(57)【要約】【課題】  高い効果を有し安全な生体内抗酸化剤、並びに当該薬剤を含有する飲食品、医薬品、香料組成物を提供することである。【解決手段】  シソ科、クスノキ科、フトモモ科、キク科植物のうち少なくとも１種、該植物の抽出物、該植物の抽出物の分画物を有効成分として含有する生体内抗酸化剤、並びに当該薬剤を含有する飲食品、医薬品、香料組成物である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
シソ科、クスノキ科、フトモモ科及びキク科植物からなる群より選ばれた少なくとも１種を有効成分として含有する生体内抗酸化剤。
【請求項２】
シソ科、クスノキ科、フトモモ科及びキク科植物からなる群より選ばれた少なくとも１種の抽出物を有効成分として含有する生体内抗酸化剤。
【請求項３】
シソ科、クスノキ科、フトモモ科及びキク科植物からなる群より選ばれた少なくとも１種の抽出物の分画物を有効成分として含有する生体内抗酸化剤。
【請求項４】
シソ科植物が、オレガノ（Origanum vulgare）、マジョラム（Majorana hortensis）、サマーセイボリー（Satureja hortensis）、ウィンターセイボリー（Satureja montana）、ローズマリー（Rosmarinus officinalis）、レモンバーム（Melissa officinalis）、トゥルーラベンダー（Lavandula angustifolia）、ヒロハラベンダー（Lavandula latifolia）、ラバンジン（Lavandula ×intermedia）、タイム（Thymus vulgaris）、ヨウシュウイブキジャコウソウ（Thymus subsp. serphyllum）、イブキジャコウソウ（Thymus serphyllum L. subsp. quinquecostatus）、ペパーミント（Mentha ×piperita）、ハッカ（Mentha arvensis L. var. piperascens）、ホースミント（Mentha longifolia）、ペニーロイヤルミント（Mentha pulegium）及びスペアミント（Mentha spicata）からなる群から選ばれた少なくとも１種であり、
クスノキ科植物がクスノキ（Cinnamomum camphora）、カシア（Cinnamomum cassia）、ヤブニッケイ（Cinnamomum japonicum）、ニッケイ（Cinnamomum sieboldii）、タマラニッケイ（Cinnamomum tamala）及びシナモン（Cinnamomum zeylanicum）からなる群から選ばれた少なくとも１種であり、
フトモモ科植物がミズレンブ（Syzygium aqueum）、クローブ（Syzygium aromaticum）、フトモモ（Syzygium jambos）、マレーフトモモ（Syzygium malaccensis）及びレンブ（Syzygium samarangense）からなる群から選ばれた少なくとも１種であり、
キク科植物がタラゴン（Artemisia dracunculus）、ニガヨモギ（Artemisia absinthium）、クソニンジン（Artemisia annua）、カワラニンジン（Artemisia apiacea）、カワラヨモギ（Artemisia capillaris）、シナヨモギ（Artemisia cina）、オトコヨモギ（Artemisia japonica）、ミブヨモギ（Artemisia maritima）、ヨモギ（Artemisia princeps）及びアサギリソウ（Artemisia schmidtiana）からなる群から選ばれた少なくとも１種である請求項１〜３のいずれかの項に記載の生体内抗酸化剤。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかの項に記載の生体内抗酸化剤を含有することを特徴とする生体内抗酸化用飲食品。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれかの項に記載の生体内抗酸化剤を含有することを特徴とする生体内抗酸化用医薬品。
【請求項７】
請求項１〜４のいずれかの項に記載の生体内抗酸化剤を含有することを特徴とする生体内抗酸化用香料組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シソ科、クスノキ科、フトモモ科及びキク科植物由来の新規な生体内抗酸化剤、並びに当該抗酸化剤を含有する飲食品、医薬品、香料組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
本来、活性酸素は生体にとって必要なものであり、細菌やウイルスに対する防御、細胞内情報伝達などにおいて重要な役割を果たしている。
