(57)【要約】  本発明は冷却剤及び反応流体に熱を伝導させるための熱交換器を含む接触反応器及び、冷却剤及び反応流体に熱を伝導させるための方法を提供する。本発明接触反応器は反応流体流路、反応領域、及び冷却剤流路を含む。反応流体は反応領域の表面領域で触媒作用によって反応し、それにより熱を発生する。発生した熱はそれぞれ、冷却剤対流熱伝導係数及び反応流体対流熱伝導係数に基づいて冷却剤及び反応流体に伝導される。１つの実施例において、反応流体対流熱伝導係数に対する冷却剤対流熱伝導係数の比率は５:１である。
2007531626.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
冷却剤及び反応流体に熱を伝導させるための熱交換器を含む接触反応器であって：
冷却剤入口、冷却剤流路、及び冷却剤出口；
反応流体入口、反応流体流路、及び反応流体出口；及び、
前記反応流体流路内に配置され、前記冷却剤流路及び反応流体流路の両方と熱交換器関係を有する触媒反応領域であって、熱が前記触媒反応領域から前記冷却剤流路及び前記反応流体流路に同時に伝導され、前記冷却剤流路が冷却剤対流熱伝導係数（ＨC）を有し、前記反応流体流路が反応流体対流熱伝導係数（ＨR）を有し、そしてＨRに対するＨCの比率が４:１〜６:１の範囲内である触媒反応領域を備える接触反応器。
【請求項２】
前記ＨRに対するＨCの比率が５:１〜５．５:１の範囲内である、請求項１に記載の接触反応器。
【請求項３】
前記冷却剤流路内に配置された熱伝導増大表面をさらに備える、請求項１に記載の接触反応器。
【請求項４】
前記熱伝導増大表面がランス及びオフセット攪拌器を備える、請求項３に記載の接触反応器。
【請求項５】
前記熱交換器が環状の熱交換器である、請求項１に記載の接触反応器。
【請求項６】
前記冷却剤流路が複数の流路である、請求項１に記載の接触反応器。
【請求項７】
前記冷却剤流路が軸方向の流路を備える、請求項６に記載の接触反応器。
【請求項８】
前記反応流体流路が複数の流路である、請求項１に記載の接触反応器。
【請求項９】
前記反応流体流路が放射方向に外側に向かう経路及び放射方向に内側に向かう経路を備える、請求項８に記載の接触反応器。
【請求項１０】
前記冷却剤流路が軸方向の流路を備える、請求項９に記載の接触反応器。
【請求項１１】
前記反応流体流路内に配置された、熱伝導増大表面を有さない平面表面をさらに備える、請求項１に記載の接触反応器。
【請求項１２】
前記平面表面が複数のプレートフィンによって画定されている、請求項１１に記載の接触反応器。
【請求項１３】
前記触媒反応領域が前記平面表面上の触媒層を備える、請求項１１に記載の接触反応器。
【請求項１４】
前記反応流体流路の前記触媒反応領域に対して上流に配置された事前冷却領域をさらに備える、請求項１に記載の接触反応器。
【請求項１５】
冷却剤及び反応流体に熱を伝導させるための熱交換器を含む接触反応器であって：
冷却剤入口、冷却剤流路、及び第１流体出口；
反応流体入口、反応流体流路、及び反応流体出口；及び、
前記反応流体流路内に配置され、前記冷却剤流路及び反応流体流路の両方と熱交換器関係を有する触媒反応領域であって、熱が前記触媒反応領域から前記冷却剤流路及び前記反応流体流路に同時に伝導され、前記冷却剤流路が冷却剤対流熱伝導係数（ＨC）及び表面領域（ＡC）を有し、前記反応流体流路が反応流体対流熱伝導係数（ＨR）及び表面領域（ＡR）を有し、そして値（ＨC・ＡC）／（ＨR・ＡR）が１.２５より大きい触媒反応領域を備える接触反応器。
【請求項１６】
前記値が１.３より大きい、請求項１５に記載の接触反応器。
【請求項１７】
前記冷却剤流路内に配置された熱伝導増大表面をさらに備える、請求項１５に記載の接触反応器。
【請求項１８】
前記熱伝導増大表面がランス及びオフセット攪拌器を備える、請求項１７に記載の接触反応器。
【請求項１９】
前記熱交換器が環状の熱交換器である、請求項１５に記載の接触反応器。
【請求項２０】
前記冷却剤流路が複数の流路である、請求項１５に記載の接触反応器。
【請求項２１】
前記冷却剤流路が軸方向の流路を備える、請求項２０に記載の接触反応器。
【請求項２２】
前記反応流体流路が複数の流路である、請求項１５に記載の接触反応器。
【請求項２３】
前記反応流体流路が放射方向に外側に向かう経路及び放射方向に内側に向かう経路を備える、請求項２２に記載の接触反応器。
