(57)【要約】【課題】透明性と機械的強度に優れゲル化物の発生が少ない共重合体とこれを含む樹脂組成物および共重合体の製造方法を提供する。【解決手段】ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位を有するポリマー鎖（Ｂ）を有する共重合体であって、前記共重合体は、前記重合体ブロック（ａ１）と前記重合体ブロック（ａ２）を有する共重合体（Ｐ１）の存在下、（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分を重合することにより得られ、共重合体（Ｐ１）のオレフィン性二重結合量が０．０３０ｍｍｏｌ／ｇ以上２．３ｍｍｏｌ／ｇ以下である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有する共重合体（Ｐ１）の存在下、（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分を重合する工程とを有する共重合体の製造方法であって、
前記共重合体（Ｐ１）のオレフィン性二重結合量が０．０３０ｍｍｏｌ／ｇ以上２．３ｍｍｏｌ／ｇ以下であることを特徴とする共重合体の製造方法。
【請求項２】
前記単量体成分が、環構造内に重合性二重結合を有する単量体をさらに含む請求項１に記載の共重合体の製造方法。
【請求項３】
前記重合工程で形成された（メタ）アクリル系単量体由来の単位を有するポリマー鎖の主鎖に環構造を形成する工程をさらに有する請求項１に記載の共重合体の製造方法。
【請求項４】
前記重合工程で得られた樹脂溶液を濾過する工程をさらに有する請求項１〜３のいずれかに記載の共重合体の製造方法。
【請求項５】
前記環構造形成工程で得られた樹脂溶液を濾過する工程をさらに有する請求項３に記載の共重合体の製造方法。
【請求項６】
ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位を有するポリマー鎖（Ｂ）とを有する共重合体であって、
前記共重合体は、前記重合体ブロック（ａ１）と前記重合体ブロック（ａ２）を有する共重合体（Ｐ１）の存在下、（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分を重合することにより得られ、
前記共重合体（Ｐ１）のオレフィン性二重結合量が０．０３０ｍｍｏｌ／ｇ以上２．３ｍｍｏｌ／ｇ以下であることを特徴とする共重合体。
【請求項７】
前記ポリマー鎖（Ｂ）は、当該ポリマー鎖（Ｂ）の主鎖に環構造を有する単位をさらに有する請求項６に記載の共重合体。
【請求項８】
請求項６または７に記載の共重合体と（メタ）アクリル系重合体とを含有することを特徴とする樹脂組成物。
【請求項９】
ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位を有するポリマー鎖（Ｂ）とを有する共重合体を含有する樹脂組成物であって、
前記共重合体の前記ポリマー鎖（Ｂ）は、前記重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に結合しており、
クロロホルムに対する不溶分が１０質量％以下であり、
未延伸フィルムとしたときの厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズが５．０％以下であることを特徴とする樹脂組成物。
【請求項１０】
前記樹脂組成物は、（メタ）アクリル系重合体をさらに含有する請求項９に記載の樹脂組成物。
【請求項１１】
前記（メタ）アクリル系重合体が主鎖に環構造を有する請求項８または１０に記載の樹脂組成物。
【請求項１２】
請求項６または７に記載の共重合体または請求項８〜１１のいずれかに記載の樹脂組成物を含む光学フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロックと芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロックを有するポリマー鎖と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位を有するポリマー鎖とを有する共重合体、前記共重合体を含む樹脂組成物、これらから形成された光学フィルム、および共重合体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
透明樹脂は、光学レンズ、プリズム、ミラー、光ディスク、光ファイバー、液晶ディスプレイ用シート、フィルム、導光板などの光学材料に幅広く使用されている。このような透明樹脂としては、従来、（メタ）アクリル系樹脂が広く用いられているが、（メタ）アクリル系樹脂は耐熱性と機械的強度との両立が難しい場合があった。例えば、（メタ）アクリル系樹脂は、主鎖に環構造を導入することで透明性を維持したまま耐熱性を高めることができるが（特許文献１など）、主鎖に環構造を導入することにより、樹脂自体が硬脆くなって割れやすくなったり、フィルム加工時に耐折強度などの機械的強度が低下する傾向を示す。そこで、（メタ）アクリル系樹脂との強度を高める方法として、特許文献２には、二軸延伸することによって強度を付与する方法が開示され、特許文献３には、ガラス転移温度が低い柔軟性樹脂を配合する方法が開示されている。しかし、二軸延伸で強度を付与する場合、延伸倍率等により強度の異方性が生じる問題があった。また、柔軟性樹脂を配合する場合、透明性との両立が困難であり、改善の余地があった。さらに特許文献４には、ポリオレフィンに（メタ）アクリル系重合体をグラフトした共重合体が開示されているが、本発明者らが検討したところ、当該グラフト共重合体は製造の際にゲル化物が発生して製造が困難となりやすく、また光学フィルムに適用する際に、ヘイズ値が高くなり透明性が不十分になりやすいことが明らかになった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００６−１７１４６４号公報
【特許文献２】特開２００５−１６２８３５号公報
【特許文献３】特開２００７−１０００４４号公報
【特許文献４】特開平５−２９５１８３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は前記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、透明性と機械的強度に優れゲル化物の発生が少ない共重合体と、これを含む樹脂組成物、およびこのような共重合体を製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、以下の発明を含む。
［１］ ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有する共重合体（Ｐ１）の存在下、（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分を重合する工程とを有する共重合体の製造方法であって、
前記共重合体（Ｐ１）のオレフィン性二重結合量が０．０３０ｍｍｏｌ／ｇ以上２．３ｍｍｏｌ／ｇ以下であることを特徴とする共重合体の製造方法。
［２］ 前記単量体成分が、環構造内に重合性二重結合を有する単量体をさらに含む［１］に記載の共重合体の製造方法。
［３］ 前記重合工程で形成された（メタ）アクリル系単量体由来の単位を有するポリマー鎖の主鎖に環構造を形成する工程をさらに有する［１］に記載の共重合体の製造方法。
［４］ 前記重合工程で得られた樹脂溶液を濾過する工程をさらに有する［１］〜［３］のいずれかに記載の共重合体の製造方法。
［５］ 前記環構造形成工程で得られた樹脂溶液を濾過する工程をさらに有する［３］に記載の共重合体の製造方法。
［６］ ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位を有するポリマー鎖（Ｂ）とを有する共重合体であって、
前記共重合体は、前記重合体ブロック（ａ１）と前記重合体ブロック（ａ２）を有する共重合体（Ｐ１）の存在下、（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分を重合することにより得られ、
前記共重合体（Ｐ１）のオレフィン性二重結合量が０．０３０ｍｍｏｌ／ｇ以上２．３ｍｍｏｌ／ｇ以下であることを特徴とする共重合体。
［７］ 前記ポリマー鎖（Ｂ）は、当該ポリマー鎖（Ｂ）の主鎖に環構造を有する単位をさらに有する［６］に記載の共重合体。
［８］ ［６］または［７］に記載の共重合体と（メタ）アクリル系重合体とを含有することを特徴とする樹脂組成物。
［９］ ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位を有するポリマー鎖（Ｂ）とを有する共重合体を含有する樹脂組成物であって、
前記共重合体の前記ポリマー鎖（Ｂ）は、前記重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に結合しており、
クロロホルムに対する不溶分が１０質量％以下であり、
未延伸フィルムとしたときの厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズが５．０％以下であることを特徴とする樹脂組成物。
［１０］ 前記樹脂組成物は、（メタ）アクリル系重合体をさらに含有する［９］に記載の樹脂組成物。
［１１］ 前記（メタ）アクリル系重合体が主鎖に環構造を有する［８］または［１０］に記載の樹脂組成物。
［１２］ ［６］または［７］に記載の共重合体または［８］〜［１１］のいずれかに記載の樹脂組成物を含む光学フィルム。
【発明の効果】
【０００６】
本発明の共重合体およびこれを含む樹脂組成物は、透明性と機械的強度に優れ、ゲル化物の発生が少ないものとなる。また、本発明の製造方法によれば、ゲル化物の発生が少なく、透明性と機械的強度に優れた共重合体を得ることができる。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
〔１．共重合体〕
本発明の共重合体は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有するポリマー鎖（Ａ）と、（メタ）アクリル系単量体由来の単位を有するポリマー鎖（Ｂ）とを有するものである。本発明の共重合体は、透明性と機械的強度（例えば、衝撃強度や耐折強度等）に優れ、ゲル化物の発生が少ないものとなる。以下、本発明の共重合体を、「共重合体（Ｐ）」と称する。
【０００８】
ポリマー鎖（Ａ）において、重合体ブロック（ａ１）はソフト成分として機能し、重合体ブロック（ａ２）はハード成分として機能する。ポリマー鎖（Ａ）によって共重合体（Ｐ）の硬脆さを低減することができ、機械的強度を高めることができる。
【０００９】
重合体ブロック（ａ１）のジエン由来の単位を形成するジエンとしては、１，３−ブタジエン（別名：ブタジエン）、２−メチル−１，３−ブタジエン（別名：イソプレン）、１，３−ペンタジエン、１，４−ペンタジエン、１，５−ヘキサジエン、２，５−ジメチル−１，５−ヘキサジエン（別名：ジイソブテン）等のアルカジエンが好ましく用いられ、なかでも１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン等の共役ジエンがより好ましい。重合体ブロック（ａ１）のオレフィン由来の単位を形成するオレフィンとしては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、イソブテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−テトラデセン、１−オクタデセン等のモノオレフィンが好ましく用いられ、なかでも炭素−炭素二重結合がα位にあるアルケンであるα−オレフィンがより好ましい。これらジエンおよびオレフィンの炭素数は、２以上が好ましく、３以上がより好ましく、また２０以下が好ましく、１０以下がより好ましく、６以下がさらに好ましい。ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位は、これらジエンおよび／またはオレフィンが重合することにより形成される単位として規定される。オレフィン由来の単位は、同じ構造が形成される限り、オレフィンの（共）重合によって実際に形成されるものに限らず、ジエン由来の単位が水素化されることによって形成されてもよい。
【００１０】
重合体ブロック（ａ１）としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン−１、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン共重合体等のオレフィン（共）重合体；ポリイソプレン、ポリブタジエン、イソプレン−ブタジエン共重合体等のジエン（共）重合体；エチレン−プロピレン−ジエン共重合体、イソブテン−イソプレン共重合体等のオレフィンとジエンの共重合体等が挙げられる。オレフィン（共）重合体としてはα−オレフィン（共）重合体が好ましく、ジエン（共）重合体としては共役ジエン（共）重合体が好ましく、オレフィンとジエンの共重合体としてはα−オレフィンと共役ジエンの共重合体が好ましい。これらの中でもポリイソプレン、イソブテン−イソプレン共重合体等のα−オレフィンと共役ジエンの共重合体や、ポリエチレン、ポリプロピレンがより好ましい。
【００１１】
重合体ブロック（ａ１）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に加え、さらに他の不飽和単量体由来の単位を有していてもよい。他の不飽和単量体は、重合性二重結合を有する化合物であれば特に限定されず、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル；（メタ）アクリル酸、無水マレイン酸、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル等の不飽和カルボン酸およびそのエステル；スチレン、ビニルトルエン、メトキシスチレン、α−メチルスチレン、２−ビニルピリジン等の芳香族ビニル化合物；ビニルトリメトキシシラン、γ−（メタ）アクリロイルオキシプロピルメトキシシラン等のビニルシラン等が挙げられる。重合体ブロック（ａ１）は、これら他の不飽和単量体とジエンおよび／またはオレフィンとの共重合体であってもよい。なお、重合体ブロック（ａ１）はジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を主成分として含むことが好ましく、重合体ブロック（ａ１）１００質量％中、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位の含有割合が５０質量％以上であることが好ましく、６０質量％以上がより好ましく、７０質量％以上がさらに好ましい。重合体ブロック（ａ１）は、実質的にジエンおよび／またはオレフィン由来の単位のみから構成されていてもよく、例えばジエンおよび／またはオレフィン由来の単位が９９質量％以上であってもよい。
【００１２】
重合体ブロック（ａ２）を形成する芳香族ビニル単量体は、芳香環にビニル基が結合した化合物であれば特に限定されず、例えば、スチレン、ビニルトルエン、メトキシスチレン、α−メチルスチレン、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン等のスチレン系単量体；２−ビニルナフタレン等の多環芳香族炭化水素環ビニル単量体；Ｎ−ビニルカルバゾール、２−ビニルピリジン、ビニルイミダゾール、ビニルチオフェン等の芳香族複素環ビニル単量体等が挙げられる。これらの中でも、スチレン系単量体が好ましい。スチレン系単量体には、スチレンのみならず、スチレンの重合性二重結合炭素またはベンゼン環に任意の置換基が結合したスチレン誘導体も含まれ、当該置換基としては、アルキル基、アルコキシ基、ヒドロキシル基、ハロゲン基、アミノ基、ニトロ基、スルホ基等が挙げられる。スチレンに結合したアルキル基とアルコキシ基は、炭素数１〜４が好ましく、炭素数１〜２がより好ましく、スチレンに結合したアルキル基とアルコキシ基は、水素原子の少なくとも一部がヒドロキシル基またはハロゲン基で置換されていてもよい。なお、共重合体（Ｐ）の着色を低減する観点からは、重合体ブロック（ａ２）はアミノ基を有していないことが好ましく、従って、スチレン系単量体はアミノ基を有しないものが好ましい。さらに、スチレン系単量体は、スチレンの重合性二重結合炭素またはベンゼン環に置換基が結合していない無置換のスチレンであることが好ましい。
【００１３】
重合体ブロック（ａ２）は、芳香族ビニル単量体由来の単位に加え、さらに他の不飽和単量体由来の単位を有していてもよい。他の不飽和単量体は、重合性二重結合を有する化合物であれば特に限定されず、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル；（メタ）アクリル酸、無水マレイン酸、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル等の不飽和カルボン酸およびそのエステル；スチレン、ビニルトルエン、メトキシスチレン、α−メチルスチレン、２−ビニルピリジン等の芳香族ビニル化合物；ビニルトリメトキシシラン、γ−（メタ）アクリロイルオキシプロピルメトキシシラン等のビニルシラン等が挙げられる。重合体ブロック（ａ２）は、これら他の不飽和単量体と芳香族ビニル単量体との共重合体であってもよい。なお、重合体ブロック（ａ２）は芳香族ビニル単量体由来の単位を主成分として含むことが好ましく、重合体ブロック（ａ２）１００質量％中、芳香族ビニル単量体由来の単位の含有割合が７０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上がより好ましく、９０質量％以上がさらに好ましい。重合体ブロック（ａ２）は、実質的に芳香族ビニル単量体由来の単位のみから構成されていてもよく、例えば芳香族ビニル単量体由来の単位が９９質量％以上であってもよい。
【００１４】
ポリマー鎖（Ａ）としては、例えば、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体の水添物（例えば、スチレン−エチレン／ブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン−ブタジエン／ブチレン−スチレンブロック共重合体）、スチレン−イソプレンブロック共重合体、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体の水添物（例えば、スチレン−エチレン／プロピレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ））等が挙げられる。なかでも、ポリマー鎖（Ａ）は、重合体ブロック（ａ１）の両側に重合体ブロック（ａ２）が結合したものであることが好ましく、これによりポリマー鎖（Ａ）がエラストマーとして機能し、共重合体（Ｐ）の機械的強度をより高めることができる。この場合、ポリマー鎖（Ａ）は、トリブロック共重合体であってもよく、マルチブロック共重合体であってもよく、ラジアルブロック共重合体であってもよいが、ポリマー鎖（Ａ）の特性制御が容易であり、また共重合体（Ｐ）中へのポリマー鎖（Ｂ）の導入が容易な点から、トリブロック共重合体であることが好ましい。このような共重合体としては、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体およびその水添物、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体およびその水添物等が挙げられる。
