(57)【要約】  本発明は、末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)の使用であって、グラスアイオノマーセメント組成物に基づく歯科用充填材の強度および表面を改善することを目的とした使用に関する。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)の使用であって、グラスアイオノマーセメント組成物に基づく歯科用充填材の強度および表面を改善するための使用。
【請求項２】
ポリ(ジアルキルシロキサン)が直鎖状または環状である、請求項1に記載の使用
【請求項３】
ポリ(ジアルキルシロキサン)のアルキル基がメチル基である、請求項1または2に記載の使用。
【請求項４】
ポリ(ジアルキルシロキサン)が25℃において約1〜約100.000cStの範囲内の動粘度を有する、請求項1〜3の何れか1項に記載の使用。
【請求項５】
請求項1〜4の何れか1項に記載の使用であって、ここでのグラスアイオノマーセメント組成物は、フルオロシリケートガラス粉末を：
(a)アルキル基が1〜4の炭素原子を含み、末端ヒドロキシル基を有するポリ(ジアルキルシロキサン)で処理し、
(b)水性酸溶液で処理し、
(c)処理されたフルオロシリケートガラス粉末を水性酸溶液から分離する
ことにより得られる使用。
【請求項６】
フルオロシリケートガラス粉末の粒子が約0.01〜約200μmの平均径を有する、請求項5に記載の使用。
【請求項７】
水性酸溶液が無機酸または有機酸を含んでなる、請求項5または6に記載の方法。
【請求項８】
前記有機酸がポリマーである、請求項7に記載の方法。
【請求項９】
水性酸溶液のpHが2〜7の範囲内である、請求項5〜8の何れか1項に記載の使用。
【請求項１０】
末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)の使用であって、グラスアイオノマーセメント組成物に基づく歯科用充填材の強度および表面を改善することを目的とした充填組成物の調製のための、活性成分としての使用。
【請求項１１】
グラスアイオノマーセメント組成物に基づく歯科用充填材の強度および表面を改善することを目的とした方法であって、ここでの歯科用充填材の表面は、既に歯の空洞をグラスアイオノマー組成物で充填することにより形成されており、末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)で処理される方法。
【請求項１２】
請求項11に記載の方法であって、ポリ(ジアルキルシロキサン)を用いた処理の後、歯科用充填材が超音波により、および／または熱を加えることにより硬化される方法。
【請求項１３】
請求項11に記載の方法であって、ポリ(ジアルキルシロキサン)を用いた処理の前に、歯科用充填材が超音波により、および／または熱を加えることにより硬化される方法。
【発明の詳細な説明】
【発明の分野】
【０００１】
本発明は、改善された性質を有する歯科用充填材に関するものであり、前記歯科用充填材は、グラスアイオノマーセメント組成物を用いて歯の空洞を充填することにより形成される。特に、本発明は、そのような歯科用充填材の強度および表面を改善することを目的とした、特定のポリ(ジアルキルシロキサン)の使用に関する。加えて、本発明は、他の医学的および非医学的な適用を目的とした、特に骨セメント組成物に対する添加剤としての、特定のポリ(ジアルキルシロキサン)の使用に関する。
【発明の背景】
【０００２】
グラスアイオノマーセメント（「GIC」）は、当該分野においてフルオロアルミノシリケートグラスセメント（「FAS」）としても既知であるが、例えば耐久性の充填物質として、既に臨床および歯科の適用において、相当の期間、広く用いられてきた。US 4.376.835, US 5.063.257, US 5.453.456, US 5.552.485 、および US 5.670.258が参照され、これらは全て本明細書の一部として援用される。
【０００３】
WO 2004/108095 (優先権2003年6月5日；2004年12月16日公開) では、改善されたグラスアイオノマーセメント組成物（グラスカルボマーセメント組成物または「GCC」とも示される）を開示しており、これは、フルオロシリケートガラス粉末を、(a)末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)で処理し、(b)水性酸溶液で処理し、および(c)処理されたフルオロシリケートガラス粉末を水性酸溶液から分離することにより得られる。本特許出願においては、GICという用語が使用され、GCCも包含すると解されるべきである。