【請求項２４】
前記冷却剤流路が軸方向の流路を備える、請求項２２に記載の接触反応器。
【請求項２５】
前記反応流体流路内に配置された、熱伝導増大表面を有さない平面表面をさらに備える、請求項１５に記載の接触反応器。
【請求項２６】
前記平面表面が複数のプレートフィンによって画定されている、請求項２５に記載の接触反応器。
【請求項２７】
前記触媒反応領域が前記平面表面上の触媒層を備える、請求項２５に記載の接触反応器。
【請求項２８】
前記反応流体流路の前記触媒反応領域に対して上流に配置された事前冷却領域をさらに備える、請求項１５に記載の接触反応器。
【請求項２９】
冷却剤及び反応流体に熱を伝導させるための熱交換器を含む接触反応器であって：
冷却剤入口、熱伝導増大表面を有する冷却剤流路、及び冷却剤出口；
反応流体入口、熱伝導増大表面を有さない平面表面を有する反応流体流路、及び反応流体出口；及び、
前記反応流体流路内に配置され、前記冷却剤流路及び反応流体流路の両方と熱交換器関係を有する触媒反応領域であって、熱が前記触媒反応領域から前記冷却剤流路及び前記反応流体流路に同時に伝導される触媒反応領域を備える接触反応器。
【請求項３０】
前記熱伝導増大表面がランス及びオフセット攪拌器を備える、請求項２９に記載の接触反応器。
【請求項３１】
前記熱交換器が環状の熱交換器である、請求項２９に記載の接触反応器。
【請求項３２】
前記冷却剤流路が複数の流路である、請求項２９に記載の接触反応器。
【請求項３３】
前記冷却剤流路が軸方向の流路を備える、請求項３２に記載の接触反応器。
【請求項３４】
前記反応流体流路が複数の流路である、請求項２９に記載の接触反応器。
【請求項３５】
前記反応流体流路が放射方向に外側に向かう経路及び放射方向に内側に向かう経路を備える、請求項３４に記載の接触反応器。
【請求項３６】
前記冷却剤流路が軸方向の流路を備える、請求項３５に記載の接触反応器。
【請求項３７】
前記平面表面が複数のプレートフィンによって画定されている、請求項２９に記載の接触反応器。
【請求項３８】
前記触媒反応領域が前記平面表面上の触媒層を備える、請求項２９に記載の接触反応器。
【請求項３９】
前記反応流体流路の前記触媒反応領域に対して上流に配置された事前冷却領域をさらに備える、請求項２９に記載の接触反応器。
【請求項４０】
前記冷却剤流路が前記触媒反応領域に関連する冷却剤対流熱伝導係数を有し、前記反応流体流路が前記触媒反応領域に関連する反応流体対流熱伝導係数を有し、そして、前記反応流体対流熱伝導係数に対する前記冷却剤対流熱伝導係数の比率が４:１〜６:１である、請求項２９に記載の接触反応器。
【請求項４１】
冷却剤と反応流体の間で熱を方向付けるための方法であって：
冷却剤を冷却剤対流熱伝導係数を有する冷却剤流路を通して流すこと；
反応流体を反応流体対流熱伝導係数を有する反応流体流路を通して流すこと；
反応流体の少なくとも一部を前記反応流体流路に配置された反応領域で発熱的に反応させること；
熱の第１量を前記反応領域から冷却剤に伝導させること；及び、
熱の第２量を前記反応領域から反応流体に伝導させることのステップを含み、前記熱の第１量が前記熱の第２量より大きい方法である。
【請求項４２】
前記反応流体対流熱伝導係数に対する前記冷却剤対流熱伝導係数の比率が５:１である、請求項４１に記載の方法。
【請求項４３】
前記反応流体対流熱伝導係数に対する前記冷却剤対流熱伝導係数の比率が５．２５:１である、請求項４１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は発熱反応器、特に、反応流体への熱伝導を最小にしながら、冷却剤へ熱を伝導させるための熱交換器を含む一体型の発熱反応器に関する。
【背景技術】
【０００２】
多くのＰＥＭ燃料電池システムにおいて、メタンまたは同様な炭化水素燃料等の燃料は燃料電池のアノード側への、水素の豊富な流体の流れに変換される。多くのシステムにおいて、給湿された天然ガス（メタン）及び空気は燃料電池システムの燃料処理サブシステムによって、リフォーメート（または、改質ガスまたは改質油）として知られる水素の豊富な流体の流れに化学的に変換される。この変換は改質装置で行われ、そこにおいて、水素は触媒作用によって炭化水素燃料から解放される。改質装置の一般的なタイプは空気及び蒸気を酸化反応物として使用する自熱式反応器（ＡＴＲ）である。水素が解放されるときかなりの量の一酸化炭素（ＣＯ）が生成されるが、それはＰＥＭ薄膜の汚染または有害性を防止するために（通常、１０ｐｐｍ未満の）低レベルまで減少されなければならない。
