(57)【要約】【課題】飽和磁化および透磁率が高く、高周波磁場に対する応答性に優れる磁性粉末の製造方法を提供する。【解決手段】鉄とホウ素と希土類元素を含むアモルファスの原料粉末を準備する準備工程と、前記原料粉末を水素含有雰囲気下で水素化を行なって水素化粉末を作製する水素化工程と、前記水素化粉末を減圧雰囲気下で脱水素処理を行なって脱水素粉末を作製する脱水素工程と、前記脱水素粉末をアルゴン雰囲気下で熱処理し、鉄の結晶格子間にホウ素が侵入したホウ化鉄の結晶組織に、前記第二化合物が分散した構造を有し、飽和磁化が１．５０Ｔ以上、結晶磁気異方性定数が−０．９×１０５Ｊ／ｍ３以下のホウ化鉄粉末で構成される磁性粉末を得るアニール工程と、を備える。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
鉄とホウ素と希土類元素を含むアモルファスの原料粉末を準備する準備工程と、
前記原料粉末を水素含有雰囲気下で水素化を行い、アモルファスのホウ化鉄組織に、希土類元素と水素との化合物である第一化合物が分散した構造を有する水素化粉末を作製する水素化工程と、
前記水素化粉末を減圧雰囲気下で脱水素処理を行い、アモルファスのホウ化鉄組織に、前記第一化合物の水素がホウ素に置換された第二化合物が分散した構造を有する脱水素粉末を作製する脱水素工程と、
前記脱水素粉末をアルゴン雰囲気下で熱処理し、鉄の結晶格子間にホウ素が侵入したホウ化鉄の結晶組織に、前記第二化合物が分散した構造を有し、飽和磁化が１．５０Ｔ以上、結晶磁気異方性定数が−０．９×１０５Ｊ／ｍ３以下のホウ化鉄粉末で構成される磁性粉末を得るアニール工程と、を備え、
前記準備工程におけるホウ素の含有量Ｘ、および希土類元素の含有量Ｙはそれぞれ、鉄の含有量を１００原子％としたとき、１２原子％以上１６原子％以下、および（Ｘ／４）−２原子％以上（Ｘ／４）−１原子％以下である磁性粉末の製造方法。
【請求項２】
前記水素化工程の温度は、６００℃以上７００℃以下である請求項１に記載の磁性粉末の製造方法。
【請求項３】
前記脱水素工程の温度は、５５０℃以上７００℃以下である請求項１または請求項２に記載の磁性粉末の製造方法。
【請求項４】
前記アニール工程の温度は、２５０℃以上５００℃以下である請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の磁性粉末の製造方法。
【請求項５】
前記水素化工程で得られた前記水素化粉末における前記第一化合物同士の平均分散距離が２μｍ以上１０μｍ以下である請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の磁性粉末の製造方法。
【請求項６】
前記アニール工程で得られた前記ホウ化鉄粉末における前記第二化合物の体積量は、鉄とホウ素と希土類元素の化合物の体積量の５倍以上である請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の磁性粉末の製造方法。
【請求項７】
軟磁性粒子の集合体である磁性粉末であって、
平均粒径が１０μｍ以上１０００μｍ以下であり、
前記軟磁性粒子は、鉄の結晶格子にホウ素が侵入した結晶組織に、ホウ素と希土類元素の化合物が分散した結晶構造を有する粒子の集合体であり、
鉄の含有量を１００原子％としたとき、
ホウ素の含有量Ｘは、１２原子％以上１６原子％以下、
希土類元素の含有量Ｙは、（Ｘ／４）−２原子％以上（Ｘ／４）−１原子％以下であり、
飽和磁化が１．５０Ｔ以上、結晶磁気異方性定数が−０．９×１０５Ｊ／ｍ３以下である磁性粉末。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、磁性粉末の製造方法、及び磁性粉末に関する。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１には、トランス、チョークコイル、アンテナ及びインバータ等の鉄心素材に用いられる軟磁性材料として、鉄（Ｆｅ）を主成分とし、ホウ素（Ｂ）を含むＦｅ基軟磁性合金材料が開示されている。