(57)【要約】【課題】幅広い周波数に対応した高い光取出し効率を示す大サイズに好適な有機ＥＬ素子を提供する。【解決手段】透光性基板、透光性凹凸層、陽極、有機ＥＬ層、陰極がこの順に積層され、透光性凹凸層の凹凸形状は、平面視において単位形状を２次元的に連続配置させた形状である。単位形状は、四角形からなる範囲ａと、範囲ａの外縁の一辺に対して線対称な形状を有する範囲ｂと、範囲ａの外縁の一辺と直交する範囲ａの別の外縁の一辺に対して範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｃと、範囲ｂ及び範囲ｃを規定する際に線対称の軸とした外縁の二辺の交点を中心に範囲ａを１８０°回転させた形状を有する範囲ｄからなり、範囲ｂ、ｃ、ｄが各々対称軸若しくは回転軸となる辺若しくは点で範囲ａと接して形成する、四角形形状であり、且つ各範囲に複数の凹凸が形成されている。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
透光性基板、透光性凹凸層、陽極、有機ＥＬ層、陰極が、この順に積層され、
上記透光性凹凸層の凹凸形状は、平面視において、単位形状を２次元的に連続配置させた形状となっており、
上記単位形状は、平面視における外縁輪郭形状が四角形からなる範囲ａと、範囲ａの外縁の一辺に対して範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｂと、上記範囲ａの外縁の一辺と直交する上記範囲ａの別の外縁の一辺に対して範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｃと、範囲ｂ及び範囲ｃを規定する際に線対称の軸とした上記外縁の二辺の交点を中心に範囲ａを１８０°回転させた形状を有する範囲ｄからなり、範囲ｂ、ｃ、ｄが各々対称軸若しくは回転軸となる辺若しくは点で範囲ａと接して形成する、平面視における外縁輪郭形状が四角形となっていて、上記各範囲に複数の凹凸が形成されていることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
上記透光性凹凸層の凹凸形状は、透光性基板の光射出面に対して垂直に切った断面において、一つの凸部の頂点と該凸部に隣り合う凸部の頂点との距離として、１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の範囲の複数の距離を有し、且つ、一つの凸部の頂点と該凸部に隣り合う凹部の最深部との上記断面方向の距離として、３０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下の範囲の複数の距離を有することを特徴とする請求項１に記載した有機ＥＬ素子。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の有機ＥＬ素子を有する有機ＥＬ照明装置。
【請求項４】
請求項１又は請求項２に記載の有機ＥＬ素子を有する有機ＥＬ光源。
【請求項５】
請求項４に記載の有機ＥＬ光源を有する有機ＥＬ表示装置。
【請求項６】
透光性基板、透光性凹凸層、陽極、有機ＥＬ層、陰極が、この順に積層された有機ＥＬ素子における、上記透光性凹凸層の凹凸形状設計方法であって、
上記透光性凹凸層の凹凸形状を、平面視において、単位形状を２次元的に連続配置させた形状とし、
上記単位形状を、平面視における外縁輪郭形状が四角形からなる範囲ａと、範囲ａの外縁の一辺に対して範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｂと、上記範囲ａの外縁の一辺と直交する上記範囲ａの別の外縁の一辺に対して範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｃと、範囲ｂ及び範囲ｃを規定する際に線対称の軸とした上記外縁の二辺の交点を中心に範囲ａを１８０°回転させた形状を有する範囲ｄからなり、範囲ｂ、ｃ、ｄが各々対称軸若しくは回転軸となる辺若しくは点で範囲ａと接して形成する、平面視における外縁輪郭形状が四角形とし、上記各範囲に複数の凹凸を配置することを特徴とする透光性凹凸層の凹凸形状設計方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ（Ｅｌｅｃｔｒｏ  Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ：電界発光）素子、有機ＥＬ照明装置、有機ＥＬ光源及び有機ＥＬ表示装置に関する技術である。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、自発光による広視野角、高速応答、薄型軽量などの利点から、携帯電話やデジタルカメラのディスプレイ、更には照明機器に応用されている。
一般に、有機ＥＬ素子は、正孔注入層、正孔輸送層、インターレイヤー層、発光層、電子輸送層及び電子注入層を順に積層した積層体を、陽極と陰極とで挟んで電極積層体とし、陽極が透光性基板に対向するようにして、電極積層体を透光性基板上に設けた構造を有している。有機ＥＬ素子は、上述した陽極と陰極に直流電圧を印加し、発光層に電子及び正孔を注入して再結合させることにより励起子を生成し、この励起子の失活する際の光の放出を利用して発光に至る。
【０００３】
従来、有機ＥＬ素子において、発光層からの光が有機ＥＬ素子の発光側面である透光性基板から射出される際、光の一部が、透光性基板と空気との界面や陽極と透光性基板との界面において全反射してしまい、外部に取り出す光量が損失するという問題があった。また、発光層からの光が、金属電極側に入射し、金属電極の自由電子と結合して表面プラズモンポラリトンとして金属電極に補足され、最終的に吸収されるプラズモン損失と呼ばれる損失も存在する。プラズモン損失による光の損失率は約５０％とも言われており、この場合の外部に取り出す光の光取り出し効率は、一般的には２０％程度と言われている。そのため、高輝度の表示や照明が必要となればなるほど、投入電力を大きくする必要がある。そしてこの場合には、有機ＥＬ素子に大電流が流れることから、有機ＥＬ素子の負荷が増大し、輝度低下や低寿命化を招来して有機ＥＬ素子自体の信頼性が低下する。
【０００４】
この問題を受けて、有機ＥＬ素子の光取出し効率を上げる試みが種々実施されている。例えば、特許文献１，２，５−８に開示されているように、透光性基板の外部にレンズ形状を付与した光取出し率向上フィルムを貼付することにより透光性基板と空気との界面での全反射光量を低減させることが検討されている。また、特許文献１，３及び８に開示されているように、陽極であるＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）等の透明電極と透光性基板との間に光散乱層を挿入することにより、陽極と透光性基板との間の全反射光量を低減させることが検討されている。陽極と透光性基板との間の全反射光量を低減させる試みは他の方法でも行われており、特許文献５に開示されているように、陽極と透光性基板との間に、急峻な傾斜を有する構造を挿入する手法も検討されている。これらの対策によって、有機ＥＬ素子全体として、光取出し効率を向上させることが試みられている。
【０００５】
