(57)【要約】【課題】タイヤに低発熱性、ウエット性能、さらには優れた耐摩耗性、耐亀裂成長性を付与可能なゴム組成物及びそれを用いたタイヤを提供すること。【解決手段】（Ａ）シス−１，４−結合量が７５％以上である共役ジエン系重合体を１０質量％以上含有するゴム成分に対して、少なくとも（Ｂ）無機充填剤と、（Ｃ）分子内に１個以上のケイ素−酸素結合及び１〜１０個の硫黄原子を有し、且つケイ素原子から原子数で３〜８個離れた位置に窒素原子を１個以上有する有機ケイ素化合物と、を配合してなるゴム組成物である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）シス−１，４−結合量が７５％以上である共役ジエン系重合体を１０質量％以上含有するゴム成分に対して、少なくとも（Ｂ）無機充填剤と、（Ｃ）分子内に１個以上のケイ素−酸素結合及び１〜１０個の硫黄原子を有し、且つケイ素原子から原子数で３〜８個離れた位置に窒素原子を１個以上有する有機ケイ素化合物と、を配合してなるゴム組成物。
【請求項２】
前記ケイ素−酸素結合の数が１〜６個である請求項１に記載のゴム組成物。
【請求項３】
前記有機ケイ素化合物が、下記一般式（Ｉ）、一般式（Ｉ’）及び一般式（Ｉ’’）で表される化合物の中から選ばれる少なくとも一種である請求項１に記載のゴム組成物。
【化１】
2011089093.tif 000062
［式中、Ａ1は、下記一般式（II）又は式（III）：
【化２】
2011089093.tif 000063
で表され、
一般式（Ｉ）及び一般式（II）中のＲ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも一つが下記一般式（ＩＶ）又は一般式（Ｖ）：
【化３】
2011089093.tif 000064
（式中、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｒ8から選ばれるいずれか、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｎ＝ＮＲ8から選ばれるいずれかであり、ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1である。また、ｌ、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、その他が−Ｍ−ＣlＨ2l+1（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3のうちの一つ以上はＭが−Ｏ−である。
さらに、Ｒ4は下記一般式（ＶＩ）又は一般式（ＶII）：
【化４】
2011089093.tif 000065
（式中、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である））で表される。
また、一般式（III）中のＲ5は、上記一般式（ＩＶ）又は式（Ｖ）或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8及び−Ｍ−ＣmＨ2m+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、ｘは１〜１０である］
【化５】
2011089093.tif 000066
［式中、Ａ1'は、下記一般式（II’)又は一般式(III’)：
【化６】
2011089093.tif 000067
で表され、
一般式（Ｉ’）及び一般式（II’）中のＲ1'、Ｒ2'及びＲ3'は、少なくとも一つが下記一般式(ＩＶ’)又は（Ｖ’）：
【化７】
2011089093.tif 000068
（式中、Ｍ’は−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ’及びＹ’はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6'は−ＯＲ8'、−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｒ8'から選ばれるいずれか、Ｒ7'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｎ＝ＮＲ8'から選ばれるいずれかであり、ここで、Ｒ8'は−Ｃn'Ｈ２n'+1であり、Ｒ9'は−Ｃq'Ｈ2q'+1である。また、ｌ’、ｍ’、ｎ’及びｑ’はそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、且つ少なくとも一つが−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'ＣS'Ｈ2S`+1（ここで、ｌ’は上記と同義であり、ｙ’及びｓ’はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、その他が−Ｍ’−Ｃr'Ｈ2r'+1（ここで、Ｍ’は上記と同義であり、ｒ’は０〜２０である）で表され、但し、Ｒ1'、Ｒ2'及びＲ3'の一つ以上はＭ’が−Ｏ−である。
Ｒ4'は下記一般式（ＶＩ’）又は式（ＶII’’）：
【化８】
2011089093.tif 000069
（式中、Ｍ’、Ｘ’、Ｙ’、Ｒ6'、ｌ’及びｍ’は上記と同義であり、Ｒ10'は−ＮＲ8'−、−ＮＲ8'−ＮＲ8'−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8'は上記と同義である）或いは−Ｚ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここでＺ’は−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但しＲ8'は上記と同義であり、ｌ’は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III’）中のＲ5'は、上記一般式（ＩＶ’）又は一般式（Ｖ’）或いは−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ11'（ここで、Ｒ11'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'、−Ｎ＝ＮＲ8'及び−Ｚ’−Ｃm'Ｈ2m'+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8'、Ｒ9'、Ｚ’、ｌ’及びｍ’は上記と同義である）で表わされ、ｘ’は１〜１０である。］
【化９】
2011089093.tif 000070
［式中、Ａ1"は、下記一般式（II”）又は一般式（III”）：
【化１０】
2011089093.tif 000071
で表され、
一般式（Ｉ”）及び式（II”）中のＲ1"、Ｒ2"及びＲ3"は、少なくとも一つが下記一般式(ＩＶ”)又は一般式（Ｖ”）：
【化１１】
2011089093.tif 000072
（式中、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ”及びＹ”はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選択されるいずれか、Ｒ6"は−ＯＲ8"、−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｒ8"から選択されるいずれか、Ｒ7"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｎ＝ＮＲ8"から選択されるいずれかであり、ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1である。また、ｌ”及びｍ”はそれぞれ独立して０〜１０であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である）で表され、その他が−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"+1（ここで、Ｍ”は上記と同義であり、ｒ”は０〜２０である）或いは−（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）y"Ｃs"Ｈ2s"+1（ここで、Ｍ”及びｌ”は上記と同義であり、ｙ”及びｓ”はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、但し、Ｒ1"、Ｒ2"及びＲ3"の一つ以上はＭ”が−Ｏ−である。
また、Ｒ4"は下記一般式（ＶＩ”）又は一般式（ＶII”）：
【化１２】
2011089093.tif 000073
（式中、Ｍ”、Ｘ”、Ｙ”、Ｒ6"、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｒ10"は−ＮＲ8"−、−ＮＲ8"−ＮＲ8"−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8"は上記と同義である）或いは−Ｚ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここでＺ”は−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但し、Ｒ8"は上記と同義であり、ｌ”は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III”）中のＲ5"は、上記一般式（ＩＶ”）又は一般式（Ｖ”）或いは−Ｃl"Ｈ2l"−Ｒ11"（ここで、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ”−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8"、Ｒ9"、Ｚ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義である）で表され、ｘ”は１〜１０である。］
【請求項４】
前記有機ケイ素化合物が、下記一般式（ＶIII）、一般式（ＶIII’）及び一般式（ＶIII’’）で表される化合物の中から選ばれる少なくとも一種である請求項１に記載のゴム組成物。
【化１３】
2011089093.tif 000074
［式中、Ａ2は、下記一般式（ＩＸ）又は一般式（III）：
【化１４】
2011089093.tif 000075
で表され、
一般式（ＶIII）及び一般式（ＩＸ）中のＷは、−ＮＲ8−、−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ15−（ここで、Ｒ15は−Ｒ9又は−ＣmＨ2m−Ｒ7であり、但し、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｎ＝ＮＲ8から選ばれるいずれか、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1であり、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、
Ｒ12及びＲ13はそれぞれ独立して−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌは０〜１０である）で表され、
Ｒ14は−Ｍ−ＣlＨ2l+1又は−Ｍ−ＣlＨ2l−Ｒ7（ここで、Ｍ、Ｒ7及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14の一つ以上はＭが−Ｏ−である。
また、Ｒ4は下記一般式（ＶＩ）又は一般式（ＶII)：
【化１５】
2011089093.tif 000076
（式中、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｒ8から選ばれるいずれか、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8及びＲ9は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、
一般式（III）中のＲ5は、下記一般式（ＩＶ）又は一般式（Ｖ）：
【化１６】
2011089093.tif 000077
（式中、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、Ｒ7も上記と同義であるか或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、ｘは１〜１０である］
【化１７】
2011089093.tif 000078
［式中、Ａ2'は、下記一般式（ＩＸ’）又は一般式（III’）：
【化１８】
2011089093.tif 000079
で表され、
一般式（ＶIII’)及び一般式（ＩＸ’）中のＷは、−ＮＲ8'−又は−ＣＲ7'Ｒ8'−（ここで、Ｒ7'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｎ＝ＮＲ8'から選ばれるいずれか、Ｒ8'は−Ｃn'Ｈ２n'+1であり、Ｒ9'は−Ｃq'Ｈ2q'+1で、ｎ’及びｑ’はそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、
Ｒ12'及びＲ13'はそれぞれ独立して−Ｍ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここで、Ｍ’は−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌ’は０〜１０である）で表され、
Ｒ14'は−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'ＣS'Ｈ2S`+1（ここで、ｌ’は上記と同義であり、ｙ’及びｓ’はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、但し、Ｒ12'、Ｒ13'及びＲ14'の一つ以上はＭ’が−Ｏ−である。
また、Ｒ4'は下記一般式（ＶＩ’）又は一般式（ＶII’)：
【化１９】
2011089093.tif 000080
（式中、Ｍ’及びｌ’は上記と同義であり、ｍ’は０〜１０であり、Ｘ’及びＹ’はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選択されるいずれか、Ｒ6'は−ＯＲ8'、−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｒ8'から選択されるいずれか、Ｒ10'は−ＮＲ8'−、−ＮＲ8'−ＮＲ8'−及び−Ｎ＝Ｎ−から選択されるいずれか（但し、Ｒ8'及びＲ9'は上記と同義である）或いは−Ｚ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここでＺ’は−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但しＲ8'は上記と同義であり、ｌ’は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III’）中のＲ5'は、上記一般式（ＩＶ’）又は一般式（Ｖ’）：
【化２０】
2011089093.tif 000081
（式中、ｌ’及びｍ’は上記と同義であり、Ｍ’、Ｘ’、Ｙ’、Ｒ6'、Ｒ7'も上記と同義であるか、或いは−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ11'（ここで、Ｒ11'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'、−Ｎ＝ＮＲ8'及び−Ｚ’−Ｃm'Ｈ2m'+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8'、Ｒ9'、Ｚ’、ｌ’及びｍ’は上記と同義である）表され、ｘ’は１〜１０である。］
【化２１】
2011089093.tif 000082
［式中、Ａ2"は、下記一般式（ＩＸ”）又は一般式（III”)：
【化２２】
2011089093.tif 000083
で表され、
一般式（ＶIII”）及び一般式（ＩＸ”）中のＷ”は、−ＮＲ8"−、−Ｏ−及び−ＣＲ8"Ｒ15"−（ここで、Ｒ15"は−Ｒ9"又は−Ｃm"Ｈ2m"−Ｒ7"であり、但し、Ｒ7"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｎ＝ＮＲ8"から選択されるいずれかであり、ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1である。また、ｍ”は０〜１０であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である）表され、
Ｒ12"及びＲ13"はそれぞれ独立して−Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここで、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌ”は０〜１０である）で表され、
Ｒ14"は−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"+1又は−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"−Ｒ11"（ここで、Ｍ”は上記と同義であり、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、Ｚ”は −Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ8"、Ｒ9"及びｍ”は上記と同義であり、ｒ”は０〜２０である）或いは−（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）y"Ｃs"Ｈ2s"+1（ここで、Ｍ”及びｌ”は上記と同義であり、ｙ”及びｓ”はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、Ｒ12"、Ｒ13"及びＲ14"の一つ以上はＭ”が−Ｏ−である。
また、Ｒ4"は下記一般式（ＶＩ”）又は一般式（ＶII”)：
【化２３】
2011089093.tif 000084
（式中、Ｍ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｘ”及びＹ”はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6"は−ＯＲ8"、−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｒ8"から選ばれるいずれか、Ｒ10"は−ＮＲ8"−、−ＮＲ8"−ＮＲ8"−及び−Ｎ＝Ｎ−から選択されるいずれか（但し、Ｒ8"及びＲ9"は上記と同義である）或いは−Ｚ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここで、Ｚ”は−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但し、Ｒ8"は上記と同義であり、ｌ”は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III”）中のＲ5"は、上記一般式（ＩＶ”）又は一般式（Ｖ”）：
【化２４】
2011089093.tif 000085
（式中、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｍ”、Ｘ”、Ｙ”、Ｒ6"、Ｒ7"も上記と同義であるか、或いは−Ｃ1"Ｈ2l"−Ｒ11"（ここで、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ”−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、但し、Ｒ8"、Ｒ9"、Ｚ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義である）で表され、ｘ”は１〜１０である］
【請求項５】
（Ａ）成分における共役ジエン系重合体のシス−１，４−結合量が、９０％以上である請求項１〜４のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項６】
（Ａ）成分における共役ジエン系重合体のビニル結合量が、１．２％以下である請求項１〜５のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項７】
（Ａ）成分における共役ジエン系重合体が、ポリブタジエンゴムである請求項１〜６のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項８】
（Ａ）成分における共役ジエン系重合体が、変性ポリブタジエンゴムである請求項１〜７のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項９】
前記変性ポリブタジエンゴムが、窒素原子を含む変性ポリブタジエンゴムである請求項８に記載のゴム組成物。
【請求項１０】
前記変性ポリブタジエンゴムが、プロトン性アミノ基及び保護されたアミノ基を含む変性ポリブタジエンゴムから選ばれる少なくともいずれかである請求項８または９に記載のゴム組成物。
【請求項１１】
前記プロトン性アミノ基が、プロトン性第一アミノ基である請求項１０に記載のゴム組成物。
【請求項１２】
前記保護されたアミノ基が、保護された第一アミノ基である請求項９に記載のゴム組成物。
【請求項１３】
（Ｂ）成分である無機充填剤の配合量が、（Ａ）成分であるゴム成分１００質量部に対して５質量部以上１４０質量部以下であり、（Ｃ）成分である有機ケイ素化物の配合量が、前記（Ｂ）成分である無機充填剤に対して１質量％以上２０質量％以下である請求項１〜１２のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項１４】
（Ｂ）成分である無機充填剤が、シリカである請求項１〜１３のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項１５】
前記ゴム組成物が、更にカーボンブラックを配合してなる請求項１〜１４のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項１６】
（Ａ）成分であるゴム成分が、天然ゴム及びジエン系合成ゴムから選ばれる少なくとも１種のゴムを含む請求項１〜１５のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項１７】
（Ａ）ランタン系列希土類元素化合物を含む重合触媒で重合した共役ジエン系重合体をカルボニル基、エポキシ基、カルボキシル基、チオカルボニル基、チオエポキシ基、チオカルボキシル基、ニトリル基、イソシアナート基及びハロシリル基から選ばれる少なくとも１種の官能基と保護されたアミノ基とを有する化合物により変性してなる変性共役ジエン系重合体を１０質量％以上含むゴム成分に対し、少なくとも（Ｂ）無機充填剤と、（Ｃ）分子内に１個以上のケイ素−酸素結合及び１〜１０個の硫黄原子を有し、且つケイ素原子から原子数で３〜８個離れた位置に窒素原子を１個以上有する有機ケイ素化合物と、を配合してなるゴム組成物。
【請求項１８】
前記ケイ素−酸素結合の数が１〜６個である請求項１７に記載のゴム組成物。
【請求項１９】
前記有機ケイ素化合物が、一般式（Ｉ）、一般式（Ｉ’）及び一般式（Ｉ’’）で表される化合物の中から選ばれる少なくとも一種である請求項１７に記載のゴム組成物。
【化２５】
2011089093.tif 000086
［式中、Ａ1は、下記一般式（II）又は式（III）：
【化２６】
2011089093.tif 000087
で表され、
一般式（Ｉ）及び一般式（II）中のＲ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも一つが下記一般式（ＩＶ）又は一般式（Ｖ）：
【化２７】
2011089093.tif 000088
（式中、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｒ8から選ばれるいずれか、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｎ＝ＮＲ8から選ばれるいずれかであり、ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1である。また、ｌ、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、その他が−Ｍ−ＣlＨ2l+1（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3のうちの一つ以上はＭが−Ｏ−である。
さらに、Ｒ4は下記一般式（ＶＩ）又は一般式（ＶII）：
【化２８】
2011089093.tif 000089
（式中、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である））で表される。
また、一般式（III）中のＲ5は、上記一般式（ＩＶ）又は式（Ｖ）或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8及び−Ｍ−ＣmＨ2m+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、ｘは１〜１０である］
【化２９】
2011089093.tif 000090
［式中、Ａ1'は、下記一般式（II’)又は一般式(III’)：
【化３０】
2011089093.tif 000091
で表され、
一般式（Ｉ’）及び一般式（II’）中のＲ1'、Ｒ2'及びＲ3'は、少なくとも一つが下記一般式(ＩＶ’)又は（Ｖ’）：
【化３１】
2011089093.tif 000092