このＦｅ基軟磁性合金材料の製造方法として、アモルファス合金を作製後、熱処理を施して微結晶組織を形成することが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００８−２３１４６３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１のＦｅ基軟磁性合金材料の製造方法のように、ホウ素（Ｂ）を所定量以上含むアモルファス合金を熱処理すると、合金材料中にＦｅ３ＢやＦｅ２Ｂといった安定化相が析出し易い。Ｆｅ３ＢやＦｅ２Ｂは、Ｆｅに比べて軟磁性材料として求められる磁気特性に劣る傾向にある。軟磁性材料に求められる磁気特性としては、飽和磁化や透磁率が高く、保磁力が小さいことを挙げることができる。その他、高周波磁場に対する応答性に優れること、即ち磁場の激しい入れ替わりに対応して素早く磁化される性能を有することも軟磁性材料に求められる磁気特性の一つである。
【０００５】
また、特許文献１のＦｅ基軟磁性合金材料の製造方法は、薄帯状の軟磁性材料を得るための方法である。鉄心素材として軟磁性材料を利用する場合、粉末状の軟磁性材料（磁性粉末）の方が薄帯状の軟磁性材料よりも有利である。磁性粉末であれば、加圧成形の金型によって鉄心材料の形状を自由に変更できるからである。
【０００６】
本開示では、飽和磁化および透磁率が高く、高周波磁場に対する応答性に優れる磁性粉末の製造方法を提供することを目的とする。また、飽和磁化および透磁率が高く、高周波磁場に対する応答性に優れる磁性粉末を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本開示に係る磁性粉末の製造方法は、
鉄とホウ素と希土類元素を含むアモルファスの原料粉末を準備する準備工程と、
前記原料粉末を水素含有雰囲気下で水素化を行い、アモルファスのホウ化鉄組織に、希土類元素と水素との化合物である第一化合物が分散した構造を有する水素化粉末を作製する水素化工程と、
前記水素化粉末を減圧雰囲気下で脱水素処理を行い、アモルファスのホウ化鉄組織に、前記第一化合物の水素がホウ素に置換された第二化合物が分散した構造を有する脱水素粉末を作製する脱水素工程と、
前記脱水素粉末をアルゴン雰囲気下で熱処理し、鉄の結晶格子間にホウ素が侵入したホウ化鉄の結晶組織に、前記第二化合物が分散した構造を有し、飽和磁化が１．５０Ｔ以上、結晶磁気異方性定数が−０．９×１０５Ｊ／ｍ３以下のホウ化鉄粉末で構成される磁性粉末を得るアニール工程と、を備え、
前記準備工程におけるホウ素の含有量Ｘ、および希土類元素の含有量Ｙはそれぞれ、鉄の含有量を１００原子％としたとき、１２原子％以上１６原子％以下、および（Ｘ／４）−２原子％以上（Ｘ／４）−１原子％以下である。
【０００８】
本開示に係る磁性粉末は、
軟磁性粒子の集合体である磁性粉末であって、
平均粒径が１０μｍ以上１０００μｍ以下であり、
前記軟磁性粒子は、鉄の結晶格子にホウ素が侵入した結晶組織に、ホウ素と希土類元素の化合物が分散した結晶構造を有する粒子の集合体であり、
鉄の含有量を１００原子％としたとき、
ホウ素の含有量Ｘは、１２原子％以上１６原子％以下、
希土類元素の含有量Ｙは、（Ｘ／４）−２原子％以上（Ｘ／４）−１原子％以下であり、
飽和磁化が１．５０Ｔ以上、結晶磁気異方性定数が−０．９×１０５Ｊ／ｍ３以下である。
【発明の効果】
【０００９】
上記磁性粉末の製造方法は、飽和磁化および透磁率が高く、高周波磁場に対する応答性に優れる磁性粉末を製造できる。また、上記磁性粉末は、飽和磁化および透磁率が高く、高周波磁場に対する応答性に優れる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】実施形態に係る磁性粉末の製造方法の説明図である。
【図２】磁気異方性定数の求め方を説明するグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
［本発明の実施形態の説明］
最初に本発明の実施形態の内容を列記して説明する。
【００１２】
