(57)【要約】      （修正有）【課題】燃料電池チューブ内及び燃料電池チューブ間を電気接続した燃料電池システムを提供する。【解決手段】燃料電池チューブ８３０ａ、８３０ｂは、内部に通路８４２を有するセラミック基材８２０の一対の対向する主表面８５２、８５４上に配置され、電気的に直列に接続された複数の燃料電池セルと、燃料電池チューブの一方の端部に近接し、一方の主表面８５２から他方の主表面８５４へ電気的経路を付与する第１シート導体８３４と、燃料電池チューブの他方の端部に近接し、一方の主表面８５４から他方の主表面８５２へ電気的経路を付与する第２シート導体とを備えてなり、隣接する燃料電池チューブの第１シート導体８３４に電気的に結合され、それにより、燃料電池チューブ８３０ａに配置された前記燃料電池を、隣接する燃料電池チューブ８３０ｂに配置された前記燃料電池に電気的に結合する二次相互接続８０４を有する、燃料電池システム。【選択図】図８
2019096604.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池システムであって、
複数の積み重ねた燃料電池チューブと、二次相互接続とを備えてなり、
各燃料電池チューブは、
一対の対向する主表面を有し、前記燃料電池チューブの第１端部から第２端部まで延びる前記主表面間に複数の平行チャネルを定める基材と、
前記主表面の１つに配置され、直列に電気的に結合された複数の燃料電池と、
前記燃料電池チューブの前記第１端部に近接し、前記主表面の１つの位置から前記主表面の他方の位置へ電気的経路を付与する第１シート導体と、
前記燃料電池チューブの前記第２端部に近接し、前記主表面の１つの位置から前記主表面の他方の位置へ電気的経路を付与する第２シート導体とを備えてなり、
前記二次相互接続は、隣接する燃料電池チューブに前記第１シート導体に電気的に結合され、それにより、１つの燃料電池チューブに配置された前記燃料電池を、隣接する燃料電池チューブに配置された前記燃料電池に電気的に結合する、燃料電池システム。
【請求項２】
１つ以上のシート導体が導電性インクトレースを備えてなる、請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項３】
前記二次相互接続が、隣接する燃料電池チューブの第１シート導体と接触するセラミック部材を備えてなる、請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記セラミック部材が、ＬＳＭ又はＬＮＦを備えてなる、請求項３に記載の燃料電池システム。
【請求項５】
前記二次相互接続が、隣接する燃料電池チューブの第１シート導体のそれぞれに摩擦嵌合する弾性部材を備えてなる、請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項６】
前記弾性部材が、コロファ（Ｃｒｏｆｅｒ）２２Ｈ、インコネル（Ｉｎｃｏｎｅｌ）、ＦｅＣｒ合金、またはステンレス鋼を備えてなる、請求項５に記載の燃料電池システム。
【請求項７】
前記二次相互接続が、隣接する燃料電池チューブ間に配置された波形部材を備える、請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項８】
前記波形部材が、コロファ（Ｃｒｏｆｅｒ）２２Ｈ、インコネル（Ｉｎｃｏｎｅｌ）、ＦｅＣｒ合金、又はステンレス鋼を備えてなる、請求項７に記載の燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
［関連］
連邦政府資金による研究開発に関する声明。
本発明は、エネルギー省によって授与された援助合意Ｎｏ．ＤＥ−ＦＥ００２３３３７に基づく政府支援によって行われた。政府は、本発明に一定の権利を有する。
【０００２】
本開示は、概して、燃料電池に関する。より具体的には、本開示は、燃料電池のグループを接続するためのシステム及び方法に関する。
【背景技術】
【０００３】
燃料電池は、電子を放出し、反応生成物（例えば、水）を生成する電気化学反応において、燃料（例えば水素）及び酸化剤（例えば酸素）を変換することが可能な装置である。燃料電池によって生成される特定の電圧は、電気化学的燃料電池反応において使用される燃料の組成に依存するが、ほとんどの燃料電池は、燃料及び酸化剤の十分な供給が提供されていると仮定すれば、燃料電池電極の表面積に依存するアンペア数で約１ボルトの電位を生成することが可能である。燃料電池によって生成される結果として起こる電力は、燃料電池の電極表面積にも依存し、数百ミリワットから数百ワットの範囲とすることが可能である。
【０００４】
多くの電気負荷によって要求される電圧、電流及び電力をもたらすために、燃料電池システムの設計は、典型的には、複数の電気的に接続された個々の燃料電池を備える。燃料電池システムは、しばしば、いくつかの個々の燃料電池をグループでともに電気的に接続して、いくつかのセルにわたって電位を上昇させ、電流は、グループによって特定の電圧で、または電圧と電流の両方の組み合わせで供給される。個々の燃料電池（具体的には、１つの燃料電池のアノードから別のセルのカソードまで）間にもたらされる電気的接続は、「一次相互接続部」と呼ばれ得る。燃料電池の高電圧グループは、次いで、他の高電圧グループに並列または直列に接続されてより多くの電力出力をもたらし得る。これらの燃料電池のグループ間の電気的接続は、「二次相互接続」と呼ばれ得る。
【０００５】
燃料電池を二次相互接続に接続するためのシステム及び方法は、依然として重要な領域である。既存のシステムは、様々な欠陥、欠点、不都合を有する。したがって、この技術分野におけるさらなる提案の必要性が残っている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
