(57)【要約】 【課題】白色反射フィルムの面配向を調整することにより高ボイド層のボイドを効率的に発生させて、高い輝度を得ることのできる光反射板用白色フィルムを提供する。【解決手段】高ボイド層およびその両面に設けられた支持層からなる白色フィルムであり、高ボイド層がボイド形成物質５２〜６０重量％およびイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート４８〜４０重量％からなり、フィルム全体厚み１００％に対して８０〜９５％の厚みを有し、支持層が不活性粒子０．１〜１０重量％およびイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート９９．９〜９０重量％からなり、フィルム全体厚み１００％に対して２０〜５％の厚みを有し、支持層のイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレートに含まれるイソフタル酸成分が０．１〜２．９モル％であり、支持層の面配向係数（Ｎｓ）が０．１１０〜０．１５０であり、フィルムの総厚みが１７５〜３００μｍであることを特徴とする光反射板用白色フィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
高ボイド層およびその両面に設けられた支持層からなる白色フィルムであり、高ボイド層がボイド形成物質５２〜６０重量％およびイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート４８〜４０重量％からなり、フィルム全体厚み１００％に対して８０〜９５％の厚みを有し、支持層が不活性粒子０．１〜１０重量％およびイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート９９．９〜９０重量％からなり、フィルム全体厚み１００％に対して２０〜５％の厚みを有し、支持層のイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレートに含まれるイソフタル酸成分が０．１〜２．９モル％であり、支持層の面配向係数（Ｎｓ）が０．１１０〜０．１５０であり、フィルムの総厚みが１７５〜３００μｍであることを特徴とする光反射板用白色フィルム。
【請求項２】
反射率が９８．６％以上である、請求項１記載の光反射板用白色フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光源の反射板として用いられる光反射板用白色フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示装置のバックライトユニットには、表示装置の背面に光源を置くバックライト方式と、側面に光源を置くサイドライト方式があり、いずれの方式においても光源からの光が画面の背面へ逃げるのを防ぐために背面に反射板が設置される。この反射板には、高い反射率を備えることが要求される。この反射板として、フィルムの内部に微細な気泡を含有するポリエステルの白色フィルムが用いられている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開昭６３−６２１０４号公報
【特許文献２】特公平８−１６１７５号公報
【特許文献３】特開２０００−３７８３５号公報
【特許文献４】特開２００５―１２５７００号公報
【特許文献５】特開２００４−５０４７９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
このポリエステルの白色フィルムを高い生産性で生産するためには、ポリマーペレットとポリマー中に無機粒子を高い濃度で含有するマスターペレットとを混合して適切な粒子濃度に調整して用いるが、無機粒子を高い濃度で含有するマスターペレット中で無機粒子を適切に分散させるためにはポリマーとして共重合ポリエステルを用いることが好ましい。
【０００５】
高い反射率を得るためには、フィルム中に多数の微細なボイドを形成すればよく、このためには十分な延伸応力がボイドを形成される層に掛かることが必要であるが、支持層の共重合ポリエステルが共重合成分をある程度以上の比率で含有すると、ボイドを形成される層にかかる延伸応力を高くすることができず、所望の反射率を得ることができない。
