(57)【要約】      （修正有）【課題】高周波加熱を採用し、また、モリブデンまたはタングステンを含むるつぼを用いる場合であっても、効率よくるつぼを加熱できる高融点酸化物単結晶製造装置の提供。【解決手段】チョクラルスキー法によって高融点酸化物単結晶（具体的には酸化アルミニウムの単結晶）を製造する高融点酸化物単結晶製造装置であって、高融点酸化物単結晶の原料Ｂを収容するるつぼ１と、るつぼ１を収容する第一保温筒２と、第一保温筒２を介してるつぼ１を高周波加熱する高周波誘導コイル３とを有し、るつぼ１は、モリブデンまたはタングステンを含み、第一保温筒２は、絶縁性を有する高融点窒化物（たとえば窒化ホウ素）を含む、高融点酸化物単結晶製造装置１０。【選択図】図１
2019214500.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
チョクラルスキー法によって高融点酸化物単結晶を製造する高融点酸化物単結晶製造装置であって、
前記高融点酸化物単結晶の原料を収容するるつぼと、前記るつぼを収容する第一保温筒と、前記第一保温筒を介して前記るつぼを高周波加熱する高周波誘導コイルとを有し、
前記るつぼは、モリブデンまたはタングステンを含み、
前記第一保温筒は、絶縁性を有する高融点窒化物を含む、高融点酸化物単結晶製造装置。
【請求項２】
前記高融点酸化物単結晶製造装置は、さらに、前記第一保温筒を収容する第二保温筒を含み、前記第二保温筒は、高融点酸化物を含む、請求項１に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
【請求項３】
前記第一保温筒の第一胴体部の高さは、前記第二保温筒の第二胴体部の高さよりも大きい、請求項２に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
【請求項４】
前記高融点酸化物単結晶製造装置は、さらに、前記第一保温筒内に、前記るつぼを載置するるつぼ台を有し、
前記るつぼ台は、タングステンを含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
【請求項５】
前記るつぼ台は、前記るつぼに接する上面部と、前記第一保温筒に接する下面部と、前記上面部と前記下面部とを連結する中間部とを含み、前記上面部および前記下面部がタングステンを含み、前記中間部がモリブデンを含む、請求項４に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
【請求項６】
前記るつぼ台は、前記中間部がくびれている、請求項５に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
【請求項７】
前記高融点酸化物単結晶製造装置は、さらに、前記るつぼと前記第一保温筒との間に、前記るつぼから発せられる熱および光を反射する反射板を有する、請求項１〜６のいずれか１項に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
【請求項８】
前記反射板は、前記第一保温筒の第一胴体部の周方向に沿って複数配置されており、隣り合う前記反射板の間には間隙が設けられている、請求項７に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
【請求項９】
チョクラルスキー法によって、高融点酸化物単結晶製造装置を用いて、高融点酸化物単結晶を育成する高融点酸化物単結晶の製造方法であって、
前記高融点酸化物単結晶製造装置は、前記高融点酸化物単結晶の原料を収容するるつぼと、前記るつぼを収容する第一保温筒と、前記第一保温筒を介して前記るつぼを高周波加熱する高周波誘導コイルとを有し、前記るつぼは、モリブデンまたはタングステンを含み、前記第一保温筒は、高融点窒化物を含む、高融点酸化物単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高融点酸化物単結晶製造装置および高融点酸化物単結晶の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、高周波加熱によりるつぼ内の原料粉末を溶融させ、得られた原料融液に種結晶を接触させ、種結晶を回転させながら引上げて単結晶を成長させるための単結晶製造装置が知られている（特許文献１参照）。上記単結晶製造装置は、具体的には、ジルコニアで形成された円筒状の加熱室と、加熱室の外周に配置された高周波誘導コイルと、加熱室の内部に設けられたイリジウム製のるつぼとを備える。
【０００３】
