(57)【要約】【課題】光硬化性樹脂の硬化収縮による引けに起因する問題を抑制することができる技術を提供すること。【解決手段】中央空間と注入口とを有するスペーサと、上面部材と、下面部材と、連結部材からなる成形治具であって、前記上面部材及び前記下面部材は、活性光線を透過する透明板と、前記透明板の一面に貼付された遮光部材からなり、前記遮光部材は、中央部に、前記遮光部材を切り欠いて形成した透過口を有し、前記中央空間が、上下面を前記遮光部材で被覆された遮光部と、上下面を前記遮光部材で被覆されない透光部からなる。【選択図】図７
2019001138.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
板状部材の中央部に形成された中央空間と、前記中央空間と前記板状部材の外縁を結ぶ注入口とを有するスペーサと、
前記スペーサの上面に配置されて前記中央空間の上面を被覆する上面部材と、
前記スペーサの下面に配置されて前記中央空間の下面を被覆する下面部材と、
前記スペーサと前記上面部材と前記下面部材を固定する連結部材からなる成形治具であって、
前記上面部材及び前記下面部材は、活性光線を透過する透明板と、前記透明板の一面に貼付された遮光部材からなり、
前記遮光部材は、中央部に、前記遮光部材を切り欠いて形成した透過口を有し、
前記中央空間が、上下面を前記遮光部材で被覆された遮光部と、上下面を前記遮光部材で被覆されない透光部からなる、成形治具。
【請求項２】
前記遮光部材が、片面に粘着テープを備える遮光テープである、請求項１に記載の成形治具。
【請求項３】
請求項１に記載の成形治具を用いて光硬化性樹脂の成形を行う光硬化性樹脂硬化物の製造方法であって、
前記注入口から光硬化性樹脂を注入して、前記中央空間に光硬化性樹脂を充填する充填工程と、
前記成形治具に向けて活性光線を照射して、前記透光部に活性光線を透過させる照射工程を有する、光硬化性樹脂硬化物の製造方法。
【請求項４】
前記照射工程で光硬化収縮により減少した光硬化性樹脂の体積分が、前記遮光部にあって未硬化である光硬化性樹脂及び／又は前記注入口内にあって未硬化である光硬化性樹脂で補充される、請求項３に記載の光硬化性樹脂硬化物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形治具及び光硬化性樹脂硬化物の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
所望の立体形状を有する成形品を得る手法として、液状樹脂である熱硬化性樹脂又は光硬化性樹脂を成形治具に充填した後、その液状樹脂を硬化させる手法が知られている。硬化性樹脂と光硬化性樹脂の何れを用いた場合でも、液状樹脂から成形した成形品には、硬化収縮による体積減少（以下、「引け」という）を生じることがある。引けは、美観を損ねたり、意図した形状及び/又は寸法を出せないといった問題の要因となる。引けを抑制するため、従来、液状樹脂に充填材を配合して成形を行っている。
【０００３】
光硬化性樹脂は、熱硬化性樹脂よりも硬化収縮が大きいものの、光学特性に優れていることから、光硬化性樹脂を用いた光学部品等の高精度部品への要求が高まっている。しかし、光硬化性樹脂に充填材を多量に配合すると光学特性を悪化させるため、光硬化性樹脂を用いた光学部品等の製造に際しては、充填材を多量に配合して引けを抑制する手法は採用できない。
【０００４】
光硬化性樹脂の引けに起因する上記の問題（美観を損ねたり、意図した形状、寸法を出せない、といった問題）を抑制する手法として、特許文献１には、樹脂供給バルブを介して樹脂保持空間に光硬化性樹脂を充填した後に、光源から光を照射して、樹脂保持空間の光硬化性樹脂硬化させて成形体を得る装置において、前記樹脂供給バルブの内部に突出しピンを挿通して備え、樹脂保持空間の光硬化性樹脂が完全に硬化する前に、この突出しピンを樹脂保持空間の光硬化性樹脂に押圧して凹部を形成する方法、すなわち、凹部を形成することで樹脂保持空間の光硬化性樹脂を押圧し、光硬化性樹脂を樹脂保持空間に沿った形状にすることで、硬化収縮よる体積減少である「引け」が発生した場合であっても、成形品の形状を樹脂保持空間に対応する意図した形状とすることを可能とする技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１１−２５６０６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１の技術は、樹脂板又は金属板のような対象物の表面に光硬化性樹脂の硬化物を成形するもので、樹脂供給バルブを介して光硬化性樹脂を充填する樹脂保持空間は、前記対象物と、光を透過する導光型（透明成形型）と、突出しピン付き樹脂供給バルブによって構成される。この方法では、樹脂保持空間にわずかな漏れがあると、突出しピンの突出しによる圧力が樹脂保持空間内の光硬化性樹脂に十分に伝わらず、成形品の形状が樹脂保持空間に対応する意図した形状とならない問題があった。
また、特許文献１の技術は、常温下で流動性を示す比較的低分子量の光硬化性樹脂を用いることを前提としているが、このような光硬化性樹脂は、突出しピンの突出し時に樹脂保持空間から漏れやすい傾向にある。この現象を回避するために、樹脂保持空間内の光硬化性樹脂をある程度硬化させ、粘度を高めてから、突出しピンを突出すると、光硬化性樹脂内を圧力が均一に伝わらず、部分的に引けが生じてしまい、成形品の形状が樹脂保持空間に対応する意図した形状とならない問題があった。
更に、特許文献１の方法では、所望の成形品の形状に応じて、その都度、透明成形型を作製する必要があり、費用負担が大きいため、少量の生産や試作には適さないという問題があった。
【０００７】
本発明は、上記の問題を解決し、成形型に光硬化性樹脂を充填し硬化させて成形品を得る際に、引けに起因する問題（美観を損ねたり、意図した形状、寸法を出せない、といった問題）を抑制することができ、かつ、成形型の作製コストを抑制することができる技術を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記のような問題を解決するため、本発明者らは鋭意検討した結果、特定の構造の成形治具を用いることによって上記問題を解決することができることを見出し、本発明を完成させた。本発明は、以下の［１］〜［４］を提供する。
