(57)【要約】  本発明は、水平の収集トレー（２）を備えて下にある触媒床上に液体を分配するための分配装置（１）であって、前記収集トレーが、上向き又は下向きの気体の通路用の少なくとも１つの気体煙突（３）と下向きの液体の通路用の液体供与ノズル（４）とを備え、前記気体煙突（３）及び液体供与ノズル（４）が互いに分離しており、同じ縦軸を有さず、各液体供与ノズル（４）が、同軸配置された液体通過穴（５）とスプラッシュ板（６）とを備え、前記スプラッシュ板（６）は、前記液体通過穴（５）と前記スプラッシュ板（６）との間で液体の自由落下距離が１００ｍｍ以上存在するように前記液体通過穴（５）の下方でかつ前記収集トレー（２）の下方に配置される分配装置に関する。本発明はさらに、この分配装置（１）を含んだハイドロプロセッシング用反応器、このハイドロプロセッシング用反応器の使用法、及び該反応器における水素化分解又は水素化処理の方法に関する。
2007502699.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
水平の収集トレーを備えて下にある触媒床上に液体を分配するための分配装置であって、前記収集トレーが、上向き又は下向きの気体の通路用の少なくとも１つの気体煙突と下向きの液体の通路用の液体供与ノズルとを備え、前記気体煙突及び液体供与ノズルが互いに分離しており、同じ縦軸を有さず、各液体供与ノズルが、同軸配置された液体通過穴とスプラッシュ板とを備え、前記スプラッシュ板は、前記液体通過穴と前記スプラッシュ板との間で液体の自由落下距離が１００ｍｍ以上存在するように前記液体通過穴の下方でかつ前記収集トレーの下方に配置される分配装置。
【請求項２】
気体煙突と隣接した液体供与ノズルとの縦軸間距離が少なくとも１００ｍｍ存在する請求項１に記載の分配装置。
【請求項３】
前記液体の自由落下距離が１００〜５００ｍｍの範囲、好ましくは２００〜３００ｍｍの範囲にある請求項１又は２に記載の分配装置。
【請求項４】
前記液体の自由落下距離が前記液体通過穴の直径の５倍以上、好ましくは前記液体通過穴の直径の１０倍以上で前記液体通過穴の直径の５０倍以下である請求項１〜３のいずれか一項に記載の分配装置。
【請求項５】
前記スプラッシュ板の直径と前記液体通過穴の直径の比が２〜８、好ましくは３〜６の範囲にある請求項１〜４のいずれか一項に記載の分配装置。
【請求項６】
前記液体通過穴の直径が３〜２５ｍｍ、好ましくは５〜２０ｍｍの範囲にある請求項１〜５のいずれか一項に記載の分配装置。
【請求項７】
前記液体通過穴が前記収集トレーの穴である請求項１〜６のいずれか一項に記載の分配装置。
【請求項８】
前記液体供与ノズルが、前記収集トレーを通って延びて下端部にて開放している垂直管の形態を有し、前記スプラッシュ板が前記垂直管の前記下端部の下方に配置され、前記液体通過穴が前記管の上端部に設けられ、前記管の内径が前記液体通過穴の直径の２倍以上であり、好ましくは前記液体通過穴の直径の２〜６倍の範囲にある請求項１〜６のいずれか一項に記載の分配装置。
【請求項９】
前記管の下端部と前記スプラッシュ板の上端部の垂直距離が前記液体通過穴の直径０．５倍以上である請求項８に記載の分配装置。
【請求項１０】
液体供与ノズルを収集トレーの平方メートル当たり２５個以上、好ましくは５０個以上備え、好ましくは液体供与ノズルを収集トレーの平方メートル当たり１００個以下、より好ましくは７５個以下備える請求項１〜９のいずれか一項に記載の分配装置。
【請求項１１】
各気体煙突は、収集トレーを通って延びる管を含み、前記管は、前記収集トレーの上方に配置された第１の気体通路開口部と、前記収集トレーの中又は下方に配置された第２の気体通路開口部とを備え、前記第１の気体通路開口部は前記液体供与ノズルの液体通過穴より上方のレベルに配置される請求項１〜１０のいずれか一項に記載の分配装置。
【請求項１２】
前記気体煙突の内径が前記液体通過穴の内径より大きい請求項１１に記載の分配装置。
【請求項１３】