また、透光性基板側での全反射による発光損失よりも、金属電極側でのプラズモン損失の割合の方が大きいことから、近年では、プラズモン損失の回避方法も種々研究されてきている。例えば、特許文献４，５、１２に開示されているように、ＩＴＯ等の透明電極・有機層・金属電極の各層に凹凸構造を設けて金属電極表面での光吸収を抑制することにより金属表面の自由電子との結合を回避したりする方法が提案されてきている。また、特許文献９−１１に開示されているように、発光層から金属電極までの距離を広げる（電子輸送層／注入層の厚膜化）ことにより、金属表面の自由電子との結合を回避したりする方法が提案されてきている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１１−２４８１０４号公報
【特許文献２】特開２０１０−１８２４４９号公報
【特許文献３】国際公開第２００９／１１６５３１号
【特許文献４】特開２０１４−１２３５３３号公報
【特許文献５】国際公開第２０１３／１８７１４９号
【特許文献６】特開２００９−５４４２０号公報
【特許文献７】特開２０１０−０４０２１１号公報
【特許文献８】特開２０１３−０７７４１０号公報
【特許文献９】国際公開第２０１３／１０８６１８号
【特許文献１０】国際公開第２０１３／０７２２５０号
【特許文献１１】特開２０１４−２２０３６９号公報
【特許文献１２】米国特許第６９６７４３７号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、透光性基板と空気の界面で全反射する光量や、陽極と透光性基板の界面で全反射する光量は、全発光量に対する割合が小さい。このため、完全に対策がなされたとしても、外部に取り出される光量が十分になるとは言い難い。また、金属電極表面でのプラズモン損失を回避することができれば、外部に取り出される光量が劇的に増加すると推測されるが、上記特許文献に開示されている方法では、各層の凹凸が電流のリークにつながり、発光時の電子とホールの結合が悪化して発光量が減少したり、リーク電流回避のための凹凸の高低差を緩やかにするための層（バッファ層）の挿入や、電子輸送層／注入層の膜厚化が光吸収量の増加につながったり、と成膜上の問題が残っている。
【０００８】
また、凹凸形状が単純であると特定波長の光だけが選択的に増強されてしまい、白色光を取り出しにくくなるという問題もある。更に、各波長を均等に増強するために凹凸形状を複雑にすると、大サイズの版を作製するのには時間が掛かり過ぎ、小サイズの版を並べて大サイズ化しようとするとつなぎ目が目立つ、といった問題のために、実用に耐えるものが得られないという課題も残っている。
本発明は、上述の問題点を鑑みてなされたものであり、幅広い周波数に対応した高い光取出し効率を示す大サイズにも適用可能な有機ＥＬ素子及びその素子を用いた装置の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
課題を解決するために、本発明の一態様に係る有機ＥＬ素子は、透光性基板、透光性凹凸層、陽極、有機ＥＬ層、陰極が、この順に積層され、上記透光性凹凸層の凹凸形状は、平面視において、単位形状を２次元的に連続配置させた形状となっており、上記単位形状は、平面視における外縁輪郭形状が四角形からなる範囲ａと、範囲ａの外縁の一辺に対して範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｂと、上記範囲ａの外縁の一辺と直交する上記範囲ａの別の外縁の一辺に対して範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｃと、範囲ｂ及び範囲ｃを規定する際に線対称の軸とした上記外縁の二辺の交点を中心に範囲ａを１８０°回転させた形状を有する範囲ｄからなり、範囲ｂ、ｃ、ｄが各々対称軸若しくは回転軸となる辺若しくは点で範囲ａと接して形成する、平面視における外縁輪郭形状が四角形となっていて、上記各範囲に複数の凹凸が形成されていることを特徴とする。
【００１０】
本発明の一態様に係る有機ＥＬ照明装置は、上述した有機ＥＬ素子を用いることを特徴とする。
本発明の一態様に係る有機ＥＬ表示装置は、上述した有機ＥＬ素子を用いることを特徴とする。
【００１１】
また、本発明の一態様に係る透光性凹凸層の凹凸形状設計方法は、透光性基板、透光性凹凸層、陽極、有機ＥＬ層、陰極が、この順に積層された有機ＥＬ素子における、上記透光性凹凸層の凹凸形状設計方法であって、上記透光性凹凸層の凹凸形状を、平面視において、単位形状を２次元的に連続配置させた形状とし、上記単位形状を、平面視における外縁輪郭形状が四角形からなる範囲ａと、範囲ａの外縁の一辺に対して範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｂと、上記範囲ａの外縁の一辺と直交する上記範囲ａの別の外縁の一辺に対して範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｃと、範囲ｂ及び範囲ｃを規定する際に線対称の軸とした上記外縁の二辺の交点を中心に範囲ａを１８０°回転させた形状を有する範囲ｄからなり、範囲ｂ、ｃ、ｄが各々対称軸若しくは回転軸となる辺若しくは点で範囲ａと接して形成する、平面視における外縁輪郭形状が四角形とし、上記各範囲に複数の凹凸を配置することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、幅広い周波数に対応した高い光取出し効率を示す大サイズにも適用可能な有機ＥＬ素子やその有機ＥＬ素子を用いた装置を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の構成例を示す断面図である。
【図２】本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の他の構成例を示す断面図である。
【図３】本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の他の構成例を示す断面図である。
【図４】本発明の実施形態に係る凹凸層の単位形状の決定方法を説明する概念図である。
【図５】本発明の実施形態に関わる凹凸形状の構成例（４単位分）の平面図である。
【図６】本発明の実施形態に関わる凹凸形状の別の構成例（４単位分）の平面図である。
【図７】凹凸形状の構成に対する比較例の平面図である。
【図８】本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子を備えた有機ＥＬ照明装置の一構成例を示す断面図である。
【図９】本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子を封止した状態の一構成例を示す断面図である。
【図１０】本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子を備えた有機ＥＬ表示装置の一構成例を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の実施形態について図面を参照して説明する。
