(57)【要約】【課題】外部から加えられた衝撃に対して、防割性に優れる合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物、それを用いたカバーフィルム付合わせガラス用中間膜及び合わせガラスの製造方法を提供する。【解決手段】(メタ)アクリル重合体（Ａ）、(メタ)アクリレートモノマー（Ｂ）、光重合開始剤（Ｃ）を含有する合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物。前記の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物から形成される粘着層と、前記粘着層を挟むように積層された一対の基材層と、を備える、カバーフィルム付合わせガラス用中間膜。【選択図】図１
2019131411.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
(メタ)アクリル重合体（Ａ）、(メタ)アクリレートモノマー（Ｂ）、光重合開始剤（Ｃ）を含有する合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物から形成される粘着層と、前記粘着層を挟むように積層された一対の基材層と、を備える、カバーフィルム付合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記請求項２に記載のカバーフィルム付合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
請求項２又は３に記載のカバーフィルム付合わせガラス用中間膜に紫外線を照射する工程と、カバーフィルム付合わせガラス用中間膜が備える前記粘着層を介して、被着物同士を貼り合わせて積層体を得る工程と、前記積層体を、３０〜１５０℃及び０．３〜１．５ＭＰａの条件で加熱加圧処理する工程と、を含む、合わせガラスの製造方法。
【請求項５】
請求項２又は３に記載のカバーフィルム付合わせガラス用中間膜が備える前記粘着層を介して、被着物同士を貼り合わせて積層体を得る工程と、前記積層体を、３０〜１５０℃及び０．３〜１．５ＭＰａの条件で加熱加圧処理する工程と、前記積層体に対し、前記被着物の少なくともいずれか一方の側から紫外線を照射する工程と、を含む、合わせガラスの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物、それを用いたカバーフィルム付合わせガラス用中間膜及び合わせガラスの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、自動車のような車輌、航空機、建築物等用のガラスとしては、外部衝撃を受けて破損しても、ガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、合わせガラスが広く用いられている。
【０００３】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、少なくとも一対のガラス板間に、可塑剤により可塑化されたポリビニルブチラール樹脂等のポリビニルアセタール樹脂からなる合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させて得られるもの等が挙げられる。
【０００４】
しかし、従来の合わせガラスの多くは、同等の厚みのガラスに比べて同等程度の防割性であり、より割れない、防割性の高い合わせガラスが求められていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開１９８７−１００４６３号公報
【特許文献２】特開２００５−２０６４４５号公報
【特許文献３】国際公開第１２／０９１１１７号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記現状に鑑み、外部から加えられた衝撃に対して、防割性に優れる合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物、それを用いたカバーフィルム付合わせガラス用中間膜及び合わせガラスの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは上記課題を解決するために鋭意研究した結果、(メタ)アクリル重合体と(メタ)アクリレートモノマーと光重合開始剤を含む、樹脂組成物を用いると上記課題を解決し得ることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいて完成したものである。
【０００８】
すなわち、本発明は、(メタ)アクリル重合体（Ａ）、(メタ)アクリレートモノマー（Ｂ）、光重合開始剤（Ｃ）を含有する合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を提供する。
【０００９】
また、本発明は、合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物から形成される粘着層と、上記粘着層を挟むように積層された一対の基材層とを備える、カバーフィルム付合わせガラス用中間膜を提供する。
【００１０】
このような合わせガラス用中間膜（以下、単に「中間膜」という場合がある）によれば、粘着層を傷つけることなく、合わせガラス用中間膜の保管及び運搬を容易にすることができる。
【００１１】
上記中間膜における粘着層の厚さは、１０μｍ〜５．０×１０３μｍであることが好ましい。これにより、上記中間膜が、耐衝撃性及び視認性により優れたものとなる。
【００１２】
本発明はさらに、上記中間膜が備える粘着層に紫外線を照射する工程と、カバーフィルム付合わせガラス用中間膜が備える前記粘着層を介して、被着物同士を貼り合わせて積層体を得る工程と、前記積層体を、３０〜１５０℃及び０．３〜１．５ＭＰａの条件で加熱加圧処理する工程と、を含む、合わせガラスの製造方法を提供する。
本発明はさらに、上記中間膜が備える粘着層を介して、被着物同士を貼り合わせて積層体を得る工程と、上記積層体を、３０〜１５０℃及び０．３〜１．５ＭＰａの条件で加熱加圧処理する工程と、上記積層体に対し、被着物のいずれか一方の側から紫外線を照射する工程を含む、合わせガラスの製造方法を提供する。
【００１３】
本発明の中間膜を用いることにより、例えば、ガラス同士、ガラス−樹脂基板(もしくは、フィルム)、樹脂基板(もしくは、フィルム)同士、を貼り合わせることが可能である。
【００１４】
本発明の中間膜を用いることにより、被着体表面への濡れ性及び接着性が向上し、積層体の強靭性が向上することで、高い防割性を有する合わせガラスを提供する。
【００１５】
また、高湿度環境下での信頼性においても粘着層が白化することなく安定した透明性を維持することができる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、外部から加えられた衝撃に対して、防割性に優れる合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物、それを用いたカバーフィルム付合わせガラス用中間膜及び合わせガラスの製造方法を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】カバーフィルム付合わせガラス用中間膜を説明する断面模式図である。
【図２】合わせガラスを説明する断面模式図である。
【図３】耐衝撃試験の供試体支持枠を説明する分解斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。
【００１９】
なお、本明細書において「（メタ）アクリレート」とは、「アクリレート」又はそれに対応する「メタクリレート」を意味する。同様に、「（メタ）アクリル」とは、「アクリル」又はそれに対応する「メタクリル」を意味し、「（メタ）アクリロイル」とは、「アクリロイル」又はそれに対応する「メタクリロイル」を意味する。また、組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。
