(57)【要約】【課題】内部端子と外部端子との導通の信頼性向上【解決手段】  密閉型電池の内部端子の軸部の先端は、外部端子１３の挿通孔の周縁部に沿って円板状に押し広げられた笠部１２ｄを有している。笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の一部は、挿通孔の周縁部に溶接されている。  溶接された部位を除いて、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１は、外部端子１３の第１ベース部１３ａから浮いている。笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の上部から外部端子１３の第１ベース部１３ａまでの距離ａは、外部端子１３の第１ベース部１３ａの厚さｄ１よりも小さい。笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の下部から外部端子１３の第１ベース部１３ａまでの距離ｂは、ｂ≦ａ／２の関係を有している。さらに、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１が笠部１２ｄの径方向に外部端子１３の第１ベース部１３ａから浮いている距離ｃが、ｃ＜ａの関係を有している。【選択図】  図３
2019129130.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
取付孔が形成された電池ケース部品と、
内部端子と、
外部端子と、
前記内部端子および前記外部端子と、前記電池ケース部品との間に介在した少なくとも１つの絶縁部材と
を備え、
前記外部端子は、前記絶縁部材を介在させて前記電池ケース部品の外側に重ねられた第１ベース部と、
前記第１ベース部に形成された挿通孔と
を備え、
前記内部端子は、
前記絶縁部材を介在させて前記電池ケース部品の内側に重ねられた第２ベース部と、
前記第２ベース部から突出し、前記絶縁部材を介在させて前記電池ケース部品の前記取付孔に挿通され、かつ、前記外部端子の前記挿通孔に挿通された軸部と
を備え、
前記軸部の先端は、前記外部端子の前記挿通孔の周縁部に沿って円板状に押し広げられた笠部を有し、
前記笠部の外周縁の一部は、前記挿通孔の周縁部に溶接されており、
溶接された部位を除いて、前記笠部の外周縁は、前記外部端子の前記第１ベース部から浮いており、
前記溶接された部位を除いて、前記笠部の外周縁の上部から前記外部端子の前記第１ベース部までの距離ａが、前記外部端子の前記第１ベース部の厚さｄ１よりも小さく、
前記溶接された部位を除いて、前記笠部の外周縁の下部から前記外部端子の前記第１ベース部までの距離ｂが、ｂ≦ａ／２の関係を有し、かつ、
前記溶接された部位を除いて、前記笠部の外周縁が前記笠部の径方向に前記外部端子の前記第１ベース部から浮いている距離ｃが、ｃ＜ａの関係を有する、
密閉型電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、密閉型電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
特開２０１７−０８４５８５号公報では、内部端子に設けられた軸部の先端を外部端子に設けられた挿通孔の周縁部にかしめるリベット構造によって、二次電池の内部端子と外部端子とが固定されている。さらに、リベットの笠部と外部端子とが溶接されることによって、二次電池の内部端子と外部端子との導通が確保されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１７−０８４５８５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、二次電池の内部端子と外部端子との導通が確保するための溶接は、リベットの笠部の外周縁において、周方向の複数箇所に施されている。内部端子と外部端子との導通の信頼性が向上するとの観点において、１つの溶接箇所における溶接面積が大きく、かつ、バラツキが小さいことが望ましい。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
