(57)【要約】      （修正有）【課題】高い電圧及びより多くの電力を生成する燃料電池システムの提供。【解決手段】燃料電池チューブ及び二次相互接続を備える直列固体酸化物燃料電池システム１０において、前記燃料電池チューブは、基材１４と、燃料チャンネルと、第１及び第２の電気化学的に活性な燃料電池１２、一次相互接続１６と、電気化学的に不活性なセルからなる。前記一次相互接続は、第１電気化学的に活性な燃料電池のアノードを、第２電気化学的に活性な燃料電池のカソードに電気的に結合する。電気化学的に不活性な燃料電池は、前記主表面上に配置され、前記第２電気化学的に活性な燃料電池に電気的に結合される。前記二次相互接続は、電気化学的に不活性なセルの前記導電層に結合し、前記電気化学的に不活性なセルは、前記燃料チャネルから前記二次相互接続への水素移動を抑制するように構成される。【選択図】図１
2019114532.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
セグメント化された直列による固体酸化物燃料電池システムであって、
燃料電池チューブを備えてなるものであり、
前記燃料電池チューブは、
主表面を有する基材と；
前記基材によって前記主表面から分離された燃料チャネルと；
前記主表面上に配置された第１電気化学的に活性な燃料電池及び第２電気化学的に活性な燃料電池と；
前記第１電気化学的に活性な燃料電池及び前記第２電気化学的に活性な燃料電池の各々は、
アノード；
カソード；及び
前記アノードと前記カソードとの間に配置された電解質と；を備え、
前記第１電気化学的に活性な燃料電池の前記アノードを前記第２電気化学的に活性な燃料電池の前記カソードに電気的に結合する一次相互接続と；
前記主表面上に配置された電気化学的に不活性なセルと；
前記電気化学的に不活性なセルは、前記第２電気化学的に活性な燃料電池に電気的に結合された導電層を備え、及び、
前記電気化学的に不活性なセルの前記導電層に電気的に結合された二次相互接続と；を備えてなり、
前記電気化学的に不活性なセルは、前記燃料チャネルから前記二次相互接続への水素移動を阻止するように構成されてなる、燃料電池システム。
【請求項２】
前記電気化学的に不活性なセルの前記導電層が、前記第２電気化学的に活性な燃料電池の前記アノードに電気的に結合されてなる、請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項３】
前記電気化学的に不活性なセルの前記導電層と、前記第２電気化学的に活性な燃料電池の前記アノードとを電気的に結合してなる前記二次相互接続を更に備えてなる、請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項４】
前記電気化学的に不活性なセルは、前記二次相互接続と前記導電層との間に配置された第２導電層を更に備えてなる、請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項５】
前記第２導電層は、貴金属とセラミックとを備えてなる、請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項６】
前記電気化学的に不活性なセルは、前記導電層と前記基材の前記主表面との間に配置された電解質を更に備えてなる、請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項７】
前記電気化学的に不活性なセルは、前記二次相互接続と前記導電層との間に配置された第２導電層を更に備えてなる、請求項６に記載の燃料電池システム。
【請求項８】
前記電気化学的に不活性なセルは、前記電解質と前記基材の前記主表面との間に配置された高密度バリアを更に備えてなる、請求項６に記載の燃料電池システム。
【請求項９】
前記電気化学的に不活性なセルは、前記二次相互接続と前記導電層との間に配置された第２導電層を更に備えてなる、請求項８に記載の燃料電池システム。
【請求項１０】
前記電気化学的に不活性なセルは、前記導電層と前記基材の前記主表面との間に配置された高密度バリアを更に備えてなる、請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項１１】
前記電気化学的に不活性なセルは、前記二次相互接続と前記導電層との間に配置された第２導電層を更に備えてなる、請求項１０に記載の燃料電池システム。
【請求項１２】
前記二次相互接続は、導電性接合ペーストによって少なくとも部分的に埋め込まれてなる、請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項１３】
前記二次相互接続は、パラジウムワイヤを備えてなる、請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項１４】
前記導電層が、貴金属とセラミックとを備えてなる、請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項１５】
前記第１電気化学的に活性な燃料電池及び前記第２電気化学的に活性な燃料電池の各々は、前記カソードに電気的に結合されたカソード導電層を更に備えてなり、及び、
前記電気化学的に不活性なセルの前記導電層は、前記カソード導電体の各々と同じ材料から形成されてなるものである、請求項２に記載の燃料電池システム。
【請求項１６】
前記二次相互接続は、導電性接合ペーストによって少なくとも部分的に埋め込まれてなる、請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項１７】
前記二次相互接続は、パラジウムワイヤを備えてなる、請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項１８】
前記導電層は、貴金属とセラミックとを備えてなる、請求項１に記載の燃料電池システム。
【請求項１９】
セグメント化された直列による固体酸化物燃料電池システムであって、
第１主表面及び第２主表面を有する基材と；
前記第１主表面及び前記第２主表面の間に配置された燃料チャネルと；
前記燃料チャネルは、前記基材によって前記第１主表面及び前記第２主表面から分離されてなり、
前記第１主表面上に配置された第１電気化学的に活性な燃料電池及び第２電気化学的に活性な燃料電池と、並びに、前記第２主表面に配置された第３電気化学的に活性な燃料電池及び第４の電気化学的に活性な燃料電池と；
前記第１電気化学的に活性な燃料電池、前記第２電気化学的に活性な燃料電池、第３電気化学的に活性な燃料電池、及び第４電気化学的に活性な燃料電池の各々は、
アノード；
カソード；及び
前記アノードと前記カソードとの間に配置された電解質とを備え、
前記第１電気化学的に活性な燃料電池の前記アノードを前記第２電気化学的に活性な燃料電池の前記カソードに電気的に結合する第１一次相互接続と；
前記第３電気化学的に活性な燃料電池の前記アノードを前記第４電気化学的に活性な燃料電池の前記カソードに電気的に結合する第２二次相互接続と；
前記第１主表面上に配置された第１電気化学的に不活性なセル及び前記第２主表面上に配置された第２電気化学的に不活性なセルと；
前記第１電気化学的に不活性なセル及び前記第２電気化学的に不活性なセルの各々は、前記電気化学的に活性な燃料電池の少なくとも一つに電気的に結合された導電層を備え、及び、
前記第１電気化学的に不活性なセル及び前記第２電気化学的に不活性なセルにおける前記導電層に電気的に結合された二次相互接続と；を備えてなり、
前記電気化学的に不活性なセルは、前記燃料チャネルから前記二次相互接続への水素移動を阻止するように構成されてなる、燃料電池システム。
【請求項２０】
燃料電池チューブであって、
主表面を有する基材と；
前記基材によって前記主表面から分離された燃料チャネルと；
前記主表面上に配置された少なくとも１つの電気化学的に活性なセルと；
前記電気化学的に活性なセルは、
アノード；
カソード；及び
前記アノードと前記カソードとの間に配置された電解質とを備え、
前記主表面上に配置された電気化学的に不活性なセルと；
前記電気化学的に不活性なセルは、
導電層と；
前記導電層と前記基材の前記主表面との間に配置された電解質と；及び、
前記電解質と前記基材の前記主表面との間に配置された高密度バリアと；を備え、及び、
電気化学的に活性なセルの前記アノードと前記導電層とを電気的に結合する一次相互接続と；並びに、
電気化学的に不活性なセルの前記導電層に電気的に結合されたパラジウムを備えてなる二次相互接続と；を備えてなり、
前記二次相互接続は、導電性接合ペーストによって少なくとも部分的に埋められてなるものである、燃料電池チューブ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
政府認可の権利に関する声明
