【手続補正書】
【提出日】平成28年9月16日(2016.9.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料を保持する保持部と、
この保持部に保持された原料を気化させたときの初留を回収する初留回収部と、
前記保持部に保持された原料を気化させたときの本留を回収し、結晶を育成するための結晶育成部とを備えた
ことを特徴とする結晶育成用るつぼ。
【請求項２】
請求項１に記載の結晶育成用るつぼにおいて、
前記保持部に保持された原料を気化させたときの本留を凝縮させる本留凝縮部を更に備え、
前記結晶育成部は、この本留凝縮部で凝縮させた原料融液を回収し、保持する
ことを特長とする結晶育成用るつぼ。
【請求項３】
請求項１に記載の結晶育成用るつぼにおいて、
前記保持部と前記結晶育成部との間に、蒸留用充填物を更に備えた
ことを特長とする結晶育成用るつぼ。
【請求項４】
請求項１に記載の結晶育成用るつぼにおいて、
前記初留回収部の上部に、同軸コールドトラップを備えた
ことを特長とする結晶育成用るつぼ。
【請求項５】
請求項１に記載の結晶育成用るつぼにおいて、
前記初留回収部の横側に、並列コールドトラップを備えた
ことを特長とする結晶育成用るつぼ。
【請求項６】
請求項１に記載の結晶育成用るつぼにおいて、
前記結晶育成部は、ゾーン精製部を更に備えた
ことを特長とする結晶育成用るつぼ。
【請求項７】
請求項１に記載の結晶育成用るつぼにおいて、
前記結晶育成部の下部に、種結晶発生部を更に備えた
ことを特長とする結晶育成用るつぼ。
【請求項８】
請求項１に記載の結晶育成用るつぼにおいて、
前記結晶育成部の下部に、種結晶選択部と、この種結晶選択部の下部に種結晶発生部とを更に備えた
ことを特長とする結晶育成用るつぼ。
【請求項９】
請求項１に記載の結晶育成用るつぼにおいて、
前記結晶育成部の下部に、冷却棒を更に備えた
ことを特長とする結晶育成用るつぼ。
【請求項１０】
結晶育成装置であって、
請求項１に記載の結晶育成用るつぼと、
この結晶育成用るつぼを加熱するための加熱炉と、
前記結晶育成用るつぼの温度を制御するための温度制御部とを備えた
ことを特徴とする結晶育成装置。
【請求項１１】
請求項１０に記載の結晶育成装置において、
前記温度制御部は、前記結晶育成用るつぼの前記保持部と前記初留回収部と前記結晶育成部とを個別に加熱制御する
ことを特徴とする結晶育成装置。
【請求項１２】
原料を保持する保持部と、この保持部に保持された原料を気化させたときの初留を回収する初留回収部と、前記保持部に保持された原料を気化させたときの本留を回収し、結晶を育成するための結晶育成部とを備えた結晶育成用るつぼの前記保持部に前記原料を充填し、
前記結晶育成用るつぼを減圧封止し、
前記結晶育成用るつぼを加熱して前記原料を気化させて、初留を前記初留回収部に、本留を前記結晶育成部に回収し、
この結晶育成部で回収した本留から結晶を育成する
ことを特徴とする結晶育成方法。
【請求項１３】
請求項１２に記載の結晶育成方法において、
前記結晶育成用るつぼとして、前記保持部に保持された原料を気化させたときの本留を凝縮させる本留凝縮部を更に備えたものを用い、
前記本留を前記結晶育成部に回収する工程では、前記本留凝縮部で凝縮させた原料融液を前記結晶育成部において回収し、保持する
ことを特長とする結晶育成方法。
【請求項１４】
請求項１２に記載の結晶育成方法において、
育成する結晶として、臭化タリウムの結晶を育成する
ことを特長とする結晶育成方法。
【請求項１５】
請求項１３に記載の結晶育成方法において、
前記初留を前記初留回収部に回収する工程では、
前記結晶育成用るつぼの前記初留回収部の温度を、前記保持部、前記本留凝縮部、前記結晶育成部より低温とする
ことを特長とする結晶育成方法。
【請求項１６】
請求項１３に記載の結晶育成方法において、
前記本留を前記結晶育成部に回収する工程では、
前記結晶育成用るつぼの前記本留凝縮部の温度を前記原料の凝縮が生じる温度とし、
前記初留回収部の温度を、前記本留凝縮部および前記結晶育成部より低温とする
ことを特長とする結晶育成方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
保持部１２は、結晶育成部１８と接続する管部１７の上端がその下方から突出した形状となっており、この管部１７が下方から突出していることにより、保持部１２は他の部位から隔離する形で原料２０を保持する。
初留回収部１４は、保持部１２に保持された原料２０を気化させたときの初留を回収する部分であり、保持部１２と接続する管部１５の上端が初留回収部１４の底部より突出した形状となっている。管部１５は、管部１７よりその径が小さく、この管部１５が初留回収部１４の底部から突出していることによって初留回収部１４は初留２４を他の部位から隔離する形で保持する。