【０００６】
本発明は、かかる従来技術の問題点を解決することを目的になされたものである。本発明は、フィルムの製造にあたり、ポリマーペレットとポリマー中に無機粒子を高い濃度で含有するマスターペレットとを混合して適切な粒子濃度に調整することのできるマスターバッチ法で原料組成物を供給して製造することのできるフィルムありながら、実用上十分な可視光領域の反射性能を備え、延伸性の良好な光反射板用白色フィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
すなわち本発明は、高ボイド層およびその両面に設けられた支持層からなる白色フィルムであり、高ボイド層がボイド形成物質５２〜６０重量％およびイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート４８〜４０重量％からなり、フィルム全体厚み１００％に対して８０〜９５％の厚みを有し、支持層が不活性粒子０．１〜１０重量％およびイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート９９．９〜９０重量％からなり、フィルム全体厚み１００％に対して２０〜５％の厚みを有し、支持層のイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレートに含まれるイソフタル酸成分が０．１〜２．９モル％であり、支持層の面配向係数（Ｎｓ）が０．１１０〜０．１５０であり、フィルムの総厚みが１７５〜３００μｍであることを特徴とする光反射板用白色フィルムである。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、フィルムの製造にあたり、ポリマーペレットとポリマー中に無機粒子を高い濃度で含有するマスターペレットとを混合して適切な粒子濃度に調整することのできるマスターバッチ法で原料組成物を供給して製造することのできるフィルムありながら、実用上十分な可視光領域の反射性能を備え、延伸性の良好な光反射板用白色フィルムを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明の光反射版用白色フィルムは、高ボイド層およびその両面に設けられた支持層からなる。
【００１０】
［高ボイド層］
高ボイド層はポリエステル組成物からなり、このポリエステル組成物は、ボイド形成物質５２〜６０重量％およびイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート４８〜４０重量％からなる。
【００１１】
高ボイド層のポリエステル組成物のボイド形成物質が５２重量％未満であると十分な反射率および輝度を得ることができない。６０重量％を超えると安定した製膜ができない。
高ボイド層は、フィルム全体厚み１００％に対して８０〜９５％の厚み割合である。高ボイド層の厚み割合が９５％を超えると安定した製膜ができず、８０％未満であると十分な反射率と輝度を得ることができない。
【００１２】
本発明の光反射板用白色フィルムでは、延伸時に、高ボイド層のボイド形成物質と共重合ポリエチレンテレフタレートとの界面で剥離が起こり、高ボイド層に多数の微細なボイドが形成される。高ボイド層のボイド体積率は、好ましくは３０〜８０％、さらに好ましくは３５〜７５％、特に好ましくは４０〜７０％である。この範囲であれば高い反射率を備えながら強度を維持した高ボイド層を得ることができる。
【００１３】
［ボイド形成物質］
高ボイド層のボイド形成物質としては、無機粒子、有機粒子のいずれも用いることができる。無機粒子としては、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、二酸化珪素、酸化チタンの粒子を例示することができる。有機粒子としては、シリコーン、アクリルの粒子を例示することができる。ボイド形成物質は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１４】