【０００３】
この接触改質処理（または、触媒改質処理）は関連する水−ガスシフト［ＣＨ4＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ2，ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋Ｈ2］を伴う酸素分解反応（または、オキシゲノリシス反応）及び部分的な酸化反応［ＣＨ4＋1/2Ｏ2→ＣＯ＋２Ｈ2］から成る。水−ガスシフト反応（water-gas shift）はリフォーメート流の流れからいくらかのＣＯを除去するが、リフォーメートの全体的な流れは常にある程度のレベルのＣＯを含んでおり、その量はリフォーメート処理が行われる温度に依存する。したがって、初期の反応の後、リフォーメート流のＣＯレベルはＰＥＭ燃料電池に対して容認可能なレベルよりはるかに大きい。ＣＯ濃度を容認可能なレベルまで減少させるために、通常、リフォーメート流のＣＯを除去するためのいくつかの接触改質（または、触媒改質）が燃料処理サブシステムにおいて使用されている。リフォーメート流のＣＯの減少のための典型的な反応は上述の水−ガスシフト、及び（酸素を供給するためにリフォーメート流に加えられる少量の空気を伴う）貴金属触媒上の選択的酸化反応を含む。一般に、容認可能なＣＯレベルのリフォーメート流を得るためには、複数の段階のＣＯ浄化処理が必要である。ＣＯ浄化処理の各段階は、所望の触媒反応を起こさせ、かつ添加される貴金属触媒の量を最小にするために、リフォーメートの温度を正確な温度範囲でまで低下させることを必要とする。
【０００４】
選択的酸化を使用するＣＯ除去の場合、所望の反応が必要とする酸素を供給するためにリフォーメート流に少量の空気が加えられる。付加的に、リフォーメート流は特定の温度におけるＣＯ除去に有利な条件を与えるために最適化される貴金属触媒を通過させられる。選択的酸化処理中の所望の反応は［２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2］である。しかしながら、これらの処理にはリフォーメート流からのＣＯの除去に対して不利益な他の競争反応が存在する。詳細に述べると、他の競争反応は所望の水素ガスを水に変換してしまう水素の酸化［Ｈ2＋1/2Ｏ2→Ｈ2Ｏ］、付加的な有害なＣＯを生成するとともに水素ガスの量を消耗してしまう逆水−ガスシフト（reverse water-gas shift）［ＣＯ2＋Ｈ2→ＣＯ＋Ｈ2Ｏ］、及びリフォーメート流の水素ガスの量を消耗してしまうメタン生成［ＣＯ2＋４Ｈ2→ＣＨ4＋２Ｈ2Ｏ］である。図１は逆水−ガスシフト反応、ＣＯ酸化反応、及びメタン生成反応に対する反応の選択度（または、優先度）と温度との関係を示している。触媒及び初期の温度は逆水−ガスシフト及びメタン生成よりもＣＯ酸化が有利となるような条件を与えるように選択されているが、温度の変動は競争反応がＣＯ除去の能力を妨げることを引き起こしてしまう。
【０００５】
いくつかの反応器において、最適なＣＯ酸化に対する所望の温度範囲は約１７０℃である。しかしながら、ＣＯ酸化反応、逆水−ガスシフト反応、及びメタン生成反応は全て発熱反応であり、それらの処理が進むにつれて熱を発生する。それゆえ、リフォーメート流の温度は、初期段階で所望の選択的酸化反応が優勢な場合であっても、それが選択酸化反応器を通過するときに１００℃程度上昇してしまう。温度が上昇すると、ＣＯ酸化に対する反応の選択度（または、優先度）は競争反応に対して減少してしまい、それにより、ＣＯ除去の全体的な効率が減少する。
【０００６】
これに対し、従来技術のいくつかはリフォーメート流の熱を除去し、所望の温度範囲まで温度を低下させるために選択的酸化反応を複数のユニットに分割し、それによって、ＣＯ酸化の反応選択度（または、反応優先度）を最適なレベルにしている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、そのようなデザインは複数のユニットに対して必要な複雑な制御、余分な費用、及び付加的なユニットに対して必要な空間等の、潜在的な問題点を有する。これらの問題点は、特に、システムの全体手なデザインに対して使用の容易性及び空間に対する配慮が重要である家庭用の用途に対して大きな問題となる。
