(57)【要約】【課題】成形時の流動性が高く、剛性と耐衝撃性のバランスに優れた成形体が得られるポリプロピレン系樹脂組成物及びこれを用いた射出圧縮成形体の提供。【解決手段】ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成され、ＭＦＲ、キシレン可溶分の極限粘度、キシレン不溶分の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）、エチレン−プロピレン共重合体成分の含有量、エチレン−プロピレン共重合体成分のプロピレン含量が各々所定の範囲内であるポリプロピレンと、エチレン−α−オレフィン（Ｃ４〜８）共重合体であり、ＭＦＲ、密度が各々所定の範囲内であるエラストマーと、タルクとを特定の割合で含み、組成物全体でのＭＦＲが６９〜１００ｇ／１０分であるポリプロピレン系樹脂組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）成分：ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成され、２３０℃、２１．１８Ｎでのメルトマスフローレートが８０〜１１０ｇ／１０分であり、キシレン可溶分の極限粘度が２．３〜２．９ｄＬ／ｇであり、キシレン不溶分の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が４．０〜８．０であり、前記エチレン−プロピレン共重合体成分の含有量が当該ポリプロピレンの総質量に対して１３〜２０質量％であり、前記エチレン−プロピレン共重合体成分のプロピレン含量が前記エチレン−プロピレン共重合体成分の総質量に対して６９質量％超７９質量％以下であるポリプロピレンと、
（Ｂ）成分：α−オレフィンの炭素数が４〜８のエチレン−α−オレフィン共重合体であり、２３０℃、２１．１８Ｎでのメルトマスフローレートが１〜４ｇ／１０分であり、密度が０．８４７〜０．８７３ｇ／ｃｍ３であるエラストマーと、
（Ｃ）成分：タルクと、
を含み、
前記（Ａ）成分と前記（Ｂ）成分と前記（Ｃ）成分との合計質量を１００質量％としたときに、前記（Ａ）成分の含有量が７８〜８９質量％、前記（Ｂ）成分の含有量が４〜９質量％、前記（Ｃ）成分の含有量が７〜１３質量％であり、
組成物全体での２３０℃、２１．１８Ｎでのメルトマスフローレートが６９〜１００ｇ／１０分であるポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項２】
（Ｄ）成分：ステアリン酸マグネシウムをさらに含み、
前記（Ｄ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分と前記（Ｂ）成分と前記（Ｃ）成分との合計１００質量部に対し、０．０５〜１質量部である請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１又は２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる射出圧縮成形体。
【請求項４】
自動車内装用である請求項３に記載の射出圧縮成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物及び射出圧縮成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレンを主成分としたポリプロピレン系樹脂組成物は、安価である上に剛性等の機械的物性に優れることから、様々な用途に使用される。特に、エチレン−α−オレフィン共重合体エラストマー等のゴム成分を含むポリプロピレン系樹脂組成物は、耐衝撃性にも優れるため、自動車内装材、日用品、電気製品の筐体等の種々の分野で広く使用されている。
近年、ポリプロピレン系樹脂組成物には、特に自動車内装材の分野では、成形体の剛性と耐衝撃性のバランスの更なる向上が求められるようになっている。成形体を射出成形法や射出圧縮成形法により製造する場合には、成形時の流動性の高さも求められる。
【０００３】
射出成形法又は射出圧縮成形法に適したポリプロピレン系樹脂組成物として、以下の（１）〜（４）が提案されている。
（１）特定のプロピレン・エチレン−ブロック共重合体と、特定のエチレン・α−オレフィン共重合ゴムと、ヒンダードアミン化合物と、必要に応じて核剤及びタルクを特定の割合で配合したプロピレン系樹脂組成物（特許文献１）。
（２）特定のプロピレン・エチレン−ブロック共重合体と、タルクと、特定のエチレン・α−オレフィン共重合ゴムと、必要に応じてポリエチレンを特定の割合で配合したプロピレン系樹脂組成物（特許文献２）。
（３）特定の２種のプロピレン・エチレン−ブロック共重合体とタルクを特定の割合で配合したプロピレン系樹脂組成物（特許文献３）。
（４）プロピレン重合体とエチレン−α−オレフィン共重合体と亜リン酸エステル類と有機過酸化物とを特定の割合で樹脂組成物を熱処理して得られる、特定のＭＦＲを有するポリプロピレン系樹脂組成物（特許文献４）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平１１−３１５１８６号公報
【特許文献２】特開２００１−７２８２８号公報
【特許文献３】特開２００３−５５５２９号公報
【特許文献４】特開２０１０−６５２１６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
射出圧縮成形法では、成形材料の金型への注入が、射出成形法に比べて低圧で行われるため、成形材料にはより高い流動性が求められる。前記（１）のプロピレン系樹脂組成物の流動性は、射出圧縮成形に用いるには充分とはいえない。
前記（２）、（３）のプロピレン系樹脂組成物の成形体は、剛性と耐衝撃性のバランスが充分とはいえない。また、これらのプロピレン系樹脂組成物には、光沢の低減、剛性の向上等の目的で、多くのタルクが含まれているため、成形体の比重が大きい、耐傷付き性が低い等の問題もある。
前記（４）のポリプロピレン系樹脂組成物は、射出圧縮成形法への適用は考慮されていない。また、このポリプロピレン系樹脂組成物は、有機過酸化物の存在下での熱処理によってビスブレーク（プロピレン重合体の分子鎖の切断等）されたものであるため、剛性に劣り、剛性と耐衝撃性のバランスが充分とはいえない。
【０００６】
本発明は、成形時の流動性が高く、剛性と耐衝撃性のバランスに優れた成形体が得られるポリプロピレン系樹脂組成物及びこれを用いた射出圧縮成形体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、以下の態様を有する。
