(57)【要約】【課題】遠心清澄機で除去しきれない微粒子のスラッジやイオン成分を同時に除去するスラッジ除去装置および原子燃料再処理システムを提供する。【解決手段】せん断・溶解工程１、分離工程５、精製工程１３、脱硝工程１４からなる原子燃料再処理システムにおいて、せん断・溶解工程１における溶解槽２の下流側にこの溶解槽２から流出する溶解液に含まれるイオン成分と化学結合する材質を収容しスラッジを除去するスラッジ除去装置４を設置したことを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
せん断・溶解工程、分離工程、精製工程、脱硝工程からなる原子燃料再処理システムにおいて、せん断・溶解工程における溶解槽の下流側にこの溶解槽から流出する溶解液に含まれるイオン成分と化学結合する材質を収容しスラッジを除去するスラッジ除去装置を設置したことを特徴とする原子燃料再処理システム。
【請求項２】
前記スラッジ除去装置をせん断・溶解工程を構成する遠心清澄機の下流側に設置したことを特徴とする請求項１記載の原子燃料再処理システム。
【請求項３】
前記スラッジ除去装置は、ろ過槽内にろ過材が充填して構成され、そのろ過材として前記溶解液に含まれるイオン成分と化学結合する材質のろ過材が充填していることを特徴とする請求項１または２記載の原子燃料再処理システム。
【請求項４】
前記スラッジ除去装置は、フィルターから構成され、このフィルターは孔径が1μｍ以下かつ前記溶解液に含まれるイオン成分と化学結合する材質から形成されていることを特徴とする請求項１または２記載の原子燃料再処理システム。
【請求項５】
前記溶解液に含まれるイオン成分と化学結合する材質はジルコニウムまたはジルコニウム化合物であることを特徴とする請求項３または４記載の原子燃料再処理システム。
【請求項６】
前記スラッジ除去装置には、前記ろ過材またはフィルターの再生用のアルカリ水溶液を供給するためのアルカリ水溶液タンクおよび洗浄済みの洗浄液を貯留する洗浄液タンクを設置したことを特徴とする請求項３から５の何れか１項記載の原子燃料再処理システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子燃料再処理施設の溶解工程に適用される原子燃料再処理システムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
石油・天然ガスなどの化石燃料は一度燃焼すると、二度と燃料として使うことができないが、原子力発電所で利用されている燃料は燃焼後再処理することで、繰り返し使うことができる。
【０００３】
現在、日本の原子力発電所（軽水炉）で使用されている燃料は主にウラン２３５である。このウラン２３５が放出した中性子をウラン２３８が吸収すると、ウラン２３８の一部がプルトニウムに変化する。そこで、燃え残っているウラン２３５と新たに生成されたプルトニウムを再処理して取り出し、新しい燃料として使用する原子燃料再処理プロセスが開発されている。
【０００４】
原子燃料の再処理施設では、使用済燃料溶解工程、ウランとプルトニウムの分離工程、ウランまたはプルトニウムの精製工程、脱硝工程などの各種工程作業が成されている。
【０００５】
使用済燃料溶解工程では使用済原子燃料を硝酸で加熱溶解する。しかし、原子燃料の被覆管（ハル）のせん断片（切粉）および硝酸には溶解しにくいＦＰ（核分裂生成物）元素からなるスラッジ（固形分）の存在が知られている。また、ＺｒやＭｏなどのイオンが溶解液の中に多量に存在し、ＺｒやＭｏなどのイオンは溶解液中の約１５〜２０％を占めており、これらが化学反応し、モリブデン酸ジルコニウム（Ｚｒ（ＯＨ）２Ｍｏ２Ｏ７（Ｈ２Ｏ）２）というコロイド状の沈殿物を生成することも分かっている。これらの固形分が配管内に付着し、配管を閉塞する可能性があり、固形分や固形分生成の要因となるイオンを除去するシステムが必要となっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０００−５６０７７号公報
【特許文献２】特開２００２−３３３４９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