【０００８】
したがって、本発明の主要な目的は改善した接触反応器及び接触反応の方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の１つの形式に従うと、熱を冷却剤及び反応流体に伝導するための熱交換器を含む接触反応器が提供される。
【００１０】
接触反応器は冷却剤入口、冷却剤流路、冷却剤出口、反応流体入口、反応流体流路、反応流体出口、及び反応領域を含む。反応領域は反応流体流路内に配置され冷却剤流路及び反応流体流路の両方に対して熱交換関係を有し、それにより、熱は反応領域から冷却剤流路及び反応流体流路に同時に伝導される。
【００１１】
１つの形式において、冷却剤流路は冷却剤対流熱伝導係数（ＨC）を有し、反応流体流路は反応流体対流熱伝導係数（ＨR）を有し、そして、ＨRに対するＨCの比率は４:１〜６:１の範囲内である。好まれる形式において、ＨRに対するＨCの比率は５:１〜５.５:１の範囲内である。
【００１２】
１つの形式に従うと、冷却剤流路は冷却剤対流熱伝導係数（ＨC）及び表面領域（ＡC）を有し、反応流体流路は反応流体対流熱伝導係数（ＨR）及び表面領域（ＡR）を有し、そして、値（ＨC・ＡC）／（ＨR・ＡR）は１.２５より大きい。１つの形式において、この値は１.３より大きい。
【００１３】
１つの形式に従うと、熱を冷却剤及び反応流体に伝導するための熱交換器を含む接触反応器が提供される。
【００１４】
接触反応器は冷却剤入口、熱伝導増大表面を有する冷却剤流路、冷却剤出口、反応流体入口、熱伝導増大表面を有さない平面表面（または、平らな表面）を有する反応流体流路、反応流体出口、及び触媒反応領域を含む。触媒反応領域は反応流体流路内に配置され冷却剤流路及び反応流体流路の両方に対して熱交換関係を有し、それにより、熱は触媒反応領域から冷却剤流路及び反応流体流路に同時に伝導される。
【００１５】
１つの形式に従うと、熱伝導増大表面はランス及びオフセット（または、凸部及び凹部）を有する攪拌器を備える。
【００１６】
１つの形式に従うと、熱交換器は環状の熱交換器である。１つの形式において、冷却剤流路は複数の経路を有する流路である。１つの形式に従うと、冷却剤流路は軸方向の流路を備える。１つの形式に従うと、反応流体流路は複数の経路を有する流路である。
【００１７】
１つの形式において、反応流体流路は放射方向に外側に向かう流路及び放射方向に内側に向かう流路を備える。
【００１８】
１つの形式に従うと、平面表面は複数のプレートフィン（または、板型フィン）によって画定される。１つの形式において、接触反応領域は平面表面上に触媒層を備える。
【００１９】
１つの形式に従うと、接触反応器はさらに、反応流体流路の触媒反応領域に対して上流に配置された事前冷却領域を含む。
【００２０】
１つの形式に従うと、冷却剤流路は触媒反応領域に関連する冷却剤対流熱伝導係数を有し、反応流体流路は触媒反応領域に関連する反応流体対流熱伝導係数を有し、そして、反応流体対流熱伝導係数に対する冷却剤対流熱伝導係数の比率は４:１〜６:１の範囲内である。
【００２１】
本発明の１つの形式に従うと、冷却剤と反応流体の間で熱の伝導を方向付けるための方法が提供される。この方法は：冷却剤を冷却剤対流熱伝導係数を有する冷却剤流路を通して流すこと；反応流体を反応流体対流熱伝導係数を有する反応流体流路を通して流すこと；反応流体の少なくとも一部を反応流体流路に配置された反応領域で発熱的に反応させること；熱の第１量を反応領域から冷却剤に伝導させること；及び、熱の第２量を反応領域から反応流体に伝導させることのステップを含む方法であって、前記熱の第１量が前記熱の第２量より大きい方法である。
【００２２】
好まれる形式において、第２量に対する第１量の比率は１.２５より大きい。１つの形式に従うと、第２量に対する第１量の比率は１.３より大きい。
【００２３】
本発明の他の目的、長所、及び特徴は以下の詳細な説明、付随する請求の範囲、及び図面から明らかになるだろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