特許文献１では、上記単結晶製造装置において、コストを抑えるため、るつぼの材料をイリジウムから、モリブデン、タングステンまたはモリブデンとタングステンとの混合物に変更する試みが行われている。さらに、特許文献１では、加熱室の材料を、ジルコニアから、カーボンフェルト成形部材に変更している。なお、これは、得られる単結晶の質の低下を防止するためである。すなわち、高温でジルコニアが酸素を放出し、これによりモリブデン等が酸化されることがある。酸化されたモリブデン等が原料融液に混入すると、得られる単結晶の質の低下が起こり得る。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−１９３４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、カーボンは良導体であるため、カーボンフェルト成形部材により形成した加熱室を用いる場合は、高周波加熱では効率よくるつぼを加熱できない。そこで、本発明の目的は、高周波加熱を採用し、また、モリブデンまたはタングステンを含むるつぼを用いる場合であっても、効率よくるつぼを加熱できる高融点酸化物単結晶製造装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る高融点酸化物単結晶製造装置は、チョクラルスキー法によって高融点酸化物単結晶を製造する高融点酸化物単結晶製造装置であって、上記高融点酸化物単結晶の原料を収容するるつぼと、上記るつぼを収容する第一保温筒と、上記第一保温筒を介して上記るつぼを高周波加熱する高周波誘導コイルとを有し、上記るつぼは、モリブデンまたはタングステンを含み、上記第一保温筒は、絶縁性を有する高融点窒化物を含む。
【発明の効果】
【０００７】
本発明に係る高融点酸化物単結晶製造装置によれば、高周波加熱を採用し、また、モリブデンまたはタングステンを含むるつぼを用いる場合であっても、効率よくるつぼを加熱できる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】図１は、実施形態１に係る高融点酸化物単結晶製造装置を説明するための図である。
【図２】図２は、実施形態２に係る高融点酸化物単結晶製造装置を説明するための図である。
【図３】図３は、実施形態３に係る高融点酸化物単結晶製造装置を説明するための図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明を実施するための形態（実施形態）につき、詳細に説明する。以下の実施形態に記載した内容により本発明が限定されるものではない。また、以下に記載した構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のものが含まれる。さらに、以下に記載した構成は適宜組み合わせることが可能である。また、本発明の要旨を逸脱しない範囲で構成の種々の省略、置換または変更を行うことができる。
【００１０】
＜高融点酸化物単結晶製造装置＞
〔実施形態１〕
図１は、実施形態１に係る高融点酸化物単結晶製造装置を説明するための図である。図１に示す高融点酸化物単結晶製造装置１０は、チョクラルスキー法によって高融点酸化物単結晶を製造するための装置である。チョクラルスキー法では、るつぼ内の原料粉末を溶融させ、得られた原料融液に種結晶を接触させ、種結晶を回転させながら引上げて、該種結晶の下方に単結晶を成長させる。上記高融点酸化物単結晶は、具体的には酸化アルミニウムの単結晶（アルミナ系単結晶）である。より具体的には、不純物として鉄（Ｆｅ）およびチタン（Ｔｉ）が含まれているサファイア単結晶、不純物としてクロム（Ｃｒ）が含まれているルビー単結晶が挙げられる。
【００１１】
図１に示すように、高融点酸化物単結晶製造装置１０は、るつぼ１、第一保温筒２および高周波誘導コイル３を有する。
【００１２】
るつぼ１は、高融点酸化物単結晶の原料を収容する。るつぼ１は、円筒状の胴体部と、円形状の底部とを有する。胴体部の上端の開口部は円形状である。
【００１３】
るつぼ１は、モリブデンまたはタングステンを含む。具体的には、るつぼ１は、るつぼ１のうち９９質量％以上がモリブデンによって構成されていても、るつぼ１のうち９９質量％以上がタングステンによって構成されていてもよい。あるいは、るつぼ１のうち９９質量％以上がモリブデンタングステン合金製によって構成されていてもよい。イリジウムを用いるよりも、コストダウンが図れる。また、コストの観点からは、るつぼ１のうち９９質量％以上がモリブデンによって構成されていることがより好ましい。
【００１４】
第一保温筒２は、るつぼ１を収容する。第一保温筒２は、円筒状の第一胴体部２ａと、円形状の第一底部２ｂとを有する。第一胴体部２ａの上端の開口部は円形状である。第一胴体部２ａの厚さは、たとえば５ｍｍ以上３０ｍｍ以下である。
