(57)【要約】【課題】樹脂中間膜とプラスチックフィルムからなる複合フィルムを、合わせガラスとした際に外観不良の発生を抑制できる品質としつつ円滑な作業性を確保しながら歩留まりよく製造する合わせガラスの製造方法の提供。【解決手段】合わせガラスの製造方法であって、中間接着層に用いる、樹脂中間膜とプラスチックフィルムからなる複合フィルムを、表面温度２５〜５０℃の第１および第２のロールの間に、第１のロール上にプラスチックフィルムを第２のロール上に０．０４〜０．４Ｎ／ｃｍに張力が保持された樹脂中間膜を共に供給、加圧して積層体を得る工程、表面温度が６０℃以上プラスチックフィルムの樹脂のＴｇ未満の第３のロールとそれより１５〜３０℃低い表面温度の第４のロールの間に積層体をプラスチックフィルムが第３のロールに接するように供給、加圧して得る工程を有する合わせガラスの製造方法。【選択図】図３
2019055909.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
中間接着層を介して１対のガラス基板が接着された合わせガラスを製造する方法であって、
第１の樹脂中間膜と、ガラス転移点が７０〜２５０℃の樹脂を主体とするプラスチックフィルムとからなる複合フィルムを、下記（ａ）工程および（ｂ）工程を有する方法で製造し、
前記得られた複合フィルムの前記プラスチックフィルム上に第２の樹脂中間膜を重ね合わせて前記中間接着層として、前記１対のガラス基板の間に挿入し、合わせガラス前駆体を作製し、
前記合わせガラス前駆体を減圧条件下で加熱して予備接着した後、前記予備接着された合わせガラス前駆体を加熱加圧して本接着する合わせガラスの製造方法。
（ａ）それぞれ２５〜５０℃に表面温度が調整された第１のロールと第２のロールとからなる第１のラミネートロールに、前記プラスチックフィルムを前記第１のロールに接するように、０．０４〜０．４Ｎ／ｃｍに張力が保持された前記第１の樹脂中間膜を前記第２のロールに接するように、それぞれ供給し、前記第１のラミネートロールの両ロール間を加圧状態で共に通過させることで前記プラスチックフィルムと前記第１の樹脂中間膜を積層して積層体を得る工程
（ｂ）６０℃以上かつ前記プラスチックフィルムにおける樹脂のガラス転移点未満に表面温度が調整された第３のロールと前記第３のロールの表面温度より１５〜３０℃低い表面温度に調整された第４のロールとからなる第２のラミネートロールに前記積層体を、前記プラスチックフィルムが前記第３のロールに接するように供給し、前記第２のラミネートロールの両ロール間を加圧状態で通過させて前記複合フィルムを得る工程
【請求項２】
前記（ａ）工程において、前記プラスチックフィルムは１．０〜２．５Ｎ／ｃｍに張力が保持されて前記第１のロール上に供給される請求項１記載の製造方法。
【請求項３】
前記第１または第２の樹脂中間膜は、可塑化ポリビニルアセタール系樹脂を主成分として含有する請求項１または２に記載の製造方法。
【請求項４】
前記（ａ）工程において、前記第１の樹脂中間膜は０．０４〜０．３Ｎ／ｃｍに張力が保持されて前記第２のロール上に供給される請求項１〜３のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項５】
前記第１または第２の樹脂中間膜の厚みが０．３〜０．８ｍｍである請求項１〜４のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項６】
前記プラスチックフィルムの主体となる樹脂は、ポリエステルである請求項１〜５のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項７】
前記プラスチックフィルムの厚みが２５〜２００μｍである請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項８】
前記第１のロールおよび前記第３のロールは表面が金属製であり、前記第２のロールおよび前記第４のロールは表面がゴム製である請求項１〜７のいずれか１項に記載の製造方法。
【請求項９】
前記プラスチックフィルムは、高屈折率を有する樹脂からなる層と低屈折率を有する樹脂からなる層を交互に積層した赤外線反射誘電多層フィルムまたは、フィルム状のプラスチック基材の片面に赤外線反射膜を有する赤外線反射膜付きプラスチックフィルムである請求項１〜８のいずれか１項に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスの製造方法に関し、合わせガラスの中間接着層に用いる樹脂中間膜とプラスチックフィルムからなる複合フィルムの製造方法を特徴とする合わせガラスの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
１対のガラス板が中間接着層により接着され一体化された構成の合わせガラスは、通常、樹脂中間膜を１対のガラス板に挟持させてガラス積層体とし、これをオートクレーブ等により高温高圧処理することで製造される。この方法によれば１対のガラス板は樹脂中間膜により熱融着されて合わせガラスとなる。
【０００３】
このような合わせガラスに赤外線遮蔽等の各種機能を付与する技術として、該機能を有するプラスチックフィルムを２枚の樹脂中間膜に挟持させ、これを１対のガラス板の間に挿入し、上記同様に熱融着する技術が知られている。この場合、プラスチックフィルムと樹脂中間膜は、通常、ガラス板と合わせて高温高圧処理される前に予め圧着等により一体化され複合フィルムとされる。該複合フィルムは２枚の樹脂中間膜にプラスチックフィルムが挟持された３層の複合フィルムとして準備される場合もあるが、１枚の樹脂中間膜にプラスチックフィルムが積層された２層の複合フィルムとして準備されることが多い。
【０００４】
樹脂中間膜やプラスチックフィルムは、例えば、生産性を考慮して長尺の巻物として準備され、ラミネート装置等により連続的にロール圧着して複合フィルム化される。しかしながら、合わせガラス製造に用いる樹脂中間膜はその特性上、一定以上のテンションがかかると伸びを生じその状態でプラスチックフィルムと圧着されると、得られる複合フィルムにおいては樹脂中間膜が収縮してカールする、樹脂中間膜がプラスチックフィルムから剥離する等の問題があった。また、ロール圧着に際して、樹脂中間膜のテンションが低ければシワを発生しやすく、高温で圧着すると通常樹脂中間膜が表面に有するエンボスが消失する点で問題であった。
【０００５】
一方、特許文献１では、上記同様にプラスチックフィルムが挿入された合わせガラスにおいて、曲面形状に曲げられたガラス板を用いた合わせガラスを製造する場合にプラスチックフィルムにシワが生じるのを防ぐ目的で、樹脂中間膜とプラスチックフィルムを１０〜２５℃の温度範囲で積層した後、加圧加温により接着して複合化する方法が記載されている。なお、特許文献１には、合わせガラス用の複合フィルムを製造するにあたって樹脂中間膜にかかる負荷に起因して発生する上記問題について言及がない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】国際公開第２００９／１５４０６０号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、合わせガラスの中間接着層に用いる、樹脂中間膜とプラスチックフィルムからなる複合フィルムを用いて合わせガラスを製造する方法において、合わせガラスとした際に外観不良の発生が抑制された複合フィルムを円滑な作業性を確保しながら歩留まりよく製造する合わせガラスの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、以下の構成の合わせガラスの製造方法を提供する。
［１］中間接着層を介して１対のガラス基板が接着された合わせガラスを製造する方法であって、
第１の樹脂中間膜と、ガラス転移点が７０〜２５０℃の樹脂を主体とするプラスチックフィルムとからなる複合フィルムを、下記（ａ）工程および（ｂ）工程を有する方法で製造し、
前記得られた複合フィルムの前記プラスチックフィルム上に第２の樹脂中間膜を重ね合わせて前記中間接着層として、前記１対のガラス基板の間に挿入し、合わせガラス前駆体を作製し、
前記合わせガラス前駆体を減圧条件下で加熱して予備接着した後、前記予備接着された合わせガラス前駆体を加熱加圧して本接着する合わせガラスの製造方法。