ここで提案される密閉型電池は、取付孔が形成された電池ケース部品と、内部端子と、外部端子と、内部端子および外部端子と、電池ケース部品との間に介在した少なくとも１つの絶縁部材とを備えている。
外部端子は、絶縁部材を介在させて電池ケース部品の外側に重ねられた第１ベース部と、第１ベース部に形成された挿通孔とを備えている。
内部端子は、絶縁部材を介在させて電池ケース部品の内側に重ねられた第２ベース部と、第２ベース部から突出し、絶縁部材を介在させて電池ケース部品の取付孔に挿通され、かつ、外部端子の挿通孔に挿通された軸部とを備えている。
軸部の先端は、外部端子の挿通孔の周縁部に沿って円板状に押し広げられた笠部を有している。笠部の外周縁の一部は、挿通孔の周縁部に溶接されている。
溶接された部位を除いて、笠部の外周縁は、外部端子の前記第１ベース部から浮いている。また、溶接された部位を除いて、笠部の外周縁の上部から外部端子の第１ベース部までの距離ａが、外部端子の第１ベース部の厚さｄ１よりも小さい。また、溶接された部位を除いて、笠部の外周縁の下部から外部端子の第１ベース部までの距離ｂが、ｂ≦ａ／２の関係を有している。さらに、溶接された部位を除いて、笠部の外周縁が笠部の径方向に外部端子の第１ベース部から浮いている距離ｃが、ｃ＜ａの関係を有している。
【０００６】
かかる密閉型電池によれば、かかる溶接箇所について、１つの溶接箇所における溶接面積が大きく、かつ、溶接面積のバラツキが小さい。このため、内部端子と外部端子との導通の信頼性が高い。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る密閉型電池１０の部分断面図である。
【図２】図２は、密閉型電池１０の部分断面図である。
【図３】図３は、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１を拡大した拡大図である。
【図４】図４は、笠部の形状と、溶接面積との関係を示すグラフである。
【図５】図５は、笠部の形状と、溶接面積との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
以下、ここで提案される密閉型電池の一実施形態を説明する。ここで説明される実施形態は、当然ながら特に本発明を限定することを意図したものではない。本発明は、特に言及されない限りにおいて、ここで説明される実施形態に限定されない。
【０００９】
図１は、本発明の一実施形態に係る密閉型電池１０の部分断面図である。
密閉型電池１０は、図１に示されているように、電池要素としての電極体２０と、電極体２０を収容する電池ケース１１とを備えている。
【００１０】
電池ケース１１は、例えば、扁平な角型のアルミケースであり得る。電池ケース１１を構成する電池ケース部品としては、電極体２０を収容するケース本体１１ａと、ケース本体１１ａに電極体２０を収容するための開口を塞ぐ蓋１１ｂとが含まれうる。
【００１１】
ここで、電極体２０は、いわゆる電池要素である。電極体２０は、正極集電部２１ａ１と負極集電部２２ａ１とを有している。電極体２０は、例えば、図１に示されているように、長尺の帯状の第１のセパレータシート３１または第２のセパレータシート３２を介在させて、正極シート２１と負極シート２２とを重ねて捲回した、いわゆる捲回電極体でもよい。また、電極体２０の他の形態として、セパレータシートを介在させて、正極シートと負極シートとを重ねた、いわゆる積層型の電極体でもよい。
【００１２】
正極シート２１は、例えば、正極集電箔２１ａ（例えば、アルミニウム箔）に、幅方向の片側の端部に一定の幅で設定された未形成部２１ａ１を除いて、正極活物質を含む正極活物質層２１ｂが両面に形成されているとよい。正極集電箔２１ａで正極活物質層２１ｂが形成されない未形成部２１ａ１は、電極体２０の正極集電部となりうる。正極活物質は、例えば、リチウムイオン二次電池では、リチウム遷移金属複合材料のように、充電時にリチウムイオンを放出し、放電時にリチウムイオンを吸収しうる材料である。正極活物質は、一般的にリチウム遷移金属複合材料以外にも種々提案されており、特に限定されない。
【００１３】
