【誤訳訂正書】
【提出日】平成27年12月1日(2015.12.1)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
イソシアネートのオリゴマー化の方法であって、触媒存在下でイソシアネートモノマーを、カルバメート基及び／又はアロファネート基を有するポリイソシアネートへ連続的に転化する工程を含み、比熱交換係数が２００ｋＷ／ｍ3／℃以上である反応器中で前記転化工程が行われる、該方法。
【請求項２】
請求項１に記載の方法であって、前記比熱交換係数が、５００ｋＷ／ｍ3／℃〜４０００ｋＷ／ｍ3／℃である、該方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の方法であって、前記触媒が、４級アンモニウムヒドロオキサイドである以下の式（Ｉ）から選択されることを特徴とする方法：
【化１】
2014205854.tif 000001
（ただし：
−Ｒ1は、飽和若しくは不飽和いずれかの１〜２０の炭素原子を有するアルキル基、６〜１２の炭素原子を有するアリール基、５〜１２の炭素原子を有するシクロアルキル基、又は窒素原子、酸素原子若しくは硫黄原子を含む５若しくは６員環の複素環系を表し、
−Ｒ2、Ｒ3及びＲ4は、互いに独立して、飽和又は不飽和いずれかの１〜２０の炭素原子を有するアルキル基、６〜１２の炭素原子を有するアリール基を表し、前記Ｒ2、Ｒ3及びＲ4基は、任意で少なくとも１つのヒドロキシル基又は少なくとも１つのチオール基で置換されてもよい。）
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法であって、前記転化工程をプレート交換−反応器型の反応器、又は多管バッフル反応器中で行うことを特徴とする、該方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法であって、前記転化工程を反応器中１時間未満の滞留時間中に行うことを特徴とする、該方法。
【請求項６】
請求項５に記載の方法であって、前記転化工程を反応器中３０分未満の滞留時間中に行うことを特徴とする、該方法。
【請求項７】
請求項５に記載の方法であって、前記転化工程を反応器中１０分未満の滞留時間中に行うことを特徴とする、該方法。
【請求項８】
請求項５に記載の方法であって、前記転化工程を反応器中３分間の滞留時間中に行うことを特徴とする、該方法。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法であって、前記イソシアネートモノマー及び前記触媒を反応器に同時に添加することを特徴とする、該方法。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか１項に記載の方法であって、前記イソシアネートモノマーが、脂肪族の、脂環式の、及び芳香族のイソシアネートから成る群から選択されることを特徴とする、該方法。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法であって、前記イソシアネートモノマーが、１，６−ヘキサメチレンジイソシアネート、１，１２−ドデカンジイソシアネート、シクロブタン−１，３−ジイソシアネート、シクロヘキサン−１，３及び／若しくは１，４−ジイソシアネート、１−イソシアナト−３，３，５−トリメチル−５−イソシアナトメチルシクロヘキサン、イソシアナトメチルオクチレン−ジイソシアネート、ジシクロヘキシル−メタン−４，４’−ジイソシアネート、トルエンジイソシアネート、メチレンビス−フェニルイソシアネート、２，２，４−トリメチル−１，６−ヘキサメチレンジイソシアネート、２，４−及び／若しくは２，６−ヘキサヒドロトルイレンジイソシアネート、２，４−及び／若しくは２，６−トルイレンジイソシアネート、ヘキサヒドロ−１，３及び／若しくは１，４−フェニレンジイソシアネート、２−メチル−ペンタメチレンジイソシアネート、１，３−及び／若しくは１，４−フェニレンジイソシアネート、テトラメチルキシリレンジイソシアネート、トリフェニルメタン−４，４’，４”−トリイソシアネート、リシンジイソシアネート、並びにリシンジ−若しくはリシントリ−イソシアネートのエステル、ジフェニルメタン−２，４’及び／若しくは４，４’−ジイソシアネート、ペルヒドロ２，４’−及び／若しくは４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、並びにビス−イソシアナトメチルシクロ−ヘキサン、から成る群から選択されることを特徴とする、該方法。
【請求項１２】
請求項１１に記載の方法であって、前記イソシアネートモノマーが、１，３−ＢＩＣ及び１，４−ＢＩＣ、ビス−イソシアナト−メチル−ノルボルナン並びにＭＤＩ若しくはＴＤＩのオリゴマーから成る群から選択される、該方法。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか１項に記載の方法であって、前記触媒が、テトラブチルアンモニウムヒドロオキサイド及びＮ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−Ｎ−（２−ヒドロキシエチル)アンモニウムヒドロオキサイドから成る群から選択されることを特徴とする、該方法。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれか１項に記載の方法であって、用いられる前記触媒の量が、モノマー重量に対して、０．０１重量％〜０．５重量％であることを特徴とする、該方法。