多くの燃料電池システムは、上記のような方法で個々の燃料電池を互いに接続するが、一次相互接続部を有する複数の燃料電池を備える燃料電池システムのための多くの異なる設計が存在する。そのような設計の１つは、セグメント化された直列ＳＯＦＣとしても知られている一体化平面固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）である。燃料電池チューブ１３０上に堆積された一体化平面ＳＯＦＣシステム１００の一例が図１Ａ及び図１Ｂに示されている。この設計では、燃料電池１４０のすべての活性層（例えば、アノード１１２、電解質１１０、及びカソード１０８）及び一次相互接続部１１６は、不活性多孔性セラミック基材１２０上に堆積され得る。システム１００の燃料電池１４０は、カソード電流コレクタ（ＣＣＣ）１０６及びアノード電流コレクタ（ＡＣＣ）１１４をさらに備え得る。一次相互接続部１１６は、隣接する燃料電池１４０間に配置され、隣接する燃料電池１４０を電気的に接続する。相互接続部１１６は、１つのセルのＡＣＣ１１４及び隣接するセルのＣＣＣ１０６に電気的に接触し、それによって隣接するセル１４０を直列に接続し得る。
【０００７】
基材１２０は、しばしば、燃料、酸化剤、またはそれらの両方の流れのために、互いに平行であり得る内部通路（またはチャネル）１４２を定め得るチューブとして形成される。複数の個々の燃料電池１４０は、基材１２０の一方の表面上に堆積され得る。多孔性基材チューブ１２０は、円形または平坦であり得、一対の略平面で平行な表面を備える。基材１２０は、図１Ｂに示すように、第１端部１４４と、第２端部１４６と、第１縁部１４８及び第２縁部１５０と、第１端部１４４と第２端部１４６との間及び第１縁部１４８と第２縁部１５０との間に延びる一対の対向表面１５２（上）及び１５４（底）を有する平坦チューブであり得る。基材１２０が平坦チューブである場合、燃料電池１４０は、基材１２０の他の側（例えば、１５４（底側））に堆積され得る。チューブ１２０のいずれかの側の燃料電池１４０は、一次相互接続部１１６（図１Ｂには図示せず）によって同じ側の他のセル１４０に接続され得る。
【０００８】
チューブ１３０の一方の側の複数の燃料電池１４０は、二次相互接続ワイヤ１０２によって同じチューブ１３０の他方の側の他の燃料電池１４０または複数の燃料電池１４０に直列または並列に電気的に接続され得る。二次相互接続（ＳＩＣ）１０２及び１０４は、それぞれ、チューブ１３０の遠位端部１４４及び１４６に近接して配置され得、チューブ１３０の遠位端部１４４及び１４６に近接してセル１４０のＡＣＣ１１４及びＣＣＣ１０６に電気的にそれぞれ結合され得る。ＳＩＣ１０２及び１０４は、他の電気的接続も可能であるが、上面１５２及び底面１５４上の複数の燃料電池１４０をともに電気的に並列に接続する金属ワイヤであり得る。図１Ｂに示すように、複数のＳＩＣ１０２，１０４またはその両方は、チューブ１３０の一方または両方の側１４８及び１５０においてチューブ１３０の端部１４４及び１４６に位置し得る。
【０００９】
さらに、１つのチューブ１３０上のこれらの接続された複数の燃料電池１４０は、さらなる二次相互接続によって隣接するチューブ１３０上のさらなる複数の燃料電池１４０に接続され得る。図２は、束２００に配置された複数の電気燃料電池チューブ２３０の端部２４４の正面図を示す。複数のＳＩＣ２０２は、束２００内で、上述した燃料電池１４０と同様であり得る個々の燃料電池（図示せず）を電気的に結合する。図示のように、ワイヤ２０２ａは、燃料電池チューブ２３０ａの一方の側の燃料電池に結合され、ワイヤ２０２ｂは、同じ燃料電池チューブ２３０ａの他方の側の燃料電池に結合される。ＳＩＣ２０２ａ及び２０２ｂは、次いで、例えば、スポット溶接または他の技術による結合などによって互いに電気的に結合されて、チューブ２３０ａの上面及び底面（２５２及び２５４）上の燃料電池を電気的に結合し得る。同様に、ワイヤ２０２ｃは、隣接する燃料電池チューブ２３０ｂの一方の側の燃料電池に結合され、ワイヤ２０２ｄは、同じ隣接する燃料電池チューブ２３０ｂの他方の側の燃料電池に結合される。ＳＩＣ２０２ｃ及び２０２ｄは、次いで、例えば、スポット溶接または他の技術による結合などによって、互いに電気的に結合されて、チューブ２３０ｂの上面及び底面上の燃料電池を電気的に結合し得る。次いで、これらの４つのＳＩＣワイヤ２０２ａ、２０２ｂ、２０２ｃ、及び２０２ｄは、例えば、隣接する燃料電池チューブ２３０ａ及び２３０ｂ上の複数の燃料電池を互いに直列に電気的に結合するために、点２３２で互いにスポット溶接など結合され得る。さらに、燃料電池チューブ２３０の一方の側の燃料電池は、同じチューブ２３０の他方の側の燃料電池と並列に電気的に結合され得る。
【００１０】
図２における燃料電池チューブ２３０は直列に接続されるように記載され、チューブの一方の側の燃料電池は同じチューブの他方の側の電池と並列であるが、チューブ間及びチューブ内の電気的接続は、他の接続設計をもたらすように変更し得る。
【００１１】
複数の束２００は電気的に接続されてストリップを形成し得、複数のストリップはブロックを形成してより高い電圧及び電力を生成することが可能である。
【００１２】
この設計のＳＩＣは、燃料電池システムの性能を妨げる可能性のある課題を提示する。例えば、ＳＩＣワイヤ２０２間の間隙２５６は、この設計では制御することが困難である。この間隙２５６は、システムの取扱い及び組み立て中に低減され得、この低減は、例えば、図２の２３０ｃと２３０ｄとの間のように、その端部で電気的に結合されていない一対のセルチューブの端部で起こり得る。さらに、燃料電池の動作は、材料の経時変化及び高温でのクリープによるＳＩＣワイヤ２０２の動きを引き起こし得る。より小さいＳＩＣワイヤの間隙２５６は、動作中にアーク放電または短絡を引き起こし得る。重大なアーク放電または短絡は、より高い局所電流を発生させ、燃料枯渇を招き得る。同様に、燃料枯渇は、局部的な燃焼を引き起こす可能性がある酸素ポンプ（すなわち、酸素を発生させる）につながる、影響を受けたセルの動作モードを変換し得る。アーク放電、短絡、局部燃焼、またはこれらのいずれかによって引き起こされる高い局所温度は、チューブの多孔性基材に亀裂を生じさせ、燃料電池システムの故障を引き起こし得る。