【００１５】
ポリマー鎖（Ａ）中、重合体ブロック（ａ２）の含有割合は１０質量％以上であることが好ましく、１４質量％以上がより好ましく、１７質量％以上がさらに好ましく、また５５質量％以下が好ましく、５０質量％以下がより好ましく、４５質量％以下がさらに好ましい。これにより、ポリマー鎖（Ａ）がソフト成分とハード成分をバランス良く有するものとなり、共重合体（Ｐ）の機械的強度を高めることが容易になる。同様の観点から、ポリマー鎖（Ａ）中、重合体ブロック（ａ１）の含有割合は４５質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上がより好ましく、５５質量％以上がさらに好ましく、また９０質量％以下が好ましく、８６質量％以下がより好ましく、８３質量％以下がさらに好ましい。
【００１６】
ポリマー鎖（Ａ）の重量平均分子量は、０．１万以上が好ましく、０．５万以上がより好ましく、１万以上がさらに好ましく、３万以上がさらにより好ましく、また３０万以下が好ましく、２５万以下がより好ましく、２０万以下がさらに好ましく、１５万以下がさらにより好ましい。ポリマー鎖（Ａ）の重量平均分子量をこのような範囲とすることで、共重合体（Ｐ）の機械的強度を確保し、共重合体（Ｐ）の成形加工性を高めることが容易になる。
【００１７】
共重合体（Ｐ）に含まれるポリマー鎖（Ｂ）について説明する。ポリマー鎖（Ｂ）は、（メタ）アクリル系単量体由来の単位を少なくとも有するものである。ポリマー鎖（Ｂ）によって共重合体（Ｐ）の透明性を高めることができる。
【００１８】
ポリマー鎖（Ｂ）の（メタ）アクリル系単量体由来の単位（以下、「（メタ）アクリル単位」と称する場合がある）は、（メタ）アクリル系単量体を重合することによりポリマー鎖（Ｂ）に導入することができる。（メタ）アクリル系単量体には（メタ）アクリル酸およびその誘導体が含まれ、（メタ）アクリル系単量体のα位またはβ位にはアルキル基（好ましくは、炭素数１〜４のアルキル基）が結合していてもよく、当該アルキル基は、水素原子の少なくとも一部が、ヒドロキシル基またはハロゲン基で置換されていてもよい。（メタ）アクリル系単量体由来の単位に含まれるカルボン酸の形態は特に限定されず、遊離酸、エステル、塩、酸アミド等の形態が挙げられる。
【００１９】
ポリマー鎖（Ｂ）は、（メタ）アクリル単位として、（メタ）アクリル酸エステル由来の単位を有することが好ましい。（メタ）アクリル酸エステル由来の単位を与える（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸のエステル結合の酸素原子に直鎖状、分岐状または環状の脂肪族炭化水素基や芳香族炭化水素基が結合した（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。
【００２０】
直鎖状または分岐状の脂肪族炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｓｅｃ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ペンチル、（メタ）アクリル酸アミル、（メタ）アクリル酸イソアミル、（メタ）アクリル酸ｎ−ヘキシル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸へプチル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸デシル、（メタ）アクリル酸ドデシル、（メタ）アクリル酸ペンタデシル、（メタ）アクリル酸ヘキサデシル、（メタ）アクリル酸ヘプタデシル、（メタ）アクリル酸オクタデシル等の（メタ）アクリル酸アルキルが挙げられる。（メタ）アクリル酸アルキルのアルキル基は、Ｃ１−１８アルキル基が好ましく、Ｃ１−１２アルキル基がより好ましい。なお本明細書において、「Ｃ１−１８」や「Ｃ１−１２」との記載は、それぞれ「炭素数１〜１８」、「炭素数１〜１２」を意味する。
【００２１】
環状の脂肪族炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸シクロプロピル、（メタ）アクリル酸シクロブチル、（メタ）アクリル酸シクロペンチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル等の（メタ）アクリル酸シクロアルキル；（メタ）アクリル酸イソボルニル等の架橋環式（メタ）アクリレート等が挙げられる。（メタ）アクリル酸シクロアルキルのシクロアルキル基は、Ｃ３−２０シクロアルキル基が好ましく、Ｃ３−１２シクロアルキル基がより好ましい。
【００２２】
芳香族炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸トリル、（メタ）アクリル酸キシリル、（メタ）アクリル酸ナフチル、（メタ）アクリル酸ビナフチル、（メタ）アクリル酸アントリル等の（メタ）アクリル酸アリール；（メタ）アクリル酸ベンジル等の（メタ）アクリル酸アラルキル；（メタ）アクリル酸フェノキシエチル等の（メタ）アクリル酸アリールオキシアルキル等が挙げられる。（メタ）アクリル酸アリールのアリール基は、Ｃ６−２０アリール基が好ましく、Ｃ６−１４アリール基がより好ましい。（メタ）アクリル酸アラルキルのアラルキル基は、Ｃ６−１０アリールＣ１−４アルキル基が好ましい。（メタ）アクリル酸アリールオキシアルキルのアリールオキシアルキル基は、Ｃ６−１０アリールオキシＣ１−４アルキル基が好ましく、フェノキシＣ１−４アルキル基がより好ましい。
【００２３】
（メタ）アクリル酸エステルは、ヒドロキシル基、ハロゲン基、アルコキシ基、エポキシ基等の置換基を有していてもよい。このような（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル等の（メタ）アクリル酸ヒドロキシアルキル；（メタ）アクリル酸クロロメチル、（メタ）アクリル酸２−クロロエチル等の（メタ）アクリル酸ハロゲン化アルキル；（メタ）アクリル酸２−メトキシエチル等の（メタ）アクリル酸アルコキシアルキル；（メタ）アクリル酸グリシジル等の（メタ）アクリル酸エポキシアルキル等が挙げられる。（メタ）アクリル酸ヒドロキシアルキルと（メタ）アクリル酸エポキシアルキルのアルキル基は、Ｃ１−１２アルキル基が好ましい。（メタ）アクリル酸アルコキシアルキルのアルコキシアルキル基は、Ｃ１−１２アルコキシＣ１−１２アルキル基が好ましい。
【００２４】
ポリマー鎖（Ｂ）は、ポリマー鎖（Ｂ）の主鎖に環構造を有する単位（以下、「環構造単位」と称する場合がある）を有することが好ましい。ポリマー鎖（Ｂ）が主鎖に環構造を有することで、共重合体（Ｐ）の耐熱性（例えば、ガラス転移温度）を高めることができる。また、耐溶剤性、表面硬度、接着性、酸素や水蒸気のバリヤ性、各種の光学特性の向上も期待できる。さらに、共重合体（Ｐ）やこれを含む樹脂組成物をフィルムやシートにした場合に、高温高湿度条件下での寸法安定性や形状安定性を高めることができる。このように形成したフィルムは、延伸することによって、ポリマー鎖（Ｂ）の環構造に由来して大きな位相差を発現させることができ、位相差フィルムとしての適用が可能となる。この特徴は、共重合体（Ｐ）やこれを含む樹脂組成物を、位相差フィルムまたは位相差フィルムの機能を有する偏光子保護フィルムなどの光学フィルムへの適用を可能とする。
【００２５】
ポリマー鎖（Ｂ）の主鎖の環構造は、（メタ）アクリル系単量体の一部または全部を環構造内に含んでいてもよく、（メタ）アクリル系単量体とは別に導入された環構造であってもよい。（メタ）アクリル系単量体の一部または全部を環構造内に含ませる場合には、例えば、隣接する（メタ）アクリル系単量体由来の単位の２個のカルボン酸基を酸無水物化、イミド化などによって連結すればよい。また隣接する（メタ）アクリル系単量体由来の単位のうち一方がヒドロキシル基やアミノ基などのプロトン性水素原子含有基を有する場合には、この一方の（メタ）アクリル系単量体由来の単位のプロトン性水素原子含有基と他方の（メタ）アクリル系単量体由来の単位のカルボン酸基とが縮合することでも、環構造を形成できる。環構造を（メタ）アクリル系単量体由来の単位とは別に導入する場合は、例えば、（メタ）アクリル系単量体と、環構造内に重合性二重結合を有する単量体とを共重合すればよい。
【００２６】
環構造は、４員環構造、５員環構造、６員環構造、７員環構造、８員環構造等のいずれでもよく、好ましくは５員環構造または６員環構造である。
【００２７】
環構造としては、共重合体（Ｐ）の耐熱性の観点から、ラクトン環構造、環状イミド構造（例えば、マレイミド構造、グルタルイミド構造等）、環状無水物構造（例えば、無水マレイン酸構造、無水グルタル酸構造等）等が好ましく挙げられる。これらの環構造は、ポリマー鎖（Ｂ）の主鎖に１種のみ含まれていてもよく、２種以上含まれていてもよい。これらの中でも、ラクトン環構造、マレイミド構造、無水マレイン酸構造、グルタルイミド構造、および無水グルタル酸構造から選ばれる少なくとも１種が好ましい。なお本明細書において、マレイミド構造とは、マレイミド構造を有する単量体を重合することにより形成される構造であり、すなわちスクシンイミド構造を意味する。無水マレイン酸構造とは、無水マレイン酸構造を有する単量体を重合することにより形成される構造であり、すなわち無水コハク酸構造を意味する。
【００２８】
ポリマー鎖（Ｂ）が主鎖の環構造としてラクトン環構造を有する場合、ラクトン環構造の環員数は特に限定されず、例えば４員環から８員環のいずれかであればよい。なお、環構造の安定性に優れる点から、ラクトン環構造は５員環または６員環であることが好ましく、６員環であることがより好ましい。
【００２９】
ラクトン環構造としては、例えば特開２００４−１６８８８２号公報に開示される構造等が挙げられるが、ラクトン環構造の導入が容易であること、具体的には、前駆体（ラクトン環化前の重合体）の重合収率が高いこと、前駆体の環化縮合反応におけるラクトン環含有率を高めることができること、（メタ）アクリレート由来の単位を有する重合体を前駆体にできることなどの理由から、下記式（１）で表される構造が好ましく示される。下記式（１）において、Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、それぞれ独立して水素原子または置換基を表す。
【００３０】
【化１】
2019214693.tif 000002
【００３１】
式（１）のＲ1、Ｒ2およびＲ3の置換基としては、炭化水素基等の有機残基が挙げられ、例えば、置換基を有していてもよいＣ１−２０の炭化水素基等が挙げられる。当該炭化水素基としては、飽和または不飽和の直鎖状、分岐状または環状の脂肪族炭化水素基や芳香族炭化水素基が挙げられる。脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基等のＣ１−２０アルキル基（好ましくはＣ１−１０のアルキル基であり、より好ましくはＣ１−６のアルキル基）；エテニル基、プロペニル基等のＣ２−２０アルケニル基（好ましくはＣ２−１０のアルケニル基であり、より好ましくはＣ２−６のアルケニル基）；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のＣ３−２０シクロアルキル基（好ましくはＣ４−１２のシクロアルキル基であり、より好ましくはＣ５−８のシクロアルキル基）等が挙げられる。芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、ビフェニル基等のＣ６−２０アリール基（好ましくはＣ６−１４のアリール基であり、より好ましくはＣ６−１０のアリール基）；ベンジル基、フェニルエチル基等のＣ７−２０アラルキル基（好ましくはＣ７−１５のアラルキル基であり、より好ましくはＣ７−１１のアラルキル基）等が挙げられる。これらの炭化水素基は酸素原子やハロゲン原子を含んでいてもよく、具体的には、炭化水素基の有する水素原子の一つ以上が、ヒドロキシル基、カルボキシル基、エーテル基およびエステル基から選ばれる少なくとも１種類の基により置換されていてもよい。
【００３２】
ラクトン環構造は、例えば、隣接する（メタ）アクリル酸エステル由来の単位のエステル基と、ヒドロキシル基やアミノ基などのプロトン性水素原子含有基を有する（メタ）アクリル系単量体由来の単位のプロトン性水素原子含有基とを環化縮合することにより、ポリマー鎖（Ｂ）に導入することができる。
【００３３】
式（１）のラクトン環構造において、耐熱性に優れ、複屈折率が小さい共重合体（Ｐ）を得ることが容易な点から、Ｒ1およびＲ2はそれぞれ独立して水素原子またはＣ１−２０アルキル基であり、Ｒ3は水素原子またはメチル基であることが好ましく、Ｒ1およびＲ2はそれぞれ独立して水素原子またはメチル基であり、Ｒ3は水素原子またはメチル基であることがより好ましい。
【００３４】
ラクトン環構造は、例えば、ヒドロキシ基を有する（メタ）アクリル系単量体Ａと、（メタ）アクリル系単量体Ｂとを重合（好ましくは共重合）して分子鎖にヒドロキシ基とエステル基またはカルボキシル基とを導入した後、これらヒドロキシ基とエステル基またはカルボキシル基との間で脱アルコールまたは脱水環化縮合を生じさせることにより形成できる。重合成分として、ヒドロキシ基を有する（メタ）アクリル系単量体Ａは必須であり、（メタ）アクリル系単量体Ｂは前記単量体Ａを包含する。単量体Ｂは単量体Ａと一致していてもよいし、一致しなくてもよい。単量体Ｂが単量体Ａと一致するときには、単量体Ａの単独重合となる。
【００３５】
ヒドロキシ基を有する（メタ）アクリル系単量体Ａとしては、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸アルキル（例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸イソプロピル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ｎ−ブチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ｔ−ブチル）、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸アルキル（例えば、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸エチル）等が挙げられ、好ましくは、ヒドロキシアリル部位を有する単量体である２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸や２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸アルキルが挙げられる。特に好ましくは２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチルが示される。
【００３６】
（メタ）アクリル系単量体Ｂとしては、ビニル基とエステル基またはカルボキシル基とを有する単量体が好ましく、例えば、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸アルキル（例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル等）、（メタ）アクリル酸アリール（例えば、（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸ベンジル等）、２−（ヒドロキシアルキル）アクリル酸アルキル（例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチル等の２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸アルキル、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸メチル等の２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸アルキル）等が挙げられる。
【００３７】
ポリマー鎖（Ｂ）は、式（１）で表されるラクトン環構造を１種のみ有していてもよく、２種以上有していてもよい。
【００３８】
ポリマー鎖（Ｂ）が主鎖の環構造として無水マレイン酸構造またはマレイミド構造を有する場合、無水マレイン酸構造またはマレイミド構造としては、下記式（２）で表される構造が好ましく示される。下記式（２）において、Ｒ4およびＲ5は、それぞれ独立して水素原子またはメチル基を表し、Ｒ6は水素原子または置換基を表し、Ｘ1は酸素原子または窒素原子を表し、Ｘ1が酸素原子のときｎ１＝０であり、Ｘ1が窒素原子のときｎ１＝１である。上記に説明したように、無水マレイン酸構造とは、無水マレイン酸構造を有する単量体に由来する構造であり、すなわち無水コハク酸構造を意味する。マレイミド構造とはマレイミド構造を有する単量体に由来する構造であり、すなわちスクシンイミド構造を意味する。
【００３９】
【化２】
2019214693.tif 000003
【００４０】
式（２）のＲ6の置換基としては、炭化水素基等の有機残基が挙げられ、例えば、置換基を有していてもよいＣ１−２０の炭化水素基が挙げられる。当該炭化水素基としては、飽和または不飽和の直鎖状、分岐状または環状の脂肪族炭化水素基や芳香族炭化水素基が挙げられる。脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基等のＣ１−２０アルキル基（好ましくはＣ１−１０のアルキル基であり、より好ましくはＣ１−６のアルキル基）；エテニル基、プロペニル基等のＣ２−２０アルケニル基（好ましくはＣ２−１０のアルケニル基であり、より好ましくはＣ２−６のアルケニル基）；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のＣ３−２０シクロアルキル基（好ましくはＣ４−１２のシクロアルキル基であり、より好ましくはＣ５−８のシクロアルキル基）等が挙げられる。芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、ビフェニル基等のＣ６−２０アリール基（好ましくはＣ６−１４のアリール基であり、より好ましくはＣ６−１０のアリール基）；ベンジル基、フェニルエチル基等のＣ７−２０アラルキル基（好ましくはＣ７−１５のアラルキル基であり、より好ましくはＣ７−１１のアラルキル基）等が挙げられる。これらの炭化水素基は、ハロゲン等の置換基を有していてもよい。
【００４１】
Ｘ1が酸素原子のとき、式（２）により示される環構造は無水マレイン酸構造となる。無水マレイン酸構造は、例えば、無水マレイン酸と（メタ）アクリル系単量体（例えば、（メタ）アクリル酸エステル等）とを共重合することによって、ポリマー鎖（Ｂ）に導入することができる。
【００４２】
Ｘ1が窒素原子のとき、式（２）により示される環構造はマレイミド構造となる。マレイミド構造は、例えば、マレイミドと（メタ）アクリル系単量体（例えば、（メタ）アクリル酸エステル）とを共重合することによって、ポリマー鎖（Ｂ）に導入することができる。マレイミド構造としては、例えば、Ｎ位が無置換のマレイミド構造、Ｎ−メチルマレイミド構造、Ｎ−エチルマレイミド構造、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド構造、Ｎ−フェニルマレイミド構造、Ｎ−ナフチルマレイミド構造、Ｎ−ベンジルマレイミド構造等が挙げられる。また、マレイミド構造を与えるマレイミドとしては、Ｎ位が無置換のマレイミド、Ｎ−メチルマレイミド、Ｎ−エチルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−ナフチルマレイミド、Ｎ−ベンジルマレイミド等を用いることができる。