［１］  板状部材の中央部に形成された中央空間と、前記中央空間と前記板状部材の外縁を結ぶ注入口とを有するスペーサと、
前記スペーサの上面に配置されて前記中央空間の上面を被覆する上面部材と、
前記スペーサの下面に配置されて前記中央空間の下面を被覆する下面部材と、
前記スペーサと前記上面部材と前記下面部材を貫通して固定する連結部材からなる成形治具であって、
前記上面部材及び前記下面部材は、活性光線を透過する透明板と、前記透明板の一面に貼付された遮光部材からなり、
前記遮光部材は、中央部に、前記遮光部材を切り欠いて形成した透過口を有し、
前記中央空間が、上下面を前記遮光部材で被覆された遮光部と、上下面を前記遮光部材で被覆されない透光部からなる、成形治具。
［２］  前記遮光部材が、片面に粘着テープを備える遮光テープである、［１］に記載の成形治具。
［３］  ［１］に記載の成形治具を用いて光硬化性樹脂硬化物の成形を行う光硬化性樹脂硬化物の製造方法であって、
前記注入口から光硬化性樹脂を注入して、前記中央空間に光硬化性樹脂を充填する充填工程と、
前記成形治具に向けて活性光線を照射して、前記透光部に活性光線を透過させる照射工程を有する、光硬化性樹脂硬化物の製造方法。
［４］  前記照射工程で、光硬化収縮により減少した光硬化性樹脂の体積分が、前記遮光部にあって未硬化である光硬化性樹脂及び／又は前記注入口内にあって未硬化である光硬化性樹脂で補充される、［３］に記載の光硬化性樹脂硬化物の製造方法。
【発明の効果】
【０００９】
上記［１］の構成からなる成形治具を用いて光硬化性樹脂硬化物の成形を行うことにより、活性光線を照射した際、光硬化収縮により光硬化性樹脂の体積が減少した分が、遮光部にあって未硬化である樹脂及び／又は注入口内にあって未硬化である光硬化性樹脂で補充されるため、光硬化性樹脂の硬化収縮による引けに起因する問題を抑制することができる。また、前記の未硬化の樹脂の存在により、スペーサと光硬化性樹脂の線膨張係数の違いによるクラック発生を防ぐことができる。
【００１０】
上記［１］の簡易な構造の成形治具は、従来の透明成形型と比べて、低コストで得ることができ、少量の生産や試作にも好適に用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】一実施形態における成形治具の全体斜視図である。
【図２】一実施形態における成形治具の垂直断面図である。
【図３】一実施形態における成形治具の上面図である。
【図４】一実施形態におけるスペーサの上面図である。
【図５】一実施形態における上面部材の上面図である。
【図６】一実施形態における下面部材の上面図である。
【図７】一実施形態における成形治具の垂直断面図であって、活性光線を照射した状態を説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、本発明の一実施形態における成形治具及び光硬化性樹脂硬化物の製造方法を詳述する。なお、本発明は下記の実施形態にされるものではない。
【００１３】
［成形治具］
図１及び図２に示すように、成形治具は、板状のスペーサ１と、スペーサ１の上面に配置される上面部材２と、スペーサ１の下面に配置される下面部材３と、スペーサ１と上面部材２と下面部材３を貫通して固定する連結部材４から構成される。
連結部材４は、スペーサ１と上面部材２と下面部材３を位置あわせして、固定する機能を有する円筒形状の部材である。連結部材４として、例えば、ステンレス、鉄等からなるピン等が挙げられる。
【００１４】
スペーサ１は、均一の厚みの板状部材からなり、図４に示すように、その中央部に中央空間５を有する。中央空間５は、前記均一の厚みの板状部材を所望の成形形状にくりぬいて形成することができる。
またスペーサ１は、中央空間５に光硬化性樹脂を注入するための注入口６を有する。注入口６は、中央空間５と前記板状部材の外縁を結ぶように、板状部材を切り欠いて形成することができる。
スペーサ１は、連結部材４が挿入される連結孔７を有する。
スペーサ１の材料としては、アルミ、ステンレス、鉄、プラスチック、ゴム等が挙げられる。
【００１５】
上面部材２は、図５に示すように、活性光線を透過する透明板８と、前記透明板８の上面に貼付された遮光部材９からなり、前記遮光部材９は、中央部に、前記遮光部材９を切り欠いて形成した透過口１０を有する。
透明板８と遮光部材９は、連結部材４が挿入される連結孔１１を有する。
【００１６】
下面部材３は、図６に示すように、活性光線を透過する透明板１２と、前記透明板１２の下面に貼付された遮光部材１３からなり、前記遮光部材１３は、中央部に、前記遮光部材１３を切り欠いて形成した透過口１４を有する。
透明板１２と遮光部材１３は、連結部材４が挿入される連結孔１５を有する。
【００１７】
透明板８、１２は、光硬化性樹脂を硬化させるのに必要な活性光線を透過する透明の板である。透明板８、１２として、例えば、ガラス、プラスチック等が挙げられる。
用いる活性光線の波長を吸収しない材料が望ましい。石英ガラスが特に好ましいが、アクリル樹脂やポリエチレン樹脂等のポリオレフィン樹脂を用いることもできる。
【００１８】
遮光部材９、１３は、活性光線を遮断する機能を有する部材である。遮光部材９、１３として、例えば、片面に粘着テープを備える遮光テープ等が挙げられる。
【００１９】
上面部材２の透過口１０の開口面積（S1）とスペーサ１の中央空間５の開口面積（S2）は、相似形であり、S1＜S2の関係を有する。下面部材３の透過口１４の開口面積（S1´）とスペーサ１の中央空間５の開口面積（S2）も、相似形であり、S1´＜S2の関係を有する。このため、図７に示すように、スペーサ１の中央空間５は、上下面を遮光部材９、１３で被覆された遮光部１６と、上下面を遮光部材で被覆されない透光部１７を有する。
【００２０】
成形治具は、上面部材２の透明板８と下面部材３の透明板１２の間にスペーサ１を挟み、上面部材２の連結孔１１と、スペーサ１の連結孔７と、下面部材３の連結孔１５を位置あわせして連結部材４を挿入し固定して、組み立てることができる。
