(57)【要約】【課題】  天然に存在する蚊やボウフラの駆除成分を主な有効成分として使用し、人体や生物環境への影響が疑われている資材を使用しないヒトに対して安全な蚊、又はボウフラ駆除用組成物の提供。【解決手段】有効量のカタバミ科植物抽出物を主な有効成分とする蚊、又はボウフラ駆除用組成物を提供。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
カタバミ科植物の抽出物を主成分としたことを特徴とする蚊又はボウフラ駆除用組成物。
【請求項２】
蚊ボウフラが、ハマダラカ、コガタアカイエカ、ヤブカ、ナガハシカのいずれかの蚊の種属から選択されることを特徴とする請求項１に記載の蚊、又はボウフラ駆除用組成物。
【請求項３】
カタバミ科植物が、少なくとも１以上のコミヤマカタバミ、コミヤマカタバミ、アマミカタバミ、イモカタバミ、ハナカタバミ、アカカタバミ、カタバミ、ムラサキカタバミ、エゾタチカタバミ、ミヤマカタバミ、オオヤマカタバミ、オッタチカタバミから選択されることを特徴とする請求項１〜２に記載の蚊またはボウフラ駆除用組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】    本発明は、天然植物より抽出した成分を有効成分とする蚊、又はボウフラ駆除用組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】  現在、蚊、及びボウフラ、オニボウフラなどの害虫を駆除する薬物として、除虫菊の成分を改変したピレスロイド系殺虫剤が溶剤、噴霧剤として用いられ、開発途上国ではピレスロイド系殺虫剤を練り込んだ蚊帳をＷＨＯが採用して、普及に努めている。【０００３】  また、有機リン酸系殺虫剤は、ピレスロイド系殺虫剤と比べて、毒性が高いため防除業者用として特定の閉鎖空間でのみ使用されている。ＤＥＥＴ（ディート：Ｎ，Ｎ−ジエチル３−メチルベンズアミド）は昆虫などの忌避剤（虫除け剤）として、蚊を含む虫除けスプレーとして、或いは特殊加工の衣服等に染み込ませて用いられているが、ヒトによってはアレルギーや肌荒れを起こすことがあり、動物実験で連続大量投与により神経毒が見られたとの報告もある（非特許文献１）。
ＤＤＴ（ジクロロジフェニルトリクロロエタン：Ｄｉｃｈｌｏｒｏ−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−ｔｒｉｃｈｌｏｒｏｅｔｈａｎｅ）は、除虫菊に代わって使用されていたが有機塩素系殺虫剤・農薬であるが、残留農薬となったＤＤＴが環境や人体への影響が問題視され、日本においては農薬登録が失効し、南アジアなどマラリアなどによる被害が遥かに大きい地域で限定的に用いられている。【０００４】  近年、天然物を利用したものとして、ヒノキチオイル、ヒバオイル、ユーカリオイル、シトロネラ油、ビャクダンオイル等の植物から抽出した精油と除虫菊エキスとからなる人体や環境への影響が懸念される成分を使用しない害虫駆除用エアゾールとして開発されている（特許文献１）。【０００５】  その他、蚊やボウフラの駆除として、トンボの幼虫であるヤゴ、メダカやカダヤシによるボウフラの捕食による生物による駆除も行われている。また、屋外の池などには、フナなどの魚を生息させてボウフラを補食させる試みも行われている。
物理的に蚊を避ける方法としては、蚊帳や網戸が昔から用いられており、ボウフラに対して、ボウフラ駆除器（特許文献２）、超音波によるボウフラ駆除装置（特許文献３）など開発されているが物理的防除や生物的防除だけでは、その効果には限界がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００６−２５７０５０号公報
【特許文献２】特開２００９−０９５３２６号公報
