(57)【要約】【課題】デブリのように取扱いに制約がある物質であっても、穏やかな条件下で、かつ低エネルギー・低コストで効率的に大規模処理することが可能な処理技術を提供する。【解決手段】酸化によって体積膨張を引き起こすターゲット物質が含有された難溶解性の固溶体を粉体化させる粉体化処理方法であって、キャリアガスとして酸素を混合したガスを用いて、大気圧非平衡プラズマを発生させることにより、酸素ラジカルを生成させ、ターゲット物質と酸素ラジカルとを化学反応させることによりターゲット物質を酸化させ、酸化により体積膨張したターゲット物質によって、固溶体を粉体化させる粉体化処理方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化によって体積膨張を引き起こすターゲット物質が含有された難溶解性の固溶体を粉体化させる粉体化処理方法であって、
キャリアガスとして酸素を混合したガスを用いて、大気圧非平衡プラズマを発生させることにより、酸素ラジカルを生成させ、
前記ターゲット物質と前記酸素ラジカルとを化学反応させることにより、前記ターゲット物質を酸化させ、
前記酸化により体積膨張した前記ターゲット物質によって、前記固溶体を粉体化させることを特徴とする粉体化処理方法。
【請求項２】
前記ターゲット物質がＩＶ価の酸化物であり、前記ターゲット物質と前記酸素ラジカルとの化学反応により、前記ターゲット物質をＶＩ価の酸化物に化学転換させることを特徴とする請求項１に記載の粉体化処理方法。
【請求項３】
前記ＩＶ価の酸化物がＵＯ２であり、前記ＶＩ価の酸化物がＵ３Ｏ８であることを特徴とする請求項２に記載の粉体化処理方法。
【請求項４】
前記固溶体が、原子炉過酷事故で発生したデブリであることを特徴とする請求項１または請求項３のいずれか１項に記載の粉体化処理方法。
【請求項５】
前記大気圧非平衡プラズマを、前記酸素とヘリウムとを混合したガスを、誘電体バリア放電装置に導入して発生させることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の粉体化処理方法。
【請求項６】
前記誘電体バリア放電装置における電極間距離が、１〜１０ｍｍであることを特徴とする請求項５に記載の粉体化処理方法。
【請求項７】
前記誘電体バリア放電装置で発生した前記酸素ラジカルを、０〜５０ｍｍの距離を隔てて、前記ターゲット物質に照射することを特徴とする請求項５または請求項６に記載の粉体化処理方法。
【請求項８】
請求項１ないし請求項７のいずれか１項に記載の粉体化処理方法を用いて粉体化された難溶解性の固溶体の可溶化処理方法であって、
キャリアガスに塩素化合物を混合して大気圧非平衡プラズマを発生させることにより、
塩素イオンおよび塩素ラジカルを生成させ、
生成させた前記塩素イオンおよび前記塩素ラジカルを、請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の粉体化処理方法を用いて粉体化された前記固溶体と化学反応させることにより、粉体化された前記固溶体を塩化物に化学転換させて可溶化させることを特徴とする可溶化処理方法。
【請求項９】
前記誘電体バリア放電装置を用いて、キャリアガスを酸素から塩素化合物に変更することにより、請求項１ないし請求項７のいずれか１項に記載の粉体化処理方法に引き続いて、一連の処理として行うことを特徴とする請求項８に記載の可溶化処理方法。
【請求項１０】
前記誘電体バリア放電装置における電極間距離が、１〜１０ｍｍであることを特徴とする請求項９に記載の可溶化処理方法。
【請求項１１】
前記誘電体バリア放電装置で生成させて前記塩素イオンおよび前記塩素ラジカルを、０〜５０ｍｍの距離を隔てて、前記ターゲット物質に照射することを特徴とする請求項９または請求項１０に記載の可溶化処理方法。
【請求項１２】