【０００４】
商業的に入手可能なGICは、例えば3M ESPE からのKetacMolar（登録商標）、GC Corp.からのFuji IX（登録商標）、および Voco GmbH のIonofil Molar AC（登録商標）である。
【０００５】
商業的に、GICは、カプセルに入れて、どのようにGICが活性化されるかという説明書を含むリーフレットと共に製造業者によって供給される。明らかに、その活性化は、成分を別々に提供し、それらをいっしょに加え、およびそれらを手動で混合することによってもなされ得る。歯科医師によって用いられる通常の方法は、活性化GICを用いて、歯の空洞を充填し、その後、好ましくは超音波および／または熱を用いることにより硬化させる。
【０００６】
しかしながら、先行技術のGICで作られた歯科用充填材は、いくつかの不都合も有する。例えば、強度（曲げ強さおよび圧縮強さ）、弾性率、硬度、および溶解性のような、先行技術によるGICを用いることにより得られる歯科用充填材の性質は、多くの場合不十分である。これらの充填材の表面があまり滑らかではない結果として、磨くことが難しい。これら充填材のもう1つの不都合は、GICのかなり高い水溶性のため、それらの耐磨耗性が相対的に低いことである（通常のGICは、口の中で広く用いることができるように、水性媒質、特に酸性の水性媒質において相対的にかなり高い溶解性を有し、そのため、硬化GICの耐磨耗性は不十分である）。加えて、既知のGICが許容可能な強度を得るためにはかなりの硬化時間が必要であると思われる。さらに、GICの取扱適性は不十分である。これらの物質は、高度な粘稠液体であり、適用することおよび滑らかな充填材に磨くことは難しい。従って、依然として、改善された強度および表面を有する歯科用充填材に対する必要性がある。
【０００７】
それ故、本発明の目的は、熟練した開業医に、彼または彼女が改善された強度および表面を有する歯科用充填材を形成することを可能にする方法を提供することである。
【発明の概要】
【０００８】
発明者は、驚いたことに、歯科用充填材を形成するために歯の空洞が通常のGICを用いて充填され、続いてポリ(ジアルキル)シロキサンを用いて不完全に硬化した歯科用充填材の表面を後処理する場合、結果として、とりわけ改善された強度および表面を有する歯科用充填材となることを見出した。本発明は、それ故、末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)の使用であって、グラスアイオノマーセメント組成物に基づいた歯科用充填材の強度および表面を改善することを目的とした使用に関する。
【０００９】
あるいは、本発明は、末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)の使用であって、グラスアイオノマーセメント組成物に基づく歯科用充填材の強度および表面を改善することを目的とした充填組成物の調製のための、活性成分としての使用に関する。
【００１０】
本発明はまた、グラスアイオノマーセメント組成物に基づく歯科用充填材の強度および表面を改善するための方法に関するものであり、ここでの歯科用充填材の表面は、グラスアイオノマー組成物を用いて歯の空洞を充填することにより既に形成されており、末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)で処理される。歯科用充填材の硬化の前または後に、歯科用充填材の表面をポリ(ジアルキル)シロキサンで処理することは、本発明の範囲内である。
【００１１】
本発明はさらに、末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)を含む歯科用充填組成物、およびグラスアイオノマーセメント組成物に基づく歯科用充填材の強度および表面を改善することを目的とした前記歯科用充填組成物の使用に関する。
【００１２】
加えて、本発明はさらに、骨のセメント組成物に対する添加剤としてのポリ(ジアルキルシロキサン)の使用に関するものであり、これは、折れた骨、外科的に除去された骨の一部、破壊された骨、劣化した骨、および脆化した骨等を含む状況において、骨および歯の骨構造を修復する、置換する、または強化するために用いられる。
