【事件の表示】
　特願２０１３−５２９５６８「リンを含む金属錯体」拒絶査定不服審判事件〔平成２４年３月２９日国際公開、ＷＯ２０１２／０３８０２９、平成２５年１２月５日国内公表、特表２０１３−５４３４８７〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
第１　手続の経緯
　この出願は、２０１１年９月１日（パリ条約による優先権主張外国庁受理２０１０年９月２４日（ＤＥ）ドイツ）を国際出願日とする出願であって、平成２７年５月１５日付けで拒絶理由が通知され、同年８月２５日に意見書及び手続補正書が提出されたが、同年１１月３０日付けで拒絶査定がされ、平成２８年４月７日に拒絶査定に対する審判請求がされるとともに手続補正書が提出され、同年７月１日に上申書が提出されたものである。
　なお、平成２８年４月７日に特願２０１６−７７２６７号が分割出願されている。
　
第２　平成２８年４月７日付けの手続補正についての補正の却下の決定
　
［補正の却下の決定の結論］
　平成２８年４月７日付けの手続補正を却下する。
　
［理由］
　
１　本件補正
　平成２８年４月７日付けの手続補正（以下「本件補正」という。）は、補正前の請求項１が
　「式（１）の化合物
　　　　Ｍ(Ｌ)n(Ｌ’)m　　　式（１）
ここで、前記化合物は式（１８）〜（２３）の部分Ｍ(Ｌ)n を含む。
式中、
Ｍは、イリジウムであり、
Ｘは、出現する毎に同一であるかまたは異なり、ＣＲ1 またはＮであり、
Ｑは、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｒ1Ｃ＝ＣＲ1、Ｒ1Ｃ＝Ｎ、Ｏ、Ｓ、Ｓｅ、またはＮＲ1 であり、
Ｒ1 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎ(Ｒ2)2、ＣＮ、ＮＯ2、Ｓｉ(Ｒ2)3、Ｂ(ＯＲ2)2、Ｃ(＝Ｏ)Ｒ2、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ2)2、Ｓ(＝Ｏ)Ｒ2、Ｓ(＝Ｏ)2Ｒ2、ＯＳＯ2Ｒ2、１〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルキル、アルコキシもしくはチオアルコキシ基、または２〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルケニルもしくはアルキニル基、または３〜４０個のＣ原子を有する分枝もしくは環状のアルキル、アルケニル、アルキニル、アルコキシ、アルキルアルコキシもしくはチオアルコキシ基（これらはそれぞれ、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）（ここで、１つ以上の隣接していないＣＨ2 基は、Ｒ2Ｃ＝ＣＲ2、Ｃ≡Ｃ、Ｓｉ(Ｒ2)2、Ｇｅ(Ｒ2)2、Ｓｎ(Ｒ2)2、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、Ｃ＝Ｓｅ、Ｃ＝ＮＲ2、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ2)、ＳＯ、ＳＯ2、ＮＲ2、Ｏ、Ｓ、またはＣＯＮＲ2 で置きかえられていてもよく、１個以上のＨ原子は、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、またはＮＯ2 で置きかえられていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有する芳香族環系もしくはヘテロ芳香族環系（これらは、各場合において、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有するアリールオキシ、アリールアルコキシ、アルキルアリールオキシもしくはヘテロアリールオキシ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または１０〜４０個の芳香族環原子を有するジアリールアミノ基、ジヘテロアリールアミノ基もしくはアリールヘテロアリールアミノ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、またはこれらの基の２つ以上の組合せであり；ここで２つ以上のラジカルＲ1 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族、芳香族、および／またはベンゾ縮合型の環系を形成していてもよく、
Ｗは、出現する毎に同一であるかまたは異なり、式（３）および（４）のラジカルであり、
［式中、Ｖは、ＳまたはＯに等しく、
Ｒ4 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎ(Ｒ2)2、１〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルキル、アルコキシもしくはチオアルコキシ基、または２〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルケニルもしくはアルキニル基、または３〜４０個のＣ原子を有する分枝もしくは環状のアルキル、アルケニル、アルキニル、アルコキシ、アルキルアルコキシもしくはチオアルコキシ基（これらはそれぞれ、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）（ここで、１つ以上の隣接していないＣＨ2 基は、Ｒ2Ｃ＝ＣＲ2、Ｃ≡Ｃ、Ｓｉ(Ｒ2)2、Ｇｅ(Ｒ2)2、Ｓｎ(Ｒ2)2、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、Ｃ＝Ｓｅ、Ｃ＝ＮＲ2、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ2)、ＳＯ、ＳＯ2、ＮＲ2、Ｏ、Ｓ、またはＣＯＮＲ2 で置きかえられていてもよく、１個以上のＨ原子は、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、またはＮＯ2 で置きかえられていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有する芳香族環系もしくはヘテロ芳香族環系（これらは、各場合において、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有するアリールオキシ、アリールアルコキシ、アルキルアリールオキシもしくはヘテロアリールオキシ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または１０〜４０個の芳香族環原子を有するジアリールアミノ基、ジヘテロアリールアミノ基もしくはアリールヘテロアリールアミノ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、またはこれらの基の２つ以上の組合せであり；ここで２つ以上のラジカルＲ4 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族、芳香族および／またはベンゾ縮合型の環系を形成していてもよく；
Ｒ2 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎ(Ｒ3)2、ＣＮ、ＮＯ2、Ｓｉ(Ｒ3)3、Ｂ(ＯＲ3)2、Ｃ(＝Ｏ)Ｒ3、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ3)2、Ｓ(＝Ｏ)Ｒ3、Ｓ(＝Ｏ)2Ｒ3、ＯＳＯ2Ｒ3、１〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルキル、アルコキシもしくはチオアルコキシ基、または２〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルケニルもしくはアルキニル基、または３〜４０個のＣ原子を有する分枝もしくは環状のアルキル、アルケニル、アルキニル、アルコキシ、アルキルアルコキシもしくはチオアルコキシ基（これらはそれぞれ、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）（ここで、１つ以上の隣接していないＣＨ2 基は、Ｒ3Ｃ＝ＣＲ3、Ｃ≡Ｃ、Ｓｉ(Ｒ3)2、Ｇｅ(Ｒ3)2、Ｓｎ(Ｒ3)2、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、Ｃ＝Ｓｅ、Ｃ＝ＮＲ3、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ3)、ＳＯ、ＳＯ2、ＮＲ3、Ｏ、Ｓ、またはＣＯＮＲ3 