本発明は、エネルギー省によって授与された援助協定番号ＤＥ−ＦＥ００００３０３による政府支援によってなされた。政府は、本発明の特定の権利を有する。
【０００２】
本開示は、一般に、固体酸化物燃料電池のような燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００３】
燃料電池、燃料電池システム、及び燃料電池及び燃料電池システムのための相互接続は、依然として重要な領域である。幾つかの既存のシステムは、特定用途と比較して、様々な短所、欠点、及び不利益がある。従って、この技術分野における更なる貢献が求められている。
【発明の概要】
【０００４】
本開示は、燃料電池、例えば、一体型平面状固体酸化物燃料電池のための二次相互接続を開示する。
【０００５】
本開示のいくつかの実施形態によれば、燃料電池システムが提供される。前記燃料電池システムは、セグメント化された直列による固体酸化物燃料電池システムであってもよい。このシステムは、燃料電池チューブ及び二次相互接続を備えてよい。燃料電池チューブは、基材、燃料チャネル、第１及び第２電気化学的に活性な燃料電池、一次（主要）相互接続、及び電気化学的に不活性なセルを含むことができる。基材は、主表面を有する。燃料チャネルは、基材によって主表面から分離されていてもよい。第１及び第２電気化学的に活性な燃料電池は、主表面上に配置されてよく、及び、アノード、カソード、及びアノードとカソードとの間に配置される電解質を含んでなる。一次相互接続は、第１電気化学的に活性な燃料電池のアノードを、第２電気化学的に活性な燃料電池のカソードに電気的に接続することができる。電気化学的に不活性な燃料電池は、主表面に配置されず、第２電気化学的に活性な燃料電池に電気的に結合された導電層を含むことができる。二次相互接続は、電気化学的に不活性なセルの導電層に結合することができる。電気化学的に不活性なセルは、燃料チャネルから二次相互接続への水素移動を抑制するように構成されてなる。
【０００６】
本開示のいくつかの実施形態によれば、セグメント化した直列による燃料電池システムが提供される。システムは、第１主表面及び第２主表面を有する基材と、第１主表面と第２主表面との間に配置された燃料チャネルと、燃料チャネルは基材によって第１主表面及び第２主表面から分離されたものであり、第１主表面上に配置された第１及び第２電気化学的に活性な燃料電池及び第２主表面上に配置された第３及び第４電気化学的に活性な燃料電池とを含んでなり、各電気化学的に活性な燃料電池は、アノード、カソード、アノードとカソードとの間に配置された電解質と、第２電気化学的に活性な燃料電池のカソードに第１電気化学的に活性な燃料電池のアノードを電気的に結合する第１一次相互接続と、第４電気化学的に活性な燃料電池のカソードに第３電気化学的に活性な燃料電池のアノードを電気的に結合する第２一次相互接続と、第１主表面に配置された第１電気化学的に不活性なセル及び前記第２主表面に配置された第２電気化学的に不活性なセルとを含んでなり、前記電気化学的に不活性なセルの各々は、電気化学的に活性な燃料電池の少なくとも一つに電気的に結合する導電層と、前記第１及び第２電気化学的に不活性なセルの導電層に電気的に結合する二次相互接続とを備えてなり、前記電気化学的に不活性なセルは、前記燃料チャネルから二次相互接続に水素の移動（水素移動）を抑制するように構成されてなる。
【０００７】
本開示のいくつかの実施形態によれば、燃料電池チューブが提供される。燃料電池チューブは、主表面を有する基材と、基材によって主表面から分離された燃料チャネルと、主表面上に配置された少なくとも１つの電気化学的に活性なセルとを備えてなり、アノードと、カソードと、アノードとカソードとの間に配置された電解質と、主表面上に配置された電気化学的に不活性なセルとを備えてなり、電気化学的に不活性なセルが、導電層と、前記導電層と前記基材の主表面との間に配置された電解質と、前記電解質と前記基材の主表面との間に配置された高密度バリアと、電気化学的に活性なセルのアノードと導電層を電気的に結合する一次相互接続とを含む。このチューブは、電気化学的に不活性なセルの導電層に電気的に結合されたパラジウムを含む二次相互接続を更に含み、二次相互接続は導電性接合ペーストによって少なくとも部分的に埋められる。
【０００８】
一態様では、本開示は、少なくとも第１燃料電池チューブ（管）及び第２燃料電池チューブ（管）を含む燃料電池システムを開示する。第１燃料電池チューブは、基材と、燃料チャネルと、基材上に形成された第１燃料電池とを含む。基材が燃料チャネルから第１燃料電池を分離する。第１燃料電池は、カソード、電解質、アノードを含み、アノードは電解質によってカソードから分離されている。アノードに隣接する一次相互接続は、第１燃料電池のアノードを、第１燃料電池に隣接するカソード導電層に電気的に結合する。二次相互接続は、カソード導電層において形成され、及び、カソード導電層に電気的に結合される。二次相互接続は、第１燃料電池チューブと第２燃料電池チューブとを電気的に結合するように構成される。カソード導電層は二次相互接続と、電解質又は高密度バリアーとの間に配置され、燃料チャネルから二次相互接続への水素の移動を阻止するように構成される。
【０００９】
別の態様では、本開示は、少なくとも第１燃料電池チューブ及び第２燃料電池チューブを含む燃料電池システムを開示する。第１燃料電池チューブは、基材と、燃料チャネルと、基材上に形成された第１燃料電池とを含む。基材が燃料チャネルから第１燃料電池を分離する。第１燃料電池は、カソード、電解質、アノードを備えてなり、アノードは電解質によってカソードから分離されている。アノードに隣接する一次相互接続は、二次相互接続導電層をアノードに電気的に結合する。二次相互接続導電層に形成され、二次相互接続導電層に電気的に結合される二次相互接続が形成される。二次相互接続が第１燃料電池チューブと第２燃料電池チューブとを電気的に結合するように構成されてなる。二次相互接続導電層は、二次相互接続と、電解質又は高密度バリアとの間に配置され、燃料チャネルから二次相互接続への水素の移動を抑制するように構成されてなる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
本発明は、本明細書は、添付図面を参照するものであり、同様の参照符号は、いくつかの図においても、同様の部分を指し示すものである。
【図１】図１は、本開示による燃料電池システムの例示的な部分を示す概略図である。
【図２】図２は、本開示による燃料電池システムの一部の断面の一例を示す概略図である。
【図３Ａ−３Ｄ】図３Ａ〜図３Ｄは、本開示による燃料電池システムの一部の例示的な断面を示す概略図である。
【図４Ａ−４Ｄ】図４Ａ〜図４Ｄは、本開示による燃料電池システムの一部のクロスセクションの一例を示す概略図である。
【図５Ａ−５Ｄ】図５Ａ〜図５Ｄは、本開示による燃料電池システムの一部の例示的な断面を示す概略図である。
【図６】図６は、本開示による燃料電池システムの燃料電池チューブの一部の例示的な断面を示す概略図である。
【図７】図７は、本開示による燃料電池システムの上面図の一例を示す概略図である。
【図８】図８は、本開示による燃料電池システムの上面図の一例を示す概略図である。
【図９】図９は、本開示による、燃料電池システムの燃料電池チューブ上の二次相互接続ワイヤ取り付け及び位置の例を示す写真である。
【図１０】図１０は、本開示による燃料電池システムの動作後の二次相互接続ワイヤの微細構造の一例を示すＳＥＭ画像である。
【図１１】図１１は、本開示による燃料電池システムで実施された実験の結果を示すプロットである。
【図１２】図１２は、ＳＩＣワイヤを有する燃料電池システムの概略図である。
【図１３Ａ−１３Ｂ】図１３Ａ及び１３Ｂは、ＳＩＣワイヤへの水素流の損傷を示す。
【００１１】
図面を参照すると、本開示による燃料電池システムの非限定的な例のいくつかの態様が概略的に示される。図面では、本開示の一例の態様の様々な特徴、構成要素、及びそれらの間の相互関係が示されている。しかしながら、本開示は、提示された特定の例及びそれらの間の構成要素、特徴、及び相互関係を図面に例証し、及び図面に開示されているものに限定されるものではない。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
上述したように、本開示の例は、燃料電池、例えば、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）及び、一体化平面ＳＯＦＣの為の二次相互接続、及び二次相互接続が燃料電池及び燃料電池チューブに接続される手法を例証する。
【００１３】
燃料電池等の電気化学セルは、化学エネルギーを電気エネルギーに変換するものであり、かつ、アノード、カソード及び電解質を含む。幾つかの諸例では、各燃料電池は、燃料組成に応じて約１つの電圧を示すことができる。各セルは、セル面積、セル内部抵抗、動作電圧等に依存して、約数百ワットから約数百ワットの電力を生成することができる。より高い電圧を供給し、より多くの電力を生成するために、個々のセルを１つ又は複数の相互接続を介して直列に接続することができる。相互接続は、１つのセルから別のセルへの輸送電子を可能にする適切な電子導電体であってよい。
