(57)【要約】【課題】本開示の目的は、硬化性が良好であり、かつ、硬化して得られる硬化物の高周波帯における誘電正接を低下可能な封止用エポキシ樹脂組成物を提供することにある。【解決手段】本開示に係る封止用エポキシ樹脂組成物は、スチレン化フェノールノボラック型エポキシ化合物を含むエポキシ樹脂（Ａ）と、１つの水酸基と３つ以上の芳香環とを有する繰り返し単位を含み、水酸基当量が２００ｇ／ｅｑ以上であるフェノール樹脂を含む硬化剤（Ｂ）と、を含む。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
スチレン化フェノールノボラック型エポキシ化合物を含むエポキシ樹脂（Ａ）と、
１つの水酸基と３つ以上の芳香環とを有する繰り返し単位を含み、水酸基当量が２００ｇ／ｅｑ以上であるフェノール樹脂を含む硬化剤（Ｂ）と、
を含む、
封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記フェノール樹脂が、下記式（１）で示される構造を有する化合物、及び下記式（２）で示される構造を有する化合物のうち、少なくとも一方を含む、
請求項１に記載の封止用エポキシ樹脂組成物。
【化１】
2019104887.tif 000006
（式（１）中のＲ１からＲ４は、水素原子又は炭化水素基である）
【化２】
2019104887.tif 000007
（式（２）中のＲ５からＲ６は、水素原子又は炭化水素基である）
【請求項３】
請求項１または２に記載の封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物。
【請求項４】
誘電正接が０．００６以下である、
請求項３に記載の硬化物。
【請求項５】
比誘電率が３．５以下である、
請求項３または４に記載の硬化物。
【請求項６】
ショアＤ硬度が７０以上である
請求項３から５のいずれか一項に記載の硬化物。
【請求項７】
半導体素子と、
前記半導体素子を覆い、請求項３から６のいずれか一項に記載の硬化物である封止樹脂と、
を備える、
半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止用エポキシ樹脂組成物と、硬化物と、半導体装置とに関し、詳細には、半導体素子の封止に用いられる封止用エポキシ樹脂組成物と、その硬化物と、その硬化物である封止樹脂を備える半導体装置と、に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、トランジスタ、ＩＣ等の半導体素子と、半導体素子を封止する封止樹脂とを含む半導体装置が知られている。封止樹脂は、例えばエポキシ樹脂組成物の硬化物から形成される。封止用のエポキシ樹脂組成物には、種々のエポキシ樹脂と、種々の硬化剤とが含まれる。例えば特許文献１に記載のエポキシ樹脂組成物には、スチレン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂と、硬化剤としてスチレン化ノボラック型フェノール樹脂と、が含まれている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第３５７９８００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１に記載のエポキシ樹脂組成物に含まれるエポキシ樹脂及び硬化剤の組み合わせでは、硬化性が十分とは言えなかった。
【０００５】
また近年の電子デバイスの高機能化に伴い、半導体チップの高周波帯における高速伝送化が進められ、半導体チップを封止する封止樹脂にもその対応が求められている。封止樹脂による伝送損失を低減することで、封止樹脂は高速伝送化に対応することができ、また伝送損失の低減には、封止樹脂の誘電正接を低下させることが有効である。
【０００６】
本開示の目的は、硬化性が良好であり、かつ、硬化して得られる硬化物の高周波帯における誘電正接を低下可能な封止用エポキシ樹脂組成物と、その硬化物と、半導体装置と、を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本開示の一態様に係る封止用エポキシ樹脂組成物は、スチレン化フェノールノボラック型エポキシ化合物を含むエポキシ樹脂と、１つの水酸基と３つ以上の芳香環とを有する繰り返し単位を含み、水酸基当量が２００ｇ／ｅｑ以上であるフェノール樹脂を含む硬化剤と、を含む。