【００２１】
［光硬化性樹脂硬化物の製造方法］
本実施形態における光硬化性樹脂硬化物の製造方法は、成形治具の注入口６から、液状、若しくは軟化した光硬化性樹脂を注入して、スペーサ１の中央空間５に光硬化性樹脂を充填する充填工程と、図7に示すうように、成形治具に向けて活性光線１８を照射して、スペーサ１の透光部１７に活性光線を透過させる照射工程を有する。光硬化性樹脂の硬化後、成形治具を解体して、成形品である光硬化性樹脂硬化物を取り出す。
【００２２】
照射工程では、スペーサ１の透光部１７を介して、光硬化性樹脂に活性光線が照射される。光硬化性樹脂に活性光線を照射すると、光硬化収縮により光硬化性樹脂の体積が減少するが、本発明の方法によれば、遮光部１６にあって未硬化で流動性を有する光硬化性樹脂及び／又は注入口６内にあって未硬化で流動性を有する光硬化性樹脂で、光硬化収縮による光硬化性樹脂の体積減少分が補充される。
このため、本発明によれば、光硬化性樹脂の引けに起因する問題を抑制することができる。また、前記の未硬化で流動性を有する樹脂の存在により、スペーサと光硬化性樹脂の線膨張係数の違いによるクラック発生を防ぐことができる。
【００２３】
以下、本実施形態に係る光硬化性樹脂硬化物の製造方法で用いる処理条件、樹脂等について詳細に説明する。
【００２４】
（活性光線）
活性光線としては、電子線及び紫外線が一般的であるが、特に限定されない。光硬化性樹脂に含まれる光反応材料の反応を促進する波長を有する光線であり、例えば、紫外線（３８０〜４５０ｎｍ程度）、可視光線(６２０〜７５０ｎｍ程度)、レーザー光線等を用いることができる。例えば、未硬化状態の光硬化性樹脂に、紫外線露光装置を用いて紫外線（ＵＶ）を一定量照射し、光硬化性樹脂を硬化させることによって硬化物を得ることができる。紫外線露光装置としては、太陽光、高圧水銀灯、低圧水銀灯、メタルハライドランプ、半導体レーザー等が挙げられる。
【００２５】
（光硬化性樹脂）
光硬化性樹脂は、光エネルギーの作用で液状から固体に変化する合成有機材料であり、一般に、重合性化合物、そのオリゴマー及び／又はポリマー、光重合開始剤、各種添加剤から構成される組成物である。
硬化収縮は、組成物を構成する化合物が反応し、その配列が再構成される結果、体積が減少するもので、二重結合を有する重合性化合物が大きく寄与すると言われている。予め重合性化合物を反応させ、オリゴマー及び／又はポリマーとして収縮させておき、重合性化合物の配合量を減らすことで硬化収縮を抑えることができる。
そのオリゴマー及び／又は ポリマーは、液状で、単独で硬化することができるように、又は重合性化合物と併用し硬化することができるように、官能基を有することが好ましい。
光硬化性樹脂は、下記の（Ａ）成分と（Ｂ）成分と（Ｃ）成分を含むことが好ましい。
【００２６】
〔（Ａ）成分：側鎖に（メタ）アクリロイル基を有するポリマー〕
（Ａ）成分として、側鎖を（メタ）アクリロイル基により変性したアクリルポリマー（ａ１）、側鎖を（メタ）アクリロイル基により変性したイソプレンポリマー（ａ２）等が挙げられる。
側鎖を（メタ）アクリロイル基により変性したアクリルポリマー（ａ１）は、下記一般式（１）で示される構造単位、及び下記一般式（２）で示される構造単位を有することが好ましい。側鎖を（メタ）アクリル変性する方法としては、例えば下記一般式（３）で示される水酸基を有する構造単位、若しくはカルボキシル基を有する構造単位を、ポリマーの主鎖中に持たせておいて、下記一般式（４）で示される２−イソシアナートエチル（メタ）アクリレート等のイソシアナート基を有する（メタ）アクリレートを付加する方法がある。また、別の方法として、例えば、下記一般式（５）で示されるようなグリシジル基を有する構造単位をポリマーの主鎖中に持たせておき、これに（メタ）アクリル酸を付加する方法が挙げられる。さらに、グラフト重合により（メタ）アクリル側鎖を形成する方法も挙げられるが、下記一般式（３）で示されるような水酸基に２−イソシアナートエチル（メタ）アクリレート等のイソシアナート基を有する（メタ）アクリレートを付加する方法、又は下記一般式（５）で示されるようなグリシジル基に（メタ）アクリル酸を付加する方法がより好ましい。
下記一般式（３）で示されるような水酸基にイソシアナート基を有する（メタ）アクリレートを付加する場合、水酸基１当量に対して、イソシアナート基を有する（メタ）アクリレートを０．０１〜０．９当量の比率になるように付加するのが好ましい。同様に下記一般式（５）で示されるようなグリシジル基に（メタ）アクリル酸を付加する場合、グリシジル基１当量に対して、（メタ）アクリル酸を０．０１〜０．９当量の比率になるように付加するのが好ましい。
これらの方法によれば、側鎖の（メタ）アクリロイル基が、ウレタン結合若しくはエステル結合を介して主鎖に結合した構造が得られる。これらの構造を有すると衝撃吸収性、低誘電率化等の観点で好ましい。
【００２７】
【化１】
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【００２８】
【化２】
2019001138.tif 000004
【００２９】
（一般式（１）、（２）中、Ｒ１Ａ、Ｒ２Ａ、Ｒ２Ｂは、それぞれ独立に水素若しくはメチル基を表し、Ｒ１Ｂは、炭素数４〜１８のアルキル基若しくは脂環式アルキル基を表し、Ｘは、−ＣＨ２ＣＨ２−、−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｐＣＨ２ＣＨ２−｛ｐは１〜５００の整数｝、−Ｒ２Ｃ−ＯＣＯＮＨ−Ｒ２Ｄ−若しくはＲ２Ｅ−ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−を表し、Ｒ２Ｃ、Ｒ２Ｄ及びＲ２Ｅは、それぞれ独立に炭素数１〜１０のアルキレン基若しくは脂環式アルキレン基を表す。）
【００３０】
【化３】
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（一般式（３）中、Ｒ３Ａは水素若しくはメチル基を表し、Ｒ３Ｂは炭素数１〜１０のアルキレン基若しくは脂環式アルキレン基を表す。）