本留凝縮部１６は、保持部１２に保持された原料２０を気化させたときの本留を凝縮させる部分であり、初留回収部１４と後述する結晶育成部１８との間に配置されている。本留凝縮部１６では、管部１５の末端が下凸に突出しており、この本留凝縮部の下凸部分で凝縮して液化した凝縮原料２６が重力によって自然落下し、管部１７を介して結晶育成部１８で回収される。
結晶育成部１８は、本留凝縮部１６で凝縮させた原料融液２８からなる本留３０を保持し、この保持した本留３０から結晶を育成する際に結晶が生成される箇所である。
直管部１３は、結晶育成用るつぼ１０内を減圧するための真空排気装置１１０（図２参照）の真空排気管１１２（図２参照）に連通する管状の部分で、初留回収部１４の上方に配置されている。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
次いで、結晶育成用るつぼ１０の直管部１３の先端に真空排気管１１２を接続する。真空排気装置１１０には原料２０の蒸気が吸引された場合でも除去できるように、液体窒素で冷却したトラップを搭載する。この状態で真空排気装置１１０を起動し、結晶育成用るつぼ１０の内部を真空引きして、そのまま１時間保持することで、常温で揮発する成分を除去する（ステップＳ１４）。
通常、臭化タリウムは水溶液中で合成されるため、その表面には多量の水分が付着している可能性が高い。このため、水分を除去するために真空引きを続けながら結晶育成用るつぼ１０全体を徐々に昇温する（ステップＳ１６）。具体的には、真空排気装置１１０によって真空引きした状態で、室温〜１００℃まで１時間で昇温し、１００℃で１時間保持する。次いで３００℃まで１時間で昇温し、３００℃で１時間保持する。
なお、温度が高いほど水分の除去は行いやすくなるが、あまり高い温度では融点以下であっても臭化タリウムの蒸気圧が高くなって多量の蒸発が生じてしまうため、適温に保つことが望ましい。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
初留２４の回収工程の後、不純物の少ない本留３０を結晶育成部１８へと導く本留３０の回収工程に移行する。
まず、結晶育成用るつぼ１０の結晶育成部１８と本留凝縮部１６の温度を原料２０の融点付近まで下げる。具体的には、結晶育成部１８と本留凝縮部１６が４８０℃、保持部１２が６００℃、初留回収部１４が３００℃となるようヒータ制御部１０６を設定する。そしてこの状態を５時間保持する（ステップＳ２４）。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３８】
このステップＳ２４の状態では、原料２０から発生する蒸気（図５中の白抜き矢印）は初留回収部１４へ到達する前に本留凝縮部１６、遅くとも管部１５において凝縮して液体（凝縮原料２６）となり、結晶育成用るつぼ１０の本留凝縮部１６内部側の管壁に付着する。付着した凝縮原料２６は、本留凝縮部１６の下凸の壁面を伝わって中央へと移動し、最終的に原料融液２８からなる液滴となって落下し、管部１７を通じて結晶育成部１８へと導かれる（図５に示す状態）。
これにより、不純物が最も少ない本留３０を結晶育成部１８へと回収することができる。また、本留凝縮部１６と初留回収部１４を繋ぐ管を溶封する必要が無いため、安全かつ効率的に初留２４の回収工程から本留３０の回収工程へと移行することができる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２１】
図１４に示すように、本実施例の結晶育成用るつぼ１０Ｈは、本留凝縮部９６が本留を結晶育成部９１へ導くための下凸の構造を有しておらず、代わりに蒸留時に結晶育成用るつぼ１０Ｈを斜めに配置することで、本留凝縮部９６で凝縮した本留が重力によって管部９７を通じて結晶育成部９１に導かれるよう保持部９２と本留凝縮部９６が配置されているものである。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３０】
１０，１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ，１０Ｄ，１０Ｅ，１０Ｆ，１０Ｇ，１０Ｈ…結晶育成用るつぼ、
１２，９２…保持部、
１３，１３Ａ，１３Ｂ…直管部、
１４…初留回収部、
１５，１７，９７…管部、
１６，９６…本留凝縮部、
１８，６１，７１，７３，８１，９１…結晶育成部、
２０…原料、
２４…初留、
２６…凝縮原料、
２８…原料融液、
３０…本留、
４２…蒸留用充填物、
５２…同軸コールドトラップ、
５３…トラップ部、
５４…冷却部、
５６…並列コールドトラップ、
５７…並列管、
５８…トラップ部、
５９…冷却部、
６２…ゾーン精製部、
６４…可動ヒータ、
７２，７４…種結晶発生部、
７６…種結晶選択部、
８２…冷却棒、
１００…結晶育成装置、
１０２…ヒータ、
１０４…加熱炉、
１０６…ヒータ制御部、
１０８…昇降装置、
１０９…支柱、
１１０…真空排気装置、
１１２…真空排気管。