(57)【要約】本発明は、ハイドロタルサイト様化合物の添加剤、焼成ハイドロタルサイト様化合物及び／又は混合金属酸化物溶液の溶液によってガソリン中のイオウを低減する新規の方法に関する。添加剤は、適宜さらに１以上の金属酸化剤及び／又は担体を含んでもよい。本発明はまた、マグネシウム及びアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度における少なくとも２シータピーク位置にて反射を表すＸ線回折パターンを有する混合金属酸化化合物に接触分解の原材料を接触させることを含み、その際、該化合物におけるマグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約１０：１であるガソリンのイオウを低減する方法も指向する。添加剤は、適宜さらに１以上の金属酸化剤及び／又は担体を含んでもよい。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＦＣＣ装置で製造されるガソリンにおいてイオウ濃度を低減するための方法であって、接触分解の原材料を、式（Ｉ）
【数１】
2007517925.tif 000006
（式中、Ｘは、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、マンガン、コバルト、ニッケル、ストロンチウム、バリウム、銅、又は２以上のそれらの混合物であり；Ｙは、アルミニウム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、クロム、ガリウム、ホウ素、ランタン、セリウム、又は２以上のそれらの混合物であり；Ａは、ＣＯ３、ＮＯ３、ＳＯ４、Ｃｌ、ＯＨ、Ｃｒ、Ｉ、ＳｉＯ３、ＨＰＯ３、ＭｎＯ４、ＨＧａＯ３、ＨＶＯ４、ＣｌＯ４、ＢＯ３、又は２以上のそれらの混合物であり；ａは、１、２、又は３であり；ｂは０〜１０の間であり；ｍ及びｎはｍ／ｎの比が約１〜約１０になるように選択される。）のハイドロタルサイト様化合物を含む有効量の１以上の造形体と接触させる工程を備え、前記ハイドロタルサイト様化合物は、
（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理する工程と、
（ｃ）工程（ａ）又は工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、ガソリンからイオウを低減するのに使用するために好適な１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）の造形体を約３００℃以上の温度で加熱処理して１以上の焼成造形体を生成する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）の焼成造形体を水和させ、ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程と、
（ｆ）適宜、ハイドロタルサイト様化合物を加熱して間隙の水分及びアニオンのうちの少なくとも一方を実質的にすべて除き、崩壊ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程とを備える方法によって調整され、
前記ハイドロタルサイト様化合物が、ＩＣＤＤカード番号３５−９６５、ＩＣＤＤカード番号２２−０７００、ＩＣＤＤカード番号３５−１２７５、又はＩＣＤＤカード番号３５−０９６４のうちから選択されるＩＣＤＤカードにほぼ一致する２シータピーク位置を有するＸ線回折パターンを有することを特徴とする方法。
【請求項２】
Ｘがマグネシウムであり、且つＹがアルミニウムであることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
Ｍｇ：Ａｌのモル比が約１：１〜約１０：１であり、ハイドロタルサイト様化合物が、約８度〜約１５度の間の２シータピーク位置で少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有することを特徴とする請求項２に記載の方法。
【請求項４】
造形体がさらに少なくとも１種の金属酸化剤を含み、金属酸化剤における金属が、アンチモン、ビスマス、カドミウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項５】
少なくとも１種の金属酸化剤が、酸化物当量として算出される少なくとも約１５重量％の量にて存在することを特徴とする請求項４に記載の方法。
【請求項６】
造形体がさらに担体を含むことを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項７】
担体が、スピネル、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外のアルミニウム含有金属酸化化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、チタニア、ジルコニア、クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含むことを特徴とする請求項５に記載の方法。
【請求項８】
工程（ａ）の二価の金属化合物における二価の金属カチオンが、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｚｎ２＋、Ｍｎ２＋、Ｃｏ２＋、Ｎｉ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋、Ｃｕ２＋、又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項９】
工程（ａ）の三価の金属化合物における三価の金属カチオンが、Ａｌ３＋、Ｍｎ３＋、Ｆｅ３＋、Ｃｏ３＋、Ｎｉ３＋、Ｃｒ３＋、Ｇａ３＋、Ｂ３＋、Ｌａ３＋、Ｇｌ３＋、Ｃｅ３＋又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
工程（ａ）の二価の金属化合物が、酸化マグネシウム、ヒドロキシ酢酸マグネシウム、酢酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、塩化マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
工程（ａ）の三価の金属化合物が、水酸化アルミニウム水和物、酸化アルミニウム、酢酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、炭酸アルミニウム、ギ酸アルミニウム、塩化アルミニウム、含水ケイ酸アルミニウム、ケイ酸アルミニウムカルシウム又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
工程（ａ）における混合金属酸化化合物中の二価の金属カチオンと三価の金属カチオンの比が、約１：１〜約１０：１、約１：１〜約６：１、約１．５：１〜約６：１、又は約２：１〜約５：１から選択されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
ハイドロタルサイト造形体が、少なくとも約１ｐｐｍ、少なくとも約２ｐｐｍ又は少なくとも約５ｐｐｍから選択される量で含まれることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
ハイドロタルサイト造形体が、再生器のインベントリの約５％以上含まれることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
ハイドロタルサイト造形体が、再生器のインベントリの約１０％以上含まれる請求項１に記載の方法。
【請求項１６】
少なくとも１種の金属酸化剤を含む有効量の１つ以上の造形体に接触分解の原材料を接
触させる工程を備える、ＦＣＣ装置で製造されるガソリンにおいてイオウ濃度を低減するための方法であって、前記１つ以上の造形体は、
（ｉ）式（Ｉ）
【数２】
2007517925.tif 000007
のハイドロタルサイト様化合物（式中、Ｘは、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、マンガン、コバルト、ニッケル、ストロンチウム、バリウム、銅、又は２以上のそれらの混合物であり；Ｙは、アルミニウム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、クロム、ガリウム、ホウ素、ランタン、セリウム、又は２以上のそれらの混合物であり；Ａは、ＣＯ３、ＮＯ３、ＳＯ４、Ｃｌ、ＯＨ、Ｃｒ、Ｉ、ＳｉＯ３、ＨＰＯ３、ＭｎＯ４、ＨＧａＯ３、ＨＶＯ４、ＣｌＯ４、ＢＯ３、又は２以上のそれらの混合物であり；ａは、１、２、又は３であり；ｂは０〜１０の間であり；ｍ及びｎはｍ／ｎの比が約１〜約１０になるように選択される。）と、前記ハイドロタルサイト様化合物が、
（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理する工程と、
（ｃ）工程（ａ）又は工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、ガソリンからイオウを低減するのに使用するために好適な１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）の造形体を約３００℃以上の温度で加熱処理して１以上の焼成造形体を生成する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）の焼成造形体を水和させ、ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程と、
（ｆ）適宜、ハイドロタルサイト様化合物を加熱して間隙の水分及び／又はアニオンを実質的にすべて除き、崩壊ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程とを備えるによって調製されることと、
前記ハイドロタルサイト様化合物が、ＩＣＤＤカード番号３５−９６５、ＩＣＤＤカード番号２２−０７００、ＩＣＤＤカード番号３５−１２７、又はＩＣＤＤカード番号３５−０９６４から選択されるＩＣＤＤカードにほぼ一致する２シータピーク位置を有するＸ線回折パターンを有することと、
（ｉｉ）前記金属酸化剤における金属が、アンチモン、ビスマス、カドミウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物から選択されることとを備える、ＦＣＣ装置で製造されるガソリンにおいてイオウ濃度を低減するための方法。
【請求項１７】
Ｘがマグネシウムであり、且つＹがアルミニウムである請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
Ｍｇ：Ａｌのモル比が約１：１〜約１０：１であり、ハイドロタルサイト様化合物が、約８度〜約１５度の間の２シータピーク位置で少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有することを特徴とする請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
少なくとも１種の金属酸化剤が、酸化物当量として算出される少なくとも約１５重量％の量で存在する請求項１６に記載の方法。
【請求項２０】
造形体が更に担体を含む請求項１６に記載の方法。
【請求項２１】
担体が、スピネル、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外のアルミニウム含有金属酸化化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、チタニア、ジルコニア、クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含む請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
工程（ａ）の二価の金属化合物における二価の金属カチオンが、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｚｎ２＋、Ｍｎ２＋、Ｃｏ２＋、Ｎｉ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋、Ｃｕ２＋、又は２以上のそれらの混合物から選択される請求項１６に記載の方法。
【請求項２３】
工程（ａ）の三価の金属化合物における三価の金属カチオンが、Ａｌ３＋、Ｍｎ３＋、Ｆｅ３＋、Ｃｏ３＋、Ｎｉ３＋、Ｃｒ３＋、Ｇａ３＋、Ｂ３＋、Ｌａ３＋、Ｇｌ３＋、Ｃｅ３＋又は２以上のそれらの混合物から選択される請求項１６に記載の方法。
【請求項２４】
工程（ａ）の二価の金属化合物が、酸化マグネシウム、ヒドロキシ酢酸マグネシウム、酢酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、塩化マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、又は２以上のそれらの混合物から選択される請求項１６に記載の方法。
【請求項２５】
工程（ａ）の三価の金属化合物が、水酸化アルミニウム水和物、酸化アルミニウム、酢酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、炭酸アルミニウム、ギ酸アルミニウム、塩化アルミニウム、含水ケイ酸アルミニウム、ケイ酸アルミニウムカルシウム又は２以上のそれらの混合物から選択される請求項１６に記載の方法。
【請求項２６】
工程（ａ）における混合金属酸化化合物中の二価の金属カチオンと三価の金属カチオンの比が、約１：１〜約１０：１、約１：１〜約６：１、約１．５：１〜約６：１、又は約２：１〜約５：１から選択される請求項１６に記載の方法。
【請求項２７】
ハイドロタルサイト造形体が、少なくとも約１ｐｐｍ；少なくとも約２ｐｐｍ又は少なくとも約５ｐｐｍから選択される量で含まれる請求項１６に記載の方法。
【請求項２８】
ハイドロタルサイト造形体が、再生器のインベントリの約５％以上含まれる請求項１６に記載の方法。
【請求項２９】
ハイドロタルサイト造形体が、再生器のインベントリの約１０％以上含まれる請求項１６に記載の方法。
【請求項３０】
接触分解の原材料を、ハイドロタルサイト様化合物を含む有効量の１以上の造形体と接触させる工程を備える、ＦＣＣ装置で製造されるガソリンにおいてイオウの濃度を低減する方法であって、前記ハイドロタルサイト様化合物は式（ＩＩＩ）
【数３】
2007517925.tif 000008
