(57)【要約】【課題】被処理水中に存在するウィルスを凝集させてろ過するときに、ウィルスの凝集を阻害する物質が存在するか否かに関わらず、高いウィルス除去率を達成する方法を提供する。【解決手段】被処理水２に凝集剤３を添加し凝集反応させた後、再度凝集剤３を添加し、ろ過することを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
被処理水に凝集剤を添加し凝集反応させた後、再度凝集剤を添加し、ろ過することを特徴とするウィルス除去方法。
【請求項２】
前記ろ過が膜ろ過であることを特徴とする請求項１に記載のウィルス除去方法。
【請求項３】
前記凝集反応で形成した被処理水中の凝集物を分離処理で除去した後、再度凝集剤を添加することを特徴とする請求項１又は２に記載のウィルス除去方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は水中のウィルス除去方法に関するものであり、特に下水処理水中に存在するウィルスを凝集させて、これをろ過することにより、ウィルスを除去するウィルス除去方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、世界的に水不足が進行しつつあり、特に灌漑用水は世界の水消費の４分の３を占めるため、農業需要を満たす水資源の拡大が必要である。一方、下水処理水は量的に安定した水資源であるため、世界の乾燥、半乾燥地域で下水処理水が灌漑利用されている。下水処理水を農業利用するには、水中の病原性微生物、特にウィルスを低減する必要があり、カリフォルニア州の下水処理水の再利用水質基準と処理技術基準“Ｔｉｔｌｅ２２”では、５．２ｌｏｇ以上のウィルス除去率が求められている。
【０００３】
水中のウィルスを除去する一般的な方法として、特許文献１にオゾン処理、特許文献２に紫外線処理等が記述されているが、処理コストが高いという問題がある。また、特許文献３に記述されているようにウィルスの大きさより孔径の小さいナノろ過膜（ＮＦ膜）、逆浸透膜（ＲＯ膜）で膜ろ過する方法もあるが、孔径が非常に小さいため、膜の透過流束が低く、やはり処理コストが高くなるという問題がある。
【０００４】
このため非特許文献１では、被処理水に凝集剤を添加し、水中のウィルスを凝集させてから、ウィルスの大きさよりも孔径の大きい精密ろ過膜（ＭＦ膜）で膜ろ過する方法が開示されている。この方法では凝集剤としてポリ塩化アルミニウム（ＰＡＣ）を添加し、５ｌｏｇ以上の高いウィルス除去率が達成可能で、また膜の透過流束を高くできるとしている。
【０００５】
しかしながら、非特許文献１に基づくウィルス除去方法では、被処理水にウィルスの凝集を阻害するような物質が存在する場合、被処理水に凝集剤を添加しても、ウィルスの凝集が十分に進まず、その結果ウィルス除去率が低下する可能性がある。水中に存在するある種の成分が凝集阻害を引き起こすことは特に浄水分野では知られている。非特許文献２、非特許文献３では、浄水処理において藻類由来の有機物（Ａｌｇｏｇｅｎｉｃ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｍａｔｔｅｒ：ＡＯＭ）が凝集阻害を引き起こすことが報告されている。下水処理水中には藻類が存在している可能性は低いが、下水処理場の活性汚泥（下水中の有機物を分解する微生物の集合体）中の微生物が同様の有機物を産出し、左記有機物が凝集阻害を引き起こす可能性は十分あり得る。そのため、従来のウィルス除去方法では、被処理水の種類によって、ウィルス除去が十分に行われない場合があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平１１−２３９７８９号公報
【特許文献２】特開２０００−１４０８８８号公報
【特許文献３】特開２００１−９７０号公報
【非特許文献】
【０００７】
【非特許文献１】松下拓（T. Matsushita）、外３名、"Effect of membrane pore size, coagulation time, and coagulant dose on virus removal by a coagulation-ceramic microfiltration hybrid system"、ディサリネーション（Desalination）、エルゼビア（Elsevier）、Vol.178、（2005）、 pp21-26
