(57)【要約】    【課題】成形性、流動性に優れ、低反り性、ウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性に優れた成形品を得ることのできるＰＢＴ樹脂組成物を提供すること。    【解決手段】（Ａ）全ジカルボン酸成分中のイソフタル酸成分含有率が２．５〜５ｍｏｌ％である、ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）共重合体を含むポリブチレンテレフタレート系樹脂１００重量部に対し、（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体１８〜２８重量部、（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマ５〜１４重量部、（Ｄ）強化繊維３０〜９０重量部を配合してなるポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）全ジカルボン酸成分中のイソフタル酸成分含有率が２．５〜５ｍｏｌ％である、ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）共重合体を含むポリブチレンテレフタレート系樹脂１００重量部に対し、（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体１８〜２８重量部、（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマ５〜１４重量部、および（Ｄ）強化繊維３０〜９０重量部を配合してなるポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
【請求項２】
前記（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体が（Ｂ−１）アクリロニトリル、スチレンおよびグリシジルメタクリレートを共重合してなる共重合体、および（Ｂ−２）ゴム成分を含むスチレン系樹脂を含む請求項１に記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
【請求項３】
前記（Ｃ）エラストマが（Ｃ−１）αオレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体、および（Ｃ−２）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンを共重合成分とする密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・αオレフィン系共重合体を含み、前記（Ｃ−１）αオレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体および前記（Ｃ−２）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンを共重合成分とする密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・αオレフィン系共重合体の配合比（（Ｃ−１）／（Ｃ−２））が、重量比で２５／７５以上７５／２５以下である請求項１または２に記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
【請求項４】
さらに前記（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂１００重量部に対し、（Ｅ）エチレンビスステアリルアミドを０．７〜１．５重量部配合してなる請求項１から３のいずれかに記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物からなる成形品。
【請求項５】
請求項１から４のいずれかに記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物からなる成形品。
【請求項６】
厚み３ｍｍ以下のウェルド部を有する請求項５に記載の成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物、およびそれを成形してなる成形品に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ポリブチレンテレフタレート（以下、ＰＢＴと略記することがある。）樹脂は、電気特性、耐薬品性、耐熱性、寸法安定性などに優れているため、各種の電気・電子機器部品、自動車、列車、電車などの車両用内外装部品、その他の一般工業製品製造用材料として、広く使用されている。
【０００３】
ＰＢＴ樹脂は、上記特性に優れることからセンサーカバー、ＥＣＵケース、ドアロックハウジング、パワーウィンドウモーターハウジングといった車載用電装部品などの箱形状部品に多く使用される。これら電装部品の多くは、樹脂製ケース内部に電子部品やギアなどを取り付けた後、樹脂製カバーで覆うためケースとカバーの嵌合性が重要であり、使用される樹脂には、低反り性が要求される。ＰＢＴ樹脂の反りを改良する手段としては、非晶性樹脂やガラス繊維、フィラー等を配合することが一般的である。しかし、一般的な低反り化の手法では、樹脂の剛性を高め、かつ樹脂の結晶化を早める効果があることから、靭性低下およびウェルド強度低下の背反があり、特に耐ヒートサイクル性が求められる製品には不向きである。また、上記のような車載用電装部品は、その機能を発現させるため、複雑形状（ウェルド部が生じやすい形状）である成形品や、金属部品がインサートされた成形品が多い。
【０００４】
このような背景から、上記の車載用電装部品には、低反り性を有するだけでなく、高いウェルド強度、特にウェルド部分の耐ヒートサイクル性を有する材料が求められている。
【０００５】
ウェルド強度、ウェルド部分の耐ヒートサイクル性に優れる樹脂組成物として、熱可塑性樹脂、無機フィラー、脂肪酸金属塩、オレフィン系樹脂を配合してなる樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献１）。また、熱可塑性ポリエステル、芳香族ビニル系樹脂、アミド化合物、多価アルコール、エポキシ化合物、繊維状充填材を配合してなる樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献２）。
【０００６】
低反り性に優れる樹脂組成物としては、芳香族ビニル系樹脂、結晶性樹脂、繊維状充填材を配合してなる樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献３）。また、ポリブチレンテレフタレート、スチレン系樹脂、ポリオレフィン共重合体、繊維状無機充填剤、板状無機物を配合してなる樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献４）。
【０００７】
