(57)【要約】      （修正有）【課題】複数の空胴共振器を連結した際に、各空胴共振器から漏えいするマイクロ波の影響を抑制して、空胴共振器内に配した流通管内の被加熱対象物を効率良く、均一に加熱することができ、かつ、この加熱機構を安定的に維持することができるマイクロ波加熱装置を提供する。【解決手段】直列に配された、定在波を形成する複数の空胴共振器２と、複数の空胴共振器２の直列連結方向でかつ複数の空胴共振器２内に形成される定在波のエネルギーが極大となる部分に沿って、複数の空胴共振器２を貫通して配された被加熱対象物と、複数の空胴共振器２の各々に対してマイクロ波を各別に供給するマイクロ波発生器５とを有し、隣接する空胴共振器２、２間にマイクロ波の漏れを防止する機構を有する、マイクロ波加熱装置。【選択図】図１
2019087410.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
直列に配された、定在波を形成する複数の空胴共振器と、
該複数の空胴共振器の直列連結方向でかつ該複数の空胴共振器内に形成される定在波のエネルギーが極大となる部分に沿って、該複数の空胴共振器を貫通して配された被加熱対象物と、
該複数の空胴共振器の各々に対してマイクロ波を各別に供給するマイクロ波発生器と、を有し、
隣接する空胴共振器間にマイクロ波の漏れを防止する機構を有する、マイクロ波加熱装置。
【請求項２】
前記空胴共振器内に形成される定在波がＴＭ０ｎ０モード又はＴＥｎ０モードである、請求項１記載のマイクロ波加熱装置。但し、ｎは正の整数とする。
【請求項３】
前記マイクロ波の漏れを防止する機構が、下記（Ａ）〜（Ｃ）から選ばれる少なくとも１つの機構である、請求項１又は２記載のマイクロ波加熱装置。
（Ａ）隣接する空胴共振器の空胴間を仕切る隔壁の厚さと、前記被加熱対象物を通す貫通孔の大きさとの関係が調整された機構。
（Ｂ）隣接する空胴共振器間にマイクロ波吸収構造が設けられた機構。
（Ｃ）一の空胴共振器内に定在波を形成するためのマイクロ波の周波数と、該空胴共振器に隣接する空胴共振器内に定在波を形成するためのマイクロ波の周波数とを互いに異なる周波数とする機構。
【請求項４】
前記（Ｃ）を下記（ｃ−１）及び（ｃ−２）のいずれか一方又は両方により実現する、請求項３記載のマイクロ波加熱装置。
（ｃ−１）空胴共振器内に誘電体若しくは金属片を配置する。
（ｃ−２）互いに隣接する空胴共振器において、直列連結方向に対して垂直な断面を互いに異なる形状とする。
【請求項５】
前記（Ｃ）において、一の空胴共振器内に供給される定在波を形成するためのマイクロ波の周波数と、該空胴共振器に隣接する空胴共振器内に供給される定在波を形成するためのマイクロ波の周波数との差の絶対値が３ＭＨｚ以上である、請求項３又は４記載のマイクロ波加熱装置。
【請求項６】
前記（Ｂ）のマイクロ波吸収機構が、チョーク構造であり、又は電磁波吸収体である、請求項３記載のマイクロ波加熱装置。
【請求項７】
一の空胴共振器に定在波を形成するために供給されるマイクロ波のエネルギーをＰｘ−ｉｎとし、該空胴共振器から、該空胴共振器に隣接する空胴共振器へと伝搬するマイクロ波のエネルギーをＰｙ−ｘとしたとき、Ｐｙ−ｘ≦Ｐｘ−ｉｎ×０．２５を満たす、請求項１〜６のいずれか１項記載のマイクロ波加熱装置。
【請求項８】
前記マイクロ波加熱装置が、前記被加熱対象物をマイクロ波により加熱して、化学反応を生じさせる化学反応装置である、請求項１〜７のいずれか１項記載のマイクロ波加熱装置。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項記載のマイクロ波加熱装置を用いた化学反応方法であって、前記被加熱対象物を加熱することにより化学反応を生じさせることを含む、化学反応方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロ波加熱装置及び化学反応方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
マイクロ波は、電子レンジのような家庭用から利用が広まり、その後、産業用の加熱システムとして、実用的な開発、利用が研究されている。マイクロ波照射により、被加熱対象物が直接発熱するため短時間に加熱できること、熱伝導に起因する温度ムラが少なくできる利点がある。このほかに、非接触で加熱できる、マイクロ波吸収の良いものだけを選択的に加熱できるなどの利点がある。
産業分野では、連続的に熱処理することは、熱処理の自動化や省力化につながるなど、生産コストや品質向上につながる。そのため、マイクロ波熱処理方法の連続化について種々の方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
一方、電磁波であるマイクロ波は、波長周期でエネルギー強度が変化するため、加熱ムラが発生しやすい。このため、被加熱対象物の位置を時間的に移動させることによって、電磁波を乱反射するなど対策が行われることが多い。
この問題に対処した技術として、例えば、特許文献２には、空胴共振器を用いたマイクロ波加熱装置が記載されている。この技術では、円筒型の空胴共振器内に、中心軸に平行な軸対象マイクロ波電界を発生させ、電界強度が集中する部分に配した円管内で化学反応を進行させる。また特許文献３には、空胴共振器内に形成されるシングルモード定在波の電界強度が極大となる部分に沿って流通管を配し、流通管内に流体を流通させることにより当該流体を加熱する流通型のマイクロ波利用化学反応装置が記載されている。また特許文献４には、マイクロ波発生器の発振周波数を空胴共振器の現在の共振周波数に一致させるように制御する帰還制御手段を用いることが記載されている。これによって、ＴＭ０１０の共振状態を常に維持し、高精度の熱処理を可能にするとされている。
このように空胴共振器を用いることにより、内部に定在波を形成して被加熱対象物を均一に、高効率に加熱に加熱することができるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開昭６２−１５８９８３号公報
【特許文献２】特開２００５−３２２５８２号公報
【特許文献３】特開２０１０−２０７７３５号公報
【特許文献４】特開２００９−８０９９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明者らが検討を重ねた結果、定在波を利用した被加熱対象物の均一な、かつ高効率の加熱を実現するための手段を見出すに至った。すなわち、複数の空胴共振器を直列連結し、各空胴共振器に対して個別にマイクロ波発生器からマイクロ波を供給する形態が有効であることがわかった。しかしこの形態では、それぞれの空胴共振器からマイクロ波が少なからず漏えいし、隣接する空胴共振器に伝播することがある。このように漏えいしたマイクロ波は、隣接する空胴共振器内の定在波の状態を乱したり、当該共振器に配された検波器に影響したりして、空胴共振器内の定在波の安定的な形成を妨げる場合がある。また、隣接する空胴共振器内へと漏れ出したマイクロ波が当該共振器内の被加熱対象物を直接加熱してしまうおそれも生じる。さらに、マイクロ波が漏えいすればその分、マイクロ波エネルギーの利用効率が低下してしまう。すなわち、マイクロ波エネルギーを効率的に利用し、また空胴共振器内の定在波を安定して形成するためには、隣接する空胴共振器内へのマイクロ波の漏れを十分に抑制することが重要であるとの着想に至った。
【０００６】