【００２０】
＜合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物＞
本実施形態の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物は、(メタ)アクリル重合体（Ａ）、(メタ)アクリレートモノマー（Ｂ）、光重合開始剤（Ｃ）を含有する。
【００２１】
本実施形態の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物は、被着体表面への濡れ性が向上し、積層体の強靭性が向上することで、高い防割性を発現する。
【００２２】
次に、合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物の各成分について説明する。
【００２３】
(メタ)アクリル重合体Ａ）（以下、「（Ａ）成分」ということがある。）としては、（メタ）アクリロイル基を分子内に１つ有するモノマーを単独で重合するか又は２種以上組み合わせて共重合したものを示す。
【００２４】
（メタ）アクリル重合体を構成する（メタ）アクリレート化合物は、通常は（メタ）アクリロイルオキシ基を１つ有する単官能モノマーであり、その具体例としては、（メタ）アクリル酸；（メタ）アクリル酸アミド；（メタ）アクリロイルモルホリン；メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−ペンチル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート（ｎ−ラウリル（メタ）アクリレート）、イソミリスチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート及びイソステアリルアクリレート等の炭素数１〜１８のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート；グリシジル（メタ）アクリレート；３−ブテニル（メタ）アクリレート等の炭素数が２〜１８のアルケニル基を有するアルケニル（メタ）アクリレート；ベンジル（メタ）アクリレート及びフェノキシエチル（メタ）アクリレート等の芳香環を有する（メタ）アクリレート；メトキシテトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシヘキサエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシオクタエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシノナエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシヘプタプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシテトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、ブトキシエチレングリコール（メタ）アクリレート及びブトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート等のアルコキシポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート；シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート及びジシクロペンタニル（メタ）アクリレート等の脂環式基を有する（メタ）アクリレート；２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート及び４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等の水酸基を有する（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート；Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミド及びＮ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド誘導体；２−（２−メタクリロイルオキシエチルオキシ）エチルイソシアネート及び２−（メタ）アクリロイルオキシエチルイソシアネート等のイソシアネート基を有する（メタ）アクリレート；テトラエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ヘキサエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、オクタプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート及びオクタプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート等のポリアルキレングリコールモノ（メタ）アクリレート；シロキサン骨格を有する（メタ）アクリレートが挙げられる。これらの化合物は、１種又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２５】
（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリレート化合物をモノマー単位として含む主鎖、該主鎖に結合するウレタン結合、及び該ウレタン結合を介して主鎖に結合している（メタ）アクリロイルオキシ基を有する変性（メタ）アクリレート重合体を含むことができる。このような（メタ）アクリレート重合体は、側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリレート重合体にイソシアネート反応させたものであることができる。側鎖に水酸基を有する（メタ）アクリレート重合体としては、例えば、２−ヒドロキシエチルアクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレート及び６−ヒドロキシヘキシルアクリレートをモノマー単位として含む（メタ）アクリレート重合体が挙げられる。（メタ）アクリレート重合体が、主鎖とウレタン結合を介して結合されているアクリレート基を側鎖に有することによって、光硬化性樹脂組成物中の（メタ）アクリレート重合体をより高分子量化することができ、（メタ）アクリレート重合体分子同士の絡み合いをより複雑化することができる。
【００２６】
（メタ）アクリル重合体は、上記（メタ）アクリレート化合物と共重合可能な化合物を共重合モノマーとして含んでいてもよい。（メタ）アクリレート化合物と共重合可能な化合物としては、例えば、スチレン、４−メチルスチレン、ビニルピリジン、ビニルピロリドン、酢酸ビニル、シクロヘキシルマレイミド、フェニルマレイミド及び無水マレイン酸が挙げられる。
【００２７】
（メタ）アクリル重合体には、（メタ）アクリロイル基を付加して、重合反応性を持たせることもできる。（メタ）アクリル重合体に（メタ）アクリロイル基を付加することで、光硬化性樹脂組成物の硬化物をより強靭化することができる。本明細書において、（メタ）アクリロイル基を有する（メタ）アクリル重合体は、後述の（Ｂ）成分である(メタ)アクリレートモノマー（エチレン性不飽和結合基を有する化合物）ではなく、（メタ）アクリル重合体の１種に分類される。
【００２８】
（メタ）アクリル重合体の含有量は、光硬化性樹脂組成物の総量を基準として、１質量％以上であることが好ましく、１０質量％以上であることがより好ましく、２０質量％以上であることが更に好ましい。（メタ）アクリル重合体の含有量は、光硬化性樹脂組成物の総量を基準として、８０質量％以下であることが好ましく、５０質量％以下であることがより好ましく、３０質量％以下であることが更に好ましい。（メタ）アクリル重合体の含有量がこのような範囲にあると、光硬化性樹脂組成物の硬化物の伸び率がより向上するとともに、粘度がより低減する。