【００４３】
ポリマー鎖（Ｂ）がＸ1が窒素原子であるマレイミド構造を有する場合、耐熱性に優れ、複屈折率が小さい共重合体（Ｐ）を得ることが容易な点から、Ｒ4およびＲ5は水素原子であり、Ｒ6はＣ３−２０シクロアルキル基またはＣ６−２０芳香族基（アリール基、アラルキル基等）であることが好ましく、Ｒ4およびＲ5は水素原子であり、Ｒ6はシクロヘキシル基またはフェニル基であることがより好ましい。
【００４４】
ポリマー鎖（Ｂ）は、式（２）で表される環構造を１種のみ有していてもよく、２種以上有していてもよい。
【００４５】
ポリマー鎖（Ｂ）が主鎖の環構造としてグルタルイミド構造または無水グルタル酸構造を有する場合、グルタルイミド構造または無水グルタル酸構造としては、下記式（３）で表される構造が好ましく示される。下記式（３）において、Ｒ7およびＲ8は、それぞれ独立して水素原子またはアルキル基を表し、Ｒ9は水素原子または置換基を表し、Ｘ2は酸素原子または窒素原子を表し、Ｘ2が酸素原子のときｎ２＝０であり、Ｘ2が窒素原子のときｎ２＝１である。
【００４６】
【化３】
2019214693.tif 000004
【００４７】
式（３）中、Ｒ7およびＲ8のアルキル基としては、直鎖状または分岐状のアルキル基が好ましく挙げられ、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、イソペンチル基、ｎ−ヘキシル基、イソへキシル基、ｎ−ヘプチル基、イソヘプチル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキシル基等のＣ１−８アルキル基等が挙げられる。なお、耐熱性に優れ、複屈折率が小さい共重合体（Ｐ）を得ることが容易な点から、Ｒ7およびＲ8は、それぞれ独立して水素原子またはＣ１−４アルキル基が好ましく、水素原子またはメチル基がより好ましい。
【００４８】
式（３）のＲ9の置換基としては、炭化水素基等の有機残基が挙げられ、例えば、置換基を有していてもよいＣ１−２０の炭化水素基が挙げられる。当該炭化水素基としては、飽和または不飽和の直鎖状、分岐状または環状の脂肪族炭化水素基や芳香族炭化水素基が挙げられる。脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基等のＣ１−２０アルキル基（好ましくはＣ１−１０のアルキル基であり、より好ましくはＣ１−６のアルキル基）；エテニル基、プロペニル基等のＣ２−２０アルケニル基（好ましくはＣ２−１０のアルケニル基であり、より好ましくはＣ２−６のアルケニル基）；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のＣ３−２０シクロアルキル基（好ましくはＣ４−１２のシクロアルキル基であり、より好ましくはＣ５−８のシクロアルキル基）等が挙げられる。芳香族炭化水素基としては、例えば、フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、ビフェニル基等のＣ６−２０アリール基（好ましくはＣ６−１４のアリール基であり、より好ましくはＣ６−１０のアリール基）；ベンジル基、フェニルエチル基等のＣ７−２０アラルキル基（好ましくはＣ７−１５のアラルキル基であり、より好ましくはＣ７−１１のアラルキル基）等が挙げられる。これらの炭化水素基は、ハロゲン等の置換基を有していてもよい。これらの中でも、耐熱性に優れ、複屈折率が小さい共重合体（Ｐ）を得ることが容易な点から、Ｒ9は、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、またはアラルキル基であることが好ましく、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基、またはトリル基がより好ましい。
【００４９】
Ｘ2が酸素原子のとき、式（３）により示される環構造は無水グルタル酸構造となる。無水グルタル酸構造は、例えば、隣接する（メタ）アクリル系単量体由来の単位の２個のカルボン酸基を酸無水物化することにより、ポリマー鎖（Ｂ）に導入することができる。
【００５０】
Ｘ2が窒素原子のとき、式（３）により示される環構造はグルタルイミド構造となる。グルタルイミド構造は、例えば、隣接する（メタ）アクリル系単量体由来の単位の２個のカルボン酸基をイミド化したり、隣接する（メタ）アクリル酸アミド由来の単位のアミド基と（メタ）アクリル酸エステル由来の単位のエステル基とを環化縮合することにより、ポリマー鎖（Ｂ）に導入することができる。
【００５１】
式（３）の環構造において、耐熱性に優れ、複屈折率が小さい共重合体（Ｐ）を得ることが容易な点から、Ｒ7およびＲ8はそれぞれ独立して水素原子またはメチル基であり、Ｒ9は、メチル基、シクロヘキシル基、フェニル基、またはトリル基であることがさらに好ましく、Ｒ7およびＲ8はそれぞれ独立して水素原子またはメチル基であり、Ｒ9はシクロヘキシル基またはフェニル基であることが特に好ましい。
【００５２】
ポリマー鎖（Ｂ）は、式（３）で表される環構造を１種のみ有していてもよく、２種以上有していてもよい。
【００５３】
上記に説明した環構造のうち、共重合体（Ｐ）やこれを含む樹脂組成物を光学フィルムに適用したときに、良好な表面硬度、耐溶剤性、接着性、バリヤ特性、光学特性が付与される観点から、ポリマー鎖（Ｂ）の環構造単位は、ラクトン環構造および／またはマレイミド構造を含むことが好ましい。光学フィルムが位相差フィルムである場合は、正の位相差を付与でき、位相差特性の安定性が優れる観点から、ポリマー鎖（Ｂ）の環構造単位はラクトン環構造および／またはマレイミド構造を含むことがより好ましい。
【００５４】
ポリマー鎖（Ｂ）中の環構造単位の含有割合は特に限定されないが、ポリマー鎖（Ｂ）中、環構造単位の含有割合は３質量％以上が好ましく、４質量％以上がより好ましく、５質量％以上がさらに好ましく、また５０質量％以下が好ましく、４５質量％以下がより好ましく、４０質量％以下がさらに好ましい。このように環構造単位の含有割合を調整することにより、共重合体（Ｐ）の耐熱性と機械的強度の両方をバランス良く高めることが容易になる。なお、ここで説明した環構造単位の含有割合は、ポリマー鎖（Ｂ）の主鎖に含まれる環構造を有する単位の含有率を意味し、例えば、上記式（１）〜（３）で表される構造の含有割合を意味する。
【００５５】
ポリマー鎖（Ｂ）は、さらに他の不飽和単量体由来の単位を有していてもよい。他の不飽和単量体は、重合性二重結合を有する化合物であれば特に限定されず、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル；スチレン、ビニルトルエン、メトキシスチレン、α−メチルスチレン、２−ビニルピリジン等の芳香族ビニル化合物；ビニルトリメトキシシラン、γ−（メタ）アクリロイルオキシプロピルメトキシシラン等のビニルシラン等が挙げられる。例えば、ポリマー鎖（Ｂ）が芳香族ビニル単量体由来の単位を有していれば、共重合体（Ｐ）の屈折率や位相差特性を調整することが容易になる。芳香族ビニル単量体の詳細は、重合体ブロック（ａ２）の芳香族ビニル単量体の説明が参照される。なお、ポリマー鎖（Ｂ）が２種以上の単量体成分から形成されるものである場合、ポリマー鎖（Ｂ）はランダム共重合体であることが好ましい。
【００５６】
ポリマー鎖（Ｂ）は、（メタ）アクリル単位と環構造単位の合計含有割合が、８５質量％以上が好ましく、８８質量％以上がより好ましく、９０質量％以上がさらに好ましい。これにより、共重合体（Ｐ）の透明性や耐熱性を高めることが容易になる。また、（メタ）アクリル酸エステル由来の単位と環構造単位の合計含有割合がこのような範囲にあることが好ましい。
【００５７】
ポリマー鎖（Ｂ）はポリマー鎖（Ａ）にグラフトしており、従って、共重合体（Ｐ）はポリマー鎖（Ｂ）をグラフト鎖として有するグラフト共重合体となっている。なお、国際純正応用化学連合（ＩＵＰＡＣ）高分子命名法委員会による高分子科学の基本的術語の用語集によると、グラフト高分子とは、「ある高分子中に側鎖として主鎖に結合した１種または数種のブロックがあり、しかもこれらの側鎖が主鎖とは異なる構成（化学構造）上または配置上の特徴をもつ場合、この高分子をグラフト高分子という。」と説明されている。グラフト共重合体は、連鎖移動反応法、高分子開始剤法、カップリング法、マクロモノマー法、表面グラフト法等の公知の製造方法により得ることができ、これらの方法から１つのみを採用してもよく、複数を組み合わせて用いてもよい。これらの方法の詳細は、日本化学会編、化学便覧（応用化学編）第６版を参考にできる。
【００５８】
共重合体（Ｐ）は、ポリマー鎖（Ａ）に、ポリマー鎖（Ｂ）を形成する単量体成分を付加重合することにより製造することができる。従って、共重合体（Ｐ）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位を有する重合体ブロック（ａ１）と芳香族ビニル単量体由来の単位を有する重合体ブロック（ａ２）を有する共重合体（以下、「原料共重合体（Ｐ１）」と称する）の存在下で、（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分を重合することによって得ることができる。このようにして得られた共重合体（Ｐ）は、原料共重合体（Ｐ１）がポリマー鎖（Ａ）を与え、（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分が重合することによってポリマー鎖（Ｂ）が形成される。なお本明細書において、「原料共重合体（Ｐ１）」を単に「共重合体（Ｐ１）」と称する場合がある。原料共重合体（Ｐ１）の詳細は、上記のポリマー鎖（Ａ）の説明が参照される。
【００５９】
共重合体（Ｐ）では、ポリマー鎖（Ｂ）が、ポリマー鎖（Ａ）の重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に結合している。ポリマー鎖（Ｂ）は、ジエンおよび／またはオレフィン由来の単位の主鎖の炭素原子に結合していてもよく、当該主鎖に置換基（側鎖）として結合した炭化水素基の炭素原子に結合していてもよい。ポリマー鎖（Ｂ）は、例えば、共重合体ブロック（ａ１）の主鎖のジエン由来の二重結合に結合してもよく、当該二重結合の隣接炭素原子に結合してもよい。あるいは、ポリマー鎖（Ｂ）は、共重合体ブロック（ａ１）の主鎖に置換基（側鎖）として結合したジエン由来の二重結合に結合したり、当該二重結合の隣接炭素原子に結合していてもよい。本発明者らがポリマー鎖（Ｂ）のポリマー鎖（Ａ）への結合位置について様々検討したところ、反応機構の面からは重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に結合していると考えられたものの、当該ブロックに含まれる二重結合炭素にポリマー鎖（Ｂ）が結合しているのか、それ以外の炭素原子に結合しているのか、重合反応前後でのオレフィン性二重結合量を測定したり、ＮＭＲ分析を行っても、明確に判断することはできなかった。しかしながら、想定されるいずれの場合でも、ポリマー鎖（Ｂ）は、ポリマー鎖（Ａ）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に直接結合しているものと考えられる。
【００６０】
原料共重合体（Ｐ１）としては、オレフィン性二重結合量が０．０３０ｍｍｏｌ／ｇ以上２．３ｍｍｏｌ／ｇ以下であるものを用いることが好ましい。オレフィン性二重結合量が０．０３０ｍｍｏｌ／ｇ以上の原料共重合体（Ｐ１）を用いることにより、透明性が高い共重合体（Ｐ）を得ることができ、オレフィン性二重結合量が２．３ｍｍｏｌ／ｇ以下の原料共重合体（Ｐ１）を用いることにより、ゲル化物の発生が少ない共重合体（Ｐ）を得ることができる。共重合体（Ｐ１）のオレフィン性二重結合量は、０．０４０ｍｍｏｌ／ｇ以上がより好ましく、０．０５０ｍｍｏｌ／ｇ以上がさらに好ましく、また２．０ｍｍｏｌ／ｇ以下がより好ましい。共重合体（Ｐ１）のオレフィン性二重結合量はヨウ素滴定法により求めることができ、詳細は実施例に記載の方法が参照される。
【００６１】
共重合体（Ｐ）の重量平均分子量は、０．２万以上が好ましく、０．５万以上がより好ましく、３万以上がさらに好ましく、５万以上がさらにより好ましく、また６０万以下が好ましく、４０万以下がより好ましく、３０万以下がさらに好ましく、２０万以下がさらにより好ましい。共重合体（Ｐ）の重量平均分子量をこのような範囲とすることで、共重合体（Ｐ）の成形加工性が向上する。
【００６２】
共重合体（Ｐ）の重量平均分子量は、ポリマー鎖（Ａ）の重量平均分子量の１．１倍以上が好ましく、１．２倍以上がより好ましく、１．３倍以上がさらに好ましく、また１０倍以下が好ましく、７倍以下がより好ましく、５倍以下がさらに好ましい。これにより、共重合体（Ｐ）に、透明性と機械的強度の各特性をバランス良く付与することが容易になる。
【００６３】
共重合体（Ｐ）の屈折率はポリマー鎖（Ａ）の屈折率と近い値であることが好ましく、これにより共重合体（Ｐ）の透明性を確保しやすくなる。具体的には、共重合体（Ｐ）の屈折率とポリマー鎖（Ａ）の屈折率との差が０．１未満であることが好ましく、０．０５以下がより好ましく、０．０２以下がさらに好ましい。同様の観点から、共重合体（Ｐ）中のポリマー鎖（Ａ）の屈折率とポリマー鎖（Ｂ）の屈折率は近い値であることが好ましく、具体的には、ポリマー鎖（Ａ）の屈折率とポリマー鎖（Ｂ）の屈折率との差が０．１未満であることが好ましく、０．０５以下がより好ましく、０．０２以下がさらに好ましい。
【００６４】
共重合体（Ｐ）は熱可塑性樹脂であることが好ましい。共重合体（Ｐ）はまた、１００℃以上および１００℃未満にそれぞれガラス転移温度を有することが好ましい。なお、１００℃以上のガラス転移温度を「高温側のガラス転移温度」と称し、１００℃未満のガラス転移温度を「低温側のガラス転移温度」と称する。共重合体（Ｐ）は、高温側のガラス転移温度を複数有するものであってもよく、低温側のガラス転移温度を複数有するものであってもよい。共重合体（Ｐ）が高温側のガラス転移温度を有することにより、共重合体（Ｐ）の耐熱性が高まり、また共重合体（Ｐ）をフィルムなどに成形する際に、高温下でも軟化せず、成形加工性を高めることができる。共重合体（Ｐ）が低温側のガラス転移温度を有することにより、共重合体（Ｐ）の耐衝撃性を高めることができる。共重合体（Ｐ）高温側のガラス転移温度は、好ましくは１１０℃以上であり、より好ましくは１２０℃以上であり、さらに好ましくは１２５℃以上である。共重合体（Ｐ）低温側のガラス転移温度は、好ましくは５０℃未満であり、より好ましくは２０℃未満であり、さらに好ましくは０℃未満である。
【００６５】
共重合体（Ｐ）を得る方法について、詳しく説明する。上記に説明したように、共重合体（Ｐ）は、原料共重合体（Ｐ１）の存在下で、（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分を重合する工程（重合工程）を含む製造方法により得ることができる。重合工程で（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分が重合することによりポリマー鎖（Ｂ）が形成され、原料共重合体（Ｐ１）がポリマー鎖（Ａ）を与え、これにより、ポリマー鎖（Ｂ）がポリマー鎖（Ａ）の重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に結合した共重合体（Ｐ）が得られる。重合工程においてこのような反応が好適に進行するようにする観点から、重合工程では、原料共重合体（Ｐ１）の重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位が有する二重結合（オレフィン性二重結合）のビニル位、アリル位等活性が高い水素が引き抜かれるようにすることが好ましく、これにより当該箇所でラジカルが生成し、ポリマー鎖（Ｂ）を形成する単量体成分を付加重合させることができる。この際、上記に説明したように、原料共重合体（Ｐ１）が有するオレフィン性二重結合量を調整することにより、共重合体（Ｐ）の透明性を高めたり、ゲル化物の発生を抑えることができる。
【００６６】
原料共重合体（Ｐ１）は、重量平均分子量が０．１万以上であることが好ましく、０．５万以上がより好ましく、１万以上がさらに好ましく、３万以上がさらにより好ましく、また３０万以下が好ましく、２０万以下がより好ましく、１５万以下がさらに好ましく、１０万以下がさらにより好ましい。原料共重合体（Ｐ１）の重量平均分子量をこのような範囲とすることで、共重合体（Ｐ）の成形性が向上し、共重合体（Ｐ）の機械的強度を確保しやすくなる。また（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分との重合反応の際に、架橋体やゲル化物の発生を抑えやすくなる。
【００６７】
重合工程において、原料共重合体（Ｐ１）は、１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。後者の場合、樹脂組成物としての平均分子量や二重結合量を調整することが容易となる。
【００６８】
ポリマー鎖（Ｂ）の形成に用いられる単量体成分には、（メタ）アクリル系単量体に加え、環構造単位を与える単量体として、環構造内に重合性二重結合を有する単量体等を使用することもできる。例えば、主鎖に環構造を有するポリマー鎖（Ｂ）を形成する場合は、環構造内に重合性二重結合を有する単量体を用いてもよく、重合工程の後で環構造形成工程を行うことにより環構造を形成可能な単量体を用いてもよい。また、それ以外の他の不飽和単量体を用いることもできる。これらの単量体成分の詳細は、上記のポリマー鎖（Ｂ）を形成する（メタ）アクリル系単量体、ポリマー鎖（Ｂ）の環構造を与える単量体、ポリマー鎖（Ｂ）を形成する他の不飽和単量体の説明が参照される。
【００６９】
単量体成分の重合は、塊状重合法、溶液重合法、乳化重合法、懸濁重合法等の公知の重合法を用いて行うことができるが、溶液重合法を用いることが好ましい。溶液重合法を用いれば、共重合体（Ｐ）への微小な異物の混入を抑えることができ、共重合体（Ｐ）を光学材料用途等に好適に適用しやすくなる。重合形式としては、例えば、バッチ重合法、連続重合法のいずれも用いることができる。重合の際、単量体成分は一括で仕込んでもよく、分割添加してもよい。
【００７０】
重合溶媒は、単量体成分の組成に応じて適宜選択でき、通常のラジカル重合反応で使用される有機溶媒を用いることができる。具体的には、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素類；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類；テトラヒドロフラン、ジオキサン、エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、アニソール等のエーテル類；酢酸エチル、酢酸ブチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、３−メトキシブチルアセテート等のエステル類；メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブ等のセロソルブ類；メタノール、エタノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール等のアルコール類；アセトニトリル、プロピオニトリル、ブチロニトリル、ベンゾニトリル等のニトリル類；クロロホルム；ジメチルスルホキシド等が挙げられる。これらの溶媒は、１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００７１】