本発明は、複数の空胴共振器を直列連結して個々の共振器内に定在波を形成した際に、各空胴共振器から隣接する空胴共振器へのマイクロ波の漏えいを効果的に抑制することができるマイクロ波加熱装置を提供することを課題とする。より詳細には、直列連結した空胴共振器内を貫通する被加熱対象物を効率良く、均一に加熱することができ、かつ、加熱機構（各共振器内の定在波の形成状態）を安定的に維持することができるマイクロ波加熱装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題に鑑み鋭意検討を重ねた。その結果、複数の空胴共振器を直列連結し、各空胴共振器内にはこれらを貫通して被加熱対象物を配し、各共振器内に定在波を形成させて被加熱対象物をマイクロ波加熱する装置において、以下のことを見出した。すなわち、隣接する空胴共振器間におけるマイクロ波の漏れを防止する機構を設けることが、定在波による被加熱対象物の安定的な均一加熱に効果的であることを見出した。
本発明はこれらの知見に基づきさらに検討を重ね、完成されるに至ったものである。
【０００８】
すなわち、本発明の上記課題は下記の手段により解決される。
［１］
直列に配された、定在波を形成する複数の空胴共振器と、
該複数の空胴共振器の直列連結方向でかつ該複数の空胴共振器内に形成される定在波のエネルギーが極大となる部分に沿って、該複数の空胴共振器を貫通して配された被加熱対象物と、
該複数の空胴共振器の各々に対してマイクロ波を各別に供給するマイクロ波発生器と
を有し、
隣接する空胴共振器間にマイクロ波の漏れを防止する機構を有する、マイクロ波加熱装置。
［２］
前記空胴共振器内に形成される定在波がＴＭ０ｎ０モード又はＴＥｎ０モードである、［１］記載のマイクロ波加熱装置。但し、ｎは正の整数とする。
［３］
前記マイクロ波の漏れを防止する機構が、下記（Ａ）〜（Ｃ）から選ばれる少なくとも１つの機構である、［１］又は［２］記載のマイクロ波加熱装置。
（Ａ）隣接する空胴共振器の空胴間を仕切る隔壁の厚さと、前記被加熱対象物を通す貫通孔の大きさとの関係が調整された機構。
（Ｂ）隣接する空胴共振器間にマイクロ波吸収構造が設けられた機構。
（Ｃ）一の空胴共振器内に定在波を形成するためのマイクロ波の周波数と、該空胴共振器に隣接する空胴共振器内に定在波を形成するためのマイクロ波の周波数とを互いに異なる周波数とする機構。
［４］
前記（Ｃ）を下記（ｃ−１）及び（ｃ−２）のいずれか一方又は両方により実現する、［３］記載のマイクロ波加熱装置。
（ｃ−１）空胴共振器内に誘電体若しくは金属片を配置する。
（ｃ−２）互いに隣接する空胴共振器において、直列連結方向に対して垂直な断面を互いに異なる形状とする。
［５］
前記（Ｃ）において、一の空胴共振器内に供給される定在波を形成するためのマイクロ波の周波数と、該空胴共振器に隣接する空胴共振器内に供給される定在波を形成するためのマイクロ波の周波数との差の絶対値が３ＭＨｚ以上である、［３］又は［４］記載のマイクロ波加熱装置。
［６］
前記（Ｂ）のマイクロ波吸収機構が、チョーク構造であり、又は電磁波吸収体である、［３］記載のマイクロ波加熱装置。
［７］
一の空胴共振器に定在波を形成するために供給されるマイクロ波のエネルギーをＰｘ−ｉｎとし、該空胴共振器から、該空胴共振器に隣接する空胴共振器へと伝搬するマイクロ波のエネルギーをＰｙ−ｘとしたとき、Ｐｙ−ｘ≦Ｐｘ−ｉｎ×０．２５を満たす、［１］〜［６］のいずれか１項記載のマイクロ波加熱装置。
［８］
前記マイクロ波加熱装置が、前記被加熱対象物をマイクロ波により加熱して、化学反応を生じさせる化学反応装置である、［１］〜［７］のいずれか１項記載のマイクロ波加熱装置。
［９］
［１］〜［８］のいずれか１項記載のマイクロ波加熱装置を用いた化学反応方法であって、前記被加熱対象物を加熱することにより化学反応を生じさせることを含む、化学反応方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明のマイクロ波加熱装置は、複数の空胴共振器を直列連結した構造を有し、個々の共振器内に定在波を形成した際に、各空胴共振器から隣接する空胴共振器へのマイクロ波の漏えいを効果的に抑制することができる。その結果、空胴共振器内に配した流通管内の被加熱対象物を効率良く、均一に加熱することができ、かつ、この加熱機構を安定的に維持することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明のマイクロ波加熱装置の基本形態の一例を模式的に示した概略断面図である。
【図２】本発明のマイクロ波加熱装置の好ましい一実施形態（第１実施形態）の一例を模式的に示した概略断面図である。
【図３】本発明のマイクロ波加熱装置の別の好ましい一実施形態（第２実施形態）の一例を模式的に示した概略断面図である。
【図４】本発明のマイクロ波加熱装置の第２実施形態の変形例を模式的に示した、中心軸に対して直角方向に切った概略断面図である。
【図５】本発明のマイクロ波加熱装置の別の好ましい一実施形態（第３実施形態）の一例を模式的に示した概略断面図である。
【図６】本発明のマイクロ波加熱装置のさらに別の好ましい一実施形態（第４実施形態）の一例を模式的に示した概略断面図である。
【図７】本発明のマイクロ波加熱装置のさらにまた別の好ましい一実施形態（第５実施形態）の一例を模式的に示した概略断面図である。
【図８】実施例１〜７を説明するためのマイクロ波加熱装置を模式的に示した概略断面図である。
【図９】実施例１及び実施例７におけるマイクロ波加熱されたアルミナ管の熱画像を示した図面である。
【図１０】実施例２１〜２５を説明するためのマイクロ波加熱装置を模式的に示した概略断面図である。
【図１１】実施例３１を説明するためのマイクロ波加熱装置を模式的に示した概略断面図である。
【図１２】実施例３１におけるマイクロ波加熱された流通管の放射温度径で測定した温度分布を示したグラフである。
【図１３】実施例６１〜６７を説明するためのマイクロ波加熱装置を模式的に示した概略断面図である。
【図１４】実施例６８、６９で用いた水素製造装置の構成を模式的に示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下に本発明のマイクロ波加熱装置の好ましい実施形態を、図面を参照して説明する。
【００１２】
［マイクロ波加熱装置］
まず、マイクロ波加熱装置の基本形態の一例を、図１を参照して説明する。
図１に示すように、マイクロ波加熱装置１は、マイクロ波照射装置１０を複数段に積層したものであり、複数の空胴共振器２を積層する状態に、直列に配したものである。図面では一例として、３個の空胴共振器２Ａ、２Ｂ、２Ｃを上下方向に順に積層したものを示した。空胴共振器２の個数は３個に限定されるものではない。空胴共振器２の個数は、２個以上数千個程度まで積層することも可能である。複数の空胴共振器２には、直列連結方向にてかつ各空胴共振器２内に形成される定在波のエネルギーが極大となり、軸方向には均一となる部分に貫通する流通管６が配されている。この場合、流通管内に被加熱対象物が配される。例えば、ＴＭ０ｎ０モード（ｎは１以上の整数）の定在波が発生する円筒形の空胴共振器２の場合、円筒中心軸の電界強度が極大となり中心軸Ｃに沿っては電界強度が均一である特徴を有しており、流通管６は円筒形の中心軸Ｃに配されることが好ましい。
各空胴共振器２には、それぞれにマイクロ波発生器５が配され、各空胴共振器２に対して個別にマイクロ波が供給される。一般にマイクロ波周波数は２．４５ＧＨｚを中心としたＳバンドが用いられる。
さらに各空胴共振器２、２間又は空胴共振器２において、空胴共振器２内から漏れるマイクロ波による漏れを防止する機構が配されている。このマイクロ波の漏れを防止する機構については、後述する各実施形態において詳説する。
【００１３】
