(57)【要約】【課題】漏れに対する封止が改良された電気化学セル（１０）は、セル中の部品のあわせ表面へ接着接合された硬化封止剤組成物（４０）を具備する。【解決手段】硬化封止剤組成物は、重合性（メタ）アクリレート成分およびホウ素含有開始剤の反応生成物を含んでいる。そのような封止剤組成物は、電気化学セル（１０）中に配置された樹脂または樹脂を含有する基体の接着剤として特に有用である。【選択図】図２
2007524203.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
あわせ表面を有する第１電気化学セル部品と；
該第１電気化学セル部品の該あわせ表面上に配置された硬化封止剤組成物と、但し、該硬化封止剤組成物は重合性（メタ）アクリレート成分およびホウ素含有開始剤の反応生成物類を含み；および
その場所を封止するために該硬化封止剤組成物上に隣接して配置されたあわせ表面を有する第２電気化学セル部品と
を具備する電気化学セル。
【請求項２】
該第１セルの該あわせ表面は、樹脂または樹脂を含有する基体である請求項１記載のセル。
【請求項３】
該樹脂または樹脂を含有する基体は、電気伝導性基体、熱伝導性基体および其れらの組合せからなる群より選ばれる請求項２記載のセル。
【請求項４】
該樹脂または樹脂を含有する基体は、射出成形基体、圧縮成形基体および其れらの組合せからなる群より選ばれる成形基体である請求項２記載のセル。
【請求項５】
該基体は、機械加工基体または真空成形基体である請求項２記載のセル。
【請求項６】
該樹脂または樹脂を含有する基体は、電気伝導性であるか又は電気伝導性粒子を含んでいる請求項２記載のセル。
【請求項７】
該硬化組成物は該第１セルの該あわせ表面へ接着接合され、更に該硬化封止剤組成物は該第２燃料電池の該あわせ表面へ接着接合されている請求項１又は２記載のセル。
【請求項８】
該硬化組成物は該第１セルの該あわせ表面へ接着接合され、更に該硬化封止剤組成物は該第２燃料電池の該あわせ表面へ接着接合されていない請求項１又は２記載のセル。
【請求項９】
該第１セル部品は、正極流動場板、負極流動場板、ガス拡散層、負極触媒層、正極触媒層、膜電解質、膜・電極アセンブリフレーム、および其れらの組合せからなる群より選ばれる請求項１記載のセル。
【請求項１０】
該第２セル部品が該第１セル部品と別体の場合、該第２セル部品は、正極流動場板、負極流動場板、ガス拡散層、負極触媒層、正極触媒層、膜電解質、膜・電極アセンブリフレーム、および其れらの組合せからなる群より選ばれる請求項９記載のセル。
【請求項１１】
該硬化封止剤組成物は硬化性（メタ）アクリレート成分を含有し、該硬化性（メタ）アクリレート成分は単官能性（メタ）アクリレート成分、多官能性（メタ）アクリレート成分、および其れらの組合せを含む請求項１記載のセル。
【請求項１２】
該単官能性（メタ）アクリレート成分は以下の一般構造の化合物によって包含され：
【化１】
2007524203.tif 000016
但し、Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５又はハロゲンで、および
Ｒ１は、Ｃ１−８のモノ又はビシクロアルキル、複素環中に最大２個までの酸素原子を有する３から８員複素環基、Ｈ、アルキル、ヒドロキシアルキル又はアミノアルキルであり、ここでアルキル部分はＣ１−８の直鎖または枝分かれ炭素原子鎖である請求項１１記載のセル。
【請求項１３】
該多官能性（メタ）アクリレート成分は、以下の一般構造の化合物によって包含され：
【化２】
2007524203.tif 000017
但し、Ｒ２は、水素、１から約４個の炭素原子のアルキル、１から約４個の炭素原子のヒドロキシアルキル又は
【化３】
2007524203.tif 000018
から選ばれ；
Ｒ３は、水素、ハロゲン、および１から約４個の炭素原子のアルキル及びＣ１−８のモノ又はビシクロアルキル、環中に最大２個までの酸素原子を有する３から８員複素環基から選ばれ；
Ｒ４は、水素、水酸基および
【化４】
2007524203.tif 000019
から選ばれ；
ｍは、約１から約８までの整数であり；
ｎは、約１から約２０までの整数であり；および
ｖは、０又は１である請求項１１記載のセル。
【請求項１４】
該ホウ素含有開始剤は、アルキルボロヒドリドを含有する請求項１記載のセル。
【請求項１５】
該アルキルボロヒドリドは、以下の構造の化合物によって包含され：
【化５】
2007524203.tif 000020
但し、Ｒ５は、Ｃ１からＣ１０のアルキルであり、
Ｒ６、Ｒ７及びＲ８は同じでも異なっていてもよく、ただし、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４の何れか２つが炭素環の一部であってもよいことを条件として、Ｈ、Ｃ１からＣ１０のアルキル、Ｃ３からＣ１０のシクロアルキル、フェニル、フェニル置換されたＣ１からＣ１０のアルキル、フェニル置換されたＣ３からＣ１０のシクロアルキルであり、および
Ｍ＋は、金属イオン、アルキルオキシ金属イオン、アルカリ金属イオン、４級アンモニウム陽イオン、および其れらの組合せである請求項１４記載のセル。
【請求項１６】
該アルキルボロヒドリドは、以下の構造の化合物によって包含され：
【化６】
2007524203.tif 000021
但し、Ｘは、Ｏ、Ｓ、またはＣＨＲ１３であり；
Ｇは、−（ＣＲ１１Ｒ１２）ｎ−又は
【化７】
2007524203.tif 000022
であり；
Ｒ９及びＲ１０は、同じでも異なっていてもよく、置換または無置換のＣ１−１０のアルキル、または約６から約１２個の炭素原子を有する無置換のアリール又は置換アリール基であり；
Ｒ１１、Ｒ１２及びＲ１３は、同じでも異なっていてもよく、水素、置換または無置換のＣ１−１０のアルキル、置換または無置換のＣ１−１０のアルキレン、無置換のアリール、約７から約１２個の炭素原子を有する置換アリール基であり；
ｎは、約１から約５までの整数であり；
Ｍは、ＩＡ族金属、ＩＩＡ族金属、アンモニウム、テトラアルキルアンモニウム、ホスホニウム、または金属錯体であり；および
ｍは、＋１から＋７までである請求項１４記載のセル。
【請求項１７】
該ホウ素含有開始剤は、多官能性アジリジンを更に含んでいる請求項１記載のセル。
【請求項１８】
該ホウ素含有開始剤は有機ボラン及びポリアジリジンの錯体であり、但し、該有機ボラン／ポリアジリジン錯体は以下の構造の化合物によって包含され：
【化８】
2007524203.tif 000023
但し、Ｒ１４はＣ１−１０のアルキルであり；
Ｒ１５及びＲ１６は、同じでも異なっていてもよく、ただし、Ｒ１４、Ｒ１５及びＲ１６の何れか２つが炭素環の一部であってもよいことを条件として、Ｃ１−１０のアルキル、Ｃ３−１０のシクロアルキル、フェニル、フェニル置換されたＣ１−１０のアルキル又はＣ３−１０のシクロアルキルであり；
Ｒ１７は、多価のＣ１−６０のアルキル、Ｃ６−６５のアリール、Ｃ７−６６のアルキルアリールで、１つ以上のヘテロ原子またはヘテロ原子を含む基によって置換または割り込まれていてもよく；
Ｒ１８およびＲ１９は、同じでも異なっていてもよく、Ｈ又はＣ１−１０のアルキルであり；
ｙは約１から約４まであり；および
ｙがｘの少なくとも１．３倍より大きい場合、ｘは約２から約１５までである請求項１記載のセル。
