(57)【要約】      （修正有）【課題】本発明は、所定の感光性樹脂上に金属層を形成する方法を提供する。【解決手段】当該方法は、（ｉ）前処理：アルカリ性溶液を用いて、及び平行紫外線又はプラズマを用いて、前記感光性樹脂の表面を洗浄し、予備活性化する；（ｉｉ）表面改質：前記感光性樹脂を表面改質剤に浸漬して、前記感光性樹脂上に有機改質層を形成する；（ｉｉｉ）表面活性化：触媒金属イオンを添加して、前記感光性樹脂上の有機改質層と金属イオン錯体を形成する；（ｉｖ）還元反応：付着した前記金属イオン錯体を、還元剤を用いてナノ金属触媒に還元する；（ｖ）化学メッキ：前記ナノ金属触媒が形成された前記感光性樹脂を化学メッキ溶液に浸漬して、導電性金属層を形成する；（ｖｉ）熱処理：導電性金属層が形成された前記感光性樹脂を１００〜２５０℃で焼成する；及び（ｖｉｉ）電気メッキ厚化：前記焼成した感光性樹脂を電気メッキして、導電性金属層を厚くする、を含む。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
感光性樹脂上に金属層を形成する方法であって、
感光性樹脂は、（ａ）エポキシ化合物と、（ｂ）感光性ポリイミドと、（ｃ）光開始剤とを含み、前記エポキシ化合物は、前記感光性樹脂の固体重量の５〜４０％を占め、前記感光性ポリイミドは、式（１）：
【化１】
2019019406.tif 000019
の構造を有し、ここで、ｍ及びｎはそれぞれ独立して１〜６００であり；Ｘは４価の有機基であり、その主鎖部分が脂環式基を含有し；Ｙは２価の有機基であり、その主鎖部分がシロキサン基を含有し；Ｚは２価の有機基であり、その分枝部分が少なくともフェノール基又はカルボキシル基を含有し；前記感光性ポリイミドは、前記感光性樹脂の固形重量の３０〜９０％を占め；そして前記光開始剤が前記感光性樹脂の固形重量の０．１〜１５％を占め；
当該方法は、以下の工程：
（ｉ）前処理：アルカリ性溶液を用いて、及び平行紫外線又はプラズマを用いて、前記感光性樹脂の表面を洗浄し、予備活性化することと；
（ｉｉ）表面改質：前記感光性樹脂を表面改質剤に浸漬して、前記感光性樹脂上に有機改質層を形成することであって、ここで、前記表面改質剤は、式（２）〜（６）：
【化２】
2019019406.tif 000020
【化３】
2019019406.tif 000021
【化４】
2019019406.tif 000022
【化５】
2019019406.tif 000023
及び
【化６】
2019019406.tif 000024
から選択される少なくとも１種のアミノ化合物の水溶液であり、ここで、ｎ＝１〜３であり，Ｒ1はＮＨ2、ＮＨＣＨ3、又はＮＨ（ＣＨ3）2であり、Ｒ2はＨ又はＣmＨ2mＮＨ2であり、ｍ＝１〜３であり、Ｒ3はＮＨ2、ＳＨ、又はＯＨであり、Ｒ4はＳＨ、
【化７】
2019019406.tif 000025
であることと；
（ｉｉｉ）表面活性化：触媒金属イオンを添加して、前記感光性樹脂上の有機改質層と金属イオン錯体を形成することと；
（ｉｖ）還元反応：前記感光性樹脂に付着した前記金属イオン錯体を、還元剤を用いてナノ金属触媒に還元することと；
（ｖ）化学メッキ：前記ナノ金属触媒が形成された前記感光性樹脂を化学メッキ溶液に浸漬して、導電性金属層を形成することと；
（ｖｉ）熱処理：前記導電性金属層が形成された前記感光性樹脂を１００〜２５０℃で焼成することと；及び
（ｖｉｉ）電気メッキ厚化：前記焼成した感光性樹脂を電気メッキして、導電性金属層を厚くすること、
を含む、方法。
【請求項２】
前記表面改質工程（ｉｉ）において、浸漬時間が１〜２０分であり、前記表面改質剤中のアミノ化合物の濃度が０．１〜１０ｇ／Ｌであり、温度が３０〜７５℃である、請求項１の方法。
【請求項３】