本発明に対して異なった多様な実施例が可能であるが、本発明の理解を深めるために以下に図面とともに本発明の１つの実施例を説明する。しかしながら、これらの実施例は本発明の原理を説明するためのものであり、本発明が図示された特定の実施例に限定されないことは理解されなければならない。特に、以下に説明される実施例は選択的酸化反応器を参照しているが、本発明は能動的な冷却の能力を有する全ての接触反応ユニットに対して適用可能である。
【００２５】
図２には、本発明の１つの実施例である接触反応器１０が示されている。接触反応器１０は図２において、好まれる形式である環状の反応器として示されているが、他のいくつかの用途において、他の適当な形式の熱交換構造が利用されてもよいことは当業者にとって理解されなければならない。例えば、接触反応器１０は積み重ね式のプレート熱交換器（図示せず）、または冷却剤流管への、または冷却剤からの並行な細長のヘッダー／マニホールドを備えた平らな管及びフィンの構造の形式であってもよい。
【００２６】
接触反応器１０は能動的に（または、積極的に）接触反応器１０を冷却するために冷却剤（図示せず）を方向付けるための冷却剤入口１２、矢印１４で示されている冷却剤流路、及び冷却剤出口１６を含む。冷却剤入口１２及び冷却剤出口１６を接触反応器１０の同じ側の端部１７に配置することにより、接触反応器１０の反対側の端部の動きが自由となり、接触反応器１０の温度が変化したときに接触反応器１０が拡張及び収縮可能であることは理解されなければならない。しかしながら、この構造は必ずしも全ての用途において好ましいものではなく、入口１２及び出口１６は互いに反対側の端部に備えられてもよい。
【００２７】
冷却剤流路１４は環状のマニホールド１９、２０、及び２１の間に拡張する平らな管１８の、２つの同心上の環状の配列によって画定されている。接触反応器１０はまた、接触反応器１０を通るリフォーメート流等の反応流体（図示せず）を方向付けるための、反応流体入口２２、点線の矢印２４で示されている反応流体流路、及び反応流体出口２６を含む。接触反応器１０はさらに、反応流体流路２４内に配置され、冷却剤流路１４及び反応流体流路２４の両方に対して熱伝導関係を有する触媒反応領域２８を含む。反応流体流路２４は反応流体を反応流体流路２４に沿って方向付けるためのバッフル（または、邪魔板）３０を含む。図示された実施例において、触媒反応領域２８は最も前方に配置されたバッフル３０から最も後方に配置されたバッフル３０まで拡張している。反応流体流路２４は、反応流体が反応領域２８と接触したときに、反応流体が触媒作用によって反応するように（または、触媒的に反応するように）、触媒反応領域２８を備える。
【００２８】
本発明は冷却剤流路１４を通って流れる冷却剤及び反応流体流路２４を通って流れる反応流体を介して触媒反応領域２８の能動的な（または、積極的な）冷却を与える。付加的に、本発明は反応流体を所望の温度範囲内に維持するために、反応流体への熱伝導に対して冷却剤への熱伝導にバイアスを与える（または、反応流体への熱伝導によりも大きな冷却剤への熱伝導を与える）。この熱伝導は主に、冷却剤対流熱伝導係数及び反応流体対流熱伝導係数を介して操作される。
【００２９】
付加的に、図２に示されているように、反応流体流路２４は複数の経路の流路であってもよい。詳細に述べると、図３に示されているように、反応流体は反応流体入口２２から第１経路３１、第２経路３２、及び第３経路３３を通って（点線の矢印で示されている方向に）流れる。反応流体流路２４は必要に応じて多様な数の経路を含んでもよい。例えば、図４には反応流体に対して２つの経路を有する反応器が示されている。しかしながら、反応流体流路２４は単一の経路等の、少ない数の経路を含んでもよい。
【００３０】
付加的に、図２及び３の実施例は、反応流体が触媒反応領域２８に入る前に所望の温度範囲まで冷却させるために反応流体流路２４内に配置された事前冷却領域３５を含む。事前冷却領域３５は反応流体入口２２から最も前方のバッフル３０まで拡張している。しかしながら、いくつかの用途においては、図４の実施例によって示されているような事前冷却領域を備えないことが望まれてもよい。
【００３１】
