(57)【要約】【課題】  コンデンサにおける寿命試験の絶縁抵抗値の低下率を小さくすることができ、長期間の使用に耐えうる信頼性を有するコンデンサの作製に適したポリプロピレンフィルムを提供すること。【解決手段】  広角Ｘ線回折法で測定されるα晶（０４０）面の反射ピークの半価幅からＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて求められる結晶子サイズが１２．２ｎｍ以下であり、１００℃環境下において電位傾度２００Ｖ／μｍで電圧を印加し、１分経過時点の電流値から式Ｉにより算出される体積抵抗率が６×１０１４Ω・ｃｍ以上であるポリプロピレンフィルム。ここで、式Ｉは、体積抵抗率＝［（有効電極面積）×（印加電圧）］／［（ポリプロピレンフィルムの厚さ）×（電流値）］。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
広角Ｘ線回折法で測定されるα晶（０４０）面の反射ピークの半価幅からＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて求められる結晶子サイズが１２．２ｎｍ以下であり、
１００℃環境下において電位傾度２００Ｖ／μｍで電圧を印加し、１分経過時点の電流値から式Ｉにより算出される体積抵抗率が６×１０１４Ω・ｃｍ以上であり、式Ｉは、
体積抵抗率＝［（有効電極面積）×（印加電圧）］／［（ポリプロピレンフィルムの厚さ）×（電流値）］
である、
ポリプロピレンフィルム。
【請求項２】
示差走査熱量測定におけるファーストヒーティングの融点が１６５℃以上である、請求項１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項３】
コンデンサ用である、請求項１または２に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項４】
二軸延伸フィルムである、請求項１〜３のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項５】
第一方向の引張り強さと前記第一方向と直交する方向の引張り強さの合計が４５０〜６００ＭＰａであり、
第一方向の破断伸度と前記第一方向と直交する方向の破断伸度の合計が１５０〜２２０％であり、
第一方向の引張弾性率と前記第一方向と直交する方向の引張弾性率の合計が５〜１０ＧＰａである、
請求項１〜４のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルムと、
前記ポリプロピレンフィルムの片面又は両面に積層された金属層とを有する、
金属層一体型ポリプロピレンフィルム。
【請求項７】
巻回された請求項６に記載の金属層一体型ポリプロピレンフィルムを有する、フィルムコンデンサ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリプロピレンフィルム、金属層一体型ポリプロピレンフィルム、および、フィルムコンデンサに関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレンフィルムは、高い耐電圧性や低い誘電損失特性などの優れた電気特性を有し、且つ、高い耐湿性を有し、広く電子機器や電気機器に用いられている。具体的には、高電圧コンデンサ、各種スイッチング電源、フィルター用コンデンサ（たとえば、コンバーター、インバーターなど）、平滑用コンデンサなどに使用されている。
【０００３】
ポリプロピレンフィルムについて、特許文献１には、１１０℃の体積抵抗率が５×１０１４Ω・ｃｍに満たない場合は、信頼性が損なわれる場合がある、という旨の記載がある（特許文献１の段落００２８参照）。
【０００４】
特許文献１の信頼性は、短時間の高電圧印加に対するコンデンサの強度、すなわちコンデンサの短時間での絶縁破壊に対する強さを意味していると考えられる。これは、特許文献１の段落０１４１・０１４７・０１４８〜０１５１の記載を根拠とする。この記載とは、コンデンサ素子に３００ＶＤＣの電圧を印加し、該電圧で１０分経過後に印加電圧を５０ＶＤＣ／１分で上昇させることを繰り返すという旨の記載と、静電容量が初期値に対して１０％以下に減少するまで電圧を上昇させた後に、コンデンサ素子を解体し破壊の状態を調べて、信頼性を評価したという旨の記載と、信頼性を評価するために貫通状破壊が観察されるか否かを採用したという旨の記載とである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】国際公開第２０１６／１８２００３号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
コンデンサの短時間での絶縁破壊に対する強さと、コンデンサの長期間の使用に耐え得る信頼性、すなわち絶縁劣化に対する強さとの両者は区別されるべきである。その理由の一つとして、短時間での絶縁破壊に対する強さに優れるものの、絶縁劣化に対する強さに劣る場合があることを挙げることができる。
【０００７】
長期間の信頼性の指標として、コンデンサに対する直流７００Ｖの１０００時間印加に代表される、寿命試験における静電容量の低下度合いを本発明者は当初採用した。
【０００８】
しかしながら、静電容量の低下度合いが小さいものの、長期間の使用に耐え得る信頼性が確保されていないことがあることに本発明者は気づいた。
【０００９】
このような知見をもとに本発明者は鋭意検討を行い、その結果、コンデンサの寿命試験における絶縁抵抗（ＩＲ）値の低下を抑制することで、長期間の使用に耐え得る信頼性の高いコンデンサを得られることを見出した。具体的には、まず、静電容量の低下度合いが小さいものの、絶縁抵抗値の低下が大きい場合があることに本発明者は気付いた。このような場合、仮に寿命試験を続行したならば、絶縁抵抗値の低下に起因して、指数関数的に静電容量が低下するなどして急激に性能が低下することは明らかである。よって、静電容量の低下度合いは、寿命試験期間内における劣化具合の評価に適しているものの、寿命試験後における劣化進行度合いの評価には適さない面があるといえる。一方、絶縁抵抗値の低下率は、寿命試験期間内の劣化度合いの評価に適すると同時に、寿命試験後における劣化進行度合いの評価にも適する指標であるといえる。
【００１０】
ところが、寿命試験における絶縁抵抗値の低下をどのようにして抑制することができるかについては不明であった。
【００１１】
本発明は上述した課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、コンデンサにおける寿命試験の絶縁抵抗値の低下率を小さくすることができ、長期間の使用に耐えうる信頼性を有するコンデンサの作製に適したポリプロピレンフィルムを提供することである。本発明のほかの目的は、ポリプロピレンフィルムを有する金属層一体型ポリプロピレンフィルム、および、金属層一体型ポリプロピレンフィルムを有するフィルムコンデンサを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
この目的を達成するために本発明者は鋭意検討を行い、本発明を完成するに至った。
【００１３】
本発明における第１の態様のポリプロピレンフィルムは、
広角Ｘ線回折法で測定されるα晶（０４０）面の反射ピークの半価幅からＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて求められる結晶子サイズが１２．２ｎｍ以下であり、
１００℃環境下において電位傾度２００Ｖ／μｍで電圧を印加し、１分経過時点の電流値から式Ｉにより算出される体積抵抗率が６×１０１４Ω・ｃｍ以上であり、式Ｉは、
体積抵抗率＝［（有効電極面積）×（印加電圧）］／［（ポリプロピレンフィルムの厚さ）×（電流値）］
である。
【００１４】
本発明及び本明細書において、「素子」「コンデンサ」「コンデンサ素子」「フィルムコンデンサ」はそれぞれ同じものを指すものとする。
【００１５】
第１の態様のポリプロピレンフィルムで作製したコンデンサ素子の寿命試験における絶縁抵抗値の低下率が小さい理由は、結晶子サイズが１２．２ｎｍ以下であることと、前述の方法で測定される体積抵抗率が６×１０１４Ω・ｃｍ以上であることとにある。結晶子サイズが小さいほど、その形態学的効果によってフィルムコンデンサの漏れ電流が小さくなると予想される。しかしながら、フィルムコンデンサの漏れ電流は結晶子サイズだけで決定されるものではなく、本発明者が鋭意検討した結果、ポリプロピレンフィルムに、特定の温度下で２００Ｖ／μｍという非常に大きい電位傾度で電圧を印加した際の体積抵抗率にも影響されることを見出した。ここで、体積抵抗率は、ポリプロピレンフィルムにおける電流の漏れやすさを示す一つの指標であり、体積抵抗率は、結晶子サイズだけでなく、少なくとも分子配列などの分子内部構造も深く関係していると本発明者は考えている。
【００１６】
第１の態様のポリプロピレンフィルムを特定する体積抵抗率の測定方法は精度に優れている。これについて以下で説明する。
従来、フィルムの一般的な体積抵抗率の測定方法においては、測定値の精度として、桁数が信用のできる数値であり、桁数よりも詳細な数値（係数）については、誤差範囲とみなされている。なお、ポリプロピレンフィルムの体積抵抗率が３×１０１４Ω・ｃｍである場合、体積抵抗率の桁数とは１０１４を指し、係数（詳細な数値）とは３を指す。
これに対して、本発明者らは、１００℃環境下において電位傾度２００Ｖ／μｍで電圧を印加し、１分経過時点の電流値から前記式Ｉにより算出される体積抵抗率を、発明の一部の事項として特定している。この前記体積抵抗率は、従来の桁数レベルよりも高い精度で得られる物性である。すなわち、本発明における体積抵抗率の精度は、桁数のみにとどまらず、係数にまでおよぶ。本発明における体積抵抗率の測定方法では、電位傾度を一定（本発明では、２００Ｖ／μｍ）としている点が、精度向上の理由の１つである。
一般的に、オームの法則が成立する範囲内においては、どのような電圧で測定しても体積抵抗率は、一定になる。しかしながら、オームの法則が成立しない領域（高電界領域）では、測定時の電圧に応じて体積抵抗率は、異なることになる。具体的には、測定時の電圧が高くなるほど（電位傾度が高くなるほど）、抵抗値は低くなることになる。
本発明では、電位傾度を一定として体積抵抗率を求めるため、たとえば、複数種類のフィルムの体積抵抗率を測定した場合に、従来方法では、同一桁数であるからほぼ同一の体積抵抗率であると評価されていたものについて、明確に異なる値を出すことが可能である。
一方、特許文献１に記載された体積抵抗率の測定方法は、精度が低いと言える。特許文献１では、電圧１００Ｖで１分間印加し、１分経過時点での体積抵抗値から、体積抵抗率を算出している（段落０１３７参照）。電圧印加に際し、フィルム厚さは考慮されていない。たとえば、実施例８のフィルムは、厚さ２．３μｍであるところ、電位傾度は、約４３．５Ｖ／μｍ（１００Ｖ／２．３μｍ）である。一方、実施例９のフィルムは、厚さ５．８μｍであるところ、電位傾度は、約１７．２Ｖ／μｍ（１００Ｖ／５．８μｍ）である。上述した通り、オームの法則が成立しない領域（高電界領域）では、測定時の電圧に応じて体積抵抗率は、異なることになるため、特許文献１のような体積抵抗率の測定方法では、精度は低いと言える。
