(57)【要約】【課題】封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる粒子の製造において、その粒子の均質性を向上させる。【解決手段】（１）エポキシ樹脂と硬化剤との溶融混合物（Ａ）を得る溶融混合工程と、（２）溶融混合工程で得られた溶融混合物（Ａ）と、無機充填剤（Ｂ）と、着色剤およびイオン捕捉剤からなる群より選ばれる少なくとも一種の材料（Ｃ）とを、攪拌羽根を備えた攪拌装置に投入する投入工程と、（３）投入工程の後に、攪拌装置に投入された成分を、攪拌羽根を先端の線速度０．１ｍ／ｓ以上の速さで駆動させて混合しつつ加熱して１１０℃以上とし、無機充填剤（Ｂ）および材料（Ｃ）を含むコアの外側に溶融混合物（Ａ）を含むシェルを備えたコアシェル粒子を得る造粒工程と、を含む、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる粒子の製造方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる粒子の製造方法であって、
エポキシ樹脂と硬化剤との溶融混合物（Ａ）を得る溶融混合工程と、
前記溶融混合物（Ａ）と、無機充填剤（Ｂ）と、着色剤およびイオン捕捉剤からなる群より選ばれる少なくとも一種の材料（Ｃ）とを、攪拌羽根を備えた攪拌装置に投入する投入工程と、
前記投入工程の後に、前記攪拌装置に投入された成分を、前記攪拌羽根を先端の線速度０．１ｍ／ｓ以上の速さで駆動させて混合しつつ加熱して１１０℃以上とし、前記無機充填剤（Ｂ）および前記材料（Ｃ）を含むコアの外側に前記溶融混合物（Ａ）を含むシェルを備えたコアシェル粒子を得る造粒工程と
を含む粒子の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の粒子の製造方法であって、
前記造粒工程において、前記攪拌装置に投入された成分を１１０℃以上とする時間が、５〜２００分である、粒子の製造方法。
【請求項３】
請求項１または２に記載の製造方法であって、
前記造粒工程の後に、前記攪拌羽根を回転させて、前記攪拌装置内の成分を攪拌しつつ冷却する冷却攪拌工程を含む、粒子の製造方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の製造方法であって、
前記造粒工程の一部または全部が、３０ｋＰａ以下の減圧下で行われる、粒子の製造方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の製造方法であって、
前記無機充填剤（Ｂ）が含む水分を低減させる水分低減工程を含む、粒子の製造方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の製造方法であって、
前記コアシェル粒子の凝集体を粉砕する粉砕工程を含む、粒子の製造方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法であって、
前記投入工程で前記攪拌装置に投入される全成分中の、前記溶融混合物（Ａ）の割合が、１５質量％以下である、粒子の製造方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項に記載の製造方法であって、
前記コアシェル粒子のシェルの厚みが、０．１〜５μｍである、粒子の製造方法。
【請求項９】
無機充填剤（Ｂ）と、着色剤およびイオン捕捉剤からなる群より選ばれる少なくとも一種の材料（Ｃ）とを含むコアの外側に、エポキシ樹脂および硬化剤を含むシェルを備えた、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられるコアシェル粒子。
【請求項１０】
請求項９に記載のコアシェル粒子であって、
前記シェルの厚みが、０．１〜５μｍであるコアシェル粒子。
【請求項１１】
請求項９または１０に記載のコアシェル粒子を含む、封止用エポキシ樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる粒子の製造方法、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられるコアシェル粒子、および、封止用エポキシ樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体装置は、封止用のエポキシ樹脂組成物を用いて封止されるのが主流となっている。半導体装置の小型化、薄型化、構造の複雑化などに伴い、封止用エポキシ樹脂組成物の開発が継続されている。
封止用エポキシ樹脂組成物の開発においては、組成物の組成のみならず、製法についても盛んに検討されている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、微粒子量の少ない顆粒状半導体封止用エポキシ樹脂成形材料を効率良く供給するための製造方法が記載されている。
具体的には、エポキシ樹脂等の各成分を配合、混練、冷却および粉砕してなる粉粒体状組成物を、攪拌翼を具えた攪拌槽に供給して撹拌しつつ、輻射熱により加熱を行うことにより、顆粒状エポキシ樹脂成形材料を製造することが記載されている。
【０００４】
また、特許文献２には、樹脂成分及び無機充填材を混練した後に粉砕して得られる粉砕物に、特定のシロキサン化合物を添加して、それを造粒することを特徴とする、粒状半導体封止材料の製造方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０００−２８０２３７号公報
【特許文献２】特開２０００−１２９１３９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記の特許文献１および２に示されているように、封止用エポキシ樹脂組成物またはその中間原料の製造においては、しばしば、原料成分を混練したり、原料成分を造粒したりする。
混練や造粒の具体的なやり方の巧拙により、得られる封止用エポキシ樹脂組成物またはその中間原料の性能が変わることは容易に想像できる。また、安定して均質な封止用エポキシ樹脂組成物またはその中間原料を得ることが工業的に重要であることは言うまでもない。
