【手続補正書】
【提出日】平成28年1月29日(2016.1.29)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
無機複合酸化物微粒子を、下記一般式（１）で表される有機ケイ素化合物Ａまたはその部分加水分解物と、下記一般式（２）で表され、１気圧状態での沸点が１２０℃以下である有機ケイ素化合物Ｂまたはその部分加水分解物で表面改質して得られ、炭素原子の含有量が２〜１０重量％である表面改質無機複合酸化物微粒子。
Ｓｉ（ＯＲ1）4-n（ＯＨ）n      ・・・（１）
Ｒ23Ｓｉ（ＯＲ3）              ・・・（２）
（式中、Ｒ1は炭素数１〜４の非置換のまたは置換された炭化水素基であって、互いに同一であっても異なっていてもよく、ｎは、０〜３の整数である。
Ｒ2は炭素数１〜２の非置換のもしくは置換された炭化水素基であり、互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｒ3は水素原子または炭素数１〜３の非置換のもしくは置換された炭化水素基である。）
【請求項２】
無機複合酸化物微粒子の表面を、下記一般式（１）で表される有機ケイ素化合物Ａまたはその部分加水分解物と、下記一般式（２）で表され、１気圧状態での沸点が１２０℃以下である有機ケイ素化合物Ｂまたはその部分加水分解物で被覆してなり、炭素原子の含有量が２〜１０重量％である表面改質無機複合酸化物微粒子。
Ｓｉ（ＯＲ1）4-n（ＯＨ）n      ・・・（１）
Ｒ23Ｓｉ（ＯＲ3）              ・・・（２）
（式中、Ｒ1は炭素数１〜４の非置換のまたは置換された炭化水素基であって、互いに同一であっても異なっていてもよく、ｎは、０〜３の整数である。
Ｒ2は炭素数１〜２の非置換のもしくは置換された炭化水素基であり、互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｒ3は水素原子または炭素数１〜３の非置換のもしくは置換された炭化水素基である。）
【請求項３】
前記無機複合酸化物微粒子がコアシェル構造を有することを特徴とする請求項１または２に記載の表面改質無機複合酸化物微粒子。
【請求項４】
前記無機複合酸化物微粒子が、
（１）チタニウム、ジルコニウム、ニオブ、セリウムおよび亜鉛からなる群から選ばれる少なくとも１種の金属元素とケイ素とを含む無機複合酸化物であることを特徴とするコア粒子、および
（２）該コア粒子を被覆する、ジルコニウム、アルミニウムおよびアンチモンからなる群から選ばれる少なくとも１種の金属元素および／またはケイ素を含む酸化物からなるシェル層
から構成されることを特徴とする請求項３に記載の表面改質無機複合酸化物微粒子。
【請求項５】
前記コア粒子を構成する金属元素として、さらにスズ、タングステン、アンチモンおよびインジウムからなる群から選ばれる少なくとも１種の金属元素を含むことを特徴とする請求項３または４に記載の表面改質無機複合酸化物微粒子。
【請求項６】
前記無機複合酸化物微粒子が、チタニウム、ジルコニウム、ニオブ、セリウム、アルミニウム、アンチモン、スズ、タングステン、インジウムおよび亜鉛からなる群から選ばれる少なくとも１種の金属元素とケイ素とを含む複合酸化物微粒子、または少なくとも２種の前記金属元素を含む複合酸化物微粒子であることを特徴とする請求項１または２に記載の表面改質無機複合酸化物微粒子。
【請求項７】
前記無機複合酸化物微粒子が５〜２００ｎｍの平均粒子径を有することを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の表面改質無機複合酸化物微粒子。
【請求項８】
前記有機ケイ素化合物Ａまたはその部分加水分解物の重量をＭAと表し、前記有機ケイ素化合物Ｂまたはその部分加水分解物の重量をＭBと表し、前記無機複合酸化物微粒子の重量をＭ1と表すと、重量比（ＭA＋ＭB）／Ｍ1が０．４〜２．０の範囲にあることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の表面改質無機複合酸化物微粒子。
【請求項９】