請求項９ないし請求項１１のいずれか１項に記載の可溶化処理方法を用いて化学転換された前記塩化物を溶液に溶解させることを特徴とする溶解処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ウラン酸化物のような、化学反応により体積が膨張する物質を含む固溶体を化学転換により粉体化する粉体化処理方法および前記粉体化方法により粉体化された物質の可溶化処理方法、さらに、可溶化された物質の溶解処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
設計基準を大幅に超えて炉心の重大な損傷に至る原子力過酷事故では、核燃料、被覆管、コンクリートなどが溶けて固まった固溶体（デブリ）が生成される。
【０００３】
このような事故処理において、デブリの除去は重要なステップであり、そのためにはデブリの成分分析を行って効率よく回収除去することが求められるが、デブリに含まれる放射性核種からは強い放射線が放出されるため、成分分析を行おうとしても取扱いが困難である。
【０００４】
そこで、分析試料の採取や取扱いが容易な状態にするために、従来より、機械的な打撃粉砕によるデブリの粉体化処理や、強酸（フッ酸）や高温下での塩素化処理といった極めて過酷な条件下でのデブリの可溶化処理が図られている。
【０００５】
この内、工具等による機械的な打撃粉砕による粉体化処理は、ＴＭＩ−２（スリーマイル島原子力発電所２号機）事故時の経験に基づき考えられた処理であるが、遠隔で高いエネルギーを必要とする処理であるため、容器や周辺機器への悪影響が懸念され、安全対策上、この懸念を払拭する必要がある。
【０００６】
一方、強酸や高温下での塩素化処理による可溶化処理は、固溶体であるデブリをターゲットとして塊状のまま処理するという面で制約があり、また、容器や周辺設備を腐食させる懸念があるため、やはり、安全対策上、この懸念を払拭する必要がある。
【０００７】
そこで、このような容器や周辺設備の腐食を招くことなくデブリを可溶化処理する方法として、大気圧非平衡プラズマによって難溶解性物質を塩化物に転換させ、可溶化する技術が提案されている（特許文献１）が、塊状のデブリの表面から順次反応させて処理する点では従来と同様であり、大規模処理においては効率的な方法とは言えない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２０１４−７７７６０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
このような状況下、福島第一原子力発電所における各号機のデブリ成分の具体的な推定量が、国際廃炉研究開発機構（ＩＲＩＤ：Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ  ｆｏｒ  Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｄｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇ）より発表されており、これによると、燃料主成分であるＵＯ２のデブリ総量に対する量は、１号機ではデブリ総量２７９ｔｏｎ中７６ｔｏｎ、２号機ではデブリ総量２３７ｔｏｎ中１０７ｔｏｎ、３号機ではデブリ総量３６４ｔｏｎ中１０７ｔｏｎと、ＵＯ２がデブリ総量に対して１／２から１／４と大きな割合を占めていることが報告されている（ｈｔｔｐ：／／ｉｒｉｄ．ｏｒ．ｊｐ／ｗｐ−ｃｏｎｔｅｎｔ／ｕｐｌｏａｄｓ／２０１６／１０／２０１６１００４．ｐｄｆ参照）。
【００１０】
一方、東京電力ＨＤ及びＩＲＩＤより、福島第一原子力発電所におけるデブリ取出しに向けたロードマップが発表されており、燃料取出し方法が検討されている（ｈｔｔｐ：／／ｎｄｆ−ｆｏｒｕｍ．ｃｏｍ／ｃｏｍｍｏｎ／ｄａｔａ／ｐｄｆ／ｐｒｅｓｅｎｔａｔｉｏｎ／ｊｐｎ／４−４＿Ｔａｋａｍｏｒｉ．ｐｄｆ参照）。このロードマップによれば、具体的な処理方法として、デブリへの打撃粉砕や溶解などの手法が挙げられているが、これらの手法には上記したような問題がある。