しかし、本発明者の知見によれば、均質な封止用エポキシ樹脂組成物またはその中間原料（具体的には、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる粒子）を得ることについては、なお改良の余地があった。
【０００７】
本発明はこのような事情に鑑みてなされたものである。本発明は、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる粒子を製造する際に、その粒子の均質性を向上させることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、検討の結果、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる粒子の製造方法において、各成分を混合しつつ加熱して造粒する際の混合のプロセス条件などに着目することにより、以下に提供される発明を完成させた。そして、上記課題を達成できることを見出した。
【０００９】
本発明によれば、
封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる粒子の製造方法であって、
エポキシ樹脂と硬化剤との溶融混合物（Ａ）を得る溶融混合工程と、
前記溶融混合物（Ａ）と、無機充填剤（Ｂ）と、着色剤およびイオン捕捉剤からなる群より選ばれる少なくとも一種の材料（Ｃ）とを、攪拌羽根を備えた攪拌装置に投入する投入工程と、
前記投入工程の後に、前記攪拌装置に投入された成分を、前記攪拌羽根を先端の線速度０．１ｍ／ｓ以上の速さで駆動させて混合しつつ加熱して１１０℃以上とし、前記無機充填剤（Ｂ）および前記材料（Ｃ）を含むコアの外側に前記溶融混合物（Ａ）を含むシェルを備えたコアシェル粒子を得る造粒工程と
を含む粒子の製造方法
が提供される。
【００１０】
また、本発明によれば、
無機充填剤（Ｂ）と、着色剤およびイオン捕捉剤からなる群より選ばれる少なくとも一種の材料（Ｃ）とを含むコアの外側に、エポキシ樹脂および硬化剤を含むシェルを備えた、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられるコアシェル粒子
が提供される。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる粒子を製造する際に、その粒子の均質性を向上させることができる。
なお、「粒子が均質である」とは、例えば、粒子がコアシェル粒子である場合にシェルの厚みが略均一であること、かつ／または、粒径分布が比較的狭いこと、などをいう。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】攪拌装置の例を模式的に示す図（撹拌装置の断面図）である。
【図２】攪拌装置の別の例を模式的に示す図（撹拌装置の断面図）である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ、詳細に説明する。
すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
煩雑さを避けるため、（ｉ）同一図面内に同一の構成要素が複数ある場合には、その１つのみに符号を付し、全てには符号を付さない場合や、（ｉｉ）特に図２以降において、図１と同様の構成要素に改めては符号を付さない場合がある。
すべての図面はあくまで説明用のものである。図面中の各部材の形状や寸法比などは、必ずしも現実の物品と対応するものではない。
【００１４】
本明細書中、「略」という用語は、特に明示的な説明の無い限りは、製造上の公差や組立て上のばらつき等を考慮した範囲を含むことを表す。
本明細書中、数値範囲の説明における「ａ〜ｂ」との表記は、特に断らない限り、ａ以上ｂ以下のことを表す。例えば、「１〜５質量％」とは「１質量％以上５質量％以下」の意である。
【００１５】
本明細書における基（原子団）の表記において、置換か無置換かを記していない表記は、置換基を有しないものと置換基を有するものの両方を包含するものである。例えば「アルキル基」とは、置換基を有しないアルキル基（無置換アルキル基）のみならず、置換基を有するアルキル基（置換アルキル基）をも包含するものである。
本明細書における「（メタ）アクリル」との表記は、アクリルとメタクリルの両方を包含する概念を表す。「（メタ）アクリレート」等の類似の表記についても同様である。
本明細書における「電子デバイス」の語は、半導体チップ、半導体素子、プリント配線基板、電気回路ディスプレイ装置、情報通信端末、発光ダイオード、物理電池、化学電池など、電子工学の技術が適用された素子、デバイス、最終製品等を包含する意味で用いられる。
【００１６】
本明細書における各種粒子の「粒径」は、特に断りが無い限り、例えば、レーザ回折／散乱式粒子径分布測定装置（例えば、株式会社堀場製作所製の湿式粒度分布測定機ＬＡ−９５０）により体積基準の粒子径分布のデータを取得し、そのデータを処理することで求めることができる。
例えば、「平均粒径」は、得られた粒子径分布のデータの算術平均により求めることができる。また、粒子径分布のデータから、累積１０％値（Ｄ１０）、累積５０％値（メディアン径、Ｄ５０）、累積９０％値（Ｄ９０）などを求めることもできる。
【００１７】
＜粒子の製造方法＞
本実施形態の粒子の製造方法は、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる粒子（コアシェル粒子）の製造方法である。そして、
・エポキシ樹脂と硬化剤との溶融混合物（Ａ）を得る溶融混合工程と、
・溶融混合物（Ａ）と、無機充填剤（Ｂ）と、着色剤およびイオン捕捉剤からなる群より選ばれる少なくとも一種の材料（Ｃ）とを、攪拌羽根を備えた攪拌装置に投入する投入工程と、
・投入工程の後に、攪拌装置に投入された成分を、攪拌羽根を先端の線速度０．１ｍ／ｓ以上の速さで駆動させて混合しつつ加熱して１１０℃以上とし、無機充填剤（Ｂ）および材料（Ｃ）を含むコアの外側に溶融混合物（Ａ）を含むシェルを備えたコアシェル粒子を得る造粒工程と
