(57)【要約】本発明は、リン置換キナーゼ抗炎症性化合物、このような化合物を含有する組成物、および治療方法（これは、このような化合物を投与する工程を包含する）だけでなく、このような化合物を調製するのに有用なプロセスおよび中間体に関する。本発明は、抗炎症性化合物の新規ホスホネート含有類似物を提供する。これらの化合物は、関連した抗炎症性化合物の有用性を有するが、ホスホネート基が存在しているために、それらは、典型的には、その類似物の細胞蓄積を提供する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
１個またはそれ以上のホスホネート基に連結された抗炎症性化合物を含有する抱合体、またはそれらの薬学的に受容可能な塩または溶媒和物。
【請求項２】
１個またはそれ以上のＡ０基で置換された式５００〜６１１のいずれか１つの化合物である、請求項１に記載の抱合体、またはそれらの薬学的に受容可能な塩または溶媒和物：
ここで：
Ａ０は、Ａ１、Ａ２またはＷ３であるが、但し、該抱合体は、少なくとも１個のＡ１を含む；
Ａ１は、以下である：
【化１】
2007500743.tif 000942
Ａ２は、以下である：
【化２】
2007500743.tif 000943
Ａ３は、以下である：
【化３】
2007500743.tif 000944
Ｙ１は、別個に、Ｏ、Ｓ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）またはＮ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｙ２は、別個に、結合、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−である；そしてＹ２が２個のリン原子と結合するとき、Ｙ２はまた、Ｃ（Ｒ２）（Ｒ２）であり得る；
Ｒｘは、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｒ２、Ｗ３、保護基または次式である：
【化４】
2007500743.tif 000945
ここで：
Ｒｙは、別個に、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
Ｒ１は、別個に、Ｈまたは１個〜１８個の炭素原子を有するアルキルである；
Ｒ２は、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｒ３またはＲ４であり、ここで、各Ｒ４は、別個に、０個〜３個のＲ３基で置換されているか、または炭素原子で一緒になって、２個のＲ２基は、３個〜８個の炭素を有する環を形成し、そして該環は、０個〜３個のＲ３基で置換され得る；
Ｒ３は、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄであるが、但し、Ｒ３がヘテロ原子に結合されるとき、Ｒ３は、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄである；
Ｒ３ａは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｎ３または−ＮＯ２である；
Ｒ３ｂは、Ｙ１である；
Ｒ３ｃは、−Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ）、−ＳＲｘ、−Ｓ（Ｏ）Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）（ＯＲｘ）、−Ｓ（Ｏ）２（ＯＲｘ）、−ＯＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＯＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＯＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−ＳＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＳＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＳＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ３ｄは、−Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ４は、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニル、または２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニルである；
Ｒ５は、Ｒ４であり、ここで、各Ｒ４は、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｗ３は、Ｗ４またはＷ５である；
Ｗ４は、Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｗ５、−ＳＯＭ２Ｒ５または−ＳＯＭ２Ｗ５である；
Ｗ５は、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換されている；
Ｗ６は、Ｗ３であり、Ｗ３は、別個に、１個、２個または３個のＡ３基で置換されている；
Ｍ２は、０、１または２である；
Ｍ１２ａは、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１２ｂは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１ａ、Ｍ１ｃおよびＭ１ｄは、別個に、０または１である；
Ｍ１２ｃは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｘ６６は、水素またはフッ素である；そして
Ｘ６７は、水素、ヒドロキシまたはアシルオキシである、
抱合体。
【請求項３】
次式を有する請求項２に記載の抱合体、またはそれらの薬学的に受容可能な塩または溶媒和物：
［ＤＲＵＧ］−（Ａ０）ｎｎ
ここで：
ＤＲＵＧは、式５００〜６１１のいずれか１つの化合物である；そして
ｎｎは、１、２または３である、
抱合体。
【請求項４】
式１〜２９６のいずれか１つを有する請求項２に記載の抱合体であって、ここで：
１個のＡ０は、Ａ１である；
Ｘ５０は、ＨまたはＦである；
Ｘ５１は、Ｈ、ヒドロキシまたはアシルオキシである；
Ｘ５２は、ＮＨ２またはＥｔＣ（Ｏ）Ｎ−Ｎａ＋である；
Ｘ５３は、Ｈ、メチル、ＣＦ３またはハロである；
Ｘ５４は、Ｈ、ハロ、トリフルオロメチル、（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル、シアノまたは（Ｃ１〜Ｃ３）アルコキシである；
Ｘ５５は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、またはトリフルオロメチルである；
Ｘ５６は、Ｈ、ハロ、トリフルオロメチル、シアノ、メチルである；
Ｘ５７は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、ＣＦ３、シアノ、メチルまたはｔ−ブチルである；
Ｘ５８は、ＨまたはＣＨ２ＯＨである；
Ｘ５９は、ＨまたはＦである；
Ｘ６０は、Ｈ、トリフルオロメチルまたはシアノである；
Ｘ６１は、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、ジフルオロメトキシ、トリフルオロメトキシ、ビニル、エチル、メチル、プロピル、ブチル、シクロプロピル、Ｎ−メチルアミノまたはＮ−ホルミルアミノである；
Ｘ６２は、メチル、クロロまたはトリフルオロメチルである；
Ｘ６３は、Ｈ、メチル、エチル、シクロプロピル、ビニルまたはトリフルオロメチルである；
Ｘ６４は、Ｈ、メチル、エチル、シクロプロピル、クロロ、ビニル、アリル、３−メチル−１−ブテン−１−イルである；
Ｘ６５は、ＨまたはＦである；そして
Ａｒは、アリールまたはヘテロアリールである、
抱合体。
【請求項５】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化５】
2007500743.tif 000946
【請求項６】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化６】
2007500743.tif 000947
【請求項７】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化７】
2007500743.tif 000948
【請求項８】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化８】
2007500743.tif 000949
【請求項９】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化９】
2007500743.tif 000950
ここで：Ｗ５ａは、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５ａは、別個に、０個または１個のＲ２基で置換されている、
抱合体。
【請求項１０】
Ｍ１２ａが、１である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１１】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化１０】
2007500743.tif 000951
【請求項１２】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化１１】
2007500743.tif 000952
【請求項１３】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化１２】
2007500743.tif 000953
ここで：Ｗ５ａは、炭素環であり、該炭素環は、別個に、０個または１個のＲ２基で置換されている、
抱合体。
【請求項１４】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化１３】
2007500743.tif 000954
ここで：
Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そして
Ｍ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である、
抱合体。
【請求項１５】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化１４】
2007500743.tif 000955
ここで：Ｗ５ａは、炭素環であり、該炭素環は、別個に、０個または１個のＲ２基で置換されている、
抱合体。
【請求項１６】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化１５】
2007500743.tif 000956
ここで：Ｗ５ａは、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５ａは、別個に、０個または１個のＲ２基で置換されている、
抱合体。
【請求項１７】
各Ａ１が、次式である、請求項２〜４のいずれか１項に記載の抱合体：
【化１６】
2007500743.tif 000957
ここで：
Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そして
Ｍ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である、
抱合体。
【請求項１８】
各Ａ２が、次式である、請求項２〜１７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化１７】
2007500743.tif 000958
【請求項１９】
各Ａ２が、次式である、請求項２〜１７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化１８】
2007500743.tif 000959
【請求項２０】
各Ｍ１２ｂが、１である、請求項２〜１７のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項２１】
Ｍ１２ｂが、０であり、Ｙ２が、結合であり、そしてＷ５が、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５が、必要に応じて、別個に、１個、２個または３個のＲ２基で置換されている、請求項２０に記載の抱合体。
【請求項２２】
各Ａ２が、次式である、請求項２〜１７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化１９】
2007500743.tif 000960
ここで：Ｗ５ａは、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５ａは、必要に応じて、別個に、１個、２個または３個のＲ２基で置換されている、
抱合体。
【請求項２３】
Ｍ１２ａが、１である、請求項２２に記載の抱合体。
【請求項２４】
各Ａ２が、フェニル、置換フェニル、ベンジル、置換ベンジル、ピリジルおよび置換ピリジルから選択される、請求項２〜１７のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項２５】
各Ａ２が、次式である、請求項２〜１７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化２０】
2007500743.tif 000961
【請求項２６】
各Ａ２が、次式である、請求項２〜１７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化２１】
2007500743.tif 000962
【請求項２７】
Ｍ１２ｂが、１である、請求項２６に記載の抱合体。
【請求項２８】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化２２】
2007500743.tif 000963
【請求項２９】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化２３】
2007500743.tif 000964
【請求項３０】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化２４】
2007500743.tif 000965
ここで：
Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そして
Ｙ２ａは、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）またはＳである、
抱合体。
【請求項３１】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化２５】
2007500743.tif 000966
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒｘ）である、
抱合体。
【請求項３２】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化２６】
2007500743.tif 000967
ここで：
Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒｘ）である；そして
Ｍ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である、
抱合体。
【請求項３３】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化２７】
2007500743.tif 000968
ここで：
Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒｘ）である；そして
Ｍ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である、
抱合体。
【請求項３４】
Ｍ１２ｄが、１である、請求項３３に記載の抱合体。
【請求項３５】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化２８】
2007500743.tif 000969
【請求項３６】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化２９】
2007500743.tif 000970
【請求項３７】
Ｗ５が、炭素環である、請求項３６に記載の抱合体。
【請求項３８】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化３０】
2007500743.tif 000971
【請求項３９】
Ｗ５が、フェニルである、請求項３８に記載の抱合体。
【請求項４０】
Ｍ１２ｂが、１である、請求項３９に記載の抱合体。
【請求項４１】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化３１】
2007500743.tif 000972
ここで：
Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そして
Ｙ２ａは、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）またはＳである、
抱合体。
【請求項４２】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化３２】
2007500743.tif 000973
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒｘ）である、
抱合体。
【請求項４３】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化３３】
2007500743.tif 000974
ここで：
Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒｘ）である；そして
Ｍ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である、
抱合体。
【請求項４４】
Ｒ１が、Ｈである、請求項４３に記載の抱合体。
【請求項４５】
Ｍ１２ｄが、１である、請求項４４に記載の抱合体。
【請求項４６】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化３４】
2007500743.tif 000975
ここで、該フェニル炭素環は、０個、１個、２個または３個のＲ２基で置換されている、
抱合体。
【請求項４７】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化３５】
2007500743.tif 000976
ここで、該フェニル炭素環は、０個、１個、２個または３個のＲ２基で置換されている、
抱合体。
【請求項４８】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化３６】
2007500743.tif 000977
【請求項４９】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化３７】
2007500743.tif 000978
【請求項５０】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化３８】
2007500743.tif 000979
【請求項５１】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化３９】
2007500743.tif 000980
ここで：
Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そして
Ｙ２ａは、Ｏ、Ｎ（Ｒ２）またはＳである、
抱合体。
【請求項５２】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化４０】
2007500743.tif 000981
ここで：
Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；
Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そして
Ｙ２ｃは、Ｏ、Ｎ（Ｒｙ）またはＳである、
抱合体。
【請求項５３】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化４１】
2007500743.tif 000982
ここで：
Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；
Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；
Ｙ２ｄは、ＯまたはＮ（Ｒｙ）である；そして
Ｍ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である、
抱合体。
【請求項５４】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化４２】
2007500743.tif 000983
ここで：
Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そして
Ｍ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である、
抱合体。
【請求項５５】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化４３】
2007500743.tif 000984
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である、
抱合体。
【請求項５６】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化４４】
2007500743.tif 000985
【請求項５７】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化４５】
2007500743.tif 000986
【請求項５８】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化４６】
2007500743.tif 000987
ここで：
Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そして
Ｙ２ａは、Ｏ、Ｎ（Ｒ２）またはＳである、
抱合体。
【請求項５９】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化４７】
2007500743.tif 000988
ここで：
Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；
Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そして
Ｙ２ｃは、Ｏ、Ｎ（Ｒｙ）またはＳである、
抱合体。
【請求項６０】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化４８】
2007500743.tif 000989
ここで：
Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；
Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；
Ｙ２ｄは、ＯまたはＮ（Ｒｙ）である；そして
Ｍ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である、
抱合体。
【請求項６１】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化４９】
2007500743.tif 000990
ここで：
Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そして
Ｍ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である、
抱合体。
【請求項６２】
各Ａ３が、次式である、請求項２〜２７のいずれか１項に記載の抱合体：
【化５０】
2007500743.tif 000991
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である、
抱合体。
【請求項６３】
Ａ０が、次式である、請求項３に記載の抱合体：
【化５１】
2007500743.tif 000992
ここで、各Ｒは、別個に、アルキルである、
抱合体。
【請求項６４】
次式を有する、請求項１、２、３または４に記載の抱合体、またはそれらの薬学的に受容可能な塩または溶媒和物：
【化５２】
2007500743.tif 000993
ここで：
ＤＲＵＧは、抗炎症性化合物である；
Ｙ１は、別個に、Ｏ、Ｓ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）またはＮ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｙ２は、別個に、結合、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−である；
Ｒｘは、別個に、Ｈ、Ｒ２、Ｗ３、保護基または次式である：
【化５３】
2007500743.tif 000994
Ｒｙは、別個に、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
Ｒ２は、別個に、Ｈ、Ｒ３またはＲ４であり、ここで、各Ｒ４は、別個に、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｒ３は、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄであるが、但し、Ｒ３がヘテロ原子に結合されるとき、Ｒ３は、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄである；
Ｒ３ａは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｎ３または−ＮＯ２である；
Ｒ３ｂは、Ｙ１である；
Ｒ３ｃは、−Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ）、−ＳＲｘ、−Ｓ（Ｏ）Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）（ＯＲｘ）、−Ｓ（Ｏ）２（ＯＲｘ）、−ＯＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＯＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＯＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−ＳＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＳＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＳＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ３ｄは、−Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ４は、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニル、または２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニルである；
Ｒ５は、Ｒ４であり、ここで、各Ｒ４は、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｗ３は、Ｗ４またはＷ５である；
Ｗ４は、Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｗ５、−ＳＯ２Ｒ５または−ＳＯ２Ｗ５である；
Ｗ５は、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換されている；
Ｍ２は、１、２または３である；
Ｍ１ａ、Ｍ１ｃおよびＭ１ｄは、別個に、０または１である；
Ｍ１２ｃは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
ｎｎは、１、２または３である；そして
Ｌは、直接結合または連結基である、
抱合体。
【請求項６５】
各Ｒｘが、次式である、請求項６４に記載の抱合体：
【化５４】
2007500743.tif 000995
Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そして
Ｙ２ｃは、Ｏ、Ｎ（Ｒｙ）またはＳである、
抱合体。
【請求項６６】
各Ｒｘが、次式である、請求項６４に記載の抱合体：
【化５５】
2007500743.tif 000996
Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そして
Ｙ２ｄは、ＯまたはＮ（Ｒｙ）である、
抱合体。
【請求項６７】
各Ｒｘが、次式である、請求項６４に記載の抱合体：
【化５６】
2007500743.tif 000997
【請求項６８】
各Ｒｙが、別個に、Ｈまたは１個〜１０個の炭素を有するアルキルである、請求項６５〜６７のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項６９】
各Ｒｘが、次式である、請求項６４に記載の抱合体：
【化５７】
2007500743.tif 000998
【請求項７０】
各Ｒｘが、次式である、請求項６４に記載の抱合体：
【化５８】
2007500743.tif 000999
【請求項７１】
各Ｒｘが、次式である、請求項６４に記載の抱合体：
【化５９】
2007500743.tif 001000
【請求項７２】
各Ｙ１が、ＯまたはＳである、請求項６４に記載の抱合体。
【請求項７３】
各Ｙ２が、Ｏ、Ｎ（Ｒｙ）またはＳである、請求項６４に記載の抱合体。
【請求項７４】
ｎｎが、１である、請求項６４〜７３のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項７５】
ｎｎが、２である、請求項６４〜７３のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項７６】
ｎｎが、３である、請求項６４〜７３のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項７７】
前記抗炎症性化合物が、式５００〜６１１のいずれか１つの化合物である；ここで、Ｘ６６が、Ｈまたはフッ素である；そしてＸ６７が、Ｈ、ヒドロキシまたはアシルオキシである、請求項６４に記載の抱合体。
【請求項７８】
各Ｌが、約２０ダルトン〜約４００ダルトンの分子量を有する、請求項７７に記載の抱合体。
【請求項７９】
各Ｌが、約５オングストローム〜約３００オングストロームの長さを有する、請求項７７に記載の抱合体。
【請求項８０】
各Ｌが、式５００〜６１１のいずれか１つの化合物と前記ホスホネート基のリンとを、約５オングストローム〜約２００オングストローム（これらを含めて）だけ分離する、請求項７７に記載の抱合体。
【請求項８１】
各Ｌが、二価の分枝または非分枝の飽和または不飽和炭化水素鎖であり、該炭化水素鎖が、２個〜２５個の炭素原子を有し、ここで、該炭素原子の１個またはそれ以上が、必要に応じて、（−Ｏ−）で置き換えられ、ここで、該鎖が、必要に応じて、炭素上にて、１個またはそれ以上の置換基で置換されており、該置換基が、（Ｃ１〜Ｃ６）アルコキシ、（Ｃ３〜Ｃ６）シクロアルキル、（Ｃ１〜Ｃ６）アルカノイル、（Ｃ１〜Ｃ６）アルカノイルオキシ、（Ｃ１〜Ｃ６）アルコキシカルボニル、（Ｃ１〜Ｃ６）アルキルチオ、アジド、シアノ、ニトロ、ハロ、ヒドロキシ、オキソ（＝Ｏ）、カルボキシ、アリール、アリールオキシ、ヘテロアリールおよびヘテロアリールオキシから選択される、請求項７７に記載の抱合体。
【請求項８２】
各Ｌが、式Ｗ−Ａであり、ここで、Ａが、（Ｃ１〜Ｃ２４）アルキレン、（Ｃ２〜Ｃ２４）アルケニレン、（Ｃ２〜Ｃ２４）アルキニレン、（Ｃ３〜Ｃ８）シクロアルキレン、（Ｃ６〜Ｃ１０）アリールまたはそれらの組合せであり、ここで、各Ｗが、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−ＯＣ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ＝Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）−、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）−、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または直接結合である；ここで、各Ｒが、別個に、Ｈまたは１個〜１０個の炭素を有するアルキルである、請求項７７に記載の抱合体。
【請求項８３】
各Ａが、１個〜１０個の炭素を有するアルキレンである、請求項８２に記載の抱合体。
【請求項８４】
各Ｌが、ペプチドから形成された二価ラジカルである、請求項７７に記載の抱合体。
【請求項８５】
各Ｌが、アミノ酸から形成された二価ラジカルである、請求項７７に記載の抱合体。
【請求項８６】
各Ｌが、ポリ−Ｌ−グルタミン酸、ポリ−Ｌ−アスパラギン酸、ポリ−Ｌ−ヒスチジン、ポリ−Ｌ−オルニチン、ポリ−Ｌ−セリン、ポリ−Ｌ−スレオニン、ポリ−Ｌ−チロシン、ポリ−Ｌ−ロイシン、ポリ−Ｌ−リジン−Ｌ−フェニルアラニン、ポリ−Ｌ−リジンまたはポリ−Ｌ−リジン−Ｌ−チロシンから形成された二価ラジカルである、請求項７７に記載の抱合体。
【請求項８７】
各Ｌが、式Ｗ−（ＣＨ２）ｎであり、ここで、ｎが、約１と約１０の間である；そしてＷが、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−ＯＣ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ＝Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）−、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）−、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または直接結合である；ここで、各Ｒが、別個に、Ｈまたは（Ｃ１〜Ｃ６）アルキルである、請求項７７に記載の抱合体。
【請求項８８】
各Ｌが、メチレン、エチレンまたはプロピレンである、請求項７７に記載の抱合体。
【請求項８９】
各Ｌが、Ｌの炭素原子で、Ｐに連結されている、請求項７７に記載の抱合体。
【請求項９０】
単離され精製された、請求項１〜８９のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項９１】
前記化合物が、プリンヌクレオシドホスホリラーゼ阻害剤ではない、請求項１〜９０のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項９２】
前記化合物が、抗癌剤ではない、請求項１〜９１のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項９３】
前記化合物が、免疫媒介性の状態に対して活性である化合物ではない、請求項１〜９２のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項９４】
前記化合物が、代謝疾患に対して活性である化合物ではない、請求項１〜９３のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項９５】
前記化合物が、抗ウイルス薬ではない、請求項１〜９４のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項９６】
前記化合物が、ヌクレオシドではない、請求項１〜９５のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項９７】
前記化合物が、キナーゼ阻害剤ではない、請求項１〜９６のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項９８】
前記化合物が、代謝拮抗剤ではない、請求項１〜９７のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項９９】
前記化合物が、ＩＭＰＤＨ阻害剤ではない、請求項１〜９８のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１００】
前記化合物が、抗感染薬ではない、請求項１〜９９のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１０１】
前記化合物が、式２４２または２４３の化合物ではない、請求項４〜１００のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１０２】
前記化合物が、式７４〜７６、１９９〜２０３、２７９〜２８０、２０４〜２１０、および２８６〜２９２のいずれか１つの化合物ではない、請求項４〜１０１のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１０３】
前記化合物が、式４５〜４７、５６〜５８、２２９、９５〜９７、および２２６〜２３３のいずれか１つの化合物ではない、請求項４〜１０２のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１０４】
前記化合物が、式８２〜８５のいずれか１つの化合物ではない、請求項４〜１０３のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１０５】
前記化合物が、式１０６〜１０７、２３５〜２４３、および２８１〜２８５のいずれか１つの化合物ではない、請求項４〜１０４のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１０６】
前記化合物が、式１０６〜１０７および２４２〜２４３のいずれか１つの化合物ではない、請求項４〜１０５のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１０７】
前記化合物が、式７４〜７６、１９９〜２０３、２０４〜２１０、２８１〜２８５、および２８６〜２９２のいずれか１つの化合物ではない、請求項４〜１０６のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１０８】
前記化合物が、式１４、４１〜４４、６３〜６５、７４〜７６、７９〜８０、９９〜１００、１０６〜１０７、１１３〜１２６、２０４〜２１０、１３３〜１５５、１６５〜１７３、１７７〜１９２、１９６〜２１０、２１４〜２４３、２４９〜２５０、２７２〜２７４、２６９〜２７１、２７５〜２８０、２８６〜２９２、および２９３〜２９６のいずれか１つの化合物ではない、請求項４〜１０７のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１０９】
前記化合物が、式４３〜４７、５６〜５８、２２９、７４〜７９、９５〜９７、９９〜１００、１０６〜１０７、１１３〜１１４、１２４〜１２６、１３３〜１３８、１５４〜１５５、１５８〜１５９、１６５〜１６７、１９９〜２１０、２１４〜２２４、２２６〜２３３、２３５〜２４３、２４９〜２５０、および２７９〜２９２のいずれか１つの化合物ではない、請求項４〜１０８のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１１０】
前記化合物が、式５０３、５２６〜５２８、５３１、５４２、５５１、５５４、５５７、５５９、５６５、５６９、５７２〜５７４、５７７、５８５、５８７、５９８〜６００、６０２、６０３、６０５、６０７、６０８、および６０９のいずれか１つの化合物ではない、請求項１〜１０９のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１１１】
前記化合物が、式５２５〜５２７、５３３、５３４、５４２、５５４、５５７、５５９、５６３、５６５〜５６７、５６９、５７２〜５７９、５８５、５８７〜５８９、５９１〜５９５、５９７〜６００、６０２、６０４〜６０５、および６０７〜６１１のいずれか１つの化合物ではない、請求項１〜１１０のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１１２】
前記化合物が、式５９８〜６００、５７７、および６０８のいずれか１つの化合物ではない、請求項１〜１１１のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１１３】
前記化合物が、式５５７または５８５の化合物ではない、請求項１〜１１２のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１１４】
前記化合物が、式５５７、５７７、５８５、６０２、６０７、および６０９のいずれか１つの化合物ではない、請求項１〜１１３のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１１５】
前記化合物が、式５４４の化合物ではない、請求項１〜１１４のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１１６】
前記化合物が、式５２８、５３１、５５１、および６０５のいずれか１つの化合物ではない、請求項１〜１１５のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１１７】
前記化合物が、式５５９、５９８〜６００および６０８のいずれか１つの化合物ではない、請求項１〜１１６のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１１８】
前記化合物が、式５８５の化合物ではない、請求項１〜１１７のいずれか１項に記載の抱合体。
【請求項１１９】
式ＭＢＦの化合物。
【請求項１２０】
表１００から選択される、請求項１１９に記載の化合物。
【請求項１２１】
薬学的に受容可能な賦形剤と請求項１１９〜１１８のいずれか１項に記載の抱合体または請求項１１９〜１２０に記載の化合物とを含有する、医薬組成物。
【請求項１２２】
請求項１〜１１８のいずれか１項に記載の抱合体または請求項１１９〜１２０に記載の化合物と、薬学的に受容可能な賦形剤とを含有する、単位剤形。
【請求項１２３】
インビトロまたはインビボで炎症活性を阻害する方法であって、このような治療を必要とする検体を、請求項１〜１１８のいずれか１項に記載の抱合体または請求項１１９〜１２０に記載の化合物と接触させる工程を包含する、方法。
【請求項１２４】
前記接触が、インビボでなされる、請求項１２３に記載の方法。
【請求項１２５】
哺乳動物において炎症を治療する方法であって、該哺乳動物に、請求項１〜１１８のいずれか１項に記載の抱合体または請求項１１９〜１２０に記載の化合物を投与する工程を包含する、方法。
【請求項１２６】
前記抱合体または化合物が、薬学的に受容可能な賦形剤と共に処方される、請求項１２５に記載の方法。
【請求項１２７】
前記抱合体または化合物が、また、第二活性成分と共に処方される、請求項１２６に記載の方法。
【請求項１２８】
医学療法で使用する、請求項１〜１１８のいずれか１項に記載の抱合体または請求項１１９〜１２０に記載の化合物。
【請求項１２９】
動物における炎症を治療する医薬を調製するための、請求項１〜１１８のいずれか１項に記載の抱合体または請求項１１９〜１２０に記載の化合物の使用。
【請求項１３０】
本明細書中で記述されたホスフェート置換抗炎症性化合物。
【請求項１３１】
実施例またはスキームに従って本明細書中で記述された化合物または抱合体を調製する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
（発明の優先権）
本願は、３５  Ｕ．Ｓ．Ｃ．§１１９（ｅ）に基づいて、米国仮特許出願第６０／４６５１８１号、第６０／４６５６８３号、第６０／４６５６８２号、第６０／４６５６２０号、第６０／４６５４５２号、第６０／４６５４４９号、第６０／４６５３３５号、第６０／４６５５４７号、第６０／４６５６９５号、第６０／４６５７４６号、第６０／４６５４０６号、第６０／４６５４７９号、第６０／４６５４８０号、第６０／４６５７４９号、第６０／４６５６３８号、第６０／４６５３３２号、第６０／４６５５６０号、第６０／４６５４２２号、第６０／４６５３４２号、第６０／４６５６３２号、第６０／４６５６４０号、第６０／４６５７５６号、第６０／４６５４２４号、第６０／４６５３７３号、第６０／４６５４２０号、第６０／４６５３８０号、第６０／４６５４３３号、第６０／４６５４１９号、第６０／４６５４８１号、第６０／４６５３７７号、第６０／４６５８４４号、第６０／４６５６５８号、第６０／４６５５８１号、第６０／４６５５３２号および第６０／４６５５３１号（これらは、全て、２００３年４月２５日に出願された）；米国仮特許出願第６０／４９３３１０号、第６０／４９３３０９号、第６０／４９３３０３号および第６０／４９３３０２号（これらは、全て、２００３年８月７日に出願された）；米国仮特許出願第６０／４９５、４２７号、第６０／４９５３８９号、第６０／４９５３６６号、第６０／４９５５６３号、第６０／４９５２９５号、第６０／４９５５３２号、第６０／４９５４１４号、第６０／４９５７５７号、第６０／４９５３８０号、第６０／４９５６８０号、第６０／４９５６７９号、第６０／４９５７４９号、第６０／４９５７４８号、第６０／４９５５９７号、第６０／４９５４７１号、第６０／４９５６９１号、第６０／４９５２７６号、第６０／４９５７５４号、第６０／４９５４７２号、第６０／４９５５３０号、第６０／４９５３７５号、第６０／４９５２７４号、第６０／４９５５３３号、第６０／４９５５２９号、第６０／４９５４５５号、第６０／４９５５３７号、第６０／４９５４５６号、第６０／４９５６６０号、第６０／４９５３９８号、第６０／４９５４２５号、第６０／４９５３９３号、第６０／４９５４６０号、第６０／４９５４１６号、第６０／４９５４２７号、第６０／４９５５６１号および第６０／４９５６１４号（これらは、全て、２００３年８月１５日に出願された）；
米国仮特許出願第６０／５１４０７２号、第６０／５１４０５４号、第６０／５１３９７１号、第６０／５１４３９４号、第６０／５１４３９３号、第６０／５１３９５０号、第６０／５１３９４５号、第６０／５１３９４４号、第６０／５１３９４７号、第６０／５１３９７５号、第６０／５１４４５３号、第６０／５１４４６４号、第６０／５１４２０３号、第６０／５１３９５３号、第６０／５１４４５０号、第６０／５１４２４４号、第６０／５１４４６６号、第６０／５１３９７３号、第６０／５１４２０２号、第６０／５１４４２４号、第６０／５１３９７０号、第６０／５１４３２４号、第６０／５１４１１１号、第６０／５１４１１０号、第６０／５１４３３４号、第６０／５１４０８５号、第６０／５１４１３０号、第６０／５１３９６１号、第６０／５１４１３１号、第６０／５１４２００号、第６０／５１４２８０号、第６０／５１４０９８号、第６０／５１３９７７号、第６０／５１４１７４号、第６０／５１３９２４号、第６０／５１４１４３号、第６０／５１４１４４号、第６０／５１３９５１号、第６０／５１４２０６号、第６０／５１４１６０号、第６０／５１４３２６号、第６０／５１４２０５号、第６０／５１３９７９号、第６０／５１４０７５号、第６０／５１３９４６号、第６０／５１４０５１号、第６０／５１４１６１号、第６０／５１４２０４号、第６０／５１４３２５号、第６０／５１４０４４号、第６０／５１４２０１号、第６０／５１４５２２号、第６０／５１４１７５号、第６０／５１４１１３号、第６０／５１４０９７号、第６０／５１４３６０号、第６０／５１３９７６号、第６０／５１４１０７号、第６０／５１３９８２号、第６０／５１４１１６号、第６０／５１３５６２号、第６０／５１３５９２号、第６０／５１３５６３号、第６０／５１３５３０号、第６０／５１３５７９号、第６０／５１４２９８号、第６０／５１３５３１号、第６０／５１３５６１号、第６０／５１３５８９号、第６０／５１３５８８号、第６０／５１４２５８号、第６０／５１３９４８号、第６０／５１４１４０号、第６０／５１３５９３号および第６０／５１４０２１号（これらは、全て、２００３年１０月２４日に出願された）；米国仮特許出願第６０／５３２５９１号（これは、２００３年１２月１日に出願された）；米国仮特許出願第６０／５３２２５７号、第６０／５３２２３０号、第６０／５３１９６０号、第６０／５３２１６０号および第６０／５３１９４０号（これらは、全て、２００３年１２月２３日に出願された）；および米国仮特許出願第６０／５３６００３号、第６０／５３６０２７号、第６０／５３６１８０号、第６０／５３６００５号、第６０／５３６００４号および第６０／５３６００９号（これらは、全て、２００４年１月１２日に出願された）から優先権を主張している。上で列挙した全ての仮特許出願の内容は、本明細書中で参考として援用されている。
【０００２】
（発明の分野）
本発明は、一般に、抗炎症活性を有するホスホネート含有化合物に関する。
【背景技術】
【０００３】
（発明の背景）
薬物および薬剤の標的細胞および標的組織への送達を改善することは、多年にわたって、かなりの研究の焦点となっている。多くの試みが、インビボおよびインビトロの両方で、生物学的に活性な分子を細胞内に輸送するための効率的な方法を開発するためにさされているが、完全に満足できるものは実証されていない。（例えば、近隣細胞への）薬物の細胞間再分布を最小限にしつつ、その細胞内標的との阻害薬物との結合を最適化することは、しばしば、困難であるか、不十分である。
【０００４】
現在患者に経口投与されている薬剤のほとんどは、標的化されておらず、薬剤が必要でなく、しばしば望ましくない、身体の細胞および組織への、この薬剤の全身送達を生じる。このことは、有害な薬物の副作用を生じ得、そしてしばしば、投与され得る薬物（例えば、糖質コルチコイドおよび他の抗炎症性薬物）の用量を制限する。比較して、薬物の経口投与は一般に簡便かつ経済的な投与方法として認識されているが、経口投与は、（ａ）所望でない全身分布を生じる、細胞および組織の障壁（例えば、血液／脳、上皮、および細胞膜）を通る薬物の取り込み、または、（ｂ）胃腸管内の薬物の一時的な居住のいずれかを生じ得る。従って、主要な目的は、薬剤を細胞および組織に特異的に標的化するための方法を開発することである。このような処置の利点としては、このような薬剤の他の細胞および組織（例えば、非感染細胞）への不適切な送達の全身的な生理学的作用を避けることが挙げられる。
【０００５】
炎症は、多くの人についての主要な問題である。従って、新規な抗炎症剤（例えば、改善された抗炎症性特性、改善された薬理学的特性、改善された活性、改善されたバイオアベイラビリティ、または改善されたインビボでの有効半減期を有する薬物）に対する需要が存在する。
【０００６】
また、炎症の存在、非存在または量を決定し得るアッセイ方法についての需要も存在する。このような方法は、阻害剤の探索および炎症の存在を診断するために実用性がある。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
（発明の要旨）
細胞内標的化は、細胞内部における生体活性剤の蓄積または保持を可能にする方法および組成物により、達成され得る。本発明は、抗炎症性化合物の新規ホスホネート含有類似物を提供する。これらの化合物は、関連した抗炎症性化合物の有用性を有するが、ホスホネート基が存在しているために、それらは、典型的には、その類似物の細胞蓄積を提供する。それゆえ、本発明の化合物は、抗炎症特性、薬物動態特性、経口アベイラビリティー、有効性またはインビボでの長時間の有効半減期またはそれらの組合せが向上し得る。本発明の化合物はまた、異なる耐性プロフィール、少ない副作用、簡便な投薬スケジュールまたは高い経口活性を有し得る。
【０００８】
本発明は、一般に、細胞内部における治療化合物の蓄積または保持に関する。本発明は、さらに詳細には、標的細胞において高濃度のホスホネート含有分子を
達成することに関する。このような有効な標的化は、種々の治療処方および処置に適用可能であり得る。本発明の組成物は、少なくとも１個のホスホネート基を有するキナーゼ阻害性化合物を含有する。
【０００９】
従って、１実施態様では、本発明は、１個またはそれ以上のホスホネート基に連結された抗炎症性化合物を含有する抱合体である本発明の化合物；またはそれらの薬学的に受容可能な塩または溶媒和物を提供する。
【００１０】
他の実施態様では、本発明は、式５００〜６１１のいずれか１つの化合物である本発明の化合物またはそれらの薬学的に受容可能な塩または溶媒和物を提供する：
【００１１】
【化６０】
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【００１２】
【化６１】
2007500743.tif 000003
【００１３】
【化６２】
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【００１４】
【化６３】
2007500743.tif 000005
【００１５】
【化６４】
2007500743.tif 000006
【００１６】
【化６５】
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【００１７】
【化６６】
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【００１８】
【化６７】
2007500743.tif 000009
【００１９】
【化６８】
2007500743.tif 000010
【００２０】
【化６９】
2007500743.tif 000011
【００２１】
【化７０】
2007500743.tif 000012
該化合物は、１個またはそれ以上のＡ０基で置換され、ここで：
Ａ０は、Ａ１、Ａ２またはＷ３であるが、但し、該抱合体は、少なくとも１個のＡ１を含む；
Ａ１は、以下である：
【００２２】
【化７１】
2007500743.tif 000013
Ａ２は、以下である：
【００２３】
【化７２】
2007500743.tif 000014
Ａ３は、以下である：
【００２４】
【化７３】
2007500743.tif 000015
Ｙ１は、別個に、Ｏ、Ｓ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）またはＮ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｙ２は、別個に、結合、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−である；そしてＹ２が２個のリン原子と結合するとき、Ｙ２はまた、Ｃ（Ｒ２）（Ｒ２）であり得る；
Ｒｘは、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｒ２、Ｗ３、保護基または次式である：
【００２５】
【化７４】
2007500743.tif 000016
ここで：
Ｒｙは、別個に、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
Ｒ１は、別個に、Ｈまたは１個〜１８個の炭素原子を有するアルキルである；
Ｒ２は、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｒ３またはＲ４であり、ここで、各Ｒ４は、別個に、０個〜３個のＲ３基で置換されているか、または炭素原子で一緒になって、２個のＲ２基は、３個〜８個の炭素を有する環を形成し、そして該環は、０個〜３個のＲ３基で置換され得る；
Ｒ３は、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄであるが、但し、Ｒ３がヘテロ原子に結合されるとき、Ｒ３は、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄである；
Ｒ３ａは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｎ３または−ＮＯ２である；
Ｒ３ｂは、Ｙ１である；
Ｒ３ｃは、−Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ）、−ＳＲｘ、−Ｓ（Ｏ）Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）（ＯＲｘ）、−Ｓ（Ｏ）２（ＯＲｘ）、−ＯＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＯＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＯＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−ＳＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＳＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＳＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ３ｄは、−Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ４は、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニルである；
Ｒ５は、Ｒ４であり、ここで、各Ｒ４は、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｗ３は、Ｗ４またはＷ５である；
Ｗ４は、Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｗ５、−ＳＯＭ２Ｒ５または−ＳＯＭ２Ｗ５である；
Ｗ５は、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換されている；
Ｗ６は、Ｗ３であり、Ｗ３は、別個に、１個、２個または３個のＡ３基で置換されている；
Ｍ２は、０、１または２である；
Ｍ１２ａは、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１２ｂは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１ａ、Ｍ１ｃおよびＭ１ｄは、別個に、０または１である；
Ｍ１２ｃは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｘ６６は、水素またはフッ素である；そして
Ｘ６７は、水素、ヒドロキシまたはアシルオキシである。
【００２６】
他の実施態様では、本発明は、次式の化合物である本発明の化合物、またはそれらの薬学的に受容可能な塩または溶媒和物を提供する：
［ＤＲＵＧ］−（Ａ０）ｎｎ
ＤＲＵＧは、式５００〜６１１のいずれか１つの化合物である；そして
ｎｎは、１、２または３である；
Ａ０は、Ａ１、Ａ２またはＷ３であるが、但し、該化合物は、少なくとも１個のＡ１を含む；
Ａ１は、以下である：
【００２７】
【化７５】
2007500743.tif 000017
Ａ２は、以下である：
【００２８】
【化７６】
2007500743.tif 000018
Ａ３は、以下である：
【００２９】
【化７７】
2007500743.tif 000019
Ｙ１は、別個に、Ｏ、Ｓ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）またはＮ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｙ２は、別個に、結合、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−である；
Ｒｘは、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｗ３、保護基または次式である：
【００３０】
【化７８】
2007500743.tif 000020
ここで：
Ｒｙは、別個に、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
Ｒ１は、別個に、Ｈまたは１個〜１８個の炭素原子を有するアルキルである；
Ｒ２は、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｒ３またはＲ４であり、ここで、各Ｒ４は、別個に、０個〜３個のＲ３基で置換されているか、または炭素原子で一緒になって、２個のＲ２基は、３個〜８個の炭素を有する環を形成し、そして該環は、０個〜３個のＲ３基で置換され得る；
Ｒ３は、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄであるが、但し、Ｒ３がヘテロ原子に結合されるとき、Ｒ３は、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄである；
Ｒ３ａは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｎ３または−ＮＯ２である；
Ｒ３ｂは、Ｙ１である；
Ｒ３ｃは、−Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ）、−ＳＲｘ、−Ｓ（Ｏ）Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）（ＯＲｘ）、−Ｓ（Ｏ）２（ＯＲｘ）、−ＯＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＯＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＯＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−ＳＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＳＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＳＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ３ｄは、−Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ４は、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニルである；
Ｒ５は、Ｒ４であり、ここで、各Ｒ４は、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｒ５ａは、別個に、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキレン、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニレンまたは２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニレンであり、アルキレン、アルケニレンまたはアルキニレンのいずれか１つは、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｗ３は、Ｗ４またはＷ５である；
Ｗ４は、Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｗ５、−ＳＯＭ２Ｒ５または−ＳＯＭ２Ｗ５である；
Ｗ５は、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換されている；
Ｗ６は、Ｗ３であり、Ｗ３は、別個に、１個、２個または３個のＡ３基で置換されている；
Ｍ２は、０、１または２である；
Ｍ１２ａは、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１２ｂは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１ａ、Ｍ１ｃおよびＭ１ｄは、別個に、０または１である；
Ｍ１２ｃは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｘ６６は、水素またはフッ素である；そして
Ｘ６７は、水素、ヒドロキシまたはアシルオキシである。
【００３１】
他の実施態様では、本発明は、式１〜２９６のいずれか１つの化合物である本発明の化合物を提供する：
【００３２】
【化７９】
2007500743.tif 000021
【００３３】
【化８０】
2007500743.tif 000022
【００３４】
【化８１】
2007500743.tif 000023
【００３５】
【化８２】
2007500743.tif 000024
【００３６】
【化８３】
2007500743.tif 000025
【００３７】
【化８４】
2007500743.tif 000026
【００３８】
【化８５】
2007500743.tif 000027
【００３９】
【化８６】
2007500743.tif 000028
【００４０】
【化８７】
2007500743.tif 000029
【００４１】
【化８８】
2007500743.tif 000030
【００４２】
【化８９】
2007500743.tif 000031
【００４３】
【化９０】
2007500743.tif 000032
【００４４】
【化９１】
2007500743.tif 000033
【００４５】
【化９２】
2007500743.tif 000034
【００４６】
【化９３】
2007500743.tif 000035
【００４７】
【化９４】
2007500743.tif 000036
【００４８】
【化９５】
2007500743.tif 000037
【００４９】
【化９６】
2007500743.tif 000038
【００５０】
【化９７】
2007500743.tif 000039
【００５１】
【化９８】
2007500743.tif 000040
【００５２】
【化９９】
2007500743.tif 000041
【００５３】
【化１００】
2007500743.tif 000042
【００５４】
【化１０１】
2007500743.tif 000043
【００５５】
【化１０２】
2007500743.tif 000044
【００５６】
【化１０３】
2007500743.tif 000045
【００５７】
【化１０４】
2007500743.tif 000046
【００５８】
【化１０５】
2007500743.tif 000047
【００５９】
【化１０６】
2007500743.tif 000048
ここで：
Ａ０は、Ａ１、Ａ２またはＷ３であるが、但し、１個のＡ０は、Ａ１である；
Ａ１は、以下である：
【００６０】
【化１０７】
2007500743.tif 000049
Ａ２は、以下である：
【００６１】
【化１０８】
2007500743.tif 000050
Ａ３は、以下である：
【００６２】
【化１０９】
2007500743.tif 000051
Ｙ１は、別個に、Ｏ、Ｓ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）またはＮ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｙ２は、別個に、結合、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−である；
Ｒｘは、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｗ３、保護基または次式である：
【００６３】
【化１１０】
2007500743.tif 000052
Ｒｙは、別個に、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
Ｒ１は、別個に、Ｈまたは１個〜１８個の炭素原子を有するアルキルである；
Ｒ２は、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｒ３またはＲ４であり、ここで、各Ｒ４は、別個に、０個〜３個のＲ３基で置換されているか、または炭素原子で一緒になって、２個のＲ２基は、３個〜８個の炭素を有する環を形成し、そして該環は、０個〜３個のＲ３基で置換され得る；
Ｒ３は、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄであるが、但し、Ｒ３がヘテロ原子に結合されるとき、Ｒ３は、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄである；
Ｒ３ａは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｎ３または−ＮＯ２である；
Ｒ３ｂは、Ｙ１である；
Ｒ３ｃは、−Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ）、−ＳＲｘ、−Ｓ（Ｏ）Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）（ＯＲｘ）、−Ｓ（Ｏ）２（ＯＲｘ）、−ＯＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＯＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＯＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−ＳＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＳＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＳＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ３ｄは、−Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ４は、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニルである；
Ｒ５は、Ｒ４であり、ここで、各Ｒ４は、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｒ５ａは、別個に、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキレン、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニレンまたは２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニレンであり、アルキレン、アルケニレンまたはアルキニレンのいずれか１つは、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｗ３は、Ｗ４またはＷ５である；
Ｗ４は、Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｗ５、−ＳＯ２Ｒ５または−ＳＯ２Ｗ５である；
Ｗ５は、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換されている；
Ｗ６は、Ｗ３であり、Ｗ３は、別個に、１個、２個または３個のＡ３基で置換されている；
Ｍ２は、０、１または２である；
Ｍ１２ａは、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１２ｂは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２；
Ｍ１ａ、Ｍ１ｃおよびＭ１ｄは、別個に、０または１である；
Ｍ１２ｃは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｘ５０は、ＨまたはＦである；
Ｘ５１は、Ｈ、ヒドロキシまたはアシルオキシである；
Ｘ５１は、Ｈ、ヒドロキシまたはアシルオキシである；
Ｘ５２は、ＮＨ２またはＥｔＣ（Ｏ）Ｎ−Ｎａ＋である；
Ｘ５３は、Ｈ、メチル、ＣＦ３またはハロである；
Ｘ５４は、Ｈ、ハロ、トリフルオロメチル、（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル、シアノまたは（Ｃ１〜Ｃ３）アルコキシである；
Ｘ５５は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、またはトリフルオロメチルである；
Ｘ５６は、水素、ハロ、トリフルオロメチル、シアノ、メチルである；
Ｘ５７は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、ＣＦ３、シアノ、メチルまたはｔ−ブチルである；
Ｘ５８は、ＨまたはＣＨ２ＯＨである；
Ｘ５９は、ＨまたはＦである；
Ｘ６０は、Ｈ、トリフルオロメチルまたはシアノである；
Ｘ６１は、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、ジフルオロメトキシ、トリフルオロメトキシ、ビニル、エチル、メチル、プロピル、ブチル、シクロプロピル、Ｎ−メチルアミノまたはＮ−ホルミルアミノである；
Ｘ６２は、メチル、クロロまたはトリフルオロメチルである；
Ｘ６３は、Ｈ、メチル、エチル、シクロプロピル、ビニルまたはトリフルオロメチルである；
Ｘ６４は、Ｈ、メチル、エチル、シクロプロピル、クロロ、ビニル、アリル、３−メチル−１−ブテン−１−イルである；
Ｘ６５は、ＨまたはＦである；そして
Ａｒは、アリールまたはヘテロアリールである。
【００６４】
本発明はまた、薬学的に受容可能な希釈剤または担体と組み合わせて本発明の化合物またはそれらの薬学的に受容可能な塩の有効量を含有する医薬組成物を提供する。
【００６５】
本発明はまた、抗炎症性薬剤化合物の細胞蓄積および保持を高める方法に関し、該方法は、該化合物を、１個またはそれ以上のホスホネート基に連結する工程を包含する。
【００６６】
本発明はまた、哺乳動物における炎症を治療する方法を提供し、該方法は、該哺乳動物に、本発明の化合物を投与する工程を包含する。
【００６７】
本発明はまた、医学療法で使用する（好ましくは、炎症を治療する際に使用する）ための本発明の化合物だけでなく、炎症を治療するのに有用な医薬を製造するための本発明の化合物の使用を提供する。
【００６８】
別の局面において、本発明はまた、炎症活性を阻害する方法を提供し、該方法は、このような治療を必要とする検体を、本発明の化合物または組成物と接触させる工程を包含する。
【００６９】
本発明はまた、本発明の化合物を調製するのに有用な本明細書中で開示したプロセスおよび新規中間体を提供する。本発明の化合物の一部は、本発明の他の化合物を調製するのに有用である。
【００７０】
（詳細な説明）
さて、本発明の特定の請求の範囲を詳細に言及するが、それらの例は、添付の記載、構造および式で説明されている。本発明は、列挙した請求の範囲に関連して記述されているものの、それらは、本発明をこれらの請求の範囲に限定するとは解釈されないことが分かる。逆に、本発明は、全ての代替物、改良および同等物を含むと解釈され、これらは、請求の範囲で規定した本発明の範囲内に含まれ得る。
【００７１】
（定義）
特に明記しない限り、本明細書中で使用する以下の用語および語句は、以下の意味を有すると解釈される：
商品名を使用するとき、出願人は、別個に、その商品名の製品および該商品名の製品の活性医薬成分を含むことを意図している。
【００７２】
「バイオアベイラビリティー」とは、薬学的に活性な薬剤を身体に導入した後、その薬剤が標的組織に利用可能となる程度である。薬学的に活性な薬剤のバイオアベイラビリティーを高めると、所定用量以上に対して、この薬学的に活性な薬剤の多くが標的組織部位に利用可能となるので、患者のより効率的かつ効果的な治療ができるようになる。
【００７３】
「ホスホネート」および「ホスホネート基」との用語は、リン（これは、１）炭素に単結合しており、２）ヘテロ原子に二重結合しており、３）ヘテロ原子に単結合しており、そして４）他のヘテロ原子に単結合しており、ここで、各ヘテロ原子は、同一または異なり得る）を含有する分子内の官能基または部分を含む。「ホスホネート」および「ホスホネート基」との用語はまた、上記リンと同じ酸化状態のリンを含有する官能基または部分だけでなく、その化合物が上記特性を有するリンを含有するように化合物から分離できるプロドラッグ部分を含有する官能基または部分を含む。例えば、「ホスホネート」および「ホスホネート基」との用語は、リン酸、リン酸モノエステル、リン酸ジエステル、ホスホンアミデートおよびホスホンチオエート官能基を含む。本発明の特定の１実施態様では、「ホスホネート」および「ホスホネート基」との用語は、リン（これは、１）炭素に単結合しており、２）酸素に二重結合しており、３）酸素に単結合しており、そして４）他の酸素に単結合している）を含有する分子内の官能基または部分だけでなく、その化合物が上記特性を有するリンを含有するように化合物から分離できるプロドラッグ部分を含有する官能基または部分を含む。本発明の他の特定の１実施態様では、「ホスホネート」および「ホスホネート基」との用語は、リン（これは、１）炭素に単結合しており、２）酸素に二重結合しており、３）酸素または窒素に単結合しており、そして４）他の酸素または窒素に単結合している）を含有する分子内の官能基または部分だけでなく、その化合物が上記特性を有するリンを含有するように化合物から分離できるプロドラッグ部分を含有する官能基または部分を含む。
【００７４】
本明細書中で使用する「プロドラッグ」との用語は、生体系に投与したとき、自発的化学反応、酵素触媒化学反応、光分解および／または代謝化学反応の結果として、薬剤物質（すなわち、活性成分）を生じる任意の化合物を意味する。プロドラッグは、それゆえ、治療活性化合物の共有結合的に変性した類似物または潜在形態である。
【００７５】
「プロドラッグ部分」とは、代謝中、全身的、細胞内部において、加水分解、酵素開裂またはある種の他のプロセスにより、活性阻害剤化合物から分離する不安定な官能基を意味する。（Ｂｕｎｄｇａａｒｄ，Ｈａｎｓ，「Ｄｅｓｉｇｎ  ａｎｄ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｐｒｏｄｒｕｇｓ」  ｉｎ  Ａ  Ｔｅｘｔｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｄｒｕｇ  Ｄｅｓｉｇｎ  ａｎｄ  Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ（１９９１），Ｐ．Ｋｒｏｇｓｇａａｒｄ−Ｌａｒｓｅｎ  ａｎｄ  Ｈ．Ｂｕｎｄｇａａｒｄ，Ｅｄｓ．Ｈａｒｗｏｏｄ  Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，ｐｐ．１１３−１９１）。本発明のホスホネートプロドラッグ化合物で酵素活性化機構を可能にする酵素には、アミダーゼ、エステラーゼ、微生物酵素、ホスホリパーゼ、コリンエステラーゼおよびホスファーゼが挙げられるが、これらに限定されない。プロドラッグ部分は、薬剤の送達、バイオアベイラビリティーおよび効能を最適にするために、溶解度、吸収および親油性を高めるように働くことができる。プロドラッグ部分は、活性代謝物または薬剤それ自体を含み得る。
【００７６】
代表的なプロドラッグ部分には、加水分解感受性または不安定なアシルオキシメチルエステル−ＣＨ２ＯＣ（＝Ｏ）Ｒ９およびアシルオキシメチルカーボネート−ＣＨ２ＯＣ（＝Ｏ）ＯＲ９が挙げられ、ここで、Ｒ９は、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、Ｃ１〜Ｃ６置換アルキル、Ｃ６〜Ｃ２０アリールまたはＣ６〜Ｃ２０置換アリールである。このアシルオキシアルキルエステルは、最初は、カルボン酸用のプロドラッグ計画として使用され、次いで、Ｆａｒｑｕｈａｒら（１９８３）Ｊ．Ｐｈａｒｍ．Ｓｃｉ．７２：３２４；また、米国特許第４８１６５７０号、第４９６８７８８号、第５６６３１５９号および第５７９２７５６号により、ホスフェートおよびホスホネートに適用された。引き続いて、このアシルオキシアルキルエステルは、細胞膜にわたってホスホン酸を送達して経口バイオアベイラビリティーを高める使用された。このアシルオキシアルキルエステルに近い変種であるアルコキシカルボニルオキシアルキルエステル（カーボネート）もまた、本発明の配合の化合物において、プロドラッグ部分として、経口バイオアベイラビリティーを高め得る。代表的なアシルオキシメチルエステルは、ピバロイルオキシメトキシ、（ＰＯＭ）−ＣＨ２ＯＣ（＝Ｏ）Ｃ（ＣＨ３）３である。代表的なアシルオキシメチルカーボネートプロドラッグ部分は、ピバロイルオキシメチルカーボネート（ＰＯＣ）−ＣＨ２ＯＣ（＝Ｏ）ＯＣ（ＣＨ３）３である。
【００７７】
このホスホネート基は、ホスホネートプロドラッグ部分であり得る。このプロドラッグ部分は、加水分解を受けやすくあり得、例えば、ピバロイルオキシメチルカーボネート（ＰＯＣ）またはＰＯＭ基があるが、これらに限定されない。あるいは、このプロドラッグ部分は、酵素増強開裂を受けやすくあり得、例えば、乳酸エステル基またはホスホンアミデートエステル基である。
【００７８】
リン基のアリールエステル（特に、フェニルエステル）は、経口バイオアベイラビリティーを高めることが報告されている（ＤｅＬａｍｂｅｒｔら（１９９４）Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３７：４９８）。そのホスフェートに対してオルトにカルボン酸エステルを含有するフェニルエステルもまた、記述されている（Ｋｈａｍｎｅｉ  ａｎｄ  Ｔｏｒｒｅｎｃｅ，（１９９６）Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３９：４１０９−４１１５）。ベンジルエステルは、その親ホスホン酸を生じることが報告されている。ある場合には、そのオルト位置またはパラ位置にある置換基は、加水分解を促進し得る。アシル化フェノールまたはアルキル化フェノールを有するベンジル類似物は、酵素（例えば、エステラーゼ、オキシダーゼなど）の作用により、このフェノール性化合物を生じる得、これは、順に、ベンジルＣ−Ｏ結合で開裂を受けて、リン酸およびキノンメチド中間体を生じる。この種のプロドラッグの例は、Ｍｉｔｃｈｅｌｌら（１９９２）Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｐｅｒｋｉｎ  Ｔｒａｎｓ．ＩＩ３４５；Ｇｌａｚｉｅｒ  ＷＯ  ９１／１９７２１により記述されている。さらに他のベンジルプロドラッグが記述されており、これらは、そのベンジルメチレンに結合したカルボン酸エステル含有基を含有する（Ｇｌａｚｉｅｒ  ＷＯ  ９１／１９７２１）。チオ含有プロドラッグは、ホスホネート薬剤の細胞内送達に有用であることが報告されている。これらのプロエステルは、エチルチオ基を含有し、ここで、そのチオール基は、アシル基でエステル化されるか、または他のチオール基と組み合わされて、ジスルフィドを形成する。このジスルフィドの脱エステル化または還元により、遊離のチオ中間体が生じ、これは、引き続いて、リン酸およびエピスルフィドに分解する（Ｐｕｅｃｈら（１９９３）Ａｎｔｉｖｉｒａｌ  Ｒｅｓ．，２２：１５５−１７４；Ｂｅｎｚａｒｉａら（１９９６）Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３９：２５  ４９５８）。環状ホスホネートエステルもまた、リン含有化合物のプロドラッグとして、記述されている（Ｅｒｉｏｎら、米国特許第６３１２６６２号）。
【００７９】
「保護基」とは、官能基の特性または化合物の特性を全体として遮蔽または変質する化合物の部分を意味する。保護／脱保護のための化学保護基および戦略は、当該技術分野で周知である。例えば、「Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」、Ｔｈｅｏｄｏｒａ  Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ（Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ．，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９９１）を参照。保護基は、しばしば、特定の官能基の反応性を遮蔽して、所望化学反応の有効性を助け、例えば、順序付け計画した様式で化学結合を作製し切断するのに利用される。化合物の官能基の保護は、保護した官能基の反応性以外の他の物理的特性（例えば、極性、親油性（疎水性）、および通例の分析手段で測定できる他の特性）を変える。化学的に保護した中間体は、それ自体、生物学的に活性または不活性であり得る。
【００８０】
保護した化合物はまた、インビトロおよびインビボで変化した（ある場合には、最適化した）特性（例えば、細胞膜の通過および酵素分解またはキレート化合物形成に対する抵抗）を示し得る。この役割では、目的の治療効果を有する保護した化合物は、プロドラッグと呼ばれ得る。保護基の他の機能には、親薬剤をプロドラッグに変換して、それにより、そのプロドラッグがインビボで変換すると親薬剤が放出されることがある。活性プロドラッグが親プロドラッグよりも効果的に吸収され得るので、プロドラッグは、インビボにおいて、その親薬剤よりも高い効力を有し得る。保護基は、化学中間体の場合、インビトロで、またはプロドラッグの場合、インビボで、いずれかで除去される。化学中間体では、脱保護後に得られた生成物（例えば、アルコール）が生理学的に受容可能であることは特に重要ではないものの、一般に、それらの生成物が薬理学的に無害であることが望ましい。
【００８１】
本発明の化合物のいずれかの言及は、それらの生理学的に受容可能な塩の言及を含む。本発明の化合物の生理学的に受容可能な塩には、適当な塩基（例えば、アルカリ金属（例えば、ナトリウム）、アルカリ土類金属（例えば、マグネシウム）、アンモニウムおよびＮＸ４＋（ここで、Ｘは、Ｃ１〜Ｃ４アルキルである））から誘導した塩が挙げられる。アミノ基を有する化合物の生理学的に受容可能な塩には、有機カルボン酸（例えば、酢酸、安息香酸、乳酸、フマル酸、酒石酸、マレイン酸、マロン酸、リンゴ酸、イセチオン酸、ラクトビオン酸およびコハク酸）；有機スルホン酸（例えば、メタンスルホン酸、エタンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸およびｐ−トルエンスルホン酸）；および無機酸（例えば、塩酸、硫酸、リン酸およびスルファミン酸）の塩が挙げられる。水酸基を有する化合物の生理学的に受容可能な塩には、適当なカチオン（例えば、Ｎａ＋およびＮＸ４＋（ここで、Ｘは、別個に、ＨまたはＣ１〜Ｃ４アルキル基から選択される））と組み合わせた該化合物のアニオンが挙げられる。
【００８２】
治療用途には、本発明の化合物の活性成分の塩は、典型的には、生理学的に受容可能であり、すなわち、それらは、生理学的に受容可能な酸または塩基から誘導される。しかしながら、生理学的に受容可能ではない酸または塩基の塩もまた、例えば、生理学的に受容可能な化合物の調製または精製で用途があり得る。全ての塩は、生理学的に受容可能な酸または塩基から誘導されているかどうかにかかわらず、本発明の範囲内である。
【００８３】
「アルキル」は、ノルマル、第二級、第三級または環状炭素原子を含有するＣ１〜Ｃ１８炭化水素である。例には、メチル（Ｍｅ、−ＣＨ３）、エチル（Ｅｔ、−ＣＨ２ＣＨ３）、１−プロピル（ｎ−Ｐｒ、ｎ−プロピル、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）、２−プロピル（ｉ−Ｐｒ、ｉ−プロピル、−ＣＨ（ＣＨ３）２）、１−ブチル（ｎ−Ｂｕ、ｎ−ブチル、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）、２−メチル−１−プロピル（ｉ−Ｂｕ、ｉ−ブチル、−ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）２）、２−ブチル（ｓ−Ｂｕ、ｓ−ブチル、−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ３）、２−メチル−２−プロピル（ｔ−Ｂｕ、ｔ−ブチル、−Ｃ（ＣＨ３）３）、１−ペンチル（ｎ−ペンチル、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）、２−ペンチル（−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）、３−ペンチル（−ＣＨ（ＣＨ２ＣＨ３）２）、２−メチル−２−ブチル（−Ｃ（ＣＨ３）２ＣＨ２ＣＨ３）、３−メチル−２−ブチル（−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ（ＣＨ３）２）、３−メチル−１−ブチル（−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）２）、２−メチル−１−ブチル（−ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ３）、１−ヘキシル（−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）、２−ヘキシル（−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）、３−ヘキシル（−ＣＨ（ＣＨ２ＣＨ３）（ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３））、２−メチル−２−ペンチル（−Ｃ（ＣＨ３）２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ３）、３−メチル−２−ペンチル（−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ３）、４−メチル−２−ペンチル（−ＣＨ（ＣＨ３）ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）２）、３−メチル−３−ペンチル（−Ｃ（ＣＨ３）（ＣＨ２ＣＨ３）２）、２−メチル−３−ペンチル（−ＣＨ（ＣＨ２ＣＨ３）ＣＨ（ＣＨ３）２）、２，３−ジメチル−２−ブチル（−Ｃ（ＣＨ３）２ＣＨ（ＣＨ３）２）、３，３−ジメチル−２−ブチル（−ＣＨ（ＣＨ３）Ｃ（ＣＨ３）３がある。
【００８４】
「アルケニル」は、少なくとも１個の不飽和部位（すなわち、炭素−炭素、ｓｐ２二重結合）と共にノルマル、第二級、第三級または環状炭素原子を含有するＣ２〜Ｃ１８炭化水素である。例には、以下が挙げられるが、これらに限定されない：エチレンまたはビニル（−ＣＨ＝ＣＨ２）、アリル（−ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨ２）、シクロペンテニル（−Ｃ５Ｈ７）、５−ヘキセニル（−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨ２）および２，５−ヘキサジエニル（−ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨＣＨ２ＣＨ=ＣＨ２）。
【００８５】
「アルキニル」は、少なくとも１個の不飽和部位（すなわち、炭素−炭素、ｓｐ三重結合）と共にノルマル、第二級、第三級または環状炭素原子を含有するＣ２〜Ｃ１８炭化水素である。例には、以下が挙げられるが、これらに限定されない：アセチレニック（−Ｃ≡ＣＨ）、プロパルギル（−ＣＨ２Ｃ≡ＣＨ）および２，５−ヘキサジイニル（−ＣＨ２Ｃ≡ＣＨ  ＣＨ２Ｃ≡ＣＨ）。
【００８６】
「アルキレン」とは、Ｃ１〜Ｃ１８炭素原子の飽和の分枝または直鎖または環状炭化水素ラジカルであって、親アルカンの同じまたは２個の異なる炭素原子から２個の水素原子を除去することにより誘導された２個の一価ラジカル中心を有するものを意味する。典型的なアルキレンラジカルには、以下が挙げられるが、これらに限定されない：メチレン（−ＣＨ２−）、１，２−エチル（−ＣＨ２ＣＨ２−）、１，３−プロピル（−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−）、１，４−ブチル（−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−）など。
【００８７】
「アルケニレン」とは、Ｃ２〜Ｃ１８炭素原子の不飽和の分枝または直鎖または環状炭化水素ラジカルであって、親アルケンの同じまたは２個の異なる炭素原子から２個の水素原子を除去することにより誘導された２個の一価ラジカル中心を有するものを意味する。典型的なアルケニレンラジカルには、以下が挙げられるが、これらに限定されない：１，２−エチレン（−ＣＨ＝ＣＨ−）。
【００８８】
「アルキニレン」とは、Ｃ２〜Ｃ１８炭素原子の不飽和の分枝または直鎖または環状炭化水素ラジカルであって、親アルキンの同じまたは２個の異なる炭素原子から２個の水素原子を除去することにより誘導された２個の一価ラジカル中心を有するものを意味する。典型的なアルキニレンラジカルには、以下が挙げられるが、これらに限定されない：アセチレン（−Ｃ≡Ｃ−）、プロパルギル（−ＣＨ２Ｃ≡Ｃ−）および４−ペンチニル（−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｃ≡ＣＨ−）。
【００８９】
「アリール」とは、親芳香環系の単一炭素原子から１個の水素原子を除去することにより誘導された６個〜２０個の炭素原子の一価炭化水素ラジカルを意味する。典型的なアリール基には、ベンゼン、置換ベンゼン、ナフタレン、アントラセン、ビフェニルなどから誘導されたラジカルが挙げられるが、これらに限定されない。
【００９０】
「アリールアルキル」とは、炭素原子（典型的には、末端炭素原子またはｓｐ３炭素原子）に結合した水素原子の１個をアリールラジカルで置き換えた非環式アルキルラジカルを意味する。典型的なアリールアルキル基には、ベンジル、２−フェニルエタン−１−イル、ナフチルメチル、２−ナフチルエタン−１−イル、ナフトベンジル、２−ナフトフェニルエタン−１−イルなどが挙げられるが、これらに限定されない。アリールアルキル基は、６個〜２０個の炭素原子を含有し、例えば、そのアルキル部分（例えば、アリールアルキル基のアルカニル基、アルケニル基またはアルキニル基）は、１個〜６個の炭素原子を有し、そしてアリール部分は、５個〜１４個の炭素原子を有する。
【００９１】
「置換アルキル」、「置換アリール」および「置換アリールアルキル」とは、それぞれ、１個またはそれ以上の水素原子をそれぞれ別個に非水素置換基で置き換えたアルキル、アリールおよびアリールアルキルを意味する。典型的な置換基には、以下が挙げられるが、これらに限定されない：−Ｘ、−Ｒ、−Ｏ−、−ＯＲ、−ＳＲ、−Ｓ−、−ＮＲ２、−ＮＲ３、＝ＮＲ、−ＣＸ３、−ＣＮ、−ＯＣＮ、−ＳＣＮ、−Ｎ＝Ｃ＝Ｏ、−ＮＣＳ、−ＮＯ、−ＮＯ２、＝Ｎ２、−Ｎ３、ＮＣ（＝Ｏ）Ｒ、−Ｃ（＝Ｏ）Ｒ、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＲＲ−Ｓ（＝Ｏ）２Ｏ−、−Ｓ（＝Ｏ）２ＯＨ、−Ｓ（＝Ｏ）２Ｒ、−ＯＳ（＝Ｏ）２ＯＲ、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＲ、−Ｓ（＝Ｏ）Ｒ、−ＯＰ（＝Ｏ）Ｏ２ＲＲ、−Ｐ（＝Ｏ）Ｏ２ＲＲ−Ｐ（＝Ｏ）（Ｏ−）２、−Ｐ（＝Ｏ）（ＯＨ）２、−Ｃ（＝Ｏ）Ｒ、−Ｃ（＝Ｏ）Ｘ、−Ｃ（Ｓ）Ｒ、−Ｃ（Ｏ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｃ（Ｓ）ＯＲ、−Ｃ（Ｏ）ＳＲ、−Ｃ（Ｓ）ＳＲ、−Ｃ（Ｏ）ＮＲＲ、−Ｃ（Ｓ）ＮＲＲ、−Ｃ（ＮＲ）ＮＲＲであって、ここで、各Ｘは、別個に、ハロゲン：Ｆ、Ｃｌ、ＢｒまたはＩである；そして各Ｒは、別個に、−Ｈ、アルキル、アリール、複素環、またはプロドラッグ部分である。アルキレン基、アルケニレン基およびアルキニレン基もまた、同様に、置換され得る。
【００９２】
本明細書中で使用する「複素環」には、限定ではなく例として、以下の文献で記述された複素環が挙げられる：Ｐａｑｕｅｔｔｅ，Ｌｅｏ  Ａ．；「Ｐｒｉｎｃｉｐｌｅｓ  ｏｆ  Ｍｏｄｅｒｎ  Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」（Ｗ．Ａ．Ｂｅｎｊａｍｉｎ、Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ、１９６８）、特に、１、３、４、６、７および９章；「Ｔｈｅ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，Ａ  ｓｅｒｉｅｓ  ｏｆ  Ｍｏｎｏｇｒａｐｈｓ」（Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９５０  ｔｏ  ｐｒｅｓｅｎｔ）、特に、１３、１４、１６、１９および２８巻；およびＪ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．（１９６０）８２：５５６６。本発明の特定の１実施態様では、「複素環」は、本明細書中で定義した炭素環を含み、ここで、１個またはそれ以上（例えば、１個、２個、３個または４個）の炭素原子は、ヘテロ原子（例えば、Ｏ、ＮまたはＳ）で置き換えられている。
【００９３】
複素環の例には、限定ではなく例として、以下が挙げられる：ピリジル、ジヒドロキシピリジル、テトラヒドロピリジル（ピペリジル）、チアゾリル、テトラヒドロチオフェニル、イオウ酸化テトラヒドロチオフェニル、ピリミジニル、フラニル、チエニル、ピロリル、ピラゾリル、イミダゾリル、テトラゾリル、ベンゾフラニル、チアナフタレニル、インドリル、インドレニル、キノリニル、イソキノリニル、ベンズイミダゾリル、ピペリジニル、４−ピペリドニル、ピロリジニル、２−ピロリドニル、ピロリニル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロキノリニル、テトラヒドロイソキノリニル、デカヒドロキノリニル、オクタヒドロイソキノリニル、アゾシニル、トリアジニル、６Ｈ−１，２，５−チアジアジニル、２Ｈ，６Ｈ−１，５，２−ジチアジニル、チエニル、チアンスレニル、ピラニル、イソベンゾフラニル、クロメニル、キサンテニル、フェノキサチニル、２Ｈ−ピロリル、イソチアゾリル、イソキサゾリル、ピラジニル、ピリダジニル、インドリジニル、イソインドリル、３Ｈ−インドリル、１Ｈ−インダゾリル、プリニル、４Ｈ−キノリジニル、フタラジニル、ナフチリジニル、キノキサリニル、キナゾリニル、シンノリニル、プテリジニル、４ａＨ−カルバゾリル、カルバゾリル、β−カルボリニル、フェナントリジニル、アクリジニル、ピリミジニル、フェナントロリニル、フェナジニル、フェノチアジニル、フラザニル、フェノキサジニル、イソクロマニル、クロマニル、イミダゾリジニル、イミダゾリニル、ピラゾリジニル、ピラゾリニル、ピペラジニル、インドリニル、イソインドリニル、キヌクリジニル、モルホリニル、オキサゾリジニル、ベンゾトリアゾリル、ベンズイソキサゾリル、オキシンドリル、ベンゾキサゾリニル、イサチノイルおよびビス−テトラヒドロフラニル：
【００９４】
【化１１１】
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限定ではなく例として、炭素が結合した複素環は、ピリジンの２、３、４、５または６位置、ピリダジンの３、４、５または６位置、ピリミジンの２、４、５または６位置、ピラジンの２、３、５または６位置、フラン、テトラヒドロフラン、チオフラン、チオフェン、ピロールまたはテトラヒドロピロールの２、３、４または５位置、オキサゾール、イミダゾールまたはチアゾールの２、４または５位置、イソオキサゾール、ピラゾールまたはイソチアゾールの３、４または５位置、アジリジンの２または３位置、アゼチジンの２、３または４位置、キノリンの２、３、４、５、６、７または８位置、またはイソキノリンの１、３、４、５、６、７または８位置で結合できる。さらに典型的には、炭素が結合した複素環には、２−ピリジル、３−ピリジル、４−ピリジル、５−ピリジル、６−ピリジル、３−ピリダジニル、４−ピリダジニル、５−ピリダジニル、６−ピリダジニル、２−ピリミジニル、４−ピリミジニル、５−ピリミジニル、６−ピリミジニル、２−ピラジニル、３−ピラジニル、５−ピラジニル、６−ピラジニル、２−チアゾリル、４−チアゾリルまたは５−チアゾリルが挙げられる。
【００９５】
限定ではなく例として、窒素が結合した複素環は、アジリジン、アゼチジン、ピロール、ピロリジン、２−ピロリン、３−ピロリン、イミダゾール、イミダゾリジン、２−イミダゾリン、３−イミダゾリン、ピラゾール、ピラゾリン、２−ピラゾリン、３−ピラゾリン、ピペリジン、ピペラジン、インドール、インドリン、１Ｈ−インダゾールの１位置、イソインドールまたはイソインドリンの２位置、モルホリンの４位置、カルバゾールまたはβ−カルボリンの９位置で結合できる。さらに典型的には、窒素が結合した複素環には、１−アジリジル、１−アゼテジル、１−ピロリル、１−イミダゾリル、１−ピラゾリルおよび１−ピペリジニルが挙げられる。
【００９６】
「炭素環」とは、単環として３個〜７個の炭素原子、二環として７個〜１２個の炭素原子および多環として約２０個までの炭素原子を有する飽和環、不飽和環または芳香環を意味する。単環式炭素環は、典型的には、３個〜６個の環原子、さらに典型的には、５個〜６個の環原子を有する。二環式炭素環は、典型的には、７個〜１２個の環原子（これらは、例えば、ビシクロ［４，５］、［５，５］、［５，６］または［６，６］系として配置されている）、または９個または１０個の環原子（これらは、ビシクロ［５，６］または［６，６］系として配置されている）を有する。単環式炭素環の例には、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、１−シクロペント−１−エニル、１−シクロペント−２−エニル、１−シクロペント−３−エニル、シクロヘキシル、１−シクロヘキシ−１−エニル、１−シクロヘキシ−２−エニル、１−シクロヘキシ−３−エニル、フェニル、スピリルおよびナフチルが挙げられる。
【００９７】
「キラル」との用語は、鏡像パートナーの重ね合わせ不可能な特性を有する分子を意味するのに対して、「アキラル」との用語は、それらの鏡像パートナーと重ね合わせ可能な分子を意味する。
【００９８】
「立体異性体」との用語は、同じ化学構造を有するが空間における原子の配置に関して異なる化合物を意味する。
【００９９】
「ジアステレオマー」とは、２個またはそれ以上のキラル中心を有するがそれらの分子が互いに鏡像ではない立体異性体を意味する。ジアステレオマーは、異なる物理的特性（例えば、融点、沸点、スペクトル特性および反応性）を有する。ジアステレオマーの混合物は、高分解能の分析手順（例えば、電気泳動およびクロマトグラフィー）で分離し得る。
【０１００】
「鏡像異性体」とは、互いに重ね合わせ不可能な化合物の２種の立体異性体を意味する。
【０１０１】
「治療」または「治療する」との用語は、疾患または病気に関する範囲まで、疾患または病気が発生するのを予防すること、疾患または病気を阻止すること、疾患または病気をなくすこと、および／または疾患または病気の１つまたはそれ以上の症状を緩和することを含む。
【０１０２】
本明細書中で使用する立体化学的な定義および規定は、Ｓ．Ｐ．Ｐａｒｋｅｒ，Ｅｄ．，ＭｃＧｒａｗ−Ｈｉｌｌ  Ｄｉｃｔｉｏｎａｒｙ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｔｅｒｍｓ（１９８４）ＭｃＧｒａｗ−Ｈｉｌｌ  Ｂｏｏｋ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ；およびＥｌｉｅｌ，Ｅ．ａｎｄ  Ｗｉｌｅｎ，Ｓ．，Ｓｔｅｒｅｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ（１９９４）Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ．，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋに従う。多くの有機化合物は、光学活性形状で存在しており、すなわち、それらは、平面偏光面を回転させる性能を有する。光学活性化合物を記述する際に、接頭辞ＤおよびＬまたはＲおよびＳは、そのキラル中心の周りにある分子の絶対立体配置を示すのに使用される。接頭辞ｄおよびｌ、または（＋）および（−）は、その化合物による平面偏光の回転の徴候を指定するのに使用され、（−）またはｌは、この化合物が左旋性であることを意味する。（＋）またはｄの接頭辞を付けた化合物は、右旋性である。所定の化学構造について、これらの立体異性体は、互いに鏡像体であること以外は、同じである。特定の立体異性体はまた、鏡像異性体とも呼ばれ、このような異性体の混合物は、しばしば、鏡像異性体混合物と呼ばれ、これは、化学反応またはプロセスにおいて、立体選択性または立体特異性がない場合に生じる得る。鏡像異性体の５０：５０の混合物は、ラセミ混合物またはラセミ化合物と呼ばれる。「ラセミ混合物」および「ラセミ化合物」との用語は、２種の鏡像異性体種の等モル混合物を意味し、これは、光学活性を欠いている。
【０１０３】
（保護基）
本発明に関連して、保護基には、プロドラッグ部分および化学保護基が挙げられる。
【０１０４】
一般的に公知で使用されている保護基が利用可能であり、これらは、必要に応じて、合成手順（すなわち、本発明の化合物を調製する経路または方法）中にて、その保護基との副反応を防止するために、使用される。大ていの場合、どの基を保護するか、いつ保護するかの決定、および化学保護基「ＰＲＴ」の性質は、（例えば、酸性状態、塩基性状態、酸化状態、還元状態または他の状態）に対して保護する反応の化学的性質およびその合成の意図した方向に依存している。これらのＰＲＴ基は、もし、その化合物が複数のＰＲＴで置換されるなら、同じである必要はなく、一般、同じではない。一般に、ＰＲＴは、官能基（例えば、カルボキシル基、水酸基、チオ基またはアミノ基）を保護して、それにより、副反応を防止するか、そうでなければ、合成効率を促進するために、使用される。遊離の脱保護基を生じるための脱保護の順序は、意図した合成の方向、および遭遇する反応条件に依存しており、そして当業者により決定される任意の順序で、起こり得る。
【０１０５】
本発明の化合物の種々の官能基は、保護され得る。例えば、−ＯＨ基（ヒドロキシル、カルボン酸、ホスホン酸または他の官能基のいずれであれ）に対する保護基には、「エーテルまたはエステル形成基」が挙げられる。エーテルまたはエステル形成基は、本明細書中で示した合成スキームにおいて、化学保護基として機能できる。しかしながら、一部のヒドロキシルおよびチオ保護基は、当業者が理解するように、エーテル形成基でもエステル形成基でもなく、以下で述べるように、アミドと共に含まれる。
【０１０６】
極めて多数のヒドロキシル保護基およびアミド形成基および対応する化学開裂反応は、「Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ」、Ｔｈｅｏｄｏｒａ  Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ（Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ．，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９９１，ＩＳＢＮ  ０−４７１−６２３０１−６）（「Ｇｒｅｅｎｅ」）で記述されている。また、Ｋｏｃｉｅｎｓｋｉ，Ｐｈｉｌｉｐ  Ｊ．；「Ｐｒｏｔｅｃｔｉｎｇ  Ｇｒｏｕｐｓ」（Ｇｅｏｒｇ  Ｔｈｉｅｍｅ  Ｖｅｒｌａｇ  Ｓｔｕｔｔｇａｒｔ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９９４）を参照（この内容は、本明細書中で参考として援用されている）。特に、Ｃｈａｐｔｅｒ  １，Ｐｒｏｔｅｃｔｉｎｇ  Ｇｒｏｕｐｓ：Ａｎ  Ｏｖｅｒｖｉｅｗ，ｐａｇｅｓ  １−２０，Ｃｈａｐｔｅｒ  ２，Ｈｙｄｒｏｘｙｌ  Ｐｒｏｔｅｃｔｉｎｇ  Ｇｒｏｕｐｓ，ｐａｇｅｓ  ２１−９４，Ｃｈａｐｔｅｒ  ３，Ｄｉｏｌ  Ｐｒｏｔｅｃｔｉｎｇ  Ｇｒｏｕｐｓ，ｐａｇｅｓ  ９５−１１７，Ｃｈａｐｔｅｒ  ４，Ｃａｒｂｏｘｙｌ  Ｐｒｏｔｅｃｔｉｎｇ  Ｇｒｏｕｐｓ，ｐａｇｅｓ  １１８−１５４，Ｃｈａｐｔｅｒ  ５，Ｃａｒｂｏｎｙｌ  Ｐｒｏｔｅｃｔｉｎｇ  Ｇｒｏｕｐｓ，ｐａｇｅｓ  １５５−１８４。カルボン酸、ホスホン酸、ホスホネート、スルホン酸用の保護基、および他の酸用の保護基については、以下で示すＧｒｅｅｎｅを参照。このような基には、限定ではなく例として、エステル、アミド、ヒドラジンなどが挙げられる。
【０１０７】
（エーテルおよびエステル保護基）
エステル形成基には、以下が挙げられる：（１）ホスホネートエステル基（例えば、ホスホンアミデートエステル、ホスホンチオエートエステル、ホスホネートエステルおよびホスホン−ビス−アミデート）；（２）カルボキシルエステル形成基、および（３）イオウエステル形成基（例えば、スルホネート、サルフェートおよびスルフィネート）。
【０１０８】
本発明の化合物のホスホネート部分は、プロドラッグ部分であり得るかあり得ず、すなわち、それらは、加水分解開裂または酵素開裂または変性を受け得るか受け得ない。特定のホスホネート部分は、殆どまたはほぼ全ての代謝条件下にて、安定である。例えば、ホスホン酸ジアルキル（ここでも、そのアルキル基は、２個またはそれ以上の炭素である）は、加水分解の速度が遅いために、インビボで、適当な安定性を有し得る。
【０１０９】
ホスホネートプロドラッグ部分に関連して、ホスホン酸について、多数の構造的な多様なプロドラッグが記述されており（Ｆｒｅｅｍａｎ  ａｎｄ  Ｒｏｓｓ  ｉｎ  Ｐｒｏｇｒｅｓｓ  ｉｎ  Ｍｅｄｉｃｉｎａｌ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ３４：１１２−１４７（１９９７））、これらは、本発明の範囲内に含まれる。代表的なホスホネートエステル形成基は、以下の式を有する下部構造Ａ３におけるフェニル炭素環である：
【０１１０】
【化１１２】
2007500743.tif 000054
ここで、Ｒ１は、ＨまたはＣ１〜Ｃ１２アルキルであり得る；ｍ１は、１、２、３、４、５、６、７または８であり、そして該フェニル炭素環は、０個〜３個のＲ２基で置換されている。また、Ｙ１がＯである実施態様では、乳酸エステルが形成され、Ｙ１がＮ（Ｒ２）、Ｎ（ＯＲ２）またはＮ（Ｎ（Ｒ２）２である場合、ホスホンアミデートエステルが得られる。
【０１１１】
そのエステル形成の役割では、保護基は、典型的には、任意の酸性基（例えば、限定ではなく例として、−ＣＯ２Ｈまたは−Ｃ（Ｓ）ＯＨ基）に結合され、それにより、−ＣＯ２Ｒｘが得られ、ここで、Ｒｘには、例えば、ＷＯ９５／０７９２０で列挙したエステル基が挙げられる。
【０１１２】
保護基の例には、以下が挙げられる：
Ｃ３〜Ｃ１２複素環（上記）またはアリール。これらの芳香族基は、必要に応じて、多環式または単環式である。例には、フェニル、スピリル、２−および３−ピロリル、２−および３−チエニル、２−および４−イミダゾリル、２−、４−および５−オキサゾリル、３−および４−イソキサゾリル、２−、４−および５−チアゾリル、３−、４−および５−イソチアゾリル、３−および４−ピラゾリル、１−、２−、３−および４−ピリジニル、および１−、２−、４−および５−ピリミジニルが挙げられる；
以下で置換されたＣ３〜Ｃ１２複素環またはアリール：ハロ、Ｒ１、Ｒ１−Ｏ−Ｃ１〜Ｃ１２アルキレン、Ｃ１〜Ｃ１２アルコキシ、ＣＮ、ＮＯ２、ＯＨ、カルボキシ、カルボキシエステル、チオール、チオエステル、Ｃ１〜Ｃ１２ハロアルキル（１個〜６個のハロゲン原子）、Ｃ２〜Ｃ１２アルケニルまたはＣ２〜Ｃ１２アルキニル。このような基には、２−、３−および４−アルコキシフェニル（Ｃ１〜Ｃ１２アルキル）、２−、３−および４−メトキシフェニル、２−、３−および４−エトキシフェニル、２，３−、２，４−、２，５−、２，６−、３，４−および３，５−ジエトキシフェニル、２−および３−カルボエトキシ−４−ヒドロキシフェニル、２−および３−エトキシ−４−ヒドロキシフェニル、２−および３−エトキシ−５−ヒドロキシフェニル、２−および３−エトキシ−６−ヒドロキシフェニル、２−、３−および４−Ｏ−アセチルフェニル、２−、３−および４−ジメチルアミノフェニル、２−、３−および４−メチルメルカプトフェニル、２−、３−および４−ハロフェニル（２−、３−および４−フルオロフェニル、および２−、３−および４−クロロフェニルを含めて）、２，３−、２，４−、２，５−、２，６−、３，４−および３，５−ジメチルフェニル、２，３−、２，４−、２，５−、２，６−、３，４−および３，５−ビスカルボキシエチルフェニル、２，３−、２，４−、２，５−、２，６−、３，４−および３，５−ジメトキシフェニル、２，３−、２，４−、２，５−、２，６−、３，４−および３，５−ジハロフェニル（２，４−ジフルオロフェニルおよび３，５−ジフルオロフェニルを含めて）、２−、３−および４−ハロアルキルフェニル（１個〜５個のハロゲン原子、Ｃ１〜Ｃ１２アルキル（４−トリフルオロメチルフェニルを含めて））、２−、３−および４−シアノフェニル、２−、３−および４−ニトロフェニル、２−、３−および４−ハロアルキルベンジル（１個〜５個ハロゲン原子、Ｃ１〜Ｃ１２アルキル（４−トリフルオロメチルベンジル、および２−、３−および４−トリクロロメチルフェニル、および２−、３−および４−トリクロロメチルフェニルを含めて））、４−Ｎ−メチルピペリジニル、３−Ｎ−メチルピペリジニル、１−エチルピペラジニル、ベンジル、アルキルサリチルフェニル（Ｃ１〜Ｃ４アルキル、２−、３−および４−エチルサリチルフェニルを含めて）、２−、３−および４−アセチルフェニル、１，８−ジヒドロキシナフチル（−Ｃ１０Ｈ６−ＯＨ）およびアリールオキシエチル［Ｃ６〜Ｃ９アリール（フェノキシエチルを含めて）］、２，２’−シヒドロキシビフェニル、２−、３−および４−Ｎ、Ｎ−ジアルキルアミノフェノール、−Ｃ６Ｈ４ＣＨ２−Ｎ（ＣＨ３）２、トリメトキシベンジル、トリエトキシベンジル、２−アルキルピリジニル（Ｃ１〜４アルキル）；
【０１１３】
【化１１３】
2007500743.tif 000055
２−カルボキシフェニルのＣ４〜Ｃ８エステル；および置換Ｃ１〜Ｃ４アルキレン−Ｃ３〜Ｃ６アリール（ベンジル、−ＣＨ２−ピロリル、−ＣＨ２−チエニル、−ＣＨ２−イミダゾリル、−ＣＨ２−オキサゾリル、−ＣＨ２−イソキサゾリル、−ＣＨ２−チアゾリル、−ＣＨ２−イソチアゾリル、−ＣＨ２−ピラゾリル、−ＣＨ２−ピリジニルおよび−ＣＨ２−ピリミジニルを含めて）であって、これは、そのアリール部分において、３個〜５個のハロゲン原子または１個〜２個の以下から選択される原子または基で置換されている：ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ１２アルコキシ（メトキシおよびエトキシを含めて）、シアノ、ニトロ、ＯＨ、Ｃ１〜Ｃ１２ハロアルキル（１個〜６個のハロゲン原子）；−ＣＨ２ＣＣｌ３を含めて）、Ｃ１〜Ｃ１２アルキル（メチルおよびエチルを含めて）、Ｃ２〜Ｃ１２アルケニルまたはＣ２〜Ｃ１２アルキニル；アルコキシエチル［Ｃ１〜Ｃ６アルキル（−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｏ−ＣＨ３（メトキシエチル）を含めて）］；置換アルキルであって、これは、アリールについて上で示した基のいずれか、特に、ＯＨまたは１個〜３個のハロ原子で置換されている（−ＣＨ３、−ＣＨ（ＣＨ３）２、−Ｃ（ＣＨ３）３、−ＣＨ２ＣＨ３、−（ＣＨ２）２ＣＨ３、−（ＣＨ２）３ＣＨ３、−（ＣＨ２）４ＣＨ３、−（ＣＨ２）５ＣＨ３、−ＣＨ２ＣＨ２Ｆ、−ＣＨ２ＣＨ２Ｃｌ、−ＣＨ２ＣＦ３および−ＣＨ２ＣＣｌ３を含めて）；
【０１１４】
【化１１４】
2007500743.tif 000056
−Ｎ−２−プロピルモルホリノ、２，３−、ジヒドロ−６−ヒドロキシインデン、セサモール、カテコールモノエステル、−ＣＨ２−Ｃ（Ｏ）−Ｎ（Ｒ１）２、−ＣＨ２−Ｓ（Ｏ）（Ｒ１）、−ＣＨ２−Ｓ（Ｏ）２（Ｒ１）、−ＣＨ２−ＣＨ（ＯＣ（Ｏ）ＣＨ２Ｒ１）−ＣＨ２（ＯＣ（Ｏ）ＣＨ２Ｒ１）、コレステリル、エノールピルベート（ＨＯＯＣ−Ｃ（＝ＣＨ２）−）、グリセロール；
５個または６個の炭素単糖類、二糖類またはオリゴ糖類（３個〜９個の単糖類残基）；
トリグリセリド（例えば、α−Ｄ−β−ジグリセリド）（ここで、グリセリド脂質を構成する脂肪酸は、一般に、天然に生じる飽和または不飽和Ｃ６〜２６、Ｃ６〜１８またはＣ６〜１０脂肪酸（例えば、リノール酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、パルミトイル酸、リノレン酸などの脂肪酸）である）であって、これらは、そのトリグリセリドのグリセリル酸素を介して、その親化合物のアシルに結合している；
リン脂質であって、これは、リン脂質のホスフェートを介して、カルボキシル基に結合している；
フタリジル（これは、Ｃｌａｙｔｏｎら、Ａｎｔｉｍｉｃｒｏｂ．Ａｇｅｎｔｓ  Ｃｈｅｍｏ．（１９７４）５（６）：６７０−６７１の図１で示されている）；
環状カーボネート（例えば、（５−Ｒｄ−２−オキソ−１，３−ジオキソレン−４−イル）メチルエステル（Ｓａｋａｍｏｔｏら、Ｃｈｅｍ．Ｐｈａｒｍ．Ｂｕｌｌ．（１９８４）３２（６）２２４１−２２４８）であって、ここで、Ｒｄは、Ｒ１、Ｒ４またはアリールである）；および
【０１１５】
【化１１５】
2007500743.tif 000057
本発明の化合物の水酸基は、必要に応じて、ＷＯ９４／２１６０４で開示されたＩＩＩ基、ＩＶ基またはＶ基の１個で置換されているか、またはイソプロピルで置換されている。
【０１１６】
表Ａは、保護基エステル部分（これは、例えば、酸素を介して、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−または−Ｐ（Ｏ）（Ｏ−）２基に結合できる）の例を列挙している。いくつかのアミデートもまた示され、これらは、−Ｃ（Ｏ）−または−Ｐ（Ｏ）２に直接結合される。構造１〜５、８〜１０および１６、１７、１９〜２２のエステルは、ＤＭＦ（または他の溶媒（例えば、アセトニトリルまたはＮ−メチルピロリドン））中にて、遊離水酸基を有する本明細書中の化合物を、対応するハロゲン化物（塩化物または塩化アシルなど）およびＮ，Ｎ−ジシクロヘキシル−Ｎ−モルホリンカルボキサミジン（または他の塩基（例えば、ＤＢＵ、トリエチルアミン、ＣｓＣＯ３、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリンなど））と反応させることにより、合成される。保護する化合物がホスホネートであるとき、構造５〜７、１１、１２、２１および２３〜２６のエステルは、そのアルコールまたはアルコキシド塩（または１３、１４および１５のような化合物の場合、対応するアミン）を、モノクロロホスホネートまたはジクロロホスホネート（または他の活性化ホスホネート）と反応させることにより、合成される。
【０１１７】
（表Ａ）
【０１１８】
【化１１６】
2007500743.tif 000058
＃−キラル中心は、（Ｒ）、（Ｓ）またはラセミ化合物である。
【０１１９】
本明細書中で使用するのに適当な他のエステルは、ＥＰ特許第６３２０４８号で記述されている。
【０１２０】
保護基はまた、「二重結合」形成プロ官能性（例えば、以下のもの）を含有する：−ＣＨ２ＯＣ（Ｏ）ＯＣＨ３、
【０１２１】
【化１１７】
2007500743.tif 000059
−ＣＨ２ＳＣＯＣＨ３、−ＣＨ２ＯＣＯＮ（ＣＨ３）２、または構造−ＣＨ（Ｒ１またはＷ５）Ｏ（（ＣＯ）Ｒ３７）または−ＣＨ（Ｒ１またはＷ５）（（ＣＯ）Ｒ３８）のアルキル−またはアリール−アシルオキシアルキル基（これらは、その酸性基の酸素に結合している）であって、ここで、Ｒ３７およびＲ３８は、アルキル、アリールまたはアルキルアリール基である（米国特許第４９６８７８８を参照）。しばしば、Ｒ３７およびＲ３８は、嵩張った基（例えば、分枝アルキル、オルト−置換アリール、メタ−置換アリール、またはそれらの組合せ（１個〜６個の炭素原子を有するノルマル、第二級、イソおよび第三級アルキルを含めて））である。一例には、ピバロイルメチル基がある。このような有用な保護基の例には、アルキルアシルオキシメチルエステルおよびそれらの誘導体があり、これらには、（−ＣＨ（ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ３）ＯＣ（Ｏ）Ｃ（ＣＨ３）３、
【０１２２】
【化１１８】
2007500743.tif 000060
−ＣＨ２ＯＣ（Ｏ）Ｃ１０Ｈ１５、−ＣＨ２ＯＣ（Ｏ）Ｃ（ＣＨ３）３、−ＣＨ（ＣＨ２ＯＣＨ３）ＯＣ（Ｏ）Ｃ（ＣＨ３）３、−ＣＨ（ＣＨ（ＣＨ３）２）ＯＣ（Ｏ）Ｃ（ＣＨ３）３、−ＣＨ２ＯＣ（Ｏ）ＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）２、−ＣＨ２ＯＣ（Ｏ）Ｃ６Ｈ１１、−ＣＨ２ＯＣ（Ｏ）Ｃ６Ｈ５、−ＣＨ２ＯＣ（Ｏ）Ｃ１０Ｈ１５、−ＣＨ２ＯＣ（Ｏ）ＣＨ２ＣＨ３、−ＣＨ２ＯＣ（Ｏ）ＣＨ（ＣＨ３）２、−ＣＨ２ＯＣ（Ｏ）Ｃ（ＣＨ３）３および−ＣＨ２ＯＣ（Ｏ）ＣＨ２Ｃ６Ｈ５が挙げられる。
【０１２３】
一部の請求の範囲では、この保護酸性基は、その酸性基のエステルであり、そしてヒドロキシ含有官能基の残基である。他の請求の範囲では、この酸官能基を保護するために、アミノ化合物が使用される。適当なヒドロキシルまたはアミノ含有官能基の残基は、ＷＯ９５／０７９２０で見られる。アミノ酸、アミノ酸エステル、ポリペプチドまたはアリールアルコールは、特に重要である。典型的なアミノ酸、ポリペプチドおよびカルボキシル−エステル化アミノ酸残基は、Ｌ１基またはＬ２基として、ＷＯ９５／０７９２０の１１〜１８ページおよび関連したテキストで記述されている。ＷＯ９５／０７９２０は、ホスホン酸のアミデートを明白に教示しているが、このようなアミデートは、本明細書中で示した酸基のいずれかで形成されることが分かり、そのアミノ酸残基は、ＷＯ９５／０７９２０で示されている。
【０１２４】
酸官能基を保護するのに典型的なエステルはまた、ＷＯ９５／０７９２０で記述されており、再度、この’９２０公報のホスホネートと同様に、本明細書中の酸基を使って、同じエステルが形成できることが分かる。典型的なエステル基は、少なくとも、ＷＯ９５／０７９２０の８９〜９３ページ（Ｒ３１またはＲ３５）、１０５ページの表、および２１〜２３ページ（Ｒとして）で規定されている。非置換アリール、例えば、フェニルまたはアリールアルキル（例えば、ベンジル）、またはヒドロキシ−、ハロ−、アルコキシ−、カルボキシ−および／またはアルキルエステルカルボキシ−置換アリールまたはアルキルアリール（特に、フェニル、オルト−エトキシフェニルまたはＣ１〜Ｃ４アルキルエステルカルボキシフェニル（サリチル酸Ｃ１〜Ｃ１２アルキルエステル））は、特に重要である。
【０１２５】
この保護酸性基は、特に、ＷＯ９５／０７９２０のエステルまたはアミドを使用するとき、経口投与用のプロドラッグとして、有用である。しかしながら、本発明の化合物を経口経路により効果的に投与するために、この酸基を保護することは、必須ではない。保護基（特に、アミノ酸アミデートまたは置換および非置換アリールエステル）を有する本発明の化合物は、全身投与または経口投与するとき、インビボで加水分解開裂でき、遊離の酸が得られる。
【０１２６】
その酸性ヒドロキシルの１個またはそれ以上は、保護される。もし、１個より多い酸性基を保護するなら、同一または異なる保護基が使用され、例えば、それらのエステルは、同一または異なり得るか、または混合したアミデートおよびエステルが使用され得る。
【０１２７】
Ｇｒｅｅｎｅ（１４〜１１８ページ）で記述された典型的なヒドロキシ保護基には、置換メチルおよびアルキルエーテル、置換ベンジルエーテル、シリルエーテル、エステル（スルホン酸エステルおよびカーボネートを含めて）が挙げられる。例えば：
エーテル（メチル、ｔ−ブチル、アリル）；
置換メチルエーテル（メトキシメチル、メチルチオメチル、ｔ−ブチルチオメチル、（フェニルジメチルシリル）メトキシメチル、ベンジルオキシメチル、ｐ−メトキシベンジルオキシメチル、（４−メトキシフェノキシ）メチル、グアイアコールメチル、ｔ−ブトキシメチル、４−ペンテニルオキシメチル、シロキシメチル、２−メトキシエトキシメチル、２，２，２−トリクロロエトキシメチル、ビス（２−クロロエトキシ）メチル、２−（トリメチルシリル）エトキシメチル、テトラヒドロピラニル、３−ブロモテトラヒドロピラニル、テトラヒドロプチオピラニル、１−メトキシシクロヘキシル、４−メトキシテトラヒドロピラニル、４−メトキシテトラヒドロチオピラニル、４−メトキシテトラヒドロプチオピラニルＳ，Ｓ−ジオキシド、１−［（２−クロロ−４−メチル）フェニル］−４−メトキシピペリジン−４−イル、１，４−ジオキサン−２−イル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロチオフラニル、２，３，３ａ，４，５，６，７，７ａ−オクタヒドロ−７，８，８−トリメチル−４，７−メタノベンゾフラン−２−イル））；
置換エチルエーテル（１−エトキシエチル、１−（２−クロロエトキシ）エチル、１−メチル−１−メトキシエチル、１−メチル−１−ベンジルオキシエチル、１−メチル−１−ベンジルオキシ−２−フルオロエチル、２，２，２−トリクロロエチル、２−トリメチルシリルエチル、２−（フェニルセレニル）エチル、ｐ−クロロフェニル、ｐ−メトキシフェニル、２，４−ジニトロフェニル、ベンジル）；
置換ベンジルエーテル（ｐ−メトキシベンジル、３，４−ジメトキシベンジル、ｏ−ニトロベンジル、ｐ−ニトロベンジル、ｐ−ハロベンジル、２，６−ジクロロベンジル、ｐ−シアノベンジル、ｐ−フェニルベンジル、２−および４−ピコリル、３−メチル−２−ピコリルＮ−オキシド、ジフェニルメチル、ｐ，ｐ’−ジニトロベンズヒドリル、５−ジベンゾスベリル、トリフェニルメチル、α−ナフチルジフェニルメチル、ｐ−メトキシフェニルジフェニルメチル、ジ（ｐ−メトキシフェニル）フェニルメチル、トリ（ｐ−メトキシフェニル）メチル、４−（４’−ブロモフェナシルオキシ）フェニルジフェニルメチル、４，４’，４”−トリス（４，５−ジクロロフタルイミドフェニル）メチル、４，４’，４”−トリス（レブリノイルオキシフェニル）メチル、４，４’，４”−トリス（ベンゾイルオキシフェニル）メチル、３−（イミダゾール−１−イルエチル）ビス（４’，４”−ジメトキシフェニル）メチル、１，１−ビス（４−メトキシフェニル）−１’−ピレニルメチル、９−アントリル、９−（９−フェニル）キサンテニル、９−（９−フェニル−１０−オキソ）アントリル、１，３−ベンゾジチオラン−２−イル、ベンズイソチアゾリルＳ，Ｓ−ジオキシド）；
シリルエーテル（トリメチルシリル、トリエチルシリル、トリイソプロピルシリル、ジメチルイソプロピルシリル、ジエチルイソプロピルシリル、ジメチルエチルシリル、ｔ−ブチルジメチルシリル、ｔ−ブチルジフェニルシリル、トリベンジルシリル、トリ−ｐ−キシリルシリル、トリフェニルシリル、ジフェニルメチルシリル、ｔ−ブチルメトキシフェニルシリル）；
エステル（ギ酸エステル、ギ酸ベンゾイル、酢酸エステル、クロロ酢酸エステル、ジクロロ酢酸エステル、トリクロロ酢酸エステル、トリフルオロ酢酸エステル、メトキシ酢酸エステル、トリフェニルメトキシ酢酸エステル、フェノキシ酢酸エステル、ｐ−クロロフェノキシ酢酸エステル、ｐ−ポリ−フェニル酢酸エステル、３−フェニルプロピオン酸エステル、４−オキソペンタン酸エステル（レブリン酸エステル）、４，４−（エチレンジチオ）ペンタン酸エステル、ピバリン酸エステル、アダマントエート、クロトン酸エステル、４−メトキシクロトン酸エステル、安息香酸エステル、安息香酸ｐ−フェニル、安息香酸２，４，６−トリメチル（メシトエート））；
カーボネート（メチル、９−フルオレニルメチル、エチル、２，２，２−トリクロロエチル、２（トリメチルシリル）エチル、２−（フェニルスルホニル）エチル、２−（トリフェニルホスホニオ）エチル、イソブチル、ビニル、アリル、ｐ−ニトロフェニル、ベンジル、ｐ−メトキシベンジル、３，４−ジメトキシベンジル、ｏ−ニトロベンジル、ｐ−ニトロベンジル、Ｓ−ベンジルチオカーボネート、４−エトキシ−１−ナフチル、メチルジジチオカーボネート）；
開裂を助ける基（２−ヨードベンゾエート、酪酸４−アジド、ペンタン酸４−ニトロ−４−メチル、安息香酸ｏ−（ジブチロメチル）、２−ホルミルベンゼンスルホネート、２−（メチルチオメトキシ）エチルカーボネート、４−（メチルチオメトキシ）ブチレート、２（メチルチオメトキシメチル）ベンゾエート）；雑多なエステル（２，６−ジクロロ−４−メチルフェノキシアセテート、２，６−ジクロロ−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノキシアセテート、２，４−ビス（１，１−ジメチルプロピル）フェノキシアセテート、クロロジフェニルアセテート、イソブチレート、モノスクシネート、（Ｅ）−２−メチル−２−ブテノエート（チグロエート）、ｏ−（メトキシカルボニル）ベンゾエート、ｐ−ポリ−ベンゾエート、α−ナフトネート、硝酸エステル、アルキルＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルホスホロジアミデート、Ｎ−フェニルカーバメート、ホウ酸エステル、ジメチルホスフィノチオイル、スルフェン酸２，４−ジニトロフェニル）；および
スルホネート（サルフェート、スルホン酸メチル（メシレート）、スルホン酸ベンジル、トシレート）。
【０１２８】
典型的な１，２−ジオール保護基（それゆえ、一般に、２個のＯＨ基が保護官能基と一緒になる場合）は、Ｇｒｅｅｎｅの１１８〜１４２ページで記述されており、これらには、環状アセタールおよびケタール（メチレン、エチリデン、１−ｔ−ブチルエチリデン、１−フェニルエチリデン、（４−メトキシフェニル）エチリデン、２，２，２−トリクロロエチリデン、アセトニド（イソプロピリデン）、シクロペンチリデン、シクロヘキシリデン、シクロヘプチリデン、ベンジリデン、ｐ−メトキシベンジリデン、２，４−ジメトキシベンジリデン、３，４−ジメトキシベンジリデン、２−ニトロベンジリデン）；環状オルトエステル（メトキシメチレン、エトキシメチレン、ジメトキシメチレン、１−メトキシエチリデン、１−エトキシエチリジン、１，２−ジメトキシエチリデン、α−メトキシベンジリデン、１−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）エチリデン誘導体、α−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）ベンジリデン誘導体、２−オキサシクロペンチリデン）；シリル誘導体（ジ−ｔ−ブチルシリレン基、１，３−（１，１，３，３−テトライソプロピルジシロキサニリデン）およびテトラ−ｔ−ブトキシジシロキサン−１，３−ジイリデン）、環状カーボネート、環状ボロネート、ボロン酸エチルおよびボロン酸フェニル。
【０１２９】
さらに典型的には、１，２−ジオール保護基には、表Ｂで示したもの、さらに典型的には、エポキシド、アセトニド、環状ケタールおよび酢酸アリールが挙げられる。
【０１３０】
（表Ｂ）
【０１３１】
【化１１９】
2007500743.tif 000061
ここで、Ｒ９は、Ｃ１〜Ｃ６アルキルである。
【０１３２】
（アミノ保護基）
他のセットの保護基には、Ｇｒｅｅｎｅの３１５〜３８５ページで記述された典型的なアミノ保護基のいずれかが挙げられる。それらには、以下が挙げられる：
カーバメート：（メチルおよびエチル、９−フルオレニルメチル、９（２−スルホ）フルオレニルメチル、９−（２，７−ジブロモ）フルオレニルメチル、２，７−ジ−ｔ−ブチル−［９−（１０，１０−ジオキソ−１０，１０，１０，１０−テトラヒドロチオキサンチル）］メチル、４−メトキシフェナシル）；
置換エチル：（２，２，２−トリクロロエチル、２−トリメチルシリルエチル、２−フェニルエチル、１−（１−アダマンチル）−１−メチルエチル、１，１−ジメチル−２−ハロエチル、１，１−ジメチル−２，２−ジブロモエチル、１，１−ジメチル−２，２，２−トリクロロエチル、１−メチル−１−（４−ビフェニルイル）エチル、１−（３，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−１−メチルエチル、２−（２’−および４’−ピリジル）エチル、２−（Ｎ，Ｎ−ジシクロヘキシルカルボキサミド）エチル、ｔ−ブチル、１−アダマンチル、ビニル、アリル、１−イソプロピルアリル、シンナミル、４−ニトロシンナミル、８−キノリル、Ｎ−ヒドロキシピペリジニル、アルキルジチオ、ベンジル、ｐ−メトキシベンジル、ｐ−ニトロベンジル、ｐ−ブロモベンジル、ｐ−クロロベンジル、２，４−ジクロロベンジル、４−メチルスルフィニルベンジル、９−アンスリルメチル、ジフェニルメチル）；
開裂を助ける基：（２−メチルチオエチル、２−メチルスルホニルエチル、２−（ｐ−トルエンスルホニル）エチル、［２−（１，３−ジチアニル）］メチル、４−メチルチオフェニル、２，４−ジメチルチオフェニル、２−ホスホニオエチル、２−トリフェニルホスホニオイソプロピル、１，１−ジメチル−２−シアノエチル、ｍ−クロロ−ｐ−アシルオキシベンジル、ｐ−（ジヒドロキシボニル）ベンジル、５−ベンズイソキサゾリルメチル、２−（トリフルオロメチル）−６−クロモニルメチル）；
光分解開裂できる基：（ｍ−ニトロフェニル、３，５−ジメトキシベンジル、ｏ−ニトロベンジル、３，４−ジメトキシ−６−ニトロベンジル、フェニル（ｏ−ニトロフェニル）メチル）；尿素型誘導体（フェノチアジニル−（１０）−カルボニル、Ｎ’−ｐ−トルエンスルホニルアミノカルボニル、Ｎ’−フェニルアミノチオカルボニル）；
雑多なカーバメート：（ｔ−アミル、Ｓ−ベンジルチオカーバメート、ｐ−シアノベンジル、シクロブチル、シクロヘキシル、シクロペンチル、シクロプロピルメチル、ｐ−デシルオキシベンジル、ジイソプロピルメチル、２，２−ジメトキシカルボニルビニル、ｏ−（Ｎ，Ｎ−ジメチルカルボキサミド）ベンジル、１，１−ジメチル−３−（Ｎ，Ｎ−ジメチルカルボキサミド）プロピル、１，１−ジメチルプロピニル、ジ（２−ピリジル）メチル、２−フラニルメチル、２−ヨードエチル、ヨードボルニル、イソブチル、イソニコチニル、ｐ−（ｐ’−メトキシフェニルアゾ）ベンジル、１−メチルシクロブチル、１−メチルシクロヘキシル、１−メチル−１−シクロプロピルメチル、１−メチル−１−（３，５−ジメトキシフェニル）エチル、ｌ−メチル−１−（ｐ−フェニルアゾフェニル）エチル、１−メチル−１−フェニルエチル、１−メチル−１−（４−ピリジル）エチル、フェニル、ｐ−（フェニルアゾ）ベンジル、２，４，６−トリ−ｔ−ブチルフェニル、４−（トリメチルアンモニウム）ベンジル、２，４，６−トリメチルベンジル）；
アミド：（Ｎ−ホルミル、Ｎ−アセチル、Ｎ−クロロアセチル、Ｎ−トリクロロアセチル、Ｎ−トリフルオロアセチル、Ｎ−フェニルアセチル、Ｎ−３−フェニルプロピオニル、Ｎ−ピコリニル、Ｎ−３−ピリジルカルボキサミド、Ｎ−ベンゾイルフェニルアラニル、Ｎ−ベンゾイル、Ｎ−ｐ−フェニルベンゾイル）；
開裂を助けるアミド：（Ｎ−ｏ−ニトロフェニルアセチル、Ｎ−ｏ−ニトロフェノキシアセチル、Ｎ−アセトアセチル、（Ｎ’−ジチオベンジルオキシカルボニルアミノ）アセチル、Ｎ−３−（ｐ−ヒドロキシフェニル）プロピオニル、Ｎ−３−（ｏ−ニトロフェニル）プロピオニル、Ｎ−２−メチル−２−（ｏ−ニトロフェノキシ）プロピオニル、Ｎ−２−メチル−２−（ｏ−フェニルアゾフェノキシ）プロピオニル、Ｎ−４−クロロブチリル、Ｎ−３−メチル−３−ニトロブチリル、Ｎ−ｏ−ニトロシンナモイル、Ｎ−アセチルメチオニン、Ｎ−ｏ−ニトロベンゾイル、Ｎ−ｏ−（ベンゾイルオキシメチル）ベンゾイル、４，５−ジフェニル−３−オキサゾリン−２−オン）；
環状イミド誘導体：（Ｎ−フタルイミド、Ｎ−ジチアスクシノイル、Ｎ−２，３−ジフェニルマレオイル、Ｎ−２，５−ジメチルピロリル、Ｎ−１，１，４，４−テトラメチルジシリルアザシクロペンタン付加物、５−置換１，３−ジメチル−１，３，５−トリアザシクロヘキサン−２−オン、５−置換１，３−ジベンジル−１，３−５−トリアザシクロヘキサン−２−オン、１−置換３，５−ジニトロ−４−ピリドニル）；
Ｎ−アルキルおよびＮ−アリールアミン：（Ｎ−メチル、Ｎ−アリル、Ｎ−［２−（トリメチルシリル）エトキシ］メチル、Ｎ−３−アセトキシプロピル、Ｎ−（１−イソプロピル−４−ニトロ−２−オキソ−３−ピロリン−３−イル）、四級アンモニウム塩、Ｎ−ベンジル、Ｎ−ジ（４−メトキシフェニル）メチル、Ｎ−５−ジベンゾスベリル、Ｎ−トリフェニルメチル、Ｎ−（４−メトキシフェニル）ジフェニルメチル、Ｎ−９−フェニルフルオレニル、Ｎ−２，７−ジクロロ−９−フルオレニルメチレン、Ｎ−フェロセニルメチル、Ｎ−２−ピコリルアミンＮ’−オキシド）；
イミン誘導体：（Ｎ−１，１−ジメチルチオメチレン、Ｎ−ベンジリデン、Ｎ−ｐ−メトキシベンジリデン、Ｎ−ジフェニルメチレン、Ｎ−［（２−ピリジル）メシチル］メチレン、Ｎ、（Ｎ’，Ｎ’−ジメチルアミノメチレン、Ｎ，Ｎ−イソプロピリデン、Ｎ−ｐ−ニトロベンジリデン、Ｎ−サリチリデン、Ｎ−５−クロロサリチリデン、Ｎ−（５−クロロ−２−ヒドロキシフェニル）フェニルメチレン、Ｎ−シクロヘキシリデン）；
エナミン誘導体：（Ｎ−（５，５−ジメチル−３−オキソ−１−シクロヘキセニル））；
Ｎ−金属誘導体（Ｎ−ボラン誘導体、Ｎ−ジフェニルボリン酸誘導体、Ｎ−［フェニル（ペンタカルボニルクロム−または−タングステン）］カルベニル、Ｎ−銅またはＮ−亜鉛キレート）；
Ｎ−Ｎ誘導体：（Ｎ−ニトロ、Ｎ−ニトロソ、Ｎ−オキシド）；
Ｎ−Ｐ誘導体：（Ｎ−ジフェニルホスフィニル、Ｎ−ジメチルチオホスフィニル、Ｎ−ジフェニルチオホスフィニル、Ｎ−ジアルキルホスホリル、Ｎ−ジベンジルホスホリル、Ｎ−ジフェニルホスホリル）；
Ｎ−Ｓｉ誘導体、Ｎ−Ｓ誘導体およびＮ−スルフェニル誘導体：（Ｎ−ベンゼンスルフェニル、Ｎ−ｏ−ニトロベンゼンスルフェニル、Ｎ−２，４−ジニトロベンゼンスルフェニル、Ｎ−ペンタクロロベンゼンスルフェニル、Ｎ−２−ニトロ−４−メトキシベンゼンスルフェニル、Ｎ−トリフェニルメチルスルフェニル、Ｎ−３−ニトロピリジンスルフェニル）；およびＮ−スルホニル誘導体（Ｎ−ｐ−トルエンスルホニル、Ｎ−ベンゼンスルホニル、Ｎ−２，３，６−トリメチル−４−メトキシベンゼンスルホニル、Ｎ−２，４，６−トリメトキシベンゼンスルホニル、Ｎ−２，６−ジメチル−４−メトキシベンゼンスルホニル、Ｎ−ペンタメチルベンゼンスルホニル、Ｎ−２，３，５，６−テトラメチル−４−メトキシベンゼンスルホニル、Ｎ−４−メトキシベンゼンスルホニル、Ｎ−２，４，６−トリメチルベンゼンスルホニル、Ｎ−２，６−ジメトキシ−４−メチルベンゼンスルホニル、Ｎ−２，２，５，７，８−ペンタメチルクロマン−６−スルホニル、Ｎ−メタンスルホニル、Ｎ−β−トリメチルシリルエタンスルホニル、Ｎ−９−アントラセンスルホニル、Ｎ−４−（４’，８’−ジメトキシナフチルメチル）ベンゼンスルホニル、Ｎ−ベンジルスルホニル、Ｎ−トリフルオロメチルスルホニル、Ｎ−フェナシルスルホニル）。
【０１３３】
さらに典型的には、保護アミノ基には、カーバメート、アミジンおよびアミド、さらにより典型的には、−ＮＨＣ（Ｏ）ＯＲ１、−ＮＨＣ（Ｏ）Ｒ１または−Ｎ＝ＣＲ１Ｎ（Ｒ１）２が挙げられる。アミノまたは−ＮＨ（Ｒ５）用のプロドラッグとして有用な他の保護基には、以下がある：
【０１３４】
【化１２０】
2007500743.tif 000062
例えば、Ａｌｅｘａｎｄｅｒ、Ｊ．ら（１９９６）Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３９：４８０−４８６を参照。
【０１３５】
（アミノ酸およびポリペプチド保護基および抱合体）
本発明の化合物のアミノ酸またはポリペプチド保護基は、構造Ｒ１５ＮＨＣＨ（Ｒ１６）Ｃ（Ｏ）−を有し、ここで、Ｒ１５は、Ｈ、アミノ酸またはポリペプチド残基であるか、またはＲ５であり、そしてＲ１６は、以下で定義されている。
【０１３６】
Ｒ１６は、低級アルキルまたは低級アルキル（Ｃ１〜Ｃ６）であり、これは、アミノ、カルボキシル、アミド、カルボキシルエステル、ヒドロキシル、Ｃ６〜Ｃ７アリール、グアニジニル、イミダゾリル、インドリル、スルフヒドリル、スルホキシドおよび／またはリン酸アルキルが挙げられる。Ｒ１６はまた、アミノ酸α−Ｎと一緒になって、プロリン残基（Ｒ１６＝−ＣＨ２）３−）を形成する。しかしながら、Ｒ１６は、一般に、天然に生じるアミノ酸（例えば、Ｈ、−ＣＨ３、−ＣＨ（ＣＨ３）２、−ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）２、−ＣＨＣＨ３−ＣＨ２−ＣＨ３、−ＣＨ２−Ｃ６Ｈ５、−ＣＨ２ＣＨ２−Ｓ−ＣＨ３、−ＣＨ２ＯＨ、−ＣＨ（ＯＨ）−ＣＨ３、−ＣＨ２−ＳＨ、−ＣＨ２−Ｃ６Ｈ４ＯＨ、−ＣＨ２−ＣＯ−ＮＨ２、−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＯ−ＮＨ２、−ＣＨ２−ＣＯＯＨ、−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＯＯＨ、−（ＣＨ２）４−ＮＨ２および−（ＣＨ２）３−ＮＨ−Ｃ（ＮＨ２）−ＮＨ２）の側鎖である。Ｒ１６には、また、１−グアニジノプロプ−３−イル、ベンジル、４−ヒドロキシベンジル、イミダゾール−４−イル、インドール−３−イル、メトキシフェニルおよびエトキシフェニルが挙げられる。
【０１３７】
保護基の他のセットには、アミノ含有化合物、特に、アミノ酸、ポリペプチド、保護基−ＮＨＳＯ２Ｒ、ＮＨＣ（Ｏ）Ｒ、−Ｎ（Ｒ）２、ＮＨ２または−ＮＨ（Ｒ）（Ｈ）の残基が挙げられ、それにより、例えば、カルボン酸は、このアミンと反応され（すなわち、カップリングされ）、Ｃ（Ｏ）ＮＲ２のようにアミドを形成する。ホスホン酸は、このアミンと反応され、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ）（ＮＲ２）のように、ホスホンアミデートを形成し得る、
一般に、アミノ酸は、構造Ｒ１７Ｃ（Ｏ）ＣＨ（Ｒ１６）ＮＨ−を有し、ここで、Ｒ１７は、−ＯＨ、−ＯＲ、アミノ酸またはポリペプチド残基である。アミノ酸は、約１０００  ＭＷ未満の程度の低分子量化合物であり、これは、少なくとも１個のアミノまたはイミノ基および少なくとも１個のカルボニル基を含有する。一般に、このアミノ酸は、自然界で見られ、すなわち、生体物質（例えば、細菌または他の微生物、植物、動物またはヒト）で検出できる。適当なアミノ酸には、典型的には、アルファアミノ酸、すなわち、単一の置換または非置換アルファ炭素原子で１個のカルボキシル基の炭素原子から分離された１個のアミノまたはイミノ窒素原子で特徴付けられる化合物である。疎水性残基（例えば、モノ−またはジ−アルキルまたはアリールアミノ酸、シクロアルキルアミノ酸など）は、特に重要である。これらの残基は、その親薬剤の分配係数を高めることにより、細胞の浸透性に寄与する。典型的には、この残基は、スルフヒドリルまたはグアニジノ置換基を含有しない。
【０１３８】
天然に生じるアミノ酸残基には、植物、動物または微生物（特に、それらのタンパク質）で自然界で見られる残基がある。ポリペプチドは、最も典型的には、実質的に、このような天然に生じるアミノ酸残基から構成される。これらのアミノ酸には、グリシン、アラニン、バリン、ロイシン、イソロイシン、セリン、スレオニン、システイン、メチオニン、グルタミン酸、アスパラギン酸、リジン、ヒドロキシリシン、アルギニン、ヒスチジン、フェニルアラニン、チロシン、トリプトファン、プロリン、アスパラギン、グルタミンおよびヒドロキシプロリンがある。さらに、非天然アミノ酸（例えば、バラニン、フェニルグリシンおよびホモアルギニン）もまた、含まれる。通例遭遇する遺伝子コード化されていないアミノ酸もまた、本発明で使用され得る。本発明で使用されるアミノ酸の全ては、Ｄ−またはＬ−光学異性体のいずれかであり得る。それに加えて、他のペプチドミメティックもまた、本発明で有用である。一般的な概説については、Ｓｐａｔｏｌａ，Ａ．Ｆ．，ｉｎ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｂｉｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ａｍｉｎｏ  Ａｃｉｄｓ，Ｐｅｐｔｉｄｅｓ  ａｎｄ  Ｐｒｏｔｅｉｎｓ，Ｂ．Ｗｅｉｎｓｔｅｉｎ著、Ｍａｒｃｅｌ  Ｄｅｋｋｅｒ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，ｐ．２６７（１９８３）を参照。
【０１３９】
保護基は、単一のアミノ酸残基またはポリペプチドであるとき、必要に応じて、式Ｉにおける置換基Ａ１、Ａ２またはＡ３のＲ３にて置換されている。これらの抱合体は、一般に、そのアミノ酸（または、例えば、ポリペプチドのＣ−末端アミノ酸）のカルボキシル基の間でアミド結合を形成することにより、生成される。同様に、抱合体は、Ｒ３（式Ｉ）とアミノ酸またはポリペプチドのアミノ基との間で、形成される。一般に、親分子にある任意の部位の１個だけが、本明細書中で記述しているように、アミノ酸でアミド化されるが、１個より多い許容部位でアミノ酸を導入することは、本発明の範囲内である。通常、Ｒ３のカルボキシル基は、アミノ酸でアミド化される。一般に、このアミノ酸のα−アミノまたはα−カルボキシル基またはポリペプチドの末端アミノまたはカルボキシル基は、この親官能基に結合され、すなわち、このアミノ酸側鎖のカルボキシル基またはアミノ基は、一般に、この親化合物とアミド結合を形成するのには使用されない（これらの基は、以下でさらに記述するように、これらの抱合体の合成中に保護される必要があり得るものの）。
【０１４０】
アミノ酸またはカルボキシ含有ポリペプチドの側鎖に関して、このカルボキシル基は、必要に応じて、例えば、Ｒ１により遮断されるか、Ｒ５とエステル化されるか、またはアミド化されることが分かる。同様に、アミノ側鎖Ｒ１６は、必要に応じて、Ｒ１で遮断されるか、またはＲ５で置換される。
【０１４１】
側鎖アミノ基またはカルボキシル基とのこのようなエステルまたはアミド結合は、その親分子とのエステルまたはアミドのように、必要に応じて、酸性（ｐＨ＜３）または塩基性（ｐＨ＞１０）条件下にて、インビボまたはインビトロで、加水分解可能である。あるいは、それらは、ヒトの胃腸管で実質的に安定であるが、血液または細胞内環境において、酵素的に加水分解される。これらのエステルまたはアミノ酸またはポリペプチドアミデートはまた、遊離のアミノ基またはカルボキシル基を含有する親分子を調製するための中間体として、有用である。この親化合物の遊離酸または塩基は、例えば、通常の加水分解手順により、本発明のエステルまたはアミノ酸またはポリペプチド抱合体から容易に形成される。
【０１４２】
アミノ酸残基が１個またはそれ以上のキラル中心を含有するとき、そのＤ、Ｌ、メソ、スレオまたはエリスロ（適当なとき）ラセミ化合物、スケールメート化合物またはそれらの混合物が使用され得る。一般に、もし、これらの中間体が、（それらのアミドを有機酸または遊離アミンの化学中間体として使用する場合のように）、加水分解されるなら、Ｄ異性体が有用である。他方、Ｌ異性体は、非酵素分解および酵素加水分解の両方を受け易く、胃腸管でアミノ酸またはジペプチジル輸送系によりさらに効率的に輸送されるので、より多目的に使える。
【０１４３】
その残基がＲｘまたはＲｙで表わされる適当なアミノ酸の例には、以下が挙げられる：
グリシン；
アミノポリカルボン酸（例えば、アスパラギン酸、β−ヒドロキシアスパラギン酸、グルタミン酸、−ヒドロキシグルタミン酸、β−メチルアスパラギン酸、β−メチルグルタミン酸、β，β−ジメチルアスパラギン酸、γ−ヒドロキシグルタミン酸、、γ−ジヒドロキシグルタミン酸、β−フェニルグルタミン酸、γ−メチレングルタミン酸、３−アミノアジピン酸、２−アミノピメリン酸、２−アミノスベリン酸および２−アミノセバシン酸；
アミノ酸アミド（例えば、グルタミンおよびアスパラギン；
ポリアミノ−または多塩基性−モノカルボン酸（例えば、アルギニン、リジン、β−アミノアラニン、γ−アミノブチリン、オルニチン、シトルリン、ホモアルギニン、ホモシトルリン、ヒドロキシリジン、アロヒドロキシリジンおよびジアミノ酪酸；
他の塩基性アミノ酸残基（例えば、ヒスチジン）；
ジアミノジカルボン酸（例えば、α、α’−ジアミノコハク酸、α、α’−ジアミノグルタル酸、α、α’−ジアミノアジピン酸、α、α’−ジアミノピメリン酸、α、α’−ジアミノ−β−ヒドロキシピメリン酸、α、α’−ジアミノスベリン酸、α、α’−ジアミノアゼライン酸およびα、α’−ジアミノセバシン酸；
イミノ酸（例えば、プロリン、ヒドロキシプロリン、アロヒドロキシプロリン、γ−メチルプロリン、ピペコリン酸、５−ヒドロキシピペコリン酸およびアゼチジン−２−カルボン酸）；
モノ−またはジ−アルキル（典型的には、Ｃ１〜Ｃ８分枝またはノルマル）アミノ酸（例えば、アラニン、バリン、ロイシン、アリルグリシン、ブチリン、ノルバリン、ノルロイシン、ヘプチリン、α−メチルセリン、α−アミノ−α−メチル−γ−ヒドロキシ吉草酸、α−アミノ−α−メチル−δ−ヒドロキシ吉草酸、
α−アミノ−α−メチル−ε−ヒドロキシカプロン酸、イソバリン、α−メチルグルタミン酸、α−アミノイソ酪酸、α−アミノジエチル酢酸、α−アミノジイソプロピル酢酸、α−アミノジ−ｎ−プロピル酢酸、α−アミノジイソブチル酢酸、α−アミノジ−ｎ−ブチル酢酸、α−アミノエチルイソプロピル酢酸、α−アミノ−ｎ−プロピル酢酸、α−アミノイソアミル酢酸、α−メチルアスパラギン酸、α−メチルグルタミン酸、１−アミノシクロプロパン−１−カルボン酸、イソロイシン、アロイソロイシン、第三級ロイシン、β−メチルトリプトファンおよびα−アミノ−β−エチル−β−フェニルプロピオン酸；
β−フェニルセリニル；
脂肪族α−アミノ−β−ヒドロキシ酸（例えば、セリン、β−ヒドロキシロイシン、β−ヒドロキシノルロイシン、β−ヒドロキシノルバリンおよびα−アミノ−β−ヒドロキシステアリン酸）；
α−アミノ、α−、β−、γ−またはε−ヒドロキシ酸（例えば、ホモセリン、δ−ヒドロキシノルバリン、γ−ヒドロキシノルバリンおよびε−ヒドロキシノルロイシン残基）；カナビンおよびカナリン；γ−ヒドロキシオルニチン；
２−ヘキソサミン酸（例えば、Ｄ−グルコサミン酸またはＤ−ガラクトサミン酸）；
α−アミノ−β−チオール（例えば、ペニシラミン、β−チオノルバリンまたはβ−チオブチリン）；
他のイオウ含有アミノ酸残基（システイン；ホモシスチン、β−フェニルメチオニン、メチオニン、Ｓ−アリル−Ｌ−システインスルホキシド、２−チオールヒスチジン、シスタチオニン、およびシステインまたはホモシステインのチオールエーテル）；
フェニルアラニン、トリプトファンおよび環置換α−アミノ酸（例えば、フェニル−またはシクロヘキシルアミノ酸、α−アミノフェニル酢酸、α−アミノシクロヘキシル酢酸およびα−アミノ−β−シクロヘキシルプロピオン酸を含めて）；フェニルアラニン類似物および誘導体（これは、アリール、低級アルキル、ヒドロキシ、グアニジノ、オキシアルキルエーテル、ニトロ、イオウまたはハロ−置換フェニルを含有する）（例えば、チロシン、メチルチロシンおよびｏ−クロロ、ｐ−クロロ−、３，４−ジクロロ、ｏ−、ｍ−またはｐ−メチル、２，４，６−トリメチル、２−エトキシ−５−ニトロ、２−ヒドロキシ−５−ニトロ−およびｐ−ニトロ−フェニルアラニン）；フリル−、チオニル−、ピリジル、ピリミジニル−、プリニル−またはナフチル−アラニン；およびトリプトファン類似物および誘導体（キヌレニン、３−ヒドロキシキヌレニン、２−ヒドロキシトリプトファンおよび４−カルボキシトリプトファンを含めて）；
α−アミノ置換アミノ酸（サルコシン（Ｎ−メチルグリシン）、Ｎ−ベンジルグリシン、Ｎ−メチルアラニン、Ｎ−ベンジルアラニン、Ｎ−メチルフェニルアラニン、Ｎ−ベンジルフェニルアラニン、Ｎ−メチルバリンおよびＮ−ベンジルバリンを含めて）；および
α−ヒドロキシおよび置換α−ヒドロキシアミノ酸（セリン、スレオニン、アロスレオニン、ホスホセリンおよびホスホスレオニンを含めて）。
【０１４４】
ポリペプチドは、アミノ酸の重合体であり、ここで、１個のアミノ酸モノマーのカルボキシル基は、アミド結合により、次のアミノ酸モノマーのアミノまたはイミノ基に結合している。ポリペプチドには、ジヘプチド、低級ポリペプチド（約１５００〜５０００  ＭＷ）およびタンパク質が挙げられる。タンパク質は、必要に応じて、３個、５個、１０個、５０個、７５個、１００個またはそれ以上の残基を含有し、そして適当には、ヒト、動物、植物または微生物のタンパク質と実質的に配列が相同的である。それらには、酵素（例えば、過酸化水素分解酵素）だけでなく、免疫原（例えば、ＫＬＨ、または免疫応答を高めることが望まれる任意の種類の抗体またはタンパク質）が挙げられる。このポリペプチドの性質および素性は、広く変わり得る。
【０１４５】
