(57)【要約】【課題】輝度寿命に優れる発光素子の製造に有用なブロック共重合体を提供する。【解決手段】末端基と、末端基に結合するブロックと、末端基に結合しないブロックを２種以上とを含み、末端基に結合しないブロックの少なくとも２種は、第１のブロック及び第２のブロックであり、第１のブロックが式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含み、第１のブロック中の式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＩ及びＺＩとし、末端基に結合するブロック中の式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＩＩＩ及びＺＩＩＩとするとき、式（ｉ）：ＸＩ＞ＸＩＩＩ、式（ｉｉ）：ＺＩ＞ＺＩＩＩ及び式（ｉｉｉ）：ＸＩ＋ＺＩ＞ＸＩＩＩ＋ＺＩＩＩの少なくとも１つを満たす蛍光発光性ブロック共重合体である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
末端基と、前記末端基に結合するブロックと、前記末端基に結合しないブロックを２種以上と、を含み、
前記末端基に結合しないブロックの少なくとも２種は、第１のブロック及び第２のブロックであり、
前記第１のブロックが、下記式（Ｘ）で表される構成単位及び下記式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含み、
前記第１のブロック中の前記式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び前記式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＩ及びＺＩとし、前記末端基に結合するブロック中の前記式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び前記式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＩＩＩ及びＺＩＩＩとするとき、下記式（ｉ）〜（ｉｉｉ）の少なくとも１つを満たす、蛍光発光性ブロック共重合体。
ＸＩ＞ＸＩＩＩ                （ｉ）
ＺＩ＞ＺＩＩＩ                （ｉｉ）
ＸＩ＋ＺＩ＞ＸＩＩＩ＋ＺＩＩＩ   （ｉｉｉ）
【化１】
2019194317.tif 000112
［式中、
ａＸ１及びａＸ２は、それぞれ独立に、０以上１０以下の整数を表す。
ＡｒＸ１及びＡｒＸ３は、それぞれ独立に、アリーレン基又は２価の複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＡｒＸ２及びＡｒＸ４は、それぞれ独立に、アリーレン基、２価の複素環基、又は、少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。ＡｒＸ２が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。ＡｒＸ４が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。
ＲＸ１、ＲＸ２及びＲＸ３は、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。ＲＸ２が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。ＲＸ３が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。］
【化２】
2019194317.tif 000113
［式中、ＡｒＺは、２価の複素環基、又は、少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。］
【請求項２】
前記第２のブロック中の前記式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び前記式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＩＩ及びＺＩＩとするとき、下記式（ｉｖ）〜（ｖｉ）の少なくとも１つを満たす、請求項１に記載の蛍光発光性ブロック共重合体。
ＸＩ＞ＸＩＩ                （ｉｖ）
ＺＩ＞ＺＩＩ                （ｖ）
ＸＩ＋ＺＩ＞ＸＩＩ＋ＺＩＩ   （ｖｉ）
【請求項３】
前記末端基に結合するブロック及び前記第２のブロックからなる群より選ばれる少なくとも１種が、下記式（Ｙ）で表される構成単位を含む、請求項１又は２に記載の蛍光発光性ブロック共重合体。
【化３】
2019194317.tif 000114
［式中、ＡｒＹ１は、置換基を有していてもよいアリーレン基を表す。］
【請求項４】
前記末端基に結合するブロック及び前記第２のブロックからなる群より選ばれる少なくとも１種が、前記式（Ｘ）で表される構成単位及び／又は前記式（Ｚ）で表される構成単位を含まない、請求項１〜３のいずれか一項に記載の蛍光発光性ブロック共重合体。
【請求項５】
前記末端基と、前記末端基に結合するブロックと、前記第１のブロックと、前記第２のブロックと、前記末端基に結合するブロックと、前記末端基と、をこの順に含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の蛍光発光性ブロック共重合体。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の蛍光発光性ブロック共重合体と、
正孔輸送材料、正孔注入材料、電子輸送材料、電子注入材料、発光材料、酸化防止剤及び溶媒からなる群より選ばれる少なくとも１種と、
を含有する、組成物。
【請求項７】
２種以上の蛍光発光性化合物を含有する組成物であり、
前記２種以上の蛍光発光性化合物のうちの少なくとも１種が蛍光発光性ブロック共重合体であり、
前記蛍光発光性ブロック共重合体が、末端基と、前記末端基に結合するブロックと、前記末端基に結合しないブロックと、を含み、
前記末端基に結合しないブロックが、下記式（Ｘ）で表される構成単位及び下記式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含み、
前記末端基に結合しないブロック中の前記式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び前記式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＶＩ及びＺＶＩとし、前記末端基に結合するブロック中の前記式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び前記式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＶＩＩ及びＺＶＩＩとするとき、下記式（ｖｉｉ）〜（ｉｘ）の少なくとも１つを満たす、組成物。
ＸＶＩ＞ＸＶＩＩ                （ｖｉｉ）
ＺＶＩ＞ＺＶＩＩ                （ｖｉｉｉ）
ＸＶＩ＋ＺＶＩ＞ＸＶＩＩ＋ＺＶＩＩ  （ｉｘ）
【化４】
2019194317.tif 000115
［式中、
ａＸ１及びａＸ２は、それぞれ独立に、０以上１０以下の整数を表す。
ＡｒＸ１及びＡｒＸ３は、それぞれ独立に、アリーレン基又は２価の複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＡｒＸ２及びＡｒＸ４は、それぞれ独立に、アリーレン基、２価の複素環基、又は、少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。ＡｒＸ２が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。ＡｒＸ４が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。
ＲＸ１、ＲＸ２及びＲＸ３は、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。ＲＸ２が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。ＲＸ３が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。］
【化５】
2019194317.tif 000116
［式中、ＡｒＺは、２価の複素環基、又は、少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。］
【請求項８】
前記２種以上の蛍光発光性化合物のうちの少なくとも１種が、前記蛍光発光性ブロック共重合体とは異なる蛍光発光性高分子化合物であり、
前記蛍光発光性高分子化合物が、下記式（Ｙ）で表される構成単位、前記式（Ｘ）で表される構成単位及び前記式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含む、請求項７に記載の組成物。
【化６】
2019194317.tif 000117
［式中、ＡｒＹ１は、置換基を有していてもよいアリーレン基を表す。］
【請求項９】
前記２種以上の蛍光発光性化合物のうちの少なくとも１種が蛍光発光性低分子化合物であり、
前記蛍光発光性低分子化合物が、下記式（ＦＢ）で表される化合物である、請求項７又は８に記載の組成物。
【化７】
2019194317.tif 000118
［式中、
ｎ１Ｂは、０以上１５以下の整数を表す。
Ａｒ１Ｂは、芳香族炭化水素基又は芳香族複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。該置換基が複数存在する場合、互いに結合して、それぞれが結合する原子とともに環を形成していてもよい。
Ｒ１Ｂは、アルキル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリール基、１価の複素環基、置換アミノ基、アルケニル基、シクロアルケニル基、アルキニル基又はシクロアルキニル基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。Ｒ１Ｂが複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよく、互いに結合して、それぞれが結合する炭素原子とともに環を形成していてもよい。］
【請求項１０】
前記２種以上の蛍光発光性化合物のうちの少なくとも２種が蛍光発光性ブロック共重合体である、請求項７〜９のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１１】
前記蛍光発光性ブロック共重合体が、前記末端基と、前記末端基に結合するブロックと、前記末端基に結合しないブロックと、前記末端基に結合するブロックと、前記末端基と、をこの順に含む、請求項７〜１０のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１２】
前記末端基に結合するブロックが、下記式（Ｙ）で表される構成単位を含む、請求項７〜１１のいずれか一項に記載の組成物。
【化８】
2019194317.tif 000119
［式中、ＡｒＹ１は、置換基を有していてもよいアリーレン基を表す。］
【請求項１３】
前記末端基に結合するブロックが、前記式（Ｘ）で表される構成単位及び／又は前記式（Ｚ）で表される構成単位を含まない、請求項７〜１２のいずれか一項に記載の組成物。
【請求項１４】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の蛍光発光性ブロック共重合体、又は、請求項７〜１３のいずれか一項に記載の組成物を含有する発光素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ブロック共重合体及び組成物、並びにそれらを用いた発光素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子等の発光素子は、ディスプレイ、照明等の用途に好適に使用することが可能である。発光素子の発光層に用いられる発光材料として、例えば、特開２０１２−１４４７２２号公報（特許文献１）には、フルオレン骨格を有する構成単位及びアントラセン骨格を有する構成単位を含む高分子化合物、並びに、該高分子化合物を含有する組成物が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１２−１４４７２２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、前記高分子化合物又は組成物を用いて製造した発光素子の輝度寿命は、必ずしも十分ではない。
そこで、本発明の目的は、輝度寿命が優れる発光素子の製造に有用なブロック共重合体又は組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、以下に示すブロック共重合体、組成物及び発光素子を提供する。
［１］  末端基と、前記末端基に結合するブロックと、前記末端基に結合しないブロックを２種以上と、を含み、
前記末端基に結合しないブロックの少なくとも２種は、第１のブロック及び第２のブロックであり、
前記第１のブロックが、下記式（Ｘ）で表される構成単位及び下記式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含み、
前記第１のブロック中の前記式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び前記式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＩ及びＺＩとし、前記末端基に結合するブロック中の前記式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び前記式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＩＩＩ及びＺＩＩＩとするとき、下記式（ｉ）〜（ｉｉｉ）の少なくとも１つを満たす、蛍光発光性ブロック共重合体。
ＸＩ＞ＸＩＩＩ                （ｉ）
ＺＩ＞ＺＩＩＩ                （ｉｉ）
ＸＩ＋ＺＩ＞ＸＩＩＩ＋ＺＩＩＩ   （ｉｉｉ）
【０００６】
【化１】
2019194317.tif 000002
［式中、
ａＸ１及びａＸ２は、それぞれ独立に、０以上１０以下の整数を表す。
ＡｒＸ１及びＡｒＸ３は、それぞれ独立に、アリーレン基又は２価の複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＡｒＸ２及びＡｒＸ４は、それぞれ独立に、アリーレン基、２価の複素環基、又は、少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。ＡｒＸ２が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。ＡｒＸ４が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。
ＲＸ１、ＲＸ２及びＲＸ３は、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。ＲＸ２が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。ＲＸ３が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。］
【０００７】
【化２】
2019194317.tif 000003
［式中、ＡｒＺは、２価の複素環基、又は、少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。］
【０００８】
［２］  前記第２のブロック中の前記式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び前記式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＩＩ及びＺＩＩとするとき、下記式（ｉｖ）〜（ｖｉ）の少なくとも１つを満たす、［１］に記載の蛍光発光性ブロック共重合体。
ＸＩ＞ＸＩＩ                （ｉｖ）
ＺＩ＞ＺＩＩ                （ｖ）
ＸＩ＋ＺＩ＞ＸＩＩ＋ＺＩＩ   （ｖｉ）
【０００９】
［３］  前記末端基に結合するブロック及び前記第２のブロックからなる群より選ばれる少なくとも１種が、下記式（Ｙ）で表される構成単位を含む、［１］又は［２］に記載の蛍光発光性ブロック共重合体。
【００１０】
【化３】
2019194317.tif 000004
［式中、ＡｒＹ１は、置換基を有していてもよいアリーレン基を表す。］
【００１１】
［４］  前記末端基に結合するブロック及び前記第２のブロックからなる群より選ばれる少なくとも１種が、前記式（Ｘ）で表される構成単位及び／又は前記式（Ｚ）で表される構成単位を含まない、［１］〜［３］のいずれかに記載の蛍光発光性ブロック共重合体。
【００１２】
［５］  前記末端基と、前記末端基に結合するブロックと、前記第１のブロックと、前記第２のブロックと、前記末端基に結合するブロックと、前記末端基と、をこの順に含む、［１］〜［４］のいずれかに記載の蛍光発光性ブロック共重合体。
【００１３】
［６］  ［１］〜［５］のいずれかに記載の蛍光発光性ブロック共重合体と、
正孔輸送材料、正孔注入材料、電子輸送材料、電子注入材料、発光材料、酸化防止剤及び溶媒からなる群より選ばれる少なくとも１種と、
を含有する、組成物。
【００１４】
［７］  ２種以上の蛍光発光性化合物を含有する組成物であり、
前記２種以上の蛍光発光性化合物のうちの少なくとも１種が蛍光発光性ブロック共重合体であり、
前記蛍光発光性ブロック共重合体が、末端基と、前記末端基に結合するブロックと、前記末端基に結合しないブロックと、を含み、
前記末端基に結合しないブロックが、下記式（Ｘ）で表される構成単位及び下記式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含み、
前記末端基に結合しないブロック中の前記式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び前記式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＶＩ及びＺＶＩとし、前記末端基に結合するブロック中の前記式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数及び前記式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数をそれぞれＸＶＩＩ及びＺＶＩＩとするとき、下記式（ｖｉｉ）〜（ｉｘ）の少なくとも１つを満たす、組成物。
ＸＶＩ＞ＸＶＩＩ                （ｖｉｉ）
ＺＶＩ＞ＺＶＩＩ                （ｖｉｉｉ）
ＸＶＩ＋ＺＶＩ＞ＸＶＩＩ＋ＺＶＩＩ  （ｉｘ）
【００１５】
【化４】
2019194317.tif 000005
［式中、
ａＸ１及びａＸ２は、それぞれ独立に、０以上１０以下の整数を表す。
ＡｒＸ１及びＡｒＸ３は、それぞれ独立に、アリーレン基又は２価の複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＡｒＸ２及びＡｒＸ４は、それぞれ独立に、アリーレン基、２価の複素環基、又は、少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。ＡｒＸ２が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。ＡｒＸ４が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。
ＲＸ１、ＲＸ２及びＲＸ３は、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。ＲＸ２が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。ＲＸ３が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。］
【００１６】
【化５】
2019194317.tif 000006
［式中、ＡｒＺは、２価の複素環基、又は、少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。］
【００１７】
［８］  前記２種以上の蛍光発光性化合物のうちの少なくとも１種が、前記蛍光発光性ブロック共重合体とは異なる蛍光発光性高分子化合物であり、
前記蛍光発光性高分子化合物が、下記式（Ｙ）で表される構成単位、前記式（Ｘ）で表される構成単位及び前記式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含む、［７］に記載の組成物。
【００１８】
【化６】
2019194317.tif 000007
［式中、ＡｒＹ１は、置換基を有していてもよいアリーレン基を表す。］
【００１９】
［９］  前記２種以上の蛍光発光性化合物のうちの少なくとも１種が蛍光発光性低分子化合物であり、
前記蛍光発光性低分子化合物が、下記式（ＦＢ）で表される化合物である、［７］又は［８］に記載の組成物。
【００２０】
【化７】
2019194317.tif 000008
［式中、
ｎ１Ｂは、０以上１５以下の整数を表す。
Ａｒ１Ｂは、芳香族炭化水素基又は芳香族複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。該置換基が複数存在する場合、互いに結合して、それぞれが結合する原子とともに環を形成していてもよい。
Ｒ１Ｂは、アルキル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリール基、１価の複素環基、置換アミノ基、アルケニル基、シクロアルケニル基、アルキニル基又はシクロアルキニル基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。Ｒ１Ｂが複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよく、互いに結合して、それぞれが結合する炭素原子とともに環を形成していてもよい。］
【００２１】
［１０］  前記２種以上の蛍光発光性化合物のうちの少なくとも２種が蛍光発光性ブロック共重合体である、［７］〜［９］のいずれかに記載の組成物。
【００２２】
［１１］  前記蛍光発光性ブロック共重合体が、前記末端基と、前記末端基に結合するブロックと、前記末端基に結合しないブロックと、前記末端基に結合するブロックと、前記末端基と、をこの順に含む、［７］〜［１０］のいずれかに記載の組成物。
【００２３】
［１２］  前記末端基に結合するブロックが、下記式（Ｙ）で表される構成単位を含む、［７］〜［１１］のいずれかに記載の組成物。
【００２４】
【化８】
2019194317.tif 000009
［式中、ＡｒＹ１は、置換基を有していてもよいアリーレン基を表す。］
【００２５】
［１３］  前記末端基に結合するブロックが、前記式（Ｘ）で表される構成単位及び／又は前記式（Ｚ）で表される構成単位を含まない、［７］〜［１２］のいずれかに記載の組成物。
【００２６】
［１４］  ［１］〜［５］のいずれかに記載の蛍光発光性ブロック共重合体、又は、［７］〜［１３］のいずれかに記載の組成物を含有する発光素子。
【発明の効果】
【００２７】
本発明によれば、輝度寿命に優れる発光素子の製造に有用なブロック共重合体又は組成物を提供することができる。また、本発明によれば、このブロック共重合体又は組成物を含有する発光素子を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
以下、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。
【００２９】
＜共通する用語の説明＞
本明細書において共通して用いられる用語について、必要に応じて具体例を挙げて説明すると、特記しない限り以下のとおりである。
【００３０】
「Ｍｅ」はメチル基、「Ｅｔ」はエチル基、「ｉ−Ｐｒ」はイソプロピル基、「ｔ−Ｂｕ」はｔｅｒｔ−ブチル基を表す。
水素原子は、重水素原子であっても、軽水素原子であってもよい。
金属錯体及び燐光発光性化合物を表す式中、金属との結合を表す実線は、共有結合又は配位結合を意味する。
【００３１】
「高分子化合物」とは、分子量分布を有し、ポリスチレン換算の数平均分子量が１×１０３以上１×１０８以下である重合体を意味する。
「低分子化合物」とは、分子量分布を有さず、分子量が１×１０４以下である化合物を意味する。
【００３２】
「構成単位」とは、高分子化合物の分子鎖に１個以上存在する単位を意味する。なお、高分子化合物の分子鎖に２個以上存在する構成単位を、特に「繰り返し単位」と言う。
「ブロック」とは、ブロック共重合体である高分子化合物の分子鎖を構成するブロックを指しており、１種又は２種以上の構成単位から構成される分子鎖部分（ブロック）である。
「ブロック共重合体」とは、２種以上のブロックを含む高分子化合物を意味する。ブロック共重合体において、互いに隣接するブロックは構成が異なっていることが好ましい。
「互いに隣接するブロックは構成が異なっている」とは、例えば、互いに隣接するブロックに含まれる構成単位は同一であるが、その組成及び／又は連鎖分布が異なること、並びに、互いに隣接するブロックのうち、一方に含まれる少なくとも１種の構成単位と、他方に含まれる少なくとも１種の構成単位とが異なることが挙げられる。互いに隣接するブロックは、例えば、一方のブロック（以下、「１つ目のブロック」ともいう。）を重合により形成した後、１つ目のブロック存在下、他方のブロックを重合により形成するとともに１つ目のブロックに結合させる方法、及び、互いに隣接するブロックをそれぞれ独立に形成した後、これらのブロックを結合させる方法により、製造することができる。
【００３３】
「架橋性基」とは、加熱、紫外線照射、近紫外線照射、可視光照射、赤外線照射、ラジカル反応等に供することにより、新たな結合を生成することが可能な基である。架橋性基は、高分子化合物の架橋性が優れることから、好ましくは、炭素−炭素二重結合、炭素−炭素三重結合、オキシラン、オキセタン、アジリジン、アゼチジン、アジド、ベンゾシクロブテン及びナフトシクロブテンからなる群より選ばれる少なくとも１種の構造を架橋性部位として含む。
上記構造を含む架橋性基としては、下記のＡ群、すなわち、式（ＸＬ−１）〜式（ＸＬ−１９）で表される架橋性基が挙げられる。
（Ａ群）
【００３４】
【化９】
2019194317.tif 000010
［式中、
ＲＸＬは、メチレン基、酸素原子又は硫黄原子を表す。ＲＸＬが複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよい。
ｎＸＬは、０以上５以下の整数を表す。複数存在するｎＸＬは、同一であってもよく異なっていてもよい。
波線は、該波線を有する基が、複数存在する幾何異性体のいずれか１種であるか、又は複数の幾何異性体を含むことを表す。
＊１は、結合位置を表す。
Ａ群中の架橋性基は置換基を有していてもよく、該置換基が複数存在する場合、それらは互いに結合して、それぞれが結合する炭素原子とともに環を形成していてもよい。］
【００３５】
「アルキル基」は、直鎖状及び分岐状のいずれでもよい。直鎖状アルキル基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常１以上５０以下であり、好ましくは１以上２０以下である。分岐状アルキル基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常３以上５０以下であり、好ましくは３以上２０以下である。アルキル基は、置換基を有していてもよく、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、２−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、イソアミル基、２−エチルブチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、２−エチルヘキシル基、３−プロピルヘプチル基、デシル基、３，７−ジメチルオクチル基、２−エチルオクチル基、２−ヘキシルデシル基、ドデシル基、及び、これらの基における水素原子が、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリール基、フッ素原子等で置換された基（例えば、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロエチル基、パーフルオロブチル基、パーフルオロヘキシル基、パーフルオロオクチル基、３−フェニルプロピル基、３−（４−メチルフェニル）プロピル基、３−（３，５−ジ−ヘキシルフェニル）プロピル基、６−エチルオキシヘキシル基）が挙げられる。
「シクロアルキル基」の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常３以上５０以下であり、好ましくは４以上２０以下である。シクロアルキル基は、置換基を有していてもよく、例えば、シクロヘキシル基、シクロヘキシルメチル基、シクロヘキシルエチル基が挙げられる。
「アリール基」は、芳香族炭化水素から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個を除いた残りの原子団を意味する。アリール基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常６以上６０以下であり、好ましくは６以上２０以下であり、より好ましくは６以上１０以下である。アリール基は、置換基を有していてもよく、例えば、フェニル基、１−ナフチル基、２−ナフチル基、１−アントラセニル基、２−アントラセニル基、９−アントラセニル基、１−ピレニル基、２−ピレニル基、４−ピレニル基、２−フルオレニル基、３−フルオレニル基、４−フルオレニル基、２−フェニルフェニル基、３−フェニルフェニル基、４−フェニルフェニル基、及び、これらの基における水素原子が、アルキル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリール基、フッ素原子等で置換された基が挙げられる。
【００３６】
「アルコキシ基」は、直鎖状及び分岐状のいずれでもよい。直鎖状アルコキシ基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常１以上４０以下であり、好ましくは１以上１０以下である。分岐状アルコキシ基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常３以上４０以下であり、好ましくは３以上１０以下である。アルコキシ基は、置換基を有していてもよく、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロピルオキシ基、イソプロピルオキシ基、ブチルオキシ基、イソブチルオキシ基、ｔｅｒｔ−ブチルオキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基、ヘプチルオキシ基、オクチルオキシ基、２−エチルヘキシルオキシ基、ノニルオキシ基、デシルオキシ基、３，７−ジメチルオクチルオキシ基、ラウリルオキシ基、及び、これらの基における水素原子が、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリール基、フッ素原子等で置換された基が挙げられる。