〔１〕（Ａ）成分：ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成され、２３０℃、２１．１８Ｎでのメルトマスフローレートが８０〜１１０ｇ／１０分であり、キシレン可溶分の極限粘度が２．３〜２．９ｄＬ／ｇであり、キシレン不溶分の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が４．０〜８．０であり、前記エチレン−プロピレン共重合体成分の含有量が当該ポリプロピレンの総質量に対して１３〜２０質量％であり、前記エチレン−プロピレン共重合体成分のプロピレン含量が前記エチレン−プロピレン共重合体成分の総質量に対して６９質量％超７９質量％以下であるポリプロピレンと、
（Ｂ）成分：α−オレフィンの炭素数が４〜８のエチレン−α−オレフィン共重合体であり、２３０℃、２１．１８Ｎでのメルトマスフローレートが１〜４ｇ／１０分であり、密度が０．８４７〜０．８７３ｇ／ｃｍ３であるエラストマーと、
（Ｃ）成分：タルクと、
を含み、
前記（Ａ）成分と前記（Ｂ）成分と前記（Ｃ）成分との合計質量を１００質量％としたときに、前記（Ａ）成分の含有量が７８〜８９質量％、前記（Ｂ）成分の含有量が４〜９質量％、前記（Ｃ）成分の含有量が７〜１３質量％であり、
組成物全体での２３０℃、２１．１８Ｎでのメルトマスフローレートが６９〜１００ｇ／１０分であるポリプロピレン系樹脂組成物。
〔２〕（Ｄ）成分：ステアリン酸マグネシウムをさらに含み、
前記（Ｄ）成分の含有量が、前記（Ａ）成分と前記（Ｂ）成分と前記（Ｃ）成分との合計１００質量部に対し、０．０５〜１質量部である〔１〕に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
〔３〕〔１〕又は〔２〕に記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる射出圧縮成形体。
〔４〕自動車内装用である〔３〕に記載の射出圧縮成形体。
【発明の効果】
【０００８】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、成形時の流動性が高い。また、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物によれば、剛性と耐衝撃性のバランスに優れた成形体が得られる。
本発明の射出圧縮成形体は、剛性と耐衝撃性のバランスに優れる。また、低光沢である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物（以下、「本樹脂組成物」ともいう。）は、下記（Ａ）成分と、下記（Ｂ）成分と、下記（Ｃ）成分とを含む。
本樹脂組成物は、下記（Ｄ）成分をさらに含んでもよい。
本樹脂組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）成分以外の他の成分をさらに含んでもよい。
【００１０】
本樹脂組成物の組成物全体でのメルトマスフローレート（ＭＦＲ）は、６９〜１００ｇ／１０分であり、７０〜１００ｇ／１０分が好ましく、７０〜９０ｇ／１０分が特に好ましい。組成物全体でのＭＦＲが前記範囲の下限値以上であれば、射出圧縮成形の成形温度（例えば２００〜２４０℃）での流動性が充分に高く、射出圧縮成形用材料として有用である。組成物全体でのＭＦＲが前記範囲の上限値以下であれば、成形品の剛性と耐衝撃性のバランスに優れる。
【００１１】
組成物全体でのＭＦＲは２３０℃、２１．１８Ｎ（２．１６ｋｇｆ）での値である。以下、特に記載のない限り、ＭＦＲは２３０℃、２１．１８Ｎでの値を示すものとする。
ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０−１：２０１４に従って測定される（以下同様）。
組成物全体でのＭＦＲは、（Ａ）〜（Ｄ）成分それぞれの含有量、（Ａ）〜（Ｂ）成分それぞれのＭＦＲ等によって調整できる。
【００１２】
＜（Ａ）成分＞
（Ａ）成分は、以下の（ｉ）〜（ｖｉ）を満たすポリプロピレンである。（Ａ）成分は、本樹脂組成物の基材成分である。
（ｉ）ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成される。
（ｉｉ）２３０℃、２１．１８Ｎでのメルトマスフローレート（以下、「ＭＦＲ」ともいう。）が８０〜１１０ｇ／１０分である。
（ｉｉｉ）キシレン可溶分の極限粘度が２．３〜２．９ｄＬ／ｇである。
（ｉｖ）キシレン不溶分のＭｗ／Ｍｎが４．０〜８．０である。
（ｖ）前記エチレン−プロピレン共重合体成分の含有量が当該ポリプロピレンの総質量に対して１３〜２０質量％である。
（ｖｉ）前記エチレン−プロピレン共重合体成分のプロピレン含量が前記エチレン−プロピレン共重合体成分の総質量に対して６９質量％超７９質量％以下である。
【００１３】
ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成されるポリプロピレンは、ヘテロファジック共重合体、ヘテロファジックポリプロピレン、あるいはブロックポリプロピレンとも称されるポリプロピレンの一種である。なお、エチレン−プロピレン共重合体成分はエラストマー成分である。
（Ａ）成分は、ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とが化学的に結合したものであってもよく、ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分との単なるブレンド物であってもよい。
（Ａ）成分は、ホモポリプロピレンの存在下、エチレン及びプロピレン、並びに必要に応じて他のモノマーを重合することで得られる。（Ａ）成分の製造方法については後で詳しく説明する。
【００１４】
ホモポリプロピレン成分は、典型的には、結晶性ホモポリプロピレン成分である。
結晶性ホモポリプロピレン成分とは、立体規則性の高いホモポリプロピレンであり、ＤＳＣ（示差走査熱量測定法）で昇温速度１０℃／分で測定したときに、融点ピークが観測されるホモポリプロピレンである。
【００１５】
エチレン−プロピレン共重合体成分は、エチレン単位とプロピレン単位とからなる。
エチレン−プロピレン共重合体成分のプロピレン含量（プロピレン単位の含有割合、以下「ＰＣ」ともいう。）は、エチレン−プロピレン共重合体成分の総質量に対して６９質量％超７９質量％以下であり、７０〜７５質量％が好ましい。ＰＣが前記範囲内であれば、（Ａ）成分の剛性と耐衝撃性のバランスが優れる。
ＰＣは、１３Ｃ−ＮＭＲ（核磁気共鳴）法によって測定される。