【００１４】
一次相互接続は、第１燃料電池を燃料電池チューブ又は基材上の第２燃料電池に接続することができる。一体化平坦なＳＯＦＣにおいて、全ての活性燃料電池層（例えば、アノード、電解質及びカソード）は、平らなチューブ、円形チューブ等であり得る不活性な多孔性セラミック基材上に配置され得る。基材がフラットチューブである場合、燃料電池は、基材の両面に配置されてもよい。複数の燃料電池を基材上に配置することができ、各燃料電池は、一次相互接続を介して隣接する燃料電池の少なくとも１つに接続される。この設計は、セグメント化した直列によるＳＯＦＣとしても知られている。
【００１５】
例えば、総電力出力（熱及び電気）が１キロワット（ｋＷ）から５ｋＷに及ぶ比較的大きな燃料電池システムを形成するため、及び総出力が１００ｋＷから１ＭＷのより大きな分散型発電システムを形成するために、複数の燃料電池チューブを接続して燃料電池バンドルを形成し、複数の燃料電池バンドルを接続して燃料電池ストリップを形成し、複数の燃料電池ストリップを接続して燃料電池ブロックを構成し、複数の燃料電池ブロックを接続して燃料電池発電モジュールを形成する。複数の燃料電池チューブ、複数の燃料電池バンドル、複数の燃料電池ストリップ、又は複数の燃料電池ブロックを接続することにより、燃料電池システムがより高い電圧及びより多くの電力を生成することが可能になる。
【００１６】
一体化された平坦なＳＯＦＣでは、燃料電池チューブの間の接続は、二次相互接続と呼ばれ得る。二次相互接続という用語は、同じ燃料電池チューブの反対側の燃料電池間の接続を指してもよい。燃料電池ストリップ、燃料電池バンドル、又は燃料電池ブロック間の接続は、三次相互接続と呼ばれてもよい。
【００１７】
以下で更に説明するように、本開示の幾つかの諸例は、チューブ間の接続、又は例えばチューブ管のセル接続、例えば、チューブの２つの側でのセル接続に関する。
【００１８】
燃料電池システムは、例えば、導電性ボンディングペーストを用いて、二次相互接続とアノード導電層（アノード電流コレクタ、又はＡＣＣ）を結合することにより、及び、シーリングガラスを用いて接触点を覆うことにより、燃料電池チューブのアノード側の場所において、二次相互接続を備えることができる。シーリングガラスは、燃料電池システムの酸化剤側（空気側）と燃料側（水素フローチャンネル）とを分離するための気密バリアを提供することができる。しかしながら、燃料は、二次相互接続へ、燃料電池構成要素を介して、例えば水素の、高い燃料フラックス（流束）を有してもよく、二次相互接続は、燃料が燃料電池の酸化剤側に容易に移動し得るような物質を備えてよい。この移動した燃料は、酸化剤と結合し、二次相互接続の表面又はその近くで燃焼する。二次相互接続の表面又はその近くでの燃料の燃焼は、局所化されたホットスポットの形成によって引き起こされる二次相互接続への微細構造の変化をもたらし得る。二次相互接続へのこの微細構造変化は、二次相互接続の導電性の損失、二次相互接続の機械的強度又は機械的故障の損失をもたらし、及び、堅牢性の低い製品につながる可能性がある。
【００１９】
二次相互接続の機械的完全性及び電気導電性を維持するために、二次相互接続を燃料チャネルから分離して、水素燃料フラックス（流束）が二次相互接続に到達するのを防止する、構造、システム、構成、及び方法を採用することができる。
【００２０】
本開示の例は、二次相互接続への水素の前記流速を防止する、構造、システム、構成要素、及び方法を提供することによって、二次相互接続中の水素燃料の前記流速を抑制する燃料電池システムに関する。いくつかの実施形態では、電気化学的に不活性なセル（別名、「ダミーセル」）が、二次相互接続と燃料電池システム燃料チャネルとの間に配置されてもよい。本開示のいくつかの実施形態は、高密度バリア及び電解質のいずれかを含む燃料電池システムに関するものであり、そのいずれかは、燃料チャネルから二次相互接続への水素又は他の燃料の流れを阻止するように構成されてなる。
【００２１】
図１は、本開示による燃料電池システム１０の一例を示す概略図である。図１に示すように、燃料電池システム１０は、基材１４に形成された複数の電気化学セル１２（「燃料電池１２」）を含む。燃料電池１２は、一次相互接続１６によって直列に結合される。本開示は、円形の多孔質セラミックチューブのような、他の基材上のセグメント化された直列配置に等しく適用可能であると理解されるけれども、燃料電池システム１０は、燃料電池が、平坦で、多孔質のセラミックチューブに配置される、セグメント化された直列配置である。様々な例では、燃料電池システム１０は、一体型平面型燃料電池システム又はチューブ状燃料電池システムであってもよい。
【００２２】
燃料電池システム１０は、酸化剤側１８及び燃料側２０を包含する。酸化剤は、一般に空気であるが、純粋な酸素（Ｏ2）又は他の酸化剤であることができ、例えば、燃料電池で発生した、希釈空気、又は、例えば１つ以上の空気リサイクルループを有することによって、システムを支援することによって、（希釈）空気であってよい。酸化剤は、酸化剤側１８から燃料電池１２に供給することができる。燃料電池１２の動作中、酸化剤側１８は、酸化環境を画定することができる。酸化環境は、０．１〜０．９バール及び０．２〜０．６バールの酸素分圧、並びに、７００〜１０００℃及び８００〜９００℃の温度を含むことができる。
【００２３】
改質された炭化水素燃料又は合成ガス等の燃料は、多孔質基材１４内の燃料チャネル（図示せず）を介して燃料側２０から燃料電池１２に供給される。
【００２４】
酸化剤（例えば、空気）及び燃料（例えば、炭化水素燃料から改質され得る合成ガス）は上記で説明したところであるが、本開示の範囲から逸脱することなく採用することが可能な、他の酸化剤及び燃料、例えば、純粋な水素及び純粋な酸素のようなものを使用する電気化学セルであることが理解されよう。更に、燃料は基材１４を介して燃料電池１２に供給されるが、幾つかの諸例では、多孔質基材を介して電気化学セルに酸化剤を供給することができることは理解されるであろう。
【００２５】
基材１４は、特定の多孔性を有するセラミック材料を含むことができ、燃料電池動作条件で安定であり、他の燃料電池材料（物質）と化学的に適合する可能性がある。幾つかの諸例では、基材１４は、表面改質材料、例えば、燃料電池１２の構成要素（部品）と基材チューブとの間の相互作用を防止又は低減するように構成された、コーティング又は他の表面改質を有する多孔質セラミック材料であってよい。
【００２６】
図２は、本開示による燃料電池システム１０の例示的な断面を示す概略図である。燃料電池システム１０は、基材１４上に印刷された複数の構成要素から形成されてもよい。この印刷は、燃料電池層が配置されることにより開口を有する織メッシュが基材１４上に位置するようなプロセスを含むことができる。スクリーンの開口は、印刷された層の長さと幅を定める。スクリーンメッシュ、ワイヤ径、インク固形分充填及びインクレオロジーは、印刷された層の厚さを決定することができる。燃料電池システム１０層は、アノード導電層２２（アノード電流コレクタ（集電体）又は「ＡＣＣ」とも呼ばれる）、アノード２４、電解質２６、カソード２８、及びカソード導電層３０（カソード電流コレクタ（集電体）又は「ＣＣＣ」とも呼ばれる）を備えてよい。１つの形態では、電解質２６は単一層であってもよく、又は任意の数の副層から形成されてもよい。図２は必ずしも縮尺（スケール）である必要ではないことは理解されるはずである。例えば、水平及び垂直の寸法は、説明を分かりやすくするために拡大されて記されている。
【００２７】
各燃料電池において、ＡＣＣ２２は、アノード２４から離れる自由電子を導電し、一次相互接続１６を介して隣接セルのカソード導電層３０に前記電子を導電させる。カソード導電層３０は前記電子をカソード２８に導電する。一次相互接続１６は、アノード導電層２２及びカソード導電層３０に電気的に結合されている。
【００２８】
ＳＯＦＣの場合、一次相互接続は、好ましくは、電気化学セルから他の電気化学セルへ電子を輸送するために導電性であり；燃料電池運転（動作）中の酸化環境及び還元環境の両方の下で機械的及び化学的に安定であり；燃料及び／又は酸化剤が相互接続を通って拡散するのを防止するために非多孔質である。相互接続が多孔質であると、燃料が酸化剤側に拡散して燃焼し、局所的なホットスポットが発生し、一般的な劣化や機械的故障、燃料電池システムの効率低下、燃料電池寿命の低下といった結果を招く。同様に、酸化剤は燃料側に拡散し、燃料の燃焼という結果を招く。重大な相互接続漏れは、燃料電池の燃費及び性能を著しく低下させるか、又は、燃料電池又はスタックの破壊的な故障を引き起こす可能性がある。
