(57)【要約】【課題】レーザ共鳴イオン化質量分析装置において、分析目的のガス以外のガスのイオンが検出信号に影響するのを軽減する。【解決手段】イオン化室に導入したカバーガスとタグガスの混合ガスにイオン引出し電極８１１２ａ，８１１２ｂの間においてレーザビーム８３を照射してタグガスを共鳴励起・イオン化するときに、レーザ光の散乱により放出される光電子等によってカバーガスが非共鳴反応によりイオン化されることにより制御電極の間の広い範囲で生成され、分析目的のタグガスイオンは、照射されるレーザビームに沿って生成されることに着目し、イオン引出し電極８１１２ｂにおけるイオン引き出し窓８１１２ｂ１をレーザビームの通路に沿ったスリット形状とすることにより、カバーガスイオンが引き出されるのを抑制する。【選択図】図３
2011040319.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
導入したサンプリングガスにレーザビームを照射することによりサンプリングガスに含まれる分析目的のガスを共鳴励起・イオン化し、制御電極群によってイオンビーム形態として反射電極群によって反射させることにより分析目的ガスイオンを質量の小さい順にマイクロチャンネルプレートに到達させて質量スペクトル信号に変換する構成のレーザ共鳴イオン化質量分析装置において、
前記制御電極群におけるイオン引き出し窓をレーザビームの通路に沿ったスリット形状としたことを特徴とするレーザ共鳴イオン化質量分析装置。
【請求項２】
導入したサンプリングガスにレーザビームを照射することによりサンプリングガスに含まれる分析目的のガスを共鳴励起・イオン化し、制御電極群によってイオンビーム形態として反射電極群によって反射させることにより分析目的ガスイオンを質量の小さい順にマイクロチャンネルプレートに到達させて質量スペクトル信号に変換する構成のレーザ共鳴イオン化質量分析装置において、
前記制御電極群のレーザビーム通路対向面側に絶縁体を配置したことを特徴とするレーザ共鳴イオン化質量分析装置。
【請求項３】
請求項２において、
前記絶縁体は制御電極群のレーザビーム通路対向面に絶縁部材を塗装して形成したことをすることを特徴とするレーザ共鳴イオン化質量分析装置。
【請求項４】
導入したサンプリングガスにレーザビームを照射することによりサンプリングガスに含まれる分析目的のガスを共鳴励起・イオン化し、制御電極群によってイオンビーム形態として反射電極群によって反射させることにより分析目的ガスイオンを質量の小さい順にマイクロチャンネルプレートに到達させて質量スペクトル信号に変換する構成のレーザ共鳴イオン化質量分析装置において、
前記制御電極群におけるイオン引き出し窓をレーザビームの通路に沿ったスリット形状にすると共にレーザビーム通路対向面側に絶縁体を配置することを特徴とするレーザ共鳴イオン化質量分析装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、レーザ共鳴イオン化質量分析装置に係り、特にそのイオン引き出し電極に関する。
【背景技術】
【０００２】
高速炉の破損燃料検出の一手法であるタギング法は、燃料集合体（燃料棒）ごとに同位体比を変えたＫｒ（クリプトン）やＸｅ（キセノン）等の標識ガス（タグガス）を予め燃料被覆管内に封入しておき、燃料破損時に放出されてカバーガス空間に混入するタグガスの同位体比を分析することにより破損してタグガスを放出した燃料棒を同定する手法である。
【０００３】
タグガスを分析するための分析装置として使用するレーザ共鳴イオン化質量分析装置は、導入したサンプリングガス（タグガスとカバーガスの混合ガス）にレーザ光束（レーザビーム）を照射することによりタグガスを共鳴励起・イオン化し、制御電極群によってイオンビーム形態として反射電極群によって反射させることによりタグガスイオン（原子・分子）を質量の小さい順にマイクロチャンネルプレートに到達させて質量スペクトル信号に変換する構成であり、燃料棒の破損によって放出されたタグガスの組成を正確に測定することができることが望まれている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−４３１３３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