【００１５】
図１に示すように、第一保温筒２は、さらに、第一胴体部２ａの上端の開口部を閉塞する蓋部２ｃを有していてもよい。蓋部２ｃには、中央に貫通孔２ｄが設けられている。
【００１６】
第一保温筒２は、絶縁性を有する高融点窒化物を含む。第一保温筒２は、第一保温筒２のうち９９質量％以上が高融点窒化物で構成されることが好ましい。具体的には、高融点窒化物としては、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ケイ素（Ｓｉ3Ｎ4）が挙げられる。これらの高融点窒化物は、単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。組み合わせ方としては、２種以上の高融点窒化物を含む複合材料としてもよい。あるいは、それぞれの高融点窒化物を含む部材を用意し、これら部材を組み立てて第一保温筒２としてもよい。このような高融点窒化物は、不活性雰囲気での耐熱性が高く、不活性雰囲気で２２００℃程度の高温においても使用可能である。また、上記高融点窒化物は、熱膨張率が小さく、熱衝撃に強いため、繰り返し使用が可能である。これらのうちで、切削加工しやすいため、窒化ホウ素が特に好適に用いられる。
【００１７】
高周波誘導コイル３は、第一保温筒２を介してるつぼ１を高周波加熱する。高周波誘導コイル３は、第一保温筒２の周囲に配置される。高周波誘導コイル３には、図示しない高周波電源が接続される。
【００１８】
このように、高融点酸化物単結晶製造装置１０では、モリブデンまたはタングステンを含むるつぼ１と、高周波加熱のための高周波誘導コイル３とを用いる。この場合であっても、第一保温筒２が、上記高融点窒化物を含むため、効率よくるつぼ１を加熱できる。
【００１９】
従来の高融点酸化物単結晶製造装置は、イリジウム製のるつぼと、ジルコニア製の保温筒と、高周波誘導コイルとを有する。ここで、イリジウム製のるつぼの代わりに、モリブデンまたはタングステンを含むるつぼを用いると、得られる単結晶の質が低下する。すなわち、単結晶を製造する際、高温になるとジルコニアが酸素を放出し、これによりモリブデン等が酸化されることがある。酸化されたモリブデン等が原料融液に混入すると、得られる単結晶の質の低下が起こり得る。そこで、保温筒をカーボンフェルト成形部材に変更する試みも行われている（特許文献１）。しかしながら、カーボンは良導体であるため、カーボンフェルト成形部材により形成した保温筒を用いる場合は、高周波加熱では効率よくるつぼを加熱できない。
【００２０】
これに対して、高融点酸化物単結晶製造装置１０では、モリブデンまたはタングステンを含むるつぼ１と、絶縁性を有する高融点窒化物を含む第一保温筒２とを組み合わせて用いている。単結晶を製造する際、高温になっても、高融点窒化物は、ジルコニアと異なり酸素を放出しないため、原料融液は汚染されない。したがって、得られる単結晶の質も高い。また、高融点窒化物は、絶縁性を有するため、効率よくるつぼ１を加熱できる。
【００２１】
ところで、上述のように、カーボンフェルト成形部材により形成した保温筒を用いる場合は、高周波加熱では効率よくるつぼを加熱できない。そこで、高周波誘導コイルによる高周波加熱の代わりに抵抗加熱を採用する試みも行われている（特許第５４５９００４号明細書、特許第６２１７５１４号明細書）。具体的には、カーボン系の抵抗加熱ヒーターと、モリブデン製のるつぼと、るつぼの外周に設けられるカーボン系の断熱材とを備える引上げ装置が使用されている。
【００２２】
しかしながら、抵抗加熱は、ヒーター全体の構成が大きいため、単結晶を製造する際、ホットゾーン全体が均熱化しやすく、適切な温度勾配をとることが難しい。また、るつぼを直接加熱する方式ではないため、すなわち、ヒーターの熱を間接的にるつぼに伝えるため、出力制御応答性が悪くなり、単結晶の直径制御性が悪くなる。さらに、単結晶の径方向の広がり速度が過大となり、単結晶において泡欠陥が顕著に発生し得る。
【００２３】
これに対して、高融点酸化物単結晶製造装置１０で採用する高周波加熱では、単結晶を製造する際、温度勾配を大きくとれるため、単結晶の高速引上げが可能である。また、るつぼを直接加熱する方式のため、出力制御応答性に優れ、単結晶の直径制御性にも優れる。さらに、泡欠陥のない高品質な単結晶を提供できる。
【００２４】
また、高融点酸化物単結晶製造装置１０は、さらに、第一保温筒２内に、るつぼ１を載置するるつぼ台４を有する。具体的には、第一保温筒２の第一底部２ｂ上にるつぼ台４を有する。るつぼ台４は、るつぼ１に接する上面部４ａと、第一保温筒２（具体的には第一保温筒２の第一底部２ｂ）に接する下面部４ｂと、上面部４ａと下面部４ｂとを連結する中間部４ｃとを含む。
【００２５】
