【事件の表示】
　特願２０１４−１２４５１２「高圧高温焼結による熱電性能指数（ＺＴ）の影響」拒絶査定不服審判事件〔平成２６年１１月２０日出願公開，特開２０１４−２２０５０６〕について，次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は，成り立たない。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は，２００９年１月９日を国際出願日とする出願である特願２０１１−５４５３３５号（以下「原出願」という。）の一部を，平成２６年６月１７日に新たな特許出願としたものであって，平成２６年６月３０日に手続補正書と上申書が提出され，平成２７年３月１０日付けで拒絶理由が通知され，同年９月１７日に意見書及び手続補正書が提出され，平成２８年３月１４日付けで拒絶査定され，同年７月２２日に拒絶査定不服審判が請求されるとともに手続補正書が提出されたものである。
　
第２　補正の却下の決定
　
［補正却下の決定の結論］
　平成２８年７月２２日に提出された手続補正書による補正を却下する。
　
［理　由］
　１　補正の内容
　平成２８年７月２２日に提出された手続補正書による補正（以下「本件補正」という。）は，補正前の特許請求の範囲の請求項１ないし３を補正して，補正後の請求項１ないし３とするものであって，補正前後の請求項の記載は，各々次のとおりである。
　
（補正前）
「【請求項１】
　半導体の成分の融点よりも高い温度でかつ高くはない圧力で該成分から半導体を合成する工程，
　半導体の合成に続いて，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらして，半導体のＺＴを増大させる工程，並びに
　使用圧力及び使用温度で測定した場合にＺＴが増大した半導体を回収する工程
を含む，半導体のＺＴを増大させる方法。
【請求項２】
　合成された半導体を粉末にする工程，及び
　該粉末を半導体のピルに成形する工程
をさらに含む，請求項１に記載の方法。
【請求項３】
　前記半導体が，約０．０５ｍｍ〜約４ｍｍの平均粒径を有する半導体の出発粉末を含む，請求項１に記載の方法。」
　
（補正後）
「【請求項１】
　半導体の成分の融点よりも高い温度でかつ大気圧から実質的に変更していない圧力で該成分からドーパントを含む半導体を合成する工程，
　半導体の合成に続いて，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらす工程，並びに
　使用圧力及び使用温度で測定した場合に，高温及び高圧にさらす前の半導体のＺＴよりも高いＺＴを有する半導体を回収する工程を含む，方法。
【請求項２】
　合成された半導体を粉末にする工程，及び
　該粉末を半導体のピルに成形する工程をさらに含む，請求項１に記載の方法。
【請求項３】
　前記半導体が，約０．０５ｍｍ〜約４ｍｍの平均粒径を有する半導体の出発粉末を含む，請求項１に記載の方法。」
　
　２　補正事項の整理
　本件補正の補正事項を整理すると次のとおりである。
　
（１）補正事項１
　補正前の請求項１の「高くはない圧力」を，補正後の請求項１の「大気圧から実質的に変更していない圧力」とすること。
（２）補正事項２
　補正前の請求項１の「該成分から半導体を合成する」を，補正後の請求項１の「該成分からドーパントを含む半導体を合成する」とすること。
（３）補正事項３
　補正前の請求項１の「半導体の合成に続いて，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらして，半導体のＺＴを増大させる工程，並びに
　使用圧力及び使用温度で測定した場合にＺＴが増大した半導体を回収する工程
を含む，半導体のＺＴを増大させる方法」を，補正後の請求項１の「半導体の合成に続いて，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらす工程，並びに
　使用圧力及び使用温度で測定した場合に，高温及び高圧にさらす前の半導体のＺＴよりも高いＺＴを有する半導体を回収する工程を含む，方法」とすること。
　３　補正の目的の適否についての検討
・補正事項１について
　ア　補正前の請求項１の「高くはない圧力」との記載に対して，拒絶査定が，「本願の請求項１に記載された『高くはない圧力で』とは，どの程度の圧力であれば『高くはない圧力』といえるのか，比較の基準又は程度が不明確な表現であるため，発明の範囲が不明確となっている。」と示したように，補正前の前記記載は，その意味が文理上不明瞭であるといえる。
　そこで，補正事項１によって，前記記載の不明瞭さが正されて，その記載本来の意味内容が明らかとなったか，すなわち，補正事項１が，特許法第１７条の２第５項第４号に掲げる，明りょうでない記載の釈明を目的としたものに該当するかについて検討する。
　イ　補正事項１により補正された，補正後の請求項１（以下，単に「補正後の請求項１」という。）には，半導体の成分からドーパントを含む半導体を合成する工程において採用され得る圧力について，「大気圧から実質的に変更していない圧力」と記載されているが，補正後の請求項１には，前記記載における「変更」の程度がどれほどであれば「大気圧から実質的に変更してない」ことに該当するかについて記載されておらず，また，この点は，当該技術分野における技術常識を参酌しても，補正後の請求項１の記載からは不明である。
　そうすると，補正後の請求項１の記載は，半導体の成分からドーパントを含む半導体を合成する工程で採用され得る圧力の範囲について，当業者が一義的に理解できる程度に，明確に記載したものであるとは認められない。
　ウ　進んで，当業者が，本願明細書の記載を参酌することで，補正後の請求項１の記載から，半導体の成分からドーパントを含む半導体を合成する工程において採用され得る圧力の範囲について，一義的に理解できるか否かについて検討する。
（ア）本願明細書には，補正後の請求項１に記載された，半導体の成分からドーパントを含む半導体を合成する工程と，合成された半導体のＺＴを改善するためのＨＰＨＴ処理の条件について，以下の記載がある。
　ａ「【００２４】
　ある実施態様では，半導体のＺＴを増大させるための方法は，半導体のＺＴを増大させるのに十分な時間にわたって高圧及び高温にさらされる半導体を備えた反応セルを作成することを含む。次いで，ＺＴが増大した半導体が反応セルから回収される。ある実施態様では，半導体５１は反応セル内に配置される前にペレットに成形される。
【００２５】
　
半導体のＺＴを増大させるための実施態様では，圧力は約１ＧＰａ〜約２０ＧＰａであり
別の実施態様では，圧力は約２ＧＰａ〜約１０ＧＰａである
さらに別の実施態様では，圧力は約４ＧＰａ〜約８ＧＰａである
さらに別の実施態様では，圧力は約４ＧＰａである
【００２６】
　ある実施態様の温度範囲は，半導体材料が処理圧力で焼結する温度に近い温度であることができる。これは約６００℃〜約１３００℃であることができる。さらに別の実施態様では，温度は約７００℃〜約９００℃である。あるいはまた，温度は約９００℃から処理圧力での半導体の融点に近い温度までの範囲である。幾つかの実施態様では，好ましい温度範囲は，高圧下での半導体の融点から約±４００℃であることができる。
【００２７】
　半導体のＺＴを増大させそしてその時間を維持する方法の実施態様について，半導体材料としては，セレン化鉛，硫化鉛，テルル化鉛，硫化スズ，テルル化スズ，テルル化鉛スズ，テルル化タリウムスズ，テルル化タリウムゲルマニウム，及びそれらの合金混合物を挙げることができる。さらに別の実施態様では，半導体は，セレン化鉛，硫化鉛，テルル化鉛，硫化スズ，テルル化スズ，及びそれらの合金混合物であることができる。１つの実施態様では，半導体はテルル化鉛であることができる。本明細書及び特許請求の範囲に記載されるＨＰＨＴ処理又はＨＰＨＴ焼結条件にさらした場合にＺＴが増大する混合物のない純粋な又はドープされた半導体の材料又は化合物（それらの合金混合物を含む）は本発明の範囲に含まれると解される。例えば，ドーパントを添加してもよく，このドーパントとしては，例えばＢｒ，Ｃｌ，Ｇａ，Ｉｎ，Ｎａ，Ｋ，Ａｇ，又は基材の導電率及び熱伝導率を変化させるための他の意図的な不純物を挙げることができる。
【００２８】
　
ＰｂＴｅに関する本明細書に記載の実施態様では，それを製造できるＨＰＨＴ条件を行わず，Ｐｂ元素とＴｅ元素の処理を続けずに，すでに製造したＰｂＴｅのＺＴを改善することが検討される
改善されるべきＰｂＴｅは，ＨＰＨＴ処理を行わない方法又はＨＰＨＴ処理を行う方法によって製造することができる
本明細書で記載される実施態様において使用するためのＰｂＴｅの典型的な合成方法は，Ｐｂ元素とＴｅ元素を処理装置において混合又は組み合わせる工程，次いで得られた混合物を高くはない圧力（すなわち，上で記載したＨＰＨＴ条件と比較して大気圧から実質的に変更していない圧力）下で約９００℃〜約１０００℃に加熱し，混合物が溶融して反応しＰｂＴｅを形成するようにする工程を含む
形成されたＰｂＴｅは次に冷却され，続いてそのＺＴを改善するために本明細書において記載されるＨＰＨＴ条件にさらされる
　ｂ「【実施例】
【００３６】
［例１］
　
ドープしていないテルル化鉛（ＰｂＴｅ）を，従来の方法において，化学量論量のＰｂ元素（９９．９９９９％，Ａｌｆａ−Ａｅｓａｒ）とＴｅ元素（９９．９９９９％，Ａｌｆａ−Ａｅｓａｒ）を混合してシリカチューブ内に真空下で密封することにより合成した
この粉末を１０ｋｓｉの圧力下で冷間圧縮によりピルに成形し，高圧のセルに入れてＨＰＨＴ焼結させる
ＨＰＨＴ焼結の条件は，表１に記載のとおり，圧力が４０〜６５ｋＢａｒ，温度が１０４５℃〜１１７５℃そしてソーク時間が１０分であった
【００３７】
　表１には，ＰｂＴｅのピルに適用したＨＰＨＴ処理が記載されている。従来の方法において焼結したＰｂＴｅのデータも比較のために示している。試料２のＺＴ値が最も高く，従来の方法において焼結した材料のＺＴ値が最も低いレベルであったことがわかる。また，より高いＺＴは特定のＨＰＨＴ焼結条件によって得られることがわかる。このデータは，最大のＺＴが得られる最適の時間，温度及び圧力があることを示すものである。
【００３８】
【表１】
　＜途中省略＞
【００３９】
［例２］
　Ｂｒドーバントの濃度が１．０×１０19／ｃｍ3であるＰｂＴｅ試料を，
従来の方法において，例１で記載したのと同じ方法を用いてＰｂＴｅ
(1-x)
Ｂｒ
x
の公称化学量論量に従ってＰｂ，Ｔｅ及びＰｂＢｒ
2
（９９．９９９％，Ａｌｆａ Ａｅｓａｒ）を秤量することにより合成した
【００４０】
　ＨＰＨＴ処理されていない焼結材料に関する電子特性のベースライン測定のための従来の方法において焼結した試料を得るために，表２に記載のとおり，合成したＢｒドープＰｂＴｅインゴットを粉末に粉砕し，プレスしてペレットにしそして４００又は５２０℃まで８時間かけて加熱し，その温度で１２時間又は２０時間保持した後，急速に冷却した。ＨＰＨＴ焼結は例１及び表２に記載されるとおりに行った。
