(57)【要約】【課題】一次独立性が高いと期待されるスペクトルデータの分解において真の基底スペクトルに近い分解結果を返すことができる。【解決手段】非負行列因子分解部３４は、観測スペクトルデータのセットと、複数の基底スペクトルデータ及びアクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、複数の基底スペクトルデータと、アクティベーションデータとを求める。【選択図】図２
2019087042.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
解析対象の信号について求められる観測スペクトルデータのセットを非負値行列分解することにより、複数の基底スペクトルデータと、各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータとを求めるスペクトルデータ解析装置であって、
観測スペクトルデータのセットと、前記複数の基底スペクトルデータ及び前記アクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求める
スペクトルデータ解析装置。
【請求項２】
前記目的関数をｆとし、前記乖離度をｄとし、前記正則化項をｇとして、前記目的関数ｆは、以下の式で表わされ、前記正則化項は、det(ＡＡT)及びdet((ＡＡT)-1)の少なくとも一方を含む請求項１記載のスペクトルデータ解析装置。
【数１】
2019087042.tif 000026
2019087042.tif 000027
ただし、観測スペクトルデータのセットを表す行列をＹとし、前記複数の基底スペクトルデータを表す行列をＳとし、前記アクティベーションデータを表す行列をＣとする。
【請求項３】
前記正則化項は、
2019087042.tif 000028
のとき
2019087042.tif 000029
となり、かつ、Ａが無限大となるのを防ぐように予め定められる請求項２記載のスペクトルデータ解析装置。
【請求項４】
前記正則化項は、以下の式で表わされる請求項２又は３記載のスペクトルデータ解析装置。
【数２】
2019087042.tif 000030
ただし、ｋ1、ｋ2をハイパーパラメータとする。
【請求項５】
前記乖離度は、以下の式で表わされ、
目的関数の値の極小値を探索する際に、以下の式に従って、前記アクティベーションデータを表す行列の各要素Ｃnl及び前記複数の基底スペクトルデータを表す行列の各要素Ｓlmを更新することを繰り返す請求項２〜請求項４の何れか１項記載のスペクトルデータ解析装置。
【数３】
2019087042.tif 000031
2019087042.tif 000032
ただし、|| ||Fは、Frobenius normである。
【請求項６】
前記観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙを、以下の式に従って規格化し、
前記ハイパーパラメータとして、以下の式に示す値を用いる請求項４記載のスペクトルデータ解析装置。
【数４】
2019087042.tif 000033
2019087042.tif 000034
【請求項７】
前記観測スペクトルデータは、Ｘ線回折スペクトル、中性子線回折スペクトル、質量分析スペクトル、又は振動分光スペクトルである請求項１〜請求項６のいずれか１項のスペクトルデータ解析装置。
【請求項８】
解析対象の信号について求められる観測スペクトルデータのセットを非負値行列分解することにより、複数の基底スペクトルデータと、各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータとを求めるためのプログラムであって、
コンピュータに、
観測スペクトルデータのセットと、前記複数の基底スペクトルデータ及び前記アクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求める
処理を実行させるためのプログラム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、スペクトルデータ解析装置及びプログラムに係り、特に、解析対象の信号について求められる観測スペクトルデータのセットを非負値行列分解するスペクトルデータ解析装置及びプログラムに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、正則化項としてL2-normを利用してスペクトルデータを非負値行列分解する方法が知られている（非特許文献１）。
【０００３】
また、正則化項としてL1-normを利用してスペクトルデータを非負値行列分解する方法が知られている（非特許文献２〜４）。
【０００４】
また、正則化項として直交性を評価する項を利用してスペクトルデータを非負値行列分解する方法が知られている（非特許文献５、特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開2011-76068号公報
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】Pauca, V. P., et al. "Nonnegative matrix factorization for spectral data analysis.“ Linear algebra and its applications 416(1): 29-47. (2006).
【非特許文献２】Hoyer, P. O. Non-negative sparse coding. Neural Networks for Signal Processing, 2002. Proceedings of the 2002 12th IEEE Workshop on, IEEE. (2002).
