(57)【要約】【課題】磁気安定性を兼ね備えた高磁気特性の異方性希土類−鉄系樹脂磁石を提供する。【解決手段】  連続相を１）  エポキシ被覆した平均アスペクト比ＡＲａｖｅ  ０．８０以上のＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系材料、２）エポキシと反応する直鎖状ポリマー、３）添加剤、分散相をエポキシ被覆Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系材料とし、これらの複合体に架橋剤を加えた組成物を５０  ＭＰａ以下で磁石とする。とくに、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系の保磁力ＨｃＪｐＳ、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系の保磁力ＨｃＪｐＮ、その比をαとしたとき、ＨｃＪｐＮ  １〜１．２５  ＭＡ／ｍ、かつＨｃＪｐＳ≦ＨｃＪｐＮとする。また、磁石の残留磁化ＭｒＭ、材料の残留磁化ＭｒＰ、材料の体積分率ＶｆＰのとき、ＶｆＰ≧８０  ｖｏｌ．％、α≦０．７５、ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）≧０．９６、（ＢＨ）ｍａｘ≧１７０  ｋＪ／ｍ３。磁石の室温と１００℃の角型性をＨｋ／ＨｃＪＲＴ＜Ｈｋ／ＨｃＪ１００とする。【選択図】図１０
2011077082.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
連続相を１）室温で固体のエポキシオリゴマーで被覆した平均粒径１〜１０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅ（ただし、ＡＲは粒子像の最長径をａ、ａに垂直な最大径をｂとしたとき、ｂ／ａ）が０．８０以上で、かつＳｍ−Ｆｅ系合金の窒化後に機械的な粉砕手段を適用することなく作製した球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料、２）前記オリゴマーと反応し得る活性水素化合物を有する直鎖状ポリマー、３）必要に応じて適宜加える添加剤とで構成し、分散相を室温で固体のエポキシオリゴマーで被覆した平均粒子径５０〜１５０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅ  ０．６５以上のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料とし、かつ当該連続相と分散相との顆粒状複合体の空隙率を５％以下とし、さらに、平均粒子径１０μｍ以下の架橋剤を顆粒状複合体の表面に付着せしめた構成の組成物を５０  ＭＰａ以下で所定形状に磁界中成形した異方性希土類−鉄系樹脂磁石。
【請求項２】
球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力をＨｃＪｐＳとし、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の室温の保磁力ＨｃＪｐＮとしたとき、ＨｃＪｐＮが１〜１．２５  ＭＡ／ｍであり、かつＨｃＪｐＳ≦ＨｃＪｐＮの構成とした請求項１記載の異方性希土類−鉄系樹脂磁石。
【請求項３】
球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力をＨｃＪｐＳ、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の室温の保磁力ＨｃＪｐＮ、ＨｃＪｐＳとＨｃＪｐＮの比（ＨｃＪｐＳ／ＨｃＪｐＮ）をαとしたとき、ＨｃＪｐＮが１〜１．２５  ＭＡ／ｍであり、かつαが０．７５以下の構成とした請求項１、および２記載の異方性希土類−鉄系樹脂磁石。
【請求項４】
球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力をＨｃＪｐＳ、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の室温の保磁力ＨｃＪｐＮ、ＨｃＪｐＳとＨｃＪｐＮの比（ＨｃＪｐＳ／ＨｃＪｐＮ）をαとしたとき、ＨｃＪｐＮが１〜１．２５  ＭＡ／ｍであり、かつαが０．６５以下の構成とした請求項１、および２記載の異方性希土類−鉄系樹脂磁石。
【請求項５】
樹脂磁石の残留磁化をＭｒＭ、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料とＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料との混合体の残留磁化をＭｒＰ、樹脂磁石に占める全磁石材料の体積分率をＶｆＰとしたとき、ＶｆＰ≧８０  ｖｏｌ．％とし、磁石材料の整列度ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）が０．９６以上である請求項１、３記載の異方性希土類−鉄系樹脂磁石。
【請求項６】
室温における最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘ  が１７０  ｋＪ／ｍ３以上である請求項１、３および５記載の異方性希土類−鉄系樹脂磁石。
【請求項７】
樹脂磁石の残留磁化をＭｒＭ、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料とＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料との混合体の残留磁化をＭｒＰ、樹脂磁石に占める全磁石材料の体積分率をＶｆＰとしたとき、ＶｆＰ≧８０  ｖｏｌ．％とし、磁石材料の整列度ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）が０．９８以上である請求項１、４記載の異方性希土類−鉄系樹脂磁石。
【請求項８】
室温における最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘ  が１８０  ｋＪ／ｍ３以上である請求項１、４および７記載の異方性希土類−鉄系樹脂磁石。
【請求項９】
室温の角型比をＨｋ／ＨｃＪＲＴとし、１００℃の角型比をＨｋ／ＨｃＪ１００としたとき、Ｈｋ／ＨｃＪＲＴ  ＜  Ｈｋ／ＨｃＪ１００である請求項１、および２記載の異方性希土類−鉄系樹脂磁石。
【請求項１０】
円弧状、円筒状など環状形状、極対数１以上、およびパーミアンス係数Ｐｃを３以上として鉄心との磁気回路を構成する請求項１記載の異方性希土類−鉄系樹脂磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は希土類−鉄系樹脂磁石に関し、更に詳しくは、室温の保磁力ＨｃＪが約１  ＭＡ／ｍ、室温の角型比をＨｋ／ＨｃＪＲＴとし、１００℃の角型比をＨｋ／ＨｃＪ１００としたとき、Ｈｋ／ＨｃＪＲＴ  ＜  Ｈｋ／ＨｃＪ１００とし、高温での減磁曲線の角型性の劣化がない構成とし、かつ最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘが１７０  ｋＪ／ｍ３以上という高磁気特性を兼ね備えた異方性の希土類−鉄系樹脂磁石に関する。
【背景技術】
【０００２】
メルトスピニングなど急冷凝固で得られるＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系、αＦｅ／Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系、Ｆｅ３Ｂ／Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系などの希土類−鉄系磁石の材料形態はリボンなどの薄帯、或いはそれを粉砕した粉体に限られる。このため、小型回転機に使用されるバルク状の磁石とするには材料形態の変換、つまり何らかの方法で薄帯や粉体を特定のバルクに固定化する技術が必要となる。粉末冶金における基本的な粉体の固定手段は常圧焼結である。しかし、当該磁石材料は準安定状態に基づく磁気特性を維持するためには常圧焼結の適用が困難である。このため、もっぱらエポキシ樹脂のような結合剤で特定形状のバルクに固定化する、所謂樹脂磁石とすることが行われる。
【０００３】
例えば、１９８５年、Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅらは  （ＢＨ）ｍａｘ  １１１  ｋＪ／ｍ３の薄片を樹脂で固定すると  （ＢＨ）ｍａｘ  ７２  ｋＪ／ｍ３の等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系ボンド磁石ができるとした（非特許文献１参照）。
【０００４】
１９８６年、本発明者らは特許文献１によって上記薄片をエポキシ樹脂で固定した（ＢＨ）ｍａｘ  〜７２  ｋＪ／ｍ３の等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ環状磁石が小型回転機器に有用であることを明らかにした。さらに、例えば、１９９０年、Ｇ．Ｘ．Ｈｕａｎｇなどにより、等方性樹脂磁石の小型回転機器への有用性が明らかにされ（非特許文献２参照）、１９９０年代には、主にＯＡ、ＡＶ、ＰＣおよびその周辺機器、情報通信機器など電気電子機器の電磁駆動装置として利用される高性能小型回転機の環状磁石として幅広く普及した経緯がある。
【０００５】
他方では、１９８０年代からメルトスピニングによる磁石材料の研究が活発に行われ、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系、或いはそれらとαＦｅ、Ｆｅ３Ｂ系などとの微細組織に基づく交換結合を利用したナノコンポジット材料を含め、多彩な合金組成とその組織を微細制御した材料に加え、近年ではメルトスピニング以外の急冷凝固法により、形状の異なる磁石材料も知られている（例えば、非特許文献３、４参照）。また、等方性でありながら（ＢＨ）ｍａｘ  が２２０  ｋＪ／ｍ３に達するというＤａｖｉｅｓらの報告もある（非特許文献５参照）。しかし、工業的に利用可能な急冷凝固薄片の（ＢＨ）ｍａｘは〜１３４  ｋＪ／ｍ３、これを用いて樹脂とともに０．８〜１．０  ＧＰａで固めた等方性樹脂磁石の（ＢＨ）ｍａｘ  は、ほぼ８０  ｋＪ／ｍ３と見積もられる。
【０００６】