（ａ）それぞれ２５〜５０℃に表面温度が調整された第１のロールと第２のロールとからなる第１のラミネートロールに、前記プラスチックフィルムを前記第１のロールに接するように、０．０４〜０．４Ｎ／ｃｍに張力が保持された前記第１の樹脂中間膜を前記第２のロールに接するように、それぞれ供給し、前記第１のラミネートロールの両ロール間を加圧状態で共に通過させることで前記プラスチックフィルムと前記第１の樹脂中間膜を積層して積層体を得る工程
（ｂ）６０℃以上かつ前記プラスチックフィルムにおける樹脂のガラス転移点未満に表面温度が調整された第３のロールと前記第３のロールの表面温度より１５〜３０℃低い表面温度に調整された第４のロールとからなる第２のラミネートロールに前記積層体を、前記プラスチックフィルムが前記第３のロールに接するように供給し、前記第２のラミネートロールの両ロール間を加圧状態で通過させて前記複合フィルムを得る工程
［２］前記（ａ）工程において、前記プラスチックフィルムは１．０〜２．５Ｎ／ｃｍに張力が保持されて前記第１のロール上に供給される［１］記載の製造方法。
［３］前記第１または第２の樹脂中間膜は、可塑化ポリビニルアセタール系樹脂を主成分として含有する［１］または［２］に記載の製造方法。
［４］前記（ａ）工程において、前記第１の樹脂中間膜は０．０４〜０．３Ｎ／ｃｍに張力が保持されて前記第２のロール上に供給される［１］〜［３］のいずれかに記載の製造方法。
［５］前記第１または第２の樹脂中間膜の厚みが０．３〜０．８ｍｍである［１］〜［４］のいずれかに記載の製造方法。
［６］前記プラスチックフィルムの主体となる樹脂は、ポリエステルである［１］〜［５］のいずれかに記載の製造方法。
［７］前記プラスチックフィルムの厚みが２５〜２００μｍである［１］〜［６］のいずれかに記載の製造方法。
［８］前記第１のロールおよび前記第３のロールは表面が金属製であり、前記第２のロールおよび前記第４のロールは表面がゴム製である［１］〜［７］のいずれかに記載の製造方法。
［９］前記プラスチックフィルムは、高屈折率を有する樹脂からなる層と低屈折率を有する樹脂からなる層を交互に積層した赤外線反射誘電多層フィルムまたは、フィルム状のプラスチック基材の片面に赤外線反射膜を有する赤外線反射膜付きプラスチックフィルムである［１］〜［８］のいずれかに記載の製造方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、合わせガラスの製造方法において、合わせガラスの中間接着層に用いる樹脂中間膜とプラスチックフィルムからなる複合フィルムを、合わせガラスとした際に外観不良の発生を抑制できる品質としつつ、円滑な作業性を確保しながら歩留まりよく製造できる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の製造方法で得られる複合フィルムの一例の断面図である。
【図２】図１に示す複合フィルムを用いて製造される合わせガラスの一例の断面図である。
【図３】本発明の製造方法に用いるラミネート装置の一例の概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下に、本発明の実施の形態を説明する。なお、本発明は、これらの実施形態に限定されるものではなく、これらの実施形態を、本発明の趣旨および範囲を逸脱することなく、変更または変形することができる。
【００１２】
本発明の製造方法は、中間接着層を介して１対のガラス基板が接着された合わせガラスの前記中間接着層に用いる、樹脂中間膜とガラス転移点（以下、「Ｔｇ」ということもある。）が７０〜２５０℃の樹脂を主体とするプラスチックフィルムとからなる複合フィルムを製造する方法であって、下記（ａ）工程および（ｂ）工程を有する。
【００１３】
（ａ）それぞれ２５〜５０℃に表面温度が調整された第１のロールと第２のロールとからなる第１のラミネートロールに、前記プラスチックフィルムを前記第１のロールに接するように、０．０４〜０．４Ｎ／ｃｍに張力が保持された前記樹脂中間膜を前記第２のロールに接するように、それぞれ供給し、前記第１のラミネートロールの両ロール間を加圧状態で共に通過させることで前記プラスチックフィルムと前記樹脂中間膜を積層して積層体を得る工程。
【００１４】
（ｂ）６０℃以上かつ前記プラスチックフィルムにおける樹脂のガラス転移点未満に表面温度が調整された第３のロールと前記第３のロールの表面温度より１５〜３０℃低い表面温度に調整された第４のロールとからなる第２のラミネートロールに前記積層体を、前記プラスチックフィルムが前記第３のロールに接するように供給し、前記第２のラミネートロールの両ロール間を加圧状態で通過させて前記複合フィルムを得る工程。
【００１５】
なお、ガラス転移点（Ｔｇ）は、試料に時間によって変化（振動）する歪みまたは応力を与えて、それによって発生する応力または歪みを測定することにより得られる。本明細書においては、試料の力学的な性質を測定する動的粘弾性での測定により、損失正接ｔａｎδのピークと貯蔵弾性率Ｅｒの傾きの変化点を、ガラス転移点（Ｔｇ）とした。
【００１６】
また、「ラミネートロール」とは、ロール間の間隔が調整可能な１対のロールからなり、所定の間隔に設定されたロール間を、被加工物を通過させることで、所定の加工、例えば、積層、延伸、圧着等を行う手段を示す。
【００１７】
本発明の製造方法において、（ａ）工程は第１のラミネートロールを用いて別々に準備されたプラスチックフィルムと樹脂中間膜を積層する工程であり、本明細書において（ａ）工程を積層工程ということもある。また、（ｂ）工程は第２のラミネートロールを用いて（ａ）工程で得られた積層体を熱圧着により複合化する工程であり、本明細書において（ｂ）工程を圧着工程ということもある。
【００１８】
このようにして得られる複合フィルムはプラスチックフィルムと樹脂中間膜が密着して一体化されたものである。複合フィルムにおけるプラスチックフィルムと樹脂中間膜の密着性は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−１に準じて以下の方法で評価した密着力の値として、０．５〜２．５Ｎ／２０ｍｍであることが好ましく、０．７〜１．５Ｎ／２０ｍｍがより好ましい。複合フィルムにおける該密着力の値が上記範囲内にあれば、合わせガラスとした際の樹脂中間膜やプラスチックフィルムに起因する外観不良の発生が十分に抑えられる。また、合わせガラスを良好な作業効率のもとで歩留まりよく製造できる点で好ましい。
【００１９】
（密着性試験方法）
幅２０ｍｍ、長さ１５０ｍｍのサイズに準備された複合フィルムの試験片の樹脂中間膜側を両面テープでスライド板に貼り付け、試験片の幅方向に剥離が行えるようにプラスチックフィルム側を引張試験機に取り付ける。試験片の幅方向に引張速度５０ｍｍ／分で剥離試験を行い、剥離長さ（２０ｍｍ）にわたる力−つかみ移動距離曲線を得る。得られた曲線におけるハンチングの力のピーク値（Ｎ）を、ピーク値が大きいものから順に１０点読み、平均値を算出して密着力（Ｎ／２０ｍｍ）を得る。
【００２０】
本発明の製造方法により得られる複合フィルムの一例の断面図を図１に示す。図１に示す複合フィルム３は、樹脂中間膜１の一方の主面上にプラスチックフィルム２を有する構成である。本発明の製造方法にかかる複合フィルムが有する樹脂中間膜は、合わせガラスの製造において通常用いられる高温高圧処理等により溶融してガラス基板同士あるいはガラス基板とプラスチックフィルム等を接着する樹脂中間膜と同様とできる。プラスチックフィルムは、Ｔｇが７０〜２５０℃の樹脂を主体とするフィルムであり、通常、合わせガラスに赤外線遮蔽等の各種機能を付加するために挿入されるものであって、上記樹脂中間膜のような接着機能を有しない。したがって、例えば、複合フィルム３を用いて合わせガラスを製造するためには、複合フィルム３のプラスチックフィルム２側に樹脂中間膜１と同様に機能する樹脂中間膜を配置することが求められる。
【００２１】
このようにして複合フィルム３を用いて得られる合わせガラスの一例の断面図を図２に示す。合わせガラス６は、１対のガラス基板５Ａ、５Ｂが、複合フィルム３と樹脂中間膜４とを介して接着された構成、具体的には、ガラス基板５Ａ、複合フィルム３、樹脂中間膜４、ガラス基板５Ｂの順に積層、一体化された構成を有する。合わせガラス６において、複合フィルム３は樹脂中間膜１がガラス基板５Ａと接するように配設されている。
【００２２】
本明細書において、合わせガラスの「中間接着層」とは、合わせガラスにおいて１対のガラス基板が挟持する中間層全体をいう。中間接着層は単層からなってもよく、多層からなってもよい。図２に示す合わせガラス６においては、複合フィルム３と樹脂中間膜４を併せた層が中間接着層に相当する。