【請求項１９】
該ホウ素含有開始剤は、トリアルキルボラン又はアルキルシクロアルキルボランとアミン化合物との錯体であり、
該有機ボラン／アミン錯体のアミン化合物は、（１）アミジンの構造成分を有するアミン類と；（２）複素環中に少なくとも１つの窒素を有する脂肪族複素環類と、但し、該複素環化合物は１つ以上の窒素原子、酸素原子、硫黄原子、または二重結合を該複素環中に更に含んでいてもよく；（３）１つ以上の水素結合受容基を加えて有する１級アミン類と、但し、該１級アミン及び該水素結合受容基の間には少なくとも２つの炭素原子が存在し、該錯体の分子間または分子内相互作用によりＢ−Ｎ結合の強度が増加しており；および（４）共役イミン類とからなる群より選ばれ；および
該トリアルキルボラン又はアルキルシクロアルキルボランは、以下の式：
【化９】
2007524203.tif 000024
に対応しており；
該１級アミンは、以下の式：
【化１０】
2007524203.tif 000025
に対応しており；
該有機ボラン複素環アミン錯体は、以下の式：
【化１１】
2007524203.tif 000026
に対応しており；
該有機ボランアミジン錯体は、以下の式：
【化１２】
2007524203.tif 000027
に対応しており；および
該有機ボラン共役イミン錯体は、以下の式：
【化１３】
2007524203.tif 000028
に対応しており；
但し、Ｂはホウ素であり；
Ｒ２０は、Ｃ１−１０のアルキル、Ｃ３−１０のシクロアルキル、又は２つ以上のＣ１−１０のアルキルもしくはＣ３−１０のシクロアルキルから形成される脂環式の環構造であり；
Ｒ２１は、水素、Ｃ１−１０のアルキル又はＣ３−１０のシクロアルキルであり；
Ｒ２２は、水素、Ｃ１−１０のアルキル又はＣ３−１０のシクロアルキルであり；
Ｒ２３、Ｒ２４、およびＲ２５は、同じでも異なっていてもよく、水素、Ｃ１−１０のアルキル、Ｃ３−１０のシクロアルキル、またはＲ２３、Ｒ２４及びＲ２５の２つ以上が任意の組み合わせで組み合わさって単一環または多環構造でよい環構造を形成してもよく、該環構造は該環構造中に１つ以上の窒素、酸素または不飽和結合を有していてもよく；
Ｒ２６は、水素、Ｃ１−１０のアルキル又はＣ３−１０のシクロアルキル、Ｙ、−（Ｃ（Ｒ２６）２−（ＣＲ２６＝ＣＲ２６）Ｃ−Ｙ又は２つ以上のＲ２６が組み合わさって環構造を形成してもよく、または環構造がイミン窒素の二重結合に関して共役されている場合は１つ以上のＲ２６がＹと環構造を形成してもよく；Ｙはそれぞれが独立して、水素、Ｎ（Ｒ２７）２、ＯＲ２７、Ｃ（Ｏ）ＯＲ２７、ハロゲン又はＲ２５又はＲ２６と環を形成するアルキレン基であり；
Ｒ２７は、水素、Ｃ１−１０のアルキル、Ｃ３−１０のシクロアルキル、Ｃ６−１０のアリール又はアルカリールであり；
Ｚは、酸素または−ＮＲ２７であり；
ａは、１から１０の整数であり；
ｂは、ａ及びｂの和が２から１０という条件で、０または１であり；
ｃは、１から１０の整数であり；
ｘは、ｘの全ての場合の総和が２から１０という条件で、１から１０の整数であり；および
ｙは、それぞれが別々に０又は１である請求項１記載のセル。
【請求項２０】
該電気化学セルは、燃料電池である請求項１記載のセル。
【請求項２１】
あわせ表面を夫々有する第１および第２電気化学セル部品を提供することと；
該第１電気化学セル部品または該第２電気化学セル部品の少なくとも何れか一方の該あわせ表面に硬化性封止剤組成物を塗布することと、但し、該硬化性封止剤組成物は重合性（メタ）アクリレート成分およびホウ素含有開始剤を含み；
該封止剤組成物を硬化させることと；および
該第２電気化学セル部品の該あわせ表面を該第１電気化学セル部品の該あわせ表面に一致させることと
を具備する電気化学セルの成形方法。
【請求項２２】
あわせ表面を有する第１電気化学セル部品を提供することと；
第２電気化学セル部品のあわせ表面を該第１電気化学セル部品の該あわせ表面に一致させることと；
該第１または第２電気化学セル部品の少なくとも何れか一方の該あわせ表面の少なくとも一部に硬化性封止剤組成物を塗布することと、但し、該硬化性封止剤組成物は重合性（メタ）アクリレート成分およびホウ素含有開始剤を含み；および
該封止剤組成物を硬化させることと
を具備する電気化学セルの成形方法。
【請求項２３】
該第１セル部品は、正極流動場板、負極流動場板、ガス拡散層、負極触媒層、正極触媒層、膜電解質、膜・電極アセンブリフレーム、および其れらの組合せからなる群より選ばれる請求項２１又は２２記載の方法。
【請求項２４】
該第２セル部品が該第１セル部品と別体の場合、該第２セル部品は、正極流動場板、負極流動場板、ガス拡散層、負極触媒層、正極触媒層、膜電解質、膜・電極アセンブリフレーム、および其れらの組合せからなる群より選ばれる請求項２１又は２２記載の方法。
【請求項２５】
該硬化性（メタ）アクリレート成分は、単官能性（メタ）アクリレート成分、多官能性（メタ）アクリレート成分、および其れらの組合せを含む請求項２１又は２２記載の方法。
【請求項２６】
該硬化性封止剤組成物は、単官能性（メタ）アクリル酸エステル、多官能性（メタ）アクリル酸エステル、および其れらの組合せを含み；但し、該単官能性（メタ）アクリル酸エステルは以下の一般構造の化合物によって包含され：
【化１４】
2007524203.tif 000029
但し、Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５又はハロゲンで、および
Ｒ１は、Ｃ１−８のモノ又はビシクロアルキル、複素環中に最大２個までの酸素原子を有する３から８員複素環基、Ｈ、アルキル、ヒドロキシアルキル又はアミノアルキルであり、ここでアルキル部分はＣ１−８の直鎖または枝分かれ炭素原子鎖である；および；
該多官能性（メタ）アクリル酸エステルは、以下の一般構造の化合物によって包含され：
【化１５】
2007524203.tif 000030
但し、Ｒ２は、水素、１から約４個の炭素原子のアルキル、１から約４個の炭素原子のヒドロキシアルキル又は
【化１６】
2007524203.tif 000031
から選ばれ；
Ｒ３は、水素、ハロゲン、および１から約４個の炭素原子のアルキル及びＣ１−８のモノ又はビシクロアルキル、環中に最大２個までの酸素原子を有する３から８員複素環基から選ばれ；
Ｒ４は、水素、水酸基および
【化１７】
2007524203.tif 000032
から選ばれ；
ｍは、約１から約８までの整数であり；
ｎは、約１から約２０までの整数であり；および
ｖは、０又は１である請求項２５記載の方法。
【請求項２７】
該ホウ素含有開始剤は、アルキルボロヒドリド、有機ボラン／ポリアジリジン錯体、トリアルキルボラン又はアルキルシクロアルキルボランとアミン化合物との錯体、および其れらの組合せを含む請求項２１又は２２記載の方法。
【請求項２８】
該電気化学セルは燃料電池である請求項２１又は２２記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池のような電気化学セルの部品を結合および封止するための方法および組成物、および其れらから成形された電気化学品に関する。より具体的には、本発明は、膜電極アセンブリ、流動板、プロトン交換膜、および其れらの組合せのような樹脂または樹脂を含有する燃料電池の部品を結合および封止するための方法および組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