【００２９】
一次相互接続１６は、例えば、Ａｇ、Ｐｄ、Ａｕ又はＰｔを含む貴金属で形成することができるが、本開示の範囲から逸脱することなく他の材料を使用することもできる。例えば、他の材料は、Ａｇ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ、Ａｇ−Ｐｔ、Ａｕ−Ｐｄ、Ａｕ−Ｐｔ、Ｐｔ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ−Ｐｔ、Ａｇ−Ａｕ−Ｐｄ−Ｐｔ等の貴金属合金を含むもの、及び、少量の非貴金属添加剤を有する合金を包摂するＰｔ−Ｐｄ−Ａｕ−Ａｇ族の二元、三元、又は四元合金、貴金属とのサーメット複合体、貴金属合金、アルミナのような不活性セラミック相、又は実質的に寄生物質を創生しない最小限のイオン導電度を伴ったセラミック相、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア、イットリアドープジルコニアとしても知られており、ここで、イットリアドープは３〜８モル％、好ましくは３〜５モル％である）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア、ここでスカンジアドーピングは４〜１０モル％、好ましくは４〜６モル％）、ドープされたセリア及び／又は導電性セラミック、例えば、適切な相安定性及び／又は相互接続として十分な導電性を達成するためのＡ又はＢサイト置換又はドーピングを有する導電性ペロブスカイト等であり、例えば、少なくとも１つのドープされたチタン酸ストロンチウム（ＬａxＳｒ1-xＴｉＯ3-δ、ｘ＝０．１〜０．３）、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3、ｘ＝０．１〜０．３、ｙ＝０．２５〜０．７５）、ドープされたイットリウムクロマイト（Ｙ1-xＣａxＣｒＯ3-δ等、Ｘ＝０．１〜０．３）、及び／又は他のドープされたランタンクロマイト（Ｌａ1-XＣａXＣｒＯ3-δ、Ｘ＝０．１５〜０．３）、ドープされたチタン酸ストロンチウム、ドープされたイットリウムクロマイト、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）、及び他のドープされたランタンクロマイトのような導電性セラミックが挙げられる。一例では、一次相互接続１６は、ｙ（ＰｄxＰｔ1-x）−（１−ｙ）ＹＳＺで形成することができる。ここで、ｘは重量比で０〜１であり、好ましくは、ｘは、より低い水素フラックス（流束）に対して０〜０．５の範囲である。Ｙは体積比で０．３５〜０．８０であり、好ましくは、ｙは０．４〜０．６の範囲である。
【００３０】
アノード導電層２２は、ニッケルサーメットから形成された電極導電層であえてよく、ニッケルサーメットとしては、例えば、Ｎｉ−ＹＳＺ（例えば、ジルコニア中のイットリアドーピングが３〜８モル％である）、Ｎｉ−ＳｃＳＺ（例えば、スカンジアドーピングが４〜１０モル％、好ましくは第２ドーパント、例えば、１０ｍｏｌ％のスカンジア−ＺｒＯ2に対する相安定性のための１ｍｏｌ％のセリア）及び／又はＮｉドープされたセリア（例えば、Ｇｄ又はＳｍドーピング）、ドープされたランタンクロメート（Ａサイト上のＣａドーピング及びＢサイト上のＺｎドーピング等）、ドープされたチタン酸ストロンチウム（Ａサイト上のＬａドーピング及びＢサイト上のＭｎドーピング等）、Ｌａ1-xＳｒxＭｎyＣｒ1-yＯ3及び／又は一般式ａ（Ｌａ1-xＳｒx）n+1ＭｎnＯ3n+1のＭｎ系ＲＰ相を含む。或は、アノード導電層２２のための他の材料が、貴金属、ニッケル、又はその両方に部分的又は全体的に基づくサーメットのようなものが使用されてもよいと考えられる。サーメット中の貴金属は、例えば、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｕ、Ａｇ、及び／又はこれらの合金を含むことができる。セラミック相は、例えば、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ、及び／又は１つ以上の他の不活性相を含む不活性の非電気導電相を含むことができる。これらのセラミック相は、基材１４及び／又は電解質２６のＣＴＥと一致するか又はよりよく一致するように、ＡＣＣ２２の結合ＣＴＥを制御するのを助ける熱膨張係数（ＣＴＥ）を有してもよい。幾つかの諸例では、セラミック相は、Ａｌ2Ｏ3及び／又はＮｉＡｌ2Ｏ4、ＭｇＡｌ2Ｏ4、ＭｇＣｒ2Ｏ4、及びＮｉＣｒ2Ｏ4のようなスピネルを含む。幾つかの諸例では、セラミック相は、電気的導電性であってもよく、例えば、ドープされたランタンクロマイト、ドープされたチタン酸ストロンチウム、及び／又はＬａＳｒＭｎＣｒＯ、及び／又は一般式（Ｌａ1-xＳｒx）n+1ＭｎnＯ3n+1であるＲ−Ｐ相であってよい。
【００３１】
電解質２６は、セラミック材料から製造することができる。１つの形態では、プロトン及び／又は酸素イオン導電性セラミックを使用することができる。１つの形態では、電解質２６は、３ＹＳＺ及び／又は８ＹＳＺのようなＹＳＺで形成される。幾つかの諸例では、電解質２６は、ＹＳＺに加えて又はその代わりに、４ＳｃＳＺ、６ＳｃＳｚ及び／又は１０Ｓｃ１ＣｅＳＺ等のＳｃＳＺで形成することができる。幾つかの諸例では、他の材料を使用することができる。例えば、電解質２６は、ドープされたセリア及び／又はドープされた没食子酸ランタンから製造されてもよいと考えられる。いずれにしても、電解質２６は、燃料電池システム１０によって使用される流体、例えば、燃料としての合成ガス又は純水素、並びに、例えば、酸化剤としての空気又はＯ2による拡散に対して実質的に不浸透性であり、一方で、酸素イオン又はプロトンの拡散をいまだ許容する。
【００３２】
カソード導電層３０は、導電性セラミック、例えば、ＬａＮｉxＦｅ1-xＯ3（例えば、ＬａＮｉ0.6Ｆｅ0.4Ｏ3）、Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3（Ｌａ0.75Ｓｒ0.25ＭｎＯ3等）、Ｌａ1-xＳｒxＣｏＯ3及び／又はＰｒ1-xＳｒxＣｏＯ3（Ｐｒ0.8Ｓｒ0.2ＣｏＯ3等）等の少なくとも一つで形成されてなる電極導電性層であってよい。幾つかの諸例では、本開示の範囲から逸脱することなく他の材料を使用してもよいが、カソード導電層３０は他の材料、例えば貴金属サーメットで形成することができる。貴金属サーメット中の貴金属は、例えば、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｕ、Ａｇ及び／又はこれらの合金を含むことができる。セラミック相は、例えば、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ及びＡｌ2Ｏ3、又は熱膨張を制御するのに望ましい他の非導電性セラミック材料を含むことができる。
【００３３】
任意の適切な技術を用いて、図１及び図２の燃料電池システム１０を形成することができる。例えば、アノード導電層２２及び電解質（電解液）２６の一部を基材１４上に直接印刷することができる。アノード２４をアノード導電層２２上に印刷することができる。電解質２６のいくつかの部分をアノード２４上に印刷することができ、電解質２６のいくつかの部分は、アノード導電層２２、基材１４、又はその両方に印刷されてもよい。カソード２８は電解質２６のトップの上に印刷されてもよい。カソード導電層３０のいくつかの部分をカソード２８上に印刷し、いくつかの部分を電解質２６上に印刷することができる。カソード２８は、電解質２６の局所的な厚さによりアノード２４から離間されて配置される。一次相互接続１６は、ＡＣＣ２２に印刷されてもよい。ＣＣＣ３０の一部は、相互接続１６上に印刷されてもよい。
【００３４】
ギャップは、隣接する燃料電池のアノード２４を分離することができる。同様に、ギャップは、隣接する燃料電池のカソード２８を分離してもよい。各燃料電池１２は、電解質２６の一部によって離間されたアノード２４及びカソード２８から形成される。
【００３５】
同様に、ＡＣＣ２２（アノードコンダクタ（導電体）フィルムとしても知られている）及びＣＣＣ３０（カソードコンダクタフィルムとしても知られている）は、隣接するＡＣＣ２２とＣＣＣ３０との間にそれぞれのギャップ（間隙）を有することができる。用語「アノード導電層」及び「アノードコンダクタフィルム」は相互交換可能に使用することができる。
【００３６】
幾つかの諸例では、アノード導電層２２は約５〜１５ミクロンの厚さを有するが、本開示の範囲から逸脱することなく他の値を採用することもできる。例えば、アノード導電層は、約５〜５０ミクロンの範囲における厚さを有することができる。幾つかの諸例では、例えば、特定の材料及び用途に応じて、異なる厚さを使用することができる。
【００３７】