（式中、Ｘは、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、マンガン、コバルト、ニッケル、ストロンチウム、バリウム、銅、又は２以上のそれらの混合物であり；Ｙは、アルミニウム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、クロム、ガリウム、ホウ素、ランタン、セリウム、又は２以上のそれらの混合物であり；ｂは０〜１０の間であり；ｍ及びｎはｍ／ｎの比が約１〜約１０になるように選択される。）で表され、前記ハイドロタルサイト様化合物が、
（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理する工程と、
（ｃ）工程（ａ）又は工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、ガソリンからイオウを低減するのに使用するために好適な１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）の造形体を約３００℃以上の温度で加熱処理して１以上の焼成造形体を生成する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）の焼成造形体を水和させ、ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程と、
（ｆ）適宜、ハイドロタルサイト様化合物を加熱して間隙の水分及びアニオンのうちの少なくとも一方を実質的にすべて除き、崩壊ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程とを備える方法によって調製され、
前記ハイドロタルサイト様化合物が、ＩＣＤＤカード番号３５−９６５、ＩＣＤＤカード番号２２−０７００、ＩＣＤＤカード番号３５−１２７５、又はＩＣＤＤカード番号３５−０９６４のうちから選択されるＩＣＤＤカードにほぼ一致する２シータピーク位置を有するＸＲＤパターンを有することを特徴とする方法。
【請求項３１】
さらに、スピネル、マグネシア、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、アルミナ、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外のアルミニウム含有金属酸化化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、チタニア、ジルコニア、クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含む担体を含む請求項３０に記載の方法。
【請求項３２】
Ｘがマグネシウムであり、且つＹがアルミニウムであることを特徴とする請求項３０に記載の方法。
【請求項３３】
Ｍｇ：Ａｌのモル比が約１：１〜約１０：１であり、ハイドロタルサイト様化合物が、約８度〜約１５度の間の２シータピーク位置で少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有する請求項３２に記載の方法。
【請求項３４】
さらに少なくとも１種の金属酸化剤を含み、該金属酸化剤中の金属が、アンチモン、ビスマス、カドミウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金
、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項３０に記載の方法。
【請求項３５】
少なくとも１種の金属酸化剤が、酸化物当量として算出される少なくとも約１５重量％の量で存在することを特徴とする請求項３４に記載の方法。
【請求項３６】
工程（ａ）の二価の金属化合物における二価の金属カチオンが、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｚｎ２＋、Ｍｎ２＋、Ｃｏ２＋、Ｎｉ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋、Ｃｕ２＋、又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項３０に記載の方法。
【請求項３７】
工程（ａ）の三価の金属化合物における三価の金属カチオンが、Ａｌ３＋、Ｍｎ３＋、Ｆｅ３＋、Ｃｏ３＋、Ｎｉ３＋、Ｃｒ３＋、Ｇａ３＋、Ｂ３＋、Ｌａ３＋、Ｇｌ３＋、Ｃｅ３＋又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項３０に記載の方法。
【請求項３８】
工程（ａ）の二価の金属化合物が、酸化マグネシウム、ヒドロキシ酢酸マグネシウム、酢酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、塩化マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項３０に記載の方法。
【請求項３９】
工程（ａ）の三価の金属化合物が、水酸化アルミニウム水和物、酸化アルミニウム、酢酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、炭酸アルミニウム、ギ酸アルミニウム、塩化アルミニウム、含水ケイ酸アルミニウム、ケイ酸アルミニウムカルシウム又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項３０に記載の方法。
【請求項４０】
工程（ａ）における混合金属酸化化合物中の二価の金属カチオンと三価の金属カチオンの比が、約１：１〜約１０：１、約１：１〜約６：１、約１．５：１〜約６：１、又は約２：１〜約５：１から選択されることを特徴とする請求項３０に記載の方法。
【請求項４１】
ハイドロタルサイト造形体が、少なくとも約１ｐｐｍ；少なくとも約２ｐｐｍ又は少なくとも約５ｐｐｍから選択される量で含まれる請求項３０に記載の方法。
【請求項４２】
ハイドロタルサイト造形体が、再生器のインベントリの約５％以上含まれる請求項３０に記載の方法。
【請求項４３】
ハイドロタルサイト造形体が、再生器のインベントリの約１０％以上含まれる請求項３０に記載の方法。
【請求項４４】
接触分解の原材料を、ハイドロタルサイト様化合物を含む有効量の１つ以上の造形体と接触させる工程を備える、ＦＣＣ装置で製造されるガソリンにおいてイオウ濃度を低減するための方法であって、前記１つ以上の造形体は、
（ｉ）式（ＩＩＩ）
【数４】
2007517925.tif 000009
（式中、Ｘは、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、マンガン、コバルト、ニッケル、スト
ロンチウム、バリウム、銅、又は２以上のそれらの混合物であり；Ｙは、アルミニウム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、クロム、ガリウム、ホウ素、ランタン、セリウム、又は２以上のそれらの混合物であり；ｂは０〜１０の間であり；ｍ及びｎはｍ／ｎの比が約１〜約１０になるように選択される。）で表されるハイドロタルサイト様化合物と、前記ハイドロタルサイト様化合物は
（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理する工程と、
（ｃ）工程（ａ）又は工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、ガソリンからイオウを低減することに使用するために好適な１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）の造形体を約３００℃以上の温度で加熱処理して１以上の焼成造形体を生成する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）の焼成造形体を水和させ、ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程と、
（ｆ）適宜、ハイドロタルサイト様化合物を加熱して間隙の水分及びアニオンのうちの一方を実質的にすべて除き、崩壊ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程とを備える方法によって調製されることと、
前記ハイドロタルサイト様化合物が、ＩＣＤＤカード番号３５−９６５、ＩＣＤＤカード番号２２−０７００、ＩＣＤＤカード番号３５−１２７５、又はＩＣＤＤカード番号３５−０９６４のうちから選択されるＩＣＤＤカードにほぼ一致する２シータピーク位置を有するＸ線回折パターンを有することと、
（ｉｉ）前記金属酸化剤における金属が、アンチモン、ビスマス、カドミウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物から選択されることとを備える、方法。
【請求項４５】
さらに、スピネル、マグネシア、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、アルミナ、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外のアルミニウム含有金属酸化化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、チタニア、ジルコニア、クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含む担体を含む請求項４４に記載の方法。
【請求項４６】
Ｘがマグネシウムであり、且つＹがアルミニウムである請求項４４に記載の方法。
【請求項４７】
Ｍｇ：Ａｌのモル比が約１：１〜約１０：１であり、該ハイドロタルサイト様化合物が、約８度〜約１５度の間の２シータピーク位置で少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有することを特徴とする請求項４６に記載の方法。
【請求項４８】
少なくとも１種の金属酸化剤が、酸化物当量として算出される少なくとも約１５重量％の量で存在することを特徴とする請求項４４に記載の方法。
【請求項４９】
工程（ａ）の二価の金属化合物における二価の金属カチオンが、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｚｎ２＋、Ｍｎ２＋、Ｃｏ２＋、Ｎｉ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋、Ｃｕ２＋、又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項４４に記載の方法。
【請求項５０】
工程（ａ）の三価の金属化合物における三価の金属カチオンが、Ａｌ３＋、Ｍｎ３＋、Ｆｅ３＋、Ｃｏ３＋、Ｎｉ３＋、Ｃｒ３＋、Ｇａ３＋、Ｂ３＋、Ｌａ３＋、Ｇｌ３＋、Ｃｅ３＋又は２以上のそれらの混合物から選択される請求項４４に記載の方法。
【請求項５１】
工程（ａ）の二価の金属化合物が、酸化マグネシウム、ヒドロキシ酢酸マグネシウム、酢酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、塩化マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項４４に記載の方法。
【請求項５２】
工程（ａ）の三価の金属化合物が、水酸化アルミニウム水和物、酸化アルミニウム、酢酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、炭酸アルミニウム、ギ酸アルミニウム、塩化アルミニウム、含水ケイ酸アルミニウム、ケイ酸アルミニウムカルシウム又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項４４に記載の方法。
【請求項５３】
工程（ａ）における混合金属酸化化合物中の二価の金属カチオンと三価の金属カチオンの比が、約１：１〜約１０：１、約１：１〜約６：１、約１．５：１〜約６：１、又は約２：１〜約５：１から選択されることを特徴とする請求項４４に記載の方法。
【請求項５４】
ハイドロタルサイト造形体が、少なくとも約１ｐｐｍ；少なくとも約２ｐｐｍ又は少なくとも約５ｐｐｍから選択される量でからなることを特徴とする請求項４４に記載の方法。
【請求項５５】
ハイドロタルサイト造形体が、再生器のインベントリの約５％以上を構成することを特徴とする請求項４４に記載の方法。
【請求項５６】
ハイドロタルサイト造形体が、再生器のインベントリの約１０％以上を構成することを特徴とする請求項４４に記載の方法。
【請求項５７】
ＦＣＣ装置で製造されるガソリンにおいてイオウ濃度を低減するための方法であって、（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、熱処理し、水性スラリーの形態で加熱処理された混合金属酸化化合物を生成する工程と、
（ｃ）工程（ｂ）の熱処理された化合物を乾燥し、混合金属酸化化合物の１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）適宜、工程（ｃ）の化合物を約３００℃以上の温度で熱処理して混合金属酸化化合物の１以上の焼成造形体を生成する工程とからなる方法によって調製された、有効量の１以上の混合金属酸化化合物に、接触分解の原材料を接触させる工程を備える方法。
【請求項５８】
工程（ａ）の二価の金属化合物における二価の金属カチオンが、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｚｎ２＋、Ｍｎ２＋、Ｃｏ２＋、Ｎｉ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋、Ｃｕ２＋、又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項５７に記載の方法。
【請求項５９】
工程（ａ）の三価の金属化合物における三価の金属カチオンが、Ａｌ３＋、Ｍｎ３＋、
Ｆｅ３＋、Ｃｏ３＋、Ｎｉ３＋、Ｃｒ３＋、Ｇａ３＋、Ｂ３＋、Ｌａ３＋、Ｇｌ３＋、Ｃｅ３＋又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項５７に記載の方法。
【請求項６０】
工程（ａ）の二価の金属化合物が、酸化マグネシウム、ヒドロキシ酢酸マグネシウム、酢酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、塩化マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項５７に記載の方法。
【請求項６１】
工程（ａ）の三価の金属化合物が、水酸化アルミニウム水和物、酸化アルミニウム、酢酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、炭酸アルミニウム、ギ酸アルミニウム、塩化アルミニウム、含水ケイ酸アルミニウム、ケイ酸アルミニウムカルシウム又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項５７に記載の方法。
【請求項６２】