高い反射性や耐熱性を得ることができることから、ボイド形成物質としては、無機粒子を用いることが好ましく、なかでもポリエステルポリマー中に安定して分散させることができ、製膜性がよく、かつ良好な反射率を得ることができることから、硫酸バリウム粒子が特に好ましい。
【００１５】
［高ボイド層のイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート］
高ボイド層のイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレートにおけるイソフタル酸共重合量は、好ましくは６〜１８モル％、さらに好ましくは８〜１６モル％である。この範囲の共重合量であることで、良好な製膜性で高い反射率のフィルムを得ることができる。
【００１６】
［支持層］
支持層はポリエステル組成物からなり、このポリエステル組成物は、不活性粒子０．１〜１０重量％およびイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート９９．９〜９０重量％のポリエステル組成物からなる。支持層のポリエステル組成物の不活性粒子が０．１重量％未満であると十分な滑り性を得ることができず、またエッジライト型のバックライトユニットに組み込んだ場合に導光板との貼り付きが生じる。１０重量％を超えると高ボイド層を支える支持層としての強度を保つことができず、フィルムの破断に繋がる。
【００１７】
［不活性粒子］
支持層の不活性粒子の平均粒径は、好ましくは０．１〜５μｍ、さらに好ましくは０．５〜３μｍ、特に好ましくは０．６〜２μｍである。０．１μｍ未満であると粒子の凝集が生じ易く好ましくなく、５μｍを超えると粗大突起となりフィルム破断に繋がることがあり好ましくない。
【００１８】
支持層の不活性粒子としては、無機物質の粒子を用いることができ、例えば、酸化アルミニウム、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、二酸化珪素、酸化チタンの粒子を例示することができる。不活性粒子の平均粒径は、例えば０．３〜３μｍである。
支持層の不活性粒子は、高ボイド層のボイド形成物質として用いることのできる無機粒子と同じ材質であってもよく、同じ平均粒径であってもよい。
【００１９】
［支持層のイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート］
支持層のイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレートに含まれるイソフタル酸成分は０．１〜２．９モル％、好ましくは０．１〜２．５モル％である。０．１モル％未満であると無機粒子の分散性が悪化する。２．９モル％を超えると寸法安定性が不足し、また高ボイド層に十分なボイドを形成させるのに必要な延伸応力が掛からず、十分な反射率が得られない。
【００２０】
［支持層の面配向係数］
支持層の面配向係数（Ｎｓ）は０．１１０〜０．１５０、好ましくは０．１１５〜０．１４５の範囲である。０．１１０未満であると十分な延伸応力が掛からずに所望の反射率が得られず、０．１５０を超えると安定した製膜性が得られない。
支持層の面配向係数は下記式で表わされる。
ｎｓ＝（ｎＭＤ＋ｎＴＤ）／２−ｎＺ      
【００２１】
［厚み］
本発明の光反射板用白色フィルムの総厚みは１７５〜３００μｍ、好ましくは１８０〜２８０μｍである。１７５μｍ未満であると反射率が低下する。３００μｍを超えるとこれ以上厚くしても反射率の上昇が望めず、また安定した製膜性が得られない。
【００２２】
高ボイド層の厚み割合は、高ボイド層および支持層の合計厚み１００％に対して８０〜９５％、好ましくは８２〜９３％である。そして、支持層の厚み割合は、高ボイド層および支持層の合計厚み１００％に対して５〜２０％、好ましくは７〜１８％である。高ボイド層および支持層の厚みがこの範囲の厚みであると良好な反射率と製膜時の良好な延伸性を得ることができる。なお、支持の厚みは、支持層の厚みの合計厚みである。
【００２３】
［平均反射率］