【００４１】
　表２には，ＢｒをドーピングしたＰｂＴｅであって，従来の方法において焼結したものとＨＰＨＴ焼結したものの条件と結果を記載している。比較のため，ドーピングしていないＨＰＨＴ処理したＰｂＴｅも与えられる（試料Ｅ）。従来の焼結法では非常に小さなＺＴ値が得られ，一方で，ＨＰＨＴ処理ではより高いＺＴ値が得られることがこのデータから明らかである。
【００４２】
【表２】
　＜途中省略＞
【００４３】
　表２に記載した試料についての８０〜３００Ｋの温度範囲における対応データのプロットを図４に示す。示した温度範囲のほぼ全体にわたってＨＰＨＴ焼結したＢｒドーピング試料（Ｄ）が優れた性能指数を示すことがわかる。
【００４４】
［例３］
　
それぞれ１．０×１０
19
／ｃｍ
3
の濃度でＩ，Ｉｎ又はＧａをドーピングしたＰｂＴｅ試料を上記のようにして合成した
【００４５】
　Ｉ，Ｉｎ又はＧａをドーピングしたＰｂＴｅに関する結果を図５に示す。ＨＰＨＴ処理を行ったドーピングＰｂＴｅは，８０〜３００Ｋの温度範囲のほぼ全体にわたってより大きなＺＴ値を示すことがわかる。
【００４６】
［例４］
　
１．０×１０
19
／ｃｍ
3
の濃度でＢｒをドーピングしたＰｂＴｅの合金組成物すなわちＰｂ
0.5
Ｓｎ
0.5
Ｔｅ
0.5
Ｓｅ
0.5
を，これらの元素を真空密封したシリカチューブ内で混合することによって合成した。反応チューブを１５時間かけて徐々に９５０℃まで加熱し，この温度で３時間保持し，次いで室温まで急激に冷却した
【００４７】
［例５］
　
０．５，１．０，２．０及び３．０×１０
19
／ｃｍ
3
のレベルでＢｒをドーピングしたＰｂＴｅを段落［００３９］に記載したように従来の方法において合成した
（イ）前記（ア）ａより，本願発明は，ＨＰＨＴ処理を行わない方法によって半導体（ＰｂＴｅ）を合成し，合成された半導体をＨＰＨＴ条件にさらすことにより，半導体のＺＴを改善したものと認められる。
　そして，前記（ア）ａによれば，本願明細書には，前記のＨＰＨＴ条件における圧力は実施態様では，約１ＧＰａ〜約２０ＧＰａであり，別の実施態様では，約２ＧＰａ〜約１０ＧＰａであり，さらに別の実施態様では，約４ＧＰａ〜約８ＧＰａであり，さらに別の実施態様では，約４ＧＰａであること，及び半導体の合成における圧力は，前記のＨＰＨＴ条件における圧力と比較して「大気圧から実質的に変更していない圧力」であることが，それぞれ記載されているが，本願明細書には，前記のＨＰＨＴ条件における圧力と比較して，「変更」の程度がどれほどであれば「大気圧から実質的に変更してない」ことに該当するかについて記載されておらず，また，この点は，当該技術分野における技術常識を参酌しても，本願明細書における前記の記載から自明とはいえない。
　さらに，前記（ア）ｂによれば，本願明細書に記載の本願発明の実施例（【００３６】ないし【００４７】）には，半導体（ＰｂＴｅ）の合成を，「シリカチューブ内に真空下で密封することにより合成（真空密封したシリカチューブ内で混合することによって合成）」して行うことが記載されているだけであり，当該技術分野における技術常識を参酌しても，本願発明の実施例の記載から，前記のＨＰＨＴ条件における圧力と比較して「大気圧から実質的に変更していない圧力」のとり得る範囲が自明であるとはいえない。
　そうすると，本願明細書の記載を参酌しても，当業者が，補正後の請求項１における「大気圧から実質的に変更していない圧力」との記載から，半導体の成分からドーパントを含む半導体を合成する工程において採用され得る圧力の範囲について，一義的に理解できるとは認められない。
　エ　前記イ及びウより，補正後の請求項１における「大気圧から実質的に変更していない圧力」との記載では，半導体の成分からドーパントを含む半導体を合成する工程で採用され得る圧力の範囲について，当業者が一義的に理解できる程度に，明確に記載されているとは認められないから，補正後の請求項１には，当該請求項に係る発明の構成が明確に記載されているとは認められない。
　以上より，補正事項１は，補正前の記載の不明瞭さを正して，その記載本来の意味内容を明らかとすることを目的としたものとは認められないから，特許法第１７条の２第５項第４号に掲げる，明りょうでない記載の釈明を目的としたものとはいえない。
　
　オ　また，補正事項１によって補正される前の「高くはない圧力」，及び，補正後の「大気圧から実質的に変更していない圧力」は，いずれも明りょうでない記載であって，その技術的意義（特定しようとする技術的事項の範囲の外延）を明確に把握することができないから，補正事項１による補正の前後において，特許請求の範囲が減縮したか，あるいは拡張されたかを判断することができない。
　したがって，補正事項１が，特許法第１７条の２第５項第２号に掲げる，特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当するとは認められない。
　さらに，補正事項１が，特許法第１７条の２第５項第１号及び第３号に掲げる，請求項の削除又は誤記の訂正を目的とするものに該当しないことも明らかである。
　したがって，本件補正は，他の補正要件については検討するもでもなく，特許法第１７条の２第５項の規定に違反するので，同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。
　４　独立特許要件についての検討
　仮に，補正事項１を含む本件補正が特許法第１７条の２第５項の規定に違反しない場合には，補正前の請求項１の「該成分から半導体を合成する」を，補正後の請求項１の「該成分からドーパントを含む半導体を合成する」とする，補正事項２による補正が，特許法第１７条の２第５項第２号に掲げる，特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当することから，補正後の請求項１に係る発明が，特許出願の際独立して特許を受けることができるか否かについて，以下，予備的に検討する。
（１）補正後の発明
　本件補正による補正後の請求項１に係る発明（以下「本願補正発明１」という。）は，本件補正により補正された明細書，特許請求の範囲又は図面の記載からみて，その特許請求の範囲の請求項１に記載されている事項により特定されるとおりのものである。
　以下，再掲する。
　
「【請求項１】
　半導体の成分の融点よりも高い温度でかつ大気圧から実質的に変更していない圧力で該成分からドーパントを含む半導体を合成する工程，
　半導体の合成に続いて，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらす工程，並びに
　使用圧力及び使用温度で測定した場合に，高温及び高圧にさらす前の半導体のＺＴよりも高いＺＴを有する半導体を回収する工程を含む，方法。」
　
（２）引用例とその記載事項，及び，引用発明
　拒絶査定の理由で引用した，原出願の国際出願日前に日本国内又は外国において頒布された刊行物である下記の引用例１及び引用例２には，図面とともに次の事項が記載されている。
　
　ア　引用例１：特開２００６−３１０３６１号公報
（１ａ）「【請求項１】
　一般式Ｒｘ（ＭｙＳｉ１−ｙ）(100−ｘ）（但し，Ｒは，Ｙを含む希土類元素から選ばれた少なくとも一種，Ｍは，Ｂ，Ｃ，Ａｌ，Ｐ，Ｚｎ，Ａｓ，Ｓｅ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｓｂ，Ｔｅ，Ｐｂ及びＢｉから選ばれた少なくとも１種，ｘは原子％，ｙは原子比で，２０≦ｘ≦５０，０．００２≦ｙ≦０．５）)で表される化合物からなる熱電材料。
【請求項２】
　主相が正方晶又は斜方晶の結晶構造を有している請求項１に記載の熱電材料。
【請求項３】
　電気伝導度が０．２ＭＳ／ｍ以上である請求項１又は請求項２に記載の熱電材料。
【請求項４】
　
Ｒ，Ｍ及びＳｉ金属を合金化し，０．０１〜１０ＧＰａで加圧焼結
【請求項５】
　
Ｒ，Ｍ及びＳｉ金属を合金化
０．０１〜１０ＧＰａで加圧焼結
（１ｂ）「【技術分野】
【０００１】
　
本発明は
一般には室温付近で使用される
熱電材料，及びその製造法に関する
（１ｃ）「【０００４】
　他方，熱電発電は，工場，発電所，自動車等の熱機関の廃熱利用による発電，豊富な太陽エネルギーを利用した発電，或いは体温と外気の温度差を利用した熱電発電腕時計等のウエアラブルデバイス等，エネルギーの有効利用を可能にする。さらに，熱起電力が大きく抵抗が小さい熱電材料は，熱電対等高感度の温度センサとしても利用価値が高い。
　熱電素子の性能が高いことは，通常，熱起電力（Ｖ），
ゼーベック係数（α）
性能指数（Ｚ）
無次元性能指数（ＺＴ）の何れかが高い
【０００５】
　
特に無次元性能指数（ＺＴ）は，ＺＴ＝α
２
σＴ／κ（ここで，Ｔは絶対温度である）で表され，熱電冷却における成績係数，熱電発電における変換効率等熱電変換エネルギー効率を決定する重要な要素である
そのため性能指数（Ｚ＝α
２
σ／κ）の値が大きい熱電材料を用いて熱電素子を作製することにより，冷却及び発電の効率を高めることが可能となる
　即ち，
熱電材料としては，ゼーベック係数（α）が大きく，電気伝導率（σ）が大きく，したがって出力因子（ＰＦ＝α
２
σ）が大きく，熱伝導率（κ）が低い材料が好ましい。また，ゼーベック係数（α）が大きく，電気伝導率と熱伝導率の比σ／κ（＝１／ＴＬ）が大きい材料が好ましい
　熱電発電の用途では，性能指数はもとより，出力因子の大きい材料が求められる場合がある。性能指数（Ｚ）は，出力因子（ＰＦ＝α２σ）を熱伝導率（κ）で除した値であって，κが小さいと同じ出力因子であっても，性能指数が大きくなる。しかし，あまりκが小さいと，温度差のある部分に素子を挿入するので，熱抵抗が増大する。これが原因となって，システム全体が大きくなり，資本コストや運転コストが大きくなる問題点があった。」
（１ｄ）「【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
　
本発明の課題は，主として−５０℃〜１００℃の温度領域で使用した場合，熱電素子としての高い性能が期待できる
高い性能指数（Ｚ）及び高い電気伝導度を有する，熱電発電又は熱電冷却用熱電素子用に特に適した熱電材料及びその製造方法を提供することである
【課題を解決するための手段】
【００１２】
　上記の課題を解決するために，本発明者らは，４ｆ元素とＳｉを主成分とする材料の組成と熱電特性の関係を検討した結果，熱電特性の優れた３元系材料の組成範囲と結晶構造，さらに成形加工特性等に優れた金属的な性質を示す組成とその範囲を見出して，本発明の課題を達成した。同時に，
加圧焼結を行うことによって
加圧焼結を行うことによって，高い熱電特性を有する材料とする製造法を見出した
（１ｅ）「【発明の効果】
【００１４】
　
本発明によると，主として−５０℃〜１００℃の温度領域で，ゼーベック係数（α）が高く，出力因子（ＰＦ）が大きく，高い性能指数（Ｚ）及び高い電気伝導度を有する熱電材料を提供することができる