【発明の詳細な説明】
【００１３】
本発明の方法によって得られる歯科用充填材は、先行技術の方法によって作られる歯科用充填材と比較して、改善された強度およびより低い溶解性を有し、それ故、摩耗および摩損に対する感受性がより低いと考えられる。加えて、本発明の方法により得られる硬化した歯科用充填材の表面は非常に滑らかであり、これにより歯科用充填材の仕上げは、例えば磨くことにより、ずっと容易になると考えられる。本発明のもう1つの重要な利点は、GICの取扱適性が改善されることであり：熟練した開業医は、まずGICを空洞に適用し、その後、ポリ(ジアルキルシロキサン)を用いてその充填材を仕上げる。発明者は、ポリ(ジアルキルシロキサン)をGICのトップ層と混合し、この混合したトップ層がGICのみの場合よりも早く固まると考えている。
【００１４】
ポリ(ジアルキルシロキサン)が適用された後、好ましくは超音波および／または熱を用いて、歯科用充填材を硬化させる。当該分野において周知であるように、歯学において用いられる超音波装置は熱も提供する。例えば、熱ランプを含むIR源、熱せられた針等のようなさまざまな熱源が明らかに用いられる。しかしながら、ポリ(ジアルキルシロキサン)が硬化段階の後で適用される場合、またはポリ(ジアルキルシロキサン)が硬化段階の後と同様に、その前に適用される場合も本発明の範囲内である。
【００１５】
GICの硬化は周囲条件下において既に生じているので、好ましくは、ポリ(ジアルキルシロキサン)は、空洞がGICで充填された後、5分未満の間に適用される。さらに好ましくは、この時間は3分未満であり、特に1分未満である。
【００１６】
本発明によると、ポリ(ジアルキルシロキサン)は直鎖状または環状であってよい。さらに、例えば、高い動粘度のポリ(ジメチルシロキサン)および低い動粘度のポリ(ジメチルシロキサンの)混合物のように、異なるポリ(ジアルキルシロキサン)の混合物でもよい。ポリ(ジアルキルシロキサン)のアルキル基がメチル基であることがさらに好ましい。動粘度は、好ましくは、25℃ [約1から約100.000 mm2/s]で、約1 cSt から約100.000 cStの範囲であり、好ましくは、25℃ [約100 から約 10.000 mm2/s]で、約100 cStから約10.000 cStの範囲であり、さらにより好ましくは、25℃[約100 から約10.000 mm2/s]で、約 500 cSt から約5000 cSt の範囲である。25℃ [約1000 mm2/s]で約1000 cSt の粘度を用いると、最もよい結果が得られる。明らかに、本発明によるポリ(ジアルキルシロキサン)は、異なる粘度を有する複数のポリ(ジアルキルシロキサン)からなる混合物を構成してよく、ここでの複数のポリ(ジアルキルシロキサン)の混合は、複数のポリ(ジアルキルシロキサン)の混合物の粘度が25℃ [約1000 mm2/s]で約1000 cStになるように配合される。
【００１７】
本発明において用いることができるGISは、例えば、US 4.376.835, US 5.063.257, US 5.453.456, US 5.552.485 、および US 5.670.258、WO 2004/108095において開示されており、これらは全て本明細書の一部として援用される。
【００１８】
しかしながら、本発明によると、GICはGCC(WO 2004/108095において開示されている)であることが好ましく、これは、フルオロシリケートガラス粉末を(a)末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)で処理し、(b)水性酸溶液で処理し、および(c)処理されたフルオロシリケートガラス粉末を、水性酸溶液から分離することにより得られる。
【００１９】
フルオロシリケートガラス粉末粒子は、一般的に、それらの表面でカルシウムが枯渇したものであり、そのため、該粉末粒子の表面における原子の割合Si/Caおよびコア領域における原子の割合Si/Caの商は少なくとも2.0であり、好ましくは少なくとも3.0であり、最も好ましくは4.0である。本発明の粉末粒子のカルシウム含有量は、表面からコア領域に向かって漸近的に増加する。
【００２０】
