(57)【要約】【課題】  固相−固相間で互いの元素の熱拡散によって、均一な組成のＦｅ系合金粒子を製造する方法及びＦｅ系合金粒子を提供する【解決手段】  純度が９７．５％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍである球形状のＦｅ原料粉末と純度が９９．０％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．１〜３μｍであるＳｉ原料粉末とを均一に混合した混合粉末を黒鉛るつぼ内に収納し、当該黒鉛るつぼを真空加熱容器内に配置し、当該真空加熱容器内を真空排気した後に、６５０〜１０５０℃のプロセス温度Ｔｐで３〜２０時間保持することによってＦｅ−Ｓｉ合金粒子を製造する方法である。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍであり、球形状のＦｅ−Ｓｉ合金粒子。
【請求項２】
配合比がＳｉ原料粉末２〜２０ｗｔ％、残Ｆｅ原料粉末である請求項１記載のＦｅ−Ｓｉ合金粒子。
【請求項３】
純度が９７．５％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍである球形状のＦｅ原料粉末と純度が９９．０％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．１〜３μｍであるＳｉ原料粉末とを均一に混合した混合粉末を黒鉛るつぼ内に収納し、当該黒鉛るつぼを真空加熱容器内に配置し、当該真空加熱容器内を真空排気した後に、６５０〜１０５０℃のプロセス温度Ｔｐで３〜２０時間保持することによってＦｅ−Ｓｉ合金粒子を製造する方法。
【請求項４】
１０Ｐａ以下の真空度まで真空排気することを特徴とする請求項３記載のＦｅ−Ｓｉ合金粒子を製造する方法。
【請求項５】
平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍであり、球形状のＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金粒子。
【請求項６】
配合比がＳｉ原料粉末２〜５ｗｔ％、Ｃｒ原料粉末２．５〜１０ｗｔ％、残Ｆｅ原料粉末である請求項５記載のＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金粒子。
【請求項７】
純度が９７．５％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍである球形状のＦｅ原料粉末と純度が９９．０％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．１〜３μｍであるＳｉ原料粉末と純度が９９.０％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が６３μｍ以下であるＣｒ原料粉末とを均一に混合した混合粉末を黒鉛るつぼ内に収納し、当該黒鉛るつぼを真空加熱容器内に配置し、当該真空加熱容器内を真空排気した後に、６５０〜１０５０℃のプロセス温度Ｔｐで３〜２０時間保持することによってＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金粒子を製造する方法。
【請求項８】
１０Ｐａ以下の真空度まで真空排気することを特徴とする請求項７記載のＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金粒子を製造する方法。
【請求項９】
平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍであり、球形状のＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金粒子。
【請求項１０】
配合比がＦｅ原料粉末８４〜８７ｗｔ％、Ｓｉ８．０〜１０．０ｗｔ％、Ａｌ５．０〜６．０ｗｔ％である請求項９記載のＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金粒子。
【請求項１１】
純度が９７．５％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍである球形状のＦｅ原料粉末と純度が９９．０％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．５〜３μｍであるＳｉ原料粉末と純度が９９．０％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が３０μｍ以下であるＡｌ原料粉末とを均一に混合した混合粉末を黒鉛るつぼ内に収納し、当該黒鉛るつぼを真空加熱容器内に配置し、当該真空加熱容器内を真空排気した後に、６５０〜９５０℃のプロセス温度Ｔｐで３〜２０時間保持することによってＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金粒子を製造する方法。
【請求項１２】
１０Ｐａ以下の真空度まで真空排気することを特徴とする請求項１１記載のＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金粒子を製造する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は鉄系合金粒子に関する。また、本発明は鉄系合金粒子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
鉄系合金粒子を製造する方法として、アトマイズ法が知られている。非特許文献１に示されているように、アトマイズ法は気体や液体などの高圧噴霧媒体の運動エネルギーやディスクの高速回転による遠心力によって溶融合金を飛散させ、液滴を凝固させて粉末化する方法である。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００３】
【非特許文献１】電気製鋼、第８０巻１号、１３９−１４５ページ、２００９年
【非特許文献２】資源処理技術（浮遊）、Ｖｏｌ．３３、Ｎｏ．４（‘８６-冬）、２２７−２３２ページ、１９８６
【０００４】
しかしながら、非特許文献２に示されているように、アトマイズ法で量産されている粉末の最小の平均粒径は５０〜７０μｍであり、水アトマイズ法による粉末は酸素が含有し、ガスアトマイズ法や遠心アトマイズ法による粉末は異物が混入し、清浄度に問題がある。
【０００５】
一方、磁気特性に優れる圧粉磁心など高周波用電子部品への応用に適した超微細鉄系合金粉末が求められている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
そこで、微細高純度の２種以上の原料粉末を用い、それぞれの原料の融点Ｔｍ（ＲＭ）以下の温度で、固相−固相間で元素の物質拡散によって、均一な組成で球形状のＦｅ−Ｓｉ、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ（センダスト合金）の鉄系合金を製造する方法を提供することが課題である。また、均一な組成の鉄系合金粒子を提供することも課題である。
そのために、原料粉末を低温で固相−固相反応によって均質な組成の鉄系合金粉末を製造するための製造条件を見出すべく鋭意研究した。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、物質拡散による固相−固相反応による合金合成であるため、低温で合金粒子を合成できるという特徴を有するが、発明者は、原料粒子径が元素の組み合わせ、例えばＦｅとＳｉ、ＦｅとＳｉとＣｒ、ＦｅとＳｉとＡｌの組み合わせによって定まる臨界的サイズより小さいとプロセス温度Ｔｐが飛躍的に低くとも物質拡散が進み合金化が可能となることを見出し、本発明に至ったものである。
【０００８】
当該課題は、請求項１に記載の第１の本発明、すなわち、平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍであり、球形状のＦｅ−Ｓｉ合金粒子によって、達成される。
【０００９】