（１ｆ）「【００１８】
　
Ｍ成分は，
Ａｌ
である
　本発明の熱電材料中のＭ成分の含有量は必ずＳｉの含有量以下である。全体に対するＭ成分の含有量の範囲は，２０≦ｘ≦５０，０．００２≦ｙ≦０．５のときの，式ｙ（１００−ｘ）の範囲を計算することにより求められ，その値は０．１〜４０原子％となる。
　
Ｍ成分は，主に性能指数（Ｚ）を向上させるために熱伝導度を下げる目的で含有させる
Ｍ成分がＳｉサイトにランダムに置換して含有する場合は，特に熱伝導度の低下が顕著となり，性能指数（Ｚ）を初めとする熱電性能が向上する
【００１９】
　ハンダとの親和性が非常に高いＢｉ，Ｔｅ，Ｐｂ及びＳｎの４元素を除く各Ｍ成分を含有する本発明の熱電材料は，接合にハンダを用いたモジュールにおいて，１００℃を超える熱サイクルの激しい用途で特に好ましく用いることができる。なお，Ｍ成分の中に１０原子％以下であれば，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ａｇ，Ｃｕ，Ｈｆ，Ｔａ，Ｗ等の金属元素が含有されていてもよい。これらの元素は，電気伝導度を上げる目的で，悪影響を与えない範囲で添加することができる。
　本発明の熱電材料全体に対するＳｉの含有量の範囲は，２０≦ｘ≦５０，０．００２≦ｙ≦０．５のときの式（１−ｙ）（１００−ｘ）の範囲を計算することによって求められ，その値は２５原子％以上，７９．８４原子％以下である。Ｓｉの含有量が２５原子％未満であると，ゼーベック係数（α）が極端に悪化する。Ｓｉの含有量が７９．８４原子％を超えると，電気伝導度及びパワーファクタが低下する。特に好ましいＳｉの含有量の範囲は３０原子％以上，７０原子％以下である。
【００２０】
　Ｍ成分とＳｉとの合計の含有量に関しては，５０〜８０原子％，好ましくは６０〜７０原子％である。Ｍ成分とＳｉとの合計の含有量が５０原子％未満であると，耐酸化性に乏しく，８０原子％を超えると電気伝導度が極端に低下する。
　本発明において，一層高いゼーベック係数と耐酸化性を得るためには，熱電材料の主相の結晶構造は正方晶又は斜方晶であることが好ましい。ここに主相とは，本発明の全熱電材料のうち５０体積％以上占有する部分のことを言う。主相の結晶構造を決定するのに際しては，Ｘ線回折法を用いる。主相の定量的な量比を知るためには，Ｘ線解析法とＥＰＭＡを組み合わせればよい。」
（１ｇ）「【００３１】
（３）成形
　上記のようにして得た粉体材料を型に入れ冷間で圧粉成形して，そのまま使用したり，或いは続いて，冷間で圧延，鍛造，衝撃波圧縮成形等を行って成形したりする方法もあるが，多くの場合，５０℃以上の温度で熱処理しながら焼結して成形を行う。熱処理雰囲気は非酸化性雰囲気であることが好ましく，アルゴン，ヘリウム等の希ガスや窒素ガス中等の不活性ガス中で，或いは水素ガスを含む還元ガス中で熱処理を行うのが好ましい。５００℃以下の温度条件であれば大気中でも可能である。常圧や加圧下の焼結でも，さらには真空中の焼結であってもよい。
【００３２】
　
本発明においては，この熱処理は圧粉成形と同時に行うことが好ましい
加圧効果を顕著とするためには，加熱焼結工程における加圧力を０．０１〜１０ＧＰａが好ましく，０．１〜１０ＧＰａがより好ましく，２〜１０ＧＰａが最も好ましい
　
加圧焼結を施した場合
熱電特性，特にゼーベック係数が向上する場合がある
【００３３】
　例えば，Ｃｅ３３Ａｌ６Ｓｉ６１では，溶製した材料とホットプレスした材料の格子定数が異なり，ゼーベック係数は４ＧＰａでホットプレスした材料の方が高い。この時，両者の格子体積を比較すると，ホットプレスした材料の方が，１％程度小さくなっている。
　加圧焼結を施すことにより，例えば，従来から知られているＣｅ−Ｓｉ２元相図から予想される相とは違った高圧相も観察されているが，熱電性能が高い材料の結晶構造は，斜方晶系又は正方晶系の材料である。一般に，４ｆ元素と隣接する非４ｆ元素の距離が短いほど高い相関が生じ，ゼーベック係数が向上する。したがって，
加圧焼結を施すことは，熱電性能を向上させることが多いので好ましい
（１ｈ）「【００３８】
［実施例１］
　
純度９９．９％のＣｅ，純度９９．９９９％のＡｌ及びＳｉを原子比で１０：１：１９となるように銅ハース上に仕込み，Ａｒ雰囲気中でアーク溶解して，Ｃｅ（Ａｌ
０．０５
Ｓｉ
０．９５
）
２
の組成を有する材料を溶製した。なお，アーク溶解は，溶解後冷えたボタン状材料を銅ハース上でひっくり返して，３度溶解を繰り返すことにより均質化した。次いで，この材料を１０８０℃で１００時間均質化熱処理を施した
超高圧ＨＰ法で加圧焼結することにより，Ｃｅ
３３
（Ａｌ
０．０５
Ｓｉ
０．９５
）
６７
熱電材料を作製した
加圧焼結条件は，１２５０℃，４ＧＰａ，３００秒間
ゼーベック係数（α）は−９３μＶ／Ｋ，電気伝導度（σ）は１．２ＭＳ／ｍ，熱伝導度（κ）は１３Ｗ／ｍ・Ｋであり，無次元性能指数は０．２４
　イ　引用発明１
　引用例１の上記記載から，引用例１には，以下に記載する発明（以下「引用発明１」という。）が開示されていると認められる。
・引用発明１
「純度９９．９％のＣｅ，純度９９．９９９％のＡｌ及びＳｉを原子比で１０：１：１９となるように銅ハース上に仕込み，Ａｒ雰囲気中でアーク溶解して，Ｃｅ（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）２の組成を有する材料を溶製する工程であって，前記アーク溶解は，溶解後冷えたボタン状材料を銅ハース上でひっくり返して，３度溶解を繰り返すことにより均質化する工程，
　次いで，この材料を１０８０℃で１００時間均質化熱処理を施す工程，
　さらに，この材料を乳鉢中で約５０μｍ程度の粒径に粉砕し，０．２ＧＰａの圧力で７ｍｍφ×５ｍｍの円筒形に圧粉成形し，これを超高圧ＨＰ法で加圧焼結することにより，Ｃｅ３３（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）６７熱電材料を作製する工程であって，前記加圧焼結の条件は，１２５０℃，４ＧＰａ，３００秒間である工程であって，この結晶構造をＸ線回折法で解析した結果，主相はＴｈＳｉ２型の正方晶系の材料であり，この材料の室温での熱電特性が，ゼーベック係数（α）は−９３μＶ／Ｋ，電気伝導度（σ）は１．２ＭＳ／ｍ，熱伝導度（κ）は１３Ｗ／ｍ・Ｋであり，無次元性能指数は０．２４である，方法。」
　ウ　引用例２：国際公開第２００８／００２９１０号
（２ａ）「Claims 
What is claimed is:
  1. 
A method of increasing the Seebeck coefficient of a semiconductor
 
exposing a semiconductor to elevated pressure and elevated temperature for a time sufficient to increase the Seebeck coefficient of the semiconductor
 
recovering the semiconductor with an increased Seebeek coefficient
  2. The method of claim 1, wherein the elevated pressure ranges from about 1 GPa to 20 GPa and 
the elevated temperature ranges from about 500℃ to about 2500℃
  3. The method of claim 2, wherein the pressure ranges, from about 2 GPa to about 10 GPa.
  4. The method of claim 2, wherein 
the pressure ranges from about 4 GPa to about 8 GPa
  5. The method of claim 2, wherein the temperature ranges from about a sintering temperature of the semiconductor to about 500℃ above a melting point of the semiconductor at process pressures.
  6. The method of claim 2, wherein 
the temperature ranges from a sintering temperature of the semiconductor to about a melting point of the semiconductor at process pressures
  7. The method of claim 1, wherein the semiconductor is selected from the group consisting of selenides, antimonictes, tellurides, sulfides, germanium compounds, and mixtures thereof. 
  8. The method of claim 1, wherein 
the semiconductor is selected from the group consisting of lead selenide, lead sulfide, lead telluride, tin sulfide, tin telluride, and mixtures thereof
  9. The method of claim 1, wherein the semiconductor comprises lead telluride.
  10. The method of claim 1, wherein 
the time is from about 30 seconds to about 24 hours
  11. The method of claim 1, wherein 
the semiconductor further comprises dopants
  12. The method of claim 1, wherein the time is about 5 minutes to about 30 minutes.
  13. The method of claim 1, wherein the semiconductor comprises a semiconductor starting powder, wherein the semiconductor starting powder has an average particle size of about 0.5 mm to about 4 mm.