上記のマイクロ波加熱装置１では、内部に被加熱対象物（図示せず）が存在し、又は被加熱対象物が流通する流通管６を配した空胴共振器２に対して、マイクロ波発生器５からマイクロ波を供給し、空胴共振器２内に定在波を形成する。その定在波の電界強度が極大となる部分によって流通管６内の被加熱対象物を加熱する。上記マイクロ波加熱装置１では、空胴共振器２に設けられたマイクロ波供給口３から定在波を形成するマイクロ波が空胴共振器２内に供給される。
【００１４】
上記マイクロ波加熱装置１において、マイクロ波発生器５から供給されるマイクロ波は、周波数を調整して供給される。周波数の調整により、空胴共振器２内に形成される定在波の電界強度分布を所望の分布状態に制御し、またマイクロ波の出力によって定在波の強度を調整することができる。つまり、被加熱対象物の加熱状態を制御することが可能になる。
なお、マイクロ波供給口３から供給されるマイクロ波の周波数は、空胴共振器２内に特定のシングルモード定在波を形成することができるものである。各共振器内に形成される定在波の種類（モード）は異なっていてもよいが、各共振器内に形成される定在波の種類（モード）は同じであることが好ましい。
本発明のマイクロ波加熱装置１の構成について、順に説明する。
【００１５】
＜空胴共振器＞
マイクロ波加熱装置に用いる空胴共振器（キャビティー）２の形状は、一つのマイクロ波供給口３を有し、マイクロ波を供給した際にシングルモードの定在波が形成されるものであれば特に制限はない。例えば、円筒形又は角筒形の空胴共振器を用いることができる。本明細書において円筒形の空胴共振器とは、該空胴共振器の中心軸Ｃに直角な内側断面形状が円形であるものの他、当該断面形状が楕円形若しくは長円形であるものを含む意味に用いる。また、角筒形の空胴共振器は、中心軸Ｃに直角な内側断面形状が多角形であるものを意味し、当該断面形状が４〜１０角形であることが好ましい。また、多角形の角が、丸みを帯びた形状であってもよい。
空胴共振器２の大きさも目的に応じて適宜に設計することができる。空胴共振器２は電気抵抗率の小さいものが望ましく、通常は金属製であり、一例として、アルミニウム、銅、鉄、マグネシウム、黄銅、ステンレス、若しくはそれらの合金等を用いることができる。又は、樹脂やセラミック、金属の表面に電気抵抗率の小さい物質をめっき、蒸着などによりコーティングしてもよい。コーティングには銀、銅、金、スズ、ロジウムを含む材を用いることができる。
【００１６】
＜マイクロ波の供給＞
［マイクロ波照射装置］
本発明のマイクロ波加熱装置１に用いるマイクロ波照射装置１０は、上述した加熱制御を実施するのに好適な装置である。マイクロ波照射装置１０は、マイクロ波供給口３を有する空胴共振器２と、該空胴共振器２に対し、該空胴共振器２内に定在波を形成できる周波数のマイクロ波を供給するマイクロ波発生器５とを有する。マイクロ波発生器にはマイクロ波発生器（図示せず）と、マイクロ波増幅器（図示せず）から構成されることもある。
本発明のマイクロ波加熱装置１を構成する空胴共振器２の構成は、上述の、空胴共振器で説明したものと同じである。
【００１７】
上記マイクロ波発生器５としては、例えば、マグネトロン等のマイクロ波発生器や、半導体固体素子を用いたマイクロ波発生器を用いることができる。マイクロ波の周波数を微調整できるという観点から、半導体固体素子を用いたマイクロ波発生器を用いることが好ましい。
【００１８】
図１に示したように、マイクロ波照射装置１０では、空胴共振器２として円筒形の空胴共振器を用いている。その空胴共振器２の中心軸Ｃに平行な壁面（円筒の内面）又はその近傍には、マイクロ波供給口３が設けられている。一実施形態において、マイクロ波供給口３は、高周波を印加することができるアンテナ３Ａを有している。アンテナ３Ａとしては磁界励起アンテナ、例えばループアンテナを用いることが好ましい。以下、アンテナ３Ａをループアンテナ３Ａとも称す。ループアンテナ３Ａは、ケーブル４を介してマイクロ波発生器５と接続されている。ケーブル４には、例えば同軸ケーブルが用いられる。この構成では、マイクロ波発生器５から発せられたマイクロ波を、ケーブル４を介してループアンテナ３Ａから空胴共振器２内に供給する。マイクロ波発生器５とアンテナ３の間には、反射波を抑制するための整合装置（図示せず）やマイクロ波発生器を保護するためのアイソレータ（図示せず）を設置してもよい。
上記ループアンテナ３Ａの端面は空洞共振器壁面など接地電位と接続する。このループアンテナ３Ａにマイクロ波（高周波）を印加することで、ループ内に磁界が励振され空洞共振器内に定在波を形成する形態とすることができる。
例えば、上記の円筒状の空胴共振器においてＴＭ０１０のシングルモード定在波を形成させた場合、中心軸Ｃにおいて、電界強度が最大になり、中心軸Ｃ方向に電界強度が均一になる。したがって、流通管６において、その内部に存在し、又は流通する被加熱対象物を、均一に、高効率にマイクロ波加熱することが可能になる。
なお、マイクロ波発生器５から導波管を用いてマイクロ波供給口３にマイクロ波を供給してもよい。
【００１９】
＜被加熱対象物の加熱＞
本発明のマイクロ波加熱装置では、被加熱対象物（例えば、被加熱対象物が内部に存在し又は流通する流通管６）は、空胴共振器２内部に電界強度に対応させて配される。特に、空胴共振器２内に形成された定在波の電界強度が極大になる部分に沿って配せば、より効率的な加熱が可能になる。
【００２０】
図１に示すようなマイクロ波加熱装置においては、流通管６内に配される被加熱対象物に特に制限はなく、液体、固体、粉末およびそれらの混合物を挙げることができる。若しくは、流通管内にあらかじめ設置したハニカム構造体、触媒等を挙げることができる。
被加熱対象物を液体、固体、粉末とした場合は、流通管内にポンプ等で搬送することで連続的に被加熱対象物の温度を制御することができる。多くの化学反応は温度により反応の進行を制御することができるため、本発明のマイクロ波加熱装置は化学反応の制御に用いてもよい。
被加熱対象物はそれ自体で形状を維持できるものであれば、流通管内に配する必要はない。例えば、被加熱対象物が繊維状の固体であれば、流通管等の支持がなくても一の共振器内から隣接する共振器内へと連続搬送が可能である。
被加熱対象物をハニカム構造体とした場合には、マイクロ波加熱装置は、例えば、ハニカム構造体を通過するガス状物質の温度制御をするために用いることができる。また、被加熱対象物を触媒とした場合には、後述するように、触媒の作用による化学反応を生じさせるために用いることができる。触媒は、ハニカム構造体に担持させた形態とすることも好ましい。
上記化学反応としては、転移反応、置換反応、付加反応、環化反応、還元反応、酸化反応、選択的触媒還元反応、選択的酸化反応、ラセミ化反応、開裂反応、接触分解反応（クラッキング）等が例示されるが、これらに限定されず種々の化学反応が挙げられる。
化学反応の具体例を挙げると、揮発性有機物質を酸化分解する反応、窒素酸化物を窒素と酸素に還元する反応、硫黄酸化物をカルシウムに固定化する反応、重油を軽質化する反応等を挙げることができる。
【００２１】
本発明の化学反応方法において、反応時間、反応温度、反応基質、反応媒体等の条件は、目的の化学反応に応じて適宜に設定すればよい。例えば、化学ハンドブック（鈴木周一・向山光昭編、朝倉書店、２００５年）、マイクロ波化学プロセス技術ＩＩ（竹内和彦、和田雄二監修、シーエムシー出版、２０１３年）、特開２０１０−２１５６７７号公報等を参照し、化学反応条件を適宜に設定できる。
【００２２】
図１に示した形態において、定在波の周波数は、空胴共振器２内に定在波を形成できれば特に制限はない。例えば、上記マイクロ波供給口３からマイクロ波を供給した場合に、空胴共振器２内に上述したＴＭ０ｎ０モードやＴＥｎ０モードの定在波が形成される周波数とすることができる。
