【手続補正書】
【提出日】平成28年5月24日(2016.5.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
セルと導電部材とを交互に配列し、前記セルと前記導電部材の導電片の主面とを導電性接合材で接合し、複数の前記セルを電気的に接続してなるセルスタックであって、前記導電性接合材中に、前記導電片の主面に接触して空隙が存在するとともに、前記導電部材を前記導電性接合材から引き剥がした後の写真から求めた、前記導電片の主面と前記導電性接合材との接合部の面積に対する前記空隙の面積の比率が２０％以下であることを特徴とするセルスタック。
【請求項２】
前記集電片が帯状であり、前記空隙が前記集電片の長さ方向に細長く延びていることを特徴とする請求項１に記載のセルスタック。
【請求項３】
前記空隙は、前記セル側に凸形状であることを特徴とする請求項１または２に記載のセルスタック。
【請求項４】
請求項１乃至３のうちいずれかに記載のセルスタックを、収納容器内に収納してなることを特徴とするモジュール。
【請求項５】
請求項４に記載のモジュールと、該モジュールを作動させるための補機とを、外装ケース内に収納してなることを特徴とするモジュール収容装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の詳細な説明】
【発明の名称】セルスタックおよびモジュールならびにモジュール収容装置
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セルと導電部材とを導電性接合材を用いて電気的に接続してなるセルスタックおよびモジュールならびにモジュール収容装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、次世代エネルギーとして、燃料ガス（水素含有ガス）と酸素含有ガス（空気等）とを用いて６００〜１０００℃の高温下で発電する固体酸化物形の燃料電池セル（セルの
一種）が知られている。複数の燃料電池セルは、集電部材（導電部材の一種）を介して電気的に直列に接続してセルスタックが構成されている（例えば、特許文献１参照）。この集電部材は、導電性接合材を用いて燃料電池セルに接合されている。
【０００３】
従来、特許文献１には、集電部材と燃料電池セルとの間の導電性接合材中に、導電性接合材の内部に多数存在する気孔よりも大きな扁平状の空隙（等価円径で１０〜２００μｍ）を存在させることにより、熱サイクル試験終了後における酸素極のクラック発生を抑制できると記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−３３９９０４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１では、集電部材と導電性接合材との接合面積に対する空隙の面積比率について何ら制御されておらず、集電部材と燃料電池セルとの間の導電性が低下するおそれがあった。
【０００６】
本発明は、導電部材とセルとの間の導電性を高く維持できるセルスタックおよびモジュールならびにモジュール収容装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明のセルスタックは、セルと導電部材とを交互に配列し、前記セルと前記導電部材の導電片の主面とを導電性接合材で接合し、複数の前記セルを電気的に接続してなるセルスタックであって、前記導電性接合材中に、前記導電片の主面に接触して空隙が存在するとともに、前記導電部材を前記導電性接合材から引き剥がした後の写真から求めた、前記導電片の主面と前記導電性接合材との接合部の面積に対する前記空隙の面積の比率が２０％以下であることを特徴とする。
【０００８】
また、本発明のモジュールは、上記セルスタックを、収納容器内に収納してなることを特徴とする。
【０００９】