  14. The method of claim 1, wherein 
prior to exposing the semiconductor to elevated pressure and elevated temperature, the semiconductor comprises a powder, a poiycrystalline mass, one or more discrete single crystals, or a combination thereof
【請求項１】
　
半導体のゼーベック係数を高める方法
　
前記半導体のゼーベック係数を高めるために十分な時間の間，当該半導体を高圧および高温下に曝す工程
　
ゼーベック係数が高まった前記半導体を回収する工程
　を有する方法。
【請求項２】
　請求項１記載の方法において，前記高圧の範囲は約１ＧＰａ〜約２０ＧＰａで，
前記高温の範囲は約５００℃〜約２５００℃
【請求項３】
　請求項２記載の方法において，前記圧力の範囲は約２ＧＰａ〜約１０ＧＰａである。
【請求項４】
　請求項２記載の方法において，
前記圧力の範囲は約４ＧＰａ〜約８ＧＰａ
【請求項５】
　請求項２記載の方法において，前記温度の範囲は，前記半導体の焼結温度にほぼ等しい温度から処理圧力において当該半導体の融点を約５００℃超える温度までの範囲である。
【請求項６】
　請求項２記載の方法において，
前記温度の範囲は，前記半導体の焼結温度から処理圧力において当該半導体の融点にほぼ等しい温度までの範囲
【請求項７】
　請求項１記載の方法において，前記半導体は，セレン化物，アンチモン化物，テルル化物，硫化物，ゲルマニウム化合物，およびこれらの混合物からなる群から選択されるものである。
【請求項８】
　請求項１記載の方法において，
前記半導体は，セレン化鉛，硫化鉛，テルル化鉛，硫化スズ，テルル化スズ，およびこれらの混合物からなる群から選択される
【請求項９】
　請求項１記載の方法において，前記半導体はテルル化鉛を含有するものである。
【請求項１０】
　請求項１記載の方法において，
前記時間は約３０秒間〜約２４時間である
【請求項１１】
　請求項１記載の方法において，
前記半導体はドーパントをさらに有する
【請求項１２】
　請求項１記載の方法において，前記時間は約５分間〜約３０分間である。
【請求項１３】
　請求項１記載の方法において，前記半導体は，平均粒径約０．５ｍｍ〜約４ｍｍの半導体出発粉末を含むものである。
【請求項１４】
　請求項１記載の方法において，
前記半導体を高圧および高温下に曝す工程の前に，当該半導体は，粉末，多結晶塊，１若しくはそれ以上の不連続単結晶，またはこれらの組み合わせを含むものである
（２ｂ）「[0003] Measurements of the Seebeck effect are reported as 
the Seebeck coefficient (α)
[0004]
 Good thermoelectric materials should possess Seebeck coefficients with large absolute values, high electrical conductivity (σ, in units of Ω cm), and low thermal conductivity (λ, in units of W/cm K)
[0005] The efficiency of a thermoelectric material is, therefore, described by the thermoelectric figure-of-merit (Z, in units of K-1), which is calculated by the relationship:Ｚ＝α２σ／λ. 
A useful dimensionless figure-of-merit is defined as ZT
[0006] Metals and metal alloys received much interest in the early development of thermoelectric applications, but these materials have a high thermal conductivity. Furthermore, the Seebeck coefficient of most metals is on the order of 10μV/K, or less. Semiconductors were found with Seebeck coefficients greater than 100 μV/K. 
Generally, semiconductors also possess high electrical conductivity and low thermal conductivity, which further increases Z, and thus increases the efficiency of the thermoelectric material
[0007] For instance, bismuth telluride(Bi2Te3) and lead telluridc (PbTe) are two commonly used semiconductor thermoelectric materials with optimized Seebeck coefficients greater than 200 μV/K.
[0008] Optimizing the Seebeck coefficient of a material generally involves synthetic methods by which the stoichtometry of the starting material is slightly altered with a dopant material. Often, this leads to a material with an entirely different composition. In addition, there is no easy way to predict the Seebeck coefficient of a specific material composition.
[0009] Accordingly, there remains a need for materials with Seebeck coefficients with large absolute values. In addition, there remains a need for a method to increase the Seebeck coefficient of a material that does not necessarily involve adding dopants to the material. 
Embodiments herein address these and other needs
ゼーベック係数（α）
[0004] 
良好な熱電材料は，絶対値が大きいゼーベック係数と，高い導電率（σ（Ω　ｃｍ単位））と，低い熱伝導率（λ（Ｗ／ｃｍ　Ｋ単位））とを有すべきである
[0005] したがって，熱電材料の効率は，Ｚ＝α２σ／λで計算される熱電性能指数（Ζ（Ｋ−１単位））により記述される。
有用な無次元性能指数はΖＴと定義され
[0006] 熱電応用の開発が始まった初期，金属および金属合金は関心を集めたが，それらの材料の熱伝導率は高い。また，大半の金属のゼーベック係数は，１０μＶ／Ｋ以下のオーダーである。その後，ゼーベック係数が１００μＶ／Ｋを超える半導体が見つかった。
また一般に，半導体は導電率が高く熱伝導率が低いためΖが高いことから，熱電材料の性能を向上させる
[0007] 例えば，テルル化ビスマス（Ｂｉ２Ｔｅ３）およびテルル化鉛（ＰｂＴｅ）は，２００μＶ／Ｋを超える最適化されたゼーベック係数を有するものとして一般に使用される半導体熱電材料の２つである。
[0008] 材料のゼーベック係数最適化には，一般に，出発物質の化学量論的作用をドーパント材料でわずかに修正した合成方法が伴う。多くの場合，これにより完全に組成の異なる材料が生まれる。また，特定の材料組成のゼーベック係数を予測する容易な方法もない。
[0009] そのため，ゼーベック係数の絶対値が大きい材料が依然として必要とされている。さらに，必ずしも材料へのドーパント追加を必要とせずに材料のゼーベック係数を向上させる方法も依然として必要とされている。
本明細書の実施形態は，以上に述べた必要性等に応えるものである
（２ｃ）「G. SUMMARY
[0010] A method of increasing the Seebeck coefficient of a semiconductor includes exposing a semiconductor to elevated pressure and elevated temperature for a time sufficient to increase the Seebeck coefficient of the semiconductor when measured at the pressure of use, and recovering the semiconductor.
[0011] In embodiments, the elevated pressure may range from about 1 GPa to 20 GPa and the elevated temperature may range from about the sintering temperature to about 500 ℃ above the melting point of the semiconductor at process pressures, for example, about 500 ℃ to about 2500 ℃. In still other embodiments, the pressure may range from about 2 GPa to about 10 GPa. In still other embodiments, 
the pressure may range from about 4 GPa to about 8 GPa
[0012] In exemplary embodiments, the temperature may range from about the sintering temperature to about 500℃ above the melting point of the semiconductor at process pressures, In other embodiments, 
the temperature may range from about 900℃ to about the melting point of the semiconductor at the process pressures
[0013] A semiconductor is a solid material having an electricai conductivity that is between that of a conductor and an insulator, and through which conduction usually takes place by means of holes and electrons. The properties of a semiconductor typically vary with temperature so that their conductivity rises as temperature decreases. In exemplary embodiments, the semiconductor may be selenides, antimonides. tellurides, sulfides, germanium compounds, and mixtures thereof. Dopants may be added and may include, for example, Br, Cl, I, Ga, In, Na, K, Ag, or other intentional impurities to change the electrical or thermal conductivity of the base material. In still other embodiments, 
the semiconductor may be lead selenide, lead sulfide, lead telluride, tin sulfide, tin telluride, and mixtures thereof
[0010] 半導体のゼーベック係数を高める方法には，半導体の使用圧力におけるゼーベック係数を高める上で十分な時間の間，当該半導体を高圧および高温下を曝す工程と，当該半導体を回収する工程とが含まれる。
[0011] 実施形態において，前記高圧の範囲は約１ＧＰａ〜約２０ＧＰａであってよく，前記高温の範囲は，前記半導体の焼結温度にほぼ等しい温度から，処理圧力において当該半導体の融点を約５００℃超える温度（例えば約５００℃〜約２５００℃）までの範囲であってよい。さらに別の実施形態での圧力の範囲は約２ＧＰａ〜約１０ＧＰａであってよい。さらに別の実施形態での
圧力は，約４ＧＰａ〜約８ＧＰａの範囲であってよく
[0012] 例示的な実施形態における温度範囲は，前記半導体の焼結温度にほぼ等しい温度から，処理圧力において当該半導体の融点を約５００℃超える温度までであってよい。他の実施形態における
温度範囲は，約９００℃から，処理圧力において当該半導体の融点にほぼ等しい温度までであってよい
[0013] 半導体は，導電体と絶縁体の間の導電率を有した固体材料であり，その電気伝導は，通常，正孔および電子により起こる。半導体の特性は，一般に温度に応じて異なり，導電率は温度低下に伴い上昇する。例示的な実施形態における半導体は，セレン化物，アンチモン化物，テルル化物，硫化物，ゲルマニウム化合物，およびこれらの混合物のうち１若しくはそれ以上であってよい。
ドーパントを加えてもよく，そのその例としてはＢｒ，Ｃｌ，Ｉ，Ｇａ，Ｉｎ，Ｎａ，Ｋ，Ａｇ，または基材の導電率または熱伝導率を変化させることを目的とした他の不純物などがある
（２ｄ）「[0030] For an embodiment of a method to increase and maintain for a period of time the Seebeck coefficient of a semiconductor, the semiconductor material may include lead selenide, lead sulfide, lead telluride (PbTe), tin sulfide, tin telluride, lead tin telluride, thallium tin telluride, thallium germanium telluride, and/or mixtures thereof. Any neat, pure, or 
doped semiconductor material or compound, including mixtures thereof, which results in increased Seebeck coefficient when subjected to the HPHT treatments or HPHT sintering conditions described and claimed herein, are within the scope of the instant claims
[0031] The embodiments described herein relating to PbTe consider improving the Seebeck coefficient of already-created PbTe after HPHT conditions that may have created it have been removed, and not continued processing of elemental Pb and Te. The PbTe that is to be improved may be made by non-HPHT methods or HPHT methods. 