【特許文献３】特開２００７−２２８８２６号公報
【特許文献４】特開２００３−０５５２４４号公報
【特許文献５】特開２００７−１２６３６７号公報
【非特許文献１】Ａｂｄｅｌ−Ｒａｈｍａｎ，ｅｔ  ａｌ．，Ｊ．Ｔｏｘｉｃｏｌ．Ｅｎｖｉｒｏｎ．Ｈｅａｌｔｈ．Ａ（２００４）６７（４）：３３１−３５６
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】  本発明は、天然に存在する蚊やボウフラの駆除成分を主な有効成分として使用し、人体や生物環境への影響が疑われている資材を使用しないヒトに対して安全な蚊、又はボウフラ駆除用組成物を提供することに関する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】  本発明は、所望の天然物に由来する人体や生物環境への影響の懸念のない蚊やボウフラの駆除作用を有する有効量のカタバミ科植物抽出物を主な有効成分とする蚊、又はボウフラ駆除用組成物を提供することに関する。
【発明を実施するための形態】
【０００９】  本発明は、下記のカタバミ科植物抽出物を主な有効成分とする蚊、又はボウフラ駆除用組成物を提供する。
即ち、本発明は、項１．カタバミ科植物の抽出物を主成分としたことを特徴とする蚊、又はボウフラ駆除用組成物、
項２．蚊、又はボウフラが、ハマダラカ、コガタアカイエカ、ヤブカ、ナガハシカのいずれかの蚊の種属から選択されることを特徴とする項１に記載の蚊、又はボウフラ駆除用組成物、
項３．カタバミ科植物が、少なくとも１以上のコミヤマカタバミ、コミヤマカタバミ、アマミカタバミ、イモカタバミ、ハナカタバミ、アカカタバミ、カタバミ、ムラサキカタバミ、エゾタチカタバミ、ミヤマカタバミ、オオヤマカタバミ、オッタチカタバミから選択されることを特徴とする項１又は２に記載の蚊またはボウフラ駆除用組成物、及び
項４．項１〜項３のカタバミ科植物の抽出物とピレスロイド類が配合された蚊、又はボウフラ駆除用混合組成物を提供する。
【００１０】  この発明の蚊、又はボウフラ駆除用組成物（以下、『ボウフラ駆除用組成物』）という）の主な有効成分として使用されるカタバミ科植物抽出物は、カタバミ科植物から公知の抽出手段で取得できる。抽出対象となるカタバミ科植物は、多年生草本で世界中の路傍などに自生し、春から秋にかけて小さな五弁花を咲かせる双子葉植物で、カタバミ属（Ｏｘａｌｉｓ）を始め、オサバフウロ属（Ｂｉｏｐｈｙｔｕｍ）、ゴレンシ属（Ａｖｅｒｒｈｏａ）等、８属南アメリカやアフリカ等、熱帯を中心に約９３０種が知られている。花の美しいものは園芸用に栽培され、多くは学名カナ読みでオキザリスと呼ばれており、日本でカタバミ科はカタバミ属に属しているコミヤマカタバミ（Ｏ．ａｃｅｔｏｓｅｌｌａ）、コミヤマカタバミ（Ｏ．ａｃｅｔｏｓｅｌｌａ）、アマミカタバミ（Ｏ．ａｍａｍｉｎａ）、イモカタバミ（Ｏ．ａｒｔｉｃｕｌａｔａまたはＯ．ｒｕｂｒａ）、ハナカタバミ（Ｏ．ｂｏｗｌｅａｎａ）、アカカタバミ（Ｏ．ｃｏｒｎｉｃｕｌａｔａ  ｆ．ｒｕｂｒｉｆｏｌｌａ）、カタバミ（Ｏ．ｃｏｒｎｉｃｕｌａｔａ）、ムラサキカタバミ（Ｏ．ｃｏｒｙｍｂｏｓａ）、エゾタチカタバミ（Ｏ．ｆｏｎｔａｎａ）、ミヤマカタバミ（Ｏ．ｇｒｉｆｆｔｈｉｉ）、オオヤマカタバミ（Ｏ．ｏｂｔｒｉａｎｇｕｌａｔａ）、オッタチカタバミ（Ｏ．ｓｔｒｉｃｔａ）、等が日本で分布していることが知られている。
【００１１】  カタバミ科植物は、その絞り汁を寄生性皮膚病の治療に塗布し、煎汁を淋病や利尿に服用し、痔疾、眼の疾患、腎臓病、浮腫、下痢、糖尿病に薬効があることが知られている。
また、特許文献４には、カタバミ科のゴレンシ抽出物及び／または月桃抽出物を含有する成分は、ヒアルロン酸産生促進作用を有し、ヒトの皮膚老化防止、関節炎等の予防及び治療などに有効であることが報告されている。