低反り性、ウェルド強度に優れる樹脂組成物として、ポリブチレンテレフタレート、リン酸エステル系化合物、ガラス繊維、トリアジン系化合物、ポリカーボネートを配合してなる樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献５）。
【０００８】
流動性、耐熱性に優れる樹脂組成物として、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ビニル系樹脂、燐酸エステル、トリアジン系化合物、アルカリ土類金属化合物、ガラス繊維を配合してなる樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献６）。また、熱可塑性樹脂、熱伝導性フィラー、難燃剤を配合してなる樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献７）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００８−１６３３２４号公報
【特許文献２】特開２０１１−５２１７２号公報
【特許文献３】特開２０１７−８２０４７号公報
【特許文献４】特開平１０−６０２４０号公報
【特許文献５】特開２００９−９６９６９号公報
【特許文献６】特開２００９−２２７７５０号公報
【特許文献７】特開２００９−２７０７０９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、特許文献１に記載の樹脂組成物からなる成形品は、無機フィラーを多く含み、成形性、流動性が不十分であった。また、特許文献２に記載の樹脂組成物からなる成形品は、芳香族ビニル系樹脂の配合量が少なく、低反り性が不十分であった。
【００１１】
特許文献３および４に記載の樹脂組成物からなる成形品は、芳香族ビニル系樹脂、スチレン系樹脂の配合量が多く、ウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性が不十分であった。さらに特許文献５〜７に記載の樹脂組成物からなる成形品は、難燃剤を含み、依然としてウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性が不十分であった。
【００１２】
成形品の中でも、樹脂製カバーやケースをネジ止めによって嵌合させる車載用部品の場合、金属カラーをインサート成形することでネジ止め用の穴を設けている成形品が多く、金属カラー部に接する形でウェルドが生じる。このような成形品をヒートサイクル処理すると、金属と樹脂の線膨張差により、カラー部に接しているウェルド部（最も弱い部分）でクラックが生じ、気密性低下、製品強度低下等の問題が生じる場合がある。特に薄肉の成形品では、結晶化速度の早いＰＢＴ樹脂では、ウェルド部の密着性が低く、ウェルド強度の低下、ヒートサイクル処理によるウェルド部の割れが発生しやすくなる問題点がある。一方で、ウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性に特化した材料は、結晶化速度の低下、靭性の向上により、成形性、流動性、成形品の低反り性が低下する問題があった。
【００１３】
本発明は、上記の課題に鑑み、成形性、流動性に優れ、低反り性、ウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性に優れた成形品を得ることのできるＰＢＴ樹脂組成物を提供することを課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上記課題を解決するため、本発明は次の構成を有する。
（１）（Ａ）全ジカルボン酸成分中のイソフタル酸成分含有率が２．５〜５ｍｏｌ％である、ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）共重合体を含むポリブチレンテレフタレート系樹脂１００重量部に対し、（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体１８〜２８重量部、（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマ５〜１４重量部、および（Ｄ）強化繊維３０〜９０重量部を配合してなるポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
（２）前記（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体が（Ｂ−１）アクリロニトリル、スチレンおよびグリシジルメタクリレートを共重合してなる共重合体と、（Ｂ−２）ゴム成分を含むスチレン系樹脂を含む（１）記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
（３）前記（Ｃ）エラストマが（Ｃ−１）αオレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体、（Ｃ−２）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンを共重合成分とする密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・αオレフィン系共重合体を含み、前記（Ｃ−１）αオレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体および前記（Ｃ−２）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンを共重合成分とする密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・αオレフィン系共重合体の配合比（（Ｃ−１）／（Ｃ−２））が、重量比で２５／７５以上７５／２５以下である（１）または（２）に記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
（４）さらに前記（Ａ）ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）共重合体１００重量部に対し、（Ｅ）エチレンビスステアリルアミド０．７〜１．５重量部配合してなる（１）から（３）のいずれかに記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物からなる成形品。
（５）（１）から（４）のいずれかに記載のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物からなる成形品。
（６）厚み３ｍｍ以下のウェルド部を有する（５）に記載の成形品。
【発明の効果】
【００１５】
本発明のＰＢＴ樹脂組成物は成形性、流動性に優れ、本発明の樹脂組成物を成形して得られる成形品は低反り性、ウェルド強度とウェルド部の耐ヒートサイクル性に優れるため、薄肉のウェルド部を有する金属インサート成形品であって、耐ヒートサイクル性が要求される部品に有用である。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】実施例および比較例における反り量測定用箱型成形品の外観