上記に拘らず、本発明の対象となる比較的小型の回転機器などの電磁駆動装置は電気電子機器の高性能化に伴って、更なる小型化、高出力化、高効率化などへの要求が絶えない。したがって、磁気的に等方性の急冷凝固薄片の磁気特性の改良では、もはや回転機器などの高性能化に有用とは言い切れなくなりつつある。よって、当該回転機の鉄心との最適磁気回路に適合した静磁界、しかも単位体積あたりで、より強い静磁界が発生する磁石の必要性が高まっている。
【０００７】
ところで、希土類磁石に用いるＳｍ−Ｃｏ系磁石材料はインゴットを粉砕しても大きな保磁力ＨｃＪが得られる。しかし、Ｃｏは資源の安定確保や、そのバランスなどで課題が多く、工業材料としての汎用化に馴染まない。これに対し、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｓｍなどの希土類元素とＦｅを主成分とする希土類−鉄系磁石材料は資源の確保や、資源バランスで有利である。しかし、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系合金のインゴットや焼結磁石を粉砕してもＨｃＪは小さい。このため、異方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の作製に関しては、メルトスピニング材料を出発原料とする研究が先行した。
【０００８】
１９８９年、徳永はＮｄ１４Ｆｅ８０−ＸＢ６ＧａＸ  （Ｘ＝０．４〜０．５）を熱間据込加工（Ｄｉｅ−ｕｐｓｅｔ）したバルクを粉砕しＨｃＪ  ＝１．５２  ＭＡ／ｍの異方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料とし、樹脂で固めて（ＢＨ）ｍａｘ  １２７  ｋＪ／ｍ３の異方性磁石を得た（非特許文献６参照）。また、１９９１年、Ｈ．  ＳａｋａｍｏｔｏらはＮｄ１４Ｆｅ７９．８Ｂ５．２  Ｃｕ１を熱間圧延し、ＨｃＪ  ＝  １．３０  ＭＡ／ｍの異方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料を作製した（非特許文献７参照）。このように、ＧａやＣｕの添加で熱間加工性を向上させ、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶粒径の微細化を進めて高ＨｃＪ化した磁石材料が知られた。
【０００９】
１９９１年、Ｖ．Ｐａｎｃｈａｎａｔｈａｎらは熱間加工バルクの粉砕法とし、粒界から水素を侵入させＮｄ２Ｆｅ１４ＢＨＸとして崩壊させ、真空加熱で脱水素したＨＤ（Ｈｙｄｒｏｇｅｎ  Ｄｅｃｒｅｐｉｔａｔｉｏｎ）−Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料とし、これを樹脂で固めて（ＢＨ）ｍａｘ  １５０  ｋＪ／ｍ３の樹脂磁石とした（非特許文献８参照）。２００１年、ＩｒｉｙａｍａはＮｄ０．１３７Ｆｅ０．７３５Ｃｏ０．０６７Ｂ０．０５５Ｇａ０．００６を同法で３１０  ｋＪ／ｍ３の磁石材料とし、樹脂で固めて（ＢＨ）ｍａｘ１７７  ｋＪ／ｍ３の異方性樹脂磁石に改良した（非特許文献９参照）。
【００１０】
一方、１９９９年にはＮｄ−Ｆｅ（Ｃｏ）−Ｂインゴットを水素中熱処理し、Ｎｄ２（Ｆｅ，Ｃｏ）１４  Ｂ相の水素化（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ，  Ｎｄ２  （Ｆｅ，Ｃｏ）１４  ＢＨｘ）、６５０〜１０００℃で相分解  （Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ，  ＮｄＨ２  ＋Ｆｅ＋Ｆｅ２Ｂ）、脱水素（Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ）、再結合（Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）するＨＤＤＲ−Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料を樹脂とともに１  ＧＰａで固めて（ＢＨ）ｍａｘ  １９３  ｋＪ／ｍ３の樹脂磁石を作製した（非特許文献１０参照）。
【００１１】
２００１年には、Ｍｉｓｈｉｍａ  らによってＣｏ−ｆｒｅｅのｄ−ＨＤＤＲ  Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料が報告され（非特許文献１１参照）、Ｎ．  Ｈａｍａｄａらは（ＢＨ）ｍａｘ  ３５８  ｋＪ／ｍ３のｄ−ＨＤＤＲ  Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料を樹脂とともに、１５０  ℃、２．５  Ｔの配向磁界中、０．９  ＧＰａで圧縮し、密度６．５１  Ｍｇ／ｍ３、（ＢＨ）ｍａｘ  ２１３  ｋＪ／ｍ３の立方体（７ｍｍ×７ｍｍ×７ｍｍ）異方性樹脂磁石を作製している（非特許文献１２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特願昭６１−３８８３０号公報
【非特許文献】
【００１３】
【非特許文献１】Ｒ．  Ｗ．  Ｌｅｅ，  Ｅ．  Ｇ．  Ｂｒｅｗｅｒ，  Ｎ．  Ａ．  Ｓｃｈａｆｆｅｌ，  ’Ｈｏｔ−ｐｒｅｓｓｅｄ  Ｎｅｏｄｙｍｉｕｍ−Ｉｒｏｎ−Ｂｏｒｏｎ  ｍａｇｎｅｔｓ’  ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．  Ｍａｇｎ．，  Ｖｏｌ．２１，  １９５８  （１９８５）
【非特許文献２】Ｇ．  Ｘ．  Ｈｕａｎｇ  Ｗ．  Ｍ．  Ｇａｏ，  Ｓ．  Ｆ．  Ｙｕ，  ’Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｍｅｌｔ−ｓｐｕｎ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔ  ｔｏ  ｔｈｅ  ｍｉｃｒｏ−ｍｏｔｏｒ’，  Ｐｒｏｃ．  ｏｆ  ｔｈｅ  １１ｔｈ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，  Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇｈ，  ＵＳＡ，  ｐｐ．  ５８３−５９５  （１９９０）
【非特許文献３】Ｂ．  Ｈ．  Ｒａｂｉｎ，  Ｂ．  Ｍ．  Ｍａ，  ’Ｒｅｃｅｎｔ  ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ  ｉｎ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｐｏｗｄｅｒ’，  １２０ｔｈ  Ｔｏｐｉｃａｌ  Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ  ｏｆ  ｔｈｅ  Ｍａｇｎｅｔｉｃ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  ｏｆ  Ｊａｐａｎ，  ｐｐ．  ２３−２８  （２００１）
【非特許文献４】Ｓ．  Ｈｉｒａｓａｗａ，  Ｈ．  Ｋａｎｅｋｉｙｏ，  Ｔ．  Ｍｉｙｏｓｈｉ，  Ｋ．  Ｍｕｒａｋａｍｉ，  Ｙ．  Ｓｈｉｇｅｍｏｔｏ，  Ｔ．  Ｎｉｓｈｉｕｃｈｉ，  ’Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ  ａｎｄ  ｍａｇｎｅｔｉｃ  ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ  ｏｆ  Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ／  ＦｅｘＢ−ｔｙｐｅ  ｎａｎｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅ  ｐｅｒｍａｎｅｎｔ  ｍａｇｎｅｔｓ  ｐｒｅｐａｒｅｄ  ｂｙ  ｓｔｒｉｐ  ｃａｓｔｉｎｇ’，  ９ｔｈ  Ｊｏｉｎｔ  ＭＭＭ  ／  ＩＮＴＥＲＭＡＧ，  ＣＡ  （２００４）  ＦＧ−０５
【非特許文献５】Ｈ．  Ａ．  Ｄａｖｉｅｓ，  Ｊ．  Ｉ．  Ｂｅｔａｎｃｏｕｒｔ，  Ｃ．  Ｌ．  Ｈａｒｌａｎｄ，  ’’Ｎａｎｏｐｈａｓｅ  Ｐｒ  ａｎｄ  Ｎｄ／Ｐｒ  ｂａｓｅｄ  ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ−ｉｒｏｎ−  ｂｏｒｏｎ  ａｌｌｏｙｓ’，  Ｐｒｏｃ．  ｏｆ  １６ｔｈ  Ｉｎｔ．  Ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，  Ｓｅｎｄａｉ，  ｐｐ．  ４８５−４９５  （２０００）
【非特許文献６】徳永雅亮，  ’希土類ボンド磁石の磁気特性’，  粉体および粉末冶金，  Ｖｏｌ．  ３５，  ｐｐ．  ３−７，  （１９８８）
【非特許文献７】Ｈ．  Ｓａｋａｍｏｔｏ，  Ｍ．  Ｆｕｊｉｋｕｒａ  ａｎｄ  Ｔ．  Ｍｕｋａｉ，  ’Ｆｕｌｌｙ−ｄｅｎｓｅ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｍａｇｎｅｔｓ  ｐｒｅｐａｒｅｄ  ｆｒｏｍ  ｈｏｔ−ｒｏｌｌｅｄ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｐｏｗｄｅｒｓ’，  Ｐｒｏｃ．  １１ｔｈ  Ｉｎｔ．  Ｗｏｒｋｓｈｏｐ  ｏｎ  Ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ  Ｍａｇｎｅｔｓ  ａｎｄ  Ｔｈｅｉｒ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，  Ｐｉｔｔｓｂｕｒｇ，  ｐｐ．７２−８４  （１９９０）
【非特許文献８】Ｍ．  Ｄｏｓｅｒ，  Ｖ．  Ｐａｎｃｈａｎａｃｔｈａｎ，  ａｎｄ  Ｒ．  Ｋ．  Ｍｉｓｈｒａ，  ’Ｐｕｌｖｅｒｉｚｉｎｇ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｒａｐｉｄｌｙ  ｓｏｌｉｄｉｆｉｅｄ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ｆｏｒ  ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔｓ’，  Ｊ．  Ａｐｐｌ．  Ｐｈｙｓ．，  Ｖｏｌ．７０，  ｐｐ．６６０３−６８０５  （１９９１）