前記表面活性化工程（ｉｉｉ）において添加される前記触媒金属イオンが、Ｃｕ、Ｎｉ、Ａｇ、Ａｕ、又はＰｄイオンを含む酸性水溶液である、請求項１の方法。
【請求項４】
前記還元反応工程（ｉｖ）で使用される前記還元剤が、次亜リン酸ナトリウム、水素化ホウ素ナトリウム、ジメチルアミンボラン又はヒドラジン水溶液である、請求項１の方法。
【請求項５】
前記化学メッキ工程（ｖ）で使用される前記化学メッキ溶液が、銅イオンと、ニッケルイオンと、キレート剤と、還元剤と、ｐＨ緩衝剤と、界面活性剤と、ｐＨ調整剤とを含む、請求項１の方法。
【請求項６】
前記銅イオンの供給源が、硝酸銅、硫酸銅、塩化銅、又はスルファミン酸銅である、請求項５の方法。
【請求項７】
前記ニッケルイオンの供給源が、硫酸ニッケル、硝酸ニッケル、塩化ニッケル、硫酸ニッケル、又はスルファミン酸ニッケルである、請求項５の方法。
【請求項８】
前記キレート剤が、クエン酸ナトリウム、酒石酸ナトリウムカリウム、又はエチレンジアミン四酢酸である、請求項５の方法。
【請求項９】
前記化学メッキ工程（ｖ）で形成される前記導電性金属層の厚さは、５０〜２００ｎｍである、請求項１の方法。
【請求項１０】
前記熱処理工程（ｖｉ）の焼成時間が１０〜６０分である、請求項１の方法。
【請求項１１】
前記前処理が平行紫外線を用いて行われる場合、前記平行紫外線の照射波長が１００〜２８０ｎｍであり、前記表面における累積照射強度が１〜２０Ｊ／ｃｍ2であり、照射時間が１〜３０分である、請求項１の方法。
【請求項１２】
前記前処理がプラズマを用いて行われる場合、出力は１００〜５０００Ｗであり、処理時間は０．５〜３０分である、請求項１の方法。
【請求項１３】
前記電気メッキ厚化工程（ｖｉｉ）において、前記導電性金属層の厚さが１２〜１８μｍに増加される、請求項１の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は感光性樹脂上に金属層を形成する方法に関し、特に、特定の感光性ポリイミド樹脂の表面を金属化して金属層を形成する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリイミドは、フレキシブルプリント回路基板及びＩＣパッケージング産業のための一般的な基板材料であり、可撓性、耐溶剤性（耐薬品性）、耐高温性、非導電性を有する有機材料である。電子製品の薄型化、汎用化に伴い、高配線密度やビアホールの微細化がフレキシブルプリント回路基板の基本要件となってきている。しかし、一般的な非感光性ポリイミドは耐薬品性が良好であるため、化学エッチングによって平面及び垂直導体トレンチを作製することは容易ではなく、レーザ穿孔又はフォトレジストを用いたドライビアエッチングによってマイクロビアホールの加工を行い、その後化学処理によって活性化して金属層を形成する必要がしばしばある。このプロセスはより複雑である。しかし、非感光性ポリイミド上に金属層を形成することができたとしても、金属層とポリイミドとの接合強度は十分に高くなく、多層基板の製造時の高温焼成、加圧工程によって容易に破壊されてしまう。
【０００３】
感光性ポリイミドは、従来のポリイミドとは異なり、垂直導電ユニットを製造するためのレーザ穿孔又はフォトレジストを用いたドライビアエッチングを追加的に使用することなく、感光性ホールを形成する加工特性を有する。しかし、感光性ポリイミド樹脂上に接合強度の高い金属層を形成することができる実用的な方法は存在しない。
【発明の概要】
【０００４】
本発明は、前処理工程と、湿式化学表面改質工程と、金属化工程とを含む、特定の感光性樹脂上に金属層を形成する方法を提供する。この方法は特定の感光性ポリイミド樹脂に適用することができ、感光性ホール形成特性と合わせて、多層集積垂直導電ユニットの金属線製造プロセスをより効率化することができる。
