(57)【要約】  開示される発明は、マイクロチャネル反応器（１００）中で平衡支配化学反応を実行するためのプロセスに関する。本プロセスは、活性熱交換（１３０、１３２）の使用を含み、発熱反応および吸熱反応を実行するのに適する。本プロセスは、触媒材料（同じであってもよく、あるいは異なっていてもよい）を有する少なくとも二つの反応ゾーン（１１６、１１８）を通して反応体組成物を流すことを含む。本プロセスは、メタノールおよびジメチルエーテルを合成するのに特に適する。
2007524681.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
平衡支配化学反応を実行して反応体組成物を所望の生成物に変換するためのプロセスであって、前記反応体組成物は出発反応体を含み、前記プロセスは
（Ａ）第一の反応温度および別の反応温度における前記反応体組成物中の前記出発反応体の平衡反応率値を求める工程、
（Ｂ）マイクロチャネル反応器中の第一の反応ゾーンを通して前記反応体組成物を前記第一の反応温度で流し、第一の触媒と接触させて前記出発反応体と前記所望の生成物とを含む中間生成物組成物を生成させ、前記第一の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率を少なくとも約５％とし、前記第一の反応ゾーンと熱交換器との間で熱を交換して前記第一の反応ゾーン内の温度を前記第一の反応温度に維持する工程、および
（Ｃ）前記マイクロチャネル反応器中の別の反応ゾーンを通して前記前工程からの前記中間生成物組成物を前記別の反応温度で流し、別の触媒と接触させて前記所望の生成物を生成させ、前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率を少なくとも約５％とし、前記別の反応ゾーンと前記熱交換器との間で熱を交換して前記別の反応ゾーン内の温度を前記別の反応温度に維持する工程
からなるプロセス。
【請求項２】
前記第一の反応温度と前記別の反応温度との間のさらに別の反応温度における前記反応体組成物中の前記出発反応体の平衡反応率値を求め、工程（Ｂ）の後であるが工程（Ｃ）の前に、前記マイクロチャネル反応器中のさらに別の反応ゾーンを通して工程（Ｂ）で生成した前記中間生成物組成物を前記さらに別の反応温度で流し、さらに別の触媒と接触させて前記出発反応体と前記所望の生成物とを含む別の中間生成物組成物を生成させ、前記さらに別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率を少なくとも約５％とし、前記さらに別の反応ゾーンと前記熱交換器との間で熱を交換してさらに別の反応ゾーン内の温度を前記さらに別の反応温度に維持する、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
前記第一の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率と、前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率とはほぼ同じである、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４】
前記第一の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率と、前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率と、前記さらに別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率とはほぼ同じである、請求項２に記載のプロセス。
【請求項５】
前記中間生成物組成物が前記別の反応ゾーンに流入する前に、前記中間生成物組成物の温度を前記第一の反応温度から前記別の反応温度に変化させる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６】
前記中間生成物組成物が前記さらに別の反応ゾーンに流入する前に、前記中間生成物組成物の温度を前記第一の反応温度から前記さらに別の反応温度に変化させる、請求項２に記載のプロセス。
【請求項７】
前記平衡支配化学反応は発熱反応である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項８】
工程（Ｃ）の前記別の反応温度は、工程（Ｂ）の前記第一の反応温度より低い、請求項１に記載のプロセス。
【請求項９】
前記さらに別の反応温度は、工程（Ｃ）の前記別の反応温度より高く、工程（Ｂ）の前記第一の反応温度より低い、請求項２に記載のプロセス。
【請求項１０】
前記平衡支配化学反応は吸熱反応である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１１】
工程（Ｃ）の前記別の反応温度は、工程（Ｂ）の前記第一の反応温度より高い、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１２】
前記さらに別の反応温度は、工程（Ｃ）の前記別の反応温度より低く、工程（Ｂ）の前記第一の反応温度より高い、請求項２に記載のプロセス。
【請求項１３】
工程（Ｂ）の前記第一の触媒は、工程（Ｃ）の前記別の触媒と同じである、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１４】
前記さらに別の触媒は、工程（Ｂ）の前記第一の触媒または工程（Ｃ）の前記別の触媒と同じであるか、あるいは工程（Ｂ）の前記第一の触媒と工程（Ｃ）の前記別の触媒との両方と同じである、請求項２に記載のプロセス。
【請求項１５】
工程（Ｂ）の前記第一の触媒は、工程（Ｃ）の前記別の触媒と異なる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１６】
前記さらに別の触媒は、工程（Ｂ）の前記第一の触媒または工程（Ｃ）の前記別の触媒と異なるか、あるいは工程（Ｂ）の前記第一の触媒と工程（Ｃ）の前記別の触媒とのどちらとも異なる、請求項２に記載のプロセス。
【請求項１７】
前記マイクロチャネル反応器は、複数のプロセスマイクロチャネルを備える、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１８】
前記プロセスマイクロチャネルは、最大約１０ｍｍの幅または高さの内部寸法を有する、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項１９】
前記プロセスマイクロチャネルは、鋼、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、銅、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミックス、ガラス、重合体とグラスファイバとを含む複合体、石英、ケイ素、あるいはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項２０】
前記熱交換器は、少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する少なくとも一つの熱交換チャネルを備える、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項２１】
前記熱交換チャネルはマイクロチャネルを備える、請求項２０に記載のプロセス。
【請求項２２】
前記熱交換マイクロチャネルは、最大約１０ｍｍの幅または高さの内部寸法を有する、請求項２１に記載のプロセス。
【請求項２３】
前記熱交換器は、少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する少なくとも一つの熱交換チャネルを備え、前記プロセスマイクロチャネルはそれを通って一つの方向に流れる流体を有し、前記熱交換チャネルは、それを通って、前記プロセスマイクロチャネルを通る流体の前記流れに対して向流となる方向に流れる流体を有する、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項２４】
前記熱交換器は、少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する少なくとも一つの熱交換を備え、前記プロセスマイクロチャネルはそれを通って一つの方向に流れる流体を有し、前記熱交換チャネルは、それを通って、前記プロセスマイクロチャネルを通る流体の前記流れに対して並流となる方向に流れる流体を有する、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項２５】
前記熱交換器は、少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する複数の熱交換チャネルを備え、前記プロセスマイクロチャネルはそれを通って一つの方向に流れる流体を有し、前記熱交換チャネルは、それらを通って、前記プロセスマイクロチャネルを通る流体の前記流れに対して交差流となる方向に流れる流体を有する、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項２６】
少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルは隣接する熱交換チャネルを有し、前記プロセスマイクロチャネルの長さと前記熱交換チャネルの長さとは同じである、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項２７】
少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルは隣接する熱交換チャネルを有し、前記プロセスマイクロチャネルは入口および出口を有し、前記熱交換チャネルは前記プロセスマイクロチャネルと同じ方向に縦に延在し、前記熱交換チャネルの長さは前記プロセスマイクロチャネルの長さより短く、前記熱交換チャネルは前記プロセスマイクロチャネルの出口またはその近くに配置される、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項２８】
前記熱交換器は少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する熱交換ゾーンを備え、前記熱交換ゾーンは複数の熱交換チャネルを備え、前記プロセスマイクロチャネルは入口および出口を有し、前記熱交換チャネルは前記プロセスマイクロチャネルの長さ方向に対して直角な長さ方向に延在し、前記熱交換ゾーンは前記プロセスマイクロチャネルと同じ方向の長さ方向に延在し、前記熱交換ゾーンの長さは前記プロセスマイクロチャネルの長さより短く、前記熱交換ゾーンは前記プロセスマイクロチャネル出口またはその近くに配置される、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項２９】
前記熱交換器は少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する二つの熱交換ゾーンを備え、各熱交換ゾーンは複数の熱交換チャネルを備え、前記熱交換チャネルは前記プロセスマイクロチャネルの長さ方向に対して直角な長さ方向に延在し、前記プロセスマイクロチャネルは入口および出口を有し、前記熱交換ゾーンは前記プロセスマイクロチャネルと同じ方向の長さ方向に延在し、前記熱交換ゾーンの長さは前記プロセスマイクロチャネルの長さより短く、前記熱交換ゾーンのうち一方の長さは他方の熱交換ゾーンの長さより短く、前記熱交換ゾーンは前記プロセスマイクロチャネル出口またはその近くに配置される、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項３０】
前記熱交換チャネルは、鋼、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、銅、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミックス、ガラス、重合体とガラスファイバとを含む複合体、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項２０に記載のプロセス。
【請求項３１】
前記プロセスマイクロチャネルは、前記熱交換チャネルを通って流れる熱交換流体と熱を交換する、請求項２０に記載のプロセス。
【請求項３２】
前記熱交換流体は、前記熱交換チャネルを通って流れるとき相変化する、請求項３１に記載のプロセス。
【請求項３３】
前記熱交換チャネル中で吸熱プロセスが実行される、請求項２０に記載のプロセス。
【請求項３４】
前記吸熱プロセスは、水蒸気改質反応または脱水素反応を含む、請求項３３に記載のプロセス。
【請求項３５】
前記熱交換流体は、空気、水蒸気、液体水、二酸化炭素、気体窒素、気体炭化水素または液体炭化水素を含む、請求項３１に記載のプロセス。
【請求項３６】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は固体微粒子の形である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３７】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、前記プロセスマイクロチャネルの内壁上にウォッシュコートされるか、前記プロセスマイクロチャネルの内壁上に溶液から成長させられるか、あるいはフィン構造物上にインサイチュでコーティングされる、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項３８】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、Ｎｉ、ＣｒおよびＦｅを含む合金、またはＦｅ、Ｃｒ、ＡｌおよびＹを含む合金を含む材料で作られる担体構造物に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３９】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、側流構成、貫通流構成または蛇行構成を有する担体構造物上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４０】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、発泡体、フェルト、詰め物、フィンまたはそれらの二つ以上の組み合わせの構成を有する担体構造物上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４１】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、隣接するギャップを有する側流構成、隣接するギャップを有する発泡体構成、ギャップを有するフィン構造物、基板上のウォッシュコート、または流れのためのギャップを有する細目構成を有する担体構造物上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４２】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、少なくとも一つのフィンを備えるフィンアセンブリの形の担体構造物上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４３】
前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備える、請求項４２に記載のプロセス。
【請求項４４】
前記フィンは外部表面を有し、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上に多孔質材料が存在し、前記触媒は前記多孔質材料に担持される、請求項４２に記載のプロセス。
【請求項４５】
前記多孔質材料は、コーティング、ファイバ、発泡体またはフェルトを含む、請求項４４に記載のプロセス。
【請求項４６】
前記フィンは外部表面を有し、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部から複数のファイバまたは突起物が伸張し、前記触媒は前記突起物に担持される、請求項４２に記載のプロセス。
【請求項４７】
前記フィンは外部表面を有し、前記触媒は、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上にウォッシュコートされるか、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上に溶液から成長させられるか、あるいは蒸着法を用いて前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上に析出される、請求項４２に記載のプロセス。
【請求項４８】
前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備え、前記フィンの少なくとも一つは、他のフィンの長さと異なる長さを有する、請求項４２に記載のプロセス。
【請求項４９】
前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備え、前記フィンの少なくとも一つは、他のフィンの高さと異なる高さを有する、請求項４２に記載のプロセス。
【請求項５０】
前記フィンは、正方形、長方形または台形の形を有する断面を有する、請求項４２に記載のプロセス。
【請求項５１】
前記フィンは、鋼、アルミニウム、チタン、鉄、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミックス、ガラス、重合体とグラスファイバとを含む複合体、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項４２に記載のプロセス。
【請求項５２】
前記フィンは、Ｎｉ、ＣｒおよびＦｅを含む合金、またはＦｅ、Ｃｒ、ＡｌおよびＹを含む合金で作られる、請求項４２に記載のプロセス。
【請求項５３】
前記フィンは、Ａｌ２Ｏ３を生成する材料またはＣｒ２Ｏ３を生成する材料で作られる、請求項４２に記載のプロセス。
【請求項５４】
前記プロセスマイクロチャネルは、そのようなプロセスマイクロチャネルの断面の約５％から約９５％を含むバルク流路を有する、請求項１７に記載のプロセス。
【請求項５５】
前記平衡支配化学反応はメタノール合成反応である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項５６】
前記平衡支配化学反応はジメチルエーテル合成反応である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項５７】
前記平衡支配化学反応は、メタノール合成反応、ジメチルエーテル合成反応、アンモニア合成反応、水性ガスシフト反応、アセチル化付加反応、アルキル化、脱アルキル化、水素化脱アルキル化、還元アルキル化、アミノ化、芳香族化、アリール化、自動熱改質、カルボニル化、脱カルボニル化、還元カルボニル化、カルボキシル化、還元カルボキシル化、還元カップリング、縮合、クラッキング、ハイドロクラッキング、環化、閉環オリゴマ化、脱ハロゲン化、二量化、エポキシ化、エステル化、フィッシャー・トロプシュ反応、ハロゲン化、水素化ハロゲン化、ホモロゲーション、水和、脱水、水素化、脱水素、ヒドロカルボキシル化、ヒドロホルミル化、水素化分解、ヒドロメタル化、ヒドロシリル化、加水分解、水素化処理、異性化、メチル化、脱メチル化、メタセシス、ニトロ化、酸化、部分酸化、重合、還元、改質、逆水性ガスシフト、スルホン化、テロメリゼーション、エステル交換、三量化、サバティエ反応、二酸化炭素改質、優先酸化または優先メタン化である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項５８】
前記反応体組成物はＨ２とＣＯとを含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項５９】
前記反応体組成物は、Ｈ２Ｏ、ＣＯ２、Ｎ２、１個から約４個の炭素原子の炭化水素、またはそれらの二つ以上の混合物をさらに含む、請求項５８に記載のプロセス。
【請求項６０】
前記第一の反応ゾーン中の前記反応体組成物および／または中間生成物組成物と前記触媒との接触時間は、約１０から約４００ミリ秒である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６１】
前記別の反応ゾーン中の前記中間生成物組成物および／または生成物と前記触媒との接触時間は、約１０から約４００ミリ秒である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６２】
前記プロセスマイクロチャネルに流入する前記反応体組成物の温度は、約２５℃から約８００℃の範囲にある、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６３】
前記第一の反応ゾーン内の温度は、約２５℃から約８００℃である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６４】
前記別の反応ゾーン内の温度は、約１００℃から約８００℃である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６５】
前記プロセスマイクロチャネル内の圧力は、少なくとも約１気圧である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６６】
前記プロセスマイクロチャネルを通る前記反応体組成物および生成物の前記流れの圧力降下は、前記プロセスマイクロチャネルの長さのメートルあたり最大約４０気圧である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６７】
前記熱交換チャネルを通って熱交換流体が流れ、前記熱交換チャネルを通って流れる前記熱交換流体の圧力降下は、前記熱交換チャネルの長さのメートルあたり最大約５０気圧である、請求項２０に記載のプロセス。
【請求項６８】
前記マイクロチャネル反応器は入口および出口を有し、前記生成物は前記出口を通って前記マイクロチャネル反応器から流出し、前記生成物は前記反応体組成物からの未反応反応体と混ぜ合わされ、前記反応体組成物からの前記未反応反応体の少なくとも一部は前記マイクロチャネル反応器への前記入口にリサイクルされる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６９】
平衡支配化学反応を実行して反応体組成物を所望の生成物に変換するためのプロセスであって、前記反応体組成物は出発反応体を含み、前記プロセスは、
（Ａ）第一の反応温度および別の反応温度における前記反応体組成物中の前記出発反応体の平衡反応率値を求める工程、