垂直に間隔をあけた反応床、好ましくは触媒粒子の床と、少なくとも１つの床の上方に、好ましくは各床の上方に設けられた請求項１〜１２のいずれか一項に記載の分配装置とを備えたハイドロプロセッシング用の反応器。
【請求項１４】
ハイドロプロセッシング、好ましくは水素化分解又は水素化処理のための請求項１３に記載の反応器の使用法。
【請求項１５】
請求項１３に記載の反応器内で水素の存在下に高温高圧にて液体の炭化水素質供給原料を触媒と接触させる水素化分解又は水素化処理方法。
【請求項１６】
前記液体の炭化水素質供給原料と水素含有気体を向流にて前記反応器に供給する請求項１５に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、下にある触媒床上に液体を分配するための分配装置、該分配装置を備えたハイドロプロセッシング用反応器、該ハイドロプロセッシング用反応器の使用法及び該反応器内での水素化分解又は水素化処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
細流反応器では、液体が１つの反応床又は重なって配置された複数の反応床を通って少しずつ流れ、気体が該液体と並流又は向流にて該反応床を流れる。この反応器は、化学工業や石油精製工業において炭化水素処理、特に接触脱ろう、水素化処理及び水素化分解などのハイドロプロセッシングのために用いられる。ここでの水素化処理は、比較的穏やかな処理条件下でのハイドロプロセッシング、例えば水素化脱硫、水素化脱窒素、水素添加又はハイドロフィニッシングをいう。
【０００３】
このような反応器は、少なくとも１つの反応床、一般には支持グリッド上に載っている触媒粒子の床を含む。触媒床中で起こる反応において形成される液体の流出液は、支持グリッドを通って次の触媒床又は反応器出口に流れる。
【０００４】
一般に、この反応器は、反応器入口を介して反応器に入る液体を上部の反応床上に均一に分配するため、又は反応床の液体の流出液をその下の反応床上に均一に分配するための分配装置を含む。
【０００５】
気体と液体が並流にて同じ降下管を通る分配器トレーは、当該技術において公知である。ＵＳ６，１８０，０６８、ＵＳ４，８３６，９８９、ＥＰ７１５５４４、ＵＳ４，１４０，６２５及びＵＳ６，０９３，３７３が参照される。例えばＵＳ６，０９３，３７３には、塔内で蒸気と液体反応物とを混合するための装置が開示されている。この装置は、気相と液相の間でずれが生じるように設計された複数の煙突からなる最終分配器トレーを備える。
【０００６】
気体と液体が同じ降下管を通過するトレーの欠点は、トレーを横切る気体の圧力降下がないか又は非常に低い条件下で動作するのに適していないこと、及び向流の運転、すなわち気体反応物と液体反応物が互いに向流にて流れるような運転に適していないことである。
【０００７】
ＵＳ５，７９９，８７７には、複数の気体及び液体の噴霧分配器を備えた分配器トレーが開示されている。気体及び液体噴霧分配器の各々は、分離した気体及び液体導管を有する。各分配器では、この気体及び液体導管は同軸状であり、すなわち同じ縦軸をもち、この液体導管が気体導管の少なくとも一部を取り囲んで下向きの液体の流れのための環状空間を定める。この気体は、下方に流れる液体により取り囲まれた気体コアとしてその導管を出ていく。この気体は膨張して包囲液体に接触してそれを下の触媒床上に噴霧する。各分配器の気体及び液体出口の下方にスプラッシュ板が配置され、下向きに流れる液体噴霧を下の触媒床全体に分配するのを助ける。
【０００８】
ＵＳ５，７９９，８７７に開示されたトレーは、液体噴霧を作るには下向きに流れる気体が必要とされるので、並流の気体及び液体の流れ用の分配器トレーである。このトレーは向流の運転には適さない。
【０００９】
ＷＯ９９／００１８２には、向流で運転するハイドロプロセッシング反応器用の分配器トレーが開示されている。液体通路用の複数の短管を有する分配トレーによって、下にある反応床上に液体が分配される。トレー中の気体ベントにより、上向きに移動する処理気体が通過することができる。ＷＯ９９／００１８２に開示された分配トレーの欠点は、下にある触媒床の表面領域全体に該液体が広がらないことである。