【請求項１５】
請求項１〜１４のいずれか１項に記載の方法であって、ヘキサメチレンジイソシアネート三量体を調製するための方法であり、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）アンモニウム存在下で、１，６ヘキサメチレンジイソシアネートを転化する工程を含む、該方法。
【請求項１６】
請求項１〜１４のいずれか１項に記載の方法であって、ヘキサメチレンジイソシアネート三量体を調製するための方法であり、テトラブチルアンモニウムヒドロオキサイドの存在下で、１，６ヘキサメチレンジイソシアネートを転化する工程を含む、該方法。
【請求項１７】
請求項１〜１６のいずれか１項に記載の方法であって、前記イソシアネートモノマーが、３０ｐｐｍ超の加水分解性塩素を含む、該方法。
【請求項１８】
請求項１〜１７のいずれか１項に記載の方法であって、前述の転化工程が、６５℃〜１８０℃の温度で、維持される反応器中で行われる該方法。
【請求項１９】
請求項１〜１７のいずれか１項に記載の方法であって、前述の転化工程が、６５℃〜１３０℃の温度で、維持される反応器中で行われる該方法。
【請求項２０】
請求項１〜１７のいずれか１項に記載の方法であって、前述の転化工程が、８０℃〜１００℃の温度で、維持される反応器中で行われる該方法。
【請求項２１】
請求項１〜１７のいずれか１項に記載の方法であって、前述の転化工程が、９０℃〜９５℃の温度で、維持される反応器中で行われる該方法。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１３】
本発明は、イソシアネートのオリゴマー化の方法に関するものであって、触媒存在下でイソシアネートモノマーを、カルバメート基及び／又はアロファネート基を有するポリイソシアネートへ連続的に転化する工程を含み、前記転化工程が反応器中で行われ、前記反応器の比熱交換係数が、約２００ｋＷ／ｍ3／℃以上、及び好ましくは約５００ｋＷ／ｍ3／℃〜約４０００ｋＷ／ｍ3／℃である。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１５】
本発明の範囲で用いる反応器としては、比熱交換係数が約２００ｋＷ／ｍ3／℃〜約１４０００ｋＷ／ｍ3／℃であることが有利である。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２４】
「比熱交換係数」（ｓｐｅｃｉｆｉｃ  ｈｅａｔ  ｅｘｃｈａｎｇｅ  ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ）は、ＵＳ／Ｖで表される。Ｕは熱交換係数を表し、Ｓは反応器の表面積を表し、そして、Ｖは反応器の体積を表す。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６４】
実施例１：プレート反応器中の連続的試験
１−  反応器の特徴：
使用するプレート反応器は、ラボスケールのステンレス鋼反応器であり、２００ｍｌ／ｈ〜１０ｌ／ｈまでの流量を扱うことができる。３つのプレートから構成され、その構造（プレート中約２ｍｍカットの直径のスプライン）は、そこを通過して最適な熱移動特性を提供する流体の乱流を促進するためにデザインされる。この反応器に関しての特性は、５０００Ｗ／ｍ3／℃の熱交換係数Ｕで表される。前記係数Ｕは、流体として水を用いることによる上述した通りに測定する。直列に位置する３つのプレートが、全体として３７．０１ｃｍ3の容積、及び０．０７４ｍ2の交換表面積を持つ。従って、前記比熱交換係数（ＵＳ／Ｖ）は、８０２０ｋＷ／ｍ3／℃である。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８０】
１−  反応器の特性：
ジャケットガラス反応器は、内側直径が０．０８ｍ（８ｃｍ）である。この反応器に添加した試薬の容量は、約０．３ｌ（３００ｍｌ）であり、壁を含めた接触表面積が約０．０３ｍ2である。有機溶液に接触しているガラスの伝熱係数は、従来約１８０Ｗ．ｍ-2．℃-1である。従って、前記反応器の比熱交換係数（ＵＳ／Ｖ）は、約１８ｋＷ／ｍ3／℃である。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９０】
使用される前記反応器は、実施例２で用いたものと同一である。この反応器に添加した試薬の容量は、約０．８〜１l（１０００ｍｌ）であり、壁を含めた接触表面積が０．０４〜０．０５ｍ2である。有機溶液と接触しているガラスの伝熱係数は、従来約１８０Ｗ．ｍ-2．℃-1である。従って、反応器の比熱交換係数（ＵＳ／Ｖ）は、約８〜９ｋＷ／ｍ3／℃である。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９５】
本発明の範囲内として、ＨＤＩモノマー及び触媒を共投与することによって、短い滞留時間に関連するオリゴマー化に最適な割合で操作することが可能となり、加水分解性塩素の影響を消去することができる。従って、連続的反応器、そしてより特定的には上述した反応器の使用によって、原材料の質に対してより柔軟性を持たせることが可能となる。