（Ｂ）マイクロチャネル反応器中の第一の反応ゾーンを通して前記反応体組成物を前記第一の反応温度で流し、第一の触媒と接触させて前記出発反応体と前記所望の生成物とを含む中間生成物組成物を生成させ、前記第一の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率を少なくとも約４０％とし、前記第一の反応ゾーンと熱交換器との間で熱を交換して前記第一の反応ゾーン内の温度を前記第一の反応温度に維持する工程、および
（Ｃ）前記マイクロチャネル反応器中の別の反応ゾーンを通して前記前工程からの前記中間生成物組成物を前記別の反応温度で流し、別の触媒と接触させて前記所望の生成物を生成させ、前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率を少なくとも約４０％とし、前記別の反応ゾーンと前記熱交換器との間で熱を交換して前記別の反応ゾーン内の温度を前記別の反応温度に維持する工程
からなるプロセス。
【請求項７０】
前記第一の反応ゾーン中、および前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率は、独立に、少なくとも約５０％である、請求項６９に記載のプロセス。
【請求項７１】
前記第一の反応ゾーン中、および前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率は、独立に、少なくとも約７０％である、請求項６９に記載のプロセス。
【請求項７２】
前記第一の反応ゾーン中、および前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率は、独立に、約７５％から約９５％である、請求項６９に記載のプロセス。
【請求項７３】
メタノール合成反応を実行して出発反応体を含む反応体組成物をＣＨ３ＯＨに変換するためのプロセスであって、前記プロセスは、
（Ａ）第一の反応温度および別の反応温度における前記反応体組成物中の前記出発反応体の平衡反応率値を求める工程、
（Ｂ）マイクロチャネル反応器中の第一の反応ゾーンを通して前記反応体組成物を前記第一の反応温度で流し、第一の触媒と接触させて前記出発反応体とＣＨ３ＯＨとを含む中間生成物組成物を生成させ、前記第一の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率を約７５％から約９５％とし、前記第一の反応ゾーンと熱交換器との間で熱を交換して前記第一の反応ゾーン内の温度を前記第一の反応温度に維持する工程、および
（Ｃ）前記マイクロチャネル反応器中の別の反応ゾーンを通して前記前工程からの前記中間生成物組成物を前記別の反応温度で流し、別の触媒と接触させてＣＨ３ＯＨを生成させ、前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率を約７５％から約９５％とし、前記別の反応ゾーンと前記熱交換器との間で熱を交換して前記別の反応ゾーン内の温度を前記別の反応温度に維持する工程
からなるプロセス。
【請求項７４】
ジメチルエーテル合成反応を実行してＣＯとＨ２とを含む反応体組成物をジメチルエーテルに変換するためのプロセスであって、前記プロセスは、
（Ａ）第一の反応温度および別の反応温度における前記反応体組成物中のＣＯの平衡反応率値を求める工程、
（Ｂ）マイクロチャネル反応器中の第一の反応ゾーンを通して前記反応体組成物を前記第一の反応温度で流し、第一の触媒と接触させてＣＯ、Ｈ２、ＣＯ２およびジメチルエーテルを含む中間生成物組成物を生成させ、前記第一の反応ゾーン中のＣＯの反応率の平衡への接近率を約７５％から約９５％とし、前記第一の反応ゾーンと熱交換器との間で熱を交換して前記第一の反応ゾーン内の温度を前記第一の反応温度に維持する工程、および
（Ｃ）前記マイクロチャネル反応器中の別の反応ゾーンを通して前記前工程からの前記中間生成物組成物を前記別の反応温度で流し、別の触媒と接触させてジメチルエーテルとＣＯ２とを生成させ、前記別の反応ゾーン中のＣＯの反応率の平衡への接近率を約７５％から約９５％とし、前記別の反応ゾーンと前記熱交換器との間で熱を交換して前記別の反応ゾーン内の温度を前記別の反応温度に維持する工程
からなるプロセス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロチャネル技術を用いて平衡支配化学反応を実行するためのプロセスに関する。本プロセスは、メタノールおよびジメチルエーテルを合成するのに特に適する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、改良された化学プロセスを開発する際の主要な目的は、より安価な原料を用いること、エネルギー必要量、資本投下量および稼動コストを減らすことである。大きな社会的利便ならびに経済的利便を提供する一つの利用分野は、「水素エコノミー」におけるエネルギー効率的な超低排出物燃料電池の利用である。燃料電池の使用は、輸送分野での通常の内燃機関の代替から、民生用住居および軽工業分野に電力を配電するための再充電の間に長時間が必要なバッテリーの置き換えにわたる。これらの燃料電池利用分野を現実のものにするための大きな課題の一つは、これらの利用分野に用いられる水素燃料を「貯蔵する」ための安価なプロセスを提供することに関する。
【０００３】
水素燃料を貯蔵するのに便利なプロセスは、メタノールまたはジメチルエーテルを用いることに関する。メタノールを用いれば、水素を含む合成ガスを作り出す簡単な低温改質反応によって、メタノール分子から水素を放出させることができる。同様に、水と反応させることによって、ジメチルエーテルを改質して水素を発生させることができる。
【０００４】
他の炭化水素と比較すると、「燃料」としてのメタノールおよびジメチルエーテルの現在のコストは高い。従って、メタノールおよびジメチルエーテルのコストを「燃料」コストレベルに引き下げることができる技術を開発すれば有利と考えられる。これによって、燃料電池の実用的な燃料としてのメタノールおよびジメチルエーテルの使用が可能になると考えられる。
【０００５】
通常、メタノールは、固定床反応器中の銅系触媒、例えばＣｕ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３上での一酸化炭素の水素化によって製造される。この技術は、３０年を超える期間変っていない。この技術を用いる平均触媒寿命は約４年である。この反応は発熱性なので、反応速度と反応熱力学との間にトレードオフがある。反応速度は高温ほど大きいが、平衡は低温ほど有利である。高温で運転すると、触媒活性低下の速度が増加し、共沸体を生成して生成物分離をさらに難しくすることがあるケトン類など、望ましくない副生成物を作り出すことがある。
【０００６】
メタノール合成の固有の反応速度は、反応槽と反応環境との間の伝熱速度より速いことが知られている。これは、メタノール製造を制限する効果を有する。理論反応速度によれば、ミリ秒、数十ミリ秒、または数百ミリ秒のオーダーの接触時間を実現することができると示唆されるが、通常、伝熱速度が遅いために、数秒から数分の接触時間が必要になる。従って、ミリ秒、数十ミリ秒、または数百ミリ秒のオーダーの非常に短い接触時間を利用することができるプロセスを開発すれば、有利であると考えられる。これによって、反応器の生産性を劇的に増加させることができると考えられる。すなわち、これによって、反応器の単位体積あたりの反応器のスループットを劇的に増加させることができると考えられる。本発明のプロセスは、そのような利点を提供する。
【０００７】
ジメチルエーテルは、通常、脱水触媒上でのメタノールの脱水によって製造される。この反応は、発熱性であり、平衡支配である。メタノール合成と同様に、ジメチルエーテル合成反応の速度は、反応器から熱を除去する能力によって制限される。除熱の改善によって、ジメチルエーテル合成反応器の反応器スループットを劇的に増加させることができると考えられる。本発明のプロセスは、そのような利点を提供する。
【０００８】
メタノール合成と脱水とを単一の反応器の中で一体化し、メタノール合成触媒と脱水触媒とを組み合わせて用いるプロセスによって、合成ガスからジメチルエーテルを直接製造することもできる。この直接合成プロセスは発熱性であり、平衡支配である。合成ガスからの直接ジメチルエーテル合成は、反応器から熱を除去する能力によって制限される。非常に短い接触時間と高い除熱とを備える運転によって、直接ジメチルエーテル合成も大いに改善することができる。本発明のプロセスは、そのような利点を提供する。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、平衡支配化学反応を実行して反応体組成物を所望の生成物に変換するためのプロセスに関する。反応体組成物は出発反応体を含む。本プロセスは
（Ａ）第一の反応温度および別の反応温度における反応体組成物中の出発反応体の平衡反応率値を求める工程、
（Ｂ）マイクロチャネル反応器中の第一の反応ゾーンを通して反応体組成物を第一の反応温度で流し、第一の触媒と接触させて出発反応体と所望の生成物とを含む中間生成物組成物を生成させ、第一の反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率を少なくとも約５％とし、第一の反応ゾーンと熱交換器との間で熱を交換して第一の反応ゾーン内の温度を第一の反応温度に維持する工程、および
（Ｃ）マイクロチャネル反応器中の別の反応ゾーンを通して前工程からの中間生成物組成物を別の反応温度で流し、別の触媒と接触させて所望の生成物を生成させ、別の反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率を少なくとも約５％とし、別の反応ゾーンと熱交換器との間で熱を交換して別の反応ゾーン内の温度を別の反応温度に維持する工程
からなる。
【００１０】
一つの実施態様では、第一の反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率と、別の反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率とは、ほぼ同じである。
【００１１】
一つの実施態様では、第一の反応温度と別の反応温度との間のさらに別の反応温度における反応体組成物中の出発反応体の平衡反応率値を求め、工程（Ｂ）の後であるが工程（Ｃ）の前に、マイクロチャネル反応器中のさらに別の反応ゾーンを通して工程（Ｂ）で生成した中間生成物組成物をさらに別の反応温度で流し、さらに別の触媒と接触させて出発反応体と所望の生成物とを含む別の中間生成物組成物を生成させ、さらに別の反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率を少なくとも約５％とし、さらに別の反応ゾーンと熱交換器との間で熱を交換してさらに別の反応ゾーン内の温度を中間の反応温度に維持する。
【００１２】
一つの実施態様では、第一の反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率と、別の反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率と、さらに別の反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率とはほぼ同じである。
【００１３】
各反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率は、少なくとも約５％、一つの実施態様では少なくとも約２０％、一つの実施態様では少なくとも約４０％、一つの実施態様では少なくとも約５０％、一つの実施態様では少なくとも約６０％、一つの実施態様では少なくとも約７０％、一つの実施態様では少なくとも約８０％、一つの実施態様では少なくとも約９０％である。平衡支配化学反応の反応率が１００％に近づくと、平衡への接近率は漸近的であるという事実に起因して、プロセスの効率は著しく低下する。従って、特に有利な実施態様では、各反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率は、約５％から約９９％、一つの実施態様では約２０％から約９８％、一つの実施態様では約４０％から約９８％、一つの実施態様では約５０％から約９５％、一つの実施態様では約６０％から約９５％である。特に有利な実施態様では、出発反応体の反応率の平衡への接近率は、約７５％から約９５％、一つの実施態様では約８０％から約９５％である。
【００１４】
プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーンの間には、物理的な距離があってもよく、あるいはなくてもよい。各反応ゾーン中で同じ触媒を用いてよく、この場合、触媒は反応ゾーンの間に連続的に延在する。熱交換器中の熱交換流体および／または流体属性を制御することによって、反応ゾーン中に異なる温度を維持してよい。例えば、いくつかの熱交換チャネル中では、高い熱交換流体流速を用いてよい。熱を除去する手段として熱交換流体の部分沸騰または完全沸騰を使用するなら、熱交換チャネルの個々または組の中の圧力を低下させて局所的な沸点、ひいては隣接する反応ゾーン中の対応する温度を変化させるとよい。一つの実施態様では、反応ゾーンに隣接する熱交換チャネル中で部分凝縮または完全凝縮を使用して選択された量の熱を吸熱反応に提供するとよい。熱交換チャネル中の圧力を変えることによって、局所的な熱交換チャネル温度を変化させるとよい。
【００１５】
本発明のプロセスで使用されるマイクロチャネル反応器は、高い表面積対体積比を有し、その結果、改善された熱移動速度および物質移動速度を示す。これによって、温度を非常に細かく調節して本発明のプロセスを作動させることができる。本発明のプロセスによれば、マイクロチャネル反応器内の温度プロフィルを細かく調整して高い生成物収率を実現することが可能である。本発明のプロセスの一つの実施態様では、通常の反応器中では用いることが難しい高活性触媒の使用を可能にするマイクロチャネル反応器の使用の結果として、促進された熱交換（例えば促進された冷却）を実現することが可能である。
【００１６】
添付の図面では、同じ部品および機能要素は同じ指示符号を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
用語「平衡支配化学反応」は、反応体と生成物（単数または複数）とは平衡の状態に到達するという事実のために完了するまで進行しない化学反応または補完的な反応の組を指す。メタノールの合成に用いることができる以下の反応は、平衡支配化学反応の例である。
【化１】
2007524681.tif 000003
以下の反応によるジメチルエーテルの合成は、平衡支配化学反応の別の例である。
【化２】
2007524681.tif 000004
【００１８】
用語「マイクロチャネル」は、最大約１０ミリメートル（ｍｍ）、一つの実施態様では最大約５ｍｍ、一つの実施態様では最大約２ｍｍ、一つの実施態様では最大約１ｍｍの高さまたは幅の内部寸法の少なくとも一方を有するチャネルを指す。図１に、本発明のプロセスでプロセスマイクロチャネルおよび／または熱交換マイクロチャネルとして用いることができるマイクロチャネルの例を示す。図１に例を示したマイクロチャネル１０は、高さ（ｈ）、幅（ｗ）および長さ（ｌ）を有する。方向矢印１２および１４で示される方向に、マイクロチャネル１０を通って流体が流れる。マイクロチャネルの高さ（ｈ）または幅（ｗ）は、約０．０５から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約１ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約０．７５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約０．５ｍｍの範囲にあるとよい。高さまたは幅のうち他方の寸法は、任意の寸法、例えば最大約３メートル、一つの実施態様では約０．０１から約３メートル、一つの実施態様では約０．１から約３メートルであるとよい。マイクロチャネルの長さ（ｌ）は、任意の寸法、例えば最大約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約６メートル、一つの実施態様では約０．２から約３メートルであるとよい。図１に例を示したマイクロチャネル１０は長方形の断面を有するが、マイクロチャネルは任意の形状、例えば正方形、円形、半円形、台形等の断面を有してよいと理解するべきである。マイクロチャネルの断面の形状および／またはサイズは、その長さにわたって変化してよい。例えば、マイクロチャネルの長さにわたって、相対的に大きな寸法から相対的に小さな寸法に、またはその逆に、高さまたは幅にテーパをつけてよい。
【００１９】
用語「マイクロチャネル反応器」は、反応体組成物を受け入れるようになっている一つ以上のマイクロチャネルを備える反応器を指す。反応体組成物はマイクロチャネルを通って流れて触媒と接触し、反応して生成物を生成する。
【００２０】
用語「反応ゾーン」は、反応体が特定の温度または特定の温度範囲内で触媒と接触し、反応するプロセスマイクロチャネル内の空間を指す。
【００２１】
用語「出発反応体」は、化学反応中の反応体の一つを指す。出発反応体は、反応体組成物中の反応体のうち最も高い濃度で存在してもよく、あるいは最も高い濃度で存在しなくてもよい。出発反応体の例は、式（２）で表される上記メタノール合成反応のＣＯである。
【００２２】
用語「出発反応体の反応率」は、反応体組成物と生成物（すなわち中間生成物組成物、最終生成物組成物等）との間の出発反応体モル変化を反応体組成物中の出発反応体のモルで除した商を指す。
【００２３】
用語「ＣＯの反応率」は、反応体組成物と生成物（すなわち中間生成物組成物、最終生成物組成物等）との間のＣＯモル変化を反応体組成物中のＣＯのモルで除した商を指す。
【００２４】
反応体についての用語「平衡反応率」は、所定の初期組成に対して、特定の温度、圧力および最終組成で反応を平衡に到達させたときの反応体の反応率を指す。これは、既知の技法を用いて求めることができる。反応体の平衡反応率値を見つけるためには平衡組成を計算する必要がある。最終混合物の組成は、どのような速度論的な経路が触媒によって可能になるかによって定まる。触媒系について平衡計算を実行する際、熱力学的に平衡で有利なすべての化学種を平衡混合物中に存在させる必要はない。例えば、ＣＯとＨ２Ｏとが結合してＣＯ２とＨ２Ｏとを作り出す低温水性ガスシフト反応の場合、平衡でメタンが少しでも存在することが許されれば（速度論的な経路が提供されて）、メタンが反応の主生成物になる。通常の操作条件下で、水性ガスシフト用の市販の銅／亜鉛触媒は有意量のメタンを作り出さず、従って、反応率は化学種ＣＯ、ＣＯ２、Ｈ２およびＨ２Ｏで記述される平衡に限定される。
【００２５】
ともにギブス（Ｇｉｂｂｓ）エネルギーの使用を含む二つの方法によって、特定の平衡温度および圧力での特定の組の反応体と生成物とについての平衡における組成を計算することができる。一方の方法は、多くの場合、平衡定数法と呼ばれる。この方法では、化学的な変換を説明するために一つまたは複数の化学反応を提案する（ＣＯ、ＣＯ２、Ｈ２の混合物からのメタノールの合成についての式（１）、（２）および（３）の場合のように）ことによって平衡を記述する。例えば、特定の触媒について、メタノール合成が式（２）で指定したように一つのＣＯ２分子と３分子のＨ２との反応によって進行すると定めれば、以下のように混合物の平衡組成を求めることができる。
【００２６】
１）標準状態条件の平衡定数の値を計算する。一定温度Ｔおよび圧力Ｐで閉鎖系の全ギブスエネルギーは、不可逆的過程の間に減少し、全ギブスエネルギーが最小となるとき平衡の条件が満たされる。
【数１】
2007524681.tif 000005
化学種の混合物について、平衡定数Ｋｅｑを以下のように定める。
【数２】
2007524681.tif 000006
式中νｉは化学種Ｉの反応座標であり、
【数３】
2007524681.tif 000007
は化学種Ｉの標準ギブス生成エネルギーである。標準ギブス生成エネルギーの値は、Ｊ．Ａ．ディーン（Dean）編、マグロウ・ヒル（McGraw-Hill）出版のランジェの化学ハンドブック（Lange’s  Handbook  of  Chemistry）第１５版などのデータ集に報告されている。総和量
【数４】
2007524681.tif 000008
は、反応の標準ギブスエネルギー変化と呼ぶことができるΔＧ０で置き換えることができる。従って、上記定義を
【数５】
2007524681.tif 000009
と書き直すことができる。式（３）などの反応を仮定して、標準ギブス生成エネルギーの表の値を用いると、１バール、２５℃での反応の平衡定数を計算することが可能である。以下の表に、いくつかの化学種のギブス生成エネルギーを示す。
【表１】
2007524681.tif 000010
上の表に表されるように、気体の標準状態は、１バール、２５℃の純理想気体である。標準ギブス生成エネルギーは、表に挙げた化合物の１グラムモルをその元素から生成させるときのギブスエネルギーの変化量であり、このとき、各物質は２９８．１５°Ｋの標準状態にあるとする。
【００２７】
２）平衡温度における平衡定数を計算する。これは、式（III）の定義を以下のように
【数６】
2007524681.tif 000011
書き直してから、以下のように
【数７】
2007524681.tif 000012
温度に対して微分することによって実行することができる。一定圧力Ｐの場合、以下の属性関係式
【数８】
2007524681.tif 000013
を用いることができる。従って
【数９】
2007524681.tif 000014
となる。標準反応熱ΔＨ０は温度に依存しないとすれば、上記式を積分して、
【数１０】
2007524681.tif 000015
を得ることができる。これは、有用な近似式とみなすことができる。
【００２８】
以下の表に、いくつかの化学種の標準生成熱を示す。
【表２】
2007524681.tif 000016
標準生成熱と温度と間の関数関係式が既知なら、
【数１１】
2007524681.tif 000017
のように積分を実行することができる。式中Ｉは積分定数である。例えば、標準状態にある物質の一定圧力での比熱
【数１２】
2007524681.tif 000018
が
【数１３】
2007524681.tif 000019
式中Ａ、Ｂ、ＣおよびＤの値は文献中に報告されている、と表されるなら、混合物の場合、この式は、
【数１４】
2007524681.tif 000020
と表すことができる。
【数１５】
2007524681.tif 000021
であることを示すこともできる。この式を積分すると、
【数１６】
2007524681.tif 000022
となる。適宜置換することによって、この式を以下のように書き直すことができる。
【数１７】
2007524681.tif 000023
この式を積分すれば、次式
【数１８】
2007524681.tif 000024
