(57)【要約】【課題】従来のＤＮＡ複合体に比べて、蛍光発光能に優れたＤＮＡ複合体を提供する。【解決手段】ＤＮＡ複合体は、デオキシリボ核酸（ＤＮＡ）と、ＤＮＡを配位子とする希土類金属イオンと、を含み、ＤＮＡのリン酸原子２個を１モルと換算した場合に、希土類金属イオンのＤＮＡに対するモル比を２以上とする。【選択図】図１０
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
デオキシリボ核酸（ＤＮＡ）と、前記ＤＮＡを配位子とする希土類金属イオンと、を含み、
前記ＤＮＡのリン酸原子２個を１モルと換算した場合に、前記希土類金属イオンの前記ＤＮＡに対するモル比が２以上である、
ＤＮＡ複合体。
【請求項２】
前記ＤＮＡの核酸塩基が、前記希土類金属イオンに配位する請求項１に記載のＤＮＡ複合体。
【請求項３】
前記ＤＮＡの核酸塩基が、前記希土類金属イオンに対し１対１で配位する請求項１または２に記載のＤＮＡ複合体。
【請求項４】
前記希土類金属イオンが、テルビウムイオンである請求項１〜３のいずれか１項に記載のＤＮＡ複合体。
【請求項５】
前記希土類金属イオンが、ユーロピウムイオンである請求項１〜３のいずれか１項に記載のＤＮＡ複合体。
【請求項６】
励起光を照射して蛍光発光させた場合の蛍光強度が、前記希土類金属イオンの前記ＤＮＡに対するモル比が１である場合の２倍以上である請求項１〜５のいずれか１項に記載のＤＮＡ複合体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ＤＮＡ複合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、デオキシリボ核酸（ＤＮＡ）を光電子デバイスの材料に応用する研究が進められている。例えば、ＤＮＡと蛍光物質とを含むＤＮＡ複合体では、蛍光物質がＤＮＡの二重らせん構造内に取り込まれる、いわゆるインターカレーションが起こり、蛍光増幅効果を得ることができる（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００７−１５３８３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、従来のＤＮＡ複合体（金属イオンを含有する二本鎖ＤＮＡ）に比べて、蛍光発光能に優れたＤＮＡ複合体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記目的を達成するために本発明のＤＮＡ複合体は、デオキシリボ核酸（ＤＮＡ）と、前記ＤＮＡを配位子とする希土類金属イオンと、を含み、前記ＤＮＡのリン酸原子２個を１モルと換算した場合に、リン酸アニオン部の前記希土類金属イオンの前記ＤＮＡに対するモル比が２以上である、ことを特徴とする。
【０００６】
上記のＤＮＡ複合体では、前記ＤＮＡの核酸塩基が前記希土類金属イオンに配位しており、前記ＤＮＡの核酸塩基が前記希土類金属イオンに対し１対１で配位することが好ましい。また、前記希土類金属イオンとしては、テルビウムイオンが好ましく、ユーロピウムイオンがより好ましい。
【０００７】
励起光を照射して蛍光発光させた場合の蛍光強度が、前記希土類金属イオンの前記ＤＮＡに対するモル比が１である場合の２倍以上となるように、前記希土類金属イオンの種類及び前記希土類金属イオンの前記ＤＮＡに対するモル比を設定することが好ましい。
【発明の効果】
【０００８】