上述したように、軟磁性材料に求められる磁気特性として、飽和磁化と透磁率が高く、高周波磁場に対する応答性に優れることが挙げられる。特に１０ＧＨｚ以上のいわゆるスヌークの限界周波数を超える高周波領域で透磁率が高く、高周波磁場に対する応答性に優れることの指標として、結晶磁気異方性定数がマイナスの値を取ることを挙げることができる。結晶磁気異方性定数は、特定方向への磁化し易さを示す定数であって、結晶磁気異方性定数がプラスの値であれば、その磁性粉末は一軸異方性を有し、結晶磁気異方性定数がマイナスの値であれば、その磁性粉末は面内異方性を有する。一軸異方性は、特定方向の磁場に対して磁化され易い性質のことで、面内異方性は、特定方向以外の方向の磁場に対して磁化され易い性質のことである。面内異方性を有する磁性粉末は、一軸異方性を有する磁性粉末に比べて、より高い周波数で変動する磁場に応答することができる。以上の点に鑑み、実施形態に係る磁性粉末の製造方法、および磁性粉末を以下に規定する。
【００１３】
＜１＞実施形態に係る磁性粉末の製造方法は、
鉄とホウ素と希土類元素を含むアモルファスの原料粉末を準備する準備工程と、
前記原料粉末を水素含有雰囲気下で水素化を行い、アモルファスのホウ化鉄組織に、希土類元素と水素との化合物である第一化合物が分散した構造を有する水素化粉末を作製する水素化工程と、
前記水素化粉末を減圧雰囲気下で脱水素処理を行い、アモルファスのホウ化鉄組織に、前記第一化合物の水素がホウ素に置換された第二化合物が分散した構造を有する脱水素粉末を作製する脱水素工程と
前記脱水素粉末をアルゴン雰囲気下で熱処理し、鉄の結晶格子間にホウ素が侵入したホウ化鉄の結晶組織に、前記第二化合物が分散した構造を有し、飽和磁化が１．５０Ｔ以上、結晶磁気異方性定数が−０．９×１０５Ｊ／ｍ３以下のホウ化鉄粉末で構成される磁性粉末を得るアニール工程と、を備え、
前記準備工程におけるホウ素の含有量Ｘ、および希土類元素の含有量Ｙはそれぞれ、鉄の含有量を１００原子％としたとき、１２原子％以上１６原子％以下、および（Ｘ／４）−２原子％以上（Ｘ／４）−１原子％以下である。
【００１４】
上記製造方法によれば、ホウ化鉄粉末中に、Ｆｅ３ＢやＦｅ２Ｂといった磁気特性に悪影響を及ぼす鉄とホウ素の安定化相が生成され難く、高飽和磁化で、かつ結晶磁気異方性定数がマイナスとなるホウ化鉄粉末からなる磁性粉末を作製することができる。
【００１５】
鉄とホウ素の安定化相の生成が抑制されるのは、アモルファスの原料粉末を一旦、水素化して、アモルファスのホウ化鉄組織に希土類元素を分散させ、脱水素処理にて余剰のホウ素を希土類元素と結合させているからである。その状態で、アニールを行なうことで、鉄の結晶格子にホウ素が侵入した結晶組織のホウ化鉄粉末が形成され、ホウ化鉄粉末中に鉄とホウ素の安定化相が生成し難い。その結果、飽和磁化が高く、結晶磁気異方性定数がマイナスとなるホウ化鉄粉末で構成される磁性粉末となる。
【００１６】
＜２＞実施形態に係る磁性粉末の製造方法の一形態として、
前記水素化工程の温度は、６００℃以上７００℃以下である形態を挙げることができる。
【００１７】
水素化工程の温度が上記範囲であれば、希土類元素と水素との化合物である第一化合物が、ホウ化鉄組織中に均一的に分散した構造の水素化粉末を作製することができる。
【００１８】
＜３＞実施形態に係る磁性粉末の製造方法の一形態として、
前記脱水素工程の温度は、５５０℃以上７００℃以下である形態を挙げることができる。
【００１９】
脱水素工程の温度が上記範囲であれば、希土類元素から水素が離脱し、希土類元素とホウ素とが結合した第二化合物が形成され易い。水素化工程で第一化合物が粒子全体に分散しているため、希土類元素にホウ素の一部が結合することで、粒子中のホウ素の濃度が均一かつ適切になる。
【００２０】
＜４＞実施形態に係る磁性粉末の製造方法の一形態として、
前記アニール工程の温度は、２５０℃以上５００℃以下である形態を挙げることができる。
【００２１】
アニール工程の温度が上記範囲であれば、鉄とホウ素の安定化相の生成を抑制しつつ、鉄の結晶格子にホウ素が侵入した侵入型のホウ化鉄組織を形成することができる。
【００２２】
＜５＞実施形態に係る磁性粉末の製造方法の一形態として、
前記水素化工程で得られた前記水素化粉末における前記第一化合物同士の平均分散距離が２μｍ以上１０μｍ以下である形態を挙げることができる。
【００２３】