【００１３】
本明細書に記載されるように、前述のシステム及び方法の短所に対処することによって、より堅牢で信頼性の高い燃料電池システムの設計を提供する、燃料電池セル内及び燃料電池間の電気的接続のためのシステム及び方法が開示される。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本開示のいくつかの実施形態によれば、燃料電池システムが提供される。燃料電池システムは、複数の積み重ねた燃料電池チューブと、二次相互接続とを備え得る。各燃料電池チューブは、基材、複数の燃料電池、第１シート導体、及び第２シート導体を備え得る。基材は、一対の対向する主表面を有し、前記チューブの第１端部から第２端部まで延びる主表面間に複数の平行チャネルを定め得る。複数の燃料電池は、前記主表面の１つに配置され、燃料電池は、互いに電気的に直列に接続され得る。第１シート導体は、チューブの第１端部に近接して配置され得、第１シート導体は、主表面の１つの場所から主表面の他方の場所へ電気的経路を付与する。第２シート導体は、チューブの第２端部に近接して位置し得、第２シート導体は、主表面の１つの場所から主表面の他方の場所へ電気的経路を付与する。二次相互接続は、隣接する燃料電池チューブ上の第１シート導体を電気的に結合し、それによって、１つの燃料電池チューブに配置された燃料電池を、隣接する燃料電池チューブに配置された燃料電池に電気的に結合し得る。
【００１５】
本開示の１つまたは複数の実施形態の詳細は、添付の図面及び以下の説明に記載されている。本開示の他の特徴、目的、及び利点は、説明及び図面、並びに特許請求の範囲から明らかになるであろう。
【００１６】
本明細書の説明は、いくつかの図を通して同じ参照番号が同じ部品について言及する添付の図面について言及する。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１Ａ】燃料電池チューブを有する燃料電池システムを示す。
【図１Ｂ】燃料電池チューブを有する燃料電池システムを示す。
【図２】燃料電池チューブの束と複数の二次相互接続とを有する燃料電池システムを示す。
【図３】本開示のいくつかの実施形態による燃料電池チューブの側面図を示す。
【図４Ａ】本開示のいくつかの実施形態による図３の燃料電池チューブの端面図を示す。
【図４Ｂ】本開示のいくつかの実施形態による図３の燃料電池チューブの端面図を示す。
【図５】本開示のいくつかの実施形態による図３の燃料電池チューブの別の端面図を示す。
【図６】本開示のいくつかの実施形態による燃料電池チューブの斜視図を示す。
【図７Ａ】本開示のいくつかの実施形態による燃料電池チューブの束と複数の二次相互接続とを有する燃料電池システムを示す。
【図７Ｂ】本開示のいくつかの実施形態による燃料電池チューブの束と複数の二次相互接続とを有する燃料電池システムを示す。
【図８】本開示のいくつかの実施形態による図７Ａに示される燃料電池チューブの断面図を示す。
【図９Ａ】本開示のいくつかの実施形態によるＳＩＣ接続部材を示す。
【図９Ｂ】本開示のいくつかの実施形態によるＳＩＣ接続部材を示す。
【図９Ｃ】本開示のいくつかの実施形態によるＳＩＣ接続部材を示す。
【図９Ｄ】本開示のいくつかの実施形態によるＳＩＣ接続部材を示す。
【図１０】本開示のいくつかの実施形態によるＳＩＣ接続部材を示す。
【図１１】本開示のいくつかの実施形態による燃料電池システムについての様々な点における燃料電池ＡＳＲ対温度のプロットである。
【図１２】本開示のいくつかの実施形態による燃料電池システムの燃料電池ＡＳＲ及び温度対時間のプロットである。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
図面を参照すると、本開示の一実施形態による燃料電池システムの非限定的な例のいくつかの態様が概略的に示されている。図面では、本開示の実施形態の態様の様々な特徴、構成要素及びそれらの間の相互関係が示されている。しかし、本開示は、提示された特定の実施形態、及び図面に示されここで説明される構成要素、特徴及びそれらの間の相互関係に限定されない。
【００１９】
本開示のいくつかの態様によれば、ＳＩＣを使用して他の燃料電池チューブ上、または同じチューブの異なる側の燃料電池に電気的に結合された燃料電池を有する燃料電池チューブが提供される。これらの燃料電池チューブは、導電性インクトレース及びシート導体を利用して、燃料電池チューブの一方の側の燃料電池から同じ燃料電池チューブの他方の側の燃料電池へ電気的経路を付与し得る。ＳＩＣは、１つの燃料電池チューブのシート導体から隣接する燃料電池チューブのシート導体へ電気的経路を付与し得る。このようにして、燃料電池を電気的に結合するために使用されるＳＩＣワイヤの数が低減または取り除かれる。重要なことに、隣接する２つのチューブ間に電気的経路を付与することを目的としない、チューブの端部の隣接する燃料電池チューブ間に配置されたＳＩＣワイヤが取り除かれて、製造、取扱い、試験及び操作中にアーク放電及び短絡、ＳｉＣワイヤの移動の危険を著しく低減し、製造及び設置をより容易にする。この新しい設計は、より堅牢な燃料電池システムを提供する。
【００２０】
