(57)【要約】【課題】工業的に入手しやすいセラミック繊維を用いた絶縁性を有する繊維強化ＡｌＮ複合材、放熱基板、繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法を提供する。【解決手段】本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材は、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスと、を含む。また、本発明の放熱基板は、繊維強化ＡｌＮ複合材からなる基材と、基材の表面に備えられたクッション層とを備える。そして、本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法は、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維１０と、ＡｌＮ粉末２０とを混合する混合工程と、セラミック繊維１０とＡｌＮ粉末２０の混合体９０に、熱および直流パルス電圧を加えながら一軸加圧するパルス通電焼結工程と、を含む。【選択図】図１
2019073414.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、
ＡｌＮからなるマトリックスと、を含む繊維強化ＡｌＮ複合材。
【請求項２】
前記セラミック繊維は、ムライト繊維である請求項１に記載の繊維強化ＡｌＮ複合材。
【請求項３】
前記セラミック繊維は、平均繊維長が０．１〜２．０ｍｍである請求項１または２に記載の繊維強化ＡｌＮ複合材。
【請求項４】
請求項１から３のいずれか１項に記載の繊維強化ＡｌＮ複合材からなる基材と、前記基材の表面に備えられたクッション層とを備える放熱基板。
【請求項５】
前記クッション層は、膨張黒鉛またはＢＮからなる請求項４に記載の放熱基板。
【請求項６】
アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮ粉末とを混合する混合工程と、
前記セラミック繊維と前記ＡｌＮ粉末の混合体に、熱および直流パルス電圧を加えながら一軸加圧するパルス通電焼結工程と、
を含み、
前記パルス通電焼結工程における加熱温度は、１４００〜１５００℃である繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法。
【請求項７】
前記パルス通電焼結工程における加圧は、加圧初期だけ電流を流すプラズマ活性化焼結法である請求項６に記載の繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法。
【請求項８】
前記パルス通電焼結工程における加圧は、加圧中継続して電流を流す放電プラズマ焼結法である請求項６に記載の繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法。
【請求項９】
前記混合工程は、さらに塩化アルミニウム系化合物の水溶液を混合し乾燥させる請求項６から８のいずれか１項に記載の繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法。
【請求項１０】
前記塩化アルミニウム系化合物は、塩基性塩化アルミニウムからなる請求項９に記載の繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法。
【請求項１１】
前記混合工程の混合比率は、セラミック繊維１〜４０質量％、ＡｌＮ粉末６０〜９９質量％、塩化アルミニウム系化合物０〜５質量％である請求項６から１０のいずれか１項に記載の繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は繊維強化ＡｌＮ複合材、放熱基板、繊維強化ＡＩＮ複合材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＡｌＮは、熱伝導率が高く、電気絶縁性を有するので半導体のヒートシンクなど、幅広く利用されている。
【０００３】
特許文献１には、ＡｌＮを主成分とし、０．１〜６０重量％の繊維状セラミックスと、０．１〜２０重量％の酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素、第IIIａ族元素酸化物およびこれらの複合酸化物の少なくとも１種を含有することを特徴とする繊維強化窒化アルミニウム質焼結体が記載されている。また、繊維状セラミックスとして、炭化ケイ素、窒化ケイ素または炭素が挙げられている。
ここで、ＡｌＮはマトリックス、炭化ケイ素、窒化ケイ素または炭素は骨材、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素、第IIIａ族元素酸化物およびこれらの複合酸化物は焼結助剤として機能し、焼結によって焼結体が得られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開昭６３−２３３０８０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記記載された発明は次の点で問題がある。窒化ケイ素繊維は、特殊な繊維であり、一般に広く流通していない。また、骨材として炭化ケイ素繊維、炭素繊維を使用した場合、これらの繊維は導電性であるので、焼結体が導電性となり、絶縁構造が別途必要となる。
【０００６】
