(57)【要約】【課題】電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性を効果的に高めることができ、さらに、絶縁信頼性を効果的に高めることができる導電材料を提供する。【解決手段】本発明に係る導電材料は、熱硬化性成分と、複数の導電性粒子と、前記導電性粒子の酸化膜を除去する活性剤とを含み、前記熱硬化性成分が、熱硬化性化合物を含み、前記熱硬化性成分が、熱硬化剤を含まないか又は含み、前記熱硬化性成分が前記熱硬化剤を含まない場合には、前記熱硬化性化合物のＳＰ値と、前記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、２以下であり、前記熱硬化性成分が前記熱硬化剤を含む場合には、前記熱硬化性化合物と前記熱硬化剤との混合物のＳＰ値と、前記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、２以下である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱硬化性成分と、複数の導電性粒子と、前記導電性粒子の酸化膜を除去する活性剤とを含み、
前記熱硬化性成分が、熱硬化性化合物を含み、
前記熱硬化性成分が、熱硬化剤を含まないか又は含み、
前記熱硬化性成分が前記熱硬化剤を含まない場合には、前記熱硬化性化合物のＳＰ値と、前記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、２以下であり、
前記熱硬化性成分が前記熱硬化剤を含む場合には、前記熱硬化性化合物と前記熱硬化剤との混合物のＳＰ値と、前記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、２以下である、導電材料。
【請求項２】
前記導電性粒子が、スズ、ビスマス、銅、金、銀、又はインジウムを含む、請求項１に記載の導電材料。
【請求項３】
前記活性剤が、酸性リン酸エステルである、請求項１又は２に記載の導電材料。
【請求項４】
前記活性剤の酸価が、２８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の導電材料。
【請求項５】
前記活性剤のＳＰ値が、２０以上２８以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の導電材料。
【請求項６】
前記熱硬化性化合物１００重量部に対する前記活性剤の含有量が、１重量部以上１０重量部以下である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の導電材料。
【請求項７】
第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、
第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、
前記第１の接続対象部材と、前記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備え、
前記接続部の材料が、請求項１〜６のいずれか１項に記載の導電材料であり、
前記第１の電極と前記第２の電極とが、前記接続部により電気的に接続されている、接続構造体。
【請求項８】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の導電材料を用いて、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、前記導電材料を配置する工程と、
前記導電材料の前記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材を、前記第１の電極と前記第２の電極とが対向するように配置する工程と、
前記導電性粒子の融点以上に前記導電材料を加熱することで、前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、前記導電材料により形成し、かつ、前記第１の電極と前記第２の電極とを、前記接続部により電気的に接続する工程とを備える、接続構造体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱硬化性成分と導電性粒子とを含む導電材料に関する。また、本発明は、上記導電材料を用いた接続構造体及び接続構造体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
異方性導電ペースト及び異方性導電フィルム等の異方性導電材料が広く知られている。上記異方性導電材料では、バインダー樹脂中に導電性粒子が分散されている。
【０００３】
上記異方性導電材料は、各種の接続構造体を得るために使用されている。上記異方性導電材料による接続としては、例えば、フレキシブルプリント基板とガラス基板との接続（ＦＯＧ（Ｆｉｌｍ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ））、半導体チップとフレキシブルプリント基板との接続（ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｆｉｌｍ））、半導体チップとガラス基板との接続（ＣＯＧ（Ｃｈｉｐ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ））、並びにフレキシブルプリント基板とガラスエポキシ基板との接続（ＦＯＢ（Ｆｉｌｍ  ｏｎ  Ｂｏａｒｄ））等が挙げられる。
【０００４】
上記異方性導電材料により、例えば、フレキシブルプリント基板の電極とガラスエポキシ基板の電極とを電気的に接続する際には、ガラスエポキシ基板上に、導電性粒子を含む異方性導電材料を配置する。次に、フレキシブルプリント基板を積層して、加熱及び加圧する。これにより、異方性導電材料を硬化させて、導電性粒子を介して電極間を電気的に接続して、接続構造体を得る。
【０００５】
下記の特許文献１には、カルボキシル基を有するアクリル系樹脂とチキソ剤と溶剤と活性剤とを含むハンダペースト用水溶性フラックスが開示されている。上記アクリル系樹脂は、ＳＰ値が９．４〜１２の（メタ）アクリル酸エステル単量体と、（メタ）アクリル酸単量体と、上記（メタ）アクリル酸エステル単量体及び上記（メタ）アクリル酸単量体と共重合可能な他のビニル基を有する単量体とを含む。上記アクリル系樹脂の酸価値は、５０ｍｇＫＯＨ／ｇ〜２５０ｍｇＫＯＨ／ｇである。上記アクリル系樹脂の質量平均分子量は、１０００〜２００００である。下記の特許文献１には、上記ハンダペースト用水溶性フラックスとハンダ粉末とを含むハンダペーストが記載されている。
【０００６】
下記の特許文献２には、（Ａ）ロジン系樹脂、（Ｂ）活性剤、（Ｃ）溶剤及び（Ｄ）消泡剤を含有するフラックスと、（Ｅ）はんだ粉末とを含有するはんだ組成物が開示されている。上記（Ｄ）成分は、溶解度パラメータ（ＳＰ値）が９．５以下であり、かつ重量平均分子量が１０万以上である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１６−１５０３４４号公報
【特許文献２】特開２０１５−１３１３３６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
導電性粒子を含む導電材料を用いて導電接続を行う際には、上方の複数の電極と下方の複数の電極とが電気的に接続されて、導電接続が行われる。導電性粒子は、上下の電極間に配置されることが望ましく、隣接する横方向の電極間には配置されないことが望ましい。隣接する横方向の電極間は、電気的に接続されないことが望ましい。
【０００９】
一般に、導電性粒子を含む導電材料は、基板上の特定の位置に配置された後、リフロー等により加熱されて用いられる。導電材料が導電性粒子の融点以上に加熱されることで、導電性粒子が溶融し、電極間にはんだ等の金属が凝集することで、上下の電極間が電気的に接続される。
【００１０】
従来の導電材料では、リフロー等により加熱すると、導電性粒子の融点に到達する前に導電材料に含まれる熱硬化性化合物等の粘度が低下し、導電材料が流動して、導電材料の形状が変化することがある。導電材料が流動すると、導電材料に含まれる導電性粒子が移動し、本来配置されるべき場所（例えば、電極近傍）から離れることがある。導電材料の流動により、接続されるべき上下の電極間に導電性粒子を効率的に配置できないことがある。結果として、接続されるべき上下の電極間に配置される導電性粒子の量が減少し、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性が低くなったり、隣接する横方向の電極間の絶縁信頼性が低くなったりすることがある。従来の導電材料では、導電材料の流動により、導電性粒子が移動することを抑制することは困難である。
【００１１】
本発明の目的は、電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性を効果的に高めることができ、さらに、絶縁信頼性を効果的に高めることができる導電材料を提供することである。また、本発明の目的は、上記導電材料を用いた接続構造体及び接続構造体の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の広い局面によれば、熱硬化性成分と、複数の導電性粒子と、前記導電性粒子の酸化膜を除去する活性剤とを含み、前記熱硬化性成分が、熱硬化性化合物を含み、前記熱硬化性成分が、熱硬化剤を含まないか又は含み、前記熱硬化性成分が前記熱硬化剤を含まない場合には、前記熱硬化性化合物のＳＰ値と、前記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、２以下であり、前記熱硬化性成分が前記熱硬化剤を含む場合には、前記熱硬化性化合物と前記熱硬化剤との混合物のＳＰ値と、前記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、２以下である、導電材料が提供される。
【００１３】
本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記導電性粒子が、スズ、ビスマス、銅、金、銀、又はインジウムを含む。
【００１４】
本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記活性剤が、酸性リン酸エステルである。
【００１５】
本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記活性剤の酸価が、２８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上５８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
【００１６】
本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記活性剤のＳＰ値が、２０以上２８以下である。
【００１７】
本発明に係る導電材料のある特定の局面では、前記熱硬化性化合物１００重量部に対する前記活性剤の含有量が、１重量部以上１０重量部以下である。
【００１８】
本発明の広い局面によれば、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、前記第１の接続対象部材と、前記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備え、前記接続部の材料が、上述した導電材料であり、前記第１の電極と前記第２の電極とが、前記接続部により電気的に接続されている、接続構造体が提供される。
【００１９】
本発明の広い局面によれば、上述した導電材料を用いて、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、前記導電材料を配置する工程と、前記導電材料の前記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材を、前記第１の電極と前記第２の電極とが対向するように配置する工程と、前記導電性粒子の融点以上に前記導電材料を加熱することで、前記第１の接続対象部材と前記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、前記導電材料により形成し、かつ、前記第１の電極と前記第２の電極とを、前記接続部により電気的に接続する工程とを備える、接続構造体の製造方法が提供される。
【発明の効果】
【００２０】
本発明に係る導電材料は、熱硬化性成分と、複数の導電性粒子と、上記導電性粒子の酸化膜を除去する活性剤とを含む。本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が、熱硬化性化合物を含む。本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が、熱硬化剤を含まないか又は含む。本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が上記熱硬化剤を含まない場合には、上記熱硬化性化合物のＳＰ値と、上記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、２以下である。本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が上記熱硬化剤を含む場合には、上記熱硬化性化合物と上記熱硬化剤との混合物のＳＰ値と、上記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、２以下である。本発明に係る導電材料では、上記の構成が備えられているので、電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性を効果的に高めることができ、さらに、絶縁信頼性を効果的に高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて得られる接続構造体を模式的に示す断面図である。
【図２】図２（ａ）〜（ｃ）は、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて、接続構造体を製造する方法の一例の各工程を説明するための断面図である。
【図３】図３は、接続構造体の変形例を示す断面図である。