負極シート２２は、負極集電箔２２ａ（例えば、銅箔）に、幅方向の片側の縁に一定の幅で設定された未形成部２２ａ１を除いて、負極活物質を含む負極活物質層２２ｂが両面に形成されているとよい。負極集電箔２２ａで負極活物質層２２ｂが形成されない未形成部２２ａ１は、電極体２０の負極集電部となりうる。負極活物質は、例えば、リチウムイオン二次電池では、天然黒鉛のように、充電時にリチウムイオンを吸蔵し、充電時に吸蔵したリチウムイオンを放電時に放出しうる材料である。負極活物質は、一般的に天然黒鉛以外にも種々提案されており、特に限定されない。
【００１４】
セパレータシート３１，３２には、例えば、所要の耐熱性を有する電解質が通過しうる多孔質の樹脂シートが用いられる。セパレータシート３１，３２についても種々提案されており、特に限定されない。負極シート２２の負極活物質層２２ｂは、セパレータシート３１，３２を介在させた状態で正極シート２１の正極活物質層２１ｂを覆っているとよい。セパレータシート３１，３２は、さらに正極シート２１の正極活物質層２１ｂおよび負極シート２２の負極活物質層２２ｂを覆っているとよい。
【００１５】
正極集電部としての未形成部２１ａ１と負極集電部としての未形成部２２ａ１とは、例えば、幅方向において互いに反対側に向けられている。そして、正極集電部としての未形成部２１ａ１は、セパレータシート３１，３２の幅方向の片側にはみ出ている。負極集電部としての未形成部２２ａ１は、幅方向の反対側においてセパレータシート３１，３２からはみ出ている。
【００１６】
なお、電極体２０の具体的な形態は、特に限定されない限りにおいて、ここで例示される形態に限定されない。例えば、密閉型電池１０は、固体電解質を含む全固体電池でもよく、電極体は、全固体電池に用いられるものでもよい。
【００１７】
正極集電部としての未形成部２１ａ１と負極集電部としての未形成部２２ａ１とには、それぞれ内部端子１２が取付けられている。内部端子１２は、蓋１１ｂに取付けられ、外部端子１３に固定されている。正極側と負極側で、内部端子１２と外部端子１３とを取り付ける構造は共通している。なお、正極側の内部端子１２には、例えば、アルミニウムやアルミ合金などの金属が用いられている。負極側の内部端子１２には、例えば、銅や銅合金などの金属が用いられている。
【００１８】
図２は、密閉型電池１０の部分断面図である。図２では、電池ケース１１の蓋１１ｂに内部端子１２と外部端子１３とが取り付けられた部位が図示されている。
ここで、密閉型電池１０は、図２に示されているように、電池ケース部品としての蓋１１ｂと、内部端子１２と、外部端子１３と、内部端子１２および外部端子１３と、絶縁部材１４，１５とを備えている。
【００１９】
蓋１１ｂには、図２に示されているように、内部端子１２と外部端子１３とを取り付けるための取付孔１１ｂ１（図２参照）が形成されている。蓋１１ｂには、正極側の内部端子１２と外部端子１３とを取り付けるための取付孔１１ｂ１と、負極側の内部端子１２と外部端子１３とを取り付けるための取付孔１１ｂ１とがそれぞれ形成されているとよい。
【００２０】
外部端子１３は、ベース部１３ａと、挿通孔１３ｂとを備えている。外部端子１３のベース部１３ａは、適宜に第１ベース部と称される。第１ベース部１３ａは、絶縁部材１４，１５を介在させて電池ケース部品としての蓋１１ｂの外側に重ねられている。挿通孔１３ｂは、第１ベース部１３ａに形成されている。また、この実施形態では、図１に示されているように、バスバー（図示省略）を取付けるための接続端子１６が外部端子１３に取付けられている。外部端子１３は、バスバー（図示省略）を通じて、パワーコントロールユニットに接続され、充電や放電において電流が入力または出力される。
【００２１】
ここで絶縁部材１４，１５は、内部端子１２および外部端子１３と、蓋１１ｂとの間に介在した絶縁部材である。この実施形態では、絶縁部材１４は、ガスケットであり、絶縁部材１５は、インシュレータ１５である。
【００２２】
ガスケット１４は、蓋１１ｂと内部端子１２との間に介在した絶縁部材である。蓋１１ｂの取付孔１１ｂ１のシール性を確保するとともに、蓋１１ｂと内部端子１２とを絶縁している。ガスケット１４は、所要の弾性を有する樹脂部材にて構成されている。ガスケット１４には、例えば、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡとも称されうる。）が用いられうる。
【００２３】