【非特許文献２】佐藤敦久（A. Sato）、外１名、「上水道における藻類障害-安全で良質な水道水を求めて」、技報堂出版、（1996）
【非特許文献３】Bernhard, H.、外３名、"Investigations on the influence of algal derived organic substances on flocculation and filtration"、Treatment of Drinking Water fore Organic Contaminations、Pregamon Pres、（1986）、pp185-216
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、被処理水中に存在するウィルスを凝集させてろ過するときに、ウィルスの凝集を阻害する物質が存在するか否かに関わらず、高いウィルス除去率を達成する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成する本発明のウィルス除去方法は、以下の構成からなる。
【００１０】
（１）被処理水に凝集剤を添加し凝集反応させた後、再度凝集剤を添加し、ろ過することを特徴とするウィルス除去方法。
（２）前記ろ過が膜ろ過であることを特徴とする（１）に記載のウィルス除去方法。
（３）前記凝集反応で形成した被処理水中の凝集物を分離処理で除去した後、再度凝集剤を添加することを特徴とする（１）又は（２）に記載のウィルス除去方法。
【発明の効果】
【００１１】
本発明のウィルス除去方法によれば、被処理水に凝集剤を添加し凝集反応させた後、再度凝集剤を添加し、ろ過するようにしたので、被処理水中にウィルスの凝集を阻害する物質が存在するか否かに関わらず、高いウィルス除去率を安定的に達成することができる。その結果、衛生学的に安全な水を灌漑用水等として供給することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明のウィルス除去方法を実施形態の一例を示す概略フローシートである。
【図２】本発明のウィルス除去方法を実施形態の他の例を示す概略フローシートである。
【図３】被処理水を直接凝集させて膜ろ過を行った比較例１の概略フローシートである。
【図４】被処理水を凝集沈殿させた後、膜ろ過を行った比較例２の概略フローシートである。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本明細書において、被処理水としては、例えば下水処理水、河川水、湖沼水等が挙げられる。また、ウィルスは水中に存在するウィルスであれば特に限定しないが、例えばＡ型肝炎ウィルス、ノロウィルス、エンテロウィルス、アデノウィルス、ロタウィルス、アストロウィルス、Ｅ型肝炎ウィルス等が挙げられる。
【００１４】
また、凝集剤は水中のウィルスや微粒子等の物質をフロック化させる薬剤で、大きくは無機系凝集剤と高分子有機物系凝集剤とに分類される。無機系凝集剤には硫酸アルミニウム（硫酸バンド）、ポリ塩化アルミニウム（ＰＡＣ）等のアルミ系凝集剤や塩化第二鉄等の鉄系凝集剤がある。高分子有機物系凝集剤にはアミノアルキル（メタ）アクリレート４級塩（共）重合体等のカチオン系高分子凝集剤、アクリルアミド／アクリル酸ソーダ共重合体等のアニオン系高分子凝集剤、ポリアクリルアミド等の非イオン系高分子凝集剤があり、単独で用いられる場合と、無機系凝集剤と併用して用いられる場合とがある。本発明のウィルス除去方法においては、アルミ系凝集剤及び／又は鉄系凝集剤及び／又はカチオン系高分子凝集剤を添加することが好ましい。なぜなら、通常、ウィルスは水中では負に帯電しているため、正に帯電しているアルミ系凝集剤、鉄系凝集剤、カチオン系高分子凝集剤の方がウィルスの凝集に効果が高いからである。
【００１５】
ここで、ウィルス凝集阻害物質は、ウィルスの凝集を阻害し、膜ろ過によるウィルス除去率を下げる物質であれば、物質の種類は特に限定しないが、例えばフミン質等の有機物や塩化物イオン等の無機物等が挙げられる。
【００１６】
以下、本発明に係るウィルス除去方法を図１および２に基づいて説明する。
【００１７】