本発明の光反射板用白色フィルムは、少なくとも一方の表面の反射率が、波長４００〜７００ｎｍの平均反射率で９８．６％以上、さらに好ましくは９８．７％以上である。反射率が９８．６％未満であるとバックライトユニットに組み込んだときに十分な輝度を得ることができない。
【００２４】
［熱収縮率］
本発明の光反射板用白色フィルムは、８５℃の熱収縮率が、直交する２方向ともに、好ましくは０．５％以下、さらに好ましくは０．４％以下、最も好ましくは０．３％以下である。この範囲の熱収縮率であることで、バックライトユニットに反射板として用いたときに光源の熱で変形することのない、高い耐熱性を備える光反射板用白色フィルムを得ることができる。
【００２５】
［製造方法］
以下、本発明の光反射板用白色フィルムを製造する方法の一例を説明する。なお、ガラス転移温度をＴｇ、融点をＴｍと略することがある。
高ボイド層に用いるボイド形成物質の粒子を含有するポリエステル組成物を得るためには、粒子を多量添加したマスターペレットを製造し、これらと、粒子を含有しないか少量含有するポリエステルのペレットとを混練して、所定量を含有させる方法を用いることができる。
【００２６】
本発明では、製膜時のフィルターとして線径１５μｍ以下のステンレス鋼細線よりなる平均目開き１０〜１００μｍ、好ましくは平均目開き２０〜５０μｍの不織布型フィルターを用い、ポリエステル組成物を濾過することが好ましい。この濾過を行うことにより、一般的には凝集して粗大凝集粒子となりやすい粒子の凝集を抑えて、粗大異物の少ない白色フィルムを得ることができる。
【００２７】
ダイから溶融したポリエステル組成物をフィードブロックを用いた同時多層押出し法により、積層未延伸シートを製造する。すなわち高ボイド層を構成するポリエステル組成物の溶融物と、支持層を構成するポリエステル組成物の溶融物とを、フィードブロックを用いて支持層／高ボイド層／支持層となるように積層し、ダイに展開して押出しを実施する。この時、フィードブロックで積層されたポリエステル組成物物は、積層された形態を維持している。
【００２８】
ダイより押出された未延伸シートは、キャスティングドラムで冷却固化され、未延伸フィルムとなる。この未延伸フィルムをロール加熱、赤外線加熱等で加熱し、縦方向に延伸して縦延伸フィルムを得る。この延伸は、２個以上のロールの周速差を利用して行うのが好ましい。
【００２９】
延伸温度は、ポリエステルのＴｇ以上の温度、好ましくはＴｇ〜（Ｔｇ＋７０℃）の温度範囲とする。縦延伸の倍率は２．５〜３．２倍、好ましくは２．６〜３．１倍とする。２．５倍未満であるとフィルムの厚み斑が悪くなり、また高ボイド層に十分なボイドを形成するのに必要な延伸応力が掛からず、十分な反射率が得られない、３．２倍を超えると製膜中に破断が発生し易くなる。
【００３０】
縦延伸後のフィルムは、続いて、横延伸、熱固定、熱弛緩の処理を順次施して二軸配向フィルムとするが、これら処理はフィルムを走行させながら行う。横延伸の処理はポリエステルのＴｇより高い温度から始め、（Ｔｇ＋５℃）〜（Ｔｇ＋７０℃）の温度まで昇温しながら行う。横延伸過程での昇温は連続的でも段階的（逐次的）でもよいが、通常逐次的に昇温する。例えばテンターの横延伸ゾーンをフィルム走行方向に沿って複数に分け、ゾーン毎に所定温度の加熱媒体を流すことで昇温する。横延伸の倍率は、好ましくは３．０〜４．０倍、さらに好ましくは３．１〜３．９倍である。３．０倍未満とするとフィルムの厚み斑が悪くるため好ましくなく、４．０倍を超えると製膜中に破断が発生し易くなり好ましくない。
【００３１】
横延伸後のフィルムは両端を把持したまま（Ｔｍ−２０℃）〜（Ｔｍ−１００℃）で定幅または１０％以下の幅減少下で熱処理して熱収縮率を低下させるのがよい。これより高い温度であるとフィルムの平面性が悪くなり、厚み斑が大きくなり好ましくない。また、熱処理温度が（Ｔｍ−１００℃）より低いと熱収縮率が大きくなることがある。また、熱固定後フィルム温度を常温に戻す過程で把持しているフィルムの両端を切り落し、フィルム縦方向の引き取り速度を調整し、縦方向に弛緩させることができる。弛緩させる手段としてはテンター出側のロール群の速度を調整する。弛緩させる割合として、テンターのフィルムライン速度に対してロール群の速度ダウンを行い、好ましくは０．１〜１．５％、さらに好ましくは０．２〜１．２％、特に好ましくは０．３〜１．０％の速度ダウンを実施してフィルムを弛緩（この値を「弛緩率」という）して、弛緩率をコントロールすることによって縦方向の熱収縮率を調整する。また、フィルム横方向は両端を切り落すまでの過程で幅減少させて、所望の熱収縮率を得ることもできる。