原料共重合体（Ｐ１）と単量体成分との重合反応は、重合触媒（重合開始剤）の存在下で行うことが好ましい。重合触媒としては、例えば、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−アミジノプロパン）・二塩酸塩、ジメチル−２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオネート）、４，４’−アゾビス（４−シアノペンタン酸）等のアゾ化合物；過硫酸カリウム等の過硫酸塩類；クメンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−アミルパーオキシオクトエート、ｔ−アミルパーオキシイソノナノエート、ｔ−アミルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−アミルパーオキシ２−エチルヘキシルカーボネート等の有機過酸化物等を用いることができる。これらは１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、水素引き抜き力が強い有機過酸化物を用いることが好ましい。重合触媒の使用量は、例えば、単量体成分１００質量部に対して０．０１〜１質量部とすることが好ましい。
【００７２】
原料共重合体（Ｐ１）と単量体成分の各使用量については、原料共重合体（Ｐ１）は、原料共重合体（Ｐ１）と単量体成分の合計１００質量部に対して、０．５質量部以上が好ましく、１質量部以上がより好ましく、３質量部以上がさらに好ましく、また５０質量部以下が好ましく、３０質量部以下がより好ましく、２０質量部以下がさらに好ましい。単量体成分は、原料共重合体（Ｐ１）と単量体成分の合計１００質量部に対して、５０質量部以上が好ましく、７０質量部以上がより好ましく、８０質量部以上がさらに好ましく、また９９質量部以下が好ましく、９８質量部以下がより好ましく、９７質量部以下がさらに好ましい。
【００７３】
反応液中の原料共重合体（Ｐ１）と単量体成分の合計濃度は、３質量％以上が好ましく、５質量％以上がより好ましく、１０質量％以上がさらに好ましく、また８０質量％以下が好ましく、７０質量％以下がより好ましい。反応液中の溶媒濃度は、２０質量％以上が好ましく、３０質量％以上がより好ましく、また９７質量％以下が好ましく、９５質量％以下がより好ましく、９０質量％以下がさらに好ましい。重合反応中に、原料共重合体（Ｐ１）、単量体成分、重合触媒、反応溶媒等を適宜追加することも可能である。
【００７４】
重合反応は、窒素ガス等の不活性ガスの雰囲気または気流下で行うのが好ましい。残存単量体を少なくするために、重合開始剤としてアゾビス系化合物と過酸化物を併用してもよい。反応温度は、５０℃〜２００℃が好ましい。反応時間は、共重合反応の進行度合や、ゲル化物の生成の程度を見ながら適宜調整すればよく、例えば１時間〜２０時間行うことが好ましい。
【００７５】
上記の重合工程により、（メタ）アクリル系単量体由来の単位を含むポリマー鎖がポリマー鎖（Ａ）に結合した共重合体が得られる。重合工程において、単量体成分として、（メタ）アクリル系単量体と環構造内に重合性二重結合を有する単量体（例えば、無水マレイン酸やマレイミド）を用いる場合は、（メタ）アクリル単位と環構造単位（無水マレイン酸構造、マレイミド構造）を有するポリマー鎖（Ｂ）がポリマー鎖（Ａ）に結合した共重合体（Ｐ）が得られる。
【００７６】
一方、ポリマー鎖（Ｂ）の環構造単位として、ラクトン環構造、無水グルタル酸構造、またはグルタルイミド構造を有する共重合体（Ｐ）を得る場合は、重合工程に続いて環構造形成工程を行うことが好ましい。環構造形成工程では、重合工程で形成された（メタ）アクリル単位を有するポリマー鎖の主鎖に環構造を形成する。具体的には、重合工程で形成された（メタ）アクリル単位を有するポリマー鎖の隣接（メタ）アクリル単位の置換基どうしを縮合反応させて、ポリマー鎖の主鎖に環構造を形成する。縮合反応には、エステル化反応、酸無水物化反応、アミド化反応、イミド化反応等が含まれる。なお、当該縮合反応は環化縮合反応を意味する。例えば、隣接する（メタ）アクリル単位の２個のカルボン酸基を酸無水物化することによって、無水グルタル酸構造を形成することができ、イミド化することによってグルタルイミド構造を形成することができる。また隣接する（メタ）アクリル単位のうち一方がヒドロキシル基やアミノ基などのプロトン性水素原子含有基を有する場合には、この一方の（メタ）アクリル単位のプロトン性水素原子含有基と他方の（メタ）アクリル単位のカルボン酸基とを縮合することによって、ラクトン環構造を形成することができる。
【００７７】
環構造形成工程において、隣接する（メタ）アクリル単位の縮合反応は、触媒（環化触媒）の存在下で行うことが好ましい。環化触媒としては、酸、塩基およびそれらの塩からなる群より選ばれる少なくとも１種を用いることができる。酸、塩基およびそれらの塩は有機物であっても無機物であってもよく、特に限定されない。なかでも、環化反応の触媒としては、有機リン化合物を用いることが好ましい。有機リン化合物を環化触媒として用いることにより、縮合反応、具体的には環化縮合反応を効率的に行うことができるとともに、得られる共重合体（Ｐ）の着色を低減することができる。
【００７８】
環化触媒として用いることができる有機リン化合物としては、例えば、アルキル（アリール）亜ホスホン酸およびこれらのモノエステルまたはジエステル；ジアルキル（アリール）ホスフィン酸およびこれらのエステル；アルキル（アリール）ホスホン酸およびこれらのモノエステルまたはジエステル；アルキル（アリール）亜ホスフィン酸およびこれらのエステル；亜リン酸モノエステル、ジエステルまたはトリエステル；リン酸メチル、リン酸エチル、リン酸２−エチルヘキシル、リン酸オクチル、リン酸イソデシル、リン酸ラウリル、リン酸ステアリル、リン酸イソステアリル、リン酸フェニル、リン酸ジメチル、リン酸ジエチル、リン酸ジ−２−エチルヘキシル、リン酸ジイソデシル、リン酸ジラウリル、リン酸ジステアリル、リン酸ジイソステアリル、リン酸ジフェニル、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリイソデシル、リン酸トリラウリル、リン酸トリステアリル、リン酸トリイソステアリル、リン酸トリフェニル等のリン酸モノエステル、ジエステルまたはトリエステル；モノ−、ジ−またはトリ−アルキル（アリール）ホスフィン；アルキル（アリール）ハロゲンホスフィン；酸化モノ−、ジ−またはトリ−アルキル（アリール）ホスフィン；ハロゲン化テトラアルキル（アリール）ホスホニウム等が挙げられる。これらは１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、触媒活性が高く、着色性が低いことから、リン酸モノエステルまたはジエステルが特に好ましい。環化触媒の使用量は、例えば、重合工程で得られた共重合体１００質量部に対して０．００１〜１質量部とすることが好ましい。
【００７９】
環構造形成工程における反応温度は、５０℃〜３００℃が好ましい。反応時間は、縮合反応の進行度合を見ながら適宜調整すればよく、例えば５分〜６時間行うことが好ましい。
【００８０】
重合工程あるいは重合工程と環構造形成工程によって得られた共重合体（Ｐ）の詳細は、上記の共重合体（Ｐ）の説明が参照される。共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ｂ）が（メタ）アクリル単位と環構造単位を有するものである場合の、ポリマー鎖（Ｂ）中の環構造単位の含有割合や、ポリマー鎖（Ｂ）中の（メタ）アクリル単位と環構造単位の合計含有割合に関する説明も、上記の説明が参照される。
【００８１】
上記のように重合工程、あるいは重合工程と環構造形成工程を行うことにより、共重合体（Ｐ）を含有する樹脂溶液が得られる。このようにして得られた樹脂溶液は、フィルタで濾過することで、異物を取り除くことが好ましい。従って、共重合体（Ｐ）の製造方法は、重合工程または環構造形成工程で得られた樹脂溶液を濾過する工程（濾過工程）をさらに有することが好ましい。濾過工程を行うことにより、共重合体（Ｐ）中の異物量を低減することができる。そのため、共重合体（Ｐ）を光学フィルムの原料として用いる場合など、表面凹凸や欠点が少なく、透明性の高い光学フィルムを得やすくなる。なお本発明では、共重合体（Ｐ）の重合工程でゲル化物の発生量を低く抑えることができるため、濾過工程においてフィルタにかかる負荷が抑えられ、長時間の連続濾過が可能となる。そのため、高い生産性で異物量の少ない共重合体（Ｐ）を得ることができる。濾過工程は、重合工程または環構造形成工程に引き続いて連続的に実施することができる。
【００８２】
濾過に用いるフィルタとしては、従来公知のフィルタを使用することができ、特に制限されないが、例えば、リーフディスクフィルタ、キャンドルフィルタ、パックディスクフィルタ、円筒型フィルタ等を用いることができる。なかでも、有効濾過面積が大きいリーフディスクフィルタまたはキャンドルフィルタを用いることが好ましい。
【００８３】
フィルタの濾過精度（孔径）は、通常は、例えば１５μｍ以下であればよい。なお、共重合体（Ｐ）を光学フィルムなどの光学材料に使用する場合は、その光学的欠点低減の点から、濾過精度は１０μｍ以下が好ましく、５μｍ以下がより好ましい。濾過精度の下限は特に限定されず、例えば０．２μｍ以上である。
【００８４】
濾過工程では、重合工程あるいは環構造形成工程で得られた共重合体（Ｐ）を含有する樹脂溶液をそのままの姿で濾過してもよく、溶媒で希釈または溶媒に分散させて濾過してもよい。共重合体（Ｐ）が固体であれば、溶融して焼結フィルタなどで濾過してもよく、溶媒に溶解または分散して濾過してもよい。濾過は、加温して行ってもよく、また加圧下または吸引により行ってもよい。
【００８５】
樹脂溶液をフィルタ濾過に供する際の溶液温度は、重合溶媒の沸点等に応じて適宜設定すればよいが、例えば、重合溶媒の沸点以下が好ましく、重合溶媒の沸点−１０℃以下がより好ましい。一方、フィルタ濾過に供する樹脂溶液の温度が低すぎると、樹脂溶液の粘度が増大し、ギアポンプ等の装置への負荷が増加するおそれがあるので、フィルタ濾過に供する樹脂溶液の温度は、５０℃以上が好ましく、８０℃以上がより好ましい。
【００８６】
フィルタ濾過に供する樹脂溶液の粘度は、８５℃において、１００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、８０Ｐａ・ｓ以下がより好ましい。フィルタ濾過に供する樹脂溶液の粘度が高すぎると、フィルタ濾過時の圧損が増大し、フィルタユニットが破損したり、粘度上昇によるフィルタ濾過の処理能力が低下したりするおそれがある。フィルタ濾過における圧力損失は、２．５ＭＰａ以下であることが好ましく、より好ましくは０．５ＭＰａ〜２．０ＭＰａの範囲、さらに好ましくは０．５ＭＰａ〜１．５ＭＰａの範囲である。
【００８７】
〔２．樹脂組成物〕
本発明は、上記に説明したポリマー鎖（Ａ）とポリマー鎖（Ｂ）とを有する共重合体（Ｐ）を含有する樹脂組成物も提供する。本発明の樹脂組成物は、透明性と機械的強度（例えば、衝撃強度や耐折強度等）に優れ、またゲル化物の発生が少ないものとすることができる。以下、本発明の樹脂組成物を、「樹脂組成物（Ｑ）」と称する。
【００８８】
樹脂組成物（Ｑ）は、上記に説明したポリマー鎖（Ａ）とポリマー鎖（Ｂ）を有する共重合体（Ｐ）を含有し、当該共重合体（Ｐ）が、所定範囲のオレフィン性二重結合量を有する原料共重合体（Ｐ１）の存在下、（メタ）アクリル系単量体を含む単量体成分を重合することにより得られるものとすることができる。あるいは、原料共重合体（Ｐ１）のオレフィン性二重結合量以外の側面から見て、樹脂組成物（Ｑ）は、上記に説明したポリマー鎖（Ａ）とポリマー鎖（Ｂ）を有する共重合体（Ｐ）を含有し、当該共重合体（Ｐ）が、ポリマー鎖（Ｂ）がポリマー鎖（Ａ）の重合体ブロック（ａ１）のジエンおよび／またはオレフィン由来の単位に結合しており、クロロホルムに対する不溶分が１０質量％以下であり、未延伸フィルムとしたときの厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズが５．０％以下であるものとすることもできる。
【００８９】
樹脂組成物（Ｑ）は、共重合体（Ｐ）を樹脂成分として含んでいてもよく、他の重合体を樹脂成分として含むものでもよい。樹脂組成物（Ｑ）が他の重合体を含む場合、他の重合体としては（メタ）アクリル系重合体が好ましく用いられ、これにより樹脂組成物（Ｑ）の均質性が高まり、樹脂組成物（Ｑ）の透明性や耐熱性を高めることが容易になる。
【００９０】
（メタ）アクリル系重合体は、上記のポリマー鎖（Ｂ）で説明した（メタ）アクリル系単量体由来の単位を有するものであればよく、好ましくは、上記のポリマー鎖（Ｂ）で説明した（メタ）アクリル酸エステル由来の単位を有する。（メタ）アクリル系重合体は、上記のポリマー鎖（Ｂ）で説明した他の不飽和単量体由来の単位を有していてもよい。（メタ）アクリル系重合体は、樹脂組成物（Ｑ）中での共重合体（Ｐ）との相溶性を高める観点から、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ｂ）に含まれる（メタ）アクリル系単量体由来の単位を有することがより好ましい。
【００９１】
（メタ）アクリル系重合体は環構造を有するものであることが好ましく、主鎖に環構造を有するものであることがより好ましい。樹脂組成物（Ｑ）が、主鎖に環構造を有する（メタ）アクリル系重合体を含有することにより、樹脂組成物（Ｑ）の耐熱性を高めることができる。（メタ）アクリル系重合体の主鎖の環構造としては、ラクトン環構造、環状イミド構造（例えば、マレイミド構造、グルタルイミド構造等）、環状無水物構造（例えば、無水マレイン酸構造、無水グルタル酸構造等）等が好ましく挙げられ、これらの環構造の詳細は、上記のポリマー鎖（Ｂ）の環構造に関する説明が参照される。なかでも、（メタ）アクリル系重合体は、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ｂ）が有する環構造と同じ環構造を主鎖に有することが好ましい。
【００９２】
（メタ）アクリル系重合体は、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ｂ）が有する（メタ）アクリル単位を有するとともに、ポリマー鎖（Ｂ）が有する環構造単位を有することが好ましい。樹脂組成物（Ｑ）がこのような（メタ）アクリル系重合体を含有していれば、共重合体（Ｐ）との相溶性が高まり、樹脂組成物（Ｑ）の透明性や耐熱性を高めることが容易になり、また樹脂組成物（Ｑ）の調製も容易になる。
【００９３】
樹脂組成物（Ｑ）の固形分１００質量％中、共重合体（Ｐ）の含有割合は、１質量％以上が好ましく、２質量％以上がより好ましく、３質量％以上がさらに好ましく、５質量％以上がさらにより好ましく、これにより樹脂組成物（Ｑ）の機械的強度を高めやすくなる。樹脂組成物（Ｑ）中の共重合体（Ｐ）の含有割合の上限は特に限定されず、樹脂組成物（Ｑ）は共重合体（Ｐ）のみから構成されていてもよく、樹脂組成物（Ｑ）中、共重合体（Ｐ）の含有割合が９０質量％以下であってもよく、７０質量％以下、５０質量％以下、４０質量％以下、または３０質量％以下であってもよい。樹脂組成物（Ｑ）の固形分量は、樹脂組成物（Ｑ）が溶媒を含む場合は、溶媒を除く樹脂組成物（Ｑ）の量を意味する。
【００９４】
樹脂組成物（Ｑ）の固形分１００質量％中、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ａ）の含有割合は、０．５質量％以上が好ましく、１質量％以上がより好ましく、３質量％以上がさらに好ましく、また５０質量％以下が好ましく、３０質量％以下がより好ましく、２０質量％以下がさらに好ましい。樹脂組成物（Ｑ）中のポリマー鎖（Ａ）の含有割合が０．５質量％以上であれば、樹脂組成物（Ｑ）の機械的強度を高めやすくなる。樹脂組成物（Ｑ）中のポリマー鎖（Ａ）の含有割合が５０質量％以下であれば、樹脂組成物（Ｑ）の透明性や耐熱性を高めやすくなる。
【００９５】
樹脂組成物（Ｑ）が（メタ）アクリル系重合体を含有する場合、樹脂組成物（Ｑ）の固形分１００質量％中、（メタ）アクリル系重合体の含有量は、１質量％以上が好ましく、１０質量％以上がより好ましく、２０質量％以上がさらに好ましく、３０質量％以上がさらにより好ましく、また９９質量％以下が好ましく、９５質量％以下がより好ましく、９０質量％以下がさらに好ましい。
【００９６】
樹脂組成物（Ｑ）の固形分１００質量％中、共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体の合計含有割合は、５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましく、８０質量％以上がさらに好ましく、９０質量％以上がさらにより好ましい。樹脂組成物（Ｑ）中の共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体の含有割合の上限は特に限定されず、樹脂組成物（Ｑ）は実質的に共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体のみから構成されていてもよく、例えば樹脂組成物（Ｑ）の固形分１００質量％中、共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体の合計含有割合が９９質量％以上であってもよい。
【００９７】
樹脂組成物（Ｑ）は、（メタ）アクリル系重合体以外の重合体を含有していてもよく、そのような重合体としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン重合体、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）等のオレフィン系重合体；塩化ビニル、塩素化ビニル樹脂等の含ハロゲン系重合体；ポリスチレン、スチレン−メタクリル酸メチル共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体等のスチレン系重合体；ポリマーポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０等のポリアミド；ポリアセタール；ポリカーボネート；ポリフェニレンオキシド；ポリフェニレンスルフィド；ポリエーテルエーテルケトン；ポリサルホン；ポリエーテルサルホン；ポリオキシペンジレン；ポリアミドイミド；ポリブタジエン系ゴム、（メタ）アクリル系ゴムを配合したＡＢＳ樹脂やＡＳＡ樹脂等のゴム質重合体；等が挙げられる。
【００９８】
樹脂組成物（Ｑ）は、本発明の効果を損なわない範囲であれば、種々の添加剤を含んでいてもよい。添加剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系、リン系、イオウ系等の酸化防止剤；耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤等の安定剤；ガラス繊維、炭素繊維等の補強材；紫外線吸収剤；近赤外線吸収剤；トリス（ジブロモプロピル）ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモン等の難燃剤；位相差上昇剤、位相差低減剤、位相差安定剤等の位相差調整剤；アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤を含む帯電防止剤；無機顔料、有機顔料、染料等の着色剤；有機フィラーや無機フィラー；樹脂改質剤；有機充填剤や無機充填剤；等が挙げられる。樹脂組成物（Ｑ）における各添加剤の含有割合は、好ましくは０〜５質量％、より好ましくは０〜２質量％の範囲内である。