さらに特許文献５には、カタバミ科のムラサキカタバミがチロシナーゼ活性阻害作用を有し、日焼け後の色素沈着、しみ、そばかす、肝斑等の淡色化、美白に優れた効果を有し、美白剤として使用できることが報告されている。
〔カタバミ科植物の抽出方法〕
【００１２】  本発明の組成物に含まれるカタバミ科植物抽出物を得る方法の一つの実施態様を示すと、上述したようにカタバミ科植物の例えば全草をそのまま、或いは全草を乾燥したもの、又は全草を蒸気で蒸した後、乾燥したものに対して、常温又は加温下に、溶媒を添加して抽出する。抽出方法としては例えば、浸漬して静置、またはソックスレー抽出器等の抽出器具を用いて抽出物を得ることもできる。
【００１３】  抽出に使用される溶媒の例としては、水、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール、プロパンジオール、ブタンジオール、グリセリン等のアルコール類、並びにこれらの含水物、アセトン、エチルメチルケトン、クロロホルム、塩化メチレン及び酢酸エチル、並びにそれらの含水物を用いてもよい。また、上記溶媒を二種以上含む混合物であってもよい。溶媒の添加量は、例えば用いる植物の合計乾燥重量１ｋｇに対して１Ｌ〜１００Ｌ程度使用することができる。
抽出時の温度は、通常、室温〜沸点程度で行うことができる。また、抽出時間は、温度や溶媒にもよるが、室温〜沸点程度で抽出を行う場合には、１〜３００時間程度の範囲にわたって行うことができる。
【００１４】  抽出液は必要により溶媒を留去濃縮して濃縮物または固形物（乾燥物）としてもよい。濃縮物として使用する場合、濃度を調整した後そのまま用いてもよい。また、抽出物は、脱色、不要物除去のため活性炭処理、ＨＰ２０等の樹脂処理、低温放置、瀘過等の処理を施してから用いてもよい。さらに当該抽出物を適当な分離手段、例えばゲル瀘過法やシリカゲルカラムクロマト法、又は逆相若しくは順相の高速液体クロマト法により活性の高い画分を分画して用いることもできる。本発明においてカタバミ科植物抽出物にはこのような分画物も含むものとする。得られた抽出物はそのまま、あるいは濃縮物または固形物（例えば粉末）としてもよい。また使用目的に応じて他の成分を混合してもよい。
【００１５】  本発明のボウフラ駆除用組成物は上記植物抽出物を含むものであるが、上記植物は単独で用いた植物抽出物であっても、あるいは混合して用いた植物抽出物であっても良い。
【００１６】  本発明に用いられるカタバミ科のカタバミは、全草を用いるのが好ましいが、他の部位を用いることもできる。
【００１７】  本発明のボウフラ駆除用組成物は、各植物は自生あるいは栽培何れで得られたものでも使用でき、また、上記植物抽出物はカタバミ科同属の２種以上を混合して用いてもよい。
【００１８】  本発明のボウフラ駆除用組成物は、カタバミ科植物のカタバミ、コミヤマカタバミ、コミヤマカタバミ、アマミカタバミ、イモカタバミ、ハナカタバミ、アカカタバミ、カタバミ、ムラサキカタバミ、エゾタチカタバミ、ミヤマカタバミ、オオヤマカタバミ、オッタチカタバミからなる群より選択される１種又は２種以上の植物の抽出物を含むものであるが、好ましくは実質的に上記植物抽出物のみからなるものである。
〔ボウフラ駆除用組成物〕
【００１９】  本発明のカタバミ科植物抽出物を含むボウフラ駆除用組成物の駆除の対象となる蚊又はボウフラとしては、ハマダラカ、コガタアカイエカ、ヤブカ、ナガハシカ等を例示できる。本発明のボウフラ駆除用組成物の駆除対象には、ボウフラが、更に成長したオニボウフラも本発明のボウフラ駆除用組成物の駆除対象とすることが出来る。