上面部４ａ、下面部４ｂおよび中間部４ｃは、それぞれ円柱状である。上面部４ａおよび下面部４ｂを構成する円柱の底面の直径よりも、中間部４ｃを構成する円柱の底面の直径は小さい。すなわち、中間部４ｃはくびれており、るつぼ台４は糸巻き形状を有する。中間部４ｃがくびれているため、高周波加熱の際にるつぼ台４での渦電流の発生を小さくでき、さらに効率よくるつぼ１を加熱できる。また、断熱性をより向上できる。さらに、上面部４ａおよび下面部４ｂの直径が大きいため、るつぼ１を安定的に支持できる。
【００２６】
るつぼ台４は、タングステンを含む。具体的には、上面部４ａおよび下面部４ｂがタングステンを含み、中間部４ｃがモリブデンを含む。上面部４ａは、上面部４ａのうち９９質量％以上がタングステンで構成されることが好ましい。下面部４ｂについても、上面部４ａと同様である。中間部４ｃは、中間部４ｃのうち９９質量％以上がモリブデンで構成されることが好ましい。上面部４ａがタングステンを含むと、単結晶を製造する際、高温になっても、るつぼ１との反応を抑制でき、上面部４ａとるつぼ１との付着を防げる。また、下面部４ｂがタングステンを含むと、単結晶を製造する際、高温になっても、第一底部２ｂとの反応を抑制でき、下面部４ｂと第一底部２ｂとの付着を防げる。また、中間部４ｃに、タングステンではなくモリブデンを用いることにより、コストダウンが図れる。
【００２７】
なお、るつぼ台４は、さらに、種結晶Ａおよび高融点酸化物単結晶を回転させながら引上げる際に、るつぼ１を回転させるための回転部を備えていてもよい。
【００２８】
また、高融点酸化物単結晶製造装置１０は、さらに、るつぼ１と第一保温筒２の第一胴体部２ａとの間に、るつぼ１から発せられる熱および光を反射する反射板５を有する。高周波加熱によりるつぼ１が加熱されると、るつぼ１から第一保温筒２に向かって熱および光が発せられる。反射板５により、るつぼ１に向けて上記熱および光を反射すると、さらに効率よくるつぼ１を加熱できる。
【００２９】
反射板５は、半円筒状である。反射板５は、第一胴体部２ａの周方向に沿って２つ配置されており、隣り合う反射板５の間には間隙が設けられている。間隙が設けられていると、高周波加熱の際に反射板５での渦電流の発生を抑えられ、さらに効率よくるつぼ１を加熱できる。
【００３０】
反射板５は、モリブデンまたはタングステンを含む。反射板５は、反射板５のうち９９質量％以上がモリブデンによって構成されていても、反射板５のうち９９質量％以上がタングステンによって構成されていてもよい。あるいは、反射板５のうち９９質量％以上がモリブデンタングステン合金製によって構成されていてもよい。コストの観点からは、９９質量％以上がモリブデンによって構成されていることが好ましい。反射板５は、るつぼ１から離れているため、また、第一底部２ｂとの接触面積は小さいため、モリブデンを含んでいても、通常、第一底部２ｂとは反応しがたく、第一底部２ｂと付着しがたい。
【００３１】
さらに、高融点酸化物単結晶製造装置１０は、通常、単結晶引き上げ棒６を有する。単結晶引き上げ棒６は、蓋部２ｃの貫通孔２ｄを介して、上下動および回転可能なように吊設されている。単結晶を製造する際には、単結晶引き上げ棒６の先端に種結晶Ａが取り付けられる。
【００３２】
その他、高融点酸化物単結晶製造装置１０は、たとえば、第一保温筒２内を減圧する減圧部、減圧をモニターする圧力測定部、第一保温筒２内に不活性ガスを供給するガス供給部、第一保温筒２内の温度を測定する温度測定部を有していてもよい。また、高融点酸化物単結晶製造装置１０は、制御装置を有していてもよい。制御装置は、たとえば、高周波電源の出力を調整したり、単結晶引き上げ棒６またはるつぼ１の回転数、引上げ速度を制御したりする。さらに、制御装置は、不活性ガスの流入出のためのバルブ操作などを制御してもよい。
【００３３】
〔実施形態２〕
図２は、実施形態２に係る高融点酸化物単結晶製造装置を説明するための図である。図２に示す高融点酸化物単結晶製造装置２０は、高融点酸化物単結晶製造装置１０と同様に、チョクラルスキー法によって高融点酸化物単結晶を製造するための装置である。実施形態２に係る高融点酸化物単結晶製造装置２０は、図２に示すように、さらに、第二保温筒７を含む点で、実施形態１に係る高融点酸化物単結晶製造装置１０と異なる。なお、以下の説明において、実施形態１と共通する構成については同一の符号を付して、その説明を省略する。
【００３４】
高融点酸化物単結晶製造装置２０は、さらに、第一保温筒２を収容する第二保温筒７を含む。第二保温筒７は、円筒状の第二胴体部７ａと、円形状の第二底部７ｂとを有する。第二胴体部７ａの上端の開口部は円形状である。第二胴体部７ａの厚さは、たとえば５ｍｍ以上３０ｍｍ以下である。
