システム等の形態で実現することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。
【図２】図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図である。
【図３】図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。
【図４】図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図である。
【図５】図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。
【図６】燃料電池スタック１００のガラスシール部５６付近の構成を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
Ａ．実施形態：
Ａ−１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。
【００１４】
燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）発電単位１０２と、第１のエンドプレート１０４と、第２のエンドプレート１０６と、集電板１８とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向（Ｚ軸方向））に並べて配置されている。集電板１８は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。第１のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、第２のエンドプレート１０６は、集電板１８の下側に配置されている。なお、上記配列方向（上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向に相当し、発電単位１０２は、特許請求の範囲における電気化学反応単位に相当する。
【００１５】
燃料電池スタック１００を構成する各層（発電単位１０２、第１および第２のエンドプレート１０４，１０６、集電板１８）のＺ方向回りの周縁部には、上下方向に貫通する複数の（本実施形態では８つの）孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、第１のエンドプレート１０４から第２のエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる貫通孔１０８を構成している。以下の説明では、貫通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、貫通孔１０８と呼ぶ場合がある。
【００１６】
各貫通孔１０８には上下方向に延びるボルト２２が挿入されており、ボルト２２とボルト２２の両側に嵌められたナット２４とによって、燃料電池スタック１００は締結されている。
【００１７】
各ボルト２２の軸部の外径は各貫通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各貫通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。図１および図２に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と、そのボルト２２Ａが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｂ）と、そのボルト２２Ｂが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。
【００１８】
また、図１および図３に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｄ）と、そのボルト２２Ｄが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と、そのボルト２２Ｅが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。なお、本実施形態では、燃料ガスＦＧとして、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。
【００１９】
燃料電池スタック１００には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、金属により形成されており、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。また、図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１を形成するボルト２２Ａの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を形成するボルト２２Ｂの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１を形成するボルト２２Ｄの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス導入マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２を形成するボルト２２Ｅの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。
【００２０】
図２および図３に示すように、ボルト２２の一方の側（上側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の上端を構成する第１のエンドプレート１０４の上側表面との間、および、ボルト２２の他方の側（下側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の下端を構成する第２のエンドプレート１０６の下側表面との間には、例えばガラス材料が結晶化して形成されたシール部５２が介在している。ただし、ガス通路部材２７が設けられた箇所では、ナット２４と第２のエンドプレート１０６の表面との間に、ガス通路部材２７とガス通路部材２７の上側および下側のそれぞれに配置されたシール部５２とが介在している。シール部５２には、上述した各貫通孔１０８やガス通路部材２７の本体部２８の孔に連通する孔が形成されている。シール部５２により、シール部５２を挟んで配列方向に互いに隣り合う２つの導電性部材（例えば、ナット２４と第１のエンドプレート１０４）が電気的に絶縁され、かつ、２つの導電性部材間のガスシール性が確保される。