さらに、本発明のモジュール収容装置は、上記モジュールと、該モジュールを作動させるための補機とを、外装ケース内に収納してなることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明のセルスタックによれば、導電部材とセルとの間の導電性を高く維持でき、このようなセルスタックを用いたモジュールおよびモジュール収容装置の性能を高く維持できる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】セルスタック装置を示すもので、（ａ）は側面図、（ｂ）は（ａ）の一部を拡大して示す横断面図である。
【図２】図１の集電部材を抜粋して示す斜視図である。
【図３】（ａ）は図２に示す集電部材のＡ−Ａ線から見た側面図、（ｂ）は図２に示す集電部材のＢ−Ｂ線断面図である。
【図４】燃料電池セルと集電部材との接合状態を示す縦断面図である。
【図５】（ａ）は図４の一部を拡大して示す（図６（ａ）のＤ−Ｄ線に沿った）断面図、（ｂ）は（ａ）の空隙およびその周囲を拡大して示す説明図である。
【図６】（ａ）は図４のＣ−Ｃ線断面図、（ｂ）は集電部材を導電性接合材から引き剥がした後の導電性接合材を上方から見た平面図、（ｃ）は（ｂ）のＥ―Ｅ線に沿った断面図である。
【図７】図１のセルスタックを収納容器に収納してなる燃料電池モジュールを分解して示す外観斜視図である。
【図８】燃料電池モジュールを外装ケース内に収納してなる燃料電池装置を示す斜視図である。
【図９】空隙と、燃料電池セル、導電性接合材および集電部材を含めた抵抗との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
図１はセルスタック装置を示すもので、セルスタック装置１は、セルの一種である固体酸化物形の燃料電池セル３を有している。この燃料電池セル３は、内部にガス流路１２を有し、一対の対向する主面をもつ全体的に見て柱状の導電性支持体７と、この導電性支持体７の一方の主面上に内側電極層である燃料極層８と、固体電解質層９と、外側電極層である酸素極層１０とをこの順に配置してなる発電部を備えている。導電性支持体７の他方の主面には、インターコネクタ１１を配置し、柱状（中空平板状）の燃料電池セル３が構成されている。
【００１３】
そして、燃料電池セル３の複数個を１列に配列し、隣接する燃料電池セル３間に、導電部材の一種である集電部材４が配置されている。燃料電池セル３と集電部材４とは、詳しくは後述するが、導電性接合材１３を介して接合されており、それにより、複数個の燃料電池セル３を、集電部材４を介して電気的および機械的に接合して、セルスタック２が構成されている。
【００１４】
また、インターコネクタ１１の外面にはＰ型半導体層（図示せず）を設けることもできる。集電部材４を、Ｐ型半導体層を介してインターコネクタ１１に接続させることより、両者の接触がオーム接触となって電位降下を少なくすることができる。
【００１５】
セルスタック２を構成する各燃料電池セル３の下端部は、ガスタンク６に、ガラス等のシール材１４により固定されており、これにより、ガスタンク６の燃料ガスを、燃料電池セル３の内部に設けられたガス流路１２を介して燃料電池セル３の燃料極層８に供給することができる。
【００１６】
ガス流路１２は、導電性支持体７の長手方向Ｌに貫通して設けられており、酸素極層１０は、導電性支持体７の一方の主面の固体電解質層９上に長手方向Ｌの両端部を除いて形成され、インターコネクタ層１１は、導電性支持体７の他方の主面に長手方向ｙ全体に形成されている。
【００１７】
図１に示すセルスタック装置１においては、燃料電池セル３のガス流路１２の内部を燃料ガスとして水素含有ガスが流れるとともに、燃料電池セル３の外側、特に一対の燃料電池セル３の間に配置された集電部材４の内部空間Ｓを酸素含有ガス（空気）が流れる構成となる。それにより、燃料極層８にガスタンク６から燃料ガスが供給され、酸素極層１０に酸素含有ガスが供給されることで、燃料電池セル３の発電が行なわれる。
【００１８】