【０００８】
本開示の一態様に係る硬化物は、前記封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物である。
【０００９】
本開示の一態様に係る半導体装置は、半導体素子と、前記半導体素子を覆い、前記硬化物である封止樹脂と、を備える。
【発明の効果】
【００１０】
本開示によると、硬化性が良好であり、かつ、硬化して得られる硬化物の高周波帯における誘電正接を低下可能な封止用エポキシ樹脂組成物と、その硬化物と、その硬化物である封止樹脂を備える半導体装置と、を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
１．本開示の概要
発明者が、本開示に係る封止用エポキシ樹脂組成物に想到した理由を詳しく説明する。
【００１２】
封止樹脂の高周波帯における誘電正接は、封止樹脂の原料となる樹脂組成物に含まれるエポキシ樹脂及び硬化剤の組み合わせに影響され得る。特許文献１では、スチレン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂とスチレン化ノボラック型フェノール樹脂とを組み合わせているが、エポキシ樹脂の硬化時に多くの水酸基が生じる。封止樹脂に多くの水酸基が含まれると、封止樹脂の高周波帯における比誘電率及び誘電正接が上昇する傾向がある。
【００１３】
発明者は、封止樹脂の高周波帯における比誘電率及び誘電正接を低下させるために、硬化時に生じる水酸基の量を少なくできるエポキシ樹脂及び硬化剤の組み合わせを鋭意検討した。その結果、発明者は、本開示に係る封止用エポキシ樹脂組成物に想到した。本開示に係る封止用エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、硬化剤とを含む。このエポキシ樹脂は、スチレン化フェノールノボラック型エポキシ化合物（以下、エポキシ化合物（Ａ１）ともいう）を含む。またこの硬化剤は、１つの水酸基と３つ以上の芳香環とを有する繰り返し単位を含み、水酸基当量が２００ｇ／ｅｑ以上であるフェノール化合物（以下、フェノール化合物（Ｂ１）ともいう）を含む。
【００１４】
本開示に係る封止用エポキシ樹脂組成物は、フェノール化合物の水酸基当量が２００ｇ／ｅｑ以上であることにより、硬化時に生じる水酸基の量を少なくすることができる。これにより、封止樹脂の高周波帯における誘電正接を低くすることができる。さらにスチレン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂と、１つの水酸基と３つ以上の芳香環とを有する繰り返し単位を含むフェノール化合物と、の組み合わせによって、封止用エポキシ樹脂組成物の硬化性を高めることができる。その理由は、フェノール化合物におけるスチレン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂との反応部位付近の立体構造が大きくないことによると考えられる。なお、本明細書中において、高周波帯とは、１ＧＨｚ以上６０ＧＨｚ以下の周波帯を意味する。
【００１５】
２．封止用エポキシ樹脂組成物について
以下、本開示の一実施形態に係る封止用エポキシ樹脂組成物の詳細について、更に説明する。
【００１６】
本実施形態の封止用エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂（Ａ）及び硬化剤（Ｂ）を含有する。封止用エポキシ樹脂組成物は、硬化促進剤（Ｃ）、無機充填剤（Ｄ）、添加剤（Ｅ）等を含有してもよい。
【００１７】
２−１．エポキシ樹脂
本実施形態に係るエポキシ樹脂（Ａ）は、エポキシ化合物（Ａ１）を含有する。エポキシ樹脂（Ａ）は、エポキシ化合物（Ａ１）以外の成分（Ａ２）を含有してもよい。
【００１８】
エポキシ化合物（Ａ１）は、下記式（Ｘ）に示す構造を有する。封止用エポキシ樹脂組成物が、エポキシ化合物（Ａ１）を含むことにより、封止樹脂の吸水性を低下させることができる。
【００１９】
【化１】
2019104887.tif 000002
【００２０】
