(57)【要約】  本発明は、マイクロチャネル反応器（１００）中で過酸化水素を作るためのプロセスに関する。本プロセスは、プロセスマイクロチャネル中にプロセス原料流（１１８）と段階添加原料流とを流し、互いに接触させてＯ２とＨ２とを含む反応体混合物を形成させ、プロセスマイクロチャネル中で反応体混合物と触媒を接触させて反応体混合物を過酸化水素を含む生成物に変換させる工程、プロセスマイクロチャネルから熱交換器に熱を移動させる工程、およびプロセスマイクロチャネルから生成物を取り出す工程を含む。
2007519601.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロセスマイクロチャネル中にプロセス原料流と段階添加原料流とを流し、互いに接触させてＯ２とＨ２とを含む反応体混合物を形成させ、前記プロセスマイクロチャネル中で前記反応体混合物と触媒を接触させて前記反応体混合物を過酸化水素を含む生成物に変換させる工程、
前記プロセスマイクロチャネルから熱交換器に熱を移動させる工程、および
前記プロセスマイクロチャネルから前記生成物を取り出す工程
からなる、過酸化水素を作るためのプロセス。
【請求項２】
前記段階添加原料流は、段階添加マイクロチャネルを通って流れ、前記段階添加マイクロチャネルは前記プロセスマイクロチャネルに隣接し、前記プロセスマイクロチャネルは、前記プロセス原料流のための入口を有し、前記段階添加原料流は前記入口の下流で前記プロセスマイクロチャネルに流入する、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
前記触媒は、前記プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に配置され、前記段階添加原料流は、前記反応ゾーン中で前記プロセス原料流と接触する、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４】
前記触媒は、前記プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に配置され、前記段階添加原料流は、前記反応ゾーンの上流にある前記プロセスマイクロチャネル中の混合ゾーン中で前記プロセス原料流と接触する、請求項１に記載のプロセス。
【請求項５】
前記触媒は、前記プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に配置され、前記段階添加原料流の一部は、前記反応ゾーン中で前記プロセス原料流と接触し、前記段階添加原料流の一部は、前記反応ゾーンの上流にある混合ゾーン中で前記プロセス原料流と接触する、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６】
前記プロセスマイクロチャネルは、最大約１０ｍｍの幅または高さの内部寸法を有する、請求項１に記載のプロセス。
【請求項７】
前記プロセスマイクロチャネルは、鋼、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、銅、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミック、ガラス、重合体とガラス繊維とを含むコンポジット、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項８】
前記熱交換器は、前記プロセスマイクロチャネルに隣接する熱交換チャネルを備える、請求項１に記載のプロセス。
【請求項９】
前記熱交換チャネルはマイクロチャネルを備える、請求項８に記載のプロセス。
【請求項１０】
前記熱交換マイクロチャネルは、最大約１０ｍｍの幅または高さの内部寸法を有する、請求項９に記載のプロセス。
【請求項１１】
前記熱交換チャネルは、鋼、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、銅、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミック、ガラス、重合体とガラス繊維とを含むコンポジット、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項８に記載のプロセス。
【請求項１２】
前記プロセスマイクロチャネルはマイクロチャネル反応器中にあり、前記マイクロチャネル反応器は入口および出口を有し、前記生成物は前記出口を通って前記マイクロチャネル反応器から流出し、前記生成物は前記過酸化水素と混合された未反応Ｏ２および／またはＨ２を含み、前記未反応Ｏ２および／またはＨ２の少なくとも一部は前記マイクロチャネル反応器の前記入口にリサイクルされる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１３】
前記プロセスマイクロチャネルに流入する前記プロセス原料流の温度は、前記プロセスマイクロチャネルから流出する前記生成物の温度から約２００℃の範囲内にある、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１４】
前記プロセスマイクロチャネルに流入する前記プロセス原料流と前記段階添加原料流との中のＯ２に対するＨ２の合計モル比は、約０．１から約１０の範囲にある、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１５】
前記プロセス原料流はＯ２を含み、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素または窒素の一つ以上をさらに含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１６】
前記プロセス原料流はＨ２を含み、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素または窒素の一つ以上をさらに含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１７】
前記段階添加原料流はＯ２を含み、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素または窒素の一つ以上をさらに含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１８】
前記段階添加原料流はＨ２を含み、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素または窒素の一つ以上をさらに含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１９】
前記プロセスマイクロチャネルは、前記熱交換チャネルを通って流れる熱交換流体と熱を交換する、請求項８に記載のプロセス。
【請求項２０】
前記熱交換流体は、前記熱交換チャネルを通って流れるとき相変化する、請求項１９に記載のプロセス。
【請求項２１】
前記熱交換チャネルと前記プロセスマイクロチャネルとの間の前記熱の流束は、前記プロセスマイクロチャネルの表面積の平方センチメートルあたり約１から約５０ワットの範囲にある、請求項２０に記載のプロセス。
【請求項２２】
前記熱交換流体は、水を含む、請求項２１に記載のプロセス。
【請求項２３】
前記熱交換チャネルは、最大約１．５メートルの長さを有する、請求項２１に記載のプロセス。
【請求項２４】
前記熱交換チャネルは、最大約１メートルの長さを有する、請求項２１に記載のプロセス。
【請求項２５】
前記熱交換流体の最大約５０％が沸騰している、請求項２０に記載のプロセス。
【請求項２６】
前記熱交換チャネル中で吸熱プロセスが実行される、請求項８に記載のプロセス。
【請求項２７】
前記吸熱プロセスは、水蒸気改質反応または脱水素反応を含む、請求項２６に記載のプロセス。
【請求項２８】
前記プロセスマイクロチャネルを通って第一の方向にプロセス流体が流れ、前記熱交換チャネルを通って第二の方向に熱交換流体が流れ、前記第二の方向は前記第一の方向に対して交差流である、請求項８に記載のプロセス。
【請求項２９】
前記プロセスマイクロチャネルを通って第一の方向にプロセス流体が流れ、前記熱交換チャネルを通って第二の方向に熱交換流体が流れ、前記第二の方向は前記第一の方向に対して並流である、請求項８に記載のプロセス。
【請求項３０】
前記プロセスマイクロチャネルを通って第一の方向にプロセス流体が流れ、前記熱交換チャネルを通って第二の方向に熱交換流体が流れ、前記第二の方向は前記第一の方向に対して向流である、請求項８に記載のプロセス。
【請求項３１】
前記熱交換チャネルを通って熱交換流体が流れ、前記熱交換流体は、空気、水蒸気、液状水、二酸化炭素、気体状窒素、液体窒素、気体状炭化水素または液状炭化水素を含む、請求項８に記載のプロセス。
【請求項３２】
前記触媒は、周期律表のＶＩＩＩ族からの金属、その酸化物、またはそれらの二つ以上の混合物を含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３３】
前記触媒は、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔまたはそれらの酸化物、あるいはそれらの二つ以上の組み合わせを含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３４】
前記触媒は、Ｐｄ、Ｐｔまたはそれらの酸化物、あるいはそれらの二つ以上の混合物を含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３５】
前記触媒は、セラミック、アルミナ、ジルコニア、シリカ、フッ化アルミニウム、ベントナイト、セリア、酸化亜鉛、シリカ‐アルミナ、炭化ケイ素、耐火酸化物、モレキュラーシーブ、珪藻土、またはそれらの二つ以上の組み合わせから選ばれる担体を含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３６】
前記触媒は、セラミック担体上に担持されるＰｄまたはＰｄの酸化物を含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３７】
前記触媒は固体粒子の形である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３８】
前記触媒は、前記プロセスマイクロチャネルの内壁上にウォッシュコートされるか、前記プロセスマイクロチャネルの内壁上に溶液から成長させられるか、またはフィン構造物上にインサイチュでコーティングされる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３９】
前記触媒は、担体、前記担体の上にあるオプションのバッファ層、前記オプションのバッファ層または前記担体の上にある界面層、および前記界面層上に分散されるかまたは析出される触媒材料を含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４０】
前記触媒は担体に担持され、前記担体は、シリカゲル、発泡銅、焼結ステンレス鋼繊維、スチールウール、アルミナ、ポリ（メタクリル酸メチル）、ポリスルホン酸塩、ポリ（テトラフルオロエチレン）、鉄、ニッケルスポンジ、ナイロン、ポリ二フッ化ビニリデン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエチレンエチルケトン、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリアクリレート、ポリメタクリル酸メチル、ポリスチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリブチレンまたはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料から作られる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４１】