本開示のいくつかの実施形態によれば、図３には、ＳＩＣワイヤ３０２に電気的に結合された燃料電池３４０を有する燃料電池チューブ３３０を有する燃料電池システム３００が設けられている。図３は、そのチューブ３３０の第１端部３４４の近くの燃料電池チューブ３３０の一部を示す。燃料電池チューブ３３０は、それぞれがＣＣＣ３０６、カソード３０８、電解質３１０、アノード３１２、ＡＣＣ３１４、相互接続部３１６、ＰＡＢ３１８、及び多孔性基材（図示せず）を備える複数の燃料電池３４０を備え、各構成要素は上述したものであり得る。チューブ３３０の燃料電池３４０のうちの１つ以上は、化学バリア３２２、高密度バリア３２４（セラミックシールであり得る）、またはその両方をさらに備え得る。ＳＩＣ３０２は、ＡＣＣ３１４、相互接続部３１６（一次相互接続部としても知られている）、及び導体３２６によって、燃料電池、例えば図３の最も左側の燃料電池３４０のアノード３１２に電気的に結合し得る。さらに、導電性ペースト３２８を使用して、導体３２６とＳＩＣ３０２との間の電気的接触面積を増大させ、ＳＩＣ３０２を導体３２６に固定する手段をもたらし得る。ＳＩＣ３０２は、次いで、さらなるＳＩＣ（図示せず）に例えばスポット溶接など結合されて、燃料電池を他の燃料電池チューブ３３０に電気的に結合し得る。
【００２１】
導体３２６は、ＳＩＣワイヤ３０２を一次相互接続部３１６に電気的に接続し得る。いくつかの実施形態では、導体３２６は、ＣＣＣ３０６と同じ材料を備え得る。いくつかの実施形態では、導体３２６は、ＳＩＣ層と呼ばれ得、同じまたは同様の材料から構成され得、同時出願された米国特許出願第１５／８１６，９４８号明細書、第１５／８１６，９５１号明細書、第１５／８１６，９１８号明細書、及び第１５／８１６，９３７号明細書に記載されているようなＳＩＣ（例えば、層４０）と同様の設計を有し得る。いくつかの実施形態では、導体３２６は、多層膜を備え得、１つの層は、ＣＣＣ３０６が構成される材料を備え、別の層は、例えばＳＩＣ（例えば後述の層４０または４５８）が構成される異なる材料を備える。
【００２２】
図３には示されていないが、燃料電池システム３００は、シート導体、例えば、後述するシート導体４３４をさらに備え得、燃料電池チューブ３３０の主表面の１つの場所、例えば図１Ｂに示すような上面１５２から燃料電池チューブの他の主表面の位置、例えば底面１５４へ電気的経路を付与するように機能し得る。シート導体は、導体３２６とＳＩＣワイヤ４０２と結合ペースト３２８との間に配置され、導体３２６を用いずに実施され得る。
【００２３】
本開示のいくつかの実施形態によれば、燃料電池チューブ４３０の一部を示す燃料電池システム４００Ａ及び４００Ｂの端面図が図４Ａ及び図４Ｂに設けられている。燃料電池チューブ４３０は、ＣＣＣ４０６、カソード４０８、電解質４１０、アノード４１２、ＡＣＣ４１４、ＰＡＢ４１８、ＳＩＣ層４５８、ＳＩＣワイヤ４０４、結合または導電性ペースト４２８、及び多孔性基材４２０を備え得、一次相互接続部、化学的バリア、高密度バリア、及びセラミックシールなどの図示せぬさらなる構成要素を備え得る。これらの各構成要素は、上記実施形態で説明したものと同様であってもよい。
【００２４】
燃料電池システム４００Ａは、シート導体４３４及びシーリング材料４３６をさらに備え得る。シート導体４３４は、同時出願された米国特許出願第１５／８１６，９４８号、第１５／８１６，９５１号、第１５／８１６，９１８号、及び第１５／８１６，９３７号に関連する特定の材料を備え得る。シート導体４３４は、チューブ縁部４５０に最も近接するＳＩＣ層４５８の縁部に近接した位置で、及びＳＩＣ層４５８と縁部４５０との間の距離よりも大きい縁部４５０からの距離であるいくつかの位置で、ＳＩＣ層４５８と接触し得る。この構成は、シート導体４３４がＳＩＣ層４５８にいくらかの量だけ重なり、電気的に結合されることを可能にする。ＳＩＣ層４５８とシート導体４３４との間の重なりの程度及び接触面積は、ＳＩＣ層４５８及びシート導体４３４の界面及び他のシステムの考慮事項に必要な導電率に依存する。より多くの重なりは、電流分布を支援し、電気抵抗を低減する。
【００２５】
シーリング材料４３６は、シート導体４３４と基材４２０との間の燃料電池チューブ４３０の縁部４５０、または例えば電解質４１０またはＰＡＢ４１８などの他の燃料電池の構成要素に近接して配置されて、ＣＣＣ４０６及びＳＩＣ層４５８を備え得る。シーリング材料４３６は、ガラス、ガラスセラミック、安定化ジルコニア、アルミナ、Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7パイロクロア、及びＳｒＺｒＯ3を備える群から選択される少なくとも１つの材料を備え得る。
【００２６】
シート導体４３４及びシーリング材料４３６は、チューブ４３０の上面４５２から底面（図示せず）まで連続し得る。この設計では、シーリング材料４３６は、縁部（例えば、５４８（図示せず）及び４５０）をシールするように機能し、それによって、燃料がチャネル４４２から多孔性基材４２０を通って流れるのを防止する、または酸化剤がチャネル４４２に漏れるのを防止する。さらに、シート導体４３４は、チューブ４３０の主表面４５２の１つの位置から他の主表面（例えば４５４（図示せず））の位置へ電気的経路を付与する。第１の位置は、上面４５２上の燃料電池４４０から底面（図示せず）上の燃料電池４４０（図示せず）までであり得るが、両方の位置は燃料電池または電気化学的に活性な燃料電池上にある必要はない。例えば、ＳＩＣ層４５８は、チューブ４３０の表面４５２に沿ってセル４４０を越えて延在し得る。次いで、シート導体４３４がｙ方向にセル４４０と重ならないように、シート導体４３４をＳＩＣ層４５８に電気的に結合し得、そのような重なりが図４Ａ及び図４Ｂに示されている。この設計は、同じチューブ４３０の異なる表面上の燃料電池４４０の相互の電気的結合を可能にし、燃料電池チューブの一方の側から他方の側へ電気的経路を付与する。この設計は、ＳＩＣワイヤがこのチューブ内燃料電池の電気的結合をもたらす必要性を取り除く。
【００２７】
