(57)【要約】【課題】成形時の流動性が良好であり、かつ、成形により得られる硬化物の耐熱性が良好な、磁性部材成形用の樹脂組成物を提供すること。【解決手段】エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンと、磁性体粒子とを含む磁性部材成形用の樹脂組成物。また、この樹脂組成物により成形された磁性部材。また、この磁性部材を、磁性コアまたは外装部材として備えるコイル。また、トランスファー成形装置を用いて、上記の樹脂組成物の溶融物を金型に注入し、溶融物が硬化した磁性部材を得る、磁性部材の製造方法。なお、芳香族ジアミンとしては、融点が１６０℃以下であるものが好ましい。【選択図】図１
2019212664.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンと、磁性体粒子とを含む、磁性部材成形用の樹脂組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の樹脂組成物であって、
前記芳香族ジアミンの融点が１６０℃以下である樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１または２に記載の樹脂組成物であって、
前記芳香族ジアミンが、以下一般式（ＡＭ）で表される化合物を含む樹脂組成物。
【化１】
2019212664.tif 000009
一般式（ＡＭ）において、
Ｘは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、単結合、直鎖または分岐のアルキレン基、エーテル基、カルボニル基、エステル基およびこれらのうち２以上が連結された基からなる群より選択されるいずれかの基であり、
Ｙは、単結合、直鎖または分岐のアルキレン基、エーテル基、カルボニル基、エステル基およびこれらのうち２以上が連結された基からなる群より選択されるいずれかの基であり、
Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、１価の有機基、ヒドロキシル基またはハロゲン原子であり、
ｋ、ｌおよびｍは、それぞれ独立に、０〜４の整数であり、
ｎは、０以上の整数である。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
当該樹脂組成物全体に対する前記磁性体粒子の含有量が９０質量％以上である樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
前記磁性体粒子が、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、ＡｇおよびＭｎからなる群より選択される１種以上の元素を含む樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
前記磁性体粒子が、Ｆｅを８５質量％以上含む樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
前記磁性体粒子の、体積基準におけるメジアン径Ｄ５０が０．５〜７５μｍである樹脂組成物。
【請求項８】
請求項１〜７いずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
前記エポキシ樹脂が、トリスフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂およびビフェニル構造を含むエポキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種の樹脂を含む樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１〜８いずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
エポキシ硬化触媒を実質上含まない樹脂組成物。
【請求項１０】
請求項１〜９いずれか１項に記載の樹脂組成物であって、
前記芳香族ジアミンが有するアミノ基のモル数に対する、前記エポキシ樹脂が有するエポキシ基のモル数の比が、１〜３である樹脂組成物。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか１項に記載の樹脂組成物により成形された磁性部材。
【請求項１２】
請求項１１に記載の磁性部材を、磁性コアまたは外装部材として備えるコイル。
【請求項１３】
トランスファー成形装置を用いて、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の樹脂組成物の溶融物を金型に注入し、前記溶融物が硬化した磁性部材を得る、磁性部材の製造方法。
【請求項１４】
エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンとを含み、
磁性体粒子と混合して磁性部材を成形するために用いられる樹脂組成物。
【請求項１５】
請求項１４に記載の樹脂組成物と、磁性体粒子とを混合して混合物を得る混合工程と、
前記混合物を溶融して金型に注入し、成形する成形工程と
を含む、磁性部材の製造方法。
【請求項１６】
エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンとを含む第一成分と、
磁性体粒子を含む第二成分と
からなる、磁性部材成形用キット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、磁性部材成形用の樹脂組成物、磁性部材、コイル、磁性部材の製造方法および磁性部材成形用キットに関する。
【背景技術】
【０００２】
樹脂成形技術を応用して、電気・電子分野におけるコイル（用途や目的により、リアクトル、インダクタ等と呼ばれることもある）の、磁性コアや外装部材などの磁性部材を製造しようとする試みが知られている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、コイルを型に配置してから、ポッティング材として、軟磁性粉末と樹脂との混合材料を注型して硬化させることにより、コイル、磁性コア（内側コアＭｉ）およびこれらを収容する外装部材（外側コアＭｏ）が一体化されたリアクトルを得ることができると記載されている（特に、段落００７１、図３等参照）。また、特許文献１には、外装部材は、大気圧或いは所定の低圧下でポッティング材を注型・硬化することにより得られることが記載されている（特に、段落００４５等参照）。
【０００４】
また、特許文献２には、軟磁性粉末と、この軟磁性粉末を分散した状態で内包する樹脂とを含有する磁性材料であって、軟磁性粉末が、平均粒子径Ｄ１が５０〜５００μｍの粗粒粉末と、平均粒子径Ｄ２が０．１〜３０μｍの微粒粉末とを含む磁性材料が記載されている。また、特許文献２には、これら２種の微粒粉末を、熱可塑性樹脂であるナイロンと混合し溶融させ、そして射出成形法により金型に注入して成形品を得たことが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１４−７５５９６号公報
【特許文献２】国際公開第２０１６／０４３０２５号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
樹脂成形技術を応用して磁性部材を製造（成形）するにあたっては、当然ながら、流動性が良好な樹脂組成物を用いることが好ましい。流動性が良好な樹脂組成物は、金型に注入しやすく、また、複雑な形状を形成しやすい。特に、樹脂組成物が磁性体粒子を含む場合、流動性は低下する傾向にあるから、流動性を良好とすることは重要である。
【０００７】
成形用の樹脂組成物の流動性には、樹脂組成物の硬化速度が関係している。この点で、例えば、樹脂の有する官能基数を少なくすれば、硬化速度が遅くなり、樹脂組成物としての流動性が向上する。
【０００８】
しかし、樹脂の有する官能基数を少なくする設計は、通常、架橋を疎にし、結果、樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度を低下させることとなる。
樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度が低いということは、硬化物の耐熱性が低い（硬化物が熱に弱い）ということを意味する。電気・電子分野におけるコイルは、高温環境下での高い信頼性が求められるため、硬化物（磁性部材）が熱に弱いことは問題である。
かといって、硬化物のガラス転移温度が高くなるように樹脂組成物を設計すると、成形性が低下するおそれがある。
つまり、樹脂成形技術を応用して磁性部材を製造するにあたっては、成形時の良好な流動性と、成形により得られる硬化物（磁性部材）の耐熱性という、トレードオフの課題が存在する。