【００９９】
紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン系化合物、サリシレート系化合物、ベンゾエート系化合物、トリアゾール系化合物、およびトリアジン系化合物等が挙げられ、公知の紫外線吸収剤を用いることができる。ベンゾフェノン系化合物としては、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、４−ｎ−オクチルオキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン等が挙げられる。サリシケート系化合物としては、ｐ−ｔ−ブチルフェニルサリシケート等が挙げられる。ベンゾエート系化合物としては、２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシベンゾエート等が挙げられる。トリアゾール系化合物としては、２，２’−メチレンビス［４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール］、２−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−ｐ−クレゾール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４，６−ビス（１−メチル−１−フェニルエチル）フェノール、２−ベンゾトリアゾール−２−イル−４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、２−［５−クロロ（２Ｈ）−ベンゾトリアゾール−２−イル］−４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノール等が挙げられる。トリアジン系化合物としては、２−モノ（ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリアジン化合物や２，４−ビス（ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリアジン化合物、２，４，６−トリス（ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリアジン化合物等が挙げられる。市販の紫外線吸収剤としては、例えば、トリアジン系紫外線吸収剤である「チヌビン（登録商標）１５７７」、「チヌビン（登録商標）４６０」、「チヌビン（登録商標）４７７」（ＢＡＳＦジャパン社製）、「アデカスタブ（登録商標）ＬＡ−Ｆ７０」（ＡＤＥＫＡ社製）、トリアゾール系紫外線吸収剤である「アデカスタブ（登録商標）ＬＡ−３１」（ＡＤＥＫＡ社製）等が挙げられる。紫外線吸収剤は、１種のみを用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
【０１００】
酸化防止剤としては、ラジカル捕捉機能または過酸化物分解機能を有する化合物を使用することができ、公知の酸化防止剤を用いることができる。酸化防止剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、ヒンダードアミン系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤、ベンゾトリアゾール系酸化防止剤、ベンゾフェノン系酸化防止剤、ヒドロキシルアミン系酸化防止剤、サルチル酸エステル系酸化防止剤、およびトリアジン系酸化防止剤等が挙げられる。これらの酸化防止剤の中でも、好ましいものとして、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、ヒンダードアミン系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤が挙げられる。より好ましくは、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、ヒンダードアミン系酸化防止剤、リン系酸化防止剤が挙げられる。酸化防止剤は、１種のみを用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
【０１０１】
ヒンダードフェノール系酸化防止剤としては、例えば、２，４−ビス［（ラウリルチオ）メチル］−ｏ−クレゾール、１，３，５−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）、１，３，５−トリス（４−ｔ−ブチル−３−ヒドロキシ−２，６−ジメチルベンジル）等のアルキルフェノール；ｎ−オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、ｎ−オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）アセテート、ネオドデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、ドデシル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、エチル−α−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）イソブチレート、オクタデシル−α−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）イソブチレート、オクタデシル−α−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２−（ｎ−オクチルチオ）エチル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルアセテート、２−（ｎ−オクタデシルチオ）エチル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルアセテート、２−（ｎ−オクタデシルチオ）エチル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２−（２−ステアロイルオキシエチルチオ）エチル−７−（３−メチル−５−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）ヘプタノエート、２−ヒドロキシエチル−７−（３−メチル−５−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２−ステアロイルオキシエチル−７−（３−メチル−５−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）ヘプタノエート等のアルキル−ヒドロキシフェニルアルカン酸エステル（好ましくは４−ヒドロキシ−３，５−ジアルキルフェニルアルカン酸エステルであり、より好ましくは４−ヒドロキシ−３，５−ジＣ１−４アルキルフェニルＣ１−１０アルカン酸エステル）；ｎ−オクタデシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、２−（ｎ−オクチルチオ）エチル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、２−（ｎ−オクタデシルチオ）エチル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、２−（２−ヒドロキシエチルチオ）エチル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、２−（２−ステアロイルオキシエチルチオ）エチル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート等のアルキル−ヒドロキシ安息香酸エステル；ｎ−ヘキシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルベンゾエート、ｎ−ドデシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルベンゾエート等のアルキル−ヒドロキシフェニル安息香酸エステル；１，２−プロピレングリコールビス−［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、エチレングリコールビス−［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、エチレングリコールビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルアセテート）、ペンタエリスリトールテトラキス−［３−（３’，５’−ジ−ｔ���ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，１，１−トリメチロールエタントリス−［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ソルビトールヘキサ−［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，６−ｎ−ヘキサンジオールビス［（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ジエチルグリコールビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−フェニル）プロピオネート、ネオペンチルグリコールビス−［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、グリセリン−１−ｎ−オクタデカノエート−２，３−ビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルアセテート）、ペンタエリトリトールテトラキス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシヒドロシンナメート）、３，９−ビス［１，１−ジメチル−２−［β−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ］エチル］−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］−ウンデカン等のポリオールとアルキル−ヒドロキシフェニルカルボン酸とのポリエステル；ステアルアミド−Ｎ，Ｎ−ビス−［エチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ｎ−ブチルイミノ−Ｎ，Ｎ−ビス−［エチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］等のポリアミンとアルキル−ヒドロキシフェニルカルボン酸とのポリアミド；１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン等のポリ（アルキル−ヒドロキシベンジル）ベンゼン；１，３，５−トリス（２，６−ジメチル−３−ヒドロキシ−４−ｔ−ブチルベンジル）イソシアヌレート、１，３，５−トリス［［３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニル］メチル］−１，３，５−トリアジン−２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン等のポリ（アルキル−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート；２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート、２，４−ジ−ｔ−アミル−６−［１−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）エチル］フェニルアクリレート、及び２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート等の重合性基を有するフェノール系酸化防止剤が挙げられる。
【０１０２】
ヒンダードアミン系酸化防止剤としては、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（Ｎ−メチル−２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、Ｎ，Ｎ’−ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）−１，６−ヘキサメチレンジアミン、２−メチル−２−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）アミノ−Ｎ−（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）プロピオンアミド、テトラキス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）（１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、ポリ［（６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル）（（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ）ヘキサメチル（（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ）］等を使用することができる。
【０１０３】
リン系酸化防止剤としては、トリス（イソデシル）フォスファイト、トリス（トリデシル）フォスファイト、フェニルイソオクチルフォスファイト、フェニルイソデシルフォスファイト、フェニルジ（トリデシル）フォスファイト、ジフェニルイソオクチルフォスファイト、ジフェニルイソデシルフォスファイト、ジフェニルトリデシルフォスファイト、トリフェニルフォスファイト、トリス（ノニルフェニル）フォスファイト、４，４’イソプロピリデンジフェノールアルキルフォスファイト、トリスノニルフェニルフォスファイト、トリスジノニルフェニルフォスファイト、トリス（２，４−ジターシャリーブチルフェニル）フォスファイト、その他フォスファイト構造を有するオリゴマータイプ及びポリマータイプの化合物等も使用することができる。
【０１０４】
イオウ系酸化防止剤としては、２，２−チオ−ジエチレンビス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、２，４−ビス［（オクチルチオ）メチル］−ｏ−クレゾール、２，４−ビス［（ラウリルチオ）メチル］−ｏ−クレゾール、２，２−ビス［３−（ドデシルチオ）−１−オキソプロポキシメチル］プロパン−１，３−ジイルビス［３−（ドデシルチオ）プロピオネート］、ジ（トリデシル）３，３’−チオジプロピオネート等が挙げられる。その他チオエーテル構造を有するオリゴマータイプやポリマータイプの化合物等も使用することができる。
【０１０５】
樹脂組成物（Ｑ）はクロロホルムに対する不溶分が１０質量％以下であることが好ましく、８質量％以下がより好ましく、５質量％以下がさらに好ましい。樹脂組成物（Ｑ）に含まれる共重合体（Ｐ）は、架橋構造を実質的に含まないか、含んでいても少量に抑えることができるため、樹脂組成物（Ｑ）のクロロホルムに対する不溶分の割合を少ないものとすることができる。そのため樹脂組成物（Ｑ）は、含まれる異物の量が少ないものとなり、例えば樹脂組成物（Ｑ）から光学フィルムを形成する際に、表面凹凸や欠点が少なく、透明性の高いフィルムを容易に得ることができる。また、樹脂組成物から異物を取り除く際、異物除去用フィルタにかかる負荷が低減し、製造効率が向上する。
【０１０６】
これに対して、例えば、特開２００８−２４２４２１号公報に開示されるコア−シェル構造を有する弾性有機微粒子などでは、当該有機微粒子が架橋構造を有するグラフト共重合体であるため、クロロホルムに不溶なものとなる。そのため、このような架橋構造を有する共重合体を高い品質が求められる光学フィルム用原料に使用すると、フィルムの異物や欠点の原因となったり、フィルムを延伸した際に表面凹凸となり、ヘイズ等の外観不良が発生するため、好ましくない。また有機微粒子は、フィルム成形に先立って樹脂組成物から異物を取り除く際に、異物除去用フィルタに高い負荷を与え、生産性の低下を招くおそれがある。
【０１０７】
樹脂組成物のクロロホルムに対する不溶分は、樹脂組成物１ｇをクロロホルム２０ｇに加え、これを孔径０．５μｍのテフロン（登録商標）製メンブレンフィルタで濾過し、メンブレンフィルタに捕集された不溶分の量を測定することにより求めることができる。
【０１０８】
樹脂組成物（Ｑ）の重量平均分子量は、０．２万以上が好ましく、０．５万以上がより好ましく、３万以上がさらに好ましく、５万以上がさらにより好ましく、また６０万以下が好ましく、４０万以下がより好ましく、３０万以下がさらに好ましく、２０万以下がさらにより好ましい。樹脂組成物（Ｑ）の重量平均分子量をこのような範囲とすることで、樹脂組成物（Ｑ）の成形加工性が向上する。樹脂組成物（Ｑ）の重量平均分子量は、樹脂組成物（Ｑ）をゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定したポリスチレン換算の値を意味し、樹脂組成物（Ｑ）が共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体を含有する場合は、樹脂組成物（Ｑ）の重量平均分子量は、これら複数種類の重合体の全体の重量平均分子量となる。
【０１０９】
樹脂組成物（Ｑ）の重量平均分子量は、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ａ）の重量平均分子量の１．１倍以上が好ましく、１．２倍以上がより好ましく、１．３倍以上がさらに好ましく、また１０倍以下が好ましく、７倍以下がより好ましく、５倍以下がさらに好ましい。これにより、樹脂組成物（Ｑ）に、透明性や機械的強度の各特性をバランス良く付与することが容易になる。
【０１１０】
樹脂組成物（Ｑ）の屈折率は共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ａ）の屈折率と近い値であることが好ましく、これにより樹脂組成物（Ｑ）の透明性を確保しやすくなる。具体的には、樹脂組成物（Ｑ）の屈折率と共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ａ）の屈折率との差が０．１未満であることが好ましく、０．０５以下がより好ましく、０．０２以下がさらに好ましい。同様の観点から、樹脂組成物（Ｑ）の屈折率は共重合体（Ｐ）の屈折率と近い値であることが好ましく、具体的には、樹脂組成物（Ｑ）の屈折率と共重合体（Ｐ）の屈折率との差が０．１未満であることが好ましく、０．０５以下がより好ましく、０．０２以下がさらに好ましい。
【０１１１】
