【事件の表示】
　特願２０１０−２８４８５６「シリコン試料の分析方法」拒絶査定不服審判事件〔平成２４年　７月１２日出願公開、特開２０１２−１３２７７９、請求項の数（６）〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　原査定を取り消す。
　本願の発明は、特許すべきものとする。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は、平成２２年１２月２１日の出願であって、平成２８年１月２０日付けで拒絶査定がされ、これに対し、平成２８年４月１１日に拒絶査定不服審判が請求され、同時に手続補正がされたものである。
第２　平成２８年４月１１日付けの手続補正（以下、「本件補正」という。）の適否
１　補正の内容
　本件補正は、特許請求の範囲および明細書についてするもので、
本件補正前の特許請求の範囲が、
「　【請求項１】
シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解すること、
上記分解後に得られるシリコンを含む溶液（ただし硫酸を含む溶液を除く）を加熱蒸発させること、ただし、液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止し、
上記液滴を回収し、該液滴中に含まれるドーパント元素を誘導結合プラズマ質量分析装置により分析すること、
を含み、
前記ドーパント元素はリンであり、かつ
前記１滴の液量は、１０μｌ以上３０μｌ以下の範囲であることを特徴とする、シリコン試料の分析方法。
　　【請求項２】
シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解すること、
上記分解後に得られるシリコンを含む溶液（ただし硫酸を含む溶液を除く）を加熱蒸発させること、ただし、液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止し、
上記液滴を回収し、該液滴中に含まれるドーパント元素を誘導結合プラズマ質量分析装置により分析すること、
を含み、
前記ドーパント元素はボロンであり、かつ
前記１滴の液量は、１０μｌ以上３０μｌ以下の範囲であることを特徴とする、シリコン試料の分析方法。
　　【請求項３】
シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解すること、
上記分解後に得られるシリコンを含む溶液（ただし硫酸を含む溶液を除く）を加熱蒸発させること、ただし、液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止し、
上記液滴を酸溶液中に取り込んだ後、該酸溶液（ただし硫酸を含む酸溶液を除く）を加熱蒸発させること、ただし、液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止し、
上記液滴を回収し、該液滴中に含まれるドーパント元素を誘導結合プラズマ質量分析装置により分析すること、
を含み、
前記ドーパント元素はリンであり、かつ
前記１滴の液量は、１０μｌ以上３０μｌ以下の範囲であることを特徴とする、シリコン試料の分析方法。
　　【請求項４】
シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解すること、
上記分解後に得られるシリコンを含む溶液（ただし硫酸を含む溶液を除く）を加熱蒸発させること、ただし、液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止し、
上記液滴を酸溶液中に取り込んだ後、該酸溶液（ただし硫酸を含む酸溶液を除く）を加熱蒸発させること、ただし、液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止し、
上記液滴を回収し、該液滴中に含まれるボロンおよびリンからなる群から選ばれるドーパント元素を誘導結合プラズマ質量分析装置により分析すること、
を含み、
前記ドーパント元素はボロンであり、かつ
前記１滴の液量は、１０μｌ以上３０μｌ以下の範囲であることを特徴とする、シリコン試料の分析方法。
　　【請求項５】
前記シリコン試料の分解を、液相エッチングにより行う、請求項１〜４のいずれか１項に記載のシリコン試料の分析方法。
　　【請求項６】
前記液相エッチングに用いるエッチング溶液は、弗化水素酸と硝酸との混酸である、請求項５に記載のシリコン試料の分析方法。
　　【請求項７】
前記シリコン試料の表面から深さ１μｍ以上の表層部を分解することにより、該表層部に含まれる前記ドーパント元素の分析を行う、請求項１〜６のいずれか１項に記載のシリコン試料の分析方法。
　　【請求項８】
前記シリコン試料全部を分解することより、該シリコン試料に含まれる前記ドーパント元素の分析を行う、請求項１〜６のいずれか１項に記載のシリコン試料の分析方法。」
であったところ、
本件補正により特許請求の範囲は、（下線は、補正箇所である。）
「　【請求項１】
シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解
（ただし硫酸を用いる分解を除く）
上記分解後に得られるシリコンを含む溶液（ただし硫酸を含む溶液を除く）を加熱蒸発させること、ただし、液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止し、
上記液滴を回収し、該液滴中に含まれるドーパント元素を誘導結合プラズマ質量分析装置により分析すること、
を含み、
前記ドーパント元素はリンであり、かつ
前記１滴の液量は、１０μｌ以上３０μｌ以下の範囲であることを特徴とする、シリコン試料の分析方法。
　　【請求項２】
シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解
（ただし硫酸を用いる分解を除く）
上記分解後に得られるシリコンを含む溶液（ただし硫酸を含む溶液を除く）を加熱蒸発させること、ただし、液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止し、
上記液滴を酸溶液中に取り込んだ後、該酸溶液（ただし硫酸を含む酸溶液を除く）を加熱蒸発させること、ただし、液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止し、
上記液滴を回収し、該液滴中に含まれるドーパント元素を誘導結合プラズマ質量分析装置により分析すること、
を含み、
前記ドーパント元素はリンであり、かつ
前記１滴の液量は、１０μｌ以上３０μｌ以下の範囲であることを特徴とする、シリコン試料の分析方法。
　　【請求項３】
前記シリコン試料の分解を、液相エッチングにより行う、請求項１または２に記載のシリコン試料の分析方法。
　　【請求項４】
前記液相エッチングに用いるエッチング溶液は、弗化水素酸と硝酸との混酸である、請求項３に記載のシリコン試料の分析方法。
　　【請求項５】
前記シリコン試料の表面から深さ１μｍ以上の表層部を分解することにより、該表層部に含まれる前記ドーパント元素の分析を行う、請求項１〜４のいずれか１項に記載のシリコン試料の分析方法。
　　【請求項６】
前記シリコン試料全部を分解することより、該シリコン試料に含まれる前記ドーパント元素の分析を行う、請求項１〜４のいずれか１項に記載のシリコン試料の分析方法。」
と補正された。
２　補正の適否
（１）本件補正を整理すると次のとおりである。
（補正事項１）
　補正前の請求項１の「シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解すること、」を、「シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解（ただし硫酸を用いる分解を除く）すること、」とすること。
（補正事項２）
　補正前の請求項３の「シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解すること、」を、「シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解（ただし硫酸を用いる分解を除く）すること、」とし、補正後の請求項２とすること。
（補正事項３）
　補正前の請求項２及び４を削除し、当該削除に対応して補正前の請求項５〜８の請求項番号を繰り上げ、それぞれ補正後の請求項３〜６とするとともに、それぞれ引用請求項の請求項番号を繰り上げること。
（２）以下、補正事項１〜４について検討する。
ア　補正事項１及び２について
　本件補正の補正事項１及び２は、補正前の請求項１及び３に記載された「上記分解後に得られるシリコンを含む溶液」が、「硫酸を含む溶液を除く」ものであり、「シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解する」ものも、当然「硫酸を用いる分解を除く」ものであるところ、補正後の請求項１及び２において、「シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解する」ものも、「硫酸を用いる分解を除く」ものであると、シリコン試料の表面を分解するものを明確にしたものであるから、特許法第１７条の２第５項第４号に掲げる明りょうでない記載の釈明を目的とするものに該当し、特許法第１７条の２第５項に規定する要件を満たしている。
　また、「上記分解後に得られるシリコンを含む溶液」が、「硫酸を含む溶液を除く」ものでること、及び、「シリコン試料を少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解する」ものが、「硫酸を用いる分解を除く」ものであることは、本願の願書に最初に添付された明細書（以下「当初明細書」という。また、本願の願書に最初に添付された明細書、特許請求の範囲又は図面をまとめて「当初明細書等」という。）に、シリコンを分解するための溶液として選択的に記載されている「硫酸」を除くとの補正であるから、当初明細書に記載されており、補正事項１は、当初明細書等のすべての記載を総合することにより導かれる技術的事項との関係において、新たな技術的事項を導入するものではない。