本発明では、工業的に入手しやすいセラミック繊維を用いた絶縁性を有する繊維強化ＡｌＮ複合材、放熱基板、繊維強化ＡＩＮ複合材の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
前記課題を解決するための、本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材は、
（１）アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスと、を含む。
【０００８】
本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材に用いているアルミナとシリカとからなるセラミック繊維は、広く工業的に利用されているセラミック繊維である。また、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスはともに絶縁性の高いセラミックスであるので、繊維強化ＡｌＮ複合材となっても高い絶縁性を確保することができ、靭性、熱伝導性に優れた繊維強化ＡｌＮ複合材を提供できる。
【０００９】
一般にアルミナ、シリカなどの酸化物はＡｌＮの焼結において焼結助材として使用される成分である。本発明では、これらの成分を骨材として使用している。
ＡｌＮの焼結温度は１８００℃以上であり、セラミック繊維の耐熱温度は１７００℃である。このため、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスとの複合材は、通常の焼結では製造できない組合せである。本発明では、直流パルス電圧を加えながら加熱下で一軸加圧するパルス通電焼結法を用いているので、セラミック繊維の劣化しない低温での焼結が可能となり、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスと、からなる繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００１０】
上述の「ＡｌＮの焼結温度は１８００℃以上であり、セラミック繊維の耐熱温度は１７００℃」の記載の根拠は以下の非特許文献による。
【００１１】
独立行政法人産業技術研究所の渡利広司上席イノベーションコーディネータが投稿したセラミックス１９９７年６月号の抜粋によれば、「Ｙ２Ｏ３及びＣａＯの添加はＡＩＮ焼結体の高熱伝導化に有効であるが、Ｙ２Ｏ３を単独で添加した場合ＡＩＮ−Ａｌ２Ｏ３−Ｙ２Ｏ３系における最低液相生成温度は約１６８６℃、一方粒内の酸素除去反応は１８００℃以上の温度で開始するので、通常１８００℃以上の高い焼成温度が必要となる」との記載がある。
サイト：https://staff.aist.go.jp/koji-watari/low-tmpr.html
【００１２】
また、１９９９年４月１０日出版の技報堂出版株式会社、セラミック工学ハンドブック（第２版）、８９０頁の表６．９によれば、「アルミナシリカ繊維の溶融温度は１７６０〜１８００℃」との記載がある。
【００１３】
本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材は以下の態様であることが好ましい。
（２）前記セラミック繊維は、ムライト繊維である。
【００１４】
セラミック繊維が、ムライト繊維であると、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維の中でも高い耐熱性を有しているので、焼結温度を高くすることができ、より緻密な繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。ムライト繊維はＡｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２の比率が６０／４０〜６７／３３ｍｏｌ％の組成比であるセラミック繊維を示している。
【００１５】
（３）前記セラミック繊維は、平均繊維長が０．１〜２．０ｍｍである。
【００１６】
セラミック繊維の繊維長が０．１〜２．０ｍｍであると、繊維による強化作用を維持しつつ、セラミック繊維に隙間ができにくいので高強度の繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００１７】
前記課題を解決するための本発明の放熱基板は、
（４）（１）〜（３）のいずれかに記載の繊維強化ＡｌＮ複合材からなる基材と、前記基材の表面に備えられたクッション層とを備える。
【００１８】
クッション層を備えていると、半導体あるいはヒートシンクとの隙間をクッション層が充填し、界面の熱抵抗を小さくすることができる。
【００１９】
（５）前記クッション層は、膨張黒鉛またはＢＮからなる。
【００２０】
膨張黒鉛、ＢＮはともに熱伝導率が高いうえに、六方晶系であり劈開性があり、変形しやすく、流動性があり、半導体あるいはヒートシンクとの隙間を効率よく充填することができる。
【００２１】
前記課題を解決するための本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法は、
（６）アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮ粉末とを混合する混合工程と、前記セラミック繊維と前記ＡｌＮ粉末の混合体に、熱および直流パルス電圧を加えながら一軸加圧するパルス通電焼結工程と、を含み前記パルス通電焼結工程における加熱温度は、１４００〜１５００℃である。
【００２２】