（式中、Ｍ’は−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ’及びＹ’はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6'は−ＯＲ８’、−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｒ8'から選ばれるいずれか、Ｒ7'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｎ＝ＮＲ8'から選ばれるいずれかであり、ここで、Ｒ8'は−Ｃn'Ｈ２n`+1であり、Ｒ9'は−Ｃq'Ｈ2q'+1である。また、ｌ’、ｍ’、ｎ’及びｑ’はそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、且つ少なくとも一つが−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'ＣS'Ｈ2S`+1（ここで、ｌ’は上記と同義であり、ｙ’及びｓ’はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、その他が−Ｍ’−Ｃr'Ｈ2r'+1（ここで、Ｍ’は上記と同義であり、ｒ’は０〜２０である）で表され、但し、Ｒ1'、Ｒ2'及びＲ3'の一つ以上はＭが−Ｏ−である。
Ｒ4'は下記一般式（ＶＩ’）又は式（ＶII’’）：
【化３２】
2011089093.tif 000093
（式中、Ｍ’、Ｘ’、Ｙ’、Ｒ6'、ｌ’及びｍ’は上記と同義であり、Ｒ10'は−ＮＲ８’−、−ＮＲ8'−ＮＲ8'−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8'は上記と同義である）或いは−Ｚ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここでＺ’は−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但しＲ8'は上記と同義であり、ｌ’は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III’）中のＲ5'は、上記一般式（ＩＶ’）又は一般式（Ｖ’）或いは−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ11'（ここで、Ｒ11'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'、−Ｎ＝ＮＲ8'及び−Ｚ’−Ｃm'Ｈ2m'+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8'、Ｒ9'、Ｚ’、ｌ’及びｍ’は上記と同義である）で表わされ、ｘは１〜１０である。］
【化３３】
2011089093.tif 000094
［式中、Ａ1"は、下記一般式（II”）又は一般式（III”）：
【化３４】
2011089093.tif 000095
で表され、
一般式（Ｉ”）及び式（II”）中のＲ1"、Ｒ2"及びＲ3"は、少なくとも一つが下記一般式(ＩＶ”)又は一般式（Ｖ”）：
【化３５】
2011089093.tif 000096
（式中、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ”及びＹ”はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選択されるいずれか、Ｒ6"は−ＯＲ8"、−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｒ8"から選択されるいずれか、Ｒ7"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｎ＝ＮＲ8"から選択されるいずれかであり、ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1である。また、ｌ”及びｍ”はそれぞれ独立して０〜１０であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である）で表され、その他が−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"+1（ここで、Ｍ”は上記と同義であり、ｒは０〜２０である）或いは−（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）y"Ｃs"Ｈ2s"+1（ここで、Ｍ”及びｌ”は上記と同義であり、ｙ”及びｓ”はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、但し、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3の一つ以上はＭが−Ｏ−である。
また、Ｒ4"は下記一般式（ＶＩ”）又は一般式（ＶII”）：
【化３６】
2011089093.tif 000097
（式中、Ｍ”、Ｘ”、Ｙ”、Ｒ6"、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｒ10"は−ＮＲ8"−、−ＮＲ8"−ＮＲ8"−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8"は上記と同義である）或いは−Ｚ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここでＺ”は−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但し、Ｒ8"は上記と同義であり、ｌ”は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III”）中のＲ5"は、上記一般式（ＩＶ”）又は一般式（Ｖ”）或いは−Ｃl"Ｈ2l"−Ｒ11"（ここで、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ”−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8"、Ｒ9"、Ｚ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義である）で表され、ｘ”は１〜１０である。］
【請求項２０】
前記有機ケイ素化合物が、下記一般式（ＶIII）、一般式（ＶIII’）及び一般式（ＶIII’’）で表される化合物の中から選ばれる少なくとも一種である請求項１７に記載のゴム組成物。
【化３７】
2011089093.tif 000098
［式中、Ａ2は、下記一般式（ＩＸ）又は一般式（III）：
【化３８】
2011089093.tif 000099
で表され、
一般式（ＶIII）及び一般式（ＩＸ）中のＷは、−ＮＲ8−、−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ15−（ここで、Ｒ15は−Ｒ9又は−ＣmＨ2m−Ｒ7であり、但し、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｎ＝ＮＲ8から選ばれるいずれか、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1であり、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、
Ｒ12及びＲ13はそれぞれ独立して−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌは０〜１０である）で表され、
Ｒ14は−Ｍ−ＣlＨ2l+1又は−Ｍ−ＣlＨ2l−Ｒ7（ここで、Ｍ、Ｒ7及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14の一つ以上はＭが−Ｏ−である。
また、Ｒ4は下記一般式（ＶＩ）又は一般式（ＶII)：
【化３９】
2011089093.tif 000100
（式中、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｒ8から選ばれるいずれか、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8及びＲ9は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、
一般式（III）中のＲ5は、下記一般式（ＩＶ）又は一般式（Ｖ）：
【化４０】
2011089093.tif 000101
（式中、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、Ｒ7も上記と同義であるか或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、ｘは１〜１０である］
【化４１】
2011089093.tif 000102
［式中、Ａ2'は、下記一般式（ＩＸ’）又は一般式（III’）：
【化４２】
2011089093.tif 000103
で表され、
一般式（ＶIII’)及び一般式（ＩＸ’）中のＷは、−ＮＲ8'−又は−ＣＲ7'Ｒ8'−（ここで、Ｒ7'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｎ＝ＮＲ8'から選ばれるいずれか、Ｒ8'は−Ｃn'Ｈ２n'+1であり、Ｒ9'は−Ｃq'Ｈ2q'+1で、ｎ’及びｑ’はそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、
Ｒ12'及びＲ13'はそれぞれ独立して−Ｍ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここで、Ｍ’は−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌ’は０〜１０である）で表され、
Ｒ14'は−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'ＣS'Ｈ2S`+1（ここで、ｌ’は上記と同義であり、ｙ’及びｓ’はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、但し、Ｒ12'、Ｒ13'及びＲ14'の一つ以上はＭ’が−Ｏ−である。
また、Ｒ4'は下記一般式（ＶＩ’）又は一般式（ＶII’)：
【化４３】
2011089093.tif 000104
（式中、Ｍ’及びｌ’は上記と同義であり、ｍ’は０〜１０であり、Ｘ’及びＹ’はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選択されるいずれか、Ｒ6'は−ＯＲ8'、−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｒ8'から選択されるいずれか、Ｒ10'は−ＮＲ8'−、−ＮＲ8'−ＮＲ8'−及び−Ｎ＝Ｎ−から選択されるいずれか（但し、Ｒ8'及びＲ9'は上記と同義である）或いは−Ｚ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここでＺ’は−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但しＲ8'は上記と同義であり、ｌ’は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III’）中のＲ5'は、上記一般式（ＩＶ’）又は一般式（Ｖ’）：
【化４４】
2011089093.tif 000105
（式中、ｌ’及びｍ’は上記と同義であり、Ｍ’、Ｘ’、Ｙ’、Ｒ6'、Ｒ７’も上記と同義であるか、或いは−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ11'（ここで、Ｒ11'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'、−Ｎ＝ＮＲ8'及び−Ｚ’−Ｃm'Ｈ2m'+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8'、Ｒ9'、Ｚ’、ｌ’及びｍ’は上記と同義である）表され、ｘ’は１〜１０である。］
【化４５】
2011089093.tif 000106
［式中、Ａ2"は、下記一般式（ＩＸ”）又は一般式（III”)：
【化４６】
2011089093.tif 000107
で表され、
一般式（ＶIII”）及び一般式（ＩＸ”）中のＷ”は、−ＮＲ8"−、−Ｏ−及び−ＣＲ8"Ｒ15"−（ここで、Ｒ15"は−Ｒ9"又は−Ｃm"Ｈ2m"−Ｒ7"であり、但し、Ｒ7"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｎ＝ＮＲ8"から選択されるいずれかであり、ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1である。また、ｍ”は０〜１０であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である）表され、
Ｒ12"及びＲ13"はそれぞれ独立して−Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここで、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌ”は０〜１０である）で表され、
Ｒ14"は−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"+1又は−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"−Ｒ11"（ここで、Ｍ”は上記と同義であり、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、Ｚ”は −Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ8"、Ｒ9"及びｍ”は上記と同義であり、ｒ”は０〜２０である）或いは−（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）y"Ｃs"Ｈ2s"+1（ここで、Ｍ”及びｌ”は上記と同義であり、ｙ”及びｓ”はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、Ｒ12"、Ｒ13"及びＲ14"の一つ以上はＭ”が−Ｏ−である。
また、Ｒ4"は下記一般式（ＶＩ”）又は一般式（ＶII”)：
【化４７】
2011089093.tif 000108
（式中、Ｍ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｘ”及びＹ”はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6"は−ＯＲ8"、−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｒ8"から選ばれるいずれか、Ｒ10"は−ＮＲ8"−、−ＮＲ8"−ＮＲ8"−及び−Ｎ＝Ｎ−から選択されるいずれか（但し、Ｒ8"及びＲ9"は上記と同義である）或いは−Ｚ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここで、Ｚ”は−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但し、Ｒ8"は上記と同義であり、ｌ”は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III”）中のＲ5"は、上記一般式（ＩＶ”）又は一般式（Ｖ”）：
【化４８】
2011089093.tif 000109
（式中、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｍ”、Ｘ”、Ｙ”、Ｒ6"、Ｒ7"も上記と同義であるか、或いは−Ｃ1"Ｈ2l"−Ｒ11"（ここで、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ”−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、但し、Ｒ8"、Ｒ9"、Ｚ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義である）で表され、ｘ”は１〜１０である］
【請求項２１】
（Ａ）成分における変性共役ジエン系重合体が、シス−１，４−結合量が７５％以上の変性ポリブタジエンゴムである請求項１７〜２０のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項２２】
前記変性ポリブタジエンゴムのシス−１，４−結合量が、９０％以上である請求項２１に記載のゴム組成物。
【請求項２３】
前記変性ポリブタジエンゴムのビニル結合量が、１．２％以下である請求項２１または２２に記載のゴム組成物。
【請求項２４】
前記保護されたアミノ基が、保護された第一アミノ基である請求項１７〜２３のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項２５】
（Ｂ）成分である無機充填剤の配合量が、（Ａ）成分であるゴム成分１００質量部に対して５質量部以上１４０質量部以下であり、（Ｃ）成分である有機ケイ素化物の配合量が、前記（Ｂ）成分である無機充填剤に対して１質量％以上２０質量％以下である請求項１７〜２４のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項２６】
（Ｂ）成分である無機充填剤が、シリカである請求項１７〜２５のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項２７】
前記ゴム組成物が、更にカーボンブラックを配合してなる請求項１７〜２６のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項２８】
前記ゴム成分が、天然ゴム及びジエン系合成ゴムから選ばれる少なくとも１種のゴムを含む請求項１７〜２７のいずれか１項に記載のゴム組成物。
【請求項２９】
請求項１〜２８のいずれか１項に記載のゴム組成物を用いてなるタイヤ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、低燃費性、ウエット性能、耐摩耗性及び耐亀裂成長性に優れたタイヤ及び該タイヤに用いられるゴム組成物に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年の自動車に対する低燃費化要求に伴い、タイヤ用ゴム材料として転がり抵抗が小さく、ウエットスキッド抵抗に代表される操縦安定性に優れ、更に耐摩耗性及び耐亀裂成長性が良好なゴム材料が望まれている。
これについて、タイヤ用ゴム材料として、補強材に含水ケイ酸あるいは含水ケイ酸とカーボンブラックの混合物を配合したゴム組成物を使用する方法が提案されている（例えば、特許文献１〜４参照）。
【０００３】
含水ケイ酸あるいは含水ケイ酸とカーボンブラックの混合物を配合したタイヤトレッドは転がり抵抗が小さく、ウエットスキッド抵抗に代表される操縦安定性能は良いが、その反面、耐摩耗性や耐亀裂成長性が低いという問題がある。また、また、ゴム中への含水ケイ酸の分散が不十分なためゴム組成物のムーニー粘度が高くなり、押出しなどの加工性に劣るなどの欠点を有していた。更に、含水ケイ酸粒子の表面が酸性であることから、ゴム組成物を加硫する際に、加硫促進剤として使用される塩基性物質を吸着し、加硫が十分行われず、弾性率が上がらないという欠点も有していた。
【０００４】
これらの欠点を改良するため、ゴム中への含水ケイ酸粒子の分散性を向上させる目的で、通常は、含水ケイ酸粒子表面のシラノール基がアルコキシシランと縮合反応することを利用して種々のアルコキシシランが、シリカ表面処理剤あるいはカップリング剤として用いられている。例えば、最近シランカップリング剤として、アシルチオアルキルトリアルコキシシランなどの保護化メルカプトシランが開発されている（例えば、特許文献５参照）。
しかし、依然として含水ケイ酸の分散は十分なレベルには達しておらず、特に工業的に良好な含水ケイ酸粒子の分散を得ることは困難であった。
【０００５】
ところで、含水ケイ酸あるいは含水ケイ酸とカーボンブラックの混合物を配合した加硫物の耐摩耗性や耐亀裂成長性を改良する目的で、含水ケイ酸と親和性のある官能基を導入した変性重合体を含むゴム組成物が種々提案されている。
一方、含水ケイ酸配合においてもカーボンブラック配合においても、効果的な変性重合体として、アミノ基の導入された重合体が知られている。含水ケイ酸配合については、アミノ基が導入されたジエン系ゴム（例えば、特許文献６参照）などが提案されており、カーボンブラック配合についてはリチウムアミド開始剤を用いて重合末端にアミノ基が導入された重合体（例えば、特許文献７参照）などが提案されている。
これらの方法で得られた重合体は、含水ケイ酸配合・カーボンブラック配合のそれぞれの配合において、種々の物性の改良をある程度までは達成できるものの、上記文献では、主に重合体にアミノ基を導入する方法については詳細に述べられており、重合体そのものの構造と各性能の関係については、一般的な事項以上には言及されていなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平６−２４８１１６号公報
【特許文献２】特開平７−７０３６９号公報
【特許文献３】特開平８−２４５８３８号公報
【特許文献４】特開平３−２５２４３１号公報
【特許文献５】特表２００１−５０５２２５号公報
【特許文献６】特開平９−７１６８７号公報
【特許文献７】特開平７−５３６１６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、タイヤに低発熱性、ウエット性能、さらには優れた耐摩耗性、耐亀裂成長性を付与可能なゴム組成物及びそれを用いたタイヤを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、ゴム組成物に含まれるシリカ等の無機充填剤に有効に作用する特定の有機ケイ素化合物を見出し、且つ重合体のミクロ構造を特定の範囲とし、これらの新たな有機ケイ素化合物と新たな重合体とを組合せることにより本発明の課題を解決し得ることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいて完成したものである。
【０００９】
即ち、本発明は、
＜１＞  （Ａ）シス−１，４−結合量が７５％以上である共役ジエン系重合体を１０質量％以上含有するゴム成分に対して、少なくとも（Ｂ）無機充填剤と、（Ｃ）分子内に１個以上のケイ素−酸素結合及び１〜１０個の硫黄原子を有し、且つケイ素原子から原子数で３〜８個離れた位置に窒素原子を１個以上有する有機ケイ素化合物と、を配合してなるゴム組成物である。
＜２＞  前記ケイ素−酸素結合の数が１〜６個である＜１＞に記載のゴム組成物である。
【００１０】
＜３＞  前記有機ケイ素化合物が、下記一般式（Ｉ）、一般式（Ｉ’）及び一般式（Ｉ’’）で表される化合物の中から選ばれる少なくとも一種である＜１＞に記載のゴム組成物である。
【化１】
2011089093.tif 000002
［式中、Ａ1は、下記一般式（II）又は式（III）：
【化２】
2011089093.tif 000003
で表され、
一般式（Ｉ）及び一般式（II）中のＲ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも一つが下記一般式（ＩＶ）又は一般式（Ｖ）：
【化３】
2011089093.tif 000004
（式中、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｒ8から選ばれるいずれか、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｎ＝ＮＲ8から選ばれるいずれかであり、ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1である。また、ｌ、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、その他が−Ｍ−ＣlＨ2l+1（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3のうちの一つ以上はＭが−Ｏ−である。
さらに、Ｒ4は下記一般式（ＶＩ）又は一般式（ＶII）：
【化４】
2011089093.tif 000005
（式中、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である））で表される。
また、一般式（III）中のＲ5は、上記一般式（ＩＶ）又は式（Ｖ）或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8及び−Ｍ−ＣmＨ2m+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、ｘは１〜１０である］
【化５】
2011089093.tif 000006
［式中、Ａ1'は、下記一般式（II’)又は一般式(III’)：
【化６】
2011089093.tif 000007
で表され、
一般式（Ｉ’）及び一般式（II’）中のＲ1'、Ｒ2'及びＲ3'は、少なくとも一つが下記一般式(ＩＶ’)又は（Ｖ’）：
【化７】
2011089093.tif 000008