【００１７】
第１の態様のポリプロピレンフィルムにおいて、示差走査熱量測定におけるファーストヒーティングの融点が１６５℃以上であることが好ましい。融点が１６５℃以上であると、電流が伝播し難く、寿命試験後の絶縁抵抗値の低下率を低く抑えられる。
【００１８】
第１の態様のポリプロピレンフィルムにおいては、コンデンサ用であることが好ましい。第１の態様のポリプロピレンフィルムは、コンデンサにおける寿命試験の絶縁抵抗値の低下率を小さくすることができるので、長期間の使用に耐えうる信頼性を有するコンデンサの作製に好適に使用できる。
【００１９】
第１の態様のポリプロピレンフィルムにおいては、二軸延伸フィルムであることが好ましい。二軸延伸フィルムにすると、前記結晶サイズ及び前記体積抵抗率を満たすポリプロピレンフィルムを得やすい。
【００２０】
第１の態様のポリプロピレンフィルムにおいては、第一方向の引張り強さと前記第一方向と直交する方向の引張り強さの合計が４５０〜６００ＭＰａであり、第一方向の破断伸度と前記第一方向と直交する方向の破断伸度の合計が１５０〜２２０％であり、第一方向の引張弾性率と前記第一方向と直交する方向の引張弾性率の合計が５〜１０ＧＰａであることが好ましい。
前記引張り強さが前記数値範囲内であると、高温下における引張り強さも比較的大きくなる。従って、高温下で長期間使用したとしても、亀裂等が生じることを抑制できる。その結果、コンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率は小さいという効果を維持しつつ高温下における長期耐電圧性を好適に向上させることができる。
また、前記破断伸度が前記数値範囲内であると、直交二方向に適度な破断伸度を有するため、成形過程において、未延伸部や引き残しに起因する延伸不良は抑制されて成形されるので、コンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率は小さいという効果を維持しつつもさらに連続生産性にも優れる。
また、前記引張弾性率が前記数値範囲内であると、高温下における引張弾性率も比較的大きくなる。従って、高温下で長期間使用したとしても、亀裂等が生じることを抑制できる。その結果、コンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率は小さいという効果を維持しつつ、高温下における長期耐電圧性を好適に向上させることができる。
【００２１】
本発明における第２の態様は、金属層一体型ポリプロピレンフィルムに関する。第２の態様の金属層一体型ポリプロピレンフィルムは、第１の態様のポリプロピレンフィルムと、ポリプロピレンフィルムの片面又は両面に積層された金属層とを有する。第２の態様の金属層一体型ポリプロピレンフィルムはポリプロピレンフィルムを有するため、コンデンサにおける寿命試験の絶縁抵抗値の低下率を小さくすることができ、長期間の使用に耐えうる信頼性を有するコンデンサの作製に適している。
【００２２】
本発明における第３の態様はフィルムコンデンサに関する。第３の態様のフィルムコンデンサは、巻回された金属層一体型ポリプロピレンフィルムを有する。
【００２３】
本発明における第４の態様は、ポリプロピレンフィルムのコンデンサフィルムとしての使用に関する。第４の態様のポリプロピレンフィルムのコンデンサフィルムとしての使用は、
広角Ｘ線回折法で測定されるα晶（０４０）面の反射ピークの半価幅からＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて求められる結晶子サイズが１２．２ｎｍ以下であり、
１００℃環境下において電位傾度２００Ｖ／μｍで電圧を印加し、１分経過時点の電流値から式Ｉにより算出される体積抵抗率が６×１０１４Ω・ｃｍ以上であり、式Ｉは、
体積抵抗率＝［（有効電極面積）×（印加電圧）］／［（ポリプロピレンフィルムの厚さ）×（電流値）］
であるポリプロピレンフィルムの、コンデンサフィルムとしての使用、である。
【発明の効果】
【００２４】
本発明は、コンデンサにおける寿命試験の絶縁抵抗値の低下率を小さくすることができるので、長期間の使用に耐えうる信頼性を有するコンデンサの作製に適したポリプロピレンフィルムを提供することができる。本発明は、ポリプロピレンフィルムを有する金属層一体型ポリプロピレンフィルム、および、金属層一体型ポリプロピレンフィルムを有するフィルムコンデンサを提供することもできる。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明の実施形態について説明する。ただし、本発明はこれらの実施形態のみに限定されるものではない。
【００２６】
本明細書中において、「含有」及び「含む」なる表現は、「含有」、「含む」、「実質的にからなる」及び「のみからなる」という概念を含む。
【００２７】
本実施形態に係るポリプロピレンフィルムは、微孔性フィルムではないので、多数の空孔を有していない。
本実施形態に係るポリプロピレンフィルムは、２層以上の複数層で構成されていてもよいが、単層で構成されていることが好ましい。
【００２８】
本実施形態に係るポリプロピレンフィルムは、広角Ｘ線回折法（ＸＲＤ法）で測定されるα晶（０４０）面の反射ピークの半価幅からＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて求められる結晶子サイズが１２．２ｎｍ以下であり、１００℃環境下において電位傾度２００Ｖ／μｍで電圧を印加し、１分経過時点の電流値から式Ｉにより算出される体積抵抗率が６×１０１４Ω・ｃｍ以上である。式Ｉを次に示す。
体積抵抗率＝［（有効電極面積）×（印加電圧）］／［（ポリプロピレンフィルムの厚さ）×（電流値）］
ここで、体積抵抗率をＲＶ（Ω・ｃｍ）、有効電極面積をＡＥ（ｃｍ２）、印加電圧をＶＡ（Ｖ）、ポリプロピレンフィルムの厚さをＴＦ（ｃｍ）、電流値をＣＥ（Ａ）とすると、
ＲＶ＝（ＡＥ×ＶＡ）÷（ＴＦ×ＣＥ）である。
【００２９】
体積抵抗率の測定方法について、詳細に説明する。以下の説明において、特に記載のない測定条件は、ＪＩＳ  Ｃ  ２１３９に準拠する。
まず、１００℃環境の恒温槽に、体積抵抗率測定用ジグ（以下、単に、「ジグ」ともいう）を配置する。体積抵抗率測定用ジグの構成は下記の通りである。また、ジグの各電極には、直流電源、直流電流計を接続する。
＜体積抵抗率測定用ジグ＞
主電極（直径５０ｍｍ）
対電極（直径８５ｍｍ）
主電極を囲うリング状のガード電極（外径８０ｍｍ、内径７０ｍｍ）
各電極は、金メッキされた銅製で、試料と接する面には導電ゴムが貼付されている。使用した導電ゴムは、信越シリコーン社製、ＥＣ−６０ＢＬ（Ｗ３００）で、導電ゴムの光沢のある面を、金メッキされた銅と接するように貼付する。
【００３０】
次に、ポリプロピレンフィルム（以下、試料ともいう）を２３℃、５０％ＲＨの環境に２４時間置く。その後、試料を恒温槽内のジグにセットする。具体的には、ポリプロピレンフィルムの一方の面に、主電極、及び、ガード電極を密着させ、他方の面に対電極を密着させ、荷重５ｋｇｆでポリプロピレンフィルムと各電極を密着させる。その後、３０分間静置する。
【００３１】
次に、電位傾度２００Ｖ／μｍとなるように試料に電圧を印加する。
【００３２】
電圧の印加後、１分経過時点での電流値を読み取り、次式により体積抵抗率を算出する。なお、電圧の印加にはＫｅｉｔｈｌｅｙ社製の２２９０−１０（直流電源）を用い、電流値の測定には、Ｋｅｉｔｈｌｅｙ社製の２６３５Ｂ（直流電流計）を用いる。
体積抵抗率＝［（有効電極面積）×（印加電圧）］／［（ポリプロピレンフィルムの厚さ）×（電流値）］
【００３３】
ここで、有効電極面積は、下記式により求める。
（有効電極面積）＝π×［［［（主電極の直径）＋（ガード電極の内径）］／２］／２］２
ここで、有効電極面積をＡＥ（ｃｍ２）主電極の直径をＤＭ（ｃｍ）、ガード電極の内径をＤＧ（ｃｍ）とすると、ＡＥ＝π×［｛（ＤＭ＋ＤＧ）÷２｝÷２］２であり、ＡＥ＝π×（ＤＭ＋ＤＧ）２／１６ともいえる。
【００３４】
本実施形態では、有効電極面積を、主電極の面積とはせず、主電極とガード電極との離間部分のうち、主電極から同じ、又は、主電極よりも近い部分を有効電極面積としている。これにより、より正確な電流値の測定を可能としている。
【００３５】
本実施形態における体積抵抗率の測定方法は、桁数レベルよりもより高い精度をほこる。電位傾度を一定（本実施形態では、２００Ｖ／μｍ）としている点が、精度向上の理由の１つである。さらに、本実施形態では、有効電極面積を、主電極の面積とはせず、主電極とガード電極との離間部分のうち、主電極から同じ、又は、主電極よりも近い部分を有効電極面積としているため、主電極の面積を有効電極面積とする場合より正確な電流値の測定が可能である。
【００３６】
ポリプロピレンフィルムの体積抵抗率は６×１０１４Ω・ｃｍ以上である。体積抵抗率の上限として、たとえば１×１０１６Ω・ｃｍを挙げることができる。ポリプロピレンフィルムの体積抵抗率は、８．０×１０１４Ω・ｃｍ以上が好ましく、１．０×１０１５Ω・ｃｍ以上がより好ましい。また、ポリプロピレンフィルムの体積抵抗率は、５．０×１０１５Ω・ｃｍ以下が好ましく、３．０×１０１５Ω・ｃｍ以下がより好ましく、２．０×１０１５Ω・ｃｍ以下がさらに好ましい。体積抵抗率が６×１０１４Ω・ｃｍ未満である場合、分子内部構造（分子配列など）起因の電流の漏れにより、フィルムコンデンサにおける寿命試験の絶縁抵抗率の低下率を小さくすることが困難となる。
【００３７】
ポリプロピレンフィルムの結晶子サイズは１２．２ｎｍ以下である。機械的強度等の観点及び高分子鎖のラメラ（折り畳み結晶）厚さを考慮すると、結晶子サイズの下限は、通常、１０ｎｍ前後と考えられる。結晶子サイズは、広角Ｘ線回折法で測定したα晶（０４０）面の反射ピークの半価幅からＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて算出する。Ｓｃｈｅｒｒｅｒの式を式（１）として次に示す。
【００３８】
【数１】
2019199589.tif 000002
式（１）において、Ｄは結晶子サイズ（ｎｍ）、Ｋは定数（形状因子）、λは使用Ｘ線波長（ｎｍ）、βは半価幅、θは回折ブラッグ角である。Ｋとして０．９４を用いる。λとして０．１５４１８ｎｍを用いる。
【００３９】
ポリプロピレンフィルムの結晶子サイズは、１０．５ｎｍ以上が好ましく、１１．０ｎｍ以上がより好ましく、１１．５ｎｍ以上が更に好ましい。結晶子サイズが１２．２ｎｍ超えである場合、結晶の形態起因の電流の漏れにより、フィルムコンデンサにおける寿命試験の絶縁抵抗率の低下率を小さくすることが困難となる。
【００４０】