工程（ａ）における混合金属酸化化合物中の二価の金属カチオンと三価の金属カチオンの比が、約１：１〜約１０：１、約１：１〜約６：１、約１．５：１〜約６：１、又は約２：１〜約５：１から選択される請求項５７に記載の方法。
【請求項６３】
さらに、スピネル、マグネシア、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、アルミナ、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外のアルミニウム含有金属酸化化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、チタニア、ジルコニア、クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含む担体を含む請求項５７に記載の方法。
【請求項６４】
混合金属酸化化合物が、少なくとも約１ｐｐｍ；少なくとも約２ｐｐｍ又は少なくとも約５ｐｐｍから選択される量を構成することを特徴とする請求項５７に記載の方法。
【請求項６５】
混合金属酸化化合物が、再生器のインベントリの約５％以上を構成することを特徴とする請求項５７に記載の方法。
【請求項６６】
混合金属酸化化合物が、再生器のインベントリの約１０％以上を構成することを特徴とする請求項５７に記載の方法。
【請求項６７】
ＦＣＣ装置で製造されるガソリンにおいてイオウ濃度を低減するための方法であって、（ｉ）（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、
（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理する工程と、
（ｃ）工程（ａ）又は工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、ガソリンからイオウを低減するのに使用するために好適な１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）の造形体を約３００℃以上の温度で加熱処理して１以上の焼成造形体を生成する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）の焼成造形体を水和させ、ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程
と、
（ｆ）適宜、ハイドロタルサイト様化合物を加熱して間隙の水分及びアニオンのうちの少なくとも一方を実質的にすべて除き、崩壊ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程とを備える方法によって製造されるとともに、ＩＣＤＤカード番号３５−９６５、ＩＣＤＤカード番号２２−０７００、ＩＣＤＤカード番号３５−１２７５、又はＩＣＤＤカード番号３５−０９６４から選択されるＩＣＤＤカードにほぼ一致する２シータピーク位置を有するＸＲＤパターンを有するハイドロタルサイト様化合物と、
（ｉｉ）スピネル、マグネシア、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、アルミナ、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外のアルミニウム含有金属酸化化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、チタニア、ジルコニア、クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含む担体と、
（ｉｉｉ）アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物から選択される１以上の金属酸化剤とからなる、有効量の造形体に、接触分解の原材料を接触させる工程を備える、方法。
【請求項６８】
工程（ａ）の二価の金属化合物における二価の金属カチオンが、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｚｎ２＋、Ｍｎ２＋、Ｃｏ２＋、Ｎｉ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋、Ｃｕ２＋、又は２以上のそれらの混合物から選択される請求項６７に記載の方法。
【請求項６９】
工程（ａ）の三価の金属化合物における三価の金属カチオンが、Ａｌ３＋、Ｍｎ３＋、Ｆｅ３＋、Ｃｏ３＋、Ｎｉ３＋、Ｃｒ３＋、Ｇａ３＋、Ｂ３＋、Ｌａ３＋、Ｇｌ３＋、Ｃｅ３＋又は２以上のそれらの混合物から選択される請求項６７に記載の方法。
【請求項７０】
工程（ａ）の二価の金属化合物が、酸化マグネシウム、ヒドロキシ酢酸マグネシウム、酢酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、塩化マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項６７に記載の方法。
【請求項７１】
工程（ａ）の三価の金属化合物が、水酸化アルミニウム水和物、酸化アルミニウム、酢酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、炭酸アルミニウム、ギ酸アルミニウム、塩化アルミニウム、含水ケイ酸アルミニウム、ケイ酸アルミニウムカルシウム又は２以上のそれらの混合物から選択されることを特徴とする請求項６７に記載の方法。
【請求項７２】
工程（ａ）における混合金属酸化化合物中の二価の金属カチオンと三価の金属カチオンの比が、約１：１〜約１０：１、約１：１〜約６：１、約１．５：１〜約６：１、又は約２：１〜約５：１から選択されることを特徴とする請求項６７に記載の方法。
【請求項７３】
さらに、スピネル、マグネシア、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシ
ウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、アルミナ、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外のアルミニウム含有金属酸化化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、チタニア、ジルコニア、クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含む担体を含む請求項６７に記載の方法。
【請求項７４】
造形体が、少なくとも約１ｐｐｍ；少なくとも約２ｐｐｍ又は少なくとも約５ｐｐｍから選択される量からなることを特徴とする請求項６７に記載の方法。
【請求項７５】
造形体が、再生器のインベントリの約５％以上を構成することを特徴とする請求項６７に記載の方法。
【請求項７６】
造形体が、再生器のインベントリの約１０％以上を構成することを特徴とする請求項６７に記載の方法。
【請求項７７】
ＦＣＣ装置で製造されるガソリンにおいてイオウ濃度を低減するための方法であって、約１：１〜約１０：１の比でマグネシウム及びアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有する、有効量の少なくとも１種の混合金属酸化化合物に、接触分解の原材料を接触させる工程を備える、方法。
【請求項７８】
マグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約６：１であることを特徴とする請求項７７に記載の方法。
【請求項７９】
マグネシウムとアルミニウムの比が約１．８：１〜約５：１であることを特徴とする請求項７７に記載の方法。
【請求項８０】
マグネシウムとアルミニウムの比が約２：１〜約４：１である請求項７７に記載の方法。
【請求項８１】
該化合物が造形体である請求項７７の方法。
【請求項８２】
該造形体が乾燥造形体である請求項８１の方法。
【請求項８３】
該造形体が焼成造形体である請求項８１の方法。
【請求項８４】
該化合物が、酸化物当量として算出される約４０重量％以上の量でマグネシウムを含むことを特徴とする請求項７７の方法。
【請求項８５】
該化合物が、さらに少なくとも１種の金属酸化剤を含む請求項７７の方法。
【請求項８６】
金属酸化剤における金属が、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケ
イ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物から選択される請求項８５の方法。
【請求項８７】
該化合物がさらに担体を含む請求項７７の方法。
【請求項８８】
該担体が、スピネル、ハイドロタルサイト様化合物、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミニウム含有金属酸化化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、チタニア、ジルコニア、クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含むことを特徴とする請求項８７の方法。
【請求項８９】
担体が、チタン酸亜鉛、アルミン酸亜鉛又はチタン酸亜鉛／アルミン酸亜鉛から選択されることを特徴とする請求項８７の方法。
【請求項９０】
少なくとも１種の混合金属酸化化合物が、少なくとも約１ｐｐｍ、少なくとも約２ｐｐｍ、又は少なくとも約５ｐｐｍから選択される量からなることを特徴とする請求項７７に記載の方法。
【請求項９１】
少なくとも１種の混合金属酸化化合物が、再生器のインベントリの約５％以上を構成することを特徴とする請求項７７に記載の方法。
【請求項９２】
少なくとも１種の混合金属酸化化合物が、再生器のインベントリの約１０％以上を構成することを特徴とする請求項７７に記載の方法。
【請求項９３】
約１：１〜約１０：１の比でマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有する少なくとも１種の混合金属酸化化合物を含むガソリン用低減添加剤。
【請求項９４】
マグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約６：１であることを特徴とする請求項９３に記載の添加剤。
【請求項９５】
マグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約５：１であることを特徴とする請求項９３に記載の添加剤。
【請求項９６】
マグネシウムとアルミニウムの比が約２：１〜約５：１であることを特徴とする請求項９３に記載の添加剤。
【請求項９７】
混合金属酸化化合物が、１以上のスラリー、乾燥造形体又は焼成造形体の形態での固溶体を含む請求項９３に記載の添加剤。
【請求項９８】
さらに、スピネル、マグネシア、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ボリア、ケイ酸カルシウム、アルミナ、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、チタニア、ジルコニア
、クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含む担体を含む請求項９３に記載の添加剤。
【請求項９９】
前記クレイが、ハロイサイト、レクトライト、ヘクトライト、モンモリロナイト、合成モンモリロナイト、セピオライト、活性化セペオライト、カオリン、珪藻土、セリット、バストネサイト、又は２以上のそれらの混合物から選択される請求項９８に記載の添加剤。
【請求項１００】
ＦＣＣ装置で製造されるガソリンにおいてイオウ濃度を低減するための方法であって、（ｉ）約１：１〜約１０：１の比でマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有する混合金属酸化物固溶体を含む有効量の造形体と、
（ｉｉ）スピネル、マグネシア、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、アルミナ、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外のアルミニウム含有金属酸化化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、チタニア、ジルコニア、クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含む担体と、
（ｉｉｉ）アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物から選択される少なくとも１種の金属酸化剤とを、接触分解の原材料に接触させることを含む方法。
【請求項１０１】
さらにハイドロタルサイト様化合物を含む請求項１００に記載の方法。
【請求項１０２】
該ハイドロタルサイト様化合物が焼成されたハイドロタルサイト様化合物であることを特徴とする請求項１０１に記載の方法。
【請求項１０３】
該ハイドロタルサイト様化合物が崩壊ハイドロタルサイト様化合物であることを特徴とする請求項１０１に記載の方法。
【請求項１０４】
ガソリンのイオウを低減する方法であって、（ｉ）化合物におけるマグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約１０：１であるマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有する混合金属酸化化合物と、（ｉｉ）約１重量％〜約７５重量％のハイドロタルサイト様化合物とを、接触分解の原材料に接触させることを含む方法。
【請求項１０５】
化合物を原材料に接触させるのに先立って化合物を加熱する請求項１０４の方法。
【請求項１０６】
マグネシウムとアルミニウムの比が約１．８：１〜約５：１であることを特徴とする請求項１０４の方法。
【請求項１０７】
マグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約５：１であることを特徴とする請求項
１０４の方法。
【請求項１０８】
マグネシウムとアルミニウムの比が約２：１〜約４：１であることを特徴とする請求項１０４の方法。
【請求項１０９】
該化合物が造形体であることを特徴とする請求項１０４の方法。
【請求項１１０】
該造形体が乾燥造形体であることを特徴とする請求項１０９の方法。
【請求項１１１】
該造形体が焼成造形体であることを特徴とする請求項１０９の方法。
【請求項１１２】
該化合物が、酸化物当量として算出される約４０重量％以上の量でマグネシウムを含むことを特徴とする請求項１０４の方法。
【請求項１１３】