【０００９】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたものである。本発明は、成形時の流動性が良好であり、かつ、成形により得られる硬化物の耐熱性が良好な、磁性部材成形用の樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、様々な検討の結果、以下に提供される発明を完成させ、上記課題を達成した。
【００１１】
本発明によれば、
エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンと、磁性体粒子とを含む、磁性部材成形用の樹脂組成物
が提供される。
【００１２】
また、本発明によれば、
上記の樹脂組成物により成形された磁性部材
が提供される。
【００１３】
また、本発明によれば、
上記の磁性部材を、磁性コアまたは外装部材として備えるコイル
が提供される。
【００１４】
また、本発明によれば、
トランスファー成形装置を用いて、上記の樹脂組成物の溶融物を金型に注入し、前記溶融物が硬化した磁性部材を得る、磁性部材の製造方法
が提供される。
【００１５】
また、本発明によれば、
エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンとを含み、
磁性体粒子と混合して磁性部材を成形するために用いられる樹脂組成物
が提供される。
【００１６】
また、本発明によれば、
上記の樹脂組成物と、磁性体粒子とを混合して混合物を得る混合工程と、
前記混合物を溶融して金型に注入し、成形する成形工程と
を含む、磁性部材の製造方法
が提供される。
【００１７】
また、本発明によれば、
エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンとを含む第一成分と、
磁性体粒子を含む第二成分と
からなる、磁性部材成形用キット
が提供される。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、成形時の流動性が良好であり、かつ、成形により得られる硬化物の耐熱性が良好な、磁性部材成形用の樹脂組成物が提供される。
（なお、以下では、成形時の流動性のことを、単に「流動性」とも記載する。また、成形により得られる硬化物の耐熱性のことを、単に「耐熱性」とも表記する。）
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】磁性コアを備えるコイルを模式的に示す図である。
【図２】磁性コアを備えるコイル（図１のものとは別の態様）を模式的に示す図である。
【図３】一体型インダクタを模式的に示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ、詳細に説明する。
すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
煩雑さを避けるため、（ｉ）同一図面内に同一の構成要素が複数ある場合には、その１つのみに符号を付し、全てには符号を付さない場合や、（ｉｉ）特に図２以降において、図１と同様の構成要素に改めては符号を付さない場合がある。
すべての図面はあくまで説明用のものである。図面中の各部材の形状や寸法比などは、必ずしも現実の物品と対応するものではない。
【００２１】
本明細書中、「略」という用語は、特に明示的な説明の無い限りは、製造上の公差や組立て上のばらつき等を考慮した範囲を含むことを表す。
本明細書中、数値範囲の説明における「ａ〜ｂ」との表記は、特に断らない限り、ａ以上ｂ以下のことを表す。例えば、「１〜５質量％」とは「１質量％以上５質量％以下」を意味する。
【００２２】
本明細書における基（原子団）の表記において、置換か無置換かを記していない表記は、置換基を有しないものと置換基を有するものの両方を包含するものである。例えば「アルキル基」とは、置換基を有しないアルキル基（無置換アルキル基）のみならず、置換基を有するアルキル基（置換アルキル基）をも包含するものである。
本明細書における「（メタ）アクリル」との表記は、アクリルとメタクリルの両方を包含する概念を表す。「（メタ）アクリレート」等の類似の表記についても同様である。
本明細書における「有機基」の語は、特に断りが無い限り、有機化合物から１つ以上の水素原子を除いた原子団のことを意味する。例えば、「１価の有機基」とは、任意の有機化合物から１つの水素原子を除いた原子団のことを表す。
【００２３】
＜樹脂組成物＞
本実施形態の樹脂組成物は、磁性部材成形用のものであり、そして、エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンと、磁性体粒子とを含む。
【００２４】
この樹脂組成物により、成形性と耐熱性の両方を良好とできる理由は、必ずしも明らかではないが、おそらくは、（１）エポキシ樹脂が有するエポキシ基と、芳香族ジアミンのアミノ基との反応速度が適当であることにより適度な流動性が得られることと、（２）溶融した樹脂組成物が硬化した後においては、エポキシ樹脂−芳香族ジアミンの架橋構造や芳香族ジアミン自体の剛直な芳香環骨格等によりガラス転移温度が高くなる（硬化物中の分子の熱運動が制限される）ことが関係していると推定される。
なお、この推定により本発明が限定されるものではない。
【００２５】
本実施形態の樹脂組成物が含むことができる成分について説明する。
【００２６】
（エポキシ樹脂）
本実施形態の樹脂組成物は、エポキシ樹脂を含む。
エポキシ樹脂は、エポキシ基を含む限り任意のものであってよい。エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＥ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＭ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＰ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＺ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、フェノキシ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ノルボルネン型エポキシ樹脂、アダマンタン型エポキシ樹脂、フルオレン型エポキシ樹脂、トリスフェニルメタン型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂を挙げることができる。
エポキシ樹脂は、室温（２５℃）において半硬化（固形）状のものであってもよい。
【００２７】
特に、エポキシ樹脂は、トリスフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂およびビフェニル構造を含むエポキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくともいずれかを含むことが好ましい。これらエポキシ樹脂の構造の適度な剛直性により、硬化挙動をより適切なものとしやすく、ひいては成形性を一層向上できると考えられる。
【００２８】
上記のエポキシ樹脂の構造について念のため補足しておく。
トリスフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂とは、具体的には、メタン（ＣＨ４）の４つの水素原子のうちの３つがベンゼン環で置換された部分構造を含むエポキシ樹脂である。なお、ここでのベンゼン環は、無置換であっても置換基で置換されていてもよい。置換基としては、ヒドロキシ基やグリシジルオキシ基などを挙げることができる。
具体的には、トリスフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂は、以下一般式（ａ１）で表される構造単位を有する。この構造単位が２つ以上連なることで、トリスフェニルメタン骨格が構成される。
【００２９】
【化１】
2019212664.tif 000003
【００３０】
一般式（ａ１）において、
Ｒ１１は、複数ある場合はそれぞれ独立に、１価の有機基、ハロゲン原子、ヒドロキシ基またはシアノ基であり、
Ｒ１２は、複数ある場合はそれぞれ独立に、１価の有機基、ハロゲン原子、ヒドロキシ基またはシアノ基であり、
ｉは、０〜３の整数であり、
ｊは、０〜４の整数である。
【００３１】
Ｒ１１およびＲ１２の１価の有機基の例としては、後述の一般式（ＡＭ）におけるＲ１、Ｒ２およびＲ３の１価の有機基として列挙されているものを挙げることができる。
ｉおよびｊは、それぞれ独立に、好ましくは０〜２であり、より好ましくは０〜１である。
一態様として、ｉおよびｊはともに０である。つまり、一態様として、一般式（ａ１）中のベンゼン環の全ては、１価の置換基としては、明示されたグリシジルオキシ基以外の置換基を有しない。
【００３２】
ビフェニル構造を含むエポキシ樹脂とは、具体的には、２つのベンゼン環が単結合で連結している構造を含むエポキシ樹脂のことである。ここでのベンゼン環は、置換基を有していてもいなくてもよい。
具体的には、ビフェニル構造を含むエポキシ樹脂は、以下一般式（ＢＰ）で表される部分構造を有する。