【非特許文献３】Hoyer, P. O. "Non-negative matrix factorization with sparseness constraints.“  Journal of machine learning research 5(Nov): 1457-1469. (2004).
【非特許文献４】Kim, H. and H. Park “Sparse non-negative matrix factorizations via alternating non-negativity-constrained least squares for microarray data analysis.“ Bioinformatics 23(12): 1495-1502. (2007).
【非特許文献５】Ding, C., et al. Orthogonal nonnegative matrix t-factorizations for clustering.  Proceedings of the 12th ACM SIGKDD international conference on Knowledge discovery and data mining, ACM.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記の従来手法によるスペクトル分解では１つのピークが複数の分解結果として分解されてしまう。この結果は正則化項の性能が十分でないことを示唆している。
【０００８】
本発明は、上記の課題を解決するためになされたもので、一次独立性が高いと期待されるスペクトルデータの分解において真の基底スペクトルに近い分解結果を返すことができるスペクトルデータ解析装置及びプログラムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するために、本発明のスペクトルデータ解析装置は、解析対象の信号について求められる観測スペクトルデータのセットを非負値行列分解することにより、複数の基底スペクトルデータと、各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータとを求めるスペクトルデータ解析装置であって、観測スペクトルデータのセットと、前記複数の基底スペクトルデータ及び前記アクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求める。
【００１０】
本発明のプログラムは、解析対象の信号について求められる観測スペクトルデータのセットを非負値行列分解することにより、複数の基底スペクトルデータと、各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータとを求めるためのプログラムであって、コンピュータに、観測スペクトルデータのセットと、前記複数の基底スペクトルデータ及び前記アクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求める処理を実行させるためのプログラムである。
【００１１】
本発明のスペクトルデータ解析装置によれば、観測スペクトルデータのセットと、前記複数の基底スペクトルデータ及び前記アクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求める。
【００１２】
このように、観測スペクトルデータのセットと、複数の基底スペクトルデータ及びアクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求めるため、一次独立性が高いと期待されるスペクトルデータの分解において真の基底スペクトルに近い分解結果を返すことができる。
【００１３】
本発明において、前記目的関数をｆとし、前記乖離度をｄとし、前記正則化項をｇとして、前記目的関数ｆは、以下の式で表わされ、前記正則化項は、det(ＡＡT)及びdet((ＡＡT)-1)の少なくとも一方を含むことができる。
【００１４】
【数１】
2019087042.tif 000003
2019087042.tif 000004
【００１５】
ただし、観測スペクトルデータのセットを表す行列をＹとし、複数の基底スペクトルデータを表す行列をＳとし、前記アクティベーションデータを表す行列をＣとする。
【００１６】
また、前記正則化項は、
2019087042.tif 000005
のとき
2019087042.tif 000006
となり、かつ、Ａが無限大となるのを防ぐように予め定められる。
【００１７】
また、本発明において、前記正則化項は、以下の式で表わされる。
【００１８】
【数２】
2019087042.tif 000007
【００１９】
ただし、ｋ1、ｋ2をハイパーパラメータとする。
【００２０】
また、本発明において、乖離度は、以下の式で表わされ、目的関数の値の極小値を探索する際に、以下の式に従って、前記アクティベーションデータを表す行列の各要素Ｃnl及び複数の基底スペクトルデータを表す行列の各要素Ｓlmを更新することを繰り返す。
【００２１】
【数３】
2019087042.tif 000008
2019087042.tif 000009