を得る。積分定数Ｊは、２５℃の標準状態温度で式（XIII）を評価することによって見いだすことができる。積分定数Ｉは、式（XV）に−ＲＴを乗じ、
【数１９】
2007524681.tif 000025
２５℃の標準状態温度で評価すれば値を知ることができる。
【００２９】
式（２）で表される反応について、混合物の比熱、標準反応熱および標準ギブス生成エネルギーを計算して以下の値を得ることができる。
【表３】
2007524681.tif 000026
積分定数を
Ｊ＝−２６１８６Ｊ／グラムモル
Ｉ＝４０．５１
と見積ることができる。これらの値と式（XV）とを用いて、平衡定数を温度の関数として評価することができる。
【００３０】
３）平衡定数Ｋｅｑを計算してしまえば、系の初期状態、平衡状態に至る変化または反応、および平衡状態を以下のように表すことができる。
【化３】
2007524681.tif 000027
式中、ｎ１およびｎ２は、それぞれＣＯ２およびＨ２の初期モル数である。初期混合物がＣＨ３ＯＨまたはＨ２Ｏを含むなら、これらも類似の方法で表す必要がある。εは、平衡に達するのに必要な出発反応体のモル数の変化である。平衡における各化学種のモル数の和を取ることによって平衡における総モル数ｎｔ
【数２０】
2007524681.tif 000028
を見いだす。
【００３１】
４）平衡組成は、以下
【数２１】
2007524681.tif 000029
のように平衡定数と関連づけることができる。式中、溶液中の化学種Ｉのフガシティー
【数２２】
2007524681.tif 000030
を溶液中の化学種Ｉのフガシチー係数
【数２３】
2007524681.tif 000031
で置き換えて以下の式
【数２４】
2007524681.tif 000032
を得ることができる。ここで、ｙｉは化学種Ｉの気相モル分率であり、
【数２５】
2007524681.tif 000033
は溶液中の化学種Ｉのフガシティー係数であり、ｎｉは化学種Ｉの反応座標であり、ｎは反応座標の和である。系が十分に高い温度または十分に低い圧力にあれば、混合物は平衡状態にある理想気体
【数２６】
2007524681.tif 000034
として作用し、上記の式は
【数２７】
2007524681.tif 000035
と簡約化される。この式は、適宜置換すると、
【数２８】
2007524681.tif 000036
【数２９】
2007524681.tif 000037
【数３０】
2007524681.tif 000038
または上記式に適合する形
【数３１】
2007524681.tif 000039
になる。上記に示した形を書き直し、直接または数値法のどちらかによって解いてεの値を求めることができ、従って、混合物の平衡組成を見いだすことができる。出発反応体の反応率は、例えば
ＣＯ２反応率＝（ε／ｎ１）×１００％
を用いて見いだすことができる。上記方法論は、逐次または並行に起こる任意の数の化学反応に拡張することができる。
【００３２】
平衡定数法は、３つ以上の化学反応が関ると評価するのが厄介になる。平衡組成の第二の計算方法は、許容される化学種の所定の混合物の全ギブス生成エネルギーの直接最小化である。これは、単相系の場合、平衡は全ギブスエネルギーを最小にする混合物として定められるという事実にもとづく。この方法は、いかなる特定の経路（経路は許容される化学種の選択によって暗に示されるが）にも依存せず、初期組成および最終温度、圧力および許容され得る化学種にのみ依存する。
【００３３】
単相系の全ギブスエネルギー（Ｇｔ）Ｔ，Ｐは、許容される化学種のそれぞれのギブスエネルギーの和
（Ｇｔ）Ｔ，Ｐ＝Ｇ（ｎ１，ｎ２，．．．．ｎＮ）
であると仮定することによって、平衡組成を計算することができる。式中ｎｉは平衡で存在する化学種Ｉのモル数である。温度Ｔおよび圧力Ｐでの各化学種の平衡モル数を見いだす一つの方法は、ラグランジュの方法を利用することである。これは、以下のように実行することができる。
【００３４】
１）原子収支によって問題に制約を設ける。ｋは原子種を表すとすると、各元素ｋの原子収支は
【数３２】
2007524681.tif 000040
と表すことができる。式中ａｉｋは化学種Ｉの各分子のｋ番目の元素の原子の数であり、Ａｋは閉鎖系の化学種ｋの全原子質量数である。これを書き直して
【数３３】
2007524681.tif 000041
とすることができる。
【００３５】
２）各元素にラグランジュ乗数λｋをかける。
【数３４】
2007524681.tif 000042
これらの式をｋについて合計することができる。
【数３５】
2007524681.tif 000043
【００３６】
３）上記で導いた和を、全ギブスエネルギーを記述する関数に加えることによって、最小化のためのフォーミング関数および目的関数を生成させる。
【数３６】
2007524681.tif 000044
和の値は０なのでＦとＧｔとは等価であるが、Ｆは物質収支によって制限されるので、各化学種のモル数に対するＦとＧｔとの偏微分は異なる。
【００３７】
４）Ｆを各化学種ｎｉで偏微分し、その値を０として最小値を見いだす。
【数３７】
2007524681.tif 000045
この式の右辺の第一項を化学ポテンシャルの定義である記号と等しいとすれば次式を得る。
【数３８】
2007524681.tif 000046
【００３８】
気相反応、標準状態（１バールの純気体など）の場合、化学ポテンシャルは
【数３９】
2007524681.tif 000047
と表すことができる。標準状態にあるすべての元素に対して
【数３】
2007524681.tif 000048
にゼロの値を割り当てると、化合物の
【数３】
2007524681.tif 000049
は化学種Ｉの標準ギブス生成エネルギー
【数４０】
2007524681.tif 000050
と等価である。フガシティー
【数２２】
2007524681.tif 000051
をフガシティー係数
【数２３】
2007524681.tif 000052
で置き換えることができる。式中Ｐはバールで表した系の全圧、ｙｉは化学種Ｉのモル分率、
【数２５】
2007524681.tif 000053
は溶液中の化学種Ｉのフガシティー係数である。これらの置換を行なうと、化学ポテンシャルを
【数４１】
2007524681.tif 000054
と表すことができる。各化学種の目的関数を以下のように書くことができる。
【数４２】
2007524681.tif 000055
【００３９】
５）連立方程式を解くにあたって、化学種あたり一つの目的関数があって、目的関数の式は全部でＮ個となり、各原子種に一つの物質収支があって、物質収支の式はｗ個となる。従って、Ｎ＋ｗ個の式で系を記述することができる。この系では、未知数は、平衡での各化学種のモル数とラグランジュ乗数とであり、各化学種のモル数にはＮ個の未知数があり、ラグランジュ乗数にはｗ個の未知数がある。従って、８個の式と８個の未知数とがあり、連立方程式の組として平衡濃度を解くことができる。数値手法にはいろいろあるが、この方法は、平衡計算を実行する多くのソフトウェアパッケージの基礎である。参照によって本明細書に組み込まれるＪ．Ｍ．スミス（J．M．Smith）およびＨ．Ｃ．ヴァン・ネス（H．C．Van  Ness）の「化学工学熱力学序論（Introduction  to  Chemical  Engineering  Thermodynamics）」第４版、マグロウ・ヒル社（１９８７）の５４０ページに、この種類の計算を完全に実行した例がある。
【００４０】
ＣＨＥＭＣＡＤ  ｖ５．２と呼ばれる市販のソフトウェアパッケージを用いて、５０バールの平衡圧力の場合に、初期組成が６５体積％Ｈ２、２５体積％ＣＯ、５体積％ＣＯ２および５体積％Ｎ２である混合物からのＣＯ、ＣＯ２、ＣＨ３ＯＨ、Ｈ２、Ｈ２ＯおよびＮ２を含むことが許容される混合物の全ギブス自由エネルギーの直接最小化法によって、さまざまな温度で、ＣＯのメタノールへの平衡反応率を計算する。計算の結果は、以下の通りである。
【表４】
2007524681.tif 000056
図１５に、前記データを平衡曲線としてプロットする。
【００４１】
用語「平衡への接近率」は、指定の反応温度で得られる反応体化学種（例えば出発反応体）の実際の反応率を、その反応温度でのその反応体化学種の平衡反応率の値で除した商を指す。例えば、図１５を参照すると、２７０℃でのＣＯの平衡反応率の値は２２％であり、２７０℃でのＣＯの実際の反応率が１２％であったと仮定すれば、この場合の平衡への接近率は５４．５％（１００×１２／２２＝５４．５％）になる。本発明のプロセスで用いられる反応ゾーンのそれぞれの中で平衡への接近率が同じであるか、または実質的に同じであるなら、そのプロセスを等ポテンシャルプロセスと呼ぶことができる。この概念を、出発反応体の反応率から混合物中の任意の所定の化学種の反応率に拡張することができる。従って、本発明のプロセスで用いられる反応ゾーンのそれぞれの中で選ばれた生成物（または反応体化学種）の間の差分が同じであるか、または実質的に同じであるなら、本プロセスを等ポテンシャルであると言うことができる。
【００４２】
別のチャネルに対する一つのチャネルの相対的な位置を指すとき、用語「隣接する」は、一枚の壁がこれらの二つのチャネルを分離するように直接隣接することを意味する。この壁の厚さは変化してよい。しかし、「隣接する」チャネルは、チャネル間の伝熱に干渉するような介在チャネルで分離されていない。一つの実施態様では、一つのチャネルは、別のチャネルの寸法の一部の区間でだけ別のチャネルに隣接してよい。例えば、プロセスマイクロチャネルは、一つ以上の隣接する熱交換チャネルより長く、一つ以上の隣接する熱交換チャネルを超えて伸びることがある。
【００４３】
用語「流体」は、気体、液体、あるいは分散した固体または分散した液滴を含む気体または液体を指す。
【００４４】
用語「接触時間」は、マイクロチャネル反応器内の反応ゾーンの体積を、０℃の温度および一気圧の圧力で測った反応体組成物の体積供給流量で除した商を指す。
【００４５】
用語「滞留時間」は、ある空間（例えば、マイクロチャネル反応器内の反応ゾーン）を通って流れる流体が占める該空間の内部体積を、該空間を通って流れる流体の該空間内の温度および圧力での体積流量で除した商を指す。
【００４６】
用語「分あたり標準リットル」または「ＳＬＰＭ」は、０℃および大気圧で測定した分あたりリットルでの流量を指す。
【００４７】
本発明のプロセスは、流体反応体および流体生成物を使用する任意の平衡支配化学反応を実行するのに適する。本プロセスを使用して実行することができる平衡支配化学反応の例は、メタノール合成、ジメチルエーテル合成、アンモニア合成、水性ガスシフト反応、アセチル化付加反応、アルキル化、脱アルキル化、水素化脱アルキル化、還元アルキル化、アミノ化、アンモニア合成、芳香族化、アリール化、自動熱改質、カルボニル化、脱カルボニル化、還元カルボニル化、カルボキシル化、還元カルボキシル化、還元カップリング、凝縮、クラッキング、ハイドロクラッキング、環化、閉環オリゴマ化、脱ハロゲン化、二量化、エポキシ化、エステル化、フィッシャー・トロプシュ反応、ハロゲン化、水素化ハロゲン化、ホモロゲーション、水和、脱水、水素化、脱水素、ヒドロカルボキシル化、ヒドロホルミル化、水素化分解、ヒドロメタル化、ヒドロシリル化、加水分解、水素化処理、異性化、メチル化、脱メチル化、メタセシス、ニトロ化、酸化、部分酸化、重合、還元、改質、逆水性ガスシフト、スルホン化、テロメリゼーション、エステル交換、三量化、サバティエ反応、二酸化炭素改質、優先酸化または優先メタン化を含む。本プロセスは、メタノール合成反応を実行するのに特に適する。
【００４８】
本発明のプロセスは、発熱平衡支配化学反応または吸熱平衡支配化学反応を実行するのに適する。化学反応が発熱性のとき、冷却によって熱を除去する操作を反応に施す。化学反応が吸熱性のとき、熱を加える操作を反応に施す。マイクロチャネル反応器によって提供される追加の冷却または加熱を、マイクロチャネル反応器内の別々の反応ゾーンで行ってよい。これらの反応ゾーンは、上記で参照した第一の反応ゾーンと、第二または別の反応ゾーンを備えるとよい。第一の反応ゾーンを、マイクロチャネル反応器への入口の近くに配置してよい。第二または別の反応ゾーンを、マイクロチャネル反応器の出口の近くに配置してよい。第一の反応ゾーンと第二または別の反応ゾーンとの間に、一つ以上のさらに別の反応ゾーンを配置してよい。一つ以上のさらに別の反応ゾーンは、任意の所望の数の反応ゾーン、例えば１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０またはそれ以上のさらに別の反応ゾーンからなってよい。発熱反応の場合、一般に、第一の反応ゾーン中の温度は第二または別の反応ゾーン中の温度より高い。一方、吸熱反応の場合、一般に、第一の反応ゾーン中の温度は第二または別の反応ゾーン中の温度より低い。熱交換器によって追加の冷却または加熱を提供してよい。
【００４９】
第一の反応ゾーンでは、第一の平衡生成物を作り出すのに適する第１の組の反応条件下で本発明のプロセスを実行する。第一の平衡生成物の組成は、反応プロセス、反応温度および反応体組成物の組成に依存する。第一の反応ゾーンで実際に生成する中間生成物の組成は、出発反応体の反応率の程度に依存する。第一の反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率は、少なくとも約５％、一つの実施態様では少なくとも約２０％、一つの実施態様では少なくとも約４０％、一つの実施態様では少なくとも約５０％、一つの実施態様では少なくとも約６０％、一つの実施態様では少なくとも約７０％、一つの実施態様では少なくとも約８０％、一つの実施態様では少なくとも約９０％であるとよい。一つの実施態様では、出発反応体の反応率の平衡への接近率は約５％から約９９％、一つの実施態様では約２０％から約９８％、一つの実施態様では約４０％から約９８％、一つの実施態様では約５０％から約９５％、一つの実施態様では約６０％から約９５％、一つの実施態様では約７５％から約９５％、一つの実施態様では約８０％から約９５％の範囲にあるとよい。第一の反応ゾーン中で生成する中間生成物は、反応の所望の生成物および出発反応体、ならびにおそらくその他の未反応反応体を含む。例えば、反応が式（３）で表されるメタノール合成反応であるなら、所望の生成物はＣＨ３ＯＨであり、中間生成物はＣＯおよびＨ２も含む。ＣＯの変換の平衡反応率の値は、例えば約４２％であり、本発明のプロセスで第一の反応ゾーン中で得られるＣＯの実際の反応率は、例えば約２２％であり、従って、平衡への接近率は５２．４％（１００×２２／４２＝５２．４％）になる。上記で示したメタノール合成反応の場合、実現されるＣＯの反応率は、約５から約５０％、一つの実施態様では約１０から約４０％の範囲にあるとよい。
【００５０】
第二のまたは別の反応ゾーンでは、第二のまたは別の平衡生成物を作り出すのに適する第二のまたは別の組の反応条件下で本プロセスを実行する。第二のまたは別の平衡生成物の組成も、反応プロセス、反応温度および第二のまたは別の反応ゾーンに流入する中間生成物組成物中の反応体に依存する。第二の反応ゾーンで生成する生成物の組成は、出発反応体の反応率の程度に依存する。第二の反応ゾーン中の出発反応体の反応率の平衡への接近率は、少なくとも約５％、一つの実施態様では少なくとも約２０％、一つの実施態様では少なくとも約４０％、一つの実施態様では少なくとも約５０％、一つの実施態様では少なくとも約６０％、一つの実施態様では少なくとも約７０％、一つの実施態様では少なくとも約８０％、一つの実施態様では少なくとも約９０％であるとよい。一つの実施態様では、出発反応体の反応率の平衡への接近率は約５％から約９９％、一つの実施態様では約２０％から約９８％、一つの実施態様では約４０％から約９８％、一つの実施態様では約５０％から約９５％、一つの実施態様では約６０％から約９５％、一つの実施態様では約７５％から約９５％、一つの実施態様では約８０％から約９５％の範囲にあるとよい。第二のまたは別の反応ゾーン中で生成する生成物は、反応の所望の生成物ならびに未反応反応体を含む。例えば、反応が上記に示した式（３）で表されるメタノール合成反応なら、所望の生成物はＣＨ３ＯＨであり、最終生成物組成物はＨ２およびＣＯを含んでよい。この反応のＣＯの変換の平衡値は、例えば約７２％であり、本発明のプロセスによって第二の反応ゾーン中で得られるＣＯの実際の反応率は、例えば約５２％であり、従って、平衡への接近率は７２．２％（１００×５２／７２＝７２．２％）になる。メタノール合成反応の場合、第二のまたは別の反応ゾーン中では、反応の速度は低いが、ＣＯの反応率は増加する。例えば、上記に示したメタノール合成反応の場合、第二のまたは別の反応ゾーン中で実現することができるＣＯの反応率は、約１０から約９０％、一つの実施態様では約２０から約８０％であるとよい。
【００５１】
第一の反応ゾーン中の出発反応体の平衡への接近率は、第二のまたは別の反応ゾーン中の出発反応体の平衡への接近率と同じであるか、あるいはほぼ同じであってよい。第一の反応ゾーン中の平衡への接近率は、第二のまたは別の反応ゾーン中の平衡への接近率の約５０％の範囲内、一つの実施態様では約７５％の範囲内、一つの実施態様では約９５％の範囲内、一つの実施態様では約９８％の範囲内にあるとよい。
【００５２】
上記で示したように、第一の反応ゾーンと第二のまたは別の反応ゾーンとの間に、一つ以上のさらに別の反応ゾーンを使用するとよい。これらのさらに別の反応ゾーンでは、一つ以上のさらに別の平衡生成物を作り出すのに適する一つ以上の組の反応条件下で本プロセスを実行する。これらのさらに別の反応ゾーンのそれぞれの中で作り出される中間生成物の組成は、反応プロセス、さらに別の反応ゾーン内の温度およびさらに別の反応ゾーンに流入する中間生成物の組成に依存する。これらのさらに別の反応ゾーンで作り出される中間生成物のそれぞれの組成は、出発反応体の反応率の程度に依存する。これらの一つ以上のさらに別の反応ゾーンのそれぞれの平衡への接近率は、少なくとも約５％、一つの実施態様では少なくとも約２０％、一つの実施態様では少なくとも約４０％、一つの実施態様では少なくとも約５０％、一つの実施態様では少なくとも約６０％、一つの実施態様では少なくとも約７０％、一つの実施態様では少なくとも約８０％、一つの実施態様では少なくとも約９０％であるとよい。一つの実施態様では、出発反応体の反応率の平衡への接近率は約５％から約９９％、一つの実施態様では約２０％から約９８％、一つの実施態様では約４０％から約９８％、一つの実施態様では約５０％から約９５％、一つの実施態様では約６０％から約９５％、一つの実施態様では約７５％から約９５％、一つの実施態様では約８０％から約９５％の範囲にあるとよい。
【００５３】
第一の反応ゾーン中の出発反応体の平衡への接近率、第二のまたは別の反応ゾーン中の出発反応体の平衡への接近率、および一つ以上のさらに別の反応ゾーン中の出発反応体の平衡への接近率は、同じであるか、またはほぼ同じであってよい。第一の反応ゾーン中の平衡への接近率は、第二のまたは別の反応ゾーン中の平衡への接近率および一つ以上のさらに別の反応ゾーン中の平衡への接近率の約５０％の範囲内、一つの実施態様では約７５％の範囲内、一つの実施態様では約９５％の範囲内、一つの実施態様では約９８％の範囲内にあるとよい。
【００５４】
オプションとして、上記に示した反応ゾーンの間で、反応ゾーンの間に配置される熱交換ゾーン中で反応体および中間生成物を冷却するか、または加熱してよい。これらの熱交換ゾーンをプロセスマイクロチャネル中に配置してよく、触媒を収容していないプロセスマイクロチャネルの空の区域であることを特徴としてよい。これらの熱交換ゾーン中で、反応体および中間生成物の温度を、次の隣接する下流の反応ゾーン中の操作温度に調節することができる。
【００５５】
図２を参照して、一つの実施態様では、マイクロチャネル反応器コア１０２、反応体ヘッダ１０４、生成物フッタ１０６、熱交換ヘッダ１０８および１１０、ならびに熱交換フッタ１１２および１１４を備えるマイクロチャネル反応器１００を用いて、本発明のプロセスを実行するとよい。マイクロチャネル反応器コア１０２は二つの反応ゾーンを含み、一方は第一の反応ゾーン１１６であり、他方は第二の反応ゾーン１１８である。各反応ゾーンは、少なくとも一つの、一つの実施態様では複数のプロセスマイクロチャネルと、少なくとも一つの、一つの実施態様では複数の熱交換チャネルとを含む。熱交換チャネルは、プロセスマイクロチャネルに隣接してよい。熱交換チャネルは、マイクロチャネルであってよい。プロセスマイクロチャネルと熱交換チャネルとは、層状に並べて配置してよい。プロセスマイクロチャネル中には触媒が収容される。反応体ヘッダ１０４は、反応体組成物が一様な、または実質的に一様なプロセスマイクロチャネルへの流れの分布でプロセスマイクロチャネルに流入するための通路を提供する。生成物フッタ１０６は、生成物および任意の未反応反応体がプロセスマイクロチャネルから比較的高い流速で迅速に流出するための通路を提供する。反応ゾーン１１６および１１８を互いに異なる温度で動作させてよい。反応ゾーン１１６および１１８中で、同じ触媒を用いてもよく、または異なる触媒を用いてもよい。反応ゾーン１１６と１１８とを、中間生成物および未反応反応体を冷却するか、または加熱することができる非反応性ゾーンによって互いに物理的に分離してよい。あるいは、反応ゾーン１１６と１１８とを物理的に分離しなくてもよい。すなわち、中間生成物および未反応反応体は、反応ゾーン１１６から反応ゾーン１１８に直接流入する。反応ゾーン１１６と１１８との両方で同じプロセスマイクロチャネルを用いてよい。すなわち、反応ゾーン１１６中で用いられるプロセスマイクロチャネルを反応ゾーン１１８中に伸ばしてよい。反応体組成物は、矢印１２０で示されるように、反応体ヘッダ１０４を通ってマイクロチャネル反応器１００に流入する。反応体組成物を、反応体ヘッダ１０４に入る前に予熱してよい。反応体組成物は、マイクロチャネル反応器コア１０２中のプロセスマイクロチャネルを通って流れて触媒と接触し、反応して生成物を生成する。一つの実施態様では、反応器コア１０２を通る反応体組成物と生成物との流れは、反応器コア１０２の最上部からその底部へ垂直な方向にある。生成物、および一つの実施態様では反応体組成物からの未反応成分は、矢印１２２で示されるように、反応器コア１０２から生成物フッタ１０６に流れ、生成物フッタ１０６から流出する。本発明のプロセスの一利点は、プロセスマイクロチャネルを通る一回の通過で反応体の高いレベルの反応率を得ることができることであるが、一つの実施態様では、反応体組成物からの未反応成分またはそれらの一部を、矢印１２４、１２６および１２８で示されるように、反応体ヘッダ１０４に返してリサイクルさせ、反応体ヘッダ１０４からプロセスマイクロチャネルを通して触媒と接触させ、反応させて生成物を生成させてよい。プロセスマイクロチャネルを通ってリサイクルされる反応体組成物の未反応成分は、任意の回数、例えば、１回、２回、３回、４回等リサイクルしてよい。熱交換ヘッダ１０８および１１０には、矢印１３０および１３２でそれぞれ示されるように、熱交換流体が流入し、熱交換ヘッダ１０８および１１０からマイクロチャネル反応器コア１０２中の熱交換チャネルを通って熱交換フッタ１１２および１１４に流れ、矢印１３４および１３６でそれぞれ示されるように、熱交換フッタ１１２および１１４から流出する。