【００１６】
（Ａ）成分のＭＦＲは、８０〜１１０ｇ／１０分であり、８５〜１１０ｇ／１０分が好ましい。（Ａ）成分のＭＦＲが前記範囲の下限値以上であれば、本樹脂組成物のＭＦＲを前記範囲の下限値以上としやすい。（Ａ）成分のＭＦＲが前記範囲の上限値以下であれば、（Ａ）成分の耐衝撃性、製造安定性が優れる。
（Ａ）成分のＭＦＲは、ホモポリプロピレン成分のＭＦＲ、エチレン−プロピレン共重合体成分の含有量等によって調整できる。ホモポリプロピレン成分のＭＦＲは、ホモポリプロピレン成分の分子量によって調整できる。ホモポリプロピレン成分の分子量は、重合時の水素の濃度によって調整できる。
【００１７】
（Ａ）成分中のエチレン−プロピレン共重合体成分の含有量（以下「ＢＩＰＯ」ともいう。）は、（Ａ）成分の総質量に対して１３〜２０質量％であり、１４〜１６質量％が好ましい。ＢＩＰＯが前記範囲の下限値以上であれば、耐衝撃性、組成物の製造コストが優れる。ＢＩＰＯが前記範囲の上限値以下であれば、剛性が優れる。
ＢＩＰＯは、１３Ｃ−ＮＭＲ法によって測定される。
【００１８】
（Ａ）成分のキシレン可溶分の極限粘度（以下「ＸＳＩＶ」ともいう。）は、２．３〜２．９ｄＬ／ｇであり、２．４〜２．８ｄＬ／ｇが好ましい。ＸＳＩＶは、（Ａ）成分中のエチレン−プロピレン共重合体成分の極限粘度とみなすことができる。ＸＳＩＶが前記範囲の下限値以上であれば、耐衝撃性が優れる。ＸＳＩＶが前記範囲の上限値以下であれば、耐衝撃性の内、面衝撃性が優れる。
ＸＳＩＶは、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での測定値である。
【００１９】
（Ａ）成分のキシレン不溶分（以下「ＸＩ」ともいう。）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は４．０〜８．０であり、４．５〜７．０が好ましい。ＸＩは（Ａ）成分中の結晶性成分である。ＸＩのＭｗ／Ｍｎは結晶性成分の分子量分布とみなすことができる。ＸＩのＭｗ／Ｍｎが前記範囲の下限値以上であれば、剛性が優れる。ＸＩのＭｗ／Ｍｎが前記範囲の上限値以下であれば、耐衝撃性、特に面衝撃性が優れる。
ＸＩのＭｗ／Ｍｎは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定されるＸＩの質量平均分子量（Ｍｗ）を数平均分子量（Ｍｎ）で除した値である。ＸＩのＭｗ及びＭｎはそれぞれ、標準ポリスチレンを用いて較正を行い、プロピレン系重合体に換算した値である。
【００２０】
＜（Ｂ）成分＞
（Ｂ）成分は、以下の（ｖｉｉ）〜（ｉｖ）を満たすエラストマーである。（Ｂ）成分は、成形体の耐衝撃性の向上に寄与する。
（ｖｉｉ）α−オレフィンの炭素数が４〜８のエチレン−α−オレフィン共重合体である。
（ｖｉｉｉ）ＭＦＲが１〜４ｇ／１０分である。
（ｉｖ）密度が０．８４７〜０．８７３ｇ／ｃｍ３である。
【００２１】
エチレン−α−オレフィン共重合体は、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位とを有する。
炭素数４〜８のα−オレフィンとしては、例えば１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン等が挙げられ、１−ブテン、１−オクテンが好ましい。
エチレン−α−オレフィン共重合体は、エチレン−α−オレフィン共重合体の特性を損なわない範囲で、エチレン単位及びα−オレフィン単位以外の他のモノマー単位をさらに有していてもよい。他のモノマーとしては、例えばジエン等が挙げられる。
【００２２】
（Ｂ）成分のＭＦＲは、１〜４ｇ／１０分であり、１．５〜３ｇ／１０分が好ましい。（Ｂ）成分のＭＦＲが前記範囲の下限値以上であれば、本樹脂組成物のＭＦＲを前記範囲の下限値以上としやすい。（Ｂ）成分のＭＦＲが前記範囲の上限値以下であれば、成形体の耐衝撃性が優れる。
【００２３】
（Ｂ）成分の密度は、０．８４７〜０．８７３ｇ／ｃｍ３であり、０．８５０〜０．８７２ｇ／ｃｍ３が好ましい。（Ｂ）成分の密度が前記範囲の下限値以上であれば、剛性が優れる。（Ｂ）成分の密度が前記範囲の上限値以下であれば、耐衝撃性が優れる。
密度は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１１２：１９９９によって測定される。
【００２４】
＜（Ｃ）成分＞
（Ｃ）成分は、タルクである。（Ｃ）成分は、単体での剛性向上効果に加え、ポリプロピレン結晶核の形成を促進させる結晶核剤として機能し、成形体の剛性の向上に寄与する。
（Ｃ）成分の平均粒子径は、１〜１０μｍが好ましく、３〜７μｍがより好ましい。平均粒子径はＪＩＳ  Ｚ  ８８２５に従って測定される。
【００２５】
＜（Ｄ）成分＞
（Ｄ）成分は、ステアリン酸マグネシウムである。（Ｄ）成分は、成形体の耐衝撃性と流動性（ＭＦＲ）の向上に寄与する。なお、（Ｄ）成分は滑剤としても機能するが、（Ｄ）成分以外の滑剤の場合、耐衝撃性の向上効果は見られない。
【００２６】
＜他の成分＞
他の成分としては、例えば、酸化防止剤、塩素吸収剤、耐熱安定剤、光安定剤（耐光剤）、紫外線吸収剤、内部滑剤、外部滑剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、防曇剤、結晶造核剤、難燃剤、分散剤、銅害防止剤、中和剤、可塑剤、発泡剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物、油展及び顔料（有機又は無機）等の添加剤が挙げられる。各添加剤の添加量は公知の量としてよい。
【００２７】
＜各成分の含有量＞
本樹脂組成物においては、前記（Ａ）成分と前記（Ｂ）成分と前記（Ｃ）成分との合計質量を１００質量％としたときに、前記（Ａ）成分の含有量が７８〜８９質量％、前記（Ｂ）成分の含有量が４〜９質量％、前記（Ｃ）成分の含有量が７〜１３質量％であり、前記（Ａ）成分の含有量が８０〜８５質量％、前記（Ｂ）成分の含有量が５〜８質量％、前記（Ｃ）成分の含有量が８〜１２質量％であることが好ましい。
（Ａ）成分の含有量が前記範囲の下限値以上であれば、製造コスト、製造安定性が優れ、前記範囲の上限値以下であれば、（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分による効果が充分に発揮される。（Ｂ）成分の含有量が前記範囲の下限値以上であれば、成形体の耐衝撃性が優れ、前記範囲の上限値以下であれば、成形体の剛性が優れる。（Ｃ）成分の含有量が前記範囲の下限値以上であれば、成形体の剛性が優れ、前記範囲の上限値以下であれば、比重が充分に低いため成形体を軽量化でき、また、成形体の耐傷付き性も良好である。