（式（Ｘ）中のｎは１以上２０以下である。式（Ｘ）中のＲａ、Ｒｂ、及びＲｃは水素原子または炭素数１から１０の炭化水素基である）。
【００２１】
エポキシ樹脂（Ａ）は、エポキシ化合物（Ａ１）以外の成分（Ａ２）として、例えばグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂及びオレフィン酸化型（脂環式）エポキシ樹脂からなる群から選択される少なくとも一種の成分を含有できる。より具体的には、エポキシ樹脂（Ａ）は、例えばフェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂といったアルキルフェノールノボラック型エポキシ樹脂；ナフトールノボラック型エポキシ樹脂；フェニレン骨格、ビフェニレン骨格といった骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂；ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂；フェニレン骨格、ビフェニレン骨格といった骨格を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂；トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂といった多官能型エポキシ樹脂；トリフェニルメタン型エポキシ樹脂；テトラキスフェノールエタン型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂；スチルベン型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂といったビスフェノール型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂；ナフタレン型エポキシ樹脂；脂環式エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ型ブロム含有エポキシ樹脂といったブロム含有エポキシ樹脂；ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸といったポリアミンとエピクロルヒドリンとの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；並びにフタル酸、ダイマー酸といった多塩基酸とエピクロルヒドリンとの反応により得られるグリシジルエステル型エポキシ樹脂からなる群から選択される一種以上の成分を含有できる。
【００２２】
封止用エポキシ樹脂組成物全体に対するエポキシ樹脂（Ａ）の割合は、５質量％以上、３５質量％以下、好ましくは１５質量％以下である。エポキシ樹脂（Ａ）全量に対するエポキシ化合物（Ａ１）の割合は、５０％以上であることが好ましく、７５％以上であることがより好ましく、１００％以下であることが更に好ましい。
【００２３】
２−２．硬化剤
本実施形態に係る硬化剤（Ｂ）は、フェノール樹脂（Ｂ１）を含有する。硬化剤（Ｂ）は、フェノール樹脂（Ｂ１）以外の成分（Ｂ２）を含有してもよい。
【００２４】
フェノール樹脂（Ｂ１）は、上述の通り、１つの水酸基と３つ以上の芳香環とを有する繰り返し単位を含む。このため、封止用エポキシ樹脂組成物の硬化性を向上させることができる。本実施形態において、芳香環とは、芳香性（臭気）を有する単環、又は縮合環を構成する単環を意味する。例えばナフタレン環及びビフェニルに含まれる芳香環の数は２つと規定され、アントラセン環に含まれる芳香環の数は３つと規定される。このため、繰り返し単位が３つの芳香環を有することには、例えば、３つのベンゼン環を有する場合、１つのベンゼン環及び１つのナフタレン環を有する場合、１つのベンゼン環及び１つのビフェニルを有する場合、１つのアントラセン環を有する場合などが含まれる。フェノール樹脂（Ｂ１）は、繰り返し単位中に、４つ以上の芳香環を有していても良いが、３つの芳香環を有することが特に好ましい。フェノール樹脂（Ｂ１）において、繰り返し単位中の３つ以上の芳香環のうち、いずれか１つの芳香環に水酸基が結合していることが好ましい。例えば、フェノール樹脂（Ｂ１）が３つのベンゼン環を有する繰り返し単位を含む場合には、繰り返し単位中の３つのベンゼン環のうち、いずれか１つのベンゼン環に水酸基が結合することができる。例えば、フェノール樹脂（Ｂ１）が１つのベンゼン環及び１つのナフタレン環を有する繰り返し単位を含む場合には、繰り返し単位中のナフタレン環に水酸基が結合することができる。