【００３５】
第二保温筒７は、高融点酸化物を含む。第二保温筒７は、第二保温筒７のうち９９％質量％以上が高融点酸化物で構成されることが好ましい。高融点酸化物としては、具体的には、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、ＣａＯ（酸化カルシウム）またはＹ2Ｏ3（酸化イットリウム）で安定化した酸化ジルコニウムまたは酸化ハフウム、あるいは酸化アルミニウムが挙げられる。これらの高融点酸化物は、単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。高融点酸化物は、高温になると酸素を放出し、結果として原料融液を汚染する可能性がある。しかしながら、第二保温筒７は第一保温筒２よりも外側に配置されているため、単結晶を製造する際、酸素を放出するほどの高温にはならないと考えられる。このため、るつぼ材の酸化による酸化物蒸気の発生がなく、原料融液の汚染を防ぐことができ、得られる単結晶の質を保てる。また、これらの高融点酸化物は、第一保温筒２に含まれる高融点窒化物よりも保温性に優れる。このため、第二保温筒７を設けると、さらに効率よくるつぼ１を加熱できる。さらに、高融点窒化物第一保温筒２とともに、高融点酸化物を含む第二保温筒７を組み合わせて用いると、材料面でコストダウンを図れる。
【００３６】
また、第一保温筒２の第一胴体部２ａの高さは、第二保温筒７の第二胴体部７ａの高さよりも大きい。この場合は、単結晶を製造する際、好適な温度勾配が実現可能である。第一胴体部２ａおよび第二胴体部７ａが二重になっている部分（下部）では、第一胴体部２ａのみの部分（上部）よりも保温性がより高くなる。これを利用して、好適な温度勾配が実現可能である。たとえば、上部の温度をより低く設定でき、単結晶を早く冷やすこともできる。
【００３７】
なお、第二胴体部７ａの内周面と第一胴体部２ａの外周面との間には隙間が設けられている。内側と外側の保温筒で材質が異なるため保温筒の熱膨張の差を吸収するためと、保温性をより高めるために隙間が設けられている。
【００３８】
また、高融点酸化物単結晶製造装置２０では、高周波誘導コイル３は、第二保温筒７の周囲に配置される。
【００３９】
〔実施形態３〕
図３は、実施形態３に係る高融点酸化物単結晶製造装置を説明するための図である。図３に示す高融点酸化物単結晶製造装置３０は、高融点酸化物単結晶製造装置２０と同様に、チョクラルスキー法によって高融点酸化物単結晶を製造するための装置である。実施形態３に係る高融点酸化物単結晶製造装置３０は、図３に示すように、さらに、第三保温筒８を含む点で、実施形態２に係る高融点酸化物単結晶製造装置２０と異なる。なお、以下の説明において、実施形態２と共通する構成については同一の符号を付して、その説明を省略する。
【００４０】
高融点酸化物単結晶製造装置３０は、さらに、第二保温筒７を収容する第三保温筒８を含む。第三保温筒８は、円筒状の第三胴体部８ａと、円形状の第三底部８ｂとを有する。第三胴体部８ａの上端の開口部は円形状である。第三胴体部８ａの厚さは、たとえば５ｍｍ以上３０ｍｍ以下である。
【００４１】
図３に示すように、第三保温筒８は、さらに、第三胴体部８ａの上端の開口部を閉塞する蓋部８ｃを有していてもよい。蓋部８ｃには、中央に貫通孔８ｄが設けられている。
【００４２】
第三保温筒８は、高融点酸化物を含む。第三保温筒８の材料については、第二保温筒７の材料と同様である。第三保温筒８は第二保温筒７よりもさらに外側に配置されているため、単結晶を製造する際、酸素を放出するほどの高温にはならないと考えられる。このため、るつぼ材の酸化による酸化物蒸気の発生がなく、原料融液の汚染を防ぐことができ、得られる単結晶の質を保てる。このように、多重となっている保温筒において、少なくとも、最も高温となる箇所（最も内側の保温筒）に、高融点窒化物を用いれば、上記効果が達成できる。また、高融点酸化物は、保温性に優れるため、第三保温筒８を設けると、さらに好適に効率よくるつぼ１を加熱できる。
【００４３】
また、高融点酸化物単結晶製造装置３０では、高周波誘導コイル３は、第三保温筒８の周囲に配置される。さらに、高融点酸化物単結晶製造装置３０では、単結晶引き上げ棒６は、蓋部８ｃの貫通孔８ｄと蓋部２ｃの貫通孔２ｄとを介して、上下動および回転可能なように吊設されている。
【００４４】
〔実施形態の変形例〕
上記実施形態の変形例について説明する。るつぼ１の胴体部は、円筒状に限定されない。るつぼ１の胴体部は、中空の楕円柱状、中空の多角柱状であってもよい。胴体部の上端の開口部も、これにあわせて、楕円形状、多角形状であってもよい。また、るつぼ１の底部は、円形状のように平面に限定されない。るつぼ１の底部は、椀状、逆円錐状であってもよい。なお、この場合は、るつぼ台４は、るつぼ１を支持できる形状とすることが好ましい。