また、当該課題は、請求項３に記載の第２の本発明、すなわち、純度が９７．５％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍである球形状のＦｅ原料粉末と純度が９９．０％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．１〜３μｍであるＳｉ原料粉末とを均一に混合した混合粉末を黒鉛るつぼ内に収納し、当該黒鉛るつぼを真空加熱容器内に配置し、当該真空加熱容器内を真空排気した後に、６５０〜１０５０℃のプロセス温度Ｔｐで３〜２０時間保持することによってＦｅ−Ｓｉ合金粒子を製造する方法によっても、達成される。
【００１０】
また、当該課題は、請求項５に記載の第３の本発明、すなわち、平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍであり、球形状のＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金粒子によっても、達成される。
【００１１】
また、当該課題は、請求項７に記載の第４の本発明、すなわち、純度が９７．５％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍである球形状のＦｅ原料粉末と純度が９９．０％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．１〜３μｍであるＳｉ原料粉末と純度が９９．０％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が６３μｍ以下であるＣｒ原料粉末とを均一に混合した混合粉末を黒鉛るつぼ内に収納し、当該黒鉛るつぼを真空加熱容器内に配置し、当該真空加熱容器内を真空排気した後に、６５０〜１０５０℃のプロセス温度Ｔｐで３〜２０時間保持することによってＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金粒子を製造する方法によっても、達成される。
【００１２】
また、当該課題は、請求項９に記載の第５の本発明、すなわち、平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍであり、球形状のＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金粒子によっても、達成される。
【００１３】
また、当該課題は、請求項１１に記載の第６の本発明、すなわち、純度が９７．５％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．５〜２０μｍである球形状のＦｅ原料粉末と純度が９９．０％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が０．１〜３μｍであるＳｉ原料粉末と純度が９９．０％以上であり、平均粒子径Ｄ５０が３０μｍ以下であるＡｌ原料粉末とを均一に混合した混合粉末を黒鉛るつぼ内に収納し、当該黒鉛るつぼを真空加熱容器内に配置し、当該真空加熱容器内を真空排気した後に、７００〜９５０℃のプロセス温度Ｔｐで３〜２０時間保持することによってＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金粒子を製造する方法によっても、達成される。
【発明の効果】
【００１４】
Ｆｅ原料粉末の平均粒子径Ｄ５０を２０μｍ以下、特に３μｍ以下にすることによって、原料溶融温度よりはるかに低いプロセス温度において、固相−固相状態で物質拡散あるいは原子拡散によって鉄系合金粒子を生成することができることを本願発明者は見出した。
【００１５】
しかも、プロセス温度を飛躍的に低くすると、生成された鉄系合金粒子が相互に融着しにくい。また、たとえ部分的に融着しても、融着したものを容易に解砕することができ、Ｆｅ原料粉末とほぼ同一の寸法で球形状の一次粒子として鉄系合金粒子を得ることができることを発明者は見出した。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】使用した製造装置の概略図である。
【図２】本実施例の鉄系合金粒子製造の熱処理において実施した温度−時間グラフの概略図である。
【図３】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図４】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図５】得られた試料粉末のＸ線回折パターン図である。
【図６】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図７】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図８】得られた試料粉末のＸ線回折パターン図である。
【図９】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図１０】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図１１】得られた試料粉末のＸ線回折パターン図である。
【図１２】得られた試料粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図１３】得られた試料粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図１４】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図１５】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図１６】得られた試料粉末のＸ線回折パターン図である。
【図１７】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図１８】得られた試料粉末のＸ線回折パターン図である。
【図１９】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図２０】得られた試料粉末のＸ線回折パターン図である。
【図２１】得られた試料粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図２２】得られた試料粉末の磁気特性を示すグラフである。
【図２３】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図２４】得られた試料粉末のＸ線回折パターン図である。
【図２５】得られた試料粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図２６】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図２７】得られた試料粉末のＸ線回折パターン図である。
【図２８】得られた試料粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図２９】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図３０】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図３１】得られた試料粉末のＸ線回折パターン図である。
【図３２】得られた試料粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図３３】得られた試料粉末の磁気特性を示すグラフである。
【図３４】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図３５】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図３６】得られた試料粉末のＸ線回折パターン図である。
【図３７】得られた試料粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図３８】得られた試料粉末の磁気特性を示すグラフである。
【図３９】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図４０】得られた試料粉末の磁気特性を示すグラフである。
【図４１】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図４２】得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。