で置きかえられていてもよく、１個以上のＨ原子は、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮまたはＮＯ2 で置きかえられていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有する芳香族環系もしくはヘテロ芳香族環系（これらは、各場合において、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有するアリールオキシ、アリールアルコキシ、アルキルアリールオキシもしくはヘテロアリールオキシ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）、または１０〜４０個の芳香族環原子を有するジアリールアミノ基、ジヘテロアリールアミノ基もしくはアリールヘテロアリールアミノ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）、またはこれらの基の２つ以上の組合せであり；ここで２つ以上の隣接しているラジカルＲ2 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族または芳香族の環系を形成していてもよく、
Ｒ3 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、または１〜２０個のＣ原子を有する脂肪族、芳香族および／またはヘテロ芳香族の炭化水素ラジカルであり、これらはさらに１個以上のＨ原子がＦで置きかえられていてもよく；ここで２つ以上の置換基Ｒ3 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族または芳香族の環系を形成していてもよい］、
ｑは、０以上の整数であり、
ｐは、０以上の整数であり、ただし、ｐ＋ｑは１以上の整数であり、
ｒ＋ｓ＋ｑ≧１であり、
ｎは、３であり、
ｍは、０である。」
であり、補正前の請求項５が
　「前記部分Ｍ(Ｌ)n が、式（３６）、（４０）、（４４）、（４８）、（５２）および（５６）から選択されることを特徴とする、請求項１〜４の何れか一項に記載の化合物。」
であり、その式（３６）、（４０）、（４４）、（４８）、（５２）及び（５６）は、補正前の請求項４に記載されるそれぞれ以下の
であったところ、その補正前の請求項５を、補正後の請求項１である
　「式（１）の化合物
　　　　Ｍ(Ｌ)n(Ｌ’)m　　　式（１）
ここで、
前記部分Ｍ(Ｌ)
n
 が、式（３６）、（４４）または（５２）から選択される；
式中、
Ｍは、イリジウムであり、
Ｘは
、ＣＲ
1
 で
　
Ｒ1 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎ(Ｒ2)2、ＣＮ、ＮＯ2、Ｓｉ(Ｒ2)3、Ｂ(ＯＲ2)2、Ｃ(＝Ｏ)Ｒ2、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ2)2、Ｓ(＝Ｏ)Ｒ2、Ｓ(＝Ｏ)2Ｒ2、ＯＳＯ2Ｒ2、１〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルキル、アルコキシもしくはチオアルコキシ基、または２〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルケニルもしくはアルキニル基、または３〜４０個のＣ原子を有する分枝もしくは環状のアルキル、アルケニル、アルキニル、アルコキシ、アルキルアルコキシもしくはチオアルコキシ基（これらはそれぞれ、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）（ここで、１つ以上の隣接していないＣＨ2 基は、Ｒ2Ｃ＝ＣＲ2、Ｃ≡Ｃ、Ｓｉ(Ｒ2)2、Ｇｅ(Ｒ2)2、Ｓｎ(Ｒ2)2、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、Ｃ＝Ｓｅ、Ｃ＝ＮＲ2、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ2)、ＳＯ、ＳＯ2、ＮＲ2、Ｏ、Ｓ、またはＣＯＮＲ2 で置きかえられていてもよく、１個以上のＨ原子は、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、またはＮＯ2 で置きかえられていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有する芳香族環系もしくはヘテロ芳香族環系（これらは、各場合において、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有するアリールオキシ、アリールアルコキシ、アルキルアリールオキシもしくはヘテロアリールオキシ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または１０〜４０個の芳香族環原子を有するジアリールアミノ基、ジヘテロアリールアミノ基もしくはアリールヘテロアリールアミノ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）
であり
Ｗは、出現する毎に同一であるかまたは異なり、式（３）および（４）のラジカルであり、
［式中、Ｖは、ＳまたはＯに等しく、
Ｒ4 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎ(Ｒ2)2、１〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルキル、アルコキシもしくはチオアルコキシ基、または２〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルケニルもしくはアルキニル基、または３〜４０個のＣ原子を有する分枝もしくは環状のアルキル、アルケニル、アルキニル、アルコキシ、アルキルアルコキシもしくはチオアルコキシ基（これらはそれぞれ、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）（ここで、１つ以上の隣接していないＣＨ2 基は、Ｒ2Ｃ＝ＣＲ2、Ｃ≡Ｃ、Ｓｉ(Ｒ2)2、Ｇｅ(Ｒ2)2、Ｓｎ(Ｒ2)2、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、Ｃ＝Ｓｅ、Ｃ＝ＮＲ2、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ2)、ＳＯ、ＳＯ2、ＮＲ2、Ｏ、Ｓ、またはＣＯＮＲ2 で置きかえられていてもよく、１個以上のＨ原子は、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、またはＮＯ2 で置きかえられていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有する芳香族環系もしくはヘテロ芳香族環系（これらは、各場合において、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有するアリールオキシ、アリールアルコキシ、アルキルアリールオキシもしくはヘテロアリールオキシ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または１０〜４０個の芳香族環原子を有するジアリールアミノ基、ジヘテロアリールアミノ基もしくはアリールヘテロアリールアミノ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）
であり