【００２３】
本発明においては、例えば、合わせガラスに図２に示すようにして用いられる、樹脂中間膜とプラスチックフィルムからなる複合フィルムの製造条件を、（ａ）積層工程、および（ｂ）圧着工程の２段階で行い、各工程の条件を上記のように規定することで、複合フィルム製造時の樹脂中間膜に対する負荷を軽減できる。さらにプラスチックフィルムと樹脂中間膜が十分に密着された複合フィルムが得られる。それにより、複合フィルムにおけるカールや剥離の発生が抑えられ、合わせガラスとした際の樹脂中間膜やプラスチックフィルムに起因する外観不良の発生が抑えられる。本発明の製造方法によれば、複合フィルムを良好な作業効率のもとで歩留まりよく製造できるとともに、これを用いた合わせガラスについても、良好な作業効率のもとで歩留まりよく製造できる。
【００２４】
さらに、合わせガラスとする際に、例えば、合わせガラス６におけるガラス基板５Ａ、５Ｂが曲率半径０．５〜５．０ｍ程度の曲面形状に曲げられている場合であっても、プラスチックフィルムが樹脂中間膜に十分密着しているためにシワが生じることなく、外観の良好な合わせガラスを製造できる。
【００２５】
このような本発明の製造方法が適用される、合わせガラスの中間接着層に用いる複合フィルムを構成する樹脂中間膜およびプラスチックフィルムについて説明する。
【００２６】
（樹脂中間膜）
複合フィルム３における樹脂中間膜１は、例えば、図２に示す合わせガラス６とした際にガラス基板５Ａとプラスチックフィルム２を接着する機能を有するものであればよい。樹脂中間膜１の構成材料としては、通常、合わせガラスに用いられる従来公知の中間膜を構成する材料と同様の材料が特に制限なく使用できる。樹脂中間膜１として、具体的には、以下の熱可塑性樹脂を主成分として含む組成物を、シート状に製膜したものが挙げられる。
【００２７】
ここで、熱可塑性樹脂を主成分として含む組成物とは、組成物中の全固形分に占める熱可塑性樹脂の含有割合が５０質量％以上の組成物をいう。該組成物により得られる樹脂中間膜は、熱可塑性樹脂を主成分として含有する、すなわち樹脂中間膜全体に対して５０質量％以上の割合で熱可塑性樹脂を含有する樹脂膜である。なお、樹脂中間膜１は、通常は連続生産により長尺の巻物として製造される。
【００２８】
熱可塑性樹脂としては、例えば、これを主成分とする組成物をシート状に製膜して１対の樹脂中間膜とし、これにプラスチックフィルムを挟持させたかたちで１対のガラス基板の間に挿入して合わせガラスを成形した際に、一体化できるものであれば特に限定されない。なお、車両用合わせガラス、特にフロントガラスとする場合には、視認性が十分に確保されるように、合わせガラスとした際の可視光透過率が７０％以上を達成できるものが好ましい。熱可塑性樹脂として、具体的には、可塑化ポリビニルアセタール系樹脂、可塑化ポリ塩化ビニル系樹脂、飽和ポリエステル系樹脂、可塑化飽和ポリエステル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、可塑化ポリウレタン系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体系樹脂、エチレン−エチルアクリレート共重合体系樹脂等の従来から中間膜用として用いられている熱可塑性樹脂が挙げられる。
【００２９】
なかでも、優れた透明性、耐候性、強度、接着力、耐貫通性、衝撃エネルギー吸収性、耐湿性、遮熱性および遮音性等の諸性能のバランスに優れる樹脂中間膜１が得られることから、可塑化ポリビニルアセタール系樹脂が好適に用いられる。これらの熱可塑性樹脂は、単独で用いられてもよいし、２種類以上が併用されてもよい。上記可塑化ポリビニルアセタール系樹脂における「可塑化」とは、可塑剤の添加により可塑化されていることを意味する。その他の可塑化樹脂についても同様である。
【００３０】
上記ポリビニルアセタール系樹脂としては、特に限定されないが、ポリビニルアルコール（以下、必要に応じて「ＰＶＡ」と言うこともある）とホルムアルデヒドとを反応させて得られるポリビニルホルマール樹脂、ＰＶＡとアセトアルデヒドとを反応させて得られる狭義のポリビニルアセタール樹脂、ＰＶＡとｎ−ブチルアルデヒドとを反応させて得られるポリビニルブチラール樹脂（以下、必要に応じて「ＰＶＢ」と言うこともある）等が挙げられ、なかでも、優れた透明性、耐候性、強度、接着力、耐貫通性、衝撃エネルギー吸収性、耐湿性、遮熱性および遮音性等の諸性能のバランスにより優れる樹脂中間膜１が得られることから、ＰＶＢが好適に用いられる。これらのポリビニルアセタール系樹脂は、単独で用いられてもよいし、２種類以上が併用されてもよい。
【００３１】
上記ポリビニルアセタール系樹脂の合成に用いられるＰＶＡは、特に限定されるものではないが、平均重合度が２００〜５０００のものが好ましく、より好ましくは５００〜３０００のものである。上記ポリビニルアセタール系樹脂は、特に限定されるものではないが、アセタール化度が４０〜８５モル％であるものが好ましく、より好ましくは５０〜７５モル％のものである。上記ポリビニルアセタール系樹脂は、残存アセチル基量が３０モル％ 以下であるものが好ましく、より好ましくは０．５〜２４モル％のものである。
【００３２】
上記可塑化樹脂、好ましくは可塑化ポリビニルアセタール系樹脂を得るために、具体的には、ポリビニルアセタール系樹脂を可塑化するために用いられる可塑剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、一塩基性有機酸エステル系、多塩基性有機酸エステル系などの有機酸エステル系可塑剤や、有機リン酸系、有機亜リン酸系などのリン酸系可塑剤等が挙げられる。
【００３３】
上記可塑化樹脂、例えば、可塑化ポリビニルアセタール系樹脂を得るために用いる可塑剤の量は、ポリビニルアセタール系樹脂の平均重合度やアセタール化度および残存アセチル基量等によっても異なり、特に限定されるものではないが、ポリビニルアセタール系樹脂１００質量部に対し、可塑剤１０〜８０質量部であることが好ましい。ポリビニルアセタール系樹脂１００質量部に対する可塑剤の添加量が１０質量部未満であると、ポリビニルアセタール系樹脂の可塑化が不十分となって、成形（製膜）が困難となることがあり、逆にポリビニルアセタール系樹脂１００質量部に対する可塑剤の添加量が８０質量部を超えると、得られる樹脂膜の強度が、樹脂中間膜１として不十分となることがある。
【００３４】
樹脂中間膜１の作製に用いる熱可塑性樹脂含有組成物は、上記熱可塑性樹脂、好ましくは可塑化ポリビニルアセタール系樹脂を全固形分の主成分として含有するものであるが、本発明の効果を阻害しない範囲で各種目的に応じて、例えば、接着性調整剤、カップリング剤、界面活性剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、赤外線吸収剤、蛍光剤、脱水剤、消泡剤、帯電防止剤、難燃剤等の各種添加剤の１種類もしくは２種類以上を含有していてもよい。これらの添加剤は樹脂中間膜１の全体に均一に含有される。
【００３５】
なお、合わせガラス６を製造する場合には、樹脂中間膜１とプラスチックフィルム２からなる複合フィルム３とともに樹脂中間膜４を用いる。樹脂中間膜１と樹脂中間膜４は互いに異なった種類の材質から構成されてもよいが、同一であることが好ましい。また、樹脂中間膜１の膜厚は、樹脂中間膜１がプラスチックフィルム２と組み合わせて複合フィルム３とされ、さらに樹脂中間膜４を用いて、プラスチックフィルム２が樹脂中間膜１および樹脂中間膜４に挟持されるかたちでガラス基板５Ａ、５Ｂに挿入され通常の処理がなされた場合に、合わせガラス６として一体化できる膜厚であれば特に限定されるものではない。
【００３６】
樹脂中間膜１の膜厚は、具体的には、合わせガラス用等に通常用いられるプラスチックフィルムを挟み込むタイプの１対の中間膜の各１層の膜厚と同様に、０．３〜０．８ｍｍであることが好ましく、樹脂中間膜４との合計膜厚として０．７〜１．５ｍｍであることが好ましい。樹脂中間膜１の膜厚が０．３ｍｍ未満であったり、樹脂中間膜４との合計膜厚が０．７ｍｍ未満であったりすると、中間接着層の強度が不十分となることがあり、逆に樹脂中間膜１の膜厚が０．８ｍｍを超えたり、樹脂中間膜４との合計膜厚が１．５ｍｍを超えたりすると、合わせガラス作製時のオートクレーブによる本接着（本圧着）工程において、これが挟み込まれる１対のガラス基板５Ａ、５Ｂにずれが生じる現象、いわゆる板ずれ現象が発生することがある。
【００３７】