【図４３】得られた試料粉末のＸ線回折パターン図である。
【図４４】得られた試料粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図４５】得られた試料粉末の磁気特性を示すグラフである。
【図４６】得られた試料粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図４７】得られた試料粉末の粒度分布を示すグラフである。
【図４８】得られた試料粉末の粒度分布を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
（Ａ）Ｆｅ−Ｓｉ合金粒子についての実施例
固相−固相反応によってＦｅ粉末とＳｉ粉末からＦｅ−Ｓｉ合金粒子を製造する実施例について説明する。
【００１８】
実施例Ａ−１
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉（水素アニール）であり、純度は９９．８％であり、平均粒子径Ｄ５０は２．４８９μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は１．４４６μｍであった。
【００１９】
Ｆｅ原料粉末２００．０ｇとＳｉ原料粉末２０．０ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【００２０】
図１は使用した製造装置の概略図である。黒鉛るつぼ１は内径φ７０ｍｍ×高さ１２５ｍｍであり、上面の中央にガス抜き穴１１が設けられている。原料混合粉末２を黒鉛るつぼ１内に収納した後に、高周波加熱装置４を備えた真空容器３内に水平に配置した。
【００２１】
そして、原料混合粉末２が飛散しないように注意しながら、配管５を通じて真空ポンプ６を用いて真空容器３内を８Ｐａまで真空排気した。
【００２２】
８Ｐａまで真空排気した直後に、図２に示す熱処理パターンのように、室温（Ｔｒ）から８５０℃（Ｔｍａｘ）まで１時間（０〜ｔ１）かけて昇温し、８５０℃（Ｔｍａｘ）で５時間（ｔ１〜ｔ２）保持し、その後、加熱電源をＯＦＦして、自然冷却した。昇温、保持、冷却の間も真空ポンプ６を用いて真空排気を続けた。
【００２３】
十分に冷却した後、真空ポンプ６を停止し大気圧に戻し、黒鉛るつぼ１を取り出し、試料粉末を得た。
得られた試料粉末の目視外観は一様の微粉末であった。
【００２４】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図３、図４は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図４は図３の部分拡大写真である。
【００２５】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状であり、融着がわずかに生じていることが認められた。Ｓｉ原料粉末はもはや見当たらない。したがって、固相−固相反応によってＳｉは物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散したと推測される。
【００２６】
次に、得られた試料粉末について、リガク製Ｘ線回折装置ＲＩＮＴ  ２２００ＶＫ／ＰＣを用いてＸ線回析分析を行った。図５の最上段は試料粉末のＸ線回折プロファイルであり、２段目はＦｅの標準ピークパターンであり、３段目はＦｅ３Ｓｉの標準ピークパターンであり、４段目はＦｅ１９Ｓｉの標準ピークパターンである。
【００２７】
Ｘ線回折プロファイルから、非常に強いＦｅの回折パターンと強いＦｅ３Ｓｉの回折パターンが認められた。したがって、得られた試料粉末はＦｅとＦｅ３Ｓｉの混合物であり、固相−固相反応によってＳｉが物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散し、得られた試料粉末にはＳｉ粒子はもはや含まれていないと考えられる。
【００２８】
実施例Ａ−１の試料粉末の作製及び測定の結果から、Ｆｅ原料粉末の粒子径Ｄ５０が２．５μｍとするとプロセス温度が８５０℃であっても、反応助剤を用いなくとも、固相−固相反応によってＳｉは物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散できることが発見された。
【００２９】
実施例Ａ−２
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉（水素アニール）であり、純度は９７．５％であり、平均粒子径Ｄ５０は２．７６５μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は１．４４６μｍであった。
【００３０】
Ｆｅ原料粉末２００．０ｇとＳｉ原料粉末５０．０ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【００３１】
製造装置は、実施例Ａ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が７６０℃（Ｔｍａｘ）であること以外実施例Ａ−１と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
得られた試料粉末の目視外観は一様の微粉末であった。
【００３２】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図６、図７は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図７は図６の部分拡大写真である。
【００３３】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）であり、多少融着がみられるものの、容易に解砕できる程度の粉体であることが認められた。
Ｓｉ原料粉末はもはや見当たらない。したがって、７６０℃でも固相−固相反応によってＳｉは物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散したと推測される。
【００３４】
次に、得られた試料粉末について、リガク製Ｘ線回折装置ＲＩＮＴ  ２２００ＶＫ／ＰＣを用いてＸ線回析分析を行った。図８の上段は試料粉末のＸ線回折プロファイルであり、下段はＦｅ３Ｓｉの標準ピークパターンである。
【００３５】
Ｘ線回折プロファイルから、非常に強いＦｅ３Ｓｉの回折パターンが認められた。したがって、得られた試料粉末はＦｅ３Ｓｉであると考えられる。また、得られた試料粉末にはＳｉ粒子は含まれていないと考えられる。
【００３６】
（Ｂ）Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金粒子についての実施例
固相−固相反応によってＦｅ粉末とＳｉ粉末とＣｒ粉末からＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金粒子を製造する実施例について説明する。
【００３７】
実施例Ｂ−１
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉（水素アニール）であり、純度は９９．８％であり、平均粒子径Ｄ５０は２．４８９μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．０％であり、平均粒子径Ｄ５０は１．４４６μｍであった。
Ｃｒ原料粉末（高純度化学研究所製）の純度は９９．９％であり、平均粒子径Ｄ５０は６３μｍ以下であった。
【００３８】
Ｆｅ原料粉末２００．０ｇとＳｉ原料粉末９．７ｇとＣｒ原料粉末６．５ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末とＣｒ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【００３９】
製造装置は、実施例Ａ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が７６０℃（Ｔｍａｘ）であること以外実施例Ａ−１と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
得られた粉末の目視外観は多少融着がみられるものの、容易に解砕できる程度の粉体であった。