【図４】図４は、本発明の第１の実施形態に係る導電材料に使用可能な導電性粒子を示す断面図である。
【図５】図５は、本発明の第２の実施形態に係る導電材料に使用可能な導電性粒子を示す断面図である。
【図６】図６は、本発明の第３の実施形態に係る導電材料に使用可能な導電性粒子を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２３】
（導電材料）
本発明に係る導電材料は、熱硬化性成分と、複数の導電性粒子と、上記導電性粒子の酸化膜を除去する活性剤とを含む。本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が、熱硬化性化合物を含む。本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が、熱硬化剤を含まないか又は含む。本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が上記熱硬化剤を含まない場合には、上記熱硬化性化合物のＳＰ値と、上記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、２以下である。本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が上記熱硬化剤を含む場合には、上記熱硬化性化合物と上記熱硬化剤との混合物のＳＰ値と、上記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、２以下である。以下、上記熱硬化性成分が上記熱硬化剤を含む場合に、上記熱硬化性化合物と上記熱硬化剤との混合物を混合物（Ｍ）と記載することがある。
【００２４】
本発明に係る導電材料では、上記の構成が備えられているので、電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性を効果的に高めることができ、さらに、絶縁信頼性を効果的に高めることができる。
【００２５】
導電性粒子を含む導電材料は、基板上の特定の位置に配置された後、リフロー等により加熱されて用いられる。導電材料が導電性粒子の融点以上に加熱されることで、導電性粒子が溶融し、電極間にはんだ等の金属が凝集することで、上下の電極間が電気的に接続される。
【００２６】
従来の導電材料では、リフロー等により加熱すると、導電性粒子の融点に到達する前に導電材料に含まれる熱硬化性化合物等の粘度が低下し、導電材料が流動して、導電材料の形状が変化することがある。導電材料が流動すると、導電材料に含まれる導電性粒子が移動し、本来配置されるべき場所（例えば、電極近傍）から離れることがある。導電材料の流動により、接続されるべき上下の電極間に導電性粒子を効率的に配置できないことがある。
【００２７】
本発明者らは、活性剤と熱硬化性化合物との相溶性、又は活性剤と混合物（Ｍ）との相溶性に着目し、特定の活性剤、特定の熱硬化性化合物及び特定の熱硬化剤を用いることで、活性剤の酸化膜除去能力を向上させ、金属拡散により導電性粒子を結合させ、導電材料の形状を維持できることを見出した。本発明では、導電材料の流動が発生する比較的低い温度で、活性剤の酸化膜除去能力を発現させることができ、導電性粒子同士を金属拡散により結合させることができる。このため、導電材料が流動し難くなり、導電性粒子は移動することなく、本来配置される場所に留まることができる。本発明では、導電性粒子同士を結合させ、導電材料の形状を維持することで、電極間を電気的に接続した場合に、接続されるべき上下の電極間の導通信頼性を効果的に高めることができる。
【００２８】
また、導電性粒子同士を結合させ、導電材料の形状を維持することで、電極間を電気的に接続した場合に、隣接する横方向の電極間に残る導電性粒子を減らすことができる。結果として、接続されてはならない隣接する横方向の電極間の絶縁信頼性を効果的に高めることができる。
【００２９】
また、本発明では、上記の構成が備えられているので、電極間を電気的に接続した場合に、導電性粒子が上下の対向した電極間に集まりやすく、導電性粒子を電極（ライン）上に配置することができる。また、導電性粒子の一部が、接続されてはならない横方向の電極間に配置され難く、接続されてはならない横方向の電極間に配置される導電性粒子の量をかなり少なくすることができる。結果として、本発明では、接続されてはならない横方向の電極間において、導電性粒子の残存量を少なくすることができる。
【００３０】
本発明では、上記のような効果を得るために、上記導電材料が特定の活性剤、特定の熱硬化性化合物及び特定の熱硬化剤を含むことは大きく寄与する。
【００３１】
さらに、本発明では、電極間の位置ずれを防ぐことができる。本発明では、導電材料を上面に配置した第１の接続対象部材に、第２の接続対象部材を重ね合わせる際に、第１の接続対象部材の電極と第２の接続対象部材の電極とのアライメントがずれた状態でも、そのずれを補正して電極同士を接続させることができる（セルフアライメント効果）。
【００３２】
電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記導電材料は、２５℃で液状であることが好ましく、導電ペーストであることが好ましい。上記導電材料は、２５℃で導電ペーストであることが好ましい。
【００３３】
電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記導電材料の２５℃での粘度（η２５）は、好ましくは３０Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは５０Ｐａ・ｓ以上であり、好ましくは４００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは３００Ｐａ・ｓ以下である。上記粘度（η２５）は、配合成分の種類及び配合量により適宜調整することができる。
【００３４】
上記粘度（η２５）は、例えば、Ｅ型粘度計（東機産業社製「ＴＶＥ２２Ｌ」）等を用いて、２５℃及び５ｒｐｍの条件で測定することができる。
【００３５】
上記導電材料は、導電ペースト及び導電フィルム等として使用され得る。上記導電ペーストは異方性導電ペーストであることが好ましく、上記導電フィルムは異方性導電フィルムであることが好ましい。電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記導電材料は、導電ペーストであることが好ましい。上記導電材料は、電極の電気的な接続に好適に用いられる。上記導電材料は、回路接続材料であることが好ましい。
【００３６】
以下、上記導電材料に含まれる各成分を説明する。
【００３７】
（導電性粒子）
上記導電材料は、複数の導電性粒子を含む。上記導電性粒子は、特に限定されない。上記導電性粒子は、はんだ粒子であってもよく、金属粒子であってもよい。上記導電性粒子は、基材粒子と、該基材粒子の表面上に配置された導電部とを有していてもよい。上記導電性粒子は、上記導電部にはんだを含んでいることが好ましい。上記導電性粒子は、はんだ粒子のみを含んでいてもよく、はんだ粒子とはんだ粒子以外の導電性粒子とを含んでいてもよく、はんだ粒子以外の導電性粒子のみを含んでいてもよい。
【００３８】
電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記導電性粒子は、スズ、ビスマス、銅、金、銀、又はインジウムを含むことが好ましく、スズ、ビスマス、銅、銀又は金を含むことがより好ましい。
【００３９】
導電材料１００重量％中、上記導電性粒子の含有量は、好ましくは４０重量％以上、より好ましくは４５重量％以上、さらに好ましくは５５重量％以上、特に好ましくは６０重量％以上であり、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８５重量％以下、さらに好ましくは８０重量％以下である。上記導電性粒子の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、電極間にはんだを多く配置することが容易であり、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【００４０】
上記導電性粒子１００重量％中、上記はんだ粒子の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、より一層好ましくは７０重量％以上、さらに好ましくは８０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上、最も好ましくは１００重量％である。上記はんだ粒子の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、電極間にはんだを多く配置することが容易であり、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【００４１】
なお、本明細書において、上記「導電性粒子１００重量％」とは、上記導電材料に含まれる導電性粒子全体の重量を意味する。
【００４２】
次に、図面を参照しつつ、導電性粒子の具体例を説明する。
【００４３】
図４は、本発明の第１の実施形態に係る導電材料に使用可能な導電性粒子を示す断面図である。
【００４４】
図４に示す導電性粒子２１は、はんだ粒子である。導電性粒子２１は、全体がはんだにより形成されている。導電性粒子２１は、基材粒子をコアに有さず、コアシェル粒子ではない。導電性粒子２１は、中心部分及び導電部の外表面部分のいずれもがはんだにより形成されている。
【００４５】
図５は、本発明の第２の実施形態に係る導電材料に使用可能な導電性粒子を示す断面図である。
【００４６】
図５に示す導電性粒子３１は、基材粒子３２と、基材粒子３２の表面上に配置された導電部３３とを備える。導電部３３は、基材粒子３２の表面を被覆している。導電性粒子３１は、基材粒子３２の表面が導電部３３により被覆された被覆粒子である。
【００４７】
導電部３３は、第２の導電部３３Ａと、第１の導電部３３Ｂとを有する。導電性粒子３１は、基材粒子３２と、第１の導電部３３Ｂとの間に、第２の導電部３３Ａを備える。従って、導電性粒子３１は、基材粒子３２と、基材粒子３２の表面上に配置された第２の導電部３３Ａと、第２の導電部３３Ａの外表面上に配置された第１の導電部３３Ｂとを備える。
【００４８】
図６は、本発明の第３の実施形態に係る導電材料に使用可能な導電性粒子を示す断面図である。
【００４９】
上記のように、導電性粒子３１における導電部３３は２層構造を有する。図６に示す導電性粒子４１は、単層の導電部として、導電部４２を有する。導電性粒子４１は、基材粒子３２と、基材粒子３２の表面上に配置された導電部４２とを備える。
【００５０】
以下、導電性粒子の他の詳細について説明する。
【００５１】
はんだ粒子：
上記はんだ粒子は、中心部分及び外表面のいずれもがはんだにより形成されている。上記はんだ粒子は、中心部分及び外表面のいずれもがはんだである粒子である。上記はんだ粒子の代わりに、はんだ以外の材料から形成された基材粒子と該基材粒子の表面上に配置されたはんだ部とを備える導電性粒子を用いた場合には、電極上に導電性粒子が集まり難くなる。また、上記導電性粒子では、導電性粒子同士のはんだ接合性が低いために、電極上に移動した導電性粒子が電極外に移動しやすくなる傾向があり、電極間の位置ずれの抑制効果も低くなる傾向がある。
【００５２】
上記はんだは、融点が４５０℃以下である金属（低融点金属）であることが好ましい。上記はんだ粒子は、融点が４５０℃以下である金属粒子（低融点金属粒子）であることが好ましい。上記低融点金属粒子は、低融点金属を含む粒子である。該低融点金属とは、融点が４５０℃以下の金属を示す。低融点金属の融点は好ましくは３００℃以下、より好ましくは１６０℃以下である。上記はんだ粒子は、融点が１５０℃未満の低融点はんだであることが好ましい。
【００５３】
上記はんだ粒子の融点は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により求めることができる。示差走査熱量測定（ＤＳＣ）装置としては、ＳＩＩ社製「ＥＸＳＴＡＲ  ＤＳＣ７０２０」等が挙げられる。
【００５４】
また、上記はんだ粒子は錫を含むことが好ましい。上記はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中、錫の含有量は、好ましくは３０重量％以上、より好ましくは４０重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。上記はんだ粒子における錫の含有量が、上記下限以上であると、はんだ部と電極との導通信頼性及び接続信頼性がより一層高くなる。
【００５５】
なお、上記錫の含有量は、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（堀場製作所社製「ＩＣＰ−ＡＥＳ」）、又は蛍光Ｘ線分析装置（島津製作所社製「ＥＤＸ−８００ＨＳ」）等を用いて測定することができる。
【００５６】
上記はんだ粒子を用いることで、はんだ粒子が溶融して電極に接合し、はんだ部が電極間を導通させる。例えば、はんだ部と電極とが点接触ではなく面接触しやすいため、接続抵抗が低くなる。また、上記はんだ粒子の使用により、はんだ部と電極との接合強度が高くなる結果、はんだ部と電極との剥離がより一層生じ難くなり、導通信頼性及び接続信頼性がより一層高くなる。
【００５７】
上記はんだ粒子を構成する低融点金属は特に限定されない。該低融点金属は、錫、又は錫を含む合金であることが好ましい。該合金は、錫−銀合金、錫−銅合金、錫−銀−銅合金、錫−ビスマス合金、錫−亜鉛合金、錫−インジウム合金等が挙げられる。電極に対する濡れ性に優れることから、上記低融点金属は、錫、錫−銀合金、錫−銀−銅合金、錫−ビスマス合金、錫−インジウム合金であることが好ましい。上記低融点金属は、錫−ビスマス合金、錫−インジウム合金であることがより好ましい。
【００５８】
上記はんだ粒子は、ＪＩＳ  Ｚ３００１：溶接用語に基づき、液相線が４５０℃以下である溶加材であることが好ましい。上記はんだ粒子の組成としては、例えば亜鉛、金、銀、鉛、銅、錫、ビスマス、インジウム等を含む金属組成が挙げられる。低融点で鉛フリーである錫−インジウム系（１１７℃共晶）、又は錫−ビスマス系（１３９℃共晶）が好ましい。すなわち、上記はんだ粒子は、鉛を含まないことが好ましく、錫とインジウムとを含むか、又は錫とビスマスとを含むことが好ましい。