なお、樹脂中間膜１は単層構造に限定されない。例えば、特開２０００−２７２９３６号公報等に開示された遮音性能の向上を目的として用いられる、性質の異なる（損失正接の異なる）樹脂膜を積層した多層樹脂膜を樹脂中間膜１として使用してもよい。
【００３８】
（プラスチックフィルム）
複合フィルム３におけるプラスチックフィルム２は、Ｔｇが７０〜２５０℃の樹脂を主体とするプラスチックフィルムであれば、特に制限されない。プラスチックフィルム２は、通常、合わせガラスに特定の機能を付与するために挿入される機能性のプラスチックフィルムである。特定の機能としては、赤外線反射機能、紫外線反射機能等が挙げられる。
【００３９】
このような機能性のプラスチックフィルムとしては、該機能を有する限りプラスチックフィルム単体であってもよく、フィルム状のプラスチック基材に機能膜が形成された機能膜付きプラスチックフィルムであってもよい。プラスチックフィルム単体である場合、プラスチックフィルムは単層からなってもよく多層からなってもよい。本明細書において、特に断りのない限り「プラスチックフィルム」の用語は、機能膜付きプラスチックフィルムを含む概念で用いられる。
【００４０】
また、プラスチックフィルムの主体となる樹脂とは、プラスチックフィルムがプラスチックフィルム単体で構成される場合、該プラスチックフィルムを構成する樹脂をいい、プラスチックフィルムが機能膜付きプラスチックフィルムの場合、基材としてのプラスチックフィルムを構成する樹脂をいう。本発明の製造方法においては、プラスチックフィルムの主体となる樹脂のＴｇが７０〜２５０℃である。このようなプラスチックフィルムは剛性を有し、例えば、８０〜９０℃における弾性率を１．０〜２．５ＧＰａの範囲とすることができる。本発明の製造方法によれば、（ａ）工程において樹脂中間膜の張力を十分に調整しながら上記のような剛性を有するプラスチックフィルムと積層した後、（ｂ）圧着工程を行うことで、複合フィルム製造時の樹脂中間膜に対する負荷の軽減が可能となり、さらに、得られる複合フィルムにおいてプラスチックフィルムと樹脂中間膜の密着性の確保を可能としている。
【００４１】
プラスチックフィルムの主体となるＴｇが７０〜２５０℃の樹脂として、具体的には、ポリカーボネート、ポリエステル、アクリル樹脂、ポリイミド、ポリエーテルスルホン、ポリスルホン、ポリアリレート、ナイロン、脂肪族ポリオレフィン、シクロオレフィンポリマー、フッ素樹脂、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリウレタン等の樹脂のうち、Ｔｇが７０〜２５０℃の樹脂を挙げることができる。
【００４２】
上記樹脂としてアクリル樹脂についてはポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等が好ましい。また、ポリエステルについては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンナフタレート（ＢＥＮ）等が好ましい。なお、本明細書においては、ＰＭＭＡ、ＰＥＴ、ＰＥＮ、ＢＥＮ等は、これらのポリマーのみで構成されるホモポリマーの他に、各ポリマーにおいて主原料とともに各種コモノマーを用いて製造されるコポリマーや変性ポリマーを含む用語として使用する。また、本発明におけるプラスチックフィルムの主体となるＴｇが７０〜２５０℃の樹脂として、上記樹脂のなかでもコストおよび耐久性の観点から、Ｔｇが７５〜１００℃のポリエステルが好ましい。
【００４３】
これらの樹脂を用いて得られる樹脂フィルムのうちでも、ＰＥＴフィルムのように延伸法で作製されている樹脂フィルムは、比較的に高強度であり、樹脂中間膜との合わせ加工時の取扱などで発生するフィルムの折れなどの欠陥を抑制でき、また、加熱による球状結晶の生成も抑制できて白濁が抑制されることから、プラスチックフィルム単体で用いる場合のプラスチックフィルムとして、または機能膜付きプラスチックフィルムにおけるフィルム状のプラスチック基材として好ましい。
【００４４】
プラスチックフィルムの厚みとしては、プラスチックフィルム単体で用いる場合のプラスチックフィルムの厚みとして、または機能膜付きプラスチックフィルムにおけるフィルム状のプラスチック基材の厚みとして、フィルム取扱時の容易さならびに合せガラス製造時の脱気工程への適合性の観点から２５〜２００μｍが好ましく、５０〜１２０μｍがより好ましい。
【００４５】
プラスチックフィルムが備える機能としては、赤外線反射機能が好ましい。プラスチックフィルムが赤外線反射フィルムである場合、合わせガラスに通常用いられる赤外線反射フィルム、例えば、フィルム状のプラスチック基材の一方の主面に赤外線反射膜が配設された赤外線反射膜付きプラスチックフィルム（ｉ）、高屈折率を有する樹脂からなる層と低屈折率を有する樹脂からなる層を交互に積層した赤外線反射誘電多層フィルム（ｉｉ）等が挙げられる。
【００４６】
赤外線反射膜付きプラスチックフィルム（ｉ）における赤外線反射膜としては、誘電体多層膜、液晶配向膜、赤外線反射材含有コーティング膜、金属膜を含む単層または多層の赤外線反射膜等の従来公知の赤外線反射膜が挙げられる。赤外線反射膜の膜厚としては１００〜５００ｎｍが好ましく、１５０〜４５０ｎｍがより好ましい。
【００４７】
赤外線反射膜付きプラスチックフィルム（ｉ）において、フィルム状のプラスチック基材上に赤外線反射膜として形成される誘電体多層膜は、高屈折率誘電体膜と低屈折率誘電体膜を交互に積層した構成を有する。誘電体膜には、ＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、Ｔａ２Ｏ５、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＭｇＦ２等の金属化合物から、適当な屈折率差を有する２種を組合せて選んで高屈折率誘電体および低屈折率誘電体として用いることが好ましい。
【００４８】
また、積層される誘電体膜の層数は、高屈折率誘電体膜と低屈折率誘電体膜の合計の層数として、３層以下であると赤外線域の反射が不十分であり、また、層数が１２層を超えると製造コストが高くなり、また、層数を増やすことによって膜応力が増加し、プラスチック基材との密着性が低下したりプラスチック基材をカールさせたりするので、積層される誘電体膜の層数は、４層以上１１層以下であることが好適である。層数を増すほど赤外線領域における反射の極大値は大きくなり、かつ可視光域の色が無色に近くなり、好ましい赤外線反射膜となる。
【００４９】
このような誘電体多層膜からなる赤外線反射膜は、用いる誘電体の種類、各層の層厚および層数により、反射波長域や反射率の設計が可能である。したがって、用途により求められる赤外線反射能に応じて、誘電体の種類、層厚および層数を適宜選択して、所望の赤外線反射膜を設計すればよい。
【００５０】
フィルム状のプラスチック基材上に誘電体多層膜を形成する方法としては、例えば、マグネトロンスパッタリング、電子線蒸着、真空蒸着、化学蒸着等の、既知の技術のいずれかを使用して、赤外線反射膜の被形成面であるプラスチック基材のいずれか一方の主面上に設ける方法が挙げられる。
【００５１】
赤外線反射膜付きプラスチックフィルム（ｉ）において、フィルム状のプラスチック基材上に赤外線反射膜として形成される液晶配向膜は、具体的には、螺旋状構造または格子状構造に配向可能な液晶化合物をプラスチック基材上で、螺旋構造または格子構造に配向させ、かかる配向状態を固定することによって得られる膜である。これらの構造を示す液晶相としては、コレステリック液晶相、強誘電性液晶相、反強誘電性液晶相、ブルー相があり、これらのいずれを利用することもできる。また、反射対象の光の波長の大きさの半分から十分の一程度の大きさの周期構造があれば、上記の物質によらず、選択反射性を示すことが可能であるので、いわゆるストップバンドを該光の波長領域に有するフォトニック結晶も使用できる。
【００５２】
フィルム状のプラスチック基材上に液晶配向膜を形成する方法としては、例えば、一方の主面上に配向膜を有するプラスチック基材を準備し、その配向膜上に、液晶化合物およびその他任意成分を必要に応じて有機溶媒に溶解させて得られる液状組成物を塗工液として塗布し、液晶化合物を螺旋状構造または格子状構造に配向させ、該配向状態を固定する方法が挙げられる。また、配向膜を用いずに、磁場、電場配向、ずり応力操作により配向させることもできる。
【００５３】