【００４５】
第一保温筒２の第一胴体部２ａは、円筒状に限定されない。第一胴体部２ａは、中空の楕円柱状、中空の多角柱状であってもよい。第一胴体部２ａの上端の開口部も、これにあわせて、楕円形状、多角形状であってもよい。ここで、蓋部２ｃも、開口部を閉塞できるように、楕円形状、多角形状であってもよい。また、第一保温筒２の第一底部２ｂは、円形状のように平面に限定されない。第一底部２ｂは、椀状、逆円錐状であってもよい。また、蓋部２ｃは、開口部を閉塞できれば特に限定されず、たとえば、円錐台状、逆円錐台状、ドーム状、逆ドーム状であってもよい。
【００４６】
なお、第二保温筒７の第二胴体部７ａおよび第二底部７ｂについても、第一胴体部２ａおよび第一底部２ｂとそれぞれ同様である。また、第三保温筒８の第三胴体部８ａ、第三底部８ｂおよび蓋部８ｃについても、第一胴体部２ａ、第一底部２ｂおよび蓋部２ｃとそれぞれ同様である。
【００４７】
るつぼ台４は、糸巻き形状に限定されない。るつぼ台４は、円柱状、楕円柱状、多角柱状であってもよい。また、るつぼ台４は、中間部４ｃが徐々にくびれていても、段階的にくびれていてもよい。また、上面部４ａは、るつぼ１に接する表面部分のみがタングステンを含んでいてもよい。下面部４ｂは、第一保温筒２に接する表面部分のみがタングステンを含んでいてもよい。さらに、上面部４ａおよび下面部４ｂのうち、一方がタングステンを含んでおり、他方がモリブデンを含んでいてもよい。また、るつぼ台４は、上面部４ａ、下面部４ｂおよび中間部４ｃ全てがタングステンを含んでいてもよい。
【００４８】
反射板５は、２つに限らず、３つ以上複数配置されていてもよい。反射板５は、円筒が３以上の数に分割された形状を有し、隣り合う反射板５の間に間隙が設けられていてもよい。また、反射板５は、板状であってもよい。
【００４９】
第二保温筒７の第二胴体部７ａは、厚さが一定でなくてもよい。第二保温筒７の第二胴体部７ａは、第二保温筒７の開口部に向かって、厚さが徐々に小さくなっていてもよい。この場合は、単結晶を製造する際に、好適な温度勾配が実現可能である。また、第二保温筒７の第二胴体部７ａの内周面と、第一保温筒２の第一胴体部２ａの外周面とは、接していてもよい。さらに、第一保温筒２の第一胴体部２ａの高さは、第二保温筒７の第二胴体部７ａの高さと同じであってもよい。
【００５０】
なお、上記の実施形態および変形例に開示された内容は、適宜組み合わせることができる。
【００５１】
＜高融点酸化物単結晶の製造方法＞
実施形態に係る高融点酸化物単結晶の製造方法は、チョクラルスキー法によって、上述した高融点酸化物単結晶製造装置を用いて、高融点酸化物単結晶を製造する高融点酸化物単結晶の製造方法である。上記高融点酸化物単結晶製造装置は、上記高融点酸化物単結晶の原料を収容するるつぼと、上記るつぼを収容する第一保温筒と、上記第一保温筒を介して上記るつぼを高周波加熱する高周波誘導コイルとを有し、上記るつぼは、モリブデンまたはタングステンを含み、上記第一保温筒は、高融点窒化物を含む。
【００５２】
実施形態に係る高融点酸化物単結晶の製造方法は、具体的には、不活性雰囲気において、高周波誘導コイル３を用いて、るつぼ１を高周波加熱し、るつぼ１内の高融点酸化物単結晶の原料を溶解して、原料融液Ｂとする（工程１）。次いで、単結晶引き上げ棒６の先端に保持した種結晶Ａを原料融液Ｂの液面に接触させる（工程２）。その後、高融点酸化物単結晶の析出が開始される。次いで、種結晶Ａおよび高融点酸化物単結晶を回転させながら鉛直方向に引上げて、高融点酸化物単結晶を成長させる（工程３）。次いで、成長した高融点酸化物単結晶を原料融液Ｂから切り離し、室温まで冷却し、高融点酸化物単結晶を得る（工程４）。
【００５３】
工程１では、具体的には、第一保温筒２内に、窒素ガス、アルゴンガス等の不活性ガスを導入して不活性雰囲気とする。高融点酸化物単結晶の原料としては、所望の高融点酸化物単結晶が得られるような原料を用いる。たとえば、高純度の酸化アルミニウム（９９．９９％酸化アルミニウム）を用いてもよく、高融点酸化物単結晶の所望の純度または組成に応じて、酸化アルミニウム以外の化合物または元素を用いてもよい。高融点酸化物単結晶の原料から原料融液Ｂを得るまでの昇温速度は、適宜設定することができる。
【００５４】
工程２で用いる種結晶Ａは、所望の高融点酸化物単結晶が得られるように適宜選択することができる。
【００５５】