ここで、図面は模式的なものであり、厚さと平面寸法との関係、各層の厚さの比率等は現実のものとは異なる。また、以下に示す実施形態は、本発明の技術的思想を具体化するための構成を例示するものであって、本発明の技術的思想は、構成部品の材質、形状及び構造等を下記のものに特定するものでない。本発明の技術的思想は、特許請求の範囲に記載された請求項が規定する技術的範囲内において、種々の変更を加えることができる。
【００１５】
「有機ＥＬ素子の構成」
図１に示すように、本実施形態に係る有機ＥＬ素子１０は、透光性基板１１と、透光性凹凸層１２と、陽極１３と、有機ＥＬ層１４と、陰極１５と、を備えている。透光性凹凸層１２は、陽極１３と対向する面に凹凸１２ａを有している。凹凸１２ａの形状は、陰極１５の有機ＥＬ層１４と対向する面まで追従して付与されている。
図２及び図３に示すように、有機ＥＬ素子１０の構成要素の一つである透光性凹凸層１２には、無機フィラー１６が配合されていることが望ましい。また、図３に示すように、透光性基板１１の透光性凹凸層１２と対向しない方の面に、必要に応じて光取出しレンズ１７を設けてもよい。
なお、有機ＥＬ素子１０を有機ＥＬパネルとして完成させ、大気中で使用するためには、陰極１５の上面に、水分や空気による有機ＥＬ素子１０の劣化を軽減させるための封止基材（図示せず）を設ける必要がある。
【００１６】
以下、有機ＥＬ素子１０の各部について、詳細に説明する。
＜透光性基板＞
透光性基板１１は、光透過性を有する透明材料により形成されている。バリア性を考慮すると、透光性基板１１としてガラス基材を用いるのが一般的である、有機ＥＬ素子に可撓性を付与する場合は、透光性基板１１の材料として樹脂材料を選択することも可能である。
透光性基板１１の材料として挙げられる樹脂材料は、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリイミド（ＰＩ）等がある。特に、透光性基板１１の樹脂材料としては、耐熱性や耐寒性、強度に優れ、透明度が高く、かつ耐薬品性に優れたポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）が用いられることが好ましい。なお、透光性基板１１の材料はこれらに限定されるものではなく、任意に選択可能である。
透光性基板１１の材料として樹脂材料を選択する場合には、バリア性を向上させるため、透光性基板１１の表面に別途バリア層を設けることが好ましい。
【００１７】
＜バリア層＞
透光性基板１１が樹脂材料からなる場合に設けられるバリア層（図示せず）について説明する。バリア層は、有機ＥＬ素子１０の耐久性を向上させるために、透光性基板１１側からの水分の影響を極力少なくするため、すなわち透光性基板１１側から有機ＥＬ層１４への水分の浸入を抑制するために設けられる。バリア層は、例えば、透光性基板１１と透光性凹凸層１２の間に、表面が略平坦となるように設けられる。
バリア層は、無機材料により形成された無機材料膜を少なくとも有する。例えば、バリア層は、無機材料により形成された単層の無機材料膜であってもよく、異なる無機材料からなる複数の無機材料膜が積層された積層膜、又は無機材料膜と、有機材料により形成された有機材料膜とが複数層に積層された積層膜であってもよい。
【００１８】
無機材料としては、例えば、金属酸化物、金属フッ化物、金属窒化物、金属酸窒化物、及び金属炭化物のうちの少なくとも一種を用いることができる。金属酸化物としては、酸化ケイ素や酸化アルミニウム等が例示できる。金属フッ化物としては、フッ化アルミニウムやフッ化マグネシウム等が例示できる。金属窒化物としては、窒化ケイ素や窒化アルミニウム、窒化炭素等が例示できる。金属酸窒化物としては酸窒化ケイ素等が例示できる。金属炭化物としては、炭化ケイ素等が例示できる。
【００１９】
また、有機材料としては、アクリル樹脂やエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリエステル樹脂等の樹脂の少なくともいずれか一種を用いることができる。また、有機材料には、シリカゲル等の吸湿剤を混合してもよい。
バリア層は、ＣＶＤ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｖａｐｏｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法やスパッタリング法、イオンプレーティング法、蒸着法等により形成される。特に、バリア性、被覆性及び成膜速度の観点から、ＣＶＤ法により成膜された酸化ケイ素、酸窒化ケイ素又は窒化ケイ素の無機膜をバリア層とすることが好ましい。
【００２０】
＜透光性凹凸層＞
透光性凹凸層の凹凸形状は、平面視において、予め設定した単位形状を２次元的に連続配置させた形状で構成されている。
単位形状は、図４に示すように、平面視における外縁輪郭形状（単に、エリア形状とも記載する）が四角形である範囲ａと、範囲ａの外縁の一辺１２ａ’を軸として範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｂと、範囲ａの外縁の辺１２ａ’と直交する辺１２ａ’’を軸として範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｃと、辺１２ａ’及び１２ａ’’の交点を中心として、範囲ａを１８０°回転させた形状を有する範囲ｄからなる、平面視における外縁輪郭形状が四角形形状のエリア形状となっている。図４では、分かり易くするため、範囲ａ，ｂ，ｃ，ｄの間を離して図示している。図５〜図６でも同様である。
【００２１】
また、範囲ａの全面に形成する凹凸構造（凹凸形状）は、平面視でみて、直線や曲線の組み合わせからからなる形状をしている。また、範囲ａの全面に形成する凹凸構造（凹凸形状）は、厚み方向に平行な面（透光性基板の光射出面に対して垂直に切った断面）において、一つの凸部の頂点と該凸部に隣り合う凸部の頂点との距離として、１００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の範囲の距離を複数有し、且つ、一つの凸部の頂点と該凸部に隣り合う凹部の最深部との上記断面方向の距離（高さ）として、３０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下の範囲の距離を複数有する。すなわち、上記頂点間の距離や、断面方向の距離は、上記の範囲内において、種々の距離が混在するように凹凸構造を設定する。上記の範囲の凹凸構造とすることで、特定の波長が突出して増強されることなく、高効率で白色光を取り出すことが可能となる。
【００２２】
なお、範囲ａ、すなわち単位形状に配置される凹凸形状は、その凸間距離や高さが種々混合した、ランダム配置となっている。
そして、本実施形態では、上記のような形状の単位形状を２次元的に、二方向に向けて敷き詰めるように並べることで、平面視における凹凸形状の形成範囲を大サイズ化している。本実施形態のように大サイズ化すると、隣接するエリアとの境界部の形状が対称形状となり、図５や図６に示すように、隣接するエリアと連続的な形状を形成できる。この結果、つなぎ目を視認されずに大サイズ化することが可能となる。
範囲ａ〜ｄからなる単位形状は、例えば、一辺の長さを１０ｍｍ以上とする。
【００２３】