【非特許文献９】Ｔ．  Ｉｒｉｙａｍａ，  ’Ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｂｏｎｄｅｄ  ＮｄＦｅＢ  ｍａｇｎｅｔｓ  ｍａｄｅ  ｆｒｏｍ  ｈｏｔ−ｕｐｓｅｔ  ｐｏｗｄｅｒｓ’，  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｂｏｎｄｅｄ  Ｍａｇｎｅｔ  ２００２，  Ｃｈｉｃａｇｏ  （２００２）
【非特許文献１０】Ｋ．  Ｍｏｒｉｍｏｔｏ，  Ｒ．  Ｎａｋａｙａｍａ，  Ｋ．  Ｍｏｒｉ，  Ｋ．  Ｉｇａｒａｓｈｉ，  Ｙ．  Ｉｓｈｉｉ，  Ｍ．  Ｉｔａｋｕｒａ，  Ｎ．  Ｋｕｗａｎｏ，  Ｋ．  Ｏｋｉ，  ’Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ−ｂａｓｅｄ  ｍａｇｎｅｔｉｃ  ｐｏｗｄｅｒ  ｗｉｔｈ  ｈｉｇｈ  ｒｅｍａｎｅｎｃｅ  ｐｒｏｄｕｃｅｄ  ｂｙ  ｍｏｄｉｆｉｅｄ  ＨＤＤＲ  ｐｒｏｃｅｓｓ’，  ＩＥＥＥ．  Ｔｒａｎｓ．  Ｍａｇｎ．，  Ｖｏｌ．  ３５，  ｐｐ．  ３２５３−３２５５  （１９９９）
【非特許文献１１】Ｃ．  Ｍｉｓｈｉｍａ，  Ｎ．  Ｈａｍａｄａ，  Ｈ．  Ｍｉｔａｒａｉ，  ａｎｄ  Ｙ．Ｈｏｎｋｕｒａ，  ’Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ  ｏｆ  ａ  Ｃｏ−ｆｒｅｅ  ＮｄＦｅＢ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｍａｇｎｅｔ  ｐｒｏｄｕｃｅｄ  ｄ−ＨＤＤＲ  ｐｒｏｃｅｓｓｅｓ  ｐｏｗｄｅｒ’，  ＩＥＥＥ．  Ｔｒａｎｓ．  Ｍａｇｎ．，  Ｖｏｌ．  ３７，  ｐｐ．  ２４６７−２４７０  （２００１）
【非特許文献１２】Ｎ．  Ｈａｍａｄａ，  Ｃ．  Ｍｉｓｈｉｍａ，  Ｈ．  Ｍｉｔａｒａｉ  ａｎｄ  Ｙ．  Ｈｏｎｋｕｒａ，  ’Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ  ｏｆ  ａｎｉｓｏｔｒｏｐｉｃ  ｂｏｎｄｅｄ  ｍａｇｎｅｔ  ｗｉｔｈ  ２７  ＭＧＯｅ’  ＩＥＥＥ．  Ｔｒａｎｓ．  Ｍａｇｎ．，  Ｖｏｌ．  ３９，  ｐｐ．  ２９５３−２９５６  （２００３）
【非特許文献１３】Ｚ．  Ｃｈｅｎａ，  Ｙ．Ｑ．  Ｗｕｂ，  Ｍ．Ｊ．  Ｋｒａｍｅｒｂ，  Ｂ．  Ｒ．  Ｓｍｉｔｈａ，  Ｂ．Ｍ．  Ｍａ，  Ｍ．Ｑ．  Ｈｕａｎｇ，  ’Ａ  ｓｔｕｄｙ  ｏｎ  ｔｈｅ  ｒｏｌｅ  ｏｆ  Ｎｂ  ｉｎ  ｍｅｌｔ−ｓｐｕｎ  ｎａｎｏｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ  Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ  ｍａｇｎｅｔｓ’，  Ｊ．，  Ｍａｇｎｅｔｉｓｍ  ａｎｄ  Ｍａｇｎ，．  Ｍａｔｅｒ．，  ２６８，  ｐｐ．１０５−１１３  （２００４）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
しかし、上記のような異方性希土類−鉄系磁石材料を樹脂とともに、例えば０．９  ＧＰａで固めた樹脂磁石は（ＢＨ）ｍａｘに代表される磁気特性では８０  ｋＪ／ｍ３等方性樹脂磁石の２倍以上となるものの、回転機器に適合させるには不可逆減磁や逆磁界に対する減磁耐力などの磁気安定性を満たす必要がある。
【００１５】
ところで、急冷凝固薄帯で得られる等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の結晶粒子径１５−２０  ｎｍ（例えば、非特許文献１３参照）に比べ、熱間加工バルクの粉砕、或いはＨＤＤＲ処理により作製した異方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料は結晶粒子径２００−５００  ｎｍと、等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料に比べると一桁大きなＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶の集合組織をもつ。
【００１６】
Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶粒子径が、例えば１５−２０  ｎｍのとき、レマネンスエンハンスメント効果による材料の残留磁化Ｍｒｐの向上、或いは保磁力ＨｃＪｐの温度係数βｐ  ％／℃など、磁気安定性を含む磁気特性が向上する。加えて、当該磁石材料のＨｃＪｐや、（ＢＨ）ｍａｘｐなどの磁気特性は当該粉末粒子径が、例えば４０μｍ程度に小さくなっても顕著な劣化が見られないという利点がある。
【００１７】
つまり、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶粒子径が、例えば１５−２０  ｎｍのとき、当該材料を樹脂とともに、例えば０．８−１．０  ＧＰａで圧縮し、特定形状の樹脂磁石とする段階で当該磁石材料の表面損傷や破砕は不可避である。しかし、当該磁石材料の磁気特性の劣化は実質的に無視できる程度である。
【００１８】
しかしながら、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶粒径が２００−５００  ｎｍの熱間加工バルクを粉砕したＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料、或いはＨＤＤＲ−Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料を樹脂とともに０．８〜１．０  ＧＰａで固めた異方性樹脂磁石は、緻密化の際に磁石材料の表面損傷、破損による新生面やマイクロクラックが不可避で発生する。そして、これにより、当該磁石材料最表面のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶の酸化による組織変化が起こり、ＨｃＪｐ、（ＢＨ）ｍａｘｐなどの磁気特性が劣化する。このような異方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の磁気特性の加工劣化は等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料に比べると顕著である。したがって、異方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料を緻密化する場合の磁気特性の劣化を抑制するには緻密化する際に、当該磁石材料への圧力の低減、或いは圧力を緩和する必要がある。
【００１９】
他方では、ＳｍＣｏ５系、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系に代表されるニュークリエーション型保磁力発生機構をもつ磁石材料は一般に１０μｍ以下の粒子径とする必要がある。このような小さな粒子径の磁石材料を樹脂とともに圧縮して固めた樹脂磁石は密度５  Ｍｇ／ｍ３（相対密度６５％）以上とすることが困難で、もっぱら射出成形樹脂磁石として用いられる。このため、等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料を破砕しながら樹脂とともに０．８−１  ＧＰａで固める（ＢＨ）ｍａｘ  約８０  ｋＪ／ｍ３の等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石と比べて（ＢＨ）ｍａｘでの優位性が乏しく、異方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石の（ＢＨ）ｍａｘよりも大きく低下する。
【００２０】
以上のような技術課題が（ＢＨ）ｍａｘ  ８０ｋＪ／ｍ３の等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石の次世代型としての異方性希土類−鉄系樹脂磁石の回転機器など、電磁駆動装置への普及を阻んでいる要因のひとつと言える。
【課題を解決するための手段】
【００２１】
本発明は、連続相を１）室温で固体のエポキシオリゴマーで被覆した平均粒径１〜１０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅ（ただし、ＡＲは粒子像の最長径をａ、ａに垂直な最大径をｂとしたとき、ｂ／ａ）が０．８０以上、かつＳｍ−Ｆｅ合金の窒化後に機械的な粉砕手段を適用することなく作製した球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料、２）前記オリゴマーと反応し得る活性水素化合物を有する直鎖状ポリマー、３）必要に応じて適宜加える添加剤とで構成し、分散相を室温で固体のエポキシオリゴマーで被覆した平均粒子径５０〜１５０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅ  ０．６５以上のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料とし、かつ当該連続相と分散相との顆粒状複合体の空隙率を５％以下、及び当該複合体の粒径を１  ｍｍ以下とし、さらに微粉末状の架橋剤を顆粒状複合体の表面に付着せしめた構成の組成物を５０  ＭＰａ以下で所定形状に磁界中成形した異方性希土類−鉄系樹脂磁石である。
【００２２】
上記、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の不可逆減磁や高温での逆磁界による減磁耐力などの磁気安定性と（ＢＨ）ｍａｘに代表される磁気性能を改善するためにＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力をＨｃＪｐＳ、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の室温の保磁力をＨｃＪｐＮ、ＨｃＪｐＳとＨｃＪｐＮの比（ＨｃＪｐＳ／ＨｃＪｐＮ）をαとしたとき、ＨｃＪｐＮが１〜１．２５  ＭＡ／ｍであり、かつＨｃＪｐＳ≦ＨｃＪｐＮの構成とする。さらには、αを０．７５以下、さらに好ましくはαを０．６５以下の構成とする。