本実施形態におけるポリプロピレンフィルムは、体積抵抗率６×１０１４Ω・ｃｍ以上という要件と、結晶子サイズ１２．２ｎｍ以下という要件の組み合わせが重要である。体積抵抗率６×１０１４Ω・ｃｍ以上を満たすとともに結晶子サイズ１２．２ｎｍ以下を満たすポリプロピレンフィルムを得るためには、二軸延伸において、テンターの延伸角度（以下、「横延伸角度」という。）を８．５°〜１４°に調整し、テンターの延伸温度（以下、「横延伸温度」という。）を１５６℃以上１６０℃未満に調整することが好ましい。横延伸角度は、好ましくは８．５°以上、より好ましくは９°以上である。横延伸角度は、好ましくは１３°以下、より好ましくは１２°以下、さらに好ましくは１１°以下である。横延伸角度を８．５°未満とする場合、本実施形態のポリプロピレンフィルムで規定される体積抵抗率を得ることが困難となる。横延伸温度は、好ましくは１５７℃以上であり、より好ましくは１５８℃以上である。横延伸温度は、好ましくは１５９.５℃以下、より好ましくは１５９℃以下である。横延伸角度は、次のように定義する。
＜横延伸角度＞
横延伸開始地点のポリプロピレンフィルム幅を構成する第１線分の両端を第１端と第２端とで定義し、横延伸終了地点のポリプロピレンフィルム幅を構成する第２線分の両端を第３端と第４端とで定義し、第１線分の中点から流れ方向に沿って延びる基準仮想直線の片側に第１端と第３端とが位置すると定義したとき、第１端および第３端をつなぐ第１仮想直線と、第１端から流れ方向に沿って延びる第２仮想直線とがなす角度。
【００４１】
テンターの延伸（以下、「横延伸」という。）で、体積抵抗率と結晶子サイズとを調整できる理由は、横延伸過程で、ひずみが増大するにつれ、「結晶の破壊」による結晶子サイズの微細化が生じるとともに、「結晶の再配列化」による分子配列の異方性の増大が生じることにあると考えられる。これについて説明する。横延伸過程に本発明者は着目し、横延伸過程において結晶子サイズの変化と分子配列の変化とを追跡し、その結果、ひずみが増大するにつれ、結晶子サイズの微細化が進行するとともに分子配列における異方性の増大が進行することが分かった。延伸過程において、分子配列における異方性の増大が進行すると、配向結晶化によって結晶子サイズは一般に増大するものの、結晶子サイズの微細化が進行したという結果であっため、配向結晶化ではなく、「結晶の破壊」が生じたと考えられる。
【００４２】
「結晶の破壊」と「結晶の再配列化」を制御するためには、延伸エネルギーの制御が重要であると考えられる。延伸エネルギーは、時間ｔを横軸に、応力ｓを縦軸にとった平面における力学曲線の「応力ｓ×時間ｔ」で求められる面積として見積もることができる。
【００４３】
延伸エネルギーは、横延伸角度、横延伸温度、延伸倍率、ポリプロピレン樹脂の種類、ポリプロピレン樹脂の物性などで制御することができる。たとえば、横延伸角度を小さくするほど、ひずみ速度が小さくなり、ポリプロピレンフィルムにかかる応力ｓが小さくなる。応力ｓは、横延伸温度を下げるほど大きくなる。
【００４４】
延伸エネルギーは、横延伸角度、横延伸温度等だけでなく、横延伸過程におけるポリプロピレンフィルムの搬送速度にも依存するものの、延伸エネルギーの調整のために、搬送速度を積極的に変更することは好ましくない。搬送速度は、歩留りや生産効率など、操業性に大きく影響するからである。
【００４５】
したがって、少なくとも横延伸角度及び／又は横延伸温度を適宜設定することで、体積抵抗率と結晶子サイズとを本実施形態のポリプロピレンフィルムで規定された範囲となるように調整することが好ましい。なお、横延伸温度を高くするほど、体積抵抗率は下がる傾向にあるとともに結晶子サイズは大きくなる傾向にあり、横延伸温度を低くするほど、体積抵抗率は上がる傾向にあるとともに結晶子サイズは小さくなる傾向にある。また、横延伸角度を大きくするほど、体積抵抗率は上がる傾向にあるとともに結晶子サイズも大きくなる傾向にあり、横延伸角度を小さくするほど、体積抵抗率は下がる傾向にあるとともに結晶子サイズも小さくなる傾向にある。ただし、横延伸角度が小さすぎると結晶子サイズの傾向が変わり結晶子サイズが大きくなる場合がある。
【００４６】
また、未延伸のキャスト原反シートを成形する際の金属ドラムの表面温度、流れ方向の延伸温度（縦延伸温度又は長手方向延伸温度）、及び／又は、流れ方向の延伸倍率（縦延伸倍率又は長手方向延伸倍率）によって、体積抵抗率と結晶子サイズとを本実施形態のポリプロピレンフィルムで規定された範囲となるように調整することがさらに好ましい。
金属ドラムの表面温度は１０５℃以下が好ましく、１００℃以下がより好ましい。また、金属ドラムの表面温度は９５℃以上が好ましい。金属ドラムの表面温度が９５℃を下回る場合、本実施形態のポリプロピレンフィルムで規定される体積抵抗率及び／又は結晶子サイズを得ることが困難となる虞がある。
流れ方向の延伸温度は１２７℃〜１３９℃が好ましい。流れ方向の延伸温度が１２７℃を下回る場合又は１３９℃を上回る場合、本実施形態のポリプロピレンフィルムで規定される結晶子サイズを得ることが困難となる。また、流れ方向の延伸倍率は３．０〜４．３倍であることが好ましい。流れ方向の延伸倍率が４．３倍を上回る場合、本実施形態のポリプロピレンフィルムで規定される結晶子サイズを得ることが困難となる。
【００４７】
ポリプロピレンフィルムは、灰分が、５０ｐｐｍ以下であることが好ましく、４０ｐｐｍ以下であることがより好ましく、３０ｐｐｍ以下であることがさらに好ましい。
【００４８】
電気特性を向上させるためには、灰分は、可能な限り少ないことが好ましい。そこで、ポリプロピレンフィルムに含まれる灰分が、３５ｐｐｍ以下であると、電気特性により優れる。
【００４９】
ポリプロピレンフィルムにおいて、示差走査熱量測定におけるファーストヒーティングの融点は、好ましくは１６５℃以上である。融点が１６５℃以上であると、電流が伝播し難く、寿命試験後の絶縁抵抗値の低下率が小さい。融点は、好ましくは１６６℃以上、より好ましくは１６７℃以上、さらに好ましくは１６８℃以上である。融点の上限は、たとえば１７８℃、好ましくは１７７℃である。
【００５０】
ポリプロピレンフィルムにおいて、示差走査熱量測定におけるファーストヒーティングの融解エンタルピーは９０Ｊ／ｇ以上１２０Ｊ／ｇ以下であることが好ましく、９２Ｊ／ｇ以上１１７Ｊ／ｇ以下であることがより好ましく、９５Ｊ／ｇ以上１１５Ｊ／ｇ以下であることがさらに好ましい。
【００５１】
ポリプロピレンフィルムの融解エンタルピーが９０Ｊ／ｇ以上であると、結晶が強固となるため、好ましい。一方、８９Ｊ／ｇ以下であるとコンデンサの耐熱性が著しく低下する。
【００５２】
融点・融解エンタルピーは、ポリプロピレンフィルムから５ｍｇの試料を切り出し、アルミニウム製パンに封入し、示差走査熱量計（パーキン・エルマー社製のＤｉａｍｏｎｄＤＳＣ）で入力補償示差走査熱量測定をおこなうことで求めることができる。測定では、窒素雰囲気下で３０℃から２８０℃まで２０℃／分で昇温（ファーストラン）する。
【００５３】
ポリプロピレンフィルムは、厚さが、０．５〜２２μｍの範囲内であることが好ましく、０．８〜１０μｍの範囲内であることがより好ましく、０．９〜７μｍの範囲内であることがより一層好ましく、１〜５μｍの範囲内であることがさらに好ましく、１．１〜３μｍの範囲内であることがさらに一層好ましく、１．２〜２．９μｍの範囲内であることが特に好ましい。特に、ポリプロピレンフィルムの厚さが１．１〜３μｍ又は１．２〜２．９μｍの範囲内である場合、薄膜であるためコンデンサ素子とした場合に優れた静電容量が得られ、且つ、薄膜フィルムであるにもかかわらずコンデンサにおける寿命試験の絶縁抵抗値を小さくし、さらに長期間の使用に耐えうる信頼性を有するという効果が奏されるため、好ましい態様である。
【００５４】
厚さが、２２μｍ以下であると、静電容量を大きくすることができるため、コンデンサ用として好適に使用できる。また、製造上の観点から、厚さ０．５μｍ以上に設定することができる。
【００５５】
ポリプロピレンフィルムの厚さは、シチズンセイミツ社製の紙厚測定器ＭＥＩ−１１を用いて１００±１０ｋＰａで測定したこと以外、ＪＩＳ−Ｃ２３３０に準拠して測定した値をいう。
【００５６】
ポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂を含む。ポリプロピレン樹脂の含有量は、ポリプロピレンフィルム全体に対して（ポリプロピレンフィルム全体を１００質量％としたときに）、好ましくは９０質量％以上、より好ましくは９５質量％以上である。ポリプロピレン樹脂の含有量の上限は、ポリプロピレンフィルム全体に対して、たとえば、１００質量％、９８質量％などである。ポリプロピレン樹脂は、一種のポリプロピレン樹脂を単独で含むものであってもよく、二種以上のポリプロピレン樹脂を含むものであってもよい。ポリプロピレンフィルムに含まれるポリプロピレン樹脂は、ホモポリプロピレン樹脂であることが好ましい。
【００５７】
ここで、前記ポリプロピレンフィルムに含まれるポリプロピレン樹脂が二種以上である場合、含有量の多い方のポリプロピレン樹脂を、本明細書では、「主成分のポリプロピレン樹脂」という。また、前記ポリプロピレンフィルムに含まれるポリプロピレン樹脂が一種である場合、当該ポリプロピレン樹脂を、本明細書では、「主成分のポリプロピレン樹脂」という。
【００５８】
以下、本明細書において、主成分であるか否かを特に明記せずに「ポリプロピレン樹脂」というときは、特段の断りがない限り、主成分としてのポリプロピレン樹脂と、主成分以外のポリプロピレン樹脂との両方を意味する。例えば、「前記ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗは、２５万以上４５万以下であることが好ましい。」と記載されている場合、主成分としてのポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが２５万以上４５万以下であることが好ましいことと、主成分以外のポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが２５万以上４５万以下であることが好ましいこととの両方を意味する。
【００５９】
前記ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗは、２５万以上４５万以下であることが好ましく、２５万以上４０万以下であることがより好ましい。ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが２５万以上４５万以下であると、樹脂流動性が適度となる。その結果、キャスト原反シートの厚さの制御が容易であり、薄い延伸フィルムを作製することが容易となる。また、キャスト原反シートに適度な延伸性を与えることができる。ポリプロピレン樹脂を２種以上使用する場合、上記Ｍｗが２５万以上３４．５万未満のポリプロピレン樹脂と上記Ｍｗが３４．５万以上４５万以下のポリプロピレン樹脂を併用することが好ましい。