【００２１】
（エンドプレート１０４，１０６の構成）
第１および第２のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。第２のエンドプレート１０６は、特許請求の範囲における平板状の部材に相当する。第１のエンドプレート１０４は、配列方向に略直交する方向（例えばＸ軸負方向）に突出する第１の突出部１４を備える。第１のエンドプレート１０４の第１の突出部１４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能する。
【００２２】
（集電板１８の構成）
集電板１８は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。集電板１８は、配列方向に略直交する方向（例えばＸ軸正方向）に突出する第２の突出部１６を備える。集電板１８の突出部１６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。
【００２３】
集電板１８と第２のエンドプレート１０６との間には、ガラス材料が結晶化して形成されたシール部５４と、マイカ等の絶縁材５７とが介在している。絶縁材５７には、上記各貫通孔１０８に対応する位置に孔が形成されており、この孔の内側に、シール部５４が配置されている。シール部５４には、上述した各貫通孔１０８に連通する孔が形成されている。シール部５４により、シール部５４を挟んで配列方向に互いに隣り合う２つの導電性部材である集電板１８と第２のエンドプレート１０６とが電気的に絶縁され、かつ、集電板１８と第２のエンドプレート１０６との間のガスシール性が確保される。
【００２４】
（発電単位１０２の構成）
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。
【００２５】
図４および図５に示すように、発電の最小単位である発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、ガラスシール部５６と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０と、を備えている。燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿入される貫通孔１０８に対応する孔が形成されている。
【００２６】
インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。そのため、あるインターコネクタ１５０は、ある発電単位１０２における後述する空気極１１４に面する空気室１６６に面し、かつ、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における後述する燃料極１１６に面する燃料室１７６に面する。また、燃料電池スタック１００は第１のエンドプレート１０４および集電板１８を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない（図２および図３参照）。下側のインターコネクタ１５０は、特許請求の範囲における第１のインターコネクタに相当し、上側のインターコネクタ１５０は、特許請求の範囲における第２のインターコネクタに相当する。
【００２７】
単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極１１４および燃料極１１６とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２および空気極１１４を支持する燃料極支持形の単セルである。
【００２８】
電解質層１１２は、矩形の平板形状部材であり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＳＤＣ（サマリウムドープセリア）、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）、ペロブスカイト型酸化物等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））により形成されている。燃料極１１６は、矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。
【００２９】
セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、例えば燃料極側フレーム１４０の形成材料と同じ材料により形成されている。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。なお、セパレータ１２０が接合された単セル１１０をセパレータ付き単セルともいう。さらに、セパレータ１２０には、上記各貫通孔１０８に対応する位置に、該セパレータ１２０を上下方向に貫通する孔１２０Ａが形成されている。該孔１２０Ａの内径は、貫通孔１０８の内径より大きい。上述の孔１２１は、特許請求の範囲における第１の貫通孔に相当し、孔１２０Ａは、特許請求の範囲における第２の貫通孔に相当する。
【００３０】
空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。すなわち、空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０とインターコネクタ１５０とにより挟持されている。そのため、空気極側フレーム１３０によって、空気室１６６のシール（コンプレッションシール）が実現される。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。さらに、空気極側フレーム１３０には、上記各貫通孔１０８に対応する位置に、該空気極側フレーム１３０を上下方向に貫通する孔１３０Ａが形成されている。該孔１３０Ａの内径は、貫通孔１０８の内径より大きい。
【００３１】
空気極側フレーム１３０における各孔１３０Ａの内側には、ガラスシール部５６が配置されている。ガラスシール部５６は、ガラス材料が結晶化して形成されている。このガラスシール部５６付近（ガラスシール部５６、空気極側フレーム１３０、セパレータ１２０）の構成については後述する。
【００３２】
燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。燃料極側フレーム１４０は、特許請求の範囲におけるフレーム部材に相当し、孔１４１は、特許請求の範囲における第３の貫通孔に相当し、燃料極側フレーム１４０に形成された貫通孔１０８は、特許請求の範囲における第４の貫通孔に相当する。