しかし、余剰の活性酸素は生体内で脂質、タンパク質及びDNAに対し、それぞれ、劣化、変性、損傷を引き起こし、動脈硬化、脳梗塞、心疾患、ガン、肝硬変、糖尿病、神経疾患、腎臓病、未熟児網膜症、老人性白内障、胃潰瘍、十二指腸潰瘍、アルツハイマー病、ダウン症候群、パーキンソン病、膠原病、進行性全身性硬化症など多くの疾患に至らしめる。余剰の活性酸素を消去するには体内の抗酸化物質や抗酸化酵素などが必要なことから、抗酸化食品を積極的に摂取すべく消費者の関心やニーズが高まっている。
【０００３】
生体内抗酸化剤としてはこれまで、アミノカルボニル反応生成物（特許文献１）、乳酸桿菌の菌体又は菌体抽出物（特許文献２）、ボロボロノキ科植物ムイラプアマ（特許文献３）、リグナン類及びトコフェロールを含有する食用油脂（特許文献４）、亜麻仁リグナン（特許文献５）、ブロッコリー種子又は発芽ブロッコリー（特許文献６）、卵白加水分解物（特許文献７）などの食品が提案されている。
しかし、それぞれの生体内抗酸化剤の有効成分の違いに応じて、生体内での作用点や作用時間も異なることから、複数の抗酸化剤の摂取が推奨されており、さらなる生体内抗酸化剤の提供が求められている。
【０００４】
食品の風味付けとして用いられるスパイス類は、抗菌や抗酸化といった活性も有していることはよく知られている。実際、その高い抗酸化活性を利用して化粧品、医薬品、食品に適用される酸化防止剤としても使用されている（特許文献８、非特許文献１、非特許文献２）。
しかし、食品に対する抗酸化活性がそのままヒトをはじめとする動物の生体内の抗酸化活性を反映するかどうかについては不明な点も多く、スパイス類の抗酸化活性を生体内抗酸化剤として評価し、積極的に活用した例は見当たらない。スパイス類の生体内抗酸化活性は、スパイス類を経口摂取し、消化、吸収、代謝後の抗酸化活性を測定することで明らかになる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第2686934号公報
【特許文献２】特開平4-264034号公報
【特許文献３】特開平10-139678号公報
【特許文献４】特開2000-210018号公報
【特許文献５】特開2005-278429号公報
【特許文献６】特開2008-74816号公報
【特許文献７】特開2008-156344号公報
【特許文献８】特開平8-119869号公報
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】J. Agric. Food Chem., 2001, 49, 5165-5170
【非特許文献２】J. Agric. Food Chem., 2004, 52, 4026-4037
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の解決しようとする課題は、古くから食用に供されて安全性が十分確認されている食品成分に由来し、高い効果を有する生体内抗酸化剤、並びに当該薬剤を含有する飲食品、医薬品、香料組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは汎用性が高く、高い抗酸化活性を有し、かつ安全性の点でも問題のない生体内抗酸化剤を提供すべく鋭意研究を重ねた。
その結果、シソ科植物、クスノキ科植物、フトモモ科植物、キク科植物に優れた生体内抗酸化作用があることを見出し、発明を完成させるに至った。
【０００９】
すなわち本発明は、以下の通りである。
（１）シソ科、クスノキ科、フトモモ科、キク科植物のうち少なくとも１種、該植物の抽出物、該植物の抽出物の分画物を有効成分として含有する生体内抗酸化剤。
（２）シソ科植物が、オレガノ（Origanum vulgare）、マジョラム（Majorana hortensis）、サマーセイボリー（Satureja hortensis）、ウィンターセイボリー（Satureja montana）、ローズマリー（Rosmarinus officinalis）、レモンバーム（Melissa officinalis）、トゥルーラベンダー（Lavandula angustifolia）、ヒロハラベンダー（Lavandula latifolia）、ラバンジン（Lavandula ×intermedia）、タイム（Thymus vulgaris）、ヨウシュウイブキジャコウソウ（Thymus subsp. serphyllum）、イブキジャコウソウ（Thymus