枯渇帯の深さは、それぞれ個々の場合において与えられる状況に依存する。しかしながら、枯渇帯は、好ましくは少なくとも約10nmの深さまで及んでおり、さらに好ましくは少なくとも約20nmまでであり、最も好ましくは少なくとも約100nmまでである。これらの範囲は、特に、歯科におけるフルオロシリケートガラス粉末の使用に適している。他の目的、例えば骨セメントにおける使用にとって、枯渇帯はさらに深くてもよく、例えば200から300nmでよい。
【００２１】
当該分野において既知であるように、フルオロシリケートガラス粉末は、この粉末のコア領域に対応する組成を有するガラス粉末の表面処理により製造される。表面処理において、単位体積当たりのケイ素原子の数は実質的に一定のままである。従って、他の型の原子の単位体積当たりの原子の絶対数における実際の変化は、ケイ素百分率を用いて相対的な原子比率の商を形成することにより得られる。表面における原子の割合Si/Caおよびコア領域における原子の割合Si/Caの商は、それ故、フルオロシリケートガラス粉末を特徴付けるために有用な値を構成する。
【００２２】
ガラス粉末のカルシウム枯渇を決定するための表面の測定は、化学分析のための光電子分光分析法（ESCA）によって適切に行われる。この方法は、R. S. Swingle II および W. M. Riggs により、Analytical Chemistry, Vol. 5, Issue 3, p267〜321, 1975におけるCritical Reviewsで、および K. Levsenにより、 "Chemie in unserer Zeit", Vol. 40, p48〜53, 1976において述べられている。上記で示した記述の基礎にある測定データは、US 4.376.835において概要が述べられている。
【００２３】
フルオロシリケートガラス粉末は、少なくとも0.01の平均粒径（重量平均）を持ち、好ましくは少なくとも0.5μm、さらに好ましくは少なくとも1.0μm、最も好ましくは少なくとも3.0μmである。歯科の目的のためには、平均粒径（重量平均）は、0.01〜50.0μm、好ましくは1.0〜20.0μm、さらに好ましくは3.0〜15.0μm、最も好ましくは3.0〜10.0μmである。粒子は200μmの最大粒径があり、好ましくは150μm、さらに好ましくは100μm、特に60μmである。歯科の結合用セメントとして、または骨のセメント組成物に対する添加剤としての使用のためには、最大粒径は25μm、好ましくは20μmである。よい機械的性質を達成するために、過度に狭くない粒径分布が好ましく、通常の場合、例えば通常の粉砕および粗さの分類により達成される。
【００２４】
フルオロシリケートガラス粉末は、ここで述べられている粉末のコア領域の平均組成を有するガラス粉末から調製される。この目的のために、例えばDE A 2.061.513および表Iにおいて述べられているガラス粉末が適切である。出発原料として用いられるガラス粉末は、通常、出発成分と共に950℃以上の温度で溶融し、急冷し、および粉砕することにより得られる。出発成分は、例えば、DE A 2.061.513において述べられている適切な量的範囲の化合物であってよい。
【００２５】
このように得られた粉末は、その後、表面処理を受ける。粉末は、例えば適切な化学薬品によるカルシウムの除去により得ることができる。
【００２６】
例えば、出発ガラス粉末はその表面において酸を用いて、好ましくは室温で処理される。この目的のために、酸性の基を含む物質が用いられ、好ましくは、可溶性カルシウム塩を形成する物質である。それぞれのカルシウム塩の水溶性が乏しいことは、ある程度まで、単位粉末当たりの多量の液体により代償されてよい。反応時間は、数分および数日の間で、用いる酸の強度および濃度に依存して変動する。
【００２７】
それ故、例えば、前記粉末の調製のために、塩酸、硫酸、硝酸、酢酸、プロピオン酸、および過塩素酸が用いられてよい。
【００２８】
前記酸は、0.005〜50重量％濃度で用いられ、好ましくは0.01〜10重量％であり、さらに好ましくは0.05〜3重量％である。
【００２９】
それぞれの反応過程の後、粉末は溶液から分離され、実質的に可溶性カルシウムを粉末粒子の表面に残さないように徹底的に洗浄される。最後に、好ましくは70℃以上で粉末を乾燥し、望ましい粒径範囲までふるいにかける。
【００３０】