【００３３】
燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。電極対向部１４５は、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、集電板１８の表面に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（または集電板１８）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０との電気的接続が良好に維持される。
【００３４】
空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２の空気極側集電体１３４は、第１のエンドプレート１０４の表面に接触している。このように、空気極側集電体１３４は、空気極１１４とインターコネクタ１５０（または第１のエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とが一体の部材として形成されていてもよい。
【００３５】
Ａ−２．燃料電池スタック１００の動作：
図２および図４に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、空気室１６６に供給される。また、図３および図５に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス導入マニホールド１７１に供給され、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を介して、燃料室１７６に供給される。
【００３６】
各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。そのため、出力端子として機能する第１のエンドプレート１０４の第１の突出部１４と集電板１８の第２の突出部１６とから、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば７００℃から１０００℃）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器（図示せず）により加熱されてもよい。
【００３７】
各発電単位１０２の空気室１６６から排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、図２および図４に示すように、酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出され、さらに酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出された燃料オフガスＦＯＧは、図３および図５に示すように、燃料ガス排出連通孔１４３を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出され、さらに燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示しない）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。
【００３８】
Ａ−３．ガラスシール部５６付近の配置：
図６は、燃料電池スタック１００のガラスシール部５６付近の構成を示す説明図である。図６の上段には、図５における発電単位１０２のＸ１部分のＸＺ断面構成が拡大して示されており、図６の下段には、図６の上段図のＸ２−Ｘ２の位置における発電単位１０２のＸ１部分のＸＹ断面構成が拡大して示されている。なお、図６には、燃料ガス排出マニホールド１７２の周りを囲むように形成されたガラスシール部５６が示されている。
【００３９】
図６に示すように、セパレータ１２０に形成された孔１２０Ａの内径は、燃料極側フレーム１４０およびインターコネクタ１５０に形成された貫通孔１０８の内径より大きく、かつ、上下方向視（Ｚ方向）で該孔１２０Ａが全周にわたって貫通孔１０８の外側に位置している。このため、燃料極側フレーム１４０の上面における貫通孔１０８の周囲には、セパレータ１２０に形成された孔１２０Ａから露出した環状の露出部分１４０Ａが存在する。また、空気極側フレーム１３０に形成された孔１３０Ａの内径も、燃料極側フレーム１４０およびインターコネクタ１５０に形成された貫通孔１０８の内径より大きく、かつ、上下方向視（Ｚ方向）で該孔１３０Ａが全周にわたって貫通孔１０８の外側に位置している。このため、上下方向において、燃料極側フレーム１４０の露出部分１４０Ａと上側のインターコネクタ１５０との間には、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０とが存在しない。なお、図６では、孔１２０Ａの内径と孔１３０Ａの内径とは略同一であるが、孔１２０Ａの内径が孔１３０Ａの内径より大きくてもよいし、孔１２０Ａの内径が孔１３０Ａの内径より小さくてもよい。
【００４０】
ガラスシール部５６は、空気極側フレーム１３０における各孔１３０Ａおよびセパレータ１２０に形成された各孔１２０Ａの内側に位置しており、各マニホールド１６１，１６２，１７１，１７２を取り囲むように配置されている。具体的には、ガラスシール部５６は、上下方向に貫通する孔５６Ａが形成された略円筒状である。ガラスシール部５６の上端面は、上側のインターコネクタ１５０の下面における貫通孔１０８の周囲部分に全周にわたって接触しており、ガラスシール部５６の下端面は、燃料極側フレーム１４０の上面における貫通孔１０８の周囲部分（露出部分１４０Ａ）に全周にわたって接触している。ガラスシール部５６により、ガラスシール部５６を挟んで配列方向に互いに隣り合う２つの導電性部材である燃料極側フレーム１４０と上側のインターコネクタ１５０とが電気的に絶縁され、かつ、燃料極側フレーム１４０と上側のインターコネクタ１５０との間のガスシール性が確保される。ガラスシール部５６は、特許請求の範囲におけるガラスシール部に相当し、ガラスシール部５６の下端面は、特許請求の範囲における接触部分に相当する。
【００４１】
また、セパレータ１２０に形成された孔１２０Ａの内径は、ガラスシール部５６の外径より大きく、セパレータ１２０とガラスシール部５６とは、全周にわたって離間している。また、空気極側フレーム１３０に形成された孔１３０Ａの内径も、ガラスシール部５６の外径より大きく、空気極側フレーム１３０とガラスシール部５６とは、全周にわたって離間している。