様々な既知の形式の電気化学セルがあるが、１つの共通の形式は、プロトン交換膜（ＰＥＭ）燃料電池のような燃料電池である。ＰＥＭ燃料電池は、２つの流動場または双極板の間に提供される膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）を含んでいる。ガスケットが双極板とＭＥＡの間で使用され、そこを封止する。さらに、典型的には、個々のＰＥＭ燃料電池は比較的低電圧または電力を提供するので、得られる燃料電池アセンブリの全体の電気的な出力を増加させるために、多数のＰＥＭ燃料電池を積層する。個別のＰＥＭ燃料電池間でも、封止が必要である。さらに、冷却板も燃料電池内の温度を制御するために典型的に提供される。そのような板も燃料電池アセンブリ内の漏れを防ぐために封止される。組み立て後、アセンブリを締め付けるために、積層された燃料電池を留め具で固定する。
【０００３】
費用および重量を低減するために、燃料電池の部品は樹脂または樹脂を含んでいる材料で作製される。しかしながら、そのような樹脂または樹脂を含む材料の封止および／または結合は困難であり、その理由は、これらの材料の表面を封止剤によって濡らし其の場所を充分に結合または封止することが、一般に困難なためである。さらに、典型的には、多数の燃料電池は燃料電池アセンブリを形成するために積層されるが、燃料電池の１つの部品における封止が不適当な場合、燃料電池アセンブリの全体に影響が生じる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
したがって、電気化学セルの部品、特に樹脂または樹脂を含んでいる材料から構築された燃料電池部品の使用に適切なように改良された封止剤組成物が必要とされている。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、漏れに対する封止が改良された燃料電池のような電気化学セル志向している。該電気化学セルは、（ａ）あわせ表面を有する第１電気化学セル部品と；（ｂ）該第１電気化学セル部品の該あわせ表面上に配置された硬化封止剤組成物と及び（ｃ）その場所を封止するために該硬化封止剤組成物上に隣接して配置されたあわせ表面を有する第２電気化学セル部品とを具備する。該硬化封止剤組成物は、有利には、重合性（メタ）アクリレート成分およびホウ素含有開始剤の反応生成物類を含む。そのような封止剤組成物は、該第１セルの該あわせ表面が樹脂または樹脂を含有する基体である場合、特に有用である。さらに、該封止剤組成物は該第１電気化学セル部品の該あわせ表面へ接着的に接合される場合もある。
【０００６】
該樹脂または樹脂を含有する基体は、電気伝導性基体、熱伝導性基体および其れらの組合せを含んでよい。該樹脂または樹脂を含有する基体は、電気伝導性であるか又は電気伝導性粒子を含んでいる場合もある。さらに、該樹脂または樹脂を含有する基体は、射出成形基体、圧縮成形基体および其れらの組合せのような成形基体の場合もある。また、該樹脂または樹脂を含有する基体は、機械加工基体または真空成形基体の場合もある。
【０００７】
該硬化封止剤組成物は該第２セル部品の該あわせ表面へ接着的に接合されている場合もあれば、されていない場合もある。組成物が第２セルのあわせ表面へ接着的に接合されている場合、組成物はＦＩＰＧ（ｆｏｒｍｅｄ-ｉｎ−ｐｌａｃｅ  ｇａｓｋｅｔ；其の場所に形成されたガスケット）として機能する。組成物が第２セルのあわせ表面へ接着的に接合されていない場合、組成物はＣＩＰＧ（ｃｕｒｅｄ−ｉｎ−ｐｌａｃｅ  ｇａｓｋｅｔ；其の場所で硬化されたガスケット）として機能する。種々のものを第１セル部品とできるが、典型的には、正極流動場板、負極流動場板、ガス拡散層、負極触媒層、正極触媒層、膜電解質、膜・電極アセンブリフレーム、および其れらの組合せである。同様に、第２セル部品が第１セル部品と別体の場合、典型的には、第２セル部品は、正極流動場板、負極流動場板、ガス拡散層、負極触媒層、正極触媒層、膜電解質、膜・電極アセンブリフレーム、および其れらの組合せである。
【０００８】
好ましくは、該硬化封止剤組成物は硬化性（メタ）アクリレート成分を含有し、該硬化性（メタ）アクリレート成分は単官能性（メタ）アクリレート成分、多官能性（メタ）アクリレート成分、および其れらの組合せを含有する。有益なホウ素含有開始剤は、アルキルボロヒドリド（金属およびアンモニウムアルキルボロヒドリドのような）、有機ボランとポリアジリジンの錯体類、およびトリアルキルボラン又はアルキルシクロアルキルボランとアミン化合物類との錯体類を含む。
【発明の効果】
【０００９】
燃料電池のような電気化学セルを形成する方法も提供される。本発明の１つの形態によれば、電気化学セルの成形方法は、（ａ）あわせ表面を夫々有する第１および第２電気化学セル部品を提供する工程と；（ｂ）該第１電気化学セル部品または該第２電気化学セル部品の少なくとも何れか一方の該あわせ表面に硬化性封止剤組成物を塗布する工程と、但し、該硬化性封止剤組成物は重合性（メタ）アクリレート成分およびホウ素含有開始剤を含み；（ｃ）該封止剤組成物を硬化させる工程と；および（ｄ）該第２電気化学セル部品の該あわせ表面を該第１電気化学セル部品の該あわせ表面に一致させるか又はあわせる工程とを具備する。
【００１０】
本発明の他の形態によれば、電気化学セルの成形方法は、（ａ）あわせ表面を有する第１電気化学セル部品を提供する工程と；（ｂ）第２電気化学セル部品のあわせ表面を該第１電気化学セル部品の該あわせ表面に一致させるか又はあわせる工程と；（ｃ）該第１または第２電気化学セル部品の少なくとも何れか一方の該あわせ表面の少なくとも一部に硬化性封止剤組成物を塗布する工程と、但し、該硬化性封止剤組成物は重合性（メタ）アクリレート成分およびホウ素含有開始剤を含み；および（ｄ）該封止剤組成物を硬化させる工程とを具備する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明は、電気化学セルの樹脂または樹脂含んでいる部品を結合するための方法および結合するための組成物を志向している。ここで使用されるように、電気化学セルは化学的原料から電気を生産する装置で、限定されることなく、化学反応および化学的燃焼を含む。有用な電気化学セルは、燃料電池、乾電池、湿電池およびその他同種のものを含む。さらに詳しく記載するが、燃料電池は、電気を生産するために化学薬品の反応物質の燃焼を利用する。湿電池は液体の電解質を有している。乾電池は、多孔性の媒体に吸収されているか又は流れないようにされた電解質を有している。
【００１２】