【図２】図１の概略側面図（１）、概略平面図（２）
【図３】実施例および比較例におけるウェルド部の耐ヒートサイクル性評価用成形品の外観
【図４】図２の概略側面図（１）、概略平面図（２）
【発明を実施するための形態】
【００１７】
ポリブチレンテレフタレート樹脂は、結晶化特性、耐熱性、成形性、耐薬品性および電気絶縁性に優れている。本発明に用いられるポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）共重合体とは、テレフタル酸およびイソフタル酸と１，４−ブタンジオールとの共重合体であって、テレフタル酸あるいはそのエステル形成性誘導体、およびイソフタル酸あるいはそのエステル形成性誘導体と、ブタンジオールあるいはそのエステル形成性誘導体とを通常公知の方法で重縮合して得られるものである。さらに他の成分を共重合してもよい。他の共重合成分としては、テレフタル酸およびイソフタル酸以外のジカルボン酸またはそのエステル形成性誘導体、ブタンジオール以外のジオールなどが挙げられる。ジカルボン酸またはそのエステル形成性誘導体としては、例えば、ナフタレンジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸、４，４’−ジフェノキシエタンジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸やこれらのアルキルエステル等が挙げられる。ジオールとしては、例えば、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール、２，３−ブタンジオール、２−メチル−１，３−プロパンジオール、トリメチレングリコール、プロピレングリコール、ヘキサメチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等が挙げられる。
【００１８】
本発明の（Ａ）（ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）共重合体を含むポリブチレンテレフタレート系樹脂の全ジカルボン酸成分中のイソフタル酸成分含有率（以下、イソフタル酸含有率とする）は、２．５〜５ｍｏｌ％以下である。ここで、全ジカルボン酸成分とは、ポリブチレンテレフタレート系樹脂を構成するジカルボン酸あるいはそのエステル形成性誘導体の残基を意味する。イソフタル酸成分とは、ポリブチレンテレフタレート系樹脂を構成するイソフタル酸あるいはそのエステル形成性誘導体の残基を意味する。ジカルボン酸成分として、イソフタル酸成分を少量配合することにより、ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）共重合体の固化を遅らせ、射出成形時にウェルド部での密着性が改良されることで、ウェルド強度を向上させることが可能である。イソフタル酸含有率が２．５ｍｏｌ％未満であると、成形品のウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性が低下し、５ｍｏｌ％を超えると、成形性が低下する。３〜４ｍｏｌ％がより好ましい。
【００１９】
本発明における（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂は、前述のポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）共重合体を２種以上含んでもよく、ポリブチレンテレフタレートおよび他の共重合ポリブチレンテレフタレート系樹脂を含んでもよい。ポリブチレンテレフタレート系樹脂を２種以上配合する場合、ポリブチレンテレフタレート系樹脂全体のイソフタル酸含有率が上記範囲にあればよい。
【００２０】
本発明に用いられる（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂は、ｏ−クロロフェノール溶液を２５℃で測定したときの固有粘度が０．６０〜１．６０の範囲にあることが好ましい。固有粘度が０．６０以上であれば、機械特性に優れる成形品を得ることができる。０．７０以上がより好ましい。一方、固有粘度が１．６０以下であれば、流動性をより向上させることができる。
【００２１】
本発明に用いられる（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、公知の重縮合法や開環重合法などを挙げることができる。バッチ重合法および連続重合法のいずれでもよく、また、エステル交換反応および直接重合による重縮合反応のいずれも適用することができるが、カルボキシル末端基量を少なくすることができ、かつ、流動性向上効果が大きくなるという点で、連続重合法が好ましく、コストの点で、直接重合法が好ましい。
【００２２】
なお、エステル化反応またはエステル交換反応および重縮合反応を効果的に進めるために、これらの反応時に触媒を添加することが好ましい。触媒の具体例としては、有機チタン化合物、スズ化合物、ジルコニア化合物、アンチモン化合物などが挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。これらの中でも有機チタン化合物およびスズ化合物が好ましく、有機チタン化合物の中でも、チタン酸のテトラ−ｎ−プロピルエステル、テトラ−ｎ−ブチルエステルおよびテトライソプロピルエステルがより好ましく、チタン酸のテトラ−ｎ−ブチルエステルが特に好ましい。スズ化合物の中では、ジブチルスズオキシド、メチルフェニルスズオキシド、テトラエチルスズが好ましい。触媒の添加量は、機械特性、成形性および色調の点で、ポリブチレンテレフタレート系樹脂１００重量部に対して、０．００５〜０．５重量部の範囲が好ましく、０．０１〜０．２重量部の範囲がより好ましい。
【００２３】
本発明の樹脂組成物は、（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体を配合してなる。（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体は、非晶性樹脂とゴム成分を含むため、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂に配合することで、低反り性、耐ヒートサイクル性の両方を向上させる効果がある。（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体とは、（Ｂ−１）アクリロニトリル、スチレンおよびグリシジルメタクリレートを共重合してなる共重合体と、（Ｂ−２）ゴム成分を含むスチレン系樹脂を含むことが好ましい。このように、（Ｂ）成分が複数の成分を含む場合、例えば前述の（Ｂ−１）成分および（Ｂ−２）成分を含む場合は、（Ｂ−１）成分および（Ｂ−２）成分の合計重量に対してのゴム成分の割合が１０〜３０重量％である。
【００２４】