【００５９】
はんだ部と電極との接合強度をより一層高めるために、上記はんだ粒子は、ニッケル、銅、アンチモン、アルミニウム、亜鉛、鉄、金、チタン、リン、ゲルマニウム、テルル、コバルト、ビスマス、マンガン、クロム、モリブデン、パラジウム等の金属を含んでいてもよい。また、はんだ部と電極との接合強度をさらに一層高める観点からは、上記はんだ粒子は、ニッケル、銅、アンチモン、アルミニウム又は亜鉛を含むことが好ましい。はんだ部と電極との接合強度をより一層高める観点からは、接合強度を高めるためのこれらの金属の含有量は、はんだ粒子に含まれる金属１００重量％中、好ましくは０．０００１重量％以上、好ましくは１重量％以下である。
【００６０】
上記はんだ粒子の粒子径は、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは２μｍ以上であり、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下、さらに好ましくは１０μｍ以下である。上記はんだ粒子の粒子径が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだより一層効率的に配置することができる。上記はんだ粒子の粒子径は、３μｍ以上１０μｍ以下であることが特に好ましい。
【００６１】
上記はんだ粒子の粒子径は、平均粒子径であることが好ましく、数平均粒子径であることがより好ましい。はんだ粒子の粒子径は、例えば、任意のはんだ粒子５０個を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、各はんだ粒子の粒子径の平均値を算出することや、レーザー回折式粒度分布測定を行うことにより求められる。
【００６２】
上記はんだ粒子の粒子径の変動係数（ＣＶ値）は、好ましくは５％以上、より好ましくは１０％以上であり、好ましくは４０％以下、より好ましくは３０％以下である。上記はんだ粒子の粒子径の変動係数が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。但し、上記はんだ粒子の粒子径のＣＶ値は、５％未満であってもよい。
【００６３】
上記変動係数（ＣＶ値）は、以下のようにして測定できる。
【００６４】
ＣＶ値（％）＝（ρ／Ｄｎ）×１００
ρ：はんだ粒子の粒子径の標準偏差
Ｄｎ：はんだ粒子の粒子径の平均値
【００６５】
上記はんだ粒子の形状は特に限定されない。上記はんだ粒子の形状は、球状であってもよく、扁平状等の球形状以外の形状であってもよい。
【００６６】
導電材料１００重量％中、上記はんだ粒子の含有量は、好ましくは４０重量％以上、より好ましくは４５重量％以上、さらに好ましくは５５重量％以上、特に好ましくは６０重量％以上であり、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８５重量％以下、さらに好ましくは８０重量％以下である。上記はんだ粒子の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、電極間にはんだを多く配置することが容易であり、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【００６７】
はんだ粒子以外の導電性粒子（導電性粒子Ｘ）：
上記導電性粒子は、上述したはんだ粒子以外の導電性粒子（以下、はんだ粒子以外の導電性粒子を導電性粒子Ｘと記載することがある）であってもよい。上記導電性粒子Ｘは、金属粒子であってもよい。上記金属粒子は、後述する基材粒子としての金属粒子等が挙げられる。上記導電性粒子Ｘは、基材粒子と、該基材粒子の表面上に配置された導電部とを有していてもよい。上記導電性粒子Ｘは、上記導電部にはんだを含んでいることが好ましい。上記導電部は、単層構造であってもよく、２層以上の複層構造であってもよい。上記導電性粒子Ｘは、基材粒子と、該基材粒子の表面上に配置された第２の導電部と、該第２の導電部の外表面上に配置された第１の導電部とを備えていてもよい。
【００６８】
以下、導電性粒子Ｘの他の詳細について説明する。
【００６９】
（基材粒子）
上記基材粒子としては、樹脂粒子、金属粒子を除く無機粒子、有機無機ハイブリッド粒子及び金属粒子等が挙げられる。上記基材粒子は、金属粒子を除く基材粒子であることが好ましく、樹脂粒子、金属粒子を除く無機粒子又は有機無機ハイブリッド粒子であることがより好ましい。上記基材粒子は、コアと、該コアの表面上に配置されたシェルとを備えるコアシェル粒子であってもよい。上記コアが有機コアであってもよく、上記シェルが無機シェルであってもよい。
【００７０】
上記樹脂粒子の材料として、種々の有機物が好適に用いられる。上記樹脂粒子の材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリイソブチレン、及びポリブタジエン等のポリオレフィン樹脂；ポリメチルメタクリレート及びポリメチルアクリレート等のアクリル樹脂；ポリカーボネート、ポリアミド、フェノールホルムアルデヒド樹脂、メラミンホルムアルデヒド樹脂、ベンゾグアナミンホルムアルデヒド樹脂、尿素ホルムアルデヒド樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、尿素樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリアセタール、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ジビニルベンゼン重合体、並びにジビニルベンゼン系共重合体等が挙げられる。上記ジビニルベンゼン系共重合体等としては、ジビニルベンゼン−スチレン共重合体及びジビニルベンゼン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体等が挙げられる。上記樹脂粒子の硬度を好適な範囲に容易に制御できるので、上記樹脂粒子の材料は、エチレン性不飽和基を有する重合性単量体を１種又は２種以上重合させた重合体であることが好ましい。
【００７１】
上記樹脂粒子を、エチレン性不飽和基を有する重合性単量体を重合させて得る場合には、該エチレン性不飽和基を有する重合性単量体としては、非架橋性の単量体と架橋性の単量体とが挙げられる。
【００７２】
上記非架橋性の単量体としては、例えば、スチレン、及びα−メチルスチレン等のスチレン系単量体；（メタ）アクリル酸、マレイン酸、及び無水マレイン酸等のカルボキシル基含有単量体；メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、及びイソボルニル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート化合物；２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、グリセロール（メタ）アクリレート、ポリオキシエチレン（メタ）アクリレート、及びグリシジル（メタ）アクリレート等の酸素原子含有（メタ）アクリレート化合物；（メタ）アクリロニトリル等のニトリル含有単量体；メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、及びプロピルビニルエーテル等のビニルエーテル化合物；酢酸ビニル、酪酸ビニル、ラウリン酸ビニル、及びステアリン酸ビニル等の酸ビニルエステル化合物；エチレン、プロピレン、イソプレン、及びブタジエン等の不飽和炭化水素；トリフルオロメチル（メタ）アクリレート、ペンタフルオロエチル（メタ）アクリレート、塩化ビニル、フッ化ビニル、及びクロルスチレン等のハロゲン含有単量体等が挙げられる。
【００７３】
上記架橋性の単量体としては、例えば、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、グリセロールトリ（メタ）アクリレート、グリセロールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）テトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、及び１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート等の多官能（メタ）アクリレート化合物；トリアリル（イソ）シアヌレート、トリアリルトリメリテート、ジビニルベンゼン、ジアリルフタレート、ジアリルアクリルアミド、ジアリルエーテル、並びに、γ−（メタ）アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、トリメトキシシリルスチレン、及びビニルトリメトキシシラン等のシラン含有単量体等が挙げられる。
【００７４】
「（メタ）アクリレート」の用語は、アクリレートとメタクリレートとを示す。「（メタ）アクリル」の用語は、アクリルとメタクリルとを示す。「（メタ）アクリロイル」の用語は、アクリロイルとメタクリロイルとを示す。
【００７５】
上記エチレン性不飽和基を有する重合性単量体を、公知の方法により重合させることで、上記樹脂粒子を得ることができる。この方法としては、例えば、ラジカル重合開始剤の存在下で懸濁重合する方法、並びに非架橋の種粒子を用いてラジカル重合開始剤とともに単量体を膨潤させて重合する方法等が挙げられる。
【００７６】
上記基材粒子が金属を除く無機粒子又は有機無機ハイブリッド粒子である場合には、基材粒子を形成するための無機物としては、シリカ、アルミナ、チタン酸バリウム、ジルコニア及びカーボンブラック等が挙げられる。上記無機物は、金属ではないことが好ましい。上記シリカにより形成された粒子としては特に限定されないが、例えば、加水分解性のアルコキシシリル基を２つ以上有するケイ素化合物を加水分解して架橋重合体粒子を形成した後に、必要に応じて焼成を行うことにより得られる粒子が挙げられる。上記有機無機ハイブリッド粒子としては、例えば、架橋したアルコキシシリルポリマーとアクリル樹脂とにより形成された有機無機ハイブリッド粒子等が挙げられる。
【００７７】
上記有機無機ハイブリッド粒子は、コアと、該コアの表面上に配置されたシェルとを有するコアシェル型の有機無機ハイブリッド粒子であることが好ましい。上記コアが有機コアであることが好ましい。上記シェルが無機シェルであることが好ましい。電極間の接続抵抗を効果的に低くする観点からは、上記基材粒子は、有機コアと上記有機コアの表面上に配置された無機シェルとを有する有機無機ハイブリッド粒子であることが好ましい。
【００７８】
上記有機コアの材料としては、上述した樹脂粒子の材料等が挙げられる。
【００７９】
上記無機シェルの材料としては、上述した基材粒子の材料として挙げた無機物が挙げられる。上記無機シェルの材料は、シリカであることが好ましい。上記無機シェルは、上記コアの表面上で、金属アルコキシドをゾルゲル法によりシェル状物とした後、該シェル状物を焼成させることにより形成されていることが好ましい。上記金属アルコキシドはシランアルコキシドであることが好ましい。上記無機シェルはシランアルコキシドにより形成されていることが好ましい。
【００８０】
上記基材粒子が金属粒子である場合に、該金属粒子の材料である金属としては、銀、銅、ニッケル、ケイ素、金、錫及びチタン等が挙げられる。
【００８１】
上記基材粒子の粒子径は、好ましくは０．５μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、さらに好ましくは３μｍ以上であり、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは６０μｍ以下、さらに好ましくは５０μｍ以下である。上記基材粒子の粒子径が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。さらに基材粒子の表面に導電部を形成する際に凝集し難くなり、凝集した導電性粒子Ｘが形成され難くなる。
【００８２】
上記基材粒子の粒子径は、５μｍ以上４０μｍ以下であることが特に好ましい。上記基材粒子の粒子径が、５μｍ以上４０μｍ以下の範囲内であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。
【００８３】
上記基材粒子の粒子径は、基材粒子が真球状である場合には、直径を示し、基材粒子が真球状ではない場合には、最大径を示す。
【００８４】
上記基材粒子の粒子径は、数平均粒子径を示す。上記基材粒子の粒子径は粒度分布測定装置等を用いて求められる。基材粒子の粒子径は、任意の基材粒子５０個を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、平均値を算出することにより求めることが好ましい。導電性粒子Ｘにおいて、上記基材粒子の粒子径を測定する場合には、例えば、以下のようにして測定できる。
【００８５】
導電性粒子Ｘの含有量が３０重量％となるように、Ｋｕｌｚｅｒ社製「テクノビット４０００」に添加し、分散させて、導電性粒子Ｘ検査用埋め込み樹脂を作製する。検査用埋め込み樹脂中に分散した導電性粒子Ｘの中心付近を通るようにイオンミリング装置（日立ハイテクノロジーズ社製「ＩＭ４０００」）を用いて、導電性粒子Ｘの断面を切り出す。そして、電界放射型走査型電子顕微鏡（ＦＥ−ＳＥＭ）を用いて、画像倍率を２５０００倍に設定し、５０個の導電性粒子Ｘを無作為に選択し、各導電性粒子Ｘの基材粒子を観察する。各導電性粒子Ｘにおける基材粒子の粒子径を計測し、それらを算術平均して基材粒子の粒子径とする。
【００８６】
（導電部）
上記基材粒子の表面上に導電部を形成する方法、並びに上記基材粒子の表面上又は上記第２の導電部の表面上に上記第１の導電部を形成する方法は特に限定されない。上記導電部を形成する方法としては、例えば、無電解めっきによる方法、電気めっきによる方法、物理的な衝突による方法、メカノケミカル反応による方法、物理的蒸着又は物理的吸着による方法、並びに金属粉末もしくは金属粉末とバインダーとを含むペーストを基材粒子の表面にコーティングする方法等が挙げられる。上記導電部を形成する方法は、無電解めっき、電気めっき又は物理的な衝突による方法であることが好ましい。上記物理的蒸着による方法としては、真空蒸着、イオンプレーティング及びイオンスパッタリング等の方法が挙げられる。また、上記物理的な衝突による方法では、例えば、シーターコンポーザ（徳寿工作所社製）等が用いられる。