【００１０】
当該技術において、並流運転と向流運転の両方において下にある反応床上に液体を一様に散布することのできる分配装置が必要とされている。
【特許文献１】ＵＳ６，１８０，０６８
【特許文献２】ＵＳ４，８３６，９８９
【特許文献３】ＥＰ７１５５４４
【特許文献４】ＵＳ４，１４０，６２５
【特許文献５】ＵＳ６，０９３，３７３
【特許文献６】ＵＳ５，７９９，８７７
【特許文献７】ＷＯ９９／００１８２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明の概要
現在分かっているのは、並流運転と向流運転の両方において、気体及び液体用の分離した通路を有する分配トレーによって下にある触媒床上に効果的に液体を分配でき、その際、液体通路は、液体通過穴とスプラッシュ板とを含み、この通過穴とスプラッシュ板との間の自由落下距離は１００ｍｍ以上であることである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
したがって、本発明は、水平の収集トレーを備えて下にある触媒床上に液体を分配するための分配装置であって、前記収集トレーが、上向き又は下向きの気体の通路用の少なくとも１つの気体煙突と下向きの液体の通路用の液体供与ノズルとを備え、前記気体煙突及び液体供与ノズルが互いに分離しており、同じ縦軸を有さず、各液体供与ノズルが、同軸配置された液体通過穴とスプラッシュ板とを備え、前記スプラッシュ板は、前記液体通過穴と前記スプラッシュ板との間で液体の自由落下距離が１００ｍｍ以上存在するように前記液体通過穴の下方でかつ前記収集トレーの下方に配置される分配装置に関する。
【００１３】
本発明による分配装置の利点は、液体の一様な分配を実現するのに下向きの気体の運動量が必要とされないことである。よって、この分配装置は、トレーを横切る気体の圧力降下がないか又は非常に低い向流の処理条件又は並流の処理条件下で適切に使用できる。
【００１４】
別の態様では、本発明は、垂直方向に間隔をあけた反応床と、少なくとも１つの床の上方の上記記載の分配装置とを備えたハイドロプロセッシング用の反応器に関する。本発明はさらに、このハイドロプロセッシング用の反応器の使用法にも関する。
【００１５】
最後に、本発明は、液体の炭化水素質の供給原料を上記記載の反応器内で水素の存在下に高温高圧にて触媒と接触させる水素化分解又は水素化処理の方法に関する。
【００１６】
例として概略的な図１及び２に関して本発明の２つの実施態様を詳細に説明する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
本発明の詳細な説明
本発明による分配装置の通常運転中は、収集トレー上に集められた液体は下向きに液体供与ノズルを通る。各液体供与ノズルは、液体通過穴とスプラッシュ板とを備える。この液体通過穴とスプラッシュ板は、互いに同軸配置され、このことはそれらが同じ縦軸を有することを意味する。それらは、通過する液体が通過穴とスプラッシュ板との間で自由落下できるように、すなわち、液体ジェットがスプラッシュ板上に衝突する前にノズル壁又は他の構造物に接触しないように配置される。よって、この通過する液体は最大の運動量を得る。スプラッシュ板への衝突の際、この液体は広い膜又は小滴噴霧を形成する。隣接する液体供与ノズルからの重なり合った膜又は噴霧の衝突により、液体分配の高い一様性が得られる。スプラッシュ板は、このトレーの下で液体通過穴より少なくとも１００ｍｍ下方に配置される。液体通過穴は、収集トレーの下方に配置することもできるが、一般には収集トレーの中又は上方に配置される。
【００１８】
本発明による分配装置は、気体の上向き又は下向き通路用の少なくとも１つの気体煙突を備える。この気体煙突と液体供与ノズルは、互いに分離しており、縦軸は同じではない。気体流による液体の膜又は噴霧の外乱を最小にするために、互いに隣接した気体煙突と液体供与ノズルの縦軸間の距離は１００ｍｍ以上とするのが好ましい。