化合物が、（ｉ）化合物におけるマグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約６：１であるマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有する約９９重量％〜約５０重量％の化合物と（ｉｉ）約１重量％〜約５０重量％のハイドロタルサイト様化合物とを含むことを特徴とする請求項１０４の方法。
【請求項１１４】
化合物が、（ｉ）化合物におけるマグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約６：１であるマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有する約９９重量％〜約７５重量％の化合物と（ｉｉ）約１重量％〜約２５重量％のハイドロタルサイト様化合物とを含むことを特徴とする請求項１１３に記載の方法。
【請求項１１５】
化合物が、（ｉ）化合物におけるマグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約６：１であるマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有する約９５重量％〜約７５重量％の化合物と（ｉｉ）約５重量％〜約２５重量％のハイドロタルサイト様化合物とを含むことを特徴とする請求項１１４に記載の方法。
【請求項１１６】
該化合物がさらに少なくとも１種の金属酸化剤を含む請求項１１４に記載の方法。
【請求項１１７】
金属酸化剤における金属が、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物であることを特徴とする請求項１１６に記載の方法。
【請求項１１８】
該化合物がさらに担体を含む請求項１０４に記載の方法。
【請求項１１９】
担体が、スピネル、ハイドロタルサイト様化合物、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミニウム含有金属酸化化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、チタニア、ジルコニア、
クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含む請求項１１８に記載の方法。
【請求項１２０】
担体が、チタン酸亜鉛、アルミン酸亜鉛又はチタン酸亜鉛／アルミン酸亜鉛を含む請求項１１９に記載の方法。
【請求項１２１】
ガソリン低減添加剤であって、約１１度、２３度及び３４度の２シータピーク位置にて少なくとも反射を有するＸ線回折パターンを有する少なくとも１種の化合物を含み、且つ（ｉ）アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物から選択される少なくとも１種の金属酸化剤と、（ｉｉ）スピネル、マグネシア、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸カルシウム、アルミナ、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外のアルミニウム含有金属酸化化合物、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、チタニア、ジルコニア、クレイ、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物を含む担体とを含む添加剤。
【請求項１２２】
ハイドロタルサイト様化合物を含む有効量の１以上の造形体を接触分解の原材料に接触させることを含む、接触分解過程により生産される残油を低減する方法。
【請求項１２３】
ハイドロタルサイト様化合物を含む有効量の１以上の造形体を接触分解の原材料に接触させることを含む、接触分解過程による触媒変換を高める方法。
【請求項１２４】
ハイドロタルサイト様化合物を含む有効量の１以上の造形体を接触分解の原材料に接触させることを含む、接触分解過程により生産される液状石油ガスを増やす方法。
【請求項１２５】
ハイドロタルサイト様化合物を含む有効量の１以上の造形体を接触分解の原材料に接触させることを含む、接触分解過程により生産されるガソリンの改質方法。
【請求項１２６】
ハイドロタルサイト様化合物を含む有効量の１以上の造形体を接触分解の原材料に接触させることを含む、接触分解過程により生産されるライトサイクルオイルを減らす方法。
【請求項１２７】
接触分解過程により生産される残油を低減するための方法であって、
（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理する工程と、
（ｃ）工程（ａ）又は工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、ガソリンからイオウを低減するのに使用するために好適な１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）の造形体を約３００℃以上の温度で加熱処理して１以上の焼成造形体を生成する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）の焼成造形体を水和させ、ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程と、
（ｆ）適宜、ハイドロタルサイト様化合物を加熱して間隙の水分及びアニオンのうちの少なくとも一方を実質的にすべて除き、崩壊ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程とを備える方法によって調製されたハイドロタルサイト様化合物を備える、有効量の１以上の造形体を接触分解の原材料に接触させる工程からなる方法。
【請求項１２８】
接触分解過程による触媒変換を高めるための方法であって、
（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理する工程と、
（ｃ）工程（ａ）又は工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、ガソリンからイオウを低減するのに使用するために好適な１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）の造形体を約３００℃以上の温度で加熱処理して１以上の焼成造形体を生成する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）の焼成造形体を水和させ、ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程と、
（ｆ）適宜、ハイドロタルサイト様化合物を加熱して間隙の水分及びアニオンのうちの少なくとも一方を実質的にすべて除き、崩壊ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程とからなる方法によって調製されたハイドロタルサイト様化合物を備える、有効量の１以上の造形体を接触分解の原材料に接触させる工程を備える方法。
【請求項１２９】
接触分解過程により生産される液状石油ガスを増加するための方法であって、
（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理する工程と、
（ｃ）工程（ａ）又は工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、ガソリンからイオウを低減するのに使用するために好適な１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）の造形体を約３００℃以上の温度で加熱処理して１以上の焼成造形体を生成する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）の焼成造形体を水和させ、ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程と、
（ｆ）適宜、ハイドロタルサイト様化合物を加熱して間隙の水分及びアニオンのうちの少なくとも一方を実質的にすべて除き、崩壊ハイドロタルサイト様化合物を生成する生成とからなる方法によって調製されたハイドロタルサイト様化合物を備える、有効量の１以上の造形体を接触分解の原材料に接触させる工程を備える方法。
【請求項１３０】
接触分解過程により生産されるガソリンの質を高めるための方法であって、
（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理する工程と、
（ｃ）工程（ａ）又は工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、ガソリンからイオウを低減するのに使用するために好適な１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）の造形体を約３００℃以上の温度で加熱処理して１以上の焼成造形体を生成する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）の焼成造形体を水和させ、ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程と、
（ｆ）適宜、ハイドロタルサイト様化合物を加熱して間隙の水分及びアニオンのうちの少なくとも一方を実質的にすべて除き、崩壊ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程とからなる方法によって調製されたハイドロタルサイト様化合物を備える、有効量の１以上の造形体を接触分解の原材料に接触させる工程を備える方法。
【請求項１３１】
接触分解過程により生産されるライトサイクルオイルを減少させるための方法であって、
（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理する工程と、
（ｃ）工程（ａ）又は工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、ガソリンからイオウを低減するのに使用するために好適な１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）の造形体を約３００℃以上の温度で加熱処理して１以上の焼成造形体を生成する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）の焼成造形体を水和させ、ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程と、
（ｆ）適宜、ハイドロタルサイト様化合物を加熱して間隙の水分及びアニオンのうちの少なくとも１つを実質的にすべて除き、崩壊ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程とからなる方法によって調製された、ハイドロタルサイト様化合物を備える、有効量の１以上の造形体を接触分解の原材料に接触させる工程を備える方法。
【請求項１３２】
接触分解過程により生産される残油を低減するための方法であって、化合物におけるマグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約１０：１であるマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸＲＤパターンを有する有効量の混合金属酸化化合物を接触分解の原材料に接触させる工程を備える方法。
【請求項１３３】
接触分解過程による触媒変換を高めるための方法であって、化合物におけるマグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約１０：１であるマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸＲＤパターンを有する有効量の混合金属酸化化合物を接触分解の原材料に接触させる工程を備える方法。
【請求項１３４】
接触分解過程により生産されるガソリンの質を高める方法であって、化合物におけるマグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約１０：１であるマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸＲＤパターンを有する有効量の混合金属酸化化合物を接触分解の原材料に接触させる工程を備える方法。
【請求項１３５】
接触分解過程により生産される液状石油ガスを増やす方法であって、化合物におけるマグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約１０：１であるマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸＲＤパターンを有する、有効量の混合金属酸化化合物を接触分解の原材料に接触させる工程を備える方法。
【請求項１３６】
接触分解過程により生産されるライトサイクルオイルを減らす方法であって、化合物におけるマグネシウムとアルミニウムの比が約１：１〜約１０：１であるマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸＲＤパターンを有する、有効量の混合金属酸化化合物を接触分解の原材料に接触さ
せる工程を備える方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は一般に、ハイドロタルサイト様化合物を用い、且つ混合金属酸化化合物を用いたガソリンのイオウの低減方法を提供する。
本特許の開示は、版権保護の対象である資料を含有する。版権所有者は、それが、米国特許商標庁の特許ファイル又は記録に出現する際、特許文書又は特許開示の何人による複製にも異存はないが、さもなければ、いかなる及びあらゆる版権の権利は留保する。
【背景技術】
【０００２】
接触分解は、極めて大きな規模で商業的に応用される石油精製法である。米国における精製ガソリンの混合プールの大半はこの方法によって生産され、ほとんどすべてが流動式接触分解（ＦＣＣ）法である。接触分解法では、触媒の存在下、高温で生じる反応によって重い炭化水素分画をさらに軽い生成物に変換し、変換又は分解の大半は、気相で生じる。それによって原材料は、分子当たり４個以下の炭素原子のさらに軽い気体分解生成物と同様に、ガソリン、留出油及びそのほかの液状分解生成物に変換される。気体は部分的にはオレフィン類から成り、また、部分的には飽和炭化水素類から成る。
【０００３】
分解反応中、コークスとして知られるかなり重い物質が触媒に沈着する。これは触媒の活性を低減し、再生が望まれる。費やされた分解触媒から閉塞した炭化水素を除いた後、コークスを焼き払うことによって再生を達成し、触媒活性を回復させる。従って、接触分解の３つの特徴的な工程：炭化水素がさらに軽い生成物に変換される分解工程、触媒に吸着した炭化水素を取り除く剥ぎ取り工程、及び触媒からコークスを焼き払う再生工程を区別することができる。次いで、再生された触媒は、分解工程で再利用される。