前記触媒は担体上に担持され、前記担体は伝熱材料で作られる、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４２】
前記触媒は、Ｎｉ、ＣｒおよびＦｅを含む合金、またはＦｅ、Ｃｒ、ＡｌおよびＹを含む合金を含む材料で作られる担体上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４３】
前記触媒は、側流構成、貫通流構成、ハニカム構造、または蛇行構成を有する担体上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４４】
前記触媒は、発泡体、フェルト、詰め物、フィンまたはそれらの二つ以上の組み合わせの構成を有する担体上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４５】
前記触媒は、隣接するギャップを有する側流構成、隣接するギャップを有する発泡体構成、ギャップを有するフィン構造物、基板上のウォッシュコート、または流れのためのギャップを有する細目構成を有する担体構造物上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４６】
前記触媒は、少なくとも一つのフィンを備えるフィンアセンブリの形の担体構造物上に担持される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項４７】
前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備える、請求項４６に記載のプロセス。
【請求項４８】
前記フィンは外部表面と、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上にある多孔性材料とを有し、前記触媒は前記多孔性物質に担持される、請求項４６に記載のプロセス。
【請求項４９】
前記多孔性物質は、コーティング、繊維、発泡体またはフェルトを含む、請求項４６に記載のプロセス。
【請求項５０】
前記フィンは、外部表面と、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部から伸びる複数の繊維または突起部分とを有し、前記触媒は前記突起部分に担持される、請求項４６に記載のプロセス。
【請求項５１】
前記フィンは外部表面を有し、前記触媒は、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上にウォッシュコートされるか、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上に溶液から成長させられるか、または蒸着法を用いて前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上に析出される、請求項４６に記載のプロセス。
【請求項５２】
前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備え、前記フィンの少なくとも一つは、他のフィンの長さと異なる長さを有する、請求項４６に記載のプロセス。
【請求項５３】
前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備え、前記フィンの少なくとも一つは、他のフィンの高さと異なる高さを有する、請求項４６に記載のプロセス。
【請求項５４】
前記フィンは、正方形、長方形または台形の形を有する断面を有する、請求項４６に記載のプロセス。
【請求項５５】
前記フィンは、鋼、アルミニウム、チタン、鉄、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミックス、ガラス、重合体とガラス繊維とを含むコンポジット、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項４６に記載のプロセス。
【請求項５６】
前記フィンは、Ｎｉ、ＣｒおよびＦｅを含む合金、またはＦｅ、Ｃｒ、ＡｌおよびＹを含む合金で作られる、請求項４６に記載のプロセス。
【請求項５７】
前記フィンは、Ａｌ２Ｏ３形成材料またはＣｒ２Ｏ３形成材料で作られる、請求項４６に記載のプロセス。
【請求項５８】
前記触媒は前記プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に配置され、前記反応ゾーンは前記プロセスマイクロチャネルの断面の約５％から約９５％を含むバルク流路を特徴とする、請求項１に記載のプロセス。
【請求項５９】
前記プロセス原料流、段階添加原料流および生成物の前記触媒との接触時間は、最大約５００ミリ秒である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６０】
前記プロセスマイクロチャネル内の温度は、約５０℃から約４００℃の範囲にある、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６１】
前記プロセスマイクロチャネル内の圧力は最大約１００気圧である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６２】
前記プロセスマイクロチャネルを通るプロセス原料流、段階添加原料流および生成物の流れの空間速度は、少なくとも約１００００ｈｒ−１である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６３】
前記プロセスマイクロチャネルを通るプロセス原料流、段階添加原料流および生成物の流れの圧力降下は、前記プロセスマイクロチャネルの長さのメートルあたり最大約１００気圧である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６４】
前記熱交換チャネルを通って熱交換流体が流れ、前記熱交換チャネルを通って流れる前記熱交換流体の圧力降下は、前記熱交換チャネルの長さのメートルあたり最大約１００気圧である、請求項８に記載のプロセス。
【請求項６５】
Ｏ２の反応率は、サイクルあたり約１０％以上である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６６】
Ｈ２の反応率は、サイクルあたり約１０％以上である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６７】
過酸化水素の収率は、サイクルあたり約１０％以上である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６８】
前記生成物は水をさらに含み、前記生成物中の過酸化水素の濃度は約１から約７０重量％である、請求項１に記載のプロセス。
【請求項６９】
前記プロセスマイクロチャネルから前記生成物を取り出す工程に続いて、前記プロセスマイクロチャネルを通して再生用流体を流して前記触媒と接触させ、前記プロセスマイクロチャネル中の前記再生用流体の滞留時間を、約０．００１から約１０秒とする、請求項１に記載のプロセス。
【請求項７０】
プロセスマイクロチャネル中にプロセス原料流と段階添加原料流とを流し、互いに接触させてＯ２とＨ２とを含む反応体混合物を形成させ、前記プロセスマイクロチャネル中で前記反応体混合物と触媒を接触させて前記反応体混合物を過酸化水素を含む生成物に変換させる工程であって、前記プロセスマイクロチャネルは約０．２から約１０ｍｍの範囲の内部高さまたは幅を有し、前記触媒は前記プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に収容され、前記段階添加原料流と前記プロセス原料流とは、前記反応ゾーンの上流にある前記プロセスマイクロチャネル中の混合ゾーン中で互いに接触する工程、
前記プロセスマイクロチャネルから隣接する熱交換マイクロチャネルへ熱を移動させる工程、および
前記プロセスマイクロチャネルから前記生成物を取り出す工程
からなる、過酸化水素を作るためのプロセス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロチャネル技術を用いて過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）を製造するためのプロセスに関する。
【背景技術】
【０００２】
通常、過酸化水素は、自動酸化として知られるプロセスによって製造される。このプロセスでは、エネルギー集約的な蒸留段階を経て、約７０重量％の濃度の過酸化水素を製造する。過酸化水素のほとんどの商業的な用途では低い過酸化水素濃度（約１５重量％）を用いるので、貯蔵および使用の前に７０重量％の過酸化水素溶液を希釈しなければならない。末端ユーザは、輸送コスト、貯蔵および濃度希釈コストを低減するために、オンサイト、オンデマンドの過酸化水素発生という考え方に次第に興味を抱くようになってきた。しかし、通常の反応器システム中では、約５重量パーセントを超えるＨ２濃度でＨ２とＯ２とを結合させることは、この混合物が可燃性になり、爆発性になることさえあるので難しい。低いＨ２濃度では、液相中のＨ２拡散の速度が極端に遅く、従って非常に高い圧力の使用が必要になり、プロセスエネルギーが非効率的になる。Ｈ２ＳＯ４およびハロゲン化物イオンを加えることによって液相中のＨ２の溶解度を高めることはできるが、両方とも深刻な腐食および汚染の問題を引き起こす。
【０００３】
本発明は、これらの問題に対する解決策を提供する。本発明によれば、マイクロチャネル反応器を用いて、Ｈ２とＯ２とをオンサイトで直接結合させることが可能である。この反応器は、高い表面積対体積比を有し、改善された熱移動および物質移動速度を示す。一つの実施態様では、マイクロチャネル反応器を用いて、低圧で、エネルギー効率のよい、安全な操作を提供しながらも、爆発の危険性なく、約５重量パーセントを超えるＨ２濃度が実現できる。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明は、マイクロチャネル反応器中で過酸化水素を作るためのプロセスに関する。本プロセスは、プロセスマイクロチャネル中にプロセス原料流と段階添加原料流とを流し、互いに接触させてＯ２とＨ２とを含む反応体混合物を形成させ、プロセスマイクロチャネル中で反応体混合物と触媒を接触させて前記反応体を過酸化水素を含む生成物に変換させる工程、プロセスマイクロチャネルから熱交換器に熱を移動させる工程、およびプロセスマイクロチャネルから生成物を取り出す工程を含む。
【０００５】
一つの実施態様では、熱交換器は、プロセスマイクロチャネルに隣接する熱交換チャネルを備える。一つの実施態様では、熱交換チャネルはマイクロチャネルである。
【０００６】
添付の図面では、同じ部品および構成要素は同じ指示符号を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