【００２８】
本樹脂組成物が（Ｄ）成分を含む場合、（Ｄ）成分の含有量は、（Ａ）成分と（Ｂ）成分と（Ｃ）成分との合計１００質量部に対し、０．０５〜１質量部が好ましく、０．１〜０．４質量部が特に好ましい。（Ｄ）成分の含有量が前記範囲の下限値以上であれば、成形体の耐衝撃性、流動性がより優れる。（Ｄ）成分の含有量が前記範囲の上限値以下であれば、（Ｄ）成分の成形体表面へのブリードアウトが生じにくく、成形体の表面性状がより優れる。
【００２９】
＜ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法＞
本樹脂組成物の製造方法としては、（Ａ）成分と（Ｂ）成分と（Ｃ）成分とを混合する方法が挙げられる。必要に応じて、（Ｄ）成分及び他の成分のいずれか１以上をさらに混合してもよい。各成分の添加の順序には制限はない。
混合の方法としては特に制限はなく、例えば、ヘンシェルミキサー、タンブラーミキサー等のミキサーを用いる方法が挙げられる。
混合した後、得られた混合物を溶融混練し、さらにペレット化してもよい。溶融混練装置としては、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ニーダー、ロールミル等を用いることができる。
（Ａ）〜（Ｄ）成分及び他の成分はそれぞれ、市販品が利用可能であれば市販品を用いてよい。公知の製造方法により製造したものを用いてもよい。
【００３０】
（（Ａ）成分の製造方法）
（Ａ）成分の製造方法としては、ホモポリプロピレンの存在下、エチレン及びプロピレン、並びに必要に応じて他のモノマーを重合する方法が挙げられる。重合によってエチレン−プロピレン共重合体（エチレン単位、プロピレン単位及び必要に応じて他のモノマー単位を含む）が生成し、重合生成物として（Ａ）成分が得られる。ホモポリプロピレンの存在下で前記重合を行うことにより、エチレン−プロピレン共重合体の製造範囲が広がる。また、共重合体の分散性が高くなるため、剛性と耐衝撃性のバランスが向上する。
【００３１】
（Ａ）成分の製造方法としては、典型的には、多段重合法が用いられる。例えば、二段の重合反応器を備える重合装置の一段目の重合反応器にて、プロピレンを重合してホモポリプロピレンを得て、得られたホモポリプロピレンを二段目の重合反応器に供給すると共に、この二段目の重合反応器にてエチレン及びプロピレン、並びに必要に応じて他のモノマーを重合することで（Ａ）成分を得ることができる。
重合条件は、公知の重合条件と同様であってよい。例えば一段目の重合条件としては、プロピレンが液相でモノマー密度と生産性の高いスラリー重合法が挙げられる。二段目の重合条件としては、一般的にプロピレンへの溶解性が高い共重合体の製造が容易な気相重合法が挙げられる。
重合（プロピレンの重合、エチレン及びプロピレン等の重合）は、通常、触媒を用いて行われる。重合の際、必要に応じて、分子量の調整のために、水素が添加されてもよい。
１段目の重合反応器での重合の前に、その後の本重合の足がかりとなるポリマー鎖を固体触媒成分に形成させるために、プロピレンの予重合を行ってもよい。予重合は、通常は４０℃以下、好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下で行われる。
【００３２】
触媒としては、公知のオレフィン重合触媒を用いることができる。
触媒としては、立体特異性チーグラー・ナッタ触媒が好ましく、以下の触媒（Ｉ）が特に好ましい。
触媒（Ｉ）：マグネシウム、チタン、ハロゲン及び電子供与体化合物を含有する固体触媒と、有機アルミニウム化合物と、外部電子供与体化合物とを含む触媒。
【００３３】
前記固体触媒中の電子供与体化合物（「内部電子供与体化合物」ともいう）としては、フタレート系化合物、スクシネート系化合物、ジエーテル系化合物が挙げられる。得られるポリプロピレンの立体規則性が高く、本発明の（Ａ）成分のキシレン不溶分の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を所定の範囲に制御し易いことから、フタレート系化合物が好ましい。フタレート系化合物としては、例えばジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、ジイソブチルフタレート、ジイソプロピルフタレート、ジオクチルフタレート等が挙げられる。
【００３４】
前記有機アルミニウム化合物としては、例えばトリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウム、トリイソプレニルアルミニウム等のトリアルケニルアルミニウム、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシド等のジアルキルアルミニウムアルコキシド、エチルアルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセスキブトキシド等のアルキルアルミニウムセスキアルコキシドのほかに、Ｒ７２．５Ａｌ（ＯＲ８）０．５（Ｒ７，Ｒ８は、各々異なってもよいし同じでもよい炭化水素基である。）で表わされる平均組成を有する、部分的にアルコキシ化されたアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロリド、ジブチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムブロミド等のジアルキルアルミニウムハロゲニド、エチルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミド等のアルキルアルミニウムセスキハロゲニド、エチルアルミニウムジクロリド、プロピルアルミニウムジクロリド、ブチルアルミニウムジブロミド等のアルキルアルミニウムジハロゲニドなどの部分的にハロゲン化されたアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリドなどのジアルキルアルミニウムヒドリド、エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリド等のアルキルアルミニウムジヒドリドなどの部分的に水素化されたアルキルアルミニウム、エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウムエトキシブロミド等の部分的にアルコキシ化及びハロゲン化されたアルキルアルミニウム等が挙げられる。
【００３５】