ＡｌＮの焼結温度は１８００℃以上であり、セラミック繊維の耐熱温度は１７００℃である。このため、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスとの複合材は、通常の焼結では製造できない組合せである。本発明では、直流パルス電圧を加えながら加熱下で一軸加圧するパルス通電焼結法を用いているので、セラミック繊維の劣化しない低温での焼結が可能となり、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスと、からなる繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００２３】
加熱温度が、１４００℃以上であるので、パルス通電焼結工程で十分に焼結を進行させることができる。また、加熱温度が１５００℃以下であるのでセラミック繊維を劣化させることなく繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００２４】
（７）前記パルス通電焼結工程における加圧は、加圧初期だけ電流を流すプラズマ活性化焼結法である（ＰＡＳ：Plasma Activated Sintering）。
【００２５】
加圧初期に電流を流し、原材料であるセラミック繊維と、ＡｌＮ粉末との界面に放電させ活性化させているので、低い温度でも焼結を進行させることができ、ＡｌＮのマトリックスと、セラミック繊維の骨材の組合せの繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００２６】
（８）前記パルス通電焼結工程における加圧は、加圧中継続して電流を流す放電プラズマ焼結法である（ＳＰＳ：Spark Plasma Sintering）。
【００２７】
加圧中に継続して電流を流し、原材料であるセラミック繊維と、ＡｌＮ粉末との界面に放電させ活性化させているので、低い温度でも焼結を進行させることができ、ＡｌＮのマトリックスと、セラミック繊維の骨材の組合せの繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００２８】
（９）前記混合工程は、さらに塩化アルミニウム系化合物の水溶液を混合し乾燥させる。
【００２９】
混合工程では、塩化アルミ系化合物の水溶液を混合するので、焼結前にバインダーとして機能し、加圧する前にあらかじめ気孔を少なくすることができる。このため、焼結後の繊維強化ＡｌＮ複合材の密度を高めるように作用する。
【００３０】
（１０）前記アルミニウム系化合物は、塩基性塩化アルミニウムからなる。
【００３１】
塩基性塩化アルミニウムは、塩化アルミニウム水和物の配位水から、水が脱水縮合した構造をしているため、粘度の高い液体となっている。このため、バインダーとしての作用が強く、焼結後の繊維強化ＡｌＮ複合材の密度をより高めるように作用する。
【００３２】
（１１）前記混合工程の混合比率は、セラミック繊維１〜４０重量％、ＡｌＮ粉末６０〜９９重量％、塩化アルミニウム系化合物０〜５重量％である。
【００３３】
混合範囲が、上記範囲にあると、セラミック繊維が十分な強度を発揮し、ＡｌＮ粉末が十分な熱伝導を発揮することができる。さらに塩化アルミニウム系化合物が、セラミック繊維およびＡｌＮ粉末を強固に接合するので、強度、熱伝導ともにさらに大きくすることができる。
【発明の効果】
【００３４】
本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材に用いているアルミナとシリカとからなるセラミック繊維は、広く工業的に利用されているセラミック繊維である。また、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスはともに絶縁性の高いセラミックスであるので、繊維強化ＡｌＮ複合材となっても高い絶縁性を確保することができる。また、熱伝導も良いため放熱基板としても利用可能である。さらに、直流パルス電圧を加えながら加熱下で一軸加圧するパルス通電焼結法を用いた製造法であるため、セラミック繊維の劣化しない低温での焼結が可能となり、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスと、からなる繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材を製造するための工程を説明した模式図で、（ａ）混合工程、（ｂ）パルス通電焼結工程、（ｃ）繊維強化ＡｌＮ複合材、（ｄ）放熱基板。
【００３６】
（発明の詳細な説明）
本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材は、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスと、を含む。
【００３７】
本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材に用いているアルミナとシリカとからなるセラミック繊維は、広く工業的に利用されているセラミック繊維であり、アルミナシリカ繊維ともいう。また、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスはともに絶縁性の高いセラミックスであるので、繊維強化ＡｌＮ複合材となっても高い絶縁性を確保することができ、靭性、熱伝導性に優れた繊維強化ＡｌＮ複合材を提供できる。
【００３８】