【０００５】
本発明によれば、感光性樹脂上に金属層を形成する方法が提供される。感光性樹脂は、（ａ）エポキシ化合物と、（ｂ）感光性ポリイミドと、（ｃ）光開始剤とを含む。エポキシ化合物は、感光性樹脂の固体重量の５〜４０％を占める。感光性ポリイミドは、式（１）：
【０００６】
【化１】
2019019406.tif 000002
の構造を有し、ここで、ｍ及びｎはそれぞれ独立して１〜６００であり；Ｘは４価の有機基であり、その主鎖部分が脂環式基を含有し；Ｙは２価の有機基であり、その主鎖部分がシロキサン基を含有し；Ｚは２価の有機基であり、その分枝部分が少なくともフェノール基又はカルボキシル基を含有し；感光性ポリイミドは、感光性樹脂の固形重量の３０〜９０％を占め；そして光開始剤が感光性樹脂の固形重量の０．１〜１５％を占める。
【０００７】
感光性樹脂上に金属層を形成する方法は、以下の工程：
（ｉ）前処理：アルカリ性溶液を用いて感光性樹脂の表面を洗浄し、予備活性化することと；
（ｉｉ）表面改質：感光性樹脂を表面改質剤に浸漬して、感光性樹脂上に有機改質層を形成することであって、ここで、表面改質剤は、式（２）〜（６）：
【０００８】
【化２】
2019019406.tif 000003
【０００９】
【化３】
2019019406.tif 000004
【００１０】
【化４】
2019019406.tif 000005
【００１１】
【化５】
2019019406.tif 000006
及び
【００１２】
【化６】
2019019406.tif 000007
から選択される少なくとも１種のアミノ化合物の水溶液であり、
【００１３】
ここで、ｎ＝１〜３であり，Ｒ1はＮＨ2、ＮＨＣＨ3，又はＮＨ（ＣＨ3）2であり、Ｒ2はＨ又はＣmＨ2mＮＨ2であり、ｍ＝１〜３であり、Ｒ3はＮＨ2、ＳＨ、又はＯＨであり、Ｒ4はＳＨ、
【００１４】
【化７】
2019019406.tif 000008
であることと：
【００１５】
（ｉｉｉ）表面活性化：触媒金属イオンを添加して、感光性樹脂上の有機改質層と金属イオン錯体を形成することと；
（ｉｖ）還元反応：感光性樹脂に付着した金属イオン錯体を、還元剤を用いてナノ金属触媒に還元することと；
（ｖ）化学メッキ：ナノ金属触媒が形成された感光性樹脂を化学メッキ溶液に浸漬して、導電性金属層を形成することと；
（ｖｉ）熱処理：導電性金属層が形成された感光性樹脂を１００〜２５０℃で焼成することと；及び
（ｖｉｉ）電気メッキ厚化：焼成した感光性樹脂を電気メッキして、導電性金属層を厚くすることと、
を含む。
【００１６】
一実施形態では、表面改質工程（ｉｉ）において、浸漬時間は１〜２０分であり、表面改質剤中のアミノ化合物の濃度は０．１〜１０ｇ／Ｌであり、温度は３０〜７５℃である。
【００１７】
一実施形態において、表面活性化工程（ｉｉｉ）で添加される触媒金属イオンは、Ｃｕ、Ｎｉ、Ａｇ、Ａｕ、又はＰｄイオンを含有する酸性水溶液である。
【００１８】
一実施形態において、還元反応工程（ｉｖ）で使用される還元剤は、次亜リン酸ナトリウム、水素化ホウ素ナトリウム、ジメチルアミンボラン又はヒドラジン水溶液である。
【００１９】
一実施形態において、化学メッキ工程（ｖ）で使用される化学メッキ溶液が、銅イオンと、ニッケルイオンと、キレート剤と、還元剤と、ｐＨ緩衝剤と、界面活性剤と、ｐＨ調整剤とを含む。
【００２０】
一実施形態において、化学メッキ溶液中の銅イオンの供給源は、硝酸銅、硫酸銅、塩化銅、又はスルファミン酸銅である。
【００２１】
一実施形態において、化学メッキ溶液中のニッケルイオンの供給源は、硫酸ニッケル、硝酸ニッケル、塩化ニッケル、硫酸ニッケル、又はスルファミン酸ニッケルである。