【００１１】
そこで、本発明は、デブリのように取扱いに制約がある物質であっても、穏やかな条件下で、かつ低エネルギー・低コストで効率的に大規模処理することが可能な処理技術を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者は、穏やかな条件下で、かつ低エネルギー・低コストで効率的に大規模処理する処理技術について鋭意検討する中で、使用済燃料の再処理に用いられる処理方法の一つであるボロキシデーション（ｖｏｌｏｘｉｄａｔｉｏｎ）に着目した。このボロキシデーションは、使用済燃料を４００〜７５０℃の高温で酸化させてＵＯ２をＵ３Ｏ８へと化学転換させることにより、体積変化（相変化）を起こさせて、使用済燃料の粉体化を図る技術である。そして、ＵＯ２からＵ３Ｏ８への酸化プロセスと、Ｕ３Ｏ８からＵＯ２への還元プロセスを繰り返すことにより、さらに粉体化させることができる。
【００１３】
具体的には、高温での酸化時、ＵがＩＶ価からＶＩ価へと変化する際に密度が減少、即ち、同一質量で体積が膨張することにより、デブリ中の酸化ウランの体積が膨張すると共に、デブリ中に閉じ込められていた揮発性ＦＰ（Ｆｉｓｓｉｏｎ  Ｐｒｏｄｕｃｔｓ：核分裂生成物）が放出されて、デブリ中の酸化ウランが粉体化され、さらにはデブリの粉体化に至る。
【００１４】
本発明者は、このようなボロキシデーションを、上記した高温処理に替えて、真空プラズマにより行うことを発案し、ＵＯ２試料を用いた真空プラズマによる酸化実験によりＵＯ２からＵ３Ｏ８への酸化を実証している。そして、このとき、体積膨張による粉体化を確認している（Ｔ．Ｓｕｚｕｋｉ，ｅｔ  ａｌ．Ｇｌｏｂａｌ  ２０１３：Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｎｕｃｌｅａｒ  Ｆｕｅｌ  Ｃｙｃｌｅ  Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ，ｐｐ．５７８-５８１（２０１３）参照）。
【００１５】
しかし、真空プラズマ装置は真空装置を伴う大掛かりなプラズマ装置であり、かつ、真空にするため反応速度が遅い。そこで、本発明者は、真空プラズマに替えて、上記した酸化反応を、より効率的且つ低エネルギーの穏やかな系で行うことについてさらに検討を行い、その結果、キャリアガスを酸素とした大気圧非平衡プラズマ（Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃ−ｐｒｅｓｓｕｒｅ  ｎｏｎ−ｔｈｅｒｍａｌ  ｐｌａｓｍａ：ＡＰＮＴＰ）に思い至り、本発明を完成するに至った。
【００１６】
即ち、キャリアガスを酸素とした大気圧非平衡プラズマは、大気圧下、酸素を混合したガスを誘電体バリア放電装置などに導入することにより発生させることができるが、このとき、非常に活性な酸素ラジカルを常温、常圧下で生成させることができる。そして、生成された酸素ラジカルを用いてＵＯ２を酸化処理することにより、Ｕ３Ｏ８へと化学転換させることができるため、穏やかな条件下で、かつ低エネルギー・低コストで効率的にデブリ中の酸化ウランを粉体化させることができ、さらにはデブリを粉体化させることができる。
【００１７】
そして、このような粉体化処理により、固溶体であったときに比べてデブリの形状管理が容易になる。
【００１８】
また、上記したキャリアガスを酸素とした大気圧非平衡プラズマによる粉体化処理は、デブリの処理だけではなく、酸化によって体積膨張を引き起こす物質が含有された難溶解性の固溶体の粉体化にも適用することができる。
【００１９】