serphyllum L. subsp. quinquecostatus）、ペパーミント（Mentha ×piperita）、ハッカ（Mentha arvensis L. var. piperascens）、ホースミント（Mentha longifolia）、ペニーロイヤルミント（Mentha pulegium）、スペアミント（Mentha spicata）のいずれかであり、クスノキ科植物がクスノキ（Cinnamomum camphora）、カシア（Cinnamomum cassia）、ヤブニッケイ（Cinnamomum japonicum）、ニッケイ（Cinnamomum sieboldii）、タマラニッケイ（Cinnamomum tamala）、シナモン（Cinnamomum zeylanicum）のいずれかであり、フトモモ科植物がミズレンブ（Syzygium aqueum）、クローブ（Syzygium aromaticum）、フトモモ（Syzygium jambos）、マレーフトモモ（Syzygium malaccensis）、レンブ（Syzygium samarangense）のいずれかであり、キク科植物がタラゴン（Artemisia dracunculus）、ニガヨモギ（Artemisia absinthium）、クソニンジン（Artemisia annua）、カワラニンジン（Artemisia apiacea）、カワラヨモギ（Artemisia capillaris）、シナヨモギ（Artemisia cina）、オトコヨモギ（Artemisia japonica）、ミブヨモギ（Artemisia maritima）、ヨモギ（Artemisia princeps）、アサギリソウ（Artemisia schmidtiana）である上記の生体内抗酸化剤。
（３）上記の生体内抗酸化剤を含有することを特徴とする生体内抗酸化用飲食品、生体内抗酸化用医薬品または生体内抗酸化用香料組成物。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の抽出物を有効成分とする生体内抗酸化剤を摂取することにより、生体内での過剰な活性酸素の発生が抑制され、ひいては動脈硬化や癌、炎症等の予防が可能となる。
すなわち、本発明により、生体内抗酸化性を向上せしめる安全で安心な食品又は医薬品組成物が提供される、本発明の組成物は、生体内抗酸化性を向上させることができる。生体内抗酸化性は脂質、タンパク質、ＤＮＡに対し、それぞれ劣化、変性、損傷を引き起こし、生活習慣病を初め動脈硬化、脳梗塞、心疾患、ガンなど多くの疾患に大きく関与していることから、これらの予防が期待できる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１−１】試料１〜８の経口摂取による血漿中の過酸化脂質生成量への影響を示したグラフである。
【図１−２】試料９〜１１の経口摂取による血漿中の過酸化脂質生成量への影響を示したグラフである。
【図２】試料１〜８の経口摂取による全血漿中のORAC値（活性酸素消去能）への影響を示したグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明の生体内抗酸化組成物は、シソ科、クスノキ科、フトモモ科、キク科から選択される少なくとも１種、該植物の抽出物または該植物の抽出物の分画物を有効成分として含有する。
シソ科植物としては、オレガノ（Origanum vulgare）、マジョラム（Majorana hortensis）、サマーセイボリー（Satureja hortensis）、ウィンターセイボリー（Satureja montana）、ローズマリー（Rosmarinus officinalis）、レモンバーム（Melissa officinalis）、トゥルーラベンダー（Lavandula angustifolia）、ヒロハラベンダー（Lavandula latifolia）、ラバンジン（Lavandula ×intermedia）、タイム（Thymus vulgaris）、ヨウシュウイブキジャコウソウ（Thymus subsp. serphyllum）、イブキジャコウソウ（Thymus serphyllum L. subsp. quinquecostatus）、ペパーミント（Mentha ×piperita）、ハッカ（Mentha arvensis L. var. piperascens）、ホースミント（Mentha longifolia）、ペニーロイヤルミント（Mentha pulegium）、スペアミント（Mentha spicata）のいずれかである。
【００１３】
クスノキ科植物としては、クスノキ（Cinnamomum camphora）、カシア（Cinnamomum cassia）、ヤブニッケイ（Cinnamomum japonicum）、ニッケイ（Cinnamomum sieboldii）、タマラニッケイ（Cinnamomum tamala）、シナモン（Cinnamomum zeylanicum）のいずれかである。
【００１４】
フトモモ科植物としてはミズレンブ（Syzygium aqueum）、クローブ（Syzygium aromaticum）、フトモモ（Syzygium jambos）、マレーフトモモ（Syzygium malaccensis）、レンブ（Syzygium samarangense）のいずれかである。