【００２９】
(メタ)アクリレートモノマー（Ｂ）（以下、「（Ｂ）成分」ということがある。）としては、エチレン性不飽和基を有する化合物で、具体例としては、（メタ）アクリル酸；（メタ）アクリル酸アミド；（メタ）アクリロイルモルホリン；メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−ペンチル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート（ｎ−ラウリル（メタ）アクリレート）、イソミリスチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート等のアルキル基の炭素数１〜１８のアルキル（メタ）アクリレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ブタンジオール（メタ）アクリレート、ノナンジオールジ（メタ）アクリレート等のアルカンの炭素数が１〜１８のアルカンジオールジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリロイル基を分子内に３つ以上有する多官能（メタ）アクリレート；グリシジルメタクリレート；３−ブテニル（メタ）アクリレート等のアルケニル基の炭素数が２〜１８のアルケニル（メタ）アクリレート；ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート等の芳香環を有する（メタ）アクリレート；メトキシテトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシヘキサエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシオクタエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシノナエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシヘプタプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシテトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、ブトキシエチレングリコール（メタ）アクリレート、ブトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート等のアルコキシポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート；シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート等の脂環式基を有する（メタ）アクリレート；２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等の水酸基を有する（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート；Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド誘導体；２−（２−メタクリロイル���キシエチルオキシ）エチルイソシアネート、２−（メタ）アクリロイルオキシエチルイソシアネート等のイソシアネート基を有する（メタ）アクリレート；テトラエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ヘキサエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、オクタプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、オクタプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート等のポリアルキレングリコールモノ（メタ）アクリレート；ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート；イソシアヌル環骨格を有する（メタ）アクリレート；シロキサン骨格を有する（メタ）アクリレート、イソプレン骨格を有するポリイソプレン（メタ）アクリレート、ブタジエン骨格を有するポリブタジエン（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。尚、アルキル基の炭素数１〜１８のアルキル（メタ）アクリレート、アルカンの炭素数が１〜１８のアルカンジオールジ（メタ）アクリレート、（メタ）アクリロイル基を分子内に３つ以上有する多官能（メタ）アクリレート、グリシジルメタクリレート、及びアルケニル基の炭素数が２〜１８のアルケニル（メタ）アクリレートは、脂肪族系（メタ）アクリレートと総称する場合もある。また、アルコキシポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、イソシアヌル環骨格を有する（メタ）アクリレート、シロキサン骨格を有する（メタ）アクリレートをヘテロ原子系（メタ）アクリレートと総称する場合もある。
【００３０】
（光重合開始剤（Ｃ））
光重合開始剤（Ｃ）（以下、「（Ｃ）成分」ということがある。）としては、活性エネルギー線の照射により硬化反応を促進するものである。ここで、活性エネルギー線とは、紫外線、電子線、α線、β線、γ線等をいう。光重合開始剤としては、特に制限はなく、ベンゾフェノン系、アントラキノン系、ベンゾイル系、スルホニウム塩、ジアゾニウム塩、オニウム塩等の公知の材料を使用することが可能である。
【００３１】
具体的には、ベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ´−テトラメチル−４，４´−ジアミノベンゾフェノン（ミヒラーケトン）、Ｎ，Ｎ´−テトラエチル−４，４´−ジアミノベンゾフェノン、４−メトキシ−４，４´−ジメチルアミノベンゾフェノン、α−ヒドロキシイソブチルフェノン、２−エチルアントラキノン、ｔ−ブチルアントラキノン、１，４−ジメチルアントラキノン、１−クロロアントラキノン、２，３−ジクロロアントラキノン、３−クロロ−２−メチルアントラキノン、１，２−ベンゾアントラキノン、２−フェニルアントラキノン、１，４−ナフトキノン、９，１０−フェナントラキノン、チオキサントン、２−クロロチオキサントン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、２，２−ジエトキシアセトフェノン等の芳香族ケトン化合物；ベンゾイン、メチルベンゾイン、エチルベンゾイン等のベンゾイン化合物；ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾインフェニルエーテル等のベンゾインエーテル化合物；ベンジル、ベンジルジメチルケタール等のベンジル化合物、β−（アクリジン−９−イル）（メタ）アクリル酸のエステル化合物、９−フェニルアクリジン、９−ピリジルアクリジン、１，７−ジアクリジノヘプタン等のアクリジン化合物；２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−クロロフェニル）−４，５−ジ（ｍ−メトキシフェニル）イミダゾール二量体、２−（ｏ−フルオロフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｏ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｐ−メトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２，４−ジ（ｐ−メトキシフェニル）５−フェニルイミダゾール二量体、２−（２，４−ジメトキシフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体、２−（ｐ−メチルメルカプトフェニル）−４，５−ジフェニルイミダゾール二量体等の２，４，５−トリアリールイミダゾール二量体；２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モリホリノフェニル）−１−ブタノン、２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルホリノ−１−プロパノン等のα−アミノアルキルフェノン系化合物；ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド等のアシルフォスフィンオキサイド系化合物；オリゴ（２−ヒドロキシ−２−メチル−１−（４−（１−メチルビニル）フェニル）プロパノン）などが挙げられる。