そして、粉体化されたデブリは、反応表面積が広くなるため、可溶化処理が容易となる。そして、具体的な可溶化処理方法としては、種々考えられるが、特許文献１に示された技術、即ち、塩素系キャリアガスを用いた大気圧非平衡プラズマで容易に塩素化して、易溶解性物質へ効率的に化学転換させる技術は、低エネルギー・低コストで効率的な成分分析や形状管理が可能であるため好ましく、この技術を適用することにより、粉体化処理のみならず、可溶化処理においても、デブリ取出し時の臨界管理やデブリの減容化に貢献することができる。
【００２０】
そして、この可溶化処理は、上記した粉体化処理と同様に、大気圧非平衡プラズマによる処理であるため、粉体化処理に引き続いて一連の処理とすることにより、より効率的な処理が可能となる。
【００２１】
本発明は上記の知見に基づくものであり、請求項１に記載の発明は、
酸化によって体積膨張を引き起こすターゲット物質が含有された難溶解性の固溶体を粉体化させる粉体化処理方法であって、
キャリアガスとして酸素を混合したガスを用いて、大気圧非平衡プラズマを発生させることにより、酸素ラジカルを生成させ、
前記ターゲット物質と前記酸素ラジカルとを化学反応させることにより、前記ターゲット物質を酸化させ、
前記酸化により体積膨張した前記ターゲット物質によって、前記固溶体を粉体化させることを特徴とする粉体化処理方法である。
【００２２】
請求項２に記載の発明は、
前記ターゲット物質がＩＶ価の酸化物であり、前記ターゲット物質と前記酸素ラジカルとの化学反応により、前記ターゲット物質をＶＩ価の酸化物に化学転換させることを特徴とする請求項１に記載の粉体化処理方法である。
【００２３】
請求項３に記載の発明は、
前記ＩＶ価の酸化物がＵＯ２であり、前記ＶＩ価の酸化物がＵ３Ｏ８であることを特徴とする請求項２に記載の粉体化処理方法である。
【００２４】
請求項４に記載の発明は、
前記固溶体が、原子炉過酷事故で発生したデブリであることを特徴とする請求項１または請求項３のいずれか１項に記載の粉体化処理方法である。
【００２５】
請求項５に記載の発明は、
前記大気圧非平衡プラズマを、前記酸素とヘリウムとを混合したガスを、誘電体バリア放電装置に導入して発生させることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の粉体化処理方法である。
【００２６】
請求項６に記載の発明は、
前記誘電体バリア放電装置における電極間距離が、１〜１０ｍｍであることを特徴とする請求項５に記載の粉体化処理方法である。
【００２７】
請求項７に記載の発明は、
前記誘電体バリア放電装置で発生した前記酸素ラジカルを、０〜５０ｍｍの距離を隔てて、前記ターゲット物質に照射することを特徴とする請求項５または請求項６に記載の粉体化処理方法である。
【００２８】
請求項８に記載の発明は、
請求項１ないし請求項７のいずれか１項に記載の粉体化処理方法を用いて粉体化された難溶解性の固溶体の可溶化処理方法であって、
キャリアガスに塩素化合物を混合して大気圧非平衡プラズマを発生させることにより、
塩素イオンおよび塩素ラジカルを生成させ、
生成させた前記塩素イオンおよび前記塩素ラジカルを、請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の粉体化処理方法を用いて粉体化された前記固溶体と化学反応させることにより、粉体化された前記固溶体を塩化物に化学転換させて可溶化させることを特徴とする可溶化処理方法である。
【００２９】
請求項９に記載の発明は、
前記誘電体バリア放電装置を用いて、キャリアガスを酸素から塩素化合物に変更することにより、請求項１ないし請求項７のいずれか１項に記載の粉体化処理方法に引き続いて、一連の処理として行うことを特徴とする請求項８に記載の可溶化処理方法である。
【００３０】
請求項１０に記載の発明は、
前記誘電体バリア放電装置における電極間距離が、１〜１０ｍｍであることを特徴とする請求項９に記載の可溶化処理方法である。
【００３１】
請求項１１に記載の発明は、