タグガスを分析するために使用する前述したレーザ共鳴イオン化質量分析装置は、極めて希薄なタグガスを検出するためにその分析性能を高めようとすると、サンプリングガス中に含まれるカバーガスの一部がイオン化したカバーガスイオンもタグガスイオンと共に検出されてしまうために検出信号に与える影響が大きくなる問題がある。
【０００６】
従って、本発明の１つの目的は、レーザ共鳴イオン化質量分析装置において、分析目的のガス（タグガス）以外のガス（カバーガス）のイオンが検出信号に影響するのを軽減することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
レーザ共鳴イオン化質量分析装置において発生する分析目的のガス以外のガスのイオンは、イオン化室に導入したサンプリングガス（分析目的のガスであるタグガスと分析目的以外のガスであるカバーガスの混合ガス）に制御電極の間においてレーザビームを照射してタグガスを共鳴励起・イオン化するときに、レーザ光の散乱により放出される光電子等によって分析目的以外のガス（カバーガス）が非共鳴反応によりイオン化されることにより制御電極の間の広い範囲で生成され、一方、分析目的のガス（タグガス）イオンは、照射されるレーザビームに沿って生成されることに着目し、
１つの特徴は、制御電極におけるイオン引き出し窓をレーザビームの通路に沿ったスリット形状とすることにあり、
他の特徴は、制御電極のレーザビーム通路対向面側に絶縁体を配置することにあり、具体的には、前記絶縁体は制御電極のレーザビーム通路対向面に絶縁部材を塗装して形成することにあり、
更に他の特徴は、制御電極のレーザビーム通路対向面側に絶縁体を配置すると共に制御電極のイオン引き出し窓をレーザビームの通路に沿ったスリット形状とすることにある。
【発明の効果】
【０００８】
本発明は、制御電極におけるイオン引き出し窓をレーザビームの通路に沿ったスリット形状とすることにより、レーザビームに沿って生成される分析目的のスイオンを有効に引き出すことができ、光電子等によって制御電極の間の広い範囲に生成される分析目的以外のガスイオンについては引き出し窓から引き出されるのを軽減することができ、
また、制御電極のレーザビーム通路対向面側に絶縁体を配置することにより、光電子等によって制御電極の間における分析目的以外のガスのイオン化を軽減することができ、
更には、制御電極のレーザビーム通路対向面側に絶縁体を配置すると共に制御電極のイオン引き出し窓をレーザビームの通路に沿ったスリット形状とすることにより、光電子等によって制御電極の間における分析目的以外のガスのイオン化を軽減すると共に制御電極の間の広い範囲に生成される分析目的以外のガスイオンについては引き出し窓から引き出されるのを軽減することができることから、分析目的のガス以外のガスのイオンが検出信号に影響するのを軽減することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明のレーザ共鳴イオン化質量分析装置を適用したタグガス検出システムの系統図である。
【図２】本発明のレーザ共鳴イオン化質量分析装置の模式図である。
【図３】本発明のレーザ共鳴イオン化質量分析装置における制御電極の斜視図である。
【図４】本発明のレーザ共鳴イオン化質量分析装置における制御電極と従来装置における制御電極のイオン引き出し窓の機能を対比させて示す模式図である。
【図５】本発明のレーザ共鳴イオン化質量分析装置における制御電極によるカバーガスイオン引き出し低減効果を示す特性図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明のレーザ共鳴イオン化質量分析装置は、この分析装置において発生する分析目的のガス以外のガスのイオンは、イオン化室に導入したサンプリングガス（カバーガスとタグガスの混合ガス）に制御電極の間においてレーザビームを照射してタグガスを共鳴励起・イオン化するときに、レーザ光の散乱により放出される光電子等によってカバーガスが非共鳴反応によりイオン化されることにより制御電極の間の広い範囲で生成され、一方、タグガスイオンは照射されるレーザビームに沿って生成されることに着目し、