【００２２】
ただし、|| ||Fは、Frobenius normである。
【００２３】
本発明において、前記観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙを、以下の式に従って規格化し、前記ハイパーパラメータとして、以下の式に示す値を用いることができる。
【００２４】
【数４】
2019087042.tif 000010
2019087042.tif 000011
【００２５】
上記の観測スペクトルデータは、Ｘ線回折スペクトル、中性子線回折スペクトル、質量分析スペクトル、又は振動分光スペクトルである。
【発明の効果】
【００２６】
以上説明したように、本発明のスペクトルデータ解析装置及びプログラムによれば、一次独立性が高いと期待されるスペクトルデータの分解において真の基底スペクトルに近い分解結果を返すことができる、という効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本発明の実施の形態に係るスペクトルデータ解析装置を示すブロック図である。
【図２】本発明の実施の形態に係るスペクトルデータ解析装置を示す機能ブロック図である。
【図３】本発明の実施の形態に係るスペクトルデータ解析装置におけるスペクトルデータ解析処理ルーチンの内容を示すフローチャートである。
【図４】（ａ）真の基底スペクトルを示すグラフ、及び（ｂ）使用したデータセットを示すグラフである。
【図５】（ａ）真の基底スペクトルを示すグラフ、及び（ｂ）〜（ｆ）スペクトルデータの分解結果を示すグラフである。
【図６】各正則化項を用いたときのSADの分布を示すグラフである。
【図７】cosθindepのハイパーパラメータ依存性を示すグラフである。
【図８】実験から得られた81 個の測定データを示すグラフである。
【図９】スペクトルデータの分解結果と、データベースと照合した結果を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
以下、図面を参照して本発明の実施の形態を詳細に説明する。
【００２９】
図１に示すように、本発明の実施の形態に係るスペクトルデータ解析装置１０は、ＣＰＵ１２、ＲＯＭ１４、ＲＡＭ１６、ＨＤＤ１８、通信インタフェース２１、及びこれらを相互に接続するためのバス２２を備えている。
【００３０】
ＣＰＵ１２は、各種プログラムを実行する。ＲＯＭ１４には、各種プログラムやパラメータ等が記憶されている。ＲＡＭ１６は、ＣＰＵ１２による各種プログラムの実行時におけるワークエリア等として用いられる。記録媒体としてのＨＤＤ１８には、後述するスペクトルデータ解析処理ルーチンを実行するためのプログラムを含む各種プログラムや各種データが記憶されている。
【００３１】
本実施の形態におけるスペクトルデータ解析装置１０を、スペクトルデータ解析処理ルーチンを実行するためのプログラムに沿って、機能ブロックで表すと、図２に示すようになる。スペクトルデータ解析装置１０は、入力部２０、演算部３０、及び出力部５０を備えている。
【００３２】
入力部２０は、解析対象の信号について求められた、各周波数の成分を表す観測スペクトルデータのセットを受け付ける。例えば、解析対象の信号としては、Ｘ線回折信号、中性子線回折信号、質量分析信号、又は振動分光信号であり、観測スペクトルデータのセットは、サンプル毎に得られた多数の観測スペクトルデータである。
【００３３】
演算部３０は、非負行列因子分解部３４を備えている。
【００３４】
非負行列因子分解部３４は、解析対象の信号について求められた観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙを非負値行列分解することにより、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓと、各サンプルの各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータを表す行列Ｃとを求める。
【００３５】
具体的には、観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙと、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓ及びアクティベーションデータを表す行列Ｃから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度ｄ（Ｙ，ＣＳ）、並びに複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓ又はアクティベーションデータを表わす行列Ｃの一次独立性を評価する正則化項ｇ（Ｃ，Ｓ）を含む目的関数ｆ（Ｙ，ＣＳ）の値の極小値を探索することにより、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓと、各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータを表す行列Ｃとを求める。
【００３６】
【数５】
2019087042.tif 000012
【００３７】