【００３２】
また、特に、光硬化性樹脂組成物を着色させない重合開始剤としては、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−プロパン−１−オン、１−［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−フェニル］−２−ヒドロキシ−２−メチル−１−プロパン−１−オン等のα−ヒドロキシアルキルフェノン系化合物；ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイド、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニルフォスフィンオキサイド等のアシルフォスフィンオキサイド系化合物；オリゴ（２−ヒドロキシ−２−メチル−１−（４−（１−メチルビニル）フェニル）プロパノン）及びこれらを組み合わせたものが好ましい。
【００３３】
（Ｃ）成分の含有量は、光硬化性樹脂組成物の全量に対して、０．１〜５質量％が好ましく、０．２〜３質量％がより好ましく、０．３〜２質量％が更に好ましい。（Ｃ）成分の含有量が０．１質量％以上であると、光重合を良好に開始することができる。（Ｃ）成分の含有量が５質量％以下であると、段差埋め込み性及び自己組織化性に優れ易く、また、得られた硬化物の色相が黄味を帯びることが抑制され易い。
【００３４】
（その他の添加剤）
本実施形態のガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物は、必要に応じて上記の（Ａ）〜（Ｃ）成分とは別に、各種添加剤を含有していてもよい。含有可能な各種添加剤としては、重合禁止剤、酸化防止剤、光安定化剤、シランカップリング剤、界面活性剤、レベリング剤、無機充填剤等が挙げられる。
【００３５】
重合禁止剤は、光硬化性樹脂組成物の保存安定性を高める目的で添加され、パラメトキシフェノール等が挙げられる。
酸化防止剤は、光硬化性樹脂組成物を光により硬化させて得られた硬化物の耐熱着色性を高める目的で添加され、トリフェニルホスファイト等のリン系；フェノール系；チオール系の酸化防止剤などが挙げられる。
光安定化剤は、紫外線等の活性エネルギー線に対しての耐性を高める目的で添加され、ＨＡＬＳ（Ｈｉｎｄｅｒｅｄ  Ａｍｉｎｅ  Ｌｉｇｈｔ  Ｓｔａｂｉｌｉｚｅｒ）などが挙げられる。
シランカップリング剤は、ガラス等への密着性を高めるために添加され、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジイソプロペノキシシラン等が挙げられる。
界面活性剤は、剥離性を制御するために添加され、ポリジメチルシロキサン系化合物、フッ素系化合物等が挙げられる。
レベリング剤は、光硬化性樹脂組成物の平坦性を付与するために添加され、シリコン系、フッ素系の表面張力を下げる化合物等が挙げられる。
【００３６】
これらの添加剤は、単独で用いてもよく、また、複数の添加剤を組み合わせて用いてもよい。なお、これらの添加剤を用いる場合の含有量は、通常、上記（Ａ）〜（Ｃ）成分の合計含有量と比較すると小さく、一般に光硬化性樹脂組成物の全量に対して０．０１〜５質量％程度である。
【００３７】
本実施形態の光硬化性樹脂組成物は、無機充填剤を含有していてもよく、例えば、破砕シリカ、溶融シリカ、マイカ、粘土鉱物、ガラス短繊維又は微粉末及び中空ガラス、炭酸カルシウム、石英粉末、金属水和物等が挙げられる。無機充填剤の含有量は、固形分全量基準で、光硬化性樹脂組成物１００質量部に対し、０．０１〜１００質量部が好ましく、０．０５〜５０質量部がより好ましく、０．１〜３０質量部が更に好ましい。無機充填剤の含有量が０．０１〜１００質量部であれば、充分な、低収縮性、機械強度の向上、低熱膨張率等が得られる。充填剤は、カップリング剤等の市販の表面処理剤、三本ロール、ビーズミル、ナノマイザー等の分散機での処理を行って無機充填剤の分散性を改善してよい。
【００３８】
＜合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物の製造方法＞
本実施形態の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物の製造方法には特に制限はなく、上記（Ａ）成分及び（Ｂ）成分、（Ｃ）成分及び上記添加剤を混合し撹拌することにより製造することができる。
また、各成分のいずれかが固状である場合、混合撹拌前、混合撹拌中、及び、混合撹拌後の少なくとも１つのタイミングで固状成分を加温して溶解させることが好ましい。これにより、各成分が良好に分散し、その後、冷却することにより、合わせガラス中間膜用光硬化樹脂組成物が得られる。
この加温温度には特に制限は無いが、粘度が高い成分を撹拌する場合には高温が適する。また、成分によっては揮発しやすい成分もあるため、揮発温度以下が好ましい。その観点で加温する場合には、４０〜１３０℃に加温することが好ましい。加温温度が４０℃以上であると、成分の粘度が高い場合でも充分に撹拌することができる。１３０℃以下であると、成分の揮発を抑えられ、樹脂組成物への着色も抑えられる。
撹拌時間には特に制限は無いが、好ましくは１０〜６０分であり、より好ましくは２０〜４０分である。
【００３９】
＜カバーフィルム付合わせガラス用中間膜の製造方法＞
本実施形態に係る合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物をシート又はフィルム状に加工する方法としては、公知の技術を使用することができる。例えば、本実施形態に係る合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を、２−ブタノン、シクロヘキサノン等のケトン系溶剤で希釈して塗液を調製し、次いで、上記塗液を、重合体フィルム等の基材上にフローコート法、ロールコート法、グラビアロール法、ワイヤバー法、リップダイコート法等により塗工し、次いで、溶剤を乾燥することにより、任意の膜厚を有するシート又はフィルム状に加工することができる。上記塗液の調製に際しては、各成分を配合した後に溶剤で希釈してもよく、各成分の配合前に予め溶剤で希釈しておいてもよい。
【００４０】
塗工性の観点からは、上記塗液の固形分濃度は、３０質量％以上であることが好ましく、４０質量％以上であることがより好ましい。同様の観点から、上記塗液の固形分濃度は、７０質量％以下であることが好ましく、６０質量％以下であることがより好ましい。また、上記の観点から、上記塗液の粘度は、塗工温度で１Ｐａ・ｓ以上であることが好ましく、５Ｐａ・ｓ以上であることが好ましい。同様の観点から、上記塗液の粘度は、３０Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく２５Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましく、１５Ｐａ・ｓ以下であることが更に好ましい。
【００４１】