前記誘電体バリア放電装置で生成させて前記塩素イオンおよび前記塩素ラジカルを、０〜５０ｍｍの距離を隔てて、前記ターゲット物質に照射することを特徴とする請求項９または請求項１０に記載の可溶化処理方法である。
【００３２】
請求項１２に記載の発明は、
請求項９ないし請求項１１のいずれか１項に記載の可溶化処理方法を用いて化学転換された前記塩化物を溶液に溶解させることを特徴とする溶解処理方法である。
【発明の効果】
【００３３】
本発明によれば、デブリのように取扱いに制約がある物質であっても、穏やかな条件下で、かつ低エネルギー・低コストで効率的に大規模処理することが可能な処理技術を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】本発明の一実施の形態において大気圧非平衡プラズマの生成に用いられる円筒型誘電体バリア放電装置の構成を示す模式正面図である。
【図２】平板型誘電体バリア放電装置の構成を示す模式正面図である。
【図３】本発明の一実施の形態において得られた大気圧非平衡プラズマを発光分光分析した結果を示す図である。
【図４】本発明の一実施の形態における試料へのプラズマ照射を説明する図である。
【００３５】
以下、本発明を実施の形態に基づいて説明する。なお、以下においては、ウラン（Ｕ）は核燃料物質であり容易に取り扱うことができないため、表１に示すように、ウランと同様に、価数がＩＶ価からＶＩ価へと変化する際に密度が減少して膨張するモリブデン（Ｍｏ）を模擬物質として使用した例を挙げて説明する。
【００３６】
【表１】
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【００３７】
［１］粉体化処理方法
１．大気圧非平衡プラズマによる反応試験装置
大気圧非平衡プラズマによる反応試験装置としては、大気圧グロー放電（Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃ  ｐｒｅｓｓｕｒｅ  ｇｌｏｗ  ｄｉｓｃｈａｒｇｅ：ＡＰＧ）装置を用いることができ、その内でも、誘電体バリア放電装置が好ましく使用される。
【００３８】
図１は、本実施の形態において大気圧非平衡プラズマの生成に用いられる円筒型誘電体バリア放電装置の構成を示す模式正面図である。図１において、１は誘電体バリア放電装置、１１、１２は電極、１３は誘電体、１５は高周波交流電源である。また、Ｐは発生した大気圧非平衡プラズマである。
【００３９】
図１に示すように、ガラス製で円筒状の誘電体１３の外側には、銅製で円筒状の電極１１、１２が所定の間隔を隔てて配置されている。そして、電極１１は高周波交流電源１５（１０ｋＶ、２０ｋＨｚ仕様）の一方の出力端子に接続されており、電極１２は他方の出力端子に接続されるとともに接地されている。なお、上記電極１１、１２の間隔は、キャリアガスにおける気体混合比や電源電圧などにより適宜変更されるが、１〜１０ｍｍが好ましい。
【００４０】
なお、円筒型誘電体バリア放電装置に替えて、図２に示す平板型誘電体バリア放電装置を用いてもよい。図２において、１は誘電体バリア放電装置、１１、１２は電極、１３、１４は誘電体、１５は高周波交流電源である。また、Ｐは発生した大気圧非平衡プラズマである。銅製の電極１１、１２は、それぞれ、所定の間隔を隔てて配置されたガラス製の誘電体１３、１４の外側に接している。
【００４１】
２．プラズマの形成
誘電体１３の中にキャリアガスを流し入れ（Ｈｅ２５Ｌ／ｍｉｎ＋Ｏ２０．１Ｌ／ｍｉｎ）、高周波交流電源１５を用いて周波数２０ｋＨｚの高周波を印加することにより、大気圧下で非平衡プラズマ（大気圧非平衡プラズマ）Ｐを発生させた。
【００４２】
ここで、回折格子分光器（ＡＬＳ社製  ＳＥＣ２０００−ＵＶ／ＶＩＳ）を用いて、得られた大気圧非平衡プラズマについて発光分光分析を行ったところ、図３に示す結果が得られ、酸素ラジカル（Ｏ＊）が生成されていることが確認できた。