用語「マイクロチャネル」は、最大約１０ミリメートル（ｍｍ）、一つの実施態様では最大約５ｍｍ、一つの実施態様では最大約２ｍｍ、一つの実施態様では最大約１ｍｍの高さまたは幅の少なくとも一方の内部寸法を有するチャネルを指す。図１に、本発明のプロセスでプロセスマイクロチャネルおよび／または熱交換マイクロチャネルとして用いることができるマイクロチャネルの例を示す。図１に例を示したマイクロチャネル１０は、高さ（ｈ）、幅（ｗ）および長さ（ｌ）を有する。方向矢印１２および１４で示されるように、マイクロチャネル１０を通って高さと幅との両方に垂直な方向に流体が流れる。マイクロチャネルの高さ（ｈ）または幅（ｗ）は、約０．０５から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約１ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約０．７５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約０．５ｍｍの範囲にあるとよい。一つの実施態様では、高さまたは幅は、約０．１５から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．２から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．３から約１０ｍｍの範囲にあるとよい。高さまたは幅のうち他方の寸法は、任意の寸法、例えば最大約３メートル、一つの実施態様では約０．０１から約３メートル、一つの実施態様では約０．１から約３メートルであるとよい。マイクロチャネルの長さ（ｌ）は、任意の寸法、例えば最大約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約１０メートル、一つの実施態様では約０．２から約６メートル、一つの実施態様では約０．２から約３メートルであるとよい。図１に例を示したマイクロチャネル１０は長方形の断面を有するが、マイクロチャネルは任意の形状、例えば正方形、円形、半円形、台形等を有する断面を有してよいと理解するべきである。マイクロチャネルの断面の形状および／またはサイズは、その長さにわたって変化してよい。例えば、マイクロチャネルの長さにわたって、相対的に大きな寸法から相対的に小さな寸法に、またはその逆に、高さまたは幅にテーパをつけてよい。
【０００８】
用語「マイクロチャネル反応器」は、マイクロチャネル中で化学反応が実行される反応器を指す。
【０００９】
一つのチャネルの位置を別のチャネルに対して指定するときの用語「隣接する」は、壁がこれらの二つのチャネルを分離するように、直接隣接することを意味する。この壁の厚さは変化してよい。しかし、「隣接する」チャネルは、チャネル間の伝熱に干渉するような邪魔なチャネルで隔てられてはいない。
【００１０】
用語「流体」は、気体、液体、分散した固体を含む気体または液体、あるいはそれらの混合物を指す。流体は、分散した液体の小滴を含む気体の形であってよい。流体は、分散した液体または気体の小滴を含む液体の形であってよい。
【００１１】
用語「接触時間」は、マイクロチャネル反応器内の反応ゾーンの体積を、０℃の温度および一気圧の圧力で反応ゾーンを通って流れる流体の体積供給流量で除した商を指す。
【００１２】
用語「反応ゾーン」は、触媒が配置されるマイクロチャネル内の空間を指す。
【００１３】
用語「滞留時間」は、ある空間（例えば、マイクロチャネル反応器内の反応ゾーン）を通って流れる流体が占める該空間の内部体積を、該空間を通って流れる流体の該空間内の温度および圧力での体積流量で除した商を指す。
【００１４】
用語「Ｏ２の反応率」は、プロセスマイクロチャネルに流入する流体とプロセスマイクロチャネルから流出する流体との間のＯ２モル変化を、プロセスマイクロチャネルに流入する流体中のＯ２のモルで除した商を指す。
【００１５】
用語「Ｈ２の反応率」は、プロセスマイクロチャネルに流入する流体とプロセスマイクロチャネルから流出する流体との間のＨ２モル変化を、プロセスマイクロチャネルに流入する流体中のＨ２のモルで除した商を指す。
【００１６】
本明細書では、用語「サイクル」は、プロセスマイクロチャネルを通る反応体の一回の通過を指すために用いられる。
【００１７】
本発明のプロセスは、図２〜１０に例を示すように実行することができる。図２を参照すると、本プロセスは、マイクロチャネル反応器コア１０２、プロセス原料流ヘッダ１０４、段階添加原料流ヘッダ１０６、生成物フッタ１０８、熱交換ヘッダ１１０、熱交換フッタ１１２、ならびにマニホールドおよびリキュペレータ１１６を備えるマイクロチャネル反応器１００を用いて作動される。方向矢印１１８で示されるように、プロセス原料流ヘッダ１０４を通って、Ｏ２またはＨ２を含むプロセス原料流がマイクロチャネル反応器１００に流入する。方向矢印１２０で示されるように、段階添加原料流ヘッダ１０６を通って、Ｏ２またはＨ２を含む段階添加原料流がマイクロチャネル反応器１００に流入する。プロセス原料流がＯ２を含むとき、段階添加原料流はＨ２を含むことは、当業者には自明である。あるいは、プロセス原料流がＨ２を含むとき、段階添加原料流はＯ２を含む。プロセス原料流および段階添加原料流は、マニホールドおよびリキュペレータ１１６に流入し、マニホールドおよびリキュペレータ１１６を通って反応器コア１０２に流入し、そこでは、一つ以上のプロセスマイクロチャネル中で互いに混ざり合ってＯ２とＨ２とを含む反応体混合物を形成する。反応体混合物は、一つ以上のプロセスマイクロチャネル内で触媒と接触し、過酸化水素を含む生成物に変換される。生成物は、方向矢印１２２で示されるように、反応器コア１０２からマニホールドおよびリキュペレータ１１６を通って生成物フッタ１０８に流れ、生成物フッタ１０８から反応器外に流出する。本発明のプロセスの一利点は、マイクロチャネル反応器を通る一回の通過で高いレベルのＯ２および／またはＨ２の反応率を得ることができる点であるが、一つの実施態様では、通常の技法を用いて未反応Ｏ２および／またはＨ２を生成物から分離し、マイクロチャネル反応器を通して返し、リサイクルしてよい。マイクロチャネル反応器を通して、未反応Ｏ２および／またはＨ２を任意の回数、例えば、１回、２回、３回、４回等、リサイクルしてよい。方向矢印１２４で示されるように、熱交換流体が熱交換ヘッダ１１０に流入し、熱交換ヘッダ１１０から反応器コア１０２を通って熱交換フッタ１１２に流れ、方向矢印１２６で示されるように、熱交換フッタ１１２から流出する。対流伝熱を用いて、原料流および生成物流と熱交換流体との間の熱交換を実施してよい。一つの実施態様では、反応器コア１０２中の熱交換チャネルの中で完全相変化または部分相変化する熱交換流体によって熱交換を促進してよい。図には示していないが、当業者には自明と考えられる貯槽、ポンプ、バルブ、流量制御装置および類似物とともにマイクロチャネル反応器１００を使用する。
【００１８】
マイクロチャネル反応器中の一つ以上のプロセスマイクロチャネルの中で、プロセス原料流と段階添加原料流とを互いに混合する。一つの実施態様では、一つ以上のプロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に触媒を配置し、反応ゾーン中で段階添加原料流をプロセス原料流と混合する。一つの実施態様では、一つ以上のプロセスマイクロチャネルは混合ゾーンと反応ゾーンとを備え、混合ゾーンを反応ゾーンの上流に配置し、反応ゾーンの中に触媒を配置し、混合ゾーン中で段階添加原料流をプロセス原料流と混合する。一つの実施態様では、一つ以上のプロセスマイクロチャネルは混合ゾーンと反応ゾーンとを備え、混合ゾーン中でプロセス原料流と段階添加原料流とを部分混合し、反応ゾーン中で部分混合する。一つの実施態様では、混合ゾーン中で段階添加原料流の約１体積％から約９９体積％をプロセス原料流と混合し、反応ゾーン中で段階添加原料流の残りをプロセス原料流と混合する。混合ゾーン中でプロセス原料流と混合される段階添加原料流の体積は、約５％から約９５体積％、一つの実施態様では約１０％から約９０体積％、一つの実施態様では約２０％から約８０体積％、一つの実施態様では約３０％から約７０体積％、一つの実施態様では約４０％から約６０体積％の範囲であるとよく、段階添加原料流の残りを反応ゾーン中でプロセス原料流と混合する。
【００１９】
マイクロチャネル反応器の一つ以上のプロセスマイクロチャネル中でＯ２とＨ２とを混合することによって、反応体の安全な取り扱いという利点が提供される。理論に固執するわけではないが、マイクロチャネル反応器の寸法が小さいことは、望ましくないフリーラジカル燃焼反応を停止させるうえで有効に働くと同時に、デトネーションのポテンシャルエネルギーをマイクロチャネル反応器内に安全に封じ込めることができる程度にマイクロチャネル反応器の周りの表面積に対して気体体積の量を小さくすると考えられる。
【００２０】
図３は、マイクロチャネル反応器１００の反応器コア１０２中で用いることができる繰り返し単位１３０の例を示す。繰り返し単位１３０は、ハウジングユニット１３２内に収容される。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル１４０および１５０、段階添加マイクロチャネル１６０、オリフィス１７０、および熱交換チャネル１８０および１９０を用いて実行される。Ｏ２またはＨ２を含むプロセス原料流は、方向矢印１４１および１５１で示されるように、プロセスマイクロチャネル１４０および１５０を通ってそれぞれ流れる。段階添加マイクロチャネル１６０を通って、方向矢印１６１で示されるように、Ｈ２またはＯ２を含む段階添加原料流がオリフィス１７０に流入し、オリフィス１７０からプロセスマイクロチャネル１４０および１５０に流入する。プロセスマイクロチャネル１４０および１５０は、混合ゾーン１４２および１５２をそれぞれ有する。混合ゾーンでは、プロセス原料流と段階添加原料流とが互いに接触し、Ｏ２およびＨ２を含む反応体混合物を形成する。プロセスマイクロチャネル１４０および１５０は、反応ゾーン１４３および１５３もそれぞれ有する。反応ゾーンには触媒が存在し、反応体混合物は触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を形成する。混合ゾーン１４２および１５２は、反応ゾーン１４３および１５３より上流にそれぞれ配置される。生成物は、方向矢印１４４および１５４で示されるように、プロセスマイクロチャネル１４０および１５０からそれぞれ流出する。プロセスマイクロチャネル１４０および１５０から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ１１６に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ１１６から生成物フッタ１０８を通り、矢印１２２で示されるように、反応器から流出する。熱交換ヘッダ１１０から熱交換チャネル１８０および１９０をそれぞれ通って、方向矢印１８１、１９１および１９２で示されるように、熱交換流体が熱交換フッタ１１２に流れる。矢印１８１、１９１および１９２で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル１４０および１５０を通って矢印１４１および１５１で示されるようにそれぞれ流れる流体の流れに対して交差流である。あるいは、熱交換チャネル１８０および１９０は、プロセスマイクロチャネル１４０および１５０を通る流体の流れに対して並流または向流となるような方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてもよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア１０２内に、図３に例を示した繰り返し単位１３０は１つ存在してよい。あるいは、任意の数、例えば２つ、３つ、４つ、５つ、１０、２０、５０、１００、数１００、１０００、数１０００、１万、数万、１０万、数１０万または１００万の繰り返し単位があってよい。
【００２１】