（Ｂ−１）アクリロニトリル、スチレンおよびグリシジルメタクリレートを共重合してなる共重合体におけるグリシジルメタクリレートの好ましい共重合量は、（Ａ）成分との相溶性を向上させるのに有効な量が好ましく、アクリロニトリル、スチレンおよびグリシジルメタクリレートを共重合してなる共重合体に対して０．１重量％以上であることが好ましい。多量に共重合すると流動性低下やゲル化の問題があるので、好ましくは２０重量％以下、さらに好ましくは１０重量％以下、さらに好ましくは５重量％以下である。また、スチレンおよびアクリロニトリルの共重合量は特に制限はないが、スチレンおよびアクリロニトリルの合計に対してスチレン５０〜９９重量％、アクリロニトリル５０〜１重量％であることが好ましい。
【００２５】
（Ｂ−２）ゴム成分を含むスチレン系樹脂とは、スチレン系化合物を、またはスチレン系化合物とスチレン系化合物と共重合可能な他の化合物とを、ゴム成分存在下に重合して得られる（共）重合体である。スチレン系化合物の具体例としては、スチレン、メチルスチレン、ジメチルスチレン、エチルスチレン、ブチルスチレン等が挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。スチレン系化合物と共重合可能な他の化合物の具体例としては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ブチルアクリレート等のアクリル酸エステル類、メチルメタクリレート、エチルメタクリレートおよびブチルメタクリレート等のメタクリル酸エステル類、アクリロニトリル、メタクリロニトリル等の不飽和ニトリル化合物類等が挙げられる。これらを２種以上用いてもよい。
【００２６】
ゴム成分としては、ジエン系ゴム、アクリル系ゴム、エチレン系ゴム等が使用できる。具体例として、ポリブタジエン、ポリ（ブタジエン／スチレン）、ポリ（ブタジエン／アクリロニトリル）、ポリイソプレン、ポリアクリル酸メチル、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ブチル、ポリアクリル酸オクチル、ポリ（ブタジエン／アクリル酸ブチル）、ポリ（ブタジエン／メタクリル酸メチル）、ポリ（アクリル酸ブチル／メタクリル酸メチル）、ポリ（ブタジエン／アクリル酸エチル）、エチレン／プロピレンラバー、エチレン／プロピレン／ジエンラバー、ポリ（エチレン／イソプレン）、ポリ（エチレン／アクリル酸メチル）等が挙げられる。これらのゴム成分は、１種または２種以上の混合物で使用される。これらのゴム成分のうち、ポリブタジエン、ポリアクリル酸ブチルが好ましく用いられる。
【００２７】
（Ｂ−２）ゴム成分を含むスチレン系樹脂の具体例としては、アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂）、アクリロニトリル／スチレン／アクリレート共重合体（ＡＳＡ樹脂）、アクリロニトリル／エチレンゴム／スチレン共重合体（ＡＥＳ樹脂）などがあり、これらの中でも、成形品の低反り性、ウェルド部の耐ヒートサイクル性の観点からＡＢＳ樹脂、ＡＳＡ樹脂が好ましく用いられる。
【００２８】
（Ｂ）スチレン系共重合体におけるゴム成分の含有量は、（Ｂ−１）成分および（Ｂ−２）成分を含む（Ｂ）スチレン系共重合体の赤外分光スペクトルを測定し、ゴム成分由来のピークから求めることができる。（Ｂ）スチレン系共重合体におけるゴム成分の含有量は、１０〜３０重量％である。ゴム成分が１０重量％未満であると、成形品のウェルド部の耐ヒートサイクル性が低下し、３０重量％を超えると、成形品の低反り性、ウェルド強度が低下する。
【００２９】
本発明に用いられる変性エラストマとは、エポキシ基、酸無水物基、およびそれらの誘導体である官能基から選択される少なくとも１種の官能基を有するエラストマである。（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂との相溶性の観点から、エポキシ基を有することが好ましい。（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマを配合することで、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂の耐ヒートサイクル性が向上する。（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマは、（Ｃ−１）αオレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体、および（Ｃ−２）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンを共重合成分とする密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・αオレフィン系共重合体を含むことが好ましい。
【００３０】
（Ｃ−１）α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体は、α−オレフィン、α，β−不飽和酸のグリシジルエステル共重合体、および必要に応じてこれらと共重合可能な不飽和モノマーを共重合することにより得られる共重合体である。全共重合成分中、α−オレフィン、α，β−不飽和酸のグリシジルエステルを６０重量％以上用いることが好ましい。
【００３１】
α−オレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−オクテン等を挙げることができる。これらを二種以上用いてもよい。
【００３２】
α，β−不飽和酸のグリシジルエステルとしては、例えば、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、エタクリル酸グリシジル、イタコン酸グリシジルなどを挙げることができる。これらを二種以上用いてもよい。メタクリル酸グリシジルが好ましく使用される。
【００３３】
（Ｃ−１）グリシジル基含有共重合体は、ＩＳＯ１１３３：１９９７に従った１９０℃、２１６０ｇ荷重で測定したメルトフローレート（以下ＭＦＲと略す）が１ｇ／１０分〜１５ｇ／１０分であることが好ましい。ＭＦＲを１ｇ／１０分以上とすることで、ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物の流動性がより向上し、１５ｇ／１０分以下とすることで、インサート成形品とした際の耐冷熱衝撃性がより向上する。
【００３４】
また、上記成分と共重合可能な不飽和モノマーとしては、例えば、ビニルエーテル類、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなどのビニルエステル類、メチル、エチル、プロピル、ブチルなどのアクリル酸およびメタクリル酸エステル類、アクリロニトリル、スチレンなどを挙げることができる。これらを二種以上用いてもよい。
【００３５】
本発明に用いられる（Ｃ−１）α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体の好ましい例としては、エチレン／メタクリル酸グリシジル共重合体、エチレン／メタクリル酸グリシジル／酢酸ビニル共重合体、エチレン／メタクリル酸グリシジル／アクリル酸エステル共重合体、エチレン／アクリル酸グリシジル／酢酸ビニル共重合体などが挙げられる。これらを二種以上用いてもよい。樹脂組成物から得られるインサート成形品の耐冷熱衝撃性がより向上する点から、上記グリシジル基含有共重合体はα−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有二元共重合体であることが好ましく、具体的には、エチレン／メタクリル酸グリシジル共重合体がより好ましい。