【００５６】
反応器コア１０２中のプロセスマイクロチャネルと熱交換チャネルとを、図３に例を示す繰り返し単位１４０に示されるように並べて配置してよい。図３を参照すると、プロセスマイクロチャネル１４２は、熱交換マイクロチャネル１４６を備える熱交換ゾーン１４４に隣接して配置される。共通の壁１４８がプロセスマイクロチャネル１４２を熱交換ゾーン１４４から分離する。プロセスマイクロチャネル１４２中には触媒１５０が充填されている。反応体組成物は、矢印１５２で示される方向に、プロセスマイクロチャネル１４２中の触媒１５０の充填層に流入し、充填層を通って流れ、触媒１５０と接触し、反応して生成物を生成する。生成物と、残存する可能性のある反応体組成物からの任意の未反応反応体とは、矢印１５４で示されるように、プロセスマイクロチャネル１４２から流出する。熱交換流体は、熱交換マイクロチャネル１４６を通って、プロセスマイクロチャネル１４２を通る反応体組成物と生成物との流れに対して交差流である方向に流れる。
【００５７】
反応器コア１０２は、少なくとも一つの、一つの実施態様では複数の、平行に配置されたプロセスマイクロチャネル１４２を含んでよく、各プロセスマイクロチャネル１４２は、反応器コア１０２の長さ方向に垂直な方向に延在する。プロセスマイクロチャネル１４２のそれぞれは、任意の形状、例えば正方形、長方形、円形、半円形等を有する断面を有してよい。各プロセスマイクロチャネル１４２の内部高さは、プロセスマイクロチャネルを通る反応体と生成物との流れの方向に垂直な内部寸法のうちの小さい方とみなしてよい。各プロセスマイクロチャネル１４２は、最大約１０ｍｍ、一つの実施態様では最大約６ｍｍ、一つの実施態様では最大約４ｍｍ、一つの実施態様では最大約２ｍｍの内部高さを有するとよい。一つの実施態様では、高さは、約０．０５から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約６ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約４ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約２ｍｍの範囲にあるとよい。各プロセスマイクロチャネル１４２の幅は、プロセスマイクロチャネルを通る反応体と生成物との流れの方向に垂直な他方の内部寸法であるとみなしてよい。各プロセスマイクロチャネルのそれぞれの幅は、任意の寸法、例えば、最大約３メートル、一つの実施態様では約０．０１から約３メートル、一つの実施態様では約０．１から約３メートルであるとよい。各プロセスマイクロチャネル１４２の長さは、任意の寸法、例えば、最大約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約６メートル、一つの実施態様では約０．２から約３メートルであるとよい。プロセスマイクロチャネル１４２は、反応ゾーン１１６および１１８の両方を通って、反応ゾーン１１６の入口から反応ゾーン１１８の出口まで縦方向に延在してよい。
【００５８】
熱交換ゾーン１４４は、互いに平行に配置された複数の熱交換マイクロチャネル１４６を備え、各熱交換マイクロチャネル１４６はプロセスマイクロチャネル１４２の長さ方向に対して直角の長さ方向に延在する。熱交換マイクロチャネル１４６のそれぞれは、任意の形状、例えば正方形、長方形、円形、半円形等を有する断面を有してよい。各熱交換マイクロチャネル１４６の内部高さは、熱交換マイクロチャネルを通る熱交換流体の流れの方向に垂直な内部寸法のうちの小さい方とみなしてよい。熱交換マイクロチャネル１４６のそれぞれは、最大約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍの範囲の内部高さを有するとよい。これらのマイクロチャネルのそれぞれの幅は、熱交換チャネルを通る熱交換流体の流れの方向に垂直な他方の内部寸法とみなされるが、任意の寸法、例えば、最大約３メートル、一つの実施態様では約０．０１から約３メートル、一つの実施態様では約０．１から約３メートルであるとよい。熱交換マイクロチャネル１４６のそれぞれの長さは、任意の寸法、例えば、最大約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約６メートル、一つの実施態様では約０．２から約３メートルであるとよい。
【００５９】
マイクロチャネル反応器コア１０２中の繰り返し単位１４０の数は、任意の所望の数、例えば、１、２、３、４、６、８、１０、数百、数千、数万、数十万、数百万等であってよい。
【００６０】
一つの実施態様では、単独の連続なプロセスマイクロチャネル内に触媒反応ゾーンを収容してよく、この場合、各ゾーン中で同じ触媒を用いてもよく、または異なる触媒を用いてもよい。伝熱流体の性質、流量または組成の制御によって、ゾーンの間で温度を変化させてよい。一つの実施態様では、熱交換チャネル中の圧力を変化させることによって、部分沸騰を用いてプロセスマイクロチャネルの入口の近くに高温ゾーンを、同じプロセスマイクロチャネルの出口の近くに低温を作り出してよい。プロセスマイクロチャネルの入口の近くでは水の高圧部分沸騰を用いるとよく、プロセスマイクロチャネルの出口の近くでは水の低圧部分沸騰を用いるとよい。熱交換チャネルの入口および出口で変化するサイズの二重オリフィスを用いて、熱交換チャネル圧力をさまざまに変化させてよい。例えば、水が約２５１℃で沸騰するように、５０気圧の水の入口流を第１の熱交換チャネルの組の中で４０気圧に下げ、水を４０気圧で部分沸騰させて温度を制御する。水が約２１３℃で沸騰するように、第二のまたは最後のプロセス反応ゾーンに隣接する熱交換チャネルの組の中の圧力を２０気圧に下げてよい。所望の圧力で個々の熱交換チャネルまたは熱交換チャネルの群に流量を増減させて計量できるように、熱交換チャネルの入口および出口でオプションの二重オリフィスを用いて各熱交換チャネル区画中への流量を制御してよい。
【００６１】
一つの実施態様では、プロセスマイクロチャネル中の圧力を変えることによって、プロセスマイクロチャネル中の化学反応の推進力を変化させてよい。流路の受動的圧力降下より大幅に圧力を低下させて高圧ゾーンおよび低圧ゾーンを作り出してよい。変化する圧力ゾーンを用いると、平衡反応率はより低い圧力で最高になるが、反応速度は高い圧力ほど速いというように、正味のモル数が増加する反応の場合には有利かもしれない。プロセスマイクロチャネルの初動区画を非常に高い圧力で動作させ、プロセスマイクロチャネルの長さに沿って段階的に圧力を低下させるとよい。圧力低下の率または量は、流路の自然圧力降下より大きくてよく、絞りまたはオリフィスなど自然流路より高い圧力差分を有する機能要素の組み込みによって実現してよい。
【００６２】
図４に例を示すプロセスは、図４に例を示すプロセスは熱交換流体に交差流ではなく向流を使用する点を除いて、図２に例を示したプロセスに類似する。図４を参照すると、マイクロチャネル反応器コア２０２、反応体ヘッダおよび熱交換フッタ２０４、生成物フッタおよび熱交換ヘッダ２０６、熱交換ヘッダ２０８および熱交換フッタ２１０を備えるマイクロチャネル反応器２００を用いて本発明のプロセスを実行する。図４に例を示すマイクロチャネル反応器２００は、図２に例を示したマイクロチャネル反応器１００より長いように見えるが、図２および４は概略フローシートにすぎず、正確な縮尺で描かれてはいないことを理解すべきである。従って、マイクロチャネル反応器１００と２００とは、同じまたは異なる全長を有してよい。マイクロチャネル反応器コア２０２は二つの反応ゾーンを含み、一方は第一の反応ゾーン２１６であり、他方は第二の反応ゾーン２１８である。各反応ゾーンは、少なくとも一つの、一つの実施態様では複数のプロセスマイクロチャネルと、少なくとも一つの、一つの実施態様では複数の熱交換チャネルとを含む。熱交換チャネルは、プロセスマイクロチャネルに隣接してよい。熱交換チャネルは、マイクロチャネルであってよい。プロセスマイクロチャネルと熱交換チャネルとは、層状に並べて配置してよい。プロセスマイクロチャネル内には触媒が収容される。反応体ヘッダおよび熱交換フッタ２０４は、反応体組成物が一様な、または実質的に一様なプロセスマイクロチャネルへの流れの分布でプロセスマイクロチャネルに流入するための通路を提供する。生成物フッタおよび熱交換ヘッダ２０６は、生成物および任意の未反応反応体がプロセスマイクロチャネルから比較的高い流れの速度で迅速に流出するための通路を提供する。反応ゾーン２１６と２１８とを互いに異なる温度で動作させてよい。反応ゾーン２１６と２１８との中で同じ触媒を用いてもよく、または異なる触媒を用いてもよい。反応ゾーン２１６と２１８とを、中間生成物および未反応反応体を冷却するか、または加熱することができる非反応性ゾーンによって物理的に互いに分離してよい。あるいは、反応ゾーン２１６と２１８とを物理的に分離しなくてもよい。すなわち、中間生成物と未反応反応体とは、反応ゾーン２１６から反応ゾーン２１８に直接流入する。反応ゾーン２１６と２１８との両方の中で同じプロセスマイクロチャネルを用いてよい。すなわち、反応ゾーン２１６中で用いられるプロセスマイクロチャネルを反応ゾーン２１８中に伸ばしてよい。反応体組成物は、矢印２２０で示されるように、反応体ヘッダおよび熱交換フッタ２０４を通ってマイクロチャネル反応器２００に流入する。反応体ヘッダおよび熱交換フッタ２０４に入る前に反応体組成物を予熱してよい。反応体組成物は、マイクロチャネル反応器コア２０２中のプロセスマイクロチャネルを通って流れて触媒と接触し、反応して生成物を生成する。一つの実施態様では、反応器コア２０２を通る反応体組成物および生成物の流れは、反応器コア２０２の最上部からその底部へ垂直な方向にある。生成物、一つの実施態様では反応体組成物からの未反応成分は、反応器コア２０２から生成物フッタおよび熱交換ヘッダ２０６を通って流れ、矢印２２２で示されるように、生成物フッタおよび熱交換ヘッダ２０６から流出する。本発明のプロセスの一利点は、プロセスマイクロチャネルを通る一回の通過で反応体の高いレベルの反応率を得ることができることであるが、一つの実施態様では、反応体組成物からの未反応成分またはそれらの一部を、反応体ヘッダおよび熱交換フッタ２０４に返してリサイクルし、反応体ヘッダおよび熱交換フッタ２０４からプロセスマイクロチャネルを通して触媒と接触させ、反応させて生成物を生成させてよい。プロセスマイクロチャネルを通ってリサイクルされる反応体組成物の未反応成分は、任意の回数、例えば、１回、２回、３回、４回等リサイクルしてよい。生成物フッタおよび熱交換ヘッダ２０６、ならびに熱交換ヘッダ２０８には、矢印２３０および２３２でそれぞれ示されるように、熱交換流体が流入し、生成物フッタおよび熱交換ヘッダ２０６、ならびに熱交換ヘッダ２０８から、マイクロチャネル反応器コア２０２中の熱交換チャネルを通って、熱交換フッタ２１０、ならびに反応体ヘッダおよび熱交換フッタ２０４へ流れ、矢印２３４および２３６でそれぞれ示されるように、熱交換フッタ２１０、ならびに反応体ヘッダおよび熱交換フッタ２０４から流出する。
【００６３】
反応器コア２０２中のプロセスマイクロチャネルおよび熱交換チャネルは、図５に例を示した繰り返し単位２４０に示されるように、並べて配置してよい。図５を参照すると、熱交換チャネル２４４に隣接させてプロセスマイクロチャネル２４２を配置する。共通壁２４８がプロセスマイクロチャネル２４２を熱交換チャネル２４４から分離する。プロセスマイクロチャネル２４２中には触媒２５０が充填されている。プロセスマイクロチャネル２４２中の触媒２５０の充填層に、矢印２５２で示される方向に反応体組成物が流入し、充填層を通って流れ、触媒２５０と接触し、反応して生成物を生成する。生成物と、残っている可能性のある反応体組成物からの任意の未反応反応体とは、矢印２５４で示されるように、プロセスマイクロチャネル２４２から流出する。矢印２５６および２５８で示されるように、熱交換マイクロチャネル２４４を通って、プロセスマイクロチャネル２４２を通る反応体組成物と生成物との流れに対して向流である方向に熱交換流体が流れる。あるいは、熱交換流体は、熱交換チャネル２４４を通って反対の方向に流れてよい。すなわち、熱交換流体は、プロセスマイクロチャネル２４２を通る反応体と生成物との流れに対して並流である方向に流れてよい。
【００６４】
反応器コア２０２は、少なくとも一つの、一つの実施態様では複数の平行に配置されたプロセスマイクロチャネル２４２を含んでよく、各プロセスマイクロチャネル２４２は反応器コア２０２の長さに沿って垂直方向に延在する。プロセスマイクロチャネル２４２のそれぞれは、任意の形状、例えば正方形、長方形、円形、半円形等を有する断面を有してよい。各プロセスマイクロチャネル２４２の内部高さは、プロセスマイクロチャネルを通る反応体と生成物との流れの方向に垂直な内部寸法のうちの小さい方とみなしてよい。各プロセスマイクロチャネル２４２は、最大約１０ｍｍ、一つの実施態様では最大約６ｍｍ、一つの実施態様では最大約４ｍｍ、一つの実施態様では最大約２ｍｍの内部高さを有するとよい。一つの実施態様では、高さは、約０．０５から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約６ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約４ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約２ｍｍの範囲にあるとよい。各プロセスマイクロチャネル２４２の幅は、プロセスマイクロチャネルを通る反応体と生成物と流れの方向に垂直な他方の内部寸法であるとみなしてよい。各プロセスマイクロチャネル２４２の幅は、任意の寸法、例えば、最大約３メートル、一つの実施態様では約０．０１から約３メートル、一つの実施態様では約０．１から約３メートルであるとよい。各マイクロチャネル２４２の長さは、任意の寸法、例えば、最大約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約６メートル、一つの実施態様では約０．２から約３メートルであるとよい。プロセスマイクロチャネル２４２は、反応ゾーン２１６にプロセスマイクロチャネル２４２の一組、反応ゾーン２１８にプロセスマイクロチャネル２４２の第二の組と、反応ゾーン２１６および２１８を通って縦に延在してよい。
【００６５】
反応ゾーン２１６は熱交換マイクロチャネル２４４の一組を含み、反応ゾーン２１８は熱交換マイクロチャネル２４４の第二の組を含む。熱交換マイクロチャネル２４４のそれぞれは、任意の形状、例えば正方形、長方形、円形、半円形等を有する断面を有してよい。各熱交換マイクロチャネル２４４の内部高さは、熱交換マイクロチャネルを通る熱交換流体の流れの方向に垂直な内部寸法のうちの小さい方とみなしてよい。熱交換マイクロチャネル２４４のそれぞれは、最大約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍの範囲の内部高さを有するとよい。熱交換チャネルを通る熱交換流体の流れの方向に垂直な他方の内部寸法であるこれらのマイクロチャネルのそれぞれの幅は、任意の寸法、例えば、最大約３メートル、一つの実施態様では約０．０１から約３メートル、一つの実施態様では約０．１から約３メートルであるとよい。熱交換マイクロチャネル２４４のそれぞれの長さは、任意の寸法、例えば、最大約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約６メートル、一つの実施態様では約０．２から約３メートルであるとよい。
【００６６】
マイクロチャネル反応器コア２０２中の反応ゾーン２１６および２１８のそれぞれの中の繰り返し単位２４０の数は、任意の所望の数、例えば１、２、３、４、６、８、１０、数百、数千、数万、数十万、数百万等であってよい。
【００６７】
図６に例を示すプロセスは、図６に例を示すプロセスが図２に例を示した２つの反応ゾーンではなく３つの反応ゾーンを使用する点を除いて、図２に例を示したプロセスに類似している。図６を参照すると、マイクロチャネル反応器コア３０２、反応体ヘッダ３０４、生成物フッタ３０６、熱交換ヘッダ３０８、３０９および３１０、ならびに熱交換フッタ３１２、３１３および３１４を備えるマイクロチャネル反応器３００を用いて本発明のプロセスを実行する。マイクロチャネル反応器コア３０２は、３つの反応ゾーン、すなわち反応ゾーン３１６、３１７および３１８を備える。各反応ゾーンは、少なくとも一つの、一つの実施態様では複数のプロセスマイクロチャネルと、少なくとも一つの、一つの実施態様では複数の熱交換チャネルとを含む。熱交換チャネルは、プロセスマイクロチャネルに隣接してよい。熱交換チャネルは、マイクロチャネルであってよい。プロセスマイクロチャネルと熱交換チャネルとは、層状に並べて配置してよい。プロセスマイクロチャネル中には触媒が収容される。反応体ヘッダ３０４は、反応体組成物が一様なまたは実質的に一様なプロセスマイクロチャネルへの流れの分布でプロセスマイクロチャネルに流入するための通路を提供する。生成物フッタ３０６は、生成物および任意の未反応反応体がプロセスマイクロチャネルから比較的高い流速で迅速に流出するための通路を提供する。反応ゾーン３１６、３１７および３１８を互いに異なる温度で動作させてよい。反応ゾーン３１６，３１７および３１８中に同じ触媒を用いてもよく、または異なる触媒を用いてもよい。反応ゾーン３１６、３１７および３１８を、中間生成物および未反応反応体を冷却するか、または加熱することができる非反応性ゾーンによって物理的に互いに分離してよい。あるいは、反応ゾーン３１６、３１７および３１８を物理的に分離しなくてよい。すなわち、中間生成物および未反応反応体は、反応ゾーン３１６から反応ゾーン３１７に、および反応ゾーン３１７から反応ゾーン３１８に直接流れる。反応ゾーン３１６、３１７および３１８のそれぞれの中で、同じプロセスマイクロチャネルを用いてよい。すなわち、反応ゾーン３１６中で用いられるプロセスマイクロチャネルは、反応ゾーン３１７を通って反応ゾーン３１８に伸びてよい。矢印３２０で示されるように、反応体ヘッダ３０４を通って、反応体組成物がマイクロチャネル反応器３００に流入する。反応体ヘッダ３０４に入る前に反応体組成物を予熱してよい。反応体組成物は、マイクロチャネル反応器コア３０２中のプロセスマイクロチャネルを通って流れて触媒と接触し、反応して生成物を生成する。一つの実施態様では、反応器コア２０２を通る反応体組成物と生成物との流れは、反応器コア３０２の最上部からその底部へ垂直な方向にある。生成物、一つの実施態様では反応体組成物からの未反応成分は、反応器コア３０２から生成物フッタ３０６を通り、矢印３２２で示されるように、生成物フッタ３０６から流出する。本発明のプロセスの一利点は、プロセスマイクロチャネルを通る一回の通過で反応体の高いレベルの反応率を得ることができることであるが、一つの実施態様では、反応体組成物からの未反応成分またはそれらの一部を反応体ヘッダ３０４に返してリサイクルさせ、反応体ヘッダ３０４からプロセスマイクロチャネルを通して触媒と接触させ、反応させて生成物を生成させてよい。プロセスマイクロチャネルを通ってリサイクルされる反応体組成物の未反応成分は、任意の回数、例えば、１回、２回、３回、４回等リサイクルしてよい。矢印３３０および３３２でそれぞれ示されるように、熱交換ヘッダ３０８、３０９および３１０に熱交換流体が流入し、熱交換ヘッダ３０８、３０９および３１０からマイクロチャネル反応器コア３０２中の熱交換チャネルを通って熱交換フッタ３１２、３１３および３１４に流れ、矢印３３４、３３５および３３６でそれぞれ示されるように、熱交換フッタ３１２、３１３および３１４から流出する。
【００６８】
図３に例を示し、上記で説明した繰り返し単位１４０に示したように、反応器コア３０２中のプロセスマイクロチャネルと熱交換チャネルとを並べて配置してよい。プロセスマイクロチャネル１４２は、反応ゾーン３１６の入口から反応ゾーン３１８の出口まで、反応ゾーン３１６、３１７および３１８を通って縦に延在してよい。マイクロチャネル反応器コア３０２中の繰り返し単位１４０の数は、任意の所望の数、例えば、１、２、３、４、６、８、１０、数百、数千、数万、数十万、数百万等であってよい。
【００６９】
あるいは、図７に例を示す繰り返し単位３４０の場合に示されるように、マイクロチャネル反応器１００または３００中で用いられるプロセスマイクロチャネルと熱交換マイクロチャネルとを配置してよい。図７を参照すると、熱交換ゾーン３４４に隣接させてプロセスマイクロチャネル３４２を配置する。プロセスマイクロチャネル３４２は、任意の形状、例えば正方形、長方形、円形、半円形等を有する断面を有してよい。各プロセスマイクロチャネル３４２の内部高さは、プロセスマイクロチャネルを通る反応体と生成物との流れの方向に垂直な内部寸法のうちの小さい方とみなしてよい。各プロセスマイクロチャネル３４２は、最大約１０ｍｍ、一つの実施態様では最大約６ｍｍ、一つの実施態様では最大約４ｍｍ、一つの実施態様では最大約２ｍｍの内部高さを有するとよい。一つの実施態様では、高さは、約０．０５から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約６ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約４ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約２ｍｍの範囲にあるとよい。各プロセスマイクロチャネル３４２の幅は、プロセスマイクロチャネルを通る反応体と生成物との流れの方向に垂直な他方の内部寸法であるとみなしてよい。各プロセスマイクロチャネル３４２の幅は、任意の寸法、例えば、最大約３メートル、一つの実施態様では約０．０１から約３メートル、一つの実施態様では約０．１から約３メートルであるとよい。各マイクロチャネル３４２の長さは、任意の寸法、例えば、最大約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約６メートル、一つの実施態様では約０．２から約３メートルであるとよい。熱交換ゾーン３４４は互いに平行に配置された複数の熱交換マイクロチャネル３４６を備え、各熱交換マイクロチャネル３４６はプロセスマイクロチャネル３４２の長さ方向に対して直角の長さ方向に延在する。熱交換マイクロチャネル３４６のそれぞれは、任意の形状、例えば正方形、長方形、円形、半円形等を有する断面を有してよい。各熱交換マイクロチャネル３４６の内部高さは、熱交換マイクロチャネルを通る熱交換流体の流れの方向に垂直な内部寸法のうちの小さい方であるととみなしてよい。熱交換マイクロチャネル３４６のそれぞれは、最大約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍの範囲の内部高さを有するとよい。熱交換チャネルを通る熱交換流体の流れの方向に垂直な他方の内部寸法であるこれらのマイクロチャネルのそれぞれの幅は、任意の寸法、例えば、最大約３メートル、一つの実施態様では約０．０１から約３メートル、一つの実施態様では約０．１から約３メートルであるとよい。熱交換マイクロチャネル３４６のそれぞれの長さは、任意の寸法、例えば、最大約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約６メートル、一つの実施態様では約０．２から約３メートルであるとよい。熱交換ゾーン３４４の長さは、プロセスマイクロチャネル３４２より短くてもよく、あるいは長くてもよい。熱交換ゾーン３４４は、プロセスマイクロチャネル３４２の出口３４３またはその近くから、プロセスマイクロチャネル３４２の長さに沿って、プロセスマイクロチャネル３４２の入口３４５に達するより手前の点まで縦に延在してよい。一つの実施態様では、熱交換ゾーン３４４の長さは、プロセスマイクロチャネル３４２の長さの最大約１５０％であり、一つの実施態様では熱交換ゾーン３４４の長さはプロセスマイクロチャネル３４２の長さの約２０から約９５％であり、一つの実施態様では熱交換ゾーン１５１の長さはプロセスマイクロチャネル３４２の長さの約５０から約８０％である。プロセスマイクロチャネル３４２の幅は、熱交換ゾーン３４４の末端３５７の下流の区域では拡げられるか、または延長される。この構成は、プロセスマイクロチャネル３４２の出口３４３またはその近く、ならびに出口から上流にあるプロセスマイクロチャネル３４２の部分では熱交換されるが、熱交換ゾーン３４４の末端３５７の上流ではまったく熱交換されない利点を提供する。プロセスマイクロチャネル３４２中に触媒３５０を充填する。矢印３５２で示される方向に、プロセスマイクロチャネル３４２中の触媒３５０の充填層に反応体組成物が流入し、充填層を通って流れ、触媒３５０と接触し、反応して生成物を生成する。生成物、および一つの実施態様では反応体組成物からの未反応成分は、矢印３５４で示されるように、プロセスマイクロチャネル３４２から流出する。プロセスマイクロチャネル３４２を通る反応体組成物と生成物との流れに対して交差流である方向に、熱交換マイクロチャネル３４６を通って熱交換流体が流れる。