【００４２】
一方、上述したように、ガラスシール部５６の外周側に位置する空気極側フレーム１３０は、全周にわたって、セパレータ１２０とインターコネクタ１５０とにより挟持されている。この空気極側フレーム１３０によって、空気極側フレーム１３０とセパレータ１２０との間のシールと、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とのシールとが確保される。すなわち、空気極側フレーム１３０によって、空気室１６６と燃料室１７６との間のガスシール性が確保される。なお、本実施形態の燃料電池スタック１００には、燃料極側フレーム１４０とセパレータ１２０との間をシールする溶接部４１０が形成されている（図６の上段図参照）。溶接部４１０は、例えばレーザ溶接により形成される。溶接部４１０は、上下方向視で、セパレータ１２０に形成された孔１２０Ａを取り囲むように連続的に形成されている。溶接部４１０によって、空気室１６６と燃料室１７６との間のガスシール性がより確実に確保される。
【００４３】
Ａ−４．本実施形態の効果：
上述したように、本実施形態の燃料電池スタック１００では、ガラスシール部５６は、ガス流路（酸化剤ガス導入マニホールド１６１、酸化剤ガス排出マニホールド１６２、燃料ガス導入マニホールド１７１、燃料ガス排出マニホールド１７２）の周りを囲むように形成され、かつ、燃料極側フレーム１４０の露出部分１４０Ａに対して、全周にわたって、セパレータ１２０を介さずに接触する接触部分を含む。これにより、例えばガラスシール部５６がセパレータ１２０に接触しており、燃料極側フレーム１４０には接触していない構成に比べて、セパレータ１２０の変形によるガス流路におけるガスリークの発生を抑制することができる。
【００４４】
具体的には、例えば図６に示す構成において、仮に、セパレータ１２０に形成された孔１２０Ａの内径と燃料極側フレーム１４０に形成された貫通孔１０８の内径とが略同一であり、ガラスシール部５６がセパレータ１２０と上側のインターコネクタ１５０との間に挟持されている構成では、次のような問題が生じるおそれがある。例えばセパレータ１２０は、燃料極側フレーム１４０等の他の部材に比べて変形し易い。その理由は、例えば、セパレータ１２０は、空気室１６６と燃料室１７６との間で浮いたように配置された単セル１１０に接合されており、単セル１１０の空気極１１４の表面と燃料極１１６の表面とにおいて、それぞれ空気極側集電体１３４と燃料極側集電体１４４とに一部が接触しているものの、電気化学反応によって単セル１１０に生じた熱が直接伝達されるため、熱による変形量が大きいからである。また、セパレータ１２０は、単セル１１０と燃料極側フレーム１４０との熱膨張差による応力を低減するため、比較的に変形し易い材料により形成されることがあるからである。また、１２０は、製造工程において熱処理されることによって多少ひずんでいる可能性がある。
【００４５】
セパレータ１２０が変形すると、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０との間に隙間が生じ、その隙間を介して、燃料ガス排出マニホールド１７２と空気室１６６との間や、燃料ガス排出マニホールド１７２と燃料電池スタック１００の外部（大気）との間で燃料オフガスＦＯＧのガスリークが発生するおそれがある。これに対して、上述したように、本実施形態の燃料電池スタック１００では、ガラスシール部５６は、燃料ガス排出マニホールド１７２の周りを囲むように形成され、かつ、燃料極側フレーム１４０の露出部分１４０Ａに対して、全周にわたって、セパレータ１２０を介さずに接触する接触部分を含む。このため、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０との熱膨張差による影響を受けることなく、燃料ガス排出マニホールド１７２におけるガスリークの発生を抑制することができる。
【００４６】
また、本実施形態では、セパレータ１２０に形成された孔１２０Ａの内径は、ガラスシール部５６の外径より大きく、セパレータ１２０とガラスシール部５６とは、全周にわたって離間している。仮に、セパレータ１２０が変形しても、ガラスシール部５６が上側のインターコネクタ１５０と燃料極側フレーム１４０との間に挟持された状態が維持される。したがって、ガラスシール部５６とセパレータ１２０とが互いに接触している構成に比べて、セパレータ１２０の変形によるガス流路におけるガスリークの発生を、より確実に抑制することができる。
【００４７】
Ｂ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
【００４８】
上記実施形態では、４つのマニホールド１６１，１６２，１７１，１７２をそれぞれ囲むように形成された４箇所のガラスシール部５６の全てについて、燃料極側フレーム１４０の露出部分１４０Ａに対して、全周にわたって、セパレータ１２０を介さずに接触する接触部分を含むとしているが、これに代えて、例えば、該４箇所のガラスシール部５６の一部についてだけ、上記接触部分を含むとしてもよい。例えば、特に高いガスリーク性が求められる燃料ガス導入マニホールド１７１および燃料ガス排出マニホールド１７２をそれぞれ囲む２箇所のガラスシール部５６についてだけ、上記接触部分を含み、酸化剤ガス導入マニホールド１６１および酸化剤ガス排出マニホールド１６２をそれぞれ囲む２箇所のガラスシール部５６については、上記接触部分を含まず、セパレータ１２０と上側のインターコネクタ１５０との間に挟持されているとしてもよい。
【００４９】
上記実施形態では、セパレータ１２０とガラスシール部５６とは、全周にわたって離間しているとしたが、セパレータ１２０が上記接触部分を含んでいれば、セパレータ１２０とガラスシール部５６とが全周または一部分において接触しているとしてもよい。また、セパレータ１２０が上記接触部分を含んでいれば、上下方向視で、セパレータ１２０の一部がガラスシール部５６に重なっているとしてもよい。例えば、セパレータ１２０の孔１２０Ａの内径が、ガラスシール部５６の内径より大きく、かつ、ガラスシール部５６の外径より小さく、ガラスシール部５６の内周側が燃料極側フレーム１４０と上側のインターコネクタ１５０との間に挟持されており、ガラスシール部５６の外周側がセパレータ１２０と上側のインターコネクタ１５０との間に挟持されているとしてもよい。このような構成であれば、ガラスシール部５６によって、ガス流路におけるガスシール性の確保に加えて、空気室１６６と燃料室１７６との間のガスシール性の確保も可能になる。