【００３６】
特に好ましいエチレン／メタクリル酸グリシジル共重合体は、例えば、ＡＲＫＥＭＡからロタダー（登録商標）ＡＸ８８４０という商品名で入手できる。
【００３７】
（Ｃ−２）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンを共重合成分とする密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・αオレフィン系共重合体は、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンを共重合してなるものである。
【００３８】
（Ｃ−２）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンを共重合成分とする密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・α−オレフィン共重合体の炭素原子数３〜２０のα−オレフィンとしては、例えば、プロピレン、イソブチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセンなどが挙げられ、１−ブテンおよび１−オクテンが特に好ましい。
【００３９】
特に好ましい、エチレン／１−ブテン共重合体は、例えば、三井化学株式会社からタフマー（登録商標）Ａ０５５０Ｓという商品名で入手できる。
【００４０】
また、（Ｃ−２）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンを共重合成分とする密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・α−オレフィン共重合体は、ＩＳＯ１１３３：１９９７に従った１９０℃、２１６０ｇ荷重で測定したメルトフローレート（以下ＭＦＲと略す）が０．０５ｇ／１０分以上１．０ｇ／１０分以下であることが好ましい。ＭＦＲを０．０５ｇ／１０分以上とすることで、ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物の流動性がより向上し、１．０ｇ／１０分以下とすることで、インサート成形品とした際の耐冷熱衝撃性がより向上する。
【００４１】
前記（Ｃ−１）α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体および（Ｃ−２）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンを共重合成分とする密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・αオレフィン系共重合体を配合する際の重量比（以下、（Ｃ−１）／（Ｃ−２）と略記することがある。）は、２５／７５以上７５／２５以下である。２５／７５以上の場合、成形品のウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性が向上し、７５／２５以下の場合、成形性、流動性の低下を抑制することができる。４０／６０以上がより好ましい。（Ｃ−１）α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体と（Ｃ−２）未変性エチレン・α−オレフィン共重合体を上記割合で配合することで、（Ｃ−２）成分を樹脂中へ微分散することが可能となり、得られる成形品の耐冷熱衝撃性が向上する。
【００４２】
本発明に用いられる（Ｄ）強化繊維としては、熱可塑性樹脂の強化に一般的に用いられる繊維状の材料をいずれも用いることができる。（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂に配合することで、成形品としたときの収縮を抑制し、低反り性を向上させることができる。
【００４３】
（Ｄ）強化繊維の具体例としては、ガラス繊維、アスベスト繊維、炭素繊維、グラファイト繊維、金属繊維、チタン酸カリウムウイスカー、ホウ酸アルミニウムウイスカー、マグネシウム系ウイスカー、珪素系ウイスカー、ワラストナイト、セピオライト、アスベスト、スラグ繊維、ゾノライト、エレスタダイト、石膏繊維、シリカ繊維、シリカ・アルミナ繊維、ジルコニア繊維、窒化ホウ素繊維、窒化硅素繊維およびホウ素繊維がなど挙げられる。これらを２種以上配合してもよい。これらの中では、補強強化のより高いガラス繊維が好ましい。ＰＢＴ樹脂組成物中における（Ｄ）強化繊維のアスペクト比（平均繊維長／平均繊維径）は５以上であることが好ましく、１０以上であることがさらに好ましく、２０以上であることがさらに好ましい。なお、樹脂組成物中における（Ｄ）強化繊維の平均繊維長は、以下の方法により測定することができる。ＰＢＴ樹脂組成物からなるペレット１０ｇを空気中において５５０℃で８時間加熱して樹脂成分を除去する。残存したガラス繊維を、光学式顕微鏡を用いて倍率１２０倍にて観察し、無作為に選択した１０００個以上のガラス繊維の繊維長を測定する。平均繊維長は、ΣＬ／ｎで示される。ここで、Ｌとはガラス繊維１本の繊維長であり、ｎとは測定したガラス繊維の全本数である。測定したｎ本の繊維長の和を測定した本数ｎで除した値である。
【００４４】
また、（Ｄ）強化繊維は、エチレン／酢酸ビニル共重合体などの熱可塑性樹脂や、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂で被覆または集束処理されていてもよく、アミノシランやエポキシシランなどのカップリング剤などで処理されていてもよい。かかる予備処理が施されたガラス繊維としては、具体的には、アミノシラン（カップリング剤）／エポキシシラン（集束剤）で表面処理されているガラス繊維としては、例えば、日東紡社製ＣＳＦ３ＰＥ９４1Ｈ、日本電気硝子社製ＥＣＳ０３Ｔ１８７などが市販されている。
【００４５】
本発明のＰＢＴ樹脂組成物は、（Ｅ）エチレンビスステアリルアミドを配合してなることが好ましい。（Ｅ）エチレンビスステアリルアミドは、通常は離型剤として用いるのが一般的であるが、（Ｂ）スチレン系共重合体に対して流動性改良効果を有することから、成形品のウェルド部における密着性を改良し、ウェルド強度を向上させることを可能とする。本発明において好ましい（Ｅ）エチレンビスステアリルアミドとしては、例えば、Ｐａｌｍａｍｉｄｅ社製ＰＡＬＭＯＷＡＸ  ＥＢＳ−ＳＦなどが市販されている。
【００４６】