【００７０】
あるいは、マイクロチャネル反応器１００または３００中で用いられるプロセスマイクロチャネルと熱交換マイクロチャネルとを、繰り返し単位３４０ａの場合に示されるように配置してよい。図８に例を示す反復単位３４０ａは、反復単位３４０ａがプロセスマイクロチャネル３４２の熱交換ゾーン３４４と反対の側でプロセスマイクロチャネル３４２に隣接する熱交換ゾーン３６０を備える点を除くと、図６に例を示した反復単位３４０と同じである。熱交換ゾーン３６０は、上記で考察した熱交換マイクロチャネル３４６とサイズおよび設計が同じであるか、または類似している複数の平行な熱交換マイクロチャネル３６２を備える。熱交換ゾーン３６０は、プロセスマイクロチャネル３４２の出口３４３またはその近くから、プロセスマイクロチャネル３４２の長さに沿って、熱交換ゾーン３４４の末端３５７には到達しない点まで、長さ方向に延在するとよい。熱交換ゾーン３６０の長さは、熱交換ゾーン３４４の長さより短くてもよく、長くてもよい。一つの実施態様では、熱交換ゾーン３６０の長さは、プロセスマイクロチャネル３４２の長さの最大約１５０％であり、一つの実施態様では熱交換ゾーン３６０の長さはプロセスマイクロチャネル３４２の長さの約２０から約９５％であり、一つの実施態様では熱交換ゾーン３６０の長さはプロセスマイクロチャネル３４２の長さの約２０から約８０％である。プロセスマイクロチャネル３４２の幅は、熱交換ゾーン３４４および３６０の末端３５７および３６７の上流の区域ではそれぞれ拡げられる。この配置は、プロセスマイクロチャネル３４２の出口３４３またはその近く、ならびに出口３４３の上流のプロセスマイクロチャネル３４２の部分と熱交換する利点を提供する。二つの熱交換ゾーン３４４と３６０とを使用すると、プロセスマイクロチャネル３４２中の末端に近い区域では相対的に高いレベルの熱交換が行なわれ、熱交換ゾーン３６０の末端３６７の上流のプロセスマイクロチャネル中では相対的に緩やかな熱交換が行なわれ、熱交換ゾーン３４４の末端３５７の上流ではまったく熱交換されないことが可能になる。プロセスマイクロチャネル３４２中に触媒３５０を充填する。反応体組成物は、プロセスマイクロチャネル３４２中の触媒３５０の充填層に矢印３５２で示される方向に流入し、充填層を通って流れ、触媒３５０と接触し、反応して生成物を生成する。生成物、一つの実施態様では反応体組成物からの未反応成分は、矢印３５４で示されるように、プロセスマイクロチャネル３４２から流出する。熱交換マイクロチャネル３４６および３６２を通って、プロセスマイクロチャネル３４２を通る反応体組成物および生成物の流れに対して交差流である方向に熱交換流体が流れる。
【００７１】
交差流設計の場合、熱交換ゾーンの長さ（流れの方向によって定義される）は、プロセスマイクロチャネルの長さ（流れの方向によって定義される）より短くてもよく、あるいは長くてもよい。一つの実施態様では、熱交換チャネルの長さは、例えば最大約２ｍであり、一方、プロセスマイクロチャネルの長さは、例えば最大約１ｍである。逆に、もっと長い、例えば最大約６ｍのプロセスマイクロチャネルを、はるかに短い、例えば最大約１ｍの熱交換チャネルとともに用いてよい。
【００７２】
マイクロチャネル反応器コア１０２または３０２中の繰り返し単位３４０または３４０ａの数は、任意の所望の数、例えば、１、２、３、４、６、８、１０、数百、数千、数万、数十万、数百万等であってよい。
【００７３】
マイクロチャネル反応器１００、２００または３００は、対応するマイクロチャネル反応器コア１０２、２０２および３０２を含め、本発明のプロセスを実行するのに十分な強度、寸法安定性および伝熱特性を提供する任意の材料で構築してよい。適当な材料の例は、鋼（例えばステンレス鋼、炭素鋼および類似物）、アルミニウム、チタン、ニッケル、および任意の前記金属の合金、プラスチック（例えばエポキシ樹脂、ＵＶ硬化樹脂、熱硬化性樹脂および類似物）、モネル、インコネル、セラミックス、ガラス、複合体、石英、ケイ素またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む。ワイヤ放電加工、通常の機械加工、レーザ切削、光化学機械加工、電気化学的機械加工、成型、ウォータージェット、スタンプ刻印、エッチング（例えば化学エッチング、光化学エッチングまたはプラズマエッチング）およびそれらの組み合わせを含む既知の技法を用いてマイクロチャネル反応器を作製してよい。一部を除去して流れ通路を可能にするシートまたは層を形成させることによってマイクロチャネル反応器を構築してよい。拡散ボンディング、レーザ溶接、拡散ロウ付けおよび類似の方法によってシートの積層を組み立て、集積化デバイスを形成させてよい。マイクロチャネル反応器は、反応体組成物と生成物との流れ、および熱交換流体の流れを制御するために適切なマニホルド、バルブ、流路網等を有する。これらは図面には示されていないが、当業者であれば容易に設けることができる。
【００７４】
本発明のプロセスで用いられる触媒の選択は、実行される化学反応に依存する。例えば、反応がメタノール合成反応なら、触媒はメタノール合成触媒である。
【００７５】
プロセスマイクロチャネルは、第一の反応ゾーンに第一の触媒を含み、第二のまたは別の反応ゾーンに第二の触媒を含んでよい。一つ以上のさらに別の反応ゾーンにさらに別の触媒を使用してよい。第一の触媒、第二の触媒、およびさらに別の触媒は同じであってもよく、あるいは異なってもよい。プロセスマイクロチャネル内の反応ゾーンのそれぞれは、単一の触媒または二つ以上の異なる触媒を含んでよい。
【００７６】
マイクロチャネル反応器中で用いられる触媒は、プロセスマイクロチャネルの内部に適合する任意のサイズおよび幾何学的構造を有してよい。触媒は、約１から約１０００μｍ（ミクロン）、一つの実施態様では約１０から約５００μｍ、一つの実施態様では約２５から約２５０μｍの中央値粒子直径を有する固体粒子（例えばペレット、粉体、繊維および類似物）の形であるとよい。
【００７７】
一つの実施態様では、触媒は、固体粒子の固定床の形である。図９に、固体粒子の固定床の例を示す。図９では、プロセスマイクロチャネル４０２内に固定床の形の触媒４００を収容し、矢印４０４および４０６で示されるように、固定床を通って流体反応体が流れ、触媒４００と接触する。
【００７８】
一つの実施態様では、触媒は、固体粒子の固定床の形であり、触媒固体粒子の中央値粒子直径は比較的小さく、各プロセスマイクロチャネルの長さは比較的短い。中央値粒子直径は、約１から約１０００μｍ、一つの実施態様では約１０から約５００μｍであるとよく、各プロセスマイクロチャネルの長さは、最大約５００ｃｍ、一つの実施態様では約１０から約５００ｃｍ、一つの実施態様では約５０から約３００ｃｍの範囲にあるとよい。
【００７９】
触媒は、発泡体、フェルト、詰め物またはそれらの組み合わせなど、多孔質担体構造物上に担持するとよい。本明細書では、構造物の内部全体に細孔を定める連続な壁を有する構造物を指すために用語「発泡体」を用いる。本明細書では、それぞれの間に隙間の空間を有する繊維の構造物を指すために用語「フェルト」を用いる。本明細書では、スチールウールのように、もつれ合ったより線の構造物を指すために用語「詰め物」を用いる。ハニカム構造物上に触媒を担持してよい。
【００８０】
触媒を、隣接するギャップを有するフェルト、隣接するギャップを有する発泡体、ギャップを有するフィン構造物、任意の挿入基板上のウォッシュコート、あるいは流れのための対応するギャップを有する流れの向きに平行な細目などの側流担体構造物上に担持してよい。図１０に側流構造物の例を示す。図１０で、触媒４１０は、プロセスマイクロチャネル４１２内に収容される。開放流路４１４によって、矢印４１６および４１８で示されるように、プロセスマイクロチャネル４１２を通って触媒４１０と接触する流体の流れが可能になる。
【００８１】
触媒を、発泡体、詰め物、ペレット、粉体または細目などの貫通流担体構造物上に担持してよい。図１１に貫通流構造物の例を示す。図１１で、貫通流触媒４２０は、プロセスマイクロチャネル４２２内に収容され、矢印４２４および４２６で示されるように、触媒４２０を通って流体が流れる。
【００８２】
担体構造物は、シリカゲル、発泡銅、焼結ステンレス鋼繊維、スチールウール、アルミナ、ポリ（メタクリル酸メチル）、ポリスルホン酸塩、ポリ（テトラフルオロエチレン）、鉄、ニッケルスポンジ、ナイロン、ポリ二フッ化ビニリデン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエチレンエチルケトン、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリアクリレート、ポリメタクリル酸メチル、ポリスチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリブチレンまたはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料から形成させるとよい。一つの実施態様では、担体構造物は、触媒からの除熱を容易にするために、金属などの伝熱材料で作るとよい。
【００８３】
触媒は、プロセスマイクロチャネルの内壁上に直接ウォッシュコートするか、壁上に溶液から成長させるか、あるいはフィン構造物上にインサイチュでコーティングするとよい。触媒は、多孔質連続材料の一体、または物理的に接触する多数の小片の形状であってよい。一つの実施態様では、触媒は、連続材料で構成され、連続多孔構造を有し、これによって分子は触媒を通って拡散することができる。この実施態様では、流体は、触媒の周囲ではなく、触媒の中を流れる。一つの実施態様では、触媒の断面積は、プロセスマイクロチャネルの断面積の約１から約９９％、一つの実施態様では約１０から約９５％を占める。触媒は、ＢＥＴ法で測定して、約０．５ｍ２／ｇより大きな、一つの実施態様では約２ｍ２／ｇより大きな表面積を有するとよい。
【００８４】
触媒は、多孔質担体、多孔質担体上の界面層、および界面層上の触媒材料を含んでよい。界面層は、担体上に溶液析出させるか、あるいは化学蒸着法または物理蒸着法によって析出させてよい。一つの実施態様では、触媒は、多孔質担体、緩衝層、界面層および触媒材料を有する。前述の層のどれも連続的であってもよく、あるいはスポットまたはドットの形、あるいはギャップまたは空孔を有する層の形のように、不連続的であってもよい。
【００８５】
多孔質担体は、水銀ポロシメトリーで測定して少なくとも約５％の多孔率、および約１から約１０００μｍの平均細孔サイズ（細孔直径の総和を細孔の数で除した商）を有するとよい。多孔質担体は、多孔質セラミックスまたは金属発泡体であってよい。用いることができるその他の多孔質担体は、炭化物、窒化物および複合材料を含む。多孔質担体は、約３０％から約９９％、一つの実施態様では約６０％から約９８％の多孔率を有するとよい。多孔質担体は、発泡体、フェルト、詰め物またはそれらの組み合わせの形であってよい。金属発泡体の開放セルは、約２０インチあたり細孔（ｐｐｉ）から約３０００ｐｐｉ、一つの実施態様では約２０から約１０００ｐｐｉ、一つの実施態様では約４０から約１２０ｐｐｉの範囲にあるとよい。用語「ｐｐｉ」は、インチあたりの細孔の最大数（等方性物質中では測定の方向は無関係であるが、異方性物質中では細孔数を最大にする方向で測定を実行する）を指す。
【００８６】
存在するとき、緩衝層は、多孔質担体および界面層の両方と異なる組成および／または密度を有してよく、一つの実施態様では、多孔質担体の熱膨張係数と界面層の熱膨張係数との中間の熱膨張係数を有するとよい。緩衝層は、金属酸化物または金属炭化物であるとよい。緩衝層は、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２またはそれらの組み合わせで構成してよい。Ａｌ２Ｏ３は、α‐Ａｌ２Ｏ３、γ‐Ａｌ２Ｏ３またはそれらの組み合わせであってよい。α‐Ａｌ２Ｏ３を用いれば、優れた酸素拡散に対する抵抗の利点が得られる。二つ以上の組成的に異なるサブ層で緩衝層を形成させてよい。例えば、多孔質担体が金属、例えばステンレス鋼発泡体であるとき、二つの組成的に異なるサブ層で形成される緩衝層を用いてよい。第一のサブ層（多孔質担体と接触する）は、ＴｉＯ２であってよい。第二のサブ層は、ＴｉＯ２上に配置されるα‐Ａｌ２Ｏ３であってよい。一つの実施態様では、α‐Ａｌ２Ｏ３サブ層は緻密層であり、下地金属表面の保護を提供する。次に、触媒活性層のための担体として、アルミナなどのこれより密度の低い大表面積界面層を析出させるとよい。
【００８７】
多孔質担体は、界面層の熱膨張係数と異なる熱膨張係数を有してよい。そのような場合、二つの熱膨張係数の間の仲介として緩衝層が必要なことがある。緩衝層の組成を制御することによって緩衝層の熱膨張係数を調整して、多孔質担体および界面層の膨張係数と適合する膨張係数を得ることができる。優れた下地担体の保護を提供するために、緩衝層には開口部およびピンホールがない方がよい。緩衝層は、非多孔質であってよい。緩衝層は、多孔質担体の平均細孔サイズの半分より小さい厚さを有してよい。緩衝層は、約０．０５から約１０μｍ、一つの実施態様では約０．０５から約５μｍの厚さを有するとよい。
【００８８】
本発明の一つの実施態様では、緩衝層を用いなくても、適切な接着強さおよび化学的安定性を得ることができる。この実施態様では、緩衝層を省略してよい。
【００８９】
界面層は、窒化物、炭化物、硫化物、ハロゲン化物、金属酸化物、炭素、またはそれらの組み合わせを含んでよい。界面層は、大表面積を提供し、および／または担持触媒のために望ましい触媒‐担体相互作用を提供する。界面層は、触媒担体として通常用いられる任意の材料で構成してよい。界面層は、金属酸化物で構成してよい。用いることができる金属酸化物の例は、γ‐Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、酸化タングステン、酸化マグネシウム、酸化バナジウム、酸化クロム、酸化マンガン、酸化鉄、酸化ニッケル、酸化コバルト、酸化銅、酸化亜鉛、酸化モリブデン、酸化スズ、酸化カルシウム、酸化アルミニウム、ランタン系列酸化物（単数または複数）、ゼオライト（単数または複数）およびそれらの組み合わせを含む。界面層は、それ以上の触媒活性材料を上に析出させずに触媒活性層として使用してよい。しかし、通常は、界面層は、触媒活性層と組み合わせて用いる。二つ以上の組成的に異なるサブ層で界面層を形成させてよい。界面層は、多孔質担体の平均細孔サイズの半分より薄い厚さを有してよい。界面層の厚さは、約０．５から約１００μｍ、一つの実施態様では約１から約５０μｍの範囲にあるとよい。界面層は、結晶または非晶質のどちらであってもよい。界面層は、少なくとも約１ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有するとよい。
【００９０】
界面層上に触媒を析出させてよい。あるいは、触媒材料を界面層と同時に析出させてよい。触媒層は、界面層上に密に分散させてよい。触媒層を界面層の「上に分散させる」または「上に析出させる」ことは、微視的な触媒粒子を、担体層（すなわち界面層）表面上に、担体層中の裂け目の中に、および担体層中の開口細孔中に分散させるという通常の理解を含む。
【００９１】
プロセスマイクロチャネル中に配置される一つ以上のフィンのアセンブリ上に触媒を担持してよい。図１２〜１４に例を示す。図１２を参照すると、フィンアセンブリ４３０は、プロセスマイクロチャネル４３８の基壁４３６の上にあるフィン担体４３４上に取り付けられたフィン４３２を備える。フィン４３２は、フィン担体４３４からプロセスマイクロチャネル４３８の内部に突出している。フィン４３２は、プロセスマイクロチャネル４３８の上部壁４４０の内部表面に伸び、接触する。フィン４３２の間のフィンチャネル４４２は、流体がプロセスマイクロチャネル４３８を通ってプロセスマイクロチャネル４３８の長さに平行に流れる通路を提供する。フィン４３２のそれぞれは、その側面のそれぞれに外部表面を有し、この外部表面は、触媒に担体基材を提供する。本発明のプロセスでは、フィンチャネル４４２を通って反応体組成物が流れ、フィン４３２の外部表面に担持された触媒と接触し、反応して生成物を生成する。図１３に例を示したフィンアセンブリ４３０ａは、フィン４３２ａがマイクロチャネル４３８の上部壁４４０の内部表面まで完全に伸びていないことを除くと、図１２に例を示したフィンアセンブリ４３０に類似している。フィン４３２および４３２ａは、正方形または長方形の形状の断面を有する。図１４に例を示したフィンアセンブリ４３０ｂは、フィンアセンブリ４３０ｂ中のフィン４３２ｂが台形状の断面形状を有することを除くと、図１２に例を示したフィンアセンブリ４３０に類似している。その長さ方向から見たとき、各フィンは、直線状またはテーパ状であってよく、あるいは蛇行構成を有してもよい。フィンのそれぞれは、約０．０２ｍｍから最大でプロセスマイクロチャネル４３８の高さ、一つの実施態様では約０．０２から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約２ｍｍの範囲の高さを有するとよい。各フィンの幅は、約０．０２から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約１ｍｍの範囲にあるとよい。各フィンの長さは、最大でプロセスマイクロチャネル４３８の長さ、一つの実施態様では最大約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．５から約１０ｍ、一つの実施態様では約０．５から約６ｍ、一つの実施態様では約０．５から約３ｍの任意の長さであるとよい。フィンのそれぞれの間のすき間は、任意の値であってよく、約０．０２から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約１ｍｍの範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネル４３８中のフィンの数は、プロセスマイクロチャネル４３８の幅のセンチメートルあたり約１から約５０フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約１から約３０フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約１から約１０フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約１から約５フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約１から約３フィンの範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネルの目的の動作を可能にするのに十分な強さ、寸法安定性および伝熱特性を提供する任意の材料でフィンアセンブリを作ってよい。これらの材料は、鋼（例えばステンレス鋼、炭素鋼および類似物）、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体（例えば熱硬化性樹脂）、セラミックス、ガラス、一つ以上の重合体（例えば熱硬化性樹脂）を含む複合体およびグラスファイバ、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む。フィンアセンブリは、Ｆｅ、Ｃｒ、ＡｌおよびＹを含む合金などのＡｌ２Ｏ３を生成する材料、またはＮｉ、ＣｒおよびＦｅの合金などのＣｒ２Ｏ３を生成する材料で作ってよい。
【００９２】
一つの実施態様では、触媒を再生することができる。これは、プロセスマイクロチャネルを通して再生用流体を流して触媒と接触させることによって実行することができる。再生用流体は、水素または希釈水素の流れを含むとよい。希釈剤は、窒素、アルゴン、ヘリウム、メタン、二酸化炭素、水蒸気、またはそれらの二つ以上の混合物を含むとよい。再生用流体は、反応体ヘッダからプロセスマイクロチャネルを通って生成物フッタへ、あるいは、反対の向きに、生成物フッタからプロセスマイクロチャネルを通って反応体ヘッダへ流れてよい。再生用流体の温度は、約５０から約４００℃、一つの実施態様では約２００から約３５０℃の範囲にあるとよい。この再生工程の間のプロセスマイクロチャネル中の圧力は、約１から約４０気圧、一つの実施態様では約１から約２０気圧、一つの実施態様では約１から約５気圧の範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネル中の再生用流体の滞留時間は、約０．０１から約１０００秒、一つの実施態様では約０．１秒から約１００秒の範囲にあるとよい。
【００９３】