図４は、マイクロチャネル反応器１００の反応器コア１０２中で用いることができる繰り返し単位２３０の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル２４０、段階添加マイクロチャネル２６０、オリフィス２７０および熱交換チャネル２８０を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル２４０は反応ゾーン２４２を有し、反応ゾーン２４２には触媒が存在する。Ｏ２またはＨ２を含むプロセス原料流は、方向矢印２４１で示されるように、プロセスマイクロチャネル２４０を通って流れる。Ｈ２またはＯ２を含む段階添加原料流は、方向矢印２６１で示されるように、段階添加マイクロチャネル２６０を通ってオリフィス２７０に流入し、オリフィス２７０を通り、オリフィス２７０から反応ゾーン２４２を通って流れる。反応ゾーン２４２で、段階添加原料流はプロセス原料流と混合され、Ｏ２およびＨ２を含む反応体混合物を形成する。反応体混合物は触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を形成する。生成物は、方向矢印２４４で示されるように、プロセスマイクロチャネル２４０から流出する。プロセスマイクロチャネル２４０から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ１１６に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ１１６から生成物フッタ１０８を通って流れ、矢印１２２で示されるように反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印２８１で示されるように、熱交換ヘッダ１１０から熱交換チャネル２８０を通って熱交換フッタ１１２に流れる。矢印２８１で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル２４０を通って流れる流体の流れに対して向流である。あるいは、熱交換チャネル２８０は、プロセスマイクロチャネル２４０を通る流体の流れに対して並流または向流である方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応ゾーン１１４内に、図４に例を示した繰り返し単位２３０は１つ存在してよい。あるいは、任意の数、例えば２つ、３つ、４つ、５つ、１０、２０、５０、１００、数１００、１０００、数１０００、１万、数万、１０万、数１０万または１００万の繰り返し単位があってよい。
【００２２】
図５は、マイクロチャネル反応器１００の反応器コア１０２中で用いることができる繰り返し単位３３０の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル３４０および３５０、段階添加マイクロチャネル３６０、オリフィス３７０、および熱交換チャネル３８０および３９０を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル３４０および３５０は、混合ゾーン３４２および３５２をそれぞれ有し、反応ゾーン３４３および３５３をそれぞれ有する。反応ゾーン３４３および３５３中には触媒が存在する。反応ゾーン３４３および３５３の上流に混合ゾーン３４２および３５２が配置される。Ｏ２またはＨ２を含むプロセス原料流は、方向矢印３４１および３５１で示されるように、プロセスマイクロチャネル３４０および３５０を通ってそれぞれ流れる。段階添加マイクロチャネル３６０を通って、方向矢印３６１で示されるように、Ｈ２またはＯ２を含む段階添加原料流がオリフィス３７０に流入し、オリフィス３７０を通り、オリフィス３７０からプロセスマイクロチャネル３４０および３５０に流入する。プロセスマイクロチャネル３４０および３５０中で、段階添加原料流の一部は、混合ゾーン３４２および３５２中のプロセス原料流とそれぞれ接触し、混ざり合う。その結果、反応体混合物が形成される。この反応体混合物は、反応ゾーン３４３および３５３に流入する。段階添加原料流の残りは、反応ゾーン３４３および３５３中のプロセス原料流とそれぞれ接触し、混ざり合って追加量の反応体混合物を形成する。反応体混合物は、Ｏ２とＨ２とを含む。反応体混合物は、反応ゾーン３４３および３５３中の触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を生成する。生成物は、方向矢印３４４および３５４で示されるように、プロセスマイクロチャネル３４０および３５０からそれぞれ流出する。プロセスマイクロチャネル３４０および３５０から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ１１６に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ１１６から生成物フッタ１０８を通り、矢印１２２で示されるように、反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印３８１および３９１で示されるように、熱交換ヘッダ１１０から熱交換チャネル３８０および３９０を通って熱交換フッタ１１２にそれぞれ流れる。矢印３８１および３９１で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル３４０および３５０を通って流れる流体の流れに対して向流である。あるいは、熱交換チャネル３８０および３９０は、プロセスマイクロチャネル３４０および３５０を通る流体の流れに対して並流または交差流である方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア１０２内に、図５に例を示した繰り返し単位３３０は１つ存在してよい。あるいは、任意の数、例えば２つ、３つ、４つ、５つ、１０、２０、５０、１００、数１００、１０００、数１０００、１万、数万、１０万、数１０万または１００万の繰り返し単位があってよい。
【００２３】
図６は、マイクロチャネル反応器１００の反応器コア１０２中で用いることができる繰り返し単位４３０の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル４４０、４５０および４５５、段階添加マイクロチャネル４６０および４６５、オリフィス４７０および４７５、ならびに熱交換チャネル４８０および４９０を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル４４０、４５０、４５５は、混合ゾーン４４２、４５２および４５６、ならびにそれぞれ反応ゾーン４４３、４５３および４５７をそれぞれ有する。反応ゾーン中には触媒が配置される。混合ゾーンは、反応ゾーンの上流にある。Ｏ２またはＨ２を含むプロセス原料流は、方向矢印４４１および４５１で示されるように、プロセスマイクロチャネル４４０および４５０を通ってそれぞれ流れる。Ｈ２またはＯ２を含む段階添加原料流は、方向矢印４６１で示されるように、段階添加マイクロチャネル４６０を通ってオリフィス４７０に流入し、オリフィス４７０を通り、オリフィス４７０からプロセスマイクロチャネル４４０および４５０に流入する。プロセスマイクロチャネル４４０および４５０中で、段階添加原料流の一部は、混合ゾーン４４２および４５２中のプロセス原料流とそれぞれ接触し、混ざり合う。混合ゾーン４４２および４５２中で形成される反応体混合物は、反応ゾーン４４３および４５３にそれぞれ流入する。段階添加原料流の残りは、反応ゾーン４４３および４５３中のプロセス原料流とそれぞれ接触し、相互混合して新たな量の反応体混合物を形成する。反応体混合物は、Ｏ２およびＨ２を含む。反応ゾーン４４３および４５３中で、反応体混合物は、触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を形成する。プロセス原料流は、方向矢印４５８で示されるように、プロセスマイクロチャネル４５５も通って流れる。段階添加原料流は、方向矢印４６６で示されるように、段階添加マイクロチャネル４６５を通って、オリフィス４７５に流入し、オリフィス４７５を通り、オリフィス４７５からプロセスマイクロチャネル４５５に流入する。プロセスマイクロチャネル４５５中で、段階添加原料流の一部は、混合ゾーン４５６中のプロセス原料流と接触し、混ざり合って反応体混合物を形成する。混合ゾーン４５６中で形成される反応体混合物は、反応ゾーン４５７に流入する。オリフィス４７５通って流れる段階添加原料流の残りは、反応ゾーン４５７中でプロセス原料流と接触し、混ざりあって反応体混合物を形成する。反応体混合物は、Ｏ２およびＨ２を含む。反応ゾーン４５７中で、反応体混合物は触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を形成する。生成物は、方向矢印４４４、４５４および４５９で示されるように、プロセスマイクロチャネル４４０、４５０および４５５からそれぞれ流出する。プロセスマイクロチャネル４４０、４５０および４５５から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ１１６に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ１１６から生成物フッタ１０８を通り、矢印１２２で示されるように、反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印４８１および４９１で示されるように、熱交換ヘッダ１１０から熱交換チャネル４８０および４９０を通って熱交換フッタ１１２にそれぞれ流れる。矢印４８１および４９１で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル４４０、４５０および４５５を通って流れる流体の流れに対して向流である。あるいは、熱交換チャネル４８０および４９０は、プロセスマイクロチャネル４４０、４５０および４５５を通る流体の流れに対して並流または交差流である方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア１０２内に、図６に例を示した繰り返し単位４３０が１つ存在してよい。あるいは、任意の回数、例えば２つ、３つ、４つ、５つ、１０、２０、５０、１００、数１００、１０００、数１０００、１万、数万、１０万、数１０万または１００万の繰り返し単位があってよい。
【００２４】
図７は、マイクロチャネル反応器１００の反応器コア１０２中で用いることができる繰り返し単位５３０の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル５４０および５５０、段階添加マイクロチャネル５６０および５６５、オリフィス５７０および５７５、ならびに熱交換チャネル５８０および５９０を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル５４０および５５０は、混合ゾーン５４２および５５２、ならびに共通反応ゾーン５５４をそれぞれ有する。反応ゾーン５５４中に触媒が配置される。混合ゾーンは、反応ゾーンの上流にある。Ｏ２またはＨ２を含むプロセス原料流は、方向矢印５４１および５５１で示されるように、プロセスマイクロチャネル５４０および５５０を通ってそれぞれ流れる。Ｈ２またはＯ２を含む段階添加原料流は、段階添加マイクロチャネル５６０および５６５を通ってオリフィス５７０および５７５にそれぞれ流入し、方向矢印５６１および５６６で示されるように、オリフィス５７０および５７５から混合ゾーン５４２および５５２にそれぞれ流入し、そこでプロセス原料流と混合されてＨ２とＯ２とを含む反応体混合物を形成する。反応体混合物は、矢印５５３で示されるように、反応ゾーン５５４に流入し、触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を生成する。生成物は、方向矢印５５５で示されるように、反応ゾーン５５４から流出する。反応ゾーン５５４から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ１１６に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ１１６から生成物フッタ１０８を通り、矢印１２２で示されるように、反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印５８１および５９１で示されるように、熱交換ヘッダ１１０から熱交換チャネル５８０および５９０を通って熱交換フッタ１１２にそれぞれ流れる。矢印５８１および５９１で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル５４０および５５０を通って流れる流体の流れに対して向流である。あるいは、熱交換チャネル１８０および１９０は、プロセスマイクロチャネル１４０および１５０中の流体の流れに対して並流または交差流である方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア１０２内に、図７に例を示した繰り返し単位５３０は１つ存在してよい。あるいは、任意の数、例えば２つ、３つ、４つ、５つ、１０、２０、５０、１００、数１００、１０００、数１０００、１万、数万、１０万、数１０万または１００万の繰り返し単位があってよい。
