【手続補正書】
【提出日】平成28年8月29日(2016.8.29)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式１で表されるホスホニウム系化合物：
【化１】
2016084342.tif 000001
（前記式１中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換の炭素数１〜３０の脂肪族炭化水素基、置換もしくは非置換の炭素数６〜３０の芳香族炭化水素基、またはヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の炭素数１〜３０の炭化水素基であり、Ｘ１およびＸ２は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換の炭素数６〜３０のアリーレン基、置換もしくは非置換の炭素数３〜１０のシクロアルキレン基、または置換もしくは非置換の炭素数１〜２０のアルキレン基であり、Ｒ５およびＲ６は、それぞれ独立して、水素、ヒドロキシ基、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜３０のアリール基、炭素数３〜３０のヘテロアリール基、炭素数３〜１０のシクロアルキル基、炭素数３〜１０のヘテロシクロアルキル基、炭素数７〜３０のアリールアルキル基、または炭素数１〜３０のヘテロアルキル基であり、ｍは０〜５の整数である）。
【請求項２】
下記式２で表されるホスホニウム系化合物：
【化２】
2016084342.tif 000002
（前記式２中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換の炭素数１〜３０の脂肪族炭化水素基、置換もしくは非置換の炭素数６〜３０の芳香族炭化水素基、またはヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の炭素数１〜３０の炭化水素基であり、Ｘ１およびＸ２は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換の炭素数６〜３０のアリーレン基、置換もしくは非置換の炭素数３〜１０のシクロアルキレン基、または置換もしくは非置換の炭素数１〜２０のアルキレン基であり、Ｒ５は、水素、ヒドロキシ基、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜３０のアリール基、炭素数３〜３０のヘテロアリール基、炭素数３〜１０のシクロアルキル基、炭素数３〜１０のヘテロシクロアルキル基、炭素数７〜３０のアリールアルキル基、または炭素数１〜３０のヘテロアルキル基であり、ｎは１〜２の整数である）。
【請求項３】
前記ホスホニウム系化合物は、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は炭素数６〜３０のアリール基である、請求項１または請求項２に記載のホスホニウム系化合物。
【請求項４】
前記Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４からなる群より選択される一つ以上はヒドロキシ基で置換されたものである、請求項３に記載のホスホニウム系化合物。
【請求項５】
前記ホスホニウム系化合物は、下記式１ａ〜式１ｏで表される、請求項１に記載のホスホニウム系化合物：
【化３−１】
2016084342.tif 000003
【化３−２】
2016084342.tif 000004
【化３−３】
2016084342.tif 000005
【請求項６】
前記ホスホニウム系化合物は、下記式２ａ〜式２ｊで表される、請求項２に記載のホスホニウム系化合物：
【化４−１】
2016084342.tif 000006
【化４−２】
2016084342.tif 000007
【請求項７】
下記式３のホスホニウム系カチオン含有化合物と下記式４のアニリド系アニオン含有化合物とが反応するステップを含むホスホニウム系化合物の製造方法：
【化５】
2016084342.tif 000008
（前記式３中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換の炭素数１〜３０の脂肪族炭化水素基、置換もしくは非置換の炭素数６〜３０の芳香族炭化水素基、またはヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の炭素数１〜３０の炭化水素基であり、Ｙはハロゲンである）、
【化６】
2016084342.tif 000009
（前記式４中、Ｘ１およびＸ２は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換の炭素数６〜３０のアリーレン基、置換もしくは非置換の炭素数３〜１０のシクロアルキレン基、または置換もしくは非置換の炭素数１〜２０のアルキレン基であり、Ｒ５およびＲ６は、それぞれ独立して、水素、ヒドロキシ基、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜３０のアリール基、炭素数３〜３０のヘテロアリール基、炭素数３〜１０のシクロアルキル基、炭素数３〜１０のヘテロシクロアルキル基、炭素数７〜３０のアリールアルキル基、または炭素数１〜３０のヘテロアルキル基であり、ｍは０〜５の整数であり、Ｍはアルカリ金属またはＡｇである）。
【請求項８】
下記式３のホスホニウム系カチオン含有化合物と下記式５のアニリド系アニオン含有化合物とが反応するステップを含むホスホニウム系化合物の製造方法：
【化７】
2016084342.tif 000010