同様に、アノード２４は、約５〜２０ミクロンの厚さを有することができるが、本発明の範囲から逸脱することなく、いくつかの値を使用することができる。幾つかの諸例では、アノードは約５〜４０ミクロンの範囲の厚さを有することができる。幾つかの諸例では、例えば、特定のアノード材料及びアプリケーション（用途）に応じて、異なる厚さを使用することができる。
【００３８】
電解質２６は、約５〜１５ミクロンの厚さを有してもよく、約５ミクロンの最小個別副（サブ）層厚さを有してもよい。本発明の範囲から逸脱することなく、他の厚さ値を採用してもよい。例えば、電解質は、約５〜２００ミクロンの範囲の厚さを有してもよい。幾つかの諸例では、例えば、特定の材料及び用途に応じて、異なる厚さを使用することができる。
【００３９】
カソード２８は、例えば、約５〜１０ミクロンのような、約３〜３０ミクロンの厚さを有することができる。本発明の範囲から逸脱することなく、他の値を採用してもよい。例えば、カソードは、約１０〜５０ミクロンの範囲の厚さを有することができる。そのような例では、例えば、特定のカソード材料及び用途に応じて、異なる厚さを使用することができる。
【００４０】
カソード導電層３０は、約５〜１００ミクロンの厚さを有するが、本発明の範囲から逸脱することなく、他の値を採用することもできる。例えば、カソード導電層の厚さは、約５〜１００ミクロンの範囲以下（未満）又は以上（超過）としてよい。幾つかの諸例では、例えば、特定のカソード導電層の材料及び用途に応じて、異なる厚さを使用することができる。
【００４１】
図３Ａ〜図３Ｄは、本開示による燃料電池システム１０の一部の例示的な断面を示す概略図である。燃料電池システム１０は、複数の燃料電池を含むことができ、各燃料電池は、図２に関して上述したように、アノード導電層２２、アノード２４、電解質２６、カソード２８及びカソード導電層３０を備える。燃料電池は、燃料チャネル７０から燃料電池を分離する際に、基材１４上に配置し又は印刷することができる。隣接する燃料電池は、一次相互接続（又は「Ｉ−Ｖｉａ」）１６ｂによって電気的に結合することができる。燃料電池システム及び個々の燃料電池は、高密度バリア３２及び化学的バリア３８を更に含むことができる。高密度バリア３２は、一次相互接続１６の少なくとも一部を基材１４から分離し、一時相互接続１６への燃料又は他のガスのフロー（流れ）を阻止するように機能する。化学的バリア部３８は、一次相互接続１６とアノード２４、ＡＣＣ２２、又はその両方に配置され、相互接続１６がＡＣＣ２２、アノード２４、又はその両方中に構成された材料の移動、及び／又は、ＡＣＣ２２が構成された材料の移動、アノード２４が構成された材料又は一次相互接続１６中での両方で構成された材料の移動、を阻止する機能を果たす。燃料電池チューブは、動作中に電気化学的に活性な燃料電池を含む「活性」部分３３と、必要な構造、成分（部品）、又は両方を含まない「不活性」部分３１とに分割し、燃料電池の電気化学反応を支援する。
【００４２】
燃料電池システム１０は、二次相互接続３４と、導電性接合ペースト３６とを更に含むことができる。
【００４３】
図３Ａ〜図３Ｄは一定の縮尺を必要とするものではないことが理解される。例えば、水平方向及び垂直方向の寸法は、例証をより明確に説明する目的において拡張して記載されている。
【００４４】
図３Ａ〜図３Ｄに示されている通り、二次相互接続３４は、カソード導電層３０に配置されてよい。幾つかの諸例では、二次相互接続３４は、カソード導電層３０上に直接形成されてもよい。幾つかの諸例では、二次相互接続３４は、貴金属接着層（図示せず）のようなカソード導電層３０以外の層に直接形成されてなる。二次相互接続３４は、電気的に導電性であり、一の燃料電池チューブから他の燃料電池チューブへ、或は、燃料電池チューブの一の側から同一の燃料電池チューブの他の側へ、電子輸送を許容し、燃料電池運転中の酸化環境において機械的に又は化学的に安定である。幾つかの諸例では、二次相互接続３４は、貴金属、例えば、Ａｇ、Ｐｄ、Ａｕ、又はＰｔを含む貴金属で形成することができるが、本開示の範囲から逸脱することなく、他の材料を使用することもできる。例えば、Ａｇ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ、Ａｇ−Ｐｔ、Ａｕ−Ｐｄ、Ａｕ−Ｐｔ、Ｐｔ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ−Ｐｔ、Ａｇ−Ａｕ−Ｐｄ−Ｐｔ等の貴金属合金を包含し、並びに、Ｐｔ−Ｐｄ−Ａｕ−Ａｇ系における、２元、３元、又は４元の合金、非貴金属付加を少量有する合金、又は、貴金属の複合化サーメットを包含する、他の材料を使用することができることを意図することができる。幾つかの諸例では、二次相互接続３４は、ワイヤ、リボン、メッシュ、発泡体等であってもよい。
【００４５】
図３Ａ〜３Ｄに示すように、導電性接着ペースト３６が全体的に又は部分的に、二次相互接続３４に又はその周りに配置され、二次相互接続３４をカソード導電層３０に機械的に接着し、及び、電気的に結合する。導電性接着ペーストは、電気的に導電性であり、燃料電池から二次相互接続３４に電子輸送をし、燃料電池運転中の酸化環境において機械的に又は化学的に安定である。幾つかの諸例では、導電性接着ペースト３６は、例えば、Ａｇ、Ｐｄ、Ａｕ、又はＰｔ等の貴金属を含むことができるが、本開示の範囲から逸脱することなく、他の材料を使用することもできる。例えば、その他の接着ペースト材料を採用することができ、例えば、Ａｇ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ、Ａｇ−Ｐｔ、Ａｕ−Ｐｄ、Ａｕ−Ｐｔ、Ｐｔ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ−Ｐｄ−Ｐｔ等の貴金属、並びに、Ｐｔ−Ｐｄ−Ａｕ−Ａｇ族における、２元、３元、又は４元の合金、少量の非貴金属添加物を有する合金を包含する。いくつかの実施形態では、導電性接着ペースト３６は、ＬＳＭ、ＰＳＭ、ＬＮＦ、ＬＳＦ、ＬＳＣＦ、ＬＳＣ等の導電性セラミックを有する上記貴金属合金を含む貴金属サーメット、例えばＹＳＺ、ＳｃＳＺ、ＣＳＺ、Ａｌ2Ｏ3等の不活性セラミック、ＣａＯ、Ａｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2、ＢａＯのうちの少なくとも１つを含むことができるガラスセラミック、ＬＳＭ、ＰＳＭ、ＬＮＦ、ＬＳＦ、ＬＳＣＦ、ＬＳＣ等の導電性セラミックスを含むことができる。
【００４６】
図３Ａ〜図３Ｄに示すように、燃料電池システム１０は、一次相互接続１６と隣接構成要素（部品）、例えばアノード導電層２２等との間に、１つ以上の化学バリア３８を含むことができ、これにより、一次相互接続１６と隣接構成要素（部品）との間の拡散を低減又は抑止することができる。種々の例において、化学的バリア３８は、一次相互接続１６とアノード２４との間、及び／又は一次相互接続１６とアノード導電層２２との間、及び／又は一次相互接続１６とカソード２８との間、及び／又は、一次相互接続１６とカソード２８との間、及び／又は、一次相互接続１６とカソード導電層３０との間、のインタフェース（界面）において、材料移動又は拡散を減少し又は阻止するように構成されてなり、これにより、二次相互接続の長期間の耐久性を改良する。既に、理解されているように、化学的バリア３８は、図３Ａ〜図３Ｄに示されたもの以外の場所に配置されてもよく、これにより、特に一次相互接続１６と、他の方法で材料移動が起こりうる部品との間に、上述した機能を付与することができる。幾つかの諸例では、燃料電池システム１０は化学的バリア３８を含まなくてもよい。
【００４７】
図３Ａ〜図３Ｄに示すものではないが、幾つかの諸例では、燃料電池システム１０は、二次相互接続３４と隣接する構成要素との間に１つ以上の化学的バリア３８を含んでなり、これにより、この相互接続と隣接する構成要素との間の拡散を低減又は防止する。例えば、アノード２４及び／又はアノード導電層２２及び／又はカソード２８及び／又はカソード導電層３０は、特定の燃料電池システムの性能に悪影響を及ぼし得る。様々な例では、化学的バリア３８は、二次相互接続３４とアノード２４との間、及び／又は二次相互接続３４とアノード導電層２２との間、及び／又は二次相互接続３４とアノード導電層２２との間、二次相互接続３４とカソード２８との間、及び／又は二次相互接続３４とカソード導電層３０との間、のインターフェース（界面）に物質移動又は拡散を抑制し又は減少させるように構成されてよく、これにより、二次相互接続の長期間の耐久性を改良する。
【００４８】