工程３において、高融点酸化物単結晶を成長させる際の原料融液Ｂの温度は、該単結晶の融点に近い温度とすることが好ましい。種結晶Ａを接触させる原料融液Ｂの温度が高すぎると種結晶Ａが融解してしまう。一方、種結晶Ａを接触させる原料融液Ｂの温度が低すぎると品質の悪い単結晶の急成長が発生してしまう。たとえば、サファイア単結晶またはルビー単結晶を作製する場合は、原料融液Ｂの温度は２０３０℃以上２０７０℃以下とすることが好ましい。工程３において、高融点酸化物単結晶を成長させる際には、得られる単結晶の質、形状を考慮して、適宜温度勾配を調整することが好ましい。なお、温度勾配について、原料融液Ｂの表面から高融点酸化物単結晶引き上げ方向への温度勾配の他、原料融液Ｂの表面内の温度勾配も存在する。また、工程３は、通常、種結晶Ａおよび高融点酸化物単結晶の回転数、高融点酸化物単結晶の引き上げ速度、高周波誘導コイル３の出力調整、必要に応じてるつぼ１の回転数などを適宜制御して行う。
【００５６】
工程４において、冷却速度は、所望の高融点酸化物単結晶が得られるように適宜制御することが好ましい。
【００５７】
このようにして、高融点酸化物単結晶が得られる。実施形態に係る高融点酸化物単結晶の製造方法では、上述した高融点酸化物単結晶製造装置を用いるため、高周波加熱を採用し、また、モリブデンまたはタングステンを含むるつぼ１を用いる場合であっても、効率よくるつぼ１を加熱できる。また、得られる単結晶の質も高い。上記高融点酸化物単結晶は、風防等の腕時計の部品、精密機械部品、半導体用基板、ＬＥＤ用基板、光デバイス用基板などに好適に用いられる。
【００５８】
以上より、本発明は以下の［１］〜［９］に関する。
［１］  チョクラルスキー法によって高融点酸化物単結晶を製造する高融点酸化物単結晶製造装置であって、上記高融点酸化物単結晶の原料を収容するるつぼと、上記るつぼを収容する第一保温筒と、上記第一保温筒を介して上記るつぼを高周波加熱する高周波誘導コイルとを有し、上記るつぼは、モリブデンまたはタングステンを含み、上記第一保温筒は、絶縁性を有する高融点窒化物を含む、高融点酸化物単結晶製造装置。
上記［１］の高融点酸化物単結晶製造装置によれば、高周波加熱を採用し、また、モリブデンまたはタングステンを含むるつぼを用いる場合であっても、効率よくるつぼを加熱できる。また、得られる単結晶の質も高い。
［２］  上記高融点酸化物単結晶製造装置は、さらに、上記第一保温筒を収容する第二保温筒を含み、上記第二保温筒は、高融点酸化物を含む、上記［１］に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
上記［２］の高融点酸化物単結晶製造装置によれば、原料融液の汚染を防ぐことができる。また、さらに効率よくるつぼ１を加熱できる。
［３］  上記第一保温筒の第一胴体部の高さは、上記第二保温筒の第二胴体部の高さよりも大きい、上記［２］に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
上記［３］の高融点酸化物単結晶製造装置によれば、単結晶製造の際に、好適に温度勾配を調整できる。また、原料融液の汚染をより防ぐことができる。
［４］  上記高融点酸化物単結晶製造装置は、さらに、上記第一保温筒内に、上記るつぼを載置するるつぼ台を有し、上記るつぼ台は、タングステンを含む、上記［１］〜［３］のいずれか１つに記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
上記［４］の高融点酸化物単結晶製造装置によれば、るつぼ台とるつぼとの付着またはるつぼ台と第一保温筒との付着を防げる。
［５］  上記るつぼ台は、上記るつぼに接する上面部と、上記第一保温筒に接する下面部と、上記上面部と上記下面部とを連結する中間部とを含み、上記上面部および上記下面部がタングステンを含み、上記中間部がモリブデンを含む、上記［４］に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
上記［５］の高融点酸化物単結晶製造装置によれば、上面部とるつぼとの付着を防げる。また、下面部と第一保温筒との付着を防げる。
［６］  上記るつぼ台は、上記中間部がくびれている、上記［５］に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
上記［５］の高融点酸化物単結晶製造装置によれば、さらに効率よくるつぼを加熱できる。
［７］  上記高融点酸化物単結晶製造装置は、さらに、上記るつぼと上記第一保温筒との間に、上記るつぼから発せられる熱および光を反射する反射板を有する、上記［１］〜［６］のいずれか１つに記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
［８］  上記反射板は、上記第一保温筒の第一胴体部の周方向に沿って複数配置されており、隣り合う上記反射板の間には間隙が設けられている、上記［７］に記載の高融点酸化物単結晶製造装置。