キク科植物としてはタラゴン（Artemisia dracunculus）、ニガヨモギ（Artemisia absinthium）、クソニンジン（Artemisia annua）、カワラニンジン（Artemisia apiacea）、カワラヨモギ（Artemisia capillaris）、シナヨモギ（Artemisia cina）、オトコヨモギ（Artemisia japonica）、ミブヨモギ（Artemisia maritima）、ヨモギ（Artemisia princeps）、アサギリソウ（Artemisia schmidtiana）のいずれかである。
【００１５】
本発明の抗酸化剤は、上記各原料の各部位（植物全体、葉、花、茎、根、種子、樹皮など）をそのまま用いても良く、これらを乾燥した乾燥体、もしくは乾燥後粉砕した粉末を用いることもできる。また、これらを溶媒抽出、圧搾、酵素分解、超臨界抽出、濃縮、希釈、固液分離、精製等の公知の技術を単独あるいは組み合わせて得られるエキスあるいは粉末であってもよい。
このとき、好ましい方法としては溶媒抽出が挙げられる。用いられる溶媒としては、例えば水、メタノール、エタノール、イソプロパノール、アセトン、1,3−ブチレングリコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン、酢酸、酢酸エチル、エーテル、へキサン等およびこれらの混合溶媒が挙げられ、これらのうち水、エタノールおよびエタノール水溶液（エタノール濃度が１０〜９０％）が特に好ましい。
【００１６】
用いる溶媒の量は特に限定されるものではないが、通常は植物の乾燥体１質量部に対して０.５〜５０質量部、好ましくは１.０〜３０質量部、特に好ましくは５.０〜２０質量部で用いられる。溶媒量が植物の乾燥体１質量部に対して０.５未満の場合は、溶媒の種類によっては抽出が十分でない場合があり、溶媒量が５０質量部を超える場合は経済的に
有利でない場合がある。抽出方法としては、そのまま又は粉砕物を適当な抽出溶媒に浸漬する方法、加温下（常温〜溶媒の沸点の範囲）攪拌する方法等によって得ることが出来る。例えば、植物の粉砕物を室温下の５０％エタノール中で１０〜６０分間攪拌して抽出物を得る方法や、植物の粉砕物を１００℃加熱還流下の水中で３０〜６０分間攪拌して抽出物を得る方法などが挙げられる。
上記抽出操作で得られた抽出物は、香気成分を除去してもよい。抽出物から香気成分を除去する方法としては、溶媒抽出を行う方法（例えば米国特許第３９５０２６６号明細書）、超臨界二酸化炭素を用いる方法（例えば特開平３−９９８５号公報）、合成吸着樹脂を用いる方法（例えば特開２００３−１０５３３７号公報３）、などを単独あるいは適宜組み合わせて用いることができる。
【００１７】
また、得られた抽出物を分画してもよい。特に、合成吸着剤による分画が好ましい。本発明に用いる合成吸着剤は、一般に不溶性の三次元架橋構造ポリマーであってイオン交換基のような官能基を実質的に持たないものである。
本発明に用いる合成吸着剤としては、その母体がスチレン系のスチレン−ジビニルベンゼン共重合体、例えば三菱化学株式会社製の「セパビーズSP70（商品名）」（細孔分布：細孔容積１.６ｍＬ／ｇ、比表面積８７０ｍ2／ｇ、最頻度半径が７１Å）や「ダイヤイオンHP20（商品名）」（細孔分布：細孔容積１.３ｍＬ／ｇ、比表面積５９０ｍ2／ｇ、最頻度半径が２６０Å）等が使用できるが、これらに限るものではない。
【００１８】
本発明の生体内抗酸化剤においては、飲食品用又は医薬用として通常用いられている他の任意成分を含有させてもよい。用いられる任意成分としては、例えば甘味料、着色料、保存料、増粘安定剤、酸化防止剤、苦味料、酸味料、乳化剤、強化剤、製造用剤、賦形剤、崩壊剤、結合剤、滑沢剤、コーティング剤、可塑剤及び香料などであり、これらを添加して各種製剤・剤型として用いることもできる。
【００１９】
本発明で更に用いることのできる香料としては、例えばアセト酢酸エチル、アセトフェノン、アニスアルデヒド、α−アミルシンナムサルデヒド、アントラニル酸メチル、イオノン、イソオイゲノール、イソ吉草酸イソアミル、イソ吉草酸エチル、イソチオシアン酸アリル、イソチオシアン酸３−ブテニル、イソチオシアン酸４−ペンテニル、イソチオシアン酸ベンジル、イソチオシアン酸３−メチルチオプロピル、イソチオシアネート類、インドール及びその誘導体、γ−ウンデカラクトン、エステル類、エチルバニリン、エーテル類、オイゲノール、オクタノール、オクタナール、オクタン酸エチル、ギ酸イソアミル、ギ酸ゲラニル、ギ酸シトロネリル、ケイ皮酸、ケイ皮酸エチル、ケイ皮酸メチル、ケトン類、ゲラニオール、酢酸イソアミル、酢酸エチル、酢酸ゲラニル、酢酸シクロヘキシル、酢酸シトロネリル、酢酸シンナミル、酢酸テルピニル、酢酸フェネチル、酢酸ブチル、酢酸ベンジル、酢酸ｌ−メンチル、酢酸リナリル、サリチル酸メチル、シクロヘキシルプロピオン酸アリル、シトラール、シトロネラール、シトロネロール、１，８−シネオール、脂肪酸類、脂肪族高級アルコール類、脂肪族高級アルデヒド類、脂肪族高級炭化水素類、シンナミルアルコール、シンナムアルデヒド、チオエーテル類、チオール類、デカナール、デカノール、デカン酸エチル、テルピネオール、