【００２５】
フェノール樹脂（Ｂ１）は、上述の通り、水酸基当量が２００ｇ／ｅｑ以上である。これにより、エポキシ樹脂（Ａ）とフェノール樹脂（Ｂ１）との反応時に生じる水酸基の量を少なくすることができる。このため、封止樹脂に含まれる水酸基の量を少なくすることができ、封止樹脂の高周波帯における誘電正接を低下させることができる。フェノール樹脂（Ｂ１）の水酸基当量は２５０ｇ／ｅｑ以下であることが好ましい。フェノール樹脂（Ｂ１）の水酸基当量は、２００ｇ／ｅｑ以上２４０ｇ／ｅｑ以下であることがより好ましい。この場合、封止樹脂の高周波帯における誘電正接をさらに低下させることができる。
【００２６】
特にフェノール樹脂（Ｂ１）は、下記式（１）で示される構造を有する化合物、及び下記式（２）で示される構造を有する化合物のうち、少なくとも一方を含むことが好ましい。この場合、封止用エポキシ樹脂組成物の硬化性を向上させることができる。
【００２７】
【化２】
2019104887.tif 000003
【００２８】
（式（１）中のＲ１からＲ４は、水素原子又は炭素数１から１０の炭化水素基である）
【００２９】
【化３】
2019104887.tif 000004
【００３０】
（式（２）中のＲ５からＲ６は、水素原子又は炭素数１から１０の炭化水素基である）
フェノール樹脂（Ｂ１）が、上記式（１）で示される構造を有する化合物を含む場合、封止用エポキシ樹脂組成物の臭いを抑制することができ、封止用エポキシ樹脂組成物の取り扱いを容易にすることができる。またフェノール樹脂（Ｂ１）が、上記式（１）で示される構造を有する化合物を含む場合、封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物を金型から離し易くすることができる。すなわち、封止用エポキシ樹脂組成物の離型性を向上させることができる。またフェノール樹脂（Ｂ１）が、上記式（１）で示される構造を有する化合物を含む場合、封止用エポキシ樹脂組成物を硬化しやすくすることができる。
【００３１】
またフェノール樹脂（Ｂ１）が、上記式（２）で示される構造を有する化合物を含む場合、封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物の高周波帯における誘電正接を低下させることができる。
【００３２】
硬化剤全量に対するフェノール樹脂（Ｂ１）の割合は、５０％以上であることが好ましく、７５％以上であることがより好ましい。硬化剤全量に対するフェノール樹脂（Ｂ１）の割合は、１００％以下であることが好ましい。この場合、封止用エポキシ樹脂組成物を硬化し易くすることができる。
【００３３】
硬化剤は、フェノール樹脂（Ｂ１）以外の成分（Ｂ２）として、例えばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂といったノボラック型樹脂；フェニレン骨格又はビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂；フェニレン骨格又はビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル樹脂といったアラルキル型樹脂；トリフェノールメタン型樹脂といった多官能型フェノール樹脂；ジシクロペンタジエン型フェノールノボラック樹脂、ジシクロペンタジエン型ナフトールノボラック樹脂といったジシクロペンタジエン型フェノール樹脂；テルペン変性フェノール樹脂；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦといったビスフェノール型樹脂；並びにトリアジン変性ノボラック樹脂、からなる群から選択される少なくとも一種の成分を含有できる。
【００３４】
封止用エポキシ樹脂組成物には、硬化剤（Ｂ）１当量に対して、エポキシ樹脂が、０．９当量以上１．５当量以下含まれることが好ましく、１．０当量以上１．３当量以下含まれることがより好ましい。この場合、高温時の封止樹脂の密着性と、封止用エポキシ樹脂の保存安定性とを、向上させることができる。