一般にアルミナ、シリカなどの酸化物はＡｌＮの焼結において焼結助材として使用される成分である。本発明では、これらの成分を骨材として使用している。
ＡｌＮの焼結温度は約１８００℃以上であり、セラミック繊維の耐熱温度は約１７００℃である。このため、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスとの複合材は、通常の焼結では製造できない組合せである。本発明では、直流パルス電圧を加えながら加熱下で一軸加圧するパルス通電焼結法を用いているので、セラミック繊維の劣化しない低温での焼結が可能となり、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスと、からなる繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００３９】
上述の「ＡｌＮの焼結温度は約１８００℃以上であり、セラミック繊維の耐熱温度は約１７００℃」の記載の根拠は以下の非特許文献による。
【００４０】
独立行政法人産業技術研究所の渡利広司上席イノベーションコーディネータが投稿したセラミックス１９９７年６月号の抜粋によれば、「Ｙ２Ｏ３及びＣａＯの添加はＡＩＮ焼結体の高熱伝導化に有効であるが、Ｙ２Ｏ３を単独で添加した場合ＡＩＮ−Ａｌ２Ｏ３−Ｙ２Ｏ３系における最低液相生成温度は約１６８６℃、一方粒内の酸素除去反応は１８００℃以上の温度で開始するので、通常１８００℃以上の高い焼成温度が必要となる」との記載がある。
サイト：https://staff.aist.go.jp/koji-watari/low-tmpr.html
【００４１】
また、１９９９年４月１０日出版の技報堂出版株式会社、セラミック工学ハンドブック（第２版）、８９０頁の表６．９によれば、「アルミナシリカ繊維の溶融温度は１７６０〜１８００℃」との記載がある。
【００４２】
前記セラミック繊維は、ムライト繊維である。
【００４３】
セラミック繊維が、ムライト繊維であると、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維の中でも高い耐熱性を有しているので、焼結温度を高くすることができ、より緻密な繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。ムライト繊維はＡｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２の比率が６０／４０〜６７／３３ｍｏｌ％の組成比であるセラミック繊維を示している。
【００４４】
前記セラミック繊維は、平均繊維長が０．１〜２．０ｍｍである。
【００４５】
セラミック繊維の繊維長が０．１〜２．０ｍｍであると、繊維による強化作用を維持しつつ、セラミック繊維に隙間ができにくいので高強度の繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００４６】
本発明の放熱基板は、前記繊維強化ＡｌＮ複合材からなる基材と、前記基材の表面に備えられたクッション層とを備える。
【００４７】
クッション層を備えていると、半導体あるいはヒートシンクとの隙間をクッション層が充填し、界面の熱抵抗を小さくすることができる。
【００４８】
前記クッション層は、膨張黒鉛またはＢＮからなる。
【００４９】
膨張黒鉛、ＢＮはともに熱伝導率が高いうえに、六方晶系であり劈開性があり、変形しやすく、流動性があり、半導体あるいはヒートシンクとの隙間を効率よく充填することができる。
【００５０】
本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法は、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮ粉末とを混合する混合工程と、前記セラミック繊維と前記ＡｌＮ粉末の混合体に、熱および直流パルス電圧を加えながら一軸加圧するパルス通電焼結工程と、を含み、前記パルス通電焼結工程における加熱温度は、１４００〜１５００℃である。
【００５１】
ＡｌＮの焼結温度は１８００℃以上であり、セラミック繊維の耐熱温度は１７００℃である。このため、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスとの複合材は、通常の焼結では製造できない組合せである。本発明では、直流パルス電圧を加えながら加熱下で一軸加圧するパルス通電焼結法を用いているので、セラミック繊維の劣化しない低温での焼結が可能となり、アルミナとシリカとからなるセラミック繊維と、ＡｌＮからなるマトリックスと、からなる繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００５２】
加熱温度が、１４００℃以上であるので、パルス通電焼結工程で十分に焼結を進行させることができる。また、加熱温度が１５００℃以下であるのでセラミック繊維を劣化させることなく繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００５３】
前記パルス通電焼結工程における加圧は、加圧初期だけ電流を流すプラズマ活性化焼結法である（ＰＡＳ：Plasma Activated Sintering）。
【００５４】
加圧初期に電流を流し、原材料であるセラミック繊維と、ＡｌＮ粉末との界面に放電させ活性化させているので、低い温度でも焼結を進行させることができ、ＡｌＮのマトリックスと、セラミック繊維の骨材の組合せの繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００５５】