外部電子供与体化合物は、典型的には、有機ケイ素化合物を含む。好ましい有機ケイ素化合物として、例えば、トリメチルメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ｔ−ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ−ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ−アミルメチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ビスｏ−トリルジメトキシシラン、ビスｍ−トリルジメトキシシラン、ビスｐ−トリルジメトキシシラン、ビスｐ−トリルジエトキシシラン、ビスエチルフェニルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ｎ−プロピルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、γ−クロルプロピルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ｔ−ブチルトリエトキシシラン、テキシルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｉｓｏ−ブチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、クロルトリエトキシシラン、エチルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、２−ノルボルナントリメトキシシラン、２−ノルボルナントリエトキシシラン、２−ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ケイ酸エチル、ケイ酸ブチル、トリメチルフエノキシシラン、メチルトリアリルオキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシシラン）、ビニルトリアセトキシシラン、ジメチルテトラエトキシジシロキサン等が挙げられる。
【００３６】
なお、多段重合法により（Ａ）成分を得る方法は上記の方法に限定されず、ホモポリプロピレンを複数の重合反応器にて重合してもよいし、エチレン−プロピレン共重合体を複数の重合反応器にて重合してもよい。
（Ａ）成分を得る方法として、モノマー濃度や重合条件の勾配を有する重合器を用いて行う方法も挙げられる。このような重合器では、例えば、少なくとも２つの重合領域が接合されたものを使用し、気相重合でモノマーを重合することができる。具体的には、触媒の存在下、上昇管からなる重合領域にてモノマーを供給して重合し、上昇管に接続された下降管にてモノマーを供給して重合し、上昇管と下降管とを循環しながら、重合生成物を回収する。この方法では、上昇管中に存在する気体混合物が下降管に入るのを全面的又は部分的に防止する手段を備える。また、上昇管中に存在する気体混合物とは異なる組成を有する気体及び／又は液体混合物を下降管中に導入する。この重合方法は、例えば、特表２００２−５２０４２６号公報に記載された方法を適用することができる。
重合温度は５０〜９０℃が好ましく、６０〜９０℃がより好ましく、７０〜９０℃がさらに好ましい。該重合温度が上記範囲の下限値以上であると、生産性及び得られたポリプロピレンの立体規則性がより優れる。
重合圧力は、液相中で行われる場合には２５〜６０ｂａｒ（２．５〜６．０ＭＰａ）が好ましく、３３〜４５ｂａｒ（３．３〜４．５ＭＰａ）がより好ましい。気相中で行われる場合には、５〜３０ｂａｒ（０．５〜３．０ＭＰａ）が好ましく、８〜３０ｂａｒ（０．８〜３．０ＭＰａ）がより好ましい。
【００３７】
＜作用効果＞
本樹脂組成物にあっては、（Ａ）〜（Ｃ）成分を特定の割合で含むため、成形時の流動性が高い。また、本樹脂組成物を成形して得られる成形体は、剛性と耐衝撃性のバランスに優れる。
すなわち、基材成分である（Ａ）成分に対して、エラストマー成分である（Ｂ）成分を組み合わせることで耐衝撃性がさらに高まり、（Ｃ）成分を組み合わせることで剛性がさらに高まり、耐衝撃性と剛性のバランスがより優れたものとなる。（Ｃ）成分を一定量含有することで、製品として適正な剛性を与えることができる。また、（Ａ）成分自体のＭＦＲが比較的高いことから、成形時に高い流動性を示す。（Ｄ）成分をさらに含む場合には、流動性がさらに高まる。
本樹脂組成物の流動性は、射出圧縮成形を行うのに充分に高いものである。例えば、薄肉の成形体を射出圧縮成形によって得る場合でも、樹脂組成物が金型キャビティ内の一部に行き渡らない、いわゆるショートショットと称される成形不良が生じにくい。そのため、本樹脂組成物は、射出圧縮成形用材料として有用である。
【００３８】
〔射出圧縮成形体〕
本発明の射出圧縮成形体は、本樹脂組成物からなる。
本発明の射出圧縮成形体は、本樹脂組成物を射出圧縮成形することにより得られる。
本樹脂組成物の射出圧縮成形は、公知の方法により行うことができる。
本発明の射出圧縮成形体は、例えば、自動車内装材、日用品、電気製品の筐体、食品包装容器等として使用することができる。特に、低光沢である点で、自動車内装材が好適である。
【実施例】
【００３９】
以下に、実施例及び比較例を示すが、本発明は以下の実施例に限定されない。
本実施例で用いた測定方法及び材料を以下に示す。
【００４０】
〔測定方法〕
＜ＭＦＲ＞
ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０−１：２０１４に従って、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎの条件で測定した。
【００４１】
＜密度＞
密度は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１１２：１９９９に従って測定した。
【００４２】
＜ポリプロピレンの総エチレン量＞
１、２、４−トリクロロベンゼン／重水素化ベンゼンの混合溶媒に溶解した試料について、Ｂｒｕｋｅｒ社製ＡＶＡＮＣＥＩＩＩ  ＨＤ４００（１３Ｃ共鳴周波数１００ＭＨｚ）を用い、測定温度１２０℃、フリップ角４５度、パルス間隔７秒、試料回転数２０Ｈｚ、積算回数５０００回の条件で１３Ｃ−ＮＭＲのスペクトルを得た。
上記で得られたスペクトルを用いて、Kakugo，Y.Naito，K.Mizunuma  and  T.Miyatake，Macromolecules，15，1150-1152（1982）の文献に記載された方法により、ポリプロピレンの総エチレン量（質量％）を求めた。