【００３３】
【化２】
2019212664.tif 000004
【００３４】
一般式（ＢＰ）において、
ＲａおよびＲｂは、複数ある場合はそれぞれ独立に、１価の有機基、ヒドロキシル基またはハロゲン原子であり、
ｒおよびｓは、それぞれ独立に、０〜４であり、
＊は、他の原子団と連結していることを表す。
【００３５】
ＲａおよびＲｂの１価の有機基の具体例としては、後述の一般式（ＡＭ）におけるＲ１、Ｒ２およびＲ３の１価の有機基として列挙されているものを挙げることができる。
ｒおよびｓは、それぞれ独立に、好ましくは０〜２であり、より好ましくは０〜１である。一態様として、ｒおよびｓはともに０である。
【００３６】
より具体的には、ビフェニル構造を含むエポキシ樹脂は、以下一般式（ＢＰ１）で表される構造単位を有する。
【００３７】
【化３】
2019212664.tif 000005
【００３８】
一般式（ＢＰ１）において、
ＲａおよびＲｂの定義および具体的態様は、一般式（ＢＰ）と同様であり、
ｒおよびｓの定義および好ましい範囲は、一般式（ＢＰ）と同様であり、
Ｒｃは、複数ある場合はそれぞれ独立に、１価の有機基、ヒドロキシル基またはハロゲン原子であり、
ｔは、０〜３の整数である。
【００３９】
Ｒｃの１価の有機基の具体例としては、後述の一般式（ＡＭ）におけるＲ１、Ｒ２およびＲ３の１価の有機基として列挙されているものを挙げることができる。
ｔは、好ましくは０〜２であり、より好ましくは０〜１である。
【００４０】
エポキシ樹脂の分子量（数平均分子量）は、特に限定されないが、例えば１００〜３，０００、好ましくは１００〜２，０００、より好ましくは１００〜１，０００程度である。
【００４１】
本実施形態の樹脂組成物は、エポキシ樹脂を１種のみ含んでもよいし、２種類以上含んでもよい。また、同種のエポキシ樹脂であっても異なる重量平均分子量のものを併用してもよい。
樹脂組成物中のエポキシ樹脂の量は、樹脂組成物全体を基準として、例えば０．１〜２０質量％であり、好ましくは０．５〜１０質量％である。
また、エポキシ樹脂の含有量は、樹脂組成物全体を基準として、例えば１〜３０体積％であり、好ましくは５〜２５体積％である。
【００４２】
（芳香族ジアミン）
本実施形態の樹脂組成物は、芳香族ジアミンを含む。
芳香族ジアミンとしては、一分子中に、１つ以上の芳香環構造と２つのアミノ基（−ＮＨ２）を有する化合物であれば、特に限定なく用いることができる。芳香族ジアミンとして好ましくは、アミノ基が芳香環に直結している構造を有するものである。
【００４３】
芳香族ジアミンの選択にあたっては、融点を１つの参考とすることができる。適当な融点の芳香族ジアミンを用いることで、樹脂組成物の混練／成形の際に、芳香族ジアミンが適切に溶融する。これにより、流動性をより良好とすることができる。また、樹脂組成物をより均一に混練できることとなるため、最終的に得られる硬化物（磁性部材）の耐熱性や機械物性（強度など）を高められるとも考えられる。
具体的には、芳香族ジアミンの融点は、好ましくは１６０℃以下、より好ましくは１５０℃以下、さらに好ましくは１４０℃以下である。
芳香族ジアミンの融点の下限値は特にないが、例えば６０℃以上、好ましくは７０℃以上、より好ましくは８０℃以上である。
なお、芳香族ジアミンとして市販品を用いる場合、融点についてはカタログ値を採用することができる。
【００４４】
ちなみに、芳香族ジアミンは、常温（２５℃）において固体であり、液体ではないことが好ましい。また、本実施形態の樹脂組成物は、芳香族ジアミン以外のアミン化合物を含んでもよいが、そのアミン化合物も、常温（２５℃）においては固体であり、液体ではないことが好ましい。
本実施形態の樹脂組成物は、典型的には粒状やタブレット状に調製される。その調製のやりやすさや、調製により得られた粒状またはタブレット状の樹脂組成物の取り扱い性の観点などから、芳香族ジアミン（および、場合によっては芳香族ジアミン以外のアミン化合物）は、常温で固体であることが好ましい。
【００４５】
樹脂組成物は、芳香族ジアミンとして、以下一般式（ＡＭ）で表される化合物を含むことが好ましい。
【００４６】
【化４】
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【００４７】
一般式（ＡＭ）において、
Ｘは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、単結合、直鎖または分岐のアルキレン基、エーテル基、カルボニル基、エステル基およびこれらのうち２以上が連結された基からなる群より選択されるいずれかの基であり、
Ｙは、単結合、直鎖または分岐のアルキレン基、エーテル基、カルボニル基、エステル基およびこれらのうち２以上が連結された基からなる群より選択されるいずれかの基であり、
Ｒ１、Ｒ２およびＲ３は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、１価の有機基、ヒドロキシル基またはハロゲン原子であり、
ｋ、ｌおよびｍは、それぞれ独立に、０〜４の整数であり、
ｎは、０以上の整数である。
【００４８】
ＸおよびＹの直鎖または分岐のアルキレン基としては、炭素数１〜６のものが好ましく、炭素数１〜３のものがより好ましい。
なお、ＸおよびＹの一部または全部が分岐のアルキレン基であることにより、芳香族ジアミンの骨格を適度に剛直とすることができる。このことは、上述の「融点」を適切とすることとも関連すると考えられる。また、芳香族ジアミンの骨格が適度に剛直であることで、硬化物（磁性部材）の耐熱性の一層の向上、機械強度の向上などの効果も得られると考えられる。
【００４９】
Ｒ１、Ｒ２およびＲ３の１価の有機基としては、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、アルキリデン基、アリール基、アラルキル基、アルカリル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、ヘテロ環基、カルボキシル基などを挙げることができる。
アルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基などが挙げられる。
アルケニル基としては、例えばアリル基、ペンテニル基、ビニル基などが挙げられる。
アルキニル基としては、例えばエチニル基などが挙げられる。
アルキリデン基としては、例えばメチリデン基、エチリデン基などが挙げられる。
アリール基としては、例えばトリル基、キシリル基、フェニル基、ナフチル基、アントラセニル基が挙げられる。
アラルキル基としては、例えばベンジル基、フェネチル基などが挙げられる。
アルカリル基としては、例えばトリル基、キシリル基などが挙げられる。
シクロアルキル基としては、例えばアダマンチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロオクチル基などが挙げられる。
アルコキシ基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓ−ブトキシ基、イソブトキシ基、ｔ−ブトキシ基、ｎ−ペンチルオキシ基、ネオペンチルオキシ基、ｎ−ヘキシルオキシ基などが挙げられる。
ヘテロ環基としては、例えばエポキシ基、オキセタニル基などが挙げられる。
Ｒ１、Ｒ２およびＲ３の１価の有機基の総炭素数は、それぞれ、例えば１〜３０、好ましくは１〜２０、より好ましくは１〜１０、特に好ましくは１〜６である。
【００５０】
ｋ、ｌおよびｍは、それぞれ独立に、好ましくは０または１の整数である。
一態様として、ｋ、ｌおよびｍは、全て０である。つまり、一態様として、一般式（ＡＭ）中のベンゼン環の全ては、アミノ基以外の原子団により置換されていない。
ｎは、好ましくは０〜３、より好ましくは０〜２である。
【００５１】
芳香族ジアミンの具体例を以下に示す。なお、芳香族ジアミンは以下にのみ限定されるものではない。また、当然ながら、後述の実施例で用いられている１，３−ビス［１−（４−アミノフェニル）−１−メチルエチル］ベンゼン、２，２’−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、１，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼンなどを挙げることもできる。
【００５２】
【化５】
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【００５３】
芳香族ジアミンについては、市販品を用いてもよい。芳香族ジアミンは、例えば、セイカ株式会社、三井化学ファイン株式会社、富士フイルム和光純薬株式会社などから入手することができる。
【００５４】
本実施形態の樹脂組成物は、芳香族ジアミンを１種のみ含んでもよいし、２種以上含んでもよい。
樹脂組成物中の芳香族ジアミンの量は、樹脂組成物全体を基準として、例えば０．１〜２０質量％、好ましくは０．５〜１０質量％である。