本発明のＤＮＡ複合体によれば、金属イオンのＤＮＡに対するモル比が１である従来のＤＮＡ複合体に比べて、蛍光発光能に優れたＤＮＡ複合体を提供することができる。例えば、従来のＤＮＡ複合体に比べて、励起光を照射して蛍光発光させた場合の蛍光強度を１０００倍以上に増幅することも可能である。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】ＤＮＡにテルビウムイオンを加えたときのＤＮＡ水溶液のＣＤスペクトルを示す図である。
【図２】ＤＮＡにパラジウムイオン又はユーロピウムイオンを加えたときのＤＮＡ水溶液のＣＤスペクトルを示す図である。
【図３】ＤＮＡにパラジウムイオン又はユーロピウムイオンを加えたときのＤＮＡ水溶液のＵＶ-可視スペクトルを示す図である。
【図４】ＤＮＡの核酸塩基と金イオンとが錯体を形成する様子を示す図である。
【図５】ＤＮＡにユーロピウムイオンを加えたときのＤＮＡ水溶液の蛍光発振を示す図である。
【図６】ＤＮＡにテルビウムイオンを加えたときのＤＮＡ水溶液の蛍光発振を示す図である。
【図７】ＤＮＡにネオジウムイオンを加えたときのＤＮＡ水溶液の蛍光発振を示す図である。
【図８】ＤＮＡにパラジウムイオンを加えたときのＤＮＡ水溶液の蛍光発振を示す図である。
【図９】ＤＮＡにユーロピウムイオン又はパラジウムイオンを加えてさらに臭化エチジウムによる蛍光発振を測定した結果を示す図である。
【図１０】希土類金属イオンのＤＮＡに対するモル比と蛍光発振強度との関係を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、図面を参照して本発明の実施の形態の一例を詳細に説明する。
＜ＤＮＡ複合体の組成＞
本発明の実施の形態に係るＤＮＡ複合体は、デオキシリボ核酸（ＤＮＡ）と、ＤＮＡを配位子とする希土類金属イオンと、を含んで構成されている。
【００１１】
本実施の形態のＤＮＡは、後述する通り、等モル以上の希土類金属イオンと錯体を形成して「１本鎖ＤＮＡ」となるが、ＤＮＡ複合体を製造するために用いる原料としては、「１本鎖ＤＮＡ」及び「２本鎖ＤＮＡ」の何れを用いてもよい。また、リボ核酸（ＲＮＡ）を用いてもよい。以下では、ＤＮＡとＲＮＡとを特に区別する必要がない場合には、ＤＮＡの代わりにＲＮＡを用いてもよい。
【００１２】
ＤＮＡの核酸塩基は、アデニン（Ａ）、グアニン（Ｇ）、ウラシル（Ｕ）、シトシン（Ｃ）、チミン（Ｔ）の５種類である。ＤＮＡの塩基配列は、同じであってもよく異なってもよい。また、配列自体には大きな意味がなく、ランダムであっても均一なものであってもよい。また、ＤＮＡのサイズ（長さ）は、希土類金属イオンと錯体を形成するために、１〜１，０００ミクロンの範囲が好ましく、１０〜１００ミクロンの範囲がより好ましい。ＤＮＡの分子量は、分子長の観点から、１００〜１，０００万の範囲が好ましく、２００〜５００万の範囲がより好ましい。
【００１３】
本実施の形態のＤＮＡとしては、天然ＤＮＡ及び合成ＤＮＡのいずれも使用することができる。天然ＤＮＡとしては、細菌ウイルスのλファージＤＮＡ、大腸菌染色体ＤＮＡ、仔牛胸腺ＤＮＡ、サケ精子ＤＮＡを挙げることができる。また、合成ＤＮＡとしては、ポリ（ｄＡ）、ポリ（ｄＴ）、ポリ（ｄＧ）、ポリ（ｄＣ）、ポリ（ｄＡ−ｄＴ）、ポリ（ｄＧ−ｄＣ）などを用いて合成装置によって合成可能な合成ＤＮＡを挙げることができる。また、塩基配列の異なる種々の合成ＲＮＡ、相補的塩基対を有するＤＮＡ／ＲＮＡハイブリッドも含むことができる。
【００１４】