シート導体４３４は、導電性セラミックまたはサーメットを備え得、インク−ペースト分配方法を使用して燃料電池チューブ４３０に塗布し得る。いくつかの実施形態では、シート導体４３４は、導電性接着テープを介して塗布し得る。導電性セラミックは、ＬＳＭ、ＰＳＭ、ＬＮＦ、ＬＳＦ、ＬＳＣＦ、ＬＳＣなどであり得る。サーメットのセラミック構成要素は、ＬＳＭ、ＰＳＭ、ＬＮＦ、ＬＳＦ、ＬＳＣＦ、ＬＳＣなどの導電性セラミック、ＹＳＺ、ＣＳＺ、ＳｃＳＺ、Ａｌ2Ｏ3、Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7などの不活性セラミック、またはサーメットの５〜７０体積％中のガラスセラミックを備え得、アルカリ性アルミノシリケートを備え得る。いくつかの実施形態では、ガラスセラミックは、サーメットを２０〜６０体積％備え得る。いくつかの実施形態では、ガラスセラミックは５５体積％のサーメットを備え得る。サーメットの金属構成要素は、例えばＰｄ、Ａｇ、Ｐｔ及びＡｕなどの貴金属を備え得る。いくつかの実施形態では、金属構成要素サーメットは、貴金属の二元または三元合金を備え得る。いくつかの実施形態では、金属構成要素は貴金属を備え得る。いくつかの実施形態では、金属構成要素はニッケル金属を備え得る。シート導体４３４は、ニッケルサーメット、例えばｘＮｉＯ−（１００−ｘ）ＹＳＺ（ここで、４０＜ｘ＜８０（重量％））、またはｘＮｉＯ−ｚＴｉＯ2−（１００−ｘ−ｚ）ＹＳＺ（ここで、４０＜ｘ＜８０，０＜ｚ＜４０（重量％））を備え得る。好ましくは、Ｎｉ金属の体積分率は、還元後３０体積％以上である。
【００２８】
シート導体は、限定されないが、インク堆積技術及び接着テープを備えるいくつかの手段によって塗布することが可能である。焼成後、シート導体の厚さは、約２０〜１００マイクロメートルの厚さであり得る。シート導体の厚さは、サーメットの導電率に依存して１０〜２００マイクロメートルの範囲内とすることが可能である。導電率は、５００〜１０，０００Ｓ／ｃｍの範囲内とすることが可能であり、４，０００Ｓ／ｃｍより高いことが好ましい。
【００２９】
ＳＩＣ層４５８は、ＳＩＣボンド層としても知られ得る。ＳＩＣボンド層は、導電性材料を備え得る。ＳＩＣ層４５８は、５〜５０マイクロメートルの厚さ及び２０００〜６０００Ｓ／ｃｍの導電率を有し得る。ＳＩＣボンド層４５８は、燃料電池４４０の幅にわたる電流分布に役立ち得、この機能のために最適化し得る。この層４５８及び最適化は、ＣＣＣ４０６が、酸化剤をカソード４０８に流すことを可能にするために導電率及び気孔率のバランスをとるように設計され、２０〜５０Ｓ／ｃｍの範囲でより低い導電率を有し得るので必要とされ得る。ＳＩＣ層４５８は、緻密または多孔性であり得る。
【００３０】
図４Ａ及び図４Ｂは、ｙ方向に燃料電池４４０と少なくとも部分的に重なるＳＩＣ層４５８を示す。ＳＩＣ層４５８は、ＣＣＣ４０６とシート導体４３４との間に電気的経路を付与するように機能する。
【００３１】
いくつかの実施形態によれば、燃料電池システム４００Ａ及び４００Ｂは、ＳＩＣ層４５８を備えなくてもよい。むしろ、シート導体４３４は、ＣＣＣ層４０６に直接接触し得る。当業者であれば、ＳＩＣ層４５８の設計上の妥協点及び必要性は、ＣＣＣ層４０６及び他のシステム要件の特定の組成物及び導電率並びに他の特性に関連することを認識するであろう。
【００３２】
図４Ｂに示す実施形態では、燃料電池システム４００Ｂは、図４Ａについて上述したような複数の構成要素を備え得る。さらに、燃料電池システム４００Ｂは、シート導体４３４の外面に配置された保護材料４６８を備え得、外面は、燃料電池チューブ４３０の基材４２０から外方を向く表面である。この保護材料４６８は、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ、ＣＳＺ、Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7、Ａｌ2Ｏ3、ガラスセラミック、及びシーリング材料４３６について開示された他の材料を備え得る。この保護層は、シート導体４３４からの材料の損失、特に貴金属及びシート導体４３４と酸化剤との間の相互作用を防止または低減するように機能し得る。
【００３３】
本開示のいくつかの実施形態によれば、燃料電池チューブ５３０を有する燃料電池システム５００が図５に示されている。燃料電池チューブ５３０は、ＣＣＣ５０６、カソード５０８、電解質５１０、アノード５１２、ＡＣＣ５１４、ＰＡＢ５１８、ＳＩＣワイヤ５０４、導電性結合ペースト５２８、燃料電池５４０、チャネル５４２、表面５５２、ＳＩＣ層５５８、及び多孔性基材５２０を備え得、一次相互接続部、化学的バリア、高密度バリア、及びセラミックシールなどの図示されていないさらなる構成要素を備え得る。これらの各構成要素は、上記実施形態で説明したものと同様であってもよい。燃料電池チューブ５３０は、上述のようなシート導体５３４と、上述した材料からなり得るシーリング材料５３６とをさらに備え得る。シーリング材料５３６は、シーリング材料５３６と基材５２０または例えば電解質５１０またはＰＡＢ５１８などの他の構成要素との間にシート導体５３４が配置された状態で、燃料電池チューブ５３０の縁部５５０に近接して配置し得る。いくつかの実施形態では、シート導体５３４はＮｉＯを備え得る。ＮｉＯは、低ｐＯ２下でＮｉに還元され、導電性になり得る。
【００３４】
本開示のいくつかの実施形態によれば、図６には、燃料電池チューブ６３０を有する燃料電池システム６００の斜視図が示されている。チューブ６３０は、内部通路６４２を内部に有する基材６２０上に配置された複数の燃料電池６４０を備え得る。チューブは、第１端部６４４及び第２端部６４６と、第１端部６４８及び第２端部６５０とを有し得る。チューブ６３０は、シート導体６３４ａ〜ｄをさらに備え得る。図６に示すように、一対のシート導体、例えば６３４ａ及び６３４ｂは、それぞれ、縁部６４８及び６５０でチューブの端部６４４の近くに配置され得る。同様に、他の１対のシート導体、例えば、６３４ｃ及び６３４ｄは、それぞれ、縁部６４８及び６５０の近くのチューブ６３０の他端部６４６に近接して配置され得る。このように、表面６５２上の複数の燃料電池６４０は、チューブ６３０の表面６５４上の複数の燃料電池６４０（図示せず）に電気的に結合され得る。いくつかの実施形態では、他の表面６５４は、その上に配置された燃料電池を有さなくてもよく、シート導体６３４ａ−ｄは、ＳＩＣワイヤを使用せずに一方の表面６５２から他方の表面６５４へ電気的経路を付与し得る。