一つの実施態様では、プロセスマイクロチャネル内の反応ゾーンは、バルク流路を有することを特徴とする。用語「バルク流路」は、プロセスマイクロチャネル内の開放経路（連続するバルク流れ領域）を指す。連続的なバルク流れ領域によって、大きな圧力降下なしでマイクロチャネルを通る迅速な流体の流れが可能になる。一つの実施態様では、バルク流れ領域中の流体の流れは層流である。各プロセスマイクロチャネル中のバルク流れ領域は、約０．０５から約１０，０００ｍｍ２、一つの実施態様では約０．０５から約５０００ｍｍ２、一つの実施態様では約０．１から約２５００ｍｍ２の断面積を有するとよい。バルク流れ領域は、プロセスマイクロチャネルの断面の約５％から約９５％、一つの実施態様では約３０％から約８０％を含むとよい。
【００９４】
上記で示したように、熱交換器は、熱交換流体を使用する一つ以上の熱交換チャネルを備えてよい。熱交換流体は、任意の流体であってよい。これらは、空気、水蒸気、液体水、気体窒素、不活性ガスを含むその他の気体、一酸化炭素、溶融塩、ミネラルオイルなどの油、およびダウ‐ユニオン・カーバイド（Ｄｏｗ‐Ｕｎｉｏｎ  Ｃａｒｂｉｄｅ）から入手可能なダウサームＡ（Ｄｏｗｔｈｅｒｍ  Ａ）およびサーミノール（Ｔｈｅｒｍｉｎｏｌ）などの熱交換流体を含む。
【００９５】
熱交換流体は、反応体組成物の流れを含んでよい。これによって、プロセス予熱およびプロセスの全体的な熱効率の増加をもたらすことができる。
【００９６】
一つの実施態様では、熱交換チャネルは、吸熱プロセスが実行されるプロセスチャネルを備える。これらの熱交換プロセスチャネルは、マイクロチャネルであってよい。熱交換チャネル中で実行することができる吸熱プロセスの例は、水蒸気改質および脱水素反応を含む。約２００℃から約３００℃の範囲の温度で起こるアルコールの水蒸気改質は、そのような吸熱プロセスの別の例である。改善されたヒートシンクを提供するために同時吸熱反応を組み込むことによって、一般に対流冷却熱流束より大体一桁多い熱流束が可能になる。マイクロチャネル反応器中の熱を交換するために発熱反応と吸熱反応とを同時に使用することは、参照によって本明細書に組み込まれる２００２年８月１５日出願の米国特許出願第１０／２２２，１９６号に開示されている。
【００９７】
一つの実施態様では、熱交換流体は、熱交換チャネルを通って流れるとき相変化する。この相変化は、対流冷却がもたらす除熱に加えて、プロセスマイクロチャネルからの熱の除去をさらに進める。蒸発する液体熱交換流体の場合、プロセスマイクロチャネルから移動するこの追加の熱を、その熱交換流体が必要とする蒸発潜熱から発生させることが可能である。そのような相変化の例は、沸騰する油または水である。
【００９８】
マイクロチャネル反応器中の対流熱交換のための熱流束は、マイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの表面積の平方センチメートルあたり約１から約２５ワット（Ｗ／ｃｍ２）、一つの実施態様では約１から約１０Ｗ／ｃｍ２の範囲にあるとよい。相変化または吸熱反応熱交換のための熱流束は、約１から約２５０Ｗ／ｃｍ２、一つの実施態様では約１から約１００Ｗ／ｃｍ２、一つの実施態様では約１から約５０Ｗ／ｃｍ２、一つの実施態様では約１から約２５Ｗ／ｃｍ２、一つの実施態様では約１から約１０Ｗ／ｃｍ２の範囲にあるとよい。
【００９９】
発熱反応の場合の熱除去は、熱交換流体の温度の増加、または飽和熱交換流体流の完全沸騰または部分沸騰の結果生じる蒸気分率の変化のどちらかの形をとる。後者の場合、熱交換流体中の微小な、例えば約１０℃より小さな温度変化が観測される。
【０１００】
プロセスマイクロチャネル中の反応体と触媒との接触時間は、最大約１０００ミリ秒（ｍｓ）、一つの実施態様では約１０ｍｓから約５００ｍｓ、一つの実施態様では約５０ｍｓから約２５０ｍｓの範囲にあるとよい。第一の反応ゾーン内の接触時間は、約１０から約４００ｍｓ、一つの実施態様では約１００から約２５０ｍｓの範囲にあるとよい。第二のまたは別の反応ゾーン内の接触時間は、約１０から約４００ｍｓ、一つの実施態様では約５０から約２５０ｍｓの範囲にあるとよい。一つまたはそれ以上のさらに別の反応ゾーンのそれぞれの中での接触時間は、約１０から約２５０ｍｓ、一つの実施態様では約５０から約１００ｍｓ秒の範囲にあるとよい。
【０１０１】
プロセスマイクロチャネルを通る反応体組成物および生成物の流れの空間速度（または気体毎時空間速度（ＧＨＳＶ））は、少なくとも約７２００ｈｒ−１（原料の標準リットル／時間／プロセスマイクロチャネル中の体積のリットル）であるとよい。空間速度は、約７２００から約１，５００，０００ｈｒ−１、一つの実施態様では約１０，０００から約１，０００，０００ｈｒ−１の範囲にあるとよい。第一の反応ゾーン内の空間速度は、約１０，０００から約２，５００，０００ｈｒ−１、一つの実施態様では約５０，０００から約５００，０００ｈｒ−１の範囲にあるとよい。第二のまたは別の反応ゾーン内の空間速度は、約１０，０００から約２，０００，０００ｈｒ−１、一つの実施態様では約５０，０００から約１，０００，０００ｈｒ−１の範囲にあるとよい。さらに別の一つ以上の反応ゾーンのそれぞれの中での空間速度は、約５０，０００から約２，０００，０００ｈｒ−１、一つの実施態様では約１００，０００から約１，０００，０００ｈｒ−１の範囲にあるとよい。
【０１０２】
プロセスマイクロチャネルに流入する反応体組成物の温度は、約２５℃から約８００℃、一つの実施態様では約１００℃から約６００℃の範囲にあるとよい。
【０１０３】
第一の反応ゾーン内の温度は、約２５℃から約８００℃、一つの実施態様では約１００℃から約６００℃の範囲にあるとよい。第二のまたは別の反応ゾーン内の温度は、約２５から約８００℃、一つの実施態様では約１００から約６００℃の範囲にあるとよい。第一の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にある一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第一の反応ゾーン内の温度は、約１００から約８００℃、一つの実施態様では約２００から約６００℃の範囲にあるとよい。一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第一の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にある一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第二の反応ゾーン内の温度は、約１００から約８００℃、一つの実施態様では約２００から約６００℃の範囲にあるとよい。一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第二の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にある一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第三の反応ゾーン内の温度は、約１００から約８００℃、一つの実施態様では約２００から約６００℃の範囲にあるとよい。
【０１０４】
プロセスマイクロチャネルから流出する生成物の温度は、約１００℃から約８００℃、一つの実施態様では約２００℃から約６００℃の範囲にあるとよい。
【０１０５】
プロセスマイクロチャネル内の圧力は、少なくとも約１気圧、一つの実施態様では約１から約１００気圧、一つの実施態様では約２から約８０気圧、一つの実施態様では約５から約６０気圧であるとよい。
【０１０６】
反応体および／または生成物がプロセスマイクロチャネルを通って流れるときの圧力降下は、プロセスマイクロチャネルの長さのメートルあたり最大約４０気圧（ａｔｍ／ｍ）、一つの実施態様では最大約１０ａｔｍ／ｍ、一つの実施態様では最大約５ａｔｍ／ｍの範囲にあるとよい。
【０１０７】
反応体組成物または生成物は、蒸気、液体、または蒸気と液体との混合物の形であってよい。プロセスマイクロチャネルを通る蒸気の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一つの実施態様では約１００から約２０００の範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネルを通る液体の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一つの実施態様では約１００から約２０００であるとよい。
【０１０８】
第一の反応ゾーン中の熱交換チャネルに流入する熱交換流体は、約５０℃から約５００℃、一つの実施態様では約１００℃から約４００℃の温度にあるとよい。これらの熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約７５℃から約６００℃、一つの実施態様では約１５０℃から約５００℃の範囲の温度にあるとよい。第一の反応ゾーンの中の熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約２０００ｍｓ、一つの実施態様で約１０から約５００ｍｓの範囲にあるとよい。
【０１０９】
第二のまたは別の反応ゾーン中の熱交換チャネルに流入する熱交換流体は、約２５℃から約５００℃、一つの実施態様では約１２５から約４５０℃の温度にあるとよい。第二のまたは別の反応ゾーン中の熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約５０℃から約４５０℃、一つの実施態様では約１００℃から約４００℃の温度にあるとよい。熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約２０００ｍｓ、一つの実施態様で約１０から約５００ｍｓの範囲にあるとよい。
【０１１０】
第一の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にある一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第一の反応ゾーン中の熱交換チャネルに流入する熱交換流体の温度は、約１００℃から約５００℃、一つの実施態様では約１５０℃から約３５０℃であるとよい。これらの熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約１５０℃から約３５０℃、一つの実施態様では約２００℃から約３００℃の範囲の温度にあるとよい。これらの熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約１０００ｍｓ、一つの実施態様で約１００から約５００ｍｓの範囲にあるとよい。
【０１１１】
一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第一の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にある一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第二の反応ゾーン中の熱交換チャネルに流入する熱交換流体は、約１６０℃から約４００℃、一つの実施態様では約１８０℃から約３５０℃の温度であるとよい。これらの熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約１６０℃から約４００℃、一つの実施態様では約１８０℃から約３５０℃の範囲の温度であるとよい。これらの熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約１０００ｍｓ、一つの実施態様で約１００から約５００ｍｓの範囲にあるとよい。
【０１１２】
発熱反応の場合の熱除去は、熱交換流体の温度の増加、または飽和熱交換流体流の完全沸騰または部分沸騰の結果生じる蒸気分率の変化のどちらかの形をとる。後者の場合、熱交換流体中の微小な（例えば約１０℃より小さな）温度変化が観測される。
【０１１３】
一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第二の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にある一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第三の反応ゾーン中の熱交換チャネルに流入する熱交換流体は、約１５０℃から約５００℃、一つの実施態様では約１８０℃から約４００℃の温度であるとよい。これらの熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約１５０℃から約５００℃、一つの実施態様では約１８０℃から約４００℃の範囲の温度であるとよい。これらの熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約１０００ｍｓ、一つの実施態様で約１００から約５００ｍｓの範囲にあるとよい。
【０１１４】
熱交換流体が熱交換チャネルを通って流れるときの圧力降下は、最大約５０ａｔｍ／ｍ、一つの実施態様では約１から約２０ａｔｍ／ｍ、一つの実施態様では約０．１から約５ａｔｍ／ｍの範囲にあるとよい。
【０１１５】
熱交換流体は、蒸気、液体、または蒸気と液体との混合物の形であってよい。熱交換チャネルを通る蒸気の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一つの実施態様では約１００から約２０００であるとよい。熱交換チャネルを通る液体の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一つの実施態様では約１００から約２０００であるとよい。
【０１１６】
第一の反応ゾーン中の出発反応体の反応率は、サイクルあたり約５％から約９５％、一つの実施態様ではサイクルあたり約１０％から約８０％の範囲にあるとよい。本明細書では、プロセスマイクロチャネルを通る反応体の一回の通過を指すために用語「サイクル」を用いる。第二の、または別の反応ゾーン中の出発反応体の反応率は、サイクルあたり約５％から約９９％、一つの実施態様ではサイクルあたり約１０％から約９０％の範囲にあるとよい。一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちのそれぞれの中の出発反応体の反応率は、サイクルあたり約５％から約９９％、一つの実施態様ではサイクルあたり約１０％から約５０％の範囲にあるとよい。
【０１１７】
所望の生成物の収率は、サイクルあたり約５％から約９９％、一つの実施態様ではサイクルあたり約１０％から約９５％の範囲にあるとよい。
【０１１８】
メタノール合成反応は、発熱反応である。高温になるほどメタノール合成の速度は有利になるが、高い平衡反応率を得るには不利になる。例えば、約３００℃の温度および約５０気圧の圧力での合成ガスからのメタノールの合成の場合、平衡反応率の値は約１５％である。約２００℃の温度および約５０気圧の圧力では、平衡反応率の値は約６５％に増加する。上記で示したように、６５体積％のＨ２、２５体積％のＣＯ、５体積％のＣＯ２および５体積％のＮ２を含む反応体組成物を用いるさまざまな温度でのメタノール合成反応におけるＣＯの平衡反応率の値を図１５にプロットする。
【０１１９】
ジメチルエーテル合成は、発熱反応である。高温になるほどジメチルエーテル合成の速度は有利になるが、高い平衡反応率を得るには不利になる。例えば、約３５０℃の温度および約５０気圧の圧力での５０体積％のＨ２と５０体積％のＣＯとを含む合成ガスからのジメチルエーテル合成の場合、平衡反応率の値は約４３％である。約２００℃の温度および約５０気圧の圧力では、平衡反応率の値は約９３％に増加する。ジメチルエーテルの平衡収率は、３５０℃で２９％、２００℃で６４％である。５０体積％のＨ２と５０体積％のＣＯとを含む反応体組成物を用いるさまざまな温度でのジメチルエーテル合成反応におけるＣＯの平衡反応率の値およびジメチルエーテルの収率を図１６にプロットする。
【０１２０】
上記に示したメタノールまたはジメチルエーテル合成プロセスの場合、反応体組成物はＨ２とＣＯとの混合物を含んでよい。この混合物を合成ガスまたはシン・ガスと呼ぶことがある。ＣＯに対するＨ２のモル比は、約０．８から約１０、一つの実施態様では約０．８から約５、一つの実施態様では約１から約３、一つの実施態様では約１．５から約３の範囲にあるとよい。反応体組成物は、Ｎ２、ＣＯ２および／またはＨ２Ｏ、ならびに１個から約４個の炭素原子、一つの実施態様では１個から約２個の炭素原子の軽質炭化水素を含んでよい。反応体組成物は、約５から約４５体積％のＣＯ、一つの実施態様では約５から約２０体積％のＣＯと、約５５から約９５体積％のＨ２、一つの実施態様では約８０から約９５体積％のＨ２とを含むとよい。反応体組成物中のＮ２の濃度は、最大約５０体積％、一つの実施態様では約１から約２５体積％、一つの実施態様では約１０から約２０体積％であるとよい。反応体組成物中のＣＯ２の濃度は、最大約６０体積％、一つの実施態様では約５から約６０体積％、一つの実施態様では約５から約４０体積％であるとよい。反応体組成物中のＨ２Ｏの濃度は、最大約８０体積％、一つの実施態様では約５から約８０体積％、一つの実施態様では約５から約５０体積％であるとよい。反応体組成物中の軽質炭化水素の濃度は、最大約８０体積％、一つの実施態様では約１から約８０体積％、一つの実施態様では約１から約５０体積％であるとよい。反応体組成物は、リサイクルされた本発明のプロセスの間に生成したガス生成物を含んでよい。反応体組成物は、水蒸気改質プロセス（約３のＨ２／ＣＯモル比を有する生成物の流れ）、部分酸化プロセス（約２のＨ２／ＣＯモル比を有する生成物の流れ）、自己熱改質プロセス（約２．５のＨ２／ＣＯモル比を有する生成物の流れ）、ＣＯ２改質プロセス（約１のＨ２／ＣＯモル比を有する生成物の流れ）、石炭ガス化プロセス（約１のＨ２／ＣＯモル比を有する生成物の流れ）およびそれらの組み合わせなど、別のプロセスからの流れ（例えばガスの流れ）を含んでよい。
【０１２１】
反応体組成物中に硫黄、ハロゲン、セレン、リン、ヒ素および類似物などの汚染物質が存在すると望ましくないことがある。従って、本発明の一つの実施態様では、本発明のプロセスを実行する前に、前述の汚染物質を反応体組成物から除去するか、または濃度を低下させるとよい。これらの汚染物質を除去するための技法は、当業者には公知である。例えば、硫黄不純物を除去するためにＺｎＯガード床を用いるとよい。一つの実施態様では、反応体組成物中の汚染物質レベルは、最大約５体積％、一つの実施態様では最大約１体積％、一つの実施態様では最大約０．１体積％、一つの実施態様では最大約０．０５体積％のレベルであるとよい。
【０１２２】
触媒は、ＣＯとＨ２とからメタノールまたはジメチルエーテルを合成するのに適する任意の触媒を含んでよい。これらは、銅、亜鉛および酸化アルミニウムを含み、オプションとして、例えば、一つ以上の希土類元素（すなわち第５７〜７１元素）、ジルコニウム、イットリウム、クロム、銀、ガリウム、バナジウム、モリブデン、タングステンまたはチタンの酸化物をさらに含む触媒を含む。比率の範囲は、銅として約３０から約７０重量％、亜鉛として約２０から約７０重量％、およびアルミニウムとして最大約１５重量％であるとよい。米国特許第４，５９６，７８２号、第５，２３８，８９５号、第５，２５４，５２０号、第５，３８４，３３５号、第５，６１０，２０２号、第５，７６７，０３９号、第６，１１４，２７９号、第６，３４２，５３８号、第６，４３３，０２９号および第６，４８６，２１９号、ならびに米国特許出願公開第２００２／０１７７７４１号に、用いることができるメタノール合成触媒の例が開示されている。米国特許第４，０１１，２７５号、第６，０６９，１８０号、第６，１４７，１２５号、第６，２４８，７９５号、第６，６３８，８９２号およびＪ．Ｌ．デュボア（J．L．Dubois）ら「ハイブリッド触媒上での二酸化炭素のジメチルエーテルおよびメタノールへの変換（Conversion  of  Carbon  Dioxide  to  Dimethyl  Ether  and  Methanol  over  Hybrid  Catalysts）」、ケミストリー・レターズ（Chem．Lett．）、（７）１１１５〜１１１８（１９９２）に、用いることができるジメチルエーテル触媒の例が開示されている。これらの特許および出版物は、参照によって本明細書に組み込まれる。
【０１２３】
反応体および／または生成物とメタノール合成またはジメチルエーテル合成反応のためのプロセスマイクロチャネル中の触媒との接触時間は、最大約１０００ｍｓ、一つの実施態様では約１０ｍｓから約５００ｍｓ、一つの実施態様では約１０ｍｓから約２５０ｍｓの範囲にあるとよい。第一の反応ゾーン内の接触時間は、約１０から約５００ｍｓ、一つの実施態様では約２０から約２５０ｍｓの範囲にあるとよい。第二のまたは別の反応ゾーン内の接触時間は、約１０から約５００ｍｓ、一つの実施態様では約２５から約２５０ｍｓの範囲にあるとよい。一つ以上のさらに別の反応ゾーンのそれぞれの中の接触時間は、約１０から約５００ｍｓ、一つの実施態様では約２５から約２５０ｍｓ秒の範囲にあるとよい。
【０１２４】
メタノール合成またはジメチルエーテル合成反応のためにプロセスマイクロチャネルを通る反応体組成物および生成物の流れの空間速度は、少なくとも約７２００ｈｒ−１であるとよい。空間速度は、約７２００から約１，０００，０００ｈｒ−１、一つの実施態様では約１０，０００から約５００，０００ｈｒ−１の範囲にあるとよい。第一の反応ゾーン内の空間速度は、約１０，０００から約１，０００，０００ｈｒ−１、一つの実施態様では約２０，０００から約５００，０００ｈｒ−１の範囲にあるとよい。第二のまたは別の反応ゾーン内の空間速度は、約１０，０００から約５００，０００ｈｒ−１、一つの実施態様では約２０，０００から約２５０，０００ｈｒ−１の範囲にあるとよい。さらに別の一つまたはそれ以上の反応ゾーンのそれぞれの中での空間速度は、約１０，０００から約５００，０００ｈｒ−１、一つの実施態様では約２０，０００から約２５０，０００ｈｒ−１の範囲にあるとよい。
【０１２５】
メタノールまたはジメチルエーテル合成反応のためにプロセスマイクロチャネルに流入する反応体組成物の温度は、約１５０℃から約３００℃、一つの実施態様では約１８０℃から約２５０℃の範囲にあるとよい。
【０１２６】
メタノールまたはジメチルエーテル合成反応のための第一の反応ゾーン中の温度は、約１５０℃から約３００℃、一つの実施態様では約２００℃から約２５０℃の範囲にあるとよい。第二のまたは別の反応ゾーン内の温度は、約１５０から約３００℃、一つの実施態様では約１８０から約２５０℃の範囲にあるとよい。第一の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にある一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第一の反応ゾーン中の温度は、約１６０から約３００℃、一つの実施態様では約１９０から約２８０℃の範囲にあるとよい。一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第一の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にある一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第二の反応ゾーン中の温度は、約１６０から約３００℃、一つの実施態様では約１８０から約２５０℃の範囲にあるとよい。一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第二の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にある一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第三の反応ゾーン中の温度は、約１６０から約３００℃、一つの実施態様では約１７０から約２５０℃の範囲にあるとよい。