【００２５】
図８は、マイクロチャネル反応器１００の反応ゾーン１１４中で用いることができる繰り返し単位６３０の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル６４０および６５０、段階添加マイクロチャネル６６０および６６５、オリフィス６７０および６７５、ならびに熱交換チャネル６８０、６８５、６９０および６９５を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル６４０および６５０は、混合ゾーン６４２および６５２、ならびに共通反応ゾーン６５４をそれぞれ有する。触媒は反応ゾーン６５４内に配置される。混合ゾーンは、反応ゾーンの上流にある。Ｏ２またはＨ２を含むプロセス原料流は、方向矢印６４１および６５１で示されるように、プロセスマイクロチャネル６４０および６５０を通ってそれぞれ流れる。Ｈ２またはＯ２を含む段階添加原料流は、方向矢印６６１および６６６で示されるように、段階添加マイクロチャネル６６０および６６５を通ってオリフィス６７０および６７５にそれぞれ流入し、オリフィス６７０および６７５から混合ゾーン６４２および６５２にそれぞれ流入する。段階添加原料流は、混合ゾーン６４２および６５２中でプロセス原料流と混合され、Ｈ２とＯ２とを含む反応体混合物を形成する。反応体混合物は、矢印６５３で示されるように、反応ゾーン６５４に流入し、触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を生成する。生成物は、方向矢印６５５で示されるように、反応ゾーン６５４から流出する。反応ゾーン６５４から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ１１６に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ１１６から生成物フッタ１０８を通り、矢印１２２で示されるように、反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印６８１および６８６、ならびに６９１および６９６で示されるように、熱交換ヘッダ１１０から熱交換チャネル６８０および６８５、ならびに６９０および６９５を通って熱交換フッタ１１２へそれぞれ流れる。矢印６８１および６８６、ならびに６９１および６９６で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル６４０および６５０を通って流れる流体の流れに対して並流および向流である。あるいは、熱交換チャネル６８１および６８６、ならびに６９１および６９６は、プロセスマイクロチャネル６４０および６５０を通る流体の流れに対して交差流であるような方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア１０２内に、図８に例を示した繰り返し単位６３０は１つ存在してよい。あるいは、任意の数、例えば２つ、３つ、４つ、５つ、１０、２０、５０、１００、数１００、１０００、数１０００、１万、数万、１０万、数１０万または１００万の繰り返し単位があってよい。
【００２６】
図９は、マイクロチャネル反応器１００の反応器コア１０２中で用いることができる繰り返し単位７３０の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル７４０、段階添加マイクロチャネル７６０および７６５、オリフィス７７０および７７５、ならびに熱交換チャネル７８０および７９０を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル７４０は、混合ゾーン７４２、ならびに反応ゾーン７４３および７４４を有する。触媒は反応ゾーン７４３および７４４の中に配置される。混合ゾーン７４２は、反応ゾーンの上流にある。Ｏ２またはＨ２を含むプロセス原料流は、方向矢印７４１で示されるように、プロセスマイクロチャネル７４０を通って流れる。Ｈ２またはＯ２を含む段階添加原料流は、段階添加マイクロチャネル７６０および７６６を通ってオリフィス７７０および７７５にそれぞれ流入し、方向矢印７６１および７６６で示されるように、オリフィス７７０および７７５から混合ゾーン７４２に流れる。混合ゾーン７４２中で、段階添加原料流はプロセス原料流と混合され、Ｈ２とＯ２とを含む反応体混合物を形成する。反応体混合物は、矢印７４５で示されるように、反応ゾーン７４３および７４４に流入し、触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を生成する。生成物は、方向矢印７４６および７４７でそれぞれ示されるように、反応ゾーン７４３および７４４から流出する。反応ゾーン７４３および７４４から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ１１６に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ１１６から生成物フッタ１０８を通り、矢印１２２で示されるように、反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印７８１および７９１で示されるように、熱交換ヘッダ１１０から熱交換チャネル７８０および７９０を通って熱交換フッタ１１２にそれぞれ流れる。矢印７８１および７９１で示される方向の熱交換流体の流れは、反応ゾーン７４３および７４４を通って流れる流体の流れに対して並流である。あるいは、熱交換チャネル７８０および７９０は、反応ゾーン７４３および７４４を通る流体の流れに対して向流または交差流であるような方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア１０２内に、図９に例を示した繰り返し単位７３０は１つ存在してよい。あるいは、任意の回数、例えば２つ、３つ、４つ、５つ、１０、２０、５０、１００、数１００、１０００、数１０００、１万、数万、１０万、数１０万または１００万の繰り返し単位があってよい。
【００２７】
図１０に例を示す繰り返し単位７３０ａは、図９に例を示したオリフィス７７０および７７５が互いに直接対向して整列していたのに対して、図１０に例を示すオリフィス７７０ａおよび７７５ａはそのような直接の整列からずらされている点を除いて、図９に例を示した繰り返し単位７３０と同一である。図９で、オリフィス７７０および７７５を通って流れる段階添加原料流は、互いに直接衝突し、それによって、混合ゾーン７４２中のそのような流れの拡散を促進する。一方、図１０で、オリフィス７７０ａおよび７７５ａを通って流れる段階添加原料流は、順番を交互させてプロセス原料流の中心線と段階添加原料流の中心線との間の拡散距離を短くする。
【００２８】
例えば、図９または１０を参照すると、オリフィスの後の混合の接触時間は、標準状態の温度（すなわち２０℃）および圧力（すなわち大気圧）でのオリフィス７７０および７７５（あるいは７７０ａおよび７７５ａ）を通る流れと矢印７４１で示されるプロセスマイクロチャネル７４０中のプロセス原料流の流れとの合計の和と、最後のオリフィス７７０および７７５（あるいは７７０ａおよび７７５ａ）の接線（プロセス原料流の流れの下流）と反応ゾーン７４３および７４４中の触媒の始まりとの間のプロセスマイクロチャネル７４０で定められる体積とを用いて定めることができる。この接触時間は、約０．２５ｍｓから約５００ｍｓ、一つの実施態様では約０．２５ｍｓから約２５０ｍｓ、一つの実施態様では約０．２５から約５０ｍｓ、一つの実施態様では約０．２５から約２．５ｍｓの範囲にあるとよい。
【００２９】
プロセスマイクロチャネルおよび段階添加マイクロチャネルのそれぞれは、最大約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約１ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約０．５ｍｍの高さまたは幅の少なくとも一つの内部寸法を有するとよい。高さまたは幅は、約０．１５から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．２から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．３から約１０ｍｍの範囲にあるとよい。高さまたは幅は、約０．２から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．２から約３ｍｍ、一つの実施態様では約０．３から約２ｍｍの範囲にあるとよい。高さまたは幅の他方の内部寸法は、任意の値であってよく、例えば、最大約１００ｃｍ、一つの実施態様では約０．０１から約１００ｃｍ、一つの実施態様では約０．１ｃｍから約１００ｃｍ、一つの実施態様では約０．１から約７５ｃｍ、一つの実施態様では約０．１から約５０ｃｍ、一つの実施態様では約０．２ｃｍから約２５ｃｍの範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネルおよび段階添加マイクロチャネルのそれぞれの長さは、任意の値であってよく、例えば、長さは最大約１０ｍ、一つの実施態様では約１ｃｍから約１０ｍ、一つの実施態様では約１ｃｍから約５ｍ、一つの実施態様では１ｃｍから約２．５ｍ、一つの実施態様では約１ｃｍから約１ｍ、一つの実施態様では約２ｃｍから約５０ｃｍ、一つの実施態様では約２から約２５ｃｍの範囲にあるとよい。
【００３０】
熱交換チャネルのそれぞれは、最大約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．５から約１ｍｍの高さまたは幅の少なくとも一つの内部寸法を有するとよい。長さまたは幅は、約０．１５から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．２から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．３から約１０ｍｍの範囲にあるとよい。高さまたは幅は、約０．２から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．２から約３ｍｍ、一つの実施態様では約０．３から約２ｍｍの範囲にあるとよい。高さまたは幅の他方の内部寸法は、最大約１００ｃｍ、一つの実施態様では約０．０１から約１００ｃｍ、一つの実施態様では約０．１ｃｍから約１００ｃｍ、一つの実施態様では約０．１ｃｍから約５０ｃｍ、一つの実施態様では約０．２ｃｍから約１０ｃｍの範囲にあるとよい。熱交換チャネルの長さは、任意の値であってよく、例えば、長さは最大約１０ｍ、一つの実施態様では約１ｃｍから約１０ｍ、一つの実施態様では約１ｃｍから約５ｍ、一つの実施態様では１ｃｍから約２．５ｍ、一つの実施態様では約１ｃｍから約１ｍ、一つの実施態様では約２ｃｍから約５０ｃｍ、一つの実施態様では約２から約２５ｃｍの範囲にあるとよい。これらの熱交換チャネルは、マイクロチャネルであってよい。プロセスマイクロチャネルおよび／または段階添加マイクロチャネルと次の隣接する熱交換チャネルとの間の距離は、約０．０５ｍｍから約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．２ｍｍから約２ｍｍの範囲にあるとよい。
【００３１】