この実施形態では、ガスケット１４は、筒部１４ａと、鍔部１４ｂと、囲い部１４ｃと、受け部１４ｄとを有している。筒部１４ａは、鍔部１４ｂから突出した部位であり、蓋１１ｂの取付孔１１ｂ１の内周面に装着される部位である。筒部１４ａには、図２に示されているように、内部端子１２の軸部１２ｂが装着される。鍔部１４ｂは、筒部１４ａの一端から径方向に沿って延びており、蓋１１ｂの内側面に装着される板状の部位である。囲い部１４ｃは、鍔部１４ｂの周縁から筒部１４ａとは反対側に延びている。受け部１４ｄは、ガスケット１４の下面に設けられている。受け部１４ｄは、内部端子１２のベース部１２ａの形状に応じた窪みを有している。
【００２４】
インシュレータ１５は、蓋１１ｂの外側に配置され、蓋１１ｂと、外部端子１３および接続端子１６とを絶縁する部材である。インシュレータ１５は、樹脂部材にて構成されている。インシュレータ１５には、例えば、ポリプロピレン（ＰＰとも称されうる。）や、ポリエチレン（ＰＥとも称されうる。）、ポリフェニレンサルファイド樹脂（ＰＰＳとも称されうる。）が用いられうる。インシュレータ１５には、図２に示されているように、内部端子１２の軸部１２ｂが挿通される挿通孔１５ａが形成されている。
【００２５】
この実施形態では、絶縁部材１４，１５は、ガスケット１４とインシュレータ１５との２部材で構成されている。絶縁部材１４，１５は、内部端子１２および外部端子１３と、電池ケース部品としての蓋１１ｂとの間に介在しているとよい。かかる観点において、絶縁部材１４，１５は、図２の形態に限定されず、一部材で構成されていてもよい。また、絶縁部材１４，１５は、さらに複数の部材で構成されていてもよい。
【００２６】
内部端子１２は、ベース部１２ａと、軸部１２ｂとを備えている。内部端子１２のベース部１２ａは、適宜に第２ベース部と称される。
第２ベース部１２ａは、ガスケット１４を介在させて電池ケース部品の内側に重ねられる部位である。図１に示されているように、第２ベース部１２ａには、電池ケース１１の内部に延びる取付片１２ｃが設けられている。正極側の内部端子１２の取付片１２ｃには、正極集電部２１ａ１が取付けられる。負極側の内部端子１２の取付片１２ｃには、負極集電部２２ａ１が取付けられる。
軸部１２ｂは、図２に示されているように、内部端子１２の第２ベース部１２ａから突出し、絶縁部材としてのガスケット１４とインシュレータ１５を介在させて蓋１１ｂの取付孔１１ｂ１に挿通されている。軸部１２ｂは、さらに、外部端子１３の挿通孔１３ｂに挿通されている。
【００２７】
軸部１２ｂの先端は、外部端子１３の挿通孔１３ｂの周縁部に沿って円板状に押し広げられた笠部１２ｄを有している。笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の一部は、図２に示されているように、挿通孔１３ｂの周縁部に溶接されている。
【００２８】
図３は、溶接された部位１２ｅ（図２参照）を除く笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１を拡大した拡大図である。
笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１は、図３に示されているように、溶接された部位１２ｅを除いて、外部端子１３の第１ベース部１３ａから少し浮いている。
【００２９】
この実施形態では、溶接された部位１２ｅを除いて、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の上部から外部端子１３の第１ベース部１３ａまでの距離ａは、外部端子１３の第１ベース部１３ａの厚さｄ１よりも小さい（ａ＜ｄ１）。
溶接された部位１２ｅを除いて、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の下部から外部端子１３の第１ベース部１３ａまでの距離ｂが、ｂ≦ａ／２の関係を有している。
溶接された部位１２ｅを除いて、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１が笠部の径方向に外部端子１３の第１ベース部１３ａから浮いている距離ｃが、ｃ＜ａの関係を有している。
【００３０】