【００４０】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図９、図１０は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図１０は図９の部分拡大写真である。
【００４１】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）が多少融着した粉体で、部分的に凝集して塊状物が生じていることが認められた。
【００４２】
次に、得られた試料粉末について、リガク製Ｘ線回折装置ＲＩＮＴ  ２２００ＶＫ／ＰＣを用いてＸ線回析分析を行った。図１１の上段は試料粉末のＸ線回折プロファイルであり、下段はＦｅの標準ピークパターンである。
【００４３】
Ｘ線回折プロファイルから、非常に強いＦｅの回折パターンが認められた。したがって、得られた試料粉末はＦｅ中にＳｉとＣｒが拡散し固溶した状態であると考えられる。また、得られた試料粉末にはＳｉ粒子もＣｒ粒子も残存していないと考えられる。
【００４４】
次に、得られた試料粉末について、島津製作所製粒度測定装置ＳＡＬＤ−３１００を用いて、粒度分布を測定した。
【００４５】
図１２は得られた粉末の粒度分布を示すグラフである。メディアン径：１０．６４９、モード径：７．０６５、平均値：１１．０６４、標準偏差：０．４７５、１０．０％Ｄ：２．５９０、５０．０％Ｄ：１０．６４９、９０．０％Ｄ：５２．０６８である。単位はμｍである。
粒度分布は、平均値は１１μｍであり、平均粒子径Ｄ５０が約１０μｍで、９０％が約５０μｍと広く分散していることから、粒子径が約２．５μｍの１次粒子が多少融着して凝集していることが推測される。
【００４６】
得られた粉末を機械的に解砕した。図１３は解砕した粉末の粒度分布を示すグラフである。メディアン径：２．３７３、モード径：２．３５１、平均値：２．３７９、標準偏差：０．１２５、１０．０％Ｄ：１．７４１、５０．０％Ｄ：２．３７３、９０．０％Ｄ：３．２２８である。単位はμｍである。
解砕した粉末の粒度分布は、平均値が約２μｍであり、平均粒子径Ｄ５０が約２μｍで、９０％が約３μｍ以下の微粒子である急峻なピークを示していることから、１次粒子に近い大きさに分離されていることが推測される。
【００４７】
実施例Ｂ−２
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉（水素アニール）であり、純度は９９．８％であり、平均粒子径Ｄ５０は２．４８９μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は１．４４６μｍであった。
Ｃｒ原料粉末（高純度化学研究所製）の純度は９９．０％であり、平均粒子径Ｄ５０は６３μｍ以下であった。
【００４８】
Ｆｅ原料粉末２００．０ｇとＳｉ原料粉末９．７ｇとＣｒ原料粉末６．５ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末とＣｒ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【００４９】
製造装置は、実施例Ｂ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が８００℃（Ｔｍａｘ）であること以外実施例Ｂ−１と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
【００５０】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図１４は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図１４の右の写真は図１４の左の写真の部分拡大写真である。
【００５１】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）が、多少融着した粉体で、部分的に凝集して塊状物が生じていることが認められた。１個の粒子の直径は１〜２μｍである。
Ｓｉ原料粉末もＣｒ原料粉末ももはや見当たらない。したがって、固相−固相反応によってＳｉおよびＣｒは物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散したと推測される。
【００５２】
実施例Ｂ−３
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉（水素アニール）であり、純度は９７．５％であり、平均粒子径Ｄ５０は２．７６５μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は２．４３２μｍであった。
Ｃｒ原料粉末（高純度化学研究所製）の純度は９９．９％であり、平均粒子径Ｄ５０は６３μｍ以下であった。
【００５３】
Ｆｅ原料粉末１６０．０ｇとＳｉ原料粉末７．８ｇとＣｒ原料粉末５．２ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末とＣｒ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【００５４】
製造装置は、実施例Ｂ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が６５０℃（Ｔｍａｘ）であること以外実施例Ｂ−１と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
得られた試料粉末は、銀白色であり、一部に球状の原料Ｆｅ粉以外の不定形をした粉体が見られ、粒子同士が多少融着をして凝集しており塊状化していることが認められた。
【００５５】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図１５は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図１５の右の写真は図１５の左の写真の部分拡大写真である。
【００５６】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）と不定形のＳｉ微粒子が多少融着し、凝集結合して大きな塊状物が生じていることが認められた。
したがって、固相−固相反応によってＳｉ粒子およびＣｒ粒子の殆どはＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散したと推測されるが、一部のＳｉ粒子は拡散がまだ不十分な状態だと推測される。
【００５７】
次に、得られた試料粉末について、リガク製Ｘ線回折装置ＲＩＮＴ  ２２００ＶＫ／ＰＣを用いてＸ線回析分析を行った。図１６の上段は試料粉末のＸ線回折プロファイルであり、中段はＦｅの標準ピークパターンであり、下段はＳｉの標準ピークパターンである。
【００５８】
Ｘ線回折プロファイルから、非常に強いＦｅと弱いＳｉの回折パターンが認められた。したがって、得られた試料粉末はＦｅ中にＳｉが拡散途中であり、まだ十分には拡散できていないと考えられる。
【００５９】
実施例Ｂ−４
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉（水素アニール）であり、純度は９９．８％であり、平均粒子径Ｄ５０は１．６８５μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は２．４３２μｍであった。
Ｃｒ原料粉末（高純度化学研究所製）の純度は９９．９％であり、平均粒子径Ｄ５０は６３μｍ以下であった。
【００６０】
Ｆｅ原料粉末１６０．０ｇとＳｉ原料粉末７．８ｇとＣｒ原料粉末５．２ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末とＣｒ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【００６１】
また製造装置は、実施例Ｂ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が５５０℃（Ｔｍａｘ）であること以外実施例Ｂ−１と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
得られた試料粉末は、融着はないが、反応が進んでいないと考えられる。