【０００４】
接触分解の原材料は一般的に、たとえば、メルカプタン類、スルフィド類及びチオフェン類のような有機イオウ化合物の形態でイオウを含有する。分解過程の間に約半分のイオウが硫化水素に変換されるとしても、主として、非チオフェンのイオウ化合物の接触分解によって、分解過程の生成物はそれ相応にイオウ不純物を含有する傾向がある。分解生成物におけるイオウの分布は、仕込み、触媒の種類、存在する添加剤、変換及びそのほかの操作の条件を含む多数の因子に依存するが、いずれにしても、ある比率のイオウが軽い又は重いガソリンの分画に入る傾向があり、生成物のプールに入ってくる。石油製品に適用される環境規制が高まるにつれて、たとえば、改質ガソリン（ＲＦＧ）の規制では、イオウ酸化物及びそのほかのイオウ化合物が燃焼工程の後、大気中に放出されることへの懸念に対応して、製品のイオウ含有量は一般に減少している。
【０００５】
アプローチの１つでは、分解を開始する前に水素化処理を行うことによってＦＣＣの仕込みからイオウを取り除いてきた。水素の消費が多いので、このアプローチは有効性が高いが、設備の資本コストという点で、同様に操作上、高価になる傾向がある。別のアプローチには、ガソリンのような分解生成物をＦＣＣ法の後、後処理することがを必要とする。これは有効であるかもしれないが、このアプローチは、オクタンの高いオレフィンが飽和されている場合、有益な生成物であるオクタンを失う可能性があるという欠点を有する。さらに別のアプローチでは、ＦＣＣ装置の再生器におけるイオウ低減用添加剤を用いて、仕込み又は分解生成物のいずれも処理する必要がなく、ガソリン中のイオウを低減することができる。
【０００６】
従って、ＦＣＣ法のサイクル中にガソリンにおいてイオウの含有量を低減するための新しい及び改善された方法に対する当該技術におけるニーズがある。本発明は、これ、並びにそのほかの重要な結果を指向する。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、ハイドロタルサイト様化合物を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤をＦＣＣ装置に添加することによりガソリン中のイオウを低減する方法を提供する。ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、本明細書に記載されるように１以上の金属酸化剤及び／又は担体を含んでもよい。
【０００８】
本発明は、焼成ハイドロタルサイト様化合物を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤をＦＣＣ装置に添加することによりガソリン中のイオウを低減する方法を提供する。ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、１以上の金属酸化剤及び／又は担体を含んでもよい。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、ハイドロタルサイト様化合物の前駆体とも呼ばれる混合金属酸化化合物を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤をＦＣＣ装置に添加することによりガソリン中のイオウを低減する方法を提供する。ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、１以上の金属酸化剤及び／又は担体を含んでもよい。
【００１０】
本発明のこれらの特徴及びそのほかの利点を以下にさらに詳細に記載する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明は、ハイドロタルサイト様化合物に関するものであり、適宜、金属酸化物及び／又は担体を含み、ＦＣＣ装置に添加した場合、ガソリンにおけるイオウを低減する優れた能力を有する。本発明のガソリンのイオウを低減する添加剤は、たとえば、
（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成する工程と、（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理する工程と、
（ｃ）工程（ａ）又は工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、ガソリンからイオウを低減するのに使用するために好適な１以上の造形体を生成する工程と、
（ｄ）工程（ｃ）の造形体を約３００℃以上の温度で加熱処理して１以上の焼成造形体を生成する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）の焼成造形体を水和させ、ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程と、
（ｆ）適宜、ハイドロタルサイト様化合物を加熱して間隙の水分及び／又はアニオンを実質的にすべて除き、崩壊ハイドロタルサイト様化合物を生成する工程とからなる方法で作製されたハイドロタルサイト様化合物及び／又は崩壊ハイドロタルサイト様化合物を含んでもよい。
【００１２】
工程（１）は適宜、結果としてハイドロタルサイト様化合物を生じる。これらハイドロタルサイト様化合物及び崩壊ハイドロタルサイト様化合物を作製する方法は、米国特許第６，０２８，０２３号及び同第６，４７９，４２１号に記載されており、その開示の全体を参照によって本明細書に組み入れる。ハイドロタルサイト様化合物を作製するそのほかの方法は、たとえば、Cavani et al., Catalysis Today, 11:173-301 (1991) に記載されており、その開示を全体として参照によって本明細書に組み入れる。
【００１３】
実施態様の１つでは、本発明は、少なくとも１種のハイドロタルサイト様化合物を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。ハイドロタルサイト様化合物は、それ自体（すなわち、追加の物質なしで）ガソリンのイオウを低減する添加剤として使用する
ことができる。さらに、少なくとも１種のハイドロタルサイト様化合物が、担体及び／又は少なくとも１種の金属酸化剤を含んでもよい。別の実施態様では、本発明は、少なくとも１種のハイドロタルサイト様化合物、少なくとも１種の金属酸化剤及び少なくとも１種の担体を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。
【００１４】
ハイドロタルサイト様化合物は、間隙のアニオン及び／又は水分子によって分離される正に荷電した層を有する構造を特徴とする。ハイドロタルサイト様化合物である例示となる天然鉱物には、ミックスネライト、パイロオーライト、ジョグレナイト、ハイドロタルサイト、スティッチタイト、リーブス石、イヤードレイト、ママセイト、バーバートナイト及びハイドロカルマイトが挙げられる。そのほかのハイドロタルサイト様化合物は、上記Cavani et al.,に記載されている。実施態様の１つでは、ハイドロタルサイト様化合物自体を、ガソリンのイオウを低減する添加剤として使用することができる。
【００１５】
ガソリンのイオウを低減する添加剤は、当該技術で既知のいかなる担体も含んでもよい。例示となる担体には、スピネル、マグネシア、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ボリア、ケイ酸カルシウム、アルミナ、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物（たとえば、その全体を参照によって本明細書に組み入れられる工業用アルミナ化学物質（Misa, Chanakya, 1986）、ＡＣＳモノグラフ１８４、の９ページに記載されるようなもの）、アルミニウム含有金属酸化化合物（たとえば、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外）、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、アルミナ、チタニア、ジルコニア、クレイ（たとえば、ハロイサイト、レクトライト、ヘクトライト、モンモリロナイト、合成モンモリロナイト、セピオライト、活性化セペオライト、カオリン、珪藻土、セリット、バストネサイト）、クレイリン酸塩物質、ゼオライト（たとえば、ＺＳＭ−５）などが挙げられる。担体は、上述される物質を１、２、３、４以上含んでもよい。実施態様の１つでは、担体は、スピネル、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミニウム含有金属酸化化合物（たとえば、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外）、アルミニウムクロロハイドレイト、チタニア、ジルコニア、又は２以上のそれらの混合物である。
【００１６】
ガソリンのイオウを低減する添加剤は、当該技術で既知の１以上の金属酸化剤を含んでもよい。たとえば、金属酸化剤における金属は、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物であってもよい。別の実施態様では、金属酸化剤における金属は、セリウム、白金、パラジウム、ロージウム、イリジウム、モリブデン、タングステン、銅、クロム、ニッケル、マンガン、コバルト、鉄、イッテルビウム、ウラン又は２以上のそれらの混合物である。実施態様の１つでは、金属酸化剤における金属は、セリウム、コバルト、銅、白金、タングステン又は２以上のそれらの混合物である。
【００１７】
別の実施態様では、本発明は、少なくとも１種の焼成ハイドロタルサイト様化合物及び担体を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。焼成ハイドロタルサイト様化合物は、間隙のアニオン及び／又は水分子が実質的にすべて（又はすべて）取り除かれるまでハイドロタルサイト様化合物を加熱することによって作製することができる。担体は、たとえば、上述のようなもののように当該技術で既知の任意のものであってもよい。
【００１８】
実施態様の１つでは、本発明は、少なくとも１種の焼成ハイドロタルサイト様化合物及び少なくとも１種の金属酸化剤を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供し、その際、金属酸化剤における金属は、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、又は２以上のそれらの混合物であってもよい。別の実施態様では、金属酸化剤における金属は、セリウム、バナジウム、銅、白金、タングステン、又は２以上のそれらの混合物であってもよい。実施態様では、金属酸化剤における金属は、セリウム及び／又はバナジウムである。別の実施態様では、金属酸化剤における金属は、銅である。別の実施態様では、金属酸化剤における金属は、白金である。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、本明細書に記載されるもののような担体をさらに含んでもよい。
【００１９】
別の実施態様では、本発明は、少なくとも１種の焼成ハイドロタルサイト様化合物及び酸化物当量として算出された少なくとも１５重量％の量での少なくとも１種の金属酸化剤を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供し、その際、金属酸化剤における金属は、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物である。実施態様の１つでは、金属酸化剤における金属は、セリウム、バナジウム、コバルト、銅、白金、タングステン、又は２以上のそれらの混合物である。別の実施態様では、金属酸化剤における金属は、セリウム及び／又はバナジウムである。或いは、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、焼成ハイドロタルサイト様化合物及び、酸化物当量を基にして少なくとも２０重量％、２５重量％、又は３０重量％の量で１以上の金属酸化剤を含んでもよい。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、本明細書に記載されるもののような担体をさらに含んでもよい。
【００２０】
別の実施態様では、本発明は、式（Ｉ）又は式（ＩＩ）の少なくとも１種のハイドロタルサイト様化合物を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。
【００２１】
【数１】
2007517925.tif 000002
【００２２】
式中、Ｘは、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、マンガン、コバルト、ニッケル、ストロ
ンチウム、バリウム、銅、又は２以上のそれらの混合物であり；Ｙは、アルミニウム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、クロム、ガリウム、ホウ素、ランタン、セリウム、又は２以上のそれらの混合物であり；Ａは、ＣＯ３、ＮＯ３、ＳＯ４、Ｃｌ、ＯＨ、Ｃｒ、Ｉ、ＳｉＯ３、ＨＰＯ３、ＭｎＯ４、ＨＧａＯ３、ＨＶＯ４、ＣｌＯ４、ＢＯ３、又は２以上のそれらの混合物であり；ａは、１、２、又は３であり；ｂは０〜１０の間であり；Ｍ及びｎはｍ／ｎの比が約１〜約１０になるように選択される。式（ＩＩ）のハイドロタルサイト様化合物は、ハイドロタルサイト（すなわち、Ｍｇ６Ａｌ２（ＯＨ）１６ＣＯ３・４Ｈ２Ｏ）であってもよい。これらのハイドロタルサイト様化合物を作製する方法は、上記及び米国特許第６、０２８、０２３号及び同第６，４７９，４２１号に記載されており、その開示の全体を参照によって本明細書に組み入れる。実施態様の１つでは、式（Ｉ）又は式（ＩＩ）のハイドロタルサイト様化合物自体をガソリンのイオウを低減する添加剤として使用することができる。
【００２３】
別の実施態様では、本発明は、少なくとも１種の式（Ｉ）又は式（ＩＩ）のハイドロタルサイト様化合物及び担体を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供し、その際、該担体は、本明細書で記載されるとおりである。実施態様の１つでは、担体は、スピネル、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミニウム含有金属酸化化合物（たとえば、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外）、アルミニウムクロロハイドレイト、チタニア、ジルコニア、クレイ（たとえば、ハロイサイト、レクトライト、ヘクトライト、モンモリロナイト、合成モンモリロナイト、セピオライト、活性化セペオライト、カオリン）、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物である。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、１以上の金属酸化剤を含んでもよい。