前記パルス通電焼結工程における加圧は、加圧中継続して電流を流す放電プラズマ焼結法である（ＳＰＳ：Spark Plasma Sintering）。
【００５６】
加圧中に継続して電流を流し、原材料であるセラミック繊維と、ＡｌＮ粉末との界面に放電させ活性化させているので、低い温度でも焼結を進行させることができ、ＡｌＮのマトリックスと、セラミック繊維の骨材の組合せの繊維強化ＡｌＮ複合材を得ることができる。
【００５７】
前記混合工程は、さらに塩化アルミニウム系化合物の水溶液を混合し乾燥させる。
【００５８】
混合工程では、塩化アルミ系化合物の水溶液を混合するので、焼結前にバインダーとして機能し、加圧する前にあらかじめ気孔を少なくすることができる。このため、焼結後の繊維強化ＡｌＮ複合材の密度を高めるように作用する。
【００５９】
前記アルミニウム系化合物は、塩基性塩化アルミニウムからなる。
【００６０】
塩基性塩化アルミニウムは、塩化アルミニウム水和物の配位水から、水が脱水縮合した構造をしているため、粘度の高い液体となっている。このため、バインダーとしての作用が強く、焼結後の繊維強化ＡｌＮ複合材の密度をより高めるように作用する。
【００６１】
前記混合工程の混合比率は、セラミック繊維１〜４０重量％、ＡｌＮ粉末６０〜９９重量％、塩化アルミニウム系化合物０〜５重量％である。
【００６２】
混合範囲が、上記範囲にあると、セラミック繊維が十分な強度を発揮し、ＡｌＮ粉末が十分な熱伝導を発揮することができる。さらに塩化アルミニウム系化合物が、セラミック繊維およびＡｌＮ粉末を強固に接合するので、強度、熱伝導ともにさらに大きくすることができる。
【００６３】
（発明を実施するための形態）
図１は、本発明の繊維強化ＡｌＮ複合材を製造するための工程を説明した模式図である。図１に基づいて、繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法を説明する。
【００６４】
（１）混合工程（図１（ａ）参照）：アルミナとシリカとからなるセラミック繊維１０と、ＡｌＮ粉末２０とを混合する。混合工程に塩化アルミニウム系化合物３０の水溶液を混合して乾燥させてもよい。当該塩化アルミニウム系化合物３０は、例えば塩基性塩化アルミニウムからなる。塩化アルミニウム系化合物３０を含めた混合率は、例えばセラミック繊維１０が１〜４０重量％、ＡｌＮ粉末２０が６０〜９９重量％、塩化アルミニウム系化合物３０が０〜５重量％である。なお、塩化アルミニウム系化合物は、溶媒を含まない溶質のみの比率である。
【００６５】
（２）パルス通電焼結工程（図１（ｂ）参照）：セラミック繊維１０とＡｌＮ粉末２０の混合体９０に、熱および直流パルス電圧を加えながら一軸加圧する。一軸とは、図１（ｂ）の矢印方向を指し、加圧方向と同じである。パルス通電焼結工程において、加圧初期だけ電流を流すプラズマ活性化焼結法でもよく、加圧中継続して電流を流す放電プラズマ焼結法でもよい。また、パルス通電焼結工程における加熱温度は、１４００〜１５００℃であることが望ましい。
【００６６】
混合工程において、混合体９０と金型の間に離型材である膨張黒鉛シートを貼りつけてもよい。これにより、パルス通電焼結工程の後、焼き上がった繊維強化ＡＩＮ複合材６０を型から容易に離すことができる。更に繊維強化ＡｌＮ複合材の表面に膨張黒鉛を残しておくと、繊維強化ＡｌＮ複合材と半導体あるいはヒートシンクとの間にできる隙間を充填し、熱抵抗を小さくすることができる。また、膨張黒鉛に代えてＢＮを用いてもよい。ＢＮを用いることによって繊維強化ＡｌＮ複合材の表面の絶縁性を確保することができる。
【００６７】
混合工程およびパルス通電焼結工程により、図１（ｃ）に示される窒化アルミ４０にアルミナファイバー５０が混合した絶縁性、靭性、熱伝導性に優れた繊維強化ＡＩＮ複合材６０を製造することができる。
【００６８】
繊維強化ＡＩＮ複合材６０の表面にクッション層７０を設けることにより放熱基板８０を製造することができる。
【実施例】
【００６９】
（混合工程）
原料として、トクヤマ株式会社製ＡｌＮ（Ｈグレード）、セラミック繊維、バインダーを９：１：１（重量比）となるように混合したのち、プラズマ活性化焼結法（ＰＡＳ：Plasma Activated Sintering）で焼成した。それぞれの混合比を表１に示す。
【００７０】
【表１】
2019073414.tif 000003
【００７１】
（パルス通電加圧工程）
成形後の厚さが３ｍｍ程度となるように、混合工程で混合した原材料を黒鉛製の型に充填しパルス通電加圧装置を用いて焼成を行った。
【００７２】
なお、通電方法は、加圧初期だけ電流を流すプラズマ活性化焼結法（ＰＡＳ）及び、加圧中継続して電流を流す放電プラズマ焼結法（ＳＰＳ）の両方で行った。加圧圧力は、昇温中は２０ＭＰａ、温度保持中は４０ＭＰａである。それぞれの通電条件を表２に示す。
【００７３】
【表２】
2019073414.tif 000004
【００７４】
それぞれ得られた実施例、比較例の製造条件、分析値の値を表３に示す。
【００７５】
【表３】
2019073414.tif 000005
【００７６】
処理温度が１４００〜１５００℃である実施例１〜７においては、セラミック繊維が残り複合材化が確認できた。処理温度が１６００〜１７００℃である比較例１〜４においては、セラミック繊維とマトリックスとが反応し、セラミック繊維の消滅が確認された。また、処理温度が１０００〜１２００℃である比較例５、６では、マトリックスの焼結が確認されず、複合材化していなかった。