【００２２】
一実施形態において、化学メッキ溶液中のキレート剤は、クエン酸ナトリウム、酒石酸カリウムナトリウム、又はエチレンジアミン四酢酸である。
【００２３】
一実施形態において、化学メッキ工程（ｖ）で形成される導電性金属層の厚さは５０〜２００ｎｍである。
【００２４】
一実施形態において、熱処理工程（ｖｉ）の焼成時間は１０〜６０分である。
【００２５】
一実施形態において、前処理工程（ｉ）はさらに、平行紫外線又はプラズマを用いて感光性樹脂の表面を洗浄し、予備活性化することを含む。
【００２６】
一実施形態において、前処理工程（ｉ）が平行紫外線を用いて行われる場合、平行紫外線の照射波長は１００〜２８０ｎｍであり、表面における累積照射強度は１〜２０Ｊ／ｃｍ2であり、照射時間は１〜３０分である。
【００２７】
一実施形態において、前処理工程（ｉ）がプラズマを用いて行われる場合、出力は１００〜５０００Ｗであり、処理時間は０．５〜３０分である。
【００２８】
一実施形態において、電気メッキ厚化工程（ｖｉｉ）が導電性金属層の厚さを１２〜１８μｍに増加させる。
【００２９】
本発明の上記及び他の態様は、以下の実施形態及び記載した説明からより明らかになるであろう。
【発明を実施するための形態】
【００３０】
本発明による感光性樹脂上に金属層を形成する方法は、以下の工程：
（ｉ）表面処理（前処理）
（ｉｉ）表面開環（改質）
（ｉｉｉ）触媒粒子の吸着（表面活性化）
（ｉｖ）触媒粒子の還元
（ｖ）化学メッキ（無電解メッキ）
（ｖｉ）熱処理
（ｖｉｉ）電気メッキ
（ｖｉｉｉ）水分除去及び風乾
を含む。
【００３１】
本発明において、基板として、その上に金属層を形成した感光性樹脂は、感光性ポリイミドを主成分とする。感光性樹脂の成分は、（ａ）エポキシ化合物と、（ｂ）感光性ポリイミドと、（ｃ）光開始剤とを含む。感光性ポリイミドは、式（１）：
【００３２】
【化８】
2019019406.tif 000009
の構造を有する。
【００３３】
ここで、ｍ及びｎはそれぞれ独立に１〜６００であり；Ｘは四価の有機基であり、その主鎖部分は脂環式基、好ましくは、ベンゼン環のない脂環式基を含み、ベンゼン環のない脂環式基には、これらに限定されないが、
【００３４】
【化９】
2019019406.tif 000010
が含まれる。
【００３５】
Ｙは二価の有機基であり、その主鎖部分はシロキサン基を含み、シロキサン基は例えば次式で示されるものである。
【００３６】
【化１０】
2019019406.tif 000011
【００３７】
Ｙの鎖長は短いことが好ましく（ｐ＝０）、Ｙの最も長い鎖長はｐ＝２０でありうる。鎖長が長すぎると、感光性ポリイミドの性質が無効とされる。Ｚは２価の有機基であり、その側鎖部分は少なくともフェノール基又はカルボキシル基を含む。フェノール基又はカルボキシル基の含有量は、感光性ポリイミドのモル数の約５〜３０％を占める。現像時間は、分枝フェノール基又はカルボキシル基のモル比を調節することによって制御してもよい。分枝フェノール基又はカルボキシル基の含有量が高い場合、アルカリ性現像液が感光性ポリイミドの溶解度に対して好ましく、現像性を向上しうる。Ｚは、これらに限定されないが、以下の基を含んでもよい。
【００３８】
【化１１】
2019019406.tif 000012
【００３９】
感光性ポリイミドは感光性樹脂の固体重量の３０〜９０％を占め、エポキシ化合物は感光性樹脂の固体重量の５〜４０％を占め、光開始剤は感光性樹脂の固体重量の０．１〜１５％を占める。このような種類の感光性ポリイミドは、表面にシロキサン基、イミド環基、カルボキシル基等を有するため、本発明で用いる表面改質剤のアミノ基とのカップリング反応が容易におこる。
【００４０】
（ｉ）表面処理（前処理）