セルスタック装置１は、燃料電池セル３の配列方向ｘの両端から、セルスタック２を挟持するように、弾性変形可能な導電性の挟持部材５を配置して構成され、この挟持部材５の下端部は、ガスタンク６に固定されている。挟持部材５は、セルスタック２の両端に位置するように設けられた平板部５ａと、燃料電池セル３の配列方向ｘに沿って外側に向けて延びた形状で、セルスタック２（燃料電池セル３）の発電により生じる電流を引き出す
ための電流引出部５ｂとを有している。
【００１９】
以下に、図１の燃料電池セル３を構成する各部材について説明する。
【００２０】
燃料極層８は、一般的に公知のものを使用することができ、多孔質の導電性セラミックス、例えば希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２（安定化ジルコニアと称する）とＮｉおよび／またはＮｉＯとで構成することができる。
【００２１】
固体電解質層９は、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有していると同時に、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを防止するためにガス遮断性を有することが必要とされ、３〜１５モル％の希土類元素酸化物が固溶したＺｒＯ２で構成される。なお、上記特性を有する限りにおいては、他の材料等を用いて構成してもよい。
【００２２】
酸素極層１０は、一般的に用いられるものであれば特に制限はなく、例えば、いわゆるＡＢＯ３型のペロブスカイト型複合酸化物からなる導電性セラミックスで構成することができる。酸素極層１０はガス透過性を有していることが必要であり、開気孔率が２０％以上、特に３０〜５０％の範囲とすることができる。酸素極層１０としては、例えば、ＢサイトにＭｎ、Ｆｅ、Ｃｏなどが存在するランタンマンガナイト（ＬａＳｒＭｎＯ３）、ランタンフェライト（ＬａＳｒＦｅＯ３）、ランタンコバルタイト（ＬａＳｒＣｏＯ３）などの少なくとも一種を用いることができる。
【００２３】
インターコネクタ１１は、導電性セラミックスで構成することができるが、燃料ガス（水素含有ガス）および酸素含有ガス（空気等）と接触するため、耐還元性及び耐酸化性を有することが必要であり、例えば、ランタンクロマイト（ＬａＣｒＯ３）を用いることができる。インターコネクタ１１は、導電性支持体７に存在する複数のガス流路１２を流通する燃料ガス、および導電性支持体７の外側を流通する酸素含有ガスのリークを防止するために緻密質でなければならず、９３％以上、特に９５％以上の相対密度であることが好ましい。
【００２４】
導電性支持体７としては、燃料ガスを燃料極層８まで透過するためにガス透過性であること、さらには、インターコネクタ１１を介して集電するために導電性であることが必要とされる。したがって、導電性支持体７としては、かかる要求を満足する材質を用いる必要があり、例えば導電性セラミックスやサーメット等を用いることができる。
【００２５】
なお、燃料電池セル３を作製するにあたり、燃料極層８または固体電解質層９との同時焼成により導電性支持体７を作製する場合においては、鉄属金属成分と特定希土類元素酸化物とから導電性支持体７を構成することができる。また、導電性支持体７は、ガス透過性を備えるために開気孔率が３０％以上、特に３５〜５０％の範囲にあるのが好適であり、そしてまたその導電率は５０Ｓ／ｃｍ以上、さらには３００Ｓ／ｃｍ以上、４４０Ｓ／ｃｍ以上にしてもよい。
【００２６】
さらに、Ｐ型半導体層（図示せず）としては、遷移金属ペロブスカイト型酸化物からなる層を例示することができる。具体的には、インターコネクタ１１を構成するランタンクロマイトよりも電子伝導性が大きいもの、例えば、ＢサイトにＭｎ、Ｆｅ、Ｃｏなどが存在するランタンマンガナイト（ＬａＳｒＭｎＯ３）、ランタンフェライト（ＬａＳｒＦｅＯ３）、ランタンコバルタイト（ＬａＳｒＣｏＯ３）などの少なくとも一種からなるＰ型半導体セラミックスを用いることができる。このようなＰ型半導体層の厚みは、一般に、３０〜１００μｍの範囲とすることが好ましい。