【００３５】
２−３．硬化促進剤（Ｃ）
硬化促進剤（Ｃ）は、例えば、イミダゾール類、有機ホスフィン類、及び第三級アミン類からなる群から選択される一種以上の成分を含有できる。イミダゾール類の例には、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール等が含まれる。有機ホスフィン類の例には、トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリメチルホスフィン等が含まれる。第三級アミン類の例には、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、トリエタノールアミン、ベンジルジメチルアミン等が含まれる。
【００３６】
封止用エポキシ樹脂組成物中の硬化促進剤（Ｃ）の含有量は、エポキシ樹脂（Ａ）と硬化剤（Ｂ）の合計量に対して０．１質量％以上５質量％以下が好ましい。この場合、硬化剤（Ｂ）によるエポキシ樹脂（Ａ）の硬化を特に促進させることができ、封止用エポキシ樹脂組成物を特に硬化させやすい。
【００３７】
２−４．無機充填剤（Ｄ）
無機充填材（Ｄ）は、例えば溶融球状シリカ等の溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ及び窒化ケイ素からなる群から選択される少なくとも一種の成分を含有できる。封止用エポキシ樹脂組成物に無機充填材を含有させることで、封止樹脂の熱膨張係数を調整できる。特に無機充填材が溶融シリカを含有することが好ましい。この場合、封止用エポキシ樹脂組成物中の無機充填材の高い充填性と、成形時の封止用エポキシ樹脂組成物の高い流動性とが得られる。無機充填材がアルミナ、結晶シリカ及び窒化ケイ素からなる群から選択される少なくとも一種の成分を含有することも好ましく、この場合、封止樹脂の高い熱伝導性が得られる。
【００３８】
無機充填材の平均粒径は例えば０．２μｍ以上７０μｍ以下である。この場合、封止用エポキシ樹脂用組成物の成形時に、封止用エポキシ樹脂組成物の特に良好な流動性が得られる。なお、平均粒径は、レーザー回折・散乱法による粒度分布の測定値から算出される体積基準のメディアン径であり、市販のレーザー回折・散乱式粒度分布測定装置を用いて得られる。無機充填材は、成形時の封止用エポキシ樹脂組成物の粘度、封止樹脂の物性等の調整のために、平均粒径の異なる二種以上の成分を含有してもよい。
【００３９】
無機充填材の含有量は、例えば封止用エポキシ樹脂組成物全量に対して６０質量％以上９３質量％以下である。この場合、無機充填材は封止樹脂の線膨張係数を適度に小さくしてリフロー時等の半導体装置の反りを抑制でき、かつ、成形時の封止用エポキシ樹脂組成物の良好な流動性を確保できる。
【００４０】
２−５．添加剤（Ｅ）
封止用エポキシ樹脂組成物は、本実施形態の利点を大きく損なわない範囲内で、シランカップリング剤、難燃剤、難燃助剤、離型剤、イオントラップ剤、着色剤、低応力化剤、粘着付与剤、シリコーン可撓剤といった、添加剤を含有してもよい。
【００４１】
シランカップリング剤は、２個以上のアルコキシ基を有することが好ましい。シランカップリング剤は、例えばβ−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、Ｎ−フェニルーγ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−（２−アミノエチル）アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、及びヘキサメチルジシラザンからなる群から選択される一種以上の成分を含有することができる。
【００４２】
難燃剤は、ノボラック型ブロム化エポキシ樹脂、金属水酸化物等を含有できる。特に難燃剤は、三酸化二アンチモン及び五酸化二アンチモンのうち少なくとも一方を含有することが好ましい。
【００４３】
離型剤は、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸カルシウム等を含有できる。例えば、離型剤は、カルナバワックス及びポリエチレン系ワックスのうち少なくとも一方を含有できる。
