(57)【要約】【課題】ピケットフェンスなどのような従来であれば粒子径分布の測定が難しい試料に対しても、安定的に、かつ精度よく粒子径分布を測定する。【解決手段】反復解法を用いるようにした粒径分布測定方法において、前記反復解法として、EM法に属する反復解法である第1解法とChahine法に属する反復解法である第２解法とを所定の関係で組み合わせた反復解法である組み合わせ反復解法を用いるようにした。【選択図】図３
2019184373.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
分散する粒子群に検査光を照射する光源と、前記検査光が粒子群に当たって生じる二次光を受光する受光部と、前記受光部の出力信号から得られる二次光の特性（以下、実二次光特性と言う。）に基づいて前記粒子群の粒子径分布を算出する演算部とを具備し、
前記演算部が、粒子径分布の仮想解から算出される仮想的な二次光の特性（以下、仮想二次光特性と言う。）を前記実二次光特性に近づけるべく前記仮想解を１回以上更新し、その結果得られた仮想解を粒子径分布として算出する反復解法を用いるものであって、
前記演算部が、EM法に属する反復解法である第1解法とChahine法に属する反復解法である第２解法とを所定の関係で組み合わせた反復解法である組み合わせ反復解法を用いるものであることを特徴とする粒子径分布測定装置。
【請求項２】
前記第１解法がEMLS法であり、前記第２解法がModified-Chahine法であることを特徴とする請求項１記載の粒子径分布測定装置。
【請求項３】
前記組み合わせ反復解法に用いられる数式において、前記第１解法と前記第２解法との重み割合を定める重み係数が含まれていることを特徴とする請求項１又は２記載の粒子径分布測定装置。
【請求項４】
前記組み合わせ反復解法に以下の数式が用いられることを特徴とする請求項２記載の粒子径分布測定装置。
【数１】
2019184373.tif 000005
Cmは、0以上1以下の値をとる重み係数である。
ν(k)は、前記組み合わせ反復解法をk回適用して得られた仮想解であり、kは反復回数を示す０以上の整数である。
αpは、EMLS法において計算の途中に用いられる中間値であり、βは、散乱光パターンなどの実二次光特性と仮想二次光特性との比である。
なお、ν(k)、p(k)、β(k)、a、ｂ、ｃはベクトル、Cm、α(k)、ｄは、スカラーである。
【請求項５】
前記Cmが0より大きく0.1以下である請求項４記載の粒子径分布測定装置。
【請求項６】
分散させた粒子群に検査光を照射し、前記検査光が粒子群に当たって生じる二次光の特性（以下、実二次光特性と言う。）に基づいて前記粒子群の粒子径分布を算出する際に、粒子径分布の仮想解から算出される仮想的な二次光特性（以下、仮想二次光特性と言う。）を前記実二次光特性に近づけるべく前記仮想解を複数回更新し、その結果得られた仮想解を粒子径分布として算出する反復解法を用いるようにした粒径分布測定方法において、
前記反復解法として、EM法に属する反復解法である第1解法とChahine法に属する反復解法である第２解法とを所定の関係で組み合わせた反復解法である組み合わせ反復解法を用いることを特徴とする粒子径分布測定方法。
【請求項７】
分散する粒子群に検査光が当たって生じる二次光の特性（以下、実二次光特性と言う。）を示すデータに基づいて前記粒子群の粒子径分布を算出する演算部を具備したデータ処理装置に搭載されるプログラムであって、
前記演算部に、EM法に属する反復解法である第1解法とChahine法に属する反復解法である第２解法とを所定の関係で組み合わせた反復解法である組み合わせ反復解法を用いて粒子径分布を算出する機能を発揮させることを特徴とする粒子径分布算出用プログラム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、検査光を粒子群に照射したときに生じる二次光の特性（例えば、回折／散乱光の空間強度分布やドップラーシフト等）に基づいて当該粒子群の粒子径分布を算出する粒子径分布測定装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来の、例えば静的粒子径分布測定装置では、特許文献１に示すように、以下の式に基づいて粒子径分布を算出している。
【０００３】
ω = M ν
ここで、ωは粒子群の周りに分散配置した複数の光検出器の出力信号から得られる二次光の空間強度分布を表すベクトル、νは粒子径分布を表すベクトル、Mは粒子群の屈折率等に係る物性と光検出器の配置位置によって一意的に定まる係数行列である。
【０００４】
ここで求めたいのは粒子径分布を表すベクトルνであるが、これが右辺にあるため、逆問題を解くことになる。
【０００５】