【００２３】
上記により、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の残留磁化をＭｒＭ、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料とＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料との混合体の残留磁化をＭｒＰ、当該樹脂磁石に占める全磁石材料の体積分率をＶｆＰとしたとき、αを０．７５以下、ＶｆＰ≧８０  ｖｏｌ．％とすることで磁石材料の整列度ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）を  ０．９６以上、（ＢＨ）ｍａｘ  を１７０  ｋＪ／ｍ３以上とすることができる。さらに、αを０．６５以下、ＶｆＰ≧８０  ｖｏｌ．％とすることで磁石材料の整列度ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）を  ０．９８以上、（ＢＨ）ｍａｘ  を１８０  ｋＪ／ｍ３以上とすることができる。
【００２４】
さらにまた、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の室温での減磁曲線の角型性をＨｋ／ＨｃＪＲＴ、１００℃の角型性をＨｋ／ＨｃＪ１００としたとき、Ｈｋ／ＨｃＪＲＴ  ＜  Ｈｋ／ＨｃＪ１００なる構成とすることが好ましい。
【００２５】
なお、本発明にかかる上記異方性希土類−鉄系樹脂磁石の磁気安定性と磁石と鉄心との空隙磁束密度を効果的に引出す回転機の構成、つまり鉄心と磁石との磁気回路構成ではパーミアンス係数Ｐｃを３以上とすることが望ましい。
【００２６】
以上のように、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石はＨｋ／ＨｃＪＲＴ  ＜  Ｈｋ／ＨｃＪ１００なる高温減磁曲線の角型性が劣化しない構成とすることができ、かつ最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘが１７０、或いは１８０  ｋＪ／ｍ３以上という高い磁気特性をも兼ね備えたものであるから、（ＢＨ）ｍａｘ  ８０  ｋＪ／ｍ３の等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石の次世代型としての回転機の小型、高出力化に有用である。
【発明の効果】
【００２７】
連続相を１）エポキシオリゴマー被覆した平均アスペクト比ＡＲａｖｅが０．８０以上の球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料、２）前記オリゴマーと反応し得る活性水素化合物を有する直鎖状ポリマー、３）必要に応じて適宜加える添加剤で構成し、分散相をエポキシオリゴマー被覆したＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料とし、かつ当該連続相と分散相との顆粒状複合体の空隙率を５％以下とし、さらに微粉末架橋剤を顆粒状複合体の表面に付着した構成の組成物を５０  ＭＰａ以下で磁界中成形した樹脂磁石において、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系成分の保磁力をＨｃＪｐＳ、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系成分の保磁力をＨｃＪｐＮ、その比（ＨｃＪｐＳ／ＨｃＪｐＮ）をαとしたとき、ＨｃＪｐＮが１〜１．２５  ＭＡ／ｍ、かつＨｃＪｐＳ≦ＨｃＪｐＮとする。さらに、樹脂磁石の残留磁化をＭｒＭ、磁石材料の残留磁化をＭｒＰ、磁石材料の体積分率をＶｆＰとしたとき、ＶｆＰ≧８０  ｖｏｌ．％、αを０．７５以下としてＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）０．９６以上、（ＢＨ）ｍａｘ  を１７０  ｋＪ／ｍ３以上。さらにまた、ＶｆＰ≧８０  ｖｏｌ．％、αを０．６５以下としてＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）  ０．９８以上、（ＢＨ）ｍａｘ  １８０  ｋＪ／ｍ３以上とすることができる。加えて、樹脂磁石の室温、および１００℃での角型性をＨｋ／ＨｃＪＲＴ、Ｈｋ／ＨｃＪ１００としたとき、Ｈｋ／ＨｃＪＲＴ  ＜  Ｈｋ／ＨｃＪ１００とすることもできる。
【００２８】
以上のように、本発明によれば室温の保磁力ＨｃＪが約１  ＭＡ／ｍ以上、室温の角型性をＨｋ／ＨｃＪＲＴとし、１００℃の角型性をＨｋ／ＨｃＪ１００としたとき、Ｈｋ／ＨｃＪＲＴ  ＜  Ｈｋ／ＨｃＪ１００として、高温での減磁曲線の角型性の劣化がない構成とし、磁気安定性とともに、最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘが１７０  ｋＪ／ｍ３以上という高い磁気特性を兼ね備えた異方性の希土類−鉄系樹脂磁石を提供することができる。なお、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の磁気安定性と空隙磁束密度を効果的に引出す回転機の構成、つまり鉄心と磁石との磁気回路構成ではパーミアンス係数Ｐｃを３以上とすることが望ましい。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の保磁力ＨｃＪｐＮと（ＢＨ）ｍａｘｐＮとの関係を示す特性図
【図２】Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料のＸ線回折パターンを示す特性図
【図３】Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料２種の形態を示す特性図
【図４】Ｓｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料の粒子径とアスペクト比ＡＲの関係を示す特性図
【図５】Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料２種の形態を示す特性図
【図６】溶融混練物のねじりトルク挙動を示す特性図
【図７】架橋剤を含む組成物のねじりトルク挙動を示す特性図
【図８】球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力ＨｃＪｐＳと磁石の角型性Ｈｋ／ＨｃＪの関係を示す特性図
【図９】ＨｃＪｐＳとＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）、αの関係、並びにＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）と磁石の（ＢＨ）ｍａｘの関係を示す特性図
【図１０】Ｈｋ／ＨｃＪＲＴとＨｋ／ＨｃＪ１００の関係を示す特性図
【図１１】減磁曲線、並びに磁束密度増加率のパーミアンス依存を示す特性図
【発明を実施するための形態】
【００３０】
先ず、本発明にかかる連続相を１）室温で固体のエポキシオリゴマーで被覆した平均粒径１〜１０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅが０．８０以上、かつＳｍ−Ｆｅ合金の窒化後に機械的粉砕なく作製した球状Ｓｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料について説明する。
【００３１】
Ｓｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料は特開平２−５７６６３号公報に記載される溶解鋳造法、特許第１７０２５４４１号や特開平９−１５７８０３号公報などに開示される還元拡散法により、Ｓｍ−Ｆｅ系合金、又はＳｍ−（Ｆｅ、Ｃｏ）系合金を製造し、これを窒化した後、機械的な粉砕で微粉化する方法が知られている。
【００３２】
本発明にかかる平均粒径１〜１０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅが０．８０以上の球状Ｓｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料はＳｍ２Ｆｅ１７合金を窒化したのち、ジェットミル、振動ボールミル、回転ボールミルなどの機械的な粉砕手段を採らず、機械的な微粉砕により不可避に発生する超微粉が存在しないことが要件となる。
【００３３】
Ｓｍ２Ｆｅ１７合金を窒化したのち、機械的粉砕手段を適用しないＳｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料の具体的な製造方法として溶湯合金のガスアトマイズで微粉末状のＳｍ−Ｆｅ系合金、あるいはＳｍ−（Ｆｅ、Ｃｏ）系合金としたのち、窒化する。これにより、窒化後に機械的粉砕なく、本発明にかかるＳｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料が得られる。
【００３４】
さらに、特開平６−１１５１１２７号公報のように、カルボニル鉄を使用し、希土類元素の還元に用いる還元拡散法の温度を６５０〜８８０℃の範囲とすることで、窒化後に機械的粉砕なく本発明にかかるＳｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料が得られるとされている。
【００３５】
あるいは、特開平１１−３３５７０２号公報では、例えば、平均粒径３５μｍのＳｍ２Ｏ３と平均粒径１．３μｍのＦｅ２Ｏ３をＳｍとＦｅの原子％で１１．０％と８９．０％になるように配合し、湿式ミルで粉砕混合し、乾燥した混合粉を予備的に水素気流中で６００℃×４ｈ（時間）加熱して酸化鉄を平均粒径２−３μｍの金属鉄に還元し、前記還元混合粉にＣａ粒を配合し、Ａｒ雰囲気で１０００℃×１ｈの加熱し、Ｃａによる拡散還元処理を行った後、４５０℃×２ｈの窒化を行い、さらに、水洗、脱水乾燥して、窒化後に機械的粉砕なくＳｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料が得られるとしている。