【００６２】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図１７は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図１７の右の写真は図１７の左の写真の部分拡大写真である。
【００６３】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）と不定形のＳｉ微粒子が多少融着し、凝集結合して大きな塊状物が生じていることが認められた。
したがって、固相−固相反応による原料粉末の表面から内部へ物質拡散は殆ど進んでいないと推測される。
【００６４】
次に、得られた試料粉末について、リガク製Ｘ線回折装置ＲＩＮＴ  ２２００ＶＫ／ＰＣを用いてＸ線回析分析を行った。図１８の上段は試料粉末のＸ線回折プロファイルであり、中段はＦｅの標準ピークパターンであり、下段はＳｉの標準ピークパターンである。
【００６５】
Ｘ線回折プロファイルから、非常に強いＦｅと弱いＳｉの回折パターンが認められた。したがって、得られた試料粉末はＦｅとＳｉの反応が殆ど進んでいない状態であると考えられる。
【００６６】
実施例Ｂ−５
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉（水素アニール）であり、純度は９９．８％であり、平均粒子径Ｄ５０は３．０５μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は１．４４６μｍであった。
Ｃｒ原料粉末（高純度化学研究所製）の純度は９９．０％であり、平均粒子径Ｄ５０は６３μｍ以下であった。
【００６７】
Ｆｅ原料粉末２８５．０ｇとＳｉ原料粉末１３．９ｇとＣｒ原料粉末９．２ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末とＣｒ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【００６８】
製造装置は、実施例Ｂ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が７２０℃（Ｔｍａｘ）であること以外実施例Ｂ−１と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
得られた試料粉末は、融着がなく、サラサラとしていた。
【００６９】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図１９は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図１９の右の写真は図１９の左の写真の部分拡大写真である。
【００７０】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）であることが認められた。１個の粒子の直径は約３μｍである。
Ｓｉ原料粉末およびＣｒ原料粉末はもはや見当たらない。したがって、固相−固相反応によってＳｉ粒子およびＣｒ粒子は物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散したと推測される。
【００７１】
次に、得られた試料粉末について、リガク製Ｘ線回折装置ＲＩＮＴ  ２２００ＶＫ／ＰＣを用いてＸ線回析分析を行った。図２０の上段は試料粉末のＸ線回折プロファイルであり、中段はＦｅの標準ピークパターンであり、下段はＦｅ３Ｓｉの標準ピークパターンである。
【００７２】
Ｘ線回折プロファイルから、非常に強いＦｅとＦｅ３Ｓｉの回折パターンが認められた。また、得られた試料粉末にはＳｉもＣｒのピークも見られず、Ｓｉ粒子とＣｒ粒子は残存していないと考えられる。
【００７３】
次に、得られた試料粉末について、島津製作所製粒度測定装置ＳＡＬＤ−３１００を用いて、粒度分布を測定した。
【００７４】
図２１は得られた粉末の粒度分布を示すグラフである。メディアン径：３．１０１、モード径：３．６５１、平均値：１．８４７、標準偏差：０．５８３、１０．０％Ｄ：０．１１６、５０．０％Ｄ：３．１０１、９０．０％Ｄ：５．５１５である。単位はμｍである。
粒度分布は、平均粒子径Ｄ５０が約３μｍであり、９０％が約６μｍ以下の微粒子であることが分かる。
【００７５】
次に、得られた試料粉末について、理研電子製振動試料型磁力計を用いて、磁気特性を測定した。測定したサンプルは容器に収納されるが。当該容器内側の形状は、内径が５．８ｍｍであり、厚みが２．５ｍｍで、容器内体積は０．６６１ｃｍ３であった。試料重量は１６８．６６ｍｇであった。
【００７６】
図２２は得られた試料粉末の磁気特性を示すグラフである。Ｈｍ（Ｏｅ）：１．０００Ｅ＋０４，Ｍｍ（ｅｍｕ）：３．０４０Ｅ＋０１、Ｂｍ（ｅｍｕ／ｇ）：１．８０２Ｅ＋０２，Ｍｒ（ｅｍｕ）：５．００７Ｅ−０１，Ｂｒ（ｅｍｕ／ｇ）：２．９６９Ｅ＋００，Ｈｃ（Ｏｅ）：８．６２３Ｅ＋０１、Ｈ＊：８．６２３Ｅ＋０１，Ｓ＊：５．０２１Ｅ−０１，Ｒｓ：１．６４７Ｅ−０２、Ｓ：１．７６３Ｅ−０２、Ｈｋ：２．９９８Ｅ＋０３であった。  なお、磁気特性の記号は次のとおりである。
Ｈｍ（Ｏｅ）：試料に印加された＋側の最大磁場
Ｍｍ（ｅｍｕ）：磁化の最大値
Ｂｍ（ｅｍｕ／ｇ）：単位重量あたりの最大磁化量
Ｍｒ（ｅｍｕ）：残留磁化
Ｂｒ（ｅｍｕ／ｇ）：単位重量あたりの残留磁化量
Ｈｃ（Ｏｅ）：保磁力
Ｈ＊：ヒステリシスループ上のＨｃでの接線とＭ＝Ｍｒとの交点におけるＨ値
Ｓ＊：Ｓ＊＝Ｈｃ／Ｈ＊
Ｒｓ：Ｒｓ＝Ｍｒ／Ｍｍ
Ｓ：最大磁場を印加した付近での接線がＭ軸と交わる点をＭ０、Ｍｏ＝Ｍｏ算出値（ｅｍｕ）／試料重量（ｇ）  Ｓ＝Ｍｒ／Ｍｏ
Ｈｋ：ヒステリシスループにおいて最大磁場を印加した付近での接線と原点を通り零磁場付近での波形の平均傾きをもつ直線との交点のＨ値
Ｈｕａ：ヒステリシスループがＨ軸を横切る点の中点の零点からの距離
【００７７】
実施例Ｂ−６
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉（水素アニール）であり、純度は９９．８％であり、平均粒子径Ｄ５０は３．０５μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は１．４４６μｍであった。
Ｃｒ原料粉末（高純度化学研究所製）の純度は９９．９％であり、平均粒子径Ｄ５０は６３μｍ以下であった。
【００７８】
Ｆｅ原料粉末２８５．０ｇとＳｉ原料粉末１３．９ｇとＣｒ原料粉末９．２ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末とＣｒ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【００７９】
製造装置は、実施例Ｂ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が７４０℃（Ｔｍａｘ）であること以外実施例Ｂ−１と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
得られた試料粉末は、融着がなく、サラサラとしていた。
【００８０】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図２３は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図２３の右の写真は図２３の左の写真の部分拡大写真である。
【００８１】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）が、多少融着し、凝集していることが認められた。
Ｓｉ原料粉末はもはや見当たらない。したがって、固相−固相反応によってＳｉ粒子およびＣｒ粒子は物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散したと推測される。
【００８２】
次に、得られた試料粉末について、リガク製Ｘ線回折装置ＲＩＮＴ  ２２００ＶＫ／ＰＣを用いてＸ線回析分析を行った。図２４の上段は試料粉末のＸ線回折プロファイルであり、中段はＦｅの標準ピークパターンであり、下段はＦｅ３Ｓｉの標準ピークパターンである。
【００８３】
Ｘ線回折プロファイルから、非常に強いＦｅとＦｅ３Ｓｉの回折パターンが認められた。したがって、得られた試料粉末はＦｅ中にＳｉおよびＣｒが固溶またはＦｅと化合物をつくった状態であると考えられる。また、得られた試料粉末にはＳｉ粒子もＣｒ粒子も残存していないと考えられる。