【００３１】
【化４】
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（一般式（４）中、Ｒ４Ａは水素若しくはメチル基を表し、Ｒ４Ｂは炭素数１〜１０のアルキレン基若しくは脂環式アルキレン基を表す。）
【００３２】
【化５】
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（一般式（５）中、Ｒ５Ａは水素若しくはメチル基を表し、Ｒ５Ｂは炭素数１〜１０のアルキレン基若しくは脂環式アルキレン基を表す。）
【００３３】
側鎖を（メタ）アクリロイル基により変性したアクリルポリマー（ａ１）において、上記一般式（１）が主に含まれることが好ましい。
また、Ｒ１Ｂは、炭素数８〜１２のアルキル基であることが好ましい。
【００３４】
一方、前記（ａ２）（メタ）アクリロイル基を有するイソプレンポリマーとしては、例えば、下記一般式（６）で表される化合物が挙げられる。
【００３５】
【化６】
2019001138.tif 000008
（一般式（６）中、ｍは５０〜１０００の数を示し、ｎは１〜５の数を示し、Ｒ６Ａは水素原子又はメチル基を示す。）
ｍは１００〜８００が好ましく、１５０〜７００がより好ましく、２００〜６００が更に好ましい。ｎは１．５〜４が好ましく、１．５〜３．５がより好ましく、１．５〜３が更に好ましい。
【００３６】
前記一般式（６）で表される化合物は、ＵＣ１０２、ＵＣ２０３（株式会社クラレ製）として商業的に入手可能である。
【００３７】
硬化収縮抑制の観点からは、（ａ１）と（ａ２）を併用することが好ましい。
【００３８】
（Ａ）成分の重量平均分子量は、具体的には、３，０００〜３００，０００が好ましく、５，０００〜１００，０００がより好ましく、９，０００〜５０，０００がさらに好ましい。
なお、本実施の形態において、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定することができる。
【００３９】
（Ａ）成分の含有量は、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の総量に対して、６０〜１００質量％が好ましく、７３〜１００質量％がより好ましく、８０〜１００質量％が更に好ましい。６０質量％以上であると、硬化収縮率が低減する。
【００４０】
〔（Ｂ）成分：重合性化合物〕
（Ｂ）成分としては、例えば、分子内に１個の（メタ）アクリロイル基を有する単量体（ｂ１）、分子内に２個以上の（メタ）アクリロイル基を有する単量体（ｂ２）等が挙げられる。
【００４１】
（分子内に１個の（メタ）アクリロイル基を有する単量体（ｂ１））
分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する単量体（ｂ１）としては、アクリル酸、メタクリル酸、それらの誘導体（以下、（メタ）アクリル酸系誘導体という場合もある）が好ましいものとして挙げられる。
【００４２】
具体的には、分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する単量体（ｂ１）としては、メチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート等のアラルキル（メタ）アクリレート、ブトキシエチル（メタ）アクリレート等のアルコキシアルキル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート等のアミノアルキル（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールエチルエーテルの（メタ）アクリル酸エステル、トリエチレングリコールブチルエーテルの（メタ）アクリル酸エステル、ジプロピレングリコールメチルエーテルの（メタ）アクリル酸エステル等のポリアルキレングリコールアルキルエーテルの（メタ）アクリル酸エステル、ヘキサエチレングリコールフェニルエーテルの（メタ）アクリル酸エステル等のポリアルキレングリコールアリールエーテルの（メタ）アクリル酸エステル、ノニルフェノキシポリエチレングリコールの（メタ）アクリル酸エステル等のアルキル基の炭素数が４〜１２のアルキルフェノキシポリエチレングリコールの（メタ）アクリル酸エステル（エチレングリコールの構造単位の平均値が１〜２０）、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、メトキシ化シクロデカトリエン（メタ）アクリレート等の脂環式基を有する（メタ）アクリル酸エステル、ヘプタデカフロロデシル（メタ）アクリレート等のフッ素化アルキル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、グリセロールモノ（メタ）アクリレート等の水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステル、グリシジル（メタ）アクリレート等のグリシジル基を有する（メタ）アクリル酸エステル、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。硬化収縮率をより低減できる観点からは、アルキル基の炭素数が４〜１２のアルキルフェノキシポリエチレングリコールの（メタ）アクリル酸エステル（エチレングリコールの構造単位の平均値が１〜２０）が好ましい。
これらの分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する単量体（ｂ１）は、１種で又は２種以上併用して用いることができる。
なお、上記の（メタ）アクリル酸系誘導体と共に又は代えて、（メタ）アクリロニトリル、スチレン、酢酸ビニル、エチレン、プロピレン等のエチレン性不飽和結合を分子内に１個有する単量体を使用することもできるが、（メタ）アクリル酸系誘導体が好ましい。
【００４３】
（分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する単量体（ｂ２））