本発明のウィルス除去方法では、ウィルス１を含む被処理水２に凝集剤３を添加し、凝集反応の後、再度凝集剤３を添加し、ろ過装置６でろ過することによりウィルス１を除去する。凝集剤３の１回目の添加は、図１に示すように、１段目凝集反応槽４にウィルス１を含む被処理水２を供給し、凝集剤３を添加した後、被処理水２と凝集剤３を攪拌機８で攪拌することが好ましい。これにより、被処理水２中のウィルス１が凝集すると共に、被処理水２中にウィルス凝集阻害物質が存在すると、ウィルス凝集阻害物質が形成された凝集フロックに吸着する。これにより、被処理水２中のウィルス凝集阻害物質濃度を低減することができる。なお、１段目凝集反応槽４での凝集反応時間は、好ましくは１０分以上であるとよい。これにより、ウィルス凝集阻害物質を十分に凝集フロックに吸着させることができる。本明細書において凝集反応時間は、攪拌時間をいうものとする。１段目凝集反応槽４としては、特に制限されるものではないが、例えば攪拌機８を備えた混合攪拌槽を例示することができる。
【００１８】
１段目凝集反応槽４で凝集反応した被処理水２は、ポンプ９により２段目凝集反応槽５へ移送される。このとき再度凝集剤３が添加される。２段目の凝集剤添加量は１段目の凝集剤添加量の１／２以下であることが好ましい。１段目の凝集反応後の被処理水はウィルス凝集阻害物質濃度が低いため、ウィルス１の凝集が起こりやすい状態になっているので２段目の凝集剤添加量は少量でも十分である。これにより全体の凝集剤添加量を少なくでき、薬剤コストの低減につながる。
【００１９】
２回目の凝集剤３を添加後、２段目凝集反応槽５において、被処理水２と凝集剤３を攪拌することが好ましい。被処理水２に再度凝集剤３を添加し、攪拌することにより、ウィルス１の凝集が十分に起こり、後段のろ過によるウィルス除去率を高くすることができる。また、２段目凝集反応槽５での凝集反応時間は好ましくは０．５秒以上であるとよい。これにより、ウィルス１の凝集が十分に行われ、ろ過によるウィルス除去率が高くなる。２段目凝集反応槽５としては、特に制限されるものではないが、例えば上述した１段目凝集反応槽と同様の混合攪拌槽やスタティックミキサーやラインミキサーなどのように管中に羽根（エレメント）を備えた混合器を例示することができる。
【００２０】
２段目凝集反応槽４で凝集処理された被処理水２は、ろ過装置６へ移送される。また、ろ過装置６におけるろ過は膜ろ過であることが好ましい。これにより、上述した“Ｔｉｔｌｅ２２”で求められている５．２ｌｏｇ以上のウィルス除去率が達成可能となる。膜ろ過に使用する膜は、一般的には捕捉粒子径の違いにより、精密ろ過膜、限外ろ過膜、ナノろ過膜、逆浸透膜等が存在するが、本発明で用いられる膜としては精密ろ過膜、限外ろ過膜が好ましい。これらの膜を使用することにより、膜の透過流束を高くすることができ、処理コストを低減することができるためである。また限外ろ過膜を使用すると、膜の孔径が精密ろ過膜よりも小さいため、膜を目詰まりさせる物質の排除性能が高く、膜の透過流束をより高くできるため、処理コストがより低減可能であり、なお良い。膜の形状としては、平膜や中空糸膜等があるが、形状は特に限定しない。また膜ろ過方式に関しては、被ろ過液を濃縮しながら膜ろ過を行う全量ろ過方式でも、膜表面において被ろ過液の流れを発生させながら膜ろ過を行うクロスフロー方式でも構わない。また、被ろ過液に圧力を加えて膜ろ過を行う加圧式でも、透過側から吸引することにより膜ろ過を行う吸引式でも構わない。
【００２１】
また、図２に示すように、１段目凝集反応槽４の下流に、分離装置７を配置することにより、１段目の凝集反応で形成した被処理水中の凝集物を分離処理で分離除去することが好ましい。このように凝集物を分離除去することによりウィルス凝集阻害物質をより高い割合で除去することが可能となり、その被処理水に、再度凝集剤を添加することにより、ウィルス除去率が一層高くなる。分離方法には沈殿処理、浮上分離処理、膜処理等があり、どの処理を採用するかはコスト、スペース等の諸条件に基づき適宜決定することが好ましいが、コストが低いため、沈殿処理が好ましい。
【実施例】
【００２２】
以下、本発明を具体的に説明するが、本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
【００２３】
（実施例１）
下水処理場の二次処理水を被処理水として、図２に示すような処理方法でウィルス除去を行った。被処理水２に添加したウィルス１は大腸菌ファージ（大腸菌に感染するウィルス）Ｑβである。Ｑβは直径２３−２５ｎｍ、形状は正２０面体であり、その大きさ、形状はヒトに感染する腸管系ウィルスの中で、Ａ型肝炎ウィルス、ポリオウィルスと類似性が強いため、ウィルスの指標として用いられることが多い大腸菌ファージである。このＱβ、及び宿主菌である大腸菌Ｅ．ＣｏｌｉＫ１２Ｆ＋（Ａ／λ）の乾燥菌株を、独立行政法人  製品評価技術基盤機構  バイオテクノロジー本部生物遺伝資源部門（ＮＢＲＣ）から入手し、まず以下の方法で高濃度Ｑβ原液を作製した。