　したがって、補正事項１は、当初明細書等に記載した事項の範囲内においてなされたものであるから、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たしている。
イ　補正事項３について
　補正事項３は、請求項の削除を目的とするものに該当するから、特許法第１７条の２第５項に規定する要件を満たしている。
　また、補正事項３が、特許法第１７条の２第３項に規定する要件を満たすことは明らかである。
ウ　まとめ
　以上のとおりであるから、本件補正は、特許法第１７条の２第３項及び第５項に規定する要件を満たすものである。
　また、補正事項１〜３は、特許法第１７条の２第４項に規定する要件を満たすものである。
　したがって、本件補正は、特許法第１７条の２第３項ないし第５項の規定に適合する。
第３　本願発明
　本願の請求項１ないし６に係る発明は、平成２８年４月１１日付けの手続補正で補正された特許請求の範囲の請求項１ないし６に記載された事項により特定されるものであって、請求項１に係る発明（以下「本願発明」という。）は、上記「第２　１」の本件補正後の請求項１に記載されたとおりのものである。
第４　原査定の理由の概要
　この出願の請求項１ないし６に係る発明は、その出願前に日本国内又は外国において、頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基づいて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　　　　　　　　　　　　　　　記
引用例１.高橋　純一，ソーラー(太陽電池)グレードバルクシリコンのICP-MS分析，Agilent ICP-MS ジャーナル，日本，アジレント・テクノロジー株式会社，２００８年１０月，第36号，p2-3，[平成27年5月25日検索]，ＵＲＬ，http://www.chem-agilent.com/pdf/low_5989-9877JAJP.pdf
引用例２.特開２０００−２６６６５０号公報（周知技術を示す文献）
引用例３.特開２００１−２４２０５２号公報（周知技術を示す文献）
引用例４.特開２００４−１０９０７２号公報（周知技術を示す文献）
引用例５.特開平０７−０７２０５６号公報
引用例６.坂口　晃一，太陽電池用シリコンの不純物分析−ケミカルエッチングの応用−，東レリサーチセンター The TRC News，日本，東レリサーチセンター，２０１０年　５月，No.110(May.2010)，p10-13，[平成27年5月25日検索]，ＵＲＬhttp://www.toray-research.co.jp/new_bunseki/pdf/TRC110%2810-13%29.pdf
　引用例１（全文。特に、P２「分析上の課題」「サンプル前処理」参照）には、バルクシリコンの不純物管理目的でボロン(B)とリン(P)をICP-MS分析する際にはシリコンが分析干渉要因となるため、シリコン(Si）を除去するための前処理方法のいくつかについて記載されている。これらの前処理方法について、まず共通するのは、シリコンブロックから採取したシリコンの小片を、弗化水素酸と硝酸との混酸で溶解し、溶解後のシリコンを含む溶液を加熱蒸発させ、ほぼ乾燥させたのち、液滴を回収し、液滴中のボロン(B)またはリン(P)をICP-MSにより分析することである（引用例１のP２「サンプル前処理」参照）。
　そして、加熱蒸発後、完全に乾燥させると揮発性のボロンやその他の元素が十分に回収されないことから、サンプルの蒸発を厳密にモニタリングすることが重要であることも記載されている（引用例１のＰ３左上欄第１４行目〜２０行目参照）。そして、リンの低ppbレベルの高感度分析に際しては、加熱蒸発の際に硫酸を添加することが有効であるが、ボロンについては硫酸添加による高温での揮発を避けるため硫酸を添加しないことや、その他の元素についても硫酸を加えないで加熱蒸発させることが記載されている。
　つまり、引用例１には、少なくとも、１）低ppbレベルのリン分析には加熱蒸発の際に硫酸を加える前処理法と、２）ボロンやその他の元素について加熱蒸発の際に完全に乾燥させず（少し液滴を残す）かつ硫酸を加えない前処理法、の２通りが記載されていることが認められる。
　
　本願発明と、引用例１に記載の方法とを対比すると、以下の点で相違し、その余の点で一致する。
（相違点１）
　本願分析方法では「・・・液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止し、・・・、前記１滴の液量は、１０μｌ以上３０μｌ以下の範囲である」のに対し、引用文献１の分析方法では、ほぼ乾燥させて、すなわち完全には乾固させずにいくらか液滴を残した状態で加熱蒸発を停止していることが読み取れるが、どれだけの液量を残したかは不明である点。
（相違点２）
　本願分析方法では、分解後のシリコンを含む溶液には硫酸が含まれないことが特定されているものの、引用例１の分析方法では、そのような限定がされてない点。