上記配向は、通常、加熱により行われる。加熱配向の温度は、一般的には、液晶性組成物の結晶相／ネマチック相転移温度以上、ネマチック相／等方相転移温度以下で行なう。加熱配向時間は、特に制限されないが、１０秒間〜３分間程度の範囲が好ましい。配向固定は、加熱配向温度で行ってもよいし、それより低温で結晶が析出しない範囲の温度で行ってもよい。
【００５４】
赤外線反射誘電多層フィルム（ｉｉ）は、少なくとも２つの樹脂層を含み、高屈折率を有する樹脂からなる層と低屈折率を有する樹脂からなる層を交互に積層した構成を有する誘電光学フィルムである。
【００５５】
樹脂層を構成する樹脂は等方性または複屈折性であってもよい。樹脂層は、好ましくは、複屈折性の樹脂からなり、より好ましくは、誘電多層フィルムは、ブルースター角（ｐ偏光の反射率がゼロになる角度）が非常に大きいかまたは樹脂層境界面に対して存在しないように設計される。
【００５６】
高屈折率を有する樹脂からなる層と低屈折率を有する樹脂からなる層をそれぞれ構成する樹脂の組合せとしては、上記のＴｇが７０〜２５０℃の樹脂のうち屈折率差がある２種以上の透明樹脂の組合せであれば特に限定されない。好ましい組み合わせとして、異なる２種のポリエステルの組合せ、ポリエステルと、アクリル樹脂、ポリスチレンおよびフッ素樹脂等から選ばれる１種との組合せが挙げられる。なお、必要に応じて３種以上の樹脂を用いて赤外線反射誘電多層フィルム（ｉｉ）を作製してもよい。
【００５７】
赤外線反射誘電多層フィルム（ｉｉ）における高屈折率を有する樹脂からなる層と低屈折率を有する樹脂からなる層をそれぞれ構成する樹脂の組合せとして具体的には、ＰＥＮとＰＭＭＡ、ＰＥＴとＰＭＭＡ、ＰＥＮとＰＳ、ＰＥＴとＰＳ、ＰＥＮとＰＥＴ、ＰＥＮとＰＥＴＧ（第２グリコール（通常シクロヘキサンジメタノール）を使用するＰＥＴのコポリマー）の組合せ等が好ましい。
【００５８】
赤外線反射誘電多層フィルム（ｉｉ）は、交互に屈折率の異なる２種の樹脂層が積層された樹脂シートが得られるように上記樹脂を組み合わせて同時押出しし、得られた積層シートを必要に応じて延伸する等の、例えば、特表２００２−５０９２７９号公報等に記載された従来公知の方法で作製できる。赤外線反射誘電多層フィルム（ｉｉ）の各樹脂層の厚みおよび層数は必要とされる反射特性に応じて適宜調整される。赤外線反射誘電多層フィルム（ｉｉ）の全体の厚みについては、上記のとおり２５〜２００μｍが好ましく、５０〜１２０μｍがより好ましい。
【００５９】
本発明の製造方法は、上に説明した樹脂中間膜およびプラスチックフィルムからなる複合フィルムに適用される。以下、本発明の製造方法について図面を参照しながら説明する。
【００６０】
本発明の製造方法は、（ａ）工程において、プラスチックフィルムと樹脂中間膜に別々に所定の張力を付与することができれば、連続式の製造方法であっても、バッチ式の製造方法であってもよい。なお、連続式とは、プラスチックフィルムおよび樹脂中間膜が長尺の巻物として準備され、それぞれの巻物から順次送り出された２者が連続的に複合化され、さらに搬送された先で巻き取られることで、複合フィルムも長尺の巻物として得られる方式をいう。バッチ式とは所定の形状に裁断されたプラスチックフィルムおよび樹脂中間膜を都度、複合化する方式をいう。本発明の製造方法は、製造効率の点で連続式の方法であるのが好ましい。以下、本発明の方法を連続式の製造に適用する実施形態について説明するが、これに限定されない。
【００６１】
本発明における複合フィルムの製造方法を連続式で行うには、上記（ａ）工程および（ｂ）工程における製造条件によりプラスチックフィルムと樹脂中間膜の複合化を連続して実行できるラミネート装置、例えば、図３に概略断面図を示すラミネート装置を用いて行うのが好適である。
【００６２】
図３に示すラミネート装置３０は、被加工物が搬送される上流側から順に、２つの巻出し部すなわち第１の巻出し部１５および第２の巻出し部１６と、第１のロール１１および第２のロール１２からなる第１のラミネートロール１０と、第３のロール１３および第４のロール１４からなる第２のラミネートロール２０と、巻取り部１７を有する。第１〜第４のロール１１〜１４はそれぞれ、その表面温度を調整する手段（図示せず）を有する。また、第１のラミネートロール１０および第２のラミネートロール２０は、被加工物がロール間を通過する際に加圧可能なニップロールとして設計されている。
【００６３】
さらに、ラミネート装置３０は、第１および第２の巻出し部１５、１６からそれぞれ繰り出される被加工物が第１のラミネートロール１０に供給可能なように支持ロール２１〜２５を有するとともに、各被加工物の搬送経路にそれぞれ被加工物の張力を測定するための第１のテンションピックアップ１８および第２のテンションピックアップ１９を有する。被加工物は第１のラミネートロール１０を通過した後、第２のラミネートロール２０に搬送され該ロール２０を通過し、その後、巻取り部１７まで搬送されるように、支持ロール２６〜２９を有する。
【００６４】
ラミネート装置３０における被加工物の搬送は、第２のラミネートロール２０および巻取り部１７を搬送方向に回転させることで行われる。第１のラミネートロール１０および支持ロール２１〜２９は被加工物の搬送に伴い回転するように回転自在に設定される。搬送時の被加工物の張力は、第１および第２の巻出し部１５、１６から第２のラミネートロール２０までは、第１および第２の巻出し部１５、１６において被加工物の搬送方向と逆方向に力をかけることで調整できる。また、第２のラミネートロール２０から巻取り部１７までの被加工物の張力は巻取り部１７の回転トルクにより調整できる。
以下、ラミネート装置３０を用いて本発明の実施形態における複合フィルム３を連続的に製造する方法を説明する。
【００６５】
（ａ）工程
（ａ）工程は、第１のラミネートロール１０において、第１のロール１１と第２のロール１２の表面温度をそれぞれ２５〜５０℃に調整した状態で、第１のロール１１に接するようにプラスチックフィルム２を、第２のロール１２に接するように０．０４〜０．４Ｎ／ｃｍに張力が保持された樹脂中間膜１を、それぞれ供給し、第１のロール１１と第２のロール１２の間を加圧状態で共に通過させることでプラスチックフィルム２と樹脂中間膜１を積層して積層体３ａを得る工程である。
【００６６】
（ａ）工程を行うために、例えば、ラミネート装置３０の巻出し部１５にプラスチックフィルム２の巻物が設置され、巻出し部１６に樹脂中間膜１の巻物が設置される。
【００６７】
巻出し部１５に設置されたプラスチックフィルム２の巻物から繰り出されるプラスチックフィルム２は、支持ロール２１、第１のテンションピックアップ１８、支持ロール２５を経て、第１のロール１１に接するように第１のラミネートロール１０に供給される。
【００６８】
第１のテンションピックアップ１８では、巻出し部１５から第１のラミネートロール１０までの間にプラスチックフィルム２にかかる張力（以下、「Ｔ２」で示す。）が測定される。（ａ）工程において、第１のラミネートロール１０に供給されるプラスチックフィルム２の張力とは、上に説明した巻出し部１５から第１のラミネートロール１０までの間にプラスチックフィルム２にかかる張力Ｔ２をいい、Ｔ２の値はプラスチックフィルム２の材質や厚さによるが、１．０〜２．５Ｎ／ｃｍが好ましく、１．１〜２．０Ｎ／ｃｍがより好ましい。プラスチックフィルム２にかかる張力Ｔ２の値が上記範囲内にあれば、（ａ）工程における樹脂中間膜１との積層の際にシワや弛みの発生を抑制しやすく、好ましい。
【００６９】
プラスチックフィルム２の張力Ｔ２は、より具体的には、例えば、プラスチックフィルム２として、厚さ７５〜１２５μｍのＰＥＴを主体とするプラスチックフィルムを用いた場合には、１．０〜２．０Ｎ／ｃｍが好ましく、１．１〜１．７Ｎ／ｃｍがより好ましい。
【００７０】
一方、巻出し部１６に設置された樹脂中間膜１の巻物から繰り出される樹脂中間膜１は、支持ロール２２〜２４および、第２のテンションピックアップ１９を経て、第２のロール１２に接するように第１のラミネートロール１０に供給される。
【００７１】
第２のテンションピックアップ１９では、巻出し部１６から第１のラミネートロール１０までの間に樹脂中間膜１にかかる張力（以下、「Ｔ１」で示す。）が測定される。（ａ）工程において、第１のラミネートロール１０に供給される樹脂中間膜１の張力とは、上に説明した巻出し部１６から第１のラミネートロール１０までの間に樹脂中間膜１にかかる張力Ｔ１をいい、Ｔ１の値は０．０４〜０．４Ｎ／ｃｍに設定される。Ｔ１の値は、０．０４〜０．３Ｎ／ｃｍが好ましく、０．０４〜０．２５Ｎ／ｃｍがより好ましい。本発明においては、Ｔ１の値を上記範囲内に規定することで、（ａ）工程における樹脂中間膜１に対する負荷が軽減され、次いで行われる（ｂ）工程を経て得られる複合フィルムにおけるカールや剥離の発生を抑えることが可能となる。