ここでは、フィルムを逐次二軸延伸法によって延伸する場合を例に詳細に説明したが、逐次二軸延伸法、同時二軸延伸法のいずれの方法で延伸してもよい。
【実施例】
【００３２】
以下、実施例により本発明を詳述する。なお、測定、評価は以下の方法で行った。
（１）フィルム総厚み
フィルムサンプルをスピンドル検出器（安立電気（株）製Ｋ１０７Ｃ）にはさみ、デジタル差動電子マイクロメーター（安立電気（株）製Ｋ３５１）にて、異なる位置で厚みを１０点測定し、平均値を求めフィルム総厚みとした。
【００３３】
（２）各層の厚み
フィルムサンプルを長手方向２ｍｍ、幅方向２ｃｍに切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂（リファインテック（株）製エポマウント）にて包埋した。包埋されたサンプルをミクロトーム（ＬＥＩＣＡ製ＵＬＴＲＡＣＵＴ  ＵＣＴ）で幅方向に垂直に切断、５ｎｍ厚の薄膜切片にした。光学顕微鏡を用いて観察撮影し、写真から各層の厚み比を測定し、フィルム全体の厚みから計算して、各層の厚みを求めた。
【００３４】
（３）ガラス転移点（Ｔｇ）、融点（Ｔｍ）
サンプル約２０ｍｇを測定用のアルミニウム製パンに封入して示差走査熱量測定装置（ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製、２１００  ＤＳＣ）に装着し、２５℃から２０℃／分の速度で２９０℃まで昇温させ、２９０℃で３分間保持した後取り出し、直ちに氷の上に移して急冷した。このパンを再度、示差走査熱量測定装置に装着し、２５℃から２０℃／分の速度で昇温させてＴｇ（℃）およびＴｍ（℃）を測定した。
【００３５】
（４）延伸性
縦方向２．５〜３．２倍、横方向３．０〜４．０倍に延伸してフィルムを製膜し、この際に安定して製膜できるか否かを観察し、下記基準で評価した。
◎：  ４時間以上安定して製膜できる
○：  １時間以上４時間未満の間に切断が発生するが、比較的安定して製膜できる
×：  １時間未満に切断が発生し、安定して製膜ができない
【００３６】
（５）反射率
島津製作所（株）製分光光度計ＵＶ−３１０１ＰＣを用い、ＪＩＳ−Ｋ７１０５測定法Ｂに従って全光線反射率を求めた。測定条件は、スキャン速度２００ｎｍ／秒、スリット幅２０ｎｍ、サンプリングピッチ２．０ｎｍとし、標準白色板は硫酸バリウムを用いた。波長４００ｎｍ〜７００ｎｍでの光線反射率を、その波長範囲内で平均して全光線反射率とした。フィルムの構成が高ボイド層Ａ／支持層Ｂの２層の場合、高ボイド層Ａ側から測定を行った。
【００３７】
（６）面配向係数（ｎｓ）
メトリコン社製レーザー屈折計（モデル２０１０プリズムカプラ−）を用いて、１枚のサンプルフィルムを内蔵圧力計４０目盛の圧力で挟み、波長６３３ｎｍのレーザー光にて測定を行い、スペクトラムチャートを得た。得られたスペクトラムチャート上で、検知器出力が急激に低下する点を読み取り、この値を屈折率とした。支持層の縦方向屈折率（ｎＭＤ）、横方向屈折率（ｎＴＤ）および厚み方向屈折率（ｎＺ）を読み取り、以下の式を用いて面配向係数（Ｎｓ）を算出した。
ｎｓ＝（ｎＭＤ＋ｎＴＤ）／２−ｎＺ      
【００３８】
（７）光沢度（６０°）
ＪＩＳ規格Ｚ８７４１に準拠し、日本電色工業（株）製のグロスメーター「ＶＧＳ−ＳＥＮＳＯＲ」を用いて測定した。入射角、受光角ともに６０°にて、３層フィルムの場合はフィルムの片面ずつＮ＝５測定しそれぞれの面の平均値を、２層フィルムの場合は高ボイド層面のみをＮ＝５測定した平均値をそれぞれ用いた。
【００３９】
（８）平均粒径
粒度分布計（堀場製作所製ＬＡ−９５０）にて、粒子の粒度分布を求め、ｄ５０での粒子径を平均粒径とした。
【００４０】
（９）ボイド体積率