一方、例えば範囲ａのみを二次元的に連続して配置して大サイズ化すると、図７に示すように、エリア境界部で形状が非連続となり、つなぎ目に違和感が生じてしまう。
ここで、範囲ａ内に凹凸をランダムに配置しつつ、上下の辺の断面輪郭形状を同一とし且つ左右の辺の断面輪郭形状を同一に設計することも考えられるが、設計の手間が増えてしまうと共に、凹凸形状のランダム性に制限が掛かるおそれがある。この点、本実施形態では、範囲ａにおける上下の辺や左右の辺の断面輪郭形状を特定の形状に設計することなく、単位形状において、上下の辺の断面輪郭形状を同一とし且つ左右の辺の断面輪郭形状を同一に設計することが可能となる。
単位形状のエリア形状は、並べる際の簡易さから、範囲ａ〜ｄのエリア形状は正方形または長方形が望ましい。単位形状のエリア形状は、菱形でも良い。
【００２４】
透光性凹凸層１２は、有機物と無機物との混合層であることが好ましい。透光性凹凸層１２は、例えば透明の樹脂材料に無機フィラーが混合された無機フィラー混合樹脂により形成される。無機フィラーとしては、例えば、金属及び金属化合物の少なくともいずれか一種を用いることができる。金属化合物としては、例えば、金属酸化物及び金属窒化物の少なくともいずれか一種を用いることができる。具体的に、金属としては、反射率が高い銀やアルミニウム等の金属粒子等を用いることができる。また、金属化合物としては、酸化チタンや酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、窒化ケイ素、スズ添加酸化インジウム等を用いることができる。樹脂材料としては、例えば、メタクリル樹脂やポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂等を挙げることができる。なお、無機フィラー及び樹脂材料のそれぞれは、１種類が単独で用いられてもよく、２種類以上を混合したものが用いられてもよい。透光性凹凸層１２の材料としては、例えば、無機フィラーとして酸化チタン（ＴｉＯ２）を含む、酸化チタン（ＴｉＯ２）粒子含有アクリル系紫外線硬化型樹脂を用いることが好ましい。
【００２５】
透光性凹凸層１２の形成においては、基材上に、透明の無機フィラー混合樹脂を塗工し、無機フィラー混合樹脂の未硬化状態時又は硬化後に、上から目的の凹凸構造を有する型を押し当てて型の形状を転写することで、凹凸１２ａを形成することができる。
型の作製は、例えば、次の（１）〜（４）の工程で作製する。
（１）電子線にてレジスト上に範囲ａ〜ｄからなる一単位分のエリアの形状を描画後、該レジストの現像を実施してレジスト版を作製する。
（２）レジスト版上にニッケルを電鋳することでニッケル版を作製する。
（３）ニッケル版をロール表面に設置し、フィルム上に塗布した紫外線硬化型樹脂に押し付けて、紫外線照射することで複数枚の樹脂型を作製する。
（４）樹脂型を切り抜いてフィルム上に敷き詰め、ニッケル電鋳する。
【００２６】
以上の手順で、所望のサイズのニッケル版からなる型を作製する。
この所望のサイズのニッケル版をロールに設置し、無機フィラー混合樹脂に凹凸形状を転写することにより、透光性凹凸層１２となる無機フィラー混合樹脂に凹凸１２ａを形成することができる。
【００２７】
＜光取出しレンズ＞
光取出しレンズ１７は、透光性基板１１の光出射面である透光性基板１１と空気との界面における全反射光量を低減させる機能を有する層である。光取出しレンズ１７は、透光性基板１１の一方の面に設けられ、凹凸１７ａを有している。光取出しレンズ１７は、何らかの透光性基板上に形成されたものを粘着材又は接着剤を用いて貼り付けても良いし、透光性基板１１上に直接形成しても良い。ただし、光取出しレンズ１７の構成要素が増加するほど、各部材通過時に生じる光吸収によって、外部への取り出し光量が減少する危険性が考えられる。このため、光取出しレンズ１７は、透光性基板１１上に直接形成することが望ましい。
光取出しレンズ１７は、有機物と無機物との混合層であることが好ましく、具体的には、透明の樹脂材料を含む無機フィラー混合樹脂により形成されることが好ましい。
【００２８】
光取出しレンズ１７に用いる透明の樹脂材料としては、透光性基板１１との密着性が良好であれば、紫外線硬化型樹脂や熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂等のどの樹脂材料でも用いることができる。なかでも、加工時のエネルギー使用量や型を用いた形状転写の簡便さを考慮すると、光取出しレンズ１７に用いる透明の樹脂材料としては、紫外線硬化型樹脂を用いることが好ましい。また、無機物としては、例えば、金属及び金属化合物の少なくともいずれか一種からなる無機フィラーを用いることができる。金属化合物としては、例えば、金属酸化物及び金属窒化物の少なくともいずれか一種を用いることができる。具体的に、金属としては、反射率が高い銀やアルミニウム等の金属粒子等を用いることができる。また、金属化合物としては、酸化チタンや酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、窒化ケイ素、スズ添加酸化インジウム等を用いることができる。樹脂材料としては、例えば、透光性基板１１を構成する樹脂材料と屈折率が異なる樹脂材料を用いることができる。具体的に、樹脂材料としては、メタクリル樹脂やポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂等を用いることができる。なお、無機フィラー及び樹脂材料のそれぞれは、光散乱性や屈折率、光透過率等の光学特性を鑑み、１種類が単独で用いられてもよく、２種類以上を混合したものが用いられてもよい。
また、光取出しレンズ１７としては、無機フィラー混合樹脂の樹脂膜から無機フィラーをはみ出させてできる凹凸を利用しても良く、所望の性能によって、光取出しレンズ１７の形成方法は適宜選択可能である。
【００２９】
＜陽極＞
陽極１３は、透光性凹凸層１２上に設けられ、陰極１５との間に直流電圧を印加して有機ＥＬ層１４の発光層を発光させるための層である。陽極１３は、有機ＥＬ層１４の発光層で生じた発光光を取り出す側の電極となる。このため、陽極１３は、光透過性を有する材料を適宜選択し、用途に合った光透過率が得られるようにその膜厚を調整された透明電極である。
【００３０】
陽極１３は、仕事関数の大きな導電性材料により形成される。陽極１３に用いられる導電性材料としては、例えば、ニッケルや銀、金、白金、パラジウム、セレン、ロジウム、ルテニウム、イリジウム、レニウム、タングステン、モリブデン、クロム、タンタル、ニオブやこれらの合金、あるいは酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ：Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）、酸化亜鉛、酸化チタン等が挙げられる。
陽極１３は、ＣＶＤ法やスパッタリング法、イオンプレーティング法、蒸着法等により形成される。陽極１３の断面形状は、透光性凹凸層１２の断面形状に略追従している。
【００３１】
＜陰極＞
陰極１５は、有機ＥＬ層１４上に設けられ、図示しない電源を介して陽極１３と接続された金属電極であり、陽極１３との間に直流電圧を印加して有機ＥＬ層１４の発光層を発光させるための層である。陰極１５は、有機ＥＬ層１４の発光層で生じた発光光を有機ＥＬ素子１０の発光面（透光性基板１１）側に反射させるために、反射率の良好な材料が適宜選択して用いられる。