マイクロチャネル反応器は、本発明のプロセスを実行するために十分な強さ、寸法安定性および伝熱特性を提供する任意の材料で構築するとよい。適当な材料の例は、鋼（例えばステンレス鋼、炭素鋼および類似物）、アルミニウム、チタン、ニッケル、および前記任意の金属の合金、プラスチック（例えばエポキシ樹脂、ＵＶ硬化樹脂、熱硬化性樹脂および類似物）、モネル、インコネル、セラミックス、ガラス、コンポジット、石英、ケイ素またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む。マイクロチャネル反応器は、ワイヤ放電加工、通常の機械加工、レーザ切削、光化学機械加工、電気化学加工、成型、水噴流、スタンプ刻印、エッチング（例えば化学エッチング、光化学エッチングまたはプラズマエッチング）およびそれらの組み合わせを含む既知の技法を用いて作製するとよい。マイクロチャネル反応器は、一部を除去して流れ通路を可能にしたシートまたは層を形成させることによって構築してもよい。拡散ボンディング、レーザ溶接、拡散ロウ付けおよび類似の方法によってシートの積層を組み立て、集積化デバイスを形成させてよい。シートの積層を一緒に気密封止して、一体化デバイスを形成させてよい。マイクロチャネル反応器は、反応体組成物および生成物の流れ、ならびに熱交換流体の流れを制御するために、適切なマニホールド、バルブ、流路網等を有する。これらは図面には示していないが、当業者は容易にこれらを設けることができる。
【００３２】
プロセスマイクロチャネルに流入するプロセス原料流は、Ｏ２、Ｈ２またはそれらの混合物を含んでよい。Ｏ２の濃度は、約１から約９９体積％、一つの実施態様では約２０から約７０体積％の範囲にあるとよい。Ｈ２の濃度は、約１から約９９体積％、一つの実施態様では約２０から約７０体積％の範囲にあるとよい。プロセス原料流は、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素または窒素をさらに含んでよい。
【００３３】
段階添加マイクロチャネルに流入する段階添加原料流は、Ｏ２またはＨ２を含んでよい。Ｏ２またはＨ２の濃度は、約１から約１００体積％、一つの実施態様では約５０から約１００体積％の範囲にあるとよい。段階添加原料流は、水、メタン、二酸化炭素、一酸化炭素または窒素をさらに含んでよい。
【００３４】
プロセスマイクロチャネルに流入するプロセス原料流および段階添加原料流中でのＯ２に対するＨ２の合計モル比、約０．１から約１０、一つの実施態様では約０．５から約２の範囲にあるとよい。
【００３５】
プロセス原料流および／または段階添加原料流中のＨ２は、水蒸気改質プロセス（約３のＨ２／ＣＯモル比を有する生成物流）、部分酸化プロセス（約２のＨ２／ＣＯモル比を有する生成物流）、自己熱改質プロセス（約２．５のＨ２／ＣＯモル比を有する生成物流）、ＣＯ２改質プロセス（約１のＨ２／ＣＯモル比を有する生成物流）、石炭ガス化プロセス（約１のＨ２／ＣＯモル比を有する生成物流）およびそれらの組み合わせなど、別のプロセスから導いてよい。これらの原料流のそれぞれを用いるとき、膜または吸着などの通常の技法を用いてＨ２を残りの成分から分離してよい。
【００３６】
プロセス原料流および／または段階添加原料流中のＯ２は純酸素であってよく、あるいは空気または窒素酸化物から導いてもよい。低温蒸留、膜および吸着などの通常の技法を用いてＯ２を分離してよい。
【００３７】
プロセス原料流および／または段階添加原料流中の硫黄、窒素、ハロゲン、セレン、リン、ヒ素、および類似物などの汚染物質の存在は望ましくないことがある。従って、本発明の一つの実施態様では、本発明のプロセスを実行する前に、プロセス原料流および／または段階添加原料流から前述の汚染物質を除去するか、またはそれらの濃度を減少させるとよい。これらの汚染物質を除去するための技法は、当業者には公知である。例えば、硫黄不純物を除去するためにＺｎＯガード床を用いるとよい。一つの実施態様では、プロセス原料流および／または段階添加原料流中の汚染物質レベルは、最大約１０体積％、一つの実施態様では最大約５体積％、一つの実施態様では最大約２体積％、一つの実施態様では最大約１体積％、一つの実施態様では最大約０．１体積％、一つの実施態様では最大約０．０１体積％のレベルにあるとよい。
【００３８】
熱交換流体は、任意の流体であってよい。これらは、空気、水蒸気、液状水、気体窒素、液体窒素、不活性気体類を含むその他の気体、一酸化炭素、溶融塩、鉱油などの油類、およびダウ‐ユニオン・カーバイド（Ｄｏｗ‐Ｕｎｉｏｎ  Ｃａｒｂｉｄｅ）から入手可能なダウサームＡ（Ｄｏｗｔｈｅｒｍ  Ａ）およびサーミノール（Ｔｈｅｒｍｉｎｏｌ）などの熱交換流体を含む。
【００３９】
熱交換流体は、反応体組成物の流れを含んでよい。これによって、プロセス予熱およびプロセスの全体的な熱効率の増加をもたらすことができる。
【００４０】
一つの実施態様では、熱交換チャネルは、吸熱プロセスが実行されるプロセスチャネルを備える。これらの熱交換プロセスチャネルは、マイクロチャネルであってよい。熱交換チャネル中で実行することができる吸熱プロセスの例は、水蒸気改質および脱水素反応を含む。一つの実施態様では、改善されたヒートシンクを提供する同時吸熱反応を組み込むことによって、一般に、対流による冷却熱流束よりほぼ一桁以上大きな熱流束が可能になる。熱を交換するためにマイクロチャネル反応器中で発熱反応と吸熱反応とを同時に使用することは、参照によって本明細書に組み込まれる２００２年８月１５日出願の米国特許出願第１０／２２２，１９６号に開示されている。
【００４１】
一つの実施態様では、熱交換流体は、熱交換チャネルを通って流れるとき相変化する。対流冷却がもたらす除熱に加えて、この相変化がプロセスマイクロチャネルからの熱の追加的な除去を提供する。蒸発する液体熱交換流体の場合、プロセスマイクロチャネルから移動するこの追加の熱を、その熱交換流体が必要とする蒸発潜熱から生じさせることができると考えられる。そのような相変化の例は、部分沸騰または完全沸騰する油または水である。一つの実施態様では、相変化流体のパーセント沸騰は最大約５０％であるとよい。
【００４２】
マイクロチャネル反応器中の対流熱交換または対流冷却のための熱流束は、マイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの表面積の平方センチメートルあたり約１から約２５ワット（Ｗ／ｃｍ２）の範囲にあるとよい。相変化熱交換のための熱流束は、約１から約２５０Ｗ／ｃｍ２の範囲、一つの実施態様では約１から約１００Ｗ／ｃｍ２、一つの実施態様では約１から約５０Ｗ／ｃｍ２、一つの実施態様では約１から約２５Ｗ／ｃｍ２、一つの実施態様では約１から約１０Ｗ／ｃｍ２の範囲にあるとよい。
【００４３】
一つの実施態様では、本発明のプロセスの間のプロセスマイクロチャネルの冷却は、Ｏ２およびＨ２の使用に起因する爆発および／またはデトネーションの可能性を低下させるのに有利である。一つの実施態様では、この冷却の結果、プロセスマイクロチャネルの入口でのプロセス原料流の温度は、プロセスマイクロチャネルから流出する生成物の温度から約２００℃の範囲内、一つの実施態様では約１００℃の範囲内、一つの実施態様では約５０℃の範囲内、一つの実施態様では約２０℃の範囲内にあるとよい。
【００４４】
触媒は、Ｏ２およびＨ２からの過酸化水素の直接製造に適する任意の触媒を含んでよい。触媒は、少なくとも一つの触媒活性金属、またはそれらの酸化物を含んでよい。触媒は、周期律表のＶＩＩＩ族の金属、またはその酸化物、あるいはそれらの二つ以上の混合物を含んでよい。触媒は、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ｏｓ、またはそれらの酸化物、あるいはそれらの二つ以上の組み合わせを含んでよい。一つの実施態様では、触媒は、触媒担体をさらに含む。担体材料は、セラミック、アルミナ、ジルコニア、シリカ、フッ化アルミニウム、ベントナイト、セリア、酸化亜鉛、シリカ‐アルミナ、炭化ケイ素、耐火酸化物、モレキュラーシーブ、珪藻土、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含むとよい。用いることができる触媒の例は、米国特許第３，３３６，１１２号、第４，００９，２５２号、第４，３８９，３９０号、第４，６８１，７５１号、第４，７７２，４５８号、第４，８３２，９３８号、第４，８８９，７０５号、第５，１０４，６３５号、第５，１３５，７３１号、および第６，５７６，２１４号Ｂ２に開示されている触媒を含む。これらの特許は、酸素および水素からの過酸化水素の製造に適する触媒およびそのような触媒を調製するための方法の開示に関して、参照によって本明細書に組み込まれる。
【００４５】
マイクロチャネル反応器中で用いられる触媒は、プロセスマイクロチャネルの内部に適合する任意のサイズおよび幾何学的構造を有してよい。触媒は、約１から約１０００μｍ、一つの実施態様では約１０から約５００μｍ、一つの実施態様では約２５から約２５０μｍの中央値粒子直径を有する固体粒子（例えばペレット、粉体、繊維および類似物）の形であってよい。一つの実施態様では、触媒は、固体粒子の固定床の形である。
【００４６】
一つの実施態様では、触媒は、固体粒子の固定床の形であり、触媒固体粒子の中央値粒子直径は比較的小さく、各プロセスマイクロチャネルの長さは比較的短い。中央値粒子直径は、約１から約１０００μｍ、一つの実施態様では約１から約５００μｍの範囲にあるとよく、各プロセスマイクロチャネルの長さは、最大約１０メートル、一つの実施態様では約１ｃｍから約１０メートル、一つの実施態様では約１ｃｍから約５メートル、一つの実施態様では約１ｃｍから約２メートル、一つの実施態様では約１ｃｍから約１メートル、一つの実施態様では約１から約２５ｃｍの範囲にあるとよい。
【００４７】
触媒は、発泡体、フェルト、詰め物またはそれらの組み合わせなど、多孔性担体構造物上に担持するとよい。本明細書では、用語「発泡体」は、構造物の内部全体に細孔を定める連続な壁を有する構造物を指すために用いられる。本明細書では、用語「フェルト」は、それぞれの間に隙間の空間を有する繊維の構造物を指すために用いられる。本明細書では、用語「詰め物」は、スチールウールのように、もつれ合ったより線の構造物有する担体を指すために用いられる。触媒は、ハニカム構造または蛇行構成を有する担体上に担持してよい。
【００４８】
触媒は、隣接するギャップを有するフェルト、隣接するギャップを有する発泡体、ギャップを有するフィン構造物、任意の挿入基板上のウォッシュコート、あるいは流れのための対応するギャップを有する流れの向きに平行な細目などの側流担体構造物上に担持してよい。図１１に側流構造物の例を示す。図１１で、触媒８００は、プロセスマイクロチャネル８０２内に収容される。プロセスマイクロチャネル８０２を通って触媒８００と接触する反応体の流れは、矢印８０６および８０８で示されるように、開放通路８０４によって可能になる。
【００４９】
触媒は、発泡体、詰め物、ペレット、粉体または細目などの貫通流担体構造物上に担持してよい。図１２に貫通流構造物の例を示す。図１２で、貫通流触媒８１０はプロセスマイクロチャネル８１２内に収容され、反応体は、矢印８１４および８１６で示されるように、触媒８１０を通って流れる。
【００５０】
担体は、シリカゲル、発泡銅、焼結ステンレス鋼繊維、スチールウール、アルミナ、ポリ（メタクリル酸メチル）、ポリスルホン酸塩、ポリ（テトラフルオロエチレン）、鉄、ニッケルスポンジ、ナイロン、ポリ二フッ化ビニリデン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエチレンエチルケトン、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリアクリレート、ポリメタクリル酸メチル、ポリスチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリブチレンまたはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料から形成させるとよい。一つの実施態様では、担体構造物は、触媒からの除熱を容易にするために、金属などの伝熱材料で作るとよい。
【００５１】