また、樹脂組成物中の芳香族ジアミンの量は、樹脂組成物全体を基準として、例えば１〜３０体積％、好ましくは５〜２５体積％である。このような数値範囲とすることにより、成形性および機械的特性を向上させることができる。
【００５５】
なお、組成物中の芳香族ジアミンの量は、エポキシ樹脂との関係で適切に調整されることが好ましい。
具体的には、芳香族ジアミンが有するアミノ基のモル数に対する、エポキシ樹脂が有するエポキシ基のモル数の比（つまり、エポキシ樹脂が有するエポキシ基のモル数／芳香族ジアミンが有するアミノ基のモル数）が、好ましくは１〜３、より好ましくは１．５〜２．５、さらに好ましくは１．７〜２．３である。
１つのアミノ基（−ＮＨ２）は、２つのエポキシ基と反応しうる。よって、上述の比が２前後となるようにエポキシ樹脂と芳香族ジアミンの量比を調整することで、硬化時のアミノ基とエポキシ基の架橋構造がより密とすることができると考えられる。そして、硬化物（磁性部材）のガラス転移温度を高め、耐熱性を高めることができると考えられる。
なお、上述の比は、組成物中に含まれるエポキシ樹脂のエポキシ当量またはエポキシ価、エポキシ樹脂の分子量（これらは通常エポキシ樹脂のカタログに示されている）、芳香族ジアミンの分子量などから計算して求めることができる。
【００５６】
（磁性体粒子）
本実施形態の樹脂組成物は、磁性体粒子を含む。
磁性体粒子としては、本実施形態の樹脂組成物を用いて作製した成形物が磁性を示す限りにおいて、任意のものを用いることができる。
【００５７】
磁性体粒子は、好ましくは、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、ＡｇおよびＭｎからなる群より選択される１種または２種以上の元素を含む。これらの磁性体粒子のいずれかを選択することで、磁気特性をより高めることができる。
特に、磁性体粒子としてＦｅを８５質量％以上含むものを用いることで、磁気特性を一層高めることができる。
【００５８】
磁性体粒子は、結晶材料であってもよく、アモルファス材料であってもよく、これらが混在した材料であってもよい。また、磁性体粒子としては、１種の化学組成からなるものを用いてもよいし、異なる化学組成のものを２種以上併用してもよい。
【００５９】
特に、磁性体粒子としては、鉄基粒子を含むものが好ましい。なお、鉄基粒子とは、鉄原子を主成分とする（化学組成において鉄原子の含有質量が一番多い）粒子のことを言い、より具体的には化学組成において鉄原子の含有質量が一番多い鉄合金のことをいう。
鉄基粒子としてより具体的には、軟磁性を示し、鉄原子の含有率が８５質量％以上である粒子（軟磁性鉄高含有粒子）を用いることができる。なお、軟磁性とは、保磁力が小さい強磁性のことを指し、一般的には、保磁力が８００Ａ／ｍ以下である強磁性のことを軟磁性という。
【００６０】
このような粒子の構成材料としては、構成元素としての鉄の含有率が８５質量％以上である金属含有材料が挙げられる。このように構成元素としての鉄の含有率が高い金属材料は、透磁率や磁束密度等の磁気特性が比較的良好な軟磁性を示す。このため、成形されたとき、良好な磁気特性を示し得る樹脂組成物が得られる。
【００６１】
上記の金属含有材料の形態としては、例えば、単体の他、固溶体、共晶、金属間化合物のような合金等が挙げられる。このような金属材料で構成された粒子を用いることにより、鉄に由来する優れた磁気特性、すなわち、高透磁率や高磁束密度等の磁気特性を有する樹脂組成物を得ることができる。
【００６２】
また、上記の金属含有材料は、構成元素として鉄以外の元素を含んでいてもよい。鉄以外の元素としては、例えば、Ｂ、Ｃ、Ｎ、Ｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｎ等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いられる。
【００６３】
上記の金属含有材料の具体例としては、例えば、純鉄、ケイ素鋼、鉄−コバルト合金、鉄−ニッケル合金、鉄−クロム合金、鉄−アルミニウム合金、カルボニル鉄、ステンレス鋼、またはこれらのうちの１種もしくは２種以上を含む複合材料等が挙げられる。入手性などの観点からカルボニル鉄を好ましく用いることができる。
【００６４】
上記では鉄基粒子を中心に説明したが、もちろん、磁性体粒子はそれ以外の粒子であってもよい。例えば、Ｎｉ基軟磁性粒子、Ｃｏ基軟磁性粒子等を含む磁性体粒子であってもよい。
【００６５】
また、磁性体粒子は、表面処理が施されていてもよい。例えば、表面をカップリング剤で処理したり、プラズマ処理したりすることが挙げられる。このような表面処理により、磁性体粒子の表面に官能基を結合させることが可能である。官能基は、これらの粒子表面の一部または全面を被覆することができる。
このような官能基としては、下記一般式（１）で表される官能基を用いることができる。
＊−Ｏ−Ｘ−Ｒ    ・・・（１）
［式中、Ｒは、有機基を表し、Ｘは、Ｓｉ、Ｔｉ、Ａｌ、またはＺｒであり、＊は、磁性体粒子を構成する原子の１つである。］
【００６６】
上記官能基は、例えば、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤、ジルコニウム系カップリング剤等の公知のカップリング剤による表面処理によって形成された残基であるが、シラン系カップリング剤およびチタン系カップリング剤からなる群より選択されるカップリング剤の残基であることが好ましい。これにより、磁性体粒子を樹脂組成物に配合して樹脂組成物としたとき、その流動性をより高めることができる。
【００６７】
カップリング剤で表面処理する場合、その方法としては、磁性体粒子をカップリング剤の希釈溶液に浸漬したり、磁性体粒子にカップリング剤を直接噴霧したりする方法が挙げられる。
カップリング剤の使用量は、磁性体粒子の１００質量部に対して、例えば、０．０５〜１質量部であるのが好ましく、０．１〜０．５質量部であるのがより好ましい。
カップリング剤と磁性体粒子を反応させるときの溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール等が挙げられる。また、このときのカップリング剤の使用量は、溶媒１００質量部に対して、０．１〜２質量部であるのが好ましく、０．５〜１．５質量部であるのがより好ましい。
カップリング剤と磁性体粒子との反応時間（例えば希釈溶液への浸漬時間等）は、１〜２４時間であることが好ましい。
【００６８】
また、上述したような官能基を結合させる際には、磁性体粒子に対する表面処理の一環として、あらかじめプラズマ処理を施してもよい。例えば、酸素プラズマ処理を施すことにより、磁性体粒子の表面にＯＨ基が生じて、酸素原子を介した磁性体粒子とカップリング剤の残基との結合が容易になる。これにより、より強固に官能基を結合させることができる。
【００６９】
ここでのプラズマ処理は、酸素プラズマ処理であるのが好ましい。これにより、磁性体粒子の表面に対して効率よくＯＨ基を修飾することができる。
酸素プラズマ処理の圧力は、特に限定されないが、１００〜２００Ｐａであることが好ましく、１２０〜１８０Ｐａであることがより好ましい。
酸素プラズマ処理における処理ガスの流量は、特に限定されないが、１０００〜５０００ｍＬ／分であることが好ましく、２０００〜４０００ｍＬ／分であることがより好ましい。
酸素プラズマ処理の出力は、特に限定されないが、１００〜５００Ｗであることが好ましく、２００〜４００Ｗであることがより好ましい。
酸素プラズマ処理の処理時間は、上述の各種条件に応じて適宜設定されるが、５〜６０分であることが好ましく、１０〜４０分であることがより好ましい。
【００７０】
また、酸素プラズマ処理を施す前に、さらにアルゴンプラズマ処理を施すようにしてもよい。これにより、磁性体粒子の表面にＯＨ基を修飾するための活性点を形成することができるので、ＯＨ基の修飾をより効率よく行うことができる。
【００７１】
アルゴンプラズマ処理の圧力は、特に限定されないが、１０〜１００Ｐａであることが好ましく、１５〜８０Ｐａであることがより好ましい。
アルゴンプラズマ処理における処理ガスの流量は、特に限定されないが、１０〜１００ｍＬ／分であることが好ましく、２０〜８０ｍＬ／分であることがより好ましい。
アルゴンプラズマ処理の出力は、１００〜５００Ｗであることが好ましく、２００〜４００Ｗであることがより好ましい。
アルゴンプラズマ処理の処理時間は、５〜６０分であることが好ましく、１０〜４０分であることがより好ましい。
【００７２】
なお、磁性体粒子とカップリング剤の残基とが酸素原子を介して結合していることは、例えばフーリエ変換赤外分光光度計によって確認することができる。
また、上述したような表面処理は、樹脂組成物中に含まれるすべての粒子に施されてもよく、一部の粒子のみに施されてもよい。
【００７３】
また、上述した表面処理の下地には、別のコート処理が施されてもよい。かかるコート処理としては、例えば、シリコーン樹脂のような樹脂コートの他、リン酸コート、シリカコート等が挙げられる。このようなコート処理が施されることにより、磁性体粒子の絶縁性をより高めることができる。このようなコート処理は、必要に応じて施されればよく、省略されてもよい。このコート処理は、上述した表面処理の下地としてではなく、単独で施されていてもよい。