（前記式３中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換の炭素数１〜３０の脂肪族炭化水素基、置換もしくは非置換の炭素数６〜３０の芳香族炭化水素基、またはヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の炭素数１〜３０の炭化水素基であり、Ｙはハロゲンである）、
【化８】
2016084342.tif 000011
（前記式５中、Ｘ１およびＸ２は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換の炭素数６〜３０のアリーレン基、置換もしくは非置換の炭素数３〜１０のシクロアルキレン基、または置換もしくは非置換の炭素数１〜２０のアルキレン基であり、Ｒ５は、水素、ヒドロキシ基、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜３０のアリール基、炭素数３〜３０のヘテロアリール基、炭素数３〜１０のシクロアルキル基、炭素数３〜１０のヘテロシクロアルキル基、炭素数７〜３０のアリールアルキル基、または炭素数１〜３０のヘテロアルキル基であり、ｎは１〜２の整数であり、Ｍはアルカリ金属またはＡｇである）。
【請求項９】
エポキシ樹脂、硬化剤、無機充填剤および硬化触媒を含み、
前記硬化触媒は請求項１〜６のいずれか１項に記載のホスホニウム系化合物を含む、エポキシ樹脂組成物。
【請求項１０】
前記エポキシ樹脂は、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ−ブチルカテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線形脂肪族エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、トリメチロール型エポキシ樹脂、およびハロゲン化エポキシ樹脂からなる群より選択される一つ以上を含む、請求項９に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項１１】
前記硬化剤は、フェノール樹脂を含む、請求項９または１０に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項１２】
前記硬化剤は、フェノールアラルキル型フェノール樹脂、フェノールノボラック型フェノール樹脂、ザイロック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、ナフトール型フェノール樹脂、テルペン型フェノール樹脂、多官能型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン系フェノール樹脂、ビスフェノールＡとレゾールとで合成されたノボラック型フェノール樹脂、トリス（ヒドロキシフェニル）メタン、ジヒドロキシビフェニルを含む多価フェノール化合物、無水マレイン酸および無水フタル酸を含む酸無水物、メタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ならびにジアミノジフェニルスルホンからなる群より選択される一つ以上を含む、請求項９に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項１３】
前記硬化触媒は、前記エポキシ樹脂組成物中、０．０１重量％〜５重量％で含まれる、請求項９〜１２のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項１４】
前記ホスホニウム系化合物は、前記硬化触媒中、１０重量％〜１００重量％で含まれる、請求項９〜１３のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項１５】
前記エポキシ樹脂組成物は、下記数式２による貯蔵安定性が８０％以上である、請求項９〜１４のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【数１】
2016084342.tif 000012
（前記数式２で、Ｆ１は２５℃／５０ＲＨ％で７２時間経過後、ＥＭＭＩ−１−６６によって１７５℃、７０ｋｇｆ／ｃｍ２でトランスファーモールディングプレス（ｔｒａｎｓｆｅｒ  ｍｏｌｄｉｎｇ  ｐｒｅｓｓ）を用いて測定された流動長さ（ｉｎｃｈ）で、Ｆ０は初期エポキシ樹脂組成物の流動長さ（ｉｎｃｈ）である）。
【請求項１６】
前記エポキシ樹脂組成物は、下記数式１の硬化収縮率が０．４％以下である、請求項９〜１５のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物：
【数２】
2016084342.tif 000013
（前記数式１で、Ｃはエポキシ樹脂組成物を１７５℃、７０ｋｇｆ／ｃｍ２のトランスファーモールディングプレスして得た試片の長さ、Ｄは前記試片を１７０℃〜１８０℃で４時間、後硬化し、冷却させた後に得た試片の長さである）。
【請求項１７】
変性シリコンオイルをさらに含む、請求項９〜１６のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項１８】
前記変性シリコンオイルは、エポキシ官能基を有するシリコンオイル、アミン官能基を有するシリコンオイル、カルボキシル官能基を有するシリコンオイル、およびこれらの組み合わせからなる群から選択される少なくとも１つである、請求項１７に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項１９】
前記変性シリコンオイルは、前記エポキシ樹脂組成物全体に対して０．０５重量％〜１．５重量％の量で含まれる、請求項１７または１８に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項２０】
請求項９〜１９のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物により密封された半導体装置。