「シクロアルコキシ基」の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常３以上４０以下であり、好ましくは４以上１０以下である。シクロアルコキシ基は、置換基を有していてもよく、例えば、シクロヘキシルオキシ基が挙げられる。
「アリールオキシ基」の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常６以上６０以下であり、好ましくは６以上２０以下である。アリールオキシ基は、置換基を有していてもよく、例えば、フェノキシ基、１−ナフチルオキシ基、２−ナフチルオキシ基、１−アントラセニルオキシ基、９−アントラセニルオキシ基、１−ピレニルオキシ基、及び、これらの基における水素原子が、アルキル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、フッ素原子等で置換された基が挙げられる。
【００３７】
「ｐ価の複素環基」（ｐは、１以上の整数を表す。）とは、複素環式化合物から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合している水素原子のうちｐ個の水素原子を除いた残りの原子団を意味する。ｐ価の複素環基の中でも、芳香族複素環式化合物から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合している水素原子のうちｐ個の水素原子を除いた残りの原子団である「ｐ価の芳香族複素環基」が好ましい。
「芳香族複素環式化合物」としては、オキサジアゾール、チアジアゾール、チアゾール、オキサゾール、チオフェン、ピロール、ホスホール、フラン、ピリジン、ピラジン、ピリミジン、トリアジン、ピリダジン、キノリン、イソキノリン、カルバゾール、ジベンゾホスホール等の複素環自体が芳香族性を示す化合物、及び、フェノキサジン、フェノチアジン、ジベンゾボロール、ジベンゾシロール、ベンゾピラン等の複素環自体は芳香族性を示さなくとも、複素環に芳香環が縮環されている化合物が挙げられる。
【００３８】
１価の複素環基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常２以上６０以下であり、好ましくは４以上２０以下である。１価の複素環基は、置換基を有していてもよく、例えば、チエニル基、ピロリル基、フリル基、ピリジル基、ピペリジニル基、キノリニル基、イソキノリニル基、ピリミジニル基、トリアジニル基、及び、これらの基における水素原子が、アルキル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基等で置換された基が挙げられる。
【００３９】
「ハロゲン原子」としては、フッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子が挙げられる。
【００４０】
「アミノ基」は、置換基を有していてもよく、置換アミノ基が好ましい。アミノ基が有する置換基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基が好ましい。置換アミノ基としては、例えば、ジアルキルアミノ基、ジシクロアルキルアミノ基及びジアリールアミノ基が挙げられる。置換アミノ基としては、より具体的には、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、ジフェニルアミノ基、ビス（４−メチルフェニル）アミノ基、ビス（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）アミノ基、ビス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）アミノ基が挙げられる。
【００４１】
「アルケニル基」は、直鎖状及び分岐状のいずれでもよい。直鎖状アルケニル基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常２以上３０以下であり、好ましくは３以上２０以下である。分岐状アルケニル基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常３以上３０以下であり、好ましくは４以上２０以下である。
「シクロアルケニル基」の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常３以上３０以下であり、好ましくは４以上２０以下である。
アルケニル基及びシクロアルケニル基は、置換基を有していてもよく、例えば、ビニル基、１−プロペニル基、２−プロペニル基、２−ブテニル基、３−ブテニル基、３−ペンテニル基、４−ペンテニル基、１−ヘキセニル基、５−ヘキセニル基、７−オクテニル基、及び、これらの基が置換基を有する基が挙げられる。
【００４２】
「アルキニル基」は、直鎖状及び分岐状のいずれでもよい。直鎖状アルキニル基の炭素原子数は、置換基の炭素原子を含めないで、通常２以上２０以下であり、好ましくは３以上２０以下である。分岐状アルキニル基の炭素原子数は、置換基の炭素原子を含めないで、通常４以上３０以下であり、好ましくは４以上２０以下である。
「シクロアルキニル基」の炭素原子数は、置換基の炭素原子を含めないで、通常４以上３０以下であり、好ましくは４以上２０以下である。
アルキニル基及びシクロアルキニル基は、置換基を有していてもよく、例えば、エチニル基、１−プロピニル基、２−プロピニル基、２−ブチニル基、３−ブチニル基、３−ペンチニル基、４−ペンチニル基、１−ヘキシニル基、５−ヘキシニル基、及び、これらの基が置換基を有する基が挙げられる。
【００４３】
「アリーレン基」は、芳香族炭化水素から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子２個を除いた残りの原子団を意味する。アリーレン基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常６以上６０以下であり、好ましくは６以上３０以下であり、より好ましくは６以上１８以下である。アリーレン基は、置換基を有していてもよく、例えば、フェニレン基、ナフタレンジイル基、アントラセンジイル基、フェナントレンジイル基、ジヒドロフェナントレンジイル基、ナフタセンジイル基、フルオレンジイル基、ピレンジイル基、ペリレンジイル基、クリセンジイル基、ジベンゾシクロへプタンジイル基、及び、これらの基が置換基を有する基が挙げられ、好ましくは、下記の式（Ａ−１）〜式（Ａ−２３）で表される基である。アリーレン基は、これらの基が複数結合した基であってもよい。
【００４４】
【化１０】
2019194317.tif 000011
【００４５】
【化１１】
2019194317.tif 000012
【００４６】
【化１２】
2019194317.tif 000013
【００４７】
【化１３】
2019194317.tif 000014
【００４８】
【化１４】
2019194317.tif 000015
［式中、Ｒ及びＲａは、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基を表す。複数存在するＲ及びＲａはそれぞれ、同一であってもよく異なっていてもよく、Ｒａ同士は互いに結合して、それぞれが結合する原子と共に環を形成していてもよい。］
【００４９】
２価の複素環基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常２以上６０以下であり、好ましくは３以上２０以下であり、より好ましくは４以上１５以下である。２価の複素環基は、置換基を有していてもよく、例えば、ピリジン、ジアザベンゼン、トリアジン、アザナフタレン、ジアザナフタレン、カルバゾール、ジベンゾフラン、ジベンゾチオフェン、ジベンゾシロール、フェノキサジン、フェノチアジン、アクリジン、ジヒドロアクリジン、フラン、チオフェン、アゾール、ジアゾール、トリアゾールから、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合している水素原子のうち２個の水素原子を除いた２価の基が挙げられ、好ましくは、下記の式（ＡＡ−１）〜式（ＡＡ−３４）で表される基である。２価の複素環基は、これらの基が複数結合した基であってもよい。
【００５０】
【化１５】
2019194317.tif 000016
【００５１】
【化１６】
2019194317.tif 000017
【００５２】
【化１７】
2019194317.tif 000018
【００５３】
【化１８】
2019194317.tif 000019
【００５４】
【化１９】
2019194317.tif 000020
【００５５】
【化２０】
2019194317.tif 000021
【００５６】
【化２１】
2019194317.tif 000022
［式中、Ｒ及びＲａは、前記と同じ意味を表す。］
【００５７】
「置換基」とは、ハロゲン原子、シアノ基、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリールオキシ基、アミノ基、置換アミノ基、アルケニル基、シクロアルケニル基、アルキニル基又はシクロアルキニル基を表す。置換基は架橋性基であってもよい。
【００５８】
＜式（Ｘ）で表される構成単位＞
上記式（Ｘ）で表される構成単位は、電荷輸送性向上（とりわけ正孔輸送性向上）に有利な構成単位である。
ａＸ１は、本発明に係るブロック共重合体（以下、単に「ブロック共重合体」ともいう。）又は本発明に係る組成物を含有する発光素子（以下、単に「発光素子」ともいう。）の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０以上５以下の整数であり、より好ましくは０以上２以下の整数であり、さらに好ましくは０又は１であり、特に好ましくは１である。
ａＸ２は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、好ましくは０以上５以下の整数であり、より好ましくは０以上２以下の整数であり、さらに好ましくは０である。
【００５９】
ＲＸ１、ＲＸ２及びＲＸ３は、好ましくはアリール基又は１価の複素環基であり、より好ましくはアリール基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＲＸ１、ＲＸ２及びＲＸ３におけるアリール基は、好ましくは、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環、ジヒドロフェナントレン環、ナフタセン環、フルオレン環、ピレン環、ペリレン環又はクリセン環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個を除いた基であり、より好ましくは、ベンゼン環、ナフタレン環、フェナントレン環、ジヒドロフェナントレン環又はフルオレン環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個を除いた基であり、さらに好ましくは、フェニル基又はフルオレニル基であり、特に好ましくはフェニル基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＲＸ１、ＲＸ２及びＲＸ３における１価の複素環基は、好ましくは、ピリジン環、ジアザベンゼン環、トリアジン環、アザナフタレン環、ジアザナフタレン環、カルバゾール環、ジベンゾフラン環、ジベンゾチオフェン環、フェノキサジン環、フェノチアジン環又はジヒドロアクリジン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子１個を除いた基であり、より好ましくは、ピリジン環、ジアザベンゼン環、トリアジン環、カルバゾール環、ジベンゾフラン環又はジベンゾチオフェン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子１個を除いた基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
【００６０】
ＡｒＸ１、ＡｒＸ２、ＡｒＸ３及びＡｒＸ４におけるアリーレン基は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、好ましくは、フェニレン基、ナフタレンジイル基、アントラセンジイル基、フェナントレンジイル基、ジヒドロフェナントレンジイル基、ピレンジイル基、フルオレンジイル基又はジベンゾシクロへプタンジイル基であり、より好ましくは、フェニレン基、ナフタレンジイル基、フェナントレンジイル基、ジヒドロフェナントレンジイル基又はフルオレンジイル基であり、さらに好ましくは、フェニレン基又はフルオレンジイル基であり、特に好ましくはフェニレン基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＡｒＸ１、ＡｒＸ２、ＡｒＸ３及びＡｒＸ４における２価の複素環基は、好ましくは、ピリジン環、ジアザベンゼン環、トリアジン環、アザナフタレン環、ジアザナフタレン環、カルバゾール環、ジベンゾフラン環、ジベンゾチオフェン環、フェノキサジン環、フェノチアジン環又はジヒドロアクリジン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基であり、より好ましくは、ピリジン環、ジアザベンゼン環、トリアジン環、カルバゾール環、ジベンゾフラン環又はジベンゾチオフェン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
【００６１】
ＡｒＸ１及びＡｒＸ３で表されるアリーレン基は、本発明に係る発光素子の輝度寿命がより向上する観点から、好ましくは、式（Ａ−１）〜式（Ａ−９）又は式（Ａ−１９）〜式（Ａ−２１）で表される基であり、より好ましくは、式（Ａ−１）〜式（Ａ−３）、式（Ａ−８）又は式（Ａ−９）で表される基であり、さらに好ましくは式（Ａ−１）〜式（Ａ−３）で表される基であり、特に好ましくは式（Ａ−１）で表される基である。
ＡｒＸ１及びＡｒＸ３で表される２価の複素環基は、本発明に係る発光素子の輝度寿命がより向上する観点から、好ましくは、式（ＡＡ−１）〜式（ＡＡ−１５）又は式（ＡＡ−１８）〜式（ＡＡ−２２）で表される基であり、より好ましくは、式（ＡＡ−１）〜式（ＡＡ−６）又は式（ＡＡ−１０）〜式（ＡＡ−１５）で表される基で表される基である。
ＡｒＸ１及びＡｒＸ３は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、好ましくは置換基を有していてもよいアリーレン基である。
【００６２】
ＡｒＸ２及びＡｒＸ４におけるアリーレン基は、発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは、式（Ａ−１）〜式（Ａ−１４）又は式（Ａ−１９）〜式（Ａ−２３）で表される基であり、より好ましくは、式（Ａ−１）〜式（Ａ−１０）又は式（Ａ−１９）〜式（Ａ−２１）で表される基であり、さらに好ましくは、式（Ａ−１）〜式（Ａ−３）、式（Ａ−６）〜式（Ａ−９）又は式（Ａ−１９）〜式（Ａ−２１）で表される基であり、特に好ましくは、式（Ａ−１）〜式（Ａ−３）、式（Ａ−８）又は式（Ａ−９）で表される基であり、とりわけ好ましくは、式（Ａ−１）で表される基である。
ＡｒＸ２及びＡｒＸ４で表される２価の複素環基の好ましい例は、ＡｒＸ１及びＡｒＸ３で表される２価の複素環基の好ましい例と同様である。
ＡｒＸ２及びＡｒＸ４で表される少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基における、アリーレン基及び２価の複素環基の好ましい例は、それぞれ、ＡｒＸ２及びＡｒＸ４で表されるアリーレン基及び２価の複素環基の好ましい例と同様である。
【００６３】
ＡｒＸ２及びＡｒＸ４で表される少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基としては、例えば、下記式で表される基が挙げられ、これらは置換基を有していてもよい。
【００６４】
【化２２】
2019194317.tif 000023
［式中、ＲＸＸは、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。］
【００６５】
ＲＸＸは、好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
【００６６】
ＡｒＸ２及びＡｒＸ４は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、好ましくは置換基を有していてもよいアリーレン基である。
【００６７】
ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有してもよい置換基としては、好ましくはフッ素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基又は置換アミノ基であり、より好ましくはアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基又は置換アミノ基であり、さらに好ましくはアルキル基、シクロアルキル基又はアリール基であり、特に好ましくはアルキル基であり、これらの基はさらに置換基を有していてもよい。
【００６８】
ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有してもよい置換基におけるアリール基及び１価の複素環基の例及び好ましい例は、それぞれ、ＲＸ１〜ＲＸ３におけるアリール基及び１価の複素環基の例及び好ましい例と同様である。
ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有してもよい置換基における置換アミノ基において、アミノ基が有する置換基としては、アリール基又は１価の複素環基が好ましく、アリール基がより好ましく、これらの基はさらに置換基を有していてもよい。アミノ基が有する置換基におけるアリール基の例及び好ましい例は、ＲＸ１、ＲＸ２及びＲＸ３におけるアリール基の例及び好ましい例と同様である。アミノ基が有する置換基における１価の複素環基の例及び好ましい例は、ＲＸ１〜ＲＸ３における１価の複素環基の例及び好ましい例と同様である。
ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有してもよい置換基がさらに有していてもよい置換基としては、好ましくはフッ素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基又は置換アミノ基であり、より好ましくはアルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基であり、さらに好ましくはアルキル基又はシクロアルキル基であり、これらの基はさらに置換基を有していてもよいが、更に置換基を有さないことが好ましい。
ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基がさらに有していてもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例は、それぞれ、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例と同様である。
【００６９】
式（Ｘ）で表される構成単位は、好ましくは式（Ｘ−１）〜（Ｘ−７）で表される構成単位であり、より好ましくは式（Ｘ−１）〜（Ｘ−６）で表される構成単位である。
【００７０】
【化２３】
2019194317.tif 000024
【００７１】
【化２４】
2019194317.tif 000025
【００７２】
【化２５】
2019194317.tif 000026
【００７３】
【化２６】
2019194317.tif 000027
［式中、Ｒｘ４及びＲｘ５は、それぞれ独立に、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、ハロゲン原子、１価の複素環基、シアノ基又は置換アミノ基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。複数存在するＲｘ４は、同一でも異なっていてもよい。複数存在するＲｘ５は、同一でも異なっていてもよく、Ｒｘ５同士（好ましくは隣接するＲｘ５同士）は互いに結合して、それぞれが結合する炭素原子と共に環を形成していてもよい。］
【００７４】
Ｒｘ４及びＲｘ５は、好ましくは、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基又は置換アミノ基であり、より好ましくは、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基であり、さらに好ましくは水素原子又はアルキル基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
Ｒｘ４及びＲｘ５におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例は、それぞれ、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例と同様である。
Ｒｘ４及びＲｘ５で表される基が有していてもよい置換基の例及び好ましい例は、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基の例及び好ましい例と同様である。
【００７５】
式（Ｘ）で表される構成単位としては、例えば、下記の式（Ｘ１−１）〜（Ｘ１−１９）で表される構成単位が挙げられる。
【００７６】
【化２７】
2019194317.tif 000028
【００７７】
【化２８】
2019194317.tif 000029
【００７８】
【化２９】
2019194317.tif 000030
【００７９】
【化３０】
2019194317.tif 000031
【００８０】
【化３１】
2019194317.tif 000032
【００８１】
【化３２】
2019194317.tif 000033
【００８２】
【化３３】
2019194317.tif 000034
【００８３】
【化３４】
2019194317.tif 000035
【００８４】
＜式（Ｚ）で表される構成単位＞
ＡｒＺで表される２価の複素環基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常、２以上６０以下であり、好ましくは２以上３０以下であり、より好ましくは３以上１５以下である。
ＡｒＺで表される２価の複素環基のヘテロ原子の数は、置換基のヘテロ原子数を含めないで、通常、１以上３０以下であり、好ましくは１以上１０以下であり、より好ましくは１以上５以下であり、さらに好ましくは、１以上３以下である。
ＡｒＺで表される２価の複素環基は、環構成原子として、ホウ素原子、窒素原子、酸素原子、ケイ素原子、リン原子、硫黄原子及びセレン原子からなる群より選ばれる少なくとも１種のヘテロ原子を含む複素環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基であることが好ましく、環構成原子として、窒素原子、酸素原子及び硫黄原子からなる群より選ばれる少なくとも１種のヘテロ原子を含む複素環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基であることがより好ましく、環構成原子として、窒素原子を含む複素環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基（以下、「２価の含窒素複素環基」ともいう。）であることがさらに好ましく、これらの基は置換基を有していてもよい。
【００８５】
ＡｒＺで表される２価の複素環基において、２価の含窒素複素環基以外の２価の複素環基としては、例えば、ボロール環、フラン環、シロール環、ホスホール環、チオフェン環、セレノフェン環、ベンゾフラン環、ベンゾチオフェン環、ジベンゾボロール環、ジベンゾフラン環、ジベンゾシロール環、ジベンゾホスホール環、ジベンゾチオフェン環又はジベンゾセレノフェン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基が挙げられ、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは、フラン環、チオフェン環、ベンゾフラン環、ベンゾチオフェン環、ジベンゾフラン環又はジベンゾチオフェン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基であり、より好ましくは式（ＡＡ−１２）〜式（ＡＡ−１５）で表される基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
【００８６】
ＡｒＺで表される２価の複素環基において、２価の含窒素複素環基は、電荷輸送性向上（とりわけ正孔輸送性向上）の観点から、環構成原子として二重結合を有さない窒素原子を含み、且つ、環構成原子として二重結合を有する窒素原子を含まない、２価の含窒素複素環基（以下、「二重結合を有さない窒素原子を含む２価の含窒素複素環基」ともいう。）が好ましく、この基は置換基を有していてもよい。また、ＡｒＺで表される２価の含窒素複素環基において、２価の含窒素複素環基は、電荷輸送性向上（とりわけ電子輸送性向上）の観点から、環構成原子として二重結合を有する窒素原子を含む、２価の含窒素複素環基（以下、「二重結合を有する窒素原子を含む２価の含窒素複素環基」ともいう。）が好ましく、この基は置換基を有していてもよい。
【００８７】
「二重結合を有さない窒素原子」とは、窒素原子と、その窒素原子と結合するすべての原子との間に単結合のみを有する窒素原子を意味する。
「環構成原子に二重結合を有さない窒素原子を含む」とは、−Ｎ（−ＲＮ）−（式中、ＲＮは水素原子又は置換基を表す。）又は下記式で表される基を環内に含むことを意味する。
【００８８】
【化３５】
2019194317.tif 000036
【００８９】
二重結合を有さない窒素原子を含む２価の含窒素複素環基としては、例えば、ピロール環、インドール環、イソインドール環、カルバゾール環、ジヒドロアクリジン環、５，１０−ジヒドロフェナジン環、アクリドン環、キナクリドン環、フェノキサジン環、フェノチアジン環、インドロカルバゾール環又はインデノカルバゾール環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基が挙げられ、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは、カルバゾール環、ジヒドロアクリジン環、５，１０−ジヒドロフェナジン環、フェノキサジン環、フェノチアジン環、インドロカルバゾール環又はインデノカルバゾール環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基であり、より好ましくは、カルバゾール環、ジヒドロアクリジン環、５，１０−ジヒドロフェナジン環、フェノキサジン環又はフェノチアジン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基であり、さらに好ましくは、カルバゾール環、フェノキサジン環又はフェノチアジン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基であり、特に好ましくはフェノキサジン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
二重結合を有さない窒素原子を含む２価の含窒素複素環基は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上及び電荷輸送性向上（とりわけ正孔輸送性向上）に有利であることから、好ましくは、式（ＡＡ−１０）、式（ＡＡ−１１）、式（ＡＡ−１８）〜式（ＡＡ−２２）、式（ＡＡ−３３）又は式（ＡＡ−３４）で表される基であり、より好ましくは、式（ＡＡ−１０）、式（ＡＡ−１１）、式（ＡＡ−１８）〜式（ＡＡ−２１）で表される基であり、さらに好ましくは、式（ＡＡ−１８）又は式（ＡＡ−１９）で表される基である。
【００９０】
「二重結合を有する窒素原子」とは、窒素原子と、その窒素原子と結合する原子との間に二重結合を有する窒素原子を意味する。
「環構成原子として二重結合を有する窒素原子を含む」とは、−Ｎ＝で表される基を環内に含むことを意味する。
【００９１】
二重結合を有する窒素原子を含む２価の含窒素複素環基としては、例えば、ジアゾール環、トリアゾール環、オキサジアゾール環、チアジアゾール環、チアゾール環、オキサゾール環、ベンゾジアゾール環、ベンゾトリアゾール環、ベンゾオキサジアゾール環、ベンゾチアジアゾール環、アザカルバゾール環、ジアザカルバゾール環、ピリジン環、ジアザベンゼン環、トリアジン環、アザナフタレン環、ジアザナフタレン環、トリアザナフタレン環、アザアントラセン環、ジアザアントラセン環、トリアザアントラセン環、アザフェナントレン環、ジアザフェナントレン環又はトリアザフェナントレン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子２個を除いた基が挙げられ、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上及び電荷輸送性向上（とりわけ電子輸送性向上）の観点から、好ましくは、ピリジン環、ジアザベンゼン環、トリアジン環、アザナフタレン環、ジアザナフタレン環、アザアントラセン環、ジアザアントラセン環、アザフェナントレン環又はジアザフェナントレン環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子２個を除いた基であり、より好ましくは、ピリジン環、ジアザベンゼン環又はトリアジン環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子２個を除いた基であり、さらに好ましくは、式（ＡＡ−１）−式（ＡＡ−４）で表される基であり、特に好ましくは、式（ＡＡ−４）で表される基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
【００９２】
ＡｒＺにおいて、少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基における、アリーレン基の例及び好ましい例は、ＡｒＸ１及びＡｒＸ３で表されるアリーレン基の例及び好ましい例と同様である。