既に述べたように、第一化合物の希土類元素は、脱水素工程で余剰のホウ素と結合し、第二化合物となるが、第一化合物の平均分散距離が小さいと、ホウ素を含む第二化合物の平均分散距離も小さくなる。つまり、脱水素粉末における粒子中の局所的なホウ素濃度が高くなり易く、アニール工程において鉄とホウ素の安定化相が生成し易くなる恐れがある。これに対して、水素化工程で第一化合物の平均分散距離を十分に大きくしておくことで、脱水素工程でホウ素を粒子中に分散させ、局所的なホウ素濃度の上昇を抑制でき、アニール工程において鉄とホウ素の安定化相を生成し難くできる。ここで、第一化合物の平均分散距離とは、近接する第一化合物間の中心間距離の平均値（例えばｎは１０以上）である。
【００２４】
＜６＞実施形態に係る磁性粉末の製造方法の一形態として、
前記アニール工程で得られた前記ホウ化鉄粉末における前記第二化合物の体積量は、鉄とホウ素と希土類元素の化合物の体積量の５倍以上である形態を挙げることができる。
【００２５】
鉄とホウ素と希土類元素の化合物は、磁性粉末の磁気特性の低下要因である。水素化工程と脱水素工程とが適切な条件で行なわれ、アニール工程の終了時点でこの化合物の体積量が第二化合物の体積量の１／５以下に抑えられていれば、磁気特性に優れるホウ化鉄粉末（磁性粉末）を得ることができる。
【００２６】
＜７＞実施形態に係る磁性粉末は、
軟磁性粒子の集合体である磁性粉末であって、
平均粒径が１０μｍ以上１０００μｍ以下であり、
前記軟磁性粒子は、鉄の結晶格子にホウ素が侵入した結晶組織に、ホウ素と希土類元素の化合物が分散した結晶構造を有する粒子の集合体であり、
鉄の含有量を１００原子％としたとき、
ホウ素の含有量Ｘは、１２原子％以上１６原子％以下、
希土類元素の含有量Ｙは、（Ｘ／４）−２原子％以上（Ｘ／４）−１原子％以下であり、
飽和磁化が１．５０Ｔ以上、結晶磁気異方性定数が−０．９×１０５Ｊ／ｍ３以下である。
【００２７】
上記磁性粉末は、高飽和磁化、高透磁率で、かつ高周波磁場に対する応答性に優れる。そのため、トランスや、チョークコイル、アンテナ、インバータ等の鉄心素材として好適に利用できる。特に、磁性粉末は、加圧成形によって様々な形状に成形することができるため、鉄心素材として好適であると言える。
【００２８】
［本発明の実施形態の詳細］
本発明の実施形態の詳細を、以下に説明する。なお、本発明はこれらの例示に限定されるものではなく、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【００２９】
＜磁性粉末の製造方法＞
本発明の実施形態に係る磁性粉末の製造方法は、準備工程と水素化工程と脱水素工程とアニール工程とを備える。以下、図１を参照しながら各工程について詳細に説明する。なお、図１では、粉末を構成する一粒子のみを示している。
【００３０】
≪準備工程≫
準備工程は、鉄（Ｆｅ）を主成分とし、ホウ素（Ｂ）と希土類元素（ＲＥ）とを含むアモルファスの原料粉末１を準備する工程である。図１では、ＲＥとしてランタン（Ｌａ）を例示している。アモルファスの原料粉末１は、例えばメルトスパン法によって作製することができる。メルトスパン法は、溶湯を冷却したロールの上に噴射して高速冷却する薄体の製造方法である。高速冷却することで、アモルファスの状態の薄体合金を得ることができる。本実施形態における準備工程では、例えば厚みが５μｍ以上５０μｍ以下、幅が１ｍｍ以上、長さが１０ｍｍ以上の薄体合金を作製し、その薄体合金をボールミルなどで粉砕して粉末状にすることで原料粉末１が得られる。原料粉末１の平均粒径は、粒子数の累積頻度が５０％となるときの粒径（５０％粒径）であって、１０μｍ以上１０００μｍ以下、さらには１０μｍ以上１００μｍ以下である。なお、原料粉末は不可避的不純物を含有していてもかまわない。
【００３１】
原料粉末１におけるＢの含有量ＸとＲＥの含有量Ｙは、準備工程、水素化工程、脱水素工程、およびアニール工程を経て得られるホウ化鉄粉末（磁性粉末）４の結晶構造がＦｅ１６Ｂ２±αとなるように決定されている。この化学式は、１６個のＦｅ原子の結晶格子中に、Ｂが２±α個侵入した結晶構造を示しており、この結晶構造を有する磁性粉末は、高飽和磁化、高透磁率で、保磁力が低く、高周波磁場に対する応答性に優れる。αの値にもよるが、この結晶構造では、Ｆｅを１００原子％としたとき、Ｂがおおよそ５原子％〜１５原子％となる。後述する脱水素工程でＲＥにＢが結合することを考慮して、本実施形態では、アモルファスの原料粉末におけるＢの含有量Ｘを１２原子％以上１６原子％以下としている。元素の含有量の測定は、ＩＣＰ（Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ  Ｃｏｕｐｌｅｄ  Ｐｌａｓｍａ）発光分光分析法により行うことができる。