より強い酸を用い、与えられた酸が粉末の表面により長く作用するほど、混合液との混合の後の加工過程が長くなる。
【００３１】
粉末の好ましい表面性状は、セメント混合物における特に高い粉末／液体割合の使用を可能にし、結果として硬化した物質の高い強度を生じる。ある特定の反応混合液の使用の可能性は、同様の効果を有する。さらに、本発明のセメントの加工時間は、使用者の要求に合致させるように変更されてもよい。加工時間の長さは、引き続く硬化段階にほとんど影響を与えないため、長い加工時間においても迅速な硬化および初期の非感水性を生じる。
【００３２】
歯科用セメントまたは骨セメントを形成するために、ガラス粉末は、例えばDE A 2.061.513、DE A 2.439.882、およびDE A 2.101.889において述べられているように、通常の水溶性ポリカルボン酸溶液と混合されてよい。適切なポリカルボン酸は、ポリマレイン酸、ポリアクリル酸、およびそれらの混合物、または共重合体、特にマレイン酸／アクリル酸共重合体および／またはアクリル酸／イタコン酸共重合体である。非常に反応性の高いガラス粉末の使用に伴って、満足な硬化特性を得るために反応性の低いポリカルボン酸が用いられてよいということは自明である。
【００３３】
前記グラスアイオノマーセメントの硬化の促進および改善のために、DE A 2.319.715から既知の方法で、キレート化剤が混合の間に加えられてもよい。個体物質が相互に反応を起こさない場合、混合液としての水溶性ポリカルボン酸溶液の慣習的な使用の代わりに、ガラス粉末は、対応する割合で乾燥粉末化ポリカルボン酸と予混合されてもよい。その場合、水が混合液として用いられ、適切な場合、好ましくは静菌性薬剤のような通常の添加剤を伴うキレート化剤の水溶液である。
【００３４】
計量誤差を避けるため、および最適な機械的性質を獲得するために、前記粉末は予め定量含有された形態(pre-dosaged form)で使用されてもよい。例えばガラス粉末は、プラスチック容器中で計量される。その後、セメントは前記プラスチックカプセル中で機械的に混合されるか、または容器を空にし、混合物が手によって調製されてもよい。このような場合、水溶性ポリカルボン酸溶液は、例えば滴下ビンまたはシリンジを用いて計量される。例えばDE A 2.324.296に対応する、いわゆるシェーカーカプセル中において本発明の粉末を使用するのが適切である。液体が横方向のクリップの下の独立したクッションに含まれる一方で、予め決められた量の粉末は、いわゆる主要な区画中に保持される。前記クリップに圧力を加えることにより、液体が穴を通して主要な区画に噴霧され、その後は機械混合を利用できる。両方の型のカプセルにおいて、純粋なガラス粉末は、予め定められた量のガラス粉末および乾燥ポリカルボン酸の混合物によって置換されてよい。液体成分は、その場合、水またはキレート化剤の水溶液である。
【００３５】
ガラス粉末および乾燥ポリカルボン酸の混合物の使用は、前記混合物がペレット化された場合、特に都合がよい。この目的のために、乾燥ポリカルボン酸は、粗い部分の除去の後に微細形態で用いられる。前記ポリカルボン酸粉末のガラス粉末との混合を経た後、ペレットが通常のペレット製造機で作られてよい。圧縮圧力は、混合液（例えば、水または酒石酸水溶液）を添加した後に、ペレットが未だ容易にセメントに加工できる一方、それらが輸送のための十分な機械的安定性を有するように選択されるべきである。この方法で作られたペレットは、例えば対応する量の酒石酸溶液中での簡単な溶解の後、特に単純な混合でセメントペーストへ加工することが可能である。前記混合液は、例えば点滴ビンまたはシリンジから添加されてよい。
【００３６】
フルオロシリケートガラス粉末の粒子は、好ましくは約0.5μmから約200μmの平均径、さらに好ましくは約3μmから約150μm、よりさらに好ましくは約3μmから約100μm、特に約20μmから約80μmである。
【００３７】
水性酸溶液には、無機酸または有機酸が含まれることが好ましい。水性酸溶液には、有機酸が含まれることがより好ましく、ここでの有機酸は、好ましくは例えばポリアクリル酸のようなポリマーである。水性酸溶液は、好ましくはpHが2〜7の範囲である。
【００３８】