【００３５】
本開示のいくつかの実施形態によれば、燃料電池システム７００Ａの束が図７Ａに示されている。システム７００Ａは、複数の燃料電池チューブ７３０と、少なくとも１つの二次相互接続７０２とを備え得る。チューブ７３０は、互いに積み重ねられ得る。チューブ７３０を有する燃料電池システム７００Ａは、燃料電池システムと同様の設計であり得、上述の燃料電池システムについて説明したものと同様の構成要素を備え得る。
【００３６】
チューブ７３０の各々は、図７Ａの左右の縁部にそれぞれ近接し得る第１端部７４４及び第２端部７４６と、第１及び第２端部７４４及び７４６間を連続的にそれぞれ延びる第１及び第２表面７５２及び７５４とを有し得る。これらの第１及び第２表面７５２及び７５４は、多孔性セラミック基材から構成され得、複数の燃料電池（図示せず）が堆積され得る表面であるが、いくつかの実施形態では、燃料電池は、複数のチューブ７３０の少なくとも１つのための第１及び第２表面上に堆積され得る。いくつかの実施形態では、任意の単一表面上の複数の燃料電池は、一次相互接続部（図示せず）によって直列に同じ表面上の他の燃料電池に電気的に結合される。チューブ７３０の表面は、主表面に対向してほぼ平面であり得る。いくつかの実施形態では、一対の平坦な表面が存在し得るが、いくつかの実施形態では、チューブ７３０のための３つ以上の表面が存在し得る。いくつかの実施形態では、チューブ７３０は、例えば、円形または卵形のチューブの外面などの、平面でなくてもよい単一の主表面から構成され得る。
【００３７】
チューブ７３０の第１表面７５２に位置する燃料電池は、同じチューブ７３０の第２表面７５４に位置する燃料電池に電気的に結合され得る。しかし、ワイヤは、同じチューブ７３０上の燃料電池を結合するために使用されない。むしろ、シート導体７３４は、チューブ７３０上の１つ以上の燃料電池のアノード、ＡＣＣ、カソードまたはＣＣＣ、または導体（例えば、導体３２６）に電気的に結合される。例えば、シート導体７３４は、同じチューブ７３０ａ上の７５２及び７５４の上面及び底面の両方において、端部７４４に最も近い燃料電池に電気的に結合し得る。同様に、シート導体７３４は、同じチューブ７３０ａ上の７５２及び７５４の上面及び底面の両方の端部７４６に最も近い燃料電池に電気的に結合し得る。シート導体７３４は、チューブ７３０ａの表面の１つの位置から、同じチューブ７３０ａの他の（または、２つを超える平面が存在する実施形態では他）表面上の位置へ電気的経路を付与する。当業者には理解されるように、１つ以上のシート導体７３４を使用して単一のチューブ７３０上の燃料電池間に形成され得る無数の電気的接続が存在する。いくつかの実施形態では、第１及び第２シート導体７３４（例えば７３４ａ及び７３４ｂ）は、チューブ７３０ａの第１表面７５２に配置された燃料電池が第２表面７５４に配置された燃料電池と電気的に並列に接続されるように配置される。これは、例えば、第１シート導体７３４ａを、チューブ７３０ａの端部７４４に近接した第１及び第２表面の両方の燃料電池のカソード、ＣＣＣ、ＳＩＣ層または等価構成要素に接続し、第２シート導電体７３４ｂを、チューブ７３０ａの他の端部７４６に近接した（図３に示すような電気化学的に不活性なセルの導体などの）アノード、ＡＣＣ、ＳＩＣ層または等価構成要素に接続することによって達成し得る。
【００３８】
いくつかの実施形態では、第１チューブ７３０ａは、その主表面７５４の１つが隣接する第２燃料電池チューブ７３０ｂの主表面７５２から間隔をあけて平行に配置された状態で位置し得る。いくつかの実施形態では、第３燃料電池チューブ７３０ｃが存在し得、第３燃料電池チューブ７３０ｃは、そのチューブの主表面７５２が第２燃料電池チューブ７３０ｂの主表面７５４から間隔をあけて平行に配置された状態で位置する。
【００３９】
燃料電池チューブ７３０は、ＳＩＣワイヤ７０２を使用して互いに電気的に結合される。図７Ａから分かるように、ＳＩＣ７０２は、第１チューブ７３０ａの第１端部７４４に近接する第１チューブ７３０の第１シート導体７３４ａ及び第２チューブ７３０ｂの第１端部７４４に近接する第２チューブ７３０ｂの第１シート導体７３４を電気的に接触させることによって、束７００内の第１チューブ７３０ａと第２チューブ７３０ｂとの間に電気的経路を付与し得る。いくつかの実施形態では、第２燃料電池チューブ７３０ｂは、第２の二次相互接続７０４によって第３燃料電池チューブ７３０ｃに電気的に結合され得る。この第２の二次相互接続７０４は、第２チューブ７３０ｂの第２端部７４６に近接した第２チューブ７３０ｂの第２シート導体７３４と、第３チューブ７３０ｃの端部７４６に近接した第３チューブ７３０ｃのシート導体７３４とに電気的に結合され得る。この配置は、燃料電池チューブ７３０が隣接するチューブに接続されている端部を交互にすることにより、チューブ間の電気的接続が不要な端部７４６上のチューブ７３０ａ及び７３０ｂ間の距離を最大にする。ＳＩＣワイヤを取り除くことによってチューブ７３０間の距離を最大にする、またはより大きな間隙７５６をもたらすことは、以前の設計と比較した場合、ＳＩＣ間隙が設計されたチューブ間隙によって制御され、設置及び運用上の要因にあまり依存しないより堅牢なシステムをもたらす。この交互のＳＩＣワイヤ７０２／７０４の設計は、古い設計と比較した場合、製造、取扱い、設置、及びテスト中にＳＩＣワイヤの移動が問題にならないため、隣接チューブ間のより小さな間隙を可能にしながら、電気的接続が不要なチューブ７３０上の燃料電池間のアーク放電または短絡のリスクを低減する。余分なＳＩＣワイヤを取り除くことにより、システムの堅牢性がシステムオペレータ及び製造業者にあまり依存しない設計が提供される。