【００７４】
磁性体粒子は、別観点として、真円（真球）に近い形状であることが好ましい。これにより、粒子同士の摩擦が少なくなり、流動性を一層高めることができると考えられる。
具体的には、以下で定義される「真円度」を、磁性体粒子の任意の１０個以上（好ましくは５０個以上）について求め、その値を平均することで求められる平均真円度が０．６０以上であることが好ましく、０．７５以上であることがより好ましい。
真円度の定義：磁性体粒子の輪郭を走査型電子顕微鏡で観察したときの、当該輪郭から求められる等面積円相当径をＲｅｑ、当該輪郭に外接する円の半径をＲｃとしたときの、Ｒｅｑ／Ｒｃの値。
【００７５】
良好な流動性や、高充填による磁性性能の向上の観点などから、磁性体粒子の粒径は適宜調整されることが好ましい。
例えば、磁性体粒子の、体積基準におけるメジアン径Ｄ５０は、好ましくは０．５〜７５μｍ、より好ましくは０．７５〜６５μｍ、さらに好ましくは１〜６０μｍである。粒径（メジアン径）を適切に調整することで、成形時の流動性を更に良好にしたり、磁性性能を向上させたりすることができる。
【００７６】
なお、メジアン径Ｄ５０は、例えば、レーザ回折／散乱式粒子径分布測定装置により得ることができる。具体的には、ＨＯＲＩＢＡ社製の粒子径分布測定装置「ＬＡ−９５０」により、磁性体粒子を乾式で測定することで粒子径分布曲線を得、この分布曲線を解析することでＤ５０を求めることができる。
【００７７】
樹脂組成物中の磁性体粒子の含有量は、樹脂組成物全体を基準として、好ましくは９０質量％以上であり、より好ましくは９３質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上である。樹脂組成物中の磁性体粒子の含有量の上限については、現実的に樹脂組成物の流動性を確保する点などから、例えば９９質量％以下である。磁性体粒子の含有量を十分多くすることで、磁気性能（透磁率や鉄損など）を一層向上させることができる。
また、体積基準において、樹脂組成物中の磁性体粒子の含有量は、樹脂組成物全体を基準として、好ましくは６０体積％以上、より好ましくは７０体積％以上、さらに好ましくは８０体積％以上である。これの上限については、現実的に樹脂組成物の流動性を確保する点などから、例えば９５体積％以下である。
【００７８】
本実施形態の樹脂組成物は、エポキシ樹脂、芳香族ジアミンおよび磁性体粒子以外の任意の成分を含んでもよい。以下、任意成分について説明する。
【００７９】
（離型剤）
本実施形態の樹脂組成物は、離型剤を含んでもよい。これにより、成形時の樹脂組成物の離型性を高めることができる。
離型剤としては、例えばカルナバワックス等の天然ワックス、モンタン酸エステルワックスや酸化ポリエチレンワックス等の合成ワックス、ステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸およびその金属塩類、ならびにパラフィン等が挙げられる。これらを単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００８０】
離型剤を用いる場合、その含有量は、樹脂組成物全体を基準として、好ましくは０．０１〜３質量％であり、より好ましくは０．０５〜２質量％である。これにより、離型性向上の効果を確実に得ることができる。
【００８１】
（非磁性体粒子）
本実施形態の樹脂組成物は、流動性の調整などの観点で、非磁性を示す非磁性体粒子を含んでもよい。非磁性体粒子は、例えば、粒子径分布曲線における累積５０％値（Ｄ５０）が３μｍ以下の粒子を用いることができる。なお、本明細書において、非磁性とは、強磁性を有さないことを指す。
【００８２】
樹脂組成物が非磁性体粒子を含むことで、成形時により高い流動性を示すとともに、成形時における樹脂組成物の染み出しが抑制される。このため、樹脂組成物の成形性がより良好になり、磁性体粒子の充填性と均一性とをさらに高めることができる。よって、硬化物（磁性部材）の磁気特性をより良好とすることができる。
【００８３】
また、樹脂組成物の染み出しが抑制されることによって、成形時における樹脂バリ等の発生が抑制される。加えて、染み出しに伴って樹脂組成物の成分バランスが崩れてしまい成形体の機械的特性が低下するのを防止することができる。したがって、成形不良の少ない成形体が得られる。
【００８４】
非磁性体粒子の構成材料としては、例えば、セラミックス材料、ガラス材料等が挙げられる。このうち、セラミックス材料を含むものが好ましく用いられる。このような非磁性体粒子は、熱硬化性樹脂との親和性が高いため、樹脂組成物の流動性を維持することができる。
【００８５】
セラミックス材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、ジルコニア、チタニア、マグネシア、カルシア等の酸化物系セラミックス材料、窒化ケイ素、窒化アルミニウムのような窒化物系セラミックス材料、炭化ケイ素、炭化ホウ素のような炭化物系セラミックス材料等が挙げられる。
また、セラミックス材料は、特にシリカを含むのが好ましい。シリカは、熱硬化性樹脂との親和性が高く、絶縁性が高いため、非磁性体粒子の構成粒子として有用である。
【００８６】
非磁性体粒子の構成材料の真比重は、１．０〜６．０であるのが好ましく、１．２〜５．０であるのがより好ましく、１．５〜４．５であるのがさらに好ましい。このような非磁性体粒子は、比重が小さいため、樹脂組成物の溶融物とともに流動し易い。このため、成形時において樹脂組成物の溶融物が成形型の隙間等に向かって流動するとき、その溶融物とともに非磁性体粒子が流れ易くなる。その結果、隙間が非磁性体粒子によって塞がれ、隙間からの染み出しをより確実に抑制することができる。なお、ここでの「隙間」とは、例えば、トランスファー成形機のプランジャーとシリンダーとの隙間（クリアランス）等が挙げられる。
【００８７】
非磁性体粒子の、体積基準の粒子径分布曲線における累積５０％値は、特に限定されないが、典型的には３μｍ以下であり、好ましくは０．１〜２．８μｍであり、より好ましくは０．５〜２．５μｍである。この粒子径は、前述の「染み出し」を防ぐのに好ましい粒子径であって、かつ、樹脂組成物の溶融物とともに流れ易い粒子径である。
【００８８】
また、非磁性体粒子の、体積基準の粒子径分布曲線における累積５０％値は、３μｍ以下であってかつ磁性体粒子のＤ５０より小さければ好ましいが、その差が５μｍ以上であるとより好ましく、１０〜１００μｍであるのがさらに好ましく、１５〜６０μｍであるのが特に好ましい。
【００８９】
また、非磁性体粒子に含まれる非磁性粒子の平均真円度（この定義は、磁性体粒子におけるものと同じである）は特に限定されないが、０．５０〜１であるのが好ましく、０．７５〜１であるのがより好ましい。真円度がこの範囲内であることにより、非磁性体粒子自体の転がりを活かして樹脂組成物の流動性を確保できる一方、非磁性体粒子が隙間等に詰まり易くなって熱硬化性樹脂の染み出しを抑制し易くなる。すなわち、樹脂組成物の流動性と、熱硬化性樹脂の染み出しの抑制と、を両立させることができる。
【００９０】
非磁性体粒子を用いる場合、その量は、樹脂組成物全体を基準として、１〜１０質量％が好ましく、２〜５質量％がより好ましい。これにより、流動性が一層高く、また、染み出しをより確実に抑制可能な樹脂組成物が得られる。
【００９１】
（エポキシ樹脂とは異なる樹脂）
本実施形態の樹脂組成物は、流動性や成形性の調整の観点などから、エポキシ樹脂とは異なる樹脂を含んでもよい。
エポキシ樹脂とは異なる樹脂としては、エポキシ樹脂ではない熱硬化性樹脂や、熱可塑性樹脂を挙げることができる。
【００９２】
エポキシ樹脂ではない熱硬化性樹脂としては、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂、ポリウレタン樹脂、シアネートエステル樹脂、シリコーン樹脂、オキセタン樹脂（オキセタン化合物）、（メタ）アクリレート樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂等が挙げられる。
【００９３】
熱可塑性樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、ポリアミド系樹脂（例えばナイロン等）、熱可塑性ウレタン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂（例えばポリエチレン、ポリプロピレン等）、ポリカーボネート、ポリエステル系樹脂（例えばポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等）、ポリアセタール、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、液晶ポリマー、フッ素樹脂（例えばポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン等）、変性ポリフェニレンエーテル、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、熱可塑性ポリイミド等が挙げられる。