【００２０】
リモネン、ピネン、ミルセン、タピノーレン、テルペン系炭化水素類、γ−ノナラクトン、バニリン、パラメチルアセトフェノン、ヒドロキシシトロネラール、ヒドロキシシトロネラールジメチルアセタール、ピペロナール、フェニル酢酸イソアミル、フェニル酢酸イソブチル、フェニル酢酸エチル、フェノールエーテル類、フェノール類、フルフラール及びその誘導体、プロピオン酸、プロピオン酸イソアミル、プロピオン酸エチル、プロピオン酸ベンジル、ヘキサン酸、ヘキサン酸アリル、ヘキサン酸エチル、ヘプタン酸エチル、ｌ−ペリラアルデヒド、ベンジルアルコール、ベンズアルデヒド、芳香族アルコール類、芳香族アルデヒド類、ｄ−ボルネオール、マルトール、Ｎ−メチルアントラニル酸メチル
、メチルβ−ナフチルケトン、ｄｌ−メントール、酪酸、酪酸イソアミル、酪酸エチル、酪酸シクロヘキシル、酪酸ブチル、ラクトン類、リナロオール等の合成或いは天然由来の香料の他、オレンジ、レモン、ライム、グレープフルーツなどシトラス系精油類、アップル、バナナ、グレープ、メロン、ピーチ、パイナップル、ストロベリーなどフルーツ系の精油或いは回収フレーバー、ミルク、クリーム、バター、チーズ、ヨーグルトなど乳系の抽出香料、緑茶、ウーロン茶、紅茶、コーヒー、ココアなど嗜好品系の回収フレーバー、アサノミ、アサフェチダ、アジョワン、アニス、アンゼリカ、ウイキョウ、ウコン、オレガノ、オールスパイス、オレンジノピール、カショウ、
【００２１】
カッシア、カモミール、カラシナ、カルダモン、カレーリーフ、カンゾウ、キャラウェー、クチナシ、クミン、クレソン、クローブ、ケシノミ、ケーパー、コショウ、ゴマ、コリアンダー、サッサフラス、サフラン、サボリー、サルビア、サンショウ、シナモン、シャロット、ジュニパーベリー、ショウガ、スターアニス、セイヨウワサビ、セロリー、ソーレル、タイム、タマネギ、タマリンド、タラゴン、チャイブ、ディル、トウガラシ、ナツメグ、ニガヨモギ、ニジェラ、ニンジン、ニンニク、バジル、パセリ、バニラ、パプリカ、ヒソップ、フェネグリーク、ホースラディッシュ、マジョラム、ミョウガ、ラベンダー、リンデン、レモングラス、レモンバーム、ローズ、ローズマリー、ローレル、ワサビなどから得られる香辛料抽出物、アイスランドモス、アカヤジオウ、アケビ、アサ、アサフェチダ、アジアンタム、アジョワン、アズキ、アスパラサスリネアリス、アップルミント、アーティチョーク、アニス、アボカド、アマチャ、アマチャズル、アミガサユリ、アミリス、アーモンド、アリタソウ、アルカンナ、アルテミシア、アルニカ、アルファルファ、アロエ、アンゴスツラ、アンゴラウィード、アンズ、アンズタケ、アンゼリカ、アンバー、アンバーグリス、アンブレット、イカ、イカリソウ、イグサ、イースト、イタドリ、イチゴ、イチジク、イチョウ、イノコヅチ、イランイラン、イワオウギ、インペラトリア、インモルテル、ウィンターグリーン、ウォータークレス、ウコギ、ウコン、ウスバサイシン、ウッドラフ、ウニ、ウメ、ウーロンチャ、エゴマ、エノキダケ、エビ、エビスグサ、エリゲロン、エルダー、エレウテロコック、エレカンペン、エレミ、エンゴサク、エンジュ、エンダイブ、欧州アザミ、オウレン、オオバコ、オカゼリ、オキアミ、オーク、オークモス、オケラ、オスマンサス、オポポナックス、オミナエシ、オモダカ、オランダセンニチ、オリガナム、オリス、オリバナム、オリーブ、
【００２２】
オールスパイス、オレンジ、オレンジフラワー、カイ、カイニンソウ、カカオ、カキ、カサイ、カシューナッツ、カスカラ、カスカリラ、カストリウム、カタクリ、カツオブシ、カッシー、カッシャフィスチュラ、カテキュ、カニ、カーネーション、カノコソウ、カモミル、カヤプテ、カラシ、カラスウリ、カラスビシャク、ガラナ、カラムス、ガランガ、カーラント、カリッサ、カリン、カルダモン、ガルバナム、カレー、カワミドリ、カンゾウ、ガンビア、カンラン、キウィーフルーツ、キカイガラタケ、キキョウ、キク、キクラゲ、キササゲ、ギシギシ、キダチアロエ、キナ、キハダ、ギボウシ、ギムネマシルベスタ、キャットニップ、キャラウェイ、キャロップ、キュウリ、キラヤ、キンミズヒキ、グァバ、グァヤク、クコ、クサスギカズラ、クサボケ、クズ、クスノキ、クスノハガシワ、グーズベリー、クチナシ、クベバ、クマコケモモ、グミ、クミン、グラウンドアイビー、クララ、クラリセージ、クランベリー、クリ、クルミ、クリーム、グレインオブパラダイス、クレタディタニー、グレープフルーツ、クローバー、クローブ、クロモジ、クロレラ、クワ、クワッシャ、ケイパー、ゲットウ、ケード、ケブラコ、ゲルマンダー、ケンチュール、ケンポナシ、ゲンノショウコ、コウジ、コウダケ、コウチャ、コウホネ、コカ、コガネバナ、コクトウ、コクルイ、ココナッツ、ゴシュユ、コショウ、コスタス、コストマリー、コパイパ、コーヒー、コブシ、ゴボウ、ゴマ、コーラ、コリアンダー、コルツフート、ゴールデンロッド、コロンボ、コンサイ、コンズランゴ、