原子燃料再処理プロセスでは、溶解槽で使用済燃料を溶解した後、不要な固形分を遠心清澄機で除去し、分離工程でウランとプルトニウムを分離する。しかし、遠心清澄機でのスラッジの分離効率は９０％程度であり、残りの約１０％の微粒子のスラッジは溶解液内に残ってしまう。
【０００８】
また、遠心清澄機ではイオン成分は除去できないので、溶解液内のイオンが化学反応し、スラッジを生成する可能性もある。そこで、特開２０００−５６０７７号公報では溶解槽内に金属ジルコニウム片を挿入し、ＺｒやＭｏなどの不要なイオンを挿入した金属ジルコニウム片上に析出させる方法を提案している。
【０００９】
しかしながら、この方法ではＺｒやＭｏなどの不要イオンは除去できても、遠心清澄機などで分離しきれなかった約１０％の微粒子のスラッジの除去が難しく、イオン成分を除去するにも約３０時間と時間がかかるおそれがあった。
【００１０】
また、これらの除去できなかったスラッジなどが配管等に付着し、配管を閉塞させる可能性がある。そこで、遠心清澄機で除去しきれない微粒子のスラッジやイオン成分を同時に除去する原子燃料再処理システムを提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明は、せん断・溶解工程、分離工程、精製工程、脱硝工程からなる原子燃料再処理システムにおいて、せん断・溶解工程における溶解槽の下流側にこの溶解槽から流出する溶解液に含まれるイオン成分と化学結合する材質を収容しスラッジを除去するスラッジ除去装置を設置したことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
せん断・溶解工程における溶解槽から流出する溶解液または遠心清澄機でスラッジを除去した溶解液をスラッジ除去装置に送り、遠心清澄機で除去しきれなかった固形分や不要なイオン成分を化学結合させて除去することによって、スラッジによる配管閉塞を防止することができ、安定した原子燃料の再処理を行なうことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】スラッジ除去装置を適用した実施例１に係る原子燃料再処理システムの全体構成を概略で示すブロック図。
【図２】スラッジ除去装置を適用した実施例２に係る原子燃料再処理システムの全体構成を概略で示すブロック図。
【図３】本発明に採用されるスラッジ除去装置の一例を示す概略構成図。
【図４】本発明に採用されるスラッジ除去装置の他の例を示す概略構成図。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明に係る原子燃料再処理システムの実施例について、図面を参照して説明する。
【００１５】
(実施例１)
以下、図１を用いて実施例１を説明する。図１はスラッジ除去装置を原子燃料再処理プロセスに組み合わせたときの全体を示した概略ブロック図である。
【００１６】
図１において、せん断・溶解工程１において使用済燃料Ａを切断し、溶解槽２においてこの切断された使用済燃料Ａを溶解する。溶解した使用済燃料Ａはせん断・溶解工程１内に設置されている遠心清澄機３に送られ、スラッジＢを分離する。遠心清澄機３でスラッジＢを除去した溶解液Ｃはスラッジ除去装置４に送られ、遠心清澄機３で除去しきれなかった固形分や不要なイオン成分が除去される。
【００１７】
このスラッジ除去装置４において固形分や不要なイオン成分が除去された溶解液Ｃは分離工程５に送られ、ウランとプルトニウムＤが分離され、精製工程１３でこの分離されたウランとプルトニウムＤの純度が高められて精製され、脱硝工程１４で硝酸を分離して脱硝し、ウラン、プルトニウム燃料粉末としている。
【００１８】
上記構成において、遠心清澄機３でのスラッジ分離性能を確認するため、模擬液を使用して試験を実施した。
【００１９】
模擬液としてグリセリン水溶液、スラッジの模擬として酸化鉄を使用した。その結果、遠心清澄機３でのスラッジの分離効率は９０％程度で、残りの約１０％の微粒子のスラッジは溶解液内に残った。また、遠心清澄機３ではイオン成分は除去できないので、溶解液内のイオンが化学反応し、スラッジを生成する可能性もある。原子燃料再処理システムにおいて、不要なイオン成分としてはＺｒＯ２＋やＺｒ４＋などがあり、これらのイオンが下の式に従って固形分になることが分かっている。