【００７２】
樹脂中間膜１の張力Ｔ１は、より具体的には、例えば、樹脂中間膜１として、厚さ０．３〜０．８ｍｍの可塑化ＰＶＢを主成分として含有する樹脂中間膜１を用いた場合には、０．０４〜０．２Ｎ／ｃｍが好ましく、０．０４〜０．１Ｎ／ｃｍがより好ましい。
【００７３】
ここで、プラスチックフィルム２および樹脂中間膜１がそれぞれ巻出し部１５、１６から繰り出されて第１のラミネートロール１０まで搬送され、第１のラミネートロール１０で積層されて積層体３ａとなった後に、さらに第２のラミネートロール２０まで搬送され、第２のラミネートロール２０で熱圧着されて複合フィルム３となって、最終的に巻取り部１７で巻き取られるまでの、プラスチックフィルム２、樹脂中間膜１、積層体３ａおよび複合フィルム３の搬送速度は一定であり、０．１〜６．０ｍ／分が好ましく、１．０〜３．０ｍ／分がより好ましい。プラスチックフィルム２、樹脂中間膜１、積層体３ａおよび複合フィルム３の搬送速度が上記範囲内にあれば、フィルムの剛性からも安定な搬送が可能であり好ましい。
【００７４】
第１のラミネートロール１０において、第１のロール１１に接するようにして上記のように供給されるプラスチックフィルム２と、第２のロール１２に接するようにして上記のように供給される樹脂中間膜１は、第１のロール１１および第２のロール１２の間を通過する際に積層され積層体３ａとなる。
【００７５】
第１のラミネートロール１０における第１のロール１１の表面温度は２５〜５０℃の範囲内に調整される。第１のロール１１の表面温度は３０〜４５℃が好ましく、４０〜４５℃がより好ましい。また、プラスチックフィルム２が第１のロール１１に接する時間は、概ね５〜２０秒間が好ましく、１０〜２０秒間がより好ましい。なお、第１のロール１１の表面は、表面平坦性の観点から金属製であることが好ましい。金属の種類は特に問わない。
【００７６】
第１のロール１１の表面温度の調整は、一般のプラスチックフィルム用のラミネートロールにおいて通常行われている方法で行うことが可能であり、例えば、第１のロール１１を誘電加熱で加熱する方法、内部に加熱ヒータを設置し加熱する方法、内部に媒体の流路を設け該流路に外部から送入される加熱媒体を流通させる方法等が挙げられる。第１のロール１１の大きさについては、幅がプラスチックフィルム２の幅以上であれば特に制限されないが、直径は１５０〜３００ｍｍ程度であることが好ましく、２００〜２５０ｍｍ程度がより好ましい。
【００７７】
なお、第１のラミネートロール１０において樹脂中間膜１と積層される際のプラスチックフィルム２の表面温度は、２０〜５０℃の温度範囲内にあることが好ましく、２５〜４５℃がより好ましく、２５〜４０℃が特に好ましい。
【００７８】
また、プラスチックフィルム２として機能膜付きプラスチックフィルムを用いた場合には、機能膜が樹脂中間膜１と接するように、すなわち、フィルム状のプラスチック基材が第１のロール１１に接するように、プラスチックフィルム２は第１のラミネートロール１０に供給される。
【００７９】
（ａ）工程においては、第１のロール１１の表面温度および好ましくはプラスチックフィルム２の第１のロール１１との接触時間を上記範囲内とすることで、プラスチックフィルム２の表面温度が上記好ましい温度に調整され、樹脂中間膜１との積層をシワや弛み等の発生を抑制して円滑に行うことが可能となる。
【００８０】
第１のラミネートロール１０における第２のロール１２の表面温度は、上記第１のロール１１の表面温度と同様に２５〜５０℃の範囲内に調整される。第２のロール１２の表面温度は４０〜５０℃が好ましく、４０〜４５℃がより好ましい。なお、第１のロール１１の表面温度と第２のロール１２の表面温度は同じであっても異なってもよい。また、樹脂中間膜１が第２のロール１２に接する時間は、概ね２〜１５秒間が好ましく、２〜１０秒間がより好ましい。
【００８１】
第２のロール１２の表面は、樹脂中間膜１が該表面に密着して剥離が困難になるのを防止する等の観点からゴム製であることが好ましい。ゴムの種類としては、シリコーンゴム、ウレタンゴム等が好ましい。
【００８２】
第２のロール１２の表面温度の調整は、第１のロール１１の表面温度を調整する方法と同様の方法で行うことができる。第２のロール１２の大きさについては、幅が樹脂中間膜１の幅以上であれば特に制限されないが、直径は２００〜５００ｍｍ程度であることが好ましく、２５０〜４００ｍｍ程度がより好ましい。
【００８３】
なお、第１のラミネートロール１０においてプラスチックフィルム２と積層される際の樹脂中間膜１の表面温度は、２０〜４５℃の温度範囲内にあることが好ましく、２５〜４５℃がより好ましく、２５〜４０℃が特に好ましい。
【００８４】
第２のロール１２の表面温度および好ましくは樹脂中間膜１の第２のロール１２との接触時間を上記範囲内とすることで、樹脂中間膜１の表面温度が上記好ましい温度に調整され、プラスチックフィルム２との積層をシワや弛み等の発生を抑制して円滑に行うことが可能となる。
【００８５】
第１のラミネートロール１０は、第１のロール１１と第２のロール１２の間を通過する被加工物に加圧可能なニップロールとして設計されている。（ａ）の積層工程において、第１のラミネートロール１０による加圧は必須である。加圧の条件としては、樹脂中間膜１とプラスチックフィルム２が積層され上記ロール間を通過する際に、線圧で０．０５〜０．４ＭＰａ程度の加圧を行うことが好ましい。該線圧は０．１〜０．３ＭＰａ程度がより好ましい。該線圧を上記範囲内とすれば、得られる積層体３ａにおける樹脂中間膜１およびプラスチックフィルム２の密着状態を搬送中に剥離が発生しない程度に密着しやすく、好ましい。
【００８６】
このようにして（ａ)工程により得られる積層体３ａが第１のラミネートロール１０から次の（ｂ）工程が行われる第２のラミネートロール２０まで搬送される。積層体３ａにおける、樹脂中間膜１およびプラスチックフィルム２の密着状態は、搬送中に剥離が発生しない程度に密着されていればよく、例えば、ＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−１に準じて行われる上記密着性試験において、密着力が０．０５〜０．１Ｎ／２０ｍｍの範囲内にあることが好ましい。
【００８７】
なお、第１のラミネートロール１０から第２のラミネートロール２０までの搬送において、樹脂中間膜１はプラスチックフィルム２に保持された状態であり張力による影響は略発生しないと言える。また、第１のラミネートロール１０から第２のラミネートロール２０までの搬送経路において図３に示すラミネート装置３０には第２のラミネートロール２０における第４のロール１４への抱き角を調整する目的で、支持ロール２６が設けられている。本発明の製造方法において、第１のラミネートロールから第２のラミネートロールまでの間に支持ロールを経由することは必須ではないが、第２のラミネートロールへの積層体の供給角度等を調整する、すなわち、第３のロールおよび第４のロールに対する積層体の接触時間を調整する等の観点から、積層体に支持ロールを経由させることが好ましい。
【００８８】
（ｂ）工程
（ｂ）工程は、第２のラミネートロール２０において、６０℃以上かつプラスチックフィルム２における樹脂のＴｇ未満に表面温度が調整された第３のロール１３と第３のロール１３の表面温度より１５〜３０℃低い表面温度に調整された第４のロール１４の間に、積層体３ａをプラスチックフィルム２が第３のロール１３に接するように供給し、両ロール１３、１４間を加圧状態で通過させて複合フィルム３を得る熱圧着の工程である。
【００８９】
（ｂ）工程において複合フィルム３を得るために、第２のラミネートロール２０は、第３のロール１３と第４のロール１４の間を通過する被加工物に加圧可能なニップロールとして設定される。（ｂ）の圧着工程において、第２のラミネートロール２０による加圧は必須であり、積層体３ａが上記両ロール１３、１４間を通過する際に、線圧で２．０〜７．０ＭＰａ程度の加圧を行うことが好ましい。該線圧は３．０〜６．０ＭＰａ程度がより好ましい。
【００９０】
（ｂ）工程においては、第３のロール１３の表面温度および第４のロール１４の表面温度をそれぞれ上記範囲内に設定して、複合フィルム３の作製をシワや弛み等の発生が抑制された円滑な状態で行い、さらにその状態において両ロール１３、１４間を通過する際の積層体３ａにかかる線圧を上記範囲とすれば、得られる複合フィルム３における密着力の効果的な向上が期待できる。好ましくは、上記に示すような範囲の密着力の付与が期待できる。