【００３２】
陰極１５は、仕事関数が小さな導電性材料を用いて構成されている。陰極１５に用いられる導電性材料としては、例えば、銀やアルミニウム、インジウム等の金属、これらの金属とリチウムやマグネシウム、カルシウム等の活性な金属との合金、又はこれらの金属を積層させた積層金属層を用いることができる。また、陰極１５と有機ＥＬ層１４との間に、例えば、リチウムやマグネシウム、カルシウム等の活性な金属と、ハロゲンや酸素等との化合物層を薄く挿入した構造としても良い。ハロゲンとしては、フッ素や臭素等を用いることができる。
陰極１５は、ＣＶＤ法やスパッタリング法、イオンプレーティング法、蒸着法等により形成される。陰極１５の有機ＥＬ層１４との界面は、透光性凹凸層１２の凹凸１２ａに略追従した凹凸を有するが、有機ＥＬ層１４と反対側の面は、略平坦となっている。
【００３３】
＜有機ＥＬ層＞
有機ＥＬ層１４は、少なくとも白色の発光層（以下、白色発光層と記載する）を有する。有機ＥＬ層１４は、白色発光層とともに、正孔注入層や電子注入層といった電荷注入層、及び白色発光層に正孔を輸送する正孔輸送層や白色発光層に電子を輸送する電子輸送層といった電荷輸送層を有する積層構造とされていてもよい。有機ＥＬ層１４の断面形状は、透光性凹凸層１２の断面形状に略追従している。
【００３４】
（白色発光層）
白色発光層は、白色の発光光が得られれば良く、公知のものを用いることができる。白色の発光光の特性は、少なくとも赤色領域（６００ｎｍ〜７８０ｎｍ）、緑色領域（４７５ｎｍ〜６００ｎｍ）及び青色領域（３８０ｎｍ〜４７５ｎｍ）の３つの領域に発光光があればよい。発光ピークは必ずしも３つあるいはそれ以上の数を必要とするのではなく、例えば２つの発光ピークでも上記の領域に発光光があればよい。しかし、広い色再現性を得るためには３つ以上の発光ピークがある白色発光層を用いることが好ましく、さらに好ましくは、上記３つの色領域のひとつ以上に発光ピークがあることが好ましい。
【００３５】
このような白色発光層を構成する材料としては、例えば蛍光や燐光等の発光性を発するものであれば良く、特に限定されるものではない。また、発光材料は、正孔輸送性や電子輸送性を有していてもよい。発光材料としては、色素系材料、金属錯体系材料、及び高分子系材料の少なくともいずれか一種を用いることができる。
色素系発光材料としては、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、シロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、トリフマニルアミン誘導体、オキサジアゾールダイマー、及びピラゾリンダイマーの少なくともいずれか一種を用いることができる。
【００３６】
金属錯体系発光材料としては、例えば、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾール亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、及びユーロピウム錯体、及び中心金属に、ＡｌやＺｎ、Ｂｅ等の金属、又はＴｂやＥｕ、Ｄｙ等の希土類金属を有し、配位子に、オキサジアゾールやチアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造等を有する金属錯体の少なくともいずれか一種を用いることができる。
高分子系発光材料としては、例えば、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、並びに上述した色素系材料及び金属錯体系材料を高分子化したものの少なくともいずれか一種を用いることができる。
白色発光層の膜厚は、５ｎｍ以上５μｍ以下程度で形成されることが好ましい。
【００３７】
（正孔注入層）
有機ＥＬ素子１０においては、白色発光層と陽極１３との間に正孔注入層が形成されていても良い。正孔注入層を設けることにより、白色発光層への正孔の注入が安定化し、発光効率を高めることができるからである。
正孔注入層の形成材料としては、一般的に有機ＥＬ素子の正孔注入層に使用されている材料を用いることができる。また、正孔注入層の形成材料は、正孔の注入性又は電子の障壁性のいずれかを有するものであれば良い。
【００３８】
具体的に、正孔注入層の形成材料としては、例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、ポリシラン系共重合体、アニリン系共重合体、及びチオフェンオリゴマー等の導電性高分子オリゴマーの少なくともいずれか一種を用いることができる。
また、正孔注入層の形成材料としては、例えば、ポルフィリン化合物、芳香族第三級アミン化合物、及びスチリルアミン化合物の少なくともいずれか一種を用いることができる。
正孔注入層の膜厚は、５ｎｍ以上１μｍ以下程度であることが好ましい。
【００３９】
（電子注入層）
有機ＥＬ素子１０においては、白色発光層と陰極１５との間に電子注入層が形成されていても良い。電子注入層を設けることにより、白色発光層への電子の注入が安定化し、発光効率を高めることができるからである。
電子注入層の形成材料としては、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、ナフタレンペリレン等の複素環テトラカルボン酸無水物、カルボジイミド誘導体、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、アントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体のオキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有したキノキサリン誘導体、トリス（８−キノリノール）アルミニウム等の８−キノリノール誘導体の金属錯体、フタロシアニン、金属フタロシアニン、及びジスチリルピラジン誘導体の少なくともいずれか一種を用いることができる。
【００４０】
（正孔輸送層）
有機ＥＬ素子１０においては、正孔注入層と白色発光層との間に正孔輸送層が形成されていても良い。正孔輸送層を設けることにより、正孔注入層から白色発光層への正孔の輸送が安定化し、発光効率を高めることができるからである。
正孔輸送層の形成材料としては、例えば、下記（ａ）〜（ｆ）の中から選択される少なくともいずれか一種の材料を用いることができる。
【００４１】
（ａ）銅フタロシアニンやテトラ（ｔ−ブチル）銅フタロシアニン等の金属フタロシアニン類、無金属フタロシアニン類若しくはキナクリドン化合物の低分子正孔輸送材料、又は１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサンやＮ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン、Ｎ，Ｎ’−ジ（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン等の芳香族アミン系低分子正孔輸送材料。
【００４２】