希土類金属とは、原子番号５７番のランタン（Ｌａ）から７１番のルテチウム（Ｌｕ）までのランタノイドと２１番のスカンジウム（Ｓｃ）と３９番のイットリウム（Ｙ）を加えた計１７種類の金属のことである。即ち、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジウム（Ｐｒ）、ネオジウム（Ｎｄ）、プロメチウム（Ｐｍ）、サマリウム（Ｓｍ）、Ｅｕ（ユーロピウム）、Ｇｄ（ガドリニウム）、Ｔｂ（テルビウム）、Ｄｙ（ジスプロジウム）、Ｈｏ（ホルミウム）、Ｅｒ（エルビウム）、Ｔｍ（ツリウム）、Ｙｂ（イッテルビウム）、Ｌｕ（ルテチウム）、スカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）である。
【００１５】
希土類金属イオンとは、これら希土類金属のイオンのことである。希土類金属イオンは、水溶液中でＤＮＡの核酸塩基と錯体を形成するカチオンである。これら希土類金属のイオンの中でも、蛍光発光能に優れる点で、ネオジウムイオン（Ｎｄ＋＋）、ユーロピウムイオン（Ｅｕ＋＋）、テルビウムイオン（Ｔｂ＋＋）が好ましく、ユーロピウムイオン（Ｅｕ＋＋）、テルビウムイオン（Ｔｂ＋＋）がより好ましく、ユーロピウムイオン（Ｅｕ＋＋）が特に好ましい。
【００１６】
希土類金属イオンは希土類金属塩により提供される。希土類金属塩の一例としては、酢酸プラセオジム、フッ化プラセオジム、などのプラセオジム化合物、酢酸ネオジム、炭酸ネオジム、塩化ネオジム、フッ化ネオジム、酸化ネオジム、などのネオジム化合物、酢酸ユウロピウム、塩化ユウロピウム、フッ化ユウロピウム、酸化ユウロピウム、ユウロピウム(FOD)3[トリス（６,６,７,７,８,８,８−ヘプタフルオロ−２,２−ジメチル−３,５―オクタンジオナト）ユウロピウム]、などのユウロピウム化合物、酢酸テルビウム、塩化テルビウム、フッ化テルビウム、酸化テルビウム、などのテルビウム化合物、などが挙げられる。
【００１７】
本実施の形態のＤＮＡ複合体において、ＤＮＡのリン酸原子２個を１モルと換算した場合に、希土類金属イオンのＤＮＡに対するモル比は２以上である。モル比の下限値は３以上がより好ましい。モル比が２以上の場合に、従来のＤＮＡ複合体（金属イオンを含有する二本鎖ＤＮＡ）に比べて、励起光を照射して蛍光発光させた場合の蛍光強度が急増するなど、蛍光発光能が向上する。ＮｄとＥｕ及びＴｂとを比較すると、ＮｄはＥｕ及びＴｂより蛍光強度の増加が緩慢であるため、Ｎｄの場合にはモル比は３以上がより好ましい。モル比の上限値には特に制限はない。より高い蛍光発光能を得る目的の下では、希土類金属の種類に応じて蛍光強度の増加が終息するモル比を、モル比の上限値とすることができる。
【００１８】
また、本実施の形態のＤＮＡ複合体は、液体であってもよく固体であってもよい。ＤＮＡ複合体が液体として提供される場合には、ＤＮＡ及び希土類金属イオンの外に溶媒を含んでいてもよい。溶媒としては、ＤＮＡと希土類金属イオンとの錯体を溶解可能な溶媒が好ましく、水、アルコール、ヘキサイソブロバノール、フェノール等を用いることができる。蛍光発光材料として使用するために、ＤＮＡの含有量は、０．０５〜１ｇ／１００ｍｌの範囲が好ましく、０．１〜０．５ｇ／１００ｍｌの範囲がより好ましい。また、希土類金属イオンの含有量は、０．１〜５ｇ／１００ｍｌの範囲が好ましく、０．５〜１ｇ／１００ｍｌの範囲がより好ましい。また、添加物として、芳香環化合物等を含んでいてもよい。
【００１９】
また、ＤＮＡ複合体が固体として提供される場合には、ＤＮＡ及び希土類金属イオンの外にマトリクス樹脂を含んでいてもよい。マトリクス樹脂としては、ＤＮＡと希土類金属イオンとの錯体を均一に分散可能で防湿性に優れる樹脂が好ましく、ＰＭＭＡ（ポリメチルメタクリレート）やＦＭＡ重合体（ポリフルオロメタクリレート）、ポリカーボネート等を用いることができる。蛍光発光材料として使用するために、ＤＮＡの含有量は、０．０５〜１ｇ／１００ｍｌの範囲が好ましく、０．１〜０．５ｇ／１００ｍｌの範囲がより好ましい。また、希土類金属イオンの含有量は、０．１〜５ｇ／１００ｍｌの範囲が好ましく、０．５〜１ｇ／１００ｍｌの範囲がより好ましい。また、添加物として、芳香環化合物等を含んでいてもよい。