を含む。
【００１８】
詳細なメカニズムは不明であるが、造粒工程において、１１０℃以上という温度で適度に軟化した溶融混合物（Ａ）が、一定速度以上での撹拌（攪拌羽根の回転）により大きなせん断力を受けることで、無機充填剤（Ｂ）および材料（Ｃ）を含むコアの表面に薄く均一にコーティングされやすくなると考えられる。そして、シェルの厚みが略均一であるコアシェル粒子が得られるものと考えられる。
【００１９】
また、一定速度以上での撹拌での大きなせん断力により、無機充填剤（Ｂ）および材料（Ｃ）が適度に混合される。その結果、無機充填剤（Ｂ）および材料（Ｃ）の「両方」を含むコアの周りに、溶融混合物のシェルを形成することができる。つまり、本実施形態の粒子の製造方法でコアシェル粒子を製造すると、１つの粒子中に、封止用エポキシ樹脂組成物の成分をバランスよく含めやすくなると考えられる。このことは、粒子の均質性だけでなく成分の分布の均質性という面からも好ましい。
【００２０】
上記の各工程、各工程で用いられる素材、任意に含んでもよい工程などについて説明する。
【００２１】
（溶融混合工程）
溶融混合工程では、エポキシ樹脂と硬化剤とを用い、適当な方法によりこれらの溶融混合物（Ａ）を得る。
溶融混合の方法は特に限定されない。例えば、（１）まず、エポキシ樹脂および硬化剤を適当な容器（加熱混合できる容器、例えば加熱釜）に入れ、（２）次に、それらを加熱混合し、（３）その後、冷却、粉砕工程を経て粉砕物とする３段階の方法で、粉砕物（顆粒状または粒子状）である溶融混合物（Ａ）を得ることができる。なお、（１）の前に、予備混合を行ってもよい。
【００２２】
上記（２）の加熱混合は、例えば、加熱釜にジャケットを設けて熱媒体油を循環させたうえで、攪拌羽根による攪拌機を用いるなどして、１２０〜１８０℃で１〜６０分の条件で行うことができる。
上記（３）の冷却、粉砕工程は、例えば、上記（２）で得られた混合物を４０℃以下（好ましくは１０℃以下）まで冷却し、その後、公知の粉砕装置（グラニュレーター）を用いるなどして行うことができる。なお、粉砕工程後、粗大粒子や微小すぎる粒子を除いて粒度を揃える工程（例えば、ふるい等を用いた分級工程）を行ってもよい。
【００２３】
粉砕物（顆粒状または粒子状）である溶融混合物（Ａ）の平均粒径は、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは０．１〜２ｍｍである。溶融混合物（Ａ）の平均粒径をある程度小さくすることで、後述の造粒工程で、シェルの厚みをより均一にしやすくなる傾向がある。
【００２４】
溶融混合工程で使用可能なエポキシ樹脂は、特に限定されず、例えば、封止用エポキシ樹脂組成物の分野で公知のエポキシ樹脂を用いることができる。つまり、エポキシ樹脂としては、１分子内にエポキシ基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般を用いることができ、その分子量や分子構造は特に限定されない。
エポキシ樹脂については、１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００２５】
エポキシ樹脂の具体例としては、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂等の結晶性エポキシ樹脂；クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；フェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレン骨格含有ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のフェノールアラルキル型エポキシ樹脂；トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂等の３官能型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、テルペン変性フェノール型エポキシ樹脂等の変性フェノール型エポキシ樹脂；トリアジン核含有エポキシ樹脂等の複素環含有エポキシ樹脂等が挙げられる。
【００２６】
溶融混合工程で使用可能な硬化剤は、特に限定されず、例えば、封止用エポキシ樹脂組成物の分野で公知の硬化剤を用いることができる。硬化剤は、エポキシ樹脂と反応して、エポキシ樹脂を硬化させるものであれば特に限定されない。
硬化剤については、１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００２７】
硬化剤として具体的には、アミン系硬化剤（アミノ基を有する硬化剤）、フェノール系硬化剤などを挙げることができる。
アミン系硬化剤としては、エチレンジアミン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン等の炭素数２〜２０の直鎖脂肪族ジアミン、メタフェニレンジアミン、パラフェニレンジアミン、パラキシレンジアミン、４，４'−ジアミノジフェニルメタン、４，４'−ジアミノジフェニルプロパン、４，４'−ジアミノジフェニルエーテル、４，４'−ジアミノジフェニルスルホン、４，４'−ジアミノジシクロヘキサン、ビス（４−アミノフェニル）フェニルメタン、１，５−ジアミノナフタレン、メタキシレンジアミン、パラキシレンジアミン、１，１−ビス（４−アミノフェニル）シクロヘキサン、ジシアノジアミド等を挙げることができる。
フェノール系硬化剤としては、アニリン変性レゾール樹脂やジメチルエーテルレゾール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂；フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ｔｅｒｔ−ブチルフェノールノボラック樹脂、ノニルフェノールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；フェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂等のフェノールアラルキル樹脂；ナフタレン骨格やアントラセン骨格のような縮合多環構造を有するフェノール樹脂などを挙げることができる。