本発明のＰＢＴ樹脂組成物における（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体の配合量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂１００重量部に対して、１８〜２８重量部の範囲である。（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体の配合量が、１８重量部未満であると、成形品の低反り性が低下する。一方、（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体の配合量が、２８重量部を超えると、成形性、成形品のウェルド強度が悪化する。２０〜２６重量部がより好ましい。
【００４７】
本発明のＰＢＴ樹脂組成物における（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマの配合量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂１００重量部に対して、５〜１４重量部の範囲である。（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマの配合量が、５重量部未満であると、成形品のウェルド部の耐ヒートサイクル性が低下する。一方、（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマの配合量が、１４重量部を超えると、成形品のウェルド強度が低下する。７〜１２重量部がより好ましい。
【００４８】
本発明のＰＢＴ樹脂組成物における（Ｄ）強化繊維の配合量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂１００重量部に対して、３０〜９０重量部の範囲である。（Ｄ）強化繊維の配合量が、３０重量部未満であると、成形品の低反り性が低下する。一方、（Ｄ）強化繊維の配合量が、９０重量部を超えると、流動性、成形品ウェルド部の耐ヒートサイクル性が低下する。５０〜６０重量部がより好ましい。
【００４９】
本発明のＰＢＴ樹脂組成物における（Ｅ）エチレンビスステアリルアミドの配合量は、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂１００重量部に対して、０．７〜１重量部の範囲である。（Ｅ）エチレンビスステアリルアミドの配合量を、０．７重量部以上とすることで、ウェルド密着性が向上し、成形品のウェルド強度が向上する。一方、（Ｅ）エチレンビスステアリルアミドの配合量が、１．５重量部以下とすることで、成形品表面へのブリードアウトおよび加熱時の発生ガス量を抑制することができるので、射出成形時に発生したガスがウェルド部に巻き込まれることで、成形品のウェルド強度が低下するようなことが起こらない。
【００５０】
なお、本発明のＰＢＴ樹脂組成物は、それを構成する各成分同士が反応した反応物を含むが、当該反応物はその構造を特定することが実際的でない事情が存在する。そのため、本発明は、各成分の配合量で発明を特定するものである。
【００５１】
本発明のＰＢＴ樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、可塑剤、紫外線吸収剤、抗菌剤、安定剤、離型剤、滑剤、帯電防止剤、良流動化剤などの各種添加剤を配合することができる。
【００５２】
本発明のＰＢＴ樹脂組成物は、前記（Ａ）〜（Ｄ）成分および必要によりその他成分が均一に分散されていることが好ましい。本発明のＰＢＴ樹脂組成物の製造方法としては、例えば、単軸あるいは二軸の押出機、バンバリーミキサー、ニーダーあるいはミキシングロールなどの公知の溶融混練機を用いて、各成分を溶融混練する方法を挙げることができる。各成分は、予め一括して混合しておき、それから溶融混練してもよい。なお、各成分に含まれる水分は少ない方がよく、必要により予め乾燥しておくことが望ましい。
【００５３】
また、溶融混練機に各成分を投入する方法としては、例えば、単軸あるいは二軸の押出機を用い、スクリュー根元側に設置した主投入口から（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂、（Ｂ）スチレン系共重合体、（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマおよび必要に応じてその他成分を供給し、スクリュー吐出口手前側に設置した副投入口から（Ｄ）強化繊維を供給し溶融混練する方法が挙げられる。
【００５４】
溶融混練温度は、流動性および機械特性により優れるという点で、２００℃以上が好ましく、２４０℃以上がより好ましい。また、３２０℃以下が好ましく、３００℃以下がより好ましく、２８０℃以下がさらに好ましい。ここで溶融混練温度とは、溶融混練機の設定温度を指し、例えば二軸押出機の場合、シリンダ温度を指す。
【００５５】
本発明のＰＢＴ樹脂組成物は、公知の射出成形、押出成形、ブロー成形、プレス成形、紡糸などの任意の方法で成形することにより、各種成形部品に加工し利用することができる。射出成形時の温度は、流動性をより向上させる観点から２３０℃以上が好ましい。成形部品としては例えば、射出成形部品、押出成形部品、ブロー成形部品、フィルム、シート、繊維などが挙げられる。
【００５６】
本発明において、上記各種成形品は、自動車部材、電気・電子部材、建築部材、各種容器、日用品、生活雑貨および衛生用品など各種用途に利用することができる。特に、本発明のＰＢＴ樹脂組成物は、成形性、流動性に優れ、低反り性、ウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性に優れた成形品を得ることができるため、薄肉のウェルド部を有する成形品で、さらに耐ヒートサイクル性が要求される部品に好適に用いられる。
【００５７】
ここで言う「薄肉のウェルド部を有する成形品」とは、成形品の一部に厚み３ｍｍ以下のウェルド部を有するものであり、さらに金属部品がそのウェルド部に接するようにインサート成形されたものであっても良い。
【００５８】
本発明のＰＢＴ樹脂組成物を使用することで、低反り性、ウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性に優れる成形品を得ることができる。
【００５９】
薄肉のウェルド部を有する成形品としては、センサーカバー等の自動車部品、電気電子部品等が挙げられ、より具体的には、電子スロットルセンサ、ＥＣＵケース、吸気圧センサ、回転センサ等が挙げられる。
【実施例】
【００６０】
以下に、実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明する。実施例、比較例で使用する原料の略号および内容を以下に示す。
（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂
（Ａ−１）ポリブチレンテレフタレート樹脂：東レ（株）製“トレコン”（登録商標）１０５０Ｍ（商品名）：イソフタル酸成分含有量  ０ｍｏｌ％
（Ａ−２）ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）共重合体：