【００２０】
＜ＤＮＡ複合体の分子構造＞
（一本鎖のＤＮＡ）
図１はＤＮＡにテルビウムイオンを加えたときのＤＮＡ水溶液のＣＤスペクトルを示す図である。図２はＤＮＡにパラジウムイオン又はユーロピウムイオンを加えたときのＤＮＡ水溶液のＣＤスペクトルを示す図である。図３はＤＮＡにパラジウムイオン又はユーロピウムイオンを加えたときのＤＮＡ水溶液のＵＶ−可視スペクトルを示す図である。
【００２１】
２本鎖ＤＮＡの水溶液（ｐＨ≒７）について円二色性スペクトル（ＣＤスペクトル）を測定すると、ＤＮＡのらせん構造に起因して、２２０ｎｍ付近、２８０ｎｍ付近に正のコットン効果が観測されると共に、２５０ｎｍ付近に負のコットン効果が観測される。図１に示すように、ＤＮＡの０．００２質量％（ｗｔ％）水溶液に、テルビウムイオン（Ｔｂ＋＋）のＤＮＡに対するモル比が、１倍、２倍、３倍と徐々に増加するように、塩化テルビウムを添加する。テルビウムイオン（Ｔｂ＋＋）のＤＮＡに対するモル比が増加して、モル比が１倍を超えるとＤＮＡのコットン効果は弱くなり、２倍でコットン効果は略消滅し、モル比が３倍でコットン効果は完全に消滅する。
【００２２】
ＤＮＡは複数のリン酸アニオン部を有するポリアニオンであり、リン酸アニオン部のカウンターカチオンはナトリウムイオン（Ｎａ＋）である。従って、ＤＮＡの水溶液に、他の金属イオンを提供する金属塩を添加すると、ＤＮＡのリン酸原子２個を１モルと換算した場合には、まず、１モルの金属イオンがＮａ＋とイオン交換される。従って、コットン効果の消滅は、ＤＮＡの核酸塩基とテルビウムイオンとのキレートによってＡ−Ｔ，Ｃ−Ｇの水素結合が切断され、ＤＮＡの二重らせん構造が解けて、一本鎖ＤＮＡとなったことを意味している。
【００２３】
図２に示すように、ＤＮＡの水溶液に、ユーロピウムイオン（Ｅｕ＋＋）を供給するユーロピウム塩や、パラジウムイオン（Ｐｄ＋＋）を供給するパラジウム塩を加えた場合にも、同様にＤＮＡのコットン効果が消滅し、ＤＮＡの二重らせん構造が解けて一本鎖ＤＮＡとなることが確認された。また、ＤＮＡの二重らせん構造が解けて一本鎖ＤＮＡが生成したことは、ＤＮＡ水溶液のＵＶ−可視スペクトルの観測によっても確認できる。図３に示すように、ＤＮＡ水溶液（ＤＮＡ-Ｎａ）は、約２６５ｎｍと約１８５ｎｍの２箇所に、ＤＮＡのらせん構造に起因する吸収ピークを有している。これらの吸収ピークは、ＤＮＡ水溶液へのユーロピウム塩やパラジウム塩の添加により消失する。
【００２４】
（核酸塩基の配位）
図４はＤＮＡの核酸塩基と金イオンとが錯体を形成する様子を示す図である。なお、ＤＮＡの水溶液に金（Ａｕ＋）イオンを添加した場合に、図４に示すように、ＤＮＡの核酸塩基とＡｕ＋イオンとが錯体を形成する。この例では、アデニン、チミン、グアニン、シトシンの各々が、配位子としてＡｕ＋イオンに１対１で配位している。
【００２５】
ＤＮＡの核酸塩基とＡｕ＋とが錯体を形成して、ＤＮＡの二重らせん構造が解けて一本鎖となることは、ＣＤスペクトル、ＵＶ−可視スペクトルの外、電気泳動によるＤＮＡ分子の分子量測定からも解明されている。本実施の形態のＤＮＡ複合体においても、同様に、ＤＮＡの核酸塩基とユーロピウムイオン（Ｅｕ＋＋）等の希土類金属イオンとが錯体を形成しており、後述する実施例で示すように、ＤＮＡと希土類金属イオンとの間で大きな電子移動を生じて、顕著な蛍光増幅が発現する。
【００２６】