触媒は、プロセスマイクロチャネルの内壁上に直接ウォッシュコートするか、溶液から壁上に成長させるか、あるいはフィン構造物上にインサイチュでコーティングするとよい。触媒は、多孔性連続材料の一体物、または物理的に接触する多数の小片の形であってよい。一つの実施態様では、触媒は、連続材料で構成され、分子が触媒を通って拡散することができるように、連続的多孔構造を有する。この実施態様では、流体は、触媒の周囲ではなく、触媒の中を流れる。一つの実施態様では、触媒の断面積は、プロセスマイクロチャネルの断面積の約１から約９９％、一つの実施態様では約１０から約９５％を占める。触媒は、ＢＥＴ法で測定して、約０．５ｍ２／ｇより大きな、一つの実施態様では約２ｍ２／ｇより大きな、一つの実施態様では約５ｍ２／ｇより大きな、一つの実施態様では約１０ｍ２／ｇより大きな、一つの実施態様では約２５ｍ２／ｇより大きな、一つの実施態様では約５０ｍ２／ｇより大きな表面積を有するとよい。
【００５２】
触媒は、多孔性担体、多孔性担体上の界面層、および界面層上に分散されるかまたは析出された触媒材料を含んでよい。界面層は、担体上に溶液析出させるか、あるいは化学蒸着法または物理蒸着法によって析出させてよい。一つの実施態様では、触媒は、多孔性担体、オプションとして担体の上にあるバッファ層、担体またはオプションのバッファ層の上にある界面層、および界面層上に分散されるかまたは析出される触媒材料を含む。前述の層のどれも連続的であってよく、あるいはスポットまたはドットの形、あるいはギャップまたは空孔を有する層の形のように不連続的であってよい。
【００５３】
多孔性担体は、水銀ポロシメトリーで測定して、少なくとも約５％の多孔率および約１から約１０００μｍの平均細孔サイズ（細孔直径の総和を細孔の数で除した商）を有するとよい。多孔性担体は、担体構造物を作るのに有用であると特定された上記の材料の任意のもので作ることができる。多孔性担体は、多孔性セラミック担体または金属発泡体を含んでよい。用いることができるその他の多孔性担体は、炭化物、窒化物および複合材料を含む。多孔性担体は、約３０％から約９９％、一つの実施態様では約６０％から約９８％の多孔率を有するとよい。多孔性担体は、発泡体、フェルト、詰め物またはそれらの組み合わせの形であってよい。金属発泡体の開放セルは、約２０インチあたり細孔（ｐｐｉ）から約３０００ｐｐｉ、一つの実施態様では約２０から約１０００ｐｐｉ、一つの実施態様では約４０から約１２０ｐｐｉの範囲であるとよい。用語「ｐｐｉ」は、インチあたりの細孔の最大数を指す（等方性物質中では測定の方向は無関係であるが、異方性物質中では細孔数を最大にする方向で測定を実行する）。
【００５４】
バッファ層は、存在するなら、多孔性担体および界面層の両方と異なる組成および／または密度を有してよく、一つの実施態様では、多孔性担体の熱膨張係数と界面層の熱的膨張係数との中間の熱膨張係数を有するとよい。バッファ層は、金属酸化物または金属炭化物であるとよい。バッファ層は、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２またはそれらの組み合わせで構成するとよい。Ａｌ２Ｏ３は、α‐Ａｌ２Ｏ３、γ‐Ａｌ２Ｏ３またはそれらの組み合わせであるとよい。α‐Ａｌ２Ｏ３を用いれば、酸素拡散に対する優れた抵抗の利点が得られる。バッファ層は、二つ以上の組成的に異なるサブ層で形成させてよい。例えば、多孔性担体が金属、例えばステンレス鋼発泡体であるとき、二つの組成的に異なるサブ層で形成されるバッファ層を用いてよい。第一のサブ層（多孔性担体と接触する）は、ＴｉＯ２であってよい。第二のサブ層は、ＴｉＯ２上に配置されるα‐Ａｌ２Ｏ３であってよい。一つの実施態様では、α‐Ａｌ２Ｏ３サブ層は緻密層であり、下地金属表面の保護を提供する。次に、触媒活性層のための担体として、アルミナなどのこれより密度の低い大表面積界面層を析出させるとよい。
【００５５】
多孔性担体は、界面層の熱膨張係数と異なる熱膨張係数を有してよい。そのような場合、二つの熱膨張係数の間を橋渡しするためにバッファ層が必要なことがある。多孔性担体および界面層の膨張係数と適合する膨張係数を得るために、バッファ層の組成を制御することによって、バッファ層の熱膨張係数を調整してよい。下地の担体の優れた保護を提供するために、バッファ層には開口部およびピンホールがない方がよい。バッファ層は、非多孔性であってよい。バッファ層は、多孔性担体の平均細孔サイズの半分より小さい厚さを有してよい。バッファ層は、約０．０５から約１０μｍ、一つの実施態様では約０．０５から約５μｍの厚さを有するとよい。
【００５６】
本発明の一つの実施態様では、バッファ層を用いずに、適切な接着強さおよび化学的安定性を得ることができる。この実施態様では、バッファ層は省略してよい。
【００５７】
界面層は、窒化物、炭化物、硫化物、ハロゲン化物、金属酸化物、炭素、またはそれらの組み合わせを含んでよい。界面層は、大表面積を提供し、および／または担持触媒のために望ましい触媒‐担体相互作用を提供する。界面層は、触媒担体として通常用いられる任意の材料で構成してよい。界面層は、金属酸化物で構成してよい。用いることができる金属酸化物の例は、γ‐Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、酸化タングステン、酸化マグネシウム、酸化バナジウム、酸化クロム、酸化マンガン、酸化鉄、酸化ニッケル、酸化コバルト、酸化銅、酸化亜鉛、酸化モリブデン、酸化スズ、酸化カルシウム、酸化アルミニウム、ランタン系列酸化物（単数または複数）、ゼオライト（単数または複数）およびそれらの組み合わせを含む。界面層は、それ以上の触媒活性材料を上に析出させずに、触媒活性層として使用してよい。しかし、通常は、界面層は、触媒活性層と組み合わせて用いる。界面層は、二つ以上の組成的に異なるサブ層で形成させてよい。界面層は、多孔性担体の平均細孔サイズの半分より薄い厚さを有してよい。界面層の厚さは、約０．５から約１００μｍ、一つの実施態様では約１から約５０μｍの範囲にあるとよい。界面層は、結晶または非晶質のどちらであってもよい。界面層は、少なくとも約１ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有するとよい。
【００５８】
触媒は、界面層の上に析出させてよい。あるいは、触媒材料は、界面層と同時に析出させてよい。触媒層は、界面層上に密に分散させてよい。触媒層を界面層の「上に分散させる」または「上に析出させる」ことは、微視的な触媒粒子を、担体層（すなわち界面層）表面上に、担体層中の裂け目の中に、および担体層中の開口細孔中に分散させるという通常の理解を含む。
【００５９】
触媒は、プロセスマイクロチャネル中に配置される一つ以上のフィンのアセンブリ上に担持させてよい。図１３〜１５に例を示す。図１３を参照すると、フィンアセンブリ８２０は、プロセスマイクロチャネル８２８の基壁８２６の上にあるフィン担体８２４上に取り付けられるフィン８２２を備える。フィン８２２は、フィン担体８２４からプロセスマイクロチャネル８２８の内部に突出する。フィン８２２は、プロセスマイクロチャネル８２８の上部壁８３０の内部表面まで伸張し、接触してよい。フィン８２２の間のフィンチャネル８３２は、流体がプロセスマイクロチャネル８２８を通ってプロセスマイクロチャネル８２８の長さに平行に流れる通路を提供する。フィン８２２のそれぞれは、その側面のそれぞれに外部表面を有し、この外部表面は、触媒に担体基材を提供する。本発明のプロセスによれば、反応体は、フィンチャネル８３２を通って流れ、フィン８２２の外部表面上に担持される触媒と接触し、反応して生成物を生成する。図１４に例を示したフィンアセンブリ８２０ａは、フィン８２２ａがマイクロチャネル８２８の上部壁８３０の内部表面まで十分に伸長しないことを除いて、図１３に例を示したフィンアセンブリ８２０と類似している。図１５に例を示したフィンアセンブリ８２０ｂは、フィンアセンブリ８２０ｂ中のフィン８２２ｂが台形状の断面形状を有することを除いて、図１３に例を示したフィンアセンブリ８２０と類似している。フィンのそれぞれは、約０．０２ｍｍから最大でプロセスマイクロチャネル８２８の高さ、一つの実施態様では約０．０２から約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約２ｍｍの範囲の高さを有するとよい。各フィンの幅は、約０．０２から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約１ｍｍの範囲であるとよい。各フィンの長さは、最大でプロセスマイクロチャネル８２８の長さ、一つの実施態様では最大約１０ｍｍ、一つの実施態様では約０．５から約１０ｍ、一つの実施態様では約０．５から約６ｍ、一つの実施態様では約０．５から約３ｍの任意の長さであるとよい。フィンのそれぞれの間のギャップは、任意の値であってよく、約０．０２から約５ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約２ｍｍ、一つの実施態様では約０．０２から約１ｍｍの範囲であってよい。プロセスマイクロチャネル８２８中のフィンの数は、プロセスマイクロチャネル８２８の幅のセンチメートルあたり約１から約５０フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約１から約３０フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約１から約１０フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約１から約５フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約１から約３フィンの範囲であるとよい。フィンのそれぞれは、図１３または１４に例２を示したように長方形または正方形、あるいは図１５に例を示したように台形の形状の断面を有するとよい。その長さ方向から見たとき、各フィンは、直線状またはテーパ状であるとよく、あるいは蛇行構成を有するとよい。フィンアセンブリは、プロセスマイクロチャネルの目的の動作を可能にするのに十分な強さ、寸法安定性および伝熱特性を提供する任意の材料で作ることができる。これらの材料は、鋼（例えばステンレス鋼、炭素鋼および類似物）、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真ちゅう、任意の前述の金属の合金、重合体（例えば熱硬化性樹脂）、セラミックス、ガラス、一つ以上の重合体（例えば熱硬化性樹脂）を含むコンポジットおよびガラス繊維、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む。フィンアセンブリは、Ｆｅ、Ｃｒ、ＡｌおよびＹを含む合金などのＡｌ２Ｏ３形成材料、またはＮｉ、ＣｒおよびＦｅの合金などのＣｒ２Ｏ３形成材料で作ってよい。
【００６０】
一つの実施態様では、触媒は、再生することができる。これは、プロセスマイクロチャネルを通して再生用流体を流して触媒と接触させることによって実行することができる。再生用流体は、水素または希釈水素の流れを含むとよい。希釈剤は、窒素、アルゴン、水蒸気、メタン、二酸化炭素、またはそれらの二つ以上の混合物を含んでよい。再生用流体中のＨ２の濃度は、最大約１００体積％、一つの実施態様では約１から約１００体積％、一つの実施態様では約１から約５０体積％であるとよい。再生用流体は、ヘッダ１０４からプロセスマイクロチャネルを通ってフッタ１０６へ、あるいはフッタ１０６からプロセスマイクロチャネルを通ってヘッダ１０４へ反対の向きに流れるとよい。再生用流体の温度は、約２０から約６００℃、一つの実施態様では約２０から約４００℃、一つの実施態様では約８０から約２００℃であるとよい。この再生工程の間のプロセスマイクロチャネル中の圧力は、約１から約１００気圧、一つの実施態様では約１から約１０気圧の範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネル中の再生用流体の滞留時間は、約０．００１から約１０００秒、一つの実施態様では約０．１秒から約１００秒の範囲にあるとよい。一つの実施態様では、プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーンは、バルク流路を有することを特徴とする。用語「バルク流路」は、プロセスマイクロチャネル中の開放経路（連続的なバルク流れ領域）を指す。連続的なバルク流れ領域によって、大きな圧力降下なしでマイクロチャネルを通る迅速な流体の流れが可能になる。一つの実施態様では、バルク流れ領域中の流体の流れは層流である。各プロセスマイクロチャネル中のバルク流れ領域は、約０．０５から約１０，０００ｍｍ２、一つの実施態様では約０．０５から約５０００ｍｍ２、一つの実施態様では約０．１から約２５００ｍｍ２の断面積を有するとよい。バルク流れ領域は、プロセスマイクロチャネルの断面の約５％から約９５％、一つの実施態様では約３０％から約８０％を含むとよい。