図１は、燃料電池１０のような、電気化学燃料電池の基礎部品の断面図を示す。電気化学燃料電池は、燃料および酸化剤を電気および反応生成物に変換する。燃料電池１０は、一方の側にむき出しの冷却液流路１４と第２の側に負極流動流路１６を備える負極流動場板１２と、ガス拡散層１８と、負極触媒２０と、プロトン交換膜２２と、正極触媒２４と、第２ガス拡散層２６と、および一方の側にむき出しの冷却液流路３０と第２の側に正極流動流路３２を備える正極流動場板２８とから構成され、図１の中で示されるように互いに関係している。負極触媒２０、プロトン交換膜２２および正極触媒２４の組合せは、しばしば膜電極アセンブリ３６と呼ばれる。典型的には、ガス拡散層１８および２６は、炭素繊維紙のような多孔性の電気伝導性シート材料から作製される。しかしながら、本発明は炭素繊維紙の使用に限定されず、他の材料も適切に使用できる。しかしながら、燃料電池として、部品の配置は図に示されたものに限定されない。典型的には、負極および正極触媒層２０および２４は、微粉砕された白金の形をしている。負極３４および正極３８は、外部負荷（示されていない）への電極間の電子を導くための経路を提供するために、電気的に連結されている（示されていない）。典型的には、流動場板１２および２８は、黒鉛が含浸された樹脂、圧縮および剥離された黒鉛；多孔性黒鉛；ステンレス鋼または他の黒鉛複合材料から形成される。これらの板は、表面湿潤のような表面特性に影響する処理を施されている場合もあれば、未処理の場合もある。しかしながら、本発明は、流動場板として使用するために其れらの材料の使用に限定されるものではなく、他の材料を好適に使用することもできる。さらに、本発明は、図１で示された燃料電池の部品および其れらの配置に制限されていない。例えば、直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）を、冷却液流路なしで、図１に示されるものと同じ部品から構成できる。さらに、燃料電池１０を、内部または外部分技管（示されていない）を備えるよう設計することもできる。
【００１３】
負極３４では、負極流動流路１６を通って移動する燃料（示されていない）が、ガス拡散層１８に浸透し水素陽イオン（プロトン）を成形するために負極触媒層２０で反応し、プロトンはプロトン交換膜２２を通って正極３８へ移動する。プロトン交換膜２２は、負極３４から正極３８までの水素イオンの移行を促進する。水素イオンを導くことに加えて、プロトン交換膜２２は、酸素を含んでいる酸化剤の流れから水素を含んでいる燃料の流れを分離する。
【００１４】
正極３８では、空気または実質的に純粋な酸素のような酸素を含んでいるガスが、反応生成物として液体の水を成形するためにプロトン交換膜２２を通過した陽イオンまたは水素イオンと反応する。水素／酸素燃料電池中の負極および正極反応は、以下の式で示される：
負極反応：  Ｈ２  →  ２Ｈ＋＋２ｅ−                （Ｉ）
正極反応：  １／２Ｏ２＋２Ｈ＋＋２ｅ−  →  Ｈ２Ｏ  （ＩＩ）。
【００１５】
単一セルの様態では、流体流動場板は、負極および正極側で夫々提供される。これらの板はカレントコレクタの役割をし、電極の担体を提供し、負極および正極の夫々の表面へ燃料および酸化剤が到達するための流路を供給し、セルの設計によっては、セルを操作している間に成形された水を除去するための流路を供給する。複数セルの様態では、部品が積層され、多数の個々の燃料電池を備える燃料電池アセンブリが提供される。２つ以上の燃料電池１０は、一般に直列だが並列の場合もあり、共に接続され、アセンブリの全体としての電力出力を増加させる。直列の配列の場合、ある板の一方の側は１つのセル用の負極板として機能し、その板の他側は隣接したセル用の正極板として機能させることができる。そのような直列接続の複数の燃料電池の配列は、燃料電池積層体（示されていない）と呼ばれ、締め棒および終板によって組み立てられた状態で通常一緒にしておかれる。積層体は、典型的には、負極および正極流動場流路に燃料および酸化剤を導くための多岐管および入口を備えている。
【００１６】
図２は燃料電池１０の基礎部品の断面図を示すが、燃料アセンブリ１０’を提供するために、特定の隣接した部品が硬化された又は硬化可能な組成物４０を其の間に備えている。図２に示されるように、組成物４０は負極場板１２をガス拡散層１８へ封止および／または結合する。正極場板２８もガス拡散層２６に封止および／または結合される。この形態では、燃料電池アセンブリ１０’は、しばしば予め形成された膜電極アセンブリ３６の負極を有しており、其の上には負極触媒２０および正極触媒２４が配置されている。燃料電池アセンブリ１０’の様々な部品の間に配置される組成物４０は、同じ組成物の場合もあれば又は異なる組成物の場合もある。さらに、図２に示されるように、組成物４０は、第２正極流動板２８’のような第２燃料電池の部品へ負極流動場板１２を封止および／または結合する場合もある。さらに、図２に示されるように、組成物４０は、第２負極流動板１２’のような第３燃料電池の部品へ正極流動場板２８を封止および／または結合する場合もある。そのようなやり方で、燃料電池アセンブリ１０’は、複数のセルの電気化学装置を提供するために、隣接の部品に封止および／または接着された部品を備える複数燃料電池から形成される。
【００１７】
図３は燃料アセンブリ１０’’の基礎部品の断面図を示し、特定の隣接する部品は硬化された又は硬化可能な組成物４０を備えており、其れらの間で同一でも異なっていてもよい。本発明のこの形態では、ガス拡散層１８が負極流動場板１２の伸ばされた末端壁１３の間に配置され、ガス拡散層２６が正極流動場板２８の伸ばされた末端壁２７の間に配置されている。組成物４０は、負極触媒２０に負極流動場板１２を封止および／または結合するために、また正極触媒２４に正極流動場板を封止および／または結合するために使用される。
【００１８】
図４は燃料アセンブリ１０’’’の基礎部品の断面図を示し、特定の隣接する部品は硬化された又は硬化可能な組成物４０を備えており、其れらの間で同一でも異なっていてもよい。本発明のこの形態では、ガス拡散層１８及び負極触媒２０が負極流動場板１２の伸ばされた末端壁１３の間に配置され、ガス拡散層２６及び正極触媒２４が正極流動場板２８の伸ばされた末端壁２７の間に配置されている。組成物４０は、プロトン交換膜２２に負極流動場板１２を封止および／または結合するために、またプロトン交換膜２２に正極流動場板を封止および／または結合するために使用される。
【００１９】
図５は燃料アセンブリ１０’’’’の基礎部品の断面図を示し、特定の隣接する部品は硬化された又は硬化可能な組成物４０を備えており、其れらの間で同一でも異なっていてもよい。本発明のこの形態では、ガス拡散層１８及び負極触媒２０が膜電極アセンブリ３６の膜電極一体構造４２の間に配置され、ガス拡散層２６及び正極触媒２４が膜電極アセンブリ３６の膜電極一体構造４２の間に配置されている。組成物４０は、膜電極一体構造４２に負極流動場板１２を封止および／または結合するために、また膜電極一体構造４２に正極流動場板を封止および／または結合するために使用される。
【００２０】
組成物４０は、其の場所で硬化された又は其の場所に形成された組成物でよく、そこで、其の場所で硬化された又は其の場所に形成されたガスケットとして機能する。ここで使用されるように、「其の場所で硬化された」との語句および其の派生語は、部品の表面に塗布され其の場所で硬化された組成物を意味する。ある部品を他の部品と組み立てる際に硬化された材料に圧力をかけることで、封止される。典型的には、トレース、スクリーン印刷またはその他同種のものによって正確なパターンの中で、組成物が塗布される。さらに、組成物は基体上にフィルムとして塗布される場合もある。そのような塗布の技術は、大規模または大量生産に向いている。ここで使用されるように、「其の場所に形成された」との語句および其の派生語は、２つの組み立てられた部品の間にあり両方の部品に硬化された組成物を意味する。其の場所に形成された及び／又は其の場所で硬化されたガスケットとして重合可能な組成物を使用することにより、モジュール式または統合式の燃料複合積層体の設計が可能となる。好ましくは、組成物は、燃料複合積層体設計の封止を容易なものとするため、加圧可能な組成物である。