【００２０】  本発明のカタバミ科植物抽出物を含むボウフラ駆除用組成物は、いずれの形態であってもよく、抽出液原液、抽出原液を水等で希釈した水溶液等の溶液、または粉末、エアゾール剤等の形態であってもよい。
カタバミ科植物抽出物は、抽出液、または抽出物を水等で希釈または溶解した液状物として、または、粉末等の固形物、或いはエアゾール溶液中に溶解した組成物に添加してもよい。
【００２１】  組成物の投与経路は、様々な経路が可能であるが、蚊又はボウフラ（オニボウフラを含む）が生息していると思われる側溝、溝、水槽、ため池などに対して直接液状物を散布するか、希釈投与することが、投与も簡単であり、好ましい。本発明のカタバミ科植物抽出物を含むボウフラ駆除用組成物は、１回又は、複数回、１日又は数日、数週間の期間をおいて、その場の状況に応じた適当量の濃度のカタバミ科植物抽出物を投与することができる。
【００２２】  本発明の組成物中におけるカタバミ科植物抽出物の含有量は、乾燥固形分重量として、０．００１〜１００重量％程度、好ましくは、０．０１〜１００重量％程度、含まれることが好ましい。ただし、活性の高い分画物を用いる場合にはその活性に応じた量を用いることができる。また、下記に示す一回当たりの投与量と投与回数との関係により適宜決定することができる。
【００２３】  本発明のボウフラ駆除用組成物の製造においては、このカタバミ科植物の全修、又は葉、茎、果実、根などいずれの部位も使用でき、全草または一部分以上の部位からの抽出物を必須成分とするが、より望ましくは葉を出発原料とすると有効成分が効率よく抽出されるので好ましい。上記抽出原料を乾燥状態、あるいは非乾燥状態で必要に応じて細断し、溶剤又は水蒸気蒸留にて抽出をおこなう。
【００２４】  また抽出方法としては特に上記のものに限定はされず、常法に従って他の方法でも行うことができる。すなわち抽出溶媒中に出発原料を室温又は加温下で浸漬させ、その後、抽出液から溶媒を留去して抽出物を得る。室温で浸漬する場合は１〜１２０時間程度、最も好ましくは約２４時間、また加温抽出を行う場合は溶媒を４０〜７０℃、最も好ましくは約６０℃に加温して１〜１０時間、最も好ましくは約３時間行う。抽出後、抽出液を減圧濃縮して溶媒を留去した後、必要により洗浄を行ってもよい。洗浄には水や温水或いは水蒸気を用いることができる。水や温水による洗浄を行う場合は、抽出物に対して０．１〜５０倍重量、より具体的には１〜３０倍重量、最も好ましくは約２倍、の水又は温水を使用する。水蒸気を用いる場合はその留出液量が０．１〜５０倍重量、最も好ましくは約２倍重量となる範囲で洗浄を行ってもよい。
【００２５】  本発明のボウフラ駆除組成物の主な有効成分である上記カタバミ科の植物抽出物の配合量は、ボウフラ駆除組成物全量中、乾燥物として０．００１〜５０．０重量％、好ましくは０．０１〜１０．０重量％である。
【００２６】  上述の方法によりカタバミ科植物抽出物から有効成分を回収し、これらのうち少なくとも１種以上の有効成分を必須成分として常法によりボウフラ駆除組成物が調製される。上記有効成分の配合量としては特に限定されず用途により広範囲の中で選択できる。すなわち使用目的と製造の形態により異なるが、０．０００１〜１００重量％の範囲で配合されうる。例えば蚊又はボウフラ（オニボウフラを含む）が生息していると思われる側溝、溝、水槽、ため池などに対して直接噴霧する製剤にあっては０．０００１〜１０％、好ましくは０．００１〜１％、最も好ましくは約０．００２〜０．１％、水で薄めた後、蚊又はボウフラ（オニボウフラを含む）が生息していると思われる側溝、溝、水槽、ため池などに対して散布する濃厚製剤では０．０１〜１００％、好ましくは０．１〜３０％程度が例示できる。