【００２７】
導電性接合材１３は、燃料電池セル３と集電部材４とを接合するもので、導電性セラミ
ックス等を用いて構成することができる。導電性セラミックスとしては、酸素極層１０を構成するものと同様のものを用いることができ、酸素極層１０と同じ成分により構成すると、酸素極層１０と導電性接合材１３との接合強度が高くなるため好ましい。
【００２８】
具体的には、導電性接合材１３として、ＬａＳｒＣｏＦｅＯ３、ＬａＳｒＭｎＯ３、ＬａＳｒＣｏＯ３等を用いることができる。これらの材料を単一の材料を用いて作製してもよく、２種以上組み合わせて導電性接合材１３を作製してもよい。
【００２９】
また、導電性接合材１３は、粒径の異なる異種材料により構成してもよく、粒径の同じ異種材料により構成してもよい。さらに、粒径の異なる同材料により構成してもよく、粒径の同じ同材料により構成してもよい。異なる粒径を用いた場合には微粒の粒径を０．１〜０．５μｍ、粗粒の粒径を１．０〜３．０μｍとすることが好ましい。また同じ粒径で導電性接合材１３を構成する場合は、粒径が０．５〜３μｍとすることが好ましい。
【００３０】
このように、異なる粒径の材料を用いて導電性接合材１３を作製することにより、粒径の大きな粗粒が導電性接合材１３の強度を向上させるとともに、粒径の小さな微粒が導電性接合材１３の焼結性を向上させることができる。
【００３１】
次に、集電部材４について図２、３を用いて説明する。図２に示す集電部材４は、隣接する一方の燃料電池セル３と接合される複数の第１集電片４ａと、隣接する他方の燃料電池セル３と接合される複数の第２集電片４ｂと、複数の第１集電片４ａおよび複数の第２集電片４ｂの一端同士を連結する第１連結部４ｃと、複数の第１集電片４ａおよび複数の第２集電片４ｂの他端同士を連結する第２連結部４ｄとを一組のユニットとしている。そして、これらのユニットの複数組が、燃料電池セル３の長手方向に導電性連結片４ｅにより連結されて構成されている。第１集電片４ａおよび第２集電片４ｂは、燃料電池セル３に接合される部位となっている。また、第１集電片４ａと第２集電片４ｂとの間が、酸素含有ガスが通過する空間Ｓとされている。
【００３２】
燃料電池セル３において、上述したように、固体電解質層９を介して燃料極層８と、酸素極層１０とが対向する部位が発電する部位となる。それゆえ、燃料電池セル３の発電部で発電された電流を効率よく集電するにあたり、集電部材４の燃料電池セル３の長手方向ｙに沿った長さは、燃料電池セル３における酸素極層１０の長手方向ｙにおける長さと同等以上とすることがよい。集電部材４の構造はこれに限定されるものではない。
【００３３】
集電部材４は、セルスタック装置１の作動時に高温の酸化雰囲気に曝されることから、集電基板（図示せず）の表面全体に被覆層（図示せず）を形成してなり、これにより、集電部材４の劣化を低減することができる。被覆層の厚みは、１〜２０μｍ、特には、１．５〜５μｍであることが望ましい。
【００３４】
集電部材４は、耐熱性および高温の酸化性雰囲気で導電性を有する必要があるため、集電基板は、Ｃｒを含有する合金により作製されている。特には、集電部材４は、高温の酸化雰囲気に曝されることから、集電基板は４〜３０質量％の割合でＣｒを含有する合金で構成されている。集電基板は、例えば、Ｆｅ−Ｃｒ系の合金やＮｉ−Ｃｒ系の合金等により作製できる。集電基板は高温用（６００〜１０００℃）の導電基体である。
【００３５】
また、集電基板のＣｒが燃料電池セル３、特に酸素極層１０に拡散することを低減するために、被覆層として、Ｚｎの酸化物、あるいはＬａおよびＳｒを含有するペロブスカイト型複合酸化物等を用いることができる。被覆層はＣｒの拡散を低減できればよく、上記材料以外であっても良い。
【００３６】