【００６０】
ポリプロピレン樹脂の分子量分布［（重量平均分子量Ｍｗ）／（数平均分子量Ｍｎ）］は、５以上１２以下であることが好ましく、５以上１１以下であることがより好ましく、５以上１０以下であることがさらに好ましい。
【００６１】
ポリプロピレン樹脂の分子量分布［（ｚ平均分子量Ｍｚ）／（数平均分子量Ｍｎ）］は、１０以上７０以下であることが好ましく、１５以上６０以下であることがより好ましく、１５以上５０以下であることがさらに好ましい。
【００６２】
本明細書において、ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）、ｚ平均分子量、および、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ、および、Ｍｚ／Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）装置を用いて測定した値である。より具体的には、東ソー株式会社製、示差屈折計（ＲＩ）内蔵型高温ＧＰＣ測定機のＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ−ＨＴ（商品名）を使用して測定した値である。ＧＰＣカラムとして、東ソー株式会社製の３本のＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨＨＲ−Ｈ（２０）ＨＴを連結して使用する。カラム温度を１４０℃に設定して、溶離液としてトリクロロベンゼンを１．０ｍｌ／１０分の流速で流して、ＭｗとＭｎの測定値を得る。東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用いてその分子量Ｍに関する検量線を作成して、測定値をポリスチレン値に換算して、Ｍｗ、ＭｎおよびＭｚを得る。ここで、標準ポリスチレンの分子量Ｍの底１０の対数を、対数分子量（「Ｌｏｇ（Ｍ）」）という。
【００６３】
ポリプロピレン樹脂は、分子量微分分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値から、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を引いた差が、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を１００％（基準）とすると、−５％以上１４％以下であることが好ましく、−４％以上１２％以下であることがより好ましく、−４％以上１０％以下であることがさらに好ましい。
なお、「対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値から、Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を引いた差が、−５％以上１４％以下である」とは、ポリプロピレン樹脂の有するＭｗの値より、低分子量側の分子量１万から１０万の成分（以下、「低分子量成分」ともいう）の代表的な分布値としての対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５の成分と、高分子量側の分子量１００万前後の成分（以下、「高分子量成分」ともいう）の代表的な分布値としてのＬｏｇ（Ｍ）＝６．０前後の成分とを比較したときに、差分が正の場合は低分子量成分の方が多く、差分が負の場合は高分子量成分の方が多いと理解できる。
【００６４】
つまり、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが５〜１２であるといっても単に分子量分布幅の広さを表しているに過ぎず、その中の高分子量成分、低分子量成分の量的な関係までは分からない。そこで、安定製膜性と原反シートの厚み均一性の観点から、ポリプロピレン樹脂は、広い分子量分布を有すると同時に、低分子量成分を適度に含むようにするために分子量１万から１０万の成分を、分子量１００万の成分と比較して、微分分布値差が−５％以上１４％以下となるようにポリプロピレン樹脂を使用することが好ましい。
【００６５】
微分分布値は、ＧＰＣを用いて、次のようにして得た値である。ＧＰＣの示差屈折（ＲＩ）検出計によって得られる、時間に対する強度を示す曲線（一般には、「溶出曲線」ともいう）を使用する。標準ポリスチレンを用いて得た検量線を使用して、時間軸を対数分子量（Ｌｏｇ（Ｍ））に変換することで、溶出曲線をＬｏｇ（Ｍ）に対する強度を示す曲線に変換する。ＲＩ検出強度は、成分濃度と比例関係にあるので、強度を示す曲線の全面積を１００％とすると、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）に対する積分分布曲線を得ることができる。微分分布曲線は、この積分分布曲線をＬｏｇ（Ｍ）で、微分することによって得る。したがって、「微分分布」とは、濃度分率の分子量に対する微分分布を意味する。この曲線から、特定のＬｏｇ（Ｍ）のときの微分分布値を読みとる。
【００６６】
ポリプロピレン樹脂のヘプタン不溶分（ＨＩ）は、９６．０％以上であることが好ましく、より好ましくは９７．０％以上である。また、ポリプロピレン樹脂のヘプタン不溶分（ＨＩ）は、９９．５％以下であることが好ましく、より好ましくは９９．０％以下である。ここで、ヘプタン不溶分は、多いほど樹脂の立体規則性が高いことを示す。ヘプタン不溶分（ＨＩ）が、９６．０％以上９９．５％以下であると、適度に高い立体規則性により、樹脂の結晶性が適度に向上し、高温下での耐電圧性が向上する。一方、キャスト原反シート成形の際の固化（結晶化）の速度が適度となり、適度の延伸性を有する。
【００６７】
ポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］）は、９４．０％以上が好ましく、９５．０％以上がより好ましい。また、ポリプロピレン樹脂の上記メソペンタッド分率は、９７．５％以下が好ましく、９７．０％以下がより好ましい。このようなポリプロピレン樹脂を用いることで、適度に高い立体規則性によって樹脂の結晶性が適度に向上し、初期耐電圧性及び長期間に渡る耐電圧性が向上する。一方で、キャスト原反シートを成形する際の適度な固化（結晶化）速度によって所望の延伸性を得ることができる。
【００６８】
メソペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］）は、高温核磁気共鳴（ＮＭＲ）測定によって得ることができる立体規則性の指標である。本明細書において、メソペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］）は、日本電子株式会社製、高温型フーリエ変換核磁気共鳴装置（高温ＦＴ−ＮＭＲ）、ＪＮＭ−ＥＣＰ５００を利用して測定した値をいう。観測核は、１３Ｃ（１２５ＭＨｚ）であり、測定温度は、１３５℃、ポリプロピレン樹脂を溶解する溶媒にはオルト−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ：ＯＤＣＢと重水素化ＯＤＣＢの混合溶媒（混合比＝４／１）を用いる。高温ＮＭＲによる測定方法は、例えば、「日本分析化学・高分子分析研究懇談会編、新版  高分子分析ハンドブック、紀伊国屋書店、１９９５年、第６１０頁」に記載の方法を参照して行うことができる。
【００６９】
測定モードは、シングルパルスプロトンブロードバンドデカップリング、パルス幅は、９．１μｓｅｃ（４５°パルス）、パルス間隔５．５ｓｅｃ、積算回数４５００回、シフト基準は、ＣＨ３（ｍｍｍｍ）＝２１．７ｐｐｍとする。
立体規則性度を表すペンタッド分率は、同方向並びの連子「メソ（ｍ）」と異方向の並びの連子「ラセモ（ｒ）」の５連子（ペンタッド）の組み合わせ（ｍｍｍｍ及びｍｒｒｍ等）に由来する各シグナルの強度の積分値に基づいて百分率で計算する。ｍｍｍｍ及びｍｒｒｍ等に由来する各シグナルは、例えば、「Ｔ．Ｈａｙａｓｈｉ  ｅｔ  ａｌ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ，２９巻，１３８頁（１９８８）」等を参照して帰属することができる。メソペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］）のより詳細な測定方法は、実施例に記載の方法による。
【００７０】
ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、１．０〜８．０ｇ／１０ｍｉｎであることが好ましく、１．５〜７．０ｇ／１０ｍｉｎであることがより好ましく、２．０〜６．０ｇ／１０ｍｉｎであることがさらに好ましい。ポリプロピレン樹脂のメルトフローレートの測定方法は、実施例記載の方法による。
【００７１】
前記ポリプロピレンフィルムに含まれるポリプロピレン樹脂が二種類以上である場合、主成分のポリプロピレン樹脂は、少なくとも重量平均分子量Ｍｗが２５万以上３４．５万未満であり、ＭＦＲが４〜８ｇ／１０ｍｉｎであることが好ましい。また、前記ポリプロピレンフィルムに含まれるポリプロピレン樹脂が二種類以上である場合、主成分以外のポリプロピレン樹脂は、少なくとも重量平均分子量Ｍｗが３４．５万以上４５万以下であり、ＭＦＲが１ｇ／１０ｍｉｎ以上４ｇ／１０ｍｉｎ未満（更に好ましくは１ｇ／１０ｍｉｎ以上３．９ｇ／１０ｍｉｎ以下）であることが好ましい。
【００７２】
ポリプロピレン樹脂は、一般的に公知の重合方法を用いて製造することができる。重合方法としては、たとえば、気相重合法、塊状重合法およびスラリー重合法を例示できる。
【００７３】
重合は、１つの重合反応機を用いる単段（一段）重合であってもよく、２つ以上の重合反応器を用いた多段重合であってもよい。また、重合は、反応器中に水素又はコモノマーを分子量調整剤として添加して行ってもよい。
【００７４】
重合の際の触媒には、一般的に公知のチーグラー・ナッタ触媒を使用することができ、ポリプロピレン樹脂を得ることができる限り特に限定されない。触媒は、助触媒成分やドナーを含んでもよい。触媒や重合条件を調整することによって、分子量、分子量分布、立体規則性などを制御することができる。
【００７５】
ポリプロピレン樹脂の分子量分布などは、樹脂混合（ブレンド）により調整することができる。たとえば、互いに分子量や分子量分布の異なるもの２種類以上の樹脂を混合する方法が挙げられる。一般的には、主樹脂に、それより平均分子量が高い樹脂、又は、低い樹脂を、樹脂全体を１００質量％とすると、主樹脂が５５質量％以上９０質量％以下である２種のポリプロピレン混合系が、低分子量成分量の調整が行い易いため、好ましい。
【００７６】
なお、の混合調整方法を採用する場合、平均分子量の目安として、メルトフローレート（ＭＦＲ）を用いても構わない。この場合、主樹脂と添加樹脂のＭＦＲの差は、１〜３０ｇ／１０分程度としておくのが、調整の際の利便性の観点から好ましい。
【００７７】