なお、カバーフィルム付合わせガラス用中間膜を得る際に、粘着層はポリエチレンテレフタレートフィルム等の重合体フィルムの基材（重剥離セパレータ１２）と同素材のカバーフィルム（軽剥離セパレータ１０）で挟まれる構成となる。このとき、粘着層と、それらのポリエチレンテレフタレートフィルム等の基材及びカバーフィルムとの剥離性を制御するために、合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物（粘着性樹脂組成物）には、ポリジメチルシロキサン系界面活性剤、フッ素系界面活性剤等の界面活性剤を含有させることができる。
【００４２】
また、粘着層の可視光領域（波長：３８０ｎｍ〜７８０ｎｍ）の光線に対する光透過率は、８０％以上であることが好ましく、９０％以上であることがより好ましく、９５％以上であることが更に好ましい。
【００４３】
重剥離セパレータ１２としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエステル等の重合体フィルムが好ましく、中でも、ポリエチレンテレフタレートフィルム（以下、「ＰＥＴフィルム」という場合もある）がより好ましい。重剥離セパレータ１２の厚さは、作業性の観点から、５０〜２００μｍであることが好ましく、６０〜１５０μｍであることがより好ましく、７０〜１３０μｍであることが更に好ましい。重剥離セパレータ１２の平面形状は、粘着層１１の平面形状よりも大きく、重剥離セパレータ１２の外縁は粘着層１１の外縁よりも外側に張り出していることが好ましい。重剥離セパレータ１２の外縁が粘着層１１の外縁よりも張り出す幅は、取り扱い易さ、剥がし易さ、埃等の付着をより低減できる観点から、２〜２０ｍｍであることが好ましく、４〜１０ｍｍであることがより好ましい。粘着層１１及び重剥離セパレータ１２の平面形状が略長方形等の略矩形状である場合には、重剥離セパレータ１２の外縁が粘着層１１の外縁よりも張り出す幅は、少なくとも１つの辺において２〜２０ｍｍであることが好ましく、少なくとも１つの辺において４〜１０ｍｍであることがより好ましく、全ての辺において２〜２０ｍｍであることが更に好ましく、全ての辺において４〜１０ｍｍであることが特に好ましい。
【００４４】
軽剥離セパレータ１０としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエステル等の重合体フィルムが好ましく、中でも、ポリエチレンテレフタレートフィルムがより好ましい。軽剥離セパレータ１０の厚さは、作業性の観点から、２５〜１５０μｍであることが好ましく、３０〜１００μｍであることがより好ましく、４０〜７５μｍであることが更に好ましい。軽剥離セパレータ１０の平面形状は、粘着層１１の平面形状よりも大きく、軽剥離セパレータ１０の外縁は粘着層１１の外縁よりも外側に張り出していることが好ましい。軽剥離セパレータ１０の外縁が粘着層１１の外縁よりも張り出す幅は、取り扱い易さ、剥がし易さ、埃等の付着をより低減できる観点から、２〜２０ｍｍであることが好ましく、４〜１０ｍｍであることがより好ましい。粘着層１１及び軽剥離セパレータ１０の平面形状が略長方形等の略矩形状である場合には、軽剥離セパレータ１０の外縁が粘着層１１の外縁よりも張り出す幅は、少なくとも１つの辺において２〜２０ｍｍであることが好ましく、少なくとも１つの辺において４〜１０ｍｍであることがより好ましく、全ての辺において２〜２０ｍｍであることが更に好ましく、全ての辺において４〜１０ｍｍであることが特に好ましい。
【００４５】
軽剥離セパレータ１０と粘着層１１との間の剥離強度は、重剥離セパレータ１２と粘着層１１との間の剥離強度よりも低いことが好ましい。これにより、重剥離セパレータ１２は軽剥離セパレータ１０よりも粘着層１１から剥離し難くなる。なお、重剥離セパレータ１２と粘着層１１、及び軽剥離セパレータ１０と粘着層１１との剥離強度は、例えば、重剥離セパレータ１２、軽剥離セパレータ１０の表面処理を施すことによって調整することができる。表面処理方法としては、例えば、シリコーン系化合物又はフッ素系化合物で離型処理することが挙げられる。
【００４６】
＜合わせガラス＞
次に、上記のカバーフィルム付合わせガラス用中間膜を用いて作製される合わせガラスの製造方法について説明する。カバーフィルム付合わせガラス用中間膜は、各種合わせガラスに適用することができる。合わせガラスとしては、フロートガラス、風冷強化ガラス、化学強化ガラス、複層ガラス等が挙げられる。本実施形態の中間膜は、合わせガラスの反射防止層、防汚層、色素層、ハードコート層等の機能性を有する機能層、透明保護板などを組み合わせて貼り合わせるために使用することもできる。
【００４７】
（反射防止層）
上記反射防止層は、可視光反射率が５％以下となる反射防止性を有している層であればよい。上記反射防止層は、透明なプラスチックフィルム等の透明基材に既知の反射防止方法で処理された層を用いることができる。
（防汚層）
上記防汚層は、表面に汚れがつきにくくするためのものである。上記防汚層、表面張力を下げるためにフッ素系樹脂又はシリコーン系樹脂等で構成される既知の層を用いることができる。
（色素層）
上記色素層は、色純度を高めるために使用されるものである。上記色素層は、合わせガラスで透過する不要な波長の光を低減するために使用される。上記色素層は、不要な波長の光を吸収する色素を樹脂に溶解させ、ポリエチレンフィルム、ポリエステルフィルム等の基材フィルムに製膜又は積層して得ることができる。
（ハードコート層）
上記ハードコート層は、表面硬度を高くするために使用される。上記ハードコート層としては、例えば、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート等のアクリル樹脂；エポキシ樹脂などをポリエチレンフィルム等の基材フィルムに製膜又は積層したものを使用することができる。同様に表面硬度を高めるために、ガラス、アクリル樹脂、ポリカーボネート等の透明保護板に製膜又は積層したハードコート層を使用することもできる。
【００４８】
このような積層体とする場合、粘着層１１は、ロールラミネート、真空貼合機又は枚葉貼合機を用いて積層することができる。
【００４９】
以下、合わせガラスの一つである合わせガラスを例として、図２を用いて詳細に説明する。
【００５０】
図２は、本発明の合わせガラスの製造方法の一実施形態を模式的に示す側面断面図である。図２に示す合わせガラスは、フロートガラス２０、粘着層（中間膜）２１、フロートガラス２２がこの順で積層されてなる合わせガラスである。
【００５１】
本実施形態に係る合わせガラスは、下記の方法により製造することができる。合わせガラス用中間膜は、合わせガラスの組み立て等において次のように使用される。まず、軽剥離セパレータ１０を合わせガラス用中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、中間膜の表面を第１の被着物に貼り付け、ローラー等で押し付ける。続いて、重剥離セパレータ１２を中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、中間膜の表面を第２の被着物に貼り付け、加熱加圧処理（オートクレーブ処理）をする。第２の被着物は、例えばガラス、透明保護板である。このようにして、粘着層１１、２１を介して被着物同士を貼り合わせることができる。なお、この時の加熱加圧処理条件は、温度が３０〜１５０℃であり、圧力が０．３〜１．５ＭＰａであるが、巻き込み気泡をより除去できる観点から、温度が５０〜７０℃であり、圧力が０．３〜０．５ＭＰａであることが好ましい。また、処理時間は、５〜６０分が好ましく、１０〜３０分であることがより好ましい。
【００５２】
また、上記製造方法は、オートクレーブ処理の前又は後に、粘着層１１、２１に対して、両被着物（例えば、ガラス、透明保護板）のいずれか一方の側から紫外線を照射する工程を含むことが好ましい。これにより、高温高湿条件における接着信頼性（気泡の発生低減及び剥がれの抑制）及び接着力をより向上できる。
【００５３】