【００２１】
其の場所に形成された及び其の場所で硬化された組成物の使用が有益な隣接する燃料電池の部品の異なるあわせ表面を、図６〜２１に示した。図６〜２１に、隣接する燃料電池の部品を正極流動場板２８および負極流動場１２’として示したが、本発明では、他の隣接する燃料電池の部品も好適に使用できる。ここで使用するように、「あわせ表面」との語句および其の派生語は、封止を其の間に成形できるように他方の基体に近位で整列できる基体の表面を意味する。
【００２２】
図６に示した通り、組成物４０を其の場所で硬化されたガスケットとして成形することができ、組成物４０が負極流動場板１２’上に配置され硬化されるが、正極流動場板２８上には硬化できるようには配置されない。図７に示した通り、燃料アセンブリが組み立てられる場合、流動場板１２’および正極流動場板２８は、一方が他方に押し付けられ、組成物４０が其の場所で硬化されたガスケットとして機能する。組成物４０は、流動場板１２’へ接着的および封止的に結合されるが、正極流動場板２８には封止的にのみ機能する。したがって、組成物４０が正極流動場板２８に接着接合されないので、ここの繋ぎ目で燃料電池アセンブリを容易に分解できる。
【００２３】
図９に示した通り、組成物４０を其の場所に形成された組成物とすることもでき、組成物４０は封止的および接着的に正極流動場板２８を流動場板１２’に結合する。図６、７及び９に示した通り、組成物４０は平らな平面の一片として示されている。しかしながら、本発明は其のように制限されるものではない。
【００２４】
図８に示した通り、組成物４０は其の場所で硬化されたガスケットであり、負極流動場板１２’上に玉として配置されている。組成物４０は、燃料電池部品のアセンブリ上に正極流動場板２８を封止的に係合させている。さらに、図１０に示した通り、正極流動場板２８は、燃料電池部品のアセンブリ上の硬化された組成物４０の一部を受け取るために、凹部４４を備える場合もある。さらに、図１２および１４に示される通り、正極流動場板２８および負極流動場板１２’の両者が、夫々凹部４４を備える場合もある。図１２に示した通り凹部の一方の内へ、または図１４に示した通り凹部の両方の内へ、組成物４０は其の場所で硬化されたガスケットとして塗布される場合もある。更に、図１６、１８および２０に示される通り、正極流動場板２８のような燃料電池部品の凹部４４内へ、組成物４０が其の場所で硬化された組成物として塗布される場合もあり、隣接して合う燃料電池部品、例えば負極流動場板１２’が１つ又は複数の凸部４６を有している場合もあり、燃料電池のアセンブリ上に硬化された組成物４０を係合する。あわせ凹部４４及びあわせ凸部４６のような、そのようなあわせ表面は、好ましくは、アセンブリ上の隣接し合う燃料電池の部品の封止または燃料電池アセンブリの圧着を改良する。
【００２５】
図１１、１３、１５、１７、１９および２１に示される通り、組成物４０を其の場所に形成されたガスケットとして使用する場合もあり、隣接するあわせ表面の両方の一方が凹部および／または凸部を有する。例えば、図１１、１３および１５に示される通り、正極流動場板２８および負極流動場板１２’のような隣接する燃料電池部品の一方または両方が凹部４４を有している場合もあり、その内に組成物４０が配置され硬化される。さらに、図１７、１９および２１に示される通り、燃料電池部品、例えば負極流動場板１２’が１つ又は複数の凸部４６を有している場合もあり、隣接し合う凹部４４の領域または其の領域の一部と係合し、さらに硬化された組成物４０と係合する。
【００２６】
燃料電池または燃料電池アセンブリ１０の費用および重量を低減するために、燃料電池部品の基体は、あわせ表面を含んで、樹脂または樹脂を含んでいる材料である場合がある。好ましくは、樹脂または樹脂を含んでいる基体は伝導性の基体である。そのような伝導性基体は、電気伝導性基体、熱伝導性基体および其れらの組合せの場合がある。樹脂または樹脂を含有する基体は、電気伝導性であるか又は電気伝導性粒子、例えば黒鉛粒子を含んでいる場合もある。さらに、樹脂または樹脂を含有する基体は成形基体の場合もある。そのような成形基体は、好ましくは、射出成形基体、圧縮成形基体および其れらの組合せからなる群より選ばれる。一方、基体は、機械加工基体または真空成形基体の場合もある。
【００２７】
典型的には、樹脂または樹脂を含んでいる基体は表面エネルギーの低い基体であり、例えば、４５ｍＪ／ｍ２未満の表面エネルギーを有し、特にポリエチレン及びポリプロピレンを含むポリオレフィン類、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン及びポリテトラフルオロエチレン、またはポリカーボネートのような表面エネルギーが比較的低い基体である。典型的には、そのような基体はＣ−Ｒの表面基を含んでおり、ＲはＨまたはハロゲンである。これらの基体は表面エネルギーが低いので、硬化性組成物が基体の表面を十分に濡らさないため、硬化性封止剤組成物の塗布が困難な場合が多い。樹脂または樹脂を含む基体を備える燃料部品は、これらに制限されることなく、正極流動場板、負極流動場板、ガス拡散層、負極触媒層、正極触媒層、膜電解質、膜電極アセンブリ構造、および其れらの組合せを含む。
【００２８】
本発明の１つの様態においては、燃料電池のような電気化学セルは、（ａ）あわせ表面を有する第１電気化学セル部品と；（ｂ）第１電気化学セル部品のあわせ表面上に接着接合された硬化封止剤組成物と、但し、硬化封止剤組成物は重合性（メタ）アクリレート成分およびホウ素含有開始剤の反応生成物類を含み；および（ｃ）硬化封止剤組成物上に隣接して配置されたあわせ表面を有する第２電気化学セル部品とを備える。
【００２９】
好ましくは、本発明で使用される硬化封止剤組成物は硬化性（メタ）アクリレート成分を含有する。より好ましくは、硬化性（メタ）アクリレート成分は、単官能性（メタ）アクリレート成分、多官能性（メタ）アクリレート成分、および其れらの組合せを含む。
【００３０】
好ましくは、単官能性（メタ）アクリレート成分は以下の一般構造の化合物によって包含され：
【００３１】
【化１】
2007524203.tif 000003
但し、Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５又はハロゲンで、および
Ｒ１は、Ｃ１−８のモノ又はビシクロアルキル、複素環中に最大２個までの酸素原子を有する３から８員複素環基、Ｈ、アルキル、ヒドロキシアルキル又はアミノアルキルであり、ここでアルキル部分はＣ１−８の直鎖または枝分かれ炭素原子鎖である。
【００３２】
好ましくは、多官能性（メタ）アクリレート成分は、以下の一般構造の化合物によって包含され：
【００３３】
【化２】
2007524203.tif 000004