（式中、Ｍ’は−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ’及びＹ’はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6'は−ＯＲ8'、−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｒ8'から選ばれるいずれか、Ｒ7'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｎ＝ＮＲ8'から選ばれるいずれかであり、ここで、Ｒ8'は−Ｃn'Ｈ２n'+1であり、Ｒ9'は−Ｃq'Ｈ2q'+1である。また、ｌ’、ｍ’、ｎ’及びｑ’はそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、且つ少なくとも一つが−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'ＣS'Ｈ2S`+1（ここで、ｌ’は上記と同義であり、ｙ’及びｓ’はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、その他が−Ｍ’−Ｃr'Ｈ2r'+1（ここで、Ｍ’は上記と同義であり、ｒ’は０〜２０である）で表され、但し、Ｒ1'、Ｒ2'及びＲ3'の一つ以上はＭ’が−Ｏ−である。
Ｒ4'は下記一般式（ＶＩ’）又は式（ＶII’’）：
【化８】
2011089093.tif 000009
（式中、Ｍ’、Ｘ’、Ｙ’、Ｒ6'、ｌ’及びｍ’は上記と同義であり、Ｒ10'は−ＮＲ８’−、−ＮＲ8'−ＮＲ8'−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8'は上記と同義である）或いは−Ｚ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここでＺ’は−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但しＲ8'は上記と同義であり、ｌ’は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III’）中のＲ5'は、上記一般式（ＩＶ’）又は一般式（Ｖ’）或いは−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ11'（ここで、Ｒ11'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'、−Ｎ＝ＮＲ8'及び−Ｚ’−Ｃm'Ｈ2m'+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8'、Ｒ9'、Ｚ’、ｌ’及びｍ’は上記と同義である）で表わされ、ｘ’は１〜１０である。］
【化９】
2011089093.tif 000010
［式中、Ａ1"は、下記一般式（II”）又は一般式（III”）：
【化１０】
2011089093.tif 000011
で表され、
一般式（Ｉ”）及び式（II”）中のＲ1"、Ｒ2"及びＲ3"は、少なくとも一つが下記一般式(ＩＶ”)又は一般式（Ｖ”）：
【化１１】
2011089093.tif 000012
（式中、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ”及びＹ”はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選択されるいずれか、Ｒ6"は−ＯＲ8"、−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｒ8"から選択されるいずれか、Ｒ7"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｎ＝ＮＲ8"から選択されるいずれかであり、ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1である。また、ｌ”及びｍ”はそれぞれ独立して０〜１０であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である）で表され、その他が−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"+1（ここで、Ｍ”は上記と同義であり、ｒ”は０〜２０である）或いは−（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）y"Ｃs"Ｈ2s"+1（ここで、Ｍ”及びｌ”は上記と同義であり、ｙ”及びｓ”はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、但し、Ｒ1"、Ｒ2"及びＲ3"の一つ以上はＭが−Ｏ−である。
また、Ｒ4"は下記一般式（ＶＩ”）又は一般式（ＶII”）：
【化１２】
2011089093.tif 000013
（式中、Ｍ”、Ｘ”、Ｙ”、Ｒ6"、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｒ10"は−ＮＲ8"−、−ＮＲ8"−ＮＲ8"−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8"は上記と同義である）或いは−Ｚ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここでＺ”は−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但し、Ｒ8"は上記と同義であり、ｌ”は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III”）中のＲ5"は、上記一般式（ＩＶ”）又は一般式（Ｖ”）或いは−Ｃl"Ｈ2l"−Ｒ11"（ここで、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ”−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8"、Ｒ9"、Ｚ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義である）で表され、ｘ”は１〜１０である。］
【００１１】
＜４＞  前記有機ケイ素化合物が、下記一般式（ＶIII）、一般式（ＶIII’）及び一般式（ＶIII’’）で表される化合物の中から選ばれる少なくとも一種である＜１＞に記載のゴム組成物である。
【化１３】
2011089093.tif 000014
［式中、Ａ2は、下記一般式（ＩＸ）又は一般式（III）：
【化１４】
2011089093.tif 000015
で表され、
一般式（ＶIII）及び一般式（ＩＸ）中のＷは、−ＮＲ8−、−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ15−（ここで、Ｒ15は−Ｒ9又は−ＣmＨ2m−Ｒ7であり、但し、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｎ＝ＮＲ8から選ばれるいずれか、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1であり、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、
Ｒ12及びＲ13はそれぞれ独立して−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌは０〜１０である）で表され、
Ｒ14は−Ｍ−ＣlＨ2l+1又は−Ｍ−ＣlＨ2l−Ｒ7（ここで、Ｍ、Ｒ7及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14の一つ以上はＭが−Ｏ−である。
また、Ｒ4は下記一般式（ＶＩ）又は一般式（ＶII)：
【化１５】
2011089093.tif 000016
（式中、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｒ8から選ばれるいずれか、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8及びＲ9は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、
一般式（III）中のＲ5は、下記一般式（ＩＶ）又は一般式（Ｖ）：
【化１６】
2011089093.tif 000017
（式中、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、Ｒ7も上記と同義であるか或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、ｘは１〜１０である］
【化１７】
2011089093.tif 000018
［式中、Ａ2'は、下記一般式（ＩＸ’）又は一般式（III’）：
【化１８】
2011089093.tif 000019
で表され、
一般式（ＶIII’)及び一般式（ＩＸ’）中のＷは、−ＮＲ8'−又は−ＣＲ7'Ｒ8'−（ここで、Ｒ7'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｎ＝ＮＲ8'から選ばれるいずれか、Ｒ8'は−Ｃn'Ｈ２n'+1であり、Ｒ9'は−Ｃq'Ｈ2q'+1で、ｎ’及びｑ’はそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、
Ｒ12'及びＲ13'はそれぞれ独立して−Ｍ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここで、Ｍ’は−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌ’は０〜１０である）で表され、
Ｒ14'は−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'ＣS'Ｈ2S'+1（ここで、ｌ’は上記と同義であり、ｙ’及びｓ’はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、但し、Ｒ12'、Ｒ13'及びＲ14'の一つ以上はＭ’が−Ｏ−である。
また、Ｒ4'は下記一般式（ＶＩ’）又は一般式（ＶII’)：
【化１９】
2011089093.tif 000020
（式中、Ｍ’及びｌ’は上記と同義であり、ｍ’は０〜１０であり、Ｘ’及びＹ’はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選択されるいずれか、Ｒ6'は−ＯＲ8'、−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｒ8'から選択されるいずれか、Ｒ10'は−ＮＲ8'−、−ＮＲ8'−ＮＲ8'−及び−Ｎ＝Ｎ−から選択されるいずれか（但し、Ｒ8'及びＲ9'は上記と同義である）或いは−Ｚ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここでＺ’は−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但しＲ8'は上記と同義であり、ｌ’は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III’）中のＲ5'は、上記一般式（ＩＶ’）又は一般式（Ｖ’）：
【化２０】
2011089093.tif 000021
（式中、ｌ’及びｍ’は上記と同義であり、Ｍ’、Ｘ’、Ｙ’、Ｒ6'、Ｒ7'も上記と同義であるか、或いは−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ11'（ここで、Ｒ11'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'、−Ｎ＝ＮＲ8'及び−Ｚ’−Ｃm'Ｈ2m'+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8'、Ｒ9'、Ｚ’、ｌ’及びｍ’は上記と同義である）表され、ｘ’は１〜１０である。］
【化２１】
2011089093.tif 000022
［式中、Ａ2"は、下記一般式（ＩＸ”）又は一般式（III”)：
【化２２】
2011089093.tif 000023
で表され、
一般式（ＶIII”）及び一般式（ＩＸ”）中のＷ”は、−ＮＲ8"−、−Ｏ−及び−ＣＲ8"Ｒ15"−（ここで、Ｒ15"は−Ｒ9"又は−Ｃm"Ｈ2m"−Ｒ7"であり、但し、Ｒ7"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｎ＝ＮＲ8"から選択されるいずれかであり、ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1である。また、ｍ”は０〜１０であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である）表され、
Ｒ12"及びＲ13"はそれぞれ独立して−Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここで、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌ”は０〜１０である）で表され、
Ｒ14"は−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"+1又は−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"−Ｒ11"（ここで、Ｍ”は上記と同義であり、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、Ｚ”は −Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ8"、Ｒ9"及びｍ”は上記と同義であり、ｒ”は０〜２０である）或いは−（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）y"Ｃs"Ｈ2s"+1（ここで、Ｍ”及びｌ”は上記と同義であり、ｙ”及びｓ”はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、Ｒ12"、Ｒ13"及びＲ14"の一つ以上はＭ”が−Ｏ−である。
また、Ｒ4"は下記一般式（ＶＩ”）又は一般式（ＶII”)：
【化２３】
2011089093.tif 000024
（式中、Ｍ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｘ”及びＹ”はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6"は−ＯＲ8"、−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｒ8"から選ばれるいずれか、Ｒ10"は−ＮＲ8"−、−ＮＲ8"−ＮＲ8"−及び−Ｎ＝Ｎ−から選択されるいずれか（但し、Ｒ8"及びＲ9"は上記と同義である）或いは−Ｚ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここで、Ｚ”は−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但し、Ｒ8"は上記と同義であり、ｌ”は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III”）中のＲ5"は、上記一般式（ＩＶ”）又は一般式（Ｖ”）：
【化２４】
2011089093.tif 000025
（式中、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｍ”、Ｘ”、Ｙ”、Ｒ6"、Ｒ7"も上記と同義であるか、或いは−Ｃ1"Ｈ2l"−Ｒ11"（ここで、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ”−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、但し、Ｒ8"、Ｒ9"、Ｚ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義である）で表され、ｘ”は１〜１０である］
【００１２】
＜５＞  （Ａ）成分における共役ジエン系重合体のシス−１，４−結合量が、９０％以上である＜１＞〜＜４＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
＜６＞  （Ａ）成分における共役ジエン系重合体のビニル結合量が、１．２％以下である＜１＞〜＜５＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
＜７＞  （Ａ）成分における共役ジエン系重合体が、ポリブタジエンゴムである＜１＞〜＜６＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
＜８＞  （Ａ）成分における共役ジエン系重合体が、変性ポリブタジエンゴムである＜１＞〜＜７＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
＜９＞  前記変性ポリブタジエンゴムが、窒素原子を含む変性ポリブタジエンゴムである＜８＞に記載のゴム組成物である。
＜１０＞  前記変性ポリブタジエンゴムが、プロトン性アミノ基及び保護されたアミノ基を含む変性ポリブタジエンゴムから選ばれる少なくともいずれかである＜８＞または＜９＞に記載のゴム組成物である。
＜１１＞  前記プロトン性アミノ基が、プロトン性第一アミノ基である＜１０＞に記載のゴム組成物である。
＜１２＞  前記保護されたアミノ基が、保護された第一アミノ基である＜９＞に記載のゴム組成物である。
【００１３】
＜１３＞  （Ｂ）成分である無機充填剤の配合量が、（Ａ）成分であるゴム成分１００質量部に対して５質量部以上１４０質量部以下であり、（Ｃ）成分である有機ケイ素化物の配合量が、前記（Ｂ）成分である無機充填剤に対して１質量％以上２０質量％以下である＜１＞〜＜１２＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
＜１４＞  （Ｂ）成分である無機充填剤が、シリカである＜１＞〜＜１３＞のいずれかに記載のゴム組成物。
＜１５＞  前記ゴム組成物が、更にカーボンブラックを配合してなる＜１＞〜＜１４＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
＜１６＞  （Ａ）成分であるゴム成分が、天然ゴム及びジエン系合成ゴムから選ばれる少なくとも１種のゴムを含む＜１＞〜＜１５＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
【００１４】
＜１７＞  （Ａ）ランタン系列希土類元素化合物を含む重合触媒で重合した共役ジエン系重合体をカルボニル基、エポキシ基、カルボキシル基、チオカルボニル基、チオエポキシ基、チオカルボキシル基、ニトリル基、イソシアナ−ト基及びハロシリル基から選ばれる少なくとも１種の官能基と保護されたアミノ基とを有する化合物により変性してなる変性共役ジエン系重合体を１０質量％以上含むゴム成分に対し、少なくとも（Ｂ）無機充填剤と、（Ｃ）分子内に１個以上のケイ素−酸素結合及び１〜１０個の硫黄原子を有し、且つケイ素原子から原子数で３〜８個離れた位置に窒素原子を１個以上有する有機ケイ素化合物と、を配合してなるゴム組成物である。
＜１８＞  前記ケイ素−酸素結合の数が１〜６個である＜１７＞に記載のゴム組成物である。
【００１５】
＜１９＞  前記有機ケイ素化合物が、一般式（Ｉ）、一般式（Ｉ’）及び一般式（Ｉ’’）で表される化合物の中から選ばれる少なくとも一種である請求項１７に記載のゴム組成物。
【化２５】
2011089093.tif 000026
［式中、Ａ1は、下記一般式（II）又は式（III）：
【化２６】
2011089093.tif 000027
で表され、
一般式（Ｉ）及び一般式（II）中のＲ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも一つが下記一般式（ＩＶ）又は一般式（Ｖ）：
【化２７】
2011089093.tif 000028
（式中、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｒ8から選ばれるいずれか、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｎ＝ＮＲ8から選ばれるいずれかであり、ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1である。また、ｌ、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、その他が−Ｍ−ＣlＨ2l+1（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3のうちの一つ以上はＭが−Ｏ−である。
さらに、Ｒ4は下記一般式（ＶＩ）又は一般式（ＶII）：
【化２８】
2011089093.tif 000029
（式中、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である））で表される。
また、一般式（III）中のＲ5は、上記一般式（ＩＶ）又は式（Ｖ）或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8及び−Ｍ−ＣmＨ2m+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、ｘは１〜１０である］
【化２９】
2011089093.tif 000030
［式中、Ａ1'は、下記一般式（II’)又は一般式(III’)：
【化３０】
2011089093.tif 000031
で表され、
一般式（Ｉ’）及び一般式（II’）中のＲ1'、Ｒ2'及びＲ3'は、少なくとも一つが下記一般式(ＩＶ’)又は（Ｖ’）：
【化３１】
2011089093.tif 000032
（式中、Ｍ’は−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ’及びＹ’はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6'は−ＯＲ８’、−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｒ8'から選ばれるいずれか、Ｒ7'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｎ＝ＮＲ8'から選ばれるいずれかであり、ここで、Ｒ8'は−Ｃn'Ｈ２n`+1であり、Ｒ9'は−Ｃq'Ｈ2q'+1である。また、ｌ’、ｍ’、ｎ’及びｑ’はそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、且つ少なくとも一つが−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'ＣS'Ｈ2S'+1（ここで、ｌ’は上記と同義であり、ｙ’及びｓ’はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、その他が−Ｍ’−Ｃr'Ｈ2r'+1（ここで、Ｍ’は上記と同義であり、ｒ’は０〜２０である）で表され、但し、Ｒ1'、Ｒ2'及びＲ3'の一つ以上はＭ’が−Ｏ−である。
Ｒ4'は下記一般式（ＶＩ’）又は式（ＶII’’）：
【化３２】
2011089093.tif 000033
（式中、Ｍ’、Ｘ’、Ｙ’、Ｒ6'、ｌ’及びｍ’は上記と同義であり、Ｒ10'は−ＮＲ8'−、−ＮＲ8'−ＮＲ8'−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8'は上記と同義である）或いは−Ｚ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここでＺ’は−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但しＲ8'は上記と同義であり、ｌ’は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III’）中のＲ5'は、上記一般式（ＩＶ’）又は一般式（Ｖ’）或いは−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ11'（ここで、Ｒ11'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'、−Ｎ＝ＮＲ8'及び−Ｚ’−Ｃm'Ｈ2m'+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8'、Ｒ9'、Ｚ’、ｌ’及びｍ’は上記と同義である）で表わされ、ｘ’は１〜１０である。］
【化３３】
2011089093.tif 000034
［式中、Ａ1"は、下記一般式（II”）又は一般式（III”）：
【化３４】
2011089093.tif 000035
で表され、
一般式（Ｉ”）及び式（II”）中のＲ1"、Ｒ2"及びＲ3"は、少なくとも一つが下記一般式(ＩＶ”)又は一般式（Ｖ”）：
【化３５】
2011089093.tif 000036