Ｒ2 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎ（Ｒ3）2、ＣＮ、ＮＯ2、Ｓｉ(Ｒ3)3、Ｂ(ＯＲ3)2、Ｃ(＝Ｏ)Ｒ3、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ3)2、Ｓ(＝Ｏ)Ｒ3、Ｓ(＝Ｏ)2Ｒ3、ＯＳＯ2Ｒ3、１〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルキル、アルコキシもしくはチオアルコキシ基、または２〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルケニルもしくはアルキニル基、または３〜４０個のＣ原子を有する分枝もしくは環状のアルキル、アルケニル、アルキニル、アルコキシ、アルキルアルコキシもしくはチオアルコキシ基（これらはそれぞれ、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）（ここで、１つ以上の隣接していないＣＨ2 基は、Ｒ3Ｃ＝ＣＲ3、Ｃ≡Ｃ、Ｓｉ(Ｒ3)2、Ｇｅ(Ｒ3)2、Ｓｎ(Ｒ3)2、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、Ｃ＝Ｓｅ、Ｃ＝ＮＲ3、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ3)、ＳＯ、ＳＯ2、ＮＲ3、Ｏ、Ｓ、またはＣＯＮＲ3 で置きかえられていてもよく、１個以上のＨ原子は、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮまたはＮＯ2 で置きかえられていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有する芳香族環系もしくはヘテロ芳香族環系（これらは、各場合において、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有するアリールオキシ、アリールアルコキシ、アルキルアリールオキシもしくはヘテロアリールオキシ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）、または１０〜４０個の芳香族環原子を有するジアリールアミノ基、ジヘテロアリールアミノ基もしくはアリールヘテロアリールアミノ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）
であり
Ｒ3 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、または１〜２０個のＣ原子を有する脂肪族、芳香族および／またはヘテロ芳香族の炭化水素ラジカルであり、これらはさらに１個以上のＨ原子がＦで置きかえられていても
よい；
　
ｎは、３であり、
ｍは、０である。」
とする補正を含んでいる（審決注：補正箇所に下線を付した。）。
　
２　補正の適否
　
（１）補正の目的の適否
　この補正は、補正前の請求項５に係る発明について、その請求項１を引用していた態様につき、式（１）の化合物における、部分Ｍ(Ｌ)n が、「式（３６）、（４０）、（４４）、（４８）、（５２）および（５６）から選択される」と特定されていたものを、「式（３６）、（４４）または（５２）から選択される」と限定するとともに、式（３６）、（４４）及び（５２）に現れる部分構造について、
　Ｘを「出現する毎に同一であるかまたは異なり、ＣＲ1 またはＮ」から「ＣＲ1」に限定し、
　Ｒ1 の選択肢から、その末尾に記載されていた
　「またはこれらの基の２つ以上の組合せであり；ここで２つ以上のラジカルＲ1 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族、芳香族、および／またはベンゾ縮合型の環系を形成していてもよく」
を削除し、
　ＷにおけるＲ4 の選択肢から、その末尾に記載されていた
　「またはこれらの基の２つ以上の組合せであり；ここで２つ以上のラジカルＲ4 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族、芳香族および／またはベンゾ縮合型の環系を形成していてもよく」
を削除し、
　Ｒ1 及びＲ4 の選択肢に現れるＲ2 の選択肢から、その末尾に記載されていた
　「またはこれらの基の２つ以上の組合せであり；ここで２つ以上の隣接しているラジカルＲ2 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族または芳香族の環系を形成していてもよく」
を削除し、
　Ｒ2 の選択肢に現れるＲ3 の選択肢から、その末尾に記載されていた
　「ここで２つ以上の置換基Ｒ3 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族または芳香族の環系を形成していてもよい」
を削除する、
ものであり、式（１）の化合物における部分Ｍ(Ｌ)n の化学構造を限定するものであるから、上記補正は、補正前の請求項５に記載された発明を特定するための事項を限定するものであって、その補正前の請求項５に記載された発明とその補正後の請求項１に記載される発明の産業上の利用分野及び解決しようとする課題が同一であるから、特許法第１７条の２第５項第２号に規定する特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。
　
（２）そこで、上記補正後の請求項１に記載された特許を受けようとする発明（以下「本願補正発明」という。）が、特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるか（特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に適合するか）否かについて、以下に検討する。
　
　ア　先願
　先願：ＰＣＴ／ＪＰ２０１０／００５０８７（特願２０１１−５２７５８２号）（国際公開第２０１１／０２１３８５号、再公表特許第２０１１／０２１３８５号公報参照）（原審における引用文献等８）（以下「先願」という。）
　先願は、２０１０年８月１７日（優先権主張２００９年８月１８日（ＪＰ）日本国）を国際出願日とする出願であって、この出願の優先日である２０１０年９月２４日より前に国際出願されたものである。
　
　イ　先願明細書の記載事項
　上記先願の、国際出願日における国際出願の明細書、請求の範囲及び図面（以下「先願明細書等」という。）には、以下の事項が記載されている。国際公開の記載により示す。
　(1a)「［請求項１０］下記の式（３）’で表されることを特徴とするアルコール可溶性リン光発光材料。
式（３）’において、Ｌ1、Ｌ2 及びＬ3 は二座配位子であり、Ｘ1、Ｙ1、Ｘ2、Ｙ2、Ｘ3 及びＹ3 は、それぞれ、二座配位子Ｌ1、Ｌ2 及びＬ3 の構成原子であり、それぞれ独立して炭素原子、酸素原子及び窒素原子からなる群より選択される配位原子であり、かつ、Ｌ１、Ｌ２ 及びＬ３ のうち１又は複数は下記の式（２）で表されるホスフィンオキシド基を有しており、
式（２）においてＡｒ３ 及びＡｒ４ は、それぞれ独立して１又は複数の置換基を有していてもよいアリール基を表し、Ａｒ３ 及びＡｒ４ が結合することによりリン原子を含むヘテロ環を形成していてもよい。
　［請求項１１］上記の式（３）’で表される前記イリジウム錯体が、下記の式（４）〜（１５）のいずれかで表されることを特徴とする請求項１０記載のアルコール可溶性リン光発光材料。
　・・・・・・・・・・・・・・・
　・・・・・・・・・・・・・・・
式（４）〜（１５）において、Ｒ２ 及びＲ３ のいずれか一方は下記の式（２）で表されるホスフィンオキシド基を表し、前記Ｒ２ 及びＲ３ の他方、Ｘ１ 及びＸ２ は、それぞれ独立して、水素原子及びフッ素原子からなる群より選択され、ｑは１、２及び３のいずれかの自然数を表し・・・
式（２）においてＡｒ３ 及びＡｒ４ は、それぞれ独立して１又は複数の置換基を有していてもよいアリール基を表し、Ａｒ３ 及びＡｒ４ が結合することによりリン原子を含むヘテロ環を形成していてもよい。」（89〜92頁、請求の範囲の請求項１０及び１１）
　(1b)「技術分野
　［0001］本発明は有機電界発光素子及び新規なアルコール可溶性リン光発光材料に関し、より具体的には、多層構造を有する有機電子素子の製造において湿式法により形成が可能で、かつ電子注入特性、電子輸送特性、耐久性及び発光効率に優れた発光層を有する有機電界発光素子並びにその製造に好適に用いることができる新規なアルコール可溶性リン光発光材料に関する。
　背景技術
　［0002］陽極と陰極との間に発光性有機層（有機エレクトロルミネッセンス層）が設けられた有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子（以下、「有機ＥＬ素子」という。）は、無機ＥＬ素子に比べ、直流低電圧での駆動が可能であり、輝度及び発光効率が高いという利点を有しており、次世代の表示装置として注目を集めている。最近になってフルカラー表示パネルが市販されるに至り、表示面の大型化、耐久性の向上等に向けて盛んに研究開発が行われている。