【００８７】
上記基材粒子の融点は、上記導電部の融点よりも高いことが好ましい。上記基材粒子の融点は、好ましくは１６０℃を超え、より好ましくは３００℃を超え、さらに好ましくは４００℃を超え、特に好ましくは４５０℃を超える。なお、上記基材粒子の融点は、４００℃未満であってもよい。上記基材粒子の融点は、１６０℃以下であってもよい。上記基材粒子の軟化点は２６０℃以上であることが好ましい。上記基材粒子の軟化点は２６０℃未満であってもよい。
【００８８】
上記導電部は、金属を含むことが好ましい。上記導電部を構成する金属は、特に限定されない。該金属としては、例えば、金、銀、銅、白金、パラジウム、亜鉛、鉛、アルミニウム、コバルト、インジウム、ニッケル、クロム、チタン、アンチモン、ビスマス、ゲルマニウム及びカドミウム、並びにこれらの合金等が挙げられる。また、上記金属として、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）やはんだを用いてもよい。上記金属は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８９】
上記導電性粒子Ｘは、単層のはんだ部を有していてもよい。上記導電性粒子Ｘは、単層の導電部を有していてもよく、複数の層の導電部（第１の導電部及び第２の導電部）を有していてもよい。すなわち、上記導電性粒子Ｘでは、導電部を２層以上積層してもよい。上記導電部が２層以上の場合、上記導電性粒子Ｘは、導電部の外表面部分にはんだを有していてもよい。
【００９０】
上記はんだは、上述したはんだ粒子と同じ組成のはんだであることが好ましい。
【００９１】
上記はんだを構成する低融点金属は特に限定されない。上記低融点金属は、上述したはんだ粒子を構成する低融点金属であることが好ましい。
【００９２】
上記第２の導電部の融点は、上記第１の導電部の融点よりも高いことが好ましい。上記第２の導電部の融点は、好ましくは１６０℃を超え、より好ましくは３００℃を超え、さらに好ましくは４００℃を超え、さらに一層好ましくは４５０℃を超え、特に好ましくは５００℃を超え、最も好ましくは６００℃を超える。上記第１の導電部は融点が低いために導電接続時に溶融する。上記第２の導電部は導電接続時に溶融しないことが好ましい。上記第１の導電部は、はんだ部であることが好ましく、上記第１の導電部を溶融させて用いられることが好ましく、上記第１の導電部を溶融させてかつ上記第２の導電部を溶融させずに用いられることが好ましい。上記第２の導電部の融点が上記第１の導電部の融点をよりも高いことによって、導電接続時に、上記第２の導電部を溶融させずに、上記第１の導電部のみを溶融させることができる。
【００９３】
上記第１の導電部の融点と上記第２の導電部との融点との差の絶対値は、０℃を超え、好ましくは５℃以上、より好ましくは１０℃以上、さらに好ましくは３０℃以上、特に好ましくは５０℃以上、最も好ましくは１００℃以上である。
【００９４】
上記第２の導電部は、金属を含むことが好ましい。上記第２の導電部を構成する金属は、特に限定されない。該金属としては、例えば、金、銀、銅、白金、パラジウム、亜鉛、鉛、アルミニウム、コバルト、インジウム、ニッケル、クロム、チタン、アンチモン、ビスマス、ゲルマニウム及びカドミウム、並びにこれらの合金等が挙げられる。また、上記金属として、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）を用いてもよい。上記金属は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９５】
上記第２の導電部は、ニッケル層、パラジウム層、銅層又は金層であることが好ましく、ニッケル層、金層又は銅層であることがより好ましく、銅層であることがさらに好ましい。導電性粒子Ｘは、ニッケル層、パラジウム層、銅層又は金層を有することが好ましく、ニッケル層、金層又は銅層を有することがより好ましく、銅層を有することがさらに好ましい。これらの好ましい導電部を有する導電性粒子Ｘを電極間の接続に用いることにより、電極間にはんだをより一層効率的に配置することができる。
【００９６】
上記第１の導電部の厚みは、好ましくは０．００５μｍ以上、より好ましくは０．０１μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは１μｍ以下、さらに好ましくは０．３μｍ以下である。第１の導電部の厚みが、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、導通信頼性及び接続信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【００９７】
上記導電性粒子Ｘの粒子径は、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは２μｍ以上であり、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下である。上記導電性粒子Ｘの粒子径が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、導通信頼性及び接続信頼性をより一層効果的に高めることができる。上記導電性粒子Ｘの粒子径は、１０μｍ以下であることが特に好ましい。上記導電性粒子Ｘの粒子径が、１０μｍ以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、導通信頼性及び接続信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【００９８】
上記導電性粒子Ｘの粒子径は、平均粒子径であることが好ましく、数平均粒子径であることがより好ましい。導電性粒子Ｘの平均粒子径は、例えば、任意の導電性粒子Ｘ５０個を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、平均値を算出することや、レーザー回折式粒度分布測定を行うことにより求められる。
【００９９】
上記導電性粒子Ｘの粒子径のＣＶ値は、好ましくは５％以上、より好ましくは１０％以上であり、好ましくは４０％以下、より好ましくは３０％以下である。上記粒子径のＣＶ値が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができる。但し、上記導電性粒子Ｘの粒子径のＣＶ値は、５％未満であってもよい。
【０１００】
上記導電性粒子Ｘの粒子径のＣＶ値（変動係数）は、以下のようにして測定できる。
【０１０１】
ＣＶ値（％）＝（ρ／Ｄｎ）×１００
ρ：導電性粒子Ｘの粒子径の標準偏差
Ｄｎ：導電性粒子Ｘの粒子径の平均値
【０１０２】
上記導電性粒子Ｘの形状は特に限定されない。上記導電性粒子Ｘの形状は、球状であってもよく、扁平状等の球状以外の形状であってもよい。
【０１０３】
上記導電材料１００重量％中、上記導電性粒子Ｘの含有量は、好ましくは４０重量％以上、より好ましくは４５重量％以上、さらに好ましくは５５重量％以上、特に好ましくは６０重量％以上であり、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８５重量％以下、さらに好ましくは８０重量％以下である。上記導電性粒子Ｘの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置することができ、電極間にはんだを多く配置することが容易であり、導通信頼性及び接続信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【０１０４】
（熱硬化性成分）
上記導電材料は、熱硬化性成分を含む。上記熱硬化性成分は、熱硬化性化合物を含む。上記熱硬化性成分は、熱硬化剤を含まないか又は含む。上記熱硬化性成分は、熱硬化剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。導電材料をより一層良好に硬化させるために、上記導電材料は、熱硬化性成分として、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含むことが好ましい。導電材料をより一層良好に硬化させるために、上記導電材料は、熱硬化性成分として硬化促進剤を含むことが好ましい。
【０１０５】
（熱硬化性成分：熱硬化性化合物）
上記熱硬化性化合物は特に限定されない。上記熱硬化性化合物としては、オキセタン化合物、エポキシ化合物、エピスルフィド化合物、（メタ）アクリル化合物、フェノール化合物、アミノ化合物、不飽和ポリエステル化合物、ポリウレタン化合物、シリコーン化合物及びポリイミド化合物等が挙げられる。導電材料の硬化性及び粘度をより一層良好にする観点、導通信頼性をより一層効果的に高める観点、及び絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点からは、エポキシ化合物又はエピスルフィド化合物が好ましく、エポキシ化合物がより好ましい。上記熱硬化性化合物は、エポキシ化合物を含むことが好ましい。上記熱硬化性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０６】
上記エポキシ化合物は、少なくとも１個のエポキシ基を有する化合物である。上記エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、ビスフェノールＳ型エポキシ化合物、フェノールノボラック型エポキシ化合物、ビフェニル型エポキシ化合物、ビフェニルノボラック型エポキシ化合物、ビフェノール型エポキシ化合物、ナフタレン型エポキシ化合物、フルオレン型エポキシ化合物、フェノールアラルキル型エポキシ化合物、ナフトールアラルキル型エポキシ化合物、ジシクロペンタジエン型エポキシ化合物、アントラセン型エポキシ化合物、アダマンタン骨格を有するエポキシ化合物、トリシクロデカン骨格を有するエポキシ化合物、ナフチレンエーテル型エポキシ化合物、及びトリアジン核を骨格に有するエポキシ化合物等が挙げられる。上記エポキシ化合物は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０７】
上記エポキシ化合物は、常温（２３℃）で液状又は固体であり、上記エポキシ化合物が常温で固体である場合には、上記エポキシ化合物の溶融温度は、上記はんだの融点以下であることが好ましい。上記の好ましいエポキシ化合物を用いることで、接続対象部材を貼り合わせた段階では、粘度が高く、搬送等の衝撃により、加速度が付与された際に、第１の接続対象部材と、第２の接続対象部材との位置ずれを抑制することができる。さらに、硬化時の熱により、導電材料の粘度を大きく低下させることができ、はんだの凝集を効率よく進行させることができる。
【０１０８】
絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化性化合物は、エポキシ化合物を含むことが好ましい。
【０１０９】
電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記熱硬化性化合物は、ポリエーテル骨格を有する熱硬化性化合物を含むことが好ましい。
【０１１０】
上記ポリエーテル骨格を有する熱硬化性化合物としては、炭素数３〜１２のアルキル鎖の両末端にグリシジルエーテル基を有する化合物、並びに炭素数２〜４のポリエーテル骨格を有し、該ポリエーテル骨格２〜１０個が連続して結合した構造単位を有するポリエーテル型エポキシ化合物等が挙げられる。
【０１１１】
硬化物の耐熱性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化性化合物は、イソシアヌル骨格を有する熱硬化性化合物を含むことが好ましい。
【０１１２】
上記イソシアヌル骨格を有する熱硬化性化合物としてはトリイソシアヌレート型エポキシ化合物等が挙げられ、日産化学工業社製ＴＥＰＩＣシリーズ（ＴＥＰＩＣ−Ｇ、ＴＥＰＩＣ−Ｓ、ＴＥＰＩＣ−ＳＳ、ＴＥＰＩＣ−ＨＰ、ＴＥＰＩＣ−Ｌ、ＴＥＰＩＣ−ＰＡＳ、ＴＥＰＩＣ−ＶＬ、ＴＥＰＩＣ−ＵＣ）等が挙げられる。
【０１１３】
上記熱硬化性化合物のＳＰ値は、好ましくは２０以上、より好ましくは２２以上であり、好ましくは４５以下、より好ましくは３０以下、さらに好ましくは２５以下である。上記熱硬化性化合物のＳＰ値が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【０１１４】
上記熱硬化性化合物のＳＰ値は、文献情報から得ることができるほか、ＨａｎｓｅｎやＨｏｙの計算方法、Ｆｅｄｏｒｓの推算法等により得ることができる。上記熱硬化性化合物のＳＰ値は、Ｆｅｄｏｒｓの推算法により得ることが好ましい。
【０１１５】
導電材料１００重量％中、上記熱硬化性化合物の含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、さらに好ましくは１５重量％以上であり、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは７０重量％以下、さらに好ましくは５０重量％以下、特に好ましくは３０重量％以下である。上記熱硬化性化合物の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置し、電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。耐衝撃性をより一層効果的に高める観点からは、上記熱硬化性化合物の含有量は多い方が好ましい。
【０１１６】
導電材料１００重量％中、上記エポキシ化合物の含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、さらに好ましくは１５重量％以上であり、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは７０重量％以下、さらに好ましくは５０重量％以下、特に好ましくは３０重量％以下である。上記エポキシ化合物の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置し、電極間の絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができ、電極間の導通信頼性をより一層効果的に高めることができる。耐衝撃性をより一層高める観点からは、上記エポキシ化合物の含有量は多い方が好ましい。