樹脂混合する方法としては、特に制限はないが、主樹脂と添加樹脂の重合粉、又は、ペレットを、ミキサーなどを用いてドライブレンドする方法や、主樹脂と添加樹脂の重合粉、又は、ペレットを、混練機に供給し、溶融混練してブレンド樹脂を得る方法が挙げられる。
【００７８】
ミキサーや前記混練機は、特に制限されない。混練機は、１軸スクリュータイプ、２軸スクリュータイプ、それ以上の多軸スクリュータイプの何れでもよい。２軸以上のスクリュータイプの場合、同方向回転、異方向回転のどちらの混練タイプでも構わない。
【００７９】
溶融混練によるブレンドの場合は、良好な混練物が得られれば、混練温度は特に制限されない。一般的には、２００℃から３００℃の範囲であり、樹脂の劣化を抑制する観点から、２３０℃から２７０℃が好ましい。また、樹脂の混練混合の際の劣化を抑制するため、混練機に窒素などの不活性ガスをパージしても構わない。溶融混練された樹脂は、一般的に公知の造粒機を用いて、適当な大きさにペレタイズしてもよい。これにより、混合ポリプロピレン原料樹脂ペレットを得ることができる。
【００８０】
ポリプロピレン原料樹脂中に含まれる重合触媒残渣などに起因する総灰分は、電気特性を向上させるために可能な限り少ないことが好ましい。総灰分は、ポリプロピレン樹脂を基準（１００重量部）として、５０ｐｐｍ以下であることが好ましく、４０ｐｐｍ以下であることがより好ましく、３０ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。
【００８１】
ポリプロピレン樹脂は、添加剤を含んでいてもよい。添加剤としては、たとえば、酸化防止剤、塩素吸収剤、紫外線吸収剤、滑剤、可塑剤、難燃化剤、帯電防止剤などが挙げられる。ポリプロピレン樹脂は、添加剤を、ポリプロピレンフィルムに悪影響を与えない量で含めてもよい。
【００８２】
ポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂以外の他の樹脂（以下「他の樹脂」ともいう）を含んでもよい。他の樹脂としては、ポリエチレン、ポリ（１−ブテン）、ポリイソブテン、ポリ（１−ペンテン）、ポリ（１−メチルペンテン）などのポリプロピレン以外のポリオレフィン；エチレン−プロピレン共重合体、プロピレン−ブテン共重合体、エチレン−ブテン共重合体などのα−オレフィン同士の共重合体；スチレン−ブタジエンランダム共重合体などのビニル単量体−ジエン単量体ランダム共重合体；スチレン−ブタジエン−スチレン  ブロック共重合体などのビニル単量体−ジエン単量体−ビニル単量体ランダム共重合体などが挙げられる。ポリプロピレンフィルムは、このような他の樹脂を、ポリプロピレンフィルムに悪影響を与えない範囲の量で含めてよい。
【００８３】
ポリプロピレンフィルムを二軸延伸ポリプロピレンフィルムとする場合、二軸延伸ポリプロピレンフィルムを製造するための延伸前のキャスト原反シートは、次のようにして作製することができる。
【００８４】
まず、ポリプロピレン樹脂ペレット、ドライ混合されたポリプロピレン樹脂ペレット、又は、予め溶融混練して作製した混合ポリプロピレン樹脂ペレットを押出機に供給して、加熱溶融する。
加熱溶融時の押出機回転数は、５〜４０ｒｐｍが好ましく、１０〜３０ｒｐｍがより好ましい。また、加熱溶融時の押出機設定温度は、２２０〜２８０℃が好ましく、２３０〜２７０℃がより好ましい。また、加熱溶融時の樹脂温度は、２２０〜２８０℃が好ましく、２３０〜２７０℃がより好ましい。加熱溶融時の樹脂温度は、押出機に挿入された温度計にて測定される値である。
なお、加熱溶融時の押出機回転数、押出機設定温度、樹脂温度は、使用する結晶性熱可塑性樹脂の物性も考慮して選択する。なお、加熱溶融時の樹脂温度をそのような数値範囲内にすることにより、樹脂の劣化を抑制することもできる。
【００８５】
次に、Ｔダイを用いて溶融樹脂をシート状に押し出し、少なくとも１個以上の金属ドラム（キャストドラムともいう）で、冷却、固化させることで、未延伸のキャスト原反シートを成形する。
金属ドラムの表面温度（押し出し後、最初に接触する金属ドラムの温度）は、前述の通り、１０５℃以下が好ましく、１００℃以下がより好ましい。また、金属ドラムの表面温度は９５℃以上が好ましい。金属ドラムの表面温度は、使用するポリプロピレン樹脂の物性などに応じて決定することができる。
【００８６】
キャスト原反シートのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、１．０〜９．０ｇ／１０ｍｉｎであることが好ましく、２．０〜８．０ｇ／１０ｍｉｎであることがより好ましく、３．０〜７．０ｇ／１０ｍｉｎであることがさらに好ましい。
キャスト原反シートの厚さは、ポリプロピレンフィルムを得ることができる限り、特に制限されることはないが、通常、０．０５ｍｍ〜２ｍｍであることが好ましく、０．１ｍｍ〜１ｍｍであることがより好ましい。
【００８７】
ポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレンキャスト原反シートに延伸処理を行って製造することができる。延伸は、縦および横に二軸に配向せしめる二軸延伸が好ましく、延伸方法としては逐次二軸延伸方法が好ましい。逐次二軸延伸方法としては、たとえば、まず、前述の通り、キャスト原反シートを１２７〜１４５℃の温度に保ち、速度差を設けたロール間に通して流れ方向に３〜４．３倍に延伸する。引き続き、当該シートをテンターに導いて、横方向に、３〜１１倍に延伸する。その後、２〜１０倍に緩和、熱固定を施す。以上により、二軸延伸ポリプロピレンフィルムが得られる。
【００８８】
本実施形態の二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、第一方向の引張り強さと前記第一方向と直交する方向の引張り強さの合計が４５０ＭＰａ以上であることが好ましく、４７０ＭＰａ以上であることがより好ましく、４８０ＭＰａ以上であることがさらに好ましい。また、第一方向の引張り強さと前記第一方向と直交する方向の引張り強さの合計が６００ＭＰａ以下であることが好ましく、５７０ＭＰａ以下であることがより好ましく、５３０ＭＰａ以下であることがさらに好ましく、５２５ＭＰａ以下であることが特に好ましい。
本明細書において、第一方向は、二軸延伸ポリプロピレンフィルムのＭＤ方向（Ｍａｃｈｉｎｅ  Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）を意図している。つまり、本実施形態において第一方向は、ＭＤ方向であることが好ましい。ただし、本実施形態において第一方向は、ＭＤ方向に限定されず、任意の方向を第一方向とすることができる。
以下では、第一方向がＭＤ方向である場合について説明する。なお、本明細書において、ＭＤ方向に直交する方向は、ＴＤ方向（Ｔｒａｎｓｖｅｒｓｅ  Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）（「幅方向、横方向ともいう）である。
本実施形態の二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、ＭＤ方向の引張り強さ（ＴＭＤ）とＴＤ方向の引張り強さ（ＴＴＤ）の合計（ＴＭＤ＋ＴＴＤ）が４５０ＭＰａ以上であることが好ましく、４７０ＭＰａ以上であることがより好ましく、４８０ＭＰａ以上であることがさらに好ましい。ここで、本実施形態のポリプロピレンフィルムの引張り強さは、実施例記載の測定方法により得られる値である。また、本実施形態のポリプロピレンフィルムの引張り強さの上記合計（ＴＭＤ＋ＴＴＤ）は、６００ＭＰａ以下であることが好ましく、５７０ＭＰａ以下であることがより好ましく、５３０ＭＰａ以下であることがさらに好ましく、５２５ＭＰａ以下であることが特に好ましい。測定時温度である２３℃（ＪＩＳ−Ｃ２１５１にて記載）でのポリプロピレンフィルムのＭＤ方向の引張り強さとＴＤ方向の引張り強さとの合計が上記各好ましい範囲であると、高温下における引張り強さも比較的大きくなる。従って、高温下で長期間使用したとしても、亀裂等が生じることを抑制できる。その結果、コンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率は小さいという本実施形態の効果を維持しつつ高温下における長期耐電圧性を好適に向上させることができる。
本実施形態のポリプロピレンフィルムの引張り強さの、ＴＤ方向の引張り強さとＭＤ方向の引張り強さの比率（ＴＴＤ／ＴＭＤ）は、２．００以下が好ましく、１．８０以下がより好ましく、１．７０以下がさらに好ましく、１．５８以下が特に好ましい。また、ＴＴＤ／ＴＭＤは、１．１０以上がより好ましく、１．５０以上がさらに好ましい。ＴＴＤ／ＴＭＤが上記各好ましい範囲であると、直交二方向に比較的均衡した引張り強さを有しつつ幅方向の引張り強さが大きい。そのため、成形過程において、未延伸部や引き残しに起因する延伸不良は抑制されて成形されるので、コンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率は小さいという本実施形態の効果を維持しつつもさらに連続生産性にも優れる。
【００８９】
本実施形態の二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、ＭＤ方向の破断伸度（ＥＭＤ）とＴＤ方向の破断伸度（ＥＴＤ）の合計（ＥＭＤ＋ＥＴＤ）が１５０％以上であることが好ましく、１６０％以上であることがより好ましく、１７０％以上であることがさらに好ましい。ここで、本実施形態のポリプロピレンフィルムの破断伸度は、実施例記載の測定方法により得られる値である。また、本実施形態のポリプロピレンフィルムの破断伸度の上記合計（ＥＭＤ＋ＥＴＤ）は、２２０％以下であることが好ましく、２００％以下であることがより好ましく、１９０％以下がさらに好ましく、１８５％以下が特に好ましい。測定時温度である２３℃（ＪＩＳ−Ｋ７１２７にて記載）でのポリプロピレンフィルムのＭＤ方向の破断伸度とＴＤ方向の破断伸度との合計が上記各好ましい範囲であると、直交二方向に適度な破断伸度を有するため、成形過程において、未延伸部や引き残しに起因する延伸不良は抑制されて成形されるので、コンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率は小さいという本実施形態の効果を維持しつつもさらに連続生産性にも優れる。
本実施形態のポリプロピレンフィルムの破断伸度の、ＴＤ方向の破断伸度とＭＤ方向の破断伸度の比率（ＥＴＤ／ＥＭＤ）は、０．７０以下が好ましく、０．６０以下がより好ましく、０．５０以下が特に好ましい。また、ＥＴＤ／ＥＭＤは、０．２０以上が好ましく、０．３０以上がより好ましく、０．３５以上がさらに好ましい。ＥＴＤ／ＥＭＤが上記各好ましい範囲であると、直交二方向に比較的均衡した破断伸度を有することによりコンデンサ素子作製時の成形不良が抑制されるため、フィルム層間の空隙が維持しやすい。その結果、コンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率は小さいという本実施形態の効果を維持しつつ、高温下における長期耐電圧性を好適に向上させることができる。