【００９１】
上記のとおり第２のラミネートロール２０における第３のロール１３の表面温度は、６０℃以上かつプラスチックフィルム２における樹脂のＴｇ未満の範囲内に調整される。第３のロール１３の表面温度の下限は、６２℃が好ましい。第３のロール１３の表面温度の上限はプラスチックフィルム２における樹脂のＴｇより５℃低いことが好ましく、１０℃低いことがより好ましい。また、積層体３ａのプラスチックフィルム２が第３のロール１３に接する時間は、概ね５〜３０秒間が好ましく、１０〜２０秒間がより好ましい。なお、第３のロール１３の表面は、第１のロール１１の表面と同様に表面の平坦性の観点から金属製であることが好ましい。金属の種類は特に問わない。
【００９２】
第３のロール１３の表面温度の調整は、第１のロール１１の表面温度を調整する方法と同様の方法で行うことができる。第３のロール１３の大きさについては、幅が積層体３ａの幅以上であれば特に制限されないが、直径は２５０〜５００ｍｍ程度であることが好ましく、３００〜４００ｍｍ程度がより好ましい。
【００９３】
なお、第２のラミネートロール２０において、積層体３ａにおけるプラスチックフィルム２の表面温度は、５０〜７５℃の温度範囲内にあることが好ましく、５５〜７０℃がより好ましく、６５〜７０℃が特に好ましい。
【００９４】
（ｂ）工程においては、第３のロール１３の表面温度および好ましくは積層体３ａにおけるプラスチックフィルム２の第３のロール１３との接触時間を上記範囲内とすることで、プラスチックフィルム２の表面温度が上記好ましい温度に調整され、積層体３ａにおけるプラスチックフィルム２と樹脂中間膜１との熱圧着をシワや弛み等の発生を抑制して円滑に行うことが可能となる。また、プラスチックフィルム２の熱収縮や屈折率変化等も抑制され、合わせガラスとした際の外観不良の発生を抑制できる。
【００９５】
第２のラミネートロール２０における第４のロール１４の表面温度は、第３のロール１３の表面温度より１５〜３０℃低い温度の範囲内に調整される。第４のロール１４の表面温度は第３のロール１３の表面温度より１５〜２５℃低い温度が好ましく、１５〜２０℃低い温度がより好ましい。また、積層体３ａの樹脂中間膜１が第４のロール１４に接する時間は、概ね５〜３０秒間が好ましく、１０〜３０秒間がより好ましい。
【００９６】
なお、第４のロール１４の表面は、上記第２のロール１２の表面と同様に、樹脂中間膜１が該表面に密着して剥離が困難になるのを防止する等の観点からゴム製であることが好ましい。ゴムの種類としては、シリコーンゴム、ウレタンゴム等が好ましい。
【００９７】
第４のロール１４の表面温度の調整は、第１のロール１１の表面温度を調整する方法と同様の方法で行うことができる。第４のロール１４の大きさについては、幅が積層体３ａの幅以上であれば特に制限されないが、直径は２００〜５００ｍｍ程度であることが好ましく、３００〜４００ｍｍ程度がより好ましい。
【００９８】
なお、第２のラミネートロール２０において、積層体３ａにおける樹脂中間膜１の表面温度は、３０〜５０℃の温度範囲内にあることが好ましく、３５〜４５℃がより好ましく、４０〜４５℃が特に好ましい。
【００９９】
（ｂ）工程においては、第４のロール１４の表面温度および好ましくは積層体３ａにおける樹脂中間膜１の第４のロール１４との接触時間を上記範囲内とすることで、樹脂中間膜１の表面温度が上記好ましい温度に調整され、積層体３ａにおけるプラスチックフィルム２と樹脂中間膜１との熱圧着をシワや弛み等の発生を抑制して円滑に行うことが可能となる。
【０１００】
図３に示すラミネート装置３０によれば、このようにして（ａ）の積層工程および次いで行われる（ｂ）の圧着工程を経て得られる複合フィルム３は、支持ロール２７〜２９を経て巻取り部１７で巻き取られる。
【０１０１】
このようにして本発明の製造方法により得られる複合フィルムは、製造時における樹脂中間膜に対する負荷が軽減されているため、カールや剥離の発生が抑えられた加工性が良好な複合フィルムである。さらに、複合フィルムはプラスチックフィルムと樹脂中間膜の間に十分な密着性を有する。このような複合フィルムを用いて合わせガラスを製造すれば、樹脂中間膜やプラスチックフィルムに起因する外観不良の発生が抑えられた合わせガラスが得られる。また、合わせガラスを良好な作業効率のもとで歩留まりよく製造できる。
なお、本発明の製造方法により得られる複合フィルムの合わせガラスへの適用は、例えば一般的に用いられる公知の技術により以下のようにして行うことができる。
【０１０２】
例えば、図２に示す合わせガラス６を得るには、複合フィルム３のプラスチックフィルム２上に複合フィルム３が有する樹脂中間膜１と同様の樹脂中間膜４を重ね合わせ、これを１対のガラス基板５Ａ、５Ｂの間に挿入して、合わせガラス前駆体を準備する。
【０１０３】
この合わせガラス前駆体をゴムバッグのような真空バッグの中に入れ、この真空バッグを排気系に接続して、真空バッグ内の圧力が約−６５〜−１００ｋＰａの減圧度（絶対圧力約３６〜１ｋＰａ）となるように減圧吸引（脱気）しながら温度約７０〜１１０℃で予備接着（予備圧着）を行った後、この予備接着された合わせガラス前駆体をオートクレーブの中に入れ、温度約１２０〜１５０℃、圧力約０．９８〜１．４７ＭＰａの条件で加熱加圧して本接着（本圧着）を行うことにより、合わせガラス６を得ることができる。
【実施例】
【０１０４】
以下に、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの例によって限定されるものではない。例１〜５が実施例であり、例６〜１０が比較例である。
実施例には以下の、樹脂中間膜、プラスチックフィルムおよびラミネート装置を用いた。
【０１０５】
樹脂中間膜１：Ｓａｆｌｅｘ  ＲＫ１１ｌ（商品名、Ｓｏｌｕｔｉａ社製、可塑化ＰＶＢフィルム（厚さ：３８１μｍ、幅：６００ｍｍの巻物））
プラスチックフィルム２：厚さ１００μｍのＰＥＴフィルム、三菱樹脂社製、Ｔｇ：７８℃、幅：６００ｍｍの巻物））
【０１０６】
［装置］
図３に示すのと同様のラミネート装置を用いた。ただし仕様は以下のとおりである。
（第１のラミネートロール１０）
第１のロール１１：直径２００ｍｍ、金属ロール、誘電加熱ロール
第２のロール１２：直径２００ｍｍ、表面が１０ｍｍ厚のシリコーンゴムで被覆された金属ロール、誘電加熱ロール
（第２のラミネートロール２０）
第３のロール１３：直径３００ｍｍ、金属ロール、誘電加熱ロール
第４のロール１４：直径３００ｍｍ、表面が１０ｍｍ厚のシリコーンゴムで被覆された金属ロール、誘電加熱ロール
なお、第１〜第４のロールの表面温度は、誘電加熱により温度偏差±３℃以内で制御可能である。
【０１０７】
［例１］
第１の巻出し部１５からプラスチックフィルム２を、および第２の巻出し部１６から樹脂中間膜１をそれぞれ繰り出して、プラスチックフィルム２の張力Ｔ２：１．２０Ｎ／ｃｍ、樹脂中間膜１の張力Ｔ１：０．１７Ｎ／ｃｍで第１のラミネートロール１０まで搬送した。第１のラミネートロール１０では、第１のロール１１の表面温度を５０℃に、第２のロール１２の表面温度を４０℃に加温した。プラスチックフィルム２については第１のロール１１に接触するように、および樹脂中間膜１については第２のロール１２に接触するようにして、第１のラミネートロール１０に供給され、両者が第１のロール１１と第２のロール１２の間を重なり合って通過する際に、これを線圧０．３ＭＰａで加圧して積層体３ａを得た。
【０１０８】
巻出し部１５、１６から第１のラミネートロール１０、第２のラミネートロール２０を経て巻取り部１７までの、樹脂中間膜、プラスチックフィルム、積層体、複合フィルムの搬送速度は１．５ｍ／分の一定速度とした。
【０１０９】
プラスチックフィルムと樹脂中間膜は剥がれない程度に密着された積層体３ａとして第２のラミネートロール２０まで搬送された。第２のラミネートロール２０では、第３のロール１３を６０℃に、第４のロール１４を４３℃に加温した。第２のラミネートロール２０の上流側に設けられた支持ロール２６の位置を調整することによって、第２のラミネートロール２０を通過する前に積層体３ａが第４のロール１４に６．８秒間接するようにした。第２のラミネートロール２０への積層体３ａの供給はプラスチックフィルム２が第３のロール１３に接するようにして行った。第２のラミネートロール２０において、第３のロール１３と第４のロール１４の間を通過する際、積層体３ａを線圧３ＭＰａで加圧して例１の複合フィルム３−１を得た。得られた複合フィルム３−１は、巻取り部１７で巻き取って巻物とした。