【００２８】
その他、硬化剤として、ポリパラオキシスチレン等のポリオキシスチレン；ヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）などの脂環族酸無水物、無水トリメリット酸（ＴＭＡ）、無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）などの芳香族酸無水物などを含む酸無水物等；ポリサルファイド、チオエステル、チオエーテルなどのポリメルカプタン化合物；イソシアネートプレポリマー、ブロック化イソシアネートなどのイソシアネート化合物；カルボン酸含有ポリエステル樹脂などの有機酸類等を挙げることができる。
【００２９】
これらの内、半導体封止材料に用いる硬化剤としては、耐湿性、信頼性等の点から、１分子内に少なくとも２個のフェノール性水酸基を有する化合物が好ましい。より具体的には、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ｔｅｒｔ−ブチルフェノールノボラック樹脂、ノニルフェノールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；レゾール型フェノール樹脂；ポリパラオキシスチレン等のポリオキシスチレン；フェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂等が好ましく挙げられる。
【００３０】
溶融混合工程における、エポキシ樹脂と硬化剤との混合比（質量比）は、特に限定されないが、好ましくは、エポキシ樹脂と硬化剤の合計量を１００質量部としたとき、エポキシ樹脂５０〜９０質量部、硬化剤１０〜５０質量部の割合とすることができる。
エポキシ樹脂と硬化剤との混合比を適切に調整することで、後述の造粒工程において、コアの外側に溶融混合物のシェルがより均一にコーティングされると考えらえる。また、最終的に得られるコアシェル粒子を用いた封止用エポキシ樹脂組成物の、封止材料そのものとしての性能を良化させることができると考えられる。
【００３１】
溶融混合工程では、原料として少なくともエポキシ樹脂と硬化剤とを用いて溶融混合物（Ａ）を得るが、これら以外の原料を追加で用いてもよい。
追加で用いることのできる原料としては、例えば、カップリング剤（シランカップリング剤等）、離型剤（天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸もしくはその金属塩類、パラフィン、酸化ポリエチレン等）、低応力剤（シリコーンオイル、シリコーンゴム等）を挙げることができる。
これら原料を用いる場合、その量は、エポキシ樹脂および硬化剤の合計量を１００質量部としたとき、例えば０．１〜１０質量部程度の量とすることができる。
【００３２】
なお、原材料の劣化抑制や経時安定性などの観点から、溶融混合物（Ａ）は、好ましくは、硬化触媒（エポキシ樹脂の硬化触媒）を含有しない。
【００３３】
（投入工程）
投入工程では、少なくとも、上述の溶融混合物（Ａ）と、無機充填剤（Ｂ）と、着色剤およびイオン捕捉剤、からなる群より選ばれる少なくとも一種の材料（Ｃ）とを、攪拌羽根を備えた攪拌装置に投入する。なお、これら以外に、さらに追加で、難燃剤（水酸化アルミニウム等）や、酸化防止剤等を投入してもよい。
なお、以下では、着色剤およびイオン捕捉剤からなる群より選ばれる少なくとも一種の材料（Ｃ）を、単に「材料（Ｃ）」とも表記する。
【００３４】
攪拌羽根を備えた攪拌装置（以下、単に「攪拌装置」とも表記する）は、溶融混合物（Ａ）、無機充填剤（Ｂ）および材料（Ｃ）を撹拌できる攪拌羽根（しばしば「攪拌翼」とも呼ばれる）を備え、また、攪拌羽根を駆動させたときに、羽根先端の線速度を０．１ｍ／ｓ以上の速さとすることができるものであれば、特に限定されない（羽根先端の線速度については追って詳述する）。なお、後述する造粒工程において減圧する場合があるため、攪拌装置は減圧下での攪拌が可能であることが好ましい。
【００３５】
攪拌装置については、例えば、図１、図２（ｉ）、図２（ｉｉ）等を示すことができる。これらの図は、攪拌装置の例を模式的に示す図（断面図）である。
攪拌装置１は、攪拌羽根２、軸３および槽本体４を備える。また、図示していないが、攪拌羽根２および軸３を回転させるためのモーター、モーターの回転を攪拌に適した回転数に減速するための減速機、密閉状態で攪拌するための蓋、減圧または加圧のための機器、温度調節のための機器（ヒーター、冷却装置、温度計など）、その他必要な機器を備えることができる。
【００３６】
攪拌羽根２の形状は、図１、図２（ｉ）および図２（ｉｉ）に示された形状のものに限られず、アンカー形状、ヘリカルリボン形状、プロペラ形状、ディスクタービン形状、傾斜パドル形状、エッジドタービン形状など、攪拌装置の分野で知られている種々のものを用いることができる。
【００３７】
投入工程で使用可能な無機充填剤（Ｂ）は、特に限定されない。例えば、封止用エポキシ樹脂組成物の分野で公知の無機充填剤を用いることができる。
無機充填剤（Ｂ）として具体的には、溶融破砕シリカ、溶融球状シリカ、結晶シリカ、２次凝集シリカ等のシリカ；アルミナ；チタンホワイト；水酸化アルミニウム；タルク；クレー；マイカ；ガラス繊維等が挙げられる。これらの中でも、特に溶融球状シリカが好ましい。
無機充填剤（Ｂ）の粒子形状は、略真球状であることが好ましい。
無機充填剤（Ｂ）の平均粒径は、特に限定されないが、典型的には１〜１００μｍ、好ましくは１〜５０μｍ、より好ましくは１〜２０μｍである。平均粒径が適当であることにより、後述の造粒工程において、溶融混合物（Ａ）を含むシェルがより均一にコーティングされる等の効果が得られると考えられる。また、最終的に得られたコアシェル粒子を半導体封止材として使用するときに、金型キャビティ内での半導体素子周辺への充填性を高めることができる。