ポリペプチドアミダーゼは、そのポリペプチド（もし、それを投与する動物において、免疫原ではないなら）または本発明の化合物の残部にある抗原決定基のいずれかに対して、抗体を高める際に、免疫原として有用である。
【０１４６】
親非ペプチジル化合物へ結合可能な抗体が、例えば、親化合物の診断または製造において、混合物から親化合物を分離するために使用される。親化合物とポリペプチドとの結合体は、一般に、密接に相同する動物においてそのポリペプチドよりも免疫原性であり、従って、そのポリペプチドに対する抗体の惹起を促進するために、そのポリペプチドをより免疫原性にする。従って、そのポリペプチドまたはタンパク質は、抗体を惹起するために代表的に使用される動物（例えば、ウサギ、マウス、ウマ、またはラット）において、免疫原性である必要はあり得ないが、最終生成物抱合体は、このような動物の少なくとも１種において、免疫原性であるべきである。このポリペプチドは、必要に応じて、酸性ヘテロ原子に近接する第１の残基と第２の残基との間のペプチド結合に、ペプチド溶解酵素切断部位を含む。そのような切断部位は、酵素認識構造（例えば、ペプチド溶解酵素により認識される残基の特定の配列）によって隣接される。
【０１４７】
本発明のポリペプチド結合体を切断するためのペプチド溶解酵素は、周知であり、特に、カルボキシペプチダーゼが挙げられる。Ｃ末端残基を除去することによりポリペプチドを消化するカルボキシペプチダーゼは、特定のＣ末端配列について多くの場合特異的である。そのような酵素および一般的なその基質要件は、周知である。例えば、ジペプチド（所定の残基対および遊離カルボキシ末端を有する）が、そのα−アミノ基を介して、本明細書中の化合物のリン原子または炭素原子に共有結合される。Ｗ１がホスホネートである請求の範囲において、このペプチドが適切なペプチド溶解酵素によって切断されて、近位のアミノ酸残基のカルボキシルが残って、そのホスホノアミデート結合が自己触媒切断されると予想される。
【０１４８】
適切なジペプチヂジル基（その１文字コードにより示される）は、ＡＡ、ＡＲ、ＡＮ、ＡＤ、ＡＣ、ＡＥ、ＡＱ、ＡＧ、ＡＨ、ＡＩ、ＡＬ、ＡＫ、ＡＭ、ＡＦ、ＡＰ、ＡＳ、ＡＴ、ＡＷ、ＡＹ、ＡＶ、ＲＡ、ＲＲ、ＲＮ、ＲＤ、ＲＣ、ＲＥ、ＲＱ、ＲＧ、ＲＨ、ＲＩ、ＲＬ、ＲＫ、ＲＭ、ＲＦ、ＲＰ、ＲＳ、ＲＴ、ＲＷ、ＲＹ、ＲＶ、ＮＡ、ＮＲ、ＮＮ、ＮＤ、ＮＣ、ＮＥ、ＮＱ、ＮＧ、ＮＨ、ＮＩ、ＮＬ、ＮＫ、ＮＭ、ＮＦ、ＮＰ、ＮＳ、ＮＴ、ＮＷ、ＮＹ、ＮＶ、ＤＡ、ＤＲ、ＤＮ、ＤＤ、ＤＣ、ＤＥ、ＤＱ、ＤＧ、ＤＨ、ＤＩ、ＤＬ、ＤＫ、ＤＭ、ＤＦ、ＤＰ、ＤＳ、ＤＴ、ＤＷ、ＤＹ、ＤＶ、ＣＡ、ＣＲ、ＣＮ、ＣＤ、ＣＣ、ＣＥ、ＣＱ、ＣＧ、ＣＨ、ＣＩ、ＣＬ、ＣＫ、ＣＭ、ＣＦ、ＣＰ、ＣＳ、ＣＴ、ＣＷ、ＣＹ、ＣＶ、ＥＡ、ＥＲ、ＥＮ、ＥＤ、ＥＣ、ＥＥ、ＥＱ、ＥＧ、ＥＨ、ＥＩ、ＥＬ、ＥＫ、ＥＭ、ＥＦ、ＥＰ、ＥＳ、ＥＴ、ＥＷ、ＥＹ、ＥＶ、ＱＡ、ＱＲ、ＱＮ、ＱＤ、ＱＣ、ＱＥ、ＱＱ、ＱＧ、ＱＨ、ＱＩ、ＱＬ、ＱＫ、ＱＭ、ＱＦ、ＱＰ、ＱＳ、ＱＴ、ＱＷ、ＱＹ、ＱＶ、ＧＡ、ＧＲ、ＧＮ、ＧＤ、ＧＣ、ＧＥ、ＧＱ、ＧＧ、ＧＨ、ＧＩ、ＧＬ、ＧＫ、ＧＭ、ＧＦ、ＧＰ、ＧＳ、ＧＴ、ＧＷ、ＧＹ、ＧＶ、ＨＡ、ＨＲ、ＨＮ、ＨＤ、ＨＣ、ＨＥ、ＨＱ、ＨＧ、ＨＨ、ＨＩ、ＨＬ、ＨＫ、ＨＭ、ＨＦ、ＨＰ、ＨＳ、ＨＴ、ＨＷ、ＨＹ、ＨＶ、ＩＡ、ＩＲ、ＩＮ、ＩＤ、ＩＣ、ＩＥ、ＩＱ、ＩＧ、ＩＨ、ＩＩ、ＩＬ、ＩＫ、ＩＭ、ＩＦ、ＩＰ、ＩＳ、ＩＴ、ＩＷ、ＩＹ、ＩＶ、ＬＡ、ＬＲ、ＬＮ、ＬＤ、ＬＣ、ＬＥ、ＬＱ、ＬＧ、ＬＨ、ＬＩ、ＬＬ、ＬＫ、ＬＭ、ＬＦ、ＬＰ、ＬＳ、ＬＴ、ＬＷ、ＬＹ、ＬＶ、ＫＡ、ＫＲ、ＫＮ、ＫＤ、ＫＣ、ＫＥ、ＫＱ、ＫＧ、ＫＨ、ＫＩ、ＫＬ、ＫＫ、ＫＭ、ＫＦ、ＫＰ、ＫＳ、ＫＴ、ＫＷ、ＫＹ、ＫＶ、ＭＡ、ＭＲ、ＭＮ、ＭＤ、ＭＣ、ＭＥ、ＭＱ、ＭＧ、ＭＨ、ＭＩ、ＭＬ、ＭＫ、ＭＭ、ＭＦ、ＭＰ、ＭＳ、ＭＴ、ＭＷ、ＭＹ、ＭＶ、ＦＡ、ＦＲ、ＦＮ、ＦＤ、ＦＣ、ＦＥ、ＦＱ、ＦＧ、ＦＨ、ＦＩ、ＦＬ、ＦＫ、ＦＭ、ＦＦ、ＦＰ、ＦＳ、ＦＴ、ＦＷ、ＦＹ、ＦＶ、ＰＡ、ＰＲ、ＰＮ、ＰＤ、ＰＣ、ＰＥ、ＰＱ、ＰＧ、ＰＨ、ＰＩ、ＰＬ、ＰＫ、ＰＭ、ＰＦ、ＰＰ、ＰＳ、ＰＴ、ＰＷ、ＰＹ、ＰＶ、ＳＡ、ＳＲ、ＳＮ、ＳＤ、ＳＣ、ＳＥ、ＳＱ、ＳＧ、ＳＨ、ＳＩ、ＳＬ、ＳＫ、ＳＭ、ＳＦ、ＳＰ、ＳＳ、ＳＴ、ＳＷ、ＳＹ、ＳＶ、ＴＡ、ＴＲ、ＴＮ、ＴＤ、ＴＣ、ＴＥ、ＴＱ、ＴＧ、ＴＨ、ＴＩ、ＴＬ、ＴＫ、ＴＭ、ＴＦ、ＴＰ、ＴＳ、ＴＴ、ＴＷ、ＴＹ、ＴＶ、ＷＡ、ＷＲ、ＷＮ、ＷＤ、ＷＣ、ＷＥ、ＷＱ、ＷＧ、ＷＨ、ＷＩ、ＷＬ、ＷＫ、ＷＭ、ＷＦ、ＷＰ、ＷＳ、ＷＴ、ＷＷ、ＷＹ、ＷＶ、ＹＡ、ＹＲ、ＹＮ、ＹＤ、ＹＣ、ＹＥ、ＹＱ、ＹＧ、ＹＨ、ＹＩ、ＹＬ、ＹＫ、ＹＭ、ＹＦ、ＹＰ、ＹＳ、ＹＴ、ＹＷ、ＹＹ、ＹＶ、ＶＡ、ＶＲ、ＶＮ、ＶＤ、ＶＣ、ＶＥ、ＶＱ、ＶＧ、ＶＨ、ＶＩ、ＶＬ、ＶＫ、ＶＭ、ＶＦ、ＶＰ、ＶＳ、ＶＴ、ＶＷ、ＶＹおよびＶＶがある。
【０１４９】
トリペプチド残基もまた、保護基として有用である。ホスホネートが保護されるべきである場合、配列−Ｘ４−ｐｒｏ−Ｘ５−（Ｘ４は、任意のアミノ酸残基であり、Ｘ５は、アミノ酸残基、プロリンのカルボキシルエステル、または水素である）が、管腔カルボキシペプチダーゼによって切断されて、遊離カルボキシルを有するＸ４を生じ、この遊離カルボキシルを有するＸ４は、次いで、そのホスホノアミデート結合を自己触媒切断すると予期される。Ｘ５のカルボキシ基は、必要に応じて、ベンジルを用いてエステル化される。
【０１５０】
ジペプチド種またはトリペプチド種は、既知の輸送特性、および／または腸粘膜細胞型または他の細胞型への輸送に影響し得るペプチダーゼに対する感受性に基づいて、選択され得る。α−アミノ基を欠くジペプチドおよびトリペプチドは、腸粘膜細胞の刷子縁膜において見出されるペプチド輸送体の輸送基質である（Ｂａｉ，Ｊ．Ｐ．Ｆ．，（１９９２）Ｐｈａｒｍ  Ｒｅｓ．９：９６９〜９７８）。従って、輸送コンピテントペプチドは、そのアミデート化合物のバイオアベイラビリティを増強するために使用され得る。Ｄ型の１つ以上のアミノ酸を有するジペプチドまたはトリペプチドもまた、ペプチド輸送と適合し、そして本発明のアミデート化合物で利用できる。Ｄ型のアミノ酸は、刷子縁に共通するプロテアーゼ（例えば、アミノペプチダーゼＮ）による加水分解に対するジペプチドまたはトリペプチドの感受性を減少するために、使用され得る。さらに、ジペプチドまたはトリペプチドは、あるいは、腸の管腔において見出されるプロテアーゼによる加水分解に対するその相対的抵抗性に基づいて、選択される。例えば、ａｓｐおよび／またはｇｌｕを欠くトリペプチドもしくはポリペプチドは、アミノペプチダーゼＡについての質の悪い基質であり、疎水性アミノ酸（ｌｅｕ、ｔｙｒ、ｐｈｅ、ｖａｌ、ｔｒｐ）のＮ末端側のアミノ酸残基を欠くジペプチドまたはトリペプチドは、エンドペプチダーゼについての質の悪い基質であり、遊離カルボキシル末端の最後から２番目のｐｒｏ残基を欠くペプチドは、カルボキシペプチダーゼＰについての質の悪い基質である。同様の考慮事項がまた、細胞質ゾルペプチダーゼ、腎臓ペプチダーゼ、肝臓ペプチダーゼ、血清ペプチダーゼ、または他のペプチダーゼによる加水分解に対して、比較的抵抗性または比較的感受性のいずれかであるペプチドの選択に適用され得る。そのような乏しくしか切断されないポリペプチドのアミデートは、免疫原であるか、または免疫原を調製するためのタンパク質への結合のために有用である。
【０１５１】
（発明の特定の実施態様）
ラジカル、置換基および範囲を記述している特定の値だけでなく、本明細書中で記述した本発明の特定の実施態様は、例としてのみ提示されている；それらは、規定した他の値または規定範囲内の他の値を排除するものではない。
【０１５２】
本発明の特定の１実施態様では、この抱合体は、直接的にまたはリンカーを介して間接的に、いずれかによって、１個またはそれ以上のホスホネート基で置換された化合物またはそれらの薬学的に受容可能な塩である；これは、必要に応じて、１個またはそれ以上のＡ０基で置換されており、ここで：
Ａ０は、Ａ１、Ａ２またはＷ３である；
Ａ１は、以下である：
【０１５３】
【化１２１】
2007500743.tif 000063
Ａ２は、以下である：
【０１５４】
【化１２２】
2007500743.tif 000064
Ａ３は、以下である：
【０１５５】
【化１２３】
2007500743.tif 000065
Ｙ１は、別個に、Ｏ、Ｓ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）またはＮ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｙ２は、別個に、結合、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−である；
Ｒｘは、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｗ３、保護基または次式である：
【０１５６】
【化１２４】
2007500743.tif 000066
ここで：
Ｒｙは、別個に、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
Ｒ１は、別個に、Ｈまたは１個〜１８個の炭素原子を有するアルキルである；
Ｒ２は、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｒ３またはＲ４であり、ここで、各Ｒ４は、別個に、０個〜３個のＲ３基で置換されているか、または炭素原子で一緒になって、２個のＲ２基は、３個〜８個の炭素を有する環を形成し、そして該環は、０個〜３個のＲ３基で置換され得る；
Ｒ３は、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄであるが、但し、Ｒ３がヘテロ原子に結合されるとき、Ｒ３は、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄである；
Ｒ３ａは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｎ３または−ＮＯ２である；
Ｒ３ｂは、Ｙ１である；
Ｒ３ｃは、−Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ）、−ＳＲｘ、−Ｓ（Ｏ）Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）（ＯＲｘ）、−Ｓ（Ｏ）２（ＯＲｘ）、−ＯＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＯＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＯＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−ＳＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＳＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＳＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ３ｄは、−Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ４は、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニルである；
Ｒ５は、Ｒ４であり、ここで、各Ｒ４は、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｒ５ａは、別個に、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキレン、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニレンまたは２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニレンであり、アルキレン、アルケニレンまたはアルキニレンのいずれか１つは、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｗ３は、Ｗ４またはＷ５である；
Ｗ４は、Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｗ５、−ＳＯＭ２Ｒ５または−ＳＯＭ２Ｗ５である；
Ｗ５は、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換されている；
Ｗ６は、Ｗ３であり、Ｗ３は、別個に、１個、２個または３個のＡ３基で置換されている；
Ｍ２は、０、１または２である；
Ｍ１２ａは、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１２ｂは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１ａ、Ｍ１ｃおよびＭ１ｄは、別個に、０または１である；そして
Ｍ１２ｃは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である。
【０１５７】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１５８】
【化１２５】
2007500743.tif 000067
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１５９】
【化１２６】
2007500743.tif 000068
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１６０】
【化１２７】
2007500743.tif 000069
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１６１】
【化１２８】
2007500743.tif 000070
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１６２】
【化１２９】
2007500743.tif 000071
そして、Ｗ５ａは、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５ａは、別個に、０個または１個のＲ２基で置換されている。Ｍ１２ａの特定の値は、１である。
【０１６３】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１６４】
【化１３０】
2007500743.tif 000072
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１６５】
【化１３１】
2007500743.tif 000073
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１６６】
【化１３２】
2007500743.tif 000074
ここで：Ｗ５ａは、炭素環であり、該炭素環は、別個に、０個または１個のＲ２基で置換されている。
【０１６７】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１６８】
【化１３３】
2007500743.tif 000075
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そしてＭ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である。
【０１６９】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１７０】
【化１３４】
2007500743.tif 000076
ここで：Ｗ５ａは、炭素環であり、該炭素環は、別個に、０個または１個のＲ２基で置換されている。
【０１７１】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１７２】
【化１３５】
2007500743.tif 000077
ここで、Ｗ５ａは、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５ａは、別個に、０個または１個のＲ２基で置換されている。
【０１７３】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ１は、次式である：
【０１７４】
【化１３６】
2007500743.tif 000078
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そしてＭ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である。
【０１７５】
本発明の特定の実施態様では、Ａ２は、次式である：
【０１７６】
【化１３７】
2007500743.tif 000079
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ２は、次式である：
【０１７７】
【化１３８】
2007500743.tif 000080
本発明の他の特定の実施態様では、各Ｍ１２ｂは、１である、請求項２〜１７のいずれか１項に記載の抱合体
本発明の他の特定の実施態様では、Ｍ１２ｂは、０であり、Ｙ２は、結合であり、そしてＷ５は、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５は、必要に応じて、別個に、１個、２個または３個のＲ２基で置換されている。
【０１７８】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ２は、次式である：
【０１７９】
【化１３９】
2007500743.tif 000081
ここで、Ｗ５ａは、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５ａは、必要に応じて、別個に、１個、２個または３個のＲ２基で置換されている。
【０１８０】
本発明の他の特定の実施態様では、Ｍ１２ａは、１である。
【０１８１】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ２は、フェニル、置換フェニル、ベンジル、置換ベンジル、ピリジルおよび置換ピリジルから選択される。
【０１８２】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ２は、次式である：
【０１８３】
【化１４０】
2007500743.tif 000082
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ２は、次式である：
【０１８４】
【化１４１】
2007500743.tif 000083
本発明の他の特定の実施態様では、Ｍ１２ｂは、１である。
【０１８５】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０１８６】
【化１４２】
2007500743.tif 000084
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０１８７】
【化１４３】
2007500743.tif 000085
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０１８８】
【化１４４】
2007500743.tif 000086
ここで、Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そしてＹ２ａは、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）またはＳである。
【０１８９】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０１９０】
【化１４５】
2007500743.tif 000087
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒｘ）である。
【０１９１】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０１９２】
【化１４６】
2007500743.tif 000088
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒｘ）である；そしてＭ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である。
【０１９３】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０１９４】
【化１４７】
2007500743.tif 000089
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒｘ）である；そしてＭ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である。
【０１９５】
本発明の他の特定の実施態様では、Ｍ１２ｄは、１である。
【０１９６】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０１９７】
【化１４８】
2007500743.tif 000090
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０１９８】
【化１４９】
2007500743.tif 000091
本発明の他の特定の実施態様では、Ｗ５は、炭素環である。
【０１９９】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２００】
【化１５０】
2007500743.tif 000092
本発明の他の特定の実施態様では、Ｗ５は、フェニルである。
【０２０１】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２０２】
【化１５１】
2007500743.tif 000093
ここで、Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そしてＹ２ａは、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）またはＳである。
【０２０３】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２０４】
【化１５２】
2007500743.tif 000094
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒｘ）である。
【０２０５】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２０６】
【化１５３】
2007500743.tif 000095
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒｘ）である；そしてＭ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である。
【０２０７】
本発明の他の特定の実施態様では、Ｒ１は、Ｈである。
【０２０８】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２０９】
【化１５４】
2007500743.tif 000096
ここで、該フェニル炭素環は、０個、１個、２個または３個のＲ２基で置換されている。
【０２１０】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２１１】
【化１５５】
2007500743.tif 000097
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２１２】
【化１５６】
2007500743.tif 000098
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２１３】
【化１５７】
2007500743.tif 000099
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２１４】
【化１５８】
2007500743.tif 000100
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２１５】
【化１５９】
2007500743.tif 000101
ここで、Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そしてＹ２ａは、Ｏ、Ｎ（Ｒ２）またはＳである。
【０２１６】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２１７】
【化１６０】
2007500743.tif 000102
ここで、Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そしてＹ２ｃは、Ｏ、Ｎ（Ｒｙ）またはＳである。
【０２１８】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２１９】
【化１６１】
2007500743.tif 000103
ここで、Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；Ｙ２ｄは、ＯまたはＮ（Ｒｙ）である；そしてＭ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である。
【０２２０】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２２１】
【化１６２】
2007500743.tif 000104
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そしてＭ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である。
【０２２２】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２２３】
【化１６３】
2007500743.tif 000105
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である。
【０２２４】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２２５】
【化１６４】
2007500743.tif 000106
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２２６】
【化１６５】
2007500743.tif 000107
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２２７】
【化１６６】
2007500743.tif 000108
ここで、Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そしてＹ２ａは、Ｏ、Ｎ（Ｒ２）またはＳである。
【０２２８】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２２９】
【化１６７】
2007500743.tif 000109
ここで、Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そしてＹ２ｃは、Ｏ、Ｎ（Ｒｙ）またはＳである。
【０２３０】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２３１】
【化１６８】
2007500743.tif 000110
ここで、Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；
Ｙ２ｄは、ＯまたはＮ（Ｒｙ）である；そしてＭ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である。
【０２３２】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２３３】
【化１６９】
2007500743.tif 000111
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そしてＭ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である。
【０２３４】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２３５】
【化１７０】
2007500743.tif 000112
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である。
【０２３６】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２３７】
【化１７１】
2007500743.tif 000113
ここで、Ｙ２ｂは、ＯまたはＮ（Ｒ２）である；そしてＭ１２ｄは、１、２、３、４、５、６、７または８である。
【０２３８】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２３９】
【化１７２】
2007500743.tif 000114
ここで、該フェニル炭素環は、０個、１個、２個または３個のＲ２基で置換されている。
【０２４０】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２４１】
【化１７３】
2007500743.tif 000115
ここで、該フェニル炭素環は、０個、１個、２個または３個のＲ２基で置換されている。
【０２４２】
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ３は、次式である：
【０２４３】
【化１７４】
2007500743.tif 000116
本発明の他の特定の実施態様では、Ａ０は、次式である：
【０２４４】
【化１７５】
2007500743.tif 000117
ここで、各Ｒは、別個に、アルキルである。
【０２４５】
本発明の他の特定の実施態様では、Ｒｘは、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｗ３、保護基または次式である：
【０２４６】
【化１７６】
2007500743.tif 000118
ここで：
Ｒｙは、別個に、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
Ｒ１は、別個に、Ｈまたは１個〜１８個の炭素原子を有するアルキルである；
Ｒ２は、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｒ３またはＲ４であり、ここで、各Ｒ４は、別個に、０個〜３個のＲ３基で置換されているか、または炭素原子で一緒になって、２個のＲ２基は、３個〜８個の炭素を有する環を形成し、そして該環は、０個〜３個のＲ３基で置換され得る；
本発明の他の特定の実施態様では、Ｒｘは、次式である：
【０２４７】
【化１７７】
2007500743.tif 000119
ここで、Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そしてＹ２ｃは、Ｏ、Ｎ（Ｒｙ）またはＳである。
【０２４８】
本発明の他の特定の実施態様では、Ｒｘは、次式である：
【０２４９】
【化１７８】
2007500743.tif 000120
ここで、Ｙ１ａは、ＯまたはＳである；そしてＹ２ｄは、ＯまたはＮ（Ｒｙ）である。
【０２５０】
本発明の他の特定の実施態様では、Ｒｘは、次式である：
【０２５１】
【化１７９】
2007500743.tif 000121
本発明の他の特定の実施態様では、Ｒｙは、水素または１個〜１０個の炭素を有するアルキルである。
【０２５２】
本発明の他の特定の実施態様では、Ｒｘは、次式である：
【０２５３】
【化１８０】
2007500743.tif 000122
本発明の他の特定の実施態様では、Ｒｘは、次式である：
【０２５４】
【化１８１】
2007500743.tif 000123
本発明の他の特定の実施態様では、Ｒｘは、次式である：
【０２５５】
【化１８２】
2007500743.tif 000124
本発明の他の特定の実施態様では、Ｙ１は、ＯまたはＳである。
【０２５６】
本発明の他の特定の実施態様では、Ｙ２は、Ｏ、Ｎ（Ｒｙ）またはＳである。
【０２５７】
本発明の特定の１実施態様では、Ｒｘは、次式の基である：
【０２５８】
【化１８３】
2007500743.tif 000125
ここで：
ｍ１ａ、ｍ１ｂ、ｍ１ｃ、ｍ１ｄおよびｍ１ｅは、別個に、０または１である；
ｍ１２ｃは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｒｙは、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
但し：
もし、ｍ１ａ、ｍ１２ｃおよびｍ１ｄが０なら、ｍ１ｂ、ｍ１ｃおよびｍ１ｅは、０である；
もし、ｍ１ａおよびｍ１２ｃが０であり、そしてｍ１ｄが０ではないなら、ｍ１ｂおよびｍ１ｃは、０である；
もし、ｍ１ａおよびｍ１ｄが０であり、ｍ１２ｃが０ではないなら、ｍ１ｂと、ｍ１ｃおよびｍ１ｅの少なくとも１個とは、０である；
もし、ｍ１ａが０であり、そしてｍ１２ｃおよびｍ１ｄが０ではないなら、ｍ１ｂは、０である；
もし、ｍ１２ｃおよびｍ１ｄが０であり、そしてｍ１ａが０ではないなら、ｍ１ｂ、ｍ１ｃおよびｍ１ｅの少なくとも２個は、０である；
もし、ｍ１２ｃが０であり、そしてｍ１ａおよびｍ１ｄが０ではないなら、ｍ１ｂおよびｍ１ｃの少なくとも１個は、０である；そして
もし、ｍ１ｄが０であり、そしてｍ１ａおよびｍ１２ｃが０ではないなら、ｍ１ｃおよびｍ１ｅの少なくとも１個は、０である。
【０２５９】
他の特定の実施態様では、本発明は、次式の化合物またはそれらの薬学的に受容可能な塩を提供する：
［ＤＲＵＧ］−（Ａ０）ｎｎ
ＤＲＵＧは、式５００〜６１１のいずれか１つの化合物である；そして
ｎｎは、１、２または３である；
Ａ０は、Ａ１、Ａ２またはＷ３であるが、但し、該化合物は、少なくとも１個のＡ１を含む；
Ａ１は、以下である：
【０２６０】
【化１８４】
2007500743.tif 000126
Ａ２は、以下である：
【０２６１】
【化１８５】
2007500743.tif 000127
Ａ３は、以下である：
【０２６２】
【化１８６】
2007500743.tif 000128
Ｙ１は、別個に、Ｏ、Ｓ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）またはＮ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｙ２は、別個に、結合、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−である；
Ｒｘは、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｗ３、保護基または次式である：
【０２６３】
【化１８７】
2007500743.tif 000129
ここで：
Ｒｙは、別個に、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
Ｒ１は、別個に、Ｈまたは１個〜１８個の炭素原子を有するアルキルである；
Ｒ２は、別個に、Ｈ、Ｒ１、Ｒ３またはＲ４であり、ここで、各Ｒ４は、別個に、０個〜３個のＲ３基で置換されているか、または炭素原子で一緒になって、２個のＲ２基は、３個〜８個の炭素を有する環を形成し、そして該環は、０個〜３個のＲ３基で置換され得る；
Ｒ３は、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄであるが、但し、Ｒ３がヘテロ原子に結合されるとき、Ｒ３は、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄである；
Ｒ３ａは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｎ３または−ＮＯ２である；
Ｒ３ｂは、Ｙ１である；
Ｒ３ｃは、−Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ）、−ＳＲｘ、−Ｓ（Ｏ）Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）（ＯＲｘ）、−Ｓ（Ｏ）２（ＯＲｘ）、−ＯＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＯＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＯＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−ＳＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＳＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＳＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ３ｄは、−Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ４は、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニルである；
Ｒ５は、Ｒ４であり、ここで、各Ｒ４は、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｒ５ａは、別個に、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキレン、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニレンまたは２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニレンであり、アルキレン、アルケニレンまたはアルキニレンのいずれか１つは、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｗ３は、Ｗ４またはＷ５である；
Ｗ４は、Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｗ５、−ＳＯＭ２Ｒ５または−ＳＯＭ２Ｗ５である；
Ｗ５は、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換されている；
Ｗ６は、Ｗ３であり、Ｗ３は、別個に、１個、２個または３個のＡ３基で置換されている；
Ｍ２は、０、１または２である；
Ｍ１２ａは、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１２ｂは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１ａ、Ｍ１ｃおよびＭ１ｄは、別個に、０または１である；
Ｍ１２ｃは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｘ６６は、水素またはフッ素である；そして
Ｘ６７は、水素、ヒドロキシまたはアシルオキシである。
【０２６４】
他の特定の実施態様では、本発明は、式１〜２９６のいずれか１つの化合物またはそれらの薬学的に受容可能な塩を提供する：
ここで：
Ａ０は、Ａ１である；
Ａ１は、以下である：
【０２６５】
【化１８８】
2007500743.tif 000130
Ａ３は、以下である：
【０２６６】
【化１８９】
2007500743.tif 000131
Ｙ１は、別個に、Ｏ、Ｓ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）またはＮ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｙ２は、別個に、結合、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−である；
Ｒｘは、別個に、Ｈ、Ｒ２、Ｗ３、保護基または次式である：
【０２６７】
【化１９０】
2007500743.tif 000132
Ｒｙは、別個に、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
Ｒ１は、別個に、Ｈまたは１個〜１８個の炭素原子を有するアルキルである；
Ｒ２は、別個に、Ｈ、Ｒ３またはＲ４であり、ここで、各Ｒ４は、別個に、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｒ３は、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄであるが、但し、Ｒ３がヘテロ原子に結合されるとき、Ｒ３は、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄである；
Ｒ３ａは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｎ３または−ＮＯ２である；
Ｒ３ｂは、Ｙ１である；
Ｒ３ｃは、−Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ）、−ＳＲｘ、−Ｓ（Ｏ）Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）（ＯＲｘ）、−Ｓ（Ｏ）２（ＯＲｘ）、−ＯＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＯＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＯＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−ＳＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＳＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＳＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ３ｄは、−Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ４は、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニルである；
Ｒ５は、Ｒ４であり、ここで、各Ｒ４は、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｒ５ａは、別個に、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキレン、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニレンまたは２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニレンであり、アルキレン、アルケニレンまたはアルキニレンのいずれか１つは、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｗ３は、Ｗ４またはＷ５である；
Ｗ４は、Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｗ５、−ＳＯ２Ｒ５または−ＳＯ２Ｗ５である；
Ｗ５は、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換されている；
Ｗ６は、Ｗ３であり、Ｗ３は、別個に、１個、２個または３個のＡ３基で置換されている；
Ｍ２は、０、１または２である；
Ｍ１２ａは、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１２ｂは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２；
Ｍ１ａ、Ｍ１ｃおよびＭ１ｄは、別個に、０または１である；
Ｍ１２ｃは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｘ５０は、ＨまたはＦである；
Ｘ５１は、Ｈ、ヒドロキシまたはアシルオキシである；
Ｘ５２は、ＮＨ２またはＥｔＣ（Ｏ）Ｎ−Ｎａ＋である；
Ｘ５３は、Ｈ、メチル、ＣＦ３またはハロである；
Ｘ５４は、Ｈ、ハロ、トリフルオロメチル、（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル、シアノまたは（Ｃ１〜Ｃ３）アルコキシである；
Ｘ５５は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、メチル、またはトリフルオロメチルである；
Ｘ５６は、水素、ハロ、トリフルオロメチル、シアノ、メチルである；
Ｘ５７は、Ｈ、Ｆ、Ｃｌ、ＣＦ３、シアノ、メチルまたはｔ−ブチルである；
Ｘ５８は、ＨまたはＣＨ２ＯＨである；
Ｘ５９は、ＨまたはＦである；
Ｘ６０は、Ｈ、トリフルオロメチルまたはシアノである；
Ｘ６１は、メトキシ、エトキシ、ビニル、エチル、メチル、シクロプロピル、Ｎ−メチルアミノまたはＮ−ホルミルアミノである；
Ｘ６２は、メチル、クロロまたはトリフルオロメチルである；
Ｘ６３は、Ｈ、メチル、エチル、シクロプロピル、ビニルまたはトリフルオロメチルである；
Ｘ６４は、Ｈ、メチル、エチル、シクロプロピル、クロロ、ビニル、アリル、３−メチル−１−ブテン−１−イルである；
Ｘ６５は、ＨまたはＦである；そして
Ａｒは、アリールまたはヘテロアリールである。
【０２６８】
他の特定の実施態様では、本発明は、次式の化合物またはそれらの薬学的に受容可能な塩を提供する：
［ＤＲＵＧ］−［Ｌ−Ｐ（＝Ｙ１）−Ｙ２−Ｒｘ］ｎｎ
ここで、
ＤＲＵＧは、５００〜６１１のいずれか１つの化合物である；
Ｙ１は、別個に、Ｏ、Ｓ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）またはＮ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｙ２は、別個に、結合、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−である；
Ｒｘは、別個に、Ｈ、Ｗ３、保護基または次式である：
【０２６９】
【化１９１】
2007500743.tif 000133
Ｒｙは、別個に、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
Ｒ２は、別個に、Ｈ、Ｒ３またはＲ４であり、ここで、各Ｒ４は、別個に、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｒ３は、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄであるが、但し、Ｒ３がヘテロ原子に結合されるとき、Ｒ３は、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄである；
Ｒ３ａは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｎ３または−ＮＯ２である；
Ｒ３ｂは、Ｙ１である；
Ｒ３ｃは、−Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ）、−ＳＲｘ、−Ｓ（Ｏ）Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）（ＯＲｘ）、−Ｓ（Ｏ）２（ＯＲｘ）、−ＯＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＯＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＯＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−ＳＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＳＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＳＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ３ｄは、−Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ４は、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニルである；
Ｒ５は、Ｒ４であり、ここで、各Ｒ４は、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｗ３は、Ｗ４またはＷ５である；
Ｗ４は、Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｗ５、−ＳＯ２Ｒ５または−ＳＯ２Ｗ５である；
Ｗ５は、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換されている；
Ｍ２は、１、２または３である；
Ｍ１ａ、Ｍ１ｃおよびＭ１ｄは、別個に、０または１である；
Ｍ１２ｃは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｘ６６は、水素またはフッ素である；そして
Ｘ６７は、水素、ヒドロキシまたはアシルオキシである；
ｎｎは、１、２または３である；そして
Ｌは、連結基である。
【０２７０】
他の特定の実施態様では、本発明は、次式の化合物である化合物またはそれらの薬学的に受容可能な塩を提供する：
［ＤＲＵＧ］−（Ａ０）ｎｎ
ＤＲＵＧは、式５００〜６１１のいずれか１つの化合物である；そして
ｎｎは、１、２または３である；
Ａ０は、Ａ１、Ａ２またはＷ３であるが、但し、該化合物は、少なくとも１個のＡ１を含む；
Ａ１は、以下である：
【０２７１】
【化１９２】
2007500743.tif 000134
Ａ２は、以下である：
【０２７２】
【化１９３】
2007500743.tif 000135
Ａ３は、以下である：
【０２７３】
【化１９４】
2007500743.tif 000136
Ｙ１は、別個に、Ｏ、Ｓ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）またはＮ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｙ２は、別個に、結合、Ｏ、Ｎ（Ｒｘ）、Ｎ（Ｏ）（Ｒｘ）、Ｎ（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｏ）（ＯＲｘ）、Ｎ（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−である；
Ｒｘは、別個に、Ｈ、Ｗ３、保護基または次式である：
【０２７４】
【化１９５】
2007500743.tif 000137
Ｒｙは、別個に、Ｈ、Ｗ３、Ｒ２または保護基である；
Ｒ２は、別個に、Ｈ、Ｒ３またはＲ４であり、ここで、各Ｒ４は、別個に、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｒ３は、Ｒ３ａ、Ｒ３ｂ、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄであるが、但し、Ｒ３がヘテロ原子に結合されるとき、Ｒ３は、Ｒ３ｃまたはＲ３ｄである；
Ｒ３ａは、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、−ＣＮ、Ｎ３または−ＮＯ２である；
Ｒ３ｂは、Ｙ１である；
Ｒ３ｃは、−Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ）、−ＳＲｘ、−Ｓ（Ｏ）Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）２Ｒｘ、−Ｓ（Ｏ）（ＯＲｘ）、−Ｓ（Ｏ）２（ＯＲｘ）、−ＯＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＯＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＯＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−ＳＣ（Ｙ１）Ｒｘ、−ＳＣ（Ｙ１）ＯＲｘ、−ＳＣ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｎ（Ｒｘ）Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ３ｄは、−Ｃ（Ｙ１）Ｒｘ、−Ｃ（Ｙ１）ＯＲｘまたは−Ｃ（Ｙ１）（Ｎ（Ｒｘ）（Ｒｘ））である；
Ｒ４は、１個〜１８個の炭素原子を有するアルキル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルケニル、２個〜１８個の炭素原子を有するアルキニルである；
Ｒ５は、Ｒ４であり、ここで、各Ｒ４は、０個〜３個のＲ３基で置換されている；
Ｗ３は、Ｗ４またはＷ５である；
Ｗ４は、Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｒ５、−Ｃ（Ｙ１）Ｗ５、−ＳＯＭ２Ｒ５または−ＳＯＭ２Ｗ５である；
Ｗ５は、炭素環または複素環であり、ここで、Ｗ５は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換されている；
Ｗ６は、Ｗ３であり、Ｗ３は、別個に、１個、２個または３個のＡ３基で置換されている；
Ｍ２は、０、１または２である；
Ｍ１２ａは、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１２ｂは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｍ１ａ、Ｍ１ｃおよびＭ１ｄは、別個に、０または１である；
Ｍ１２ｃは、０、１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１１または１２である；
Ｘ６６は、水素またはフッ素である；そして
Ｘ６７は、水素、ヒドロキシまたはアシルオキシである。
【０２７５】
本発明の特定の１実施態様では、Ｘ６１は、メトキシ、エトキシ、ｎ−プロポキシ、ジフルオロメトキシ、トリフルオロメトキシ、エチル、メチル、プロピルまたはｎ−ブチルである。
【０２７６】
本発明の化合物では、Ｗ５炭素環およびＷ５複素環は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換され得る。Ｗ５は、飽和環、不飽和環または芳香環であり得、これは、単環式または二環式の炭素環または複素環を含む。Ｗ５は、３個〜１０個の環原子（例えば、３個〜７個の環原子）を有し得る。これらのＷ５環は、３個の環原子を含有するとき、飽和であり、４個の環原子を含有するとき、飽和またはモノ不飽和であり、５個の環原子を含有するとき、飽和、モノ不飽和またはジ不飽和であり、そして６個の環原子を含有するとき、飽和、モノ不飽和、ジ不飽和または芳香族である。
【０２７７】
Ｗ５複素環は、３個〜７個の環メンバー（２個〜６個の炭素原子および１個〜３個のヘテロ原子（これは、Ｎ、Ｏ、ＰおよびＳから選択される））を有する単環または７個〜１０個の環メンバー（４個〜９個の炭素原子および１個〜３個のヘテロ原子（これは、Ｎ、Ｏ、ＰおよびＳから選択される））を有する二環であり得る。Ｗ５複素環単環は、３個〜６個の環原子（２個〜５個の炭素原子および１個〜２個のヘテロ原子（これは、Ｎ、Ｏ、ＰおよびＳから選択される））を有し得る；または５個または６個の環原子（３個〜５個の炭素原子および１個〜２個のヘテロ原子（これは、Ｎ、Ｏ、ＰおよびＳから選択される））を有し得る。Ｗ５複素環二環は、７個〜１０個の環原子（６個〜９個の炭素原子および１個〜２個のヘテロ原子（これは、Ｎ、ＯおよびＳから選択される））を有する（これらは、ビシクロ［４，５］、［５，５］、［５，６］または［６，６］系として、配列される）；または９個〜１０個の環原子（８個〜９個の炭素原子および１個〜２個のヘテロ原子（これは、ＮおよびＳから選択される））を有する（これらは、ビシクロ［５，６］または［６，６］系として、配列される）。このＷ５複素環は、安定な共有結合により、炭素、窒素、イオウまたは他の原子を介して、Ｙ２に結合され得る。
【０２７８】
Ｗ５複素環には、例えば、ピリジル、ジヒドロピリジル異性体、ピペリジン、ピリダジニル、ピリミジニル、ピラジニル、ｓ−トリアジニル、オキサゾリル、イミダゾリル、チアゾリル、イソキサゾリル、ピラゾリル、イソチアゾリル、フラニル、チオフラニル、チエニルおよびピロリルが挙げられる。Ｗ５には、また、例えば、以下が挙げられるが、これらに限定されない：
【０２７９】
【化１９６】
2007500743.tif 000138
Ｗ５炭素環および複素環は、別個に、０個〜３個のＲ２基で置換され得る。例えば、置換Ｗ５炭素環には、以下が挙げられる：
【０２８０】
【化１９７】
2007500743.tif 000139
置換フェニル炭素環の例には、以下が挙げられる：
【０２８１】
【化１９８】
2007500743.tif 000140
（連結基およびリンカー）
本発明は、直接（例えば、共有結合を介して）または連結基（すなわち、リンカー）を介して、いずれかで、１個またはそれ以上のホスホネート基に連結された抗炎症性化合物を含有する抱合体を提供する。このリンカーの性質は、このホスホネート含有化合物が治療薬として機能する性能を妨害しないという条件で、重要ではない。このホスホネートまたはリンカーは、この化合物の水素または他の部分を除去してホスホネートまたはリンカーの結合のための開放原子価を提供することにより、その化合物上の任意の実行可能な位置で、この化合物（例えば、５００〜６１１の化合物）に連結できる。
【０２８２】
本発明の１実施態様では、この連結基またはリンカー（これは、「Ｌ」と表わすことができる）は、本明細書中で記述したＡ０、Ａ１、Ａ２、Ａ３またはＷ３基（例えば、アルキルオキシの繰り返し単位（例えば、ポリエチレンオキシ、ＰＥＧ、ポリメチレンオキシ）およびアルキルアミノ（例えば、ポリエチレンアミノ、Ｊｅｆｆａｍｉｎｅ（登録商標））；および二酸エステルおよびアミド（コハク酸エステル、スクシンアミド、ジグリコール酸エステル、マロン酸エステルおよびカプロアミドを含めて））の全部または一部を含むことができる。
【０２８３】
本発明の他の実施態様では、前記連結基またはリンカーは、約２０ダルトン〜約４００ダルトンの分子量を有する。
【０２８４】
本発明の他の実施態様では、前記連結基またはリンカーは、約５オングストローム〜約３００オングストロームの長さを有する。
【０２８５】
本発明の他の実施態様では、前記連結基またはリンカーは、ＤＲＵＧとホスホネート基のリンとを、約５オングストローム〜約２００オングストローム（これらを含めて）の長さだけ分離する。
【０２８６】
本発明の他の実施態様では、前記連結基またはリンカーは、二価の分枝または非分枝飽和または不飽和炭化水素鎖であり、該炭化水素鎖は、２個〜２５個の炭素原子を有し、ここで、該炭素原子の１個またはそれ以上（例えば、１個、２個、３個または４個）は、必要に応じて、（−Ｏ−）で置き換えられ、ここで、該鎖は、必要に応じて、炭素上にて、１個またはそれ以上（例えば、１個、２個、３個または４個）の置換基で置換されており、該置換基は、（Ｃ１〜Ｃ６）アルコキシ、（Ｃ３〜Ｃ６）シクロアルキル、（Ｃ１〜Ｃ６）アルカノイル、（Ｃ１〜Ｃ６）アルカノイルオキシ、（Ｃ１〜Ｃ６）アルコキシカルボニル、（Ｃ１〜Ｃ６）アルキルチオ、アジド、シアノ、ニトロ、ハロ、ヒドロキシ、オキソ（＝Ｏ）、カルボキシ、アリール、アリールオキシ、ヘテロアリールおよびヘテロアリールオキシから選択される。
【０２８７】
本発明の他の実施態様では、前記連結基またはリンカーは、式Ｗ−Ａであり、ここで、Ａは、（Ｃ１〜Ｃ２４）アルキル、（Ｃ２〜Ｃ２４）アルケニル、（Ｃ２〜Ｃ２４）アルキニル、（Ｃ３〜Ｃ８）シクロアルキル、（Ｃ６〜Ｃ１０）アリールまたはそれらの組合せであり、ここで、Ｗは、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−ＯＣ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｃ（＝Ｏ）−または直接結合である；ここで、各Ｒは、別個に、Ｈまたは（Ｃ１〜Ｃ６）アルキルである。
【０２８８】
本発明の他の実施態様では、前記連結基またはリンカーは、ペプチドから形成された二価ラジカルである。
【０２８９】
本発明の他の実施態様では、前記連結基またはリンカーは、アミノ酸から形成された二価ラジカルである。
【０２９０】
本発明の他の実施態様では、前記連結基またはリンカーは、ポリ−Ｌ−グルタミン酸、ポリ−Ｌ−アスパラギン酸、ポリ−Ｌ−ヒスチジン、ポリ−Ｌ−オルニチン、ポリ−Ｌ−セリン、ポリ−Ｌ−スレオニン、ポリ−Ｌ−チロシン、ポリ−Ｌ−ロイシン、ポリ−Ｌ−リジン−Ｌ−フェニルアラニン、ポリ−Ｌ−リジンまたはポリ−Ｌ−リジン−Ｌ−チロシンから形成された二価ラジカルである。
【０２９１】
本発明の他の実施態様では、前記連結基またはリンカーは、式Ｗ−（ＣＨ２）ｎであり、ここで、ｎは、約１と約１０の間である；そしてＷは、−Ｎ（Ｒ）Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（Ｒ）−、−ＯＣ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、−Ｓ（Ｏ）２−、−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）Ｃ＝Ｎ（Ｒ）−Ｎ（Ｒ）−、−Ｃ（Ｒ）＝Ｎ（Ｒ）−、−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−Ｎ（Ｒ）−、−Ｎ（Ｒ）−Ｓ（Ｏ）Ｍ２−または直接結合である；ここで、各Ｒは、別個に、Ｈまたは（Ｃ１〜Ｃ６）アルキルである。
【０２９２】
本発明の他の実施態様では、前記連結基またはリンカーは、メチレン、エチレンまたはプロピレンである。
【０２９３】
本発明の他の実施態様では、前記連結基またはリンカーは、該リンカーの炭素原子を介して、前記ホスホネート基に結合される。
【０２９４】
（細胞内標的化）
本発明の化合物のホスホネート基は、それらが望ましい所望部位（すなわち、細胞内部）に到達した後に、インビボで段階式に切断し得る。細胞内部の一作用機構は、負に荷電した「固定（ｌｏｃｋｅｄ−ｉｎ）」中間体を提供するための（例えば、エステラーゼによる）最初の切断を包含し得る。従って、本発明の化合物においてグループ化される末端エステルの切断は、負に荷電した「固定」中間体を放出する不安定な中間体を提供する。
【０２９５】
細胞内部を通過した後、このホスホネートまたはプロドラッグ化合物の細胞内酵素切断または改変は、「捕捉」機構による切断された化合物または改変された化合物の細胞内蓄積を生じ得る。その後、切断された化合物または改変された化合物は、その化合物がホスホネートプロドラッグとして侵入する速度と比較してその細胞からその切断された化合物または改変された化合物が抜け得る速度を減少させる、電荷、極性、または他の物理的特性の有意な変化によって、その細胞中に「固定」され得る。治療効果が達成される他の機構もまた、作動可能であり得る。本発明のホスホネートプロドラッグ化合物を含む酵素活性化機構が可能な酵素としては、アミダーゼ、エステラーゼ、微生物酵素、ホスホリパーゼ、コリンエステラーゼ、およびホスファターゼが挙げられるが、これらに限定されない。
【０２９６】
前述のことから、本発明に従って、多くの異なる薬剤が誘導体化できることが明らかである。多数のこのような薬剤は、本明細書中で具体的に言及されている。しかしながら、本発明に従って誘導体化するための薬剤の系統およびそれらの特定のメンバーの論述は、単に例示であり、網羅的であるとは解釈されないことが理解できるはずである。
【０２９７】
（抗炎症性化合物）
本発明の化合物としては、抗炎症活性を有する化合物が挙げられる。本発明の化合物は、１つ以上（例えば、１、２、３または４）のホスホネート基を有し、これは、プロドラッグ部分であっても、このプロドラッグ部分を含んでもよい（例えば、ホスホン酸ジエステル、ホスホンアミデート−エステルプロドラッグ、またはホスホンジアミデート−エステル（Ｊｉａｎｇ  ｅｔ  ａｌ．，ＵＳ２００２／０１７３４９０  Ａ１））。
【０２９８】
用語「抗炎症性化合物」としては、以下に記載される、抗炎症活性を有する化合物が挙げられる：Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．６４：１０４２−１０４４（１９９９）；Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．６４：１０４２−１０４４（１９９９）；米国特許第４，３３５，１２１号；ＵＳ４，４７２，３９３；Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ，１９９９，５５，３３５５−３３６４；Ｊ．Ｐｈａｒｍ．Ｓｃｉ．１９８５，７４，３６５−３７４；米国特許第４，４７２，３９２号；Ｄｒｕｇ  Ｄｅｖ．Ｉｎｄ．Ｐｈａｒｍ．，１９９４，２０，２４７９−２４９２；米国特許第３，３１２，５９０号；Ｅｕｒ．Ｊ．Ｃｌｉｎ．Ｐｈａｒｍａｃｏｌ．１９９２，４３，１５７−１５９；Ｊ．Ａｍ．Ａｃａｄ．Ｄｅｒｍａｔｏｌ．１９９３，２９，５７６−５８０；米国特許第４，７８６，６３７号；米国特許第４，７５３，９３５号；Ｌｅｅ  ｅｔ  ａｌ．Ｐｈａｒｍ  Ｒｅｓ，１９９０，７，１６１；米国特許第３，９２９，７６８号；米国特許第４，６８０，２９９号；米国特許第５，０３２，５９７号；ＥＰ  ００１８４１６２  Ａ２；ＥＰ  ００１８４１６２  Ａ２；米国特許第３，９２９，９９２号；米国特許第３，９９３，７４９号；米国特許第４，８７３，２５９号；およびＢｉｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，２００３，４２，６０５７。抗炎症性化合物の定義は、上で引用された一般的な開示だけでなく、その中で示される各種もまた含む。ホスホネート基は、ホスホネートプロドラッグ部分であり得る。このプロドラッグ部分は、加水分解に感受性であり得、例えば、ピバロイルオキシメチルカーボネート（ＰＯＣ）基またはＰＯＭ基が挙げられるが、これらに限定されない。あるいは、プロドラッグ部分は、酵素増強された切断に対して感受性であり得、例えば、乳酸エステルまたはホスホンアミデート−エステル基が挙げられる。
【０２９９】
用語「抗炎症性化合物」としてはまた、以下が挙げられる：テオフィリン、メチルキサンチン、メタミゾール、レフェコキシブ、メロキシカム、ピロキシカム、バルデコキシブ、テノキシカム、セレコキシブ、エトドラク、エトリコキシブ、イブプロフィン、ナプロキセン、オキソプロフェン、ジクロフェナク、レラフェン、メフェナミン酸、ニメスリド、アスピリン、オキサプロジン、トラドール、Ｒケトロラク、ホスホン酸ステロイド、ピメクロリムス、エベロリムス、シロリムス、ラルチトレクスド（ｒａｌｔｉｔｒｅｘｅｄ）（トムデックス（ｔｏｍｕｄｅｘ））、パレコキシブ、ニメスリド、アミノプテリン、ルミラコキシブ、タクロリムス、プレドニゾロン、ロリプラム、ＣＣ−１０８８、ＣＤＰ  ８４０、シロミラスト、ピクラミラスト、ロフルミラスト、アチゾラム、ＶＸ−１４８、ブレキナール、ジフルニサール、ドラマピモド（ｄｏｒａｍａｐｉｍｏｄ）、トルフェナミン酸、ドロキシカム、フルルビプロフェン、インドメタシン、ロルノキシカム、ＮＣＸ−７０１、１０−プロパルギル−１０−デアザ−アミノプテリン（ＰＤＸ）、タルニフルメート、サリドマイド、デキシケトプロフェン、ザルダベリン、ナブメトン、リコフェロン、ケトロラク、ＢＣＸ−１７７７、アムトルメチングアシル（ａｍｔｏｌｍｅｔｉｎｅ  ｇｕａｃｉｌ）、アセクロフェナク、メトキシブトロペート（ｍｅｔｏｘｉｂｕｔｒｏｐａｔｅ）、オキサプロジン、スリンダク、レビミド、ジプロレン、アクロメタゾン、ヒドロコルチゾン、バンセリル（ｖａｎｃｅｒｉｌ）、レフルノミド、硫酸メチルプレドニゾロン（ｍｅｔｈｙｌｐｒｅｄｎｉｓｏｌｏｎｅ  ｓｕｌｅｐｔａｎａｔｅ）、プレドニゾン、クロベタゾール、ＳＭＰ−１１４、テリフルノミド、サリチル酸、エトリコキシブ、Ｌ−７９１，９４３、プロピオン酸ハロベタゾール、シクレソニド、デフラザコート、フルニソリド、メドロキシプロゲステロン、トリアムシノロンアセトニド、リメキソロン（ｒｉｍｅｘｏｌｏｎｅ）、フルチカゾン（ｆｌｕｔｉｃａｓｏｎｅ）、モメタゾンフロエート、硫酸メチルプレドニゾロン（ｍｅｔｈｙｌｐｒｅｄｎｉｓｏｌｏｎｅ  ｓｕｌｅｐｔａｎａｔｅ）、ベクロメタゾン、メチルプレドニゾロンアセポネート（ｍｅｔｈｙｌｐｒｅｄｎｉｓｏｌｏｎｅ  ａｃｅｐｏｎａｔｅ）、メリメポジブ（ｍｅｒｉｍｅｐｏｄｉｂ）、ミコフェノレート、ブデソニド、デキサメタゾン、ブレキナール（ｂｒｅｑｕｉｎａｒ）、免疫抑制性マクロライド、メトトレキセート、ジロイトン（ｚｉｌｅｕｔｏｎ）、ＰＮＰ−４０５、ＭＤＬ−７４４２８、９−（３，３−ジメチル−５−ホスホノペンチル）グアニンのプロドラッグ、ＤＡＤＭＥ−ＩＭＭＧのプロドラッグ、レフルノミド（ｌｅｆｌｕｎｏｍｉｄｅ）、ザルダベリン、サイクロスポリンＡおよびミゾリビン（ｍｉｚｏｒｉｂｉｎｅ）。
【０３００】
典型的には、本発明の化合物は、約４００ａｍｕ〜約１０，０００ａｍｕの分子量を有する；本発明の特定の実施態様では、化合物は、約５０００ａｍｕ未満の分子量を有する；本発明の他の特定の実施態様では、化合物は、約２５００ａｍｕ未満の分子量を有する；本発明の他の特定の実施態様では、化合物は、約１０００ａｍｕ未満の分子量を有する；本発明の他の特定の実施態様では、化合物は、約８００ａｍｕ未満の分子量を有する；本発明の他の特定の実施態様では、化合物は、約６００ａｍｕ未満の分子量を有する；そして本発明の他の特定の実施態様では、化合物は、約６００ａｍｕ未満の分子量および約４００ａｍｕより高い分子量を有する。
【０３０１】
本発明の化合物はまた、典型的には、約５未満のｌｏｇＤ（極性）を有する。１実施態様では、本発明は、約４未満のｌｏｇＤを有する化合物を提供する；他の実施態様では、本発明は、約３未満のｌｏｇＤを有する化合物を提供する；他の実施態様では、本発明は、約−５より高いｌｏｇＤを有する化合物を提供する；他の実施態様では、本発明は、約−３より高いｌｏｇＤを有する化合物を提供する；そして他の実施態様では、本発明は、約０より高く約３未満のｌｏｇＤを有する化合物を提供する。
【０３０２】
本発明の化合物内で選択した置換基は、再帰的な程度まで存在している。この文脈において、「再帰置換基」とは、ある置換基がそれ自体の他の場合を記載し得ることを意味する。このような置換基は再帰的な性質があるために、理論的には、任意の所定の実施形態において、多数が存在し得る。例えば、Ｒｘは、Ｒｙ置換基を含有する。Ｒｙは、Ｒ２であり得、これは、順に、Ｒ３であり得る。もし、Ｒ３がＲ３ｃであるように選択されるなら、Ｒｘの第二の場合が選択できる。医化学の当業者は、このような置換基の全数が目的化合物の所望の特性により合理的に制限されることを理解する。このような特性には、限定ではなく例として、物理的特性（例えば、分子量、溶解度またはｌｏｇＰ）、適用特性（例えば、目的の標的に対する活性）および実用特性（例えば、合成し易さ）が挙げられる。
【０３０３】
限定ではなく例として、特定の請求の範囲では、Ｗ３、ＲｙおよびＲ３は、全て、再帰置換基である。典型的には、これらの各々は、別個に、所定請求の範囲において、２０回、１９回、１８回、１７回、１６回、１５回、１４回、１３回、１２回、１１回、１０回、９回、８回、７回、６回、５回、４回、３回、２回、１回または０回存在し得る。さらに典型的には、これらの各々は、別個に、所定請求の範囲において、１２回またはそれより少ない回数で存在し得る。さらに典型的には、所定請求の範囲において、Ｗ３は、０回〜８回存在し、Ｒｙは、０回〜６回存在し、Ｒ３は、０回〜１０回存在する。よりさらに典型的には、所定請求の範囲において、Ｗ３は、０回〜６回存在し、Ｒｙは、０回〜６回存在し、Ｒ３は、０回〜８回存在する。
【０３０４】
再帰置換基は、本発明の意図した局面である。医化学の当業者は、このような置換基の万能性を理解している。本発明の請求の範囲において再帰置換基が存在している程度まで、その全数は、上で示したようにして、決定される。
【０３０５】
本明細書中で記述した化合物を１個より多い同じ指定基（例えば、「Ｒ１」または「Ｒ６ａ」）で置換するときはいつでも、それらの基は、同一または異なり得る、すなわち、各基は、別個に選択されることが分かる。波線は、隣接している基、部分または原子への共有結合の部位を示す。
【０３０６】
本発明の特定の１実施態様では、この抗炎症性化合物は、非ステロイド抗炎症性化合物（例えば、式５００〜５２２、５２５〜５６５、５７２〜５７４、５７９〜５８３、５８５〜５８６、および５９８〜６００および６０２〜６１１の化合物）である。
【０３０７】
本発明の他の特定の実施態様では、この抗炎症性化合物は、ステロイド抗炎症性化合物である。ステロイド抗炎症性化合物には、以下の縮合環系を含む化合物が挙げられる：
【０３０８】
【化１９９】
2007500743.tif 000141
本発明の１実施態様では、この抗炎症性化合物は、以下の縮合環系を含む化合物である：
【０３０９】
【化２００】
2007500743.tif 000142
本発明の他の実施態様では、この抗炎症性化合物は、式５２３〜５２４、５６６〜５７１、５７５〜５７８、５８４、および５８７〜５９７、および６０１のステロイド抗炎症性化合物である。
【０３１０】
本発明の１実施態様では、この化合物は、単離され精製された状態である。一般に、「単離され精製された」との用語は、その化合物が実質的に生体物質（例えば、滅駅、組織、細胞など）を含まないことを意味する。本発明の特定の１実施態様では、この用語は、本発明の化合物または抱合体が生体物質を少なくとも約５０重量％含まないことを意味する；他の実施態様では、この用語は、本発明の化合物または抱合体が生体物質を少なくとも約７５重量％含まないことを意味する；他の実施態様では、この用語は、本発明の化合物または抱合体が生体物質を少なくとも約９０重量％含まないことを意味する；他の実施態様では、この用語は、本発明の化合物または抱合体が生体物質を少なくとも約９８重量％含まないことを意味する；他の実施態様では、この用語は、本発明の化合物または抱合体が生体物質を少なくとも約９９重量％含まないことを意味する。他の特定の実施態様では、本発明は、合成的に調製された（例えば、半ビボ）本発明の化合物または抱合体を提供する。
【０３１１】
本発明の１実施態様では、この化合物は、プリンヌクレオシドホスホリラーゼではない；１実施態様では、この化合物は、抗癌剤ではない；１実施態様では、この化合物は、免疫媒介性の状態に対して活性ではない；１実施態様では、この化合物は、代謝疾患に対して活性ではない；１実施態様では、この化合物は、抗ウイルス薬ではない；１実施態様では、この化合物は、ヌクレオシドではない；１実施態様では、この化合物は、キナーゼ阻害剤ではない；１実施態様では、この化合物は、代謝拮抗剤ではない；１実施態様では、この化合物は、ＩＭＰＤＨ阻害剤ではない；１実施態様では、この化合物は、抗感染薬ではない；１実施態様では、この化合物は、式２４２または２４３の化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式７４〜７６、１９９〜２０３、２７９〜２８０、２０４〜２１０、および２８６〜２９２のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式４５〜４７、５６〜５８、２２９、９５〜９７、および２２６〜２３３のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式８２〜８５のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式１０６〜１０７、２３５〜２４３、および２８１〜２８５のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式１０６〜１０７および２４２〜２４３のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式７４〜７６、１９９〜２０３、２０４〜２１０、２８１〜２８５、および２８６〜２９２のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式１４、４１〜４４、６３〜６５、７４〜７６、７９〜８０、９９〜１００、１０６〜１０７、１１３〜１２６、２０４〜２１０、１３３〜１５５、１６５〜１７３、１７７〜１９２、１９６〜２１０、２１４〜２４３、２４９〜２５０、２７２〜２７４、２６９〜２７１、２７５〜２８０、２８６〜２９２、および２９３〜２９６のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式４３〜４７、５６〜５８、２２９、７４〜７９、９５〜９７、９９〜１００、１０６〜１０７、１１３〜１１４、１２４〜１２６、１３３〜１３８、１５４〜１５５、１５８〜１５９、１６５〜１６７、１９９〜２１０、２１４〜２２４、２２６〜２３３、２３５〜２４３、２４９〜２５０、および２７９〜２９２のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式５０３、５２６〜５２８、５３１、５４２、５５１、５５４、５５７、５５９、５６５、５６９、５７２〜５７４、５７７、５８５、５８７、５９８〜６００、６０２、６０３、６０５、６０７、６０８、および６０９のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式５２５〜５２７、５３３、５３４、５４２、５５４、５５７、５５９、５６３、５６５〜５６７、５６９、５７２〜５７９、５８５、５８７〜５８９、５９１〜５９５、５９７〜６００、６０２、６０４〜６０５、および６０７〜６１１のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式５９８〜６００、５７７、および６０８のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式５５７または５８５のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式５５７、５７７、５８５、６０２、６０７、および６０９のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式５４４の化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式５２８、５３１、５５１、および６０５のいずれか１つの化合物ではない；１実施態様では、この化合物は、式５５９、５９８〜６００および６０８のいずれか１つの化合物ではない；そして１実施態様では、この化合物は、式５８５の化合物ではない。
【０３１２】
（立体異性体）
本発明の化合物は、キラル中心（例えば、キラル炭素またはリン原子）を有し得る。それゆえ、本発明の化合物には、全ての立体異性体（鏡像異性体、ジアステレオマーおよびアトロプ異性体を含めて）が挙げられる。それに加えて、本発明の化合物には、任意のまたは全ての非対称キラル原子で、強化または分割鏡像異性体が挙げられる。言い換えれば、それらの描写から明らかなキラル中心は、そのキラル異性体またはラセミ混合物として、提供される。ラセミ混合物およびジアステレオマー混合物の両方だけでなく、単離または合成した個々の光学異性体（これらは、それらの鏡像異性パートナーまたはジアステレオマーバートナーを実質的に含まない）は、全て、本発明の範囲内である。これらのラセミ混合物は、周知技術（例えば、光学活性補助剤（例えば、酸または塩基）を使って形成されたジアステレオマー塩の分離に続いて、それらの光学活性物質に戻す変換）により、それらの個々の実質的に光学的に純粋な異性体に分離される。大ていの場合、所望の光学異性体は、所望の出発物質の適当な立体異性体で開始して、立体特異的な反応により、合成される。
【０３１３】
本発明の化合物はまた、ある場合には、互変異性体として存在できる。１個だけの非局在化共鳴構造が描写され得るものの、このような形状の全ては、本発明の範囲内であると考慮される。例えば、エン−アミン互変異性体は、プリン、ピリミジン、イミダゾール、グアニジン、アミジンおよびテトラゾール系に存在でき、それらの可能な全ての互変異性体形状は、本発明の範囲内である。
【０３１４】
（塩および水和物）
本発明の組成物は、必要に応じて、本明細書中の化合物の塩（特に、薬学的に受容可能な非毒性塩（これは、例えば、Ｎａ＋、Ｌｉ＋、Ｋ＋、Ｃａ＋２およびＭｇ＋２を含有する））を含有する。このような塩には、適当なカチオン（例えば、アルカリ金属およびアルカリ土類金属イオンまたはアンモニウムおよび四級アミノイオン）と酸アニオン部分（典型的には、カルボン酸）とを配合することにより誘導したものが挙げられる。一価塩は、もし、水溶性塩が望ましいなら、好ましい。
【０３１５】
金属塩は、典型的には、金属水酸化物を本発明の化合物と反応させることにより、調製される。このようにして調製される金属塩の例には、Ｌｉ＋、Ｎａ＋およびＫ＋を含有する塩がある。溶解性が低い金属塩は、適当な金属化合物を加えることにより、溶解性が高い塩の溶液から沈殿され得る。
【０３１６】
それに加えて、塩基中心（典型的には、アミン）または酸性基に、ある種の有機酸および無機酸（例えば、ＨＣｌ、ＨＢｒ、Ｈ２ＳＯ４、Ｈ３ＰＯ４または有機スルホン酸）を酸付加することから、形成され得る。最後に、本明細書中の組成物は、本発明の化合物を、それらの非イオン化形状だけでなく双性イオン形状および水和物のように化学量論量の水と配合して含有することが理解できるはずである。
【０３１７】
また、その親化合物と１種またはそれ以上のアミノ酸との塩も、本発明の範囲内である。上記アミノ酸のいずれか（特に、タンパク質成分として見られる天然に生じるアミノ酸）が適当であるが、このアミノ酸は、典型的には、塩基基または酸基を備えた側鎖を有するもの（例えば、リジン、アルギニンまたはグルタミン酸）または中性基を備えた側鎖を有するもの（例えば、グリシン、セリン、スレオニン、アラニン、イソロイシンまたはロイシン）である。
【０３１８】
（炎症を阻止する方法）
本発明の他の局面は、炎症を阻止する方法に関し、該方法は、このような阻止が必要であることが疑われた検体または被験体を、本発明の組成物と接触させる工程を包含する。
【０３１９】
本発明の組成物は、炎症阻害剤、このような阻害剤用の中間体として作用し得るか、または下記のような他の有用性を有し得る。これらの阻害剤は、特定の化合物またはその化合物の一部に独特の形状を有する細胞の表面上または空洞内の位置に結合し得る。細胞を結合する組成物は、異なる可逆性の程度で、結合し得る。実質的に非可逆的に結合する化合物は、本発明のこの方法で使用するのに理想的な候補である。一旦、標識されると、実質的に非可逆的に結合する組成物は。炎症の検出用のプローブとして、有用である。従って、本発明は、炎症していることが疑われた検体または被験体で炎症を検出する方法に関し、該方法は、以下の工程を包含する：このような検体または被験体を、標識に結合した（または標識を含む）本発明の化合物を含有する組成物で処理する工程；および該標識の活性に対する該検体の効果を観察する工程。適当な標識は、診断分野で周知であり、これらには、遊離ラジカル、蛍光体、放射性同位体、酵素、化学発光基および色原体が挙げられる。本明細書中の化合物は、官能基（例えば、ヒドロキシルまたはアミノ）を使用して、通常の様式で、標識される。
【０３２０】
本発明に関連して、炎症しているか炎症性薬剤を含むことが疑われた「検体」には、天然または人工の物質（例えば、生物有機体；組織または細胞培養物；生体試料（例えば、生体材料試料（例えば、血液、血清、尿、脳脊髄液、涙、痰、唾液、組織試料など）））；実験室試料；食物、水または空気試料；生体製品試料（例えば、組織抽出液（特に、所望の糖タンパク質を合成する組換え細胞））などが挙げられる。検体は、水および有機溶媒−水混合物を含めた任意の媒体中にて、含有され得る。検体には、生物有機体（例えば、ヒト）および人工物質（例えば、細胞培養物）が挙げられる。
【０３２１】
本発明の処理工程は、本発明の化合物を上記検体に加える工程を包含するか、または該化合物の前駆体を該検体に加える工程を包含する。この添加工程は、本明細書中で記述した任意の投与方法を包含する。
【０３２２】
もし望ましいなら、この組成物を適用した後の本発明の化合物の抗炎症活性は、このような活性を検出する直接方法および間接方法を含めた任意の方法により、観察できる。このような活性を決定する定量方法、定性方法および半定量方法は、全ても考慮される。典型的には、上記スクリーニング方法の１つが適用されるが、しかしながら、他の任意の方法（例えば、生物有機体の生理学的特性の観察）もまた、適用できる。
【０３２３】
（医薬品製剤）
本発明の化合物は、担体および賦形剤（これには、通常の慣行に従って、選択される）で処方される。錠剤は、賦形剤、グライダント、充填剤、結合剤などを含有する。水性製剤は、無菌形状で調製され、経口投与以外で送達する目的のとき、一般に、等張性である。全ての製剤は、必要に応じて、賦形剤（例えば、「Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｅｘｃｉｐｉｅｎｔｓ」（１９８６）で述べられているもの）を含有する。賦形剤には、アスコルビン酸および他の酸化防止剤、キレート化剤（例えば、ＥＤＴＡ）、炭水化物（例えば、デキストラン）、ヒドロキシアルキルセルロース、ヒドロキシアルキルメチルセルロース、ステアリン酸などが挙げられる。これらの製剤のｐＨは、約３〜約１１の範囲であるが、通常、約７〜１０である。
【０３２４】
これらの活性成分を単独で投与することが可能であるのに対して、それらを医薬品製剤として提示することは、好まれ得る。本発明の製剤（これらは、動物およびヒトの両方の用途に使用される）は、１種またはそれ以上の受容可能な担体および必要に応じて、他の治療成分と共に、少なくとも１種の活性成分（これは、上で定義した）を含有する。これらの担体は、その製剤の他の成分と相溶性であるという意味で、「受容可能」でなければならず、また、そのレシピエントに生理学的に無害でなければならない。
【０３２５】
これらの製剤には、前述の投与経路に適当なものが挙げられる。これらの製剤は、好都合には、単位剤形で提供され得、そして薬学で周知の方法のいずれかにより、調製され得る。技術および製剤は、Ｒｅｍｉｎｇｔｏｎ’ｓ  Ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  Ｓｃｉｅｎｃｅｓ（Ｍａｃｋ  Ｐｕｂｌｉｓｈｉｎｇ  Ｃｏ．，Ｅａｓｔｏｎ，ＰＡ）で見られる。このような方法は、その活性成分を担体（これは、１種またはそれ以上の補助成分を構成する）と会合させる工程を包含する。一般に、これらの製剤は、この活性成分を液状担体または細かく分割した固体担体またはそれらの両方と均一かつ密接に会合させることにより、次いで、必要なら、その生成物を成形することにより、調製される。
【０３２６】
経口投与に適当な本発明の製剤は、別個の単位（例えば、カプセル、カシュ剤または錠剤（各々は、所定量の活性成分を含有する））として；粉末または錠剤として；水性液体または非水性液体の溶液または懸濁液として；または水中油形液体乳濁液または油中水形液体乳濁液として、提供され得る。この活性成分はまた、巨丸剤、舐剤またはペーストとして、投与され得る。
【０３２７】
錠剤は、必要に応じて、１種またはそれ以上の補助成分と共に、圧縮または成形することにより、製造され得る。圧縮した錠剤は、適当な機械にて、自由流動形態の活性成分（例えば、粉末または顆粒であって、これは、必要に応じて、結合剤、潤滑剤、不活性希釈剤、防腐剤、界面活性剤または分散剤と混合される）を圧縮することにより、調製され得る。成形した錠剤は、適当な機械において、粉末化した活性成分および適当な担体（これは、不活性液状希釈剤で湿潤されている）の混合物を成形することにより、製造され得る。これらの錠剤は、必要に応じて、被覆または刻印され得、また、必要に応じて、そこから活性成分ゆっくりとまたは制御して放出するように処方される。
【０３２８】
目または他の外部組織（例えば、口および皮膚）への投与には、これらの製剤は、好ましくは、局所軟膏またはクリームとして適用され、これは、この活性成分を、例えば、０．０７５〜２０重量％（０．１重量％を段階的に加えた０．１％と２０％との間の範囲（例えば、０．６重量％、０．７重量％など））、好ましくは、０．２〜１５重量％、最も好ましくは、０．５〜１０重量％の量で、含有する。軟膏で処方するとき、これらの活性成分は、パラフィン基剤または水混和性軟膏基剤のいずれかで、使用され得る。あるいは、これらの活性成分は、水中油形クリーム基剤を有するクリームで、処方され得る。
【０３２９】
もし望ましいなら、このクリーム基剤の水相は、例えば、少なくとも３０重量％の多価アルコール（すなわち、２個またはそれ以上の水酸基を有するアルコール（例えば、プロピレングリコール、ブタン１，３−ジオール、マンニトール、ソルビトール、グリセロールおよびポリエチレングリコール（ＰＥＧ  ４００を含めて）およびそれらの混合物））が挙げられ得る。これらの局所製剤は、望ましくは、皮膚または他の患部を通る活性成分の吸収または浸透を高める化合物を含有し得る。このような皮膚浸透性向上剤の例には、ジメチルスルホキシドおよび関連類似物が挙げられる。
【０３３０】
本発明の乳濁液の油相は、公知の様式で、公知の成分から構成され得る。この相は、単に、乳化剤（これは、それ以外にも、排出促進剤として知られている）を含有し得るのに対して、それは、望ましくは、少なくとも１種の乳化剤と、脂肪またはオイルまたは脂肪およびオイルの両方との混合物を含有する。好ましくは、親油性乳化剤（これは、安定剤として作用する）と共に、親水性乳化剤が含有される。オイルおよび脂肪の両方を含有させることもまた、好ましい。これらの乳化剤は、安定剤と共にまたはそれなしで、一緒に、いわゆる乳化ワックスを構成し、このワックスは、このオイルおよび脂肪と共に、いわゆる乳化軟膏基剤を構成し、これは、これらのクリーム製剤の油性分散相を形成する。
【０３３１】
本発明の製剤で使用するのに適当な排出促進剤および乳濁液安定剤には、Ｔｗｅｅｎ（登録商標）６０、Ｓｐａｎ（登録商標）８０、セチルステアリルアルコール、ベンジルアルコール、ミリスチルアルコール、グリセリルモノステアレートおよびラウリル硫酸ナトリウムが挙げられる。
【０３３２】
この製剤に適当なオイルまたは脂肪の選択は、所望の外観特性を達成することに基づいている。このクリームは、好ましくは、チューブまたは他の容器からの漏れを避けるのに適当な堅牢性を備えた非油性で非汚染性かつ洗浄可能な製品であるべきである。直鎖または分枝鎖の一塩基または二塩基得るキルエステル（例えば、ジ−イソアジペート、ステアリン酸イソセチル、ココナッツ脂肪酸のプロピレングリコールジエステル、ミリスチン酸イソプロピル、オレイン酸デシル、パルミチン酸イソプロピル、ステアリン酸ブチル、パルミチン酸２−エチルヘキシル、またはＣｒｏｄａｍｏｌ  ＣＡＰとして知られている分枝鎖エステルのブレンド）が使用され得、最後の３個は、好ましいエステルである。これらは、所望の特性に依存して、単独で使用され得るか、または併用され得る。あるいは、融点が高い脂質（例えば、白色軟質パラフィンおよび／または液状パラフィンまたは他の鉱油）は、使用される。
【０３３３】
本発明の医薬処方物は、１種またはそれ以上の薬学的に受容可能なキャリアまたは賦形剤および必要に応じて、他の治療剤と共に、本発明の１種またはそれ以上の化合物を含有する。この活性剤を含有する医薬処方物は、目的の投与方法に適切な任意の形状であり得る。例えば、経口用途に使用するとき、錠剤、薬用ドロップ、水性または油性懸濁液、分散性粉末または顆粒、乳濁液、硬質または軟質カプセル、またはシロップまたはエリキシル剤が調製され得る。経口用途用の組成物は、医薬組成物の製造について当該技術分野で公知の任意の方法に従って調製され得、このような組成物は、口当たりが良い処方物を提供するために、甘味料、着香剤、着色剤および防腐剤を含めた１種またはそれ以上の薬剤を含有し得る。錠剤は、非毒性の薬学的に受容可能な賦形剤と混合して活性成分を含有し、これらは、錠剤の製造に適切である。これらの賦形剤は、例えば、不活性希釈剤（例えば、炭酸カルシウムもしくは炭酸ナトリウム、ラクトース、ラクトース一水和物、クロスカルメロースナトリウム、ポビドン、リン酸カルシウムまたはリン酸ナトリウム）；顆粒化剤および崩壊剤（例えば、コーンスターチまたはアルギン酸）；結合剤（例えば、セルロース、微結晶セルロース、デンプン、ゼラチンまたはアカシア）および潤滑剤（例えば、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸またはタルク）であり得る。これらの錠剤は、消化管での崩壊および吸収を遅らせるために、公知技術（マイクロカプセル化を含めて）により被覆され得、それにより、長期間にわたる持続作用が得られる。例えば、時間遅延物質（例えば、グリセリルモノステアレートまたはグリセリルジステアレート）は、単独で、またはワックスと共に、使用され得る。
【０３３４】
経口用途用の処方物は、硬質ゼラチンカプセル（ここで、その活性成分は、不活性固形希釈剤（例えば、リン酸カルシウムまたはカオリン）と混合されている）、または軟質ゼラチンカプセル（ここで、その活性成分は、水またはオイル（例えば、落花生油、液状パラフィンまたはオリーブ油）と混合されている）として、提供され得る。
【０３３５】
本発明の水性懸濁液は、水性懸濁液を製造するのに適切な賦形剤と混合して、この活性物質を含有する。このような賦形剤には、例えば、懸濁剤（例えば、ナトリウムカルボキシメチルセルロース、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、アルギン酸ナトリウム、ポリビニルピロリドン、トラガカントゴム、およびアカシアゴム）；分散剤または湿潤剤（例えば、天然に生じるホスファチド（例えば、レシチン）、アルキレンオキシドと脂肪酸（例えば、ポリオキシエチレンステアレート）との縮合生成物、エチレンオキシドと長鎖脂肪族アルコール（例えば、ヘプタデカエチレンオキシセタノール）との縮合生成物、エチレンオキシドと脂肪酸およびへキシトール無水物由来の部分エステルとの縮合生成物（例えば、ポリオキシエチレンソルビトールモノオレエート）が挙げられる。この水性懸濁液はまた、１種またはそれ以上の防腐剤（例えば、ｐ−ヒドロキシ安息香酸エチルまたはｎ−プロピル）、１種またはそれ以上の着色剤、１種またはそれ以上の着香剤、および１種またはそれ以上の甘味料（例えば、スクロースまたはサッカリン）を含有し得る。
【０３３６】
油性懸濁液は、この活性成分を、植物油（例えば、落花生油、オリーブ油、ゴマ油またはココナッツ油）または鉱油（例えば、液状パラフィン）で懸濁することにより、処方され得る。この油性懸濁液はまた、増粘剤（ミツロウ、硬質パラフィンまたはセチルアルコール）を含有し得る。甘味料（例えば、上で並べたもの）および着香剤を、口当たりがいい経口処方物を提供するために、添加し得る。これらの組成物を、酸化防止剤（例えば、アスコルビン酸）の添加により、保存し得る。
【０３３７】
水の添加により水性懸濁液を調製するのに適切な本発明の分散性粉末および顆粒は、分散剤または湿潤剤、懸濁剤および１種またはそれ以上の防腐剤と共に、この活性成分を含有する。適切な分散剤または湿潤剤および懸濁剤は、上で開示したものにより、例示される。別の賦形剤（例えば、甘味料、着香剤および着色剤）もまた、存在し得る。
【０３３８】
本発明の医薬組成物はまた、水中油型乳濁液の形状であり得る。その油相は、植物油（例えば、オリーブ油または落花生油）、鉱油（例えば、液状パラフィン）、またはこれらの混合物であり得る。適切な乳化剤には、例えば、天然に生じるゴム（例えば、アラビアゴムおよびトラガカントゴム）、天然に生じるホスファチド（例えば、大豆レシチン、脂肪酸と無水へキシトールとに由来のエステルまたは部分エステル（例えば、ソルビタンモノオレエート）、および該部分エステルとエチレンオキシドとの縮合生成物（例えば、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート））であり得る。この乳濁液はまた、甘味料、着香剤および防腐剤を含有し得る。シロップおよびエリキシル剤は、甘味料（例えば、グリセロール、ソルビトールまたはスクロース）と共に処方され得る。このような処方物また、緩和薬、防腐剤、着香剤または着色剤を含有し得る。
【０３３９】
本発明の医薬組成物はまた、無菌の注射可能処方物（例えば、無菌の注射可能水性または油性懸濁液）の形状であり得る。この懸濁液は、上で言及した適切な分散剤または湿潤剤および懸濁剤を用いて、公知方法に従って、調合され得る。この無菌の注射可能処方物はまた、非毒性の非経口的に受容可能な希釈剤または溶媒中の無菌の注射可能溶液または懸濁液（例えば、１，３−ブタンジオール中の溶液）であり得るか、または凍結乾燥粉末として調製され得る。使用され得る適切な賦形剤および溶媒のうちには、リンガー液および等張性塩化ナトリウム溶液がある。それに加えて、溶媒または懸濁媒体として、無菌不揮発性油が通常使用され得る。この目的のために、任意のブランドの不揮発性油が使用され得、これには、合成のモノグリセリドまたはジグリセリドがある。それに加えて、注射可能物の調製には、脂肪酸（例えば、オレイン酸）もまた、同様に使用され得る。
【０３４０】
単回投薬量を生じるためにキャリア物質と組み合わされ得る活性成分の量は、治療する宿主および特定の投与様式に依存して、変わる。例えば、ヒトへの経口投与向けの時間放出処方物は、約１〜１０００ｍｇの活性物質（これは、適切な好都合な量のキャリア物質（これは、全組成物の約５〜約９５％（重量：重量）で変わり得る）と配合した）を含有し得る。この医薬組成物は、投与のために、簡単に測定できる量を提供するように調製できる。例えば、静脈注入向けの水溶液は、適切な容量の注入が約３０ｍＬ／ｈｒの速度で起こり得るように、溶液１ミリリットルあたり、約３〜約５００μｇの活性成分を含有し得る。
【０３４１】
目に投与するのに適切な処方物には、点眼剤が挙げられ、ここで、その活性成分は、適切なキャリア（特に、活性成分の水性溶媒）に溶解または懸濁される。この活性成分は、好ましくは、このような処方物中にて、０．５〜２０重量％、有利には、０．５〜１０重量％、特に、約１．５重量％の濃度で、存在している。
【０３４２】
口に局所投与するのに適切な処方物には、薬用ドロップ（これは、味付け基剤（通常、スクロースおよびアカシアまたはトラガカント）中に活性成分を含有する）；香錠（これは、不活性基剤（例えば、ゼラチンおよびグリセリン、またはスクロースおよびアカシア）中に活性成分を含有する）およびうがい薬（これは、適切な液体キャリア中に活性成分を含有する）が挙げられる。
【０３４３】
直腸投与用の処方物は、適切な基剤（これは、例えば、ココアバターまたはサリチレートを含有する）を用いて、坐剤として提供され得る。
【０３４４】
肺内投与または鼻内投与するのに適切な処方物は、例えば、０．１〜５００ミクロン（０．１ミクロンと５００ミクロンの間の範囲でミクロン数を増加させた粒径（例えば、０．５、１、３０、３５ミクロンなど）を含めて）の範囲の粒径を有し、これは、鼻孔を通って急速に吸入することにより、または肺胞嚢に達するように口を通って吸入することにより、投与される。適切な処方物には、この活性成分の水性または油性溶液が挙げられる。エアロゾルまたは無水粉末投与するのに適切な処方物は、通常の方法に従って調製され得、そして他の治療剤（例えば、下記のような炎症の治療または予防で従来使用されていた化合物）と共に、送達され得る。
【０３４５】
膣内投与に適切な処方物には、また、ペッサリー、タンポン、クリーム、ゲル、ペースト、泡剤または噴霧処方物が挙げられ、これらは、この活性成分に加えて、当該技術分野で公知の適切なキャリアを含有する。
【０３４６】
非経口投与するのに適切な処方物には、水性および非水性の無菌注射溶液が挙げられ、これらは、酸化防止剤、緩衝液、静菌剤および溶質（これは、この処方物を目的レシピエントの血液と等張性にする）；および水性および非水性無菌懸濁液（これは、懸濁剤および増粘剤を含み得る）を含有し得る。
【０３４７】
これらの処方物は、単一用量または複数用量の容器（例えば、密封したアンプルおよびバイアル）で提供され、そして凍結乾燥状態で保存され、これは、使用直前に、無菌液状キャリア（例えば、注射用の水）を加えることだけが必要である。即席注射溶液および懸濁液は、先に記述した種類の無菌粉末、顆粒および錠剤から調製される。好ましい単位剤形には、本明細書中で先に引用したように、毎日用量または単位毎日副用量の活性成分またはそれらの適切な一部を含有するものがある。
【０３４８】
上で特に言及した成分に加えて、本発明の処方物は、当該種類の処方物に関して当該技術分野で通常の他の薬剤を含有し得、例えば、経口投与するのに適切なものは、香味料を含有し得ることが理解できるはずである。
【０３４９】
本発明は、さらに、獣医学組成物を提供し、この組成物は、その獣医学キャリアと共に、上で定義した少なくとも１種の活性成分を含有する。
【０３５０】
獣医学キャリアとは、この組成物を投与する目的に有用な物質であり、これは、固形、液状または気体物質であり、それ以外は、獣医学分野で不活性または受容可能であり、この活性成分と相溶性である。これらの獣医学組成物は、経口的、非経口的、または任意の他の望ましい経路により、投与され得る。
【０３５１】
本発明の化合物はまた、少ない頻度の投薬を可能にするかまたは活性成分の薬物動態または毒性プロフィールを向上させるように、活性成分の徐放を提供するのに処方される。従って、本発明はまた、徐放用に処方された１種またはそれ以上の本発明の化合物を含有する組成物を提供する。
【０３５２】
活性成分の有効用量は、少なくとも、治療する病気の性質、毒性、その化合物を予防的（低用量）にまたは既存の炎症に対して使用するかどうか、送達方法、および医薬処方物に依存しており、そして通常の用量評価研究を使用する臨床医により、決定される。それは、約０．０００１〜約１００ｍｇ／体重１ｋｇ／日であると予想できる。典型的には、約０．０１〜約１０ｍｇ／体重１ｋｇ／日である。さらに典型的には、約０．０１〜約５ｍｇ／体重１ｋｇ／日である。さらに典型的には、約０．０５〜約０．５ｍｇ／体重１ｋｇ／日である。例えば、約７０ｋｇの体重の成人の毎日候補用量は、１ｍｇ〜１０００ｍｇ、好ましくは、５ｍｇと５００ｍｇの間の範囲であり、そして単一用量または複数用量の形態をとり得る。
【０３５３】
（投与経路）
本発明の１種またはそれ以上の化合物（本明細書中では、活性成分と呼んでいる）は、治療する病気に適切な任意の経路により、投与される。適切な経路には、経口、直腸、経鼻、局所（口腔内および舌下を含めて）、膣および非経口（皮下、筋肉内、静脈内、皮内、くも膜下腔内および硬膜外を含めて）などが挙げられる。好ましい経路は、例えば、レシピエントの状態と共に変わり得ることが理解できる。本発明の化合物の利点は、それらが経口的に生物利用可能であり、経口投薬できることにある。
【０３５４】
（併用療法）
本発明の組成物はまた、他の活性成分と併用できる。このような組み合わせは、典型的には、治療する病気、成分の相互反応性および配合の薬理特性に基づいて、選択される。例えば、炎症を治療するとき、本発明の組成物は、他の抗炎症性化合物と組み合わせることができる。
【０３５５】
患者に同時投与または逐次投与するために、単一剤形で、本発明の任意の化合物と１種またはそれ以上の他の活性成分とを混ぜ合わせることも可能である。この併用療法は、同時または逐次レジメンで、投与され得る。逐次投与するとき、その組み合わせは、１回またはそれ以上で、投与され得る。
【０３５６】
この併用療法は、「相乗作用」または「相乗効果」、すなわち、それらの活性成分を併用したときに化合物を別々に使用することから生じる効果の和よりも高い効果を提供し得る。相乗効果は、これらの活性成分が以下であるとき、達成され得る：（１）混ぜ合わせた処方物において、共に処方され同時に投与または送達されるとき；（２）別々の処方物として、交互にまたは並行して送達されるとき；または（３）一部の他のレジメンによる。交互療法で送達するとき、これらの化合物を逐次（例えば、別の錠剤、丸薬またはカプセル剤）または別の注射器で異なる注射により投与または送達するとき、達成され得る。一般に、交互療法中にて、各活性成分の有効投薬量は、逐次（すなわち、順次）投与されるのに対して、併用療法では、２種またはそれ以上の有効投薬量が共に投与される。抗炎症相乗効果とは、この組合せの個々の化合物の純粋に予測された相加効果よりも大きい抗炎症効果を意味する。
【０３５７】
（本発明の化合物の代謝物）
本明細書中で記述した化合物のインビボ代謝産物もまた、本発明の範囲内である。このような産物は、例えば、主に酵素プロセスを原因として、投与した化合物の酸化、還元、加水分解、アミド化、エステル化などから生じ得る。従って、本発明は、本発明の化合物をその代謝産物が生じるのに十分な期間にわたって哺乳動物と接触させる工程を包含するプロセスにより産生される化合物を包含する。このような産物は、典型的には、本発明の放射標識（例えば、１４Ｃまたは３Ｈ）化合物を調製し、それを動物（例えば、ラット、マウス、モルモット、サルまたはヒト）に検出可能用量（例えば、約０．５ｍｇ／ｋｇより高い用量）で非経口的に投与することにより、代謝を起こすのに十分な時間（典型的には、約３０秒〜３０時間）を与え、そして尿、血液または他の生物学的試料からその変換産物を単離することにより、同定される。これらの産物は、それらが標識される（他のものは、代謝物内に残存している抗原決定基を結合できる抗体を使用することにより、単離される）ので、容易に単離される。その代謝物の構造は、通常の様式（例えば、ＭＳまたはＮＭＲ分析）により、決定される。一般に、代謝物の分析は、当業者に周知の通常の薬剤代謝物研究と同じ様式で、行われる。この変換産物は、インビボで見出されない限り、それ自身の抗炎症活性を有しないとしても、本発明の化合物を治療的に投薬する診断アッセイで有用である。
【０３５８】
代理胃腸分泌における化合物の安定性を決定する方策および方法は、公知である。化合物は、本明細書中では、３７℃で１時間インキュベーションした際、代理腸液または胃液中にて、保護基の約５０モルパーセント未満が脱保護される場合、胃腸管で安定であると規定される。これらの化合物が胃腸管で安定であるからといって、インビボで加水分解できないという意味ではないことに注目せよ。本発明のホスホネートプロドラッグは、典型的には、消化器系で安定であるが、消化管腔、肝臓または他の代謝器官、または一般細胞内にて、その親薬剤に実質的に加水分解される。
【０３５９】
（本発明の化合物を製造する代表的な方法）
本発明はまた、本発明の化合物を製造する多くの方法に関する。これらの化合物は、適用可能な有機合成技術のいずれかにより、調製される。このような技術の多くは、当該技術分野で周知である。しかしながら、これらの公知技術の多くは、以下の文献で詳しく述べられている：「Ｃｏｍｐｅｎｄｉｕｍ  ｏｆ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｔｉｃ  Ｍｅｔｈｏｄｓ」（Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ），Ｖｏｌ．１，Ｉａｎ  Ｔ．Ｈａｒｒｉｓｏｎ  ａｎｄ  Ｓｈｕｙｅｎ  Ｈａｒｒｉｓｏｎ，１９７１；Ｖｏｌ．２，Ｉａｎ  Ｔ．Ｈａｒｒｉｓｏｎ  ａｎｄ  Ｓｈｕｙｅｎ  Ｈａｒｒｉｓｏｎ，１９７４；Ｖｏｌ．３，Ｌｏｕｉｓ  Ｓ．Ｈｅｇｅｄｕｓ  ａｎｄ  Ｌｅｒｏｙ  Ｗａｄｅ，１９７７；Ｖｏｌ．４，Ｌｅｒｏｙ  Ｇ．Ｗａｄｅ，ｊｒ．，１９８０；Ｖｏｌ．５，Ｌｅｒｏｙ  Ｇ．Ｗａｄｅ，Ｊｒ．，１９８４；およびＶｏｌ．６，Ｍｉｃｈａｅｌ  Ｂ．Ｓｍｉｔｈ；ならびにＭａｒｃｈ，Ｊ．，「Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｔｈｉｒｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ」、（Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９８５），「Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  Ｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙ，Ｓｔｒａｔｅｇｙ  ＆  Ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ  ｉｎ  Ｍｏｄｅｒｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ．Ｉｎ  ９  Ｖｏｌｕｍｅｓ」、Ｂａｒｒｙ  Ｍ．Ｔｒｏｓｔ，Ｅｄｉｔｏｒ−ｉｎ−Ｃｈｉｅｆ（Ｐｅｒｇａｍｏｎ  Ｐｒｅｓｓ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９９３年に印刷）。
【０３６０】
（スキームおよび実施例）
これらの代表的な方法の一般的な局面は、以下および実施例で記述する。以下のプロセスの生成物の各々は、引き続いたプロセスでそれを使用する前に、必要に応じて、分離、単離および／または精製される。
【０３６１】
一般に、温度、反応時間、溶媒、ワークアップ手順などのような反応条件は、実行する特定の反応について当該技術分野で一般的なものである。引例の物質は、本明細書中で引用した物質と共に、このような条件の詳細な記載を含む。典型的には、それらの温度は、−１００〜２００℃であり、溶媒は、非プロトン性またはプロトン性であり、そして反応時間は、１０秒間〜１０日間である。ワークアップは、典型的には、任意の未反応試薬をクエンチすることに続いて、水／有機層系の間で分配し（抽出）、そして生成物を含有する層を分離することからなる。
【０３６２】
酸化反応および還元反応は、典型的には、室温に近い温度（約２０℃）で実行されるものの、水素化金属の還元については、しばしば、その温度は、０℃〜−１００℃まで低下され、溶媒は、典型的には、還元には、非プロトン性であり、そして酸化には、プロトン性または非プロトン性のいずれかであり得る。反応時間は、所望の変換を達成するように、調節される。
【０３６３】
縮合反応は、典型的には、室温に近い温度で実行されるが、非平衡で動力学的に制御した縮合には、低くした温度（０℃〜−１００℃）もまた、一般的である。溶媒は、プロトン性（これは、平衡化反応で一般的である）または非プロトン性（これは、動力学的に制御した反応で一般的である）のいずれかであり得る。
【０３６４】
標準的な合成技術（例えば、反応副生成物の共沸除去および無水反応条件（例えば、不活性ガス環境）の使用）は、当該技術分野で一般的であり、そして適用可能であるとき、適用される。
【０３６５】
「処理された（ｔｒｅａｔｅｄ）」、「処理する（ｔｒｅａｔｉｎｇ）」、「処理（ｔｒｅａｔｍｅｎｔ）」などの用語は、化学合成操作に関連して使用するとき、接触すること、混合すること、反応させること、接触を起こす、および１種またはそれ以上の化学要素が１種またはそれ以上の他の化学要素に変換するような様式で処理されることを示す当該技術分野で通例の他の用語を意味する。このことは、「化合物１を化合物２で処理する」ことが、「化合物１を化合物２と反応させること」、「化合物１を化合物２と接触すること」、「化合物１を化合物２と反応すること」、および化合物１を化合物２で「処理し」「反応し」「反応させる」などを合理的に示す有機合成の技術分野で通例の他の表現と同義であることを意味する。例えば、「処理する」とは、有機化学物質を反応させる通常の合理的な様式を意味する。特に明記しない限り、通常の濃度（０．０１Ｍ〜１０Ｍ、典型的には、０．１Ｍ〜１Ｍ）、温度（−１００℃〜２５０℃、典型的には、−７８℃〜１５０℃、さらに典型的には、−７８℃〜１００℃、さらにより典型的には、０℃〜１００℃）、反応容器（典型的には、ガラス、プラスチック、金属）、溶媒、圧力、雰囲気（典型的には、酸素および水に非感受性の反応には空気、酸素または水に感受性の反応にはアルゴン）などが意図されている。有機合成の技術分野で公知の類似反応の知見は、所定プロセスで「処理する」条件および装置を選択する際に、使用される。特に、有機合成の当業者は、当該技術分野の知見に基づいて、記述したプロセスの化学反応をうまく実行することが合理的に予想される条件および装置を選択する。
【０３６６】
上記および実施例の代表的なスキーム（以下、「代表的スキーム」と呼ぶ）の各々を改良すると、生成される特定の代表的な物質の種々の類似物が得られる。有機合成の適切な方法を記述している上記引用は、このような変更に適用可能である。
【０３６７】
代表的スキームの各々では、互いからおよび／または出発物質から反応生成物を分離することが有利であり得る。各工程または一連の工程の所望生成物は、当該技術分野で通例の技術により、所望程度の均一性になるまで、分離および／または精製（以下、分離と呼ぶ）される。典型的には、このような分離には、多相抽出、溶媒または溶媒混合物からの結晶化、蒸留、昇華またはクロマトグラフィーが挙げられる。クロマトグラフィーは、多数の方法が挙げられ得、これには、例えば、以下が挙げられる：逆相および順相；サイズ排除；イオン交換；高圧、中圧および低圧液体クロマトグラフィー方法および装置；小規模分析；疑似移動床（ＳＭＢ）および分取薄層または厚層クロマトグラフィー、ならびに小規模薄層およびフラッシュクロマトグラフィー技術。
【０３６８】
他の種類の分離方法には、所望生成物、未反応出発物質、反応副生成物などに結合するかそれらを分離可能にする試薬で混合物を処理することが挙げられる。このような試薬には、吸着剤または吸収剤（例えば、活性炭、モレキュラーシーブ、イオン交換媒体など）が挙げられる。あるいは、これらの試薬は、塩基性物質の場合に酸、酸性物質の場合に塩基、結合試薬（例えば、抗体、結合タンパク質）、選択的キレート剤（例えば、クラウンエーテル、液体／液体イオン交換試薬（ＬＩＸ）などであり得る。
【０３６９】
適切な分離方法の選択は、関与している物質の性質に依存している。例えば、沸点、および蒸留および昇華の際の分子量、クロマトグラフィーの際の極性官能基の存在または不存在、多相抽出の際の酸性媒体および塩基性媒体中の物質の安定性など。当業者は、所望の分離を最も達成し易い技術を適用する。
【０３７０】
立体異性体を実質的に含まない単一異性体（例えば、鏡像異性体）は、光学活性分割剤を使用するジアステレオマーの形成のような方法を使用して、そのラセミ混合物の分割により、得られる。（「Ｓｔｅｒｅｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ｃａｒｂｏｎ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ」（１９６２）ｂｙ  Ｅ．Ｌ．Ｅｌｉｅｌ，ＭｃＧｒａｗ  Ｈｉｌｌ；Ｌｏｃｈｍｕｌｌｅｒ，Ｃ．Ｈ．，（１９７５）Ｊ．Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒ．，１１３：（３）２８３−３０２）。本発明のキラル化合物のラセミ混合物は、以下を含めた任意の適切な方法により、分離され単離できる：（１）キラル化合物を使ったイオン性ジアステレオマー塩の形成および分別結晶化または他の方法による分離、（２）キラル誘導体化試薬を使ったジアステレオマー化合物の形成、これらのジアステレオマーの分離、および純粋な立体異性体への変換、および（３）キラル条件下での実質的に純粋または富化立体異性体の直接的な分離。
【０３７１】
方法（１）では、ジアステレオマー塩は、鏡像異性的に純粋なキラル塩基（例えば、ブルシン、キニーネ、エフェドリン、ストリキニーネ、α−メチル−β−フェニルエチルアミン（アンフェタミン）など）と酸性官能基を有する不斉化合物（例えば、カルボン酸およびスルホン酸）との反応により、形成できる。これらのジアステレオマー塩は、分別結晶化またはイオンクロマトグラフィーにより分離するように誘発され得る。これらの光学異性体をアミノ化合物から分離するために、キラルカルボン酸またはスルホン酸（例えば、ショウノウスルホン酸、酒石酸、マンデル酸または乳酸）を加えると、これらのジアステレオマー塩が形成できる。
【０３７２】
あるいは、方法（２）により、分割する基質は、キラル化合物の鏡像異性体と反応されて、ジアステレオマー対を形成する（Ｅｌｉｅｌ，Ｅ．ａｎｄ  Ｗｉｌｅｎ，Ｓ．（１９９４）Ｓｔｅｒｅｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ｏｆ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，Ｊｏｈｎ  Ｗｉｌｅｙ  ＆  Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ．，ｐ．３２２）。ジアステレオマー化合物は、不斉化合物を鏡像異性的に純粋なキラル誘導体化試薬（例えば、メンチル誘導体）と反応させることに続いて、これらのジアステレオマーを分離し加水分解して遊離の鏡像異性的に濃縮したキサンテンを得ることにより、形成できる。光学純度を決定する方法は、塩基またはＭｏｓｈｅｒエステル、そのラセミ混合物の酢酸α−メトキシ−α−（トリフルオロメチル）フェニル（Ｊａｃｏｂ  ＩＩＩ．（１９８２）Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．４７：４１６５）の存在下にて、キラルエステル（例えば、メンチルエステル（例えば、（−）メンチルクロロホルメート））を製造する工程、および２種のアトロプ異性体状ジアステレオマーの存在についてＮＭＲスペクトルで分析する工程を包含する。アトロプ化合物の安定なジアステレオマーは、順相および逆相クロマトグラフィーに続いてアトロプ異性体状ナフチル−イソキノリンを分離する方法により、分離され単離できる（Ｈｏｙｅ，Ｔ．，ＷＯ９６／１５１１１）。方法（３）により、２種の鏡像異性体のラセミ混合物は、キラル固定相を使用するクロマトグラフィーにより、分離できる（「Ｃｈｉｒａｌ  Ｌｉｑｕｉｄ  Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ」（１９８９）Ｗ．Ｊ．Ｌｏｕｇｈ，Ｅｄ．Ｃｈａｐｍａｎ  ａｎｄ  Ｈａｌｌ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ；Ｏｋａｍｏｔｏ，（１９９０）Ｊ．ｏｆ  Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒ．５１３：３７５−３７８）。濃縮または精製した鏡像異性体は、不斉炭素原子を有する他のキラル分子を識別するのに使用される方法（例えば、旋光度および円二色性）により、識別できる。
【０３７３】
（抗炎症活性）
本発明の組成物は、酵素活性を評価するための従来技術のいずれかによって、抗炎症活性をスクリーニングされる。本発明の文脈内で、代表的には、組成物は、インビトロでの阻害活性についてまずスクリーニングされ、次いで、阻害活性を示す組成物が、インビボでの活性についてスクリーニングされる。約５×１０−６Ｍ未満、代表的には約１×１０−７Ｍ未満、そして好ましくは約５×１０−８Ｍ未満のインビトロＫｉ（阻害定数）を有する組成物が、インビボでの使用に好ましい。
【０３７４】
例えば、本発明の化合物の抗炎症性特性は、当業者に利用可能なアッセイを使用して（例えば、Ｂｒｉｔ．Ｊ．Ｐｈａｒｍａｃｏｌ．，１９９７，１２１，１７１；Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈｅｍ．，１９９５，２３１，３５４；Ｐｈａｒｍａｃｏｌ．Ｅｘｐ．Ｔｈｅｒ．，１９９２，２６３，１１９５；および／またはＥｕｒ．Ｊ．Ｐｈａｒｍａｃｏｌ．，１９９５，２８１，１０７に記載される方法を使用して）評価され得る。
【０３７５】
化合物の抗炎症性特性はまた、例えば、以下の一般的な方法を使用して、ＩＭＰＤＨの阻害を測定することによって評価され得る。
【０３７６】
（ＩＭＰＤＨ阻害アッセイプロトコール）
以下の試薬を使用して、ＩＭＰＤＨ阻害活性を測定する：Ｔｒｉｓ−ＨＣＬ  ｐＨ＝８．０（Ｓｉｇｍａ  ＃４１Ｋ８４１１）；ＫＣｌ（Ｓｉｇｍａ  ＃Ｐ−９５４１）；ＥＤＴＡ（Ｓｉｇｍａ  ＃Ｅ−７８８９）；ＤＴＴ（Ｓｉｇｍａ  ＃Ｄ−９７７９）；β−ＮＡＤ＋（Ｓｉｇｍａ  ＃Ｎ−６５２２）；ＩＭＰ（Ｓｉｇｍａ  ＃Ｉ−４６２５）；ＩＭＰＤＨ  ＩＩ（Ｓｉｇｍａ  ＃Ｉ−１７８２）；Ｇｌｙｃｅｒｏｌ（Ｓｉｇｍａ  ＃Ｇ−７７５７）；および９６ウェルＵＶ  Ｔｒａｎｓｐａｒｅｎｔ（ＢＤ  Ｆａｌｃｏｎ  ＃）。
【０３７７】
以下の溶液を調製し、全ての成分を、脱イオン水に希釈する：溶液＃１は、１３５ｍＭ  Ｔｒｉｓ，ｐＨ＝８．０である；溶液＃２は、６２５ｍＭ  ＫＣｌ、１９μＭ  ＥＤＴＡ、６．５ｍＭ  ＤＴＴ，ｐＨ＝８．０である；溶液＃３は、１３ｍＭ  β−ＮＡＤ＋である；溶液＃４は、６ｍＭ  ＩＭＰである；溶液＃５は、２０ｍＭ  Ｔｒｉｓ、０．５ｍＭ  ＥＤＴＡ、１ｍＭ  ＤＴＴ、１０％グリセロールである。
【０３７８】
試薬カクテルを調製するために、１１．５ｍＬの溶液＃１、２．５ｍＬの溶液＃２および０．５ｍＬの溶液＃３を合わせ、ｐＨ＝８．０に調節する。溶液＃５中にＩＭＰＤＨ  ＩＩを希釈し、１１．５ｎＭの最終濃度にする。
【０３７９】
ＩＭＰＤＨの阻害を決定するために、まず、各反応物に、２８０μＬの試薬カクテルおよび１０μＬの溶液＃４を添加する。次いで、１０μＬのＩＭＰＤＨ  ＩＩ酵素を添加することにより反応を開始し、３４０ｎｍにて時間＝０分でプレートを読む。次いで、このプレートを３７℃にて５時間インキュベートする。最後に、５時間後に、３４０ｎＭにてこのプレートを読む。
【０３８０】
３７℃における最終アッセイ濃度は、以下の通りである：Ｔｒｉｓ，１００ｍＭ，ｐＨ  ８．０；塩化カリウム，１００ｍＭ；ＥＤＴＡ，３．１ｍＭ；ＤＴＴ，１．１ｍＭ；グリセロール，０．３３％（ｖ／ｖ）；β−ＮＡＤ，０．４２ｍＭ；およびＩＭＰ，０．２ｍＭ。
【０３８１】
この化合物の抗炎症性特性はまた、例えば、以下の方法を使用して、細胞増殖の阻害を測定することによって評価され得る。
【０３８２】
（細胞増殖アッセイプロトコール）
末梢血の単核細胞（１×１０５細胞／ウェル）を、５％ウシ胎児血清、ペニシリンおよびストレプトマイシンを補充したＲＰＭＩ−１６４０（Ｇｉｂｃｏ）を０．２ｍＬの最終用量で含むマイクロタイタープレートにて培養する。フィトヘマグルチニン（ＰＨＡ−Ｌ）を１０μｇ／ｍＬの濃度で使用して、細胞増殖を刺激する。この細胞を、７％  ＣＯ２および湿度１００％の空気の雰囲気にて、３７℃で７２時間インキュベートする。０．５μＣｉ／ウェルのパルスでトリチウム化したチミジンを最後の６〜１６時間の培養に添加する。細胞を回収し、放射活性の取り込みを、標準的なシンチレーション手順により測定する。
【実施例】
【０３８３】
（実施例一般セクション）
本発明の化合物を調製する多数の代表的な方法は、本明細書中、例えば、以下の実施例で提供する。これらの方法は、このような調製の本質を例示すると解釈され、適用可能な方法の範囲を限定するとは解釈されない。本発明のある種の化合物は、本発明の他の化合物を調製するための中間体として、使用できる。例えば、本発明の種々のホスホネート化合物の相互変換を以下で説明する。
【０３８４】
（ホスホネートＲ−リンク−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ１）２、Ｒ−ＬＩＮＫ−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ１）（ＯＨ）およびＲ−ＬＩＮＫ−Ｐ（Ｏ）（ＯＨ）２の相互変換）
以下のスキーム３２〜３８では、一般構造Ｒ−リンク−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ１）２（ここで、Ｒ１基は、同一または異なり得る）のホスホネートエステルの調製を描写した。ホスホネートエステルまたはその前駆体に結合したＲ１基は、確立された化学変換を使用して、変えられ得る。ホスホネートの相互変換反応は、スキームＳ３２で図示している。スキーム３２のＲ基は、本発明の化合物またはそれらの前駆体にいずれかにおいて、下部構造（すなわち、薬剤「足場」）を表わし、そこに、置換基であるリンク−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ１）２が結合している。ホスホネート相互変換を行う合成経路の間にて、Ｒ内の特定の官能基は、保護され得る。所定のホスホネート変換に使用される方法は、置換基Ｒ１の性質、およびホスホネート基が結合される基質の性質に依存している。ホスホネートエステルの調製および加水分解は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，Ｇ．Ｍ．Ｋｏｓｏｌａｐｏｆｆ，Ｌ．Ｍａｅｉｒ，ｅｄｓ，Ｗｉｌｅｙ，１９７６，ｐ．９ｆｆで記述されている。
【０３８５】
一般に、ホスホネートエステルの合成は、求核性アミンまたはアルコールと、対応する活性化ホスホネート求電子前駆体とをカップリングすることにより達成され、例えば、ヌクレオシドの５’−ヒドロキシへのクロロホスホネート付加は、ヌクレオシドホスホン酸モノエステルを調製する周知方法である。この活性化前駆体は、いくつかの周知方法により、調製される。これらのプロドラッグを合成するのに有用なクロロホスホネートは、置換１，３−プロパンジオールから調製される（Ｗｉｓｓｎｅｒら、（１９９２）Ｊ．Ｍｅｄ  Ｃｈｅｍ．３５：１６５０）。クロロホスホネートは、対応するクロロホスホランの酸化により、製造され（Ａｎｄｅｒｓｏｎら、（１９８４）Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．４９：１３０４）、これは、置換基ジオールと三塩化リンとの反応により、得られる。あるいは、このクロロホスホネート試薬は、置換１，３−ジオールをオキシ塩化リンで処理することにより、製造される（Ｐａｔｏｉｓら、（１９９０）Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｐｅｒｋｉｎ  Ｔｒａｎｓ．１，１５７７）。クロロホスホネート種はまた、対応する環状ホスファイト（これは、順に、クロロホスホランまたはホスホロアミデート中間体のいずれかから製造できる）から、その場で生成され得る（Ｓｉｌｖｅｒｂｕｒｇ，ら、（１９９６）Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  ｌｅｔｔ．，３７：７７１−７７４）。ピロホスフェートまたはリン酸のいずれかから調製したホスホロフルオリデート中間体はまた、環状プロドラッグの調製において、前駆体として作用し得る（Ｗａｔａｎａｂｅら、（１９８８）Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  ｌｅｔｔ．，２９：５７６３−６６）。
【０３８６】
本発明のホスホネートプロドラッグはまた、光延反応（Ｍｉｔｓｕｎｏｂｕ，（１９８１）Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，１；Ｃａｍｐｂｅｌｌ，（１９９２）Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，５７：６３３１）により、その遊離酸から調製され得、また、他の酸カップリング試薬から調製され得、これらには、カルボジイミド（Ａｌｅｘａｎｄｅｒら、（１９９４）Ｃｏｌｌｅｃｔ．Ｃｚｅｃｈ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．５９：１８５３；Ｃａｓａｒａら、（１９９２）Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，２：１４５；Ｏｈａｓｈｉら、（１９８８）Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，２９：１１８９）、およびベンゾトリアゾリルオキシトリス−（ジメチルアミノ）ホスホニウム塩（Ｃａｍｐａｇｎｅら、（１９９３）Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，３４：６７４３）が挙げられるが、これらに限定されない。
【０３８７】
ハロゲン化アリールは、ホスファイト誘導体とのＮｉ＋２触媒反応を受けて、ホスホン酸アリール含有化合物が得られる（Ｂａｌｔｈａｚａｒら（１９８０）Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．４５：５４２５）。ホスホネートはまた、パラジウム触媒の存在下にて、芳香族トリフレートを使用して、このクロロホスホネートから調製され得る（Ｐｅｔｒａｋｉｓら、（１９８７）Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１０９：２８３１；Ｌｕら、（１９８７）Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，７２６）。他の方法では、ホスホン酸アリールエステルは、アニオン転位条件下にて、リン酸アリールから調製される（Ｍｅｌｖｉｎ（１９８１）Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．２２：３３７５；Ｃａｓｔｅｅｌら、（１９９１）Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，６９１）。環状ホスホン酸アルキルのアルカリ金属誘導体とのＮ−アルコキシアリール塩は、ヘテロアリール−２−ホスホネートリンカーの一般的な合成を提供する（Ｒｅｄｍｏｒｅ（１９７０）Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．３５：４１１４）。上述の方法はまた、そのＷ５基が複素環である化合物に拡大できる。ホスホネートの環状−１，３−プロパニルプロドラッグはまた、塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、カップリング試薬（例えば、１，３−ジシクロヘキシルカルボジイミド（ＤＣＣ））を使用して、ホスホン二酸および置換プロパン−１，３−ジオールから合成される。１，３−ジイソプロピルカルボジイミドのような他のカルボジイミドベースのカップリング試薬または水溶性試薬である１−（３−ジメチルアミノプロピル）−３−エチルカルボジイミド塩酸塩（ＥＤＣＩ）もまた、環状ホスホネートプロドラッグの合成に利用できる。
【０３８８】
ホスホネートジエステルＳ３２．１の対応するホスホネートモノエステルＳ３２．２への変換（スキーム３２、反応１）は、多数の方法により、達成できる。例えば、エステルＳ３２．１（ここで、Ｒ１は、アラルキル基（例えば、ベンジル）である）は、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９５，６０：２９４６で記述されているように、第三級有機塩基（例えば、ジアザビシクロオクタン（ＤＡＢＣＯ）またはキヌクリジン）との反応により、モノエステル化合物Ｓ３２．２に変換できる。この反応は、不活性炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、約１１０℃で、実行される。ジエステルＳ３２．１（ここで、Ｒ１は、アリール基（例えば、フェニル）またはアルケニル基（例えば、アリル）である）のモノエステルＳ３２．２への変換は、エステルＳ３２．１を塩基（例えば、アセトニトリル中の水酸化ナトリウム水溶液または水性テトラヒドロフラン中の水酸化リチウム）で処理することにより、行うことができる。ホスホネートジエステルＳ３２．１（ここで、Ｒ１基の一方は、アラルキル（例えば、ベンジル）であり、そして他方は、アルキルである）は、例えば、炭素触媒上パラジウムを使用する水素化により、モノエステルＳ３２．２（ここで、Ｒ１は、アルキルである）に変換できる。Ｒ１基の両方がアルケニル（例えば、アリル）であるホスホネートジエステルは、例えば、アリルカルボキシレートを開裂するためのＪ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，３８：３２２４  １９７３で記述された手順を使用することにより、必要に応じて、ジアザビシクロオクタンの存在下にて、還流状態で、水性エタノール中で、クロロトリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｗｉｌｋｉｎｓｏｎ触媒）で処理することにより、Ｒ１がアルケニルであるモノエステルＳ３２．２に変換できる。
【０３８９】
ホスホネートジエステルＳ３２．１またはホスホネートモノエステルＳ３２．２の対応するホスホン酸Ｓ３２．３（スキーム３２、反応２および３）への変換は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．，７３９，（１９７９）で記述されているように、このジエステルまたはモノエステルを臭化トリメチルシリルと反応させることにより、行うことができる。この反応は、不活性溶媒（例えば、ジクロロメタン）中にて、必要に応じて、シリル化剤（例えば、ビス（トリメチルシリル）トリフルオロアセトアミド）の存在下にて、室温で、行われる。ホスホネートモノエステルＳ３２．２（ここで、Ｒ１は、アラルキル（ベンジル））は、パラジウム触媒で水素化することにより、または含エーテル溶媒（例えば、ジオキサン）中にて塩化水素で処理することにより、対応するホスホン酸Ｓ３２．３に変換できる。ホスホネートモノエステルＳ３２．２（ここで、Ｒ１は、アルケニル（例えば、アリル）である）は、例えば、Ｈｅｌｖ．Ｃｈｉｍ．Ａｃｔａ．，６８：６１８，１９８５で記述された手順を使用して、水性有機溶媒（例えば、１５％水性アセトニトリルまたは水性エタノール）中にて、Ｗｉｌｋｉｎｓｏｎ触媒と反応させることにより、ホスホン酸Ｓ３２．３に変換できる。ホスホネートエステルＳ３２．１（ここで、Ｒ１は、ベンジルである）のパラジウム触媒水素化分解は、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２４：４３４，１９５９で記述されている。ホスホネートエステルＳ３２．１（ここで、Ｒ１は、フェニルである）の白金触媒水素化分解は、Ｊ．Ａｍｅｒ．Ｃｈｅｍ．，７８：２３３６，１９５６で記述されている。
【０３９０】
ホスホネートモノエステルＳ３２．２のホスホネートジエステルＳ３２．１への変換（スキーム３２、反応４）（ここで、新たに導入したＲ１基は、アルキル、アラルキル、ハロアルキル（例えば、クロロエチル）またはアラルキルである）は、カップリング剤の存在下にて、基質Ｓ３２．２がヒドロキシ化合物Ｒ１ＯＨと反応される多数の反応により、行うことができる。典型的には、第二ホスホネートエステル基は、最初に導入されたホスホネートエステル基とは異なり、すなわち、Ｒ１に続いてＲ２が導入され、ここで、Ｒ１およびＲ２の各々は、アルキル、アラルキル、ハロアルキル（例えば、クロロエチル）またはアラルキルであり（スキーム３２、反応４ａ）、それにより、Ｓ３２．２は、Ｓ３２．１ａに変換される。適当なカップリング剤には、カルボキシレートエステルを調製するのに使用されるものがあり、これには、カルボジイミド（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドであって、この場合、その反応は、好ましくは、塩基性有機溶媒（例えば、ピリジン）中で、行われる）、または（ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ）トリピロリジノホスホニウムヘキサフルオロホスフェート（ＰＹＢＯＰ，Ｓｉｇｍａ）（この場合、その反応は、第三級有機塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）の存在下にて、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中で、実行される）、またはＡｌｄｒｉｔｈｉｏｌ−２（Ａｌｄｒｉｃｈ）（この場合、その反応は、トリアリールホスフィン（例えば、トノフェニルホスフィン）の存在下にて、塩基性溶媒（例えば、ピリジン）中で、実行される）が挙げられる。あるいは、ホスホネートモノエステルＳ３２．１のジエステルＳ３２．２への変換は、上記のように（スキーム７）、光延反応を使用することにより、行われる。その基質は、アゾジカルボン酸ジエチルおよびトリアリールホスフィン（例えば、トリフェニルホスフィン）の存在下にて、ヒドロキシ化合物Ｒ１ＯＨと反応される。あるいは、ホスホネートモノエステルＳ３２．２は、ホスホネートジエステルＳ３２．１に変換でき、ここで、このモノエステルをハライドＲ１Ｂｒと反応させることにより導入されたＲ１基は、アルケニルまたはアリールアルキルであり、ここで、Ｒ１は、アルケニルまたはアリールアルキルである。このアルキル化反応は、塩基（例えば、炭酸セシウム）の存在下にて、極性有機溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはアセトニトリル）中で、行われる。あるいは、このホスホネートモノエステルは、２段階手順で、このホスホネートジエステルに変換される。第一段階では、ホスホネートモノエステルＳ３２．２は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，Ｇ．Ｍ．Ｋｏｓｏｌａｐｏｆｆ，Ｌ．Ｍａｅｉｒ，ｅｄｓ，Ｗｉｌｅｙ，１９７６，ｐ．１７で記述されているように、塩化チオニルまたは塩化オキサリルなどと反応させることにより、クロロ類似物−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ１）Ｃｌに変換でき、そのように得られた生成物である−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ１）Ｃｌは、次いで、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、ヒドロキシ化合物Ｒ１ＯＨと反応されて、ホスホネートジエステルＳ３２．１が得られる。
【０３９１】
ホスホン酸Ｒ−リンク−Ｐ（Ｏ）（ＯＨ）２は、成分Ｒ１ＯＨまたはＲ１Ｂｒの１モル割合だけを使用すること以外は、ホスホネートジエステルＲ−リンク−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ１）２  Ｓ３２．１を調製するために上で記述した方法により、ホスホネートモノエステルＲＰ（Ｏ）（ＯＲ１）（ＯＨ）（スキーム３２、反応５）に変換できる。ホスホン酸ジアルキルは、以下の方法に従って、調製され得る：Ｑｕａｓｔら（１９７４）Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ４９０；Ｓｔｏｗｅｌｌら（１９９０）Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．３２６１；ＵＳ  ５６６３１５９。
【０３９２】
ホスホン酸Ｒ−リンク−Ｐ（Ｏ）（ＯＨ）２  Ｓ３２．３は、カップリング剤（Ａｌｄｒｉｔｈｉｏｌ−２（Ａｌｄｒｉｃｈ）およびトリフェニルホスフィン）の存在下にて、ヒドロキシ化合物Ｒ１ＯＨとのカップリング反応により、ホスホネートジエステルＲ−リンク−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ１）２  Ｓ３２．１（スキーム３２、反応６）に変換できる。この反応は、塩基性溶媒（例えば、ピリジン）中で、行われる。あるいは、ホスホン酸Ｓ３２．３は、ピリジン中にて、約７０℃で、例えば、フェノールおよびジシクロヘキシルカルボジイミドを使用するカップリング反応により、ホスホン酸エステルＳ３２．１（ここで、Ｒ１は、アリール（例えば、フェニル）である）に変換できる。あるいは、ホスホン酸Ｓ３２．３は、アルキル化反応により、ホスホン酸エステルＳ３２．１（ここで、Ｒ１は、アルケニルである）に変換できる。このホスホン酸は、極性有機溶媒（例えば、アセトニトリル溶液）中にて、還流温度で、塩基（例えば、炭酸セシウム）の存在下にて、臭化アルケニルＲ１Ｂｒと反応されて、ホスホン酸エステルＳ３２．１が得られる。
【０３９３】
（スキーム３２）
【０３９４】
【化２０１】
2007500743.tif 000143
（ホスホネートカーバメートの調製）
ホスホン酸エステルは、カーバメート連鎖を含有し得る。カーバメートの調製は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，Ａ．Ｒ．Ｋａｔｒｉｔｚｋｙ，ｅｄ．，Ｐｅｒｇａｍｏｎ，１９９５，Ｖｏｌ．６，ｐ．４１６ｆｆ，およびＯｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９８６，ｐ．２６０ｆｆで記述されている。そのカルバモイル基は、Ｅｌｌｉｓ，ＵＳ  ２００２／０１０３３７８  Ａ１  ａｎｄ  Ｈａｊｉｍａ，ＵＳ  ６０１８０４９の教示を含めて、当該技術分野で公知の方法に従って、水酸基の反応により、形成され得る。
【０３９５】
スキーム３３は、このカーバメート連鎖を合成する種々の方法を図示している。スキーム３３で示すように、カーバメートを生成する一般的な反応では、アルコールＳ３３．１は、本明細書中で記述したようにして、活性化誘導体Ｓ３３．２に変換され、ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ハロ、イミダゾリル、ベンゾトリアゾイルなど）である。次いで、活性化誘導体Ｓ３３．２は、アミンＳ３３．３と反応されて、カーバメート生成物Ｓ３３．４が得られる。スキーム３３の例１〜７は、この一般的な反応を行う方法を描写している。例８〜１０は、カーバメートを調製する代替的な反応を図示している。
【０３９６】
スキーム３３、例１は、アルコールＳ３３．５のクロロホルム誘導体を使用するカーバメートの調製を図示している。この手順では、アルコールＳ３３．５は、Ｏｒｇ．Ｓｙｎ．Ｃｏｌｌ．Ｖｏｌ．３，１６７，１９６５で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエン）中にて、約０℃で、ホスゲンと反応されるか、またはＯｒｇ．Ｓｙｎ．Ｃｏｌｌ．Ｖｏｌ．６，７１５，１９８８で記述されているように、同等な試薬（例えば、トリクロロメトキシクロロホルメート）と反応されて、クロロホルメートＳ３３．６が得られる。次いで、後者の化合物は、有機塩基または無機塩基の存在下にて、アミン成分Ｓ３３．３と反応されて、カーバメートＳ３３．７が得られる。例えば、クロロホルミル化合物Ｓ３３．６は、Ｏｒｇ．Ｓｙｎ．Ｃｏｌｌ．Ｖｏｌ．３，１６７，１９６５で記述されているように、水混和性溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、水酸化ナトリウム水溶液の存在下にて、アミンＳ３３．３と反応されて、カーバメートＳ３３．７が得られる。あるいは、この反応は、ジクロロメタン中で、有機塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミンまたはジメチルアミノピリジン）の存在下にて、実行される。
【０３９７】
スキーム３３、例２は、クロロホルメート化合物Ｓ３３．６とイミダゾールとの反応でイミダゾリジドＳ３３．８を生成することを描写している。次いで、このイミダゾリジド生成物は、アミンＳ３３．３と反応されて、カーバメートＳ３３．７が得られる。このイミダゾリジドの調製は、非プロトン性溶媒（例えば、ジクロロメタン）中にて、０℃で、実行され、このカーバメートの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８９，３２，３５７で記述されているように、類似の溶媒中にて、室温で、必要に応じて、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン）の存在下にて、行われる。
【０３９８】
スキーム３３、例３は、クロロホルメートＳ３３．６と活性化ヒドロキシル化合物Ｒ”ＯＨとの反応により混合炭酸エステルＳ３３．１０を得ることを描写している。この反応は、不活性有機溶媒（例えば、エーテルまたはジクロロメタン）中で、塩基（例えば、ジシクロヘキシルアミンまたはトリエチルアミン）の存在下にて、行われる。ヒドロキシル成分Ｒ”ＯＨは、スキーム３３で図示した化合物Ｓ３３．１９〜Ｓ３３．２４および類似化合物の群から選択される。例えば、もし、成分Ｒ”ＯＨがヒドロキシベンゾトリアゾールＳ３３．１９、Ｎ−ヒドロキシスクシンイミドＳ３３．２０またはペンタクロロフェノールＳ３３．２１であるなら、Ｃａｎ．Ｊ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，６０，９７６で記述されているように、含エーテル溶媒中で、ジシクロヘキシルアミンの存在下にて、このクロロホルメートとヒドロキシル化合物との反応により、混合したカーボネートＳ３３．１０が得られる。成分Ｒ”ＯＨがペンタフルオロフェノールＳ３３．２２または２−ヒドロキシピリジンＳ３３．２３である類似の反応は、Ｓｙｎ．，１９８６，３０３，ａｎｄ  Ｃｈｅｍ．Ｂｅｒ．１１８，４６８，１９８５で記述されているように、含エーテル溶媒中で、トリエチルアミンの存在下にて、実行される。
【０３９９】
スキーム３３、例４は、アルキルオキシカルボニルイミダゾールＳ３３．８を使用するカーバメートの調製を図示している。この手順では、アルコールＳ３３．５は、等モル量のカルボニルジイミダゾールＳ３３．１１と反応されて、中間体Ｓ３３．８を調製する。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ジクロロメタンまたはテトラヒドロフラン）中にて、行われる。次いで、アシルオキシイミダゾールＳ３３．８は、等モル量のアミンＲ’ＮＨ２と反応されて、カーバメートＳ３３．７が得られる。この反応は、Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，４２，２００１，５２２７で記述されているように、非プロトン性溶媒（例えば、ジクロロメタン）中にて実行されて、カーバメートＳ３３．７が得られる。
【０４００】
スキーム３３、例５は、中間体アルコキシカルボニルベンゾトリアゾールＳ３３．１３によるカーバメートの調製を図示している。この手順では、アルコールＲＯＨは、室温で、等モル量のベンゾトリアゾールカルボニルクロライドＳ３３．１２と反応されて、アルコキシカルボニル生成物Ｓ３３．１３が得られる。この反応は、Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ．，１９７７，７０４で記述されているように、有機溶媒（例えば、トルエン）中で、第三級有機アミン（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、実行される。次いで、その生成物は、アミンＲ’ＮＨ２と反応されて、カーバメートＳ３３．７が得られる。この反応は、Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ．，１９７７，７０４で記述されているように、トルエンまたはエタノール中にて、室温〜約８０℃で、行われる。
【０４０１】
スキーム３３、例６は、カーバメートの調製を図示しており、ここで、カーボネート（Ｒ”Ｏ）２ＣＯ  Ｓ３３．１４は、アルコールＳ３３．５と反応されて、中間体アルキルオキシカルボニルＳ３３．１５が得られる。次いで、後者の試薬は、アミンＲ’ＮＨ２と反応されて、カーバメートＳ３３．７が得られる。試薬Ｓ３３．１５がヒドロキシベンゾトリアゾールＳ３３．１９から誘導される手順は、Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，１９９３，９０８で記述されている；試薬Ｓ３３．１５がＮ−ヒドロキシスクシンイミドＳ３３．２０から誘導される手順は、Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９９２，２７８１で記述されている；試薬Ｓ３３．１５が２−ヒドロキシピリジンＳ３３．２３から誘導される手順は、Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９９１，４２５１で記述されている；試薬Ｓ３３．１５が４−ニトロフェノールＳ３３．２４から誘導される手順は、Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ．１９９３，１０３で記述されている。等モル量のアルコールＲＯＨとカーボネートＳ３３．１４との間の反応は、不活性有機溶媒中にて、室温で、行われる。
【０４０２】
スキーム３３、例７は、アルコキシカルボニルアジドＳ３３．１６からのカーバメートの調製を図示している。この手順では、クロロギ酸アルキルＳ３３．６は、アジド（例えば、アジ化ナトリウム）と反応されて、アルコキシカルボニルアジドＳ３３．１６が得られる。次いで、後者の化合物は、等モル量のアミンＲ’ＮＨ２と反応されて、カーバメートＳ３３．７が得られる。この反応は、例えば、Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ．，１９８２，４０４で記述されているように、室温で、極性非プロトン性溶媒（例えば、ジメチルスルホキシド）中にて、行われる。
【０４０３】
スキーム３３、例８は、アルコールＲＯＨとアミンＳ３３．１７のクロロホルミル誘導体との間の反応によるカーバメートの調製を図示している。この手順（これは、Ｓｙｎｔｈｅｔｉｃ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｒ．Ｂ．Ｗａｇｎｅｒ，Ｈ．Ｄ．Ｚｏｏｋ，Ｗｉｌｅｙ，１９５３，ｐ．６４７で記述されている）では、反応物は、室温で、非プロトン性溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、混ぜ合わされて、カーバメートＳ３３．７が得られる。
【０４０４】
スキーム３３、例９は、アルコールＲＯＨ  とイソシアネートＳ３３．１８との間の反応によるカーバメートの調製を図示している。この手順（これは、Ｓｙｎｔｈｅｔｉｃ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｒ．Ｂ．Ｗａｇｎｅｒ，Ｈ．Ｄ．Ｚｏｏｋ，Ｗｉｌｅｙ，１９５３，ｐ．６４５で記述されている）では、反応物は、室温で、非プロトン性溶媒（例えば、エーテルまたはジクロロメタン）中にて、混ぜ合わせされて、カーバメートＳ３３．７が得られる。
【０４０５】
スキーム３３、例１０は、アルコールＲＯＨとアミンＲ’ＮＨ２との間の反応によるカーバメートの調製を図示している。この手順（これは、Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．１９７２，３７３で記述されている）では、反応物は、室温で、非プロトン性有機溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、第三級塩基（例えば、トリエチルアミン）およびセレンの存在下にて、混ぜ合わされる。その溶液に一酸化炭素が通され、反応が進行して、カーバメートＳ３３．７が得られる。
【０４０６】
（カーバメートの調製）
【０４０７】
【化２０２】
2007500743.tif 000144
【０４０８】
【化２０３】
2007500743.tif 000145
（カルボアルコキシ置換ホスホネートビスアミデート、モノアミデート、ジエステルおよびモノエステルの調製）
ホスホン酸をアミデートおよびエステルに変換する多数の方法が利用可能である。１群の方法では、このホスホン酸は、単離し活性化した中間体（例えば、塩化ホスホリル）に変換されるか、またはアミンまたはヒドロキシ化合物との反応のためにその場で活性化されるか、いずれかである。
【０４０９】
ホスホン酸の塩化ホスホリルへの変換は、例えば、Ｊ．Ｇｅｎ．Ｃｈｅｍ．ＵＳＳＲ，１９８３，５３，４８０，Ｚｈ．Ｏｂｓｃｈｅｉ  Ｋｈｉｍ．，１９５８，２８，１０６３またはＪ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９４，５９，６１４４で記述されているように、塩化チオニルと反応させることにより、またはＪ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９９４，１１６，３２５１またはＪ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９４，５９，６１４４で記述されているように、塩化オキサリルと反応させることにより、またはＪ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００１，６６，３２９またはＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９５，３８，１３７２で記述されているように、五塩化リンと反応させることにより、いずれかにより、達成される。次いで、得られた塩化ホスホリルは、塩基の存在下にて、アミンまたはヒドロキシ化合物と反応されて、これらのアミデートまたはエステル生成物が得られる。
【０４１０】