上記ＴＭ０ｎ０モードの定在波は、例えばＴＭ０１０、ＴＭ０２０、ＴＭ０３０のモードが挙げられ、なかでもＴＭ０１０の定在波であることが好ましい。
【００２３】
以下に、マイクロ波加熱装置１の種々の好ましい実施形態について、図面を参照して、より詳細に説明する。なお、本発明は、本発明で規定すること以外は、これらに限定して解釈されるものではない。
【００２４】
まず、マイクロ波加熱装置の好ましい一実施形態（第１実施形態）として、図２を参照して以下に説明する。
図２に示すように、マイクロ波加熱装置１（１Ａ）は、基本構成が図１を参照して説明したマイクロ波加熱装置１と同様である。すなわち、複数の空胴共振器２が中心軸Ｃを一致させて中心軸Ｃ方向に直列に積層されている。図示例では、空胴共振器２Ａ、２Ｂ、２Ｃの３個の空胴共振器２が直列に連結されていて、空胴共振器２、２間を仕切る隔壁８が設けられている。なお図２では、上部空胴共振器（例えば２Ａ）の底面壁８Ｂと下部空胴共振器（例えば２Ｂ）の上面壁８Ｕとが個別に図示されているが、一体の一枚の隔壁でも構わない。隔壁８には中心軸Ｃに孔軸を一致させて貫通孔９を設けている。また、最上段の空胴共振器２Ａの上面壁８Ｕにも貫通孔９を配し、最下段の空胴共振器２Ｃの底面壁８Ｂにも貫通孔９を配している。貫通孔９の孔径φと隔壁８厚さｔを適切に設計することにより、マイクロ波の漏れを効果的に防止することができる。マイクロ波の漏れを防止する目的では、孔径φは照射するマイクロ波の波長より小さいことが望ましく、隔壁の厚さｔは、厚いほうが望ましい。一方、孔径φは加熱対象物の大きさで制限されるため、設計上は大きいほど適用範囲が広がるため望ましい。また隔壁８の部分はマイクロ波照射が不十分となるため、隔壁８に位置する被加熱対象物の温度制御が困難になる観点から、隔壁厚さｔは薄いほうが望ましい。このように孔径φと隔壁厚さｔは、相反する二つの要因を満たす必要があり、適切な設計が必要となる。
【００２５】
そこで、マイクロ波の漏れを防ぐために供される孔径φと隔壁厚さｔの条件を詳細に検討し、以下の設計式を導いた。ただし、λは波長であり、ρ０ｎはベッセル関数Ｊ０（ｘ）＝０の根であり、ＴＭ０１０モードではρ０１＝２．４０５、ＴＭ０２０モードではρ０２＝５．５２、ＴＭ０３０モードではρ０３＝８．６５１となる。また、Ｄｅｃａｙ＿ｄＢは、空胴共振器間の漏れの量をデシベルで表記した値であり、１０％の量が漏れる場合はＤｅｃａｙ＿ｄＢ=−１０ｄＢとする。ただし、式１における分母の平方根内の項が負になる場合は、隔壁孔では電磁波が減衰なく透過するため、漏れを阻止する機能は果たさなくなる。
下記式１及び２は、あくまで設計上の指針となるものであり、孔径φと隔壁厚さｔとの関係は、必ずしも下記式を満たすことを要するものではない。例えば、下記式１及び２に基づいて、孔径φと隔壁厚さｔとのおよその関係等を導きだし、これを参照して当業者が行う通常の実験等の範囲で、マイクロ波の漏れを目的のレベルに抑制する形態を決定することができる。
【００２６】
【数１】
2019087410.tif 000003
【００２７】
なお、この式は貫通穴部分には何も設置されていない条件である。実際はこの部分には流通管や被加熱対象物が配置される。この場合の補正式として、式２で導出されるλmを式１のλの代わりに代入することで設計することができた。
【００２８】
【数２】
2019087410.tif 000004
【００２９】
ただし、εeff、μeffは隔壁８の貫通孔９に配置される物質の比誘電率と比透磁率である。多くの材料は非磁性であるためμeff＝１と於いてもかまわない。貫通穴９に配置される物質が流通管６や被加熱対象物（図示せず）、流通管６と貫通孔９との隙間部分９Ａの空気層など、複数の物質から構成される場合は、その物質の体積を加重平均した実効の誘電率を代わりに用いて、補正することになる。
なお、設計式では貫通孔９は円形としてその直径φを用いているが、貫通孔９は円形に限られない。その場合は、貫通孔９の最大開口長さを孔径φの代わりに用いて設計してもよい。
また、隔壁厚さｔが一様でない場合は、隔壁８の最も薄い部分の厚さを隔壁厚さｔの代わりに用いで設計してもよい。
【００３０】
また、各空胴共振器２の中心軸Ｃにそって、内部に被加熱対象物が配され、又は内部に被加熱対象物が流れる流通管６が貫通孔９を貫通して配されている。
【００３１】
上記空胴共振器２には、空胴共振器内に定在波を発生させるマイクロ波発生器５が配されている。このマイクロ波発生器５には、発生されたマイクロ波を、誘導するケーブル４の一端が接続されている。また、空胴共振器２の側壁にはマイクロ波を受信するアンテナ３Ａが配されていて、ケーブル４の他端が接続されている。アンテナ３Ａは、マイクロ波供給口３になり、例えば、磁界励起型のループアンテナである。ケーブル４は、マイクロ波を伝送するものであれば制限はなく、例えば、同軸ケーブルが用いられる。
【００３２】
また、一の空胴共振器２（例えば２Ａ）に供給したマイクロ波のエネルギーをＰｘ−ｉｎとし、該空胴共振器２Ａから、該空胴共振器２Ａに隣接する空胴共振器２（例えば２Ｂ）へと伝搬するマイクロ波のエネルギーをＰｙ−ｘとする。この場合、Ｐｙ−ｘ≦Ｐｘ−ｉｎ×０．２５なる式３を満たすことが好ましい。上記式３を満たすことによって、隣接する空洞共振器に漏洩した電磁波の作用による被加熱対象物の温度上昇等を抑えることができる。それとともに、制御に用いる検波器の誤動作を抑制できる。なお、０．２５倍以下にするとの表記は、−１０ｄＢ以下にすると同じ意味である。
【００３３】
次に、マイクロ波加熱装置の好ましい別の一実施形態（第２実施形態）として、図３を参照して以下に説明する。
図３に示すように、マイクロ波加熱装置１（１Ｂ）は、上記図１に示したマイクロ波加熱装置１において、各空胴共振器２が中心軸を一致させて中心軸Ｃ方向に接続した状態に配されたものである。又、空胴共振器２内に誘電体５１又は金属片（図示せず）が配され、更に、隣接する空胴共振器２に供給されるマイクロ波の周波数を異ならせている。その他の構成は、図１を参照して説明したマイクロ波加熱装置１と同様である。
【００３４】
マイクロ波加熱装置１Ｂは、一空胴共振器２に供給されるマイクロ波の漏れの影響を小さくする。これによって、一空胴共振器２に隣接する空胴共振器２に設置された検波器１１にマイクロ波の漏れの影響が及ばないようにする。このような観点から、隣接する空胴共振器２、２に供給するマイクロ波の周波数との差を２．４５ＧＨｚ帯においては、３ＭＨｚ以上とすることが好ましい。そしてより好ましくは６ＭＨｚ以上、さらに好ましくは１０ＭＨｚ以上とする。又、工業的に利用できるＩＳＭバンドが例えば２．４５ＧＨｚ帯では１００ＭＨｚの幅しかないという観点から、７０ＭＨｚ以下が好ましく、５０ＭＨｚ以下がより好ましく、更に３０ＭＨｚ以下が好ましい。これは、すべての空胴共振器の共振周波数がＩＳＭバンド内に収まるよう設計する必要があるためである。また、共振周波数は被加熱対象物の温度変化や組成変化により変動するため、その変動域を考慮したうえでＩＳＭバンドに収まる必要がある。「ＩＳＭ」は、Ｉｎｄｕｓｔｒｙ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  Ｍｅｄｉｃａｌの略であり、ＩＳＭバンドは、産業、科学、医療分野で汎用的に使うために割り当てられた周波数の帯域のことである。
好ましい周波数帯をマイクロ波全体に拡張するために、照射する二つのマイクロ波の周波数をｆ１、ｆ２としたとき、Δｆ＝２（ｆ１−ｆ２）／（ｆ１＋ｆ２）と定義したとき、Δｆ＞０．１％を満たすことが好ましい。