【００２７】  本発明のボウフラ駆除用組成物は、さらにカタバミ科植物の抽出物と蚊取り線香中が配合されているアレスリンなどのピレスロイド系成分からなる混合組成物であってもよい。蚊取り線香中が配合されているピレスロイド系成分は、天然に存在する植物である除虫菊から抽出されたピレトリンでもよく、蚊取り線香中が配合されているアレスリンを代表として、ピレトリン、フタルスリン、フラメトリン、プラメトリン、レスメトリン、シラフルオフェン、シネリン、及びジャスモリン等のピレスロイド系成分を含有しているものであればよい。
本発明のカタバミ科植物の抽出物とアレスリンなどのピレスロイド系成分が配合されている混合組成物（以下、『ボウフラ駆除用混合組成物』という）に使用されるピレトリン系成分の量は、通常０．０００１〜９０％、好ましくは０．０１〜１０％のものが使用される。
【００２８】  本発明のボウフラ駆除用混合組成物に使用されるピレスロイド系成分は、例えば殺虫剤指針（１９９０年版、厚生労働省薬務局審査第二課監修、日本薬業新聞社刊）４９頁に記載のピレスロイド系成分を原料として例示できる。当該ピレスロイド系成分は、ピレトリン成分の総量として、７６．０％含有する。
【００２９】  本発明のボウフラ駆除用混合組成物中に添加されるカタバミ科植物の抽出物の量は、溶液剤の場合、０．００１〜５％、好ましくは、０．０１〜２％である。
【００３０】  本発明のボウフラ駆除用混合組成物中に添加される除虫菊エキスの量は、溶液剤の場合、０．０１〜５％、好ましくは、０．１〜２％である。
本発明のボウフラ駆除用混合組成物中における前記各有効成分の配合比は、適宜最適配合量を決定出来るが、例えば、カタバミ科植物の抽出物と除虫菊エキスが、１対９９〜９９対１の比率で、好ましくは１対９〜９対１の比率で配合することが出来る。
【００３１】  この上記ボウフラ駆除用混合組成物は液剤、煙霧剤、粉剤、スプレー剤等の形態で使用され、その形態は特に限定されない。液剤あるいは煙霧剤として使用される場合には、例えば１〜３％水溶液として剤形を整えればよい。又、粉剤として使用される場合にはベントナイト、炭等の保持剤を、塗布剤として使用される場合には展着剤を加え、いずれの場合もカタバミ科植物の抽出物と除虫菊エキスが配合されている混合組成物の濃度がボウフラ駆除用混合組成物に対して０．０１〜５０重量％程度になるように剤形を整えればよい。
【発明の効果】
【００３２】  本発明は、カタバミ科植物の抽出物を主成分としたことを特徴とするボウフラ駆除用組成物は、主な有効成分であるカタバミ科植物の抽出物が天然物に由来するため人体や生物環境への影響の懸念のなく、所望の蚊やボウフラ（オニボウフラを含む）の駆除作用を有する蚊、又はボウフラ駆除用組成物を提供される。
このため、合成有機殺虫剤等に比べて、生物環境に優しく、安全性が高い、ボウフラ駆除用組成物として簡易に使用できるという効果を有する。
【実施例】
【００３３】この発明に係るボウフラ駆除用組成物について、実施例に基づいて更に詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
［カタバミ科植物抽出物によるボウフラ駆除効果確認試験］【００３４】１．ボウフラの採集
１）洗面器に水を入れ、細かく砕いたビスケット（市販品）をスプーン大さじ１杯くらい入れた後、草木の影に数週間放置することでボウフラを湧かした。
２）徳島市鳴門町高島の自然にできた水溜りからボウフラ、オニボウフラを採取した。【００３５】２．植物採集
徳島県鳴門市の身近にある以下の植物の葉を採集した。
クスノキ、シソ、ローズマリー、カタバミ１、カタバミ２（カタバミ１とは，種類が明らかに異なるカタバミであるが植物種名を特定できなかった）、赤カタバミ、紅葉、アジサイ、芝生、サクラ、カシノ木、ドクダミ、アロエ、セイタカアワダチソウ、カボック、スダチ、オカメヅタ、ギシギシ【００３６】３．エキスの取り方