第１集電片４ａおよび第２集電片４ｂは、図３に示すように、燃料電池セル３の配列方向ｘに対して垂直な面の第１主面４ｇ、燃料電池セル３の配列方向ｘと平行な面の第１側面４ｈおよび第２側面４ｉ、第１主面４ｇと対向する面の第２主面４ｊを有している。言い換えると、燃料電池セル３と対向する第１主面４ｇと、第１主面４ｇの両側に隣り合う第１側面４ｈおよび第２側面４ｉと、第１主面４ｇと対向する第２主面４ｊとを有している。この第１側面４ｈおよび第２側面４ｉが、集電部材４の厚み方向（配列方向ｘ）に平行な側面である。第１主面４ｇおよび第２主面４ｊの面積は、第１側面４ｈおよび第２側面４ｉの面積よりも十分に大きい。第１集電片４ａおよび第２集電片４ｂの第１主面４ｇ、第１側面４ｈおよび第２側面４ｉが、導電性接合材１３で燃料電池セル３の酸素極層１０、インターコネクタ層１１に接合される。
【００３７】
次に、集電部材４と燃料電池セル３との導電性接合材１３による接合状態について、図４を用いて説明する。
【００３８】
図４に示すように、燃料電池セル３と集電部材４とが交互に配列され、燃料電池セル３と集電部材４の集電片４ａ、４ｂの第１主面４ｇとが導電性接合材１３で接合され、複数の燃料電池セル３が電気的に直列に接続されている。つまり、導電性接合材１３により、集電部材４と燃料電池セル３とは電気的および機械的に接続されている。導電性接合材１３は、集電片４ａ、４ｂの第１主面４ｇ、第１側面４ｈおよび第２側面４ｉを覆うように設けられており、第１側面４ｈおよび第２側面４ｉに位置する導電性接合材１３はそれぞれ接合される燃料電池セル３側の方に多くなるように（メニスカスを形成するように）設けられている。また、集電部材４の全周を被覆することにより、集電片４ａ、４ｂを完全に覆うように導電性接合材１３を設けてもよい。
【００３９】
すなわち、図４では、導電性接合材１３は、燃料電池セル３と集電部材４とを接合するために配置されており、燃料電池セル３の酸素極層１０側には、酸素極層１０の全面にわたり設けられている。燃料電池セル３のインターコネクタ１１側には、導電性接合材１３がインターコネクタ１１の全面にわたり設けられている。なお、酸素極層１０やインターコネクタ１１の一部にのみ導電性接合材１３を設けて、集電部材４と燃料電池セル３とを接合してもよい。
【００４０】
そして、本実施形態では、図４、５に示すように、導電性接合材１３中に、言い換えると集電片４ａ、４ｂの第１主面４ｇと導電性接合材１３との界面に、集電片４ａ、４ｂの第１主面４ｇに接触して空隙１５が存在している。
【００４１】
空隙１５の占有率は、図６（ｂ）、（ｃ）に示すように、集電部材４を導電性接合材１３から引き剥がした後の金属顕微鏡写真から求めた、集電片４ａ、４ｂと導電性接合材１３との接合部１３ａの面積Ｓ１に対する空隙１５の面積Ｓ２の比率（Ｓ２／Ｓ１×１００）が２０％以下とされている。面積比率（Ｓ２／Ｓ１×１００）は、特には１８％以下、さらには１５％以下であることが望ましく、１％以上、さらには５％以上とされている。接合部１３ａの面積Ｓ１は、空隙１５の面積Ｓ２を含めた面積である。
【００４２】
空隙１５は、導電性接合材１３中に存在する気孔（セラミック粒子等で構成された気孔）と比較して、十分に大きい。
【００４３】
金属顕微鏡写真は、集電部材４を燃料電池セル３の導電性接合材１３から引き剥がした部分を、上方から撮影した平面写真であり、接合部１３ａの面積とは、例えば、一つの燃料電池セル３に接続される全ての集電片４ａまたは集電片４ｂの第１主面４ｇが、導電性接合材１３に接合される面積の合計である。集電部材４の集電片４ａ、４ｂを導電性接合材１３から引き剥がした後の、第１主面４ｇと導電性接合材１との接合部１３ａは、上記
平面写真から容易に確認できる。この面積比率（Ｓ２／Ｓ１×１００）は、画像解析装置により求めることができる。
【００４４】
図６（ｃ）に、集電部材４の集電片４ａ、４ｂを導電性接合材１３から引き剥がした後の断面図を示す。導電性接合材１３に形成される凹部の底面の全面積が、接合部１３ａの面積Ｓ１となる。
【００４５】