ＡｒＺにおいて、少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基における、２価の複素環基の例及び好ましい例は、ＡｒＺで表される２価の複素環基の例及び好ましい例と同様である。
ＡｒＺにおける少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基の例としては、例えば、ＡｒＸ２及びＡｒＸ４で表される少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基の例が挙げられる。
【００９３】
ＡｒＺで表される基が有していてもよい置換基としては、好ましくはフッ素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基又は置換アミノ基であり、より好ましくはアルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基であり、さらに好ましくはアルキル基又はアリール基であり、これらの基はさらに置換基を有していてもよい。
ＡｒＺで表される基が有していてもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例は、それぞれ、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例と同様である。
【００９４】
ＡｒＺで表される基が有していてもよい置換基が有してもよい置換基がさらに有していてもよい置換基の例及び好ましい例は、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基がさらに有していてもよい置換基の例及び好ましい例と同様である。
【００９５】
式（Ｚ）で表される構成単位は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上及び電荷輸送性向上（とりわけ電子輸送性向上）の観点から、好ましくは式（Ｚ−１）−式（Ｚ−４）で表される構成単位であり、より好ましくは式（Ｚ−１）又は式（Ｚ−３）で表される構成単位である。
また、式（Ｚ）で表される構成単位は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上及び電荷輸送性向上（とりわけ正孔輸送性向上）の観点から、好ましくは式（Ｚ−５）−式（Ｚ−７）で表される構成単位であり、より好ましくは式（Ｚ−５）で表される構成単位である。
【００９６】
【化３６】
2019194317.tif 000037
【００９７】
【化３７】
2019194317.tif 000038
［式中、ＲＹ１及びＲＹ３は、それぞれ独立に、水素原子、フッ素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基又は置換アミノ基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。複数存在するＲＹ１は、同一でも異なっていてもよく、互いに結合して、それぞれが結合する炭素原子と共に環を形成していてもよい。］
【００９８】
ＲＹ１は、好ましくは、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基であり、より好ましくは、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基であり、さらに好ましくは、水素原子又はアルキル基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＲＹ３は、好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基であり、より好ましくは、アリール基又は１価の複素環基であり、さらに好ましくは、アリール基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＲＹ１及びＲＹ３で表される基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例は、それぞれ、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有してもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例と同様である。
ＲＹ１及びＲＹ３が有してもよい置換基の例及び好ましい例は、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有してもよい置換基の例及び好ましい例と同様である。
【００９９】
式（Ｚ−１）で表される構成単位は、式（Ｚ−１’）で表される構成単位であることが好ましい。また、式（Ｚ−３）で表される構成単位は、式（Ｚ−３’）で表される構成単位であることが好ましい。
【０１００】
【化３８】
2019194317.tif 000039
［式中、ＲＹ１及びＲＹ３は前記と同じ意味を表す。］
【０１０１】
【化３９】
2019194317.tif 000040
［式中、ＲＹ１は前記を同じ意味を表す。ＲＹ４は、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリール基又は１価の複素環基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。］
【０１０２】
ＲＹ４は、好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基であり、より好ましくは、アリール基又は１価の複素環基であり、さらに好ましくは、アリール基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＲＹ４で表される基におけるアリール基及び１価の複素環基の例及び好ましい例は、それぞれ、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基におけるアリール基及び１価の複素環基の例及び好ましい例と同様である。
ＲＹ４が有していてもよい置換基の例及び好ましい例は、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基の例及び好ましい例と同様である。
【０１０３】
式（Ｚ）で表される構成単位としては、例えば、式（Ｚ−２０１）−式（Ｚ−２１５）で表される２価の複素環基からなる構成単位、式（Ｚ−３０１）−式（Ｚ−３１０）で表される少なくとも１種のアリーレン基と少なくとも１種の２価の複素環基とが直接結合した２価の基からなる構成単位が挙げられる。
【０１０４】
【化４０】
2019194317.tif 000041
【０１０５】
【化４１】
2019194317.tif 000042
【０１０６】
【化４２】
2019194317.tif 000043
【０１０７】
【化４３】
2019194317.tif 000044
【０１０８】
【化４４】
2019194317.tif 000045
【０１０９】
【化４５】
2019194317.tif 000046
［式中、
ＺＡは、−Ｏ−で表される基又は−Ｓ−で表される基を表す。ＺＡが複数存在する場合、それらは同一でも異なっていてもよい。
ＺＢは、−ＣＨ＝で表される基又は−Ｎ＝で表される基を表す。ＺＢが複数存在する場合、それらは同一でも異なっていてもよい。］
【０１１０】
ＺＡは、好ましくは−Ｏ−で表される基である。ＺＢは、好ましくは−Ｎ＝で表される基である。
【０１１１】
＜式（Ｙ）で表される構成単位＞
ＡｒＹ１で表される基は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは、フェニレン基、ナフタレンジイル基、アントラセンジイル基、フェナントレンジイル基、ジヒドロフェナントレンジイル基、ピレンジイル基、フルオレンジイル基又はジベンゾシクロへプタンジイル基であり、より好ましくは、フェニレン基、ナフタレンジイル基、アントラセンジイル基、ジヒドロフェナントレンジイル基、ピレンジイル基、フルオレンジイル基又はジベンゾシクロへプタンジイル基であり、さらに好ましくは、フェニレン基、アントラセンジイル基、ピレンジイル基、フルオレンジイル基又はジベンゾシクロへプタンジイル基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＡｒＹ１で表される基は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上により有利であることから、好ましくは、式（Ａ−１）〜式（Ａ−１４）又は式（Ａ−１９）〜式（Ａ−２３）で表される基であり、より好ましくは、式（Ａ−１）〜式（Ａ−９）、式（Ａ−１１）〜式（Ａ−１４）又は式（Ａ−２１）〜式（Ａ−２３）で表される基であり、さらに好ましくは、式（Ａ−１）、式（Ａ−２）、式（Ａ−８）、式（Ａ−９）、式（Ａ−１１）〜式（Ａ−１４）、式（Ａ−２２）又は式（Ａ−２３）で表される基であり、特に好ましくは、式（Ａ−２）、式（Ａ−９）、式（Ａ−１１）、式（Ａ−１３）又は式（Ａ−２２）で表される基である。
【０１１２】
ＡｒＹ１で表される基が有していてもよい置換基は、好ましくは、フッ素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基又は置換アミノ基であり、より好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基又は置換アミノ基であり、さらに好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基であり、特に好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基であり、とりわけ好ましくはアルキル基又はアリール基であり、これらの基はさらに置換基を有していてもよい。
【０１１３】
ＡｒＹ１で表される基が有していてもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例は、それぞれ、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例と同様である。
ＡｒＹ１で表される基が有していてもよい置換基がさらに有していてもよい置換基の例及び好ましい例は、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基がさらに有していてもよい置換基の例及び好ましい例と同様である。
【０１１４】
本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、式（Ｙ）で表される構成単位の例としては、好ましくは下記の式（Ｙ−１）〜（Ｙ−５）で表される構成単位であり、より好ましくは式（Ｙ−２）〜式（Ｙ−５）で表される構成単位である。
【０１１５】
【化４６】
2019194317.tif 000047
［式中、
ＲＹ１は前記と同じ意味を表す。
ＸＹ１は、−Ｃ（ＲＹ２）２−、−Ｃ（ＲＹ２）＝Ｃ（ＲＹ２）−、−Ｃ（ＲＹ２）２−Ｃ（ＲＹ２）２−又は−Ｃ（ＲＹ１）２−Ｃ（ＲＹ２）２−Ｃ（ＲＹ１）２−で表される基を表す。ＲＹ２は、水素原子、フッ素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基又は置換アミノ基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。複数存在するＲＹ２は、同一であってもよく異なっていてもよく、ＲＹ２同士は互いに結合して、それぞれが結合する炭素原子と共に環を形成していてもよい。］
【０１１６】
ＲＹ２は、好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基又は置換アミノ基であり、より好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＲＹ２で表される基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例は、それぞれ、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例と同じである。
ＲＹ２が有していてもよい置換基が有していてもよい置換基の例及び好ましい例は、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基の例及び好ましい例と同じである。
【０１１７】
ＸＹ１において、−Ｃ（ＲＹ２）２−で表される基中の２個のＲＹ２の組み合わせは、好ましくは両方がアルキル基若しくはシクロアルキル基、両方がアリール基、両方が１価の複素環基、又は、一方がアルキル基若しくはシクロアルキル基で他方がアリール基若しくは１価の複素環基であり、より好ましくは、両方がアルキル基若しくはシクロアルキル基、両方がアリール基、又は、一方がアルキル基若しくはシクロアルキル基で他方がアリール基であり、さらに好ましくは一方がアルキル基若しくはシクロアルキル基で他方がアリール基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
２個存在するＲＹ２は互いに結合して、それぞれが結合する原子と共に環を形成していてもよく、ＲＹ２が環を形成する場合、−Ｃ（ＲＹ２）２−で表される基としては、好ましくは式（Ｙ−Ａ１）−（Ｙ−Ａ５）で表される基であり、より好ましくは式（Ｙ−Ａ４）で表される基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
【０１１８】
【化４７】
2019194317.tif 000048
【０１１９】
ＸＹ１において、−Ｃ（ＲＹ２）＝Ｃ（ＲＹ２）−で表される基中の２個のＲＹ２の組み合わせは、好ましくは両方がアルキル基若しくはシクロアルキル基、又は、一方がアルキル基若しくはシクロアルキル基で他方がアリール基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
【０１２０】
ＸＹ１において、−Ｃ（ＲＹ２）２−Ｃ（ＲＹ２）２−で表される基中の４個のＲＹ２は、好ましくは、置換基を有していてもよいアルキル基又は置換基を有していてもよいシクロアルキル基である。
複数あるＲＹ２は互いに結合して、それぞれが結合する原子と共に環を形成していてもよく、ＲＹ２が環を形成する場合、−Ｃ（ＲＹ２）２−Ｃ（ＲＹ２）２−で表される基は、好ましくは下記の式（Ｙ−Ｂ１）−（Ｙ−Ｂ５）で表される基であり、より好ましくは式（Ｙ−Ｂ３）で表される基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
【０１２１】
【化４８】
2019194317.tif 000049
［式中、ＲＹ２は前記と同じ意味を表す。］
【０１２２】
ＸＹ１において、−Ｃ（ＲＹ１）２−Ｃ（ＲＹ２）２−Ｃ（ＲＹ１）２−で表される基中の２個のＲＹ２は、好ましくは置換基を有していてもよいアルキル基又は置換基を有していてもよいシクロアルキル基である。
【０１２３】
ＸＹ１は、好ましくは、−Ｃ（ＲＹ２）２−で表される基又は−Ｃ（ＲＹ１）２−Ｃ（ＲＹ２）２−Ｃ（ＲＹ１）２−で表される基であり、より好ましくは−Ｃ（ＲＹ２）２−で表される基である。
【０１２４】
式（Ｙ−１）で表される構成単位は、好ましくは下記の式（Ｙ−１’）で表される構成単位である。式（Ｙ−２）で表される構成単位は、好ましくは下記の式（Ｙ−２’）で表される構成単位である。式（Ｙ−３）で表される構成単位は、好ましくは下記の式（Ｙ−３’）で表される構成単位である。式（Ｙ−４）で表される構成単位は、好ましくは下記の式（Ｙ−４’）で表される構成単位である。式（Ｙ−５）で表される構成単位は、好ましくは下記の式（Ｙ−５’）で表される構成単位である。
【０１２５】
【化４９】
2019194317.tif 000050
［式中、ＲＹ１及びＸＹ１は前記と同じ意味を表す。
ＲＹ１１は、フッ素原子、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基又は置換アミノ基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。複数存在するＲＹ１１は、同一であってもよく異なっていてもよい。］
【０１２６】
ＲＹ１１は、好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基であり、より好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基であり、さらに好ましくは、アルキル基又はシクロアルキル基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＲＹ１１で表される基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例は、それぞれ、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例と同様である。
ＲＹ１１が有していてもよい置換基の例及び好ましい例は、ＡｒＸ１〜ＡｒＸ４及びＲＸ１〜ＲＸ３で表される基が有していてもよい置換基の例及び好ましい例と同様である。
【０１２７】
式（Ｙ）で表される構成単位としては、例えば式（Ｙ−１１）〜（Ｙ−４９）で表される構成単位が挙げられる。
【０１２８】
【化５０】
2019194317.tif 000051
【０１２９】
【化５１】
2019194317.tif 000052
【０１３０】
【化５２】
2019194317.tif 000053
【０１３１】
【化５３】
2019194317.tif 000054
【０１３２】
【化５４】
2019194317.tif 000055
【０１３３】
【化５５】
2019194317.tif 000056
【０１３４】
【化５６】
2019194317.tif 000057
【０１３５】
【化５７】
2019194317.tif 000058
【０１３６】
【化５８】
2019194317.tif 000059
【０１３７】
【化５９】
2019194317.tif 000060
【０１３８】
【化６０】
2019194317.tif 000061
【０１３９】
＜蛍光発光性ブロック共重合体＞
本発明に係る組成物に含まれる蛍光発光性ブロック共重合体は、末端基と、該末端基に結合するブロック（以下、「末端ブロック」ともいう。）と、該末端基に結合しないブロック（以下、「非末端ブロック」ともいう。）と、を含むブロック共重合体（以下、「ブロック共重合体（Ｐｂ）」ともいう。）である。すなわち、ブロック共重合体（Ｐｂ）は、末端基、末端ブロック及び非末端ブロックをこの順に含むブロック共重合体である。
ブロック共重合体（Ｐｂ）は、好ましくは、末端基と、末端ブロックと、非末端ブロックと、末端ブロックと、末端基と、をこの順に含む。このブロック共重合体（Ｐｂ）において、上記２つの末端基は、同一であってもよく異なっていてもよいが、ブロック共重合体（Ｐｂ）の製造容易性の観点から、同一であることが好ましい。また、このブロック共重合体（Ｐｂ）において、上記２つの末端ブロックは、同一であってもよく異なっていてもよいが、ブロック共重合体（Ｐｂ）の製造容易性の観点から、同一であることが好ましい。
【０１４０】
ブロック共重合体（Ｐｂ）は、末端基、末端ブロック及び非末端ブロック以外の構成単位を含んでいてもよいが、ブロック共重合体（Ｐｂ）の製造容易性の観点から、ブロック共重合体（Ｐｂ）は、末端基、末端ブロック及び非末端ブロックのみからなることが好ましい。
末端基、末端ブロック及び非末端ブロック以外の構成単位としては、例えば、接合単位及び分岐単位が挙げられる。
【０１４１】
ブロック共重合体（Ｐｂ）は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、２種以上の非末端ブロックを含むことが好ましい。すなわち、本発明に係る蛍光発光性ブロック共重合体は、末端基と、末端ブロックと、非末端ブロックを２種以上と、を含むブロック共重合体（以下、「ブロック共重合体（Ｐａ）」ともいう。）である。ブロック共重合体（Ｐａ）は、末端基、末端ブロック、２種以上の非末端ブロックをこの順に含むブロック共重合体である。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、２種以上の非末端ブロックのうちの少なくとも２種は、第１のブロック及び第２のブロックであることが好ましい。すなわち、ブロック共重合体（Ｐａ）は、末端基、末端ブロック、第１のブロック及び第２のブロックをこの順に含むか、又は、末端基、末端ブロック、第２のブロック及び第１のブロックをこの順に含むブロック共重合体であることが好ましい。
ブロック共重合体（Ｐａ）は、末端基、末端ブロック及び第１のブロックに加えて、第２のブロックをさらに含むことにより、本発明に係る発光素子の輝度寿命がより優れたものとなる。
【０１４２】
ブロック共重合体（Ｐａ）は、好ましくは、末端基と、末端ブロックと、２種以上の非末端ブロックと、末端ブロックと、末端基と、をこの順に含むブロック共重合体であり、より好ましくは、末端基と、末端ブロックと、第１のブロックと、第２のブロックと、末端ブロックと、末端基と、をこの順に含むブロック共重合体である。「末端基と、末端ブロックと、第１のブロックと、第２のブロックと、末端ブロックと、末端基と、をこの順に含む」とは、第１のブロックと第２のブロックとの順序が逆である場合を含む。
【０１４３】
ブロック共重合体（Ｐａ）は、末端基、末端ブロック及び２種以上の非末端ブロック以外の他の構成単位を含んでいてもよいが、ブロック共重合体の製造容易性の観点から、末端基、末端ブロック及び２種以上の非末端ブロックのみからなることが好ましい。他の構成単位としては、例えば、接合単位及び分岐単位が挙げられる。接合単位としては、２種以上の非末端ブロックの少なくとも２種との間に介在する、これらのブロックを接合する単位が挙げられ、好ましくは式（Ｙ）で表される構成単位である。
【０１４４】
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）のポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）は、例えば２×１０３以上５×１０６以下であり、好ましくは５×１０３以上１×１０６以下であり、より好ましくは１×１０４以上５×１０５以下であり、さらに好ましくは２×１０４以上２×１０５以下である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）のポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）は、例えば５×１０３以上１×１０７以下であり、好ましくは１×１０４以上５×１０６以下であり、より好ましくは５×１０４以上１×１０６以下であり、さらに好ましくは１×１０５以上５×１０５以下である。
【０１４５】
〔末端基〕
「末端基」とは、ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）の末端に配置されるとともに、末端ブロックに直接結合する基であり、好ましくは、ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）に末端基を導入する際に用いる試剤（末端封止剤）における該試剤導入後の残基としての原子団である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）の安定性の観点から、末端基は、好ましくは、ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）のすべての末端に配置される。末端基が複数存在する場合、それらは同一であってもよく異なっていてもよいが、ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）の製造容易性の観点から、同一であることが好ましい。
本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、末端基は、好ましくはアリール基、１価の複素環基又は架橋性基であり、より好ましくはアリール基又は１価の複素環基であり、さらに好ましくはアリール基である。末端基において、アリール基及び１価の複素環基は置換基を有していてもよいが、好ましくは、置換基を有しない。
【０１４６】
末端基におけるアリール基及び１価の複素環基の例及び好ましい例は、それぞれ、ＲＸ１〜ＲＸ３におけるアリール基及び１価の複素環基の例及び好ましい例と同様である。
末端基におけるアリール基及び１価の複素環基が有していてもよい置換基は、好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基又は架橋性基であり、より好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基であり、さらに好ましくはアルキル基であり、これらの基はさらに置換基を有していてもよいが、さらに置換基を有さないことが特に好ましい。
末端基におけるアリール基及び１価の複素環基が有していてもよい置換基におけるアリール基及び１価の複素環基の例及び好ましい例は、それぞれ、ＲＸ１〜ＲＸ３におけるアリール基及び１価の複素環基の例及び好ましい例と同様である。
【０１４７】
〔非末端ブロック〕
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックは、末端基に直接結合しないブロックであって、１種以上の構成単位からなるブロックである。非末端ブロックに含まれる構成単位は、通常、１種以上１０種以下であり、ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）の製造容易性の観点及び発光素子の輝度寿命向上の観点から、好ましくは１種以上８種以下であり、２種以上８種以下であり、さらに好ましくは２種以上６種以下であり、特に好ましくは３種以上６種以下であり、とりわけ好ましくは３種以上５種以下である。
ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックは、１種のみ含まれていてもよいし、２種以上含まれていてもよい。ブロック共重合体（Ｐｂ）に含まれる非末端ブロックは、通常、１種以上１０種以下であり、ブロック共重合体（Ｐｂ）の製造容易性の観点から、好ましくは１種以上５種以下であり、より好ましくは１種以上３種以下であり、さらに好ましくは１種又は２種である。ブロック共重合体（Ｐａ）に含まれる非末端ブロックは、３種以上含まれていてもよい。ブロック共重合体（Ｐａ）に含まれる非末端ブロックは、通常、２種以上１０種以下であり、ブロック共重合体（Ｐａ）の製造容易性の観点から、好ましくは２種以上５種以下であり、より好ましくは２種又は３種であり、さらに好ましくは２種（すなわち、第１ブロック及び第２のブロックのみ）である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックが複数存在する場合、それらは互いに種類が異なる。非末端ブロックが複数存在する場合において、種類が異なる場合としては、例えば、ブロックを構成する構成単位の種類が異なる場合、並びに、各構成単位の含有率及び連鎖分布が異なる場合が挙げられ、好ましくは、ブロックを構成する構成単位の種類が異なる場合である。
ブロックを構成する構成単位の種類が異なるとは、ブロック共重合体（Ｐａ）に含まれる第１のブロック及び第２のブロックを例に説明すると、第１のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第２のブロックに含まれないこと、及び／又は、第２のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第１のブロックに含まれないことを意味し、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、第１のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第２のブロックに含まれないこと、及び、第２のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第１のブロックに含まれないことが好ましい。
非末端ブロックの少なくとも１つは、ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）の製造において、末端ブロックを形成する前に形成されるブロックであることが好ましい。
【０１４８】
ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックが１種のみ存在する場合、非末端ブロックは、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含み、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも２種の構成単位を含み、より好ましくは、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位を含む。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第１のブロックは、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含み、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも２種の構成単位を含み、より好ましくは、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位を含む。
非末端ブロックが式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含む場合、非末端ブロックには、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位は、それぞれ、１種のみ含まれていてもよいし、２種以上含まれていてもよい。
【０１４９】
ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックが１種のみ存在する場合、非末端ブロックは、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、式（Ｙ）で表される構成単位をさらに含むことが好ましく、式（Ｙ）で表される構成単位のみをさらに含むことがより好ましい。この場合、非末端ブロックには、式（Ｙ）で表される構成単位は、１種のみ含まれていてもよいし、２種以上含まれていてもよい。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第１のブロックは、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、式（Ｙ）で表される構成単位をさらに含むことが好ましく、式（Ｙ）で表される構成単位のみをさらに含むことがより好ましい。この場合、第１のブロックには、式（Ｙ）で表される構成単位は、１種のみ含まれていてもよいし、２種以上含まれていてもよい。
【０１５０】