＜ＤＮＡ複合体の製造方法＞
本実施の形態のＤＮＡ複合体が液体として提供される場合には、上述したように、例えば水やアルコールのように、ＤＮＡと希土類金属イオンとの錯体を溶解可能な溶媒中で、ＤＮＡと希土類金属塩とを混合すればよい。また、本実施の形態のＤＮＡ複合体がフィルム、繊維等の固体として提供される場合には、ＤＮＡ及び希土類金属イオンを含んだ溶液の溶媒を蒸発する、溶媒キャスト法等の方法により作製することができる。
【実施例】
【００２７】
以下に本発明を、実施例を挙げてより具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００２８】
＜実施例１＞
鮭精子由来（分子量約６６０万）ＤＮＡ０．５ｇを含有する水溶液５０ｍｌに、希土類金属イオン供給源である塩化ユウロピウム（ＥｕＣｌ３）１ｇ含有する水溶液１００ｍｌを加えて十分混合撹拌し、ユウロピウムイオンのＤＮＡに対するモル比が１倍のＤＮＡ複合体（水溶液）のサンプル１を得た。塩化ユウロピウムの添加量を増やして、ユウロピウムイオンのＤＮＡに対するモル比が２倍のＤＮＡ複合体のサンプル２を得た。塩化ユウロピウムの添加量を増やして、ユウロピウムイオンのＤＮＡに対するモル比が３倍のＤＮＡ複合体のサンプル３を得た。また、比較のために塩化ユウロピウムの水溶液のみのサンプル４を用意した。
【００２９】
これらのサンプル１〜４の水溶液の各々について蛍光発振を観測した。具体的には、ガラス製の容器にＤＮＡ複合体の水溶液を入れて、蛍光強度測定装置により、室温の条件でＹＡＧレーザを照射して、蛍光発振したときの発振波長と蛍光強度とを測定した。結果を図５に示す。横軸は発振波長（ｎｍ）を表し、縦軸は蛍光強度（ａｕ:任意単位）を表す。図５から分かるように、レーザ励起により波長７０５ｎｍの赤色の蛍光が観測された。蛍光強度は、サンプル１：サンプル２：サンプル３：サンプル４＝３８０：６００：１０００以上：３０と、ユウロピウムイオンのＤＮＡに対するモル比が増加するほど増幅された。特に、モル比が３倍のサンプル３では、スケールアウトするほど顕著な増幅が見られた。
【００３０】
＜実施例２＞
希土類金属イオン供給源を塩化テルビウム（ＴｂＣｌ３）とした以外は、実施例１と同様にして、サンプル５〜８を用意した。実施例１と同様にして、これらのサンプル５〜８の水溶液の各々について蛍光発振を観測した。結果を図６に示す。図６から分かるように、レーザ励起により波長７０５ｎｍの赤色の蛍光が観測された。蛍光強度は、サンプル５：サンプル６：サンプル７：サンプル８＝５００：６００：１０００以上：３０と、テルビウムイオンのＤＮＡに対するモル比が増加するほど増幅された。特に、モル比が３倍のサンプル７ではスケールアウトするほど顕著な増幅が見られた。
【００３１】
＜実施例３＞
希土類金属イオン供給源を塩化ネオジウム（ＮｄＣｌ３）とした以外は、実施例１と同様にして、サンプル９〜１２を用意した。実施例１と同様にして、これらのサンプル９〜１２の水溶液の各々について蛍光発振を観測した。結果を図７に示す。図７から分かるように、レーザ励起により波長７０５ｎｍの赤色の蛍光が観測された。蛍光強度は、サンプル９：サンプル１０：サンプル１１：サンプル１２＝２５０：３００：５００：３０と、ネオジウムイオンのＤＮＡに対するモル比が増加するほど増幅された。実施例１、２と比較すると増幅程度は緩慢であるが、モル比が３倍のサンプル１１ではモル比が１倍のサンプル９の２倍まで増幅された。
【００３２】
＜比較例１＞