本発明は一側面において以下の発明を包含する。
（発明１）
イソシアネートのオリゴマー化の方法であって、触媒存在下でイソシアネートモノマーを、カルバメート基及び／又はアロファネート基を有するポリイソシアネートへ連続的に転化する工程を含み、比熱交換係数が約２００ｋＷ／ｍ3／℃以上、及び好ましくは約５００ｋＷ／ｍ3／℃〜約４０００ｋＷ／ｍ3／℃である反応器中で前記転化工程が行われる、該方法。
（発明２）
発明１に記載の方法であって、前記触媒が、４級アンモニウムヒドロオキサイドである以下の式（Ｉ）から選択されることを特徴とする方法：
【化１】
2014205854.tif 000002
（ただし：
−Ｒ1は、飽和若しくは不飽和いずれかの１〜２０の炭素原子を有するアルキル基、６〜１２の炭素原子を有するアリール基、５〜１２の炭素原子を有するシクロアルキル基、又は窒素原子、酸素原子若しくは硫黄原子を含む５若しくはは６員環の複素環系を表し、
−Ｒ2、Ｒ3及びＲ4は、互いに独立して、飽和又は不飽和いずれかの１〜２０の炭素原子を有するアルキル基、６〜１２の炭素原子を有するアリール基を表し、前記Ｒ2、Ｒ3及びＲ4基は、任意で少なくとも１つのヒドロキシル基又は少なくとも１つのチオール基で置換されてもよい。）
（発明３）
発明１又は２に記載の方法であって、前記転化工程をプレート交換−反応器型の反応器、又は多管バッフル反応器中で行うことを特徴とする、該方法。
（発明４）
発明１〜３のいずれか１つに記載の方法であって、前記転化工程を反応器中１時間未満、好ましくは３０分未満、及びさらに好ましくは１０分未満、及び優先的には約３分間の滞留時間中に行うことを特徴とする、該方法。
（発明５）
発明１〜４のいずれか１つに記載の方法であって、前記イソシアネートモノマー及び前記触媒を反応器に同時に添加することを特徴とする、該方法。
（発明６）
発明１〜５のいずれか１つに記載の方法であって、前記イソシアネートモノマーが、脂肪族の、脂環式の、及び芳香族のイソシアネートから成る群から選択されることを特徴とする、該方法。
（発明７）
発明１〜６のいずれか１つに記載の方法であって、前記イソシアネートモノマーが、１，６−ヘキサメチレンジイソシアネート、１，１２−ドデカンジイソシアネート、シクロブタン−１，３−ジイソシアネート、シクロヘキサン−１，３及び／若しくは１，４−ジイソシアネート、１−イソシアナト−３，３，５−トリメチル−５−イソシアナトメチルシクロヘキサン、イソシアナトメチルオクチレン−ジイソシアネート、ジシクロヘキシル−メタン−４，４’−ジイソシアネート、トルエンジイソシアネート、メチレンビス−フェニルイソシアネート、２，２，４−トリメチル−１，６−ヘキサメチレンジイソシアネート、２，４−及び／若しくは２，６−ヘキサヒドロトルイレンジイソシアネート、２，４−及び／若しくは２，６−トルイレンジイソシアネート、ヘキサヒドロ−１，３及び／若しくは１，４−フェニレンジイソシアネート、２−メチル−ペンタメチレンジイソシアネート、１，３−及び／若しくは１，４−フェニレンジイソシアネート、テトラメチルキシリレンジイソシアネート、トリフェニルメタン−４，４’，４”−トリイソシアネート、リシンジイソシアネート、並びにリシンジ−若しくはリシントリ−イソシアネートのエステル、ジフェニルメタン−２，４’及び／若しくは４，４’−ジイソシアネート、ペルヒドロ２，４’−及び／若しくは４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、及び一般的には、芳香族アミノ前駆体若しくはペルヒドロゲネートカルバメート、ビス−イソシアナトメチルシクロ−ヘキサン、とりわけ１，３−ＢＩＣ及び１，４−ＢＩＣ、ビス−イソシアナト−メチル−ノルボルナン及びＭＤＩ若しくはＴＤＩのオリゴマーから成る群から選択されることを特徴とする、該方法。
（発明８）
発明１〜７のいずれか１つに記載の方法であって、前記触媒が、テトラブチルアンモニウムヒドロオキサイド及びＮ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−Ｎ−（２−ヒドロキシエチル)アンモニウムヒドロオキサイドから成る群から選択されることを特徴とする、該方法。
（発明９）
発明１〜８のいずれか１つに記載の方法であって、用いられる前記触媒の量が、モノマー重量に対して、約０．０１重量％〜約０．５重量％であることを特徴とする、該方法。
（発明１０）
発明１〜９のいずれか１つに記載の方法であって、ヘキサメチレンジイソシアネート三量体を調製するための方法であり、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリメチル−Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）アンモニウム存在下で、１，６ヘキサメチレンジイソシアネートを転化する工程を含む、該方法。
（発明１１）
発明１〜９のいずれか１つに記載の方法であって、ヘキサメチレンジイソシアネート三量体を調製するための方法であり、テトラブチルアンモニウムヒドロオキサイドの存在下で、１，６ヘキサメチレンジイソシアネートを転化する工程を含む、該方法。
（発明１２）
発明１〜１１のいずれか１つに記載の方法であって、前記イソシアネートモノマーが、３０ｐｐｍ超の加水分解性塩素を含む、該方法。