【０１１７】
（熱硬化性成分：熱硬化剤）
上記熱硬化剤は特に限定されない。上記熱硬化剤は、上記熱硬化性化合物を熱硬化させる。上記熱硬化剤としては、イミダゾール硬化剤、アミン硬化剤、フェノール硬化剤、ポリチオール硬化剤等のチオール硬化剤、酸無水物硬化剤、熱カチオン開始剤（熱カチオン硬化剤）及び熱ラジカル発生剤等が挙げられる。上記熱硬化剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１８】
上記熱硬化剤のＳＰ値は、好ましくは１９以上であり、好ましくは２５以下である。上記熱硬化性化合物のＳＰ値が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【０１１９】
上記熱硬化剤のＳＰ値は、文献情報から得ることができるほか、ＨａｎｓｅｎやＨｏｙの計算方法、Ｆｅｄｏｒｓの推算法等により得ることができる。上記熱硬化剤のＳＰ値は、Ｆｅｄｏｒｓの推算法により得ることが好ましい。
【０１２０】
導電材料を低温でより一層速やかに硬化可能とする観点からは、上記熱硬化剤は、イミダゾール硬化剤、チオール硬化剤、又はアミン硬化剤であることが好ましい。また、上記熱硬化性化合物と上記熱硬化剤とを混合したときの保存安定性を高める観点からは、上記熱硬化剤は、潜在性の硬化剤であることが好ましい。潜在性の硬化剤は、潜在性イミダゾール硬化剤、潜在性チオール硬化剤又は潜在性アミン硬化剤であることが好ましい。なお、上記熱硬化剤は、ポリウレタン樹脂又はポリエステル樹脂等の高分子物質で被覆されていてもよい。
【０１２１】
上記イミダゾール硬化剤は特に限定されない。上記イミダゾール硬化剤としては、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテート、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン及び２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４−ベンジル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−パラトルイル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−メタトルイル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−メタトルイル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−パラトルイル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール等における１Ｈ−イミダゾールの５位の水素をヒドロキシメチル基で、かつ、２位の水素をフェニル基またはトルイル基で置換したイミダゾール化合物等が挙げられる。
【０１２２】
上記チオール硬化剤は特に限定されない。上記チオール硬化剤としては、トリメチロールプロパントリス−３−メルカプトプロピオネート、ペンタエリスリトールテトラキス−３−メルカプトプロピオネート及びジペンタエリスリトールヘキサ−３−メルカプトプロピオネート等が挙げられる。
【０１２３】
上記アミン硬化剤は特に限定されない。上記アミン硬化剤としては、ヘキサメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、デカメチレンジアミン、３，９−ビス（３−アミノプロピル）−２，４，８，１０−テトラスピロ［５．５］ウンデカン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、メタフェニレンジアミン及びジアミノジフェニルスルホン等が挙げられる。
【０１２４】
上記酸無水物硬化剤は特に限定されず、エポキシ化合物等の熱硬化性化合物の硬化剤として用いられる酸無水物であれば広く用いることができる。上記酸無水物硬化剤としては、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルブテニルテトラヒドロ無水フタル酸、フタル酸誘導体の無水物、無水マレイン酸、無水ナジック酸、無水メチルナジック酸、無水グルタル酸、無水コハク酸、グリセリンビス無水トリメリット酸モノアセテート、及びエチレングリコールビス無水トリメリット酸等の２官能の酸無水物硬化剤、無水トリメリット酸等の３官能の酸無水物硬化剤、並びに、無水ピロメリット酸、無水ベンゾフェノンテトラカルボン酸、メチルシクロヘキセンテトラカルボン酸無水物、及びポリアゼライン酸無水物等の４官能以上の酸無水物硬化剤等が挙げられる。
【０１２５】
上記熱カチオン開始剤は特に限定されない。上記熱カチオン開始剤としては、ヨードニウム系カチオン硬化剤、オキソニウム系カチオン硬化剤及びスルホニウム系カチオン硬化剤等が挙げられる。上記ヨードニウム系カチオン硬化剤としては、ビス（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ヨードニウムヘキサフルオロホスファート等が挙げられる。上記オキソニウム系カチオン硬化剤としては、トリメチルオキソニウムテトラフルオロボラート等が挙げられる。上記スルホニウム系カチオン硬化剤としては、トリ−ｐ−トリルスルホニウムヘキサフルオロホスファート等が挙げられる。
【０１２６】
上記熱ラジカル発生剤は特に限定されない。上記熱ラジカル発生剤としては、アゾ化合物及び有機過酸化物等が挙げられる。上記アゾ化合物としては、アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）等が挙げられる。上記有機過酸化物としては、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシド及びメチルエチルケトンペルオキシド等が挙げられる。
【０１２７】
上記熱硬化剤の反応開始温度は、好ましくは５０℃以上、より好ましくは７０℃以上、さらに好ましくは８０℃以上であり、好ましくは２５０℃以下、より好ましくは２００℃以下、さらに好ましくは１５０℃以下、特に好ましくは１４０℃以下である。上記熱硬化剤の反応開始温度が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極上にはんだをより一層効率的に配置される。上記熱硬化剤の反応開始温度は、８０℃以上１４０℃以下であることが特に好ましい。
【０１２８】
電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記熱硬化剤の反応開始温度は、上記はんだ粒子の融点よりも、高いことが好ましく、５℃以上高いことがより好ましく、１０℃以上高いことがさらに好ましい。
【０１２９】
上記熱硬化剤の反応開始温度は、ＤＳＣでの発熱ピークの立ち上がり開始の温度を意味する。
【０１３０】
上記熱硬化剤の含有量は特に限定されない。上記熱硬化性化合物１００重量部に対して、上記熱硬化剤の含有量は、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは１重量部以上であり、好ましくは２００重量部以下、より好ましくは１００重量部以下、さらに好ましくは７５重量部以下である。熱硬化剤の含有量が、上記下限以上であると、導電材料を十分に硬化させることが容易である。熱硬化剤の含有量が、上記上限以下であると、硬化後に硬化に関与しなかった余剰の熱硬化剤が残存し難くなり、かつ硬化物の耐熱性がより一層高くなる。
【０１３１】
（熱硬化性成分：硬化促進剤）
上記導電材料は硬化促進剤を含んでいてもよい。上記硬化促進剤は特に限定されない。上記硬化促進剤は、上記熱硬化性化合物と上記熱硬化剤との反応において硬化触媒として作用することが好ましい。上記硬化促進剤は、上記熱硬化性化合物との反応において硬化触媒として作用することが好ましい。上記硬化促進剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３２】
上記硬化促進剤としては、ホスホニウム塩、三級アミン、三級アミン塩、四級オニウム塩、三級ホスフィン、クラウンエーテル錯体、及びホスホニウムイリド等が挙げられる。具体的には、上記硬化促進剤としては、イミダゾール化合物、イミダゾール化合物のイソシアヌル酸塩、ジシアンジアミド、ジシアンジアミドの誘導体、メラミン化合物、メラミン化合物の誘導体、ジアミノマレオニトリル、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ビス（ヘキサメチレン）トリアミン、トリエタノールアミン、ジアミノジフェニルメタン、有機酸ジヒドラジド等のアミン化合物、１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］ウンデセン−７、３，９−ビス（３−アミノプロピル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、三フッ化ホウ素、並びに、トリフェニルホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン、トリブチルホスフィン及びメチルジフェニルホスフィン等の有機リン化合物等が挙げられる。
【０１３３】
上記ホスホニウム塩は特に限定されない。上記ホスホニウム塩としては、テトラノルマルブチルホスホニウムブロマイド、テトラノルマルブチルホスホニウムＯ−Ｏジエチルジチオリン酸、メチルトリブチルホスホニウムジメチルリン酸塩、テトラノルマルブチルホスホニウムベンゾトリアゾール、テトラノルマルブチルホスホニウムテトラフルオロボレート、及びテトラノルマルブチルホスホニウムテトラフェニルボレート等が挙げられる。
【０１３４】
上記熱硬化性化合物が良好に硬化するように、上記硬化促進剤の含有量は適宜選択される。上記熱硬化性化合物１００重量部に対する上記硬化促進剤の含有量は、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは０．８重量部以上であり、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは８重量部以下である。上記硬化促進剤の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、上記熱硬化性化合物を良好に硬化させることができる。
【０１３５】
（活性剤）
上記導電材料は、活性剤を含む。上記活性剤は、上記導電性粒子の酸化膜を除去する。上記活性剤は、酸化膜除去剤である。上記活性剤は特に限定されない。上記活性剤として、はんだ接合等に一般的に用いられているフラックスを用いることができる。
【０１３６】
上記フラックスとしては、塩化亜鉛、塩化亜鉛と無機ハロゲン化物との混合物、塩化亜鉛と無機酸との混合物、溶融塩、リン酸、リン酸の誘導体、有機ハロゲン化物、ヒドラジン、アミン化合物、有機酸及び松脂等が挙げられる。上記フラックスは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３７】
上記溶融塩としては、塩化アンモニウム等が挙げられる。上記有機酸としては、乳酸、クエン酸、ステアリン酸、グルタミン酸及びグルタル酸等が挙げられる。上記松脂としては、活性化松脂及び非活性化松脂等が挙げられる。上記フラックスは、カルボキシル基を２個以上有する有機酸、又は松脂であることが好ましい。上記フラックスは、カルボキシル基を２個以上有する有機酸であってもよく、松脂であってもよい。カルボキシル基を２個以上有する有機酸、松脂の使用により、電極間の導通信頼性がより一層高くなる。
【０１３８】
上記カルボキシル基を２個以上有する有機酸としては、例えば、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、及びセバシン酸等が挙げられる。
【０１３９】
上記アミン化合物としては、シクロヘキシルアミン、ジシクロヘキシルアミン、ベンジルアミン、ベンズヒドリルアミン、イミダゾール、ベンゾイミダゾール、フェニルイミダゾール、カルボキシベンゾイミダゾール、ベンゾトリアゾール、及びカルボキシベンゾトリアゾール等が挙げられる。
【０１４０】
上記松脂はアビエチン酸を主成分とするロジン類である。上記ロジン類としては、アビエチン酸、及びアクリル変性ロジン等が挙げられる。フラックスはロジン類であることが好ましく、アビエチン酸であることがより好ましい。この好ましいフラックスの使用により、電極間の導通信頼性がより一層高くなる。
【０１４１】
上記活性剤の活性温度（融点）は、好ましくは−５０℃以上、より好ましくは−３０℃以上であり、好ましくは３０℃以下、より好ましくは０℃以下である。上記活性剤の活性温度が、上記下限以上及び上記上限以下であると、活性剤の効果がより一層効果的に発揮され、電極間の導通信頼性がより一層高くなる。
【０１４２】
上記活性剤は、常温（２５℃）で液体であることが好ましい。上記活性剤が、常温（２５℃）で液体であることで、電極間の導通信頼性がより一層高くなる。
【０１４３】
常温（２５℃）で液体である活性剤は、特に限定されない。上記活性剤は、酸性リン酸エステル化合物であることが好ましい。上記酸性リン酸エステル化合物の市販品としては、エチルアシッドホスフェート、及びブチルアシッドホスフェート（以上いずれも城北化学工業社製）等が挙げられる。
【０１４４】
また、上記活性剤の沸点は２００℃以下であることが好ましい。
【０１４５】
上記活性剤は、上記導電材料中に分散されていてもよく、上記導電性粒子の表面上に付着していてもよい。
【０１４６】
絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記活性剤は、酸化合物と塩基化合物との塩であることが好ましい。
【０１４７】
上記酸化合物は、カルボキシル基を有する有機化合物であることが好ましい。上記酸化合物としては、脂肪族系カルボン酸であるマロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、クエン酸、リンゴ酸、環状脂肪族カルボン酸であるシクロヘキシルカルボン酸、１，４−シクロヘキシルジカルボン酸、芳香族カルボン酸であるイソフタル酸、テレフタル酸、トリメリット酸、及びエチレンジアミン四酢酸等が挙げられる。絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記酸化合物は、グルタル酸、シクロヘキシルカルボン酸、又はアジピン酸であることが好ましい。