制御電極におけるイオン引き出し窓をレーザビームに沿ったスリット形状とすることにより、タグガスイオンを効果的に引き出すと共に制御電極の間の広い範囲で生成されるカバーガスイオンが引き出されるのを抑制するように構成する。
【００１１】
また、カバーガスイオンは、レーザ光の散乱により放出される光電子等によってカバーガスが非共鳴反応によりイオン化されることにより制御電極の間の広い範囲で生成されるものであることから、制御電極のレーザビーム通路対向面側に絶縁部材を塗装しておくことによりカバーガスイオンの発生を抑制するように構成する。
【実施例１】
【００１２】
図１は、タグガス検出システムシステムの系統図である。このタグガス検出システムにおいて、被検出部材であるクリープ破断試験片１は、中空状に形成してその内部にヘリウムガス（Ｈｅ）と所定（既知）の組成のタグガス（Ｋｒ）を混合して封入・加圧して構成する。このように構成したクリープ破断試験片１は、照射装置２によって原子炉容器３の炉心部３ａに設置する。原子炉容器３内には冷却液４を流通させ、上部空間５はカバーガス（Ａｒ）で満たす。原子炉容器３の上部空間５に開口するガスパイプ６は、カバーガスをガスサンプリング装置７に連通してカバーガスをガスサンプリング装置７に導く。レーザ共鳴イオン化質量分析装置を使用したタグガス測定装置８は、ガスサンプリング装置７によって定期的にサンプリングしたカバーガスに含まれるタグガスの組成を測定するように構成する。コンピュータ９は、クリープ破断試験片１に封入したタグガス（Ｋｒ）の初期組成データを保持し、タグガス測定装置８から測定データを取得し、初期組成データと測定データを比較することにより、検出したタグガスの組成（種類）を同定するように構成する。
【００１３】
ボイド検出装置１０は、照射装置２に内蔵したボイド検出用熱電対に接続し、このボイド検出用熱電対の検出信号（クリープ破断試験片１が破断ことにより発生する温度のゆらぎに応動する。）に基づいてクリープ破断試験片１に破断が発生したことを検出するように構成する。
【００１４】
このように構成したタグガス検出システムは、照射装置２によって原子炉容器３の炉心部３ａに設置したクリープ破断試験片１が破断すると、ボイド検出装置１０におけるボイド検出用熱電対から出力される検出信号にゆらぎが発生するのでクリープ破断試験片１の破断を検出することができる。そして、破断によってクリープ破断試験片１から放出されるヘリウムガスとタグガスが気泡１１となって冷却液４中を上昇して上部空間５のカバーガスに混入する。
【００１５】
ガスサンプリング装置７は、カバーガスを定期的にサンプリングしてタグガス測定装置８に移送する。タグガス測定装置８は、移送されたカバーガスをレーザ共鳴イオン化質量分析法により質量分析することによってカバーガスに含まれるタグガスの組成を測定する。
【００１６】
コンピュータ９には、クリープ破断試験片１に封入するタグガス（Ｋｒ）の初期組成データを予め入力して保持させておき、タグガス測定装置８から測定データを取得して初期組成データと比較することにより、測定したタグガスの組成から予想される組成変化量だけシフトした組成に近似する初期組成データのガスを封入したタグガスと同定する。
【００１７】
物性の異なる複数のクリープ破断試験片１を同時にクリープ破断試験するときには、封入するタグガスをクリープ破断試験片１ごとに異なる特有の組成（同位体比）のものとし、測定データと初期組成データと比較することにより、測定したタグガスの組成から予想される組成変化量だけシフトした組成に近似する初期組成データのガスを封入したタグガス（破断したクリープ破断試験片１）と同定する。
【００１８】
ガスサンプリング装置７は、サンプリングしたガスを収容するガス収容容器を切り離し可能に設け、ガスサンプリング装置７から遠く離れて位置するタグガス測定装置８にガス収容容器を搬送して接続することによりタグガスの組成を測定するように構成することも可能である。このような構成は、タグガス測定装置８を他のシステムのガス測定装置として共用することを可能にする。