【００３２】
一方、後述する脱水素工程で余剰のＢと結合するＲＥの含有量Ｙは、１原子のＲＥが１原子のＢと結合すると仮定し、決定されている。本実施形態では、ＲＥの含有量Ｙは、（Ｘ／４）−２原子％以上（Ｘ／４）−１原子％以下としている（Ｘはホウ素の含有量）。ＲＥとしては、例えばランタン（Ｌａ）やイットリウム（Ｙ）などが好適である。
【００３３】
≪水素化工程≫
水素化工程では、原料粉末１を水素含有雰囲気下で水素化を行う。その結果、アモルファスのホウ化鉄組織に、ＲＥと水素（Ｈ）との化合物（ＲＥＨ２）である第一化合物２０が分散した構造を有する水素化粉末２が得られる。水素雰囲気は、例えば、原料粉末１にＨ２ガスをフローすることで得られる。
【００３４】
水素化工程の温度は、ＲＥがＨと結合する温度以上、ＦｅとＢとＲＥの安定化相が生成する温度未満とする。具体的には、水素化工程の温度は、６００℃以上７００℃以下、あるいは６００℃以上６５０℃以下とすることが好ましい。この温度範囲であれば、第一化合物２０が、ホウ化鉄組織中に均一的に分散した構造の水素化粉末２を作製することができる。水素化工程を開始する時点では、Ｆｅに対するＢの割合が高いため、Ｆｅが結晶化し難く、水素化粉末２のＦｅはアモルファスの状態に保たれ易い。
【００３５】
水素化工程の時間は、原料粉末１の量や、原料粉末１の平均粒径に応じて適宜選択することができる。原料粉末１の各粒子において、第一化合物２０が十分に生成されるように、水素化工程の時間を選択する。例えば、当該時間を１時間以上１５時間以下、あるいは５時間以上１２時間以下とすることが挙げられる。
【００３６】
水素化によって第一化合物２０が十分に分散したことは、水素化粉末２における第一化合物２０同士の平均分散距離によって判断することができる。具体的には、平均分散距離が２μｍ以上１０μｍ以下であることが挙げられる。第一化合物２０の平均分散距離は、水素化粉末２を顕微鏡観察することで求めることができる。具体的には、顕微鏡視野における任意に選択した第一化合物２０と、その第一化合物２０に最も近接する第一化合物２０との中心間距離を求める。選択する第一化合物２０を変えて中心間距離を求めることを複数（例えば、１０回以上）繰り返し、得られた複数の中心間距離の平均を、第一化合物２０同士の平均分散距離とする。第一化合物２０の平均分散距離を十分に大きくすることで、アニール工程時にＦｅとＢの安定化相が生成し難くなる。
【００３７】
≪脱水素工程≫
脱水素工程では、水素化粉末２を減圧雰囲気下で脱水素処理を行う。その結果、アモルファスのホウ化鉄組織に、第一化合物２０のＨがＢに置換された化合物（ＲＥＢ）である第二化合物３０が分散した構造を有する脱水素粉末３が得られる。減圧雰囲気の圧力は、例えば、１ｋＰａ以下、更には１００Ｐａ以下とすることが挙げられる。
【００３８】
脱水素工程の温度は、ＲＥからＨが離脱する温度以上、ＦｅとＢの安定化相が生成する温度未満とする。具体的には、脱水素工程の温度は、５５０℃以上７００℃以下、あるいは５５０℃以上６００℃以下とすることが好ましい。この温度範囲であれば、ＲＥからＨが離脱し、ＲＥとＢとが結合した第二化合物３０が形成され易い。水素化工程で第一化合物２０が粒子全体に分散しているため、ＲＥにＢの一部が結合することで、粒子中のＢの濃度が均一かつ適切になる。脱水素工程を開始する時点では、Ｆｅに対するＢの割合が未だ高いため、Ｆｅが結晶化し難く、脱水素粉末３はアモルファスの状態に保たれ易い。
【００３９】
脱水素工程の時間は、水素化粉末２の量（即ち、原料粉末１の量）や、水素化粉末２の平均粒径に応じて適宜選択することができる。水素化粉末２の各粒子において、第二化合物３０が十分に生成されるように、脱水素工程の時間を選択する。例えば、当該時間を３０分以上３００分以下、あるいは３０分以上１００分以下とすることが挙げられる。
【００４０】
≪アニール工程≫