触媒反応領域２８は反応流体表面領域３６を与えることが可能な多様な適当な構造から構成されてもよい。図２に示されているように、触媒反応領域２８は複数のドーナツ型の、平面プレートフィン３８から構成されている。そして、管１８はフィン３８を通って拡張しており、フィン３８と良好な熱交換接触関係を有する。好まれるフィンは平らなプレートフィンであるが、他の適当な構造の例はプレート、管、平らな曲がりくねったフィン、または同様な構造を含む。反応流体の表面領域３６は反応領域２８のフィン３８の表面領域、及び（選択的に）反応領域２８の管１８の外部表面によって画定されている。各フィン３８は、フィン３８と反応流体の間の接触が最大となるように、最小の距離によって隣接するフィン３８から分離されている。フィン３８の主要な目的は接触反応器１０の小型の全体的なデザインを維持しながら、所望の反応に対して要求される十分な表面領域３６を与えることである。
【００３２】
反応流体の表面領域３６は反応流体流路２４に対して露出しているフィン３８に配置された触媒層４０を含む。選択的に、表面領域３６は反応領域２８の管１８の外面に配置された触媒層４０を含んでもよい。触媒層４０は選択的なＣＯ酸化等の、特定の反応のための、（この分野で周知なものを含む）多様な適当な触媒の組成物を含んでもよい。触媒層４０は浸漬、スプレー、薄め塗膜、または同様な適用処理を含む従来の適当な適用方法によって反応領域２８に配置されたフィン３８に適用されてもよい。ここで、個々のフィン３８及び触媒層４０は最小の距離によって分離されているので、反応流体の大部分が反応を起こさずに接触反応器１０を通過することを防ぐことができる。
【００３３】
冷却剤流路１４は管１８の内側によって画定されている冷却剤表面領域５１に配置された（点線のブロック５０で図示されている）増大表面を含む。ランス及びオフセット（または、凸部及び凹部）を有する攪拌器５２の形式の増大表面５０の１つの例は図５に示されている。この攪拌器５２は（周知の技術を含む）多様な適当な様式で管１８に取り付けることができる。図５において、増大表面５０はランス及びオフセット型攪拌器５２として示されているが、増大表面５０は、例えば、曲がりくねったフィン、または管１８の内部に形成されたディンプル（または、くぼみ）を有する表面等の、他の適当な形式であってもよい。また、冷却剤流路１４が必要に応じて接触反応器１０を能動的に冷却するために必要な単一の経路、または複数の経路等の適当な数の経路を含んでもよいことは当業者にとって理解されなければならない。例えば、図示された実施例において、冷却剤流路１４は２つの経路を有する。
【００３４】
以下に、本発明を接触反応器１０を通って流れる冷却剤及び反応流体との関連で説明する。図３を参照すると、１つの実施例において、接触反応器１０は３つの経路３１、３２、３３を有する複数の経路を有する反応器である。反応流体（図示せず）は反応流体入口２２を介して接触反応器１０に入る。反応流体は第１経路３１を介して放射方向に外側に向い、第２経路３２を介して放射方向に内側に向かい、そして第３経路３３を介して放射方向に外側に向かって流れ、反応流体出口２６を介して接触反応器１０を出る。図３において、第１経路３１は反応流体を所望の温度まで冷却する事前冷却経路であり、第２及び第３の経路３２及び３３は反応流体と触媒反応（または、接触反応）する触媒層４０を含む。代替的な実施例において、接触反応器は事前冷却器３５の援助を必要とせず、第１経路３１は第２及び第３経路３２及び３３と同様に、反応流体を触媒反応させるための触媒層４０を含んでもよい。
【００３５】
冷却剤（図示せず）は同時的に（または、並行的に）接触反応器１０を通って流れる。冷却剤は冷却剤入口１２を介して接触反応器１０に入る。冷却剤は最初に、第１経路６１を画定している管１８の中に冷却剤を方向付けるマニホールド１９を介して冷却剤流路１４を通って流れる。第１経路６１を出た後、冷却剤は第２経路６２を画定している管１８の中に冷却剤を方向付けるマニホールド２０に入る。示されている実施例において、第２経路６２は第１経路６１から放射方向に内側に配置されているが、他の実施例においては、第１経路６１から放射方向に外側に配置されてもよい。そして、冷却剤は冷却剤出口１６内に冷却剤を方向付けるマニホールド２１を通って流れる。第１及び第２経路６１及び６２は冷却剤の熱伝導を増大させるために増大表面を含む。
【００３６】