テレフタル酸６５．６重量部、イソフタル酸７．３重量部、１，４−ブタンジオール６１．４重量部および触媒としてテトラブチルチタネート０．０５重量部、モノブチルスズオキシド０．０４重量部とを精留塔および撹拌機のついた反応缶に仕込み、常圧下にて１５０から２３５℃まで４時間かけて昇温し、エステル化反応をさせた。生成した水とテトラヒドロフランとを精留塔を通して留去してテトラヒドロフラン含有物を得た。次に得られたエステル化反応生成物に着色防止剤のリン酸０．０２重量部と重縮合触媒のテトラブチルチタネート０．０５重量部を加えた後、重縮合反応缶に移し、常圧から６７Ｐａまで５０分かけて徐々に減圧し、同時に２４５℃まで昇温して、２時間５０分重縮合反応を行い、イソフタル酸含有量が１０ｍｏｌ％である共重合ポリブチレンテレフタレート樹脂を得た。得られた共重合体の相対粘度は２６ｄｌ／ｇであった。
（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体
（Ｂ−１）アクリロニトリル、スチレンおよびグリシジルメタクリレートを共重合してなる共重合体：アクリロニトリル、スチレンおよびグリシジルメタクリレートを懸濁重合しビーズ状のビニル系共重合体を調製した。アクリロニトリル／スチレン／グリシジルメタクリレートの各成分の重量比は２５．５／７４／０．５（重量％）である。
（Ｂ−２）アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン共重合体：ポリブタジエンラテックス（ゴム粒子径０．２５μ、ゲル含率８０％）６０重量部（固定分換算）の存在下でスチレン７０重量％、アクリロニトリル３０重量％からなる単量体混合物４０重量部を乳化重合した。得られたグラフト共重合体は硫酸で凝固し、苛性ソーダで中和、洗浄、ろ過、乾燥してパウダー状のグラフト共重合体を調製した。共重合体中におけるブタジエン量は６０重量％である。
（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマ
（Ｃ−１−１）α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体：エチレン／グリシジルメタクリレート共重合体（ＡＲＫＥＭＡ製“ロタダー”（登録商標）ＡＸ８８４０（商品名）、ＭＦＲ：５ｇ／１０分（１９０℃、２．１６ｋｇｆ））
（Ｃ−１−２）エチレン／メチルアクリレート／グリシジルメタクリレート共重合体（ＡＲＫＥＭＡ製“ロタダー”（登録商標）ＡＸ８９００（商品名）、ＭＦＲ：６ｇ／１０分（１９０℃、２．１６ｋｇｆ））
（Ｃ−２−１）エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとからなる密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・α−オレフィン共重合体：エチレン／１−ブテン共重合体（三井化学株式会社製“タフマー”（登録商標）Ａ０５５０Ｓ（商品名）、ＭＦＲ：０．５ｇ／１０分（１９０℃、２．１６ｋｇｆ））、密度：８６１ｋｇ／ｍ３
（Ｃ−２−２）エチレンとアクリルとからなる密度が９３０ｋｇ／ｍ３である未変性エチレン・アクリル系共重合体：エチレン／ブチルアクリレート共重合体（ＡＲＫＥＭＡ製“ロトリル”（登録商標）３５ＢＡ４０（商品名）、ＭＦＲ：４０ｇ／１０分（１９０℃、２．１６ｋｇｆ））、密度：９３０ｋｇ／ｍ３
（Ｄ）強化繊維：日本電気硝子製、ガラス繊維  ＥＣＳ０３Ｔ１８７（商品名）
（Ｅ）エチレンビスステアリルアミド：Ｐａｌｍａｍｉｄｅ製“ＰＡＬＭＯＷＡＸ”（登録商標）ＥＢＳ−ＳＦ（商品名）
【００６１】
実施例および比較例における評価方法を以下にまとめて示す。
【００６２】
（１）成形性
日精樹脂工業射出成形機“ＰＳ４０”を用い、シリンダ温度２６０℃、金型温度８０℃、冷却時間１０秒の成形条件で、図１および２に記載の開口部を有する小箱成形品（幅３０ｍｍ×奥行き３０ｍｍ×高さ３０ｍｍ、厚み１．５ｍｍ）を側面のピンゲートから成形した。成形時において、流動性が悪く充填不可能なものや、あるいは充填した後の成形品突き出し時に試験片が変形したり、突き出し箇所が大きく挫屈するようなものを成形性不良として表中「×」で示した。充填後、成形品突出し時に変形が起こらないものは「○」で示した。
【００６３】
（２）流動性
日精樹脂工業射出成形機“ＰＳ４０”を用い、各実施例および比較例で得られたポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を、厚み１ｍｍ、幅１０ｍｍの短冊型に８秒間射出し、得られた短冊型成形品の長さ（バーフロー流動長）を測定した。射出条件は、シリンダ温度２６０℃、金型温度８０℃、射出圧力６３ＭＰａで実施した。流動長が１００ｍｍ以上であれば、ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物の流動性は良好と判断した。
【００６４】
（３）低反り性
日精樹脂工業射出成形機“ＰＳ４０”を用い、シリンダ温度２６０℃、金型温度８０℃、冷却時間１０秒の成形条件で、図１および２に記載の開口部を有する小箱成形品（幅３０ｍｍ×奥行き３０ｍｍ×高さ３０ｍｍ、厚み１．５ｍｍ）を側面のピンゲートから成形した。２３％×５０％ＲＨ雰囲気下で２４時間放置した後、ミツトヨ製３次元寸法測定機（ＣＲＹＳＴＡ−Ａｐｅｘ  Ｓ７７６）を使用しその側面の反ゲート側の内側への面の倒れ量を測定し、成形品各１０個の平均値を反り量とした。反り量の値が小さいほど低反り性に優れ、成形品の反り量が０．４５ｍｍ以下であれば、低反り性は良好と判断した。
【００６５】
（４）ウェルド強度
日精樹脂工業射出成形機“ＰＳ４０”を用いて、２点サイドゲートにて、ＡＳＴＭ１号ウェルドダンベルを５本作製した。射出条件は、シリンダ温度２６０℃、金型温度８０℃、射出時間１０秒、冷却時間１０秒、射出圧力は各樹脂組成物の充填下限圧力＋１０ＭＰａで実施した。得られた試験片の引張強度をＡＳＴＭ−Ｄ−６３８に準拠して測定した。試験片の引張強度が４０ＭＰａ以上であれば、ウェルド強度は良好と判断した。
【００６６】
（５）ウェルド部の耐ヒートサイクル性
日精樹脂工業射出成形機“ＰＳ４０”を用い、シリンダ温度２６０℃、金型温度８０℃、射出時間１０秒、冷却時間１０秒、射出圧力は各樹脂組成物の充填下限圧力＋１０ＭＰａの成形条件で、図３および４に記載のウェルド部を有する金属インサート成形品（縦５３ｍｍ×横３８ｍｍ×高さ８ｍｍ、モールド厚み１．５ｍｍ）を側面のピンゲートから成形した。得られた成形品を２３％×５０％ＲＨ雰囲気下で２４時間放置した後、タバイエスペック製冷熱衝撃試験機（ＴＳＶ−４０ｓｔ）内に入れ、−４０℃×１時間保持（降温時間含む）⇔１３０℃×１時間保持（昇温時間含む）の条件を１サイクルとして稼動させ、目視確認にて成形品のウェルド部にてクラックが発生するまでのサイクル数を評価した。クラックが発生するまでのサイクル数が１０サイクル以上であれば、成形品ウェルド部の耐ヒートサイクル性は良好と判断した。
【００６７】
［実施例１〜２８］