【００４０】
チューブ７３０及びチューブ７３０上の１つまたは複数の燃料電池と電気的に接触するシート導体７３４を接続するＳＩＣ７０２及び７０４の配置に応じて、チューブ７３０は電気的に直列または並列に配置され得る。例えば、図７Ａの最上部のチューブ７３０ａの第１端部７４４に近接するシート導体７３４は、チューブのこの端部７４４に近接する燃料電池のアノードに電気的に結合され得る。最上部の第２チューブ７３０ｂの第１端部７４４に近接するシート導体７３４は、最上部の第２チューブ７３０ｂのこの端部７４４に近接する燃料電池のカソードに電気的に結合され得る。ＳＩＣ７０２は、これらの２つのシート導体７３４に電気的に接触し、したがって、最上部のチューブ７３０ａを最上部の第２チューブ７３０ｂと直列に電気的に結合する。理解されるように、これらの電気的接続がなされる位置及び構成要素を交互にすることによって、チューブ７３０を他のチューブ７３０と並列、直列または他の電気的構成で接続することを可能にし得る。
【００４１】
本開示のいくつかの実施形態によれば、燃料電池システム７００Ｂの束が図７Ｂに示されている。燃料電池システム７００Ｂは、燃料電池システム７００Ａと実質的に同様であり得、上述したものと同様の構成要素を備え得る。しかし、システム７００Ｂは、相違するＳＩＣワイヤの設計を備え得る。例えば、表面７５２及び７５４に平行な態様でＳＩＣワイヤ７０２及び７０４を接続するのではなく、ＳＩＣワイヤ７７０は、燃料電池チューブ７３０の端部でシート導体７３４に電気的に結合される（例えば、図６に示す縁部６４８及び６５０）。上述した導電性／結合ペーストなどの導電性ペースト７２８をチューブ７３０の端部に塗布し、ＳＩＣワイヤ７７０をチューブ７３０に結合し得る。ＳＩＣワイヤ７７０が結合される表面は、第１表面または第２表面に平行な表面よりもチューブ７３０の縁部で小さくてもよいが、チューブ７３０の縁部にワイヤを結合することにより、構築及びメンテナンスがより容易になり得る。１つのワイヤ７７０は、その端部でチューブ７３０に接続され、次いで、隣接するチューブ上の他のワイヤ７７０に結合、例えばスポット溶接される。ワイヤ７７０は、図７Ｂに示されるように交互に結合され得、上述したのと同じ柔軟な電気的接続をもたらし得る。
【００４２】
本開示のいくつかの実施形態によれば、燃料電池チューブ８３０の束８００の断面が図８に示されている。断面は、図７Ａに示す断面Ａ−Ａであり得る。燃料電池チューブ８３０は、それぞれ上述したものと同様であり得、同じ構成要素を有し得る。燃料電池チューブ８３０は、１つの主表面８５２上の位置から他の主表面８５４へ電気的経路を付与する１つ以上のシート導体８３４を有し得、これは１つの燃料電池（図示せず）から他の燃料電池であり得る。チューブは、内部に内部通路８４２を有するセラミック基材８２０をそれぞれ備え得る。ＳＩＣワイヤ８０４は、チューブ８３０上の燃料電池に電気的に結合され、次いで、上述のように結合されて、１つのチューブ８３０ａ上のセルから他のチューブ８３０ｂ上のセルへ電気的経路を付与する。
【００４３】
ＳＩＣ８０４は、シート導体８３４に電気的に結合された第１ワイヤ８３６を備え得、第１（ここでは上側の）チューブ８３０ａの第１シート導体であり得る。ワイヤ８３６は、このシート導体８３４に電気的に接触し得る。ＳＩＣ８０４は、シート導体８３４に電気的に結合された第２ワイヤ８３８をさらに備え、第２（ここでは下側の）チューブ８３０ｂの第１シート導体であり得る。ワイヤ８３８は、下側シート導体８３４と電気的に接触し得る。ワイヤ８３６及び８３８は、上側チューブ８３０の燃料電池と下側チューブ８３０の燃料電池との間の電気的結合を維持するために一緒に結合される。ワイヤ８３６及び８３８は、他の何らかの結合によってスポット溶接または結合され得る。結合ペースト８２８は、上記のように使用され得る。
【００４４】
本開示のいくつかの実施形態によれば、隣接する燃料電池チューブ９３０を相互接続するための設計が、図９Ａ〜図９Ｄに示されている。図は、図７Ａに示された断面Ａ−Ａ付近のチューブセルチューブ９３０の端部断面図である。各チューブ９３０は、ＳＩＣ層９５８（いくつかの実施形態ではＣＣＣ）、電解質９１０、シート導体９３４、及びシーリング材料９３６を備えるように図示されているが、チューブ９３０は、さらなる構成要素を備え得、上記説明した燃料電池チューブに関して説明した代わりの設計を有し得る。図９Ａ及び９Ｂは、上記の結合／導電性ペーストについて記載されたものと同じ材料を備え得る結合ペースト９２８をさらに示す。燃料電池システムの選択された構成要素のみが示されまたは記載されて、ＳＩＣ設計の特徴を説明する。
【００４５】
いくつかの実施形態によれば、図９Ａ及び図９Ｂに示すように、セラミック部材は、くさび９６０またはシム９６２であり得、くさび９６０またはシム９６２が隣接する２つのチューブ９３０のシート導体９３４に接触するようにチューブ９３０の縁部の近くに挿入され得る。くさび９６０は、導電性セラミックであり得、ＬＳＭ、ＬＮＦ、他のセラミック、またはそれらのいくつかの組み合わせを備え得る。シム９６２は、ＬＳＭ、ＬＮＦ、ＰＳＭ、ＬＳＦ、ＬＳＣＦ、ＬＳＣなどを備え得る。さらに、くさび９６０とシート導体９３４との間の界面の全部または一部に、導電性結合ペースト９２８を使用し得る。図９Ｂに示すように、くさび９６０またはシム９６２の長さに応じて、シート導体９３４に加えて、結合ペースト９２８をＳＩＣ９５８にさらに塗布し得る。シーリング材料９３６が部分的にシート導体９３４を覆う実施形態（図示せぬ）では、くさび９６０またはシム９６２は、チューブ９３０の縁部から離れた位置でシート導体９３４またはＳＩＣ９５８と電気的に係合するのに十分な長さを有し得る。くさび９６０またはシム９６２は、干渉型の嵌合がくさび９６０を適所に維持するような弾性設計であり得る。さらに、結合ペースト９２８は、くさび９６０またはシム９６２を適所に保持することを支援し得る。