そのために、隣接する空胴共振器２、２に供給されるマイクロ波の周波数が異なるように、各マイクロ波発生器５、５の周波数が設定されている。また、隣接する空胴共振器２、２に供給される各マイクロ波は周波数が異なるが、共振器内に形成される定在波の種類は通常、同じである。異なる周波数による同種の定在波の形成を実現するために、共振器内に上記の誘電体５１若しくは金属片（図示せず）を配することが好ましい。より好ましくは誘電体であり、具体例として、樹脂、セラミック、ガラス、等を配する態様が挙げられる。
【００３５】
誘電体を用いる場合は、誘電損失が小さいものを用いなければならない。誘電損失が大きい誘電体を用いた場合、マイクロ波が誘電体により吸収され発熱する。これにより、被加熱対象物の加熱効率が低下する。また、誘電体の熱変成や発火などトラブルを誘発する危険性が生じる。
空胴共振器内に誘電体５１を挿入した場合、誘電体５１の部分ではマイクロ波の波長が短くなる。このため空洞共振器２全体では、より長い波長の定在波が形成されることになり、共振周波数としては誘電体５１を挿入しないときに比べ、低周波側に調節する効果が生じる。
【００３６】
一方、図４に示すように、空胴共振器２内に金属片５３を挿入することで共振周波数を高くすることができる。金属片５３には、空胴共振器２を構成した金属を用いることが好ましく、銅、アルミニウムを用いることがより好ましい。金属片５３の形状は特に規定されないが、好ましくは空胴共振器の高さと同じ高さを有する直方体でありエッジ部分は曲面状に加工しているものが望ましく、その幅及び厚さは空胴２２の大きさによって適宜決定される。金属片５３は、空洞共振器２の側壁２４に対して矢印方向に挿抜可能に配されており、空胴共振器の側壁２４付近など電界強度の小さいところに設置することが好ましく、また空洞共振器２と同電位となるよう接地することが望ましい。金属片５３を空胴２２内に挿入した場合、空胴共振器２の空胴２２の容積が狭くなるため、金属片５３を挿入する前よりも短い波長の定在波が形成されることになる。共振周波数としては、金属片５３を挿入しないときに比べ、高周波数側に調節する効果が生じる。
このように、空胴共振器２の側壁２４に金属片５３を挿抜可能に配することで、複数個の空胴共振器を積層した構成において、それぞれの空胴共振器２について共振周波数を同一に調整することが可能になる。
また図示はしていないが、空胴共振器２の側壁２４において、金属片５３を複数箇所に配置してもよい。この場合は、中心軸Ｃを中心にして対角線上に配置するなど、中心軸Ｃに対して対称性を保つように配置することによって、空胴共振器２内の電磁界強度分布の乱れを少なくすることができる。
【００３７】
産業用のマイクロ波の周波数は、例えばＩＳＭバンドを用いるため、空胴共振器２Ａ、２Ｂ、２Ｃのそれぞれに供給するマイクロ波の周波数を上記ＩＳＭバンドの範囲内において異なる値に設定する。一例として、誘電体をなにも設置しない空胴共振器２Ａに供給するマイクロ波の周波数を２．４２ＧＨｚとする。また誘電体としてテフロン（登録商標）管（誘電率２．１）を空胴内の空胴中心軸Ｃと誘電体の中心軸とが一致するように設置した空胴共振器２Ｂに供給するマイクロ波の周波数を２．４５ＧＨｚとする。さらに誘電体として石英管（誘電率４）を空胴内の空胴中心軸Ｃと誘電体の中心軸が一致するように設置した空胴共振器２Ｃに供給するマイクロ波の周波数を２．４８ＧＨｚとする。管状の誘電体を空胴中心軸Ｃと一致するように設置することで、電界分布の対称性が維持されるため、被加熱対象物周囲の電界強度の乱れが小さくなり、望ましい。
上記の空胴共振器２から漏えいしたマイクロ波は、隣接の空胴共振器２に供給されるマイクロ波と周波数が異なるため、隣接する空胴共振器２の側壁２４の外側に配した検波器１１に影響を及ぼすことがなくなる。
【００３８】
次に、マイクロ波加熱装置の好ましい別の一実施形態（第３実施形態）として、図５を参照して以下に説明する。
図５に示すように、第３実施形態のマイクロ波加熱装置１（１Ｃ）は、上記図１を参照して説明したマイクロ波加熱装置１において、各空胴共振器２が中心軸Ｃを一致させて中心軸Ｃ方向に接続した状態に配されたものである。さらに、マイクロ波の漏れを防止する機構として各空胴共振器２の空胴２２の内径Ｄ１〜Ｄ３が異なっている。その他の構成は、図１に示したマイクロ波加熱装置１と同様である。なお、各空胴共振器２は、円筒状の空胴共振器であり、角筒状であってもよい。一例として、空胴の断面が円形の場合は、その径を変える。空胴の断面が長円形若しくは楕円形の場合は、長径を変える。空胴の断面が四角形の場合は対角線の長さを変える。
【００３９】
マイクロ波加熱装置１（１Ｃ）は、一空胴共振器２に設置された検波器１１に隣接する空胴共振器２の影響が及ばないようにする。そのために、各空胴共振器２で発生する定在波の周波数が一定になるようにして、供給するマイクロ波の周波数がそれぞれに異なるように、各空胴共振器２の空胴２２の内径Ｄを変えている。周波数が一定になるとは、各空洞共振器２において形成される定在波の周波数が一致することを意味する。例えば、２．４５ＧＨｚ帯では隣接する空胴共振器２内に供給するマイクロ波の周波数の差が、３ＭＨｚ以上が好ましく、より好ましくは６ＭＨｚ以上、さらに好ましくは１０ＭＨｚ以上とする。このようなマイクロ波の周波数の差を得るには、円筒型空胴の場合、一例として、隣接する空胴共振器２の空胴２２の内径Ｄの差を、好ましくは０．１ｍｍ以上とする。より好ましくは０．２ｍｍ以上、さらに好ましくは０．５ｍｍ以上とする。そして、ＩＳＭバンドである２．４ＧＨｚ〜２．５ＧＨｚ内に収めるという観点から、空胴２２の内径の差を好ましくは１．５ｍｍ以下とし、より好ましくは１ｍｍ以下、とする。
このように、各空胴共振器２で発生する定在波の周波数を一定にして、各空胴共振器２に供給されるマイクロ波の周波数が異なるように、空胴２２の内径が設定される。
したがって、空胴共振器２から漏えいしたマイクロ波（漏えいマイクロ波）は、隣接する空胴共振器２に供給されるマイクロ波（供給マイクロ波）の周波数と異なるものとすることができる。それゆえ、漏えいマイクロ波と供給マイクロ波とが同期せずに、漏えいマイクロ波の、隣接する共振器内への伝播が抑えられる。また、隣接する空胴共振器２の側壁２４の外側に配した検波器１１に影響を及ぼすことも防ぐことができる。
【００４０】
次に、マイクロ波加熱装置の好ましい更に別の一実施形態（第４実施形態）として、図６を参照して以下に説明する。
図６に示すように、第４実施形態のマイクロ波加熱装置１（１Ｄ）は、上記図２に示したマイクロ波加熱装置１Ａにおいて、各空胴共振器２が中心軸を一致させて中心軸Ｃ方向に接続した状態に配されているものである。さらに各空胴共振器２、２の隔壁８、８間に、マイクロ波の漏れを防止する機構としてチョーク構造３１が配されたものである。その他の構成は図２に示したマイクロ波加熱装置１Ａと同様である。
【００４１】
チョーク構造３１とは、各空胴共振器２、２の隔壁８、８間に配した厚さＬｔの環状体３２と、その内側部分の空間とこの内側部分の空間の上下に配されている隔壁８、８とに囲まれたチョーク長さＬｃ、チョーク厚さＬｔの空間３３とによって構成される。チョーク長さＬｃは、貫通孔９側の隔壁８の側部から環状体３２の内側までの環状体３２の半径方向の長さである。この空間３３は、隔壁８に直接形成されたものであってもよい。空間３３は、空間３３内に入ったマイクロ波の入射波を空間３３内で反射した反射波によって打ち消すことで、空胴共振器２の外部にマイクロ波が漏れるのを防ぐ。このため、チョーク長さＬｃは、マイクロ波を打ち消す長さを有することが好ましい。すなわち、マイクロ波の波長の１／４であることが好ましい。このようにマイクロ波の１／４波長であることから、入射波と反射波とによって１／２波長ずれることになり、位相が逆転する。このため、入射波と反射波とは、互いを打ち消し合うことができる。