【００３６】
或いはまた、特開２００４−１１５９２１号公報ではゾル−ゲル法によりＳｍ、およびＦｅを酸に溶解し、Ｓｍ及びＦｅイオンと不溶性の塩を生成する物質を溶液反応で沈殿させ、当該沈殿物を焼成して金属酸化物とする。例えば、Ｓｍイオン、Ｆｅイオン溶液から、それら金属イオンと不溶性の塩を生成する物質を供給する。例えば、水酸化物イオンを供給する物質として蓚酸イオンを供給する。このような金属アルコキシドの有機溶媒溶液では水を添加することで金属水酸化物が析出し、沈殿する。このようにして得られた金属酸化物を還元して微細なＳｍ２Ｆｅ１７合金粉末を得、さらに窒化することで、機械的粉砕なくＳｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料が得られるとされている。
【００３７】
以上のように、本発明はＳｍ−Ｆｅ合金の窒化後に機械的粉砕なく作製したＳｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料のうち、平均粒径１〜１０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅが０．８０以上の球状Ｓｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料であり、機械的な粉砕により不可避に発生する超微粉を含まないものである。
【００３８】
なお、本発明で言う上記超微粉とは、粒子径１μｍ未満のものを言う。このような超微粉は、例えば特開２０００−１２３１６号公報に開示されているように、Ｓｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料自体への磁気特性に影響する。しかし、特定形状の樹脂磁石とする段階で不可避の５０℃以上の温度履歴を受けることにより、粒子径１μｍ未満の超微粉の磁気特性は消失し、最終的な樹脂磁石の磁気特性は、磁気特性が損なわれずに生き残った１μｍ以上のＳｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料が担うとされている。
【００３９】
上記、本発明にかかる球状Ｓｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料は、例えば特開昭５２−５４９９８号公報、特開昭５９−１７０２０１号公報、特開昭６０−１２８２０２号公報、特開平３−２１１２０３号公報、特開昭４６−７１５３号公報、特開昭５６−５５５０３号公報、特開昭６１−１５４１１２号公報、特開平３−１２６８０１号公報等に開示されているような徐酸化皮膜を表面に形成したもの。或いはまた、特開平５−２３０５０１号公報、特開平５−２３４７２９号公報、特開平８−１４３９１３号公報、特開平７−２６８６３２号公報、日本金属学会講演概要（１９９６年春期大会、Ｎｏ．４４６、ｐ  １８４）等に開示されている金属皮膜を形成したもの。さらに、特公平６−１７０１５号公報、特開平１−２３４５０２号公報、特開平４−２１７０２４号公報、特開平５−２１３６０１号公報、特開平７−３２６５０８号公報、特開平８−１５３６１３号公報、特開平８−１８３６０１号公報等による無機皮膜を形成したものなど、１種以上の表面処理を施した球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料であっても差支えない。
【００４０】
なお、本発明にかかる窒化後に機械的な粉砕手段を適用することなく作製した球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の最表面には室温で固体のエポキシオリゴマーの被覆層が必要である。エポキシオリゴマーとしては、例えばエポキシ当量２０５〜２２０  ｇ／ｅｑ、融点７０−７６  ℃のｏ−クレゾールノボラックエポキシオリゴマーが好適な例として挙げることができ、その層の厚さは３０−１００  ｎｍ程度とすることが好ましい。なお、層の厚さが３０ｎｍ未満では球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の固定力が減少し、１００  ｎｍ以上では非磁石材料成分の体積分率の増加により、（ＢＨ）ｍａｘが減少する。
【００４１】
次に、本発明にかかる上記球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料に被覆した室温で固体のエポキシオリゴマーと反応し得る活性水素化合物を有する直鎖状ポリマー、および必要に応じて適宜加える添加剤とで構成する連続相について説明する。
【００４２】
本発明にかかる連続相を構成する直鎖状ポリマーとしては、例えば  数平均分子量Ｍｗ  ４０００〜１２０００のポリアミド−１２、あるいはその共重合物を挙げることができる。さらに必要に応じて適宜加える添加剤として内部滑剤には当該磁石材料を緻密化する際に、溶融直鎖状ポリマーから系外への溶出を促進する親水性官能基、並びに内部滑性効果が発現するための長鎖アルキル基を、少なくとも１分子中に１以上有する融点５０℃以上の有機化合物が好ましい。具体的には１分子中１つの水酸基（−ＯＨ）、加えて炭素数１６のヘキサデシル基（−（ＣＨ２）１６−ＣＨ３）を３つ有する有機化合物などを例示することができる。
【００４３】
次に、本発明で言う分散相を室温で固体のエポキシオリゴマーで被覆した平均粒子径５０〜１５０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅ  ０．６５以上のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料とし、かつ当該連続相と分散相との顆粒状複合体の空隙率を５％以下とすることについて説明する。
【００４４】
本発明にかかる平均粒子径５０〜１５０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖ  ０．６５以上のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料とは、例えば、特許第３０９２６７２号公報、特許第２８８１４０９号公報、特許第３２５０５５１号、特許第３４１０１７１号、特許第３４６３９１１号、特許第３５２２２０７号、特許第３５９５０６４  号公報などに開示されているＲ２（Ｆｅ，Ｃｏ）１４Ｂ系合金（ＲはＮｄ，  Ｐｒ）の水素化（Ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ，  Ｒ２（Ｆｅ，Ｃｏ）１４Ｂ  Ｈｘ）、６５０〜１０００  ℃での相分解（Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ，  ＲＨ２  ＋  Ｆｅ  ＋  Ｆｅ２Ｂ）、脱水素  （Ｄｅｓｏｒｐｓｉｏｎ）、再結合  （Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）する、所謂水素分解再結合ＨＤＤＲ−Ｎ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料、Ｃｏ−ｆｒｅｅのｄ−ＨＤＤＲ−Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料が好ましい。或いはまた、特開２００４−２６６０９３号公報、特開２００５−２６６６３号公報、特開２００６−１００５６０号公報など、当該磁石材料に所定の表面処理を施したものでも差支えない。
【００４５】
なお、熱間加工バルクを機械的手段によって粉砕したＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料は異方性を付与したＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶が扁平状で、その機械的手段による粉砕物も、その厚さ方向とＣ軸方向が一致する場合が多い。すなわち、Ｃ軸と直角方向に形状磁気異方性をもつ磁石材料となり、平均粒子径５０〜１５０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅ  ０．６５以上のものが得難い。
【００４６】
以上のように、本発明にかかる平均粒子径５０〜１５０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅ  ０．６５以上のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の最表面には室温で固体のエポキシオリゴマーの被覆層が必要である。なお、この層の厚さは３０−１００  ｎｍ程度であることが好ましい。層の厚さが３０ｎｍ未満では球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の固定力が減少し、１００ｎｍ以上では非磁石材料成分の体積分率の増加により、磁化と（ＢＨ）ｍａｘが減少する。
【００４７】
以上のように、本発明は、連続相を１）室温で固体のエポキシオリゴマーで被覆した平均粒径１〜１０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅが０．８０以上、かつＳｍ−Ｆｅ合金の窒化後に機械的な粉砕手段を適用することなく作製した球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料、２）前記オリゴマーと反応し得る活性水素化合物を有する直鎖状ポリマー、３）必要に応じて適宜加える添加剤とで構成し、分散相を室温で固体のエポキシオリゴマーで被覆した平均粒子径５０〜１５０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅ  ０．６５以上のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料とし、かつ当該連続相と分散相との顆粒状複合体の空隙率を５％以下、及び当該複合体の粒径を１  ｍｍ以下とする。その後、微粉末状の架橋剤を顆粒状複合体表面に物理的に付着した構成の組成物とし、これを５０  ＭＰａ以下で所定形状に磁界中成形する。
【００４８】