　［0003］有機ＥＬ素子は、注入した電子とホール（正孔）との再結合により有機化合物を電気的に励起し発光させる電気発光素子である。有機ＥＬ素子の研究は、有機積層薄膜素子が高輝度で発光することを示したコダック社のTangらの報告（非特許文献１参照）以来、多くの企業及び研究機関によりなされている。コダック社による有機ＥＬ素子の代表的な構成は、透明陽極であるＩＴＯ（酸化インジウムスズ）ガラス基板上にホール輸送材料であるジアミン化合物、発光材料であるトリス(８−キノリノラート)アルミニウム(III)、陰極であるＭｇ：Ａｌを順次積層したもので、１０Ｖ程度の駆動電圧で約１０００cd/cm2 の緑色発光が観測された。現在研究及び実用化がなされている積層型有機ＥＬ素子は、基本的にはこのコダック社の構成を踏襲している。
　［0004］有機ＥＬ素子は、その構成材料により、高分子系有機ＥＬ素子と低分子系有機ＥＬ素子に大別され、前者は湿式法により、後者は蒸着法及び湿式法のいずれかにより製造される。高分子系有機ＥＬ素子は、素子の作製に用いられる導電性高分子材料における正孔輸送特性と電子輸送特性とのバランスを取るのが困難であるため、近年では、電子輸送、正孔輸送及び発光の機能を分離した積層型低分子系有機ＥＬ素子が主流となりつつある。
　［0005］積層型低分子系有機ＥＬ素子において、発光性有機層と電極との間に設けられる電子輸送層、電子注入層及び正孔輸送層の性能はデバイス特性を大きく左右するため、それらの性能向上に向けた研究開発が盛んになされており、電子輸送層及び電子注入層に関しても、多くの改良研究が報告されている。
例えば、特許文献１では、電子輸送性の有機化合物と、仕事関数（電気陰性度）の低い金属であるアルカリ金属を含む金属化合物とを共蒸着することにより、電子注入層中に金属化合物を混入させることにより、電子注入層の特性の改善を図る構成が提案されている。
また、特許文献２では、ホスフィンオキサイド化合物を電子輸送材料として用いることが提案されている。更に、特許文献３では、電子輸送層の構成として、配位部位を有する有機化合物にアルカリ金属をドーピングする方法が提案されている。
　先行技術文献
　特許文献
　［0006］特許文献１：特開２００５−６３９１０号公報
特許文献２：特開２００２−６３９８９号公報、
特許文献３：特開２００２−３５２９６１号公報
　非特許文献
　［0007］非特許文献１：C．W．Tang，S．A．VanSlyke著、「Organic electroluminescent diodes」、AppliedPhysics Letters（米国）、米国物理学会（The American Institute ofPhysics）、1987年９月21日、第51巻、第12号、p．913−915
　発明の概要
　発明が解決しようとする課題
　［0008］しかしながら、特許文献１から３に記載の電子注入層、電子輸送材料及び電子輸送層は、いずれも動作電圧の低下や発光効率の向上を図ることが目的であり、湿式法による多層構造の形成や耐久性の向上が図られているとは言い難い。また、これらの発明においては、電子輸送層及び電子注入層を真空蒸着法により成膜するため、大掛かりな設備を必要とると共に、２種以上の材料を同時に蒸着する際には蒸着速度の精密な調整が困難であり、生産性に劣るという問題もある。
　［0009］湿式法による積層型低分子系有機ＥＬ素子の製造法には大きく分けて２種類あり、１つは、下層を製膜後、熱や光により架橋や重合を行い不溶化し上層を製膜する方法、もう１つは、下層と上層で溶解性の大きく違う材料を用いる方法である。前者の方法は、材料の選択の幅が広い反面、架橋又は重合反応の終了後に反応開始剤や未反応物を取り除くことが困難であり、耐久性に問題がある。一方、後者の方法は、材料の選択が難しい反面、架橋や重合等の化学反応を伴わないため、前者の方法と比較して高純度で耐久性の高い素子の構築が可能になる。以上述べたように、湿式法による積層型低分子系有機ＥＬ素子の製造は、材料の選択が困難であるという問題があるにも関わらず、各層の構成材料の溶解性の違いを利用した後者の方法が適していると考えられる。しかし、各層の構成材料の溶解性の違いを利用した積層を難しくしている要因の１つに、導電性高分子やスピンコート可能な有機半導体の殆どが、トルエン、クロロホルム、テトラヒドロフラン等の比較的溶媒能の高い溶媒にしか溶けず、Ｐ型の導電性高分子でホール輸送層を成膜した後、同様の溶媒でＮ型の導電性高分子でスピンコートすると下地のホール輸送性高分子を浸食することになり、平坦で欠陥の少ないＰＮ界面を有する積層構造を形成できないという問題がある。特にインクジェット法を用いる場合には、溶媒が自然乾燥で除去されるため溶媒の滞留時間が長くなることから、ホール輸送層や発光層の浸食が激しくなり、実用上問題のないデバイス特性を得ることが著しく困難になるおそれがある。
　［0010］電子輸送、正孔輸送及び発光の各機能に最適化された材料を用いることにより性能の向上が期待できるという点においては、各機能を分離し、陽極と陰極との間に積層される層の数を多くすることが好ましい。しかしながら、積層数の増大は、工程数や製造に要するタクトタイムの増大、及び溶媒による下層の浸食に伴う性能低下等の問題を生じるおそれがある。
　［0011］本発明はかかる事情に鑑みてなされたもので、多層構造を有する有機電子素子の製造において湿式法により形成が可能で、かつ電子注入特性、電子輸送特性、耐久性及び発光効率に優れた発光層を有する有機電界発光素子並びにその製造に好適に用いることができる新規なアルコール可溶性リン光発光材料を提供することを目的とする。」
　(1c)「課題を解決するための手段
　［0012］前記目的に沿う本発明の第１の態様は、陽極と陰極との間に挟まれるように積層された複数の有機化合物層を有する有機電界発光素子において、前記複数の有機化合物層が、アルコール系溶媒に不溶な有機化合物からなる正孔輸送層と、前記正孔輸送層が前記陰極と対向している側の面で該正孔輸送層に接するように湿式法で形成された発光層とを有し、前記発光層が、アルコール系溶媒に可溶な１又は複数のホスフィンオキシド誘導体からなるホスト材料と、アルコール系溶媒に可溶な１又は複数の有機化合物及び／又は有機金属化合物からなり、注入した電子と正孔との再結合により電気的に励起され発光することができるゲスト材料とを含むことを特徴とする有機電界発光素子を提供することにより上記課題を解決するものである。
　［0013］発光層に含まれるホスト材料及びゲスト材料の双方がアルコール系溶媒に可溶であるため、アルコール系溶媒を用いた湿式法により発光層を形成できる。また、正孔輸送層がアルコール系溶媒に不溶であるため、正孔輸送層の形成後に発光層を形成する場合であっても、アルコール系溶媒による正孔輸送層の浸食及び膨潤が起こらず、欠陥や性能低下を起こすことなく有機電界発光素子を製造できる。更に、ホスト材料として用いられるホスフィンオキシド誘導体は、電子求引性のホスフィンオキシド基（Ｐ＝Ｏ）を有しているため、発光層自体が高い電子輸送特性及び電子注入特性を併せ持つことができる。したがって、電子輸送層を別途形成しなくても十分な素子特性を実現可能であるため、製造工程における工数を低減できると共に、製造に要するタクトタイムの短縮が可能となる。
　・・・・・・・・・・・・・・・
　［0016］本発明の第１の態様において、前記ホスト材料を構成する前記ホスフィンオキシド誘導体が、下記の一般式（１）で表されるものであってもよい。
　［0017］
　［0018］式（１）において、
Ｒ1 は１又は複数のアリール基及びヘテロアリール基の一方又は双方を有し、任意の１又は複数の炭素原子上に下記の式（２）で表されるホスフィンオキシド基を有していてもよい原子団を表し、
Ａｒ１ 及びＡｒ２ は、それぞれ独立して１又は複数の置換基を有していてもよいアリール基を表し、Ａｒ１ 及びＡｒ２ が結合することによりリン原子を含むヘテロ環を形成していてもよく、
　［0019］
　［0020］式（２）においてＡｒ３ 及びＡｒ４ は、それぞれ独立して１又は複数の置換基を有していてもよいアリール基を表し、Ａｒ３ 及びＡｒ４ が結合することによりリン原子を含むヘテロ環を形成していてもよい。
　［0021］この場合において、上記の式（１）で表される前記ホスフィンオキシド誘導体が、下記の式ＡからＱのいずれかで表されるホスフィンオキシド誘導体からなる群より選択される１又は複数のホスフィンオキシド誘導体であることが好ましい。
　［0022］
　［0023］
　［0024］
　［0025］本発明の第１の態様において、前記ゲスト材料を構成する前記有機化合物及び／又は有機金属化合物が、下記の一般式（３）で表されるものであってもよい。
　［0026］