【００１９】
液体の自由落下距離、すなわち液体通過穴とスプラッシュ板の距離は、１００ｍｍ以上、好ましくは１００〜５００ｍｍの範囲、さらに好ましくは２００〜３００ｍｍの範囲にある。ここでの液体通過穴とスプラッシュ板の距離とは、該穴の下端部とスプラッシュ板の上端部の距離をいう。好ましくは、液体の自由落下距離は、液体通過穴の直径の５倍以上、さらに好ましくは１０倍以上である。分配器トレーの高さを制限するためには、液体の自由落下距離は、液体通過穴の直径の５０倍以下とするのが好ましい。
【００２０】
傘形の広い膜又は小滴噴霧を与えるために、スプラッシュ板の直径と液体通過穴の直径との比は２〜８の範囲にするのが好ましい。より小さなスプラッシュ板では、液体がスプラッシュ板を迂回し得る。より大きなスプラッシュ板上では、液体が傘形の膜又は噴霧を形成することなくスプラッシュ板の周囲から滴り得る。さらに好ましくは、スプラッシュ板の直径と液体通過穴の直径との比は３〜６の範囲にある。
【００２１】
液体通過穴の直径は、液体の流れ中に存在し得る固体粒子により該穴が詰まるのを避けるためには３ｍｍ以上とするのが好ましい。液体通過穴は、広い膜又は噴霧を形成するのに十分高い液体速度を達成するためには、２５ｍｍの最大直径を有するのが好ましい。さらに好ましくは、液体通過穴の直径は、５〜２０ｍｍの範囲にある。
【００２２】
液体通過穴は収集トレー中の穴とし得る。別法として、液体通過穴は収集トレーを通って延びる管の上端部の穴とし得る。
【００２３】
液体通過穴が収集トレーを通って延びる管の上端部の穴である場合、該穴とスプラッシュ板との間に液体ジェットのための自由落下距離を確保するために、該穴の直径は該管の内径より小さい。該管の内径は該穴の直径の２倍以上である。よって、該管の上端部は部分的に閉鎖される。該管の下端部は開放している。この管は収集トレーの上方及び／又は下方に延びることができる。
【００２４】
スプラッシュ板は管の下端部の下方に配置される。管の下端部とスプラッシュ板の垂直距離は重要ではない。
好ましくは、管の下端部とスプラッシュ板の上端部の垂直距離は、液体通過穴の直径の０．５倍以上である。
【００２５】
好ましくは、管の内径は該穴の直径の１５倍以下である。さらに好ましくは、管の内径は該穴の直径の２〜６倍の範囲にある。
スプラッシュ板は、当該技術において公知の適当な取付け手段により収集トレー又は該管に取り付けることができる。
【００２６】
収集トレー上での液体供与ノズルの分布及び密度は、隣接するノズルからの液体膜又は小滴噴霧が重なるようにするのが好ましい。したがって、液体供与ノズルはトレー上に均一に分布させるのが好ましい。好ましくは、分配装置は収集トレーの平方メートル当たり２５個以上の液体供与ノズルを有し、さらに好ましくは収集トレーの平方メートル当たり５０個以上のノズルを有する。建設の容易さと費用の観点から、分配装置は好ましくは収集トレーの平方メートル当たり１００個以下の液体供与ノズルを有し、さらに好ましくは７５個以下を有する。
【００２７】
本発明による分配装置は１つの気体煙突を備えることができる。好ましくは、該装置は複数の気体煙突を有する。一般に、該トレーは気体煙突よりも多くの液体供与ノズルを有する。気体煙突に対する液体供与ノズルの比は２〜５の範囲にあるのが好ましい。各気体煙突に対して３個の液体供与ノズルが、特に適した比である。好ましくは煙突は収集トレー上に均一に分布させ、好ましくは、互いに隣接した気体煙突及び液体供与ノズルの縦軸間の距離が１００ｍｍ以上になるようにする。この距離は２００ｍｍ以下であるのが好ましい。気体通路の総面積は、収集トレー上で望ましくない高い圧力降下が生じないようなものとする。向流運転中は、気体通路領域は、氾濫を防止するために十分高くすべきである。上記少なくとも１つの気体煙突は、当該技術で公知の任意の気体煙突とし得る。適する気体煙突は、例えばＵＳ３，５２４，７３１及びＷＯ９９／００１８２に記載されている。一般に、気体煙突は収集トレーを通って延びる開放管からなる。この管は、収集トレーの上方に配置された第１の気体通路開口部をその上端部に有し、収集トレーの中又は下方に配置された第２の気体通路開口部をその下端部に有する。第１の気体通路開口部は、通常運転条件中は収集トレー上の液体レベルの上方に配置され、よって、液体供与ノズルの液体通過穴の上方のレベルに配置される。好ましくは、液体が気体煙突を直接通過するのを防ぐために、キャップ又は偏向板が第１の気体通路開口部の上方に配置される。気体煙突の内径は、液体通過穴の内径よりも大きいのが好ましい。