【００２３】
コンフリー、サイプレス、魚、サクラ、サクランボ、ザクロ、サケカス、ササ、ササクサ
、サーチ、サッサフラス、サフラン、サポジラ、サボテン、サラシナショウマ、サルサパリラ、サルシファイ、サルノコシカケ、サンザシ、サンシュユ、サンショウ、サンタハーブ、サンダラック、サンダルウッド、サンダルレッド、シイタケ、ジェネ、シダー、シトラス、シトロネラ、シヌス、シベット、シマルーバ、シメジ、シャクヤク、ジャスミン、ジャノヒゲ、ジャボランジ、シャロット、シュクシャ、ジュニパーベリー、ショウガ、ショウユ、ショウユカス、ジョウリュウシュ、ショウロ、シロタモギタケ、ジンセン、シンナモン、酢、スイカ、スイセン、スギ、スターアニス、スターフルーツ、スチラックス、スッポン、スッポンタケ、ズドラベッツ、スネークルート、スパイクナード、スプルース、スベリヒユ、スローベリー、セイボリー、セキショウ、セージ、ゼドアリー、セネガ、ゼラニウム、セロリー、センキュウ、センタウリア、センゲン、セントジョーンズウォルト、センナ、ソース、ダイオウ、ダイズ、タイム、タケノコ、タコ、タデ、ダバナ、タマゴ、タマゴタケ、タマネギ、タマリンド、ダミアナ、タモギタケ、タラゴン、タラノキ、タンジー、タンジェリン、タンポポ、チェリモラ、チェリーローレル、チェリーワイルド、チガヤ、チコリ、チーズ、チチタケ、チャイブ、チャービル、チャンパカ、チュベローズ、チョウセンゴミシ、チラータ、ツクシ、ツケモノ、
【００２４】
ツタ、ツバキ、ツユクサ、ツリガネニンジン、ツルドクダミ、ディアタング、ティスル、ディタニー、ディル、デーツ、テンダイウヤク、テンマ、トウガラシ、トウキ、ドウショクブツタンパクシツ、ドウショクブツユ、トウミツ、トウモロコシ、ドクダミ、トチュウ、ドッググラス、トマト、ドラゴンブラッド、ドリアン、トリュフ、トルーバルサム、トンカ、ナギナタコウジュ、ナシ、ナスターシャム、ナッツ、ナットウ、ナツメ、ナツメグ、ナデシコ、ナメコ、ナラタケ、ニアウリ、ニュウサンキンバイヨウエキ、ニンジン、シンニク、ネズミモチ、ネットル、ネムノキ、ノットグラス、バイオレット、パイナップル、ハイビスカス、麦芽、ハコベ、バジル、ハス、ハスカップ、パースカップ、パセリ、バター、バターオイル、バターミルク、バーチ、ハチミツ、パチュリー、バックビーン、ハッコウシュ、ハッコウニュウ、ハッコウミエキ、パッションフルーツ、ハツタケ、バッファローベリー、ハトムギ、ハナスゲ、バナナ、バニラ、ハネーサックル、パパイヤ、バーベリー、ハマゴウ、ハマスゲ、ハマナス、ハマボウフウ、ハマメリス、バラ、パルマローザ、パンダナ、バンレイシ、ヒキオコシ、ヒシ、ピスタチオ、ヒソップ、ヒッコリー、ピーナッツ、ヒノキ、ヒバ、ピプシシワ、ヒメハギ、ヒヤシンス、ヒラタケ、ビワ、ビンロウ、フェイジョア、フェネグリーク、フェンネル、フジバカマ、フジモドキ、フスマ、フーゼルユ、プチグレイン、ブチュ、ブドウ、ブドウサケカス、フトモモ、ブナ、ブナハリタケ、ブラックキャラウェイ、ブラックベリー、プラム、ブリオニア、プリックリーアッシュ、プリムローズ、プルネラ、ブルーベリー、ブレッドフルーツ、ヘイ、ベイ、ヘーゼルナッツ、ベチバー、ベーテル、ベニバナ、ペニーロイヤル、ヘビ、ペピーノ、ペプトン、ベルガモット、ベルガモットミント、ペルーバルサム、ベルベナ、ベロニカ、ベンゾイン、ボアドローズ、ホアハウンド、ホウ、ホウキタケ、ホウショウ、ボウフウ、ホエイ、ホオノキ、ホースラディッシュ、ボタン、
【００２５】
ホップ、ポピー、ポプラ、ポポー、ホホバ、ホヤ、ボルドー、ボロニア、マイタケ、マグウォルト、マシュマロー、マジョラム、マスティック、マソイ、マタタビ、マチコ、マツ、マツオウジ、マッシュルーム、マツタケ、マツブサ、マツホド、マテチャ、マメ、マリーゴールド、マルバダイオウ、マルメロ、マレイン、マロー、マンゴー、マンゴスチン、ミカン、ミシマサイコ、ミソ、ミツマタ、ミツロウ、ミート、ミモザ、ミョウガ、ミルク、ミルテ、ミルフォイル、ミルラ、ミロバラン、ムギチャ、ムスク、ムラサキ、メスキート、メドウスィート、メハジキ、メープル、メリッサ、メリロット、メロン、モウセンゴケ、モニリアバイヨウエキ、モミノキ、モモ、モロヘイヤ、ヤクチ、ヤマモモ、ユーカリ、ユキノシタ、ユズ、ユッカ、ユリ、ヨウサイ、ヨロイグサ、ライオンズフート、ライチ、ライフエバーラスティングフラワー、ライム、ライラック、ラカンカ、ラカンショウ、ラズベリー、ラタニア、ラディッシュ、ラブダナム、ラベンダー、ラングウォルト、ラン
グモス、ランブータン、リキュール、リーク、リツェア、リナロエ、リュウガン、リョウフンソウ、リョクチャ、リンゴ、リンデン、リンドウ、ルー、ルリジサ、レセダ、レモン、レモングラス、レンギョウ、レンゲ、レンブ、ローズマリー、ロベージ、ローレル、ロンゴザ、ワサビ、ワタフジウツギ、ワームウッド、ワームシード、ワラビ、ワレモコウなどから得られる天然香料が例示され、適宜選択して使用される。