　［0027］式（３）においてＡｒ５、Ａｒ６ 及びＡｒ７ は、それぞれ独立して１又は複数の置換基を有していてもよいアリール基又はヘテロアリール基を表し、かつＡｒ５、Ａｒ６ 及びＡｒ７ のうち１又は複数は、注入した電子と正孔との再結合により電気的に励起され発光することができる発光性芳香族残基を含んでいる。
　［0028］この場合において、上記の式（３）で表される前記有機化合物及び／又は有機金属化合物が、下記の式（３）’で表されるイリジウム錯体であることが好ましく、下記の式（４）〜（１５）のいずれかで表されるイリジウム錯体であることがより好ましく・・・
　［0029］
　［0030］
　・・・・・・・・・・・・・・・
　・・・・・・・・・・・・・・・
　［0035］式（３）’において、Ｌ１、Ｌ２ 及びＬ３ は二座配位子であり、Ｘ１、Ｙ１、Ｘ２、Ｙ２、Ｘ３ 及びＹ３ は、それぞれ、二座配位子Ｌ１、Ｌ２ 及びＬ３ の構成原子であり、それぞれ独立して炭素原子、酸素原子及び窒素原子からなる群より選択される配位原子であり、かつ、Ｌ１、Ｌ２ 及びＬ３ のうち１又は複数は上記の式（２）で表されるホスフィンオキシド基を有している。
式（４）〜（１５）において、Ｒ２ 及びＲ３ のいずれか一方は下記の式（２）で表されるホスフィンオキシド基を表し、前記Ｒ２ 及びＲ３ の他方、Ｘ１ 及びＸ２ は、それぞれ独立して、水素原子及びフッ素原子からなる群より選択され、ｑは１、２及び３のいずれかの自然数を表し・・・
　［0036］また、本発明の第２の態様は、上記の式（３）’で表されるアルコール可溶性リン光発光材料を提供することにより上記課題を解決するものである。
　［0037］本発明の第２の態様において、前記アルコール可溶性リン光発光材料が上記の式（４）〜（１５）のいずれかで表されることが好ましく・・・
　［0038］式（３）’、好ましくは（４）〜（１５）のいずれか・・・で表されるイリジウム錯体は、電気的に励起することにより、三重項状態を経て高い量子収率でリン光発光することができる。また、上記の構造式のいずれかで表されるイリジウム錯体は、アルコール系溶媒に可溶であると共に嵩高いホスフィンオキシド基を有しているため、アルコール系溶媒中及び発光層中で会合体を形成しにくい。そのため、濃度消光による発光効率の低下が起こりにくく、高い発光効率を有する。
　発明の効果
　［0039］本発明によると、多層構造を有する有機電子素子の製造において湿式法により形成が可能で、かつ電子注入特性、電子輸送特性、耐久性及び発光効率に優れた発光層を有する有機電界発光素子有機電界発光素子及びその製造に好適に用いることができる新規なアルコール可溶性リン光発光材料が提供される。また、本発明に係るアルコール可溶性リン光発光材料を用いると、電子輸送層や積層型低分子ＥＬ素子の製造に高価な蒸着装置が不要になると共に、金属と有機電子輸送材料との共蒸着のための複雑な条件設定が不要になる。そのため、電子輸送層や積層型低分子ＥＬ素子の製造コストを低減できると共に生産性を向上させることが可能になる。本発明を適用することにより、高い生産性かつ低コストで製造でき、発光効率に優れ、高い耐久性を有する有機電界発光素子が提供される。」
　(1d)「実施例
　［0153］以下、本発明の効果を確認するために行った実施例について説明する。
ホスト材料の合成
使用したホスト材料（ホスフィンオキシド誘導体：上記の式Ａ〜Ｑで表されるもの）のうち国際公開第２００５／１０４６２８号パンフレットに記載のものは、同パンフレットに記載の方法にしたがい合成した。
　・・・・・・・・・・・・・・・
　［0197］［Ｖ］トリス[(１−(４−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)]イリジウム(III)（Ir(pdpiq)3）の合成
　[0198]（Ｖ−１）１−(４−ジフェニルホスフィンオキシド)イソキノリン（pdpiq）の合成
　[0199]
　[0200]室温で４−ブロモフェニルジフェニルホスフィンオキシド１０．７ｇ（３０mmol）のＴＨＦ（３０mL）溶液にｉＰｒＭｇＣｌ（２Ｍ　ジエチルエーテル溶液）１７mL（３４mmol）滴下した。２時間撹拌した。１−クロロイソキノリン５．８９ｇ（３６mmol）、Ｎｉ(dppp)Ｃｌ2 ０．５４ｇ（１mmol）を加え、４８ｈ環流させた。反応終了後、飽和塩化アンモニウム水溶液で反応をクエンチした。ジクロロメタンで抽出し、有機層に６Ｎ塩酸を加え２回抽出した。水層を中和し、ジクロロメタンで抽出した。有機層を硫酸マグネシウムで乾燥させ、濃縮した。充填剤シリカゲルのカラムクロマトグラフィー（展開溶媒：ジクロロメタン／エタノール）にて精製した。ＦＡＢ−ＭＳによりm/z＝４０６（[Ｍ]＋を確認した。シクロヘキサンで再結晶した。
収量：２．３０ｇ、収率：１８．８％
　[0201]（Ｖ−２）テトラキス (１−(４−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)(μ−ジクロロ)ジイリジウム(III)（[Ｉｒ(pdpiq)2Ｃｌ]2）の合成
　[0202]
　[0203]pdpiq（上記Ｖ−１で合成）１．３ｇ（３．２mmol）、塩化イリジウム０．４２ｇ（１．２mmol）に２−エトキシエタノール２０mL、水６mLを加え、撹拌しながら一晩環流させた。反応終了後、室温まで冷却し水を加え生成物を沈殿させた。沈殿物をろ取し、水で洗浄し、乾燥させた。
収量：１．２４ｇ、収率：１００％
　[0204]（Ｖ−３）ビス(アセトニトリル)ビス[(１−(４−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)]イリジウム(III)テトラフルオロボレート（Ｉｒ(dppiq)2(ＣＨ3ＣＮ)2ＢＦ4）の合成
　[0205]
　[0206][Ｉｒ(dpiq)2Ｃｌ]2（上記Ｖ−２で合成）１．２４ｇ（０．６０mmol）、テトラフルオロホウ酸銀０．２６ｇ（１．３５mmol）にアセトニトリル３４mLを加えて６時間環流させた。反応終了後、ろ過により白色沈殿物を取り除き、溶液をエバボレーターで濃縮した。
収量：１．３７ｇ、収率＝９８．６％
　[0207]（Ｖ−４）トリス[(１−(４−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)]イリジウム(III)（Ｉｒ(pdpiq)3）の合成
　[0208]
　[0209][Ｉｒ(piq)2(ＣＨ3ＣＮ)2]ＢＦ4（上記Ｖ−３で合成）１．３３ｇ（１．１４mmol）、pdpiq（上記Ｖ−１で合成）１．３８ｇ（３，４mmol）にプロピレングリコール４０mLを加え１６０℃で反応させた。反応終了後、ジクロロメタンで抽出し、有機層を硫酸マグネシウムで乾燥させた。溶液をエバボレーターで濃縮し、充填剤シリカゲルのカラムクロマトグラフィー（展開溶媒：ジクロロメタン／エタノール）で精製した。ＦＡＢ−ＭＳによりm/z＝１４０８（[Ｍ＋３]+）を確認した。
粗収量：１．２５ｇ、粗収率：７８．１％
　[0210]［ＶＩ］トリス[(１−(３−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)]イリジウム(III)（Ｉｒ(mdpiq)3）の合成
　[0211]（ＶＩ−１）１−(３−ブロモフェニル)イソキノリン（mBrpiq）の合成
　[0212]
　[0213]３−ブロモフェニルボロン酸１．８３ｇ（１５mmol）、１−クロロイソキノリン３．６９ｇ（２２．５mmol）にトルエン１５mL、エタノール７５mLおよび２Ｍ炭酸ナトリウム水溶液１５mLを加えアルゴン雰囲気下で撹拌した。Ｐｄ(ＰＰｈ3)4 ０．６３ｇ（０．５５mmol）を加え、一晩環流撹拌した。反応終了後、室温まで冷却し、水、トルエンを加えて抽出した。有機層を食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムで乾燥させた。充填剤シリカゲルのカラムクロマトグラフィー（展開溶媒；ジクロロメタン）で精製した。ＦＡＢ−ＭＳによりm/z＝２０６（[Ｍ]+）を確認した。
粗収量：３．０４ｇ、粗収率：７１．４％
　[0214]（ＶＩ−２）１−(３−ジフェニルホスホリルフェニル)イソキノリン（mdpiq）の合成
　[0215]
　[0216]mBrpiq（上記ＶＩ−１で合成）０．８５ｇ（３mmol）、ＤＰＰＯ １ｇ（４．９mmol）、Ｐｄ(ＯＡｃ)2 ０．０５４ｇ（０．２４mmol）、ＤＰＰＰ ０．１６ｇ（０．３９mmol）にＤＭＳＯ ９mLを加えて撹拌した。さらにＤＩＥＡ ２．２４mL（１３．１mmol）を入れて一晩環流させた。反応終了後、ジクロロメタンで抽出した。有機層に６Ｎ塩酸を加え、２回抽出した。水層を中和し、ジクロロメタンで抽出し、有機層を硫酸マグネシウムで乾燥させ、エバボレーターで濃縮した。ＦＡＢ−ＭＳよりm/z＝４０６（[Ｍ]+）を確認した。