樹脂組成物（Ｑ）は、厚さ１６０μｍの未延伸フィルムとしたときの全光線透過率が７０％以上であることが好ましく、８０％以上がより好ましく、９０％以上がさらに好ましい。また、ヘイズが５．０％以下であることが好ましく、３．０％以下がより好ましく、１．０％以下がさらに好ましい。内部ヘイズについては、未延伸フィルムとしたときの厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズが５．０％以下であることが好ましく、３．０％以下であることがより好ましく、２．０％以下がさらに好ましく、１．０％以下がさらにより好ましい。
【０１１２】
樹脂組成物（Ｑ）は、厚さ１６０μｍの未延伸フィルムとしたときに海島構造を示し、当該構造中の島サイズが４５０ｎｍ以下であることが好ましく、４００ｎｍ以下がより好ましく、３５０ｎｍ以下がさらに好ましい。これにより、樹脂組成物（Ｑ）からフィルムを形成した際に、透明性の高いフィルムを得やすくなる。海島構造の島サイズの下限値は特に限定されず、例えば１０ｎｍ以上であってもよく、５０ｎｍ以上であってもよい。樹脂組成物（Ｑ）から形成した未延伸フィルムの海島構造の観察は走査電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）により行い、具体的な測定方法は実施例に記載の方法が参照される。
【０１１３】
樹脂組成物（Ｑ）は、１００℃以上および１００℃未満にそれぞれガラス転移温度を有することが好ましい。なお、１００℃以上のガラス転移温度を「高温側のガラス転移温度」と称し、１００℃未満のガラス転移温度を「低温側のガラス転移温度」と称する。樹脂組成物（Ｑ）は、高温側のガラス転移温度を複数有するものであってもよく、低温側のガラス転移温度を複数有するものであってもよい。樹脂組成物（Ｑ）が高温側のガラス転移温度を有することにより、樹脂組成物（Ｑ）の耐熱性が高まり、また樹脂組成物（Ｑ）をフィルムなどに成形する際に、高温下でも軟化せず、成形加工性を高めることができる。樹脂組成物（Ｑ）が低温側のガラス転移温度を有することにより、樹脂組成物（Ｑ）の機械的強度や耐衝撃性を高めることができる。樹脂組成物（Ｑ）の高温側のガラス転移温度は、好ましくは１１０℃以上であり、より好ましくは１１５℃以上であり、さらに好ましくは１２０℃以上であり、さらにより好ましくは１２５℃以上であり、特に好ましくは１３０℃以上であり、また樹脂組成物（Ｑ）の加工性を高める点から、３００℃未満が好ましく、２００℃未満がより好ましく、１８０℃未満がさらに好ましい。樹脂組成物（Ｑ）の低温側のガラス転移温度は、−１００℃以上が好ましく、−９０℃以上がより好ましく、−８０℃以上がさらに好ましく、また５０℃未満が好ましく、３０℃未満がより好ましく、１０℃未満がさらに好ましい。
【０１１４】
樹脂組成物（Ｑ）は、２９０℃で２０分間加熱したときに発生する発泡量が２０個／ｇ以下であることが好ましく、１０個／ｇ以下がより好ましく、５個／ｇ以下がさらに好ましい。これにより、樹脂組成物（Ｑ）を加熱成形した際の成形体（例えばフィルム等）の外観が良好となる。発泡量の測定は、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０に規定されるメルトインデクサーを用いて行い、乾燥処理した樹脂組成物をメルトインデクサーのシリンダー内に充填し、２９０℃で２０分間保持した後ストランド状に押出し、得られたストランドの上部標線と下部標線との間に存在する泡の発生個数を計数し、樹脂組成物１ｇ当たりの泡の個数で表すことにより行う。
【０１１５】
樹脂組成物（Ｑ）の、ＪＩＳ  Ｋ  ７１９９（１９９９）に基づき測定した２７０℃、１００（／秒）における溶融粘度は、５０Ｐａ・ｓ以上が好ましく、１００Ｐａ・ｓ以上がより好ましく、また５０００Ｐａ・ｓ以下が好ましく、１０００Ｐａ・ｓ以下がより好ましい。樹脂組成物（Ｑ）の溶融粘度がこのような範囲であれば、樹脂組成物（Ｑ）の成形加工性が向上するとともに、成形体にフィッシュアイやダイラインなどが発生しにくくなり、成形体の外観が良好となる。
【０１１６】
樹脂組成物（Ｑ）は、厚さ１６０μｍの未延伸フィルムとしたときの破壊エネルギーが１５ｍＪ以上であることが好ましく、２０ｍＪ以上がより好ましく、２５ｍＪ以上がさらに好ましい。これにより、樹脂組成物（Ｑ）からフィルムを形成した際に、機械的強度の高いフィルムを得やすくなる。破壊エネルギーは実施例に記載の方法により求める。
【０１１７】
樹脂組成物（Ｑ）は、厚さ４０μｍの延伸フィルムとしたときのトラウザー引裂き強度が１５ｍＪ以上であることが好ましく、１８ｍＪ以上がより好ましく、２２ｍＪ以上がさらに好ましい。これにより、樹脂組成物（Ｑ）からフィルムを形成した際に、引裂き強度の高いフィルムを得やすくなる。トラウザー引裂き強度は実施例に記載の方法により求める。
【０１１８】
樹脂組成物（Ｑ）は、厚さ４０μｍの延伸フィルムとしたときのＭＩＴ耐折度試験による耐折度試験回数が１０００回以上となることが好ましく、１２００回以上がより好ましく、１３５０回以上がさらに好ましい。これにより、樹脂組成物（Ｑ）からフィルムを形成した際に、破断しにくいフィルムを得やすくなる。ＭＩＴ耐折度試験は実施例に記載の方法により行う。
【０１１９】
樹脂組成物（Ｑ）の製造方法は特に限定されないが、共重合体（Ｐ）を重合生成する際に、（メタ）アクリル系重合体も一緒に重合生成することが簡便である。上記に説明した共重合体（Ｐ）の製造方法では、共重合体（Ｐ）とともに、共重合体（Ｐ）のポリマー鎖（Ｂ）に対応した（メタ）アクリル系重合体も同時に生成するが、この際、共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体を分離しないことにより、共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体を含む樹脂組成物（Ｑ）を得ることができる。この場合の樹脂組成物（Ｑ）の製造方法は、共重合体（Ｐ）の製造方法で説明した重合工程、または重合工程と環構造形成工程により、共重合体（Ｐ）と、主鎖に環構造を有していてもよい（メタ）アクリル系重合体が得られるものとなる。
【０１２０】
樹脂組成物（Ｑ）の製造方法は、上記の方法に限定されず、共重合体（Ｐ）を単離して、別の重合体と混合して樹脂組成物（Ｑ）としてもよい。また、上記の共重合体（Ｐ）の製造方法において、共重合体（Ｐ１）へのグラフト共重合反応終了後に、さらに別の単量体を追加して重合反応を行い樹脂組成物（Ｑ）を得てもよい。あるいは、上記の共重合体（Ｐ）の製造方法で得られた共重合体（Ｐ）と（メタ）アクリル系重合体の混合物に対して、さらに別の重合体（例えば、別の（メタ）アクリル系重合体）を加えて樹脂組成物（Ｑ）としてもよい。他の重合体を加えて混合する場合は、溶融混練してもよく、この場合、例えばニーダーや多軸押出機などの一般的な装置を使用することができる。
【０１２１】
樹脂組成物（Ｑ）の製造方法では、重合工程または環構造形成工程に続いて上記に説明した濾過工程を行うこともできる。濾過工程を行うことにより、樹脂組成物（Ｑ）中の異物量を低減することができ、樹脂組成物（Ｑ）を、高度な品質が求められる光学フィルム等への用途に好適に適用することができる。濾過工程の詳細は、上記の共重合体（Ｐ）の製造方法における濾過工程の説明が参照される。
【０１２２】
〔３．共重合体および樹脂組成物の成形加工〕
共重合体（Ｐ）および樹脂組成物（Ｑ）は、液状にして用いることもでき、硬化物として用いることもできる。後者の場合、共重合体（Ｐ）および樹脂組成物（Ｑ）を加熱溶融して、任意の形状に成形することにより、成形体とすることができる。成形体の形状は用途に応じて適宜設定すればよく、例えば、板状、シート状、粒状、粉状、塊状、粒子凝集体状、球状、楕円球状、レンズ状、立方体状、柱状、棒状、錐形状、筒状、針状、繊維状、中空糸状、多孔質状等が挙げられる。共重合体（Ｐ）および樹脂組成物（Ｑ）の成形体は、射出成形、押出成形、真空成形、圧縮成形、ブロー成形等に用いることができ、その場合の形状としては、例えば、粒子径が１μｍ〜１０００μｍの粉体、長径が１ｍｍ〜１０ｍｍ程度の円柱状または球状等のペレット、またはそれらの混合物であることが好ましい。
【０１２３】
共重合体（Ｐ）および樹脂組成物（Ｑ）はフィルムに成形することもできる。フィルム成形の方法としては、溶液キャスト法（溶液流延法）、溶融押出法、カレンダー法、圧縮成形法等、公知の方法を使用することができる。これらの中でも、溶液キャスト法、溶融押出法が好ましい。
【０１２４】
溶液キャスト法に用いられる溶媒としては、例えば、クロロホルム、ジクロロメタン等の塩素系脂肪族炭化水素類；トルエン、キシレン、ベンゼン等の芳香族炭化水素類；メタノール、エタノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、２−ブタノール等のアルコール類；メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブ等のセロソルブ類；ジエチルエーテル、ジオキサン、テトラヒドロフラン等のエーテル類；アセトン、シクロヘキサノン等のケトン類：酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル等のエステル類；ジメチルホルムアミド；ジメチルスルホキシド等が挙げられる。これらは１種のみ用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【０１２５】
溶液キャスト法を行うための装置としては、例えば、ドラム式キャスティングマシン、バンド式キャスティングマシン、スピンコーター等が挙げられる。
【０１２６】
溶融押出法としては、Ｔダイ法、インフレーション法等が挙げられる。溶融押出法によりフィルムを成形する場合は、延伸することにより延伸フィルムとしてもよい。延伸することで、フィルムの機械的強度をさらに向上させることができる。延伸フィルムを得るための延伸方法としては、従来公知の延伸方法が適用できる。例えば、自由幅一軸延伸、定幅一軸延伸等の一軸延伸；逐次二軸延伸、同時二軸延伸等の二軸延伸；フィルムの延伸時にその片面または両面に収縮性フィルムを接着して積層体を形成し、その積層体を加熱延伸処理してフィルムに延伸方向と直交する方向の収縮力を付与することにより、延伸方向と厚さ方向とにそれぞれ配向した分子群が混在する複屈折性フィルムを得る延伸等が挙げられる。フィルムの耐折性等の機械的強度が向上する観点からは、二軸延伸が好ましく用いられる。なお、延伸倍率、延伸温度、延伸速度等の延伸条件は、所望の機械的強度や位相差値に応じて適宜設定すればよく、特に限定されない。
【０１２７】
延伸装置としては、例えば、ロール延伸機、テンター型延伸機、小型の実験用延伸装置として引張試験機、一軸延伸機、逐次二軸延伸機、同時二軸延伸機等が挙げられ、これらいずれの装置を用いることができる。
【０１２８】
延伸温度としては、共重合体（Ｐ）または樹脂組成物（Ｑ）の最も高いガラス転移温度近辺で行うことが好ましい。具体的には、最も高いガラス転移温度−３０℃〜最も高いガラス転移温度＋５０℃の範囲内で行うことが好ましく、より好ましくは最も高いガラス転移温度−２０℃〜最も高いガラス転移温度＋４０℃の範囲内、さらに好ましくは最も高いガラス転移温度−１０℃〜最も高いガラス転移温度＋３５℃の範囲内である。
【０１２９】
面積比で定義した延伸倍率は、好ましくは１．１〜３０倍の範囲内、より好ましくは１．２〜２０倍の範囲内、さらに好ましくは１．３〜１０倍の範囲内である。ある方向に延伸する場合、その一方向に対する延伸倍率は、好ましくは１．０５〜１０倍の範囲内、より好ましくは１．１〜７倍の範囲内、さらに好ましくは１．２〜５倍の範囲内である。延伸倍率をこのような範囲内に設定することで、延伸に伴うフィルムの機械的強度の向上等の効果が好適に得られやすくなる。
【０１３０】
延伸速度（一方向）としては、好ましくは１０〜２０，０００％／分の範囲内、より好ましくは１００〜１０，０００％／分の範囲内である。１０％／分よりも遅いと、十分な延伸倍率を得るために時間がかかり、製造コストが高くなる傾向となる。２０，０００％／分よりも速いと、延伸フィルムの破断等が起こるおそれがある。
【０１３１】
延伸フィルムを光学フィルムに適用する場合は、光学フィルムの光学特性および機械的特性を安定させるために、延伸後、必要に応じて熱処理（アニーリング）を実施することが好ましい。
【０１３２】
〔４．光学フィルム〕
共重合体（Ｐ）または樹脂組成物（Ｑ）から形成されたフィルムは、透明性に優れることから、光学フィルムとして好適に用いることができる。このようにして得られた光学フィルムは、機械的強度と耐熱性にも優れたものとなる。光学フィルムは、延伸フィルムであってもよく、未延伸フィルムであってもよい。光学フィルムとしては、例えば、光学用保護フィルム（具体的には、各種の光ディスク（ＶＤ、ＣＤ、ＤＶＤ、ＭＤ、ＬＤなど）の基板の保護フィルム）、液晶ディスプレイなどの画像表示装置が備える偏光板に用いる偏光子保護フィルム、視野角補償フィルム、光拡散フィルム、反射フィルム、反射防止フィルム、防眩フィルム、輝度向上フィルム、タッチパネル用導電フィルム、位相差フィルム等が挙げられる。
【０１３３】
光学フィルムの厚さは、光学フィルムの強度を高める点から、５μｍ以上が好ましく、１５μｍ以上がより好ましく、２０μｍ以上がさらに好ましい。一方、光学フィルムの薄型化の観点から、光学フィルムの厚さは３５０μｍ以下が好ましく、２００μｍ以下がより好ましく、１５０μｍ以下がさらに好ましい。光学フィルムの厚さは、例えば、ミツトヨ社製のデジマチックマイクロメーターを用いて測定することができる。
【０１３４】
光学フィルムは高い光線透過率を有することが好ましく、例えば全光線透過率が７０％以上であることが好ましく、８０％以上がより好ましく、９０％以上がさらに好ましい。
【０１３５】
光学フィルムは、透明性を高める点から、ヘイズが５．０％以下であることが好ましく、３．０％以下がより好ましく、１．０％以下がさらに好ましい。また内部ヘイズが５．０％以下であることが好ましく、３．０％以下であることがより好ましく、２．０％以下がさらに好ましく、１．０％以下がさらにより好ましい。
【０１３６】
光学フィルムは、波長５８９ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅが０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下、前記光に対する厚さ方向の位相差Ｒｔｈが−１０００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが好ましい。より好ましくはＲｅが０ｎｍ以上１００ｎｍ以下、Ｒｔｈが−１００ｎｍ以上１００ｎｍ以下であり、さらに好ましくはＲｅが０ｎｍ以上５０ｎｍ以下、Ｒｔｈが−３０ｎｍ以上３０ｎｍ以下であり、特に好ましくはＲｅが０ｎｍ以上１０ｎｍ以下、Ｒｔｈが−１０ｎｍ以上１０ｎｍ以下である。このような面内位相差Ｒｅおよび厚さ方向の位相差Ｒｔｈを示す光学フィルムは、良好な視野角特性やコントラスト特性を有するものとなり、液晶ディスプレイをはじめとする画像表示装置へ好適に適用できるものとなる。なお、面内位相差Ｒｅは、Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄで定義され、厚さ方向の位相差Ｒｔｈは、Ｒｔｈ＝ｄ×｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝で定義され、ｎｘはフィルム面内の遅相軸方向（フィルム面内で屈折率が最大となる方向）の屈折率、ｎｙはフィルム面内でｎｘと垂直方向の屈折率、ｎｚはフィルム厚み方向の屈折率、ｄはフィルムの厚さ（ｎｍ）を表す。
【０１３７】
光学フィルムは、共重合体（Ｐ）または樹脂組成物（Ｑ）から形成されたフィルムのみから構成されていてもよく、当該フィルムに他の光学材料が積層されて構成されていてもよい。他の光学材料が積層されることにより、光学フィルムにさらに光学特性を付与することができる。他の光学材料としては、例えば、偏光板、ポリカーボネート製延伸配向フィルム、環状ポリオレフィン製延伸配向フィルム等が挙げられる。
【０１３８】
光学フィルムの表面には、必要に応じて、各種機能性コーティング層が設けられてもよい。機能性コーティング層としては、例えば、帯電防止層、粘接着剤層、接着層、易接着層、防眩（ノングレア）層、光触媒層等の防汚層、反射防止層、ハードコート層、紫外線遮蔽層、熱線遮蔽層、電磁波遮蔽層、ガスバリヤー層等が挙げられる。また、光学フィルムの表面に、入射する光線の透過率または反射率を適宜調整するための光学調整層が設けられていてもよい。
【０１３９】
本発明の光学フィルムは、特に偏光子保護フィルムに好適に用いることができる。偏光子保護フィルムは、共重合体（Ｐ）を含む以外は特に制限はされない。光学フィルムを偏光子保護フィルムに適用する場合は、偏光子の片面または両面に光学フィルム（偏光子保護フィルム）を設けて、偏光板を構成すればよい。光学フィルム（偏光子保護フィルム）は、偏光子に直接または別の層を介して間接的に接着剤や粘着剤で固定されることが好ましい。
【０１４０】
偏光子の種類は特に限定されず、例えば、ポリビニルアルコールフィルムを染色および延伸した偏光子；脱水処理したポリビニルアルコールまたは脱塩酸処理したポリ塩化ビニルなどのポリエン偏光子；多層積層体あるいはコレステリック液晶を用いた反射型偏光子；薄膜結晶フィルムからなる偏光子等が挙げられる。偏光板の構造の一例としては、ポリビニルアルコールをヨウ素または二色性染料などの二色性物質により染色した後に一軸延伸して偏光子を得て、この偏光子の片面または両面に偏光子保護フィルム（光学フィルム）を設けた構造が挙げられる。
【０１４１】
光学フィルムは、表面に透明導電層を形成することにより、透明導電フィルムとして用いることもできる。透明導電層を構成する材料としては、従来、当該分野で導電性材料として用いられているものがいずれも使用可能であり、具体的には、有機導電性化合物；有機導電性ポリマー；酸化インジウム、酸化スズ、酸化亜鉛、インジウム−スズ酸化物（ＩＴＯ）、アンチモン−スズ酸化物（ＡＴＯ）、亜鉛−アルミニウム酸化物、インジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）等の金属酸化物；金、銀、銅、パラジウム、アルミニウム等の金属が挙げられる。
【０１４２】
本発明の光学フィルム（例えば、偏光子保護フィルム、透明導電フィルム）は、画像表示装置に好適に用いることができる。画像表示装置としては、例えば、液晶表示装置等が挙げられる。例えば液晶表示装置の場合、画像表示部が、液晶セル、偏光板、バックライト等の部材とともに、本発明の光学フィルムを有するように構成することができる。液晶表示装置以外の画像表示装置としては、例えば、エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）ディスプレイパネル、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ）、ＱＬＥＤ、マイクロＬＥＤ等が挙げられる。
【実施例】
【０１４３】
以下、本発明を実施例および比較例を示すにより具体的に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。なお、以下の説明では特に断らない限り、「部」は「質量部」を、「％」は「質量％」を表す。
【０１４４】
（１）分析方法
（１−１）重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）
重量平均分子量および数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用い、ポリスチレン換算により求めた。測定に用いた装置および測定条件は以下の通りである。