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第２のブロックは、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、式（Ｘ）で表される構成単位、式（Ｚ）で表される構成単位及び式（Ｙ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含むことが好ましく、式（Ｙ）で表される構成単位を含むことがより好ましく、式（Ｙ）で表される構成単位のみを含むことがさらに好ましい。この場合、第２のブロックには、式（Ｘ）で表される構成単位、式（Ｚ）で表される構成単位及び式（Ｙ）で表される構成単位が、それぞれ、１種のみ含まれていてもよいし、２種以上含まれていてもよい。
【０１５１】
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第２のブロックは、発光素子の輝度寿命向上により有利であることから、式（Ｘ）で表される構成単位を含まないこと又は式（Ｚ）で表される構成単位を含まないことが好ましく、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位を含まないことがより好ましい。
【０１５２】
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）に含まれる非末端ブロックのポリスチレン換算の数平均分子量は、例えば５×１０２以上１×１０６以下であり、好ましくは１×１０３以上５×１０５以下であり、より好ましくは１×１０３以上１×１０５以下であり、さらに好ましくは２×１０３以上５×１０４以下である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）に含まれる非末端ブロックのポリスチレン換算の重量平均分子量は、例えば１×１０３以上２×１０６以下であり、好ましくは２×１０３以上１×１０６以下であり、より好ましくは３×１０３以上５×１０５以下であり、さらに好ましくは５×１０３以上２×１０５以下である。
【０１５３】
〔末端ブロック〕
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、末端ブロックは、末端基に直接結合するブロックであって、１種以上の構成単位からなるブロックである。末端ブロックに含まれる構成単位は、通常、１種以上１０種以下であり、ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）の製造容易性の観点及び本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、好ましくは１種以上８種以下であり、より好ましくは２種以上７種以下であり、さらに好ましくは２種以上５種以下であり、特に好ましくは２種以上４種以下であり、とりわけ好ましくは２種又は３種であり、とりわけより好ましくは２種である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、末端ブロックは１種のみ含まれていてもよいし、２種以上含まれていてもよい。ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）に含まれる末端ブロックは、通常、１種以上１０種以下であり、ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）の製造容易性の観点から、好ましくは１種以上５種以下であり、より好ましくは１種以上３種以下であり、さらに好ましくは１種である。
末端ブロックの種類が異なる場合の例としては、非末端ブロックの種類が異なる場合の例と同様である。
末端ブロックは、ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）の製造において、末端基を形成する前（好ましくは末端封止剤と反応させる前）に形成されるブロックであることが好ましい。
【０１５４】
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、末端ブロックは、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、式（Ｘ）で表される構成単位、式（Ｙ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含むことが好ましく、式（Ｙ）で表される構成単位で表される構成単位を含むことがより好ましく、式（Ｙ）で表される構成単位のみを含むことがさらに好ましい。末端ブロックにおいて、式（Ｘ）で表される構成単位、式（Ｙ）で表される構成単位、式（Ｚ）で表される構成単位は、それぞれ、１種のみ含まれていてもよいし、２種以上含まれていてもよい。
【０１５５】
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、末端ブロックは、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上により有利であることから、式（Ｘ）で表される構成単位を含まないこと又は式（Ｚ）で表される構成単位を含まないことが好ましく、式（Ｘ）で表される構成単位を含まないことがより好ましく、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位を含まないことがさらに好ましい。
【０１５６】
ブロック共重合体（Ｐａ）において、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、末端ブロック及び第２のブロックからなる群より選ばれる少なくとも１種が、式（Ｙ）で表される構成単位を含むことが好ましく、末端ブロック及び第２のブロックが、式（Ｙ）で表される構成単位を含むことがより好ましく、末端ブロック及び第２のブロックが、式（Ｙ）で表される構成単位のみを含むことがさらに好ましい。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、末端ブロック及び第２のブロックからなる群より選ばれる少なくとも１種が、式（Ｘ）で表される構成単位を含まないこと又は式（Ｚ）で表される構成単位を含まないことが好ましく、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位を含まないことがより好ましい。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上により有利であることから、末端ブロック及び第２のブロックが、式（Ｘ）で表される構成単位を含まないこと又は式（Ｚ）で表される構成単位を含まないことが好ましく、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位を含まないことがより好ましい。
【０１５７】
ブロック共重合体（Ｐｂ）において、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、末端ブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が非末端ブロックに含まれないこと、及び／又は、非末端ブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が末端ブロックに含まれないことが好ましく、末端ブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第１のブロックに含まれないこと、及び、非末端ブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が末端ブロックに含まれないことがより好ましい。
【０１５８】
ブロック共重合体（Ｐａ）において、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、第１のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第２のブロックに含まれないこと、及び／又は、第２のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第１のブロックに含まれないことが好ましく、第１のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第２のブロックに含まれないこと、及び、第２のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第１のブロックに含まれないことが好ましい。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上により有利であることから、第１のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が末端ブロックに含まれないこと、及び／又は、末端ブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第１のブロックに含まれないことが好ましく、第１のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が末端ブロックに含まれないこと、及び、末端ブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第１のブロックに含まれないことがより好ましい。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上により有利であることから、第２のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が末端ブロックに含まれないこと、及び／又は、末端ブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第２のブロックに含まれないことが好ましく、第２のブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が末端ブロックに含まれないこと、及び、末端ブロックに含まれる構成単位のうちの少なくとも１種が第２のブロックに含まれないことがより好ましい。
【０１５９】
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、末端ブロック及び非末端ブロックは、それぞれ独立に、単独重合体、ブロック共重合体、ランダム共重合体、交互共重合体及びグラフト共重合体のいずれであってもよいし、その他の態様であってもよいが、共重合体であることが好ましい。
【０１６０】
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）は、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含むブロック共重合体であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも２種の構成単位を含むことが好ましく、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位を含むことがより好ましい。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、式（Ｙ）で表される構成単位をさらに含むことが好ましい。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、式（Ｙ）で表される構成単位と、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる１種以上の構成単位とを含むブロック共重合体であることが好ましく、式（Ｙ）で表される構成単位と、式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも２種の構成単位とを含むことが好ましく、式（Ｙ）で表される構成単位と、式（Ｘ）で表される構成単位と、式（Ｚ）で表される構成単位とを含むブロック共重合体であることがさらに好ましい。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、式（Ｘ）で表される構成単位、式（Ｚ）で表される構成単位及び式（Ｙ）で表される構成単位は、それぞれ、１種のみ含まれていても、２種以上含まれていてもよい。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）は、ブロック共重合体の製造が容易になり、且つ、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、式（Ｘ）で表される構成単位、式（Ｙ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる２種以上２０種以下の構成単位を含むブロック共重合体であることが好ましく、３種以上１５種以下の構成単位を含むブロック共重合体であることがより好ましい。４種以上１０種以下の構成単位を含むブロック共重合体であることがさらに好ましい。
【０１６１】
〔構成単位の合計個数〕
本明細書において、高分子化合物に含まれる各構成単位の合計個数は、高分子化合物の分子量１０００あたりの構成単位の平均数を意味する。高分子化合物に含まれる各構成単位の合計個数は、例えば、以下の方法で求めることができる。
高分子化合物を構成する各構成単位について、末端基を除く全構成単位の総モルに対するその構成単位のモル比とその構成単位の分子量とを乗じた値の総和をＤ１とし、各構成単位について求めたモル比の総和をＥ１とすると、高分子化合物に含まれる各構成単位の合計個数は、（Ｅ１×１０００）／Ｄ１となる。
高分子化合物を構成する各構成単位の分子量は、例えば、ＣｈｅｍＤｒａｗ（ヒューリンクス社製）のＭｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｗｅｉｇｈｔの値を用いて、算出することができる。
【０１６２】
各構成単位の合計個数の具体的な算出方法を、合成例１で用いたブロック共重合体Ｐ１を例に挙げて詳細に説明する。
【０１６３】
ブロック共重合体Ｐ１は、化合物Ｍ８から誘導される構成単位と、化合物Ｍ５から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１０から誘導される構成単位とが３．６：１．６：５のモル比で含有されている第２のブロック、化合物Ｍ１から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ２から誘導される構成単位と、化合物Ｍ９から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１１から誘導される構成単位とが４０：１０：９：２．７：４．５のモル比で含有されている第１のブロック、及び、化合物Ｍ１から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位とが４．８：１８．８のモル比で含有されている末端ブロックを含む。
化合物Ｍ８から誘導される構成単位の分子量は２９０．４５、化合物Ｍ５から誘導される構成単位の分子量は４２２．６６、化合物Ｍ１０から誘導される構成単位の分子量は４８０．７８、化合物Ｍ１から誘導される構成単位の分子量は５１２．７８、化合物Ｍ３から誘導される構成単位の分子量は４８４．７３、化合物Ｍ２から誘導される構成単位の分子量は３８８．６４、化合物Ｍ９から誘導される構成単位の分子量は５７８．８４、化合物Ｍ１１から誘導される構成単位の分子量は９３８．３１である。
式（Ｘ）で表される構成単位は、化合物Ｍ９から誘導される構成単位のみであり、式（Ｚ）で表される構成単位は、化合物Ｍ１１から誘導される構成単位のみである。化合物Ｍ８、Ｍ５、Ｍ１０、Ｍ１、Ｍ３及びＭ２から誘導される構成単位は、式（Ｙ）で表される構成単位である。
【０１６４】
Ｄ１は、以下のとおり求められる。
Ｄ１＝（０．０３６×２９０．４５）＋（０．０１６×４２２．６６）＋（０．０５０×４８０．７８）＋（０．４００×５１２．７８）＋（０．１００×４８４．７３）＋（０．０９０×３８８．６４）＋（０．０２７×５７８．８４）＋（０．０４５×９３８．３１）＋（０．０４８×５１２．７８）＋（０．１８８×４８４．７３）＝５０３．４１６
【０１６５】
ブロック共重合体Ｐ１において、各構成単位のＥ１は、以下のとおり求められる。
（第１のブロックにおける式（Ｙ）で表される構成単位のＥ１）＝０．４００＋０．１００＋０．０９０＝０．５９０
（第１のブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位のＥ１）＝０．０２７
（第１のブロックにおける式（Ｚ）で表される構成単位のＥ１）＝０．０４５
（第１のブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位のＥ１）＝０．０２７＋０．０４５＝０．０７２
（第２のブロックにおける式（Ｙ）で表される構成単位のＥ１）＝０．０３６＋０．０１６＋０．０５０＝０．１０２
（第２のブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位のＥ１）＝０
（第２のブロックにおける式（Ｚ）で表される構成単位のＥ１）＝０
（第２のブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位のＥ１）＝０
（全非末端ブロックにおける式（Ｙ）で表される構成単位のＥ１）＝０．５９０＋０．１０２＝０．６９２
（全非末端ブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位のＥ１）＝０．０２７＋０＝０．０２７
（全非末端ブロックにおける式（Ｚ）で表される構成単位のＥ１）＝０．０４５＋０＝０．０４５
（全非末端ブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位のＥ１）＝０．０２７＋０．０４５＝０．０７２
（末端ブロックにおける式（Ｙ）で表される構成単位のＥ１）＝０．０４８＋０．１８８＝０．２３６
（末端ブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位のＥ１）＝０
（末端ブロックにおける式（Ｚ）で表される構成単位のＥ１）＝０
（末端ブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位のＥ１）＝０
（ブロック共重合体における式（Ｙ）で表される構成単位のＥ１）＝０．６９２＋０．２３６＝０．９２８
（ブロック共重合体における式（Ｘ）で表される構成単位のＥ１）＝０．０２７＋０＝０．０２７
（ブロック共重合体における式（Ｚ）で表される構成単位のＥ１）＝０．０４５＋０＝０．０４５
（ブロック共重合体における式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位のＥ１）＝０．０２７＋０＝０．０４５＝０．０７２
【０１６６】
ブロック共重合体Ｐ１において、各構成単位の合計個数は、以下のとおり求められる。
（第１のブロックにおける式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．５９×１０００）／５０３．４１６＝１．１７２
（第１のブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．０２７×１０００）／５０３．４１６＝０．０５４
（第１のブロックにおける式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．０４５×１０００）／５０３．４１６＝０．０８９
（第１のブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．０７２×１０００）／５０３．４１６＝０．１４３
（第２のブロックにおける式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．１０２×１０００）／５０３．４１６＝０．２０３
（第２のブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数）＝（０×１０００）／５０３．４１６＝０
（第２のブロックにおける式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数）＝（０×１０００）／５０３．４１６＝０
（第２のブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数）＝（０×１０００）／５０３．４１６＝０
（全非末端ブロックにおける式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．６９２×１０００）／５０３．４１６＝１．３７５
（全非末端ブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．０２７×１０００）／５０３．４１６＝０．０５４
（全非末端ブロックにおける式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．０４５×１０００）／５０３．４１６＝０．０８９
（全非末端ブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．０７２×１０００）／５０３．４１６＝０．１４３
（末端ブロックにおける式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．２３６×１０００）／５０３．４１６＝０．４６９
（末端ブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数）＝（０×１０００）／５０３．４１６＝０
（末端ブロックにおける式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数）＝（０×１０００）／５０３．４１６＝０
（末端ブロックにおける式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数）＝（０×１０００）／５０３．４１６＝０
（ブロック共重合体における式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．９２８×１０００）／５０３．４１６＝１．８４３
（ブロック共重合体における式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．０２７×１０００）／５０３．４１６＝０．０５４
（ブロック共重合体における式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．０４５×１０００）／５０３．４１６＝０．０８９
（ブロック共重合体における式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数）＝（０．０７２×１０００）／５０３．４１６＝０．１４３
【０１６７】
ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに式（Ｙ）で表される構成単位が含まれる場合、非末端ブロックに含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００１以上２０以下であり、より好ましくは０．０１以上１０以下であり、さらに好ましくは０．０５以上５以下であり、特に好ましくは０．１以上３以下であり、とりわけ好ましくは０．３以上２以下である。
ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに式（Ｘ）で表される構成単位を含む場合、非末端ブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数は、通常０．００１以上５０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００２以上１０以下であり、より好ましくは０．００５以上５以下であり、さらに好ましくは０．０１以上２以下であり、特に好ましくは０．０１以上１以下であり、とりわけ好ましくは０．０２以上０．５以下であり、とりわけより好ましくは０．０２以上０．２以下であり、とりわけさらに好ましくは０．０３以上０．１以下である。
ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに式（Ｚ）で表される構成単位を含む場合、非末端ブロックに含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０．００１以上５０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００２以上１０以下であり、より好ましくは０．００５以上５以下であり、さらに好ましくは０．０１以上２以下であり、特に好ましくは０．０１以上１以下であり、とりわけ好ましくは０．０１以上０．５以下であり、とりわけより好ましくは０．０２以上０．２以下である。
ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに式（Ｘ）で表される構成単位及び／又は式（Ｚ）で表される構成単位を含む場合、非末端ブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０．００１以上５０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００５以上１０以下であり、より好ましくは０．０１以上５以下であり、さらに好ましくは０．０２以上２以下であり、特に好ましくは０．０２以上１以下であり、とりわけ好ましくは０．０２以上０．５以下であり、０．０５以上０．４以下であってもよく、０．０５以上０．３以下であってもよい。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第１のブロックに含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐａ）において、第１のブロックに式（Ｙ）で表される構成単位が含まれる場合、第１のブロックに含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００１以上２０以下であり、より好ましくは０．０１以上１０以下であり、さらに好ましくは０．１以上５以下であり、特に好ましくは０．５以上３以下であり、とりわけ好ましくは０．５以上２以下である。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第１のブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐａ）において、第１のブロックに式（Ｘ）で表される構成単位を含む場合、第１のブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数の例及び好ましい範囲は、ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに式（Ｘ）で表される構成単位を含む場合における非末端ブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数の例及び好ましい範囲と同様である。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第１のブロックに含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐａ）において、第１のブロックに式（Ｚ）で表される構成単位を含む場合、第１のブロックに含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数の例及び好ましい範囲は、ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに式（Ｚ）で表される構成単位を含む場合における非末端ブロックに含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数の例及び好ましい範囲と同様である。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第１のブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数の例及び好ましい範囲は、ブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに式（Ｘ）で表される構成単位及び／又は式（Ｚ）で表される構成単位を含む場合における非末端ブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数の例及び好ましい範囲と同様である。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第２のブロックに含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐａ）において、第２のブロックに式（Ｙ）で表される構成単位が含まれる場合、第２のブロックに含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００１以上２０以下であり、より好ましくは０．０１以上５以下であり、さらに好ましくは０．０５以上１以下であり、特に好ましくは０．１以上０．５以下である。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第２のブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上２０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０以上５以下であり、より好ましくは０以上１以下であり、さらに好ましくは０以上０．１以下であり、特に好ましくは０以上０．０１以下であり、とりわけ好ましくは０である。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第２のブロックに含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上２０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０以上５以下であり、より好ましくは０以上１以下であり、さらに好ましくは０以上０．１以下であり、特に好ましくは０以上０．０１以下であり、とりわけ好ましくは０である。