粗収量：：１．１１ｇ、粗収率：９１．０％
　[0217]（ＶＩ−３）テトラキス(１−(３−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)(μ−ジクロロ)ジイリジウム(III)（[Ｉｒ(mdpiq)2Ｃｌ]2）の合成
　[0218]
　[0219]mdpiq（上記ＶＩ−２で合成）０．７５ｇ（１．８５mmol）、塩化イリジウム０．２１ｇ（０．６mmol）に２−エトキシエタノール１０mL、水３mLを加えて一晩環流させた。反応終了後、水を加え沈殿物を生成させた。沈殿物をろ取した。ＦＡＢ−ＭＳより目的物の生成を確認した（m/z＝１００１（[(Ｍ−Ｃｌ)/２]+））。
収量：０．５６ｇ、収率：９０．８％
　[0220]（ＶＩ−４）ビス(アセトニトリル)ビス「(２−(３−ジフェニルホスフィノフェニル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)」イリジウム(III)テトラブルオロボレート（Ｉｒ(mdpiq)2(ＣＨ3ＣＮ)2ＢＦ4）の合成
　[0221]
　[0222][Ｉｒ(mdpiq)2Ｃｌ]2（上記ＶＩ−３で合成）０．５６ｇ（０．２７mmol）、テトラフルオロホウ酸銀０．１２ｇ（０．６２mmol）にアセトニトリル１５mLを加えて４時間環流した。冷却後、ろ過により溶けない白色沈殿物を除去した。ろ液をエバボレーターで濃縮した。
溶媒を含んだ状態であり、収率は１００％を超えたが、収率１００％と仮定して次の反応に使用した。
　[0223]（ＶＩ−５）トリス[(１−(３−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)]イリジウム(III)（Ｉｒ(mdpiq)3）の合成
　[0224]
　[0225]Ｉｒ(mdpiq)2(ＣＨ3ＣＮ)2ＢＦ4（上記ＶＩ−４で合成）０．６３ｇ（０．５４mmol）、mdpiq（上記ＶＩ−２で合成）０．６４ｇ（１．６mmol）にプロピレングリコール１７mLを加え５時間環流させた。反応終了後、ジクロロメタンで抽出した。エバボレーターで濃縮し、充填剤シリカゲルのカラムクロマトグラフィー（展開溶媒：ジクロロメタン／エタノール）で精製した。ＦＡＢ−ＭＳによりm/z＝１４０９（[Ｍ＋４]+）を確認した。
粗収量：０．６５ｇ、粗収率：８５．６％」
　(1e)「[0300]（４）積層型有機ＥＬ素子（有機電界発光素子）の製造
ＩＴＯ基板は、三容真空製のもの（膜厚８０nm）を使用した。基板洗浄に用いる２−プロパノールは関東化学製の電子工業用を用い、電子輸送層の成膜に用いるアルコール類は関東化学製、発光層の成膜に用いるトルエンは関東化学製の電子工業用を用いた。正孔注入材料としては、ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ（H．C．Starck製の、ＡＩ４０８３）を原液のまま用いた。正孔輸送材料としては、ポリ(Ｎ−ビニルカルバゾール)（ＰＶＫ、Aldrich社製）をトルエン溶液（５g/L又は１０g/L）として用いた。発光層に用いるホスト材料としては、上記の式Ｆで表されるホスフィンオキシド誘導体を用い、ゲスト材料としては、上記の（２）で合成した各種イリジウム錯体を用いた。ゲスト材料はホスト材料の８．７重量％添加し、総濃度が１０g/L又は１５g/Lの２−プロパノール溶液を作製した。
　[0301]ＩＴＯ基板の前処理として、２−プロパノール中で５分間煮沸洗浄し、その後すぐにＵＶ/Ｏ3 処理装置に入れ、１５分間ＵＶ光照射によりＯ3 処理を行った。ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ及びＰＶＫ及び発光層は酸素濃度が１〜３ppmのＮ2 雰囲気下（グローブボックス内）でＭＩＫＡＳＡ製のスピンコーターを用いて形成後、Ｎ2 雰囲気下又は真空中で乾燥した。
　[0302]陰極（Ａｌ、純度９９．９９９％）及び電子輸送層（ＬｉＦ）の蒸着には、チャンバー圧８×１０−４Paの高真空蒸着装置を用いた。蒸着速度は、ＬｉＦについては０．１Å/s、Ａｌについては１０Å/sとした。全ての素子においてＮ２ 雰囲気下で封止を行った。陰極の成膜が完了後、素子を窒素置換したグローブボックス（九州計測器製、露点−６０〜−７０℃、酸素濃度５ppm以下）内に直ちに移動し、乾燥剤Oledry（１４μＬ）を塗布したガラスキャップで素子を封止した。
　[0303]素子構造は、陰極と発光層の間に電子輸送層を設けたこと以外は全て図１に示すものとした。各層の膜厚は下記のとおりである。
陽極：ＩＴＯ（８０nm）
正孔注入層：ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ（５０nm）
正孔輸送層：ＰＶＫ（１５nm又は３０nm）
発光層：（４０nm又は７０nm）
電子輸送層：ＬｉＦ（０．２nm）
陰極：Ａｌ（１００nm）
　[0304]（５）素子及び材料特性の評価
各ゲスト材料の発光特性（量子収率）については、相対蛍光量子収率は、溶液中での紫外可視吸収スペクトルおよび蛍光スペクトルを測定し、Φｐ＝１とされる９，１０−ジフェニルアントラセンを標準に用いて相対蛍光量子収率（Φｐ）を見積もった。なお、リン光は、酸素により消光するため、酸素を脱気するために、５分間アルゴンでバブリング後、スペクトルを測定した。
作製したＥＬ素子の電圧−電流−輝度特性はADVANTEST製ＤＣ電圧電流電源・モニター（ＴＲ６１４３）を用いて０Ｖから２０Ｖまで電圧を印加して０．２Ｖステップ毎電流値を測定した。ＥＬスペクトルは浜松ホトニクス製マルチチャンネル分光測定器（Ｃ７４７３）の分光検出器を用いて測定した。
　[0305]電流効率ηｃ［cd/A］の測定には、有機ＥＬ発光効率測定装置を使用した。
５００cd/m2 換算寿命の測定にはアペックス製の装置を使用し、５０mA/m2 の定電流連続駆動により測定した。全て１．５乗則（下式参照）を用い５００cd/m２ に換算した駆動時間により、初期輝度の１／２に達した半減時間により比較した。
　[0306]１．５乗則：Ｔ＝（Ｌ０/Ｌ）１．５×Ｔ１　
（式中、Ｌ０：初期輝度［cd/m2］、Ｌ：換算輝度［cd/m2］、Ｔ１：輝度半減時の実測時間、Ｔ：半減時間である。）
　・・・・・・・・・・・・・・・
　[0308]下記の実施例１〜１３（使用したホスト化合物、ゲスト化合物、金属化合物及びそれらの濃度は以下に示すとおりである。）についての電流効率ηｃ、５００cd/m2 換算寿命（ホスフィンオキシド基を含まないＩｒ(ppy)3 をゲスト化合物として使用した実施例１１に対する相対寿命）及び発光色の測定結果は、下記の表１に示すとおりであった。・・・
　・・・・・・・・・・・・・・・
　[0310]［表１］
　・・・・・・・・・・・・・・・
　・・・・・・・・・・・・・・・
　・・・・・・・・・・・・・・・
　［0311］イリジウム錯体以外のもの（実施例８、１３）やホスフィンオキシド基を有しないもの（実施例１１〜１３）を含む全てのゲスト材料を用いた有機ＥＬ素子について、リン光性色素として有機ＥＬ素子に用いられているＩｒ(ppy)3（実施例１１）を用いた有機ＥＬ素子と同等以上の電流効率及び寿命が観測された。・・・」
　(1f)「図面の簡単な説明
　［0040］［図１］本発明の第１の実施の形態に係る有機電界発光素子の縦断面を模式的に示す図である。」、
　「符号の説明
　［0312］１　有機電界発光素子
　　　　　２　基板
　　　　　３　陽極
　　　　　４　正孔注入層
　　　　　５　正孔輸送層
　　　　　６　発光層
　　　　　７　陰極
　　　　　８　封止部材」及び
　「［図１］
」
　
　ウ　先願明細書等に記載された発明
　先願明細書等は、有機電界発光素子の製造に用いることができるアルコール可溶性リン光発光材料に関する特許文献である（摘示(1a)〜(1c)）。先願明細書等には、請求の範囲の請求項１１に、以下の式（６）又は（７）で表されるイリジウム錯体が記載されている（摘示(1a)）。
（上記式（６）又は（７）において、Ｒ２ 及びＲ３ のいずれか一方は下記の式（２）で表されるホスフィンオキシド基を表し、Ｒ２ 及びＲ３ の他方、Ｘ１ 及びＸ２ は、それぞれ独立して、水素原子及びフッ素原子からなる群より選択され、ｑは１、２及び３のいずれかの自然数を表す。