【００４４】
イオントラップ剤は、イオントラップ能力を有する公知の化合物を含有できる。例えば、イオントラップ剤は、ハイドロタルサイト類、水酸化ビスマス等を含有できる。
【００４５】
着色剤は、例えばカーボンブラック、ベンガラ、酸化チタン、フタロシアニン及びペリレンブラックからなる群から選択される少なくとも一種の成分を含有することができる。
【００４６】
低応力化剤の例は、アクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体、メタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体等のブタジエン系ゴム、並びにシリコーン化合物を含む。
【００４７】
２−６．封止用エポキシ樹脂組成物の製造方法
封止用エポキシ樹脂組成物は、以下の方法で製造することができる。
【００４８】
まず、エポキシ樹脂（Ａ）と、硬化剤（Ｂ）と、必要により硬化促進剤（Ｃ）、無機充填材（Ｄ）、添加剤（Ｅ）等との混合物を、熱ロール、ニーダー等の混練機を用いて加熱状態で溶融混合する。次に、この混合物を室温に冷却し、更に公知の手段で粉砕することで、粉末状の封止用エポキシ樹脂組成物が得られる。この粉末状の封止用エポキシ樹脂組成物を打錠することで、成形条件に見合った寸法及び質量を有するタブレット状の封止用エポキシ樹脂組成物を得てもよい。
【００４９】
３．硬化物
本実施形態に係る硬化物は、封止用エポキシ樹脂組成物を加熱して、熱硬化させることによって得られる。硬化物は、半導体素子を封止する封止樹脂として好適に用いられる。
【００５０】
本実施系形態では、封止用エポキシ樹脂組成物に含まれるフェノール樹脂（Ｂ１）の水酸基当量が２００ｇ／ｅｑ以上であることによって、硬化物に含まれる水酸基の量を低減することができ、硬化物の高周波帯における低誘電正接化を達成することができる。また硬化物の高周波帯における低比誘電率化も達成することができる。すなわち、硬化物の高周波特性を向上させることができる。具体的には、硬化物の１０ＧＨｚでの誘電正接を０．００６以下にすることができる。また硬化物の１０ＧＨｚでの比誘電率を３．５以下にすることができる。特に、封止樹脂による伝送損失を低減するためには、硬化物の誘電正接を低下させることが好ましく、硬化物の１０ＧＨｚでの誘電正接を０．００５以下にすることが好ましい。
【００５１】
本実施形態では、封止用エポキシ樹脂組成物に含まれるエポキシ化合物（Ａ１）とフェノール樹脂（Ｂ１）との組み合わせによって、封止用エポキシ樹脂組成物を十分に硬化させることができる。具体的には、封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物のショアＤ硬度が、７０以上となるように硬化することが好ましく、７５以上となるように硬化することがより好ましい。
【００５２】
４．半導体装置
半導体装置は、ＩＣチップなどの半導体素子と、半導体素子を覆う封止樹脂と、を備える。封止樹脂は、封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物である。
【００５３】
半導体装置は、半導体素子を支持する基材を更に備えてもよい。基材は、例えばリードフレーム、配線板等である。封止樹脂は、トランスファーモールド法、コンプレッションモールド法、インジェクションモールド法などの公知の成形法で作製されうる。
【００５４】
半導体装置を製造する場合、例えば、まず基材に半導体素子を搭載する。半導体素子は、フリップチップボンディング、ワイヤボンディング等の方法で、基材に電気的に接続される。
【００５５】
次に、この半導体素子が搭載されている基材をトランスファーモールド用の金型にセットする。この状態で、封止用エポキシ樹脂組成物を加熱して溶融させてから、この組成物（Ｘ）を金型に注入し、さらに金型内で封止用エポキシ樹脂組成物を加熱する。これにより、封止用エポキシ樹脂組成物が熱硬化して、封止樹脂が作製される。
【００５６】
トランスファーモールド法で封止樹脂を作製する場合、例えば金型温度は１６０〜１８５℃の範囲内、成形時間は６０〜１２０秒の範囲内である。なお、成形条件は、封止用エポキシ樹脂組成物の組成等に応じて、適宜、変更してもよい。