まず、感光性樹脂基板の表面を洗浄し、予備活性化する。使用する方法には、平行紫外線照射、プラズマ、及びアルカリ性水溶液による浸漬が含まれ、そのうちの一つ又は組合せを使用してもよい。前処理に平行紫外線を用いた場合、平行紫外線の照射波長は１００〜２８０ｎｍであり、表面における累積照射強度は１〜２０Ｊ／ｃｍ2であり、照射時間は１〜３０分である。前処理にプラズマを用いた場合、出力は１００〜５０００Ｗであり、処理時間は０．５〜３０分である。本実施形態では、感光性樹脂基板に平行紫外線を１０分間照射し、５Ｍ  ＫＯＨ水溶液に４０℃で数分間浸漬し、その後、取り出す。アルカリ性水溶液に浸漬する目的は、カルボキシル基（ＣＯＯＨ）を多量に含む有機改質層を形成するために、式（１）の感光性樹脂の表面でカルボニル基（Ｃ＝Ｏ）の環を開環することである。引き続き、感光性樹脂基板を脱イオン水でリンスし、表面に残存するアルカリ性溶液や他の有機物を除去する。
【００４１】
（ｉｉ）表面改質
次に、感光性樹脂を表面改質剤に浸漬して、感光性樹脂の表面のカルボキシル（ＣＯＯＨ）及びヒドロキシル（ＯＨ）官能基をさらに修飾する。表面改質剤は、下記式（２）〜（６）から選択される少なくとも１種のアミノ化合物を含む水溶液であってよく、アミノ化合物の濃度は０．１〜１０ｇ／Ｌである。
【００４２】
【化１２】
2019019406.tif 000013
【００４３】
【化１３】
2019019406.tif 000014
【００４４】
【化１４】
2019019406.tif 000015
【００４５】
【化１５】
2019019406.tif 000016
及び
【００４６】
【化１６】
2019019406.tif 000017
【００４７】
ここで、ｎ＝１〜３であり、Ｒ1はＮＨ2、ＮＨＣＨ3，又はＮＨ（ＣＨ3）2であり、Ｒ2はＨ又はＣmＨ2mＮＨ2であり、ｍ＝１〜３であり、Ｒ3はＮＨ2、ＳＨ、又はＯＨであり、Ｒ4はＳＨ、
【００４８】
【化１７】
2019019406.tif 000018
であり、修飾反応の温度は３０〜７５℃（好ましくは５０℃）であり、浸漬時間は１〜２０分である。表面改質剤は、シロキサン基、イミド環基、又はカルボキシル基などの感光性樹脂の表面上の有機基と結合することができる。
【００４９】
（ｉｉｉ）表面活性化
次に、感光性樹脂基板を活性化液、例えば、０．４ｇ／Ｌの塩化パラジウムと０．４ｇ／Ｌの塩化アンモニウムとを含有するパラジウムイオンを含む水溶液に、３０℃で２分間、浸漬する。活性化液中の金属イオンは、有機改質層と錯体を形成する。他の実施形態においては、Ｃｕ、Ｎｉ、Ａｇ、又はＡｕなどの他の金属イオンを含む酸性水溶液もまた、活性化液として使用してもよい。
【００５０】
（ｉｖ）還元反応
次に、上記工程（ｉｉｉ）で活性化した感光性樹脂基板を、パラジウムイオンの還元反応を行うための還元剤を含む水溶液に浸漬する。還元溶液の組成物は、２８．６ｇ／Ｌの次亜リン酸ナトリウム及び脱イオン水を含有する。処理温度は３０℃であり、浸漬時間は２分である。水素化ホウ素ナトリウム、ジメチルアミンボラン又はヒドラジン水溶液などの他のタイプの還元剤も使用することができる。
【００５１】
（ｖ）化学メッキ
目下の感光性樹脂基板の表面には、触媒イオン還元後に生成するパラジウム金属が存在している。次に、無電解メッキを行い、感光性ポリイミド基板の表面にナノ金属粒子を堆積させ、堆積膜厚５０〜２００ｎｍの金属導電層（膜）を形成する。無電解メッキ溶液は好ましくはホルムアルデヒドを含まない無電解メッキ溶液であり、ｐＨ９及び操作温度５０℃である水溶液として処方される。
【００５２】