【０１４８】
上記塩基化合物は、アミノ基を有する有機化合物であることが好ましい。上記塩基化合物としては、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、メチルジエタノールアミン、エチルジエタノールアミン、シクロヘキシルアミン、ジシクロヘキシルアミン、ベンジルアミン、ベンズヒドリルアミン、２−メチルベンジルアミン、３−メチルベンジルアミン、４−ｔｅｒｔ−ブチルベンジルアミン、Ｎ−メチルベンジルアミン、Ｎ−エチルベンジルアミン、Ｎ−フェニルベンジルアミン、Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルベンジルアミン、Ｎ−イソプロピルベンジルアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルベンジルアミン、イミダゾール化合物、及びトリアゾール化合物が挙げられる。絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点、及び導通信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記塩基化合物は、ベンジルアミンであることが好ましい。
【０１４９】
電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高める観点からは、上記活性剤の酸価は、好ましくは２８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは３４０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、好ましくは５８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは４６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
【０１５０】
上記酸価は以下のようにして測定可能である。
【０１５１】
活性剤１ｇを、アセトン３６ｇに添加し、超音波にて１分間分散させる。その後、指示薬として、フェノールフタレインを用い、０．１ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウムエタノール溶液にて滴定する。
【０１５２】
上記活性剤のＳＰ値は、好ましくは２０以上、より好ましくは２５以上であり、好ましくは２８以下である。上記活性剤のＳＰ値が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【０１５３】
上記活性剤のＳＰ値は、文献情報から得ることができるほか、ＨａｎｓｅｎやＨｏｙの計算方法、Ｆｅｄｏｒｓの推算法等により得ることができる。上記活性剤のＳＰ値は、Ｆｅｄｏｒｓの推算法により得ることが好ましい。
【０１５４】
本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が上記熱硬化剤を含まない場合には、上記熱硬化性化合物のＳＰ値と、上記活性剤のＳＰ値との差の絶対値は、２以下である。上記熱硬化性化合物のＳＰ値と、上記活性剤のＳＰ値との差の絶対値は、好ましくは１．５以下、より好ましくは１以下である。上記熱硬化性化合物のＳＰ値と上記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、上記上限以下であると、電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【０１５５】
本発明に係る導電材料では、上記熱硬化性成分が上記熱硬化剤を含む場合には、上記熱硬化性化合物と上記熱硬化剤との混合物（Ｍ）のＳＰ値と、上記活性剤のＳＰ値との差の絶対値は、２以下である。上記混合物（Ｍ）のＳＰ値と、上記活性剤のＳＰ値との差の絶対値は、好ましくは１．５以下、より好ましくは１以下である。上記混合物（Ｍ）のＳＰ値と、上記活性剤のＳＰ値との差の絶対値が、上記上限以下であると、電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【０１５６】
上記熱硬化性化合物と上記熱硬化剤との混合物（Ｍ）のＳＰ値は、下記式により算出することができる。
【０１５７】
熱硬化性化合物と熱硬化剤との混合物（Ｍ）のＳＰ値＝ＳＰ１×φ１＋ＳＰ２×φ２
ＳＰ１：熱硬化性化合物のＳＰ値
φ１：熱硬化性化合物と熱硬化剤との混合物（Ｍ）に占める熱硬化性化合物の体積分率
ＳＰ２：熱硬化剤のＳＰ値
φ２：熱硬化性化合物と熱硬化剤との混合物（Ｍ）に占める熱硬化剤の体積分率
【０１５８】
２種の熱硬化性化合物を用いる場合に、熱硬化性化合物のＳＰ値は、下記式により算出することができる。
【０１５９】
熱硬化性化合物（熱硬化性化合物全体）のＳＰ値＝ＳＰＴ１×φＴ１＋ＳＰＴ２×φＴ２
ＳＰＴ１：１種類目の熱硬化性化合物のＳＰ値
φＴ１：２種の熱硬化性化合物に占める１種類目の熱硬化性化合物の体積分率
ＳＰＴ２：２種類目の熱硬化性化合物のＳＰ値
φＴ２：２種の熱硬化性化合物に占める２種類目の熱硬化性化合物の体積分率
【０１６０】
ｎ（ｎは３以上の整数）種の熱硬化性化合物を用いる場合に、熱硬化性化合物のＳＰ値は、下記式により算出することができる。
【０１６１】
熱硬化性化合物（熱硬化性化合物全体）のＳＰ値＝ＳＰＴ１×φＴ１＋ＳＰＴ２×φＴ２＋…＋ＳＰＴｎ×φＴｎ）
ＳＰＴ１：１種類目の熱硬化性化合物のＳＰ値
φＴ１：ｎ種の熱硬化性化合物に占める１種類目の熱硬化性化合物の体積分率
ＳＰＴ２：２種類目の熱硬化性化合物のＳＰ値
φＴ２：ｎ種の熱硬化性化合物に占める２種類目の熱硬化性化合物の体積分率
…（ｎが４である場合、３種目は省略；ｎが５以上である場合、３種類目〜ｎ−１種類目は省略）
ＳＰＴｎ：ｎ種類目の熱硬化性化合物のＳＰ値
φＴｎ：ｎ種の熱硬化性化合物に占めるｎ種類目の熱硬化性化合物の体積分率
【０１６２】
２種の熱硬化剤を用いる場合に、熱硬化剤のＳＰ値は、下記式により算出することができる。
【０１６３】
熱硬化剤（熱硬化剤全体）のＳＰ値＝ＳＰＨ１×φＨ１＋ＳＰＨ２×φＨ２
ＳＰＨ１：１種類目の熱硬化剤のＳＰ値
φＨ１：２種の熱硬化剤に占める１種類目の熱硬化性剤の体積分率
ＳＰＨ２：２種類目の熱硬化剤のＳＰ値
φＨ２：２種の熱硬化剤に占める２種類目の熱硬化性剤の体積分率
【０１６４】
ｎ（ｎは３以上の整数）種の熱硬化剤を用いる場合に、熱硬化剤のＳＰ値は、下記式により算出することができる。
【０１６５】
熱硬化剤（熱硬化剤全体）のＳＰ値＝ＳＰＨ１×φＨ１＋ＳＰＨ２×φＨ２＋…＋ＳＰＨｎ×φＨｎ）
ＳＰＨ１：１種類目の熱硬化剤のＳＰ値
φＨ１：ｎ種の熱硬化剤に占める１種類目の熱硬化性剤の体積分率
ＳＰＨ２：２種類目の熱硬化剤のＳＰ値
φＨ２：ｎ種の熱硬化剤に占める２種類目の熱硬化性剤の体積分率
…（ｎが４である場合、３種目は省略；ｎが５以上である場合、３種類目〜ｎ−１種類目は省略）
ＳＰＨｎ：ｎ種類目の熱硬化剤のＳＰ値
φＨｎ：ｎ種の熱硬化剤に占めるｎ種類目の熱硬化剤の体積分率
【０１６６】
上記熱硬化性化合物１００重量部に対する上記活性剤の含有量は、好ましくは１重量部以上、より好ましくは５重量部以上であり、好ましくは２０重量部以下、より好ましくは１０重量部以下である。上記活性剤の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだ及び電極の表面に酸化被膜がより一層形成され難くなり、さらに、はんだ及び電極の表面に形成された酸化被膜をより一層効果的に除去できる。上記活性剤の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【０１６７】
導電材料１００重量％中、上記活性剤の含有量は、好ましくは０．５重量％以上であり、好ましくは３０重量％以下、より好ましくは２５重量％以下である。上記活性剤の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだ及び電極の表面に酸化被膜がより一層形成され難くなり、さらに、はんだ及び電極の表面に形成された酸化被膜をより一層効果的に除去できる。上記活性剤の含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、電極間を電気的に接続した場合に、導通信頼性及び絶縁信頼性をより一層効果的に高めることができる。
【０１６８】
（フィラー）
本発明に係る導電材料は、フィラーを含んでいてもよい。フィラーは、有機フィラーであってもよく、無機フィラーであってもよい。上記導電材料がフィラーを含むことにより、基板の全電極上に対して、はんだを均一に凝集させることができる。
【０１６９】
上記導電材料は、上記フィラーを含まないか、又は上記フィラーを５重量％以下で含むことが好ましい。上記熱硬化性化合物を用いる場合には、フィラーの含有量が少ないほど、電極上にはんだが移動しやすくなる。
【０１７０】
導電材料１００重量％中、上記フィラーの含有量は、好ましくは０重量％（未含有）以上であり、好ましくは５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、さらに好ましくは１重量％以下である。上記フィラーの含有量が、上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだが電極上により一層均一に配置される。
【０１７１】
（他の成分）
上記導電材料は、必要に応じて、例えば、充填剤、増量剤、軟化剤、可塑剤、チキソ剤、レベリング剤、重合触媒、硬化触媒、着色剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止剤及び難燃剤等の各種添加剤を含んでいてもよい。
【０１７２】
（接続構造体及び接続構造体の製造方法）
本発明に係る接続構造体は、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材と、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材と、上記第１の接続対象部材と、上記第２の接続対象部材とを接続している接続部とを備える。本発明に係る接続構造体では、上記接続部の材料が、上述した導電材料である。本発明に係る接続構造体では、上記第１の電極と上記第２の電極とが、上記接続部により電気的に接続されている。
【０１７３】
本発明に係る接続構造体の製造方法は、上述した導電材料を用いて、第１の電極を表面に有する第１の接続対象部材の表面上に、上記導電材料を配置する工程を備える。本発明に係る接続構造体の製造方法は、上記導電材料の上記第１の接続対象部材側とは反対の表面上に、第２の電極を表面に有する第２の接続対象部材を、上記第１の電極と上記第２の電極とが対向するように配置する工程を備える。本発明に係る接続構造体の製造方法は、上記導電性粒子の融点以上に上記導電材料を加熱することで、上記第１の接続対象部材と上記第２の接続対象部材とを接続している接続部を、上記導電材料により形成し、かつ、上記第１の電極と上記第２の電極とを、上記接続部により電気的に接続する工程を備える。
【０１７４】
本発明に係る接続構造体及び接続構造体の製造方法では、特定の導電材料を用いているので、はんだが第１の電極と第２の電極との間に集まりやすく、はんだを電極（ライン）上に効率的に配置することができる。また、はんだの一部が、電極が形成されていない領域（スペース）に配置され難く、電極が形成されていない領域に配置されるはんだの量をかなり少なくすることができる。従って、第１の電極と第２の電極との間の導通信頼性を高めることができる。しかも、接続されてはならない横方向に隣接する電極間の電気的な接続を防ぐことができ、絶縁信頼性を高めることができる。
【０１７５】
また、電極上にはんだを効率的に配置し、かつ電極が形成されていない領域に配置されるはんだの量をかなり少なくするためには、上記導電材料は、導電フィルムではなく、導電ペーストを用いることが好ましい。
【０１７６】
電極間でのはんだ部の厚みは、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは８０μｍ以下である。電極の表面上のはんだ濡れ面積（電極の露出した面積１００％中のはんだが接している面積）は、好ましくは５０％以上、より好ましくは７０％以上であり、好ましくは１００％以下である。
【０１７７】
本発明に係る接続構造体の製造方法では、上記第２の接続対象部材を配置する工程及び上記接続部を形成する工程において、加圧を行わず、上記導電材料には、上記第２の接続対象部材の重量が加わることが好ましい。本発明に係る接続構造体の製造方法では、上記第２の接続対象部材を配置する工程及び上記接続部を形成する工程において、上記導電材料には、上記第２の接続対象部材の重量の力を超える加圧圧力は加わらないことが好ましい。これらの場合には、複数のはんだ部において、はんだ量の均一性をより一層高めることができる。さらに、はんだ部の厚みをより一層効果的に厚くすることができ、はんだが電極間に多く集まりやすくなり、はんだを電極（ライン）上により一層効率的に配置することができる。また、はんだの一部が、電極が形成されていない領域（スペース）に配置され難く、電極が形成されていない領域に配置されるはんだの量をより一層少なくすることができる。従って、電極間の導通信頼性をより一層高めることができる。しかも、接続されてはならない横方向に隣接する電極間の電気的な接続をより一層防ぐことができ、絶縁信頼性をより一層高めることができる。
【０１７８】
また、導電フィルムではなく、導電ペーストを用いれば、導電ペーストの塗布量によって、接続部及びはんだ部の厚みを調整することが容易になる。一方で、導電フィルムでは、接続部の厚みを変更したり、調整したりするためには、異なる厚みの導電フィルムを用意したり、所定の厚みの導電フィルムを用意したりしなければならないという問題がある。また、導電フィルムでは、導電ペーストと比べて、はんだの溶融温度で、導電フィルムの溶融粘度を十分に下げることができず、はんだの凝集が阻害されやすい傾向がある。
【０１７９】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【０１８０】