【００９４】
エポキシ樹脂とは異なる樹脂を用いる場合は、１種を単独で用いてもよいし、異なる２種以上を併用してもよい。また、同種の樹脂であっても異なる重量平均分子量の２種以上を併用してもよい。さらに、ある樹脂と、そのプレポリマーとを併用してもよい。
エポキシ樹脂とは異なる樹脂を用いる場合、その量は、樹脂組成物全体を基準として、０．１〜２０質量％が好ましく、０．５〜１０質量％がより好ましい。これにより、流動性や成形性の調整効果を十分に得られると考えられる。
【００９５】
（その他の成分）
本実施形態の樹脂組成物は、上述した成分以外の成分を含んでいてもよい。例えば、本実施形態の樹脂組成物は、低応力剤、カップリング剤、密着助剤、着色剤、酸化防止剤、耐食剤、染料、顔料、難燃剤等を含んでもよい。
【００９６】
低応力剤としては、ポリブタジエン化合物、アクリロニトリルブタジエン共重合化合物、シリコーンオイル、シリコーンゴム等のシリコーン化合物が挙げられる。低応力剤を用いる場合、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【００９７】
カップリング剤としては、上述の、磁性体粒子の表面処理に用いられるカップリング剤を用いることができる。例えば、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、ジルコニア系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤等が挙げられる。カップリング剤を用いる場合、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【００９８】
樹脂組成物がその他の成分を含む場合、その量は、樹脂組成物全体を基準として、例えば０．００１〜１０質量％の範囲で適宜調整される。
なお、本実施形態の樹脂組成物は、エポキシ硬化触媒（上述のエポキシ樹脂の硬化触媒）を実質上含まないことが好ましい。樹脂組成物がエポキシ硬化触媒を実質上含まないことで、流動性を特に良好とすることができる。
ここで、「実質上含まない」とは、樹脂組成物全体を基準として、例えば０．１質量％以下であることを意味する。
本実施形態の樹脂組成物は、理想的には、エポキシ硬化触媒を含まない。
【００９９】
エポキシ硬化触媒に該当するものとしては、例えば、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、オクチル酸スズ、オクチル酸コバルト、ビスアセチルアセトナートコバルト（ＩＩ）、トリスアセチルアセトナートコバルト（ＩＩＩ）等の有機金属塩；トリエチルアミン、トリブチルアミン、１，４−ジアザビシクロ［２．２．２］オクタン等の３級アミン類；２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２，４−ジエチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール等のイミダゾール類；トリフェニルホスフィン、トリ−ｐ−トリルホスフィン、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィン・トリフェニルボラン、１，２−ビス−（ジフェニルホスフィノ）エタン等の有機リン化合物；酢酸、安息香酸、サリチル酸、ｐ−トルエンスルホン酸等の有機酸などを挙げることができる。
念のため付言しておくと、エポキシ硬化触媒とは、エポキシ樹脂と硬化剤との硬化反応（架橋構造の形成反応）を促進する働きがある化合物である。通常、エポキシ硬化触媒自身がエポキシ樹脂と共有結合を形成することはない。
【０１００】
（樹脂組成物の性状など）
本実施形態の樹脂組成物は、室温２５℃において固形であってよい。
本実施形態の樹脂組成物の性状は、粉末状、顆粒状またはタブレット状等とすることができる。
本実施形態の樹脂組成物は、例えば、まず（１）エポキシ樹脂、芳香族ジアミンおよび磁性体粒子（場合によっては更に任意の成分）を、ミキサーを用いて混合し、（２）その後、ロールを用いて、１２０℃前後で５分程度混練することにより混練物を得、（３）そして得られた混練物を冷却後粉砕することにより製造することができる。（以上により、粉末状の樹脂組成物を得ることができる。）
なお、必要に応じて粉末状の樹脂組成物を打錠し、顆粒状やタブレット状にしてもよい。これにより、トランスファー成形等の樹脂成形に適する樹脂組成物が得られる。また、樹脂組成物を室温（２５℃）で固形とすることにより、搬送性や保管性を高めることが可能である。
【０１０１】
＜成形物の製造方法＞
本実施形態の樹脂組成物は、例えばトランスファー成形法、射出成形法、押出成形法、プレス成形法等の各種成形法により、所望の形状に成形することができる。
これらの方法の中でも、本実施形態の樹脂組成物は、トランスファー成形法による成形に適している。つまり、トランスファー成形装置を用いて、上述の樹脂組成物の溶融物を金型に注入し、その溶融物が硬化した磁性部材を得ることができる。成形物は、電気・電子デバイス中の磁性部品などとして好適に用いることができる。より具体的には、成形物は、コイル（用途や目的により、リアクトルやインダクタなどとも呼ばれる）の磁性コアなどとして好適に用いられる。
【０１０２】
トランスファー成形については、公知のトランスファー成形装置を適宜用いるなどして行うことができる。具体的には、まず、予熱した樹脂組成物を、トランスファー室とも言われる加熱室に入れて溶融し、溶融物を得る。その後、その溶融物をプランジャーで金型に注入し、そのまま保持して溶融物を硬化させる。これにより、所望の成形物を得ることができる。
トランスファー成形は、成形品の寸法の制御性や、形状自由度の向上などの点で、他の成形法に比べて好ましい。
【０１０３】
トランスファー成形における各種条件は、任意に設定することができる。例えば、予熱の温度は６０〜１００℃、溶融の際の加熱温度は１５０〜２５０℃、金型温度は１５０〜２００℃、金型に樹脂組成物の溶融物を注入する際の圧力は１〜２０ＭＰａの間で適宜調整することができる。
【０１０４】
＜磁性部材およびコイル＞
本実施形態の樹脂組成物により形成された磁性部材（本実施形態の樹脂組成物を硬化させて形成した磁性部材）、および、その磁性部材を磁性コアまたは外装部材として備えるコイルの態様について説明する。
【０１０５】
（第１の態様）
図１（ａ）および図１（ｂ）は、本実施形態の樹脂組成物の硬化物で構成された磁性コアを備えるコイル１００（リアクトル）を模式的に示した図である。
図１（ａ）は、上面から見たコイル１００の概要を示す。図１（ｂ）は、図１（ａ）におけるＡ−Ａ’断面視における断面図を示す。
【０１０６】
コイル１００は、図１に示されるように、巻線１０および磁性コア２０を備えることができる。磁性コア２０は、空芯コイルである巻線１０の内部に充填されている。図１（ａ）に示す一対の巻線１０は、並列した状態で連結されている。この場合、環状の磁性コア２０は、図１（ｂ）に示す１対の巻線１０の内部を貫通する構造を有する。これらの磁性コア２０と巻線１０とは一体化した構造を有することができる。
なお、コイル１００は、巻線１０と磁性コア２０との間に、これらの絶縁を確保する観点から、不図示のインシュレータを介在させた構造としてもよい。
【０１０７】
コイル１００において、巻線１０および磁性コア２０は、外装部材３０（封止部材）で封止されていてもよい。例えば、筐体（ケース）中に巻線１０および磁性コア２０を収容し、そこに液状樹脂を導入し、必要に応じて液状樹脂を硬化することにより、巻線１０および磁性コア２０の周囲に外装部材３０を形成してもよい。このとき巻線１０は、巻線の端部を外装部材３０の外部に引き出した不図示の引き出し部を有していてもよい。
【０１０８】
巻線１０は、通常、金属線の表面に絶縁被覆を施した巻線を巻回した構造により構成される。金属線は、導電性の高いものが好ましく、銅、銅合金が好適に利用できる。また、絶縁被覆は、エナメルなどの被覆が利用できる。巻線の断面形状は、円形や矩形、六角形などが挙げられる。
【０１０９】
一方、磁性コア２０の断面形状は、特に限定されないが、例えば、断面視において、円形形状や、四角形や六角形などの多角形状とすることができる。磁性コア２０は、例えば本実施形態の樹脂組成物のトランスファー成形品で構成されるため、所望の形状を有することが可能である。
【０１１０】
本実施形態の樹脂組成物の硬化物によれば、成形性および磁気特性に優れた磁性コア２０を実現できる。すなわち、この磁性コア２０を備えるコイル１００は、量産適性が良好であり、また、鉄損が小さいことなどが期待される。また、機械的特性に優れた磁性コア２０を実現できるため、コイル１００の耐久性や信頼性、製造安定性を高めることが可能である。このため、コイル１００は、昇圧回路用や大電流用のリアクトルとして用いることができる。