ホスホン酸は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．（１９９１）３１２またはＮｕｃｌｅｏｓｉｄｅｓ  ＆  Ｎｕｃｌｅｏｔｉｄｅｓ（２０００）１９：１８８５で記述されているように、カルボニルジイミダゾールと反応させることにより、活性化イミダゾリル誘導体に変換される。活性化スルホニルオキシ誘導体は、ホスホン酸と塩化トリクロロメチルスルホニルとを反応させることにより、またはＴｅｔ．Ｌｅｔｔ．（１９９６）７８５７またはＢｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．（１９９８）８：６６３で記述されているように、塩化トリイソプロピルベンゼンスルホニルと反応させることにより、得られる。活性化されたスルホニルオキシ誘導体は、次いで、アミンまたはヒドロキシ化合物と反応されて、アミデートまたはエステルが得られる。
【０４１１】
あるいは、このホスホン酸およびアミンまたはヒドロキシ反応物は、ジイミドカップリング剤の存在下にて、混ぜ合わせられる。ジシクロヘキシルカルボジイミドの存在下でのカップリング反応によるホスホン酸アミデートおよびエステルの調製は、例えば、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．（１９９１）３１２またはＣｏｌｌ．Ｃｚｅｃｈ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．（１９８７）５２：２７９２で記述されている。ホスホン酸を活性化およびカップリングするためのエチルジメチルアミノプロピルカルボジイミドの使用は、Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，（２００１）４２：８８４１またはＮｕｃｌｅｏｓｉｄｅｓ  ＆  Ｎｕｃｌｅｏｔｉｄｅｓ（２０００）１９：１８８５で記述されている。
【０４１２】
ホスホン酸からアミデートおよびエステルを調製するための多数の追加カップリング試薬が記述されている。これらの試薬には、Ａｌｄｒｉｔｈｉｏｌ−２、およびＰＹＢＯＰおよびＢＯＰ（これらは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９５，６０，５２１４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．（１９９７）４０：３８４２で記述されている）、メシチレン−２−スルホニル−３−ニトロ−１，２，４−トリアゾール（ＭＳＮＴ）（これらは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．（１９９６）３９：４９５８で記述されている）、ジフェニルホスホリルアジド（これらは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．（１９８４）４９：１１５８で記述されている）、１−（２，４，６−トリイソプロピルベンゼンスルホニル−３−ニトロ−１，２，４−トリアゾール（ＴＰＳＮＴ）（これは、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．（１９９８）８：１０１３で記述されている）、ブロモトリス（ジメチルアミノ）ホスホニウムヘキサフルオロホスフェート（ＢｒｏＰ）（これは、Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，（１９９６）３７：３９９７で記述されている）、２−クロロ−５，５−ジメチル−２−オキソ−１，３，２−ジオキサホスフィナン（これは、Ｎｕｃｌｅｏｓｉｄｅｓ  Ｎｕｃｌｅｏｔｉｄｅｓ  １９９５，１４，８７１で記述されている）、およびクロロリン酸ジフェニル（これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８８，３１，１３０５で記述されている）が挙げられる。
【０４１３】
ホスホン酸は、光延反応により、アミデートおよびエステルに変換され、ここで、このホスホン酸およびアミンまたはヒドロキシ反応物は、トリアリールホスフィンおよびアゾジカルボン酸ジアルキルの存在下にて、混ぜ合わせる。その手順は、Ｏｒｇ．Ｌｅｔｔ．，２００１，３，６４３，ｏｒ  Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９７，４０，３８４２で記述されている。
【０４１４】
ホスホン酸エステルはまた、適当な塩基の存在下にて、ホスホン酸とハロ化合物との間の反応により、得られる。この方法は、例えば、Ａｎａｌ．Ｃｈｅｍ．，１９８７，５９，１０５６、またはＪ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｐｅｒｋｉｎ  Ｔｒａｎｓ．，Ｉ，１９９３，１９，２３０３，またはＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９５，３８，１３７２、またはＴｅｔ．Ｌｅｔｔ．，２００２，４３，１１６１で記述されている。
【０４１５】
スキーム３４〜３７は、ホスホネートエステルおよびホスホン酸の、カルボアルコキシ置換ホスホロビスアミデート（スキーム３４）、ホスホロアミデート（スキーム３５）、ホスホネートモノエステル（スキーム３６）およびホスホネートジエステル（スキーム３７）への変換を図示している。スキーム３８は、ゲミ−ジアルキルアミノホスホネート試薬の合成を図示している。
【０４１６】
スキーム３４は、ホスホネートジエステルＳ３４．１をホスホロビスアミデートＳ３４．５に変換する種々の方法を図示している。ジエステルＳ３４．１（これは、先に記述したようにして、調製した）は、モノエステルＳ３４．２またはホスホン酸Ｓ３４．６のいずれかに加水分解される。これらの変換に使用される方法は、上で記述されている。モノエステルＳ３４．２は、アミノエステルＳ３４．９と反応させることにより、モノアミデートＳ３４．３に変換され、ここで、Ｒ２基は、Ｈまたはアルキルである；Ｒ４ｂ基は、二価アルキレン部分（例えば、ＣＨＣＨ３、ＣＨＣＨ２ＣＨ３、ＣＨ（ＣＨ（ＣＨ３）２）、ＣＨ（ＣＨ２Ｐｈ）など）、または天然または変性アミノ酸で存在している側鎖基である；そしてＲ５ｂ基は、Ｃ１〜Ｃ１２アルキル（例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピルまたはイソブチル）；Ｃ６〜Ｃ２０アリール（例えば、フェニルまたは置換フェニル）；またはＣ６〜Ｃ２０アリールアルキル（例えば、ベンジルまたはベンズヒドリル）である。これらの反応物は、必要に応じて、活性化剤（例えば、ヒドロキシベンゾトリアゾール）の存在下にて、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，（１９５７）７９：３５７５で記述されているように、カップリング剤（例えば、カルボジイミド（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミド））の存在下で、混ぜ合わされて、アミデート生成物Ｓ３４．３が得られる。このアミデート形成反応はまた、ＢＯＰ（これは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．（１９９５）６０：５２１４で記述されている）、Ａｌｄｒｉｔｈｉｏｌ、ＰＹＢＯＰ、およびアミドおよびエステルの調製に使用される類似のカップリング剤の存在下にて、行われる。あるいは、反応物Ｓ３４．２およびＳ３４．９は、光延反応により、モノアミデートＳ３４．３に変換される。光延反応によるアミデートの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．（１９９５）３８：２７４２で記述されている。これらの反応物の等モル量は、不活性溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、トリアリールホスフィンおよびアゾジカルボン酸ジアルキルの存在下にて、混ぜ合わせられる。そのように得られたモノアミデートエステルＳ３４．３は、次いで、アミデートホスホン酸Ｓ３４．４に変換される。この加水分解反応に使用される条件は、先に記述したように、Ｒ１基の性質に依存している。ホスホン酸アミデートＳ３４．４は、次いで、上記のように、アミノエステルＳ３４．９と反応されて、ビスアミデート生成物Ｓ３４．５が得られ、ここで、それらのアミノ置換基は、同一または異なる。あるいは、ホスホン酸Ｓ３４．６は、２種の異なるアミノエステル試薬（すなわち、Ｒ２，Ｒ４ｂまたはＲ５ｂが異なるＳ３４．９）で同時に処理され得る。得られたビスアミデート生成物Ｓ３４．５の混合物は、次いで、例えば、クロマトグラフィーにより、分離可能であり得る。
【０４１７】
（スキーム３４）
【０４１８】
【化２０４】
2007500743.tif 000146
【０４１９】
【化２０５】
2007500743.tif 000147
（１４６〜１４７ページの式；リンク）
この手順の一例は、スキーム３４、例１で示す。この手順では、ホスホン酸ジベンジルＳ３４．１４は、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９５，６０，２９４６で記述されているように、トルエン中にて、還流状態で、ジアザビシクロオクタン（ＤＡＢＣＯ）と反応されて、ホスホン酸モノベンジルＳ３４．１５が得られる。次いで、その生成物は、ピリジン中にて、等モル量のアラニン酸エチルＳ３４．１６およびジシクロヘキシルカルボジイミドと反応されて、アミデート生成物Ｓ３４．１７が得られる。次いで、ベンジル基が、例えば、パラジウム触媒上での水素化分解によって除去されて、モノ酸生成物Ｓ３４．１８が得られ、これは、次いで、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．（１９９７）４０（２３）：３８４２に従って、不安定にされ得る。次いで、この化合物Ｓ３４．１８は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９５，３８，２７４２で記述されているように、光延反応にて、ロイシン酸エチルＳ３４．１９、トリフェニルホスフィンおよびアゾジカルボン酸ジエチルと反応されて、ビスアミデート生成物Ｓ３４．２０が得られる。
【０４２０】
上記手順を使用するが、ロイシン酸エチルＳ３４．１９またはアラニン酸エチルＳ３４．１６に代えて、異なるアミノエステルＳ３４．９を使用して、対応する生成物Ｓ３４．５が得られる。
【０４２１】
あるいは、ホスホン酸Ｓ３４．６は、上記カップリング反応を使用することにより、ビスアミデートＳ３４．５に変換される。この反応は、１段階（この場合、生成物Ｓ３４．５に存在している窒素関連置換基は、同一である）または２段階（この場合、この窒素関連置換基は、異なり得る）で実行される。
【０４２２】
この方法の一例は、スキーム３４、例２で示されている。この手順では、ホスホン酸Ｓ３４．６は、例えば、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．，１９９１，１０６３で記述されているように、ピリジン溶液中にて、過剰のフェニルアラニン酸エチルＳ３４．２１およびジシクロヘキシルカルボジイミドと反応されて、ビスアミデート生成物Ｓ３４．２２が得られる。
【０４２３】
上記手順を使用するが、フェニルアラニン酸エチルに代えて、異なるアミノエステルＳ３４．９を使用して、対応する生成物Ｓ３４．５が得られる。
【０４２４】
さらに別の例として、ホスホン酸Ｓ３４．６は、モノまたはビス−活性誘導体Ｓ３４．７に変換され、ここ、Ｌｖは、脱離基（例えば、クロロ、イミダゾリル、トリイソプロピルベンゼンスルホニルオキシなど）である。ホスホン酸の塩化物Ｓ３４．７（Ｌｖ＝Ｃｌ）への変換は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，Ｇ．Ｍ．Ｋｏｓｏｌａｐｏｆｆ，Ｌ．Ｍａｅｉｒ，ｅｄｓ，Ｗｉｌｅｙ，１９７６，ｐ．１７で記述されているように、塩化チオニルまたは塩化オキサリルなどとの反応により、行われる。ホスホン酸のモノイミダゾリンＳ３４．７（Ｌｖ＝イミダゾリル）への変換は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００２，４５，１２８４およびＪ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．，１９９１，３１２で記述されている。あるいは、このホスホン酸は、Ｎｕｃｌｅｏｓｉｄｅｓ  ａｎｄ  Ｎｕｃｌｅｏｔｉｄｅｓ，２０００，１０，１８８５で記述されているように、塩化トリイソプロピルベンゼンスルホニルとの反応により、活性化される。活性化された生成物は、次いで、塩基の存在下にて、アミノエステルＳ３４．９と反応されて、ビスアミデートＳ３４．５が得られる。この反応は、１段階（この場合、生成物Ｓ３４．５に存在している窒素置換基は、同一である）または中間体Ｓ３４．１１を介した２段階（この場合、この窒素置換基は、異なり得る）で実行される。
【０４２５】
これらの方法の例は、スキーム３４、例３および５で示す。スキーム３４、例３で図示した手順では、ホスホン酸Ｓ３４．６は、Ｚｈ．Ｏｂｓｃｈｅｉ  Ｋｈｉｍ．，１９５８，２８，１０６３で記述されているように、１０モル当量の塩化チオニルと反応されて、ジクロロ化合物Ｓ３４．２３が得られる。この生成物は、次いで、還流温度で、極性非プロトン性溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、セリン酸ブチルＳ３４．２４と反応されて、ビスアミデート生成物Ｓ３４．２５が得られる。
【０４２６】
上記手順を使用するが、セリン酸ブチルＳ３４．２４に代えて、異なるアミノエステルＳ３４．９を使用して、対応する生成物Ｓ３４．５が得られる。
【０４２７】
スキーム３４、例５で図示した手順では、ホスホン酸Ｓ３４．６は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．，１９９１，３１２で記述されているように、カルボニルジイミダゾールと反応されて、イミダゾリジドＳ３４．３２が得られる。この生成物は、次いで、アセトニトリル溶液中にて、１モル当量のアラニン酸エチルＳ３４．３３と反応されて、一置換生成物Ｓ３４．３４が得られる。後者の化合物は、次いで、カルボニルジイミダゾールと反応されて、活性化中間体Ｓ３４．３５が生成し、この生成物は、次いで、同じ条件下にて、Ｎ−メチルアラニン酸エチルＳ３４．３３ａと反応されて、ビスアミデート生成物Ｓ３４．３６が得られる。
【０４２８】
上記手順を使用するが、アラニン酸エチルＳ３４．３３またはＮ−メチルアラニンＳ３４．３３ａに代えて、異なるアミノエステルＳ３４．９を使用して、対応する生成物Ｓ３４．５が得られる。
【０４２９】
中間体モノアミデートＳ３４．３はまた、まず、上記手順を使用して、モノエステルＳ３４．２を活性化誘導体Ｓ３４．８（ここで、Ｌｖは、残基（例えば、ハロ、イミダゾリルなど））から調製される。生成物Ｓ３４．８は、次いで、塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、アミノエステルＳ３４．９と反応されて、中間体モノアミデート生成物Ｓ３４．３が得られる。後者の化合物は、次いで、上記のように、そのＲ１基を除去することにより、そして、その生成物をアミノエステルＳ３４．９とカップリングすることにより、ビスアミデートＳ３４．５に変換される。
【０４３０】
この手順の一例（ここで、そのホスホン酸は、クロロ誘導体Ｓ３４．２６に変換することにより、活性化される）は、スキーム３４、例４で示されている。この手順では、ホスホン酸モノベンジルエステルＳ３４．１５は、Ｔｅｔ．Ｌｅｔ．，１９９４，３５，４０９７で記述されているように、ジクロロメタン中にて、塩化チオニルと反応されて、塩化ホスホリルＳ３４．２６が得られる。この生成物は、次いで、アセトニトリル溶液中にて、室温で、１モル当量の３−アミノ−２−メチルプロピオン酸エチルＳ３４．２７と反応されて、モノアミデート生成物Ｓ３４．２８が得られる。後者の化合物は、酢酸エチル中にて、炭素上５％パラジウム触媒で水素化されて、モノ酸生成物Ｓ３４．２９が得られる。この生成物は、テトラヒドロフラン中にて、等モル量のアラニン酸ブチルＳ３４．３０、トリフェニルホスフィン、アゾジカルボン酸ジエチルおよびトリエチルアミンとの光延カップリング手順を受けて、ビスアミデート生成物Ｓ３４．３１が得られる。
【０４３１】
上記手順を使用するが、３−アミノ−２−メチルプロピオン酸エチルＳ３４．２７またはアラニン酸ブチルＳ３４．３０に代えて、異なるアミノエステルＳ３４．９を使用して、対応する生成物Ｓ３４．５が得られる。
【０４３２】
活性化ホスホン酸誘導体Ｓ３４．７はまた、ジアミノ化合物Ｓ３４．１０を介して、ビスアミデートＳ３４．５に変換される。アンモニアとの反応による活性化ホスホン酸誘導体（例えば、塩化ホスホリル）の対応するアミノ類似物Ｓ３４．１０への変換は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ，Ｇ．Ｍ．Ｋｏｓｏｌａｐｏｆｆ，Ｌ．Ｍａｅｉｒ著、Ｗｉｌｅｙ，１９７６で記述されている。ジアミノ化合物Ｓ３４．１０は、次いで、高温にて、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中で、塩基（例えば、４，４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）または炭酸カリウム）の存在下にて、ハロエステルＳ３４．１２（Ｈａｌ＝ハロゲン、すなわち、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ）と反応されて、ビスアミデートＳ３４．５が得られる。あるいは、Ｓ３４．６は、２種の異なるアミノエステル試薬（すなわち、Ｒ４ｂまたはＲ５ｂが異なるＳ３４．１２）で同時に処理され得る。次いで、得られたビスアミデート生成物Ｓ３４．５の混合物は、例えば、クロマトグラフィーにより、分離可能であり得る。
【０４３３】
この手順の一例は、スキーム３４、例６で示す。この方法では、ジクロロホスホネートＳ３４．２３は、アンモニアと反応されて、ジアミドＳ３４．３７が得られる。この反応は、環流温度で、水溶液、水性アルコール溶液またはアルコール溶液中にて、実行される。得られたジアミノ化合物は、次いで、極性有機溶媒（例えば、Ｎ−メチルピロリジノン）中にて、約１５０℃で、塩基（例えば、炭酸カリウム）の存在下にて、また、必要に応じて、触媒量のヨウ化カリウムの存在下にて、２モル当量の２−ブロモ−３−メチル酪酸エチルＳ３４．３８と反応されて、ビスアミデート生成物Ｓ３４．３９が得られる。
【０４３４】
上記手順を使用するが、２−ブロモ−３−メチル酪酸エチルＳ３４．３８に代えて、異なるハロエステルＳ３４．１２を使用して、対応する生成物Ｓ３４．５が得られる。
【０４３５】
スキーム３４で示した手順はまた、ビスアミデートの調製にも適用でき、ここで、そのアミノエステル部分は、異なる官能基を取り込む。スキーム３４、例７は、チロシンから誘導したビスアミデートの調製を図示している。この手順では、モノイミダゾリドＳ３４．３２は、例５で記述しているように、チロシン酸プロピルＳ３４．４０と反応されて、モノアミデートＳ３４．４１を生じる。この生成物は、カルボニルジイミダゾールと反応されて、イミダゾリドＳ３４．４２が得られ、この物質は、追加のモル当量のチロシン酸プロピルと反応されて、ビスアミデート生成物Ｓ３４．４３を生成する。
【０４３６】
上記手順を使用するが、チロシン酸プロピルＳ３４．４０に代えて、異なるアミノエステルＳ３４．９を使用して、対応する生成物Ｓ３４．５が得られる。上記手順の２段階で使用されるアミノエステルは、同一または異なり得、その結果、同一または異なるアミノ置換基を有するビスアミデートが調製される。
【０４３７】
スキーム３５は、ホスホネートモノアミデートを調製する方法を図示している。
【０４３８】
１手順では、ホスホネートモノエステルＳ３４．１は、スキーム３４で記述されるように、活性化誘導体Ｓ３４．８に変換される。この化合物は、次いで、上記のように、塩基の存在下にて、アミノエステルＳ３４．９と反応されて、モノアミデート生成物Ｓ３５．１が得られる。
【０４３９】
この手順は、スキーム３５、例１で図示されている。この方法では、ホスホン酸モノフェニルＳ３５．７は、例えば、Ｊ．Ｇｅｎ．Ｃｈｅｍ．ＵＳＳＲ．，１９８３，３２，３６７で記述されているように、塩化チオニルと反応されて、クロロ生成物Ｓ３５．８が得られる。この生成物は、次いで、スキーム３４で記述されているように、アラニン酸エチルＳ３５．９と反応されて、アミデートＳ３５．１を生じる。
【０４４０】
上記手順を使用するが、アラニン酸エチルＳ３５．９に代えて、異なるアミノエステルＳ３４．９を使用して、対応する生成物Ｓ３５．１が得られる。
【０４４１】
あるいは、ホスホネートモノエステルＳ３４．１は、スキーム３４で記述されているように、アミノエステルＳ３４．９とカップリングされて、アミデートＳ３５．１が生じる。必要なら、Ｒ１置換基は、次いで、初期開裂により変化されて、ホスホン酸Ｓ３５．２が得られる。この変換の手順は、Ｒ１基の性質に依存しており、そして上で記述されている。このホスホン酸は、次いで、アミンおよびホスホン酸についてスキーム３４で記述した同じカップリング手順（カルボジイミド、Ａｌｄｒｉｔｈｉｏｌ−２、ＰＹＢＯＰ、光延反応など）を使用して、ヒドロキシ化合物Ｒ３ＯＨ（ここで、Ｒ３基は、アリール、複素環、アルキル、シクロアルキル、ハロアルキルなどである）との反応により、エステルアミデート生成物Ｓ３５．３に変換される。
【０４４２】
【化２０６】
2007500743.tif 000148
【０４４３】
【化２０７】
2007500743.tif 000149
この方法の例は、スキーム３５、例２および３で示している。例２で示した順序では、ホスホン酸モノベンジルＳ３５．１１は、上記方法の１つを使用して、アラニン酸エチルとの反応により、モノアミデートＳ３５．１２に変換される。そのベンジル基は、次いで、酢酸エチル溶液中にて、炭素上５％触媒で触媒水素化することにより除去されて、ホスホン酸アミデートＳ３５．１３が得られる。その生成物は、次いで、例えば、Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，２００１，４２，８８４１で記述されているように、ジクロロメタン溶液中にて、室温で、等モル量の１−（ジメチルアミノプロピル）−３−エチルカルボジイミドおよびトリフルオロエタノールＳ３５．１４と反応されて、アミデートエステルＳ３５．１５が生じる。
【０４４４】
スキーム３５、例３で示した順序では、モノアミデートＳ３５．１３は、テトラヒドロフラン溶液中にて、室温で、等モル量のジシクロヘキシルカルボジイミドおよび４−ヒドロキシ−Ｎ−メチルピペリジンＳ３５．１６とカップリングされて、アミデートエステル生成物Ｓ３５．１７が生成する。
【０４４５】
上記手順を使用するが、アラニン酸エチル生成物Ｓ３５．１２に代えて、異なるモノ酸Ｓ３５．２を使用し、また、トリフルオロエタノールＳ３５．１４または４−ヒドロキシ−Ｎ−メチルピペリジンＳ３５．１６に代えて、異なるヒドロキシ化合物Ｒ３ＯＨを使用して、対応する生成物Ｓ３５．３が得られる。
【０４４６】
あるいは、活性化ホスホネートエステルＳ３４．８は、アンモニアと反応されて、アミデートＳ３５．４が生じる。この生成物は、次いで、スキーム３４で記述されているように、塩基の存在下にて、ハロエステルＳ３５．５と反応されて、アミデート生成物Ｓ３５．６が生成する。もし適当なら、Ｒ１基の性質は、上記手順を使用して変えられ、生成物Ｓ３５．３が得られる。この方法は、スキーム３５、例４で図示されている。この順序では、モノフェニルホスホリルクロライドＳ３５．１８は、スキーム３４で記述されているように、アンモニアと反応されて、アミノ生成物Ｓ３５．１９が生じる。この物質は、次いで、Ｎ−メチルピロリジノン溶液中にて、１７０℃で、２−ブロモ−３−フェニルプロピオン酸ブチルＳ３５．２０および炭酸カリウムと反応されて、アミデート生成物Ｓ３５．２１が得られる。
【０４４７】
これらの手順を使用するが、２−ブロモ−３−フェニルプロピオン酸ブチルＳ３５．２０に代えて、異なるハロエステルＳ３５．５を使用して、対応する生成物Ｓ３５．６が得られる。
【０４４８】
モノアミデート生成物Ｓ３５．３はまた、二重に活性化したホスホネート誘導体Ｓ３４．７から調製される。この手順では、その例は、Ｓｙｎｌｅｔｔ．，１９９８，１，７３で記述されており、中間体Ｓ３４．７は、限定量のアミノエステルＳ３４．９と反応されて、モノ置換生成物Ｓ３４．１１が得られる。後者の化合物は、次いで、極性有機溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）の存在下にて、ヒドロキシ化合物Ｒ３ＯＨと反応されて、モノアミデートエステルＳ３５．３が生じる。
【０４４９】
この方法は、スキーム３５、例５で図示されている。この方法では、ホスホリルジクロライドＳ３５．２２は、ジクロロメタン溶液中にて、１モル当量のＮ−メチルチロシン酸エチルＳ３５．２３およびジメチルアミノピリジンと反応されて、モノアミデートＳ３５．２４が生じる。この生成物は、次いで、炭酸カリウムを含有するジメチルホルムアミド中にて、フェノールＳ３５．２５と反応されて、エステルアミデート生成物Ｓ３５．２６が生じる。
【０４５０】
これらの手順を使用するが、Ｎ−メチルチロシン酸エチルＳ３５．２３またはフェノールＳ３５．２５に代えて、アミノエステルＳ３４．９および／またはヒドロキシ化合物Ｒ３ＯＨを使用して、対応する生成物Ｓ３５．３が得られる。
【０４５１】
【化２０８】
2007500743.tif 000150
【０４５２】
【化２０９】
2007500743.tif 000151
【０４５３】
【化２１０】
2007500743.tif 000152
スキーム３６は、カルボアルコキシ置換ホスホネートジエステルを調製する方法を図示しており、ここで、それらのエステル基の１個は、カルボアルコキシ置換基を取り込む。
【０４５４】
１手順では、ホスホネートモノエステルＳ３４．１（これは、上記のように調製した）は、上記方法の１つを使用して、ヒドロキシエステルＳ３６．１（ここで、Ｒ４ｂおよびＲ５ｂ基は、スキーム３４で記述したとおりである）とカップリングされる。例えば、これらの反応物の等モル量は、Ａｕｓｔ．Ｊ．Ｃｈｅｍ．，１９６３，６０９で記述されているように、カルボジイミド（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミド）の存在下にて、必要に応じて、Ｔｅｔ．，１９９９，５５，１２９９７で記述されているように、ジメチルアミノピリジンの存在下で、カップリングされる。この反応は、不活性溶媒中にて、室温で、行われる。
【０４５５】
この手順は、スキーム３６、例１で図示されている。この方法では、ホスホン酸モノフェニルＳ３６．９は、ジクロロメタン溶液中で、ジシクロヘキシルカルボジイミドの存在下にて、３−ヒドロキシ−２−メチルプロピオン酸エチルＳ３６．１０とカップリングされて、ホスホネート混合ジエステルＳ３６．１１が生じる。
【０４５６】
この手順を使用するが、３−ヒドロキシ−２−メチルプロピオン酸エチルＳ３６．１０に代えて、異なるヒドロキシエステル３３．１を使用して、対応する生成物３３．２が得られる。
【０４５７】
ホスホネートモノエステルＳ３４．１の混合ジエステルＳ３６．２への変換はまた、Ｏｒｇ．Ｌｅｔｔ．，２００１，６４３で記述されているように、ヒドロキシエステルＳ３６．１との光延反応により、達成される。この方法では、反応物Ｓ３４．１およびＳ３６．１は、極性溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、トリアリールホスフィンおよびアゾジカルボン酸ジアルキルの存在下にて、混ぜ合わされて、混合ジエステルＳ３６．２が得られる。Ｒ１置換基は、先に記述した方法を使用して、開裂により変化され、モノ酸生成物Ｓ３６．３が得られる。この生成物は、次いで、例えば、上記方法を使用して、ヒドロキシ化合物Ｒ３ＯＨとカップリングされて、ジエステル生成物Ｓ３６．４が得られる。
【０４５８】
この手順は、スキーム３６、例２で図示されている。この方法では、ホスホン酸モノアリルＳ３６．１２は、テトラヒドロフラン溶液中で、トリフェニルホスフィンおよびアゾジカルボン酸ジエチルの存在下にて、乳酸エチルＳ３６．１３とカップリングされて、混合ジエステルＳ３６．１４が得られる。この生成物は、アセトニトリル中で、先に記述したようにして、トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウムクロライド（Ｗｉｌｋｉｎｓｏｎ触媒）と反応されて、そのアリル基を除去し、そしてモノ酸生成物Ｓ３６．１５が生成する。後者の化合物は、次いで、ピリジン溶液中で、室温で、ジシクロヘキシルカルボジイミドの存在下にて、１モル当量の３−ヒドロキシピリジンＳ３６．１６とカップリングされて、混合ジエステルＳ３６．１７が生じる。
【０４５９】
上記手順を使用するが、乳酸エチルＳ３６．１３または３−ヒドロキシピリジンに代えて、異なるヒドロキシエステルＳ３６．１および／または異なるヒドロキシ化合物Ｒ３ＯＨを使用して、対応する生成物Ｓ３６．４が得られる。
【０４６０】
混合ジエステルＳ３６．２はまた、活性化モノエステルＳ３６．５を介して、モノエステルＳ３４．１から得られる。この手順では、モノエステルＳ３４．１は、例えば、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００１，６６，３２９で記述されているように、五塩化リンとの反応により、またはＮｕｃｌｅｏｓｉｄｅｓ  ａｎｄ  Ｎｕｃｌｅｏｔｉｄｅｓ，２０００，１９，１８８５で記述されているように、ピリジン中で、塩化チオニルまたは塩化オキサリル（Ｌｖ＝Ｃｌ）との反応、または塩化トリイソプロピルベンゼンスルホニルとの反応により、またはＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００２，４５，１２８４で記述されているように、カルボニルジイミダゾールとの反応により、活性化化合物Ｓ３６．５に変換される。得られた活性化モノエステルは、次いで、上記のように、ヒドロキシエステルＳ３６．１と反応されて、混合ジエステルＳ３６．２が生じる。
【０４６１】
この手順は、スキーム３６、例３で図示されている。この順序では、ホスホン酸モノフェニルＳ３６．９は、塩化ホスホリルＳ３６．１９を生成するために、アセトニトリル溶液中で、７０℃で、１０当量の塩化チオニルと反応される。この生成物は、次いで、トリエチルアミンを含有するジクロロメタン中で、４−カルバモイル−２−ヒドロキシ酪酸エチルＳ３６．２０と反応されて、混合ジエステルＳ３６．２１が得られる。
【０４６２】
上記手順を使用するが、４−カルバモイル−２−ヒドロキシ酪酸エチルＳ３６．２０に代えて、異なるヒドロキシエステルＳ３６．１を使用して、対応する生成物Ｓ３６．２が得られる。
【０４６３】
これらの混合ホスホネートジエステルはまた、Ｒ３Ｏ基を中間体Ｓ３６．３（ここで、そのヒドロキシエステル部分は、既に組み込まれている）に取り込む代替経路により、得られる。この手順では、モノ酸中間体Ｓ３６．３は、先に記述したように、活性化誘導体Ｓ３６．６（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、クロロ、イミダゾールなどである））に変換される。その活性化中間体は、次いで、塩基の存在下にて、ヒドロキシ化合物Ｒ３ＯＨと反応されて、混合ジエステル生成物Ｓ３６．４が生じる。
【０４６４】
この方法は、スキーム３６、例４で図示されている。この順序では、ホスホネートモノ酸Ｓ３６．２２は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９５，３８，４６４８で記述されているように、コリジンを含有するテトラヒドロフラン中にて、トリクロロメタンスルホニルクロライドと反応されて、トリクロロメタンスルホニルオキシ生成物Ｓ３６．２３を生成する。この化合物は、トリエチルアミンを含有するジクロロメタン中にて、３−（モルホリノメチル）フェノールＳ３６．２４と反応されて、混合ジエステル生成物Ｓ３６．２５を生じる。
【０４６５】
上記手順を使用するが、３−（モルホリノメチル）フェノールＳ３６．２４に代えて、異なるアルコールＲ３ＯＨを使用して、対応する生成物Ｓ３６．４が得られる。
【０４６６】
ホスホネートエステルＳ３６．４はまた、モノエステルＳ３４．１に対して実行されるアルキル化反応により、得られる。モノ酸Ｓ３４．１とハロエステルＳ３６．７との間の反応は、極性溶媒中で、塩基（例えば、Ａｎａｌ．Ｃｈｅｍ．，１９８７，５９，１０５６で記述されているように、ジイソプロピルエチルアミン、またはＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９５，３８，１３７２で記述されているように、トリエチルアミン）の存在下にて、または非極性溶媒（例えば、ベンゼン）中で、Ｓｙｎ．Ｃｏｍｍ．，１９９５，２５，３５６５で記述されているように、１８−クラウン−６の存在下にて、実行される。
【０４６７】
この方法は、スキーム３６、例５で図示されている。この手順では、モノ酸Ｓ３６．２６は、ジメチルホルムアミド中にて、８０℃で、２−ブロモ−３−フェニルプロピオン酸エチルＳ３６．２７およびジイソプロピルエチルアミンと反応されて、混合ジエステル生成物Ｓ３６．２８が得られる。
【０４６８】
上記手順を使用するが、２−ブロモ−３−フェニルプロピオン酸エチルＳ３６．２７に代えて、異なるハロエステルＳ３６．７を使用して、対応する生成物Ｓ３６．４が得られる。
【０４６９】
【化２１１】
2007500743.tif 000153
【０４７０】
【化２１２】
2007500743.tif 000154
【０４７１】
【化２１３】
2007500743.tif 000155
スキーム３７は、ホスホネートジエステルを調製する方法を図示しており、ここで、両方のエステル置換基は、カルボアルコキシ基を取り込む。
【０４７２】
これらの化合物は、ホスホン酸１．６から、直接的または間接的に調製される。１代替例では、このホスホン酸は、スキーム３４〜３６で先に記述した条件（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドまたは類似の試薬を使用するカップリング反応）を使用して、または光延反応条件下にて、ヒドロキシエステルＳ３７．２とカップリングされて、ジエステル生成物Ｓ３７．３（ここで、それらのエステル置換基は、同一である）が得られる。
【０４７３】
この方法は、スキーム３７、例１で図示されている。この手順では、ホスホン酸Ｓ３４．６は、Ａｌｄｒｉｔｈｉｏｌ−２およびトリフェニルホスフィンの存在下にて、ピリジン中で、約７０℃で、３モル当量の乳酸ブチルＳ３７．５と反応されて、ジエステルＳ３７．６が得られる。
【０４７４】
上記手順を使用するが、乳酸ブチルＳ３７．５に代えて、異なるヒドロキシエステルＳ３７．２を使用して、対応する生成物Ｓ３７．３が得られる。
【０４７５】
あるいは、ジエステルＳ３７．３は、ホスホン酸Ｓ３４．６をハロエステルＳ３７．１でアルキル化することにより、得られる。このアルキル化反応は、エステルＳ３６．４の調製についてスキーム３で記述したようにして、実行される。
【０４７６】
この方法は、スキーム３７、例２で図示されている。この手順では、ホスホン酸Ｓ３４．６は、ジメチルホルムアミドにて、約８０℃で、Ａｎａｌ．Ｃｈｅｍ．，１９８７，５９，１０５６で記述されているようにして、過剰の３−ブロモ−２−メチルプロピオン酸エチルＳ３７．７およびジイソプロピルエチルアミンと反応されて、ジエステルＳ３７．８が生成する。
【０４７７】
上記手順を使用するが、３−ブロモ−２−メチルプロピオン酸エチルＳ３７．７に代えて、異なるハロエステルＳ３７．１を使用して、対応する生成物Ｓ３７．３が得られる。
【０４７８】
ジエステルＳ３７．３はまた、このホスホン酸の活性化誘導体Ｓ３４．７をヒドロキシエステルＳ３７．２で置換する反応により、得られる。この置換反応は、極性溶媒中で、適当な塩基の存在下にて、スキーム３で記述されているようにして、実行される。この置換反応は、過剰のヒドロキシエステルの存在下にて実行され、ジエステル生成物Ｓ３７．３（ここで、それらのエステル置換基は、同一である）が得られるか、または限定量の異なるヒドロキシエステルと連続的に反応されて、ジエステルＳ３７．３（ここで、それらのエステル置換基は、異なる）が調製される。
【０４７９】
これらの方法は、スキーム３７、例３および４で図示されている。例３で示されているように、ホスホリルジクロライドＳ３５．２２は、炭酸カリウムを含有するテトラヒドロフラン中にて、３モル当量の３−ヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロピオン酸エチルＳ３７．９と反応されて、ジエステル生成物Ｓ３７．１０が得られる。
【０４８０】
上記手順を使用するが、３−ヒドロキシ−２−（ヒドロキシメチル）プロピオン酸エチルＳ３７．９に代えて、異なるヒドロキシエステルＳ３７．２を使用して、対応する生成物Ｓ３７．３が得られる。
【０４８１】
スキーム３７、例４は、等モル量のホスホリルクロライドＳ３５．２２および２−メチル−３−ヒドロキシプロピオン酸エチルＳ３７．１１との間の置換反応によりモノエステル生成物Ｓ３７．１２が生じることを描写している。この反応は、アセトニトリル中にて、７０℃で、ジイソプロピルエチルアミンの存在下にて、行われる。生成物Ｓ３７．１２は、次いで、同じ条件下にて、１モル当量の乳酸エチルＳ３７．１３と反応されて、ジエステル生成物Ｓ３７．１４が得られる。
【０４８２】
上記手順を使用するが、２−メチル−３−ヒドロキシプロピオン酸エチルＳ３７．１１および乳酸エチル４，１３に代えて、異なるヒドロキシエステルＳ３７．２との連続反応を使用して、対応する生成物Ｓ３７．３が得られる。
【０４８３】
【化２１４】
2007500743.tif 000156
【０４８４】
【化２１５】
2007500743.tif 000157
２，２−ジメチル−２−アミノエチルホスホン酸中間体は、スキーム５の経路により、調製できる。２−メチル−２−プロパンスルフィンアミドをアセトンで縮合すると、スルフィニルイミンＳ３８．１１が得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．１９９９，６４，１２）。Ｓ３８．１１にジメチルメチルホスホン酸リチウムを付加すると、Ｓ３８．１２が得られる。Ｓ３８．１２を酸性メタノール分解すると、アミンＳ３８．１３が得られる。アミンをＣｂｚ基で保護しメチル基を除去すると、ホスホン酸Ｓ３８．１４が生じ、これは、先に報告した方法を使用して、所望のＳ３８．１５（スキーム３８ａ）に変換できる。化合物Ｓ３８．１４の代替的な合成もまた、スキーム３８ｂで示されている。市販の２−アミノ−２−メチル−１−プロパノールは、文献方法（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．１９９２，５７，５８１３；Ｓｙｎ．Ｌｅｔｔ．１９９７，８，８９３）に従って、アジリジンＳ３８．１６に変換される。ホスファイトをアジリジン開環すると、Ｓ３８．１７が得られる（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．１９８０，２１，１６２３）。Ｓ３８．１７を再保護すると、Ｓ３８．１４が得られる。
【０４８５】
【化２１６】
2007500743.tif 000158
本発明は、以下の非限定的な実施例により、例示される。
【０４８６】
（実施例１）
（式１の代表的な化合物の合成）
【０４８７】
【化２１７】
2007500743.tif 000159
テオフィリンは、単にアルキル化することにより、Ｎ−７カルボン酸エステルに容易に変換される。このエステルは、まず、対応する酸誘導体にケン化される。この酸誘導体は、アミノホスホネート、ＤＩＣおよびＨＯＡｔと反応されて、式１．１の化合物が得られる。このエステルは、例えば、アミノホスホネート、ＮａＢＨ３ＣＮおよびＨＯＡｃとの還元アミノ化により、アルデヒド誘導体に還元されて、式１．２の化合物が得られる。このアルデヒドはまた、ヒドロキシルアミン塩酸塩に続いてトリフリト化ホスホネート（ｔｒｉｆｌａｔｅｄ  ｐｈｏｓｐｈｏｎａｔｅ）と反応でき、式１．３の化合物が得られる。
【０４８８】
（実施例２）
（式１の代表的な化合物の合成）
【０４８９】
【化２１８】
2007500743.tif 000160
化合物２．８、２．９および２．１０は、以下のようにして、調製できる。テオフィリン−７−酢酸（Ｊ．Ａｍｅｒ．Ｃｈｅ．Ｓｏｃ．１９６７，８９，３０８）は、アミノエチルホスホネート、ＤＩＣ、ＨＯＡｔと反応されて、化合物２．８が得られる。あるいは、この酸は、ジアゾメタンと反応させることにより、メチルエステルに変換される。続いて、ＴＨＦ中のＤＩＢＡＬで還元されて、Ｎ−７−アルデヒド誘導体が得られる。このアルデヒドは、ＴＥＡの存在下にて、ヒドロキシルアミン塩酸塩と反応され、続いて、ＮａＨおよびトリフリト化ホスホネートで処理されて、所望生成物２．１０が得られる。このアルデヒドをアミノエチルホスホネート、ＮａＢＨ３ＣＮおよびＨＯＡｃで還元アミノ化すると、化合物２．９が得られる。
【０４９０】
（実施例３）
（式２の代表的な化合物の合成）
【０４９１】
【化２１９】
2007500743.tif 000161
テオフィリン（Ｊ．Ｇｅｎ．Ｃｈｅｍ．ＵＳＳＲ  １９４６，１６，１７９；Ｃｈｅｍ．Ｂｅｒ．１９６２，９５  ４０３）は、十分な保護基で保護され、続いて、ｎ−ＢｕＬｉ、ＤＭＦと反応されて、その６−ホルムアルデヒド誘導体が産生される。このアルデヒドは、アミノホスホネートとの還元アミノ化により類似物３．４に変換され、続いて、Ｎ−７保護基が除去される。このアルデヒドから、３工程で、類似物３．５が調製される。まず、このアルデヒドは、ヒドロキシルアミンと反応されて、対応するオキシムが得られ、続いて、トリフリト化ホスホネートと反応され、そしてＮ−７保護基が脱保護されて、式３．５の化合物が得られる。
【０４９２】
（実施例４）
（式２の代表的な化合物の合成）
【０４９３】
【化２２０】
2007500743.tif 000162
テオフィリンは、ＮａＨおよび（ピバロイルオキシ）メチルクロライドで処理することにより、酸不安定基で保護され、４．１１（Ｊ．Ｏ．Ｃ．１９８０，４５，１７１１）が得られる。化合物４．１１は、−７８℃で、ＴＨＦ中にて、ｎ−ＢｕＬｉで処理され、そしてＤＭＦと反応されて、４．１２が得られる。４．１２をアミノエチルホスホネート、ＮａＢＨ３ＣＮおよびＨＯＡｃに続いて塩酸水溶液で還元アミノ化すると、生成物４．１４が得られる。アルデヒド４．１２はまた、塩基の存在下にて、ヒドロキシルアミン塩酸塩に続いてＮａＨおよびトリフリト化ホスホネートと反応でき、そしてＨＣｌ水溶液で脱保護されて、化合物４．１３が得られる。
【０４９４】
（実施例５）
（式３の代表的な化合物の合成）
【０４９５】
【化２２１】
2007500743.tif 000163
類似物５．６、５．７および５．８の合成は、上で図示されている。１−メチルキサンチンは、ピバロイルオキシメチル基で選択的に保護され、続いて、Ｎ−４でアルキル化されて、５．６〜５．８を調製するのに重要な中間体が得られる。水素化して、このベンジルエステルを酸に変換し、続いて、アミノホスホネートと反応させると、化合物５．６が得られる。このベンジルエステルをアルコールに還元し、続いて、アミノホスホネートで還元アミノ化し、そして酸保護すると、化合物５．７が生じる。類似物５．８は、このアルデヒドから、ヒドロキシルアミン、トリフリト化ホスホネートを使い、Ｎ−７を脱保護して、調製される。
【０４９６】
（実施例６）
（式３の代表的な化合物の合成）
【０４９７】
【化２２２】
2007500743.tif 000164
式６．１８、６．１９および６．２０の化合物は、上で概説したように合成できる。化合物６．１５は、以前に報告されたように（Ｊ．Ｏ．Ｃ．１９８０，４５，１７１１）、調製される。Ｎ−７保護１−Ｎ−メチルキサンチン６．１５は、ブロモ酢酸ベンジルでアルキル化されて、中間体６．１６が得られる。６．１６を１０％Ｐｄ／Ｃの存在下にて水素化すると、対応する酸誘導体が得られる。この酸誘導体は、ホスホン酸アミノエチル、ＤＩＣおよびＨＯＡｔと反応され、そしてＨＣｌ水溶液で脱保護されて、６．１８が得られる。ベンジルエステル６．１６は、ＴＨＦ中のＤＩＢＡＬで、対応するアルデヒド６．１７に還元できる。アルデヒド６．１７は、塩基（例えば、ＴＥＡ）の存在下にて、ヒドロキシルアミン塩酸塩と反応され、続いて、ＮａＨおよびトリフリト化ホスホネートと反応され、そしてＨＣｌ水溶液で脱保護されて、化合物６．２０が得られる。６．１７をアミノエチルホスホネート、ＮａＢＨ３ＣＮおよびＨＯＡｃが還元アミノ化し、続いて、ＨＣｌ水溶液で脱保護すると、所望生成物６．１９が得られる。
【０４９８】
（実施例７）
（式４および５の代表的な化合物の合成）
【０４９９】
【化２２３】
2007500743.tif 000165
メタミゾール７．１は、Ｓｉｇｍａ（Ｃａｔ．Ｎｏ．Ｄ８８９０）から購入でるきか、またはＤＥ  ２５９５７７およびＤＥ  ２５４７１１のように調製できる。そのホスホネートを連鎖をカルボン酸誘導体７．２、７．３および７．４を介して７．１に調製すると、式７．６、７．７および７．８の化合物が得られ、これは、図示されている。化合物７．１は、Ｔｅｔｔ．Ｌｅｔｔ  ４２（２００１）１４６７−１４６９で記述されているように、適当な溶媒（例えば、ＤＣＭ）に溶解され、次いで、ＡｌＣｌ３および適当な無水物（例えば、無水コハク酸）で処理される。アシル化された生成物は、逆相ＨＰＬＣまたはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、カルボン酸誘導体７．２、７．３および７．４が得られる。メタミゾール誘導体７．２、７．３および７．４は、別個に、適当な溶媒（例えば、ＤＭＦ）に溶解され、そして適当なカップリング試薬および第三級有機塩基の存在下にて、一般式７．５のアミンホスホン酸エステルで処理されて、アミド７．６、７．７および７．８が得られる。
【０５００】
（実施例８）
（式４および５の代表的な化合物の合成）
【０５０１】
【化２２４】
2007500743.tif 000166
例えば、８．２、８．３または８．４は、ＤＭＦに溶解され、そして３当量の（ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ）トリピロリジノホスホニウムヘキサフルオロホスフェート（ＰＹＢＯＰ、Ｓｉｇｍａ）および６当量のジイソプロピルアミンで処理される。次いで、８．２、８．３および８．４の活性化エステルは、別個に、３当量の２−アミノエチル−１−ホスホン酸ジエチルの塩酸塩８．６（これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ  ４１  ４４３９−４４５２で記述されているように、調製される）で処理される。その最終生成物は、逆相またはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、アミド８．７、８．８および８．９が得られる。８．６に代えて、異なるホスホネート試薬を使用すること以外は、上記手順を使用して、本発明の別の化合物が調製できる。
【０５０２】
（実施例９）
（式６および７の代表的な化合物の合成）
【０５０３】
【化２２５】
2007500743.tif 000167
ロフェコキシブ誘導体９．１は、ＵＳ５４７４９９５の実施例２４で記述されているように、得ることができる。化合物１．１は、Ｔｅｔｔ．Ｌｅｔｔ  ４２（２００１）１４６７−１４６９で記述されているように、適当な溶媒（例えば、ＤＣＭ）に溶解され、次いで、ＡｌＣｌ３および適当な無水物（例えば、無水コハク酸）で処理される。アシル化された生成物は、逆相ＨＰＬＣまたはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、カルボン酸誘導体９．２、９．３および９．４が得られる。ロフェコキシブ誘導体９．２、９．３および９．４は、別個に、適当な溶媒（例えば、ＤＭＦ）に溶解され、次いで、適当なカップリング試薬および第三級有機塩基の存在下にて、一般式９．５のアミンホスホン酸エステルで処理されて、アミド９．６、９．７および９．８が得られる。
【０５０４】
（実施例１０）
（式６および７の代表的な化合物の合成）
【０５０５】
【化２２６】
2007500743.tif 000168
化合物１０．２、１０．３または１０．４は、ＤＭＦに溶解され、３当量の（ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ）トリピロリジノホスホニウムヘキサフルオロホスフェート（ＰＹＢＯＰ、Ｓｉｇｍａ）および６当量のジイソプロピルアミンで処理される。次いで、１０．２、１０．３および１０．４の活性化エステルは、別個に、３当量の２−アミノエチル−１−ホスホン酸ジエチルの塩酸塩１０．６（これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ  ４１  ４４３９−４４５２で記述されているように、調製される）で処理される。その最終生成物は、逆相またはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、アミド１０．７、１０．８および１０．９が得られる。化合物８．６に代えて、異なるホスホネート試薬を使用すること以外は、上記手順を使用して、本発明の別の化合物が調製できる。
【０５０６】
（実施例１１）
（式８および９の代表的な化合物の合成）
【０５０７】
【化２２７】
2007500743.tif 000169
化合物１１．１は、Ｔｅｔｔ．Ｌｅｔｔ  ４２（２００１）１４６７−１４６９で記述されているように、適当な溶媒（例えば、ＤＣＭ）に溶解され、次いで、ＡｌＣｌ３および適当な無水物（例えば、無水コハク酸）で処理される。アシル化された生成物は、逆相ＨＰＬＣまたはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、カルボン酸誘導体１１．２、１１．３、１１．４および１１．５が得られる。ロフェコキシブ誘導体１１．２、１１．３、１１．４および１１．５は、別個に、適当な溶媒（例えば、ＤＭＦ）に溶解され、次いで、適当なカップリング試薬および第三級有機塩基の存在下にて、一般式１１．５のアミンホスホン酸エステルで処理されて、アミド１１．７、１１．８、１１．９および１１．１０が得られる。
【０５０８】
（実施例１２）
（式８および９の代表的な化合物の合成）
【０５０９】
【化２２８】
2007500743.tif 000170
化合物１２．２、１２．３、１２．４または１２．５、ＤＭＦに溶解され、３当量の（ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ）トリピロリジノホスホニウムヘキサフルオロホスフェート（ＰＹＢＯＰ、Ｓｉｇｍａ）および６当量のジイソプロピルアミンで処理される。次いで、化合物１２．２、１２．３、１２．４および１２．５の活性化エステルは、別個に、３当量の２−アミノエチル−１−ホスホン酸ジエチルの塩酸塩１２．６（これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ  ４１  ４４３９−４４５２で記述されているように、調製される）で処理される。その最終生成物は、逆相またはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、アミド１２．８、１２．９、１２．１０および１２．１１が得られる。１２．７に代えて、異なるホスホネート試薬を使用すること以外は、上記手順を使用して、本発明の別の化合物が調製できる。
【０５１０】
（実施例１３）
（式１０の代表的な化合物の合成）
【０５１１】
【化２２９】
2007500743.tif 000171
中間体１３．１は、Ｓｉｇｍａから入手できるか、あるいは、ＵＳ  ３，５９１，５８４で記述されているように調製できる。中間体１３．２は、ＵＳ  ３，８９１，６３７の実施例ＸＩで記述されているように、またはＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．１４  １１７１−１１７５（１９７１）で記述されているように調製でき、そしてＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３０  ６７８−６８２  １９８７で記述されているように、適当に置換されたアミノニコチン酸にカップリングされる。
【０５１２】
ピロキシカム誘導体１３．２は、適当なカップリング試薬および第三級有機塩基の存在下にて、一般式１３．３のアミンホスホン酸エステルで処理されて、アミド１３．４、１３．５および１３．６が得られる。
【０５１３】
（実施例１４）
（式１０の代表的な化合物の合成）
【０５１４】
【化２３０】
2007500743.tif 000172
化合物１４．１および６−アミノニコチン酸は、適当な溶媒（例えば、キシレン）に溶解され、そして活性炭と共に還流されて、中間体１４．５が得られる。次いで、ピロキシカム誘導体１４．５は、無水ＤＭＦに溶解され、そして３当量のＯ−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（Ｓｉｇｍａ）および６当量のジイソプロピルエチルアミンで処理される。次いで、１４．５の活性化エステルは、３当量の２−アミノエチル−１−ホスホン酸ジエチルの塩酸塩１４．６（これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ  ４１  ４４３９−４４５２で記述されているように、調製される）で処理されて、アミド１４．７が形成され、これは、逆相または順相クロマトグラフィーで精製される。化合物１４．６に代えて、異なるホスホネート試薬を使用すること以外は、上記手順を使用して、本発明の別の化合物が調製できる。
【０５１５】
（実施例１５）
（式１２の代表的な化合物の合成）
【０５１６】
【化２３１】
2007500743.tif 000173
バルデコキシブ誘導体１５．１は、ＵＳ５６３３２７２の実施例１で記述されているように、得ることができる。化合物１５．１は、Ｔｅｔｔ．Ｌｅｔｔ  ４２（２００１）１４６７−１４６９で記述されているように、適当な溶媒（例えば、ＤＣＭ）に溶解され、そしてＡｌＣｌ３および適当な無水物（例えば、無水コハク酸）で処理される。アシル化された生成物は、逆相ＨＰＬＣまたはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、カルボン酸誘導体１５．２、１５．３および１５．４が得られる。バルデコキシブ誘導体１５．２、１５．３および１５．４は、別個に、適当な溶媒（例えば、ＤＭＦ）に溶解され、そして適当なカップリング試薬および第三級有機塩基の存在下にて、一般式１５．５のアミンホスホン酸エステルで処理されて、アミド１５．６、１５．７および１５．８が得られる。
【０５１７】
（実施例１６）
（式１２の代表的な化合物の合成）
【０５１８】
【化２３２】
2007500743.tif 000174
化合物１６．２、１６．３または１６．４は、ＤＭＦに溶解され、３当量の（ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ）トリピロリジノホスホニウムヘキサフルオロホスフェート（ＰＹＢＯＰ、Ｓｉｇｍａ）および６当量のジイソプロピルアミンで処理される。次いで、１６．２、１６．３および１６．４の活性化エステルは、別個に、３当量の２−アミノエチル−１−ホスホン酸ジエチルの塩酸塩１６．６（これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ  ４１  ４４３９−４４５２で記述されているように、調製される）で処理される。その最終生成物は、逆相またはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、アミド１６．７、１６．８および１６．９が得られる。１６．６に代えて、異なるホスホネート試薬を使用すること以外は、上記手順を使用して、本発明の別の化合物が調製できる。
【０５１９】
（実施例１７）
（式１３の代表的な化合物の合成）
【０５２０】
【化２３３】
2007500743.tif 000175
中間体１７．１は、ＵＳ  ４，０７６，７０９の実施例９で記述されているように、またはＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３０  ６７８−６８２  １９８７で記述されているように、調製される。中間体１７．１は、適当に置換されたアミノニコチン酸を使用して、中間体１７．２に変換される。中間体１７．２は、適当なカップリング試薬および第三級有機塩基の存在下にて、一般式１７．３のアミンホスホン酸エステルで処理されて、アミド１７．４、１７．５および１７．６が得られる。
【０５２１】
（実施例１８）
（式１３の代表的な化合物の合成）
【０５２２】
【化２３４】
2007500743.tif 000176
化合物１８．１および６−アミノニコチン酸は、適当な溶媒（例えば、キシレン）に溶解され、そして活性炭と共に還流されて、中間体１８．５が得られ、これは、逆相または順相クロマトグラフィーで精製される。テノキシカム誘導体１８．５は、無水ＤＭＦに溶解され、そして３当量のＯ−（７−アザベンゾトリアゾール−１−イル−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラメチルウロニウムヘキサフルオロホスフェート（Ｓｉｇｍａ）および６当量のジイソプロピルエチルアミンで処理される。次いで、１８．５の活性化エステルは、３当量の２−アミノエチル−１−ホスホン酸ジエチルの塩酸塩１８．６（これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ  ４１  ４４３９−４４５２で記述されているように、調製される）で処理されて、化合物１８．７が得られ、これは、逆相または順相クロマトグラフィーで精製される。化合物１８．６に代えて、異なるホスホネート試薬を使用すること以外は、上記手順を使用して、本発明の別の化合物が調製できる。
【０５２３】
（実施例１９）
（式１６および１７の代表的な化合物の合成）
【０５２４】
【化２３５】
2007500743.tif 000177
セレコキシブ誘導体１９．１は、ＵＳ５４６６８２３の実施例１で記述されているように、得ることができる（１ｇ）。化合物１９．１は、Ｔｅｔｔ．Ｌｅｔｔ  ４２（２００１）１４６７−１４６９で記述されているように、適当な溶媒（例えば、ＤＣＭ）に溶解され、次いで、ＡｌＣｌ３および適当な無水物（例えば、無水コハク酸）で処理される。アシル化された生成物は、逆相ＨＰＬＣまたはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、カルボン酸誘導体１９．２、１９．３、１９．４および１９．５が得られる。セレコキシブ誘導体１９．２、１９．３、１９．４および１９．５は、別個に、適当な溶媒（例えば、ＤＭＦ）に溶解され、そして適当なカップリング試薬および第三級有機塩基の存在下にて、一般式１９．６のアミンホスホン酸エステルで処理されて、アミド１９．７、１９．８、１９．９および１９．１０が得られる。
【０５２５】
（実施例２０）
（式１６および１７の代表的な化合物の合成）
【０５２６】
【化２３６】
2007500743.tif 000178
化合物２０．２、２０．３、２０．４または２０．５、ＤＭＦに溶解され、３当量の（ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ）トリピロリジノホスホニウムヘキサフルオロホスフェート（ＰＹＢＯＰ、Ｓｉｇｍａ）および６当量のジイソプロピルアミンで処理される。次いで、２０．２、２０．３、２０．４および２０．５の活性化エステルは、別個に、３当量の２−アミノエチル−１−ホスホン酸ジエチルの塩酸塩２０．６（これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ  ４１  ４４３９−４４５２で記述されているように、調製される）で処理される。その最終生成物は、逆相またはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、アミド２０．８、２０．９、２０．１０および２０．１１が得られる。２０．７に代えて、異なるホスホネート試薬を使用すること以外は、上記手順を使用して、本発明の別の化合物が調製できる。
【０５２７】
（実施例２１）
（式１８の代表的な化合物の合成）
【０５２８】
【化２３７】
2007500743.tif 000179
エトドラック２１．１は、Ｓｉｇｍａ（Ｃａｔ．Ｎｏ．Ｅ０１５６）から購入できるか、またはＵＳ  ３，９３９，１７８の実施例４７７で記述されているように得ることができる。インドール２１．１は、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ  ６４  ６１０２−６１０５で記述されているように、ＤＭＳＯまたはＤＭＦ中にて、適当に強い塩基（例えば、ＫＯＨまたはＫ２ＣＯ３）で脱保護され、続いて、一般式２１．２のハライドホスホン酸エステルでアルキル化される。アルキル化された生成物は、逆相またはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、化合物２１．３が得られる。
【０５２９】
（実施例２２）
（式１８の代表的な化合物の合成）
【０５３０】
【化２３８】
2007500743.tif 000180
化合物２２．１は、ＤＭＳＯに溶解され、そして６当量の水酸化カリウムで処理され、続いて、１．１当量の２２．３（これは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ、５２  ４４２７で記述されているように、調製される）を加える。その残留物は、逆相または順相クロマトグラフィーで精製されて、２２．４が得られる。化合物２２．３に代えて、異なるホスホネート試薬を使用すること以外は、上記手順を使用して、本発明の別の化合物が調製できる。
【０５３１】
（実施例２３）
（式１９の代表的な化合物の合成）
【０５３２】
【化２３９】
2007500743.tif 000181
エトリコキシブ誘導体２３．１は、ＵＳ５８６１４１９の実施例５９で記述されているように、得ることができる。あるいは、２３．１の合成は、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ  ２０００，６５，８４１５−８４２０で記述されている。その５−ピリジル環の２−メチル基は、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ  １９８７，５２，４２２７で記述された手順を使用して、適当に強い酸（例えば、ｎ−ＢｕＬｉ）で脱プロトン化され、続いて、新たに形成されたカルボアニオンは、一般式２３．２のハライドホスホン酸エステルでアルキル化される。アルキル化された生成物は、逆相またはシリカゲルフラッシュクロマトグラフィーで精製されて、化合物２３．３が得られる。
【０５３３】
（実施例２４）
（式１９の代表的な化合物の合成）
【０５３４】
【化２４０】
2007500743.tif 000182
化合物２４．１の無水エチルエーテル溶液に、０℃で、ｎ−ブチルリチウムの１．６Ｎヘキサン溶液１．５当量が加えられる。この溶液は、４当量の化合物２４．３（これは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ、５２  ４４２７で記述されているように、調製される）で処理される。その残留物は、逆相または順相クロマトグラフィーを使用して精製されて、２４．４が得られる。化合物２４．３に代えて、異なるホスホネート試薬を使用すること以外は、上記手順を使用して、本発明の別の化合物が調製できる。
【０５３５】
（実施例２５）
（式２０の代表的な化合物の合成）
【０５３６】
【化２４１】
2007500743.tif 000183
イブプロフェン（ＵＳ  ３，３８５，８８６）（これは、Ｓｉｇｍ−Ａｌｄｒｉｃｈから市販されている）は、三塩化アルミニウムの存在下にて、適当な溶媒（例えば、二硫化炭素、ニトロベンゼン、ジクロロエタン）中で、無水コハク酸の作用により、ジカルボン酸２５．２および２５．３に変換される。２５．２および２５．３のホスホネートプロドラッグへの変換は、１．５当量のＨＯＡＴ、ＨＡＴＵ、ジイソプロピルエチルアミンを２５．２および２５．３に加えることにより、続いて、２５．５を加えることにより（全て、適当な溶媒（例えば、ＮＭＰ、ＤＭＦ、ＴＨＦまたはジクロロエタン）中にて）、起こる。その最終混合物を分離すると、所望の物質２５．６、２５．７、２５．８および２５．９が得られる。
【０５３７】
（実施例２６）
（式２１の代表的な化合物の合成）
【０５３８】
【化２４２】
2007500743.tif 000184
ナプロキセン（ＵＳ  ３，９０４，６８３）（これは、Ｓｉｇｍ−Ａｌｄｒｉｃｈから市販されている）は、三塩化アルミニウムの存在下にて、適当な溶媒（二硫化炭素、ニトロベンゼンおよびジクロロエタン）中で、無水コハク酸の作用により、ジカルボン酸２６．２および２６．３に変換される。２６．２および２６．３のホスホネートプロドラッグへの変換は、１．５当量のＨＯＡＴ、ＨＡＴＵおよびジイソプロピルエチルアミンを２６．２および２６．３に加えることにより、続いて、２６．５を加えることにより（全て、適当な溶媒（例えば、ＮＭＰ、ＤＭＦ、ＴＨＦまたはジクロロエタン）中にて）、起こる。その最終混合物を分離すると、所望の物質２６．６、２６．７、２６．８が得られる。
【０５３９】
（実施例２７）
（式２３の代表的な化合物の合成）
【０５４０】
【化２４３】
2007500743.tif 000185
ロキソプロフェン（米国特許第４，４００，５３４）（これは、Ｓｉｇｍ−Ａｌｄｒｉｃｈから市販されている）は、三塩化アルミニウムの存在下にて、適当な溶媒（二硫化炭素、ニトロベンゼンおよびジクロロエタン）中で、無水コハク酸の作用により、ジカルボン酸２７．２および２７．３に変換される。２７．２および２７．３のホスホネートプロドラッグへの変換は、１．５当量のＨＯＡＴ、ＨＡＴＵおよびジイソプロピルエチルアミンを２７．２および２７．３に加えることにより、続いて、２７．５を加えることにより（全て、適当な溶媒（例えば、ＮＭＰ、ＤＭＦ、ＴＨＦまたはジクロロエタン）中にて）、起こる。その最終混合物を分離すると、所望の物質２７．５、２７．６、２７．７および２７．８が得られる。
【０５４１】
（実施例２８）
（式２５の代表的な化合物の合成）
【０５４２】
【化２４４】
2007500743.tif 000186
本発明の代表的な化合物（２８．１）は、上で図示されている。連結基は、２個の下部構造（その一方は、上記一般式を有するジクロフェナクであり、そして他方は、適当なＲ基およびＲ１基を有するホスホネート部分である）の一部である。その連鎖は、典型的には、水素以外の原子の少なくとも１個の非妨害鎖を有する。Ｒ基およびＲ１基は、両方とも、アミン窒素を介して連結された天然および非天然アミノ酸エステルであり得るか、あるいは、これらの基の一方は、酸素連結したアリール、アルキル、アラルキル基で置換できる。あるいは、これらの基の一方は、酸素連結したアリール、アルキル、アラルキル基であり、そして他方は、他の乳酸エステルである。
【０５４３】
本発明の代表的な化合物の調製は、以下で図示している。
【０５４４】
【化２４５】
2007500743.tif 000187
化合物２８．２（これは、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから市販されている）は、極性非プロトン性溶媒（ＤＭＦ、ＤＭＳＯ、ＮＭＰ、ＤＭＡ、ＴＨＦ）中にて、１分間〜４時間にわたって、３当量の強塩基（例えば、ＮａＨ、ＫＨ、ＮａＨＭＤＳ、ＫＨＭＤＳ、ＬＤＡ）と反応される。この混合物に、トリフレート２８．３が加えられる。標準的なワークアップおよび精製後、２８．４が形成される。
【０５４５】
（実施例２９）
（式２６の代表的な化合物の合成）
【０５４６】
【化２４６】
2007500743.tif 000188
本発明の代表的な化合物（２９．１）は、上で図示されている。連結基は、２個の下部構造（その一方は、上記一般式を有するレラフェンであり、そして他方は、適当なＲ基およびＲ１基を有するホスホネート部分である）の一部である。その連鎖は、水素以外の原子の少なくとも１個の非妨害鎖を有する。Ｒ基およびＲ１基は、両方とも、アミン窒素を介して連結された天然および非天然アミノ酸エステルであり得るか、あるいは、これらの基の一方は、酸素連結したアリール、アルキル、アラルキル基で置換できる。あるいは、これらの基の一方は、酸素連結したアリール、アルキル、アラルキル基であり、そして他方は、他の乳酸エステルである。
【０５４７】
本発明の代表的な化合物の調製は、以下で図示している。
【０５４８】
【化２４７】
2007500743.tif 000189
レラフェン（２９．２、ＵＳ  ４，１０６，１７９）（これは、Ｓｉｇｍ−Ａｌｄｒｉｃｈから市販されている）は、三塩化アルミニウムの存在下にて、適当な溶媒（二硫化炭素、ニトロベンゼンおよびジクロロエタン）中で、無水コハク酸の作用により、カルボン酸２９．２および２９．３に変換される。２９．２および２９．３のホスホネートプロドラッグへの変換は、１．５当量のＨＯＡＴ、ＨＡＴＵおよびジイソプロピルエチルアミンを２９．２および２９．３に加えることにより、続いて、２９．５を加えることにより（全て、適当な溶媒（例えば、ＮＭＰ、ＤＭＦ、ＴＨＦまたはジクロロエタン）中にて）、起こる。このプロセスは、標準的な手段で２９．４から２９．３を分離した後、または生成物の混合物上で、いずれかで起こり得る。その最終混合物を分離すると、所望の物質２９．６および２９．７が得られる。
【０５４９】
（実施例３０）
（式２８の代表的な化合物の合成）
【０５５０】
【化２４８】
2007500743.tif 000190
本発明の代表的な化合物（３０．１）は、上で図示されている。連結基は、２個の下部構造（その一方は、上記一般式を有するメフェナム酸であり、そして他方は、適当なＲ基およびＲ１基を有するホスホネート部分である）の一部である。その連鎖は、水素以外の原子の少なくとも１個の非妨害鎖を有する。Ｒ基およびＲ１基は、両方とも、アミン窒素を介して連結された天然および非天然アミノ酸エステルであり得るか、あるいは、これらの基の一方は、酸素連結したアリール、アルキル、アラルキル基で置換できる。あるいは、これらの基の一方は、酸素連結したアリール、アルキル、アラルキル基であり、そして他方は、他の乳酸エステルである。
【０５５１】
本発明の代表的な化合物の調製は、以下で図示している。
【０５５２】
【化２４９】
2007500743.tif 000191
メフェナム酸（３０．２、ＵＳ  ３，１３８，６３６）（これは、Ｓｉｇｍ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手できる）は、発煙硫酸の存在下にて、硝酸の作用により、ニトロ誘導体３０．３、３０．４および３０．５に変換される。３０．３、３０．４および３０．５の対応するアニリン（３０．６、３０．７および３０．８）への変換は、種々の条件下（Ｚｎ／ＡｃＯＨ、ＳｎＣｌ２、Ｈ２／Ｐｄ／Ｃ）にて、適当な溶媒中で、３０．１２で還元アミノ化することにより、実行される。これらのアニリンは、適当な還元剤（ＮａＣＮＢＨ３、ＮａＨＢ（ＯＡｃ）３、ｏｒ  ＮａＢＨ４）の作用により（全て、適当な溶媒（例えば、ＮＭＰ、ＤＭＦ、ＴＨＦ、ＥｔＯＨまたはジクロロエタン）中にて）、３０．９、３０．１０および３０．１１に変換される。それらのレギオ異性体は、そのニトロ、アニリンまたはホスホネート段階にて、当該技術分野で公知の標準的な方法を使用して、分離できる。
【０５５３】
（実施例３１）
（式３０の代表的な化合物の合成）
【０５５４】
【化２５０】
2007500743.tif 000192
本発明の代表的な化合物（３１．１）は、上で図示されている。連結基は、２個の下部構造（その一方は、上記一般式を有するニメスリドであり、そして他方は、適当なＲ基およびＲ１基を有するホスホネート部分である）の一部である。その連鎖は、水素以外の原子の少なくとも１個の非妨害鎖を有する。Ｒ基およびＲ１基は、両方とも、アミン窒素を介して連結された天然および非天然アミノ酸エステルであり得るか、あるいは、これらの基の一方は、酸素連結したアリール、アルキル、アラルキル基で置換できる。あるいは、これらの基の一方は、酸素連結したアリール、アルキル、アラルキル基であり、そして他方は、他の乳酸エステルである。
【０５５５】
本発明の代表的な化合物の調製は、以下で図示している。
【０５５６】
【化２５１】
2007500743.tif 000193
ニメスリド（３１．２、ＵＳ  ３，８４０，５９７）（これは、Ｓｉｇｍ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手できる）は、ルイス酸（例えば、三塩化アルミニウム）の存在下にて、適当な溶媒（二硫化炭素、ニトロベンゼンおよびジクロロエタン）中で、無水コハク酸の作用により、ジカルボン酸３１．３、３１．４および３１．５に変換される。これらの生成物は、標準的な方法により分離されるか、またはワークアップ後に次の工程に運ばれる。３１．３、３１．４および３１．５のホスホネートプロドラッグへの変換は、１．５当量のＨＯＡＴ、ＨＡＴＵおよびジイソプロピルエチルアミンを３１．３、３１．４および３１．５に加えることにより、続いて、３１．６を加えることにより（全て、適当な溶媒（例えば、ＮＭＰ、ＤＭＦ、ＴＨＦまたはジクロロエタン）中にて）、起こる。その最終混合物の分離および／または精製により、所望の物質３１．８および３１．９が得られる。
【０５５７】
（実施例３２）
（式３２の代表的な化合物の合成）
【０５５８】
【化２５２】
2007500743.tif 000194
アスピリン（３２．１）（これは、Ｓｉｇｍ−Ａｌｄｒｉｃｈから入手できる）は、ルイス酸（例えば、三塩化アルミニウム）の存在下にて、適当な溶媒（二硫化炭素、ニトロベンゼン、ジクロロエタン）中で、無水コハク酸の作用により、ジカルボン酸３２．２、３２．３および３２．４に変換される。３２．２、３２．３および３２．４のホスホネートプロドラッグへの変換は、１．５当量のＨＯＡＴ、ＨＡＴＵ、ジイソプロピルエチルアミンを３２．２、３２．３および３２．４に加えることにより、続いて、３２．５を加えることにより（全て、適当な溶媒（例えば、ＮＭＰ、ＤＭＦ、ＴＨＦまたはジクロロエタン）中にて）、起こる。標準的な方法を使用して、その最終混合物を分離すると、所望の物質３２．６、３２．７、３２．８および３２．９が得られる。あるいは、３．１、３．２および３．３は、標準的な方法を使用して分離され、そして次に進められる。
【０５５９】
（実施例３３）
（式３４の代表的な化合物の合成）
【０５６０】
【化２５３】
2007500743.tif 000195
【０５６１】
【化２５４】
2007500743.tif 000196
オキサプロジン（３３．１、ＵＳ  ３，５７８，６７１）（これは、Ｓｉｇｍ−Ａｌｄｒｉｃｈから市販されている）は、ルイス酸（例えば、三塩化アルミニウム）の存在下にて、適当な溶媒（二硫化炭素、ニトロベンゼンまたはジクロロエタン）中で、無水コハク酸の作用により、カルボン酸３３．２、３３．３３．４、３３．５、３３．６および３３．７に変換される。３３．２、３３．３３．４、３３．５、３３．６および３３．７のホスホネートプロドラッグへの変換は、１．５当量のＨＯＡＴ、ＨＡＴＵおよびジイソプロピルエチルアミンを３３．２、３３．３３．４、３３．５、３３．６および３３．７に加えることにより、続いて、３３．８を加えることにより（全て、適当な溶媒（例えば、ＮＭＰ、ＤＭＦ、ＴＨＦまたはジクロロエタン）中にて）、起こる。このプロセスは、標準的な手段で３３．２、３３．３３．４、３３．５、３３．６および３３．７を分離した後、または生成物の混合物上で、いずれかで起こり得る。その最終混合物を分離すると、所望の物質３３．９、３３．１０、３３．１１、３３．１２、３３．１３および３３．１４が得られる。
【０５６２】
（実施例３４）
（式３５および３６の代表的な化合物の合成）
【０５６３】
【化２５５】
2007500743.tif 000197
出発物質３４．１（米国特許第４，３４７，１８６）は、弱塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン、トリエチルアミン、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム）の作用により、適当な極性溶媒（例えば、ＮＭＰ、ＤＭＦまたはＤＭＳＯ）中にて、４０℃と２００℃の間で、３０分間と２週間の間の期間にわたって、アミノホスホネート３４．２、３４．３、３４．４、３４．５および３４．６と別々に混ぜ合わされる。生成物は、標準的なプロトコルを使用して、単離され精製される。３４．７、３４．８、３４．９、３４．１０および３４．１１の単一鏡像異性体は、ＵＳ  ４，０８９，９６９、ページ１９、１０段落で述べられているようにして、調製できる。これらの分割された中間体は、連結されたＴｏｒａｄｏｌ化合物と同様に運ばれて、連結形状の（Ｒ）−Ｋｅｔｏｒｏｌａｃが形成できる。あるいは、これらの鏡像異性体の分割は、ＵＳ  ４，０８９，９６９と同様に、その３４．２、３４．３、３４．４、３４．４、３４．５および３４．６段階で起こり得る。
【０５６４】
（実施例３５）
（式３７〜４０の代表的な化合物の合成）
式３７〜４０の代表的なホスホネート化合物は、本明細書中で記述された技術を使用して、Ｊ．Ｈ．Ｆｒｉｅｄら、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６３，８５，２３６−２３８およびＲ．Ｈｉｒｓｃｈｍａｎｎら、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２１−１５２７で記述された化合物から調製できる。
【０５６５】
（実施例３６）
（式４１の代表的なピメクロリムス類似物の合成）
以下の図式では、ピメクロリムスのクロロ置換環は、以下の基で置き換えられる：
【０５６６】
【化２５６】
2007500743.tif 000198
その分子の残りの部分は、この図式では示されていないが、この分子の残りの部分が存在していることが分かる。
【０５６７】
【化２５７】
2007500743.tif 000199
アスコマイシン（ピメクロリムスの合成前駆体）は、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ，１９９５，５，１０３５で報告されたもののような手順に従って、適当なアリールビスマス試薬を使用して、上で示したようにして、Ｏ−アリール化される。３−（ジメチル−ｔ−ブチルシリルオキシ）ブロモベンゼンは、ジエチルエーテル中のマグネシウムで処理されるか、またはテトラヒドロフラン中のブチルリチウムで処理されるか、いずれかであり、得られた有機金属試薬は、三塩化ビスマスと反応されて、トリアリールビスムチンが産生される。１〜１．２当量の過酢酸で処理した後、このビスマス（Ｖ）試薬は、アスコマイシンおよび酢酸銅（ＩＩ）と混合される。その反応は、室温で、もし必要なら、還流状態で、１日間進行し、所望の３−（ジメチル−ｔ−ブチルシリルオキシ）フェニルエーテルが得られる。そのジメチル−ｔ−ブチルシリル保護基を除去した後、Ｏ−アルキル化は、酸化銀の存在下にて、ホスホン酸ジエチル（ブロモメチル）で達成され、所望のピメクロリムス類似物（これは、ホスホン酸ジエチル３６．３を含有する）が得られる。ヨウ化銀で補助した反応は、アスコマイシンのＯ−アルキル化を媒介するのに使用した：Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９８，４１，１７６４を参照。
【０５６８】
（実施例３７）
（式４１の代表的なピメクロリムス類似物の合成）
以下の図式では、ピメクロリムスのクロロ置換環は、以下の基で置き換えられる：
【０５６９】
【化２５８】
2007500743.tif 000200
その分子の残りの部分は、この図式では示されていないが、この分子の残りの部分が存在していることが分かる。
【０５７０】
【化２５９】
2007500743.tif 000201
ピメクロリムスインドリルエーテルのホスホネート誘導体は、重要なトリインドリルビスムチン中間体がＪ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．１９９８，６３，６７２１で記述された手順に従って５−ブロモインドールから得られること以外は、実施例３６で記述された様式と類似の様式で、上で図示したように、調製される。
【０５７１】
（実施例３８）
（式４２の代表的なエベロリムス類似物の合成）
【０５７２】
【化２６０】
2007500743.tif 000202
ラパマイシン（化合物３８．１であって、ここで、ラパマイシン構造の残りの部分は、示されていない；エベロリムスの合成前駆体）は、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ，１９９５，５，１０３５で報告されたもののような手順に従って、適当なアリールビスマス試薬を使用して、上で示したようにして、Ｏ−アリール化される。３−（ジメチル−ｔ−ブチルシリルオキシ）ブロモベンゼンは、ジエチルエーテル中のマグネシウムで処理されるか、またはテトラヒドロフラン中のブチルリチウムで処理されるか、いずれかであり、得られた有機金属試薬は、三塩化ビスマスと反応されて、トリアリールビスムチンが産生される。１〜１．２当量の過酢酸で処理した後、このビスマス（Ｖ）試薬は、ラパマイシンおよび酢酸銅（ＩＩ）と混合される。その反応は、室温で、もし必要なら、還流状態で、１日間進行し、所望の３−（ジメチル−ｔ−ブチルシリルオキシ）フェニルエーテル３８．２が得られる。そのジメチル−ｔ−ブチルシリル保護基を除去した後、Ｏ−アルキル化は、酸化銀の存在下にて、ホスホン酸ジエチル（ブロモメチル）で達成され、所望のピメクロリムス類似物（これは、ホスホン酸ジエチル３８．３を含有する）が得られる。ヨウ化銀で補助した反応は、ラパマイシンと構造的に類似の免疫抑制性マクロライドでのＯ−アルキル化を媒介するのに使用した：Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９８，４１，１７６４を参照。
【０５７３】
（実施例３９）
（式４２の代表的なエベロリムス類似物の合成）
【０５７４】
【化２６１】
2007500743.tif 000203
エベロリムスインドリルエーテルのホスホネート誘導体は、重要なトリインドリルビスムチン中間体がＪ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．１９９８，６３，６７２１で記述された手順に従って５−ブロモインドールから得られること以外は、実施例３８で記述された様式と類似の様式で、ラパマイシン（式３９．１であって、ここで、ラパマイシン構造の残りの部分は、示されていない）から調製される。
【０５７５】
（実施例４０）
（式４２の代表的なシロリムス類似物の合成）
【０５７６】
【化２６２】
2007500743.tif 000204
シロリムスは、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ，１９９５，５，１０３５で報告されたもののような手順に従って、適当なアリールビスマス試薬を使用して、上で示したようにして、Ｏ−アリール化される。３−（ジメチル−ｔ−ブチルシリルオキシ）ブロモベンゼンは、ジエチルエーテル中のマグネシウムで処理されるか、またはテトラヒドロフラン中のブチルリチウムで処理されるか、いずれかであり、得られた有機金属試薬は、三塩化ビスマスと反応されて、トリアリールビスムチンが産生される。１〜１．２当量の過酢酸で処理した後、このビスマス（Ｖ）試薬は、シロリムスおよび酢酸銅（ＩＩ）と混合される。その反応は、室温で、もし必要なら、還流状態で、１日間進行し、所望の３−（ジメチル−ｔ−ブチルシリルオキシ）フェニルエーテルが得られる。そのジメチル−ｔ−ブチルシリル保護基を除去した後、Ｏ−アルキル化は、酸化銀の存在下にて、ホスホン酸ジエチル（ブロモメチル）で達成され、所望のシロリムス類似物（これは、ホスホン酸ジエチル３６．３を含有する）が得られる。ヨウ化銀で補助した反応は、シロリムスと構造的に類似の免疫抑制性マクロライドでのＯ−アルキル化を媒介するのに使用した：Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９８，４１，１７６４を参照。
【０５７７】
（実施例４１）
（式４２の代表的なシロリムス類似物の合成）
【０５７８】
【化２６３】
2007500743.tif 000205
シロリムスインドリルエーテルは、重要なトリインドリルビスムチン中間体がＪ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．１９９８，６３，６７２１で記述された手順に従って５−ブロモインドールから得られること以外は、実施例４０で記述された様式と類似の様式で、上で図示したようにして、調製される。
【０５７９】
（実施例４２）
（式４５の代表的な化合物の合成）
【０５８０】
【化２６４】
2007500743.tif 000206
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。本発明の特定の化合物の調製は、以下で記述する。
【０５８１】
【化２６５】
2007500743.tif 000207
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）またはＮ−メチルピロリジノン（ＮＭＰ））中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン（ＤＩＥＡ））で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステル（これは、市販されている）が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。
【０５８２】
（実施例４３）
（式４５の代表的な化合物の合成）
【０５８３】
【化２６６】
2007500743.tif 000208
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ＤＭＦまたはＮＭＰ）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン（ＤＩＥＡ））で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、（２−アミノ−エチルスルファニルメチル）−ホスホン酸ジエチルエステル（これは、２−アミノエタンチオールとホスホノメチルトリフリト酸ジエチル（これは、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７に従って、調製した）との塩基触媒カップリングにより、製造される）が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その中間体は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この中間体は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。次いで、この中間体は、水、ＤＭＦおよび酢酸の混合物に溶解され、そして過酸化水素溶液（過剰）で処理される。溶媒を除去した後、その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。
【０５８４】
（実施例４４）
（式４６の代表的な化合物の合成）
【０５８５】
【化２６７】
2007500743.tif 000209
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ＤＭＦまたはＮＭＰ）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン（ＤＩＥＡ））で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、（Ｌ）−２−アミノ−６−（ジエチルホスホナト）−ヘキサン酸が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。
【０５８６】
（実施例４５）
（式４７の代表的な化合物の合成）
【０５８７】
【化２６８】
2007500743.tif 000210
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ＤＭＦまたはＮＭＰ）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン（ＤＩＥＡ））で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、４−アミノ−４−（ジエチルホスホナト）酪酸第三級ブチルエステル（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９９５、１１７、１０８７９−１０８８８）が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その中間体は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この中間体は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。次いで、その粗中間体は、ＤＭＦに溶解され、そしてトリフルオロ酢酸（ＴＦＡ）で処理される。その生成物は、溶媒を除去した後、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。
【０５８８】
（実施例４６）
（式４８の代表的な化合物の合成）
【０５８９】
【化２６９】
2007500743.tif 000211
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。スルホニル化は、好都合には、このアニリンを塩基（例えば、トリエチルアミン（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９５，３８，４８９７））の存在下にて溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で塩化スルホニルと反応させることにより、実行される。１当量または過剰のいずれかの塩化スルホニルが使用され得る；後者の場合、そのビス−スルホンアミドが形成され得、この場合、そのモノスルホンアミドへの加水分解は、水酸化ナトリウムとの反応により、達成される。
【０５９０】
上記手順で使用できるスルホニル化剤は、以下のようにして、調製できる。
【０５９１】
【化２７０】
2007500743.tif 000212
（３−ブロモ−プロピル）−ホスホン酸ジエチルエステルは、溶媒（例えば、エタノール）中にて、水酸化ナトリウムで処理され、生成されたチオールは、水性溶媒系にて、塩素で酸化されて、この塩化スルホニルが得られる（Ｇｉｌｂｅｒｔ、Ｓｕｌｆｏｎｙｌａｔｉｏｎ  ａｎｄ  Ｒｅｌａｔｅｄ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９６５，ｐｐ  ２０２−２１４を参照）。
【０５９２】
（実施例４７）
（式４９の代表的な化合物の合成）
【０５９３】
【化２７１】
2007500743.tif 000213
出発クロロメチル化合物（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２０００，４３，７７５を参照）は、このイソキサゾールのメチル置換基でホスホネート部分を導入するのに有用な中間体として、役立つ。これが達成された後、そのスルホンアミド基は、バルデコキシブそれ自体と同じ方法により、導入される。
【０５９４】
必要に応じて、このパレコキシブ型プロドラッグは、無水プロピオン酸および塩基（例えば、トリエチルアミン）を使用してこのスルホンアミドをアシル化することにより、続いて、水酸化ナトリウムでそのナトリウム塩を形成することにより、形成され得る（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２０００，４３，１６６１を参照）。
【０５９５】
本発明の代表的な化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０５９６】
【化２７２】
2007500743.tif 000214
このクロロメチル化合物（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２０００，４３，７７５を参照）は、塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、必要に応じて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、脱水剤（例えば、オキシ塩化リン）で処理される。次いで、そのように形成された（５−クロロメチル）イソオキサゾールは、溶媒（テトラヒドロフランまたはジメチルホルムアミド）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理される。泡立ちが止まると、ホスホノメチルトリフリト酸ジエチル（これは、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７に従って、調製した）が加えられ、所望のホスホン酸ジエステルが得られる。クロロスルホン酸でスルホン化し、得られた塩化スルホニルを（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２０００，４３，７７５に従って）水酸化アンモニウムでクエンチすると、所望生成物が得られる。
【０５９７】
（実施例４８）
（式５１の代表的な化合物の合成）
【０５９８】
【化２７３】
2007500743.tif 000215
本発明の代表的な化合物はまた、上で図示したようにして、調製できる。例えば、本発明の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０５９９】
【化２７４】
2007500743.tif 000216
ホスホネート部分を有するデオキシベンゾイン誘導体（これは、酢酸中にて臭化水素酸で脱メチル化し、引き続いて、塩基（例えば、炭酸カリウム）の存在下にて、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中で、ホスホノメチルトリフリト酸ジエチル（これは、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７に従って、調製した）でアルキル化することにより、市販の２−（４−メトキシフェニル）アセトフェノンから形成される）は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２０００，４３，７７５で概説されたものと同じ変換にかけられて、本発明のホスホネート化合物が得られる。
【０６００】
（実施例４９）
（式５３の代表的な化合物の合成）
【０６０１】
【化２７５】
2007500743.tif 000217
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。スルホニル化は、好都合には、このアニリンを塩基（例えば、トリエチルアミン（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９５，３８，４８９７））の存在下にて溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で塩化スルホニルと反応させることにより、実行される。１当量または過剰のいずれかの塩化スルホニルが使用され得る；後者の場合、そのビス−スルホンアミドが形成され、そのモノスルホンアミドへの加水分解は、水酸化ナトリウムとの反応により、達成される。例えば、本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６０２】
【化２７６】
2007500743.tif 000218
（３−ブロモ−プロピル）−ホスホン酸ジエチルエステルは、溶媒（例えば、エタノール）中にて、水酸化ナトリウムで処理され、生成されたチオールは、水性溶媒系にて、塩素で酸化されて、この塩化スルホニルが得られる（Ｇｉｌｂｅｒｔ、Ｓｕｌｆｏｎｙｌａｔｉｏｎ  ａｎｄ  Ｒｅｌａｔｅｄ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９６５，ｐｐ  ２０２−２１４を参照）。この試薬は、上記スルホン化反応で使用されて、本発明の代表的な化合物が得られる。
【０６０３】
（実施例５０）
（式５２および５４の代表的な化合物の合成）
【０６０４】
【化２７７】
2007500743.tif 000219
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。そのホスホネート部分は、中心フェニル環に結合され得る。もし、それがスルホンアミド残基に対してパラ位置で連結されるなら、このリンカーは、最適には、ＣＯＸ−２阻害活性を最大にするために、電子吸引効果を及ぼすべきである（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９５，３８，４８９７を参照）。例えば、本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６０５】
【化２７８】
2007500743.tif 000220
３−フルオロ−４−ニトロ安息香酸は、酸性メタノール中で短時間加熱することにより、エステル化される。溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中で、塩基（例えば、炭酸カリウム）の存在下にて、フェノールで処理すると、そのフッ化物が置換されて、そのビス−アリールエーテルが産生される。この安息香酸エステルを、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、水酸化リチウムで引き続いてケン化すると、その遊離酸が得られ、これは、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中で、第二級アミドを形成するのに標準的な試薬（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミド（ＤＣＣ）およびヒドロキシベンゾトリアゾール（ＨＯＢＴ））を使用して、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステル（これは、市販されている）とカップリングされる。
【０６０６】
（実施例５１）
（式５５の代表的な化合物の合成）
【０６０７】
【化２７９】
2007500743.tif 000221
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。このジアリールエーテルは、好都合には、Ｕｌｌｍａｎ方法（Ｒｕｓｓ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．，１９７４，４３，６７９）（これは、銅（Ｉ）塩で触媒される）を使用して、形成される。この方法を使用して、既にホスホネート部分を有するフェノールが使用され得、所望の類似物が効率的に得られる。例えば、本発明の特定の化合物は、以下のようにして調製できる。
【０６０８】
【化２８０】
2007500743.tif 000222
２−ブロモ−４−ニトロアニリンは、実施例４９で記述した様式と類似の様式で、スルホニル化される。（３−ヒドロキシ−フェノキシメチル）ホスホン酸ジエチルエステル（これは、塩基（例えば、マグネシウムｔ−ブトキシド）の存在下にて、レゾルシノールとホスホノメチルトリフリト酸ジエチル（これは、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７に従って、調製した）との反応により、形成される）を使用する引き続いたＵｌｌｍａｎエーテル合成により、所望生成物が得られる。
【０６０９】
（実施例５２）
（式５６の代表的な化合物の合成）
【０６１０】
【化２８１】
2007500743.tif 000223
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。最終化合物は、ジアステレオマーまたは鏡像異性体であるが、典型的には、クロマトグラフィー手段により、精製され得る。アミノプテリンへの直接カップリングが出発物質中での遊離第二級アミンの存在により妨害される場合（Ｒ＝Ｈ）、この要素は、標準的な手順（Ｇｒｅｅｎ  Ｗｕｔｔｓ：Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ）に従って、第三級ブトキシカルボニル基（Ｒ＝Ｂｏｃ）またはベンジルオキシカルボニル（Ｒ＝ＣｂｚまたはＺ）のいずれかで、一時的に保護される。
【０６１１】
（実施例５３）
（式５６の代表的な化合物の合成）
【０６１２】
【化２８２】
2007500743.tif 000224
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）またはＮ−メチルピロリジノン（ＮＭＰ））中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン（ＤＩＥＡ））で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステル（これは、市販されている）が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、有機溶媒（例えば、ジエチルエーテルなど）との反応溶液から単離できる。
【０６１３】
Ｒ＝Ｚの場合：この化合物は、ＤＭＦまたはＮＭＰのような有機溶媒に溶解され、そして触媒量のＰｄ／Ｃが加えられる。その反応混合物は、この出発物質が消費されるまで、水素雰囲気下にて、攪拌される。濾過によりＰｄ／Ｃが除去され、そして真空中で溶媒が蒸発される。その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、有機溶媒（例えば、ジエチルエーテルなど）との反応溶液から単離できる。
【０６１４】
（実施例５４）
（式５６の代表的な化合物の合成）
【０６１５】
【化２８３】
2007500743.tif 000225
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ＤＭＦまたはＮＭＰ）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン（ＤＩＥＡ））で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、（２−アミノ−エチルスルファニルメチル）−ホスホン酸ジエチルエステル（これは、２−アミノエタンチオールとホスホノメチルトリフリト酸ジエチル（これは、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７に従って、調製した）との塩基触媒カップリングにより、製造される）が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その中間体は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この中間体は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。次いで、この中間体は、水、ＤＭＦおよび酢酸の混合物に溶解され、そして過酸化水素溶液（過剰）で処理される。溶媒を除去した後、その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。
【０６１６】
Ｒ＝Ｚの場合：この化合物は、ＤＭＦまたはＮＭＰのような有機溶媒に溶解され、そして触媒量のＰｄ／Ｃが加えられる。その反応混合物は、この出発物質が消費されるまで、水素雰囲気下にて、攪拌される。濾過によりＰｄ／Ｃが除去され、そして真空中で溶媒が蒸発される。その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、有機溶媒（例えば、ジエチルエーテルなど）との反応溶液から単離できる。
【０６１７】
（実施例５５）
（式５７の代表的な化合物の合成）
【０６１８】
【化２８４】
2007500743.tif 000226
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ＤＭＦＮＭＰ）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ＤＩＥＡ）で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、（Ｌ）−２−アミノ−６−（ジエチルホスホナト）−ヘキサン酸が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、有機溶媒（例えば、ジエチルエーテルなど）との反応溶液から単離できる。
【０６１９】
Ｒ＝Ｚの場合：この化合物は、ＤＭＦまたはＮＭＰのような有機溶媒に溶解され、そして触媒量のＰｄ／Ｃが加えられる。その反応混合物は、この出発物質が消費されるまで、水素雰囲気下にて、攪拌される。濾過によりＰｄ／Ｃが除去され、そして真空中で溶媒が蒸発される。その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、有機溶媒（例えば、ジエチルエーテルなど）との反応溶液から単離できる。
【０６２０】
（実施例５６）
（式５８の代表的な化合物の合成）
【０６２１】
【化２８５】
2007500743.tif 000227
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ＤＭＦまたはＮＭＰ）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ＤＩＥＡ）で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、４−アミノ−４−（ジエチルホスホナト）酪酸第三級ブチルエステル（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９９５、１１７、１０８７９−１０８８８）が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その中間体は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この中間体は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。次いで、この粗中間体は、ＤＭＦに溶解され、そしてＴＦＡ（過剰）で処理される。溶媒を除去した後、その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、有機溶媒（例えば、ジエチルエーテルなど）との反応溶液から単離できる。
【０６２２】
Ｒ＝Ｚの場合：この化合物は、ＤＭＦまたはＮＭＰのような有機溶媒に溶解され、そして触媒量のＰｄ／Ｃが加えられる。その反応混合物は、この出発物質が消費されるまで、水素雰囲気下にて、攪拌される。Ｐｄ／Ｃが除去され、そして真空中で溶媒が蒸発される。その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、有機溶媒（例えば、ジエチルエーテルなど）との反応溶液から単離できる。
【０６２３】
（実施例５７）
（式５９の代表的な化合物の合成）
【０６２４】
【化２８６】
2007500743.tif 000228
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。そのルミラコキシブ核の作成は、ＷＯ−００１２３３４６で記述された手順に従って、進行する。例えば、本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６２５】
【化２８７】
2007500743.tif 000229
ｍ−トリルオキシメチルホスホン酸ジエチルエステル（これは、塩基（例えば、炭酸カリウム）の存在下にて、ホスホノメチルトリフリト酸ジエチル（これは、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）に従って調製した）とアルキル化することにより、市販の３−メチルフェノールから形成される）を臭素化（標準的な方法による−ｄｅ  ｌａ  Ｍａｒｅ、’Ｅｌｅｃｔｒｏｐｈｉｌｉｃ  Ｈａｌｏｇｅｎａｔｉｏｎ’、Ｃａｍｂｒｉｄｇｅ  Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ  Ｐｒｅｓｓ，Ｌｏｎｄｏｎ，１９７６を参照）すると、異性体（これらは、クロマトグラフィーで分離される）の混合物が得られ、その各々は、当該フェニル環の異なる位置に連結されたホスホネート部分を含有する類似物の合成で有用である可能性がある。次の工程は、ＷＯ−００１２３３４６で記述されたように進行し、最終的に、ルミラコキシブのホスホン酸類似物が生じる。重要な工程は、この臭化アリールと２−クロロ−５−フルオロアニリンとのカップリングであり、これは、パラジウム（ＩＩ）塩（典型的には、塩基としてのナトリウムｔ−ブトキシドと共に）で触媒される（Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．，１９９８，３７，２０４６−２０６７を参照）。
【０６２６】
（実施例５８）
（式６０の代表的な化合物の合成）
【０６２７】
【化２８８】
2007500743.tif 000230
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。ルミラコキシブ類似物へのこの経路は、ＷＯ−０９９１１６０５で記述されており、これらの試薬の１つの適所に既にあるフェニル酢酸側鎖でビス−アリールアミンを形成するための銅触媒工程に依存している。そのホスホネート保持部分は、好都合には、この工程の後に導入され、これには、典型的には、加熱（例えば、キシレン中）が必要である。例えば、本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６２８】
【化２８９】
2007500743.tif 000231
Ｎ，Ｎ−ジメチル−５−メチル−２−ヨードフェニルアセトアミドと２−クロロ−６−フルオロ−５−ニトロアニリンとの間のカップリングの生成物は、標準的な条件（例えば、塩化スズ（ＩＩ）による処理または木炭上パラジウムによる水素化）下にて、還元を受ける。得られた第一級アニリンは、試薬（例えば、ベンゾトリアゾール−１−イル−オキシ−トリス−ピロリジノ−ホスホニウムヘキサフルオロホスホネート（ＰｙＢＯＰ（登録商標））の存在下にて、（ジエトキシ−ホスホリル）酢酸（これは、市販されている）とカップリングされて、本発明の化合物が得られる。
【０６２９】
（実施例５９）
（式６１の代表的な化合物の合成）
【０６３０】
【化２９０】
2007500743.tif 000232
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。この経路は、実施例５７で記述されたものと類似している。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６３１】
【化２９１】
2007500743.tif 000233
（４−ブロモ−フェノキシメチル）ホスホン酸ジエチルエステル（これは、塩基（例えば、炭酸カリウム）の存在下にて、ホスホノメチルトリフリト酸ジエチル（これは、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）に従って調製した）とアルキル化することにより、市販の４−ブロモフェノールから形成される）は、上記実施例５７で記述されたものと類似の化学反応を使用して、図示した位置で連結されたホスホネートを有する類似物に適当な出発物質として、役立つ。
【０６３２】
（実施例６０）
（式６２の代表的な化合物の合成）
【０６３３】
【化２９２】
2007500743.tif 000234
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。そのホスホネート保持部分は、アシルスルホンアミドのような誘導体を使用して、ルミラコキシブのカルボキシレート残基に結合され得、その基の酸性が保持される。例えば、本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６３４】
【化２９３】
2007500743.tif 000235
（３−ブロモ−プロピル）−ホスホン酸ジエチルエステルは、溶媒（例えば、エタノール）中にて、水酸化ナトリウムで処理され、生成されたチオールは、水性溶媒系にて、塩素で酸化されて、この塩化スルホニルが得られる（Ｇｉｌｂｅｒｔ、Ｓｕｌｆｏｎｙｌａｔｉｏｎ  ａｎｄ  Ｒｅｌａｔｅｄ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ，Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９６５，ｐｐ  ２０２−２１４を参照）。この試薬は、水酸化アンモニウムで簡単に処理されて、そのスルホンアミドが産生され、これは、ルミラコキシブの酸塩化物（これは、ジクロロメタンのような溶媒中にて、ルミラコキシブを塩化チオニルで処理することにより、産生される）で縮合されて、本発明の化合物が生じる。
【０６３５】
（実施例６１）
（式６３の代表的なタクロリムス類似物の合成）
【０６３６】
【化２９４】
2007500743.tif 000236
タクロリムス（化合物６１．１であって、ここで、ラパマイシン構造の残りの部分は、示されていない）は、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ，１９９５，５，１０３５で報告されたもののような手順に従って、適当なアリールビスマス試薬を使用して、上で示したようにして、Ｏ−アリール化される。３−（ジメチル−ｔ−ブチルシリルオキシ）ブロモベンゼンは、ジエチルエーテル中のマグネシウムで処理されるか、またはテトラヒドロフラン中のブチルリチウムで処理されるか、いずれかであり、得られた有機金属試薬は、三塩化ビスマスと反応されて、トリアリールビスムチンが産生される。１〜１．２当量の過酢酸で処理した後、このビスマス（Ｖ）試薬は、タクロリムス６１．１および酢酸銅（ＩＩ）と混合される。その反応は、室温で、もし必要なら、還流状態で、１日間進行し、所望の３−（ジメチル−ｔ−ブチルシリルオキシ）フェニルエーテル３８．２が得られる。そのジメチル−ｔ−ブチルシリル保護基をＨＦで除去した後、Ｏ−アルキル化は、酸化銀の存在下にて、ホスホン酸ジエチル（ブロモメチル）で達成され、所望のタクロリムス類似物（これは、ホスホン酸ジエチル３８．３を含有する）が得られる。ヨウ化銀で補助した反応は、タクロリムスと構造的に類似の免疫抑制性マクロライドでのＯ−アルキル化を媒介するのに使用した：Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９８，４１，１７６４を参照。
【０６３７】
（実施例６２）
（式６３の代表的なタクロリムス類似物の合成）
【０６３８】
【化２９５】
2007500743.tif 000237
タクロリムスインドリルエーテルのホスホネート誘導体は、重要なトリインドリルビスムチン中間体がＪ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．１９９８，６３，６７２１で記述された手順に従って５−ブロモインドールから得られること以外は、実施例６１で記述された様式と類似の様式で、タクロリムス（化合物６２．１であって、ここで、タクロリムス分子の残りの部分は、示されていない）から調製される。
【０６３９】
（実施例６３）
（式６４および６５の代表的な化合物の合成）
【０６４０】
【化２９６】
2007500743.tif 000238
本発明の代表的な化合物は、Ｂｏｅｒら、Ｊ．Ｍａｓｓ  Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．１９９５，３０，４９７−５０４およびＨｏｙｔｅら、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．２００２，４５，５３９７−５４０５で記述されたもののような手順により製造できるか、または上で概説した一般経路に従って、製造できる。
【０６４１】
（実施例６４）
（式６４の代表的な化合物の合成）
【０６４２】
【化２９７】
2007500743.tif 000239
プレドニゾロンは、溶媒（例えば、クロロホルム）中で、酸（例えば、濃塩酸）の存在下にて、ホルムアルデヒドで処理される。室温で数時間（好ましくは、７〜１０時間）攪拌した後、層分離され、その有機層が濃縮されて、そのビス−メチレンジオキシ）中間体が得られる（Ｈｉｒｓｃｈｍａｎｎ，Ｒ．ら、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１９６４，８６，１５２０−１５２７）。この中間体は、溶媒（例えば、ピリジン）中にて、ホスホン酸ジエチル（アミノオキシメチル）で処理されて、そのオキシムが得られ、これは、次いで、酸水溶液で処理されて、そのビス−（メチレンジオキシ）保護基が除去される。例えば、このオキシムは、６０％ギ酸水溶液で処理され、そして９０℃で、１０分間加熱され、冷却され、そしてエタノールの一部を使用して濃縮されて、ギ酸の除去を助ける。その残留物をクロマトグラフィー精製および／または結晶化すると、プレドニゾロンのホスホネートオキシム類似物が得られる。この合成の重要な前駆体であるホスホン酸ジエチル（アミノオキシメチル）は、ホスホン酸ジエチル（トリフルオロメチルスルホニルオキシメチル）およびＮ−（ｔ−プトキシカルボニル）−ヒドロキルアミンから得ることができる。従って、Ｎ−（ｔ−プトキシカルボニル）ヒドロキルアミンは、溶媒（例えば、ＴＨＦ）に溶解され、そして水素化ナトリウムで処理される。泡立ちが止まると、ホスホン酸ジエチル（トリフルオロメチル−スルホニルオキシメチル）（これは、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７に従って、調製した）が加えられる。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、そのＮ−Ｂｏｃ保護ホスホン酸ジエチル（アミノオキシメチル）は、クロマトグラフィーで単離される。次いで、このＮ−Ｂｏｃ保護基は、トリアルオロ酢酸で処理することにより除去されて、所望のホスホン酸ジエチル（アミノオキシメチル）が得られる。
【０６４３】
（実施例６５）
（式６５の代表的な化合物の合成）
【０６４４】
【化２９８】
2007500743.tif 000240
プレドニゾロンのホスホネートピラゾール類似物は、上で図示したようにして、調製できる。プレドニゾロンは、Ｐｒｏｃｏｐｉｏｕ、Ｐ．ら、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ，２００１，４４，６０２−６１２で報告されたもののような手順に従って、水素下にて、ロジウム触媒（例えば、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ））を使用して、１，２−ジヒドロプレドニゾロンに還元される。次いで、このステロイドのＤ環上のジヒドロキシケトン基は、そのＣ−２位置でのホルミル化の前に、実施例６４で記述された方法を使用して、保護される。例えば、このビス−（メチレンジオキシ）中間体は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、新たに蒸留したギ酸エチルおよび水素化ナトリウムで処理される。この反応は、弱塩基（例えば、リン酸二水素カリウム）の水溶液でクエンチされる。その粗生成物は、一般的な方法（例えば、結晶化）で精製されて、この２−ホルミル中間体が得られる。この２−ホルミル化合物は、ホスホネート置換フェニルヒドラジンと縮合されて、そのビス−（メチレンジオキシ）保護基を除去した後、プレドニゾロンの所望のホスホネートピラゾール類似物が得られる。重要な前駆体である３−［（ジエチルホスホノ）メトキシ］フェニルヒドラジンは、ホスホン酸（トリフルオロメチルスルホニルオキシメチル）ジエチルおよび３−ニトロフェノールから出発して、製造できる。３−ニトロフェノールは、塩基（例えば、水酸化ナトリウム）で処理され、次いで、ホスホン酸ジエチル（トリフルオロメチルスルホニルオキシメチル）でＯ−アルキル化される。そのニトロ基は、塩化スズ（ＩＩ）で還元され、引き続いて、ジアゾ化および亜硫酸ナトリウム（Ｃｈｅｍ．Ｂｅｒ．，１９６０，９３，５４０）または塩化スズ（ＩＩ）（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００１，４４，４０３１）での還元により、そのアリールヒドラジンに変換される。
【０６４５】
（実施例６６）
（式６７の代表的な化合物の合成）
【０６４６】
【化２９９】
2007500743.tif 000241
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式６７の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６４７】
【化３００】
2007500743.tif 000242
ＣＣ−１０８８中の第一級アミドは、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、塩基としてＮ，Ｎ−ジメチルアミノピリジンを使用して、（ＢＯＣ）２Ｏでアシル化できる。溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、３−アミノプロピルホスホン酸ジエチルエステルで縮合すると、所望化合物が得られる。
【０６４８】
（実施例６７）
（式６８の代表的な化合物の合成）
【０６４９】
【化３０１】
2007500743.tif 000243
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式６８の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６５０】
この塩化物は、エタノール中にてホウ水素化ナトリウムで還元することにより、そして得られたアルコールを溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にてトリフェニルホスフィン、四塩化炭素およびアゾジカルボン酸ジイソプロピルで処理することにより、（３−シクロペンチルオキシ−４−メトキシフェニル）フェニルケトン（ＵＳ  ５，６２２，９７７）から製造される。この縮合は、２種の試薬をエタノール中にてナトリウムエトキシドで処理することにより、達成される。その生成物中のエチルエステルは、エタノール中にて水酸化リチウムで処理することによりケン化され、得られた酸は、酸性条件下にて加熱することにより、脱カルボキシル化される。この生成物の２種の鏡像異性体は、クロマトグラフィーで分離され得る。
【０６５１】
ピリジン中間体の合成は、以下で図示している。
【０６５２】
【化３０２】
2007500743.tif 000244
（２−オキソ−１，２−ジヒドロ−ピリジン−４−イル）−酢酸エチルエステルは、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理される。泡立ちが止まると、過剰の１，３−ジブロモプロパンが加えられる。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、その一臭化物は、クロマトグラフィーで単離される。次いで、この臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸のジエチルエステルが産生される。
【０６５３】
（実施例６８）
（式６９の代表的な化合物の合成）
【０６５４】
【化３０３】
2007500743.tif 000245
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式６９の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６５５】
【化３０４】
2007500743.tif 000246
シロミラストは、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することによりも、その酸塩化物に変換される。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされて、所望化合物が産生される。
【０６５６】
（実施例６９）
（式７０の代表的な化合物の合成）
【０６５７】
【化３０５】
2007500743.tif 000247
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式７０の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６５８】
【化３０６】
2007500743.tif 000248
シロミラストのカルボン酸は、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にてジボランで処理することにより、そのアルコールに還元できる。このアルコールは、溶媒（例えば、テトラヒドロフランまたはジクロロメタン）中にて四臭化炭素およびトリフェニルホスフィンで処理することにより、その臭化物に変換される。次いで、この臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、亜リン酸トリエチルと共に共に加熱されて、このホスホン酸のジエチルが産生される。
【０６５９】
（実施例７０）
（式７１の代表的な化合物の合成）
【０６６０】
【化３０７】
2007500743.tif 000249
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式７１の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６６１】
【化３０８】
2007500743.tif 000250
１，３−ジヒドロキシプロパンは、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理される。泡立ちが止まった後、ピクラミラストの２，３，５−トリクロロピリジル類似物（これは、ＵＳ  ５，６９８，７１１で記述されたものと類似の方法により、製造される）が加えられる。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、そのモノアルキル化アルコールは、クロマトグラフィーで単離される。このアルコールは、溶媒（例えば、テトラヒドロフランまたはジクロロメタン）中にて四臭化炭素、トリフェニルホスフィンおよびアゾジカルボン酸ジイソプロピルで処理することにより、その臭化物に変換される。次いで、この臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、亜リン酸トリエチルと共に共に加熱されて、このホスホン酸のジエチルが産生される。
【０６６２】
（実施例７１）
（式７２の代表的な化合物の合成）
【０６６３】
【化３０９】
2007500743.tif 000251
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式７２の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６６４】
【化３１０】
2007500743.tif 000252
１，３−ジヒドロキシプロパンは、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理される。泡立ちが止まった後、ピロフルミラストの２，３，５−トリクロロピリジル類似物（これは、ＵＳ  ５，７１２，２９８で記述されたものと類似の方法により、製造される）が加えられる。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、そのモノアルキル化アルコールは、クロマトグラフィーで単離される。このアルコールは、溶媒（例えば、テトラヒドロフランまたはジクロロメタン）中にて四臭化炭素、トリフェニルホスフィンおよびアゾジカルボン酸ジイソプロピルで処理することにより、その臭化物に変換される。次いで、この臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、亜リン酸トリエチルと共に共に加熱されて、このホスホン酸のジエチルが産生される。
【０６６５】
（実施例７２）
（式７３の代表的な化合物の合成）
【０６６６】
【化３１１】
2007500743.tif 000253
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式７３の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６６７】
【化３１２】
2007500743.tif 000254
アチゾラムは、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理できる。泡立ちが止まると、Ｅ−１，４−ジブロモブタンが過剰に加えられる。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、そのモノアルキル化生成物は、クロマトグラフィーで単離される。次いで、このアリル臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、このホスホン酸のジエチルエステルが産生される。
【０６６８】
式Ａ、ＢまたはＣのＶＸ−１４８類似物を調製するのに使用できる合成方法論および中間体化合物は、実施例７３〜７８で記述されている。これらの化合物は、式７４、７５および７６の化合物の代表例である。
【０６６９】
【化３１３】
2007500743.tif 000255
リンクは、０個〜８個の原子を含む；２個〜６個が好ましい。
【０６７０】
（実施例７３）
（式ＡのＶＸ−１４８類似物を調製するのに有用なアニリン中間体の一般的な合成）
【０６７１】
【化３１４】
2007500743.tif 000256
３，５−二官能化ニトロベンゼン誘導体をアニリン（これは、本発明のＶＸ−１４８類似物を調製するのに使用できる）に変換するのに有用な一般スキームは、上で図示されている。
【０６７２】
（実施例７４）
（式ＡのＶＸ−１４８類似物を調製するのに有用なアニリン中間体の合成）
【０６７３】
【化３１４Ａ】
2007500743.tif 000257
３−ヒドロキシ−５−ニトロ−安息香酸は、塩化チオニル中にて、短時間加熱されて、その酸塩化物が産生される。次いで、これは、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、Ｏ，Ｎ−ジメチル−ヒドロキルアミンと縮合されて、そのＷｅｉｎｒｅｂアミドが生成し、これは、メチルリチウムと反応されると、そのアセトフェノン誘導体が得られる。次いで、これは、双極性非プロトン性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、過剰のＥ−１，４−ジブロモブテンの存在下にて、塩基（例えば、炭酸カリウム）で処理される。この一臭化物は、クロマトグラフィーで単離され、次いで、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，「Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｂｏｎｄｓ」、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルとの処理にかけられて、所望のホスホン酸ジエチルエステルが産生される。その後、このアセトフェノンのカルボニルは、適当なホモキラルオキサザボロジジン（ｈｏｍｏｃｈｉｒａｌ  ｏｘａｚａｂｏｒｏｌｉｄｉｎｅ）（例えば、Ｃｏｒｅｙ（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９８７，１０９，５５５１）で記述されたもの）を使用して、エナンチオ選択的に還元され、得られたアルコールは、Ｍｉｔｓｕｎｏｂｕ（Ｂｕｌｌ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｊａｐａｎ．，１９７１，４４，３４２７）で記述されたもののような方法を使用して、アジドで置換される。このアジドは、Ｓｔａｕｄｉｎｇｅｒ条件（Ｈｅｌｖ．Ｃｈｉｍ．Ａｃｔ．，１９１９，２，６３５）下にて、そのアミンに還元され、そして炭酸ｔ−ブチルとして保護される。最後に、このニトロベンゼンのスズ（ＩＩ）媒介還元により、所望のアニリン中間体が産生される。
【０６７４】
（実施例７５）
（式ＢのＶＸ−１４８類似物の合成）
【０６７５】
【化３１５】
2007500743.tif 000258
３，４−二官能化ニトロベンゼン誘導体をアニリン（これは、ＵＳ  ６，０５４，４７２およびＵＳ  ６，３４４，４６５で記述されたものと類似のカップリング反応を使用して、式Ｂの化合物に変換できる）は、上で図示されている。
【０６７６】
（実施例７６）
（式Ｃの代表的な化合物への一般的な経路）
【０６７７】
【化３１６】
2007500743.tif 000259
３−置換ニトロベンゼン７６．１を操作すると、アニリン７６．２が得られ、これは、ＵＳ  ６，０５４，４７２およびＵＳ  ６，３４４，４６５で記述されたものと類似のカップリング反応を使用して、式Ｃの化合物に変換できる
（実施例７７）
（式Ｃの代表的な化合物を調製するのに有用なアニリン中間体への一般的な経路）
【０６７８】
【化３１７】
2007500743.tif 000260
３−ニトロベンズアルデヒドは、グリニャール試薬と反応して、示しているように、保護アルコールを有するテザーが導入され、同時に、ベンジルアルコールが産生される。このアルコールは、実施例９で記述されたものと類似の様式で、アジドで置換される。脱保護後、遊離したアルコールは、塩基（例えば、マグネシウム第三級ブトキシド）を使用して、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホノメチルトリフリト酸ジエチル（これは、Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７に従って、調製される）でアルキル化される。このアジドおよびニトロ基の引き続いた変換は、実施例７４で記述されたものと類似の様式で、進行する。Ｂａｔｔ  ら、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，１９９５，５，１５４９を参照。
【０６７９】
（実施例７８）
（式Ｃの代表的な化合物を調製するのに有用なアニリン中間体への一般的な経路）
【０６８０】
【化３１８】
2007500743.tif 000261
３−第三級ブトキシカルボニルアミン−３−（３−ニトロ−フェニル）−プロピオン酸（これは、市販されている）は、これは、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中で、第二級アミドを形成するのに標準的な試薬（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミド（ＤＣＣ）およびヒドロキシベンゾトリアゾール（ＨＯＢＴ））を使用して、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステル（これは、市販されている）とカップリングされる。このニトロ基の引き続いた還元は、実施例７４で記述されたものと類似の様式で、進行する。
【０６８１】
（実施例７９）
（式７９の代表的な化合物への一般的な経路）
以下は、式７９の化合物を調製するのに使用できる一般的な経路である。
【０６８２】
【化３１９】
2007500743.tif 000262
（実施例８０）
（式７７の代表的な化合物の調製）
【０６８３】
【化３２０】
2007500743.tif 000263
化合物８０．１および化合物８０．２の初期Ｐｆｉｔｚｉｎｇｅｒ縮合は、示しているように、酸性ワークアップと共に水酸化カリウムを使用して、１段階で達成される。あるいは、この初期アルドール縮合は、エタノール中のジエチルアミンを使用して実行され得、そのキノリン環は、溶媒（例えば、１，４−ジオキサン）中にて、酸（例えば、塩酸）により媒介される第二工程として、形成され得る。そのベンジル保護基を水素化によって除去することに続いて、このフェノールは、溶媒（テトラヒドロフランまたはジメチルホルムアミド）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理される。泡立ちが止まると、ホスホノメチルトリフリト酸ジエチル（これは、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７に従って、調製した）が加えられ、所望のホスホン酸ジエステルが生じる。このカルボキシレートは、エタノール中の水酸化リチウムで処理することにより脱保護されて、化合物８０．４（これは、式７８の化合物である）が得られる。
【０６８４】
（実施例８１）
（式８０の代表的なブレキナール（Ｂｒｅｑｕｉｎａｒ）ホスホネート類似物の調製）
【０６８５】
【化３２１】
2007500743.tif 000264
この合成は、このフェノールの脱プロトン化に続いて、Ｅ−１，４−ジブロモブタンが過剰に加えること以外は、実施例８０で描写されたものと類似している。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、そのモノアルキル化生成物は、クロマトグラフィーで単離される。次いで、得られた臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、このホスホン酸のジエチルエステルが産生し、そのカルボン酸は、前のように脱保護されて、式８０の化合物が得られる。
【０６８６】
（実施例８２）
（式８１の代表的な化合物の調製）
【０６８７】
【化３２２】
2007500743.tif 000265
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式８１の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０６８８】
ジフルニサルは、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換される。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０６８９】
ジフルニサルは、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理される。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアニリンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアニリンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得られる。
【０６９０】
ジフルニサルから誘導されたアニリンは、Ｓａｎｄｍｅｙｅｒ反応（Ｂｕｌｌ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｊｐｎ．，１９８０，５３，１０６５）の変形を使用して、その臭化アリールに変換される。次いで、これは、Ｓｏｎａｇａｓｈｉｒａ（Ｓｏｎｏｇａｓｈｉｒａ、Ｋ．；Ｔｏｈｄａ、Ｙ．；Ｈａｇｉｈａｒａ、Ｎ．Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．、１９７５、４４６７）が開拓したもののような条件下にて、ペンタ−４−イニル−ホスホン酸ジエチルエステル（これは、溶媒（例えば、トルエン）中にて、または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で、５−クロロ−１−ペンチンおよび亜リン酸トリエチルから産生される：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）とカップリングされて、所望のジフルニサル類似物（これは、ホスホネートを含有する）が得られる。
【０６９１】
（実施例８３）
（式８２の代表的な化合物の調製）
【０６９２】
【化３２３】
2007500743.tif 000266
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。このアリールヒドラジンは、（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００２，４５，２９９４で記述されているように）、４，４−ジメチル−３−オキソ−ペンタンニトリルと縮合されて、アミノピラゾールが形成される。尿素の形成は、クロロギ酸４−ニトロフェニルおよび必要なアニリンとの連続的な縮合により、達成される。後者は、Ｍｉｔｓｕｎｏｂｕ（Ｂｕｌｌ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｊａｐａｎ，１９７１，４４，３４２７）により記述された方法のような方法を使用して、２−モルホリン−４−イルエタノールとの反応により、続いて、そのニトロ基をスズ（ＩＩ）媒介還元でアニリンを得ることにより、４−ニトロ−ナフタレン−１−オールから産生される。
【０６９３】
適当なホスホネート含有アリールヒドラジンの合成は、以下で図示している。
【０６９４】
【化３２４】
2007500743.tif 000267
５−メチル−２−ニトロフェノールは、Ｅ−１，４−ジブロモブテンでアルキル化される。得られた一臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，「Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｂｏｎｄｓ」、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸のジエチルエステルが産生される。そのニトロ基は、亜硫酸ナトリウム（Ｃｈｅｍ．Ｂｅｒ．，１９６０，９３，５４０）または塩化スズ（ＩＩ）（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００１，４４，４０３１）を使ったジアゾ化および還元により、そのアリールヒドラジンに変換される。
【０６９５】
リンクがフェニル環の３位置または４位置に結合された適当なホスホネート含有アリールヒドラジンの合成は、それぞれ、２−メチル−５−ニトロフェノールおよび４−ニトロフェノールから開始して、実施例８３で示したものと類似している。
【０６９６】
（実施例８４）
（式８５の代表的な化合物の調製）
【０６９７】
【化３２５】
2007500743.tif 000268
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。この尿素を５−第三級ブチル−２−ｐ−トリル−２Ｈ−ピラゾール−３−イルアミンおよび１−イソシアナト−４−メトキシ−ナフタレンの縮合により合成することに続いて、その生成物は、ルイス酸（例えば、三臭化ホウ素）で処理することにより、脱メチル化される。得られたフェノールは、Ｍｉｔｓｕｎｏｂｕ（Ｂｕｌｌ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｊａｐａｎ．，１９７１，４４，３４２７）により記述された方法のような方法を使用して、適当なモルホリン誘導体とカップリングされる。
【０６９８】
適当なホスホネート含有モルホリン中間体の合成は、以下で例示する。
【０６９９】
【化３２６】
2007500743.tif 000269
モルホリン−２，４−ジカルボン酸４−ベンジルエステル（これは、標準的な保護条件（例えば、Ｇｒｅｅｎｅ，Ｔ．，「Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ」、Ｗｉｌｅｙ−Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，１９９９で記述されたもの）下にて、クロロギ酸ベンジルと反応させることにより、モルホリン−２，４−ジカルボン酸から調製される）は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、第二級アミド（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミド（ＤＣＣ）およびヒドロキシベンゾトリアゾール（ＨＯＢＴ））の形成に標準的な試薬を使用して、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステル（これは、市販されている）とカップリングされる。（Ｇｒｅｅｎｅ、Ｔ．（同書）で記述されているように）、溶媒（例えば、メタノール）中にて、パラジウムで水素化することにより、このカルバミン酸ベンジル保護基を除去すると、所望生成物が得られる。
【０７００】
（実施例８５）
（式８６の代表的な化合物の調製）
【０７０１】
【化３２７】
2007500743.tif 000270
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式８６の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７０２】
【化３２８】
2007500743.tif 000271
トルフェナム酸は、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換される。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０７０３】
トルフェナム酸は、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理される。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアニリンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアニリンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得られる。
【０７０４】
トルフェナム酸から誘導されたアニリンは、Ｓａｎｄｍｅｙｅｒ反応（Ｂｕｌｌ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｊｐｎ．，１９８０，５３，１０６５）の変形を使用して、その臭化アリールに変換される。次いで、これは、Ｓｏｎａｇａｓｈｉｒａ（Ｓｏｎｏｇａｓｈｉｒａ、Ｋ．；Ｔｏｈｄａ、Ｙ．；Ｈａｇｉｈａｒａ、Ｎ．Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．、１９７５、４４６７）が開拓したもののような条件下にて、ペンタ−４−イニル−ホスホン酸ジエチルエステル（これは、溶媒（例えば、トルエン）中にて、または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で、５−クロロ−１−ペンチンおよび亜リン酸トリエチルから産生される：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）とカップリングされて、トルフェナム酸の所望のホスホネート含有類似物が産生される。
【０７０５】
（実施例８６）
（式８７の代表的な化合物の調製）
【０７０６】
【化３２９】
2007500743.tif 000272
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式８７の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７０７】
【化３３０】
2007500743.tif 000273
図示したメチルエステルは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９７，４０，９８０で記述されているように、溶媒（例えば、エタノール）中にて、塩基（例えば、水酸化ナトリウム）の存在下にて、過剰のＥ−１，４−ジブロモブテンで処理される。次いで、そのように形成された一臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸ジエチルエステルが産生される。Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９７，４０，９８０で記述されているように、溶媒（例えば、キシレン）中で２−アミノピリジンと共に加熱すると、所望のピロキシカム類似物が得られ、これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９７３，１６，４４で記述されているように、溶媒（例えば、テトラヒドロフランおよび／またはベンゼン）中にて、ホスゲンおよび第三級アミン（例えば、トリエチルアミン）で処理することにより、対応するドロキシカム様プロドラッグに変換される。
【０７０８】
（実施例８７）
（式８８の代表的な化合物の調製）
【０７０９】
【化３３１】
2007500743.tif 000274
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式８８の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７１０】
【化３３２】
2007500743.tif 000275
２−アミノ−５−ブロモピリジンは、Ｓｏｎａｇａｓｈｉｒａ（Ｓｏｎｏｇａｓｈｉｒａ、Ｋ．；Ｔｏｈｄａ、Ｙ．；Ｈａｇｉｈａｒａ、Ｎ．Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．、１９７５、４４６７）が開拓したもののような条件下にて、ペンタ−４−イニル−ホスホン酸ジエチルエステル（これは、溶媒（例えば、トルエン）中にて、または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で、５−クロロ−１−ペンチンおよび亜リン酸トリエチルから産生される：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）とカップリングされて、所望のホスホネート含有アミノピリジンが得られる。次いで、これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９７，４０，９８０で記述されているように、溶媒（例えば、キシレン）中にて、図示されたメチルエステル手と共に加熱されて、所望のピロキシカム類似物が得られ、これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９７３，１６，４４で記述されているように、溶媒（例えば、テトラヒドロフランおよび／またはベンゼン）中にて、ホスゲンおよび第三級アミン（例えば、トリエチルアミン）で処理することにより、対応するドロキシカム様プロドラッグに変換される。
【０７１１】
（実施例８８）
（式８９の代表的な化合物の調製）
【０７１２】
【化３３３】
2007500743.tif 000276
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式８９の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７１３】
【化３３４】
2007500743.tif 000277
フルルビプロフェンは、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換される。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０７１４】
フルルビプロフェンは、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理される。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアミンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得られる。
【０７１５】
フルルビプロフェンから誘導されたアミンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６４，４１５９で報告されたもののような手順に従って、そのアルコールに変換できる。従って、このアミンは、酢酸および水の混合溶媒に溶解され、そこに、水中の亜硝酸ナトリウムが滴下されて、所望のアルコールが得られる。次いで、このアルコールは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，７２１５で記述されたもののような手順に従って、トリフェニルホスフィンおよびテトラブロモメタンで処理することにより、その臭化物に変換される。この臭化物は、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ、１９９６、５２、４４１１で報告されたもののような手順に従って、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホン酸ジエチルエステルのナトリウム塩で処理されて、フルルビプロフェンの所望のホスホネート誘導体が得られる。