アニール工程では、脱水素粉末３をアルゴン（Ａｒ）雰囲気下で熱処理する。その結果、Ｆｅの結晶格子間にＢが侵入したホウ化鉄の結晶組織に、第二化合物３０が分散した構造を有するホウ化鉄粉末で構成される磁性粉末４が得られる。アルゴン雰囲気は例えば、１００％Ａｒガスをフローすることで得られる。
【００４１】
アニール工程の温度は、Ｆｅが結晶化し、Ｆｅの結晶格子にＢが侵入する温度以上、ＦｅとＢの安定化相が生成する未満とする。具体的にはアニール工程の温度は、２５０℃以上５００℃以下、あるいは２５０℃以上４００℃以下とすることが好ましい。この温度範囲であれば、ＦｅとＢの安定化相の生成を抑制しつつ、Ｆｅの結晶格子にＢが侵入した侵入型のホウ化鉄組織を形成することができる。アニール工程を開始する時点では、ＲＥにＢが結合した第二化合物３０が形成され、第二化合物３０以外の部分においてＦｅに対するＢの割合が低くなっているため、水素化工程や脱水素工程の温度よりも低い温度でもＦｅが結晶化し易くなっている。
【００４２】
アニール工程の時間は、脱水素粉末３の量（即ち、原料粉末１の量）や、脱水素粉末の平均粒径に応じて適宜選択することができる。脱水素粉末３の各粒子において、Ｆｅが結晶化し、Ｆｅの結晶格子にＢが侵入するように、アニール工程の時間を選択する。例えば、当該時間を１時間以上１００時間以下、あるいは１０時間以上５０時間以下とすることが挙げられる。
【００４３】
上述したように、磁性粉末４を得るまでに三回の熱処理を行っている。そのため、ホウ化鉄粉末の組織を観察し、三回の熱処理が適切に行なわれていることを確認することが好ましい。その確認の手法として、ホウ化鉄粉末におけるＦｅとＢとＲＥの化合物（Ｆｅ−Ｂ−ＲＥ）の体積量を確認することが挙げられる。Ｆｅ−Ｂ−ＲＥは、磁性粉末の磁気特性の低下要因である。そこで、ホウ化鉄粉末における第二化合物３０の体積量が、Ｆｅ−Ｂ−ＲＥの体積量の５倍以上であることを確認する。これは、言い換えれば、Ｆｅ−Ｂ−ＲＥの体積量が第二化合物３０の体積量の１／５以下に抑えられていることを確認していると言える。
【００４４】
＜磁性粉末＞
上述した磁性粉末の製造方法によって得られた磁性粉末４は、Ｆｅの結晶格子間にＢが侵入した侵入型のホウ化鉄組織を有する軟磁性粒子の集合体である。ホウ化鉄組織には、第二化合物３０が分散している。侵入型のホウ化鉄組織に対して、Ｆｅの結晶格子の格子点にあるＦｅがＢに置換された置換型のホウ化鉄組織は、磁気特性に劣る。侵入型のホウ化鉄と置換型のホウ化鉄とは、例えばＸ線回折によって区別できる。
【００４５】
磁性粉末４を構成する軟磁性粒子の平均粒径は、準備工程で用意した原料粉末１の平均粒径（５０％粒径）にほぼ等しいと考えて良い。つまり、軟磁性粒子の平均粒径は、１０μｍ以上１０００μｍ以下、更には１０μｍ以上１００μｍ以下である。
【００４６】
磁性粉末４におけるＦｅ，Ｂ，ＲＥの含有量も、準備工程で用意した原料粉末１における含有量にほぼ等しいと考えて良い。つまり、磁性粉末４におけるＢの含有量Ｘは、１２原子％以上１６原子％以下、ＲＥの含有量Ｙは、（Ｘ／４）−２原子％以上（Ｘ／４）−１原子％以下である。
【００４７】
磁性粉末４に含まれる第二化合物３０は、脱水素工程で生成されたＲＥＢである。磁性粉末の製造方法を反映し、第二化合物３０間の平均離隔距離は、２μｍ以上１０μｍ以下である。平均離隔距離は、走査電子顕微鏡（Ｓｃａｎｎｉｎｇ  Ｅｌｅｃｔｒｏｎ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ：ＳＥＭ）の画像から求めることができる。
【００４８】
磁性粉末４は、高飽和磁化、高透磁率で、低保磁力である。具体的には、本例の磁性粉末４の飽和磁化は、１．５０Ｔ（約１２００ｅｍｕ／ｃｍ３）以上である。磁性粉末４の飽和磁化は、例えば、振動試料型磁力計（ＶＳＭ：Ｖｉｂｒａｔｉｎｇ  Ｓａｍｐｌｅ  Ｍａｇｎｅｔｏｍｅｔｅｒ）を用いて求めることができる。
【００４９】