【００６１】
生成物は、過酸化水素を含む。一つの実施態様では、生成物は、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素、窒素またはそれらの二つ以上の混合物をさらに含んでよい。生成物中の過酸化水素の濃度は、最大約１００重量％、一つの実施態様では約１％から約１００重量％、一つの実施態様では約５％から約１００重量％、一つの実施態様では約１０％から約９０重量％、一つの実施態様では約３０％から約９０重量％、一つの実施態様では約５０から約９０重量％の範囲にあるとよい。一つの実施態様では、生成物は過酸化水素および水を含み、過酸化水素の濃度は約１％から約７０％、一つの実施態様重量では約５から約５０重量％、一つの実施態様では約１０から約３０重量％である。
【００６２】
プロセスマイクロチャネル中の反応体と触媒との接触時間は、最大約５００ミリ秒（ｍｓ）、一つの実施態様では約１ｍｓから約２５０ｍｓ、一つの実施態様では約１０ｍｓから約１００ｍｓの範囲にあるとよい。
【００６３】
プロセスマイクロチャネルを通る反応体および生成物の流れの空間速度（または気体毎時空間速度（ＧＨＳＶ））は、少なくとも約１００００ｈｒ−１（原料の標準リットル／時間／プロセスマイクロチャネル中の体積のリットル）または少なくとも約９２６０ｍｌ原料／（ｇ触媒）（ｈｒ）であるとよい。空間速度は、約１０，０００から約１，０００，０００ｈｒ−１、または約９２６０から約９２６，０００ｍｌ原料／（ｇ触媒）（ｈｒ）の範囲にあるとよい。一つの実施態様では、空間速度は、約１００，０００から約１，０００，０００ｈｒ−１、または約９２，６００から約９２６，０００ｍｌ原料／（ｇ触媒）（ｈｒ）の範囲にあるとよい。
【００６４】
プロセスマイクロチャネルに流入する反応体の温度は、約２０℃から約２００℃、一つの実施態様では約２０℃から約１００℃、一つの実施態様では約２０℃から約５０℃の範囲にあるとよい。
【００６５】
プロセスマイクロチャネル内の温度は、約５０℃から約４００℃、一つの実施態様では約５０℃から約２００℃、一つの実施態様では約１００℃から約２００℃の範囲にあるとよい。
【００６６】
プロセスマイクロチャネルから流出する生成物の温度は、約５０℃から約４００℃、一つの実施態様では約５０℃から約２００℃、一つの実施態様では約１００℃から約２００℃の範囲にあるとよい。
【００６７】
プロセスマイクロチャネル内の圧力は、最大約１００気圧、一つの実施態様では最大約１０気圧、一つの実施態様では最大約５気圧であるとよい。一つの実施態様では、圧力は約１から約１０気圧、一つの実施態様では約１から約５気圧、一つの実施態様では約１から約３気圧の範囲にあるとよい。
【００６８】
反応体および／または生成物がプロセスマイクロチャネルを通って流れるときの圧力降下は、プロセスマイクロチャネルの長さのメートルあたり最大約１００気圧（ａｔｍ／ｍ）、一つの実施態様では最大約１０ａｔｍ／ｍ、一つの実施態様では最大約５ａｔｍ／ｍの範囲にあるとよい。
【００６９】
プロセスマイクロチャネルに流入する反応体は、通常、蒸気の形であるが、プロセスマイクロチャネルから流出する生成物は、蒸気、液体、または蒸気と液体との混合物の形であってよい。プロセスマイクロチャネルを通る蒸気の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一つの実施態様では約１００から約２０００の範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネルを通る液体の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一つの実施態様では約１００から約２０００であるとよい。
【００７０】
熱交換チャネルに流入する熱交換流体は、約２０℃から約２００℃、一つの実施態様では約２０℃から約１００℃の温度であるとよい。熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約５０℃から約４００℃、一つの実施態様では約１００℃から約２００℃の範囲の温度にあるとよい。熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約１０００ｍｓ、一つの実施態様で約１０から約５００ｍｓの範囲にあるとよい。熱交換流体が熱交換チャネルを通って流れるときの圧力降下は、最大約１００気圧／ｍ、一つの実施態様では最大約１０気圧／ｍ、一つの実施態様では最大約５気圧／ｍ、一つの実施態様では約１から約５気圧／ｍの範囲にあるとよい。熱交換流体は、蒸気、液体、または蒸気と液体との混合物の形であってよい。熱交換チャネルを通る蒸気の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一つの実施態様では約１００から約２０００であるとよい。熱交換チャネルを通る液体の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一つの実施態様では約１００から約２０００であるとよい。
【００７１】
Ｏ２の反応率は、サイクルあたり約１０％以上、一つの実施態様では約３０％以上、一つの実施態様ではサイクルあたり約５０％以上であるとよい。
【００７２】
Ｈ２の反応率は、サイクルあたり約１０％以上、一つの実施態様では約３０％以上、一つの実施態様ではサイクルあたり約５０％以上であるとよい。
【００７３】
過酸化水素の収率は、サイクルあたり約１０％以上、一つの実施態様では約３０％以上、一つの実施態様ではサイクルあたり約５０％以上であるとよい。
【００７４】
一つの実施態様では、Ｏ２の反応率は少なくとも約３０％であり、Ｈ２の反応率は少なくとも約３０％であり、過酸化水素の収率はサイクルあたり少なくとも約３０％である。
【００７５】
Ｏ２とＨ２との使用の結果として、爆発の可能性を考慮しなければならないＯ２とＨ２とからの過酸化水素の直接製造のための通常の反応槽とは異なり、本発明のプロセスによれば、そのような爆発の可能性はあまり心配ない。これは、プロセスマイクロチャネル中で使用される比較的短い触媒接触時間、熱交換器によって提供される追加の冷却、およびマイクロチャネルの寸法に起因すると考えられ、これらによってプロセスマイクロチャネルは、通常なら爆発および／またはデトネーションに至る燃焼反応および火炎の伝搬を遅らせるかまたは妨げる有効な火炎停止装置になる。
【００７６】
さまざまな実施態様に関して本発明を説明してきたが、本明細書を読めば、実施態様のさまざまな変更形は当業者にとって自明であると理解される。従って、本明細書に開示される本発明は、そのような変更形を請求項の範囲内に入るものとして包含することを意図すると理解される。
【図面の簡単な説明】
【００７７】
【図１】本発明のプロセスで用いることができるマイクロチャネルの概略説明図である。
【図２】特定の形の本発明のプロセスの例を示す概略フローシートである。マイクロチャネル反応器中にＨ２とＯ２とが流れて触媒と接触し、反応して過酸化水素を形成する。
【図３】図２に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの繰り返し単位の概略説明図である。
【図４】図２に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。
【図５】図２に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。
【図６】図２に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。
【図７】図２に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。
【図８】図２に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。
【図９】図２に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。
【図１０】図２に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。
【図１１】本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略図である。プロセスマイクロチャネルは、側流構成を有する触媒を含む。
【図１２】本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略図である。プロセスマイクロチャネルは、貫通流構成を有する触媒を含む。
【図１３】本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略図である。プロセスマイクロチャネルは、複数のフィンを備えるフィンアセンブリを含み、触媒はフィンに担持されている。
【図１４】図１３に例を示したプロセスマイクロチャネルとフィンアセンブリとの代わりの実施態様の例を示す。
【図１５】図１３に例を示したプロセスマイクロチャネルとフィンアセンブリとの別の代わりの実施態様の例を示す。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【手続補正書】
【提出日】平成18年9月27日(2006.9.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１】
プロセスマイクロチャネル中でプロセス原料流を段階添加原料流と混合してＯ２とＨ２とを含む反応体混合物を形成させ、前記プロセスマイクロチャネル中で前記反応体混合物と触媒を接触させて前記反応体混合物を過酸化水素を含む生成物に変換させる工程、
前記プロセスマイクロチャネルから熱交換器に熱を移動させる工程、および
前記プロセスマイクロチャネルから前記生成物を取り出す工程
からなる、過酸化水素を作るためのプロセス。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項７０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項７０】
プロセスマイクロチャネル中でプロセス原料流を段階添加原料流と混合してＯ２とＨ２とを含む反応体混合物を形成させ、前記プロセスマイクロチャネル中で前記反応体混合物と触媒を接触させて前記反応体混合物を過酸化水素を含む生成物に変換させる工程であって、前記プロセスマイクロチャネルは約０．２から約１０ｍｍの範囲の内部高さまたは幅を有し、前記触媒は前記プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーンの中にあり、前記段階添加原料流と前記プロセス原料流とは、前記反応ゾーンの上流にある前記プロセスマイクロチャネル中の混合ゾーンの中で互いに混合される工程、
前記プロセスマイクロチャネルから、隣接する熱交換マイクロチャネルへ熱を移動させる工程、および
前記プロセスマイクロチャネルから前記生成物を取り出す工程
からなる、過酸化水素を作るためのプロセス。
【国際調査報告】
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