　上記式（２）においてＡｒ３ 及びＡｒ４ は、それぞれ独立して１又は複数の置換基を有していてもよいアリール基を表す。）
　そして、先願明細書等には、上記式（６）又は（７）のイリジウム錯体であってｑ＝３であるものの具体例として、その実施例の「［ＶＩ］トリス[(１−(３−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)]イリジウム(III)（Ｉｒ(mdpiq)3）の合成」の項に、以下の化学構造式
で示され、Ｉｒ(mdpiq)3 とも略称される標題化合物を、製造したことが記載されている（摘示(1d)段落[0210]〜[0225]）。そして、この化合物を用いて有機電界発光素子を製造して試験したことも記載されている（摘示(1e)(1f)）。
　以上によれば、先願明細書等には、
　「以下の化学構造式
で表される、トリス[(１−(３−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)]イリジウム(III)」
の発明（以下「先願発明６」といい、その化合物を「先願化合物６」という。）が記載されているということができる。
　
　エ　対比
　本願補正発明における式（３６）の化合物（以下「本願化合物３６」という。）と先願化合物６とを対比すると、先願化合物６は、本願化合物３６において、Ｒ１ が全てＨで、Ｗが式（３）
において、Ｖが、Ｏで、Ｒ４ が、フェニルであるから６個の炭素原子を有する芳香族環系であるものに、該当する。
　そうすると、本願補正発明と先願発明６とは相違するところがなく、本願補正発明は、先願発明６と同一である。
　
　オ　まとめ
　以上のとおり、本願補正発明は、その出願の日前の日本語特許出願であって、その出願後に国際公開がされた先願の国際出願日における国際出願の明細書、請求の範囲又は図面に記載された発明と同一であり、しかも、この出願の発明者がその先願に係る上記の発明をした者と同一ではなく、またこの出願の時において、その出願人が上記先願の出願人と同一でもないので、特許法第２９条の２の規定により、特許出願の際独立して特許を受けることができるものではない。 
　
３　補正の却下の決定のむすび 
　したがって、補正前の請求項５を補正後の請求項１とする補正は、特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に適合しないものであるから、本件補正は、同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。
　よって、［補正の却下の決定の結論］のとおり決定する。 
 　 
第３　本願発明
　平成２８年４月７日付けの手続補正は上記第２に記載されたとおり却下されたので、この出願の発明は、平成２７年８月２５日付けの手続補正により補正された特許請求の範囲に記載された事項により特定されるとおりのものであるところ、その請求項４に係る発明（以下「本願発明」という。）は、以下のとおりのものである。
　「前記部分Ｍ(Ｌ)n が、式（３６）〜（５９）から選択されることを特徴とする、請求項１〜３の何れか一項に記載の化合物。
　・・・（審決注：式（３８）〜（５９）は省略する。）・・・」
　ここにおいて、その請求項１は、
　「式（１）の化合物
　　　　Ｍ(Ｌ)n(Ｌ’)m　　　式（１）
ここで、前記化合物は式（１８）〜（２３）の部分Ｍ(Ｌ)n を含む。
式中、
Ｍは、イリジウムであり、
Ｘは、出現する毎に同一であるかまたは異なり、ＣＲ1 またはＮであり、
Ｑは、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｒ1Ｃ＝ＣＲ1、Ｒ1Ｃ＝Ｎ、Ｏ、Ｓ、Ｓｅ、またはＮＲ1 であり、
Ｒ1 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎ(Ｒ2)2、ＣＮ、ＮＯ2、Ｓｉ(Ｒ2)3、Ｂ(ＯＲ2)2、Ｃ(＝Ｏ)Ｒ2、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ2)2、Ｓ(＝Ｏ)Ｒ2、Ｓ(＝Ｏ)2Ｒ2、ＯＳＯ2Ｒ2、１〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルキル、アルコキシもしくはチオアルコキシ基、または２〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルケニルもしくはアルキニル基、または３〜４０個のＣ原子を有する分枝もしくは環状のアルキル、アルケニル、アルキニル、アルコキシ、アルキルアルコキシもしくはチオアルコキシ基（これらはそれぞれ、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）（ここで、１つ以上の隣接していないＣＨ2 基は、Ｒ2Ｃ＝ＣＲ2、Ｃ≡Ｃ、Ｓｉ(Ｒ2)2、Ｇｅ(Ｒ2)2、Ｓｎ(Ｒ2)2、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、Ｃ＝Ｓｅ、Ｃ＝ＮＲ2、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ2)、ＳＯ、ＳＯ2、ＮＲ2、Ｏ、Ｓ、またはＣＯＮＲ2 で置きかえられていてもよく、１個以上のＨ原子は、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、またはＮＯ2 で置きかえられていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有する芳香族環系もしくはヘテロ芳香族環系（これらは、各場合において、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有するアリールオキシ、アリールアルコキシ、アルキルアリールオキシもしくはヘテロアリールオキシ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または１０〜４０個の芳香族環原子を有するジアリールアミノ基、ジヘテロアリールアミノ基もしくはアリールヘテロアリールアミノ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、またはこれらの基の２つ以上の組合せであり；ここで２つ以上のラジカルＲ1 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族、芳香族、および／またはベンゾ縮合型の環系を形成していてもよく、
Ｗは、出現する毎に同一であるかまたは異なり、式（３）および（４）のラジカルであり、
［式中、Ｖは、ＳまたはＯに等しく、
Ｒ4 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎ(Ｒ2)2、１〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルキル、アルコキシもしくはチオアルコキシ基、または２〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルケニルもしくはアルキニル基、または３〜４０個のＣ原子を有する分枝もしくは環状のアルキル、アルケニル、アルキニル、アルコキシ、アルキルアルコキシもしくはチオアルコキシ基（これらはそれぞれ、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）（ここで、１つ以上の隣接していないＣＨ2 基は、Ｒ2Ｃ＝ＣＲ2、Ｃ≡Ｃ、Ｓｉ(Ｒ2)2、Ｇｅ(Ｒ2)2、Ｓｎ(Ｒ2)2、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、Ｃ＝Ｓｅ、Ｃ＝ＮＲ2、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ2)、ＳＯ、ＳＯ2、ＮＲ2、Ｏ、Ｓ、またはＣＯＮＲ2 で置きかえられていてもよく、１個以上のＨ原子は、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮ、またはＮＯ2 で置きかえられていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有する芳香族環系もしくはヘテロ芳香族環系（これらは、各場合において、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有するアリールオキシ、アリールアルコキシ、アルキルアリールオキシもしくはヘテロアリールオキシ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、または１０〜４０個の芳香族環原子を有するジアリールアミノ基、ジヘテロアリールアミノ基もしくはアリールヘテロアリールアミノ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ2 で置換されていてもよい）、またはこれらの基の２つ以上の組合せであり；ここで２つ以上のラジカルＲ4 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族、芳香族および／またはベンゾ縮合型の環系を形成していてもよく；