【００４３】
＜エチレン−プロピレン共重合体成分のプロピレン含量（質量％）＞
上記文献に記載された方法でポリプロピレンの総エチレン量を測定するに際して求めたＴββの積分強度の替わりに、下記式で求めた積分強度Ｔ’ββを使用した以外は、総エチレン量と同様の方法で計算を行い、エチレン−プロピレン共重合体成分中のエチレン含量（質量％）を求めた。
Ｔ’ββ＝０．９８×Ｓαγ×Ａ／（１−０．９８×Ａ）
ここで、Ａ＝Ｓαγ／（Ｓαγ＋Ｓαδ）であり、上記文献に記載のＳαγ及びＳαδより算出される。
エチレン−プロピレン共重合体成分のプロピレン含量（ＰＣ）は、「１００−エチレン−プロピレン共重合体成分中のエチレン含量」で算出される。
【００４４】
＜ポリプロピレンにおけるエチレン−プロピレン共重合体成分の含有量＞
ポリプロピレンの総質量に対するエチレン−プロピレン共重合体成分の含有量（ＢＩＰＯ）は、以下の式によって求めた。
エチレン−プロピレン共重合体成分の含有量（質量％）＝ポリプロピレンの総エチレン量／（エチレン−プロピレン共重合体成分中のエチレン含量／１００）
【００４５】
＜ポリプロピレンのキシレン可溶分の極限粘度＞
以下の方法によってポリプロピレンのキシレン可溶分を得て、キシレン可溶分の極限粘度（ＸＳＩＶ）を測定した。
ポリプロピレンのサンプル２．５ｇを、ｏ−キシレン（溶媒）を２５０ｍＬ入れたフラスコに入れ、ホットプレート及び還流装置を用いて、１３５℃で、窒素パージを行いながら、３０分間撹拌し、樹脂組成物を完全溶解させた後、２５℃で１時間、冷却した。これにより得られた溶液を、濾紙を用いて濾過した。濾過後の濾液を１００ｍＬ採取し、アルミニウムカップ等に移し、窒素パージを行いながら、１４０℃で蒸発乾固を行い、室温で３０分間静置して、キシレン可溶分を得た。
極限粘度は、テトラヒドロナフタレン中、１３５℃において毛細管自動粘度測定装置（ＳＳ−７８０−Ｈ１、柴山科学器械製作所製）を用いて測定した。
【００４６】
＜ポリプロピレンのキシレン不溶分のＭｗ／Ｍｎ＞
上記のＸＳＩＶの測定においてキシレン可溶分を得る際の濾過の後、濾紙上に残った残留物（キシレン不溶成分と溶媒の混合物）にアセトンを加えて濾過を行った。その後、濾過されずに濾紙上に残った成分を、８０℃設定の真空乾燥オーブンにて蒸発乾固させ、キシレン不溶分（ＸＩ）を得た。
上記のＸＩを試料とし、以下のように、数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の測定を行い、質量平均分子量（Ｍｗ）を数平均分子量（Ｍｎ）で除して分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を求めた。
装置としてポリマーラボラトリーズ社製ＰＬ  ＧＰＣ２２０を使用し、酸化防止剤を含む１，２，４−トリクロロベンゼンを移動相とし、カラムとして昭和電工（株）製ＵＴ−Ｇ（１本）、ＵＴ−８０７（１本）、ＵＴ−８０６Ｍ（２本）を直列に接続したものを使用し、検出器として示差屈折率計を使用した。また、キシレン不溶分の試料溶液の溶媒としては移動相と同じものを使用し、１ｍｇ／ｍＬの試料濃度で、１５０℃の温度で振とうさせながら２時間溶解して測定試料を調製した。これにより得た試料溶液５００μＬをカラムに注入し、流速１．０ｍＬ／分、温度１４５℃、データ取り込み間隔１秒で測定した。カラムの較正には、分子量５８０〜７４５万のポリスチレン標準試料（ｓｈｏｄｅｘ  ＳＴＡＮＤＡＲＤ、昭和電工（株）製）を使用し、三次式近似で行った。Ｍａｒｋ−Ｈｏｕｗｉｎｋの係数は、ポリスチレン標準試料に関しては、Ｋ＝１．２１×１０−４、α＝０．７０７、プロピレン系重合体に関しては、Ｋ＝１．３７×１０−４、α＝０．７５を使用した。
【００４７】
〔材料〕
ポリプロピレン（Ａ−１）：後述する製造例１で製造したポリプロピレン。
ポリプロピレン（Ａ−２）：後述する製造例２で製造したポリプロピレン。
ポリプロピレン（Ａ−３）：後述する製造例３で製造したポリプロピレン。
ポリプロピレン（Ａ−４）：後述する製造例４で製造したポリプロピレン。
ポリプロピレン（Ａ−５）：後述する製造例５で製造したポリプロピレン。
ポリプロピレン（Ａ−６）：後述する製造例６で製造したポリプロピレン。
ポリプロピレン（Ａ−７）：後述する製造例７で製造したポリプロピレン。
ポリプロピレン（Ａ−８）：後述する製造例８で製造したポリプロピレン。
ポリプロピレン（Ａ−９）：後述する製造例９で製造したポリプロピレン。
なお、ポリプロピレン（Ａ−２）、（Ａ−５）、（Ａ−６）、（Ａ−７）、（Ａ−８）、（Ａ−９）は比較品である。
【００４８】
エラストマー（Ｂ−１）：エチレン−１−オクテン共重合体、ダウ社製「エンゲージ（登録商標）８１００」、ＭＦＲ：２ｇ／１０分、密度：０．８７２ｇ／ｃｍ３。
エラストマー（Ｂ−２）：エチレン−１−オクテン共重合体、ＳＫ  Ｇｌｏｂａｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社製「ＳＯＬＵＭＥＲ  ８６１Ｌ」、ＭＦＲ：２ｇ／１０分、密度：０．８６０ｇ／ｃｍ３。
エラストマー（Ｂ−３）：エチレン−１−オクテン共重合体、ＳＫ  Ｇｌｏｂａｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ社製「ＳＯＬＵＭＥＲ  ８５１Ｌ」、ＭＦＲ：２ｇ／１０分、密度：０．８５０ｇ／ｃｍ３。
エラストマー（Ｂ−４）：エチレン−１−ブテン共重合体、三井化学社製「Ａ−１０５０Ｓ」、ＭＦＲ：２ｇ／１０分、密度：０．８６２ｇ／ｃｍ３。
タルク：ネオライト興産製ネオタルクＵＮＩ０５。
ＭｇＳｔ：ステアリン酸マグネシウム、日油社製。
酸化防止剤：ＢＡＳＦ社製「Ｂ２２５」。
中和剤：カルシウムステアレート、淡南化学工業社製。
耐光剤：ＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブＬＡ５０２ＸＰ」。
【００４９】
＜製造例１：ポリプロピレン（Ａ−１）の製造＞
ＭｇＣｌ２上にＴｉと内部ドナーとしてのジイソブチルフタレートを担持させた固体触媒を、欧州特許第７２８７６９号公報の実施例５に記載された方法により調製した。次いで、上記固体触媒と、有機アルミニウム化合物としてトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）と、外部電子供与体化合物としてジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）を用い、固体触媒に対するＴＥＡＬの質量比が２０、ＤＣＰＭＳに対するＴＥＡＬの質量比が１０となる量で、１２℃において２４分間接触させて触媒を得た。