図１は、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて得られる接続構造体を模式的に示す断面図である。
【０１８１】
図１に示す接続構造体１は、第１の接続対象部材２と、第２の接続対象部材３と、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とを接続している接続部４とを備える。接続部４は、上述した導電材料により形成されている。本実施形態では、上記導電材料は、熱硬化性成分と、複数の導電性粒子と、活性剤とを含む。上記熱硬化性成分は、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含む。上記導電性粒子は、はんだ粒子である。本実施形態では、導電材料として、導電ペーストが用いられている。
【０１８２】
接続部４は、複数のはんだ粒子が集まり互いに接合したはんだ部４Ａと、熱硬化性化合物が熱硬化された硬化物部４Ｂとを有する。
【０１８３】
第１の接続対象部材２は表面（上面）に、複数の第１の電極２ａを有する。第２の接続対象部材３は表面（下面）に、複数の第２の電極３ａを有する。第１の電極２ａと第２の電極３ａとが、はんだ部４Ａにより電気的に接続されている。従って、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とが、はんだ部４Ａにより電気的に接続されている。なお、接続部４において、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まったはんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）では、はんだ粒子は存在しない。はんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）では、はんだ部４Ａと離れたはんだ粒子は存在しない。なお、少量であれば、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まったはんだ部４Ａとは異なる領域（硬化物部４Ｂ部分）に、はんだ粒子が存在していてもよい。
【０１８４】
図１に示すように、接続構造体１では、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に、複数のはんだ粒子が集まり、複数のはんだ粒子が溶融した後、はんだ粒子の溶融物が電極の表面を濡れ拡がった後に固化して、はんだ部４Ａが形成されている。このため、はんだ部４Ａと第１の電極２ａ、並びにはんだ部４Ａと第２の電極３ａとの接続面積が大きくなる。すなわち、はんだ粒子を用いることにより、導電性の外表面がニッケル、金又は銅等の金属である導電性粒子を用いた場合と比較して、はんだ部４Ａと第１の電極２ａ、並びにはんだ部４Ａと第２の電極３ａとの接触面積が大きくなる。このことによっても、接続構造体１における導通信頼性及び接続信頼性が高くなる。なお、導電材料に活性剤が含まれる場合に、活性剤は、一般に、加熱により次第に失活する。
【０１８５】
なお、図１に示す接続構造体１では、はんだ部４Ａの全てが、第１，第２の電極２ａ，３ａ間の対向している領域に位置している。図３に示す変形例の接続構造体１Ｘは、接続部４Ｘのみが、図１に示す接続構造体１と異なる。接続部４Ｘは、はんだ部４ＸＡと硬化物部４ＸＢとを有する。接続構造体１Ｘのように、はんだ部４ＸＡの多くが、第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域に位置しており、はんだ部４ＸＡの一部が第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域から側方にはみ出していてもよい。第１，第２の電極２ａ，３ａの対向している領域から側方にはみ出しているはんだ部４ＸＡは、はんだ部４ＸＡの一部であり、はんだ部４ＸＡから離れたはんだ粒子ではない。なお、本実施形態では、はんだ部から離れたはんだ粒子の量を少なくすることができるが、はんだ部から離れたはんだ粒子が硬化物部中に存在していてもよい。
【０１８６】
はんだ粒子の使用量を少なくすれば、接続構造体１を得ることが容易になる。はんだ粒子の使用量を多くすれば、接続構造体１Ｘを得ることが容易になる。
【０１８７】
接続構造体１，１Ｘでは、第１の電極２ａと接続部４，４Ｘと第２の電極３ａとの積層方向に第１の電極２ａと第２の電極３ａとの対向し合う部分をみたときに、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、接続部４，４Ｘ中のはんだ部４Ａ，４ＸＡが配置されていることが好ましい。接続部４，４Ｘ中のはんだ部４Ａ，４ＸＡが、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。
【０１８８】
上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の５０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の６０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることがより好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の７０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることがさらに好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の８０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが特に好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の９０％以上に、上記接続部中のはんだ部が配置されていることが最も好ましい。上記接続部中のはんだ部が、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。
【０１８９】
上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の６０％以上が配置されていることが好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の７０％以上が配置されていることがより好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９０％以上が配置されていることがさらに好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９５％以上が配置されていることが特に好ましい。上記第１の電極と上記接続部と上記第２の電極との積層方向と直交する方向に上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分をみたときに、上記第１の電極と上記第２の電極との対向し合う部分に、上記接続部中のはんだ部の９９％以上が配置されていることが最も好ましい。上記接続部中のはんだ部が、上記の好ましい態様を満足することで、導通信頼性をより一層高めることができる。
【０１９０】
次に、図２では、本発明の一実施形態に係る導電材料を用いて、接続構造体１を製造する方法の一例を説明する。
【０１９１】
先ず、第１の電極２ａを表面（上面）に有する第１の接続対象部材２を用意する。次に、図２（ａ）に示すように、第１の接続対象部材２の表面上に、熱硬化性成分１１Ｂと、はんだ粒子１１Ａと、活性剤を含む導電材料１１を配置する（第１の工程）。用いた導電材料１１は、熱硬化性成分１１Ｂとして、熱硬化性化合物と熱硬化剤とを含む。
【０１９２】
第１の接続対象部材２の第１の電極２ａが設けられた表面上に、導電材料１１を配置する。導電材料１１の配置の後に、はんだ粒子１１Ａは、第１の電極２ａ（ライン）上と、第１の電極２ａが形成されていない領域（スペース）上との双方に配置されている。
【０１９３】
導電材料１１の配置方法としては、特に限定されないが、ディスペンサーによる塗布、スクリーン印刷、及びインクジェット装置による吐出等が挙げられる。
【０１９４】
また、第２の電極３ａを表面（下面）に有する第２の接続対象部材３を用意する。次に、図２（ｂ）に示すように、第１の接続対象部材２の表面上の導電材料１１において、導電材料１１の第１の接続対象部材２側とは反対側の表面上に、第２の接続対象部材３を配置する（第２の工程）。導電材料１１の表面上に、第２の電極３ａ側から、第２の接続対象部材３を配置する。このとき、第１の電極２ａと第２の電極３ａとを対向させる。
【０１９５】
次に、はんだ粒子１１Ａの融点以上に導電材料１１を加熱する（第３の工程）。好ましくは、熱硬化性成分１１Ｂ（熱硬化性化合物）の硬化温度以上に導電材料１１を加熱する。この加熱時には、電極が形成されていない領域に存在していたはんだ粒子１１Ａは、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まる（自己凝集効果）。導電フィルムではなく、導電ペーストを用いた場合には、はんだ粒子１１Ａが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間により一層効果的に集まる。また、はんだ粒子１１Ａは溶融し、互いに接合する。また、熱硬化性成分１１Ｂは熱硬化する。この結果、図２（ｃ）に示すように、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とを接続している接続部４が、導電材料１１により形成される。導電材料１１により接続部４が形成され、複数のはんだ粒子１１Ａが接合することによってはんだ部４Ａが形成され、熱硬化性成分１１Ｂが熱硬化することによって硬化物部４Ｂが形成される。はんだ粒子１１Ａが十分に移動すれば、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に位置していないはんだ粒子１１Ａの移動が開始してから、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間にはんだ粒子１１Ａの移動が完了するまでに、温度を一定に保持しなくてもよい。
【０１９６】
本実施形態では、上記第２の工程及び上記第３の工程において、加圧を行わない方が好ましい。この場合には、導電材料１１には、第２の接続対象部材３の重量が加わる。このため、接続部４の形成時に、はんだ粒子１１Ａが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間により一層効果的に集まる。なお、上記第２の工程及び上記第３の工程の内の少なくとも一方において、加圧を行えば、はんだ粒子１１Ａが第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に集まろうとする作用が阻害される傾向が高くなる。
【０１９７】
また、本実施形態では、加圧を行っていないため、第１の電極２ａと第２の電極３ａとのアライメントがずれた状態で、第１の接続対象部材２と第２の接続対象部材３とが重ね合わされた場合でも、そのずれを補正して、第１の電極２ａと第２の電極３ａとを接続させることができる（セルフアライメント効果）。これは、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間に自己凝集している溶融したはんだが、第１の電極２ａと第２の電極３ａとの間のはんだと導電材料のその他の成分とが接する面積が最小となる方がエネルギー的に安定になるため、その最小の面積となる接続構造であるアライメントのあった接続構造にする力が働くためである。この際、導電材料が硬化していないこと、及び、その温度、時間にて、導電材料のはんだ粒子以外の成分の粘度が十分低いことが望ましい。
【０１９８】
はんだの融点での導電材料の粘度（ηｍｐ）は、好ましくは５０Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１０Ｐａ・ｓ以下、さらに好ましくは１Ｐａ・ｓ以下であり、好ましくは０．１Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは０．２Ｐａ・ｓ以上である。上記粘度（ηｍｐ）が、上記上限以下であれば、電極上にはんだを効率的に凝集させることができる。上記粘度（ηｍｐ）が、上記下限以上であれば、接続部でのボイドを抑制し、接続部以外への導電材料のはみだしを抑制することができる。
【０１９９】
上記粘度（ηｍｐ）は、ＳＴＲＥＳＳＴＥＣＨ（ＲＥＯＬＯＧＩＣＡ社製）等を用いて、歪制御１ｒａｄ、周波数１Ｈｚ、昇温速度２０℃／分、測定温度範囲２５〜２００℃（但し、はんだの融点が２００℃を超える場合には温度上限をはんだの融点とする）の条件で測定可能である。測定結果から、はんだの融点（℃）での粘度が評価される。
【０２００】
このようにして、図１に示す接続構造体１が得られる。なお、上記第２の工程と上記第３の工程とは連続して行われてもよい。また、上記第２の工程を行った後に、得られる第１の接続対象部材２と導電材料１１と第２の接続対象部材３との積層体を、加熱部に移動させて、上記第３の工程を行ってもよい。上記加熱を行うために、加熱部材上に上記積層体を配置してもよく、加熱された空間内に上記積層体を配置してもよい。
【０２０１】
上記第３の工程における上記加熱温度は、好ましくは１４０℃以上、より好ましくは１６０℃以上であり、好ましくは４５０℃以下、より好ましくは２５０℃以下、さらに好ましくは２００℃以下である。
【０２０２】
上記第３の工程における加熱方法としては、はんだの融点以上及び熱硬化性成分の硬化温度以上に、接続構造体全体を、リフロー炉を用いて又はオーブンを用いて加熱する方法や、接続構造体の接続部のみを局所的に加熱する方法が挙げられる。
【０２０３】
局所的に加熱する方法に用いる器具としては、ホットプレート、熱風を付与するヒートガン、はんだゴテ、及び赤外線ヒーター等が挙げられる。
【０２０４】
また、ホットプレートにて局所的に加熱する際、接続部直下は、熱伝導性の高い金属にて、その他の加熱することが好ましくない個所は、フッ素樹脂等の熱伝導性の低い材質にて、ホットプレート上面を形成することが好ましい。
【０２０５】