金属イオン供給源を塩化パラジウム（ＰｄＣｌ２）とした以外は、実施例１と同様にして、パラジウムイオンのＤＮＡに対するモル比が１倍のＤＮＡ複合体（水溶液）のサンプル１３、モル比が２倍のＤＮＡ複合体のサンプル１４を得た。パラジウムは、希土類金属イオンには該当しない。また、比較のために塩化パラジウムの水溶液のみのサンプル１５を用意した。実施例１と同様にして、これらのサンプル１３〜１５の水溶液の各々について蛍光発振を観測した。結果を図８に示す。図８から分かるように、レーザ励起により波長７０５ｎｍの赤色の蛍光が観測された。蛍光強度は、サンプル１３：サンプル１４：サンプル１５＝３５０：６００：３０と、パラジウムのＤＮＡに対するモル比が増加するほど増幅された。実施例１、２と比較すると増幅程度は非常に緩慢であり、モル比が２倍のサンプル１４ではモル比が１倍のサンプル１３の１．７倍であった。
【００３３】
＜比較例２＞
鮭精子由来（分子量約６６０万）ＤＮＡ０．５ｇを含有する水溶液５０ｍｌに、希土類金属イオン供給源である塩化ユウロピウム（ＥｕＣｌ３）０．５ｇ含有する水溶液５０ｍｌを加えた後に、ＤＮＡへのインターカレーションによって蛍光発振が１００倍以上になることが知られている臭化エチジウム（ＥｔＢｒ）０．１ｇ含有する水溶液１００ｍｌを加えて十分混合撹拌して、ＤＮＡ複合体（水溶液）のサンプル１６を得た。臭化エチジウムのＤＮＡに対するモル比は０．５倍であり、ユウロピウムイオンのＤＮＡに対するモル比は３倍である。
【００３４】
同様にして、金属イオン供給源である塩化パラジウム（ＰｄＣｌ３）０．５ｇ含有する水溶液５０ｍｌ、臭化エチジウム（ＥｔＢｒ）１ｇ含有する水溶液１００ｍｌを加えて十分混合撹拌して、ＤＮＡ複合体（水溶液）のサンプル１７を得た。臭化エチジウムのＤＮＡに対するモル比は０．５倍であり、パラジウムイオンのＤＮＡに対するモル比は２倍である。また、比較のためにＤＮＡの水溶液に臭化エチジウム（ＥｔＢｒ）１ｇ含有する水溶液１００ｍｌを加えて十分混合撹拌して、ＤＮＡ複合体（水溶液）のサンプル１８を得た。
【００３５】
サンプル１６〜１８の水溶液の各々について蛍光発振を観測した。結果を図９に示す。図９から分かるように、レーザ励起により波長６００ｎｍ付近の赤色の蛍光が観測された。蛍光強度は、サンプル１６：サンプル１７：サンプル１８＝１２０：３０：４００となった。ＤＮＡの水溶液に臭化エチジウムを加えたサンプル１８では、臭化エチジウムによる蛍光増幅が観測された。
【００３６】
これに対して、ユウロピウムイオンを先に加えたサンプル１６と、パラジウムイオンを先に加えたサンプル１７とでは、臭化エチジウムによる蛍光増幅も観測されず、希土類金属イオンによる蛍光増幅も観測されなかった。臭化エチジウムのＤＮＡへのインターカレーションによる蛍光増幅が見られないことから、ＤＮＡの二重らせん構造が解けて、一本鎖ＤＮＡとなっていると予想される。
【００３７】
＜実施例／比較例からの考察＞
図１０は実施例１〜３の希土類金属のＤＮＡに対するモル比と蛍光発振強度との関係を示す図である。図１０から分かるように、希土類金属のＤＮＡに対するモル比が増加するほど、蛍光発振強度は増加し、希土類金属のＤＮＡに対するモル比が２倍以上で蛍光発振強度が顕著に増加することが分かる。ユウロピウムイオンの場合には、ユウロピウムイオンを添加しない場合の１０００倍以上に達することが分かる。このような結果は、ＤＮＡと希土類金属イオンとのキレート化によって非常に大きな蛍光増幅が起こることを示していて、ＤＮＡと希土類金属イオンとの間の電子移動によるものと考えられる
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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