【００８４】
次に、得られた試料粉末について、島津製作所製粒度測定装置ＳＡＬＤ−３１００を用いて、粒度分布を測定した。
【００８５】
図２５は得られた粉末の粒度分布を示すグラフである。メディアン径：３．５８４、モード径：４．５５０、平均値：３．２１９、標準偏差：０．２７６、１０．０％Ｄ：１．４６３、５０．０％Ｄ：３．５８４、９０．０％Ｄ：６．２４８である。単位はμｍである。
粒度分布は、平均値は約３．２μｍであり、平均粒子径Ｄ５０が約３．６μｍで、９０％が約６．２μｍ以下の微粒子であった。
【００８６】
実施例Ｂ−７
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉（水素アニール）であり、純度は９９．８％であり、平均粒子径Ｄ５０は３．０５μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は１．４４６μｍであった。
Ｃｒ原料粉末（高純度化学研究所製）の純度は９９．９％であり、平均粒子径Ｄ５０は６３μｍ以下であった。
【００８７】
Ｆｅ原料粉末２８５．０ｇとＳｉ原料粉末１３．９ｇとＣｒ原料粉末９．２ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末とＣｒ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【００８８】
製造装置は、実施例Ｂ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が７６０℃（Ｔｍａｘ）であること以外は実施例Ｂ−５と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
得られた試料粉末は、底部や外周部が多少堅くなっていたが、内部は融着がなくサラサラしていた。
【００８９】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図２６は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図２６の右の写真は図２６の左の写真の部分拡大写真である。
【００９０】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）が多少融着し、凝集結合して大きな塊状物が生じていることが認められた。
Ｓｉ原料粉末およびＣｒ原料粉末はもはや見当たらない。したがって、固相−固相反応によってＳｉ粒子およびＣｒ粒子は物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散したと推測される。
【００９１】
次に、得られた試料粉末について、リガク製Ｘ線回折装置ＲＩＮＴ  ２２００ＶＫ／ＰＣを用いてＸ線回析分析を行った。図２７の上段は試料粉末のＸ線回折プロファイルであり、中段はＦｅの標準ピークパターンであり、下段はＦｅ３Ｓｉの標準ピークパターンである。
【００９２】
Ｘ線回折プロファイルから、非常に強いＦｅの回折パターンと強いＦｅ３Ｓｉの回折パターンが認められた。したがって、得られた試料粉末はＦｅ中にＳｉおよびＣｒが固溶した固溶体とＦｅ３Ｓｉの混合物であると考えられる。また、得られた試料粉末にはＳｉ粒子もＣｒ粒子も残存していないと考えられる。
【００９３】
次に、得られた試料粉末について、島津製作所製粒度測定装置ＳＡＬＤ−３１００を用いて、粒度分布を測定した。
【００９４】
図２８は得られた粉末の粒度分布を示すグラフである。メディアン径：５．２９６、モード径：７．０６５、平均値：４．７７５、標準偏差：０．２４９、１０．０％Ｄ：２．０８２、５０．０％Ｄ：５．２９６、９０．０％Ｄ：９．２７０である。単位はμｍである。
粒度分布は、平均値が約４．８μｍであり、平均粒子径Ｄ５０が約５μｍで、９０％が約１０μｍ以下の微粒子であった。
【００９５】
実施例Ｂ−８
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉であり、純度は９７．５％であり、平均粒子径Ｄ５０は２．８３７μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は０．５７２μｍであった。
Ｃｒ原料粉末（高純度化学研究所製）の純度は９９．９％であり、平均粒子径Ｄ５０は１０μｍであった。
【００９６】
Ｆｅ原料粉末２８５．０ｇとＳｉ原料粉末１３．９ｇとＣｒ原料粉末９．２ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末とＣｒ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【００９７】
製造装置は、実施例Ｂ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が７２０℃（Ｔｍａｘ）であること以外は実施例Ｂ−１と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
得られた試料粉末は、融着がなく、サラサラしていた。
【００９８】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図２９は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図２９の右の写真は図２９の左の写真の部分拡大写真である。
【００９９】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）が多少融着し、凝集結合して塊状物が生じていることが認められた。
Ｓｉ原料粉末およびＣｒ原料粉末はもはや見当たらない。したがって、固相−固相反応によってＳｉ粒子およびＣｒ粒子は物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散したと推測される。
【０１００】
得られた試料粉末を解砕した粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図３０は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図３０の中央の写真は図３０の左の写真の部分拡大写真であり、図３０の右の写真は図３０の中央の写真の部分拡大写真である。
【０１０１】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）であることが認められた。
【０１０２】
次に、得られた試料粉末について、リガク製Ｘ線回折装置ＲＩＮＴ  ２２００ＶＫ／ＰＣを用いてＸ線回析分析を行った。図３１の上段は試料粉末のＸ線回折プロファイルであり、下段は（Ｆｅ９Ｓｉ）０．２の標準ピークパターンである。
【０１０３】
Ｘ線回折プロファイルから、非常に強い（Ｆｅ９Ｓｉ）０．２の回折パターンが認められた。したがって、得られた試料粉末はＦｅにＳｉとＣｒが拡散して固溶し、一部化合物をつくったものであると考えられる。また、得られた試料粉末にはＳｉ粒子もＣｒ粒子も残存していないと考えられる。
【０１０４】
次に、得られた試料粉末について、島津製作所製粒度測定装置ＳＡＬＤ−３１００を用いて、粒度分布を測定した。
【０１０５】
図３２は得られた粉末の粒度分布を示すグラフである。メディアン径：４．７１１、モード径：４．５５０、平均値：４．５７６、標準偏差：０．１８２、１０．０％Ｄ：２．５９７、５０．０％Ｄ：４．７１１、９０．０％Ｄ：７．４２５である。単位はμｍである。
粒度分布は、平均値が約４．６μｍであり、平均粒子径Ｄ５０が約４．７μｍで、９０％が約７．４μｍ以下の微粒子であった。
【０１０６】
得られた粉末を機械的に解砕した。図４６は解砕した粉末の粒度分布を示すグラフである。メディアン径：３．３０６、モード径：３．６５１、平均値：３．３０８、標準偏差：０．１８２、１０．０％Ｄ：１．９６８、５０．０％Ｄ：３．３０６、９０．０％Ｄ：５．６５６である。単位はμｍである。
解砕した粉末の粒度分布は、平均値が約３．３μｍであり、平均粒子径Ｄ５０が約３．５μｍで、９０％が約５．７μｍ以下の微粒子である急峻なピークを示していることから、１次粒子に近い大きさに分離されていることが推測される。
【０１０７】