【００２６】
香料の添加量は特に限定されるものではないが、一般的には本発明の生体内抗酸化剤を含む組成物中、０.０００１〜５０質量％、好ましくは０.００１〜３０質量％、最も好ましくは０.０１〜１０質量％の添加量となるように配合される。本発明の生体内抗酸化剤の使用形態は、そのまま或いは希釈した状態、乳化状態、更には粉化した様々な製剤の形で用いることができる。
【００２７】
本発明に関わる生体内抗酸化剤を含有する飲食品を製造するには、上記の方法で製造した成分またはその製剤を用いることができ、慣用の手段を用いて、食用に適した状態、例えば、顆粒状、粒状、錠剤、カプセル剤、ソフトカプセル剤、ペースト状等に形成したものを用いることができる。
この飲食品は、そのまま食用に供してもよく、また種々の食品（例えばハム、ソーセージ、かまぼこ、ちくわ、パン、バター、粉乳、菓子など）に添加して使用、あるいは水、酒類、果汁、牛乳、清涼飲料水等の飲物に添加して使用してもよい。
本発明の生体内抗酸化剤を医薬品として使用する場合には、そのままでも種々の投与形態で使用できるが、好ましくは錠剤、丸剤、粉剤、シロップ剤、乳剤、液剤、カプセル剤、注射剤のような製剤化した内服薬として使用する。
【００２８】
本発明の生体内抗酸化剤の摂取量は、年齢、体重、症状、疾患の程度、医薬品や飲食品の形態等により適宜選択・決定されるが、例えば、抽出、乾燥した粉末として一日当たり１ｍｇ〜１０ｇ程度、好ましくは１０ｍｇ〜１ｇとされ、一日数回に分けて摂取してもよい。
【実施例】
【００２９】
以下、実施例等を挙げて本発明をさらに説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
〔製造例１〕
オレガノの葉の乾燥品１ｋｇに対して１５ｋｇの水を加えて、１時間加熱還流抽出した。冷却後、残渣を濾過除去して得られた抽出液を減圧濃縮し２ｋｇのエキスを得た。
マジョラムの葉、ウィンターセイボリーの葉、ローズマリーの葉、レモンバームの葉、トゥルーラベンダーの花、クローブの蕾、カシアの樹皮、タイムの葉、ペパーミントの葉、及びタラゴンの葉の各乾燥品についてもオレガノの葉と同様の方法で抽出を行ないそれぞれ２ｋｇのエキスを得た。
【００３０】
〔製造例２〕
オレガノの葉の乾燥品１ｋｇに２０ｋｇの５０％エタノール溶液に浸漬し、室温で１０分間、攪拌しながら抽出を行った。この抽出液に蒸留水を加えてエタノール濃度を30％に調整し、三菱化学株式会社製の合成吸着剤「SEPABEADS(R) SP70」を充填したカラム（直径１３５ｍｍ×長さ１２０ｃｍ）に導入した。さらに３０％エタノール水溶液を流すことにより抗酸化物質を含む画分を溶出した。
これを濃縮乾固して得られた固形分を以下の表に示したように試料１とした。
マジョラムの葉、ウィンターセイボリーの葉、ローズマリーの葉、レモンバームの葉、トゥルーラベンダーの花、クローブの蕾、カシアの樹皮、タイムの葉、ペパーミントの葉、タラゴンの葉の各乾燥品についてもオレガノの葉と同様の方法で抽出、分画を行ない、それぞれの溶出画分を濃縮乾固して得られた固形分を以下の表に示したように試料２〜１
１とした。
【００３１】
【表１】
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【００３２】
〔試験例〕生体内抗酸化活性の測定
（１）概要
マウスに製造例２で得られた試料１〜１１をそれぞれ１０００ｍｇ／ｋｇ体重の用量で経口投与し、その１時間後に採取した血漿を用いてex vivo系による抗酸化作用の評価を行った。ex vivo系の抗酸化作用評価は、血漿に酸化誘発剤を添加した際の過酸化脂質発生抑制能および、血漿のORAC（活性酸素吸収能力；Oxygen Radical Absorbance Capacity）値で評価した。
【００３３】
（２）動物実験方法
実験（Ｉ）では、試料１〜８をそれぞれ１０％濃度になるよう０.５％カルボキシメチルセルロース（CMC）溶液に溶かした。１５〜１８時間の絶食処置を施したSlc:ddYマウス（日本エスエルシー製、８週齢、雄性）を１群７〜８匹で９群に分け、試料１〜８を１０００ｍｇ／ｋｇ用量で強制経口投与した。対照群には０.５％ＣＭＣ溶液を強制経口投与した。各試料投与の１時間後に腹大動脈から採血を行い、血漿を調製した。
【００３４】
実験(II)では、試料９〜１１をそれぞれ１０％濃度になるよう０.５％ＣＭＣ溶液に溶かした。１５〜１８時間の絶食処置を施したSlc:ddYマウス（８週齢、雄性）を１群７〜８匹で４群に分け、試料９〜１１を１０００ｍｇ／ｋｇ用量で強制経口投与した。対照群には０.５％ＣＭＣ溶液を強制経口投与し、この後の操作は実験（Ｉ）と同様に行った。
なお、実験（Ｉ）(II)のいずれのマウスにおいても、試料の経口摂取による副作用的な徴候は見られなかった。
【００３５】
（３）試料１〜１１の経口摂取による血漿中の過酸化脂質生成量への影響