【０１１１】
（第２の態様）
上記のコイルとは別の態様として、本実施形態の樹脂組成物の硬化物で構成された外装部材を備えるコイル（インダクタ）の概要を、図２を参照しつつ説明する。
図２（ａ）は、コイル１００Ｂの上面からみたコイルの概要を示す。図２（ｂ）は、図２（ａ）におけるＢ−Ｂ’断面視における断面図を示す。
【０１１２】
コイル１００Ｂは、図２に示されるように、巻線１０Ｂおよび磁性コア２０Ｂを備えることができる。磁性コア２０Ｂは、空芯コイルである巻線１０Ｂの内部に充填されている。図２（ａ）に示される一対の巻線１０Ｂは、並列した状態で連結されている。この場合、環状の磁性コア２０Ｂは、図２（ｂ）に示される１対の巻線１０Ｂの内部を貫通する構造を有する。これらの磁性コア２０Ｂと巻線１０Ｂとは、それぞれ個別に作成し、組み合わせた組合せ構造を有することができる。
なお、コイル１００Ｂは、巻線１０Ｂと磁性コア２０Ｂとの間に、これらの絶縁を確保する観点から、不図示のインシュレータを介在させた構造としてもよい。
【０１１３】
コイル１００Ｂにおいて、巻線１０Ｂおよび磁性コア２０Ｂは、外装部材３０Ｂ（封止部材）で封止されている。例えば、巻線１０Ｂに充填された磁性コア２０Ｂを金型に配置し、本実施形態の樹脂組成物を用いて、トランスファー成形等の金型成形することにより、当該樹脂組成物を硬化させて、巻線１０Ｂおよび磁性コア２０Ｂの周囲に外装部材３０Ｂを形成することができる。このとき巻線１０Ｂは、巻線の端部を外装部材３０Ｂの外部に引き出した不図示の引き出し部を有してもよい。
【０１１４】
巻線１０Ｂは、通常、金属線の表面に絶縁被覆を施した導線を巻回した構造により構成される。金属線は、導電性の高いものが好ましく、銅、銅合金が好適に利用できる。また、絶縁被覆は、エナメルなどの被覆が利用できる。巻線１０Ｂの断面形状は、円形や矩形、六角形などが挙げられる。
【０１１５】
一方、磁性コア２０Ｂの断面形状は、特に限定されないが、例えば、断面視において、円形形状や、四角形や六角形などの多角形状とすることができる。磁性コア２０Ｂは、例えば、磁性粉とバインダーとで構成された圧粉鉄芯を用いることができる。
【０１１６】
本実施形態の樹脂組成物の硬化物によれば、成形性および磁気特性に優れた外装部材３０Ｂを実現できるため、磁性コア２０Ｂを備えるコイル１００Ｂにおいては、低磁気損失が期待される。また、機械的特性に優れた外装部材３０Ｂを実現できるため、コイル１００Ｂの耐久性や信頼性、製造安定性を高めることが可能である。
【０１１７】
（第３の態様）
更に別の態様として、本実施形態の樹脂組成物の硬化物で構成された磁性コアと外装部材を備える一体型インダクタの概要を、図３を参照しつつ説明する。
図３（ａ）は、一体型インダクタ１００Ｃの上面からみた構造体の概要を示す。図３（ｂ）は、図３（ａ）におけるＣ−Ｃ’断面視における断面図を示す。
【０１１８】
一体型インダクタ１００Ｃは、図３に示されるように、巻線１０Ｃおよび磁性コア２０Ｃを備えることができる。磁性コア２０Ｃは、空芯コイルである巻線１０のＣ内部に充填されている。巻線１０Ｃおよび磁性コア２０Ｃは、外装部材３０Ｃ（封止部材）で封止されている。磁性コア２０Ｃおよび外装部材３０Ｃは、本実施形態の樹脂組成物の硬化物で構成することができる。磁性コア２０Ｃおよび外装部材３０Ｃは、シームレスの一体部材として形成されていてもよい。
【０１１９】
一体型インダクタ１００Ｃの製造方法としては、例えば、巻線１０Ｃを金型に配置し、本実施形態の樹脂組成物を用いて、トランスファー成形等の金型成形をする。これにより、樹脂組成物を硬化させて、巻線１０Ｃ中に充填された磁性コア２０Ｃおよびこれらの周囲に外装部材３０Ｃを一体的に形成することができる。このとき、巻線１０Ｃは、巻線の端部を外装部材３０Ｃの外部に引き出した不図示の引き出し部を有してもよい。
【０１２０】
巻線１０Ｃは、通常、金属線の表面に絶縁被覆を施した導線を巻回した構造により構成される。金属線は、導電性の高いものが好ましく、銅、銅合金が好適に利用できる。また、絶縁被覆は、エナメルなどの被覆が利用できる。巻線１０Ｃの断面形状は、円形や矩形、六角形などが挙げられる。
【０１２１】
一方、磁性コア２０Ｃの断面形状は、特に限定されないが、例えば、断面視において、円形形状や、四角形や六角形などの多角形状とすることができる。磁性コア２０Ｃは、本実施形態の樹脂組成物のトランスファー成形品で構成されるため、所望の形状を有することが可能である。
【０１２２】
本実施形態の樹脂組成物の硬化物によれば、成形性および磁気特性に優れた磁性コア２０Ｃおよび外装部材３０Ｃを実現できるため、これらを有する一体型インダクタ１００Ｃにおいては、低磁気損失が期待される。また、機械的特性に優れた外装部材３０Ｃを実現できるため、一体型インダクタ１００Ｃの耐久性や信頼性、製造安定性を高めることが可能である。このため、一体型インダクタ１００Ｃは、昇圧回路用や大電流用のインダクタとして用いることができる。
【０１２３】
（磁性部材に関する補足）
本実施形態の磁性部材（本実施形態の樹脂組成物の硬化物）は、前述のとおり、耐熱性が良好である。具体的には、熱機械分析装置を用いて、測定温度範囲０℃〜４００℃、昇温速度５℃／分の条件下で測定されるガラス転移温度が、好ましくは１７５℃以上、より好ましくは２００〜３００℃である。
【０１２４】
また、本実施形態の磁性部材は、熱膨張率が比較的小さい傾向にある。これについては、エポキシ樹脂−芳香族ジアミンの架橋構造が比較的密であることや、芳香族ジアミン自体の剛直な芳香環骨格等が関係していると推定される。
熱膨張率が比較的小さいという性質は、磁性部材の寸法制御などの点で好ましい。
具体的には、熱機械分析装置を用いて、測定温度範囲０℃〜４００℃、昇温速度５℃／分の条件下で測定される、２７０〜２９０℃における平均線膨張係数が、好ましくは５〜６０ｐｐｍ／℃、より好ましくは２０〜４０ｐｐｍ／℃である。
【０１２５】
さらに、本実施形態の磁性部材は、機械特性（物理的強度）が比較的良好な傾向にある。これについても、エポキシ樹脂−芳香族ジアミンの架橋構造が比較的密であることや、芳香族ジアミン自体の剛直な芳香環骨格等が関係していると推定される。
具体的には、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１１に準拠して測定される曲げ強度が、好ましくは１００ＭＰａ以上、より好ましくは１３０ＭＰａ以上である。
【０１２６】
＜磁性体粒子と混合して磁性部材を成形するために用いられる樹脂組成物＞
上記では、「エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンと、磁性体粒子」の３成分を含む樹脂組成物や、その樹脂組成物を用いて得られる磁性部材（硬化物）の実施形態について説明した。
【０１２７】
一方、別の実施形態として、（１）まず、「エポキシ樹脂と、芳香族ジアミン」の２成分を含む（磁性体粒子を含まない）樹脂組成物を調製しておき、その後、（２）その樹脂組成物を磁性体粒子と混合して混合物を得、（３）そして、その混合物を溶融して金型に注入し、成形することで、磁性部材（硬化物）を得ることができる。
なお、（２）の混合工程のタイミングは、例えば、（３）の成形工程の直前とすることができる。
【０１２８】
上記（１）の樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンとを含む「磁性体粒子と混合して磁性部材を成形するために用いられる樹脂組成物」と表現することもできる。この樹脂組成物におけるエポキシ樹脂や芳香族ジアミンの具体的態様については、前述のものと同様である。
また、上記（１）の樹脂組成物は、エポキシ樹脂および芳香族ジアミン以外の任意成分を含んでもよい。任意成分としては、前述したように、離型剤、非磁性体粒子、エポキシ樹脂とは異なる樹脂、低応力剤、カップリング剤、密着助剤、着色剤、酸化防止剤、耐食剤、染料、顔料、難燃剤等を挙げることができる。
【０１２９】
上記（２）の混合工程は、例えば、上記の樹脂組成物と、磁性体粒子とを、ミキサーを用いて混合し、その後、ロールを用いて、１２０℃前後で５分程度混練することにより混練物を得、そして得られた混練物を冷却後粉砕する工程とすることができる。
なお、磁性体粒子の具体的態様や、混合物中の磁性体粒子の量などについては、上述の「エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンと、磁性体粒子」の３成分を含む樹脂組成物における具体的態様を参考とすることができる。
【０１３０】
上記（３）の成形工程の具体的な態様については、上記＜成形物の製造方法＞の記載を参考とすることができる。
【０１３１】
＜キット＞
更に別の実施形態として、エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンとを含む第一成分と、磁性体粒子を含む第二成分とからなる磁性部材成形用キットにより、磁性部材（硬化物）を得ることができる。