【０１１０】
［例２］
例１における第１のロール１１および第２のロール１２の表面温度をそれぞれ３０℃に、ならびに第３のロール１３の表面温度を７０℃にした以外は、例１と同様にして複合フィルム３−２を作製した。
【０１１１】
［例３］
例１における第１のロール１１および第２のロール１２の表面温度をそれぞれ２５℃に、ならびに第３のロール１３の表面温度を７０℃にした以外は、例１と同様にして複合フィルム３−３を作製した。
【０１１２】
［例４］
例１における第１のロール１１および第２のロール１２の表面温度をそれぞれ２５℃に、樹脂中間膜１の張力Ｔ１を０．０４Ｎ／ｃｍに、ならびにプラスチックフィルム２の張力Ｔ２を０．８０Ｎ／ｃｍにした以外は、例１と同様にして複合フィルム３−４を作製した。
【０１１３】
［例５］
例１における第１のロール１１および第２のロール１２の表面温度をそれぞれ２５℃に、第３のロール１３の表面温度を６０℃に、ならびに樹脂中間膜１の張力Ｔ１を０．３０Ｎ／ｃｍにした以外は、例１と同様にして複合フィルム３−５を作製した。
【０１１４】
［例６］
例１における樹脂中間膜１の張力Ｔ１を１．２０Ｎ／ｃｍに、および第３のロール１３の表面温度を７０℃にした以外は、例１と同様にして複合フィルム３−６を作製した。
【０１１５】
［例７］
例１における第１のロール１１の温度を６０℃に、ならびに第２のロール１２の表面温度および第３のロール１３の表面温度をそれぞれ７０℃にした以外は、例１と同様にして複合フィルム３−７を作製した。
【０１１６】
［例８］
例１における第１のロール１１の温度を６０℃に、第２のロール１２の表面温度および第３のロール１３の表面温度をそれぞれ７０℃に、ならびに樹脂中間膜１の張力Ｔ１を１．２０Ｎ／ｃｍにした以外は、例１と同様にして複合フィルム３−８を作製した。
【０１１７】
［例９］
例１における第３のロール１３の表面温度を１００℃にした以外は、例１と同様にして複合フィルム３−９を作製した。
【０１１８】
［例１０］
例１において、第１のロール１１および第２のロール１２の表面温度を操作せずに、また加圧を行わずに第１のラミネートロールを樹脂中間膜１およびプラスチックフィルム２が通過するようにし、さらに、第３のロール１３の表面温度を７０℃にした以外は、例１と同様にして複合フィルム３−１０を作製した。
【０１１９】
例１〜１０における第１のロール１１〜第４のロール１４の表面温度、巻出し部１５、１６から第１のラミネートロール１０までの樹脂中間膜１の張力Ｔ１、プラスチックフィルム２の張力Ｔ２の値、および第１のラミネートロール１０および第２のラミネートロール２０における線圧を表１に示す。
【０１２０】
【表１】
2019055909.tif 000003
【０１２１】
［評価］
上記例１〜１０で得られた複合フィルム３−１〜３−１０について、以下の方法で外観を評価するとともに、樹脂中間膜、プラスチックフィルム間の密着性、および樹脂中間膜の収縮率を測定した。さらに、合わせガラスを作製して外観を評価した。
【０１２２】
（外観）
得られた複合フィルムの長さ方向に連続した１００ｍにおける全幅６００ｍｍの範囲を評価範囲として以下の基準により外観を目視で評価した。結果を欠点がある場合はその内容と共に表２に示す。
○：評価範囲全体にわたって、シワ、浮き（樹脂中間膜とプラスチックフィルムが圧着されずに離れている状態）等の欠点が認められない。
△：評価範囲の一部にシワ、浮き等が認められる。
×：評価範囲における広範囲にわたって、シワ、浮き等が認められる。
【０１２３】
（密着性）
上に説明したＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−１に準じた密着性試験方法により密着力を測定した。なお、密着性試験の試験片は幅方向を複合フィルムのＭＤ方向として作製した。ここで複合フィルムのＭＤ方向とは、複合フィルムの長さ方向をいう。複合フィルムの幅方向はＴＤ方向である。
【０１２４】
（収縮率）
上記で得られた複合フィルムを巻物のまま２３℃、５０％ＲＨの環境に２４時間放置した後、複合フィルムをそのまま略２００ｍｍ角に裁断して、以下の方法で樹脂中間膜のＭＤ方向およびＴＤ方向の収縮率を測定した。この方法で測定される樹脂中間膜の収縮率が大きいほど、複合フィルムがカールする、樹脂中間膜、プラスチックフィルム間で剥離が起こる等の問題が発生しやすい。合わせガラスを製造する際の作業効率の観点からＭＤ方向、およびＴＤ方向の収縮率の絶対値がともに３．５％以下であることが好ましく、３．０％以下がより好ましく、２．５％以下が特に好ましい。
【０１２５】
（１）まず、上記で裁断して得られた略２００ｍｍ角の複合フィルムのＭＤ方向の長さおよびＴＤ方向の長さを正確に計測する。この値をそのまま、複合フィルムにおける樹脂中間膜のＭＤ方向の長さ（Ｘｍｄ）およびＴＤ方向の長さ（Ｘｔｄ）とする。
【０１２６】
（２）その後、複合フィルムを樹脂中間膜とプラスチックフィルムとに引き剥がす。引き剥がした直後に、得られた樹脂中間膜のＭＤ方向の長さ（Ｙｍｄ）およびＴＤ方向の長さ（Ｙｔｄ）を計測する。
【０１２７】
（３）上記（１）および（２）で得られた、複合フィルムにおける樹脂中間膜のＭＤ方向の長さ（Ｘｍｄ）およびＴＤ方向の長さ（Ｘｔｄ）と、引き剥がされた後の樹脂中間膜のＭＤ方向の長さ（Ｙｍｄ）およびＴＤ方向の長さ（Ｙｔｄ）から、以下の式によりＭＤ方向およびＴＤ方向の収縮率（％）を得る。なお、樹脂中間膜は引き剥がされた後にＴＤ方向に伸長するため、ＴＤ方向の収縮率は負の値となる。
【０１２８】
収縮率（ＭＤ）（％）  ＝  （Ｘｍｄ−Ｙｍｄ）／Ｘｍｄ  ×  １００
収縮率（ＴＤ）（％）  ＝  （Ｘｔｄ−Ｙｔｄ）／Ｘｔｄ  ×  １００
【０１２９】
（合わせガラス外観）
上記で得られた複合フィルムのうち、密着力、樹脂中間膜収縮率、および外観が良好な例１〜５および、例９の複合フィルムについて、以下の方法で合わせガラスを作製し外観評価を行った。
【０１３０】
複合フィルムを３００×３００ｍｍのサイズに裁断した。樹脂中間膜１と同じＳａｆｌｅｘ  ＲＫ１１ｌ（商品名、Ｓｏｌｕｔｉａ社製、ＰＶＢフィルム）を上記複合フィルムと同サイズに裁断して、複合フィルムのプラスチックフィルム側に重ね合わせた。これを２枚のソーダライムガラス板、３００×３００ｍｍ、板厚：２ｍｍ）の間に挟んで、真空バッグの中に入れ、この真空バッグを排気系に接続して、真空バッグ内の圧力が−７６ｋＰａの減圧度となるように減圧吸引（脱気）しながら温度１２０℃で予備接着（予備圧着）を行った。この予備接着された合わせガラス前駆体をオートクレーブの中に入れ、温度１４０℃、圧力１．３ＭＰａの条件で加熱加圧して本接着（本圧着）を行うことにより、合わせガラスを得た。
【０１３１】
得られた合わせガラスの外観を目視で以下の基準で評価した。
○：全ての視野角で不具合（うねり、オレンジピール等）がなく良好な外観である。
△：限定された角度でみた限り良好な外観であるが全ての視野角で不具合がないとはいえない。
×：視野角の多くで不具合が認められる。
【０１３２】
（総合判定）
複合フィルムにおける、密着力が０．８Ｎ／２０ｍｍ以上、樹脂中間膜収縮率の絶対値がＭＤ方向、ＴＤ方向ともに３．２％以下、外観が良好であり、合わせガラスの外観評価で「○」のものを総合判定で「○」とした。上記いずれか１つでも不具合があるものを「×」とした。総合判定で「○」であれば、これを用いて合わせガラスとした際に外観不良の発生が抑制された複合フィルムとできる。また、合わせガラスを円滑な作業性を確保しながら歩留まりよく製造できる。
上記で得られた評価結果を表２に示す。
【０１３３】
【表２】
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【符号の説明】
【０１３４】
１，４…樹脂中間膜、２…プラスチックフィルム、３…複合フィルム、５Ａ，５Ｂ…ガラス基板、６…合わせガラス
３０…ラミネート装置、１０…第１のラミネートロール、２０…第２のラミネートロール、１１…第１のロール、１２…第２のロール、１３…第３のロール、１４…第４のロール、１５，１６…巻出し部、１７…巻取り部、１８，１９…テンションピックアップ、２１〜２９…支持ロール。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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