【００７７】
尚、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、適宜、変形、改良、等が可能である。その他、上述した実施形態における各構成要素の材質、形状、寸法、数値、形態、数、配置箇所、等は本発明を達成できるものであれば任意であり、限定されない。
【産業上の利用可能性】
【００７８】
本発明のセラミック繊維強化ＡｌＮ複合材、放熱基板、繊維強化ＡＩＮ複合材の製造方法は、高温下で絶縁性が高いため、半導体製造装置、エンジン用部品などに好適であるほか、高温下でのヒートシンクなどの放熱基板としても有用である。
【符号の説明】
【００７９】
１０  セラミック繊維
２０  ＡｌＮ粉末
３０  塩化アルミニウム系化合物
４０  窒化アルミ
５０  アルミナファイバー
６０  繊維強化ＡＩＮ複合材
７０  クッション層
８０  放熱基板
９０  混合体
【図１】
2019073414.tif 000006
【手続補正書】
【提出日】平成29年12月5日(2017.12.5)
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
本発明は繊維強化ＡｌＮ複合材、放熱基板、繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法に関する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
本発明では、工業的に入手しやすいセラミック繊維を用いた絶縁性を有する繊維強化ＡｌＮ複合材、放熱基板、繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法を提供することを目的とする。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
独立行政法人産業技術研究所の渡利広司上席イノベーションコーディネータが投稿したセラミックス１９９７年６月号の抜粋によれば、「Ｙ２Ｏ３及びＣａＯの添加はＡｌＮ焼結体の高熱伝導化に有効であるが、Ｙ２Ｏ３を単独で添加した場合ＡｌＮ−Ａｌ２Ｏ３−Ｙ２Ｏ３系における最低液相生成温度は約１６８６℃、一方粒内の酸素除去反応は１８００℃以上の温度で開始するので、通常１８００℃以上の高い焼成温度が必要となる」との記載がある。
サイト：https://staff.aist.go.jp/koji-watari/low-tmpr.html
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
独立行政法人産業技術研究所の渡利広司上席イノベーションコーディネータが投稿したセラミックス１９９７年６月号の抜粋によれば、「Ｙ２Ｏ３及びＣａＯの添加はＡｌＮ焼結体の高熱伝導化に有効であるが、Ｙ２Ｏ３を単独で添加した場合ＡｌＮ−Ａｌ２Ｏ３−Ｙ２Ｏ３系における最低液相生成温度は約１６８６℃、一方粒内の酸素除去反応は１８００℃以上の温度で開始するので、通常１８００℃以上の高い焼成温度が必要となる」との記載がある。
サイト：https://staff.aist.go.jp/koji-watari/low-tmpr.html
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６６】
混合工程において、混合体９０と金型の間に離型材である膨張黒鉛シートを貼りつけてもよい。これにより、パルス通電焼結工程の後、焼き上がった繊維強化ＡｌＮ複合材６０を型から容易に離すことができる。更に繊維強化ＡｌＮ複合材の表面に膨張黒鉛を残しておくと、繊維強化ＡｌＮ複合材と半導体あるいはヒートシンクとの間にできる隙間を充填し、熱抵抗を小さくすることができる。また、膨張黒鉛に代えてＢＮを用いてもよい。ＢＮを用いることによって繊維強化ＡｌＮ複合材の表面の絶縁性を確保することができる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６７】
混合工程およびパルス通電焼結工程により、図１（ｃ）に示される窒化アルミ４０にアルミナファイバー５０が混合した絶縁性、靭性、熱伝導性に優れた繊維強化ＡｌＮ複合材６０を製造することができる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６８】
繊維強化ＡｌＮ複合材６０の表面にクッション層７０を設けることにより放熱基板８０を製造することができる。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７０】
【表１】
2019073414.tif 000007
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７８】
本発明のセラミック繊維強化ＡｌＮ複合材、放熱基板、繊維強化ＡｌＮ複合材の製造方法は、高温下で絶縁性が高いため、半導体製造装置、エンジン用部品などに好適であるほか、高温下でのヒートシンクなどの放熱基板としても有用である。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７９】
１０  セラミック繊維
２０  ＡｌＮ粉末
３０  塩化アルミニウム系化合物
４０  窒化アルミ
５０  アルミナファイバー
６０  繊維強化ＡｌＮ複合材
７０  クッション層
８０  放熱基板
９０  混合体