上記、当該連続相と分散相との顆粒状複合体の空隙率を５％以下とするための具体的な手段として、当該連続相と分散相との混合物を、少なくとも直鎖状ポリマーの溶融下でミキシングロールにて混練し、その後、室温に冷却した当該混練物を解砕することで、少なくとも粒子径１  ｍｍ以下の顆粒状複合体とすることが望ましい。粒子径１  ｍｍ以下とする目的は粉末流動性の付与である。なお、粒子径１  ｍｍ以下であれば、直鎖状ポリマーの溶融下での磁界による磁石材料の整列に支障はない。また、粒子径１  ｍｍを上回ると顆粒状複合体表面に物理的に付着せしめた微粉末状の架橋剤との架橋反応が不均質になるため、当該樹脂磁石の機械的欠陥となり、その強度が低下するので好ましくない。
【００４９】
一方、上記のような直鎖状ポリマーの溶融下での混練を行うことにより、顆粒状複合体の空隙率を５％以下とすることができ、しかも、５０  ＭＰａ以下という超低圧で空隙率５％以下となる本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石が得られる。
【００５０】
また、本発明にかかる架橋剤としては熱分解温度２３０℃のイミダゾール誘導体（２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール）のような平均粒子径５μｍ程度の所謂潜在性架橋剤を好適な例として挙げることができる。
【００５１】
次に、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の磁気安定性を確保するために、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の室温の保磁力をＨｃＪｐＳ、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の保磁力をＨｃＪｐＮ、ＨｃＪｐＳとＨｃＪｐＮの比（ＨｃＪｐＳ／ＨｃＪｐＮ）をαとしたとき、ＨｃＪｐＮを１〜１．２５  ＭＡ／ｍの構成とすることについて説明する。
【００５２】
先ず、本発明にかかるＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料（例えば、合金組成Ｎｄ１２．３−７．６Ｄｙ０．３−５．０Ｆｅ６４．６Ｃｏ１２．３Ｂ６．０Ｇａ０．６Ｚｒ０．１）の室温の保磁力ＨｃＪｐＮと、その（ＢＨ）ｍａｘｐＮとの関係は図１のような傾向がある。図から明らかなように、Ｄｙによる異方性磁界Ｈａの改善でＨｃＪｐＮを高めることができる。しかし、この場合は１．２５  ＭＡ／ｍを超えると（ＢＨ）ｍａｘｐＮの減少が大きくなる。これは、Ｄｙ置換に応じて一部の結晶粒のＨａが増加し、当該結晶粒のＨｃＪｐＮが増しても、Ｈａが変化しない多くのＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶粒は低い逆磁界から磁化反転が生じる。このため、減磁曲線の角型性（ＨｋｐＮ／ＨｃＪｐＮ，  ＨｋｐＮは残留磁化ＭｒｐＮが９０  ％となる減磁界）がＤｙ添加に伴って減少する。一方、１．２５  ＭＡ／ｍ以下の（ＢＨ）ｍａｘｐＮは概ね一定である。一方、ＨｃＪｐＮが小さくなると一般に不可逆減磁などの磁気安定性が低下する。このため、本発明にかかるＨｃＪｐＮを限定すると（ＢＨ）ｍａｘｐＮが大きく減少しない範囲でＨｃＪｐＮが高い水準、すなわち１〜１．２５  ＭＡ／ｍの範囲となる。
【００５３】
一方、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の不可逆減磁や高温での逆磁界による減磁耐力などの磁気安定性と（ＢＨ）ｍａｘに代表される磁気性能を改善するためにＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力をＨｃＪｐＳ、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の室温の保磁力をＨｃＪｐＮ、ＨｃＪｐＳとＨｃＪｐＮの比（ＨｃＪｐＳ／ＨｃＪｐＮ）をαとしたとき、ＨｃＪｐＮが１〜１．２５  ＭＡ／ｍであり、かつＨｃＪｐＳ≦ＨｃＪｐＮの構成とする。さらには、αを０．７５以下、さらに好ましくはαを０．６５以下の構成とする。
【００５４】
上記により、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の残留磁化をＭｒＭ、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料（真密度７．６７  Ｍｇ／ｍ３）とＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料（真密度７．５５  Ｍｇ／ｍ３）との混合体の残留磁化をＭｒＰ、当該樹脂磁石に占める全磁石材料の体積分率をＶｆＰとしたとき、ＶｆＰ≧８０  ｖｏｌ．％とし、かつαを０．７５以下とすることで磁石材料の整列度ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）を  ０．９６以上、（ＢＨ）ｍａｘ  を１７０  ｋＪ／ｍ３以上とすることができる。さらに、ＶｆＰ≧８０  ｖｏｌ．％とし、αを０．６５以下とすることで磁石材料の整列度ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）を  ０．９８以上、（ＢＨ）ｍａｘ  を１８０  ｋＪ／ｍ３以上とすることができる。
【００５５】
さらにまた、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の室温での減磁曲線の角型性をＨｋ／ＨｃＪＲＴ、１００℃の角型性をＨｋ／ＨｃＪ１００としたとき、Ｈｋ／ＨｃＪＲＴ  ＜  Ｈｋ／ＨｃＪ１００なる構成とすることが好ましい。
【００５６】
なお、本発明にかかる上記異方性希土類−鉄系樹脂磁石の磁気安定性と空隙磁束密度を効果的に引出す回転機の構成、つまり鉄心と本発明にかかる磁石との磁気回路構成では空隙パーミアンス係数Ｐｃを３以上とすることが望ましい。
【００５７】
以上のように、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石は室温の保磁力ＨｃＪが約１  ＭＡ／ｍ以上、しかも、Ｈｋ／ＨｃＪＲＴ  ＜  Ｈｋ／ＨｃＪ１００なる高温減磁曲線の角型性が劣化しない構成とすることができ、かつ最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘが１７０、或いは１８０  ｋＪ／ｍ３以上という高い磁気特性をも兼ね備えたものであるから、（ＢＨ）ｍａｘ  ８０ｋＪ／ｍ３の等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石の次世代型としての回転機の小型、高出力化に有用である。
【実施例】
【００５８】
以下、本発明を実施例により更に詳しく説明する。ただし、本発明は実施例に限定されるものではない。
【００５９】
図２はＳｍ−Ｆｅ合金の窒化後に機械的粉砕なく作製したＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料、並びに窒化後にジェットミル粉砕した破砕Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料のＸ線回折パターンを示す特性図である。図のようにＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３金属間化合物に基づく両者の結晶構造に差はない。
【００６０】
図３（ａ）（ｂ）は上記磁石材料２種のＳＥＭ写真である。図３（ｂ）のように破砕Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料は粉砕による粒子径１μｍ未満の超微粉の凝集が観測される。これに対し、図３（ａ）のようにＳｍ−Ｆｅ合金の窒化後に機械的粉砕なく作製したＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料では粒子径１μｍ未満の超微粉は観測されない。
【００６１】
上記のような超微粉は、例えば特開２０００−１２３１６号公報に開示されているように、Ｓｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料としての保磁力ＨｃＪＳなどの磁気特性には影響を及ぼすものの、特定形状の樹脂磁石とする段階で不可避となる５０℃以上の温度履歴を受けることにより、粒子径１μｍ未満の超微粉の磁気特性は消失し、最終的な樹脂磁石の磁気特性は、磁気特性が損なわれずに生き残った１μｍ以上のＳｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料が担うとされる。つまり、図３（ｂ）のような破砕Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料で観測される粒子径１μｍ未満の超微粉は樹脂磁石での磁気特性に寄与しないばかりか、溶融鎖状ポリマーに分散させると増粘作用を引き起こす。あるいは、超微粉の凝集力が磁界による磁石材料の整列を阻害するなど本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の構成成分から除去することが望ましい。
【００６２】
図４は、図３（ａ）（ｂ）に対応するＳｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料の粒子径とアスペクト比ＡＲ  （ただし、ＡＲは粒子像の最長径をａ、ａに垂直な最大径をｂとしたとき、ｂ／ａ）の関係を示す特性図である。図３（ａ）に対応するＳｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料のＡＲａｖｅはｎ＝５０で０．８０（分散σ  ０．０１）、最小値０．６に対し、図３（ｂ）に対応するＳｍ２Ｆｅ１７  Ｎ３系磁石材料のＡＲａｖｅはｎ＝５０で０．６７（σ  ０．０２）、最小値０．２４であった。
【００６３】
以上のように、図３（ａ）のＳｍ−Ｆｅ合金の窒化後に機械的な粉砕手段を適用することなく作製した球状で、かつ機械的な粉砕手段で不可避な粒子径１μｍ未満の超微粉を含まないものが本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石に用いるＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の材料形態の特徴である。