【００２４】
まず、ＬＢ  ｂｒｏｔｈ  ｂａｓｅ  ２０ｇを超純水１０００ｍＬに溶解させた培養液に宿主菌である大腸菌Ｅ．ＣｏｌｉＫ１２Ｆ＋（Ａ／λ）を０．２−１ｍＬ程度添加し、対数増殖期に達するまで３７℃で３−４時間振とう培養を行った。そこにＱβを０．５−１ｍＬ添加し、再び３７℃で２４時間振とう培養を行った。それを孔径０．４５μｍの滅菌済セルロース混合エステル膜（Ａｄｖａｎｔｅｃ社製、品番Ａ０４５Ａ０４７Ａ）を用いて全量ろ過し、高濃度Ｑβ原液（１０９〜１０１０［個／ｍＬ］）を得た。
【００２５】
この高濃度Ｑβ原液を被処理水２中の濃度が１０６〜１０７［個／ｍＬ］になるように添加し、２分間の攪拌後、採水し、被処理水２中のウィルス濃度を重層寒天培地法により測定した（この濃度をＣｆとする）。
【００２６】
次に凝集剤３としてポリ塩化アルミニウム（ＰＡＣ）を５０ｍｇ／Ｌとなるように添加し、１段目凝集反応槽４において攪拌機８により急速攪拌を１分間行い、被処理水２とＰＡＣとをよく混合し、続いて凝集フロックを作製するために、緩速攪拌を９分間行った後、分離装置７において３０分間静置して、凝集フロックを沈殿させた。そしてその上澄みをポンプ９でろ過装置６に供給した。その際、供給ラインの途中では凝集剤３としてＰＡＣを２０ｍｇ／Ｌとなるように注入し、２段目凝集反応槽５で０．５秒攪拌することにより、再度凝集を行ってから、ろ過を行った。そしてろ過水１０中のウィルス濃度を測定した（この濃度をＣｍとする）。なお、ろ過装置６のろ過材としては膜を用い、膜はＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）製の中空糸型の限外ろ過膜（膜本数：１３３２［本］、膜面積：１１．５［ｍ２］）を使用した。
【００２７】
ウィルス除去率Ｘ［ｌｏｇ］は以下の式から求めた。
Ｘ＝ＬＯＧ（Ｃｆ／Ｃｍ）
【００２８】
（比較例１）
実施例１と同様に被処理水２にウィルス１を添加し、図３に示すように、被処理水貯槽１１中の被処理水２およびウィルス１に凝集剤を添加せず、被処理水２に対してポンプ９の下流の供給ラインの途中で１度だけ凝集剤３を注入して凝集反応槽１２で０．５秒攪拌することにより、凝集させて、実施例１と同じ膜を用いて膜ろ過を行った。実施例１と同様に被処理水２の初期のウィルス濃度Ｃｆとろ過水１０中のウィルス濃度Ｃｍを測定し、ウィルス除去率Ｘ［ｌｏｇ］を求めた。
【００２９】
（比較例２）
被処理水２およびウィルス１を実施例１と同様に調製し、図４に示すように、２回目の凝集剤添加を行わず、代わりに１回目の凝集剤添加量を１００ｍｇ／Ｌとし、その他は実施例１と同様の条件で実験を行い、被処理水２の初期のウィルス濃度Ｃｆとろ過水１０中のウィルス濃度Ｃｍを測定し、ウィルス除去率Ｘ［ｌｏｇ］を求めた。
【００３０】
以上の結果、実施例１ではウィルス除去率Ｘが６．３ｌｏｇとＴｉｔｌｅ２２の基準である５．２ｌｏｇ以上の除去率が得られた。これに対し、比較例１ではウィルス除去率Ｘが２．３ｌｏｇ、比較例２ではウィルス除去率Ｘが３．２ｌｏｇであり、Ｔｉｔｌｅ２２の基準である５．２ｌｏｇ以上の除去率が得られなかった。実施例１と比較例２を比較すると、凝集剤であるＰＡＣ添加量の合計は比較例２の方が多いことから、実施例１で高いウィルス除去率が得られたのは、ＰＡＣ添加量によるものではなく、本発明のウィルス除去方法によるものであることがわかる。以上のことから、まず被処理水に凝集剤を添加し、凝集反応させた後、再度凝集剤を添加し、ろ過することにより高いウィルス除去率が達成できることが示された。
【産業上の利用可能性】
【００３１】
本発明のウィルス除去方法は、被処理水にウィルスの凝集を阻害する物質が存在するか否かに関わらず、ろ過により高いウィルス除去率を達成することが可能であり、下水処理水の灌漑利用、水洗用水、散水用水などの目的などに利用できる。
【符号の説明】
【００３２】
１  ウィルス
２  被処理水
３  凝集剤
４  １段目凝集反応槽
５  ２段目凝集反応槽
６  ろ過装置
７  分離装置
８  攪拌機
９  ポンプ
１０  ろ過水
１１  被処理水貯槽
１２  凝集反応槽
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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