【００４３】
なお、この酸素プラズマは、以下に示す化学式によって生成されたものである。
Ｈｅ  ＋  ｅ  →  ＨｅＭ  ＋  ｅ
ＨｅＭ  ＋  Ｏ２  →  Ｏ＋  ＋  Ｏ＊  ＋  Ｈｅ  ＋  ｅ
【００４４】
３．大気圧非平衡プラズマの照射による化学転換
図４は、本実施の形態における試料へのプラズマ照射を説明する図である。図４に示すように、誘電体バリア放電装置１へのキャリアガスの流し込みにより発生した非平衡プラズマは、所定の距離ｄ（通常、１０ｍｍ）を隔てて載置されている試料Ｓに照射される。なお、本実施の形態における照射時間は、４８０ｍｉｎとした。なお、距離ｄとしては０〜５０ｍｍであることが好ましい。
【００４５】
なお、本実施の形態において、試料（ＭｏＯ２）Ｓは、粉末ＭｏＯ２を成形後、Ａｒガス５Ｌ／ｍｉｎの雰囲気下、１１００℃で３００ｍｉｎ保持することにより作製された、サイズφ７×１２．７ｍｍで重さ４５９．１ｍｇの焼結体（理論密度からの相対比６８．３％）を用いた。
【００４６】
この非平衡プラズマの照射によって、試料Ｓは大気圧非平衡プラズマから生成された酸素ラジカルとの間で化学反応して、Ｍｏの価数がＩＶ価からＶＩ価に変化し、ＭｏＯ２からＭｏＯ３へと化学転換される。
【００４７】
上記における化学転換の確認は、照射前後の試料をアルカリ溶解させて、そのＭｏ濃度を測定することにより確認した。これは、ＭｏＯ３のみがアルカリに可溶であることによる。
【００４８】
具体的には、照射前後の試料を１Ｍ濃度のＮａＯＨ溶液１００ｍＬに添加して、室温で２４時間攪拌した。次に、１質量％濃度のＨＮＯ３溶液で希釈し、その後、ＩＣＰ−ＭＳ（Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ  Ｃｏｕｐｌｅｄ  Ｐｌａｓｍａ−Ｍａｓｓ  Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ：誘導結合プラズマ質量分析法：Ａｇｉｌｅｎｔ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社製  ７７００）を用いて、希釈液におけるＭｏＯ３濃度を測定した。結果を表２に示す。
【００４９】
【表２】
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【００５０】
表２より、本実施の形態を適用することにより、ＭｏＯ２の２．３１％がＭｏＯ３へ化学転換されていることが確認できた。
【００５１】
このＭｏＯ２からＭｏＯ３への化学転換により、密度が減少して体積が膨張するため、ＭｏＯ２が含まれている固溶体を粉体化させることができる。
【００５２】
以上のように、本実施の形態においては、大気圧下、常温下という穏やかな系で酸素の非平衡プラズマを生成させて粉体化処理を行うことができるため、低エネルギー・低コストで効率的な処理が可能となる。
【００５３】
そして、上記の結果は、ウラン（Ｕ）についても同様に適用することができるため、デブリのように取扱いに制約がある物質であっても、穏やかな条件下で、かつ低エネルギー・低コストで効率的に大規模処理することが可能となり、今後、酸素ラジカルの生成量をさらに多くすることにより、燃料デブリのボロキシデーションによる粉体化処理を、低エネルギー・低コストで大規模に効率的に行うことが期待される。
【００５４】
［２］可溶化処理方法
そして、このような粉体化処理方法を、ＵＯ２を含むデブリに適用した場合、粉体化されたデブリは、反応表面積が広いため、種々の可溶化処理方法のいずれを適用しても、容易に可溶化させることができる。
【００５５】