【００６４】
なお、図４のように、Ｓｍ−Ｆｅ合金の窒化後に機械的粉砕なく作製した球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料、並びに、破砕Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の粒子径に対するアスペクト比ＡＲの相関係数Ｒは、ともに０．０１未満であった。したがって、アスペクト比ＡＲは粒子径には依存せず、それぞれの磁石材料特有の製造プロセスに由来するものである。
【００６５】
図５（ａ）は水素分解再結合した所謂ＨＤＤＲ−Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料、並びに図５（ｂ）は熱間加工バルクをジョークラッシャで粗粉砕したのち、グラインディングしたＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料のＳＥＭ写真を示す。図５（ｂ）のようなＮｄ２Ｆｅ１４Ｂの結晶化温度以上で一軸の圧力を加えてダイアップセットした所謂、熱間加工で異方性を付与したバルク中の圧力軸方向と直角方向から観察されるＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶は扁平状である。また、その機械的な粉砕物も扁平状となりやすく、当該材料の厚さ方向とＣ軸方向とが一致する場合が比較的多い。すなわち、Ｃ軸と直角方向に形状磁気異方性をもつ磁石材料となる。
【００６６】
上記のような磁石材料は平均粒子径５０〜１５０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅ  ０．６５以上に調整することが困難である。これに対し、図５（ａ）のような水素分解再結合する所謂ＨＤＤＲ−Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の結晶は扁平状ではなく、機械的な粉砕も熱間加工バルクに水素分解再結合処理の最終段階（ＤＲ処理）でＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ結晶粒界から抜ける水素脆性が要因となり、殆ど機械的な粉砕処理を施すことなく、平均粒子径５０〜１５０μｍ、平均アスペクト比ＡＲａｖｅ  ０．６５以上の磁石材料が容易に得られる。
【００６７】
つぎに、上記本発明にかかるＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系、並びにＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料などを用いて、連続相を１）室温で固体のエポキシ当量２０５〜２２０  ｇ／ｅｑ、融点７０−７６  ℃のｏ−クレゾールノボラック型エポキシオリゴマー４．５  ｖｏｌ．％で被覆したＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料、２）前記オリゴマーのオキサゾリドン環と架橋反応する分子鎖内アミノ活性水素をもつ平均分子量Ｍｗ  ４０００〜１２０００の直鎖状ポリマー９．１  ｖｏｌ．％、３）内部滑剤としてペンタエリスリトールと高級脂肪酸との部分エステル化物１．８  ｖｏｌ．％とで構成し、分散相を室温で固体のエポキシ当量２０５〜２２０  ｇ／ｅｑ、融点７０−７６  ℃のｏ−クレゾールノボラック型エポキシオリゴマー２．０  ｖｏｌ．％で被覆したＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料とし、かつ８−ｉｎｃｈミキシングロールミル（回転数１２ｒｐｍ、温度１４０  ℃）にて連続相を溶融混練し、更に分散相を加えることで、当該連続相と分散相との溶融混練物を作製した。
【００６８】
図６（ａ）は上記溶融混練物１７．５  ｇを、そのまま直接キュラストメータで圧力９８  ｋＮ、ねじり角度（Ｏｓｃｉｌｌａｔｉｎｇ  ａｎｇｌｅ  ±  ０．５  ｄｅｇｒｅｅ）の条件で測定したねじりトルク挙動を示す。また、図６（ｂ）は図６（ａ）のトルク上昇が鎖状ポリマーのアミノ活性水素（−ＮＨＣＯ−）によるオキサゾリドン環の開環反応（１次反応）と仮定し、その１次反応速度定数ｋに対応する傾きを求めた。図から明らかなように図３（ａ）に示した本発明にかかる球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料を含む溶融混練物に対し、図３（ｂ）に示す破砕Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料を含む溶融混練物では反応速度が一桁も大きい。これは、同じ粒子径であっても、破砕Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料は平均アスペクト比ＡＲａｖｅが小さく、かつ超微粉を含んでいる。つまり、磁石材料の比表面積が大きいことに由来する（この系の反応速度定数はＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料を被覆したエポキシオリゴマーと直鎖状ポリマーのアミノ活性水素との反応であるから、反応基質の濃度は、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の比表面積に依存する）。
【００６９】
以上のように、溶融混練での化学的安定性は図３（ａ）に示した本発明にかかる球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料を含むものが好ましい。なお、アルキメデス法による当該溶融混練物の密度は６．１  Ｍｇ／ｍ３であり、空隙率は５％未満であった。
【００７０】
つぎに、上記溶融混練物を室温まで冷却した後、常法により解砕、および分級し、粒子径１  ｍｍ以下の顆粒状複合体とした。さらに、微粉末状の架橋剤として平均粒子径４μｍ、熱分解温度２３０  ℃のイミダゾール誘導体（２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール）  １．８  ｖｏｌ．％を当該顆粒状複合体の表面にＶブレンダーによる乾式混合にて付着せしめ、本発明にかかる構成の組成物とした。ここで、組成物に占める磁石材料全量の体積分率は８０．７  ｖｏｌ．％、また、磁界中成形時に連続相から系外に溶出する内部滑剤を除くと樹脂磁石に占める磁石材料全量の体積分率は８２．７  ｖｏｌ．％となる。なお、この値は密度６  Ｍｇ／ｍ３の等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石の磁石材料の体積分率８０ｖｏｌ．％を上回る水準である。  
【００７１】
図７（ａ）は、本発明にかかる上記構成の組成物をキュラストメータで圧力９８  ｋＮ、ねじり角度（Ｏｓｃｉｌｌａｔｉｎｇ  ａｎｇｌｅ  ±  ０．５  ｄｅｇｒｅｅ）の条件で１１０  ℃から１９５  ℃まで定速昇温（ｄＴ／ｄｔ＝７．５  ℃／ｍｉｎ）したときの温度に対するねじりトルクの挙動を示す。図７（ａ）から、組成物の架橋反応によってねじりトルクが上昇する温度は図３（ａ）に示した本発明にかかる球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料を含む組成物では１７４℃、図３（ｂ）に示す破砕Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料を含む組成物は１６６  ℃であった。すなわち、組成物のゲル化に関し、粒子径１μｍ未満の超微粉による架橋反応の促進作用が観測される。また、これら組成物の磁界中成形温度は架橋反応によってねじりトルクが上昇する温度未満で、かつ１６０  ℃以上が適している。
【００７２】
図７（ｂ）は、組成物の磁界中成形温度１６０  ℃における架橋反応に基づくねじりトルク変化を示す。図のように、図３（ａ）に示した本発明にかかる球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料を含む場合はゲル化直前に外力（ねじり）による可塑化が進行する。このため、ねじりトルクは一旦減少する。しかし、図３（ｂ）に示す破砕Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料を含む組成物ではトルク減少、すなわち系の可塑化は観測されない。このことは粒子径１μｍ未満の超微粉が磁界配向へ影響を及ぼすことを示唆する。
【００７３】
つぎに、上記、本発明にかかる組成物を温度１６０  ℃、直交磁界１．４  ＭＡ／ｍ以上、圧力５０  ＭＰａ以下の条件で７  ｍｍ立方体に磁界中成形することにより、本発明、並びに比較例にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石を作製した。なお、本発明にかかる組成物は溶融混練物の状態で予め密度６  Ｍｇ／ｍ３以上に調整されており、成形型キャビティで直鎖状ポリマーの溶融下、外部磁界により磁石材料を再配列したのち、５０  ＭＰａの低圧力でも再び密度６  Ｍｇ／ｍ３以上が得られるのである。
【００７４】
図８（ａ）はＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の室温の保磁力ＨｃＪｐＮを１  ＭＡ／ｍ、０．９２  ＭＡ／ｍとし、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力をＨｃＪｐＳ  ０．９２  ＭＡ／ｍの割合を変化させたときの樹脂磁石の保磁力ＨｃＪＭを示す特性図である。図から明らかなように、ＨｃＪｐＮが本発明にかかる下限、すなわち１  ＭＡ／ｍで、かつＨｃＪｐＳ  ≦  ＨｃＪｐＮあるとき、ＨＣＪＭの顕著な減少は観測されない。しかし、ＨｃＪｐＮ  ＝  ＨｃＪｐＳのとき、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の比率とともにＨｃＪＭは減少する。なお、このことは不可逆減磁に代表される磁気安定性が低下することを意味している。
【００７５】