この密閉型電池１０では、内部端子１２と外部端子１３との１つの溶接箇所における溶接面積が大きく、かつ、溶接面積のバラツキが小さい。このため、内部端子１２と外部端子１３との導通についての信頼性が高い。上記の各関係は、例えば、それぞれ溶接された部位１２ｅを除く、笠部１２ｄの周方向の平均において評価されうる。したがって、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の周方向の一部において、上記の関係を満たさない部位があってもよい。
【００３１】
つまり、蓋１１ｂにガスケット１４とインシュレータ１５とを介在させて内部端子１２と外部端子１３とを組付け、内部端子１２の軸部１２ｂの先端を、外部端子１３の挿通孔１３ｂの周縁部にかしめる。このとき、形成される笠部１２ｄは、上記の寸法関係、ａ＜ｄ１、ｂ≦ａ／２、ｃ＜ａの関係を有しているとよい。そして、当該笠部１２ｄの外周縁が、周方向の一部において外部端子１３に溶接されるとよい。これにより、内部端子１２と外部端子１３との１つの溶接箇所における溶接面積が大きく、かつ、溶接面積のバラツキが小さくなる。そして、内部端子１２と外部端子１３との導通についての信頼性が高くなる。
【００３２】
図４および図５は、それぞれ笠部の形状と、溶接面積との関係を示すグラフである。ここで、図４および図５のグラフの各プロットは、各サンプルの笠部の形状と、溶接面積との関係を示している。各サンプルは、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１が同様の条件で外部端子１３に溶接されている。溶接面積は、各サンプルの溶接箇所の溶接面積の算術平均を１として相対的に評価されている。
【００３３】
本発明者の知見では、図４に示されているように、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の上部から外部端子１３の第１ベース部１３ａまでの距離ａに対し、溶接面積のバラツキは大きい。かかる距離ａと溶接面積との相関関係はほとんどみられない。
【００３４】
また、本発明者の知見では、図５に示されているように、上述した距離ａが、外部端子１３の第１ベース部１３ａの厚さｄ１よりも小さい場合（ａ＜ｄ１）において、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の下部から外部端子１３の第１ベース部１３ａまでの距離ｂが、ｂ≦ａ／２の関係を有しているとよい。また、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１が笠部の径方向に外部端子１３の第１ベース部１３ａから浮いている距離ｃが、ｃ＜ａの関係を有しているとよい。
この条件を満たすグループＧＩでは、溶接面積が大きく、かつ、バラツキが小さく、内部端子１２と外部端子１３との導通についての信頼性が高くなる傾向が得られた。
【００３５】
これに対して、上述した距離ａが、ｄ１よりも小さい場合（ａ＜ｄ１）でも、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の下部から外部端子１３の第１ベース部１３ａまでの距離ｂが、ｂ＞ａ／２であるグループＧＩＩでは、溶接面積が小さく、かつ、バラツキが大きい、このため、内部端子１２と外部端子１３との導通についての信頼性が低くなる。
【００３６】
また、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１が笠部の径方向に外部端子１３の第１ベース部１３ａから浮いている距離ｃが、ｃ＞ａの関係であるサンプルＳ１では、溶接箇所にボイドが発生していた。
【００３７】
本発明者は、このような傾向から、内部端子１２と外部端子１３が溶接後において、溶接された部位１２ｅを除いて、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の上部から外部端子１３の第１ベース部１３ａまでの距離ａが、外部端子１３の第１ベース部１３ａの厚さｄ１よりも小さい（ａ＜ｄ１）場合において、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１の下部から外部端子１３の第１ベース部１３ａまでの距離ｂが、ｂ≦ａ／２の関係を有していることが望ましいと考えている。さらに、溶接された部位１２ｅを除いて、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１が笠部の径方向に外部端子１３の第１ベース部１３ａから浮いている距離ｃが、ｃ＜ａの関係を有していることが望ましいと考えている。これによって、溶接面積が大きく、かつ、バラツキが小さく、内部端子１２と外部端子１３との導通についての信頼性が高い密閉型電池１０が得られやすくなる。