【００１９】
図２は、タグガス測定装置８であるレーザ共鳴イオン化質量分析装置の具体的な構成を示す模式図である。このレーザ共鳴イオン化質量分析装置は、測定対象の元素に固有の共鳴エネルギーに等しい波長のレーザビームを照射し、共鳴励起・イオン化して質量分析するものであり、原理的にバックグラウンドイオンの発生や干渉を抑制することにより、Ｓ／Ｎ比を大幅に向上させることを可能とする。波長可変システムと飛行時間型質量分析計を使用して極微量の希ガス同位体分析システムを構成することにより、レーザ光の散乱等による妨害イオンの除去等の工夫を行うことによって、分析性能を向上させるものである。
【００２０】
例えば、タグガスとして使用するクリプトン（Ｋｒ）とカバーガスとして使用するアルゴン（Ａｒ）の混合ガスを分析するレーザ共鳴イオン化質量分析装置においては、バックグラウンドイオンとしての影響は、８０Ｋｒに対する４０Ａｒとその二重体である４０Ａｒ２の干渉である。
【００２１】
飛行時間型質量分析計８１は、試料ガスイオン化室部８１１と質量分析管部８１２を備える。
【００２２】
試料ガスイオン化室部８１１は、ターボ分子ポンプ８１３とスクロールポンプ８１４によって高度に真空排気し、ガスサンプリング装置７から超音速パルス分子線バルブ８１１１を通してサンプリングガスをイオン化室内に導入し、導入したサンプリングガスにレーザビーム８３を照射して共鳴励起・イオン化し、制御電極群８１１２によってイオンビーム８２として質量分析管部８１２内に送り出す。レーザビーム８３は、レーザ光入口窓８１１３からイオン化室内に導入し、偏光フィルタ付きレーザ光出口窓８１１４から導出する。
【００２３】
質量分析管部８１２は、ターボ分子ポンプ８１５とスクロールポンプ８１６によって高度に真空排気し、試料ガスイオン化室部８１１から送り込まれたイオンビーム８２は、反射電極群８１２２によって反射させてイオン検出部であるマイクロチャンネルプレート８１２３に入射させる。タグガスイオンビーム（原子・分子）８２は、質量の小さい順にマイクロチャンネルプレート８１２３に到達して質量スペクトル信号に変換される。
【００２４】
試料ガスイオン化室部８１１のイオン化室内に導入したサンプリングガスに照射するレーザは、ＹＡＧを励起に用いたＹＡＧレーザ発振器８１７で発振したレーザ光を波長可変システム８１８により試料ガスイオン化に好適な波長の共鳴イオン化用レーザビーム８３に調整し、ガスイオン化部に集束するようにレンズ８１９により絞ってレーザ光入口窓８１１３からイオン化室内に入射させる。
【００２５】
デジタル信号処理装置８４は、コンピュータ９と連係し、超音速パルス分子線バルブ８１１１とＹＡＧレーザ発振器８１７を制御し、マイクロチャンネルプレート８１２３から出力される検出信号を処理する。
【００２６】
図３は、試料ガスイオン化室部８１１において、導入したサンプリングガスにレーザビーム８３を照射して共鳴励起・イオン化したタグガスイオンを制御電極群８１１２から引き出すためのイオン引き出し窓の形状を示す斜視図である。
【００２７】
制御電極群８１１２は、共鳴イオン化用レーザビーム８３の通過領域を挟むように対向させて配置したイオン引き出し電極８１１２ａ，８１１２ｂを備え、イオン引き出し側の電極８１１２ｂに形成したイオン引き出し窓８１１２ｂ１は、レーザビーム８３の通路に沿ったスリット形状に構成する。スリットの寸法は、レーザビーム８３の進行方向の長さは１０ｍ、その幅は１ｍｍ程度が望ましい。
【００２８】
図４を参照して、このように形成したイオン引き出し窓８１１２ｂ１と従来装置におけるイオン引き出し窓８１１２ｂ２の作用効果を対比して説明する。
【００２９】
レーザビーム８３によるタグガスのイオン化（タグガスイオンの発生）は、レーザビーム８３に沿った領域で行われる。これに対して、光電子等によってイオン引き出し電極８１１２ａ，８１１２ｂの間におけるカバーガスのイオン化（カバーガスイオンの発生）は、イオン引き出し電極８１１２ａ，８１１２ｂの間の広い範囲で行われる。