（ｂ）ポリアニリンやポリチオフェン、ポリビニルカルバゾール、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸との混合物、ポリビニルカルバゾール、ポリビニルカルバゾールの誘導体、側鎖又は主鎖に芳香族アミンを有するポリアリーレン誘導体、アリールアミン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体等の、芳香族アミンを含む高分子正孔輸送材料。
（ｃ）ポリシラン等のシグマ共役型高分子材料等の高分子材料。
（ｄ）ポリ（３−ヘキシルチオフェン）等、ポリチオフェンオリゴマー材料。
【００４３】
（ｅ）Ｃｕ２Ｏ、Ｃｒ２Ｏ３、Ｍｎ２Ｏ３、ＦｅＯｘ（ｘ〜０．１）、ＮｉＯ、ＣｏＯ、Ｐｒ２Ｏ３、Ａｇ２Ｏ、ＭｏＯ２、Ｂｉ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、ＴｈＯ２、Ｖ２Ｏ５、Ｎｂ２Ｏ５、Ｔａ２Ｏ５、ＭｏＯ３、ＷＯ３、ＭｎＯ２などの無機材料。
（ｆ）シリコンやＣｕＳ等の半導体ナノ粒子を高分子中に分散した既存の正孔輸送材料。
正孔輸送層は、１種又は複数種の正孔輸送材料を含んでもよい。正孔輸送層は、単一層であってもよいし、複数の副層からなる積層構造を有してもよい。正孔輸送層は、真空蒸着法などの当該技術においてよく知られている技術を用いて形成することができる。
【００４４】
（電子輸送層）
有機ＥＬ素子１０においては、電子注入層と白色発光層との間に電子輸送層が形成されていても良い。電子輸送層を設けることにより、電子注入層から白色発光層への電子の輸送が安定化し、発光効率を高めることができるからである。
電子輸送層の形成材料としては、例えば、２−（４−ビフィニルイル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾールや２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール等のオキサジアゾール誘導体、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリノラート）ベリリウム錯体及びトリアゾール化合物の少なくともいずれか一種を用いることができる。
また、これらの電子輸送材料に、ナトリウムやバリウム、リチウムといった仕事関数が低いアルカリ金属、アルカリ土類金属を少量ドープすることにより、電子注入層としてもよい。
【００４５】
＜封止基材＞
封止基材（図示せず）は、水分や空気による有機ＥＬ素子１０の劣化を軽減するために、陰極１５の表面、並びに少なくとも陽極１３、有機ＥＬ層１４及び陰極１５の側面を覆うように設けられ、保護層の機能を有する。
封止基材としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等の可撓性を有する透明又は不透明な樹脂材料、及びステンレスやアルミなどの金属材料の少なくともいずれか一種を用いることができる。第一の実施形態に係る有機ＥＬ素子１０は、有機ＥＬ層１４からの発光光が透光性基板１１を介して出射されるボトムエミッション型の有機ＥＬ素子である。このため、陰極１５の上面に設けられる封止基材には透光性が必要とされず、封止基材の材料として、金属材料や、不透明な樹脂材料を用いることも可能である。
【００４６】
このような封止基材は、陰極１５の表面、並びに少なくとも陽極１３、有機ＥＬ層１４及び陰極１５の側面を覆うように樹脂材料を塗布して固化させる方法により設けることができる。また、このような封止基材は、ＣＶＤ法やスパッタリング法、イオンプレーティング法、蒸着法により、陰極１５の表面、並びに少なくとも陽極１３、有機ＥＬ層１４及び陰極１５の側面を覆うように金属膜を形成する方法により形成することができる。
【００４７】
「有機ＥＬ素子の製造方法」
以下、有機ＥＬ素子１０の製造方法について説明する。
＜透光性凹凸層形成工程＞
透光性凹凸層１２を形成する。
まず、透光性基板１１上に、透明の樹脂材料、若しくは透明の樹脂材料を含む無機フィラー混合樹脂を塗布する。続いて、無機フィラー混合樹脂に凹凸１２ａを転写して硬化させることにより透光性凹凸層１２を形成する。例えば、透光性基板１１上に直接透明樹脂若しくは無機フィラー混合透明樹脂を塗布した後、シートｔｏシート法により透明樹脂若しくは無機フィラー混合透明樹脂に凹凸形状を転写することにより、凹凸１２ａを有する透光性凹凸層１２を形成することができる。透明樹脂若しくは無機フィラー混合透明樹脂の硬化は選択した樹脂材料に合った方法により行われる。例えば、樹脂材料が紫外線硬化型樹脂である場合には、紫外線の照射により凹凸１２ａを転写した透明樹脂若しくは無機フィラー混合透明樹脂を硬化させて透光性凹凸層１２を形成することができる。
【００４８】
＜陽極形成工程＞
陽極１３を形成する。透光性凹凸層１２上に、ＣＶＤ法やスパッタリング法、イオンプレーティング法、蒸着法等により、光透過性を有する、仕事関数の大きな導電性材料の膜が成膜されて陽極１３が形成される。
【００４９】
＜有機ＥＬ層形成工程＞
発光層を含む有機ＥＬ層１４を形成する。有機ＥＬ層１４は、例えば、陽極１３側から、バッファ層／正孔輸送層／白色発光層／電子輸送層／バッファ層を順に形成することにより形成される。
白色発光層は、例えば、蒸着法や印刷法、インクジェット法、スピンコート法、キャスティング法、ディッピング法、バーコート法、ブレードコート法、ロールコート法、グラビアコート法、フレキソ印刷法、スプレーコート法、自己組織化法（交互吸着法、自己組織化単分子膜法）等により形成される。特に、蒸着法、スピンコート法、又はインクジェット法を用いることが好ましい。
【００５０】
正孔輸送層は、正孔輸送層に用いる材料に応じて、例えば、スピンコート法やバーコート法、ワイヤーコート法、スリットコート法、ダイコート法、スプレーコート法、カーテンコート法、フローコート法、凸版印刷法、凸版反転オフセット印刷法、インクジェット法、ノズルプリント法等の湿式法、又は抵抗加熱蒸着法や電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法等の蒸着法を用いることができる。
電子輸送層の形成方法としては、用いる材料に応じて、抵抗加熱蒸着法や電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法等の真空蒸着法を用いることができる。
【００５１】
＜陰極形成工程＞
陰極１５を形成する。有機ＥＬ層１４上に、ＣＶＤ法やスパッタリング法、イオンプレーティング法、蒸着法等により、反射率が良好であり、仕事関数が小さな導電性材料の膜が成膜されて陰極１５が形成される。
【００５２】
＜光取出しレンズ形成工程＞
光取出しレンズ１７を形成する。まず、両面が略平坦である透光性基板１１の一方の面に、透明の樹脂材料を含む無機フィラー混合樹脂を塗布する。なお、フレキシブル素子を作製する場合には、両面が略平坦であり、可撓性を有する、曲げ剛性が０．０２Ｎ・ｍ２以下の透光性基板１１を使用する。
【００５３】