上記の分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する単量体（ｂ１）と共に分子内に２個以上のエチレン性不飽和結合を有する単量体（ｂ２）を使用することができる。
【００４４】
分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する単量体（ｂ２）を用いる場合は、硬化性、密着性及び硬化収縮性の観点から、（Ｂ）成分中における分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する単量体（ｂ２）の含有量は、０．１〜２０質量％が好ましく、０．５〜１０質量％がより好ましく、１〜５質量％が更に好ましい。
【００４５】
分子内に２個以上のエチレン性不飽和基を有する単量体（ｂ２）としては、分子内に１個のエチレン性不飽和基を有する単量体（ｂ１）の場合と同様に、アクリル酸、メタクリル酸、及びそれらの誘導体（（メタ）アクリル酸系誘導体）が好ましい。
【００４６】
このような分子内に２個以上のエチレン性不飽和結合を有する単量体（ｂ２）としては、ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、グリセロールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリス（（メタ）アクリロキシエチル）イソシアヌレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００４７】
分子内に２個以上のエチレン性不飽和結合を有する単量体（ｂ２）としては、さらに、下記の一般式（７）で示されるビスフェノールＡのアルキレンオキシド付加物のジアクリレート、一般式（８）で示されるビスフェノールＡのエピクロルヒドリン変性物とアクリル酸の付加エステル化物、一般式（９）で示されるリン酸のアルキレンオキシド付加物のジアクリレート、一般式（１０）で示されるフタル酸のエピクロルヒドリン変性物とアクリル酸の付加エステル化物、一般式（１１）で示される１，６−ヘキサンジオールのエピクロルヒドリン変性物とアクリル酸の付加エステル化物（アクリル基を一分子中に２個有するもの）、一般式（１２）で示されるリン酸のアルキレンオキシド付加物のトリアクリレート、一般式（１３）で示されるトリメチロールプロパンのアルキレンオキシド付加物のトリアクリレート等が挙げられる。
【００４８】
【化７】
2019001138.tif 000009
（ただし、一般式（７）中、Ｒ７Ａ及びＲ７Ｂはそれぞれ独立に、エチレン基又はプロピレン基を示し、ｍ及びｎはそれぞれ独立に、１〜５の整数を示し、ｍ及びｎがそれぞれ２以上の場合、複数のＲ７Ａ−Ｏは同一でも異なっていてもよく、複数のＲ７Ｂ−Ｏは同一でも異なっていてもよい。）
【００４９】
【化８】
2019001138.tif 000010
（ただし、一般式（８）中、ａ及びｂはそれぞれ１を示す）
【００５０】
【化９】
2019001138.tif 000011
（ただし、一般式（９）中、Ｒ９Ａ及びＲ９Ｂは、それぞれ独立にエチレン基又はプロピレン基を示し、ｃ及びｄはそれぞれ独立に、１〜５の整数を示し、ｃ及びｄがそれぞれ２以上の場合、複数のＲ９Ａ−Ｏは同一でも異なっていてもよく、複数のＲ９Ｂ−Ｏは同一でも異なっていてもよい。）
【００５１】
【化１０】
2019001138.tif 000012
（ただし、一般式（１０）中、ｅ及びｆはそれぞれ１を示す）
【００５２】
【化１１】
2019001138.tif 000013
（ただし、一般式（１１）中、ｇ及びｈは１を示す）
【００５３】
【化１２】
2019001138.tif 000014
（ただし、一般式（１２）中、Ｒ１２Ａはエチレン基又はプロピレン基を示し、３個のｉはそれぞれ独立に、１〜５の整数を示し、ｉが２以上の場合、複数のＲ１２Ａ−Ｏは同一でも異なっていてもよい。）
【００５４】
【化１３】
2019001138.tif 000015
（ただし、一般式（１３）中、Ｒ１３Ａ、Ｒ１３Ｂ及びＲ１３Ｃは、それぞれ独立にエチレン基又はプロピレン基を示し、ｊ、ｋ及びｐはそれぞれ独立に、１〜３の整数を示し、ｊ、ｋ及びｐがそれぞれ２以上の場合、複数のＲ１３Ａ−Ｏ、Ｒ１３Ｂ−Ｏ及びＲ１３Ｃ−Ｏはそれぞれにおいて同一でも異なっていてもよい。）
【００５５】
なお、上記の（メタ）アクリル酸系誘導体と共に又は代えて、それ以外のエチレン性不飽和結合を分子内に２個以上有する単量体（ジビニルベンゼン等）を使用することもできるが、（メタ）アクリル酸系誘導体が好ましい。
これらの分子内に２個以上のエチレン性不飽和結合を有する単量体（ｂ２）は、単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００５６】
また、前記（メタ）アクリレート以外に好ましい重合性化合物として、分子内に２つ以上のエポキシ基を有する化合物を含むものも挙げられる。
【００５７】
具体的には、ヒドロキノン型エポキシ樹脂、レゾルシノール型エポキシ樹脂、カテコール型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、テトラブロモビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フルオレン型エポキシ樹脂等の２官能フェノールグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、水添２，２´−ビフェノール型エポキシ樹脂、水添４，４´−ビフェノール型エポキシ樹脂等の水添２官能フェノールグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン−フェノール型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン−クレゾール型エポキシ樹脂、テトラフェニロールエタン型エポキシ樹脂等の３官能以上の多官能フェノールグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；ポリエチレングリコール型エポキシ樹脂、ポリプロピレングリコール型エポキシ樹脂、ネオペンチルグリコール型エポキシ樹脂、