【００３８】
投入工程で使用可能な着色剤は、特に限定されない。例えば、カーボンブラックを用いることができる。着色剤を用いる場合、１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
投入工程で使用可能なイオン捕捉剤（イオンキャッチャー、イオントラップ剤などとも表記される）は、特に限定されない。例えば、ハイドロタルサイトを用いることができる。また、ビスマス酸化物やイットリウム酸化物などもイオン捕捉剤として知られている。イオン捕捉剤を用いる場合、１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００３９】
投入工程で使用可能な難燃剤は特に限定されず、無機系難燃剤（例えば水酸化アルミニウム等の水和金属系化合物）、ハロゲン系難燃剤、リン系難燃剤、有機金属塩系難燃剤などを挙げることができる。難燃剤を使用する場合、１種のみ用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
投入工程で使用可能な酸化防止剤は特に限定されず、例えば、フェノール系酸化防止剤（ジブチルヒドロキシトルエン等）、イオウ系酸化防止剤（メルカプトプロピオン酸誘導体等）、リン系酸化防止剤（９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド等）などが挙げられる。酸化防止剤を使用する場合、１種のみ用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００４０】
投入工程において装置内に投入される溶融混合物（Ａ）、無機充填剤（Ｂ）および材料（Ｃ）の量比を適切に調整することで、粒子の均質性（シェルの厚みの均一性など）を一層高めることができる。
【００４１】
例えば、投入工程で攪拌装置１に投入される全成分中の溶融混合物（Ａ）の割合を、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは０．１〜１０質量％、さらに好ましくは０．１〜５質量％とすることで、粒子の均質性（シェルの厚みの均一性など）を一層高めることができる。
投入される無機充填剤（Ｂ）の量は、投入工程で攪拌装置１に投入される全成分中、好ましくは８５〜９９．９質量％である。
投入される材料（Ｃ）の量は、投入工程で攪拌装置１に投入される全成分中、好ましくは０．１〜３質量％、より好ましくは０．１〜１質量％である。
【００４２】
（造粒工程）
上記の投入工程の後の造粒工程では、投入工程で攪拌装置１に投入された成分を、攪拌羽根２を駆動させて混合しつつ加熱して１１０℃以上とする。この温度は、好ましくは１１０〜１８０℃、より好ましくは１２０〜１７０℃である。温度が１１０℃以上であることで溶融混合物（Ａ）が適度に軟化し、均一なシェルをコーティングしやすくなる。また、温度が１８０℃以下であることで原材料の劣化等が抑えられ、最終的に得られるコアシェル粒子およびそれを用いた封止用エポキシ樹脂組成物の性能をより高めることができる。
念のため述べておくと、「投入工程で攪拌装置１に投入された成分を１１０℃以上とする」とは、投入工程で攪拌装置１に投入された成分自体（最終的には造粒される成分自体）が１１０℃以上になることを意味する。このことは、例えば、造粒工程を一時中断して攪拌装置１内の内容物の温度を測定することで確認することができる。または、攪拌装置１として覗き窓があるものを用い、その覗き窓から放射温度計で温度測定することで確認してもよい。
【００４３】
造粒工程では、攪拌羽根２の先端の線速度が０．１ｍ／ｓ以上の速さとなるように、ある程度大きな回転数で軸３および攪拌羽根２を回転させる。これにより、適度に軟化した溶融混合物（Ａ）が、高速度での撹拌により大きなせん断力を受ける。そして、無機充填剤（Ｂ）および材料（Ｃ）を含むコアの外側に、溶融混合物（Ａ）を含むシェル（厚みが略均一）を備えたコアシェル粒子を得ることができると考えられる。また、大きなせん断力により、無機充填剤（Ｂ）および材料（Ｃ）が適度に混合され、その結果、無機充填剤（Ｂ）および材料（Ｃ）の「両方」を含むコアの周りに、溶融混合物のシェルを形成することができると考えられる。
【００４４】
「攪拌羽根２の先端」について補足しておく。
攪拌羽根２の先端とは、典型的には、攪拌羽根２が回転したときに、単位時間あたりの移動距離が一番大きい部分のことである。換言すると、攪拌羽根２が回転したときに一番速く動く部分（一番速い線速度を示す部分）と表現することもできる。
図１の攪拌羽根２では、その両端（右端および左端の部分）が「先端」になる。
図２（ｉ）の場合は、形式上、３つの攪拌羽根２があるが、回転半径が一番大きい、図中の一番下の攪拌羽根２の先端が「攪拌羽根２の先端」に該当する。
図２（ｉｉ）の場合、図に示された攪拌羽根２には、軸３を基準として左右対称に５つずつの突出部が存在しているが、このうち、一番下の突出部の先端（回転したときに移動距離が一番大きい）が「攪拌羽根２の先端」に該当する。
【００４５】
また、「攪拌羽根２の先端の線速度」について補足しておく。
攪拌羽根２の先端の線速度とは、典型的には、槽本体４（槽本体４は通常固定されている）に対する、攪拌羽根２の先端の相対速度の最大値のことをいう。
回転軸が１つである場合には、攪拌羽根２の直径（回転直径）をＤ（ｍ）、回転数をＮ（ｒｐｍ）として、πＮＤ／６０の式により求められる値が、攪拌羽根２の先端の線速度（ｍ／ｓ）となる。ここで、πは円周率である。
例えばプラネタリーミキサーのように、攪拌羽根が自転および公転する場合には、上記のような単純な式で羽根先端の線速度を求めることはできないが、自転速度と公転速度とを適切に合成するなどして、攪拌羽根の先端の相対速度の最大値を求めればよい。または、羽根先端の線速度は、計算ではなく実測で求めてもよい。例えば、材料を入れずに攪拌装置１を駆動させて羽根先端の動きを動画撮影するなどし、その動画を解析することで求めてもよい。
【００４６】