【００３８】
このように、内部端子１２の軸部１２ｂの先端を、外部端子１３の挿通孔１３ｂの周縁部にかしめる。このとき、形成される笠部１２ｄは、上記の寸法関係、ａ＜ｄ１、ｂ≦ａ／２、ｃ＜ａの関係を有しているとよい。そして、当該笠部１２ｄの外周縁が、周方向の一部において外部端子１３に溶接されるとよい。これによって、溶接面積が大きく、かつ、バラツキが小さく、内部端子１２と外部端子１３との導通についての信頼性が高い密閉型電池１０が得られる。また、内部端子１２と外部端子１３との導通を確保するとの観点において、十分な溶接面積を確保するための溶接箇所を少なくできる。また、溶接面積を確保するのに必要な溶接出力（レーザー溶接であればレーザーの出力）を低く抑えることができる。このように密閉型電池１０を生産するのに要するサイクルタイムの短縮や生産能力の増加が図られる。
【００３９】
ここで、蓋１１ｂにガスケット１４とインシュレータ１５とを介在させて内部端子１２と外部端子１３とを組付け、内部端子１２の軸部１２ｂの先端を、外部端子１３の挿通孔１３ｂの周縁部にかしめる。このとき、形成される笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１は、溶接される前において、大凡上記の寸法関係、ａ＜ｄ１、ｂ≦ａ／２、ｃ＜ａの関係を有しているとよい。そして、当該笠部１２ｄの外周縁が、周方向の一部において外部端子１３に溶接されるとよい。これにより、内部端子１２と外部端子１３との１つの溶接箇所における溶接面積が大きく、かつ、溶接面積のバラツキが小さくなる。そして、内部端子１２と外部端子１３との導通についての信頼性が高くなる。
【００４０】
ここで、溶接される前において、笠部１２ｄの外周縁１２ｄ１が、上記の寸法関係、ａ＜ｄ１、ｂ≦ａ／２、ｃ＜ａの関係を有するように、外部端子１３の挿通孔１３ｂの周縁部にかしめられる内部端子１２の軸部１２ｂの先端の形状が調整されているとよい。
上記の寸法関係、ａ＜ｄ１、ｂ≦ａ／２、ｃ＜ａの関係を得るための、外部端子１３の挿通孔１３ｂの周縁部にかしめられる内部端子１２の軸部１２ｂの先端の形状は、実験を繰り返すことによって見出されうる。
また、内部端子１２の軸部１２ｂの先端が、外部端子１３の挿通孔１３ｂの周縁部にかしめられた後で、笠部１２ｄをプレス加工して、上記の寸法関係、ａ＜ｄ１、ｂ≦ａ／２、ｃ＜ａの関係を得てもよい。
【００４１】
以上、ここで提案される密閉型電池について、種々説明した。特に言及されない限りにおいて、ここで挙げられた密閉型電池の実施形態などは、本発明を限定しない。
【符号の説明】
【００４２】
１０  密閉型電池
１１  電池ケース
１１ａ  ケース本体
１１ｂ  蓋
１１ｂ１  取付孔
１２  内部端子
１２ａ  ベース部（第２ベース部）
１２ｂ  軸部
１２ｃ  取付片
１２ｄ  笠部
１２ｄ１  外周縁
１２ｅ  溶接された部位
１３  外部端子
１３ａ  ベース部（第１ベース部）
１３ｂ  挿通孔
１４  ガスケット（絶縁部材）
１４ａ  筒部
１４ｂ  鍔部
１４ｃ  囲い部
１４ｄ  受け部
１５  インシュレータ（絶縁部材）
１５ａ  挿通孔
１６  接続端子
２０  電極体
２１  正極シート
２１ａ  正極集電箔
２１ａ１  未形成部（正極集電部）
２１ｂ  正極活物質層
２２  負極シート
２２ａ  負極集電箔
２２ａ１  未形成部（負極集電部）
２２ｂ  負極活物質層
３１，３２  セパレータシート
【図１】
2019129130.tif 000003
【図２】
2019129130.tif 000004
【図３】
2019129130.tif 000005
【図４】
2019129130.tif 000006
【図５】
2019129130.tif 000007