つぎに、図８（ｂ）はＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の室温の保磁力ＨｃＪｐＮとし、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力をＨｃＪｐＳとしたとき、ＨｃＪｐＮが１、および１．１５  ＭＡ／ｍのとき、ＨｃＪｐＳと本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の室温における減磁曲線の角型性Ｈｋ／ＨｃＪの関係を示す特性図である。ただし、磁気特性は７  ｍｍ立方体試料のＢ−Ｈトレーサ（測定磁界Ｈｍ  ±２．４  ＭＡ／ｍ）での測定値である。なお、全量がＨｃＪｐＮ  ＝  １．１５  ＭＡ／ｍのＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料のとき、そのＨｋ／ＨｃＪは０．３１であった。すなわち、ＨｃＪｐＮ  ≧  ＨｃＪｐＳとした本発明にかかる構成の異方性希土類−鉄系樹脂磁石はＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石のＨｋ／ＨｃＪを向上させる。
【００７６】
図９（ａ）はＶｆＰ≧８０．７  ｖｏｌ．％としたときのＨｃＪｐＳに対する磁石材料の整列度ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）、およびαの関係、また、図９（ｂ）は磁石材料の整列度ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）と樹脂磁石の（ＢＨ）ｍａｘの関係を示す特性図である。ただし、ここではＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の室温の保磁力をＨｃＪｐＮ、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力をＨｃＪｐＳ、ＨｃＪｐＳとＨｃＪｐＮの比（ＨｃＪｐＳ／ＨｃＪｐＮ）をα、樹脂磁石の残留磁化をＭｒＭ、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料とＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料との混合体の残留磁化をＭｒＰ、樹脂磁石に占める全磁石材料の体積分率をＶｆＰ、樹脂磁石中の全磁石材料の整列度をＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）としている。
【００７７】
図９（ａ）（ｂ）から、αを約０．７５とするとＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）は０．９６となり、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の（ＢＨ）ｍａｘは１７０  ｋＪ／ｍ３を超える。さらに、αを約０．６５とすれば、ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）は約０．９８となり、当該磁石の（ＢＨ）ｍａｘは１８０  ｋＪ／ｍ３に達する。
【００７８】
以上のように本発明のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の室温の保磁力をＨｃＪｐＮ、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力をＨｃＪｐＳとしたとき、ＨｃＪｐＮ≧ＨｃＪｐＳなる関係が必要で、さらに好ましくはＨｃＪｐＳとＨｃＪｐＮの比（ＨｃＪｐＳ／ＨｃＪｐＮ）をαとしたとき、αを０．７５、或いは０．６５となる構成とする。これにより、樹脂磁石の残留磁化をＭｒＭ、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料とＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料との混合体の残留磁化をＭｒＰ、樹脂磁石に占める全磁石材料の体積分率をＶｆＰとしたとき、ＶｆＰ≧８０  ｖｏｌ．％とし、αを０．７５、或いは０．６５とすることにより全磁石材料の整列度ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）が０．９６、あるいは０．９８となる。このように、本発明では磁石材料が高度に整列した異方性希土類−鉄系樹脂磁石とすることができる。
【００７９】
図１０はＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の室温の保磁力ＨｃＪｐＮ、球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力ＨｃＪｐＳをともに１ＭＡ／ｍとしたとき、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の室温の減磁曲線の角型性をＨｋ／ＨｃＪＲＴとし、１００℃の角型性をＨｋ／ＨｃＪ１００としたとき、それらＨｋ／ＨｃＪＲＴとＨｋ／ＨｃＪ１００の関係を示す特性図である。なお、図の対角線はＨｋ／ＨｃＪＲＴとＨｋ／ＨｃＪ１００とが等しいことを示している。図から明らかなように、比較例１（Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石）、或いは比較例２（Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系樹脂磁石）は、何れもＨｋ／ＨｃＪＲＴ  ＞  Ｈｋ／ＨｃＪ１００である。これに対し、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石はＨｋ／ＨｃＪＲＴ  ＜  Ｈｋ／ＨｃＪ１００となっている。さらに、比較例３は図３（ｂ）に示すような超微粉を含む破砕Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料とした場合の異方性希土類−鉄系樹脂磁石の特性である。図のように、Ｈｋ／ＨｃＪＲＴとＨｋ／ＨｃＪ１００とが、ともに０．４８７とＨｋ／ＨｃＪＲＴ  ≒ Ｈｋ／ＨｃＪ１００か、あるいはＨｋ／ＨｃＪ１００が僅かに減少する。
【００８０】
図１１（ａ）は本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の減磁曲線を比較例としての等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石の減磁曲線と示した特性図である。ただし、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石は保磁力ＨｃＪ  ０．９７  ＭＡ／ｍ、残留磁化Ｍｒ  １．０５  Ｔ、（ＢＨ）ｍａｘ  １７９  ｋＪ／ｍ３であり、比較例の等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石はＨｃＪ  ０．７２  ＭＡ／ｍ、Ｍｒ  ０．７０  Ｔ、（ＢＨ）ｍａｘ  ７９．７  ｋＪ／ｍ３である。また、図１１（ｂ）は前記本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石と等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石の磁束密度増加率のパーミアンス依存性を示す特性図である。図１１（ｂ）から明らかなように、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石の磁気安定性を効果的に引出す回転機の構成、あるいは鉄心と磁気回路を構成する回転機器の空隙磁束密度増加率を一層高めるにはパーミアンス係数がＰｃ  ３以上で、より効果的となる。
【００８１】
以上のように、本発明にかかる異方性希土類−鉄系樹脂磁石は室温の保磁力ＨｃＪが約１  ＭＡ／ｍ以上、しかも、Ｈｋ／ＨｃＪＲＴ  ＜  Ｈｋ／ＨｃＪ１００なる高温減磁曲線の角型性が劣化しない構成とすることができ、かつ最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘが１７０、或いは１８０  ｋＪ／ｍ３以上という高い磁気特性をも兼ね備えたものであるから、（ＢＨ）ｍａｘ  ８０ｋＪ／ｍ３の等方性Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系樹脂磁石の次世代型としての回転機の小型、高出力化に有用である。
【符号の説明】
【００８２】
ＡＲ：アスペクト比
ＡＲａｖｅ：平均アスペクト比
ＨｃＪｐＮ：Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料の室温の保磁力
ＨｃＪｐＳ：球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料の保磁力
Ｈｋ／ＨｃＪＲＴ：磁石の室温における減磁曲線の角型性
Ｈｋ／ＨｃＪ１００：磁石の１００℃の角型性
ＭｒＭ：樹脂磁石の残留磁化
ＭｒＰ：球状Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎ３系磁石材料とＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系磁石材料との混合体の残留磁化
ＶｆＰ：樹脂磁石に占める全磁石材料の体積分率
ＭｒＭ／（ＭｒＰ×ＶｆＰ）：磁石材料の整列度
【図１】
2011077082.tif 000003
【図４】
2011077082.tif 000004
【図６】
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【図７】
2011077082.tif 000006
【図８】
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【図９】
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【図１０】
2011077082.tif 000009
【図１１】
2011077082.tif 000010
【図２】
2011077082.tif 000011
【図３】
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【図５】
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