チョーク長さＬｃは、例えば、マイクロ波の波長が１２０ｍｍの場合、入射波と反射波とを互いを打ち消し合うことができる範囲として２５ｍｍ〜３５ｍｍとすることが好ましい。より好ましくは１／４波長である３０ｍｍとする。なお、チョーク長さＬｃの空間３３部分に比誘電率εの誘電体を挿入した場合、誘電体中を伝播する波長λεは、空気中を伝播する波長をλａとして、λａ／√εだけ短くなる。そのため、空間３３内に誘電体を配することによって、空間３３内に何もない状態のチョーク長さＬｃをより短くすることができチョーク構造形成に必要な体積を小さくすることができる。
【００４２】
上記チョーク構造３１が空胴共振器２、２の隔壁８、８間に配されていることから、空胴共振器２から漏えいしたマイクロ波は、チョーク構造３１によって打ち消される。
したがって、各空胴共振器２内からマイクロ波が漏れにくくなり、漏れるマイクロ波によって、隣接する空胴共振器２の側壁２４の外側面に配した検波器１１に影響を及ぼすことがなくなる。
【００４３】
次に、マイクロ波加熱装置の好ましいまた更に別の一実施形態（第５実施形態）として、図７を参照して以下に説明する。
図７に示すように、第５実施形態のマイクロ波加熱装置１（１Ｅ）は、上記図１に示したマイクロ波加熱装置１において、各空胴共振器２が中心軸を一致させて中心軸Ｃ方向に接続した状態に配されているものである。さらに各空胴共振器２、２間に、マイクロ波吸収構造としてマイクロ波を吸収する吸収体４１が配されたものである。この吸収体４１は、空胴共振器２、２間の隔壁８に設けた空間４３の内部を埋め込むように配されることが好ましい。吸収体４１（空間４３）の大きさは、マイクロ波の漏れを防ぐという観点から、中心軸Ｃに対して直角方向、すなわち、空胴共振器２の径方向に大きいほうがよいとする。その他の構成は図１に示したマイクロ波加熱装置１と同様である。
【００４４】
この吸収体４１には、電磁波吸収構造として空間４３を埋めるような充填材が好ましく、より好ましくは、空間４３をすべて埋め込むような充填剤がより好ましい。このような材料としては、分子の分極反応に起因する誘電損失を利用するものとして、例えばカーボン粉を混合した、発砲スチロール、発砲ウレタン、ゴム、セラミック等が挙げられる。また磁性材料の磁気損失によって電磁波を吸収するものとして、鉄、ニッケル、フェライト等が挙げられる。これらは、発泡剤、ゴム状体、粉末又はペーストのような態様のものを充填剤として用いることができる。さらに導電性繊維の織物も挙げることができる。マイクロ波吸収により吸収体が発熱するため、吸収体を冷却できるようにすることも好適である。
吸収体４１の厚さは、材質にもよるが、例えば、カーボン粉を混入したセラミックからなる吸収体４１では、電磁波を吸収する観点から、厚さを０．５ｍｍ以上、好ましくは２ｍｍ以上、より好ましくは３ｍｍ以上とする。また、空胴共振器２、２間の流通管６内の被加熱対象物を均一に加熱するという観点から、厚さを１０ｍｍ以下、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下とする。
【００４５】
上記吸収体４１が空胴共振器２、２間に配されていることから、空胴共振器２から漏えいしたマイクロ波は、吸収体４１によって吸収されるため、隣接する空胴共振器２へ影響を及ぼしにくくなる。さらに、隣接する空胴共振器２の側壁２４の外側に配した検波器１１に影響を及ぼすことがなくなる。
【００４６】
上記各実施形態においては、各空胴共振器２から隣接する空胴共振器への、又は隣接する空胴共振器の検波器１１へのマイクロ波の漏れが抑制されるため、検波器１１によって定在波の周波数を正確に検出することができる。そのため、検出した定在波の周波数をマイクロ波発生器５にフィードバックして、マイクロ波発生器５から供給されるマイクロ波の周波数を精密に制御することができる。このようにして、空胴共振器２内に安定して定在波を発生させることができる。したがって、定在波によって流通管６内の被加熱対象物を効率良く、均一に加熱することができ、かつ、この加熱機構（各共振器内の定在波の形成状態）を安定的に維持することができる。
さらに上記各実施形態のマイクロ波加熱装置においては、以下のような利点も挙げられる。
（１）大量の流体を熱処理することが可能になり、化学材料の合成などに利用できるようになる。
（２）比較的安価な低出力マイクロ波発生器を利用することができるため、設備の初期投資を抑えることができる。
（３）生産規模の増減に応じて、マイクロ波発生器及び空胴共振器を段階的に増減することができるため、市場の変化に迅速に対応できる。
（４）隣接する空胴共振器への電磁波の伝搬を一定レベル以下に抑えるため、マイクロ波発生器の保護回路に過剰な性能が必要なくなる。
（５）各空胴共振器での電磁波照射状況や加熱状況を、検波器による定在波の検出、マイクロ波発生器によるマイクロ波の周波数の調整が可能になるので、空胴共振器２を個別に制御することができる。その結果、流通管内の被加熱対象物のきめ細かい温度管理が可能となる。
（６）検波器によって、各空胴共振器での、反射波強度や共振周波数、インピーダンスをモニタすることができるので、空胴共振器毎での熱処理状況や異常状態の検出が可能となる。
（７）一部の空胴共振器やマイクロ波発生器にトラブルが生じ、その部分での熱処理が不十分となっても、他の空胴共振器部分でその能力を補うことが可能となり、異常発生時の耐性が強く堅牢性の高いプロセスの構築が可能となる。
（８）各空胴共振器で異なる温度制御が可能となるため、複数の反応温度からなる多段反応などへの適応が容易である。
【実施例】
【００４７】
以下に、本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定して解釈されるものではない。
【００４８】
［実施例１〜７］
図８に示す構成を有する実施例１〜７のマイクロ波加熱装置１を作製した。
空胴共振器２として、空胴長さＬＡが１００ｍｍ、空胴直径Ｄが９０ｍｍの金属（アルミニウム製）の導波管結合型円筒型空胴共振器２Ａ、２Ｂを２台用いた。それぞれの空胴共振器２Ａ、２Ｂを中心軸Ｃ方向に重ね合わせた。各実施例１〜７の、隔壁８の厚さｔは表１に示した通りであり、１ｍｍ〜５ｍｍの範囲に設定し、中心軸Ｃに沿って配した貫通孔９の孔径φも表１に示した通りであり、３．２ｍｍ〜４０ｍｍの範囲内で設定した。この条件にて、実施例１〜７を作製した。比較例１は、実施例１において隔壁及び貫通孔を設けない構成としたこと以外、実施例１と同じ構成に作製した。
【００４９】
各実施例１〜７及び比較例１について、上側の空胴共振器２Ａ（供給側と呼ぶ）の導波管（図示せず）から供給したマイクロ波のエネルギーに対し、他方の空胴共振器２Ｂ（受動側）の導波管（図示せず）で検出されるマイクロ波エネルギーを測定した。
測定には、ネットワークアナライザー（アジレント社製  Ｅ５０７１Ｃ（商品名））を用いた。供給側の空胴共振器２Ａの導波管に同軸導波管変換器（同軸導波管変換フランジ）を介してネットワークアナライザーのポート１を接続し、受動側の空胴共振器２Ｂの導波管に同軸導波管変換フランジを介してネットワークアナライザーのポート２を接続した。ネットワークアナライザーで得られるＳパラメータのＳ２１信号から、供給側のマイクロ波エネルギーが、受動側にどの程度漏洩しているかを知ることができる。
【００５０】
Ｓ２１信号が０のとき、供給側のマイクロ波のすべてのエネルギーが受動側の導波管で検出されていることを示す。またＳ２１信号が−１０ｄＢのときは、マイクロ波エネルギーの１０％が受動側に伝わっていることになる。Ｓ２１の絶対値が大きいほど、マイクロ波の漏れが少ない。