【００９０】
本実施形態の二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、ＭＤ方向の引張弾性率（ＭＭＤ）とＴＤ方向の引張弾性率（ＭＴＤ）の合計（ＭＭＤ＋ＭＴＤ）が５ＧＰａ以上であることが好ましく、５．２ＧＰａ以上であることがより好ましい。ここで、本実施形態のポリプロピレンフィルムの引張弾性率は、実施例記載の測定方法により得られる値である。また、本実施形態のポリプロピレンフィルムの引張弾性率の上記合計（ＭＭＤ＋ＭＴＤ）は、１０ＧＰａ以下であることが好ましく、８ＧＰａ以下であることがより好ましく、７．５ＧＰａ以下であることがさらに好ましい。測定時温度である２３℃（ＪＩＳ−Ｋ７１２７にて記載）でのポリプロピレンフィルムのＭＤ方向の引張弾性率とＴＤ方向の引張弾性率との合計が上記各好ましい範囲であると、高温下における引張弾性率も比較的大きくなる。従って、高温下で長期間使用したとしても、亀裂等が生じることを抑制できる。その結果、コンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率は小さいという本実施形態の効果を維持しつつ、高温下における長期耐電圧性を好適に向上させることができる。
本実施形態のポリプロピレンフィルムの引張弾性率の、ＴＤ方向の引張弾性率とＭＤ方向の引張弾性率の比率（ＭＴＤ／ＭＭＤ）は、２．０以下が好ましく、１．９以下が好ましく、１．７以下がより好ましく、１．６以下がさらに好ましい。また、ＭＴＤ／ＭＭＤは、１．０以上が好ましく、１．１以上がさらに好ましい。ＭＴＤ／ＭＭＤが上記各好ましい範囲であると、直交二方向に比較的均衡した引張弾性率を有しつつ幅方向の引張弾性率が大きい。そのため、成形過程において、未延伸部や引き残しに起因する延伸不良は抑制されて成形されるので、コンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率は小さいという本実施形態の効果を維持しつつもさらに連続生産性にも優れる。
【００９１】
ポリプロピレンフィルムには、金属蒸着加工工程などの後工程において、接着特性を高める目的で、延伸および熱固定工程終了後に、オンライン又はオフラインにてコロナ放電処理を行ってもよい。コロナ放電処理は、公知の方法を用いて行うことができる。雰囲気ガスとして空気、炭酸ガス、窒素ガス、又は、これらの混合ガスを用いて行うことが好ましい。
【００９２】
コンデンサとして加工するために、ポリプロピレンフィルムの片面又は両面に金属層を積層し、金属層一体型ポリプロピレンフィルムとしてもよい。金属層は、電極として機能する。金属層に用いられる金属としては、たとえば、亜鉛、鉛、銀、クロム、アルミニウム、銅、ニッケルなどの金属単体、それらの複数種の混合物、それらの合金などを使用することができるが、環境、経済性およびコンデンサ性能などを考慮すると、亜鉛、アルミニウムが好ましい。
【００９３】
ポリプロピレンフィルムの片面又は両面に金属層を積層する方法としては、たとえば、真空蒸着法やスパッタリング法を例示することができる。生産性および経済性などの観点から、真空蒸着法が好ましい。真空蒸着法として、一般的にるつぼ法式やワイヤー方式などを例示することができるが、特に限定されることはなく、適宜最適なものを選択することができる。
【００９４】
蒸着により金属層を積層する際のマージンパターンも特に限定されるものではないが、コンデンサの保安性などの特性を向上させる点から、フィッシュネットパターンないしはＴマージンパターンといった、いわゆる特殊マージンを含むパターンをフィルムの片方の面上に施すことが好ましい。保安性が高まり、コンデンサの破壊、ショートの防止、などの点からも効果的である。
【００９５】
マージンを形成する方法はテープ法、オイル法など、一般に公知の方法が、何ら制限無く使用することができる。
【００９６】
金属層一体型ポリプロピレンフィルムは、従来公知の方法で積層するか、巻回してフィルムコンデンサとすることができる。
【００９７】
フィルムコンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率は、６０％以下であることが好ましく、５５％以下であることがより好ましく、５０％以下であることがさらに好ましい。絶縁抵抗値の低下率は、小さい方が好ましいが、たとえば、１０％以上、３０％以上とすることができる。絶縁抵抗値の低下率は、下記式により算出される値である。また、絶縁抵抗値の測定方法、および、寿命試験の方法は、下記の通りである。
【００９８】
＜コンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率の測定方法＞
コンデンサの絶縁抵抗値を、日置電機株式会社製  超絶縁抵抗計ＤＳＭ８１０４を用いて評価する。絶縁抵抗値の低下率は、以下の手順で求める。コンデンサを２３℃で２４時間静置後、コンデンサに２００Ｖ／μｍの電位傾度（但しフィルムの厚みが２μｍ以上である場合は５００Ｖ）で電圧を印加し、印加後、１分経過時の絶縁抵抗値を測定する。これを、寿命試験前の絶縁抵抗値（以下、「ＩＲ０」ということがある。）」とする。次に、コンデンサを超絶縁抵抗計から取り外して、１０５℃の恒温槽中にて、コンデンサに直流高圧電源で直流２８０Ｖ／μｍの電位傾度で電圧を１０００時間印加（負荷）し続ける。１０００時間経過後、コンデンサを取り外した後にコンデンサに放電抵抗を接続して除電する。次いで、コンデンサを２３℃で２４時間時間静置し、その後、素子の絶縁抵抗値（以下、「ＩＲ１０００」ということがある。）を測定し、絶縁抵抗値の低下率を算出する。絶縁抵抗値の低下率は、コンデンサ２個の平均値により評価する。
［絶縁抵抗値の低下率（％）］＝［［（寿命試験前の絶縁抵抗値）−（寿命試験後の絶縁抵抗値）］／（（寿命試験前の絶縁抵抗値）］×１００。
絶縁抵抗値の低下率（ＩＲ低下率ともいう）（％）は、［（ＩＲ０−ＩＲ１０００）／ＩＲ０］×１００（％）とも表現される。ここで、／は÷を意味し、本明細書中の／についても÷を意味する場合がある。
【００９９】
１０００時間経過後のフィルムコンデンサにおける静電容量の変化率は、好ましくは−５％以上０％以下の範囲内であり、より好ましくは、−０．１％以下である。
【０１００】
＜１０００時間経過後のフィルムコンデンサにおける静電容量の変化率ΔＣの測定方法＞
コンデンサの静電容量は、日置電機株式会社製ＬＣＲハイテスター３５２２−５０（周波数１ｋＨｚ）を用いて測定する。静電容量の変化率は、以下の手順で求める。まず、コンデンサを２３℃で２４時間静置した後、寿命試験前の初期静電容量（以下、「Ｃ０」ということがある。）を測定する。次に、コンデンサをＬＣＲハイテスター３５２２−５０から外して、１０５℃の恒温槽中にて、コンデンサに直流高圧電源で直流２８０Ｖ／μｍの電位傾度で電圧を１０００時間印加（負荷）し続ける。１０００時間経過後、コンデンサを取り外した後にコンデンサに放電抵抗を接続して除電する。次いで、コンデンサを２３℃で２４時間時間静置し、その後、素子の静電容量（以下、「Ｃ１０００」ということがある。）を測定し、静電容量の変化率を算出する。静電容量の変化率ΔＣとは、［（Ｃ１０００―Ｃ０）／Ｃ０］×１００（％）である。静電容量の変化率は、コンデンサ２個の平均値により評価する。
【実施例】
【０１０１】
次に、本発明を実施例によってさらに具体的に説明するが、これらの例は本発明を説明するためのものであり、本発明を何ら限定するものではない。また、特に断らない限り、例中の「部」及び「％」はそれぞれ「質量部」及び「質量％」を示す。
【０１０２】
＜ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）、分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）および微分分布値の測定＞
ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用いて、以下の条件で測定し、算出した。
測定器：東ソー株式会社製、示差屈折計（ＲＩ）内蔵高温ＧＰＣ  ＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ／ＨＴ型
カラム：東ソー株式会社製、ＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨｈｒ−Ｈ（２０）ＨＴを３本連結
カラム温度：１４５℃。
溶離液：トリクロロベンゼン
流速：１．０ｍｌ／ｍｉｎ
検量線を、東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用いて作製し、測定された分子量の値をポリスチレンの値に換算して、Ｚ平均分子量（Ｍｚ）、重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）を得た。このＭｚとＭｎの値を用いて分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）を、また、ＭｗとＭｎの値を用いて分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を得た。
微分分布値は、次のような方法で得た。まず、ＲＩ検出計を用いて検出される強度分布の時間曲線（溶出曲線）を、上記標準ポリスチレンを用いて作製した検量線を用いて標準ポリスチレンの分子量Ｍ（Ｌｏｇ（Ｍ））に対する分布曲線に変換した。次に、分布曲線の全面積を１００％とした場合のＬｏｇ（Ｍ）に対する積分分布曲線を得た後、この積分分布曲線をＬｏｇ（Ｍ）で、微分することによってＬｏｇ（Ｍ）に対する微分分布曲線を得ることが出来た。この微分分布曲線から、Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５およびＬｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を読んだ。なお、微分分布曲線を得るまでの一連の操作は、使用したＧＰＣ測定装置に内蔵されている解析ソフトウェアを用いて行った。
【０１０３】
＜メソペンタッド分率＞
ポリプロピレン樹脂を溶媒に溶解し、高温型フーリエ変換核磁気共鳴装置（高温ＦＴ−ＮＭＲ）を用いて、以下の条件で測定した。
高温型核磁気共鳴（ＮＭＲ）装置：日本電子株式会社製、高温型フーリエ変換核磁気共鳴装置（高温ＦＴ−ＮＭＲ）、ＪＮＭ−ＥＣＰ５００
観測核：１３Ｃ（１２５ＭＨｚ）
測定温度：１３５℃
溶媒：オルト−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ：ＯＤＣＢと重水素化ＯＤＣＢの混合溶媒（混合比＝４／１））
測定モード：シングルパルスプロトンブロードバンドデカップリング
パルス幅：９．１μｓｅｃ（４５°パルス）
パルス間隔：５．５ｓｅｃ
積算回数：４，５００回
シフト基準：ＣＨ３（ｍｍｍｍ）＝２１．７ｐｐｍ