【００５０】
また、上記実施形態では、空気極側フレーム１３０とガラスシール部５６とは、全周にわたって離間しているとしたが、空気極側フレーム１３０とガラスシール部５６とが全周または一部分において接触しているとしてもよい。空気極側フレーム１３０がガラスシール部５６に接触することにより、例えばガラスシール部５６の強度を補強することができる。また、空気極側フレーム１３０の孔１３０Ａの内径を、セパレータ１２０の孔１２０Ａの内径より小さくしてもよい。このような構成により、セパレータ１２０とガラスシール部５６とが接触することを抑制することができる。
【００５１】
また、上記実施形態では、空気室１６６と燃料室１７６との間のガスシール性の確保のため、空気極側フレーム１３０によるコンプレッションシールと溶接部４１０との両方が形成されているとしたが、コンプレッションシールと溶接部４１０とのいずれか一方が形成されているとしてもよい。
【００５２】
また、上記実施形態において、燃料電池スタック１００に含まれる発電単位１０２の個数は、あくまで一例であり、発電単位１０２の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。
【００５３】
また、上記実施形態では、各ボルト２２の軸部の外周面と各貫通孔１０８の内周面との間の空間を各マニホールドとして利用しているが、これに代えて、各ボルト２２の軸部に軸方向の孔を形成し、その孔を各マニホールドとして利用してもよい。また、各マニホールドを各ボルト２２が挿入される各貫通孔１０８とは別に設けてもよい。
【００５４】
また、上記実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合には、１つのインターコネクタ１５０が隣接する２つの発電単位１０２に共有されるとしているが、このような場合でも、２つの発電単位１０２がそれぞれのインターコネクタ１５０を備えてもよい。また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２の上側のインターコネクタ１５０や、最も下に位置する発電単位１０２の下側のインターコネクタ１５０は省略されているが、これらのインターコネクタ１５０を省略せずに設けてもよい。
【００５５】
また、上記実施形態において、燃料極側集電体１４４は、空気極側集電体１３４と同様の構成であってもよく、燃料極側集電体１４４と隣接するインターコネクタ１５０とが一体部材であってもよい。また、空気極側フレーム１３０ではなく燃料極側フレーム１４０が絶縁体であってもよい。また、空気極側フレーム１３０や燃料極側フレーム１４０は、多層構成であってもよい。
【００５６】
また、上記実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。
【００５７】
また、上記実施形態において、都市ガスを改質して水素リッチな燃料ガスＦＧを得るとしているが、ＬＰガスや灯油、メタノール、ガソリン等の他の原料から燃料ガスＦＧを得るとしてもよいし、燃料ガスＦＧとして純水素を利用してもよい。
【００５８】
本明細書において、部材（または部材のある部分、以下同様）Ａを挟んで部材Ｂと部材Ｃとが互いに対向するとは、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとが隣接する形態に限定されず、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとの間に他の構成要素が介在する形態を含む。例えば、電解質層１１２と空気極１１４との間に他の層が設けられた構成であっても、空気極１１４と燃料極１１６とは電解質層１１２を挟んで互いに対向すると言える。
【００５９】
また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形電解セル（ＳＯＥＣ）の構成単位である電解セル単位や、複数の電解セル単位を備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開２０１６−８１８１３号に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替え、単セル１１０を電解単セルと読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、貫通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、貫通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セル単位および電解セルスタックにおいても、上記実施形態と同様に、ガラスシール部は、ガス流路の周りを囲むように形成され、かつ、フレーム部材の露出部分に全周にわたって接触する接触部分を含む構成にすれば、セパレータの変形によるガス流路におけるガスリークの発生を抑制することができる。
【符号の説明】
【００６０】
１４：第１の突出部  １６：第２の突出部  １８：集電板  ２２：ボルト  ２４：ナット  ２７：ガス通路部材  ２８：本体部  ２９：分岐部  ５２，５４：シール部  ５６：ガラスシール部  ５６Ａ：孔  ５７：絶縁材  １００：燃料電池スタック  １０２：発電単位  １０４，１０６：エンドプレート  １０８：貫通孔  １１０：単セル  １１２：電解質層  １１４：空気極  １１６：燃料極  １２０：セパレータ  １２０Ａ，１２１：孔  １２４：接合部  １３０：空気極側フレーム  １３０Ａ，１３１：孔  １３２：酸化剤ガス供給連通孔  １３３：酸化剤ガス排出連通孔  １３４：空気極側集電体  １３５：集電体要素  １４０：燃料極側フレーム  １４０Ａ：露出部分  １４１：孔  １４２：燃料ガス供給連通孔  １４３：燃料ガス排出連通孔  １４４：燃料極側集電体  １４５：電極対向部  １４６：インターコネクタ対向部  １４７：連接部  １４９：スペーサー  １５０：インターコネクタ  １６１：酸化剤ガス導入マニホールド  １６２：酸化剤ガス排出マニホールド  １６６：空気室  １７１：燃料ガス導入マニホールド  １７２：燃料ガス排出マニホールド  １７６：燃料室  ４１０：溶接部  ＦＧ：燃料ガス  ＦＯＧ：燃料オフガス  ＯＧ：酸化剤ガス  ＯＯＧ：酸化剤オフガス
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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