【０７１６】
（実施例８９）
（式９０の代表的な化合物の調製）
【０７１７】
【化３３５】
2007500743.tif 000278
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式９０の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７１８】
【化３３６】
2007500743.tif 000279
インドメタシンは、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換される。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０７１９】
インドメタシンは、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理される。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアミンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得ることができる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得られる。
【０７２０】
インドメタシンから誘導されたアミンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６４，４１５９で報告されたもののような手順に従って、そのアルコールに変換できる。従って、このアミンは、酢酸および水の混合溶媒に溶解され、そこに、水中の亜硝酸ナトリウムが滴下されて、所望のアルコールが得られる。次いで、このアルコールは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，７２１５で記述されたもののような手順に従って、トリフェニルホスフィンおよびテトラブロモメタンで処理することにより、その臭化物に変換される。この臭化物は、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ、１９９６、５２、４４１１で報告されたもののような手順に従って、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホン酸ジエチルエステルのナトリウム塩で処理されて、インドメタシンの所望のホスホネート誘導体が得られる。
【０７２１】
（実施例９０）
（式９１の代表的な化合物の調製）
本発明の化合物は、実施例１および２で描写された例と共に、スキーム１および２で一般に記述されたように、調製できる。
【０７２２】
【化３３７】
2007500743.tif 000280
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式９１の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７２３】
【化３３８】
2007500743.tif 000281
図示したメチルエステル（これは、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中にて、Ｎ−クロロスクシンイミドで処理することにより、そのデス−クロロ化合物（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８７，３０，６７８）から製造される）は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９７，４０，９８０で記述されているように、溶媒（例えば、エタノール）中で、塩基（例えば、水酸化ナトリウム）の存在下にて、過剰のＥ−１，４−ジブロモブテンで処理される。次いで、そのように形成された一臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸ジエチルエステルが産生される。最後に、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９７，４０，９８０で記述されているように、溶媒（例えば、キシレン）中で２−アミノピリジンと共に加熱すると、所望の類似物が得られる。
【０７２４】
（実施例９１）
（式９２の代表的な化合物の調製）
【０７２５】
【化３３９】
2007500743.tif 000282
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式９２の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７２６】
【化３４０】
2007500743.tif 000283
２−アミノ−５−ブロモピリジンは、Ｓｏｎａｇａｓｈｉｒａ（Ｓｏｎｏｇａｓｈｉｒａ、Ｋ．；Ｔｏｈｄａ、Ｙ．；Ｈａｇｉｈａｒａ、Ｎ．Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．、１９７５、４４６７）が開拓したもののような条件下にて、ペンタ−４−イニル−ホスホン酸ジエチルエステル（これは、溶媒（例えば、トルエン）中にて、または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で、５−クロロ−１−ペンチンおよび亜リン酸トリエチルから産生される：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）とカップリングされて、所望のホスホネート含有アミノピリジンが得られる。次いで、これは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９７，４０，９８０で記述されているように、溶媒（例えば、キシレン）中にて、図示されたメチルエステル手と共に加熱されて、所望のロルノキシカム類似物が得られる。
【０７２７】
（実施例９２）
（式９３の代表的な化合物の調製）
【０７２８】
【化３４１】
2007500743.tif 000284
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式９３の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７２９】
【化３４２】
2007500743.tif 000285
４−ベンジルオキシアニリンは、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、ジエチルホスホノ酢酸クロライド（これは、触媒量のジメチルホルムアミドの存在下にて溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で塩化オキサリルで処理することにより、ジエチルホスホノ酢酸から形成される）と縮合される。このフェノールは、Ｇｒｅｅｎｅ，Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，Ｗｉｌｅｙ，１９９９に従って、木炭上パラジウムの触媒で水素化することにより、遊離される。次いで、これは、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）を使用して、無水コハク酸で還元される（Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，２００２，１２，２５４５）。そのように形成された酸は、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ジボランで還元され、得られた第一級アルコールは、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、図示した窒化剤と反応される（Ｈｅｌｖ．Ｃｈｉｍ．Ａｃｔ．，１９８４，６７，９０６）。
【０７３０】
（実施例９３）
（式９４の代表的な化合物の調製）
【０７３１】
【化３４３】
2007500743.tif 000286
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式９４の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７３２】
【化３４４】
2007500743.tif 000287
５−ヒドロキシアントラニル酸は、無水酢酸と共に加熱されて、そのトリ−アセチル化種が産生される。次いで、これは、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルと反応されて、そのホスホネート含有アミドが産生される。ナトリウムエトキシドで処理することにより、このフェノールを脱保護することに続いて、最初に、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）を使用して、無水コハク酸と縮合することにより（Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，２００２，１２，２５４５）、そのように形成された酸を、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ジボランで還元することにより、最後に、得られた第一級アルコールを、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、図示した窒化剤と反応させることより（Ｈｅｌｖ．Ｃｈｉｍ．Ａｃｔ．，１９８４，６７，９０６）、その硝酸塩含有側鎖が作成される。
【０７３３】
（実施例９４）
（式９５の代表的な化合物の調製）
【０７３４】
【化３４５】
2007500743.tif 000288
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式９５の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７３５】
【化３４６】
2007500743.tif 000289
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ＤＭＦまたはＮＭＰ）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン（ＤＩＥＡ））で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステル（これは、市販されている）が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。
【０７３６】
（実施例９５）
（式９５の代表的な化合物の調製）
【０７３７】
【化３４７】
2007500743.tif 000290
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ＤＭＦまたはＮＭＰ）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン（ＤＩＥＡ））で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、（２−アミノ−エチルスルファニルメチル）−ホスホン酸ジエチルエステル（これは、２−アミノエタンチオールとホスホノメチルトリフリト酸ジエチル（これは、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７に従って、調製した）との塩基触媒カップリングにより、製造される）が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その中間体は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この中間体は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。次いで、この中間体は、水、ＤＭＦおよび酢酸の混合物に溶解され、そして過酸化水素溶液（過剰）で処理される。溶媒を除去した後、その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。
【０７３８】
（実施例９６）
（式９６の代表的な化合物の調製）
【０７３９】
【化３４８】
2007500743.tif 000291
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ＤＭＦまたはＮＭＰ）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン（ＤＩＥＡ））で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、（Ｌ）−２−アミノ−６−（ジエチルホスホナト）−ヘキサン酸が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その生成物は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。
【０７４０】
（実施例９７）
（式９７の代表的な化合物の調製）
【０７４１】
【化３４９】
2007500743.tif 000292
この出発カルボン酸は、溶媒（例えば、ＤＭＦまたはＮＭＰ）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチルまたはクロロギ酸イソブチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン（ＤＩＥＡ））で処理できる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４）。この活性化が完了したとき、４−アミノ−４−（ジエチルホスホナト）酪酸第三級ブチルエステル（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９９５、１１７、１０８７９−１０８８８）が加えられる。活性化種の消費が認められたとき、その溶媒は真空中で除去され、その中間体は、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この中間体は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。次いで、その粗中間体は、ＤＭＦに溶解され、そしてＴＦＡ（過剰）で処理される。その生成物は、溶媒を除去した後、クロマトグラフィーで単離される。あるいは、この生成物は、沈降により、ジエチルエーテルなどのような有機溶媒との反応溶液から単離できる。
【０７４２】
（実施例９８）
（式９８の代表的な化合物の調製）
【０７４３】
【化３５０】
2007500743.tif 000293
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式９８の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７４４】
【化３５１】
2007500743.tif 000294
ニフルミン酸は、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換される。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０７４５】
ニフルミン酸は、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理される。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアニリンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアニリンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得られる。
【０７４６】
ニフルミン酸から誘導されたアニリンは、Ｓａｎｄｍｅｙｅｒ反応（Ｂｕｌｌ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｊｐｎ．，１９８０，５３，１０６５）の変形を使用して、その臭化アリールに変換される。次いで、これは、Ｓｏｎａｇａｓｈｉｒａ（Ｓｏｎｏｇａｓｈｉｒａ、Ｋ．；Ｔｏｈｄａ、Ｙ．；Ｈａｇｉｈａｒａ、Ｎ．Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．、１９７５、４４６７）が開拓したもののような条件下にて、ペンタ−４−イニル−ホスホン酸ジエチルエステル（これは、溶媒（例えば、トルエン）中にて、または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で、５−クロロ−１−ペンチンおよび亜リン酸トリエチルから産生される：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）とカップリングされて、ニフルミン酸の所望のホスホネート含有類似物が産生される。
【０７４７】
（実施例９９）
（式９９および１００の代表的な化合物の調製）
【０７４８】
【化３５２】
2007500743.tif 000295
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式９９および１００の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７４９】
【化３５３】
2007500743.tif 000296
５−ニトロ−イソベンゾフラン−１，３−ジオン（これは、市販されている）は、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，１９９９，９，１６２５で報告された手順に従って、５−アミノ−２−（２，６−ジオキソ−ピペリジン−３−イル）−イソインドール−１，３−ジオンに変換される。このアミン中間体は、還元剤（トリアセトキシホウ水素化ナトリウム）の存在下にて、ジエチルホスホノアセトアルデヒド（これは、アリルホスホン酸ジエチルのオゾン分解から得た）で、還元アミノ化にかけられて、所望のアミンリンカー類似物が産生される（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９６，６１，３８４９）。あるいは、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得ることができる。
【０７５０】
２−（１，３−ジオキソ−１，３−ジヒドロ−イソインドール−２−イル）−ペンタン二酸（これは、市販されている）は、溶媒（例えば、アセトニトリル）中にて、トリエチルアミン、１−ヒドロキシベンゾトリアゾール、４−メトキシベンジルアミンおよび１，３−ジシクロヘキシルカルボジイミドで処理される。この反応が完結した後、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００３，４６，３７９３で報告されたもののような手順に従って、この溶媒が除去され、その残留物は、クロマトグラフィーで精製されて、所望の類似物が得られる。
【０７５１】
（実施例１００）
（式１０１の代表的な化合物の調製）
【０７５２】
【化３５４】
2007500743.tif 000297
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１０１の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７５３】
【化３５５】
2007500743.tif 000298
デキスケトプロフェンは、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換される。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０７５４】
デキスケトプロフェンは、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理される。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアミンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得られる。
【０７５５】
デキスケトプロフェンから誘導されたアミンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６４，４１５９で報告されたもののような手順に従って、そのアルコールに変換される。従って、このアミンは、酢酸および水の混合溶媒に溶解され、そこに、水中の亜硝酸ナトリウムが滴下されて、所望のアルコールが得られる。次いで、このアルコールは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，７２１５で記述されたもののような手順に従って、トリフェニルホスフィンおよびテトラブロモメタンで処理することにより、その臭化物に変換される。この臭化物は、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ、１９９６、５２、４４１１で報告されたもののような手順に従って、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホン酸ジエチルエステルのナトリウム塩で処理されて、デキスケトプロフェンの所望のホスホネート誘導体が得られる。
【０７５６】
（実施例１０１）
（式１０２の代表的な化合物の合成）
【０７５７】
【化３５６】
2007500743.tif 000299
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１０２の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７５８】
【化３５７】
2007500743.tif 000300
ザルダベリンは、溶媒（例えば、ＤＭＦまたはＴＨＦ）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理できる。泡立ちが止まると、Ｅ−１，４−ジブロモブタンが過剰に加えられる。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、そのモノアルキル化生成物は、クロマトグラフィーで単離される。次いで、このアリル臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、または（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，「Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｂｏｎｄｓ」、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸のジエチルエステルが産生される。
【０７５９】
（実施例１０２）
（式１０２の代表的な化合物の合成）
【０７６０】
【化３５８】
2007500743.tif 000301
式１０２の他の特定の化合物は、上で図示したようにして、調製できる。
【０７６１】
（実施例１０３）
（式１０３の代表的な化合物の調製）
【０７６２】
【化３５９】
2007500743.tif 000302
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１０３の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７６３】
【化３６０】
2007500743.tif 000303
６−メトキシ−２−ナフチル酢酸（ナブメトン（これは、市販されている）の主要な活性代謝物質）は、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換できる。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０７６４】
６−メトキシ−２−ナフチル酢酸は、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理できる。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアミンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得ることができる。
【０７６５】
６−メトキシ−２−ナフチル酢酸から誘導されたアミンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６４，４１５９で報告されたもののような手順に従って、そのアルコールに変換できる。従って、このアミンは、酢酸および水の混合溶媒に溶解され、そこに、水中の亜硝酸ナトリウムが滴下されて、所望のアルコールが得られる。次いで、このアルコールは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，７２１５で記述されたもののような手順に従って、トリフェニルホスフィンおよびテトラブロモメタンで処理することにより、その臭化物に変換される。この臭化物は、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ、１９９６、５２、４４１１で報告されたもののような手順に従って、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホン酸ジエチルエステルのナトリウム塩で処理されて、ナブメトンの所望のホスホネート誘導体が得られる。
【０７６６】
（実施例１０４）
（式１０４の代表的な化合物の調製）
【０７６７】
【化３６１】
2007500743.tif 000304
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１０４の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７６８】
【化３６２】
2007500743.tif 000305
リコフェロンは、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換される。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０７６９】
リコフェロンは、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理される。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアミンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得ることができる。
【０７７０】
リコフェロンから誘導されたアミンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６４，４１５９で報告されたもののような手順に従って、そのアルコールに変換できる。従って、このアミンは、酢酸および水の混合溶媒に溶解され、そこに、水中の亜硝酸ナトリウムが滴下されて、所望のアルコールが得られる。次いで、このアルコールは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，７２１５で記述されたもののような手順に従って、トリフェニルホスフィンおよびテトラブロモメタンで処理することにより、その臭化物に変換される。この臭化物は、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ、１９９６、５２、４４１１で報告されたもののような手順に従って、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホン酸ジエチルエステルのナトリウム塩で処理されて、リコフェロンの所望のホスホネート誘導体が得られる。
【０７７１】
（実施例１０５）
（式１０５の代表的な化合物の調製）
【０７７２】
【化３６３】
2007500743.tif 000306
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１０５の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７７３】
【化３６４】
2007500743.tif 000307
ケトロラックは、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換される。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０７７４】
ケトロラックは、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理される。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアミンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得ることができる。
【０７７５】
ケトロラックから誘導されたアミンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６４，４１５９で報告されたもののような手順に従って、そのアルコールに変換できる。従って、このアミンは、酢酸および水の混合溶媒に溶解され、そこに、水中の亜硝酸ナトリウムが滴下されて、所望のアルコールが得られる。次いで、このアルコールは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，７２１５で記述されたもののような手順に従って、トリフェニルホスフィンおよびテトラブロモメタンで処理することにより、その臭化物に変換される。この臭化物は、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ、１９９６、５２、４４１１で報告されたもののような手順に従って、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホン酸ジエチルエステルのナトリウム塩で処理されて、ケトロラックの所望のホスホネート誘導体が得られる。
【０７７６】
（実施例１０６）
（式１０６の代表的な化合物の調製）
【０７７７】
【化３６５】
2007500743.tif 000308
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１０６の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７７８】
【化３６６】
2007500743.tif 000309
このＢｏｃ−保護（１Ｓ）−１−（９−デアザグアニン−９−イル）−１，４−ジデオキシ−１，４−イミノ−Ｄ−リビトール（化合物１０６．１）は、Ｇｒｅｅｎｅ，Ｔ．，Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，Ｗｉｌｅｙ−Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，１９９９で記述されているように、（１Ｓ）−１−（９−デアザグアニン−９−イル）−１，４−ジデオキシ−１，４−イミノ−Ｄ−リビトール（ＷＯ  ９，９１９，３３８およびＥｖａｎｓ，Ｇ．Ｂ．ら、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ，２０００，５６，３０５３；これはまた、Ｅｖａｎｓ，Ｇ．Ｂ．ら、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．２００３，４６，３４１２でも報告されている）をＢＯＣ無水物と共に攪拌することにより、調製される。次いで、化合物１０６．１は、溶媒（テトラヒドロフランまたはジメチルホルムアミド）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理される。泡立ちが止まると、ホスホノメチルトリフリト酸ジエチル（これは、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７に従って、調製した）が加えられ、トリフルオロ酢酸（ＴＦＡ）を使用してＢＯＣ基を脱保護した後、所望のホスホン酸ジエステル１０６．２が得られる。
【０７７９】
（実施例１０７）
（式１０７の代表的な化合物の調製）
【０７８０】
【化３６７】
2007500743.tif 000310
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。脱保護化合物１０７．１（（１Ｒ）−１−（９−デアザヒポキサンチン−９−イル）−１，２，４−トリデオキシ−１，４−イミノ−Ｄ−エリトロ−ペンチトール；塩酸塩として）は、ジクロロメタン中の二炭酸ジ−ｔ−ブチルを使用して、Ｅｖａｎｓ，Ｇ．Ｂ．ら、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ，２０００，５６，３０５３で記述されているように、調製される。その５’−ＯＨの酸化に続いて脱離すると、グリカール１０７．２が得られる（Ｚｅｍｌｉｃｋａ  Ｊ．ら、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９７２，９４，９，３２１３の手順を参照）。セレノエーテル化すると、保護ホスホネート１０７．３が得られる（Ｋｉｍ，Ｃ．ら、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９１，５６，２６４２）。このセレン化フェニルを（Ｋｉｍ，Ｃ．ら、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９１，５６，２６４２で記述されているように）酸化脱離し、続いて、立体選択的にジヒドロキシル化すると、所望のジオール１０７．４が得られる。最後に、この保護基が除去されて、化合物１０７．５が得られる。
【０７８１】
式１０７の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７８２】
【化３６８】
2007500743.tif 000311
具体的には、（１Ｒ）−１−（９−デアザヒポキサンチン−９−イル）−１，２，４−トリデオキシ−１，４−イミノ−Ｄ−エリトロ−ペンチトール（これは、Ｅｖａｎｓ，Ｇ．Ｂ．ら、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ，２０００，５６，３０５３で記述されているように、そのＨＣｌ塩として調製した）は、まず、保護され、次いで、ＰｔＯ２で酸化されて、カルボン酸１０７．７が得られる。脱カルボキシル化脱離は、高温で、ジメチルホルムアミド中のジメチルホルムアミドジネオペンチルアセタールを使用して、達成される（Ｚｅｍｌｉｃｋａ  Ｊ．ら、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９７２，９４，９，３２１３）。セレノエーテル化に続いて、保護グリカールを、ホスホン酸ジエチル（ヒドロキシルメチル）の存在下にて、過塩素酸銀で処理すると（Ｐｈｉｌｌｉｏｎ，Ｄ．ら、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）、ホスホネート１０７．９が得られる（Ｋｉｍ，Ｃ．ら、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９１，５６，２６４２）。このセレン化物を酸化脱離するのに続いて、四酸化オスミウムを使用して脱ヒドロキシル化すると、ジオール１０７．１１が得られる。Ｇｒｅｅｎｅ，Ｔ．，Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，Ｗｉｌｅｙ−Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，１９９９の手順に従って、そのアミン保護基を除去すると、化合物１０７．１２が得られる。
【０７８３】
（実施例１０８）
（式１０８の代表的な化合物の調製）
【０７８４】
【化３６９】
2007500743.tif 000312
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１０８の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７８５】
【化３７０】
2007500743.tif 000313
トルメチン（アムトルメチングアシル（ａｍｔｏｌｍｅｔｉｎｅ  ｇｕａｃｉｌ）の活性代謝物質）は、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換される。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０７８６】
トルメチンは、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理できる。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアミンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得られる。
【０７８７】
トルメチンから誘導されたアミンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６４，４１５９で報告された手順に従って、そのアルコールに変換される。従って、このアミンは、酢酸および水の混合溶媒に溶解され、そこに、水中の亜硝酸ナトリウムが滴下されて、所望のアルコールが得られる。次いで、このアルコールは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，７２１５で記述されたもののような手順に従って、トリフェニルホスフィンおよびテトラブロモメタンで処理することにより、その臭化物に変換される。この臭化物は、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ、１９９６、５２、４４１１で報告されたもののような手順に従って、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホン酸ジエチルエステルのナトリウム塩で処理されて、アムトルメチングアシルの所望のホスホネート誘導体が得られる。
【０７８８】
（実施例１０９）
（式１０９の代表的な化合物の調製）
【０７８９】
【化３７１】
2007500743.tif 000314
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１０９の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７９０】
【化３７２】
2007500743.tif 000315
ジクロフェナク（アセクロフェナクの代謝物質および合成前駆体）は、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換できる。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０７９１】
ジクロフェナクは、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理できる。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアミンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得ることができる。
【０７９２】
ジクロフェナクから誘導されたアミンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６４，４１５９で報告されたもののような手順に従って、そのアルコールに変換できる。従って、このアミンは、酢酸および水の混合溶媒に溶解され、そこに、水中の亜硝酸ナトリウムが滴下されて、所望のアルコールが得られる。次いで、このアルコールは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，７２１５で記述されたもののような手順に従って、トリフェニルホスフィンおよびテトラブロモメタンで処理することにより、その臭化物に変換される。この臭化物は、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ、１９９６、５２、４４１１で報告されたもののような手順に従って、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホン酸ジエチルエステルのナトリウム塩で処理されて、アセクロフェナクの所望のホスホネート誘導体が得られる。
【０７９３】
（実施例１１０）
（式１１０の代表的な化合物の調製）
【０７９４】
【化３７３】
2007500743.tif 000316
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１１０の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０７９５】
【化３７４】
2007500743.tif 000317
イブプロフェン（メトキシブトロペート（ｍｅｔｏｘｉｂｕｔｒｏｐａｔｅ）の活性代謝物質）は、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換できる。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０７９６】
イブプロフェンは、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理できる。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアミンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得ることができる。
【０７９７】
イブプロフェンから誘導されたアミンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６４，４１５９で報告されたもののような手順に従って、そのアルコールに変換できる。従って、このアミンは、酢酸および水の混合溶媒に溶解され、そこに、水中の亜硝酸ナトリウムが滴下されて、所望のアルコールが得られる。次いで、このアルコールは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，７２１５で記述されたもののような手順に従って、トリフェニルホスフィンおよびテトラブロモメタンで処理することにより、その臭化物に変換される。この臭化物は、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ、１９９６、５２、４４１１で報告されたもののような手順に従って、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホン酸ジエチルエステルのナトリウム塩で処理されて、メトキシブトロペートの所望のホスホネート誘導体が得られる。
【０７９８】
（実施例１１１）
（式１１１の代表的な化合物の調製）
【０７９９】
【化３７５】
2007500743.tif 000318
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１１１の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０８００】
【化３７６】
2007500743.tif 000319
オキサプロジンは、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換できる。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０８０１】
オキサプロジンは、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理できる。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアミンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得ることができる。
【０８０２】
オキサプロジンから誘導されたアミンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６４，４１５９で報告されたもののような手順に従って、そのアルコールに変換できる。従って、このアミンは、酢酸および水の混合溶媒に溶解され、そこに、水中の亜硝酸ナトリウムが滴下されて、所望のアルコールが得られる。次いで、このアルコールは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，７２１５で記述されたもののような手順に従って、トリフェニルホスフィンおよびテトラブロモメタンで処理することにより、その臭化物に変換される。この臭化物は、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ、１９９６、５２、４４１１で報告されたもののような手順に従って、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホン酸ジエチルエステルのナトリウム塩で処理されて、オキサプロジンの所望のホスホネート誘導体が得られる。
【０８０３】
（実施例１１２）
（式１１２の代表的な化合物の調製）
【０８０４】
【化３７７】
2007500743.tif 000320
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１１２の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０８０５】
【化３７８】
2007500743.tif 000321
スリンダクは、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換できる。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされる。
【０８０６】
スリンダクは、溶媒（例えば、アセトニトリル）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、室温で、または還流温度までで、ジフェニルホスホリルアジドで処理できる。冷却後、その混合物は、希釈した塩酸で処理されて、このアミンが得られる（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，６２６０）。次いで、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得ることができる。
【０８０７】
スリンダクから誘導されたアミンは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６４，４１５９で報告されたもののような手順に従って、そのアルコールに変換できる。従って、このアミンは、酢酸および水の混合溶媒に溶解され、そこに、水中の亜硝酸ナトリウムが滴下されて、所望のアルコールが得られる。次いで、このアルコールは、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，２００２，６７，７２１５で記述されたもののような手順に従って、トリフェニルホスフィンおよびテトラブロモメタンで処理することにより、その臭化物に変換される。この臭化物は、Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ、１９９６、５２、４４１１で報告されたもののような手順に従って、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、ホスホン酸ジエチルエステルのナトリウム塩で処理されて、スリンダクの所望のホスホネート誘導体が得られる。
【０８０８】
（実施例１１３）
（式１１３および１１４の代表的な化合物の調製）
【０８０９】
【化３７９】
2007500743.tif 000322
本発明の代表的な化合物は、上で図示したようにして、調製できる。例えば、式１１３および１１４の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【０８１０】
【化３８０】
2007500743.tif 000323
２−メチル−４−ニトロ安息香酸メチルエステル（これは、市販されている）は、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，１９９９，９，１６２５で報告された手順に従って、３−（５−アミノ−１−オキソ−１，３−ジヒドロ−イソインドール−２−イル）−ピペリジン−２，６−ジオンに変換される。このアミン中間体は、還元剤（トリアセトキシホウ水素化ナトリウム）の存在下にて、ジエチルホスホノアセトアルデヒド（これは、アリルホスホン酸ジエチルのオゾン分解から得た）で、還元アミノ化にかけられて、所望のアミンリンカー類似物が産生される（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９９６，６１，３８４９）。あるいは、このアミンは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング試薬（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得ることができる。
【０８１１】
２−メチル−３−ニトロ安息香酸メチルエステル（これは、市販されている）は、溶媒（例えば、四塩化炭素）中で、光の下にて、Ｎ−ブロモスクシンイミドで処理されて、２−ブロモメチル−３−ニトロ安息香酸メチルエステルが生成される。この臭化ベンジルは、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、［２−（３−アミノ−２，６−ジオキソ−ピペリジン−１−イル）−エチル］−ホスホン酸ジエチルエステル（この化合物の調製については、以下を参照）で処理される。次いで、カップリングされた生成物は、水素化により還元されて（Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，１９９９，９，１６２５）、所望の類似物が得られる。
【０８１２】
［２−（３−アミノ−２，６−ジオキソ−ピペリジン−１−イル）−エチル］−ホスホン酸ジエチルエステルは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００３，４６，３７９３で報告されたもののような手順に従って、得られる。従って、ベンジルオキシカルボニル保護グルタル酸は、溶媒（例えば、アセトニトリル）中にて、トリエチルアミン、１−ヒドロキシ−ベンゾトリアゾール、ホスホン酸ジエチル２−アミノエチルおよび１，３−ジシクロヘキシル−カルボジイミドで処理される。この反応が完結した後、この溶媒が除去され、その残留物は、クロマトグラフィーで精製されて、その環状生成物が産生され、これは、パラジウム触媒の存在下にて、水素に晒されて、所望の中間体が得られる。
【０８１３】
（実施例１１４〜１１７−ジプロレン誘導体）
ジプロレン（ドイツ特許ＤＥ  ２９０５６７４）および本発明の代表的なジプロレンホスホネート誘導体の構造は、以下で図示しており、ここで、置換基Ｒ１は、Ｈ、アルキル、アルケニル、アリールまたはアラルキルである。これらの誘導体は、種々の連結基（添付の構造では、「リンク」として示している）によって、その核に連結されたホスホネート部分（Ｒ１Ｏ）２Ｐ（Ｏ）を取り込んでいる。
【０８１４】
【化３８１】
2007500743.tif 000324
実施例１１４〜１１７では、ジプロリンの代表的なホスホネート誘導体の合成を概説する。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【０８１５】
（実施例１１４）
（代表的なジプロリン誘導体の調製）
【０８１６】
【化３８２】
2007500743.tif 000325
このステロイド側鎖は、ビスメチレンジオキシ（ＢＭＤ）部分として、保護される。この手順では、それらのプロピオン酸エステルは、例えば、ジメトキシエタン水溶液中にて、室温で、２モル当量の水酸化リチウムと反応させることにより、加水分解されて、ジオール１１４．２が得られる。次いで、この生成物は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、パラホルムアルデヒドおよび触媒（例えば、塩酸）と反応されて、ＢＭＤ誘導体１１４．３が得られる。次いで、そのホスホネート部分は、下記の手順を使用して導入され、ホスホン酸エステル１１４．４が生成される。そのＢＭＤ保護基の加水分解前に、その１１−水酸基が保護される。この保護基は、このＢＭＤ基を除去するのに必要な条件に安定であるように、また、引き続いて導入される１７，２１−ジエステル部分に影響を及ぼすことなく除去可能であるように、選択される。例えば、この１１−水酸基は、その４−アジド酪酸エステルに変換することにより、ビリジン中で４−アジドブチリルクロライドと反応させることにより、保護される。次いで、この１１−水酸基は、Ｂｕｌｌ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｊｐｎ．，５９，１２９６，１９８６で記述されているように、トリフェニルホスフィンと反応させることにより、ジエステル１１４．７から除去される。この２−（トリメチルシリル）カーボネートは、Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，２２，９６９，１９８１で記述されているように、テトラヒドロフラン中にて、室温で、フッ化テトラブチルアンモニウムと反応させることにより、ジエステル１１４．７から除去される。
【０８１７】
あるいは、この１１−水酸基は、２−（トリメチルシリル）エチルカーボネートに変換することにより、２−（トリメチルシリル）エチルカルボニルクロライドおよびピリジンと反応させることにより、保護される。このトリクロロアセチルエステルは、Ｃｏｌｌ．Ｃｚｅｃｈ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．，２７，２５６７，１９６２で記述されているように、室温で、含エタノールアンモニアと反応させることにより、除去される。
【０８１８】
次いで、保護生成物１１４．５中のＢＭＤ部分は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、５０％酢酸水溶液で処理することにより加水分解されて、ジオール１１４．６が得られる；次いで、後者の化合物は、例えば、ジメチルホルムアミド中にて、室温で、プロピオン酸およびジシクロヘキシルカルボジイミドと反応させることにより、またはジクロロメタン中にて、塩化プロピオニルおよびトリエチルアミンと反応させることによりアシル化されて、ジプロピオネート１１４．８が生成される。次いで、その１１−水酸基を上記のように脱保護すると、ジエステル１１４．８が得られる。
【０８１９】
あるいは、この２０−ケトン基は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ  Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２１９で記述されているように、チタニウムテトラキス（ジエチルアミド）と反応させることにより、そのジエチルアミン付加物として、保護される。
【０８２０】
（実施例１１５）
（代表的なジプロリン誘導体の調製）
【０８２１】
【化３８３】
2007500743.tif 000326
ジプロリンのホスホネート誘導体（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護誘導体１１４．３は、アミンまたはヒドロキシルアミン１１５．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）である）と反応されて、イミンまたはイミノキシ生成物１１５．２が得られる。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、このイミンまたはオキシムが得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．，１９７８，８６，１３３およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．，１９９５，３０，４９７で記述されている。次いで、このＢＭＤ保護化合物１１５．２は、実施例１１４で記述されているように、ジエステル１１５．３に変換される。
【０８２２】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、上で図示している。この手順では、ホスホネート１１５．４（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１１５．５（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１１５．６が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、生成物１１５．６が得られる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１１５．７が得られる。
【０８２３】
【化３８４】
2007500743.tif 000327
ジプロリンのホスホネート誘導体（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１１４．３は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１１５．８（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、脱保護および側鎖アシル化後、オキシムエーテル１１５．９が得られる。このオキシム形成反応は、室温で、ピリジン溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。上記手順を使用するが、オキシムエーテル１１５．８に代えて、異なるオキシムエーテル１１５．７を使用して、対応する生成物１１５．３が得られる。
【０８２４】
【化３８５】
2007500743.tif 000328
基質１１４．３とＯ−２−（５−ブロモ−２−チエニル）エトキシヒドロキシルアミン１１５．１０（これは、上記のように、臭化２−（５−ブロモ−２−チエニル）エチルから調製した）との間の反応によるイミノキシ基を含むジプロリンのホスホネート誘導体の調製（Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｐｅｒｋｉｎ  Ｔｒａｎｓ．Ｐｈｙｓ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，１９７５，８２１）は、上で図示している。得られたオキシムエーテルは、脱保護および側鎖アシル化により、化合物１１５．１１に変換され、これは、次いで、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１１５．１２と反応されて、ホスホネート１１５．１３が得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５，１３７１，１９９２で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。
【０８２５】
あるいは、ブロモ置換生成物１１５．１１は、ホスホン酸ジアルキルプロペニル１１５．１４（Ａｃｒｏｓ）とのパラジウム触媒Ｈｅｃｋ反応によりカップリングされて、不飽和ホスホネート１１５．１５が得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．５０３ｆｆおよびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．，１２，１４６，１９７９で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１１５．１５で存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１１５．１６が生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．６ｆｆで記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。
【０８２６】
上記手順を使用するが、ブロモチエニル試薬１１５．１０に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミンおよび／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１１５．１３、１１５．１５および１１５．１６と類似した生成物が得られる。
【０８２７】
【化３８６】
2007500743.tif 000329
ジプロリンのホスホネート誘導体（ここで、このホスホネートは、イミノ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１１４．３は、ホスホン酸ジアルキル２−アミノフェニル１１５．１７（Ａｕｒｏｒａ）と反応されて、脱保護および側鎖アシル化後、イミン生成物１１５．１８が得られる。この反応は、炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、還流温度で、塩基性触媒（例えば、ナトリウムメトキシド）または酸性触媒（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下にて、共沸条件下にて行われ、生成物１１５．１８が得られる。
【０８２８】
上記手順を使用するが、ホスホン酸２−アミノフェニル１１５．１７に代えて、異なるアミノ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１１５．１８に類似した生成物が得られる。
【０８２９】
【化３８７】
2007500743.tif 000330
ホスホネート誘導体（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基によって、結合されている）を調製する代替方法は、上で図示している。この手順では、ジエノン１１４．３は、Ｏ−（カルボキシメチル）ヒドロキシルアミン１１５．１９（Ｉｎｔｅｒｃｈｉｍ）と反応されて、脱保護および側鎖アシル化後、オキシム１１５．１９が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンとヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．，１９７６，７，７９５で記述されている。この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、オキシム１１５．２０は、光延反応において、ホスホン酸ジアルキル３−ヒドロキシフェニル１１５．２１（Ｅｐｓｉｌｏｎ）と反応されて、置換オキシム１１５．２２が生じる。光延反応による芳香族エーテルおよびチオエーテルの調製は、例えば、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．４４８およびＡｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ，ｂｙ  Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．１５３−４およびＯｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５で記述されている。このフェノールおよびヒドロキシまたはメルカプト成分は、非プロトン性溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、アゾジカルボン酸ジアルキルの存在下にて、共に反応されて、それらのエーテルまたはチオエーテル生成物が得られる。この手順もまた、Ｏｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５−６５６で記述されている。次いで、生成物１１５．２２は、脱保護およびアシル化により、ジエステル１１５．２３に変換される。
【０８３０】
上記手順を使用するが、ホスホネート１１５．２２に代えて、異なるジアリールヒドロキシ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１１５．２３に類似した生成物が得られる。
【０８３１】
（実施例１１６）
（代表的なジプロリン誘導体の調製）
【０８３２】
【化３８８】
2007500743.tif 000331
ジプロリンのホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子および多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジプロレン１１６．１は、還元されて、１，２−ジヒドロ生成物１１６．２が得られる。この触媒水素化反応は、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００１，４４，６０２で記述されているように、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ）を使用することにより、引き起こされる。次いで、この生成物は、Ａｕｓｔｒａｌｉａｎ  Ｐａｔｅｎｔ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ２７５９５０４０９で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１１６．３が得られる。必要に応じて、基質１１６．１は、例えば、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、このホルミル化反応の前に、実施例１１４で記述されたように、保護される。次いで、そのホルミル化生成物は、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１１６．４（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１１６．５および１１６．６が生じる。この環形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、ピラゾール１１６．５および１１６．６は、それぞれ、ホスホネート１１６．７および１１６．８に変換される。
【０８３３】
【化３８９】
2007500743.tif 000332
ジプロリンのホスホネート誘導体（ここで、このホスホネートは、フェニル基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１１６．３は、上記のように、２−ブロモフェニルヒドラジン１１６．９（Ｆｌｕｋａ）と反応されて、異性体ピラゾール生成物１１６．１０および１１６．１１が得られる。次いで、これらの生成物は、上記のように、亜リン酸ジアルキルＨＰ（Ｏ）（ＯＲ１）２およびパラジウム触媒と反応されて、それぞれ、ホスホネート１１６．１２および１１６．１３が得られる。上記手順を使用するが、２−ブロモフェニルヒドラジンに代えて、異なるブロモアリールまたはブロモヘテロアリールヒドラジン１１６．４を使用して、生成物１１６．７および１１６．８が得られる。
【０８３４】
【化３９０】
2007500743.tif 000333
ホスホネートジプロリン誘導体（ここで、このホスホネートは、芳香族またはヘテロ芳香族基および飽和または不飽和アルキル鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ブロモフェニル置換ピラゾール１１６．１０は、上記のように、Ｈｅｃｋ反応で、例えば、ホスホン酸ジアルキルブテニル１１６．１４（Ｏｒｇ．Ｌｅｔｔ．，２００１，３，２１７）とカップリングされて、不飽和ホスホネート生成物１１６．１６が得られる。必要に応じて、この生成物は、上記のように、還元されて、飽和類似物１１６．１６が得られる。上記手順を異性体ブロモフェニルピラゾール１１６．１１に適用すると、１１６．１５および１１６．１６と異性体である生成物が得られる。上記手順を使用するが、ホスホネート１１６．１４に代えて、異なるホスホン酸ジアルキルアルケニル、および／または異なるブロモアリールまたはブロモヘテロアリールピラゾール１１６．５または１１６．６を使用して、１１６．１５および１１６．１６と類似した生成物が得られる。
【０８３５】
【化３９１】
2007500743.tif 000334
ホスホネートジプロリン誘導体（ここで、このホスホネートは、アリールまたはヘテロアリール基およびアルコキシ鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、４−アミノチオフェノール１１６．１７は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、室温で、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメタンスルホニルオキシメチル１１６．１８（Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）および炭酸カリウムと反応されて、チオエーテル１１６．１９が得られる。次いで、この生成物は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００１，４４，４０３１で記述されているように、含エタノール塩酸水溶液中でのジアゾ化に続いて、そのジアゾニウムクロライドを塩化スズ（ＩＩ）で還元することにより、対応するヒドラジン１１６．２０に変換される。次いで、このヒドラジンは、上記のように、ケトアルデヒド１１６．３と反応されて、異性体ピラゾール１１６．２１および１１６．２２が得られる。
【０８３６】
上記手順を使用するが、トリフレート１１６．１８代えて、異なるジアルキルホスホノアルキルブロマイドまたはトリフレート、および／または異なる芳香族またはヘテロ芳香族メルカプトまたはヒドロキシアミンを使用して、１１６．２１および１１６．２２と類似した生成物が得られる。
【０８３７】
【化３９２】
2007500743.tif 000335
ホスホネートジプロロン誘導体（ここで、このホスホネートは、ピリジル基およびヘテロ原子および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、３−アミノ−５−ヒドロキシピリジンは、無水酢酸との反応により、ジアセチル類似物１１６．２４に変換される。次いで、この生成物は、上記のように、ジアゾ化および還元により、ヒドラジン１１６．２５に変換される。次いで、このヒドラジンは、ケトアルデヒド１１６．３と反応されて、異性体ピラゾール１１６．２６および１１６．２７が得られる。２’−ピリジル生成物１１６．２６は、光延反応で、上記のように、ホスホン酸ジアルキルヒドロキシエチル１１６．２８と反応されて（Ｚｈ．Ｏｂｓｃｈｅｉ．Ｋｈｉｍ．，１９７３，４３，２３６４）、エーテル１１６．２９が得られる。この手順を異性体フェノール１１６．２７に適用すると、１１６．２９と異性体である生成物が得られる。
【０８３８】
あるいは、異性体フェノール１１６．２７は、ジメチルホルムアミド中にて、約８０°で、１モル当量のホスホン酸ジアルキルブロモプロピニル１１６．３０（Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，１９９４，４，２７３）および炭酸セシウムと反応されて、ホスホネート１１６．３１が調製される。この手順を異性体フェノール１１６．２６に適用すると、１１６．３１と異性体である生成物が得られる。上記手順を使用するが、カルビノール１１６．２８または臭化物１１６．３０に代えて、異なるチオール、アルコールまたは臭化物、および／または異なるフェノール１１６．５または１１６．６（ここで、Ｘは、ＯＨである）を使用して、１１６．２９および１１６．３１と類似した対応する生成物が得られる。
【０８３９】
（実施例１１７）
（代表的なジプロリン誘導体の調製）
【０８４０】
【化３９３】
2007500743.tif 000336
ホスホネートジプロリン誘導体（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１１６．３は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１１７．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ，１９６４，８６，１５２０で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、得られたピラゾールは、ホスホン酸ジアルキルブロモメチル１１７．２（ここで、Ｒ２は、上で定義したとおりである）と反応されて、それぞれ、異性体２’および１’アルキル化生成物１１７．３および１１７．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，ｂｙ  Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２，ｐ．３０９で記述されている。
【０８４１】
【化３９４】
2007500743.tif 000337
本発明の代表的なジプロリン誘導体は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１１７．１は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、約９０°で、ホスホン酸ジアルキルブロモプロピル１１７．５（Ａｌｄｒｉｃｈ）および塩基（例えば、ジメチルアミノピリジンまたはリチウムヘキサメチルジシラジド）と反応されて、異性体アルキル化生成物１１７．６および１１７．７が生じる。
【０８４２】
【化３９５】
2007500743.tif 000338
本発明の代表的なジプロリン誘導体は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１１７．１は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、室温で、１モル当量の１，４−ジブロモブタ−２−イン１１７．８（Ｎａｒｃｈｅｍ）および炭酸カリウムと反応されて、アルキル化生成物１１７．９および１１７．１０が得られる。次いで、これらの生成物は、Ａｒｂｕｚｏｖ反応において、１２０°で、亜リン酸トリアルキルと共に加熱されて、ホスホネート１１７．１１および１１７．１２が生じ。このＡｒｂｕｚｏｖ反応は、Ｈａｎｄｂ．Ｏｒｇａｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｈｅｍ．，１９９２，１１５−７２で記述されている。上記手順を使用するが、二臭化物１１７．８に代えて、異なる二臭化アルキル、アルケニルまたはアルキニルを使用して、１１７．１１および１１７．１２に類似した生成物が得られる。
【０８４３】
（実施例１１８〜１２１−アクロメタゾン誘導体）
ジプロピオン酸アクロメタゾン（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８０，２３，４３０；米国特許第４１２４７０７号）および本発明の代表的なジホスホン酸エステルの構造は、以下で図示しており、ここで、置換基Ｒ１は、Ｈ、アルキル、アルケニル、アリールまたはアラルキルである。これらの化合物は、種々の連結基（添付の構造では、「リンク」として示している）によって、その核に連結されたホスホネート部分（Ｒ１Ｏ）２Ｐ（Ｏ）を取り込んでいる。
【０８４４】
【化３９６】
2007500743.tif 000339
実施例１１８〜１２１では、本発明の代表的なホスホネート誘導体の合成を概説する。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【０８４５】
（実施例１１８）
（代表的なジプロリン誘導体の調製）
【０８４６】
【化３９７】
2007500743.tif 000340
上で図示したように、保護−脱保護手順では、このステロイド側鎖は、ビスメチレンジオキシ（ＢＭＤ）部分として、保護される。この手順では、それらのプロピオン酸エステルは、例えば、ジメトキシエタン水溶液中にて、室温で、２モル当量の水酸化リチウムと反応させることにより、加水分解されて、ジオール１１８．２が得られる。次いで、この生成物は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、パラホルムアルデヒドおよび触媒（例えば、塩酸）と反応されて、ＢＭＤ誘導体１１８．３が得られる。次いで、そのホスホネート部分は、下記の手順を使用して導入され、ホスホン酸エステル１１８．４が生成される。そのＢＭＤ保護基の加水分解前に、その１１−水酸基が保護される。この保護基は、このＢＭＤ基を除去するのに必要な条件に安定であるように、また、引き続いて導入される１７，２１−ジエステル部分に影響を及ぼすことなく除去可能であるように、選択される。例えば、この１１−水酸基は、その４−アジド酪酸エステルに変換することにより、ビリジン中で４−アジドブチリルクロライドと反応させることにより、保護される。次いで、この１１−水酸基は、Ｂｕｌｌ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｊｐｎ．，５９，１２９６，１９８６で記述されているように、トリフェニルホスフィンと反応させることにより、ジエステル１１８．７から除去される。この２−（トリメチルシリル）カーボネートは、Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，２２，９６９，１９８１で記述されているように、テトラヒドロフラン中にて、室温で、フッ化テトラブチルアンモニウムと反応させることにより、ジエステル１１８．７から除去される。
【０８４７】
あるいは、この１１−水酸基は、２−（トリメチルシリル）エチルカーボネートに変換することにより、２−（トリメチルシリル）エチルカルボニルクロライドおよびピリジンと反応させることにより、保護される。このトリクロロアセチルエステルは、Ｃｏｌｌ．Ｃｚｅｃｈ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．，２７，２５６７，１９６２で記述されているように、室温で、含エタノールアンモニアと反応させることにより、除去される。
【０８４８】
次いで、保護生成物１１８．５中のＢＭＤ部分は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、５０％酢酸水溶液で処理することにより加水分解されて、ジオール１１８．６が得られる；次いで、後者の化合物は、例えば、ジメチルホルムアミド中にて、室温で、プロピオン酸およびジシクロヘキシルカルボジイミドと反応させることにより、またはジクロロメタン中にて、塩化プロピオニルおよびトリエチルアミンと反応させることによりアシル化されて、ジプロピオネート１１８．７が生成される。次いで、その１１−水酸基を上記のように脱保護すると、ジエステル１１８．８が得られる。
【０８４９】
あるいは、この２０−ケトン基は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ  Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２１９で記述されているように、チタニウムテトラキス（ジエチルアミド）と反応させることにより、そのジエチルアミン付加物として、保護される。
【０８５０】
（実施例１１９）
（代表的なアクロメタゾン誘導体の調製）
【０８５１】
【化３９８】
2007500743.tif 000341
アクロメタゾンのホスホネート誘導体（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護誘導体１１８．３は、アミンまたはヒドロキシルアミン１１９．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）である）と反応されて、イミンまたはイミノキシ生成物１１９．２が得られる。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、このイミンまたはオキシムが得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．，１９７８，８６，１３３およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．，１９９５，３０，４９７で記述されている。次いで、このＢＭＤ保護側鎖化合物１１９．２は、実施例１１８で記述されているように、ジエステル１１９．３に変換される。
【０８５２】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、上で図示している。この手順では、ホスホネート１１９．４（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１１９．５（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１１９．６が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、生成物１１９．６が得られる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１１９．７が得られる。
【０８５３】
【化３９９】
2007500743.tif 000342
ホスホネートアクロメタゾン誘導体（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１１８．３は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１１９．８（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、脱保護および側鎖アシル化後、オキシムエーテル１１９．９が得られる。このオキシム形成反応は、室温で、ピリジン溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。上記手順を使用するが、オキシムエーテル１１９．８に代えて、異なるオキシムエーテル１１９．７を使用して、対応する生成物１１９．３が得られる。
【０８５４】
【化４００】
2007500743.tif 000343
基質１１８．３とＯ−２−（３−ブロモフェニル）エトキシヒドロキシルアミン１１９．１０（これは、上記のように、臭化２−（３−ブロモフェニル）エチルから調製した）との間の反応によるイミノキシ基を含むアクロメタゾンホスホネート誘導体の調製は、上で図示している。得られたオキシムエーテルは、脱保護および側鎖アシル化により、化合物１１９．１１に変換され、これは、次いで、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１１９．１２と反応されて、ホスホネート１１９．１３が得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５，１３７１，１９９２で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。
【０８５５】
あるいは、ブロモ置換生成物１１９．１１は、ホスホン酸ジアルキルビニル１１９．１４（Ａｌｄｒｉｃｈ）とのパラジウム触媒Ｈｅｃｋ反応によりカップリングされて、不飽和ホスホネート１１９．１５が得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．５０３ｆｆおよびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．，１２，１４６，１９７９で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１１９．１５で存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１１９．１６が生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．６ｆｆで記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。
【０８５６】
上記手順を使用するが、ブロモフェニル試薬１１９．１０に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１１９．１３、１１９．１５および１１９．１６に類似した生成物が得られる。
【０８５７】
【化４０１】
2007500743.tif 000344
ホスホネートアクロメタゾン誘導体（ここで、このホスホネートは、イミノ基によって、結合されている）は、上で図示している。この手順では、基質１１８．３は、ホスホン酸ジアルキル３−アミノフェニル１１９．１７（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６５４）と反応されて、脱保護および側鎖アシル化後、イミン生成物１１９．１８が得られる。この反応は、炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、還流温度で、塩基性触媒（例えば、ナトリウムメトキシド）または酸性触媒（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下にて、共沸条件下にて行われ、生成物１１９．１８が得られる。上記手順を使用するが、ホスホン酸３−アミノフェニル１１９．１７に代えて、異なるアミノ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１１９．１８に類似した生成物が得られる。
【０８５８】
【化４０２】
2007500743.tif 000345
ホスホネートアクロメタゾン誘導体（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基によって、結合されている）を調製する代替方法は、上で図示している。この手順では、ジエノン１１８．３は、ヒドロキシルアミンと反応されて、脱保護および側鎖アシル化後、オキシム１１９．１９が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンとヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．，１９７６，７，７９５で記述されている。この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、このオキシムは、光延反応において、ホスホン酸ジアルキル３−ヒドロキシフェニル１１９．２１（Ｅｐｓｉｌｏｎ）と反応されて、置換オキシム１１９．２２が生じる。光延反応による芳香族エーテルおよびチオエーテルの調製は、例えば、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．４４８およびＡｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ，ｂｙ  Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．１５３−４およびＯｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５で記述されている。このフェノールおよびヒドロキシまたはメルカプト成分は、非プロトン性溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、アゾジカルボン酸ジアルキルの存在下にて、共に反応されて、それらのエーテルまたはチオエーテル生成物が得られる。この手順もまた、Ｏｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５−６５６で記述されている。
【０８５９】
上記手順を使用するが、ホスホネート１１９．２２に代えて、異なるジアリールヒドロキシ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１１９．２３に類似した生成物が得られる。
【０８６０】
（実施例１２０）
（代表的なアクロメタゾン誘導体の調製）
【０８６１】
【化４０３】
2007500743.tif 000346
ホスホネートアクロメタゾン誘導体（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子および多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジプロピオン酸アクロメタゾン１２０．１は、還元されて、１，２−ジヒドロ生成物１２０．２が得られる。この触媒水素化反応は、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００１，４４，６０２で記述されているように、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ）を使用することにより、引き起こされる。次いで、この生成物は、Ａｕｓｔｒａｌｉａｎ  Ｐａｔｅｎｔ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ２７５９５０４０９で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１２０．３が得られる。必要に応じて、基質１２０．１は、例えば、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、このホルミル化反応の前に、保護される。次いで、そのホルミル化生成物は、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１２０．４（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１２０．５および１２０．６が生じる。この環形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、ピラゾール１２０．５および１２０．６は、それぞれ、ホスホネート１２０．７および１２０．８に変換される。
【０８６２】
【化４０４】
2007500743.tif 000347
ホスホネートアクロメタゾン誘導体（ここで、このホスホネートは、フェニル基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１２０．３は、上記のように、２−ブロモフェニルヒドラジン１２０．９（Ｆｌｕｋａ）と反応されて、異性体ピラゾール生成物１２０．１０および１２０．１１が得られる。次いで、これらの生成物は、上記のように、亜リン酸ジアルキルＨＰ（Ｏ）（ＯＲ１）２およびパラジウム触媒と反応されて、それぞれ、ホスホネート１２０．１２および１２０．１３が得られる。
【０８６３】
上記手順を使用するが、２−ブロモフェニルヒドラジンに代えて、異なるブロモアリールまたはブロモヘテロアリールヒドラジン１２０．４を使用して、対応する生成物１２０．７および１２０．８が得られる。
【０８６４】
【化４０５】
2007500743.tif 000348
ホスホネートアクロメタゾン誘導体（ここで、このホスホネートは、芳香族またはヘテロ芳香族基および飽和または不飽和アルキル鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ブロモフェニル置換ピラゾール１２０．１０は、上記のように、Ｈｅｃｋ反応で、例えば、ホスホン酸ジアルキルビニル１２０．１４（Ａｌｄｒｉｃｈ）とカップリングされて、不飽和ホスホネート生成物１２０．１６が得られる。必要に応じて、この生成物は、上記のように、還元されて、飽和類似物１２０．１６が得られる。上記手順を異性体ブロモフェニルピラゾール１２０．１１に適用すると、１２０．１５および１２０．１６と異性体である生成物が得られる。
【０８６５】
上記手順を使用するが、ホスホネート１２０．１４に代えて、異なるホスホン酸ジアルキルアルケニル、および／または異なるブロモアリールまたはブロモヘテロアリールピラゾール１２０．５または１２０．６（Ｘ＝Ｂｒ）を使用して、１２０．１５および１２０．１６と類似した生成物が得られる。
【０８６６】
【化４０６】
2007500743.tif 000349
ホスホネートアクロメタゾン誘導体（ここで、このホスホネートは、アリールまたはヘテロアリール基およびアルコキシ鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、４−アミノフェノール１２０．１７は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、室温で、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメタンスルホニルオキシメチル１２０．１８（Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）および炭酸カリウムと反応されて、エーテル１２０．１９が得られる。次いで、この生成物は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００１，４４，４０３１で記述されているように、含エタノール塩酸水溶液中でのジアゾ化に続いて、そのジアゾニウムクロライドを塩化スズ（ＩＩ）で還元することにより、対応するヒドラジン１２０．２０に変換される。次いで、このヒドラジンは、上記のように、ケトアルデヒド１２０．３と反応されて、異性体ピラゾール１２０．２１および１２０．２２が得られる。
【０８６７】
上記手順を使用するが、トリフレート１２０．１８代えて、異なるジアルキルホスホノアルキルブロマイドまたはトリフレート、および／または異なる芳香族またはヘテロ芳香族ヒドロキシアミンを使用して、１２０．２１および１２０．２２と類似した生成物が得られる。
【０８６８】
【化４０７】
2007500743.tif 000350
ホスホネートアクロメタゾン誘導体（ここで、このホスホネートは、ピリジル基およびヘテロ原子および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、３−アミノ−５−ヒドロキシピリジンは、無水酢酸との反応により、ジアセチル類似物１２０．２４に変換される。次いで、この生成物は、上記のように、ジアゾ化および還元により、ヒドラジン１２０．２５に変換される。次いで、このヒドラジンは、ケトアルデヒド１２０．３と反応されて、異性体ピラゾール１２０．２６および１２０．２７が得られる。２’−ピリジル生成物１２０．２６は、光延反応で、上記のように、ホスホン酸ジアルキルメルカプトエチル１２０．２８と反応されて（Ｚｈ．Ｏｂｓｃｈｅｉ．Ｋｈｉｍ．，１９７３，４３，２３６４）、チオエーテル１２０．２９が得られる。この手順を異性体フェノール１２０．２７に適用すると、１２０．２９と異性体である生成物が得られる。
【０８６９】
あるいは、異性体フェノール１２０．２７は、ジメチルホルムアミド中にて、約８０°で、１モル当量のホスホン酸ジアルキルブロモブテニル１２０．３０（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９２，３５，１３７１）および炭酸セシウムと反応されて、ホスホネート１２０．３１が調製される。この手順を異性体フェノール１２０．２６に適用すると、１２０．３１と異性体である生成物が得られる。
【０８７０】
上記手順を使用するが、チオール１２０．２８または臭化物１２０．３０に代えて、異なるチオール、アルコールまたは臭化物、および／または異なるフェノール１２０．５または１２０．６（ここで、Ｘは、ＯＨである）を使用して、１２０．２９および１２０．３１と類似した対応する生成物が得られる。
【０８７１】
（実施例１２１）
（代表的なアクロメタゾン誘導体の調製）
【０８７２】
【化４０８】
2007500743.tif 000351
本発明の代表的な化合物（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１２０．３は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１２１．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ，１９６４，８６，１５２０で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、得られたピラゾールは、ホスホン酸ジアルキルブロモメチル１２１．２（ここで、Ｒ２は、上で定義したとおりである）と反応されて、それぞれ、異性体２’および１’アルキル化生成物１２１．３および１２１．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，ｂｙ  Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２，ｐ．３０９で記述されている。
【０８７３】
【化４０９】
2007500743.tif 000352
本発明の代表的な化合物の調製は、上で図示している。ピラゾール１２１．１は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、約９０°で、ホスホン酸ジアルキルブロモプロピル１２１．５（Ａｌｄｒｉｃｈ）および塩基（例えば、ジメチルアミノピリジンまたはリチウムヘキサメチルジシラジド）と反応されて、異性体アルキル化生成物１２１．６および１２１．７が生じる。
【０８７４】
【化４１０】
2007500743.tif 000353
本発明の代表的な化合物の調製は、上で図示している。ピラゾール１２１．１は、上記のように、ホスホン酸ジアルキル４−メチルベンジル１２１．８（Ｔｅｔ．１９９８，５４，９３４１）と反応されて、生成物１２１．９および１２１．１０が得られる。
【０８７５】
（実施例１２２〜１２５−ヒドロコルチゾン誘導体）
ヒドロコルチゾンおよび本発明の代表的なジホスホン酸エステルの構造は、以下で図示しており、ここで、置換基Ｒ１は、Ｈ、アルキル、アルケニル、アリールまたはアラルキルである。これらの化合物は、種々の連結基（添付の構造では、「リンク」として示している）によって、その核に連結されたホスホネート部分（Ｒ１Ｏ）２Ｐ（Ｏ）を取り込んでいる。
【０８７６】
【化４１１】
2007500743.tif 000354
実施例１２２〜１２５では、ヒドロコルチゾンの代表的なホスホネート誘導体の合成を概説する。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【０８７７】
（実施例１２２）
（代表的なヒドロコルチゾン誘導体の調製）
【０８７８】
【化４１２】
2007500743.tif 000355
上で図示したように、このステロイド側鎖は、ビスメチレンジオキシ（ＢＭＤ）部分として、保護される。この手順では、ヒドロコルチゾン１２２．１は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、パラホルムアルデヒドおよび触媒（例えば、塩酸）と反応されて、ＢＭＤ誘導体１２２．２が得られる。次いで、そのホスホネート部分は、下記の手順を使用して導入され、ホスホン酸エステル１２２．３が生成される。次いで、このＢＭＤ部分は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、５０％酢酸水溶液で処理することにより加水分解されて、トリオール１２２．４が得られる。
【０８７９】
（実施例１２３）
（代表的なヒドロコルチゾン誘導体の調製）
【０８８０】
【化４１３】
2007500743.tif 000356
ヒドロコルチゾンのホスホネート誘導体（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護誘導体１２２．３は、アミンまたはヒドロキシルアミン１２３．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）であり、そしてＸは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、イミンまたはオキシム１２３．２が得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．，１９７８，８６，１３３およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．，１９９５，３０，４９７で記述されている。Ｘがジアルキルホスホノではない場合、置換基Ｘは、下記の方法を使用して、ホスホネート含有置換基に変換される；次いで、このＢＭＤ保護側鎖は、除去されて、トリオール１２３．３が得られる。
【０８８１】
【化４１４】
2007500743.tif 000357
ホスホネート基を含む中間体ヒドロキシルアミンエーテルの調製は、上で図示している。この手順では、ホスホネート１２３．４（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１２３．５（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１２３．６が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１２３．７が得られる。
【０８８２】
【化４１５】
2007500743.tif 000358
ヒドロコルチゾンホスホネート誘導体（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１２２．３は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１２３．８（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、オキシム１２３．９が得られ、これは、脱保護されて、トリオール１２３．１０が得られる。このオキシム形成反応は、典型的には、室温で、エタノール−酢酸溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミンエーテル１２３．８に代えて、異なるオキシムエーテル１２３．７を使用して、対応する生成物１２３．３が得られる。
【０８８３】
【化４１６】
2007500743.tif 000359
ヒドロコルチゾンホスホネート誘導体（ここで、そのホスホネート基は、フェニルエトキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、エノン１２２．２は、上記のように、Ｏ−（３−ブロモフェニル）エチルヒドロキシルアミン１２３．１１（これは、臭化２−（３−ブロモフェニル）エチルから調製した（フランス特許ＦＲ  １４８１０５２））と反応されて、その側鎖の脱保護後、オキシム１２３．１２が得られる。次いで、この生成物は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１２３．１３と反応されて、ホスホネート１２３．１４が得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５，１３７１，１９９２で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。
【０８８４】
あるいは、ブロモ生成物１２３．１２は、ホスホン酸ジアルキルビニル１２３．１５（Ａｌｄｒｉｃｈ）とカップリングされて、ホスホネート１２３．１６が得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．５０３ｆｆおよびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．，１２，１４６，１９７９で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１２３．１６で存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１２３．１７が生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．６ｆｆで記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。
【０８８５】
上記手順を使用するが、ブロモフェニルエトキシ試薬１２３．１１に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１２３．１４、１２３．１６および１２３．１７と類似した生成物が得られる。
【０８８６】
【化４１７】
2007500743.tif 000360
ヒドロコルチゾンホスホネート誘導体（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基およびアミド連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、エノン１２２．２は、Ｏ−（２−アミノエチル）ヒドロキシルアミン１２３．２０（Ｐｏｌ．Ｊ．Ｃｈｅｍ．，１９８１，５５，１１６３）と反応されて、オキシム１２３．２１が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンと置換ヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．，１９７６，７，７９５で記述されている。この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、このオキシムは、ホスホン酸ジアルキル４−カルボキシフェニル１２３．２２（Ｅｐｓｉｌｏｎ）とカップリングされて、アミドオキシム１２３．２３が生じる。カルボン酸および誘導体からのアミドの調製は、例えば、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９６８，ｐ．２７４およびＣｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．９７２ｆｆで記述されている。このカルボン酸は、活性化剤（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドまたはジイソプロピルカルボジイミド）の存在下にて、必要に応じて、例えば、ヒドロキシベンゾトリアゾール、Ｎ−ヒドロキシスクシンイミドまたはＮ−ヒドロキシピリドンの存在下にて、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジン、ＤＭＦまたはジクロロメタン）中で、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【０８８７】
あるいは、このカルボン酸は、まず、活性化誘導体（例えば、その酸塩化物、無水物、混合無水物、イミダゾリドなど）に変換され、次いで、有機塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。カルボン酸の対応する酸塩化物への変換は、このカルボン酸を、不活性有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、必要に応じて、触媒量のジメチルホルムアミドの存在下にて、試薬（例えば、塩化チオニルまたは塩化オキサリル）で処理することにより、引き起こされる。次いで、アミド生成物１２３．２３は、トリオール１２３．２４に変換される。上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミン１２３．２０に代えて、異なるアミノ置換ヒドロキシルアミン、および／または異なるカルボキシ置換ホスホネートを使用して、１２３．２４と類似の生成物が得られる。
【０８８８】
（実施例１２４）
（代表的なヒドロコルチゾン誘導体の調製）
【０８８９】
【化４１８】
2007500743.tif 000361
ヒドロコルチゾンホスホネート誘導体（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護エノン１２４．１は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１２４．２が得られる。次いで、この化合物は、アルキル、アラルキル、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１２４．３（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１２４．４および１２４．５が生じる。このピラゾール形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、ピラゾール１２４．４および１２４．５は、ＢＭＤ保護中間体１２４．６および１２４．７を経由して、ホスホネート１２４．８および１２４．９に変換される。
【０８９０】
【化４１９】
2007500743.tif 000362
ヒドロコルチゾンホスホネート誘導体（ここで、このホスホネート部分は、フェニル環およびアミド連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１２４．２は、上で図示したように、３−カルボメトキシフェニルヒドラジン１２４．１０（Ａｐｉｎ）と反応されて、ピラゾール１２４．１１および１２４．１２が得られる。次いで、２’−置換異性体１２４．１１は、ジメトキシエタン水溶液中にて、１モル当量の水酸化リチウムと反応されて、カルボン酸１２４．１３が生成される。次いで、この酸は、上記のように、ホスホン酸ジアルキルアミノメチル１２４．１４（Ｉｎｔｅｒｃｈｉｍ）とカップリングされて、アミド１２４．１５が得られる；次いで、脱保護すると、トリオール１２４．１６が得られる。
【０８９１】
あるいは、１’−置換ピラゾール１２４．１２は、上記のように、カルボン酸１２４．１７に加水分解される。次いで、この生成物は、ホスホン酸ジアルキル３−アミノフェニル１２４．１８（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６５４）とカップリングされて、脱保護後、トリオールアミド１２４．１９が生じる。上記手順を使用するが、異なるカルボメトキシ置換アラルキル、アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドラジン、および／または異なるアミノ置換ホスホン酸ジアルキルを使用して、化合物１２４．１６および１２４．１９に類似した生成物が得られる。
【０８９２】
【化４２０】
2007500743.tif 000363
ヒドロコルチゾンホスホネート誘導体（ここで、そのホスホネート基は、フェニル基またはフェニル基および飽和または不飽和炭素鎖によって、結合している）は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１２４．２は、上記のように、４−ブロモフェニルヒドラジン１２４．２０（Ｊ．Ｏｒｇａｎｏｍｅｔ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６２，５８１）と反応されて、ピラゾール１２４．２１および１２４．２２が生成される。１’−置換異性体１２４．２１は、上記のように、パラジウム触媒の存在下にて、ホスホン酸ジアルキルブテニル１２４．２３（Ｏｒｇ．Ｌｅｔｔ．，２００１，３，２１７）と反応されて、ホスホネート１２４．２４が得られる。次いで、この生成物は、脱保護されて、トリオール１２４．２５が得られる。必要に応じて、生成物１２４．２５に存在しているスチレノイド二重結合は、上記のように、還元されて、飽和類似物１２４．２６が生成される。
【０８９３】
あるいは、２’−置換ピラゾール１２４．２２は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキルとカップリングされて、ホスホネート１２４．２７が調製され、これは、脱保護されて、トリオール１２４．２８が調製される。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５，１３７１，１９９２で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）およびテトラキス（トリフェニルホスフィン）−パラジウム（０）の存在下にて、実行される。上記手順を使用するが、ブロモフェニルヒドラジン１２４．２０に代えて、異なるブロモ置換アラルキル、アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドラジン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１２４．２５、１２４．２６および１２４．２８と類似した生成物が得られる。
【０８９４】
（実施例１２５）
（代表的なヒドロコルチゾン誘導体の調製）
【０８９５】
【化４２１】
2007500743.tif 000364
ヒドロコルチゾンホスホネート誘導体（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１２４．２は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１２５．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ，１９６４，８６，１５２０で記述されている。この反応は、エタノール中にて、還流温度で実行される。次いで、このピラゾール生成物は、ブロモメチル化合物１２５．２（ここで、Ｒ２およびＸは、上で定義したとおりである）と反応されて、アルキル化生成物１２５．３および１２５．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，ｂｙ  Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２，ｐ．３０９で記述されている。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン、リチウムヘキサメチルジシラジドなど）の存在下にて、等モル量のこれらの基質の間で、実行される。生成物１２５．３および１２５．４は、Ｘがジアルキルホスホノである場合以外は、本明細書中で記述された手順を使用して、ホスホネート１２５．５および１２５．６に変換され、次いで、脱保護すると、トリオール１２５．７および１２５．８が得られる。
【０８９６】
【化４２２】
2007500743.tif 000365
代表的なヒドロコルチゾン誘導体は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１２５．１は、上記のように、１モル当量のホスホン酸ジアルキル４−（ブロモメチル）フェニル１２５．９（ＷＯ  ２００３０４２１５０）と反応されて、アルキル化ピラゾール１２５．１０および１２５．１１が得られる。次いで、脱保護すると、トリオール１２５．１２および１２５．１３が生じる。
【０８９７】
【化４２３】
2007500743.tif 000366
代表的なヒドロコルチゾン誘導体は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１２５．１は、上記のように、２，５−ビス（ブロモメチル）チオフェン１２５．１４（Ｔｅｔ．１９９９，５５，４７０９）と反応されて、ピラゾール１２５．１５および１２５．１６が得られる。これらの生成物は、Ａｒｂｕｚｏｖ反応にかけられ、ここで、そのブロモメチル置換基は、１２０°での亜リン酸トリアルキルとの反応により、その側鎖の脱保護後、ホスホネート１２５．１７および１２５．１８が調製される。このＡｒｂｕｚｏｖ反応は、Ｈａｎｄｂ．Ｏｒｇａｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｈｅｍ．，１９９２，１１５−７２で記述されている。この手順では、その基質は、６０°〜約１６０°で、５〜５０倍モル過剰の亜リン酸トリアルキルと共に加熱される。
【０８９８】
上記手順を使用するが、二臭化物１２５．１４に代えて、異なる二臭化物を使用して、１２５．１７および１２５．１８と類似した生成物が得られる。
【０８９９】
（実施例１２６〜１２９−デキサメタゾン誘導体（１２４〜１２６））
デキサメタゾンおよび本発明の代表的なジホスホン酸エステルの構造は、以下で図示しており、ここで、置換基Ｒ１は、Ｈ、アルキル、アルケニル、アリールまたはアラルキルである。これらの化合物は、種々の連結基（添付の構造では、「リンク」として示している）によって、その核に連結されたホスホネート部分（Ｒ１Ｏ）２Ｐ（Ｏ）を取り込んでいる。
【０９００】
【化４２４】
2007500743.tif 000367
実施例１２６〜１２９では、デキサメタゾンの代表的なホスホネート誘導体の合成を概説する。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【０９０１】
（実施例１２６）
（代表的なデキサメタゾン誘導体の調製）
【０９０２】
【化４２５】
2007500743.tif 000368
このステロイド側鎖は、ビスメチレンジオキシ（ＢＭＤ）部分として、保護される。この手順では、デキサメタゾン１２６．１は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、パラホルムアルデヒドおよび触媒（例えば、塩酸）と反応されて、ＢＭＤ誘導体１２６．２が得られる。次いで、そのホスホネート部分は、下記の手順を使用して導入され、ホスホン酸エステル１２６．３が生成される。次いで、このＢＭＤ部分は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、５０％酢酸水溶液で処理することにより加水分解されて、トリオール１２６．４が得られる。
【０９０３】
（実施例１２７）
（代表的なデキサメタゾン誘導体の調製）
【０９０４】
【化４２６】
2007500743.tif 000369
ホスホネートデキサメタゾン誘導体（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護誘導体１２６．２は、アミンまたはヒドロキシルアミン１２７．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）であり、そしてＸは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、このイミンまたはオキシムが得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．，１９７８，８６，１３３およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．，１９９５，３０，４９７で記述されている。次いで、このＢＭＤ保護側鎖は、トリオール１２７．３に変換される。
【０９０５】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、上で図示している。この手順では、ホスホネート１２７．４（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１２７．５（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１２７．６が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１２７．７が得られる。
【０９０６】
【化４２７】
2007500743.tif 000370
デキサメタゾンホスホネート誘導体（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１２６．３は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１２７．８（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、オキシム１２７．９が得られ、これは、脱保護されて、トリオール１２７．１０が得られる。このオキシム形成反応は、室温で、エタノール−酢酸溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミンエーテル１２７．８に代えて、異なるオキシムエーテル１２７．７を使用して、対応する生成物１２７．３が得られる。
【０９０７】
【化４２８】
2007500743.tif 000371
デキサメタゾン化合物（ここで、そのホスホネート基は、ピリジルメトキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１２６．２は、上記のように、Ｏ−（３−ブロモ−５−ピリジルメチル）ヒドロキシルアミン１２７．１１（これは、３−ブロモ−５−ブロモメチルピリジンから調製した（ＷＯ  ９５２８４００））と反応されて、その側鎖の脱保護後、オキシム１２７．１２が得られる。次いで、この生成物は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１２７．１３と反応されて、ホスホネート１２７．１４が得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５，１３７１，１９９２で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。
【０９０８】
あるいは、ブロモ生成物１２７．１２は、ホスホン酸ジアルキルビニル１２７．１５（Ａｌｄｒｉｃｈ）とカップリングされて、ホスホネート１２７．１６が得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．５０３ｆｆおよびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．，１２，１４６，１９７９で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１２７．１６で存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１２７．１７が生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．６ｆｆで記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。
【０９０９】
上記手順を使用するが、ブロモピリジルオキシ試薬１２７．１１に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１２７．１４、１２７．１６および１２７．１７と類似した生成物が得られる。
【０９１０】
【化４２９】
2007500743.tif 000372
ジメタゾンホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１２６．２は、ホスホン酸ジアルキル２−アミノフェニル１２７．１９（Ｓｙｎ．，１９９９，１３６８）と反応されて、脱保護後、イミン生成物１２７．１９が得られる。この反応は、炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、還流温度で、塩基性触媒（例えば、ナトリウムメトキシド）または酸性触媒（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下にて、共沸条件下にて行われる。上記手順を使用するが、ホスホン酸２−アミノフェニル１２７．１８に代えて、異なるアミノ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１２７．１９と類似した生成物が得られる。
【０９１１】
【化４３０】
2007500743.tif 000373
デキサメタゾンホスホネート（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基およびアミド連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１２６．２は、Ｏ−（２−カルボキシエチル）ヒドロキシルアミン１２７．２０（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９０，３３，１４２３）と反応されて、オキシム１２７．２１が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンと置換ヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．，１９７６，７，７９５で記述されている。この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、このオキシムは、ホスホン酸ジアルキルアミノメチル１２７．２２（ＡｓＩｎＥｘ）と反応されて、アミドオキシム１２７．２３が生じる。カルボン酸および誘導体からのアミドの調製は、例えば、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９６８，ｐ．２７４およびＣｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．９７２ｆｆで記述されている。このカルボン酸は、活性化剤（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドまたはジイソプロピルカルボジイミド）の存在下にて、必要に応じて、例えば、ヒドロキシベンゾトリアゾール、Ｎ−ヒドロキシスクシンイミドまたはＮ−ヒドロキシピリドンの存在下にて、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジン、ＤＭＦまたはジクロロメタン）中で、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【０９１２】
あるいは、このカルボン酸は、まず、活性化誘導体（例えば、その酸塩化物、無水物、混合無水物、イミダゾリドなど）に変換され、次いで、有機塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。カルボン酸の対応する酸塩化物への変換は、このカルボン酸を、不活性有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、必要に応じて、触媒量のジメチルホルムアミドの存在下にて、試薬（例えば、塩化チオニルまたは塩化オキサリル）で処理することにより、引き起こされる。次いで、アミド生成物１２７．２３は、トリオール１２７．２４に変換される。
【０９１３】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミン１２７．２２に代えて、異なるカルボキシ置換ヒドロキシルアミン、および／または異なるアミノ置換ホスホネートを使用して、１２７．２４と類似の生成物が得られる。
【０９１４】
（実施例１２８）
（代表的なデキサメタゾン誘導体の調製）
【０９１５】
【化４３１】
2007500743.tif 000374
デキサメタゾンホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子または多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護ジエノン１２６．２は、還元されて、１，２−ジヒドロ生成物１２８．１が得られる。この触媒水素化反応は、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００１，４４，６０２で記述されているように、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ）を使用することにより、引き起こされる。次いで、この生成物は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１９６４，８６，１５２０で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１２８．２が得られる。次いで、この化合物は、アルキル、アラルキル、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１２８．３（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１２８．４および１２８．５が生じる。このピラゾール形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、ピラゾール１２８．４および１２８．５は、ＢＭＤ保護中間体１２８．６および１２８．７を経由して、ホスホネート１２８．８および１２８．９に変換される。
【０９１６】
【化４３２】
2007500743.tif 000375
デキサメタゾンホスホネート（ここで、このホスホネートは、フェニル環およびアルコキシまたはアセチレン連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１２８．２は、３−ヒドロキシフェニル−ヒドラジン１２８．１０（日本特許ＪＰ  ０３０１１０８１）と反応されて、ピラゾール１２８．１１および１２８．１２が得られる。次いで、２’−置換異性体１２８．１１は、ジクロロメタン溶液中にて、室温で、１モル当量の塩化トリフルオロメチルスルホニルおよびジメチルアミノピリジンと反応されて、トリフレート１２８．１３が生じる。次いで、この生成物は、トルエン溶液中にて、ホスホン酸ジアルキルプロピニル１２８．１４（Ｓｙｎ  １９９９，２０２７）、トリエチルアミンおよび触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）と反応されて、アセチレン性生成物１２８．１５が得られる。トリフリト酸アリールと末端アセチレンとのパラジウム触媒カップリングは、ＷＯ  ０２３０９３０で記述されている。次いで、そのＢＭＤ保護基は、除去されて、トリオール１２８．１６が生じる。
【０９１７】
あるいは、１’−置換ピラゾール１２８．１２は、光延反応において、ホスホン酸ジアルキルヒドロキシエチル１２８．１７（Ｅｐｓｉｌｏｎ）と反応されて、エーテル１２８．１８が得られる。この光延反応による芳香族エーテルの調製は、例えば、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．４４８およびＡｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ，ｂｙ  Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．１５３−４およびＯｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５で記述されている。そのフェノールおよびアルコール成分は、非プロトン性溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、アゾジカルボン酸ジアルキルおよび亜リン酸トリアリールの存在下にて、共に反応されて、それらのエーテルまたはチオエーテル生成物が得られる。この手順もまた、Ｏｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５−６５６で記述されている。次いで、生成物１２８．１８は、脱保護されて、トリオール１２８．１９が得られる。上記手順を使用するが、異なるアセチレン性またはヒドロキシ置換ホスホネートを使用して、１２８．１６および１２８．１９と類似した生成物が得られる。これらの官能化手順は、ピラゾール基質１２８．１１および１２８．１２の間で、交換可能である。
【０９１８】
【化４３３】
2007500743.tif 000376
デキサメタゾンホスホネート誘導体（ここで、そのホスホネート基は、ベンジル基またはベンジル基および飽和または不飽和炭素鎖によって、結合している）は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１２８．２は、上記のように、３−ブロモベンジルヒドラジン１２８．２０（ＵＳ  Ｐａｔｅｎｔ  ４３７０３３９）と反応されて、ピラゾール１２８．２１および１２８．２２が生成される。１’−置換異性体１２８．２１は、パラジウム触媒の存在下にて、ホスホン酸ジアルキルビニル１２８．２３（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、ホスホネート１２８．２４が得られる。次いで、この生成物は、脱保護されて、トリオール１２８．２５が得られる。必要に応じて、生成物１２８．２５に存在しているスチレノイド二重結合は、上記のように、還元されて、飽和類似物１２８．２６が生成される。
【０９１９】
あるいは、２’−置換ピラゾール１２８．２２は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキルとカップリングされて、ホスホネート１２８．２７が調製され、これは、脱保護されて、トリオール１２８．２８が調製される。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５，１３７１，１９９２で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）およびテトラキス（トリフェニルホスフィン）−パラジウム（０）の存在下にて、実行される。
【０９２０】
上記手順を使用するが、ブロモベンジル試薬１２８．２０に代えて、異なるブロモ置換アラルキル、アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドラジン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１２８．２５、１２８．２６および１２８．２８と類似した生成物が得られる。
【０９２１】
（実施例１２９）
（代表的なデキサメタゾン誘導体の調製）
【０９２２】
【化４３４】
2007500743.tif 000377
デキサメタゾンホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１２８．２は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１２９．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ，１９６４，８６，１５２０で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、このピラゾール生成物は、ブロモメチル化合物１２９．２（ここで、Ｒ２およびＸは、上で定義したとおりである）と反応されて、アルキル化生成物１２９．３および１２９．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，ｂｙ  Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２，ｐ．３０９で記述されている。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン、リチウムヘキサメチルジシラジドなど）の存在下にて、等モル量のこれらの基質の間で、実行される。生成物１２９．３および１２９．４は、Ｘがジアルキルホスホノである場合以外は、本明細書中で記述された手順を使用して、ホスホネート１２９．５および１２９．６に変換され、次いで、脱保護すると、トリオール１２９．７および１２９．８が得られる。
【０９２３】
【化４３５】
2007500743.tif 000378
本発明の代表的な化合物の調製は、上で図示している。ピラゾール１２９．１は、上記のように、１モル当量のホスホン酸ジアルキルブロモアセトニル１２９．９（Ｔｅｔ．，１９７８，３４，６４９）と反応されて、アルキル化ピラゾール１２９．１０および１２９．１１が得られる。次いで、脱保護すると、トリオール１２９．１２および１２９．１３が生じる。
【０９２４】
【化４３６】
2007500743.tif 000379
本発明の代表的な化合物の調製は、上で図示している。ピラゾール１２９．１は、上記のように、１，４−ビス（ブロモメチル）ベンゼン１２９．１４と反応されて、ピラゾール１２９．１５および１２９．１６が得られる。これらの生成物は、Ａｒｂｕｚｏｖ反応にかけられ、ここで、そのブロモメチル置換基は、１２０°での亜リン酸トリアルキルとの反応により、その側鎖の脱保護後、ホスホネート１２９．１７および１２９．１８が調製される。このＡｒｂｕｚｏｖ反応は、Ｈａｎｄｂ．Ｏｒｇａｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｈｅｍ．，１９９２，１１５−７２で記述されている。この手順では、その基質は、６０°〜約１６０°で、５〜５０倍モル過剰の亜リン酸トリアルキルと共に加熱される。上記手順を使用するが、二臭化物１２９．１４に代えて、異なる二臭化物を使用して、１２９．１７および１２９．１８と類似した生成物が得られる。
【０９２５】
（実施例１３０〜１３３−ベクロメタゾン誘導体）
ベクロメタゾン（英国特許ＧＢ  ９１２３７８）およびバンセリル（Ｖａｎｃｅｒｉｌ）（米国特許４０２４１３１）の構造は、以下で図示しており、ここで、置換基Ｒ１は、Ｈ、アルキル、アルケニル、アリールまたはアラルキルである。これらの化合物は、種々の連結基（添付の構造では、「リンク」として示している）によって、その核に連結されたホスホネート部分（Ｒ１Ｏ）２Ｐ（Ｏ）を取り込んでいる。
【０９２６】
【化４３７】
2007500743.tif 000380
実施例１３０〜１３３では、ベクロメタゾンの代表的なホスホネート誘導体の合成を概説する。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【０９２７】
（実施例１３０）
（代表的なベクロメタゾン誘導体の調製）
【０９２８】
【化４３８】
2007500743.tif 000381
本発明の代表的なベクロメタゾン誘導体の調製は、上で図示している。これらのプロピオン酸エステルは、例えば、ジメトキシエタン水溶液中にて、室温で、２モル当量の水酸化リチウムと反応させることにより、加水分解されて、トリオール１３０．２が得られる。次いで、この生成物は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、パラホルムアルデヒドおよび触媒（例えば、塩酸）と反応されて、ＢＭＤ誘導体１３０．３が得られる。次いで、そのホスホネート部分は、下記の手順を使用して導入され、ホスホン酸エステル１３０．４が生成される。そのＢＭＤ保護基の加水分解前に、その１１−水酸基が保護される。この保護基は、このＢＭＤ基を除去するのに必要な条件に安定であるように、また、引き続いて導入される１７，２１−ジエステル部分に影響を及ぼすことなく除去可能であるように、選択される。例えば、この１１−水酸基は、その４−アジド酪酸エステルに変換することにより、ビリジン中で４−アジドブチリルクロライドと反応させることにより、保護される。次いで、この１１−水酸基は、Ｂｕｌｌ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｊｐｎ．，５９，１２９６，１９８６で記述されているように、トリフェニルホスフィンと反応させることにより、ジエステル１３０．７から除去される。この２−（トリメチルシリル）カーボネートは、Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，２２，９６９，１９８１で記述されているように、テトラヒドロフラン中にて、室温で、フッ化テトラブチルアンモニウムと反応させることにより、ジエステル１３０．７から除去される。
【０９２９】
あるいは、この１１−水酸基は、２−（トリメチルシリル）エチルカーボネートに変換することにより、２−（トリメチルシリル）エチルカルボニルクロライドおよびピリジンと反応させることにより、保護される。このトリクロロアセチルエステルは、Ｃｏｌｌ．Ｃｚｅｃｈ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．，２７，２５６７，１９６２で記述されているように、室温で、含エタノールアンモニアと反応させることにより、除去される。
【０９３０】
次いで、保護生成物１３０．５中のＢＭＤ部分は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、５０％酢酸水溶液で処理することにより加水分解されて、トリオール１３０．６が得られる。次いで、後者の化合物は、例えば、ジメチルホルムアミド中にて、室温で、プロピオン酸およびジシクロヘキシルカルボジイミドと反応させることにより、またはジクロロメタン中にて、塩化プロピオニルおよびトリエチルアミンと反応させることによりアシル化されて、ジプロピオネート１３０．８が生成される。次いで、その１１−水酸基を上記のように脱保護すると、ジエステル１３０．８が得られる。保護１７，２１−ジオール１３０．８は、上記のように、脱保護されて、１１，１７，２１−トリヒドロキシ化合物１３０．９が得られる。
【０９３１】
あるいは、この２０−ケトン基は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ  Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２１９で記述されているように、チタニウムテトラキス（ジエチルアミド）と反応させることにより、そのジエチルアミン付加物として、保護される。
【０９３２】
（実施例１３１）
（代表的なベクロメタゾン誘導体の調製）
【０９３３】
【化４３９】
2007500743.tif 000382
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護誘導体１３０．３は、アミンまたはヒドロキシルアミン１３１．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）である）と反応されて、イミンまたはイミノキシ生成物１３１．２が得られる。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、このイミンまたはオキシムが得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．，１９７８，８６，１３３およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．，１９９５，３０，４９７で記述されている。次いで、このＢＭＤ保護側鎖化合物１３１．２は、ジエステル１３１．３に変換される。
【０９３４】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、上で図示している。この手順では、ホスホネート１３１．４（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１３１．５（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１３１．６が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、生成物１３１．６が得られる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１３１．７が得られる。
【０９３５】
【化４４０】
2007500743.tif 000383
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１３０．３は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１３１．８（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、保護−脱保護および側鎖アシル化後、オキシムエーテル１３１．１０および１３１．１１が得られる。このオキシム形成反応は、室温で、ピリジン溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。
【０９３６】
上記手順を使用するが、オキシムエーテル１３１．８に代えて、異なるオキシムエーテル１３１．７を使用して、対応する生成物１３１．３および１３１．４が得られる。
【０９３７】
【化４４１】
2007500743.tif 000384
基質１３０．３とＯ−２−（３−ブロモフェノキシ）エトキシヒドロキシルアミン１３１．１２（これは、上記のように、臭化２−（３−ブロモフェノキシ）エチルから調製した）との間の反応によるイミノキシ基を含むホスホネートの調製（フランス特許ＦＲ  １４８１０５２）。次いで、得られたオキシムエーテル１３１．１３は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１３１．１４と反応されて、ホスホネート１３１．１５が得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５，１３７１，１９９２で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。次いで、ＢＭＤ保護生成物１３１．１５は、トリオール１３１．１６およびジプロピオネート１３１．１７に変換される。
【０９３８】
あるいは、ブロモ置換生成物１３１．１３は、ホスホン酸ジアルキルビニル１３１．１８（Ａｌｄｒｉｃｈ）とのパラジウム触媒Ｈｅｃｋ反応によりカップリングされて、不飽和ホスホネート１３１．１９が得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．５０３ｆｆおよびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．，１２，１４６，１９７９で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。次いで、生成物１３１．１９は、トリオール１３１．２０およびジプロピオネート１３１．２１に変換される。
【０９３９】
必要に応じて、生成物１３１．２０および１３１．２１で存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１３１．２２および１３１．２３が生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．６ｆｆで記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。
【０９４０】
上記手順を使用するが、ブロモフェニル試薬１３１．１２に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１３１．１６、１３１．１７、１３１．２０、１３１．２１、１３１．２２および１３１．２３と類似した生成物が得られる。
【０９４１】
【化４４２】
2007500743.tif 000385
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１３０．３は、ホスホン酸ジアルキル４−アミノ−２−チエニル１３１．１４（これは、亜リン酸ジアルキルと２−ブロモ−４−アミノチオフェンとのパラジウム触媒カップリング反応により、調製した（Ｔｅｔ．，１９８７，４３，３２９５））と反応されて、脱保護および側鎖アシル化後、イミン生成物１３１．２５および１３１．２６が得られる。この反応は、炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、還流温度で、塩基性触媒（例えば、ナトリウムメトキシド）または酸性触媒（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下にて、共沸条件下にて行われ、生成物１３１．２５および１３１．２６が得られる。
【０９４２】
上記手順を使用するが、ホスホン酸２−アミノチエニル１３１．２４に代えて、異なるアミノ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１３１．２５および１３１．２６と類似した生成物が得られる。
【０９４３】
【化４４３】
2007500743.tif 000386
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基およびアミド連鎖によって、結合されている）は、上で図示している。この手順では、ジエノン１３０．３は、Ｏ−（２−アミノエチル）ヒドロキシルアミン１３１．２７（Ｂｉｏｏｒｇａｎｉｃｈｅｓｋａｙａ  Ｋｈｉｍ．，１９８６，１２，１６６２）と反応されて、オキシム１３１．２８が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンとヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．，１９７６，７，７９５で記述されている；この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、このオキシムは、ジアルキルホスホノ酢酸１３１．２９（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、アミドオキシム１３１．３０が生じる。カルボン酸および誘導体からのアミドの調製は、例えば、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９６８，ｐ．２７４およよびＣｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．９７２ｆｆで記述されている。このカルボン酸は、活性化剤（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドまたはジイソプロピルカルボジイミド）の存在下にて、必要に応じて、例えば、ヒドロキシベンゾトリアゾール、Ｎ−ヒドロキシスクシンイミドまたはＮ−ヒドロキシピリドンの存在下にて、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジン、ＤＭＦまたはジクロロメタン）中で、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【０９４４】
あるいは、このカルボン酸は、まず、活性化誘導体（例えば、その酸塩化物、無水物、混合無水物、イミダゾリドなど）に変換され得、次いで、有機塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【０９４５】
カルボン酸の対応する酸塩化物への変換は、このカルボン酸を、不活性有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、必要に応じて、触媒量のジメチルホルムアミドの存在下にて、試薬（例えば、塩化チオニルまたは塩化オキサリル）で処理することにより、引き起こすことができる。
【０９４６】
次いで、アミド生成物１３１．３０は、トリオール１３１．３１に変換される。上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミン１３１．２７に代えて、異なるアミノ置換ヒドロキシルアミン、および／または異なるカルボキシ置換ホスホネートを使用して、１３１．３１および１３１．３２と類似の生成物が得られる。
【０９４７】
（実施例１３２）
（代表的なベクロメタゾン誘導体の調製）
【０９４８】
【化４４４】
2007500743.tif 000387
このホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子および多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、バンセリル１３２．１は、還元されて、１，２−ジヒドロ生成物１３２．２が得られる。この触媒水素化反応は、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００１，４４，６０２で記述されているように、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ）を使用することにより、引き起こされる。次いで、この生成物は、Ａｕｓｔｒａｌｉａｎ  Ｐａｔｅｎｔ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ２７５９５０４０９で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１３２．３が得られる。必要に応じて、基質１３２．１は、例えば、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、この還元およびホルミル化反応の前に、上記のように、保護される。次いで、そのホルミル化生成物は、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１３２．４（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１３２．５および１３２．６が生じる。このピラゾール形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、ピラゾール１３２．５および１３２．６は、それぞれ、ホスホネート１３２．７、１３２．８、１３２．９および１３２．１０に変換される。