本発明によるポリ(ジアルキルシロキサン)は、哺乳類の骨構造を保存し、強化し、修復し、または置換するために用いられる骨セメント組成物において、適切且つ有益な添加剤であるということも見出されている。このような骨構造は、骨ならびに歯において見出される。当該分野において既知であるように、骨の損傷は、折れた骨、外科的に除去された骨の一部、破壊された骨、劣化した骨、および脆化した骨の結果として生じ得る。ポリ(ジアルキルシロキサン)は、骨構造に移植されるべき骨移植片または他の形態のものに対するコーティング物質として用いられてもよい。
【手続補正書】
【提出日】平成18年11月20日(2006.11.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)の使用であって、グラスアイオノマーセメント組成物に基づく歯科用充填材の強度および表面を改善するための使用。
【請求項２】
ポリ(ジアルキルシロキサン)が直鎖状または環状である、請求項1に記載の使用
【請求項３】
ポリ(ジアルキルシロキサン)のアルキル基がメチル基である、請求項1または2に記載の使用。
【請求項４】
ポリ(ジアルキルシロキサン)が25℃において約1〜約100.000cStの範囲内の動粘度を有する、請求項1〜3の何れか1項に記載の使用。
【請求項５】
請求項1〜4の何れか1項に記載の使用であって、ここでのグラスアイオノマーセメント組成物は、フルオロシリケートガラス粉末を：
(a)アルキル基が1〜4の炭素原子を含み、末端ヒドロキシル基を有するポリ(ジアルキルシロキサン)で処理し；
(b)水性酸溶液で処理し；および
(c)処理されたフルオロシリケートガラス粉末を、水性酸溶液から分離する
ことにより得られる使用。
【請求項６】
フルオロシリケートガラス粉末の粒子が約0.01〜約200μmの平均径を有する、請求項5に記載の使用。
【請求項７】
水性酸溶液が無機酸または有機酸を含んでなる、請求項5または6に記載の方法。
【請求項８】
前記有機酸がポリマーである、請求項7に記載の方法。
【請求項９】
水性酸溶液のpHが2〜7の範囲内である、請求項5〜8の何れか1項に記載の使用。
【請求項１０】
末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)の使用であって、グラスアイオノマーセメント組成物に基づく歯科用充填材の強度および表面を改善することを目的とした充填材組成物の調製のための、活性成分としての使用。
【請求項１１】
グラスアイオノマーセメント組成物に基づく歯科用充填材の強度および表面を改善することを目的とした方法であって、ここでの歯科用充填材の表面は、既に歯の空洞をグラスアイオノマー組成物で充填することにより形成されており、末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)で処理される方法。
【請求項１２】
請求項11に記載の方法であって、ポリ(ジアルキルシロキサン)を用いた処理の後、歯科用充填材が超音波により、および／または熱を加えることにより硬化される方法。
【請求項１３】
請求項11に記載の方法であって、ポリ(ジアルキルシロキサン)を用いた処理の前に、歯科用充填材が超音波により、および／または熱を加えることにより硬化される方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
本明細書の一部として援用するWO 2004/108095 (優先権2003年6月5日；2004年12月16日公開) では、改善されたグラスアイオノマーセメント組成物（グラスカルボマーセメント組成物または「GCC」とも示される）を開示しており、これは、フルオロシリケートガラス粉末を、(a)末端ヒドロキシル基を有し、且つアルキル基が1〜4の炭素原子を含むポリ(ジアルキルシロキサン)で処理し、(b)水性酸溶液で処理し、および(c)処理されたフルオロシリケートガラス粉末を水性酸溶液から分離することにより得られる。本特許出願においては、GICという用語が使用され、GCCも包含すると解されるべきである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
本説明および特許請求の範囲において、「含む」という動詞およびその活用形は、その語に続く項目が含まれるということを意味する、非限定的な意味で用いられるが、具体的に言及されていない項目は除外される。加えて、単数形で表現された要素に関しては、該要素が文脈において明らかに一つおよび唯一であるということが要求されない限り、1より多くの要素が存在する可能性を除外しない。単数形は、それ故、「少なくとも一つ」を意味する。 