１，６−ヘキサンジオール型エポキシ樹脂等の２官能脂肪族アルコールグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；シクロヘキサンジオール型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、トリシクロデカンジメタノール型エポキシ樹脂等の２官能脂環式アルコールグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂、ソルビトール型エポキシ樹脂、グリセリン型エポキシ樹脂等の３官能以上の多官能脂肪族アルコールグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；フタル酸ジグリシジルエステル等の２官能芳香族グリシジルエステル；テトラヒドロフタル酸ジグリシジルエステル、ヘキサヒドロフタル酸ジグリシジルエステル等の２官能脂環式グリシジルエステル；Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリン、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルトリフルオロメチルアニリン等の２官能芳香族グリシジルアミン；Ｎ，Ｎ，Ｎ´，Ｎ´−テトラグリシジル−４，４−ジアミノジフェニルメタン、１，３−ビス（Ｎ，Ｎ−グリシジルアミノメチル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ，ｏ−トリグリシジル−ｐ−アミノフェノール等の３官能以上の多官能芳香族グリシジルアミン；アリサイクリックジエポキシアセタール、アリサイクリックジエポキシアジペート、アリサイクリックジエポキシカルボキシレート、ビニルシクロヘキセンジオキシド等の２官能脂環式エポキシ樹脂；２，２−ビス（ヒドロキシメチル）−１−ブタノールの１，２−エポキシ−４−（２−オキシラニル）シクロヘキサン付加体等の３官能以上の多官能脂環式エポキシ樹脂；トリグリシジルイソシアヌレート等の３官能以上の多官能複素環式エポキシ樹脂；オルガノポリシロキサン型エポキシ樹脂等のケイ素含有２官能又は３官能以上の多官能エポキシ樹脂等が挙げられる。
これらの中でも、透明性及び耐熱性の観点から、上記２官能フェノールグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；上記水添２官能フェノールグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；上記３官能以上の多官能フェノールグリシジルエーテル型エポキシ樹脂；上記２官能脂環式アルコールグリシジルエーテル型エポキシ樹脂であることが好ましい。
以上の化合物は、単独で又は２種類以上を組み合わせて使用することができ、さらにその他の重合性化合物と組み合わせて使用することもできる。
【００５８】
〔（Ｃ）成分：光重合開始剤〕
（Ｃ）成分は、紫外線などの活性光線の照射によって重合を開始させるものであれば特に制限はなく、例えば、（Ｂ）成分としてエチレン性不飽和基を有する化合物を用いる場合、光ラジカル重合開始剤等が挙げられる。
【００５９】
光ラジカル重合開始剤としては、特に制限はなく、２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン等のベンゾインケタール；１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、１−［４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル］−２−ヒドロキシ−２−メチル−１−プロパン−１−オン、２−ヒドロキシ−１−｛４［４−（２−ヒドロキシ−２−メチルプロピオニル）ベンジル］フェニル｝−２−メチルプロパン−１−オン等のα−ヒドロキシケトン；フェニルグリオキシル酸メチル、フェニルグリオキシル酸エチル、オキシフェニル酢酸２−（２−ヒドロキシエトキシ）エチル、オキシフェニル酢酸２−（２−オキソ−２−フェニルアセトキシエトキシ）エチル等のグリオキシエステル；２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリン−４−イルフェニル）−ブタン−１−オン、２−ジメチルアミノ−２−（４−メチルベンジル）−１−（４−モルフォリン−４−イルフェニル）−ブタン−１−オン、１，２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−（４−モルフォリン）−２−イルプロパン−１−オン等のα−アミノケトン；１，２−オクタンジオン，１−［４−（フェニルチオ），２−（Ｏ−ベンゾイルオキシム）］、エタノン，１−［９−エチル−６−（２−メチルベンゾイル）−９Ｈ−カルバゾール−３−イル］，１−（Ｏ−アセチルオキシム）等のオキシムエステル；ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチルペンチルホスフィンオキシド、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキシド等のホスフィンオキシド；２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジ（メトキシフェニル）イミダゾール二量体、２−（ｏ−フルオロフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｐ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体等の２，４，５−トリアリールイミダゾール二量体；ベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ´−テトラメチル−４，４´−ジアミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ´−テトラエチル−４，４´−ジアミノベンゾフェノン、４−メトキシ−４´−ジメチルアミノベンゾフェノン等のベンゾフェノン化合物；２−エチルアントラキノン、フェナントレンキノン、２−ｔｅｒｔ−ブチルアントラキノン、オクタメチルアントラキノン、１，２−ベンズアントラキノン、２，３−ベンズアントラキノン、２−フェニルアントラキノン、２，３−ジフェニルアントラキノン、１−クロロアントラキノン、２−メチルアントラキノン、１，４−ナフトキノン、９，１０−フェナントラキノン、２−メチル−１，４−ナフトキノン、２，３−ジメチルアントラキノン等のキノン化合物；ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインフェニルエーテル等のベンゾインエーテル；ベンゾイン、メチルベンゾイン、エチルベンゾイン等のベンゾイン化合物；ベンジルジメチルケタール等のベンジル化合物；９−フェニルアク���ジン、１，７−ビス（９,９´−アクリジニルヘプタン）等のアクリジン化合物：Ｎ−フェニルグリシン、クマリン等が挙げられる。
また、前記２，４，５−トリアリールイミダゾール二量体において、２つのトリアリールイミダゾール部位のアリール基の置換基は、同一で対称な化合物を与えてもよく、相違して非対称な化合物を与えてもよい。
以上の光ラジカル重合開始剤は、単独で又は２種類以上組み合わせて用いることができる。さらに、適切な増感剤と組み合わせて用いることもできる。
【００６０】
また、（Ｃ）重合性化合物として上記のエポキシ樹脂を用いる場合、光重合開始剤として、光カチオン重合開始剤等が挙げられる。
【００６１】
光カチオン重合開始剤として、ｐ−メトキシベンゼンジアゾニウムヘキサフルオロホスフェート等のアリールジアゾニウム塩；ジフェニルヨードニウムヘキサフルオロホスフェート、ジフェニルヨードニウムヘキサフルオロアンチモネート等のジアリールヨードニウム塩；トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート、トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート、ジフェニル−４−チオフェノキシフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート、ジフェニル−４−チオフェノキシフェニルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート、ジフェニル−４−チオフェノキシフェニルスルホニウムペンタフルオロヒドロキシアンチモネート等のトリアリールスルホニウム塩；トリフェニルセレノニウムヘキサフルオロホスフェート、トリフェニルセレノニウムテトラフルオロボレート、トリフェニルセレノニウムヘキサフルオロアンチモネート等のトリアリールセレノニウム塩；ジメチルフェナシルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート、ジエチルフェナシルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート等のジアルキルフェナシルスルホニウム塩；４−ヒドロキシフェニルジメチルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート、４−ヒドロキシフェニルベンジルメチルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート等のジアルキル−４−ヒドロキシ塩；α−ヒドロキシメチルベンゾインスルホン酸エステル、Ｎ−ヒドロキシイミドスルホネート、α−スルホニロキシケトン、β−スルホニロキシケトン等のスルホン酸エステル等が挙げられる。
【００６２】
これらの中で、硬化性、透明性、及び耐熱性の観点から、上記トリアリールスルホニウム塩であることが好ましい。これらの熱及び光カチオン重合開始剤は、単独で又は２種類以上組み合わせて用いることができる。さらに適切な増感剤と組み合わせて用いることもできる。
【００６３】
（Ｃ）成分の配合量は、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の総量１００質量部に対して、０．１〜１０質量部であることが好ましい。０．１質量部以上であれば、硬化が十分であり、１０質量部以下であれば十分な光透過性が得られる。以上の観点から、重合開始剤の配合量は０．３〜７質量部であることがより好ましく、０．５〜５質量部であることが更に好ましい。
【００６４】
また、この他に必要に応じて様々な添加剤を含有しても良く、シランカップリング剤等の密着性向上剤、ヒンダードアミン系の光安定剤、フェノール系やリン系の酸化防止剤、硬化促進剤、チオール化合物等の連鎖移動剤、染料、充填剤、顔料、チキソトロピー付与剤、可塑剤、難燃剤、離型剤、界面活性剤、滑剤、帯電防止剤、各種フィラー、重金属不活性化剤などの添加剤を加えることができる。これらは、一種を単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。
【実施例】
【００６５】
以下、本発明を実施例により更に具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されない。
【００６６】
［材料の作製］
（光硬化性樹脂）
［（Ａ）側鎖に（メタ）アクリロイル基を有するポリマーの合成］
反応管にラウリルアクリレート（共栄社化学株式会社製）９９ｇ、ヒドロキシブチルアクリレート（日本化成株式会社製）１ｇ、ｎ−オクチルメルカプタン（和光純薬工業株式会社製）０.７５ｇ及びパーブチルＯ（ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、日油株式会社製）０.５ｇを入れ、攪拌後に８０℃の水バスに入れ、４時間加熱した。次いで、１００℃のオーブンで１時間保持した後にオーブンから出して室温（約２５℃）になるまで放置した。次にメチルエーテルハイドロキノン（和光純薬工業株式会社製）０.０５１ｇ及び２−イソシアナトエチルメタアクリレート（昭和電工株式会社製）１.０８ｇを入れた。その反応管を６０℃のバスで３時間加温し、目的物のアクリルポリマー１（重量平均分子量が約１０，０００）を得た。
【００６７】
（光硬化性樹脂1）