【０９４９】
【化４４５】
2007500743.tif 000388
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、フェニル基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１３２．３は、上記のように、３−ブロモフェニルヒドラジン１３２．１１（Ｆｌｕｋａ）と反応されて、異性体ピラゾール生成物１３２．１２および１３２．１３が得られる。次いで、これらの生成物は、上記のように、亜リン酸ジアルキルＨＰ（Ｏ）（ＯＲ１）２およびパラジウム触媒と反応されて、それぞれ、ホスホネート１３２．１５および１３２．１７が得られる。次いで、上記のように、塩基性加水分解にかけると、トリオール１３２．１４および１３２．１６が生じる。
【０９５０】
上記手順を使用するが、３−ブロモフェニルヒドラジンに代えて、異なるブロモアリールまたはブロモヘテロアリールヒドラジン１３２．４を使用して、１３２．７、１３２．８、１３２．９および１３２．１０と類似した生成物が得られる。
【０９５１】
【化４４６】
2007500743.tif 000389
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、芳香族またはヘテロ芳香族基および飽和または不飽和アルキル鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ブロモフェニル置換ピラゾール１３２．１２は、上記のように、Ｈｅｃｋ反応で、例えば、ホスホン酸ジアルキル４−ビニルフェニル１３２．１８（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１９９８，３１，２９１８）とカップリングされて、不飽和ホスホネート生成物１３２．２０が得られる。次いで、塩基性加水分解にかけると、トリオール１３２．１９が得られる。必要に応じて、これらの生成物は、上記のように、還元されて、飽和類似物１３２．２１および１３２．２２が得られる。上記手順を異性体ブロモフェニルピラゾール１３２．１３に適用すると、１３２．１９、１３２．２０、１３２．２１および１３２．２２と異性体である生成物が得られる。上記手順を使用するが、ホスホネート１３２．１８に代えて、異なるホスホン酸ジアルキルアルケニル、および／または異なるブロモアリールまたはブロモヘテロアリールピラゾール１３２．５または１３２．６（Ｘ＝Ｂｒ）を使用して、１３２．１９、１３２．２０、１３２．２１および１３２．２２と類似した生成物が得られる。
【０９５２】
【化４４７】
2007500743.tif 000390
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、アリールまたはヘテロアリール基およびアルコキシ鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、３−カルボキシフェニルヒドラジン１３２．２３（Ａｐｉｎ）は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、室温で、ケトアルデヒド１３２．３と反応されて、異性体ピラゾール１３２．２４および１３２．２５が形成される。次いで、生成物１３２．２４は、上記のように、ホスホン酸ジアルキル３−アミノプロピル１３２．２６（Ｓｙｎｔｈｅｌｅｃ）とカップリングされて、アミド１３２．２７が得られる。次いで、塩基性加水分解にかけると、トリオール１３２．２７が生成される。あるいは、カルボン酸１３２．２５は、ホスホン酸ジアルキル４−アミノフェニル１３２．２９（Ｅｐｓｉｌｏｎ）と反応されて、トリオール１３２．３０およびジエステル１３２．３１が調製される。上記手順を使用するが、カルボキシ置換ヒドラジン１３２．２３に代えて、異なるカルボキシ置換アリールまたはヘテロアリールヒドラジンを使用して、１３２．２７，１３２．２８，１３２．３０および１３２．３１と類似した生成物が得られる。
【０９５３】
【化４４８】
2007500743.tif 000391
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、ピリミジニル基によって、直接的に、または飽和または不飽和炭素鎖と共に、いずれかで、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、２，５−ジブロモピリミジン１３２．３２（Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，１９９２，５８３）は、ヒドラジンと反応されて、５−ブロモ−２−ピリミジニルヒドラジン１３２．３３が得られる。２−ハロピリミジンとヒドラジンとの反応によるピリミジニルヒドラジンの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００２，４５，５３９７で記述されている。次いで、この生成物は、ケトアルデヒド１３２．３と反応されて、異性体ピラゾール１３２．３４および１３２．３５が生じる。化合物１３２．３４は、上記のように、亜リン酸ジアルキルとカップリングされて、ホスホネート１３２．３７が得られる；次いで、塩基性加水分解にかけると、トリオール１３２．３６が得られる。
【０９５４】
あるいは、異性体ピラゾール１３２．３５は、上記のように、ホスホン酸ジアルキルビニル１３２．３８とカップリングされて、ホスホネート１３２．３９が調製される。次いで、塩基性加水分解にかけると、トリオール１３２．４０が生成され、その二重結合は、上記のように、還元されて、ジエステル１３２．４１およびトリオール１３２．４２が生じる。
【０９５５】
上記手順を使用するが、ピリミジニルヒドラジン１３２．３３に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールヒドラジン、および／または異なるホスホン酸アルケニルを使用して、１３２．３６，１３２．３７，１３２．３９，１３２．４０，１３２．４１および１３２．４２と類似した生成物が得られる。
【０９５６】
（実施例１３３）
（代表的なベクロメタゾン誘導体の調製）
【０９５７】
【化４４９】
2007500743.tif 000392
ホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１３２．３は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１３３．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ，１９６４，８６，１５２０で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、得られたピラゾールは、ビス（ブロモメチル）試薬１３３．２（ここで、Ｒ２は、上で定義したとおりである）と反応されて、それぞれ、異性体２’および１’アルキル化生成物１３３．３および１３３．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，ｂｙ  Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２，ｐ．３０９で記述されている。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン、リチウムヘキサメチルジシラジドなど）の存在下にて、等モル量の基質の間で実行される。異性体１３３．３は、Ａｒｂｕｚｏｖ反応において、亜リン酸トリアルキルと反応されて、ホスホネート１３３．５が生じる：次いで、塩基性加水分解にかけると、トリオール１３３．６が得られる。ハロゲン化アルキルと亜リン酸トリアルキルとの間の反応によるホスホネートの調製は、Ｈａｎｄｂ．Ｏｒｇａｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｈｅｍ．，１９９２，１１５−７２で記述されている。この基質および過剰の亜リン酸エステルは、約１２０°で加熱されて、この変換が引き起こされる。上記手順を異性体１’−置換ピラゾールに適応すると、対応する異性体生成物が生じる。
【０９５８】
あるいは、ブロモメチル置換ピラゾール１３３．４は、ジアルキルヒドロキシ、メルカプトまたはアミノ置換ホスホネート１３３．７と反応されて、エーテル、チオエーテルまたはアミン生成物１３３．８および１３３．９が得られる。この置換反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはアセトニトリル）中にて、室温〜約７０°で、無機塩基（例えば、炭酸カリウム）または有機塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン）の存在下にて、実行される。上記手順を異性体２’−置換ピラゾールに適用すると、対応する異性体生成物が生じる。
【０９５９】
【化４５０】
2007500743.tif 000393
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１３３．１は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、約９０oで、ジアルキル１，３−ビス（ブロモメチル）シクロペンタン１３３．１０（Ｂｕｌｌ．Ｓｏｃ．Ｃｈｉｍ．Ｆｒ．，１９７５，１２９５）およびジメチルアミノピリジンと反応されて、異性体アルキル化生成物１３３．１１および１３３．１２が生じる。次いで、２’−置換化合物１３３．１１は、１００°で、１０モル当量の亜リン酸トリアルキルと反応されて、ホスホネート１３３．１４が生じる。塩基性加水分解にかけると、トリオール１３３．１３が生成される。
【０９６０】
あるいは、１’−置換異性体１３３．１２は、７０°で、ジメチルホルムアミド溶液中にて、１モル当量のホスホン酸ジアルキルアミノメチル１３３．１５（Ｉｎｔｅｒｃｈｉｍ）および炭酸カリウムと反応されて、アミンホスホネート１３３．１７が生じる；塩基性加水分解にかけると、トリオール１３３．１６が得られる。これらの手順を異性体ブロモメチル化合物１３３．１１に適応すると、対応する異性体生成物が得られる。
【０９６１】
【化４５１】
2007500743.tif 000394
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１３３．１は、上記のように、２，５−ビス（ブロモメチル）フラン１３３．１８（Ｔｅｔ．，１９９９，５５，４７０９）と反応されて、置換ピラゾール１３３．１９および１３３．２０が得られる。次いで、２’−置換化合物１３３．１９は、上記のように、亜リン酸トリアルキルと反応されて、ホスホン酸ジエステル１３３．２１およびトリオール１３３．２２が生成される。
【０９６２】
あるいは、１’異性体１３３．２０は、上記のように、ホスホン酸ジアルキル３−メルカプトプロピル１３３．２３（ＷＯ  ２００００７７１０１）と反応されて、ジエステル１３３．２４およびトリオール１３３．２５が得られる。
【０９６３】
上記手順を使用するが、ホスホン酸メルカプトエチル１３３．２３に代えて、異なるヒドロキシ、メルカプトまたはアミノ置換ホスホネートを使用して、対応するエーテル、チオエーテルまたはアミノ生成物が得られる。
【０９６４】
（実施例１３４）
（式１３３〜１３８の代表的な化合物の調製）
【０９６５】
【化４５２】
2007500743.tif 000395
式１３３〜１３８の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。これらのような化合物の合成方法は、Ｗｅｓｔｗｏｏｄら、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９６，３９，４６０８−４６２１で記述されている。
【０９６６】
上記一般手順で有用な中間体アニリンの調製は、以下で図示している。
【０９６７】
【化４５３】
2007500743.tif 000396
中間体アルキン（これもまた、上記一般手順で使用できる）の調製は、以下で図示している。
【０９６８】
【化４５４】
2007500743.tif 000397
（実施例１３５〜１３８−スレプタン酸メチルプレゾニゾロン誘導体）
スレプタン酸メチルプレゾニゾロン（ＷＯ  ８９００５５８）および本発明の代表的なジホスホン酸エステルの構造は、以下で図示しており、ここで、置換基Ｒ１は、Ｈ、アルキル、アルケニル、アリールまたはアラルキルである。これらの化合物は、種々の連結基（添付の構造では、「リンク」として示している）によって、その核に連結されたホスホネート部分（Ｒ１Ｏ）２Ｐ（Ｏ）を取り込んでいる。
【０９６９】
【化４５５】
2007500743.tif 000398
実施例１３５〜１３８では、スレプタン酸メチルプレゾニゾロンの代表的なホスホネート誘導体の合成を概説する。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【０９７０】
（実施例１３５）
（代表的なスレプタン酸メチルプレゾニゾロン誘導体の調製）
【０９７１】
【化４５６】
2007500743.tif 000399
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。このステロイド側鎖は、ビスメチレンジオキシ（ＢＭＤ）部分として、保護される。この手順では、スレプタン酸メチルプレゾニゾロン１３５．１は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、パラホルムアルデヒドおよび触媒（例えば、塩酸）と反応されて、ＢＭＤ誘導体１３５．２が得られる。次いで、そのホスホネート部分は、下記の手順を使用して導入され、ホスホン酸エステル１３５．３が生成される。次いで、このＢＭＤ部分は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、５０％酢酸水溶液で処理することにより加水分解されて、トリオール１３５．４が得られる。次いで、このトリオールは、ＷＯ  ８９００５５８で記述されているように、その２１−スレプタン酸エステルに変換される。この手順では、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、スレプタン酸と塩化ピバロイルとを反応させることにより調製された混合無水物は、２１−ヒドロキシステロイド１３５．４と反応されて、２１−スレプタン酸エステル１３５．５が調製される。
【０９７２】
（実施例１３６）
（代表的なスレプタン酸メチルプレゾニゾロン誘導体の調製）
【０９７３】
【化４５７】
2007500743.tif 000400
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護誘導体１３５．２は、アミンまたはヒドロキシルアミン１３６．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）であり、そしてＸは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、このイミンまたはオキシムが得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．，１９７８，８６，１３３およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．，１９９５，３０，４９７で記述されている。次いで、このＢＭＤ保護側鎖化合物１３６．２は、トリオール１３６．３ａに変換され、次いで、スレプタネート１３６．３ｂに変換される。
【０９７４】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、上で図示している。この手順では、ホスホネート１３６．４（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１３６．５（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１３６．６が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１３６．７が得られる。
【０９７５】
【化４５８】
2007500743.tif 000401
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１３５．２は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１３６．８（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、オキシム１３６．９が得られ、これは、脱保護されて、トリオール１３６．１０ａが得られる。このオキシム形成反応は、室温で、エタノール−酢酸溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。
【０９７６】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミンエーテル１３６．８に代えて、異なるオキシムエーテル１３６．１を使用して、対応する生成物１３６．３ｂが得られる。
【０９７７】
【化４５９】
2007500743.tif 000402
化合物（ここで、そのホスホネート基は、フェノキシエトキシオキシム基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１３５．２は、上記のように、Ｏ−（３−ブロモフェノキシエチル）ヒドロキシルアミン１３６．１１（これは、上記のように、臭化３−ブロモフェノキシエチルから調製した（ＦＲ  １４８１０５２））およびＢＯＣ−保護ヒドロキシルアミンと反応されて、その側鎖の脱保護後、オキシム１３６．１２が得られる。次いで、この生成物は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１３６．１３と反応されて、ホスホネート１３６．１４ａが得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５，１３７１，１９９２で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。次いで、この２１−水酸基は、２１−スレプタネート生成物１３６．１４ｂに変換される。
【０９７８】
あるいは、ブロモ生成物１３６．１２は、ホスホン酸ジアルキルプロペニル１３６．１５（Ａｌｄｒｉｃｈ）とカップリングされて、ホスホネート１３６．１６ａが得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．５０３ｆｆおよびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．，１２，１４６，１９７９で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１３６．１６ａで存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１３６．１７ａが生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．６ｆｆで記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。次いで、生成物１３６．１６ａおよび１３６．１７ａは、スレプタン酸エステル１３６．１６ｂおよび１３６．１７ｂに変換される。
【０９７９】
上記手順を使用するが、ブロモフェノキシエトキシ試薬１３６．１１に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１３６．１４ｂ、１３６．１６ｂおよび１３６．１７ｂと類似した生成物が得られる。
【０９８０】
【化４６０】
2007500743.tif 000403
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１３５．２は、ホスホン酸ジアルキル４−アミノフェニル１３６．１８（Ｅｐｓｉｌｏｎ）と反応されて、脱保護後、イミン生成物１３６．１９ａが得られる。この反応は、炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、還流温度で、塩基性触媒（例えば、ナトリウムメトキシド）または酸性触媒（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下にて、共沸条件下にて行われる。次いで、この生成物は、スレプタン酸エステル１３６．１９ｂに変換される。
【０９８１】
上記手順を使用するが、ホスホン酸４−アミノフェニル１３６．１８に代えて、異なるアミノ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１３６．１９ｂと類似した生成物が得られる。
【０９８２】
【化４６１】
2007500743.tif 000404
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基およびアミド連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１３５．２は、Ｏ−（４−アミノブチル）ヒドロキシルアミン１３６．２０（Ｐｏｌ．Ｊ．Ｃｈｅｍ．，１９８１，５５，１１６３）と反応されて、オキシム１３６．２１が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンと置換ヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．，１９７６，７，７９５で記述されている。この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、このオキシムは、ホスホン酸ジアルキルアミノメチル１３６．２２（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、アミドオキシム１３６．２３が生じる。カルボン酸および誘導体からのアミドの調製は、例えば、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９６８，ｐ．２７４およびＣｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．９７２ｆｆで記述されている。このカルボン酸は、活性化剤（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドまたはジイソプロピルカルボジイミド）の存在下にて、必要に応じて、例えば、ヒドロキシベンゾトリアゾール、Ｎ−ヒドロキシスクシンイミドまたはＮ−ヒドロキシピリドンの存在下にて、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジン、ＤＭＦまたはジクロロメタン）中で、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【０９８３】
あるいは、このカルボン酸は、まず、活性化誘導体（例えば、その酸塩化物、無水物、混合無水物、イミダゾリドなど）に変換され、次いで、有機塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。カルボン酸の対応する酸塩化物への変換は、このカルボン酸を、不活性有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、必要に応じて、触媒量のジメチルホルムアミドの存在下にて、試薬（例えば、塩化チオニルまたは塩化オキサリル）で処理することにより、引き起こされる。次いで、アミド生成物１３６．２３は、スレプタネート１３６．２４ｂに変換される。
【０９８４】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミン１３６．２２に代えて、異なるアミノ置換ヒドロキシルアミン、および／または異なるカルボキシ置換ホスホネートを使用して、１３６．２４ｂと類似の生成物が得られる。
【０９８５】
（実施例１３７）
（代表的なスレプタン酸メチルプレゾニゾロン誘導体の調製）
【０９８６】
【化４６２】
2007500743.tif 000405
ホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子または多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護ジエノン１３５．２は、還元されて、１，２−ジヒドロ生成物１３７．１が得られる。この触媒水素化反応は、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００１，４４，６０２で記述されているように、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ）を使用することにより、引き起こされる。次いで、この生成物は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１９６４，８６，１５２０で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１３７．２が得られる。次いで、この化合物は、アルキル、アラルキル、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１３７．３（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１３７．４および１３７．５が生じる。このピラゾール形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、ピラゾール１３７．４および１３７．５は、ＢＭＤ保護中間体１３７．６および１３７．７を経由して、ホスホネートスレプタネート１３７．８ｂおよび１３７．９ｂに変換される。
【０９８７】
【化４６３】
2007500743.tif 000406
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、フェニル環およびアルコキシまたはアルケニル連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１３７．２は、上記のように、４−ヒドロキシフェニルヒドラジン１３７．１０（Ｅｐｓｉｌｏｎ）と反応されて、ピラゾール１３７．１１および１３７．１２が得られる。次いで、２’−置換異性体１３７．１１は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、室温で、１モル当量の１，４−ジブロモブタ−２−エンおよびジメチルアミノピリジンと反応されて、ブロモエーテル１３７．１３が生じる。次いで、この生成物は、１２０°で、Ａｒｂｕｚｏｖ反応において、亜リン酸トリアルキル１３７．１４と反応されて、ホスホネート生成物１３７．１５が得られる。このＡｒｂｕｚｏｖ反応（ここで、臭化アルキルは、亜リン酸トリアルキルと共に、６０°〜約１５０°まで加熱することにより、対応するホスホネートに変換される）は、Ｈａｎｄｂ．Ｏｒｇａｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｈｅｍ．，１９９２，１１５−７２で記述されている。次いで、このＢＭＤ保護基は、除去され、その生成物は、アシル化されて、スレプタン酸エステルトリオール１３７．１６ｂが生じる。
【０９８８】
あるいは、１’−置換ピラゾール１３７．１２は、光延反応において、ホスホン酸ジアルキルヒドロキシメチル１３７．１７（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、エーテル１３７．１８が得られる。この光延反応による芳香族エーテルの調製は、例えば、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．４４８およびＡｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ，ｂｙ  Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．１５３−４およびＯｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５で記述されている。そのフェノールおよびアルコールまたはチオール成分は、非プロトン性溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、アゾジカルボン酸ジアルキルおよび亜リン酸トリアリールの存在下にて、共に反応されて、それらのエーテルまたはチオエーテル生成物が得られる。この手順もまた、Ｏｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５−６５６で記述されている。次いで、生成物１３７．１８は、脱保護されて、トリオール１３７．１９ａが得られ、後者の化合物は、アシル化されて、スレプタネート１３７．１９ｂが得られる。
【０９８９】
上記手順を使用するが、異なる二臭化物またはヒドロキシ置換ホスホネートを使用して、１３７．１６ｂおよび１３７．１９ｂと類似した生成物が得られる。これらの官能化手順は、ピラゾール基質１３７．１１および１３７．１２の間で、交換可能である。
【０９９０】
【化４６４】
2007500743.tif 000407
これらのホスホネート（ここで、そのホスホネート基は、フェニル基またはフェニル基および飽和または不飽和炭素鎖によって、結合している）は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１３７．２は、上記のように、４−ブロモフェニルヒドラジン１３７．２０（Ｊ．Ｏｒｇａｎｏｍｅｔ．Ｃｈｅｍ．，１９９９，６２，５８１）と反応されて、ピラゾール１３７．２１および１３７．２２が生成される。１’−置換異性体１３７．２１は、パラジウム触媒の存在下にて、ホスホン酸ジアルキルビニル１３７．２３（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、ホスホネート１３７．２４が得られる。次いで、この生成物は、脱保護されて、トリオール１３７．２５ａが得られ、これは、スレプタネート１３７．２５ｂに変換される。必要に応じて、生成物１３７．２５ｂに存在しているスチレノイド二重結合は、上記のように、還元されて、飽和類似物１３７．２６ｂが生成される。
【０９９１】
あるいは、２’−置換ピラゾール１３７．２２は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキルとカップリングされて、ホスホネート１３７．２７が調製され、これは、脱保護され、その生成物は、アシル化されて、スレプタン酸エステル１３７．２８ｂが得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５，１３７１，１９９２で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）およびテトラキス（トリフェニルホスフィン）−パラジウム（０）の存在下にて、実行される。
【０９９２】
上記手順を使用するが、ブロモフェニルヒドラジン１３７．２０に代えて、異なるブロモ置換アラルキル、アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドラジン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１３７．２５ｂ、１３７．２６ｂおよび１３７．２８ｂと類似した生成物が得られる。
【０９９３】
（実施例１３８）
（代表的なスレプタン酸メチルプレゾニゾロン誘導体の調製）
【０９９４】
【化４６５】
2007500743.tif 000408
これらのホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１３７．２は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１３８．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ，１９６４，８６，１５２０で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、このピラゾール生成物は、ブロモメチル化合物１３８．２（ここで、Ｒ２およびＸは、上で定義したとおりである）と反応されて、アルキル化生成物１３８．３および１３８．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，ｂｙ  Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２，ｐ．３０９で記述されている。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン、リチウムヘキサメチルジシラジドなど）の存在下にて、等モル量のこれらの基質の間で、実行される。生成物１３８．３および１３８．４は、Ｘがジアルキルホスホノである場合以外は、本明細書中で記述された手順を使用して、ホスホネート１３８．５および１３８．６に変換され、次いで、脱保護／アシル化すると、スレプタン酸エステル１３８．７ｂおよび１３８．８ｂが得られる。
【０９９５】
【化４６６】
2007500743.tif 000409
本発明の代表的な化合物は、上で図示しているように、調製できる。ピラゾール１３８．１は、テトラヒドロフラン溶液にて、上記のように、１モル当量のホスホン酸ジアルキルブロモブチル１３８．９（Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，１９９４，９，９０９）およびリチウムヘキサメチルジシラザンと反応されて、アルキル化ピラゾール１３８．１０および１３８．１１が得られる。次いで、脱保護／アシル化すると、スレプタネート１３８．１２ｂおよび１３８．１３ｂが生じる。
【０９９６】
【化４６７】
2007500743.tif 000410
本発明の代表的な化合物は、上で図示しているように、調製できる。ピラゾール１３８．１は、テトラヒドロフラン溶液中にて、上記のように、１，２−ビス（ブロモメチル）シクロプロパン１３８．１４（Ｔｅｔ．，１９９７，５３，１０４５９）と反応されて、ピラゾール１３８．１５および１３８．１６が得られる。これらの生成物は、Ａｒｂｕｚｏｖ反応にかけられ、ここで、そのブロモメチル置換基は、１２０°での亜リン酸トリアルキルとの反応により、その側鎖の脱保護およびアシル化後、スレプタネートホスホネート１３８．１７ｂおよび１３８．１８ｂが調製される。このＡｒｂｕｚｏｖ反応は、Ｈａｎｄｂ．Ｏｒｇａｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｈｅｍ．，１９９２，１１５−７２で記述されている。この手順では、その基質は、６０°〜約１６０°で、５〜５０倍モル過剰の亜リン酸トリアルキルと共に加熱される。
【０９９７】
上記手順を使用するが、二臭化物１３８．１４に代えて、異なる二臭化物を使用して、１３８．１７ｂおよび１３８．１８ｂと類似した生成物が得られる。
【０９９８】
（実施例１３９〜１４２−プレドニゾン誘導体）
プレドニゾン（米国特許２８９７４６４）および本発明の代表的なホスホン酸エステルの構造は、以下で図示しており、ここで、置換基Ｒ１は、Ｈ、アルキル、アルケニル、アリールまたはアラルキルである。これらの化合物は、種々の連結基（添付の構造では、「リンク」として示している）によって、その核に連結されたホスホネート部分（Ｒ１Ｏ）２Ｐ（Ｏ）を取り込んでいる。
【０９９９】
【化４６８】
2007500743.tif 000411
プレドニゾンの代表的なホスホネート誘導体の合成は、実施例１３９〜１４２で概説している。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【１０００】
（実施例１３９）
（代表的なプレドニゾン誘導体の調製）
【１００１】
【化４６９】
2007500743.tif 000412
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。このステロイド側鎖は、ビスメチレンジオキシ（ＢＭＤ）部分として、保護される。この手順では、プレドニゾンは、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、パラホルムアルデヒドおよび触媒（例えば、塩酸）と反応されて、ＢＭＤ誘導体１３９．２が得られる。次いで、そのホスホネート部分は、下記の手順を使用して導入され、ホスホン酸エステル１３９．３が生成される。次いで、このＢＭＤ部分は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、５０％酢酸水溶液で処理することにより加水分解されて、トリオール１３９．４が得られる。必要に応じて、使用する反応の性質に依存して、ＢＭＤ化合物１３９．２中の１１−ケトン基は、このホスホネート基の導入前に、保護される。このケトンは、例えば、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，７７，１９０４，１９５５で記述されているように、トルエン溶液中にて、還流温度で、エチレングリコールおよび酸触媒と反応させることにより、その環状エチレンケタールとして、保護される。脱保護は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．，１３５１，１９８７で記述されているように、アセトン水溶液中のトシル酸ピリジニウムとの反応により、引き起こされる。
【１００２】
あるいは、この１１−ケトンは、そのＮ，Ｎ−ジメチルヒドラゾンに変換することにより、保護される。このジメチルヒドラゾンは、Ｏｒｇ．Ｓｙｎ．，５０，１０２，１９７０で記述されているように、エタノール−酢酸中にて、ケトン１３９．２とＮ，Ｎ−ジメチルヒドラジンとを反応させることにより、調製される。この基は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１０１，５８４１，１９７９で記述されているように、テトラヒドロフラン水溶液中にて、酢酸ナトリウムおよび酢酸で処理することにより、除去される。
【１００３】
あるいは、この１１−ケトンは、そのジエチルアミン付加物として、保護される。この手順では、基質１３９．２は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．，４０６，１９８３で記述されているように、チタンテトラキス（ジエチルアミド）と反応されて、この付加物が得られる。このケトンは、水性有機溶媒中で水と反応させることにより、脱保護される。
【１００４】
次いで、１１−保護ＢＭＤ化合物１３９．５は、以下で記述する手順を使用して、ホスホネート１３９．６に変換される。次いで、脱保護すると、１１−ケトジオール１３９．４が生じる。
【１００５】
（実施例１４０）
（代表的なプレゾニゾロン誘導体の調製）
【１００６】
【化４７０】
2007500743.tif 000413
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、二重保護誘導体１３９．２は、アミンまたはヒドロキシルアミン１４０．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）であり、そしてＸは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、このイミンまたはオキシムが得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．，１９７８，８６，１３３およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．，１９９５，３０，４９７で記述されている。次いで、この保護基は、除去されて、ケトジオール１４０．３が得られる。
【１００７】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、上で図示している。この手順では、ホスホネート１４０．４（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１４０．５（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１４０．６が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１４０．７が得られる。
【１００８】
【化４７１】
2007500743.tif 000414
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１３９．５（ここで、その１１−ケトンは、ジメチルヒドラゾンで保護されている）は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１４０．８（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから、調製した）と反応されて、オキシム１４０．９が得られ、これは、５０％酢酸水溶液と反応させることにより脱保護されて、ジオール１４０．１０が得られる。このオキシム形成反応は、室温で、エタノール−酢酸溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。
【１００９】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミンエーテル１４０．８に代えて、異なるオキシムエーテル１４０．１を使用して、対応する生成物１４０．３が得られる。
【１０１０】
【化４７２】
2007500743.tif 000415
化合物（ここで、そのホスホネート基は、フェノキシエトキシオキシム基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１３９．５は、上記のように、Ｏ−（２−ブロモベンジル）ヒドロキシルアミン１４０．１１（これは、上記のように、臭化２−ブロモベンジルから調製した）およびＢＯＣ−保護ヒドロキシルアミンと反応されて、その側鎖の脱保護後、オキシム１４０．１２が得られる。次いで、この生成物は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１４０．１３と反応されて、ホスホネート１４０．１４ａが得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５，１３７１，１９９２で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。
【１０１１】
あるいは、ブロモ化合物１４０．１２は、ホスホン酸ジアルキルビニル１４０．１５（Ａｌｄｒｉｃｈ）とカップリングされて、ホスホネート１４０．１６が得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．５０３ｆｆおよびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．，１２，１４６，１９７９で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１４０．１６で存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１４０．１７が生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．６ｆｆで記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。
【１０１２】
上記手順を使用するが、ベンジルオキシ試薬１４０．１１に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１４０．１４、１４０．１６および１４０．１７と類似した生成物が得られる。
【１０１３】
【化４７３】
2007500743.tif 000416
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノ基によって、結合されている）は、上で図示している。この手順では、基質１３９．３は、ホスホン酸ジアルキル４−アミノフェニル１４０．１８（Ｅｐｓｉｌｏｎ）と反応されて、脱保護後、イミン生成物１４０．１９が得られる。この反応は、炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、還流温度で、塩基性触媒（例えば、ナトリウムメトキシド）または酸性触媒（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下にて、共沸条件下にて行われる。
【１０１４】
上記手順を使用するが、ホスホン酸４−アミノフェニル１４０．１８に代えて、異なるアミノ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１４０．１９に類似した生成物が得られる。
【１０１５】
【化４７４】
2007500743.tif 000417
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基およびエーテル連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１３９．５は、Ｏ−（２−ヒドロキシエチル）ヒドロキシルアミン１４０．２０（Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．，１９８６，９０３）と反応されて、オキシム１４０．２１が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンと置換ヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．，１９７６，７，７９５で記述されている；この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、このオキシムは、光延反応において、ホスホン酸ジアルキル４−ヒドロキシフェニル１４０．２２（Ｅｐｓｉｌｏｎ）と反応されて、置換オキシム１４０．２３が生じる。光延反応による芳香族エーテルの調製は、例えば、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．４４８およびＡｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ，ｂｙ  Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．１５３−４およびＯｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５で記述されている。このフェノールおよびアルコールまたはチオール成分は、非プロトン性溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、アゾジカルボン酸ジアルキルの存在下にて、共に反応されて、それらのエーテルまたはチオエーテル生成物が得られる。この手順もまた、Ｏｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５−６５６で記述されている。次いで、エーテル生成物１４０．２３は、ケトジオール１４０．２４に変換される。
【１０１６】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミン１４０．２０に代えて、異なるヒドロキシ置換ヒドロキシルアミン、および／または異なるヒドロキシ置換アリールホスホン酸アリールを使用して、１４０．２４と類似した生成物が得られる。
【１０１７】
（実施例１４１）
（代表的なプレゾニゾロン誘導体の調製）
【１０１８】
【化４７５】
2007500743.tif 000418
ホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子または多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護ジエノン１３９．２は、還元されて、１，２−ジヒドロ生成物１４１．１が得られる。この触媒水素化反応は、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００１，４４，６０２で記述されているように、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ）を使用することにより、引き起こされる。次いで、この生成物は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１９６４，８６，１５２０で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１４１．２が得られる。次いで、この化合物は、アルキル、アラルキル、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１４１．３（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１４１．４および１４１．５が生じる。このピラゾール形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、ピラゾール１４１．４および１４１．５は、ＢＭＤ保護中間体１４１．６および１４１．７を経由して、ホスホネート１４１．８および１４１．９に変換される。
【１０１９】
【化４７６】
2007500743.tif 000419
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、フェニル環およびエステルまたはアミド連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１４１．２は、上記のように、３−カルボキシフェニルヒドラジン１４１．１０（Ａｐｉｎ）と反応されて、ピラゾール１４１．１１および１４１．１２が得られる。次いで、２’−置換異性体１４１．１１は、ジクロロメタン溶液中にて、室温で、１モル当量のホスホン酸ジアルキル２−ヒドロキシ−２−メチルプロピル１４１．１３（ＦＲ  ２４６２４４０）およびジシクロヘキシルカルボジイミドと反応されて、ジオール１４１．１５が生じる。
【１０２０】
あるいは、１’−置換ピラゾール１４１．１２は、ホスホン酸ジアルキル２−アミノエチル１４１．１７（Ａｕｒｏｒａ）とカップリングされて、アミド１４１．１８が得られる。カルボン酸および誘導体からのアミドの調製は、例えば、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９６８，ｐ．２７４およびＣｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．９７２ｆｆで記述されている。このカルボン酸は、活性化剤（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドまたはジイソプロピルカルボジイミド）の存在下にて、必要に応じて、例えば、ヒドロキシベンゾトリアゾール、Ｎ−ヒドロキシスクシンイミドまたはＮ−ヒドロキシピリドンの存在下にて、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジン、ＤＭＦまたはジクロロメタン）中で、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【１０２１】
あるいは、このカルボン酸は、まず、活性化誘導体（例えば、その酸塩化物、無水物、混合無水物、イミダゾリドなど）に変換され、次いで、有機塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。カルボン酸の対応する酸塩化物への変換は、このカルボン酸を、不活性有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、必要に応じて、触媒量のジメチルホルムアミドの存在下にて、試薬（例えば、塩化チオニルまたは塩化オキサリル）で処理することにより、引き起こされる。次いで、生成物１４１．１８は、脱保護されて、ジオール１４１．１９が得られる。
【１０２２】
上記手順を使用するが、異なるアミノまたはヒドロキシル置換ホスホネート、および／または異なるカルボキシ置換ヒドラジンを使用して、１４１．１５および１４１．１９と類似した生成物が得られる。これらの官能化手順は、典型的には、ピラゾール基質１４１．１１と１４１．１２との間で、交換可能である。
【１０２３】
【化４７７】
2007500743.tif 000420
これらのホスホネート（ここで、そのホスホネート基は、フェニル基およびアルコキシまたはアルキルチオ炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示されている。この手順では、ケトアルデヒド１４１．２は、上記のように、４−ヒドロキシフェニルヒドラジン１４１．２０（ＥＰ  ４３７１０５）と反応されて、ピラゾール１４１．２１および１４１．２２が生成される。１’−置換異性体１４１．２１は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、７０°で、ホスホン酸ジアルキルブロモプロピル１４１．２３（Ｊ．Ａｍｅｒ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，２０００，１２２，１５５４）および炭酸カリウムと反応されて、ホスホネート１４１．２４が得られる。次いで、この生成物は、脱保護されて、ジオール１４１．２５が得られる。
【１０２４】
あるいは、２’−置換ピラゾール１４１．２２は、光延反応において、上記のように、ホスホン酸ジアルキルメルカプトエチル１４１．２６（Ｚｈ．Ｏｂｓｃｈｅｉ．Ｋｈｉｍ．，１９７３，４３，２３６４）と反応されて、チオエーテルホスホネート１４１．２７が調製され、これは、脱保護されて、ジオール１４１．２８が得られる。
【１０２５】
上記手順を使用するが、ヒドロキシフェニル試薬１４１．２０に代えて、異なるヒドロキシ置換アラルキル，アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドラジン、および／または異なるジアルキルブロモまたはメルカプト置換ホスホネートを使用して、化合物１４１．２５および１４１．２８と類似した生成物が得られる。
【１０２６】
（実施例１４２）
（代表的なプレゾニゾロン誘導体の調製）
【１０２７】
【化４７８】
2007500743.tif 000421
これらのホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１４１．２は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１４２．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ，１９６４，８６，１５２０で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、このピラゾール生成物は、ブロモメチル化合物１４２．２（ここで、Ｒ２およびＸは、上で定義したとおりである）と反応されて、アルキル化生成物１４２．３および１４２．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，ｂｙ  Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２，ｐ．３０９で記述されている。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン、リチウムヘキサメチルジシラジドなど）の存在下にて、等モル量のこれらの基質の間で、実行される。生成物１４２．３および１４２．４は、Ｘがジアルキルホスホノである場合以外は、本明細書中で記述された手順を使用して、ホスホネート１４２．５および１４２．６に変換され、次いで、脱保護すると、ジオール１４２．７および１４２．８が得られる。
【１０２８】
【化４７９】
2007500743.tif 000422
本発明の代表的な化合物は、上で図示しているように、調製できる。ピラゾール１４２．１は、１モル当量のホスホン酸ジアルキルトリフルオロメタンスルホニルオキシ１４２．９と反応されて、アルキル化ピラゾール１４２．１０および１４２．１１が得られる。次いで、脱保護すると、ジオール１４２．１２および１４２．１３が生じる。
【１０２９】
【化４８０】
2007500743.tif 000423
本発明の代表的な化合物は、上で図示しているように、調製できる。ピラゾール１４２．１は、上記のように、１，４−ビス（ブロモメチル）シクロヘキサン１４２．１４（Ｓａｌｏｒ）と反応されて、ピラゾール１４２．１５および１４２．１６が得られる。生成物１４２．１５は、Ａｒｂｕｚｏｖ反応にかけられ、ここで、そのブロモメチル置換基は、１２０°での亜リン酸トリアルキルとの反応により、ジアルキルホスホノメチル置換基に変換され、その側鎖の脱保護後、ホスホネート１４２．１７が調製される。ピラゾール１４２．１６は、ジメチルホルムアミド中にて、７０°で、炭酸カリウムおよびホスホン酸ジアルキルアミノメチル１４２．１８（Ｉｎｔｅｒｃｈｉｍ）と反応されて、脱保護後、アミノホスホネート１４２．１９が得られる。
【１０３０】
上記手順を使用するが、二臭化物１４２．１４に代えて、異なる二臭化物、および／または異なるアミノ置換ホスホネートを使用して、１４２．１７および１４２．１８と類似した生成物が得られる。
【１０３１】
（実施例１４３〜１４６−クロベタゾール誘導体）
クロベタゾール（米国特許３７２１６８７）および本発明の代表的なホスホン酸エステルの構造は、以下で図示しており、ここで、置換基Ｒ１は、Ｈ、アルキル、アルケニル、アリールまたはアラルキルである。これらの化合物は、種々の連結基（添付の構造では、「リンク」として示している）によって、その核に連結されたホスホネート部分（Ｒ１Ｏ）２Ｐ（Ｏ）を取り込んでいる。
【１０３２】
【化４８１】
2007500743.tif 000424
クロベタゾールの代表的なホスホネート誘導体の合成は、実施例１４３〜１４６で概説している。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【１０３３】
（実施例１４３）
（代表的なクロベタゾール誘導体の調製）
【１０３４】
【化４８２】
2007500743.tif 000425
本発明の代表的な化合物の調製は、上で図示している。このステロイド側鎖は、ビス−メチレンジオキシ（ＢＭＤ）部分として、保護される。この手順では、９α−フルオロ−１６β−メチル−１１β，１７α，２１−トリヒドロキシプレグナ−１，４−ジエン−３，２１−ジオン１４３．１（米国特許３７２１６８７）は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、パラホルムアルデヒドおよび酸触媒（例えば、塩酸）と反応されて、ＢＭＤ誘導体１４３．２が生じる。次いで、このホスホネート部分は、下記の手順を使用して導入され、ホスホン酸エステル１４３．３が生成される。次いで、このＢＭＤ部分は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、例えば、５０％酢酸水溶液で処理することにより加水分解されて、トリオール１４３．４が得られる。次いで、その２１−水酸基は、米国特許３７２１６８７、Ｃｈｉｍｉａ，１９９２，４６，３３８またはＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８７，３０，１５８１で記述されているように、２１−クロロ基に変換される。この手順では、２１−ヒドロキシ基質は、約０°で、塩基性溶媒（例えば、ピリジン）中にて、１モル当量の塩化メタンスルホニルと反応されて、２１−メシレート１４３．５が得られる。次いで、この生成物は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、約７０°で、約５モル当量の塩化リチウムと反応されて、２１−クロロ生成物１４３．６が生じる。
【１０３５】
（実施例１４４）
（代表的なクロベタゾール誘導体の調製）
【１０３６】
【化４８３】
2007500743.tif 000426
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護誘導体１４３．２は、アミンまたはヒドロキシルアミン１４４．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）であり、そしてＸは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、このイミンまたはオキシムが得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．，１９７８，８６，１３３およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．，１９９５，３０，４９７で記述されている。次いで、このＢＭＤ保護側鎖化合物１４４．２は、トリオール１４４．３ａに変換され、次いで、２１−クロロ生成物１４４．３ｂに変換される。
【１０３７】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、上で図示している。この手順では、ホスホネート１４４．４（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１４４．５（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１４４．６が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１４４．７が得られる。
【１０３８】
【化４８４】
2007500743.tif 000427
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１４３．２は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１４４．８（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，１９８６，２７，１４７７）およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、オキシム１４４．９が得られる。次いで、脱保護すると、トリオール１４４．１０ａが得られ、そこから、２１−クロロ化合物１４４．１０ｂが調製される。このオキシム形成反応は、室温で、エタノール−酢酸溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミンエーテル１４４．８に代えて、異なるオキシムエーテル１４４．１を使用して、対応する生成物１４４．３ｂが得られる。
【１０３９】
【化４８５】
2007500743.tif 000428
化合物（ここで、そのホスホネート基は、３−ピリジルメトキシオキシム基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１４３．２は、上記のように、Ｏ−（５−ブロモ−３−ピリジルメトキシ）ヒドロキシルアミン１４４．１１（これは、上記のように、５−ブロモ−３−ブロモメチルピリジンから調製した（ＷＯ  ９５８４００））およびＢＯＣ−保護ヒドロキシルアミンと反応されて、その側鎖の脱保護後、オキシム１４４．１２が得られる。次いで、この生成物は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１４４．１３と反応されて、ホスホネート１４４．１４ａが得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５，１３７１，１９９２で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。次いで、この２１−水酸基は、２１−クロロ誘導体１４４．１４ｂに変換される。
【１０４０】
あるいは、ブロモ生成物１４４．１２は、ホスホン酸ジアルキル４−ビニルフェニル１４４．１５（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１９９８，３１，２９１８）とカップリングされて、ホスホネート１４４．１６ａが得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．５０３ｆｆおよびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．，１２，１４６，１９７９で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１４４．１６ａで存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１４４．１７ａが生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．６ｆｆで記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。次いで、生成物１４４．１６ａおよび１４４．１７ａは、２１−クロロ類似物１４４．１６ｂおよび１４４．１７ｂに変換される。
【１０４１】
上記手順を使用するが、ブロモピリジルメトキシ試薬１４４．１１に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１４４．１４ｂ、１４４．１６ｂおよび１４４．１７ｂと類似した生成物が得られる。
【１０４２】
【化４８６】
2007500743.tif 000429
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１４３．２は、ホスホン酸ジアルキル４−アミノベンジル１４４．１８（Ｆｌｕｋａ）と反応されて、脱保護後、イミン生成物１４４．１９ａが得られる。この反応は、炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、還流温度で、塩基性触媒（例えば、ナトリウムメトキシド）または酸性触媒（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下にて、共沸条件下にて行われる。次いで、この生成物は、２１−クロロ化合物１４４．１９ｂに変換される。上記手順を使用するが、ホスホン酸４−アミノベンジル１４４．１８に代えて、異なるアミノ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１４４．１９ｂと類似した生成物が得られる。
【１０４３】
【化４８７】
2007500743.tif 000430
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基およびチオエーテル連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１４３．２は、Ｏ−（２−メルカプトエチル）ヒドロキシルアミン１４４．２０（Ｂｉｏｏｒｇａｎｉｃｈｅｓｋａｙａ  Ｋｈｉｍ．，１９８６，１２，１６６２）と反応されて、オキシム１４４．２１が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンと置換ヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．，１９７６，７，７９５で記述されている；この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、この生成物は、光延反応において、ホスホン酸ジアルキル３−ヒドロキシフェニル１４４．２２（Ａｕｒｏｒａ）と反応されて、チオエーテルオキシム１４４．２３が生じる。光延反応による芳香族エーテルの調製は、例えば、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．４４８およびＡｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ，ｂｙ  Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ．１５３−４およびＯｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５で記述されている。このフェノールおよびヒドロキシまたはチオール成分は、非プロトン性溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、アゾジカルボン酸ジアルキルの存在下にて、共に反応されて、それらのエーテルまたはチオエーテル生成物が得られる。この手順もまた、Ｏｒｇ．Ｒｅａｃｔ．，１９９２，４２，３３５−６５６で記述されている。次いで、生成物１４４．２３は、２１−クロロ生成物１４４．２４ｂに変換される。
【１０４４】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミン１４４．２２に代えて、異なるヒドロキシまたはメルカプトヒドロキシルアミン、および／または異なるヒドロキシアリール置換ホスホネートを使用して、１４４．２４ｂに類似した生成物が得られる。
【１０４５】
（実施例１４５）
（代表的なクロベタゾール誘導体の調製）
【１０４６】
【化４８８】
2007500743.tif 000431
ホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子または多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護ジエノン１４３．２は、還元されて、１，２−ジヒドロ生成物１４５．１が得られる。この触媒水素化反応は、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２００１，４４，６０２で記述されているように、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ）を使用することにより、引き起こされる。次いで、この生成物は、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１４５．２が得られる。次いで、この化合物は、アルキル、アラルキル、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１４５．３（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１４５．４および１４５．５が生じる。このピラゾール形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，１９６４，８６，１５２０で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、ピラゾール１４５．４および１４５．５は、ＢＭＤ保護中間体１４５．６および１４５．７を経由して、２１−クロロホスホネート１４５．８ｂおよび１４５．９ｂに変換される。
【１０４７】
【化４８９】
2007500743.tif 000432
ホスホネート（ここで、そのホスホネート基は、カーバメートまたはアミノ連鎖によって、結合している）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１４５．２は、上記のように、３−アミノフェニル−ヒドラジン１４５．１０（ＥＰ  ４３７１０５）と反応されて、ピラゾール１４５．１１および１４５．１２が得られる。次いで、２’−置換異性体１４５．１１は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、室温で、１モル当量のホスホン酸ジアルキル２−ヒドロキシエチル１４５．１３（Ｅｐｓｉｌｏｎ）およびカルボニルジイミダゾールと反応されて、カーバメート１４５．１４が生じる。カーバメートの調製は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，Ａ．Ｒ．Ｋａｔｒｉｔｚｋｙ，ｅｄ．，Ｐｅｒｇａｍｏｎ，１９９５，Ｖｏｌ．６，ｐ  ４１６ｆｆおよびＯｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９８６，ｐ．２６０ｆｆで記述されている。この手順では、このアミンは、不活性非プロトン性溶媒（例えば、ジクロロメタンまたはテトラヒドロフラン）中にて、ホスゲンまたはそれらの官能性等価物と反応されて、対応する活性化アシルアミンが得られる。次いで、後者の化合物は、アルコールと反応されて、このカーバメートが生じる。次いで、このＢＭＤ保護基は、除去され、その生成物は、２１−クロロ生成物１４５．１６ｂに変換される。
【１０４８】
あるいは、１’−置換ピラゾール１４５．１２は、還元アミノ化反応において、ホスホン酸ジアルキルホルミルメチル１４５．１７（Ｚｈ．Ｏｂｓｃｈｅｉ．Ｋｈｉｍ．，１９８７，５７，２７９３）およびトリアセトキシホウ水素化ナトリウムと反応されて、アミン１４５．１８が得られる。還元アミノ化手順によるアミンの調製は、例えば、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，  ｐ  ４２１およびＡｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ，ｂｙ  Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ｐｌｅｎｕｍ，２００１，ｐ  ２６９で記述されている。この手順では、そのアミン成分およびアルデヒドまたはケトン成分は、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，５５，２５５２，１９９０で記述されているように、還元剤（例えば、ボラン、シアノホウ水素化ナトリウム、トリアセトキシホウ水素化ナトリウムまたは水素化ジイソブチルアルミニウム）の存在下にて、必要に応じて、ルイス酸（例えば、チタン酸テトライソプロピル）の存在下にて、共に反応される。次いで、生成物１４５．１８は、脱保護されて、トリオール１４５．１９ａが得られ、後者の化合物は、２１−クロロ類似物１４５．１９ｂに変換される。
【１０４９】
上記手順を使用するが、異なるホルミルまたはヒドロキシル置換ホスホネート、および／または異なるアミノ置換ヒドラジンを使用して、１４５．１６ｂおよび１４５．１９ｂと類似の生成物が得られる。これらの官能化手順は、ピラゾール基質１４５．１１および１４５．１２の間で、交換可能である。
【１０５０】
【化４９０】
2007500743.tif 000433
これらのホスホネート（ここで、そのホスホネート基は、フェニル環およびアミド連鎖によって、結合している）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１４５．２は、上記のように、３−カルボキシフェニルヒドラジン１４５．２０（Ａｐｉｎ）と反応されて、ピラゾール１４５．２１および１４５．２２が生成される。１’−置換異性体１４５．２１は、ジシクロヘキシルカルボジイミドの存在下にて、ホスホン酸ジアルキル３−アミノフェニル１４５．２３（Ａｕｒｏｒａ）と反応されて、アミド１４５．２４が得られる。カルボン酸および誘導体からのアミドの調製は、例えば、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９６８，ｐ．２７４およびＣｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，ｂｙ  Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，ＶＣＨ，１９８９，ｐ．９７２ｆｆで記述されている。このカルボン酸は、活性化剤（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドまたはジイソプロピルカルボジイミド）の存在下にて、必要に応じて、例えば、ヒドロキシベンゾトリアゾール，Ｎ−ヒドロキシスクシンイミドまたはＮ−ヒドロキシピリドンの存在下にて、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジン、ＤＭＦまたはジクロロメタン）中で、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【１０５１】
あるいは、このカルボン酸は、まず、活性化誘導体（例えば、その酸塩化物、無水物、混合無水物、イミダゾリドなど）に変換され得、次いで、有機塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【１０５２】
カルボン酸の対応する酸塩化物への変換は、このカルボン酸を、不活性有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、必要に応じて、触媒量のジメチルホルムアミドの存在下にて、試薬（例えば、塩化チオニルまたは塩化オキサリル）で処理することにより、引き起こすことができる。次いで、この生成物は、脱保護されて、トリオール１４５．２５ａが得られ、これは、２１−クロロ化合物１４５．２５ｂに変換される。
【１０５３】
あるいは、２’−置換ピラゾール１４５．２２は、上記のように、ホスホン酸ジアルキルメチルアミノメチル１４５．２６（ＡｓＩｎＥｘ）とカップリングされて、アミドホスホネート１４５．２７が得られ、これは、脱保護され、その生成物は、２１−クロロ類似物１４５．２８ｂが得られる。
【１０５４】
上記手順を使用するが、カルボキシフェニルヒドラジン１４５．２０に代えて、異なるカルボキシ置換アラルキル，アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドラジン、および／または異なるジアルキルアミノ置換ホスホネートを使用して、化合物１４５．２５ｂおよび１４５．２８ｂと類似した生成物が得られる。
【１０５５】
（実施例１４６）
（代表的なクロベタゾール誘導体の調製）
【１０５６】
【化４９１】
2007500743.tif 000434
これらのホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１４５．２は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１４６．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ，１９６４，８６，１５２０で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、このピラゾール生成物は、ブロモメチル化合物１４６．２（ここで、Ｒ２およびＸは、上で定義したとおりである）と反応されて、アルキル化生成物１４６．３および１４６．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，ｂｙ  Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２，ｐ．３０９で記述されている。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン、リチウムヘキサメチルジシラジドなど）の存在下にて、等モル量のこれらの基質の間で、実行される。生成物１４６．３および１４６．４は、Ｘがジアルキルホスホノである場合以外は、本明細書中で記述された手順を使用して、ホスホネート１４６．５および１４６．６に変換され、次いで、脱保護／アシル化すると、２１−クロロ化合物１４６．７ｂおよび１４６．８ｂが得られる。
【１０５７】
【化４９２】
2007500743.tif 000435
本発明の代表的な化合物の調製は、上で図示している。ピラゾール１４６．１は、テトラヒドロフラン溶液にて、上記のように、１モル当量のホスホン酸ジアルキルブロモブテニル１４６．９（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９２，３５，１３７１）およびリチウムヘキサメチルジシラザンと反応されて、アルキル化ピラゾール１４６．１０および１４６．１１が得られる。次いで、脱保護／塩素化すると、２１−クロロ生成物１４６．１２ｂおよび１４６．１３ｂが生じる。
【１０５８】
【化４９３】
2007500743.tif 000436
本発明の代表的な化合物の調製は、上で図示している。ピラゾール１４６．１は、テトラヒドロフラン溶液中にて、上記のように、１，４−ジブロモブタ−２−イン１４６．１４（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、ピラゾール１４６．１５および１４６．１６が得られる。これらの生成物は、Ａｒｂｕｚｏｖ反応にかけられ、ここで、そのブロモメチル置換基は、１２０°での亜リン酸トリアルキルとの反応により、その側鎖の脱保護および塩素化後、２１−クロロホスホネート１４６．１７ｂおよび１４６．１８ｂが調製される。このＡｒｂｕｚｏｖ反応は、Ｈａｎｄｂ．Ｏｒｇａｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｈｅｍ．，１９９２，１１５−７２で記述されている。この手順では、その基質は、６０°〜約１６０°で、５〜５０倍モル過剰の亜リン酸トリアルキルと共に加熱される。上記手順を使用するが、二臭化物１４６．１４に代えて、異なる二臭化物を使用して、１４６．１７ｂおよび１４６．１８ｂと類似した生成物が得られる。
【１０５９】
（実施例１４７）
（式１４８および１４９の代表的な化合物の調製）
本発明の代表的な化合物は、Ｗｅｓｔｗｏｏｄら、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９６，３９，４６０８−４６２１で一般に記述されているように、以下の一般経路に従って、調製できる。
【１０６０】
【化４９４】
2007500743.tif 000437
適当なアニリン１４７．１（ここで、Ｘ１は、水素、ハロ、トリフルオロメチル、（Ｃ１〜Ｃ３）アルキル、シアノまたは（Ｃ１〜Ｃ３）アルコキシである）と酸塩化物１４７．２とをカップリングすると、式１４８または１４９の代表的な化合物が得られる。
【１０６１】
（実施例１４８）
（式１５０〜１５３の代表的な化合物の調製）
【１０６２】
【化４９５】
2007500743.tif 000438
本発明の化合物は、上で一般に図示しているように、調製できる。β−ケトニトリルは、クライゼン条件下にてマロンニトリルエステルと縮合することにより、フェニル酢酸から産生される。ヒドロキシルアミンと反応させると、５−アミノ−１，２−オキサゾールが得られ、これは、シアノモルホリンと縮合すると、本発明のＳＭＰ−１１４類似物が得られる。
【１０６３】
上記合成スキームに含めることができる適当なカルボン酸中間体の調製は、以下で詳述する。
【１０６４】
【化４９６】
2007500743.tif 000439
このアニソール誘導体は、ルイス酸（例えば、三臭化ホウ素）で処理することにより、脱メチル化される。得られたフェノールは、Ｅ−１，４−ジブロモブテンでアルキル化され、得られた一臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸ジエチルエステルが産生される。このカルボン酸エステルのケン化すると、ＳＭＰ−１１４類似物の合成に取り込む準備が出来ているフェニル酢酸が得られる。
【１０６５】
【化４９７】
2007500743.tif 000440
Ｅ−１，４−ジブロモブテンを１，３−ジブロモプロパンで置き換えてこと以外は、上記のものの類似の手順を使用して、適当な中間体が調製できる。
【１０６６】
【化４９８】
2007500743.tif 000441
ホモバニリン酸エチル中の遊離フェノールは、トリフリト酸アリールに変換され、そのビフェニルモチーフは、フェニルボロン酸とのスズキカップリングにより、産生される（Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．，１９９５，９５，２４５７を参照）。残りの工程は、すぐ上で記述したものと類似している。
【１０６７】
【化４９９】
2007500743.tif 000442
４−ブロモフェニル酢酸エチルは、スズキ方法を使用して、４−メトキシフェニルボロン酸とカップリングされる。残りの工程は、上で記述したものと類似している。
【１０６８】
（実施例１４９）
（式１５４〜１５５の代表的な化合物の調製）
本発明の化合物は、Ｗｅｓｔｗｏｏｄら、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９６，３９，４６０８−４６２１で一般に記述されているように、以下で概説する一般経路に従って、調製できる。
【１０６９】
【化５００】
2007500743.tif 000443
適当なアニリン（ここで、Ｘは、水素、ハロ、トリフルオロメチル、シアノまたはメチルである）と酸塩化物とのカップリングに続いて、ナトリウムエトキシドで処理すると、式１５４および１５５の代表的な化合物が得られる。
【１０７０】
（実施例１５０）
（式１５６の代表的な化合物の調製）
【１０７１】
【化５０１】
2007500743.tif 000444
本発明の代表的な化合物は、一般に、上で図示したようにして、調製できる。
【１０７２】
【化５０２】
2007500743.tif 000445
本発明のある種の特定のサリチル酸類似物は、上で図示したようにして、調製できる。サリチル酸は、ジメチルホルムアミド中にて塩化オキサリルで処理することにより、その酸塩化物に変換される。次いで、この酸塩化物は、塩基（例えば、トリエチルアミン）の存在下にて、溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、２−アミノエチルホスホン酸ジエチルエステルとカップリングされて、所望のアミド生成物が産生される。
【１０７３】
２−アミノフェノールは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０−９６４およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００−６０４で報告されたもののような手順に従って、活性化ジエチルホスホノ酢酸でアシル化されて、所望のアミドリンカー化合物が得られる。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング剤（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルチルアミン）で処理することにより、得られる。
【１０７４】
２−ブロモアニリンは、ペンタ−４−イニル−ホスホン酸ジエチルエステル（これは、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、５−クロロ−１−ペンチンおよび亜リン酸トリエチルから産生される）とカップリングされて、ホスホネートを含有する所望のサリチル酸類似物が得られる。
【１０７５】
（実施例１５１）
（式１５７の代表的な化合物の合成）
【１０７６】
【化５０３】
2007500743.tif 000446
本発明の化合物は、一般に、上で図示したようにして、調製できる。例えば、本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１０７７】
【化５０４】
2007500743.tif 000447
図示したメチルエステルは、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９７，４０，９８０で記述されているように、溶媒（例えば、エタノール）中で、塩基（例えば、水酸化ナトリウム）の存在下にて、過剰のＥ−１，４−ジブロモブテンで処理される。次いで、そのように形成された一臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸ジエチルエステルが産生される。最後に、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９７，４０，９８０で記述されているように、溶媒（例えば、キシレン）中で２−アミノチアゾールと共に加熱すると、所望のメロキシカム類似物が得られる。
【１０７８】
（実施例１５２）
（式１５８の代表的な化合物の合成）
【１０７９】
【化５０５】
2007500743.tif 000448
本発明の化合物は、一般に、上で図示したようにして、調製できる。例えば、本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１０８０】
【化５０６】
2007500743.tif 000449
ロフェコキシブは、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理できる。泡立ちが止まると、Ｅ−１，４−ジブロモブタンが過剰に加えられる。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、そのモノアルキル化生成物は、クロマトグラフィーで単離される。次いで、そのように形成された臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸のジエチルエステルが産生される。
【１０８１】
（実施例１５３）
（式１５９の代表的な化合物の合成）
【１０８２】
【化５０７】
2007500743.tif 000450
本発明の化合物は、一般に、上で図示したようにして、調製できる（また、Ｉｎｄ．Ｊ．Ｃｈｅｍ．，Ｓｅｃｔ  Ｂ，１９９０，１０，９５４．を参照）。上記プロセスで有用な中間体は、以下のようにして、調製できる。
【１０８３】
【化５０８】
2007500743.tif 000451
４−ヒドロキシフェニル酢酸エチルは、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理できる。泡立ちが止まると、Ｅ−１，４−ジブロモブタンが過剰に加えられる。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、そのモノアルキル化生成物は、クロマトグラフィーで単離される。次いで、そのように形成された臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸のジエチルエステルが産生される。
【１０８４】
（実施例１５４）
（式１６０の代表的な化合物の合成）
【１０８５】
【化５０９】
2007500743.tif 000452
本発明の化合物は、一般に、上で図示したようにして、調製できる。例えば、本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１０８６】
【化５１０】
2007500743.tif 000453
エトリコキシブは、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理できる。泡立ちが止まると、Ｅ−１，４−ジブロモブタンが過剰に加えられる。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、そのモノアルキル化生成物は、クロマトグラフィーで単離される。次いで、そのように形成された臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸のジエチルエステルが産生される。
【１０８７】
（実施例１５５）
（式１６１の代表的な化合物の合成）
【１０８８】
【化５１１】
2007500743.tif 000454
本発明の化合物は、一般に、上で図示したようにして、調製できる。アシル化は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００で報告されたもののような手順に従って、このスルホンアミドを活性化ジエチルホスホノ酢酸と反応されて所望化合物を得ることにより、達成される。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング剤（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得ることができる。例えば、本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１０８９】
【化５１２】
2007500743.tif 000455
アシル化は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８２，２５，９６０およびＪ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９８４，２７，６００で報告されたもののような手順に従って、このスルホンアミドを活性化ジエチルホスホノ酢酸と反応されて所望化合物を得ることにより、達成される。このスルホンアミドを活性化ジエチルホスホノ酢酸と反応されて所望化合物を得ることにより、達成される。この活性化ジエチルホスホノ酢酸は、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミド）中にて、室温で、カップリング剤（例えば、シアノホスホン酸ジエチル）および塩基（例えば、ジイソプロピルエチルアミン）で処理することにより、得ることができる。
【１０９０】
（実施例１５６）
（式１６２の代表的な化合物の合成）
【１０９１】
【化５１３】
2007500743.tif 000456
本発明の化合物は、一般に、上で図示したようにして、調製できる。多数のアセトフェノンからのセレコキシブの合成は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９７，４０，１３４７で詳細に記述されている。適当なホスホネート含有アセトフェノンの合成は、以下で図示している。
【１０９２】
【化５１４】
2007500743.tif 000457
５−クロロ−１−ペンチンは、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  Ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｂｏｎｄｓ，ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルで処理されて、所望のホスホン酸のジエチルエステルが産生される。このアセチレンは、Ｓｏｎａｇａｓｈｉｒａ（Ｓｏｎｏｇａｓｈｉｒａ，Ｋ．；Ｔｏｈｄａ，Ｙ．；Ｈａｇｉｈａｒａ，Ｎ．Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．，１９７５，４４６７）が開拓したもののような条件下にて、３’−ブロモ−４−メチルアセトフェノンとカップリングされる。
【１０９３】
（実施例１５７）
（式１６３の代表的な化合物の合成）
【１０９４】
【化５１５】
2007500743.tif 000458
本発明の化合物は、一般に、上で図示したようにして、調製できる。多数のアセトフェノンからのセレコキシブの合成は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，１９９７，４０，１３４７で詳細に記述されている。その４’位置でホスホネート部分に連結された適当なアセトフェノンの合成は、以下で図示している。
【１０９５】
【化５１６】
2007500743.tif 000459
４’−ヒドロキシアセトフェノンは、溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理できる。泡立ちが止まると、Ｅ−１，４−ジブロモブタンが過剰に加えられる。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、そのモノアルキル化生成物は、クロマトグラフィーで単離される。次いで、そのように形成された臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、（または他のＡｒｂｕｚｏｖ反応条件で：Ｅｎｇｅｌ，Ｒ．，Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｃａｒｂｏｎ−ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  ｂｏｎｄｓ、ＣＲＣ  ｐｒｅｓｓ，１９８８を参照）、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸のジエチルエステルが産生される。
【１０９６】
（実施例１５８〜１６１−ハロベタゾールの調製）
ハロベタゾールの代表的なホスホネート誘導体の合成は、実施例１５８〜１６１で概説している。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【１０９７】
（実施例１５８）
（代表的なハロベタゾール誘導体の調製）
【１０９８】
【化５１７】
2007500743.tif 000460
本発明の代表的な化合物の調製は、上で図示している。このステロイド側鎖は、ビス−メチレンジオキシ（ＢＭＤ）部分として、保護される。この手順では、６α，９α−ジフルオロ−１６β−メチル−１１β，１７α，２１−トリヒドロキシプレグナ−１，４−ジエン−３，２１−ジオン１５８．１（米国特許４，６１９，９２１）は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、パラホルムアルデヒドおよび酸触媒（例えば、塩酸）と反応されて、ＢＭＤ誘導体１５８．２が生じる。次いで、このホスホネート部分は、下記の手順を使用して導入され、ホスホン酸エステル１５８．３が生成される。次いで、このＢＭＤ部分は、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０，ｐ．２２３で記述されているように、例えば、５０％酢酸水溶液で処理することにより加水分解されて、トリオール１５８．４が得られる。次いで、後者の化合物は、Ｃｈｅｍ．Ｐｈａｒｍ．Ｂｕｌｌ．，１９８６，３４，１６１３で記述されている手順を使用して、１７，２１−環状オルトエステル１５８．５に変換される。この基質は、ジメチルホルムアミド中にて、７０℃で、２モル当量のオルトプロピオン酸トリエチルおよび触媒量のｐ−トルエンスルホン酸と反応される。次いで、その生成物は、ジメチルホルムアミド中にて、室温で、過剰の塩化トリメチルシリルと反応されて、２１−クロロ１７−プロピオネート生成物１５８．６が生成される。
【１０９９】
あるいは、基質１５８．４は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，（１９８７），３０：１５８１で記述されている方法によって、生成物１５８．６に変換される。この手順では、その２１−水酸基は、ピリジン中での塩化メシルとの反応により、２１−メシレートに変換することによって、活性化される；次いで、このメシレート基は、ジメチルホルムアミド中での塩化リチウムとの反応により、置換されて、２１−クロロ中間体が生じ、その１７−水酸基は、エステル化されて、２１−クロロ−１７−プロピオネート誘導体１５８．６が得られる。１１β水酸基の存在下にて、１７α水酸基の選択的なアシル化は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，（１９８７），３０：１５８１で記述されている。
【１１００】
（実施例１５９）
（代表的なハロベタゾール誘導体の調製）
【１１０１】
【化５１８】
2007500743.tif 000461
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護誘導体１５８．２は、アミンまたはヒドロキシルアミン１５９．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）であり、そしてＸは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、このイミンまたはオキシムが得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．，（１９７８），８６，１３３およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．，（１９９５），３０，４９７で記述されている。次いで、このＢＭＤ保護側鎖化合物１５９．２は、トリオール１５９．３ａに変換され、次いで、２１−クロロ１７−プロピオネート生成物１５９．３ｂに変換される。
【１１０２】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、上で図示している。この手順では、ホスホネート１５９．４（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１５９．５（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１５９．６が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１５９．７が得られる。
【１１０３】
【化５１９】
2007500743.tif 000462
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１５８．２は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１５９．８（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔ．Ｌｅｔｔ．，２７，１４７７（１９８６））およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、オキシム１５９．９が得られる。次いで、脱保護すると、トリオール１５９．１０ａが得られ、そこから、２１−クロロ１７−プロピオネート化合物１５９．１０ｂが調製される。このオキシム形成反応は、室温で、エタノール−酢酸溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。
【１１０４】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミンエーテル１５９．８に代えて、異なるオキシムエーテル１５９．１を使用して、対応する生成物１５９．３ｂが得られる。
【１１０５】
【化５２０】
2007500743.tif 000463
化合物（ここで、そのホスホネート基は、チエニルメトキシオキシム基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１５８．２は、上記のように、Ｏ−（４−ブロモ−２−チエニルメトキシ）ヒドロキシルアミン１５９．１１（これは、上記のように、４−ブロモ−２−ブロモメチルチオフェンから調製した（ＷＯ  ９４２０４５６））およびＢＯＣ−保護ヒドロキシルアミンと反応されて、その側鎖の脱保護後、オキシム１５９．１２が得られる。次いで、この生成物は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１５９．１３と反応されて、ホスホネート１５９．１４ａが得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，３５：１３７１（１９９２）で記述されている。この反応は、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。次いで、この２１−水酸基は、２１−クロロ１７−プロピオネート誘導体１５９．１４ｂに変換される。
【１１０６】
あるいは、ブロモ生成物１５９．１２は、ホスホン酸ジアルキル４−ビニルフェニル１５９．１５（Ｏｒｇ．Ｌｅｔｔ．３：２１７（２００１））とカップリングされて、ホスホネート１５９．１６ａが得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ５０３ｆｆ（Ｐｌｅｎｕｍ，２００１）およびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．１２：１４６（１９７９）で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１５９．１６ａで存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１５９．１７ａが生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  ６ｆｆ（ＶＣＨ  １９８９）で記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。次いで、生成物１５９．１６ａおよび１５９．１７ａは、２１−クロロ１７−プロピオネート類似物１５９．１６ｂおよび１５９．１７ｂに変換される。
【１１０７】
上記手順を使用するが、ブロモチエニルメトキシ試薬１５９．１１に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１５９．１４ｂ、１５９．１６ｂおよび１５９．１７ｂと類似した生成物が得られる。
【１１０８】
【化５２１】
2007500743.tif 000464
本発明の代表的なホスホネートの調製は、上で図示している。この手順では、基質１５８．２は、ホスホン酸ジアルキル４−アミノ−２−チエニル１５９．１８（これは、上記のように、４−アミノ−２−ブロモチオフェン（Ｔｅｔ．４３：３２９５（１９８７））と亜リン酸ジアルキルとの間のパラジウム触媒カップリングにより、調製される）と反応されて、脱保護後、イミン生成物１５９．１９ａが得られる。このイミン形成反応は、炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、還流温度で、塩基性触媒（例えば、ナトリウムメトキシド）または酸性触媒（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下にて、共沸条件下にて行われる。次いで、この生成物は、２１−クロロ１７−プロピオネート化合物１５９．１９ｂに変換される。
【１１０９】
上記手順を使用するが、ホスホン酸４−アミノチエニル１５９．１８に代えて、異なるアミノ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１５９．１９ｂと類似した生成物が得られる。
【１１１０】
【化５２２】
2007500743.tif 000465
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基およびアミド連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１５８．２は、Ｏ−（４−アミノブチル）ヒドロキシルアミン１５９．２０（Ｐｏｌ．Ｊ．Ｃｈｅｍ．５５：１１６３（１９８１））と反応されて、オキシム１５９．２１が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンと置換ヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．７：７９５（１９７６）で記述されている；この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物間で実行される。次いで、この生成物は、ホスホン酸ジアルキル２−ヒドロキシエチル１５９．２２（Ｅｐｓｉｌｏｎ）およびカルボニルジイミダゾールと反応されて、カーバメートオキシム１５９．２３が生じる。カーバメートの調製は、Ａ．Ｒ．Ｋａｔｒｉｔｚｋｙ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，  ６：４１６ｆｆ（Ｐｅｒｇａｍｏｎ，１９９５）およびＳ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ，２６０ｆｆ（Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９８６）で記述されている。この手順では、このアミンは、不活性非プロトン性溶媒（例えば、ジクロロメタンまたはテトラヒドロフラン）中にて、ホスゲンおよびそれらの官能性等価物（例えば、カルボニルジイミダゾール、トリホスゲン、ペンタフルオロフェニルカーボネートなど）と反応されて、対応する活性化アシルアミンが得られる。次いで、後者の化合物は、アルコールと反応されて、そのカーバメートが生じる。次いで、カーバメート生成物１５９．２３は、２１−クロロ１７−プロピオネート生成物１５９．２４ｂに変換される。
【１１１１】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミン１５９．２２に代えて、異なるアミノ置換ヒドロキシルアミン、および／または異なるヒドロキシ置換ホスホネートを使用して、１５９．２４ｂに類似した生成物が得られる。
【１１１２】
（実施例１６０）
（代表的なハロベタゾール誘導体の調製）
【１１１３】
【化５２３】
2007500743.tif 000466
ホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子および／または多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ＢＭＤ保護ジエノン１５８．２は、還元されて、１，２−ジヒドロ生成物１６０．１が得られる。この触媒水素化反応は、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，４４：６０２（２００１）で記述されているように、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ）を使用することにより、引き起こされる。次いで、この生成物は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．：８６，１５２０（１９６４）で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１６０．２が得られる。次いで、この化合物は、アルキル、アラルキル、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１６０．３（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１６０．４および１６０．５が生じる。このピラゾール形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，８６：１５２０（１９６４）で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、ピラゾール１６０．４および１６０．５は、ＢＭＤ保護中間体１６０．６および１６０．７を経由して、２１−クロロ１７−プロピオネートホスホネート１６０．８ｂおよび１６０．９ｂに変換される。
【１１１４】
【化５２４】
2007500743.tif 000467
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、アミド連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１６０．２は、上記のように、３−カルボキシプロピルヒドラジン１６０．１０（Ｉｎｄ．Ｊ．Ｅｘｐ．Ｂｉｏｌ．３２：２１８（１９９４））と反応されて、ピラゾール１６０．１１および１６０．１２が得られる。次いで、２’−置換異性体１６０．１１は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、室温で、１モル当量のホスホン酸ジアルキル４−アミノフェニル１６０．１３（Ｅｐｓｉｌｏｎ）およびジシクロヘキシルカルボジイミドと反応されて、アミド１６０．１４が生じる。カルボン酸および誘導体からのアミドの調製は、例えば、Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ，  ２７４（Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９６８）およびＲ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，  ９７２ｆｆ（ＶＣＨ，１９８９）で記述されている。このカルボン酸は、活性化剤（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドまたはジイソプロピルカルボジイミド）の存在下にて、必要に応じて、例えば、ヒドロキシベンゾトリアゾール、Ｎ−ヒドロキシスクシンイミドまたはＮ−ヒドロキシピリドンの存在下にて、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジン、ＤＭＦまたはジクロロメタン）中で、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【１１１５】
あるいは、このカルボン酸は、まず、活性化誘導体（例えば、その酸塩化物、無水物、混合無水物、イミダゾリドなど）に変換され、次いで、有機塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【１１１６】
カルボン酸の対応する酸塩化物への変換は、このカルボン酸を、不活性有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、必要に応じて、触媒量のジメチルホルムアミドの存在下にて、試薬（例えば、塩化チオニルまたは塩化オキサリル）で処理することにより、引き起こされる。
【１１１７】
次いで、このＢＭＤ保護基は、除去され、その生成物は、２１−クロロ１７−プロピオネート生成物１６０．１６ｂに変換される。
【１１１８】
あるいは、１’−置換ピラゾール１６０．１２は、上記のように、ホスホン酸ジアルキルアミノメチル１６０．１７（Ｉｎｔｅｒｃｈｉｍ）とカップリングされて、アミド１６０．１８が得られる。次いで、生成物１６０．１８は、脱保護されて、トリオール１６０．１９ａが得られ、後者の化合物は、２１−クロロ１７−プロピオネート１６０．１９ｂに変換される。
【１１１９】
上記手順を使用するが、異なるアミノ置換ホスホネート、および／または異なるカルボキシ置換ヒドラジンを使用して、１６０．１６ｂおよび１６０．１９ｂと類似した生成物が得られる。これらの官能化手順は、ピラゾール基質１６０．１１と１６０．１２との間で、交換可能である。
【１１２０】
【化５２５】
2007500743.tif 000468
これらのホスホネート（ここで、そのホスホネート基は、アリール環およびプロペニル連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示されている。この手順では、ケトアルデヒド１６０．２は、上記のように、アリルヒドラジン１６０．２０（Ｚｈ．Ｏｒｇ．Ｋｈｉｍ．，３：９８３（１９６７））と反応されて、ピラゾール１６０．２１および１６０．２２が生成される。１’−置換異性体１６０．２１は、ホスホン酸ジアルキル３−ブロモフェニル１６０．２３（Ｅｐｓｉｌｏｎ）と反応されて、ホスホネート１６０．２４が得られる。次いで、この生成物は、脱保護されて、トリオール１６０．２５ａが得られ、これは、２１−クロロ１７−プロピオネート化合物１６０．２５ｂに変換される。
【１１２１】
あるいは、２’−置換ピラゾール１６０．２２は、光延反応において、上記のように、ホスホン酸ジアルキル５−ブロモ−２−チエニル１６０．２６（Ｓｙｎ．，４５５（２００３））と反応されて、ホスホネート１６０．２７が調製され、これは、脱保護され、その生成物は、２１−クロロ１７−プロピオネート化合物１６０．２８ｂに変換される。
【１１２２】
上記手順を使用するが、プロペニルヒドラジン１６０．２０に代えて、異なるアルケニルヒドラジン、および／または異なるジアルキルブロモ置換ホスホネートを使用して、化合物１６０．２５ｂおよび１６０．２８ｂと類似した生成物が得られる。
【１１２３】
（実施例１６１）
（代表的なハロベタゾール誘導体の調製）
【１１２４】
【化５２６】
2007500743.tif 000469
これらのホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１６０．２は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１６１．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ，８６：１５２０（１９６４）で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、このピラゾール生成物は、ブロモメチル化合物１６１．２（ここで、Ｒ２およびＸは、上で定義したとおりである）と反応されて、アルキル化生成物１６１．３および１６１．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，３０９（Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２）で記述されている。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン、リチウムヘキサメチルジシラジドなど）の存在下にて、等モル量のこれらの基質の間で、実行される。生成物１６１．３および１６１．４は、Ｘがジアルキルホスホノである場合以外は、本明細書中で記述された手順を使用して、ホスホネート１６１．５および１６１．６に変換され、次いで、脱保護／塩素化／アシル化すると、２１−クロロ１７−プロピオネート化合物１６１．７ｂおよび１６１．８ｂが得られる。
【１１２５】
【化５２７】
2007500743.tif 000470
本発明の代表的な化合物は、上で図示しているように、調製できる。ピラゾール１６１．１は、臭化２−ブロモベンジル１６１．９と反応されて、ピラゾール１６１．１０および１６１．１１が得られる。次いで、これらの生成物は、上記のように、亜リン酸ジアルキルとカップリングされて、上記のように、側鎖脱保護および変性後、２１−クロロ１７−プロピオネート１６１．１２ｂおよび１６１．１３ｂが得られる。
【１１２６】
【化５２８】
2007500743.tif 000471
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１６１．１は、テトラヒドロフラン溶液中にて、上記のように、４−ブロモメチルシクロヘキサノン１６１．１４（ＷＯ  ９７３７９５９）と反応されて、アルキル化生成物１６１．１５および１６１．１６が得られる。次いで、１’−置換異性体１６１．１５は、還元アミノ化反応において、ホスホン酸ジアルキルアミノメチル（Ｉｎｔｅｒｃｈｉｍ）およびシアノホウ水素化ナトリウムと反応されて、脱保護および側鎖変性後、２１−クロロ１７−プロピオネート１６１．１７ｂが生じる。
【１１２７】
還元アミノ化手順によるアミンの調製は、例えば、Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，４２１（ＶＣＨ，１９８９）およびＦ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ，２６９（Ｐｌｅｎｕｍ，２００１）で記述されている。この手順では、そのアミン成分およびアルデヒドまたはケトン成分は、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，５５：２５５２（１９９０）で記述されているように、還元剤（例えば、ボラン、シアノホウ水素化ナトリウム、トリアセトキシホウ水素化ナトリウムまたは水素化ジイソブチルアルミニウム）の存在下にて、必要に応じて、ルイス酸（例えば、チタン酸テトライソプロピル）の存在下にて、共に反応される。
【１１２８】
２’−置換ピラゾール１６１．１６は、同じ一連の反応にかけられて、アミンホスホネート１６１．１８ｂが得られる。
【１１２９】
上記手順を使用するが、異なるブロモメチル置換アルデヒドまたはケトン、および／または異なるアミノ置換ホスホネートを使用して、１６１．１７ｂおよび１６１．１８ｂと類似した生成物が得られる。
【１１３０】
（実施例１６２）
（式１６４の代表的な化合物の合成）
【１１３１】
【化５２９】
2007500743.tif 000472
本発明の化合物は、一般に、上で図示したように、調製できる。この塩化物は、エタノール中にてホウ水素化ナトリウムで還元することにより、そして得られたアルコールを溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にてトリフェニルホスフィン、四塩化炭素およびアゾジカルボン酸ジイソプロピルで処理することにより、（３，４−ビス−ジフルオロメトキシ−フェニル）−フェニル−メタノン（ＵＳ  ５，６２２，９７７参照）から製造される。この縮合は、２種の試薬をエタノール中にてナトリウムエトキシドで処理することにより、達成される。その生成物中のエチルエステルは、エタノール中にて水酸化リチウムで処理することによりケン化され、得られた酸は、酸性条件下にて加熱することにより、脱カルボキシル化される。この生成物の２種の鏡像異性体は、クロマトグラフィーで分離され得る。
【１１３２】
例えば、特定のピリジン試薬は、以下のようにして、調製できる。
【１１３３】
【化５３０】
2007500743.tif 000473
（２−オキソ−１，２−ジヒドロ−ピリジン−４−イル）−酢酸エチルエステルは、溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中にて、塩基（例えば、水素化ナトリウム）で処理される。泡立ちが止まると、過剰の１，３−ジブロモプロパンが加えられる。この反応を塩化アンモニウム水溶液でクエンチし、その生成物を有機溶媒（例えば、酢酸エチル）で抽出した後、その一臭化物は、クロマトグラフィーで単離される。次いで、この臭化物は、溶媒（例えば、トルエン）中にて、亜リン酸トリエチルと共に加熱されて、所望のホスホン酸のジエチルエステルが産生される。
【１１３４】
（実施例１６３〜１６６−シクレソニド誘導体）
シクレソニドの代表的なホスホネート誘導体の合成は、実施例１６６〜１６９で概説している。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【１１３５】
（実施例１６３）
（代表的なシクレソニド誘導体の調製）
【１１３６】
【化５３１】
2007500743.tif 000474
本発明の代表的な化合物は、以下のようにして、調製できる。シクレソニド１６３．１（米国特許第５４８２９３４号）は、保護されて、誘導体１６３．２が得られる。このケトンは、例えば、その環状エチレンに変換することにより、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，７７：１９０４（１９５５）で記述されているように、トルエン溶液中にて、還流温度で、エチレングリコールおよび酸触媒と反応させることにより、保護される。脱保護は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．１３５１（１９８７）で記述されているように、アセトン水溶液中にて、ピリジニウムトシレートと反応させることにより、引き起こされる。
【１１３７】
あるいは、この２０−ケトンは、Ｎ，Ｎ−ジメチルヒドラゾンに変換することにより、保護される。このジメチルヒドラゾンは、Ｏｒｇ．Ｓｙｎ．５０：１０２（１９７０）で記述されているように、エタノール−酢酸中でのケトン１６３．１とＮ，Ｎ−ジメチルヒドラジンとの反応により、調製される。この基は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１０１：５８４１（１９７９）で記述されているように、テトラヒドロフラン水溶液中にて、酢酸ナトリウムおよび酢酸で処理することにより、除去される。
【１１３８】
あるいは、この２０−ケトンは、そのジエチルアミン付加物として、保護される。この手順では、基質１６３．１は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．４０６（１９８３）で記述されているように、チタニウムテトラキス（ジエチルアミド）と反応されて、この付加物が得られる。このケトンは、水性有機溶媒中にて、水と反応させることにより、脱保護される。
【１１３９】
次いで、保護した化合物１６３．２は、下記の手順を使用して、ホスホネート含有類似物１６３．３に変換され、次いで、その保護基は、上記のように除去されて、ホスホネート１６３．４が得られる。
【１１４０】
（実施例１６４）
（代表的なシクレソニド誘導体の調製）
【１１４１】
【化５３２】
2007500743.tif 000475
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、保護誘導体１６４．１は、アミンまたはヒドロキシルアミン１６４．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）であり、そしてＸは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、イミンまたはオキシム１６４．３が得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．８６：１３３（１９７８）およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．３０：４９７（１９９５）で記述されている。次いで、この保護基は、除去されて、２０−ケトホスホネート生成物１６４．４が得られる。
【１１４２】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、上で図示している。この手順では、ホスホネート１６４．５（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１６４．６（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１６４．７が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１６４．８が得られる。上記手順はまた、置換ヒドロキシルアミン（これらは、ホスホネートの前駆体である）を調製するのに使用される。
【１１４３】
【化５３３】
2007500743.tif 000476
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１６４．１（ここで、その２０−ケトンは、ジメチルヒドラゾン誘導体として、保護されている）は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１６４．８（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．２７：１４７７（１９８６））およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、オキシム１６４．１０が得られる。脱保護すると、２０−ケトホスホネート１６４．１１が得られる。このオキシム形成反応は、室温で、エタノール−酢酸溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。
【１１４４】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミンエーテル１６４．８に代えて、異なるオキシムエーテル１６４．２を使用して、対応する生成物１６４．４が得られる。
【１１４５】
【化５３４】
2007500743.tif 000477
化合物（ここで、そのホスホネート基は、ベンジルオキシオキシム基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１６４．１は、上記のように、Ｏ−（４−ブロモベンジルオキシ）ヒドロキシルアミン１６４．９（これは、上記のように、臭化４−ブロモベンジルから調製した）およびＢＯＣ−保護ヒドロキシルアミン１６４．６と反応されて、オキシム１６４．１２が得られる。次いで、この保護基は、除去されて、２０−ケト生成物１６４．１３が生じる。次いで、後者の生成物は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１６４．１４と反応されて、ホスホネート１６４．１５が得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３５：１３７１（１９９２）で記述されている。この反応は、約１００℃で、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。
【１１４６】
あるいは、ブロモ化合物１６４．１３は、ホスホン酸ジアルキルビニル１６４．１６（Ａｌｄｒｉｃｈ）とカップリングされて、ホスホネート１６４．１７が得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ５０３ｆｆ（Ｐｌｅｎｕｍ，２００１）およびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．１２：１４６（１９７９）で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１６４．１７で存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１６４．１８が生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  ６ｆｆ（ＶＣＨ  １９８９）で記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。
【１１４７】
上記手順を使用するが、ブロモベンジルオキシ試薬１６４．９に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１６４．１５、１６４．１７および１６４．１８と類似した生成物が得られる。
【１１４８】
【化５３５】
2007500743.tif 000478
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、３−フリルイミノ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１６４．１（ここで、その２０−ケトンは、ジメチルヒドラゾン誘導体として、保護されている）は、ホスホン酸ジアルキル４−アミノ−２−フリル１６４．２０（これは、上記のように、４−アミノ−２−ブロモフラン（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．４３：３２９５（１９８７））および亜リン酸ジアルキルの間のパラジウム触媒カップリング反応により、調製した）と反応されて、脱保護後、イミン生成物１６４．２１が得られる。このイミン形成反応は、炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、還流温度で、塩基性触媒（例えば、ナトリウムメトキシド）または酸性触媒（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下にて、共沸条件下にて行われる。
【１１４９】
上記手順を使用するが、ホスホン酸４−アミノ−２−フリル１６４．２０に代えて、異なるアミノ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１６４．２１と類似した生成物が得られる。
【１１５０】
【化５３６】
2007500743.tif 000479
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基およびアミド連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１６４．１は、Ｏ−（２−カルボキシエチル）ヒドロキシルアミン１６４．２２（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３３：１４２３（１９９０））と反応されて、オキシム１６４．２３が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンと置換ヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．７：７９５（１９７６）で記述されている。この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、生成物１６４．２３は、ホスホン酸ジアルキル４−アミノフェニル１６４．２４（Ｅｐｓｉｌｏｎ）およびジシクロヘキシルカルボジイミドと反応されて、脱保護後、アミドオキシム１６４．２５が生じる。カルボン酸および誘導体からのアミドの調製は、例えば、Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ  ２７４（Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９６８）およびＲ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  ９７２ｆｆ（ＶＣＨ，１９８９）で記述されている。このカルボン酸は、活性化剤（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドまたはジイソプロピルカルボジイミド）の存在下にて、必要に応じて、例えば、ヒドロキシベンゾトリアゾール、Ｎ−ヒドロキシスクシンイミドまたはＮ−ヒドロキシピリドンの存在下にて、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジン、ＤＭＦまたはジクロロメタン）中で、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【１１５１】
あるいは、このカルボン酸は、まず、活性化誘導体（例えば、その酸塩化物、無水物、混合無水物、イミダゾリドなど）に変換され得、次いで、有機塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【１１５２】
カルボン酸の対応する酸塩化物への変換は、このカルボン酸を、不活性有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、必要に応じて、触媒量のジメチルホルムアミドの存在下にて、試薬（例えば、塩化チオニルまたは塩化オキサリル）で処理することにより、引き起こすことができる。
【１１５３】
上記手順を使用するが、カルボキシ置換ヒドロキシルアミン１６４．２２に代えて、異なるカルボキシ置換ヒドロキシルアミン、および／または異なるアミノ置換ホスホネートを使用して、１６４．２５と類似の生成物が得られる。
【１１５４】
（実施例１６５）
（代表的なシクレソニド誘導体の調製）
【１１５５】
【化５３７】
2007500743.tif 000480
ホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子および／または多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１６３．１は、還元されて、１，２−ジヒドロ生成物１６５．１が得られる。この触媒水素化反応は、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．４４：６０２（２００１）で記述されているように、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ）を使用することにより、引き起こされる。次いで、この生成物は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８６：１５２０（１９６４）で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１６５．２が得られる。次いで、この化合物は、アルキル、アラルキル、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１６５．３（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１６５．４および１６５．５が生じる。このピラゾール形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８６：１５２０（１９６４）で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、ピラゾール１６５．４および１６５．５は、ホスホネート１６５．６および１６５．７に変換される。
【１１５６】
【化５３８】
2007500743.tif 000481
ホスホネート（ここで、これらのホスホネートは、アルコキシまたはアルキルチオ連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１６５．２は、上記のように、４−ヒドロキシフェニルヒドラジン１６５．８（ＥＰ  ４３７１０５）と反応されて、ピラゾール１６５．９および１６５．１０が得られる。次いで、２’−置換異性体１６５．９は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、約７０℃で、ホスホン酸ジアルキルブロモブテニル１６５．１１（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３５：１３７１（１９９２））および炭酸カリウムと反応されて、エーテルホスホネート１６５．１２が生じる。
【１１５７】
異性体ピラゾール１６５．１０は、光延反応において、ホスホン酸ジアルキルメルカプトメチル１６５．１３（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．２６：１６８８（１９８５））と反応されて、チオエーテルホスホネート１６５．１４が生じる。光延反応による芳香族エーテルおよびチオエーテルの調製は、例えば、Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  ４４８（ＶＣＨ，１９８９）、Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ  １５３−４（Ｐｌｅｎｕｍ，２００１）およびＯｒｇ．Ｒｅａｃｔ．４２：３３５（１９９２）で記述されている。そのフェノールおよびアルコールまたはチオール成分は、非プロトン性溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、アゾジカルボン酸ジアルキルおよびトリアリールホスフィンの存在下にて、共に反応されて、それらのエーテルまたはチオエーテル生成物が得られる。この手順もまた、Ｏｒｇ．Ｒｅａｃｔ．４２：３３５−６５６（１９９２）で記述されている。
【１１５８】
上記手順を使用するが、異なるヒドロキシ置換ヒドラジン、および／または異なるブロモ−またはメルカプト置換ホスホネートを使用して、１６５．１２および１６５．１４と類似した生成物が得られる。
【１１５９】
【化５３９】
2007500743.tif 000482
これらのホスホネート（ここで、そのホスホネート基は、フェニル基およびアミドまたはカーバメート連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１６５．２は、上記のように、４−アミノフェニルヒドラジン１６５．１５（Ｅｐｓｉｌｏｎ）と反応されて、ピラゾール１６５．１６および１６５．１７が生成される。２’−置換異性体１６５．１６は、上記のように、ジアルキルホスホノ酢酸１６５．１８（Ａｌｄｒｉｃｈ）およびジシクロヘキシルカルボジイミドとカップリングされて、アミドホスホネート１６５．１９が得られる。
【１１６０】
あるいは、１’−置換ピラゾール１６５．１７は、ホスホン酸ジアルキル３−ヒドロキシプロピル１６５．２０（Ｚｈ．Ｏｂｓｃｈｅｉ．Ｋｈｉｍ．４３：２３６４（１９７３）およびカルボニルジイミダゾールと反応されて、カーバメートホスホネート１６５．２１が調製される。カーバメートの調製は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  Ｖｏｌ．６  ４１６ｆｆ（Ａ．Ｒ．Ｋａｔｒｉｔｚｋｙ，ｅｄ．，Ｐｅｒｇａｍｏｎ，１９９５）およびＳ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ  ２６０ｆｆ（Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９８６）で記述されている。この手順では、このアミンは、不活性非プロトン性溶媒（例えば、ジクロロメタンまたはテトラヒドロフラン）中にて、ホスゲンおよびそれらの官能性等価物（例えば、カルボニルジイミダゾール、トリホスゲン、ペンタフルオロフェニルカーボネートなど）と反応されて、対応する活性化アシルアミンが得られる。次いで、後者の化合物は、アルコールと反応されて、そのカーバメートが生じる。
【１１６１】
上記手順を使用するが、４−アミノフェニルヒドラジン１６５．１５に代えて、異なるアミノ置換ヒドラジン、および／または異なるジアルキルカルボキシまたはヒドロキシ置換ホスホネートを使用して、１６５．１９および１６５．２１に類似した生成物が得られる。
【１１６２】
（実施例１６６）
（代表的なシクレソニド誘導体の調製）
【１１６３】
【化５４０】
2007500743.tif 000483
これらのホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１６５．２は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１６６．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８６：１５２０（１９６４）で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、このピラゾール生成物は、ブロモメチル化合物１６６．２（ここで、Ｒ２およびＸは、上で定義したとおりである）または反応性ブロモヘテロ芳香族試薬と反応されて、アルキル化生成物１６６．３および１６６．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ３０９（Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２）で記述されている。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン、リチウムヘキサメチルジシラジドなど）の存在下にて、等モル量のこれらの基質の間で、実行される。生成物１６６．３および１６６．４は、Ｘがジアルキルホスホノである場合以外は、本明細書中で記述された手順を使用して、ホスホネート１６６．５および１６６．６に変換される。
【１１６４】
【化５４１】
2007500743.tif 000484
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１６６．１は、上記のように、ホスホン酸ジアルキルアセトニル１６６．７（Ｔｅｔｒｅｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．３４：６４９（１９７８））と反応されて、ピラゾール１６６．８および１６６．９が得られる。
【１１６５】
【化５４２】
2007500743.tif 000485
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１６６．１は、テトラヒドロフラン溶液中にて、２，５−ビス（ブロモメチル）チオフェン１６６．１０（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．５５：４７０９（１９９９））およびカリウムヘキサメチルジシラジドと反応されて、アルキル化生成物１６６．１１および１６６．１２が得られる。次いで、２’−置換異性体１６６．１１は、Ａｒｂｕｚｏｖ反応において、亜リン酸トリアルキルと反応されて、ホスホネート１６６．１３が生じる。このＡｒｂｕｚｏｖ反応は、Ｈａｎｄｂ．Ｏｒｇａｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｈｅｍ．１１５（１９９２）で記述されている。この手順（ここで、ブロモ置換基は、対応するホスホネートに変換される）では、その基質は、約６０℃〜約１６０℃で、５〜５０倍モル過剰の亜リン酸トリアルキルと共に加熱されて、この変換が引き起こされる。
【１１６６】
２’−置換ピラゾール１６６．１４は、７０℃で、ジメチルホルムアミド溶液中にて、１モル当量のホスホン酸ジアルキル３−アミノフェニル１６６．１４および炭酸セシウムと反応されて、アミンホスホネート１６６．１５が得られる。
【１１６７】
上記手順を使用するが、異なる二臭化物、および／または異なるアミノ置換ホスホネートを使用して、１６６．１３および１６６．１５と類似した生成物が得られる。
【１１６８】
（実施例１６７〜１７０−デフラザコルト（Ｄｅｆｌａｚａｃｏｒｔ）誘導体）
デフラザコルトの代表的なホスホネート誘導体の合成は、実施例１６７〜１７０で概説している。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【１１６９】
（実施例１６７）
（代表的なデフラザコルト誘導体の調製）
【１１７０】
【化５４３】
2007500743.tif 000486
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。デフラザコルト１６７．１（米国特許第３４３６３８９号）は、保護されて、誘導体１６７．２が得られる。このケトンは、例えば、その環状エチレンに変換することにより、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，７７：１９０４（１９５５）で記述されているように、トルエン溶液中にて、還流温度で、エチレングリコールおよび酸触媒と反応させることにより、保護される。脱保護は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．１３５１（１９８７）で記述されているように、アセトン水溶液中にて、ピリジニウムトシレートと反応させることにより、引き起こされる。
【１１７１】
あるいは、この２０−ケトンは、Ｎ，Ｎ−ジメチルヒドラゾンに変換することにより、保護される。このジメチルヒドラゾンは、Ｏｒｇ．Ｓｙｎ．５０：１０２（１９７０）で記述されているように、エタノール−酢酸中でのケトン１６７．１とＮ，Ｎ−ジメチルヒドラジンとの反応により、調製される。この基は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１０１：５８４１（１９７９）で記述されているように、テトラヒドロフラン水溶液中にて、酢酸ナトリウムおよび酢酸で処理することにより、除去される。
【１１７２】
あるいは、この２０−ケトンは、そのジエチルアミン付加物として、保護される。この手順では、基質１６７．１は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．４０６（１９８３）で記述されているように、チタニウムテトラキス（ジエチルアミド）と反応されて、この付加物が得られる。このケトンは、水性有機溶媒中にて、水と反応させることにより、脱保護される。
【１１７３】
次いで、保護した化合物１６７．２は、下記の手順を使用して、ホスホネート含有類似物１６７．３に変換され、次いで、その保護基は、上記のように除去されて、ホスホネート１６７．４が得られる。
【１１７４】
（実施例１６８）
（代表的なデフラザコルト誘導体の調製）
【１１７５】
【化５４４】
2007500743.tif 000487
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、保護誘導体１６８．１は、アミンまたはヒドロキシルアミン１６８．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）であり、そしてＸは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、イミンまたはオキシム１６８．３が得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．８６：１３３（１９７８）およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．３０：４９７（１９９５）で記述されている。次いで、この保護基は、除去されて、２０−ケトホスホネート生成物１６８．４が得られる。
【１１７６】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、図示している。この手順では、ホスホネート１６８．５（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１６８．６（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１６８．７が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１６８．８が得られる。上記手順はまた、置換ヒドロキシルアミン（これらは、ホスホネートの前駆体である）を調製するのに使用される。
【１１７７】
【化５４５】
2007500743.tif 000488
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１６８．１（ここで、その２０−ケトンは、ジメチルヒドラゾン誘導体として、保護されている）は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１６８．８ａ（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．２７：１４７７（１９８６））およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、オキシム１６８．１０が得られる。次いで、脱保護すると、２０−ケトホスホネート１６８．１１が得られる。このオキシム形成反応は、室温で、エタノール−酢酸溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。
【１１７８】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミンエーテル１６８．８ａに代えて、異なるオキシムエーテル１６８．２を使用して、対応する生成物１６８．４が得られる。
【１１７９】
【化５４６】
2007500743.tif 000489
化合物（ここで、そのホスホネート基は、ベンジルオキシオキシム基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１６８．１（ここで、その２０−ケトンは、ジメチルヒドラゾンとして、保護されている）は、上記のように、Ｏ−（３−ブロモフェニルエトキシ）ヒドロキシルアミン１６８．９（これは、上記のように、臭化３−ブロモフェニルエチルから調製した（フランス特許ＦＲ  １４８１０５２））およびＢＯＣ−保護ヒドロキシルアミン１６８．６と反応されて、オキシム１６８．１２が得られる。次いで、この保護基は、除去されて、２０−ケト生成物１６８．１３が生じる。次いで、後者の生成物は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１６８．１４と反応されて、ホスホネート１６８．１５が得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３５：１３７１（１９９２）で記述されている。この反応は、約１００℃で、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。
【１１８０】