紫外線の照射量は、特に制限がないが、５００〜５０００ｍＪ／ｃｍ２程度であることが好ましい。なお、紫外線を照射する工程は、高温高湿条件における接着信頼性を向上する観点から、オートクレーブ処理後に行うことが好ましい。このようにして得られた構造体において、被着物としてガラス基板（ソーダライムガラス）又はアクリル樹脂基板を採用した場合、粘着層１１、２１とこれらの基板との間の剥離強度は、５Ｎ／１０ｍｍ以上であることが好ましく、８Ｎ／１０ｍｍ以上であることがより好ましく、１０Ｎ／１０ｍｍ以上であることが更に好ましい。さらに、３０Ｎ／１０ｍｍ以下であることが好ましい。なお、剥離強度は、引張試験機（株式会社オリエンテック製、商品名「テンシロン  ＲＴＣ−１２１０」）を用いて、１８０度ピール（剥離速度３００ｍｍ／分で３秒間、測定温度２５℃）として測定することができる。
【実施例】
【００５４】
以下、実施例を示して、本発明をより具体的に説明する。なお、本発明はこれらの実施例に制限されるものではない。
【００５５】
（Ａ）成分：
（Ａ）(メタ)アクリル重合体の合成（Ａ−１）
冷却管、温度計、撹拌装置、滴下漏斗及び窒素導入管を取り付けた反応容器に初期モノマーとして、イソステアリルアクリレート（大阪有機化学工業株式会社製、商品名「ＩＳＴＡ」）９６．０ｇと２−ヒドロキシエチルアクリレート（大阪有機化学工業株式会社製、商品名「ＨＥＡ」）２４．０ｇとメチルエチルケトン１５０．０ｇを加え、１００ｍｌ／ｍｉｎの風量で窒素置換しながら、１５分間で２５℃から８０℃まで加熱した。その後、温度を８０℃に維持しながら、追加モノマーとしてのイソステアリルアクリレート２４．０ｇと２−ヒドロキシエチルアクリレート６．０ｇとを、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート５．０ｇに溶解した溶液を１２０分間かけて滴下した。滴下終了後、更に２時間反応させた。続いて、メチルエチルケトンを留去することによりイソステアリルアクリレートと２−ヒドロキシエチルアクリレートの共重合樹脂（重量平均分子量３０，０００）を得た。
【００５６】
（Ａ）(メタ)アクリル重合体の合成（Ａ−２）
冷却管、温度計、撹拌装置、滴下漏斗及び窒素導入管を取り付けた反応容器に初期モノマーとして、２−エチルヘキシルアクリレート（和光純薬工業株式会社製、商品名「ＥＨＡ」）９６．０ｇと２−ヒドロキシエチルアクリレート（大阪有機化学工業株式会社製、商品名「ＨＥＡ」）２４．０ｇとメチルエチルケトン１５０．０ｇを加え、１００ｍｌ／ｍｉｎの風量で窒素置換しながら、１５分間で２５℃から８０℃まで加熱した。その後、温度を８０℃に維持しながら、追加モノマーとしての２−エチルヘキシルアクリレート２４．０ｇと２−ヒドロキシエチルアクリレート６．０ｇとを、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート５．０ｇに溶解した溶液を１２０分間かけて滴下した。滴下終了後、更に２時間反応させた。続いて、メチルエチルケトンを留去することにより２−エチシルヘキシルアクリレートと２−ヒドロキシエチルアクリレートの共重合樹脂（重量平均分子量２８，０００）を得た。
【００５７】
（Ｂ）成分：
ＩＳＴＡ（イソステアリルアクリレート、大阪有機化学工業株式会社製、商品名「ＩＳＴＡ」）、４ＨＢＡ（４−ヒドロキシブチルアクリレート、大阪有機化学工業株式会社製、商品名「４−ＨＢＡ」）、ＥＨＡ（２−エチルヘキシルアクリレート、和光純薬工業株式会社製、商品名「ＥＨＡ」）、ＦＡ−５１２ＡＳ（ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレ−ト、日立化成株式会社製、商品名「ＦＡ−５１２ＡＳ」）、ＦＡ−１２９ＡＳ（ノナンジオールジアクリレ−ト、日立化成株式会社製、商品名「ＦＡ−１２９ＡＳ」）
【００５８】
（Ｃ）成分：
Ｉ−１８４（１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ＢＡＳＦジャパン株式会社製、商品名「Ｉｒｇａｃｕｒｅ−１８４」）
【００５９】
重量平均分子量は、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を溶媒としたゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を使用して測定し、下記の装置及び測定条件を用いて標準ポリスチレンの検量線を使用して換算することによって決定した値である。検量線の作成にあたっては、標準ポリスチレンとして５サンプルセット（ＰＳｔＱｕｉｃｋ  ＭＰ−Ｈ，ＰＳｔＱｕｉｃｋ  Ｂ［東ソー株式会社製、商品名］）を用いた。
装置：高速ＧＰＣ装置  ＨＬＣ−８３２０ＧＰＣ（検出器：示差屈折計）（東ソー株式会社製、商品名）
使用溶媒：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）
カラム：カラムＴＳＫＧＥＬ  ＳｕｐｅｒＭｕｌｔｉｐｏｒｅ  ＨＺ−Ｈ（東ソー株式会社製、商品名）
カラムサイズ：カラム長が１５ｃｍ、カラム内径が４．６ｍｍ
測定温度：４０℃
流量：０．３５ｍＬ／分
試料濃度：１０ｍｇ／ＴＨＦ５ｍＬ
注入量：２０μＬ
【００６０】
（実施例１）
［カバーフィルム付合わせガラス用中間膜の作製］
重剥離セパレータとして厚さ７５μｍのポリエチレンテレフタレート（藤森工業株式会社製）、及び軽剥離セパレータとして厚さ７５μｍのポリエチレンテレフタレート（藤森工業株式会社製）を用いて、以下の（Ｉ）、（ＩＩ）の手順でカバーフィルム付合わせガラス用中間膜を作製した。
【００６１】
（Ｉ）；（Ａ）成分の(メタ)アクリル重合体として上記で合成した (メタ)アクリル重合体（Ａ−１）６０質量部、（Ｂ）成分の(メタ)アクリレートモノマーとしてイソステアリルアクリレート（ＩＳＴＡ）３０．９質量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート（４ＨＢＡ）９質量部、（Ｃ）成分の光重合開始剤として１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（Ｉ−１８４、ＢＡＳＦジャパン株式会社製、商品名「Ｉｒｇａｃｕｒｅ−１８４」）０．１質量部を秤量し、これらを撹拌混合することによって、２５℃で液状の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を得た。
【００６２】
（ＩＩ）；（Ｉ）で得られた合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を重剥離セパレータ上に塗工して塗膜を形成した後、上記塗膜上に軽剥離セパレータを積層し、紫外線照射装置（アイグラフィックス株式会社製）を用いて紫外線を照射（１．０×１０３ｍＪ／ｃｍ２）することによって、重剥離セパレータと軽剥離セパレータとで中間膜を挟んだ積層体を得た。なお、中間膜の厚さは３．８×１０２μｍとなるように調整して塗工した。
【００６３】
［合わせガラスの作製］
次に、軽剥離セパレータをカバーフィルム付合わせガラス用中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付け、ローラーで押し付ける。続いて、重剥離セパレータを中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、真空積層機を用いて、真空状態で中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付ける。その後、温度５０℃、圧力０．５ＭＰａ、３０分保持の条件で加熱加圧処理（オートクレーブ処理）し、合わせガラスを得た。
【００６４】
（実施例２）
［カバーフィルム付合わせガラス用中間膜の作製］
重剥離セパレータとして厚さ７５μｍのポリエチレンテレフタレート（藤森工業株式会社製）、及び軽剥離セパレータとして厚さ７５μｍのポリエチレンテレフタレート（藤森工業株式会社製）を用いて、以下の（Ｉ）、（ＩＩ）の手順で合わせガラス用中間膜を作製した。