【０１２７】
メタノールまたはジメチルエーテル合成反応のためのプロセスマイクロチャネルから流出する生成物の温度は、約１５０℃から約２５０℃、一つの実施態様では約１５０℃から約２００℃の範囲にあるとよい。
【０１２８】
メタノールまたはジメチルエーテル合成反応のためのプロセスマイクロチャネル内の圧力は、少なくとも約１気圧、一つの実施態様では約１から約１００気圧、一つの実施態様では約１０から約８０気圧、一つの実施態様では約２０から約６０気圧であるとよい。
【０１２９】
反応体および／または生成物がメタノール合成反応のためのプロセスマイクロチャネルを通って流れるときの圧力降下は、プロセスマイクロチャネルの長さのメートルあたり最大約４０気圧（ａｔｍ／ｍ）、一つの実施態様では最大約１０ａｔｍ／ｍ、一つの実施態様では最大約５ａｔｍ／ｍの範囲にあるとよい。
【０１３０】
メタノールまたはジメチルエーテル合成反応のための第一の反応ゾーン中の熱交換チャネルに流入する熱交換流体は、約１５０℃から約３５０℃、一つの実施態様では約２００℃から約２５０℃の温度であるとよい。これらの熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約１５０℃から約３８０℃、一つの実施態様では約２２０℃から約２８０℃の範囲の温度にあるとよい。第一の反応ゾーン中の熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約１０００ｍｓ、一つの実施態様で約１００から約５００ｍｓの範囲にあるとよい。
【０１３１】
メタノール合成反応のための第二のまたは別の反応ゾーン中の熱交換チャネルに流入する熱交換流体は、約１５０℃から約３００℃、一つの実施態様では約１８０℃から約２５０℃の温度であるとよい。第二のまたは別の反応ゾーン中の熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約１５０℃から約３００℃、一つの実施態様では約１８０℃から約２５０℃の温度であるとよい。熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約１０００ｍｓ、一つの実施態様で約１００から約５００ｍｓの範囲にあるとよい。
【０１３２】
第一の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にある一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第一の反応ゾーン中の熱交換チャネルに流入する熱交換流体の温度は、約１５０℃から約２５０℃、一つの実施態様では約１５０℃から約２２０℃であるとよい。これらの熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約１５０℃から約２５０℃、一つの実施態様では約１５０℃から約２２０℃の範囲の温度にあるとよい。これらの熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約１０００ｍｓ、一つの実施態様で約１００から約５００ｍｓの範囲にあるとよい。
【０１３３】
一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第一の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にあるメタノール合成反応のための一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第二の反応ゾーン中の熱交換チャネルに流入する熱交換流体の温度は、約１５０℃から約２５０℃、一つの実施態様では約１８０℃から約２５０℃であるとよい。これらの熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約１５０℃から約２５０℃、一つの実施態様では約１８０℃から約２５０℃の範囲の温度にあるとよい。これらの熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約１０００ｍｓ、一つの実施態様で約１００から約５００ｍｓの範囲にあるとよい。
【０１３４】
一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第二の反応ゾーンの下流にあり、第二のまたはさらに別の反応ゾーンの上流にあるメタノール合成反応のための一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちの第三の反応ゾーン中の熱交換チャネルに流入する熱交換流体の温度は、約１６０℃から約２５０℃、一つの実施態様では約１６０℃から約２２０℃であるとよい。これらの熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約１６０℃から約２５０℃、一つの実施態様では約１６０℃から約２２０℃の温度範囲にあるとよい。これらの熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約１０００ｍｓ、一つの実施態様で約１００から約５００ｍｓの範囲にあるとよい。
【０１３５】
熱交換流体がメタノール合成反応のための熱交換チャネルを通って流れるときの圧力降下は、最大約１０ａｔｍ／ｍ、一つの実施態様では約０．１から約１０ａｔｍ／ｍ、一つの実施態様では約１から約５ａｔｍ／ｍの範囲にあるとよい。
【０１３６】
第一の反応ゾーン中のメタノールまたはジメチルエーテル合成反応における出発反応体、例えばＣＯの反応率は、約５％から約７５％、一つの実施態様ではサイクルあたり約５％から約４０％の範囲にあるとよい。第二のまたは別の反応ゾーン中の出発反応体の反応率は、サイクルあたり約５％から約７５％、一つの実施態様ではサイクルあたり約５％から約４０％の範囲にあるとよい。一つ以上のさらに別の反応ゾーンのうちのそれぞれの中の出発反応体の反応率は、サイクルあたり約５％から約７５％の範囲にあるとよく、一つの実施態様ではサイクルあたり約３０％であるとよい。
【０１３７】
多段階プロセスの場合のメタノールまたはジメチルエーテルの収率は、最大約９５％、一つの実施態様ではサイクルあたり約５％から約９５％、一つの実施態様ではサイクルあたり約５％から約７５％の範囲にあるとよい。
【０１３８】
一つの実施態様では、マイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの全内部体積は、最大約１リットル、一つの実施態様では最大約０．５リットル、一つの実施態様では最大約０．１リットルであり、本プロセスは、マイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの体積のリットルあたり少なくとも約０．５ＳＬＰＭ、一つの実施態様ではマイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの体積のリットルあたり少なくとも約１ＳＬＰＭ、一つの実施態様ではマイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの体積のリットルあたり少なくとも約２ＳＬＰＭの速度で所望の生成物を作り出す。
【０１３９】
一つの実施態様では、反応体および／または生成物とマイクロチャネル反応器中の触媒との接触時間は、最大約１０００ｍｓ、一つの実施態様では最大約５００ｍｓ、一つの実施態様では最大約３００ｍｓであり、本プロセスは、マイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの体積のリットルあたり少なくとも約１ＳＬＰＭ、一つの実施態様ではマイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの体積のリットルあたり少なくとも約２ＳＬＰＭ、一つの実施態様ではマイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの体積のリットルあたり少なくとも約２ＳＬＰＭの速度で所望の生成物を作り出す。
【０１４０】
一つの実施態様では、本プロセスは、少なくとも一つの熱交換チャネルを備えるマイクロチャネル反応器中で実行され、熱交換チャネルを通って流れる熱交換流体の全圧力降下は、最大約１００ｐｓｉ、一つの実施態様では最大約５０ｐｓｉであり、本プロセスは、マイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの体積のリットルあたり少なくとも約０．５ＳＬＰＭ、一つの実施態様ではマイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの体積のリットルあたり少なくとも約１ＳＬＰＭ、一つの実施態様ではマイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの体積のリットルあたり少なくとも約２ＳＬＰＭの速度で所望の生成物を作り出す。
【実施例１】
【０１４１】
下記に示される手順に従って、二次元モデルを用いて、マイクロチャネル反応器中のメタノールの合成をシミュレーションする。シミュレーションは、内部高さ１．５２４ｍｍ、内部幅１．２７ｃｍおよび長さ１５．２４ｃｍの単独の触媒含有プロセスマイクロチャネルに関する。シミュレーションそれ自体は、チャネルの半分を考慮し、従って、入口流れ境界、出口流れ境界、伝熱壁、および流れの方向の縦軸に平行な対称平面を有する。伝熱チャネルを直接シミュレーションせず、伝熱壁上の温度プロフィルを設定する。このプロフィルは、最大値２８０℃と最小値１８５℃とを有する。メタノール合成は、式（１）および（２）に概要を示した反応によって進行し、反応速度式および触媒性質は、ジャーナル・オブ・カタリシス（Journal  of  Catalysis）１６１巻１〜１０頁（１９９６年）に公表された「市販Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３触媒上のメタノール合成および水性ガスシフト反応の定常状態速度モデル（A  Steady‐State  Kinetic  Model  for  Methanol  Synthesis  and  the  Water  Gas  Shift  Reaction  on  a  Commercial  Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３  Catalyst）」と題する論文中に、著者Ｋ．ヴァンデン・ブッシェ（K．Vanden  Bussche）およびＧ．フロマン（G．Froment）によって報告されている。入口反応体組成物は、５モル％ＣＯ２、２５モル％ＣＯ、６５モル％Ｈ２および５モル％Ｎ２を含む。入口圧力は、５２バールであり、圧力降下は小さい、すなわち、反応器は等圧的に動作すると仮定する。反応体組成物の入口温度は２８０℃である。接触時間は、２．４秒である。伝熱壁は、軸方向のいくつかの異なる圧力（プロセス流れに対して）で実行される部分沸騰によって２８０℃から１８５℃の範囲の温度に維持されると仮定する。図１７に、このシミュレーションの結果を開示する。図１７に提供される平衡曲線を作り出すために用いられたデータを下記に示す。これらのデータは、スタンフォード大学のＷ．Ｃ．レイノルズ（W．C．Reynolds）が書いたプログラムＳＴＡＮＪＡＮ  ｖ３．８Ｃ（１９８８年５月）を用いて、定圧（５２バール）で温度を制約し、許容化学種としてＣＯ、ＣＯ２、Ｈ２、ＣＨ３ＯＨ、Ｈ２ＯおよびＮ２を考慮し、５モル％ＣＯ２、２５モル％ＣＯ）６５モル％Ｈ２および５モル％Ｎ２の初期組成を用いて計算される。このプログラムは、ギブス自由エネルギー直接最小化法を用い、プログラムＣｈｅｍｋｉｎによって提供される熱力学的状態関数値を用いる。
【表５】
2007524681.tif 000057
【０１４２】
プロセスマイクロチャネルの長さの範囲で、メタノールの実際のモル百分率とメタノールの平衡モル百分率との間の平均差分は、５．２％である。見積られたメタノールモル百分率中の最大差分（入口を除外）は、６．４％である。見積られたメタノールモル百分率中の最小差分は、１．２％である。見積られたメタノールモル百分率中の出口差分は、５．６％である。プロセスマイクロチャネルを通る反応体組成物と生成物との流れの空間速度は、１５００ｈｒ−１である。メタノールの収率は、通過あたり７４．６％である。収率は、メタノールとしてプロセスマイクロチャネルを出る炭素のモルを炭素原料の合計モルで除した商（１００％×メタノールのモル／（ＣＯ原料のモル＋ＣＯ２原料のモル））として定められ、出口でのＣＯ、ＣＯ２およびメタノールのモルの和に対する出口でのメタノールのモルの比によって評価される。
【実施例２】
【０１４３】
下記に示す手順を用いて、マイクロチャネル反応器中のジメチルエーテルの合成をモデル化する。マイクロチャネル反応器は、１００本の平行なプロセスマイクロチャネルを含み、プロセスマイクロチャネルのそれぞれは３ｍｍの内部高さ、２ｃｍの内部幅および１０ｃｍの長さを有する。プロセスマイクロチャネルのそれぞれには銅、亜鉛およびアルミニウム酸化物類を含むメタノール合成触媒と、シリカおよびアルミナを含む脱水触媒との混合物を含む固体粒子を充填する。固体粒子は、約１００ミクロンの中型粒径を有する。プロセスマイクロチャネルのそれぞれを二つの反応ゾーンに分割する。第一の反応ゾーンの長さは２ｃｍである。第二の反応ゾーンの長さは８ｃｍである。隣接する熱交換器によって、反応ゾーンのそれぞれの中の温度を制御する。第一の反応ゾーン内の温度は３００℃である。第二の反応ゾーン内の温度は２２５℃である。反応体組成物は、６５体積％水素、２５体積％一酸化炭素、５体積％二酸化炭素および５体積％窒素を含む。第一の反応ゾーン中のＣＯの平衡反応率の値は７３％である。第一の反応ゾーン中のＣＯの実際の反応率は７１％である。第一の反応ゾーン中のＣＯの実際の反応率とＣＯの平衡反応率との間の差分は２％である。第一のゾーン中の平衡への接近率は９７％である。第二の反応ゾーン中のＣＯの平衡反応率の値は９３％である。第二の反応ゾーン中のＣＯの実際の反応率は８７％である。第一の二反応ゾーン中のＣＯの実際の反応率とＣＯの平衡反応率との間の差分は６％である。第二の反応ゾーン中の平衡への接近率は９４％である。
【０１４４】
さまざまな詳細な実施態様に関して本発明を説明してきたが、本明細書を読めば、本発明のさまざまな変更形は、当業者には自明になると理解される。従って、本明細書に開示される本発明は、そのような変更形を請求項の範囲内に入るものとして包含することを意図すると理解される。
【図面の簡単な説明】
【０１４５】
【図１】本発明のプロセスで用いることができるマイクロチャネルの概略説明図である。
【図２】特定の形の本発明のプロセスの例を示す概略フローシートである。反応体組成物は、二つの反応ゾーンを有するマイクロチャネル反応器を通って流れ、触媒と接触し、熱交換に付され、反応して生成物を生成する。
【図３】図２に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルと、隣接する熱交換チャネルとの概略説明図である。熱交換チャネルを通る熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネルを通る反応体組成物と生成物との流れに対して交差流である。
【図４】本発明のプロセスの代わりの実施態様の例を示す概略フローシートである。組成物は、二つの反応ゾーンを有するマイクロチャネル反応器を通って流れ、触媒と接触し、熱交換に付され、反応して生成物を生成する。
【図５】図４に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルと、隣接する熱交換チャネルとの概略説明図である。熱交換チャネルを通る熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネルを通る反応体組成物と生成物との流れに対して向流である。
【図６】本発明のプロセスの代わりの実施態様の例を示す概略フローシートである。組成物は、三つの反応ゾーンを有するマイクロチャネル反応器を通って流れ、触媒と接触し、熱交換に付され、反応して生成物を生成する。
【図７】図２または図６に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルと、隣接する熱交換ゾーンとの概略説明図である。熱交換ゾーンは複数の熱交換チャネルを備え、熱交換チャネルを通る熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネルを通る反応体組成物と生成物との流れに対して交差流であり、熱交換ゾーンの長さは、プロセスマイクロチャネルの長さと比較すると相対的に短く、プロセスマイクロチャネルの幅は、熱交換ゾーンより上流の区域で拡がっている。
【図８】図２または図６に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルと、隣接する熱交換ゾーンとの概略説明図である。各熱交換ゾーンは複数の熱交換チャネルを備え、熱交換チャネルを通る熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネルを通る反応体組成物と生成物との流れに対して交差流であり、各熱交換ゾーンの長さは、プロセスマイクロチャネルの長さと比較すると相対的に短く、熱交換ゾーンのうちの一方の長さは他方の熱交換ゾーンの長さと比較すると相対的に短く、プロセスマイクロチャネルの幅は、熱交換ゾーンの上流の区域で拡がっている。
【図９】本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略説明図である。プロセスマイクロチャネルは、充填床構成を有する触媒を収容する。
【図１０】本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略説明図である。プロセスマイクロチャネルは、側流構成を有する触媒を収容する。
【図１１】本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略説明図である。プロセスマイクロチャネルは、貫通流構成を有する触媒を収容する。
【図１２】本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略説明図である。プロセスマイクロチャネルは、複数のフィンを備えるフィンアセンブリを含み、フィンに触媒が担持されてい。
【図１３】図１２に例を示したプロセスマイクロチャネルとフィンアセンブリとの代わりの実施態様の例を示す。
【図１４】図１２に例を示したプロセスマイクロチャネルとフィンアセンブリとの別の代わりの実施態様の例を示す。
【図１５】６５体積％のＨ２、２５体積％のＣＯ、５体積％のＣＯ２および５体積％のＮ２を含む反応体組成物からの１５０℃から３１０℃の温度範囲にわたるＣＯからＣＨ３ＯＨへの平衡反応率のプロットを含むグラフである。
【図１６】ジメチルエーテル合成反応について温度に対するＣＯ反応率とジメチルエーテル（ＤＭＥ）収率とのプロットを含むグラフである。反応体組成物は５０体積％のＣＯと５０体積％のＨ２とを含む。
【図１７】実施例１で報告する合成反応についてＣＨ３ＯＨの平衡収率とＣＨ３ＯＨの予想収率とのプロットを示すグラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
2007524681.tif 000067
【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【手続補正書】
【提出日】平成17年7月27日(2005.7.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
平衡支配化学反応を実行して反応体組成物を所望の生成物に変換するためのプロセスであって、前記所望の生成物はメタノールまたはジメチルエーテルを含み、前記反応体組成物は出発反応体を含み、前記プロセスは、
（Ａ）第一の反応温度および別の反応温度における前記反応体組成物中の前記出発反応体の平衡反応率値を求める工程、
（Ｂ）マイクロチャネル反応器中の第一の反応ゾーンを通して前記反応体組成物を前記第一の反応温度で流し、第一の触媒と接触させて前記出発反応体と前記所望の生成物とを含む中間生成物組成物を生成させる工程であって、前記第一の反応ゾーン中の前記出発反応体反応率の平衡への接近率は少なくとも約５％であり、前記第一の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率はサイクルあたり約５％から約９５％の範囲にあり、前記第一の反応ゾーンと熱交換器との間で熱を交換して前記第一の反応ゾーン内の温度を前記第一反応温度に維持する工程、および
（Ｃ）前記マイクロチャネル反応器中の別の反応ゾーンを通して前記前工程からの前記中間生成物組成物を前記別の反応温度で流し、別の触媒と接触させて前記所望の生成物を生成させる工程であって、前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率は少なくとも約５％であり、前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率はサイクルあたり約５％から約９９％の範囲にあり、前記別の反応ゾーンと前記熱交換器との間で熱を交換して前記別の反応ゾーン内の温度を前記別の反応温度に維持する工程
からなるプロセス。
【請求項２】
前記第一の反応温度と前記別の反応温度との間のさらに別の反応温度における前記反応体組成物中の前記出発反応体の平衡反応率値を求め、工程（Ｂ）の後であるが工程（Ｃ）の前に、前記マイクロチャネル反応器中のさらに別の反応ゾーンを通して工程（Ｂ）で生成した前記中間生成物組成物を前記さらに別の反応温度で流し、さらに別の触媒と接触させて前記出発反応体と前記所望の生成物とを含む別の中間生成物組成物を生成させ、前記さらに別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率を少なくとも約５％とし、前記さらに別の反応ゾーンと前記熱交換器との間で熱を交換してさらに別の反応ゾーン内の温度を前記さらに別の反応温度に維持する、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