【００４６】
本開示のいくつかの実施形態によれば、図９Ｃ及び図９Ｄに示すように、弾性部材９６４を設け得る。弾性部材９６４は、部材９６４が両方の隣接するチューブ９３０のシート導体９３４と同時に接触するように、隣接するチューブ９３０のシート導体９３４に摩擦嵌合し得る。摩擦嵌合は、部材９６４をチューブ９３０に対して適所に保持し得る。いくつかの実施形態では、取り付け中の摩擦を低減し、部材９６４を適所に保持するための結合をもたらし、部材９６４とシート導体９３４との間の良好な電気的接触または前記のいくつかの組み合わせをもたらすペーストを、部材９６４とシート導体９３４（または実施形態におけるシーリング材料９３６がシート導体９３４を覆う）に塗布され得る。部材９６４は、可撓性で弾力性のあるものとして説明し得、例えば、Ｃｒｏｆｅｒ  ２２Ｈ、Ｉｎｃｏｎｅｌ、ＦｅＣｒ合金、ステンレス鋼、またはこれらのいくつかの組み合わせなどの金属を備え得る。
【００４７】
本開示のいくつかの実施形態によれば、図１０には、隣接するチューブ１０３０間に電気的経路を付与する波形部材１０６６が設けられている。チューブ１０３０は、上記の実施形態における燃料電池チューブについて説明した構成要素、例えば中でも電解質１０１０、導体１０３４、シーリング材料１０３６、ＳＩＣ層１０５８を備え得る。チューブ１０３０の端部断面図は、図７Ａの断面Ａ−Ａにおいて示すものに近いチューブ１０３０上の位置の近くに位置するものとして理解し得る。部材１０６６は、弾力性で可撓性であり得、１つのチューブ１０３０を他のチューブに隣接して位置することによって部材１０６６が圧縮され、それによって部材１０６６とＳＩＣ層９５８（またはＣＣＣ）、シート導体１０３４、またはその両方との間の接触面積が増大する。さらに、部材１０６６は、例えば、結合ペーストによって、部材１０６６が１つのチューブ１０３０に取り付けられるように固定され得る。この配置は、燃料電池チューブ１０３０の束の組み立てを容易にし得る。いくつかの実施形態では、部材１０６６は、既に互いに隣接している２つのチューブ１０３０間で部材１０６６をスライドさせることによって取り付け得る。部材１０６６の弾力性は、動作中に部材１０６６を摩擦的に適所に維持する力をもたらし得る。いくつかの実施形態では、１つ以上のペーストを使用して、部材１０６６のチューブ間での摺動を支援して、部材１０６６をＳＩＣ層９５８、シート導体１０３４、またはその両方に付着し、部材１０６６とチューブ１０３０上の燃料電池、またはこれらのいくつかの組み合わせとの間の電気的結合を向上する。いくつかの実施形態では、部材１０６６は、概ね正弦波形状を有するように設計し得る。いくつかの実施形態では、波は、より方形波のような形状を有して、部材１０６６とＳＩＣ９５８（またはＣＣＣ）、シート導体１０３４、またはその両方の接触面積を増加させ得る。部材１０６６は、例えばＣｒｏｆｅｒ  ２２Ｈ、Ｉｎｃｏｎｅｌ、ＦｅＣｒ合金、ステンレス鋼、またはこれらのいくつかの組み合わせなどの導電性金属であり得る。
【００４８】
図４Ａに示されるような燃料電池システムの試験が実施され、燃料電池性能の顕著な低下を示さなかった。これらの結果を示す１つのプロットを図１１に示す。この図は、試験中に３つの異なる時間に異なる温度で測定した燃料電池システムの面積固有抵抗（ＡＳＲ）を示す：燃料電池システムを作動させる前（ライン１１７２）；燃料電池を１２００時間運転した後（ライン１１７４）；及び試験の終了前の３サイクル（ライン１１７６）。分かるように、試験中のすべての３点における燃料電池システムＡＳＲは、温度に関して実質的に同様の値及び実質的に同様の変化を示す。１，２００時間後の各温度でのＡＳＲ（ライン１１７４）は、ＸＸ熱サイクル後のＡＳＲ（ライン１１７６）と本質的に同一であり、両方のラインは試験開始時からのＡＳＲ（ライン１１７２）の減少が最小である。
【００４９】
図１２は、燃料電池システムＡＳＲ（ライン１２７８）及び温度（ライン１２８０）の経時的なプロットである。１，２００時間の運転で、燃料電池システムＡＳＲは、１０００時間あたり０．００７５オーム−ｃｍ2の速度で劣化した。いずれの著しい劣化の欠如は、上述の燃料電池の実施形態が、従来のＳＩＣワイヤの設計で経験した問題の影響を受けにくい、より堅牢な燃料電池システムを提供することを示す。
【００５０】
本開示の様々な実施形態について説明した。これら及び他の実施形態は、以下の請求項の範囲内にある。
【図１Ａ】
2019096604.tif 000003
【図１Ｂ】
2019096604.tif 000004
【図２】
2019096604.tif 000005
【図３】
2019096604.tif 000006
【図４Ａ】
2019096604.tif 000007
【図４Ｂ】
2019096604.tif 000008
【図５】
2019096604.tif 000009
【図６】
2019096604.tif 000010
【図７Ａ】
2019096604.tif 000011
【図７Ｂ】
2019096604.tif 000012
【図８】
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【図９Ａ】
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【図９Ｂ】
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【図９Ｃ】
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【図９Ｄ】
2019096604.tif 000017
【図１０】
2019096604.tif 000018
【図１１】
2019096604.tif 000019
【図１２】
2019096604.tif 000020
【外国語明細書】
2019096604000001.pdf