表１に、隔壁の厚さｔと孔径φを変えて実測したときの結果を示した。このときのＴＭ０１０モードの共振周波数は２．５〜２．６ＧＨｚの範囲であった。
【００５１】
【表１】
2019087410.tif 000005
【００５２】
［実施例８及び９］
実施例８は前述の実施例１のマイクロ波加熱装置１を用い、実施例９は前述の実施例７のマイクロ波加熱装置１を用いた。これらの実施例８及び９は、二つの空胴共振器２Ａ、２Ｂの貫通孔９を貫通する様に空胴共振器２Ａ、２Ｂの中心軸Ｃに対して、アルミナ管（外径１ｍｍ、内径０．５ｍｍ）（表面にカーボンを塗布）を、その中心軸を合わせて設置した。そして、空胴共振器２Ａ側をマイクロ波の供給側とし、空胴共振器２Ｂ側をマイクロ波の受動側としてマイクロ波加熱を行った。空胴共振器２Ａ、２Ｂの側壁２４には、その内部が観察できるように、中心軸Ｃに沿って幅５ｍｍのスリット（図示せず）を設けた。
そのスリットから、サーモグラフィー（ｔｅｓｔｏ社製  ８６８）にてアルミナ管の熱画像を取得した。
図９に、空胴共振器２Ａ（供給側）からＴＭ０１０モードの共振周波数と一致したマイクロ波を５０Ｗの出力にて３０秒間供給したときの熱画像の結果を示す。
表１に示した実施例１の条件では、受動側の空胴共振器２Ｂ内のアルミナ管の温度上昇は確認されていないが、表１に示した実施例７の条件では、受動側のアルミナ管の温度上昇が確認されている。以上の結果から、空胴共振器２Ａ、２Ｂ間の電磁波漏れは−３．１７ｄＢ以下に抑えることが望ましいといえる。
【００５３】
［実施例１０〜１３］
実施例１０〜１１は、マイクロ波受動側における空洞共振器２Ｂの空胴２２の内径Ｄが異なる以外は、前述の実施例２のマイクロ波加熱装置１と同じとした。また実施例１２〜１３は、マイクロ波受動側における空洞共振器２Ｂの空胴２２の内径Ｄが異なる以外は、前述の実施例８のマイクロ波加熱装置１と同じとした。なお、表２には、マイクロ波供給側とマイクロ波受動側の空胴２２の内径が同一の実施例２及び８も併せて記載した。
実施例１０〜１３は、マイクロ波供給側における空洞共振器２Ａの空胴の内径を９０ｍｍ、実施例１０、１２は受動側の空洞共振器２Ｂの空胴２２の内径を９０．５ｍｍ、実施例１０、１２は受動側の空洞共振器２Ｂの空胴２２の内径を９１．５ｍｍとした。このように、受動側の空胴内径が異なること以外は実施例２又は８の構成と同じである。
このとき、ＴＭ０１０モードの共振周波数は、空胴内になにも設置しない場合、内径９０ｍｍでは２．５５０７ＧＨｚ、内径９０．５ｍｍでは２．５３６６ＧＨｚ、内径９１．５ｍｍでは２．５０８９ＧＨｚであった。供給側を基準とすると、共振周波数に１４ＭＨｚ、４２ＭＨｚの差Δｆがあった。この差Δｆは、供給周波数ｆとの比、Δｆ／ｆで表すと、０．５５％と１．６４％になった。
この二つの空胴共振器２、２を、厚さ１ｍｍ、貫通孔９の孔径３．２ｍｍの隔壁で接続した場合と、厚さ５ｍｍ、穴径４０ｍｍの隔壁で接続した２条件でＳ２１信号を測定した。その結果を表２に示した。孔径３．２ｍｍの場合、内径が異なる実施例１１のＳ２１信号は−６９ｄＢであり、二つの空胴共振器の内径が一致したＮｏ．２のＳ２１信号の−１５．６ｄＢから大幅に小さくなっていることがわかった。同様に隔壁の内径が４０ｍｍの場合も、内径が一致した実施例８の−３．１６ｄＢから内径が異なる実施例１３の−３１．６ｄＢと大幅に小さくなることがわかった。
また実施例１２の条件で、実施例８及び９と同様にアルミナ管の加熱を試みたところ、マイクロ波供給側の空胴共振器に位置したアルミナ管は６０〜７０℃に加熱されていたが、受動側の空胴共振器に位置したアルミナ管は室温の１７℃から変化していなかった。
このように、空胴共振器の内径を調整することにより共振周波数を変えることで、加熱に影響を及ぼす電磁波の漏れを大幅に低減できることが示された。
また、電磁波の漏れの量は少なくとも−３ｄＢより小さい値であることがのぞましく、より望ましくは−６ｄＢより小さい値であり、さらに好適なのは−１０ｄＢより小さい値であることが示された。
【００５４】
【表２】
2019087410.tif 000006
【００５５】
［実施例２１〜２５］
図１０に示した構成を有する実施例２１〜２５のマイクロ波加熱装置１を作製した。実施例２１〜２５は、二つの空胴共振器２（２Ａ）、２（２Ｂ）の隔壁８Ａ、８Ｂ間に、チョーク構造３１を設けたこと、及び貫通孔９の孔径φを２４ｍｍとしたこと以外、前述の実施例１と同じに作製した。したがって、実施例２１〜２５は、チョーク構造３１を持つ領域を介して空胴共振器２Ａ、２Ｂの隔壁８Ａ、８Ｂ同士を接続したものである。隔壁８Ａ、８Ｂのそれぞれの厚さは１ｍｍとし、チョーク構造３１のチョーク厚さＬｔは３ｍｍとし、チョーク長さＬｃは、表３に示したように設定した。
空胴共振器２Ａ側をマイクロ波の供給側とし、空胴共振器２Ｂ側をマイクロ波の受動側とした。
それぞれのチョーク長さＬｃに設定した場合について、シミュレーションによってＳ２１信号を計算した。その際、マイクロ波は同軸導波管変換機を介し導波管（図示していない）により空胴共振器２に導入し、受動側の空胴共振器の導波管にて検出できるように設定した。
その結果、表３に示したように、特定の周波数でＳ２１信号が小さくなっており、隣接した空胴共振器への影響を低減できることが分かった。
【００５６】
【表３】
2019087410.tif 000007
【００５７】
［実施例３１］
図１１に示す構成を有する実施例３１のマイクロ波加熱装置１を作製した。具体的には、８台の空胴共振器２（２Ａ〜２Ｈ）を、それぞれの円筒形状の空胴２２の中心軸がそろうように合わせて積層して作製した。中心軸Ｃは各空洞２２の中心軸がそろった軸とした。その空胴２２の内径Ｄは、表４に示したように９０．５ｍｍから９２ｍｍの範囲で異ならせた。なお、図中、内径Ｄの差異の表現は省略した。中心軸Ｃ方向の各空洞共振器２の空胴２２の中心軸方向の長さＬを１５ｍｍとした。それぞれの空胴共振器２、２間の空胴２２を仕切る各空洞共振器２の隔壁８の厚さｔを５ｍｍとした。また平面視した各隔壁８の中心部に孔径φが３．２ｍｍの貫通孔９を設けた。
この貫通孔９の部分に、すべての空胴共振器２を貫き、かつ流通管６の中心軸と空胴共振器２の中心軸Ｃとを一致させて、流通管６を設置した。流通管６には、外径３ｍｍ、内径２ｍｍのポリテトラフルオロエチレン（例えばテフロン（登録商標））製チューブを用いた。そして流通管６の下側（空胴共振器２の下段側）から、ギアポンプ６１により流通管６内に模擬反応溶液としてエチレングリコールを供給した。
空胴共振器２Ａ〜２Ｈは、模擬反応溶液供給側より１段目、２段目とし、出口側を８段目と呼ぶ。各段の空胴共振器２Ａ〜２Ｈの各側壁２４には、放射温度計７１（ジャパンセンサー製ＴＭＨＸ（商品名））により非接触で流通管６の外壁温度を計測できる窓（図示せず）を設けた。検波器（図示せず）により各空胴共振器２内の定在波形成状況をモニターした。検波器には、高周波ダイオードによる半波整流回路を用いた。
【００５８】
それぞれの空胴共振器２は、段ごとに独立して、当該段に配した放射温度計７１の指示値が所定温度になるよう、段ごとに空胴共振器２に供給されるマイクロ波電力をフィードバック制御した。電力制御に加え、検波器（図示せず）のモニター信号をもとに、ＴＭ０１０モードの共振周波数と一致するようマイクロ波発振周波数もマイクロ波発生器（図示せず）を調整することによって同時に制御した。マイクロ波は空胴共振器の側壁２４に接続したループアンテナ３Ａから供給した。
上記条件で、模擬反応溶液としてエチレングリコール３０ｍＬ／ｍｉｎでギアポンプ６１によって流通管６内に送液し、流通管６の出口での溶液温度が１６０℃となるよう、温度制御を行った。なお、空胴共振器各段のマイクロ波電力の上限を５０Ｗとした。