【００３０】
従来装置のようにイオン引き出し電極８１１２ｂに形成されている円形のイオン引き出し窓８１１２ｂ２によると、イオン引き出し電極８１１２ａ，８１１２ｂの間の広い範囲で生成されたカバーガスイオンをも多量に引き出してしまうが、この実施例のようにレーザビーム８３の通路に沿ってスリット形状に形成したイオン引き出し窓８１１２ｂ１によれば、レーザビーム８３に沿った領域で生成されるタグガスイオンを少ない損失で引き出すことができるが、イオン引き出し電極８１１２ａ，８１１２ｂの間の広い範囲で生成されたカバーガスイオンについては、イオン引き出し窓８１１２ｂ１からずれて位置する多くのカバーガスイオンが引き出されるのを抑制することができ、質量数８０の領域におけるカバーガスイオンの引き出しによるバックグラウンド信号量を約１／３に低減することができる。
【００３１】
図５は、カバーガスイオン引き出し低減効果を示す特性図であり、特性曲線ａは、直径１２．７ｍｍの円形のイオン引き出し窓８１１２ｂ２を形成した従来のイオン引き出し電極８１１２ｂにより引き出されたアルゴンガスイオン（４０Ａｒ２）の検出信号、特性曲線ｂは、長さ１０ｍｍ，幅１ｍｍのスリット形状のイオン引き出し窓８１１２ｂ１を形成した本発明になるイオン引き出し電極８１１２ｂにより引き出されたアルゴンイオンガスの検出信号である。
【実施例２】
【００３２】
カバーガスをイオン化する光電子は、レーザビーム８３がイオン引き出し電極８１１２ａ，８１１２ｂの間で乱反射してイオン引き出し電極８１１２ａ，８１１２ｂに衝突することにより発生することから、レーザビーム通路とイオン引き出し電極８１１２ａ，８１１２ｂの間にイオン引き出し窓８１１２ｂ１に対応する部分を除いて絶縁体を介在されることにより、カバーガスをイオン化する光電子の発生を抑制することができる。この絶縁体は、ポリカーボネート等の絶縁材料を絶縁板として形成して設置するか、ポリカーボネート等の絶縁材料をイオン引き出し電極８１１２ａ，８１１２ｂのレーザビーム通路対向面に塗装して該レーザビーム通路対向面に絶縁皮膜を形成することによって実現することができる。
【実施例３】
【００３３】
原子炉内で破損した燃料棒を同定する場合には、原子炉に実装する燃料棒を同一交換時期のものを１つの群とする複数群に区分し、各群内における燃料棒（燃料被覆管内）に封入するタグガスは該燃料棒が破損して放出されたときにその組成を測定して識別することによって各群内での同定を行うことができるように変えておき、実施例１で説明したタグガス検出システムにおけるタグガス測定装置８を使用して、定期的にサンプリングされた原子炉内のカバーガスを測定することにより、燃料棒破損時に放出されたタグガスの組成に基づいて各群における燃料棒を同定し、どの群の燃料棒かの識別は、放出されたタグガスの組成の変化量を算出することにより該燃料棒が実装されたときからの中性子照射量を求め、この中性子照射量に基づいて実装時期（交換時期）を求めて行うようにする。
【００３４】
原子炉内における燃料棒の中性子照射量（被爆量）は、燃料棒が実装されてからの原子炉運転時間によって計算することができることから、原子炉運転時間と中性子照射量（被爆量）の関係を予め計算により求めてテーブル化したものを運転時間テーブルとしてコンピュータ９に保持させておき、タグガス測定結果から求めた中性子照射量（被爆量）により運転時間テーブルを参照することによって実装時期（燃料棒群）を同定する。
【符号の説明】
【００３５】
８…タグガス測定装置、８１…飛行時間型質量分析計、８１１…試料ガスイオン化室部、８１２…質量分析管部、８１１２…制御電極群、８１１２ａ，８１１２ｂ…イオン引き出し電極、８１１２ｂ１…イオン引き出し窓、８１２２…反射電極群、８１２３…マイクロチャンネルプレート、８３…レーザビーム。
【図１】
2011040319.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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