（Ａ）側鎖に（メタ）アクリロイル基を有するポリマーとして上記のアクリルポリマー１を５５質量部、メタクリロイル基を有するイソプレン  ＵＣ−１０２（株式会社クラレ製、前記一般式（６）に示す構造を有し、ｍ＝４００、ｎ＝２、数平均分子量１７，０００）を２０質量部、（Ｂ）重合性化合物としてライトアクリレートＬＡ（ラウリルアクリレート、共栄社化学株式会社製）を２０質量部、(Ｃ)光重合開始剤としてイルガキュア１８７０（ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイドと１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトンの混合物、ＢＡＳＦ社製、「イルガキュア」は登録商標。）１質量部、真球状微粒子（架橋ポリメタクリル酸メチル、テクポリマーＳＢＸ−６、積水化成品株式会社製）１．０５質量部を混合し光硬化性樹脂１とした。
【００６８】
（光硬化性樹脂２）
（Ｂ）重合性化合物としてＤＣＰ−Ａ（ジシクロペンタジエンジメタノールジアクリレート、共栄社化学株式会社製）を１００質量部、（Ｃ）光重合開始剤としてイルガキュア１８４（１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン、ＢＡＳＦ社製）、真球状微粒子（架橋ポリメタクリル酸メチル、テクポリマーＳＢＸ−６、積水化成品株式会社製）１．０質量部を混合し光硬化性樹脂２とした。
【００６９】
［光硬化性樹脂硬化物（成形品）の作製］
光硬化性樹脂硬化物として、縦４０ｍｍ、横４０ｍｍ、厚み１．０５ｍｍのシート形状の成形品（光散乱部品）を、以下のように作製した。
（実施例１）
厚さ３ｍｍの青板ガラスを９０ｍｍ×９０ｍｍ、９０ｍｍ×７０ｍｍにカットしたものを１枚ずつ準備し、ピン挿入用の穴を加工した。幅２００ｍｍの遮光用のカプトンテープを準備し、予め所定の寸法で作製しておいた刃型で打ち抜き、前記青板ガラスにφ３．０ｍｍのピンで位置合わせをしながら貼り付けた。スペーサは厚さ１．０５ｍｍのＳＵＳ４３０を準備し、ワイヤーカットにより所定の寸法にカットした。
次に、下側青板ガラス、スペーサ、上側青板ガラスの順で重ねた後、ピンで位置合わせ及び固定を行って図1に示す成形治具を作製した。この成形治具の樹脂注入口より光硬化性樹脂を流し込み、高圧水銀ランプを有する紫外線露光装置により上面より２５ｍＪ/ｃｍ２、下面より６５ｍＪ/ｃｍ２の紫外線光を照射し成形を行った。その後、成形治具から成形品を取り外し、下記の評価を行った。
（比較例１）
注入口を有さないスペーサを使用し、樹脂の注入方法を変更した点以外は、実施例１と同様にして、成形品を作製した。比較例１では、青板ガラスに遮光テープを施した下面治具の上にスペーサを乗せ位置合わせした状態で樹脂を注入し、青板ガラスに遮光テープを施した上面治具を乗せ位置合わせを行った。
（比較例２）
遮光フィルムを施さない点以外は、実施例１と同様にして、成形品を作製した。
（比較例３）
位置決めピンを用いない点以外は、実施例１と同様にして、成形品を作製した。
【００７０】
［評価］
実施例１及び比較例１〜３について、光硬化性硬化物の硬化工程における作業性を評価した。また、硬化後の外観観察を行い、完成した前記光硬化性硬化物の評価を行った。評価結果を表１に示す。
下記表において、評価は以下の基準で行い、基準を満たすものは○、基準を外れるものは×として評価を行った。
（作業性）
樹脂充填性    ：スペーサ内側に充填された樹脂に目視できるボイド及び/又は未充填部が無き事。
位置合わせ性  ：スペーサ、遮光テープを施したガラスとの位置ずれ量が±１．０ｍｍ以下であること。
（外観）
クラック      ：成形後に割れ及び/又は目視できる亀裂が無き事。
表面凹凸      ：成形後、表面に目視できる凸凹が無き事。
厚さむら      ：成形後の厚みばらつきは、設計値に対し±５０μｍであること。
【００７１】
（実施例１）
本発明の成形治具を用いた実施例では作業性も良く、完成した先期光硬化性硬化物の外観もクラック、表面の凹凸、厚さむら等は見られず良好であった。
（比較例１）
スペーサに樹脂注入口を設けない成形治具を用いた比較例１では、作業性が悪くスペーサ内の中央空間に樹脂を充填しきれなかった。また光硬化時に発生する引けに対し樹脂の補充が不十分で有り、クラック、表面の凹凸、厚さむらの発生が見られた。
（比較例２）
遮光フィルムを施さない成形治具を用いた比較例２では、光硬化時に注入口、スペーサ内側の側面の樹脂も硬化してしまう事から、光硬化時に発生する引けに対し樹脂の補充がされずクラック、表面の凹凸、厚さむらの発生が見られた。
（比較例３）
位置決めピンを用いない成形治具を用いた比較例３では、上面治具の間に位置ずれが生じ、遮光フィルムより内側にずれたスペーサの内側の側面の樹脂が光硬化時に硬化しクラックの発生が見られた。
【００７２】
【表１】
2019001138.tif 000016
【００７３】
本発明の実施例では、比較例と比べて作業性に優れ、得られた成形品外観も良好であった。
【産業上の利用可能性】
【００７４】
本発明によれば、透明成形型を用いて光硬化性樹脂硬化物の成形を行う従来技術と比べて、光硬化性樹脂の硬化収縮による引けに起因する問題を抑制することができ、かつ、成形型の作製コストを抑制することができるため、少量の生産や試作にも好適に用いることができる。
【符号の説明】
【００７５】
１  スペーサ
２  上面部材
３  下面部材
４  連結部材
５  中央空間
６  注入口
７  連結孔
８  透明板
９  遮光部材
１０  透過口
１１  連結孔
１２  透明板
１３  遮光部材
１４  透過口
１５  連結孔
１６  遮光部
１７  透光部
１８  活性光線
【図１】
2019001138.tif 000017
【図２】
2019001138.tif 000018
【図３】
2019001138.tif 000019
【図４】
2019001138.tif 000020
【図５】
2019001138.tif 000021
【図６】
2019001138.tif 000022
【図７】
2019001138.tif 000023