一実施形態において、化学メッキ溶液は、好ましくは、銅イオンと、ニッケルイオンと、キレート剤と、還元剤と、ｐＨ緩衝剤と、界面活性剤と、ｐＨ調整剤とを含む。銅イオンの供給源は、硝酸銅、硫酸銅、塩化銅、又はスルファミン酸銅であり；ニッケルイオンの供給源は、硫酸ニッケル、硝酸ニッケル、塩化ニッケル、硫酸ニッケル、又はスルファミン酸ニッケルであり；キレート剤はクエン酸ナトリウム、酒石酸カリウムナトリウム、又はエチレンジアミン四酢酸である。
【００５３】
（ｖｉ）熱処理
次に、熱処理により、感光性樹脂基板の表面と金属導電層との間の架橋反応が促進され、感光性樹脂基板の表面と金属導電層との接着力がさらに向上する。本実施形態では、熱処理の作用温度範囲は１５０℃であり、反応時間は６０分である。しかし、時間及び温度は必要に応じて調整することができる。
【００５４】
（ｖｉｉ）電気メッキ
最後に、化学添加剤を含有する銅電気メッキ溶液を用いて電気メッキ厚化を行い、金属導電層を１８μｍのメッキ厚さまで厚くする。使用した銅電気メッキ溶液の組成は以下の通りである：
ＣｕＳＯ4.5Ｈ2Ｏ：  １００ｇ／Ｌ
Ｈ2ＳＯ4：１２７．４ｇ／Ｌ
ＰＥＧ８０００（ポリエチレングリコール）：  ０．２ｇ／Ｌ
ＳＰＳ（ジチオプロパンスルホン酸ナトリウム）：  ０．００４ｇ／Ｌ
【００５５】
上記実施形態の工程により加工された後、感光性樹脂上に形成された金属層は、０．７ｋｇｆ／ｃｍの引裂強度を有する。１５０℃の温度に１６８時間置いた後ですら、引裂強度は０．６ｋｇｆ／ｃｍに維持できる。反対に、表面改質なし（工程ｉｉを省略した）で形成された金属層は、約０．２ｋｇｆ／ｃｍの引裂強度しか有さず、このことは本発明の方法が金属層の引裂き強度を３倍以上増加することができることを示している。
【００５６】
また、一般的な多層回路基板の製造工程では、各金属層が完成した後、異種材料層間の接着性を高めるために、ビルドアップポリマー及び金属層を複数の高温高圧プロセスで加圧する繰り返し焼成及び加圧プロセスを行う必要がある。しかしながら、ポリイミド／感光性ポリイミド上に金属層を形成する従来の方法では、形成された金属層が繰り返し焼成及び加圧処理を受け、結果として金属層の引裂強度の実質的な減少（１／１０未満）をもたらす。にもかかわらず、本発明では、感光性樹脂上に形成された金属層は、１８５℃の高温、２４．５ｋｇｆ／ｃｍの高圧で焼成、加圧を繰り返した後に約０．５ｋｇｆ／ｃｍの引裂強度を維持することができ、よって多層基板の製造に使用することができる。
【００５７】
要約すると、本発明の工程によれば、感光性樹脂上に形成された金属層は、より高い引裂強度を有するだけでなく、多層フレキシブルプリント回路基板及び多層ＨＤＩプリント回路基板のための層ビルドアップ工法、ならびにＩＣキャリアプレートのためのセミアディティブ工法にも適用することができる。さらに、本発明の方法は、非感光性樹脂及び他の非感光性ポリマーのための従来の湿式金属化及び層ビルドアップ工法と比較して、比較的簡単である。伝統的に、全ての非感光性樹脂は、ドライエッチング、レーザー穿孔及び機械的穿孔の加工方法、続いてスラグ除去／フォトレジスト除去、中和処理、粗面化及び金属化プロセスの加工手順に依存する。本発明に用いられる感光性樹脂は、スラグを発生させることなく、紫外線照射により成形することができる。したがって、スラグ除去及び中和処理の手順を排除することができ、プロセスのコストを効果的に節約し、マルチチャネル処理の失敗率を低減し、生産率を上げる。
【００５８】
以上、実施形態によって発明を例示したが、これらの実施形態は本発明を限定することを意図するものではない。本発明の精神から逸脱することなく、当業者はこれらの実施形態に対して同等の実施又は変更を行ってもよく、本発明の範囲は、添付の特許請求の範囲によって定義されるものである。
【外国語明細書】
2019019406000001.pdf