(57)【要約】      触媒充填物を通過する混合ガスの実質的に半径方向の貫流がある、例えば酸化脱水素反応用合成反応器内に酸素を噴射するための方法および装置により、触媒内に入る前の酸素の混入と混合は、特に酸化脱水素法に関して明確に改善されねばならない。このことは酸素が純粋な形で、あるいは空気として、あるいは不活性ガスまたは水蒸気との混合態で環状分配装置系に供給され、かつ環状分配装置系内で多数の吹出し口から、垂線から偏った角度で触媒面に噴射されることにより達せられる。
2007518553.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
触媒充填物を通過する混合ガスの実質的に半径方向の貫流のある合成反応器、例えば酸化脱水素反応用の合成反応器の内に酸素を噴射する方法において、
酸素が純粋な状態で、あるいは空気として、あるいは不活性ガスまたは水蒸気との混合状態で環状分配装置系に供給され、かつ環状分配装置系内で多数の吹出し口から、垂線から偏った角度で触媒表面に噴射されることを特徴とする方法。
【請求項２】
触媒床の内部の円筒平面からの酸素の噴射が、反応器壁に向かう方向で行なわれることを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項３】
噴射が、円筒形の内部軸方向平面を形成する、吹出し口を備えた多数の平行な管路を用いて行なわれることを特徴とする請求項１または２に記載の方法。  
【請求項４】
円筒状軸平面での酸素の噴射が、触媒床の円筒状内壁の約５０〜３００ｍｍ前方で行なわれ、この噴射が触媒床の前方の空域内において１秒以内の酸素滞留時間を保証することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一つに記載の方法。
【請求項５】
触媒充填物を通過する混合ガスの実質的に半径方向の貫流のある合成反応器、例えば酸化脱水素反応用の合成反応器内に酸素を噴射する、特に請求項１〜４のいずれか一つに記載の方法を実施するための装置において、
吹出し口（６）を備えかつ内側円筒平面を形成する多数の管路（７）を触媒床の円筒状の内側平面より前方に有し、この場合垂線から偏った角度で酸素を放出するための吹出し口（６）が触媒円筒平面を下にして形成されている環状分配装置を備えていることを特徴とする装置。
【請求項６】
ガス吹出し口（６）が隣接した環状管路の隣接した吹出し口に対して互い違いの順序で整向されていることを特徴とする請求項５記載の装置。
【請求項７】
隣接したガス吹出し口（６）が様々な流動物吹出し方向を有していることを特徴とする請求項５または６に記載の装置。
【請求項８】
ガス吹出し口（６）が穿孔あるいはノズルとして形成されていることを特徴とする請求項５〜７のいずれか一つに記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、触媒充填物を通過する混合ガスの実質的に半径方向の貫流のある合成反応器、例えば酸化脱水素反応用の合成反応器の内に酸素を噴射する方法および装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
反応器内で、被処理ガスに追加的に酸素が供給される一連の触媒法、例えばいわゆるプロパンあるいはブタンの酸化脱水素反応が存在する。この酸化脱水素反応の場合には、酸素は酸化脱水素反応器内において触媒内に入る前に、流入するガスに混合される。特に触媒内に流入するガスと酸素の不均一な混合が不満足な結果をもたらすことがわかった。言い換えれば例えば触媒上にカーボンが生じるか、あるいは価値のある物質、例えばプロピレンの収率を不十分にすることがわかった。
【特許文献１】ドイツ国特許出願公開第４３３３３７２号明細書
【特許文献２】ドイツ国特許出願公開第３２４００８９号明細書
【特許文献３】米国特許第５９３５４８９号明細書
【特許文献４】米国特許第２５１８５８３号明細書
【特許文献５】米国特許第２８０９９８１号明細書
【特許文献６】米国特許第２９５４２８１号明細書
【特許文献７】米国特許第２５８４３９１号明細書
【特許文献８】米国特許第２６３２６９２号明細書
【特許文献９】米国特許第３２０８８３３号明細書
【特許文献１０】英国特許公開第２０６５４９２号明細書
【特許文献１１】欧州特許第０３６４６６４号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
本発明の課題は、触媒、特に酸化脱水素法用触媒中に入る前に酸素の混入および混合を著しく改善することである。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
冒頭に記載の方法により、上述の本発明の課題は、酸素が純粋な状態で、あるいは空気として、あるいは不活性ガスまたは水蒸気との混合状態で環状分配装置系に供給され、かつ環状分配装置系内で多数の吹出し口から、垂線から偏った角度で触媒表面に噴射される
ことにより解決される。
【０００５】