Exemplary methods of synthesizing PbTe for use in the embodiments described herein include mixing or combining elemental Pb and elemental Te in a processing device, and heating the mixture to approximately 900℃ to about 1000℃ under non-elevated pressure (i.e., a pressure that does not substantially vary from atmospheric pressure as compared to the HPHT conditions described above), so that the mixture melts and reacts to form PbTe
The formed PbTe may then be cooled and subsequently subjected to the HPHT conditions described herein in order to improve its Seebeck coefficient
ドープした半導体材料または半導体化合物は，それらの混合物も含め，いずれも本明細書で説明し特許請求の範囲に記載したＨＰＨＴ処理またはＨＰＨＴ焼結条件によりゼーベック係数が高まり，本特許請求の範囲内である
[0031] ＰｂＴｅに関して本明細書で説明する実施形態では，ＨＰＨＴ条件で作製済みのＰｂＴｅについて，前記ＨＰＨＴ条件解除後のゼーベック係数の改善を考慮しており，元素ＰｂおよびＴｅの継続的な処理は行わない。改善すべきＰｂＴｅは，非ＨＰＨＴ方法またはＨＰＨＴ方法のどちらで作製したものであってもよい。
本明細書で説明する実施形態に使用するＰｂＴｅを合成する例示的な方法としては，元素Ｐｂおよび元素Ｔｅを処理装置で混合し若しくは組み合わせ，その混合物を非高圧（上記のＨＰＨＴ条件と比べて実質的に大気圧と変わらない圧力）下で，約９００℃〜約１０００℃に加熱し，前記混合物を溶融および反応させＰｂＴｅを形成させる工程などがある
次に，形成したＰｂＴｅを冷却したのち，そのゼーベック係数を改善するため，本明細書で説明するＨＰＨＴ条件を適用する
（２ｅ）「EXAMPLE 2 
[0042] 
Samples of lead telluride were synthesized from high purity lead and tellurium at atmospheric pressure, and then subjected to HPHT conditions
A treatment time of 10 minutes was used for all samples, and the starting powder had an average particle size of about 0.05 mm to about 0.1 mm
[0042]
高純度の鉛およびテルルからテルル化鉛の試料を大気圧で合成したのち，これにＨＰＨＴ条件を適用した
処理時間は，すべての試料について１０分間で，出発粉末の平均粒径は約０．０５ｍｍ〜約０．１ｍｍであった
（２ｆ）引用例２の第１３ページの表２（Table2.）は，圧力増加がゼーベック係数の上昇に及ぼす効果を示す表であって，同表には，以下の事項が記載されている。
・「合成時の状態（Synthesized)」の試料は，圧力，温度，時間は，いずれも「該当せず（Ｎ／Ａ）」であって，３００Ｋでのゼーベック係数が，−１４０μＶ／Ｋであること。
・「Ｇ」の試料は，５．０ＧＰａの圧力，１０５０℃の温度で，１０分間の処理を行ったものであって，３００Ｋでのゼーベック係数が，−２７２μＶ／Ｋであること。
　そうすると，同表の上記記載と，同表についての説明が記載されている上記摘記（２ｅ）の記載とから，同表から，高純度の鉛およびテルルからテルル化鉛の試料を大気圧で合成したのち，平均粒径が約０．０５ｍｍ〜約０．１ｍｍの出発粉末に，５．０ＧＰａの圧力，１０５０℃の温度で，１０分間のＨＰＨＴ条件による処理を行うことで，３００Ｋでのゼーベック係数が，−２７２μＶ／Ｋとなり，「合成時の状態（Synthesized)」の３００Ｋでのゼーベック係数である−１４０μＶ／Ｋと比べて高まることを読み取ることができる。
　エ　引用発明２
　引用例２の上記摘記（２ａ）−（２ｆ）の記載から，引用例２には，以下に記載する，【実施例２】に記載された，試料Ｇを作製する方法に係る発明（以下「引用発明２」という。）が開示されていると認められる。
・引用発明２
・「高純度の鉛およびテルルから，大気圧で合成した，出発粉末の平均粒径が，約０．０５ｍｍ〜約０．１ｍｍのテルル化鉛の試料を準備する工程と，
　前記試料に，５．０ＧＰａの圧力，１０５０℃の温度で，１０分間のＨＰＨＴ処理をする工程であって，前記ＨＰＨＴ処理によって，３００Ｋでのゼーベック係数を，ＨＰＨＴ処理前の−１４０μＶ／Ｋから，ＨＰＨＴ処理後の−２７２μＶ／Ｋへと，絶対値において増大させる工程と，
　を含む，テルル化鉛のゼーベック係数を増大させる方法。」
（３）新規性・進歩性についての検討（引用例１を主引例とした場合）
　ア　本願補正発明１と引用発明１との対比
（ア）引用例１の上記（１ｆ）の「Ｍ成分は，・・・Ａｌ・・・である。・・・Ｍ成分は，主に性能指数（Ｚ）を向上させるために熱伝導度を下げる目的で含有させる・・・Ｍ成分がＳｉサイトにランダムに置換して含有する場合は，特に熱伝導度の低下が顕著となり，性能指数（Ｚ）を初めとする熱電性能が向上する。」との記載から，引用発明１の「Ｃｅ（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）２の組成を有する材料」に含まれる「Ａｌ」は，「主に性能指数（Ｚ）を向上させるために熱伝導度を下げる目的で含有させる」成分であると理解される。
　一方，本願の発明の詳細な説明の「【００１１】・・・このドーパントとしては，例えばＢｒ，Ｃｌ，Ｇａ，Ｉｎ，Ｎａ，Ｋ，Ａｇ，又は基材の導電率及び熱伝導率を変化させるための他の意図的な不純物を挙げることができる。」との記載から，本願補正発明１における，「ドーパント」は，「『基材の導電率及び熱伝導率を変化させるための』『意図的な不純物』」であると理解される。
　そうすると，引用発明１において「熱伝導度を下げる目的」で意図的に含有させられた不純物といえる「Ａｌ」は，本願補正発明１の「ドーパント」に相当する。
　さらに，引用発明１の「純度９９．９％のＣｅ，純度９９．９９９％のＡｌ及びＳｉを原子比で１０：１：１９となるように銅ハース上に仕込み，Ａｒ雰囲気中でアーク溶解して，Ｃｅ（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）２の組成を有する材料を溶製する工程であって，前記アーク溶解は，溶解後冷えたボタン状材料を銅ハース上でひっくり返して，３度溶解を繰り返すことにより均質化する工程」において，「Ｃｅ（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）２の組成を有する材料」の成分である「Ｃｅ」，「Ａｌ」，及び，「Ｓｉ」は，「Ａｒ雰囲気中でアーク溶解」するものであって，前記「溶解」とは，「とけること。とかすこと。」，「物質が液体中にとけて均一な液体となる現象。」（株式会社岩波書店　広辞苑第六版）という程度の意味を有する用語であるから，前記「Ａｒ雰囲気中でアーク溶解」する際の温度は，「Ｃｅ」，「Ａｌ」，及び，「Ｓｉ」が均一な液体となる温度，すなわち，これらの成分の融点よりも高い温度といえる。
　そして，半導体とは，電気を良く通す導体（良導体）と，電気を通さない絶縁体の中間の性質を備えた材料の総称であって，代表的なものとしてＳｉが広く知られている。
　そうすると，引用発明１の「Ｃｅ（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）２の組成を有する材料」は，熱電材料としての特性を備えたＳｉを主成分とする材料であるから，半導体の範疇に含まれる材料といえる。
　してみれば，引用発明１の「純度９９．９％のＣｅ，純度９９．９９９％のＡｌ及びＳｉを原子比で１０：１：１９となるように銅ハース上に仕込み，Ａｒ雰囲気中でアーク溶解して，Ｃｅ（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）２の組成を有する材料を溶製する工程であって，前記アーク溶解は，溶解後冷えたボタン状材料を銅ハース上でひっくり返して，３度溶解を繰り返すことにより均質化する工程」と，本願補正発明１の「半導体の成分の融点よりも高い温度でかつ大気圧から実質的に変更していない圧力で該成分からドーパントを含む半導体を合成する工程」とは，「半導体の成分の融点よりも高い温度で該成分からドーパントを含む半導体を合成する工程」である点で一致するといえる。
（イ）引用発明１の１２５０℃の温度，４ＧＰａの圧力，３００秒間の時間は，それぞれ，本願補正発明１の「９００℃〜２５００℃の高温」の範囲，「３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧」の範囲，及び，「３０秒〜２４時間の時間」の範囲に含まれる値である。したがって，引用発明１の１２５０℃，４ＧＰａ，３００秒間である加圧焼結は，本願補正発明１の半導体の合成に続く，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらす工程に相当する。
（ウ）部材に処理を施した後に，当該部材を回収することは自明な工程であるから，引用発明１もまた，「超高圧ＨＰ法で加圧焼結する」工程の後に，「室温での熱電特性が，ゼーベック係数（α）は−９３μＶ／Ｋ，電気伝導度（σ）は１．２ＭＳ／ｍ，熱伝導度（κ）は１３Ｗ／ｍ・Ｋであり，無次元性能指数は０．２４である」熱電材料を回収する工程を備えていることは明らかである。
　さらに，引用例１の上記摘記（１ｅ）における【発明の効果】の項目の「本発明によると，主として−５０℃〜１００℃の温度領域で，ゼーベック係数（α）が高く，出力因子（ＰＦ）が大きく，高い性能指数（Ｚ）及び高い電気伝導度を有する熱電材料を提供することができる。」との記載から，引用発明１において回収される前記熱電材料の，室温における無次元性能指数（ＺＴ）である，０．２４は，高い値であると解される。
　そうすると，本願補正発明１と，引用発明１は，「高いＺＴを有する半導体を回収する工程を含む」点で一致するといえる。
　したがって，上記の対応関係から，本願補正発明１と引用発明１との一致点及び相違点は，次のとおりである。
＜一致点＞
「半導体の成分の融点よりも高い温度で該成分からドーパントを含む半導体を合成する工程，
　半導体の合成に続いて，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらす工程，並びに
　高いＺＴを有する半導体を回収する工程を含む，方法。」
＜相違点＞
・相違点１：本願補正発明１では，「大気圧から実質的に変更していない圧力」で，半導体の成分の融点よりも高い温度で該成分からドーパントを含む半導体を合成するのに対して，引用発明１では，Ａｒ雰囲気中でアーク溶解する際の圧力が明らかでない点。
・相違点２：本願補正発明１は，「使用圧力及び使用温度で測定した場合に，高温及び高圧にさらす前の半導体のＺＴよりも高いＺＴを有する半導体を回収する工程」を含むのに対して，引用発明１では，これらの測定条件が明示されていない点。