あるいは、ブロモ化合物１６８．１３は、ホスホン酸ジアルキルプロペニル１６８．１６（Ａｌｄｒｉｃｈ）とカップリングされて、ホスホネート１６８．１７が得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ５０３ｆｆ（Ｐｌｅｎｕｍ，２００１）およびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．１２：１４６（１９７９）で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１６８．１７で存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１６８．１８が生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  ６ｆｆ（ＶＣＨ  １９８９）で記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。
【１１８１】
上記手順を使用するが、ブロモフェニルエチル試薬１６８．９に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１６８．１５、１６８．１７および１６８．１８と類似した生成物が得られる。
【１１８２】
【化５４７】
2007500743.tif 000490
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、３−フェニルイミノ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１６８．１（ここで、その２０−ケトンは、ジメチルヒドラゾンとして、保護されている）は、ホスホン酸ジアルキル３−アミノフェニル１６８．２０（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．２７：６５４（１９８４））と反応されて、脱保護後、イミン生成物１６８．２１が得られる。このイミン形成反応は、炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、還流温度で、塩基性触媒（例えば、ナトリウムメトキシド）または酸性触媒（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下にて、共沸条件下にて行われる。
【１１８３】
上記手順を使用するが、ホスホン酸３−アミノフェニル１６８．２０に代えて、異なるアミノ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１６８．２１と類似した生成物が得られる。
【１１８４】
【化５４８】
2007500743.tif 000491
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基およびカーバメート連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１６８．１は、Ｏ−（２−ヒドロキシエチル）ヒドロキシルアミン１６８．２２（Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．９０３（１９８６））と反応されて、オキシム１６８．２３が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンと置換ヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．７：７９５（１９７６）で記述されている。この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、生成物１６８．２３は、ホスホン酸ジアルキル４−アミノフェニル１６８．２４（Ｅｐｓｉｌｏｎ）およびジシクロヘキシルカルボジイミドと反応されて、脱保護後、カーバメートオキシム１６８．２５が生じる。カーバメートの調製は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  Ｖｏｌ．６  ４１６ｆｆ（Ａ．Ｒ．Ｋａｔｒｉｔｚｋｙ，ｅｄ．，Ｐｅｒｇａｍｏｎ，１９９５）およびＳ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ  ２６０ｆｆ（Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９８６）で記述されている。この手順では、このアミンは、不活性非プロトン性溶媒（例えば、ジクロロメタンまたはテトラヒドロフラン）中にて、ホスゲンまたはそれらの官能性等価物と反応されて、対応する活性化アシルアミンが得られる。次いで、後者の化合物は、アルコールと反応されて、このカーバメートが生じる。
【１１８５】
上記手順を使用するが、ヒドロキシ置換ヒドロキシルアミン１６８．２２に代えて、異なるヒドロキシ置換ヒドロキシルアミン、および／または異なるアミノ置換ホスホネートを使用して、１６８．２５と類似の生成物が得られる。
【１１８６】
（実施例１６９）
（代表的なデフラザコルト誘導体の調製）
【１１８７】
【化５４９】
2007500743.tif 000492
ホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子および／または多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１６７．１は、還元されて、１，２−ジヒドロ生成物１６９．１が得られる。この触媒水素化反応は、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．４４：６０２（２００１）で記述されているように、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ）を使用することにより、引き起こされる。次いで、この生成物は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８６：１５２０（１９６４）で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１６９．２が得られる。次いで、この化合物は、アルキル、アラルキル、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１６９．３（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１６９．４および１６９．５が生じる。このピラゾール形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８６：１５２０（１９６４）で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、ピラゾール１６９．４および１６９．５は、ホスホネート１６９．６および１６９．７に変換される。
【１１８８】
【化５５０】
2007500743.tif 000493
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、アミド連鎖によって、結合している）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１６９．２は、上記のように、３−カルボキシフェニルヒドラジン１６９．８（Ａｐｉｎ）と反応されて、ピラゾール１６９．９および１６９．１０が生成される。次いで、２’−置換異性体１６９．９は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、室温で、ホスホン酸ジアルキル３−アミノプロピル１６９．１１（Ａｃｒｏｓ）およびジシクロヘキシルカルボジイミドとカップリングされて、アミドホスホネート１６９．１２が得られる。カルボン酸および誘導体からのアミドの調製は、例えば、Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ  ２７４（Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９８６）およびＲ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  ９７２ｆｆ（ＶＣＨ，１９８９）で記述されている。このカルボン酸は、活性化剤（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドまたはジイソプロピルカルボジイミド）の存在下にて、必要に応じて、例えば、ヒドロキシベンゾトリアゾール，Ｎ−ヒドロキシスクシンイミドまたはＮ−ヒドロキシピリドンの存在下にて、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジン、ＤＭＦまたはジクロロメタン）中で、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【１１８９】
あるいは、このカルボン酸は、まず、活性化誘導体（例えば、その酸塩化物、無水物、混合無水物、イミダゾリドなど）に変換され得、次いで、有機塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【１１９０】
カルボン酸の対応する酸塩化物への変換は、このカルボン酸を、不活性有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、必要に応じて、触媒量のジメチルホルムアミドの存在下にて、試薬（例えば、塩化チオニルまたは塩化オキサリル）で処理することにより、引き起こすことができる。
【１１９１】
異性体ピラゾール１６９．１０は、上記のように、ホスホン酸ジアルキル２−アミノフェニル１６９．１３（Ａｃｒｏｓ）と反応されて、アミドホスホネート１６９．１４が生じる。
【１１９２】
上記手順を使用するが、異なるカルボキシ置換ヒドラジン、および／または異なるアミノ置換ホスホネートを使用して、化合物１６９．１２および１６９．１４と類似した生成物が得られる。
【１１９３】
【化５５１】
2007500743.tif 000494
これらのホスホネート（ここで、そのホスホネート基は、フェニル基およびヒドラゾンまたはアシルヒドラジン連鎖によって、結合している）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１６９．２は、上記のように、１，３−ビス（ヒドラジノ）ベンゼン１６９．１５（Ｂｕｌｌ．Ｓｏｃ．Ｃｈｉｍ．Ｆｒ．１３７１（１９７５））と反応されて、ピラゾール１６９．１６および１６９．１７が生成される。２’−置換異性体１６９．１６は、テトラヒドロフラン溶液中にて、室温で、１モル当量のジアルキルホスホノアセトアルデヒド（Ａｕｒｏｒａ）と反応されて、ヒドラゾンホスホネート１６９．１９が得られる。
【１１９４】
あるいは、１’−置換ピラゾール１６９．１７は、上記のように、ジアルキルホスホノ酪酸１６９．２０（Ｅｐｓｉｌｏｎ）およびジシクロヘキシルカルボジイミドとカップリングされて、ホスホネート１６９．２１が調製される。
【１１９５】
上記手順を使用するが、１，３−ビス（ヒドラジノ）フェニルヒドラジン１６９．１５に代えて、異なるビスヒドラジン、および／または異なるジアルキルホルミルまたはカルボキシ置換ホスホネートを使用して、化合物１６９．１９および１６９．２１と類似した生成物が得られる。
【１１９６】
（実施例１７０）
（代表的なデフラザコルト誘導体の調製）
【１１９７】
【化５５２】
2007500743.tif 000495
これらのホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１６９．２は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１７０．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８６：１５２０（１９６４）で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、このピラゾール生成物は、ブロモメチル化合物１７０．２（ここで、Ｒ２およびＸは、上で定義したとおりである）または反応性ブロモヘテロ芳香族試薬と反応されて、アルキル化生成物１７０．３および１７０．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ３０９（Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２）で記述されている。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン、リチウムヘキサメチルジシラジドなど）の存在下にて、等モル量のこれらの基質の間で、実行される。生成物１７０．３および１７０．４は、Ｘがジアルキルホスホノである場合以外は、本明細書中で記述された手順を使用して、ホスホネート１７０．５および１７０．６に変換される。
【１１９８】
【化５５３】
2007500743.tif 000496
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１７０．１は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、７０℃で、１モル当量のホスホン酸ジアルキルブロモプロピル１７０．７（Ｓｙｎｔｈｅｌｅｃ）および炭酸セシウムと反応されて、ピラゾール１７０．８および１７０．９が得られる。
【１１９９】
【化５５４】
2007500743.tif 000497
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１７０．１は、テトラヒドロフラン溶液中にて、１，４−ビス（ブロモメチル）ベンゼン１７０．１０およびカリウムヘキサメチルジシラジドと反応されて、アルキル化生成物１７０．１１および１７０．１２が得られる。次いで、２’−置換異性体１７０．１１は、Ａｒｂｕｚｏｖ反応において、亜リン酸トリアルキルと反応されて、ホスホネート１７０．１３が生じる。このＡｒｂｕｚｏｖ反応は、Ｈａｎｄｂ．Ｏｒｇａｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｈｅｍ．１１５（１９９２）で記述されている。この手順（ここで、ブロモ置換基は、対応するホスホネートに変換される）では、その基質は、約６０℃〜約１６０℃で、５〜５０倍モル過剰の亜リン酸トリアルキルと共に加熱されて、この変換が引き起こされる。
【１２００】
２’−置換ピラゾール１７０．１４は、７０℃で、ジメチルホルムアミド溶液中にて、１モル当量のホスホン酸ジアルキルメルカプトエチル１７０．１４（Ｚｈ．Ｏｂｓｃｈｅｉ．Ｋｈｉｍ．４３：２３６４（１９７３））および炭酸セシウムと反応されて、チオエーテルホスホネート１７０．１５が得られる。
【１２０１】
上記手順を使用するが、異なる二臭化物、および／または異なるメルカプト置換ホスホネートを使用して、１７０．１３および１７０．１５と類似した生成物が得られる。
【１２０２】
（実施例１７１〜１７４−フルニソリド誘導体）
フルニソリドの代表的なホスホネート誘導体の合成は、実施例１７１〜１７４で概説している。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【１２０３】
（実施例１７１）
（代表的なフルニソリド誘導体の調製）
【１２０４】
【化５５５】
2007500743.tif 000498
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。フルニソリド１７１．１（米国特許第３１２４５７１号）の２０−ケトン基および／または２１−水酸基は、保護されて、誘導体１７１．２が得られる。このケトンは、例えば、その環状エチレンに変換することにより、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，７７：１９０４（１９５５）で記述されているように、トルエン溶液中にて、還流温度で、エチレングリコールおよび酸触媒と反応させることにより、保護される。脱保護は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．１３５１（１９８７）で記述されているように、アセトン水溶液中にて、ピリジニウムトシレートと反応させることにより、引き起こされる。
【１２０５】
あるいは、この２０−ケトンは、Ｎ，Ｎ−ジメチルヒドラゾンに変換することにより、保護される。このジメチルヒドラゾンは、Ｏｒｇ．Ｓｙｎ．５０：１０２（１９７０）で記述されているように、エタノール−酢酸中でのケトン１７１．１とＮ，Ｎ−ジメチルヒドラジンとの反応により、調製される。この基は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１０１：５８４１（１９７９）で記述されているように、テトラヒドロフラン水溶液中にて、酢酸ナトリウムおよび酢酸で処理することにより、除去される。
【１２０６】
あるいは、この２０−ケトンは、そのジエチルアミン付加物として、保護される。この手順では、基質１７１．１は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．４０６（１９８３）で記述されているように、チタニウムテトラキス（ジエチルアミド）と反応されて、この付加物が得られる。このケトンは、水性有機溶媒中にて、水と反応させることにより、脱保護される。
【１２０７】
この２１−水酸基は、例えば、その酢酸エステルに変換することにより、ジクロロメタン／ピリジン中で１モル当量の塩化アセチルと反応させることにより、保護される。この２１−アセトキシ基は、ジメトキシエタン水溶液中で１モル当量の水酸化リチウムと反応させることにより、除去される。
【１２０８】
あるいは、この２１−水酸基は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．９４：６１９０（１９７２）で記述されているように、第三級ブチルジメチルシリルエーテルに変換することにより、メチルホルムアミド溶液中にて、１モル当量の第三級ブチルクロロジメチルシランおよびイミダゾールと反応させることにより、保護される。このシリルエーテルは、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．９４：６１９０（１９７２）で記述されているように、テトラヒドロフラン溶液中にてフッ化テトラブチルアンモニウムと反応させることにより、除去される。
【１２０９】
次いで、保護した化合物１７１．２は、ホスホネート含有類似物１７１．３に変換され、次いで、その保護基は、上記のように除去されて、ホスホネート１７１．４が得られる。
【１２１０】
（実施例１７２）
（代表的なフルニソリド誘導体の調製）
【１２１１】
【化５５６】
2007500743.tif 000499
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトン保護誘導体１７２．１は、アミンまたはヒドロキシルアミン１７２．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）であり、そしてＸは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、イミンまたはオキシム１７２．３が得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．８６：１３３（１９７８）およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．３０：４９７（１９９５）で記述されている。次いで、この保護基は、除去されて、２０−ケトホスホネート生成物１７２．４が得られる。
【１２１２】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、図示している。この手順では、ホスホネート１７２．５（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１７２．６（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１７２．７が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１７２．８が得られる。上記手順はまた、置換ヒドロキシルアミン（これらは、ホスホネートの前駆体である）を調製するのに使用される。
【１２１３】
【化５５７】
2007500743.tif 000500
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１７２．１（ここで、その２０−ケトンは、ジメチルヒドラゾン誘導体として、保護されている）は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１７２．８ａ（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．２７：１４７７（１９８６））およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、オキシム１７２．１０が得られる。脱保護すると、２０−ケトホスホネート１７２．１１が得られる。このオキシム形成反応は、室温で、エタノール−酢酸溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。
【１２１４】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミンエーテル１７２．８ａに代えて、異なるオキシムエーテル１７２．２を使用して、対応する生成物１７２．４が得られる。
【１２１５】
【化５５８】
2007500743.tif 000501
化合物（ここで、そのホスホネート基は、フェノキシエトキシオキシム基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１７２．１は、上記のように、Ｏ−（４−ブロモフェノキシエトキシ）ヒドロキシルアミン１７２．９（これは、上記のように、臭化４−ブロモフェノキシエチルから調製した（ＦＲ  １４８１０５２））およびＢＯＣ−保護ヒドロキシルアミン１７２．６と反応されて、オキシム１７２．１２が得られる。次いで、この保護基は、除去されて、２０−ケト生成物１７２．１３が生じる。次いで、後者の生成物は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１７２．１４と反応されて、ホスホネート１７２．１５が得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３５：１３７１（１９９２）で記述されている。この反応は、約１００℃で、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。
【１２１６】
あるいは、ブロモ化合物１７２．１３は、ホスホン酸ジアルキルブテニル１７２．１６（Ｏｒｇ．Ｌｅｔｔ．３：２１７（２００１））とカップリングされて、ホスホネート１７２．１７が得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ５０３ｆｆ（Ｐｌｅｎｕｍ，２００１）およびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．１２：１４６（１９７９）で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１７２．１７で存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１７２．１８が生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  ６ｆｆ（ＶＣＨ  １９８９）で記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。
【１２１７】
上記手順を使用するが、ブロモフェノキシエチル試薬１７２．９に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１７２．１５、１７２．１７および１７２．１８と類似した生成物が得られる。
【１２１８】
【化５５９】
2007500743.tif 000502
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、４−フェニルイミノ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１７２．１（ここで、その２０−ケトンは、ジメチルヒドラゾンとして、保護されている）は、ホスホン酸ジアルキル４−アミノフェニル１７２．２０（Ｅｐｓｉｌｏｎ）と反応されて、脱保護後、イミン生成物１７２．２１が得られる。このイミン形成反応は、炭化水素溶媒（例えば、トルエンまたはキシレン）中にて、還流温度で、塩基性触媒（例えば、ナトリウムメトキシド）または酸性触媒（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸）の存在下にて、共沸条件下にて行われる。
【１２１９】
上記手順を使用するが、ホスホン酸４−アミノフェニル１７２．２０に代えて、異なるアミノ置換ホスホン酸アリールまたはヘテロアリールを使用して、１７２．２１と類似した生成物が得られる。
【１２２０】
【化５６０】
2007500743.tif 000503
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基およびチオエーテル連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１７２．１（ここで、その２０−ケトンは、ジメチルヒドラゾンとして、保護されている）は、２−メルカプトエチルヒドロキシルアミン１７２．２２（Ｂｉｏｏｒｇａｎｉｃｈｅｓｋａｙａ  Ｋｈｉｍ．１２：１６６２（１９８６））と反応されて、オキシム１７２．２３が生じる。ステロイド性１，４−ジエン−３−オンとヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．７：７９５（１９７６）で記述されている。この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、生成物１７２．２３は、光延反応において、ホスホン酸ジアルキル３−ヒドロキシフェニル１７２．２４（Ａｕｒｏｒａ）と反応されて、脱保護後、チオエーテルオキシム１７２．２５が生じる。光延反応による芳香族エーテルの調製は、例えば、Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  ４４８（ＶＣＨ，１９８９）、Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ  １５３−４（Ｐｌｅｎｕｍ，２００１）およびＯｒｇ．Ｒｅａｃｔ．４２：３３５，（１９９２）で記述されている。このフェノールおよびヒドロキシまたはメルカプト成分は、非プロトン性溶媒（例えば、テトラヒドロフラン）中で、アゾジカルボン酸ジアルキルの存在下にて、共に反応されて、それらのエーテルまたはチオエーテル生成物が得られる。この手順もまた、Ｏｒｇ．Ｒｅａｃｔ．４２：３３５−６５６（１９９２）で記述されている。
【１２２１】
上記手順を使用するが、メルカプト置換ヒドロキシルアミン１７２．２４に代えて、異なるメルカプト置換ヒドロキシ、および／または異なるヒドロキシアリール置換ホスホネートを使用して、１７２．２５に類似した生成物が得られる。
【１２２２】
（実施例１７３）
（代表的なフルニソリド誘導体の調製）
【１２２３】
【化５６１】
2007500743.tif 000504
ホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子および／または多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ジエノン１７１．２（ここで、その２１−水酸基は、保護されている）は、還元されて、１，２−ジヒドロ生成物１７３．１が得られる。この触媒水素化反応は、例えば、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．４４：６０２（２００１）で記述されているように、塩化トリス（トリフェニルホスフィン）ロジウム（Ｉ）を使用することにより、引き起こされる。次いで、この生成物は、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１７３．２が得られる。次いで、この化合物は、アルキル、アラルキル、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１７３．３（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、この２１−水酸基を脱保護した後、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１７３．４および１７３．５が生じる。このピラゾール形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８６：１５２０（１９６４）で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、ピラゾール１７３．４および１７３．５は、ホスホネート１７３．６および１７３．７に変換される。
【１２２４】
【化５６２】
2007500743.tif 000505
ホスホネート（ここで、そのホスホネート基は、カーバメートまたはアミン連鎖によって、結合している）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１７３．２は、上記のように、４−アミノフェニルヒドラジン１７３．１０（Ｓｙｎ．Ｃｏｍｍ．４：５７（１９７４））と反応されて、ピラゾール１７３．９および１７３．１０が得られる。次いで、２’−置換異性体１７３．９は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、１モル当量のホスホン酸ジアルキル２−ヒドロキシエチル１７３．１１（Ａｌｄｒｉｃｈ）およびカルボニルジイミダゾール（ＣＤＩ）と反応されて、カーバメート１７３．１２が生じる。カーバメートの調製は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  Ｖｏｌ．６  ４１６ｆｆ（Ａ．Ｒ．Ｋａｔｒｉｔｚｋｙ，ｅｄ．，Ｐｅｒｇａｍｏｎ，１９９５）およびＳ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ  ２６０ｆｆ（Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９８６）で記述されている。この手順では、このアミンは、不活性非プロトン性溶媒（例えば、ジクロロメタンまたはテトラヒドロフラン）中にて、ホスゲンまたはそれらの官能性等価物（例えば、カルボニルジイミダゾール、トリホスゲン、ペンタフルオロフェニルカーボネートなど）と反応されて、対応する活性化アシルアミンが得られる。次いで、後者の化合物は、アルコールと反応されて、このカーバメートが生じる。
【１２２５】
異性体ピラゾール１７３．１０は、還元アミノ化手順において、テトラヒドロフラン溶液中にて、室温で、１モル当量のホスホン酸ジアルキル４−ホルミルフェニル１７３．１３（Ｅｐｓｉｌｏｎ）およびシアノホウ水素化ナトリウムと反応されて、アミンホスホネート１７３．１４が生じる。還元アミノ化手順によるアミンの調製は、例えば、Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，４２１（ＶＣＨ）およびＦ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ  ２６９（Ｐｌｅｎｕｍ，２００１）で記述されている。この手順では、そのアミン成分およびアルデヒドまたはケトン成分は、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．５５：２５５２（１９９０）で記述されているように、還元剤（例えば、ボラン、シアノホウ水素化ナトリウム、トリアセトキシホウ水素化ナトリウムまたは水素化ジイソブチルアルミニウム）の存在下にて、必要に応じて、ルイス酸（例えば、チタン酸テトライソプロピル）の存在下にて、共に反応される。
【１２２６】
上記手順を使用するが、異なるアミノ置換ヒドラジン、および／または異なるヒドロキシまたはホルミル置換ホスホネートを使用して、１７３．１２および１７３．１４と類似の生成物が得られる。
【１２２７】
【化５６３】
2007500743.tif 000506
これらのホスホネート（ここで、そのホスホネート基は、プロペニル基および芳香環によって、結合している）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１７３．２は、上記のように、アリルヒドラジン１７３．１５（Ｚｈ．Ｏｒｇ．Ｋｈｉｍ．３：９８３（１９６７））と反応されて、ピラゾール１７３．１６および１７３．１７が生成される。次いで、２’−置換異性体１７３．１６は、Ｈｅｃｋ反応によって、上記のように、ホスホン酸ジアルキル５−ブロモ−２−チエニルメチル１７３．１８（Ｓｙｎ．４５５（２００３））とカップリングされて、ホスホネート１７３．１９が得られる。
【１２２８】
あるいは、１’−置換ピラゾール１７３．２２は、Ｈｅｃｋ反応において、上記のように、ホスホン酸ジアルキル４−ブロモフェニル１７３．２０（Ｊ．Ｏｒｇａｎｏｍｅｔ．Ｃｈｅｍ．５８１：６２（１９９９））とカップリングされて、ホスホン酸フェニルプロペニルが調製される。
【１２２９】
上記手順を使用するが、アリルヒドラジン１７３．１５に代えて、異なるアルケニルヒドラジン、および／または異なるブロモ−置換ホスホン酸ジアルキルを使用して、化合物１７３．１９および１７３．２１と類似した生成物が得られる。
【１２３０】
（実施例１７４）
（代表的なフルニソリド誘導体の調製）
【１２３１】
【化５６４】
2007500743.tif 000507
これらのホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１７３．２は、ヒドラジンと反応されて、ピラゾール誘導体１７４．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８６：１５２０（１９６４）で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、このピラゾール生成物は、ブロモメチル化合物１７４．２（ここで、Ｒ２およびＸは、上で定義したとおりである）または反応性ブロモヘテロ芳香族試薬と反応されて、アルキル化生成物１７４．３および１７４．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ３０９（Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２）で記述されている。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン、リチウムヘキサメチルジシラジドなど）の存在下にて、等モル量のこれらの基質の間で、実行される。生成物１７４．３および１７４．４は、Ｘがジアルキルホスホノである場合以外は、本明細書中で記述された手順を使用して、ホスホネート１７４．５および１７４．６に変換される。
【１２３２】
【化５６５】
2007500743.tif 000508
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１７４．１は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、７０℃で、１モル当量のホスホン酸２，５−ジブロモチオゾール１７４．７（Ａｌｄｒｉｃｈ）およびリチウムヘキサメチルジシラジドと反応されて、ピラゾール１７４．８ａおよび１７４．９ａが得られる。次いで、これらの生成物は、上記のように、亜リン酸ジアルキルとカップリングされて、ホスホネート１７４．８ｂおよび１７４．９ｂが生じる。
【１２３３】
上記手順を使用するが、異なるジブロモ置換複素環を使用して、１７４．８ｂおよび１７４．９ｂと類似した生成物が得られる。
【１２３４】
【化５６６】
2007500743.tif 000509
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１７４．１は、テトラヒドロフラン溶液中にて、１モル当量の３，５−ビス（クロロメチル）ピリジン１７４．１０（Ｅｕｒ．Ｊ．Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．２：１６３（１９９８））およびカリウムヘキサメチルジシラジドと反応されて、アルキル化生成物１７４．１１および１７４．１２が得られる。次いで、２’−置換異性体１７４．１１は、Ａｒｂｕｚｏｖ反応において、亜リン酸トリアルキルおよび触媒量の臭化カリウムと反応されて、ホスホネート１７４．１３が生じる。このＡｒｂｕｚｏｖ反応は、Ｈａｎｄｂ．Ｏｒｇａｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ  Ｃｈｅｍ．１１５（１９９２）で記述されている。この手順（ここで、ハロ置換基は、対応するホスホネートに変換される）では、その基質は、約６０℃〜約１６０℃で、５〜５０倍モル過剰の亜リン酸トリアルキルと共に加熱されて、この変換が引き起こされる。
【１２３５】
２’−置換ピラゾール１７４．１２は、７０℃で、ジメチルホルムアミド溶液中にて、１モル当量のホスホン酸ジアルキルヒドロキシメチル１７４．１４（Ａｌｄｒｉｃｈ）および炭酸セシウムと反応されて、エーテルホスホネート１７４．１５が得られる。
【１２３６】
上記手順を使用するが、異なる二ハロゲン化物、および／または異なるヒドロキシル置換ホスホネートを使用して、１７４．１３および１７４．１５と類似した生成物が得られる。
【１２３７】
（実施例１７５〜１７８−メドロキシプロゲステロン誘導体）
メドロキシプロゲステロンの代表的なホスホネート誘導体の合成は、実施例１７５〜１７８で概説している。これらの実施例では、当業者の知見に従って、記述された手順の前に、不要な反応に由来の特定の反応性置換基を保護すること、および後にこれらの置換基を脱保護することが必要であり得る。官能基の保護および脱保護は、例えば、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，ｂｙ  Ｔ．Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ  ａｎｄ  Ｐ．Ｇ．Ｍ．Ｗｕｔｓ，Ｗｉｌｅｙ，Ｓｅｃｏｎｄ  Ｅｄｉｔｉｏｎ  １９９０で記述されている。ステロイド性ケトンおよびアルコールの保護および脱保護は、Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．１，Ｊ．Ｆｒｉｅｄ  ａｎｄ  Ｊ．Ａ．Ｅｄｗａｒｄｓ，ｖａｎ  Ｎｏｓｔｒａｎｄ  Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，１９７２，ｐ．３７５ｆｆで記述されている。保護され得る反応性置換基（［ＯＨ］、［Ｏ］など）は、添付のスキームで示されている。
【１２３８】
（実施例１７５）
（代表的なメドロキシプロゲステロン誘導体の調製）
【１２３９】
【化５６７】
2007500743.tif 000510
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。メドロキシプロゲステロン１７５．１の２０−ケトン基（米国特許第３０４３８３２号、第３０６１６１６号および第３３７７３６４号）は、保護されて、誘導体１７５．２が得られる。このケトンは、例えば、その環状エチレンに変換することにより、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，７７：１９０４（１９５５）で記述されているように、トルエン溶液中にて、還流温度で、エチレングリコールおよび酸触媒と反応させることにより、保護される。脱保護は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．１３５１（１９８７）で記述されているように、アセトン水溶液中にて、ピリジニウムトシレートと反応させることにより、引き起こされる。
【１２４０】
あるいは、この２０−ケトンは、Ｎ，Ｎ−ジメチルヒドラゾンに変換することにより、保護される。このジメチルヒドラゾンは、Ｏｒｇ．Ｓｙｎ．５０：１０２（１９７０）で記述されているように、エタノール−酢酸中でのケトン１７５．１とＮ，Ｎ−ジメチルヒドラジンとの反応により、調製される。この基は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１０１：５８４１（１９７９）で記述されているように、テトラヒドロフラン水溶液中にて、酢酸ナトリウムおよび酢酸で処理することにより、除去される。
【１２４１】
あるいは、この２０−ケトンは、そのジエチルアミン付加物として、保護される。この手順では、基質１７５．１は、Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．４０６（１９８３）で記述されているように、チタニウムテトラキス（ジエチルアミド）と反応されて、この付加物が得られる。このケトンは、水性有機溶媒中にて、水と反応させることにより、脱保護される。
【１２４２】
次いで、保護した化合物１７５．２は、下記の手順を使用して、ホスホネート含有類似物１７５．３に変換され、次いで、その保護基は、上記のように除去されて、ホスホネート１７５．４が得られる。
【１２４３】
（実施例１７６）
（代表的なメドロキシプロゲステロン誘導体の調製）
【１２４４】
【化５６８】
2007500743.tif 000511
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミンまたはイミノキシ基および多様な炭素鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトン保護誘導体１７６．１は、ヒドロキシルアミンまたはアミン１７６．１（ここで、Ｒ２は、アルキル、アルケニル、シクロアルキルまたはシクロアルケニル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）、または官能基（例えば、アミド、エステル、オキシム、スルホキシドまたはスルホンなど）、または必要に応じて置換したアリール、ヘテロアリールまたはアラルキル基（これは、必要に応じて、ヘテロ原子Ｏ、ＳまたはＮを含む）であり、そしてＸは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応は、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジンまたはキシレン）または含アルコール溶媒（例えば、エタノール）中で、必要に応じて、酸触媒の存在下にて、等モル量の反応物間で行われて、オキシム１７６．３が得られる。ステロイド性３−ケトンのオキシムの調製は、Ａｎａｌ．Ｂｉｏｃｈ．８６：１３３（１９７８）およびＪ．Ｍａｓｓ．Ｓｐｅｃｔｒｏｍ．３０：４９７（１９９５）で記述されている。次いで、この保護基は、除去されて、２０−ケトホスホネート生成物１７６．４が得られる。
【１２４５】
ホスホネート基を含むヒドロキシルアミンエーテルの調製もまた、図示している。この手順では、ホスホネート１７６．５（ここで、Ｌｖは、脱離基（例えば、ブロモまたはトリフルオロメチルスルホニルオキシ）である）は、ＢＯＣ−ヒドロキシルアミン１７６．６（Ａｌｄｒｉｃｈ）と反応されて、１７６．７が生成される。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、水酸化カリウム）の存在下にて、等モル量の反応物間で行われる。次いで、例えば、トリフルオロ酢酸で処理することにより脱保護すると、ヒドロキシルアミンエーテル１７６．８が得られる。上記手順はまた、置換ヒドロキシルアミン（これらは、ホスホネートの前駆体である）を調製するのに使用される。
【１２４６】
【化５６９】
2007500743.tif 000512
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、イミノキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、基質１７６．１（ここで、その２０−ケトンは、ジメチルヒドラゾン誘導体として、保護されている）は、ジアルキルホスホノメチルヒドロキシルアミン１７６．８ａ（これは、上記のように、ホスホン酸ジアルキルトリフルオロメチルスルホニルオキシメチル（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．２７：１４７７（１９８６））およびＢＯＣ−ヒドロキシルアミンから調製した）と反応されて、オキシム１７６．１０が得られる。脱保護すると、２０−ケトホスホネート１７６．１１が得られる。このオキシム形成反応は、室温で、エタノール−酢酸溶液中にて、等モル量の反応物間で実行される。
【１２４７】
上記手順を使用するが、ヒドロキシルアミンエーテル１７６．８ａに代えて、異なるオキシムエーテル１７６．２を使用して、対応する生成物１７６．４が得られる。
【１２４８】
【化５７０】
2007500743.tif 000513
化合物（ここで、そのホスホネート基は、ピリジルメトキシ基によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、エノン１７６．１（ここで、その２０−ケトンは、ジメチルヒドラゾンとして保護されている）は、上記のように、Ｏ−（５−ブロモ−３−ピリジルメトキシ）ヒドロキシルアミン１７６．９（これは、上記のように、５−ブロモ−３−ブロモメチルピリジンから調製した（ＷＯ  ９５２８４００））およびＢＯＣ−保護ヒドロキシルアミン１７６．６と反応されて、オキシム１７６．１２が得られる。次いで、この保護基は、除去されて、２０−ケト生成物１７６．１３が生じる。次いで、後者の生成物は、パラジウム触媒の存在下にて、亜リン酸ジアルキル１７６．１４と反応されて、ホスホネート１７６．１５が得られる。臭化アリールと亜リン酸ジアルキルとの間のカップリング反応によるホスホン酸アリールの調製は、Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．３５：１３７１（１９９２）で記述されている。この反応は、約１００℃で、不活性溶媒（例えば、トルエン）中で、塩基（例えば、トリエチルアミン）および触媒量のテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）の存在下にて、実行される。
【１２４９】
あるいは、ブロモ化合物１７６．１３は、ホスホン酸ジアルキルビニル１７６．１６（Ａｌｄｒｉｃｈ）とカップリングされて、ホスホネート１７６．１７が得られる。このＨｅｃｋ反応によるハロゲン化アリールとオレフィンとのカップリングは、例えば、Ｆ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ５０３ｆｆ（Ｐｌｅｎｕｍ，２００１）およびＡｃｃ．Ｃｈｅｍ．Ｒｅｓ．１２：１４６（１９７９）で記述されている。この臭化アリールおよびオレフィンは、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはジオキサン）中で、パラジウム（０）触媒（例えば、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０））またはパラジウム（ＩＩ）触媒（例えば、酢酸パラジウム（ＩＩ））の存在下にて、必要に応じて、塩基（例えば、トリエチルアミンまたは炭酸カリウム）の存在下にて、カップリングされる。必要に応じて、生成物１７６．１７で存在しているスチレノイド二重結合は、例えば、ジイミドと反応させることにより還元されて、飽和類似物１７６．１８が生成される。オレフィン性結合の還元は、Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  ６ｆｆ（ＶＣＨ  １９８９）で記述されている。この変換は、例えば、炭素上パラジウム触媒および水素または水素ドナーを使用して、またはジイミドまたはジボランを使用することにより、触媒水素化によって、行われる。
【１２５０】
上記手順を使用するが、ブロモピリジル試薬１７６．９に代えて、異なるブロモ置換アリールまたはヘテロアリールアルコキシヒドロキシルアミン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１７６．１５、１７６．１７および１７６．１８と類似した生成物が得られる。
【１２５１】
【化５７１】
2007500743.tif 000514
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、オキシイミノ基およびカーバメート連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、エノン１７６．１（ここで、その２０−ケトンは、ジメチルヒドラゾンとして保護されている）は、２−ヒドロキシエチルヒドロキシルアミン１７６．２０（Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍ．９０３（１９８６））と反応されて、オキシム１７６．２１が生じる。不飽和ステロイド性ケトンとヒドロキシルアミンとの反応は、Ｊ．Ｓｔｅｒｏｉｄ  Ｂｉｏｃｈ．７：７９５（１９７６）で記述されている。この反応は、極性有機溶媒（例えば、ピリジンまたはメタノール）中で、必要に応じて、酢酸または酢酸ナトリウムの存在下にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、生成物１７６．２１は、ホスホン酸ジアルキル４−アミノフェニル１７６．２２（Ｅｐｓｉｌｏｎ）およびジシクロヘキシルカルボジイミドと反応されて、脱保護後、カーバメートオキシム１７６．２３が生じる。カーバメートの調製は、Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  Ｖｏｌ．６  ４１６ｆｆ（Ａ．Ｒ．Ｋａｔｒｉｔｚｋｙ，ｅｄ．，Ｐｅｒｇａｍｏｎ，１９９５）およびＳ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ  ２６０ｆｆ（Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９８６）で記述されている。この手順では、このアミンは、不活性非プロトン性溶媒（例えば、ジクロロメタンまたはテトラヒドロフラン）中にて、ホスゲンまたはそれらの官能性等価物と反応されて、対応する活性化アシルアミンが得られる。次いで、後者の化合物は、アルコールと反応されて、このカーバメートが生じる。
【１２５２】
上記手順を使用するが、ヒドロキシ置換ヒドロキシルアミン１７６．２０に代えて、異なるヒドロキシ置換ヒドロキシルアミン、および／または異なるアミノ置換ホスホネートを使用して、１７６．２３と類似の生成物が得られる。
【１２５３】
（実施例１７７）
（代表的なメドロキシプロゲステロン誘導体の調製）
【１２５４】
【化５７２】
2007500743.tif 000515
ホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、芳香族またはヘテロ芳香族基、ヘテロ原子および／または多様な炭素鎖によって、そのピラゾール環の１’または２’部分に結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、エノン１７７．１（ここで、その２０−ケトンは、環状エチレンケタールとして、保護されている）は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８６：１５２０（１９６４）で記述されているように、不活性溶媒（例えば、トルエンまたはジメチルホルムアミド）中にて、ギ酸エチルおよび塩基（例えば、水素化ナトリウム）と反応されて、２−ホルミル生成物１７７．２が得られる。次いで、この化合物は、アルキル、アラルキル、アリールまたはヘテロアリールヒドラジン１７７．３（ここで、置換基Ｘは、ホスホネート基または引き続いてホスホネート含有置換基に変換される基のいずれかである）と反応される。例えば、Ｘは、ジアルキルホスホノ、ブロモ、ヒドロキシ、アミノ、カルボキシルなどである。この反応により、この２０−ケトンの脱保護後、異性体２’−および１’−アリールピラゾール１７７．４および１７７．５が生じる。このピラゾール形成反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８６：１５２０（１９６４）で記述されているように、酸性溶媒（例えば、酢酸）中にて、等モル量の反応物の間で実行される。次いで、ピラゾール１７７．４および１７７．５は、ホスホネート１７７．６および１７７．７に変換される。
【１２５５】
【化５７３】
2007500743.tif 000516
ホスホネート（ここで、このホスホネートは、フェニル環およびアミド連鎖によって、結合している）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１７７．２は、上記のように、３−カルボキシフェニルヒドラジン１７７．８（Ａｐｉｎ）と反応されて、ピラゾール１７７．９および１７７．１０が生成される。次いで、２’−置換異性体１７７．９は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、室温で、１モル当量のホスホン酸ジアルキル２−アミノエチル１７７．１１（Ａｃｒｏｓ）およびジシクロヘキシルカルボジイミドと反応されて、アミドホスホネート１７７．１２が得られる。カルボン酸および誘導体からのアミドの調製は、例えば、Ｓ．Ｒ．Ｓａｎｄｌｅｒ  ａｎｄ  Ｗ．Ｋａｒｏ，Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ  ２７４（Ａｃａｄｅｍｉｃ  Ｐｒｅｓｓ，１９６８）およびＲ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ  ９７２ｆｆ（ＶＣＨ，１９８９）で記述されている。このカルボン酸は、活性化剤（例えば、ジシクロヘキシルカルボジイミドまたはジイソプロピルカルボジイミド）の存在下にて、必要に応じて、例えば、ヒドロキシベンゾトリアゾール，Ｎ−ヒドロキシスクシンイミドまたはＮ−ヒドロキシピリドンの存在下にて、非プロトン性溶媒（例えば、ピリジン、ＤＭＦまたはジクロロメタン）中で、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【１２５６】
あるいは、このカルボン酸は、まず、活性化誘導体（例えば、その酸塩化物、無水物、混合無水物、イミダゾリドなど）に変換され得、次いで、有機塩基（例えば、ピリジン）の存在下にて、このアミンと反応されて、このアミドが得られる。
【１２５７】
カルボン酸の対応する酸塩化物への変換は、このカルボン酸を、不活性有機溶媒（例えば、ジクロロメタン）中で、必要に応じて、触媒量のジメチルホルムアミドの存在下にて、試薬（例えば、塩化チオニルまたは塩化オキサリル）で処理することにより、引き起こすことができる。
【１２５８】
異性体ピラゾール１７７．１０は、上記のように、１モル当量のホスホン酸ジアルキル４−アミノ−２−チエニルＲ２．２０（これは、４−アミノ−２−ブロモチオフェン（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．４３：３２９５（１９８７））と亜リン酸ジアルキルとの間のパラジウム触媒カップリング反応により、調製される）と反応されて、アミドホスホネート１７７．１４が生じる。
【１２５９】
上記手順を使用するが、異なるカルボキシ置換ヒドラジン、および／または異なるアミノ置換ホスホネートを使用して、化合物１７７．１２および１７７．１４と類似した生成物が得られる。
【１２６０】
【化５７４】
2007500743.tif 000517
これらのホスホネート（ここで、そのホスホネート基は、フェニル基またはフェニル基および炭素鎖によって、結合している）は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１７７．２は、上記のように、３−ブロモフェニルヒドラジン１７７．１５（Ｆｌｕｋａ）と反応されて、ピラゾール１７７．１６および１７７．１７が生成される。次いで、２’−置換異性体１７７．１６は、上記のように、ホスホン酸ジアルキル１７７．１８とカップリングされて、ホスホネート１７７．１９が得られる。
【１２６１】
あるいは、１’−置換ピラゾール１７７．１７は、上記のように、ホスホン酸ジアルキルビニル１７７．２０（Ａｌｄｒｉｃｈ）およびパラジウム触媒とカップリングされて、ホスホン酸ビニル１７７．２１ａが調製される。必要に応じて、この生成物は、上記のように、還元されて、類似物１７７．２１ｂが得られる。
【１２６２】
上記手順を使用するが、ブロモフェニルヒドラジン１７７．１５に代えて、異なるブロモ置換ヒドラジン、および／または異なるホスホン酸ジアルキルアルケニルを使用して、化合物１７７．１９および１７７．２１と類似した生成物が得られる。
【１２６３】
（実施例１７８）
（代表的なメドロキシプロゲステロン誘導体の調製）
【１２６４】
【化５７５】
2007500743.tif 000518
これらのホスホン酸エステル（ここで、そのホスホネート基は、多様な炭素連鎖によって、結合されている）の調製は、上で図示している。この手順では、ケトアルデヒド１７７．２は、ヒドラジンと反応されて、その２０−ケトンの脱保護後、ピラゾール誘導体１７８．１が得られる。ステロイド性２−ホルミル−３−ケトンとヒドラジンとの反応は、Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．８６：１５２０（１９６４）で記述されている。この反応は、酢酸中にて、室温で実行される。次いで、このピラゾール生成物は、ブロモメチル化合物１７８．２（ここで、Ｒ２およびＸは、上で定義したとおりである）または反応性ブロモヘテロ芳香族試薬と反応されて、アルキル化生成物１７８．３および１７８．４が生成される。置換ピラゾールのアルキル化は、例えば、Ｔ．Ｌ．Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｈｅｔｅｒｏｃｙｃｌｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ３０９（Ｌｏｎｇｍａｎ，１９９２）で記述されている。この反応は、極性溶媒（例えば、ジメチルホルムアミドまたはテトラヒドロフラン）中で、塩基（例えば、ジメチルアミノピリジン、リチウムヘキサメチルジシラジドなど）の存在下にて、等モル量のこれらの基質の間で、実行される。生成物１７８．３および１７８．４は、Ｘがジアルキルホスホノである場合以外は、本明細書中で記述された手順を使用して、ホスホネート１７８．５および１７８．６に変換される。
【１２６５】
【化５７６】
2007500743.tif 000519
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１７８．１は、ジメチルホルムアミド溶液中にて、７０℃で、１モル当量のホスホン酸ジアルキル４−ブロモメチル１７８．７（Ｌａｎｃａｓｔｅｒ）およびリチウムヘキサメチルジシラジドと反応されて、ピラゾール１７８．８および１７８．９が得られる。
【１２６６】
上記手順を使用するが、異なるブロモ置換ホスホネートを使用して、１７８．８および１７８．９と類似した生成物が得られる。
【１２６７】
【化５７７】
2007500743.tif 000520
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ピラゾール１７８．１は、テトラヒドロフラン溶液中にて、４−ブロモメチルシクロヘキサノン１７８．１４（ＷＯ  ９７３７９５９）およびカリウムヘキサメチルジシラジドと反応されて、アルキル化生成物１７８．１１および１７８．１２が得られる。次いで、２’−置換異性体１７８．１１は、還元アミノ化反応において、ホスホン酸ジアルキルアミノメチル１７８．１４（Ｉｎｔｅｒｃｈｉｍ）およびトリアセトキシホウ水素化ナトリウムと反応されて、アミンホスホネート１７８．１３が生じる。還元アミノ化手順によるアミンの調製は、例えば、Ｒ．Ｃ．Ｌａｒｏｃｋ，Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｓ，４２１（ＶＣＨ，１９８９）およびＦ．Ａ．Ｃａｒｅｙ  ａｎｄ  Ｒ．Ｊ．Ｓｕｎｄｂｅｒｇ，Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｐａｒｔ  Ｂ，２６９（Ｐｌｅｎｕｍ，２００１）で記述されている。この手順では、そのアミン成分およびアルデヒドまたはケトン成分は、Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，５５：２５５２（１９９０）で記述されているように、還元剤（例えば、ボラン、シアノホウ水素化ナトリウム、トリアセトキシホウ水素化ナトリウムまたは水素化ジイソブチルアルミニウム）の存在下にて、必要に応じて、ルイス酸（例えば、チタン酸テトライソプロピル）の存在下にて、共に反応される。
【１２６８】
１’−置換ピラゾール１７８．１２は、同じ反応により、異性体アミンホスホネート１７８．１５に変換される。
【１２６９】
上記手順を使用するが、異なるブロモ置換アルデヒドまたはケトン、および／または異なるアミノ置換ホスホネートを使用して、１７８．１３および１７８．１５と類似した生成物が得られる。
【１２７０】
（実施例１７９）
（式１８０の代表的な化合物の調製）
【１２７１】
【化５７８】
2007500743.tif 000521
上で図示したように、Ｃ−２１第一級水酸基の誘導体は、トリアムシノロンアセトニドを適当なホスホネートでアルキル化することにより、容易に調製される。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１２７２】
【化５７９】
2007500743.tif 000522
１当量の水素化ナトリウムを使用して、１７９．１にある第一級ヒドロキシプロトンを化学選択的に抽出した後、このホスホネートトリフレートが加えられて、エーテル１７９．５が得られる。
【１２７３】
（実施例１８０）
（式１８１の代表的な化合物の調製）
【１２７４】
【化５８０】
2007500743.tif 000523
上で図示したように、第一級水酸基と第二級水酸基との間の反応性の差を利用して、この第一級水酸基は、適当な保護基でマスクされる。１８０．６の第二級水酸基を脱離基結合ホスホネートでアルキル化し、引き続いて、脱保護した後、所望の類似物１８０．３が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１２７５】
【化５８１】
2007500743.tif 000524
トリアムシノロンアセトニド１８０．１は、標準的なＴＢＳＣｌおよびイミダゾール条件を使用して、そのシリルエーテルとして、化学選択的に保護される（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１９７２，９４，６１９０）。露出された第二級水酸基にて、水素化ナトリウムおよびこのホスホネートトリフレートでアルキル化すると、中間体１８０．９が得られる。このシリルエーテルを最後にＴＢＡＦで保護すると、所望の生成物１８０．１０が得られる。
【１２７６】
（実施例１８１）
（式１８２の代表的な化合物の調製）
【１２７７】
【化５８２】
2007500743.tif 000525
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。このアセタールのホスホネート誘導体は、トリアムシノロンアセトニド１８１．１をジオール１８１．１１に酸性加水分解することから、容易に調製される。このジオールをホスホネートアルデヒドでアセチル化すると、所望のアセタール１８１．４が得られる。本発明の特定の化合物は、以下で図示するように、調製できる。
【１２７８】
【化５８３】
2007500743.tif 000526
トリアムシノロンアセトニド１８１．１は、まず、酢酸水溶液中にて、加水分解される（Ｃａｎ．Ｊ．Ｃｈｅｍ．１９８３，６１，６３４）。得られたジオール１８１．１１は、このホスホネートアルデヒドおよび過塩素酸でアセタール化されて、アセタール１８１．１２が得られる（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．１９９６，３９，４８８８−４８９６）。
【１２７９】
（実施例１８２）
（式１８３の代表的な化合物の調製）
【１２８０】
【化５８４】
2007500743.tif 000527
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。Ｃ−１１水酸基での誘導体化は、リメキソロン１８２．１を適当なホスホネートでアルキル化することによって達成され、式１８２．２の類似物が得られる。本発明の特定の化合物は、以下で図示するように、調製できる。
【１２８１】
【化５８５】
2007500743.tif 000528
１８２．１のヒドロキシプロトンを水素化ナトリウムで抽出した後、ホスホン酸トリフリト酸ジエチルが加えられて、エーテル１８２．５が得られる。
【１２８２】
（実施例１８３）
（式１８４の代表的な化合物の調製）
【１２８３】
【化５８６】
2007500743.tif 000529
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。Ｃ−１７でのカルボニルの誘導体は、フルチカゾンをカルボン酸１８３．５にケン化することから、容易に調製される。このカルボン酸を活性化することに続いて、チオホスホネートまたはアミノホスホネート求核試薬と反応させると、それぞれ、所望のチオエステル１８３．１およびアミド１８３．２が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１２８４】
【化５８７】
2007500743.tif 000530
フルチカゾンは、まず、アセトン中にて、水酸化カリウムでケン化される（Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ２００２，９２１−９２７）。得られたカルボン酸１８３．５は、１，１’−カルボニルジイミダゾール（ＣＤＩ）を加えることにより、カルボン酸イミダゾールに活性化される（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．１９９４，３７，３７１７−３７２９）。このチオホスホネートで処理すると、チオエステル１８３．６が得られる。その反応性を向上させるために、マグネシウムエトキシドが加えられ得る（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．１９８１，２２，３２４５−３２４６）。あるいは、１８３．５から誘導されたカルボイミダゾール中間体は、このアミノホスホネートと反応でき、アミド１８３．７が生成される。
【１２８５】
（実施例１８４）
（式１８６の代表的な化合物の調製）
【１２８６】
【化５８８】
2007500743.tif 000531
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。化合物１８４．１の立体的に障害が少ないＣ−１１水酸基は、適当なホスホネートで選択的にアルキル化されて、式１８４．３の類似物が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１２８７】
【化５８９】
2007500743.tif 000532
１当量の水素化ナトリウムを使用して、１８４．１にあるＣ−１１ヒドロキシプロトンを位置選択的に抽出した後、このホスホネートトリフレートが加えられて、エーテル１８４．８が得られる。
【１２８８】
（実施例１８５）
（式１８７の代表的な化合物の調製）
【１２８９】
【化５９０】
2007500743.tif 000533
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。再度、Ｃ−１１水酸基とＣ−１７水酸基との間の反応性の差を利用して、このＣ−１１水酸基は、適当な保護基でマスクされる。１８５．９のＣ−１７ヒドロキシ部分を脱離基結合ホスホネートでアルキル化し、引き続いて、脱保護した後、所望の類似物１８５．４が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１２９０】
【化５９１】
2007500743.tif 000534
フルチカゾン１８５．１は、標準的な無水酢酸およびＤＭＡＰ条件を使用して、そのＣ−１１アセテートとして、位置選択的に保護される（Ｊ．Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．１９９８，６３，２３４２−２３４７）。露出されたＣ−１７水酸基にて、水素化ナトリウムおよびこのホスホネートトリフレートでアルキル化すると、中間体１８５．１２が得られる。このアセテートを最後にアンモニア保護すると、所望のエーテル１８５．１３が得られる。
【１２９１】
（実施例１８６）
（式１８９の代表的な化合物の調製）
【１２９２】
【化５９２】
2007500743.tif 000535
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。Ｃ−１１水酸基での誘導体化は、モメタゾンフオレート１８６．１を適当なホスホネートでアルキル化することによって達成され、式１８６．２の類似物が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１２９３】
【化５９３】
2007500743.tif 000536
１８６．１のヒドロキシプロトンを水素化ナトリウムで抽出した後、ホスホン酸トリフリト酸ジエチルが加えられて、エーテル１８６．４が得られる。
【１２９４】
（実施例１８７）
（式１８８の代表的な化合物の調製）
【１２９５】
【化５９４】
2007500743.tif 000537
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。モメタゾンフオレート１８７．１にある唯一の露出した水酸基を保護することに続いて、中間体１８７．５がケン化されて、アルコール１８７．７が得られる。Ｃ−１７水酸基にて、適当なホスホネートでアルキル化し、引き続いて、脱保護すると、所望の生成物１８７．３が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１２９６】
【化５９５】
2007500743.tif 000538
モメタゾンフオレート１８７．１は、標準的なＴＢＳＣｌおよびイミダゾール条件を使用して、そのシリルエーテルとして、保護される（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１９７２，９４，６１９０）。水酸化ナトリウム水溶液を使用して、そのフオリルエステル部分をケン化すると、アルコール１８７．９が得られる（Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｐｅｒｋｉｎ  Ｔｒａｎｓ．１  １９９３，１２，１３５９−１３６６）。この第三級水酸基は、水酸化ナトリウムおよびこのホスホネートトリフレートを加えることにより、アルキル化される。中間体１８７．１０にあるシリルエーテルをＴＢＡＦで脱保護した後、ホスホネートジエチル１８７．１１が得られる。
【１２９７】
（実施例１８８）
（式１９２の代表的な化合物の調製）
【１２９８】
【化５９６】
2007500743.tif 000539
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。スレプタン酸メチルプレゾニゾロン１８８．１にあるスルホン酸ナトリウム部分は、その分子内の最も求核性の部位であるので、類似物の合成には、典型的には、このスルホネート官能基の保護または後期導入が関与している。後者の戦略を使用するためには、１８８．１は、まず、ケン化されて、トリオール１８８．５が得られる。この第一級水酸基を適当なホスホネートでアルキル化すると、式１８８．２の類似物が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１２９９】
【化５９７】
2007500743.tif 000540
１８８．１にあるスレプタン酸エステルの加水分解は、水酸化ナトリウム水溶液を使用して達成され、トリオール１８８．５が生成される。立体障害が少ない第一級水酸基は、水酸化ナトリウムおよびこのホスホネートトリフレートを加えることによりアルキル化されて、ホスホン酸ジエチル１８８．６が得られる。
【１３００】
（実施例１８９）
（式１９０の代表的な化合物の調製）
【１３０１】
【化５９８】
2007500743.tif 000541
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。この第一級水酸基を保護することに続いて、保護した中間体１８９．７は、さらに露出されたＣ−１１ヒドロキシ部位にて、アルキル化される。脱保護および引き続いたスレプタン酸エステルの導入により、所望の生成物１８９．３が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１３０２】
【化５９９】
2007500743.tif 000542
トリオール１８９．５は、標準的なＴＢＳＣｌおよびイミダゾール条件を使用して、そのシリルエーテルとして、保護される（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１９７２，９４，６１９０）。ホスホン酸トリフリト酸ジエチルでアルキル化した後、得られた中間体１８９．１１は、ＴＢＡＦで処理されて、ジオール１８９．１２が得られる。このスレプタン酸エステルの結合は、４段階で達成される：この第一級アルコールのそのメシレートとしての活性化、ヨウ化物へのフィンケルシュタイン変換（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．１９８１，２２，２０５５）、オクタジオン酸での求核置換、および第二級アミンでの最終的な活性化および置換により、化合物１８９．１３が得られる（Ｊ．Ｐｈａｒｍ．Ｓｃｉ．１９８５，７４，３６５−３７４）。
【１３０３】
（実施例１９０）
（式１９１の代表的な化合物の調製）
【１３０４】
【化６００】
2007500743.tif 000543
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。２個の立体障害が少ない部位でトリオール１９０．５を保護すると、アルコール１９０．１４が得られ、これは、その唯一の露出した水酸基にて、適当なホスホネートでアルキル化される。脱保護およびスレプタン酸エステルの形成により、類似物１９０．４の合成が完結する。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１３０５】
【化６０１】
2007500743.tif 000544
トリオール１９０．５は、そのＴＢＳエーテルとして、保護される；しかしながら、ビス保護には、さらに厳しい条件が考慮されるべきである。ホスホン酸トリフリト酸ジエチルでアルキル化した後、得られた中間体１９０．１８は、ＴＢＡＦで処理されて、ジオール１９０．１９が得られる。このスレプタン酸エステルの結合は、４段階で達成される：この第一級アルコールのそのメシレートとしての活性化、ヨウ化物へのフィンケルシュタイン変換（Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ  Ｌｅｔｔ．１９８１，２２，２０５５）、オクタジオン酸での求核置換、および第二級アミンでの最終的な活性化および置換により、化合物１９０．２０が得られる（Ｊ．Ｐｈａｒｍ．Ｓｃｉ．１９８５，７４，３６５−３７４）。
【１３０６】
（実施例１９１）
（式１９３の代表的な化合物の調製）
【１３０７】
【化６０２】
2007500743.tif 000545
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。Ｃ−１１水酸基での誘導体化は、ベクロメタゾン１９１．１を適当なホスホネートでアルキル化することによって達成され、式１９１．２の類似物が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１３０８】
【化６０３】
2007500743.tif 000546
化合物１９１．１のヒドロキシプロトンを水素化ナトリウムで抽出した後、ホスホン酸トリフリト酸ジエチルが加えられて、エーテル１９１．５が得られる。
【１３０９】
（実施例１９２）
（式１９４の代表的な化合物の調製）
【１３１０】
【化６０４】
2007500743.tif 000547
本発明の代表的な化合物は、ベクロメタゾン１９２．１を完全に加水分解したときに利用可能な３個の水酸基の間の反応性の差を利用することにより、上で図示したように、調製できる。１９２．１にある唯一の露出した水酸基の保護に続いて、中間体１９２．６は、ケン化されて、ジオール１９２．７が得られる。この第一級水酸基を適当なホスホネートでアルキル化し、引き続いて、アシル化すると、プロピオン酸エステル１９２．９が得られる。脱保護後、所望の生成物１９２．３が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１３１１】
【化６０５】
2007500743.tif 000548
ベクロメタゾン１９２．１は、標準的なＴＢＳＣｌおよびイミダゾール条件を使用して、そのシリルエーテルとして、保護される（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１９７２，９４，６１９０）。水酸化ナトリウム水溶液を使用して、両方のプロピオン酸エステル部分をケン化すると、ジオール１９２．１１が得られる。立体的に障害が少ない第一級水酸基は、水酸化ナトリウムおよびホスホネートトリフレートを加えることにより、アルキル化される。中間体１９２．１２をピリジン中の無水プロピオン酸で処理した後、先に加水分解したＣ−１７プロピオン酸エステルが置換される（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．１９８０，２３，４３０−４３７）。このシリルエーテルのＴＢＡＦ保護により、ホスホン酸ジエチル１９２．１４が得られる。
【１３１２】
（実施例１９３）
（式１９５の代表的な化合物の調製）
【１３１３】
【化６０６】
2007500743.tif 000549
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ジオール１９３．７の２個の水酸基は、その第一級部位にて保護することにより、位置選択的に区別されて、それにより、この第三級水酸基でのアルキル化が可能となる。次いで、得られたホスホネート中間体１９３．１６は、脱保護されて、ジオール１９３．１７が得られる。さらにアクセスし易い第一級水酸基は、アシル化されて、所望の類似物１９３．４が生成される。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１３１４】
【化６０７】
2007500743.tif 000550
ジオール１９２．１１（実施例１９２を参照）は、この第一級部位にて、そのシリルエーテル１９３．１８として、保護される。このホスホン酸トリフリト酸ジエチルでアルキル化することに続いて、得られた中間体１９３．１９は、ＴＢＡＦで処理されて、ジオール１９３．２０が得られる。無水プロピオン酸およびピリジンが使用されて、最終生成物１９３．２１が産生される（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．１９８０，２３，４３０−４３７）。
【１３１５】
（実施例１９４）
（式１９６の代表的な化合物の調製）
【１３１６】
【化６０８】
2007500743.tif 000551
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。Ｃ−１１水酸基での誘導体化は、アセポン酸メチルプレドニゾロン１９４．１を適当なホスホネートでアルキル化することによって達成され、式１９４．２の類似物が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１３１７】
【化６０９】
2007500743.tif 000552
１９４．１のヒドロキシプロトンを水素化ナトリウムで抽出した後、ホスホン酸トリフリト酸ジエチルが加えられて、エーテル１９４．５が得られる。
【１３１８】
（実施例１９５）
（式１９８の代表的な化合物の調製）
【１３１９】
【化６１０】
2007500743.tif 000553
本発明の代表的な化合物は、アセポン酸メチルプレドニゾロン１９５．１を完全に加水分解したときに利用可能な３個の水酸基の間の反応性の差を利用することにより、上で図示したように、調製できる。１９５．１にある唯一の露出した水酸基の保護に続いて、中間体１９５．６は、ケン化されて、ジオール１９５．７が得られる。この第一級水酸基を適当なホスホネートでアルキル化し、引き続いて、アシル化すると、プロピオン酸エステル１９５．９が得られる。脱保護後、所望の生成物１９５．３が得られる。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１３２０】
【化６１１】
2007500743.tif 000554
アセポン酸メチルプレドニゾロン１９５．１は、標準的なＴＢＳＣｌおよびイミダゾール条件を使用して、そのシリルエーテルとして、保護される（Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．１９７２，９４，６１９０）。水酸化ナトリウム水溶液を使用して、両方のエステル部分をケン化すると、ジオール１９５．１１が得られる。立体的に障害が少ない第一級水酸基は、水酸化ナトリウムおよびホスホネートトリフレートを加えることにより、アルキル化される。中間体１９５．１２をピリジン中の無水プロピオン酸で処理した後、先に加水分解したＣ−１７プロピオン酸エステルが置換される（Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．１９８０，２３，４３０−４３７）。このシリルエーテルのＴＢＡＦ保護により、ホスホン酸ジエチル１９５．１４が得られる。
【１３２１】
（実施例１９６）
（式１９７の代表的な化合物の調製）
【１３２２】
【化６１２】
2007500743.tif 000555
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。ジオール１９６．７の２個の水酸基は、その第一級部位にて保護することにより、位置選択的に区別されて、それにより、この第三級水酸基でのアルキル化が可能となる。次いで、得られたホスホネート中間体１９６．１６は、脱保護されて、ジオール１９６．１７が得られる。再度、さらにアクセスし易い第一級水酸基は、アシル化されて、所望の類似物１９６．４が生成される。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１３２３】
【化６１３】
2007500743.tif 000556
ジオール１９５．１１（実施例１９５を参照）は、この第一級部位にて、そのシリルエーテル１９６．１８として、保護される。このホスホン酸トリフリト酸ジエチルでアルキル化することに続いて、得られた中間体１９６．１９は、ＴＢＡＦで処理されて、ジオール１９６．２０が得られる。無水酢酸およびピリジンが使用されて、最終生成物１９６．２１が産生される（Ｊ．Ｍｏｌ．Ｂｉｏｌ．１９７２，７２，２１９）。
【１３２４】
（実施例１９７）
（式１９９の代表的な化合物の調製）
【１３２５】
【化６１４】
2007500743.tif 000557
本発明の代表的な化合物は、上で図示したように、調製できる。リン含有メリメポディブ（ｍｅｒｉｍｅｐｏｄｉｂ）類似物１９７．２は、アルキル化により、親化合物から合成される。メリメポディブ１９７．１は、ＵＳ  ６０５４４７２およびＵＳ  ６３４４４６５で記述された手順により、得られる。メリメポディブ１９７．１のメトキシ基は、適当な試薬（例えば、三臭化ホウ素）を使用して、フェノール性ＯＨに脱メチル化される。このホスホネート部分は、適当な溶媒（例えば、ＤＭＦ）中にて、このフェノール性ＯＨに導入され、次いで、適当な有機または無機塩基の存在下にて、脱離基（臭素、メシル、トシルまたはトリフルオロメタンスルホニル）を有するホスホネート試薬で処理される。本発明の特定の化合物は、以下のようにして、調製できる。
【１３２６】
【化６１５】
2007500743.tif 000558
１９７．１のジクロロメタン溶液は、三臭化ホウ素で処理されて、脱メチル化化合物１９７．８が得られる。次いで、化合物１９７．８は、炭酸セシウムおよび１当量の（トリフルオロメタンスルホニルオキシ）−メチルホスホン酸ジエチルエステル１９７．９で処理されて、メリメポディブ−ホスホネート１９７．１０が得られる。上記手順を使用するが、異なるホスホネート試薬を使用して、異なる連結基を有する対応する生成物を得ることができる。
【１３２７】
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⹉㘱⸹㈲㬸ㄠ䤮ㄮ㤶㈮㤲※⸱⹉㘱⸹㌲㬰ㄠ䤮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸱⹉㘱⸹㌲㬶ㄠ䤮ㄮ㤶㈮㜳ㄻ䤮ㄮ㤶㈮㠳※⸱⹉㘱⸹㌲㬹ㄠ䤮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸱⹉㘱⸹㔱㬷ㄠ䤮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸱⹉㘱⸹㘱㬹⸱⹉㘱⸹㜱㬲ㄠ䤮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸱⹉㘱⸹㐲㬰ㄠ䤮ㄮ㤶㈮㐴※⸱⹉㜱⸲㈲㬸ㄠ䤮ㄮ㈷㈮㤲ㄻ䤮ㄮ㈷㈮〳※⸱⹉㜱⸲㌲㬱ㄠ䤮ㄮ㈷㈮㘳※⸱⹉㜱⸲㌲㬷ㄠ䤮ㄮ㈷㈮㠳※⸱⹉㜱⸲㌲㬹⸱⹉㜱⸲㔱㬴ㄠ䤮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸱⹉㜱⸲㘱㬶ㄠ䤮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸱⹉㜱⸲㜱㬲ㄠ䤮ㄮ㈷ㄮ㔷ㄻ䤮ㄮ㈷㈮〴※⸱⹉㜱⸲㐲㬴ㄠ䤮ㄮ㔷㈮㠲※⸱⹉㜱⸵㈲㬹ㄠ䤮ㄮ㔷㈮〳※⸱⹉㜱⸵㌲㬱⸱⹉㜱⸵㌲㬶ㄠ䤮ㄮ㔷㈮㜳※⸱⹉㜱⸵㌲㬸ㄠ䤮ㄮ㔷㈮㤳※⸱⹉㜱⸵㔱㬴ㄠ䤮ㄮ㔷ㄮ㜵ㄻ䤮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸱⹉㜱⸵㘱㬹ㄠ䤮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸱⹉㜱⸵㜱㬵ㄠ䤮ㄮ㔷㈮〴※⸱⹉㜱⸵㐲㬴⸱⹉㐲⸰㈲㬸ㄠ䤮㈮〴㈮㤲※⸱⹉㐲⸰㌲㬰ㄠ䤮㈮〴㈮ㄳ※⸱⹉㐲⸰㌲㬶ㄠ䤮㈮〴㈮㜳ㄻ䤮㈮〴㈮㠳※⸱⹉㐲⸰㌲㬹ㄠ䤮㈮〴ㄮ㐵※⸱⹉㐲⸰㔱㬷ㄠ䤮㈮〴ㄮ㘶※⸱⹉㐲⸰㘱㬹⸱⹉㐲⸰㜱㬲ㄠ䤮㈮〴ㄮ㔷※⸱⹉㐲⸰㐲㬰ㄠ䤮㈮〴㈮㐴※⸱⹉㐲⸴㈲㬸ㄠ䤮㈮㐴㈮㤲ㄻ䤮㈮㐴㈮〳※⸱⹉㐲⸴㌲㬱ㄠ䤮㈮㐴㈮㘳※⸱⹉㐲⸴㌲㬷ㄠ䤮㈮㐴㈮㠳※⸱⹉㐲⸴㌲㬹⸱⹉㐲⸴㔱㬴ㄠ䤮㈮㐴ㄮ㜵※⸱⹉㐲⸴㘱㬶ㄠ䤮㈮㐴ㄮ㤶※⸱⹉㐲⸴㜱㬲ㄠ䤮㈮㐴ㄮ㔷ㄻ䤮㈮㐴㈮〴※⸱⹉㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸱⹊㈲⸸㈲㬸⸱⹊㈲⸸㈲㬹ㄠ䨮㈮㠲㈮〳※⸱⹊㈲⸸㌲㬱ㄠ䨮㈮㠲㈮㘳※⸱⹊㈲⸸㌲㬷ㄠ䨮㈮㠲㈮㠳ㄻ䨮㈮㠲㈮㤳※⸱⹊㈲⸸㔱㬴ㄠ䨮㈮㠲ㄮ㜵※⸱⹊㈲⸸㘱㬶ㄠ䨮㈮㠲ㄮ㤶※⸱⹊㈲⸸㜱㬲⸱⹊㈲⸸㜱㬵ㄠ䨮㈮㠲㈮〴※⸱⹊㈲⸸㐲㬴ㄠ䨮㈮㤲㈮㠲※⸱⹊㈲⸹㈲㬹ㄠ䨮㈮㤲㈮〳ㄻ䨮㈮㤲㈮ㄳ※⸱⹊㈲⸹㌲㬶ㄠ䨮㈮㤲㈮㜳※⸱⹊㈲⸹㌲㬸ㄠ䨮㈮㤲㈮㤳※⸱⹊㈲⸹㔱㬴⸱⹊㈲⸹㔱㬷ㄠ䨮㈮㤲ㄮ㘶※⸱⹊㈲⸹㘱㬹ㄠ䨮㈮㤲ㄮ㈷※⸱⹊㈲⸹㜱㬵ㄠ䨮㈮㤲㈮〴ㄻ䨮㈮㤲㈮㐴※⸱⹊㌲⸰㈲㬸ㄠ䨮㈮〳㈮㤲※⸱⹊㌲⸰㌲㬰ㄠ䨮㈮〳㈮ㄳ※⸱⹊㌲⸰㌲㬶⸱⹊㌲⸰㌲㬷ㄠ䨮㈮〳㈮㠳※⸱⹊㌲⸰㌲㬹ㄠ䨮㈮〳ㄮ㐵※⸱⹊㌲⸰㔱㬷ㄠ䨮㈮〳ㄮ㘶ㄻ䨮㈮〳ㄮ㤶※⸱⹊㌲⸰㜱㬲ㄠ䨮㈮〳ㄮ㔷※⸱⹊㌲⸰㐲㬰ㄠ䨮㈮〳㈮㐴※⸱⹊㌲⸱㈲㬸⸱⹊㌲⸱㈲㬹ㄠ䨮㈮ㄳ㈮〳※⸱⹊㌲⸱㌲㬱ㄠ䨮㈮ㄳ㈮㘳※⸱⹊㌲⸱㌲㬷ㄠ䨮㈮ㄳ㈮㠳ㄻ䨮㈮ㄳ㈮㤳※⸱⹊㌲⸱㔱㬴ㄠ䨮㈮ㄳㄮ㜵※⸱⹊㌲⸱㘱㬶ㄠ䨮㈮ㄳㄮ㤶※⸱⹊㌲⸱㜱㬲⸱⹊㌲⸱㜱㬵ㄠ䨮㈮ㄳ㈮〴※⸱⹊㌲⸱㐲㬴ㄠ䨮㈮㘳㈮㠲※⸱⹊㌲⸶㈲㬹ㄠ䨮㈮㘳㈮〳ㄻ䨮㈮㘳㈮ㄳ※⸱⹊㌲⸶㌲㬶ㄠ䨮㈮㘳㈮㜳※⸱⹊㌲⸶㌲㬸ㄠ䨮㈮㘳㈮㤳※⸱⹊㌲⸶㔱㬴⸱⹊㌲⸶㔱㬷ㄠ䨮㈮㘳ㄮ㘶※⸱⹊㌲⸶㘱㬹ㄠ䨮㈮㘳ㄮ㈷※⸱⹊㌲⸶㜱㬵ㄠ䨮㈮㘳㈮〴ㄻ䨮㈮㘳㈮㐴※⸱⹊㌲⸷㈲㬸ㄠ䨮㈮㜳㈮㤲※⸱⹊㌲⸷㌲㬰ㄠ䨮㈮㜳㈮ㄳ※⸱⹊㌲⸷㌲㬶⸱⹊㌲⸷㌲㬷ㄠ䨮㈮㜳㈮㠳※⸱⹊㌲⸷㌲㬹ㄠ䨮㈮㜳ㄮ㐵※⸱⹊㌲⸷㔱㬷ㄠ䨮㈮㜳ㄮ㘶ㄻ䨮㈮㜳ㄮ㤶※⸱⹊㌲⸷㜱㬲ㄠ䨮㈮㜳ㄮ㔷※⸱⹊㌲⸷㐲㬰ㄠ䨮㈮㜳㈮㐴※⸱⹊㌲⸸㈲㬸⸱⹊㌲⸸㈲㬹ㄠ䨮㈮㠳㈮〳※⸱⹊㌲⸸㌲㬱ㄠ䨮㈮㠳㈮㘳※⸱⹊㌲⸸㌲㬷ㄠ䨮㈮㠳㈮㠳ㄻ䨮㈮㠳㈮㤳※⸱⹊㌲⸸㔱㬴ㄠ䨮㈮㠳ㄮ㜵※⸱⹊㌲⸸㘱㬶ㄠ䨮㈮㠳ㄮ㤶※⸱⹊㌲⸸㜱㬲⸱⹊㌲⸸㜱㬵ㄠ䨮㈮㠳㈮〴※⸱⹊㌲⸸㐲㬴ㄠ䨮㈮㤳㈮㠲※⸱⹊㌲⸹㈲㬹ㄠ䨮㈮㤳㈮〳ㄻ䨮㈮㤳㈮ㄳ※⸱⹊㌲⸹㌲㬶ㄠ䨮㈮㤳㈮㜳※⸱⹊㌲⸹㌲㬸ㄠ䨮㈮㤳㈮㤳※⸱⹊㌲⸹㔱㬴⸱⹊㌲⸹㔱㬷ㄠ䨮㈮㤳ㄮ㘶※⸱⹊㌲⸹㘱㬹ㄠ䨮㈮㤳ㄮ㈷※⸱⹊㌲⸹㜱㬵ㄠ䨮㈮㤳㈮〴ㄻ䨮㈮㤳㈮㐴※⸱⹊㔱⸴㈲㬸ㄠ䨮ㄮ㐵㈮㤲※⸱⹊㔱⸴㌲㬰ㄠ䨮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸱⹊㔱⸴㌲㬶⸱⹊㔱⸴㌲㬷ㄠ䨮ㄮ㐵㈮㠳※⸱⹊㔱⸴㌲㬹ㄠ䨮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸱⹊㔱⸴㔱㬷ㄠ䨮ㄮ㐵ㄮ㘶ㄻ䨮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸱⹊㔱⸴㜱㬲ㄠ䨮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸱⹊㔱⸴㐲㬰ㄠ䨮ㄮ㐵㈮㐴※⸱⹊㔱⸷㈲㬸⸱⹊㔱⸷㈲㬹ㄠ䨮ㄮ㜵㈮〳※⸱⹊㔱⸷㌲㬱ㄠ䨮ㄮ㜵㈮㘳※⸱⹊㔱⸷㌲㬷ㄠ䨮ㄮ㜵㈮㠳ㄻ䨮ㄮ㜵㈮㤳※⸱⹊㔱⸷㔱㬴ㄠ䨮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸱⹊㔱⸷㘱㬶ㄠ䨮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸱⹊㔱⸷㜱㬲⸱⹊㔱⸷㜱㬵ㄠ䨮ㄮ㜵㈮〴※⸱⹊㔱⸷㐲㬴ㄠ䨮ㄮ㘶㈮㠲※⸱⹊㘱⸶㈲㬹ㄠ䨮ㄮ㘶㈮〳ㄻ䨮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸱⹊㘱⸶㌲㬶ㄠ䨮ㄮ㘶㈮㜳※⸱⹊㘱⸶㌲㬸ㄠ䨮ㄮ㘶㈮㤳※⸱⹊㘱⸶㔱㬴⸱⹊㘱⸶㔱㬷ㄠ䨮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸱⹊㘱⸶㘱㬹ㄠ䨮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸱⹊㘱⸶㜱㬵ㄠ䨮ㄮ㘶㈮〴ㄻ䨮ㄮ㘶㈮㐴※⸱⹊㘱⸹㈲㬸ㄠ䨮ㄮ㤶㈮㤲※⸱⹊㘱⸹㌲㬰ㄠ䨮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸱⹊㘱⸹㌲㬶⸱⹊㘱⸹㌲㬷ㄠ䨮ㄮ㤶㈮㠳※⸱⹊㘱⸹㌲㬹ㄠ䨮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸱⹊㘱⸹㔱㬷ㄠ䨮ㄮ㤶ㄮ㘶ㄻ䨮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸱⹊㘱⸹㜱㬲ㄠ䨮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸱⹊㘱⸹㐲㬰ㄠ䨮ㄮ㤶㈮㐴※⸱⹊㜱⸲㈲㬸⸱⹊㜱⸲㈲㬹ㄠ䨮ㄮ㈷㈮〳※⸱⹊㜱⸲㌲㬱ㄠ䨮ㄮ㈷㈮㘳※⸱⹊㜱⸲㌲㬷ㄠ䨮ㄮ㈷㈮㠳ㄻ䨮ㄮ㈷㈮㤳※⸱⹊㜱⸲㔱㬴ㄠ䨮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸱⹊㜱⸲㘱㬶ㄠ䨮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸱⹊㜱⸲㜱㬲⸱⹊㜱⸲㜱㬵ㄠ䨮ㄮ㈷㈮〴※⸱⹊㜱⸲㐲㬴ㄠ䨮ㄮ㔷㈮㠲※⸱⹊㜱⸵㈲㬹ㄠ䨮ㄮ㔷㈮〳ㄻ䨮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸱⹊㜱⸵㌲㬶ㄠ䨮ㄮ㔷㈮㜳※⸱⹊㜱⸵㌲㬸ㄠ䨮ㄮ㔷㈮㤳※⸱⹊㜱⸵㔱㬴⸱⹊㜱⸵㔱㬷ㄠ䨮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸱⹊㜱⸵㘱㬹ㄠ䨮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸱⹊㜱⸵㜱㬵ㄠ䨮ㄮ㔷㈮〴ㄻ䨮ㄮ㔷㈮㐴※⸱⹊㐲⸰㈲㬸ㄠ䨮㈮〴㈮㤲※⸱⹊㐲⸰㌲㬰ㄠ䨮㈮〴㈮ㄳ※⸱⹊㐲⸰㌲㬶⸱⹊㐲⸰㌲㬷ㄠ䨮㈮〴㈮㠳※⸱⹊㐲⸰㌲㬹ㄠ䨮㈮〴ㄮ㐵※⸱⹊㐲⸰㔱㬷ㄠ䨮㈮〴ㄮ㘶ㄻ䨮㈮〴ㄮ㤶※⸱⹊㐲⸰㜱㬲ㄠ䨮㈮〴ㄮ㔷※⸱⹊㐲⸰㐲㬰ㄠ䨮㈮〴㈮㐴※⸱⹊㐲⸴㈲㬸⸱⹊㐲⸴㈲㬹ㄠ䨮㈮㐴㈮〳※⸱⹊㐲⸴㌲㬱ㄠ䨮㈮㐴㈮㘳※⸱⹊㐲⸴㌲㬷ㄠ䨮㈮㐴㈮㠳ㄻ䨮㈮㐴㈮㤳※⸱⹊㐲⸴㔱㬴ㄠ䨮㈮㐴ㄮ㜵※⸱⹊㐲⸴㘱㬶ㄠ䨮㈮㐴ㄮ㤶※⸱⹊㐲⸴㜱㬲⸱⹊㐲⸴㜱㬵ㄠ䨮㈮㐴㈮〴※⸱⹊㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯邼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸱⹌㈲⸸㈲㬸⸱⹌㈲⸸㈲㬹ㄠ䰮㈮㠲㈮〳※⸱⹌㈲⸸㌲㬱ㄠ䰮㈮㠲㈮㘳※⸱⹌㈲⸸㌲㬷ㄠ䰮㈮㠲㈮㠳ㄻ䰮㈮㠲㈮㤳※⸱⹌㈲⸸㔱㬴ㄠ䰮㈮㠲ㄮ㜵※⸱⹌㈲⸸㘱㬶ㄠ䰮㈮㠲ㄮ㤶※⸱⹌㈲⸸㜱㬲⸱⹌㈲⸸㜱㬵ㄠ䰮㈮㠲㈮〴※⸱⹌㈲⸸㐲㬴ㄠ䰮㈮㤲㈮㠲※⸱⹌㈲⸹㈲㬹ㄠ䰮㈮㤲㈮〳ㄻ䰮㈮㤲㈮ㄳ※⸱⹌㈲⸹㌲㬶ㄠ䰮㈮㤲㈮㜳※⸱⹌㈲⸹㌲㬸ㄠ䰮㈮㤲㈮㤳※⸱⹌㈲⸹㔱㬴⸱⹌㈲⸹㔱㬷ㄠ䰮㈮㤲ㄮ㘶※⸱⹌㈲⸹㘱㬹ㄠ䰮㈮㤲ㄮ㈷※⸱⹌㈲⸹㜱㬵ㄠ䰮㈮㤲㈮〴ㄻ䰮㈮㤲㈮㐴※⸱⹌㌲⸰㈲㬸ㄠ䰮㈮〳㈮㤲※⸱⹌㌲⸰㌲㬰ㄠ䰮㈮〳㈮ㄳ※⸱⹌㌲⸰㌲㬶⸱⹌㌲⸰㌲㬷ㄠ䰮㈮〳㈮㠳※⸱⹌㌲⸰㌲㬹ㄠ䰮㈮〳ㄮ㐵※⸱⹌㌲⸰㔱㬷ㄠ䰮㈮〳ㄮ㘶ㄻ䰮㈮〳ㄮ㤶※⸱⹌㌲⸰㜱㬲ㄠ䰮㈮〳ㄮ㔷※⸱⹌㌲⸰㐲㬰ㄠ䰮㈮〳㈮㐴※⸱⹌㌲⸱㈲㬸⸱⹌㌲⸱㈲㬹ㄠ䰮㈮ㄳ㈮〳※⸱⹌㌲⸱㌲㬱ㄠ䰮㈮ㄳ㈮㘳※⸱⹌㌲⸱㌲㬷ㄠ䰮㈮ㄳ㈮㠳ㄻ䰮㈮ㄳ㈮㤳※⸱⹌㌲⸱㔱㬴ㄠ䰮㈮ㄳㄮ㜵※⸱⹌㌲⸱㘱㬶ㄠ䰮㈮ㄳㄮ㤶※⸱⹌㌲⸱㜱㬲⸱⹌㌲⸱㜱㬵ㄠ䰮㈮ㄳ㈮〴※⸱⹌㌲⸱㐲㬴ㄠ䰮㈮㘳㈮㠲※⸱⹌㌲⸶㈲㬹ㄠ䰮㈮㘳㈮〳ㄻ䰮㈮㘳㈮ㄳ※⸱⹌㌲⸶㌲㬶ㄠ䰮㈮㘳㈮㜳※⸱⹌㌲⸶㌲㬸ㄠ䰮㈮㘳㈮㤳※⸱⹌㌲⸶㔱㬴⸱⹌㌲⸶㔱㬷ㄠ䰮㈮㘳ㄮ㘶※⸱⹌㌲⸶㘱㬹ㄠ䰮㈮㘳ㄮ㈷※⸱⹌㌲⸶㜱㬵ㄠ䰮㈮㘳㈮〴ㄻ䰮㈮㘳㈮㐴※⸱⹌㌲⸷㈲㬸ㄠ䰮㈮㜳㈮㤲※⸱⹌㌲⸷㌲㬰ㄠ䰮㈮㜳㈮ㄳ※⸱⹌㌲⸷㌲㬶⸱⹌㌲⸷㌲㬷ㄠ䰮㈮㜳㈮㠳※⸱⹌㌲⸷㌲㬹ㄠ䰮㈮㜳ㄮ㐵※⸱⹌㌲⸷㔱㬷ㄠ䰮㈮㜳ㄮ㘶ㄻ䰮㈮㜳ㄮ㤶※⸱⹌㌲⸷㜱㬲ㄠ䰮㈮㜳ㄮ㔷※⸱⹌㌲⸷㐲㬰ㄠ䰮㈮㜳㈮㐴※⸱⹌㌲⸸㈲㬸⸱⹌㌲⸸㈲㬹ㄠ䰮㈮㠳㈮〳※⸱⹌㌲⸸㌲㬱ㄠ䰮㈮㠳㈮㘳※⸱⹌㌲⸸㌲㬷ㄠ䰮㈮㠳㈮㠳ㄻ䰮㈮㠳㈮㤳※⸱⹌㌲⸸㔱㬴ㄠ䰮㈮㠳ㄮ㜵※⸱⹌㌲⸸㘱㬶ㄠ䰮㈮㠳ㄮ㤶※⸱⹌㌲⸸㜱㬲⸱⹌㌲⸸㜱㬵ㄠ䰮㈮㠳㈮〴※⸱⹌㌲⸸㐲㬴ㄠ䰮㈮㤳㈮㠲※⸱⹌㌲⸹㈲㬹ㄠ䰮㈮㤳㈮〳ㄻ䰮㈮㤳㈮ㄳ※⸱⹌㌲⸹㌲㬶ㄠ䰮㈮㤳㈮㜳※⸱⹌㌲⸹㌲㬸ㄠ䰮㈮㤳㈮㤳※⸱⹌㌲⸹㔱㬴⸱⹌㌲⸹㔱㬷ㄠ䰮㈮㤳ㄮ㘶※⸱⹌㌲⸹㘱㬹ㄠ䰮㈮㤳ㄮ㈷※⸱⹌㌲⸹㜱㬵ㄠ䰮㈮㤳㈮〴ㄻ䰮㈮㤳㈮㐴※⸱⹌㔱⸴㈲㬸ㄠ䰮ㄮ㐵㈮㤲※⸱⹌㔱⸴㌲㬰ㄠ䰮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸱⹌㔱⸴㌲㬶⸱⹌㔱⸴㌲㬷ㄠ䰮ㄮ㐵㈮㠳※⸱⹌㔱⸴㌲㬹ㄠ䰮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸱⹌㔱⸴㔱㬷ㄠ䰮ㄮ㐵ㄮ㘶ㄻ䰮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸱⹌㔱⸴㜱㬲ㄠ䰮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸱⹌㔱⸴㐲㬰ㄠ䰮ㄮ㐵㈮㐴※⸱⹌㔱⸷㈲㬸⸱⹌㔱⸷㈲㬹ㄠ䰮ㄮ㜵㈮〳※⸱⹌㔱⸷㌲㬱ㄠ䰮ㄮ㜵㈮㘳※⸱⹌㔱⸷㌲㬷ㄠ䰮ㄮ㜵㈮㠳ㄻ䰮ㄮ㜵㈮㤳※⸱⹌㔱⸷㔱㬴ㄠ䰮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸱⹌㔱⸷㘱㬶ㄠ䰮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸱⹌㔱⸷㜱㬲⸱⹌㔱⸷㜱㬵ㄠ䰮ㄮ㜵㈮〴※⸱⹌㔱⸷㐲㬴ㄠ䰮ㄮ㘶㈮㠲※⸱⹌㘱⸶㈲㬹ㄠ䰮ㄮ㘶㈮〳ㄻ䰮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸱⹌㘱⸶㌲㬶ㄠ䰮ㄮ㘶㈮㜳※⸱⹌㘱⸶㌲㬸ㄠ䰮ㄮ㘶㈮㤳※⸱⹌㘱⸶㔱㬴⸱⹌㘱⸶㔱㬷ㄠ䰮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸱⹌㘱⸶㘱㬹ㄠ䰮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸱⹌㘱⸶㜱㬵ㄠ䰮ㄮ㘶㈮〴ㄻ䰮ㄮ㘶㈮㐴※⸱⹌㘱⸹㈲㬸ㄠ䰮ㄮ㤶㈮㤲※⸱⹌㘱⸹㌲㬰ㄠ䰮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸱⹌㘱⸹㌲㬶⸱⹌㘱⸹㌲㬷ㄠ䰮ㄮ㤶㈮㠳※⸱⹌㘱⸹㌲㬹ㄠ䰮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸱⹌㘱⸹㔱㬷ㄠ䰮ㄮ㤶ㄮ㘶ㄻ䰮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸱⹌㘱⸹㜱㬲ㄠ䰮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸱⹌㘱⸹㐲㬰ㄠ䰮ㄮ㤶㈮㐴※⸱⹌㜱⸲㈲㬸⸱⹌㜱⸲㈲㬹ㄠ䰮ㄮ㈷㈮〳※⸱⹌㜱⸲㌲㬱ㄠ䰮ㄮ㈷㈮㘳※⸱⹌㜱⸲㌲㬷ㄠ䰮ㄮ㈷㈮㠳ㄻ䰮ㄮ㈷㈮㤳※⸱⹌㜱⸲㔱㬴ㄠ䰮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸱⹌㜱⸲㘱㬶ㄠ䰮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸱⹌㜱⸲㜱㬲⸱⹌㜱⸲㜱㬵ㄠ䰮ㄮ㈷㈮〴※⸱⹌㜱⸲㐲㬴ㄠ䰮ㄮ㔷㈮㠲※⸱⹌㜱⸵㈲㬹ㄠ䰮ㄮ㔷㈮〳ㄻ䰮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸱⹌㜱⸵㌲㬶ㄠ䰮ㄮ㔷㈮㜳※⸱⹌㜱⸵㌲㬸ㄠ䰮ㄮ㔷㈮㤳※⸱⹌㜱⸵㔱㬴⸱⹌㜱⸵㔱㬷ㄠ䰮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸱⹌㜱⸵㘱㬹ㄠ䰮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸱⹌㜱⸵㜱㬵ㄠ䰮ㄮ㔷㈮〴ㄻ䰮ㄮ㔷㈮㐴※⸱⹌㐲⸰㈲㬸ㄠ䰮㈮〴㈮㤲※⸱⹌㐲⸰㌲㬰ㄠ䰮㈮〴㈮ㄳ※⸱⹌㐲⸰㌲㬶⸱⹌㐲⸰㌲㬷ㄠ䰮㈮〴㈮㠳※⸱⹌㐲⸰㌲㬹ㄠ䰮㈮〴ㄮ㐵※⸱⹌㐲⸰㔱㬷ㄠ䰮㈮〴ㄮ㘶ㄻ䰮㈮〴ㄮ㤶※⸱⹌㐲⸰㜱㬲ㄠ䰮㈮〴ㄮ㔷※⸱⹌㐲⸰㐲㬰ㄠ䰮㈮〴㈮㐴※⸱⹌㐲⸴㈲㬸⸱⹌㐲⸴㈲㬹ㄠ䰮㈮㐴㈮〳※⸱⹌㐲⸴㌲㬱ㄠ䰮㈮㐴㈮㘳※⸱⹌㐲⸴㌲㬷ㄠ䰮㈮㐴㈮㠳ㄻ䰮㈮㐴㈮㤳※⸱⹌㐲⸴㔱㬴ㄠ䰮㈮㐴ㄮ㜵※⸱⹌㐲⸴㘱㬶ㄠ䰮㈮㐴ㄮ㤶※⸱⹌㐲⸴㜱㬲⸱⹌㐲⸴㜱㬵ㄠ䰮㈮㐴㈮〴※⸱⹌㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯邼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸱⹏㈲⸸㈲㬸⸱⹏㈲⸸㈲㬹ㄠ伮㈮㠲㈮〳※⸱⹏㈲⸸㌲㬱ㄠ伮㈮㠲㈮㘳※⸱⹏㈲⸸㌲㬷ㄠ伮㈮㠲㈮㠳ㄻ伮㈮㠲㈮㤳※⸱⹏㈲⸸㔱㬴ㄠ伮㈮㠲ㄮ㜵※⸱⹏㈲⸸㘱㬶ㄠ伮㈮㠲ㄮ㤶※⸱⹏㈲⸸㜱㬲⸱⹏㈲⸸㜱㬵ㄠ伮㈮㠲㈮〴※⸱⹏㈲⸸㐲㬴ㄠ伮㈮㤲㈮㠲※⸱⹏㈲⸹㈲㬹ㄠ伮㈮㤲㈮〳ㄻ伮㈮㤲㈮ㄳ※⸱⹏㈲⸹㌲㬶ㄠ伮㈮㤲㈮㜳※⸱⹏㈲⸹㌲㬸ㄠ伮㈮㤲㈮㤳※⸱⹏㈲⸹㔱㬴⸱⹏㈲⸹㔱㬷ㄠ伮㈮㤲ㄮ㘶※⸱⹏㈲⸹㘱㬹ㄠ伮㈮㤲ㄮ㈷※⸱⹏㈲⸹㜱㬵ㄠ伮㈮㤲㈮〴ㄻ伮㈮㤲㈮㐴※⸱⹏㌲⸰㈲㬸ㄠ伮㈮〳㈮㤲※⸱⹏㌲⸰㌲㬰ㄠ伮㈮〳㈮ㄳ※⸱⹏㌲⸰㌲㬶⸱⹏㌲⸰㌲㬷ㄠ伮㈮〳㈮㠳※⸱⹏㌲⸰㌲㬹ㄠ伮㈮〳ㄮ㐵※⸱⹏㌲⸰㔱㬷ㄠ伮㈮〳ㄮ㘶ㄻ伮㈮〳ㄮ㤶※⸱⹏㌲⸰㜱㬲ㄠ伮㈮〳ㄮ㔷※⸱⹏㌲⸰㐲㬰ㄠ伮㈮〳㈮㐴※⸱⹏㌲⸱㈲㬸⸱⹏㌲⸱㈲㬹ㄠ伮㈮ㄳ㈮〳※⸱⹏㌲⸱㌲㬱ㄠ伮㈮ㄳ㈮㘳※⸱⹏㌲⸱㌲㬷ㄠ伮㈮ㄳ㈮㠳ㄻ伮㈮ㄳ㈮㤳※⸱⹏㌲⸱㔱㬴ㄠ伮㈮ㄳㄮ㜵※⸱⹏㌲⸱㘱㬶ㄠ伮㈮ㄳㄮ㤶※⸱⹏㌲⸱㜱㬲⸱⹏㌲⸱㜱㬵ㄠ伮㈮ㄳ㈮〴※⸱⹏㌲⸱㐲㬴ㄠ伮㈮㘳㈮㠲※⸱⹏㌲⸶㈲㬹ㄠ伮㈮㘳㈮〳ㄻ伮㈮㘳㈮ㄳ※⸱⹏㌲⸶㌲㬶ㄠ伮㈮㘳㈮㜳※⸱⹏㌲⸶㌲㬸ㄠ伮㈮㘳㈮㤳※⸱⹏㌲⸶㔱㬴⸱⹏㌲⸶㔱㬷ㄠ伮㈮㘳ㄮ㘶※⸱⹏㌲⸶㘱㬹ㄠ伮㈮㘳ㄮ㈷※⸱⹏㌲⸶㜱㬵ㄠ伮㈮㘳㈮〴ㄻ伮㈮㘳㈮㐴※⸱⹏㌲⸷㈲㬸ㄠ伮㈮㜳㈮㤲※⸱⹏㌲⸷㌲㬰ㄠ伮㈮㜳㈮ㄳ※⸱⹏㌲⸷㌲㬶⸱⹏㌲⸷㌲㬷ㄠ伮㈮㜳㈮㠳※⸱⹏㌲⸷㌲㬹ㄠ伮㈮㜳ㄮ㐵※⸱⹏㌲⸷㔱㬷ㄠ伮㈮㜳ㄮ㘶ㄻ伮㈮㜳ㄮ㤶※⸱⹏㌲⸷㜱㬲ㄠ伮㈮㜳ㄮ㔷※⸱⹏㌲⸷㐲㬰ㄠ伮㈮㜳㈮㐴※⸱⹏㌲⸸㈲㬸⸱⹏㌲⸸㈲㬹ㄠ伮㈮㠳㈮〳※⸱⹏㌲⸸㌲㬱ㄠ伮㈮㠳㈮㘳※⸱⹏㌲⸸㌲㬷ㄠ伮㈮㠳㈮㠳ㄻ伮㈮㠳㈮㤳※⸱⹏㌲⸸㔱㬴ㄠ伮㈮㠳ㄮ㜵※⸱⹏㌲⸸㘱㬶ㄠ伮㈮㠳ㄮ㤶※⸱⹏㌲⸸㜱㬲ㄠ伮㈮㠳ㄮ㔷ㄻ伮㈮㠳㈮〴※⸱⹏㌲⸸㐲㬴ㄠ伮㈮㤳㈮㠲※⸱⹏㌲⸹㈲㬹ㄠ伮㈮㤳㈮〳※⸱⹏㌲⸹㌲㬱⸱⹏㌲⸹㌲㬶ㄠ伮㈮㤳㈮㜳※⸱⹏㌲⸹㌲㬸ㄠ伮㈮㤳㈮㤳※⸱⹏㌲⸹㔱㬴ㄠ伮㈮㤳ㄮ㜵ㄻ伮㈮㤳ㄮ㘶※⸱⹏㌲⸹㘱㬹ㄠ伮㈮㤳ㄮ㈷※⸱⹏㌲⸹㜱㬵ㄠ伮㈮㤳㈮〴※⸱⹏㌲⸹㐲㬴⸱⹏㔱⸴㈲㬸ㄠ伮ㄮ㐵㈮㤲※⸱⹏㔱⸴㌲㬰ㄠ伮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸱⹏㔱⸴㌲㬶ㄠ伮ㄮ㐵㈮㜳ㄻ伮ㄮ㐵㈮㠳※⸱⹏㔱⸴㌲㬹ㄠ伮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸱⹏㔱⸴㔱㬷ㄠ伮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸱⹏㔱⸴㘱㬹⸱⹏㔱⸴㜱㬲ㄠ伮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸱⹏㔱⸴㐲㬰ㄠ伮ㄮ㐵㈮㐴※⸱⹏㔱⸷㈲㬸ㄠ伮ㄮ㜵㈮㤲ㄻ伮ㄮ㜵㈮〳※⸱⹏㔱⸷㌲㬱ㄠ伮ㄮ㜵㈮㘳※⸱⹏㔱⸷㌲㬷ㄠ伮ㄮ㜵㈮㠳※⸱⹏㔱⸷㌲㬹⸱⹏㔱⸷㔱㬴ㄠ伮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸱⹏㔱⸷㘱㬶ㄠ伮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸱⹏㔱⸷㜱㬲ㄠ伮ㄮ㜵ㄮ㔷ㄻ伮ㄮ㜵㈮〴※⸱⹏㔱⸷㐲㬴ㄠ伮ㄮ㘶㈮㠲※⸱⹏㘱⸶㈲㬹ㄠ伮ㄮ㘶㈮〳※⸱⹏㘱⸶㌲㬱⸱⹏㘱⸶㌲㬶ㄠ伮ㄮ㘶㈮㜳※⸱⹏㘱⸶㌲㬸ㄠ伮ㄮ㘶㈮㤳※⸱⹏㘱⸶㔱㬴ㄠ伮ㄮ㘶ㄮ㜵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⹉㔱⸷㌲㬹⸲⹉㔱⸷㔱㬴㈠䤮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸲⹉㔱⸷㘱㬶㈠䤮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸲⹉㔱⸷㜱㬲㈠䤮ㄮ㜵ㄮ㔷㈻䤮ㄮ㜵㈮〴※⸲⹉㔱⸷㐲㬴㈠䤮ㄮ㘶㈮㠲※⸲⹉㘱⸶㈲㬹㈠䤮ㄮ㘶㈮〳※⸲⹉㘱⸶㌲㬱⸲⹉㘱⸶㌲㬶㈠䤮ㄮ㘶㈮㜳※⸲⹉㘱⸶㌲㬸㈠䤮ㄮ㘶㈮㤳※⸲⹉㘱⸶㔱㬴㈠䤮ㄮ㘶ㄮ㜵㈻䤮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸲⹉㘱⸶㘱㬹㈠䤮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸲⹉㘱⸶㜱㬵㈠䤮ㄮ㘶㈮〴※⸲⹉㘱⸶㐲㬴⸲⹉㘱⸹㈲㬸㈠䤮ㄮ㤶㈮㤲※⸲⹉㘱⸹㌲㬰㈠䤮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸲⹉㘱⸹㌲㬶㈠䤮ㄮ㤶㈮㜳㈻䤮ㄮ㤶㈮㠳※⸲⹉㘱⸹㌲㬹㈠䤮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸲⹉㘱⸹㔱㬷㈠䤮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸲⹉㘱⸹㘱㬹⸲⹉㘱⸹㜱㬲㈠䤮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸲⹉㘱⸹㐲㬰㈠䤮ㄮ㤶㈮㐴※⸲⹉㜱⸲㈲㬸㈠䤮ㄮ㈷㈮㤲㈻䤮ㄮ㈷㈮〳※⸲⹉㜱⸲㌲㬱㈠䤮ㄮ㈷㈮㘳※⸲⹉㜱⸲㌲㬷㈠䤮ㄮ㈷㈮㠳※⸲⹉㜱⸲㌲㬹⸲⹉㜱⸲㔱㬴㈠䤮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸲⹉㜱⸲㘱㬶㈠䤮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸲⹉㜱⸲㜱㬲㈠䤮ㄮ㈷ㄮ㔷㈻䤮ㄮ㈷㈮〴※⸲⹉㜱⸲㐲㬴㈠䤮ㄮ㔷㈮㠲※⸲⹉㜱⸵㈲㬹㈠䤮ㄮ㔷㈮〳※⸲⹉㜱⸵㌲㬱⸲⹉㜱⸵㌲㬶㈠䤮ㄮ㔷㈮㜳※⸲⹉㜱⸵㌲㬸㈠䤮ㄮ㔷㈮㤳※⸲⹉㜱⸵㔱㬴㈠䤮ㄮ㔷ㄮ㜵㈻䤮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸲⹉㜱⸵㘱㬹㈠䤮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸲⹉㜱⸵㜱㬵㈠䤮ㄮ㔷㈮〴※⸲⹉㜱⸵㐲㬴⸲⹉㐲⸰㈲㬸㈠䤮㈮〴㈮㤲※⸲⹉㐲⸰㌲㬰㈠䤮㈮〴㈮ㄳ※⸲⹉㐲⸰㌲㬶㈠䤮㈮〴㈮㜳㈻䤮㈮〴㈮㠳※⸲⹉㐲⸰㌲㬹㈠䤮㈮〴ㄮ㐵※⸲⹉㐲⸰㔱㬷㈠䤮㈮〴ㄮ㘶※⸲⹉㐲⸰㘱㬹⸲⹉㐲⸰㜱㬲㈠䤮㈮〴ㄮ㔷※⸲⹉㐲⸰㐲㬰㈠䤮㈮〴㈮㐴※⸲⹉㐲⸴㈲㬸㈠䤮㈮㐴㈮㤲㈻䤮㈮㐴㈮〳※⸲⹉㐲⸴㌲㬱㈠䤮㈮㐴㈮㘳※⸲⹉㐲⸴㌲㬷㈠䤮㈮㐴㈮㠳※⸲⹉㐲⸴㌲㬹⸲⹉㐲⸴㔱㬴㈠䤮㈮㐴ㄮ㜵※⸲⹉㐲⸴㘱㬶㈠䤮㈮㐴ㄮ㤶※⸲⹉㐲⸴㜱㬲㈠䤮㈮㐴ㄮ㔷㈻䤮㈮㐴㈮〴※⸲⹉㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯醼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸲⹊㈲⸸㈲㬸⸲⹊㈲⸸㈲㬹㈠䨮㈮㠲㈮〳※⸲⹊㈲⸸㌲㬱㈠䨮㈮㠲㈮㘳※⸲⹊㈲⸸㌲㬷㈠䨮㈮㠲㈮㠳㈻䨮㈮㠲㈮㤳※⸲⹊㈲⸸㔱㬴㈠䨮㈮㠲ㄮ㜵※⸲⹊㈲⸸㘱㬶㈠䨮㈮㠲ㄮ㤶※⸲⹊㈲⸸㜱㬲⸲⹊㈲⸸㜱㬵㈠䨮㈮㠲㈮〴※⸲⹊㈲⸸㐲㬴㈠䨮㈮㤲㈮㠲※⸲⹊㈲⸹㈲㬹㈠䨮㈮㤲㈮〳㈻䨮㈮㤲㈮ㄳ※⸲⹊㈲⸹㌲㬶㈠䨮㈮㤲㈮㜳※⸲⹊㈲⸹㌲㬸㈠䨮㈮㤲㈮㤳※⸲⹊㈲⸹㔱㬴⸲⹊㈲⸹㔱㬷㈠䨮㈮㤲ㄮ㘶※⸲⹊㈲⸹㘱㬹㈠䨮㈮㤲ㄮ㈷※⸲⹊㈲⸹㜱㬵㈠䨮㈮㤲㈮〴㈻䨮㈮㤲㈮㐴※⸲⹊㌲⸰㈲㬸㈠䨮㈮〳㈮㤲※⸲⹊㌲⸰㌲㬰㈠䨮㈮〳㈮ㄳ※⸲⹊㌲⸰㌲㬶⸲⹊㌲⸰㌲㬷㈠䨮㈮〳㈮㠳※⸲⹊㌲⸰㌲㬹㈠䨮㈮〳ㄮ㐵※⸲⹊㌲⸰㔱㬷㈠䨮㈮〳ㄮ㘶㈻䨮㈮〳ㄮ㤶※⸲⹊㌲⸰㜱㬲㈠䨮㈮〳ㄮ㔷※⸲⹊㌲⸰㐲㬰㈠䨮㈮〳㈮㐴※⸲⹊㌲⸱㈲㬸⸲⹊㌲⸱㈲㬹㈠䨮㈮ㄳ㈮〳※⸲⹊㌲⸱㌲㬱㈠䨮㈮ㄳ㈮㘳※⸲⹊㌲⸱㌲㬷㈠䨮㈮ㄳ㈮㠳㈻䨮㈮ㄳ㈮㤳※⸲⹊㌲⸱㔱㬴㈠䨮㈮ㄳㄮ㜵※⸲⹊㌲⸱㘱㬶㈠䨮㈮ㄳㄮ㤶※⸲⹊㌲⸱㜱㬲⸲⹊㌲⸱㜱㬵㈠䨮㈮ㄳ㈮〴※⸲⹊㌲⸱㐲㬴㈠䨮㈮㘳㈮㠲※⸲⹊㌲⸶㈲㬹㈠䨮㈮㘳㈮〳㈻䨮㈮㘳㈮ㄳ※⸲⹊㌲⸶㌲㬶㈠䨮㈮㘳㈮㜳※⸲⹊㌲⸶㌲㬸㈠䨮㈮㘳㈮㤳※⸲⹊㌲⸶㔱㬴⸲⹊㌲⸶㔱㬷㈠䨮㈮㘳ㄮ㘶※⸲⹊㌲⸶㘱㬹㈠䨮㈮㘳ㄮ㈷※⸲⹊㌲⸶㜱㬵㈠䨮㈮㘳㈮〴㈻䨮㈮㘳㈮㐴※⸲⹊㌲⸷㈲㬸㈠䨮㈮㜳㈮㤲※⸲⹊㌲⸷㌲㬰㈠䨮㈮㜳㈮ㄳ※⸲⹊㌲⸷㌲㬶⸲⹊㌲⸷㌲㬷㈠䨮㈮㜳㈮㠳※⸲⹊㌲⸷㌲㬹㈠䨮㈮㜳ㄮ㐵※⸲⹊㌲⸷㔱㬷㈠䨮㈮㜳ㄮ㘶㈻䨮㈮㜳ㄮ㤶※⸲⹊㌲⸷㜱㬲㈠䨮㈮㜳ㄮ㔷※⸲⹊㌲⸷㐲㬰㈠䨮㈮㜳㈮㐴※⸲⹊㌲⸸㈲㬸⸲⹊㌲⸸㈲㬹㈠䨮㈮㠳㈮〳※⸲⹊㌲⸸㌲㬱㈠䨮㈮㠳㈮㘳※⸲⹊㌲⸸㌲㬷㈠䨮㈮㠳㈮㠳㈻䨮㈮㠳㈮㤳※⸲⹊㌲⸸㔱㬴㈠䨮㈮㠳ㄮ㜵※⸲⹊㌲⸸㘱㬶㈠䨮㈮㠳ㄮ㤶※⸲⹊㌲⸸㜱㬲⸲⹊㌲⸸㜱㬵㈠䨮㈮㠳㈮〴※⸲⹊㌲⸸㐲㬴㈠䨮㈮㤳㈮㠲※⸲⹊㌲⸹㈲㬹㈠䨮㈮㤳㈮〳㈻䨮㈮㤳㈮ㄳ※⸲⹊㌲⸹㌲㬶㈠䨮㈮㤳㈮㜳※⸲⹊㌲⸹㌲㬸㈠䨮㈮㤳㈮㤳※⸲⹊㌲⸹㔱㬴⸲⹊㌲⸹㔱㬷㈠䨮㈮㤳ㄮ㘶※⸲⹊㌲⸹㘱㬹㈠䨮㈮㤳ㄮ㈷※⸲⹊㌲⸹㜱㬵㈠䨮㈮㤳㈮〴㈻䨮㈮㤳㈮㐴※⸲⹊㔱⸴㈲㬸㈠䨮ㄮ㐵㈮㤲※⸲⹊㔱⸴㌲㬰㈠䨮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸲⹊㔱⸴㌲㬶㈠䨮ㄮ㐵㈮㜳㈻䨮ㄮ㐵㈮㠳※⸲⹊㔱⸴㌲㬹㈠䨮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸲⹊㔱⸴㔱㬷㈠䨮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸲⹊㔱⸴㘱㬹⸲⹊㔱⸴㜱㬲㈠䨮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸲⹊㔱⸴㐲㬰㈠䨮ㄮ㐵㈮㐴※⸲⹊㔱⸷㈲㬸㈠䨮ㄮ㜵㈮㤲㈻䨮ㄮ㜵㈮〳※⸲⹊㔱⸷㌲㬱㈠䨮ㄮ㜵㈮㘳※⸲⹊㔱⸷㌲㬷㈠䨮ㄮ㜵㈮㠳※⸲⹊㔱⸷㌲㬹⸲⹊㔱⸷㔱㬴㈠䨮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸲⹊㔱⸷㘱㬶㈠䨮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸲⹊㔱⸷㜱㬲㈠䨮ㄮ㜵ㄮ㔷㈻䨮ㄮ㜵㈮〴※⸲⹊㔱⸷㐲㬴㈠䨮ㄮ㘶㈮㠲※⸲⹊㘱⸶㈲㬹㈠䨮ㄮ㘶㈮〳※⸲⹊㘱⸶㌲㬱⸲⹊㘱⸶㌲㬶㈠䨮ㄮ㘶㈮㜳※⸲⹊㘱⸶㌲㬸㈠䨮ㄮ㘶㈮㤳※⸲⹊㘱⸶㔱㬴㈠䨮ㄮ㘶ㄮ㜵㈻䨮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸲⹊㘱⸶㘱㬹㈠䨮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸲⹊㘱⸶㜱㬵㈠䨮ㄮ㘶㈮〴※⸲⹊㘱⸶㐲㬴⸲⹊㘱⸹㈲㬸㈠䨮ㄮ㤶㈮㤲※⸲⹊㘱⸹㌲㬰㈠䨮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸲⹊㘱⸹㌲㬶㈠䨮ㄮ㤶㈮㜳㈻䨮ㄮ㤶㈮㠳※⸲⹊㘱⸹㌲㬹㈠䨮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸲⹊㘱⸹㔱㬷㈠䨮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸲⹊㘱⸹㘱㬹⸲⹊㘱⸹㜱㬲㈠䨮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸲⹊㘱⸹㐲㬰㈠䨮ㄮ㤶㈮㐴※⸲⹊㜱⸲㈲㬸㈠䨮ㄮ㈷㈮㤲㈻䨮ㄮ㈷㈮〳※⸲⹊㜱⸲㌲㬱㈠䨮ㄮ㈷㈮㘳※⸲⹊㜱⸲㌲㬷㈠䨮ㄮ㈷㈮㠳※⸲⹊㜱⸲㌲㬹⸲⹊㜱⸲㔱㬴㈠䨮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸲⹊㜱⸲㘱㬶㈠䨮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸲⹊㜱⸲㜱㬲㈠䨮ㄮ㈷ㄮ㔷㈻䨮ㄮ㈷㈮〴※⸲⹊㜱⸲㐲㬴㈠䨮ㄮ㔷㈮㠲※⸲⹊㜱⸵㈲㬹㈠䨮ㄮ㔷㈮〳※⸲⹊㜱⸵㌲㬱⸲⹊㜱⸵㌲㬶㈠䨮ㄮ㔷㈮㜳※⸲⹊㜱⸵㌲㬸㈠䨮ㄮ㔷㈮㤳※⸲⹊㜱⸵㔱㬴㈠䨮ㄮ㔷ㄮ㜵㈻䨮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸲⹊㜱⸵㘱㬹㈠䨮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸲⹊㜱⸵㜱㬵㈠䨮ㄮ㔷㈮〴※⸲⹊㜱⸵㐲㬴⸲⹊㐲⸰㈲㬸㈠䨮㈮〴㈮㤲※⸲⹊㐲⸰㌲㬰㈠䨮㈮〴㈮ㄳ※⸲⹊㐲⸰㌲㬶㈠䨮㈮〴㈮㜳㈻䨮㈮〴㈮㠳※⸲⹊㐲⸰㌲㬹㈠䨮㈮〴ㄮ㐵※⸲⹊㐲⸰㔱㬷㈠䨮㈮〴ㄮ㘶※⸲⹊㐲⸰㘱㬹⸲⹊㐲⸰㜱㬲㈠䨮㈮〴ㄮ㔷※⸲⹊㐲⸰㐲㬰㈠䨮㈮〴㈮㐴※⸲⹊㐲⸴㈲㬸㈠䨮㈮㐴㈮㤲㈻䨮㈮㐴㈮〳※⸲⹊㐲⸴㌲㬱㈠䨮㈮㐴㈮㘳※⸲⹊㐲⸴㌲㬷㈠䨮㈮㐴㈮㠳※⸲⹊㐲⸴㌲㬹⸲⹊㐲⸴㔱㬴㈠䨮㈮㐴ㄮ㜵※⸲⹊㐲⸴㘱㬶㈠䨮㈮㐴ㄮ㤶※⸲⹊㐲⸴㜱㬲㈠䨮㈮㐴ㄮ㔷㈻䨮㈮㐴㈮〴※⸲⹊㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯醼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸲⹌㈲⸸㈲㬸⸲⹌㈲⸸㈲㬹㈠䰮㈮㠲㈮〳※⸲⹌㈲⸸㌲㬱㈠䰮㈮㠲㈮㘳※⸲⹌㈲⸸㌲㬷㈠䰮㈮㠲㈮㠳㈻䰮㈮㠲㈮㤳※⸲⹌㈲⸸㔱㬴㈠䰮㈮㠲ㄮ㜵※⸲⹌㈲⸸㘱㬶㈠䰮㈮㠲ㄮ㤶※⸲⹌㈲⸸㜱㬲⸲⹌㈲⸸㜱㬵㈠䰮㈮㠲㈮〴※⸲⹌㈲⸸㐲㬴㈠䰮㈮㤲㈮㠲※⸲⹌㈲⸹㈲㬹㈠䰮㈮㤲㈮〳㈻䰮㈮㤲㈮ㄳ※⸲⹌㈲⸹㌲㬶㈠䰮㈮㤲㈮㜳※⸲⹌㈲⸹㌲㬸㈠䰮㈮㤲㈮㤳※⸲⹌㈲⸹㔱㬴⸲⹌㈲⸹㔱㬷㈠䰮㈮㤲ㄮ㘶※⸲⹌㈲⸹㘱㬹㈠䰮㈮㤲ㄮ㈷※⸲⹌㈲⸹㜱㬵㈠䰮㈮㤲㈮〴㈻䰮㈮㤲㈮㐴※⸲⹌㌲⸰㈲㬸㈠䰮㈮〳㈮㤲※⸲⹌㌲⸰㌲㬰㈠䰮㈮〳㈮ㄳ※⸲⹌㌲⸰㌲㬶⸲⹌㌲⸰㌲㬷㈠䰮㈮〳㈮㠳※⸲⹌㌲⸰㌲㬹㈠䰮㈮〳ㄮ㐵※⸲⹌㌲⸰㔱㬷㈠䰮㈮〳ㄮ㘶㈻䰮㈮〳ㄮ㤶※⸲⹌㌲⸰㜱㬲㈠䰮㈮〳ㄮ㔷※⸲⹌㌲⸰㐲㬰㈠䰮㈮〳㈮㐴※⸲⹌㌲⸱㈲㬸⸲⹌㌲⸱㈲㬹㈠䰮㈮ㄳ㈮〳※⸲⹌㌲⸱㌲㬱㈠䰮㈮ㄳ㈮㘳※⸲⹌㌲⸱㌲㬷㈠䰮㈮ㄳ㈮㠳㈻䰮㈮ㄳ㈮㤳※⸲⹌㌲⸱㔱㬴㈠䰮㈮ㄳㄮ㜵※⸲⹌㌲⸱㘱㬶㈠䰮㈮ㄳㄮ㤶※⸲⹌㌲⸱㜱㬲⸲⹌㌲⸱㜱㬵㈠䰮㈮ㄳ㈮〴※⸲⹌㌲⸱㐲㬴㈠䰮㈮㘳㈮㠲※⸲⹌㌲⸶㈲㬹㈠䰮㈮㘳㈮〳㈻䰮㈮㘳㈮ㄳ※⸲⹌㌲⸶㌲㬶㈠䰮㈮㘳㈮㜳※⸲⹌㌲⸶㌲㬸㈠䰮㈮㘳㈮㤳※⸲⹌㌲⸶㔱㬴⸲⹌㌲⸶㔱㬷㈠䰮㈮㘳ㄮ㘶※⸲⹌㌲⸶㘱㬹㈠䰮㈮㘳ㄮ㈷※⸲⹌㌲⸶㜱㬵㈠䰮㈮㘳㈮〴㈻䰮㈮㘳㈮㐴※⸲⹌㌲⸷㈲㬸㈠䰮㈮㜳㈮㤲※⸲⹌㌲⸷㌲㬰㈠䰮㈮㜳㈮ㄳ※⸲⹌㌲⸷㌲㬶⸲⹌㌲⸷㌲㬷㈠䰮㈮㜳㈮㠳※⸲⹌㌲⸷㌲㬹㈠䰮㈮㜳ㄮ㐵※⸲⹌㌲⸷㔱㬷㈠䰮㈮㜳ㄮ㘶㈻䰮㈮㜳ㄮ㤶※⸲⹌㌲⸷㜱㬲㈠䰮㈮㜳ㄮ㔷※⸲⹌㌲⸷㐲㬰㈠䰮㈮㜳㈮㐴※⸲⹌㌲⸸㈲㬸⸲⹌㌲⸸㈲㬹㈠䰮㈮㠳㈮〳※⸲⹌㌲⸸㌲㬱㈠䰮㈮㠳㈮㘳※⸲⹌㌲⸸㌲㬷㈠䰮㈮㠳㈮㠳㈻䰮㈮㠳㈮㤳※⸲⹌㌲⸸㔱㬴㈠䰮㈮㠳ㄮ㜵※⸲⹌㌲⸸㘱㬶㈠䰮㈮㠳ㄮ㤶※⸲⹌㌲⸸㜱㬲⸲⹌㌲⸸㜱㬵㈠䰮㈮㠳㈮〴※⸲⹌㌲⸸㐲㬴㈠䰮㈮㤳㈮㠲※⸲⹌㌲⸹㈲㬹㈠䰮㈮㤳㈮〳㈻䰮㈮㤳㈮ㄳ※⸲⹌㌲⸹㌲㬶㈠䰮㈮㤳㈮㜳※⸲⹌㌲⸹㌲㬸㈠䰮㈮㤳㈮㤳※⸲⹌㌲⸹㔱㬴⸲⹌㌲⸹㔱㬷㈠䰮㈮㤳ㄮ㘶※⸲⹌㌲⸹㘱㬹㈠䰮㈮㤳ㄮ㈷※⸲⹌㌲⸹㜱㬵㈠䰮㈮㤳㈮〴※⸲⹌㌲⸹㐲㬴⸲⹌㔱⸴㈲㬸㈠䰮ㄮ㐵㈮㤲※⸲⹌㔱⸴㌲㬰㈠䰮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸲⹌㔱⸴㌲㬶㈠䰮ㄮ㐵㈮㜳㈻䰮ㄮ㐵㈮㠳※⸲⹌㔱⸴㌲㬹㈠䰮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸲⹌㔱⸴㔱㬷㈠䰮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸲⹌㔱⸴㘱㬹⸲⹌㔱⸴㜱㬲㈠䰮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸲⹌㔱⸴㐲㬰㈠䰮ㄮ㐵㈮㐴※⸲⹌㔱⸷㈲㬸㈠䰮ㄮ㜵㈮㤲㈻䰮ㄮ㜵㈮〳※⸲⹌㔱⸷㌲㬱㈠䰮ㄮ㜵㈮㘳※⸲⹌㔱⸷㌲㬷㈠䰮ㄮ㜵㈮㠳※⸲⹌㔱⸷㌲㬹⸲⹌㔱⸷㔱㬴㈠䰮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸲⹌㔱⸷㘱㬶㈠䰮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸲⹌㔱⸷㜱㬲㈠䰮ㄮ㜵ㄮ㔷㈻䰮ㄮ㜵㈮〴※⸲⹌㔱⸷㐲㬴㈠䰮ㄮ㘶㈮㠲※⸲⹌㘱⸶㈲㬹㈠䰮ㄮ㘶㈮〳※⸲⹌㘱⸶㌲㬱⸲⹌㘱⸶㌲㬶㈠䰮ㄮ㘶㈮㜳※⸲⹌㘱⸶㌲㬸㈠䰮ㄮ㘶㈮㤳※⸲⹌㘱⸶㔱㬴㈠䰮ㄮ㘶ㄮ㜵㈻䰮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸲⹌㘱⸶㘱㬹㈠䰮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸲⹌㘱⸶㜱㬵㈠䰮ㄮ㘶㈮〴※⸲⹌㘱⸶㐲㬴⸲⹌㘱⸹㈲㬸㈠䰮ㄮ㤶㈮㤲※⸲⹌㘱⸹㌲㬰㈠䰮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸲⹌㘱⸹㌲㬶㈠䰮ㄮ㤶㈮㜳㈻䰮ㄮ㤶㈮㠳※⸲⹌㘱⸹㌲㬹㈠䰮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸲⹌㘱⸹㔱㬷㈠䰮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸲⹌㘱⸹㘱㬹⸲⹌㘱⸹㜱㬲㈠䰮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸲⹌㘱⸹㐲㬰㈠䰮ㄮ㤶㈮㐴※⸲⹌㜱⸲㈲㬸㈠䰮ㄮ㈷㈮㤲㈻䰮ㄮ㈷㈮〳※⸲⹌㜱⸲㌲㬱㈠䰮ㄮ㈷㈮㘳※⸲⹌㜱⸲㌲㬷㈠䰮ㄮ㈷㈮㠳※⸲⹌㜱⸲㌲㬹⸲⹌㜱⸲㔱㬴㈠䰮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸲⹌㜱⸲㘱㬶㈠䰮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸲⹌㜱⸲㜱㬲㈠䰮ㄮ㈷ㄮ㔷㈻䰮ㄮ㈷㈮〴※⸲⹌㜱⸲㐲㬴㈠䰮ㄮ㔷㈮㠲※⸲⹌㜱⸵㈲㬹㈠䰮ㄮ㔷㈮〳※⸲⹌㜱⸵㌲㬱⸲⹌㜱⸵㌲㬶㈠䰮ㄮ㔷㈮㜳※⸲⹌㜱⸵㌲㬸㈠䰮ㄮ㔷㈮㤳※⸲⹌㜱⸵㔱㬴㈠䰮ㄮ㔷ㄮ㜵㈻䰮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸲⹌㜱⸵㘱㬹㈠䰮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸲⹌㜱⸵㜱㬵㈠䰮ㄮ㔷㈮〴※⸲⹌㜱⸵㐲㬴⸲⹌㐲⸰㈲㬸㈠䰮㈮〴㈮㤲※⸲⹌㐲⸰㌲㬰㈠䰮㈮〴㈮ㄳ※⸲⹌㐲⸰㌲㬶㈠䰮㈮〴㈮㜳㈻䰮㈮〴㈮㠳※⸲⹌㐲⸰㌲㬹㈠䰮㈮〴ㄮ㐵※⸲⹌㐲⸰㔱㬷㈠䰮㈮〴ㄮ㘶※⸲⹌㐲⸰㘱㬹⸲⹌㐲⸰㜱㬲㈠䰮㈮〴ㄮ㔷※⸲⹌㐲⸰㐲㬰㈠䰮㈮〴㈮㐴※⸲⹌㐲⸴㈲㬸㈠䰮㈮㐴㈮㤲㈻䰮㈮㐴㈮〳※⸲⹌㐲⸴㌲㬱㈠䰮㈮㐴㈮㘳※⸲⹌㐲⸴㌲㬷㈠䰮㈮㐴㈮㠳※⸲⹌㐲⸴㌲㬹⸲⹌㐲⸴㔱㬴㈠䰮㈮㐴ㄮ㜵※⸲⹌㐲⸴㘱㬶㈠䰮㈮㐴ㄮ㤶※⸲⹌㐲⸴㜱㬲㈠䰮㈮㐴ㄮ㔷㈻䰮㈮㐴㈮〴※⸲⹌㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯醼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸲⹏㈲⸸㈲㬸⸲⹏㈲⸸㈲㬹㈠伮㈮㠲㈮〳※⸲⹏㈲⸸㌲㬱㈠伮㈮㠲㈮㘳※⸲⹏㈲⸸㌲㬷㈠伮㈮㠲㈮㠳㈻伮㈮㠲㈮㤳※⸲⹏㈲⸸㔱㬴㈠伮㈮㠲ㄮ㜵※⸲⹏㈲⸸㘱㬶㈠伮㈮㠲ㄮ㤶※⸲⹏㈲⸸㜱㬲⸲⹏㈲⸸㜱㬵㈠伮㈮㠲㈮〴※⸲⹏㈲⸸㐲㬴㈠伮㈮㤲㈮㠲※⸲⹏㈲⸹㈲㬹㈠伮㈮㤲㈮〳㈻伮㈮㤲㈮ㄳ※⸲⹏㈲⸹㌲㬶㈠伮㈮㤲㈮㜳※⸲⹏㈲⸹㌲㬸㈠伮㈮㤲㈮㤳※⸲⹏㈲⸹㔱㬴⸲⹏㈲⸹㔱㬷㈠伮㈮㤲ㄮ㘶※⸲⹏㈲⸹㘱㬹㈠伮㈮㤲ㄮ㈷※⸲⹏㈲⸹㜱㬵㈠伮㈮㤲㈮〴㈻伮㈮㤲㈮㐴※⸲⹏㌲⸰㈲㬸㈠伮㈮〳㈮㤲※⸲⹏㌲⸰㌲㬰㈠伮㈮〳㈮ㄳ※⸲⹏㌲⸰㌲㬶⸲⹏㌲⸰㌲㬷㈠伮㈮〳㈮㠳※⸲⹏㌲⸰㌲㬹㈠伮㈮〳ㄮ㐵※⸲⹏㌲⸰㔱㬷㈠伮㈮〳ㄮ㘶㈻伮㈮〳ㄮ㤶※⸲⹏㌲⸰㜱㬲㈠伮㈮〳ㄮ㔷※⸲⹏㌲⸰㐲㬰㈠伮㈮〳㈮㐴※⸲⹏㌲⸱㈲㬸⸲⹏㌲⸱㈲㬹㈠伮㈮ㄳ㈮〳※⸲⹏㌲⸱㌲㬱㈠伮㈮ㄳ㈮㘳※⸲⹏㌲⸱㌲㬷㈠伮㈮ㄳ㈮㠳㈻伮㈮ㄳ㈮㤳※⸲⹏㌲⸱㔱㬴㈠伮㈮ㄳㄮ㜵※⸲⹏㌲⸱㘱㬶㈠伮㈮ㄳㄮ㤶※⸲⹏㌲⸱㜱㬲⸲⹏㌲⸱㜱㬵㈠伮㈮ㄳ㈮〴※⸲⹏㌲⸱㐲㬴㈠伮㈮㘳㈮㠲※⸲⹏㌲⸶㈲㬹㈠伮㈮㘳㈮〳※⸲⹏㌲⸶㌲㬱⸲⹏㌲⸶㌲㬶㈠伮㈮㘳㈮㜳※⸲⹏㌲⸶㌲㬸㈠伮㈮㘳㈮㤳※⸲⹏㌲⸶㔱㬴㈠伮㈮㘳ㄮ㜵㈻伮㈮㘳ㄮ㘶※⸲⹏㌲⸶㘱㬹㈠伮㈮㘳ㄮ㈷※⸲⹏㌲⸶㜱㬵㈠伮㈮㘳㈮〴※⸲⹏㌲⸶㐲㬴⸲⹏㌲⸷㈲㬸㈠伮㈮㜳㈮㤲※⸲⹏㌲⸷㌲㬰㈠伮㈮㜳㈮ㄳ※⸲⹏㌲⸷㌲㬶㈠伮㈮㜳㈮㜳㈻伮㈮㜳㈮㠳※⸲⹏㌲⸷㌲㬹㈠伮㈮㜳ㄮ㐵※⸲⹏㌲⸷㔱㬷㈠伮㈮㜳ㄮ㘶※⸲⹏㌲⸷㘱㬹⸲⹏㌲⸷㜱㬲㈠伮㈮㜳ㄮ㔷※⸲⹏㌲⸷㐲㬰㈠伮㈮㜳㈮㐴※⸲⹏㌲⸸㈲㬸㈠伮㈮㠳㈮㤲㈻伮㈮㠳㈮〳※⸲⹏㌲⸸㌲㬱㈠伮㈮㠳㈮㘳※⸲⹏㌲⸸㌲㬷㈠伮㈮㠳㈮㠳※⸲⹏㌲⸸㌲㬹⸲⹏㌲⸸㔱㬴㈠伮㈮㠳ㄮ㜵※⸲⹏㌲⸸㘱㬶㈠伮㈮㠳ㄮ㤶※⸲⹏㌲⸸㜱㬲㈠伮㈮㠳ㄮ㔷㈻伮㈮㠳㈮〴※⸲⹏㌲⸸㐲㬴㈠伮㈮㤳㈮㠲※⸲⹏㌲⸹㈲㬹㈠伮㈮㤳㈮〳※⸲⹏㌲⸹㌲㬱⸲⹏㌲⸹㌲㬶㈠伮㈮㤳㈮㜳※⸲⹏㌲⸹㌲㬸㈠伮㈮㤳㈮㤳※⸲⹏㌲⸹㔱㬴㈠伮㈮㤳ㄮ㜵㈻伮㈮㤳ㄮ㘶※⸲⹏㌲⸹㘱㬹㈠伮㈮㤳ㄮ㈷※⸲⹏㌲⸹㜱㬵㈠伮㈮㤳㈮〴※⸲⹏㌲⸹㐲㬴⸲⹏㔱⸴㈲㬸㈠伮ㄮ㐵㈮㤲※⸲⹏㔱⸴㌲㬰㈠伮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸲⹏㔱⸴㌲㬶㈠伮ㄮ㐵㈮㜳㈻伮ㄮ㐵㈮㠳※⸲⹏㔱⸴㌲㬹㈠伮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸲⹏㔱⸴㔱㬷㈠伮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸲⹏㔱⸴㘱㬹⸲⹏㔱⸴㜱㬲㈠伮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸲⹏㔱⸴㐲㬰㈠伮ㄮ㐵㈮㐴※⸲⹏㔱⸷㈲㬸㈠伮ㄮ㜵㈮㤲㈻伮ㄮ㜵㈮〳※⸲⹏㔱⸷㌲㬱㈠伮ㄮ㜵㈮㘳※⸲⹏㔱⸷㌲㬷㈠伮ㄮ㜵㈮㠳※⸲⹏㔱⸷㌲㬹⸲⹏㔱⸷㔱㬴㈠伮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸲⹏㔱⸷㘱㬶㈠伮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸲⹏㔱⸷㜱㬲㈠伮ㄮ㜵ㄮ㔷㈻伮ㄮ㜵㈮〴※⸲⹏㔱⸷㐲㬴㈠伮ㄮ㘶㈮㠲※⸲⹏㘱⸶㈲㬹㈠伮ㄮ㘶㈮〳※⸲⹏㘱⸶㌲㬱⸲⹏㘱⸶㌲㬶㈠伮ㄮ㘶㈮㜳※⸲⹏㘱⸶㌲㬸㈠伮ㄮ㘶㈮㤳※⸲⹏㘱⸶㔱㬴㈠伮ㄮ㘶ㄮ㜵㈻伮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸲⹏㘱⸶㘱㬹㈠伮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸲⹏㘱⸶㜱㬵㈠伮ㄮ㘶㈮〴※⸲⹏㘱⸶㐲㬴⸲⹏㘱⸹㈲㬸㈠伮ㄮ㤶㈮㤲※⸲⹏㘱⸹㌲㬰㈠伮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸲⹏㘱⸹㌲㬶㈠伮ㄮ㤶㈮㜳㈻伮ㄮ㤶㈮㠳※⸲⹏㘱⸹㌲㬹㈠伮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸲⹏㘱⸹㔱㬷㈠伮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸲⹏㘱⸹㘱㬹⸲⹏㘱⸹㜱㬲㈠伮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸲⹏㘱⸹㐲㬰㈠伮ㄮ㤶㈮㐴※⸲⹏㜱⸲㈲㬸㈠伮ㄮ㈷㈮㤲㈻伮ㄮ㈷㈮〳※⸲⹏㜱⸲㌲㬱㈠伮ㄮ㈷㈮㘳※⸲⹏㜱⸲㌲㬷㈠伮ㄮ㈷㈮㠳※⸲⹏㜱⸲㌲㬹⸲⹏㜱⸲㔱㬴㈠伮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸲⹏㜱⸲㘱㬶㈠伮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸲⹏㜱⸲㜱㬲㈠伮ㄮ㈷ㄮ㔷㈻伮ㄮ㈷㈮〴※⸲⹏㜱⸲㐲㬴㈠伮ㄮ㔷㈮㠲※⸲⹏㜱⸵㈲㬹㈠伮ㄮ㔷㈮〳※⸲⹏㜱⸵㌲㬱⸲⹏㜱⸵㌲㬶㈠伮ㄮ㔷㈮㜳※⸲⹏㜱⸵㌲㬸㈠伮ㄮ㔷㈮㤳※⸲⹏㜱⸵㔱㬴㈠伮ㄮ㔷ㄮ㜵㈻伮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸲⹏㜱⸵㘱㬹㈠伮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸲⹏㜱⸵㜱㬵㈠伮ㄮ㔷㈮〴※⸲⹏㜱⸵㐲㬴⸲⹏㐲⸰㈲㬸㈠伮㈮〴㈮㤲※⸲⹏㐲⸰㌲㬰㈠伮㈮〴㈮ㄳ※⸲⹏㐲⸰㌲㬶㈠伮㈮〴㈮㜳㈻伮㈮〴㈮㠳※⸲⹏㐲⸰㌲㬹㈠伮㈮〴ㄮ㐵※⸲⹏㐲⸰㔱㬷㈠伮㈮〴ㄮ㘶※⸲⹏㐲⸰㘱㬹⸲⹏㐲⸰㜱㬲㈠伮㈮〴ㄮ㔷※⸲⹏㐲⸰㐲㬰㈠伮㈮〴㈮㐴※⸲⹏㐲⸴㈲㬸㈠伮㈮㐴㈮㤲㈻伮㈮㐴㈮〳※⸲⹏㐲⸴㌲㬱㈠伮㈮㐴㈮㘳※⸲⹏㐲⸴㌲㬷㈠伮㈮㐴㈮㠳※⸲⹏㐲⸴㌲㬹⸲⹏㐲⸴㔱㬴㈠伮㈮㐴ㄮ㜵※⸲⹏㐲⸴㘱㬶㈠伮㈮㐴ㄮ㤶※⸲⹏㐲⸴㜱㬲㈠伮㈮㐴ㄮ㔷㈻伮㈮㐴㈮〴※⸲⹏㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯醼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸲⹐㈲⸸㈲㬸⸲⹐㈲⸸㈲㬹㈠倮㈮㠲㈮〳※⸲⹐㈲⸸㌲㬱㈠倮㈮㠲㈮㘳※⸲⹐㈲⸸㌲㬷㈠倮㈮㠲㈮㠳㈻倮㈮㠲㈮㤳※⸲⹐㈲⸸㔱㬴㈠倮㈮㠲ㄮ㜵※⸲⹐㈲⸸㘱㬶㈠倮㈮㠲ㄮ㤶※⸲⹐㈲⸸㜱㬲⸲⹐㈲⸸㜱㬵㈠倮㈮㠲㈮〴※⸲⹐㈲⸸㐲㬴㈠倮㈮㤲㈮㠲※⸲⹐㈲⸹㈲㬹㈠倮㈮㤲㈮〳㈻倮㈮㤲㈮ㄳ※⸲⹐㈲⸹㌲㬶㈠倮㈮㤲㈮㜳※⸲⹐㈲⸹㌲㬸㈠倮㈮㤲㈮㤳※⸲⹐㈲⸹㔱㬴⸲⹐㈲⸹㔱㬷㈠倮㈮㤲ㄮ㘶※⸲⹐㈲⸹㘱㬹㈠倮㈮㤲ㄮ㈷※⸲⹐㈲⸹㜱㬵㈠倮㈮㤲㈮〴㈻倮㈮㤲㈮㐴※⸲⹐㌲⸰㈲㬸㈠倮㈮〳㈮㤲※⸲⹐㌲⸰㌲㬰㈠倮㈮〳㈮ㄳ※⸲⹐㌲⸰㌲㬶⸲⹐㌲⸰㌲㬷㈠倮㈮〳㈮㠳※⸲⹐㌲⸰㌲㬹㈠倮㈮〳ㄮ㐵※⸲⹐㌲⸰㔱㬷㈠倮㈮〳ㄮ㘶㈻倮㈮〳ㄮ㤶※⸲⹐㌲⸰㜱㬲㈠倮㈮〳ㄮ㔷※⸲⹐㌲⸰㐲㬰㈠倮㈮〳㈮㐴※⸲⹐㌲⸱㈲㬸⸲⹐㌲⸱㈲㬹㈠倮㈮ㄳ㈮〳※⸲⹐㌲⸱㌲㬱㈠倮㈮ㄳ㈮㘳※⸲⹐㌲⸱㌲㬷㈠倮㈮ㄳ㈮㠳㈻倮㈮ㄳ㈮㤳※⸲⹐㌲⸱㔱㬴㈠倮㈮ㄳㄮ㜵※⸲⹐㌲⸱㘱㬶㈠倮㈮ㄳㄮ㤶※⸲⹐㌲⸱㜱㬲⸲⹐㌲⸱㜱㬵㈠倮㈮ㄳ㈮〴※⸲⹐㌲⸱㐲㬴㈠倮㈮㘳㈮㠲※⸲⹐㌲⸶㈲㬹㈠倮㈮㘳㈮〳㈻倮㈮㘳㈮ㄳ※⸲⹐㌲⸶㌲㬶㈠倮㈮㘳㈮㜳※⸲⹐㌲⸶㌲㬸㈠倮㈮㘳㈮㤳※⸲⹐㌲⸶㔱㬴⸲⹐㌲⸶㔱㬷㈠倮㈮㘳ㄮ㘶※⸲⹐㌲⸶㘱㬹㈠倮㈮㘳ㄮ㈷※⸲⹐㌲⸶㜱㬵㈠倮㈮㘳㈮〴㈻倮㈮㘳㈮㐴※⸲⹐㌲⸷㈲㬸㈠倮㈮㜳㈮㤲※⸲⹐㌲⸷㌲㬰㈠倮㈮㜳㈮ㄳ※⸲⹐㌲⸷㌲㬶⸲⹐㌲⸷㌲㬷㈠倮㈮㜳㈮㠳※⸲⹐㌲⸷㌲㬹㈠倮㈮㜳ㄮ㐵※⸲⹐㌲⸷㔱㬷㈠倮㈮㜳ㄮ㘶㈻倮㈮㜳ㄮ㤶※⸲⹐㌲⸷㜱㬲㈠倮㈮㜳ㄮ㔷※⸲⹐㌲⸷㐲㬰㈠倮㈮㜳㈮㐴※⸲⹐㌲⸸㈲㬸⸲⹐㌲⸸㈲㬹㈠倮㈮㠳㈮〳※⸲⹐㌲⸸㌲㬱㈠倮㈮㠳㈮㘳※⸲⹐㌲⸸㌲㬷㈠倮㈮㠳㈮㠳㈻倮㈮㠳㈮㤳※⸲⹐㌲⸸㔱㬴㈠倮㈮㠳ㄮ㜵※⸲⹐㌲⸸㘱㬶㈠倮㈮㠳ㄮ㤶※⸲⹐㌲⸸㜱㬲⸲⹐㌲⸸㜱㬵㈠倮㈮㠳㈮〴※⸲⹐㌲⸸㐲㬴㈠倮㈮㤳㈮㠲※⸲⹐㌲⸹㈲㬹㈠倮㈮㤳㈮〳㈻倮㈮㤳㈮ㄳ※⸲⹐㌲⸹㌲㬶㈠倮㈮㤳㈮㜳※⸲⹐㌲⸹㌲㬸㈠倮㈮㤳㈮㤳※⸲⹐㌲⸹㔱㬴⸲⹐㌲⸹㔱㬷㈠倮㈮㤳ㄮ㘶※⸲⹐㌲⸹㘱㬹㈠倮㈮㤳ㄮ㈷※⸲⹐㌲⸹㜱㬵㈠倮㈮㤳㈮〴㈻倮㈮㤳㈮㐴※⸲⹐㔱⸴㈲㬸㈠倮ㄮ㐵㈮㤲※⸲⹐㔱⸴㌲㬰㈠倮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸲⹐㔱⸴㌲㬶⸲⹐㔱⸴㌲㬷㈠倮ㄮ㐵㈮㠳※⸲⹐㔱⸴㌲㬹㈠倮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸲⹐㔱⸴㔱㬷㈠倮ㄮ㐵ㄮ㘶㈻倮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸲⹐㔱⸴㜱㬲㈠倮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸲⹐㔱⸴㐲㬰㈠倮ㄮ㐵㈮㐴※⸲⹐㔱⸷㈲㬸⸲⹐㔱⸷㈲㬹㈠倮ㄮ㜵㈮〳※⸲⹐㔱⸷㌲㬱㈠倮ㄮ㜵㈮㘳※⸲⹐㔱⸷㌲㬷㈠倮ㄮ㜵㈮㠳㈻倮ㄮ㜵㈮㤳※⸲⹐㔱⸷㔱㬴㈠倮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸲⹐㔱⸷㘱㬶㈠倮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸲⹐㔱⸷㜱㬲⸲⹐㔱⸷㜱㬵㈠倮ㄮ㜵㈮〴※⸲⹐㔱⸷㐲㬴㈠倮ㄮ㘶㈮㠲※⸲⹐㘱⸶㈲㬹㈠倮ㄮ㘶㈮〳㈻倮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸲⹐㘱⸶㌲㬶㈠倮ㄮ㘶㈮㜳※⸲⹐㘱⸶㌲㬸㈠倮ㄮ㘶㈮㤳※⸲⹐㘱⸶㔱㬴⸲⹐㘱⸶㔱㬷㈠倮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸲⹐㘱⸶㘱㬹㈠倮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸲⹐㘱⸶㜱㬵㈠倮ㄮ㘶㈮〴㈻倮ㄮ㘶㈮㐴※⸲⹐㘱⸹㈲㬸㈠倮ㄮ㤶㈮㤲※⸲⹐㘱⸹㌲㬰㈠倮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸲⹐㘱⸹㌲㬶⸲⹐㘱⸹㌲㬷㈠倮ㄮ㤶㈮㠳※⸲⹐㘱⸹㌲㬹㈠倮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸲⹐㘱⸹㔱㬷㈠倮ㄮ㤶ㄮ㘶㈻倮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸲⹐㘱⸹㜱㬲㈠倮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸲⹐㘱⸹㐲㬰㈠倮ㄮ㤶㈮㐴※⸲⹐㜱⸲㈲㬸⸲⹐㜱⸲㈲㬹㈠倮ㄮ㈷㈮〳※⸲⹐㜱⸲㌲㬱㈠倮ㄮ㈷㈮㘳※⸲⹐㜱⸲㌲㬷㈠倮ㄮ㈷㈮㠳㈻倮ㄮ㈷㈮㤳※⸲⹐㜱⸲㔱㬴㈠倮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸲⹐㜱⸲㘱㬶㈠倮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸲⹐㜱⸲㜱㬲⸲⹐㜱⸲㜱㬵㈠倮ㄮ㈷㈮〴※⸲⹐㜱⸲㐲㬴㈠倮ㄮ㔷㈮㠲※⸲⹐㜱⸵㈲㬹㈠倮ㄮ㔷㈮〳㈻倮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸲⹐㜱⸵㌲㬶㈠倮ㄮ㔷㈮㜳※⸲⹐㜱⸵㌲㬸㈠倮ㄮ㔷㈮㤳※⸲⹐㜱⸵㔱㬴⸲⹐㜱⸵㔱㬷㈠倮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸲⹐㜱⸵㘱㬹㈠倮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸲⹐㜱⸵㜱㬵㈠倮ㄮ㔷㈮〴㈻倮ㄮ㔷㈮㐴※⸲⹐㐲⸰㈲㬸㈠倮㈮〴㈮㤲※⸲⹐㐲⸰㌲㬰㈠倮㈮〴㈮ㄳ※⸲⹐㐲⸰㌲㬶⸲⹐㐲⸰㌲㬷㈠倮㈮〴㈮㠳※⸲⹐㐲⸰㌲㬹㈠倮㈮〴ㄮ㐵※⸲⹐㐲⸰㔱㬷㈠倮㈮〴ㄮ㘶㈻倮㈮〴ㄮ㤶※⸲⹐㐲⸰㜱㬲㈠倮㈮〴ㄮ㔷※⸲⹐㐲⸰㐲㬰㈠倮㈮〴㈮㐴※⸲⹐㐲⸴㈲㬸⸲⹐㐲⸴㈲㬹㈠倮㈮㐴㈮〳※⸲⹐㐲⸴㌲㬱㈠倮㈮㐴㈮㘳※⸲⹐㐲⸴㌲㬷㈠倮㈮㐴㈮㠳㈻倮㈮㐴㈮㤳※⸲⹐㐲⸴㔱㬴㈠倮㈮㐴ㄮ㜵※⸲⹐㐲⸴㘱㬶㈠倮㈮㐴ㄮ㤶※⸲⹐㐲⸴㜱㬲⸲⹐㐲⸴㜱㬵㈠倮㈮㐴㈮〴※⸲⹐㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯醼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸲⹕㈲⸸㈲㬸⸲⹕㈲⸸㈲㬹㈠售㈮㠲㈮〳※⸲⹕㈲⸸㌲㬱㈠售㈮㠲㈮㘳※⸲⹕㈲⸸㌲㬷㈠售㈮㠲㈮㠳㈻售㈮㠲㈮㤳※⸲⹕㈲⸸㔱㬴㈠售㈮㠲ㄮ㜵※⸲⹕㈲⸸㘱㬶㈠售㈮㠲ㄮ㤶※⸲⹕㈲⸸㜱㬲⸲⹕㈲⸸㜱㬵㈠售㈮㠲㈮〴※⸲⹕㈲⸸㐲㬴㈠售㈮㤲㈮㠲※⸲⹕㈲⸹㈲㬹㈠售㈮㤲㈮〳㈻售㈮㤲㈮ㄳ※⸲⹕㈲⸹㌲㬶㈠售㈮㤲㈮㜳※⸲⹕㈲⸹㌲㬸㈠售㈮㤲㈮㤳※⸲⹕㈲⸹㔱㬴⸲⹕㈲⸹㔱㬷㈠售㈮㤲ㄮ㘶※⸲⹕㈲⸹㘱㬹㈠售㈮㤲ㄮ㈷※⸲⹕㈲⸹㜱㬵㈠售㈮㤲㈮〴㈻售㈮㤲㈮㐴※⸲⹕㌲⸰㈲㬸㈠售㈮〳㈮㤲※⸲⹕㌲⸰㌲㬰㈠售㈮〳㈮ㄳ※⸲⹕㌲⸰㌲㬶⸲⹕㌲⸰㌲㬷㈠售㈮〳㈮㠳※⸲⹕㌲⸰㌲㬹㈠售㈮〳ㄮ㐵※⸲⹕㌲⸰㔱㬷㈠售㈮〳ㄮ㘶㈻售㈮〳ㄮ㤶※⸲⹕㌲⸰㜱㬲㈠售㈮〳ㄮ㔷※⸲⹕㌲⸰㐲㬰㈠售㈮〳㈮㐴※⸲⹕㌲⸱㈲㬸⸲⹕㌲⸱㈲㬹㈠售㈮ㄳ㈮〳※⸲⹕㌲⸱㌲㬱㈠售㈮ㄳ㈮㘳※⸲⹕㌲⸱㌲㬷㈠售㈮ㄳ㈮㠳㈻售㈮ㄳ㈮㤳※⸲⹕㌲⸱㔱㬴㈠售㈮ㄳㄮ㜵※⸲⹕㌲⸱㘱㬶㈠售㈮ㄳㄮ㤶※⸲⹕㌲⸱㜱㬲⸲⹕㌲⸱㜱㬵㈠售㈮ㄳ㈮〴※⸲⹕㌲⸱㐲㬴㈠售㈮㘳㈮㠲※⸲⹕㌲⸶㈲㬹㈠售㈮㘳㈮〳㈻售㈮㘳㈮ㄳ※⸲⹕㌲⸶㌲㬶㈠售㈮㘳㈮㜳※⸲⹕㌲⸶㌲㬸㈠售㈮㘳㈮㤳※⸲⹕㌲⸶㔱㬴⸲⹕㌲⸶㔱㬷㈠售㈮㘳ㄮ㘶※⸲⹕㌲⸶㘱㬹㈠售㈮㘳ㄮ㈷※⸲⹕㌲⸶㜱㬵㈠售㈮㘳㈮〴㈻售㈮㘳㈮㐴※⸲⹕㌲⸷㈲㬸㈠售㈮㜳㈮㤲※⸲⹕㌲⸷㌲㬰㈠售㈮㜳㈮ㄳ※⸲⹕㌲⸷㌲㬶⸲⹕㌲⸷㌲㬷㈠售㈮㜳㈮㠳※⸲⹕㌲⸷㌲㬹㈠售㈮㜳ㄮ㐵※⸲⹕㌲⸷㔱㬷㈠售㈮㜳ㄮ㘶㈻售㈮㜳ㄮ㤶※⸲⹕㌲⸷㜱㬲㈠售㈮㜳ㄮ㔷※⸲⹕㌲⸷㐲㬰㈠售㈮㜳㈮㐴※⸲⹕㌲⸸㈲㬸⸲⹕㌲⸸㈲㬹㈠售㈮㠳㈮〳※⸲⹕㌲⸸㌲㬱㈠售㈮㠳㈮㘳※⸲⹕㌲⸸㌲㬷㈠售㈮㠳㈮㠳㈻售㈮㠳㈮㤳※⸲⹕㌲⸸㔱㬴㈠售㈮㠳ㄮ㜵※⸲⹕㌲⸸㘱㬶㈠售㈮㠳ㄮ㤶※⸲⹕㌲⸸㜱㬲⸲⹕㌲⸸㜱㬵㈠售㈮㠳㈮〴※⸲⹕㌲⸸㐲㬴㈠售㈮㤳㈮㠲※⸲⹕㌲⸹㈲㬹㈠售㈮㤳㈮〳㈻售㈮㤳㈮ㄳ※⸲⹕㌲⸹㌲㬶㈠售㈮㤳㈮㜳※⸲⹕㌲⸹㌲㬸㈠售㈮㤳㈮㤳※⸲⹕㌲⸹㔱㬴⸲⹕㌲⸹㔱㬷㈠售㈮㤳ㄮ㘶※⸲⹕㌲⸹㘱㬹㈠售㈮㤳ㄮ㈷※⸲⹕㌲⸹㜱㬵㈠售㈮㤳㈮〴㈻售㈮㤳㈮㐴※⸲⹕㔱⸴㈲㬸㈠售ㄮ㐵㈮㤲※⸲⹕㔱⸴㌲㬰㈠售ㄮ㐵㈮ㄳ※⸲⹕㔱⸴㌲㬶⸲⹕㔱⸴㌲㬷㈠售ㄮ㐵㈮㠳※⸲⹕㔱⸴㌲㬹㈠售ㄮ㐵ㄮ㐵※⸲⹕㔱⸴㔱㬷㈠售ㄮ㐵ㄮ㘶㈻售ㄮ㐵ㄮ㤶※⸲⹕㔱⸴㜱㬲㈠售ㄮ㐵ㄮ㔷※⸲⹕㔱⸴㐲㬰㈠售ㄮ㐵㈮㐴※⸲⹕㔱⸷㈲㬸⸲⹕㔱⸷㈲㬹㈠售ㄮ㜵㈮〳※⸲⹕㔱⸷㌲㬱㈠售ㄮ㜵㈮㘳※⸲⹕㔱⸷㌲㬷㈠售ㄮ㜵㈮㠳㈻售ㄮ㜵㈮㤳※⸲⹕㔱⸷㔱㬴㈠售ㄮ㜵ㄮ㜵※⸲⹕㔱⸷㘱㬶㈠售ㄮ㜵ㄮ㤶※⸲⹕㔱⸷㜱㬲⸲⹕㔱⸷㜱㬵㈠售ㄮ㜵㈮〴※⸲⹕㔱⸷㐲㬴㈠售ㄮ㘶㈮㠲※⸲⹕㘱⸶㈲㬹㈠售ㄮ㘶㈮〳㈻售ㄮ㘶㈮ㄳ※⸲⹕㘱⸶㌲㬶㈠售ㄮ㘶㈮㜳※⸲⹕㘱⸶㌲㬸㈠售ㄮ㘶㈮㤳※⸲⹕㘱⸶㔱㬴⸲⹕㘱⸶㔱㬷㈠售ㄮ㘶ㄮ㘶※⸲⹕㘱⸶㘱㬹㈠售ㄮ㘶ㄮ㈷※⸲⹕㘱⸶㜱㬵㈠售ㄮ㘶㈮〴㈻售ㄮ㘶㈮㐴※⸲⹕㘱⸹㈲㬸㈠售ㄮ㤶㈮㤲※⸲⹕㘱⸹㌲㬰㈠售ㄮ㤶㈮ㄳ※⸲⹕㘱⸹㌲㬶⸲⹕㘱⸹㌲㬷㈠售ㄮ㤶㈮㠳※⸲⹕㘱⸹㌲㬹㈠售ㄮ㤶ㄮ㐵※⸲⹕㘱⸹㔱㬷㈠售ㄮ㤶ㄮ㘶㈻售ㄮ㤶ㄮ㤶※⸲⹕㘱⸹㜱㬲㈠售ㄮ㤶ㄮ㔷※⸲⹕㘱⸹㐲㬰㈠售ㄮ㤶㈮㐴※⸲⹕㜱⸲㈲㬸⸲⹕㜱⸲㈲㬹㈠售ㄮ㈷㈮〳※⸲⹕㜱⸲㌲㬱㈠售ㄮ㈷㈮㘳※⸲⹕㜱⸲㌲㬷㈠售ㄮ㈷㈮㠳㈻售ㄮ㈷㈮㤳※⸲⹕㜱⸲㔱㬴㈠售ㄮ㈷ㄮ㜵※⸲⹕㜱⸲㘱㬶㈠售ㄮ㈷ㄮ㤶※⸲⹕㜱⸲㜱㬲⸲⹕㜱⸲㜱㬵㈠售ㄮ㈷㈮〴※⸲⹕㜱⸲㐲㬴㈠售ㄮ㔷㈮㠲※⸲⹕㜱⸵㈲㬹㈠售ㄮ㔷㈮〳㈻售ㄮ㔷㈮ㄳ※⸲⹕㜱⸵㌲㬶㈠售ㄮ㔷㈮㜳※⸲⹕㜱⸵㌲㬸㈠售ㄮ㔷㈮㤳※⸲⹕㜱⸵㔱㬴⸲⹕㜱⸵㔱㬷㈠售ㄮ㔷ㄮ㘶※⸲⹕㜱⸵㘱㬹㈠售ㄮ㔷ㄮ㈷※⸲⹕㜱⸵㜱㬵㈠售ㄮ㔷㈮〴㈻售ㄮ㔷㈮㐴※⸲⹕㐲⸰㈲㬸㈠售㈮〴㈮㤲※⸲⹕㐲⸰㌲㬰㈠售㈮〴㈮ㄳ※⸲⹕㐲⸰㌲㬶⸲⹕㐲⸰㌲㬷㈠售㈮〴㈮㠳※⸲⹕㐲⸰㌲㬹㈠售㈮〴ㄮ㐵※⸲⹕㐲⸰㔱㬷㈠售㈮〴ㄮ㘶㈻售㈮〴ㄮ㤶※⸲⹕㐲⸰㜱㬲㈠售㈮〴ㄮ㔷※⸲⹕㐲⸰㐲㬰㈠售㈮〴㈮㐴※⸲⹕㐲⸴㈲㬸⸲⹕㐲⸴㈲㬹㈠售㈮㐴㈮〳※⸲⹕㐲⸴㌲㬱㈠售㈮㐴㈮㘳※⸲⹕㐲⸴㌲㬷㈠售㈮㐴㈮㠳㈻售㈮㐴㈮㤳※⸲⹕㐲⸴㔱㬴㈠售㈮㐴ㄮ㜵※⸲⹕㐲⸴㘱㬶㈠售㈮㐴ㄮ㤶※⸲⹕㐲⸴㜱㬲⸲⹕㐲⸴㜱㬵㈠售㈮㐴㈮〴※⸲⹕㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯醼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸲⹗㈲⸸㈲㬸⸲⹗㈲⸸㈲㬹㈠圮㈮㠲㈮〳※⸲⹗㈲⸸㌲㬱㈠圮㈮㠲㈮㘳※⸲⹗㈲⸸㌲㬷㈠圮㈮㠲㈮㠳㈻圮㈮㠲㈮㤳※⸲⹗㈲⸸㔱㬴㈠圮㈮㠲ㄮ㜵※⸲⹗㈲⸸㘱㬶㈠圮㈮㠲ㄮ㤶※⸲⹗㈲⸸㜱㬲⸲⹗㈲⸸㜱㬵㈠圮㈮㠲㈮〴※⸲⹗㈲⸸㐲㬴㈠圮㈮㤲㈮㠲※⸲⹗㈲⸹㈲㬹㈠圮㈮㤲㈮〳㈻圮㈮㤲㈮ㄳ※⸲⹗㈲⸹㌲㬶㈠圮㈮㤲㈮㜳※⸲⹗㈲⸹㌲㬸㈠圮㈮㤲㈮㤳※⸲⹗㈲⸹㔱㬴⸲⹗㈲⸹㔱㬷㈠圮㈮㤲ㄮ㘶※⸲⹗㈲⸹㘱㬹㈠圮㈮㤲ㄮ㈷※⸲⹗㈲⸹㜱㬵㈠圮㈮㤲㈮〴㈻圮㈮㤲㈮㐴※⸲⹗㌲⸰㈲㬸㈠圮㈮〳㈮㤲※⸲⹗㌲⸰㌲㬰㈠圮㈮〳㈮ㄳ※⸲⹗㌲⸰㌲㬶⸲⹗㌲⸰㌲㬷㈠圮㈮〳㈮㠳※⸲⹗㌲⸰㌲㬹㈠圮㈮〳ㄮ㐵※⸲⹗㌲⸰㔱㬷㈠圮㈮〳ㄮ㘶㈻圮㈮〳ㄮ㤶※⸲⹗㌲⸰㜱㬲㈠圮㈮〳ㄮ㔷※⸲⹗㌲⸰㐲㬰㈠圮㈮〳㈮㐴※⸲⹗㌲⸱㈲㬸⸲⹗㌲⸱㈲㬹㈠圮㈮ㄳ㈮〳※⸲⹗㌲⸱㌲㬱㈠圮㈮ㄳ㈮㘳※⸲⹗㌲⸱㌲㬷㈠圮㈮ㄳ㈮㠳㈻圮㈮ㄳ㈮㤳※⸲⹗㌲⸱㔱㬴㈠圮㈮ㄳㄮ㜵※⸲⹗㌲⸱㘱㬶㈠圮㈮ㄳㄮ㤶※⸲⹗㌲⸱㜱㬲⸲⹗㌲⸱㜱㬵㈠圮㈮ㄳ㈮〴※⸲⹗㌲⸱㐲㬴㈠圮㈮㘳㈮㠲※⸲⹗㌲⸶㈲㬹㈠圮㈮㘳㈮〳㈻圮㈮㘳㈮ㄳ※⸲⹗㌲⸶㌲㬶㈠圮㈮㘳㈮㜳※⸲⹗㌲⸶㌲㬸㈠圮㈮㘳㈮㤳※⸲⹗㌲⸶㔱㬴⸲⹗㌲⸶㔱㬷㈠圮㈮㘳ㄮ㘶※⸲⹗㌲⸶㘱㬹㈠圮㈮㘳ㄮ㈷※⸲⹗㌲⸶㜱㬵㈠圮㈮㘳㈮〴㈻圮㈮㘳㈮㐴※⸲⹗㌲⸷㈲㬸㈠圮㈮㜳㈮㤲※⸲⹗㌲⸷㌲㬰㈠圮㈮㜳㈮ㄳ※⸲⹗㌲⸷㌲㬶⸲⹗㌲⸷㌲㬷㈠圮㈮㜳㈮㠳※⸲⹗㌲⸷㌲㬹㈠圮㈮㜳ㄮ㐵※⸲⹗㌲⸷㔱㬷㈠圮㈮㜳ㄮ㘶㈻圮㈮㜳ㄮ㤶※⸲⹗㌲⸷㜱㬲㈠圮㈮㜳ㄮ㔷※⸲⹗㌲⸷㐲㬰㈠圮㈮㜳㈮㐴※⸲⹗㌲⸸㈲㬸⸲⹗㌲⸸㈲㬹㈠圮㈮㠳㈮〳※⸲⹗㌲⸸㌲㬱㈠圮㈮㠳㈮㘳※⸲⹗㌲⸸㌲㬷㈠圮㈮㠳㈮㠳※⸲⹗㌲⸸㌲㬹⸲⹗㌲⸸㔱㬴㈠圮㈮㠳ㄮ㜵※⸲⹗㌲⸸㘱㬶㈠圮㈮㠳ㄮ㤶※⸲⹗㌲⸸㜱㬲㈠圮㈮㠳ㄮ㔷㈻圮㈮㠳㈮〴※⸲⹗㌲⸸㐲㬴㈠圮㈮㤳㈮㠲※⸲⹗㌲⸹㈲㬹㈠圮㈮㤳㈮〳※⸲⹗㌲⸹㌲㬱⸲⹗㌲⸹㌲㬶㈠圮㈮㤳㈮㜳※⸲⹗㌲⸹㌲㬸㈠圮㈮㤳㈮㤳※⸲⹗㌲⸹㔱㬴㈠圮㈮㤳ㄮ㜵㈻圮㈮㤳ㄮ㘶※⸲⹗㌲⸹㘱㬹㈠圮㈮㤳ㄮ㈷※⸲⹗㌲⸹㜱㬵㈠圮㈮㤳㈮〴※⸲⹗㌲⸹㐲㬴⸲⹗㔱⸴㈲㬸㈠圮ㄮ㐵㈮㤲※⸲⹗㔱⸴㌲㬰㈠圮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸲⹗㔱⸴㌲㬶㈠圮ㄮ㐵㈮㜳㈻圮ㄮ㐵㈮㠳※⸲⹗㔱⸴㌲㬹㈠圮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸲⹗㔱⸴㔱㬷㈠圮ㄮ㐵ㄮ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⸴㌲㬶⸳⹄㔱⸴㌲㬷㌠䐮ㄮ㐵㈮㠳※⸳⹄㔱⸴㌲㬹㌠䐮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸳⹄㔱⸴㔱㬷㌠䐮ㄮ㐵ㄮ㘶㌻䐮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸳⹄㔱⸴㜱㬲㌠䐮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸳⹄㔱⸴㐲㬰㌠䐮ㄮ㐵㈮㐴※⸳⹄㔱⸷㈲㬸⸳⹄㔱⸷㈲㬹㌠䐮ㄮ㜵㈮〳※⸳⹄㔱⸷㌲㬱㌠䐮ㄮ㜵㈮㘳※⸳⹄㔱⸷㌲㬷㌠䐮ㄮ㜵㈮㠳㌻䐮ㄮ㜵㈮㤳※⸳⹄㔱⸷㔱㬴㌠䐮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸳⹄㔱⸷㘱㬶㌠䐮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸳⹄㔱⸷㜱㬲⸳⹄㔱⸷㜱㬵㌠䐮ㄮ㜵㈮〴※⸳⹄㔱⸷㐲㬴㌠䐮ㄮ㘶㈮㠲※⸳⹄㘱⸶㈲㬹㌠䐮ㄮ㘶㈮〳㌻䐮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸳⹄㘱⸶㌲㬶㌠䐮ㄮ㘶㈮㜳※⸳⹄㘱⸶㌲㬸㌠䐮ㄮ㘶㈮㤳※⸳⹄㘱⸶㔱㬴⸳⹄㘱⸶㔱㬷㌠䐮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸳⹄㘱⸶㘱㬹㌠䐮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸳⹄㘱⸶㜱㬵㌠䐮ㄮ㘶㈮〴㌻䐮ㄮ㘶㈮㐴※⸳⹄㘱⸹㈲㬸㌠䐮ㄮ㤶㈮㤲※⸳⹄㘱⸹㌲㬰㌠䐮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸳⹄㘱⸹㌲㬶⸳⹄㘱⸹㌲㬷㌠䐮ㄮ㤶㈮㠳※⸳⹄㘱⸹㌲㬹㌠䐮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸳⹄㘱⸹㔱㬷㌠䐮ㄮ㤶ㄮ㘶㌻䐮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸳⹄㘱⸹㜱㬲㌠䐮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸳⹄㘱⸹㐲㬰㌠䐮ㄮ㤶㈮㐴※⸳⹄㜱⸲㈲㬸⸳⹄㜱⸲㈲㬹㌠䐮ㄮ㈷㈮〳※⸳⹄㜱⸲㌲㬱㌠䐮ㄮ㈷㈮㘳※⸳⹄㜱⸲㌲㬷㌠䐮ㄮ㈷㈮㠳㌻䐮ㄮ㈷㈮㤳※⸳⹄㜱⸲㔱㬴㌠䐮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸳⹄㜱⸲㘱㬶㌠䐮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸳⹄㜱⸲㜱㬲⸳⹄㜱⸲㜱㬵㌠䐮ㄮ㈷㈮〴※⸳⹄㜱⸲㐲㬴㌠䐮ㄮ㔷㈮㠲※⸳⹄㜱⸵㈲㬹㌠䐮ㄮ㔷㈮〳㌻䐮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸳⹄㜱⸵㌲㬶㌠䐮ㄮ㔷㈮㜳※⸳⹄㜱⸵㌲㬸㌠䐮ㄮ㔷㈮㤳※⸳⹄㜱⸵㔱㬴⸳⹄㜱⸵㔱㬷㌠䐮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸳⹄㜱⸵㘱㬹㌠䐮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸳⹄㜱⸵㜱㬵㌠䐮ㄮ㔷㈮〴㌻䐮ㄮ㔷㈮㐴※⸳⹄㐲⸰㈲㬸㌠䐮㈮〴㈮㤲※⸳⹄㐲⸰㌲㬰㌠䐮㈮〴㈮ㄳ※⸳⹄㐲⸰㌲㬶⸳⹄㐲⸰㌲㬷㌠䐮㈮〴㈮㠳※⸳⹄㐲⸰㌲㬹㌠䐮㈮〴ㄮ㐵※⸳⹄㐲⸰㔱㬷㌠䐮㈮〴ㄮ㘶㌻䐮㈮〴ㄮ㤶※⸳⹄㐲⸰㜱㬲㌠䐮㈮〴ㄮ㔷※⸳⹄㐲⸰㐲㬰㌠䐮㈮〴㈮㐴※⸳⹄㐲⸴㈲㬸⸳⹄㐲⸴㈲㬹㌠䐮㈮㐴㈮〳※⸳⹄㐲⸴㌲㬱㌠䐮㈮㐴㈮㘳※⸳⹄㐲⸴㌲㬷㌠䐮㈮㐴㈮㠳㌻䐮㈮㐴㈮㤳※⸳⹄㐲⸴㔱㬴㌠䐮㈮㐴ㄮ㜵※⸳⹄㐲⸴㘱㬶㌠䐮㈮㐴ㄮ㤶※⸳⹄㐲⸴㜱㬲⸳⹄㐲⸴㜱㬵㌠䐮㈮㐴㈮〴※⸳⹄㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯銼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸳⹅㈲⸸㈲㬸⸳⹅㈲⸸㈲㬹㌠䔮㈮㠲㈮〳※⸳⹅㈲⸸㌲㬱㌠䔮㈮㠲㈮㘳※⸳⹅㈲⸸㌲㬷㌠䔮㈮㠲㈮㠳㌻䔮㈮㠲㈮㤳※⸳⹅㈲⸸㔱㬴㌠䔮㈮㠲ㄮ㜵※⸳⹅㈲⸸㘱㬶㌠䔮㈮㠲ㄮ㤶※⸳⹅㈲⸸㜱㬲⸳⹅㈲⸸㜱㬵㌠䔮㈮㠲㈮〴※⸳⹅㈲⸸㐲㬴㌠䔮㈮㤲㈮㠲※⸳⹅㈲⸹㈲㬹㌠䔮㈮㤲㈮〳㌻䔮㈮㤲㈮ㄳ※⸳⹅㈲⸹㌲㬶㌠䔮㈮㤲㈮㜳※⸳⹅㈲⸹㌲㬸㌠䔮㈮㤲㈮㤳※⸳⹅㈲⸹㔱㬴⸳⹅㈲⸹㔱㬷㌠䔮㈮㤲ㄮ㘶※⸳⹅㈲⸹㘱㬹㌠䔮㈮㤲ㄮ㈷※⸳⹅㈲⸹㜱㬵㌠䔮㈮㤲㈮〴㌻䔮㈮㤲㈮㐴※⸳⹅㌲⸰㈲㬸㌠䔮㈮〳㈮㤲※⸳⹅㌲⸰㌲㬰㌠䔮㈮〳㈮ㄳ※⸳⹅㌲⸰㌲㬶⸳⹅㌲⸰㌲㬷㌠䔮㈮〳㈮㠳※⸳⹅㌲⸰㌲㬹㌠䔮㈮〳ㄮ㐵※⸳⹅㌲⸰㔱㬷㌠䔮㈮〳ㄮ㘶㌻䔮㈮〳ㄮ㤶※⸳⹅㌲⸰㜱㬲㌠䔮㈮〳ㄮ㔷※⸳⹅㌲⸰㐲㬰㌠䔮㈮〳㈮㐴※⸳⹅㌲⸱㈲㬸⸳⹅㌲⸱㈲㬹㌠䔮㈮ㄳ㈮〳※⸳⹅㌲⸱㌲㬱㌠䔮㈮ㄳ㈮㘳※⸳⹅㌲⸱㌲㬷㌠䔮㈮ㄳ㈮㠳㌻䔮㈮ㄳ㈮㤳※⸳⹅㌲⸱㔱㬴㌠䔮㈮ㄳㄮ㜵※⸳⹅㌲⸱㘱㬶㌠䔮㈮ㄳㄮ㤶※⸳⹅㌲⸱㜱㬲⸳⹅㌲⸱㜱㬵㌠䔮㈮ㄳ㈮〴※⸳⹅㌲⸱㐲㬴㌠䔮㈮㘳㈮㠲※⸳⹅㌲⸶㈲㬹㌠䔮㈮㘳㈮〳㌻䔮㈮㘳㈮ㄳ※⸳⹅㌲⸶㌲㬶㌠䔮㈮㘳㈮㜳※⸳⹅㌲⸶㌲㬸㌠䔮㈮㘳㈮㤳※⸳⹅㌲⸶㔱㬴⸳⹅㌲⸶㔱㬷㌠䔮㈮㘳ㄮ㘶※⸳⹅㌲⸶㘱㬹㌠䔮㈮㘳ㄮ㈷※⸳⹅㌲⸶㜱㬵㌠䔮㈮㘳㈮〴※⸳⹅㌲⸶㐲㬴⸳⹅㌲⸷㈲㬸㌠䔮㈮㜳㈮㤲※⸳⹅㌲⸷㌲㬰㌠䔮㈮㜳㈮ㄳ※⸳⹅㌲⸷㌲㬶㌠䔮㈮㜳㈮㜳㌻䔮㈮㜳㈮㠳※⸳⹅㌲⸷㌲㬹㌠䔮㈮㜳ㄮ㐵※⸳⹅㌲⸷㔱㬷㌠䔮㈮㜳ㄮ㘶※⸳⹅㌲⸷㘱㬹⸳⹅㌲⸷㜱㬲㌠䔮㈮㜳ㄮ㔷※⸳⹅㌲⸷㐲㬰㌠䔮㈮㜳㈮㐴※⸳⹅㌲⸸㈲㬸㌠䔮㈮㠳㈮㤲㌻䔮㈮㠳㈮〳※⸳⹅㌲⸸㌲㬱㌠䔮㈮㠳㈮㘳※⸳⹅㌲⸸㌲㬷㌠䔮㈮㠳㈮㠳※⸳⹅㌲⸸㌲㬹⸳⹅㌲⸸㔱㬴㌠䔮㈮㠳ㄮ㜵※⸳⹅㌲⸸㘱㬶㌠䔮㈮㠳ㄮ㤶※⸳⹅㌲⸸㜱㬲㌠䔮㈮㠳ㄮ㔷㌻䔮㈮㠳㈮〴※⸳⹅㌲⸸㐲㬴㌠䔮㈮㤳㈮㠲※⸳⹅㌲⸹㈲㬹㌠䔮㈮㤳㈮〳※⸳⹅㌲⸹㌲㬱⸳⹅㌲⸹㌲㬶㌠䔮㈮㤳㈮㜳※⸳⹅㌲⸹㌲㬸㌠䔮㈮㤳㈮㤳※⸳⹅㌲⸹㔱㬴㌠䔮㈮㤳ㄮ㜵㌻䔮㈮㤳ㄮ㘶※⸳⹅㌲⸹㘱㬹㌠䔮㈮㤳ㄮ㈷※⸳⹅㌲⸹㜱㬵㌠䔮㈮㤳㈮〴※⸳⹅㌲⸹㐲㬴⸳⹅㔱⸴㈲㬸㌠䔮ㄮ㐵㈮㤲※⸳⹅㔱⸴㌲㬰㌠䔮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸳⹅㔱⸴㌲㬶㌠䔮ㄮ㐵㈮㜳㌻䔮ㄮ㐵㈮㠳※⸳⹅㔱⸴㌲㬹㌠䔮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸳⹅㔱⸴㔱㬷㌠䔮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸳⹅㔱⸴㘱㬹⸳⹅㔱⸴㜱㬲㌠䔮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸳⹅㔱⸴㐲㬰㌠䔮ㄮ㐵㈮㐴※⸳⹅㔱⸷㈲㬸㌠䔮ㄮ㜵㈮㤲㌻䔮ㄮ㜵㈮〳※⸳⹅㔱⸷㌲㬱㌠䔮ㄮ㜵㈮㘳※⸳⹅㔱⸷㌲㬷㌠䔮ㄮ㜵㈮㠳※⸳⹅㔱⸷㌲㬹⸳⹅㔱⸷㔱㬴㌠䔮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸳⹅㔱⸷㘱㬶㌠䔮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸳⹅㔱⸷㜱㬲㌠䔮ㄮ㜵ㄮ㔷㌻䔮ㄮ㜵㈮〴※⸳⹅㔱⸷㐲㬴㌠䔮ㄮ㘶㈮㠲※⸳⹅㘱⸶㈲㬹㌠䔮ㄮ㘶㈮〳※⸳⹅㘱⸶㌲㬱⸳⹅㘱⸶㌲㬶㌠䔮ㄮ㘶㈮㜳※⸳⹅㘱⸶㌲㬸㌠䔮ㄮ㘶㈮㤳※⸳⹅㘱⸶㔱㬴㌠䔮ㄮ㘶ㄮ㜵㌻䔮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸳⹅㘱⸶㘱㬹㌠䔮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸳⹅㘱⸶㜱㬵㌠䔮ㄮ㘶㈮〴※⸳⹅㘱⸶㐲㬴⸳⹅㘱⸹㈲㬸㌠䔮ㄮ㤶㈮㤲※⸳⹅㘱⸹㌲㬰㌠䔮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸳⹅㘱⸹㌲㬶㌠䔮ㄮ㤶㈮㜳㌻䔮ㄮ㤶㈮㠳※⸳⹅㘱⸹㌲㬹㌠䔮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸳⹅㘱⸹㔱㬷㌠䔮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸳⹅㘱⸹㘱㬹⸳⹅㘱⸹㜱㬲㌠䔮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸳⹅㘱⸹㐲㬰㌠䔮ㄮ㤶㈮㐴※⸳⹅㜱⸲㈲㬸㌠䔮ㄮ㈷㈮㤲㌻䔮ㄮ㈷㈮〳※⸳⹅㜱⸲㌲㬱㌠䔮ㄮ㈷㈮㘳※⸳⹅㜱⸲㌲㬷㌠䔮ㄮ㈷㈮㠳※⸳⹅㜱⸲㌲㬹⸳⹅㜱⸲㔱㬴㌠䔮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸳⹅㜱⸲㘱㬶㌠䔮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸳⹅㜱⸲㜱㬲㌠䔮ㄮ㈷ㄮ㔷㌻䔮ㄮ㈷㈮〴※⸳⹅㜱⸲㐲㬴㌠䔮ㄮ㔷㈮㠲※⸳⹅㜱⸵㈲㬹㌠䔮ㄮ㔷㈮〳※⸳⹅㜱⸵㌲㬱⸳⹅㜱⸵㌲㬶㌠䔮ㄮ㔷㈮㜳※⸳⹅㜱⸵㌲㬸㌠䔮ㄮ㔷㈮㤳※⸳⹅㜱⸵㔱㬴㌠䔮ㄮ㔷ㄮ㜵㌻䔮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸳⹅㜱⸵㘱㬹㌠䔮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸳⹅㜱⸵㜱㬵㌠䔮ㄮ㔷㈮〴※⸳⹅㜱⸵㐲㬴⸳⹅㐲⸰㈲㬸㌠䔮㈮〴㈮㤲※⸳⹅㐲⸰㌲㬰㌠䔮㈮〴㈮ㄳ※⸳⹅㐲⸰㌲㬶㌠䔮㈮〴㈮㜳㌻䔮㈮〴㈮㠳※⸳⹅㐲⸰㌲㬹㌠䔮㈮〴ㄮ㐵※⸳⹅㐲⸰㔱㬷㌠䔮㈮〴ㄮ㘶※⸳⹅㐲⸰㘱㬹⸳⹅㐲⸰㜱㬲㌠䔮㈮〴ㄮ㔷※⸳⹅㐲⸰㐲㬰㌠䔮㈮〴㈮㐴※⸳⹅㐲⸴㈲㬸㌠䔮㈮㐴㈮㤲㌻䔮㈮㐴㈮〳※⸳⹅㐲⸴㌲㬱㌠䔮㈮㐴㈮㘳※⸳⹅㐲⸴㌲㬷㌠䔮㈮㐴㈮㠳※⸳⹅㐲⸴㌲㬹⸳⹅㐲⸴㔱㬴㌠䔮㈮㐴ㄮ㜵※⸳⹅㐲⸴㘱㬶㌠䔮㈮㐴ㄮ㤶※⸳⹅㐲⸴㜱㬲㌠䔮㈮㐴ㄮ㔷㌻䔮㈮㐴㈮〴※⸳⹅㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯銼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸳⹇㈲⸸㈲㬸⸳⹇㈲⸸㈲㬹㌠䜮㈮㠲㈮〳※⸳⹇㈲⸸㌲㬱㌠䜮㈮㠲㈮㘳※⸳⹇㈲⸸㌲㬷㌠䜮㈮㠲㈮㠳㌻䜮㈮㠲㈮㤳※⸳⹇㈲⸸㔱㬴㌠䜮㈮㠲ㄮ㜵※⸳⹇㈲⸸㘱㬶㌠䜮㈮㠲ㄮ㤶※⸳⹇㈲⸸㜱㬲⸳⹇㈲⸸㜱㬵㌠䜮㈮㠲㈮〴※⸳⹇㈲⸸㐲㬴㌠䜮㈮㤲㈮㠲※⸳⹇㈲⸹㈲㬹㌠䜮㈮㤲㈮〳※⸳⹇㈲⸹㌲㬱⸳⹇㈲⸹㌲㬶㌠䜮㈮㤲㈮㜳※⸳⹇㈲⸹㌲㬸㌠䜮㈮㤲㈮㤳※⸳⹇㈲⸹㔱㬴㌠䜮㈮㤲ㄮ㜵㌻䜮㈮㤲ㄮ㘶※⸳⹇㈲⸹㘱㬹㌠䜮㈮㤲ㄮ㈷※⸳⹇㈲⸹㜱㬵㌠䜮㈮㤲㈮〴※⸳⹇㈲⸹㐲㬴⸳⹇㌲⸰㈲㬸㌠䜮㈮〳㈮㤲※⸳⹇㌲⸰㌲㬰㌠䜮㈮〳㈮ㄳ※⸳⹇㌲⸰㌲㬶㌠䜮㈮〳㈮㜳㌻䜮㈮〳㈮㠳※⸳⹇㌲⸰㌲㬹㌠䜮㈮〳ㄮ㐵※⸳⹇㌲⸰㔱㬷㌠䜮㈮〳ㄮ㘶※⸳⹇㌲⸰㘱㬹⸳⹇㌲⸰㜱㬲㌠䜮㈮〳ㄮ㔷※⸳⹇㌲⸰㐲㬰㌠䜮㈮〳㈮㐴※⸳⹇㌲⸱㈲㬸㌠䜮㈮ㄳ㈮㤲㌻䜮㈮ㄳ㈮〳※⸳⹇㌲⸱㌲㬱㌠䜮㈮ㄳ㈮㘳※⸳⹇㌲⸱㌲㬷㌠䜮㈮ㄳ㈮㠳※⸳⹇㌲⸱㌲㬹⸳⹇㌲⸱㔱㬴㌠䜮㈮ㄳㄮ㜵※⸳⹇㌲⸱㘱㬶㌠䜮㈮ㄳㄮ㤶※⸳⹇㌲⸱㜱㬲㌠䜮㈮ㄳㄮ㔷㌻䜮㈮ㄳ㈮〴※⸳⹇㌲⸱㐲㬴㌠䜮㈮㘳㈮㠲※⸳⹇㌲⸶㈲㬹㌠䜮㈮㘳㈮〳※⸳⹇㌲⸶㌲㬱⸳⹇㌲⸶㌲㬶㌠䜮㈮㘳㈮㜳※⸳⹇㌲⸶㌲㬸㌠䜮㈮㘳㈮㤳※⸳⹇㌲⸶㔱㬴㌠䜮㈮㘳ㄮ㜵㌻䜮㈮㘳ㄮ㘶※⸳⹇㌲⸶㘱㬹㌠䜮㈮㘳ㄮ㈷※⸳⹇㌲⸶㜱㬵㌠䜮㈮㘳㈮〴※⸳⹇㌲⸶㐲㬴⸳⹇㌲⸷㈲㬸㌠䜮㈮㜳㈮㤲※⸳⹇㌲⸷㌲㬰㌠䜮㈮㜳㈮ㄳ※⸳⹇㌲⸷㌲㬶㌠䜮㈮㜳㈮㜳㌻䜮㈮㜳㈮㠳※⸳⹇㌲⸷㌲㬹㌠䜮㈮㜳ㄮ㐵※⸳⹇㌲⸷㔱㬷㌠䜮㈮㜳ㄮ㘶※⸳⹇㌲⸷㘱㬹⸳⹇㌲⸷㜱㬲㌠䜮㈮㜳ㄮ㔷※⸳⹇㌲⸷㐲㬰㌠䜮㈮㜳㈮㐴※⸳⹇㌲⸸㈲㬸㌠䜮㈮㠳㈮㤲㌻䜮㈮㠳㈮〳※⸳⹇㌲⸸㌲㬱㌠䜮㈮㠳㈮㘳※⸳⹇㌲⸸㌲㬷㌠䜮㈮㠳㈮㠳※⸳⹇㌲⸸㌲㬹⸳⹇㌲⸸㔱㬴㌠䜮㈮㠳ㄮ㜵※⸳⹇㌲⸸㘱㬶㌠䜮㈮㠳ㄮ㤶※⸳⹇㌲⸸㜱㬲㌠䜮㈮㠳ㄮ㔷㌻䜮㈮㠳㈮〴※⸳⹇㌲⸸㐲㬴㌠䜮㈮㤳㈮㠲※⸳⹇㌲⸹㈲㬹㌠䜮㈮㤳㈮〳※⸳⹇㌲⸹㌲㬱⸳⹇㌲⸹㌲㬶㌠䜮㈮㤳㈮㜳※⸳⹇㌲⸹㌲㬸㌠䜮㈮㤳㈮㤳※⸳⹇㌲⸹㔱㬴㌠䜮㈮㤳ㄮ㜵㌻䜮㈮㤳ㄮ㘶※⸳⹇㌲⸹㘱㬹㌠䜮㈮㤳ㄮ㈷※⸳⹇㌲⸹㜱㬵㌠䜮㈮㤳㈮〴※⸳⹇㌲⸹㐲㬴⸳⹇㔱⸴㈲㬸㌠䜮ㄮ㐵㈮㤲※⸳⹇㔱⸴㌲㬰㌠䜮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸳⹇㔱⸴㌲㬶㌠䜮ㄮ㐵㈮㜳㌻䜮ㄮ㐵㈮㠳※⸳⹇㔱⸴㌲㬹㌠䜮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸳⹇㔱⸴㔱㬷㌠䜮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸳⹇㔱⸴㘱㬹⸳⹇㔱⸴㜱㬲㌠䜮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸳⹇㔱⸴㐲㬰㌠䜮ㄮ㐵㈮㐴※⸳⹇㔱⸷㈲㬸㌠䜮ㄮ㜵㈮㤲㌻䜮ㄮ㜵㈮〳※⸳⹇㔱⸷㌲㬱㌠䜮ㄮ㜵㈮㘳※⸳⹇㔱⸷㌲㬷㌠䜮ㄮ㜵㈮㠳※⸳⹇㔱⸷㌲㬹⸳⹇㔱⸷㔱㬴㌠䜮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸳⹇㔱⸷㘱㬶㌠䜮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸳⹇㔱⸷㜱㬲㌠䜮ㄮ㜵ㄮ㔷㌻䜮ㄮ㜵㈮〴※⸳⹇㔱⸷㐲㬴㌠䜮ㄮ㘶㈮㠲※⸳⹇㘱⸶㈲㬹㌠䜮ㄮ㘶㈮〳※⸳⹇㘱⸶㌲㬱⸳⹇㘱⸶㌲㬶㌠䜮ㄮ㘶㈮㜳※⸳⹇㘱⸶㌲㬸㌠䜮ㄮ㘶㈮㤳※⸳⹇㘱⸶㔱㬴㌠䜮ㄮ㘶ㄮ㜵㌻䜮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸳⹇㘱⸶㘱㬹㌠䜮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸳⹇㘱⸶㜱㬵㌠䜮ㄮ㘶㈮〴※⸳⹇㘱⸶㐲㬴⸳⹇㘱⸹㈲㬸㌠䜮ㄮ㤶㈮㤲※⸳⹇㘱⸹㌲㬰㌠䜮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸳⹇㘱⸹㌲㬶㌠䜮ㄮ㤶㈮㜳㌻䜮ㄮ㤶㈮㠳※⸳⹇㘱⸹㌲㬹㌠䜮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸳⹇㘱⸹㔱㬷㌠䜮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸳⹇㘱⸹㘱㬹⸳⹇㘱⸹㜱㬲㌠䜮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸳⹇㘱⸹㐲㬰㌠䜮ㄮ㤶㈮㐴※⸳⹇㜱⸲㈲㬸㌠䜮ㄮ㈷㈮㤲㌻䜮ㄮ㈷㈮〳※⸳⹇㜱⸲㌲㬱㌠䜮ㄮ㈷㈮㘳※⸳⹇㜱⸲㌲㬷㌠䜮ㄮ㈷㈮㠳※⸳⹇㜱⸲㌲㬹⸳⹇㜱⸲㔱㬴㌠䜮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸳⹇㜱⸲㘱㬶㌠䜮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸳⹇㜱⸲㜱㬲㌠䜮ㄮ㈷ㄮ㔷㌻䜮ㄮ㈷㈮〴※⸳⹇㜱⸲㐲㬴㌠䜮ㄮ㔷㈮㠲※⸳⹇㜱⸵㈲㬹㌠䜮ㄮ㔷㈮〳※⸳⹇㜱⸵㌲㬱⸳⹇㜱⸵㌲㬶㌠䜮ㄮ㔷㈮㜳※⸳⹇㜱⸵㌲㬸㌠䜮ㄮ㔷㈮㤳※⸳⹇㜱⸵㔱㬴㌠䜮ㄮ㔷ㄮ㜵㌻䜮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸳⹇㜱⸵㘱㬹㌠䜮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸳⹇㜱⸵㜱㬵㌠䜮ㄮ㔷㈮〴※⸳⹇㜱⸵㐲㬴⸳⹇㐲⸰㈲㬸㌠䜮㈮〴㈮㤲※⸳⹇㐲⸰㌲㬰㌠䜮㈮〴㈮ㄳ※⸳⹇㐲⸰㌲㬶㌠䜮㈮〴㈮㜳㌻䜮㈮〴㈮㠳※⸳⹇㐲⸰㌲㬹㌠䜮㈮〴ㄮ㐵※⸳⹇㐲⸰㔱㬷㌠䜮㈮〴ㄮ㘶※⸳⹇㐲⸰㘱㬹⸳⹇㐲⸰㜱㬲㌠䜮㈮〴ㄮ㔷※⸳⹇㐲⸰㐲㬰㌠䜮㈮〴㈮㐴※⸳⹇㐲⸴㈲㬸㌠䜮㈮㐴㈮㤲㌻䜮㈮㐴㈮〳※⸳⹇㐲⸴㌲㬱㌠䜮㈮㐴㈮㘳※⸳⹇㐲⸴㌲㬷㌠䜮㈮㐴㈮㠳※⸳⹇㐲⸴㌲㬹⸳⹇㐲⸴㔱㬴㌠䜮㈮㐴ㄮ㜵※⸳⹇㐲⸴㘱㬶㌠䜮㈮㐴ㄮ㤶※⸳⹇㐲⸴㜱㬲㌠䜮㈮㐴ㄮ㔷㌻䜮㈮㐴㈮〴※⸳⹇㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯銼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸳⹉㈲⸸㈲㬸⸳⹉㈲⸸㈲㬹㌠䤮㈮㠲㈮〳※⸳⹉㈲⸸㌲㬱㌠䤮㈮㠲㈮㘳※⸳⹉㈲⸸㌲㬷㌠䤮㈮㠲㈮㠳㌻䤮㈮㠲㈮㤳※⸳⹉㈲⸸㔱㬴㌠䤮㈮㠲ㄮ㜵※⸳⹉㈲⸸㘱㬶㌠䤮㈮㠲ㄮ㤶※⸳⹉㈲⸸㜱㬲⸳⹉㈲⸸㜱㬵㌠䤮㈮㠲㈮〴※⸳⹉㈲⸸㐲㬴㌠䤮㈮㤲㈮㠲※⸳⹉㈲⸹㈲㬹㌠䤮㈮㤲㈮〳㌻䤮㈮㤲㈮ㄳ※⸳⹉㈲⸹㌲㬶㌠䤮㈮㤲㈮㜳※⸳⹉㈲⸹㌲㬸㌠䤮㈮㤲㈮㤳※⸳⹉㈲⸹㔱㬴⸳⹉㈲⸹㔱㬷㌠䤮㈮㤲ㄮ㘶※⸳⹉㈲⸹㘱㬹㌠䤮㈮㤲ㄮ㈷※⸳⹉㈲⸹㜱㬵㌠䤮㈮㤲㈮〴㌻䤮㈮㤲㈮㐴※⸳⹉㌲⸰㈲㬸㌠䤮㈮〳㈮㤲※⸳⹉㌲⸰㌲㬰㌠䤮㈮〳㈮ㄳ※⸳⹉㌲⸰㌲㬶⸳⹉㌲⸰㌲㬷㌠䤮㈮〳㈮㠳※⸳⹉㌲⸰㌲㬹㌠䤮㈮〳ㄮ㐵※⸳⹉㌲⸰㔱㬷㌠䤮㈮〳ㄮ㘶㌻䤮㈮〳ㄮ㤶※⸳⹉㌲⸰㜱㬲㌠䤮㈮〳ㄮ㔷※⸳⹉㌲⸰㐲㬰㌠䤮㈮〳㈮㐴※⸳⹉㌲⸱㈲㬸⸳⹉㌲⸱㈲㬹㌠䤮㈮ㄳ㈮〳※⸳⹉㌲⸱㌲㬱㌠䤮㈮ㄳ㈮㘳※⸳⹉㌲⸱㌲㬷㌠䤮㈮ㄳ㈮㠳㌻䤮㈮ㄳ㈮㤳※⸳⹉㌲⸱㔱㬴㌠䤮㈮ㄳㄮ㜵※⸳⹉㌲⸱㘱㬶㌠䤮㈮ㄳㄮ㤶※⸳⹉㌲⸱㜱㬲⸳⹉㌲⸱㜱㬵㌠䤮㈮ㄳ㈮〴※⸳⹉㌲⸱㐲㬴㌠䤮㈮㘳㈮㠲※⸳⹉㌲⸶㈲㬹㌠䤮㈮㘳㈮〳㌻䤮㈮㘳㈮ㄳ※⸳⹉㌲⸶㌲㬶㌠䤮㈮㘳㈮㜳※⸳⹉㌲⸶㌲㬸㌠䤮㈮㘳㈮㤳※⸳⹉㌲⸶㔱㬴⸳⹉㌲⸶㔱㬷㌠䤮㈮㘳ㄮ㘶※⸳⹉㌲⸶㘱㬹㌠䤮㈮㘳ㄮ㈷※⸳⹉㌲⸶㜱㬵㌠䤮㈮㘳㈮〴㌻䤮㈮㘳㈮㐴※⸳⹉㌲⸷㈲㬸㌠䤮㈮㜳㈮㤲※⸳⹉㌲⸷㌲㬰㌠䤮㈮㜳㈮ㄳ※⸳⹉㌲⸷㌲㬶⸳⹉㌲⸷㌲㬷㌠䤮㈮㜳㈮㠳※⸳⹉㌲⸷㌲㬹㌠䤮㈮㜳ㄮ㐵※⸳⹉㌲⸷㔱㬷㌠䤮㈮㜳ㄮ㘶㌻䤮㈮㜳ㄮ㤶※⸳⹉㌲⸷㜱㬲㌠䤮㈮㜳ㄮ㔷※⸳⹉㌲⸷㐲㬰㌠䤮㈮㜳㈮㐴※⸳⹉㌲⸸㈲㬸⸳⹉㌲⸸㈲㬹㌠䤮㈮㠳㈮〳※⸳⹉㌲⸸㌲㬱㌠䤮㈮㠳㈮㘳※⸳⹉㌲⸸㌲㬷㌠䤮㈮㠳㈮㠳㌻䤮㈮㠳㈮㤳※⸳⹉㌲⸸㔱㬴㌠䤮㈮㠳ㄮ㜵※⸳⹉㌲⸸㘱㬶㌠䤮㈮㠳ㄮ㤶※⸳⹉㌲⸸㜱㬲⸳⹉㌲⸸㜱㬵㌠䤮㈮㠳㈮〴※⸳⹉㌲⸸㐲㬴㌠䤮㈮㤳㈮㠲※⸳⹉㌲⸹㈲㬹㌠䤮㈮㤳㈮〳㌻䤮㈮㤳㈮ㄳ※⸳⹉㌲⸹㌲㬶㌠䤮㈮㤳㈮㜳※⸳⹉㌲⸹㌲㬸㌠䤮㈮㤳㈮㤳※⸳⹉㌲⸹㔱㬴⸳⹉㌲⸹㔱㬷㌠䤮㈮㤳ㄮ㘶※⸳⹉㌲⸹㘱㬹㌠䤮㈮㤳ㄮ㈷※⸳⹉㌲⸹㜱㬵㌠䤮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⸳⹏㌲⸹㔱㬴⸳⹏㌲⸹㔱㬷㌠伮㈮㤳ㄮ㘶※⸳⹏㌲⸹㘱㬹㌠伮㈮㤳ㄮ㈷※⸳⹏㌲⸹㜱㬵㌠伮㈮㤳㈮〴㌻伮㈮㤳㈮㐴※⸳⹏㔱⸴㈲㬸㌠伮ㄮ㐵㈮㤲※⸳⹏㔱⸴㌲㬰㌠伮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸳⹏㔱⸴㌲㬶⸳⹏㔱⸴㌲㬷㌠伮ㄮ㐵㈮㠳※⸳⹏㔱⸴㌲㬹㌠伮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸳⹏㔱⸴㔱㬷㌠伮ㄮ㐵ㄮ㘶㌻伮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸳⹏㔱⸴㜱㬲㌠伮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸳⹏㔱⸴㐲㬰㌠伮ㄮ㐵㈮㐴※⸳⹏㔱⸷㈲㬸⸳⹏㔱⸷㈲㬹㌠伮ㄮ㜵㈮〳※⸳⹏㔱⸷㌲㬱㌠伮ㄮ㜵㈮㘳※⸳⹏㔱⸷㌲㬷㌠伮ㄮ㜵㈮㠳㌻伮ㄮ㜵㈮㤳※⸳⹏㔱⸷㔱㬴㌠伮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸳⹏㔱⸷㘱㬶㌠伮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸳⹏㔱⸷㜱㬲⸳⹏㔱⸷㜱㬵㌠伮ㄮ㜵㈮〴※⸳⹏㔱⸷㐲㬴㌠伮ㄮ㘶㈮㠲※⸳⹏㘱⸶㈲㬹㌠伮ㄮ㘶㈮〳㌻伮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸳⹏㘱⸶㌲㬶㌠伮ㄮ㘶㈮㜳※⸳⹏㘱⸶㌲㬸㌠伮ㄮ㘶㈮㤳※⸳⹏㘱⸶㔱㬴⸳⹏㘱⸶㔱㬷㌠伮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸳⹏㘱⸶㘱㬹㌠伮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸳⹏㘱⸶㜱㬵㌠伮ㄮ㘶㈮〴㌻伮ㄮ㘶㈮㐴※⸳⹏㘱⸹㈲㬸㌠伮ㄮ㤶㈮㤲※⸳⹏㘱⸹㌲㬰㌠伮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸳⹏㘱⸹㌲㬶⸳⹏㘱⸹㌲㬷㌠伮ㄮ㤶㈮㠳※⸳⹏㘱⸹㌲㬹㌠伮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸳⹏㘱⸹㔱㬷㌠伮ㄮ㤶ㄮ㘶㌻伮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸳⹏㘱⸹㜱㬲㌠伮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸳⹏㘱⸹㐲㬰㌠伮ㄮ㤶㈮㐴※⸳⹏㜱⸲㈲㬸⸳⹏㜱⸲㈲㬹㌠伮ㄮ㈷㈮〳※⸳⹏㜱⸲㌲㬱㌠伮ㄮ㈷㈮㘳※⸳⹏㜱⸲㌲㬷㌠伮ㄮ㈷㈮㠳㌻伮ㄮ㈷㈮㤳※⸳⹏㜱⸲㔱㬴㌠伮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸳⹏㜱⸲㘱㬶㌠伮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸳⹏㜱⸲㜱㬲⸳⹏㜱⸲㜱㬵㌠伮ㄮ㈷㈮〴※⸳⹏㜱⸲㐲㬴㌠伮ㄮ㔷㈮㠲※⸳⹏㜱⸵㈲㬹㌠伮ㄮ㔷㈮〳㌻伮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸳⹏㜱⸵㌲㬶㌠伮ㄮ㔷㈮㜳※⸳⹏㜱⸵㌲㬸㌠伮ㄮ㔷㈮㤳※⸳⹏㜱⸵㔱㬴⸳⹏㜱⸵㔱㬷㌠伮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸳⹏㜱⸵㘱㬹㌠伮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸳⹏㜱⸵㜱㬵㌠伮ㄮ㔷㈮〴㌻伮ㄮ㔷㈮㐴※⸳⹏㐲⸰㈲㬸㌠伮㈮〴㈮㤲※⸳⹏㐲⸰㌲㬰㌠伮㈮〴㈮ㄳ※⸳⹏㐲⸰㌲㬶⸳⹏㐲⸰㌲㬷㌠伮㈮〴㈮㠳※⸳⹏㐲⸰㌲㬹㌠伮㈮〴ㄮ㐵※⸳⹏㐲⸰㔱㬷㌠伮㈮〴ㄮ㘶㌻伮㈮〴ㄮ㤶※⸳⹏㐲⸰㜱㬲㌠伮㈮〴ㄮ㔷※⸳⹏㐲⸰㐲㬰㌠伮㈮〴㈮㐴※⸳⹏㐲⸴㈲㬸⸳⹏㐲⸴㈲㬹㌠伮㈮㐴㈮〳※⸳⹏㐲⸴㌲㬱㌠伮㈮㐴㈮㘳※⸳⹏㐲⸴㌲㬷㌠伮㈮㐴㈮㠳㌻伮㈮㐴㈮㤳※⸳⹏㐲⸴㔱㬴㌠伮㈮㐴ㄮ㜵※⸳⹏㐲⸴㘱㬶㌠伮㈮㐴ㄮ㤶※⸳⹏㐲⸴㜱㬲⸳⹏㐲⸴㜱㬵㌠伮㈮㐴㈮〴※⸳⹏㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯銼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸳⹐㈲⸸㈲㬸⸳⹐㈲⸸㈲㬹㌠倮㈮㠲㈮〳※⸳⹐㈲⸸㌲㬱㌠倮㈮㠲㈮㘳※⸳⹐㈲⸸㌲㬷㌠倮㈮㠲㈮㠳㌻倮㈮㠲㈮㤳※⸳⹐㈲⸸㔱㬴㌠倮㈮㠲ㄮ㜵※⸳⹐㈲⸸㘱㬶㌠倮㈮㠲ㄮ㤶※⸳⹐㈲⸸㜱㬲⸳⹐㈲⸸㜱㬵㌠倮㈮㠲㈮〴※⸳⹐㈲⸸㐲㬴㌠倮㈮㤲㈮㠲※⸳⹐㈲⸹㈲㬹㌠倮㈮㤲㈮〳㌻倮㈮㤲㈮ㄳ※⸳⹐㈲⸹㌲㬶㌠倮㈮㤲㈮㜳※⸳⹐㈲⸹㌲㬸㌠倮㈮㤲㈮㤳※⸳⹐㈲⸹㔱㬴⸳⹐㈲⸹㔱㬷㌠倮㈮㤲ㄮ㘶※⸳⹐㈲⸹㘱㬹㌠倮㈮㤲ㄮ㈷※⸳⹐㈲⸹㜱㬵㌠倮㈮㤲㈮〴㌻倮㈮㤲㈮㐴※⸳⹐㌲⸰㈲㬸㌠倮㈮〳㈮㤲※⸳⹐㌲⸰㌲㬰㌠倮㈮〳㈮ㄳ※⸳⹐㌲⸰㌲㬶⸳⹐㌲⸰㌲㬷㌠倮㈮〳㈮㠳※⸳⹐㌲⸰㌲㬹㌠倮㈮〳ㄮ㐵※⸳⹐㌲⸰㔱㬷㌠倮㈮〳ㄮ㘶㌻倮㈮〳ㄮ㤶※⸳⹐㌲⸰㜱㬲㌠倮㈮〳ㄮ㔷※⸳⹐㌲⸰㐲㬰㌠倮㈮〳㈮㐴※⸳⹐㌲⸱㈲㬸⸳⹐㌲⸱㈲㬹㌠倮㈮ㄳ㈮〳※⸳⹐㌲⸱㌲㬱㌠倮㈮ㄳ㈮㘳※⸳⹐㌲⸱㌲㬷㌠倮㈮ㄳ㈮㠳㌻倮㈮ㄳ㈮㤳※⸳⹐㌲⸱㔱㬴㌠倮㈮ㄳㄮ㜵※⸳⹐㌲⸱㘱㬶㌠倮㈮ㄳㄮ㤶※⸳⹐㌲⸱㜱㬲⸳⹐㌲⸱㜱㬵㌠倮㈮ㄳ㈮〴※⸳⹐㌲⸱㐲㬴㌠倮㈮㘳㈮㠲※⸳⹐㌲⸶㈲㬹㌠倮㈮㘳㈮〳㌻倮㈮㘳㈮ㄳ※⸳⹐㌲⸶㌲㬶㌠倮㈮㘳㈮㜳※⸳⹐㌲⸶㌲㬸㌠倮㈮㘳㈮㤳※⸳⹐㌲⸶㔱㬴⸳⹐㌲⸶㔱㬷㌠倮㈮㘳ㄮ㘶※⸳⹐㌲⸶㘱㬹㌠倮㈮㘳ㄮ㈷※⸳⹐㌲⸶㜱㬵㌠倮㈮㘳㈮〴㌻倮㈮㘳㈮㐴※⸳⹐㌲⸷㈲㬸㌠倮㈮㜳㈮㤲※⸳⹐㌲⸷㌲㬰㌠倮㈮㜳㈮ㄳ※⸳⹐㌲⸷㌲㬶⸳⹐㌲⸷㌲㬷㌠倮㈮㜳㈮㠳※⸳⹐㌲⸷㌲㬹㌠倮㈮㜳ㄮ㐵※⸳⹐㌲⸷㔱㬷㌠倮㈮㜳ㄮ㘶㌻倮㈮㜳ㄮ㤶※⸳⹐㌲⸷㜱㬲㌠倮㈮㜳ㄮ㔷※⸳⹐㌲⸷㐲㬰㌠倮㈮㜳㈮㐴※⸳⹐㌲⸸㈲㬸⸳⹐㌲⸸㈲㬹㌠倮㈮㠳㈮〳※⸳⹐㌲⸸㌲㬱㌠倮㈮㠳㈮㘳※⸳⹐㌲⸸㌲㬷㌠倮㈮㠳㈮㠳㌻倮㈮㠳㈮㤳※⸳⹐㌲⸸㔱㬴㌠倮㈮㠳ㄮ㜵※⸳⹐㌲⸸㘱㬶㌠倮㈮㠳ㄮ㤶※⸳⹐㌲⸸㜱㬲⸳⹐㌲⸸㜱㬵㌠倮㈮㠳㈮〴※⸳⹐㌲⸸㐲㬴㌠倮㈮㤳㈮㠲※⸳⹐㌲⸹㈲㬹㌠倮㈮㤳㈮〳㌻倮㈮㤳㈮ㄳ※⸳⹐㌲⸹㌲㬶㌠倮㈮㤳㈮㜳※⸳⹐㌲⸹㌲㬸㌠倮㈮㤳㈮㤳※⸳⹐㌲⸹㔱㬴⸳⹐㌲⸹㔱㬷㌠倮㈮㤳ㄮ㘶※⸳⹐㌲⸹㘱㬹㌠倮㈮㤳ㄮ㈷※⸳⹐㌲⸹㜱㬵㌠倮㈮㤳㈮〴※⸳⹐㌲⸹㐲㬴⸳⹐㔱⸴㈲㬸㌠倮ㄮ㐵㈮㤲※⸳⹐㔱⸴㌲㬰㌠倮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸳⹐㔱⸴㌲㬶㌠倮ㄮ㐵㈮㜳㌻倮ㄮ㐵㈮㠳※⸳⹐㔱⸴㌲㬹㌠倮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸳⹐㔱⸴㔱㬷㌠倮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸳⹐㔱⸴㘱㬹⸳⹐㔱⸴㜱㬲㌠倮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸳⹐㔱⸴㐲㬰㌠倮ㄮ㐵㈮㐴※⸳⹐㔱⸷㈲㬸㌠倮ㄮ㜵㈮㤲㌻倮ㄮ㜵㈮〳※⸳⹐㔱⸷㌲㬱㌠倮ㄮ㜵㈮㘳※⸳⹐㔱⸷㌲㬷㌠倮ㄮ㜵㈮㠳※⸳⹐㔱⸷㌲㬹⸳⹐㔱⸷㔱㬴㌠倮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸳⹐㔱⸷㘱㬶㌠倮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸳⹐㔱⸷㜱㬲㌠倮ㄮ㜵ㄮ㔷㌻倮ㄮ㜵㈮〴※⸳⹐㔱⸷㐲㬴㌠倮ㄮ㘶㈮㠲※⸳⹐㘱⸶㈲㬹㌠倮ㄮ㘶㈮〳※⸳⹐㘱⸶㌲㬱⸳⹐㘱⸶㌲㬶㌠倮ㄮ㘶㈮㜳※⸳⹐㘱⸶㌲㬸㌠倮ㄮ㘶㈮㤳※⸳⹐㘱⸶㔱㬴㌠倮ㄮ㘶ㄮ㜵㌻倮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸳⹐㘱⸶㘱㬹㌠倮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸳⹐㘱⸶㜱㬵㌠倮ㄮ㘶㈮〴※⸳⹐㘱⸶㐲㬴⸳⹐㘱⸹㈲㬸㌠倮ㄮ㤶㈮㤲※⸳⹐㘱⸹㌲㬰㌠倮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸳⹐㘱⸹㌲㬶㌠倮ㄮ㤶㈮㜳㌻倮ㄮ㤶㈮㠳※⸳⹐㘱⸹㌲㬹㌠倮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸳⹐㘱⸹㔱㬷㌠倮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸳⹐㘱⸹㘱㬹⸳⹐㘱⸹㜱㬲㌠倮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸳⹐㘱⸹㐲㬰㌠倮ㄮ㤶㈮㐴※⸳⹐㜱⸲㈲㬸㌠倮ㄮ㈷㈮㤲㌻倮ㄮ㈷㈮〳※⸳⹐㜱⸲㌲㬱㌠倮ㄮ㈷㈮㘳※⸳⹐㜱⸲㌲㬷㌠倮ㄮ㈷㈮㠳※⸳⹐㜱⸲㌲㬹⸳⹐㜱⸲㔱㬴㌠倮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸳⹐㜱⸲㘱㬶㌠倮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸳⹐㜱⸲㜱㬲㌠倮ㄮ㈷ㄮ㔷㌻倮ㄮ㈷㈮〴※⸳⹐㜱⸲㐲㬴㌠倮ㄮ㔷㈮㠲※⸳⹐㜱⸵㈲㬹㌠倮ㄮ㔷㈮〳※⸳⹐㜱⸵㌲㬱⸳⹐㜱⸵㌲㬶㌠倮ㄮ㔷㈮㜳※⸳⹐㜱⸵㌲㬸㌠倮ㄮ㔷㈮㤳※⸳⹐㜱⸵㔱㬴㌠倮ㄮ㔷ㄮ㜵㌻倮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸳⹐㜱⸵㘱㬹㌠倮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸳⹐㜱⸵㜱㬵㌠倮ㄮ㔷㈮〴※⸳⹐㜱⸵㐲㬴⸳⹐㐲⸰㈲㬸㌠倮㈮〴㈮㤲※⸳⹐㐲⸰㌲㬰㌠倮㈮〴㈮ㄳ※⸳⹐㐲⸰㌲㬶㌠倮㈮〴㈮㜳㌻倮㈮〴㈮㠳※⸳⹐㐲⸰㌲㬹㌠倮㈮〴ㄮ㐵※⸳⹐㐲⸰㔱㬷㌠倮㈮〴ㄮ㘶※⸳⹐㐲⸰㘱㬹⸳⹐㐲⸰㜱㬲㌠倮㈮〴ㄮ㔷※⸳⹐㐲⸰㐲㬰㌠倮㈮〴㈮㐴※⸳⹐㐲⸴㈲㬸㌠倮㈮㐴㈮㤲㌻倮㈮㐴㈮〳※⸳⹐㐲⸴㌲㬱㌠倮㈮㐴㈮㘳※⸳⹐㐲⸴㌲㬷㌠倮㈮㐴㈮㠳※⸳⹐㐲⸴㌲㬹⸳⹐㐲⸴㔱㬴㌠倮㈮㐴ㄮ㜵※⸳⹐㐲⸴㘱㬶㌠倮㈮㐴ㄮ㤶※⸳⹐㐲⸴㜱㬲㌠倮㈮㐴ㄮ㔷㌻倮㈮㐴㈮〴※⸳⹐㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯銼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸳⹕㈲⸸㈲㬸⸳⹕㈲⸸㈲㬹㌠售㈮㠲㈮〳※⸳⹕㈲⸸㌲㬱㌠售㈮㠲㈮㘳※⸳⹕㈲⸸㌲㬷㌠售㈮㠲㈮㠳㌻售㈮㠲㈮㤳※⸳⹕㈲⸸㔱㬴㌠售㈮㠲ㄮ㜵※⸳⹕㈲⸸㘱㬶㌠售㈮㠲ㄮ㤶※⸳⹕㈲⸸㜱㬲⸳⹕㈲⸸㜱㬵㌠售㈮㠲㈮〴※⸳⹕㈲⸸㐲㬴㌠售㈮㤲㈮㠲※⸳⹕㈲⸹㈲㬹㌠售㈮㤲㈮〳㌻售㈮㤲㈮ㄳ※⸳⹕㈲⸹㌲㬶㌠售㈮㤲㈮㜳※⸳⹕㈲⸹㌲㬸㌠售㈮㤲㈮㤳※⸳⹕㈲⸹㔱㬴⸳⹕㈲⸹㔱㬷㌠售㈮㤲ㄮ㘶※⸳⹕㈲⸹㘱㬹㌠售㈮㤲ㄮ㈷※⸳⹕㈲⸹㜱㬵㌠售㈮㤲㈮〴㌻售㈮㤲㈮㐴※⸳⹕㌲⸰㈲㬸㌠售㈮〳㈮㤲※⸳⹕㌲⸰㌲㬰㌠售㈮〳㈮ㄳ※⸳⹕㌲⸰㌲㬶⸳⹕㌲⸰㌲㬷㌠售㈮〳㈮㠳※⸳⹕㌲⸰㌲㬹㌠售㈮〳ㄮ㐵※⸳⹕㌲⸰㔱㬷㌠售㈮〳ㄮ㘶㌻售㈮〳ㄮ㤶※⸳⹕㌲⸰㜱㬲㌠售㈮〳ㄮ㔷※⸳⹕㌲⸰㐲㬰㌠售㈮〳㈮㐴※⸳⹕㌲⸱㈲㬸⸳⹕㌲⸱㈲㬹㌠售㈮ㄳ㈮〳※⸳⹕㌲⸱㌲㬱㌠售㈮ㄳ㈮㘳※⸳⹕㌲⸱㌲㬷㌠售㈮ㄳ㈮㠳㌻售㈮ㄳ㈮㤳※⸳⹕㌲⸱㔱㬴㌠售㈮ㄳㄮ㜵※⸳⹕㌲⸱㘱㬶㌠售㈮ㄳㄮ㤶※⸳⹕㌲⸱㜱㬲⸳⹕㌲⸱㜱㬵㌠售㈮ㄳ㈮〴※⸳⹕㌲⸱㐲㬴㌠售㈮㘳㈮㠲※⸳⹕㌲⸶㈲㬹㌠售㈮㘳㈮〳※⸳⹕㌲⸶㌲㬱⸳⹕㌲⸶㌲㬶㌠售㈮㘳㈮㜳※⸳⹕㌲⸶㌲㬸㌠售㈮㘳㈮㤳※⸳⹕㌲⸶㔱㬴㌠售㈮㘳ㄮ㜵㌻售㈮㘳ㄮ㘶※⸳⹕㌲⸶㘱㬹㌠售㈮㘳ㄮ㈷※⸳⹕㌲⸶㜱㬵㌠售㈮㘳㈮〴※⸳⹕㌲⸶㐲㬴⸳⹕㌲⸷㈲㬸㌠售㈮㜳㈮㤲※⸳⹕㌲⸷㌲㬰㌠售㈮㜳㈮ㄳ※⸳⹕㌲⸷㌲㬶㌠售㈮㜳㈮㜳㌻售㈮㜳㈮㠳※⸳⹕㌲⸷㌲㬹㌠售㈮㜳ㄮ㐵※⸳⹕㌲⸷㔱㬷㌠售㈮㜳ㄮ㘶※⸳⹕㌲⸷㘱㬹⸳⹕㌲⸷㜱㬲㌠售㈮㜳ㄮ㔷※⸳⹕㌲⸷㐲㬰㌠售㈮㜳㈮㐴※⸳⹕㌲⸸㈲㬸㌠售㈮㠳㈮㤲㌻售㈮㠳㈮〳※⸳⹕㌲⸸㌲㬱㌠售㈮㠳㈮㘳※⸳⹕㌲⸸㌲㬷㌠售㈮㠳㈮㠳※⸳⹕㌲⸸㌲㬹⸳⹕㌲⸸㔱㬴㌠售㈮㠳ㄮ㜵※⸳⹕㌲⸸㘱㬶㌠售㈮㠳ㄮ㤶※⸳⹕㌲⸸㜱㬲㌠售㈮㠳ㄮ㔷㌻售㈮㠳㈮〴※⸳⹕㌲⸸㐲㬴㌠售㈮㤳㈮㠲※⸳⹕㌲⸹㈲㬹㌠售㈮㤳㈮〳※⸳⹕㌲⸹㌲㬱⸳⹕㌲⸹㌲㬶㌠售㈮㤳㈮㜳※⸳⹕㌲⸹㌲㬸㌠售㈮㤳㈮㤳※⸳⹕㌲⸹㔱㬴㌠售㈮㤳ㄮ㜵㌻售㈮㤳ㄮ㘶※⸳⹕㌲⸹㘱㬹㌠售㈮㤳ㄮ㈷※⸳⹕㌲⸹㜱㬵㌠售㈮㤳㈮〴※⸳⹕㌲⸹㐲㬴⸳⹕㔱⸴㈲㬸㌠售ㄮ㐵㈮㤲※⸳⹕㔱⸴㌲㬰㌠售ㄮ㐵㈮ㄳ※⸳⹕㔱⸴㌲㬶㌠售ㄮ㐵㈮㜳㌻售ㄮ㐵㈮㠳※⸳⹕㔱⸴㌲㬹㌠售ㄮ㐵ㄮ㐵※⸳⹕㔱⸴㔱㬷㌠售ㄮ㐵ㄮ㘶※⸳⹕㔱⸴㘱㬹⸳⹕㔱⸴㜱㬲㌠售ㄮ㐵ㄮ㔷※⸳⹕㔱⸴㐲㬰㌠售ㄮ㐵㈮㐴※⸳⹕㔱⸷㈲㬸㌠售ㄮ㜵㈮㤲㌻售ㄮ㜵㈮〳※⸳⹕㔱⸷㌲㬱㌠售ㄮ㜵㈮㘳※⸳⹕㔱⸷㌲㬷㌠售ㄮ㜵㈮㠳※⸳⹕㔱⸷㌲㬹⸳⹕㔱⸷㔱㬴㌠售ㄮ㜵ㄮ㜵※⸳⹕㔱⸷㘱㬶㌠售ㄮ㜵ㄮ㤶※⸳⹕㔱⸷㜱㬲㌠售ㄮ㜵ㄮ㔷㌻售ㄮ㜵㈮〴※⸳⹕㔱⸷㐲㬴㌠售ㄮ㘶㈮㠲※⸳⹕㘱⸶㈲㬹㌠售ㄮ㘶㈮〳※⸳⹕㘱⸶㌲㬱⸳⹕㘱⸶㌲㬶㌠售ㄮ㘶㈮㜳※⸳⹕㘱⸶㌲㬸㌠售ㄮ㘶㈮㤳※⸳⹕㘱⸶㔱㬴㌠售ㄮ㘶ㄮ㜵㌻售ㄮ㘶ㄮ㘶※⸳⹕㘱⸶㘱㬹㌠售ㄮ㘶ㄮ㈷※⸳⹕㘱⸶㜱㬵㌠售ㄮ㘶㈮〴※⸳⹕㘱⸶㐲㬴⸳⹕㘱⸹㈲㬸㌠售ㄮ㤶㈮㤲※⸳⹕㘱⸹㌲㬰㌠售ㄮ㤶㈮ㄳ※⸳⹕㘱⸹㌲㬶㌠售ㄮ㤶㈮㜳㌻售ㄮ㤶㈮㠳※⸳⹕㘱⸹㌲㬹㌠售ㄮ㤶ㄮ㐵※⸳⹕㘱⸹㔱㬷㌠售ㄮ㤶ㄮ㘶※⸳⹕㘱⸹㘱㬹⸳⹕㘱⸹㜱㬲㌠售ㄮ㤶ㄮ㔷※⸳⹕㘱⸹㐲㬰㌠售ㄮ㤶㈮㐴※⸳⹕㜱⸲㈲㬸㌠售ㄮ㈷㈮㤲㌻售ㄮ㈷㈮〳※⸳⹕㜱⸲㌲㬱㌠售ㄮ㈷㈮㘳※⸳⹕㜱⸲㌲㬷㌠售ㄮ㈷㈮㠳※⸳⹕㜱⸲㌲㬹⸳⹕㜱⸲㔱㬴㌠售ㄮ㈷ㄮ㜵※⸳⹕㜱⸲㘱㬶㌠售ㄮ㈷ㄮ㤶※⸳⹕㜱⸲㜱㬲㌠售ㄮ㈷ㄮ㔷㌻售ㄮ㈷㈮〴※⸳⹕㜱⸲㐲㬴㌠售ㄮ㔷㈮㠲※⸳⹕㜱⸵㈲㬹㌠售ㄮ㔷㈮〳※⸳⹕㜱⸵㌲㬱⸳⹕㜱⸵㌲㬶㌠售ㄮ㔷㈮㜳※⸳⹕㜱⸵㌲㬸㌠售ㄮ㔷㈮㤳※⸳⹕㜱⸵㔱㬴㌠售ㄮ㔷ㄮ㜵㌻售ㄮ㔷ㄮ㘶※⸳⹕㜱⸵㘱㬹㌠售ㄮ㔷ㄮ㈷※⸳⹕㜱⸵㜱㬵㌠售ㄮ㔷㈮〴※⸳⹕㜱⸵㐲㬴⸳⹕㐲⸰㈲㬸㌠售㈮〴㈮㤲※⸳⹕㐲⸰㌲㬰㌠售㈮〴㈮ㄳ※⸳⹕㐲⸰㌲㬶㌠售㈮〴㈮㜳㌻售㈮〴㈮㠳※⸳⹕㐲⸰㌲㬹㌠售㈮〴ㄮ㐵※⸳⹕㐲⸰㔱㬷㌠售㈮〴ㄮ㘶※⸳⹕㐲⸰㘱㬹⸳⹕㐲⸰㜱㬲㌠售㈮〴ㄮ㔷※⸳⹕㐲⸰㐲㬰㌠售㈮〴㈮㐴※⸳⹕㐲⸴㈲㬸㌠售㈮㐴㈮㤲㌻售㈮㐴㈮〳※⸳⹕㐲⸴㌲㬱㌠售㈮㐴㈮㘳※⸳⹕㐲⸴㌲㬷㌠售㈮㐴㈮㠳※⸳⹕㐲⸴㌲㬹⸳⹕㐲⸴㔱㬴㌠售㈮㐴ㄮ㜵※⸳⹕㐲⸴㘱㬶㌠售㈮㐴ㄮ㤶※⸳⹕㐲⸴㜱㬲㌠售㈮㐴ㄮ㔷㌻售㈮㐴㈮〴※⸳⹕㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯銼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸳⹗㈲⸸㈲㬸⸳⹗㈲⸸㈲㬹㌠圮㈮㠲㈮〳※⸳⹗㈲⸸㌲㬱㌠圮㈮㠲㈮㘳※⸳⹗㈲⸸㌲㬷㌠圮㈮㠲㈮㠳㌻圮㈮㠲㈮㤳※⸳⹗㈲⸸㔱㬴㌠圮㈮㠲ㄮ㜵※⸳⹗㈲⸸㘱㬶㌠圮㈮㠲ㄮ㤶※⸳⹗㈲⸸㜱㬲⸳⹗㈲⸸㜱㬵㌠圮㈮㠲㈮〴※⸳⹗㈲⸸㐲㬴㌠圮㈮㤲㈮㠲※⸳⹗㈲⸹㈲㬹㌠圮㈮㤲㈮〳㌻圮㈮㤲㈮ㄳ※⸳⹗㈲⸹㌲㬶㌠圮㈮㤲㈮㜳※⸳⹗㈲⸹㌲㬸㌠圮㈮㤲㈮㤳※⸳⹗㈲⸹㔱㬴⸳⹗㈲⸹㔱㬷㌠圮㈮㤲ㄮ㘶※⸳⹗㈲⸹㘱㬹㌠圮㈮㤲ㄮ㈷※⸳⹗㈲⸹㜱㬵㌠圮㈮㤲㈮〴㌻圮㈮㤲㈮㐴※⸳⹗㌲⸰㈲㬸㌠圮㈮〳㈮㤲※⸳⹗㌲⸰㌲㬰㌠圮㈮〳㈮ㄳ※⸳⹗㌲⸰㌲㬶⸳⹗㌲⸰㌲㬷㌠圮㈮〳㈮㠳※⸳⹗㌲⸰㌲㬹㌠圮㈮〳ㄮ㐵※⸳⹗㌲⸰㔱㬷㌠圮㈮〳ㄮ㘶㌻圮㈮〳ㄮ㤶※⸳⹗㌲⸰㜱㬲㌠圮㈮〳ㄮ㔷※⸳⹗㌲⸰㐲㬰㌠圮㈮〳㈮㐴※⸳⹗㌲⸱㈲㬸⸳⹗㌲⸱㈲㬹㌠圮㈮ㄳ㈮〳※⸳⹗㌲⸱㌲㬱㌠圮㈮ㄳ㈮㘳※⸳⹗㌲⸱㌲㬷㌠圮㈮ㄳ㈮㠳㌻圮㈮ㄳ㈮㤳※⸳⹗㌲⸱㔱㬴㌠圮㈮ㄳㄮ㜵※⸳⹗㌲⸱㘱㬶㌠圮㈮ㄳㄮ㤶※⸳⹗㌲⸱㜱㬲⸳⹗㌲⸱㜱㬵㌠圮㈮ㄳ㈮〴※⸳⹗㌲⸱㐲㬴㌠圮㈮㘳㈮㠲※⸳⹗㌲⸶㈲㬹㌠圮㈮㘳㈮〳㌻圮㈮㘳㈮ㄳ※⸳⹗㌲⸶㌲㬶㌠圮㈮㘳㈮㜳※⸳⹗㌲⸶㌲㬸㌠圮㈮㘳㈮㤳※⸳⹗㌲⸶㔱㬴⸳⹗㌲⸶㔱㬷㌠圮㈮㘳ㄮ㘶※⸳⹗㌲⸶㘱㬹㌠圮㈮㘳ㄮ㈷※⸳⹗㌲⸶㜱㬵㌠圮㈮㘳㈮〴㌻圮㈮㘳㈮㐴※⸳⹗㌲⸷㈲㬸㌠圮㈮㜳㈮㤲※⸳⹗㌲⸷㌲㬰㌠圮㈮㜳㈮ㄳ※⸳⹗㌲⸷㌲㬶⸳⹗㌲⸷㌲㬷㌠圮㈮㜳㈮㠳※⸳⹗㌲⸷㌲㬹㌠圮㈮㜳ㄮ㐵※⸳⹗㌲⸷㔱㬷㌠圮㈮㜳ㄮ㘶㌻圮㈮㜳ㄮ㤶※⸳⹗㌲⸷㜱㬲㌠圮㈮㜳ㄮ㔷※⸳⹗㌲⸷㐲㬰㌠圮㈮㜳㈮㐴※⸳⹗㌲⸸㈲㬸⸳⹗㌲⸸㈲㬹㌠圮㈮㠳㈮〳※⸳⹗㌲⸸㌲㬱㌠圮㈮㠳㈮㘳※⸳⹗㌲⸸㌲㬷㌠圮㈮㠳㈮㠳㌻圮㈮㠳㈮㤳※⸳⹗㌲⸸㔱㬴㌠圮㈮㠳ㄮ㜵※⸳⹗㌲⸸㘱㬶㌠圮㈮㠳ㄮ㤶※⸳⹗㌲⸸㜱㬲⸳⹗㌲⸸㜱㬵㌠圮㈮㠳㈮〴※⸳⹗㌲⸸㐲㬴㌠圮㈮㤳㈮㠲※⸳⹗㌲⸹㈲㬹㌠圮㈮㤳㈮〳㌻圮㈮㤳㈮ㄳ※⸳⹗㌲⸹㌲㬶㌠圮㈮㤳㈮㜳※⸳⹗㌲⸹㌲㬸㌠圮㈮㤳㈮㤳※⸳⹗㌲⸹㔱㬴⸳⹗㌲⸹㔱㬷㌠圮㈮㤳ㄮ㘶※⸳⹗㌲⸹㘱㬹㌠圮㈮㤳ㄮ㈷※⸳⹗㌲⸹㜱㬵㌠圮㈮㤳㈮〴㌻圮㈮㤳㈮㐴※⸳⹗㔱⸴㈲㬸㌠圮ㄮ㐵㈮㤲※⸳⹗㔱⸴㌲㬰㌠圮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸳⹗㔱⸴㌲㬶⸳⹗㔱⸴㌲㬷㌠圮ㄮ㐵㈮㠳※⸳⹗㔱⸴㌲㬹㌠圮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸳⹗㔱⸴㔱㬷㌠圮ㄮ㐵ㄮ㘶㌻圮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸳⹗㔱⸴㜱㬲㌠圮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸳⹗㔱⸴㐲㬰㌠圮ㄮ㐵㈮㐴※⸳⹗㔱⸷㈲㬸⸳⹗㔱⸷㈲㬹㌠圮ㄮ㜵㈮〳※⸳⹗㔱⸷㌲㬱㌠圮ㄮ㜵㈮㘳※⸳⹗㔱⸷㌲㬷㌠圮ㄮ㜵㈮㠳㌻圮ㄮ㜵㈮㤳※⸳⹗㔱⸷㔱㬴㌠圮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸳⹗㔱⸷㘱㬶㌠圮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸳⹗㔱⸷㜱㬲⸳⹗㔱⸷㜱㬵㌠圮ㄮ㜵㈮〴※⸳⹗㔱⸷㐲㬴㌠圮ㄮ㘶㈮㠲※⸳⹗㘱⸶㈲㬹㌠圮ㄮ㘶㈮〳㌻圮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸳⹗㘱⸶㌲㬶㌠圮ㄮ㘶㈮㜳※⸳⹗㘱⸶㌲㬸㌠圮ㄮ㘶㈮㤳※⸳⹗㘱⸶㔱㬴⸳⹗㘱⸶㔱㬷㌠圮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸳⹗㘱⸶㘱㬹㌠圮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸳⹗㘱⸶㜱㬵㌠圮ㄮ㘶㈮〴㌻圮ㄮ㘶㈮㐴※⸳⹗㘱⸹㈲㬸㌠圮ㄮ㤶㈮㤲※⸳⹗㘱⸹㌲㬰㌠圮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸳⹗㘱⸹㌲㬶⸳⹗㘱⸹㌲㬷㌠圮ㄮ㤶㈮㠳※⸳⹗㘱⸹㌲㬹㌠圮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸳⹗㘱⸹㔱㬷㌠圮ㄮ㤶ㄮ㘶㌻圮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸳⹗㘱⸹㜱㬲㌠圮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸳⹗㘱⸹㐲㬰㌠圮ㄮ㤶㈮㐴※⸳⹗㜱⸲㈲㬸⸳⹗㜱⸲㈲㬹㌠圮ㄮ㈷㈮〳※⸳⹗㜱⸲㌲㬱㌠圮ㄮ㈷㈮㘳※⸳⹗㜱⸲㌲㬷㌠圮ㄮ㈷㈮㠳㌻圮ㄮ㈷㈮㤳※⸳⹗㜱⸲㔱㬴㌠圮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸳⹗㜱⸲㘱㬶㌠圮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸳⹗㜱⸲㜱㬲⸳⹗㜱⸲㜱㬵㌠圮ㄮ㈷㈮〴※⸳⹗㜱⸲㐲㬴㌠圮ㄮ㔷㈮㠲※⸳⹗㜱⸵㈲㬹㌠圮ㄮ㔷㈮〳㌻圮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸳⹗㜱⸵㌲㬶㌠圮ㄮ㔷㈮㜳※⸳⹗㜱⸵㌲㬸㌠圮ㄮ㔷㈮㤳※⸳⹗㜱⸵㔱㬴⸳⹗㜱⸵㔱㬷㌠圮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸳⹗㜱⸵㘱㬹㌠圮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸳⹗㜱⸵㜱㬵㌠圮ㄮ㔷㈮〴㌻圮ㄮ㔷㈮㐴※⸳⹗㐲⸰㈲㬸㌠圮㈮〴㈮㤲※⸳⹗㐲⸰㌲㬰㌠圮㈮〴㈮ㄳ※⸳⹗㐲⸰㌲㬶⸳⹗㐲⸰㌲㬷㌠圮㈮〴㈮㠳※⸳⹗㐲⸰㌲㬹㌠圮㈮〴ㄮ㐵※⸳⹗㐲⸰㔱㬷㌠圮㈮〴ㄮ㘶㌻圮㈮〴ㄮ㤶※⸳⹗㐲⸰㜱㬲㌠圮㈮〴ㄮ㔷※⸳⹗㐲⸰㐲㬰㌠圮㈮〴㈮㐴※⸳⹗㐲⸴㈲㬸⸳⹗㐲⸴㈲㬹㌠圮㈮㐴㈮〳※⸳⹗㐲⸴㌲㬱㌠圮㈮㐴㈮㘳※⸳⹗㐲⸴㌲㬷㌠圮㈮㐴㈮㠳㌻圮㈮㐴㈮㤳※⸳⹗㐲⸴㔱㬴㌠圮㈮㐴ㄮ㜵※⸳⹗㐲⸴㘱㬶㌠圮㈮㐴ㄮ㤶※⸳⹗㐲⸴㜱㬲⸳⹗㐲⸴㜱㬵㌠圮㈮㐴㈮〴※⸳⹗㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯銼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸳⹙㈲⸸㈲㬸⸳⹙㈲⸸㈲㬹㌠央㈮㠲㈮〳※⸳⹙㈲⸸㌲㬱㌠央㈮㠲㈮㘳※⸳⹙㈲⸸㌲㬷㌠央㈮㠲㈮㠳㌻央㈮㠲㈮㤳※⸳⹙㈲⸸㔱㬴㌠央㈮㠲ㄮ㜵※⸳⹙㈲⸸㘱㬶㌠央㈮㠲ㄮ㤶※⸳⹙㈲⸸㜱㬲⸳⹙㈲⸸㜱㬵㌠央㈮㠲㈮〴※⸳⹙㈲⸸㐲㬴㌠央㈮㤲㈮㠲※⸳⹙㈲⸹㈲㬹㌠央㈮㤲㈮〳㌻央㈮㤲㈮ㄳ※⸳⹙㈲⸹㌲㬶㌠央㈮㤲㈮㜳※⸳⹙㈲⸹㌲㬸㌠央㈮㤲㈮㤳※⸳⹙㈲⸹㔱㬴⸳⹙㈲⸹㔱㬷㌠央㈮㤲ㄮ㘶※⸳⹙㈲⸹㘱㬹㌠央㈮㤲ㄮ㈷※⸳⹙㈲⸹㜱㬵㌠央㈮㤲㈮〴㌻央㈮㤲㈮㐴※⸳⹙㌲⸰㈲㬸㌠央㈮〳㈮㤲※⸳⹙㌲⸰㌲㬰㌠央㈮〳㈮ㄳ※⸳⹙㌲⸰㌲㬶⸳⹙㌲⸰㌲㬷㌠央㈮〳㈮㠳※⸳⹙㌲⸰㌲㬹㌠央㈮〳ㄮ㐵※⸳⹙㌲⸰㔱㬷㌠央㈮〳ㄮ㘶㌻央㈮〳ㄮ㤶※⸳⹙㌲⸰㜱㬲㌠央㈮〳ㄮ㔷※⸳⹙㌲⸰㐲㬰㌠央㈮〳㈮㐴※⸳⹙㌲⸱㈲㬸⸳⹙㌲⸱㈲㬹㌠央㈮ㄳ㈮〳※⸳⹙㌲⸱㌲㬱㌠央㈮ㄳ㈮㘳※⸳⹙㌲⸱㌲㬷㌠央㈮ㄳ㈮㠳㌻央㈮ㄳ㈮㤳※⸳⹙㌲⸱㔱㬴㌠央㈮ㄳㄮ㜵※⸳⹙㌲⸱㘱㬶㌠央㈮ㄳㄮ㤶※⸳⹙㌲⸱㜱㬲⸳⹙㌲⸱㜱㬵㌠央㈮ㄳ㈮〴※⸳⹙㌲⸱㐲㬴㌠央㈮㘳㈮㠲※⸳⹙㌲⸶㈲㬹㌠央㈮㘳㈮〳㌻央㈮㘳㈮ㄳ※⸳⹙㌲⸶㌲㬶㌠央㈮㘳㈮㜳※⸳⹙㌲⸶㌲㬸㌠央㈮㘳㈮㤳※⸳⹙㌲⸶㔱㬴⸳⹙㌲⸶㔱㬷㌠央㈮㘳ㄮ㘶※⸳⹙㌲⸶㘱㬹㌠央㈮㘳ㄮ㈷※⸳⹙㌲⸶㜱㬵㌠央㈮㘳㈮〴㌻央㈮㘳㈮㐴※⸳⹙㌲⸷㈲㬸㌠央㈮㜳㈮㤲※⸳⹙㌲⸷㌲㬰㌠央㈮㜳㈮ㄳ※⸳⹙㌲⸷㌲㬶⸳⹙㌲⸷㌲㬷㌠央㈮㜳㈮㠳※⸳⹙㌲⸷㌲㬹㌠央㈮㜳ㄮ㐵※⸳⹙㌲⸷㔱㬷㌠央㈮㜳ㄮ㘶㌻央㈮㜳ㄮ㤶※⸳⹙㌲⸷㜱㬲㌠央㈮㜳ㄮ㔷※⸳⹙㌲⸷㐲㬰㌠央㈮㜳㈮㐴※⸳⹙㌲⸸㈲㬸⸳⹙㌲⸸㈲㬹㌠央㈮㠳㈮〳※⸳⹙㌲⸸㌲㬱㌠央㈮㠳㈮㘳※⸳⹙㌲⸸㌲㬷㌠央㈮㠳㈮㠳㌻央㈮㠳㈮㤳※⸳⹙㌲⸸㔱㬴㌠央㈮㠳ㄮ㜵※⸳⹙㌲⸸㘱㬶㌠央㈮㠳ㄮ㤶※⸳⹙㌲⸸㜱㬲⸳⹙㌲⸸㜱㬵㌠央㈮㠳㈮〴※⸳⹙㌲⸸㐲㬴㌠央㈮㤳㈮㠲※⸳⹙㌲⸹㈲㬹㌠央㈮㤳㈮〳㌻央㈮㤳㈮ㄳ※⸳⹙㌲⸹㌲㬶㌠央㈮㤳㈮㜳※⸳⹙㌲⸹㌲㬸㌠央㈮㤳㈮㤳※⸳⹙㌲⸹㔱㬴⸳⹙㌲⸹㔱㬷㌠央㈮㤳ㄮ㘶※⸳⹙㌲⸹㘱㬹㌠央㈮㤳ㄮ㈷※⸳⹙㌲⸹㜱㬵㌠央㈮㤳㈮〴㌻央㈮㤳㈮㐴※⸳⹙㔱⸴㈲㬸㌠央ㄮ㐵㈮㤲※⸳⹙㔱⸴㌲㬰㌠央ㄮ㐵㈮ㄳ※⸳⹙㔱⸴㌲㬶⸳⹙㔱⸴㌲㬷㌠央ㄮ㐵㈮㠳※⸳⹙㔱⸴㌲㬹㌠央ㄮ㐵ㄮ㐵※⸳⹙㔱⸴㔱㬷㌠央ㄮ㐵ㄮ㘶㌻央ㄮ㐵ㄮ㤶※⸳⹙㔱⸴㜱㬲㌠央ㄮ㐵ㄮ㔷※⸳⹙㔱⸴㐲㬰㌠央ㄮ㐵㈮㐴※⸳⹙㔱⸷㈲㬸⸳⹙㔱⸷㈲㬹㌠央ㄮ㜵㈮〳※⸳⹙㔱⸷㌲㬱㌠央ㄮ㜵㈮㘳※⸳⹙㔱⸷㌲㬷㌠央ㄮ㜵㈮㠳㌻央ㄮ㜵㈮㤳※⸳⹙㔱⸷㔱㬴㌠央ㄮ㜵ㄮ㜵※⸳⹙㔱⸷㘱㬶㌠央ㄮ㜵ㄮ㤶※⸳⹙㔱⸷㜱㬲⸳⹙㔱⸷㜱㬵㌠央ㄮ㜵㈮〴※⸳⹙㔱⸷㐲㬴㌠央ㄮ㘶㈮㠲※⸳⹙㘱⸶㈲㬹㌠央ㄮ㘶㈮〳㌻央ㄮ㘶㈮ㄳ※⸳⹙㘱⸶㌲㬶㌠央ㄮ㘶㈮㜳※⸳⹙㘱⸶㌲㬸㌠央ㄮ㘶㈮㤳※⸳⹙㘱⸶㔱㬴⸳⹙㘱⸶㔱㬷㌠央ㄮ㘶ㄮ㘶※⸳⹙㘱⸶㘱㬹㌠央ㄮ㘶ㄮ㈷※⸳⹙㘱⸶㜱㬵㌠央ㄮ㘶㈮〴㌻央ㄮ㘶㈮㐴※⸳⹙㘱⸹㈲㬸㌠央ㄮ㤶㈮㤲※⸳⹙㘱⸹㌲㬰㌠央ㄮ㤶㈮ㄳ※⸳⹙㘱⸹㌲㬶⸳⹙㘱⸹㌲㬷㌠央ㄮ㤶㈮㠳※⸳⹙㘱⸹㌲㬹㌠央ㄮ㤶ㄮ㐵※⸳⹙㘱⸹㔱㬷㌠央ㄮ㤶ㄮ㘶㌻央ㄮ㤶ㄮ㤶※⸳⹙㘱⸹㜱㬲㌠央ㄮ㤶ㄮ㔷※⸳⹙㘱⸹㐲㬰㌠央ㄮ㤶㈮㐴※⸳⹙㜱⸲㈲㬸⸳⹙㜱⸲㈲㬹㌠央ㄮ㈷㈮〳※⸳⹙㜱⸲㌲㬱㌠央ㄮ㈷㈮㘳※⸳⹙㜱⸲㌲㬷㌠央ㄮ㈷㈮㠳㌻央ㄮ㈷㈮㤳※⸳⹙㜱⸲㔱㬴㌠央ㄮ㈷ㄮ㜵※⸳⹙㜱⸲㘱㬶㌠央ㄮ㈷ㄮ㤶※⸳⹙㜱⸲㜱㬲⸳⹙㜱⸲㜱㬵㌠央ㄮ㈷㈮〴※⸳⹙㜱⸲㐲㬴㌠央ㄮ㔷㈮㠲※⸳⹙㜱⸵㈲㬹㌠央ㄮ㔷㈮〳㌻央ㄮ㔷㈮ㄳ※⸳⹙㜱⸵㌲㬶㌠央ㄮ㔷㈮㜳※⸳⹙㜱⸵㌲㬸㌠央ㄮ㔷㈮㤳※⸳⹙㜱⸵㔱㬴⸳⹙㜱⸵㔱㬷㌠央ㄮ㔷ㄮ㘶※⸳⹙㜱⸵㘱㬹㌠央ㄮ㔷ㄮ㈷※⸳⹙㜱⸵㜱㬵㌠央ㄮ㔷㈮〴㌻央ㄮ㔷㈮㐴※⸳⹙㐲⸰㈲㬸㌠央㈮〴㈮㤲※⸳⹙㐲⸰㌲㬰㌠央㈮〴㈮ㄳ※⸳⹙㐲⸰㌲㬶⸳⹙㐲⸰㌲㬷㌠央㈮〴㈮㠳※⸳⹙㐲⸰㌲㬹㌠央㈮〴ㄮ㐵※⸳⹙㐲⸰㔱㬷㌠央㈮〴ㄮ㘶㌻央㈮〴ㄮ㤶※⸳⹙㐲⸰㜱㬲㌠央㈮〴ㄮ㔷※⸳⹙㐲⸰㐲㬰㌠央㈮〴㈮㐴※⸳⹙㐲⸴㈲㬸⸳⹙㐲⸴㈲㬹㌠央㈮㐴㈮〳※⸳⹙㐲⸴㌲㬱㌠央㈮㐴㈮㘳※⸳⹙㐲⸴㌲㬷㌠央㈮㐴㈮㠳㌻央㈮㐴㈮㤳※⸳⹙㐲⸴㔱㬴㌠央㈮㐴ㄮ㜵※⸳⹙㐲⸴㘱㬶㌠央㈮㐴ㄮ㤶※⸳⹙㐲⸴㜱㬲⸳⹙㐲⸴㜱㬵㌠央㈮㐴㈮〴※⸳⹙㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹂㈲⸸㈲㬸⸴⹂㈲⸸㈲㬹㐠䈮㈮㠲㈮〳※⸴⹂㈲⸸㌲㬱㐠䈮㈮㠲㈮㘳※⸴⹂㈲⸸㌲㬷㐠䈮㈮㠲㈮㠳㐻䈮㈮㠲㈮㤳※⸴⹂㈲⸸㔱㬴㐠䈮㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹂㈲⸸㘱㬶㐠䈮㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹂㈲⸸㜱㬲⸴⹂㈲⸸㜱㬵㐠䈮㈮㠲㈮〴※⸴⹂㈲⸸㐲㬴㐠䈮㈮㤲㈮㠲※⸴⹂㈲⸹㈲㬹㐠䈮㈮㤲㈮〳㐻䈮㈮㤲㈮ㄳ※⸴⹂㈲⸹㌲㬶㐠䈮㈮㤲㈮㜳※⸴⹂㈲⸹㌲㬸㐠䈮㈮㤲㈮㤳※⸴⹂㈲⸹㔱㬴⸴⹂㈲⸹㔱㬷㐠䈮㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹂㈲⸹㘱㬹㐠䈮㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹂㈲⸹㜱㬵㐠䈮㈮㤲㈮〴㐻䈮㈮㤲㈮㐴※⸴⹂㌲⸰㈲㬸㐠䈮㈮〳㈮㤲※⸴⹂㌲⸰㌲㬰㐠䈮㈮〳㈮ㄳ※⸴⹂㌲⸰㌲㬶⸴⹂㌲⸰㌲㬷㐠䈮㈮〳㈮㠳※⸴⹂㌲⸰㌲㬹㐠䈮㈮〳ㄮ㐵※⸴⹂㌲⸰㔱㬷㐠䈮㈮〳ㄮ㘶㐻䈮㈮〳ㄮ㤶※⸴⹂㌲⸰㜱㬲㐠䈮㈮〳ㄮ㔷※⸴⹂㌲⸰㐲㬰㐠䈮㈮〳㈮㐴※⸴⹂㌲⸱㈲㬸⸴⹂㌲⸱㈲㬹㐠䈮㈮ㄳ㈮〳※⸴⹂㌲⸱㌲㬱㐠䈮㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹂㌲⸱㌲㬷㐠䈮㈮ㄳ㈮㠳㐻䈮㈮ㄳ㈮㤳※⸴⹂㌲⸱㔱㬴㐠䈮㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹂㌲⸱㘱㬶㐠䈮㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹂㌲⸱㜱㬲⸴⹂㌲⸱㜱㬵㐠䈮㈮ㄳ㈮〴※⸴⹂㌲⸱㐲㬴㐠䈮㈮㘳㈮㠲※⸴⹂㌲⸶㈲㬹㐠䈮㈮㘳㈮〳㐻䈮㈮㘳㈮ㄳ※⸴⹂㌲⸶㌲㬶㐠䈮㈮㘳㈮㜳※⸴⹂㌲⸶㌲㬸㐠䈮㈮㘳㈮㤳※⸴⹂㌲⸶㔱㬴⸴⹂㌲⸶㔱㬷㐠䈮㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹂㌲⸶㘱㬹㐠䈮㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹂㌲⸶㜱㬵㐠䈮㈮㘳㈮〴㐻䈮㈮㘳㈮㐴※⸴⹂㌲⸷㈲㬸㐠䈮㈮㜳㈮㤲※⸴⹂㌲⸷㌲㬰㐠䈮㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹂㌲⸷㌲㬶⸴⹂㌲⸷㌲㬷㐠䈮㈮㜳㈮㠳※⸴⹂㌲⸷㌲㬹㐠䈮㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹂㌲⸷㔱㬷㐠䈮㈮㜳ㄮ㘶㐻䈮㈮㜳ㄮ㤶※⸴⹂㌲⸷㜱㬲㐠䈮㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹂㌲⸷㐲㬰㐠䈮㈮㜳㈮㐴※⸴⹂㌲⸸㈲㬸⸴⹂㌲⸸㈲㬹㐠䈮㈮㠳㈮〳※⸴⹂㌲⸸㌲㬱㐠䈮㈮㠳㈮㘳※⸴⹂㌲⸸㌲㬷㐠䈮㈮㠳㈮㠳※⸴⹂㌲⸸㌲㬹⸴⹂㌲⸸㔱㬴㐠䈮㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹂㌲⸸㘱㬶㐠䈮㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹂㌲⸸㜱㬲㐠䈮㈮㠳ㄮ㔷㐻䈮㈮㠳㈮〴※⸴⹂㌲⸸㐲㬴㐠䈮㈮㤳㈮㠲※⸴⹂㌲⸹㈲㬹㐠䈮㈮㤳㈮〳※⸴⹂㌲⸹㌲㬱⸴⹂㌲⸹㌲㬶㐠䈮㈮㤳㈮㜳※⸴⹂㌲⸹㌲㬸㐠䈮㈮㤳㈮㤳※⸴⹂㌲⸹㔱㬴㐠䈮㈮㤳ㄮ㜵㐻䈮㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹂㌲⸹㘱㬹㐠䈮㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹂㌲⸹㜱㬵㐠䈮㈮㤳㈮〴※⸴⹂㌲⸹㐲㬴⸴⹂㔱⸴㈲㬸㐠䈮ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹂㔱⸴㌲㬰㐠䈮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹂㔱⸴㌲㬶㐠䈮ㄮ㐵㈮㜳㐻䈮ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹂㔱⸴㌲㬹㐠䈮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹂㔱⸴㔱㬷㐠䈮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸴⹂㔱⸴㘱㬹⸴⹂㔱⸴㜱㬲㐠䈮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹂㔱⸴㐲㬰㐠䈮ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹂㔱⸷㈲㬸㐠䈮ㄮ㜵㈮㤲㐻䈮ㄮ㜵㈮〳※⸴⹂㔱⸷㌲㬱㐠䈮ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹂㔱⸷㌲㬷㐠䈮ㄮ㜵㈮㠳※⸴⹂㔱⸷㌲㬹⸴⹂㔱⸷㔱㬴㐠䈮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹂㔱⸷㘱㬶㐠䈮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹂㔱⸷㜱㬲㐠䈮ㄮ㜵ㄮ㔷㐻䈮ㄮ㜵㈮〴※⸴⹂㔱⸷㐲㬴㐠䈮ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹂㘱⸶㈲㬹㐠䈮ㄮ㘶㈮〳※⸴⹂㘱⸶㌲㬱⸴⹂㘱⸶㌲㬶㐠䈮ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹂㘱⸶㌲㬸㐠䈮ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹂㘱⸶㔱㬴㐠䈮ㄮ㘶ㄮ㜵㐻䈮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹂㘱⸶㘱㬹㐠䈮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹂㘱⸶㜱㬵㐠䈮ㄮ㘶㈮〴※⸴⹂㘱⸶㐲㬴⸴⹂㘱⸹㈲㬸㐠䈮ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹂㘱⸹㌲㬰㐠䈮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹂㘱⸹㌲㬶㐠䈮ㄮ㤶㈮㜳㐻䈮ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹂㘱⸹㌲㬹㐠䈮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹂㘱⸹㔱㬷㐠䈮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸴⹂㘱⸹㘱㬹⸴⹂㘱⸹㜱㬲㐠䈮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹂㘱⸹㐲㬰㐠䈮ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹂㜱⸲㈲㬸㐠䈮ㄮ㈷㈮㤲㐻䈮ㄮ㈷㈮〳※⸴⹂㜱⸲㌲㬱㐠䈮ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹂㜱⸲㌲㬷㐠䈮ㄮ㈷㈮㠳※⸴⹂㜱⸲㌲㬹⸴⹂㜱⸲㔱㬴㐠䈮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹂㜱⸲㘱㬶㐠䈮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹂㜱⸲㜱㬲㐠䈮ㄮ㈷ㄮ㔷㐻䈮ㄮ㈷㈮〴※⸴⹂㜱⸲㐲㬴㐠䈮ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹂㜱⸵㈲㬹㐠䈮ㄮ㔷㈮〳※⸴⹂㜱⸵㌲㬱⸴⹂㜱⸵㌲㬶㐠䈮ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹂㜱⸵㌲㬸㐠䈮ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹂㜱⸵㔱㬴㐠䈮ㄮ㔷ㄮ㜵㐻䈮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹂㜱⸵㘱㬹㐠䈮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹂㜱⸵㜱㬵㐠䈮ㄮ㔷㈮〴※⸴⹂㜱⸵㐲㬴⸴⹂㐲⸰㈲㬸㐠䈮㈮〴㈮㤲※⸴⹂㐲⸰㌲㬰㐠䈮㈮〴㈮ㄳ※⸴⹂㐲⸰㌲㬶㐠䈮㈮〴㈮㜳㐻䈮㈮〴㈮㠳※⸴⹂㐲⸰㌲㬹㐠䈮㈮〴ㄮ㐵※⸴⹂㐲⸰㔱㬷㐠䈮㈮〴ㄮ㘶※⸴⹂㐲⸰㘱㬹⸴⹂㐲⸰㜱㬲㐠䈮㈮〴ㄮ㔷※⸴⹂㐲⸰㐲㬰㐠䈮㈮〴㈮㐴※⸴⹂㐲⸴㈲㬸㐠䈮㈮㐴㈮㤲㐻䈮㈮㐴㈮〳※⸴⹂㐲⸴㌲㬱㐠䈮㈮㐴㈮㘳※⸴⹂㐲⸴㌲㬷㐠䈮㈮㐴㈮㠳※⸴⹂㐲⸴㌲㬹⸴⹂㐲⸴㔱㬴㐠䈮㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹂㐲⸴㘱㬶㐠䈮㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹂㐲⸴㜱㬲㐠䈮㈮㐴ㄮ㔷㐻䈮㈮㐴㈮〴※⸴⹂㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹄㈲⸸㈲㬸⸴⹄㈲⸸㈲㬹㐠䐮㈮㠲㈮〳※⸴⹄㈲⸸㌲㬱㐠䐮㈮㠲㈮㘳※⸴⹄㈲⸸㌲㬷㐠䐮㈮㠲㈮㠳㐻䐮㈮㠲㈮㤳※⸴⹄㈲⸸㔱㬴㐠䐮㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹄㈲⸸㘱㬶㐠䐮㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹄㈲⸸㜱㬲⸴⹄㈲⸸㜱㬵㐠䐮㈮㠲㈮〴※⸴⹄㈲⸸㐲㬴㐠䐮㈮㤲㈮㠲※⸴⹄㈲⸹㈲㬹㐠䐮㈮㤲㈮〳㐻䐮㈮㤲㈮ㄳ※⸴⹄㈲⸹㌲㬶㐠䐮㈮㤲㈮㜳※⸴⹄㈲⸹㌲㬸㐠䐮㈮㤲㈮㤳※⸴⹄㈲⸹㔱㬴⸴⹄㈲⸹㔱㬷㐠䐮㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹄㈲⸹㘱㬹㐠䐮㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹄㈲⸹㜱㬵㐠䐮㈮㤲㈮〴㐻䐮㈮㤲㈮㐴※⸴⹄㌲⸰㈲㬸㐠䐮㈮〳㈮㤲※⸴⹄㌲⸰㌲㬰㐠䐮㈮〳㈮ㄳ※⸴⹄㌲⸰㌲㬶⸴⹄㌲⸰㌲㬷㐠䐮㈮〳㈮㠳※⸴⹄㌲⸰㌲㬹㐠䐮㈮〳ㄮ㐵※⸴⹄㌲⸰㔱㬷㐠䐮㈮〳ㄮ㘶※⸴⹄㌲⸰㘱㬹⸴⹄㌲⸰㜱㬲㐠䐮㈮〳ㄮ㔷※⸴⹄㌲⸰㐲㬰㐠䐮㈮〳㈮㐴※⸴⹄㌲⸱㈲㬸㐠䐮㈮ㄳ㈮㤲㐻䐮㈮ㄳ㈮〳※⸴⹄㌲⸱㌲㬱㐠䐮㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹄㌲⸱㌲㬷㐠䐮㈮ㄳ㈮㠳※⸴⹄㌲⸱㌲㬹⸴⹄㌲⸱㔱㬴㐠䐮㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹄㌲⸱㘱㬶㐠䐮㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹄㌲⸱㜱㬲㐠䐮㈮ㄳㄮ㔷㐻䐮㈮ㄳ㈮〴※⸴⹄㌲⸱㐲㬴㐠䐮㈮㘳㈮㠲※⸴⹄㌲⸶㈲㬹㐠䐮㈮㘳㈮〳※⸴⹄㌲⸶㌲㬱⸴⹄㌲⸶㌲㬶㐠䐮㈮㘳㈮㜳※⸴⹄㌲⸶㌲㬸㐠䐮㈮㘳㈮㤳※⸴⹄㌲⸶㔱㬴㐠䐮㈮㘳ㄮ㜵㐻䐮㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹄㌲⸶㘱㬹㐠䐮㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹄㌲⸶㜱㬵㐠䐮㈮㘳㈮〴※⸴⹄㌲⸶㐲㬴⸴⹄㌲⸷㈲㬸㐠䐮㈮㜳㈮㤲※⸴⹄㌲⸷㌲㬰㐠䐮㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹄㌲⸷㌲㬶㐠䐮㈮㜳㈮㜳㐻䐮㈮㜳㈮㠳※⸴⹄㌲⸷㌲㬹㐠䐮㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹄㌲⸷㔱㬷㐠䐮㈮㜳ㄮ㘶※⸴⹄㌲⸷㘱㬹⸴⹄㌲⸷㜱㬲㐠䐮㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹄㌲⸷㐲㬰㐠䐮㈮㜳㈮㐴※⸴⹄㌲⸸㈲㬸㐠䐮㈮㠳㈮㤲㐻䐮㈮㠳㈮〳※⸴⹄㌲⸸㌲㬱㐠䐮㈮㠳㈮㘳※⸴⹄㌲⸸㌲㬷㐠䐮㈮㠳㈮㠳※⸴⹄㌲⸸㌲㬹⸴⹄㌲⸸㔱㬴㐠䐮㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹄㌲⸸㘱㬶㐠䐮㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹄㌲⸸㜱㬲㐠䐮㈮㠳ㄮ㔷㐻䐮㈮㠳㈮〴※⸴⹄㌲⸸㐲㬴㐠䐮㈮㤳㈮㠲※⸴⹄㌲⸹㈲㬹㐠䐮㈮㤳㈮〳※⸴⹄㌲⸹㌲㬱⸴⹄㌲⸹㌲㬶㐠䐮㈮㤳㈮㜳※⸴⹄㌲⸹㌲㬸㐠䐮㈮㤳㈮㤳※⸴⹄㌲⸹㔱㬴㐠䐮㈮㤳ㄮ㜵㐻䐮㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹄㌲⸹㘱㬹㐠䐮㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹄㌲⸹㜱㬵㐠䐮㈮㤳㈮〴※⸴⹄㌲⸹㐲㬴⸴⹄㔱⸴㈲㬸㐠䐮ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹄㔱⸴㌲㬰㐠䐮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹄㔱⸴㌲㬶㐠䐮ㄮ㐵㈮㜳㐻䐮ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹄㔱⸴㌲㬹㐠䐮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹄㔱⸴㔱㬷㐠䐮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸴⹄㔱⸴㘱㬹⸴⹄㔱⸴㜱㬲㐠䐮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹄㔱⸴㐲㬰㐠䐮ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹄㔱⸷㈲㬸㐠䐮ㄮ㜵㈮㤲㐻䐮ㄮ㜵㈮〳※⸴⹄㔱⸷㌲㬱㐠䐮ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹄㔱⸷㌲㬷㐠䐮ㄮ㜵㈮㠳※⸴⹄㔱⸷㌲㬹⸴⹄㔱⸷㔱㬴㐠䐮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹄㔱⸷㘱㬶㐠䐮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹄㔱⸷㜱㬲㐠䐮ㄮ㜵ㄮ㔷㐻䐮ㄮ㜵㈮〴※⸴⹄㔱⸷㐲㬴㐠䐮ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹄㘱⸶㈲㬹㐠䐮ㄮ㘶㈮〳※⸴⹄㘱⸶㌲㬱⸴⹄㘱⸶㌲㬶㐠䐮ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹄㘱⸶㌲㬸㐠䐮ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹄㘱⸶㔱㬴㐠䐮ㄮ㘶ㄮ㜵㐻䐮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹄㘱⸶㘱㬹㐠䐮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹄㘱⸶㜱㬵㐠䐮ㄮ㘶㈮〴※⸴⹄㘱⸶㐲㬴⸴⹄㘱⸹㈲㬸㐠䐮ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹄㘱⸹㌲㬰㐠䐮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹄㘱⸹㌲㬶㐠䐮ㄮ㤶㈮㜳㐻䐮ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹄㘱⸹㌲㬹㐠䐮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹄㘱⸹㔱㬷㐠䐮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸴⹄㘱⸹㘱㬹⸴⹄㘱⸹㜱㬲㐠䐮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹄㘱⸹㐲㬰㐠䐮ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹄㜱⸲㈲㬸㐠䐮ㄮ㈷㈮㤲㐻䐮ㄮ㈷㈮〳※⸴⹄㜱⸲㌲㬱㐠䐮ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹄㜱⸲㌲㬷㐠䐮ㄮ㈷㈮㠳※⸴⹄㜱⸲㌲㬹⸴⹄㜱⸲㔱㬴㐠䐮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹄㜱⸲㘱㬶㐠䐮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹄㜱⸲㜱㬲㐠䐮ㄮ㈷ㄮ㔷㐻䐮ㄮ㈷㈮〴※⸴⹄㜱⸲㐲㬴㐠䐮ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹄㜱⸵㈲㬹㐠䐮ㄮ㔷㈮〳※⸴⹄㜱⸵㌲㬱⸴⹄㜱⸵㌲㬶㐠䐮ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹄㜱⸵㌲㬸㐠䐮ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹄㜱⸵㔱㬴㐠䐮ㄮ㔷ㄮ㜵㐻䐮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹄㜱⸵㘱㬹㐠䐮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹄㜱⸵㜱㬵㐠䐮ㄮ㔷㈮〴※⸴⹄㜱⸵㐲㬴⸴⹄㐲⸰㈲㬸㐠䐮㈮〴㈮㤲※⸴⹄㐲⸰㌲㬰㐠䐮㈮〴㈮ㄳ※⸴⹄㐲⸰㌲㬶㐠䐮㈮〴㈮㜳㐻䐮㈮〴㈮㠳※⸴⹄㐲⸰㌲㬹㐠䐮㈮〴ㄮ㐵※⸴⹄㐲⸰㔱㬷㐠䐮㈮〴ㄮ㘶※⸴⹄㐲⸰㘱㬹⸴⹄㐲⸰㜱㬲㐠䐮㈮〴ㄮ㔷※⸴⹄㐲⸰㐲㬰㐠䐮㈮〴㈮㐴※⸴⹄㐲⸴㈲㬸㐠䐮㈮㐴㈮㤲㐻䐮㈮㐴㈮〳※⸴⹄㐲⸴㌲㬱㐠䐮㈮㐴㈮㘳※⸴⹄㐲⸴㌲㬷㐠䐮㈮㐴㈮㠳※⸴⹄㐲⸴㌲㬹⸴⹄㐲⸴㔱㬴㐠䐮㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹄㐲⸴㘱㬶㐠䐮㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹄㐲⸴㜱㬲㐠䐮㈮㐴ㄮ㔷㐻䐮㈮㐴㈮〴※⸴⹄㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹅㈲⸸㈲㬸⸴⹅㈲⸸㈲㬹㐠䔮㈮㠲㈮〳※⸴⹅㈲⸸㌲㬱㐠䔮㈮㠲㈮㘳※⸴⹅㈲⸸㌲㬷㐠䔮㈮㠲㈮㠳㐻䔮㈮㠲㈮㤳※⸴⹅㈲⸸㔱㬴㐠䔮㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹅㈲⸸㘱㬶㐠䔮㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹅㈲⸸㜱㬲⸴⹅㈲⸸㜱㬵㐠䔮㈮㠲㈮〴※⸴⹅㈲⸸㐲㬴㐠䔮㈮㤲㈮㠲※⸴⹅㈲⸹㈲㬹㐠䔮㈮㤲㈮〳㐻䔮㈮㤲㈮ㄳ※⸴⹅㈲⸹㌲㬶㐠䔮㈮㤲㈮㜳※⸴⹅㈲⸹㌲㬸㐠䔮㈮㤲㈮㤳※⸴⹅㈲⸹㔱㬴⸴⹅㈲⸹㔱㬷㐠䔮㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹅㈲⸹㘱㬹㐠䔮㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹅㈲⸹㜱㬵㐠䔮㈮㤲㈮〴㐻䔮㈮㤲㈮㐴※⸴⹅㌲⸰㈲㬸㐠䔮㈮〳㈮㤲※⸴⹅㌲⸰㌲㬰㐠䔮㈮〳㈮ㄳ※⸴⹅㌲⸰㌲㬶⸴⹅㌲⸰㌲㬷㐠䔮㈮〳㈮㠳※⸴⹅㌲⸰㌲㬹㐠䔮㈮〳ㄮ㐵※⸴⹅㌲⸰㔱㬷㐠䔮㈮〳ㄮ㘶㐻䔮㈮〳ㄮ㤶※⸴⹅㌲⸰㜱㬲㐠䔮㈮〳ㄮ㔷※⸴⹅㌲⸰㐲㬰㐠䔮㈮〳㈮㐴※⸴⹅㌲⸱㈲㬸⸴⹅㌲⸱㈲㬹㐠䔮㈮ㄳ㈮〳※⸴⹅㌲⸱㌲㬱㐠䔮㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹅㌲⸱㌲㬷㐠䔮㈮ㄳ㈮㠳㐻䔮㈮ㄳ㈮㤳※⸴⹅㌲⸱㔱㬴㐠䔮㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹅㌲⸱㘱㬶㐠䔮㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹅㌲⸱㜱㬲⸴⹅㌲⸱㜱㬵㐠䔮㈮ㄳ㈮〴※⸴⹅㌲⸱㐲㬴㐠䔮㈮㘳㈮㠲※⸴⹅㌲⸶㈲㬹㐠䔮㈮㘳㈮〳㐻䔮㈮㘳㈮ㄳ※⸴⹅㌲⸶㌲㬶㐠䔮㈮㘳㈮㜳※⸴⹅㌲⸶㌲㬸㐠䔮㈮㘳㈮㤳※⸴⹅㌲⸶㔱㬴⸴⹅㌲⸶㔱㬷㐠䔮㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹅㌲⸶㘱㬹㐠䔮㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹅㌲⸶㜱㬵㐠䔮㈮㘳㈮〴㐻䔮㈮㘳㈮㐴※⸴⹅㌲⸷㈲㬸㐠䔮㈮㜳㈮㤲※⸴⹅㌲⸷㌲㬰㐠䔮㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹅㌲⸷㌲㬶⸴⹅㌲⸷㌲㬷㐠䔮㈮㜳㈮㠳※⸴⹅㌲⸷㌲㬹㐠䔮㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹅㌲⸷㔱㬷㐠䔮㈮㜳ㄮ㘶㐻䔮㈮㜳ㄮ㤶※⸴⹅㌲⸷㜱㬲㐠䔮㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹅㌲⸷㐲㬰㐠䔮㈮㜳㈮㐴※⸴⹅㌲⸸㈲㬸⸴⹅㌲⸸㈲㬹㐠䔮㈮㠳㈮〳※⸴⹅㌲⸸㌲㬱㐠䔮㈮㠳㈮㘳※⸴⹅㌲⸸㌲㬷㐠䔮㈮㠳㈮㠳㐻䔮㈮㠳㈮㤳※⸴⹅㌲⸸㔱㬴㐠䔮㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹅㌲⸸㘱㬶㐠䔮㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹅㌲⸸㜱㬲⸴⹅㌲⸸㜱㬵㐠䔮㈮㠳㈮〴※⸴⹅㌲⸸㐲㬴㐠䔮㈮㤳㈮㠲※⸴⹅㌲⸹㈲㬹㐠䔮㈮㤳㈮〳㐻䔮㈮㤳㈮ㄳ※⸴⹅㌲⸹㌲㬶㐠䔮㈮㤳㈮㜳※⸴⹅㌲⸹㌲㬸㐠䔮㈮㤳㈮㤳※⸴⹅㌲⸹㔱㬴⸴⹅㌲⸹㔱㬷㐠䔮㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹅㌲⸹㘱㬹㐠䔮㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹅㌲⸹㜱㬵㐠䔮㈮㤳㈮〴㐻䔮㈮㤳㈮㐴※⸴⹅㔱⸴㈲㬸㐠䔮ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹅㔱⸴㌲㬰㐠䔮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹅㔱⸴㌲㬶⸴⹅㔱⸴㌲㬷㐠䔮ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹅㔱⸴㌲㬹㐠䔮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹅㔱⸴㔱㬷㐠䔮ㄮ㐵ㄮ㘶㐻䔮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸴⹅㔱⸴㜱㬲㐠䔮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹅㔱⸴㐲㬰㐠䔮ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹅㔱⸷㈲㬸⸴⹅㔱⸷㈲㬹㐠䔮ㄮ㜵㈮〳※⸴⹅㔱⸷㌲㬱㐠䔮ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹅㔱⸷㌲㬷㐠䔮ㄮ㜵㈮㠳㐻䔮ㄮ㜵㈮㤳※⸴⹅㔱⸷㔱㬴㐠䔮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹅㔱⸷㘱㬶㐠䔮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹅㔱⸷㜱㬲⸴⹅㔱⸷㜱㬵㐠䔮ㄮ㜵㈮〴※⸴⹅㔱⸷㐲㬴㐠䔮ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹅㘱⸶㈲㬹㐠䔮ㄮ㘶㈮〳㐻䔮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸴⹅㘱⸶㌲㬶㐠䔮ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹅㘱⸶㌲㬸㐠䔮ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹅㘱⸶㔱㬴⸴⹅㘱⸶㔱㬷㐠䔮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹅㘱⸶㘱㬹㐠䔮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹅㘱⸶㜱㬵㐠䔮ㄮ㘶㈮〴㐻䔮ㄮ㘶㈮㐴※⸴⹅㘱⸹㈲㬸㐠䔮ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹅㘱⸹㌲㬰㐠䔮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹅㘱⸹㌲㬶⸴⹅㘱⸹㌲㬷㐠䔮ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹅㘱⸹㌲㬹㐠䔮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹅㘱⸹㔱㬷㐠䔮ㄮ㤶ㄮ㘶㐻䔮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸴⹅㘱⸹㜱㬲㐠䔮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹅㘱⸹㐲㬰㐠䔮ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹅㜱⸲㈲㬸⸴⹅㜱⸲㈲㬹㐠䔮ㄮ㈷㈮〳※⸴⹅㜱⸲㌲㬱㐠䔮ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹅㜱⸲㌲㬷㐠䔮ㄮ㈷㈮㠳㐻䔮ㄮ㈷㈮㤳※⸴⹅㜱⸲㔱㬴㐠䔮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹅㜱⸲㘱㬶㐠䔮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹅㜱⸲㜱㬲⸴⹅㜱⸲㜱㬵㐠䔮ㄮ㈷㈮〴※⸴⹅㜱⸲㐲㬴㐠䔮ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹅㜱⸵㈲㬹㐠䔮ㄮ㔷㈮〳㐻䔮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸴⹅㜱⸵㌲㬶㐠䔮ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹅㜱⸵㌲㬸㐠䔮ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹅㜱⸵㔱㬴⸴⹅㜱⸵㔱㬷㐠䔮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹅㜱⸵㘱㬹㐠䔮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹅㜱⸵㜱㬵㐠䔮ㄮ㔷㈮〴㐻䔮ㄮ㔷㈮㐴※⸴⹅㐲⸰㈲㬸㐠䔮㈮〴㈮㤲※⸴⹅㐲⸰㌲㬰㐠䔮㈮〴㈮ㄳ※⸴⹅㐲⸰㌲㬶⸴⹅㐲⸰㌲㬷㐠䔮㈮〴㈮㠳※⸴⹅㐲⸰㌲㬹㐠䔮㈮〴ㄮ㐵※⸴⹅㐲⸰㔱㬷㐠䔮㈮〴ㄮ㘶㐻䔮㈮〴ㄮ㤶※⸴⹅㐲⸰㜱㬲㐠䔮㈮〴ㄮ㔷※⸴⹅㐲⸰㐲㬰㐠䔮㈮〴㈮㐴※⸴⹅㐲⸴㈲㬸⸴⹅㐲⸴㈲㬹㐠䔮㈮㐴㈮〳※⸴⹅㐲⸴㌲㬱㐠䔮㈮㐴㈮㘳※⸴⹅㐲⸴㌲㬷㐠䔮㈮㐴㈮㠳㐻䔮㈮㐴㈮㤳※⸴⹅㐲⸴㔱㬴㐠䔮㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹅㐲⸴㘱㬶㐠䔮㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹅㐲⸴㜱㬲⸴⹅㐲⸴㜱㬵㐠䔮㈮㐴㈮〴※⸴⹅㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹇㈲⸸㈲㬸⸴⹇㈲⸸㈲㬹㐠䜮㈮㠲㈮〳※⸴⹇㈲⸸㌲㬱㐠䜮㈮㠲㈮㘳※⸴⹇㈲⸸㌲㬷㐠䜮㈮㠲㈮㠳㐻䜮㈮㠲㈮㤳※⸴⹇㈲⸸㔱㬴㐠䜮㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹇㈲⸸㘱㬶㐠䜮㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹇㈲⸸㜱㬲⸴⹇㈲⸸㜱㬵㐠䜮㈮㠲㈮〴※⸴⹇㈲⸸㐲㬴㐠䜮㈮㤲㈮㠲※⸴⹇㈲⸹㈲㬹㐠䜮㈮㤲㈮〳㐻䜮㈮㤲㈮ㄳ※⸴⹇㈲⸹㌲㬶㐠䜮㈮㤲㈮㜳※⸴⹇㈲⸹㌲㬸㐠䜮㈮㤲㈮㤳※⸴⹇㈲⸹㔱㬴⸴⹇㈲⸹㔱㬷㐠䜮㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹇㈲⸹㘱㬹㐠䜮㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹇㈲⸹㜱㬵㐠䜮㈮㤲㈮〴㐻䜮㈮㤲㈮㐴※⸴⹇㌲⸰㈲㬸㐠䜮㈮〳㈮㤲※⸴⹇㌲⸰㌲㬰㐠䜮㈮〳㈮ㄳ※⸴⹇㌲⸰㌲㬶⸴⹇㌲⸰㌲㬷㐠䜮㈮〳㈮㠳※⸴⹇㌲⸰㌲㬹㐠䜮㈮〳ㄮ㐵※⸴⹇㌲⸰㔱㬷㐠䜮㈮〳ㄮ㘶㐻䜮㈮〳ㄮ㤶※⸴⹇㌲⸰㜱㬲㐠䜮㈮〳ㄮ㔷※⸴⹇㌲⸰㐲㬰㐠䜮㈮〳㈮㐴※⸴⹇㌲⸱㈲㬸⸴⹇㌲⸱㈲㬹㐠䜮㈮ㄳ㈮〳※⸴⹇㌲⸱㌲㬱㐠䜮㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹇㌲⸱㌲㬷㐠䜮㈮ㄳ㈮㠳㐻䜮㈮ㄳ㈮㤳※⸴⹇㌲⸱㔱㬴㐠䜮㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹇㌲⸱㘱㬶㐠䜮㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹇㌲⸱㜱㬲⸴⹇㌲⸱㜱㬵㐠䜮㈮ㄳ㈮〴※⸴⹇㌲⸱㐲㬴㐠䜮㈮㘳㈮㠲※⸴⹇㌲⸶㈲㬹㐠䜮㈮㘳㈮〳㐻䜮㈮㘳㈮ㄳ※⸴⹇㌲⸶㌲㬶㐠䜮㈮㘳㈮㜳※⸴⹇㌲⸶㌲㬸㐠䜮㈮㘳㈮㤳※⸴⹇㌲⸶㔱㬴⸴⹇㌲⸶㔱㬷㐠䜮㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹇㌲⸶㘱㬹㐠䜮㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹇㌲⸶㜱㬵㐠䜮㈮㘳㈮〴㐻䜮㈮㘳㈮㐴※⸴⹇㌲⸷㈲㬸㐠䜮㈮㜳㈮㤲※⸴⹇㌲⸷㌲㬰㐠䜮㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹇㌲⸷㌲㬶⸴⹇㌲⸷㌲㬷㐠䜮㈮㜳㈮㠳※⸴⹇㌲⸷㌲㬹㐠䜮㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹇㌲⸷㔱㬷㐠䜮㈮㜳ㄮ㘶㐻䜮㈮㜳ㄮ㤶※⸴⹇㌲⸷㜱㬲㐠䜮㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹇㌲⸷㐲㬰㐠䜮㈮㜳㈮㐴※⸴⹇㌲⸸㈲㬸⸴⹇㌲⸸㈲㬹㐠䜮㈮㠳㈮〳※⸴⹇㌲⸸㌲㬱㐠䜮㈮㠳㈮㘳※⸴⹇㌲⸸㌲㬷㐠䜮㈮㠳㈮㠳㐻䜮㈮㠳㈮㤳※⸴⹇㌲⸸㔱㬴㐠䜮㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹇㌲⸸㘱㬶㐠䜮㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹇㌲⸸㜱㬲⸴⹇㌲⸸㜱㬵㐠䜮㈮㠳㈮〴※⸴⹇㌲⸸㐲㬴㐠䜮㈮㤳㈮㠲※⸴⹇㌲⸹㈲㬹㐠䜮㈮㤳㈮〳㐻䜮㈮㤳㈮ㄳ※⸴⹇㌲⸹㌲㬶㐠䜮㈮㤳㈮㜳※⸴⹇㌲⸹㌲㬸㐠䜮㈮㤳㈮㤳※⸴⹇㌲⸹㔱㬴⸴⹇㌲⸹㔱㬷㐠䜮㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹇㌲⸹㘱㬹㐠䜮㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹇㌲⸹㜱㬵㐠䜮㈮㤳㈮〴㐻䜮㈮㤳㈮㐴※⸴⹇㔱⸴㈲㬸㐠䜮ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹇㔱⸴㌲㬰㐠䜮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹇㔱⸴㌲㬶⸴⹇㔱⸴㌲㬷㐠䜮ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹇㔱⸴㌲㬹㐠䜮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹇㔱⸴㔱㬷㐠䜮ㄮ㐵ㄮ㘶㐻䜮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸴⹇㔱⸴㜱㬲㐠䜮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹇㔱⸴㐲㬰㐠䜮ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹇㔱⸷㈲㬸⸴⹇㔱⸷㈲㬹㐠䜮ㄮ㜵㈮〳※⸴⹇㔱⸷㌲㬱㐠䜮ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹇㔱⸷㌲㬷㐠䜮ㄮ㜵㈮㠳㐻䜮ㄮ㜵㈮㤳※⸴⹇㔱⸷㔱㬴㐠䜮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹇㔱⸷㘱㬶㐠䜮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹇㔱⸷㜱㬲⸴⹇㔱⸷㜱㬵㐠䜮ㄮ㜵㈮〴※⸴⹇㔱⸷㐲㬴㐠䜮ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹇㘱⸶㈲㬹㐠䜮ㄮ㘶㈮〳㐻䜮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸴⹇㘱⸶㌲㬶㐠䜮ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹇㘱⸶㌲㬸㐠䜮ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹇㘱⸶㔱㬴⸴⹇㘱⸶㔱㬷㐠䜮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹇㘱⸶㘱㬹㐠䜮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹇㘱⸶㜱㬵㐠䜮ㄮ㘶㈮〴㐻䜮ㄮ㘶㈮㐴※⸴⹇㘱⸹㈲㬸㐠䜮ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹇㘱⸹㌲㬰㐠䜮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹇㘱⸹㌲㬶⸴⹇㘱⸹㌲㬷㐠䜮ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹇㘱⸹㌲㬹㐠䜮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹇㘱⸹㔱㬷㐠䜮ㄮ㤶ㄮ㘶㐻䜮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸴⹇㘱⸹㜱㬲㐠䜮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹇㘱⸹㐲㬰㐠䜮ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹇㜱⸲㈲㬸⸴⹇㜱⸲㈲㬹㐠䜮ㄮ㈷㈮〳※⸴⹇㜱⸲㌲㬱㐠䜮ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹇㜱⸲㌲㬷㐠䜮ㄮ㈷㈮㠳㐻䜮ㄮ㈷㈮㤳※⸴⹇㜱⸲㔱㬴㐠䜮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹇㜱⸲㘱㬶㐠䜮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹇㜱⸲㜱㬲⸴⹇㜱⸲㜱㬵㐠䜮ㄮ㈷㈮〴※⸴⹇㜱⸲㐲㬴㐠䜮ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹇㜱⸵㈲㬹㐠䜮ㄮ㔷㈮〳㐻䜮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸴⹇㜱⸵㌲㬶㐠䜮ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹇㜱⸵㌲㬸㐠䜮ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹇㜱⸵㔱㬴⸴⹇㜱⸵㔱㬷㐠䜮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹇㜱⸵㘱㬹㐠䜮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹇㜱⸵㜱㬵㐠䜮ㄮ㔷㈮〴㐻䜮ㄮ㔷㈮㐴※⸴⹇㐲⸰㈲㬸㐠䜮㈮〴㈮㤲※⸴⹇㐲⸰㌲㬰㐠䜮㈮〴㈮ㄳ※⸴⹇㐲⸰㌲㬶⸴⹇㐲⸰㌲㬷㐠䜮㈮〴㈮㠳※⸴⹇㐲⸰㌲㬹㐠䜮㈮〴ㄮ㐵※⸴⹇㐲⸰㔱㬷㐠䜮㈮〴ㄮ㘶㐻䜮㈮〴ㄮ㤶※⸴⹇㐲⸰㜱㬲㐠䜮㈮〴ㄮ㔷※⸴⹇㐲⸰㐲㬰㐠䜮㈮〴㈮㐴※⸴⹇㐲⸴㈲㬸⸴⹇㐲⸴㈲㬹㐠䜮㈮㐴㈮〳※⸴⹇㐲⸴㌲㬱㐠䜮㈮㐴㈮㘳※⸴⹇㐲⸴㌲㬷㐠䜮㈮㐴㈮㠳㐻䜮㈮㐴㈮㤳※⸴⹇㐲⸴㔱㬴㐠䜮㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹇㐲⸴㘱㬶㐠䜮㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹇㐲⸴㜱㬲⸴⹇㐲⸴㜱㬵㐠䜮㈮㐴㈮〴※⸴⹇㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹉㈲⸸㈲㬸⸴⹉㈲⸸㈲㬹㐠䤮㈮㠲㈮〳※⸴⹉㈲⸸㌲㬱㐠䤮㈮㠲㈮㘳※⸴⹉㈲⸸㌲㬷㐠䤮㈮㠲㈮㠳㐻䤮㈮㠲㈮㤳※⸴⹉㈲⸸㔱㬴㐠䤮㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹉㈲⸸㘱㬶㐠䤮㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹉㈲⸸㜱㬲⸴⹉㈲⸸㜱㬵㐠䤮㈮㠲㈮〴※⸴⹉㈲⸸㐲㬴㐠䤮㈮㤲㈮㠲※⸴⹉㈲⸹㈲㬹㐠䤮㈮㤲㈮〳㐻䤮㈮㤲㈮ㄳ※⸴⹉㈲⸹㌲㬶㐠䤮㈮㤲㈮㜳※⸴⹉㈲⸹㌲㬸㐠䤮㈮㤲㈮㤳※⸴⹉㈲⸹㔱㬴⸴⹉㈲⸹㔱㬷㐠䤮㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹉㈲⸹㘱㬹㐠䤮㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹉㈲⸹㜱㬵㐠䤮㈮㤲㈮〴㐻䤮㈮㤲㈮㐴※⸴⹉㌲⸰㈲㬸㐠䤮㈮〳㈮㤲※⸴⹉㌲⸰㌲㬰㐠䤮㈮〳㈮ㄳ※⸴⹉㌲⸰㌲㬶⸴⹉㌲⸰㌲㬷㐠䤮㈮〳㈮㠳※⸴⹉㌲⸰㌲㬹㐠䤮㈮〳ㄮ㐵※⸴⹉㌲⸰㔱㬷㐠䤮㈮〳ㄮ㘶㐻䤮㈮〳ㄮ㤶※⸴⹉㌲⸰㜱㬲㐠䤮㈮〳ㄮ㔷※⸴⹉㌲⸰㐲㬰㐠䤮㈮〳㈮㐴※⸴⹉㌲⸱㈲㬸⸴⹉㌲⸱㈲㬹㐠䤮㈮ㄳ㈮〳※⸴⹉㌲⸱㌲㬱㐠䤮㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹉㌲⸱㌲㬷㐠䤮㈮ㄳ㈮㠳㐻䤮㈮ㄳ㈮㤳※⸴⹉㌲⸱㔱㬴㐠䤮㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹉㌲⸱㘱㬶㐠䤮㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹉㌲⸱㜱㬲⸴⹉㌲⸱㜱㬵㐠䤮㈮ㄳ㈮〴※⸴⹉㌲⸱㐲㬴㐠䤮㈮㘳㈮㠲※⸴⹉㌲⸶㈲㬹㐠䤮㈮㘳㈮〳㐻䤮㈮㘳㈮ㄳ※⸴⹉㌲⸶㌲㬶㐠䤮㈮㘳㈮㜳※⸴⹉㌲⸶㌲㬸㐠䤮㈮㘳㈮㤳※⸴⹉㌲⸶㔱㬴⸴⹉㌲⸶㔱㬷㐠䤮㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹉㌲⸶㘱㬹㐠䤮㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹉㌲⸶㜱㬵㐠䤮㈮㘳㈮〴※⸴⹉㌲⸶㐲㬴⸴⹉㌲⸷㈲㬸㐠䤮㈮㜳㈮㤲※⸴⹉㌲⸷㌲㬰㐠䤮㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹉㌲⸷㌲㬶㐠䤮㈮㜳㈮㜳㐻䤮㈮㜳㈮㠳※⸴⹉㌲⸷㌲㬹㐠䤮㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹉㌲⸷㔱㬷㐠䤮㈮㜳ㄮ㘶※⸴⹉㌲⸷㘱㬹⸴⹉㌲⸷㜱㬲㐠䤮㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹉㌲⸷㐲㬰㐠䤮㈮㜳㈮㐴※⸴⹉㌲⸸㈲㬸㐠䤮㈮㠳㈮㤲㐻䤮㈮㠳㈮〳※⸴⹉㌲⸸㌲㬱㐠䤮㈮㠳㈮㘳※⸴⹉㌲⸸㌲㬷㐠䤮㈮㠳㈮㠳※⸴⹉㌲⸸㌲㬹⸴⹉㌲⸸㔱㬴㐠䤮㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹉㌲⸸㘱㬶㐠䤮㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹉㌲⸸㜱㬲㐠䤮㈮㠳ㄮ㔷㐻䤮㈮㠳㈮〴※⸴⹉㌲⸸㐲㬴㐠䤮㈮㤳㈮㠲※⸴⹉㌲⸹㈲㬹㐠䤮㈮㤳㈮〳※⸴⹉㌲⸹㌲㬱⸴⹉㌲⸹㌲㬶㐠䤮㈮㤳㈮㜳※⸴⹉㌲⸹㌲㬸㐠䤮㈮㤳㈮㤳※⸴⹉㌲⸹㔱㬴㐠䤮㈮㤳ㄮ㜵㐻䤮㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹉㌲⸹㘱㬹㐠䤮㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹉㌲⸹㜱㬵㐠䤮㈮㤳㈮〴※⸴⹉㌲⸹㐲㬴⸴⹉㔱⸴㈲㬸㐠䤮ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹉㔱⸴㌲㬰㐠䤮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹉㔱⸴㌲㬶㐠䤮ㄮ㐵㈮㜳㐻䤮ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹉㔱⸴㌲㬹㐠䤮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹉㔱⸴㔱㬷㐠䤮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸴⹉㔱⸴㘱㬹⸴⹉㔱⸴㜱㬲㐠䤮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹉㔱⸴㐲㬰㐠䤮ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹉㔱⸷㈲㬸㐠䤮ㄮ㜵㈮㤲㐻䤮ㄮ㜵㈮〳※⸴⹉㔱⸷㌲㬱㐠䤮ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹉㔱⸷㌲㬷㐠䤮ㄮ㜵㈮㠳※⸴⹉㔱⸷㌲㬹⸴⹉㔱⸷㔱㬴㐠䤮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹉㔱⸷㘱㬶㐠䤮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹉㔱⸷㜱㬲㐠䤮ㄮ㜵ㄮ㔷㐻䤮ㄮ㜵㈮〴※⸴⹉㔱⸷㐲㬴㐠䤮ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹉㘱⸶㈲㬹㐠䤮ㄮ㘶㈮〳※⸴⹉㘱⸶㌲㬱⸴⹉㘱⸶㌲㬶㐠䤮ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹉㘱⸶㌲㬸㐠䤮ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹉㘱⸶㔱㬴㐠䤮ㄮ㘶ㄮ㜵㐻䤮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹉㘱⸶㘱㬹㐠䤮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹉㘱⸶㜱㬵㐠䤮ㄮ㘶㈮〴※⸴⹉㘱⸶㐲㬴⸴⹉㘱⸹㈲㬸㐠䤮ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹉㘱⸹㌲㬰㐠䤮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹉㘱⸹㌲㬶㐠䤮ㄮ㤶㈮㜳㐻䤮ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹉㘱⸹㌲㬹㐠䤮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹉㘱⸹㔱㬷㐠䤮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸴⹉㘱⸹㘱㬹⸴⹉㘱⸹㜱㬲㐠䤮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹉㘱⸹㐲㬰㐠䤮ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹉㜱⸲㈲㬸㐠䤮ㄮ㈷㈮㤲㐻䤮ㄮ㈷㈮〳※⸴⹉㜱⸲㌲㬱㐠䤮ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹉㜱⸲㌲㬷㐠䤮ㄮ㈷㈮㠳※⸴⹉㜱⸲㌲㬹⸴⹉㜱⸲㔱㬴㐠䤮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹉㜱⸲㘱㬶㐠䤮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹉㜱⸲㜱㬲㐠䤮ㄮ㈷ㄮ㔷㐻䤮ㄮ㈷㈮〴※⸴⹉㜱⸲㐲㬴㐠䤮ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹉㜱⸵㈲㬹㐠䤮ㄮ㔷㈮〳※⸴⹉㜱⸵㌲㬱⸴⹉㜱⸵㌲㬶㐠䤮ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹉㜱⸵㌲㬸㐠䤮ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹉㜱⸵㔱㬴㐠䤮ㄮ㔷ㄮ㜵㐻䤮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹉㜱⸵㘱㬹㐠䤮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹉㜱⸵㜱㬵㐠䤮ㄮ㔷㈮〴※⸴⹉㜱⸵㐲㬴⸴⹉㐲⸰㈲㬸㐠䤮㈮〴㈮㤲※⸴⹉㐲⸰㌲㬰㐠䤮㈮〴㈮ㄳ※⸴⹉㐲⸰㌲㬶㐠䤮㈮〴㈮㜳㐻䤮㈮〴㈮㠳※⸴⹉㐲⸰㌲㬹㐠䤮㈮〴ㄮ㐵※⸴⹉㐲⸰㔱㬷㐠䤮㈮〴ㄮ㘶※⸴⹉㐲⸰㘱㬹⸴⹉㐲⸰㜱㬲㐠䤮㈮〴ㄮ㔷※⸴⹉㐲⸰㐲㬰㐠䤮㈮〴㈮㐴※⸴⹉㐲⸴㈲㬸㐠䤮㈮㐴㈮㤲㐻䤮㈮㐴㈮〳※⸴⹉㐲⸴㌲㬱㐠䤮㈮㐴㈮㘳※⸴⹉㐲⸴㌲㬷㐠䤮㈮㐴㈮㠳※⸴⹉㐲⸴㌲㬹⸴⹉㐲⸴㔱㬴㐠䤮㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹉㐲⸴㘱㬶㐠䤮㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹉㐲⸴㜱㬲㐠䤮㈮㐴ㄮ㔷㐻䤮㈮㐴㈮〴※⸴⹉㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹊㈲⸸㈲㬸⸴⹊㈲⸸㈲㬹㐠䨮㈮㠲㈮〳※⸴⹊㈲⸸㌲㬱㐠䨮㈮㠲㈮㘳※⸴⹊㈲⸸㌲㬷㐠䨮㈮㠲㈮㠳㐻䨮㈮㠲㈮㤳※⸴⹊㈲⸸㔱㬴㐠䨮㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹊㈲⸸㘱㬶㐠䨮㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹊㈲⸸㜱㬲⸴⹊㈲⸸㜱㬵㐠䨮㈮㠲㈮〴※⸴⹊㈲⸸㐲㬴㐠䨮㈮㤲㈮㠲※⸴⹊㈲⸹㈲㬹㐠䨮㈮㤲㈮〳※⸴⹊㈲⸹㌲㬱⸴⹊㈲⸹㌲㬶㐠䨮㈮㤲㈮㜳※⸴⹊㈲⸹㌲㬸㐠䨮㈮㤲㈮㤳※⸴⹊㈲⸹㔱㬴㐠䨮㈮㤲ㄮ㜵㐻䨮㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹊㈲⸹㘱㬹㐠䨮㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹊㈲⸹㜱㬵㐠䨮㈮㤲㈮〴※⸴⹊㈲⸹㐲㬴⸴⹊㌲⸰㈲㬸㐠䨮㈮〳㈮㤲※⸴⹊㌲⸰㌲㬰㐠䨮㈮〳㈮ㄳ※⸴⹊㌲⸰㌲㬶㐠䨮㈮〳㈮㜳㐻䨮㈮〳㈮㠳※⸴⹊㌲⸰㌲㬹㐠䨮㈮〳ㄮ㐵※⸴⹊㌲⸰㔱㬷㐠䨮㈮〳ㄮ㘶※⸴⹊㌲⸰㘱㬹⸴⹊㌲⸰㜱㬲㐠䨮㈮〳ㄮ㔷※⸴⹊㌲⸰㐲㬰㐠䨮㈮〳㈮㐴※⸴⹊㌲⸱㈲㬸㐠䨮㈮ㄳ㈮㤲㐻䨮㈮ㄳ㈮〳※⸴⹊㌲⸱㌲㬱㐠䨮㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹊㌲⸱㌲㬷㐠䨮㈮ㄳ㈮㠳※⸴⹊㌲⸱㌲㬹⸴⹊㌲⸱㔱㬴㐠䨮㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹊㌲⸱㘱㬶㐠䨮㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹊㌲⸱㜱㬲㐠䨮㈮ㄳㄮ㔷㐻䨮㈮ㄳ㈮〴※⸴⹊㌲⸱㐲㬴㐠䨮㈮㘳㈮㠲※⸴⹊㌲⸶㈲㬹㐠䨮㈮㘳㈮〳※⸴⹊㌲⸶㌲㬱⸴⹊㌲⸶㌲㬶㐠䨮㈮㘳㈮㜳※⸴⹊㌲⸶㌲㬸㐠䨮㈮㘳㈮㤳※⸴⹊㌲⸶㔱㬴㐠䨮㈮㘳ㄮ㜵㐻䨮㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹊㌲⸶㘱㬹㐠䨮㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹊㌲⸶㜱㬵㐠䨮㈮㘳㈮〴※⸴⹊㌲⸶㐲㬴⸴⹊㌲⸷㈲㬸㐠䨮㈮㜳㈮㤲※⸴⹊㌲⸷㌲㬰㐠䨮㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹊㌲⸷㌲㬶㐠䨮㈮㜳㈮㜳㐻䨮㈮㜳㈮㠳※⸴⹊㌲⸷㌲㬹㐠䨮㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹊㌲⸷㔱㬷㐠䨮㈮㜳ㄮ㘶※⸴⹊㌲⸷㘱㬹⸴⹊㌲⸷㜱㬲㐠䨮㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹊㌲⸷㐲㬰㐠䨮㈮㜳㈮㐴※⸴⹊㌲⸸㈲㬸㐠䨮㈮㠳㈮㤲㐻䨮㈮㠳㈮〳※⸴⹊㌲⸸㌲㬱㐠䨮㈮㠳㈮㘳※⸴⹊㌲⸸㌲㬷㐠䨮㈮㠳㈮㠳※⸴⹊㌲⸸㌲㬹⸴⹊㌲⸸㔱㬴㐠䨮㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹊㌲⸸㘱㬶㐠䨮㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹊㌲⸸㜱㬲㐠䨮㈮㠳ㄮ㔷㐻䨮㈮㠳㈮〴※⸴⹊㌲⸸㐲㬴㐠䨮㈮㤳㈮㠲※⸴⹊㌲⸹㈲㬹㐠䨮㈮㤳㈮〳※⸴⹊㌲⸹㌲㬱⸴⹊㌲⸹㌲㬶㐠䨮㈮㤳㈮㜳※⸴⹊㌲⸹㌲㬸㐠䨮㈮㤳㈮㤳※⸴⹊㌲⸹㔱㬴㐠䨮㈮㤳ㄮ㜵㐻䨮㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹊㌲⸹㘱㬹㐠䨮㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹊㌲⸹㜱㬵㐠䨮㈮㤳㈮〴※⸴⹊㌲⸹㐲㬴⸴⹊㔱⸴㈲㬸㐠䨮ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹊㔱⸴㌲㬰㐠䨮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹊㔱⸴㌲㬶㐠䨮ㄮ㐵㈮㜳㐻䨮ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹊㔱⸴㌲㬹㐠䨮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹊㔱⸴㔱㬷㐠䨮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸴⹊㔱⸴㘱㬹⸴⹊㔱⸴㜱㬲㐠䨮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹊㔱⸴㐲㬰㐠䨮ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹊㔱⸷㈲㬸㐠䨮ㄮ㜵㈮㤲㐻䨮ㄮ㜵㈮〳※⸴⹊㔱⸷㌲㬱㐠䨮ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹊㔱⸷㌲㬷㐠䨮ㄮ㜵㈮㠳※⸴⹊㔱⸷㌲㬹⸴⹊㔱⸷㔱㬴㐠䨮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹊㔱⸷㘱㬶㐠䨮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹊㔱⸷㜱㬲㐠䨮ㄮ㜵ㄮ㔷㐻䨮ㄮ㜵㈮〴※⸴⹊㔱⸷㐲㬴㐠䨮ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹊㘱⸶㈲㬹㐠䨮ㄮ㘶㈮〳※⸴⹊㘱⸶㌲㬱⸴⹊㘱⸶㌲㬶㐠䨮ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹊㘱⸶㌲㬸㐠䨮ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹊㘱⸶㔱㬴㐠䨮ㄮ㘶ㄮ㜵㐻䨮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹊㘱⸶㘱㬹㐠䨮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹊㘱⸶㜱㬵㐠䨮ㄮ㘶㈮〴※⸴⹊㘱⸶㐲㬴⸴⹊㘱⸹㈲㬸㐠䨮ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹊㘱⸹㌲㬰㐠䨮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹊㘱⸹㌲㬶㐠䨮ㄮ㤶㈮㜳㐻䨮ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹊㘱⸹㌲㬹㐠䨮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹊㘱⸹㔱㬷㐠䨮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸴⹊㘱⸹㘱㬹⸴⹊㘱⸹㜱㬲㐠䨮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹊㘱⸹㐲㬰㐠䨮ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹊㜱⸲㈲㬸㐠䨮ㄮ㈷㈮㤲㐻䨮ㄮ㈷㈮〳※⸴⹊㜱⸲㌲㬱㐠䨮ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹊㜱⸲㌲㬷㐠䨮ㄮ㈷㈮㠳※⸴⹊㜱⸲㌲㬹⸴⹊㜱⸲㔱㬴㐠䨮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹊㜱⸲㘱㬶㐠䨮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹊㜱⸲㜱㬲㐠䨮ㄮ㈷ㄮ㔷㐻䨮ㄮ㈷㈮〴※⸴⹊㜱⸲㐲㬴㐠䨮ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹊㜱⸵㈲㬹㐠䨮ㄮ㔷㈮〳※⸴⹊㜱⸵㌲㬱⸴⹊㜱⸵㌲㬶㐠䨮ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹊㜱⸵㌲㬸㐠䨮ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹊㜱⸵㔱㬴㐠䨮ㄮ㔷ㄮ㜵㐻䨮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹊㜱⸵㘱㬹㐠䨮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹊㜱⸵㜱㬵㐠䨮ㄮ㔷㈮〴※⸴⹊㜱⸵㐲㬴⸴⹊㐲⸰㈲㬸㐠䨮㈮〴㈮㤲※⸴⹊㐲⸰㌲㬰㐠䨮㈮〴㈮ㄳ※⸴⹊㐲⸰㌲㬶㐠䨮㈮〴㈮㜳㐻䨮㈮〴㈮㠳※⸴⹊㐲⸰㌲㬹㐠䨮㈮〴ㄮ㐵※⸴⹊㐲⸰㔱㬷㐠䨮㈮〴ㄮ㘶※⸴⹊㐲⸰㘱㬹⸴⹊㐲⸰㜱㬲㐠䨮㈮〴ㄮ㔷※⸴⹊㐲⸰㐲㬰㐠䨮㈮〴㈮㐴※⸴⹊㐲⸴㈲㬸㐠䨮㈮㐴㈮㤲㐻䨮㈮㐴㈮〳※⸴⹊㐲⸴㌲㬱㐠䨮㈮㐴㈮㘳※⸴⹊㐲⸴㌲㬷㐠䨮㈮㐴㈮㠳※⸴⹊㐲⸴㌲㬹⸴⹊㐲⸴㔱㬴㐠䨮㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹊㐲⸴㘱㬶㐠䨮㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹊㐲⸴㜱㬲㐠䨮㈮㐴ㄮ㔷㐻䨮㈮㐴㈮〴※⸴⹊㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹌㈲⸸㈲㬸⸴⹌㈲⸸㈲㬹㐠䰮㈮㠲㈮〳※⸴⹌㈲⸸㌲㬱㐠䰮㈮㠲㈮㘳※⸴⹌㈲⸸㌲㬷㐠䰮㈮㠲㈮㠳㐻䰮㈮㠲㈮㤳※⸴⹌㈲⸸㔱㬴㐠䰮㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹌㈲⸸㘱㬶㐠䰮㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹌㈲⸸㜱㬲⸴⹌㈲⸸㜱㬵㐠䰮㈮㠲㈮〴※⸴⹌㈲⸸㐲㬴㐠䰮㈮㤲㈮㠲※⸴⹌㈲⸹㈲㬹㐠䰮㈮㤲㈮〳㐻䰮㈮㤲㈮ㄳ※⸴⹌㈲⸹㌲㬶㐠䰮㈮㤲㈮㜳※⸴⹌㈲⸹㌲㬸㐠䰮㈮㤲㈮㤳※⸴⹌㈲⸹㔱㬴⸴⹌㈲⸹㔱㬷㐠䰮㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹌㈲⸹㘱㬹㐠䰮㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹌㈲⸹㜱㬵㐠䰮㈮㤲㈮〴㐻䰮㈮㤲㈮㐴※⸴⹌㌲⸰㈲㬸㐠䰮㈮〳㈮㤲※⸴⹌㌲⸰㌲㬰㐠䰮㈮〳㈮ㄳ※⸴⹌㌲⸰㌲㬶⸴⹌㌲⸰㌲㬷㐠䰮㈮〳㈮㠳※⸴⹌㌲⸰㌲㬹㐠䰮㈮〳ㄮ㐵※⸴⹌㌲⸰㔱㬷㐠䰮㈮〳ㄮ㘶㐻䰮㈮〳ㄮ㤶※⸴⹌㌲⸰㜱㬲㐠䰮㈮〳ㄮ㔷※⸴⹌㌲⸰㐲㬰㐠䰮㈮〳㈮㐴※⸴⹌㌲⸱㈲㬸⸴⹌㌲⸱㈲㬹㐠䰮㈮ㄳ㈮〳※⸴⹌㌲⸱㌲㬱㐠䰮㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹌㌲⸱㌲㬷㐠䰮㈮ㄳ㈮㠳㐻䰮㈮ㄳ㈮㤳※⸴⹌㌲⸱㔱㬴㐠䰮㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹌㌲⸱㘱㬶㐠䰮㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹌㌲⸱㜱㬲⸴⹌㌲⸱㜱㬵㐠䰮㈮ㄳ㈮〴※⸴⹌㌲⸱㐲㬴㐠䰮㈮㘳㈮㠲※⸴⹌㌲⸶㈲㬹㐠䰮㈮㘳㈮〳㐻䰮㈮㘳㈮ㄳ※⸴⹌㌲⸶㌲㬶㐠䰮㈮㘳㈮㜳※⸴⹌㌲⸶㌲㬸㐠䰮㈮㘳㈮㤳※⸴⹌㌲⸶㔱㬴⸴⹌㌲⸶㔱㬷㐠䰮㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹌㌲⸶㘱㬹㐠䰮㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹌㌲⸶㜱㬵㐠䰮㈮㘳㈮〴㐻䰮㈮㘳㈮㐴※⸴⹌㌲⸷㈲㬸㐠䰮㈮㜳㈮㤲※⸴⹌㌲⸷㌲㬰㐠䰮㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹌㌲⸷㌲㬶⸴⹌㌲⸷㌲㬷㐠䰮㈮㜳㈮㠳※⸴⹌㌲⸷㌲㬹㐠䰮㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹌㌲⸷㔱㬷㐠䰮㈮㜳ㄮ㘶㐻䰮㈮㜳ㄮ㤶※⸴⹌㌲⸷㜱㬲㐠䰮㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹌㌲⸷㐲㬰㐠䰮㈮㜳㈮㐴※⸴⹌㌲⸸㈲㬸⸴⹌㌲⸸㈲㬹㐠䰮㈮㠳㈮〳※⸴⹌㌲⸸㌲㬱㐠䰮㈮㠳㈮㘳※⸴⹌㌲⸸㌲㬷㐠䰮㈮㠳㈮㠳㐻䰮㈮㠳㈮㤳※⸴⹌㌲⸸㔱㬴㐠䰮㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹌㌲⸸㘱㬶㐠䰮㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹌㌲⸸㜱㬲⸴⹌㌲⸸㜱㬵㐠䰮㈮㠳㈮〴※⸴⹌㌲⸸㐲㬴㐠䰮㈮㤳㈮㠲※⸴⹌㌲⸹㈲㬹㐠䰮㈮㤳㈮〳㐻䰮㈮㤳㈮ㄳ※⸴⹌㌲⸹㌲㬶㐠䰮㈮㤳㈮㜳※⸴⹌㌲⸹㌲㬸㐠䰮㈮㤳㈮㤳※⸴⹌㌲⸹㔱㬴⸴⹌㌲⸹㔱㬷㐠䰮㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹌㌲⸹㘱㬹㐠䰮㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹌㌲⸹㜱㬵㐠䰮㈮㤳㈮〴㐻䰮㈮㤳㈮㐴※⸴⹌㔱⸴㈲㬸㐠䰮ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹌㔱⸴㌲㬰㐠䰮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹌㔱⸴㌲㬶⸴⹌㔱⸴㌲㬷㐠䰮ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹌㔱⸴㌲㬹㐠䰮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹌㔱⸴㔱㬷㐠䰮ㄮ㐵ㄮ㘶㐻䰮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸴⹌㔱⸴㜱㬲㐠䰮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹌㔱⸴㐲㬰㐠䰮ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹌㔱⸷㈲㬸⸴⹌㔱⸷㈲㬹㐠䰮ㄮ㜵㈮〳※⸴⹌㔱⸷㌲㬱㐠䰮ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹌㔱⸷㌲㬷㐠䰮ㄮ㜵㈮㠳㐻䰮ㄮ㜵㈮㤳※⸴⹌㔱⸷㔱㬴㐠䰮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹌㔱⸷㘱㬶㐠䰮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹌㔱⸷㜱㬲⸴⹌㔱⸷㜱㬵㐠䰮ㄮ㜵㈮〴※⸴⹌㔱⸷㐲㬴㐠䰮ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹌㘱⸶㈲㬹㐠䰮ㄮ㘶㈮〳㐻䰮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸴⹌㘱⸶㌲㬶㐠䰮ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹌㘱⸶㌲㬸㐠䰮ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹌㘱⸶㔱㬴⸴⹌㘱⸶㔱㬷㐠䰮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹌㘱⸶㘱㬹㐠䰮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹌㘱⸶㜱㬵㐠䰮ㄮ㘶㈮〴㐻䰮ㄮ㘶㈮㐴※⸴⹌㘱⸹㈲㬸㐠䰮ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹌㘱⸹㌲㬰㐠䰮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹌㘱⸹㌲㬶⸴⹌㘱⸹㌲㬷㐠䰮ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹌㘱⸹㌲㬹㐠䰮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹌㘱⸹㔱㬷㐠䰮ㄮ㤶ㄮ㘶㐻䰮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸴⹌㘱⸹㜱㬲㐠䰮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹌㘱⸹㐲㬰㐠䰮ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹌㜱⸲㈲㬸⸴⹌㜱⸲㈲㬹㐠䰮ㄮ㈷㈮〳※⸴⹌㜱⸲㌲㬱㐠䰮ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹌㜱⸲㌲㬷㐠䰮ㄮ㈷㈮㠳㐻䰮ㄮ㈷㈮㤳※⸴⹌㜱⸲㔱㬴㐠䰮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹌㜱⸲㘱㬶㐠䰮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹌㜱⸲㜱㬲⸴⹌㜱⸲㜱㬵㐠䰮ㄮ㈷㈮〴※⸴⹌㜱⸲㐲㬴㐠䰮ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹌㜱⸵㈲㬹㐠䰮ㄮ㔷㈮〳㐻䰮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸴⹌㜱⸵㌲㬶㐠䰮ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹌㜱⸵㌲㬸㐠䰮ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹌㜱⸵㔱㬴⸴⹌㜱⸵㔱㬷㐠䰮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹌㜱⸵㘱㬹㐠䰮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹌㜱⸵㜱㬵㐠䰮ㄮ㔷㈮〴㐻䰮ㄮ㔷㈮㐴※⸴⹌㐲⸰㈲㬸㐠䰮㈮〴㈮㤲※⸴⹌㐲⸰㌲㬰㐠䰮㈮〴㈮ㄳ※⸴⹌㐲⸰㌲㬶⸴⹌㐲⸰㌲㬷㐠䰮㈮〴㈮㠳※⸴⹌㐲⸰㌲㬹㐠䰮㈮〴ㄮ㐵※⸴⹌㐲⸰㔱㬷㐠䰮㈮〴ㄮ㘶㐻䰮㈮〴ㄮ㤶※⸴⹌㐲⸰㜱㬲㐠䰮㈮〴ㄮ㔷※⸴⹌㐲⸰㐲㬰㐠䰮㈮〴㈮㐴※⸴⹌㐲⸴㈲㬸⸴⹌㐲⸴㈲㬹㐠䰮㈮㐴㈮〳※⸴⹌㐲⸴㌲㬱㐠䰮㈮㐴㈮㘳※⸴⹌㐲⸴㌲㬷㐠䰮㈮㐴㈮㠳㐻䰮㈮㐴㈮㤳※⸴⹌㐲⸴㔱㬴㐠䰮㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹌㐲⸴㘱㬶㐠䰮㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹌㐲⸴㜱㬲⸴⹌㐲⸴㜱㬵㐠䰮㈮㐴㈮〴※⸴⹌㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹏㈲⸸㈲㬸⸴⹏㈲⸸㈲㬹㐠伮㈮㠲㈮〳※⸴⹏㈲⸸㌲㬱㐠伮㈮㠲㈮㘳※⸴⹏㈲⸸㌲㬷㐠伮㈮㠲㈮㠳㐻伮㈮㠲㈮㤳※⸴⹏㈲⸸㔱㬴㐠伮㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹏㈲⸸㘱㬶㐠伮㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹏㈲⸸㜱㬲⸴⹏㈲⸸㜱㬵㐠伮㈮㠲㈮〴※⸴⹏㈲⸸㐲㬴㐠伮㈮㤲㈮㠲※⸴⹏㈲⸹㈲㬹㐠伮㈮㤲㈮〳㐻伮㈮㤲㈮ㄳ※⸴⹏㈲⸹㌲㬶㐠伮㈮㤲㈮㜳※⸴⹏㈲⸹㌲㬸㐠伮㈮㤲㈮㤳※⸴⹏㈲⸹㔱㬴⸴⹏㈲⸹㔱㬷㐠伮㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹏㈲⸹㘱㬹㐠伮㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹏㈲⸹㜱㬵㐠伮㈮㤲㈮〴㐻伮㈮㤲㈮㐴※⸴⹏㌲⸰㈲㬸㐠伮㈮〳㈮㤲※⸴⹏㌲⸰㌲㬰㐠伮㈮〳㈮ㄳ※⸴⹏㌲⸰㌲㬶⸴⹏㌲⸰㌲㬷㐠伮㈮〳㈮㠳※⸴⹏㌲⸰㌲㬹㐠伮㈮〳ㄮ㐵※⸴⹏㌲⸰㔱㬷㐠伮㈮〳ㄮ㘶㐻伮㈮〳ㄮ㤶※⸴⹏㌲⸰㜱㬲㐠伮㈮〳ㄮ㔷※⸴⹏㌲⸰㐲㬰㐠伮㈮〳㈮㐴※⸴⹏㌲⸱㈲㬸⸴⹏㌲⸱㈲㬹㐠伮㈮ㄳ㈮〳※⸴⹏㌲⸱㌲㬱㐠伮㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹏㌲⸱㌲㬷㐠伮㈮ㄳ㈮㠳㐻伮㈮ㄳ㈮㤳※⸴⹏㌲⸱㔱㬴㐠伮㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹏㌲⸱㘱㬶㐠伮㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹏㌲⸱㜱㬲⸴⹏㌲⸱㜱㬵㐠伮㈮ㄳ㈮〴※⸴⹏㌲⸱㐲㬴㐠伮㈮㘳㈮㠲※⸴⹏㌲⸶㈲㬹㐠伮㈮㘳㈮〳㐻伮㈮㘳㈮ㄳ※⸴⹏㌲⸶㌲㬶㐠伮㈮㘳㈮㜳※⸴⹏㌲⸶㌲㬸㐠伮㈮㘳㈮㤳※⸴⹏㌲⸶㔱㬴⸴⹏㌲⸶㔱㬷㐠伮㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹏㌲⸶㘱㬹㐠伮㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹏㌲⸶㜱㬵㐠伮㈮㘳㈮〴㐻伮㈮㘳㈮㐴※⸴⹏㌲⸷㈲㬸㐠伮㈮㜳㈮㤲※⸴⹏㌲⸷㌲㬰㐠伮㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹏㌲⸷㌲㬶⸴⹏㌲⸷㌲㬷㐠伮㈮㜳㈮㠳※⸴⹏㌲⸷㌲㬹㐠伮㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹏㌲⸷㔱㬷㐠伮㈮㜳ㄮ㘶㐻伮㈮㜳ㄮ㤶※⸴⹏㌲⸷㜱㬲㐠伮㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹏㌲⸷㐲㬰㐠伮㈮㜳㈮㐴※⸴⹏㌲⸸㈲㬸⸴⹏㌲⸸㈲㬹㐠伮㈮㠳㈮〳※⸴⹏㌲⸸㌲㬱㐠伮㈮㠳㈮㘳※⸴⹏㌲⸸㌲㬷㐠伮㈮㠳㈮㠳㐻伮㈮㠳㈮㤳※⸴⹏㌲⸸㔱㬴㐠伮㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹏㌲⸸㘱㬶㐠伮㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹏㌲⸸㜱㬲⸴⹏㌲⸸㜱㬵㐠伮㈮㠳㈮〴※⸴⹏㌲⸸㐲㬴㐠伮㈮㤳㈮㠲※⸴⹏㌲⸹㈲㬹㐠伮㈮㤳㈮〳㐻伮㈮㤳㈮ㄳ※⸴⹏㌲⸹㌲㬶㐠伮㈮㤳㈮㜳※⸴⹏㌲⸹㌲㬸㐠伮㈮㤳㈮㤳※⸴⹏㌲⸹㔱㬴⸴⹏㌲⸹㔱㬷㐠伮㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹏㌲⸹㘱㬹㐠伮㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹏㌲⸹㜱㬵㐠伮㈮㤳㈮〴㐻伮㈮㤳㈮㐴※⸴⹏㔱⸴㈲㬸㐠伮ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹏㔱⸴㌲㬰㐠伮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹏㔱⸴㌲㬶⸴⹏㔱⸴㌲㬷㐠伮ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹏㔱⸴㌲㬹㐠伮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹏㔱⸴㔱㬷㐠伮ㄮ㐵ㄮ㘶㐻伮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸴⹏㔱⸴㜱㬲㐠伮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹏㔱⸴㐲㬰㐠伮ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹏㔱⸷㈲㬸⸴⹏㔱⸷㈲㬹㐠伮ㄮ㜵㈮〳※⸴⹏㔱⸷㌲㬱㐠伮ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹏㔱⸷㌲㬷㐠伮ㄮ㜵㈮㠳㐻伮ㄮ㜵㈮㤳※⸴⹏㔱⸷㔱㬴㐠伮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹏㔱⸷㘱㬶㐠伮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹏㔱⸷㜱㬲⸴⹏㔱⸷㜱㬵㐠伮ㄮ㜵㈮〴※⸴⹏㔱⸷㐲㬴㐠伮ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹏㘱⸶㈲㬹㐠伮ㄮ㘶㈮〳㐻伮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸴⹏㘱⸶㌲㬶㐠伮ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹏㘱⸶㌲㬸㐠伮ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹏㘱⸶㔱㬴⸴⹏㘱⸶㔱㬷㐠伮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹏㘱⸶㘱㬹㐠伮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹏㘱⸶㜱㬵㐠伮ㄮ㘶㈮〴㐻伮ㄮ㘶㈮㐴※⸴⹏㘱⸹㈲㬸㐠伮ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹏㘱⸹㌲㬰㐠伮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹏㘱⸹㌲㬶⸴⹏㘱⸹㌲㬷㐠伮ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹏㘱⸹㌲㬹㐠伮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹏㘱⸹㔱㬷㐠伮ㄮ㤶ㄮ㘶㐻伮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸴⹏㘱⸹㜱㬲㐠伮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹏㘱⸹㐲㬰㐠伮ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹏㜱⸲㈲㬸⸴⹏㜱⸲㈲㬹㐠伮ㄮ㈷㈮〳※⸴⹏㜱⸲㌲㬱㐠伮ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹏㜱⸲㌲㬷㐠伮ㄮ㈷㈮㠳㐻伮ㄮ㈷㈮㤳※⸴⹏㜱⸲㔱㬴㐠伮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹏㜱⸲㘱㬶㐠伮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹏㜱⸲㜱㬲⸴⹏㜱⸲㜱㬵㐠伮ㄮ㈷㈮〴※⸴⹏㜱⸲㐲㬴㐠伮ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹏㜱⸵㈲㬹㐠伮ㄮ㔷㈮〳㐻伮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸴⹏㜱⸵㌲㬶㐠伮ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹏㜱⸵㌲㬸㐠伮ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹏㜱⸵㔱㬴⸴⹏㜱⸵㔱㬷㐠伮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹏㜱⸵㘱㬹㐠伮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹏㜱⸵㜱㬵㐠伮ㄮ㔷㈮〴㐻伮ㄮ㔷㈮㐴※⸴⹏㐲⸰㈲㬸㐠伮㈮〴㈮㤲※⸴⹏㐲⸰㌲㬰㐠伮㈮〴㈮ㄳ※⸴⹏㐲⸰㌲㬶⸴⹏㐲⸰㌲㬷㐠伮㈮〴㈮㠳※⸴⹏㐲⸰㌲㬹㐠伮㈮〴ㄮ㐵※⸴⹏㐲⸰㔱㬷㐠伮㈮〴ㄮ㘶㐻伮㈮〴ㄮ㤶※⸴⹏㐲⸰㜱㬲㐠伮㈮〴ㄮ㔷※⸴⹏㐲⸰㐲㬰㐠伮㈮〴㈮㐴※⸴⹏㐲⸴㈲㬸⸴⹏㐲⸴㈲㬹㐠伮㈮㐴㈮〳※⸴⹏㐲⸴㌲㬱㐠伮㈮㐴㈮㘳※⸴⹏㐲⸴㌲㬷㐠伮㈮㐴㈮㠳㐻伮㈮㐴㈮㤳※⸴⹏㐲⸴㔱㬴㐠伮㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹏㐲⸴㘱㬶㐠伮㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹏㐲⸴㜱㬲㐠伮㈮㐴ㄮ㔷㐻伮㈮㐴㈮〴※⸴⹏㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹐㈲⸸㈲㬸⸴⹐㈲⸸㈲㬹㐠倮㈮㠲㈮〳※⸴⹐㈲⸸㌲㬱㐠倮㈮㠲㈮㘳※⸴⹐㈲⸸㌲㬷㐠倮㈮㠲㈮㠳㐻倮㈮㠲㈮㤳※⸴⹐㈲⸸㔱㬴㐠倮㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹐㈲⸸㘱㬶㐠倮㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹐㈲⸸㜱㬲⸴⹐㈲⸸㜱㬵㐠倮㈮㠲㈮〴※⸴⹐㈲⸸㐲㬴㐠倮㈮㤲㈮㠲※⸴⹐㈲⸹㈲㬹㐠倮㈮㤲㈮〳㐻倮㈮㤲㈮ㄳ※⸴⹐㈲⸹㌲㬶㐠倮㈮㤲㈮㜳※⸴⹐㈲⸹㌲㬸㐠倮㈮㤲㈮㤳※⸴⹐㈲⸹㔱㬴⸴⹐㈲⸹㔱㬷㐠倮㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹐㈲⸹㘱㬹㐠倮㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹐㈲⸹㜱㬵㐠倮㈮㤲㈮〴㐻倮㈮㤲㈮㐴※⸴⹐㌲⸰㈲㬸㐠倮㈮〳㈮㤲※⸴⹐㌲⸰㌲㬰㐠倮㈮〳㈮ㄳ※⸴⹐㌲⸰㌲㬶⸴⹐㌲⸰㌲㬷㐠倮㈮〳㈮㠳※⸴⹐㌲⸰㌲㬹㐠倮㈮〳ㄮ㐵※⸴⹐㌲⸰㔱㬷㐠倮㈮〳ㄮ㘶㐻倮㈮〳ㄮ㤶※⸴⹐㌲⸰㜱㬲㐠倮㈮〳ㄮ㔷※⸴⹐㌲⸰㐲㬰㐠倮㈮〳㈮㐴※⸴⹐㌲⸱㈲㬸⸴⹐㌲⸱㈲㬹㐠倮㈮ㄳ㈮〳※⸴⹐㌲⸱㌲㬱㐠倮㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹐㌲⸱㌲㬷㐠倮㈮ㄳ㈮㠳※⸴⹐㌲⸱㌲㬹⸴⹐㌲⸱㔱㬴㐠倮㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹐㌲⸱㘱㬶㐠倮㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹐㌲⸱㜱㬲㐠倮㈮ㄳㄮ㔷㐻倮㈮ㄳ㈮〴※⸴⹐㌲⸱㐲㬴㐠倮㈮㘳㈮㠲※⸴⹐㌲⸶㈲㬹㐠倮㈮㘳㈮〳※⸴⹐㌲⸶㌲㬱⸴⹐㌲⸶㌲㬶㐠倮㈮㘳㈮㜳※⸴⹐㌲⸶㌲㬸㐠倮㈮㘳㈮㤳※⸴⹐㌲⸶㔱㬴㐠倮㈮㘳ㄮ㜵㐻倮㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹐㌲⸶㘱㬹㐠倮㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹐㌲⸶㜱㬵㐠倮㈮㘳㈮〴※⸴⹐㌲⸶㐲㬴⸴⹐㌲⸷㈲㬸㐠倮㈮㜳㈮㤲※⸴⹐㌲⸷㌲㬰㐠倮㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹐㌲⸷㌲㬶㐠倮㈮㜳㈮㜳㐻倮㈮㜳㈮㠳※⸴⹐㌲⸷㌲㬹㐠倮㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹐㌲⸷㔱㬷㐠倮㈮㜳ㄮ㘶※⸴⹐㌲⸷㘱㬹⸴⹐㌲⸷㜱㬲㐠倮㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹐㌲⸷㐲㬰㐠倮㈮㜳㈮㐴※⸴⹐㌲⸸㈲㬸㐠倮㈮㠳㈮㤲㐻倮㈮㠳㈮〳※⸴⹐㌲⸸㌲㬱㐠倮㈮㠳㈮㘳※⸴⹐㌲⸸㌲㬷㐠倮㈮㠳㈮㠳※⸴⹐㌲⸸㌲㬹⸴⹐㌲⸸㔱㬴㐠倮㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹐㌲⸸㘱㬶㐠倮㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹐㌲⸸㜱㬲㐠倮㈮㠳ㄮ㔷㐻倮㈮㠳㈮〴※⸴⹐㌲⸸㐲㬴㐠倮㈮㤳㈮㠲※⸴⹐㌲⸹㈲㬹㐠倮㈮㤳㈮〳※⸴⹐㌲⸹㌲㬱⸴⹐㌲⸹㌲㬶㐠倮㈮㤳㈮㜳※⸴⹐㌲⸹㌲㬸㐠倮㈮㤳㈮㤳※⸴⹐㌲⸹㔱㬴㐠倮㈮㤳ㄮ㜵㐻倮㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹐㌲⸹㘱㬹㐠倮㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹐㌲⸹㜱㬵㐠倮㈮㤳㈮〴※⸴⹐㌲⸹㐲㬴⸴⹐㔱⸴㈲㬸㐠倮ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹐㔱⸴㌲㬰㐠倮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹐㔱⸴㌲㬶㐠倮ㄮ㐵㈮㜳㐻倮ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹐㔱⸴㌲㬹㐠倮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹐㔱⸴㔱㬷㐠倮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸴⹐㔱⸴㘱㬹⸴⹐㔱⸴㜱㬲㐠倮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹐㔱⸴㐲㬰㐠倮ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹐㔱⸷㈲㬸㐠倮ㄮ㜵㈮㤲㐻倮ㄮ㜵㈮〳※⸴⹐㔱⸷㌲㬱㐠倮ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹐㔱⸷㌲㬷㐠倮ㄮ㜵㈮㠳※⸴⹐㔱⸷㌲㬹⸴⹐㔱⸷㔱㬴㐠倮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹐㔱⸷㘱㬶㐠倮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹐㔱⸷㜱㬲㐠倮ㄮ㜵ㄮ㔷㐻倮ㄮ㜵㈮〴※⸴⹐㔱⸷㐲㬴㐠倮ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹐㘱⸶㈲㬹㐠倮ㄮ㘶㈮〳※⸴⹐㘱⸶㌲㬱⸴⹐㘱⸶㌲㬶㐠倮ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹐㘱⸶㌲㬸㐠倮ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹐㘱⸶㔱㬴㐠倮ㄮ㘶ㄮ㜵㐻倮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹐㘱⸶㘱㬹㐠倮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹐㘱⸶㜱㬵㐠倮ㄮ㘶㈮〴※⸴⹐㘱⸶㐲㬴⸴⹐㘱⸹㈲㬸㐠倮ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹐㘱⸹㌲㬰㐠倮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹐㘱⸹㌲㬶㐠倮ㄮ㤶㈮㜳㐻倮ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹐㘱⸹㌲㬹㐠倮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹐㘱⸹㔱㬷㐠倮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸴⹐㘱⸹㘱㬹⸴⹐㘱⸹㜱㬲㐠倮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹐㘱⸹㐲㬰㐠倮ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹐㜱⸲㈲㬸㐠倮ㄮ㈷㈮㤲㐻倮ㄮ㈷㈮〳※⸴⹐㜱⸲㌲㬱㐠倮ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹐㜱⸲㌲㬷㐠倮ㄮ㈷㈮㠳※⸴⹐㜱⸲㌲㬹⸴⹐㜱⸲㔱㬴㐠倮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹐㜱⸲㘱㬶㐠倮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹐㜱⸲㜱㬲㐠倮ㄮ㈷ㄮ㔷㐻倮ㄮ㈷㈮〴※⸴⹐㜱⸲㐲㬴㐠倮ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹐㜱⸵㈲㬹㐠倮ㄮ㔷㈮〳※⸴⹐㜱⸵㌲㬱⸴⹐㜱⸵㌲㬶㐠倮ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹐㜱⸵㌲㬸㐠倮ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹐㜱⸵㔱㬴㐠倮ㄮ㔷ㄮ㜵㐻倮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹐㜱⸵㘱㬹㐠倮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹐㜱⸵㜱㬵㐠倮ㄮ㔷㈮〴※⸴⹐㜱⸵㐲㬴⸴⹐㐲⸰㈲㬸㐠倮㈮〴㈮㤲※⸴⹐㐲⸰㌲㬰㐠倮㈮〴㈮ㄳ※⸴⹐㐲⸰㌲㬶㐠倮㈮〴㈮㜳㐻倮㈮〴㈮㠳※⸴⹐㐲⸰㌲㬹㐠倮㈮〴ㄮ㐵※⸴⹐㐲⸰㔱㬷㐠倮㈮〴ㄮ㘶※⸴⹐㐲⸰㘱㬹⸴⹐㐲⸰㜱㬲㐠倮㈮〴ㄮ㔷※⸴⹐㐲⸰㐲㬰㐠倮㈮〴㈮㐴※⸴⹐㐲⸴㈲㬸㐠倮㈮㐴㈮㤲㐻倮㈮㐴㈮〳※⸴⹐㐲⸴㌲㬱㐠倮㈮㐴㈮㘳※⸴⹐㐲⸴㌲㬷㐠倮㈮㐴㈮㠳※⸴⹐㐲⸴㌲㬹⸴⹐㐲⸴㔱㬴㐠倮㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹐㐲⸴㘱㬶㐠倮㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹐㐲⸴㜱㬲㐠倮㈮㐴ㄮ㔷㐻倮㈮㐴㈮〴※⸴⹐㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹕㈲⸸㈲㬸⸴⹕㈲⸸㈲㬹㐠售㈮㠲㈮〳※⸴⹕㈲⸸㌲㬱㐠售㈮㠲㈮㘳※⸴⹕㈲⸸㌲㬷㐠售㈮㠲㈮㠳㐻售㈮㠲㈮㤳※⸴⹕㈲⸸㔱㬴㐠售㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹕㈲⸸㘱㬶㐠售㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹕㈲⸸㜱㬲⸴⹕㈲⸸㜱㬵㐠售㈮㠲㈮〴※⸴⹕㈲⸸㐲㬴㐠售㈮㤲㈮㠲※⸴⹕㈲⸹㈲㬹㐠售㈮㤲㈮〳㐻售㈮㤲㈮ㄳ※⸴⹕㈲⸹㌲㬶㐠售㈮㤲㈮㜳※⸴⹕㈲⸹㌲㬸㐠售㈮㤲㈮㤳※⸴⹕㈲⸹㔱㬴⸴⹕㈲⸹㔱㬷㐠售㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹕㈲⸹㘱㬹㐠售㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹕㈲⸹㜱㬵㐠售㈮㤲㈮〴㐻售㈮㤲㈮㐴※⸴⹕㌲⸰㈲㬸㐠售㈮〳㈮㤲※⸴⹕㌲⸰㌲㬰㐠售㈮〳㈮ㄳ※⸴⹕㌲⸰㌲㬶⸴⹕㌲⸰㌲㬷㐠售㈮〳㈮㠳※⸴⹕㌲⸰㌲㬹㐠售㈮〳ㄮ㐵※⸴⹕㌲⸰㔱㬷㐠售㈮〳ㄮ㘶㐻售㈮〳ㄮ㤶※⸴⹕㌲⸰㜱㬲㐠售㈮〳ㄮ㔷※⸴⹕㌲⸰㐲㬰㐠售㈮〳㈮㐴※⸴⹕㌲⸱㈲㬸⸴⹕㌲⸱㈲㬹㐠售㈮ㄳ㈮〳※⸴⹕㌲⸱㌲㬱㐠售㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹕㌲⸱㌲㬷㐠售㈮ㄳ㈮㠳㐻售㈮ㄳ㈮㤳※⸴⹕㌲⸱㔱㬴㐠售㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹕㌲⸱㘱㬶㐠售㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹕㌲⸱㜱㬲⸴⹕㌲⸱㜱㬵㐠售㈮ㄳ㈮〴※⸴⹕㌲⸱㐲㬴㐠售㈮㘳㈮㠲※⸴⹕㌲⸶㈲㬹㐠售㈮㘳㈮〳㐻售㈮㘳㈮ㄳ※⸴⹕㌲⸶㌲㬶㐠售㈮㘳㈮㜳※⸴⹕㌲⸶㌲㬸㐠售㈮㘳㈮㤳※⸴⹕㌲⸶㔱㬴⸴⹕㌲⸶㔱㬷㐠售㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹕㌲⸶㘱㬹㐠售㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹕㌲⸶㜱㬵㐠售㈮㘳㈮〴㐻售㈮㘳㈮㐴※⸴⹕㌲⸷㈲㬸㐠售㈮㜳㈮㤲※⸴⹕㌲⸷㌲㬰㐠售㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹕㌲⸷㌲㬶⸴⹕㌲⸷㌲㬷㐠售㈮㜳㈮㠳※⸴⹕㌲⸷㌲㬹㐠售㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹕㌲⸷㔱㬷㐠售㈮㜳ㄮ㘶㐻售㈮㜳ㄮ㤶※⸴⹕㌲⸷㜱㬲㐠售㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹕㌲⸷㐲㬰㐠售㈮㜳㈮㐴※⸴⹕㌲⸸㈲㬸⸴⹕㌲⸸㈲㬹㐠售㈮㠳㈮〳※⸴⹕㌲⸸㌲㬱㐠售㈮㠳㈮㘳※⸴⹕㌲⸸㌲㬷㐠售㈮㠳㈮㠳㐻售㈮㠳㈮㤳※⸴⹕㌲⸸㔱㬴㐠售㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹕㌲⸸㘱㬶㐠售㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹕㌲⸸㜱㬲⸴⹕㌲⸸㜱㬵㐠售㈮㠳㈮〴※⸴⹕㌲⸸㐲㬴㐠售㈮㤳㈮㠲※⸴⹕㌲⸹㈲㬹㐠售㈮㤳㈮〳㐻售㈮㤳㈮ㄳ※⸴⹕㌲⸹㌲㬶㐠售㈮㤳㈮㜳※⸴⹕㌲⸹㌲㬸㐠售㈮㤳㈮㤳※⸴⹕㌲⸹㔱㬴⸴⹕㌲⸹㔱㬷㐠售㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹕㌲⸹㘱㬹㐠售㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹕㌲⸹㜱㬵㐠售㈮㤳㈮〴㐻售㈮㤳㈮㐴※⸴⹕㔱⸴㈲㬸㐠售ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹕㔱⸴㌲㬰㐠售ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹕㔱⸴㌲㬶⸴⹕㔱⸴㌲㬷㐠售ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹕㔱⸴㌲㬹㐠售ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹕㔱⸴㔱㬷㐠售ㄮ㐵ㄮ㘶㐻售ㄮ㐵ㄮ㤶※⸴⹕㔱⸴㜱㬲㐠售ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹕㔱⸴㐲㬰㐠售ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹕㔱⸷㈲㬸⸴⹕㔱⸷㈲㬹㐠售ㄮ㜵㈮〳※⸴⹕㔱⸷㌲㬱㐠售ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹕㔱⸷㌲㬷㐠售ㄮ㜵㈮㠳㐻售ㄮ㜵㈮㤳※⸴⹕㔱⸷㔱㬴㐠售ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹕㔱⸷㘱㬶㐠售ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹕㔱⸷㜱㬲⸴⹕㔱⸷㜱㬵㐠售ㄮ㜵㈮〴※⸴⹕㔱⸷㐲㬴㐠售ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹕㘱⸶㈲㬹㐠售ㄮ㘶㈮〳㐻售ㄮ㘶㈮ㄳ※⸴⹕㘱⸶㌲㬶㐠售ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹕㘱⸶㌲㬸㐠售ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹕㘱⸶㔱㬴⸴⹕㘱⸶㔱㬷㐠售ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹕㘱⸶㘱㬹㐠售ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹕㘱⸶㜱㬵㐠售ㄮ㘶㈮〴㐻售ㄮ㘶㈮㐴※⸴⹕㘱⸹㈲㬸㐠售ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹕㘱⸹㌲㬰㐠售ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹕㘱⸹㌲㬶⸴⹕㘱⸹㌲㬷㐠售ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹕㘱⸹㌲㬹㐠售ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹕㘱⸹㔱㬷㐠售ㄮ㤶ㄮ㘶㐻售ㄮ㤶ㄮ㤶※⸴⹕㘱⸹㜱㬲㐠售ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹕㘱⸹㐲㬰㐠售ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹕㜱⸲㈲㬸⸴⹕㜱⸲㈲㬹㐠售ㄮ㈷㈮〳※⸴⹕㜱⸲㌲㬱㐠售ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹕㜱⸲㌲㬷㐠售ㄮ㈷㈮㠳㐻售ㄮ㈷㈮㤳※⸴⹕㜱⸲㔱㬴㐠售ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹕㜱⸲㘱㬶㐠售ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹕㜱⸲㜱㬲⸴⹕㜱⸲㜱㬵㐠售ㄮ㈷㈮〴※⸴⹕㜱⸲㐲㬴㐠售ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹕㜱⸵㈲㬹㐠售ㄮ㔷㈮〳㐻售ㄮ㔷㈮ㄳ※⸴⹕㜱⸵㌲㬶㐠售ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹕㜱⸵㌲㬸㐠售ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹕㜱⸵㔱㬴⸴⹕㜱⸵㔱㬷㐠售ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹕㜱⸵㘱㬹㐠售ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹕㜱⸵㜱㬵㐠售ㄮ㔷㈮〴㐻售ㄮ㔷㈮㐴※⸴⹕㐲⸰㈲㬸㐠售㈮〴㈮㤲※⸴⹕㐲⸰㌲㬰㐠售㈮〴㈮ㄳ※⸴⹕㐲⸰㌲㬶⸴⹕㐲⸰㌲㬷㐠售㈮〴㈮㠳※⸴⹕㐲⸰㌲㬹㐠售㈮〴ㄮ㐵※⸴⹕㐲⸰㔱㬷㐠售㈮〴ㄮ㘶㐻售㈮〴ㄮ㤶※⸴⹕㐲⸰㜱㬲㐠售㈮〴ㄮ㔷※⸴⹕㐲⸰㐲㬰㐠售㈮〴㈮㐴※⸴⹕㐲⸴㈲㬸⸴⹕㐲⸴㈲㬹㐠售㈮㐴㈮〳※⸴⹕㐲⸴㌲㬱㐠售㈮㐴㈮㘳※⸴⹕㐲⸴㌲㬷㐠售㈮㐴㈮㠳㐻售㈮㐴㈮㤳※⸴⹕㐲⸴㔱㬴㐠售㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹕㐲⸴㘱㬶㐠售㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹕㐲⸴㜱㬲⸴⹕㐲⸴㜱㬵㐠售㈮㐴㈮〴※⸴⹕㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯钼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹗㈲⸸㈲㬸⸴⹗㈲⸸㈲㬹㐠圮㈮㠲㈮〳※⸴⹗㈲⸸㌲㬱㐠圮㈮㠲㈮㘳※⸴⹗㈲⸸㌲㬷㐠圮㈮㠲㈮㠳㐻圮㈮㠲㈮㤳※⸴⹗㈲⸸㔱㬴㐠圮㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹗㈲⸸㘱㬶㐠圮㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹗㈲⸸㜱㬲⸴⹗㈲⸸㜱㬵㐠圮㈮㠲㈮〴※⸴⹗㈲⸸㐲㬴㐠圮㈮㤲㈮㠲※⸴⹗㈲⸹㈲㬹㐠圮㈮㤲㈮〳㐻圮㈮㤲㈮ㄳ※⸴⹗㈲⸹㌲㬶㐠圮㈮㤲㈮㜳※⸴⹗㈲⸹㌲㬸㐠圮㈮㤲㈮㤳※⸴⹗㈲⸹㔱㬴⸴⹗㈲⸹㔱㬷㐠圮㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹗㈲⸹㘱㬹㐠圮㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹗㈲⸹㜱㬵㐠圮㈮㤲㈮〴㐻圮㈮㤲㈮㐴※⸴⹗㌲⸰㈲㬸㐠圮㈮〳㈮㤲※⸴⹗㌲⸰㌲㬰㐠圮㈮〳㈮ㄳ※⸴⹗㌲⸰㌲㬶⸴⹗㌲⸰㌲㬷㐠圮㈮〳㈮㠳※⸴⹗㌲⸰㌲㬹㐠圮㈮〳ㄮ㐵※⸴⹗㌲⸰㔱㬷㐠圮㈮〳ㄮ㘶㐻圮㈮〳ㄮ㤶※⸴⹗㌲⸰㜱㬲㐠圮㈮〳ㄮ㔷※⸴⹗㌲⸰㐲㬰㐠圮㈮〳㈮㐴※⸴⹗㌲⸱㈲㬸⸴⹗㌲⸱㈲㬹㐠圮㈮ㄳ㈮〳※⸴⹗㌲⸱㌲㬱㐠圮㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹗㌲⸱㌲㬷㐠圮㈮ㄳ㈮㠳㐻圮㈮ㄳ㈮㤳※⸴⹗㌲⸱㔱㬴㐠圮㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹗㌲⸱㘱㬶㐠圮㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹗㌲⸱㜱㬲⸴⹗㌲⸱㜱㬵㐠圮㈮ㄳ㈮〴※⸴⹗㌲⸱㐲㬴㐠圮㈮㘳㈮㠲※⸴⹗㌲⸶㈲㬹㐠圮㈮㘳㈮〳㐻圮㈮㘳㈮ㄳ※⸴⹗㌲⸶㌲㬶㐠圮㈮㘳㈮㜳※⸴⹗㌲⸶㌲㬸㐠圮㈮㘳㈮㤳※⸴⹗㌲⸶㔱㬴⸴⹗㌲⸶㔱㬷㐠圮㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹗㌲⸶㘱㬹㐠圮㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹗㌲⸶㜱㬵㐠圮㈮㘳㈮〴㐻圮㈮㘳㈮㐴※⸴⹗㌲⸷㈲㬸㐠圮㈮㜳㈮㤲※⸴⹗㌲⸷㌲㬰㐠圮㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹗㌲⸷㌲㬶⸴⹗㌲⸷㌲㬷㐠圮㈮㜳㈮㠳※⸴⹗㌲⸷㌲㬹㐠圮㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹗㌲⸷㔱㬷㐠圮㈮㜳ㄮ㘶㐻圮㈮㜳ㄮ㤶※⸴⹗㌲⸷㜱㬲㐠圮㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹗㌲⸷㐲㬰㐠圮㈮㜳㈮㐴※⸴⹗㌲⸸㈲㬸⸴⹗㌲⸸㈲㬹㐠圮㈮㠳㈮〳※⸴⹗㌲⸸㌲㬱㐠圮㈮㠳㈮㘳※⸴⹗㌲⸸㌲㬷㐠圮㈮㠳㈮㠳㐻圮㈮㠳㈮㤳※⸴⹗㌲⸸㔱㬴㐠圮㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹗㌲⸸㘱㬶㐠圮㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹗㌲⸸㜱㬲⸴⹗㌲⸸㜱㬵㐠圮㈮㠳㈮〴※⸴⹗㌲⸸㐲㬴㐠圮㈮㤳㈮㠲※⸴⹗㌲⸹㈲㬹㐠圮㈮㤳㈮〳㐻圮㈮㤳㈮ㄳ※⸴⹗㌲⸹㌲㬶㐠圮㈮㤳㈮㜳※⸴⹗㌲⸹㌲㬸㐠圮㈮㤳㈮㤳※⸴⹗㌲⸹㔱㬴⸴⹗㌲⸹㔱㬷㐠圮㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹗㌲⸹㘱㬹㐠圮㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹗㌲⸹㜱㬵㐠圮㈮㤳㈮〴※⸴⹗㌲⸹㐲㬴⸴⹗㔱⸴㈲㬸㐠圮ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹗㔱⸴㌲㬰㐠圮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹗㔱⸴㌲㬶㐠圮ㄮ㐵㈮㜳㐻圮ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹗㔱⸴㌲㬹㐠圮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹗㔱⸴㔱㬷㐠圮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸴⹗㔱⸴㘱㬹⸴⹗㔱⸴㜱㬲㐠圮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹗㔱⸴㐲㬰㐠圮ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹗㔱⸷㈲㬸㐠圮ㄮ㜵㈮㤲㐻圮ㄮ㜵㈮〳※⸴⹗㔱⸷㌲㬱㐠圮ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹗㔱⸷㌲㬷㐠圮ㄮ㜵㈮㠳※⸴⹗㔱⸷㌲㬹⸴⹗㔱⸷㔱㬴㐠圮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹗㔱⸷㘱㬶㐠圮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹗㔱⸷㜱㬲㐠圮ㄮ㜵ㄮ㔷㐻圮ㄮ㜵㈮〴※⸴⹗㔱⸷㐲㬴㐠圮ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹗㘱⸶㈲㬹㐠圮ㄮ㘶㈮〳※⸴⹗㘱⸶㌲㬱⸴⹗㘱⸶㌲㬶㐠圮ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹗㘱⸶㌲㬸㐠圮ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹗㘱⸶㔱㬴㐠圮ㄮ㘶ㄮ㜵㐻圮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹗㘱⸶㘱㬹㐠圮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹗㘱⸶㜱㬵㐠圮ㄮ㘶㈮〴※⸴⹗㘱⸶㐲㬴⸴⹗㘱⸹㈲㬸㐠圮ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹗㘱⸹㌲㬰㐠圮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹗㘱⸹㌲㬶㐠圮ㄮ㤶㈮㜳㐻圮ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹗㘱⸹㌲㬹㐠圮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹗㘱⸹㔱㬷㐠圮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸴⹗㘱⸹㘱㬹⸴⹗㘱⸹㜱㬲㐠圮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹗㘱⸹㐲㬰㐠圮ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹗㜱⸲㈲㬸㐠圮ㄮ㈷㈮㤲㐻圮ㄮ㈷㈮〳※⸴⹗㜱⸲㌲㬱㐠圮ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹗㜱⸲㌲㬷㐠圮ㄮ㈷㈮㠳※⸴⹗㜱⸲㌲㬹⸴⹗㜱⸲㔱㬴㐠圮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹗㜱⸲㘱㬶㐠圮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹗㜱⸲㜱㬲㐠圮ㄮ㈷ㄮ㔷㐻圮ㄮ㈷㈮〴※⸴⹗㜱⸲㐲㬴㐠圮ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹗㜱⸵㈲㬹㐠圮ㄮ㔷㈮〳※⸴⹗㜱⸵㌲㬱⸴⹗㜱⸵㌲㬶㐠圮ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹗㜱⸵㌲㬸㐠圮ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹗㜱⸵㔱㬴㐠圮ㄮ㔷ㄮ㜵㐻圮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹗㜱⸵㘱㬹㐠圮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹗㜱⸵㜱㬵㐠圮ㄮ㔷㈮〴※⸴⹗㜱⸵㐲㬴⸴⹗㐲⸰㈲㬸㐠圮㈮〴㈮㤲※⸴⹗㐲⸰㌲㬰㐠圮㈮〴㈮ㄳ※⸴⹗㐲⸰㌲㬶㐠圮㈮〴㈮㜳㐻圮㈮〴㈮㠳※⸴⹗㐲⸰㌲㬹㐠圮㈮〴ㄮ㐵※⸴⹗㐲⸰㔱㬷㐠圮㈮〴ㄮ㘶※⸴⹗㐲⸰㘱㬹⸴⹗㐲⸰㜱㬲㐠圮㈮〴ㄮ㔷※⸴⹗㐲⸰㐲㬰㐠圮㈮〴㈮㐴※⸴⹗㐲⸴㈲㬸㐠圮㈮㐴㈮㤲㐻圮㈮㐴㈮〳※⸴⹗㐲⸴㌲㬱㐠圮㈮㐴㈮㘳※⸴⹗㐲⸴㌲㬷㐠圮㈮㐴㈮㠳※⸴⹗㐲⸴㌲㬹⸴⹗㐲⸴㔱㬴㐠圮㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹗㐲⸴㘱㬶㐠圮㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹗㐲⸴㜱㬲㐠圮㈮㐴ㄮ㔷㐻圮㈮㐴㈮〴※⸴⹗㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯钼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸴⹙㈲⸸㈲㬸⸴⹙㈲⸸㈲㬹㐠央㈮㠲㈮〳※⸴⹙㈲⸸㌲㬱㐠央㈮㠲㈮㘳※⸴⹙㈲⸸㌲㬷㐠央㈮㠲㈮㠳㐻央㈮㠲㈮㤳※⸴⹙㈲⸸㔱㬴㐠央㈮㠲ㄮ㜵※⸴⹙㈲⸸㘱㬶㐠央㈮㠲ㄮ㤶※⸴⹙㈲⸸㜱㬲⸴⹙㈲⸸㜱㬵㐠央㈮㠲㈮〴※⸴⹙㈲⸸㐲㬴㐠央㈮㤲㈮㠲※⸴⹙㈲⸹㈲㬹㐠央㈮㤲㈮〳㐻央㈮㤲㈮ㄳ※⸴⹙㈲⸹㌲㬶㐠央㈮㤲㈮㜳※⸴⹙㈲⸹㌲㬸㐠央㈮㤲㈮㤳※⸴⹙㈲⸹㔱㬴⸴⹙㈲⸹㔱㬷㐠央㈮㤲ㄮ㘶※⸴⹙㈲⸹㘱㬹㐠央㈮㤲ㄮ㈷※⸴⹙㈲⸹㜱㬵㐠央㈮㤲㈮〴㐻央㈮㤲㈮㐴※⸴⹙㌲⸰㈲㬸㐠央㈮〳㈮㤲※⸴⹙㌲⸰㌲㬰㐠央㈮〳㈮ㄳ※⸴⹙㌲⸰㌲㬶⸴⹙㌲⸰㌲㬷㐠央㈮〳㈮㠳※⸴⹙㌲⸰㌲㬹㐠央㈮〳ㄮ㐵※⸴⹙㌲⸰㔱㬷㐠央㈮〳ㄮ㘶㐻央㈮〳ㄮ㤶※⸴⹙㌲⸰㜱㬲㐠央㈮〳ㄮ㔷※⸴⹙㌲⸰㐲㬰㐠央㈮〳㈮㐴※⸴⹙㌲⸱㈲㬸⸴⹙㌲⸱㈲㬹㐠央㈮ㄳ㈮〳※⸴⹙㌲⸱㌲㬱㐠央㈮ㄳ㈮㘳※⸴⹙㌲⸱㌲㬷㐠央㈮ㄳ㈮㠳㐻央㈮ㄳ㈮㤳※⸴⹙㌲⸱㔱㬴㐠央㈮ㄳㄮ㜵※⸴⹙㌲⸱㘱㬶㐠央㈮ㄳㄮ㤶※⸴⹙㌲⸱㜱㬲⸴⹙㌲⸱㜱㬵㐠央㈮ㄳ㈮〴※⸴⹙㌲⸱㐲㬴㐠央㈮㘳㈮㠲※⸴⹙㌲⸶㈲㬹㐠央㈮㘳㈮〳※⸴⹙㌲⸶㌲㬱⸴⹙㌲⸶㌲㬶㐠央㈮㘳㈮㜳※⸴⹙㌲⸶㌲㬸㐠央㈮㘳㈮㤳※⸴⹙㌲⸶㔱㬴㐠央㈮㘳ㄮ㜵㐻央㈮㘳ㄮ㘶※⸴⹙㌲⸶㘱㬹㐠央㈮㘳ㄮ㈷※⸴⹙㌲⸶㜱㬵㐠央㈮㘳㈮〴※⸴⹙㌲⸶㐲㬴⸴⹙㌲⸷㈲㬸㐠央㈮㜳㈮㤲※⸴⹙㌲⸷㌲㬰㐠央㈮㜳㈮ㄳ※⸴⹙㌲⸷㌲㬶㐠央㈮㜳㈮㜳㐻央㈮㜳㈮㠳※⸴⹙㌲⸷㌲㬹㐠央㈮㜳ㄮ㐵※⸴⹙㌲⸷㔱㬷㐠央㈮㜳ㄮ㘶※⸴⹙㌲⸷㘱㬹⸴⹙㌲⸷㜱㬲㐠央㈮㜳ㄮ㔷※⸴⹙㌲⸷㐲㬰㐠央㈮㜳㈮㐴※⸴⹙㌲⸸㈲㬸㐠央㈮㠳㈮㤲㐻央㈮㠳㈮〳※⸴⹙㌲⸸㌲㬱㐠央㈮㠳㈮㘳※⸴⹙㌲⸸㌲㬷㐠央㈮㠳㈮㠳※⸴⹙㌲⸸㌲㬹⸴⹙㌲⸸㔱㬴㐠央㈮㠳ㄮ㜵※⸴⹙㌲⸸㘱㬶㐠央㈮㠳ㄮ㤶※⸴⹙㌲⸸㜱㬲㐠央㈮㠳ㄮ㔷㐻央㈮㠳㈮〴※⸴⹙㌲⸸㐲㬴㐠央㈮㤳㈮㠲※⸴⹙㌲⸹㈲㬹㐠央㈮㤳㈮〳※⸴⹙㌲⸹㌲㬱⸴⹙㌲⸹㌲㬶㐠央㈮㤳㈮㜳※⸴⹙㌲⸹㌲㬸㐠央㈮㤳㈮㤳※⸴⹙㌲⸹㔱㬴㐠央㈮㤳ㄮ㜵㐻央㈮㤳ㄮ㘶※⸴⹙㌲⸹㘱㬹㐠央㈮㤳ㄮ㈷※⸴⹙㌲⸹㜱㬵㐠央㈮㤳㈮〴※⸴⹙㌲⸹㐲㬴⸴⹙㔱⸴㈲㬸㐠央ㄮ㐵㈮㤲※⸴⹙㔱⸴㌲㬰㐠央ㄮ㐵㈮ㄳ※⸴⹙㔱⸴㌲㬶㐠央ㄮ㐵㈮㜳㐻央ㄮ㐵㈮㠳※⸴⹙㔱⸴㌲㬹㐠央ㄮ㐵ㄮ㐵※⸴⹙㔱⸴㔱㬷㐠央ㄮ㐵ㄮ㘶※⸴⹙㔱⸴㘱㬹⸴⹙㔱⸴㜱㬲㐠央ㄮ㐵ㄮ㔷※⸴⹙㔱⸴㐲㬰㐠央ㄮ㐵㈮㐴※⸴⹙㔱⸷㈲㬸㐠央ㄮ㜵㈮㤲㐻央ㄮ㜵㈮〳※⸴⹙㔱⸷㌲㬱㐠央ㄮ㜵㈮㘳※⸴⹙㔱⸷㌲㬷㐠央ㄮ㜵㈮㠳※⸴⹙㔱⸷㌲㬹⸴⹙㔱⸷㔱㬴㐠央ㄮ㜵ㄮ㜵※⸴⹙㔱⸷㘱㬶㐠央ㄮ㜵ㄮ㤶※⸴⹙㔱⸷㜱㬲㐠央ㄮ㜵ㄮ㔷㐻央ㄮ㜵㈮〴※⸴⹙㔱⸷㐲㬴㐠央ㄮ㘶㈮㠲※⸴⹙㘱⸶㈲㬹㐠央ㄮ㘶㈮〳※⸴⹙㘱⸶㌲㬱⸴⹙㘱⸶㌲㬶㐠央ㄮ㘶㈮㜳※⸴⹙㘱⸶㌲㬸㐠央ㄮ㘶㈮㤳※⸴⹙㘱⸶㔱㬴㐠央ㄮ㘶ㄮ㜵㐻央ㄮ㘶ㄮ㘶※⸴⹙㘱⸶㘱㬹㐠央ㄮ㘶ㄮ㈷※⸴⹙㘱⸶㜱㬵㐠央ㄮ㘶㈮〴※⸴⹙㘱⸶㐲㬴⸴⹙㘱⸹㈲㬸㐠央ㄮ㤶㈮㤲※⸴⹙㘱⸹㌲㬰㐠央ㄮ㤶㈮ㄳ※⸴⹙㘱⸹㌲㬶㐠央ㄮ㤶㈮㜳㐻央ㄮ㤶㈮㠳※⸴⹙㘱⸹㌲㬹㐠央ㄮ㤶ㄮ㐵※⸴⹙㘱⸹㔱㬷㐠央ㄮ㤶ㄮ㘶※⸴⹙㘱⸹㘱㬹⸴⹙㘱⸹㜱㬲㐠央ㄮ㤶ㄮ㔷※⸴⹙㘱⸹㐲㬰㐠央ㄮ㤶㈮㐴※⸴⹙㜱⸲㈲㬸㐠央ㄮ㈷㈮㤲㐻央ㄮ㈷㈮〳※⸴⹙㜱⸲㌲㬱㐠央ㄮ㈷㈮㘳※⸴⹙㜱⸲㌲㬷㐠央ㄮ㈷㈮㠳※⸴⹙㜱⸲㌲㬹⸴⹙㜱⸲㔱㬴㐠央ㄮ㈷ㄮ㜵※⸴⹙㜱⸲㘱㬶㐠央ㄮ㈷ㄮ㤶※⸴⹙㜱⸲㜱㬲㐠央ㄮ㈷ㄮ㔷㐻央ㄮ㈷㈮〴※⸴⹙㜱⸲㐲㬴㐠央ㄮ㔷㈮㠲※⸴⹙㜱⸵㈲㬹㐠央ㄮ㔷㈮〳※⸴⹙㜱⸵㌲㬱⸴⹙㜱⸵㌲㬶㐠央ㄮ㔷㈮㜳※⸴⹙㜱⸵㌲㬸㐠央ㄮ㔷㈮㤳※⸴⹙㜱⸵㔱㬴㐠央ㄮ㔷ㄮ㜵㐻央ㄮ㔷ㄮ㘶※⸴⹙㜱⸵㘱㬹㐠央ㄮ㔷ㄮ㈷※⸴⹙㜱⸵㜱㬵㐠央ㄮ㔷㈮〴※⸴⹙㜱⸵㐲㬴⸴⹙㐲⸰㈲㬸㐠央㈮〴㈮㤲※⸴⹙㐲⸰㌲㬰㐠央㈮〴㈮ㄳ※⸴⹙㐲⸰㌲㬶㐠央㈮〴㈮㜳㐻央㈮〴㈮㠳※⸴⹙㐲⸰㌲㬹㐠央㈮〴ㄮ㐵※⸴⹙㐲⸰㔱㬷㐠央㈮〴ㄮ㘶※⸴⹙㐲⸰㘱㬹⸴⹙㐲⸰㜱㬲㐠央㈮〴ㄮ㔷※⸴⹙㐲⸰㐲㬰㐠央㈮〴㈮㐴※⸴⹙㐲⸴㈲㬸㐠央㈮㐴㈮㤲㐻央㈮㐴㈮〳※⸴⹙㐲⸴㌲㬱㐠央㈮㐴㈮㘳※⸴⹙㐲⸴㌲㬷㐠央㈮㐴㈮㠳※⸴⹙㐲⸴㌲㬹⸴⹙㐲⸴㔱㬴㐠央㈮㐴ㄮ㜵※⸴⹙㐲⸴㘱㬶㐠央㈮㐴ㄮ㤶※⸴⹙㐲⸴㜱㬲㐠央㈮㐴ㄮ㔷㐻央㈮㐴㈮〴※⸴⹙㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯钼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹂㈲⸸㈲㬸⸵⹂㈲⸸㈲㬹㔠䈮㈮㠲㈮〳※⸵⹂㈲⸸㌲㬱㔠䈮㈮㠲㈮㘳※⸵⹂㈲⸸㌲㬷㔠䈮㈮㠲㈮㠳㔻䈮㈮㠲㈮㤳※⸵⹂㈲⸸㔱㬴㔠䈮㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹂㈲⸸㘱㬶㔠䈮㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹂㈲⸸㜱㬲⸵⹂㈲⸸㜱㬵㔠䈮㈮㠲㈮〴※⸵⹂㈲⸸㐲㬴㔠䈮㈮㤲㈮㠲※⸵⹂㈲⸹㈲㬹㔠䈮㈮㤲㈮〳㔻䈮㈮㤲㈮ㄳ※⸵⹂㈲⸹㌲㬶㔠䈮㈮㤲㈮㜳※⸵⹂㈲⸹㌲㬸㔠䈮㈮㤲㈮㤳※⸵⹂㈲⸹㔱㬴⸵⹂㈲⸹㔱㬷㔠䈮㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹂㈲⸹㘱㬹㔠䈮㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹂㈲⸹㜱㬵㔠䈮㈮㤲㈮〴㔻䈮㈮㤲㈮㐴※⸵⹂㌲⸰㈲㬸㔠䈮㈮〳㈮㤲※⸵⹂㌲⸰㌲㬰㔠䈮㈮〳㈮ㄳ※⸵⹂㌲⸰㌲㬶⸵⹂㌲⸰㌲㬷㔠䈮㈮〳㈮㠳※⸵⹂㌲⸰㌲㬹㔠䈮㈮〳ㄮ㐵※⸵⹂㌲⸰㔱㬷㔠䈮㈮〳ㄮ㘶㔻䈮㈮〳ㄮ㤶※⸵⹂㌲⸰㜱㬲㔠䈮㈮〳ㄮ㔷※⸵⹂㌲⸰㐲㬰㔠䈮㈮〳㈮㐴※⸵⹂㌲⸱㈲㬸⸵⹂㌲⸱㈲㬹㔠䈮㈮ㄳ㈮〳※⸵⹂㌲⸱㌲㬱㔠䈮㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹂㌲⸱㌲㬷㔠䈮㈮ㄳ㈮㠳㔻䈮㈮ㄳ㈮㤳※⸵⹂㌲⸱㔱㬴㔠䈮㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹂㌲⸱㘱㬶㔠䈮㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹂㌲⸱㜱㬲⸵⹂㌲⸱㜱㬵㔠䈮㈮ㄳ㈮〴※⸵⹂㌲⸱㐲㬴㔠䈮㈮㘳㈮㠲※⸵⹂㌲⸶㈲㬹㔠䈮㈮㘳㈮〳㔻䈮㈮㘳㈮ㄳ※⸵⹂㌲⸶㌲㬶㔠䈮㈮㘳㈮㜳※⸵⹂㌲⸶㌲㬸㔠䈮㈮㘳㈮㤳※⸵⹂㌲⸶㔱㬴⸵⹂㌲⸶㔱㬷㔠䈮㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹂㌲⸶㘱㬹㔠䈮㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹂㌲⸶㜱㬵㔠䈮㈮㘳㈮〴㔻䈮㈮㘳㈮㐴※⸵⹂㌲⸷㈲㬸㔠䈮㈮㜳㈮㤲※⸵⹂㌲⸷㌲㬰㔠䈮㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹂㌲⸷㌲㬶⸵⹂㌲⸷㌲㬷㔠䈮㈮㜳㈮㠳※⸵⹂㌲⸷㌲㬹㔠䈮㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹂㌲⸷㔱㬷㔠䈮㈮㜳ㄮ㘶㔻䈮㈮㜳ㄮ㤶※⸵⹂㌲⸷㜱㬲㔠䈮㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹂㌲⸷㐲㬰㔠䈮㈮㜳㈮㐴※⸵⹂㌲⸸㈲㬸⸵⹂㌲⸸㈲㬹㔠䈮㈮㠳㈮〳※⸵⹂㌲⸸㌲㬱㔠䈮㈮㠳㈮㘳※⸵⹂㌲⸸㌲㬷㔠䈮㈮㠳㈮㠳㔻䈮㈮㠳㈮㤳※⸵⹂㌲⸸㔱㬴㔠䈮㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹂㌲⸸㘱㬶㔠䈮㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹂㌲⸸㜱㬲⸵⹂㌲⸸㜱㬵㔠䈮㈮㠳㈮〴※⸵⹂㌲⸸㐲㬴㔠䈮㈮㤳㈮㠲※⸵⹂㌲⸹㈲㬹㔠䈮㈮㤳㈮〳㔻䈮㈮㤳㈮ㄳ※⸵⹂㌲⸹㌲㬶㔠䈮㈮㤳㈮㜳※⸵⹂㌲⸹㌲㬸㔠䈮㈮㤳㈮㤳※⸵⹂㌲⸹㔱㬴⸵⹂㌲⸹㔱㬷㔠䈮㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹂㌲⸹㘱㬹㔠䈮㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹂㌲⸹㜱㬵㔠䈮㈮㤳㈮〴㔻䈮㈮㤳㈮㐴※⸵⹂㔱⸴㈲㬸㔠䈮ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹂㔱⸴㌲㬰㔠䈮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹂㔱⸴㌲㬶⸵⹂㔱⸴㌲㬷㔠䈮ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹂㔱⸴㌲㬹㔠䈮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹂㔱⸴㔱㬷㔠䈮ㄮ㐵ㄮ㘶㔻䈮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸵⹂㔱⸴㜱㬲㔠䈮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹂㔱⸴㐲㬰㔠䈮ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹂㔱⸷㈲㬸⸵⹂㔱⸷㈲㬹㔠䈮ㄮ㜵㈮〳※⸵⹂㔱⸷㌲㬱㔠䈮ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹂㔱⸷㌲㬷㔠䈮ㄮ㜵㈮㠳㔻䈮ㄮ㜵㈮㤳※⸵⹂㔱⸷㔱㬴㔠䈮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹂㔱⸷㘱㬶㔠䈮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹂㔱⸷㜱㬲⸵⹂㔱⸷㜱㬵㔠䈮ㄮ㜵㈮〴※⸵⹂㔱⸷㐲㬴㔠䈮ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹂㘱⸶㈲㬹㔠䈮ㄮ㘶㈮〳㔻䈮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸵⹂㘱⸶㌲㬶㔠䈮ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹂㘱⸶㌲㬸㔠䈮ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹂㘱⸶㔱㬴⸵⹂㘱⸶㔱㬷㔠䈮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹂㘱⸶㘱㬹㔠䈮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹂㘱⸶㜱㬵㔠䈮ㄮ㘶㈮〴㔻䈮ㄮ㘶㈮㐴※⸵⹂㘱⸹㈲㬸㔠䈮ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹂㘱⸹㌲㬰㔠䈮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹂㘱⸹㌲㬶⸵⹂㘱⸹㌲㬷㔠䈮ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹂㘱⸹㌲㬹㔠䈮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹂㘱⸹㔱㬷㔠䈮ㄮ㤶ㄮ㘶㔻䈮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸵⹂㘱⸹㜱㬲㔠䈮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹂㘱⸹㐲㬰㔠䈮ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹂㜱⸲㈲㬸⸵⹂㜱⸲㈲㬹㔠䈮ㄮ㈷㈮〳※⸵⹂㜱⸲㌲㬱㔠䈮ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹂㜱⸲㌲㬷㔠䈮ㄮ㈷㈮㠳㔻䈮ㄮ㈷㈮㤳※⸵⹂㜱⸲㔱㬴㔠䈮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹂㜱⸲㘱㬶㔠䈮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹂㜱⸲㜱㬲⸵⹂㜱⸲㜱㬵㔠䈮ㄮ㈷㈮〴※⸵⹂㜱⸲㐲㬴㔠䈮ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹂㜱⸵㈲㬹㔠䈮ㄮ㔷㈮〳㔻䈮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸵⹂㜱⸵㌲㬶㔠䈮ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹂㜱⸵㌲㬸㔠䈮ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹂㜱⸵㔱㬴⸵⹂㜱⸵㔱㬷㔠䈮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹂㜱⸵㘱㬹㔠䈮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹂㜱⸵㜱㬵㔠䈮ㄮ㔷㈮〴㔻䈮ㄮ㔷㈮㐴※⸵⹂㐲⸰㈲㬸㔠䈮㈮〴㈮㤲※⸵⹂㐲⸰㌲㬰㔠䈮㈮〴㈮ㄳ※⸵⹂㐲⸰㌲㬶⸵⹂㐲⸰㌲㬷㔠䈮㈮〴㈮㠳※⸵⹂㐲⸰㌲㬹㔠䈮㈮〴ㄮ㐵※⸵⹂㐲⸰㔱㬷㔠䈮㈮〴ㄮ㘶㔻䈮㈮〴ㄮ㤶※⸵⹂㐲⸰㜱㬲㔠䈮㈮〴ㄮ㔷※⸵⹂㐲⸰㐲㬰㔠䈮㈮〴㈮㐴※⸵⹂㐲⸴㈲㬸⸵⹂㐲⸴㈲㬹㔠䈮㈮㐴㈮〳※⸵⹂㐲⸴㌲㬱㔠䈮㈮㐴㈮㘳※⸵⹂㐲⸴㌲㬷㔠䈮㈮㐴㈮㠳㔻䈮㈮㐴㈮㤳※⸵⹂㐲⸴㔱㬴㔠䈮㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹂㐲⸴㘱㬶㔠䈮㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹂㐲⸴㜱㬲⸵⹂㐲⸴㜱㬵㔠䈮㈮㐴㈮〴※⸵⹂㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯钼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹄㈲⸸㈲㬸⸵⹄㈲⸸㈲㬹㔠䐮㈮㠲㈮〳※⸵⹄㈲⸸㌲㬱㔠䐮㈮㠲㈮㘳※⸵⹄㈲⸸㌲㬷㔠䐮㈮㠲㈮㠳㔻䐮㈮㠲㈮㤳※⸵⹄㈲⸸㔱㬴㔠䐮㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹄㈲⸸㘱㬶㔠䐮㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹄㈲⸸㜱㬲⸵⹄㈲⸸㜱㬵㔠䐮㈮㠲㈮〴※⸵⹄㈲⸸㐲㬴㔠䐮㈮㤲㈮㠲※⸵⹄㈲⸹㈲㬹㔠䐮㈮㤲㈮〳㔻䐮㈮㤲㈮ㄳ※⸵⹄㈲⸹㌲㬶㔠䐮㈮㤲㈮㜳※⸵⹄㈲⸹㌲㬸㔠䐮㈮㤲㈮㤳※⸵⹄㈲⸹㔱㬴⸵⹄㈲⸹㔱㬷㔠䐮㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹄㈲⸹㘱㬹㔠䐮㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹄㈲⸹㜱㬵㔠䐮㈮㤲㈮〴㔻䐮㈮㤲㈮㐴※⸵⹄㌲⸰㈲㬸㔠䐮㈮〳㈮㤲※⸵⹄㌲⸰㌲㬰㔠䐮㈮〳㈮ㄳ※⸵⹄㌲⸰㌲㬶⸵⹄㌲⸰㌲㬷㔠䐮㈮〳㈮㠳※⸵⹄㌲⸰㌲㬹㔠䐮㈮〳ㄮ㐵※⸵⹄㌲⸰㔱㬷㔠䐮㈮〳ㄮ㘶㔻䐮㈮〳ㄮ㤶※⸵⹄㌲⸰㜱㬲㔠䐮㈮〳ㄮ㔷※⸵⹄㌲⸰㐲㬰㔠䐮㈮〳㈮㐴※⸵⹄㌲⸱㈲㬸⸵⹄㌲⸱㈲㬹㔠䐮㈮ㄳ㈮〳※⸵⹄㌲⸱㌲㬱㔠䐮㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹄㌲⸱㌲㬷㔠䐮㈮ㄳ㈮㠳㔻䐮㈮ㄳ㈮㤳※⸵⹄㌲⸱㔱㬴㔠䐮㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹄㌲⸱㘱㬶㔠䐮㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹄㌲⸱㜱㬲⸵⹄㌲⸱㜱㬵㔠䐮㈮ㄳ㈮〴※⸵⹄㌲⸱㐲㬴㔠䐮㈮㘳㈮㠲※⸵⹄㌲⸶㈲㬹㔠䐮㈮㘳㈮〳㔻䐮㈮㘳㈮ㄳ※⸵⹄㌲⸶㌲㬶㔠䐮㈮㘳㈮㜳※⸵⹄㌲⸶㌲㬸㔠䐮㈮㘳㈮㤳※⸵⹄㌲⸶㔱㬴⸵⹄㌲⸶㔱㬷㔠䐮㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹄㌲⸶㘱㬹㔠䐮㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹄㌲⸶㜱㬵㔠䐮㈮㘳㈮〴㔻䐮㈮㘳㈮㐴※⸵⹄㌲⸷㈲㬸㔠䐮㈮㜳㈮㤲※⸵⹄㌲⸷㌲㬰㔠䐮㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹄㌲⸷㌲㬶⸵⹄㌲⸷㌲㬷㔠䐮㈮㜳㈮㠳※⸵⹄㌲⸷㌲㬹㔠䐮㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹄㌲⸷㔱㬷㔠䐮㈮㜳ㄮ㘶㔻䐮㈮㜳ㄮ㤶※⸵⹄㌲⸷㜱㬲㔠䐮㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹄㌲⸷㐲㬰㔠䐮㈮㜳㈮㐴※⸵⹄㌲⸸㈲㬸⸵⹄㌲⸸㈲㬹㔠䐮㈮㠳㈮〳※⸵⹄㌲⸸㌲㬱㔠䐮㈮㠳㈮㘳※⸵⹄㌲⸸㌲㬷㔠䐮㈮㠳㈮㠳㔻䐮㈮㠳㈮㤳※⸵⹄㌲⸸㔱㬴㔠䐮㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹄㌲⸸㘱㬶㔠䐮㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹄㌲⸸㜱㬲⸵⹄㌲⸸㜱㬵㔠䐮㈮㠳㈮〴※⸵⹄㌲⸸㐲㬴㔠䐮㈮㤳㈮㠲※⸵⹄㌲⸹㈲㬹㔠䐮㈮㤳㈮〳㔻䐮㈮㤳㈮ㄳ※⸵⹄㌲⸹㌲㬶㔠䐮㈮㤳㈮㜳※⸵⹄㌲⸹㌲㬸㔠䐮㈮㤳㈮㤳※⸵⹄㌲⸹㔱㬴⸵⹄㌲⸹㔱㬷㔠䐮㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹄㌲⸹㘱㬹㔠䐮㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹄㌲⸹㜱㬵㔠䐮㈮㤳㈮〴㔻䐮㈮㤳㈮㐴※⸵⹄㔱⸴㈲㬸㔠䐮ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹄㔱⸴㌲㬰㔠䐮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹄㔱⸴㌲㬶⸵⹄㔱⸴㌲㬷㔠䐮ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹄㔱⸴㌲㬹㔠䐮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹄㔱⸴㔱㬷㔠䐮ㄮ㐵ㄮ㘶㔻䐮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸵⹄㔱⸴㜱㬲㔠䐮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹄㔱⸴㐲㬰㔠䐮ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹄㔱⸷㈲㬸⸵⹄㔱⸷㈲㬹㔠䐮ㄮ㜵㈮〳※⸵⹄㔱⸷㌲㬱㔠䐮ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹄㔱⸷㌲㬷㔠䐮ㄮ㜵㈮㠳㔻䐮ㄮ㜵㈮㤳※⸵⹄㔱⸷㔱㬴㔠䐮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹄㔱⸷㘱㬶㔠䐮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹄㔱⸷㜱㬲⸵⹄㔱⸷㜱㬵㔠䐮ㄮ㜵㈮〴※⸵⹄㔱⸷㐲㬴㔠䐮ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹄㘱⸶㈲㬹㔠䐮ㄮ㘶㈮〳㔻䐮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸵⹄㘱⸶㌲㬶㔠䐮ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹄㘱⸶㌲㬸㔠䐮ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹄㘱⸶㔱㬴⸵⹄㘱⸶㔱㬷㔠䐮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹄㘱⸶㘱㬹㔠䐮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹄㘱⸶㜱㬵㔠䐮ㄮ㘶㈮〴㔻䐮ㄮ㘶㈮㐴※⸵⹄㘱⸹㈲㬸㔠䐮ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹄㘱⸹㌲㬰㔠䐮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹄㘱⸹㌲㬶⸵⹄㘱⸹㌲㬷㔠䐮ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹄㘱⸹㌲㬹㔠䐮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹄㘱⸹㔱㬷㔠䐮ㄮ㤶ㄮ㘶㔻䐮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸵⹄㘱⸹㜱㬲㔠䐮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹄㘱⸹㐲㬰㔠䐮ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹄㜱⸲㈲㬸⸵⹄㜱⸲㈲㬹㔠䐮ㄮ㈷㈮〳※⸵⹄㜱⸲㌲㬱㔠䐮ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹄㜱⸲㌲㬷㔠䐮ㄮ㈷㈮㠳㔻䐮ㄮ㈷㈮㤳※⸵⹄㜱⸲㔱㬴㔠䐮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹄㜱⸲㘱㬶㔠䐮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹄㜱⸲㜱㬲⸵⹄㜱⸲㜱㬵㔠䐮ㄮ㈷㈮〴※⸵⹄㜱⸲㐲㬴㔠䐮ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹄㜱⸵㈲㬹㔠䐮ㄮ㔷㈮〳㔻䐮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸵⹄㜱⸵㌲㬶㔠䐮ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹄㜱⸵㌲㬸㔠䐮ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹄㜱⸵㔱㬴⸵⹄㜱⸵㔱㬷㔠䐮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹄㜱⸵㘱㬹㔠䐮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹄㜱⸵㜱㬵㔠䐮ㄮ㔷㈮〴㔻䐮ㄮ㔷㈮㐴※⸵⹄㐲⸰㈲㬸㔠䐮㈮〴㈮㤲※⸵⹄㐲⸰㌲㬰㔠䐮㈮〴㈮ㄳ※⸵⹄㐲⸰㌲㬶⸵⹄㐲⸰㌲㬷㔠䐮㈮〴㈮㠳※⸵⹄㐲⸰㌲㬹㔠䐮㈮〴ㄮ㐵※⸵⹄㐲⸰㔱㬷㔠䐮㈮〴ㄮ㘶㔻䐮㈮〴ㄮ㤶※⸵⹄㐲⸰㜱㬲㔠䐮㈮〴ㄮ㔷※⸵⹄㐲⸰㐲㬰㔠䐮㈮〴㈮㐴※⸵⹄㐲⸴㈲㬸⸵⹄㐲⸴㈲㬹㔠䐮㈮㐴㈮〳※⸵⹄㐲⸴㌲㬱㔠䐮㈮㐴㈮㘳※⸵⹄㐲⸴㌲㬷㔠䐮㈮㐴㈮㠳㔻䐮㈮㐴㈮㤳※⸵⹄㐲⸴㔱㬴㔠䐮㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹄㐲⸴㘱㬶㔠䐮㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹄㐲⸴㜱㬲⸵⹄㐲⸴㜱㬵㔠䐮㈮㐴㈮〴※⸵⹄㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯钼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹅㈲⸸㈲㬸⸵⹅㈲⸸㈲㬹㔠䔮㈮㠲㈮〳※⸵⹅㈲⸸㌲㬱㔠䔮㈮㠲㈮㘳※⸵⹅㈲⸸㌲㬷㔠䔮㈮㠲㈮㠳㔻䔮㈮㠲㈮㤳※⸵⹅㈲⸸㔱㬴㔠䔮㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹅㈲⸸㘱㬶㔠䔮㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹅㈲⸸㜱㬲⸵⹅㈲⸸㜱㬵㔠䔮㈮㠲㈮〴※⸵⹅㈲⸸㐲㬴㔠䔮㈮㤲㈮㠲※⸵⹅㈲⸹㈲㬹㔠䔮㈮㤲㈮〳㔻䔮㈮㤲㈮ㄳ※⸵⹅㈲⸹㌲㬶㔠䔮㈮㤲㈮㜳※⸵⹅㈲⸹㌲㬸㔠䔮㈮㤲㈮㤳※⸵⹅㈲⸹㔱㬴⸵⹅㈲⸹㔱㬷㔠䔮㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹅㈲⸹㘱㬹㔠䔮㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹅㈲⸹㜱㬵㔠䔮㈮㤲㈮〴㔻䔮㈮㤲㈮㐴※⸵⹅㌲⸰㈲㬸㔠䔮㈮〳㈮㤲※⸵⹅㌲⸰㌲㬰㔠䔮㈮〳㈮ㄳ※⸵⹅㌲⸰㌲㬶⸵⹅㌲⸰㌲㬷㔠䔮㈮〳㈮㠳※⸵⹅㌲⸰㌲㬹㔠䔮㈮〳ㄮ㐵※⸵⹅㌲⸰㔱㬷㔠䔮㈮〳ㄮ㘶㔻䔮㈮〳ㄮ㤶※⸵⹅㌲⸰㜱㬲㔠䔮㈮〳ㄮ㔷※⸵⹅㌲⸰㐲㬰㔠䔮㈮〳㈮㐴※⸵⹅㌲⸱㈲㬸⸵⹅㌲⸱㈲㬹㔠䔮㈮ㄳ㈮〳※⸵⹅㌲⸱㌲㬱㔠䔮㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹅㌲⸱㌲㬷㔠䔮㈮ㄳ㈮㠳㔻䔮㈮ㄳ㈮㤳※⸵⹅㌲⸱㔱㬴㔠䔮㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹅㌲⸱㘱㬶㔠䔮㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹅㌲⸱㜱㬲⸵⹅㌲⸱㜱㬵㔠䔮㈮ㄳ㈮〴※⸵⹅㌲⸱㐲㬴㔠䔮㈮㘳㈮㠲※⸵⹅㌲⸶㈲㬹㔠䔮㈮㘳㈮〳㔻䔮㈮㘳㈮ㄳ※⸵⹅㌲⸶㌲㬶㔠䔮㈮㘳㈮㜳※⸵⹅㌲⸶㌲㬸㔠䔮㈮㘳㈮㤳※⸵⹅㌲⸶㔱㬴⸵⹅㌲⸶㔱㬷㔠䔮㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹅㌲⸶㘱㬹㔠䔮㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹅㌲⸶㜱㬵㔠䔮㈮㘳㈮〴㔻䔮㈮㘳㈮㐴※⸵⹅㌲⸷㈲㬸㔠䔮㈮㜳㈮㤲※⸵⹅㌲⸷㌲㬰㔠䔮㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹅㌲⸷㌲㬶⸵⹅㌲⸷㌲㬷㔠䔮㈮㜳㈮㠳※⸵⹅㌲⸷㌲㬹㔠䔮㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹅㌲⸷㔱㬷㔠䔮㈮㜳ㄮ㘶㔻䔮㈮㜳ㄮ㤶※⸵⹅㌲⸷㜱㬲㔠䔮㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹅㌲⸷㐲㬰㔠䔮㈮㜳㈮㐴※⸵⹅㌲⸸㈲㬸⸵⹅㌲⸸㈲㬹㔠䔮㈮㠳㈮〳※⸵⹅㌲⸸㌲㬱㔠䔮㈮㠳㈮㘳※⸵⹅㌲⸸㌲㬷㔠䔮㈮㠳㈮㠳※⸵⹅㌲⸸㌲㬹⸵⹅㌲⸸㔱㬴㔠䔮㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹅㌲⸸㘱㬶㔠䔮㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹅㌲⸸㜱㬲㔠䔮㈮㠳ㄮ㔷㔻䔮㈮㠳㈮〴※⸵⹅㌲⸸㐲㬴㔠䔮㈮㤳㈮㠲※⸵⹅㌲⸹㈲㬹㔠䔮㈮㤳㈮〳※⸵⹅㌲⸹㌲㬱⸵⹅㌲⸹㌲㬶㔠䔮㈮㤳㈮㜳※⸵⹅㌲⸹㌲㬸㔠䔮㈮㤳㈮㤳※⸵⹅㌲⸹㔱㬴㔠䔮㈮㤳ㄮ㜵㔻䔮㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹅㌲⸹㘱㬹㔠䔮㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹅㌲⸹㜱㬵㔠䔮㈮㤳㈮〴※⸵⹅㌲⸹㐲㬴⸵⹅㔱⸴㈲㬸㔠䔮ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹅㔱⸴㌲㬰㔠䔮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹅㔱⸴㌲㬶㔠䔮ㄮ㐵㈮㜳㔻䔮ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹅㔱⸴㌲㬹㔠䔮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹅㔱⸴㔱㬷㔠䔮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸵⹅㔱⸴㘱㬹⸵⹅㔱⸴㜱㬲㔠䔮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹅㔱⸴㐲㬰㔠䔮ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹅㔱⸷㈲㬸㔠䔮ㄮ㜵㈮㤲㔻䔮ㄮ㜵㈮〳※⸵⹅㔱⸷㌲㬱㔠䔮ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹅㔱⸷㌲㬷㔠䔮ㄮ㜵㈮㠳※⸵⹅㔱⸷㌲㬹⸵⹅㔱⸷㔱㬴㔠䔮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹅㔱⸷㘱㬶㔠䔮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹅㔱⸷㜱㬲㔠䔮ㄮ㜵ㄮ㔷㔻䔮ㄮ㜵㈮〴※⸵⹅㔱⸷㐲㬴㔠䔮ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹅㘱⸶㈲㬹㔠䔮ㄮ㘶㈮〳※⸵⹅㘱⸶㌲㬱⸵⹅㘱⸶㌲㬶㔠䔮ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹅㘱⸶㌲㬸㔠䔮ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹅㘱⸶㔱㬴㔠䔮ㄮ㘶ㄮ㜵㔻䔮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹅㘱⸶㘱㬹㔠䔮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹅㘱⸶㜱㬵㔠䔮ㄮ㘶㈮〴※⸵⹅㘱⸶㐲㬴⸵⹅㘱⸹㈲㬸㔠䔮ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹅㘱⸹㌲㬰㔠䔮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹅㘱⸹㌲㬶㔠䔮ㄮ㤶㈮㜳㔻䔮ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹅㘱⸹㌲㬹㔠䔮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹅㘱⸹㔱㬷㔠䔮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸵⹅㘱⸹㘱㬹⸵⹅㘱⸹㜱㬲㔠䔮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹅㘱⸹㐲㬰㔠䔮ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹅㜱⸲㈲㬸㔠䔮ㄮ㈷㈮㤲㔻䔮ㄮ㈷㈮〳※⸵⹅㜱⸲㌲㬱㔠䔮ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹅㜱⸲㌲㬷㔠䔮ㄮ㈷㈮㠳※⸵⹅㜱⸲㌲㬹⸵⹅㜱⸲㔱㬴㔠䔮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹅㜱⸲㘱㬶㔠䔮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹅㜱⸲㜱㬲㔠䔮ㄮ㈷ㄮ㔷㔻䔮ㄮ㈷㈮〴※⸵⹅㜱⸲㐲㬴㔠䔮ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹅㜱⸵㈲㬹㔠䔮ㄮ㔷㈮〳※⸵⹅㜱⸵㌲㬱⸵⹅㜱⸵㌲㬶㔠䔮ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹅㜱⸵㌲㬸㔠䔮ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹅㜱⸵㔱㬴㔠䔮ㄮ㔷ㄮ㜵㔻䔮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹅㜱⸵㘱㬹㔠䔮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹅㜱⸵㜱㬵㔠䔮ㄮ㔷㈮〴※⸵⹅㜱⸵㐲㬴⸵⹅㐲⸰㈲㬸㔠䔮㈮〴㈮㤲※⸵⹅㐲⸰㌲㬰㔠䔮㈮〴㈮ㄳ※⸵⹅㐲⸰㌲㬶㔠䔮㈮〴㈮㜳㔻䔮㈮〴㈮㠳※⸵⹅㐲⸰㌲㬹㔠䔮㈮〴ㄮ㐵※⸵⹅㐲⸰㔱㬷㔠䔮㈮〴ㄮ㘶※⸵⹅㐲⸰㘱㬹⸵⹅㐲⸰㜱㬲㔠䔮㈮〴ㄮ㔷※⸵⹅㐲⸰㐲㬰㔠䔮㈮〴㈮㐴※⸵⹅㐲⸴㈲㬸㔠䔮㈮㐴㈮㤲㔻䔮㈮㐴㈮〳※⸵⹅㐲⸴㌲㬱㔠䔮㈮㐴㈮㘳※⸵⹅㐲⸴㌲㬷㔠䔮㈮㐴㈮㠳※⸵⹅㐲⸴㌲㬹⸵⹅㐲⸴㔱㬴㔠䔮㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹅㐲⸴㘱㬶㔠䔮㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹅㐲⸴㜱㬲㔠䔮㈮㐴ㄮ㔷㔻䔮㈮㐴㈮〴※⸵⹅㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯钼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹇㈲⸸㈲㬸⸵⹇㈲⸸㈲㬹㔠䜮㈮㠲㈮〳※⸵⹇㈲⸸㌲㬱㔠䜮㈮㠲㈮㘳※⸵⹇㈲⸸㌲㬷㔠䜮㈮㠲㈮㠳㔻䜮㈮㠲㈮㤳※⸵⹇㈲⸸㔱㬴㔠䜮㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹇㈲⸸㘱㬶㔠䜮㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹇㈲⸸㜱㬲⸵⹇㈲⸸㜱㬵㔠䜮㈮㠲㈮〴※⸵⹇㈲⸸㐲㬴㔠䜮㈮㤲㈮㠲※⸵⹇㈲⸹㈲㬹㔠䜮㈮㤲㈮〳㔻䜮㈮㤲㈮ㄳ※⸵⹇㈲⸹㌲㬶㔠䜮㈮㤲㈮㜳※⸵⹇㈲⸹㌲㬸㔠䜮㈮㤲㈮㤳※⸵⹇㈲⸹㔱㬴⸵⹇㈲⸹㔱㬷㔠䜮㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹇㈲⸹㘱㬹㔠䜮㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹇㈲⸹㜱㬵㔠䜮㈮㤲㈮〴㔻䜮㈮㤲㈮㐴※⸵⹇㌲⸰㈲㬸㔠䜮㈮〳㈮㤲※⸵⹇㌲⸰㌲㬰㔠䜮㈮〳㈮ㄳ※⸵⹇㌲⸰㌲㬶⸵⹇㌲⸰㌲㬷㔠䜮㈮〳㈮㠳※⸵⹇㌲⸰㌲㬹㔠䜮㈮〳ㄮ㐵※⸵⹇㌲⸰㔱㬷㔠䜮㈮〳ㄮ㘶※⸵⹇㌲⸰㘱㬹⸵⹇㌲⸰㜱㬲㔠䜮㈮〳ㄮ㔷※⸵⹇㌲⸰㐲㬰㔠䜮㈮〳㈮㐴※⸵⹇㌲⸱㈲㬸㔠䜮㈮ㄳ㈮㤲㔻䜮㈮ㄳ㈮〳※⸵⹇㌲⸱㌲㬱㔠䜮㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹇㌲⸱㌲㬷㔠䜮㈮ㄳ㈮㠳※⸵⹇㌲⸱㌲㬹⸵⹇㌲⸱㔱㬴㔠䜮㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹇㌲⸱㘱㬶㔠䜮㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹇㌲⸱㜱㬲㔠䜮㈮ㄳㄮ㔷㔻䜮㈮ㄳ㈮〴※⸵⹇㌲⸱㐲㬴㔠䜮㈮㘳㈮㠲※⸵⹇㌲⸶㈲㬹㔠䜮㈮㘳㈮〳※⸵⹇㌲⸶㌲㬱⸵⹇㌲⸶㌲㬶㔠䜮㈮㘳㈮㜳※⸵⹇㌲⸶㌲㬸㔠䜮㈮㘳㈮㤳※⸵⹇㌲⸶㔱㬴㔠䜮㈮㘳ㄮ㜵㔻䜮㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹇㌲⸶㘱㬹㔠䜮㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹇㌲⸶㜱㬵㔠䜮㈮㘳㈮〴※⸵⹇㌲⸶㐲㬴⸵⹇㌲⸷㈲㬸㔠䜮㈮㜳㈮㤲※⸵⹇㌲⸷㌲㬰㔠䜮㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹇㌲⸷㌲㬶㔠䜮㈮㜳㈮㜳㔻䜮㈮㜳㈮㠳※⸵⹇㌲⸷㌲㬹㔠䜮㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹇㌲⸷㔱㬷㔠䜮㈮㜳ㄮ㘶※⸵⹇㌲⸷㘱㬹⸵⹇㌲⸷㜱㬲㔠䜮㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹇㌲⸷㐲㬰㔠䜮㈮㜳㈮㐴※⸵⹇㌲⸸㈲㬸㔠䜮㈮㠳㈮㤲㔻䜮㈮㠳㈮〳※⸵⹇㌲⸸㌲㬱㔠䜮㈮㠳㈮㘳※⸵⹇㌲⸸㌲㬷㔠䜮㈮㠳㈮㠳※⸵⹇㌲⸸㌲㬹⸵⹇㌲⸸㔱㬴㔠䜮㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹇㌲⸸㘱㬶㔠䜮㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹇㌲⸸㜱㬲㔠䜮㈮㠳ㄮ㔷㔻䜮㈮㠳㈮〴※⸵⹇㌲⸸㐲㬴㔠䜮㈮㤳㈮㠲※⸵⹇㌲⸹㈲㬹㔠䜮㈮㤳㈮〳※⸵⹇㌲⸹㌲㬱⸵⹇㌲⸹㌲㬶㔠䜮㈮㤳㈮㜳※⸵⹇㌲⸹㌲㬸㔠䜮㈮㤳㈮㤳※⸵⹇㌲⸹㔱㬴㔠䜮㈮㤳ㄮ㜵㔻䜮㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹇㌲⸹㘱㬹㔠䜮㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹇㌲⸹㜱㬵㔠䜮㈮㤳㈮〴※⸵⹇㌲⸹㐲㬴⸵⹇㔱⸴㈲㬸㔠䜮ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹇㔱⸴㌲㬰㔠䜮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹇㔱⸴㌲㬶㔠䜮ㄮ㐵㈮㜳㔻䜮ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹇㔱⸴㌲㬹㔠䜮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹇㔱⸴㔱㬷㔠䜮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸵⹇㔱⸴㘱㬹⸵⹇㔱⸴㜱㬲㔠䜮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹇㔱⸴㐲㬰㔠䜮ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹇㔱⸷㈲㬸㔠䜮ㄮ㜵㈮㤲㔻䜮ㄮ㜵㈮〳※⸵⹇㔱⸷㌲㬱㔠䜮ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹇㔱⸷㌲㬷㔠䜮ㄮ㜵㈮㠳※⸵⹇㔱⸷㌲㬹⸵⹇㔱⸷㔱㬴㔠䜮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹇㔱⸷㘱㬶㔠䜮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹇㔱⸷㜱㬲㔠䜮ㄮ㜵ㄮ㔷㔻䜮ㄮ㜵㈮〴※⸵⹇㔱⸷㐲㬴㔠䜮ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹇㘱⸶㈲㬹㔠䜮ㄮ㘶㈮〳※⸵⹇㘱⸶㌲㬱⸵⹇㘱⸶㌲㬶㔠䜮ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹇㘱⸶㌲㬸㔠䜮ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹇㘱⸶㔱㬴㔠䜮ㄮ㘶ㄮ㜵㔻䜮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹇㘱⸶㘱㬹㔠䜮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹇㘱⸶㜱㬵㔠䜮ㄮ㘶㈮〴※⸵⹇㘱⸶㐲㬴⸵⹇㘱⸹㈲㬸㔠䜮ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹇㘱⸹㌲㬰㔠䜮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹇㘱⸹㌲㬶㔠䜮ㄮ㤶㈮㜳㔻䜮ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹇㘱⸹㌲㬹㔠䜮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹇㘱⸹㔱㬷㔠䜮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸵⹇㘱⸹㘱㬹⸵⹇㘱⸹㜱㬲㔠䜮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹇㘱⸹㐲㬰㔠䜮ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹇㜱⸲㈲㬸㔠䜮ㄮ㈷㈮㤲㔻䜮ㄮ㈷㈮〳※⸵⹇㜱⸲㌲㬱㔠䜮ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹇㜱⸲㌲㬷㔠䜮ㄮ㈷㈮㠳※⸵⹇㜱⸲㌲㬹⸵⹇㜱⸲㔱㬴㔠䜮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹇㜱⸲㘱㬶㔠䜮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹇㜱⸲㜱㬲㔠䜮ㄮ㈷ㄮ㔷㔻䜮ㄮ㈷㈮〴※⸵⹇㜱⸲㐲㬴㔠䜮ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹇㜱⸵㈲㬹㔠䜮ㄮ㔷㈮〳※⸵⹇㜱⸵㌲㬱⸵⹇㜱⸵㌲㬶㔠䜮ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹇㜱⸵㌲㬸㔠䜮ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹇㜱⸵㔱㬴㔠䜮ㄮ㔷ㄮ㜵㔻䜮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹇㜱⸵㘱㬹㔠䜮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹇㜱⸵㜱㬵㔠䜮ㄮ㔷㈮〴※⸵⹇㜱⸵㐲㬴⸵⹇㐲⸰㈲㬸㔠䜮㈮〴㈮㤲※⸵⹇㐲⸰㌲㬰㔠䜮㈮〴㈮ㄳ※⸵⹇㐲⸰㌲㬶㔠䜮㈮〴㈮㜳㔻䜮㈮〴㈮㠳※⸵⹇㐲⸰㌲㬹㔠䜮㈮〴ㄮ㐵※⸵⹇㐲⸰㔱㬷㔠䜮㈮〴ㄮ㘶※⸵⹇㐲⸰㘱㬹⸵⹇㐲⸰㜱㬲㔠䜮㈮〴ㄮ㔷※⸵⹇㐲⸰㐲㬰㔠䜮㈮〴㈮㐴※⸵⹇㐲⸴㈲㬸㔠䜮㈮㐴㈮㤲㔻䜮㈮㐴㈮〳※⸵⹇㐲⸴㌲㬱㔠䜮㈮㐴㈮㘳※⸵⹇㐲⸴㌲㬷㔠䜮㈮㐴㈮㠳※⸵⹇㐲⸴㌲㬹⸵⹇㐲⸴㔱㬴㔠䜮㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹇㐲⸴㘱㬶㔠䜮㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹇㐲⸴㜱㬲㔠䜮㈮㐴ㄮ㔷㔻䜮㈮㐴㈮〴※⸵⹇㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯钼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹉㈲⸸㈲㬸⸵⹉㈲⸸㈲㬹㔠䤮㈮㠲㈮〳※⸵⹉㈲⸸㌲㬱㔠䤮㈮㠲㈮㘳※⸵⹉㈲⸸㌲㬷㔠䤮㈮㠲㈮㠳㔻䤮㈮㠲㈮㤳※⸵⹉㈲⸸㔱㬴㔠䤮㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹉㈲⸸㘱㬶㔠䤮㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹉㈲⸸㜱㬲⸵⹉㈲⸸㜱㬵㔠䤮㈮㠲㈮〴※⸵⹉㈲⸸㐲㬴㔠䤮㈮㤲㈮㠲※⸵⹉㈲⸹㈲㬹㔠䤮㈮㤲㈮〳㔻䤮㈮㤲㈮ㄳ※⸵⹉㈲⸹㌲㬶㔠䤮㈮㤲㈮㜳※⸵⹉㈲⸹㌲㬸㔠䤮㈮㤲㈮㤳※⸵⹉㈲⸹㔱㬴⸵⹉㈲⸹㔱㬷㔠䤮㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹉㈲⸹㘱㬹㔠䤮㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹉㈲⸹㜱㬵㔠䤮㈮㤲㈮〴㔻䤮㈮㤲㈮㐴※⸵⹉㌲⸰㈲㬸㔠䤮㈮〳㈮㤲※⸵⹉㌲⸰㌲㬰㔠䤮㈮〳㈮ㄳ※⸵⹉㌲⸰㌲㬶⸵⹉㌲⸰㌲㬷㔠䤮㈮〳㈮㠳※⸵⹉㌲⸰㌲㬹㔠䤮㈮〳ㄮ㐵※⸵⹉㌲⸰㔱㬷㔠䤮㈮〳ㄮ㘶㔻䤮㈮〳ㄮ㤶※⸵⹉㌲⸰㜱㬲㔠䤮㈮〳ㄮ㔷※⸵⹉㌲⸰㐲㬰㔠䤮㈮〳㈮㐴※⸵⹉㌲⸱㈲㬸⸵⹉㌲⸱㈲㬹㔠䤮㈮ㄳ㈮〳※⸵⹉㌲⸱㌲㬱㔠䤮㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹉㌲⸱㌲㬷㔠䤮㈮ㄳ㈮㠳㔻䤮㈮ㄳ㈮㤳※⸵⹉㌲⸱㔱㬴㔠䤮㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹉㌲⸱㘱㬶㔠䤮㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹉㌲⸱㜱㬲⸵⹉㌲⸱㜱㬵㔠䤮㈮ㄳ㈮〴※⸵⹉㌲⸱㐲㬴㔠䤮㈮㘳㈮㠲※⸵⹉㌲⸶㈲㬹㔠䤮㈮㘳㈮〳㔻䤮㈮㘳㈮ㄳ※⸵⹉㌲⸶㌲㬶㔠䤮㈮㘳㈮㜳※⸵⹉㌲⸶㌲㬸㔠䤮㈮㘳㈮㤳※⸵⹉㌲⸶㔱㬴⸵⹉㌲⸶㔱㬷㔠䤮㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹉㌲⸶㘱㬹㔠䤮㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹉㌲⸶㜱㬵㔠䤮㈮㘳㈮〴㔻䤮㈮㘳㈮㐴※⸵⹉㌲⸷㈲㬸㔠䤮㈮㜳㈮㤲※⸵⹉㌲⸷㌲㬰㔠䤮㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹉㌲⸷㌲㬶⸵⹉㌲⸷㌲㬷㔠䤮㈮㜳㈮㠳※⸵⹉㌲⸷㌲㬹㔠䤮㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹉㌲⸷㔱㬷㔠䤮㈮㜳ㄮ㘶㔻䤮㈮㜳ㄮ㤶※⸵⹉㌲⸷㜱㬲㔠䤮㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹉㌲⸷㐲㬰㔠䤮㈮㜳㈮㐴※⸵⹉㌲⸸㈲㬸⸵⹉㌲⸸㈲㬹㔠䤮㈮㠳㈮〳※⸵⹉㌲⸸㌲㬱㔠䤮㈮㠳㈮㘳※⸵⹉㌲⸸㌲㬷㔠䤮㈮㠳㈮㠳㔻䤮㈮㠳㈮㤳※⸵⹉㌲⸸㔱㬴㔠䤮㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹉㌲⸸㘱㬶㔠䤮㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹉㌲⸸㜱㬲⸵⹉㌲⸸㜱㬵㔠䤮㈮㠳㈮〴※⸵⹉㌲⸸㐲㬴㔠䤮㈮㤳㈮㠲※⸵⹉㌲⸹㈲㬹㔠䤮㈮㤳㈮〳㔻䤮㈮㤳㈮ㄳ※⸵⹉㌲⸹㌲㬶㔠䤮㈮㤳㈮㜳※⸵⹉㌲⸹㌲㬸㔠䤮㈮㤳㈮㤳※⸵⹉㌲⸹㔱㬴⸵⹉㌲⸹㔱㬷㔠䤮㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹉㌲⸹㘱㬹㔠䤮㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹉㌲⸹㜱㬵㔠䤮㈮㤳㈮〴㔻䤮㈮㤳㈮㐴※⸵⹉㔱⸴㈲㬸㔠䤮ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹉㔱⸴㌲㬰㔠䤮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹉㔱⸴㌲㬶⸵⹉㔱⸴㌲㬷㔠䤮ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹉㔱⸴㌲㬹㔠䤮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹉㔱⸴㔱㬷㔠䤮ㄮ㐵ㄮ㘶㔻䤮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸵⹉㔱⸴㜱㬲㔠䤮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹉㔱⸴㐲㬰㔠䤮ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹉㔱⸷㈲㬸⸵⹉㔱⸷㈲㬹㔠䤮ㄮ㜵㈮〳※⸵⹉㔱⸷㌲㬱㔠䤮ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹉㔱⸷㌲㬷㔠䤮ㄮ㜵㈮㠳㔻䤮ㄮ㜵㈮㤳※⸵⹉㔱⸷㔱㬴㔠䤮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹉㔱⸷㘱㬶㔠䤮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹉㔱⸷㜱㬲⸵⹉㔱⸷㜱㬵㔠䤮ㄮ㜵㈮〴※⸵⹉㔱⸷㐲㬴㔠䤮ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹉㘱⸶㈲㬹㔠䤮ㄮ㘶㈮〳㔻䤮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸵⹉㘱⸶㌲㬶㔠䤮ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹉㘱⸶㌲㬸㔠䤮ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹉㘱⸶㔱㬴⸵⹉㘱⸶㔱㬷㔠䤮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹉㘱⸶㘱㬹㔠䤮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹉㘱⸶㜱㬵㔠䤮ㄮ㘶㈮〴㔻䤮ㄮ㘶㈮㐴※⸵⹉㘱⸹㈲㬸㔠䤮ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹉㘱⸹㌲㬰㔠䤮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹉㘱⸹㌲㬶⸵⹉㘱⸹㌲㬷㔠䤮ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹉㘱⸹㌲㬹㔠䤮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹉㘱⸹㔱㬷㔠䤮ㄮ㤶ㄮ㘶㔻䤮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸵⹉㘱⸹㜱㬲㔠䤮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹉㘱⸹㐲㬰㔠䤮ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹉㜱⸲㈲㬸⸵⹉㜱⸲㈲㬹㔠䤮ㄮ㈷㈮〳※⸵⹉㜱⸲㌲㬱㔠䤮ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹉㜱⸲㌲㬷㔠䤮ㄮ㈷㈮㠳㔻䤮ㄮ㈷㈮㤳※⸵⹉㜱⸲㔱㬴㔠䤮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹉㜱⸲㘱㬶㔠䤮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹉㜱⸲㜱㬲⸵⹉㜱⸲㜱㬵㔠䤮ㄮ㈷㈮〴※⸵⹉㜱⸲㐲㬴㔠䤮ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹉㜱⸵㈲㬹㔠䤮ㄮ㔷㈮〳㔻䤮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸵⹉㜱⸵㌲㬶㔠䤮ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹉㜱⸵㌲㬸㔠䤮ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹉㜱⸵㔱㬴⸵⹉㜱⸵㔱㬷㔠䤮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹉㜱⸵㘱㬹㔠䤮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹉㜱⸵㜱㬵㔠䤮ㄮ㔷㈮〴㔻䤮ㄮ㔷㈮㐴※⸵⹉㐲⸰㈲㬸㔠䤮㈮〴㈮㤲※⸵⹉㐲⸰㌲㬰㔠䤮㈮〴㈮ㄳ※⸵⹉㐲⸰㌲㬶⸵⹉㐲⸰㌲㬷㔠䤮㈮〴㈮㠳※⸵⹉㐲⸰㌲㬹㔠䤮㈮〴ㄮ㐵※⸵⹉㐲⸰㔱㬷㔠䤮㈮〴ㄮ㘶㔻䤮㈮〴ㄮ㤶※⸵⹉㐲⸰㜱㬲㔠䤮㈮〴ㄮ㔷※⸵⹉㐲⸰㐲㬰㔠䤮㈮〴㈮㐴※⸵⹉㐲⸴㈲㬸⸵⹉㐲⸴㈲㬹㔠䤮㈮㐴㈮〳※⸵⹉㐲⸴㌲㬱㔠䤮㈮㐴㈮㘳※⸵⹉㐲⸴㌲㬷㔠䤮㈮㐴㈮㠳㔻䤮㈮㐴㈮㤳※⸵⹉㐲⸴㔱㬴㔠䤮㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹉㐲⸴㘱㬶㔠䤮㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹉㐲⸴㜱㬲⸵⹉㐲⸴㜱㬵㔠䤮㈮㐴㈮〴※⸵⹉㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯钼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹊㈲⸸㈲㬸⸵⹊㈲⸸㈲㬹㔠䨮㈮㠲㈮〳※⸵⹊㈲⸸㌲㬱㔠䨮㈮㠲㈮㘳※⸵⹊㈲⸸㌲㬷㔠䨮㈮㠲㈮㠳㔻䨮㈮㠲㈮㤳※⸵⹊㈲⸸㔱㬴㔠䨮㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹊㈲⸸㘱㬶㔠䨮㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹊㈲⸸㜱㬲⸵⹊㈲⸸㜱㬵㔠䨮㈮㠲㈮〴※⸵⹊㈲⸸㐲㬴㔠䨮㈮㤲㈮㠲※⸵⹊㈲⸹㈲㬹㔠䨮㈮㤲㈮〳㔻䨮㈮㤲㈮ㄳ※⸵⹊㈲⸹㌲㬶㔠䨮㈮㤲㈮㜳※⸵⹊㈲⸹㌲㬸㔠䨮㈮㤲㈮㤳※⸵⹊㈲⸹㔱㬴⸵⹊㈲⸹㔱㬷㔠䨮㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹊㈲⸹㘱㬹㔠䨮㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹊㈲⸹㜱㬵㔠䨮㈮㤲㈮〴㔻䨮㈮㤲㈮㐴※⸵⹊㌲⸰㈲㬸㔠䨮㈮〳㈮㤲※⸵⹊㌲⸰㌲㬰㔠䨮㈮〳㈮ㄳ※⸵⹊㌲⸰㌲㬶⸵⹊㌲⸰㌲㬷㔠䨮㈮〳㈮㠳※⸵⹊㌲⸰㌲㬹㔠䨮㈮〳ㄮ㐵※⸵⹊㌲⸰㔱㬷㔠䨮㈮〳ㄮ㘶㔻䨮㈮〳ㄮ㤶※⸵⹊㌲⸰㜱㬲㔠䨮㈮〳ㄮ㔷※⸵⹊㌲⸰㐲㬰㔠䨮㈮〳㈮㐴※⸵⹊㌲⸱㈲㬸⸵⹊㌲⸱㈲㬹㔠䨮㈮ㄳ㈮〳※⸵⹊㌲⸱㌲㬱㔠䨮㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹊㌲⸱㌲㬷㔠䨮㈮ㄳ㈮㠳㔻䨮㈮ㄳ㈮㤳※⸵⹊㌲⸱㔱㬴㔠䨮㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹊㌲⸱㘱㬶㔠䨮㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹊㌲⸱㜱㬲⸵⹊㌲⸱㜱㬵㔠䨮㈮ㄳ㈮〴※⸵⹊㌲⸱㐲㬴㔠䨮㈮㘳㈮㠲※⸵⹊㌲⸶㈲㬹㔠䨮㈮㘳㈮〳㔻䨮㈮㘳㈮ㄳ※⸵⹊㌲⸶㌲㬶㔠䨮㈮㘳㈮㜳※⸵⹊㌲⸶㌲㬸㔠䨮㈮㘳㈮㤳※⸵⹊㌲⸶㔱㬴⸵⹊㌲⸶㔱㬷㔠䨮㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹊㌲⸶㘱㬹㔠䨮㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹊㌲⸶㜱㬵㔠䨮㈮㘳㈮〴㔻䨮㈮㘳㈮㐴※⸵⹊㌲⸷㈲㬸㔠䨮㈮㜳㈮㤲※⸵⹊㌲⸷㌲㬰㔠䨮㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹊㌲⸷㌲㬶⸵⹊㌲⸷㌲㬷㔠䨮㈮㜳㈮㠳※⸵⹊㌲⸷㌲㬹㔠䨮㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹊㌲⸷㔱㬷㔠䨮㈮㜳ㄮ㘶㔻䨮㈮㜳ㄮ㤶※⸵⹊㌲⸷㜱㬲㔠䨮㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹊㌲⸷㐲㬰㔠䨮㈮㜳㈮㐴※⸵⹊㌲⸸㈲㬸⸵⹊㌲⸸㈲㬹㔠䨮㈮㠳㈮〳※⸵⹊㌲⸸㌲㬱㔠䨮㈮㠳㈮㘳※⸵⹊㌲⸸㌲㬷㔠䨮㈮㠳㈮㠳㔻䨮㈮㠳㈮㤳※⸵⹊㌲⸸㔱㬴㔠䨮㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹊㌲⸸㘱㬶㔠䨮㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹊㌲⸸㜱㬲⸵⹊㌲⸸㜱㬵㔠䨮㈮㠳㈮〴※⸵⹊㌲⸸㐲㬴㔠䨮㈮㤳㈮㠲※⸵⹊㌲⸹㈲㬹㔠䨮㈮㤳㈮〳㔻䨮㈮㤳㈮ㄳ※⸵⹊㌲⸹㌲㬶㔠䨮㈮㤳㈮㜳※⸵⹊㌲⸹㌲㬸㔠䨮㈮㤳㈮㤳※⸵⹊㌲⸹㔱㬴⸵⹊㌲⸹㔱㬷㔠䨮㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹊㌲⸹㘱㬹㔠䨮㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹊㌲⸹㜱㬵㔠䨮㈮㤳㈮〴㔻䨮㈮㤳㈮㐴※⸵⹊㔱⸴㈲㬸㔠䨮ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹊㔱⸴㌲㬰㔠䨮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹊㔱⸴㌲㬶⸵⹊㔱⸴㌲㬷㔠䨮ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹊㔱⸴㌲㬹㔠䨮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹊㔱⸴㔱㬷㔠䨮ㄮ㐵ㄮ㘶㔻䨮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸵⹊㔱⸴㜱㬲㔠䨮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹊㔱⸴㐲㬰㔠䨮ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹊㔱⸷㈲㬸⸵⹊㔱⸷㈲㬹㔠䨮ㄮ㜵㈮〳※⸵⹊㔱⸷㌲㬱㔠䨮ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹊㔱⸷㌲㬷㔠䨮ㄮ㜵㈮㠳㔻䨮ㄮ㜵㈮㤳※⸵⹊㔱⸷㔱㬴㔠䨮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹊㔱⸷㘱㬶㔠䨮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹊㔱⸷㜱㬲⸵⹊㔱⸷㜱㬵㔠䨮ㄮ㜵㈮〴※⸵⹊㔱⸷㐲㬴㔠䨮ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹊㘱⸶㈲㬹㔠䨮ㄮ㘶㈮〳㔻䨮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸵⹊㘱⸶㌲㬶㔠䨮ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹊㘱⸶㌲㬸㔠䨮ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹊㘱⸶㔱㬴⸵⹊㘱⸶㔱㬷㔠䨮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹊㘱⸶㘱㬹㔠䨮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹊㘱⸶㜱㬵㔠䨮ㄮ㘶㈮〴㔻䨮ㄮ㘶㈮㐴※⸵⹊㘱⸹㈲㬸㔠䨮ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹊㘱⸹㌲㬰㔠䨮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹊㘱⸹㌲㬶⸵⹊㘱⸹㌲㬷㔠䨮ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹊㘱⸹㌲㬹㔠䨮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹊㘱⸹㔱㬷㔠䨮ㄮ㤶ㄮ㘶㔻䨮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸵⹊㘱⸹㜱㬲㔠䨮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹊㘱⸹㐲㬰㔠䨮ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹊㜱⸲㈲㬸⸵⹊㜱⸲㈲㬹㔠䨮ㄮ㈷㈮〳※⸵⹊㜱⸲㌲㬱㔠䨮ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹊㜱⸲㌲㬷㔠䨮ㄮ㈷㈮㠳㔻䨮ㄮ㈷㈮㤳※⸵⹊㜱⸲㔱㬴㔠䨮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹊㜱⸲㘱㬶㔠䨮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹊㜱⸲㜱㬲⸵⹊㜱⸲㜱㬵㔠䨮ㄮ㈷㈮〴※⸵⹊㜱⸲㐲㬴㔠䨮ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹊㜱⸵㈲㬹㔠䨮ㄮ㔷㈮〳㔻䨮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸵⹊㜱⸵㌲㬶㔠䨮ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹊㜱⸵㌲㬸㔠䨮ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹊㜱⸵㔱㬴⸵⹊㜱⸵㔱㬷㔠䨮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹊㜱⸵㘱㬹㔠䨮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹊㜱⸵㜱㬵㔠䨮ㄮ㔷㈮〴㔻䨮ㄮ㔷㈮㐴※⸵⹊㐲⸰㈲㬸㔠䨮㈮〴㈮㤲※⸵⹊㐲⸰㌲㬰㔠䨮㈮〴㈮ㄳ※⸵⹊㐲⸰㌲㬶⸵⹊㐲⸰㌲㬷㔠䨮㈮〴㈮㠳※⸵⹊㐲⸰㌲㬹㔠䨮㈮〴ㄮ㐵※⸵⹊㐲⸰㔱㬷㔠䨮㈮〴ㄮ㘶㔻䨮㈮〴ㄮ㤶※⸵⹊㐲⸰㜱㬲㔠䨮㈮〴ㄮ㔷※⸵⹊㐲⸰㐲㬰㔠䨮㈮〴㈮㐴※⸵⹊㐲⸴㈲㬸⸵⹊㐲⸴㈲㬹㔠䨮㈮㐴㈮〳※⸵⹊㐲⸴㌲㬱㔠䨮㈮㐴㈮㘳※⸵⹊㐲⸴㌲㬷㔠䨮㈮㐴㈮㠳㔻䨮㈮㐴㈮㤳※⸵⹊㐲⸴㔱㬴㔠䨮㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹊㐲⸴㘱㬶㔠䨮㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹊㐲⸴㜱㬲⸵⹊㐲⸴㜱㬵㔠䨮㈮㐴㈮〴※⸵⹊㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯钼볯醀⼼䥄㹖 袼⸵꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹌㈲⸸㈲㬸⸵⹌㈲⸸㈲㬹㔠䰮㈮㠲㈮〳※⸵⹌㈲⸸㌲㬱㔠䰮㈮㠲㈮㘳※⸵⹌㈲⸸㌲㬷㔠䰮㈮㠲㈮㠳㔻䰮㈮㠲㈮㤳※⸵⹌㈲⸸㔱㬴㔠䰮㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹌㈲⸸㘱㬶㔠䰮㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹌㈲⸸㜱㬲⸵⹌㈲⸸㜱㬵㔠䰮㈮㠲㈮〴※⸵⹌㈲⸸㐲㬴㔠䰮㈮㤲㈮㠲※⸵⹌㈲⸹㈲㬹㔠䰮㈮㤲㈮〳㔻䰮㈮㤲㈮ㄳ※⸵⹌㈲⸹㌲㬶㔠䰮㈮㤲㈮㜳※⸵⹌㈲⸹㌲㬸㔠䰮㈮㤲㈮㤳※⸵⹌㈲⸹㔱㬴⸵⹌㈲⸹㔱㬷㔠䰮㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹌㈲⸹㘱㬹㔠䰮㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹌㈲⸹㜱㬵㔠䰮㈮㤲㈮〴㔻䰮㈮㤲㈮㐴※⸵⹌㌲⸰㈲㬸㔠䰮㈮〳㈮㤲※⸵⹌㌲⸰㌲㬰㔠䰮㈮〳㈮ㄳ※⸵⹌㌲⸰㌲㬶⸵⹌㌲⸰㌲㬷㔠䰮㈮〳㈮㠳※⸵⹌㌲⸰㌲㬹㔠䰮㈮〳ㄮ㐵※⸵⹌㌲⸰㔱㬷㔠䰮㈮〳ㄮ㘶㔻䰮㈮〳ㄮ㤶※⸵⹌㌲⸰㜱㬲㔠䰮㈮〳ㄮ㔷※⸵⹌㌲⸰㐲㬰㔠䰮㈮〳㈮㐴※⸵⹌㌲⸱㈲㬸⸵⹌㌲⸱㈲㬹㔠䰮㈮ㄳ㈮〳※⸵⹌㌲⸱㌲㬱㔠䰮㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹌㌲⸱㌲㬷㔠䰮㈮ㄳ㈮㠳㔻䰮㈮ㄳ㈮㤳※⸵⹌㌲⸱㔱㬴㔠䰮㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹌㌲⸱㘱㬶㔠䰮㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹌㌲⸱㜱㬲⸵⹌㌲⸱㜱㬵㔠䰮㈮ㄳ㈮〴※⸵⹌㌲⸱㐲㬴㔠䰮㈮㘳㈮㠲※⸵⹌㌲⸶㈲㬹㔠䰮㈮㘳㈮〳㔻䰮㈮㘳㈮ㄳ※⸵⹌㌲⸶㌲㬶㔠䰮㈮㘳㈮㜳※⸵⹌㌲⸶㌲㬸㔠䰮㈮㘳㈮㤳※⸵⹌㌲⸶㔱㬴⸵⹌㌲⸶㔱㬷㔠䰮㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹌㌲⸶㘱㬹㔠䰮㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹌㌲⸶㜱㬵㔠䰮㈮㘳㈮〴※⸵⹌㌲⸶㐲㬴⸵⹌㌲⸷㈲㬸㔠䰮㈮㜳㈮㤲※⸵⹌㌲⸷㌲㬰㔠䰮㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹌㌲⸷㌲㬶㔠䰮㈮㜳㈮㜳㔻䰮㈮㜳㈮㠳※⸵⹌㌲⸷㌲㬹㔠䰮㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹌㌲⸷㔱㬷㔠䰮㈮㜳ㄮ㘶※⸵⹌㌲⸷㘱㬹⸵⹌㌲⸷㜱㬲㔠䰮㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹌㌲⸷㐲㬰㔠䰮㈮㜳㈮㐴※⸵⹌㌲⸸㈲㬸㔠䰮㈮㠳㈮㤲㔻䰮㈮㠳㈮〳※⸵⹌㌲⸸㌲㬱㔠䰮㈮㠳㈮㘳※⸵⹌㌲⸸㌲㬷㔠䰮㈮㠳㈮㠳※⸵⹌㌲⸸㌲㬹⸵⹌㌲⸸㔱㬴㔠䰮㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹌㌲⸸㘱㬶㔠䰮㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹌㌲⸸㜱㬲㔠䰮㈮㠳ㄮ㔷㔻䰮㈮㠳㈮〴※⸵⹌㌲⸸㐲㬴㔠䰮㈮㤳㈮㠲※⸵⹌㌲⸹㈲㬹㔠䰮㈮㤳㈮〳※⸵⹌㌲⸹㌲㬱⸵⹌㌲⸹㌲㬶㔠䰮㈮㤳㈮㜳※⸵⹌㌲⸹㌲㬸㔠䰮㈮㤳㈮㤳※⸵⹌㌲⸹㔱㬴㔠䰮㈮㤳ㄮ㜵㔻䰮㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹌㌲⸹㘱㬹㔠䰮㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹌㌲⸹㜱㬵㔠䰮㈮㤳㈮〴※⸵⹌㌲⸹㐲㬴⸵⹌㔱⸴㈲㬸㔠䰮ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹌㔱⸴㌲㬰㔠䰮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹌㔱⸴㌲㬶㔠䰮ㄮ㐵㈮㜳㔻䰮ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹌㔱⸴㌲㬹㔠䰮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹌㔱⸴㔱㬷㔠䰮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸵⹌㔱⸴㘱㬹⸵⹌㔱⸴㜱㬲㔠䰮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹌㔱⸴㐲㬰㔠䰮ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹌㔱⸷㈲㬸㔠䰮ㄮ㜵㈮㤲㔻䰮ㄮ㜵㈮〳※⸵⹌㔱⸷㌲㬱㔠䰮ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹌㔱⸷㌲㬷㔠䰮ㄮ㜵㈮㠳※⸵⹌㔱⸷㌲㬹⸵⹌㔱⸷㔱㬴㔠䰮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹌㔱⸷㘱㬶㔠䰮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹌㔱⸷㜱㬲㔠䰮ㄮ㜵ㄮ㔷㔻䰮ㄮ㜵㈮〴※⸵⹌㔱⸷㐲㬴㔠䰮ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹌㘱⸶㈲㬹㔠䰮ㄮ㘶㈮〳※⸵⹌㘱⸶㌲㬱⸵⹌㘱⸶㌲㬶㔠䰮ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹌㘱⸶㌲㬸㔠䰮ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹌㘱⸶㔱㬴㔠䰮ㄮ㘶ㄮ㜵㔻䰮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹌㘱⸶㘱㬹㔠䰮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹌㘱⸶㜱㬵㔠䰮ㄮ㘶㈮〴※⸵⹌㘱⸶㐲㬴⸵⹌㘱⸹㈲㬸㔠䰮ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹌㘱⸹㌲㬰㔠䰮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹌㘱⸹㌲㬶㔠䰮ㄮ㤶㈮㜳㔻䰮ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹌㘱⸹㌲㬹㔠䰮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹌㘱⸹㔱㬷㔠䰮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸵⹌㘱⸹㘱㬹⸵⹌㘱⸹㜱㬲㔠䰮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹌㘱⸹㐲㬰㔠䰮ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹌㜱⸲㈲㬸㔠䰮ㄮ㈷㈮㤲㔻䰮ㄮ㈷㈮〳※⸵⹌㜱⸲㌲㬱㔠䰮ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹌㜱⸲㌲㬷㔠䰮ㄮ㈷㈮㠳※⸵⹌㜱⸲㌲㬹⸵⹌㜱⸲㔱㬴㔠䰮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹌㜱⸲㘱㬶㔠䰮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹌㜱⸲㜱㬲㔠䰮ㄮ㈷ㄮ㔷㔻䰮ㄮ㈷㈮〴※⸵⹌㜱⸲㐲㬴㔠䰮ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹌㜱⸵㈲㬹㔠䰮ㄮ㔷㈮〳※⸵⹌㜱⸵㌲㬱⸵⹌㜱⸵㌲㬶㔠䰮ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹌㜱⸵㌲㬸㔠䰮ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹌㜱⸵㔱㬴㔠䰮ㄮ㔷ㄮ㜵㔻䰮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹌㜱⸵㘱㬹㔠䰮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹌㜱⸵㜱㬵㔠䰮ㄮ㔷㈮〴※⸵⹌㜱⸵㐲㬴⸵⹌㐲⸰㈲㬸㔠䰮㈮〴㈮㤲※⸵⹌㐲⸰㌲㬰㔠䰮㈮〴㈮ㄳ※⸵⹌㐲⸰㌲㬶㔠䰮㈮〴㈮㜳㔻䰮㈮〴㈮㠳※⸵⹌㐲⸰㌲㬹㔠䰮㈮〴ㄮ㐵※⸵⹌㐲⸰㔱㬷㔠䰮㈮〴ㄮ㘶※⸵⹌㐲⸰㘱㬹⸵⹌㐲⸰㜱㬲㔠䰮㈮〴ㄮ㔷※⸵⹌㐲⸰㐲㬰㔠䰮㈮〴㈮㐴※⸵⹌㐲⸴㈲㬸㔠䰮㈮㐴㈮㤲㔻䰮㈮㐴㈮〳※⸵⹌㐲⸴㌲㬱㔠䰮㈮㐴㈮㘳※⸵⹌㐲⸴㌲㬷㔠䰮㈮㐴㈮㠳※⸵⹌㐲⸴㌲㬹⸵⹌㐲⸴㔱㬴㔠䰮㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹌㐲⸴㘱㬶㔠䰮㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹌㐲⸴㜱㬲㔠䰮㈮㐴ㄮ㔷㔻䰮㈮㐴㈮〴※⸵⹌㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯钼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹏㈲⸸㈲㬸⸵⹏㈲⸸㈲㬹㔠伮㈮㠲㈮〳※⸵⹏㈲⸸㌲㬱㔠伮㈮㠲㈮㘳※⸵⹏㈲⸸㌲㬷㔠伮㈮㠲㈮㠳㔻伮㈮㠲㈮㤳※⸵⹏㈲⸸㔱㬴㔠伮㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹏㈲⸸㘱㬶㔠伮㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹏㈲⸸㜱㬲⸵⹏㈲⸸㜱㬵㔠伮㈮㠲㈮〴※⸵⹏㈲⸸㐲㬴㔠伮㈮㤲㈮㠲※⸵⹏㈲⸹㈲㬹㔠伮㈮㤲㈮〳※⸵⹏㈲⸹㌲㬱⸵⹏㈲⸹㌲㬶㔠伮㈮㤲㈮㜳※⸵⹏㈲⸹㌲㬸㔠伮㈮㤲㈮㤳※⸵⹏㈲⸹㔱㬴㔠伮㈮㤲ㄮ㜵㔻伮㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹏㈲⸹㘱㬹㔠伮㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹏㈲⸹㜱㬵㔠伮㈮㤲㈮〴※⸵⹏㈲⸹㐲㬴⸵⹏㌲⸰㈲㬸㔠伮㈮〳㈮㤲※⸵⹏㌲⸰㌲㬰㔠伮㈮〳㈮ㄳ※⸵⹏㌲⸰㌲㬶㔠伮㈮〳㈮㜳㔻伮㈮〳㈮㠳※⸵⹏㌲⸰㌲㬹㔠伮㈮〳ㄮ㐵※⸵⹏㌲⸰㔱㬷㔠伮㈮〳ㄮ㘶※⸵⹏㌲⸰㘱㬹⸵⹏㌲⸰㜱㬲㔠伮㈮〳ㄮ㔷※⸵⹏㌲⸰㐲㬰㔠伮㈮〳㈮㐴※⸵⹏㌲⸱㈲㬸㔠伮㈮ㄳ㈮㤲㔻伮㈮ㄳ㈮〳※⸵⹏㌲⸱㌲㬱㔠伮㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹏㌲⸱㌲㬷㔠伮㈮ㄳ㈮㠳※⸵⹏㌲⸱㌲㬹⸵⹏㌲⸱㔱㬴㔠伮㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹏㌲⸱㘱㬶㔠伮㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹏㌲⸱㜱㬲㔠伮㈮ㄳㄮ㔷㔻伮㈮ㄳ㈮〴※⸵⹏㌲⸱㐲㬴㔠伮㈮㘳㈮㠲※⸵⹏㌲⸶㈲㬹㔠伮㈮㘳㈮〳※⸵⹏㌲⸶㌲㬱⸵⹏㌲⸶㌲㬶㔠伮㈮㘳㈮㜳※⸵⹏㌲⸶㌲㬸㔠伮㈮㘳㈮㤳※⸵⹏㌲⸶㔱㬴㔠伮㈮㘳ㄮ㜵㔻伮㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹏㌲⸶㘱㬹㔠伮㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹏㌲⸶㜱㬵㔠伮㈮㘳㈮〴※⸵⹏㌲⸶㐲㬴⸵⹏㌲⸷㈲㬸㔠伮㈮㜳㈮㤲※⸵⹏㌲⸷㌲㬰㔠伮㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹏㌲⸷㌲㬶㔠伮㈮㜳㈮㜳㔻伮㈮㜳㈮㠳※⸵⹏㌲⸷㌲㬹㔠伮㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹏㌲⸷㔱㬷㔠伮㈮㜳ㄮ㘶※⸵⹏㌲⸷㘱㬹⸵⹏㌲⸷㜱㬲㔠伮㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹏㌲⸷㐲㬰㔠伮㈮㜳㈮㐴※⸵⹏㌲⸸㈲㬸㔠伮㈮㠳㈮㤲㔻伮㈮㠳㈮〳※⸵⹏㌲⸸㌲㬱㔠伮㈮㠳㈮㘳※⸵⹏㌲⸸㌲㬷㔠伮㈮㠳㈮㠳※⸵⹏㌲⸸㌲㬹⸵⹏㌲⸸㔱㬴㔠伮㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹏㌲⸸㘱㬶㔠伮㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹏㌲⸸㜱㬲㔠伮㈮㠳ㄮ㔷㔻伮㈮㠳㈮〴※⸵⹏㌲⸸㐲㬴㔠伮㈮㤳㈮㠲※⸵⹏㌲⸹㈲㬹㔠伮㈮㤳㈮〳※⸵⹏㌲⸹㌲㬱⸵⹏㌲⸹㌲㬶㔠伮㈮㤳㈮㜳※⸵⹏㌲⸹㌲㬸㔠伮㈮㤳㈮㤳※⸵⹏㌲⸹㔱㬴㔠伮㈮㤳ㄮ㜵㔻伮㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹏㌲⸹㘱㬹㔠伮㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹏㌲⸹㜱㬵㔠伮㈮㤳㈮〴※⸵⹏㌲⸹㐲㬴⸵⹏㔱⸴㈲㬸㔠伮ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹏㔱⸴㌲㬰㔠伮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹏㔱⸴㌲㬶㔠伮ㄮ㐵㈮㜳㔻伮ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹏㔱⸴㌲㬹㔠伮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹏㔱⸴㔱㬷㔠伮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸵⹏㔱⸴㘱㬹⸵⹏㔱⸴㜱㬲㔠伮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹏㔱⸴㐲㬰㔠伮ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹏㔱⸷㈲㬸㔠伮ㄮ㜵㈮㤲㔻伮ㄮ㜵㈮〳※⸵⹏㔱⸷㌲㬱㔠伮ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹏㔱⸷㌲㬷㔠伮ㄮ㜵㈮㠳※⸵⹏㔱⸷㌲㬹⸵⹏㔱⸷㔱㬴㔠伮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹏㔱⸷㘱㬶㔠伮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹏㔱⸷㜱㬲㔠伮ㄮ㜵ㄮ㔷㔻伮ㄮ㜵㈮〴※⸵⹏㔱⸷㐲㬴㔠伮ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹏㘱⸶㈲㬹㔠伮ㄮ㘶㈮〳※⸵⹏㘱⸶㌲㬱⸵⹏㘱⸶㌲㬶㔠伮ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹏㘱⸶㌲㬸㔠伮ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹏㘱⸶㔱㬴㔠伮ㄮ㘶ㄮ㜵㔻伮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹏㘱⸶㘱㬹㔠伮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹏㘱⸶㜱㬵㔠伮ㄮ㘶㈮〴※⸵⹏㘱⸶㐲㬴⸵⹏㘱⸹㈲㬸㔠伮ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹏㘱⸹㌲㬰㔠伮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹏㘱⸹㌲㬶㔠伮ㄮ㤶㈮㜳㔻伮ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹏㘱⸹㌲㬹㔠伮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹏㘱⸹㔱㬷㔠伮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸵⹏㘱⸹㘱㬹⸵⹏㘱⸹㜱㬲㔠伮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹏㘱⸹㐲㬰㔠伮ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹏㜱⸲㈲㬸㔠伮ㄮ㈷㈮㤲㔻伮ㄮ㈷㈮〳※⸵⹏㜱⸲㌲㬱㔠伮ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹏㜱⸲㌲㬷㔠伮ㄮ㈷㈮㠳※⸵⹏㜱⸲㌲㬹⸵⹏㜱⸲㔱㬴㔠伮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹏㜱⸲㘱㬶㔠伮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹏㜱⸲㜱㬲㔠伮ㄮ㈷ㄮ㔷㔻伮ㄮ㈷㈮〴※⸵⹏㜱⸲㐲㬴㔠伮ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹏㜱⸵㈲㬹㔠伮ㄮ㔷㈮〳※⸵⹏㜱⸵㌲㬱⸵⹏㜱⸵㌲㬶㔠伮ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹏㜱⸵㌲㬸㔠伮ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹏㜱⸵㔱㬴㔠伮ㄮ㔷ㄮ㜵㔻伮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹏㜱⸵㘱㬹㔠伮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹏㜱⸵㜱㬵㔠伮ㄮ㔷㈮〴※⸵⹏㜱⸵㐲㬴⸵⹏㐲⸰㈲㬸㔠伮㈮〴㈮㤲※⸵⹏㐲⸰㌲㬰㔠伮㈮〴㈮ㄳ※⸵⹏㐲⸰㌲㬶㔠伮㈮〴㈮㜳㔻伮㈮〴㈮㠳※⸵⹏㐲⸰㌲㬹㔠伮㈮〴ㄮ㐵※⸵⹏㐲⸰㔱㬷㔠伮㈮〴ㄮ㘶※⸵⹏㐲⸰㘱㬹⸵⹏㐲⸰㜱㬲㔠伮㈮〴ㄮ㔷※⸵⹏㐲⸰㐲㬰㔠伮㈮〴㈮㐴※⸵⹏㐲⸴㈲㬸㔠伮㈮㐴㈮㤲㔻伮㈮㐴㈮〳※⸵⹏㐲⸴㌲㬱㔠伮㈮㐴㈮㘳※⸵⹏㐲⸴㌲㬷㔠伮㈮㐴㈮㠳※⸵⹏㐲⸴㌲㬹⸵⹏㐲⸴㔱㬴㔠伮㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹏㐲⸴㘱㬶㔠伮㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹏㐲⸴㜱㬲㔠伮㈮㐴ㄮ㔷㔻伮㈮㐴㈮〴※⸵⹏㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯閼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹐㈲⸸㈲㬸⸵⹐㈲⸸㈲㬹㔠倮㈮㠲㈮〳※⸵⹐㈲⸸㌲㬱㔠倮㈮㠲㈮㘳※⸵⹐㈲⸸㌲㬷㔠倮㈮㠲㈮㠳㔻倮㈮㠲㈮㤳※⸵⹐㈲⸸㔱㬴㔠倮㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹐㈲⸸㘱㬶㔠倮㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹐㈲⸸㜱㬲⸵⹐㈲⸸㜱㬵㔠倮㈮㠲㈮〴※⸵⹐㈲⸸㐲㬴㔠倮㈮㤲㈮㠲※⸵⹐㈲⸹㈲㬹㔠倮㈮㤲㈮〳㔻倮㈮㤲㈮ㄳ※⸵⹐㈲⸹㌲㬶㔠倮㈮㤲㈮㜳※⸵⹐㈲⸹㌲㬸㔠倮㈮㤲㈮㤳※⸵⹐㈲⸹㔱㬴⸵⹐㈲⸹㔱㬷㔠倮㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹐㈲⸹㘱㬹㔠倮㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹐㈲⸹㜱㬵㔠倮㈮㤲㈮〴㔻倮㈮㤲㈮㐴※⸵⹐㌲⸰㈲㬸㔠倮㈮〳㈮㤲※⸵⹐㌲⸰㌲㬰㔠倮㈮〳㈮ㄳ※⸵⹐㌲⸰㌲㬶⸵⹐㌲⸰㌲㬷㔠倮㈮〳㈮㠳※⸵⹐㌲⸰㌲㬹㔠倮㈮〳ㄮ㐵※⸵⹐㌲⸰㔱㬷㔠倮㈮〳ㄮ㘶㔻倮㈮〳ㄮ㤶※⸵⹐㌲⸰㜱㬲㔠倮㈮〳ㄮ㔷※⸵⹐㌲⸰㐲㬰㔠倮㈮〳㈮㐴※⸵⹐㌲⸱㈲㬸⸵⹐㌲⸱㈲㬹㔠倮㈮ㄳ㈮〳※⸵⹐㌲⸱㌲㬱㔠倮㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹐㌲⸱㌲㬷㔠倮㈮ㄳ㈮㠳㔻倮㈮ㄳ㈮㤳※⸵⹐㌲⸱㔱㬴㔠倮㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹐㌲⸱㘱㬶㔠倮㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹐㌲⸱㜱㬲⸵⹐㌲⸱㜱㬵㔠倮㈮ㄳ㈮〴※⸵⹐㌲⸱㐲㬴㔠倮㈮㘳㈮㠲※⸵⹐㌲⸶㈲㬹㔠倮㈮㘳㈮〳㔻倮㈮㘳㈮ㄳ※⸵⹐㌲⸶㌲㬶㔠倮㈮㘳㈮㜳※⸵⹐㌲⸶㌲㬸㔠倮㈮㘳㈮㤳※⸵⹐㌲⸶㔱㬴⸵⹐㌲⸶㔱㬷㔠倮㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹐㌲⸶㘱㬹㔠倮㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹐㌲⸶㜱㬵㔠倮㈮㘳㈮〴㔻倮㈮㘳㈮㐴※⸵⹐㌲⸷㈲㬸㔠倮㈮㜳㈮㤲※⸵⹐㌲⸷㌲㬰㔠倮㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹐㌲⸷㌲㬶⸵⹐㌲⸷㌲㬷㔠倮㈮㜳㈮㠳※⸵⹐㌲⸷㌲㬹㔠倮㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹐㌲⸷㔱㬷㔠倮㈮㜳ㄮ㘶㔻倮㈮㜳ㄮ㤶※⸵⹐㌲⸷㜱㬲㔠倮㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹐㌲⸷㐲㬰㔠倮㈮㜳㈮㐴※⸵⹐㌲⸸㈲㬸⸵⹐㌲⸸㈲㬹㔠倮㈮㠳㈮〳※⸵⹐㌲⸸㌲㬱㔠倮㈮㠳㈮㘳※⸵⹐㌲⸸㌲㬷㔠倮㈮㠳㈮㠳㔻倮㈮㠳㈮㤳※⸵⹐㌲⸸㔱㬴㔠倮㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹐㌲⸸㘱㬶㔠倮㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹐㌲⸸㜱㬲⸵⹐㌲⸸㜱㬵㔠倮㈮㠳㈮〴※⸵⹐㌲⸸㐲㬴㔠倮㈮㤳㈮㠲※⸵⹐㌲⸹㈲㬹㔠倮㈮㤳㈮〳㔻倮㈮㤳㈮ㄳ※⸵⹐㌲⸹㌲㬶㔠倮㈮㤳㈮㜳※⸵⹐㌲⸹㌲㬸㔠倮㈮㤳㈮㤳※⸵⹐㌲⸹㔱㬴⸵⹐㌲⸹㔱㬷㔠倮㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹐㌲⸹㘱㬹㔠倮㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹐㌲⸹㜱㬵㔠倮㈮㤳㈮〴㔻倮㈮㤳㈮㐴※⸵⹐㔱⸴㈲㬸㔠倮ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹐㔱⸴㌲㬰㔠倮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹐㔱⸴㌲㬶⸵⹐㔱⸴㌲㬷㔠倮ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹐㔱⸴㌲㬹㔠倮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹐㔱⸴㔱㬷㔠倮ㄮ㐵ㄮ㘶㔻倮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸵⹐㔱⸴㜱㬲㔠倮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹐㔱⸴㐲㬰㔠倮ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹐㔱⸷㈲㬸⸵⹐㔱⸷㈲㬹㔠倮ㄮ㜵㈮〳※⸵⹐㔱⸷㌲㬱㔠倮ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹐㔱⸷㌲㬷㔠倮ㄮ㜵㈮㠳㔻倮ㄮ㜵㈮㤳※⸵⹐㔱⸷㔱㬴㔠倮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹐㔱⸷㘱㬶㔠倮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹐㔱⸷㜱㬲⸵⹐㔱⸷㜱㬵㔠倮ㄮ㜵㈮〴※⸵⹐㔱⸷㐲㬴㔠倮ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹐㘱⸶㈲㬹㔠倮ㄮ㘶㈮〳㔻倮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸵⹐㘱⸶㌲㬶㔠倮ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹐㘱⸶㌲㬸㔠倮ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹐㘱⸶㔱㬴⸵⹐㘱⸶㔱㬷㔠倮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹐㘱⸶㘱㬹㔠倮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹐㘱⸶㜱㬵㔠倮ㄮ㘶㈮〴㔻倮ㄮ㘶㈮㐴※⸵⹐㘱⸹㈲㬸㔠倮ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹐㘱⸹㌲㬰㔠倮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹐㘱⸹㌲㬶⸵⹐㘱⸹㌲㬷㔠倮ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹐㘱⸹㌲㬹㔠倮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹐㘱⸹㔱㬷㔠倮ㄮ㤶ㄮ㘶㔻倮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸵⹐㘱⸹㜱㬲㔠倮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹐㘱⸹㐲㬰㔠倮ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹐㜱⸲㈲㬸⸵⹐㜱⸲㈲㬹㔠倮ㄮ㈷㈮〳※⸵⹐㜱⸲㌲㬱㔠倮ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹐㜱⸲㌲㬷㔠倮ㄮ㈷㈮㠳㔻倮ㄮ㈷㈮㤳※⸵⹐㜱⸲㔱㬴㔠倮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹐㜱⸲㘱㬶㔠倮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹐㜱⸲㜱㬲⸵⹐㜱⸲㜱㬵㔠倮ㄮ㈷㈮〴※⸵⹐㜱⸲㐲㬴㔠倮ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹐㜱⸵㈲㬹㔠倮ㄮ㔷㈮〳㔻倮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸵⹐㜱⸵㌲㬶㔠倮ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹐㜱⸵㌲㬸㔠倮ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹐㜱⸵㔱㬴⸵⹐㜱⸵㔱㬷㔠倮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹐㜱⸵㘱㬹㔠倮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹐㜱⸵㜱㬵㔠倮ㄮ㔷㈮〴㔻倮ㄮ㔷㈮㐴※⸵⹐㐲⸰㈲㬸㔠倮㈮〴㈮㤲※⸵⹐㐲⸰㌲㬰㔠倮㈮〴㈮ㄳ※⸵⹐㐲⸰㌲㬶⸵⹐㐲⸰㌲㬷㔠倮㈮〴㈮㠳※⸵⹐㐲⸰㌲㬹㔠倮㈮〴ㄮ㐵※⸵⹐㐲⸰㔱㬷㔠倮㈮〴ㄮ㘶㔻倮㈮〴ㄮ㤶※⸵⹐㐲⸰㜱㬲㔠倮㈮〴ㄮ㔷※⸵⹐㐲⸰㐲㬰㔠倮㈮〴㈮㐴※⸵⹐㐲⸴㈲㬸⸵⹐㐲⸴㈲㬹㔠倮㈮㐴㈮〳※⸵⹐㐲⸴㌲㬱㔠倮㈮㐴㈮㘳※⸵⹐㐲⸴㌲㬷㔠倮㈮㐴㈮㠳㔻倮㈮㐴㈮㤳※⸵⹐㐲⸴㔱㬴㔠倮㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹐㐲⸴㘱㬶㔠倮㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹐㐲⸴㜱㬲⸵⹐㐲⸴㜱㬵㔠倮㈮㐴㈮〴※⸵⹐㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯閼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹕㈲⸸㈲㬸⸵⹕㈲⸸㈲㬹㔠售㈮㠲㈮〳※⸵⹕㈲⸸㌲㬱㔠售㈮㠲㈮㘳※⸵⹕㈲⸸㌲㬷㔠售㈮㠲㈮㠳㔻售㈮㠲㈮㤳※⸵⹕㈲⸸㔱㬴㔠售㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹕㈲⸸㘱㬶㔠售㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹕㈲⸸㜱㬲⸵⹕㈲⸸㜱㬵㔠售㈮㠲㈮〴※⸵⹕㈲⸸㐲㬴㔠售㈮㤲㈮㠲※⸵⹕㈲⸹㈲㬹㔠售㈮㤲㈮〳㔻售㈮㤲㈮ㄳ※⸵⹕㈲⸹㌲㬶㔠售㈮㤲㈮㜳※⸵⹕㈲⸹㌲㬸㔠售㈮㤲㈮㤳※⸵⹕㈲⸹㔱㬴⸵⹕㈲⸹㔱㬷㔠售㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹕㈲⸹㘱㬹㔠售㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹕㈲⸹㜱㬵㔠售㈮㤲㈮〴㔻售㈮㤲㈮㐴※⸵⹕㌲⸰㈲㬸㔠售㈮〳㈮㤲※⸵⹕㌲⸰㌲㬰㔠售㈮〳㈮ㄳ※⸵⹕㌲⸰㌲㬶⸵⹕㌲⸰㌲㬷㔠售㈮〳㈮㠳※⸵⹕㌲⸰㌲㬹㔠售㈮〳ㄮ㐵※⸵⹕㌲⸰㔱㬷㔠售㈮〳ㄮ㘶㔻售㈮〳ㄮ㤶※⸵⹕㌲⸰㜱㬲㔠售㈮〳ㄮ㔷※⸵⹕㌲⸰㐲㬰㔠售㈮〳㈮㐴※⸵⹕㌲⸱㈲㬸⸵⹕㌲⸱㈲㬹㔠售㈮ㄳ㈮〳※⸵⹕㌲⸱㌲㬱㔠售㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹕㌲⸱㌲㬷㔠售㈮ㄳ㈮㠳㔻售㈮ㄳ㈮㤳※⸵⹕㌲⸱㔱㬴㔠售㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹕㌲⸱㘱㬶㔠售㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹕㌲⸱㜱㬲⸵⹕㌲⸱㜱㬵㔠售㈮ㄳ㈮〴※⸵⹕㌲⸱㐲㬴㔠售㈮㘳㈮㠲※⸵⹕㌲⸶㈲㬹㔠售㈮㘳㈮〳㔻售㈮㘳㈮ㄳ※⸵⹕㌲⸶㌲㬶㔠售㈮㘳㈮㜳※⸵⹕㌲⸶㌲㬸㔠售㈮㘳㈮㤳※⸵⹕㌲⸶㔱㬴⸵⹕㌲⸶㔱㬷㔠售㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹕㌲⸶㘱㬹㔠售㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹕㌲⸶㜱㬵㔠售㈮㘳㈮〴㔻售㈮㘳㈮㐴※⸵⹕㌲⸷㈲㬸㔠售㈮㜳㈮㤲※⸵⹕㌲⸷㌲㬰㔠售㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹕㌲⸷㌲㬶⸵⹕㌲⸷㌲㬷㔠售㈮㜳㈮㠳※⸵⹕㌲⸷㌲㬹㔠售㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹕㌲⸷㔱㬷㔠售㈮㜳ㄮ㘶㔻售㈮㜳ㄮ㤶※⸵⹕㌲⸷㜱㬲㔠售㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹕㌲⸷㐲㬰㔠售㈮㜳㈮㐴※⸵⹕㌲⸸㈲㬸⸵⹕㌲⸸㈲㬹㔠售㈮㠳㈮〳※⸵⹕㌲⸸㌲㬱㔠售㈮㠳㈮㘳※⸵⹕㌲⸸㌲㬷㔠售㈮㠳㈮㠳㔻售㈮㠳㈮㤳※⸵⹕㌲⸸㔱㬴㔠售㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹕㌲⸸㘱㬶㔠售㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹕㌲⸸㜱㬲⸵⹕㌲⸸㜱㬵㔠售㈮㠳㈮〴※⸵⹕㌲⸸㐲㬴㔠售㈮㤳㈮㠲※⸵⹕㌲⸹㈲㬹㔠售㈮㤳㈮〳㔻售㈮㤳㈮ㄳ※⸵⹕㌲⸹㌲㬶㔠售㈮㤳㈮㜳※⸵⹕㌲⸹㌲㬸㔠售㈮㤳㈮㤳※⸵⹕㌲⸹㔱㬴⸵⹕㌲⸹㔱㬷㔠售㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹕㌲⸹㘱㬹㔠售㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹕㌲⸹㜱㬵㔠售㈮㤳㈮〴㔻售㈮㤳㈮㐴※⸵⹕㔱⸴㈲㬸㔠售ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹕㔱⸴㌲㬰㔠售ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹕㔱⸴㌲㬶⸵⹕㔱⸴㌲㬷㔠售ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹕㔱⸴㌲㬹㔠售ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹕㔱⸴㔱㬷㔠售ㄮ㐵ㄮ㘶㔻售ㄮ㐵ㄮ㤶※⸵⹕㔱⸴㜱㬲㔠售ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹕㔱⸴㐲㬰㔠售ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹕㔱⸷㈲㬸⸵⹕㔱⸷㈲㬹㔠售ㄮ㜵㈮〳※⸵⹕㔱⸷㌲㬱㔠售ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹕㔱⸷㌲㬷㔠售ㄮ㜵㈮㠳㔻售ㄮ㜵㈮㤳※⸵⹕㔱⸷㔱㬴㔠售ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹕㔱⸷㘱㬶㔠售ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹕㔱⸷㜱㬲⸵⹕㔱⸷㜱㬵㔠售ㄮ㜵㈮〴※⸵⹕㔱⸷㐲㬴㔠售ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹕㘱⸶㈲㬹㔠售ㄮ㘶㈮〳㔻售ㄮ㘶㈮ㄳ※⸵⹕㘱⸶㌲㬶㔠售ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹕㘱⸶㌲㬸㔠售ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹕㘱⸶㔱㬴⸵⹕㘱⸶㔱㬷㔠售ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹕㘱⸶㘱㬹㔠售ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹕㘱⸶㜱㬵㔠售ㄮ㘶㈮〴㔻售ㄮ㘶㈮㐴※⸵⹕㘱⸹㈲㬸㔠售ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹕㘱⸹㌲㬰㔠售ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹕㘱⸹㌲㬶⸵⹕㘱⸹㌲㬷㔠售ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹕㘱⸹㌲㬹㔠售ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹕㘱⸹㔱㬷㔠售ㄮ㤶ㄮ㘶㔻售ㄮ㤶ㄮ㤶※⸵⹕㘱⸹㜱㬲㔠售ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹕㘱⸹㐲㬰㔠售ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹕㜱⸲㈲㬸⸵⹕㜱⸲㈲㬹㔠售ㄮ㈷㈮〳※⸵⹕㜱⸲㌲㬱㔠售ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹕㜱⸲㌲㬷㔠售ㄮ㈷㈮㠳㔻售ㄮ㈷㈮㤳※⸵⹕㜱⸲㔱㬴㔠售ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹕㜱⸲㘱㬶㔠售ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹕㜱⸲㜱㬲⸵⹕㜱⸲㜱㬵㔠售ㄮ㈷㈮〴※⸵⹕㜱⸲㐲㬴㔠售ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹕㜱⸵㈲㬹㔠售ㄮ㔷㈮〳㔻售ㄮ㔷㈮ㄳ※⸵⹕㜱⸵㌲㬶㔠售ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹕㜱⸵㌲㬸㔠售ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹕㜱⸵㔱㬴⸵⹕㜱⸵㔱㬷㔠售ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹕㜱⸵㘱㬹㔠售ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹕㜱⸵㜱㬵㔠售ㄮ㔷㈮〴㔻售ㄮ㔷㈮㐴※⸵⹕㐲⸰㈲㬸㔠售㈮〴㈮㤲※⸵⹕㐲⸰㌲㬰㔠售㈮〴㈮ㄳ※⸵⹕㐲⸰㌲㬶⸵⹕㐲⸰㌲㬷㔠售㈮〴㈮㠳※⸵⹕㐲⸰㌲㬹㔠售㈮〴ㄮ㐵※⸵⹕㐲⸰㔱㬷㔠售㈮〴ㄮ㘶㔻售㈮〴ㄮ㤶※⸵⹕㐲⸰㜱㬲㔠售㈮〴ㄮ㔷※⸵⹕㐲⸰㐲㬰㔠售㈮〴㈮㐴※⸵⹕㐲⸴㈲㬸⸵⹕㐲⸴㈲㬹㔠售㈮㐴㈮〳※⸵⹕㐲⸴㌲㬱㔠售㈮㐴㈮㘳※⸵⹕㐲⸴㌲㬷㔠售㈮㐴㈮㠳㔻售㈮㐴㈮㤳※⸵⹕㐲⸴㔱㬴㔠售㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹕㐲⸴㘱㬶㔠售㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹕㐲⸴㜱㬲㔠售㈮㐴ㄮ㔷㔻售㈮㐴㈮〴※⸵⹕㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯閼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹗㈲⸸㈲㬸⸵⹗㈲⸸㈲㬹㔠圮㈮㠲㈮〳※⸵⹗㈲⸸㌲㬱㔠圮㈮㠲㈮㘳※⸵⹗㈲⸸㌲㬷㔠圮㈮㠲㈮㠳㔻圮㈮㠲㈮㤳※⸵⹗㈲⸸㔱㬴㔠圮㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹗㈲⸸㘱㬶㔠圮㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹗㈲⸸㜱㬲⸵⹗㈲⸸㜱㬵㔠圮㈮㠲㈮〴※⸵⹗㈲⸸㐲㬴㔠圮㈮㤲㈮㠲※⸵⹗㈲⸹㈲㬹㔠圮㈮㤲㈮〳㔻圮㈮㤲㈮ㄳ※⸵⹗㈲⸹㌲㬶㔠圮㈮㤲㈮㜳※⸵⹗㈲⸹㌲㬸㔠圮㈮㤲㈮㤳※⸵⹗㈲⸹㔱㬴⸵⹗㈲⸹㔱㬷㔠圮㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹗㈲⸹㘱㬹㔠圮㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹗㈲⸹㜱㬵㔠圮㈮㤲㈮〴㔻圮㈮㤲㈮㐴※⸵⹗㌲⸰㈲㬸㔠圮㈮〳㈮㤲※⸵⹗㌲⸰㌲㬰㔠圮㈮〳㈮ㄳ※⸵⹗㌲⸰㌲㬶⸵⹗㌲⸰㌲㬷㔠圮㈮〳㈮㠳※⸵⹗㌲⸰㌲㬹㔠圮㈮〳ㄮ㐵※⸵⹗㌲⸰㔱㬷㔠圮㈮〳ㄮ㘶㔻圮㈮〳ㄮ㤶※⸵⹗㌲⸰㜱㬲㔠圮㈮〳ㄮ㔷※⸵⹗㌲⸰㐲㬰㔠圮㈮〳㈮㐴※⸵⹗㌲⸱㈲㬸⸵⹗㌲⸱㈲㬹㔠圮㈮ㄳ㈮〳※⸵⹗㌲⸱㌲㬱㔠圮㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹗㌲⸱㌲㬷㔠圮㈮ㄳ㈮㠳※⸵⹗㌲⸱㌲㬹⸵⹗㌲⸱㔱㬴㔠圮㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹗㌲⸱㘱㬶㔠圮㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹗㌲⸱㜱㬲㔠圮㈮ㄳㄮ㔷㔻圮㈮ㄳ㈮〴※⸵⹗㌲⸱㐲㬴㔠圮㈮㘳㈮㠲※⸵⹗㌲⸶㈲㬹㔠圮㈮㘳㈮〳※⸵⹗㌲⸶㌲㬱⸵⹗㌲⸶㌲㬶㔠圮㈮㘳㈮㜳※⸵⹗㌲⸶㌲㬸㔠圮㈮㘳㈮㤳※⸵⹗㌲⸶㔱㬴㔠圮㈮㘳ㄮ㜵㔻圮㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹗㌲⸶㘱㬹㔠圮㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹗㌲⸶㜱㬵㔠圮㈮㘳㈮〴※⸵⹗㌲⸶㐲㬴⸵⹗㌲⸷㈲㬸㔠圮㈮㜳㈮㤲※⸵⹗㌲⸷㌲㬰㔠圮㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹗㌲⸷㌲㬶㔠圮㈮㜳㈮㜳㔻圮㈮㜳㈮㠳※⸵⹗㌲⸷㌲㬹㔠圮㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹗㌲⸷㔱㬷㔠圮㈮㜳ㄮ㘶※⸵⹗㌲⸷㘱㬹⸵⹗㌲⸷㜱㬲㔠圮㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹗㌲⸷㐲㬰㔠圮㈮㜳㈮㐴※⸵⹗㌲⸸㈲㬸㔠圮㈮㠳㈮㤲㔻圮㈮㠳㈮〳※⸵⹗㌲⸸㌲㬱㔠圮㈮㠳㈮㘳※⸵⹗㌲⸸㌲㬷㔠圮㈮㠳㈮㠳※⸵⹗㌲⸸㌲㬹⸵⹗㌲⸸㔱㬴㔠圮㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹗㌲⸸㘱㬶㔠圮㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹗㌲⸸㜱㬲㔠圮㈮㠳ㄮ㔷㔻圮㈮㠳㈮〴※⸵⹗㌲⸸㐲㬴㔠圮㈮㤳㈮㠲※⸵⹗㌲⸹㈲㬹㔠圮㈮㤳㈮〳※⸵⹗㌲⸹㌲㬱⸵⹗㌲⸹㌲㬶㔠圮㈮㤳㈮㜳※⸵⹗㌲⸹㌲㬸㔠圮㈮㤳㈮㤳※⸵⹗㌲⸹㔱㬴㔠圮㈮㤳ㄮ㜵㔻圮㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹗㌲⸹㘱㬹㔠圮㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹗㌲⸹㜱㬵㔠圮㈮㤳㈮〴※⸵⹗㌲⸹㐲㬴⸵⹗㔱⸴㈲㬸㔠圮ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹗㔱⸴㌲㬰㔠圮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹗㔱⸴㌲㬶㔠圮ㄮ㐵㈮㜳㔻圮ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹗㔱⸴㌲㬹㔠圮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹗㔱⸴㔱㬷㔠圮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸵⹗㔱⸴㘱㬹⸵⹗㔱⸴㜱㬲㔠圮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹗㔱⸴㐲㬰㔠圮ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹗㔱⸷㈲㬸㔠圮ㄮ㜵㈮㤲㔻圮ㄮ㜵㈮〳※⸵⹗㔱⸷㌲㬱㔠圮ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹗㔱⸷㌲㬷㔠圮ㄮ㜵㈮㠳※⸵⹗㔱⸷㌲㬹⸵⹗㔱⸷㔱㬴㔠圮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹗㔱⸷㘱㬶㔠圮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹗㔱⸷㜱㬲㔠圮ㄮ㜵ㄮ㔷㔻圮ㄮ㜵㈮〴※⸵⹗㔱⸷㐲㬴㔠圮ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹗㘱⸶㈲㬹㔠圮ㄮ㘶㈮〳※⸵⹗㘱⸶㌲㬱⸵⹗㘱⸶㌲㬶㔠圮ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹗㘱⸶㌲㬸㔠圮ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹗㘱⸶㔱㬴㔠圮ㄮ㘶ㄮ㜵㔻圮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹗㘱⸶㘱㬹㔠圮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹗㘱⸶㜱㬵㔠圮ㄮ㘶㈮〴※⸵⹗㘱⸶㐲㬴⸵⹗㘱⸹㈲㬸㔠圮ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹗㘱⸹㌲㬰㔠圮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹗㘱⸹㌲㬶㔠圮ㄮ㤶㈮㜳㔻圮ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹗㘱⸹㌲㬹㔠圮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹗㘱⸹㔱㬷㔠圮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸵⹗㘱⸹㘱㬹⸵⹗㘱⸹㜱㬲㔠圮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹗㘱⸹㐲㬰㔠圮ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹗㜱⸲㈲㬸㔠圮ㄮ㈷㈮㤲㔻圮ㄮ㈷㈮〳※⸵⹗㜱⸲㌲㬱㔠圮ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹗㜱⸲㌲㬷㔠圮ㄮ㈷㈮㠳※⸵⹗㜱⸲㌲㬹⸵⹗㜱⸲㔱㬴㔠圮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹗㜱⸲㘱㬶㔠圮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹗㜱⸲㜱㬲㔠圮ㄮ㈷ㄮ㔷㔻圮ㄮ㈷㈮〴※⸵⹗㜱⸲㐲㬴㔠圮ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹗㜱⸵㈲㬹㔠圮ㄮ㔷㈮〳※⸵⹗㜱⸵㌲㬱⸵⹗㜱⸵㌲㬶㔠圮ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹗㜱⸵㌲㬸㔠圮ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹗㜱⸵㔱㬴㔠圮ㄮ㔷ㄮ㜵㔻圮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹗㜱⸵㘱㬹㔠圮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹗㜱⸵㜱㬵㔠圮ㄮ㔷㈮〴※⸵⹗㜱⸵㐲㬴⸵⹗㐲⸰㈲㬸㔠圮㈮〴㈮㤲※⸵⹗㐲⸰㌲㬰㔠圮㈮〴㈮ㄳ※⸵⹗㐲⸰㌲㬶㔠圮㈮〴㈮㜳㔻圮㈮〴㈮㠳※⸵⹗㐲⸰㌲㬹㔠圮㈮〴ㄮ㐵※⸵⹗㐲⸰㔱㬷㔠圮㈮〴ㄮ㘶※⸵⹗㐲⸰㘱㬹⸵⹗㐲⸰㜱㬲㔠圮㈮〴ㄮ㔷※⸵⹗㐲⸰㐲㬰㔠圮㈮〴㈮㐴※⸵⹗㐲⸴㈲㬸㔠圮㈮㐴㈮㤲㔻圮㈮㐴㈮〳※⸵⹗㐲⸴㌲㬱㔠圮㈮㐴㈮㘳※⸵⹗㐲⸴㌲㬷㔠圮㈮㐴㈮㠳※⸵⹗㐲⸴㌲㬹⸵⹗㐲⸴㔱㬴㔠圮㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹗㐲⸴㘱㬶㔠圮㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹗㐲⸴㜱㬲㔠圮㈮㐴ㄮ㔷㔻圮㈮㐴㈮〴※⸵⹗㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯閼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸵⹙㈲⸸㈲㬸⸵⹙㈲⸸㈲㬹㔠央㈮㠲㈮〳※⸵⹙㈲⸸㌲㬱㔠央㈮㠲㈮㘳※⸵⹙㈲⸸㌲㬷㔠央㈮㠲㈮㠳㔻央㈮㠲㈮㤳※⸵⹙㈲⸸㔱㬴㔠央㈮㠲ㄮ㜵※⸵⹙㈲⸸㘱㬶㔠央㈮㠲ㄮ㤶※⸵⹙㈲⸸㜱㬲⸵⹙㈲⸸㜱㬵㔠央㈮㠲㈮〴※⸵⹙㈲⸸㐲㬴㔠央㈮㤲㈮㠲※⸵⹙㈲⸹㈲㬹㔠央㈮㤲㈮〳㔻央㈮㤲㈮ㄳ※⸵⹙㈲⸹㌲㬶㔠央㈮㤲㈮㜳※⸵⹙㈲⸹㌲㬸㔠央㈮㤲㈮㤳※⸵⹙㈲⸹㔱㬴⸵⹙㈲⸹㔱㬷㔠央㈮㤲ㄮ㘶※⸵⹙㈲⸹㘱㬹㔠央㈮㤲ㄮ㈷※⸵⹙㈲⸹㜱㬵㔠央㈮㤲㈮〴㔻央㈮㤲㈮㐴※⸵⹙㌲⸰㈲㬸㔠央㈮〳㈮㤲※⸵⹙㌲⸰㌲㬰㔠央㈮〳㈮ㄳ※⸵⹙㌲⸰㌲㬶⸵⹙㌲⸰㌲㬷㔠央㈮〳㈮㠳※⸵⹙㌲⸰㌲㬹㔠央㈮〳ㄮ㐵※⸵⹙㌲⸰㔱㬷㔠央㈮〳ㄮ㘶㔻央㈮〳ㄮ㤶※⸵⹙㌲⸰㜱㬲㔠央㈮〳ㄮ㔷※⸵⹙㌲⸰㐲㬰㔠央㈮〳㈮㐴※⸵⹙㌲⸱㈲㬸⸵⹙㌲⸱㈲㬹㔠央㈮ㄳ㈮〳※⸵⹙㌲⸱㌲㬱㔠央㈮ㄳ㈮㘳※⸵⹙㌲⸱㌲㬷㔠央㈮ㄳ㈮㠳㔻央㈮ㄳ㈮㤳※⸵⹙㌲⸱㔱㬴㔠央㈮ㄳㄮ㜵※⸵⹙㌲⸱㘱㬶㔠央㈮ㄳㄮ㤶※⸵⹙㌲⸱㜱㬲⸵⹙㌲⸱㜱㬵㔠央㈮ㄳ㈮〴※⸵⹙㌲⸱㐲㬴㔠央㈮㘳㈮㠲※⸵⹙㌲⸶㈲㬹㔠央㈮㘳㈮〳㔻央㈮㘳㈮ㄳ※⸵⹙㌲⸶㌲㬶㔠央㈮㘳㈮㜳※⸵⹙㌲⸶㌲㬸㔠央㈮㘳㈮㤳※⸵⹙㌲⸶㔱㬴⸵⹙㌲⸶㔱㬷㔠央㈮㘳ㄮ㘶※⸵⹙㌲⸶㘱㬹㔠央㈮㘳ㄮ㈷※⸵⹙㌲⸶㜱㬵㔠央㈮㘳㈮〴㔻央㈮㘳㈮㐴※⸵⹙㌲⸷㈲㬸㔠央㈮㜳㈮㤲※⸵⹙㌲⸷㌲㬰㔠央㈮㜳㈮ㄳ※⸵⹙㌲⸷㌲㬶⸵⹙㌲⸷㌲㬷㔠央㈮㜳㈮㠳※⸵⹙㌲⸷㌲㬹㔠央㈮㜳ㄮ㐵※⸵⹙㌲⸷㔱㬷㔠央㈮㜳ㄮ㘶㔻央㈮㜳ㄮ㤶※⸵⹙㌲⸷㜱㬲㔠央㈮㜳ㄮ㔷※⸵⹙㌲⸷㐲㬰㔠央㈮㜳㈮㐴※⸵⹙㌲⸸㈲㬸⸵⹙㌲⸸㈲㬹㔠央㈮㠳㈮〳※⸵⹙㌲⸸㌲㬱㔠央㈮㠳㈮㘳※⸵⹙㌲⸸㌲㬷㔠央㈮㠳㈮㠳㔻央㈮㠳㈮㤳※⸵⹙㌲⸸㔱㬴㔠央㈮㠳ㄮ㜵※⸵⹙㌲⸸㘱㬶㔠央㈮㠳ㄮ㤶※⸵⹙㌲⸸㜱㬲⸵⹙㌲⸸㜱㬵㔠央㈮㠳㈮〴※⸵⹙㌲⸸㐲㬴㔠央㈮㤳㈮㠲※⸵⹙㌲⸹㈲㬹㔠央㈮㤳㈮〳㔻央㈮㤳㈮ㄳ※⸵⹙㌲⸹㌲㬶㔠央㈮㤳㈮㜳※⸵⹙㌲⸹㌲㬸㔠央㈮㤳㈮㤳※⸵⹙㌲⸹㔱㬴⸵⹙㌲⸹㔱㬷㔠央㈮㤳ㄮ㘶※⸵⹙㌲⸹㘱㬹㔠央㈮㤳ㄮ㈷※⸵⹙㌲⸹㜱㬵㔠央㈮㤳㈮〴㔻央㈮㤳㈮㐴※⸵⹙㔱⸴㈲㬸㔠央ㄮ㐵㈮㤲※⸵⹙㔱⸴㌲㬰㔠央ㄮ㐵㈮ㄳ※⸵⹙㔱⸴㌲㬶⸵⹙㔱⸴㌲㬷㔠央ㄮ㐵㈮㠳※⸵⹙㔱⸴㌲㬹㔠央ㄮ㐵ㄮ㐵※⸵⹙㔱⸴㔱㬷㔠央ㄮ㐵ㄮ㘶㔻央ㄮ㐵ㄮ㤶※⸵⹙㔱⸴㜱㬲㔠央ㄮ㐵ㄮ㔷※⸵⹙㔱⸴㐲㬰㔠央ㄮ㐵㈮㐴※⸵⹙㔱⸷㈲㬸⸵⹙㔱⸷㈲㬹㔠央ㄮ㜵㈮〳※⸵⹙㔱⸷㌲㬱㔠央ㄮ㜵㈮㘳※⸵⹙㔱⸷㌲㬷㔠央ㄮ㜵㈮㠳㔻央ㄮ㜵㈮㤳※⸵⹙㔱⸷㔱㬴㔠央ㄮ㜵ㄮ㜵※⸵⹙㔱⸷㘱㬶㔠央ㄮ㜵ㄮ㤶※⸵⹙㔱⸷㜱㬲⸵⹙㔱⸷㜱㬵㔠央ㄮ㜵㈮〴※⸵⹙㔱⸷㐲㬴㔠央ㄮ㘶㈮㠲※⸵⹙㘱⸶㈲㬹㔠央ㄮ㘶㈮〳㔻央ㄮ㘶㈮ㄳ※⸵⹙㘱⸶㌲㬶㔠央ㄮ㘶㈮㜳※⸵⹙㘱⸶㌲㬸㔠央ㄮ㘶㈮㤳※⸵⹙㘱⸶㔱㬴⸵⹙㘱⸶㔱㬷㔠央ㄮ㘶ㄮ㘶※⸵⹙㘱⸶㘱㬹㔠央ㄮ㘶ㄮ㈷※⸵⹙㘱⸶㜱㬵㔠央ㄮ㘶㈮〴㔻央ㄮ㘶㈮㐴※⸵⹙㘱⸹㈲㬸㔠央ㄮ㤶㈮㤲※⸵⹙㘱⸹㌲㬰㔠央ㄮ㤶㈮ㄳ※⸵⹙㘱⸹㌲㬶⸵⹙㘱⸹㌲㬷㔠央ㄮ㤶㈮㠳※⸵⹙㘱⸹㌲㬹㔠央ㄮ㤶ㄮ㐵※⸵⹙㘱⸹㔱㬷㔠央ㄮ㤶ㄮ㘶㔻央ㄮ㤶ㄮ㤶※⸵⹙㘱⸹㜱㬲㔠央ㄮ㤶ㄮ㔷※⸵⹙㘱⸹㐲㬰㔠央ㄮ㤶㈮㐴※⸵⹙㜱⸲㈲㬸⸵⹙㜱⸲㈲㬹㔠央ㄮ㈷㈮〳※⸵⹙㜱⸲㌲㬱㔠央ㄮ㈷㈮㘳※⸵⹙㜱⸲㌲㬷㔠央ㄮ㈷㈮㠳㔻央ㄮ㈷㈮㤳※⸵⹙㜱⸲㔱㬴㔠央ㄮ㈷ㄮ㜵※⸵⹙㜱⸲㘱㬶㔠央ㄮ㈷ㄮ㤶※⸵⹙㜱⸲㜱㬲⸵⹙㜱⸲㜱㬵㔠央ㄮ㈷㈮〴※⸵⹙㜱⸲㐲㬴㔠央ㄮ㔷㈮㠲※⸵⹙㜱⸵㈲㬹㔠央ㄮ㔷㈮〳㔻央ㄮ㔷㈮ㄳ※⸵⹙㜱⸵㌲㬶㔠央ㄮ㔷㈮㜳※⸵⹙㜱⸵㌲㬸㔠央ㄮ㔷㈮㤳※⸵⹙㜱⸵㔱㬴⸵⹙㜱⸵㔱㬷㔠央ㄮ㔷ㄮ㘶※⸵⹙㜱⸵㘱㬹㔠央ㄮ㔷ㄮ㈷※⸵⹙㜱⸵㜱㬵㔠央ㄮ㔷㈮〴㔻央ㄮ㔷㈮㐴※⸵⹙㐲⸰㈲㬸㔠央㈮〴㈮㤲※⸵⹙㐲⸰㌲㬰㔠央㈮〴㈮ㄳ※⸵⹙㐲⸰㌲㬶⸵⹙㐲⸰㌲㬷㔠央㈮〴㈮㠳※⸵⹙㐲⸰㌲㬹㔠央㈮〴ㄮ㐵※⸵⹙㐲⸰㔱㬷㔠央㈮〴ㄮ㘶㔻央㈮〴ㄮ㤶※⸵⹙㐲⸰㜱㬲㔠央㈮〴ㄮ㔷※⸵⹙㐲⸰㐲㬰㔠央㈮〴㈮㐴※⸵⹙㐲⸴㈲㬸⸵⹙㐲⸴㈲㬹㔠央㈮㐴㈮〳※⸵⹙㐲⸴㌲㬱㔠央㈮㐴㈮㘳※⸵⹙㐲⸴㌲㬷㔠央㈮㐴㈮㠳㔻央㈮㐴㈮㤳※⸵⹙㐲⸴㔱㬴㔠央㈮㐴ㄮ㜵※⸵⹙㐲⸴㘱㬶㔠央㈮㐴ㄮ㤶※⸵⹙㐲⸴㜱㬲⸵⹙㐲⸴㜱㬵㔠央㈮㐴㈮〴※⸵⹙㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯閼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸶⹂㈲⸸㈲㬸⸶⹂㈲⸸㈲㬹㘠䈮㈮㠲㈮〳※⸶⹂㈲⸸㌲㬱㘠䈮㈮㠲㈮㘳※⸶⹂㈲⸸㌲㬷㘠䈮㈮㠲㈮㠳㘻䈮㈮㠲㈮㤳※⸶⹂㈲⸸㔱㬴㘠䈮㈮㠲ㄮ㜵※⸶⹂㈲⸸㘱㬶㘠䈮㈮㠲ㄮ㤶※⸶⹂㈲⸸㜱㬲⸶⹂㈲⸸㜱㬵㘠䈮㈮㠲㈮〴※⸶⹂㈲⸸㐲㬴㘠䈮㈮㤲㈮㠲※⸶⹂㈲⸹㈲㬹㘠䈮㈮㤲㈮〳㘻䈮㈮㤲㈮ㄳ※⸶⹂㈲⸹㌲㬶㘠䈮㈮㤲㈮㜳※⸶⹂㈲⸹㌲㬸㘠䈮㈮㤲㈮㤳※⸶⹂㈲⸹㔱㬴⸶⹂㈲⸹㔱㬷㘠䈮㈮㤲ㄮ㘶※⸶⹂㈲⸹㘱㬹㘠䈮㈮㤲ㄮ㈷※⸶⹂㈲⸹㜱㬵㘠䈮㈮㤲㈮〴㘻䈮㈮㤲㈮㐴※⸶⹂㌲⸰㈲㬸㘠䈮㈮〳㈮㤲※⸶⹂㌲⸰㌲㬰㘠䈮㈮〳㈮ㄳ※⸶⹂㌲⸰㌲㬶⸶⹂㌲⸰㌲㬷㘠䈮㈮〳㈮㠳※⸶⹂㌲⸰㌲㬹㘠䈮㈮〳ㄮ㐵※⸶⹂㌲⸰㔱㬷㘠䈮㈮〳ㄮ㘶㘻䈮㈮〳ㄮ㤶※⸶⹂㌲⸰㜱㬲㘠䈮㈮〳ㄮ㔷※⸶⹂㌲⸰㐲㬰㘠䈮㈮〳㈮㐴※⸶⹂㌲⸱㈲㬸⸶⹂㌲⸱㈲㬹㘠䈮㈮ㄳ㈮〳※⸶⹂㌲⸱㌲㬱㘠䈮㈮ㄳ㈮㘳※⸶⹂㌲⸱㌲㬷㘠䈮㈮ㄳ㈮㠳㘻䈮㈮ㄳ㈮㤳※⸶⹂㌲⸱㔱㬴㘠䈮㈮ㄳㄮ㜵※⸶⹂㌲⸱㘱㬶㘠䈮㈮ㄳㄮ㤶※⸶⹂㌲⸱㜱㬲⸶⹂㌲⸱㜱㬵㘠䈮㈮ㄳ㈮〴※⸶⹂㌲⸱㐲㬴㘠䈮㈮㘳㈮㠲※⸶⹂㌲⸶㈲㬹㘠䈮㈮㘳㈮〳㘻䈮㈮㘳㈮ㄳ※⸶⹂㌲⸶㌲㬶㘠䈮㈮㘳㈮㜳※⸶⹂㌲⸶㌲㬸㘠䈮㈮㘳㈮㤳※⸶⹂㌲⸶㔱㬴⸶⹂㌲⸶㔱㬷㘠䈮㈮㘳ㄮ㘶※⸶⹂㌲⸶㘱㬹㘠䈮㈮㘳ㄮ㈷※⸶⹂㌲⸶㜱㬵㘠䈮㈮㘳㈮〴㘻䈮㈮㘳㈮㐴※⸶⹂㌲⸷㈲㬸㘠䈮㈮㜳㈮㤲※⸶⹂㌲⸷㌲㬰㘠䈮㈮㜳㈮ㄳ※⸶⹂㌲⸷㌲㬶⸶⹂㌲⸷㌲㬷㘠䈮㈮㜳㈮㠳※⸶⹂㌲⸷㌲㬹㘠䈮㈮㜳ㄮ㐵※⸶⹂㌲⸷㔱㬷㘠䈮㈮㜳ㄮ㘶㘻䈮㈮㜳ㄮ㤶※⸶⹂㌲⸷㜱㬲㘠䈮㈮㜳ㄮ㔷※⸶⹂㌲⸷㐲㬰㘠䈮㈮㜳㈮㐴※⸶⹂㌲⸸㈲㬸⸶⹂㌲⸸㈲㬹㘠䈮㈮㠳㈮〳※⸶⹂㌲⸸㌲㬱㘠䈮㈮㠳㈮㘳※⸶⹂㌲⸸㌲㬷㘠䈮㈮㠳㈮㠳㘻䈮㈮㠳㈮㤳※⸶⹂㌲⸸㔱㬴㘠䈮㈮㠳ㄮ㜵※⸶⹂㌲⸸㘱㬶㘠䈮㈮㠳ㄮ㤶※⸶⹂㌲⸸㜱㬲⸶⹂㌲⸸㜱㬵㘠䈮㈮㠳㈮〴※⸶⹂㌲⸸㐲㬴㘠䈮㈮㤳㈮㠲※⸶⹂㌲⸹㈲㬹㘠䈮㈮㤳㈮〳㘻䈮㈮㤳㈮ㄳ※⸶⹂㌲⸹㌲㬶㘠䈮㈮㤳㈮㜳※⸶⹂㌲⸹㌲㬸㘠䈮㈮㤳㈮㤳※⸶⹂㌲⸹㔱㬴⸶⹂㌲⸹㔱㬷㘠䈮㈮㤳ㄮ㘶※⸶⹂㌲⸹㘱㬹㘠䈮㈮㤳ㄮ㈷※⸶⹂㌲⸹㜱㬵㘠䈮㈮㤳㈮〴㘻䈮㈮㤳㈮㐴※⸶⹂㔱⸴㈲㬸㘠䈮ㄮ㐵㈮㤲※⸶⹂㔱⸴㌲㬰㘠䈮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸶⹂㔱⸴㌲㬶⸶⹂㔱⸴㌲㬷㘠䈮ㄮ㐵㈮㠳※⸶⹂㔱⸴㌲㬹㘠䈮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸶⹂㔱⸴㔱㬷㘠䈮ㄮ㐵ㄮ㘶㘻䈮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸶⹂㔱⸴㜱㬲㘠䈮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸶⹂㔱⸴㐲㬰㘠䈮ㄮ㐵㈮㐴※⸶⹂㔱⸷㈲㬸⸶⹂㔱⸷㈲㬹㘠䈮ㄮ㜵㈮〳※⸶⹂㔱⸷㌲㬱㘠䈮ㄮ㜵㈮㘳※⸶⹂㔱⸷㌲㬷㘠䈮ㄮ㜵㈮㠳㘻䈮ㄮ㜵㈮㤳※⸶⹂㔱⸷㔱㬴㘠䈮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸶⹂㔱⸷㘱㬶㘠䈮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸶⹂㔱⸷㜱㬲⸶⹂㔱⸷㜱㬵㘠䈮ㄮ㜵㈮〴※⸶⹂㔱⸷㐲㬴㘠䈮ㄮ㘶㈮㠲※⸶⹂㘱⸶㈲㬹㘠䈮ㄮ㘶㈮〳㘻䈮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸶⹂㘱⸶㌲㬶㘠䈮ㄮ㘶㈮㜳※⸶⹂㘱⸶㌲㬸㘠䈮ㄮ㘶㈮㤳※⸶⹂㘱⸶㔱㬴⸶⹂㘱⸶㔱㬷㘠䈮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸶⹂㘱⸶㘱㬹㘠䈮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸶⹂㘱⸶㜱㬵㘠䈮ㄮ㘶㈮〴㘻䈮ㄮ㘶㈮㐴※⸶⹂㘱⸹㈲㬸㘠䈮ㄮ㤶㈮㤲※⸶⹂㘱⸹㌲㬰㘠䈮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸶⹂㘱⸹㌲㬶⸶⹂㘱⸹㌲㬷㘠䈮ㄮ㤶㈮㠳※⸶⹂㘱⸹㌲㬹㘠䈮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸶⹂㘱⸹㔱㬷㘠䈮ㄮ㤶ㄮ㘶㘻䈮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸶⹂㘱⸹㜱㬲㘠䈮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸶⹂㘱⸹㐲㬰㘠䈮ㄮ㤶㈮㐴※⸶⹂㜱⸲㈲㬸⸶⹂㜱⸲㈲㬹㘠䈮ㄮ㈷㈮〳※⸶⹂㜱⸲㌲㬱㘠䈮ㄮ㈷㈮㘳※⸶⹂㜱⸲㌲㬷㘠䈮ㄮ㈷㈮㠳㘻䈮ㄮ㈷㈮㤳※⸶⹂㜱⸲㔱㬴㘠䈮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸶⹂㜱⸲㘱㬶㘠䈮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸶⹂㜱⸲㜱㬲⸶⹂㜱⸲㜱㬵㘠䈮ㄮ㈷㈮〴※⸶⹂㜱⸲㐲㬴㘠䈮ㄮ㔷㈮㠲※⸶⹂㜱⸵㈲㬹㘠䈮ㄮ㔷㈮〳㘻䈮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸶⹂㜱⸵㌲㬶㘠䈮ㄮ㔷㈮㜳※⸶⹂㜱⸵㌲㬸㘠䈮ㄮ㔷㈮㤳※⸶⹂㜱⸵㔱㬴⸶⹂㜱⸵㔱㬷㘠䈮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸶⹂㜱⸵㘱㬹㘠䈮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸶⹂㜱⸵㜱㬵㘠䈮ㄮ㔷㈮〴㘻䈮ㄮ㔷㈮㐴※⸶⹂㐲⸰㈲㬸㘠䈮㈮〴㈮㤲※⸶⹂㐲⸰㌲㬰㘠䈮㈮〴㈮ㄳ※⸶⹂㐲⸰㌲㬶⸶⹂㐲⸰㌲㬷㘠䈮㈮〴㈮㠳※⸶⹂㐲⸰㌲㬹㘠䈮㈮〴ㄮ㐵※⸶⹂㐲⸰㔱㬷㘠䈮㈮〴ㄮ㘶㘻䈮㈮〴ㄮ㤶※⸶⹂㐲⸰㜱㬲㘠䈮㈮〴ㄮ㔷※⸶⹂㐲⸰㐲㬰㘠䈮㈮〴㈮㐴※⸶⹂㐲⸴㈲㬸⸶⹂㐲⸴㈲㬹㘠䈮㈮㐴㈮〳※⸶⹂㐲⸴㌲㬱㘠䈮㈮㐴㈮㘳※⸶⹂㐲⸴㌲㬷㘠䈮㈮㐴㈮㠳㘻䈮㈮㐴㈮㤳※⸶⹂㐲⸴㔱㬴㘠䈮㈮㐴ㄮ㜵※⸶⹂㐲⸴㘱㬶㘠䈮㈮㐴ㄮ㤶※⸶⹂㐲⸴㜱㬲⸶⹂㐲⸴㜱㬵㘠䈮㈮㐴㈮〴※⸶⹂㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯閼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸶⹄㈲⸸㈲㬸⸶⹄㈲⸸㈲㬹㘠䐮㈮㠲㈮〳※⸶⹄㈲⸸㌲㬱㘠䐮㈮㠲㈮㘳※⸶⹄㈲⸸㌲㬷㘠䐮㈮㠲㈮㠳㘻䐮㈮㠲㈮㤳※⸶⹄㈲⸸㔱㬴㘠䐮㈮㠲ㄮ㜵※⸶⹄㈲⸸㘱㬶㘠䐮㈮㠲ㄮ㤶※⸶⹄㈲⸸㜱㬲⸶⹄㈲⸸㜱㬵㘠䐮㈮㠲㈮〴※⸶⹄㈲⸸㐲㬴㘠䐮㈮㤲㈮㠲※⸶⹄㈲⸹㈲㬹㘠䐮㈮㤲㈮〳㘻䐮㈮㤲㈮ㄳ※⸶⹄㈲⸹㌲㬶㘠䐮㈮㤲㈮㜳※⸶⹄㈲⸹㌲㬸㘠䐮㈮㤲㈮㤳※⸶⹄㈲⸹㔱㬴⸶⹄㈲⸹㔱㬷㘠䐮㈮㤲ㄮ㘶※⸶⹄㈲⸹㘱㬹㘠䐮㈮㤲ㄮ㈷※⸶⹄㈲⸹㜱㬵㘠䐮㈮㤲㈮〴㘻䐮㈮㤲㈮㐴※⸶⹄㌲⸰㈲㬸㘠䐮㈮〳㈮㤲※⸶⹄㌲⸰㌲㬰㘠䐮㈮〳㈮ㄳ※⸶⹄㌲⸰㌲㬶⸶⹄㌲⸰㌲㬷㘠䐮㈮〳㈮㠳※⸶⹄㌲⸰㌲㬹㘠䐮㈮〳ㄮ㐵※⸶⹄㌲⸰㔱㬷㘠䐮㈮〳ㄮ㘶㘻䐮㈮〳ㄮ㤶※⸶⹄㌲⸰㜱㬲㘠䐮㈮〳ㄮ㔷※⸶⹄㌲⸰㐲㬰㘠䐮㈮〳㈮㐴※⸶⹄㌲⸱㈲㬸⸶⹄㌲⸱㈲㬹㘠䐮㈮ㄳ㈮〳※⸶⹄㌲⸱㌲㬱㘠䐮㈮ㄳ㈮㘳※⸶⹄㌲⸱㌲㬷㘠䐮㈮ㄳ㈮㠳㘻䐮㈮ㄳ㈮㤳※⸶⹄㌲⸱㔱㬴㘠䐮㈮ㄳㄮ㜵※⸶⹄㌲⸱㘱㬶㘠䐮㈮ㄳㄮ㤶※⸶⹄㌲⸱㜱㬲⸶⹄㌲⸱㜱㬵㘠䐮㈮ㄳ㈮〴※⸶⹄㌲⸱㐲㬴㘠䐮㈮㘳㈮㠲※⸶⹄㌲⸶㈲㬹㘠䐮㈮㘳㈮〳㘻䐮㈮㘳㈮ㄳ※⸶⹄㌲⸶㌲㬶㘠䐮㈮㘳㈮㜳※⸶⹄㌲⸶㌲㬸㘠䐮㈮㘳㈮㤳※⸶⹄㌲⸶㔱㬴⸶⹄㌲⸶㔱㬷㘠䐮㈮㘳ㄮ㘶※⸶⹄㌲⸶㘱㬹㘠䐮㈮㘳ㄮ㈷※⸶⹄㌲⸶㜱㬵㘠䐮㈮㘳㈮〴㘻䐮㈮㘳㈮㐴※⸶⹄㌲⸷㈲㬸㘠䐮㈮㜳㈮㤲※⸶⹄㌲⸷㌲㬰㘠䐮㈮㜳㈮ㄳ※⸶⹄㌲⸷㌲㬶⸶⹄㌲⸷㌲㬷㘠䐮㈮㜳㈮㠳※⸶⹄㌲⸷㌲㬹㘠䐮㈮㜳ㄮ㐵※⸶⹄㌲⸷㔱㬷㘠䐮㈮㜳ㄮ㘶㘻䐮㈮㜳ㄮ㤶※⸶⹄㌲⸷㜱㬲㘠䐮㈮㜳ㄮ㔷※⸶⹄㌲⸷㐲㬰㘠䐮㈮㜳㈮㐴※⸶⹄㌲⸸㈲㬸⸶⹄㌲⸸㈲㬹㘠䐮㈮㠳㈮〳※⸶⹄㌲⸸㌲㬱㘠䐮㈮㠳㈮㘳※⸶⹄㌲⸸㌲㬷㘠䐮㈮㠳㈮㠳㘻䐮㈮㠳㈮㤳※⸶⹄㌲⸸㔱㬴㘠䐮㈮㠳ㄮ㜵※⸶⹄㌲⸸㘱㬶㘠䐮㈮㠳ㄮ㤶※⸶⹄㌲⸸㜱㬲⸶⹄㌲⸸㜱㬵㘠䐮㈮㠳㈮〴※⸶⹄㌲⸸㐲㬴㘠䐮㈮㤳㈮㠲※⸶⹄㌲⸹㈲㬹㘠䐮㈮㤳㈮〳㘻䐮㈮㤳㈮ㄳ※⸶⹄㌲⸹㌲㬶㘠䐮㈮㤳㈮㜳※⸶⹄㌲⸹㌲㬸㘠䐮㈮㤳㈮㤳※⸶⹄㌲⸹㔱㬴⸶⹄㌲⸹㔱㬷㘠䐮㈮㤳ㄮ㘶※⸶⹄㌲⸹㘱㬹㘠䐮㈮㤳ㄮ㈷※⸶⹄㌲⸹㜱㬵㘠䐮㈮㤳㈮〴※⸶⹄㌲⸹㐲㬴⸶⹄㔱⸴㈲㬸㘠䐮ㄮ㐵㈮㤲※⸶⹄㔱⸴㌲㬰㘠䐮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸶⹄㔱⸴㌲㬶㘠䐮ㄮ㐵㈮㜳㘻䐮ㄮ㐵㈮㠳※⸶⹄㔱⸴㌲㬹㘠䐮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸶⹄㔱⸴㔱㬷㘠䐮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸶⹄㔱⸴㘱㬹⸶⹄㔱⸴㜱㬲㘠䐮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸶⹄㔱⸴㐲㬰㘠䐮ㄮ㐵㈮㐴※⸶⹄㔱⸷㈲㬸㘠䐮ㄮ㜵㈮㤲㘻䐮ㄮ㜵㈮〳※⸶⹄㔱⸷㌲㬱㘠䐮ㄮ㜵㈮㘳※⸶⹄㔱⸷㌲㬷㘠䐮ㄮ㜵㈮㠳※⸶⹄㔱⸷㌲㬹⸶⹄㔱⸷㔱㬴㘠䐮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸶⹄㔱⸷㘱㬶㘠䐮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸶⹄㔱⸷㜱㬲㘠䐮ㄮ㜵ㄮ㔷㘻䐮ㄮ㜵㈮〴※⸶⹄㔱⸷㐲㬴㘠䐮ㄮ㘶㈮㠲※⸶⹄㘱⸶㈲㬹㘠䐮ㄮ㘶㈮〳※⸶⹄㘱⸶㌲㬱⸶⹄㘱⸶㌲㬶㘠䐮ㄮ㘶㈮㜳※⸶⹄㘱⸶㌲㬸㘠䐮ㄮ㘶㈮㤳※⸶⹄㘱⸶㔱㬴㘠䐮ㄮ㘶ㄮ㜵㘻䐮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸶⹄㘱⸶㘱㬹㘠䐮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸶⹄㘱⸶㜱㬵㘠䐮ㄮ㘶㈮〴※⸶⹄㘱⸶㐲㬴⸶⹄㘱⸹㈲㬸㘠䐮ㄮ㤶㈮㤲※⸶⹄㘱⸹㌲㬰㘠䐮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸶⹄㘱⸹㌲㬶㘠䐮ㄮ㤶㈮㜳㘻䐮ㄮ㤶㈮㠳※⸶⹄㘱⸹㌲㬹㘠䐮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸶⹄㘱⸹㔱㬷㘠䐮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸶⹄㘱⸹㘱㬹⸶⹄㘱⸹㜱㬲㘠䐮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸶⹄㘱⸹㐲㬰㘠䐮ㄮ㤶㈮㐴※⸶⹄㜱⸲㈲㬸㘠䐮ㄮ㈷㈮㤲㘻䐮ㄮ㈷㈮〳※⸶⹄㜱⸲㌲㬱㘠䐮ㄮ㈷㈮㘳※⸶⹄㜱⸲㌲㬷㘠䐮ㄮ㈷㈮㠳※⸶⹄㜱⸲㌲㬹⸶⹄㜱⸲㔱㬴㘠䐮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸶⹄㜱⸲㘱㬶㘠䐮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸶⹄㜱⸲㜱㬲㘠䐮ㄮ㈷ㄮ㔷㘻䐮ㄮ㈷㈮〴※⸶⹄㜱⸲㐲㬴㘠䐮ㄮ㔷㈮㠲※⸶⹄㜱⸵㈲㬹㘠䐮ㄮ㔷㈮〳※⸶⹄㜱⸵㌲㬱⸶⹄㜱⸵㌲㬶㘠䐮ㄮ㔷㈮㜳※⸶⹄㜱⸵㌲㬸㘠䐮ㄮ㔷㈮㤳※⸶⹄㜱⸵㔱㬴㘠䐮ㄮ㔷ㄮ㜵㘻䐮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸶⹄㜱⸵㘱㬹㘠䐮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸶⹄㜱⸵㜱㬵㘠䐮ㄮ㔷㈮〴※⸶⹄㜱⸵㐲㬴⸶⹄㐲⸰㈲㬸㘠䐮㈮〴㈮㤲※⸶⹄㐲⸰㌲㬰㘠䐮㈮〴㈮ㄳ※⸶⹄㐲⸰㌲㬶㘠䐮㈮〴㈮㜳㘻䐮㈮〴㈮㠳※⸶⹄㐲⸰㌲㬹㘠䐮㈮〴ㄮ㐵※⸶⹄㐲⸰㔱㬷㘠䐮㈮〴ㄮ㘶※⸶⹄㐲⸰㘱㬹⸶⹄㐲⸰㜱㬲㘠䐮㈮〴ㄮ㔷※⸶⹄㐲⸰㐲㬰㘠䐮㈮〴㈮㐴※⸶⹄㐲⸴㈲㬸㘠䐮㈮㐴㈮㤲㘻䐮㈮㐴㈮〳※⸶⹄㐲⸴㌲㬱㘠䐮㈮㐴㈮㘳※⸶⹄㐲⸴㌲㬷㘠䐮㈮㐴㈮㠳※⸶⹄㐲⸴㌲㬹⸶⹄㐲⸴㔱㬴㘠䐮㈮㐴ㄮ㜵※⸶⹄㐲⸴㘱㬶㘠䐮㈮㐴ㄮ㤶※⸶⹄㐲⸴㜱㬲㘠䐮㈮㐴ㄮ㔷㘻䐮㈮㐴㈮〴※⸶⹄㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯閼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸶⹅㈲⸸㈲㬸⸶⹅㈲⸸㈲㬹㘠䔮㈮㠲㈮〳※⸶⹅㈲⸸㌲㬱㘠䔮㈮㠲㈮㘳※⸶⹅㈲⸸㌲㬷㘠䔮㈮㠲㈮㠳㘻䔮㈮㠲㈮㤳※⸶⹅㈲⸸㔱㬴㘠䔮㈮㠲ㄮ㜵※⸶⹅㈲⸸㘱㬶㘠䔮㈮㠲ㄮ㤶※⸶⹅㈲⸸㜱㬲⸶⹅㈲⸸㜱㬵㘠䔮㈮㠲㈮〴※⸶⹅㈲⸸㐲㬴㘠䔮㈮㤲㈮㠲※⸶⹅㈲⸹㈲㬹㘠䔮㈮㤲㈮〳㘻䔮㈮㤲㈮ㄳ※⸶⹅㈲⸹㌲㬶㘠䔮㈮㤲㈮㜳※⸶⹅㈲⸹㌲㬸㘠䔮㈮㤲㈮㤳※⸶⹅㈲⸹㔱㬴⸶⹅㈲⸹㔱㬷㘠䔮㈮㤲ㄮ㘶※⸶⹅㈲⸹㘱㬹㘠䔮㈮㤲ㄮ㈷※⸶⹅㈲⸹㜱㬵㘠䔮㈮㤲㈮〴㘻䔮㈮㤲㈮㐴※⸶⹅㌲⸰㈲㬸㘠䔮㈮〳㈮㤲※⸶⹅㌲⸰㌲㬰㘠䔮㈮〳㈮ㄳ※⸶⹅㌲⸰㌲㬶⸶⹅㌲⸰㌲㬷㘠䔮㈮〳㈮㠳※⸶⹅㌲⸰㌲㬹㘠䔮㈮〳ㄮ㐵※⸶⹅㌲⸰㔱㬷㘠䔮㈮〳ㄮ㘶㘻䔮㈮〳ㄮ㤶※⸶⹅㌲⸰㜱㬲㘠䔮㈮〳ㄮ㔷※⸶⹅㌲⸰㐲㬰㘠䔮㈮〳㈮㐴※⸶⹅㌲⸱㈲㬸⸶⹅㌲⸱㈲㬹㘠䔮㈮ㄳ㈮〳※⸶⹅㌲⸱㌲㬱㘠䔮㈮ㄳ㈮㘳※⸶⹅㌲⸱㌲㬷㘠䔮㈮ㄳ㈮㠳㘻䔮㈮ㄳ㈮㤳※⸶⹅㌲⸱㔱㬴㘠䔮㈮ㄳㄮ㜵※⸶⹅㌲⸱㘱㬶㘠䔮㈮ㄳㄮ㤶※⸶⹅㌲⸱㜱㬲⸶⹅㌲⸱㜱㬵㘠䔮㈮ㄳ㈮〴※⸶⹅㌲⸱㐲㬴㘠䔮㈮㘳㈮㠲※⸶⹅㌲⸶㈲㬹㘠䔮㈮㘳㈮〳※⸶⹅㌲⸶㌲㬱⸶⹅㌲⸶㌲㬶㘠䔮㈮㘳㈮㜳※⸶⹅㌲⸶㌲㬸㘠䔮㈮㘳㈮㤳※⸶⹅㌲⸶㔱㬴㘠䔮㈮㘳ㄮ㜵㘻䔮㈮㘳ㄮ㘶※⸶⹅㌲⸶㘱㬹㘠䔮㈮㘳ㄮ㈷※⸶⹅㌲⸶㜱㬵㘠䔮㈮㘳㈮〴※⸶⹅㌲⸶㐲㬴⸶⹅㌲⸷㈲㬸㘠䔮㈮㜳㈮㤲※⸶⹅㌲⸷㌲㬰㘠䔮㈮㜳㈮ㄳ※⸶⹅㌲⸷㌲㬶㘠䔮㈮㜳㈮㜳㘻䔮㈮㜳㈮㠳※⸶⹅㌲⸷㌲㬹㘠䔮㈮㜳ㄮ㐵※⸶⹅㌲⸷㔱㬷㘠䔮㈮㜳ㄮ㘶※⸶⹅㌲⸷㘱㬹⸶⹅㌲⸷㜱㬲㘠䔮㈮㜳ㄮ㔷※⸶⹅㌲⸷㐲㬰㘠䔮㈮㜳㈮㐴※⸶⹅㌲⸸㈲㬸㘠䔮㈮㠳㈮㤲㘻䔮㈮㠳㈮〳※⸶⹅㌲⸸㌲㬱㘠䔮㈮㠳㈮㘳※⸶⹅㌲⸸㌲㬷㘠䔮㈮㠳㈮㠳※⸶⹅㌲⸸㌲㬹⸶⹅㌲⸸㔱㬴㘠䔮㈮㠳ㄮ㜵※⸶⹅㌲⸸㘱㬶㘠䔮㈮㠳ㄮ㤶※⸶⹅㌲⸸㜱㬲㘠䔮㈮㠳ㄮ㔷㘻䔮㈮㠳㈮〴※⸶⹅㌲⸸㐲㬴㘠䔮㈮㤳㈮㠲※⸶⹅㌲⸹㈲㬹㘠䔮㈮㤳㈮〳※⸶⹅㌲⸹㌲㬱⸶⹅㌲⸹㌲㬶㘠䔮㈮㤳㈮㜳※⸶⹅㌲⸹㌲㬸㘠䔮㈮㤳㈮㤳※⸶⹅㌲⸹㔱㬴㘠䔮㈮㤳ㄮ㜵㘻䔮㈮㤳ㄮ㘶※⸶⹅㌲⸹㘱㬹㘠䔮㈮㤳ㄮ㈷※⸶⹅㌲⸹㜱㬵㘠䔮㈮㤳㈮〴※⸶⹅㌲⸹㐲㬴⸶⹅㔱⸴㈲㬸㘠䔮ㄮ㐵㈮㤲※⸶⹅㔱⸴㌲㬰㘠䔮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸶⹅㔱⸴㌲㬶㘠䔮ㄮ㐵㈮㜳㘻䔮ㄮ㐵㈮㠳※⸶⹅㔱⸴㌲㬹㘠䔮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸶⹅㔱⸴㔱㬷㘠䔮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸶⹅㔱⸴㘱㬹⸶⹅㔱⸴㜱㬲㘠䔮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸶⹅㔱⸴㐲㬰㘠䔮ㄮ㐵㈮㐴※⸶⹅㔱⸷㈲㬸㘠䔮ㄮ㜵㈮㤲㘻䔮ㄮ㜵㈮〳※⸶⹅㔱⸷㌲㬱㘠䔮ㄮ㜵㈮㘳※⸶⹅㔱⸷㌲㬷㘠䔮ㄮ㜵㈮㠳※⸶⹅㔱⸷㌲㬹⸶⹅㔱⸷㔱㬴㘠䔮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸶⹅㔱⸷㘱㬶㘠䔮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸶⹅㔱⸷㜱㬲㘠䔮ㄮ㜵ㄮ㔷㘻䔮ㄮ㜵㈮〴※⸶⹅㔱⸷㐲㬴㘠䔮ㄮ㘶㈮㠲※⸶⹅㘱⸶㈲㬹㘠䔮ㄮ㘶㈮〳※⸶⹅㘱⸶㌲㬱⸶⹅㘱⸶㌲㬶㘠䔮ㄮ㘶㈮㜳※⸶⹅㘱⸶㌲㬸㘠䔮ㄮ㘶㈮㤳※⸶⹅㘱⸶㔱㬴㘠䔮ㄮ㘶ㄮ㜵㘻䔮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸶⹅㘱⸶㘱㬹㘠䔮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸶⹅㘱⸶㜱㬵㘠䔮ㄮ㘶㈮〴※⸶⹅㘱⸶㐲㬴⸶⹅㘱⸹㈲㬸㘠䔮ㄮ㤶㈮㤲※⸶⹅㘱⸹㌲㬰㘠䔮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸶⹅㘱⸹㌲㬶㘠䔮ㄮ㤶㈮㜳㘻䔮ㄮ㤶㈮㠳※⸶⹅㘱⸹㌲㬹㘠䔮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸶⹅㘱⸹㔱㬷㘠䔮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸶⹅㘱⸹㘱㬹⸶⹅㘱⸹㜱㬲㘠䔮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸶⹅㘱⸹㐲㬰㘠䔮ㄮ㤶㈮㐴※⸶⹅㜱⸲㈲㬸㘠䔮ㄮ㈷㈮㤲㘻䔮ㄮ㈷㈮〳※⸶⹅㜱⸲㌲㬱㘠䔮ㄮ㈷㈮㘳※⸶⹅㜱⸲㌲㬷㘠䔮ㄮ㈷㈮㠳※⸶⹅㜱⸲㌲㬹⸶⹅㜱⸲㔱㬴㘠䔮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸶⹅㜱⸲㘱㬶㘠䔮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸶⹅㜱⸲㜱㬲㘠䔮ㄮ㈷ㄮ㔷㘻䔮ㄮ㈷㈮〴※⸶⹅㜱⸲㐲㬴㘠䔮ㄮ㔷㈮㠲※⸶⹅㜱⸵㈲㬹㘠䔮ㄮ㔷㈮〳※⸶⹅㜱⸵㌲㬱⸶⹅㜱⸵㌲㬶㘠䔮ㄮ㔷㈮㜳※⸶⹅㜱⸵㌲㬸㘠䔮ㄮ㔷㈮㤳※⸶⹅㜱⸵㔱㬴㘠䔮ㄮ㔷ㄮ㜵㘻䔮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸶⹅㜱⸵㘱㬹㘠䔮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸶⹅㜱⸵㜱㬵㘠䔮ㄮ㔷㈮〴※⸶⹅㜱⸵㐲㬴⸶⹅㐲⸰㈲㬸㘠䔮㈮〴㈮㤲※⸶⹅㐲⸰㌲㬰㘠䔮㈮〴㈮ㄳ※⸶⹅㐲⸰㌲㬶㘠䔮㈮〴㈮㜳㘻䔮㈮〴㈮㠳※⸶⹅㐲⸰㌲㬹㘠䔮㈮〴ㄮ㐵※⸶⹅㐲⸰㔱㬷㘠䔮㈮〴ㄮ㘶※⸶⹅㐲⸰㘱㬹⸶⹅㐲⸰㜱㬲㘠䔮㈮〴ㄮ㔷※⸶⹅㐲⸰㐲㬰㘠䔮㈮〴㈮㐴※⸶⹅㐲⸴㈲㬸㘠䔮㈮㐴㈮㤲㘻䔮㈮㐴㈮〳※⸶⹅㐲⸴㌲㬱㘠䔮㈮㐴㈮㘳※⸶⹅㐲⸴㌲㬷㘠䔮㈮㐴㈮㠳※⸶⹅㐲⸴㌲㬹⸶⹅㐲⸴㔱㬴㘠䔮㈮㐴ㄮ㜵※⸶⹅㐲⸴㘱㬶㘠䔮㈮㐴ㄮ㤶※⸶⹅㐲⸴㜱㬲㘠䔮㈮㐴ㄮ㔷㘻䔮㈮㐴㈮〴※⸶⹅㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯閼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸶⹇㈲⸸㈲㬸⸶⹇㈲⸸㈲㬹㘠䜮㈮㠲㈮〳※⸶⹇㈲⸸㌲㬱㘠䜮㈮㠲㈮㘳※⸶⹇㈲⸸㌲㬷㘠䜮㈮㠲㈮㠳㘻䜮㈮㠲㈮㤳※⸶⹇㈲⸸㔱㬴㘠䜮㈮㠲ㄮ㜵※⸶⹇㈲⸸㘱㬶㘠䜮㈮㠲ㄮ㤶※⸶⹇㈲⸸㜱㬲⸶⹇㈲⸸㜱㬵㘠䜮㈮㠲㈮〴※⸶⹇㈲⸸㐲㬴㘠䜮㈮㤲㈮㠲※⸶⹇㈲⸹㈲㬹㘠䜮㈮㤲㈮〳㘻䜮㈮㤲㈮ㄳ※⸶⹇㈲⸹㌲㬶㘠䜮㈮㤲㈮㜳※⸶⹇㈲⸹㌲㬸㘠䜮㈮㤲㈮㤳※⸶⹇㈲⸹㔱㬴⸶⹇㈲⸹㔱㬷㘠䜮㈮㤲ㄮ㘶※⸶⹇㈲⸹㘱㬹㘠䜮㈮㤲ㄮ㈷※⸶⹇㈲⸹㜱㬵㘠䜮㈮㤲㈮〴㘻䜮㈮㤲㈮㐴※⸶⹇㌲⸰㈲㬸㘠䜮㈮〳㈮㤲※⸶⹇㌲⸰㌲㬰㘠䜮㈮〳㈮ㄳ※⸶⹇㌲⸰㌲㬶⸶⹇㌲⸰㌲㬷㘠䜮㈮〳㈮㠳※⸶⹇㌲⸰㌲㬹㘠䜮㈮〳ㄮ㐵※⸶⹇㌲⸰㔱㬷㘠䜮㈮〳ㄮ㘶㘻䜮㈮〳ㄮ㤶※⸶⹇㌲⸰㜱㬲㘠䜮㈮〳ㄮ㔷※⸶⹇㌲⸰㐲㬰㘠䜮㈮〳㈮㐴※⸶⹇㌲⸱㈲㬸⸶⹇㌲⸱㈲㬹㘠䜮㈮ㄳ㈮〳※⸶⹇㌲⸱㌲㬱㘠䜮㈮ㄳ㈮㘳※⸶⹇㌲⸱㌲㬷㘠䜮㈮ㄳ㈮㠳㘻䜮㈮ㄳ㈮㤳※⸶⹇㌲⸱㔱㬴㘠䜮㈮ㄳㄮ㜵※⸶⹇㌲⸱㘱㬶㘠䜮㈮ㄳㄮ㤶※⸶⹇㌲⸱㜱㬲⸶⹇㌲⸱㜱㬵㘠䜮㈮ㄳ㈮〴※⸶⹇㌲⸱㐲㬴㘠䜮㈮㘳㈮㠲※⸶⹇㌲⸶㈲㬹㘠䜮㈮㘳㈮〳㘻䜮㈮㘳㈮ㄳ※⸶⹇㌲⸶㌲㬶㘠䜮㈮㘳㈮㜳※⸶⹇㌲⸶㌲㬸㘠䜮㈮㘳㈮㤳※⸶⹇㌲⸶㔱㬴⸶⹇㌲⸶㔱㬷㘠䜮㈮㘳ㄮ㘶※⸶⹇㌲⸶㘱㬹㘠䜮㈮㘳ㄮ㈷※⸶⹇㌲⸶㜱㬵㘠䜮㈮㘳㈮〴㘻䜮㈮㘳㈮㐴※⸶⹇㌲⸷㈲㬸㘠䜮㈮㜳㈮㤲※⸶⹇㌲⸷㌲㬰㘠䜮㈮㜳㈮ㄳ※⸶⹇㌲⸷㌲㬶⸶⹇㌲⸷㌲㬷㘠䜮㈮㜳㈮㠳※⸶⹇㌲⸷㌲㬹㘠䜮㈮㜳ㄮ㐵※⸶⹇㌲⸷㔱㬷㘠䜮㈮㜳ㄮ㘶㘻䜮㈮㜳ㄮ㤶※⸶⹇㌲⸷㜱㬲㘠䜮㈮㜳ㄮ㔷※⸶⹇㌲⸷㐲㬰㘠䜮㈮㜳㈮㐴※⸶⹇㌲⸸㈲㬸⸶⹇㌲⸸㈲㬹㘠䜮㈮㠳㈮〳※⸶⹇㌲⸸㌲㬱㘠䜮㈮㠳㈮㘳※⸶⹇㌲⸸㌲㬷㘠䜮㈮㠳㈮㠳㘻䜮㈮㠳㈮㤳※⸶⹇㌲⸸㔱㬴㘠䜮㈮㠳ㄮ㜵※⸶⹇㌲⸸㘱㬶㘠䜮㈮㠳ㄮ㤶※⸶⹇㌲⸸㜱㬲⸶⹇㌲⸸㜱㬵㘠䜮㈮㠳㈮〴※⸶⹇㌲⸸㐲㬴㘠䜮㈮㤳㈮㠲※⸶⹇㌲⸹㈲㬹㘠䜮㈮㤳㈮〳㘻䜮㈮㤳㈮ㄳ※⸶⹇㌲⸹㌲㬶㘠䜮㈮㤳㈮㜳※⸶⹇㌲⸹㌲㬸㘠䜮㈮㤳㈮㤳※⸶⹇㌲⸹㔱㬴⸶⹇㌲⸹㔱㬷㘠䜮㈮㤳ㄮ㘶※⸶⹇㌲⸹㘱㬹㘠䜮㈮㤳ㄮ㈷※⸶⹇㌲⸹㜱㬵㘠䜮㈮㤳㈮〴㘻䜮㈮㤳㈮㐴※⸶⹇㔱⸴㈲㬸㘠䜮ㄮ㐵㈮㤲※⸶⹇㔱⸴㌲㬰㘠䜮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸶⹇㔱⸴㌲㬶⸶⹇㔱⸴㌲㬷㘠䜮ㄮ㐵㈮㠳※⸶⹇㔱⸴㌲㬹㘠䜮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸶⹇㔱⸴㔱㬷㘠䜮ㄮ㐵ㄮ㘶㘻䜮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸶⹇㔱⸴㜱㬲㘠䜮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸶⹇㔱⸴㐲㬰㘠䜮ㄮ㐵㈮㐴※⸶⹇㔱⸷㈲㬸⸶⹇㔱⸷㈲㬹㘠䜮ㄮ㜵㈮〳※⸶⹇㔱⸷㌲㬱㘠䜮ㄮ㜵㈮㘳※⸶⹇㔱⸷㌲㬷㘠䜮ㄮ㜵㈮㠳㘻䜮ㄮ㜵㈮㤳※⸶⹇㔱⸷㔱㬴㘠䜮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸶⹇㔱⸷㘱㬶㘠䜮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸶⹇㔱⸷㜱㬲⸶⹇㔱⸷㜱㬵㘠䜮ㄮ㜵㈮〴※⸶⹇㔱⸷㐲㬴㘠䜮ㄮ㘶㈮㠲※⸶⹇㘱⸶㈲㬹㘠䜮ㄮ㘶㈮〳㘻䜮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸶⹇㘱⸶㌲㬶㘠䜮ㄮ㘶㈮㜳※⸶⹇㘱⸶㌲㬸㘠䜮ㄮ㘶㈮㤳※⸶⹇㘱⸶㔱㬴⸶⹇㘱⸶㔱㬷㘠䜮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸶⹇㘱⸶㘱㬹㘠䜮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸶⹇㘱⸶㜱㬵㘠䜮ㄮ㘶㈮〴㘻䜮ㄮ㘶㈮㐴※⸶⹇㘱⸹㈲㬸㘠䜮ㄮ㤶㈮㤲※⸶⹇㘱⸹㌲㬰㘠䜮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸶⹇㘱⸹㌲㬶⸶⹇㘱⸹㌲㬷㘠䜮ㄮ㤶㈮㠳※⸶⹇㘱⸹㌲㬹㘠䜮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸶⹇㘱⸹㔱㬷㘠䜮ㄮ㤶ㄮ㘶㘻䜮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸶⹇㘱⸹㜱㬲㘠䜮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸶⹇㘱⸹㐲㬰㘠䜮ㄮ㤶㈮㐴※⸶⹇㜱⸲㈲㬸⸶⹇㜱⸲㈲㬹㘠䜮ㄮ㈷㈮〳※⸶⹇㜱⸲㌲㬱㘠䜮ㄮ㈷㈮㘳※⸶⹇㜱⸲㌲㬷㘠䜮ㄮ㈷㈮㠳㘻䜮ㄮ㈷㈮㤳※⸶⹇㜱⸲㔱㬴㘠䜮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸶⹇㜱⸲㘱㬶㘠䜮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸶⹇㜱⸲㜱㬲⸶⹇㜱⸲㜱㬵㘠䜮ㄮ㈷㈮〴※⸶⹇㜱⸲㐲㬴㘠䜮ㄮ㔷㈮㠲※⸶⹇㜱⸵㈲㬹㘠䜮ㄮ㔷㈮〳㘻䜮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸶⹇㜱⸵㌲㬶㘠䜮ㄮ㔷㈮㜳※⸶⹇㜱⸵㌲㬸㘠䜮ㄮ㔷㈮㤳※⸶⹇㜱⸵㔱㬴⸶⹇㜱⸵㔱㬷㘠䜮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸶⹇㜱⸵㘱㬹㘠䜮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸶⹇㜱⸵㜱㬵㘠䜮ㄮ㔷㈮〴㘻䜮ㄮ㔷㈮㐴※⸶⹇㐲⸰㈲㬸㘠䜮㈮〴㈮㤲※⸶⹇㐲⸰㌲㬰㘠䜮㈮〴㈮ㄳ※⸶⹇㐲⸰㌲㬶⸶⹇㐲⸰㌲㬷㘠䜮㈮〴㈮㠳※⸶⹇㐲⸰㌲㬹㘠䜮㈮〴ㄮ㐵※⸶⹇㐲⸰㔱㬷㘠䜮㈮〴ㄮ㘶㘻䜮㈮〴ㄮ㤶※⸶⹇㐲⸰㜱㬲㘠䜮㈮〴ㄮ㔷※⸶⹇㐲⸰㐲㬰㘠䜮㈮〴㈮㐴※⸶⹇㐲⸴㈲㬸⸶⹇㐲⸴㈲㬹㘠䜮㈮㐴㈮〳※⸶⹇㐲⸴㌲㬱㘠䜮㈮㐴㈮㘳※⸶⹇㐲⸴㌲㬷㘠䜮㈮㐴㈮㠳㘻䜮㈮㐴㈮㤳※⸶⹇㐲⸴㔱㬴㘠䜮㈮㐴ㄮ㜵※⸶⹇㐲⸴㘱㬶㘠䜮㈮㐴ㄮ㤶※⸶⹇㐲⸴㜱㬲⸶⹇㐲⸴㜱㬵㘠䜮㈮㐴㈮〴※⸶⹇㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯閼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸶⹉㈲⸸㈲㬸⸶⹉㈲⸸㈲㬹㘠䤮㈮㠲㈮〳※⸶⹉㈲⸸㌲㬱㘠䤮㈮㠲㈮㘳※⸶⹉㈲⸸㌲㬷㘠䤮㈮㠲㈮㠳㘻䤮㈮㠲㈮㤳※⸶⹉㈲⸸㔱㬴㘠䤮㈮㠲ㄮ㜵※⸶⹉㈲⸸㘱㬶㘠䤮㈮㠲ㄮ㤶※⸶⹉㈲⸸㜱㬲⸶⹉㈲⸸㜱㬵㘠䤮㈮㠲㈮〴※⸶⹉㈲⸸㐲㬴㘠䤮㈮㤲㈮㠲※⸶⹉㈲⸹㈲㬹㘠䤮㈮㤲㈮〳㘻䤮㈮㤲㈮ㄳ※⸶⹉㈲⸹㌲㬶㘠䤮㈮㤲㈮㜳※⸶⹉㈲⸹㌲㬸㘠䤮㈮㤲㈮㤳※⸶⹉㈲⸹㔱㬴⸶⹉㈲⸹㔱㬷㘠䤮㈮㤲ㄮ㘶※⸶⹉㈲⸹㘱㬹㘠䤮㈮㤲ㄮ㈷※⸶⹉㈲⸹㜱㬵㘠䤮㈮㤲㈮〴㘻䤮㈮㤲㈮㐴※⸶⹉㌲⸰㈲㬸㘠䤮㈮〳㈮㤲※⸶⹉㌲⸰㌲㬰㘠䤮㈮〳㈮ㄳ※⸶⹉㌲⸰㌲㬶⸶⹉㌲⸰㌲㬷㘠䤮㈮〳㈮㠳※⸶⹉㌲⸰㌲㬹㘠䤮㈮〳ㄮ㐵※⸶⹉㌲⸰㔱㬷㘠䤮㈮〳ㄮ㘶㘻䤮㈮〳ㄮ㤶※⸶⹉㌲⸰㜱㬲㘠䤮㈮〳ㄮ㔷※⸶⹉㌲⸰㐲㬰㘠䤮㈮〳㈮㐴※⸶⹉㌲⸱㈲㬸⸶⹉㌲⸱㈲㬹㘠䤮㈮ㄳ㈮〳※⸶⹉㌲⸱㌲㬱㘠䤮㈮ㄳ㈮㘳※⸶⹉㌲⸱㌲㬷㘠䤮㈮ㄳ㈮㠳㘻䤮㈮ㄳ㈮㤳※⸶⹉㌲⸱㔱㬴㘠䤮㈮ㄳㄮ㜵※⸶⹉㌲⸱㘱㬶㘠䤮㈮ㄳㄮ㤶※⸶⹉㌲⸱㜱㬲⸶⹉㌲⸱㜱㬵㘠䤮㈮ㄳ㈮〴※⸶⹉㌲⸱㐲㬴㘠䤮㈮㘳㈮㠲※⸶⹉㌲⸶㈲㬹㘠䤮㈮㘳㈮〳㘻䤮㈮㘳㈮ㄳ※⸶⹉㌲⸶㌲㬶㘠䤮㈮㘳㈮㜳※⸶⹉㌲⸶㌲㬸㘠䤮㈮㘳㈮㤳※⸶⹉㌲⸶㔱㬴⸶⹉㌲⸶㔱㬷㘠䤮㈮㘳ㄮ㘶※⸶⹉㌲⸶㘱㬹㘠䤮㈮㘳ㄮ㈷※⸶⹉㌲⸶㜱㬵㘠䤮㈮㘳㈮〴㘻䤮㈮㘳㈮㐴※⸶⹉㌲⸷㈲㬸㘠䤮㈮㜳㈮㤲※⸶⹉㌲⸷㌲㬰㘠䤮㈮㜳㈮ㄳ※⸶⹉㌲⸷㌲㬶⸶⹉㌲⸷㌲㬷㘠䤮㈮㜳㈮㠳※⸶⹉㌲⸷㌲㬹㘠䤮㈮㜳ㄮ㐵※⸶⹉㌲⸷㔱㬷㘠䤮㈮㜳ㄮ㘶㘻䤮㈮㜳ㄮ㤶※⸶⹉㌲⸷㜱㬲㘠䤮㈮㜳ㄮ㔷※⸶⹉㌲⸷㐲㬰㘠䤮㈮㜳㈮㐴※⸶⹉㌲⸸㈲㬸⸶⹉㌲⸸㈲㬹㘠䤮㈮㠳㈮〳※⸶⹉㌲⸸㌲㬱㘠䤮㈮㠳㈮㘳※⸶⹉㌲⸸㌲㬷㘠䤮㈮㠳㈮㠳㘻䤮㈮㠳㈮㤳※⸶⹉㌲⸸㔱㬴㘠䤮㈮㠳ㄮ㜵※⸶⹉㌲⸸㘱㬶㘠䤮㈮㠳ㄮ㤶※⸶⹉㌲⸸㜱㬲⸶⹉㌲⸸㜱㬵㘠䤮㈮㠳㈮〴※⸶⹉㌲⸸㐲㬴㘠䤮㈮㤳㈮㠲※⸶⹉㌲⸹㈲㬹㘠䤮㈮㤳㈮〳㘻䤮㈮㤳㈮ㄳ※⸶⹉㌲⸹㌲㬶㘠䤮㈮㤳㈮㜳※⸶⹉㌲⸹㌲㬸㘠䤮㈮㤳㈮㤳※⸶⹉㌲⸹㔱㬴㘠䤮㈮㤳ㄮ㜵㘻䤮㈮㤳ㄮ㘶※⸶⹉㌲⸹㘱㬹㘠䤮㈮㤳ㄮ㈷※⸶⹉㌲⸹㜱㬵㘠䤮㈮㤳㈮〴※⸶⹉㌲⸹㐲㬴⸶⹉㔱⸴㈲㬸㘠䤮ㄮ㐵㈮㤲※⸶⹉㔱⸴㌲㬰㘠䤮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸶⹉㔱⸴㌲㬶㘠䤮ㄮ㐵㈮㜳㘻䤮ㄮ㐵㈮㠳※⸶⹉㔱⸴㌲㬹㘠䤮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸶⹉㔱⸴㔱㬷㘠䤮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸶⹉㔱⸴㘱㬹⸶⹉㔱⸴㜱㬲㘠䤮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸶⹉㔱⸴㐲㬰㘠䤮ㄮ㐵㈮㐴※⸶⹉㔱⸷㈲㬸㘠䤮ㄮ㜵㈮㤲㘻䤮ㄮ㜵㈮〳※⸶⹉㔱⸷㌲㬱㘠䤮ㄮ㜵㈮㘳※⸶⹉㔱⸷㌲㬷㘠䤮ㄮ㜵㈮㠳※⸶⹉㔱⸷㌲㬹⸶⹉㔱⸷㔱㬴㘠䤮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸶⹉㔱⸷㘱㬶㘠䤮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸶⹉㔱⸷㜱㬲㘠䤮ㄮ㜵ㄮ㔷㘻䤮ㄮ㜵㈮〴※⸶⹉㔱⸷㐲㬴㘠䤮ㄮ㘶㈮㠲※⸶⹉㘱⸶㈲㬹㘠䤮ㄮ㘶㈮〳※⸶⹉㘱⸶㌲㬱⸶⹉㘱⸶㌲㬶㘠䤮ㄮ㘶㈮㜳※⸶⹉㘱⸶㌲㬸㘠䤮ㄮ㘶㈮㤳※⸶⹉㘱⸶㔱㬴㘠䤮ㄮ㘶ㄮ㜵㘻䤮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸶⹉㘱⸶㘱㬹㘠䤮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸶⹉㘱⸶㜱㬵㘠䤮ㄮ㘶㈮〴※⸶⹉㘱⸶㐲㬴⸶⹉㘱⸹㈲㬸㘠䤮ㄮ㤶㈮㤲※⸶⹉㘱⸹㌲㬰㘠䤮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸶⹉㘱⸹㌲㬶㘠䤮ㄮ㤶㈮㜳㘻䤮ㄮ㤶㈮㠳※⸶⹉㘱⸹㌲㬹㘠䤮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸶⹉㘱⸹㔱㬷㘠䤮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸶⹉㘱⸹㘱㬹⸶⹉㘱⸹㜱㬲㘠䤮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸶⹉㘱⸹㐲㬰㘠䤮ㄮ㤶㈮㐴※⸶⹉㜱⸲㈲㬸㘠䤮ㄮ㈷㈮㤲㘻䤮ㄮ㈷㈮〳※⸶⹉㜱⸲㌲㬱㘠䤮ㄮ㈷㈮㘳※⸶⹉㜱⸲㌲㬷㘠䤮ㄮ㈷㈮㠳※⸶⹉㜱⸲㌲㬹⸶⹉㜱⸲㔱㬴㘠䤮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸶⹉㜱⸲㘱㬶㘠䤮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸶⹉㜱⸲㜱㬲㘠䤮ㄮ㈷ㄮ㔷㘻䤮ㄮ㈷㈮〴※⸶⹉㜱⸲㐲㬴㘠䤮ㄮ㔷㈮㠲※⸶⹉㜱⸵㈲㬹㘠䤮ㄮ㔷㈮〳※⸶⹉㜱⸵㌲㬱⸶⹉㜱⸵㌲㬶㘠䤮ㄮ㔷㈮㜳※⸶⹉㜱⸵㌲㬸㘠䤮ㄮ㔷㈮㤳※⸶⹉㜱⸵㔱㬴㘠䤮ㄮ㔷ㄮ㜵㘻䤮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸶⹉㜱⸵㘱㬹㘠䤮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸶⹉㜱⸵㜱㬵㘠䤮ㄮ㔷㈮〴※⸶⹉㜱⸵㐲㬴⸶⹉㐲⸰㈲㬸㘠䤮㈮〴㈮㤲※⸶⹉㐲⸰㌲㬰㘠䤮㈮〴㈮ㄳ※⸶⹉㐲⸰㌲㬶㘠䤮㈮〴㈮㜳㘻䤮㈮〴㈮㠳※⸶⹉㐲⸰㌲㬹㘠䤮㈮〴ㄮ㐵※⸶⹉㐲⸰㔱㬷㘠䤮㈮〴ㄮ㘶※⸶⹉㐲⸰㘱㬹⸶⹉㐲⸰㜱㬲㘠䤮㈮〴ㄮ㔷※⸶⹉㐲⸰㐲㬰㘠䤮㈮〴㈮㐴※⸶⹉㐲⸴㈲㬸㘠䤮㈮㐴㈮㤲㘻䤮㈮㐴㈮〳※⸶⹉㐲⸴㌲㬱㘠䤮㈮㐴㈮㘳※⸶⹉㐲⸴㌲㬷㘠䤮㈮㐴㈮㠳※⸶⹉㐲⸴㌲㬹⸶⹉㐲⸴㔱㬴㘠䤮㈮㐴ㄮ㜵※⸶⹉㐲⸴㘱㬶㘠䤮㈮㐴ㄮ㤶※⸶⹉㐲⸴㜱㬲㘠䤮㈮㐴ㄮ㔷㘻䤮㈮㐴㈮〴※⸶⹉㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯閼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸶⹊㈲⸸㈲㬸⸶⹊㈲⸸㈲㬹㘠䨮㈮㠲㈮〳※⸶⹊㈲⸸㌲㬱㘠䨮㈮㠲㈮㘳※⸶⹊㈲⸸㌲㬷㘠䨮㈮㠲㈮㠳㘻䨮㈮㠲㈮㤳※⸶⹊㈲⸸㔱㬴㘠䨮㈮㠲ㄮ㜵※⸶⹊㈲⸸㘱㬶㘠䨮㈮㠲ㄮ㤶※⸶⹊㈲⸸㜱㬲⸶⹊㈲⸸㜱㬵㘠䨮㈮㠲㈮〴※⸶⹊㈲⸸㐲㬴㘠䨮㈮㤲㈮㠲※⸶⹊㈲⸹㈲㬹㘠䨮㈮㤲㈮〳㘻䨮㈮㤲㈮ㄳ※⸶⹊㈲⸹㌲㬶㘠䨮㈮㤲㈮㜳※⸶⹊㈲⸹㌲㬸㘠䨮㈮㤲㈮㤳※⸶⹊㈲⸹㔱㬴⸶⹊㈲⸹㔱㬷㘠䨮㈮㤲ㄮ㘶※⸶⹊㈲⸹㘱㬹㘠䨮㈮㤲ㄮ㈷※⸶⹊㈲⸹㜱㬵㘠䨮㈮㤲㈮〴㘻䨮㈮㤲㈮㐴※⸶⹊㌲⸰㈲㬸㘠䨮㈮〳㈮㤲※⸶⹊㌲⸰㌲㬰㘠䨮㈮〳㈮ㄳ※⸶⹊㌲⸰㌲㬶⸶⹊㌲⸰㌲㬷㘠䨮㈮〳㈮㠳※⸶⹊㌲⸰㌲㬹㘠䨮㈮〳ㄮ㐵※⸶⹊㌲⸰㔱㬷㘠䨮㈮〳ㄮ㘶㘻䨮㈮〳ㄮ㤶※⸶⹊㌲⸰㜱㬲㘠䨮㈮〳ㄮ㔷※⸶⹊㌲⸰㐲㬰㘠䨮㈮〳㈮㐴※⸶⹊㌲⸱㈲㬸⸶⹊㌲⸱㈲㬹㘠䨮㈮ㄳ㈮〳※⸶⹊㌲⸱㌲㬱㘠䨮㈮ㄳ㈮㘳※⸶⹊㌲⸱㌲㬷㘠䨮㈮ㄳ㈮㠳㘻䨮㈮ㄳ㈮㤳※⸶⹊㌲⸱㔱㬴㘠䨮㈮ㄳㄮ㜵※⸶⹊㌲⸱㘱㬶㘠䨮㈮ㄳㄮ㤶※⸶⹊㌲⸱㜱㬲㘠䨮㈮ㄳㄮ㔷㘻䨮㈮ㄳ㈮〴※⸶⹊㌲⸱㐲㬴㘠䨮㈮㘳㈮㠲※⸶⹊㌲⸶㈲㬹㘠䨮㈮㘳㈮〳※⸶⹊㌲⸶㌲㬱⸶⹊㌲⸶㌲㬶㘠䨮㈮㘳㈮㜳※⸶⹊㌲⸶㌲㬸㘠䨮㈮㘳㈮㤳※⸶⹊㌲⸶㔱㬴㘠䨮㈮㘳ㄮ㜵㘻䨮㈮㘳ㄮ㘶※⸶⹊㌲⸶㘱㬹㘠䨮㈮㘳ㄮ㈷※⸶⹊㌲⸶㜱㬵㘠䨮㈮㘳㈮〴※⸶⹊㌲⸶㐲㬴⸶⹊㌲⸷㈲㬸㘠䨮㈮㜳㈮㤲※⸶⹊㌲⸷㌲㬰㘠䨮㈮㜳㈮ㄳ※⸶⹊㌲⸷㌲㬶㘠䨮㈮㜳㈮㜳㘻䨮㈮㜳㈮㠳※⸶⹊㌲⸷㌲㬹㘠䨮㈮㜳ㄮ㐵※⸶⹊㌲⸷㔱㬷㘠䨮㈮㜳ㄮ㘶※⸶⹊㌲⸷㘱㬹⸶⹊㌲⸷㜱㬲㘠䨮㈮㜳ㄮ㔷※⸶⹊㌲⸷㐲㬰㘠䨮㈮㜳㈮㐴※⸶⹊㌲⸸㈲㬸㘠䨮㈮㠳㈮㤲㘻䨮㈮㠳㈮〳※⸶⹊㌲⸸㌲㬱㘠䨮㈮㠳㈮㘳※⸶⹊㌲⸸㌲㬷㘠䨮㈮㠳㈮㠳※⸶⹊㌲⸸㌲㬹⸶⹊㌲⸸㔱㬴㘠䨮㈮㠳ㄮ㜵※⸶⹊㌲⸸㘱㬶㘠䨮㈮㠳ㄮ㤶※⸶⹊㌲⸸㜱㬲㘠䨮㈮㠳ㄮ㔷㘻䨮㈮㠳㈮〴※⸶⹊㌲⸸㐲㬴㘠䨮㈮㤳㈮㠲※⸶⹊㌲⸹㈲㬹㘠䨮㈮㤳㈮〳※⸶⹊㌲⸹㌲㬱⸶⹊㌲⸹㌲㬶㘠䨮㈮㤳㈮㜳※⸶⹊㌲⸹㌲㬸㘠䨮㈮㤳㈮㤳※⸶⹊㌲⸹㔱㬴㘠䨮㈮㤳ㄮ㜵㘻䨮㈮㤳ㄮ㘶※⸶⹊㌲⸹㘱㬹㘠䨮㈮㤳ㄮ㈷※⸶⹊㌲⸹㜱㬵㘠䨮㈮㤳㈮〴※⸶⹊㌲⸹㐲㬴⸶⹊㔱⸴㈲㬸㘠䨮ㄮ㐵㈮㤲※⸶⹊㔱⸴㌲㬰㘠䨮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸶⹊㔱⸴㌲㬶㘠䨮ㄮ㐵㈮㜳㘻䨮ㄮ㐵㈮㠳※⸶⹊㔱⸴㌲㬹㘠䨮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸶⹊㔱⸴㔱㬷㘠䨮ㄮ㐵ㄮ㘶※⸶⹊㔱⸴㘱㬹⸶⹊㔱⸴㜱㬲㘠䨮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸶⹊㔱⸴㐲㬰㘠䨮ㄮ㐵㈮㐴※⸶⹊㔱⸷㈲㬸㘠䨮ㄮ㜵㈮㤲㘻䨮ㄮ㜵㈮〳※⸶⹊㔱⸷㌲㬱㘠䨮ㄮ㜵㈮㘳※⸶⹊㔱⸷㌲㬷㘠䨮ㄮ㜵㈮㠳※⸶⹊㔱⸷㌲㬹⸶⹊㔱⸷㔱㬴㘠䨮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸶⹊㔱⸷㘱㬶㘠䨮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸶⹊㔱⸷㜱㬲㘠䨮ㄮ㜵ㄮ㔷㘻䨮ㄮ㜵㈮〴※⸶⹊㔱⸷㐲㬴㘠䨮ㄮ㘶㈮㠲※⸶⹊㘱⸶㈲㬹㘠䨮ㄮ㘶㈮〳※⸶⹊㘱⸶㌲㬱⸶⹊㘱⸶㌲㬶㘠䨮ㄮ㘶㈮㜳※⸶⹊㘱⸶㌲㬸㘠䨮ㄮ㘶㈮㤳※⸶⹊㘱⸶㔱㬴㘠䨮ㄮ㘶ㄮ㜵㘻䨮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸶⹊㘱⸶㘱㬹㘠䨮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸶⹊㘱⸶㜱㬵㘠䨮ㄮ㘶㈮〴※⸶⹊㘱⸶㐲㬴⸶⹊㘱⸹㈲㬸㘠䨮ㄮ㤶㈮㤲※⸶⹊㘱⸹㌲㬰㘠䨮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸶⹊㘱⸹㌲㬶㘠䨮ㄮ㤶㈮㜳㘻䨮ㄮ㤶㈮㠳※⸶⹊㘱⸹㌲㬹㘠䨮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸶⹊㘱⸹㔱㬷㘠䨮ㄮ㤶ㄮ㘶※⸶⹊㘱⸹㘱㬹⸶⹊㘱⸹㜱㬲㘠䨮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸶⹊㘱⸹㐲㬰㘠䨮ㄮ㤶㈮㐴※⸶⹊㜱⸲㈲㬸㘠䨮ㄮ㈷㈮㤲㘻䨮ㄮ㈷㈮〳※⸶⹊㜱⸲㌲㬱㘠䨮ㄮ㈷㈮㘳※⸶⹊㜱⸲㌲㬷㘠䨮ㄮ㈷㈮㠳※⸶⹊㜱⸲㌲㬹⸶⹊㜱⸲㔱㬴㘠䨮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸶⹊㜱⸲㘱㬶㘠䨮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸶⹊㜱⸲㜱㬲㘠䨮ㄮ㈷ㄮ㔷㘻䨮ㄮ㈷㈮〴※⸶⹊㜱⸲㐲㬴㘠䨮ㄮ㔷㈮㠲※⸶⹊㜱⸵㈲㬹㘠䨮ㄮ㔷㈮〳※⸶⹊㜱⸵㌲㬱⸶⹊㜱⸵㌲㬶㘠䨮ㄮ㔷㈮㜳※⸶⹊㜱⸵㌲㬸㘠䨮ㄮ㔷㈮㤳※⸶⹊㜱⸵㔱㬴㘠䨮ㄮ㔷ㄮ㜵㘻䨮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸶⹊㜱⸵㘱㬹㘠䨮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸶⹊㜱⸵㜱㬵㘠䨮ㄮ㔷㈮〴※⸶⹊㜱⸵㐲㬴⸶⹊㐲⸰㈲㬸㘠䨮㈮〴㈮㤲※⸶⹊㐲⸰㌲㬰㘠䨮㈮〴㈮ㄳ※⸶⹊㐲⸰㌲㬶㘠䨮㈮〴㈮㜳㘻䨮㈮〴㈮㠳※⸶⹊㐲⸰㌲㬹㘠䨮㈮〴ㄮ㐵※⸶⹊㐲⸰㔱㬷㘠䨮㈮〴ㄮ㘶※⸶⹊㐲⸰㘱㬹⸶⹊㐲⸰㜱㬲㘠䨮㈮〴ㄮ㔷※⸶⹊㐲⸰㐲㬰㘠䨮㈮〴㈮㐴※⸶⹊㐲⸴㈲㬸㘠䨮㈮㐴㈮㤲㘻䨮㈮㐴㈮〳※⸶⹊㐲⸴㌲㬱㘠䨮㈮㐴㈮㘳※⸶⹊㐲⸴㌲㬷㘠䨮㈮㐴㈮㠳※⸶⹊㐲⸴㌲㬹⸶⹊㐲⸴㔱㬴㘠䨮㈮㐴ㄮ㜵※⸶⹊㐲⸴㘱㬶㘠䨮㈮㐴ㄮ㤶※⸶⹊㐲⸴㜱㬲㘠䨮㈮㐴ㄮ㔷㘻䨮㈮㐴㈮〴※⸶⹊㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯隼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸶⹌㈲⸸㈲㬸⸶⹌㈲⸸㈲㬹㘠䰮㈮㠲㈮〳※⸶⹌㈲⸸㌲㬱㘠䰮㈮㠲㈮㘳※⸶⹌㈲⸸㌲㬷㘠䰮㈮㠲㈮㠳㘻䰮㈮㠲㈮㤳※⸶⹌㈲⸸㔱㬴㘠䰮㈮㠲ㄮ㜵※⸶⹌㈲⸸㘱㬶㘠䰮㈮㠲ㄮ㤶※⸶⹌㈲⸸㜱㬲⸶⹌㈲⸸㜱㬵㘠䰮㈮㠲㈮〴※⸶⹌㈲⸸㐲㬴㘠䰮㈮㤲㈮㠲※⸶⹌㈲⸹㈲㬹㘠䰮㈮㤲㈮〳㘻䰮㈮㤲㈮ㄳ※⸶⹌㈲⸹㌲㬶㘠䰮㈮㤲㈮㜳※⸶⹌㈲⸹㌲㬸㘠䰮㈮㤲㈮㤳※⸶⹌㈲⸹㔱㬴⸶⹌㈲⸹㔱㬷㘠䰮㈮㤲ㄮ㘶※⸶⹌㈲⸹㘱㬹㘠䰮㈮㤲ㄮ㈷※⸶⹌㈲⸹㜱㬵㘠䰮㈮㤲㈮〴㘻䰮㈮㤲㈮㐴※⸶⹌㌲⸰㈲㬸㘠䰮㈮〳㈮㤲※⸶⹌㌲⸰㌲㬰㘠䰮㈮〳㈮ㄳ※⸶⹌㌲⸰㌲㬶⸶⹌㌲⸰㌲㬷㘠䰮㈮〳㈮㠳※⸶⹌㌲⸰㌲㬹㘠䰮㈮〳ㄮ㐵※⸶⹌㌲⸰㔱㬷㘠䰮㈮〳ㄮ㘶㘻䰮㈮〳ㄮ㤶※⸶⹌㌲⸰㜱㬲㘠䰮㈮〳ㄮ㔷※⸶⹌㌲⸰㐲㬰㘠䰮㈮〳㈮㐴※⸶⹌㌲⸱㈲㬸⸶⹌㌲⸱㈲㬹㘠䰮㈮ㄳ㈮〳※⸶⹌㌲⸱㌲㬱㘠䰮㈮ㄳ㈮㘳※⸶⹌㌲⸱㌲㬷㘠䰮㈮ㄳ㈮㠳㘻䰮㈮ㄳ㈮㤳※⸶⹌㌲⸱㔱㬴㘠䰮㈮ㄳㄮ㜵※⸶⹌㌲⸱㘱㬶㘠䰮㈮ㄳㄮ㤶※⸶⹌㌲⸱㜱㬲⸶⹌㌲⸱㜱㬵㘠䰮㈮ㄳ㈮〴※⸶⹌㌲⸱㐲㬴㘠䰮㈮㘳㈮㠲※⸶⹌㌲⸶㈲㬹㘠䰮㈮㘳㈮〳㘻䰮㈮㘳㈮ㄳ※⸶⹌㌲⸶㌲㬶㘠䰮㈮㘳㈮㜳※⸶⹌㌲⸶㌲㬸㘠䰮㈮㘳㈮㤳※⸶⹌㌲⸶㔱㬴⸶⹌㌲⸶㔱㬷㘠䰮㈮㘳ㄮ㘶※⸶⹌㌲⸶㘱㬹㘠䰮㈮㘳ㄮ㈷※⸶⹌㌲⸶㜱㬵㘠䰮㈮㘳㈮〴㘻䰮㈮㘳㈮㐴※⸶⹌㌲⸷㈲㬸㘠䰮㈮㜳㈮㤲※⸶⹌㌲⸷㌲㬰㘠䰮㈮㜳㈮ㄳ※⸶⹌㌲⸷㌲㬶⸶⹌㌲⸷㌲㬷㘠䰮㈮㜳㈮㠳※⸶⹌㌲⸷㌲㬹㘠䰮㈮㜳ㄮ㐵※⸶⹌㌲⸷㔱㬷㘠䰮㈮㜳ㄮ㘶㘻䰮㈮㜳ㄮ㤶※⸶⹌㌲⸷㜱㬲㘠䰮㈮㜳ㄮ㔷※⸶⹌㌲⸷㐲㬰㘠䰮㈮㜳㈮㐴※⸶⹌㌲⸸㈲㬸⸶⹌㌲⸸㈲㬹㘠䰮㈮㠳㈮〳※⸶⹌㌲⸸㌲㬱㘠䰮㈮㠳㈮㘳※⸶⹌㌲⸸㌲㬷㘠䰮㈮㠳㈮㠳㘻䰮㈮㠳㈮㤳※⸶⹌㌲⸸㔱㬴㘠䰮㈮㠳ㄮ㜵※⸶⹌㌲⸸㘱㬶㘠䰮㈮㠳ㄮ㤶※⸶⹌㌲⸸㜱㬲⸶⹌㌲⸸㜱㬵㘠䰮㈮㠳㈮〴※⸶⹌㌲⸸㐲㬴㘠䰮㈮㤳㈮㠲※⸶⹌㌲⸹㈲㬹㘠䰮㈮㤳㈮〳㘻䰮㈮㤳㈮ㄳ※⸶⹌㌲⸹㌲㬶㘠䰮㈮㤳㈮㜳※⸶⹌㌲⸹㌲㬸㘠䰮㈮㤳㈮㤳※⸶⹌㌲⸹㔱㬴⸶⹌㌲⸹㔱㬷㘠䰮㈮㤳ㄮ㘶※⸶⹌㌲⸹㘱㬹㘠䰮㈮㤳ㄮ㈷※⸶⹌㌲⸹㜱㬵㘠䰮㈮㤳㈮〴㘻䰮㈮㤳㈮㐴※⸶⹌㔱⸴㈲㬸㘠䰮ㄮ㐵㈮㤲※⸶⹌㔱⸴㌲㬰㘠䰮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸶⹌㔱⸴㌲㬶⸶⹌㔱⸴㌲㬷㘠䰮ㄮ㐵㈮㠳※⸶⹌㔱⸴㌲㬹㘠䰮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸶⹌㔱⸴㔱㬷㘠䰮ㄮ㐵ㄮ㘶㘻䰮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸶⹌㔱⸴㜱㬲㘠䰮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸶⹌㔱⸴㐲㬰㘠䰮ㄮ㐵㈮㐴※⸶⹌㔱⸷㈲㬸⸶⹌㔱⸷㈲㬹㘠䰮ㄮ㜵㈮〳※⸶⹌㔱⸷㌲㬱㘠䰮ㄮ㜵㈮㘳※⸶⹌㔱⸷㌲㬷㘠䰮ㄮ㜵㈮㠳㘻䰮ㄮ㜵㈮㤳※⸶⹌㔱⸷㔱㬴㘠䰮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸶⹌㔱⸷㘱㬶㘠䰮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸶⹌㔱⸷㜱㬲⸶⹌㔱⸷㜱㬵㘠䰮ㄮ㜵㈮〴※⸶⹌㔱⸷㐲㬴㘠䰮ㄮ㘶㈮㠲※⸶⹌㘱⸶㈲㬹㘠䰮ㄮ㘶㈮〳㘻䰮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸶⹌㘱⸶㌲㬶㘠䰮ㄮ㘶㈮㜳※⸶⹌㘱⸶㌲㬸㘠䰮ㄮ㘶㈮㤳※⸶⹌㘱⸶㔱㬴⸶⹌㘱⸶㔱㬷㘠䰮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸶⹌㘱⸶㘱㬹㘠䰮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸶⹌㘱⸶㜱㬵㘠䰮ㄮ㘶㈮〴㘻䰮ㄮ㘶㈮㐴※⸶⹌㘱⸹㈲㬸㘠䰮ㄮ㤶㈮㤲※⸶⹌㘱⸹㌲㬰㘠䰮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸶⹌㘱⸹㌲㬶⸶⹌㘱⸹㌲㬷㘠䰮ㄮ㤶㈮㠳※⸶⹌㘱⸹㌲㬹㘠䰮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸶⹌㘱⸹㔱㬷㘠䰮ㄮ㤶ㄮ㘶㘻䰮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸶⹌㘱⸹㜱㬲㘠䰮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸶⹌㘱⸹㐲㬰㘠䰮ㄮ㤶㈮㐴※⸶⹌㜱⸲㈲㬸⸶⹌㜱⸲㈲㬹㘠䰮ㄮ㈷㈮〳※⸶⹌㜱⸲㌲㬱㘠䰮ㄮ㈷㈮㘳※⸶⹌㜱⸲㌲㬷㘠䰮ㄮ㈷㈮㠳㘻䰮ㄮ㈷㈮㤳※⸶⹌㜱⸲㔱㬴㘠䰮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸶⹌㜱⸲㘱㬶㘠䰮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸶⹌㜱⸲㜱㬲⸶⹌㜱⸲㜱㬵㘠䰮ㄮ㈷㈮〴※⸶⹌㜱⸲㐲㬴㘠䰮ㄮ㔷㈮㠲※⸶⹌㜱⸵㈲㬹㘠䰮ㄮ㔷㈮〳㘻䰮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸶⹌㜱⸵㌲㬶㘠䰮ㄮ㔷㈮㜳※⸶⹌㜱⸵㌲㬸㘠䰮ㄮ㔷㈮㤳※⸶⹌㜱⸵㔱㬴⸶⹌㜱⸵㔱㬷㘠䰮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸶⹌㜱⸵㘱㬹㘠䰮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸶⹌㜱⸵㜱㬵㘠䰮ㄮ㔷㈮〴㘻䰮ㄮ㔷㈮㐴※⸶⹌㐲⸰㈲㬸㘠䰮㈮〴㈮㤲※⸶⹌㐲⸰㌲㬰㘠䰮㈮〴㈮ㄳ※⸶⹌㐲⸰㌲㬶⸶⹌㐲⸰㌲㬷㘠䰮㈮〴㈮㠳※⸶⹌㐲⸰㌲㬹㘠䰮㈮〴ㄮ㐵※⸶⹌㐲⸰㔱㬷㘠䰮㈮〴ㄮ㘶㘻䰮㈮〴ㄮ㤶※⸶⹌㐲⸰㜱㬲㘠䰮㈮〴ㄮ㔷※⸶⹌㐲⸰㐲㬰㘠䰮㈮〴㈮㐴※⸶⹌㐲⸴㈲㬸⸶⹌㐲⸴㈲㬹㘠䰮㈮㐴㈮〳※⸶⹌㐲⸴㌲㬱㘠䰮㈮㐴㈮㘳※⸶⹌㐲⸴㌲㬷㘠䰮㈮㐴㈮㠳㘻䰮㈮㐴㈮㤳※⸶⹌㐲⸴㔱㬴㘠䰮㈮㐴ㄮ㜵※⸶⹌㐲⸴㘱㬶㘠䰮㈮㐴ㄮ㤶※⸶⹌㐲⸴㜱㬲⸶⹌㐲⸴㜱㬵㘠䰮㈮㐴㈮〴※⸶⹌㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯隼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸶⹏㈲⸸㈲㬸⸶⹏㈲⸸㈲㬹㘠伮㈮㠲㈮〳※⸶⹏㈲⸸㌲㬱㘠伮㈮㠲㈮㘳※⸶⹏㈲⸸㌲㬷㘠伮㈮㠲㈮㠳㘻伮㈮㠲㈮㤳※⸶⹏㈲⸸㔱㬴㘠伮㈮㠲ㄮ㜵※⸶⹏㈲⸸㘱㬶㘠伮㈮㠲ㄮ㤶※⸶⹏㈲⸸㜱㬲⸶⹏㈲⸸㜱㬵㘠伮㈮㠲㈮〴※⸶⹏㈲⸸㐲㬴㘠伮㈮㤲㈮㠲※⸶⹏㈲⸹㈲㬹㘠伮㈮㤲㈮〳㘻伮㈮㤲㈮ㄳ※⸶⹏㈲⸹㌲㬶㘠伮㈮㤲㈮㜳※⸶⹏㈲⸹㌲㬸㘠伮㈮㤲㈮㤳※⸶⹏㈲⸹㔱㬴⸶⹏㈲⸹㔱㬷㘠伮㈮㤲ㄮ㘶※⸶⹏㈲⸹㘱㬹㘠伮㈮㤲ㄮ㈷※⸶⹏㈲⸹㜱㬵㘠伮㈮㤲㈮〴㘻伮㈮㤲㈮㐴※⸶⹏㌲⸰㈲㬸㘠伮㈮〳㈮㤲※⸶⹏㌲⸰㌲㬰㘠伮㈮〳㈮ㄳ※⸶⹏㌲⸰㌲㬶⸶⹏㌲⸰㌲㬷㘠伮㈮〳㈮㠳※⸶⹏㌲⸰㌲㬹㘠伮㈮〳ㄮ㐵※⸶⹏㌲⸰㔱㬷㘠伮㈮〳ㄮ㘶㘻伮㈮〳ㄮ㤶※⸶⹏㌲⸰㜱㬲㘠伮㈮〳ㄮ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⸰㌲㬹㘠圮㈮〳ㄮ㐵※⸶⹗㌲⸰㔱㬷㘠圮㈮〳ㄮ㘶㘻圮㈮〳ㄮ㤶※⸶⹗㌲⸰㜱㬲㘠圮㈮〳ㄮ㔷※⸶⹗㌲⸰㐲㬰㘠圮㈮〳㈮㐴※⸶⹗㌲⸱㈲㬸⸶⹗㌲⸱㈲㬹㘠圮㈮ㄳ㈮〳※⸶⹗㌲⸱㌲㬱㘠圮㈮ㄳ㈮㘳※⸶⹗㌲⸱㌲㬷㘠圮㈮ㄳ㈮㠳㘻圮㈮ㄳ㈮㤳※⸶⹗㌲⸱㔱㬴㘠圮㈮ㄳㄮ㜵※⸶⹗㌲⸱㘱㬶㘠圮㈮ㄳㄮ㤶※⸶⹗㌲⸱㜱㬲⸶⹗㌲⸱㜱㬵㘠圮㈮ㄳ㈮〴※⸶⹗㌲⸱㐲㬴㘠圮㈮㘳㈮㠲※⸶⹗㌲⸶㈲㬹㘠圮㈮㘳㈮〳㘻圮㈮㘳㈮ㄳ※⸶⹗㌲⸶㌲㬶㘠圮㈮㘳㈮㜳※⸶⹗㌲⸶㌲㬸㘠圮㈮㘳㈮㤳※⸶⹗㌲⸶㔱㬴⸶⹗㌲⸶㔱㬷㘠圮㈮㘳ㄮ㘶※⸶⹗㌲⸶㘱㬹㘠圮㈮㘳ㄮ㈷※⸶⹗㌲⸶㜱㬵㘠圮㈮㘳㈮〴㘻圮㈮㘳㈮㐴※⸶⹗㌲⸷㈲㬸㘠圮㈮㜳㈮㤲※⸶⹗㌲⸷㌲㬰㘠圮㈮㜳㈮ㄳ※⸶⹗㌲⸷㌲㬶⸶⹗㌲⸷㌲㬷㘠圮㈮㜳㈮㠳※⸶⹗㌲⸷㌲㬹㘠圮㈮㜳ㄮ㐵※⸶⹗㌲⸷㔱㬷㘠圮㈮㜳ㄮ㘶㘻圮㈮㜳ㄮ㤶※⸶⹗㌲⸷㜱㬲㘠圮㈮㜳ㄮ㔷※⸶⹗㌲⸷㐲㬰㘠圮㈮㜳㈮㐴※⸶⹗㌲⸸㈲㬸⸶⹗㌲⸸㈲㬹㘠圮㈮㠳㈮〳※⸶⹗㌲⸸㌲㬱㘠圮㈮㠳㈮㘳※⸶⹗㌲⸸㌲㬷㘠圮㈮㠳㈮㠳㘻圮㈮㠳㈮㤳※⸶⹗㌲⸸㔱㬴㘠圮㈮㠳ㄮ㜵※⸶⹗㌲⸸㘱㬶㘠圮㈮㠳ㄮ㤶※⸶⹗㌲⸸㜱㬲⸶⹗㌲⸸㜱㬵㘠圮㈮㠳㈮〴※⸶⹗㌲⸸㐲㬴㘠圮㈮㤳㈮㠲※⸶⹗㌲⸹㈲㬹㘠圮㈮㤳㈮〳㘻圮㈮㤳㈮ㄳ※⸶⹗㌲⸹㌲㬶㘠圮㈮㤳㈮㜳※⸶⹗㌲⸹㌲㬸㘠圮㈮㤳㈮㤳※⸶⹗㌲⸹㔱㬴⸶⹗㌲⸹㔱㬷㘠圮㈮㤳ㄮ㘶※⸶⹗㌲⸹㘱㬹㘠圮㈮㤳ㄮ㈷※⸶⹗㌲⸹㜱㬵㘠圮㈮㤳㈮〴㘻圮㈮㤳㈮㐴※⸶⹗㔱⸴㈲㬸㘠圮ㄮ㐵㈮㤲※⸶⹗㔱⸴㌲㬰㘠圮ㄮ㐵㈮ㄳ※⸶⹗㔱⸴㌲㬶⸶⹗㔱⸴㌲㬷㘠圮ㄮ㐵㈮㠳※⸶⹗㔱⸴㌲㬹㘠圮ㄮ㐵ㄮ㐵※⸶⹗㔱⸴㔱㬷㘠圮ㄮ㐵ㄮ㘶㘻圮ㄮ㐵ㄮ㤶※⸶⹗㔱⸴㜱㬲㘠圮ㄮ㐵ㄮ㔷※⸶⹗㔱⸴㐲㬰㘠圮ㄮ㐵㈮㐴※⸶⹗㔱⸷㈲㬸⸶⹗㔱⸷㈲㬹㘠圮ㄮ㜵㈮〳※⸶⹗㔱⸷㌲㬱㘠圮ㄮ㜵㈮㘳※⸶⹗㔱⸷㌲㬷㘠圮ㄮ㜵㈮㠳㘻圮ㄮ㜵㈮㤳※⸶⹗㔱⸷㔱㬴㘠圮ㄮ㜵ㄮ㜵※⸶⹗㔱⸷㘱㬶㘠圮ㄮ㜵ㄮ㤶※⸶⹗㔱⸷㜱㬲⸶⹗㔱⸷㜱㬵㘠圮ㄮ㜵㈮〴※⸶⹗㔱⸷㐲㬴㘠圮ㄮ㘶㈮㠲※⸶⹗㘱⸶㈲㬹㘠圮ㄮ㘶㈮〳㘻圮ㄮ㘶㈮ㄳ※⸶⹗㘱⸶㌲㬶㘠圮ㄮ㘶㈮㜳※⸶⹗㘱⸶㌲㬸㘠圮ㄮ㘶㈮㤳※⸶⹗㘱⸶㔱㬴⸶⹗㘱⸶㔱㬷㘠圮ㄮ㘶ㄮ㘶※⸶⹗㘱⸶㘱㬹㘠圮ㄮ㘶ㄮ㈷※⸶⹗㘱⸶㜱㬵㘠圮ㄮ㘶㈮〴㘻圮ㄮ㘶㈮㐴※⸶⹗㘱⸹㈲㬸㘠圮ㄮ㤶㈮㤲※⸶⹗㘱⸹㌲㬰㘠圮ㄮ㤶㈮ㄳ※⸶⹗㘱⸹㌲㬶⸶⹗㘱⸹㌲㬷㘠圮ㄮ㤶㈮㠳※⸶⹗㘱⸹㌲㬹㘠圮ㄮ㤶ㄮ㐵※⸶⹗㘱⸹㔱㬷㘠圮ㄮ㤶ㄮ㘶㘻圮ㄮ㤶ㄮ㤶※⸶⹗㘱⸹㜱㬲㘠圮ㄮ㤶ㄮ㔷※⸶⹗㘱⸹㐲㬰㘠圮ㄮ㤶㈮㐴※⸶⹗㜱⸲㈲㬸⸶⹗㜱⸲㈲㬹㘠圮ㄮ㈷㈮〳※⸶⹗㜱⸲㌲㬱㘠圮ㄮ㈷㈮㘳※⸶⹗㜱⸲㌲㬷㘠圮ㄮ㈷㈮㠳㘻圮ㄮ㈷㈮㤳※⸶⹗㜱⸲㔱㬴㘠圮ㄮ㈷ㄮ㜵※⸶⹗㜱⸲㘱㬶㘠圮ㄮ㈷ㄮ㤶※⸶⹗㜱⸲㜱㬲⸶⹗㜱⸲㜱㬵㘠圮ㄮ㈷㈮〴※⸶⹗㜱⸲㐲㬴㘠圮ㄮ㔷㈮㠲※⸶⹗㜱⸵㈲㬹㘠圮ㄮ㔷㈮〳㘻圮ㄮ㔷㈮ㄳ※⸶⹗㜱⸵㌲㬶㘠圮ㄮ㔷㈮㜳※⸶⹗㜱⸵㌲㬸㘠圮ㄮ㔷㈮㤳※⸶⹗㜱⸵㔱㬴⸶⹗㜱⸵㔱㬷㘠圮ㄮ㔷ㄮ㘶※⸶⹗㜱⸵㘱㬹㘠圮ㄮ㔷ㄮ㈷※⸶⹗㜱⸵㜱㬵㘠圮ㄮ㔷㈮〴㘻圮ㄮ㔷㈮㐴※⸶⹗㐲⸰㈲㬸㘠圮㈮〴㈮㤲※⸶⹗㐲⸰㌲㬰㘠圮㈮〴㈮ㄳ※⸶⹗㐲⸰㌲㬶⸶⹗㐲⸰㌲㬷㘠圮㈮〴㈮㠳※⸶⹗㐲⸰㌲㬹㘠圮㈮〴ㄮ㐵※⸶⹗㐲⸰㔱㬷㘠圮㈮〴ㄮ㘶㘻圮㈮〴ㄮ㤶※⸶⹗㐲⸰㜱㬲㘠圮㈮〴ㄮ㔷※⸶⹗㐲⸰㐲㬰㘠圮㈮〴㈮㐴※⸶⹗㐲⸴㈲㬸⸶⹗㐲⸴㈲㬹㘠圮㈮㐴㈮〳※⸶⹗㐲⸴㌲㬱㘠圮㈮㐴㈮㘳※⸶⹗㐲⸴㌲㬷㘠圮㈮㐴㈮㠳㘻圮㈮㐴㈮㤳※⸶⹗㐲⸴㔱㬴㘠圮㈮㐴ㄮ㜵※⸶⹗㐲⸴㘱㬶㘠圮㈮㐴ㄮ㤶※⸶⹗㐲⸴㜱㬲⸶⹗㐲⸴㜱㬵㘠圮㈮㐴㈮〴※⸶⹗㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯隼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸶⹙㈲⸸㈲㬸⸶⹙㈲⸸㈲㬹㘠央㈮㠲㈮〳※⸶⹙㈲⸸㌲㬱㘠央㈮㠲㈮㘳※⸶⹙㈲⸸㌲㬷㘠央㈮㠲㈮㠳㘻央㈮㠲㈮㤳※⸶⹙㈲⸸㔱㬴㘠央㈮㠲ㄮ㜵※⸶⹙㈲⸸㘱㬶㘠央㈮㠲ㄮ㤶※⸶⹙㈲⸸㜱㬲⸶⹙㈲⸸㜱㬵㘠央㈮㠲㈮〴※⸶⹙㈲⸸㐲㬴㘠央㈮㤲㈮㠲※⸶⹙㈲⸹㈲㬹㘠央㈮㤲㈮〳㘻央㈮㤲㈮ㄳ※⸶⹙㈲⸹㌲㬶㘠央㈮㤲㈮㜳※⸶⹙㈲⸹㌲㬸㘠央㈮㤲㈮㤳※⸶⹙㈲⸹㔱㬴⸶⹙㈲⸹㔱㬷㘠央㈮㤲ㄮ㘶※⸶⹙㈲⸹㘱㬹㘠央㈮㤲ㄮ㈷※⸶⹙㈲⸹㜱㬵㘠央㈮㤲㈮〴㘻央㈮㤲㈮㐴※⸶⹙㌲⸰㈲㬸㘠央㈮〳㈮㤲※⸶⹙㌲⸰㌲㬰㘠央㈮〳㈮ㄳ※⸶⹙㌲⸰㌲㬶⸶⹙㌲⸰㌲㬷㘠央㈮〳㈮㠳※⸶⹙㌲⸰㌲㬹㘠央㈮〳ㄮ㐵※⸶⹙㌲⸰㔱㬷㘠央㈮〳ㄮ㘶㘻央㈮〳ㄮ㤶※⸶⹙㌲⸰㜱㬲㘠央㈮〳ㄮ㔷※⸶⹙㌲⸰㐲㬰㘠央㈮〳㈮㐴※⸶⹙㌲⸱㈲㬸⸶⹙㌲⸱㈲㬹㘠央㈮ㄳ㈮〳※⸶⹙㌲⸱㌲㬱㘠央㈮ㄳ㈮㘳※⸶⹙㌲⸱㌲㬷㘠央㈮ㄳ㈮㠳㘻央㈮ㄳ㈮㤳※⸶⹙㌲⸱㔱㬴㘠央㈮ㄳㄮ㜵※⸶⹙㌲⸱㘱㬶㘠央㈮ㄳㄮ㤶※⸶⹙㌲⸱㜱㬲⸶⹙㌲⸱㜱㬵㘠央㈮ㄳ㈮〴※⸶⹙㌲⸱㐲㬴㘠央㈮㘳㈮㠲※⸶⹙㌲⸶㈲㬹㘠央㈮㘳㈮〳㘻央㈮㘳㈮ㄳ※⸶⹙㌲⸶㌲㬶㘠央㈮㘳㈮㜳※⸶⹙㌲⸶㌲㬸㘠央㈮㘳㈮㤳※⸶⹙㌲⸶㔱㬴⸶⹙㌲⸶㔱㬷㘠央㈮㘳ㄮ㘶※⸶⹙㌲⸶㘱㬹㘠央㈮㘳ㄮ㈷※⸶⹙㌲⸶㜱㬵㘠央㈮㘳㈮〴㘻央㈮㘳㈮㐴※⸶⹙㌲⸷㈲㬸㘠央㈮㜳㈮㤲※⸶⹙㌲⸷㌲㬰㘠央㈮㜳㈮ㄳ※⸶⹙㌲⸷㌲㬶⸶⹙㌲⸷㌲㬷㘠央㈮㜳㈮㠳※⸶⹙㌲⸷㌲㬹㘠央㈮㜳ㄮ㐵※⸶⹙㌲⸷㔱㬷㘠央㈮㜳ㄮ㘶㘻央㈮㜳ㄮ㤶※⸶⹙㌲⸷㜱㬲㘠央㈮㜳ㄮ㔷※⸶⹙㌲⸷㐲㬰㘠央㈮㜳㈮㐴※⸶⹙㌲⸸㈲㬸⸶⹙㌲⸸㈲㬹㘠央㈮㠳㈮〳※⸶⹙㌲⸸㌲㬱㘠央㈮㠳㈮㘳※⸶⹙㌲⸸㌲㬷㘠央㈮㠳㈮㠳㘻央㈮㠳㈮㤳※⸶⹙㌲⸸㔱㬴㘠央㈮㠳ㄮ㜵※⸶⹙㌲⸸㘱㬶㘠央㈮㠳ㄮ㤶※⸶⹙㌲⸸㜱㬲⸶⹙㌲⸸㜱㬵㘠央㈮㠳㈮〴※⸶⹙㌲⸸㐲㬴㘠央㈮㤳㈮㠲※⸶⹙㌲⸹㈲㬹㘠央㈮㤳㈮〳㘻央㈮㤳㈮ㄳ※⸶⹙㌲⸹㌲㬶㘠央㈮㤳㈮㜳※⸶⹙㌲⸹㌲㬸㘠央㈮㤳㈮㤳※⸶⹙㌲⸹㔱㬴⸶⹙㌲⸹㔱㬷㘠央㈮㤳ㄮ㘶※⸶⹙㌲⸹㘱㬹㘠央㈮㤳ㄮ㈷※⸶⹙㌲⸹㜱㬵㘠央㈮㤳㈮〴㘻央㈮㤳㈮㐴※⸶⹙㔱⸴㈲㬸㘠央ㄮ㐵㈮㤲※⸶⹙㔱⸴㌲㬰㘠央ㄮ㐵㈮ㄳ※⸶⹙㔱⸴㌲㬶⸶⹙㔱⸴㌲㬷㘠央ㄮ㐵㈮㠳※⸶⹙㔱⸴㌲㬹㘠央ㄮ㐵ㄮ㐵※⸶⹙㔱⸴㔱㬷㘠央ㄮ㐵ㄮ㘶㘻央ㄮ㐵ㄮ㤶※⸶⹙㔱⸴㜱㬲㘠央ㄮ㐵ㄮ㔷※⸶⹙㔱⸴㐲㬰㘠央ㄮ㐵㈮㐴※⸶⹙㔱⸷㈲㬸⸶⹙㔱⸷㈲㬹㘠央ㄮ㜵㈮〳※⸶⹙㔱⸷㌲㬱㘠央ㄮ㜵㈮㘳※⸶⹙㔱⸷㌲㬷㘠央ㄮ㜵㈮㠳㘻央ㄮ㜵㈮㤳※⸶⹙㔱⸷㔱㬴㘠央ㄮ㜵ㄮ㜵※⸶⹙㔱⸷㘱㬶㘠央ㄮ㜵ㄮ㤶※⸶⹙㔱⸷㜱㬲⸶⹙㔱⸷㜱㬵㘠央ㄮ㜵㈮〴※⸶⹙㔱⸷㐲㬴㘠央ㄮ㘶㈮㠲※⸶⹙㘱⸶㈲㬹㘠央ㄮ㘶㈮〳㘻央ㄮ㘶㈮ㄳ※⸶⹙㘱⸶㌲㬶㘠央ㄮ㘶㈮㜳※⸶⹙㘱⸶㌲㬸㘠央ㄮ㘶㈮㤳※⸶⹙㘱⸶㔱㬴⸶⹙㘱⸶㔱㬷㘠央ㄮ㘶ㄮ㘶※⸶⹙㘱⸶㘱㬹㘠央ㄮ㘶ㄮ㈷※⸶⹙㘱⸶㜱㬵㘠央ㄮ㘶㈮〴㘻央ㄮ㘶㈮㐴※⸶⹙㘱⸹㈲㬸㘠央ㄮ㤶㈮㤲※⸶⹙㘱⸹㌲㬰㘠央ㄮ㤶㈮ㄳ※⸶⹙㘱⸹㌲㬶⸶⹙㘱⸹㌲㬷㘠央ㄮ㤶㈮㠳※⸶⹙㘱⸹㌲㬹㘠央ㄮ㤶ㄮ㐵※⸶⹙㘱⸹㔱㬷㘠央ㄮ㤶ㄮ㘶㘻央ㄮ㤶ㄮ㤶※⸶⹙㘱⸹㜱㬲㘠央ㄮ㤶ㄮ㔷※⸶⹙㘱⸹㐲㬰㘠央ㄮ㤶㈮㐴※⸶⹙㜱⸲㈲㬸⸶⹙㜱⸲㈲㬹㘠央ㄮ㈷㈮〳※⸶⹙㜱⸲㌲㬱㘠央ㄮ㈷㈮㘳※⸶⹙㜱⸲㌲㬷㘠央ㄮ㈷㈮㠳㘻央ㄮ㈷㈮㤳※⸶⹙㜱⸲㔱㬴㘠央ㄮ㈷ㄮ㜵※⸶⹙㜱⸲㘱㬶㘠央ㄮ㈷ㄮ㤶※⸶⹙㜱⸲㜱㬲⸶⹙㜱⸲㜱㬵㘠央ㄮ㈷㈮〴※⸶⹙㜱⸲㐲㬴㘠央ㄮ㔷㈮㠲※⸶⹙㜱⸵㈲㬹㘠央ㄮ㔷㈮〳㘻央ㄮ㔷㈮ㄳ※⸶⹙㜱⸵㌲㬶㘠央ㄮ㔷㈮㜳※⸶⹙㜱⸵㌲㬸㘠央ㄮ㔷㈮㤳※⸶⹙㜱⸵㔱㬴⸶⹙㜱⸵㔱㬷㘠央ㄮ㔷ㄮ㘶※⸶⹙㜱⸵㘱㬹㘠央ㄮ㔷ㄮ㈷※⸶⹙㜱⸵㜱㬵㘠央ㄮ㔷㈮〴㘻央ㄮ㔷㈮㐴※⸶⹙㐲⸰㈲㬸㘠央㈮〴㈮㤲※⸶⹙㐲⸰㌲㬰㘠央㈮〴㈮ㄳ※⸶⹙㐲⸰㌲㬶⸶⹙㐲⸰㌲㬷㘠央㈮〴㈮㠳※⸶⹙㐲⸰㌲㬹㘠央㈮〴ㄮ㐵※⸶⹙㐲⸰㔱㬷㘠央㈮〴ㄮ㘶㘻央㈮〴ㄮ㤶※⸶⹙㐲⸰㜱㬲㘠央㈮〴ㄮ㔷※⸶⹙㐲⸰㐲㬰㘠央㈮〴㈮㐴※⸶⹙㐲⸴㈲㬸⸶⹙㐲⸴㈲㬹㘠央㈮㐴㈮〳※⸶⹙㐲⸴㌲㬱㘠央㈮㐴㈮㘳※⸶⹙㐲⸴㌲㬷㘠央㈮㐴㈮㠳㘻央㈮㐴㈮㤳※⸶⹙㐲⸴㔱㬴㘠央㈮㐴ㄮ㜵※⸶⹙㐲⸴㘱㬶㘠央㈮㐴ㄮ㤶※⸶⹙㐲⸴㜱㬲⸶⹙㐲⸴㜱㬵㘠央㈮㐴㈮〴※⸶⹙㐲⸴㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯隼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯ꢼ臣鞃菣覃菣莃苣覼戼㹲㜊䄮⹈⸴㔱㬷⸷䡁㐮ㄮ㠵※⸷䡁㐮ㄮ㘹※⸷䡁㐮㈮㌲※⸷䡁㐮㈮〴※⸷䡁㐮㈮㐴※⸷䡁㐮㈮㌴㜻䄮⹈⸴㐲㬷㜠䄮⹈⸵㔱㬷㜠䄮⹈⸵㔱㬸㜠䄮⹈⸵㤱㬶㜠䄮⹈⸵㈲㬳㜠䄮⹈⸵㐲㬰⸷䡁㔮㈮㐴※⸷䡁㔮㈮㌴※⸷䡁㔮㈮㜴※⸷䡁㜮ㄮ㜵※⸷䡁㜮ㄮ㠵※⸷䡁㜮ㄮ㘹㜻䄮⹈⸷㈲㬳㜠䄮⹈⸷㐲㬰㜠䄮⹈⸷㐲㬴㜠䄮⹈⸷㐲㬳㜠䄮⹈⸷㐲㬷㜠䄮⹈㔱ㄮ㜵㜻䄮⹈㔱ㄮ㠵※⸷䡁ㄮ⸵㤱㬶㜠䄮⹈㔱㈮㌲※⸷䡁ㄮ⸵㐲㬰㜠䄮⹈㔱㈮㐴※⸷䡁ㄮ⸵㐲㬳⸷䡁ㄮ⸵㐲㬷㜠䄮⹈㘱ㄮ㜵※⸷䡁ㄮ⸶㔱㬸㜠䄮⹈㘱ㄮ㘹※⸷䡁ㄮ⸶㈲㬳㜠䄮⹈㘱㈮〴㜻䄮⹈㘱㈮㐴※⸷䡁ㄮ⸶㐲㬳㜠䄮⹈㘱㈮㜴※⸷䡁ㄮ⸸㔱㬷㜠䄮⹈㠱ㄮ㠵※⸷䡁ㄮ⸸㤱㬶⸷䡁ㄮ⸸㈲㬳㜠䄮⹈㠱㈮〴※⸷䡁ㄮ⸸㐲㬴㜠䄮⹈㠱㈮㌴※⸷䡁ㄮ⸸㐲㬷㜠䄮⹈㘲ㄮ㜵㜻䄮⹈㘲ㄮ㠵※⸷䡁㈮⸶㤱㬶㜠䄮⹈㘲㈮㌲※⸷䡁㈮⸶㐲㬰㜠䄮⹈㘲㈮㐴※⸷䡁㈮⸶㐲㬳㜠䄮⹈㘲㈮㜴㜻䄮⹈㜲ㄮ㜵※⸷䡁㈮⸷㔱㬸㜠䄮⹈㜲ㄮ㘹※⸷䡁㈮⸷㈲㬳㜠䄮⹈㜲㈮〴※⸷䡁㈮⸷㐲㬴⸷䡁㈮⸷㐲㬳㜠䄮⹈㜲㈮㜴※⸷䡁㈮⸹㔱㬷㜠䄮⹈㤲ㄮ㠵※⸷䡁㈮⸹㤱㬶㜠䄮⹈㤲㈮㌲㜻䄮⹈㤲㈮〴※⸷䡁㈮⸹㐲㬴㜠䄮⹈㤲㈮㌴※⸷䡁㈮⸹㐲㬷㜠䄮⹈㐵ㄮ㜵※⸷䡁㔮⸴㔱㬸⸷䡁㔮⸴㤱㬶㜠䄮⹈㐵㈮㌲※⸷䡁㔮⸴㐲㬰㜠䄮⹈㐵㈮㐴※⸷䡁㔮⸴㐲㬳㜠䄮⹈㐵㈮㜴㜻䄮⹈㔵ㄮ㜵※⸷䡁㔮⸵㔱㬸㜠䄮⹈㔵ㄮ㘹※⸷䡁㔮⸵㈲㬳㜠䄮⹈㔵㈮〴※⸷䡁㔮⸵㐲㬴⸷䡁㔮⸵㐲㬳㜠䄮⹈㔵㈮㜴※⸷䡁㔮⸶㔱㬷㜠䄮⹈㘵ㄮ㠵※⸷䡁㔮⸶㤱㬶㜠䄮⹈㘵㈮㌲㜻䄮⹈㘵㈮〴※⸷䡁㔮⸶㐲㬴㜠䄮⹈㘵㈮㌴※⸷䡁㔮⸶㐲㬷㜠䄮⹈㔱⸷㔱㬷㜠䄮⹈㔱⸷㔱㬸⸷䡁ㄮ㜵ㄮ㘹※⸷䡁ㄮ㜵㈮㌲※⸷䡁ㄮ㜵㈮〴※⸷䡁ㄮ㜵㈮㐴※⸷䡁ㄮ㜵㈮㌴㜻䄮⹈㔱⸷㐲㬷㜠䄮⹈㤱⸶㔱㬷㜠䄮⹈㤱⸶㔱㬸㜠䄮⹈㤱⸶㤱㬶㜠䄮⹈㤱⸶㈲㬳⸷䡁ㄮ㘹㈮〴※⸷䡁ㄮ㘹㈮㐴※⸷䡁ㄮ㘹㈮㌴※⸷䡁ㄮ㘹㈮㜴※⸷䡁㈮㌲ㄮ㜵※⸷䡁㈮㌲ㄮ㠵㜻䄮⹈㈲⸳㤱㬶㜠䄮⹈㈲⸳㈲㬳㜠䄮⹈㈲⸳㐲㬰㜠䄮⹈㈲⸳㐲㬴㜠䄮⹈㈲⸳㐲㬳⸷䡁㈮㌲㈮㜴※⸷䡁㈮〴ㄮ㜵※⸷䡁㈮〴ㄮ㠵※⸷䡁㈮〴ㄮ㘹※⸷䡁㈮〴㈮㌲㜻䄮⹈㐲⸰㐲㬰㜠䄮⹈㐲⸰㐲㬴㜠䄮⹈㐲⸰㐲㬳㜠䄮⹈㐲⸰㐲㬷㜠䄮⹈㐲⸴㔱㬷⸷䡁㈮㐴ㄮ㠵※⸷䡁㈮㐴ㄮ㘹※⸷䡁㈮㐴㈮㌲※⸷䡁㈮㐴㈮〴※⸷䡁㈮㐴㈮㐴㜻䄮⹈㐲⸴㐲㬳㜠䄮⹈㐲⸴㐲㬷㜠䄮⹈㐲⸷㔱㬷㜠䄮⹈㐲⸷㔱㬸㜠䄮⹈㐲⸷㤱㬶⸷䡁㈮㜴㈮㌲※⸷䡁㈮㜴㈮〴※⸷䡁㈮㜴㈮㐴※⸷䡁㈮㜴㈮㌴※⸷䡁㈮㜴㈮㜴胣ં䐼噉邀볯邼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ†볯鞼볯ꆼ볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸷䩁㐮ㄮ㜵㜻䄮⹊⸴㔱㬸㜠䄮⹊⸴㤱㬶㜠䄮⹊⸴㈲㬳㜠䄮⹊⸴㐲㬰㜠䄮⹊⸴㐲㬴㜠䄮⹊⸴㐲㬳⸷䩁㐮㈮㜴※⸷䩁㔮ㄮ㜵※⸷䩁㔮ㄮ㠵※⸷䩁㔮ㄮ㘹※⸷䩁㔮㈮㌲※⸷䩁㔮㈮〴㜻䄮⹊⸵㐲㬴㜠䄮⹊⸵㐲㬳㜠䄮⹊⸵㐲㬷㜠䄮⹊⸷㔱㬷㜠䄮⹊⸷㔱㬸㜠䄮⹊⸷㤱㬶⸷䩁㜮㈮㌲※⸷䩁㜮㈮〴※⸷䩁㜮㈮㐴※⸷䩁㜮㈮㌴※⸷䩁㜮㈮㜴※⸷䩁ㄮ⸵㔱㬷⸷䩁ㄮ⸵㔱㬸㜠䄮⹊㔱ㄮ㘹※⸷䩁ㄮ⸵㈲㬳㜠䄮⹊㔱㈮〴※⸷䩁ㄮ⸵㐲㬴㜠䄮⹊㔱㈮㌴㜻䄮⹊㔱㈮㜴※⸷䩁ㄮ⸶㔱㬷㜠䄮⹊㘱ㄮ㠵※⸷䩁ㄮ⸶㤱㬶㜠䄮⹊㘱㈮㌲※⸷䩁ㄮ⸶㐲㬰⸷䩁ㄮ⸶㐲㬴㜠䄮⹊㘱㈮㌴※⸷䩁ㄮ⸶㐲㬷㜠䄮⹊㠱ㄮ㜵※⸷䩁ㄮ⸸㔱㬸㜠䄮⹊㠱ㄮ㘹㜻䄮⹊㠱㈮㌲※⸷䩁ㄮ⸸㐲㬰㜠䄮⹊㠱㈮㐴※⸷䩁ㄮ⸸㐲㬳㜠䄮⹊㠱㈮㜴※⸷䩁㈮⸶㔱㬷⸷䩁㈮⸶㔱㬸㜠䄮⹊㘲ㄮ㘹※⸷䩁㈮⸶㈲㬳㜠䄮⹊㘲㈮〴※⸷䩁㈮⸶㐲㬴㜠䄮⹊㘲㈮㌴㜻䄮⹊㘲㈮㜴※⸷䩁㈮⸷㔱㬷㜠䄮⹊㜲ㄮ㠵※⸷䩁㈮⸷㤱㬶㜠䄮⹊㜲㈮㌲※⸷䩁㈮⸷㐲㬰⸷䩁㈮⸷㐲㬴㜠䄮⹊㜲㈮㌴※⸷䩁㈮⸷㐲㬷㜠䄮⹊㤲ㄮ㜵※⸷䩁㈮⸹㔱㬸㜠䄮⹊㤲ㄮ㘹㜻䄮⹊㤲㈮㌲※⸷䩁㈮⸹㐲㬰㜠䄮⹊㤲㈮㐴※⸷䩁㈮⸹㐲㬳㜠䄮⹊㤲㈮㜴※⸷䩁㔮⸴㔱㬷⸷䩁㔮⸴㔱㬸㜠䄮⹊㐵ㄮ㘹※⸷䩁㔮⸴㈲㬳㜠䄮⹊㐵㈮〴※⸷䩁㔮⸴㐲㬴㜠䄮⹊㐵㈮㌴㜻䄮⹊㐵㈮㜴※⸷䩁㔮⸵㔱㬷㜠䄮⹊㔵ㄮ㠵※⸷䩁㔮⸵㤱㬶㜠䄮⹊㔵㈮㌲※⸷䩁㔮⸵㐲㬰⸷䩁㔮⸵㐲㬴㜠䄮⹊㔵㈮㌴※⸷䩁㔮⸵㐲㬷㜠䄮⹊㘵ㄮ㜵※⸷䩁㔮⸶㔱㬸㜠䄮⹊㘵ㄮ㘹㜻䄮⹊㘵㈮㌲※⸷䩁㔮⸶㐲㬰㜠䄮⹊㘵㈮㐴※⸷䩁㔮⸶㐲㬳㜠䄮⹊㘵㈮㜴※⸷䩁ㄮ㜵ㄮ㜵㜻䄮⹊㔱⸷㔱㬸㜠䄮⹊㔱⸷㤱㬶㜠䄮⹊㔱⸷㈲㬳㜠䄮⹊㔱⸷㐲㬰㜠䄮⹊㔱⸷㐲㬴⸷䩁ㄮ㜵㈮㌴※⸷䩁ㄮ㜵㈮㜴※⸷䩁ㄮ㘹ㄮ㜵※⸷䩁ㄮ㘹ㄮ㠵※⸷䩁ㄮ㘹ㄮ㘹㜻䄮⹊㤱⸶㈲㬳㜠䄮⹊㤱⸶㐲㬰㜠䄮⹊㤱⸶㐲㬴㜠䄮⹊㤱⸶㐲㬳㜠䄮⹊㤱⸶㐲㬷⸷䩁㈮㌲ㄮ㜵※⸷䩁㈮㌲ㄮ㠵※⸷䩁㈮㌲ㄮ㘹※⸷䩁㈮㌲㈮㌲※⸷䩁㈮㌲㈮〴㜻䄮⹊㈲⸳㐲㬴㜠䄮⹊㈲⸳㐲㬳㜠䄮⹊㈲⸳㐲㬷㜠䄮⹊㐲⸰㔱㬷㜠䄮⹊㐲⸰㔱㬸㜠䄮⹊㐲⸰㤱㬶⸷䩁㈮〴㈮㌲※⸷䩁㈮〴㈮〴※⸷䩁㈮〴㈮㐴※⸷䩁㈮〴㈮㌴※⸷䩁㈮〴㈮㜴㜻䄮⹊㐲⸴㔱㬷㜠䄮⹊㐲⸴㔱㬸㜠䄮⹊㐲⸴㤱㬶㜠䄮⹊㐲⸴㈲㬳㜠䄮⹊㐲⸴㐲㬰⸷䩁㈮㐴㈮㐴※⸷䩁㈮㐴㈮㌴※⸷䩁㈮㐴㈮㜴※⸷䩁㈮㜴ㄮ㜵※⸷䩁㈮㜴ㄮ㠵㜻䄮⹊㐲⸷㤱㬶㜠䄮⹊㐲⸷㈲㬳㜠䄮⹊㐲⸷㐲㬰㜠䄮⹊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⹏⸵㐲㬰㜠䌮⹏⸵㐲㬴㜠䌮⹏⸵㐲㬳⸷佃㔮㈮㜴※⸷佃㜮ㄮ㜵※⸷佃㜮ㄮ㠵※⸷佃㜮ㄮ㘹※⸷佃㜮㈮㌲※⸷佃㜮㈮〴㜻䌮⹏⸷㐲㬴㜠䌮⹏⸷㐲㬳㜠䌮⹏⸷㐲㬷㜠䌮⹏㔱ㄮ㜵※⸷佃ㄮ⸵㔱㬸㜠䌮⹏㔱ㄮ㘹※⸷佃ㄮ⸵㈲㬳⸷佃ㄮ⸵㐲㬰㜠䌮⹏㔱㈮㐴※⸷佃ㄮ⸵㐲㬳㜠䌮⹏㔱㈮㜴※⸷佃ㄮ⸶㔱㬷㜠䌮⹏㘱ㄮ㠵㜻䌮⹏㘱ㄮ㘹※⸷佃ㄮ⸶㈲㬳㜠䌮⹏㘱㈮〴※⸷佃ㄮ⸶㐲㬴㜠䌮⹏㘱㈮㌴※⸷佃ㄮ⸶㐲㬷⸷佃ㄮ⸸㔱㬷㜠䌮⹏㠱ㄮ㠵※⸷佃ㄮ⸸㤱㬶㜠䌮⹏㠱㈮㌲※⸷佃ㄮ⸸㐲㬰㜠䌮⹏㠱㈮㐴㜻䌮⹏㠱㈮㌴※⸷佃ㄮ⸸㐲㬷㜠䌮⹏㘲ㄮ㜵※⸷佃㈮⸶㔱㬸㜠䌮⹏㘲ㄮ㘹※⸷佃㈮⸶㈲㬳⸷佃㈮⸶㐲㬰㜠䌮⹏㘲㈮㐴※⸷佃㈮⸶㐲㬳㜠䌮⹏㘲㈮㜴※⸷佃㈮⸷㔱㬷㜠䌮⹏㜲ㄮ㠵㜻䌮⹏㜲ㄮ㘹※⸷佃㈮⸷㈲㬳㜠䌮⹏㜲㈮〴※⸷佃㈮⸷㐲㬴㜠䌮⹏㜲㈮㌴※⸷佃㈮⸷㐲㬷⸷佃㈮⸹㔱㬷㜠䌮⹏㤲ㄮ㠵※⸷佃㈮⸹㤱㬶㜠䌮⹏㤲㈮㌲※⸷佃㈮⸹㐲㬰㜠䌮⹏㤲㈮㐴㜻䌮⹏㤲㈮㌴※⸷佃㈮⸹㐲㬷㜠䌮⹏㐵ㄮ㜵※⸷佃㔮⸴㔱㬸㜠䌮⹏㐵ㄮ㘹※⸷佃㔮⸴㈲㬳⸷佃㔮⸴㐲㬰㜠䌮⹏㐵㈮㐴※⸷佃㔮⸴㐲㬳㜠䌮⹏㐵㈮㜴※⸷佃㔮⸵㔱㬷㜠䌮⹏㔵ㄮ㠵㜻䌮⹏㔵ㄮ㘹※⸷佃㔮⸵㈲㬳㜠䌮⹏㔵㈮〴※⸷佃㔮⸵㐲㬴㜠䌮⹏㔵㈮㌴※⸷佃㔮⸵㐲㬷⸷佃㔮⸶㔱㬷㜠䌮⹏㘵ㄮ㠵※⸷佃㔮⸶㤱㬶㜠䌮⹏㘵㈮㌲※⸷佃㔮⸶㐲㬰㜠䌮⹏㘵㈮㐴㜻䌮⹏㘵㈮㌴※⸷佃㔮⸶㐲㬷㜠䌮⹏㔱⸷㔱㬷㜠䌮⹏㔱⸷㔱㬸㜠䌮⹏㔱⸷㤱㬶⸷佃ㄮ㜵㈮㌲※⸷佃ㄮ㜵㈮〴※⸷佃ㄮ㜵㈮㐴※⸷佃ㄮ㜵㈮㌴※⸷佃ㄮ㜵㈮㜴㜻䌮⹏㤱⸶㔱㬷㜠䌮⹏㤱⸶㔱㬸㜠䌮⹏㤱⸶㤱㬶㜠䌮⹏㤱⸶㈲㬳㜠䌮⹏㤱⸶㐲㬰⸷佃ㄮ㘹㈮㐴※⸷佃ㄮ㘹㈮㌴※⸷佃ㄮ㘹㈮㜴※⸷佃㈮㌲ㄮ㜵※⸷佃㈮㌲ㄮ㠵㜻䌮⹏㈲⸳㤱㬶㜠䌮⹏㈲⸳㈲㬳㜠䌮⹏㈲⸳㐲㬰㜠䌮⹏㈲⸳㐲㬴㜠䌮⹏㈲⸳㐲㬳⸷佃㈮㌲㈮㜴※⸷佃㈮〴ㄮ㜵※⸷佃㈮〴ㄮ㠵※⸷佃㈮〴ㄮ㘹※⸷佃㈮〴㈮㌲㜻䌮⹏㐲⸰㐲㬰㜠䌮⹏㐲⸰㐲㬴㜠䌮⹏㐲⸰㐲㬳㜠䌮⹏㐲⸰㐲㬷㜠䌮⹏㐲⸴㔱㬷⸷佃㈮㐴ㄮ㠵※⸷佃㈮㐴ㄮ㘹※⸷佃㈮㐴㈮㌲※⸷佃㈮㐴㈮〴※⸷佃㈮㐴㈮㐴㜻䌮⹏㐲⸴㐲㬳㜠䌮⹏㐲⸴㐲㬷㜠䌮⹏⸴㔱㬷㜠䌮⹏⸴㔱㬸㜠䌮⹏⸴㤱㬶㜠䌮⹏⸴㈲㬳⸷佃㐮㈮〴※⸷佃㐮㈮㐴※⸷佃㐮㈮㌴※⸷佃㐮㈮㜴胣ં䐼噉邀볯邼볯钼胣㲑䐯噉ਾ†볯颼볯ꆼ볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸸䡁㐮ㄮ㜵※⸸䡁㐮ㄮ㠵※⸸䡁㐮ㄮ㘹㠻䄮⹈⸴㈲㬳㠠䄮⹈⸴㐲㬰㠠䄮⹈⸴㐲㬴㠠䄮⹈⸴㐲㬳㠠䄮⹈⸴㐲㬷㠠䄮⹈⸵㔱㬷⸸䡁㔮ㄮ㠵※⸸䡁㔮ㄮ㘹※⸸䡁㔮㈮㌲※⸸䡁㔮㈮〴※⸸䡁㔮㈮㐴※⸸䡁㔮㈮㌴㠻䄮⹈⸵㐲㬷㠠䄮⹈⸷㔱㬷㠠䄮⹈⸷㔱㬸㠠䄮⹈⸷㤱㬶㠠䄮⹈⸷㈲㬳㠠䄮⹈⸷㐲㬰⸸䡁㜮㈮㐴※⸸䡁㜮㈮㌴※⸸䡁㜮㈮㜴※⸸䡁ㄮ⸵㔱㬷㠠䄮⹈㔱ㄮ㠵※⸸䡁ㄮ⸵㤱㬶⸸䡁ㄮ⸵㈲㬳㠠䄮⹈㔱㈮〴※⸸䡁ㄮ⸵㐲㬴㠠䄮⹈㔱㈮㌴※⸸䡁ㄮ⸵㐲㬷㠠䄮⹈㘱ㄮ㜵㠻䄮⹈㘱ㄮ㠵※⸸䡁ㄮ⸶㤱㬶㠠䄮⹈㘱㈮㌲※⸸䡁ㄮ⸶㐲㬰㠠䄮⹈㘱㈮㐴※⸸䡁ㄮ⸶㐲㬳⸸䡁ㄮ⸶㐲㬷㠠䄮⹈㠱ㄮ㜵※⸸䡁ㄮ⸸㔱㬸㠠䄮⹈㠱ㄮ㘹※⸸䡁ㄮ⸸㈲㬳㠠䄮⹈㠱㈮〴㠻䄮⹈㠱㈮㐴※⸸䡁ㄮ⸸㐲㬳㠠䄮⹈㠱㈮㜴※⸸䡁㈮⸶㔱㬷㠠䄮⹈㘲ㄮ㠵※⸸䡁㈮⸶㤱㬶⸸䡁㈮⸶㈲㬳㠠䄮⹈㘲㈮〴※⸸䡁㈮⸶㐲㬴㠠䄮⹈㘲㈮㌴※⸸䡁㈮⸶㐲㬷㠠䄮⹈㜲ㄮ㜵㠻䄮⹈㜲ㄮ㠵※⸸䡁㈮⸷㤱㬶㠠䄮⹈㜲㈮㌲※⸸䡁㈮⸷㐲㬰㠠䄮⹈㜲㈮㐴※⸸䡁㈮⸷㐲㬳⸸䡁㈮⸷㐲㬷㠠䄮⹈㤲ㄮ㜵※⸸䡁㈮⸹㔱㬸㠠䄮⹈㤲ㄮ㘹※⸸䡁㈮⸹㈲㬳㠠䄮⹈㤲㈮〴㠻䄮⹈㤲㈮㐴※⸸䡁㈮⸹㐲㬳㠠䄮⹈㤲㈮㜴※⸸䡁㔮⸴㔱㬷㠠䄮⹈㐵ㄮ㠵※⸸䡁㔮⸴㤱㬶⸸䡁㔮⸴㈲㬳㠠䄮⹈㐵㈮〴※⸸䡁㔮⸴㐲㬴㠠䄮⹈㐵㈮㌴※⸸䡁㔮⸴㐲㬷㠠䄮⹈㔵ㄮ㜵㠻䄮⹈㔵ㄮ㠵※⸸䡁㔮⸵㤱㬶㠠䄮⹈㔵㈮㌲※⸸䡁㔮⸵㐲㬰㠠䄮⹈㔵㈮㐴※⸸䡁㔮⸵㐲㬳⸸䡁㔮⸵㐲㬷㠠䄮⹈㘵ㄮ㜵※⸸䡁㔮⸶㔱㬸㠠䄮⹈㘵ㄮ㘹※⸸䡁㔮⸶㈲㬳㠠䄮⹈㘵㈮〴㠻䄮⹈㘵㈮㐴※⸸䡁㔮⸶㐲㬳㠠䄮⹈㘵㈮㜴※⸸䡁ㄮ㜵ㄮ㜵※⸸䡁ㄮ㜵ㄮ㠵㠻䄮⹈㔱⸷㤱㬶㠠䄮⹈㔱⸷㈲㬳㠠䄮⹈㔱⸷㐲㬰㠠䄮⹈㔱⸷㐲㬴㠠䄮⹈㔱⸷㐲㬳⸸䡁ㄮ㜵㈮㜴※⸸䡁ㄮ㘹ㄮ㜵※⸸䡁ㄮ㘹ㄮ㠵※⸸䡁ㄮ㘹ㄮ㘹※⸸䡁ㄮ㘹㈮㌲㠻䄮⹈㤱⸶㐲㬰㠠䄮⹈㤱⸶㐲㬴㠠䄮⹈㤱⸶㐲㬳㠠䄮⹈㤱⸶㐲㬷㠠䄮⹈㈲⸳㔱㬷⸸䡁㈮㌲ㄮ㠵※⸸䡁㈮㌲ㄮ㘹※⸸䡁㈮㌲㈮㌲※⸸䡁㈮㌲㈮〴※⸸䡁㈮㌲㈮㐴㠻䄮⹈㈲⸳㐲㬳㠠䄮⹈㈲⸳㐲㬷㠠䄮⹈㐲⸰㔱㬷㠠䄮⹈㐲⸰㔱㬸㠠䄮⹈㐲⸰㤱㬶⸸䡁㈮〴㈮㌲※⸸䡁㈮〴㈮〴※⸸䡁㈮〴㈮㐴※⸸䡁㈮〴㈮㌴※⸸䡁㈮〴㈮㜴㠻䄮⹈㐲⸴㔱㬷㠠䄮⹈㐲⸴㔱㬸㠠䄮⹈㐲⸴㤱㬶㠠䄮⹈㐲⸴㈲㬳㠠䄮⹈㐲⸴㐲㬰⸸䡁㈮㐴㈮㐴※⸸䡁㈮㐴㈮㌴※⸸䡁㈮㐴㈮㜴※⸸䡁㈮㜴ㄮ㜵※⸸䡁㈮㜴ㄮ㠵㠻䄮⹈㐲⸷㤱㬶㠠䄮⹈㐲⸷㈲㬳㠠䄮⹈㐲⸷㐲㬰㠠䄮⹈㐲⸷㐲㬴㠠䄮⹈㐲⸷㐲㬳⸸䡁㈮㜴㈮㜴胣ં䐼噉邀볯邼볯閼胣㲑䐯噉ਾ†볯颼볯ꆼ볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ⸸䩁㐮ㄮ㜵※⸸䩁㐮ㄮ㠵※⸸䩁㐮ㄮ㘹㠻䄮⹊⸴㈲㬳㠠䄮⹊⸴㐲㬰㠠䄮⹊⸴㐲㬴㠠䄮⹊⸴㐲㬳㠠䄮⹊⸴㐲㬷㠠䄮⹊⸵㔱㬷⸸䩁㔮ㄮ㠵※⸸䩁㔮ㄮ㘹※⸸䩁㔮㈮㌲※⸸䩁㔮㈮〴※⸸䩁㔮㈮㐴※⸸䩁㔮㈮㌴㠻䄮⹊⸵㐲㬷㠠䄮⹊⸷㔱㬷㠠䄮⹊⸷㔱㬸㠠䄮⹊⸷㤱㬶㠠䄮⹊⸷㈲㬳㠠䄮⹊⸷㐲㬰⸸䩁㜮㈮㐴※⸸䩁㜮㈮㌴※⸸䩁㜮㈮㜴※⸸䩁ㄮ⸵㔱㬷㠠䄮⹊㔱ㄮ㠵※⸸䩁ㄮ⸵㤱㬶⸸䩁ㄮ⸵㈲㬳㠠䄮⹊㔱㈮〴※⸸䩁ㄮ⸵㐲㬴㠠䄮⹊㔱㈮㌴※⸸䩁ㄮ⸵㐲㬷㠠䄮⹊㘱ㄮ㜵㠻䄮⹊㘱ㄮ㠵※⸸䩁ㄮ⸶㤱㬶㠠䄮⹊㘱㈮㌲※⸸䩁ㄮ⸶㐲㬰㠠䄮⹊㘱㈮㐴※⸸䩁ㄮ⸶㐲㬳⸸䩁ㄮ⸶㐲㬷㠠䄮⹊㠱ㄮ㜵※⸸䩁ㄮ⸸㔱㬸㠠䄮⹊㠱ㄮ㘹※⸸䩁ㄮ⸸㈲㬳㠠䄮⹊㠱㈮〴㠻䄮⹊㠱㈮㐴※⸸䩁ㄮ⸸㐲㬳㠠䄮⹊㠱㈮㜴※⸸䩁㈮⸶㔱㬷㠠䄮⹊㘲ㄮ㠵※⸸䩁㈮⸶㤱㬶⸸䩁㈮⸶㈲㬳㠠䄮⹊㘲㈮〴※⸸䩁㈮⸶㐲㬴㠠䄮⹊㘲㈮㌴※⸸䩁㈮⸶㐲㬷㠠䄮⹊㜲ㄮ㜵㠻䄮⹊㜲ㄮ㠵※⸸䩁㈮⸷㤱㬶㠠䄮⹊㜲㈮㌲※⸸䩁㈮⸷㐲㬰㠠䄮⹊㜲㈮㐴※⸸䩁㈮⸷㐲㬳⸸䩁㈮⸷㐲㬷㠠䄮⹊㤲ㄮ㜵※⸸䩁㈮⸹㔱㬸㠠䄮⹊㤲ㄮ㘹※⸸䩁㈮⸹㈲㬳㠠䄮⹊㤲㈮〴※⸸䩁㈮⸹㐲㬴⸸䩁㈮⸹㐲㬳㠠䄮⹊㤲㈮㜴※⸸䩁㔮⸴㔱㬷㠠䄮⹊㐵ㄮ㠵※⸸䩁㔮⸴㤱㬶㠠䄮⹊㐵㈮㌲㠻䄮⹊㐵㈮〴※⸸䩁㔮⸴㐲㬴㠠䄮⹊㐵㈮㌴※⸸䩁㔮⸴㐲㬷㠠䄮⹊㔵ㄮ㜵※⸸䩁㔮⸵㔱㬸⸸䩁㔮⸵㤱㬶㠠䄮⹊㔵㈮㌲※⸸䩁㔮⸵㐲㬰㠠䄮⹊㔵㈮㐴※⸸䩁㔮⸵㐲㬳㠠䄮⹊㔵㈮㜴㠻䄮⹊㘵ㄮ㜵※⸸䩁㔮⸶㔱㬸㠠䄮⹊㘵ㄮ㘹※⸸䩁㔮⸶㈲㬳㠠䄮⹊㘵㈮〴※⸸䩁㔮⸶㐲㬴⸸䩁㔮⸶㐲㬳㠠䄮⹊㘵㈮㜴※⸸䩁ㄮ㜵ㄮ㜵※⸸䩁ㄮ㜵ㄮ㠵※⸸䩁ㄮ㜵ㄮ㘹㠻䄮⹊㔱⸷㈲㬳㠠䄮⹊㔱⸷㐲㬰㠠䄮⹊㔱⸷㐲㬴㠠䄮⹊㔱⸷㐲㬳㠠䄮⹊㔱⸷㐲㬷⸸䩁ㄮ㘹ㄮ㜵※⸸䩁ㄮ㘹ㄮ㠵※⸸䩁ㄮ㘹ㄮ㘹※⸸䩁ㄮ㘹㈮㌲※⸸䩁ㄮ㘹㈮〴㠻䄮⹊㤱⸶㐲㬴㠠䄮⹊㤱⸶㐲㬳㠠䄮⹊㤱⸶㐲㬷㠠䄮⹊㈲⸳㔱㬷㠠䄮⹊㈲⸳㔱㬸⸸䩁㈮㌲ㄮ㘹※⸸䩁㈮㌲㈮㌲※⸸䩁㈮㌲㈮〴※⸸䩁㈮㌲㈮㐴※⸸䩁㈮㌲㈮㌴㠻䄮⹊㈲⸳㐲㬷㠠䄮⹊㐲⸰㔱㬷㠠䄮⹊㐲⸰㔱㬸㠠䄮⹊㐲⸰㤱㬶㠠䄮⹊㐲⸰㈲㬳⸸䩁㈮〴㈮〴※⸸䩁㈮〴㈮㐴※⸸䩁㈮〴㈮㌴※⸸䩁㈮〴㈮㜴※⸸䩁㈮㐴ㄮ㜵㠻䄮⹊㐲⸴㔱㬸㠠䄮⹊㐲⸴㤱㬶㠠䄮⹊㐲⸴㈲㬳㠠䄮⹊㐲⸴㐲㬰㠠䄮⹊㐲⸴㐲㬴⸸䩁㈮㐴㈮㌴※⸸䩁㈮㐴㈮㜴※⸸䩁㈮㜴ㄮ㜵※⸸䩁㈮㜴ㄮ㠵※⸸䩁㈮㜴ㄮ㘹㠻䄮⹊㐲⸷㈲㬳㠠䄮⹊㐲⸷㐲㬰㠠䄮⹊㐲⸷㐲㬴㠠䄮⹊㐲⸷㐲㬳㠠䄮⹊㐲⸷㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鞼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯꺼臣鞃菣覃菣莃苣覼戼㹲㠊䄮⹎⸴㔱㬷㠠䄮⹎⸴㔱㬸㠠䄮⹎⸴㤱㬶⸸乁㐮㈮㌲※⸸乁㐮㈮〴※⸸乁㐮㈮㐴※⸸乁㐮㈮㌴※⸸乁㐮㈮㜴※⸸乁㔮ㄮ㜵㠻䄮⹎⸵㔱㬸㠠䄮⹎⸵㤱㬶㠠䄮⹎⸵㈲㬳㠠䄮⹎⸵㐲㬰㠠䄮⹎⸵㐲㬴㠠䄮⹎⸵㐲㬳⸸乁㔮㈮㜴※⸸乁㜮ㄮ㜵※⸸乁㜮ㄮ㠵※⸸乁㜮ㄮ㘹※⸸乁㜮㈮㌲※⸸乁㜮㈮〴㠻䄮⹎⸷㐲㬴㠠䄮⹎⸷㐲㬳㠠䄮⹎⸷㐲㬷㠠䄮⹎㔱ㄮ㜵※⸸乁ㄮ⸵㔱㬸㠠䄮⹎㔱ㄮ㘹㠻䄮⹎㔱㈮㌲※⸸乁ㄮ⸵㐲㬰㠠䄮⹎㔱㈮㐴※⸸乁ㄮ⸵㐲㬳㠠䄮⹎㔱㈮㜴※⸸乁ㄮ⸶㔱㬷⸸乁ㄮ⸶㔱㬸㠠䄮⹎㘱ㄮ㘹※⸸乁ㄮ⸶㈲㬳㠠䄮⹎㘱㈮〴※⸸乁ㄮ⸶㐲㬴㠠䄮⹎㘱㈮㌴㠻䄮⹎㘱㈮㜴※⸸乁ㄮ⸸㔱㬷㠠䄮⹎㠱ㄮ㠵※⸸乁ㄮ⸸㤱㬶㠠䄮⹎㠱㈮㌲※⸸乁ㄮ⸸㐲㬰⸸乁ㄮ⸸㐲㬴㠠䄮⹎㠱㈮㌴※⸸乁ㄮ⸸㐲㬷㠠䄮⹎㘲ㄮ㜵※⸸乁㈮⸶㔱㬸㠠䄮⹎㘲ㄮ㘹㠻䄮⹎㘲㈮㌲※⸸乁㈮⸶㐲㬰㠠䄮⹎㘲㈮㐴※⸸乁㈮⸶㐲㬳㠠䄮⹎㘲㈮㜴※⸸乁㈮⸷㔱㬷⸸乁㈮⸷㔱㬸㠠䄮⹎㜲ㄮ㘹※⸸乁㈮⸷㈲㬳㠠䄮⹎㜲㈮〴※⸸乁㈮⸷㐲㬴㠠䄮⹎㜲㈮㌴㠻䄮⹎㜲㈮㜴※⸸乁㈮⸹㔱㬷㠠䄮⹎㤲ㄮ㠵※⸸乁㈮⸹㤱㬶㠠䄮⹎㤲㈮㌲※⸸乁㈮⸹㐲㬰⸸乁㈮⸹㐲㬴㠠䄮⹎㤲㈮㌴※⸸乁㈮⸹㐲㬷㠠䄮⹎㐵ㄮ㜵※⸸乁㔮⸴㔱㬸㠠䄮⹎㐵ㄮ㘹㠻䄮⹎㐵㈮㌲※⸸乁㔮⸴㐲㬰㠠䄮⹎㐵㈮㐴※⸸乁㔮⸴㐲㬳㠠䄮⹎㐵㈮㜴※⸸乁㔮⸵㔱㬷⸸乁㔮⸵㔱㬸㠠䄮⹎㔵ㄮ㘹※⸸乁㔮⸵㈲㬳㠠䄮⹎㔵㈮〴※⸸乁㔮⸵㐲㬴㠠䄮⹎㔵㈮㌴㠻䄮⹎㔵㈮㜴※⸸乁㔮⸶㔱㬷㠠䄮⹎㘵ㄮ㠵※⸸乁㔮⸶㤱㬶㠠䄮⹎㘵㈮㌲※⸸乁㔮⸶㐲㬰⸸乁㔮⸶㐲㬴㠠䄮⹎㘵㈮㌴※⸸乁㔮⸶㐲㬷㠠䄮⹎㔱⸷㔱㬷㠠䄮⹎㔱⸷㔱㬸⸸乁ㄮ㜵ㄮ㘹※⸸乁ㄮ㜵㈮㌲※⸸乁ㄮ㜵㈮〴※⸸乁ㄮ㜵㈮㐴※⸸乁ㄮ㜵㈮㌴㠻䄮⹎㔱⸷㐲㬷㠠䄮⹎㤱⸶㔱㬷㠠䄮⹎㤱⸶㔱㬸㠠䄮⹎㤱⸶㤱㬶㠠䄮⹎㤱⸶㈲㬳⸸乁ㄮ㘹㈮〴※⸸乁ㄮ㘹㈮㐴※⸸乁ㄮ㘹㈮㌴※⸸乁ㄮ㘹㈮㜴※⸸乁㈮㌲ㄮ㜵㠻䄮⹎㈲⸳㔱㬸㠠䄮⹎㈲⸳㤱㬶㠠䄮⹎㈲⸳㈲㬳㠠䄮⹎㈲⸳㐲㬰㠠䄮⹎㈲⸳㐲㬴⸸乁㈮㌲㈮㌴※⸸乁㈮㌲㈮㜴※⸸乁㈮〴ㄮ㜵※⸸乁㈮〴ㄮ㠵※⸸乁㈮〴ㄮ㘹㠻䄮⹎㐲⸰㈲㬳㠠䄮⹎㐲⸰㐲㬰㠠䄮⹎㐲⸰㐲㬴㠠䄮⹎㐲⸰㐲㬳㠠䄮⹎㐲⸰㐲㬷⸸乁㈮㐴ㄮ㜵※⸸乁㈮㐴ㄮ㠵※⸸乁㈮㐴ㄮ㘹※⸸乁㈮㐴㈮㌲※⸸乁㈮㐴㈮〴㠻䄮⹎㐲⸴㐲㬴㠠䄮⹎㐲⸴㐲㬳㠠䄮⹎㐲⸴㐲㬷㠠䄮⹎㐲⸷㔱㬷㠠䄮⹎㐲⸷㔱㬸⸸乁㈮㜴ㄮ㘹※⸸乁㈮㜴㈮㌲※⸸乁㈮㜴㈮〴※⸸乁㈮㜴㈮㐴※⸸乁㈮㜴㈮㌴㠻䄮⹎㐲⸷㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鞼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯낼臣鞃菣覃菣莃苣覼戼㹲㠊䄮⹐⸴㔱㬷㠠䄮⹐⸴㔱㬸㠠䄮⹐⸴㤱㬶⸸偁㐮㈮㌲※⸸偁㐮㈮〴※⸸偁㐮㈮㐴※⸸偁㐮㈮㌴※⸸偁㐮㈮㜴※⸸偁㔮ㄮ㜵㠻䄮⹐⸵㔱㬸㠠䄮⹐⸵㤱㬶㠠䄮⹐⸵㈲㬳㠠䄮⹐⸵㐲㬰㠠䄮⹐⸵㐲㬴㠠䄮⹐⸵㐲㬳⸸偁㔮㈮㜴※⸸偁㜮ㄮ㜵※⸸偁㜮ㄮ㠵※⸸偁㜮ㄮ㘹※⸸偁㜮㈮㌲※⸸偁㜮㈮〴㠻䄮⹐⸷㐲㬴㠠䄮⹐⸷㐲㬳㠠䄮⹐⸷㐲㬷㠠䄮⹐㔱ㄮ㜵※⸸偁ㄮ⸵㔱㬸㠠䄮⹐㔱ㄮ㘹㠻䄮⹐㔱㈮㌲※⸸偁ㄮ⸵㐲㬰㠠䄮⹐㔱㈮㐴※⸸偁ㄮ⸵㐲㬳㠠䄮⹐㔱㈮㜴※⸸偁ㄮ⸶㔱㬷⸸偁ㄮ⸶㔱㬸㠠䄮⹐㘱ㄮ㘹※⸸偁ㄮ⸶㈲㬳㠠䄮⹐㘱㈮〴※⸸偁ㄮ⸶㐲㬴㠠䄮⹐㘱㈮㌴㠻䄮⹐㘱㈮㜴※⸸偁ㄮ⸸㔱㬷㠠䄮⹐㠱ㄮ㠵※⸸偁ㄮ⸸㤱㬶㠠䄮⹐㠱㈮㌲※⸸偁ㄮ⸸㐲㬰⸸偁ㄮ⸸㐲㬴㠠䄮⹐㠱㈮㌴※⸸偁ㄮ⸸㐲㬷㠠䄮⹐㘲ㄮ㜵※⸸偁㈮⸶㔱㬸㠠䄮⹐㘲ㄮ㘹㠻䄮⹐㘲㈮㌲※⸸偁㈮⸶㐲㬰㠠䄮⹐㘲㈮㐴※⸸偁㈮⸶㐲㬳㠠䄮⹐㘲㈮㜴※⸸偁㈮⸷㔱㬷⸸偁㈮⸷㔱㬸㠠䄮⹐㜲ㄮ㘹※⸸偁㈮⸷㈲㬳㠠䄮⹐㜲㈮〴※⸸偁㈮⸷㐲㬴㠠䄮⹐㜲㈮㌴㠻䄮⹐㜲㈮㜴※⸸偁㈮⸹㔱㬷㠠䄮⹐㤲ㄮ㠵※⸸偁㈮⸹㤱㬶㠠䄮⹐㤲㈮㌲※⸸偁㈮⸹㐲㬰⸸偁㈮⸹㐲㬴㠠䄮⹐㤲㈮㌴※⸸偁㈮⸹㐲㬷㠠䄮⹐㐵ㄮ㜵※⸸偁㔮⸴㔱㬸㠠䄮⹐㐵ㄮ㘹㠻䄮⹐㐵㈮㌲※⸸偁㔮⸴㐲㬰㠠䄮⹐㐵㈮㐴※⸸偁㔮⸴㐲㬳㠠䄮⹐㐵㈮㜴※⸸偁㔮⸵㔱㬷⸸偁㔮⸵㔱㬸㠠䄮⹐㔵ㄮ㘹※⸸偁㔮⸵㈲㬳㠠䄮⹐㔵㈮〴※⸸偁㔮⸵㐲㬴㠠䄮⹐㔵㈮㌴㠻䄮⹐㔵㈮㜴※⸸偁㔮⸶㔱㬷㠠䄮⹐㘵ㄮ㠵※⸸偁㔮⸶㤱㬶㠠䄮⹐㘵㈮㌲※⸸偁㔮⸶㐲㬰⸸偁㔮⸶㐲㬴㠠䄮⹐㘵㈮㌴※⸸偁㔮⸶㐲㬷㠠䄮⹐㔱⸷㔱㬷㠠䄮⹐㔱⸷㔱㬸⸸偁ㄮ㜵ㄮ㘹※⸸偁ㄮ㜵㈮㌲※⸸偁ㄮ㜵㈮〴※⸸偁ㄮ㜵㈮㐴※⸸偁ㄮ㜵㈮㌴㠻䄮⹐㔱⸷㐲㬷㠠䄮⹐㤱⸶㔱㬷㠠䄮⹐㤱⸶㔱㬸㠠䄮⹐㤱⸶㤱㬶㠠䄮⹐㤱⸶㈲㬳⸸偁ㄮ㘹㈮〴※⸸偁ㄮ㘹㈮㐴※⸸偁ㄮ㘹㈮㌴※⸸偁ㄮ㘹㈮㜴※⸸偁㈮㌲ㄮ㜵㠻䄮⹐㈲⸳㔱㬸㠠䄮⹐㈲⸳㤱㬶㠠䄮⹐㈲⸳㈲㬳㠠䄮⹐㈲⸳㐲㬰㠠䄮⹐㈲⸳㐲㬴⸸偁㈮㌲㈮㌴※⸸偁㈮㌲㈮㜴※⸸偁㈮〴ㄮ㜵※⸸偁㈮〴ㄮ㠵※⸸偁㈮〴ㄮ㘹㠻䄮⹐㐲⸰㈲㬳㠠䄮⹐㐲⸰㐲㬰㠠䄮⹐㐲⸰㐲㬴㠠䄮⹐㐲⸰㐲㬳㠠䄮⹐㐲⸰㐲㬷⸸偁㈮㐴ㄮ㜵※⸸偁㈮㐴ㄮ㠵※⸸偁㈮㐴ㄮ㘹※⸸偁㈮㐴㈮㌲※⸸偁㈮㐴㈮〴㠻䄮⹐㐲⸴㐲㬴㠠䄮⹐㐲⸴㐲㬳㠠䄮⹐㐲⸴㐲㬷㠠䄮⹐㐲⸷㔱㬷㠠䄮⹐㐲⸷㔱㬸⸸偁㈮㜴ㄮ㘹※⸸偁㈮㜴㈮㌲※⸸偁㈮㜴㈮〴※⸸偁㈮㜴㈮㐴※⸸偁㈮㜴㈮㌴㠻䄮⹐㐲⸷㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯鞼볯醀⼼䥄㹖 袼볯躼볯몼臣鞃菣覃菣莃苣覼戼㹲㠊䄮⹚⸴㔱㬷㠠䄮⹚⸴㔱㬸㠠䄮⹚⸴㤱㬶⸸婁㐮㈮㌲※⸸婁㐮㈮〴※⸸婁㐮㈮㐴※⸸婁㐮㈮㌴※⸸婁㐮㈮㜴※⸸婁㔮ㄮ㜵㠻䄮⹚⸵㔱㬸㠠䄮⹚⸵㤱㬶㠠䄮⹚⸵㈲㬳㠠䄮⹚⸵㐲㬰㠠䄮⹚⸵㐲㬴㠠䄮⹚⸵㐲㬳⸸婁㔮㈮㜴※⸸婁㜮ㄮ㜵※⸸婁㜮ㄮ㠵※⸸婁㜮ㄮ㘹※⸸婁㜮㈮㌲※⸸婁㜮㈮〴※⸸婁㜮㈮㐴㠻䄮⹚⸷㐲㬳㠠䄮⹚⸷㐲㬷㠠䄮⹚㔱ㄮ㜵※⸸婁ㄮ⸵㔱㬸㠠䄮⹚㔱ㄮ㘹※⸸婁ㄮ⸵㈲㬳⸸婁ㄮ⸵㐲㬰㠠䄮⹚㔱㈮㐴※⸸婁ㄮ⸵㐲㬳㠠䄮⹚㔱㈮㜴※⸸婁ㄮ⸶㔱㬷㠠䄮⹚㘱ㄮ㠵㠻䄮⹚㘱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⸲䩁ㄮ㘹ㄮ㘹ㄻ⸲䩁ㄮ㘹㈮㌲※㈱䄮⹊㤱⸶㐲㬰ㄠ⸲䩁ㄮ㘹㈮㐴※㈱䄮⹊㤱⸶㐲㬳ㄠ⸲䩁ㄮ㘹㈮㜴ㄻ⸲䩁㈮㌲ㄮ㜵※㈱䄮⹊㈲⸳㔱㬸ㄠ⸲䩁㈮㌲ㄮ㘹※㈱䄮⹊㈲⸳㈲㬳ㄠ⸲䩁㈮㌲㈮〴ㄻ⸲䩁㈮㌲㈮㐴※㈱䄮⹊㈲⸳㐲㬳ㄠ⸲䩁㈮㌲㈮㜴※㈱䄮⹊㐲⸰㔱㬷ㄠ⸲䩁㈮〴ㄮ㠵ㄻ⸲䩁㈮〴ㄮ㘹※㈱䄮⹊㐲⸰㈲㬳ㄠ⸲䩁㈮〴㈮〴※㈱䄮⹊㐲⸰㐲㬴ㄠ⸲䩁㈮〴㈮㌴ㄻ⸲䩁㈮〴㈮㜴※㈱䄮⹊㐲⸴㔱㬷ㄠ⸲䩁㈮㐴ㄮ㠵※㈱䄮⹊㐲⸴㤱㬶ㄠ⸲䩁㈮㐴㈮㌲ㄻ⸲䩁㈮㐴㈮〴※㈱䄮⹊㐲⸴㐲㬴ㄠ⸲䩁㈮㐴㈮㌴※㈱䄮⹊㐲⸴㐲㬷ㄠ⸲䩁㈮㜴ㄮ㜵ㄻ⸲䩁㈮㜴ㄮ㠵※㈱䄮⹊㐲⸷㤱㬶ㄠ⸲䩁㈮㜴㈮㌲※㈱䄮⹊㐲⸷㐲㬰ㄠ⸲䩁㈮㜴㈮㐴ㄻ⸲䩁㈮㜴㈮㌴※㈱䄮⹊㐲⸷㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯邼볯醀⼼䥄㹖 袼볯銼볯ꆼ볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ㈱䄮⹎⸴㔱㬷ㄠ⸲乁㐮ㄮ㠵※㈱䄮⹎⸴㤱㬶㈱䄮⹎⸴㈲㬳ㄠ⸲乁㐮㈮〴※㈱䄮⹎⸴㐲㬴ㄠ⸲乁㐮㈮㌴※㈱䄮⹎⸴㐲㬷ㄠ⸲乁㔮ㄮ㜵ㄻ⸲乁㔮ㄮ㠵※㈱䄮⹎⸵㤱㬶ㄠ⸲乁㔮㈮㌲※㈱䄮⹎⸵㐲㬰ㄠ⸲乁㔮㈮㐴※㈱䄮⹎⸵㐲㬳㈱䄮⹎⸵㐲㬷ㄠ⸲乁㜮ㄮ㜵※㈱䄮⹎⸷㔱㬸ㄠ⸲乁㜮ㄮ㘹※㈱䄮⹎⸷㈲㬳ㄠ⸲乁㜮㈮〴ㄻ⸲乁㜮㈮㐴※㈱䄮⹎⸷㐲㬳ㄠ⸲乁㜮㈮㜴※㈱䄮⹎㔱ㄮ㜵※㈱䄮⹎㔱ㄮ㠵ㄻ⸲乁ㄮ⸵㤱㬶ㄠ⸲乁ㄮ⸵㈲㬳ㄠ⸲乁ㄮ⸵㐲㬰ㄠ⸲乁ㄮ⸵㐲㬴ㄠ⸲乁ㄮ⸵㐲㬳㈱䄮⹎㔱㈮㜴※㈱䄮⹎㘱ㄮ㜵※㈱䄮⹎㘱ㄮ㠵※㈱䄮⹎㘱ㄮ㘹※㈱䄮⹎㘱㈮㌲ㄻ⸲乁ㄮ⸶㐲㬰ㄠ⸲乁ㄮ⸶㐲㬴ㄠ⸲乁ㄮ⸶㐲㬳ㄠ⸲乁ㄮ⸶㐲㬷ㄠ⸲乁ㄮ⸸㔱㬷㈱䄮⹎㠱ㄮ㠵※㈱䄮⹎㠱ㄮ㘹※㈱䄮⹎㠱㈮㌲※㈱䄮⹎㠱㈮〴※㈱䄮⹎㠱㈮㐴ㄻ⸲乁ㄮ⸸㐲㬳ㄠ⸲乁ㄮ⸸㐲㬷ㄠ⸲乁㈮⸶㔱㬷ㄠ⸲乁㈮⸶㔱㬸ㄠ⸲乁㈮⸶㤱㬶㈱䄮⹎㘲㈮㌲※㈱䄮⹎㘲㈮〴※㈱䄮⹎㘲㈮㐴※㈱䄮⹎㘲㈮㌴※㈱䄮⹎㘲㈮㜴ㄻ⸲乁㈮⸷㔱㬷ㄠ⸲乁㈮⸷㔱㬸ㄠ⸲乁㈮⸷㤱㬶ㄠ⸲乁㈮⸷㈲㬳ㄠ⸲乁㈮⸷㐲㬰㈱䄮⹎㜲㈮㐴※㈱䄮⹎㜲㈮㌴※㈱䄮⹎㜲㈮㜴※㈱䄮⹎㤲ㄮ㜵※㈱䄮⹎㤲ㄮ㠵ㄻ⸲乁㈮⸹㤱㬶ㄠ⸲乁㈮⸹㈲㬳ㄠ⸲乁㈮⸹㐲㬰ㄠ⸲乁㈮⸹㐲㬴ㄠ⸲乁㈮⸹㐲㬳㈱䄮⹎㤲㈮㜴※㈱䄮⹎㐵ㄮ㜵※㈱䄮⹎㐵ㄮ㠵※㈱䄮⹎㐵ㄮ㘹※㈱䄮⹎㐵㈮㌲ㄻ⸲乁㔮⸴㐲㬰ㄠ⸲乁㔮⸴㐲㬴ㄠ⸲乁㔮⸴㐲㬳ㄠ⸲乁㔮⸴㐲㬷ㄠ⸲乁㔮⸵㔱㬷㈱䄮⹎㔵ㄮ㠵※㈱䄮⹎㔵ㄮ㘹※㈱䄮⹎㔵㈮㌲※㈱䄮⹎㔵㈮〴※㈱䄮⹎㔵㈮㐴ㄻ⸲乁㔮⸵㐲㬳ㄠ⸲乁㔮⸵㐲㬷ㄠ⸲乁㔮⸶㔱㬷ㄠ⸲乁㔮⸶㔱㬸ㄠ⸲乁㔮⸶㤱㬶㈱䄮⹎㘵㈮㌲※㈱䄮⹎㘵㈮〴※㈱䄮⹎㘵㈮㐴※㈱䄮⹎㘵㈮㌴※㈱䄮⹎㘵㈮㜴ㄻ⸲乁ㄮ㜵ㄮ㜵※㈱䄮⹎㔱⸷㔱㬸ㄠ⸲乁ㄮ㜵ㄮ㘹※㈱䄮⹎㔱⸷㈲㬳ㄠ⸲乁ㄮ㜵㈮〴ㄻ⸲乁ㄮ㜵㈮㐴※㈱䄮⹎㔱⸷㐲㬳ㄠ⸲乁ㄮ㜵㈮㜴※㈱䄮⹎㤱⸶㔱㬷ㄠ⸲乁ㄮ㘹ㄮ㠵ㄻ⸲乁ㄮ㘹ㄮ㘹※㈱䄮⹎㤱⸶㈲㬳ㄠ⸲乁ㄮ㘹㈮〴※㈱䄮⹎㤱⸶㐲㬴ㄠ⸲乁ㄮ㘹㈮㌴ㄻ⸲乁ㄮ㘹㈮㜴※㈱䄮⹎㈲⸳㔱㬷ㄠ⸲乁㈮㌲ㄮ㠵※㈱䄮⹎㈲⸳㤱㬶ㄠ⸲乁㈮㌲㈮㌲ㄻ⸲乁㈮㌲㈮〴※㈱䄮⹎㈲⸳㐲㬴ㄠ⸲乁㈮㌲㈮㌴※㈱䄮⹎㈲⸳㐲㬷ㄠ⸲乁㈮〴ㄮ㜵ㄻ⸲乁㈮〴ㄮ㠵※㈱䄮⹎㐲⸰㤱㬶ㄠ⸲乁㈮〴㈮㌲※㈱䄮⹎㐲⸰㐲㬰ㄠ⸲乁㈮〴㈮㐴ㄻ⸲乁㈮〴㈮㌴※㈱䄮⹎㐲⸰㐲㬷ㄠ⸲乁㈮㐴ㄮ㜵※㈱䄮⹎㐲⸴㔱㬸ㄠ⸲乁㈮㐴ㄮ㘹ㄻ⸲乁㈮㐴㈮㌲※㈱䄮⹎㐲⸴㐲㬰ㄠ⸲乁㈮㐴㈮㐴※㈱䄮⹎㐲⸴㐲㬳ㄠ⸲乁㈮㐴㈮㜴ㄻ⸲乁㈮㜴ㄮ㜵※㈱䄮⹎㐲⸷㔱㬸ㄠ⸲乁㈮㜴ㄮ㘹※㈱䄮⹎㐲⸷㈲㬳ㄠ⸲乁㈮㜴㈮〴ㄻ⸲乁㈮㜴㈮㐴※㈱䄮⹎㐲⸷㐲㬳ㄠ⸲乁㈮㜴㈮㜴胣ં䐼噉邀볯醼볯馼胣㲑䐯噉ਾ†볯醼볯躼볯낼臣鞃菣覃菣莃苣覼戼㹲ㄊ⸲偁㐮ㄮ㜵※㈱䄮⹐⸴㔱㬸ㄠ⸲偁㐮ㄮ㘹ㄻ⸲偁㐮㈮㌲※㈱䄮⹐⸴㐲㬰ㄠ⸲偁㐮㈮㐴※㈱䄮⹐⸴㐲㬳ㄠ⸲偁㐮㈮㜴※㈱䄮⹐⸵㔱㬷㈱䄮⹐⸵㔱㬸ㄠ⸲偁㔮ㄮ㘹※㈱䄮⹐⸵㈲㬳ㄠ⸲偁㔮㈮〴※㈱䄮⹐⸵㐲㬴ㄠ⸲偁㔮㈮㌴ㄻ⸲偁㔮㈮㜴※㈱䄮⹐⸷㔱㬷ㄠ⸲偁㜮ㄮ㠵※㈱䄮⹐⸷㤱㬶ㄠ⸲偁㜮㈮㌲※㈱䄮⹐⸷㐲㬰㈱䄮⹐⸷㐲㬴ㄠ⸲偁㜮㈮㌴※㈱䄮⹐⸷㐲㬷ㄠ⸲偁ㄮ⸵㔱㬷ㄠ⸲偁ㄮ⸵㔱㬸㈱䄮⹐㔱ㄮ㘹※㈱䄮⹐㔱㈮㌲※㈱䄮⹐㔱㈮〴※㈱䄮⹐㔱㈮㐴※㈱䄮⹐㔱㈮㌴ㄻ⸲偁ㄮ⸵㐲㬷ㄠ⸲偁ㄮ⸶㔱㬷ㄠ⸲偁ㄮ⸶㔱㬸ㄠ⸲偁ㄮ⸶㤱㬶ㄠ⸲偁ㄮ⸶㈲㬳㈱䄮⹐㘱㈮〴※㈱䄮⹐㘱㈮㐴※㈱䄮⹐㘱㈮㌴※㈱䄮⹐㘱㈮㜴※㈱䄮⹐㠱ㄮ㜵ㄻ⸲偁ㄮ⸸㔱㬸ㄠ⸲偁ㄮ⸸㤱㬶ㄠ⸲偁ㄮ⸸㈲㬳ㄠ⸲偁ㄮ⸸㐲㬰ㄠ⸲偁ㄮ⸸㐲㬴㈱䄮⹐㠱㈮㌴※㈱䄮⹐㠱㈮㜴※㈱䄮⹐㘲ㄮ㜵※㈱䄮⹐㘲ㄮ㠵※㈱䄮⹐㘲ㄮ㘹ㄻ⸲偁㈮⸶㈲㬳ㄠ⸲偁㈮⸶㐲㬰ㄠ⸲偁㈮⸶㐲㬴ㄠ⸲偁㈮⸶㐲㬳ㄠ⸲偁㈮⸶㐲㬷㈱䄮⹐㜲ㄮ㜵※㈱䄮⹐㜲ㄮ㠵※㈱䄮⹐㜲ㄮ㘹※㈱䄮⹐㜲㈮㌲※㈱䄮⹐㜲㈮〴ㄻ⸲偁㈮⸷㐲㬴ㄠ⸲偁㈮⸷㐲㬳ㄠ⸲偁㈮⸷㐲㬷ㄠ⸲偁㈮⸹㔱㬷ㄠ⸲偁㈮⸹㔱㬸㈱䄮⹐㤲ㄮ㘹※㈱䄮⹐㤲㈮㌲※㈱䄮⹐㤲㈮〴※㈱䄮⹐㤲㈮㐴※㈱䄮⹐㤲㈮㌴ㄻ⸲偁㈮⸹㐲㬷ㄠ⸲偁㔮⸴㔱㬷ㄠ⸲偁㔮⸴㔱㬸ㄠ⸲偁㔮⸴㤱㬶ㄠ⸲偁㔮⸴㈲㬳㈱䄮⹐㐵㈮〴※㈱䄮⹐㐵㈮㐴※㈱䄮⹐㐵㈮㌴※㈱䄮⹐㐵㈮㜴※㈱䄮⹐㔵ㄮ㜵ㄻ⸲偁㔮⸵㔱㬸ㄠ⸲偁㔮⸵㤱㬶ㄠ⸲偁㔮⸵㈲㬳ㄠ⸲偁㔮⸵㐲㬰ㄠ⸲偁㔮⸵㐲㬴㈱䄮⹐㔵㈮㌴※㈱䄮⹐㔵㈮㜴※㈱䄮⹐㘵ㄮ㜵※㈱䄮⹐㘵ㄮ㠵※㈱䄮⹐㘵ㄮ㘹ㄻ⸲偁㔮⸶㈲㬳ㄠ⸲偁㔮⸶㐲㬰ㄠ⸲偁㔮⸶㐲㬴ㄠ⸲偁㔮⸶㐲㬳ㄠ⸲偁㔮⸶㐲㬷㈱䄮⹐㔱⸷㔱㬷ㄠ⸲偁ㄮ㜵ㄮ㠵※㈱䄮⹐㔱⸷㤱㬶ㄠ⸲偁ㄮ㜵㈮㌲※㈱䄮⹐㔱⸷㐲㬰㈱䄮⹐㔱⸷㐲㬴ㄠ⸲偁ㄮ㜵㈮㌴※㈱䄮⹐㔱⸷㐲㬷ㄠ⸲偁ㄮ㘹ㄮ㜵※㈱䄮⹐㤱⸶㔱㬸㈱䄮⹐㤱⸶㤱㬶ㄠ⸲偁ㄮ㘹㈮㌲※㈱䄮⹐㤱⸶㐲㬰ㄠ⸲偁ㄮ㘹㈮㐴※㈱䄮⹐㤱⸶㐲㬳㈱䄮⹐㤱⸶㐲㬷ㄠ⸲偁㈮㌲ㄮ㜵※㈱䄮⹐㈲⸳㔱㬸ㄠ⸲偁㈮㌲ㄮ㘹※㈱䄮⹐㈲⸳㈲㬳㈱䄮⹐㈲⸳㐲㬰ㄠ⸲偁㈮㌲㈮㐴※㈱䄮⹐㈲⸳㐲㬳ㄠ⸲偁㈮㌲㈮㜴※㈱䄮⹐㐲⸰㔱㬷㈱䄮⹐㐲⸰㔱㬸ㄠ⸲偁㈮〴ㄮ㘹※㈱䄮⹐㐲⸰㈲㬳ㄠ⸲偁㈮〴㈮〴※㈱䄮⹐㐲⸰㐲㬴㈱䄮⹐㐲⸰㐲㬳ㄠ⸲偁㈮〴㈮㜴※㈱䄮⹐㐲⸴㔱㬷ㄠ⸲偁㈮㐴ㄮ㠵※㈱䄮⹐㐲⸴㤱㬶㈱䄮⹐㐲⸴㈲㬳ㄠ⸲偁㈮㐴㈮〴※㈱䄮⹐㐲⸴㐲㬴ㄠ⸲偁㈮㐴㈮㌴※㈱䄮⹐㐲⸴㐲㬷㈱䄮⹐㐲⸷㔱㬷ㄠ⸲偁㈮㜴ㄮ㠵※㈱䄮⹐㐲⸷㤱㬶ㄠ⸲偁㈮㜴㈮㌲※㈱䄮⹐㐲⸷㐲㬰㈱䄮⹐㐲⸷㐲㬴ㄠ⸲偁㈮㜴㈮㌴※㈱䄮⹐㐲⸷㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯醼볯醀⼼䥄㹖 袼볯銼볯ꆼ볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ㈱䄮⹚⸴㔱㬷ㄠ⸲婁㐮ㄮ㠵※㈱䄮⹚⸴㤱㬶㈱䄮⹚⸴㈲㬳ㄠ⸲婁㐮㈮〴※㈱䄮⹚⸴㐲㬴ㄠ⸲婁㐮㈮㌴※㈱䄮⹚⸴㐲㬷ㄠ⸲婁㔮ㄮ㜵ㄻ⸲婁㔮ㄮ㠵※㈱䄮⹚⸵㤱㬶ㄠ⸲婁㔮㈮㌲※㈱䄮⹚⸵㐲㬰ㄠ⸲婁㔮㈮㐴※㈱䄮⹚⸵㐲㬳㈱䄮⹚⸵㐲㬷ㄠ⸲婁㜮ㄮ㜵※㈱䄮⹚⸷㔱㬸ㄠ⸲婁㜮ㄮ㘹※㈱䄮⹚⸷㈲㬳ㄠ⸲婁㜮㈮〴ㄻ⸲婁㜮㈮㐴※㈱䄮⹚⸷㐲㬳ㄠ⸲婁㜮㈮㜴※㈱䄮⹚㔱ㄮ㜵※㈱䄮⹚㔱ㄮ㠵ㄻ⸲婁ㄮ⸵㤱㬶ㄠ⸲婁ㄮ⸵㈲㬳ㄠ⸲婁ㄮ⸵㐲㬰ㄠ⸲婁ㄮ⸵㐲㬴ㄠ⸲婁ㄮ⸵㐲㬳ㄠ⸲婁ㄮ⸵㐲㬷㈱䄮⹚㘱ㄮ㜵※㈱䄮⹚㘱ㄮ㠵※㈱䄮⹚㘱ㄮ㘹※㈱䄮⹚㘱㈮㌲※㈱䄮⹚㘱㈮〴ㄻ⸲婁ㄮ⸶㐲㬴ㄠ⸲婁ㄮ⸶㐲㬳ㄠ⸲婁ㄮ⸶㐲㬷ㄠ⸲婁ㄮ⸸㔱㬷ㄠ⸲婁ㄮ⸸㔱㬸㈱䄮⹚㠱ㄮ㘹※㈱䄮⹚㠱㈮㌲※㈱䄮⹚㠱㈮〴※㈱䄮⹚㠱㈮㐴※㈱䄮⹚㠱㈮㌴ㄻ⸲婁ㄮ⸸㐲㬷ㄠ⸲婁㈮⸶㔱㬷ㄠ⸲婁㈮⸶㔱㬸ㄠ⸲婁㈮⸶㤱㬶ㄠ⸲婁㈮⸶㈲㬳㈱䄮⹚㘲㈮〴※㈱䄮⹚㘲㈮㐴※㈱䄮⹚㘲㈮㌴※㈱䄮⹚㘲㈮㜴※㈱䄮⹚㜲ㄮ㜵ㄻ⸲婁㈮⸷㔱㬸ㄠ⸲婁㈮⸷㤱㬶ㄠ⸲婁㈮⸷㈲㬳ㄠ⸲婁㈮⸷㐲㬰ㄠ⸲婁㈮⸷㐲㬴㈱䄮⹚㜲㈮㌴※㈱䄮⹚㜲㈮㜴※㈱䄮⹚㤲ㄮ㜵※㈱䄮⹚㤲ㄮ㠵※㈱䄮⹚㤲ㄮ㘹ㄻ⸲婁㈮⸹㈲㬳ㄠ⸲婁㈮⸹㐲㬰ㄠ⸲婁㈮⸹㐲㬴ㄠ⸲婁㈮⸹㐲㬳ㄠ⸲婁㈮⸹㐲㬷㈱䄮⹚㐵ㄮ㜵※㈱䄮⹚㐵ㄮ㠵※㈱䄮⹚㐵ㄮ㘹※㈱䄮⹚㐵㈮㌲※㈱䄮⹚㐵㈮〴ㄻ⸲婁㔮⸴㐲㬴ㄠ⸲婁㔮⸴㐲㬳ㄠ⸲婁㔮⸴㐲㬷ㄠ⸲婁㔮⸵㔱㬷ㄠ⸲婁㔮⸵㔱㬸㈱䄮⹚㔵ㄮ㘹※㈱䄮⹚㔵㈮㌲※㈱䄮⹚㔵㈮〴※㈱䄮⹚㔵㈮㐴※㈱䄮⹚㔵㈮㌴ㄻ⸲婁㔮⸵㐲㬷ㄠ⸲婁㔮⸶㔱㬷ㄠ⸲婁㔮⸶㔱㬸ㄠ⸲婁㔮⸶㤱㬶ㄠ⸲婁㔮⸶㈲㬳㈱䄮⹚㘵㈮〴※㈱䄮⹚㘵㈮㐴※㈱䄮⹚㘵㈮㌴※㈱䄮⹚㘵㈮㜴※㈱䄮⹚㔱⸷㔱㬷㈱䄮⹚㔱⸷㔱㬸ㄠ⸲婁ㄮ㜵ㄮ㘹※㈱䄮⹚㔱⸷㈲㬳ㄠ⸲婁ㄮ㜵㈮〴※㈱䄮⹚㔱⸷㐲㬴㈱䄮⹚㔱⸷㐲㬳ㄠ⸲婁ㄮ㜵㈮㜴※㈱䄮⹚㤱⸶㔱㬷ㄠ⸲婁ㄮ㘹ㄮ㠵※㈱䄮⹚㤱⸶㤱㬶㈱䄮⹚㤱⸶㈲㬳ㄠ⸲婁ㄮ㘹㈮〴※㈱䄮⹚㤱⸶㐲㬴ㄠ⸲婁ㄮ㘹㈮㌴※㈱䄮⹚㤱⸶㐲㬷㈱䄮⹚㈲⸳㔱㬷ㄠ⸲婁㈮㌲ㄮ㠵※㈱䄮⹚㈲⸳㤱㬶ㄠ⸲婁㈮㌲㈮㌲※㈱䄮⹚㈲⸳㐲㬰㈱䄮⹚㈲⸳㐲㬴ㄠ⸲婁㈮㌲㈮㌴※㈱䄮⹚㈲⸳㐲㬷ㄠ⸲婁㈮〴ㄮ㜵※㈱䄮⹚㐲⸰㔱㬸㈱䄮⹚㐲⸰㤱㬶ㄠ⸲婁㈮〴㈮㌲※㈱䄮⹚㐲⸰㐲㬰ㄠ⸲婁㈮〴㈮㐴※㈱䄮⹚㐲⸰㐲㬳㈱䄮⹚㐲⸰㐲㬷ㄠ⸲婁㈮㐴ㄮ㜵※㈱䄮⹚㐲⸴㔱㬸ㄠ⸲婁㈮㐴ㄮ㘹※㈱䄮⹚㐲⸴㈲㬳㈱䄮⹚㐲⸴㐲㬰ㄠ⸲婁㈮㐴㈮㐴※㈱䄮⹚㐲⸴㐲㬳ㄠ⸲婁㈮㐴㈮㜴※㈱䄮⹚㐲⸷㔱㬷㈱䄮⹚㐲⸷㔱㬸ㄠ⸲婁㈮㜴ㄮ㘹※㈱䄮⹚㐲⸷㈲㬳ㄠ⸲婁㈮㜴㈮〴※㈱䄮⹚㐲⸷㐲㬴㈱䄮⹚㐲⸷㐲㬳ㄠ⸲婁㈮㜴㈮㜴胣ં䐼噉邀볯醼볯醼胣㲑䐯噉ਾ†볯醼볯躼볯ꚼ臣鞃菣覃菣莃苣覼戼㹲ㄊ⸲䙂㐮ㄮ㜵※㈱䈮⹆⸴㔱㬸ㄠ⸲䙂㐮ㄮ㘹ㄻ⸲䙂㐮㈮㌲※㈱䈮⹆⸴㐲㬰ㄠ⸲䙂㐮㈮㐴※㈱䈮⹆⸴㐲㬳ㄠ⸲䙂㐮㈮㜴※㈱䈮⹆⸵㔱㬷㈱䈮⹆⸵㔱㬸ㄠ⸲䙂㔮ㄮ㘹※㈱䈮⹆⸵㈲㬳ㄠ⸲䙂㔮㈮〴※㈱䈮⹆⸵㐲㬴ㄠ⸲䙂㔮㈮㌴ㄻ⸲䙂㔮㈮㜴※㈱䈮⹆⸷㔱㬷ㄠ⸲䙂㜮ㄮ㠵※㈱䈮⹆⸷㤱㬶ㄠ⸲䙂㜮㈮㌲※㈱䈮⹆⸷㐲㬰㈱䈮⹆⸷㐲㬴ㄠ⸲䙂㜮㈮㌴※㈱䈮⹆⸷㐲㬷ㄠ⸲䙂ㄮ⸵㔱㬷ㄠ⸲䙂ㄮ⸵㔱㬸㈱䈮⹆㔱ㄮ㘹※㈱䈮⹆㔱㈮㌲※㈱䈮⹆㔱㈮〴※㈱䈮⹆㔱㈮㐴※㈱䈮⹆㔱㈮㌴ㄻ⸲䙂ㄮ⸵㐲㬷ㄠ⸲䙂ㄮ⸶㔱㬷ㄠ⸲䙂ㄮ⸶㔱㬸ㄠ⸲䙂ㄮ⸶㤱㬶ㄠ⸲䙂ㄮ⸶㈲㬳㈱䈮⹆㘱㈮〴※㈱䈮⹆㘱㈮㐴※㈱䈮⹆㘱㈮㌴※㈱䈮⹆㘱㈮㜴※㈱䈮⹆㠱ㄮ㜵ㄻ⸲䙂ㄮ⸸㔱㬸ㄠ⸲䙂ㄮ⸸㤱㬶ㄠ⸲䙂ㄮ⸸㈲㬳ㄠ⸲䙂ㄮ⸸㐲㬰ㄠ⸲䙂ㄮ⸸㐲㬴㈱䈮⹆㠱㈮㌴※㈱䈮⹆㠱㈮㜴※㈱䈮⹆㘲ㄮ㜵※㈱䈮⹆㘲ㄮ㠵※㈱䈮⹆㘲ㄮ㘹ㄻ⸲䙂㈮⸶㈲㬳ㄠ⸲䙂㈮⸶㐲㬰ㄠ⸲䙂㈮⸶㐲㬴ㄠ⸲䙂㈮⸶㐲㬳ㄠ⸲䙂㈮⸶㐲㬷㈱䈮⹆㜲ㄮ㜵※㈱䈮⹆㜲ㄮ㠵※㈱䈮⹆㜲ㄮ㘹※㈱䈮⹆㜲㈮㌲※㈱䈮⹆㜲㈮〴ㄻ⸲䙂㈮⸷㐲㬴ㄠ⸲䙂㈮⸷㐲㬳ㄠ⸲䙂㈮⸷㐲㬷ㄠ⸲䙂㈮⸹㔱㬷ㄠ⸲䙂㈮⸹㔱㬸㈱䈮⹆㤲ㄮ㘹※㈱䈮⹆㤲㈮㌲※㈱䈮⹆㤲㈮〴※㈱䈮⹆㤲㈮㐴※㈱䈮⹆㤲㈮㌴ㄻ⸲䙂㈮⸹㐲㬷ㄠ⸲䙂㔮⸴㔱㬷ㄠ⸲䙂㔮⸴㔱㬸ㄠ⸲䙂㔮⸴㤱㬶ㄠ⸲䙂㔮⸴㈲㬳㈱䈮⹆㐵㈮〴※㈱䈮⹆㐵㈮㐴※㈱䈮⹆㐵㈮㌴※㈱䈮⹆㐵㈮㜴※㈱䈮⹆㔵ㄮ㜵ㄻ⸲䙂㔮⸵㔱㬸ㄠ⸲䙂㔮⸵㤱㬶ㄠ⸲䙂㔮⸵㈲㬳ㄠ⸲䙂㔮⸵㐲㬰ㄠ⸲䙂㔮⸵㐲㬴㈱䈮⹆㔵㈮㌴※㈱䈮⹆㔵㈮㜴※㈱䈮⹆㘵ㄮ㜵※㈱䈮⹆㘵ㄮ㠵※㈱䈮⹆㘵ㄮ㘹ㄻ⸲䙂㔮⸶㈲㬳ㄠ⸲䙂㔮⸶㐲㬰ㄠ⸲䙂㔮⸶㐲㬴ㄠ⸲䙂㔮⸶㐲㬳ㄠ⸲䙂㔮⸶㐲㬷㈱䈮⹆㔱⸷㔱㬷ㄠ⸲䙂ㄮ㜵ㄮ㠵※㈱䈮⹆㔱⸷㤱㬶ㄠ⸲䙂ㄮ㜵㈮㌲※㈱䈮⹆㔱⸷㐲㬰㈱䈮⹆㔱⸷㐲㬴ㄠ⸲䙂ㄮ㜵㈮㌴※㈱䈮⹆㔱⸷㐲㬷ㄠ⸲䙂ㄮ㘹ㄮ㜵※㈱䈮⹆㤱⸶㔱㬸㈱䈮⹆㤱⸶㤱㬶ㄠ⸲䙂ㄮ㘹㈮㌲※㈱䈮⹆㤱⸶㐲㬰ㄠ⸲䙂ㄮ㘹㈮㐴※㈱䈮⹆㤱⸶㐲㬳㈱䈮⹆㤱⸶㐲㬷ㄠ⸲䙂㈮㌲ㄮ㜵※㈱䈮⹆㈲⸳㔱㬸ㄠ⸲䙂㈮㌲ㄮ㘹※㈱䈮⹆㈲⸳㈲㬳㈱䈮⹆㈲⸳㐲㬰ㄠ⸲䙂㈮㌲㈮㐴※㈱䈮⹆㈲⸳㐲㬳ㄠ⸲䙂㈮㌲㈮㜴※㈱䈮⹆㐲⸰㔱㬷㈱䈮⹆㐲⸰㔱㬸ㄠ⸲䙂㈮〴ㄮ㘹※㈱䈮⹆㐲⸰㈲㬳ㄠ⸲䙂㈮〴㈮〴※㈱䈮⹆㐲⸰㐲㬴㈱䈮⹆㐲⸰㐲㬳ㄠ⸲䙂㈮〴㈮㜴※㈱䈮⹆㐲⸴㔱㬷ㄠ⸲䙂㈮㐴ㄮ㠵※㈱䈮⹆㐲⸴㤱㬶㈱䈮⹆㐲⸴㈲㬳ㄠ⸲䙂㈮㐴㈮〴※㈱䈮⹆㐲⸴㐲㬴ㄠ⸲䙂㈮㐴㈮㌴※㈱䈮⹆㐲⸴㐲㬷㈱䈮⹆㐲⸷㔱㬷ㄠ⸲䙂㈮㜴ㄮ㠵※㈱䈮⹆㐲⸷㤱㬶ㄠ⸲䙂㈮㜴㈮㌲※㈱䈮⹆㐲⸷㐲㬰㈱䈮⹆㐲⸷㐲㬴ㄠ⸲䙂㈮㜴㈮㌴※㈱䈮⹆㐲⸷㐲芀㰊䥄㹖胣銼볯醼볯醀⼼䥄㹖 袼볯銼볯ꎼ볯꺁菣궃菣ꦃ菣낂볯㲉牢ਾ㈱䌮⹉⸴㔱㬷㈱䌮⹉⸴㔱㬸ㄠ⸲䥃㐮ㄮ㘹※㈱䌮⹉⸴㈲㬳ㄠ⸲䥃㐮㈮〴※㈱䌮⹉⸴㐲㬴ㄠ⸲䥃㐮㈮㌴ㄻ⸲䥃㐮㈮㜴※㈱䌮⹉⸵㔱㬷ㄠ⸲䥃㔮ㄮ㠵※㈱䌮⹉⸵㤱㬶ㄠ⸲䥃㔮㈮㌲※㈱䌮⹉⸵㐲㬰㈱䌮⹉⸵㐲㬴ㄠ⸲䥃㔮㈮㌴※㈱䌮⹉⸵㐲㬷ㄠ⸲䥃㜮ㄮ㜵※㈱䌮⹉⸷㔱㬸ㄠ⸲䥃㜮ㄮ㘹ㄻ⸲䥃㜮㈮㌲※㈱䌮⹉⸷㐲㬰ㄠ⸲䥃㜮㈮㐴※㈱䌮⹉⸷㐲㬳ㄠ⸲䥃㜮㈮㜴※㈱䌮⹉㔱ㄮ㜵ㄻ⸲䥃ㄮ⸵㔱㬸ㄠ⸲䥃ㄮ⸵㤱㬶ㄠ⸲䥃ㄮ⸵㈲㬳ㄠ⸲䥃ㄮ⸵㐲㬰ㄠ⸲䥃ㄮ⸵㐲㬴ㄠ⸲䥃ㄮ⸵㐲㬳㈱䌮⹉㔱㈮㜴※㈱䌮⹉㘱ㄮ㜵※㈱䌮⹉㘱ㄮ㠵※㈱䌮⹉㘱ㄮ㘹※㈱䌮⹉㘱㈮㌲ㄻ⸲䥃ㄮ⸶㐲㬰ㄠ⸲䥃ㄮ⸶㐲㬴ㄠ⸲䥃ㄮ⸶㐲㬳ㄠ⸲䥃ㄮ⸶㐲㬷ㄠ⸲䥃ㄮ⸸㔱㬷㈱䌮⹉㠱ㄮ㠵※㈱䌮⹉㠱ㄮ㘹※㈱䌮⹉㠱㈮㌲※㈱䌮⹉㠱㈮〴※㈱䌮⹉㠱㈮㐴ㄻ⸲䥃ㄮ⸸㐲㬳ㄠ⸲䥃ㄮ⸸㐲㬷ㄠ⸲䥃㈮⸶㔱㬷ㄠ⸲䥃㈮⸶㔱㬸ㄠ⸲䥃㈮⸶㤱㬶㈱䌮⹉㘲㈮㌲※㈱䌮⹉㘲㈮〴※㈱䌮⹉㘲㈮㐴※㈱䌮⹉㘲㈮㌴※㈱䌮⹉㘲㈮㜴ㄻ⸲䥃㈮⸷㔱㬷ㄠ⸲䥃㈮⸷㔱㬸ㄠ⸲䥃㈮⸷㤱㬶ㄠ⸲䥃㈮⸷㈲㬳ㄠ⸲䥃㈮⸷㐲㬰㈱䌮⹉㜲㈮㐴※㈱䌮⹉㜲㈮㌴※㈱䌮⹉㜲㈮㜴※㈱䌮⹉㤲ㄮ㜵※㈱䌮⹉㤲ㄮ㠵ㄻ⸲䥃㈮⸹㤱㬶ㄠ⸲䥃㈮⸹㈲㬳ㄠ⸲䥃㈮⸹㐲㬰ㄠ⸲䥃㈮⸹㐲㬴ㄠ⸲䥃㈮⸹㐲㬳㈱䌮⹉㤲㈮㜴※㈱䌮⹉㐵ㄮ㜵※㈱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