【実施例】
【００５７】
（１）封止用エポキシ樹脂組成物の調製
各実施例及び比較例において、後掲の表１に示す成分をミキサーで均一に混合分散した後、ニーダーで加熱しながら混練し、更に冷却してから粉砕した。これにより、封止用エポキシ樹脂組成物の粉末を得た。
【００５８】
なお、表に示す成分の詳細は次の通りである。
・エポキシ樹脂１：スチレン化フェノールノボラック型エポキシ樹脂、新日鉄住金化学株式会社製、ＹＤＡＮ−１０００−１０Ｃ（エポキシ基当量２８４）。
・エポキシ樹脂２：ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、日本化薬株式会社製、品番ＮＣ３０００（エポキシ基当量２７６）。
・エポキシ樹脂３：ビフェニル型エポキシ樹脂、三菱化学株式会社製、品番ＹＸ４０００Ｈ（エポキシ基当量１９５）。
・フェノール硬化剤１：上記式（１）で示される構造を有するフェノール樹脂、明和化成株式会社製、品番ＭＥＨ７８５１ＳＳ（水酸基当量２０３）。
・フェノール硬化剤２：上記式（２）で示される構造を有するフェノール樹脂、新日鉄住金化学株式会社、品番ＳＮ−４８５（水酸基当量２０９）。
・フェノール硬化剤３：フェノールノボラック樹脂、明和化成株式会社製、品番ＤＬ９２（水酸基当量１０５）。
・フェノール硬化剤４：群栄化学工業株式会社製、品番ＧＤＰ−６０９５ＬＲ（水酸基当量１７０）。
・顔料：カーボンブラック、三菱化学株式会社製、品番ＭＡ６００。
・離型剤：カルナバワックス、大日化学工業株式会社製、品番Ｆ１−１００。
・硬化促進剤：トリフェニルホスフィン、北興化学株式会社制、品番ＴＰＰ。
・無機充填材：球状溶融シリカ、電気化学工業株式会社製、品番ＦＢ９４０。
・カップリング剤：３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、信越化学工業株式会社製、品番ＫＢＭ８０３。
【００５９】
（２）硬化物の作製
実施例１−５及び比較例１−４の封止用エポキシ樹脂組成物の粉末を、成形圧力３．９ＭＰａ、温度１７５℃、成形時間１２０秒の条件でトランスファー成形した。その後、１７５℃、４時間の条件でアフターキュアを行うことにより、封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物を作製した。
【００６０】
（３）評価
実施例１−５及び比較例１−４の硬化物について、以下の評価を行った。その結果を、後掲の表１に示す。
【００６１】
（３−ｉ）誘電正接及び比誘電率の測定
実施例１−５及び比較例１−４の硬化物を、１．５ｍｍ×１．５ｍｍ×８５ｍｍの大きさの成形品に加工した。ネットワークアナライザ（アジレント・テクノロジー株式会社製、型番Ｎ５２３０Ａ）を用いて、成形品の１０ＧＨｚでの誘電正接及び比誘電率を測定した。
【００６２】
（３−ｉｉ）１ｍ３当たりのエポキシ基数
封止用エポキシ樹脂組成物に含まれるエポキシ樹脂のエポキシ基当量、フェノール硬化剤の水酸基当量、エポキシ樹脂の配合量、及びフェノール硬化剤の配合量に基づき、実施例１−５及び比較例１−４の硬化物の１ｍ３当たりのエポキシ基数を算出した。
【００６３】
（３−ｉｉｉ）連続成形性
第一精工製の成形機（品名Ｓ・Ｐｏｔ）の金型に４０ｍｍ×４０ｍｍの寸法を有する基板を取り付けた後、この基板上に、実施例１−５及び比較例１−４の封止用エポキシ樹脂組成物の成形体を作製した。成形条件は、温度が１７５℃、硬化時間が１００秒であった。成形体の形成直後に金型から基板を持ち上げるために要する力を、デジタルフォースゲージ（ＩＭＡＤＡ製）で測定した。この操作を１００回繰り返して、デジタルフォースゲージによる測定値の平均値を算出した。
【００６４】
（３−ｉｖ）ショアＤ硬度
（３−ｉｉｉ）で作製した実施例１−５及び比較例１−４の成形体のショアＤ硬度を、硬度計（株式会社テクロック製の品番ＳＨＯＲＥＤ  Ｔｙｐｅ  ＧＳ−７０２）で測定した。
【００６５】
（３−ｖ）臭気
実施例１−５及び比較例１−４の封止用エポキシ樹脂組成物の臭気を、以下の基準で評価した。
Ａ：臭くない。
Ｂ：臭い。
Ｃ：とても臭い。
【００６６】
【表１】
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