立体規則性度を表すペンタッド分率は、同方向並びの連子「メソ（ｍ）」と異方向の並びの連子「ラセモ（ｒ）」の５連子（ペンタッド）の組み合わせ（ｍｍｍｍやｍｒｒｍ等）に由来する各シグナルの強度積分値より、百分率（％）で算出した。ｍｍｍｍやｍｒｒｍ等に由来する各シグナルの帰属に関し、例えば、「Ｔ．Ｈａｙａｓｈｉ  ｅｔ  ａｌ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ，２９巻，１３８頁（１９８８）」等のスペクトルの記載を参考とした。
【０１０４】
＜フィルムの厚さ＞
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの厚さは、シチズンセイミツ社製の紙厚測定器ＭＥＩ−１１を用いて１００±１０ｋＰａで測定したこと以外、ＪＩＳ−Ｃ２３３０に準拠して測定した。
【０１０５】
＜メルトフローレート（ＭＦＲ）の測定＞
各樹脂について原料樹脂ペレットの形態でのメルトフローレート（ＭＦＲ）を、東洋精機株式会社のメルトインデックサを用いてＪＩＳ  Ｋ  ７２１０の条件Ｍに準じて測定した。具体的には、まず、試験温度２３０℃にしたシリンダ内に、４ｇに秤りとった試料を挿入し、２．１６ｋｇの荷重下で３．５分予熱した。その後、３０秒間で底穴より押出された試料の重量を測定し、ＭＦＲ（ｇ／１０ｍｉｎ）を求めた。上記の測定を３回繰り返し、その平均値をＭＦＲの測定値とした。
【０１０６】
＜結晶子サイズ＞
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの結晶子サイズの評価は、ＸＲＤ（広角Ｘ線回折）装置を用い、以下の通り、測定した。
測定機：リガク社製のディストップＸ線回折装置 MiniFlex300
Ｘ線発生出力：３０ＫＶ、１０ｍＡ
照射Ｘ線：モノクローメーター単色化ＣｕＫα線（波長0.15418 nm）
検出器：シンチュレーションカウンター
ゴニオメーター走査：２θ／θ連動走査
得られたデータから、解析コンピューターを用い、装置標準付属の統合粉末Ｘ線解析ソフトウェアＰＤＸＬを用い、α晶（０４０）面の回折反射ピークの半価幅を算出した。得られたα晶（０４０）面の回折反射ピークの半価幅から、Scherrerの式（Ｄ＝Ｋ×λ／（β×Ｃｏｓθ））を用いて、結晶子サイズを求めた。なお、Scherrerの式中、Ｄは、結晶子サイズ（ｎｍ）、Ｋは定数（形状因子）、λは使用Ｘ線波長（ｎｍ）、βは求めた半価幅、θは回折ブラッグ角である。Ｋとして、０．９４を採用した。
【０１０７】
＜体積抵抗率の測定＞
体積抵抗率の具体的な測定手順を以下に記すが、特に記載のない条件はＪＩＳ  Ｃ  ２１３９に準拠して測定を実施した。
まず、１００℃環境の恒温槽に、体積抵抗率測定用ジグ（以下、単に、「ジグ」ともいう）を配置した。体積抵抗率測定用ジグの構成は下記の通りである。また、ジグの各電極には、直流電源、直流電流計を接続する。
＜体積抵抗率測定用ジグ＞
主電極（直径５０ｍｍ）
対電極（直径８５ｍｍ）
主電極を囲うリング状のガード電極（外径８０ｍｍ、内径７０ｍｍ）
各電極は、金メッキされた銅製で、試料と接する面には導電ゴムが貼付されている。使用した導電ゴムは、信越シリコーン社製、ＥＣ−６０ＢＬ（Ｗ３００）で、導電ゴムの光沢のある面を、金メッキされた銅と接するように貼付されている。
【０１０８】
次に、実施例、比較例の二軸延伸ポリプロピレンフィルム（以下、試料ともいう）を２３℃、５０％ＲＨの環境に２４時間置いた。その後、試料を恒温槽内のジグにセットした。具体的には、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの一方の面に、主電極、及び、ガード電極を密着させ、他方の面に対電極を密着させ、荷重５ｋｇｆで二軸延伸ポリプロピレンフィルムと各電極を密着させた。その後、３０分間静置した。
【０１０９】
次に、電位傾度２００Ｖ／μｍとなるように試料に電圧を印加した。
【０１１０】
電圧の印加後、１分経過時点での電流値を読み取り、次式により体積抵抗率を算出した。なお、電圧の印加にはＫｅｉｔｈｌｅｙ社製の２２９０−１０（直流電源）を用い、電流値の測定には、Ｋｅｉｔｈｌｅｙ社製の２６３５Ｂ（直流電流計）を用いた。
体積抵抗率＝［（有効電極面積）×（印加電圧）］／［（二軸延伸ポリプロピレンフィルムの厚さ）×（電流値）］
【０１１１】
ここで、有効電極面積は、下記式により求めた。
（有効電極面積）＝π×［［［（主電極の直径）＋（ガード電極の内径）］／２］／２］２
【０１１２】
＜引張り強さ＞
ポリプロピレンフィルムの引張り強さは、ＪＩＳ−Ｃ２１５１に準拠して測定した。なお、測定方向は、ＭＤ方向（流れ方向）およびＴＤ方向（幅方向）とした。測定の際の温度は２３℃とした。
【０１１３】
＜破断点伸度・引張弾性率＞
破断点伸度は、ＪＩＳ  Ｋ−７１２７（１９９９）に準拠して測定した。具体的には、引張圧縮試験機（ミネベア株式会社製）を用いて、試験条件（測定温度２３℃、試験片長１４０ｍｍ、試験長１００ｍｍ、試験片幅１５ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／分）で引張試験を行った。次いで、同試験機に内蔵されたデータ処理ソフトによる自動解析より、破断点伸度（％）、及び引張弾性率（ＧＰａ）を求めた。
【０１１４】
＜実施例１＞
［実施例１−１．キャスト原反シートの作製］
ＰＰ樹脂Ａ１〔Ｍｗ＝３２万、Ｍｗ／Ｍｎ＝９．３、差（ＤＭ）＝１１．２（「差（ＤＭ）」とは、分子量の微分分布曲線において、対数分子量Ｌｏｇ（Ｍ）＝４．５のときの微分分布値からＬｏｇ（Ｍ）＝６．０のときの微分分布値を引いた差）、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］＝９５％、ＭＦＲ＝４．９ｇ／１０ｍｉｎ、プライムポリマー製〕と、ＰＰ樹脂Ｂ１〔Ｍｗ＝３５万、Ｍｗ／Ｍｎ＝７．７、差（ＤＭ）＝７．２、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］＝９６．５％、ＭＦＲ＝３．８ｇ／１０ｍｉｎ、大韓油化製〕とを、Ａ１：Ｂ１＝６５：３５の質量比で押出機へ供給し、樹脂温度２５０℃で溶融した後、Ｔダイを用いて押出し、表面温度を９５℃に保持した金属ドラムに巻きつけて固化させてキャスト原反シートを作製した。
［実施例１−２．二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製］
得られた未延伸キャスト原反シートを１３０℃の温度に保ち、速度差を設けたロール間に通して流れ方向に４倍に延伸し、直ちに室温に冷却した。引き続き、延伸フィルムをテンターに導いて、９°の延伸角度で、１５８℃の温度で幅方向に１０倍に延伸した後、緩和、熱固定を施して巻き取り、３０℃程度の雰囲気中でエージング処理を施して厚み２．５μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルムを得た。
［実施例１−３．コンデンサの作製・絶縁抵抗値の低下率および容量変化率ΔＣ］
次いで得られた二軸延伸ポリプロピレンフィルムを用いて、以下の通りコンデンサを作製した。二軸延伸ポリプロピレンフィルムに、Ｔマージン蒸着パターンを蒸着抵抗１５Ω／□にてアルミニウム蒸着を施すことにより、二軸延伸ポリプロピレンフィルムの片面に金属膜を含む金属化フィルムを得た。６０ｍｍ幅にスリットした後に、２枚の金属化フィルムを相合わせて、株式会社皆藤製作所製、自動巻取機３ＫＡＷ−Ｎ２型を用い、巻き取り張力２５０ｇにて、１０７６ターン巻回を行った。素子巻きした素子は、プレスしながら１２０℃にて１５時間熱処理を施した後、素子端面に亜鉛金属を溶射し、扁平型コンデンサを得た。扁平型コンデンサの端面にリード線をはんだ付けし、その後エポキシ樹脂で封止した。出来上がったコンデンサの静電容量は、７５μＦ（±５μＦ）であった。
得られたコンデンサについて、試験環境温度１０５℃で７００Ｖの電圧にて１０００時間、直流電流を印加した後、絶縁抵抗値および静電容量を測定し、絶縁抵抗値の低下率および静電容量の変化率ΔＣを求めた。
【０１１５】
＜実施例２＞
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製においてテンターに導いて、１５９℃の温度で幅方向に延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２．５μｍ）およびコンデンサを作製し、評価を行った。
【０１１６】
＜実施例３＞
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製においてテンターに導いて、１１°の延伸角度で、１５９℃の温度で幅方向に延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２．５μｍ）およびコンデンサを作製し、評価を行った。
【０１１７】
＜実施例４＞
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製においてテンターに導いて、１２°の延伸角度で、１５９℃の温度で幅方向に延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２．５μｍ）およびコンデンサを作製し、評価を行った。
【０１１８】
＜実施例５＞
キャスト原反シートの作製において、ＰＰ樹脂Ｂ１に代えてＰＰ樹脂Ｂ２〔Ｍｗ＝３８万、Ｍｗ／Ｍｎ＝８．３、差（ＤＭ）＝０．６（分子量分布曲線において、対数分子量が４．５のときの微分分布値から対数分子量が６のときの微分分布値を引いた差）、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］＝９６．５％、ＭＦＲ＝２．３ｇ／１０ｍｉｎ、大韓油化製〕を用いたこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２．５μｍ）およびコンデンサを作製し、評価を行った。
【０１１９】
＜実施例６＞
キャスト原反シートの作製において、ＰＰ樹脂Ａ１に代えてＰＰ樹脂Ａ２〔Ｍｗ＝２７万、Ｍｗ／Ｍｎ＝５．７、差（ＤＭ）＝８．８、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］＝９５％、ＭＦＲ＝５．６ｇ／１０ｍｉｎ、プライムポリマー製〕を用い、ＰＰ樹脂Ｂ１に代えてＰＰ樹脂Ｂ２とを、Ａ２：Ｂ２＝７５：２５の質量比で用いてキャスト原反シートを得たこと以外は実施例３と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２．５μｍ）およびコンデンサを作製し、評価を行った。
【０１２０】
＜実施例７＞
キャスト原反シートの作製において、樹脂成分としてＰＰ樹脂Ｂ１のみを用いてキャスト原反シートを得たこと以外は実施例３と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２．５μｍ）およびコンデンサを作製し、評価を行った。