上記［７］または［８］の高融点酸化物単結晶製造装置によれば、さらに効率よくるつぼを加熱できる。
［９］  チョクラルスキー法によって、高融点酸化物単結晶製造装置を用いて、高融点酸化物単結晶を製造する高融点酸化物単結晶の製造方法であって、上記高融点酸化物単結晶製造装置は、上記高融点酸化物単結晶の原料を収容するるつぼと、上記るつぼを収容する第一保温筒と、上記第一保温筒を介して上記るつぼを高周波加熱する高周波誘導コイルとを有し、上記るつぼは、モリブデンまたはタングステンを含み、上記第一保温筒は、高融点窒化物を含む、高融点酸化物単結晶の製造方法。
上記［９］の高融点酸化物単結晶製造装置の製造方法によれば、高周波加熱を採用し、また、モリブデンまたはタングステンを含むるつぼを用いる場合であっても、効率よくるつぼを加熱できる。また、得られる単結晶の質も高い。
【００５９】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００６０】
［実施例］
図２に示す高融点酸化物単結晶製造装置２０を用いて、サファイア単結晶を製造した。
るつぼ１として、９９質量％以上がモリブデンによって構成されていているるつぼを用いた。るつぼ１は、内径が１００ｍｍ、深さ（内寸）は１００ｍｍであった。
また、第一保温筒２は、円筒状の第一胴体部２ａと、円形状の第一底部２ｂと、蓋部２ｃとを有していた。第一胴体部２ａの上端の開口部は円形状であった。第一胴体部２ａの厚さは、１５ｍｍであった。第一保温筒２は、９９質量％以上が窒化ホウ素で構成されていた。また、第二保温筒７は、円筒状の第二胴体部７ａと、円形状の第二底部７ｂとを有していた。第二胴体部７ａの上端の開口部は円形状であった。第二胴体部７ａの厚さは、１５ｍｍであった。第二保温筒７は、９９質量％以上が安定化した酸化ジルコニウムで構成されていた。なお、第二胴体部７ａの内周面と第一胴体部２ａの外周面との間には隙間が設けられていた。
るつぼ台４は、上面部４ａおよび下面部４ｂのうち、９９質量％以上がタングステンで構成されており、中間部４ｃのうち、９９質量％以上がモリブデンで構成されていた。
反射板５は、半円筒状であった。反射板５は、第一胴体部２ａの周方向に沿って２つ配置されており、隣り合う反射板５の間には間隙が設けられていた。反射板５は、モリブデンで構成されていた。
るつぼ１内に、高融点酸化物単結晶の原料として、アルミナ粉末を仕込んだ。第一保温筒２内を不活性雰囲気として、高周波誘導コイル３を用いて、るつぼ１を２２００℃まで高周波加熱した。これにより、るつぼ１内のアルミナ粉末を溶解して、原料融液Ｂとした（工程１）。
次いで、単結晶引き上げ棒６の先端に、種結晶Ａとして、サファイア単結晶を保持させた。その後、単結晶引き上げ棒６の先端に保持した種結晶Ａを原料融液Ｂの液面に接触させた（工程２）。
その後、サファイア単結晶の析出が開始した。次いで、種結晶Ａおよびサファイア単結晶を回転させながら鉛直方向に引上げて、サファイア単結晶を成長させた（工程３）。
次いで、成長したサファイア単結晶を原料融液Ｂから切り離し、室温まで冷却し、サファイア単結晶を得た（工程４）。
高融点酸化物単結晶製造装置２０によれば、高周波加熱を採用し、また、モリブデンで構成されたるつぼ１を用いる場合であっても、効率よくるつぼを加熱できたため、サファイア単結晶が得られた。また、サファイア単結晶を製造した後、室温まで冷却した第一保温筒２の内側表面と、るつぼ１内に残存している、高融点酸化物単結晶の原料を観察した。第一保温筒２の内側表面に汚れは見られず、原料表面にも汚れは見られなかった。また、るつぼ１も劣化していなかった。すなわち、窒化ホウ素で構成された第一保温筒２を用いたため、るつぼ１を構成するモリブデンの酸化が抑えられ、酸化されたモリブデンによる原料融液Ｂの汚染も生じなかったと考えられる。高融点酸化物単結晶製造装置２０によれば、原料融液Ｂが汚染されないため、得られたサファイア単結晶の質も高いことが分かる。
【符号の説明】
【００６１】
１０、２０、３０  高融点酸化物単結晶製造装置
１    るつぼ
２    第一保温筒
２ａ  第一胴体部
２ｂ  第一底部
２ｃ  蓋部
２ｄ  貫通孔
３    高周波誘導コイル
４    るつぼ台
４ａ  上面部
４ｂ  下面部
４ｃ  中間部
５    反射板
６    単結晶引き上げ棒
７    第二保温筒
７ａ  第二胴体部
７ｂ  第二底部
８    第三保温筒
８ａ  第三胴体部
８ｂ  第三底部
８ｃ  蓋部
【図１】
2019214500.tif 000003
【図２】
2019214500.tif 000004
【図３】
2019214500.tif 000005