攪拌羽根２の先端の線速度は、０．１ｍ／ｓ以上であればよいが、好ましくは０．４ｍ／ｓ以上、より好ましくは１．０ｍ／ｓ以上である。線速度の上限は特に無いが、装置の制約等の観点から、例えば好ましくは１０ｍ／ｓ以下、より好ましくは８ｍ／ｓ以下、さらに好ましくは５ｍ／ｓ以下、である。
【００４７】
攪拌羽根２の先端と槽本体４との間には、通常、クリアランス（すき間）が存在する。図１、図２（ｉ）および図２（ｉｉ）では、このクリアランスの大きさをａと明記している。詳細は不明だが、適度なクリアランスがあることで、造粒工程の際、攪拌羽根２と衝突した成分がクリアランスのほうに適度に逃げ、これが造粒を一層促進すると推定される。これにより、粒子の粒径分布を一層揃えることができると考えられる。
具体的には、クリアランスの大きさは、好ましくは０．５〜１０ｍｍ、より好ましくは１〜８ｍｍである。
【００４８】
造粒工程において、攪拌装置１に投入された成分を１１０℃以上とする時間（成分を１１０℃以上に保つ時間）は、好ましくは５〜２００分であり、より好ましくは１０〜１８０分、さらに好ましくは２０〜１５０分ある。この時間を１０分以上とすることで、十分な厚みのシェルを形成しやすくなる、シェルの厚みを一層均一にすることができる、等の効果がある。また、この時間を２００分以下とすることで、素材の劣化等が抑えられる。よって、このコアシェル粒子を封止用エポキシ樹脂組成物に適用した場合、各種性能を一層良化させることができる。
【００４９】
造粒工程の一部または全部は、好ましくは、減圧下で行われる。具体的には、造粒工程の一部または全部は、好ましくは３０ｋＰａ以下の減圧下、より好ましくは０．０１〜２０ｋＰａの減圧下、さらに好ましくは０．０５〜１５ｋＰａの減圧下、特に好ましくは０．１〜１０ｋＰａの減圧下で行われる。
減圧は、例えば、攪拌時の減圧が可能な攪拌装置１を用いることで、減圧下で造粒工程を行うことができる。
減圧は、好ましくは、造粒工程の全時間中の少なくとも半分以上の時間で行われることが好ましい。
【００５０】
造粒工程の一部または全部が減圧下で行われることで、攪拌装置１に投入された成分に含まれる水分が一層低減されると考えられる。より具体的には、減圧（および１１０℃以上での加熱）により、投入された無機充填剤（Ｂ）等に付着する水分の多くが除去されると考えられる。これにより、無機充填剤（Ｂ）や材料（Ｃ）のコアの一部分のみに溶融混合物（Ａ）が固まる等の事態が一層抑えられ、より均一な厚みのシェルを形成できるものと考えられる。
特に、無機充填剤（Ｂ）がシリカである場合、シリカはその性質上、水を吸着しやすいから、減圧（脱気）による水分除去が好ましいと考えられる。
【００５１】
念のため付言しておくと、造粒工程では、投入された成分を１１０℃以上で加熱するため、減圧せずともある程度の水分は除去される。つまり、減圧は造粒工程において必須ではない。ただし、水分を一層低減する観点からは減圧を行うことが好ましい。
【００５２】
なお、「水分を除去する」という観点からは、無機充填剤（Ｂ）等が含む水分を低減させる水分低減工程を設けてもよい。上記の「減圧」は、この水分除去工程に該当しうるが、減圧とは別のやり方で、無機充填剤（Ｂ）等が含む水分を低減させてもよい。
例えば、投入工程の前に、無機充填剤（Ｂ）や、場合によっては材料（Ｃ）などを加熱して、水分を十分に乾燥させてから投入することが考えられる。また、投入工程の前に、無機充填剤（Ｂ）や材料（Ｃ）などを脱気処理して、付着する水分を低減させてもよい。
ただし、製造工程の簡略化やコスト削減等の観点からは、造粒工程において減圧することで水分を低減させることが好ましい。
【００５３】
（冷却攪拌工程）
本実施形態の粒子の製造方法は、好ましくは、造粒工程の後に、攪拌羽根２を回転させて、攪拌装置内の成分を攪拌しつつ冷却する冷却攪拌工程を含む。これにより、上述の造粒工程で得られたコアシェル粒子が、冷却時に凝集する（塊状になる）ことが一層抑えられ、好ましい。
【００５４】
冷却攪拌工程における攪拌羽根２を回転させる速さは、特に限定されないが、攪拌羽根２の先端の線速度として、例えば０．０１〜１０ｍ／ｓ、好ましくは０．１〜５ｍ／ｓの範囲で適宜設定することができる。
冷却攪拌工程の時間は、特に限定されず、適宜設定することができる。例えば、１０〜２００分であり、好ましくは２０〜１８０分、よりに好ましくは３０〜１５０分ある。
【００５５】
コアシェル粒子は、冷却攪拌工程により、溶融混合物（Ａ）の軟化点以下の温度まで冷却されることが好ましい。典型的には、コアシェル粒子は、冷却攪拌工程により６０℃以下まで冷却されることが好ましく、５５℃以下まで冷却されることがより好ましく、５０℃以下まで冷却されることがさらに好ましく、室温まで冷却されることが特に好ましい。
【００５６】
冷却攪拌工程においても、造粒工程と同様、その一部または全部で減圧が行われてもよい。減圧の際の圧力としては、例えば２０ｋＰａ以下、好ましくは０．０１〜２０ｋＰａ、より好ましくは０．０５〜１５ｋＰａである。冷却時にも減圧することで、水分の低減や水分の再付着が抑えられ、結果、粒子の凝集等を一層低減できると考えられる。
【００５７】
（粉砕工程）
本実施形態において造粒された粒子が、もし凝集している（２つ以上のコアシェル粒子がくっついている）場合などには、その凝集物を粉砕するための粉砕工程を行ってもよい。
粉砕の具体的なやり方は、特に限定されないが、例えば、ハンマーミル等の衝撃式のもの用いて行うことができる。原料供給速度は１〜１０００ｋｇ／ｈの条件とすることができる。
また、粉砕に際しては、振動ボールミル、連続式回転ボールミル、バッチ式ボールミル等のボールミル；湿式ポットミル、遊星ポットミル等のポットミル；ローラーミル等を用いてもよい。
【００５８】
上記の各工程を経て最終的に得られるコアシェル粒子のシェルの厚みは、例えば０．１〜１０μｍ、好ましくは０．５〜５μｍ、さらに好ましくは１〜３μｍである。なお、シェルの厚みや、シェルの厚みの均一性は、例えば、コアシェル粒子を樹脂包埋したものを切断機で切断し、その切断面を研磨して、その研磨された切断面に現れているコアシェル粒子（粒子の切断面が観察できるもの）の断面を観察することで評価することができる。観察には、拡大鏡、光学顕微鏡、電子顕微鏡（例えば走査型電子顕微鏡）などを用いることができる。