図３Ａに示すように、燃料電池システムの燃料電池チューブの終端部は、二次相互接続３４、導電性接合ペースト３６、カソード導電層３０、電解質２６、及び高密度バリア３２を含む電気化学的に不活性なセル３１を含む。電気化学的に不活性なセル３１は、例えば、電気化学的に不活性であってよいのは、電気化学的に不活性なセル３１は、アノード、カソード、又はその両方を含まないことによる。電気化学的に不活性なセル３１は、基材１４の主表面上に配置され、主表面は、基材１４によって燃料チャネル７０から分離される。第１一次相互接続１６ａは、電気化学的に不活性なセル３１を、燃料電池チューブの電気化学的に活性な領域３３の第１燃料電池に電気的に接続される。前記一次相互接続１６ａ（「Ｉ−ビア」としても知られている）は、水素がそこを通って移動するのを防ぐように、高密度であり、及び構成されていてもよい。電気化学的に活性な領域３３は、例えば、電気化学的に活性であるのは、電気化学的に活性な領域３３の各セルは、アノード及びカソードを含み得るからである。第２一次相互接続１６ｂは、燃料電池チューブの電気化学的に活性な領域３３内の第２燃料電池に第１燃料電池を電気的に結合することができる。各々の燃料電池は、基材１４の主表面に配置されてよい。このようにして、電気化学的に不活性なセル３１は、燃料電池チューブの電気化学的に活性な領域３３において直列に電気的に結合された複数の燃料電池に電気的に結合されてもよい。電気化学的に不活性なセル３１及び電気化学的に活性な領域３３の複数の燃料電池は、電気化学的に不活性なセル３１及び燃料電池チューブの燃料チャネル７０からの電気化学的に活性な領域３３の複数の燃料セルを分離する基材１４に配置される。
【００４９】
本開示のいくつかの実施形態によれば、一又は二以上の電解質２６又は高密度バリア３２は、二次相互接続３４中の燃料チャネル７０から、水素又は別の燃料の移動を阻止するように構成することができる。電解質２６又は高密度バリア３２が上述した物質（材料）を含んでなる場合、例えば、基材１４、燃料チャネル７０、又は酸化剤側（図示せず）に対する電解質２６又は高密度バリア３２の一又は二以上、或いはそれらの位置は、燃料チャネル７０から二次相互接続３４中への、水素の移動又は他の燃料の移動を阻止する。また、電解質２６及び高密度バリア３２の一又は二以上の高密度、多孔度、又はその両方は、二次相互接続３４中の燃料チャネル７０から、水素又は他の燃料の移動を抑制するように構築されてよい。電解質２６の気孔率は、例えば、２０％未満の範囲内であってよく、又は、例えば、５％未満の範囲内であってよい。高密度バリア３２の気孔率は、例えば、２０％未満の範囲内であってよく、又は、例えば、５％未満の範囲内であってよい。このようにして、図３Ａの電気化学的に不活性なセルは、燃料チャネル７０から二次相互接続３４中への、水素の移動又は他の燃料の移動を阻止するバリアを提供する。少なくとも１つ以上の燃料電池システム層及び前記燃料電池システム層の相対位置が燃料の移動、例えば水素の移動を阻止するように構成されてなる燃料電池システムにおいて、この燃料は、二次相互接続３４において、一又は二以上の燃料電池システムの構成要素（部品）内に及び介して、燃料チャンネルから移動することができる。
【００５０】
いくつかの実施形態によれば、高密度バリア３２、電解質２６、又は電気化学的に不活性なセル３１の両方（即ち、Ｈ2移動阻止）は、図３Ａの垂直方向において、気密である。同様に、一次相互接続１６ａ、電解質２６、又はその両方は、それぞれ、水平方向に、活性燃料電池領域３３から不活性燃料電池領域３１への水素移動を防止するのに気密である。シーリングガラス（図示せず）を燃料電池チューブ基材１４、高密度バリア３２、電解質２６、及びＣＣＣ３０に適用して、燃料電池チューブの端部の気密バリアを付与する。
【００５１】
図３Ｂに示すシステム１０は、図３Ａにおけるシステム１０と実質的に同じであってよい。図３Ｂに示すように、電気化学的に不活性なセル３１は、二次相互接続３４、導電性接合ペースト３６、カソード導電層３０、及び電解質２６を含んでなるが、高密度バリア３２を含まない。このような例では、電解質２６は、燃料チャネル７０から二次相互接続３４中への、水素の移動又は他の燃料の移動を阻止するように構成されてなる。例えば、基材１４、燃料チャネル７０、又は酸化剤側（図示せず）に対する電解質２６の位置は、燃料チャネル７０から二次相互接続３４中への、水素の移動又は他の燃料の移動を阻止する。また、例えば、電解質２６の高密度又は多孔度のいずれか又は両方は、燃料チャネル７０から二次相互接続３４への、水素又は他の燃料の移動を抑制するように構成されてもよい。このようにして、図３Ｂの電気化学的に不活性なセル３１は、燃料チャネル７０から二次相互接続３４への水素又は他の燃料の移動を阻止するためのバリアを提供する。
【００５２】
図３Ｃに示されたシステム１０は、図３Ａにおけるシステム１０と実質的に同じであってよい。図３Ｃに示すように、電気化学的に不活性なセル３１は、二次相互接続３４、導電性接合ペースト３６、カソード導電層３０、及び高密度バリア３２を含んでなるが、電解質２６を含まない。そのような実施例において、高密度バリア３２は、燃料チャンバー７０から二次相互接続３４の中へ、水素又は別の燃料の移動を阻止するように構成されてよい。例えば、基材１４、燃料チャネル７０、又は酸化剤側（図示しない）に対する、カソード導電層３０又は高密度バリア３２の一又は二以上の位置は、燃料チャンバー７０から二次相互接続３４の中へ、水素又は別の燃料の移動を阻止してよい。また、例えば、高密度バリア３２の密度又は気孔率のいずれか又は両方は、燃料チャンバー７０から二次相互接続３４の中へ、水素又は別の燃料の移動を阻止するように構成されてよい。このようにして、図３Ｃの電気化学的に不活性なセル３１は、燃料チャネル７０から二次相互接続３４への、水素又は他の燃料の移動を阻止するバリアを提供する。
【００５３】
図３Ｄに示されたシステム１０は、図３Ａに示されたシステム１０と実質的に同じであってよい。図３Ｄに示すように、電気化学的に不活性なセル３１は、二次相互接続３４、導電性接合ペースト３６、及びカソード導電層３０を含んでなるが、電解質２６又は高密度バリア３２を含まない。
【００５４】
図３Ａ〜３Ｄは、電気化学的に不活性なセル３１に電気的に結合され、かつ、配置された二次相互接続３４を示すけれども、電気化学的に不活性なセル３１は、燃料電池のアノードに隣接して配置され、かつ、電気的に結合されてなり、電気化学的に不活性なセル３１は、燃料電池のカソードに隣接して配置されてよく、かつ、電気的に結合されてもよいことが理解される。また、二次相互接続３４は、電気化学的に活性なセルに配置されてもよいことが理解される。例えば、二次相互接続３４は、二次相互接続３４、カソード導電層３０、カソード２８、電解質２６、アノード２４、及びアノード導電層２２を含む電気化学的に活性なセルのカソード導電層３０に配置することができる。
【００５５】
図４Ａ〜図４Ｄは、本開示による燃料電池システム１０の一部の例示的な断面を示す概略図である。図４Ａ〜図４Ｄのシステム１０は、それぞれ、図３Ａ〜３Ｄのシステム１０と実質的に同じであってよく、及び、図３Ａ〜３Ｄにそれぞれ示されたシステム１０に対して上述された機能と、二次相互接続導電層４０の追加と共に包含してよい。図４Ａ〜図４Ｄに示されたＳＩＣ層４０は、活性燃料電池のアノード２４に電気的に結合されている一方で、ＳＩＣ層４０は、活性セル（電池）のＣＣＣ３０にも適用することができる。このＣＣＣ層は、活性セル領域を越えて、チューブ端部、端部、又はその両方に向かって、アノード−接続ＳＩＣ層４０のための不活性セルによって占有される領域に延びる「拡張」層であってもよい。幾つかの諸例では、二次相互接続３４は、二次相互接続導電層４０に直接形成されたものであってもよい。幾つかの諸例では、二次相互接続３４は、二次相互接続導電層４０以外の層に形成されてもよい。幾つかの諸例では、二次相互接続３４は、二次相互接続導電層４０に導電性接合ペースト３６によって接合してもよい。
【００５６】