−測定システム：東ソー社製、ＧＰＣシステムＨＬＣ−８２２０
−測定側カラム構成
ガードカラム：東ソー社製、ＴＳＫｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ  ＳｕｐｅｒＨＺ−Ｌ
分離カラム：東ソー社製、ＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨＺＭ−Ｍ  ２本直列接続
−リファレンス側カラム構成
リファレンスカラム：東ソー製、ＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＨ−ＲＣ
−展開溶媒：クロロホルム（和光純薬工業製、特級）
−溶媒流量：０．６ｍＬ／分
−標準試料：ＴＳＫ標準ポリスチレン（東ソー社製、ＰＳ−オリゴマーキット）
【０１４５】
（１−２）ガラス転移温度（Ｔｇ）
ガラス転移温度は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１（２０１２）に準拠して求めた。具体的には、示差走査熱量計（リガク製、Ｔｈｅｒｍｏ  ｐｌｕｓ  ＥＶＯ  ＤＳＣ−８２３０）を用い、窒素ガス雰囲気下、サンプルを常温から２００℃まで昇温（昇温速度２０℃／分）して得られたＤＳＣ曲線から、始点法により評価した。リファレンスにはα−アルミナを用いた。４０℃未満のガラス転移温度は示差走査熱量計（ネッチ社製、ＤＳＣ−３５００）を用い、窒素ガス雰囲気下、サンプルを−１００℃から６０℃まで昇温（昇温速度１０℃／分）して得られたＤＳＣ曲線から、始点法により評価した。リファレンスには空の容器を用いた。
【０１４６】
（１−３）モノマー転化率
モノマー転化率（反応率）は、ガスクロマトグラフィー（島津製作所社製、ＧＣ−２０１４）を用いて、重合反応液中の残存単量体量を測定することにより求めた。
【０１４７】
（１−４）オレフィン性二重結合量
オレフィン性の二重結合量はヨウ素滴定により求めた。サンプルを０．１〜３ｇ秤量してトルエン２０ｇに溶解させた後、ウィイス試液（０．１ｍｏｌ／Ｌ塩化ヨウ素・酢酸溶液、和光純薬工業社製）１２．５ｍＬを加えて撹拌し、１時間静置した。ここに１０ｗ／ｖ％ヨウ化カリウム溶液（キシダ化学社製）を１０ｍＬとイオン交換水５０ｍＬを加えよく撹拌した後、でんぷん溶液（キシダ化学社製）を数滴加えさらに撹拌した。液をよく撹拌しながら０．１ｍｏｌ／Ｌチオ硫酸ナトリウム溶液（和光純薬工業社製）で滴定を行い、ヨウ素の着色がなくなったときを終点とした。また、サンプルを用いない空試験も実施した。サンプル中のオレフィン性二重結合量は以下の式で求めた。
オレフィン性二重結合量（ｍｍｏｌ／ｇ）＝（Ａ−Ｂ）×Ｆ×ｘ／（２×Ｃ×ｄ）
Ａ：空試験のチオ硫酸ナトリウム量（ｇ）
Ｂ：本試験のチオ硫酸ナトリウム量（ｇ）
Ｆ：チオ硫酸ナトリウムファクター
ｘ：チオ硫酸ナトリウム濃度（０．１ｍｏｌ／Ｌ）
Ｃ：サンプル量（ｇ）
ｄ：チオ硫酸ナトリウム密度（１．０１ｇ／ｍＬ）
【０１４８】
（１−５）ゲル化評価（濾過試験）
フィルタ濾過試験により樹脂組成物のゲル化評価を行った。ゲル化評価は、以下の製造例で得られた樹脂組成物を、メルトインデクサー（タカラ工業社製）により２９０℃で１０分間加熱滞留させた樹脂組成物を用いて行った。加熱滞留後の樹脂組成物をクロロホルムに溶解させ、０．１質量％クロロホルム溶液を作製し、これを、先端にフィルタ（ＧＬサイエンス社製、クロマトディスク１３Ｎ、孔径０．４５μｍ）を取り付けたプラスチックシリンジを用いて濾過した。樹脂組成物のクロロホルム溶液を２ｍＬ全量濾過できれば○、途中でフィルタが詰まり、溶液が２ｍＬ濾過できなければ×と評価した。
【０１４９】
（１−６）クロロホルム不溶分
クロロホルム不溶分の測定は、以下の製造例で得られた樹脂組成物を、メルトインデクサー（タカラ工業社製）により２９０℃で１０分間加熱滞留させた樹脂組成物を用いて行った。加熱滞留後の樹脂組成物１ｇをクロロホルム２０ｇに加え、これを孔径０．５μｍのメンブレンフィルタ（ＡＤＶＡＮＴＥＣ社製、Ｔ０５０Ａ０４７Ａ）で濾過し、濾過後のメンブレンフィルタを乾燥させた。濾過前のメンブレンフィルタの質量Ｍ0（ｇ）、濾過後の乾燥後のメンブレンフィルタの質量Ｍ1（ｇ）から、次式に従って樹脂組成物のクロロホルム不溶分を求めた：クロロホルム不溶分（質量％）＝（Ｍ1−Ｍ0）／１×１００。
【０１５０】
（１−７）破壊エネルギー（衝撃強さ）
樹脂組成物を２５０℃で熱プレス成形して、厚さ１６０μｍのフィルム（未延伸フィルム）を作製した。このフィルムの上に、ある高さから質量０．００５４ｋｇの球を落とす試験を１０回実施し、フィルムが破壊されたときの高さ（破壊高さ）の平均値を求めた。具体的には、高さを何段階かに設定して、低い高さから順に球を落としていったときに、フィルムが割れた高さを求めて、これを１０回繰り返してフィルムが割れた高さを１０回分求めて、これを平均した値を破壊高さとして求めた。フィルムが破壊されたか否かは、フィルムへの落球後、当該フィルムに変形が見られたか否かを目視により確認して判断した。変形が見られた場合、フィルムが破壊されたとした。次式に従って破壊エネルギー（Ｅ）を求めた：破壊エネルギーＥ（ｍＪ）＝球の質量（ｋｇ）×破壊高さ平均値（ｍｍ）×９．８（ｍ／ｓ2）。
【０１５１】
（１−８）全光線透過率
樹脂組成物を２５０℃で熱プレス成形して厚さ１６０μｍのフィルム（未延伸フィルム）を作製し、これをヘイズメーター（日本電色工業社製、ＮＤＨ−５０００）を用いて全光線透過率を測定した。
【０１５２】
（１−９）内部ヘイズ（未延伸フィルムの厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズ）
樹脂組成物を２５０℃で熱プレス成形して、厚さ約１６０μｍのフィルム（未延伸フィルム）を作製した。石英セルに１，２，３，４−テトラヒドロナフタリン（テトラリン）を満たし、その中に作製したフィルムを浸漬し、ヘイズメーター（日本電色工業社製、ＮＤＨ−５０００）を用いてヘイズを測定し、次式に従って厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズを算出した：厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズ（％）＝得られた測定値（％）×（１００μｍ／フィルムの厚さ（μｍ））。なお、測定は３枚のフィルムを用いて行い、その平均値から厚さ１００μｍあたりの内部ヘイズを算出した。
【０１５３】
（１−１０）内部ｂ*値
樹脂組成物を２５０℃で熱プレス成形して、厚さ約１６０μｍのフィルム（未延伸フィルム）を作製した。分光色差計（日本電色工業株式会社製、Ｃｏｌｏｒｍｅｔｅｒ  ＺＥ６０００）を用いて、石英セルに１，２，３，４−テトラヒドロナフタリン（テトラリン）を満たし、その中に得られたフィルムを浸漬してｂ*値を測定し、次式に従って厚さ１００μｍあたりのｂ*値を算出した：厚さ１００μｍあたりの内部ｂ*値＝得られた測定値（％）×（１００μｍ／フィルムの厚さ（μｍ））。なお、測定は３枚のフィルムを用いて行い、その平均値から厚さ１００μｍあたりの内部ｂ*値を算出した。
【０１５４】
（１−１１）分散状態（ＳＴＥＭによる海島構造サイズの観察）
樹脂組成物を２５０℃で熱プレス成形することにより作製した厚さ１６０μｍのフィルム（未延伸フィルム）を、走査電子顕微鏡（日立ハイテクノロジーズ社製、ＦＥ−ＳＥＭ  Ｓ−４８００）により、フィルムの相分離による分散状態（海島構造）を観察した。測定条件は、加速電圧２０ｋＶ、エミッション電流５μＡまたは１０μＡ、Ｗ．Ｄ．＝８ｍｍで行った。島サイズは任意の１０点の島部の最大長を測定し、その平均値として算出した。
【０１５５】
（１−１２）ＭＩＴ耐折度試験（耐折強さ）
樹脂組成物を２５０℃で熱プレス成形して、厚さ１６０μｍの未延伸フィルムを得た。得られた未延伸フィルムを９６ｍｍ×９６ｍｍの大きさに切り出し、逐次二軸延伸機（東洋精機製作所社製、Ｘ−６Ｓ）を用いて、樹脂組成物のＴｇ＋２４℃の温度にて２４０ｍｍ／分の延伸速度で縦方向（ＭＤ方向）および横方向（ＴＤ方向）の順にそれぞれ延伸倍率が２倍となるように逐次二軸延伸を行い、冷却することにより、厚さ４０μｍの延伸フィルムを得た。得られた延伸フィルムを９０ｍｍ×１５ｍｍの大きさに切り出して試験片とし、ＭＩＴ耐折度試験機（テスター産業社製、ＢＥ−２０１）を用いて、温度２３℃、相対湿度５０％の雰囲気中で荷重２００ｇを加え、ＪＩＳ  Ｐ  ８１１５（２００１）に準じてＭＩＴ耐折度試験回数を測定した。
【０１５６】
（１−１３）トラウザー引裂き強度（引裂強さ）
ＪＩＳ  Ｋ  ７１２８−１（１９９８）に準拠して、トラウザー引裂き強度を求めた。具体的には、上記（１−１２）項の記載に従って得られた延伸フィルムを１２０ｍｍ×３０ｍｍの大きさに切り出して、温度２３℃、相対湿度５０％の雰囲気下に１時間以上静置させてから試験片とし、オートグラフ（島津製作所社製、ＡＧＳ−Ｘ）を用いて２００ｍｍ／分の試験速度で試験を行い、引裂き開始の２０ｍｍと引き裂き終了前の５ｍｍを除外した３５ｍｍの引裂力の平均値を算出し、５枚のサンプルの平均値を測定結果とした。
【０１５７】
（１−１４）位相差
上記（１−１２）項の記載に従って得られた延伸フィルムを、全自動複屈折計（王子計測機器社製、ＫＯＢＲＡ−ＷＲ）を用いて、入射角４０°の条件で、波長５９０ｎｍの光に対する面内位相差Ｒｅと厚さ方向の位相差Ｒｔｈを測定した。フィルムの面内における遅相軸方向の屈折率をｎｘ、フィルムの面内における進相軸方向の屈折率をｎｙ、フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚ、フィルムの厚さをｄとして、下記式から面内位相差Ｒｅと厚さ方向の位相差Ｒｔｈをそれぞれ求めた。
面内位相差Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
厚み方向位相差Ｒｔｈ＝［（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ］×ｄ
【０１５８】
（２）樹脂組成物の製造
（２−１）製造例１
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管を備えた反応器に、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（Ｋｒａｔｏｎ社製、Ａ１５３６、オレフィン性二重結合量０．１０ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量３９質量％、屈折率１．５１９）５部、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）７３部、フェニルマレイミド（ＰＭＩ）１８部、ｎ−ドデシルメルカプタン（ｎＤＭ）０．０５部、重合溶媒としてトルエン１００部を仕込み、これに窒素を通じつつ１０５℃まで昇温させた。その後開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート（化薬アクゾ社製、カヤカルボン（登録商標）Ｂｉｃ７５）を０．０９部加えるとともに、スチレン（Ｓｔ）５部と、１部のトルエンに希釈した０．１８部のｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートを３時間かけて一定速度で滴下しながら１０５〜１１０℃で溶液重合を行い、さらに４時間熟成を行った。これにより、ＭＭＡとＰＭＩとＳｔから重合形成されたアクリル系共重合体と、当該共重合体鎖がＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖のジエン／オレフィン由来の単位に結合したグラフト共重合体とを含む樹脂組成物が得られた。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９５％、ＰＭＩの転化率は９８％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝７５．９：１８．９：５．２であり、環構造単位の含有率は１８．９質量％であった。
次に得られた重合反応液を、リアベント数が１個、フォアベント数が２個のベントタイプスクリュー二軸押出機（孔径：１５ｍｍ、Ｌ／Ｄ：４５）内に樹脂換算で６００ｇ／ｈの処理速度で導入し、この押出機内で脱揮を行い、押し出すことにより、透明な樹脂組成物のペレットを得た。なお、二軸押出機の運転条件は、バレル温度２６０℃、回転数３００ｒｐｍ、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）であった。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１５．０万、数平均分子量は６．０万、高温側のガラス転移温度は１３８℃、低温側のガラス転移温度は−６８℃、屈折率は１．５１７であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１５９】
（２−２）製造例２
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（Ｋｒａｔｏｎ社製、Ａ１５３６）を１０部、ＭＭＡを６９部、ＰＭＩを１７部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９６％、ＰＭＩの転化率は９９％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝７５．２：１９．１：５．７であり、環構造単位の含有率は１９．１質量％であった。得られた重合反応液を製造例１と同様にして押出機内で脱揮を行い、透明な樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１４．８万、数平均分子量は５．９万、高温側のガラス転移温度は１３８℃、低温側のガラス転移温度は−６８℃、屈折率は１．５１７であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１６０】
（２−３）製造例３
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（Ｋｒａｔｏｎ社製、Ａ１５３６）を１５部、ＭＭＡを６５部、ＰＭＩを１６部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを４部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９６％、ＰＭＩの転化率は９９％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝７５．９：１９．３：４．９であり、環構造単位の含有率は１９．３質量％であった。得られた重合反応液を製造例１と同様にして押出機内で脱揮を行い、透明な樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１４．０万、数平均分子量は５．３万、高温側のガラス転移温度は１３７℃、低温側のガラス転移温度は−６８℃、屈折率は１．５１７であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１６１】
（２−４）製造例４
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（Ｋｒａｔｏｎ社製、Ａ１５３６）を２０部、ＭＭＡを６１部、ＰＭＩを１５部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを４部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９７％、ＰＭＩの転化率は９９％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝７６．１：１８．８：５．１であり、環構造単位の含有率は１８．８質量％であった。得られた重合反応液を製造例１と同様にして押出機内で脱揮を行い、透明な樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１４．５万、数平均分子量は６．０万、高温側のガラス転移温度は１３６℃、低温側のガラス転移温度は−６８℃、屈折率は１．５１７であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１６２】
（２−５）製造例５
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、製品番号２００５５７、オレフィン性二重結合量０．１０ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量２６質量％、屈折率１．５１３）を１０部、ＭＭＡを７２部、ＰＭＩを１６部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを２部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９６％、ＰＭＩの転化率は９９％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝７９．４：１８．３：２．３であり、環構造単位の含有率は１８．３質量％であった。得られた重合反応液を製造例１と同様にして押出機内で脱揮を行い、透明な樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１７．２万、数平均分子量は７．１万、ガラス転移温度は１３８℃、屈折率は１．５１５であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１６３】
（２−６）製造例６
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（旭化成社製、タフテック（登録商標）Ｈ１０４１、オレフィン性二重結合量０．４４ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量３０質量％、屈折率１．５１５）を１０部、ＭＭＡを７０部、ＰＭＩを１６部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを４部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９７％、ＰＭＩの転化率は９９％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝７７．４：１８．１：４．６であり、環構造単位の含有率は１８．１質量％であった。得られた重合反応液を製造例１と同様にして押出機内で脱揮を行い、透明な樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１３．５万、数平均分子量は５．６万、ガラス転移温度は１３８℃、屈折率は１．５１６であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１６４】
（２−７）製造例７