ブロック共重合体（Ｐａ）において、第２のブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上２０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０以上５以下であり、より好ましくは０以上１以下であり、さらに好ましくは０以上０．１以下であり、特に好ましくは０以上０．０１以下であり、とりわけ好ましくは０である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、全非末端ブロックに含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに式（Ｙ）で表される構成単位が含まれる場合、全非末端ブロックに含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．０１以上２０以下であり、より好ましくは０．１以上１０以下であり、さらに好ましくは０．３以上５以下であり、特に好ましくは０．５以上５以下であり、とりわけ好ましくは０．５以上３以下であり、とりわけより好ましくは０．５以上２以下であり、１以上３以下であってもよい。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、全非末端ブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに式（Ｘ）で表される構成単位を含む場合、全非末端ブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００２以上１０以下であり、より好ましくは０．００５以上５以下であり、さらに好ましくは０．０１以上２以下であり、特に好ましくは０．０１以上１以下であり、とりわけ好ましくは０．０２以上０．５以下であり、とりわけより好ましくは０．０２以上０．２以下であり、とりわけ好ましくは０．０３以上０．１以下である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、全非末端ブロックに含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、非末端ブロックに式（Ｚ）で表される構成単位を含む場合、全非末端ブロックに含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００２以上１０以下であり、より好ましくは０．００５以上５以下であり、さらに好ましくは０．０１以上２以下であり、特に好ましくは０．０１以上１以下であり、とりわけ好ましくは０．０１以上０．５以下であり、とりわけより好ましくは０．０２以上０．２以下である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、全非末端ブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０．００１以上５０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００５以上１０以下であり、より好ましくは０．０１以上５以下であり、さらに好ましくは０．０２以上２以下であり、特に好ましくは０．０２以上１以下であり、とりわけ好ましくは０．０２以上０．５以下であり、とりわけより好ましくは０．０４以上０．４以下であり、とりわけさらに好ましくは０．０５以上０．３以下である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、末端ブロックに含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、末端ブロックに式（Ｙ）で表される構成単位が含まれる場合、末端ブロックに含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００５以上２０以下であり、より好ましくは０．０１以上１０以下であり、さらに好ましくは０．０５以上５以下であり、特に好ましくは０．１以上３以下であり、とりわけ好ましくは０．１以上２以下であり、０．１以上１以下であってもよく、０．３以上１以下であってもよい。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、末端ブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上２０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０以上５以下であり、より好ましくは０以上１以下であり、さらに好ましくは０以上０．５以下であり、特に好ましくは０以上０．１以下であり、とりわけ好ましくは０以上０．０５以下であり、とりわけより好ましくは０以上０．０１以下であり、とりわけさらに好ましくは０である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、末端ブロックに含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上２０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０以上５以下であり、より好ましくは０以上１以下であり、さらに好ましくは０以上０．１以下であり、特に好ましくは０以上０．０５以下であり、０以上０．０１以下であってもよく、０であってもよい。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、末端ブロックに含まれる式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上２０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０以上５以下であり、より好ましくは０以上１以下であり、さらに好ましくは０以上０．１以下であり、特に好ましくは０以上０．０５以下であり、とりわけ好ましくは０以上０．０１以下であり、とりわけ好ましくは０である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、ブロック共重合体に含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、ブロック共重合体に式（Ｙ）で表される構成単位が含まれる場合、ブロック共重合体に含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．０１以上２０以下であり、より好ましくは０．１以上１０以下であり、さらに好ましくは０．５以上５以下であり、特に好ましくは１以上３以下である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、ブロック共重合体に含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、ブロック共重合体に式（Ｘ）で表される構成単位が含まれる場合、ブロック共重合体に含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００２以上１０以下であり、より好ましくは０．００５以上５以下であり、さらに好ましくは０．０１以上２以下であり、特に好ましくは０．０１以上１以下であり、とりわけ好ましくは０．０２以上０．５以下であり、とりわけより好ましくは０．０２以上０．２以下であり、とりわけさらに好ましくは０．０３以上０．１以下である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、ブロック共重合体に含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、ブロック共重合体に式（Ｚ）で表される構成単位が含まれる場合、ブロック共重合体に含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００２以上１０以下であり、より好ましくは０．００５以上５以下であり、さらに好ましくは０．０１以上２以下であり、特に好ましくは０．０１以上１以下であり、とりわけ好ましくは０．０１以上０．５以下であり、とりわけより好ましくは０．０２以上０．２以下である。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）において、ブロック共重合体に含まれる式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０．００１以上５０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００５以上１０以下であり、より好ましくは０．０１以上５以下であり、さらに好ましくは０．０２以上２以下であり、特に好ましくは０．０２以上１以下であり、とりわけ好ましくは０．０４以上０．４以下であり、とりわけより好ましくは０．０５以上０．３以下である。
【０１６８】
ブロック共重合体（Ｐａ）は、式（ｉ）〜（ｉｉｉ）の少なくとも１つを満たすことにより、輝度寿命に優れる発光素子を得ることができる。ブロック共重合体（Ｐａ）は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、式（ｉ）〜（ｉｉｉ）の少なくとも２つを満たすことが好ましい。
また、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、ブロック共重合体（Ｐａ）は、式（ｉ）又は式（ｉｉ）を満たすことが好ましく、式（ｉ）及び式（ｉｉｉ）、又は、式（ｉｉ）及び式（ｉｉｉ）を満たすことがより好ましく、式（ｉ）、式（ｉｉ）及び式（ｉｉｉ）を満たすことがさらに好ましい。
ブロック共重合体（Ｐａ）は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、式（ｉｖ）〜（ｖｉ）の少なくとも１つを満たすことが好ましく、式（ｉｖ）〜（ｖｉ）の少なくとも２つを満たすことがより好ましい。
また、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、ブロック共重合体（Ｐａ）は、式（ｉｖ）又は式（ｖ）を満たすことが好ましく、式（ｉｖ）及び式（ｖｉ）、又は、式（ｖ）及び式（ｖｉ）を満たすことがより好ましく、式（ｉｖ）、式（ｖ）及び式（ｖｉ）を満たすことがさらに好ましい。
【０１６９】
ブロック共重合体（Ｐｂ）は、式（ｖｉｉ）〜（ｉｘ）の少なくとも１つを満たすことにより、輝度寿命に優れる発光素子を得ることができる。ブロック共重合体（Ｐｂ）は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、式（ｖｉｉ）〜（ｉｘ）の少なくとも２つを満たすことが好ましい。
また、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、ブロック共重合体（Ｐｂ）は、式（ｖｉｉ）又は式（ｖｉｉｉ）を満たすことが好ましく、式（ｖｉｉ）及び式（ｉｘ）、又は、式（ｖｉｉｉ）及び式（ｉｘ）を満たすことがより好ましく、式（ｖｉｉ）及び式（ｉｘ）を満たすことがさらに好ましく、式（ｖｉｉ）、式（ｖｉｉｉ）及び式（ｉｘ）を満たすことが特に好ましい。
【０１７０】
＜ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）の製造方法＞
ブロック共重合体（Ｐｂ）は、下記の工程を含む方法によって好適に製造することができる。
〔ａ〕非末端ブロックを形成する１種又は２種以上の化合物（モノマー）を重合させて非末端ブロックを形成する工程、
〔ｂ〕非末端ブロックの存在下に、末端ブロックを形成する１種又は２種以上の化合物（モノマー）を重合させて、非末端ブロックに末端ブロックを結合させる工程、及び
〔ｃ〕末端基を導入するための試剤（末端封止剤）を末端ブロックと反応させて、末端ブロックに末端基を導入する工程。
【０１７１】
ブロック共重合体（Ｐａ）は、下記の工程を含む方法によって好適に製造することができる。
〔ｄ〕第１のブロックを形成する１種又は２種以上の化合物（モノマー）を重合させて第１のブロックを形成する工程、
〔ｅ〕第２のブロックを形成する１種又は２種以上の化合物（モノマー）を重合させて第２のブロックを形成する工程、
〔ｆ〕第１のブロック及び第２のブロックの存在下に、末端ブロックを形成する１種又は２種以上の化合物（モノマー）を重合させて、非末端ブロックに末端ブロックを結合させる工程、及び
〔ｇ〕末端基を導入するための試剤（末端封止剤）を末端ブロックと反応させて、末端ブロックに末端基を導入する工程。
【０１７２】
本明細書において、ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）の製造に使用される化合物を総称して、「原料モノマー」ということがある。
【０１７３】
上記のブロック共重合体（Ｐｂ）における各工程において、原料モノマー、すなわち、非末端ブロックを形成する化合物、末端ブロックを形成する化合物及び末端封止剤は、それぞれ、上記＜蛍光発光性ブロック共重合体＞の項のロック共重合体（Ｐｂ）に関する記載に照らして、各ブロックが所望の構成単位を含み、各末端基が所望の基で構成されるように選択することができる。
ブロック共重合体（Ｐｂ）の製造方法の一実施形態において、
上記工程〔ａ〕は、下記の式（Ｍ−２）で表される化合物の１種以上と、下記の式（Ｍ−３）で表される化合物及び下記の式（Ｍ−１）で表される化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種とを重合させて非末端ブロックを形成する工程であり、
上記工程〔ｂ〕は、非末端ブロックの存在下に、下記の式（Ｍ−２）で表される化合物の１種以上を重合させて、非末端ブロックに末端ブロックを結合させる工程であり、
上記工程〔ｃ〕は、下記の式（Ｍ−４）で表される化合物（末端封止剤）を末端ブロックと反応させて、末端ブロックに末端基を導入する工程である。
【０１７４】
上記のブロック共重合体（Ｐａ）における各工程において、原料モノマー、すなわち、第１のブロックを形成する化合物、第２のブロックを形成する化合物、末端ブロックを形成する化合物及び末端封止剤は、それぞれ、上記＜蛍光発光性ブロック共重合体＞の項のブロック共重合体（Ｐａ）に関する記載に照らして、各ブロックが所望の構成単位を含み、末端基が所望の基で構成されるように選択することができる。
【０１７５】
ブロック共重合体（Ｐａ）の製造方法の一実施形態において、
上記工程〔ｄ〕は、下記の式（Ｍ−２）で表される化合物の１種以上と、下記の式（Ｍ−３）で表される化合物及び下記の式（Ｍ−１）で表される化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種とを重合させて第１のブロックを形成する工程であり、
上記工程〔ｅ〕は、下記の式（Ｍ−２）で表される化合物の１種以上を重合させて第２のブロックを形成する工程であり、
上記工程〔ｆ〕は、第１のブロック及び第２のブロックの存在下に、下記の式（Ｍ−２）で表される化合物の１種以上を重合させて、非末端ブロックに末端ブロックを結合させる工程であり、
上記工程〔ｇ〕は、下記の式（Ｍ−４）で表される化合物（末端封止剤）を末端ブロックと反応させて、末端ブロックに末端基を導入する工程である。
【０１７６】
【化６１】
2019194317.tif 000062
【０１７７】
【化６２】
2019194317.tif 000063
【０１７８】
【化６３】
2019194317.tif 000064
［式中、
ＡｒＺ、ＡｒＹ１、ＡｒＸ１、ＡｒＸ２、ＡｒＸ３、ＡｒＸ４、ＲＸ１、ＲＸ２、ＲＸ３、ａＸ１及びａＸ２は、前記と同じ意味を表す。
ＡｒＴは、アリール基、１価の複素環基又は架橋性基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＺＣ１〜ＺＣ７は反応性基であり、それぞれ独立に、Ｂ群及びＣ群からなる群より選ばれる基を表す。］
【０１７９】
式（Ｍ−１）で表される化合物は、式（Ｚ）で表される構成単位を形成できる化合物である。
式（Ｍ−２）で表される化合物は、式（Ｙ）で表される構成単位を形成できる化合物である。
式（Ｍ−３）で表される化合物は、式（Ｘ）で表される構成単位を形成できる化合物である。
式（Ｍ−４）で表される化合物は、末端基を形成できる化合物である。
【０１８０】
ＡｒＴは、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、好ましくはアリール基又は１価の複素環基であり、より好ましくはアリール基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
ＡｒＴにおけるアリール基及び１価の複素環基の例及び好ましい例は、末端基におけるアリール基及び１価の複素環基の例及び好ましい例と同様である。
【０１８１】
Ｂ群及びＣ群はそれぞれ次のとおりである。
（Ｂ群）
塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子、−Ｏ−Ｓ(＝Ｏ）２ＲＣ１（式中、ＲＣ１は、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。）で表される基。
（Ｃ群）
−Ｂ（ＯＲＣ２）２（式中、ＲＣ２は、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。複数存在するＲＣ２は同一であってもよく異なっていてもよく、互いに連結して、それぞれが結合する酸素原子とともに環構造を形成していてもよい。）で表される基；
−ＢＦ３Ｑ'（式中、Ｑ'は、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ又はＣｓを表す。）で表される基；
−ＭｇＹ'（式中、Ｙ'は、塩素原子、臭素原子又はヨウ素原子を表す。）で表される基；
−ＺｎＹ''（式中、Ｙ''は、塩素原子、臭素原子又はヨウ素原子を表す。）で表される基；及び、
−Ｓｎ（ＲＣ３）３（式中、ＲＣ３は、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基を表し、これらの基は置換基を有していてもよい。複数存在するＲＣ３は同一であってもよく異なっていてもよく、互いに連結して、それぞれが結合するスズ原子とともに環構造を形成していてもよい。）で表される基。
【０１８２】
−Ｂ（ＯＲＣ２）２で表される基としては、−Ｂ（ＯＨ）２のほか、下記式で表される基が例示される。
【０１８３】
【化６４】
2019194317.tif 000065
【０１８４】
各ブロックを形成するための原料モノマーは、前記式（Ｍ−１）〜（Ｍ−３）で表される化合物がそうであるように、Ｂ群又はＣ群から選ばれる反応性基を２個有することができる。各ブロックを形成するためのそれぞれの原料モノマーが有する２個の反応性基は、原料モノマーの製造が容易であるので、いずれもＢ群から選ばれるか、又はいずれもＣ群から選ばれることが好ましい。
【０１８５】
例えば、Ｂ群から選ばれる基を有する化合物とＣ群から選ばれる基を有する化合物とは、公知のカップリング反応により、Ｂ群から選ばれる基に結合する炭素原子とＣ群から選ばれる基に結合する炭素原子との間に結合が生じる。そのため、Ｂ群から選ばれる基を２個有する化合物と、Ｃ群から選ばれる基を２個有する化合物とを公知のカップリング反応に供すれば、縮合重合により、これらの化合物の縮合重合体を得ることができる。
【０１８６】
上記縮合重合によって、非末端ブロックの形成及び非末端ブロックへの末端ブロックの結合（末端ブロックの形成）を行うことができる。
一例として上記一実施形態に係る製造方法を挙げれば、例えば、ＺＣ１、ＺＣ２、ＺＣ５及びＺＣ６がＢ群から選ばれる基である場合、ＺＣ３及びＺＣ４としてＣ群から選ばれる基を選択すれば、縮合重合によって非末端ブロックの形成及び非末端ブロックへの末端ブロックの結合（末端ブロックの形成）を行うことができる。ＺＣ１、ＺＣ２、ＺＣ５及びＺＣ６がＣ群から選ばれる基である場合、ＺＣ３及びＺＣ４としてＢ群から選ばれる基を選択すれば、縮合重合によって非末端ブロックの形成及び非末端ブロックへの末端ブロックの結合（末端ブロックの形成）を行うことができる。
また、上記一実施形態に係る製造方法において、式（Ｍ−１）〜（Ｍ−３）で表される化合物を２種以上用いる一実施形態について、式（Ｍ−２）で表される化合物の２種以上を用いた場合を例に説明する。例えば、式（Ｍ−２）で表される化合物の２種以上を用いて、第２のブロック及び末端ブロックの形成を行う場合、式（Ｍ−２）で表される化合物の少なくとも２種のうち、いずれか１種以上の化合物のＺＣ３及びＺＣ４をＣ群から選択し、他のいずれか１種以上の化合物のＺＣ３及びＺＣ４をＢ群から選択すれば、縮合重合によって、第２のブロック及び末端ブロックの形成を行うことができる。
【０１８７】
末端ブロックへの末端基の導入も同様の反応を利用して行うことができる。すなわち、末端ブロックの末端がＢ群から選ばれる基である場合、ＺＣ７としてＣ群から選ばれる基を選択すれば、カップリング反応により末端基を導入することができる。末端ブロックの末端がＣ群から選ばれる基である場合、ＺＣ７としてＢ群から選ばれる基を選択すれば、カップリング反応により末端基を導入することができる。
【０１８８】
Ｂ群から選ばれる基を２個有する化合物及びＣ群から選ばれる基を２個有する化合物を原料モノマーとして、第１のブロック、第２のブロック及び末端ブロックのそれぞれを形成する上記縮合重合によってブロック共重合体（Ｐａ）を製造する場合、並びに、非末端ブロック及び末端ブロックのそれぞれを形成する上記縮合重合によってブロック共重合体（Ｐｂ）を製造する場合、非末端ブロックを形成する工程（上記工程〔ａ〕、〔ｄ〕及び〔ｅ〕）並びに末端ブロックを形成する工程（上記工程〔ｂ〕及び〔ｆ〕）のそれぞれにおいて、原料モノマーの使用量比を適切に制御することが好ましい。
すなわち、工程〔ａ〕、〔ｄ〕及び〔ｅ〕のそれぞれにおいて、Ｂ群から選ばれる基を２個有する化合物及びＣ群から選ばれる基を２個有する化合物のいずれか一方を、モル基準で過剰に使用することが好ましい。これにより、末端にＢ群から選ばれる基を有するか、又はＣ群から選ばれる基を有する、非末端ブロック、第１のブロック及び第２のブロックを確実に製造することができる。過剰に使用する化合物がＢ群から選ばれる基を２個有する化合物である場合には、末端にＢ群から選ばれる基を有する非末端ブロック、第１のブロック及び第２のブロックが製造され、過剰に使用する化合物がＣ群から選ばれる基を２個有する化合物である場合には、末端にＣ群から選ばれる基を有する非末端ブロック、第１のブロック及び第２のブロックが製造される。
続く工程〔ｂ〕及び〔ｆ〕では、Ｂ群から選ばれる基を２個有する化合物及びＣ群から選ばれる基を２個有する化合物のうち、工程〔ａ〕、〔ｄ〕及び〔ｅ〕において過剰に使用しなかった方の化合物を、モル基準で過剰に使用することが好ましい。これにより、非末端ブロックに結合し、末端にＣ群から選ばれる基を有するか、又はＢ群から選ばれる基を有する末端ブロックを確実に製造することができる。過剰に使用する化合物がＢ群から選ばれる基を２個有する化合物である場合には、末端にＢ群から選ばれる基を有する末端ブロックが製造され、過剰に使用する化合物がＣ群から選ばれる基を２個有する化合物である場合には、末端にＣ群から選ばれる基を有する末端ブロックが製造される。
工程〔ｂ〕及び〔ｆ〕において、末端にＢ群から選ばれる基を有する末端ブロックが製造される場合には、工程〔ｃ〕及び〔ｇ〕においてＣ群から選ばれる基を有する末端封止剤を使用する。工程〔ｂ〕及び〔ｆ〕において、末端にＣ群から選ばれる基を有する末端ブロックが製造される場合には、工程〔ｃ〕及び〔ｇ〕においてＢ群から選ばれる基を有する末端封止剤を使用する。
【０１８９】
ブロック共重合体（Ｐａ）の製造における原料モノマーの使用量比の制御を、合成例Ｐ１で合成したブロック共重合体Ｐ１を例に挙げて詳細に説明する。
合成例Ｐ１において、第１のブロックの形成には混合物Ｐ１ｂが用いられ、この混合物は、Ｃ群から選ばれる基を２個有する化合物である化合物Ｍ１と、Ｂ群から選ばれる基を２個有する化合物である化合物Ｍ３と、Ｂ群から選ばれる基を２個有する化合物である化合物Ｍ２と、Ｂ群から選ばれる基を２個有する化合物である化合物Ｍ９と、Ｂ群から選ばれる基を２個有する化合物である化合物Ｍ１１とを４０：１０：９：２．７：４．５のモル比で含む。このように混合物Ｐ１ｂは、Ｃ群から選ばれる基を２個有する化合物がモル基準で過剰となるように使用量比が制御されている。したがって、形成される第１のブロックは、末端にＣ群から選ばれる基を有する。
第２のブロックの形成には混合物Ｐ１ａが用いられ、この混合物は、Ｃ群から選ばれる基を２個有する化合物である化合物Ｍ８と、Ｃ群から選ばれる基を２個有する化合物である化合物Ｍ５と、Ｂ群から選ばれる基を２個有する化合物である化合物Ｍ１０とを３．６：１．６：５のモル比で含む。このように混合物Ｐ１ａは、Ｃ群から選ばれる基を２個有する化合物がモル基準で過剰となるように使用量比が制御されている。したがって、形成される第２のブロックは、末端にＣ群から選ばれる基を有する。
また、末端ブロックの形成には混合物Ｐ１ｃが用いられ、この混合物は、Ｃ群から選ばれる基を２個有する化合物である化合物Ｍ１と、Ｂ群から選ばれる基を２個有する化合物である化合物Ｍ３とを４．８：１８．８のモル比で含む。このように混合物Ｐ１ｃは、Ｂ群から選ばれる基を２個有する化合物がモル基準で過剰となるように使用量比が制御されている。これにより、末端にＣ群から選ばれる基を有する非末端ブロックに結合するとともに、末端にＢ群から選ばれる基を有する末端ブロックが形成される。
合成例Ｐ１において使用されている末端封止剤であるフェニルボロン酸は、Ｃ群から選ばれる基を１個有する化合物である。したがって、フェニルボロン酸は、末端にＢ群から選ばれる基を有する末端ブロックに結合してブロック共重合体（Ｐａ）の末端を封止するとともに、末端基であるフェニル基が形成される。
【０１９０】
上記縮合重合（カップリング反応）は、通常、触媒、塩基及び溶媒の存在下で行われるが、必要に応じて、相間移動触媒をさらに共存させて行ってもよい。
【０１９１】
触媒としては、例えば、ビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド、ビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）、酢酸パラジウム等のパラジウム錯体、テトラキス（トリフェニルホスフィン）ニッケル（０）、［１，３−ビス（ジフェニルホスフィノ）プロパン）ニッケル（ＩＩ）ジクロリド、ビス（１，４−シクロオクタジエン）ニッケル（０）等のニッケル錯体等の遷移金属錯体；これらの遷移金属錯体が、さらにトリフェニルホスフィン、トリ（ｏ−トリル）ホスフィン、トリ（ｔｅｒｔ−ブチル）ホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン、１，３−ビス（ジフェニルホスフィノ）プロパン、ビピリジル等の配位子を有する錯体が挙げられる。触媒は、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【０１９２】
触媒の使用量は、原料モノマーのモル数の合計に対する遷移金属の量として、通常、０．００００１モル当量以上３モル当量以下である。
【０１９３】
塩基及び相間移動触媒としては、例えば、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸セシウム、フッ化カリウム、フッ化セシウム、リン酸三カリウム等の無機塩基；フッ化テトラブチルアンモニウム、水酸化テトラエチルアンモニウム、水酸化テトラブチルアンモニウム等の有機塩基；塩化テトラブチルアンモニウム、臭化テトラブチルアンモニウム等の相間移動触媒が挙げられる。塩基及び相間移動触媒は、それぞれ、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【０１９４】
塩基及び相間移動触媒の使用量は、それぞれ、原料モノマーの合計モル数に対して、通常０．００１モル当量以上１００モル当量以下である。
【０１９５】
溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン、メシチレン、テトラヒドロフラン、１，４−ジオキサン、ジメトキシエタン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド等の有機溶媒、水が挙げられる。溶媒は、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【０１９６】
溶媒の使用量は、通常、原料モノマーの合計１００質量部に対して、１０質量部以上１０００００質量部以下である。
【０１９７】
縮合重合の反応温度は、通常−１００℃以上２００℃以下である。縮合重合の反応時間は、通常１時間以上である。
【０１９８】
縮合重合反応（カップリング反応）の後処理は、公知の方法、例えば、分液により水溶性不純物を除去する方法、メタノール等の低級アルコールに反応後の反応液を加えて、析出させた沈殿を濾過した後、乾燥させる方法等を単独、又は組み合わせて行うことができる。
ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）の純度が低い場合、例えば、晶析、再沈殿、ソックスレー抽出器による連続抽出、カラムクロマトグラフィー等の通常の方法にて精製することができる。
【０１９９】
＜組成物＞
［第１の組成物］
本発明に係る組成物は、２種以上の蛍光発光性化合物を含有する組成物であり、２種以上の蛍光発光性化合物のうちの少なくとも１種がブロック共重合体（Ｐｂ）である組成物（以下、「第１の組成物」ともいう。）である。
第１の組成物は、第１の組成物に含有される２種以上の蛍光発光性化合物のうちの少なくとも１種をブロック共重合体（Ｐｂ）にすることにより、輝度寿命に優れる発光素子を得ることができる。
第１の組成物に含有される蛍光発光性化合物は、通常、２種以上１０種以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは２種以上７種以下であり、より好ましくは２種以上５種以下であり、さらに好ましくは２種又は３種であり、特に好ましくは２種である。
第１の組成物には、ブロック共重合体（Ｐｂ）が１種単独で含有されていてもよく、２種以上含有されていてもよい。
第１の組成物におけるブロック共重合体（Ｐｂ）の含有量は、第１の組成物としての機能が奏される範囲であればよい。例えば、ブロック共重合体（Ｐｂ）の合計の含有量は、第１の組成物の全量基準で０．１質量％以上１００質量％以下であってよく、１質量％以上１００質量％以下であることが好ましく、５質量％以上１００質量％以下であることがより好ましい。
【０２００】
〔蛍光発光性化合物〕
「蛍光発光性化合物」は、室温（通常、２５℃であり、以下同様である。）で蛍光発光性を示す化合物を意味する。蛍光発光性化合物は、好ましくは、室温で一重項励起状態からの発光を示す化合物である。
蛍光発光性化合物は、低分子化合物（以下、「蛍光発光性低分子化合物」ともいう。）及び高分子化合物に分類される。
【０２０１】
蛍光発光性化合物において、高分子化合物としては、上記のブロック共重合体（Ｐｂ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）以外の蛍光発光性高分子化合物（以下、単に「蛍光発光性高分子化合物」ということがある。）が挙げられる。