このような方法により、１００ｍｓ未満のきわめて短時間内に十分な混合が行なわれ、その結果化学量論的に過剰の酸素濃度を有する領域内での反応時間、および非触媒反応が最少になることがわかった。自由空域内で混合が行なわれ、かつ酸素の多い混合物が壁あるいは触媒と接触しないので、噴射される酸素による材料の損傷が最少になる。
【０００６】
本発明の実施形態は従属形式の請求項から明らかである。
【０００７】
反応器の構造次第で、触媒床の内部の円筒平面からの酸素の噴射は、反応器壁に向かう方向で行なわれる。この場合、本発明の方法に従って、円筒形の内部軸方向平面を形成する、吹出し口を備えた多数の平行な管路を用いて噴射が行なわれる。
【０００８】
特に有利な一つの実施形態は、本発明によれば、円筒状軸平面での酸素の噴射が、触媒床の円筒状内壁の約５０〜３００ｍｍ前方で行なわれ、この噴射が触媒床の前方の空域内において１秒以内の酸素滞留時間を保証することにある。この際、滞留時間は１００ｍｓ未満、好ましくは１５ｍｓ以内である。
【０００９】
本発明は、吹出し口を備えかつ内側円筒平面を形成する多数の管路を触媒床の円筒状の内側平面の前方に有し、この場合垂線から偏った角度で酸素を放出するための吹出し口が触媒円筒平面を下にして形成されている環状分配装置を備えていることを特徴とする、上述の課題を解決するための装置にも関する。
【００１０】
有利な一つの実施形態において、ガス吹出し口は、隣接した環状管路の隣接した吹出し口に対して互い違いの順序で整向されており、この場合隣接したガス吹出し口は様々な流動物吹出し方向を有していてもよい。
【００１１】
本発明の他の有利な一つの実施形態は、ガス吹出し口が穿孔あるいはノズルとして形成されていることにある。
【００１２】
ここで従来技術に関して、若干の引用文献を挙げるが言及している。例えば特許文献１はメタンが含まれたガス混合物からオレフィンを製造する方法を開示しており、特許文献２あるいは特許文献３は部分的な酸化を伴う合成ガス製造のための方法及び装置を紹介しており、あるいは特許文献４〜６がこの方法及び装置を紹介している。特許文献７は、反応器の流動床内における固体粒子とガス状粒子の間の効果的接触を達成するために、垂線から偏った方向に反応成分を噴射することを採用している。さらに他の従来技術には、特許文献８、９、１０あるいは特許文献１１を挙げることもできる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明の他の特徴、詳細及び長所を、後述の説明ならびに図によってさらに説明する。
【実施例】
【００１４】
図１は本発明の装置の非常に簡単な概略図であり、
図２は図示したガス流入のある触媒領域内の詳細拡大図である。
【００１５】
図３は触媒領域の反応器の横断面図である。
【００１６】
図１で断面で概略的に示し、かつ１で表示した全体的な酸化反応器は、ガス流入管路２を備え、このガス流入管路２は触媒３を中心で上側カバー部１０まで貫通し、この場合反応器１の上側領域内においてガスドーム状室４が形成されている。ガスドーム状室４内では、純粋な状態の、空気としてのあるいは不活性ガスまたは水蒸気との混合状態の酸素のための環状分配装置５が設けられており、この場合この環状管路５は、吹出し口６を備え、かつ下方に向かって垂直に向けられた多数の管路７を備えている。吹出し口６はその都度のガス噴射流が垂線から偏った角度で円筒状の内側触媒表面に衝突するように設けられており、このことは図２及び３において小矢印により示してある。
【００１７】
図１において、環状分配装置５内への酸素給気すなわちガス給気は矢印８により表示してあり、反応器からのガス放出は矢印９により表示してある。
【００１８】
反応器を貫流する、追加的酸素を含有するガスの流動経路は、図２において破線を用いて表示してある。
【００１９】
本発明の上記の実施例は、基本思想から離れずに、様々な観点において変更することができるのはいうまでもない。特に放出角度は反応器の構造次第で、図示した以外のものも選択することができる。さらに触媒充填物の貫流を外側から内側へ行なうことは、特定の用途の場合に有利であり得る。このことは確かに酸化反応の場合に、容積増加のためには必ずしも必要ではないが、それにもかかわらず、副生成物の生成等を考慮すると幾つかの場合においては有利（高い空間速度）であり得る。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】本発明による装置のきわめて簡素化された図である。
【図２】概略的に示したガス流入を概略的に示した触媒領域内の詳細拡大図である。
【図３】触媒領域内の反応器の横断面図である。
【図１】
2007518553.tif 000003
【図２】
2007518553.tif 000004
【図３】
2007518553.tif 000005
【国際調査報告】
2007518553.tif 000006
2007518553.tif 000007
2007518553.tif 000008
2007518553.tif 000009