幾つかの諸例では、二次相互接続導電層４０は、導電性であってもよい。例えば、二次相互接続導電層４０は、例えば、Ａｇ、Ｐｄ、Ａｕ又はＰｔを含む貴金属で形成することができるが、本開示の範囲から逸脱することなく他の材料を使用することもできる。例えば、他の材料は、Ａｇ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ、Ａｇ−Ｐｔ、Ａｕ−Ｐｄ、Ａｕ−Ｐｔ、Ｐｔ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ−Ｐｄ、Ａｇ−Ａｕ−Ｐｔ、Ａｇ−Ａｕ−Ｐｄ−Ｐｔ等の貴金属合金を含むもの、及び、少量の非貴金属添加剤を有する合金を包摂するＰｔ−Ｐｄ−Ａｕ−Ａｇ族の二元、三元、又は四元合金、フェロクロム合金、貴金属とのサーメット複合体、貴金属合金、アルミナのような不活性セラミック相、安定化したジルコニア、Ｌａ2Ｚｒ2Ｏ7、又は実質的に寄生物質を創生しない最小限のイオン導電度を伴ったセラミック相、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア、イットリアドープジルコニアとしても知られており、ここで、イットリアドープは３〜８モル％、好ましくは３〜５モル％である）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア、ここでスカンジアドーピングは４〜１０モル％、好ましくは４〜６モル％）、ドープされたセリア及び／又は導電性セラミック、例えば、適切な相安定性及び／又は相互接続として十分な導電性を達成するためのＡ又はＢサイト置換又はドーピングを有する導電性ペロブスカイト等であり、例えば、ＬＳＭ、ＬＳＣ、ＬＮＦ、ＰＳＭ、ＬＳＦ、ＬＳＣＦの少なくとも１つ、ドープされたチタン酸ストロンチウム（ＬａxＳｒ1-xＴｉＯ3-δ、ｘ＝０．１〜０．３）、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3、ｘ＝０．１〜０．３、ｙ＝０．２５〜０．７５）、ドープされたイットリウムクロマイト（Ｙ1-xＣａxＣｒＯ3-δ等、Ｘ＝０．１〜０．３）、及び／又は他のドープされたランタンクロマイト（Ｌａ1-XＣａXＣｒＯ3-δ、Ｘ＝０．１５〜０．３）、ドープされたチタン酸ストロンチウム、ドープされたイットリウムクロマイト、ＬＳＣＭ（Ｌａ1-xＳｒxＣｒ1-yＭｎyＯ3）、及び他のドープされたランタンクロマイトのような導電性セラミックが挙げられる。
【００５７】
二次相互接続導電層４０は、燃料電池チューブ幅の方向において、電気化学的に不活性セル（必要に応じて、又は活性セル）に沿って電流均一性を向上させることができる。幾つかの諸例では、二次相互接続３４は、燃料電池チューブ幅の方向において、二次相互接続導電層４０の実質的に全体幅に亘って二次相互接続導電層４０と接触することができる。幾つかの諸例では、二次相互接続３４は、燃料電池チューブ幅の方向において、二次相互接続導電層４０の幅の小さい部分に亘って二次相互接続導電層４０と接触することができる。例えば、二次相互接続３４は、二次相互接続導電層４０の全幅の１０ミリメートル未満で接触することができ、その幅は、一の燃料電池チューブの縁部から他の縁部（即ち、燃料電池チャネルの長さに対して垂直）、又は５ミリメートル未満、又は１ミリメートル未満である。いくつかの実施形態では、導電性ペースト３６の有無にかかわらず、二次相互接続３４は、システムに要求されるコンダクタンスを達成する幅及び厚さを有することができる。
【００５８】
図４Ａ、図４Ｂ及び図４Ｃの、電気化学的に不活性なセルは、燃料チャネル７０から二次相互接続３４中への、水素又は他の燃料の移動を阻止するための一又は二以上のバリアを提供する。
【００５９】
図５Ａ〜図５Ｄは、本開示による燃料電池システム１０の一部の例示的な断面を示す概略図である。図５Ａ〜図５Ｄに示すシステム１０は、それぞれ、図４Ａ〜図４Ｄのシステム１０と実質的に同じであってよく、かつ、図４Ａ〜図４Ｄのシステム１０に対して上述した特徴を包含してよい。しかしながら、図５Ａ〜図５Ｄは、カソード導電層３０を含まない。
【００６０】
図６は、本開示による燃料電池システム１０のチューブの一部の断面の一例を示す概略図である。図６に示す通り、電気化学的に不活性なセル（図６には表示していない）と、電気化学的に活性な領域（図６には表示していない）における複数の燃料電池とは、図４Ａに示されているように、基材１４ａ、基材１４ｂによって画定された燃料チャネル７０の上下において、上側（上面）６０ａ及び下側（底面）６０ｂにそれぞれ配置されてもよい。燃料電池が積層される基材１４ａ及び基材１４ｂの表面は、主表面として再燃焼され得る。図３Ａ〜図５Ｄの例示的な燃料電池システム１０は、図６の燃料電池システム１０に適用することができる。即ち、図３Ａ〜図５Ｄの例示的な燃料電池システム１０の各々は、基材１４ａ、基材１４ｂによって画定された燃料チャネル７０の上側６０ａ及び下側６０ｂに配置されてもよい。このようにして、図３Ａ〜図５Ｄの例示的な燃料電池システム１０は、基材１４ａ、基材１４ｂによって画定される燃料チャネル７０の上側６０ａ及び下側６０ｂ上に配置されて、燃料電池チューブを画定してよい。
【００６１】
幾つかの諸例では、電気化学的に不活性なセルは、燃料電池のアノードに隣接して配置され、かつ、燃料電池のアノードに電気的に結合されてよい。幾つかの諸例では、電気化学的に不活性なセルは、燃料電池のカソードに隣接して配置され、かつ、燃料電池のカソードに電気的に結合されてよい。
【００６２】
幾つかの諸例では、二次相互接続３４ａ及び二次相互接続３４ｂは互いに電気的に結合されてよい。幾つかの諸例では、二次相互接続３４ａ及び二次相互接続３４ｂは同じワイヤであってよい。幾つかの諸例では、二次相互接続３４ａ及び二次相互接続３４ｂは、機械的に接合され、はんだ付けされ、又はその他の電気的結合であってよい。このようにして、上側６０ａの複数の燃料電池と、下側６０ｂの複数の燃料電池とを電気的に接続してよい。そのような例では、上側６０ａの複数の燃料電池及び下側６０ｂ上の複数の燃料電池は、直列に電気的に接続されてよい。幾つかの諸例では、上側６０ａの複数の燃料電池及び下側６０ｂの複数の燃料電池は、並列に電気的に接続されてよい。
【００６３】
幾つかの諸例では、チューブの縁部（図６には示されていない）チューブ端部８２の両方に近接し、かつ、電気化学的に不活性なセルは、シーリングガラス（図示せず）で密封されてよい。幾つかの諸例では、シーリングガラス（図示せず）は、燃料チャネル７０から酸化剤側への水素の移動又は他の燃料の移動を抑制し、構成要素（部品：部材）は、酸化剤に直接的又は間接的に暴露される。シーリングガラス（図示せず）は、燃料チャンネル７０と酸化剤側との間に気密シールを提供する。いくつかの実施例では、二次相互接続３４をアノード導電層３０又は二次相互接続導電層４０のいずれか１つに接合するとき、シーリングガラス（図示せず）を導電性ペースト３６と同時焼成（燃焼）することができる。
【００６４】
幾つかの諸例では、燃料電池チューブは上側６０ａに少なくとも２つの燃料電池と、下側６０ｂに少なくとも２つの燃料電池を包含してもよい。幾つかの諸例では、燃料電池チューブは、上側６０ａに１００又は５０−６０の燃料電池と、下側６０ｂに１００又は５０−６０の燃料電池を包含することができる。幾つかの諸例では、燃料電池チューブは、上側６０ａに１０００以上の燃料電池と、下側６０ｂに１０００以上の燃料電池を含むことができる。
【００６５】
図７は、本開示による燃料電池システム１０の一部の例示的な上面図を示す概略図である。図７に示すように、燃料システム１０は、基材１４、電解質２６、カソード導電層３０ａ〜３０ｅ、二次相互接続３４ａ〜３４ｂ、導電性接合ペースト３６ａ〜３６ｂ、二次相互接続導電層４０ａ〜４０ｂ、及び電気化学的に不活性なセルを含むことができる。幾つかの諸例では、二次相互接続導電層４０ａは、カソード側に配置されてよく、二次相互接続導電層４０ｂは、アノード側に配置されてもよく、又は、その両方に配置されてもよい。例えば、アノード側では、二次相互接続導電層４０ｂは電気化学的に不活性なセル５０に配置することができる。他方、カソード側では、例えば、二次相互接続導電層４０ａは、電気化学的に活性なセルのカソード導電層３０ａに配置されてもよい。幾つかの諸例では、カソード導電層３０ａは電気化学的に活性であってよい。幾つかの諸例では、カソード導電層３０ａは電気化学的に不活性であり、及び、電気化学的に活性なセルを通過してチューブの端部及び／又は末端に向かって（即ち、図７の右又は垂直に水平に）延びる（延長；延在する）ことができる。
【００６６】
幾つかの諸例では、二次相互接続導電層４０ａは、４０ｂは、例えば、図４〜５に記載された諸例に従って電気化学的に活性なセルに配置されてもよい。幾つかの諸例では、二次相互接続導電層４０ａ、４０ｂは、例えば、図４〜５に記載された諸例に従って電気化学的に不活性なセルに配置されてよい。
【００６７】
幾つかの諸例では、二次相互接続３４が二次相互接続導電層４０にボンディングペースト３６により画定された結合部位において結合されてもよく、かつ、基材１４によって画定される境界に亘って（を超えて延長されて）もよい。例えば、カソード側の二次相互接続３４ａがカソード側二次相互接続導電層４０ａにカソード側ボンディングペースト３６ａにより画定された結合部位において結合されてもよく、かつ、基材１４によって画定される境界に亘って（を超えて延長されて）もよい。同様に、例えば、アノード側の二次相互接続３４ｂがアノード側二次相互接続導電層４０ｂにアノード側ボンディングペースト３６ｂにより画定された結合部位において結合されてもよく、かつ、基材１４によって画定される境界に亘って（を超えて延長されて）もよい。
【００６８】