　イ　本願補正発明１と引用発明１との相違点についての判断
・相違点１について
　上記「補正事項１について」のとおり，本願補正発明１の「大気圧から実質的に変更していない圧力」は，不明瞭な記載であるが，仮に，「大気圧から実質的に変更していない圧力」を，「それを製造できるＨＰＨＴ条件」との比較において技術的意義を有する特定，すなわち，「後に続く高温及び高圧にさらす工程での高い圧力に比べれば，実質的に大気圧であると認められる圧力」であると解した場合には，アーク溶解は，「３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧」，すなわち，「それを製造できるＨＰＨＴ条件」よりも遙かに低い圧力で行われることが通常といえるから，上記相違点１は実質的なものとはいえない。
　また，仮に，前記「大気圧から実質的に変更していない圧力」が，「限りなく大気圧に近い圧力のみを特定するもの」であると解したとしても，大気圧近傍の圧力でのアーク溶解は周知であるから，引用発明１において，アーク溶解を「限りなく大気圧に近い圧力」で行うことは当業者が適宜なし得たことであり，その効果も当業者が予測する範囲内のものと認められる。
　したがって，相違点１は，実質的なものではないか，仮に，相違点であったとしても，引用発明１において，相違点１について，本願補正発明１の構成を採用するとは当業者が容易になし得たことである。
・相違点２について
　引用例１における，【技術分野】の項目の「本発明は，主として−５０℃〜１００℃の温度領域，一般には室温付近で使用される，・・・熱電材料，及びその製造法に関する。」（【０００１】）との記載，【背景技術】の項目の「特に無次元性能指数（ＺＴ）は，ＺＴ＝α２σＴ／κ（ここで，Ｔは絶対温度である）で表され，熱電冷却における成績係数，熱電発電における変換効率等熱電変換エネルギー効率を決定する重要な要素である。そのため性能指数（Ｚ＝α２σ／κ）の値が大きい熱電材料を用いて熱電素子を作製することにより，冷却及び発電の効率を高めることが可能となる。」（【０００５】）との記載，【発明が解決しようとする課題】の項目の「本発明の課題は，主として−５０℃〜１００℃の温度領域で使用した場合，熱電素子としての高い性能が期待できる，・・・高い性能指数（Ｚ）及び高い電気伝導度を有する，熱電発電又は熱電冷却用熱電素子用に特に適した熱電材料及びその製造方法を提供することである。」（【００１１】）との記載，及び【発明の効果】の項目の「本発明によると，主として−５０℃〜１００℃の温度領域で，ゼーベック係数（α）が高く，出力因子（ＰＦ）が大きく，高い性能指数（Ｚ）及び高い電気伝導度を有する熱電材料を提供することができる。」（【００１４】）との記載から，引用発明１は，−５０℃〜１００℃の温度領域，一般には室温付近で使用される熱電材料の性能指数（Ｚ），すなわち，無次元性能指数（ＺＴ）を向上させることを解決すべき課題とした発明であると理解される。
　そして，引用例１における，【課題を解決するための手段】の項目の「上記の課題を解決するために，本発明者らは・・・同時に，加圧焼結を行うことによって，さらに，微粉砕を行ってから加圧焼結を行うことによって，高い熱電特性を有する材料とする製造法を見出した。」（【００１２】）との記載，及び，【発明を実施するための最良の形態】の項目における「加圧焼結を施すことは，熱電性能を向上させることが多いので好ましい。」（【００３３】）との記載から，引用発明１の加圧焼結は，熱電性能の向上を目的とした処理であると理解される。
　そうすると，引用発明１の解決すべき課題に照らせば熱電性能の向上を目的とした処理であると理解される引用発明１の加圧焼結工程によって，熱電材料は，前記加圧焼結の条件である，１２５０℃，４ＧＰａ，３００秒間にさらす前よりも，前記加圧焼結を経た後において，性能指数（Ｚ），すなわち，無次元性能指数（ＺＴ）が高くなると理解することが自然といえる。
　そして，性能指数（Ｚ），すなわち，無次元性能指数（ＺＴ）の値の高低が最も意味を持つのが，使用圧力及び使用温度で測定した場合の値であることは当業者において明らかであるから，引用発明１の「この材料の室温での熱電特性が」との特定が，「使用圧力及び使用温度で測定した場合」を意図したものであることは，当業者に明らかといえる。
　したがって，引用発明１の，Ｃｅ３３（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）６７熱電材料を，１２５０℃の温度及び４ＧＰａの圧力に３００秒間の時間さらす加圧焼結工程は，使用圧力及び使用温度で測定した場合に，前記温度及び圧力にさらす前のＺＴよりも高いＺＴを有する材料を回収することができる工程であると理解できるから，相違点２は実質的なものとはいえない。
　また，仮に，引用例１の記載からは，使用圧力及び使用温度で測定した場合の，加圧焼結工程前のＺＴが，前記加圧焼結工程の後のＺＴよりも小さいことが理解できないとしても，引用例１の【背景技術】の項目に，「特に無次元性能指数（ＺＴ）は，ＺＴ＝α２σＴ／κ（ここで，Ｔは絶対温度である）で表され，熱電冷却における成績係数，熱電発電における変換効率等熱電変換エネルギー効率を決定する重要な要素である。そのため性能指数（Ｚ＝α２σ／κ）の値が大きい熱電材料を用いて熱電素子を作製することにより，冷却及び発電の効率を高めることが可能となる。」と記載されており，ＺＴを高めるという動機が存在するから，引用発明１の加圧焼結によって，使用圧力及び使用温度で測定した場合のＺＴを高めるようにすることは当業者が容易に想到し得たことであり，その効果も当業者が予測する範囲内のものである。
　したがって，相違点２は，実質的なものではないか，仮に，相違点であったとしても，引用発明１において，相違点２について，本願補正発明１の構成を採用するとは当業者が容易になし得たことである。
　ウ　引用発明１を引用発明とした場合の新規性・進歩性の検討のむすび
　本願補正発明１は，引用例１に記載された発明であるから，本願補正発明１は，特許法第２９条第１項第３号に該当し特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。
　仮に，本願補正発明１が，引用例１に記載された発明であるとまでは認めることができないとしても，本願補正発明１は，引用例１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから，本願補正発明１は，特許法第２９条第２項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。
（４）新規性・進歩性についての検討（引用例２を主引例とした場合）
　ア　本願補正発明１と引用発明２との対比
（ア）引用発明２の「大気圧」，「高純度の鉛およびテルル」は，本願補正発明１の「大気圧から実質的に変更していない圧力」，「半導体の成分」に相当する。
（イ）引用発明２の１０５０℃の温度，５．０ＧＰａの圧力，１０分間の時間は，それぞれ，本願補正発明１の「９００℃〜２５００℃の高温」の範囲，「３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧」の範囲，及び，「３０秒〜２４時間の時間」の範囲に含まれる値である。したがって，引用発明２の「５．０ＧＰａの圧力，１０５０℃の温度で，１０分間のＨＰＨＴ処理をする工程」は，本願補正発明１の半導体の合成に続く，「該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらす工程」に相当する。
（ウ）引用例２の上記摘記（２ｂ）の記載から，引用発明２の「ゼーベック係数」は，「良好な熱電材料を得るために高い値が望ましいとされる前記熱電材料の特性値」であると理解されるから，引用発明２の「ゼーベック係数」と，本願補正発明１の「ＺＴ」は，「良好な熱電材料を得るために高い値が望ましいとされる前記熱電材料の特性値」である点で一致する。
　そして，素子の特性として，使用圧力及び使用温度で測定した場合の特性値が良好であることが望ましいことは当然の要請であるから，引用発明２の「ゼーベック係数」，及び，本願補正発明１の「ＺＴ」は，いずれも，「使用圧力及び使用温度で測定した場合」の測定を特定していることは，技術常識に照らして自然な理解といえる。
　さらに，引用発明２は，引用例２の特許請求の範囲に記載された発明の実施例であることから，引用例２の上記摘記（２ａ）の「【請求項１】半導体のゼーベック係数を高める方法であって，前記半導体のゼーベック係数を高めるために十分な時間の間，当該半導体を高圧および高温下に曝す工程と，ゼーベック係数が高まった前記半導体を回収する工程とを有する方法。」との記載に照らして，引用発明２の「前記試料に，５．０ＧＰａの圧力，１０５０℃の温度で，１０分間のＨＰＨＴ処理をする工程」が，「半導体を回収する工程」を備えることは明らかといえる。
　そうすると，引用発明２と本願補正発明１は，「使用圧力及び使用温度で測定した場合」に，高温及び高圧にさらす前の半導体の「良好な熱電材料を得るために高い値が望ましいとされる前記熱電材料の特性値」よりも高い値を有する「半導体を回収する工程」を含む点で共通するといえる。
　したがって，上記の対応関係から，本願補正発明１と引用発明２との一致点及び相違点は，次のとおりである。
＜一致点＞
「大気圧から実質的に変更していない圧力で半導体の成分から半導体を合成する工程，
　半導体の合成に続いて，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらす工程，並びに
　使用圧力及び使用温度で測定した場合に，高温及び高圧にさらす前の半導体の「良好な熱電材料を得るために高い値が望ましいとされる前記熱電材料の特性値」よりも高い値を有する半導体を回収する工程を含む，方法。」
＜相違点＞
・相違点３：本願補正発明１では，「半導体の成分の融点よりも高い温度」で半導体が合成されるのに対して，引用発明２では，合成の際の温度が明示されていない点。
・相違点４：本願補正発明１では，半導体が，「ドーパントを含む」ものであるのに対して，引用発明２では，そのような特定がされていない点。
・相違点５：『良好な熱電材料を得るために高い値が望ましいとされる前記熱電材料の特性値』が，本願補正発明１では，「ＺＴ」であるのに対し，引用発明２では，「ゼーベック係数」である点。
（エ）本願補正発明１と引用発明２との相違点についての判断
・相違点３について
　高純度の鉛およびテルルから，テルル化鉛を合成する際に，鉛およびテルルの融点よりも高い温度で両者を溶解し，テルル化鉛を合成することは通常行われていることであるから，相違点３は実質的なものではない。
　また，仮に，引用例２の記載から，テルル化鉛の合成が，鉛およびテルルの融点よりも高い温度で両者を溶解して行うものとは理解することができないとしても，材料の合成にあたり，当該材料を構成する成分の融点よりも高い温度で両者を溶解して合成する方法は周知であるから，引用発明２において，相違点３について，本願補正発明１の構成を採用することは当業者が容易になし得たことである。
・相違点４について
　引用発明２は，引用例２の特許請求の範囲に記載された発明の実施例であるから，引用例２の上記摘記（２ａ）の「【請求項１１】請求項１記載の方法において，前記半導体はドーパントをさらに有するものである。」との記載に照らして，引用発明２の半導体を，「ドーパントを含む」ものとすることは当業者が容易になし得たことである。