　相違点１について、引用文献１には「ホウ素は揮発性の元素で、サンプル前処理中に容易に失われ」るため「Ｂの喪失を避けながら、Ｓｉを除去して」測定するメソッドが必要であり、「・・・マンニトールを添加すると溶液中のホウ素が安定化することが報告されていますが、マンニトールを添加しない、溶液の過加熱を回避する手法でも、許容範囲内の回収率が得られています。硫酸を添加しない場合は、サンプルの蒸発を厳密にモニタリングすることが重要です。完全に乾燥するまで蒸発させてしまうと、・・・十分に回収されません。」との記載があり、測定対象成分の回収率を上げるためにどれだけの液量を残存させるとするかは、当業者が適宜なし得る設計的事項にすぎず、１０μｌ以上３０μｌ以下の範囲の液量は単なる最適化にすぎない。
　相違点２について、請求人は、引用例１には、「回収率テスト」欄に、「リンを測定する際には、…（中略）…硫酸の添加が効果的です」とあり、３頁の同欄には「回収率テストの結果から、硫酸を添加すれば、…（中略）…固体中に低ｐｐｂレベルで存在するリンを測定することが可能になります。」とあり、引用例１に記載の発明は、リンの分析において、硫酸の使用を必須にしているから、かかる引用例１に記載の発明を、分解後のシリコンを含む溶液や酸溶液が硫酸を含まないように改変するは、当業者が到底なし得ることでは無い旨主張している。
　引用例１記載の方法の趣旨からいえば、リンの分析に際し加熱濃縮時の硫酸の添加は必須の構成要件ではなく、低ppbレベルの高感度分析の際に有効であることが記載されているにすぎないから、リンの分析において、硫酸の使用が必須であるとはいえないから、請求人の主張は採用できない。
第５　当審の判断
１　引用例１に記載の事項及び引用例１に記載された発明
　原査定で引用された引用例１には、以下の記載がある。（以下、下線は当審にて付与した。）
（１）「
現在の業界基準では、シリコン中の不純物濃度を固体換算して10 ppb 未満に抑えることが求められています。ホウ素とリンは特に重要な元素ですが、ICP-MS で分析するのは困難です。
ホウ素は揮発性の元素で、サンプル前処理中に容易に失われます。そのため、B の喪失を避けながら、Si を除去してP を測定するための新メソッドが必要不可欠です。
（２）「
２通りのサンプル処理が必要です。まずホウ素を除くすべての元素を分析するための前処理、そしてホウ素用に若干修正した手順です。まず、サンプル表面をフッ化水素酸で洗浄します。その後、サンプル小片をフッ化水素酸／硝酸に溶解します。ホウ素分析用に調製したもの以外のサンプルには、少量の硫酸を加えます（加熱すると、硫酸のために液温は上昇し、Siは除去できますが同時に、揮発性のホウ素が失われてしまいます）。サンプル溶液を加熱してほぼ乾燥させたのち、0.5%（w/w）硝酸に溶解します。
（３）「
13 種類のポリシリコンブロックサンプルをICP-MSで分析しました。
（４）「シリコンをフッ化水素酸／硝酸に溶解すると、加熱後でも大量のシリコンが溶液中に残ります。通常、質量31 のリンの測定は、ヘリウムコリジョンモードで行います。しかし、溶液中にSi が存在すると、31P に干渉する30SiH がプラズマ中で生じます。14N16OH も質量31 に重なります。P の測定手法としては、ほかに質量47 のPO 多原子イオンを測定する方法があります。このイオンは、クールプラズマで検出できます。この場合、P のバックグラウンド相当濃度（BEC）は20 ppt と、極めて低くなります。T i は質量47 の同位体を有しますが、クールプラズマではイオン化されません。そのため、PO にスペクトルの干渉は生じません。逆に、PO は高温プラズマでは生成率が極めて低いため、T i はホットプラズマのヘリウムコリジョンモードを用いて測定できます。このように、測定モードを組み合わせれば、PO とT i の両方を同時に測定することが可能です。注意しなければならないのは、溶液中にHF とともにSi が残っていると、28Si19F が生じて31P16O に干渉することです。
使用する測定モードにかかわらず、リンを測定する際には、サンプル溶液からSi を完全に除去することが必要です。それには硫酸の添加が効果的です。
回収率テストの結果から、硫酸を添加すれば、高温での蒸発によりシリコンマトリックスを完全に除去できるとわかります（ホウ素も同様）。これにより、固体中に低ppb レベルで存在するリンを測定することが可能になります。
（５）上記（１）ないし（４）の記載を踏まえると、引用例から以下の点が理解される。
ア　上記（１）より、シリコン中のリンをICP-MSで分析するための方法である点が理解される。
イ　上記（２）より、サンプル小片をフッ化水素酸／硝酸に溶解する点、ホウ酸分析用に調整したもの以外のサンプルには、少量の硫酸を加えることから、リンを分析する場合には、サンプル小片を少量の硫酸を加えたフッ化水素酸／硝酸に溶解する点が理解される。
ウ　上記（３）より、サンプル溶液を加熱してほぼ乾燥させる点が理解される。