本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、第１の組成物は、好ましくは、２種以上のブロック共重合体（Ｐｂ）を含有する組成物、又は、１種若しくは２種以上のブロック共重合体（Ｐｂ）と、蛍光発光性高分子化合物及び蛍光発光性低分子化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種とを含有する組成物であることが好ましく、２種若しくは３種のブロック共重合体（Ｐｂ）を含有する組成物、１種若しくは２種のブロック共重合体（Ｐｂ）及び１種若しくは２種の蛍光発光性高分子化合物を含有する組成物、又は、１種若しくは２種のブロック共重合体（Ｐｂ）及び１種若しくは２種の蛍光発光性低分子化合物を含有する組成物であり、さらに好ましくは、２種若しくは３種のブロック共重合体（Ｐｂ）を含有する組成物である。
【０２０２】
〔蛍光発光性高分子化合物〕
蛍光発光性高分子化合物としては、室温で蛍光発光性を示す（好ましくは、室温で一重項励起状態からの発光を示す）高分子化合物であり、ブロック共重合体（Ｐｂ）とは異なる蛍光発光性高分子化合物である限り特に制限されない。蛍光発光性高分子化合物は、単独重合体であっても、共重合体であってもよいが、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、好ましくは共重合体である。この共重合体としては、例えば、ブロック共重合体、ランダム共重合体、交互共重合体及びグラフト共重合体が挙げられ、好ましくは、ランダム共重合体又は交互共重合体であり、より好ましくは、ランダム共重合体である。
【０２０３】
蛍光発光性高分子化合物がブロック共重合体である場合、好ましくは、ブロック共重合体（Ｐｂ）と同様に、末端基、末端ブロック及び非末端ブロックをこの順に含むブロック共重合体であり、より好ましくは、末端基と、末端ブロックと、非末端ブロックと、末端ブロックと、末端基と、をこの順に含む。末端基、末端ブロック及び非末端ブロックをこの順に含むブロック共重合体である蛍光発光性高分子化合物として、具体的には、前記式（ｖｉ）〜（ｖｉｉｉ）を満たさないこと以外はブロック共重合体（Ｐｂ）と同様の構成を有するブロック共重合体が挙げられる。蛍光発光性高分子化合物がブロック共重合体である場合において、末端基、非末端ブロック及び末端ブロックの意味、例及び好ましい例は、上記ブロック共重合体（Ｐｂ）における意味、例及び好ましい例と同様である。
【０２０４】
蛍光発光性高分子化合物は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、式（Ｘ）で表される構成単位、式（Ｙ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも１種の構成単位を含むことが好ましく、少なくとも式（Ｙ）で表される構成単位を含むことがより好ましく、式（Ｙ）で表される構成単位を含むこと、式（Ｙ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位を含むこと、又は、式（Ｙ）で表される構成単位及び式（Ｘ）で表される構成単位を含むことがさらに好ましく、式（Ｙ）で表される構成単位を含むこと、又は、式（Ｘ）で表される構成単位、式（Ｙ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位を含むことが特に好ましい。
蛍光発光性高分子化合物に含まれる構成単位の種類の合計は、通常、１種以上２０種以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは１種以上１５種以下であり、より好ましくは２種以上１０種以下であり、さらに好ましくは２種以上６種以下である。
蛍光発光性高分子化合物において、式（Ｘ）で表される構成単位、式（Ｙ）で表される構成単位、式（Ｚ）で表される構成単位は、それぞれ、１種のみ含まれていてもよいし、２種以上含まれていてもよい。
【０２０５】
蛍光発光性高分子化合物に含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。蛍光発光性高分子化合物に式（Ｙ）で表される構成単位が含まれる場合、蛍光発光性高分子化合物に含まれる式（Ｙ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．０１以上２０以下であり、より好ましくは０．１以上１０以下であり、さらに好ましくは０．５以上５以下であり、特に好ましくは１以上３以下である。
蛍光発光性高分子化合物に含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。蛍光発光性高分子化合物に式（Ｘ）で表される構成単位が含まれる場合、蛍光発光性高分子化合物に含まれる式（Ｘ）で表される構成単位の合計個数は、通常０．００１以上５０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００２以上１０以下であり、より好ましくは０．００５以上２以下であり、さらに好ましくは０．０１以上１以下であり、特に好ましくは０．０１以上０．５以下であり、とりわけ好ましくは０．０２以上０．１以下である。
蛍光発光性高分子化合物に式（Ｚ）で表される構成単位が含まれる場合、蛍光発光性高分子化合物に含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０以上５０以下である。蛍光発光性高分子化合物に式（Ｚ）で表される構成単位が含まれる場合、蛍光発光性高分子化合物に含まれる式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００２以上１０以下であり、より好ましくは０．００５以上２以下であり、さらに好ましくは０．０１以上１以下であり、特に好ましくは０．０１以上０．５以下であり、とりわけ好ましくは０．０２以上０．２以下である。
蛍光発光性高分子化合物に含まれる式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０．００１以上５０以下である。蛍光発光性高分子化合物に式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位が含まれる場合、蛍光発光性高分子化合物に含まれる式（Ｘ）で表される構成単位及び式（Ｚ）で表される構成単位の合計個数は、通常０．００１以上５０以下であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは０．００２以上１０以下であり、より好ましくは０．００５以上２以下であり、さらに好ましくは０．０１以上１以下であり、特に好ましくは０．０２以上０．５以下であり、とりわけ好ましくは０．０４以上０．３以下であり、とりわけより好まししくは０．０６以上０，２以下である。
【０２０６】
蛍光発光性高分子化合物のポリスチレン換算の数平均分子量は、例えば５×１０３以上５×１０６以下であり、好ましくは１×１０４以上１×１０６以下であり、より好ましくは２×１０４以上５×１０５以下であり、さらに好ましくは５×１０４以上２×１０５以下である。
蛍光発光性高分子化合物のポリスチレン換算の重量平均分子量は、例えば１×１０４以上１×１０７以下であり、好ましくは２×１０４以上２×１０６以下であり、より好ましくは５×１０４以上１×１０６以下であり、さらに好ましくは１×１０５以上５×１０５以下である。
【０２０７】
第１の組成物が、ブロック共重合体（Ｐｂ）及び蛍光発光性高分子化合物を含む組成物である場合、ブロック共重合体（Ｐｂ）の含有量は、ブロック共重合体（Ｐｂ）と蛍光発光性高分子化合物との合計を１００質量部とした場合、通常、０．１〜９９．９質量部であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、好ましくは、１〜９９質量部であり、より好ましくは、５〜９５質量部である。
第１の組成物が、ブロック共重合体（Ｐｂ）及び蛍光発光性高分子化合物を含む組成物である場合、第１の組成物には、ブロック共重合体（Ｐｂ）及び蛍光発光性高分子化合物が、それぞれ、１種のみ含まれていてもよいし、２種以上含まれていてもよい。
【０２０８】
〔蛍光発光性低分子化合物〕
蛍光発光性低分子化合物は、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上に有利であることから、好ましくは、上記式（ＦＢ）で表される化合物である。
【０２０９】
式（ＦＢ）においてｎ１Ｂは、好ましくは１〜８の整数であり、より好ましくは１〜６の整数であり、さらに好ましくは２〜４の整数である。
【０２１０】
Ａｒ１Ｂは、好ましくは、置換基を有していてもよい単環又は縮合環の芳香族炭化水素基であり、より好ましくは、置換基を有していてもよい縮合環の芳香族炭化水素基である。
【０２１１】
Ａｒ１Ｂにおける単環の芳香族炭化水素基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、好ましくは６である。Ａｒ１Ｂにおいて単環の芳香族炭化水素基は、ベンゼン環から環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個以上を除いてなる基が好ましく、この基は置換基を有していてもよい。
【０２１２】
Ａｒ１Ｂにおいて縮合環の芳香族炭化水素基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常７〜６０であり、好ましくは８〜４０であり、より好ましくは９〜３０であり、さらに好ましくは１０〜２０である。
Ａｒ１Ｂにおける縮合環の芳香族炭化水素基としては、例えば、ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環、ジヒドロフェナントレン環、トリフェニレン環、ナフタセン環、フルオレン環、スピロビフルオレン環、ピレン環、ペリレン環、クリセン環、インデン環、フルオランテン環、ベンゾフルオランテン環又はアセナフトフルオランテン環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個以上を除いてなる基が挙げられ、好ましくは、ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環、ジヒドロフェナントレン環、トリフェニレン環、ナフタセン環、フルオレン環、スピロビフルオレン環、ピレン環、ペリレン環、クリセン環、フルオランテン環、ベンゾフルオランテン環又はアセナフトフルオランテン環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個以上を除いてなる基であり、より好ましくは、ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環、フルオレン環、スピロビフルオレン環、ナフタセン環、ピレン環、クリセン環、フルオランテン環、ベンゾフルオランテン環又はアセナフトフルオランテン環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個以上を除いてなる基であり、さらに好ましくは、ナフタレン環、クリセン環、フルオランテン環又はベンゾフルオランテン環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個以上を除いてなる基であり、特に好ましくは、クリセン環又はベンゾフルオランテン環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個以上を除いてなる基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
【０２１３】
Ａｒ１Ｂにおける芳香族複素環基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常２〜６０であり、好ましくは３〜３０であり、より好ましくは３〜２０である。
Ａｒ１Ｂにおける芳香族複素環基としては、例えば、ピロール環、ジアゾール環、トリアゾール環、ピリジン環、ジアザベンゼン環、トリアジン環、アザナフタレン環、ジアザナフタレン環、トリアザナフタレン環、ベンゾピロール環、ベンゾジアゾール環、ベンゾトリアゾール環、カルバゾール環、アザカルバゾール環、ジアザカルバゾール環、ジベンゾフラン環、ジベンゾチオフェン環、フェノキサジン環、フェノチアジン環、アクリジン環、９，１０−ジヒドロアクリジン環、アクリドン環、フェナジン環、５，１０−ジヒドロフェナジン環又はクマリン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子１個を除いてなる基が挙げられ、好ましくは、ピリジン環、ジアザベンゼン環、トリアジン環、アザナフタレン環、ジアザナフタレン環、カルバゾール環、アザカルバゾール環、ジアザカルバゾール環、ジベンゾフラン環、ジベンゾチオフェン環、フェノキサジン環、フェノチアジン環、アクリジン環、９，１０−ジヒドロアクリジン環、アクリドン環、フェナジン環、５，１０−ジヒドロフェナジン環又はクマリン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子１個を除いてなる基であり、より好ましくは、ピリジン環、ジアザベンゼン環、トリアジン環、カルバゾール環、ジベンゾフラン環、ジベンゾチオフェン環、フェノキサジン環、フェノチアジン環、９，１０−ジヒドロアクリジン環又は５，１０−ジヒドロフェナジン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子１個を除いてなる基であり、さらに好ましくは、フェノキサジン環、フェノチアジン環又はカルバゾール環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子１個を除いてなる基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
【０２１４】
Ａｒ１Ｂが有していてもよい置換基としては、好ましくは、ハロゲン原子、シアノ基、アリールオキシ基又はアミノ基であり、より好ましくは、フッ素原子又はシアノ基であり、これらの基はさらに置換基を有していてもよい。
Ａｒ１Ｂが有していてもよい置換基がさらに有していてもよい置換基の例及び好ましい例は、後述のＲ１Ｂが有していてもよい置換基の例及び好ましい例と同様である。
【０２１５】
Ｒ１Ｂは、好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリール基、１価の複素環基、置換アミノ基、アルケニル基又はシクロアルケニル基であり、より好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリール基、１価の複素環基又は置換アミノ基であり、さらに好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基又は置換アミノ基であり、特に好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は置換アミノ基であり、とりわけ好ましくは、アリール基又は置換アミノ基であり、これらの基は置換基を有していてもよい。
【０２１６】
Ｒ１Ｂにおけるアリール基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常６〜６０であり、好ましくは６〜４０であり、より好ましくは６〜３０であり、さらに好ましくは６〜１４である。
Ｒ１Ｂにおけるアリール基としては、例えば、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環、トリフェニレン環、ジヒドロフェナントレン環、ナフタセン環、フルオレン環、スピロビフルオレン環、ピレン環、ペリレン環、クリセン環、インデン環、フルオランテン環、ベンゾフルオランテン環又はこれらの環が縮合した環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個を除いてなる基が挙げられ、好ましくは、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環、ジヒドロフェナントレン環、フルオレン環、スピロビフルオレン環、ピレン環、フルオランテン環又はベンゾフルオランテン環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個を除いてなる基であり、より好ましくは、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、フルオレン環、スピロビフルオレン環、フルオランテン環又はベンゾフルオランテン環から、環を構成する炭素原子に直接結合する水素原子１個を除いてなる基であり、さらに好ましくは、フェニル基又はナフチル基であり、これらの基はさらに置換基を有していてもよい。
【０２１７】
Ｒ１Ｂにおける１価の複素環基の炭素原子数は、置換基の炭素原子数を含めないで、通常２〜６０であり、好ましくは３〜３０であり、より好ましくは３〜２０である。
Ｒ１Ｂにおける１価の複素環基としては、例えば、ピロール環、ジアゾール環、トリアゾール環、ピリジン環、ジアザベンゼン環、トリアジン環、アザナフタレン環、ジアザナフタレン環、トリアザナフタレン環、インドール環、カルバゾール環、アザカルバゾール環、ジアザカルバゾール環、ジベンゾフラン環、ジベンゾチオフェン環、フェノキサジン環、フェノチアジン環、アクリジン環、９，１０−ジヒドロアクリジン環、アクリドン環、フェナジン環及び５，１０−ジヒドロフェナジン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子１個を除いてなる基が挙げられ、好ましくは、ピリジン環、ジアザベンゼン環、トリアジン環、アザナフタレン環、ジアザナフタレン環、フェノキサジン環、フェノチアジン環、カルバゾール環、ジベンゾフラン環又はジベンゾチオフェン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子１個を除いてなる基であり、より好ましくは、ピリジン環、ジアザベンゼン環又はトリアジン環から、環を構成する炭素原子又はヘテロ原子に直接結合する水素原子１個を除いてなる基であり、これらの基はさらに置換基を有していてもよい。
【０２１８】
Ｒ１Ｂにおける置換アミノ基において、アミノ基が有する置換基としては、アリール基又は１価の複素環基が好ましく、アリール基がより好ましく、これらの基はさらに置換基を有していてもよい。アミノ基が有する置換基におけるアリール基の例及び好ましい例は、Ｒ１Ｂにおけるアリール基の例及び好ましい例と同様である。アミノ基が有する置換基における１価の複素環基の例及び好ましい例は、Ｒ１Ｂにおける１価の複素環基の例及び好ましい例と同様である。
【０２１９】
Ｒ１Ｂが有していてもよい置換基としては、好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリールオキシ基、置換アミノ基又はハロゲン原子であり、より好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリール基、１価の複素環基又は置換アミノ基であり、さらに好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基であり、特に好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基であり、これらの基はさらに置換基を有していてもよい。
Ｒ１Ｂが有していてもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例は、それぞれ、Ｒ１Ｂにおけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例と同様である。
Ｒ１Ｂが有していてもよい置換基がさらに有していてもよい置換基としては、好ましくは、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、１価の複素環基、アルコキシ基、シクロアルコキシ基、アリールオキシ基、置換アミノ基又はハロゲン原子であり、より好ましくはアルキル基、シクロアルキル基、アリール基又は１価の複素環基であり、さらに好ましくは、アルキル基又はシクロアルキル基であり、これらの基はさらに置換基を有していてもよいが、さらに置換基を有さないことが好ましい。
Ｒ１Ｂが有していてもよい置換基がさらに有していてもよい置換基におけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例は、それぞれ、Ｒ１Ｂにおけるアリール基、１価の複素環基及び置換アミノ基の例及び好ましい例と同様である。
【０２２０】
式（ＦＢ）で表される化合物の発光スペクトルの最大ピーク波長が短波長になるので、Ｒ１Ｂが複数存在する場合、互いに結合しないことが好ましい。
【０２２１】
蛍光発光性低分子化合物としては、例えば、下記式で表される化合物が挙げられる。
【０２２２】
【化６５】
2019194317.tif 000066
【０２２３】
【化６６】
2019194317.tif 000067
【０２２４】
【化６７】
2019194317.tif 000068
【０２２５】
【化６８】
2019194317.tif 000069
【０２２６】
【化６９】
2019194317.tif 000070
【０２２７】
【化７０】
2019194317.tif 000071
【０２２８】
【化７１】
2019194317.tif 000072
【０２２９】
【化７２】
2019194317.tif 000073
【０２３０】
【化７３】
2019194317.tif 000074
【０２３１】
【化７４】
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【０２３２】
【化７５】
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【０２３３】
【化７６】
2019194317.tif 000077
【０２３４】
蛍光発光性低分子化合物は、例えば、Ａｌｄｒｉｃｈ、Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  Ｃｏｒｐ．、ＡＫ  Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃから入手可能である。その他には、例えば、国際公開第２００７／１０００１０号、国際公開第２００８／０５９７１３号、国際公開第２０１１／１０１２２１２号、国際公開第２０１２／０９６２６３号、国際公開第２００６／０２５２７３号、国際公開第２００６／０３０５２７号に記載されている方法に従って合成することができる。
【０２３５】
第１の組成物が、ブロック共重合体（Ｐｂ）及び蛍光発光性低分子化合物を含む組成物である場合、蛍光発光性低分子化合物の含有量は、ブロック共重合体（Ｐｂ）と蛍光発光性低分子化合物との合計を１００質量部とした場合、通常、０．１〜９９．９質量部であり、本発明に係る発光素子の輝度寿命向上の観点から、好ましくは、０．１〜６０質量部であり、より好ましくは、１〜４０質量部であり、さらに好ましくは５〜２０質量部である。
第１の組成物が、ブロック共重合体（Ｐｂ）及び蛍光発光性低分子化合物を含む組成物である場合、第１の組成物には、ブロック共重合体（Ｐｂ）及び蛍光発光性低分子化合物が、それぞれ、１種のみ含まれていてもよいし、２種以上含まれていてもよい。
【０２３６】
〔その他の成分〕
第１の組成物は、２種以上の蛍光発光性化合物と、蛍光発光性化合物以外のその他の成分とをさらに含んでいてもよい。
その他の成分は、好ましくは、正孔輸送材料、正孔注入材料、電子輸送材料、電子注入材料、発光材料、酸化防止剤及び溶媒からなる群より選ばれる少なくとも１種の成分である。第１の組成物において、正孔輸送材料、正孔注入材料、電子輸送材料、電子注入材料及び発光材料は、蛍光発光性化合物とは異なる。
【０２３７】
２種以上の蛍光発光性化合物と溶媒とを含有する組成物（以下、「第１のインク」ともいう。）は、後述の第２のインクの項で説明する湿式法に好適に使用することができる。第１のインクの粘度の好ましい範囲は、後述の第２のインクの粘度の好ましい範囲と同様である。第１のインクに含有される溶媒の例及び好ましい例は、後述の第２のインクに含有される溶媒の例及び好ましい例と同様である。
第１のインクにおいて、溶媒の含有量は、２種以上の蛍光発光性化合物の合計を１００質量部とした場合、通常１０００質量部以上１０００００質量部以下である。
第１の組成物に含有されていてもよい正孔輸送材料、正孔注入材料、電子輸送材料、電子注入材料、発光材料及び酸化防止剤の例及び好ましい例は、後述の第２の組成物における正孔輸送材料、正孔注入材料、電子輸送材料、電子注入材料、発光材料及び酸化防止剤の例及び好ましい例と同様である。
第１の組成物において、正孔輸送材料、電子輸送材料、正孔注入材料、電子注入材料又は発光材料がさらに含有する場合、正孔輸送材料、電子輸送材料、正孔注入材料、電子注入材料及び発光材料の含有量は、それぞれ、２種以上の蛍光発光性化合物の合計を１００質量部とした場合、通常、１〜４００質量部であり、好ましくは５〜１５０質量部である。
第１の組成物において、酸化防止剤の含有量は、２種以上の蛍光発光性化合物の合計を１００質量部とした場合、通常、０．００１〜１０質量部である。
【０２３８】
［第２の組成物］
本発明に係る組成物は、上記本発明に係るブロック共重合体（Ｐａ）と、ブロック共重合体（Ｐａ）以外のその他の成分とを含む組成物（以下、「第２の組成物」ともいう。）である。
その他の成分は、好ましくは、正孔輸送材料、正孔注入材料、電子輸送材料、電子注入材料、発光材料、酸化防止剤及び溶媒からなる群より選ばれる少なくとも１種の成分である。第２の組成物において、正孔輸送材料、正孔注入材料、電子輸送材料、電子注入材料及び発光材料は、ブロック共重合体（Ｐａ）とは異なる。
第２の組成物において、ブロック共重合体（Ｐａ）は、１種のみ含まれていてもよいし２種以上含まれていてもよい。
【０２３９】
〔第２のインク〕
ブロック共重合体（Ｐａ）と溶媒とを含有する組成物（以下、「第２のインク」ともいう。）は、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイヤーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、インクジェット印刷法、キャピラリ−コート法及びノズルコート法等の湿式法を用いた発光素子の作製に好適である。
第２のインクにおいて、ブロック共重合体（Ｐａ）及び溶媒は、それぞれ、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
第２のインクは、正孔輸送材料、正孔注入材料、電子輸送材料、電子注入材料、発光材料及び酸化防止剤からなる群より選ばれる少なくとも１種の成分をさらに含むことができる。
第２のインクの粘度は、湿式法の種類に応じて調整することができるが、好ましくは２５℃において１ｍＰａ・ｓ以上２０ｍＰａ・ｓで以下ある。
【０２４０】
第２のインクに含まれる溶媒は、好ましくは、インク中の固形分を溶解又は均一に分散できる溶媒である。この溶媒としては、例えば、１，２−ジクロロエタン、１，１，２−トリクロロエタン、クロロベンゼン、ｏ−ジクロロベンゼン等の塩素系溶媒；テトラヒドロフラン、ジオキサン、アニソール、４−メチルアニソール等のエーテル系溶媒；トルエン、キシレン、メシチレン、エチルベンゼン、ｎ−ヘキシルベンゼン、シクロヘキシルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶媒；シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ｎ−ペンタン、ｎ−ヘキサン、ｎ−へプタン、ｎ−オクタン、ｎ−ノナン、ｎ−デカン、ｎ−ドデカン、ビシクロヘキシル等の脂肪族炭化水素系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、アセトフェノン等のケトン系溶媒；酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテート、安息香酸メチル、酢酸フェニル等のエステル系溶媒；エチレングリコール、グリセリン、１，２−ヘキサンジオール等の多価アルコール系溶媒；イソプロピルアルコール、シクロヘキサノール等のアルコール系溶媒；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶媒；Ｎ−メチル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド等のアミド系溶媒が挙げられる。
【０２４１】
第２のインクにおいて、溶媒の含有量は、ブロック共重合体（Ｐａ）１００質量部に対して、通常１０００質量部以上１０００００質量部以下である。
【０２４２】
〔正孔輸送材料〕
第２の組成物において、正孔輸送材料は、低分子化合物と高分子化合物とに分類され、好ましくは架橋性基を有する高分子化合物である。高分子化合物としては、例えば、ポリビニルカルバゾール及びその誘導体；側鎖又は主鎖に芳香族アミン構造を有するポリアリーレン及びその誘導体が挙げられる。高分子化合物は、フラーレン、テトラフルオロテトラシアノキノジメタン、テトラシアノエチレン及びトリニトロフルオレノン等の電子受容性部位が結合された化合物でもよい。
第２の組成物において、正孔輸送材料の含有量は、ブロック共重合体（Ｐａ）１００質量部に対して、通常１質量部以上４００質量部以下である。正孔輸送材料は、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【０２４３】
〔電子輸送材料〕
第２の組成物において、電子輸送材料は、低分子化合物と高分子化合物とに分類される。電子輸送材料は、架橋性基を有していてもよい。低分子化合物としては、例えば、８−ヒドロキシキノリンを配位子とする金属錯体、オキサジアゾール、アントラキノジメタン、ベンゾキノン、ナフトキノン、アントラキノン、テトラシアノアントラキノジメタン、フルオレノン、ジフェニルジシアノエチレン及びジフェノキノン、並びに、これらの誘導体が挙げられる。高分子化合物としては、例えば、ポリフェニレン、ポリフルオレン、及び、これらの誘導体が挙げられる。高分子化合物は、金属でドープされていてもよい。
第２の組成物において、電子輸送材料の含有量は、ブロック共重合体（Ｐａ）１００質量部に対して、通常１質量部以上４００質量部以下である。電子輸送材料は、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【０２４４】
〔正孔注入材料及び電子注入材料〕
第２の組成物において、正孔注入材料及び電子注入材料は、それぞれ、低分子化合物と高分子化合物とに分類される。正孔注入材料及び電子注入材料は、架橋性基を有していてもよい。低分子化合物としては、例えば、銅フタロシアニン等の金属フタロシアニン；カーボン；モリブデン、タングステン等の金属酸化物；フッ化リチウム、フッ化ナトリウム、フッ化セシウム、フッ化カリウム等の金属フッ化物が挙げられる。高分子化合物としては、例えば、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロール、ポリフェニレンビニレン、ポリチエニレンビニレン、ポリキノリン及びポリキノキサリン、並びに、これらの誘導体；芳香族アミン構造を主鎖又は側鎖に含む重合体等の導電性高分子が挙げられる。