【００５９】
上記放射温度計７１の測定結果を図１２に示した。また、その時の空胴共振器２の各段が、ＴＭ０１０モードの定在波を維持するよう制御したマイクロ波の周波数を表４に示した。
図１２から明らかなように、空胴共振器２の１段目から３段目にかけて１６０℃に向かい、溶液の温度が上昇した。そして、４段目以降は安定して目的温度の１６０℃が維持できていることがわかった。また、隣接した空洞共振器２、２に供給したマイクロ波の制御周波数は、それぞれが３．４ＭＨｚ以上離れており、たとえ貫通穴９を介し隣接した空洞共振器２、２に電磁波漏れが起こったとしても、制御に影響を及ぼすことがないよう運転できていることがわかった。
【００６０】
【表４】
2019087410.tif 000008
【００６１】
次に、空胴共振器２内におけるマイクロ波共振周波数の調整方法の実施例４１〜５０を以下に説明する。
［実施例４１〜５０］
実施例４１〜５０は、空胴共振器２の共振周波数を調整する方法として、図４に示した空胴共振器２を作製した。空洞共振器２の高さは１００ｍｍ、内径は９５ｍｍであり、空胴２２内に金属片５３を挿抜可能に配置したものである。金属片５３の幅を１０ｍｍ、高さを９８ｍｍとした。この金属片５３を、中心軸Ｃに平行な側壁２４より挿入することで、空洞共振器２内にＴＭ０１０モードの定在波を形成するマイクロ波の共振周波数を調整した。
金属片５３を挿入長さＬｍに対して、ＴＭ０１０の共振周波数がどのように変化するか計測した結果を表５に示した。実施例４１は金属片５３を挿入する前の共振周波数であり、２．４１６ＧＨｚであった。これに対し、金属片の挿入長さＬｍを増やすことで共振周波数が増加することがわかった。挿入長さＬｍとは、空胴共振器２の側壁２４内面から空胴２２内に出る長さである。すなわち、金属片５３の挿入長さＬｍを変化させることで、所望の共振周波数が得られることがわかった。
なお、金属片５３は複数個所に配置してもよい。その際は、対角線上に配置するなど、対称性を保つように配置すると、空胴共振器２内の電磁界強度分布の乱れが少ないことがわかった。
【００６２】
【表５】
2019087410.tif 000009
【００６３】
以下に共振周波数の調整方法として誘電体を挿入する構成の実施例について以下に説明する。
［実施例６１〜６７］
実施例６１〜６７は、共振周波数を調整する空胴共振器として、図１３に示した空胴２２内に誘電体５１を配置した円筒型の空胴共振器２を作製した。誘電体５１には、直径ｄが１０ｍｍ、高さが１９．５ｍｍの円柱状をなすテフロン（登録商標）（比誘電率２．１）製又はアルミナ（比誘電率９）製のものを用いた。なお、挿入する誘電体５１の誘電損失は小さいものを利用することが好ましい。誘電損失が大きすぎると、誘電体がマイクロ波を吸収することにより、発熱するためである。要するに、誘電体５１にマイクロ波のエネルギーが取られ、被加熱対象物の加熱が不十分になる可能性が生じる。そこで誘電体５１の発熱を抑えることによって、被加熱対象物の加熱にマイクロ波を有効に利用することができる。図示例では、誘電体５１の数を１個から４個を、空胴共振器２の側壁２４に近い位置に配置している。ＴＭ０１０モードの共振周波数を表６に示した。誘電体５１を空胴２２内に挿入することで、共振周波数を小さくすることができた。誘電体５１の数を増やすことや比誘電率の大きい誘電体を用いることで、共振周波数の変化量を大きくすることができた。
共振周波数を連続的に変化するために、実施例４１〜５０のように側壁から連続的に誘電体片を出し入れして調整することも有効であることがわかった。
【００６４】
【表６】
2019087410.tif 000010
【００６５】
［実施例６８］
実施例６８は、前述の実施例３１に示した条件で、銀ナノ粒子の合成を試みた。反応原料として、エチレングリコールに硝酸銀を１０ｍＭ溶解させ、保護剤としてポリビニルピロリドン（分子量１０，０００）３００ｍＭを添加したものを用いた。図１１に示した８台の空胴共振器２を連結したマイクロ波加熱装置１を用いた。その他の条件は実施例３１と同じとした。反応原料を３０ｍＬ／ｍｉｎの流量でギアポンプ６１によって流通管６内に送液し、流通管６の出口での溶液温度が１６０℃となるよう、温度制御を行った。なお、空胴共振器２各段のマイクロ波電力の上限を５０Ｗとした。このときの滞留時間は１秒であった。回収されたナノ粒子を乾燥したものをＴＥＭ（ＦＥＩ製ＴＥＣＮＡ  Ｉ  ｇ２)により観測した結果、１０ｎｍの銀ナノ粒子が合成できているのを確認した。
【００６６】
［実施例６９］
実施例６９は、触媒充填反応による反応例として、エタノールの選択的部分酸化反応による水素製造を行った。図１４に示したように、連結した５台の空胴共振器２のうち、原料ガス供給側に位置する４台のマイクロ波照射装置１０を利用した。中心軸Ｃが一致するよう配置したマイクロ波加熱装置１を利用した。空洞共振器２の内径が９０．５ｍｍ〜９２ｍｍ（図１４ではこの直径の差の図示を省略した。）、各円筒空胴共振器２、２間の隔壁８の厚さ（隣接する空胴２２、２２同士の間隔）は６ｍｍ、反応管１６（流通管６）が通る貫通孔９の孔径が１０．５ｍｍのものを用いた。各円筒共振器２はすべてアルミニウムを用い製作した。
反応管１６として外径１０ｍｍ、内径８ｍｍの石英反応管を用いた。石英反応管に水素製造用触媒３．０ｇを、触媒充填部ＣＴの長さが６．７ｃｍとなるように充填した。水素製造用触媒として、多孔質γアルミナに含侵法によりニッケル（Ｎｉ）が５質量％となるよう担持したＮｉ担持アルミナを用いた。この触媒にマイクロ波吸収のよい炭化珪素（ＳｉＣ）をニッケル担持アルミナ：ＳｉＣ＝１０：１となるよう添加した。反応実験前に、電気炉により６００℃、１時間、水素雰囲気下で還元処理を行った。
各空胴共振器２にＴＭ０１０モードの定在波が形成されるようマイクロ波を照射したときの共振周波数を表７に示した。
【００６７】
【表７】
2019087410.tif 000011
【００６８】
上記条件で、エタノール：水＝１：２に調製した液体原料をシリンジポンプにより１５０℃に予熱している気化器に供給し全量を蒸発しガス状にしたのち酸素と窒素を混合したものを原料ガスとした。組成はエタノール：水：酸素＝１：２：０．５（体積比）としエタノール濃度５％となるよう窒素をキャリアガスとし調整し総流量は１００ｍｌ／ｍｉｎとした。各空胴共振器の温度が７００℃となるよう、各段のマイクロ波発生器の最大出力１００Ｗの範囲で温度制御を行い、出口ガスの組成をガスクロマトグラフィーによって測定した。その結果、エタノール転化率９８％、水素選択率９２％、水素収率９０％が得られた。
【符号の説明】
【００６９】
１、１Ａ、１Ｂ、１Ｃ  マイクロ波加熱装置
２  空胴共振器
３  マイクロ波供給口
３Ａ  アンテナ
４  ケーブル
５  マイクロ波発生器
６  流通管
１０  マイクロ波照射装置
１１  検波器
１６  反応管
２２  空胴
２４  側壁
３１  チョーク構造
４１  吸収体
５１  誘電体
５３  金属片
Ｃ  中心軸、空胴中心軸
Ｄ１、Ｄ２、Ｄ３  空胴の径（内径）
φ  孔径
Ｌ  空胴の長さ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
2019087410.tif 000020
【図１０】
2019087410.tif 000021
【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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