（式中、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−、Ｘ”及びＹ”はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選択されるいずれか、Ｒ6"は−ＯＲ8"、−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｒ8"から選択されるいずれか、Ｒ7"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｎ＝ＮＲ8"から選択されるいずれかであり、ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1である。また、ｌ”及びｍ”はそれぞれ独立して０〜１０であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である）で表され、その他が−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"+1（ここで、Ｍ”は上記と同義であり、ｒは０〜２０である）或いは−（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）y"Ｃs"Ｈ2s"+1（ここで、Ｍ”及びｌ”は上記と同義であり、ｙ”及びｓ”はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、但し、Ｒ1"、Ｒ2"及びＲ3"の一つ以上はＭ”が−Ｏ−である。
また、Ｒ4"は下記一般式（ＶＩ”）又は一般式（ＶII”）：
【化３６】
2011089093.tif 000037
（式中、Ｍ”、Ｘ”、Ｙ”、Ｒ6"、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｒ10"は−ＮＲ8"−、−ＮＲ8"−ＮＲ8"−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8"は上記と同義である）或いは−Ｚ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここでＺ”は−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但し、Ｒ8"は上記と同義であり、ｌ”は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III”）中のＲ5"は、上記一般式（ＩＶ”）又は一般式（Ｖ”）或いは−Ｃl"Ｈ2l"−Ｒ11"（ここで、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ”−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8"、Ｒ9"、Ｚ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義である）で表され、ｘ”は１〜１０である。］
【００１６】
＜２０＞  前記有機ケイ素化合物が、下記一般式（ＶIII）、一般式（ＶIII’）及び一般式（ＶIII’’）で表される化合物の中から選ばれる少なくとも一種である＜１７＞に記載のゴム組成物である。
【化３７】
2011089093.tif 000038
［式中、Ａ2は、下記一般式（ＩＸ）又は一般式（III）：
【化３８】
2011089093.tif 000039
で表され、
一般式（ＶIII）及び一般式（ＩＸ）中のＷは、−ＮＲ8−、−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ15−（ここで、Ｒ15は−Ｒ9又は−ＣmＨ2m−Ｒ7であり、但し、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｎ＝ＮＲ8から選ばれるいずれか、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1であり、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、
Ｒ12及びＲ13はそれぞれ独立して−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌは０〜１０である）で表され、
Ｒ14は−Ｍ−ＣlＨ2l+1又は−Ｍ−ＣlＨ2l−Ｒ7（ここで、Ｍ、Ｒ7及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14の一つ以上はＭが−Ｏ−である。
また、Ｒ4は下記一般式（ＶＩ）又は一般式（ＶII)：
【化３９】
2011089093.tif 000040
（式中、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9及び−Ｒ8から選ばれるいずれか、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−及び−Ｎ＝Ｎ−から選ばれるいずれか（Ｒ8及びＲ9は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、
一般式（III）中のＲ5は、下記一般式（ＩＶ）又は一般式（Ｖ）：
【化４０】
2011089093.tif 000041
（式中、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、Ｒ7も上記と同義であるか或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、ｘは１〜１０である］
【化４１】
2011089093.tif 000042
［式中、Ａ2'は、下記一般式（ＩＸ’）又は一般式（III’）：
【化４２】
2011089093.tif 000043
で表され、
一般式（ＶIII’)及び一般式（ＩＸ’）中のＷは、−ＮＲ8'−又は−ＣＲ7'Ｒ8'−（ここで、Ｒ7'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｎ＝ＮＲ8'から選ばれるいずれか、Ｒ8'は−Ｃn'Ｈ２n'+1であり、Ｒ9'は−Ｃq'Ｈ2q'+1で、ｎ’及びｑ’はそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、
Ｒ12'及びＲ13'はそれぞれ独立して−Ｍ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここで、Ｍ’は−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌ’は０〜１０である）で表され、
Ｒ14'は−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'ＣS'Ｈ2S'+1（ここで、ｌ’は上記と同義であり、ｙ’及びｓ’はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、但し、Ｒ12'、Ｒ13'及びＲ14'の一つ以上はＭ’が−Ｏ−である。
また、Ｒ4'は下記一般式（ＶＩ’）又は一般式（ＶII’)：
【化４３】
2011089093.tif 000044
（式中、Ｍ’及びｌ’は上記と同義であり、ｍ’は０〜１０であり、Ｘ’及びＹ’はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選択されるいずれか、Ｒ6'は−ＯＲ8'、−ＮＲ8'Ｒ9'及び−Ｒ8'から選択されるいずれか、Ｒ10'は−ＮＲ8'−、−ＮＲ8'−ＮＲ8'−及び−Ｎ＝Ｎ−から選択されるいずれか（但し、Ｒ8'及びＲ9'は上記と同義である）或いは−Ｚ’−Ｃl'Ｈ2l'−（ここでＺ’は−Ｏ−、−ＮＲ8'−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但しＲ8'は上記と同義であり、ｌ’は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III’）中のＲ5'は、上記一般式（ＩＶ’）又は一般式（Ｖ’）：
【化４４】
2011089093.tif 000045
（式中、ｌ’及びｍ’は上記と同義であり、Ｍ’、Ｘ’、Ｙ’、Ｒ6'、Ｒ７’も上記と同義であるか、或いは−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ11'（ここで、Ｒ11'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'、−Ｎ＝ＮＲ8'及び−Ｚ’−Ｃm'Ｈ2m'+1から選ばれるいずれかであり、Ｒ8'、Ｒ9'、Ｚ’、ｌ’及びｍ’は上記と同義である）表され、ｘは１〜１０である。］
【化４５】
2011089093.tif 000046
［式中、Ａ2"は、下記一般式（ＩＸ”）又は一般式（III”)：
【化４６】
2011089093.tif 000047
で表され、
一般式（ＶIII”）及び一般式（ＩＸ”）中のＷ”は、−ＮＲ8"−、−Ｏ−及び−ＣＲ8"Ｒ15"−（ここで、Ｒ15"は−Ｒ9"又は−Ｃm"Ｈ2m"−Ｒ7"であり、但し、Ｒ7"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｎ＝ＮＲ8"から選択されるいずれかであり、ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1である。また、ｍ”は０〜１０であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である）表され、
Ｒ12"及びＲ13"はそれぞれ独立して−Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここで、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌ”は０〜１０である）で表され、
Ｒ14"は−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"+1又は−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"−Ｒ11"（ここで、Ｍ”は上記と同義であり、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、Ｚ”は −Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ8"、Ｒ9"及びｍ”は上記と同義であり、ｒ”は０〜２０である）或いは−（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）y"Ｃs"Ｈ2s"+1（ここで、Ｍ”及びｌ”は上記と同義であり、ｙ”及びｓ”はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、Ｒ12"、Ｒ13"及びＲ14"の一つ以上はＭが−Ｏ−である。
また、Ｒ4"は下記一般式（ＶＩ”）又は一般式（ＶII”)：
【化４７】
2011089093.tif 000048
（式中、Ｍ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｘ”及びＹ”はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、Ｒ6"は−ＯＲ8"、−ＮＲ8"Ｒ9"及び−Ｒ8から選ばれるいずれか、Ｒ10"は−ＮＲ8"−、−ＮＲ8"−ＮＲ8"−及び−Ｎ＝Ｎ−から選択されるいずれか（但し、Ｒ8"及びＲ9"は上記と同義である）或いは−Ｚ”−Ｃl"Ｈ2l"−（ここで、Ｚ”は−Ｏ−、−ＮＲ8"−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれか、但し、Ｒ8"は上記と同義であり、ｌ”は上記と同義である）で表される。
また、一般式（III”）中のＲ5"は、上記一般式（ＩＶ”）又は一般式（Ｖ”）：
【化４８】
2011089093.tif 000049
（式中、ｌ”及びｍ”は上記と同義であり、Ｍ”、Ｘ”、Ｙ”、Ｒ6"、Ｒ7"も上記と同義であるか、或いは−Ｃ1"Ｈ2l"−Ｒ11"（ここで、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"及び−Ｚ”−Ｃm"Ｈ2m"+1から選ばれるいずれかであり、但し、Ｒ8"、Ｒ9"、Ｚ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義である）で表され、ｘは１〜１０である］
【００１７】
＜２１＞  （Ａ）成分における変性共役ジエン系重合体が、シス−１，４−結合量が７５％以上の変性ポリブタジエンゴムである＜１７＞〜＜２０＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
＜２２＞  前記変性ポリブタジエンゴムのシス−１，４−結合量が、９０％以上である＜２１＞に記載のゴム組成物である。
＜２３＞  前記変性ポリブタジエンゴムのビニル結合量が、１．２％以下である＜２１＞または＜２２＞に記載のゴム組成物である。
＜２４＞  前記保護されたアミノ基が、保護された第一アミノ基である＜１７＞〜＜２３＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
【００１８】
＜２５＞  （Ｂ）成分である無機充填剤の配合量が、（Ａ）成分であるゴム成分１００質量部に対して５質量部以上１４０質量部以下であり、（Ｃ）成分である有機ケイ素化物の配合量が、前記（Ｂ）成分である無機充填剤に対して１質量％以上２０質量％以下である＜１７＞〜＜２４＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
＜２６＞  （Ｂ）成分である無機充填剤が、シリカである＜１７＞〜＜２５＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
＜２７＞  前記ゴム組成物が、更にカーボンブラックを配合してなる＜１７＞〜＜２６＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
＜２８＞  前記ゴム成分が、天然ゴム及びジエン系合成ゴムから選ばれる少なくとも１種のゴムを含む＜１７＞〜＜２７＞のいずれかに記載のゴム組成物である。
＜２９＞  ＜１＞〜＜２８＞のいずれかに記載のゴム組成物を用いてなるタイヤである。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、タイヤに低発熱性、ウエット性能、さらには優れた耐摩耗性、耐亀裂成長性を付与可能なゴム組成物及びそれを用いたタイヤを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、本発明を実施形態により説明する。
＜＜ゴム組成物＞＞
本実施形態のゴム組成物は、（Ａ）シス−１，４−結合量が７５％以上である共役ジエン系重合体を１０質量％以上含有するゴム成分に対して、少なくとも（Ｂ）無機充填剤と、（Ｃ）分子内に１個以上のケイ素−酸素結合及び１〜１０個の硫黄原子を有し、且つケイ素原子から原子数で３〜８個離れた位置に窒素原子を１個以上有する有機ケイ素化合物と、を配合してなることを特徴とする。
【００２１】
＜（Ｂ）無機充填剤＞
本実施形態のゴム組成物に用いる（Ｂ）無機充填剤としては、シリカ、水酸化アルミニウム、アルミナ、クレー、炭酸カルシウム等が挙げられ、これらの中でも、補強性の観点から、シリカ及び水酸化アルミニウムが好ましく、シリカが特に好ましい。（Ｂ）無機充填剤がシリカの場合は、後述する（Ｃ）有機ケイ素化合物は、シリカ表面のシラノール基との親和力の高い官能基及び／又はケイ素原子（Ｓｉ）との親和性が高い官能基を有するため、カップリング効率が大幅に向上して、ゴム組成物のヒステリシスロスを低下させ、耐摩耗性を向上させる効果が一層顕著になる。なお、シリカとしては、特に制限はなく、湿式シリカ（含水ケイ酸）、乾式シリカ（無水ケイ酸）等を使用することができ、一方、水酸化アルミニウムとしては、ハイジライト（登録商標、昭和電工製）を用いることが好ましい。
【００２２】
上記シリカは、ＢＥＴ表面積が４０〜３５０ｍ2／ｇの範囲であることが好ましい。シリカのＢＥＴ表面積が４０ｍ2／ｇ未満の場合、該シリカの粒子径が大きすぎるために耐摩耗性が大きく低下してしまい、また、シリカのＢＥＴ表面積が３５０ｍ2／ｇを超えると、該シリカの粒子径が小さすぎるためにヒステリシスロスが大きく増加してしまう。
【００２３】
上記（Ｂ）無機充填剤の配合量は、後述する（Ａ）ゴム成分１００質量部に対して５質量部以上１４０質量部以下が好ましい。（Ｂ）無機充填剤の配合量が（Ａ）ゴム成分１００質量部に対して５質量部未満では、ヒステリシスを低下させる効果が不十分であり、一方、１４０質量部を超えると、作業性が著しく悪化するためである。
無機充填剤の配合量は、（Ａ）ゴム成分１００質量部に対して２０質量部以上１００質量部以下とすることがより好ましい。
【００２４】
＜有機ケイ素化合物＞
本実施形態における有機ケイ素化合物は、分子内に、１個以上のケイ素−酸素結合（Ｓｉ−Ｏ）と１〜１０個の硫黄原子（Ｓ）とを有し、且つケイ素原子（Ｓｉ）から原子数で３〜８個離れた位置に窒素原子（Ｎ）を１個以上有する。該有機ケイ素化合物は、分子構造中のケイ素原子（Ｓｉ）から３〜８原子離れた位置に、シリカ等の無機充填剤の表面との親和性が高いアミノ基、イミノ基、置換アミノ基、置換イミノ基等の含窒素官能基を含むため、窒素原子の非共有電子対が、シランカップリング剤とシリカ等の無機充填剤の反応に関与でき、カップリング反応の速度が速い。そのため、従来のシランカップリング剤に代えて、一般式（Ｉ）で示される有機ケイ素化合物を無機充填剤配合ゴム組成物に添加することで、カップリング効率が向上し、その結果として、ゴム組成物のヒステリシスロスを大幅に低下させつつ、耐摩耗性を大幅に向上させることが可能となる。また、本実施形態における有機ケイ素化合物は、添加効率が高いため、少量でも高い効果が得られ、配合コストの低減にも寄与する。
【００２５】
なお、ケイ素原子（Ｓｉ）と窒素原子（Ｎ）との間の原子数が３個未満又は８個を超えると、カップリング効率が十分に向上せず、ゴム組成物のヒステリシスロスを大幅に低下させつつ、耐摩耗性を大幅に向上させることができなくなる。また、本実施形態における有機ケイ素化合物は、上記ケイ素−酸素結合（Ｓｉ−Ｏ）を１〜６個有することが好ましく、この場合、シリカ等の無機充填剤との反応性が高く、カップリング効率が更に向上する。
【００２６】
本実施形態における第１の態様は、前記有機ケイ素化合物として、前記下記一般式（Ｉ）、一般式（Ｉ’）及び一般式（Ｉ’’）で表される化合物（以下、「一般式（Ｉ）系化合物」という場合がある）の中から選ばれる少なくとも一種を用いるものである。これら有機ケイ素化合物は、一種単独で用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２７】
＜一般式（Ｉ）系化合物＞
（一般式（Ｉ）の化合物）
前記一般式（Ｉ）において、Ａ1は、前記一般式（II）又は一般式（III）で表され、ｘは１〜１０である。ここで、ｘは２〜４の範囲が好ましい。
【００２８】
前記一般式（Ｉ）及び（II）において、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも一つが前記一般式（ＩＶ）又は一般式（Ｖ）で表され、その他が−Ｍ−ＣlＨ2l+1（ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌは０〜１０である。ここでｌはＣlＨの原子数を表すｌ、２ｌ、２ｌ＋１におけるｌを示す。以下同様である。）で表される。但し、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3の一つ以上は、Ｍが−Ｏ−である。なお、−ＣlＨ2l+1は、ｌが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００２９】
前記一般式（ＩＶ）及び（Ｖ）において、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌは０〜１０である。また、一般式（ＩＶ）において、ｍは０〜１０である。
一般式（ＩＶ）において、Ｘ及びＹは、それぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−及び−ＣＨ2−から選ばれるいずれかである。ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1であり、ｎは０〜１０である。なお、−ＣnＨ2n+1は、ｎが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００３０】
一般式（ＩＶ）において、Ｒ6は、−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｒ8である。ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1であり、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1であり、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である。なお、−ＣnＨ2n+1については、上述の通りであり、−ＣqＨ2q+1は、ｑが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００３１】
前記一般式（Ｖ）において、Ｒ7は、−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｎ＝ＮＲ8である。ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1であり、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1であり、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である。なお、−ＣnＨ2n+1及び−ＣqＨ2q+1については、上述の通りである。
【００３２】
また、前記一般式（Ｉ）及び（II）において、Ｒ4は、上記一般式（ＶＩ）又は（ＶII）、或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−で表され、特には−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌは０〜１０である。なお、−ＣlＨ2l−は、ｌが０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。
【００３３】
前記一般式（ＶＩ）及び（ＶII）において、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌ及びｍは０〜１０である。一般式（ＶＩ）及び（ＶII）中の−ＣlＨ2l−については、上述の通りである。また、一般式（ＶＩ）及び（ＶII）中の−ＣmＨ2m−は、ｍが０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、一般式（ＶＩ）において、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−又は−ＣＨ2−であり、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｒ8である。なお、Ｒ8及びＲ9については、上述の通りである。更に、一般式（ＶII）において、Ｒ10は、−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−又は−Ｎ＝Ｎ−であり、ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1であり、−ＣnＨ2n+1については、上述の通りである。
【００３４】
また、一般式（III）中のＲ5は、一般式（ＩＶ）)又は一般式（Ｖ）、或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11で表され、特には−ＣlＨ2l+1で表されることが好ましく、ここで、Ｒ11は、−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である。なお、−ＣlＨ2l−及び−ＣlＨ2l+1については上述の通りであり。また、−ＣmＨ2m+1は、ｍが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基であり、ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００３５】
一般式（Ｉ）の化合物において、Ｍは−Ｏ−（酸素）であることが好ましい。この場合、Ｍが−ＣＨ2−である化合物と比べてシリカ等の無機充填剤との反応性が高い。
また、前記Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも一つが−Ｏ−ＣlＨ2l−Ｒ7で表され、その他が−Ｏ−ＣlＨ2l+1で表わされることが好ましく、前記Ｒ4は−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、前記Ｒ5は−ＣlＨ2l−Ｒ11で表されることが好ましい。
【００３６】
更に、一般式（Ｉ）の化合物において、前記Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも一つが−Ｏ−ＣlＨ2l−ＮＲ8Ｒ9で表されることが更に好ましく、前記Ｒ4は−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、前記Ｒ5は−ＣlＨ2l+1で表わされることが更に好ましい。
【００３７】
（一般式（Ｉ’）の化合物）
以下において、一般式（Ｉ）の化合物と同様の場合は、記載を省略する場合がある、
前記一般式（Ｉ’）において、Ａ1'は、前記一般式（II’）又は（III’)で表され、ｘ’は１〜１０である。ここで、ｘ’は２〜４の範囲が好ましい。
【００３８】