前記第一の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率と、前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率とはほぼ同じである、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４】
前記第一の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率と、前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率と、前記さらに別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率とはほぼ同じである、請求項２に記載のプロセス。
【請求項５】
前記中間生成物組成物が前記別の反応ゾーンに流入する前に、前記中間生成物組成物の温度を前記第一の反応温度から前記別の反応温度に変化させる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６】
前記中間生成物組成物が前記さらに別の反応ゾーンに流入する前に、前記中間生成物組成物の温度を前記第一の反応温度から前記さらに別の反応温度に変化させる、請求項２に記載のプロセス。
【請求項７】
前記平衡支配化学反応は発熱反応である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項８】
工程（Ｃ）の前記別の反応温度は、工程（Ｂ）の前記第一の反応温度より低い、請求項１に記載のプロセス。
【請求項９】
前記さらに別の反応温度は、工程（Ｃ）の前記別の反応温度より高く、工程（Ｂ）の前記第一の反応温度より低い、請求項２に記載のプロセス。
【請求項１０】
工程（Ｃ）の前記別の反応温度は、工程（Ｂ）の前記第一の反応温度より高い、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１１】
前記さらに別の反応温度は、工程（Ｃ）の前記別の反応温度より低く、工程（Ｂ）の前記第一の反応温度より高い、請求項２に記載のプロセス。
【請求項１２】
工程（Ｂ）の前記第一の触媒は、工程（Ｃ）の前記別の触媒と同じである、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１３】
前記さらに別の触媒は、工程（Ｂ）の前記第一の触媒または工程（Ｃ）の前記別の触媒と同じであるか、あるいは工程（Ｂ）の前記第一の触媒と工程（Ｃ）の前記別の触媒との両方と同じである、請求項２に記載のプロセス。
【請求項１４】
工程（Ｂ）の前記第一の触媒は、工程（Ｃ）の前記別の触媒と異なる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１５】
前記さらに別の触媒は、工程（Ｂ）の前記第一の触媒または工程（Ｃ）の前記別の触媒と異なるか、あるいは工程（Ｂ）の前記第一の触媒と工程（Ｃ）の前記別の触媒とのどちらとも異なる、請求項２に記載のプロセス。
【請求項１６】
前記マイクロチャネル反応器は、複数のプロセスマイクロチャネルを備える、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１７】
前記プロセスマイクロチャネルは、最大約１０ｍｍの幅または高さの内部寸法を有する、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項１８】
前記プロセスマイクロチャネルは、鋼、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、銅、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミックス、ガラス、重合体とグラスファイバとを含む複合体、石英、ケイ素、あるいはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項１９】
前記熱交換器は、少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する少なくとも一つの熱交換チャネルを備える、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項２０】
前記熱交換チャネルはマイクロチャネルを備える、請求項１９に記載のプロセス。
【請求項２１】
前記熱交換マイクロチャネルは、最大約１０ｍｍの幅または高さの内部寸法を有する、請求項２０に記載のプロセス。
【請求項２２】
前記熱交換器は、少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する少なくとも一つの熱交換チャネルを備え、前記プロセスマイクロチャネルはそれを通って一つの方向に流れる流体を有し、前記熱交換チャネルは、それを通って、前記プロセスマイクロチャネルを通る流体の前記流れに対して向流となる方向に流れる流体を有する、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項２３】
前記熱交換器は、少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する少なくとも一つの熱交換チャネルを備え、前記プロセスマイクロチャネルはそれを通って一つの方向に流れる流体を有し、前記熱交換チャネルは、それを通って、前記プロセスマイクロチャネルを通る流体の前記流れに対して並流となる方向に流れる流体を有する、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項２４】
前記熱交換器は、少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する複数の熱交換チャネルを備え、前記プロセスマイクロチャネルはそれを通って一つの方向に流れる流体を有し、前記熱交換チャネルは、それらを通って、前記プロセスマイクロチャネルを通る流体の前記流れに対して交差流となる方向に流れる流体を有する、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項２５】
少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルは隣接する熱交換チャネルを有し、前記プロセスマイクロチャネルの長さと前記熱交換チャネルの長さとは同じである、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項２６】
少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルは隣接する熱交換チャネルを有し、前記プロセスマイクロチャネルは入口および出口を有し、前記熱交換チャネルは前記プロセスマイクロチャネルと同じ方向に縦に延在し、前記熱交換チャネルの長さは前記プロセスマイクロチャネルの長さより短く、前記熱交換チャネルは前記プロセスマイクロチャネルの出口またはその近くに配置される、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項２７】
前記熱交換器は少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する熱交換ゾーンを備え、前記熱交換ゾーンは複数の熱交換チャネルを備え、前記プロセスマイクロチャネルは入口および出口を有し、前記熱交換チャネルは前記プロセスマイクロチャネルの長さ方向に対して直角な長さ方向に延在し、前記熱交換ゾーンは前記プロセスマイクロチャネルと同じ方向の長さ方向に延在し、前記熱交換ゾーンの長さは前記プロセスマイクロチャネルの長さより短く、前記熱交換ゾーンは前記プロセスマイクロチャネル出口またはその近くに配置される、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項２８】
前記熱交換器は少なくとも一つのプロセスマイクロチャネルに隣接する二つの熱交換ゾーンを備え、各熱交換ゾーンは複数の熱交換チャネルを備え、前記熱交換チャネルは前記プロセスマイクロチャネルの長さ方向に対して直角な長さ方向に延在し、前記プロセスマイクロチャネルは入口および出口を有し、前記熱交換ゾーンは前記プロセスマイクロチャネルと同じ方向の長さ方向に延在し、前記熱交換ゾーンの長さは前記プロセスマイクロチャネルの長さより短く、前記熱交換ゾーンのうち一方の長さは他方の熱交換ゾーンの長さより短く、前記熱交換ゾーンは前記プロセスマイクロチャネル出口またはその近くに配置される、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項２９】
前記熱交換チャネルは、鋼、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、銅、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミックス、ガラス、重合体とガラスファイバとを含む複合体、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項１９に記載のプロセス。
【請求項３０】
前記プロセスマイクロチャネルは、前記熱交換チャネルを通って流れる熱交換流体と熱を交換する、請求項１９に記載のプロセス。
【請求項３１】
前記熱交換流体は、前記熱交換チャネルを通って流れるとき相変化する、請求項３０に記載のプロセス。
【請求項３２】
前記熱交換チャネル中で吸熱プロセスが実行される、請求項１９に記載のプロセス。
【請求項３３】
前記吸熱プロセスは、水蒸気改質反応または脱水素反応を含む、請求項３２に記載のプロセス。
【請求項３４】
前記熱交換流体は、空気、水蒸気、液体水、二酸化炭素、気体窒素、気体炭化水素または液体炭化水素を含む、請求項３０に記載のプロセス。
【請求項３５】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は固体微粒子の形である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３６】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、前記プロセスマイクロチャネルの内壁上にウォッシュコートされるか、前記プロセスマイクロチャネルの内壁上に溶液から成長させられるか、あるいはフィン構造物上にインサイチュでコーティングされる、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項３７】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、Ｎｉ、ＣｒおよびＦｅを含む合金、またはＦｅ、Ｃｒ、ＡｌおよびＹを含む合金を含む材料で作られる担体構造物に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３８】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、側流構成、貫通流構成または蛇行構成を有する担体構造物上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３９】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、発泡体、フェルト、詰め物、フィンまたはそれらの二つ以上の組み合わせの構成を有する担体構造物上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４０】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、隣接するギャップを有する側流構成、隣接するギャップを有する発泡体構成、ギャップを有するフィン構造物、基板上のウォッシュコート、または流れのためのギャップを有する細目構成を有する担体構造物上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４１】
前記第一の触媒、前記別の触媒、または前記第一の触媒と前記別の触媒との両方は、少なくとも一つのフィンを備えるフィンアセンブリの形の担体構造物上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４２】
前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備える、請求項４１に記載のプロセス。
【請求項４３】
前記フィンは外部表面を有し、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上に多孔質材料が存在し、前記触媒は前記多孔質材料に担持される、請求項４１に記載のプロセス。
【請求項４４】
前記多孔質材料は、コーティング、ファイバ、発泡体またはフェルトを含む、請求項４３に記載のプロセス。
【請求項４５】
前記フィンは外部表面を有し、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部から複数のファイバまたは突起物が伸張し、前記触媒は前記突起物に担持される、請求項４１に記載のプロセス。
【請求項４６】
前記フィンは外部表面を有し、前記触媒は、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上にウォッシュコートされるか、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上に溶液から成長させられるか、あるいは蒸着法を用いて前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上に析出される、請求項４１に記載のプロセス。
【請求項４７】
前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備え、前記フィンの少なくとも一つは、他のフィンの長さと異なる長さを有する、請求項４１に記載のプロセス。
【請求項４８】
前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備え、前記フィンの少なくとも一つは、他のフィンの高さと異なる高さを有する、請求項４１に記載のプロセス。
【請求項４９】
前記フィンは、正方形、長方形または台形の形を有する断面を有する、請求項４１に記載のプロセス。
【請求項５０】
前記フィンは、鋼、アルミニウム、チタン、鉄、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミックス、ガラス、重合体とグラスファイバとを含む複合体、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項４１に記載のプロセス。
【請求項５１】
前記フィンは、Ｎｉ、ＣｒおよびＦｅを含む合金、またはＦｅ、Ｃｒ、ＡｌおよびＹを含む合金で作られる、請求項４１に記載のプロセス。
【請求項５２】
前記フィンは、Ａｌ２Ｏ３を生成する材料またはＣｒ２Ｏ３を生成する材料で作られる、請求項４１に記載のプロセス。
【請求項５３】
前記プロセスマイクロチャネルは、そのようなプロセスマイクロチャネルの断面の約５％から約９５％を含むバルク流路を有する、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項５４】
前記反応体組成物はＨ２とＣＯとを含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項５５】
前記反応体組成物は、Ｈ２Ｏ、ＣＯ２、Ｎ２、１個から約４個の炭素原子の炭化水素、またはそれらの二つ以上の混合物をさらに含む、請求項５４に記載のプロセス。
【請求項５６】
前記第一の反応ゾーン中の前記反応体組成物および／または中間生成物組成物と前記触媒との接触時間は、約１０から約５００ミリ秒である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項５７】
前記別の反応ゾーン中の前記中間生成物組成物および／または生成物と前記触媒との接触時間は、約１０から約５００ミリ秒である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項５８】
前記プロセスマイクロチャネルに流入する前記反応体組成物の温度は、約２５℃から約８００℃の範囲にある、請求項１に記載のプロセス。
【請求項５９】
前記第一の反応ゾーン内の温度は、約２５℃から約８００℃である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６０】
前記別の反応ゾーン内の温度は、約１００℃から約８００℃である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６１】
前記プロセスマイクロチャネル内の圧力は、少なくとも約１気圧である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６２】
前記プロセスマイクロチャネルを通る前記反応体組成物および生成物の前記流れの圧力降下は、前記プロセスマイクロチャネルの長さのメートルあたり最大約４０気圧である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６３】
前記熱交換チャネルを通って熱交換流体が流れ、前記熱交換チャネルを通って流れる前記熱交換流体の圧力降下は、前記熱交換チャネルの長さのメートルあたり最大約５０気圧である、請求項１９に記載のプロセス。
【請求項６４】
前記マイクロチャネル反応器は入口および出口を有し、前記生成物は前記出口を通って前記マイクロチャネル反応器から流出し、前記生成物は前記反応体組成物からの未反応反応体と混ぜ合わされ、前記反応体組成物からの前記未反応反応体の少なくとも一部は前記マイクロチャネル反応器への前記入口にリサイクルされる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６５】
前記第一の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率は少なくとも約４０％であり、前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率は少なくとも約４０％である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６６】
前記第一の反応ゾーン中、および前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率は、独立に、少なくとも約５０％である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６７】
前記第一の反応ゾーン中、および前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率は、独立に、少なくとも約７０％である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６８】
前記第一の反応ゾーン中、および前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率は、独立に、約７５％から約９５％である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６９】
前記プロセスはメタノール合成反応を実行するためのプロセスであって、前記第一の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率は約７５％から約９５％であり、前記別の反応ゾーン中の前記出発反応体の反応率の平衡への接近率は約７５％から約９５％である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項７０】
前記プロセスはジメチルエーテル合成反応を実行するためのプロセスであって、前記第一の反応ゾーン中のＣＯの反応率の平衡への接近率は約７５％から約９５％であり、前記別の反応ゾーン中のＣＯの反応率の平衡への接近率は約７５％から約９５％である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項７１】
前記マイクロチャネル反応器中の前記プロセスマイクロチャネルの全内部体積は最大約１リットルであり、前記プロセスは、前記マイクロチャネル反応器中の前記プロセスマイクロチャネルの内部体積のリットルあたり少なくとも約０．５ＳＬＰＭの速度で前記所望の生成物を作り出す、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項７２】
前記マイクロチャネル反応器中での前記反応体および／または生成物と前記触媒との接触時間は最大約１０００ミリ秒であり、前記プロセスは、前記マイクロチャネル反応器中の前記プロセスマイクロチャネルの内部体積のリットルあたり少なくとも約１ＳＬＰＭの速度で前記所望の生成物を作り出す、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項７３】
前記プロセスは、少なくとも一つの熱交換チャネルを備えるマイクロチャネル反応器中で実行され、前記熱交換チャネルを通って流れる熱交換流体の全圧力降下は最大約１００ｐｓｉであり、前記プロセスは、前記マイクロチャネル反応器中の前記プロセスマイクロチャネルの内部体積のリットルあたり少なくとも約０．５ＳＬＰＭの速度で前記所望の生成物を作り出す、請求項１６に記載のプロセス。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
用語「平衡支配化学反応」は、反応体と生成物（単数または複数）とは平衡の状態に到達するという事実のために完了するまで進行しない化学反応または補完的な反応の組を指す。メタノールの合成に用いることができる以下の反応は、平衡支配化学反応の例である。
【化１】
2007524681.tif 000075
以下の反応によるジメチルエーテルの合成は、平衡支配化学反応の別の例である。
【化２】
2007524681.tif 000076
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
用語「出発反応体」は、化学反応中の反応体の一つを指す。出発反応体は、反応体組成物中の反応体のうち最も高い濃度で存在してもよく、あるいは最も高い濃度で存在しなくてもよい。出発反応体の例は、式（３）で表される上記メタノール合成反応のＣＯである。
【国際調査報告】
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2007524681.tif 000078
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