次に、無機フィラー混合樹脂に凹凸１７ａを転写して硬化させることにより光取出しレンズ１７を形成する。例えば、透光性基板１１の一方の面に直接無機フィラー混合樹脂を塗布した後、ロールｔｏロール法を用いて無機フィラー混合樹脂に凹凸形状を転写することにより、凹凸１７ａを有する光取出しレンズ１７を形成することができる。無機フィラー混合樹脂の硬化は、選択した樹脂材料に合った方法により行われる。例えば、樹脂材料が紫外線硬化型樹脂である場合には、紫外線の照射により凹凸１７ａを転写した無機フィラー混合樹脂を硬化させて光取出しレンズ１７を形成することができる。
このようにして作製した有機ＥＬ素子１０を用いて、有機ＥＬ光源、有機ＥＬ照明装置及び有機ＥＬ表示装置を得ることができる。以下、その有機ＥＬ照明装置及び有機ＥＬ表示装置の構成について、簡単に説明する。
【００５４】
「有機ＥＬ照明装置（有機ＥＬ光源）の構成」
図８に示すように、本実施形態に係る有機ＥＬ照明装置３０は、有機ＥＬ素子である透光性基板１１と、透光性凹凸層１２と、陽極１３と、有機ＥＬ層１４と、陰極１５と、を備えている。さらに、有機ＥＬ照明装置３０は、有機ＥＬ層１４を封止する封止基板２２を備えている。また、陽極１３と陰極１５には、各電極に電圧を印可するための端子（図示せず）がそれぞれ設けられている。ここで、図８では、透光性基板１１と、光取出しレンズ１７と、透光性凹凸層１２と、陽極１３とを含む基板を、光取出し基板２４として表記している。本実施形態に係る有機ＥＬ照明装置３０は、同様の構成で有機ＥＬ光源としても機能する。
【００５５】
このような構成の照明装置（光源）であれば、上記端子を介して陽極１３及び陰極１５の少なくとも一方に電圧を印可することができるので、光取出しレンズ１７側から光を取り出すことができる。
なお、封止基板２２は、図８に示すように、例えば、陽極１３と陰極１５に接着層２０を用いて固定されていてもよい。また、封止基板２２の内壁に、乾燥剤２１を取り付けてもよい。
【００５６】
「有機ＥＬ表示装置の構成」
図９は、封止基板２２によって封止された有機ＥＬ素子１０の構成を示している。
本実施形態に係る有機ＥＬ表示装置４０は、封止基板２２によって封止された有機ＥＬ素子である透光性基板１１と、光取出しレンズ１７と、透光性凹凸層１２と、陽極１３と、有機ＥＬ層１４と、陰極１５と、有機ＥＬ素子１０全体を封止する封止基板２２とを備えている。さらに、有機ＥＬ表示装置４０は、図１０に示すように、ＴＦＴ２５、ガラス基板２６及び偏光板基板２７をそれぞれ備えている。ここで、本実施形態に係る有機ＥＬ素子１０は、画素を形成するための隔壁２３を複数備えている。
このような構成の表示装置であれば、画素ごとに光取出しレンズ１７側から光を取り出すことができる。
なお、封止基板２２は、図９及び図１０に示すように、例えば、有機ＥＬ素子１０全体を覆うように接着層２０を用いて固定されていてもよい。また、封止基板２２の内壁に、乾燥剤２１を取り付けてもよい。
【００５７】
＜効果＞
本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子１０は、以下の効果を得ることができる。
（１）透光性基板上に凹凸構造を賦与する際に、該凹凸構造が単位形状の繰り返しからなるため、凹凸構造の形状賦形用の大元の版は、単位形状１つ分のみ作製すればよく、電子線で複雑な形状を描画するような、比較的時間が掛かる方法であっても大サイズ化に当たり、時間短縮が可能になる。また、該単位形状が、エリア形状が四角形である範囲ａと、範囲ａの一辺に対して範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｂと、上記一辺と直交する別の一辺に対して範囲ａと線対称な形状を有する範囲ｃと、範囲ｂ及び範囲ｃを規定する際に線対称の軸とした二辺の交点を軸に範囲ａを１８０°回転させた形状を有する範囲ｄからなり、範囲ｂ、ｃ、ｄが各々対称軸若しくは回転軸となる辺若しくは点で範囲ａと接して形成する四角形の単位エリアとなっていることで、該単位エリアを敷き詰めて大サイズ化した際に、形状が連続的につながるため、つなぎ目が目立たない自然な面状態を実現することが可能となる。また、形状が連続的につながることで、ショートの原因となり得る急激な高低差が生じなくなるため、寿命の面でも有利となる。
【００５８】
（２）ここで、所望のサイズ全域の版を一度に作製しようとすると、電子線描画等形状の作製方法によっては、莫大な時間を必要とする。例えば範囲ａを単位サイズとして敷き詰めた場合は、単位形状版の作製は短時間で終了するが、所望サイズまで敷き詰めた際に、つなぎ目が目立ち自然な面状態が得られないことに加えて、つなぎ目部分で急激な高低差が生じるため、ショートの原因になったりする点で不都合がある。
これに対し、本実施形態では、単位形状を並べて大サイズ化することで、サイズを変更する際にも、作製に時間が掛かる大元の版は作り直す必要がないため、コストを抑えて迅速に対応でき、サイズ展開が容易である点で有利である。
なお、所望のサイズ全域の版を一度に作製しようとすると、サイズが変わる毎に版を用意し直す必要があり、コストも時間もより多く必要となってしまう点で不利となる。
【００５９】
（３）凹凸１２ａにおいて、平面図において直線及び曲線の組み合わせからなる形状をしており、厚み方向に平行な面での断面図における一凸部の頂点と、該凸部に隣り合う凸部の頂点の距離が１００〜１０００ｎｍの範囲で種々混在し、且つ凸部の頂点と、該凸部に隣り合う凹部の最深部との距離が３０〜１５０ｎｍの範囲で種々混合する。
この構成によれば、凹凸形状がランダムに配置されることで、特定の波長が突出して増強されることなく、取出し効率の高い白色光を得ることが可能となる。
また、一凸部の頂点と、該凸部に隣り合う凸部の頂点の距離や高さを混合する際の割合を変化させることで取り出される光のスペクトルを調整することが可能であるので、有機層や陰極の構成が変わっても、最適な色味で射出させられる利点がある。一方で、該凸部に隣り合う凸部の頂点の距離が一定周期であったり、高さが一定であったりすると、一部の波長が増強して取り出されることとなり、白色光を得ることが難しくなる不都合が生じる。
【００６０】
（４）透光性凹凸層１２を有機物と無機物の混合層とすることは、光散乱性能が向上し、外部への光取出し効率の向上につながる点で、望ましい。  （５）必要に応じて、透光性基板１１の透光性凹凸層１２と反対の面に凹凸１７ａを有する光取出しレンズ１７を設置することが可能である。光取出しレンズ１７を設けることで、透光性基板１１と空気の界面での全反射光量を低減すると共に、光の射出方向を任意に制御することが可能であり、射出光全体を、明るさとして有効に活用することが可能になる。ここで、凹凸１７ａは、所望の性能に合わせて、規則的に配置するか、不規則に配置するかを選択することが可能である。  
【実施例】
【００６１】
以下、本実施形態に係る有機ＥＬ素子について、具体的な実施例及び比較例を挙げて説明する。なお、本実施形態は以下の実施例及び比較例によって制限されるものではない。
＜実施例１＞
透光性基板として厚さ０．７ｍｍのガラス板を用い、一方の面に酸化チタン（ＴｉＯ２）粒子含有アクリル系紫外線硬化型樹脂をスピンコートし、１０ｍｍ角サイズの単位エリアを１０×１０並べて１００ｍｍ角サイズとした凹凸形状版を押し付けながら紫外線を照射することで樹脂を硬化させ、透光性凹凸層を有する透光性基板を得た。このとき、単位形状（エリア形状）は、それぞれが５ｍｍ角サイズである範囲ａ，ｂ，ｃ，ｄからなり、範囲ｂは、範囲ａの一辺を軸として範囲ａと線対称な形状を有し、範囲ｃは、範囲ｂを規定した際に対称軸となった範囲ａの一辺に直交する一辺を軸として範囲ａと線対称な形状を有し、範囲ｄは範囲ｂ，範囲ｃを規定した際の各々の対称軸の交点を軸として、範囲ａを１８０°回転させた形状を有し、範囲ｂ，ｃ，ｄは、各々範囲ａとの対称軸又は回転軸で範囲ａと接して、一辺１０ｍｍの正方形エリアとした。