　そして，引用例２の上記摘記（２ｃ）に「ドーパントを加えてもよく，そのその例としてはＢｒ，Ｃｌ，Ｉ，Ｇａ，Ｉｎ，Ｎａ，Ｋ，Ａｇ，または基材の導電率または熱伝導率を変化させることを目的とした他の不純物などがある。」と，また，上記摘記（２ｄ）に「ドープした半導体材料または半導体化合物は，それらの混合物も含め，いずれも本明細書で説明し特許請求の範囲に記載したＨＰＨＴ処理またはＨＰＨＴ焼結条件によりゼーベック係数が高まり，本特許請求の範囲内である。」と記載されていることから，引用発明２において，相違点４について，本願補正発明１の構成を採用したことによる効果は，当業者が予測する範囲内のものと認められる。
　したがって，引用発明２において，相違点４について，本願補正発明１の構成を採用することは当業者が容易になし得たことである。
・相違点５について
　引用例２の上記摘記（２ｂ）には，以下の記載がある。
「[0004] 良好な熱電材料は，絶対値が大きいゼーベック係数と，高い導電率（σ（Ω　ｃｍ単位））と，低い熱伝導率（λ（Ｗ／ｃｍ　Ｋ単位））とを有すべきである。導電率が高いほど熱電材料のジュール加熱が最小化される一方，熱伝導率が低いほど当該材料中で大きな温度勾配を保つのに役立つ。[0005] したがって，熱電材料の効率は，Ｚ＝α２σ／λで計算される熱電性能指数（Ζ（Ｋ−１単位））により記述される。有用な無次元性能指数はΖＴと定義され，ここで，Ｔは温度（Ｋ），またＺＴ＝α２σＴ／λである。・・・また一般に，半導体は導電率が高く熱伝導率が低いためΖが高いことから，熱電材料の性能を向上させる・・・本明細書の実施形態は，以上に述べた必要性等に応えるものである。」
　そうすると，引用発明２は，半導体のゼーベック係数を増大させる方法に関する発明であるが，引用例２の前記記載を参酌すれば，引用発明２において，ゼーベック係数を増大させる目的は，良好な熱電材料を得るためであると理解することができる。
　そして，良好な熱電材料とは，絶対値が大きいゼーベック係数と，高い導電率（σ（Ω　ｃｍ単位））と，低い熱伝導率（λ（Ｗ／ｃｍ　Ｋ単位））とを有すべきであり，かつ，ＺＴ（＝α２σＴ／λ）が有用な無次元性能指数として知られていることは，引用例１の上記【背景技術】の項目の記載からも明らかなように当業者において周知の事項である。
　そうすると，当業者であれば，引用例２の上記記載，及び，技術常識を参酌すれば，引用発明２において，ゼーベック係数を増大させるのは，前記ゼーベック係数を増大させることによって，ＺＴが増大された，良好な熱電材料を得ることを目的としているものと理解できるといえる。
　してみれば，引用発明２に記載された，テルル化鉛（ＰｂＴｅ）の３００Ｋでのゼーベック係数を，ＨＰＨＴ処理前の−１４０μＶ／Ｋから，ＨＰＨＴ処理後の−２７２μＶ／Ｋへと，絶対値において増大させる，５．０ＧＰａの圧力，１０５０℃の温度で，１０分間のＨＰＨＴ処理を含む方法は，当該テルル化鉛（ＰｂＴｅ）のＺＴを増大させる方法であるとも認められるから，上記相違点５は実質的なものではない。
　また，仮に，引用発明２において，テルル化鉛（ＰｂＴｅ）のＺＴが増大していることが明らかでなく，前記相違点５が実質的なものであったとしても，引用発明２は，そもそも，良好な熱電材料を得ることを目的としていることが，引用例２の前記記載から明らかであるから，当業者であれば，ゼーベック係数の絶対値が，−１４０μＶ／Ｋから，−２７２μＶ／Ｋへと，１．９４倍に大きく増大した引用発明２において，α２σＴ／λによって定義されるＺＴの値を，前記ＨＰＨＴ処理後に増大せしめることは，当業者が容易になし得たことである。
　したがって，相違点５は，実質的なものではないか，仮に，相違点であったとしても，引用発明２において，相違点５について，本願補正発明１の構成を採用するとは当業者が容易になし得たことである。
（オ）引用発明２主引例とした場合の新規性・進歩性の検討のむすび
　本願補正発明１は，引用例２に記載された発明であるから，本願補正発明１は，特許法第２９条第１項第３号に該当し特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。
　仮に，本願補正発明１が，引用例２に記載された発明であるとまでは認めることができないとしても，本願補正発明１は，引用例２に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから，本願補正発明１は，特許法第２９条第２項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。
（カ）審判請求人は，審判請求書の請求の理由において，次のように主張する。
「審査官殿はまた，本願発明と引用文献４について，『良好な熱電材料を得るために高い値が望ましいとされる前記熱電材料の特性値』が，本願補正発明１では「ＺＴ」であるのに対し，引用文献４では「ゼーベック係数の絶対値」である点という相違点があるとされました。しかしその相違点は「実質的なものではない」，「当業者が容易になし得たことである」と認定されました。
　しかし，さきの意見書でも説明しましたように，ＺＴはゼーベック係数（Ｓ）と関連するものの，例えば，ゼーベック係数や熱伝導率に影響を及ぼす方法が必然的にＺＴにも影響を及ぼすというような相関関係はありません。
　したがいまして，ＨＰＨＴ処理による半導体材料の性能を評価するものとして，ＺＴを採用することは，引用文献４に開示されたものと実質的に異なるものであります。」
（キ）そこで，審判請求人の前記主張について検討すると，引用例２の上記摘記（１ｂ）には，以下の記載がある。
「[0004] 良好な熱電材料は，絶対値が大きいゼーベック係数と，高い導電率（σ（Ω　ｃｍ単位））と，低い熱伝導率（λ（Ｗ／ｃｍ　Ｋ単位））とを有すべきである。導電率が高いほど熱電材料のジュール加熱が最小化される一方，熱伝導率が低いほど当該材料中で大きな温度勾配を保つのに役立つ。[0005] したがって，熱電材料の効率は，Ｚ＝α２σ／λで計算される熱電性能指数（Ζ（Ｋ−１単位））により記述される。有用な無次元性能指数はΖＴと定義され，ここで，Ｔは温度（Ｋ），またＺＴ＝α２σＴ／λである。」
　そうすると，上記記載に照らして，ＺＴの値は，ゼーベック係数の二乗（α２）と，導電率／熱伝導率（σ／λ）との積に比例することが理解できる。
　してみれば，ゼーベック係数の値が変化した場合には，ＺＴの値もまた変化するといえるから，ゼーベック係数に影響を及ぼす方法は，必然的にＺＴにも影響を及ぼすといえる。
　したがって，「ゼーベック係数や熱伝導率に影響を及ぼす方法が必然的にＺＴにも影響を及ぼすというような相関関係はありません。」とする審判請求人の前記主張は採用することはできない。
　さらに，引用発明２においては，ＨＰＨＴ処理の前後において，ＨＰＨＴ処理前の−１４０μＶ／Ｋから，ＨＰＨＴ処理後の−２７２μＶ／Ｋへと，ゼーベック係数（α）は，１．９４倍と増大しているのであるから，引用発明２において，ＨＰＨＴ処理の前後において，ＺＴの値が増大しなかったというためには，導電率／熱伝導率（σ／λ）の値の変化が，ＨＰＨＴ処理の前後において，前記ゼーベック係数の増大分の二乗の逆数倍と等しいか，それを越える必要があることが明らかである。
　しかしながら，材料に処理を加えた場合の，導電率と，熱伝導率の変化の方向が，通常は同じ方向になること（導電率を増大させる処理をすると，当該処理によって，熱伝導率が増大する傾向があること。）は，当業者において周知の事項であるから，ＨＰＨＴ処理の前後における導電率／熱伝導率（σ／λ）の値の変化が，ゼーベック係数（α）の，前記１．９４倍という変化による影響を打ち消すほどの大きさになるとは認められない。
　したがって，審判請求人の前記主張は採用することができない。
（５）むすび
　相違点１ないし５については，以上のとおりであるから，本願補正発明１は，引用例１，又は，引用例２に記載された発明である。
　また，仮に，本願補正発明１が，引用例１及び引用例２に記載された発明でないとしても，本願補正発明１は，引用例１に記載された発明又は引用例２に記載された発明から当業者が容易に発明をすることができたものである。
　したがって，本願補正発明１は，特許法第２９条第１項第３号に該当し，あるいは，特許法第２９条第２項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。
　５　補正の却下の決定のむすび
　したがって，前記３のとおり，本件補正は，特許法第１７条の２第５項に掲げる要件を満たすとは認められず，また，仮にそうでないとしても，前記４のとおり，本件補正は，特許法第１７条の２第５項第２号に掲げる，特許請求の範囲の減縮を目的とする補正を含むものであり，特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に違反するので，同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。
　
第３　本願発明について
　１　本願発明
　平成２８年７月２２日に提出された手続補正書による補正は，上記のとおり却下されたので，本願の請求項１−３に係る発明は，平成２７年９月１７日に提出された手続補正書によって補正された明細書，特許請求の範囲又は図面の記載からみて，その特許請求の範囲の請求項１−３に記載されている事項により特定されるとおりのものであるところ，そのうち請求項１に係る発明に係る発明（以下「本願発明１」という。）は，次のとおりである。
　
「【請求項１】
　半導体の成分の融点よりも高い温度でかつ高くはない圧力で該成分から半導体を合成する工程，
　半導体の合成に続いて，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらして，半導体のＺＴを増大させる工程，並びに
　使用圧力及び使用温度で測定した場合にＺＴが増大した半導体を回収する工程
を含む，半導体のＺＴを増大させる方法。」
　
　２　新規性・進歩性について
（１）引用例及びその記載事項
　原査定の拒絶の理由で引用例３として引用された文献は，前記第２の４（２）アの引用例１と同じ文献であるから，当該文献に記載されている事項は，上記「第２　４（２）引用例とその記載事項，及び，引用発明」の項で指摘したとおりである。
　
（２）当審の判断
　ア　本願発明１と引用発明１との対比
（ア）引用発明１の「純度９９．９％のＣｅ，純度９９．９９９％のＡｌ及びＳｉを原子比で１０：１：１９となるように銅ハース上に仕込み，Ａｒ雰囲気中でアーク溶解して，Ｃｅ（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）２の組成を有する材料を溶製する工程であって，前記アーク溶解は，溶解後冷えたボタン状材料を銅ハース上でひっくり返して，３度溶解を繰り返すことにより均質化する工程」において，「Ｃｅ（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）２の組成を有する材料」の成分である「Ｃｅ」，「Ａｌ」，及び，「Ｓｉ」は，「Ａｒ雰囲気中でアーク溶解」するものであって，前記「溶解」とは，「とけること。とかすこと。」，「物質が液体中にとけて均一な液体となる現象。」（株式会社岩波書店　広辞苑第六版）という程度の意味を有する用語であるから，前記「Ａｒ雰囲気中でアーク溶解」する際の温度は，「Ｃｅ」，「Ａｌ」，及び，「Ｓｉ」が均一な液体となる温度，すなわち，これらの成分の融点よりも高い温度といえる。
　そして，半導体とは，電気を良く通す導体（良導体）と，電気を通さない絶縁体の中間の性質を備えた材料の総称であって，代表的なものとしてＳｉが広く知られている。