【００２４】
別の実施態様では、式（Ｉ）又は式（ＩＩ）のハイドロタルサイト様化合物及び１以上の金属酸化剤を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。金属酸化剤における金属は、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物であってもよい。別の実施態様では、金属酸化剤における金属は、セリウム、バナジウム、白金、パラジウム、ロージウム、イリジウム、モリブデン、タングステン、銅、クロム、ニッケル、マンガン、コバルト、鉄、イッテルビウム、ウラン、又は２以上のそれらの混合物である。実施態様の１つでは、金属酸化剤における金属は、セリウム、コバルト、銅、白金、タングステン、又は２以上のそれらの混合物である。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、担体を含んでもよい。
【００２５】
別の実施態様では、本発明は、式（ＩＩＩ）又は式（ＩＶ）のハイドロタルサイト様化合物を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。
（Ｘ２＋ｍＹ３＋ｎ（ＯＨ）２ｍ＋２ｎ）ＯＨ−ｎ・ｂＨ２Ｏ（ＩＩＩ）
（Ｍｇ２＋ｍＡｌ３＋ｎ（ＯＨ）２ｍ＋２ｎ）ＯＨ−ｎ・ｂＨ２Ｏ（ＩＶ）
式中、Ｘは、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、マンガン、コバルト、ニッケル、ストロンチウム、バリウム、銅、又は２以上のそれらの混合物であり；Ｙは、アルミニウム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、クロム、ガリウム、ホウ素、ランタン、セリウム、又
は２以上のそれらの混合物であり；ｂは０〜１０の間であり；ｍ及びｎはｍ／ｎの比が約１〜約１０になるように選択される。実施態様の１つでは、式（ＩＶ）の化合物は、Ｍｇ６Ａｌ２（ＯＨ）１８・４．５Ｈ２Ｏである。式（ＩＩＩ）又は式（ＩＶ）のハイドロタルサイト様化合物は、少量のアニオン（たとえば、ＣＯ３）不純物を含有する。これらハイドロタルサイト様化合物を作製する方法は、米国特許第６，０２８，０２３号及び同第６，４７９，４２１号に記載されており、その開示の全体を参照によって本明細書に組み入れる。実施態様の１つでは、式（ＩＩＩ）又は式（ＩＶ）のハイドロタルサイト様化合物自体をガソリンのイオウを低減する添加剤として使用することができる。
【００２６】
別の実施態様では、本発明は、式（ＩＩＩ）又は式（ＩＶ）のハイドロタルサイト様化合物及び本明細書で記載されるもののような担体を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。
【００２７】
別の実施態様では、本発明は、式（ＩＩＩ）又は式（ＩＶ）のハイドロタルサイト様化合物及び１以上の金属酸化剤を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。金属酸化剤における金属は、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物であってもよい。別の実施態様では、金属酸化剤における金属は、セリウム、バナジウム、白金、パラジウム、ロージウム、イリジウム、モリブデン、タングステン、銅、クロム、ニッケル、マンガン、コバルト、鉄、イッテルビウム、ウラン、又は２以上のそれらの混合物である。実施態様の１つでは、金属酸化剤における金属は、セリウム、バナジウム、コバルト、銅、白金、タングステン、又は２以上のそれらの混合物である。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、担体を含んでもよい。
【００２８】
別の実施態様では、本発明は、合理的に共通点のある２シータピークのパターンを有する又はＩＣＤＤカード番号３５−９６５；ＩＣＤＤカード番号２２−０７００；ＩＣＤＤカード番号３５−１２７５又はＩＣＤＤカード番号３５−０９６４にほぼ一致するＸＲＤパターンを有するハイドロタルサイト様化合物を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。実施態様の１つでは、ハイドロタルサイト様化合物は、合理的に共通点のある２シータピーク位置を有する又はＩＣＤＤカード３５−９６５にほぼ一致するＸＲＤパターンを有する。これらハイドロタルサイト様化合物を作製する方法は、米国特許第６，０２８，０２３号及び同第６，４７９，４２１号に記載されており、その開示の全体を参照によって本明細書に組み入れる。実施態様の１つでは、合理的に共通点のある２シータピーク位置を有する又はＩＣＤＤカード番号３５−９６５；ＩＣＤＤカード番号２２−０７００；ＩＣＤＤカード番号３５−１２７５又はＩＣＤＤカード番号３５−０９６４に見い出されるものにほぼ一致するＸＲＤパターンを有するハイドロタルサイト様化合物自体をガソリンのイオウを低減する添加剤として使用することができる。
【００２９】
別の実施態様では、本発明は、合理的に共通点のある２シータピーク位置を有する又はＩＣＤＤカード番号３５−９６５；ＩＣＤＤカード番号２２−０７００；ＩＣＤＤカード番号３５−１２７５又はＩＣＤＤカード番号３５−０９６４にほぼ一致するＸＲＤパターンを有するハイドロタルサイト様化合物及び本明細書で記載されるもののような担体を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、１以上の金属酸化剤を含んでもよい。
【００３０】
別の実施態様では、本発明は、合理的に共通点のある２シータピーク位置を有する又はＩＣＤＤカード番号３５−９６５；ＩＣＤＤカード番号２２−０７００；ＩＣＤＤカード番号３５−１２７５又はＩＣＤＤカード番号３５−０９６４にほぼ一致するＸＲＤパターンを有するハイドロタルサイト様化合物及び少なくとも１種の金属酸化剤を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。金属酸化剤における金属は、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物であってもよい。別の実施態様では、金属酸化剤における金属は、セリウム、バナジウム、白金、パラジウム、ロージウム、イリジウム、モリブデン、タングステン、銅、クロム、ニッケル、マンガン、コバルト、鉄、イッテルビウム、ウラン、又は２以上のそれらの混合物である。実施態様の１つでは、金属酸化剤における金属は、セリウム、バナジウム、コバルト、銅、白金、タングステン、又は２以上のそれらの混合物である。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、担体を含んでもよい。
【００３１】
別の実施態様では、本発明は、約１１度、約２３度及び約３４度の２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸＲＤパターンを有する少なくとも１種のハイドロタルサイト様化合物を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。これらハイドロタルサイト様化合物及び崩壊ハイドロタルサイト様化合物を作製する方法は、米国特許第６，０２８，０２３号及び同第６，４７９，４２１号に記載されており、その開示の全体を参照によって本明細書に組み入れる。実施態様の１つでは、約１１度、約２３度及び約３４度の２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸＲＤパターンを有する少なくとも１種のハイドロタルサイト様化合物自体をガソリンのイオウを低減する添加剤として使用することができる。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、担体及び／又は１以上の金属酸化剤を含んでもよい。
【００３２】
別の実施態様では、本発明は、約１１度、約２３度及び約３４度の２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸＲＤパターンを有する少なくとも１種のハイドロタルサイト様化合物及び少なくとも１種の金属酸化剤を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。金属酸化剤における金属は、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物であってもよい。別の実施態様では、金属酸化剤における金属は、セリウム、バナジウム、白金、パラジウム、ロージウム、イリジウム、モリブデン、タングステン、銅、クロム、ニッケル、マンガン、コバルト、鉄、イッテルビウム、ウラン、又は２以上のそれらの混合物である。実施態様の１つでは、金属酸化剤における金属は、セリウム、バナジウム、コバルト、銅、白金、タングステン、又は２以上のそれらの混合物である。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、担体を含んでもよい。
【００３３】
別の実施態様では、本発明は、Ｍｇ：Ａｌの分子比が１：１〜１０：１、１：１〜６：１、１．５：１〜６：１、又は２：１〜５：１であるマグネシウム含有化合物及びアルミ
ニウム含有化合物を含むハイドロタルサイト様化合物を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。ハイドロタルサイト様化合物は、８〜１５度の間の２シータピーク位置にて少なくとも反射を示すＸ線回折パターンを有する。このハイドロタルサイト様化合物を作製する方法は、米国特許第６，０２８，０２３号及び同第６，４７９，４２１号に記載されており、その開示の全体を参照によって本明細書に組み入れる。実施態様の１つでは、ハイドロタルサイト様化合物自体をガソリンのイオウを低減する添加剤として使用することができる。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、本明細書で記載されるもののような担体及び／又は本明細書で記載されるもののような１以上の金属酸化剤を含んでもよい。
【００３４】
そのほかの実施態様では、本発明は、たとえば、以下の過程で製造される本明細書のハイドロタルサイト様化合物の前駆体とも呼ばれる混合金属酸化化合物を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。
（ａ）少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を含む水性混合物を反応させて水性スラリーの形態での混合金属酸化化合物を生成すること；
（ｂ）工程（ａ）の混合金属酸化化合物を約２２５℃までの温度にて適宜、加熱処理し、水性スラリーの形態で加熱処理された混合金属酸化化合物を生成すること；
（ｃ）工程（ｂ）の加熱処理された化合物を乾燥し、混合金属酸化化合物の１以上の造形体を生成すること；及び適宜
（ｄ）工程（ｃ）の化合物を約３００℃以上の温度で加熱処理して混合金属酸化化合物の１以上の焼成造形体を生成すること。一部の実施態様では、工程（ｄ）の加熱は任意である。本発明のそのほかの実施態様では、工程（ａ）は結果として、少量（たとえば、１５％以下、１０％以下又は１％以下）のハイドロタルサイト様化合物の生成を生じることができる。そのほかの実施態様では、工程（ａ）は実質的にハイドロタルサイト様化合物を生じない。これら混合金属酸化化合物を作製する方法は、米国特許第６，０２８，０２３号及び同第６，４７９，４２１号に記載されており、その開示の全体を参照によって本明細書に組み入れる。ハイドロタルサイト様化合物の前駆体とも呼ばれる、本発明の混合金属酸化化合物は、主としてハイドロタルサイト様化合物から得られるわけではない。
【００３５】
工程（ａ）〜（ｄ）は、連続方式及び／又は回分方式で実施することができる。用語「水性スラリー」及び「スラリー」は、たとえば、ゾル溶液、ゲル及びペーストを包含する。本発明の混合金属酸化化合物の造形体の製造方法では、工程（ｂ）の加熱処理の間に適宜、溶媒をスラリーに加えることができる。溶媒は、たとえば、酢酸、プロピオン酸、ギ酸、酪酸、吉草酸、硝酸、水酸化アンモニウム、水などであってもよい。実施態様の１つでは、溶媒は酢酸である。
【００３６】
上記方法において、工程（ａ）に先立って、二価の金属化合物をスラリーの形態で調製し、三価の金属化合物をスラリーの形態で調製することができる。二価の金属化合物及び三価の金属化合物をスラリーの形態で別々に調製し、次いで一緒に混合することができ、或いは、同時に又は共にスラリーの形態で化合物を一緒に混合することによって二価の金属化合物及び三価の金属化合物を含有する混合物を調製することができる。
【００３７】
実施態様の１つでは、混合金属酸化化合物を調製する方法の工程（ａ）における水性混合物は、たとえば、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物のような
１以上のそのほかの金属成分をさらに含んでもよい。金属は、元素状態であってもよく、及び／又は金属酸化物、金属硫化物、金属ハロゲン化物、若しくは２以上のそれらの混合物の形態であってもよい。実施態様の１つでは、水性反応混合物はさらに、銅（たとえば、ＣｕＯ）、コバルト（たとえば、ＣｏＯ）、バナジウム（たとえば、Ｖ２Ｏ５）、チタン（ＴｉＯ２）、ランタン（Ｌａ２Ｏ３）、セリウム（たとえば、ＣｅＯ２）、タングステン、又は２以上のそれらの混合物を含む。別の実施態様では、水性反応混合物はさらに、銅（たとえば、ＣｕＯ）、コバルト（たとえば、ＣｏＯ）、バナジウム（たとえば、Ｖ２Ｏ５）、セリウム（たとえば、ＣｅＯ２）、又は２以上のそれらの混合物を含む。１以上の金属成分（又はその酸化物、硫化物及び／又はハロゲン化物）は、酸化物当量として算出された約４０重量％までの、又は約１〜２５重量％の、又は約２〜２０重量％の量にて水性反応混合物中に存在してもよい。少なくとも１種の二価の金属化合物及び少なくとも１種の三価の金属化合物を混合して水性スラリーを形成するのと同時に、１以上のそのほかの金属成分を水性反応混合物に添加することができる。
【００３８】