一方、磁性粉末４が高透磁率で、高周波磁場に対する応答性に優れることの指標として、磁性粉末４の結晶磁気異方性定数が挙げられる。磁気異方性定数は、特定方向への磁化のし易さを示す定数であって、結晶磁気異方性定数がプラスの値であれば、その磁性粉末４は一軸異方性を有し、結晶磁気異方性定数がマイナスの値であれば、その磁性粉末４は面内異方性を有する。一軸異方性は、特定方向の磁場に対して磁化され易い性質のことで、面内異方性は、特定方向以外の方向の磁場に対して磁化され易い性質のことである。面内異方性を有する磁性粉末４は、一軸異方性を有する磁性粉末に比べて、より高い周波数で変動する磁場に応答することができる。本例の磁性粉末４の結晶磁気異方性定数は、−０．９×１０５Ｊ／ｍ３（−０．９×１０６ｅｒｇ／ｃｍ３）以下である。この結晶磁気異方性定数は、後述するように、ＶＳＭを用いて求めることができる。
【００５０】
≪用途≫
本実施形態の磁性粉末の製造方法は、高飽和磁化で高周波磁場に対する応答性に優れる磁性粉末の製造に好適に利用できる。本実施形態の磁性粉末は、トランス、チョークコイル、アンテナ及びインバータ等の鉄心素材に用いられる軟磁性材料に好適に利用できる。
【００５１】
＜試験例１＞
組成や各工程の温度・時間を変化させた複数の磁性粉末（試料Ｎｏ．１〜６０）を作製し、各磁性粉末の飽和磁化と磁気異方性定数を求めた。変化させたパラメーターと磁気特性の測定結果を表１，２に示す。
【００５２】
≪準備工程≫
準備工程では、アモルファスの原料粉末１を用意した。試料Ｎｏ．１〜３０の原料粉末１のＢ量は、Ｆｅ量を１００原子％としたとき、１０又は１２原子％とした。また、試料Ｎｏ．３１〜６０の原料粉末１のＢ量は、Ｆｅ量を１００原子％としたとき、１６又は２０原子％とした。一方、各試料の原料粉末１のＲＥ量は、Ｆｅ量を１００原子％としたとき、０，１，２，３，４原子％のいずれかとした。本試験例ではＲＥとしてランタン（Ｌａ）を使用した。原料粉末１の平均粒径は、全試料で共通の４５μｍであった。
【００５３】
≪水素化工程≫
一部に試料に対して水素雰囲気下で原料粉末１の水素化を行い、残りの試料については原料粉末１の水素化を行なわなかった。原料粉末１の水素化は、原料粉末１を５５０℃又は６００℃のＨ２雰囲気下に１２時間曝露することで行なった。
【００５４】
ここで、各試料の粉末の一部をサンプリングし、そのサンプリング粒子の組織観察して、粒子におけるＬａＨ２の存在とＬａＨ２の分散状態とを調べた。Ｌａを含まない試料の粒子、およびＬａを含むが水素化を行なっていない試料の粒子では、当然のことながらＬａＨ２は認められなかった（表１，２ではＬａＨ２間距離の欄に『０』と表記）。一方、水素化を行なった試料の粒子では、ＬａＨ２の平均分散距離が１．１μｍ〜２．４μｍであった。平均分散距離は、ＳＥＭで顕微鏡画像を取得し、当該画像中の任意ＬａＨ２と、そのＬａＨ２に最も近接するＬａＨ２との中心間距離を１０個以上求め、それら中心間距離を平均することで求めた。
【００５５】
≪脱水素工程≫
水素化を行なった試料に対して、５５０℃、真空雰囲気（１００Ｐａ以下）下で０．５時間の脱水素処理を行なった。脱水素処理を行なうことで、試料の粒子中にＬａＨ２のＨが離脱し、ＬａＢが生成する。ＬａＢは、ＳＥＭで断面観察することで確認することができる。一方、水素化を行なっていない試料には何も処理を行なわなかった。そのため、その試料の粒子をＳＥＭで断面観察してもＬａＢは確認できなかった。
【００５６】
≪アニール工程≫
全試料に対して、２５０℃のＡｒ雰囲気下で１０時間のアニール処理を行なった。各試料の粉末の一部をサンプリングし、そのサンプリング粒子におけるＬａＢｘの体積量とＬａＦｅｙＢｚの体積量とを比較した。体積量の比較は、サンプリング粒子のＳＥＭ画像における面積割合を体積割合と見做すことで求めた。その結果、ＬａＢｘが析出している試料では、ＬａＢｘの体積量がＬａＦｅｙＢｚの体積量の５倍以上であった。
【００５７】
≪分析≫
全試料について、飽和磁化（ｅｍｕ／ｃｍ３）と、結晶磁気異方性定数（ｅｒｇ／ｃｍ３）を測定した。その結果を表１，２に示す。
【００５８】
測定にあたって、まず各試料から測定用のサンプルを作製する。具体的には、５０ｍｇの磁性粉末とパラフィンを円筒容器（外径７ｍｍ×内径６ｍｍ×深さ３ｍｍ）に装填し、ホットプレートでパラフィンを溶解後、パルス着磁器を用いて５Ｔのパルス磁場で配向を行い、パラフィンを固化させた。次いで、ＶＳＭを用いて、配向方向に沿った外部磁場（配向方向に対して０°の外部磁場）を徐々に強くしていったときの試料の磁化値、配向方向に対して４５°傾いた外部磁場を徐々に強くしていったときの試料の磁化値、および配向方向に対して９０°傾いた外部磁場を徐々に強くしていったときの試料の磁化値を測定した。外部磁場の最大値はいずれも１．６ＭＡ／ｍとした。本例では、０°の外部磁場を最大値とする前に試料の磁化値が飽和したため、ＶＳＭで測定した０°の外部磁場を形成したときの最大の磁化値が飽和磁化である。