そのために従来は、例えば反復解法を用いてベクトルν（粒子径分布）を算出するようにしている。反復解法とは、最初に粒子径分布の仮想解を与え、その仮想解が所定条件を満たすまで次々更新し、その結果得られた仮想解を粒子径分布として算出するものである。発散することなく安定的に解を算出する反復解法の一例としては、解のエントロピー最大化を目指すLandweber、SIR、ART、Chahine、ModifiedChahine、Chahine-Twomey 法といったエントロピー最大化解法がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１０−１０１６５３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、例えばピケットフェンスなどのように、粒子径分布波形に複数のピークがあり、かつ、各ピーク波形の幅が狭い試料に対して、エントロピー最大化を目指す上記解法では、精度よく粒子径分布を測定することが難しい。
【０００８】
本発明は、かかる問題に鑑み、本発明者の鋭意検討の結果はじめてなされたものであって、やや安定性にはやや欠けるきらいはあるものの検出力が高い最尤法を利用したEM法を組み合わせることにより、前記逆問題を安定的に解くことができて、しかもピケットフェンスなどの試料に対しても精度よく粒子径分布を測定できる粒子径分布測定装置等を提供すべく図ったものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
すなわち、本発明に係る粒子径分布測定装置は、分散された粒子群に検査光を照射する光源と、前記検査光が粒子群に当たって生じる二次光を受光する受光部と、前記受光部の出力信号から得られる二次光の特性（以下、実二次光特性と言う。）に基づいて前記粒子群の粒子径分布を算出する演算部とを具備し、該演算部が、粒子径分布の仮想解から算出される仮想的な二次光の特性（以下、仮想二次光特性と言う。）を前記実二次光特性に近づけるべく前記仮想解を１回以上更新し、その結果得られた仮想解を粒子径分布として算出する反復解法を用いるものである。
【００１０】
しかして、前記演算部の用いる反復解法が、EM法に属する反復解法である第1解法とChahine法に属する反復解法である第２解法とが所定の関係で組み合わせた組み合わせ反復解法であることを特徴とするものである。
【００１１】
より具体的には、前記第１解法がEMLS法であり、前記第２解法がModeified-Chahine法であることが好ましい。
【００１２】
前記組み合わせ反復解法の具体的な態様としては、例えば、第１解法を適用した後、それで得られた仮想解に第２解法を適用するといったように、第１解法と第２解法とをシーケンシャルに行う解法でもよいが、第１解法と第２解法との長所を引き出し短所を補うような組み合わせ解法をより簡便なアルゴリズムで実現するためには、前記組み合わせ反復解法が、所定の数式で表されるものであって、前記第1解法を示す式部分と前記第２解法を示す式部分とを含んだものにしておくことが望ましい。
【００１３】
その場合において、前記第1解法と前記第２解法との寄与度を簡便に設定できるようにし、種々の試料においてより精度よく粒子径分布を測定できるようにするには、前記組み合わせ反復解法を示す所定の数式に、前記第１解法と前記第２解法との重み割合を定める重み係数が含まれていることが望ましい。
【００１４】
具体的な実施態様としては、前記組み合わせ反復解法に以下の数式が用いられるものを挙げることができる。
【００１５】
【数１】
2019184373.tif 000003
Cmは、0以上1以下の値をとる重み係数である。
ν(k)は、前記組み合わせ反復解法をk回適用して得られた仮想解であり、kは反復回数を示す０以上の整数である。
αpは、EMLS法において計算の途中に用いられる中間値であり、βは、散乱光パターンなどの実二次光特性と仮想二次光特性との比である。
なお、ν(k)、p(k)、β(k)、a、ｂ、ｃはベクトル、Cm、α(k)、ｄは、スカラーである。
【００１６】
前記重み係数Cmの好適な値としては、0より大きく0.1以下を挙げることができる。
【発明の効果】
【００１７】
以上に述べた本発明によれば、ピケットフェンスなどのような従来であれば粒子径分布の測定が難しい試料に対しても、安定的に、かつ精度よく粒子径分布を測定することができるようになる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明の一実施形態における粒子径分布装置の模式的全体構成図。
【図２】同実施形態における演算部の機能ブロック図。
【図３】同実施形態における粒子径分布装置の動作を示すフローチャート。
【図４】同実施形態における粒子径分布装置の効果を示すシミュレーション結果。