前記一般式（Ｉ’）及び（II’）において、Ｒ1'、Ｒ2'及びＲ3'は、少なくとも一つが上記一般式（ＩＶ’）又は式（Ｖ’）で表され、且つ少なくとも一つが−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'Ｃs'Ｈ2S'+1（ここで、ｌ’は０〜１０であり、ｙ’及びｓ’はそれぞれ独立して１〜２０である）で表され、その他が−Ｍ’−Ｃr'Ｈ2r'+1（ここで、Ｍ’は上記と同義であり、ｒ’は０〜２０である）で表される。但し、Ｒ1'、Ｒ2'及びＲ3'の一つ以上は、Ｍ’が−Ｏ−である。なお、−Ｃr'Ｈ2r'+1は、ｒが０〜２０であるため、水素又は炭素数１〜２０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜２０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、ステアリル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
また、−Ｃl'Ｈ2l'−は、ｌ’が０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、−Ｃs'Ｈ2S'+1は、ｓ’が１〜２０であるため、炭素数１〜２０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜２０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、ステアリル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。また、ｙ’は、（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）単位の繰り返し数であり、１〜２０である。
【００３９】
前記一般式（ＩＶ’）及び（Ｖ’）におけるＭ’、ｌ’、ｍ’、Ｘ’、Ｙ’、Ｒ6'、Ｒ7'は、一般式（ＩＶ）及び（Ｖ）におけるＭ、ｌ、ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、Ｒ7の場合と各々同様である。
また、上記一般式（Ｉ’）及び（II’）において、Ｒ4'は、一般式（ＶＩ’）又は（ＶII’)、或いは−Ｚ’−Ｃl'Ｈ2l'−で表され、特には−Ｃl'Ｈ2l'−で表されることが好ましく、ここで、Ｚ’は−Ｏ−、−ＮＲ8'−又は−ＣＨ2−であり、ｌ’は０〜１０である。なお、−Ｃl'Ｈ2l'−は、ｌ’が０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、Ｒ8'は−Ｃn'Ｈ2n'+1であり、ｎ’は０〜１０である。なお、−Ｃn'Ｈ2n'+1については、上述の通りである。
【００４０】
上記一般式（ＶＩ’）及び（ＶII’)において、Ｍ’、ｌ’、ｍ’、Ｘ’、Ｙ’、Ｒ6'、及びＲ10'は、一般式（ＶＩ）及び（ＶII）におけるＭ、ｌ、ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、Ｒ10の場合と各々同様である。
【００４１】
また、一般式（III’)中のＲ5'は、上記一般式（ＩＶ’）又は（Ｖ’）、或いは−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ11'で表わされ、特には−Ｃl'Ｈ2l'+1で表わされることが好ましく、ここで、Ｒ11'は、−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'、−Ｎ＝ＮＲ8'又は−Ｚ−Ｃm'Ｈ2m'+1であり、但し、Ｒ8'、Ｒ9'、Ｚ’、ｌ’及びｍ’は上記と同義である。なお、−Ｃl'Ｈ2l'及び−Ｃl'Ｈ2l'+1については上述の通りであり。また、−Ｃm'Ｈ2m'+1は、ｍが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基であり、ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００４２】
また、一般式（Ｉ’）の化合物において、上記Ｒ1'、Ｒ2'及びＲ3'は、少なくとも一つが−Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ7'で表わされ、且つ少なくとも一つが−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'Ｃs'Ｈ2s'+1で表され、その他が−Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'+1で表わされることが好ましく、上記Ｒ4'は−Ｃl'Ｈ2l'−で表されることが好ましく、上記Ｒ5'は−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ11'で表されることが好ましい。
【００４３】
更に、一般式（Ｉ’）の化合物において、上記Ｒ1'、Ｒ2'及びＲ3'は、少なくとも一つが−Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'−ＮＲ8'Ｒ9'で表わされ、且つ少なくとも一つが−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'Ｃs'Ｈ2s'+1で表わされることが更に好ましく、上記Ｒ4'は−Ｃl'Ｈ2l'−で表わされることが好ましく、上記Ｒ5'は−Ｃl'Ｈ2l'+1で表わされることが更に好ましい。
【００４４】
（一般式（Ｉ”）の化合物）
以下において、一般式（Ｉ）の化合物と同様の場合は、記載を省略する場合がある。
前記一般式（Ｉ”）において、Ａ1"は、一般式（II”）又は（III”）で表され、ｘ”は１〜１０である。ここで、ｘ”は２〜４の範囲が好ましい。
【００４５】
一般式（Ｉ”）及び（II”）において、Ｒ1"、Ｒ2"及びＲ3"は、少なくとも一つが上記一般式（ＩＶ”）又は（Ｖ”）で表され、その他が−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"+1（ここで、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｒ”は０〜２０である）或いは−（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）y"Ｃs"Ｈ2s"+1（ここで、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌ”は０〜１０であり、ｙ”及びｓ”はそれぞれ独立して１〜２０である）で表される。但し、Ｒ1"、Ｒ2"及びＲ3"の一つ以上は、Ｍ”が−Ｏ−である。なお、−Ｃr"Ｈ2r"+1は、ｒ”が０〜２０であるため、水素又は炭素数１〜２０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜２０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、ステアリル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００４６】
また、−Ｃl"Ｈ2l"−は、ｌ”が０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、−Ｃs"Ｈ2s"+1は、ｓ”が１〜２０であるため、炭素数１〜２０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜２０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、ステアリル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
また、ｙ”は、（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）単位の繰り返し数であり、１〜２０である。なお、（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）単位中のＭ”は、−Ｏ−（酸素）であることが好ましい。
【００４７】
一般（ＩＶ”）及び（Ｖ”）において、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌ”は０〜１０である。また、一般式（ＩＶ”）において、ｍ”は０〜１０である。
【００４８】
一般式（ＩＶ”）において、Ｘ”及びＹ”は、それぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8"−又は−ＣＨ2−である。ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、ｎ”は１１〜２０である。なお、−Ｃn"Ｈ2n"+1は、ｎ”が１１〜２０であるため、炭素数１１〜２０のアルキル基である。ここで、炭素数１１〜２０のアルキル基としては、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、ステアリル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００４９】
一般式（ＩＶ”）において、Ｒ6"は、−ＯＲ8"、−ＮＲ8"Ｒ9"又は−Ｒ8"である。ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である。なお、−Ｃn"Ｈ2n"+1については、上述の通りであり、−Ｃq"Ｈ2q"+1は、ｑ”が１１〜２０であるため、炭素数１１〜２０のアルキル基である。ここで、炭素数１１〜２０のアルキル基としては、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、ステアリル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００５０】
一般式（Ｖ”）において、Ｒ7"は、−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"又は−Ｎ＝ＮＲ8"である。ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である。なお、−Ｃn"Ｈ2n"+1及び−Ｃq"Ｈ2q"+1については、上述の通りである。
【００５１】
また、一般式（Ｉ”）及び（II”）において、Ｒ4"は、前記一般式（ＶＩ”）又は（ＶII”)、或いは−Ｚ”−Ｃl"Ｈ2l"−で表され、特には−Ｃl"Ｈ2l"−で表されることが好ましく、ここで、Ｚ”は−Ｏ−、−ＮＲ8"−又は−ＣＨ2−であり、ｌ”は０〜１０である。なお、−Ｃl"Ｈ2l"−は、ｌ”が０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、ｎ”は１１〜２０である。なお、−Ｃn"Ｈ2n"+1については、上述の通りである。
【００５２】
上記一般式（ＶＩ”）及び(ＶII”)において、Ｍ”、ｌ”、ｍ”、Ｘ”、Ｙ”、Ｒ6"、及びＲ10"は、一般式（ＶＩ）及び（ＶII）におけるＭ、ｌ、ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、Ｒ10の場合と各々同様である。
【００５３】
また、一般式（III”）中のＲ5"は、上記一般式（ＩＶ”）又は（Ｖ”）、或いは−Ｃl"Ｈ2l"−Ｒ11"で表され、特には−Ｃl"Ｈ2l"−ＣＨ2−Ｃm"Ｈ2m"+1で表されることが好ましく、ここで、Ｒ11"は、−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"又は−Ｚ” −Ｃm"Ｈ2m"+1であり、但し、Ｒ8"、Ｒ9"、Ｚ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義である。なお、−Ｃl"Ｈ2l"−及び−Ｃl"Ｈ2l"+1については上述の通りであり。また、−Ｃm"Ｈ2m"+1は、ｍ”が０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基であり、ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００５４】
上記一般式（Ｉ”）の化合物において、Ｍ”は−Ｏ−（酸素）であることが好ましい。この場合、Ｍ”が−ＣＨ2−である化合物と比べてシリカ等の無機充填剤との反応性が高い。
また、一般式（Ｉ”）の化合物において、上記Ｒ1"、Ｒ2"及びＲ3"は、少なくとも一つが−Ｏ−Ｃl"Ｈ2l"−Ｒ7"で表され、その他が−Ｏ−Ｃl"Ｈ2l"+1で表されることが好ましく、上記Ｒ4"は−Ｃl"Ｈ2l"−で表されることが好ましく、上記Ｒ5"は−Ｃl"Ｈ2l"−Ｒ11"で表されることが好ましい。
【００５５】
更に、一般式（Ｉ”）の化合物において、上記Ｒ1"、Ｒ2"及びＲ3"は、少なくとも一つが−Ｏ−Ｃl"Ｈ2l"−ＮＲ8"Ｒ9"で表されることが更に好ましく、上記Ｒ4"は−Ｃl"Ｈ2l"−で表されることが好ましく、上記Ｒ5"は−Ｃl"Ｈ2l"+1で表されることが更に好ましい。
【００５６】
本実施形態における第２の態様は、前記有機ケイ素化合物として、前記下記一般式（ＶIII）、一般式（ＶIII’）及び一般式（ＶIII’’）で表される化合物（以下、「一般式（ＶIII）系化合物」という場合がある）の中から選ばれる少なくとも一種を用いるものである。これら有機ケイ素化合物は、一種単独で用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５７】
＜一般式（ＶIII）系化合物＞
（一般式（ＶIII）の化合物）
前記一般式(ＶIII)において、Ａ2は、上記一般式（ＩＸ）又は（III）で表され、ｘは１〜１０である。ここで、ｘは２〜４の範囲が好ましい。
【００５８】
一般式（ＶIII）及び（ＩＸ）において、Ｗは、−ＮＲ8−、−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ15−で表わされ、ここで、Ｒ15は−Ｒ9又は−ＣmＨ2m−Ｒ7であり、但し、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｎ＝ＮＲ8であり、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1で、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1で、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である。なお、−ＣmＨ2m−は、ｍが０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、−ＣnＨ2n+1及び−ＣqＨ2q+1は、ｎ及びｑが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００５９】
一般式（ＶIII)及び（ＩＸ）において、Ｒ12及びＲ13はそれぞれ独立して−Ｍ−ＣlＨ2l−で表され、Ｒ14は−Ｍ−ＣlＨ2l+1又は−Ｍ−ＣlＨ2l−Ｒ7で表され、ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｎ＝ＮＲ8であり、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1、ｌ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である。但し、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14の一つ以上は、Ｍが−Ｏ−である。
なお、−ＣlＨ2l−は、ｌが０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基であり、ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、−ＣlＨ2l+1は、ｌが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基であり、ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。なお、−ＣnＨ2n+1及び−ＣqＨ2q+1については、上述の通りである。
【００６０】
また、一般式（ＶIII）及び（ＩＸ）において、Ｒ4は上記一般式（ＶＩ）又は式（ＶII）、或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−で表され、特には−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌは０〜１０である。なお、−ＣlＨ2l−については、上述の通りである。
【００６１】
一般式（ＶＩ）及び（ＶII）において、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌ及びｍは０〜１０である。また、一般式（ＶＩ）において、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−又は−ＣＨ2−であり、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｒ8であり、ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1である。更に、一般式（ＶII）において、Ｒ10は、−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−又は−Ｎ＝Ｎ−であり、ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1である。なお、−ＣnＨ2n+1及び−ＣqＨ2q+1については、上述の通りである。また、−ＣmＨ2m−は、ｍが０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、−ＣlＨ2l−については、上述の通りである。
【００６２】
また、一般式（III）中のＲ5は、上記一般式（ＩＶ）又は（Ｖ）、或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11で表され、特には−ＣlＨ2l+1で表されることが好ましく、ここで、Ｒ11は、−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である。なお、−ＣlＨ2l−及び−ＣlＨ2l+1については、上述の通りであり、また、−ＣmＨ2m+1は、ｍが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基であり、ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００６３】
前記一般式（ＶIII）の化合物において、Ｍは−Ｏ−（酸素）であることが好ましい。この場合、Ｍが−ＣＨ2−である化合物と比べてシリカ等の無機充填剤との反応性が高い。
【００６４】
また、上記Ｗが−ＮＲ8−で表される場合、上記Ｒ12及びＲ13はそれぞれ独立して−Ｏ−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、上記Ｒ14は−Ｏ−ＣlＨ2l−Ｒ7で表されることが好ましく、上記Ｒ4は−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、上記Ｒ5は−ＣlＨ2l+1で表されることが好ましい。
【００６５】
一方、上記Ｗが−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ9−で表される場合、上記Ｒ12及びＲ13はそれぞれ独立して−Ｏ−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、上記Ｒ14は−Ｏ−ＣlＨ2l−ＮＲ8Ｒ9で表されることが好ましく、上記Ｒ4は−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、上記Ｒ5は−ＣlＨ2l+1で表されることが各々好ましい。
【００６６】
（一般式（ＶIII’）の化合物）
以下において、一般式（ＶIII）の化合物と同様の場合は、記載を省略する場合がある。
前記一般式（ＶIII’)において、Ａ2'は、上記一般式（ＩＸ’）又は（III’)で表され、ｘ’は１〜１０である。ここで、ｘ’は２〜４の範囲が好ましい。
【００６７】
一般式（ＶIII’) 及び（ＩＸ’）において、Ｗ’は、−ＮＲ8'−又は−ＣＲ7'Ｒ8'−で表され、ここで、Ｒ7'は−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'又は−Ｎ＝ＮＲ8'であり、Ｒ8'は−Ｃn'Ｈ2n'+1で、Ｒ9'は−Ｃq'Ｈ2q'+1で、ｎ’及びｑ’はそれぞれ独立して０〜１０である。なお、−Ｃn'Ｈ2n'+1及び−Ｃq'Ｈ2q'+1は、ｎ’及びｑ’が０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００６８】
一般式（ＶIII’) 及び（ＩＸ’）において、Ｒ12'及びＲ13'はそれぞれ独立して−Ｍ’−Ｃl'Ｈ2l'−で表され、Ｒ14'は−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'Ｃs'Ｈ2S'+1で表され、ここで、Ｍ’は−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌ’は０〜１０であり、ｙ’及びｓ’はそれぞれ独立して１〜２０である。但し、Ｒ12'、Ｒ13'及びＲ14'の一つ以上は、Ｍ’が−Ｏ−である。なお、−Ｃl'Ｈ2l'−は、ｌ’が０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、−Ｃs'Ｈ2S'+1は、ｓ’が１〜２０であるため、炭素数１〜２０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜２０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、ステアリル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。また、ｙ’は、（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）単位の繰り返し数であり、１〜２０である。
【００６９】
また、一般式（ＶIII’)及び（ＩＸ’）において、Ｒ4'は、一般式（ＶＩ’）又は（ＶII’)、或いは−Ｚ’−Ｃl'Ｈ2l'−で表され、特には−Ｃl'Ｈ2l'−で表されることが好ましく、ここで、Ｚ’は−Ｏ−、−ＮＲ8'−又は−ＣＨ2−であり、ｌ’は０〜１０である。なお、−Ｃl'Ｈ2l'−は、ｌ’が０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、Ｒ8'は−Ｃn'Ｈ2n'+1であり、ｎ’は０〜１０である。なお、−Ｃn'Ｈ2n'+1については、上述の通りである。
【００７０】
上記一般式（ＶＩ’）及び（ＶII’)において、Ｍ’、ｌ’、ｍ’、Ｘ’、Ｙ’、Ｒ6'、及びＲ10'は、一般式（ＶＩ）及び（ＶII）におけるＭ、ｌ、ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、Ｒ10の場合と各々同様である。
【００７１】
また、一般式（III’)中のＲ5'は、上記一般式（ＩＶ’）又は（Ｖ’）、或いは−Ｃl'Ｈ2l'−Ｒ11'で表わされ、特には−Ｃl'Ｈ2l'+1で表わされることが好ましく、ここで、Ｒ11'は、−ＮＲ8'Ｒ9'、−ＮＲ8'−ＮＲ8'Ｒ9'、−Ｎ＝ＮＲ8'又は−Ｚ−Ｃm'Ｈ2m'+1であり、但し、Ｒ8'、Ｒ9'、Ｚ’、ｌ’及びｍ’は上記と同義である。なお、−Ｃl'Ｈ2l'については上述の通りであり。また、−Ｃm'Ｈ2m'+1は、ｍ’が０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基であり、ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００７２】
一般式（ＶIII’)の化合物において、Ｍ’は−Ｏ−（酸素）であることが好ましい。この場合、Ｍ’が−ＣＨ2−である化合物と比べてシリカ等の無機充填剤との反応性が高い。
また、上記Ｗ’が−ＮＲ8'−で表される場合、上記Ｒ12'及びＲ13'はそれぞれ独立して−Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'−で表されることが好ましく、上記Ｒ14'は−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'Ｃs'Ｈ2S'+1で表されることが好ましく、上記Ｒ4'は−Ｃl'Ｈ2l'−で表されることが好ましく、上記Ｒ5'は−Ｃl'Ｈ2l'+1で表されることが好ましい。
【００７３】
一方、上記Ｗ’が−Ｏ−又は−ＣＲ8'Ｒ9'−で表される場合、上記Ｒ12'及びＲ13'はそれぞれ独立して−Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'−で表されることが好ましく、上記Ｒ14'は−（Ｏ−Ｃl'Ｈ2l'）y'Ｃs'Ｈ2S'+1で表されることが好ましく、上記Ｒ4'は−Ｃl'Ｈ2l'−で表されることが好ましく、上記Ｒ5は−Ｃl'Ｈ2l'+1で表されることが好ましい。
【００７４】
（一般式（ＶIII”）の化合物）
以下において、一般式（ＶIII）の化合物と同様の場合は、記載を省略する場合がある。
前記一般式（ＶIII”）において、Ａ2"は、一般式（IＸ”）又は（III”）で表され、ｘ”は１〜１０である。ここで、ｘ”は２〜４の範囲が好ましい。
【００７５】