１）予備実験用として、適量のカタバミを含む上記植物の葉（約１００〜５００μｇ）のそれぞれに少量（１ｍｌ）の水を入れ、すり鉢ですりつぶし、エキスを取った。
２）次いで、ボウフラ駆除効力が認められたカタバミについては、約１ｇの葉に対して、水６ｃｃを入れ、すり潰しエキスをさらに得た。
３）上記（２）で得られたエキスの２倍希釈を６回繰り返し、希釈液を作製した。即ち、カタバミ科の植物抽出物の濃度として、０．１６重量％、０．０８重量％、０．０４重量％、０．０２重量％、０．０１重量％、０．００５重量％、及び０．００２５重量％であるボウフラ駆除用組成物水溶液を調整した。
４）陽性コントロールとして、ピレスロイド（ｄｌ−ｄ−Ｔ８０−アレスリン）が練り込まれた蚊取り線香（金鳥社製）を砕き、懸濁液とした。【００３７】実験方法
１）上記３．で作製したエキスに１．で採取したボウフラとオニボウフラを１匹ずつ入れた。
２）カタバミ植物抽出エキス、または陽性コントロールを入れた直後、５分後、３０分後、１時間後、３時間後、６時間後、及び２４時間後にボウフラとオニボウフラのそれぞれについて生死を観察した。
３）生死の観察は、爪楊枝で突っつき、動くかどうかで生死判定を行った。【００３８】１）予備実験の結果、カタバミ１、カタバミ２、及び赤カタバミの植物抽出エキスを用いたものは、死亡を確認できたが、他の植物は全て生存していた。
２）実験結果
（Ｉ）ボウフラに対する各種カタバミの駆除効果を検討した。
その結果を以下に示す。
カタバミ１：１時間後に死亡を確認
カタバミ２：３時間後に死亡を確認
赤カタバミ：２４時間後に死亡を確認
陽性コントロール：１時間後に死亡を確認
（ＩＩ）オニボウフラに対する各種カタバミの駆除効果を検討した。
その結果を以下に示す。
カタバミ１：２４時間後に死亡を確認
カタバミ２：２４時間後に死亡を確認
赤カタバミ：２４時間後に死亡を確認
陽性コントロール：２４時間後に死亡を確認【００３８】３）再現性試験
上記で最も効力が強かったカタバミ１を用いて、再現性を含め約１ｇの葉を６ｃｃの水にてすり潰し得たエキスを用いて再度ボウフラ駆除試験を行った。
その結果を以下に示す。
２倍希釈：３０分後に死亡を確認
４倍希釈：３０分後に死亡を確認
８倍希釈：３０分後に死亡を確認
１６倍希釈：６時間後に死亡を確認
３２倍希釈：２４時間後に死亡を確認
６４倍希釈：２４時間後までは死亡しなかった
今回の試験では、３種類のカタバミにボウフラとオニボウフラを殺す作用を確認することができた。最も作用が強かったカタバミ１については、３２倍希釈しても、２４時間作用させれば殺せることが判明した。
［考察］【００３９】  蚊はヒトを刺すことでかゆみやいろいろな病気をもたらす昆虫である。そこで本試験では、エコロジーも考慮し、身近な自然の植物でボウフラを殺す作用を持ったものを探した。その中で、カタバミに強い殺ボウフラ活性があることがわかり、さらにオニボウフラも殺せることが分かった。カタバミは雑草として嫌われているが、本発明の結果、将来カタバミ科植物の抽出物を用いて、蚊の退治にいろいろと応用できるのではないかと考えられる。
例えば、水溜り、池などのボウフラが湧くような場所に入れておくことで、蚊の発生を未然に防ぐことが考えられる。その他、虫除けスプレーにして、ネットや網戸につけるなど様々なことが考えられる。もしこれらの応用が成功し、蚊が減少すれば、日本脳炎やマラリアなど、蚊がもたらす病気の減少にもつながると考えられる。【００４０】製剤例：ボウフラ駆除用組成物
カタバミ（Ｏ．ｃｏｒｎｉｃｕｌａｔａ）抽出液
カタバミの全草３０．４５ｇを、室温で１週間メタノールに浸漬し、抽出液をろ過、溶媒を留去し、メタノール抽出物４．０９ｇを得た。この抽出物をＤＭＳＯに１質量％溶かし、この溶液を希釈して濃度を調整し、これをボウフラ駆除用組成物のカタバミ科植物抽出原液として用いる。