但し、Ｒ２は、水素、１から約４個の炭素原子のアルキル、１から約４個の炭素原子のヒドロキシアルキル又は
【００３４】
【化３】
2007524203.tif 000005
から選ばれ；
Ｒ３は、水素、ハロゲン、および１から約４個の炭素原子のアルキル及びＣ１−８のモノ又はビシクロアルキル、環中に最大２個までの酸素原子を有する３から８員複素環基から選ばれ；
Ｒ４は、水素、水酸基および
【００３５】
【化４】
2007524203.tif 000006
から選ばれ；
ｍは、約１から約８までの整数であり；
ｎは、約１から約２０までの整数であり；および
ｖは、０又は１である。
【００３６】
本発明の１つの様態では、ホウ素含有開始剤は、アルキルボロヒドリドを含有する。好ましくは、アルキルボロヒドリドは、以下の構造の化合物によって包含され：
【００３７】
【化５】
2007524203.tif 000007
但し、Ｒ５は、Ｃ１からＣ１０のアルキルであり、
Ｒ６、Ｒ７及びＲ８は同じでも異なっていてもよく、ただし、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７及びＲ８の何れか２つが炭素環の一部であってもよいことを条件として、Ｈ、Ｃ１からＣ１０のアルキル、Ｃ３からＣ１０のシクロアルキル、フェニル、フェニル置換されたＣ１からＣ１０のアルキル、フェニル置換されたＣ３からＣ１０のシクロアルキルであり、および
Ｍ＋は、金属イオン、アルキルオキシ金属イオン、アルカリ金属イオン、４級アンモニウム陽イオン、および其れらの組合せである。
【００３８】
限定はされないが、有用なアルキルボロヒドリド開始剤は、リチウムトリエチルボロヒドリド；ナトリウムトリエチルボロヒドリド；カリウムトリエチルボロヒドリド；ナトリウムテトラエチルボレート；リチウムテトラエチルボレート；リチウムフェニルトリエチルボレート；テトラメチルアンモニウムフェニルトリエチルボレート；テトラメチルアンモニウムフェニルトリ−ｎ−ブチルボレート；リチウムトリ−ｓｅｃ−ブチルボロヒドリド；ナトリウムトリ−ｓｅｃ−ブチルボロヒドリド；カリウムトリ−ｓｅｃ−ブチルボロヒドリド；リチウムトリエチル重水素化ボロヒドリド；リチウム９−ボロビシクロ［３．３．１］−ノナン（９ＢＢＮ）ヒドリド；リチウムテキシルボロヒドリド；リチウムトリシアミルボロヒドリド；およびカリウムトリシアミルボロヒドリドを含む。追加の詳細は、米国特許出願公開第ＵＳ２００３／０２２６４７２  Ａ１号および国際特許公開第ＷＯ  ０２／３４８５１  Ａ１号および第ＷＯ  ０２／３４８５２  Ａ１号で見出すことができ、其の全ての内容が参照によってここに組込まれるものとする。
【００３９】
本発明の他の様態では、ホウ素含有開始剤はアルキルボロヒドリドを含み、以下の構造の化合物によって包含され：
【００４０】
【化６】
2007524203.tif 000008
但し、Ｘは、Ｏ、Ｓ、またはＣＨＲ１３であり；
Ｇは、−（ＣＲ１１Ｒ１２）ｎ−又は
【００４１】
【化７】
2007524203.tif 000009
であり；
Ｒ９及びＲ１０は、同じでも異なっていてもよく、置換または無置換のＣ１−１０のアルキル、または約６から約１２個の炭素原子を有する無置換のアリール又は置換アリール基であり；
Ｒ１１、Ｒ１２及びＲ１３は、同じでも異なっていてもよく、水素、置換または無置換のＣ１−１０のアルキル、置換または無置換のＣ１−１０のアルキレン、無置換のアリール、約７から約１２個の炭素原子を有する置換アリール基であり；
ｎは、約１から約５までの整数であり；
Ｍは、ＩＡ族金属、ＩＩＡ族金属、アンモニウム、テトラアルキルアンモニウム、ホスホニウム、または金属錯体であり；および
ｍは、＋１から＋７までである。
【００４２】
好ましくは、Ｍはリチウム（Ｌｉ＋）、ナトリウム（Ｎａ＋）、またはカリウム（Ｋ＋）のようなＩＡ族金属である。そのような金属アルキルボロヒドリドに関する追加の詳細は、国際特許公開第ＷＯ  ０３／０４０１５１  Ａ１号で見出すことができ、其の全ての内容が参照によってここに組込まれるものとする。
【００４３】
ホウ素含有開始剤は多官能性アジリジンを更に含んでいる場合もあり、また有機ボラン及びポリアジリジンの錯体の場合もある。限定はされないが、有用な有機ボラン／ポリアジリジン錯体は以下の構造の化合物によって包含され：
【００４４】
【化８】
2007524203.tif 000010
但し、Ｒ１４はＣ１−１０のアルキルであり；
Ｒ１５及びＲ１６は、同じでも異なっていてもよく、ただし、Ｒ１４、Ｒ１５及びＲ１６の何れか２つが炭素環の一部であってもよいことを条件に、Ｃ１−１０のアルキル、Ｃ３−１０のシクロアルキル、フェニル、フェニル置換されたＣ１−１０のアルキル又はＣ３−１０のシクロアルキルであり；
Ｒ１７は、多価なＣ１−６０のアルキル、Ｃ６−６５のアリール、Ｃ７−６６のアルキルアリールで、１つ以上のヘテロ原子またはヘテロ原子を含む基によって置換または割り込まれていてもよく；
Ｒ１８およびＲ１９は、同じでも異なっていてもよく、Ｈ又はＣ１−１０のアルキルであり；
ｙは約１から約４まであり；および
ｙがｘの少なくとも１．３倍より大きい場合、ｘは約２から約１５までである。
【００４５】
限定はされないが、有用なポリアジリジンとしては、単独または錯体の何れでも使用され、トリメチロールプロパントリス（３−（２−メチルアジリジン））プロピオネート、トリメチロールプロパントリス−３−Ｎ−アジリジニルプロピオネート、ペンタエリトリトールトリス（３−（２−メチルアジリジン））プロピオネート、およびペンタエリトリトールトリス（３−（１−アジリジニル））プロピオネートが挙げられる。
【００４６】
ホウ素含有開始剤は、トリアルキルボラン又はアルキルシクロアルキルボランとアミン化合物との錯体の場合もあり、
有機ボラン／アミン錯体のアミン化合物は、（１）アミジンの構造成分を有するアミン類と；（２）複素環中に少なくとも１つの窒素を有する脂肪族複素環類と、但し、複素環化合物は１つ以上の窒素原子、酸素原子、硫黄原子、または二重結合を複素環中に更に含んでいてもよく；（３）１つ以上の水素結合受容基を加えて有する１級アミン類と、但し、１級アミン及び水素結合受容基の間には少なくとも２つの炭素原子が存在し、錯体の分子間または分子内相互作用によりＢ−Ｎ結合の強度が増加しており；および（４）共役イミン類とからなる群より選ばれ；および
トリアルキルボラン又はアルキルシクロアルキルボランは、以下の式：
【００４７】
【化９】
2007524203.tif 000011
に対応しており；
１級アミンは、以下の式：
【００４８】
【化１０】
2007524203.tif 000012
に対応しており；
有機ボラン複素環アミン錯体は、以下の式：
【００４９】
【化１１】
2007524203.tif 000013
に対応しており；
有機ボランアミジン錯体は、以下の式：
【００５０】
【化１２】
2007524203.tif 000014
に対応しており；および
有機ボラン共役イミン錯体は、以下の式：
【００５１】
【化１３】
2007524203.tif 000015
に対応しており；
但し、Ｂはホウ素であり；
Ｒ２０は、Ｃ１−１０のアルキル、Ｃ３−１０のシクロアルキル、又は２つ以上のＣ１−１０のアルキルもしくはＣ３−１０のシクロアルキルから形成される脂環式の環構造であり；