本発明の方法によって得られる歯科用充填材は、先行技術の方法によって作られる歯科用充填材と比較して、改善された強度およびより低い溶解性を有し、それ故、摩耗および摩損に対する感受性がより低いと考えられる。加えて、本発明の方法により得られる硬化した歯科用充填材の表面は非常に滑らかであり、これにより歯科用充填材の仕上げは、例えば磨くことにより、ずっと容易になると考えられる。本発明のもう1つの重要な利点は、GICの取扱適性が改善されることであり：熟練した開業医は、まずGICを空洞に適用し、その後、ポリ(ジアルキルシロキサン)を用いてその充填材を仕上げる。発明者は、ポリ(ジアルキルシロキサン)をGICのトップ層と混合し、この混合したトップ層がGICのみの場合よりも早く固まると考えている。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
フルオロシリケートガラス粉末は、ここで述べられている粉末のコア領域の平均組成を有するガラス粉末から調製される。この目的のために、例えば、本明細書の一部として援用するDE A 2.061.513、および表Iにおいて述べられているガラス粉末が適切である。出発原料として用いられるガラス粉末は、通常、出発成分と共に950℃以上の温度で溶融し、急冷し、および粉砕することにより得られる。出発成分は、例えば、DE A 2.061.513において述べられている適切な量的範囲の化合物であってよい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
歯科用セメントまたは骨セメントを形成するために、ガラス粉末は、例えば、全てを本明細書の一部として援用するDE A 2.061.513、DE A 2.439.882、およびDE A 2.101.889において述べられているように、通常の水溶性ポリカルボン酸溶液と混合されてよい。適切なポリカルボン酸は、ポリマレイン酸、ポリアクリル酸、およびそれらの混合物、または共重合体、特にマレイン酸／アクリル酸共重合体および／またはアクリル酸／イタコン酸共重合体である。非常に反応性の高いガラス粉末の使用に伴って、満足な硬化特性を得るために反応性の低いポリカルボン酸が用いられてよいということは自明である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
前記グラスアイオノマーセメントの硬化の促進および改善のために、本明細書の一部として援用するDE A 2.319.715から既知の方法で、キレート化剤が混合の間に加えられてもよい。個体物質が相互に反応を起こさない場合、混合液としての水溶性ポリカルボン酸溶液の慣習的な使用の代わりに、ガラス粉末は、対応する割合で乾燥粉末化ポリカルボン酸と予混合されてもよい。その場合、水が混合液として用いられ、適切な場合、好ましくは静菌性薬剤のような通常の添加剤を伴うキレート化剤の水溶液である。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
計量誤差を避けるため、および最適な機械的性質を獲得するために、前記粉末は予め定量含有された形態(pre-dosaged form)で使用されてもよい。例えばガラス粉末は、プラスチック容器中で計量される。その後、セメントは前記プラスチックカプセル中で機械的に混合されるか、または容器を空にし、混合物が手によって調製されてもよい。このような場合、水溶性ポリカルボン酸溶液は、例えば滴下ビンまたはシリンジを用いて計量される。例えば、本明細書の一部として援用するDE A 2.324.296に対応する、いわゆるシェーカーカプセル中において本発明の粉末を使用するのが適切である。液体が横方向のクリップの下の独立したクッションに含まれる一方で、予め決められた量の粉末は、いわゆる主要な区画中に保持される。前記クリップに圧力を加えることにより、液体が穴を通して主要な区画に噴霧され、その後は機械混合を利用できる。両方の型のカプセルにおいて、純粋なガラス粉末は、予め定められた量のガラス粉末および乾燥ポリカルボン酸の混合物によって置換されてよい。液体成分は、その場合、水またはキレート化剤の水溶液である。
【国際調査報告】
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