【００５９】
また、最終的に得られるコアシェル粒子におけるコアの平均粒径は、例えば２〜５５μｍ、好ましくは４〜５０μｍ、さらに好ましくは１０〜４５μｍである。
また、最終的に得られるコアシェル粒子の平均粒径は、例えば３〜６０μｍ、好ましくは５〜５０μｍ、さらに好ましくは１０〜４５μｍである。
【００６０】
＜コアシェル粒子および封止用エポキシ樹脂組成物＞  
本実施形態のコアシェル粒子は、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる。そして、無機充填剤（Ｂ）と、着色剤およびイオン捕捉剤からなる群より選ばれる少なくとも一種の材料（Ｃ）とを含むコアの外側に、エポキシ樹脂および硬化剤を含むシェルを備える。
コアシェル粒子の平均粒径、コアの平均粒径、シェルの厚み等は、上述のとおりである。
本実施形態のコアシェル粒子は、典型的には、上述の＜粒子の製造方法＞に記載の方法により製造することができる。
【００６１】
ここで、本実施形態のコアシェル粒子が「封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる」とは、以下の両方を含む。
（ｉ）本実施形態のコアシェル粒子を単独で封止用エポキシ樹脂組成物として用いること
（ｉｉ）実施形態のコアシェル粒子と、その他の成分とを混合および／または混練して用いること
【００６２】
上記（ｉｉ）の場合の「その他の成分」としては、例えば、前述の溶融混合工程で説明した溶融混合物（Ａ）、前述の投入工程で説明した無機充填剤（Ｂ）、着色剤、および／またはイオン捕捉剤などを挙げることができる。
また、カップリング剤（シランカップリング剤等）、硬化触媒（イミダゾール類、有機ホスフィン類、アミン類など）、離型剤（天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸もしくはその金属塩類、パラフィン、酸化ポリエチレン等）、低応力剤（シリコーンオイル、シリコーンゴム等）、難燃剤（水酸化アルミニウム等）、酸化防止剤等も挙げることができる。
【００６３】
上記（ｉ）（ｉｉ）いずれの場合であっても、本実施形態のコアシェル粒子（または、コアシェル粒子とその他の成分との混合／混練物）は、封止用エポキシ樹脂組成物として実用に供される際に、適切な形態に打錠されてもよい。
【００６４】
本実施形態の封止用エポキシ樹脂組成物（上述のコアシェル粒子を含む）は、電子デバイス等の封止の為に好ましく適用することができる。例えば、本実施形態の封止用エポキシ樹脂組成物をモールド樹脂として用いて硬化成形することにより、半導体素子等の電子デバイスを封止することができる。硬化成形の方法としては、トランスファーモールド法、コンプレッションモールド法、インジェクションモールド等の公知の方法を挙げることができる。
【００６５】
封止対象となる電子デバイスに特に限定は無いが、例えば、ＳＩＰ（Ｓｉｎｇｌｅ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＨＳＩＰ（ＳＩＰ  ｗｉｔｈ  Ｈｅａｔｓｉｎｋ）、ＺＩＰ（Ｚｉｇ−ｚａｇ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＤＩＰ（Ｄｕａｌ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＤＩＰ（Ｓｈｒｉｎｋ  Ｄｕａｌ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＳＯＰ（Ｓｈｒｉｎｋ  Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＳＯＰ（Ｔｈｉｎ  Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＪ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｊ−ｌｅａｄｅｄ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＱＦＰ（ＦＰ）（ＱＦＰ
Ｆｉｎｅ  Ｐｉｔｃｈ）、ＴＱＦＰ（Ｔｈｉｎ  Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＱＦＪ（ＰＬＣＣ）（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｊ−ｌｅａｄｅｄ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＢＧＡ（Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ）等のパッケージを挙げることができる。
【００６６】
以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することができる。また、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれる。
【実施例】
【００６７】
本発明の実施態様を、実施例および比較例に基づき詳細に説明する。なお、本発明は実施例に限定されるものではない。
【００６８】
＜実施例１＞
以下１．〜５．の工程により、コアシェル粒子を得た。
１．溶融混合工程
まず、以下の原料を準備した。
・エポキシ樹脂：フェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬社製、ＮＣ−３０００、軟化点５８℃、エポキシ当量２７７）  ８０質量部
・硬化剤：ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂（明和化成社製、ＭＥＨ７８５１Ｓ）  １９質量部
・カルナバワックス  ０．５質量部
・シランカップリング剤：γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ−８０３）  ０．５質量部