【００６５】
（Ｉ）；(メタ)（Ａ−２）６０質量部、イソステアリルアクリレート（ＩＳＴＡ）３０．９質量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート（４ＨＢＡ）９質量部、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（Ｉ−１８４ＢＡＳＦジャパン株式会社製、商品名「Ｉｒｇａｃｕｒｅ−１８４」）０．１質量部を秤量し、これらを撹拌混合することによって、２５℃で液状の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を得た。
【００６６】
（ＩＩ）；（Ｉ）で得られた合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を重剥離セパレータ上に塗工して塗膜を形成した後、上記塗膜上に軽剥離セパレータを積層し、紫外線照射装置（アイグラフィックス株式会社製）を用いて紫外線を照射（１．０×１０３ｍＪ／ｃｍ２）することによって、重剥離セパレータと軽剥離セパレータとで中間膜を挟んだ積層体を得た。なお、中間膜の厚さは３．８×１０２μｍとなるように調整して塗工した。
【００６７】
［合わせガラスの作製］
次に、軽剥離セパレータをカバーフィルム付合わせガラス用中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付け、ローラーで押し付ける。続いて、重剥離セパレータを中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、真空積層機を用いて、真空状態で中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付ける。その後、温度５０℃、圧力０．５ＭＰａ、３０分保持の条件で加熱加圧処理（オートクレーブ処理）し、合わせガラスを得た。
【００６８】
（実施例３）
［カバーフィルム付合わせガラス用中間膜の作製］
重剥離セパレータとして厚さ７５μｍのポリエチレンテレフタレート（藤森工業株式会社製）、及び軽剥離セパレータとして厚さ７５μｍのポリエチレンテレフタレート（藤森工業株式会社製）を用いて、以下の（Ｉ）、（ＩＩ）の手順で合わせガラス用中間膜を作製した。
【００６９】
（Ｉ）；(メタ)アクリル重合体（Ａ−１）６０質量部、イソステアリルアクリレート（ＩＳＴＡ）３０．９質量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート（４ＨＢＡ）９質量部、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（Ｉ−１８４ＢＡＳＦジャパン株式会社製、商品名「Ｉｒｇａｃｕｒｅ−１８４」）０．１質量部を秤量し、これらを撹拌混合することによって、２５℃で液状の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を得た。
【００７０】
（ＩＩ）；（Ｉ）で得られた合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を重剥離セパレータ上に塗工して塗膜を形成した後、上記塗膜上に軽剥離セパレータを積層し、紫外線照射装置（アイグラフィックス株式会社製）を用いて紫外線を照射（１．０×１０３ｍＪ／ｃｍ２）することによって、重剥離セパレータと軽剥離セパレータとで中間膜を挟んだ積層体を得た。なお、中間膜の厚さは３．８×１０２μｍとなるように調整して塗工した。
【００７１】
［合わせガラスの作製］
次に、軽剥離セパレータをカバーフィルム付合わせガラス用中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付け、ローラーで押し付ける。続いて、重剥離セパレータを中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、真空積層機を用いて、真空状態で中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付ける。その後、温度５０℃、圧力０．５ＭＰａ、３０分保持の条件で加熱加圧処理（オートクレーブ処理）し、さらにこの合わせガラスの一方の面に紫外線照射装置（アイグラフィックス株式会社製）を用いて紫外線を照射（１．０×１０３ｍＪ／ｃｍ２）し、合わせガラスを得た。
【００７２】
（比較例１）
（Ｉ）；イソステアリルアクリレート（ＩＳＴＡ）５０．０質量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート（４ＨＢＡ）４９．９質量部、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（Ｉ−１８４ＢＡＳＦジャパン株式会社製、商品名「Ｉｒｇａｃｕｒｅ−１８４」）０．１質量部を秤量し、これらを撹拌混合することによって、２５℃で液状の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を得た。
【００７３】
（ＩＩ）；（Ｉ）で得られた合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を重剥離セパレータ上に塗工して塗膜を形成した後、上記塗膜上に軽剥離セパレータを積層し、紫外線照射装置（アイグラフィックス株式会社製）を用いて紫外線を照射（１．０×１０３ｍＪ／ｃｍ２）することによって、重剥離セパレータと軽剥離セパレータとで中間膜を挟んだ積層体を得た。なお、中間膜の厚さは３．８×１０２μｍとなるように調整して塗工した。
【００７４】
［合わせガラスの作製］
次に、軽剥離セパレータをカバーフィルム付合わせガラス用中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付け、ローラー等で押し付ける。続いて、重剥離セパレータを中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、真空積層機を用いて、真空状態で中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付ける。その後、温度５０℃、圧力０．５ＭＰａ、３０分保持の条件で加熱加圧処理（オートクレーブ処理）し、合わせガラスを得た。
【００７５】
（比較例２）
（Ｉ）；(メタ)アクリル重合体（Ａ−１）９９．９質量部、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（Ｉ−１８４、ＢＡＳＦジャパン株式会社製、商品名「Ｉｒｇａｃｕｒｅ−１８４」）０．１質量部を秤量し、これらを撹拌混合することによって、２５℃で液状の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を得た。
【００７６】
（ＩＩ）；（Ｉ）で得られた合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を重剥離セパレータ上に塗工して塗膜を形成した後、上記塗膜上に軽剥離セパレータを積層し、紫外線照射装置（アイグラフィックス株式会社製）を用いて紫外線を照射（１．０×１０３ｍＪ／ｃｍ２）することによって、重剥離セパレータと軽剥離セパレータとで中間膜を挟んだ積層体を得た。なお、中間膜の厚さは３．８×１０２μｍとなるように調整して塗工した。
【００７７】
［合わせガラスの作製］
次に、軽剥離セパレータをカバーフィルム付合わせガラス用中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付け、ローラーで押し付ける。続いて、重剥離セパレータを中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、真空積層機を用いて、真空状態で中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付ける。その後、温度５０℃、圧力０．５ＭＰａ、３０分保持の条件で加熱加圧処理（オートクレーブ処理）し、合わせガラスを得た。