得られた触媒を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃にて５分間保持することによって予重合を行って予重合物を得た。
得られた予重合物を、二段の重合反応器を直列に備える重合装置の一段目の重合反応器に導入し、さらにプロピレンを供給して重合を行い、ホモポリプロピレンを製造した。二段目の重合反応器に、前記ホモプロピレン、エチレン、プロピレンを供給して重合を行い、エチレン−プロピレン共重合体を製造した。これにより、ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成されたポリプロピレン（Ａ−１）を得た。
重合中は、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。
重合温度と反応物の比率は、一段目の重合反応器では、重合温度、水素濃度がそれぞれ７０℃、３．９５モル％、二段目の重合反応器では、重合温度、水素濃度、Ｃ２／（Ｃ２＋Ｃ３）のモル比が、それぞれ８０℃、１．５２モル％、０．２１であった。Ｃ２、Ｃ３はそれぞれエチレン、プロピレンを示す。また、エチレン−プロピレン共重合体成分の含有量（ＢＩＰＯ）が１５．５質量％となるように一段目と二段目の滞留時間分布を調整した。
得られたポリプロピレン（Ａ−１）のＭＦＲは１０８ｇ／１０分、ＢＩＰＯは１５．５質量％、ＰＣは７２．５質量％、ＸＳＩＶは２．６ｄＬ／ｇ、ＸＩのＭｗ／Ｍｎは５．３であった。
【００５０】
＜製造例２：ポリプロピレン（Ａ−２）の製造＞
一段目の重合反応器の水素濃度を２．９３モル％、二段目の重合反応器の水素濃度とＣ２／（Ｃ２＋Ｃ３）を２．４５モル％と０．４５モル比に変更した以外は製造例１と同様にして、ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成されたポリプロピレン（Ａ−２）を得た。
ポリプロピレン（Ａ−２）のＭＦＲは１０６ｇ／１０分、ＢＩＰＯは１５．５質量％、ＰＣは５３．５質量％、ＸＳＩＶは２．０ｄＬ／ｇ、ＸＩのＭｗ／Ｍｎは５．７であった。
【００５１】
＜製造例３：ポリプロピレン（Ａ−３）の製造＞
一段目の重合反応器の水素濃度を３．２３モル％、二段目の重合反応器の水素濃度を１．７５％に変更し、ＢＩＰＯが１４．９質量％となるように一段目と二段目の滞留時間分布を調整した以外は製造例１と同様にして、ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成されたポリプロピレン（Ａ−３）を得た。
ポリプロピレン（Ａ−３）のＭＦＲは９５ｇ／１０分、ＢＩＰＯは１４．９質量％、ＰＣは７２．５質量％、ＸＳＩＶは２．４ｄＬ／ｇ、ＸＩのＭｗ／Ｍｎは５．５であった。
【００５２】
＜製造例４：ポリプロピレン（Ａ−４）の製造＞
一段目の重合反応器の水素濃度を３．０７モル％、ＢＩＰＯが１４．０質量％となるように一段目と二段目の滞留時間分布を調整した以外は製造例３と同様にして、ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成されたポリプロピレン（Ａ−４）を得た。
ポリプロピレン（Ａ−４）のＭＦＲは９５ｇ／１０分、ＢＩＰＯは１４．０質量％、ＰＣは７２．５質量％、ＸＳＩＶは２．４ｄＬ／ｇ、ＸＩのＭｗ／Ｍｎは５．６であった。
【００５３】
＜製造例５：ポリプロピレン（Ａ−５）の製造＞
一段目の重合反応器の水素濃度を３．１９モル％、二段目の重合反応器の水素濃度を２．２１％に変更した以外は製造例１と同様にして、ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成されたポリプロピレン（Ａ−５）を得た。
ポリプロピレン（Ａ−５）のＭＦＲは１０８ｇ／１０分、ＢＩＰＯは１５．５質量％、ＰＣは７２．５質量％、ＸＳＩＶは２．１ｄＬ／ｇ、ＸＩのＭｗ／Ｍｎは５．５であった。
【００５４】
＜製造例６：ポリプロピレン（Ａ−６）の製造＞
一段目の重合反応器の水素濃度を２．１５モル％に変更した以外は製造例１と同様にして、ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成されたポリプロピレンを得た。得られたパウダー状のポリプロピレンに、酸化防止剤として、ＢＡＳＦ社製Ｂ２２５の０．２質量％、中和剤として、淡南化学工業社製カルシウムステアレートの０．０５質量％を加え、さらにＭＦＲ調整剤としてエボニック・ジャパン社製２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサンを配合し、ヘンシェルミキサーで１分間撹拌、混合し、その後、スクリュー直径５０ｍｍの単軸押出機（ナカタニ機械株式会社製、型番ＮＶＣ−５０）を用いて、シリンダー温度２００℃で溶融混練し、ストランド状に押出した。押出したストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ペレット状のポリプロピレン（Ａ−６）を得た。ＭＦＲ調整剤の量は、ペレットのＭＦＲが１０８ｇ／１０分となる様に調節した。
ポリプロピレン（Ａ−６）のＭＦＲは１０８ｇ／１０分、ＢＩＰＯは１５．５質量％、ＰＣは７２．５質量％、ＸＳＩＶは２．３ｄＬ／ｇ、ＸＩのＭｗ／Ｍｎは３．５であった。
【００５５】
＜製造例７：ポリプロピレン（Ａ−７）の製造＞
一段目の重合反応器の水素濃度を２．３０モル％、二段目の重合反応器の水素濃度を２．９６モル％に変更し、ＢＩＰＯが１５．２質量％となるように一段目と二段目の滞留時間分布を調整した以外は製造例１と同様にして、ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成されたポリプロピレン（Ａ−７）を得た。
ポリプロピレン（Ａ−７）のＭＦＲは９４ｇ／１０分、ＢＩＰＯは１５．２質量％、ＰＣは７２．５質量％、ＸＳＩＶは１．８ｄＬ／ｇ、ＸＩのＭｗ／Ｍｎは５．９であった。
【００５６】
＜製造例８：ポリプロピレン（Ａ−８）の製造＞
一段目の重合反応器の水素濃度を２．２０モル％、二段目の重合反応器の水素濃度とＣ２／（Ｃ２＋Ｃ３）を３．３１モル％と０．２０モル比に変更した以外は製造例３と同様にして、ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成されたポリプロピレン（Ａ−８）を得た。
ポリプロピレン（Ａ−８）のＭＦＲは９７ｇ／１０分、ＢＩＰＯは１４．９質量％、ＰＣは７２．８質量％、ＸＳＩＶは１．７ｄＬ／ｇ、ＸＩのＭｗ／Ｍｎは６．０であった。