動物実験(Ｉ)および(II)で得られた血漿５０μｌに酸化剤であるCuSO4（１００ｍＭ、２.５μｌ）を添加し、３７℃で１２０分間静置した。これにより生じた過酸化脂質量をTBARS（Thiobarbituric Acid Reactive Substances）値として定量した。
具体的には、インキュベート後の血漿に２０％トリクロロ酢酸溶液を５００μｌ、０.６７％チオバルビツール酸溶液を５００μｌ添加し、８０〜１００℃の湯浴中で２０分間加温後、氷冷した。
混合溶媒としてブタノール：ピリジン（１５：１）を１ｍｌ添加し、攪拌混合後、８０００ｒｐｍ、５ｍｉｎ、２０℃にて遠心分離した。上清を２００μｌ取り、５４０ｎｍにて吸光度を求め、マロンジアルデヒドで作成した検量線にて換算し、血漿中のTBARS値と
した。
図１−１および図１−２に示したように、マジョラム、ウィンターセイボリー、レモンバーム、トゥルーラベンダー、カシアは有意に過酸化脂質の生成を抑制し、オレガノ、ローズマリー、クローブ、タイム、ペパーミント、タラゴンは過酸化脂質の生成を抑制する傾向にあった。
【００３６】
（４）試料１〜８の経口摂取による血漿中のORAC値への影響
動物実験（Ｉ）で得られた血漿を７５ｍＭリン酸緩衝液（ｐＨ７.０）で３００倍し、９６穴黒色マイクロプレートの１５μｌずつ分注した。０.２μＭのFluoresein溶液を１５０μｌ加え、３７℃にて１０分間静置後、３０ｍＭの2,2'-Azobis(2-amidinopropane)dihydrochloride（AAPH）溶液を６０μｌ加え、３７℃でインキュベートしながら、３分毎に１２０分間蛍光プレートリーダー(BioTek 社製「Synergy 2（商品名）)にて蛍光強度の変化を測定した（励起４８５ｎｍ、検出５３５ｎｍ）。
AAPHラジカルによる蛍光強度の減衰の抑制能を指標としトロロックス（Trolox）濃度換算して評価した。
図２に示したように、マジョラム、ウィンターセイボリー、ローズマリー、レモンバーム、トゥルーラベンダー、クローブ、カシアは、対照群に比べて有意に血漿中のORAC値を亢進した。
【００３７】
〔実施例１〕（混合茶飲料）
９０℃の湯５００ｍｌに対して、緑茶葉１ｇ、はとむぎ８ｇ、大麦１ｇ、玄米０.２ｇ、プーアル茶０.２ｇ、どくだみ茶０.１ｇ、はぶ茶０.１ｇ、チコリー０.１ｇを添加し、８分間抽出を行った。
抽出後固液分離を行い、ビタミンＣ  ０.１ｇと水を加えて１００００ｍｌとし炭酸水素ナトリウムにてｐＨを５.５に調整後、製造例２のオレガノ抽出物を０.１％となるように添加して、混合茶飲料を得た。
【００３８】
〔実施例２〕（清涼飲料水）
バレンシアオレンジ果汁３０ｍｌ、レモン果汁３ｍｌ、果糖１.５ｇ、クエン酸０.５ｇ、ビタミンＣ１００ｍｇ、に製造例２のマジョラム抽出物１００ｍｇ加え、水を加えて１００ｍｌとし、よく攪拌した後に炭酸ガスを封入し、清涼飲料水を得た。
【００３９】
〔実施例３〕（チューインガム）
ガムベース５０ｇに砂糖１００ｇ、香料０.５ｇ、製造例２のウィンターセイボリー抽出物の１％水溶液を３０ｇ添加し、ニーダーを使用して練り、成型後完成した。
【００４０】
〔実施例４〕（ビスケット）
強力粉１００ｇ、ショートニング１００ｇ、上白糖４０ｇ、薄力粉３０ｇ、水２０ｇ、製造例２のローズマリー抽出物１０ｇ、全脂粉乳４ｇ、重曹０.６ｇを混合し、成型したのち焼成してビスケットを得た。
【００４１】
〔実施例５〕（キャンデー）
水飴２８０ｇ、グラニュー糖３６０ｇ、製造例２のレモンバーム抽出物１２０ｇを混合した後、１５５℃まで加熱した。その後、１２０℃まで冷却し、クエン酸１２ｇ、香料１.２ｇ、グリセリン５０ｇを添加し、成型、冷却後完成した。
【００４２】
〔実施例６〕（顆粒剤）
製造例２のトゥルーラベンダー抽出物５.０ｇに、乳糖５.０ｇ、トウモロコシデンプン５.０ｇを加えて練合し、造粒した後、乾燥して整粒した。
【００４３】
〔実施例７〕（カプセル剤）
製造例２のクローブ抽出物５.０ｇ、トウモロコシデンプン５.０ｇ、乳糖５.０ｇ、結晶セルロース１.０ｇを充分に混合した後、カプセルに充填し、カプセル４０個とした。
【００４４】
〔実施例８〕（錠剤）
製造例２のカシア抽出物５０ｇにトウモロコシデンプン２.０ｇ、乳糖５０ｇ、ステアリン酸カルシウム０.２ｇ、タルク１.８ｇを充分に混合した後、打錠機により打錠し、重量０.５２ｇの錠剤を２００錠製造した。
【産業上の利用可能性】
【００４５】
本発明により、生体内抗酸化剤を提供することができる。それを摂取することで、活性酸素が関わる症状に対する予防あるいは改善効果を得ることが期待できる。
【図１−１】
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【図１−２】
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【図２】
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