空隙１５は、図５に示すように、集電部材４の厚み方向の任意断面（燃料電池セル３の配列方向ｘで、かつ長手方向ｙに沿った断面）において、集電片４ａ、４ｂの幅Ｂ１に対する空隙１５の幅Ｂ２（Ｂ２／Ｂ１×１００）が１０％以下であることが望ましい。特には、集電片４ａ、４ｂの幅Ｂ１に対する空隙１５の幅Ｂ２は、２〜５％であることが望ましい。なお、図５（ａ）は、図６（ａ）におけるＤ−Ｄ線断面図である。
【００４６】
集電片４ａ、４ｂの第１主面４ｇに接触して空隙１５が存在するか否かは、集電部材４の厚み方向における断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真から確認できるが、他に、上記したように、集電片４ａ、４ｂを導電性接合材１３から引き剥がすことにより、図６（ｂ）に示すように、引き剥がした後の接合部１３ａに、集電片４ａ、４ｂ（接合部１３ａ）の長さ方向に延びる空隙１５を形成する凹部が存在するか否かで確認できる。空隙１５の長さは、帯状の集電片４ａ、４ｂの接合部１３ａの長さよりも短く制御され、空隙１５が集電片４ａ、４ｂの長さ方向に細長く延びている。空隙１５は、集電片４ａ、４ｂが埋まっていた導電性接合材１３の凹部の底面（接合部１３ａ）に形成されている。
【００４７】
図６（ｂ）では、集電片４ａ、４ｂが埋まっていた全ての導電性接合材１３の凹部の底面に空隙１５が形成されている状態を示したが、一つの燃料電池セル３に接合される複数の集電片４ａまたは集電片４ｂのうち、一部の集電片４ａまたは一部の集電片４ｂが埋まっていた接合部１３ａには、空隙１５が形成されていない場合もある。また、図６（ｂ）では、空隙１５が接合部１３ａに単数存在する場合について説明したが、一つの集電片４ａ、４ｂに、空隙１５が集電片４ａ、４ｂの長手方向ｙに複数に分割して存在する場合もある。
【００４８】
なお、図３（ｂ）、図４、図６では、多数の集電片４ａ、４ｂのうち一部のみ記載している。
【００４９】
また、空隙１５は、集電部材４の厚み方向における厚みが、幅よりも小さい扁平状であり、また、空隙１５は、燃料電池セル３側に凸形状とされている。
【００５０】
このような形態では、集電片４ａ、４ｂの主面に接触して空隙１５が存在し、集電部材４を導電性接合材１３から引き剥がした後の金属顕微鏡写真から求めた、集電片４ａ、４ｂと導電性接合材１３との接合部１３ａの面積Ｓ１に対する空隙１５の面積Ｓ２の比率（Ｓ２／Ｓ１×１００）が２０％以下とされているため、集電部材４と燃料電池セル３間の導電性を高く維持できる。従って、このようなセルスタックを燃料電池モジュールおよび燃料電池装置に用いることにより、発電性能を高く維持できる。
【００５１】
次に、セルスタック装置の製法について説明する。
【００５２】
燃料電池セル３と集電部材４と、導電性接合材１３を準備し、燃料電池セル３の酸素極層１０、およびインターコネクタ層１１の表面に、導電性接合材１３となるペーストを塗布し、集電部材４と燃料電池セル３とを交互に積層し、１０００〜１１００℃で熱処理することにより、集電部材４と燃料電池セル３とを導電性接合材１３で接合できる。
【００５３】
導電性接合材１３となるペーストは、導電性のセラミック粒子と、溶媒（アルコール系）と、有機バインダと、造孔材（有機樹脂）で作製できる。溶媒としてエステル系の溶媒を用いることができる。溶媒は、ペーストの粘度を調整するためのものである。
【００５４】
本発明者等は、集電片が配置されたペーストの部分と、集電片が配置されておらず、露出したペーストの部分とでは、ペースト中における溶媒の飛散状態が異なり、集電片が配置されたペースト中の溶媒は、集電片が配置された部分では、ペースト中の溶媒の飛散を集電片が遮断し、その他の部分よりも飛散しにくく、集電片の下方には、空隙１５が形成されることを見出した。そして、外方に露出したペースト中の溶媒は、迅速に飛散してペーストが表面から固化するものの、集電片の下方のペーストでは、外方に露出した部分のペーストから溶媒が飛散しようとするものの、ペースト表面の固化が進行すると、この固化したペースト表面からの溶媒の飛散が遮断され、集電片の下方に空隙１５が形成されることを究明した。