高ボイド層のポリマーの密度および無機粒子の密度と、高ボイド層におけるこれらの配合比率から、高ボイド層にボイドがない場合の高ボイド層の計算上の密度を求めた。この計算で用いた密度は、イソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレートが１．３９ｇ／ｃｍ３、硫酸バリウム粒子が４．５ｇ／ｃｍ３である。他方、積層フィルムから高ボイド層のみを分離し、単位体積当たりの重量を計り、高ボイド層の実密度を求めた。ボイド体積率を下記式で算出した。
ボイド体積率（％）＝（１−実密度／ボイドがない場合の計算上の密度）×１００
【００４１】
［実施例１］
テレフタル酸ジメチル１３２重量部、イソフタル酸ジメチル１８重量部（ポリエステルの酸成分に対して１２モル％）、エチレングリコール９６重量部、ジエチレングリコール３．０重量部、酢酸マンガン０．０５重量部、酢酸リチウム０．０１２重量部を精留塔、留出コンデンサを備えたフラスコに仕込み、撹拌しながら１５０〜２３５℃に加熱しメタノールを留出させエステル交換反応を行った。メタノールが留出した後、リン酸トリメチル０．０３重量部、二酸化ゲルマニウム０．０４重量部を添加し、反応物を反応器に移した。ついで撹拌しながら反応器内を徐々に０．５ｍｍＨｇまで減圧するとともに２９０℃まで昇温し重縮合反応を行った。得られた共重合ポリエステルのジエチレングリコール成分量は２．５重量％、ゲルマニウム元素量は５０ｐｐｍ、リチウム元素量は５ｐｐｍであった。この共重合ポリエステルのペレット、この共重合ポリエステルに表１に示す不活性粒子を６０重量％の濃度となるように含有させたマスターペレット、およびポリエチレンテレフタレートのペレットを用い、これらのペレットの配合比率を調整することで、表１に示す層Ａの組成物および層Ｂの組成物を得た。
【００４２】
層Ａの組成物および層Ｂの組成物をそれぞれ２８０℃に加熱された２台の押出機に供給し、層Ａと層ＢがＢ／Ａ／Ｂとなるような３層フィードブロック装置を使用して合流させ、その積層状態を保持したままダイスよりシート状に成形した。
さらにこのシートを表面温度２５℃の冷却ドラムで冷却固化した未延伸フィルムを、９５℃にて加熱し長手方向（縦方向）に２．８倍で延伸し、２５℃のロール群で冷却した。続いて、縦延伸したフィルムの両端をクリップで保持しながらテンターに導き１２０℃に加熱された雰囲気中で長手に垂直な方向（横方向）に３．４倍に延伸した。その後テンター内で２１５℃の温度で熱固定を行い、その後、縦方向に０．５％、横方向に２．０％弛緩を行い、室温まで冷やして、二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの反射板用白色フィルムとしての物性は表１に示すとおりであった。
【００４３】
［実施例２〜７、比較例１〜６］
層Ａの組成物および層Ｂの組成物を表１に示すポリエステル組成および不活性粒子に変更し、さらにフィルムの層構成および製膜条件を表１記載のとおりに変更した以外は実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを作成し、評価を行った。得られたフィルムの反射板用白色フィルムとしての物性は表１に示すとおりであった。  
【００４４】
［比較例７および８］
層Ａの組成物および層Ｂの組成物を表１に示すポリエステル組成および不活性粒子に変更し、さらにフィルムの層構成および製膜条件を表１記載のとおりに変更し、層Ａおよび層ＢがＡ／Ｂとなるような２層フィードブロック装置を用いて製膜した以外は実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを作成し、評価を行った。得られたフィルムの反射板用白色フィルムとしての物性は表１に示すとおりであった。
【００４５】
【表１】
2011025473.tif 000002
【００４６】
【表２】
2011025473.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００４７】
本発明の光反射板用白色フィルムは、液晶テレビなどの表示装置の背面に光源を置くバックライト方式の液晶表示用や照明用などの反射フィルムとして好適に用いることができる。また、本発明の光反射板用白色フィルムは、光源からの熱を受けても良好な平面性を保つことができる。