【０１２１】
＜実施例８＞
キャスト原反シートの作製において、樹脂成分としてＰＰ樹脂Ａ３〔Ｍｗ＝３４万、Ｍｗ／Ｍｎ＝８．１、差（ＤＭ）＝４．８、メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］＝９７％、ＭＦＲ＝４．０ｇ／１０ｍｉｎ、ボレアリス製〕のみを用いてキャスト原反シートを得たこと以外は実施例３と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２．５μｍ）およびコンデンサを作製し、評価を行った。
【０１２２】
＜比較例１＞
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製においてテンターに導いて、１５°の延伸角度で、１６０℃の温度で幅方向に延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２．５μｍ）およびコンデンサを作製し、評価を行った。
【０１２３】
＜比較例２＞
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製においてテンターに導いて、９°の延伸角度で、１６０℃の温度で幅方向に延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２．５μｍ）およびコンデンサを作製し、評価を行った。
【０１２４】
＜比較例３＞
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製においてテンターに導いて、５°の延伸角度で、幅方向に延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２．５μｍ）およびコンデンサを作製し、評価を行った。
【０１２５】
＜比較例４＞
二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製においてテンターに導いて、８°の延伸角度で、１６０℃の温度で幅方向に延伸を行ったこと以外は実施例１と同様にして、二軸延伸ポリプロピレンフィルム（厚み２．５μｍ）およびコンデンサを作製し、評価を行った。
【０１２６】
＜実施例１〜８及び比較例４で使用した樹脂＞
実施例１〜８及び比較例４で使用したポリプロピレン樹脂は、いずれもホモポリプロピレン樹脂である。
【０１２７】
【表１】
2019199589.tif 000003
【０１２８】
表１に示すように、結晶子サイズが１２．２ｎｍ以下であり、体積抵抗率が６×１０１４Ω・ｃｍ以上の二軸延伸ポリプロピレンフィルムで作製したコンデンサにおける絶縁抵抗値の低下率は小さかった。また、結晶子サイズが１２．２ｎｍ以下であり、体積抵抗率が６×１０１４Ω・ｃｍ以上の二軸延伸ポリプロピレンフィルムで作製したコンデンサは、静電容量の変化率ΔＣが−５％〜０％の間であり、試験環境温度１０５℃で７００Ｖの電圧にて１０００時間直流電流を印加した後でも静電容量が安定していた。
【０１２９】
＜体積抵抗率の測定精度の検証＞
本開示における体積抵抗率の測定方法の測定精度が、特許文献１（国際公開第２０１６／１８２００３号）のそれよりも高いことを検証した。以下、説明する。
参考例１は、特許文献１における体積抵抗率の測定方法を想定した試験例である。参考例２は、電位傾度を参考例１よりも高くした場合に、参考例１と比較して、測定精度がどのように変化するかを確認するため試験例である。
【０１３０】
（参考例１）
上述の実施例で用いた体積抵抗率測定用のジグ、直流電源、直流電流計を準備した。
次に、特許文献１の実施例１と同じ厚さの２．３μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィルム（特許文献１記載の実施例１の二軸延伸ポリプロピレンフィルムとは異なる、王子ホールディングス社製の二軸延伸ポリプロピレンフィルム）を、上記ジグにセットし、１２０℃で３０分間、保持した。その後、１００Ｖの電圧を印加した。つまり、電位傾度は、４３Ｖ／μｍとした。その結果、電圧印加後1分経過した時点で０．１〜０．５ｎＡレベルの微少電流が測定された。
この電圧と電流の結果を用いて、電極面積の直径が１０ｍｍと仮定したときの体積抵抗値を求めると、６．８×１０１４Ω・ｃｍとなった。この値は、再現テスト（ｎ＝４）の平均値である。なお、電極面積の直径が１０ｍｍと仮定したときの体積抵抗値を求めたのは、特許文献１の体積抵抗率の測定方法では、電極面積の直径が１０ｍｍとされており、これに合わせるためである。
この体積抵抗値（６．８×１０１４Ω・ｃｍ）は、特許文献１の実施例１の値である６．５×１０１４Ω・ｃｍに近い値となった。従って、この参考例１の測定方法は、特許文献１の測定方法を想定した試験として妥当であることが分かる。
次に、再現テスト（ｎ＝４）の電流測定値のバラつきから、標準偏差を求めた。その結果、標準偏差は、１．２×１０１４Ω・ｃｍとなった。また、変動係数（Ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ  ｏｆ  ｖａｒｉａｔｉｏｎ）を算出した結果、約１８％となった。
なお、変動係数は、下記により求められる値である。
（変動係数）＝（標準偏差）／（平均値）
ここで、特許文献１では、１１０℃で測定している一方、参考例１では、１２０℃で測定している。これは、以下の理由による。
参考例１の試験方法において１１０℃で測定すると、測定される電流値が特許文献１よりも小さくなった。そこで、より正確に特許文献１の測定方法を再現させるために、参考例１では、１２０℃で測定することとした。参考例１の試験方法において１１０℃で測定すると、測定される電流値が特許文献１と同じ電流値とならない理由としては、測定に使用した二軸延伸ポリプロピレンフィルムが特許文献１のものと同じものではないことによると考えられる。
【０１３１】
（参考例２）
参考例１と同様に、上述の実施例で用いた体積抵抗率測定用のジグ、直流電源、直流電流計を準備した。
次に、参考例１で使用したのと同じ二軸延伸ポリプロピレンフィルムを上記ジグにセットし、１２０℃で３０分間、保持した。その後、参考例２では、２００Ｖの電圧を印加した。つまり、参考例２では、電位傾度を、８７Ｖ／μｍとした。電位傾度以外については、参考例１と同様にして電流値を測定した。その結果、１１〜１２ｎＡの電流が測定された。
この電圧と電流の結果を用いて、電極面積の直径が１０ｍｍと仮定したときの体積抵抗値を求めると、５．９×１０１３Ω・ｃｍとなった。この値は、再現テスト（ｎ＝４）の平均値である。
次に、再現テスト（ｎ＝４）の電流測定値のバラつきから、標準偏差を求めた。その結果、標準偏差は、３．３×１０１２Ω・ｃｍとなった。また、変動係数（Ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ  ｏｆ  ｖａｒｉａｔｉｏｎ）を算出した結果、約６％となった。
【０１３２】
（考察）
参考例１のように、特許文献１の体積抵抗率の測定方法では、得られる電流がｐＡ（ピコアンペア）レベルとなり、値が安定しないが、参考例２のようにｎＡ（ナノアンペア）レベルの電流として測定すれば値が安定することが分かる。
なお、参考例２では、電位傾度を８７Ｖ／μｍとした場合に、電位傾度を４３Ｖ／μｍとした参考例１と比較して値が安定することが示されているので、電位傾度２００Ｖ／μｍとした場合（本体積抵抗率の測定方法とした場合）には、特許文献１の体積抵抗率の測定方法と比較して、さらに値が安定することが分かる。
以上より、本開示における本体積抵抗率の測定方法の精度が高いことが分かる。
【手続補正書】
【提出日】平成30年10月16日(2018.10.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
広角Ｘ線回折法で測定されるα晶（０４０）面の反射ピークの半価幅からＳｃｈｅｒｒｅｒの式を用いて求められる結晶子サイズが１２．２ｎｍ以下であり、
１００℃環境下において電位傾度２００Ｖ／μｍで電圧を印加し、１分経過時点の電流値から式Ｉにより算出される体積抵抗率が６×１０１４Ω・ｃｍ以上であり、式Ｉは、
体積抵抗率＝［（有効電極面積）×（印加電圧）］／［（ポリプロピレンフィルムの厚さ）×（電流値）］
である、
ポリプロピレンフィルム。
【請求項２】
示差走査熱量測定におけるファーストヒーティングの融点が１６５℃以上である、請求項１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項３】
コンデンサ用である、請求項１または２に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項４】
二軸延伸フィルムである、請求項１〜３のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項５】
第一方向の引張り強さと前記第一方向と直交する方向の引張り強さの合計が４５０〜６００ＭＰａである、
請求項１〜４のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項６】
第一方向の破断伸度と前記第一方向と直交する方向の破断伸度の合計が１５０〜２２０％である、
請求項１〜５のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項７】
第一方向の引張弾性率と前記第一方向と直交する方向の引張弾性率の合計が５〜１０ＧＰａである、
請求項１〜６のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項８】
第一方向の引張り強さと前記第一方向と直交する方向の引張り強さの比率（Ｔ直交する方向／Ｔ第一方向）が、１．１０以上２．００以下である、
請求項１〜７のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項９】
第一方向の破断伸度と前記第一方向と直交する方向の破断伸度の比率（Ｅ直交する方向／Ｅ第一方向）が、０．２０以上０．７０以下である、
請求項１〜８のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項１０】
第一方向の引張弾性率と前記第一方向と直交する方向の引張弾性率の比率（Ｍ直交する方向／Ｍ第一方向）が、１．０以上２．０以下である、
請求項１〜９のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルム。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか１に記載のポリプロピレンフィルムと、
前記ポリプロピレンフィルムの片面又は両面に積層された金属層とを有する、
金属層一体型ポリプロピレンフィルム。
【請求項１２】
巻回された請求項１１に記載の金属層一体型ポリプロピレンフィルムを有する、フィルムコンデンサ。