図８は、本開示による燃料電池システムの一部の例示的な上面図を示す概略図である。図８に示すように、燃料システム１０は、基材１４、カソード導電層３０、二次相互接続導電層４０、及び電気化学的に不活性なセル５０を備えてなる。いくつかの実施例では、二次相互接続導電層４０ａはカソード側に配置されてよく、及び、二次相互接続導電層４０ｂは、アノード側に配置されてよい。例えば、アノード側に、二次相互接続導電層４０ｂは、電気化学的に不活性なセル５０に配置することができる。カソード側では、例えば、二次相互接続導電層４０ａをカソード導電層３０ａ上に配置することができる。幾つかの諸例では、カソード導電層３０ａは、電気化学的に活性であってもよい。幾つかの諸例では、カソード導電層３０ａは電気化学的に不活性であってもよい。
【００６９】
幾つかの諸例では、例えば、図４〜５に開示された具体例に従って、二次相互接続導電層４０ａ及び４０ｂは、電気化学的に活性なセル上に配置することができる。幾つかの諸例では、例えば、図４〜５に開示された具体例に従って、二次相互接続導電層４０ａ及び４０ｂは、電気化学的に不活性なセル上に配置することができる。
【００７０】
幾つかの諸例では、二次相互接続導電層４０は、カソード導電層３０又は電気化学的に不活性なセル５０により画定された境界に亘って（を超えて延長されて）もよく、並びに、基材１４（即ち、燃料電池チューブの端（部））により画定された境界に近接又は亘って（を超えて延長されて）もよい。例えば、カソード側二次相互接続導電層４０ａは、カソード導電層３０ｂにより画定された境界に亘って（を超えて延長されて）もよく、並びに、基材１４により画定された境界に近接又は亘って（を超えて延長されて）もよい。同様に、例えば、アノード側二次相互接続導電層４０ｂは、電気化学的に不活性なセル５０により画定された境界に亘って（を超えて延長されて）もよく、並びに、基材１４により画定された境界に近接又は亘って（を超えて延長されて）もよい。実施態様によれば、ＳＩＣ層４０が、電気化学的に活性なセル又は不活性なセルにより画定された境界に亘って（を超えて延長されて）もよく、及び、ＳＩＣ層４０は、ＳＩＣ層４０へ及び介してＨ2移動を予防するように構成されたシーリングガラスの上に配置されてもよい。
【００７１】
図９は、本開示による、燃料電池システムの燃料電池チューブにおける、二次相互接続ワイヤの取り付け及び位置の例を例示する写真である。図９に示すように、燃料電池システム１０は、燃料電池チューブの一部の電気化学的に不活性なセルの一部の上側に二次相互接続３４ａを備えてなる。また、図９に示すように、燃料電池システム１０は、燃料電池チューブの一部の電気化学的に不活性なセル（図示せず）の一部の下側に二次相互接続３４ｂを備えてなる。幾つかの諸例では、二次相互接続３４ａ及び二次相互接続３４ｂは、電気化学的に不活性なセル５０の一部の上側に、及び電気化学的に不活性なセル（図示せず）の一部の下側に、並列に接続するように電気的に結合されてよい。幾つかの諸例では、二次相互接続３４ａ、３４ｂは、燃料電池チューブの電気化学的に活性なセルのカソードの導電層（図示せず）又は二次相互接続導電層（図示せず）の、上側及び下側にそれぞれ配置することができる。幾つかの諸例では、二次相互接続３４ａ、３４ｂは、燃料電池チューブの電気化学的に不活性なセルのカソード導電層（図示せず）又は二次相互接続導電層（図示せず）の一部の上側及び下側にそれぞれ配置することができる。
【００７２】
実施例
【００７３】
本開示に従って、様々な実証例が実行され、例示的な燃料電池システムの一又は複数の態様を評価することができた。しかしながら、本開示の諸例は、実験的な燃料電池システムに限定して解釈されるものではない。
【００７４】
一の態様によれば、本開示の実施例による燃料電池システムは、基材上に燃料電池を配置することによって構成されてなるものであり、この燃料電池システムは、一次相互接続と直列に電気的に結合又は接続した複数の燃料電池、高密度バリアを備えた燃料電池の一端における端子燃料電池、高密度バリアに配置された電解質、電解質に配置されたカソード導電層、及びＰｄから構成され、かつ、カソード導電層に配置された二次相互接続ワイヤ、Ｐｄ系ボンディングペーストを用いてカソード導電性層に接合された二次相互接続ワイヤとを備えてなる。高密度バリア及び電解質は、燃料チャネルから二次相互接続への水素の流れを抑制するように構成された。燃料電池システムを約２，４００時間運転（作動）した。運転（作動）後、Ｐｄ二次相互接続ワイヤ微細構造を分析した。図１０は、本開示による燃料電池システムの運転約２，４００時間後のＰｄ二次相互接続の微細構造を示す画像である。Ｐｄ二次相互接続ワイヤの微細構造の変化は、機械的強度の損失又はＰｄ二次相互接続の導電性の損失という結果を示した。図１０に示すように、Ｐｄ二次相互接続は、そのような微細構造変化を示さなかった。
【００７５】
他の例では、本開示による燃料電池システムは、基材に燃料電池を配置することにより構成されたものであり、燃料電池システムは、複数の燃料電池、基材／チューブの表面（上面）の一つ又は底面（下面）の一つ、一次相互接続による直列により電気的結合及び接続した、電気化学的に不活性なセル（「アノード側」）及び電気化学的に活性なカソードセル（「カソード側」）のそれぞれに配置された２つの二次相互接続導電層；電気化学的に不活性なセル（アノード側）に配置された二次相互接続導電層の上面の対向縁に導電性接合ペーストでそれぞれ接合された２つの二次相互接続ワイヤ；電気化学的に活性なセル（カソード側）に配置された二次相互接続導電層の上面の対向縁に導電性接合ペーストでそれぞれ接合された２つの二次相互接続ワイヤとを備えてなる。それぞれの端部及び縁部におけるそれぞれのＳＩＣワイヤは、表面（上面）又は底面（下面）における燃料電池を電気的に結合し、お互いに接合した。燃料電池システムは、実質的に微細構造変化を示さない安定したＳＩＣワイヤを用いて約１７，５２０時間で運転した。
【００７６】
他の例では、本開示による燃料電池バンドルを備えた燃料電池システムは、二次相互接続において実質的に微細構造変化を示さず、約４，０００時間運転した。
【００７７】
他の例では、本開示の実施例による燃料電池ブロックを備えた燃料電池システムは、二次相互接続において実質的に微細構造変化を示さず、約３，０００時間運転した。
【００７８】
図１１は、本開示による燃料電池システムによって経時的に生成される電力を示すプロットである。図１１に示す通り、燃料電池システムの出力は、約４００時間の運転で約１９ｋＷから３，０００時間後に約１８．５ｋＷに若干低下し、その結果、約３，０００全時間の運転の間に１，０００時間の運転あたり約１．１％の電力劣化率を生じた。
【００７９】
図１０及び図１１に例証された、改良されたＳＩＣワイヤ及び燃料電池システムの電力出力は、それぞれ、他の燃料電池システムの二次相互接続設計とよく比較される。これらの他のＳＩＣ設計の１つが図１２に例証されている。この設計において、ＳＩＣワイヤ３４、導電性ペースト３６、又はその両方が、多孔質基材１４と直接接触している多孔質ＡＣＣ２２に直接接触している。ＡＣ２２及び基材１４は共に多孔質であり、及び、アノード２４へ燃料の移動を許容するように設計されてなる。しかしながら、この多孔性及び燃料供給機能は、ＳＩＣワイヤ３４へ燃料（例えば、Ｈ2）の移動を許容し、これは、上述した通り、ＳＩＣワイヤ３４を損傷（欠損）させる可能性がある。Ｐｄワイヤに対するこの表面損傷／微細構造変化は、図１３Ａ及び図１３Ｂにより理解され、ここで、この損傷は１０２と表示されている。
【００８０】
本発明の様々な諸例は、開示された通りである。これらの実施例及び他の実施例は、下記する特許請求の範囲内にある。
【図１】
2019114532.tif 000003
【図２】
2019114532.tif 000004
【図３Ａ】
2019114532.tif 000005
【図３Ｂ】
2019114532.tif 000006
【図３Ｃ】
2019114532.tif 000007
【図３Ｄ】
2019114532.tif 000008
【図４Ａ】
2019114532.tif 000009
【図４Ｂ】
2019114532.tif 000010
【図４Ｃ】
2019114532.tif 000011
【図４Ｄ】
2019114532.tif 000012
【図５Ａ】
2019114532.tif 000013
【図５Ｂ】
2019114532.tif 000014
【図５Ｃ】
2019114532.tif 000015
【図５Ｄ】
2019114532.tif 000016
【図６】
2019114532.tif 000017
【図７】
2019114532.tif 000018
【図８】
2019114532.tif 000019
【図９】
2019114532.tif 000020
【図１０】
2019114532.tif 000021
【図１１】
2019114532.tif 000022
【図１２】
2019114532.tif 000023
【図１３Ａ】
2019114532.tif 000024
【図１３Ｂ】
2019114532.tif 000025
【外国語明細書】
2019114532000001.pdf