第２の組成物において、正孔注入材料及び電子注入材料の含有量は、それぞれ、ブロック共重合体（Ｐａ）１００質量部に対して、通常１質量部以上４００質量部以下である。正孔注入材料及び電子注入材料は、それぞれ、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【０２４５】
〔イオンドープ〕
正孔注入材料又は電子注入材料が導電性高分子を含む場合、導電性高分子の電気伝導度は、好ましくは１×１０−５Ｓ／ｃｍ以上１×１０３Ｓ／ｃｍ以下である。
導電性高分子の電気伝導度を上記範囲とするために、導電性高分子に適量のイオンをドープすることができる。ドープするイオンの種類は、正孔注入材料であればアニオン、電子注入材料であればカチオンである。
アニオンとしては、例えば、ポリスチレンスルホン酸イオン、アルキルベンゼンスルホン酸イオン、樟脳スルホン酸イオンが挙げられる。
カチオンとしては、例えば、リチウムイオン、ナトリウムイオン、カリウムイオン、テトラブチルアンモニウムイオンが挙げられる。
ドープするイオンは、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【０２４６】
〔発光材料〕
第２の組成物において、発光材料（ブロック共重合体（Ｐａ）及び蛍光発光性化合物とは異なる。）としては、イリジウム、白金又はユーロピウムを中心金属とする燐光発光性化合物が挙げられる。発光材料は、架橋性基を有していてもよい。
燐光発光性化合物は、通常、室温で燐光発光性を示す化合物を意味するが、好ましくは、室温で三重項励起状態からの発光を示す金属錯体である。この三重項励起状態からの発光を示す金属錯体は、中心金属原子及び配位子を有する。
燐光発光性化合物としては、例えば、以下に示す金属錯体が挙げられる。
【０２４７】
【化７７】
2019194317.tif 000078
【０２４８】
【化７８】
2019194317.tif 000079
【０２４９】
【化７９】
2019194317.tif 000080
【０２５０】
【化８０】
2019194317.tif 000081
【０２５１】
【化８１】
2019194317.tif 000082
【０２５２】
【化８２】
2019194317.tif 000083
【０２５３】
本実施形態に係る組成物において、発光材料の含有量は、ブロック共重合体（Ｐａ）１００質量部に対して、通常０．１〜１０００質量部であり、好ましくは０．１質量部以上４００質量部以下である。発光材料は、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【０２５４】
〔酸化防止剤〕
酸化防止剤は、組成物に含まれる溶媒に可溶であり、発光及び電荷輸送を阻害しない化合物であることが好ましく、例えば、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤が挙げられる。
本実施形態に係る組成物において、酸化防止剤の含有量は、ブロック共重合体（Ｐａ）１００質量部に対して、通常０．００１質量部以上１０質量部以下である。酸化防止剤は、１種のみを用いてもよいし２種以上を併用してもよい。
【０２５５】
＜膜＞
膜は、本発明に係る蛍光発光性ブロック共重合体（すなわち、ブロック共重合体（Ｐａ）及びブロック共重合体（Ｐｂ）から選ばれる少なくとも１種であり、以下、同様である。）又は組成物（すなわち、第１の組成物及び第２の組成物から選ばれる少なくとも１種であり、以下、同様である。）を含有する。
上記膜は、発光素子が備える膜（層）として好適に適用することができ、とりわけ発光素子が備える発光層として好適である。
【０２５６】
上記膜は、上述のインクを、例えば、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイヤーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、インクジェット印刷法、キャピラリ−コート法、ノズルコート法により塗工し、必要に応じて乾燥させることによって形成することができる。
上記膜の厚みは、通常１ｎｍ以上１０μｍ以下である。
【０２５７】
＜発光素子＞
本発明に係る発光素子は、本発明に係る蛍光発光性ブロック共重合体又は組成物を含有する発光素子である。
本発明に係る一実施形態において発光素子は、陽極及び陰極からなる電極と、該電極間に配置される本発明に係る蛍光発光性ブロック共重合体又は組成物を含有する層（膜）とを有する。
【０２５８】
〔発光素子の層構成〕
本発明に係る蛍光発光性ブロック共重合体又は組成物を含有する層は、通常、発光層、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層及び電子注入層からなる群より選ばれる少なくとも１種の層であり、好ましくは発光層である。
発光層、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層及び電子注入層は、それぞれ、発光材料、正孔輸送材料、正孔注入材料、電子輸送材料、電子注入材料を含有する。これらの層は、それぞれ、発光材料、正孔輸送材料、正孔注入材料、電子輸送材料、電子注入材料を、上述した溶媒に溶解させてインクを調製し、上述した膜の作製と同じ方法を用いて形成することができる。
【０２５９】
発光素子は、陽極と陰極との間に発光層を有する。本発明に係る発光素子は、正孔注入性及び正孔輸送性の観点からは、陽極と発光層との間に、正孔注入層及び正孔輸送層の少なくとも１層を有することが好ましく、電子注入性及び電子輸送性の観点からは、陰極と発光層との間に、電子注入層及び電子輸送層の少なくとも１層を有することが好ましい。
正孔輸送層、電子輸送層、発光層、正孔注入層及び電子注入層の材料としては、本発明に係る蛍光発光性ブロック共重合体又は組成物のほか、それぞれ、上述した正孔輸送材料、電子輸送材料、発光材料、正孔注入材料及び電子注入材料が挙げられる。
【０２６０】
正孔輸送層の材料、電子輸送層の材料及び発光層の材料は、発光素子の作製において、それぞれ、正孔輸送層、電子輸送層及び発光層に隣接する層の形成時に使用される溶媒に溶解する場合、該溶媒に該材料が溶解することを回避するために、該材料が架橋性基を有することが好ましく、とりわけ正孔輸送層の材料は、架橋性基を有することが好ましい。架橋性基を有する材料を用いて各層を形成した後、該架橋性基を架橋させることにより、該層を不溶化させることができる。
【０２６１】
本発明に係る発光素子において、発光層、正孔輸送層、電子輸送層、正孔注入層、電子注入層等の各層の形成方法としては、低分子化合物を用いる場合、例えば、粉末からの真空蒸着法、溶液又は溶融状態からの成膜による方法が挙げられ、高分子化合物を用いる場合、例えば、溶液又は溶融状態からの成膜による方法が挙げられる。
【０２６２】
積層する層の順番、数及び厚みは、発光素子の発光効率及び素子寿命を勘案して調整することができる。
【０２６３】
〔基板/電極〕
発光素子における基板は、電極を形成することができ、かつ、有機層を形成する際に化学的に変化しない基板であることが好ましく、例えば、ガラス、プラスチック、シリコン等の材料からなる基板であることが好ましい。不透明な基板を用いる場合には、基板から最も遠くにある電極が透明又は半透明であることが好ましい。
【０２６４】
陽極の材料としては、例えば、導電性の金属酸化物、半透明の金属が挙げられ、好ましくは、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ；インジウム・スズ・オキサイド（ＩＴＯ）、インジウム・亜鉛・オキサイド等の導電性化合物；銀とパラジウムと銅との複合体（ＡＰＣ）；ＮＥＳＡ、金、白金、銀、銅である。
【０２６５】
陰極の材料としては、例えば、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、亜鉛、インジウム等の金属；該金属群から選ばれる２種以上の合金；該金属群から選ばれる１種以上と、銀、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン及び錫からなる群より選ばれる１種以上との合金；並びに、グラファイト及びグラファイト層間化合物が挙げられる。
合金としては、例えば、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、インジウム−銀合金、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合金、カルシウム−アルミニウム合金が挙げられる。
陽極及び陰極は、それぞれ、２層以上の積層構造としてもよい。
【０２６６】
〔用途〕
発光素子を用いて面状の発光を得るためには、面状の陽極と面状の陰極とを、それらが重なり合うように配置する。
パターン状の発光を得るためには、面状の発光素子の表面にパターン状の窓を設けたマスクを設置する方法、非発光部にしたい層を極端に厚く形成し実質的に非発光とする方法、陽極もしくは陰極、又は両方の電極をパターン状に形成する方法がある。
上記いずれかの方法でパターンを形成し、いくつかの電極を独立にＯＮ／ＯＦＦできるように配置することにより、数字、文字等を表示できるセグメントタイプの表示装置が得られる。
ドットマトリックス表示装置とするためには、陽極及び陰極をともにストライプ状に形成して直交するように配置すればよい。
発光色が異なる複数種の高分子化合物を塗り分ける方法、カラーフィルター又は蛍光変換フィルターを用いる方法により、部分カラー表示、マルチカラー表示が可能となる。
ドットマトリックス表示装置は、パッシブ駆動も可能であるし、ＴＦＴ等と組み合わせてアクティブ駆動も可能である。これらの表示装置は、コンピュータ、テレビ、携帯端末等のディスプレイに用いることができる。
面状の発光素子は、液晶表示装置のバックライト用の面状光源、又は、面状の照明用光源として好適に用いることができる。フレキシブルな基板を用いれば、曲面状の光源及び曲面状の表示装置としても使用できる。
【実施例】
【０２６７】
以下、実施例によって本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【０２６８】
実施例において、高分子化合物及びその中間体のポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）及びポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）は、移動相にテトラヒドロフランを用い、下記のサイズエクスクルージョンクロマトグラフィー（ＳＥＣ）により求めた。
測定する高分子化合物又はその中間体を約０．０５質量％の濃度でテトラヒドロフランに溶解させ、ＳＥＣに１０μＬ注入した。移動相は、１．０ｍＬ／分の流量で流した。カラムとして、ＰＬｇｅｌ  ＭＩＸＥＤ−Ｂ（ポリマーラボラトリーズ製）を用いた。検出器にはＵＶ−ＶＩＳ検出器（東ソー製、商品名：ＵＶ−８３２０ＧＰＣ）を用いた。
本実施例において、高分子化合物中の構成単位の分子量は、ＣｈｅｍＤｒａｗ  Ｐｒｏ
１３．０（ヒューリンクス社製）のＭｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｗｅｉｇｈｔの値を用いて、算出した。
【０２６９】
＜合成例Ｍ１〜Ｍ１８：化合物Ｍ１〜Ｍ１８の合成及び入手＞
化合物Ｍ１及び化合物Ｍ４は特開２０１１−１７４０６２号公報に記載の方法に従って合成した。
化合物Ｍ２は国際公開第２００２／０４５１８４号に記載の方法に従って合成した。
化合物Ｍ３及び化合物Ｍ５は特開２０１２−１４４７２２号公報に記載の方法に従って合成した。
化合物Ｍ６及び化合物Ｍ１５は市販品を用いた。
化合物Ｍ７は国際公開第２０１５／１６３２４１号に記載の方法に準じて合成した。
化合物Ｍ８は特開２０１４−１１０４２７号公報に記載の方法に従って合成した。
化合物Ｍ９は特開２００４−１４３４１９号公報に記載の方法に従って合成した。
化合物Ｍ１０は国際公開第２０１１／０５２７０９号に記載の方法に従って合成した。
化合物Ｍ１１は特開２０１０−０３１２５９号公報に記載の方法に従って合成した。
化合物Ｍ１２は国際公開第２００５／０４９５４６号に記載の方法に従って合成した。
化合物Ｍ１３は特開２００８−１０６２４１号公報に記載の方法に従って合成した。
化合物Ｍ１４は国際公開第２０１２／０８６６７１号に記載の方法に従って合成した。
化合物Ｍ１６は国際公開第２００４／０６０９７０号に記載の方法に準じて合成した。
化合物Ｍ１７は国際公開第２０１１／０４９２４１号に記載の方法に従って合成した。
化合物Ｍ１８は国際公開第２０１６／０４７５３６号に記載の方法に従って合成した。
【０２７０】
【化８３】
2019194317.tif 000084
【０２７１】
【化８４】
2019194317.tif 000085
【０２７２】
【化８５】
2019194317.tif 000086
【０２７３】
【化８６】
2019194317.tif 000087
【０２７４】
【化８７】
2019194317.tif 000088
【０２７５】
【化８８】
2019194317.tif 000089
【０２７６】
【化８９】
2019194317.tif 000090
【０２７７】
＜合成例ＥＭ−１、ＥＭ−２：蛍光発光性低分子化合物ＥＭ−１及びＥＭ−２の合成＞
蛍光発光性低分子化合物ＥＭ−１は、特開２０１１−１０５６４３号公報に記載の方法に準じて合成した。
蛍光発光性低分子化合物ＥＭ−２は、国際公開第２００８／０５９７１３号に記載の方法に準じて合成した。
【０２７８】
【化９０】
2019194317.tif 000091
【０２７９】
＜実施例Ｐ１（合成例Ｐ１）：ブロック共重合体Ｐ１の合成＞
（１）第１のブロックの形成
反応容器内を不活性ガス雰囲気とした後、下記の表１に示す混合物Ｐ１ｂ〔化合物Ｍ１（３．７０ｇ）、化合物Ｍ３（０．７７２ｇ）、化合物Ｍ２（０．５９０ｇ）、化合物Ｍ９（０．２３９ｇ）及び化合物Ｍ１１（０．６３２ｇ）〕並びにトルエン（２８ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、ビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（１１ｍｇ）及び２０質量％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（２８．１ｇ）を加えた後、還流下で１．５時間攪拌することにより、第１のブロックを形成した。得られた反応液（１−ｂ）を室温まで冷却した。反応液（１−ｂ）中に存在する高分子化合物（第１のブロック）のＭｎは２．５×１０３であり、Ｍｗは６．３×１０３であった。
【０２８０】
（２）第２のブロックの形成
別途用意した反応容器内を不活性ガス雰囲気とした後、下記の表１に示す混合物Ｐ１ａ〔化合物Ｍ８（０．２３５ｇ）、化合物Ｍ５（０．１２９ｇ）及び化合物Ｍ１０（０．３８３ｇ）〕並びにトルエン（１８ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、ビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（２．１ｍｇ）及び２０質量％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（１７．６ｇ）を加えた後、還流下で１．５時間攪拌することにより、第２のブロックを形成した。得られた反応液（１−ａ）を室温まで冷却した。反応液（１−ａ）中に存在する高分子化合物（第２のブロック）のＭｎは４．５×１０４であり、Ｍｗは１．５×１０５であった。
【０２８１】
（３）末端ブロックの形成
その後、反応液（１−ｂ）の反応容器内に、反応液（１−ａ）、下記の表１に示す混合物Ｐ１ｃ〔化合物Ｍ１（０．３６５ｇ）及び化合物Ｍ３（１．４５ｇ）〕、トルエン（２９ｍＬ）、ビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（１９ｍｇ）及び２０質量％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（２９．３ｇ）を加え、還流下で３時間攪拌することにより、第１のブロック及び第２のブロックに末端ブロックを結合させ、末端ブロックを形成した。
【０２８２】
（４）末端基の形成
上記（３）で得られた反応液に、末端封止剤であるフェニルボロン酸（０．２９０ｇ）を加えた後、還流下で１４時間攪拌することにより、末端ブロックに末端基を導入し、末端基を形成した。
【０２８３】
（５）後処理
上記（４）で得られた反応液を室温まで冷却し、水層を除去した後、１０質量％塩酸で１回、３質量％アンモニア水溶液で１回、イオン交換水で１回洗浄した。得られた溶液をメタノールに滴下したところ、沈澱が生じたので、沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、固体を得た。この固体をトルエンに溶解させ、予めトルエンを通液したアルミナカラム及びシリカゲルカラムに順番に通すことにより精製した。精製液をメタノールに滴下し、撹拌したところ、沈殿が生じたので、沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、ブロック共重合体Ｐ１（３．６ｇ）を得た。
ブロック共重合体Ｐ１のＭｎは４．７×１０４であり、Ｍｗは１．４×１０５であった。
【０２８４】
【表１】
2019194317.tif 000092
【０２８５】
ブロック共重合体Ｐ１は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ１から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ２から誘導される構成単位と、化合物Ｍ９から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１１から誘導される構成単位とを４０：１０：９：２．７：４．５のモル比で含む第１のブロックを有し、化合物Ｍ８から誘導される構成単位と、化合物Ｍ５から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１０から誘導される構成単位とを３．６：１．６：５のモル比で含む第２のブロックを有し、化合物Ｍ１から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位とを４．８：１８．８のモル比で含む末端ブロックを有し、末端基としてフェニル基を有するブロック共重合体である。
ブロック共重合体Ｐ１は、末端基と、末端ブロックと、第１のブロックと、第２のブロックと、末端ブロックと、末端基と、をこの順に含む。ブロック共重合体Ｐ１は、上記式（ｉ）〜（ｉｉｉ）及び上記式（ｉｖ）〜（ｖｉ）を満たす。
【０２８６】
＜合成例Ｐ２：ブロック共重合体Ｐ２の合成＞
ブロック共重合体Ｐ２は、下記の表２に示す混合物Ｐ２ａ（化合物Ｍ１、化合物Ｍ２、化合物Ｍ３、化合物Ｍ９及び化合物Ｍ１１）、並びに、混合物Ｐ２ｂ（化合物Ｍ４及び化合物Ｍ６）を用いて、国際公開第２０１２／０８６６７０号に記載の方法に従って合成した。
ブロック共重合体Ｐ２の合成において、非末端ブロックのＭｎは４．０×１０４であり、Ｍｗは１．４×１０５であった。
ブロック共重合体Ｐ２のＭｎは９．７×１０４であり、Ｍｗは３．２×１０５であった。
【０２８７】
【表２】
2019194317.tif 000093
【０２８８】
ブロック共重合体Ｐ２は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ１から誘導される構成単位と、化合物Ｍ２から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ９から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１１から誘導される構成単位とを４０：１０：２２：３：５のモル比で含む非末端ブロックを有し、化合物Ｍ４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ６から誘導される構成単位とを１０：１０のモル比で含む末端ブロックを有し、末端基としてフェニル基を有するブロック共重合体である。
ブロック共重合体Ｐ２は、末端基と、末端ブロックと、非末端ブロックと、末端ブロックと、末端基と、をこの順に含む。ブロック共重合体Ｐ２は、上記式（ｖｉｉ）〜（ｉｘ）を満たす。
【０２８９】
＜合成例Ｐ３：高分子化合物Ｐ３の合成＞
高分子化合物Ｐ３は、下記の表３に示す混合物Ｐ３（化合物Ｍ１、化合物Ｍ４、化合物Ｍ３、化合物Ｍ９、化合物Ｍ１１及び化合物Ｍ６）を用いて、国際公開第２０１２／０８６６７０号に記載の方法に従って合成した。
高分子化合物Ｐ３のＭｎは７．７×１０４であり、Ｍｗは２．３×１０５であった。
【０２９０】
【表３】
2019194317.tif 000094
【０２９１】
高分子化合物Ｐ３は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ１から誘導される構成単位と、化合物Ｍ４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ９から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１１から誘導される構成単位と、
化合物Ｍ６から誘導される構成単位とを４０：１０：３２：３：５：１０のモル比で含むランダム共重合体（末端ブロック及び非末端ブロックを有さない共重合体）であり、末端基としてフェニル基を有する。
【０２９２】
＜合成例Ｐ４：高分子化合物Ｐ４の合成＞
高分子化合物Ｐ４は、下記の表４に示す混合物Ｐ４（化合物Ｍ１、化合物Ｍ２、化合物Ｍ３、化合物Ｍ９及び化合物Ｍ１１）を用いて、特開２０１２−１４４７２２号公報に記載の方法に従って合成した。
高分子化合物Ｐ４のＭｎは７．７×１０４であり、Ｍｗは２．１×１０５であった。
【０２９３】
【表４】
2019194317.tif 000095
【０２９４】
高分子化合物Ｐ４は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ１から誘導される構成単位と、化合物Ｍ２から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ９から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１１から誘導される構成単位とを５０：１０：３２：３：５のモル比で含むランダム共重合体（末端ブロック及び非末端ブロックを有さない共重合体）であり、末端基としてフェニル基を有する。
【０２９５】
＜合成例Ｐ５：高分子化合物Ｐ５の合成＞
高分子化合物Ｐ５は、下記の表５に示す混合物Ｐ５（化合物Ｍ４及び化合物Ｍ６）を用いて、特開２０１２−１４４７２２号公報に記載の方法に従って合成した。
高分子化合物Ｐ５のＭｎは８．７×１０４であり、Ｍｗは２．４×１０５であった。
【０２９６】
【表５】
2019194317.tif 000096
【０２９７】
高分子化合物Ｐ５は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ６から誘導される構成単位とを５０：５０のモル比で含む交互共重合体（末端ブロック及び非末端ブロックを有さない共重合体）であり、末端基としてフェニル基を有する。
【０２９８】
＜合成例Ｐ６：高分子化合物Ｐ６の合成＞
高分子化合物Ｐ６は、下記の表６に示す混合物Ｐ６（化合物Ｍ８、化合物Ｍ５及び化合物Ｍ１０）を用いて、特開２０１４−１１０４２７号公報に記載の方法に準じて合成した。
高分子化合物Ｐ６のＭｎは６．９×１０４であり、Ｍｗは２．４×１０５であった。
【０２９９】
【表６】
2019194317.tif 000097
【０３００】
高分子化合物Ｐ６は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ８から誘導される構成単位と、化合物Ｍ５から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１０から誘導される構成単位とを３５：１５：５０のモル比で含むランダム共重合体（末端ブロック及び非末端ブロックを有さない共重合体）であり、末端基としてフェニル基を有する。
【０３０１】
＜合成例Ｐ７：ブロック共重合体Ｐ７の合成＞
（１）非末端ブロックの形成
反応容器内を不活性ガス雰囲気とした後、下記の表７に示す混合物Ｐ７ａ〔化合物Ｍ１（１．０８ｇ）、化合物Ｍ３（０．５６６ｇ）、化合物Ｍ９（０．０５１８ｇ）、化合物Ｍ１１（０．１０２ｇ）及び化合物Ｍ７（０．０３４３ｇ）〕並びにトルエン（３２ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、ビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．９７ｍｇ）及び１０質量％テトラブチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（２１．１ｇ）を加えた後、還流下で３時間攪拌することにより、非末端ブロックを形成した。
反応液中に存在する高分子化合物（非末端ブロック）のＭｎは５．９×１０３であり、Ｍｗは１．３×１０４であった。
【０３０２】
（２）末端ブロックの形成
上記（１）で得られた反応液に、下記の表７に示す混合物Ｐ７ｂ〔化合物Ｍ４（０．３０３ｇ）及び化合物Ｍ３（０．４１９ｇ）〕並びにトルエン（１１ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、ビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．５７ｍｇ）を加えた後、還流下で４時間攪拌することにより、非末端ブロックに末端ブロックを結合させ、末端ブロックを形成した。
【０３０３】
（３）末端基の形成
上記（２）で得られた反応液に、末端封止剤であるフェニルボロン酸（８５．４ｍｇ）及びビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（１．５４ｍｇ）を加えた後、還流下で１６時間攪拌することにより、末端ブロックに末端基を導入し、末端基を形成した。
【０３０４】
（４）後処理
上記（３）で得られた反応液を室温まで冷却し、水層を除去した後、１０質量％塩酸で１回、３質量％アンモニア水溶液で１回、イオン交換水で１回洗浄した。得られた溶液をメタノールに滴下したところ、沈澱が生じたので、沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、固体を得た。この固体をトルエンに溶解させ、予めトルエンを通液したアルミナカラム及びシリカゲルカラムに順番に通すことにより精製した。精製液をメタノールに滴下し、撹拌したところ、沈殿が生じたので、沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、ブロック共重合体Ｐ７（１．１４ｇ）を得た。
ブロック共重合体Ｐ７のＭｎは１．３×１０５であり、Ｍｗは３．９×１０５であった。
【０３０５】
【表７】
2019194317.tif 000098
【０３０６】
ブロック共重合体Ｐ７は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ１から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ９から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１１から誘導される構成単位と、化合物Ｍ７から誘導される構成単位とを４０：２５：２：２．５：２のモル比で含む非末端ブロックを有し、化合物Ｍ４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位とを１０：１８．５のモル比で含む末端ブロックを有し、末端基としてフェニル基を有するブロック共重合体である。
ブロック共重合体Ｐ７は、末端基と、末端ブロックと、非末端ブロックと、末端ブロックと、末端基と、をこの順に含む。ブロック共重合体Ｐ７は、上記式（ｖｉｉ）〜（ｉｘ）を満たす。
【０３０７】
＜合成例Ｐ８：高分子化合物Ｐ８の合成＞
（１）高分子化合物の合成
反応容器内を不活性ガス雰囲気とした後、下記の表８に示す混合物Ｐ８〔化合物Ｍ１（０．９０１ｇ）、化合物Ｍ４（０．２７３ｇ）、化合物Ｍ３（０．８４５ｇ）、化合物Ｍ９（０．０４４４ｇ）、化合物Ｍ１１（０．０８７８ｇ）及び化合物Ｍ７（０．０２９４ｇ）〕並びにトルエン（３２ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、ビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（１．３２ｍｇ）及び１０質量％テトラブチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（２１．１ｇ）を加えた後、還流下で３時間攪拌した。そこへ、末端封止剤であるフェニルボロン酸（８５．４ｍｇ）及びビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（１．３２ｍｇ）を加えた後、還流下で１６時間攪拌することにより、末端基を形成した。
【０３０８】
（２）後処理
上記（１）で得られた反応液を室温まで冷却し、水層を除去した後、１０質量％塩酸で１回、３質量％アンモニア水溶液で１回、イオン交換水で１回洗浄した。得られた溶液をメタノールに滴下したところ、沈澱が生じたので、沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、固体を得た。この固体をトルエンに溶解させ、予めトルエンを通液したアルミナカラム及びシリカゲルカラムに順番に通すことにより精製した。精製液をメタノールに滴下し、撹拌したところ、沈殿が生じたので、沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、高分子化合物Ｐ８（１．２４ｇ）を得た。
高分子化合物Ｐ８のＭｎは８．０×１０４であり、Ｍｗは２．２×１０５であった。
【０３０９】
【表８】
2019194317.tif 000099
【０３１０】
高分子化合物Ｐ８は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ１から誘導される構成単位と、化合物Ｍ４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ９から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１１から誘導される構成単位と、化合物Ｍ７から誘導される構成単位とを４０：１０：４３．５：２：２．５：２のモル比で含むランダム共重合体（末端ブロック及び非末端ブロックを有さない共重合体）であり、末端基としてフェニル基を有する。
【０３１１】
＜合成例Ｐ９：ブロック共重合体Ｐ９の合成＞
（１）非末端ブロックの形成