Ｒ２１は、水素、Ｃ１−１０のアルキル又はＣ３−１０のシクロアルキルであり；
Ｒ２２は、水素、Ｃ１−１０のアルキル又はＣ３−１０のシクロアルキルであり；
Ｒ２３、Ｒ２４、およびＲ２５は、同じでも異なっていてもよく、水素、Ｃ１−１０のアルキル、Ｃ３−１０のシクロアルキル、またはＲ２３、Ｒ２４及びＲ２５の２つ以上が任意の組み合わせで組み合わさって単一環または多環構造でよい環構造を形成してもよく、環構造は環構造中に１つ以上の窒素、酸素または不飽和結合を有していてもよく；
Ｒ２６は、水素、Ｃ１−１０のアルキル又はＣ３−１０のシクロアルキル、Ｙ、−（Ｃ（Ｒ２６）２−（ＣＲ２６＝ＣＲ２６）Ｃ−Ｙ又は２つ以上のＲ２６が組み合わさって環構造を形成してもよく、または環構造がイミン窒素の二重結合に関して共役されている場合は１つ以上のＲ２６がＹと環構造を形成してもよく；Ｙはそれぞれが独立して、水素、Ｎ（Ｒ２７）２、ＯＲ２７、Ｃ（Ｏ）ＯＲ２７、ハロゲン又はＲ２５又はＲ２６と環を形成するアルキレン基であり；
Ｒ２７は、水素、Ｃ１−１０のアルキル、Ｃ３−１０のシクロアルキル、Ｃ６−１０のアリール又はアルカリルであり；
Ｚは、酸素または−ＮＲ２７であり；
ａは、１から１０の整数であり；
ｂは、ａ及びｂの和が２から１０という条件で、０または１であり；
ｃは、１から１０の整数であり；
ｘは、ｘの全ての場合の総和が２から１０という条件で、１から１０の整数であり；および
ｙは、それぞれが別々に０又は１である。
【００５２】
好ましくは、錯体は、ボラン化合物に対するアミン化合物のモル比として１．０：１．０から約３．０：１．０までを有する。制限されることなく有益な１級アミン類の例は、ジメチルアミノプロピルアミン、メトキシプロピルアミン、ジメチルアミノエチルアミン、ジメチルアミノブチルアミン、メトキシブチルアミン、メトキシエチルアミン、エトキシプロピルアミン、プロポキシプロピルアミン、トリメチロールプロパントリス（ポリ（プロピレングリコール）のようなアミン末端ポリアルキレンエーテル類、アミン末端エーテル、アミノプロピルモルホリン、イソホロンジアミン、およびアミノプロピルプロパンジアミンを含む。制限されることなく有機ボラン複素環アミン錯体類の例は、モルホリン、ピペリジン、ピロリジン、ピペラジン、１，３，３−トリメチル６−アザビシクロ［３．２．１］オクタン、チアゾリジン、ホモピペラジン、アジリジン、１，４−ジアザビシクロ［２．２．２］オクタン（ＤＡＢＣＯ）、１−アミノ−４−メチルピペラジン、および３−ピロリンを含む。制限されることなく有益なアミジン類の例は、１，８−ジアザビシクロ［５，４］ウンデカ−７−エン；テトラヒドロピリミジン；２−メチル−２−イミダゾリン；および１，１，３，３−テトラメチルグアニジンを含む。有益な共役イミン類は、４−ジメチルアミノピリジン；２，３−ビス（ジメチルアミノ）シクロプロペンイミン；３−（ジメチルアミン）アクロレインイミン；および３−（ジメチルアミノ）メタアクロレインイミンを含む。追加の詳細は、米国特許出願第２００２／０１９５４５３  Ａ１号で見出すことができ、其の内容は参照によってここに組込まれるものとする。
【００５３】
本発明の１つの形態によれば、電気化学セルの成形方法は、（ａ）あわせ表面を夫々有する第１および第２電気化学セル部品を提供する工程と；（ｂ）第１電気化学セル部品または第２電気化学セル部品の少なくとも何れか一方のあわせ表面に硬化性封止剤組成物を塗布する工程と、但し、硬化性封止剤組成物は重合性（メタ）アクリレート成分およびホウ素含有開始剤を含み；（ｃ）封止剤組成物を硬化させる工程と；および（ｄ）第２電気化学セル部品のあわせ表面を第１電気化学セル部品のあわせ表面に一致させる工程とを具備する。
【００５４】
本発明の他の形態によれば、電気化学セルの成形方法は、（ａ）あわせ表面を有する第１電気化学セル部品を提供する工程と；（ｂ）第２電気化学セル部品のあわせ表面を第１電気化学セル部品のあわせ表面に一致させる工程と；（ｃ）第１または第２電気化学セル部品の少なくとも何れか一方のあわせ表面の少なくとも一部に硬化性封止剤組成物を塗布する工程と、但し、硬化性封止剤組成物は重合性（メタ）アクリレート成分およびホウ素含有開始剤を含み；および（ｄ）封止剤組成物を硬化させる工程とを具備する。
【００５５】
本発明の接着剤組成物は、充填材が水で抽出可能なイオン材料を多量には含んでいない場合、ある種の充填材を含む場合もあり、例えば、リトポン、ケイ酸ジルコニウム、水酸化物類（例えばカルシウム、アルミニウム、マグネシウム、鉄および同種のものの水酸化物）、珪藻土、炭酸塩類（例えばナトリウム、カリウム、カルシウム、およびマグネシウム炭酸塩）、酸化物類（例えば亜鉛、マグネシウム、クロム、セリウム、ジルコニウムおよびアルミニウム酸化物）、カルシウムクレー、ヒュームドシリカ類、処理済みシリカ類、沈降シリカ類、未処理シリカ類、黒鉛、合成繊維および其れらの混合物である。
【００５６】
充填材は、約１０重量％から約５０重量％のような、組成物全体の約１重量％から７０重量％の範囲内の量で使用される。
【００５７】
組成物が燃料電池の部品を封止または結合する能力に悪影響を与えず、燃料電池の性能に悪影響を及ぼすのでなければ、他の添加剤も本発明の組成物に組み入れることができる。例えば、接着促進剤を本発明の組成物に加えることができる。そのような接着促進剤は、例えば、オクチルトリメトキシシラン（コネチカット州グリーンウィッチ市のウィトコ社より商品名Ａ−１３７により商業的に入手可能）、グリシジルプロピルトリメトキシシラン（ウィトコ社より商品名Ａ−１８７により商業的に入手可能）、メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ウィトコ社より商品名Ａ−１７４により商業的に入手可能）、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、エノキシシラン類、テトラエトキシシランおよび其れらの組合せを含むことができる。好ましくは、接着促進剤は、グリシジルプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシランおよび其れらの組合せである。
【００５８】
接着促進剤は、現時点で、組成物全体の約０．０５から約２重量％の範囲内の量で使用することができる。
【００５９】
本発明のシリコーン組成物は、追加の架橋剤も含む場合がある。追加の架橋剤は、ビニル末端および／または水素化機能化ポリジメチルシロキサン類と反応できるものである。例えば、１つの分子中の２箇所以上が水素化されたトリメチルシリル末端水素化メチルジメチルシロキサン共重合体（ＭＡＳＩＬ  ＸＬ−１としてのＰＰＧ工業から商業的に入手可能）が、この使用に適する。他の従来知られている架橋剤も、燃料電池アセンブリの接着および封止特性に悪影響を与えることなく追加の硬化機構により本発明の組成物と架橋できるのであれば、本発明の組成物で使用できる。
【００６０】
加えて、粘度を調節する際の分散特性を修正するために、チキソトロープ剤も含まれる場合がある。チキソトロープ剤は、組成物全体の約０．０５から約２５重量％の範囲内の量で使用される。そのようなチキソトロープ剤の例は溶融またはヒュームドシリカ類のような強化シリカ類を含んでおり、未処理または表面の化学的性質を変えるように処理されている場合もある。事実上、何れの強化融合、沈降またはヒュームドシリカも使用できる。