前記一般式（ＶIII”）及び（ＩＸ”）において、Ｗ”は、−ＮＲ8"−、−Ｏ−又は−ＣＲ8"Ｒ15"−で表わされ、ここで、Ｒ15"は−Ｒ9"又は−Ｃm"Ｈ2m"−Ｒ7"であり、但し、Ｒ7"は、−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"であり、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1で、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1で、ｍ”は０〜１０であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である。なお、−Ｃm"Ｈ2m"−は、ｍ”が０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、−Ｃn"Ｈ2n"+1及び−Ｃq"Ｈ2q"+1は、ｎ”及びｑ”が１１〜２０であるため、炭素数１１〜２０のアルキル基である。ここで、炭素数１１〜２０のアルキル基としては、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、ステアリル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００７６】
上記式（ＶIII”)及び（ＩＸ”）において、Ｒ12"及びＲ13"はそれぞれ独立して−Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"−で表され、Ｒ14"は−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"+1又は−Ｍ”−Ｃr"Ｈ2r"+1−Ｒ11"或いは−（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）y"Ｃs"Ｈ2s"+1で表され、ここで、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、Ｒ11"は−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"又は−Ｚ”− Ｃm"Ｈ2m"+1であり、但し、Ｚ”は−Ｏ−、−ＮＲ8"−又は−ＣＨ2−で、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1で、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1で、ｌ”及びｍ”はそれぞれ独立して０〜１０であり、ｒ”は０〜２０であり、ｙ”及びｓ”はそれぞれ独立して１〜２０であり、ｎ”及びｑ”はそれぞれ独立して１１〜２０である。但し、Ｒ12"、Ｒ13"及びＲ14"の一つ以上は、Ｍ”が−Ｏ−である。
なお、−Ｃl"Ｈ2l"−は、ｌ”が０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基であり、ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、−Ｃm"Ｈ2m"+1は、ｍ”が０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基であり、ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。また、−Ｃr"Ｈ2r"+1は、ｒ”が０〜２０であるため、水素又は炭素数１〜２０のアルキル基であり、ここで、炭素数１〜２０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、ステアリル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。なお、−Ｃn"Ｈ2n"+1及び−Ｃq"Ｈ2q"+1については、上述の通りである。また、−Ｃr"Ｈ2r"−は、ｒ”が０〜２０であるため、水素又は炭素数１〜２０のアルキレン基であり、炭素数１〜２０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基、テトラメチレン基、ヘキサメチレン基、オクタメチレン基、デカメチレン基、ドデカメチレン基、テトラデカメチレン基、ヘキサデカメチレン基、オクタデカメチレン基等が挙げられ、該アルキレン基は、直鎖状でも分岐状でもよい。また、−Ｃs"Ｈ2s"+1は、ｓ”が１〜２０であるため、炭素数１〜２０のアルキル基であり、ここで、炭素数１〜２０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、ステアリル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。また、ｙ”は、（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）単位の繰り返し数であり、１〜２０である。なお、（Ｍ”−Ｃl"Ｈ2l"）単位中のＭ”は、−Ｏ−（酸素）であることが好ましい。
【００７７】
また、一般式（ＶIII”）及び（ＩＸ”）において、Ｒ4"は、前記一般式（ＶＩ”）又は（ＶII”)、或いは−Ｚ”−Ｃl"Ｈ2l"−で表され、特には−Ｃl"Ｈ2l"−で表されることが好ましく、ここで、Ｚ”は−Ｏ−、−ＮＲ8"−又は−ＣＨ2−であり、ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、ｌ”は０〜１０であり、ｎ”は１１〜２０である。なお、−Ｃl"Ｈ2l"−及び−Ｃn"Ｈ2n"+1については、上述の通りである。
【００７８】
一般式（ＶI”）及び（ＶII”）において、Ｍ”は−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌ”及びｍ”は０〜１０である。また、一般式（ＶI”）において、Ｘ”及びＹ”はそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8"−又は−ＣＨ2−であり、Ｒ6"は、−ＯＲ8"、−ＮＲ8"Ｒ9"又は−Ｒ8"である。ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1であり、Ｒ9"は−Ｃq"Ｈ2q"+1である。更に、上記式（ＶII”）において、Ｒ10"は、−ＮＲ8"−、−ＮＲ8"−ＮＲ8"−又は−Ｎ＝Ｎ−であり、ここで、Ｒ8"は−Ｃn"Ｈ2n"+1である。なお、−Ｃn"Ｈ2n"+1及び−Ｃq"Ｈ2q"+1については、上述の通りである。
【００７９】
また、一般式（III”）中のＲ5"は、上記一般式（ＩＶ”）又は（Ｖ”）、或いは−Ｃl"Ｈ2l"−Ｒ11"で表され、特には−Ｃl"Ｈ2l"−ＣＨ2−Ｃm"Ｈ2m"+1で表されることが好ましく、ここで、Ｒ11"は、−ＮＲ8"Ｒ9"、−ＮＲ8"−ＮＲ8"Ｒ9"、−Ｎ＝ＮＲ8"又は−Ｚ” −Ｃm"Ｈ2m"+1であり、但し、Ｒ8"、Ｒ9"、Ｚ”、ｌ”及びｍ”は上記と同義である。なお、−Ｃl"Ｈ2l"−及び−Ｃl"Ｈ2l"+1については上述の通りであり。また、−Ｃm"Ｈ2m"+1は、ｍ”が０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基であり、ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、該アルキル基は、直鎖状でも、分岐状でもよい。
【００８０】
上記一般式（ＶIII”）の化合物において、Ｍ”は−Ｏ−（酸素）であることが好ましい。この場合、Ｍ”が−ＣＨ2−である化合物と比べてシリカ等の無機充填剤との反応性が高い。
また、上記Ｗ”が−ＮＲ8"−で表される場合、上記Ｒ12"及びＲ13"はそれぞれ独立して−Ｏ−Ｃl"Ｈ2l"−で表されることが好ましく、上記Ｒ14"は−Ｏ−Ｃl"Ｈ2l"−Ｒ11"或いは−Ｃr"Ｈ2r"+1で表わされることが好ましく、上記Ｒ4"は−Ｃl"Ｈ2l"−で表されることが好ましく、上記Ｒ5"は−Ｃl"Ｈ2l"−ＣＨ2−Ｃm"Ｈ2m"+1で表されることが好ましい。
【００８１】
一方、上記Ｗ”が−Ｏ−又は−ＣＲ8"Ｒ9"−で表わされる場合、上記Ｒ12"及びＲ13"はそれぞれ独立して−Ｏ−Ｃl"Ｈ2l"−で表されることが好ましく、上記Ｒ14"は−Ｏ−Ｃl"Ｈ2l"−ＮＲ8"Ｒ9"で表わされることが好ましく、上記Ｒ4"は−Ｃl"Ｈ2l"−で表されることが好ましく、上記Ｒ5"は−Ｃl"Ｈ2l"−ＣＨ2−Ｃm"Ｈ2m"+1で表されることが好ましい。
【００８２】
＜有機ケイ素化合物の合成方法＞
本実施形態における有機ケイ素化合物は、例えば、前記一般式（Ｉ）で表され、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3が−Ｍ−ＣlＨ2l+1で表され、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3中のＭの一つ以上が−Ｏ−である化合物に対し、２−（ジメチルアミノ）エタノール、２−（ジエチルアミノ）エタノール、２−（ジメチルアミノ）プロパノール、２−（ジエチルアミノ）プロパノール、Ｎ−メチルジエタノールアミン等のアミン化合物を加え、更に触媒としてｐ−トルエンスルホン酸、塩酸等の酸や、チタンテトラｎ−ブトキシド等チタンアルコキシドを添加し、加熱して、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3の一つ以上を一般式（ＩＶ）又は（Ｖ）で表される一価の窒素含有基で置換、或いはＲ1及びＲ2を−Ｒ12−Ｗ−Ｒ13−で表される二価の窒素含有基で置換することで合成できる。
【００８３】
＜有機ケイ素化合物の具体例＞
本実施形態における有機ケイ素化合物として、具体的には以下を挙げることができる。
まず、一般式（Ｉ）及び（ＶIII）で表される化合物としては、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノジメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピルトリジメチルアミノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノジエチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノジメチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノジエチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−チルアザ−２−シラシクロヘキサン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−エチルアザ−２−シラシクロヘキサン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロヘキサン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−エチルアザ−２−シラシクロヘキサン、
【００８４】
ビス（３−（モノジメチルアミノエトキシ）ジエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ジジメチルアミノエトキシ）モノエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（トリジメチルアミノエトキシ）シリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（モノジメチルアミノエトキシ）ジエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（モノジエチルアミノエトキシ）ジエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（モノジメチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（モノジエチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（モノジメチルアミノエトキシ）ジエトキシシリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（ジジメチルアミノエトキシ）モノエトキシシリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（トリジメチルアミノエトキシ）シリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（モノジメチルアミノエトキシ）ジエトキシシリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（モノジエチルアミノエトキシ）ジエトキシシリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（モノジメチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（モノジエチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−メチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−エチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−エチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−メチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−エチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル） テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−エチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）テトラスルフィド等が挙げられる。
【００８５】
また、一般式（Ｉ’）及び（ＶIII’）で表される化合物としては、３−オクタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ-プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−エチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（２−（ヘキシロキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（３−（ヘキシロキシプロポキシ）プロポキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ラウロイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ラウロイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−エチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ラウロイルチオ-プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ラウロイルチオ-プロピル（２−（ヘキシロキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ラウロイルチオ−プロピル（３−（ヘキシロキシプロポキシ）プロポキシ）１,３−ジオキサ−６-ブチルアザ-２-シラシクロオクタン、３-ラウロイルチオ-プロピル（２-（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−エチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（２−（ヘキシロキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（３−（ヘキシロキシプロポキシ）プロポキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクチルアザ−２−シラシクロオクタン、
【００８６】
３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−エタノイルチオ−プロピル（ジエチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジエチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ラウロイルチオ−プロピル（ジエチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジエチルアミノエトキシ）モノ（２−（ヘキシロキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジエチルアミノエトキシ）モノ（３−（ヘキシロキシプロポキシ）プロポキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジブメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−エタノイルチオ−プロピル（エチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ラウロイルチオ−プロピル（エチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エチルアミノエトキシ）ジ（２−（ヘキシロキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エチルアミノエトキシ）ジ（３−（ヘキシロキシプロポキシ）プロポキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ブメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、
【００８７】
ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−エチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（２−（ヘキシロキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（ヘキシロキシプロポキシ）プロポキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジメチルアミノエトキシ）シリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジエチルアミノエトキシ）シリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（２−（ヘキシロキシエトキシ）エトキシ（ジジエチルアミノエトキシ）シリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（３−（ヘキシロキシプロポキシ）プロポキシ（ジジエチルアミノエトキシ）シリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジブチルアミノエトキシ）シリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジオクチルアミノエトキシ）シリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−エチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（２−（ヘキシロキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ヘキシロキシプロポキシ）プロポキシ）１,３−ジオキサ−６−ブチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクチルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジメチルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジエチルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ヘキシロキシエトキシ）エトキシ（ジジエチルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（３−（ヘキシロキシプロポキシ）プロポキシ（ジジエチルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジブチルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジオクチルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド等が挙げられる。
【００８８】
さらに、一般式（Ｉ”）及び（ＶIII”）で表される化合物としては、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−トリデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−テトラデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘプタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ノナデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−エイコシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２��シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−エタノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ペンタノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイル��オ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオ
キサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（メチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（オクタデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（エチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクタン、
【００８９】
３−オクタノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノドデカノキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−ドデカノイル
チオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ドデカノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノメチルシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノデカノキシシラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジドデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジペンタデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジヘキサデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジオクタデシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジエイコシルメチルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノドデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノペンタデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノヘキサデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノオクタデシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（モノエイコシルメチルアミノエトキシ）ジ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジドデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジペンタデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジオクタデシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、３−ヘキサデカノイルチオ−プロピル（ジジエイコシルアミノエトキシ）モノ（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）シラン、
【００９０】
ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−トリデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−テトラデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ノナデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−エイコシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−トリデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−テトラデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ノナデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−エイコシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−トリデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−テトラデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−ノナデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−エイコシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジ���キサ−６−トリデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−テトラデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−ペンタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−ノナデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−エイコシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（メチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（ブトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（ブトキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（ブトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（エチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（エチル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（エチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（２−���ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（デシル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（デシル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（デシル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（ドデシル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（ドデシル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（ドデシル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（オクタデシル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（オクタデシル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（オクタデシル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）トリスルフィド、ビス（３−（ブトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（ブトキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（ブトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エチル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エチル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３���（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）エトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（デシル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（デシル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（デシル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（ドデシル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（ドデシル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（ドデシル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（オクタデシル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（オクタデシル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（オクタデシル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エチル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エチル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エチル）１，３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオ
クチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デシル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デシル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デシル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデシル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデシル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデシル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（オクタデシル）１,３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（オクタデシル）１,３−ジオキサ−６−ヘキサデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（オクタデシル）１,３−ジオキサ−６−オクタデシルアザ−２−シラシクロオクチル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジジドデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジジトリデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジジテトラデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジジペンタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジジオクタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジ（メチル）（ドデシル）アミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジ（メチル）（トリデシル）アミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジモノメチルモノテトラデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジ（メチル）（ペンタデシル）アミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジ（メチル）（ヘキサデシル）アミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジ（メチル）（オクタデシル）アミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジ（エチル）（ドデシル）アミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジ（エチル）（トリデシル）アミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジ（エチル）（テトラデシル）アミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジ（エチル）（ペンタデシル）アミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジ（エチル）（ヘキサデシル）アミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）（ジ（エチル）（オクタデシル）アミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ジエトキシ）（ジドデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ジエトキシ）（ジトリデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ジエトキシ）（ジテトラデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ジエトキシ）（ジペンタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ジエトキシ）（ジヘキサデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ジエトキシ）（ジオクタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）（ジジドデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）（ジジトリデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）（ジジテトラデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）（ジジペンタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（メチル）（ジジオクタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）（ジジドデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）（ジジトリデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）（ジジテトラデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）（ジジペンタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（デカノキシ）（ジジオクタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）（ジジドデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）（ジジトリデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）（ジジテトラデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）（ジジペンタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ドデカノキシ）（ジジオクタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジドデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジトリデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジテトラデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジペンタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジヘキサデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド、ビス（３−（２−（ブトキシエトキシ）（ジジオクタデシルアミノエトキシ）シリルプロピル）ジスルフィド等が挙げられる。
【００９１】
本実施形態において、前記（Ｃ）成分である有機ケイ素化合物の配合量は、前述の（Ｂ）成分である無機充填剤に対して、１質量％以上２０質量％以下で選定されることが好ましい。当該有機ケイ素化合物の配合量が上記範囲にあると、ゴム組成物のヒステリシスロスを低下させつつ、耐摩耗性を十分向上させることができる。
なお、より好ましい配合量は５質量％以上１５質量％以下である。
【００９２】
本実施形態では、（Ｃ）成分である有機ケイ素化合物に加えて、シランカップリング剤を用いることができる。また、その配合量を（Ｂ）成分である無機充填剤に対して１質量％以上２０質量％以下とすることが好ましい。当該シランカップリング剤は、（Ｂ）成分であるシリカの補強性、分散性をさらに向上させることができるため好ましい。
【００９３】
本実施形態で用いられるシランカップリング剤は、好ましくは下記一般式（Ｘ）〜（ＸII）で表される化合物からなる群から選ばれる少なくとも１種である。シリカ等とゴムとの結合橋をより好適に作用し、より好適な補強相を形成するからである。
【００９４】
ＡaＢ3-aＳｉ−Ｘ−Ｓb−Ｘ−ＳｉＡaＢ3-a  ・・・（Ｘ）
（式中、ＡはＣcＨ2c+1Ｏ（ｃは１〜３の整数）または塩素原子、Ｂは炭素数１〜３のアルキル基、Ｘは炭素数１〜９の飽和または不飽和アルキレン基あるいは炭素数７〜１５のアリ−レン基であり、ａは１〜３の整数、ｂは１以上の整数で分布を有することもある。但し、ａが１のときは２つのＢは同じであっても異なっていてもよく、ａが２または３のときは２つまたは３つのＡは同じであっても異なっていてもよい。）
ＡaＢ3-aＳｉ−Ｘ−Ｙ  ・・・（ＸＩ）
（式中、Ａ、Ｂ、Ｘ、ａは前記と同様であり、Ｙはメルカプト基、ビニル基、アミノ基、グリシドキシ基及びエポキシ基のいずれかである。）
ＡaＢ3-aＳｉ−Ｘ−Ｓb−Ｚ  ・・・（ＸII）
（式中、Ａ、Ｂ、Ｘ、ａ、ｂは前記と同様であり、Ｚはベンゾチアゾリル基、Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイル基、メタクリロイル基及び炭素数１〜１５の飽和又は不飽和の炭化水素基のいずれかである。）
【００９５】
具体的には、前記一般式（Ｘ）で表されるシランカップリング剤としては、ビス−（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス−（３−トリメトキシンリルプロピル）テトラスルフィド、ビス−（３−メチルジメトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス−（３−トリエトキシシリルエチル）テトラスルフィド、ビス−（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス−（３−トリメトキシシリルプロピル）ジスルフィド、ビス−（３−トリエトキシシリルプロピル）トリスルフィド等が挙げられる。
【００９６】
一般式（ＸＩ）で表されるシランカップリング剤としては、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−グリンドキンプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン等が挙げられる。
【００９７】
一般式（ＸII）で表されるシランカップリング剤としては、３−トリメトキシシリルプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフイド、３−トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾリルテトラスルフイド、３−トリメトキシシリルプロピルメタクリロイルモノスルフイド、３−トリエトキシシリルプロピルｎ−オクチルジスルフィド等が挙げられる。
【００９８】
上記シランカップリング剤の使用量は、（Ｂ）成分である無機充填剤の量に対して、１質量％以上２０質量％以下である。使用量が上記範囲にあることにより、ポリマーのゲル化を引き起こすことなく、十分なカップリング効果を得ることができる。配合効果及び経済性などを考慮すると、より好ましい使用量は３質量％以上１５質量％以下である。
なお、本実施形態においては、上記シランカップリング剤は一種を単独で用いても良く、二種以上を組み合わせて用いても良い。
【００９９】
また本実施形態におけるゴム組成物では、このようなシランカップリング剤を用いることにより未加硫ゴムの粘度が低下するため、ゴム焦け（スコーチ）が発生するまでの時間が長くなることによって長時間の混練りが可能となり、ゴム組成物の混練り加工時の作業性を向上させることができる。また、シリカ等のゴム成分への分散が改良され、かつシリカ等とポリマーとの反応性が改良されることによりヒステリシスロスを低減させることができる。この改善分を活用して補強性充填剤の配合量を増やすことが可能となり、その結果として耐摩耗性の良好なタイヤを得ることができる。
【０１００】
更に、前記シランカップリング剤とポリマーとをカップリングするためにＤＰＧ（ジフェニルグアニジン）などに代表されるプロトンドナーを脱保護化剤として最終混練工程に配合することが好ましい。その使用量は、ゴム成分１００質量部に対し、０．１〜５．０質量部の範囲が好ましく、更に好ましくは０．２〜３．０質量部の範囲である。
【０１０１】
＜（Ａ）ゴム成分＞
（共役ジエン系重合体）
次に、本実施形態に用いられる共役ジエン系重合体について説明する。
本実施形態における共役ジエン系重合体は、シス−１，４−結合量が７５％以上であり、９０％以上であることがより好ましい。タイヤの低発熱性（低ヒステリシスロス特性）が向上するためである。また、同じ見地からビニル結合量が、１．２％以下であることが好ましい。
【０１０２】
−共役ジエン系重合体の製造−
前記共役ジエン系重合体を得るための製造方法については、特に制限はなく、溶液重合法、気相重合法、バルク重合法のいずれも用いることができるが、特に溶液重合法が好ましい。また、重合形式は、回分式及び連続式のいずれであっても良い。
そして、上記のシス−１，４−結合量及びビニル結合量（以下、両者を併せて「ミクロ構造」ということがある。）を有する共役ジエン系重合体を得るためには、有機溶媒中でランタン系列希土類元素化合物を含む重合触媒による共役ジエンモノマーを配位アニオン重合させる反応が好ましい。
【０１０３】
（ランタン系列希土類元素化合物を含む重合触媒）
上記のランタン系列希土類元素化合物を含む重合触媒としては、以下に示す（ｘ）成分、（ｙ）成分及び（ｚ）成分それぞれの中から選ばれる少なくとも１種の化合物を組み合わせてなるものが好ましい。
【０１０４】
〔（ｘ）成分〕
下記の（ｘ１）〜（ｘ４）から選ばれる希土類化合物で、そのまま不活性有機溶媒溶液として用いても、不活性固体上に担持して用いても良い。
（ｘ１）酸化数３の希土類化合物で、炭素数２〜３０のカルボキシル基、炭素数２〜３０のアルコキシ基、炭素数６〜３０のアリールオキシ基、及び炭素数５〜３０の１，３−ジカルボニル含有基の内から自由に選ばれる配位子を合計三つ有するもの、又はこれとルイス塩基化合物（特に、遊離カルボン酸、遊離アルコール、１，３−ジケトン、環状エーテル、直鎖状エーテル、トリヒドロカルビルホスフィン、トリヒドロカルビルホスファイト等から選ばれる）の錯化合物である。具体的には、ネオジムトリ−２−エチルヘキサノエート、それとアセチルアセトンとの錯化合物、ネオジムトリネオデカノエート、それとアセチルアセトンとの錯化合物、ネオジムトリ−ｎ−ブトキシドなどがある。
（ｘ２）希土類の３ハロゲン化物とルイス塩基の錯化合物である。例えばネオジム三塩化物のＴＨＦ錯体がある。
（ｘ３）少なくとも一つの（置換）アリル基が直接希土類原子に結合した、酸化数３の有機希土類化合物である。例えばテトラアリルネオジムとリチウムの塩がある。
（ｘ４）少なくともひとつの（置換）シクロペンタジエニル基が直接希土類原子に結合した酸化数２又は３の有機希土類化合物、又はこの化合物と、トリアルキルアルミニウム又は非配位性アニオンと対カチオンからなるイオン性化合物との反応生成物である。例えばジメチルアルミニウム（μ−ジメチル）ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）サマリウムがある。
上記希土類化合物の希土類元素としては、ランタン、ネオジム、プラセオジム、サマリウム、ガドリニウムが好ましく、更に好ましくはランタン、ネオジム、サマリウムである。
上記（ｘ）成分の中では、ネオジムのカルボン酸塩及びサマリウムの置換シクロペンタジエニル化合物が好ましい。ネオジムのカルボン酸塩としては、例えば、バーサチック酸ネオジムが挙げられる。
【０１０５】
〔（ｙ）成分〕
次の（ｙ１）〜（ｙ３）から選ばれる少なくとも１種類の有機アルミニウム化合物で、複数を同時に用いることができる。
（ｙ１）式Ｒa3Ａ１で表されるトリヒドロカルビルアルミニウム化合物（ただし、Ｒaは炭素数１〜３０の炭化水素基で、互いに同一であっても異なっていても良い。）
（ｙ２）式Ｒb2Ａ１Ｈ又はＲbＡ１Ｈ2で表されるヒドロカルビルアルミニウム水素化物（ただし、Ｒbは炭素数１〜３０の炭化水素基で、互いに同一であっても異なっていても良い。）
（ｙ３）炭素数１〜３０の炭化水素基をもつヒドロカルビルアルミノキサン化合物である。
上記（ｙ）成分としては、例えばトリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウムヒドリド、アルキルアルミニウムジヒドリド、アルキルアルミノキサンがある。これらの化合物は混合して用いても良い。（ｙ）成分の中では、アルミノキサンと他の有機アルミニウム化合物との併用が好ましい。
【０１０６】
〔（ｚ）成分〕
次の（ｚ１）〜（ｚ４）から選ばれる化合物であるが、（ｘ）成分がハロゲン原子又は非配位性アニオンを含む場合、及び（ｙ）成分がアルミノキサンを含む場合は必ずしも必要ない。
（ｚ１）加水分解可能なハロゲン原子を有する周期表（長周期型）２族、１２〜１４族に属する元素の無機もしくは有機化合物又はこれらとルイス塩基の錯化合物である。例えばアルキルアルミニウム二塩化物、ジアルキルアルミニウム塩化物、四塩化珪素、四塩化スズ、塩化亜鉛とアルコール等ルイス塩基との錯体、塩化マグネシウムとアルコール等ルイス塩基との錯体などである。
（ｚ２）少なくとも一つの三級アルキルハライド、ベンジルハライド、及びアリールハライドから選ばれる構造を有する有機ハロゲン化物である。例えば塩化ベンジル、塩化ｔ−ブチル、臭化ベンジル、臭化ｔ−ブチルなどである。
（ｚ３）亜鉛のハロゲン化物又はこれとルイス塩基の錯化合物である。
（ｚ４）非配位性アニオンと対カチオンからなるイオン性化合物である。例えばトリフェニルカルボニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートが好ましく用いられる。
【０１０７】
上記触媒の調製は、予備的に、上記の（ｘ）、（ｙ）、（ｚ）成分以外に、必要に応じて、重合用モノマーと同じ共役ジエンモノマー及び／又は非共役ジエンモノマーを併用しても良い。
また、（ｘ）成分又は（ｚ）成分の一部もしくは全部を不活性な固体上に担持して用いても良く、この場合はいわゆる気相重合で行うことができる。
上記触媒の使用量は、適宜設定することができるが、通常（ｘ）成分はモノマー１００ｇ当たり０．００１〜０．５ミリモル程度である。また、モル比で（ｙ）成分／（ｘ）成分は５〜１０００程度、（ｚ）成分／（ｘ）成分は０．５〜１０程度である。