次に、得られた試料粉末について、理研電子製振動試料型磁力計を用いて、磁気特性を測定した。測定したサンプルは容器に収納されるが。当該容器内側の形状は、内径が５．８ｍｍであり、厚みが２．５ｍｍで、容器内体積は０．６６１ｃｍ３であった。試料重量は２３３．４８ｍｇであった。
【０１０８】
図３３は得られた試料粉末の磁気特性を示すグラフである。Ｈｍ（Ｏｅ）：９．９４０Ｅ＋０３，Ｍｍ（ｅｍｕ）：４．３８９Ｅ＋０１、Ｂｍ（ｅｍｕ／ｇ）：１．８８０Ｅ＋０２，Ｍｒ（ｅｍｕ）：３．９２４Ｅ−０１，Ｂｒ（ｅｍｕ／ｇ）：１．６８０Ｅ＋００，Ｈｃ（Ｏｅ）：３．０３１Ｅ＋０１、Ｈ＊：６．０４５Ｅ＋０１，Ｓ＊：５．０１４Ｅ−０１，Ｒｓ：８．９３９Ｅ−０３、Ｓ：９．２８７Ｅ−０３、Ｈｋ：３．４６９Ｅ＋０３、Ｈｕａ：５．０８３Ｅ＋００であった。
【０１０９】
実施例Ｂ−９
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉であり、純度は９７．５％であり、平均粒子径Ｄ５０は１．３４９μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は０．５７２μｍであった。
Ｃｒ原料粉末（高純度化学研究所製）の純度は９９．９％であり、平均粒子径Ｄ５０は１０μｍであった。
【０１１０】
Ｆｅ原料粉末２８５．０ｇとＳｉ原料粉末１３．９ｇとＣｒ原料粉末９．２ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末とＣｒ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【０１１１】
製造装置は、実施例Ｂ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が７２０℃（Ｔｍａｘ）であること以外は実施例Ｂ−１と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
得られた試料粉末は、少し融着が認められたが、全体的には均一の外観でサラサラした粉体であった。
【０１１２】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図３４は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図３４の右の写真は図３４の左の写真の部分拡大写真である。
【０１１３】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）が多少融着して、凝集結合して大きな塊状物が生じていることが認められた。
Ｓｉ原料粉末およびＣｒ原料粉末はもはや見当たらない。したがって、固相−固相反応によってＳｉ粒子およびＣｒ粒子は物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散したと推測される。
【０１１４】
得られた試料粉末を解砕した粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図３５は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図３５の中央の写真は図３５の左の写真の部分拡大写真であり、図３５の右の写真は図３５の中央の写真の部分拡大写真である。
【０１１５】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）が一部融着して、凝集結合して塊状物が生じていることが認められた。
【０１１６】
次に、得られた試料粉末について、リガク製Ｘ線回折装置ＲＩＮＴ  ２２００ＶＫ／ＰＣを用いてＸ線回析分析を行った。図３６の上段は試料粉末のＸ線回折プロファイルであり、下段は（Ｆｅ９Ｓｉ）０．２の標準ピークパターンである。
【０１１７】
Ｘ線回折プロファイルから、非常に強い（Ｆｅ９Ｓｉ）０．２の回折パターンが認められた。したがって、得られた試料粉末は（Ｆｅ９Ｓｉ）０．２であると考えられる。また、得られた試料粉末にはＳｉ粒子もＣｒ粒子も残存していないと考えられる。
【０１１８】
次に、得られた試料粉末について、島津製作所製粒度測定装置ＳＡＬＤ−３１００を用いて、粒度分布を測定した。
【０１１９】
図３７は得られた粉末の粒度分布を示すグラフである。メディアン径：５．１５５、モード径：５．６７０、平均値：４．８５７、標準偏差：０．１９２、１０．０％Ｄ：２．５４７、５０．０％Ｄ：５．１５５、９０．０％Ｄ：７．７３５である。単位はμｍである。
粒度分布は、平均値が約４．９μｍであり、平均粒子径Ｄ５０が約５μｍで、９０％が約７．７μｍ以下であった。
【０１２０】
得られた粉末を機械的に解砕した。図４７は解砕した粉末の粒度分布を示すグラフである。メディアン径：３．７０４、モード径：４．５５０、平均値：３．４６３、標準偏差：０．２０９、１０．０％Ｄ：１．７５０、５０．０％Ｄ：３．７０４、９０．０％Ｄ：６．００４である。単位はμｍである。
解砕した粉末の粒度分布は、平均値が約３．５μｍであり、平均粒子径Ｄ５０が約３．７μｍで、９０％が約６μｍ以下の微粒子である急峻なピークを示していることから、１次粒子に近い大きさに分離されていることが推測される。
【０１２１】
次に、得られた試料粉末について、理研電子製振動試料型磁力計を用いて、磁気特性を測定した。測定したサンプルは容器に収納されるが。当該容器内側の形状は、内径が５．８ｍｍであり、厚みが２．５ｍｍで、容器内体積は０．６６１ｃｍ３であった。試料重量は２０８．５８ｍｇであった。
【０１２２】
図３８は得られた試料粉末の磁気特性を示すグラフである。Ｈｍ（Ｏｅ）：９．８９０Ｅ＋０３，Ｍｍ（ｅｍｕ）：３．７６４Ｅ＋０１、Ｂｍ（ｅｍｕ／ｇ）：１．８０５Ｅ＋０２，Ｍｒ（ｅｍｕ）：３．７５１Ｅ−０１，Ｂｒ（ｅｍｕ／ｇ）：１．７９８Ｅ＋００，Ｈｃ（Ｏｅ）：２．８０５Ｅ＋０１、Ｈ＊：５．５９１Ｅ＋０１，Ｓ＊：５．０１８Ｅ−０１，Ｒｓ：９．９６６Ｅ−０３、Ｓ：１．０４８Ｅ−０２、Ｈｋ：２．９８５Ｅ＋０３、Ｈｕａ：４．５４６Ｅ＋００であった。
【０１２３】
（Ｃ）Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金（センダスト合金）粒子についての実施例
固相−固相反応によってＦｅ粉末とＳｉ粉末とＡｌ粉末からＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金粒子を製造する実施例について説明する。
【０１２４】
実施例Ｃ−１
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉（水素アニール）であり、純度は９９．８％であり、平均粒子径Ｄ５０は３．０５μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は０．５７２μｍであった。
Ａｌ原料粉末（高純度化学研究所製）の純度は９９．０％であり、平均粒子径Ｄ５０は約３０μｍであった。
【０１２５】
Ｆｅ原料粉末２１０．０ｇとＳｉ原料粉末２１．７ｇとＡｌ原料粉末１４．８ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末とＡｌ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【０１２６】
製造装置は、実施例Ａ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が７５０℃（Ｔｍａｘ）であること以外は実施例Ａ−１と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
得られた試料粉末は、融着がなく、サラサラしており、均一の外観であった。
【０１２７】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図３９は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図３９の右の写真は図３９の左の写真の部分拡大写真である。
【０１２８】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）が多数、凝集して大きな塊状物が生じていることが認められた。
Ｓｉ原料粉末およびＡｌ原料粉末はもはや見当たらない。したがって、固相−固相反応によってＳｉ粒子およびＡｌ粒子は物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散したと推測される。