上記第１，第２の接続対象部材は、特に限定されない。上記第１，第２の接続対象部材としては、具体的には、半導体チップ、半導体パッケージ、ＬＥＤチップ、ＬＥＤパッケージ、コンデンサ及びダイオード等の電子部品、並びに樹脂フィルム、プリント基板、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル、リジッドフレキシブル基板、ガラスエポキシ基板及びガラス基板等の回路基板等の電子部品等が挙げられる。上記第１，第２の接続対象部材は、電子部品であることが好ましい。
【０２０６】
上記第１の接続対象部材及び上記第２の接続対象部材の内の少なくとも一方が、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板であることが好ましい。上記第２の接続対象部材が、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板であることが好ましい。樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル及びリジッドフレキシブル基板は、柔軟性が高く、比較的軽量であるという性質を有する。このような接続対象部材の接続に導電フィルムを用いた場合には、はんだが電極上に集まりにくい傾向がある。これに対して、導電ペーストを用いることで、樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板を用いたとしても、はんだを電極上に効率的に集めることで、電極間の導通信頼性を十分に高めることができる。樹脂フィルム、フレキシブルプリント基板、フレキシブルフラットケーブル又はリジッドフレキシブル基板を用いる場合に、半導体チップ等の他の接続対象部材を用いた場合と比べて、加圧を行わないことによる電極間の導通信頼性の向上効果がより一層効果的に得られる。
【０２０７】
上記接続対象部材に設けられている電極としては、金電極、ニッケル電極、錫電極、アルミニウム電極、銅電極、モリブデン電極、銀電極、ＳＵＳ電極、及びタングステン電極等の金属電極が挙げられる。上記接続対象部材がフレキシブルプリント基板である場合には、上記電極は金電極、ニッケル電極、錫電極、銀電極又は銅電極であることが好ましい。上記接続対象部材がガラス基板である場合には、上記電極はアルミニウム電極、銅電極、モリブデン電極、銀電極又はタングステン電極であることが好ましい。なお、上記電極がアルミニウム電極である場合には、アルミニウムのみで形成された電極であってもよく、金属酸化物層の表面にアルミニウム層が積層された電極であってもよい。上記金属酸化物層の材料としては、３価の金属元素がドープされた酸化インジウム及び３価の金属元素がドープされた酸化亜鉛等が挙げられる。上記３価の金属元素としては、Ｓｎ、Ａｌ及びＧａ等が挙げられる。電極上にはんだをより一層効率的に配置する観点からは、上記接続対象部材に設けられている電極は、金電極、銀電極、銅電極又はアルミニウム電極であることが好ましい。
【０２０８】
本発明に係る接続構造体では、上記第１の電極及び上記第２の電極は、エリアアレイ又はペリフェラルにて配置されていることが好ましい。上記第１の電極及び上記第２の電極が、エリアアレイ又はペリフェラルにて配置されている場合において、本発明の効果がより一層効果的に発揮される。上記エリアアレイとは、接続対象部材の電極が配置されている面にて、格子状に電極が配置されている構造のことである。上記ペリフェラルとは、接続対象部材の外周部に電極が配置されている構造のことである。電極が櫛型に並んでいる構造の場合は、櫛に垂直な方向に沿ってはんだが凝集すればよいのに対して、上記エリアアレイ又はペリフェラル構造では電極が配置されている面において、全面にて均一にはんだが凝集する必要がある。そのため、従来の方法では、はんだ量が不均一になりやすいのに対して、本発明の方法では、全面にて均一にはんだを凝集させることができる。
【０２０９】
以下、実施例及び比較例を挙げて、本発明を具体的に説明する。本発明は、以下の実施例のみに限定されない。
【０２１０】
熱硬化性成分（熱硬化性化合物）：
熱硬化性化合物１：ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、新日鉄住金化学社製「ＹＤＦ−８１７０Ｃ」、ＳＰ値：２３．４、比重：１．２０
熱硬化性化合物２：ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、新日鉄住金化学社製「ＹＤ−８１２５」、ＳＰ値：２２．３、比重：１．１６
熱硬化性化合物３：フェノールノボラック型エポキシ化合物、ＤＯＷ社製「ＤＥＮ４３１」、ＳＰ値：２４．６、比重：１．１５
熱硬化性化合物４：脂肪族エポキシ化合物、共栄社化学社製「エポライト１６００」、ＳＰ値：２０．０、比重：１．０３
熱硬化性化合物５：イソシアヌル骨格含有エポキシ化合物、日産化学社製「ＴＥＰＩＣ−ＳＰ」、ＳＰ値：４１．１、比重：１．４５
【０２１１】
熱硬化性成分（熱硬化剤）：
熱硬化剤１：酸無水物硬化剤、新日本理化社製「リカシッドＴＨ」、ＳＰ値：２４．８、比重：１．３８
熱硬化剤２：酸無水物硬化剤、新日本理化社製「リカシッドＭＨ」、ＳＰ値：１９．４、比重：１．３６
【０２１２】
熱硬化性成分（硬化促進剤）：
硬化促進剤１：有機ホスホニウム塩、日本化学工業社製「ＰＸ−４ＭＰ」
【０２１３】
活性剤：
活性剤１：酸性リン酸エステル化合物（ブチルアシッドホスフェート）、城北化学工業社製「ＪＰ−５０４」、常温で液体、ＳＰ値：２５．１
活性剤２：酸性リン酸エステル化合物（エチルアシッドホスフェート）、城北化学工業社製「ＪＰ−５０２」、常温で液体、ＳＰ値：２８．０
活性剤３：和光純薬工業社製「ステアリン酸」、常温で固体、ＳＰ値：１８．７
活性剤４：城北化学工業社製「ジエチルホスホノ酢酸」、常温で液体、ＳＰ値：２０．０
活性剤５：「グルタル酸ベンジルアミン塩」、融点１０８℃、常温で固体、ＳＰ値：２９．２
【０２１４】
活性剤５の作製方法：
ガラスビンに、反応溶媒である水２４ｇと、グルタル酸（和光純薬工業社製）１３．２１２ｇとを入れ、室温で均一になるまで溶解させた。その後、ベンジルアミン（和光純薬工業社製）１０．７１５ｇを入れて、約５分間撹拌し、混合液を得た。得られた混合液を５〜１０℃の冷蔵庫に入れて、一晩放置した。析出した結晶をろ過により分取し、水で洗浄し、真空乾燥し、活性剤５を得た。
【０２１５】
活性剤６：「アジピン酸ベンジルアミン塩」、融点１７０℃、常温で固体、ＳＰ値：２８．２
【０２１６】
活性剤６の作製方法：
ガラスビンに、反応溶媒である水２４ｇと、アジピン酸（和光純薬工業社製）１４．６１ｇとを入れ、室温で均一になるまで溶解させた。その後、ベンジルアミン（和光純薬工業社製）１０．７１５ｇを入れて、約５分間撹拌し、混合液を得た。得られた混合液を５〜１０℃の冷蔵庫に入れて、一晩放置した。析出した結晶をろ過により分取し、水で洗浄し、真空乾燥し、活性剤６を得た。
【０２１７】
活性剤７：和光純薬工業社製「クエン酸」、常温で固体、ＳＰ値：３３．８
活性剤８：和光純薬工業社製「リンゴ酸」、常温で固体、ＳＰ値：３１．５
【０２１８】
導電性粒子（はんだ粒子、はんだ粒子以外のはんだを含む導電性粒子（導電性粒子Ｘ））：
導電性粒子１：ＳｎＢｉはんだ粒子、融点１３８℃、三井金属社製「Ｓｎ４２Ｂｉ５８」を選別したはんだ粒子、平均粒子径：２０μｍ
導電性粒子２：ＳｎＢｉはんだ粒子、融点１３８℃、三井金属社製「Ｓｎ４２Ｂｉ５８」を選別したはんだ粒子、平均粒子径：１０μｍ
導電性粒子３：ＳｎＢｉはんだ粒子、融点１３８℃、三井金属社製「Ｓｎ４２Ｂｉ５８」を選別したはんだ粒子、平均粒子径：７μｍ
導電性粒子４：ＳｎＢｉはんだ粒子、融点１３８℃、三井金属社製「Ｓｎ４２Ｂｉ５８」を選別したはんだ粒子、平均粒子径：５μｍ
導電性粒子５：ＳｎＢｉはんだ粒子、融点１３８℃、三井金属社製「Ｓｎ６６Ｂｉ３４」を選別したはんだ粒子、平均粒子径：１０μｍ
導電性粒子６：ＳｎＡｇＣｕはんだ粒子、三井金属鉱業社製「ＳｎＡｇ３Ｃｕ０．５」、平均粒子径：１０μｍ、融点：２１７℃
【０２１９】
熱硬化性化合物、熱硬化剤及び活性剤のＳＰ値：
熱硬化性化合物、熱硬化剤及び活性剤のＳＰ値は、Ｆｅｄｏｒｓの推算法により算出した。
【０２２０】
（実施例１〜１３及び比較例１〜９）
（１）導電材料（異方性導電ペースト）の作製
下記の表１，２に示す成分を下記の表１，２に示す配合量で配合して、導電材料（異方性導電ペースト）を得た。
【０２２１】
（２）接続構造体の作製
第１の接続対象部材として、Ｌ／Ｓ＝３５０μｍ／３００μｍの金電極（電極長さ：６５０μｍ、電極厚み：２８μｍ）を表面に有するガラスエポキシ基板（材質：ＦＲ−４、厚み：０．６ｍｍ）を用意した。
【０２２２】
第２の接続対象部材として、Ｌ／Ｓ＝３５０μｍ／３００μｍの金電極（電極長さ：６５０μｍ、電極厚み：２８μｍ）を表面に有するガラスエポキシ基板（材質：ＦＲ−４、厚み：０．６ｍｍ）を用意した。
【０２２３】
上記ガラスエポキシ基板の上面に、作製直後の導電材料（異方性導電ペースト）を厚さ１００μｍとなるように塗工し、導電材料（異方性導電ペースト）層を形成した。次に、導電材料（異方性導電ペースト）層の上面にガラスエポキシ基板を電極同士が対向するように積層した。導電材料（異方性導電ペースト）層には、上記ガラスエポキシ基板の重量は加わる。その状態から、導電材料（異方性導電ペースト）層の温度が、昇温開始から６０秒以内に導電性粒子の融点となるように加熱した。さらに、融点到達から２４０秒間、導電材料（異方性導電ペースト）層の温度が１４０℃〜１６０℃となるように加熱し、導電材料（異方性導電ペースト）層を硬化させ、接続構造体を得た。加熱時には、加圧を行わなかった。
【０２２４】
（評価）
（１）熱硬化性化合物と熱硬化剤との混合物（Ｍ）のＳＰ値と活性剤のＳＰ値との差の絶対値
熱硬化性化合物と熱硬化剤との混合物（Ｍ）のＳＰ値と活性剤のＳＰ値とから、熱硬化性化合物と熱硬化剤との混合物（Ｍ）のＳＰ値と活性剤のＳＰ値との差の絶対値を算出した。なお、熱硬化性化合物と熱硬化剤との混合物（Ｍ）のＳＰ値は下記式により算出した。
【０２２５】
熱硬化性化合物と熱硬化剤との混合物（Ｍ）のＳＰ値＝ＳＰ１×φ１＋ＳＰ２×φ２
ＳＰ１：熱硬化性化合物のＳＰ値
φ１：熱硬化性化合物と熱硬化剤との混合物（Ｍ）に占める熱硬化性化合物の体積分率
ＳＰ２：熱硬化剤のＳＰ値
φ２：熱硬化性化合物と熱硬化剤との混合物（Ｍ）に占める熱硬化剤の体積分率
【０２２６】
（２）導電材料の形状維持特性
接続構造体の作製に用いるガラスエポキシ基板を用意した。上記ガラスエポキシ基板の電極上に、得られた導電材料を幅１０ｍｍ、長さ１０ｍｍ、厚さ１００μｍとなるように塗布し、導電材料を積層した。積層した導電材料をＸ線により観察し、導電材料の幅及び長さを測定し、加熱前の導電材料の占める面積（Ｓ１）を算出した。導電材料を塗布したガラスエポキシ基板を、７０℃及び１０分間の条件で加熱した。加熱後の導電材料をＸ線により観察し、導電材料の幅及び長さを測定し、加熱後の導電材料の占める面基（Ｓ２）を算出した。得られた測定結果から、Ｓ１に対するＳ２（Ｓ２／Ｓ１）を算出した。導電材料の形状維持特性を以下の基準で判定した。
【０２２７】
［導電材料の形状維持特性の判定基準］
○：Ｓ２／Ｓ１が、１．１以下
△：Ｓ２／Ｓ１が、１．１を超え１．２以下
×：Ｓ２／Ｓ１が、１．２を超える
【０２２８】
（３）電極上のはんだの配置精度
得られた第１，２，３，４の接続構造体において、第１の電極と接続部と第２の電極との積層方向に第１の電極と第２の電極との対向し合う部分をみたときに、第１の電極と第２の電極との対向し合う部分の面積１００％中の、接続部中のはんだ部が配置されている面積の割合Ｘを評価した。電極上のはんだの配置精度を以下の基準で判定した。
【０２２９】
［電極上のはんだの配置精度の判定基準］
○○○：割合Ｘが８０％以上
○○：割合Ｘが７０％以上８０％未満
○：割合Ｘが６０％以上７０％未満
△：割合Ｘが５０％以上６０％未満
×：割合Ｘが５０％未満
【０２３０】
（４）上下の電極間の導通信頼性
得られた接続構造体（ｎ＝１５個）において、上下の電極間の１接続箇所当たりの接続抵抗をそれぞれ、４端子法により測定した。接続抵抗の平均値を算出した。なお、電圧＝電流×抵抗の関係から、一定の電流を流した時の電圧を測定することにより接続抵抗を求めることができる。導通信頼性を以下の基準で判定した。
【０２３１】
［導通信頼性の判定基準］
○○：接続抵抗の平均値が５０ｍΩ以下
○：接続抵抗の平均値が５０ｍΩを超え７０ｍΩ以下
△：接続抵抗の平均値が７０ｍΩを超え１００ｍΩ以下
×：接続抵抗の平均値が１００ｍΩを超える、又は接続不良が生じている
【０２３２】
（５）隣接する電極間の絶縁信頼性
得られた接続構造体（ｎ＝１５個）において、８５℃及び湿度８５％の雰囲気中に１００時間放置後、隣接する電極間に、５Ｖを印加し、抵抗値を２５箇所で測定した。絶縁信頼性を以下の基準で判定した。
【０２３３】
［絶縁信頼性の判定基準］
○○：接続抵抗の平均値が１０７Ω以上
○：接続抵抗の平均値が１０６Ω以上１０７Ω未満
△：接続抵抗の平均値が１０５Ω以上１０６Ω未満
×：接続抵抗の平均値が１０５Ω未満
【０２３４】
結果を下記の表１，２に示す。
【０２３５】
【表１】
2019212467.tif 000003
【０２３６】
【表２】
2019212467.tif 000004
【０２３７】
樹脂フィルム、フレキシブルフラットケーブル及びリジッドフレキシブル基板を用いた場合でも、同様の傾向が見られた。
【符号の説明】
【０２３８】
１，１Ｘ…接続構造体
２…第１の接続対象部材
２ａ…第１の電極
３…第２の接続対象部材
３ａ…第２の電極
４，４Ｘ…接続部
４Ａ，４ＸＡ…はんだ部
４Ｂ，４ＸＢ…硬化物部
１１…導電材料
１１Ａ…はんだ粒子
１１Ｂ…熱硬化性成分
２１…導電性粒子
３１…導電性粒子
３２…基材粒子
３３…導電部
３３Ａ…第２の導電部
３３Ｂ…第１の導電部
４１…導電性粒子
４２…導電部
【図１】
2019212467.tif 000005
【図２】
2019212467.tif 000006
【図３】
2019212467.tif 000007
【図４】
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【図５】
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【図６】
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