反応流体及び冷却剤が接触反応器１０を通って流れるとき、反応流体は反応領域２８の触媒層４０と接触し、所望の産物流を生成するために発熱的に反応する。１つの実施例において、所望の発熱反応はＣＯの選択的酸化である。ここで、発熱反応は反応領域２８の表面領域３６に配置された触媒層４０で起こることは当業者にとって理解されなければならない。それゆえ、熱が１つの流体からもう１つの流体に伝導される従来の熱交換器とは異なり、本発明の装置または方法において、熱は反応領域２８の表面領域３６から冷却剤及び反応流体の両方に伝導される。この反応は発熱的であるので、熱は反応領域２８から反応領域２８に隣接した冷却剤流路１４内の冷却剤、及び反応領域２８の触媒層４０に隣接した反応流体流路２４内の反応流体に伝達される。
【００３７】
従来の選択的酸化反応器等の能動的な冷却を有さない発熱反応器において、発熱反応が進むと、それによって発生する熱の解放は反応流体の温度が反応器の軸方向に沿って増大することを引き起こす。上述したように、これに対し、本発明において、発熱反応は所望の産物の生成を増大させ、競争反応の比率を最小にするために特定の温度範囲で最適化される。従来の選択的酸化反応器は通常、反応流体流の温度を所望の範囲内に維持するために中間の熱交換器ユニットとともに複数のユニットに分割されている。
【００３８】
しかしながら、本発明の接触反応器１０は発熱反応を継続させながら、冷却剤流路１４を介した能動的な（または、積極的な）冷却を含むので、本発明は選択的酸化反応器を熱交換器によって中断することを必要としない。解放された熱は冷却剤流及び反応流体流に能動的に伝導される。
【００３９】
理想的には、反応流体流は等温的であることが望ましいが、いくらかの熱は触媒反応領域２８から反応流体流に伝導される。詳細に述べると、反応流体の所望の温度範囲を維持することが重要であるＣＯ酸化反応器においては、反応流体が接触反応器１０の全体を通して等温的であることが理想的である。しかしながら、これは現実的ではなく、いくらかの熱は反応流体に伝達されてしまう。しかしながら、本発明は反応流体への熱伝導を最小にする。
【００４０】
詳細に述べると、本発明は熱抵抗比［（ＨC・ＡC）／（ＨR・ＡR）］を最小にするためのものである。ここで、ＨCは冷却剤の対流熱伝導係数であり、ＡCは冷却剤の表面領域５１であり、ＨRは反応流体の対流熱伝導係数であり、そしてＡRは触媒反応領域２８の反応流体の表面領域３６である。
【００４１】
しかしながら、選択的反応器等の、接触反応器１０を設計する場合には他の要因も考慮しなければならない。特に、反応滞留時間は考慮に入れなければならない要因である。触媒反応領域２８を通る反応流体の流れが速すぎ、十分な滞留時間を有さない場合、ＣＯ酸化は不完全なものとなり、反応流体は容認できないＣＯの汚染量を含むだろう。触媒反応領域２８を通る反応流体の流れが遅すぎ、滞留時間が長すぎる場合、上述の、競争する水−ガスシフト反応はＣＯ酸化を制限してしまうだろう。それゆえ、接触反応器を設計する場合、反応滞留時間は考慮しなければならない重要な要因である。したがって、反応領域２８の反応流体表面領域３６、及び任意の流速に対する滞留時間を決定する反応領域２８の反応流体流路２４の容積７０は重要な設計パラメーターである。付加的に、もう１つの考慮すべき設計項目は接触反応器１０の全体の寸法を最小にするために、単位容積当たりにおける反応領域２８の表面領域３６を最大化することである。それゆえ、これらの要因を考慮に入れると、反応領域２８の表面領域３６は熱抵抗比［（ＨC・ＡC）／（ＨR・ＡR）］を調節するために容易に操作することができない。
【００４２】
表面領域３６、反応流体流路２４の容積７０、及び接触反応器１０の全体的な寸法による接触反応器１０に対する設計的制限ために、（冷却剤表面領域５１はこれらの設計上の制限によって直接的または間接的に影響を受けるので）冷却剤表面領域５１は容易に操作することができない。しかしながら、比率［ＡC／ＡR］は接触反応器の全体的な寸法を維持しながら最大化することができる。図３に示されている１つの実施例において、［ＡC／ＡR］は０.２７５である。
【００４３】
それゆえ、これらの要因を考慮に入れると、熱抵抗比を最適化するために、対流熱伝導係数は冷却剤対流熱伝導係数ＨCが最大化され、反応流体対流熱伝導係数ＨRが最小化されるように操作されなければならない。この条件を達成するために、本発明は冷却剤表面領域５１に備えられた増大表面５０を利用するとともに、反応領域２８の反応流体表面領域３６には増大表面を設けないことを特徴とする。それによって、結果としての［ＨC／ＨR］の比率は最大化される。図示された実施例において、この比率［ＨC／ＨR］は好まれるものとして、４:１〜６:１の範囲内であり、さらに好まれるものとして、５:１〜５.５:１であり、そして、図２〜４に示されている構造のランス及びオフセット攪拌器５２及び平らなプレートフィン３８を利用することにより５．３２:１の比率を達成することができる。ここで、冷却剤対流熱伝導係数ＨCが反応流体対流熱伝導係数ＨRより大きければ、反応流体表面領域上に増大表面を配置してもよいことは理解されなければならない。