【０１２９】
次に、得られた試料粉末について、理研電子製振動試料型磁力計を用いて、磁気特性を測定した。測定したサンプルは容器に収納されるが。当該容器内側の形状は、内径が５．８ｍｍであり、厚みが２．５ｍｍで、容器内体積は０．６６１ｃｍ３であった。試料重量は９９．６２ｍｇであった。
【０１３０】
図４０は得られた試料粉末の磁気特性を示すグラフである。Ｈｍ（Ｏｅ）：１．０００Ｅ＋０４，Ｍｍ（ｅｍｕ）：１．４３１Ｅ＋０１、Ｂｍ（ｅｍｕ／ｇ）：１．４３６Ｅ＋０２，Ｍｒ（ｅｍｕ）：３．４２６Ｅ−０１，Ｂｒ（ｅｍｕ／ｇ）：３．４３９Ｅ＋００，Ｈｃ（Ｏｅ）：３．８８０Ｅ＋０１、Ｈ＊：７．４６２Ｅ＋０１，Ｓ＊：５．２００Ｅ−０１，Ｒｓ：２．３９４Ｅ−０２、Ｓ：２．４７３Ｅ−０２、Ｈｋ：２．３１５Ｅ＋０３であった。
【０１３１】
実施例Ｃ−２
試料粉末の作製
Ｆｅ原料粉末は、Jiangsu Tianyi Ultra-fine Metal Powder Co., Ltd.社製のカルボニル鉄粉であり、純度は９７．５％であり、平均粒子径Ｄ５０は１．３４９μｍであった。
また、Ｓｉ原料粉末（東京印刷機材トレーディング（株）製）の純度は９９．９９％であり、平均粒子径Ｄ５０は０．５７２μｍであった。
Ａｌ原料粉末（高純度化学研究所製）の純度は９９．９％であり、平均粒子径Ｄ５０は約２０μｍであった。
【０１３２】
Ｆｅ原料粉末２５９．９ｇとＳｉ原料粉末２６．８ｇとＡｌ原料粉末１８．３ｇを容器内に秤量して、振とうしたところ、Ｆｅ原料粉末とＳｉ原料粉末とＡｌ原料粉末が均一に混合された原料混合粉末を得た。
【０１３３】
製造装置は、実施例Ｃ−１と同様のものを使用し、その後の昇温温度および熱処理温度が７２０℃（Ｔｍａｘ）であること以外は実施例Ｃ−１と同様の操作を行い、試料粉末を得た。
得られた試料粉末は、融着がなく、サラサラしており、均一の外観であった。
【０１３４】
試料粉末の測定
得られた試料粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図４１は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図４１の右の写真は図４１の左の写真の部分拡大写真である。
【０１３５】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）が多数、凝集して大きな塊状物が生じていることが認められた。
Ｓｉ原料粉末およびＡｌ原料粉末はもはや見当たらない。したがって、固相−固相反応によってＳｉ粒子およびＡｌ粒子は物質拡散によってＦｅ原料粉末の表面から内部へ物質拡散したと推測される。
【０１３６】
得られた試料粉末を解砕した粉末について、日本電子製ＪＸＡ−８５３０Ｆを用いて、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）像を観察した。図４２は得られた試料粉末の走査電子顕微鏡観察写真である。なお、図４２の中央の写真は図４２の左の写真の部分拡大写真であり、図４２の右の写真は図４２の中央の写真の部分拡大写真である。
【０１３７】
ＳＥＭによる形状観察の結果、得られた試料粉末は、粒子径がＦｅ原料粉末の粒子径とほぼ同一の球形状物（１次粒子）が一部凝集して塊状物が生じていることが認められた。
【０１３８】
次に、得られた試料粉末について、リガク製Ｘ線回折装置ＲＩＮＴ  ２２００ＶＫ／ＰＣを用いてＸ線回析分析を行った。図４３の上段は試料粉末のＸ線回折プロファイルであり、下段はＦｅ２．９９（Ａｌ０．４４１Ｓｉ０．５５９）の標準ピークパターンである。
【０１３９】
Ｘ線回折プロファイルから、非常に強いＦｅ２．９９（Ａｌ０．４４１Ｓｉ０．５５９）の回折パターンが認められた。したがって、得られた試料粉末はセンダスト合金であると考えられる。また、得られた試料粉末にはＳｉ粒子もＡｌ粒子も残存していないと考えられる。
【０１４０】
次に、得られた試料粉末について、島津製作所製粒度測定装置ＳＡＬＤ−３１００を用いて、粒度分布を測定した。
【０１４１】
図４４は得られた粉末の粒度分布を示すグラフである。メディアン径：３．１２２、モード径：３．６５１、平均値：２．８５７、標準偏差：０．２３１、１０．０％Ｄ：１．５２９、５０．０％Ｄ：３．１２２、９０．０％Ｄ：４．８８３である。単位はμｍである。
粒度分布は、平均値が約２．９μｍであり、平均粒子径Ｄ５０が約３μｍで、９０％が約５μｍ以下の微粒子であった。
【０１４２】
得られた粉末を機械的に解砕した。図４８は解砕した粉末の粒度分布を示すグラフである。メディアン径：２．６６７、モード径：２．９３０、平均値：２．４３５、標準偏差：０．１７６、１０．０％Ｄ：１．３５５、５０．０％Ｄ：２．６６７、９０．０％Ｄ：３．７８４である。単位はμｍである。
解砕した粉末の粒度分布は、平均値が約２．４μｍであり、平均粒子径Ｄ５０が約２．７μｍで、９０％が約３．８μｍ以下の微粒子である急峻なピークを示していることから、１次粒子に近い大きさに分離されていることが推測される。
【０１４３】
次に、得られた試料粉末について、理研電子製振動試料型磁力計を用いて、磁気特性を測定した。測定したサンプルは容器に収納されるが。当該容器内側の形状は、内径が５．８ｍｍであり、厚みが２．５ｍｍで、容器内体積は０．６６１ｃｍ３であった。試料重量は１８４．６７ｍｇであった。
【０１４４】
図４５は得られた試料粉末の磁気特性を示すグラフである。Ｈｍ（Ｏｅ）：９．８４０Ｅ＋０３，Ｍｍ（ｅｍｕ）：２．５２４Ｅ＋０１、Ｂｍ（ｅｍｕ／ｇ）：１．３６７Ｅ＋０２，Ｍｒ（ｅｍｕ）：２．７９８Ｅ−０１，Ｂｒ（ｅｍｕ／ｇ）：１．５１５Ｅ＋００，Ｈｃ（Ｏｅ）：２．２７５Ｅ＋０１、Ｈ＊：４．５３０Ｅ＋０１，Ｓ＊：５．０２３Ｅ−０１，Ｒｓ：１．１０８Ｅ−０２、Ｓ：１．１４２Ｅ−０２、Ｈｋ：２．２８９Ｅ＋０３、Ｈｕａ：５．６７１Ｅ＋００であった。
【産業上の利用可能性】
【０１４５】
本発明のＦｅ−Ｓｉ合金粒子、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金粒子、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ合金粒子は、各粒子の組成が均一であるため、粒子を加圧成形や焼結加工やプラズマジェット溶射加工することにより、組成が均一な薄膜やバルクや被膜を形成することができる。
【０１４６】
本発明のＦｅ−Ｓｉ合金粒子、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金粒子、Ｆｅ−Ａｌ−Ｓｉ合金粒子は磁性材料としての利用、特に磁気特性に優れる圧粉磁心など高周波用電子部品としての利用が期待される。
【符号の説明】
【０１４７】
１  黒鉛るつぼ
２  原料混合粉末
３  真空容器
４  高周波加熱装置
５  配管
６  真空ポンプ
１１  ガス抜き穴
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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【図４０】
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【図４１】
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【図４２】
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【図４３】
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【図４４】
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【図４５】
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【図４６】
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【図４７】
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【図４８】
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