上記方法において水性スラリーを加熱処理する工程（ｂ）は、約５０℃〜２２５℃未満の温度、約６０℃〜約２００℃の温度、約７０℃〜約１５０℃の温度、約７５℃〜約１００℃の温度又は約８０℃〜約８５℃の温度にて水性スラリーを加熱処理することによって実施することができる。低温加熱処理工程は、約１０分〜約２４時間以上実施することができる。低温加熱処理は一般に、大気中又は不活性雰囲気中にて大気圧で実施される。実施態様の１つでは、低温加熱処理の工程は、蒸気注入、ジャケット加熱、加熱コイル、及び／又はオートクレーブを用いて達成される。低温加熱処理は、結果として乾燥成分を生じないが、代わりに加熱処理された水性スラリーの形態である。
【００３９】
別の実施態様では、混合金属酸化化合物製造の上記方法の工程（ｂ）の前、途中及び／又は後で、１以上のそのほかの金属成分（たとえば、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物の金属、酸化物、硫化物及び／又はハロゲン化物）を水性スラリーに添加することができる。
【００４０】
低温加熱処理を行った後、加熱処理された水性スラリーを乾燥する。乾燥工程は、たとえば、スプレー乾燥、ドラム乾燥、フラッシュ乾燥、トンネル乾燥などによって達成される。実施態様の１つでは、乾燥工程は、スプレー乾燥によって達成される。乾燥すれば、混合金属酸化化合物は、造形体（たとえば、粒子、粒、ペレット、粉末、押出体、球体、顆粒及び２以上のそれらの混合物）の形態であってもよい。適宜、乾燥工程を用いて、当該の特定の形状を有する造形体を創製することができる。本明細書に記載される乾燥した混合金属酸化化合物をＦＣＣ装置で用いてガソリンからイオウを低減することができる。
【００４１】
混合金属酸化物を製造する方法の工程（ｄ）も、約３００℃〜約１，６００℃の温度、又は約３００℃〜約８５０℃の温度、又は約４００℃〜約５００℃の温度で実施することができる。そのほかの実施態様では、工程（ｄ）は、約３００℃〜約８５０℃、又は約５００℃〜約８５０℃、又は約５５０℃〜約８５０℃、又は約６００℃〜約８５０℃にて実施される。高温加熱処理は一般に大気中で大気圧にて実施される。高温加熱処理工程は、約１０分〜約２４時間以上、約１時間〜約１８時間、又は約１時間〜約１０時間、実施することができる。高温加熱処理工程は、大気中、不活性環境中、酸化環境中（たとえば、「正常」な大気中よりも多い酸素量）、又は減圧環境中にて実施することができる。実施
態様の１つでは、高温加熱処理工程は大気中で実施される。本明細書で記載される焼成された混合金属酸化化合物をＦＣＣ装置に用いてガソリン中のイオウを低減することができる。
【００４２】
混合金属酸化化合物を含む乾燥された及び／又は焼成された造形体は一般に、４未満の、３未満の、２．５未満の、２．４未満の、２．３未満の、２．２未満の、２．１未満の、好ましくは２未満の、１．９未満の、１．８未満の、１．７未満の、１．６未満の、又は１．５未満の減耗を有する。そのほかの実施態様では、混合金属酸化化合物の減耗は、１．４未満、１．３未満、１．２未満、１．１未満、１．０未満、０．９未満、０．８未満、又は０．７未満である可能性がある。１時間目と２時間目の間又は１時間目と５時間目の間にてＡＳＴＭ  Ｄ５７５７法によって混合金属酸化化合物の減耗を測定する。
【００４３】
実施態様の１つでは、混合金属酸化物は、約１：１〜約６：１の比でマグネシウム及びアルミニウムを含む固溶体アルミン酸マグネシウムであり、その際、固溶体アルミン酸マグネシウムの焼成形態は、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有する。そのほかの実施態様では、マグネシウムとアルミニウムの比は、１：１〜６：１、１．１：１〜６：１、１．２：１〜５：１、１．３：１〜５：１、１．４：１〜５：１、１．５：１〜５：１、１．６：１〜５：１、１．７：１〜５：１、１．８：１〜５：１、１、９：１〜５：１、又は２：１〜５：１である。全体としての組成は、酸化物当量（すなわち、ＭｇＯ）として算出された少なくとも３８重量％の量でマグネシウムを含んでもよい。或いは、全体としての組成は、酸化物当量（すなわち、ＭｇＯ）として算出された少なくとも３９重量％、４０重量％、４１重量％、４２重量％、４３重量％、４４重量％、４５重量％、又は５０重量％の量でマグネシウムを含んでもよい。固溶体は、スラリー、乾燥造形体及び／又は焼成造形体の形態であってもよい。固溶体は、単独で、本明細書に記載される方法に使用することができ、又は固溶体は、そのほかの成分（たとえば、金属酸化剤及び／又は担体）を含有する組成物中で使用することができる。
【００４４】
造形体は、固溶体アルミン酸マグネシウム、１以上の金属酸化剤及び適宜、担体を含んでもよく、その際、金属酸化剤における金属は、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物である。実施態様の１つでは、組成物は、銅（たとえば、ＣｕＯ）、コバルト（ＣｏＯ）、バナジウム（たとえば、Ｖ２Ｏ５）、チタン（ＴｉＯ２）、ランタン（たとえば、Ｌａ２Ｏ３）、セリウム（たとえば、ＣｅＯ２）、タングステン、又は２以上のそれらの混合物を含む。別の実施態様では、組成物は、銅（たとえば、ＣｕＯ）、コバルト（ＣｏＯ）、バナジウム（たとえば、Ｖ２Ｏ５）、セリウム（たとえば、ＣｅＯ２）、又は２以上のそれらの混合物を含む。別の実施態様では、組成物は、銅（たとえば、ＣｕＯ）及び／又はコバルト（たとえば、ＣｏＯ）を含む。別の実施態様では、組成物は、バナジウム（たとえば、Ｖ２Ｏ５）及び／又はセリウム（たとえば、ＣｅＯ２）を含む。担体は、スピネル及び／又はハイドロタルサイト様化合物であってもよい。
【００４５】
二価の金属化合物における二価の金属カチオンは、たとえば、Ｍｇ２＋、Ｃａ２＋、Ｚｎ２＋、Ｍｎ２＋、Ｃｏ２＋、Ｎｉ２＋、Ｓｒ２＋、Ｂａ２＋、Ｃｕ２＋、又は２以上のそれらの混合物であってもよい。実施態様の１つでは、二価の金属カチオンはＭｇ２＋である。二価の金属化合物は当該技術で周知である。Ｍｇ２＋を含有する例示となる二価の
金属化合物には、酸化マグネシウム、ヒドロキシ酢酸マグネシウム、酢酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、硝酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、塩化マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、及び２以上のそれらの混合物が挙げられる。
【００４６】
三価の金属化合物における三価の金属カチオンは、たとえば、Ａｌ３＋、Ｍｎ３＋、Ｆｅ３＋、Ｃｏ３＋、Ｎｉ３＋、Ｃｒ３＋、Ｇａ３＋、Ｂ３＋、Ｌａ３＋、Ｇｌ３＋、又は２以上のそれらの混合物であってもよい。実施態様の１つでは、三価の金属カチオンは、Ａｌ３＋である。三価の金属化合物は当該技術で周知である。Ａｌ３＋を含有する例示となる三価の金属化合物には、水酸化アルミニウム水和物、酸化アルミニウム、酢酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、炭酸アルミニウム、ギ酸アルミニウム、塩化アルミニウム、含水ケイ酸アルミニウム、ケイ酸アルミニウムカルシウム及び２以上のそれらの混合物が挙げられる。
【００４７】
本発明の混合金属酸化化合物では、二価の金属カチオン（たとえば、Ｍｇ２＋）と三価の金属カチオン（たとえば、Ａｌ３＋）の比は、約１：１〜約１０：１、約１．１：１〜約６：１、約１．２：１〜約５：１、約１．３：１〜約５：１、約１．４：１〜約５：１、約１．５：１〜約５：１、約１．６：１〜約５：１、約１．７：１〜約５：１、約１．８：１〜約５：１、約１．９：１〜約５：１、又は約２：１〜約５：１であってもよい。特定の実施態様では、比は、約１：１〜約１０：１、約１：１〜約６：１、約１．５：１〜約６：１、又は約２：１〜約５：１であってもよい。
【００４８】
実施態様の１つでは、本発明は、混合金属酸化物固溶体を含むガソリン低減添加剤を提供するが、その際、二価の金属カチオン（たとえば、Ｍｇ、Ｃａ、Ｚｎ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｃｕ、又は２以上のそれらの混合物）と三価の金属カチオン（たとえば、Ａｌ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｇａ、Ｂ、Ｌａ、Ｃｅ、又は２以上のそれらの混合物）の比は、約１：１〜約１０：１、約１：１〜約６：１、約１．５：１〜約６：１、又は約２：１〜約５：１である。実施態様の１つでは、本発明の混合金属酸化物固溶体は、ハイドロタルサイト様化合物に由来しない。別の実施態様では、混合金属酸化物固溶体自体を、ガソリンのイオウを低減する添加剤として使用することができる。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、本明細書で記載されるもののような担体及び／又は本明細書で記載されるもののような１以上の金属酸化剤を含んでもよい。
【００４９】
別の実施態様では、本発明は、約１：１〜約１０：１の比でマグネシウム及びアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有するアルミン酸マグネシウム固溶体を含む、ガソリン低減添加剤を提供する。そのほかの実施態様では、マグネシウムとアルミニウムの比は、１：１〜６：１、１．１〜６：１、１．５：１〜５：１、又は２：１〜５：１又は２：１〜４：１である。固溶体は、スラリー、乾燥造形体及び／又は焼成造形体の形態であってもよい。実施態様の１つでは、本発明のアルミン酸マグネシウム固溶体は、ハイドロタルサイト様化合物に由来しない。別の実施態様では、アルミン酸マグネシウム固溶体自体を、ガソリンのイオウを低減する添加剤として使用することができる。
【００５０】
別の実施態様では、本発明は、担体、及び約１：１〜約１０：１の比でマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有するアルミン酸マグネシウム固溶体を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。そのほかの実施態様では、マグネシウムとアルミニウムの比は、１：１〜６：１、１．１〜６：１、１．５：１〜５：１、又は２：１〜５：１である。固溶体は、スラリー、乾燥造形体及び／又は焼成造形体の形態であってもよい。実
施態様の１つでは、本発明のアルミン酸マグネシウム化合物は、ハイドロタルサイト様化合物に由来しない。担体は、たとえば、スピネル、マグネシア、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、アルミン酸マグネシウム、含水ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウムカルシウム、ケイ酸アルミニウム、ボリア、ケイ酸カルシウム、アルミナ、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミニウム含有金属酸化化合物（たとえば、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外）、アルミニウムクロロハイドレイト、シリカ、シリカ以外のケイ素含有化合物、シリカ／アルミナ、アルミナ、チタニア、ジルコニア、クレイ（たとえば、ハロイサイト、レクトライト、ヘクトライト、モンモリロナイト、合成モンモリロナイト、セピオライト、活性化セペオライト、カオリン、珪藻土、セリット、バストネサイト）、クレイリン酸塩物質、ゼオライト（たとえば、ＺＳＭ−５）などであってもよい。本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、１以上の金属酸化剤を含んでもよい。
【００５１】
別の実施態様では、本発明は、少なくとも１種の金属酸化剤、及び約１：１〜約１０：１の比でマグネシウムとアルミニウムを含み、約４３度及び約６２度での２シータピーク位置にて少なくとも反射を表すＸ線回折パターンを有するアルミン酸マグネシウム固溶体を含む、ガソリンのイオウを低減する添加剤を提供する。そのほかの実施態様では、マグネシウムとアルミニウムの比は、１：１〜６：１、１．１〜６：１、１．５：１〜５：１、又は２：１〜５：１である。固溶体は、スラリー、乾燥造形体及び／又は焼成造形体の形態であってもよい。実施態様の１つでは、本発明のアルミン酸マグネシウム化合物は、ハイドロタルサイト様化合物に由来しない。金属酸化剤における金属は、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物であってもよい。別の実施態様では、金属酸化剤における金属は、セリウム、バナジウム、白金、パラジウム、ロージウム、イリジウム、モリブデン、タングステン、銅、クロム、ニッケル、マンガン、コバルト、鉄、イッテルビウム、ウラン、又は２以上のそれらの混合物である。実施態様の１つでは、金属酸化剤における金属は、セリウム、バナジウム、コバルト、銅、白金、タングステン、又は２以上のそれらの混合物である。本発明の本実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤は、適宜さらに、担体を含んでもよい。
【００５２】
別の実施態様では、本発明は、混合金属酸化化合物を接触分解の原材料に接触させることによってガソリンのイオウを低減する方法を提供する。混合金属酸化化合物は、アルミン酸マグネシウム化合物であってもよく、又は固溶体の形態であってもよい。混合金属酸化化合物は、乾燥することができ、焼成することができる又はその混合であってもよい造形体の形態であってもよい。
【００５３】
別の実施態様では、本発明は、混合金属酸化化合物及び１以上の金属酸化剤を含む１以上の造形体を、接触分解の原材料に添加することによってガソリンのイオウを低減する方法を提供する。混合金属酸化化合物は、アルミン酸マグネシウム化合物又は固溶体の形態であってもよい。混合金属酸化化合物は、乾燥することができ、焼成することができる又はその混合である造形体の形態であってもよい。金属酸化剤における金属は、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ラ
ンタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物である。実施態様の１つでは、造形体は、乾燥され、焼成され、又はその混合である。
【００５４】