【図５】同実施形態における粒子径分布装置の効果を示すシミュレーション結果。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下に本発明の一実施形態について図面を参照して説明する。
【００２０】
本実施形態に係る粒子径分布測定装置１は、図１に示すように、分散する粒子群Ｓに検査光Ｌを当てたときに生じる二次光である回折／散乱光ＬＳの特性、すなわち光強度の空間分布を検出することによってＭＩＥ散乱理論から粒子径分布を測定するものである。
【００２１】
同図中、符号Ｃは、分散媒中に分散させた測定対象である粒子群Ｓを収容するセルである。前記分散媒は、湿式の場合は水、乾式の場合は空気が一般的である。
【００２２】
符号２は、前記セルＣに検査光Ｌを照射する光源である。この実施形態では光源として、例えばコヒーレントなレーザ光を照射する半導体レーザを用いている。
【００２３】
符号３１、３２は、前記セルＣの周囲に配置した受光部たる光検出器であり、検査光Ｌが粒子群Ｓに当たって生じる回折／散乱光ＬＳの角度毎の光強度を検出する。
【００２４】
符号８は、光検出器３２の受光面中央に検査光Ｌが収斂するように設定された凸レンズである。
【００２５】
符号４は、前記各光検出器３１、３２からの出力信号を受信し、変換等の処理を行うバッファ、増幅器等で構成されている信号処理部である。
【００２６】
符号５は、信号処理部４で処理された各出力信号の値から得られる二次光の空間強度分布（請求項で言う実二次光特性に相当し、以下、実光強度分布と言う。）に基づいて、前記粒子群の粒子径分布を算出する演算部である。この演算部５は、ＣＰＵ、メモリなどから構成された所謂コンピュータ（データ処理装置）であり、前記メモリの所定領域に格納されたプログラムにしたがってＣＰＵやその周辺機器が協働することによって、図２に示すように、実光強度分布算出部５０、解法実行部５１、評価部５２などとしての機能を担う。
【００２７】
実光強度分布算出部５０は、信号処理部４で処理された各出力信号の値から実光強度分布を算出するものである。
【００２８】
解法実行部５１は、従来例で述べた式ω = M νをνについて解くことによって粒子径分布を算出するものである。
【００２９】
より具体的に説明すると、この解法実行部５１は、図２に示すように、粒子径分布の仮想解から算出される仮想的な二次光の空間強度分布（請求項で言う仮想二次光特性に相当し、以下、仮想光強度分布と言う。）を算出する仮想光強度分布算出部５１ａと、前記仮想光強度分布を前記実光強度分布に近づけるべく仮想解を更新する仮想解更新部５１ｂとを具備し、前記仮想光強度分布算出部５１ａと仮想解更新部５１ｂとの動作を交互に繰り返し行うことによって得られた仮想解を粒子径分布として算出するものである。なお、繰り返し回数（反復回数）は予め定めた一定回数でもよいし、後述する評価値が所定の閾値を超えた時点等で終了するようにしてもよい。
【００３０】
前記仮想光強度分布算出部５１ａは、従来例で述べた式であるω = Mνに基づいて、粒子径分布の仮想解ν(k)から仮想光強度分布ωvを算出するものである。
【００３１】
前記仮想解更新部５１ｂは、この実施形態では、組み合わせ反復解法に基づいて仮想光強度分布を算出するものである。ここでいう組み合わせ反復解法とは、EM法（expectation-maximization algorithm）とChahine法とを組み合わせたものである。ここでＥＭ法は、観測できない変数が存在する確率モデルにおいてパラメータの最尤推定値を求めるための手法である。Chahine法は、一般に漸化式ν(k)= VProd(γ(k),ν (k))で（γ(k)はベクトル係数）で表される反復解法である。本実施形態では特にEMLS（expectation-maximization algorithm least square）法とModified-Chahine法とを組み合わせた以下の式で表される解法を用い、メモリの所定領域中に関数として記憶されている。仮想解更新部５１ｂは、この関数を呼び出して演算を行う。
【００３２】
【数２】
2019184373.tif 000004
【００３３】
この式（数２）において、Cmは、0以上1以下の値をとる重み係数（スカラー）であり、オペレータによる入力など外部から変更設定可能なようにメモリに予め記憶されている。しかして、Cmが0のとき、本式はEMLS法を表す式と合致し、Cmが1のときはModified-Chahine法を表す式と合致する。この実施形態では、Cmは0.03に設定してあり、この組み合わせ解法が、検出力の高いEMLS法の重み割合を大きくしてこれを主体としつつ、安定度の高いModified-Chahine法を補正項として加えたものとなるように設定してある。
【００３４】
ここで、kは反復回数を示す０以上の整数である。
【００３５】