表１および２に示す配合組成に従い、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分および（Ｅ）成分をシリンダ温度２５０℃に設定したスクリュー径３７ｍｍφの二軸押出機（東芝機械製ＴＥＭ３７）の元込め部から、（Ｄ）成分についてはサイドから供給し、溶融混練を行った。ダイスから吐出されたストランドを冷却バス内で冷却した後、ストランドカッターにてペレット化し、ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を得た。得られたＰＢＴ樹脂組成物について、上記方法で評価した結果を表１および２に記した。
【００６８】
【表１】
2019038918.tif 000002
【００６９】
【表２】
2019038918.tif 000003
【００７０】
得られたポリブチレンテレフタレート樹脂組成物は、いずれも成形性、流動性に優れ、低反り性、ウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性に優れた成形品を得ることができた。実施例１〜４に示すように、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂を構成する全ジカルボン酸成分中のイソフタル酸成分含有率が多いほど、成形品のウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性が向上した。
【００７１】
実施例５〜８に示すように、（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体の配合量が多いほど、成形品の低反り性が向上した。実施例９〜１４に示すように、（Ｂ）スチレン系共重合体のゴム成分量が多いほど、（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマの配合量が多いほど、成形品ウェルド部の耐ヒートサイクル性が向上した。実施例１５に示すように、（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマに、（Ｃ−１−２）エチレン／メチルアクリレート／グリシジルメタクリレート共重合体と（Ｃ−２−２）エチレンとアクリルとからなる密度が９３０ｋｇ／ｍ３である未変性エチレン・アクリル系共重合体を用いた場合は、（Ｃ−１）α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体と（Ｃ−２−１）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンとからなる密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・αオレフィン系共重合体を用いた場合には劣るものの成形品ウェルド部の耐ヒートサイクル性は良好であった。
【００７２】
実施例１６〜１９に示すように、（Ｃ−１）α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体と（Ｃ−２−１）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンとからなる密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・αオレフィン系共重合体の配合の重量比（Ｃ−１）／（Ｃ−２）において、（Ｃ−１）の割合が高くなるほど、成形品のウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性が向上した。さらに実施例１７、１８に示すように、（Ｃ−１）α−オレフィンとα，β−不飽和酸のグリシジルエステルを共重合成分とするグリシジル基含有共重合体と（Ｃ−２−１）エチレンと炭素原子数３〜２０のα−オレフィンとからなる密度が８７０ｋｇ／ｍ３以下である未変性エチレン・αオレフィン系共重合体の配合の重量比（Ｃ−１）／（Ｃ−２）が２５／７５以上、７５／２５以下である場合には、流動性と成形品の低反り性、ウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性のバランスが良好であった。
【００７３】
実施例２０〜２３に示すように、（Ｄ）強化繊維の配合量が多いほど、成形品のそり量が小さくなり低反り性が向上した。実施例２４〜２７に示すように、（Ｅ）エチレンビスステアリルアミドの配合量が多いほど、流動性が向上した。さらに実施例２５、２６に示すように、（Ｅ）エチレンビスステアリルアミドの配合量が０．７〜１．５重量部の範囲である場合には、その配合量が多いほど、成形品のウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性が向上した。実施例２８の組成となるように配合した場合は、成形性、流動性、成形品の低反り性、ウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性のバランスが最も優れたものであった。
【００７４】
［比較例１〜１０］
表３に示す配合組成に変更した以外は実施例１〜２８と同様にして、ＰＢＴ樹脂組成物のペレットを得た。
【００７５】
【表３】
2019038918.tif 000004
【００７６】
比較例１、２に示すように、（Ａ）ポリブチレンテレフタレート系樹脂を構成する全ジカルボン酸成分中のイソフタル酸成分含有率が５ｍｏｌ％を超えると、成形性が低下した。一方、イソフタル酸成分含有率が２．５ｍｏｌ％未満であると、成形品のウェルド強度、ウェルド部の耐ヒートサイクル性が低下した。比較例３、４に示すように、（Ｂ）ゴム成分が１０〜３０重量％のスチレン系共重合体の配合量が２８重量部を超えると、成形性、成形品のウェルド強度が低下した。一方、（Ｂ）スチレン系共重合体の配合量が１８重量部未満であると、成形品の低反り性が低下した。比較例５、６に示すように、（Ｂ）スチレン系共重合体のゴム成分量が３０重量％を超えると、成形品の低反り性、ウェルド強度が低下した。一方、（Ｂ）スチレン系共重合体のゴム成分量が１０重量％未満であると、成形品ウェルド部の耐ヒートサイクル性が低下した。比較例７、８に示すように、（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマの配合量が１４重量部を超えると、成形品のウェルド強度が低下した。一方、（Ｃ）変性エラストマを含むエラストマの配合量が５重量部未満であると、成形品ウェルド部の耐ヒートサイクル性が低下した。比較例９、１０に示すように（Ｄ）強化繊維の配合量が９０重量部を超えると、流動性、成形品ウェルド部の耐ヒートサイクル性が低下した。一方、（Ｄ）強化繊維の配合量が３０重量部未満であると、成形品の低反り性が低下した。
【符号の説明】
【００７７】
ａ．スプルー／ランナー
ｂ．反り量評価用小箱
ｃ．ゲート
ｄ．反り量
ｅ．スプルー／ランナー
ｆ．ウェルド部の耐ヒートサイクル性評価用成形品（表面）
ｇ．ウェルド部の耐ヒートサイクル性評価用成形品（裏面）
ｈ．インサート金属部品
ｉ．ウェルド（破線）
ｊ．ゲート
【図１】
2019038918.tif 000005
【図２】
2019038918.tif 000006
【図３】
2019038918.tif 000007
【図４】
2019038918.tif 000008