【００５９】
次に、ＶＳＭで測定した試料のＩＨカーブを図２に示すようにグラフ化する。このグラフの横軸は外部磁場Ｈの大きさ、縦軸はＩ／Ｉ１．６である。Ｉは、外部磁場に応じた磁化値、Ｉ１．６は、配向方向に沿った外部磁場が１．６ＭＡ／ｍのときの磁化値である。即ち、縦軸は、外部磁場に応じた磁化値Ｉを、配向方向に沿った外部磁場が１．６ＭＡ／ｍのときの磁化値Ｉ１．６で規格化した無次元の値である。このグラフのＩＨ００カーブ（実線参照）の最大磁化の９５％を示す磁場Ｈ０における接線を高磁界側に延長すると共に、ＩＨ４５カーブ（破線参照）とＩＨ９０カーブ（点線参照）の磁場Ｈ０における接線も高磁界側に延長する。ＩＨ００カーブとＩＨ４５カーブの交点に対応する外部磁場ＨＡ（４５°）と、ＩＨ００カーブとＩＨ９０カーブの交点に対応する外部磁場ＨＡ（９０°）とを求める。ＨＡ（４５°）＜ＨＡ（９０°）の場合、その試料は一軸異方性であり、ＨＡ（４５°）＞ＨＡ（９０°）の場合、その試料は面内異方性である。一軸異方性の場合の磁気異方性定数は、０．５×ＨＡ（９０°）×Ｉ１．６で、面内異方性の場合の磁気異方性定数は、０．５×（ＨＡ（４５°）−ＨＡ（９０°））×Ｉ１．６である。
【００６０】
各試料におけるＦｅ，Ｂ，Ｌａの含有量は、準備工程で用意した原料粉末１における含有量と変わらないと考えて良い。各試料に含まれるＦｅ，Ｂ，Ｌａの含有量を改めて測定するのであれば、例えばＩＣＰ発光分光分析法などを利用すると良い。また、ＬａＢを有する試料におけるＬａＢの平均離隔距離は、水素化工程後に測定したＬａＨ２の平均離隔距離（表中では、ＬａＨ２間距離と表記）と変わらないと考えて良い。各試料のＬａＢの平均離隔距離を改めて測定するのであれば、ＳＥＭ画像を取得すれば良い。
【００６１】
【表１】
2019019350.tif 000003
【００６２】
【表２】
2019019350.tif 000004
【００６３】
表１に示すように、試料Ｎｏ．２７，２８の飽和磁化は、１２００ｅｍｕ／ｃｍ３以上（１．５０Ｔ以上）、結晶磁気異方性定数は、−０．９×１０−６ｅｒｇ／ｃｍ３以下（−０．９×１０−５Ｊ／ｍ３以下）である。試料Ｎｏ．２７，２８の軟磁性粒子におけるＢの含有量Ｘが１２原子％で、Ｌａの含有量Ｙが１原子％以上２原子％以下（即ち、（Ｘ／４）−２原子％以上（Ｘ／４）−１原子％以下）で、ＬａＢの平均離隔距離（ＬａＨ２の平均離隔距離に同じ）が２μｍ以上である。
【００６４】
表２に示すように、試料Ｎｏ．４３，４４の飽和磁化は、１２００ｅｍｕ／ｃｍ３以上、結晶磁気異方性定数は、−０．９×１０−６ｅｒｇ／ｃｍ３以下である。試料Ｎｏ．４３，４４の軟磁性粒子におけるＢの含有量Ｘが１６原子％で、Ｌａの含有量Ｙが２原子％以上３原子％以下（即ち、（Ｘ／４）−２原子％以上（Ｘ／４）−１原子％以下）で、ＬａＢの平均離隔距離が２μｍ以上である。
【００６５】
また、飽和磁化が１２００ｅｍｕ／ｃｍ３以上、結晶磁気異方性定数が−０．９×１０−６ｅｒｇ／ｃｍ３以下である上記試料の結晶状態をＸ線回折で確認したところ、上記試料は、Ｆｅの結晶格子にＢが侵入した侵入型のホウ化鉄粉末であることが確認された。
【００６６】
以上の結果から、以下に列挙する条件を満たすホウ化鉄粉末（磁性粉末）は、高飽和磁化で、高周波磁場に対する応答性に優れる軟磁性材料であることが明らかになった。
・Ｆｅの結晶格子にＢが侵入した結晶構造を有する。
・Ｂの含有量Ｘが１２原子％以上１６原子％以下。
・ＲＥの含有量Ｙが（Ｘ／４）−２原子％以上（Ｘ／４）−１原子％以下。
・ＲＥＢの平均離隔距離が２μｍ以上。
【符号の説明】
【００６７】
１  原料粉末
２  水素化粉末  ２０  第一化合物
３  脱水素粉末  ３０  第二化合物
４  磁性粉末（ホウ化鉄粉末）
【図１】
2019019350.tif 000005
【図２】
2019019350.tif 000006