【００５７】
＜製造例９：ポリプロピレン（Ａ−９）の製造＞
特表２０１１−５００９０７号の実施例に基づいて固体触媒を調製した。具体的には以下のとおりに固体触媒を調製した。
窒素でパージした５００ｍＬの４つ口丸底フラスコ中に、２５０ｍＬのＴｉＣｌ４を０℃において導入した。撹拌しながら、１０．０ｇの微細球状ＭｇＣｌ２・１．８Ｃ２Ｈ５ＯＨ（米国特許４，３９９，０５４の実施例２に記載の方法にしたがって、しかしながら１００００ｒｐｍに代えて３０００ｒｐｍで運転して製造した）、および９．１ミリモルのジエチル−２，３−（ジイソプロピル）スクシネートを加えた。温度を１００℃に上昇させ、１２０分間保持した。次に、撹拌を停止し、固体生成物を沈降させ、上澄み液を吸い出した。次に、以下の操作を２回繰り返した：２５０ｍＬの新しいＴｉＣｌ４を加え、混合物を１２０℃において６０分間反応させ、上澄み液を吸い出した。固体を、６０℃において無水ヘキサン（６×１００ｍＬ）で６回洗浄し、固体触媒を得た。
上記固体触媒と、トリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）およびジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）を、固体触媒に対するＴＥＡＬの質量比が１８であり、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの質量比が１０となるような量で、室温において５分間接触させた。得られた触媒系を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃において５分間保持することによって予重合を行って予重合触媒を得た。
得られた予重合触媒を用い、一段目の重合反応器の水素濃度を１．７８モル％、二段目の重合反応器のＣ２／（Ｃ２＋Ｃ３）を０．２２モル比に変更した以外は製造例１と同様にして、ホモポリプロピレン成分とエチレン−プロピレン共重合体成分とから構成されたポリプロピレン（Ａ−９）を得た。
ポリプロピレン（Ａ−９）のＭＦＲは１０８ｇ／１０分、ＢＩＰＯは１５．５質量％、ＰＣは７２．５質量％、ＸＳＩＶは２．６ｄＬ／ｇ、ＸＩのＭｗ／Ｍｎは９．０であった。
【００５８】
＜実施例１＞
製造例１で得たポリプロピレン（Ａ−１）の８３質量部と、エラストマー（Ｂ−１）の７質量部と、タルク（（Ｃ）成分）の１０質量部と、ＭｇＳｔ（（Ｄ）成分）の０．２質量部と、酸化防止剤の０．２質量部と、中和剤の０．０５質量部と、耐光剤の０．２質量部とを配合し、ヘンシェルミキサーで１分間撹拌しながら混合した後、スクリュー直径３０ｍｍの２軸押出機（日本製鋼所製ＴＥＸ３０α）を用いて、スクリュー回転数５００ｒｐｍ、シリンダー温度２００℃、吐出量３０ｋｇ／ｈｒの条件で溶融混練し、ストランド状に押出した。押出したストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、表１に示す組成のポリプロピレン系樹脂組成物のペレットを得た。
【００５９】
＜実施例２〜７、比較例１〜７＞
表１又は表２に示す組成になるように、混合する材料の種類及び量を変更した以外は実施例１と同様にして、ポリプロピレン系樹脂組成物を得た。
【００６０】
各例で得られたポリプロピレン系樹脂組成物について、前記と同様にしてＭＦＲ及び密度を測定した。また、以下の評価を行った。結果を表１〜２に示す。
【００６１】
（曲げ弾性率）
ポリプロピレン系樹脂組成物を、射出圧縮成形機（ＦＡＮＵＣ製ＲＯＢＯＳＨＯＴ  Ｓ−２０００ｉ１００Ｂ）を用い、ＪＩＳ  Ｋ６９２１−２表１に従って成形温度２００℃の条件で成形し、幅１０ｍｍ、長さ８０ｍｍ、厚み４ｍｍに加工して測定用試験片を得た。この測定用試験片について、ＪＩＳ Ｋ７１７１：２００８に従って、島津製作所製全自動試験機（ＡＧ−Ｘ１０ＫＮ）を用い、温度２３℃、相対湿度５０％、スパン間６４ｍｍ、曲げ速度２．０ｍｍ／分の条件で曲げ弾性率（ＭＰａ）を測定した。
曲げ弾性率の値が高い程、剛性に優れる。曲げ弾性率は、１９００ＭＰａ以上が好ましい。
【００６２】
（曲げ強度）
上記曲げ弾性率測定と同時に、ＪＩＳ  Ｋ７１７１：２００８に従って、曲げ強度（ＭＰａ）を測定した。
曲げ強度の値が高い程、成形品に負荷がかかったときの耐破損性に優れる。曲げ強度は、３７ＭＰａ以上が好ましい。
【００６３】
（シャルピー衝撃強度）
ポリプロピレン系樹脂組成物を、射出圧縮成形機（ＦＡＮＵＣ製ＲＯＢＯＳＨＯＴ  Ｓ−２０００ｉ１００Ｂ）を用い、ＪＩＳ  Ｋ６９２１−２表１に従って成形温度２００℃の条件で成形し、幅１０ｍｍ、長さ８０ｍｍ、厚み４ｍｍに加工してから幅方向に２ｍｍのノッチ（形状Ａ）を入れ、測定用試験片を得た。この測定用試験片について、ＪＩＳ Ｋ７１１１−１：２０１２に従って、株式会社東洋精機製作所製デジタル衝撃試験機（ＤＧ−ＵＢ２）を用い、温度２３℃の条件でシャルピー衝撃強度（ｋＪ／ｍ２）を測定した。
シャルピー衝撃強度の値が高い程、耐衝撃性に優れる。シャルピー衝撃強度は、６ｋＪ／ｍ２以上が好ましい。
【００６４】
【表１】
2019019289.tif 000002
【００６５】
【表２】
2019019289.tif 000003
【００６６】
表１〜２中、ポリプロピレン（（Ａ）成分）、（Ｂ）成分及びタルク（（Ｃ）成分）の含有量は、それらの合計質量（１００質量％）に対する割合（質量％）である。これら以外の成分の含有量は、ポリプロピレン、（Ｂ）成分及びタルクの合計１００質量部に対する割合（質量部）である。
【００６７】
実施例１〜７のポリプロピレン系樹脂組成物は、ＭＦＲが充分に大きく、流動性が高かった。また、その成形体は、剛性と耐衝撃性のバランスに優れていた。
比較例１のポリプロピレン系樹脂組成物の成形体は、ＰＣが６９質量％以下で、ＸＳＩＶが２．３ｄＬ／ｇ未満であるため、耐衝撃性（シャルピー衝撃強度）と耐破損性（曲げ強度）に劣っていた。比較例２、４〜５のポリプロピレン系樹脂組成物の成形体は、ＸＳＩＶが２．３ｄＬ／ｇ未満であるため、耐衝撃性（シャルピー衝撃強度）に劣っていた。比較例３のポリプロピレン系樹脂組成物の成形体は、ＸＩのＭｗ／Ｍｎが４．０未満であるため、剛性（曲げ弾性率）と耐破損性（曲げ強度）に劣っていた。比較例６のポリプロピレン系樹脂組成物の成形体は、タルクの含有量が７質量％未満であるため、剛性（曲げ弾性率）と耐破損性（曲げ強度）に劣っていた。比較例７のポリプロピレン系樹脂組成物の成形体は、ＸＩのＭｗ／Ｍｎが８．０超であるため、耐衝撃性（シャルピー衝撃強度）と耐破損性（曲げ強度）に劣っていた。