Ｒ2 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｎ(Ｒ3)2、ＣＮ、ＮＯ2、Ｓｉ(Ｒ3)3、Ｂ(ＯＲ3)2、Ｃ(＝Ｏ)Ｒ3、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ3)2、Ｓ(＝Ｏ)Ｒ3、Ｓ(＝Ｏ)2Ｒ3、ＯＳＯ2Ｒ3、１〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルキル、アルコキシもしくはチオアルコキシ基、または２〜４０個のＣ原子を有する直鎖のアルケニルもしくはアルキニル基、または３〜４０個のＣ原子を有する分枝もしくは環状のアルキル、アルケニル、アルキニル、アルコキシ、アルキルアルコキシもしくはチオアルコキシ基（これらはそれぞれ、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）（ここで、１つ以上の隣接していないＣＨ2 基は、Ｒ3Ｃ＝ＣＲ3、Ｃ≡Ｃ、Ｓｉ(Ｒ3)2、Ｇｅ(Ｒ3)2、Ｓｎ(Ｒ3)2、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、Ｃ＝Ｓｅ、Ｃ＝ＮＲ3、Ｐ(＝Ｏ)(Ｒ3)、ＳＯ、ＳＯ2、ＮＲ3、Ｏ、Ｓ、またはＣＯＮＲ3 で置きかえられていてもよく、１個以上のＨ原子は、Ｄ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、ＣＮまたはＮＯ2 で置きかえられていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有する芳香族環系もしくはヘテロ芳香族環系（これらは、各場合において、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）、または５〜６０個の芳香族環原子を有するアリールオキシ、アリールアルコキシ、アルキルアリールオキシもしくはヘテロアリールオキシ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）、または１０〜４０個の芳香族環原子を有するジアリールアミノ基、ジヘテロアリールアミノ基もしくはアリールヘテロアリールアミノ基（これらは、１つ以上のラジカルＲ3 で置換されていてもよい）、またはこれらの基の２つ以上の組合せであり；ここで２つ以上の隣接しているラジカルＲ2 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族または芳香族の環系を形成していてもよく、
Ｒ3 は、出現する毎に同一であるかまたは異なり、Ｈ、Ｄ、Ｆ、または１〜２０個のＣ原子を有する脂肪族、芳香族および／またはヘテロ芳香族の炭化水素ラジカルであり、これらはさらに１個以上のＨ原子がＦで置きかえられていてもよく；ここで２つ以上の置換基Ｒ3 は、互いに、単環または多環式の、脂肪族または芳香族の環系を形成していてもよい］、
ｑは、０以上の整数であり、
ｐは、０以上の整数であり、ただし、ｐ＋ｑは１以上の整数であり、
ｒ＋ｓ＋ｑ≧１であり、
ｎは、３であり、
ｍは、０である。」
である。
　
第４　原査定の理由
　原査定の理由である平成２７年５月１５日付けの拒絶理由通知における拒絶の理由は、理由２、３−１、３−２、４及び５であり、その理由３−１の概要は、「この出願の下記の請求項に係る発明は、その出願の日前の日本語特許出願であって、その出願後に国際公開がされた下記の日本語特許出願の国際出願日における国際出願の明細書、請求の範囲又は図面に記載された発明と同一であり、しかも、この出願の発明者がその出願前の日本語特許出願に係る上記の発明をした者と同一ではなく、またこの出願の時において、その出願人が上記日本語特許出願の出願人と同一でもないので、特許法第２９条の２の規定により特許を受けることができない（特許法第１８４条の１３参照）」というものであり、その「その出願の日前の日本語特許出願であって、その出願後に国際公開がされた下記の日本語特許出願」とは、ＰＣＴ／ＪＰ２０１０／００５０８７（上記第２の２（２）アの先願と同じ。以下「先願」といい、その明細書、請求の範囲及び図面を、以下「先願明細書等」という。）である。その「下記の請求項」は、請求項１〜１８であり、全請求項である。
　そして、拒絶査定は、本願発明が、先願明細書等に記載された発明と同一であることを、その理由に含むものである。
　
第５　当審の判断
　
１　先願、先願明細書等の記載事項
 原査定の拒絶の理由に引用された先願、先願明細書等の記載事項は、上記第２の２（２）ア及びイに記載したとおりである。
　
２　先願明細書等に記載された発明 
　
（１）先願明細書等には、上記第２の２（２）ウに示した以下の先願発明６が記載されている。
（先願発明６）
　「以下の化学構造式
で表される、トリス[(１−(３−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)]イリジウム(III)」
（先願発明６の化合物を「先願化合物６」という。）
　
（２）加えて、先願明細書等には、請求項１１の式（６）又は（７）のイリジウム錯体であってｑ＝３であるものの具体例として、その実施例の「［Ｖ］トリス[(１−(４−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)]イリジウム(III)（Ir(pdpiq)3）の合成」の項に、以下の化学構造式
で示され、Ｉｒ(pdpiq)3 とも略称される標題化合物を、製造したことが記載されている（摘示(1d)段落[0197]〜[0209]）。そして、この化合物を用いて有機電界発光素子を製造して試験したことも記載されている（摘示(1e)(1f)）。
　以上によれば、先願明細書等には、
　「以下の化学構造式
で表される、
トリス[(１−(４−ジフェニルホスホリル)イソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’)]イリジウム(III)」
の発明（以下「先願発明５」といい、その化合物を「先願化合物５」という。）が記載されているということができる。
　
３　対比
　
（１）本願発明と先願発明６とを対比する。
　本願発明における式（３６）の化合物（以下「本願化合物３６」という。）と先願化合物６とを対比すると、先願化合物６は、本願化合物３６において、Ｘが全てＣＲ1 で、Ｒ１ が全てＨで、Ｗが式（３）
において、Ｖが、Ｏで、Ｒ４ が、フェニルであるから６個の炭素原子を有する芳香族環系であるものに、該当する。
　そうすると、本願発明と先願発明６とは相違するところがなく、本願発明は、先願発明と同一である。
　
（２）次に、本願発明と先願発明５とを対比する。
　本願発明における式（３７）の化合物（以下「本願化合物３７」という。）と先願化合物５とを対比すると、先願化合物５は、本願化合物３７において、Ｘが全てＣＲ1 で、Ｒ１ が全てＨで、Ｗが式（３）
において、Ｖが、Ｏで、Ｒ４ が、フェニルであるから６個の炭素原子を有する芳香族環系であるものに、該当する。
　そうすると、本願発明と先願発明５とは相違するところがなく、本願発明は、先願発明５と同一である。　
　
４　まとめ
　以上のとおり、本願発明は、その出願の日前の日本語特許出願であって、その出願後に国際公開がされた先願の国際出願日における国際出願の明細書、請求の範囲又は図面に記載された発明と同一であり、しかも、この出願の発明者がその先願に係る上記の発明をした者と同一ではなく、またこの出願の時において、その出願人が上記先願の出願人と同一でもないので、特許法第２９条の２の規定により、特許を受けることができない。
　
第６　むすび
　以上のとおり、本願発明は、特許を受けることができないものであるから、その余について検討するまでもなく、この出願は、拒絶をすべきものである。
　よって、結論のとおり審決する。