このキットにおいて、第一成分と第二成分は、通常、使用直前までは互いに接触しない状態となっている。例えば、第一成分と第二成分はそれぞれ別々の容器に入れられている。
第一成分は、通常、磁性体粒子を含まない。また、第二成分は、通常、エポキシ樹脂および芳香族ジアミンを含まない。
【０１３２】
第一成分におけるエポキシ樹脂や芳香族ジアミンの具体的態様については、前述のものと同様である。
第二成分における磁性体粒子具体的態様については、前述のものと同様である。
第一成分および／または第二成分は、その他の任意成分を含んでもよい。任意成分としては、前述したように、離型剤、非磁性体粒子、エポキシ樹脂とは異なる樹脂、低応力剤、カップリング剤、密着助剤、着色剤、酸化防止剤、耐食剤、染料、顔料、難燃剤等を挙げることができる。
【０１３３】
キットの第一成分と第二成分を混合して混合物を得、そして、その混合物を溶融して金型に注入し、成形することで、磁性部材（硬化物）を得ることができる。
混合、溶融、金型注入等の具体的方法および態様については、上記＜樹脂組成物＞、＜磁性体粒子と混合して磁性部材を成形するために用いられる樹脂組成物＞、＜成形物の製造方法＞などの記載を参照されたい。
【０１３４】
以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することができる。また、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれる。
【実施例】
【０１３５】
本発明の実施態様を、実施例および比較例に基づき詳細に説明する。なお、本発明は実施例に限定されるものではない。
【０１３６】
＜樹脂組成物の調製＞
各実施例のそれぞれについて、次のようにして樹脂組成物を調製した。まず、表１に記載の各成分を、記載の量準備し、ミキサーを用いて混合した。次いで、得られた混合物をロール混練した。その後、冷却、粉砕して、打錠成形した。以上により、タブレット状の樹脂組成物を得た。
表１に記載の各成分の量は、質量部である。
表１に記載の原料成分は、具体的には以下である。
【０１３７】
（エポキシ樹脂）
エポキシ樹脂Ａ：トリスフェニルメタン構造を含むエポキシ樹脂（三菱ケミカル株式会社製、Ｅ１０３２Ｈ６０、２５℃で固形、前掲の一般式（ａ１）で表される構造単位を有する）
エポキシ樹脂Ｂ：ビフェニルアラルキル型構造を含むエポキシ樹脂（日本化薬株式会社製、ＮＣ３０００、２５℃で固形、前掲の一般式（ＢＰ１）で表される構造単位を有する）
【０１３８】
（フェノール系硬化剤（比較用））
フェノール樹脂Ａ：ノボラック型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製、ＰＲ−ＨＦ−３、２５℃で固形）
【０１３９】
（芳香族ジアミン）
芳香族ジアミンＡ：１，３−ビス［１−（４−アミノフェニル）−１−メチルエチル］ベンゼン（三井化学ファイン株式会社製、Ｂｉｓａｎｉｌｉｎｅ−Ｍ、２５℃で固形、融点１１４℃）
芳香族ジアミンＢ：２，２’−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン（セイカ株式会社製、ＢＡＰＰ、２５℃で固形、融点１２８℃）
芳香族ジアミンＣ：１，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン（セイカ株式会社製、ＴＰＥ−Ｒ、２５℃で固体、融点１１６℃）
【０１４０】
（硬化触媒）
硬化触媒Ａ：イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業株式会社製、キュアゾール２ＰＺ−ＰＷ）
【０１４１】
（離型剤）
離型剤Ａ：合成ワックス（クラリアントケミカルズ株式会社製、ＷＥ−４）
【０１４２】
（磁性体粒子）
磁性体粒子Ａ：アモルファス磁性粉（エプソンアトミックス株式会社製、ＫＵＡＭＥＴ６Ｂ２、メジアン径Ｄ５０：５０μｍ、Ｆｅ８８質量％）
磁性体粒子Ｂ：アモルファス磁性粉（エプソンアトミックス株式会社製、ＫＵＡＭＥＴ６Ｂ２、メジアン径Ｄ５０：２５μｍ、Ｆｅ８８質量％）
磁性体粒子Ｃ：合金鋼粉末（大同特殊鋼株式会社製、ＤＡＰＭＳＣ５、メジアン径Ｄ５０：１０μｍ、Ｆｅ９１質量％）
磁性体粒子Ｄ：カルボニル鉄粉（ＢＡＳＦ社製、ＣＩＰ−ＨＱ、メジアン径Ｄ５０：２μｍ、Ｆｅ９９質量％）
【０１４３】
＜性能評価＞
各樹脂組成物について、以下の評価を行った。
【０１４４】
（流動性：スパイラルフロー流動長）
低圧トランスファー成形機（コータキ精機株式会社製「ＫＴＳ−１５」）を用いて、ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用の金型に、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で樹脂組成物を注入し、流動長を測定した。
流動長が大きいほど、流動性が良好であることを表す。
【０１４５】
（耐熱性：ガラス転移温度（Ｔｇ））
樹脂組成物を、低圧トランスファー成形機（コータキ精機株式会社製「ＫＴＳ−３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、１５ｍｍ×４ｍｍ×４ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して試験片を作製した。
得られた試験片に対して、熱機械分析装置（セイコーインスツル社製、ＴＭＡ１００）を用いて、測定温度範囲０℃〜４００℃、昇温速度５℃／分の条件下で、ガラス転移温度Ｔｇ（℃）を測定した。
Ｔｇが大きいほど、耐熱性が良好であることを表す。
【０１４６】
（線膨張係数）
上記の熱機械分析装置による測定結果から、５０〜７０℃における平均線膨張係数α１（ｐｐｍ／℃）と、２７０〜２９０℃における平均線膨張係数α２（ｐｐｍ／℃）を測定した。
【０１４７】
（比透磁率）
樹脂組成物を、低圧トランスファー成形機（コータキ精機株式会社製「ＫＴＳ−３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、直径１６ｍｍΦ、高さ３２ｍｍの円柱状成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して、比透磁率評価用試験片を作製した。得られた円柱状成形品に対して直流交流磁化特性試験装置（メトロン技研株式会社製「ＭＴＲ−１４８８」）を用いて、Ｂ−Ｈ初磁化曲線をＨ＝０〜１００ｋＡ／ｍの範囲で測定し、Ｂ−Ｈ初磁化曲線のＢ／Ｈの最大値を比透磁率とした。
【０１４８】
（機械物性：曲げ強度）
樹脂組成物を、低圧トランスファー成形機（コータキ精機株式会社製「ＫＴＳ−３０」）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１２０秒間で注入成形し、幅１０ｍｍ、厚み４ｍｍ、長さ８０ｍｍの成形品を得た。次いで、得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して試験片を作製した。そして、試験片の２５℃における曲げ強度（ＭＰａ）を、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１１に準拠して測定した。
【０１４９】
各樹脂組成物の組成と評価結果を下表にまとめて示す。
【０１５０】
【表１】
2019212664.tif 000008
【０１５１】
表１に示されるとおり、エポキシ樹脂と、芳香族ジアミンと、磁性体粒子とを含む実施例１〜５の樹脂組成物を用いた評価では、成形性（スパイラルフローの流動長）と耐熱性（ガラス転移温度）の両性能（これらはトレードオフ性能である）が良好だった。
一方、芳香族ジアミンではなくフェノール系硬化剤を用いた比較例１の樹脂組成物では、成形性（スパイラルフローの流動長）の評価結果が実施例１〜５の結果に比べて明らかに劣っていた。
【０１５２】
成形性および耐熱性以外の性能について実施例１〜５と比較例１を比べると、実施例１〜５のほうが、２７０〜２９０℃における平均線膨張係数が小さかった。このことは、実施例１〜５の樹脂組成物を用いて形成された磁性部材の熱膨張性は小さく、高温条件下で好ましく使用可能なことが示された。
また、比較例１よりも実施例１〜５のほうが、曲げ強度が大きかった。つまり、実施例１〜５の樹脂組成物を用いて形成された磁性部材の機械的強度は強いことが示された。
【符号の説明】
【０１５３】
１０      巻線
２０      磁性コア
３０      外装部材
１００    コイル
１０Ｂ    巻線
２０Ｂ    磁性コア
３０Ｂ    外装部材
１００Ｂ  コイル
１０Ｃ    巻線
２０Ｃ    磁性コア
３０Ｃ    外装部材
１００Ｃ  一体型インダクタ
【図１】
2019212664.tif 000010
【図２】
2019212664.tif 000011
【図３】
2019212664.tif 000012