ここで、正則化項ｇ（Ｃ，Ｓ）は、以下に示す式の少なくとも一方を含む。
【００３８】
【数６】
2019087042.tif 000013
【００３９】
ただし、
2019087042.tif 000014
である。
【００４０】
また、正則化項は、
2019087042.tif 000015
のとき
2019087042.tif 000016
となり、かつ、Ａが無限大となるのを防ぐように予め定められる。
【００４１】
例えば、正則化項は、以下の式で表わされる。
【００４２】
【数７】
2019087042.tif 000017
【００４３】
ただし、ｋ1、ｋ2をハイパーパラメータとする。
【００４４】
乖離度ｄ（Ｙ，ＣＳ）は、以下の式で表わされ、目的関数の値の極小値を探索する際に、以下の式に従って行列Ｃの各要素Ｃnl、行列Ｓの各要素Ｓlmを更新することを繰り返す。
【００４５】
【数８】
2019087042.tif 000018
2019087042.tif 000019
【００４６】
ただし、||  ||Fは、Frobenius normである。また、要素Ｃnlは、サンプルｎ及びｌ番目の基底スペクトルに対応する要素であり、要素Ｓlmは、ｌ番目の基底スペクトル及び周波数ｍに対応する要素である。
【００４７】
また、観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙを、以下の式に従って規格化し、ハイパーパラメータとして、以下の式に示す値を用いてもよい。
【００４８】
【数９】
2019087042.tif 000020
2019087042.tif 000021
【００４９】
次に、本実施の形態に係るスペクトルデータ解析装置１０の作用について説明する。まず、解析対象の信号について求められた観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙが入力されると、図３に示すスペクトルデータ解析処理ルーチンが実行される。
【００５０】
ステップＳ１０２で、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓと、各サンプルの各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータを表す行列Ｃとを初期化する。
【００５１】
ステップＳ１０４では、解析対象の信号について求められた観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙ、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓ、及び各サンプルの各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータを表す行列Ｃに基づいて、行列Ｃの各要素Ｃnl及び行列Ｓの各要素Ｓlmを、それぞれの更新式に従って更新する。
【００５２】
次に、ステップＳ１０６では、収束条件を満たすか否かを判定する。収束条件を満たした場合には、ステップＳ１０８へ移行し、収束条件を満たしていない場合には、ステップＳ１０４へ移行し、ステップＳ１０４の処理を繰り返す。
【００５３】
なお、収束条件としては、例えば、繰り返し回数が、上限回数に到達したことを用いることができる。あるいは、収束条件として、目的関数の値と前回の目的関数の値との差分が、予め定められた閾値以下であることを用いることができる。
【００５４】
ステップＳ１０８では、上記ステップＳ１０６で最終的に更新された、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓ、及び各サンプルの各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータを表す行列Ｃを、出力部５０により出力し、スペクトルデータ解析処理ルーチンを終了する。
【００５５】
ここで、本発明の効果を説明するために行った実験の例について説明する。
【００５６】
（実験例１）
正則化項として以下の５種を用いてスペクトル分解の検証を行った。
【００５７】
【数１０】
2019087042.tif 000022
【００５８】
それぞれ上から順に、一次独立性を利用した正則化項（本発明の実施の形態）、正則化なし、L2-norm を用いた正則化項、L1-norm を用いた正則化項、直交性を用いた正則化項となる。
【００５９】
入力データのスペクトルセットＹは、乱数により作成した５種の仮想スペクトルＳtrue（図４(a)に一例を示す）を、一様乱数を用いて重ね合わせて作成した（図４(b)）。入力データのセットは100パターン作成し、これらの結果の統計処理を行うことで、上記正則化項の評価を行った。
【００６０】
各正則化項のハイパーパラメータは、１０0〜１０-8の範囲でグリッドサーチを行い、真の基底スペクトルＳltrue と分解により得られた基底スペクトルＳl′との間のなす角（spectral angle distance, SAD）
【００６１】
【数１１】
2019087042.tif 000023
【００６２】
の平均値が最も高くなる条件を適用した。
【００６３】