【００６２】
また、該凹凸構造は、図５のように、直線及び曲線の組み合わせから構成されており、一つの凸部の頂点と該凸部に隣接する凸部の頂点の距離が１００〜１０００ｎｍの範囲で種々混合しており、一つの凸部頂点と、該凸部に隣接する凹部の最深部との距離を、３０〜１５０ｎｍの範囲で種々混合した。
この上記透光性凹凸層のガラス基材と反対の表面に、ＩＴＯをターゲットとした反応性スパッタリング法にてＩＴＯを堆積させることにより、ＩＴＯ膜である陽極を形成した。
【００６３】
次いで、陽極の表面に、正孔輸送層、有機発光層及び電子輸送層をこの順に積層して白色発光層を形成した。なお、陽極と白色発光層との間、及び陰極と白色発光層との間には、それぞれバッファ層を設けた。すなわち、陽極であるＩＴＯ膜上に、バッファ層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／バッファ層を順に積層した。陽極と正孔輸送層間に設けられるバッファ層は、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）を用いて形成した。正孔輸送層は、ジフェニルナフチルジアミン（α−ＮＰＤ）にルブレンを１％ドープした材料により形成した。有機発光層は、ジナフチルアントラセンにペリレンを１％ドープした材料により形成した。電子輸送層は、キノリノールアルミ錯体（Ａｌｑ３）を用いて形成した。電子輸送層上に設けられるバッファ層は、フッ化リチウム（ＬｉＦ）を用いて形成した。これにより、白色発光層を含む有機ＥＬ層を形成した。
最後に、有機ＥＬ層上に、アルミニウム（Ａｌ）をターゲットとした反応性スパッタリング法にてＡｌを堆積させることにより、Ａｌ膜である陰極を形成した。以上により、実施例１の有機ＥＬ素子を作製した。
【００６４】
＜実施例２＞
透光性凹凸層の樹脂にＴｉＯ２粒子を含有させないこと以外は、実施例１と同様にして、実施例２の有機ＥＬ素子を作製した。
＜実施例３＞
透光性凹凸層のパターンの単位エリアを構成する範囲ａ〜ｄの各サイズを５ｍｍ×１０ｍｍに、単位エリアサイズを１０ｍｍ×２０ｍｍに変え、パターン全体のサイズを１００ｍｍ×２００ｍｍにした以外は、実施例１と同様にして、実施例３の有機ＥＬ素子を作製した。
【００６５】
＜比較例１＞
透光性凹凸層を形成する際、実施例１における範囲ａを２０×２０並べ、１００ｍｍ角サイズとした型用いた以外は、比較例１の有機ＥＬ素子を作製した。
＜比較例２＞
透光性凹凸層を形成する際の型の形状を、隣接しあう凸部の頂点の距離が５００ｎｍ、高さが６０ｎｍであるドット構造に変更した以外は、実施例１と同様にして比較２を作製した。
【００６６】
＜比較例３＞
透光性凹凸層を形成する際の型の形状を、隣接しあう凸部の頂点の距離が７００ｎｍ、高さが９０ｎｍである格子構造に変更した以外は、実施例１と同様にして、比較例３を作製した。
＜比較例４＞
透光性凹凸層を形成する際の型の形状を、隣接しあう凸部の頂点の距離を５０〜９０ｎｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、比較例４を作製した。
【００６７】
＜比較例５＞
透光性凹凸層を形成する際の型の形状を、隣接しあう凸部の頂点の距離を１１００〜１５００ｎｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、比較例５を作製した。
＜比較例６＞
透光性凹凸層を形成する際の型の形状を、高さが１０〜２５ｎｍである構造に変更した以外は、実施例１と同様にして、比較例６を作製した。
＜比較例７＞
透光性凹凸層を形成する際の型の形状を、高さが１６０〜２００ｎｍである構造に変更した以外は、実施例１と同様にして、比較例７を作製した。
【００６８】
＜参考例＞
評価の基準となる参考例として、以下の有機ＥＬ素子を作製した。
厚さ０．７ｍｍのガラス基板上の一方の面にＴｉＯ２粒子含有アクリル系紫外線硬化型樹脂をスピンコートした後、凹凸形状を付与することなくＩＴＯ成膜した以外は、実施例１と同様にして参考例の有機ＥＬ素子を作製した。
【００６９】
＜有機ＥＬ素子の性能評価＞
各実施例、比較例の有機ＥＬ素子に対して光取出し効率及び寿命の面から評価した。評価基準は、以下のとおりとした。
【００７０】
（光取出し効率）
積分球を用いた全光束量の測定を行い、全光束量が参考例の有機ＥＬ素子の全光束量の１．５倍以上であれば「◎」、全光束量が参考例の有機ＥＬ素子の全光束量の１．１倍以上であれば「○」、参考例の有機ＥＬ素子の全光束量以下であれば「×」とした。
（色ずれ）
角度測定を行い、角度変化に伴う色味の変化が参考例の有機ＥＬ素子以下であれば「○」、参考例の有機ＥＬ素子よりも大きければ「×」とした。
【００７１】
（面状態）
発光時、非発光時共に、光射出面の全面でつなぎ目がない連続的な面に見える場合は「○」、発光時、非発光時のいずれか、若しくは両方で、パターン境界がつなぎ目として目視できる等、光射出面に不連続な部分が見られる場合は「×」とした。
（寿命）
有機ＥＬ素子の輝度が半減するまでの期間を測定し、輝度半減期間が参考例の有機ＥＬ素子の輝度半減期間と同等以上であれば「○」、未満であれば「×」とした。
【００７２】
以下の表１に、各評価の結果を示す。
【００７３】
【表１】
2019186171.tif 000003
【００７４】
表１に示すように、透光性基板と陽極の間に透光性凹凸層を設け、且つ、該凹凸層が単位形状の繰り返しからなり、該単位形状を本発明に基づく形状とすることで、光取出し効率に優れ、色ずれや寿命の点でも参考例以上の性能を発揮し、大サイズ化が容易な有機ＥＬ素子を得られることが確認された。
以上、各実施形態により本発明を説明したが、本発明の範囲は、図示され記載された例示的な実施形態に限定されるものではなく、本発明が目的とするものと均等な効果をもたらす全ての実施形態をも含む。さらに、本発明の範囲は、請求項により画される発明の特徴の組み合わせに限定されるものではなく、全ての開示されたそれぞれの特徴のうち特定の特徴のあらゆる所望する組み合わせによって画されうる。
【符号の説明】
【００７５】
１０  有機ＥＬ素子
１１  透光性基板
１２  透光性凹凸層
１２ａ  凹凸
１２ａ’範囲ａの外縁の一辺
１２ａ”  １２ａ’に直交する、範囲ａの外縁の一辺
１３  陽極
１４  有機ＥＬ層
１５  陰極
１６  無機フィラー
１７  光取出しレンズ
１７ａ  凹凸
２０  接着層
２１  乾燥剤
２２  封止基板
２３  隔壁
２５  ＴＦＴ
２６  ガラス基板
２７  偏光板基板
３０  有機ＥＬ照明装置
４０  有機ＥＬ表示装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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