この内でも、特許文献１に示された塩素系キャリアガスを用いた大気圧非平衡プラズマは、上記した粉体化処理における大気圧非平衡プラズマと同様に、常温、常圧での処理が可能であるため、低エネルギー・低コストで容易に塩化物に化学転換させることができる。そして、同じ大気圧非平衡プラズマの技術を適用することにより、粉体化処理のみならず、可溶化処理においても、デブリ取出し時の臨界管理やデブリの減容化に貢献することができ、易溶解性物質へと効率的に可溶化処理することができる。そして、粉体化処理に引き続いて一連の処理とすることにより、より効率的な処理が可能となる。
【００５６】
具体的には、図１で示した誘電体バリア放電装置を用いて、キャリアガスとして、Ｈｅに、塩素ガス（Ｃｌ２）や四塩化炭素（ＣＣｌ４）、塩化水素（ＨＣｌ）などの塩素化合物のガスを混合したガスを導入することにより、塩素イオンおよび塩素ラジカルを生成させる。なお、このときの電極間距離は、上記した粉体化処理方法の場合と同様に、１〜１０ｍｍであることが好ましい。
【００５７】
そして、生成された塩素イオンおよび塩素ラジカルを、上記の粉体化処理によって粉体化された材料に照射することにより、塩素イオンおよび塩素ラジカルとの間で化学反応させて、易溶解性の塩化物に化学転換させることができる。なお、このときの照射距離は、上記した粉体化処理方法の場合と同様に、０〜５０ｍｍであることが好ましい。
【００５８】
このように、本実施の形態によれば、塊状の固溶体に大気圧非平衡プラズマを照射して、固溶体表面から順次可溶化処理を行う場合と異なり、予め粉体化によって表面積を大きく増加させた材料に大気圧非平衡プラズマを照射しているため、大量のデブリであっても、穏やかな条件下で、かつ低エネルギー・低コストで効率的に大規模に可溶化処理することができる。
【００５９】
［３］溶解化処理方法
そして、可溶化処理によって塩化物に化学転換されて可溶化された粉体は、容易に溶液に溶解させて、以降の処理を容易且つ効率的に行うことができる。
【００６０】
［４］本実施の形態による効果
以上のように、本実施の形態においては、大気圧下、常温下という穏やかな系で酸素の非平衡プラズマを生成させて粉体化処理を行い、また、大気圧下、常温下という穏やかな系で塩素系ガスの非平衡プラズマを生成させて可溶化処理を行っているため、デブリなどの難溶解性の物質であっても、低エネルギー・低コストで、効率的な処理が可能となる。
【００６１】
そして、本実施の形態に基づけば、今後、酸素ラジカルの生成量をさらに多くすることにより、燃料デブリのボロキシデーションによる粉体化処理、さらには可溶化処理を、低エネルギー・低コストで大規模に効率的に行うことが期待される。
【００６２】
以上、本発明を実施の形態に基づいて説明したが、本発明は上記の実施の形態に限定されるものではない。本発明と同一および均等の範囲内において、上記の実施の形態に対して種々の変更を加えることができる。
【産業上の利用可能性】
【００６３】
本発明は、デブリの低エネルギーでの粉体化により、固溶体に比べ形状管理をしやすくなるが、さらに本粉体化処理で反応表面積が広くなった粉体デブリに対し、塩素系キャリアガスを用いた大気圧非平衡プラズマで易溶解性物質への化学転換を効率よく実施することも可能であり、低エネルギー・低コストで効率的な成分分析や形状管理が可能となり、デブリ取出し時の臨界管理やデブリの減容にも貢献する。
【符号の説明】
【００６４】
１                誘電体バリア放電装置
１１、１２        電極
１３、１４        誘電体
１５              高周波交流電源
Ｐ                大気圧非平衡プラズマ
Ｓ                試料
ｄ                （照射室端部から）試料までの距離
【図１】
2019007740.tif 000005
【図２】
2019007740.tif 000006
【図３】
2019007740.tif 000007
【図４】
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