【００２０】
Ｚｒ４＋＋Ｈ２Ｏ→ＺｒＯ２＋＋２Ｈ＋                        式１
２ＨＭoＯ４―＋ＺｒＯ２＋＋２Ｈ２Ｏ→Ｚｒ（ＯＨ）２Ｍｏ２Ｏ７（Ｈ２Ｏ）２    式２
式２の右辺に現れるモリブデン酸ジルコニウムはコロイド状の沈殿物となることが知られている。これらのスラッジが配管壁に付着し、配管閉塞を引き起こす可能性がある。そこで、遠心清澄機３でスラッジを除去した溶解液Ｃをスラッジ除去装置４に送り、遠心清澄機３で除去しきれなかった固形分や不要なイオン成分を化学結合させてスラッジ除去装置４によって除去することで、スラッジによる配管閉塞などを防止することができ、安定した原子燃料の再処理を実施することができる。
【００２１】
(実施例２)
図２はスラッジ除去装置を原子燃料再処理プロセスに組み合わせたときの別の形態例を示した概略ブロック図である。なお、図２において図１と同一部分には同一符号を付しその部分の構成の説明は省略する。
【００２２】
図２においてせん断・溶解工程１において使用済燃料Ａを切断し、溶解槽２において溶解する。溶解槽２の直後に図１に示した遠心清澄機３の代わりにスラッジ除去装置４を設置し、このスラッジ除去装置４において固形分や不要なイオン成分が除去された溶解液Ｃは分離工程５に送られ、ウランとプルトニウムＤが分離され、精製工程１３でウランとプルトニウムＤの純度が高められて精製され、脱硝工程１４で硝酸を分離して脱硝し、ウラン、プルトニウム燃料粉末としている。
【００２３】
この場合、スラッジ除去装置４は図１のスラッジ除去装置４と比較して大容量処理できる構成としている。
【００２４】
このようなシステムとすることで遠心清澄機３の設置を省くことができ、スラッジによる配管閉塞などを防止することができ、安定した原子燃料の再処理を実施することができる。
【００２５】
(実施例３)
図３は実施例１または実施例２に採用されるスラッジ除去装置の一例である。
【００２６】
図３において、スラッジ除去装置４を構成する溶解液供給配管６から、溶解液Ｃが供給される。スラッジ除去装置４内のろ過槽７にろ過材１５が充填される。ろ過材１５は1μｍ以下のスラッジが流路に捕集できる流路が形成できる径の微粒子である。このろ過材１５は溶解液Ｃに含まれるイオン成分と化学結合する材質であればよく、好ましくは金属ジルコニウムから構成されている。
【００２７】
溶解液Ｃはこのろ過材１５が充填されたろ過槽７を通過することで、溶解液Ｃ内のスラッジがろ過槽７内に捕集され、溶解液出口配管８からスラッジが除去された溶解液Ｃが取り出される。
【００２８】
また、溶解液Ｃ内の不要なイオン成分はろ過槽７に充填しているろ過材１５上に析出する。不要なイオン成分としてはＺｒＯ２＋やＺｒ４＋であり、これらの化学種を源とするスラッジ生成を、同元素からなる金属ジルコニウムまたはジルコニウム化合物から構成されるろ過材１５表面を起点として生じさせ、さらに成長を助長する。
【００２９】
ろ過槽７内にある程度の時間、溶解液Ｃを供給し続けると、ろ過槽７にスラッジが溜まり圧力損失が増大し、溶解液Ｃがろ過しづらくなる。この場合、充填してあるろ過材１５を洗浄する。ろ過槽７内に充填されたろ過材１５上に析出したモリブデン酸ジルコニウムはアルカリ条件下で次の式３の反応式に基づいてモリブデンが選択的に溶解する。
【００３０】
Ｚｒ（ＯＨ）２Ｍｏ２Ｏ７（Ｈ２Ｏ）２＋４ＯＨ―→２ＭｏＯ４２−＋ＺｒＯ２・２（Ｈ２Ｏ）＋３Ｈ２Ｏ    式３
そこで、ろ過材１５の表面に析出したスラッジも溶解するように洗浄液は水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等のアルカリ水溶液が好ましい。スラッジ除去装置４にはアルカリ水溶液タンク９が設置しており、溶解液Ｃの供給方向と逆の方向からアルカリ水溶液をアルカリ水溶液供給配管１０を介して供給し、ろ過槽７内を洗浄する。そして、洗浄後のろ過材１５の表面に析出したスラッジが溶解した洗浄液はスラッジ除去装置４に設置してある洗浄液タンク１１に排出される。