　そうすると，引用発明１の「Ｃｅ（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）２の組成を有する材料」は，熱電材料としての特性を備えたＳｉを主成分とする材料であるから，半導体の範疇に含まれる材料といえる。
　してみれば，引用発明１の「純度９９．９％のＣｅ，純度９９．９９９％のＡｌ及びＳｉを原子比で１０：１：１９となるように銅ハース上に仕込み，Ａｒ雰囲気中でアーク溶解して，Ｃｅ（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）２の組成を有する材料を溶製する工程であって，前記アーク溶解は，溶解後冷えたボタン状材料を銅ハース上でひっくり返して，３度溶解を繰り返すことにより均質化する工程」と，本願発明１の「半導体の成分の融点よりも高い温度でかつ高くはない圧力で該成分から半導体を合成する工程」とは，「半導体の成分の融点よりも高い温度で該成分から半導体を合成する工程」である点で一致するといえる。
（イ）引用発明１の１２５０℃の温度，４ＧＰａの圧力，３００秒間の時間は，それぞれ，本願発明１の「９００℃〜２５００℃の高温」の範囲，「３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧」の範囲，及び，「３０秒〜２４時間の時間」の範囲に含まれる値である。したがって，引用発明１の１２５０℃，４ＧＰａ，３００秒間である加圧焼結は，本願発明１の半導体の合成に続く，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらす工程に相当する。
　さらに，引用例１の上記摘記（１ｅ）における【発明の効果】の項目の「本発明によると，主として−５０℃〜１００℃の温度領域で，ゼーベック係数（α）が高く，出力因子（ＰＦ）が大きく，高い性能指数（Ｚ）及び高い電気伝導度を有する熱電材料を提供することができる。」との記載から，引用発明１において回収される前記熱電材料の，室温における無次元性能指数（ＺＴ）である，０．２４は，前記工程の前に比べて増大した値であると解される。
　したがって，本願発明１と，引用発明１は，「半導体の合成に続いて，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらして，半導体のＺＴを増大させる工程」を含む点で一致するといえる。
（ウ）部材に処理を施した後に，当該部材を回収することは自明な工程であるから，引用発明１もまた，「超高圧ＨＰ法で加圧焼結する」工程の後に，「室温での熱電特性が，ゼーベック係数（α）は−９３μＶ／Ｋ，電気伝導度（σ）は１．２ＭＳ／ｍ，熱伝導度（κ）は１３Ｗ／ｍ・Ｋであり，無次元性能指数は０．２４である」熱電材料を回収する工程を備えていることは明らかである。
　そうすると，本願発明１と，引用発明１は，「ＺＴが増大した半導体を回収する工程を含む，半導体のＺＴを増大させる方法」点で一致するといえる。
　したがって，上記の対応関係から，本願発明１と引用発明１との一致点及び相違点は，次のとおりである。
＜一致点＞
「半導体の成分の融点よりも高い温度で該成分から半導体を合成する工程，
　半導体の合成に続いて，該半導体を３．５ＧＰａ〜６ＧＰａの高圧及び９００℃〜２５００℃の高温に３０秒〜２４時間の時間にわたってさらして，半導体のＺＴを増大させる工程，並びに
　ＺＴが増大した半導体を回収する工程を含む，半導体のＺＴを増大させる方法。」
＜相違点＞
・相違点６：本願発明１では，「高くはない圧力」で，半導体の成分の融点よりも高い温度で該成分から半導体を合成するのに対して，引用発明１では，Ａｒ雰囲気中でアーク溶解する際の圧力が明らかでない点。
・相違点７：本願発明１は，「使用圧力及び使用温度で測定した場合に」ＺＴが増大した半導体を回収する工程を含むのに対して，引用発明１では，これらの測定条件が明示されていない点。
　イ　本願発明１と引用発明１との相違点についての判断
・相違点６について
　アーク溶解は，「高くはない圧力」で行われることが通常であるから，引用発明１のアーク溶解もまた，「高くはない圧力」で行われるものと認められる。したがって，相違点６は実質的なものとはいえない。
　また，仮に，引用発明１のアーク溶解が，「高くはない圧力」で行われたものと解することができなかったとしても，アーク溶解を，「高くはない圧力」で行うことは周知であるから，引用発明１のアーク溶解を「高くはない圧力」で行うことは当業者が適宜なし得たことであり，その効果も当業者が予測する範囲内のものと認められる。
　したがって，相違点６は，実質的なものではないか，仮に，相違点であったとしても，引用発明１において，相違点６について，本願発明１の構成を採用するとは当業者が容易になし得たことである。
・相違点７について
　引用例１における，【技術分野】の項目の「本発明は，主として−５０℃〜１００℃の温度領域，一般には室温付近で使用される，・・・熱電材料，及びその製造法に関する。」（【０００１】）との記載，【背景技術】の項目の「特に無次元性能指数（ＺＴ）は，ＺＴ＝α２σＴ／κ（ここで，Ｔは絶対温度である）で表され，熱電冷却における成績係数，熱電発電における変換効率等熱電変換エネルギー効率を決定する重要な要素である。そのため性能指数（Ｚ＝α２σ／κ）の値が大きい熱電材料を用いて熱電素子を作製することにより，冷却及び発電の効率を高めることが可能となる。」（【０００５】）との記載，【発明が解決しようとする課題】の項目の「本発明の課題は，主として−５０℃〜１００℃の温度領域で使用した場合，熱電素子としての高い性能が期待できる，・・・高い性能指数（Ｚ）及び高い電気伝導度を有する，熱電発電又は熱電冷却用熱電素子用に特に適した熱電材料及びその製造方法を提供することである。」（【００１１】）との記載，及び【発明の効果】の項目の「本発明によると，主として−５０℃〜１００℃の温度領域で，ゼーベック係数（α）が高く，出力因子（ＰＦ）が大きく，高い性能指数（Ｚ）及び高い電気伝導度を有する熱電材料を提供することができる。」（【００１４】）との記載から，引用発明１は，−５０℃〜１００℃の温度領域，一般には室温付近で使用される熱電材料の性能指数（Ｚ），すなわち，無次元性能指数（ＺＴ）を向上させることを解決すべき課題とした発明であると理解される。
　そして，引用例１における，【課題を解決するための手段】の項目の「上記の課題を解決するために，本発明者らは・・・同時に，加圧焼結を行うことによって，さらに，微粉砕を行ってから加圧焼結を行うことによって，高い熱電特性を有する材料とする製造法を見出した。」（【００１２】）との記載，及び，【発明を実施するための最良の形態】の項目における「加圧焼結を施すことは，熱電性能を向上させることが多いので好ましい。」（【００３３】）との記載から，引用発明１の加圧焼結は，熱電性能の向上を目的とした処理であると理解される。
　そうすると，引用発明１の解決すべき課題に照らせば，引用発明１の熱電性能の向上を目的とした処理である加圧焼結は，前記加圧焼結の条件である，１２５０℃，４ＧＰａ，３００秒間にさらす前よりも，前記加圧焼結を経た後の性能指数（Ｚ），すなわち，無次元性能指数（ＺＴ）を高いものとすることを目的とした工程であると理解することが自然といえる。
　そして，性能指数（Ｚ），すなわち，無次元性能指数（ＺＴ）の値の高低が最も意味を持つのが，使用圧力及び使用温度で測定した場合の値であることは当業者において明らかであるから，引用発明１の「この材料の室温での熱電特性が」との特定が，「使用圧力及び使用温度で測定した場合」を意図したものであることは，当業者に明らかといえる。
　したがって，引用発明１の，Ｃｅ３３（Ａｌ０．０５Ｓｉ０．９５）６７熱電材料を，１２５０℃の温度及び４ＧＰａの圧力に３００秒間の時間さらす加圧焼結工程は，使用圧力及び使用温度で測定した場合に，前記温度及び圧力にさらす前のＺＴよりも高いＺＴを有する材料を回収することができる工程であると理解できるから，相違点７は実質的なものとはいえない。
　また，仮に，引用例１の記載からは，使用圧力及び使用温度で測定した場合の，加圧焼結工程前のＺＴが，前記加圧焼結工程の後のＺＴよりも小さいことが理解できないとしても，引用例１の【背景技術】の項目に，「特に無次元性能指数（ＺＴ）は，ＺＴ＝α２σＴ／κ（ここで，Ｔは絶対温度である）で表され，熱電冷却における成績係数，熱電発電における変換効率等熱電変換エネルギー効率を決定する重要な要素である。そのため性能指数（Ｚ＝α２σ／κ）の値が大きい熱電材料を用いて熱電素子を作製することにより，冷却及び発電の効率を高めることが可能となる。」と記載されており，ＺＴを高めるという動機が存在するから，引用発明１の加圧焼結によって，使用圧力及び使用温度で測定した場合のＺＴを高めるようにすることは当業者が容易に想到し得たことであり，その効果も当業者が予測する範囲内のものである。
　したがって，相違点７は，実質的なものではないか，仮に，相違点であったとしても，引用発明１において，相違点７について，本願発明１の構成を採用するとは当業者が容易になし得たことである。
　ウ　新規性・進歩性の検討のむすび
　本願発明１は，引用例１に記載された発明であるから，本願発明１は，特許法第２９条第１項第３号に該当し特許を受けることができないものである。
　仮に，本願発明１が，引用例１に記載された発明であるとまでは認めることができないとしても，本願発明１は，引用例１に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるから，本願発明１は，特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものである。
　
　３　記載要件（明確性）について
（１）原査定の理由
　原査定の拒絶の理由の概要は，次のとおりである。
「３．（明確性）この出願は，特許請求の範囲の記載が下記の点で，特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない。
　　　　　　　　　　　　記
●理由３（明確性）について
・請求項　１
・備考
（２）本願の請求項１には，「該半導体を高圧及び高温にさらす工程」との記載があるが，「高圧及び高温」とは，どの程度の圧力及びどの程度の温度であれば「高圧及び高温」といえるのか，比較の基準又は程度が不明確な表現であるため発明の範囲が不明確となっている。よって，請求項１に係る発明は明確でない。」
（２）当審の判断
　本願の請求項１に記載された「高くはない圧力」とは，どの程度の圧力であれば「高くはない圧力」といえるのか，比較の基準又は程度が不明確な表現であるため，発明の範囲が不明確となっている。
　したがって，本願の特許請求の範囲の記載は，特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない。
第４　むすび 
　以上のとおり，本願の請求項１に係る発明は，引用例１に記載された発明であり，あるいは，引用例１に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから，特許法第２９条第１項第３号に該当し，あるいは，特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　さらに，本願の請求項１に係る発明は，特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない。
　したがって，他の請求項について検討するまでもなく，本願は拒絶をすべきものである。
　
　よって，結論のとおり審決する。