反応容器内を不活性ガス雰囲気とした後、下記の表９に示す混合物Ｐ９ａ〔化合物Ｍ１４（６．７６ｇ）、化合物Ｍ３（４．３０ｇ）、化合物Ｍ９（０．７５１ｇ）及び化合物Ｍ１６（０．１２０ｇ）〕並びにトルエン（１８０ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、ビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（１２．８ｍｇ）及び２０質量％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（３２．３ｇ）を加えた後、還流下で３時間攪拌することにより、非末端ブロックを形成した。
反応液中に存在する高分子化合物（非末端ブロック）のＭｎは１．２×１０４であり、
Ｍｗは２．３×１０４であった。
【０３１２】
（２）末端ブロックの形成
上記（１）で得られた反応液に、下記の表９に示す混合物Ｐ９ｂ〔化合物Ｍ１５（２．２０ｇ）及び化合物Ｍ３（３．０６ｇ）〕並びにトルエン（４０ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、ビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（５．０ｍｇ）及び２０質量％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（１２．５ｇ）を加えた後、還流下で４時間攪拌することにより、非末端ブロックに末端ブロックを結合させ、末端ブロックを形成した。
【０３１３】
（３）末端基の形成
上記（２）で得られた反応液に、末端封止剤であるフェニルボロン酸（０．１５５ｇ）及びビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（８．９ｍｇ）を加えた後、還流下で１５時間攪拌することにより、末端ブロックに末端基を導入し、末端基を形成した。
【０３１４】
（４）後処理
上記（３）で得られた反応液を室温まで冷却した後、ジエチルジチアカルバミン酸ナトリウム水溶液を加え、８０℃で２時間撹拌した。得られた反応液を冷却し、水層を除去した後、得られた有機層を、水で２回、３重量％酢酸水溶液で２回、水で２回洗浄した。その後、得られた有機層をメタノールに滴下し、攪拌したところ、沈澱が生じた。得られた沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、固体を得た。この固体をトルエンに溶解させ、予めトルエンを通液したアルミナカラム及びシリカゲルカラムに順番に通すことにより精製した。精製液をメタノールに滴下し、撹拌したところ、沈殿が生じた。得られた沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、ブロック共重合体Ｐ９（９．３ｇ）を得た。
ブロック共重合体Ｐ９のＭｎは７．９×１０４であり、Ｍｗは１．８×１０５であった。
【０３１５】
【表９】
2019194317.tif 000100
【０３１６】
ブロック共重合体Ｐ９は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ１４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ９から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１６から誘導される構成単位とを３６：３１：４：１のモル比で含む非末端ブロックを有し、化合物Ｍ１５から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位とを１４：１４のモル比で含む末端ブロックを有し、末端基としてフェニル基を有するブロック共重合体である。
ブロック共重合体Ｐ９は、末端基と、末端ブロックと、非末端ブロックと、末端ブロックと、末端基と、をこの順に含む。ブロック共重合体Ｐ９は、上記式（ｉｖ）、（ｖ）及び（ｖｉ）を満たす。
【０３１７】
＜合成例Ｐ１０：ブロック共重合体Ｐ１０の合成＞
（１）非末端ブロックの形成
反応容器内を不活性ガス雰囲気とした後、下記の表１０に示す混合物Ｐ１０ａ〔化合物Ｍ１５（２．２８ｇ）、化合物Ｍ３（１．８３ｇ）及び化合物Ｍ１６（０．１２０ｇ）〕並びにトルエン（１８０ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、ビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（５．０ｍｇ）及び２０質量％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（１２．５ｇ）を加えた後、還流下で３時間攪拌することにより、非末端ブロックを形成した。
反応液中に存在する高分子化合物（非末端ブロック）のＭｎは１．０×１０４であり、
Ｍｗは２．１×１０４であった。
【０３１８】
（２）末端ブロックの形成
上記（１）で得られた反応液に、下記の表１０に示す混合物Ｐ１０ｂ〔化合物Ｍ１４（６．６７ｇ）、化合物Ｍ３（５．５３ｇ）及び化合物Ｍ９（０．７５１ｇ）〕並びにトルエン（４０ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、ビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（１２．８ｍｇ）及び２０質量％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（３２．３ｇ）を加えた後、還流下で４時間攪拌することにより、非末端ブロックに末端ブロックを結合させ、末端ブロックを形成した。
【０３１９】
（３）末端基の形成
上記（２）で得られた反応液に、末端封止剤であるフェニルボロン酸（０．１５５ｇ）及びビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（８．９ｍｇ）を加えた後、還流下で１５時間攪拌することにより、末端ブロックに末端基を導入し、末端基を形成した。
【０３２０】
（４）後処理
上記（３）で得られた反応液を室温まで冷却した後、ジエチルジチアカルバミン酸ナトリウム水溶液を加え、８０℃で２時間撹拌した。得られた反応液を冷却し、水層を除去した後、得られた有機層を、水で２回、３重量％酢酸水溶液で２回、水で２回洗浄した。その後、得られた有機層をメタノールに滴下し、攪拌したところ、沈澱が生じた。得られた沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、固体を得た。この固体をトルエンに溶解させ、予めトルエンを通液したアルミナカラム及びシリカゲルカラムに順番に通すことにより精製した。精製液をメタノールに滴下し、撹拌したところ、沈殿が生じた。得られた沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、ブロック共重合体Ｐ１０（１０．２ｇ）を得た。
ブロック共重合体Ｐ１０のＭｎは８．４×１０４であり、Ｍｗは２．０×１０５であった。
【０３２１】
【表１０】
2019194317.tif 000101
【０３２２】
ブロック共重合体Ｐ１０は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ１５から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１６から誘導される構成単位とを１４：１３：１のモル比で含む非末端ブロックを有し、化合物Ｍ１４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ９から誘導される構成単位とを３６：３２：４のモル比で含む末端ブロックを有し、末端基としてフェニル基を有するブロック共重合体である。
ブロック共重合体Ｐ１０は、末端基と、末端ブロックと、非末端ブロックと、末端ブロックと、末端基と、をこの順に含む。ブロック共重合体Ｐ１０は、上記式（ｖ）を満たす。
【０３２３】
＜合成例Ｐ１１：ブロック共重合体Ｐ１１の合成＞
（１）非末端ブロックの形成
反応容器内を不活性ガス雰囲気とした後、下記の表１１に示す混合物Ｐ１１ａ〔化合物Ｍ１５（２．２８ｇ）、化合物Ｍ３（１．３３ｇ）及び化合物Ｍ９（０．７５１ｇ）〕並びにトルエン（１８０ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、ビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（５．０ｍｇ）及び２０質量％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（１２．５ｇ）を加えた後、還流下で３時間攪拌することにより、非末端ブロックを形成した。
反応液中に存在する高分子化合物（非末端ブロック）のＭｎは９×１０３であり、Ｍｗは２．０×１０４であった。
【０３２４】
（２）末端ブロックの形成
上記（１）で得られた反応液に、下記の表１１に示す混合物Ｐ１１ｂ〔化合物Ｍ１４（６．７１ｇ）、化合物Ｍ３（６．０２ｇ）及び化合物Ｍ１６（０．１２０ｇ）〕並びにトルエン（４０ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、ビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（１２．８ｍｇ）及び２０質量％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（３２．３ｇ）を加えた後、還流下で５時間攪拌することにより、非末端ブロックに末端ブロックを結合させ、末端ブロックを形成した。
【０３２５】
（３）末端基の形成
上記（２）で得られた反応液に、末端封止剤であるフェニルボロン酸（０．１５５ｇ）及びビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（８．９ｍｇ）を加えた後、還流下で１５時間攪拌することにより、末端ブロックに末端基を導入し、末端基を形成した。
【０３２６】
（４）後処理
上記（３）で得られた反応液を室温まで冷却した後、ジエチルジチアカルバミン酸ナトリウム水溶液を加え、８０℃で２時間撹拌した。得られた反応液を冷却し、水層を除去した後、得られた有機層を、水で２回、３重量％酢酸水溶液で２回、水で２回洗浄した。その後、得られた有機層をメタノールに滴下し、攪拌したところ、沈澱が生じた。得られた沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、固体を得た。この固体をトルエンに溶解させ、予めトルエンを通液したアルミナカラム及びシリカゲルカラムに順番に通すことにより精製した。精製液をメタノールに滴下し、撹拌したところ、沈殿が生じた。得られた沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、ブロック共重合体Ｐ１１（１０．０ｇ）を得た。
ブロック共重合体Ｐ１１のＭｎは６．２×１０４であり、Ｍｗは１．５×１０５であった。
【０３２７】
【表１１】
2019194317.tif 000102
【０３２８】
ブロック共重合体Ｐ１１は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ１５から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ９から誘導される構成単位とを１４：１０：４のモル比で含む非末端ブロックを有し、化合物Ｍ１４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１６から誘導される構成単位とを３６：３５：１のモル比で含む末端ブロックを有し、末端基としてフェニル基を有するブロック共重合体である。
ブロック共重合体Ｐ１１は、末端基と、末端ブロックと、非末端ブロックと、末端ブロックと、末端基と、をこの順に含む。ブロック共重合体Ｐ１１は、上記式（ｉｖ）及び（ｖｉ）を満たす。
【０３２９】
＜合成例Ｐ１２：高分子化合物Ｐ１２の合成＞
高分子化合物Ｐ１２は、下記の表１２に示す混合物Ｐ１２（化合物Ｍ１４、化合物Ｍ１５、化合物Ｍ３、化合物Ｍ９及び化合物Ｍ１６）を用いて、特開２０１５−３５６００号公報に記載の方法に従って合成した。
高分子化合物Ｐ１２のＭｎは１．０×１０５であり、Ｍｗは２．４×１０５であった。
【０３３０】
【表１２】
2019194317.tif 000103
【０３３１】
高分子化合物Ｐ１２は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ１４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１５から誘導される構成単位と、化合物Ｍ３から誘導される構成単位と、化合物Ｍ９から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１６から誘導される構成単位とを３６：１４：４５：４：１のモル比で含むランダム共重合体（末端ブロック及び非末端ブロックを有さない共重合体）であり、末端基としてフェニル基を有する。
【０３３２】
＜合成例ＨＴＬ−１：高分子化合物ＨＴＬ−１の合成＞
高分子化合物ＨＴＬ−１は、化合物Ｍ４、化合物Ｍ２、化合物Ｍ１２及び化合物Ｍ１３を用いて、特開２０１２−１４４７２２号公報に記載の方法に従って合成した。
高分子化合物ＨＴＬ−１のＭｎは７．８×１０４であり、Ｍｗは２．６×１０５であった。
高分子化合物ＨＴＬ−１は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ２から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１２から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１３から誘導される構成単位とを５０：１２．５：３０：７．５のモル比で含むランダム共重合体であり、末端基としてフェニル基を有する。
【０３３３】
＜合成例ＨＴＬ−２：高分子化合物ＨＴＬ−２の合成＞
（１）非末端ブロックの形成
反応容器内を不活性ガス雰囲気とした後、下記の表１３に示す混合物ＨＴＬ−２ａ〔化合物Ｍ４（２．０８ｇ）及び化合物Ｍ１２（１．７５ｇ）〕、ビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．１７ｍｇ）及びトルエン（３５ｍＬ）を加え、８０℃に加熱した。そこへ、２０質量％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（２３．４ｇ）を加えた後、１００℃で２．５時間攪拌することにより、非末端ブロックを形成した。
反応液中に存在する高分子化合物（非末端ブロック）のＭｎは７．４×１０３であり、Ｍｗは１．７×１０４であった。
【０３３４】
（２）末端ブロックの形成
上記（１）で得られた反応液に、下記の表１３に示す混合物ＨＴＬ−２ｂ〔化合物Ｍ４（１．３５ｇ）、化合物Ｍ１７（０．３２８ｇ）及び化合物Ｍ１２（１．０５ｇ）〕、ビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．１７ｍｇ）、２０質量％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド水溶液（２６．６ｇ）、及びトルエン（４０ｍＬ）を加え、１００℃で４．５時間攪拌することにより、非末端ブロックに末端ブロックを結合させ、末端ブロックを形成した。
【０３３５】
（３）末端基の形成
上記（２）で得られた反応液に、末端封止剤であるＭ１８（３５２ｍｇ）及びビス（トリス−ｏ−メトキシフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリド（０．１６ｍｇ）を加えた後、１００℃に加熱し、還流下で１６時間攪拌することにより、末端ブロックに末端基を導入し、末端基を形成した。
【０３３６】
（４）後処理
上記（３）で得られた反応液を室温まで冷却し、水層を除去した後、１０質量％塩酸で１回、３質量％アンモニア水溶液で１回、イオン交換水で１回洗浄した。得られた溶液をメタノールに滴下したところ、沈澱が生じたので、沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、固体を得た。この固体をトルエンに溶解させ、予めトルエンを通液したアルミナカラム及びシリカゲルカラムに順番に通すことにより精製した。精製液をメタノールに滴下し、撹拌したところ、沈殿が生じたので、沈殿物をろ取し、乾燥させることにより、高分子化合物ＨＴＬ−２（４．４７ｇ）を得た。
高分子化合物ＨＴＬ−２のＭｎは３．３×１０４であり、Ｍｗは１．６×１０５であった。
【０３３７】
【表１３】
2019194317.tif 000104
【０３３８】
高分子化合物ＨＴＬ−２は、仕込み原料の量から求めた理論値では、化合物Ｍ４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１２から誘導される構成単位とを３０：２５のモル比で含む非末端ブロックを有し、化合物Ｍ４から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１７から誘導される構成単位と、化合物Ｍ１２から誘導される構成単位とを２０：１０：１５のモル比で含む末端ブロックを有し、末端基として、化合物Ｍ１８から誘導される架橋性基を有するブロック共重合体である。
【０３３９】
ブロック共重合体Ｐ２、Ｐ７及びＰ９〜Ｐ１１における各構成単位の合計個数の算出結果を以下に示す。
【０３４０】
【表１４】
2019194317.tif 000105
【０３４１】
高分子化合物Ｐ３〜Ｐ６、Ｐ８及びＰ１２における各構成単位の合計個数の算出結果を以下に示す。
【０３４２】
【表１５】
2019194317.tif 000106
【０３４３】
＜比較例ＣＤ１：発光素子ＣＤ１の作製と評価＞
（陽極及び正孔注入層の形成）
ガラス基板にスパッタ法により４５ｎｍの厚みでＩＴＯ膜を付けることにより陽極を形成した。該陽極上に、正孔注入材料であるＡＱ−１２００（Ｐｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ社製）をスピンコート法により５０ｎｍの厚みで成膜した。大気雰囲気下において、ホットプレート上で１７０℃、１５分間加熱することにより正孔注入層を形成した。
【０３４４】
（正孔輸送層の形成）
キシレンに、高分子化合物ＨＴＬ−１を０．６質量％の濃度で溶解させた。得られたキシレン溶液を用いて、正孔注入層の上にスピンコート法により２０ｎｍの厚みで成膜し、窒素ガス雰囲気下において、ホットプレート上で１８０℃、６０分間加熱させることにより正孔輸送層を形成した。
【０３４５】
（発光層の形成）
キシレンに、高分子化合物Ｐ３及び高分子化合物Ｐ５（高分子化合物Ｐ３／高分子化合物Ｐ５＝９０質量％／１０質量％）を１．２質量％の濃度で溶解させた。得られたキシレン溶液を用いて、正孔輸送層の上にスピンコート法により６０ｎｍの厚みで成膜し、窒素ガス雰囲気下において、１８０℃、１０分間加熱させることにより発光層を形成した。
（陰極の形成）
発光層を形成した基板を蒸着機内において、１．０×１０−４Ｐａ以下にまで減圧した後、陰極として、発光層の上にフッ化ナトリウムを約４ｎｍ、次いで、フッ化ナトリウム層の上にアルミニウムを約８０ｎｍ蒸着した。蒸着後、ガラス基板を用いて封止することにより、発光素子ＣＤ１を作製した。
（発光素子の評価）
発光素子ＣＤ１に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度５０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、輝度が初期輝度の６０％となるまでの時間（以下、「ＬＴ６０」ともいう。）を測定した。結果を表１６に示す。
【０３４６】
＜比較例ＣＤ２：発光素子ＣＤ２の作製と評価＞
比較例ＣＤ１の（発光層の形成）における、「高分子化合物Ｐ５」に代えて、「高分子化合物Ｐ８」を用いた以外は比較例ＣＤ１と同様にして、発光素子ＣＤ２を作製した。発光素子ＣＤ２に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度５０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ６０を測定した。結果を表１６に示す。
【０３４７】
＜実施例Ｄ１：発光素子Ｄ１の作製と評価＞
比較例ＣＤ１の（発光層の形成）における、「高分子化合物Ｐ３」に代えて、「ブロック共重合体Ｐ２」を用いた以外は比較例ＣＤ１と同様にして、発光素子Ｄ１を作製した。発光素子Ｄ１に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度５０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ６０を測定した。結果を表１６に示す。
【０３４８】
＜実施例Ｄ２：発光素子Ｄ２の作製と評価＞
比較例ＣＤ２の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ３」に代えて、「ブロック共重合体Ｐ２」を用いた以外は比較例ＣＤ２と同様にして、発光素子Ｄ２を作製した。発光素子Ｄ２に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度５０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ６０を測定した。結果を表１６に示す。
【０３４９】
【表１６】
2019194317.tif 000107
【０３５０】
＜実施例Ｄ３：発光素子Ｄ３の作製と評価＞
実施例Ｄ１の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ５」に代えて、「ブロック共重合体Ｐ７」を用いた以外は実施例Ｄ１と同様にして、発光素子Ｄ３を作製した。発光素子Ｄ３に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、輝度が初期輝度の７０％となるまでの時間（以下、「ＬＴ７０」ともいう。）を測定した。結果を表１７に示す。
【０３５１】
＜実施例Ｄ４：発光素子Ｄ４の作製と評価＞
実施例Ｄ３の（発光層の形成）において、「ブロック共重合体Ｐ２」に代えて、「高分子化合物Ｐ３」を用いた以外は実施例Ｄ３と同様にして、発光素子Ｄ４を作製した。発光素子Ｄ４に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ７０を測定した。結果を表１７に示す。
【０３５２】
【表１７】
2019194317.tif 000108
【０３５３】
＜比較例ＣＤ３：発光素子ＣＤ３の作製と評価＞
比較例ＣＤ１の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ３及び高分子化合物Ｐ５（高分子化合物Ｐ３／高分子化合物Ｐ５＝９０質量％／１０質量％）」に代えて、「高分子化合物Ｐ４及び蛍光発光性低分子化合物ＥＭ−１」を用いた（高分子化合物Ｐ４／低分子化合物ＥＭ−１＝９０質量％／１０質量％）以外は比較例ＣＤ１と同様にして、発光素子ＣＤ３を作製した。発光素子ＣＤ３に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、輝度が初期輝度の７５％となるまでの時間（以下、「ＬＴ７５」ともいう。）を測定した。結果を表１８に示す。
【０３５４】
＜実施例Ｄ５：発光素子Ｄ５の作製と評価＞
実施例Ｄ１の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ５」に代えて、「蛍光発光性低分子化合物ＥＭ−１」を用いた以外は実施例Ｄ１と同様にして、発光素子Ｄ５を作製した。発光素子Ｄ５に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ７５を測定した。結果を表１８に示す。
【０３５５】
＜実施例Ｄ６：発光素子Ｄ６の作製と評価＞
実施例Ｄ１の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ５」に代えて、「蛍光発光性低分子化合物ＥＭ−２」を用いた以外は実施例Ｄ１と同様にして、発光素子Ｄ６を作製した。発光素子Ｄ６に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ７５を測定した。結果を表１８に示す。
【０３５６】
【表１８】
2019194317.tif 000109
【０３５７】
＜比較例ＣＤ４：発光素子ＣＤ４の作製と評価＞
比較例ＣＤ１の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ３及び高分子化合物Ｐ５（高分子化合物Ｐ３／高分子化合物Ｐ５＝９０質量％／１０質量％）」に代えて、「ブロック共重合体Ｐ２」を用いた（ブロック共重合体Ｐ２＝１００質量％）以外は比較例ＣＤ１と同様にして、発光素子ＣＤ４を作製した。発光素子ＣＤ４に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、輝度が初期輝度の９０％となるまでの時間（以下、「ＬＴ９０」ともいう。）を測定した。結果を表１９に示す。
【０３５８】
＜比較例ＣＤ５：発光素子ＣＤ５の作製と評価＞
比較例ＣＤ１の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ３及び高分子化合物Ｐ５（高分子化合物Ｐ３／高分子化合物Ｐ５＝９０質量％／１０質量％）」に代えて、「高分子化合物Ｐ４及び高分子化合物Ｐ６」を用いた（高分子化合物Ｐ４／高分子化合物Ｐ６＝９０質量％／１０質量％）以外は比較例ＣＤ１と同様にして、発光素子ＣＤ５を作製した。発光素子ＣＤ５に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ９０を測定した。結果を表１９に示す。
【０３５９】
＜実施例Ｄ７：発光素子Ｄ７の作製と評価＞
比較例ＣＤ１の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ３及び高分子化合物Ｐ５（高分子化合物Ｐ３／高分子化合物Ｐ５＝９０質量％／１０質量％）」に代えて、「ブロック共重合体Ｐ１」を用いた（ブロック共重合体Ｐ１＝１００質量％）以外は比較例ＣＤ１と同様にして、発光素子Ｄ７を作製した。発光素子Ｄ７に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ９０を測定した。結果を表１９に示す。
【０３６０】
＜実施例Ｄ８：発光素子Ｄ８の作製と評価＞
比較例ＣＤ１の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ３」に代えて、「ブロック共重合体Ｐ１」を用いた以外は比較例ＣＤ１と同様にして、発光素子Ｄ８を作製した。発光素子Ｄ８に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ９０を測定した。結果を表１９に示す。
【０３６１】
＜実施例Ｄ９：発光素子Ｄ９の作製と評価＞
実施例Ｄ８の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ５」に代えて、「ブロック共重合体Ｐ７」を用いた以外は実施例Ｄ８と同様にして、発光素子Ｄ９を作製した。発光素子Ｄ９に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ９０を測定した。結果を表１９に示す。
【０３６２】
＜実施例Ｄ１０：発光素子Ｄ１０の作製と評価＞
実施例Ｄ８の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ５」に代えて、「高分子化合物Ｐ８」を用いた以外は実施例Ｄ８と同様にして、発光素子Ｄ１０を作製した。発光素子Ｄ１０に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ９０を測定した。結果を表１９に示す。
【０３６３】
＜実施例Ｄ１１：発光素子Ｄ１１の作製と評価＞
比較例ＣＤ５の（発光層の形成）において、「高分子化合物Ｐ４」に代えて、「ブロック共重合体Ｐ２」を用いた以外は比較例ＣＤ５と同様にして、発光素子Ｄ１１を作製した。発光素子Ｄ１１に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度１０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ９０を測定した。結果を表１９に示す。
【０３６４】
【表１９】
2019194317.tif 000110
【０３６５】
＜実施例Ｄ１２：発光素子Ｄ１２の作製と評価＞
比較例ＣＤ１の（発光層の形成）における、「高分子化合物Ｐ３及び高分子化合物Ｐ５（高分子化合物Ｐ３／高分子化合物Ｐ５＝９０質量％／１０質量％）」に代えて、「ブロック共重合体Ｐ９及び高分子化合物Ｐ５（ブロック共重合体Ｐ９／高分子化合物Ｐ５＝９０質量％／１０質量％）」を用い、さらに、比較例ＣＤ１の（正孔輸送層の形成）における、「高分子化合物ＨＴＬ−１」に代えて、「高分子化合物ＨＴＬ−２」を用いた以外は比較例ＣＤ１と同様にして、発光素子Ｄ１２を作製した。
発光素子Ｄ１２に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度３０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、輝度が初期輝度の８０％となるまでの時間（以下、「ＬＴ８０」ともいう。）を測定した。結果を表２０に示す。
【０３６６】
＜実施例Ｄ１３：発光素子Ｄ１３の作製と評価＞
実施例Ｄ１２の（発光層の形成）における、「ブロック共重合体Ｐ９」に代えて、「ブロック共重合体Ｐ１０」を用いた以外は実施例Ｄ１２と同様にして、発光素子Ｄ１３を作製した。
発光素子Ｄ１３に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度３０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ８０を測定した。結果を表２０に示す。
【０３６７】
＜実施例Ｄ１４：発光素子Ｄ１４の作製と評価＞
実施例Ｄ１２の（発光層の形成）における、「ブロック共重合体Ｐ９」に代えて、「ブロック共重合体Ｐ１１」を用いた以外は実施例Ｄ１２と同様にして、発光素子Ｄ１４を作製した。
発光素子Ｄ１４に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度３０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ８０を測定した。結果を表２０に示す。
【０３６８】
＜比較例ＣＤ６：発光素子ＣＤ６の作製と評価＞
実施例Ｄ１２の（発光層の形成）における、「ブロック共重合体Ｐ９」に代えて、「高分子化合物Ｐ１２」を用いた以外は実施例Ｄ１２と同様にして、発光素子ＣＤ６を作製した。
発光素子ＣＤ６に電圧を印加することによりＥＬ発光が観測された。初期輝度３０００ｃｄ／ｍ２で定電流駆動させ、ＬＴ８０を測定した。結果を表２０に示す。
【０３６９】
【表２０】
2019194317.tif 000111