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（旭化成社製、タフテック（登録商標）Ｈ１５１７、オレフィン性二重結合量０．１１ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量４３質量％、屈折率１．５２５）を１０部、ＭＭＡを６３部、ＰＭＩを２４部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを３部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９５％、ＰＭＩの転化率は９８％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝６９．３：２７．２：３．５であり、環構造単位の含有率は２７．２質量％であった。得られた重合反応液を製造例１と同様にして押出機内で脱揮を行い、透明な樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１６．６万、数平均分子量は６．３万、ガラス転移温度は１５１℃、屈折率は１．５２５であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１６５】
（２−８）製造例８
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（旭化成社製、タフテック（登録商標）Ｐ１０８３、オレフィン性二重結合量２．４０ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量２０質量％、屈折率１．５００）を１０部、ＭＭＡを８３部、ＰＭＩを６部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを１部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９６％、ＰＭＩの転化率は９９％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝９２．６：６．３：１．１であり、環構造単位の含有率は６．３質量％であった。得られた重合反応液を製造例１と同様にして押出機内で脱揮を行い、透明な樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１６．３万、数平均分子量は６．２万、ガラス転移温度は１２３℃、屈折率は１．５００であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、濾過時にフィルタ昇圧が見られ、濾過を途中で中断した。
【０１６６】
（２−９）製造例９
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、末端アミン変性ＳＥＢＳトリブロック共重合体（旭化成社製、タフテック（登録商標）ＭＰ１０、オレフィン性二重結合量２．８１ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量３０質量％、屈折率１．５１５）を１０部、ＭＭＡを７２部、ＰＭＩを１６部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを２部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９６％、ＰＭＩの転化率は９９％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝７９．２：１８．５：２．３であり、環構造単位の含有率は１８．５質量％であった。得られた重合反応液を製造例１と同様にして押出機内で脱揮を行い、褐色に着色した樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１０．１万、数平均分子量は４．２万、ガラス転移温度は１３７℃、屈折率は１．５１５であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、濾過時にフィルタ昇圧が見られ、濾過を途中で中断した。
【０１６７】
（２−１０）製造例１０
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（クラレ社製、セプトン（登録商標）８０７６、オレフィン性二重結合量０．０２８ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量３０質量％、屈折率１．５１５）を１０部、ＭＭＡを７２部、ＰＭＩを１６部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを２部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９６％、ＰＭＩの転化率は９９％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝７９．２：１８．５：２．３であり、環構造単位の含有率は１８．５質量％であった。得られた重合反応液を製造例１と同様にして押出機内で脱揮を行い、樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１６．０万、数平均分子量は６．０万、ガラス転移温度は１３８℃、屈折率は１．５１５であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１６８】
（２−１１）製造例１１
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、未水添のＳＢＳトリブロック共重合体（Ａｌｄｒｉｃｈ社製、オレフィン性二重結合量１１．７ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量３０質量％、屈折率１．５１５）を１０部、ＭＭＡを７２部、ＰＭＩを１６部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを２部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。滴下を終了した段階で重合反応液が増粘し、それ以上反応を継続させることは困難となったため、反応を停止した。重合反応液を一部取り出して濾過試験を行ったところ、フィルタ昇圧が見られ、濾過を途中で中断した。
【０１６９】
（２−１２）製造例１２
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、ＳＥＢＳトリブロック共重合体を使用せず、ＭＭＡを６９部、ＰＭＩを１７部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９６％、ＰＭＩの転化率は９９％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したアクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＰＭＩ：Ｓｔ＝７５．９：１８．９：５．２であり、環構造単位の含有率は１８．９質量％であった。得られた重合反応液を製造例１と同様にして押出機内で脱揮を行い、透明な樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物（アクリル系共重合体）の重量平均分子量は１７．４万、数平均分子量は６．３万、ガラス転移温度は１３８℃、屈折率は１．５１８であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１７０】
（２−１３）製造例１３
製造例１２で得られたアクリル系共重合体９部と、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（Ｋｒａｔｏｎ社製、Ａ１５３６、オレフィン性二重結合量０．１０ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量３９質量％、屈折率１．５１９）１部とを、ラボプラストミル（東洋精機社製、４Ｃ１５０）を用いて溶融混練して、樹脂組成物を作製した。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１７．１万、数平均分子量は６．２万、ガラス転移温度は１３７℃、屈折率は１．５１８であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１７１】
（２−１４）製造例１４
製造例１において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、イソプレン重合物の無水マレイン酸付加物と２−ヒドロキシエチルメタクリレートとのエステル化物（クラレ社製、ＵＣ−１０２Ｍ）を１０部、ＭＭＡを７２部、ＰＭＩを１６部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを２部用いた以外は、製造例１と同様にして重合反応を行った。滴下を終了した段階で重合反応液が増粘し、それ以上反応を継続させることは困難となったため、反応を停止した。重合反応液を一部取り出して濾過試験を行ったところ、フィルタ昇圧が見られ、濾過を途中で中断した。
【０１７２】
（２−１５）製造例１５
撹拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管を備えた反応器に、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（旭化成社製、タフテック（登録商標）Ｈ１０５２、オレフィン性二重結合量０．２７ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量２０質量％、屈折率１．５００）１０部、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）７５部、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）１３．５部、ｎ−ドデシルメルカプタン（ｎＤＭ）０．０５部、重合溶媒としてトルエン１００部を仕込み、これに窒素を通じつつ１０５℃まで昇温させた。その後開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート（化薬アクゾ社製、カヤカルボン（登録商標）Ｂｉｃ７５）を０．０９部加えるとともに、スチレン（Ｓｔ）２部と、１部のトルエンに希釈した０．１５部のｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートを２時間かけて一定速度で滴下しながら１０５〜１１０℃で溶液重合を行い、さらに４時間熟成を行った。ここに環化触媒としてリン酸ステアリル０．０７部を加え、９０〜１１０℃の還流下で２時間環化反応を行った。これにより、ＭＭＡとＭＨＭＡとＳｔから重合形成され、主鎖にラクトン環構造を有するアクリル系共重合体と、当該共重合体鎖がＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖のジエン／オレフィン由来の単位に結合したグラフト共重合体とを含む樹脂組成物が得られた。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９４％、ＭＨＭＡの転化率は９４％、Ｓｔの転化率は９９％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＭＨＭＡ：Ｓｔ＝８２．６：１４．９：２．５であり、環構造単位の含有率は２５．０質量％であった。
次に得られた重合反応液を、オートクレーブに入れ２４０℃で１時間加熱処理を行った後、リアベント数が１個、フォアベント数が２個のベントタイプスクリュー二軸押出機（孔径：１５ｍｍ、Ｌ／Ｄ：４５）内に樹脂換算で６００ｇ／ｈの処理速度で導入し、この押出機内で脱揮を行い、押し出すことにより、透明な樹脂組成物のペレットを得た。なお、二軸押出機の運転条件は、バレル温度２６０℃、回転数３００ｒｐｍ、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）であった。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１５．５万、数平均分子量は５．９万、高温側のガラス転移温度は１２７℃、低温側のガラス転移温度は−５４℃、屈折率は１．５００であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１７３】
（２−１６）製造例１６
製造例１５において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、ＳＥＢＳトリブロック共重合体（クラレ社製、ハイブラー（登録商標）７１２５、オレフィン性二重結合量０．７８ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量２０質量％、屈折率１．５００）を１０部、ＭＭＡを７５部、ＭＨＭＡを１３．５部用いた以外は、製造例１５と同様にして重合反応および環化反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９４％、ＭＨＭＡの転化率は９４％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＭＨＭＡ：Ｓｔ＝８２．７：１４．８：２．５であり、環構造単位の含有率は２４．９質量％であった。得られた重合反応液を製造例１５と同様にして、オートクレーブ処理後、押出機内で脱揮を行い、透明な樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１６．２万、数平均分子量は６．１万、ガラス転移温度は１２７℃、屈折率は１．５００であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１７４】
（２−１７）製造例１７
製造例１５において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、第１のＳＥＢＳトリブロック共重合体（旭化成社製、タフテック（登録商標）Ｐ１０８３、オレフィン性二重結合量２．０１ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量２０質量％、屈折率１．５００）を６部、第２のＳＥＢＳトリブロック共重合体（旭化成社製、タフテック（登録商標）Ｈ１０５２、オレフィン性二重結合量０．２７ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量２０質量％、屈折率１．５００）を４部、ＭＭＡを７３部、ＭＨＭＡを１３．５部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを４部用いた以外は、製造例１５と同様にして重合反応および環化反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９４％、ＭＨＭＡの転化率は９４％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＭＨＭＡ：Ｓｔ＝８０．４：１５．０：４．７であり、環構造単位の含有率は２２．９質量％であった。得られた重合反応液を製造例１５と同様にして、オートクレーブ処理後、押出機内で脱揮を行い、透明な樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１５．１万、数平均分子量は５．７万、高温側のガラス転移温度は１２７℃、低温側のガラス転移温度は−６１℃、屈折率は１．５０１であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１７５】
（２−１８）製造例１８
製造例１５において、最初に反応器に仕込む単量体成分として、第１のＳＥＢＳトリブロック共重合体（旭化成社製、タフテック（登録商標）Ｐ１０８３、オレフィン性二重結合量２．０１ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量２０質量％、屈折率１．５００）を３部、第２のＳＥＢＳトリブロック共重合体（旭化成社製、タフテック（登録商標）Ｈ１０５２、オレフィン性二重結合量０．２７ｍｍｏｌ／ｇ、スチレン単位含有量２０質量％、屈折率１．５００）を７部、ＭＭＡを７４部、ＭＨＭＡを１１部用い、滴下により加える単量体成分としてＳｔを５部用いた以外は、製造例１５と同様にして重合反応および環化反応を行った。重合反応液中の残存単量体量より算出したＭＭＡの転化率は９６％、ＭＨＭＡの転化率は９６％、Ｓｔの転化率は１００％であった。転化率から計算したＳＥＢＳトリブロック共重合体鎖に結合しているアクリル系共重合体鎖と、アクリル系共重合体の組成比（質量基準）は、ＭＭＡ：ＭＨＭＡ：Ｓｔ＝８２．０：１２．２：５．８であり、環構造単位の含有率は１８．５質量％であった。得られた重合反応液をオートクレーブに入れて２４０℃で１時間加熱処理を行った後に、イオウ系酸化防止剤（ＡＤＥＫＡ社製、ＡＯ４１２Ｓ）０．０５部、ヒンダードフェノール系酸化防止剤（チバスペシャルティーケミカルズ社製、ＩＲＧＡＮＯＸ（登録商標）１０１０）０．０５部、および紫外線吸収剤（ＡＤＥＫＡ社製、アデカスタブ（登録商標）ＬＡ−Ｆ７０）０．７部を加えた。その後、製造例１５と同様にして押出機内で脱揮を行い、透明な樹脂組成物のペレットを得た。得られた樹脂組成物の重量平均分子量は１５．０万、数平均分子量は５．５万、高温側のガラス転移温度は１２３℃、低温側のガラス転移温度は−６４℃、屈折率は１．５０１であった。また、得られた樹脂組成物のゲル化評価を行ったところ、好適に濾過を行うことができた。
【０１７６】
【表１】
2019214693.tif 000005
【０１７７】
【表２】
2019214693.tif 000006
【０１７８】
製造例１〜１１は、ポリマー鎖（Ａ）がＳＥＢＳまたはＳＢＳブロックポリマーから構成され、ポリマー鎖（Ｂ）が主鎖にマレイミド環構造を有する（メタ）アクリル系ポリマーから構成されたグラフト共重合体であり、製造例１５〜１８が、ポリマー鎖（Ａ）がＳＥＢＳブロックポリマーから構成され、ポリマー鎖（Ｂ）が主鎖にラクトン環構造を有する（メタ）アクリル系ポリマーから構成されたグラフト共重合体であった。このうち、製造例１〜７、１５〜１８の共重合体は、ポリマー鎖（Ａ）を与える原料共重合体のオレフィン性二重結合量が０．０３０ｍｍｏｌ／ｇ以上２．３ｍｍｏｌ／ｇ以下であった。製造例１〜７、１５〜１８の共重合体から形成したフィルムは、高い破壊エネルギーを有し、機械的強度に優れるとともに、全光線透過率が高く、かつ内部ヘイズが小さく、透明性に優れるものとなった。また、ゲル化も確認されなかった。
一方、原料共重合体のオレフィン性二重結合量が低い製造例１０の共重合体は透明性に劣るものとなった。原料共重合体のオレフィン性二重結合量が高い製造例８、９の共重合体は、樹脂組成物の加熱滞留後の濾過試験でゲル化が見られ、製造例１１の共重合体は、重合反応の際に反応液がゲル化して、重合反応を最後まで継続することができなかった。製造例１２の共重合体はポリマー鎖（Ａ）を有さず、ポリマー鎖（Ｂ）のみを有するものであり、破壊エネルギーが小さく、機械的強度に劣るものとなった。製造例１３の共重合体は、ＳＥＢＳブロック共重合体と（メタ）アクリル系共重合体を混合したものであり、透明性に劣るものとなった。製造例１４では、重合反応の際に反応液がゲル化して、重合反応を最後まで継続することができなかった。
【産業上の利用可能性】
【０１７９】
本発明によれば、透明性と機械的強度に優れ、ゲル化物の少ない共重合体および樹脂組成物を得ることができるため、これらを光学フィルム等に適用することで、優れた偏光子保護フィルム、偏光板、画像表示装置等を製造することができる。