前記有機ケイ素化合物Ａまたはその部分加水分解物の、前記無機複合酸化物微粒子の表面積当りの添加量が０．５〜６．０ｍｇ／ｍ2の範囲にあり、前記有機ケイ素化合物Ｂまたはその部分加水分解物の、前記無機複合酸化物微粒子の表面積当りの添加量が１．５〜４．５ｍｇ／ｍ2の範囲にあることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の表面改質無機複合酸化物微粒子。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれかに記載の表面改質無機複合酸化物微粒子および分散媒を含むことを特徴する表面改質無機複合酸化物微粒子分散液。
【請求項１１】
前記分散媒が、有機溶媒または有機溶媒および水であることを特徴とする請求項１０に記載の表面改質無機複合酸化物微粒子を含む有機溶媒分散液。
【請求項１２】
請求項１または２に記載の表面改質無機複合酸化物微粒子の製造方法であって、
（１）前記無機複合酸化物微粒子の水分散液を準備する工程、
（２）前記水分散液に前記有機ケイ素化合物Ａまたはその部分加水分解物を添加して前記無機複合酸化物微粒子を表面改質する工程、
（３）前記工程（２）で得られた分散液に含まれる水を有機溶媒に置換する工程、
（４）前記工程（３）で得られた有機溶媒分散液に、前記有機ケイ素化合物Ｂまたはその部分加水分解物を添加して前記無機複合酸化物微粒子をさらに表面改質する工程、
（５）前記工程（４）で得られた有機溶媒分散液から前記有機溶媒を除去する工程
を含むことを特徴とする表面改質無機複合酸化物微粒子の製造方法。
【請求項１３】
前記工程（４）において、前記有機ケイ素化合物Ｂまたはその部分加水分解物を添加して前記無機複合酸化物微粒子を表面改質する操作を１〜１０回繰り返し行うことを特徴とする請求項１２に記載の表面改質無機複合酸化物微粒子の製造方法。
【請求項１４】
前記工程（５）で得られた表面改質無機複合酸化物微粒子に前記有機ケイ素化合物Ｂまたはその部分加水分解物を添加して前記微粒子をさらに表面修飾する工程（６）を含むことを特徴とする、請求項１２または１３に記載の表面改質無機複合酸化物微粒子の製造方法。
【請求項１５】
前記無機複合酸化物微粒子の重量をＭ1と表し、前記有機ケイ素化合物Ａまたはその部分加水分解物の重量をＭAと表し、前記有機ケイ素化合物Ｂまたはその部分加水分解物の重量をＭBと表すと、（ＭA＋ＭB）／Ｍ1の値が０．４〜２．０の範囲にあることを特徴とする請求項１２〜１４のいずれかに記載の表面改質無機複合酸化物微粒子の製造方法。
【請求項１６】
前記有機ケイ素化合物Ａまたはその部分加水分解物の、前記無機複合酸化物微粒子の表面積当りの添加量が０．５〜６．０ｍｇ／ｍ2の範囲にあり、前記有機ケイ素化合物Ｂまたはその部分加水分解物の、前記無機複合酸化物微粒子の表面積当りの添加量が１．５〜４．５ｍｇ／ｍ2の範囲にあることを特徴とする請求項１２〜１５のいずれかに記載の表面改質無機複合酸化物微粒子の製造方法。
【請求項１７】
請求項１〜９のいずれかに記載の表面改質無機酸化物微粒子を含む有機溶媒分散液からなる光学基材用塗布液。
【請求項１８】
ハードコート層膜形成用塗布液であることを特徴とする請求項１７に記載の光学基材用塗布液。
【請求項１９】
プライマー層膜形成用塗布液であることを特徴とする請求項１７に記載の光学基材用塗布液。
【請求項２０】
前記光学基材が、プラスチックレンズであることを特徴とする請求項１７〜１９のいずれかに記載の光学基材用塗布液。
【請求項２１】
請求項１〜９のいずれかに記載の表面改質無機複合酸化物微粒子を含む塗膜。
【請求項２２】
プラスチック基材と、基材上に形成された請求項１〜９のいずれかに記載の表面改質無機複合酸化物微粒子を含むプライマー層および／またはハードコート層である塗膜とを有することを特徴とする塗膜付基材。
【請求項２３】
前記ハードコート層およびプライマー層のそれぞれが、１００体積部の前記表面改質無機酸化物微粒子および２００〜１０００体積部のマトリックス成分を含有することを特徴とする請求項２２に記載の塗膜付基材。
【請求項２４】
前記ハードコート層を有し、前記ハードコート層の前記プラスチック基材側とは反対側の面上に反射防止膜を有することを特徴とする請求項２２または２３に記載の塗膜付基材。