【００５５】
さらに、溶媒の飛散を調整すべく、集電片の下方のペースト中の溶媒の飛散を促進すべく、溶媒量を低減し、かつ、低温で飛散しやすい溶媒にすることで、集電片４ａ、４ｂの第１主面４ｇに接触して空隙１５が存在するとともに、図６（ｂ）に示すように、集電部材４を燃料電池セル３から引き剥がした後の金属顕微鏡写真から求めた、集電片４ａ、４ｂの第１主面４ｇと導電性接合材１３との接合部１３ａの面積Ｓ１に対する空隙１５の面積Ｓ２の比率（Ｓ２／Ｓ１×１００）を２０％以下とできることを見出した。
【００５６】
具体的には、ペーストを塗布できる最小限の溶媒量、例えば、従来では２０重量％であったものを１６重量％とし、溶媒の種類をテルピネオール単体からテルピネオールとエチルアルコールの混合液体に変更することで、集電片４ａ、４ｂの第１主面４ｇに接触して空隙１５が存在し、集電片４ａ、４ｂの第１主面４ｇと導電性接合材１３との接合部１３ａの面積Ｓ１に対する空隙１５の面積Ｓ２の比率（Ｓ２／Ｓ１×１００）を２０％以下にできる。
【００５７】
次に、セルスタック装置１を収納容器２１内に収納してなる燃料電池モジュール２０について図７を用いて説明する。
【００５８】
図７に示す燃料電池モジュール２０は、燃料電池セル３にて使用する燃料ガスを得るために、天然ガスや灯油等の原燃料を改質して燃料ガスを生成するための改質器２２をセルスタック２の上方に配置して構成されている。そして、改質器２２で生成された燃料ガスは、ガス流通管２３を介してガスタンク６に供給され、ガスタンク６を介して燃料電池セル３の内部に設けられたガス流路１２に供給される。
【００５９】
なお、図７においては、収納容器２１の一部（前後面）を取り外し、内部に収納されているセルスタック装置１および改質器２２を後方に取り出した状態を示している。ここで、図７に示した燃料電池モジュール２０においては、セルスタック装置１を、収納容器２１内にスライドして収納することが可能である。
【００６０】
また収納容器２１の内部に設けられた酸素含有ガス導入部材２４は、図７においてはガスタンク６に並置された一対のセルスタック２の間に配置されるとともに、酸素含有ガスが、燃料ガスの流れに合わせて、燃料電池セル３の側方を下端部側から上端部側に向かって流れるように、燃料電池セル３の下端部側に酸素含有ガスを供給するように構成されている。そして、燃料電池セル３のガス流路１２より排出され、発電に使用されなかった余剰の燃料ガス（燃料オフガス）を燃料電池セル３の上端部の上方で燃焼させることにより、セルスタック２の温度を効果的に上昇させることができ、セルスタック装置１の起動を早めることができる。また、燃料電池セル３の上端部の上方にて、燃料電池セル３のガス
流路１２から排出される発電に使用されなかった燃料ガスを燃焼させることにより、セルスタック２の上方に配置された改質器２２を温めることができる。それにより、改質器２２で効率よく改質反応を行うことができる。
【００６１】
次に、燃料電池モジュール２０と、燃料電池モジュール２０を作動させるための補機（図示せず）とを外装ケースに収納してなる燃料電池装置２５について図８を用いて説明する。
【００６２】
図８に示す燃料電池装置２５は、支柱２６と外装板２７から構成される外装ケース内を仕切板２８により上下に区画し、その上方側を上述した燃料電池モジュール２０を収納するモジュール収納室２９とし、下方側を燃料電池モジュール２０を作動させるための補機を収納する補機収納室３０として構成されている。なお、補機収納室３０に収納する補機は省略している。
【００６３】
また、仕切板２８には、補機収納室３０の空気をモジュール収納室２９側に流すための空気流通口３１が設けられており、モジュール収納室２９を構成する外装板２７の一部に、モジュール収納室２９内の空気を排気するための排気口３２が設けられている。
【００６４】
以上、本発明について詳細に説明したが、本発明は上述の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更、改良等が可能である。
【００６５】
例えば、上記形態では燃料電池セルを用いたセルスタックおよび燃料電池モジュールならびに燃料電池装置について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、セルに水蒸気と電圧とを付与して水蒸気（水）を電気分解することにより、水素と酸素（Ｏ２）を生成する電解セル（ＳＯＥＣ）およびこの電解セルを備えるセルスタックおよび電解モジュールならびに電解装置にも適用することができる。
【００６６】
また、上記形態では、導電性の多孔質基板１に一つの発電素子部を設けた、いわゆる縦縞型について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、絶縁性の多孔質基板に複数の発電素子部を設けた、いわゆる横縞型であっても良いことは勿論である。
【００６７】
さらに、集電部材の形状については、図２に限定されるものではない。
【実施例】
【００６８】
先ず、ＮｉとＹ２Ｏ３からなる支持基板の一方側に、ＮｉとＹ２Ｏ３が固溶したＺｒＯ２（ＹＳＺ）からなる燃料極層、ＹＳＺからなる固体電解質層、Ｌａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３からなる酸素極層を、他方側にランタンクロマイトからなるインターコネクタ層が形成された、図１に示す燃料電池セルを作製した。
【００６９】
この後、集電基板の表面に、スパッタリング法により、ＺｎＯからなる被覆層を形成した。
【００７０】
導電性接合材を構成するペーストを、溶媒としてテルピネオールとエチルアルコールの混合液体を１６質量％、有機バインダとしてエチルセルロースを４質量％、造孔材として結晶性セルロースを３質量％、残部がＬａ０．６Ｓｒ０．４Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３粉末とを添加して作製した。
【００７１】
そして、６本の燃料電池セルの酸素極層表面およびインターコネクタ層表面に、導電性接合材を構成するペーストを塗布し、燃料電池セルと集電部材とを交互に積層し、１２０
℃で５時間乾燥し、１０００℃で２時間熱処理することで、燃料電池セルと集電部材とを導電性接合材を用いて、図４に示すように接合し、セルスタックを作製した。
【００７２】
この後、図１に示したように、集電部材を介して電気的に接続したセルスタックの下端部を、ガスタンクの開口部内に挿入し、シール材１４で接合固定した。
【００７３】
この後、８００℃におけるセルスタックの抵抗（１本の燃料電池セル、この燃料電池セルに接合される導電性接合材および集電部材を含めた抵抗）を求め、空隙の占有率との関係を求め、図１１に記載した。
【００７４】
空隙の占有率は、集電片を引き剥がし、一つの燃料電池セルに接合する全ての第１集電片４ａの第１主面４ｇの接合部１３ａの面積Ｓ１と、集電片を引き剥がした後に観測できる凹部（空隙）の面積Ｓ２に対する比率である、空隙の面積比率（Ｓ２／Ｓ１×１００）を金属顕微鏡写真と画像解析装置により求め、空隙占有率とした。
【００７５】
図１１より、集電片と導電性接合材との接合面積に対する空隙の面積比率が２０％以下の場合には、燃料電池セルと集電部材との間の導電性を高く維持できることがわかる。
【００７６】
なお、空隙占有率が３０％以上のものは比較例であり、導電性接合材を構成するペーストの溶媒としてテルピネオールを２０質量％使用した場合である。
【符号の説明】
【００７７】
１：セルスタック装置
２：セルスタック
３：燃料電池セル
４：集電部材
４ａ、４ｂ：集電片
４ｇ：第１主面
１３：導電性接合材
１３ａ：接合部
１５：空隙
２０：燃料電池モジュール
２１：収納容器
２５：燃料電池装置
Ｂ１：集電片の幅
Ｂ２：空隙の幅
Ｓ１：接合部の面積
Ｓ２：空隙の面積