【００２８】
本発明による分配装置は、好ましくは複数床ハイドロプロセッシング反応器に適用される。したがって、本発明はさらに、垂直に間隔をあけた反応床、好ましくは触媒粒子の床と、少なくとも１つの床の上方、好ましくは各床の上方の上記記載の分配装置とを備えたハイドロプロセッシング用の反応器に関する。
【００２９】
分配装置は、反応器の上部触媒床の上方に配置して、反応器入口により供給された液体供給原料を第１の触媒床に分配し得る。該装置はまた、次の触媒床間に配置して触媒床からの液体流出物をその下にある触媒床上に分配することもできる。
【００３０】
分配装置のスプラッシュ板とその下にある反応床の上面の距離は、一般に１００〜５００ｍｍの範囲にある。
【００３１】
本発明による反応器は、ハイドロプロセッシングにおける使用に適する、すなわち、水素の存在下で高温高圧での液体炭化水素質供給原料の触媒反応に適する。一般に、ハイドロプロセッシングに適する触媒及び処理条件は、当該技術において公知である。適するプロセスの例は、水素化分解、接触脱ろう、水素化脱硫、水素化脱窒素、水素添加及びハイドロフィニッシングである。
【００３２】
本発明による反応器は、ハイドロプロセッシング、好ましくは、液体の炭化水素質供給原料と水素が向流にて反応器に供給される水素化処理プロセスに特に適する。
【００３３】
図面の詳細な説明
図１には、本発明の分配装置の一部の縦断面図が示される。分配装置１は、収集トレー２を含み、この収集トレー２は、気体の通路用の気体煙突３とその下にある触媒床（図示せず）への下向きの液体通路用の２つの液体供与ノズル４とを備える。各ノズル４は液体通過穴５とスプラッシュ板６とを備える。液体通過穴５は収集トレー２の穴である。通常運転中、収集トレー２上に集められた液体は、穴５の下端部７からスプラッシュ板６の上端部８に自由落下できる。スプラッシュ板６は、取付け手段９が液体の流れを妨げないように、取付け手段９により収集トレー２に取り付けられる。
【００３４】
気体煙突３は、第１の気体通路開口部１１と第２の気体通路開口部１２とを備えた管１０からなる。第１の気体通路開口部の上方に偏向板１３が配置される。
【００３５】
図２には、本発明の分配装置の液体供与ノズルの第２の実施態様の縦断面図が示される。各液体供与ノズル４は、収集トレー２を通って延びる管１４を含む。この管１４は、その上端部１５に液体通過穴５を有し、その下端部１６が開放している。管１４の内径は液体通過穴５の直径より大きい。よって、ノズル４を通過する液体は、液体通過穴５からスプラッシュ板６に自由落下できる、すなわち、管の内壁１７に接触することなく落下できる。スプラッシュ板６は取付け手段（図示せず）により管１４に取り付けられる。
【図面の簡単な説明】
【００３６】
【図１】本発明の分配装置の第１の実施態様の一部の縦断面図を示す。
【図２】本発明の分配装置の液体供与ノズルの第２の実施態様の縦断面図を示す。
【符号の説明】
【００３７】
１    分配装置
２    収集トレー
３    気体煙突
４    液体供与ノズル
５    液体通過穴
６    スプラッシュ板
９    取付け手段
１０  管
１３  偏向板
【図１】
2007502699.tif 000003
【図２】
2007502699.tif 000004
【国際調査報告】
2007502699.tif 000005
2007502699.tif 000006
2007502699.tif 000007