【００３１】
このようにすることで、ろ過槽７にスラッジが溜まり、溶解液Ｃがろ過しづらくなった場合においても、アルカリ水溶液によってろ過材１５を再生することができる。さらに、ろ過槽７内に捕集したスラッジが浮遊する流速でアルカリ水溶液をスラッジ除去装置４の下流（溶解液Ｃの供給方向と逆の方向）から流すことで、アルカリ水溶液に溶解しないスラッジも洗浄することができる。また、洗浄中は当該スラッジ除去装置４を含む系統が停止してしまうため、スラッジ除去装置４を複数台並列に設置し、スラッジ除去装置４を洗浄中のものから他のスラッジ除去装置４に切り替えて使用することとする。
【００３２】
(実施例４)
図４は実施例１または実施例２に採用されるスラッジ除去装置の他の実施例である。なお、図４において図３と同一部分には同一符号を付しその部分の構成の説明は省略する。
【００３３】
図４において、スラッジ除去装置４aを構成する溶解液供給配管６より、溶解液Ｃを供給する。スラッジ除去装置４aの系統において実施例３で示したろ過槽７のろ過材１５の代わりにフィルター１２を設置する。
【００３４】
フィルター１２は孔径１μｍ以下である。このフィルター１２は溶解液Ｃに含まれるイオン成分と化学結合する材質であればよく、好ましくは金属ジルコニウム、ジルコニウム化合物等から成る焼結金属のフィルターである。溶解液Ｃはこのフィルター１２を通過することで、溶解液Ｃ内の固形分はフィルター１２上に捕集され、溶解液出口配管８からスラッジが除去された溶解液Ｃが取り出される。
【００３５】
また、溶解液Ｃ内の不要なイオン成分はフィルター１２上に析出する。不要なイオン成分としてはＺｒＯ２＋やＺｒ４＋であり、これらの化学種を源とするスラッジ生成を、同元素からなる金属ジルコニウムまたはジルコニウム化合物から構成されるフィルター１２の表面を起点として生じさせ、さらに成長を助長する。
【００３６】
フィルター１２にある程度の時間、溶解液を供給し続けると、目詰まりして圧力損失が増大し、溶解液Ｃがろ過しづらくなる。この場合、フィルター１２を洗浄する。フィルター１２の表面に析出したモリブデン酸ジルコニウムはアルカリ条件下で上述した式３の反応式に基づいてモリブデンが選択的に溶解するので、洗浄液は水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等のアルカリ水溶液が好ましい。
【００３７】
スラッジ除去装置４aにはアルカリ水溶液タンク９が設置してあり、溶解液Ｃの供給と逆の方向からアルカリ水溶液をアルカリ水溶液供給配管１０を介して供給し、フィルター１２を洗浄する。
【００３８】
そして、洗浄液はスラッジ除去装置４aに設置してある洗浄液タンク１１に排出される。このようにすることで、フィルター１２にスラッジが溜まり、溶解液Ｃがろ過しづらくなった場合においても、アルカリ水溶液によってフィルター１２を再生することができる。
【００３９】
さらに、フィルター１２上に捕集したスラッジが浮遊する流速でアルカリ水溶液をスラッジ除去装置４aの下流（溶解液Ｃの供給方向と逆の方向）から流すことで、アルカリ水溶液に溶解しないスラッジも洗浄することができる。
【００４０】
また、洗浄中は当該スラッジ除去装置４aを含む系統が停止してしまうため、スラッジ除去装置４aを複数並列に設置し、スラッジ除去装置４aを洗浄中のものから他のスラッジ除去装置４aに切り替えて使用することとする。
【符号の説明】
【００４１】
１…せん断・溶解工程、２…溶解槽、３…遠心清澄機、４、４a…スラッジ除去装置、５…分離工程、６…溶解液供給配管、７…ろ過槽、８…溶解液出口配管、９…アルカリ水溶液タンク、１０…アルカリ水溶液供給配管、１１…洗浄液タンク、１２…フィルター、１３…精製工程、１４…脱硝工程、１５…ろ過材、Ａ…使用済燃料、Ｂ…スラッジ、Ｃ…溶解液、Ｄ…ウランとプルトニウム。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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