【００７８】
（比較例３）
（Ｉ）；イソステアリルアクリレート（ＩＳＴＡ）５０．０質量部、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレ−ト（ＦＡ−５１２ＡＳ）４９．９質量部、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（Ｉ−１８４ＢＡＳＦジャパン株式会社製、商品名「Ｉｒｇａｃｕｒｅ−１８４」）０．１質量部を秤量し、これらを撹拌混合することによって、２５℃で液状の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を得た。
【００７９】
（ＩＩ）；（Ｉ）で得られた合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を重剥離セパレータ上に塗工して塗膜を形成した後、上記塗膜上に軽剥離セパレータを積層し、紫外線照射装置（アイグラフィックス株式会社製）を用いて紫外線を照射（１．０×１０３ｍＪ／ｃｍ２）することによって、重剥離セパレータと軽剥離セパレータとで中間膜を挟んだ積層体を得た。なお、中間膜の厚さは３．８×１０２μｍとなるように調整して塗工した。
【００８０】
［合わせガラスの作製］
次に、軽剥離セパレータをカバーフィルム付合わせガラス用中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付け、ローラーで押し付ける。続いて、重剥離セパレータを中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、真空積層機を用いて、真空状態で中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付ける。その後、温度５０℃、圧力０．５ＭＰａ、３０分保持の条件で加熱加圧処理（オートクレーブ処理）し、合わせガラスを得た。
【００８１】
（比較例４）
（Ｉ）；イソステアリルアクリレート（ＩＳＴＡ）５０．０質量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート（４ＨＢＡ）４６．１質量部、ノナンジオールジアクリレ−ト（ＦＡ−１２９ＡＳ）３質量部、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（Ｉ−１８４）０．１質量部を秤量し、これらを撹拌混合することによって、２５℃で液状の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を得た。
【００８２】
（ＩＩ）；（Ｉ）で得られた合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物を重剥離セパレータ上に塗工して塗膜を形成した後、上記塗膜上に軽剥離セパレータを積層し、紫外線照射装置（アイグラフィックス株式会社製）を用いて紫外線を照射（１．０×１０３ｍＪ／ｃｍ２）することによって、重剥離セパレータと軽剥離セパレータとで中間膜を挟んだ積層体を得た。なお、中間膜の厚さは３．８×１０２μｍとなるように調整して塗工した。
【００８３】
［合わせガラスの作製］
次に、軽剥離セパレータをカバーフィルム付合わせガラス用中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付け、ローラーで押し付ける。続いて、重剥離セパレータを中間膜から剥離して中間膜の表面を露出させる。続いて、真空積層機を用いて、真空状態で中間膜の表面を縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍのフロートガラスに貼り付ける。その後、温度５０℃、圧力０．５ＭＰａ、３０分保持の条件で加熱加圧処理（オートクレーブ処理）し、合わせガラスを得た。
【００８４】
（比較例５）
（１）合わせガラス用中間膜の製造
赤外吸収スペクトルを測定したときに得られる水酸基に対応するピークの半値幅が２４５ｃｍ−１であるポリビニルブチラール樹脂（アセタール化度６８．０モル％ 、ビニルアセテート成分の割合０．６モル％ ）１００質量部と、可塑剤としてトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３８質量部とを混合し、これをミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間プレス成形して、厚さ３．８×１０２μｍの樹脂膜を得、これを合わせガラス用中間膜とした。
【００８５】
次に、得られた合わせガラス用中間膜を厚さ２．７ｍｍの透明な２ 枚のフロートガラスで挟み込み、これをゴムバック内に入れ、２６６０Ｐａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブンに移し、更に９０℃で３０分間保持しつつ真空プレスした。このようにして予備圧着された合わせガラスをオートクレーブ中で１３５℃、圧力１１８Ｎ／ｃｍ２の条件で２０分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
【００８６】
得られた合わせガラス用中間膜及び合わせガラスについて、以下の方法により評価を行った。
結果を表１に示した。
【００８７】
［耐衝撃試験］
作製した縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ角の合わせガラス（周辺支持）の中心点から２５ｍｍ以内の位置に質量約１０４０ｇ、直径６３．５ｍｍの鋼球を５ｃｍ〜１００ｃｍで５ｃｍ刻みの高さから順次落下させ、ガラスが割れたときの高さを記録する。それぞれの中間膜からなる合わせガラスを６枚試験し、その平均高さを算出し、値が大きいほど防割性の高い合わせガラスとした。耐衝撃試験の供試体支持枠を図３に示した。
【００８８】
図３は、本発明の合わせガラスの防割性を測定する際に使用する測定装置の一例を模式的に示す分解斜視図である。
図３に示すように、供試体支持枠は、主に、上端に合わせガラスの外周部分を載置するための鍔部３２が形成された箱状の支持部３１と、鍔部３２と略同形状の固定部３３と、鋼球３４とから構成されている。支持部３１の鍔部３２と固定部３３とには、それぞれ対応する位置に複数の貫通孔（図示せず）が形成されており、鍔部３２上に合わせガラスを載置し、該合わせガラス上に固定部３３を配設した後、貫通孔にネジ等の固定部材を螺合することで、合わせガラスをその外周部分で保持固定できるようになっている。すなわち、図３に示した供試体支持枠では、鍔部３２及び固定部３３の内周部分の大きさが１００ｍｍ×１００ｍｍとなっている。
【００８９】
【表１】
2019131411.tif 000003
【００９０】
実施例の合わせガラス中間膜用光硬化性樹脂組成物で作製した合わせガラスは、比較例５のポリビニルブチラール樹脂を用いた中間膜よりも、高い防割性を示している。また、比較例１、３、４の（メタ）アクリル重合体（（Ａ）成分）を含まない系、及び、比較例２の、(メタ)アクレートモノマー（（Ｂ）成分）を含まない系では、いずれも防割性が低く、比較例１、２については、離型フィルムから剥がせなかったため、評価できなかった。
【符号の説明】
【００９１】
１０…軽剥離セパレータ（セパレートフィルム）
１１…粘着層（合わせガラス用中間膜）
１２…重剥離セパレータ（セパレートフィルム）
２０…ガラス(もしくは、透明保護板)
２１…粘着層（合わせガラス用中間膜）
２２…ガラス(もしくは、透明保護板)
３１…支持部
３２…鍔部
３３…固定部
３４…鋼球
【図１】
2019131411.tif 000004
【図２】
2019131411.tif 000005
【図３】
2019131411.tif 000006