エ　上記（４）の「ポリシリコンブロックサンプル」は、（２）のサンプル前処理にて処理され、ICP-MSで分析されるから、上記ウのサンプル溶液を加熱してほぼ乾燥させたものが、ICP-MSで分析される点が理解される。
オ　上記アないしエを総合すると、引用例１には、次の発明（以下、「引用発明１」という。）が記載されていると認められる。
「シリコン中のリンをICP-MSで分析するための方法であって、
サンプル小片を少量の硫酸を加えたフッ化水素酸／硝酸に溶解し、
サンプル溶液を加熱してほぼ乾燥させ
このほぼ乾燥させたものを、ICP-MSで分析する方法。」
２　対比
　本願発明と引用発明１とを対比する。
（１）引用発明１の「サンプル小片」は、シリコン中のリンを分析するためのものであるから、本願発明の「シリコン試料」に相当する。
（２）引用発明１の「サンプル小片」を「溶解」することは、本願発明の「シリコン試料を」「分解すること」に相当する。
（３）引用発明１の「サンプル溶液」は、「サンプル小片」を「溶解」した溶液であり、引用発明１の「ほぼ乾燥させ」ることと、本願発明の「液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止」することとは、「シリコン試料」が完全に乾固する寸前に加熱を停止する点で共通している。
（４）引用発明の「ICP-MS」は、本願発明の「誘導結合プラズマ質量分析装置」に相当する。引用発明の「リン」は、ドーパント元素であることは明らかである。また、引用発明１の「サンプル溶液を加熱してほぼ乾燥させ」ることによって残ったものは、本願発明の「液滴」に相当するといえる。そうすると、引用発明の「シリコン中のリンをICP-MSで分析する」ことは、本願発明の「上記液滴を回収し、該液滴中に含まれるドーパント元素を誘導結合プラズマ質量分析装置により分析すること」に相当するといえる。
　以上のことから、両発明は、
「シリコン試料を分解すること、
上記分解後に得られるシリコンを含む溶液を加熱蒸発させること、ただし、シリコン試料が完全に乾固する寸前に加熱を停止し、
上記液滴を回収し、該液滴中に含まれるドーパント元素を誘導結合プラズマ質量分析装置により分析すること、
を含み、
前記ドーパント元素はリンであることを特徴とする、シリコン試料の分析方法。」
　で一致し、以下の点で相違する。
（相違点１）
　本願発明の「シリコン試料」は、少なくとも表面から深さ１μｍ以上分解しているのに対し、引用発明１の「サンプル小片」は、どの程度溶解しているか不明な点。
（相違点２）
　本願発明のシリコン試料を分解する溶液は硫酸を含んでいないのに対し、引用発明１は、硫酸を含んでいる点。
（相違点３）
　本願発明は、加熱蒸発を、液滴が１滴残留している状態で加熱蒸発を停止し、該１滴の液量が、１０μｌ以上３０μｌ以下の範囲であるのに対し、引用発明１は、ほぼ乾燥した状態で加熱蒸発を停止しており、ほぼ乾燥した状態がどのような状態であるのか具体的に記載されていない点。
３　判断
（１）相違点２について
　シリコン試料を分解する際に、硫酸を使用しない方法は、引用例３ないし５に記載されている。しかしながら、引用例１には、「使用する測定モードにかかわらず、リンを測定する際には、サンプル溶液からSi を完全に除去することが必要です。それには硫酸の添加が効果的です。・・・回収率テストの結果から、硫酸を添加すれば、高温での蒸発によりシリコンマトリックスを完全に除去できるとわかります（ホウ素も同様）。これにより、固体中に低ppb レベルで存在するリンを測定することが可能になります。」（上記第５　１（４）参照）と記載されており、サンプル溶液中の「リン」を測定する際に、硫酸を添加することが効果的であるという引用発明１に、硫酸を使用しない方法を適用することの動機付けがあるとはいえないから、引用発明１より、本願発明の相違点２における発明特定事項を導き出すことはできない。
　そうすると、本願発明は、相違点１や相違点３を検討するまでもなく、引用発明１や、引用例２ないし６に記載された発明から容易に想到できたものであるとはいえない。
４　小括
　したがって、本願発明は、当業者が引用発明１や、引用例２ないし６に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものとはいえない。
　本願の請求項２〜６に係る発明についても、本願発明をさらに限定したものであるので、本願発明と同様に、当業者が引用発明１や、引用例２ないし６に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものとはいえない。
　そうすると、原査定の理由によって本願を拒絶することはできない。
第６　むすび
　以上のとおり、本願の請求項１〜６に係る発明は、当業者が引用発明１や、引用例２ないし６に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものではないから、原査定の理由によっては、本願を拒絶することはできない。
　また、他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり審決する。