ν(k)は、粒子径分布の仮想解（ベクトル）である。したがって、ν(0)が初期仮想解となるが、その値（各要素の値）は、オペレータによる入力など外部から変更設定可能なようにメモリに予め記憶されている。
【００３６】
αpは、EMLS法において計算の途中に用いられる中間値（ベクトル）であり、現在の解（k-1回目の解）から、次の解への差分（現在の解の微分係数）を表す。
【００３７】
βは、実光強度分布（ベクトル）と仮想光強度分布（ベクトル）との各対応要素の比で表される係数ベクトルである。Chahine法を基にした改良解法では、各要素に重み付けされる場合もある。
【００３８】
評価部５２は、前記仮想解ν(k)の確からしさを示す評価値を算出するとともに、その評価値に応じて、前記解法実行部５１の算出した仮想解を最終的な粒子径分布として出力するか、あるいは、再度、解法実行部５１に仮想解を更新させるかを決定するものである。前記評価値とは、基本的には、評価したい仮想解から算出される仮想光強度分布と実光強度分布との距離を表す値のことである。ここでは仮想光強度分布と実光強度分布との残差平方和を算出しているが、その他に尤度などでも構わない。
【００３９】
次に、かかる構成の粒子径分布測定装置１の動作を図に基づいて説明する。
【００４０】
測定したい粒子群に検査光が照射されると、実光強度分布算出部５０が、各光検出器３１、３２の出力信号の値から、回折／散乱光の光強度分布（光強度分布ベクトル）である実光強度分布ωrを算出する（ステップＳ１）。
【００４１】
次に、前記仮想光強度分布算出部５１ａが、k = 0として初期仮想解ν(0)を取得し、前記式（数２）に基づいて、初期仮想解ν(0)から仮想光強度分布ωvを算出する（ステップＳ２〜Ｓ４）。
【００４２】
次に評価部５２が、実光強度分布ωrと仮想光強度分布ωvとに基づいて、評価値Nを算出する（ステップＳ５）。
【００４３】
この評価値Nが予め定められた閾値以内の場合は、評価部５２は、前記仮想解ν(k)を粒子径分布の測定結果として出力する（ステップＳ９）。
【００４４】
他方、そうでない場合は、仮想光強度分布算出部５１ａが、kをインクリメントした後、前記式（数２）に基づいて、仮想解ν(k)を算出更新する（ステップＳ７、Ｓ８）。そして、前記ステップＳ４に戻る。
【００４５】
次に、以上のように構成した本実施形態の効果について説明する。
【００４６】
図４は、ピケットフェンスと称される試料を、EMLS法（Cm = 0）、本組み合わせ解法（Cm = 0.03）及びModified-Chahine法（Cm =1）の３つで測定した結果を示している。
【００４７】
前述したように、本組み合わせ解法によれば、他の解法による測定結果よりも精度が良いことがわかる。
【００４８】
また、図５に、１０万種類の６ピークピケットフェンスをシミュレーションで評価した例を示す。このグラフでは、D50の相対差の頻度分布（Density distribution）を対数軸にプロットしてあり、本組み合わせ解法によるCm = 0.03のときが、もっとも差が少ないことがわかる。すなわち、従来解法（Cm=0.0 および 1.0）では、対数軸が0の付近に高い頻度のピークが存在するが、Cm=0.03 のときは、このピークが抑制されており、フィッティングの失敗が大きく改善されている。また、頻度のメインピークも従来解法より左側に位置しており、これは残差がより少ない、優れた解法であることを示している。
【００４９】
なお、本発明は前記実施形態に限られない。例えば、Cmは、0.03のみならず、0.03±0.003の範囲で設定してもよい。試料および測定機器の光学系によっては、0より大きく0.1以下の間、特に0.02~0.1の間で変更してさらに好適な結果を得ることができる。また、組み合わせ解法に用いる２種の反復解法は、検出力の高いEM法に属する反復解法と安定力の高いChahine法に属する反復解法であればよい。その組み合わせ式も前記実施形態に限られるものではない。
【００５０】
演算部５に関し、粒子径分布測定装置１とは独立したコンピュータにおいて本願発明に係るプログラムを実行することによって、演算部５における少なくとも解法実行部５１および評価部５２と同様の機能を有するデータ処理装置を実現しても良い。すなわち、データ処理装置において、粒子径分布測定装置１から取り込むなどの手段で得た実光強度分布のデータに対して組み合わせ反復解法を適用し、粒子径分布を算出しても良い。
【００５１】
その他、本発明の趣旨に反しない限りにおいて様々な実施形態の変形や組み合わせを行っても構わない。
【符号の説明】
【００５２】
１００・・・粒子径分布測定装置
２・・・光源
３１、３２・・・受光部
５・・・演算部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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