【００６９】
次に、上記のエポキシ樹脂、硬化剤およびカルナバワックスを加熱釜中に投入し、１５０℃の熱媒体油により加温した。材料温度が１００℃を超えたところで攪拌羽根での攪拌を開始し、また、材料温度が１２０℃を超えたところで上記のカップリング剤を添加し、その後５分攪拌した。
攪拌終了後、混合物を別の容器に移し替え、１０℃で冷却した。材料温度が２０℃以下となるまで冷却し、その後ハンマーミルで粉砕した。
以上により、平均粒径７００μｍの、溶融混合物の粉砕物を得た。
【００７０】
２．投入工程
攪拌装置の槽本体の中に、以下の成分を投入した。
・上記１．で得られた溶融混合物の粉砕物  １．０質量部
・無機充填剤：溶融球状シリカ１（電気化学工業社製、ＦＢ−９５０、メジアン径Ｄ５０：２３μｍ）  ７５質量部
・無機充填剤：溶融球状シリカ２（アドマテックス社製、ＳＯ−２５Ｒ、メジアン径Ｄ５０：０．５μｍ）  １０質量部
・着色剤：カーボンブラック（三菱化学社製、＃５）  ０．３質量部
・イオン捕捉剤：ハイドロタルサイト（協和化学社製、ＤＨＴ−４Ｈ）  ０．３質量部
【００７１】
なお、攪拌装置としては、クリアランス（攪拌羽根の先端と槽本体との距離）が３．０ｍｍであるものを用いた。この攪拌装置は、攪拌のためのモーターや速度調整器、密閉状態で攪拌するための蓋、減圧の為のポンプ、温度調節のためのヒーター、覗き窓などを備えていた。
【００７２】
３．造粒工程
上記２．で槽本体内に投入した成分を、先端の線速度が１．０ｍ／ｓとなるように攪拌羽根を回転させて混ぜつつ、攪拌装置が備えるヒーターにより加熱した。槽本体内の内容物の温度が１２０℃となるように維持して、３０分間、常圧下で、攪拌羽根の回転を続けた。なお、槽本体内の内容物の温度は、攪拌装置が備える覗き窓から放射温度計で確認した。
これにより、無機充填剤、着色剤およびイオン捕捉剤を含むコアの外側に、溶融混合物を含むシェルを備えたコアシェル粒子を造粒した。
【００７３】
４．冷却攪拌工程
上記３．の工程後、ヒーターの加熱を弱めたうえで、先端の線速度が１．０ｍ／ｓとなるように攪拌羽根を回転させて、コアシェル粒子の温度が４５℃以下になるまで１２０分冷却した。
【００７４】
５．粉砕工程
コアシェル粒子の一部凝集が確認された場合には、上記４．で冷却されたコアシェル粒子をハンマーミルに投入して処理した。
【００７５】
＜実施例２〜４および比較例＞
造粒工程および冷却攪拌工程の際の条件を、下表のように変更した以外は、実施例１と同様にして、コアシェル粒子を製造した。
特に、実施例４では、造粒工程の際、槽本体内の圧力を１０ｋＰａに減圧した。
【００７６】
【表１】
2019196462.tif 000003
【００７７】
＜評価＞
［コアシェル粒子の平均粒径］および［粒径分布の均一性］
堀場製作所製の湿式粒度分布測定機ＬＡ−９５０を用いて粒子径分布のデータを取得した。
平均粒径については、このデータを算術平均することで算出した。
また、データから、累積１０％値（Ｄ１０）および累積９０％値（Ｄ９０）を求め、Ｄ９０／Ｄ１０の値を計算して、粒径分布の「広さ」の指標とした（Ｄ９０／Ｄ１０の値が小さいほど、粒径分布が狭く、コアシェル粒子が均一に造粒されていることを表す）。今回は、評価基準として、Ｄ９０／Ｄ１０の値が１５未満の場合を○（良い）、１５以上の場合を×（悪い）とした。
【００７８】
［シェルの厚み均一性］
コアシェル粒子の切断面を走査型電子顕微鏡で観察した。なお、コアシェル粒子の断面は、前述のように、コアシェル粒子を樹脂包埋したものを切断機で切断するなどして得た。
コアの外周が全面的に略均一にコートされていれば○（良い）、一部コートされていなければ△（普通）、ほとんどまたは全くコートされていいなければ×（悪い）とした。
【００７９】
［材料混合の均一性］
得られたコアシェル粒子を目視で観察した。
カーボンブラックが均一に分散された結果として各コアシェルが均一の色目であれば○（良い）、カーボンブラックの分散性が悪く、黒点が認められる場合は×（悪い）とした。
【００８０】
［粒子の凝集に関して］
得られたコアシェル粒子１００質量部を、目開き１ｍｍの篩で篩って、篩の上に残留する凝集粒子の割合を測定した。残留量が１質量部未満であれば○（良い）、１質量部以上であれば×（悪い）とした。
【００８１】
【表２】
2019196462.tif 000004
【００８２】
表２に示されるとおり、溶融混合工程、投入工程および造粒工程（攪拌羽根の先端の線速度が０．１ｍ／ｓ以上）の各工程を経て得られた実施例１〜４のコアシェル粒子は、シェルの厚み均一性、材料混合の均一性、粒子の凝集、粒径分布の均一性などが良好であった。つまり、本実施形態の粒子の製造方法により、封止用エポキシ樹脂組成物の構成成分として用いられる粒子の均質性を向上させることができた。
特に、造粒工程での攪拌羽根の先端の線速度が１．０ｍ／ｓ以上であることで、シェルの厚みの均一性がより良化することがわかった。
【００８３】
一方、造粒工程における攪拌羽根の先端の線速度が０．０５ｍ／ｓの条件で得られた比較例のコアシェル粒子は、シェルの厚み均一性、材料混合の均一性、粒子の凝集および粒径分布の均一性の全てにおいて、実施例１〜４よりも劣る結果であった。一定速度以上での攪拌による大きなせん断力が粒子の均質性向上に関係していることが推定される。
【００８４】
＜封止用エポキシ樹脂組成物の調製など＞
（ｉ）実施例１で得られたコアシェル粒子８６．６質量部と、（ｉｉ）上記１．溶融混合工程で得られた溶融混合物の粉砕物１２．２質量部  と、（ｉｉｉ）別途調製した、エポキシ樹脂硬化剤１．０質量部およびエポキシ硬化触媒０．２質量部を含有する粒子を準備した。これらを、混合、ハンマーミルで微粉砕するなどして封止用エポキシ樹脂組成物を得た。この組成物を半導体装置の封止に適用したところ、封止を行うことができた。
【符号の説明】
【００８５】
１  攪拌装置
２  攪拌羽根
３  軸
４  槽本体
【図１】
2019196462.tif 000005
【図２】
2019196462.tif 000006