【００６１】
そのような処理されたヒュームドシリカ類の例は、ポリジメチルシロキサンで処理されたシリカ類およびヘキサメチルジシラザンで処理されたシリカ類を含んでいる。そのように処理されたシリカ類は、商標ＣＡＢ−Ｏ−ＳＩＬ  ＮＤ−ＴＳとしてキャボット社より及びＡＥＲＯＳＩＬ  Ｒ８０５のような商標ＡＥＲＯＳＩＬでデガッサ社からのように、商業的に入手可能である。
【００６２】
未処理のシリカ類のうち、非晶質および含水シリカ類を使用できる。例えば、商業的に入手可能な非晶質シリカ類は、一次粒子の平均粒径が約７ｎｍのＡＥＲＯＳＩＬ  ３００、一次粒子の平均粒径が約１２ｎｍのＡＥＲＯＳＩＬ  ２００、一次粒子の平均粒径が約１６ｎｍのＡＥＲＯＳＩＬ  １３０を含み；および、商業的に入手可能な含水シリカ類は、平均粒径が４．５ｎｍのＮＩＰＳＩＬ  Ｅ１５０、平均粒径が２．０ｎｍのＮＩＰＳＩＬ  Ｅ２００Ａ、および平均粒径が１．０ｎｍのＮＩＰＳＩＬ  Ｅ２２０Ａ（日本シリカ工業社によって製造）を含む。
【００６３】
トリメチロールプロパンのトリス［共重合（オキシプロピレン）（オキシプロピレン）］エーテル、および［Ｈ（ＯＣ２Ｈ６）ｘ（ＯＣ２Ｈ４）ｙ−Ｏ−ＣＨ２］３−Ｃ−ＣＨ２−ＣＨ３、但しｘ及びｙは夫々整数で同一でも異なっていてもよく約１から約８０００までの範囲内であるような水酸基官能性アルコール類もチキソトロープ剤として好適であり、ミシガン州ワイアンドット市のＢＡＳＦワイアンドット社から商標ＰＬＵＲＡＣＯＬ  Ｖ−１０で商業的に入手できる。
【図面の簡単な説明】
【００６４】
【図１】図１は燃料電池の断面図であり、負極流動場板、ガス拡散層、負極触媒層、プロトン交換膜、正極触媒、第２ガス拡散層、および正極流動場板を有する。
【図２】図２は燃料電池の断面であり、正極流動場板および負極流動場板の間と、負極流動場板およびガス拡散層の間と、ガス拡散層および第２正極流動場板の間と、および第２正極流動場板および第２負極流動場板の間とに配置された封止剤を有する。
【図３】図３は燃料電池の断面であり、正極流動場板および負極流動場板の間と、負極流動場板および負極触媒の間と、正極触媒および第２正極流動場板の間と、第２正極流動場板および第２負極流動場板の間とに配置された封止剤を有する。
【図４】図４は燃料電池の断面であり、正極流動場板および負極流動場板の間と、負極流動場板およびプロトン交換膜の間と、プロトン交換膜および第２正極流動場板の間と、第２正極流動場板および第２負極流動場板の間とに配置された封止剤を有する。
【図５】図５は燃料電池の断面であり、正極流動場板および負極流動場板の間と、負極流動場板および膜電極アセンブリの間と、膜電極アセンブリおよび第２正極流動場板の間と、第２正極流動場板および第２負極流動場板の間とに配置された封止剤を有する。
【図６】図６は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、一方のあわせ表面上に配置された封止剤組成物が其の場所で硬化されており、向き合っているあわせ表面を有する。
【図７】図７は隣接した図６の燃料電池部品の部分的な断面図であり、其の場所で硬化された封止剤組成物が両方のあわせ表面を封止している。
【図８】図８は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、一方のあわせ表面上に配置された封止剤組成物が玉状に其の場所で硬化されており、向き合っているあわせ表面を有する。
【図９】図９は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、其の場所に形成された封止剤組成物が両方のあわせ表面を封止している、向き合っているあわせ表面を有する。
【図１０】図１０は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、一方が凹部を有しており、一方のあわせ表面上に配置された封止剤組成物が玉状に其の場所で硬化されている。
【図１１】図１１は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、一方が凹部を有しており、其の場所に形成された封止剤組成物が両方のあわせ表面を封止している。
【図１２】図１２は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、両方が凹部を有しており、一方のあわせ表面上に配置された封止剤組成物が玉状に其の場所で硬化されている。
【図１３】図１３は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、両方が凹部を有しており、其の場所に形成された封止剤組成物が両方のあわせ表面を封止している。
【図１４】図１４は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、両方が凹部を有しており、両方のあわせ表面上に配置された封止剤組成物が玉状に其の場所で硬化されている。
【図１５】図１５は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、両方が凹部を有しており、其の場所に形成された封止剤組成物が両方のあわせ表面を封止している。
【図１６】図１６は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、一方が凹部を有しており、他方が組み合わさる凸部を有しており、凹部に配置された封止剤組成物が玉状に其の場所で硬化されている。
【図１７】図１７は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、一方が凹部を有しており、他方が組み合わさる凸部を有しており、其の場所に形成された封止剤組成物が両方のあわせ表面を封止している。
【図１８】図１８は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、一方が凹部を有しており、他方が凸部を有しており、凹部に実質的に配置された封止剤組成物が玉状に其の場所で硬化されている。
【図１９】図１９は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、一方が凹部を有しており、他方が凸部を有しており、其の場所に形成された封止剤組成物が両方のあわせ表面を封止している。
【図２０】図２０は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、一方が凹部を有しており、他方が凸部を有しており、凹部に部分的に配置された封止剤組成物が玉状に其の場所で硬化されている。
【図２１】図２１は隣接した燃料電池部品の部分的な断面図であり、向き合っているあわせ表面を有しており、一方が凹部を有しており、他方が凸部を有しており、其の場所に形成された封止剤組成物が両方のあわせ表面を封止している。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【国際調査報告】
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