各正則化項を利用した場合の分解結果の一例は図５の通り。ｇindep (Ｓ)を用いた場合は真の基底スペクトルと分解結果がほぼ一致するのに対し、他の正則化項を用いた場合は、単一のピークが完全に一つの分解結果に分解されず、複数の分解スペクトル中に分かれて分解されてしまう。すわなち、ｇindep (Ｓ)を用いた場合は、各ピークがほぼ完全に抽出されるのに対し、他の正則化項を用いた場合は余分なピークが残る。
【００６４】
実際、作成した100パターンのデータセットに対し、SAD値の分布（図６）をみると、ｇindep (Ｓ)を用いた場合はcosθ＞0.98 となる割合が79 %であるのに対し、他の正則化項の場合は 30〜60%であり、ｇindep(Ｓ)を用いた場合の基底スペクトルの再現性は突出している。
【００６５】
ただし、cosθが１に近いほど分解結果のスペクトルが真の基底スペクトルに近いことを意味する。ｇindep (Ｓ)を用いた場合のＳＡＤは８０％程がｃｏｓθ＞０．９８となっており、基底スペクトルの再現性が突出して高い。
【００６６】
同様の傾向は、以下の範囲で見られた。
【００６７】
【数１２】
2019087042.tif 000024
【００６８】
ここで、実験例１においてハイパーハイパーパラメータの値を変えたときのcosθindepの変化を図７に示す。本結果より、ハイパーパラメータが
【数１３】
2019087042.tif 000025
となる範囲で高精度の分解が達成されていることが分かる。なお、図７では、変化させてないほうのハイパーパラメータは、グリッドサーチで得られた最適値に固定した。
【００６９】
（実験例２）
ハイスループットＸ線測定で得られたXRDスペクトル（図８）に対して本発明の実施の形態によるスペクトル分解を行い、データベースと照合した結果を図９に示す。図９では、曲線が分解結果のスペクトル、棒グラフがデータベースの登録値を示している。図９の結果は測定結果のみから得られた分解結果であるが、これを既存のデータベースと比較することにより、系中に含まれる 3 種の結晶相（図９(b)〜(d)）を高い精度で検出することに成功している。 図９(a) についてはデータベースとの合致はそれほどよくないが、組成等のメタ情報を加味すれば、同定を行うことは可能である。
【００７０】
以上説明したように、本実施の形態のスペクトルデータ解析装置によれば、観測スペクトルデータのセットと、複数の基底スペクトルデータ及びアクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに複数の基底スペクトルデータ又はアクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、複数の基底スペクトルデータと、アクティベーションデータとを求めるため、一次独立性が高いと期待されるスペクトルデータの分解において真の基底スペクトルに近い分解結果を返すことができる。
【００７１】
また、正則化項で用いられている行列式は行列の一次独立性を評価する指標として知られている。したがってこれを正則化項に用いることで、非負行列因子分解の極小値探索過程で一次独立性の制御が可能となる。これにより、混晶系のXRD スペクトル等、単相スペクトルの一次独立性が高いことが予想される系のスペクトルデータに対して、信頼度の高い分解結果を得ることが可能となる。 とくに、ハイスループット測定と組み合わせることにより高速かつ自動的なスペクトル分析が可能となる。
【００７２】
なお、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、この発明の要旨を逸脱しない範囲内で様々な変形や応用が可能である。
【００７３】
例えば、上述のスペクトルデータ解析装置は、解析対象の信号について求められた観測スペクトルデータのセットを入力として受け付ける場合を例に説明したが、これに限定されるものではない。解析対象の信号を入力として受け付けて、観測スペクトルデータのセットを求めるようにしてもよい。
【００７４】
また、上述のスペクトルデータ解析装置は、内部にコンピュータシステムを有しているが、「コンピュータシステム」は、ＷＷＷシステムを利用している場合であれば、ホームページ提供環境（あるいは表示環境）も含むものとする。
【００７５】
また、本願明細書中において、プログラムが予めインストールされている実施形態として説明したが、当該プログラムを、コンピュータ読み取り可能な記録媒体に格納して提供することも可能である。
【符号の説明】
【００７６】
１０   スペクトルデータ解析装置
２０   入力部
３０   演算部
３４   非負行列因子分解部
５０   出力部
【図１】
2019087042.tif 000035
【図２】
2019087042.tif 000036
【図３】
2019087042.tif 000037
【図４】
2019087042.tif 000038
【図５】
2019087042.tif 000039
【図６】
2019087042.tif 000040
【図７】
2019087042.tif 000041
【図８】
2019087042.tif 000042
【図９】
2019087042.tif 000043