別の実施態様では、本発明は、混合金属酸化化合物及び担体を含む１以上の造形体を、接触分解の原材料に添加することによってガソリンのイオウを低減する方法を提供する。混合金属酸化化合物は、アルミン酸マグネシウム化合物又は固溶体の形態であってもよい。さらに造形体は、乾燥した、焼成した、又はその混合物であってもよい。本実施態様では、担体は、スピネル、ハイドロタルサイト様化合物、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛／アルミン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミニウム含有金属酸化化合物（たとえば、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外）、アルミニウムクロロハイドレイト、チタニア、ジルコニア、クレイ（たとえば、ハロイサイト、レクトライト、ヘクトライト、モンモリロナイト、合成モンモリロナイト、セピオライト、活性化セペオライト、カオリン）、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物であってもよい。実施態様の１つでは、造形体は、乾燥した、焼成した、又はその混合物であってもよい。
【００５５】
別の実施態様では、本発明は、混合金属酸化化合物を含む１以上の造形体、１以上の金属酸化剤及び担体を、接触分解の原材料に添加することによってガソリンのイオウを低減する方法を提供する。混合金属酸化化合物は、アルミン酸マグネシウム化合物又は固溶体の形態であってもよい。さらに造形体は、乾燥した、焼成した、又はその混合物であってもよい。
【００５６】
別の実施態様では、本発明は、約９９〜約１重量％の混合金属酸化化合物及び約１〜約９９重量％のヒドロキシタルサイト様化合物を含む１以上の造形体を接触分解の原材料に添加することによってガソリンのイオウを低減する方法を提供する。混合金属酸化化合物は、アルミン酸マグネシウム化合物又は固溶体の形態であってもよい。さらに造形体は、乾燥した、焼成した、又はその混合物であってもよい。
【００５７】
別の実施態様では、本発明は、（ｉ）約９９〜約１重量％の混合金属酸化化合物，（ｉｉ）約１〜約９９重量％のヒドロキシタルサイト様化合物及び（ｉｉｉ）１以上の金属酸化剤を含む１以上の造形体を接触分解の原材料に添加することによってガソリンのイオウを低減する方法を提供する。混合金属酸化化合物は、アルミン酸マグネシウム化合物又は固溶体の形態であってもよい。実施態様の１つでは、混合金属酸化物は、ヒドロキシタルサイト様化合物の前駆体である。さらに造形体は、乾燥した、焼成した、又はその混合物であってもよい。金属酸化剤における金属は、アンチモン、ビスマス、カドミウム、セリウム、クロム、コバルト、銅、ジソプロシウム、エルビウム、ユーロピウム、ガドリニウム、ゲルマニウム、金、ホルミウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マンガン、モリブデン、ネオジム、ニッケル、ニオビウム、オスミウム、パラジウム、白金、プラセオジミウム、プロメチウム、レニウム、ロージウム、ルテニウム、サマリウム、スカンジウム、セレニウム、ケイ素、銀、イオウ、タンタル、テルリウム、テルビウム、スズ、チタン、タングステン、ツリウム、バナジウム、イッテルビウム、イッテリウム、亜鉛又は２以上のそれらの混合物であってもよい。
【００５８】
別の実施態様では、本発明は、（ｉ）約９９〜約１重量％の混合金属酸化化合物，（ｉ
ｉ）約１〜約９９重量％のヒドロキシタルサイト様化合物及び（ｉｉｉ）担体酸化剤を含む１以上の造形体を接触分解の原材料に添加することによってガソリンのイオウを低減する方法を提供する。混合金属酸化化合物は、アルミン酸マグネシウム化合物又は固溶体の形態であってもよい。実施態様の１つでは、混合金属酸化物は、ヒドロキシタルサイト様化合物の前駆体である。さらに造形体は、乾燥した、焼成した、又はその混合物であってもよい。担体は、スピネル、ハイドロタルサイト様化合物、酢酸マグネシウム、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、ギ酸マグネシウム、チタン酸アルミニウム、チタン酸亜鉛、アルミン酸亜鉛、チタン酸亜鉛／アルミン酸亜鉛、ジルコン酸アルミニウム、酸化カルシウム、アルミン酸カルシウム、アルミニウムニトロハイドレイト、水酸化アルミニウム化合物、アルミニウム含有金属酸化化合物（たとえば、アルミナ又は水酸化アルミニウム化合物以外）、アルミニウムクロロハイドレイト、チタニア、ジルコニア、クレイ（たとえば、ハロイサイト、レクトライト、ヘクトライト、モンモリロナイト、合成モンモリロナイト、セピオライト、活性化セペオライト、カオリン）、クレイリン酸塩物質、ゼオライト、又は２以上のそれらの混合物であってもよい。
【００５９】
別の実施態様では、本発明は、（ｉ）約９９〜約１重量％の混合金属酸化化合物，（ｉｉ）約１〜約９９重量％のヒドロキシタルサイト様化合物、（ｉｉｉ）１以上の金属酸化剤及び（ｉｖ）担体を含む１以上の造形体を接触分解の原材料に添加することによってガソリンのイオウを低減する方法を提供する。混合金属酸化化合物は、アルミン酸マグネシウム化合物又は固溶体の形態であってもよい。実施態様の１つでは、混合金属酸化物は、ヒドロキシタルサイト様化合物の前駆体である。さらに造形体は、乾燥した、焼成した、又はその混合物であってもよい。
【００６０】
本発明のガソリンのイオウを低減する添加剤は、酸化物当量として算出される約０．０１重量％以上、約０．１重量％以上、約１重量％以上、約５重量％以上、又は約１０重量％以上、約１５重量％以上、約２０重量％以上、約２５重量％以上、又は約３０重量％以上の量にて１以上の金属酸化剤を含んでもよい。別の実施態様では、金属酸化剤中の金属は、酸化物当量として算出される約０．１重量％〜約７５重量％、約１重量％〜約５０重量％、約１重量％〜約４０重量％、又は約１重量％〜約３０重量％の量にて存在することができる。そのほかの実施態様では、金属酸化剤中の金属は、酸化物当量として算出される約１５重量％〜約５０重量％、約１５重量％〜約４０重量％、又は約２０重量％〜約３０重量％の量にて存在することができる。
【００６１】
金属酸化剤中の金属は、その金属形態（たとえば、金属の白金）及び／又は化学的に配合された形態（たとえば、その酸化物の形態）で使用してもよい。金属を用いて本発明の添加剤を作製する場合、それらは、種々の塩、たとえば、酸化物、硝酸塩、酢酸塩及び炭酸塩であってもよい。たとえば、本発明の添加剤を導く反応において、セリア、酢酸セリウム、硝酸セリウム、及び／又は炭酸セリウムの形態でセリウムを出発物質として使用することができる。同様に、本発明の添加剤を導く反応において、酸化バナジウムの形態、及び／又はたとえば、バナジウム酸アンモニウム又はシュウ酸バナジウムのような種々のバナジウム塩の分解生成物の形態でバナジウムを出発物質として使用することができる。
【００６２】
本発明の添加剤を作製するのに使用される過程の焼成工程は、出発物質として使用される非酸化物成分（たとえば、酢酸セリウム、硝酸セリウム、炭酸セリウム）をその酸化物形態に変換するのに役立つ（たとえば、焼成の際、酢酸セリウム、硝酸セリウム、炭酸セリウムが酸化セリウムに変換される）。金属酸化剤における金属は、担体成分とともにそれらを反応混合物に入れることによって担体と会合させることができ、又は、担体を形成する物質の乾燥形態にこれら金属のイオンを含有する溶液を含浸させることによってそれらを作製してもよい。
【００６３】
本明細書、たとえば、その開示の全体が参照によって本明細書に組み入れられる米国特許第６、０２８、０２３号に記載されている方法に従って、当業者は、本発明の化合物及び組成物を作製することができる。
【００６４】
本発明のガソリンのイオウを低減する添加剤は、造形体（たとえば、粒子、粒、ペレット、粉末、押出体、球体、顆粒、そのほかの形状、又は２以上のそれらの混合物）の形態であってもよい。ガソリンのイオウを低減する添加剤は、乾燥された物質、焼成された物質、水和された物質、又は２以上のそれらの混合物であってもよい。
【００６５】
本発明のガソリンのイオウを低減する添加剤は一般に、約４以下の、約３以下の、約２．５以下の、約２．４以下の、約２．３以下の、約２．２以下の、約２．１以下の、約２以下の、約１．９以下の、約１．８以下の、約１．７以下の、約１．６以下の、又は約１．５以下の減耗を有する。そのほかの実施態様では、ガソリンのイオウを低減する添加剤の減耗は、約１．４以下、約１．３以下、約１．２以下、約１．１以下、又は約１．０以下であってもよい。１時間目と２時間目の間又は１時間目と５時間目の間にてＡＳＴＭ  Ｄ５７５７法によって減耗を測定する。
【００６６】
本発明のガソリンのイオウを低減する添加剤は、従来の反応器−再生器方式、沸騰触媒床方式、反応域と再生域の間で連続して触媒／添加剤を送る又は循環することを含む方式などのいずれにも添加することができる。循環床方式が好ましい。典型的な循環床方式は、従来の移動床方式及び流動床再生器方式である。これら循環床方式は双方とも炭化水素の変換（たとえば、炭化水素の分解）操作に従来使用されており、流動触媒床反応器−再生器方式が好ましい。
【００６７】
ガソリンからイオウを低減するために、本明細書の添加剤を、ＦＣＣ装置の再生器及び／又は反応器に導入し、ＦＣＣの反応器と再生器の間で連続的に循環させる。ガソリンのイオウを低減する添加剤は、少なくとも１ｐｐｍ；少なくとも２ｐｐｍ又は少なくとも５ｐｐｍの量で、或いは、再生器のインベントリの少なくとも約５％の量で；又は再生器のインベントリの少なくとも約１０％の量で使用することができる。
【００６８】
以下の実施例は、説明のみを目的とするものであり、添付のクレームの範囲を限定することを意図するものではない。
（実施例１）
添加剤Ａ〜Ｄを調製し、２０重量％の濃度にて市販のＦＣＣ装置から得られる低金属平衡触媒と混合した。次いで、得られた混合物を市販の研究室用ＦＣＣシミュレーション反応器（モデルＡＣＥ  Ｒ＋、カイザーテクノロジーズ社）で反応させた。イオウ種の定量用のＨＰ／Ａアギレント原子発光検出器に接続したアギレント６８９０気体クロマトグラフで得られた液状生成物を分析した。アギレント６８９０ＳＩＭＤＩＳ（アギレントアンドセパレーションシステム社により製造された）で測定されたガソリンの総収量に対して測定されたイオウ含量を正規化した。アギレント６８９０ＳＩＭＤＩＳシステムから得られたイオウ低減分析の結果を以下の表１に示す。ガソリンのイオウ低減率は、各添加剤組成物について得られた結果をガソリンのイオウを低減する添加剤を含有しない基本の平衡触媒試料と比較することによって求めた。希釈の影響をできるだけ抑えるために、基本ケースの平衡触媒試料は、最低限の活性を持つ２０％クレイ系ミクロスフェアを含有した。基本ケースの試料は表１にて添加剤Ｅとして示す。
【００６９】
【表１】
2007517925.tif 000003
【００７０】
表１〜３に述べるイオウ低減添加剤を以下に説明する。
添加剤Ａ
添加剤Ａはスーパー・ソックスゲッター（Super Soxgetter 、登録商標）（インターキャット社から市販）であり、金属酸化剤としてセリウム及びバナジウムを含有し、約４：１のマグネシウム：アルミニウムの比を有する崩壊ハイドロタルサイト様化合物である。その酸化物当量で表されるセリウム及びバナジウムのおよその量は、１５％ＣｅＯ２及び４％Ｖ２Ｏ５である。擬ベーマイトアルミナ及び相対的に表面積の大きい酸化マグネシウムを用いて、米国特許第６，０２８，０２３号で開示されたように、組成物を調製した。添加剤Ｂ
添加剤Ｂは、その内容が全体として参照によって本明細書に組み入れられる米国同時係属特許出願出願番号６０／５２７，２５８号及び米国特許第６，０２８，０２３号に記載される方法によって調製され、４．０のマグネシウムとアルミニウムの原子比で調製されたマグネシウムアルミニウム混合金属酸化物組成物である。それは、酸化マグネシウム（プレマイアケミカル）及び擬ベーマイトアルミナ（サーソル）を用いて調製された。損失がないことを基準にして、Ａｌ２Ｏ３及びＭｇＯの相対比率は、それぞれ２４重量％及び７６重量％だった。調製に続いて、組成物をスプレー乾燥法によって粒度幅２０ミクロン〜２００ミクロンのミクロスフェアに形成した。得られた乾燥生成物を６００℃にて１時間焼成した。
添加剤Ｃ
添加剤Ｃは、添加剤Ｃが金属酸化剤を含有しないことを除いて添加剤Ａに類似する方法によって調製された。損失がないことを基準にして、Ａｌ２Ｏ３及びＭｇＯの相対比率は、それぞれ２４重量％及び７６重量％だった。スラリーの調製に続いて、組成物をスプレー乾燥法によって粒度幅２０ミクロン〜２００ミクロンのミクロスフェアに形成した。得られた乾燥生成物を６００℃にて１時間焼成した。焼成の直後に、媒体としての水を用いて生成物を完全に水和した。次いで水和した生成物を６００℃にて１時間崩壊させた。
添加剤Ｄ
添加剤Ｄは、スラリー調製工程の間に１０％の酸化タングステンを添加することを除いて添加剤Ｂに類似する方法によって調製された。損失がないことを基準にして、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ及びＷＯ３の相対比率は、それぞれ２１．６重量％、６８．４重量％及び１０．０重量％だった。
【００７１】
表１の結果から理解できるように、本発明のハイドロタルサイト様化合物及び混合金属酸化化合物は、ガソリンにおけるイオウの濃度を低減した。
実施例２
上記実施例１で記載したように、添加剤Ａ〜Ｄを調製し、１０重量％の濃度にて市販の
ＦＣＣ装置から得られる低金属平衡触媒と混合し、市販の研究室用ＦＣＣシミュレーション反応器（モデルＡＣＥ  Ｒ＋、カイザーテクノロジーズ社）で反応させた。触媒又は触媒と添加剤の総重量は、約９グラムであった。触媒又は触媒と添加剤の原材料油に対する比は約７であった。反応器の温度は約９９０°Ｆに維持した。得られた気体状生成物及び液状生成物を分析した。この分析の結果を以下の表２及び３に示す。本発明のハイドロタルサイト様化合物及び混合金属酸化化合物は、残油、約６５０°Ｆより上で単離された液状生成物を低減し；部分的には残油の減少によって触媒変換を増やし；液化石油ガスによって定義される気体状生成物の収量を増やし；生産されたガソリンの全体的な量を増やし；及び４３０°Ｆ〜６５０°Ｆの間で単離されるライトサイクルオイルの量を減らした。表３における収率シフトの要約は、各添加剤組成物について得られた結果を、添加剤を含有しない基本の平衡触媒試料と比較することによって求めた。希釈の影響をできるだけ抑えるために、基本ケースの平衡触媒試料は、最低限の活性を持つ２０％クレイ系ミクロスフェアを含有した。基本ケースの試料は表２及び３にて添加剤Ｅとして示す。
【００７２】
【表２】
2007517925.tif 000004
【００７３】
【表３】
2007517925.tif 000005
【００７４】
本明細書で引用された特許出願、公開された特許出願、出願され、認可された特許、文章及び文献はすべて、その全体を参照によって本明細書に組み入れ、本発明が関係する最新技術をさらに完全に説明する。
【００７５】
本明細書に記載されたものに加えた、本発明の種々の改変は、前述の説明から当業者には明らかであろう。そのような改変は添付のクレームの範囲内に含まれるが意図される。
【国際調査報告】
2007517925.tif 000010
2007517925.tif 000011