【００４４】
表面領域の比率及び対流熱伝導係数の比率を最大化することによって、熱抵抗比が最大になり、それによって、冷却剤への熱伝導の量が最大化され、かつ反応流体への熱伝導の量が最小化される。好まれるものとして、熱抵抗比は１.２５より大きく、さらに好まれるものとして、熱抵抗比は１.３である。図示されている接触反応器１０の１つの実施例において、熱抵抗比は１.４６３である。
【００４５】
図４に示されている接触反応器のコンピューターモデルにおいて、冷却剤及び反応流体が接触反応器を通して流された。冷却剤の流量は６４０ｇ／秒であり、入口の温度は１５５℃であった。反応流体（自熱式反応器からのリフォーメート流）は１０７ｇ／秒の流量を有し、入口の温度は１６７℃であった。反応流体は触媒反応領域２８を通って流され、反応領域２８の表面領域３６上で１７.１ｋＷの熱を発生した。反応領域２８の表面領域３６全体にわたって均一な反応を仮定した場合、リフォーメート流の温度は触媒反応領域２８において１６５〜１７０℃の範囲であったのに対し、触媒層４０の温度は１６４〜１７１℃の範囲であり、したがって、反応は７℃の範囲内に維持された。触媒反応領域２８の表面領域３６にわたって、熱全体の６９.２％が触媒反応領域２８の表面領域３６の最初の２５％で発生し、２３.１％が第２の２５％で発生し、７.７％が第３の２５％で発生し、そして、触媒反応領域２８の表面領域３６の最後の２５％で熱が発生しない場合等の、より指数的な（または、上昇的な）反応の分布を仮定した場合、リフォーメート流の温度は触媒反応領域２８において１６３〜１７７℃の範囲であったのに対し、触媒層４０の温度は１６３〜１８３℃の範囲であり、したがって、反応は２０℃の範囲内に維持された。
【００４６】
すなわち、触媒反応領域２８を能動的に冷却すること、かつ熱伝導を反応流体よりも冷却剤にバイアスさせることによって（または、反応流体対する熱伝導よりも大きな熱伝導を冷却剤に与えることによって）、本発明の接触反応器１０は従来の選択的酸化反応器等の、複数の発熱接触反応器の間の中間の熱交換器に対する必要性を排除することができる。
【００４７】
上述の説明において、接触反応器１０はＣＯの選択的酸化反応器として説明されてきたが、本発明の接触反応器１０が他の多様な発熱接触反応器に対して使用されてもよいことは理解されなければならない。すなわち、本発明は選択的酸化反応器に制限されるものではない。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】温度に対するＣＯ酸化、メタン生成、及び逆水−ガスシフト反応の相対的な選択度（または、優先度）を表すグラフである。
【図２】本発明の１つの実施例の接触反応器の切断図である。
【図３】図２の接触反応器の概略図である。
【図４】本発明の接触反応器の実施例の概略図である。
【図５】本発明で使用される増大表面の１つの実施例の斜視図である。
【符号の説明】
【００４９】
１０    本発明の接触反応器
１２    冷却剤入口
１４    冷却剤流路
１６    冷却剤出口
１７    端部
１８    平らな管
１９−２１  環状のマニホールド
２２    反応流体入口
２４    反応流体流路
２６    反応流体出口
２８    触媒反応領域
３０    バッフル
３１    反応流体第１経路
３２    反応流体第２経路
３３    反応流体第３経路
３５    事前冷却領域
３６    反応流体表面領域
３８    プレートフィン
４０    触媒層
５０    増大表面
５１    冷却剤表面領域
５２    ランス及びオフセット型攪拌器
６１    冷却剤第１経路
６２    冷却剤第２経路
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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