溶液重合の場合において用いられる溶媒としては、反応に不活性な有機溶媒、例えば脂肪族、脂環族、芳香族炭化水素化合物などの炭化水素系溶媒がある。具体的には、炭素数３〜８のものが好ましく、例えばプロパン、ｎ−ブタン、イソブタン、ｎ−ペンタン、イソペンタン、ｎ−ヘキサン、シクロヘキサン、プロペン、１−ブテン、イソブテン、トランス−２−ブテン、シス−２−ブテン、１−ペンテン、２−ペンテン、１−ヘキセン、２−ヘキセン、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼンなどを挙げることができる。これらは単独で用いても良く、二種以上を混合して用いても良い。
【０１０８】
この重合反応における温度は、好ましくは−８０〜１５０℃、更に好ましくは−２０〜１２０℃の範囲で選定される。重合反応は、発生圧力下で行うことができるが、通常はモノマーを実質的に液相に保つに十分な圧力で操作することが望ましい。即ち、圧力は重合される個々の物質や用いる重合媒体及び重合温度にもよるが、所望ならばより高い圧力を用いることができ、このような圧力は重合反応に関して不活性なガスで反応器を加圧する等の適当な方法で得られる。
この重合においては、触媒、溶媒、モノマーなど、重合に関与する全ての原材料は、水、酸素、二酸化炭素、プロトン性化合物などの反応阻害物質を実質的に除去したものを用いることが望ましい。
【０１０９】
本実施形態における共役ジエン系重合体に用いる共役ジエンモノマーとしては、例えば１，３−ブタジエン；イソプレン；２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン；２−エチル−１，３−ブタジエン；１，３−ペンタジエン；２−メチル−１，３−ペンタジエン；３−メチル−１，３−ペンタジエン；４−メチル−１，３−ペンタジエン；２−フェニル−１，３−ブタジエン；１，３−ヘキサジエン；２，４−ヘキサジエンなどが挙げられる。これらは単独で用いても良く、二種以上を組み合わせて用いても良いが、これらの中で、１，３−ブタジエンが特に好ましい。
また、これらの共役ジエンモノマーに少量の他の炭化水素モノマーを少量共存せさても良いが、共役ジエンモノマーは、全モノマー中８０モル％以上であることが好ましい。
上記のように、本実施形態に用いる共役ジエン系重合体としては、ポリブタジエンゴムであることが好ましい。
【０１１０】
−共役ジエン系重合体の変性−
本実施形態においては、上述のようにして得られた活性末端を有する共役ジエン系重合体の該活性末端に、所定の変性剤を反応させて、重合末端に窒素原子を含む官能基を導入する。具体的には、重合末端にプロトン性アミノ基及び／又は保護されたアミノ基を導入する。シリカを含む無機充填剤との反応性を高めるためである。
ここで、プロトン性アミノ基とは、プロトン性第一アミノ基及びプロトン性第二アミノ基の双方を包含するものであり、プロトン性第一アミノ基であることが更に好ましい。また、保護されたアミノ基とは、保護された第一アミノ基及び保護された第二アミノ基の双方を包含するものであり、保護された第一アミノ基が更に好ましい。プロトン性第一アミノ基及び保護された第一アミノ基が好ましいのは、更にシリカを含む無機充填剤との反応性を高めるためである。
【０１１１】
上記プロトン性アミノ基及び／又は保護されたアミノ基としては、例えば−ＮＨ2、−ＮＨＲc、−ＮＬ1Ｌ2及び−ＮＲdＬ3（ただし、Ｒc及びＲdは、それぞれ炭化水素基を示し、Ｌ1、Ｌ2及びＬ3は、それぞれ水素原子又は解離し得る保護基を示す。）の中から選ばれる少なくとも一種の基を挙げることができる。
上記のＲc、Ｒdで示される炭化水素基としては、各種のアルキル基、アルケニル基、アリ−ル基、アラルキル基を挙げることができる。Ｌ1、Ｌ2、Ｌ3としては、容易に解離し得る保護基であれば良く、特に制限はなく、後述で説明するような基を挙げることができる。
【０１１２】
また、プロトン性アミノ基及び／又は保護されたアミノ基とヒドロカルビルオキシシラン基とを導入することも好ましく、同一の重合末端に上記のプロトン性アミノ基及び／又は保護されたアミノ基とヒドロカルビルオキシシラン基とを導入することが更に好ましい。
上述のようにして得られる変性共役ジエン系重合体としては、変性ポリブタジエンゴムであることが低発熱性及び耐摩耗性の点で好ましい。
【０１１３】
（変性剤）
本実施形態における変性共役ジエン系重合体としては、同一の重合末端にプロトン性アミノ基及び／又は保護されたアミノ基とヒドロカルビルオキシシラン基とを有するものが好ましく、従って変性剤としては、同一分子内に保護されたアミノ基に加えて他の官能基を１つ以上有する２官能性以上の多官能性化合物を用いることが好ましい。
【０１１４】
これらの同一分子内に保護されたアミノ基を有する２官能性以上の多官能性化合物としては、例えば、カルボニル基｛特に、ケト基｝、エポキシ基、カルボキシル基、チオカルボニル基｛特に、チオケト基｝、チオエポキシ基、チオカルボキシル基、ニトリル基、イソシアナ−ト基及びハロシリル基｛Ｓｉ−Ｘ基（Ｘはハロゲン原子であり、塩素原子が好ましい。）｝から選ばれる少なくとも１種の官能基と保護されたアミノ基（特に、ジシリルアミノ基）とを有する化合物（例えば、下記一般式（ＸIII）で示される化合物）、あるいは保護されたアミノ基（特に、ジシリルアミノ基）を有するハロシラン化合物（例えば、下記一般式（ＸＩＶ）、下記一般式（ＸＶ）及び下記一般式（ＸＶＩ）で示される化合物）を好適に挙げることができる。
【０１１５】
以下に、同一分子内に保護されたアミノ基を有する２官能性以上の多官能性化合物の好適例としての下記一般式（ＸIII）、下記一般式（ＸＩＶ）、下記一般式（ＸＶ）及び下記一般式（ＸＶＩ）で示される化合物を説明する。
【０１１６】
【化４９】
2011089093.tif 000050
式中、Ｒ17は単結合、又は置換もしくは非置換の２価の有機基、好ましくは置換もしくは非置換の２価の炭化水素基である。Ｒ18はそれぞれ独立に水素原子、又は置換もしくは非置換の１価の有機基、好ましくは置換もしくは非置換の１価の炭化水素基である。Ｒ19はそれぞれ独立にＲ18であっても良いし、Ｒ19の双方が共に置換又は非置換の２価の有機基、好ましくは置換又は非置換の２価の炭化水素基を形成し、ジシリルアミノ基の２つのケイ素原子及び１つの窒素原子と共に環状構造を構成しても良い。この環状構造として、下記一般式（ＸＶＩ）のＲ32に結合する環状ジシリルアミノ基が例示される。Ｑは下記一般式（ＸIII−ａ）又は下記一般式（ＸIII−ｂ）で表される官能基である。
【０１１７】
【化５０】
2011089093.tif 000051
式中、Ｒ20は上記一般式（ＸIII）のＲ18と同じである。Ｊは酸素原子又は硫黄原子である。
【０１１８】
【化５１】
2011089093.tif 000052
式中、Ｒ21、Ｒ22及びＲ23はそれぞれ独立に上記一般式（ＸIII）のＲ18と同じである。Ｊは酸素原子又は硫黄原子である。
【０１１９】
【化５２】
2011089093.tif 000053
式中、Ｘはハロゲン原子である。Ｒ24はハロゲン原子、ヒドロカルビルオキシ基、又は置換もしくは非置換の２価の有機基（好ましくは置換もしくは非置換の２価の炭化水素基）である。Ｒ25は置換もしくは非置換の２価の有機基、好ましくは置換もしくは非置換の２価の炭化水素基である。Ｒ26は置換もしくは非置換の１価の有機基（好ましくは置換もしくは非置換の１価の炭化水素基）又は加水分解性基である。
【０１２０】
【化５３】
2011089093.tif 000054
式中、Ｘはハロゲン原子である。Ｒ27は置換もしくは非置換の２価の有機基、好ましくは置換もしくは非置換の２価の炭化水素基である。Ｒ28及びＲ29はそれぞれ独立に置換もしくは非置換の１価の有機基（好ましくは置換もしくは非置換の１価の炭化水素基）又は加水分解性基であっても良いし、Ｒ28及びＲ29が結合して１つの置換もしくは非置換の２価の有機基（好ましくは置換もしくは非置換の２価の炭化水素基）を形成しても良い。Ｒ30及びＲ31はそれぞれ独立にハロゲン原子、ヒドロカルビルオキシ基、又は置換もしくは非置換の１価の有機基（好ましくは置換もしくは非置換の１価の炭化水素基）である。
Ｒ28及びＲ29の双方が加水分解性基であっても良く、Ｒ30及びＲ31の少なくとも一方が置換もしくは非置換の１価の有機基（好ましくは置換もしくは非置換の１価の炭化水素基）であっても良い。
【０１２１】
上記一般式（ＸＶ）において、Ｒ28及びＲ29は結合して加水分解性の２価の有機基を形成しても良い。この場合、具体的には、加水分解性の２価の有機基としては、α，ω−ジアルキルシリルアルキレン基が例示され、それは下記一般式（ＸＶＩ）に規定されるハロシランを形成する。
【０１２２】
【化５４】
2011089093.tif 000055
式中、Ｒ32及びＲ33はそれぞれ独立に置換もしくは非置換の２価の有機基、好ましくは置換もしくは非置換の２価の炭化水素基である。Ｒ34、Ｒ35、Ｒ36及びＲ37はそれぞれ独立に置換もしくは非置換の１価の有機基、好ましくは置換もしくは非置換の１価の炭化水素基である。Ｒ38及びＲ39はそれぞれ独立にハロゲン原子、ヒドロカルビルオキシ基、又は置換もしくは非置換の１価の有機基（好ましくは置換もしくは非置換の１価の炭化水素基）である。Ｘはハロゲン原子である。
【０１２３】
上記一般式（ＸIII）、上記一般式（ＸＩＶ）、上記一般式（ＸＶ）及び上記一般式（ＸＶＩ）で示される、同一分子内に保護されたアミノ基を有する２官能性以上の多官能性化合物において、置換もしくは非置換の１価の炭化水素基としては、置換又は非置換の炭素数１〜２０のアルキル基、置換又は非置換の炭素数３〜２０のシクロアルキル基、置換又は非置換の炭素数２〜２０のアルケニル基、置換又は非置換の炭素数３〜２０のシクロアルケニル基、置換又は非置換の炭素数２〜２０のアルキニル基、置換又は非置換の炭素数６〜２０のアリール基、置換又は非置換の炭素数７〜２０のアラルキル基、置換又は非置換の炭素数７〜２０のアルカリール基等が挙げられる。
【０１２４】
上記の置換又は非置換の炭素数１〜２０のアルキル基としては、炭素数１〜１２であることがより好ましく、炭素数１〜１０であることが更に好ましく、炭素数１〜８であることが特に好ましい。
前記炭素数１〜２０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、イソペンチル基、ネオペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、２−エチルヘキシル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル基及びｎ−デシル基が例示される。
前記炭素数３〜２０のシクロアルキル基としては、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、２−メチルシクロヘキシル基、２−ｔ−ブチルシクロヘキシル基及び４−ｔ−ブチルシクロヘキシル基が例示される。
前記炭素数６〜２０のアリール基としては、フェニル基、置換フェニル基、ビフェニル基、置換ビフェニル基、ビサイクリックアリール基、置換ビサイクリックアリール基、ポリサイクリックアリール基及び置換ポリサイクリックアリール基が例示される。
【０１２５】
上記一般式（ＸIII）、上記一般式（ＸＩＶ）、上記一般式（ＸＶ）及び上記一般式（ＸＶＩ）で示される、同一分子内に保護されたアミノ基を有する２官能性以上の多官能性化合物において、置換もしくは非置換の２価の炭化水素基としては、置換又は非置換の炭素数１〜２０のアルキレン基、置換又は非置換の炭素数３〜２０のシクロアルキレン基、置換又は非置換の炭素数２〜２０のアルケニレン基、置換又は非置換の炭素数３〜２０のシクロアルケニレン基、置換又は非置換の炭素数２〜２０のアルキニレン基、置換又は非置換の炭素数６〜２０のアリーレン基、置換又は非置換の炭素数７〜２０のアラルキレン基、置換又は非置換の炭素数７〜２０のアルカリーレン基等が挙げられる。
【０１２６】
上記の１価又は２価の置換炭化水素基は、窒素原子、ホウ素原子、酸素原子、ケイ素原子、硫黄原子及びリン原子から選ばれる少なくとも１原子を有していても良いが、これらの原子に制限されるものではない。
【０１２７】
上記一般式（ＸＩＶ）及び上記一般式（ＸＶ）における加水分解性基としては、トリヒドロカルビルシリル基のようなシリル基が挙げられ、トリメチルシリル基［即ち、（−Ｓｉ（ＣＨ3）3）］、ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル基、トリエチルシリル基、トリプロピルシリル基及びトリフェニルシリル基が例示される。上記一般式（ＸＶＩ）における加水分解性基としては、Ｒ32に隣接する窒素原子に結合するα，ω−ジアルキルシリルアルキレン基が例示される。
保護されたアミノ基に含まれるこれらの加水分解性基は、非水雰囲気では安定であるが、水にさらされる（接触する）と窒素原子から開裂し、保護されたアミノ基はプロトン性アミノ基となる。また、保護されたアミノ基をプロトン性アミノ基に変化させるためには触媒が用いられても良く、好適な触媒としては、塩酸等の強酸やフッ化テトラブチルアンモニウムが例示される。
【０１２８】
上記一般式（ＸＩＶ）、上記一般式（ＸＶ）及び上記一般式（ＸＶＩ）におけるヒドロカルビルオキシ基としては−ＯＲが例示される。ここで、Ｒは置換もしくは非置換の１価の有機基（好ましくは置換もしくは非置換の１価の炭化水素基）である。この−ＯＲとしては、炭素数１〜２０のアルコキシ基、炭素数６〜２０のアリールオキシ基等が例示される。
【０１２９】
１価又は２価の置換炭化水素基は、窒素原子、ホウ素原子、酸素原子、ケイ素原子、硫黄原子及びリン原子から選ばれる少なくとも１原子を有していても良いが、これらに制限されるものではない。
【０１３０】
上記一般式（ＸIII）に示される好適な化合物として、Ｑが前記一般式（ＸIII−ａ）であって、Ｊが酸素原子である場合が挙げられ、このとき、Ｒ17がフェニレン基であることが好ましい。この場合の上記一般式（ＸIII）に示される化合物の好適な具体例としては、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−２−アミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−３−アミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−４−アミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−２−アミノアセトフェノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−４−アミノアセトフェノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−４−アミノアセトフェノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−２−アミノベンズアルデヒド、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−１−アミノアントラキノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−２−アミノアントラキノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−６−アミノフラボン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−７−アミノフラボン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−１−アミノ−９−フルオレノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−２−アミノ−９−フルオレノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−３−アミノ−９−フルオレノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−４−アミノ−９−フルオレノン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−３−アミノクマリン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−７−アミノ−２−メチルクロモン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−７−アミノ−４−メチルクマリン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−１，２−ジアミノアントラキノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−１，４−ジアミノアントラキノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−１，５−ジアミノアントラキノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−２，６−ジアミノアントラキノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−１，３−ジアミノアセトン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−２，２’−ジアミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−３，３’−ジアミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−４，４’−ジアミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−２，３−ジアミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−２，４−ジアミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−３，４−ジアミノベンゾフェノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−２，７−ジアミノ−９−フルオレノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−１，４−ジアミノアントラキノン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−１，８−ジアミノアントラキノン及びＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−１，４−ジアミノアントラキノンが挙げられるが、これらに制限されるものではない。
【０１３１】
上記一般式（ＸIII）に示される好適な化合物として、Ｑが上記一般式（ＸIII−ｂ）でありＪが酸素原子である場合が挙げられ、このとき、Ｒ17が炭素数１〜６のアルキレン基であることが好ましい。この場合の上記一般式（ＸIII）に示される化合物の好適な具体例としては、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）グリシジルアミンが挙げられる。
【０１３２】
上記一般式（ＸＩＶ）、上記一般式（ＸＶ）及び上記一般式（ＸＶＩ）に示されるハロシラン化合物類としては、１−トリヒドロカルビルシリル−２−ハロ−２−ヒドロカルビル−１−アザ−２−シラシクロヒドロカ−ボン類、特に１−トリ（Ｃ1−Ｃ12）ヒドロカルビルシリル−２−ハロ−２−（Ｃ1−Ｃ12）ヒドロカルビル−１−アザ−２−シラ（Ｃ1−Ｃ12）シクロヒドロカーボンが挙げられるが、これらに制限されるものではない。
【０１３３】
上記ハロシラン化合物の好適な化合物類としては、１−トリアルキルシリル−２−ハロ−２−アルキル−１−アザ−２−シラシクロアルカン、１−トリアルキルシリル−２−ハロ−２−アリ−ル−１−アザ−２−シラシクロアルカン、１−トリアルキルシリル−２−ハロ−２−シクロアルキル−１−アザ−２−シラシクロアルカン、１−トリアリ−ルシリル−２−ハロ−２−アルキル−１−アザ−２−シラシクロアルカン、１−トリアリ−ルシリル−２−ハロ−２−アリ−ル−１−アザ−２−シラシクロアルカン、１−トリアリ−ルシリル−２−ハロ−２−シクロアルキル−１−アザ−２−シラシクロアルカン、１−トリシクロアルキルシリル−２−ハロ−２−アルキル−１−アザ−２−シラシクロアルカン、１−トリシクロアルキルシリル−２−ハロ−２−アリ−ル−１−アザ−２−シラシクロアルカン及び１−トリシクロアルキルシリル−２−ハロ−２−シクロアルキル−１−アザ−２−シラシクロアルカンが挙げられるが、これらに制限されるものではない。
【０１３４】
上記ハロシラン化合物の好適な具体例としては、Ｎ−トリメチルシリル−２−クロロ−２−メチル−１−アザ−２−シラシクロペンタン、１−トリメチルシリル−２−クロロ−２−エチル−１−アザ−２−シラシクロペンタン、１−トリメチルシリル−２−クロロ−２−フェニル−１−アザ−２−シラシクロペンタン、１−トリイソプロピルシリル−２−クロロ−２−フェニル−１−アザ−２−シラシクロペンタン、１−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルシリル−２−クロロ−２−フェニル−１−アザ−２−シラシクロペンタン、１−トリ−ｎ−ブチルシリル−２−クロロ−２−フェニル−１−アザ−２−シラシクロペンタン、１−トリエチルシリル−２−クロロ−２−メチル−１−アザ−２−シラシクロペンタン、１−トリエチルシリル−２−クロロ−２−シクロペンチル−１−アザ−２−シラシクロペンタン、１−トリエチルシリル−２−クロロ−２−シクロヘキシル−１−アザ−２−シラシクロヘキサン、１−トリフェニルシリル−２−クロロ−２−メチル−１−アザ−２−シラシクロペンタン、１−トリフェニルシリル−２−クロロ−２−フェニル−１−アザ−２−シラシクロペンタン、１−トリフェニルシリル−２−クロロ−２−エチル−１−アザ−２−シラシクロヘキサン、１−シクロペンチルシリル−２−クロロ−２−エチル−１−アザ−２−シラシクロヘキサン及び１−シクロペンチルシリル−２−クロロ−２−シクロヘキシル−１−アザ−２−シラシクロヘキサンが挙げられるが、これらに制限されるものではない。
【０１３５】
上記ハロシラン化合物の他の好適な化合物類としては、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリアルキルシリル）−３−アミノ−１−プロピル］（アルキル）（ジハロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリアルキルシリル）−３−アミノ−１−プロピル］（トリハロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリアルキルシリル）−３−アミノ−１−プロピル］（ジアルキル）（ハロ）シラン、（３−ジアルキルアミノ−１−プロピル）（アルキル）（ジハロ）シラン、（３−ジアルキルアミノ−１−プロピル）（トリハロ）シラン、（３−ジアルキルアミノ−１−プロピル）（ジアルキル）（ハロ）シラン、（３−ジアリ−ルアミノ−１−プロピル）（アルキル）（ジハロ）シラン、（３−ジアリールアミノ−１−プロピル）（トリハロ）シラン、（３−ジアリールアミノ−１−プロピル）（ジアルキル）（ハロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリアルキルシリル）−４−アミノ−１−ブチル］（アルキル）（ジハロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリアルキルシリル）−４−アミノ−１−ブチル］（トリハロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリアルキルシリル）−４−アミノ−１−ブチル］（ジアルキル）（ハロ）シラン、（４−ジアルキルアミノ−１−ブチル）（アルキル）（ジハロ）シラン、（４−ジアルキルアミノ−１−ブチル）（トリハロ）シラン、（４−ジアルキルアミノ−１−ブチル）（ジアルキル）（ハロ）シラン、（４−ジアリールアミノ−１−ブチル）（アルキル）（ジハロ）シラン、（４−ジアリールアミノ−１−ブチル）（トリハロ）シラン及び（４−ジアリールアミノ−１−ブチル）（ジアルキル）（ハロ）シランが挙げられるが、これらに制限されるものではない。
【０１３６】
上記ハロシラン化合物の他の好適な具体例としては、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−３−アミノ−１−プロピル］（メチル）（ジクロロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−３−アミノ−１−プロピル］（トリクロロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−３−アミノ−１−プロピル］（ジメチル）（クロロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリエチルシリル）−３−アミノ−１−プロピル］（エチル）（ジクロロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリエチルシリル）−３−アミノ−１−プロピル］（トリクロロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリエチルシリル）−３−アミノ−１−プロピル］（ジエチル）（クロロ）シラン、（３−ジメチルアミノ−１−プロピル）（メチル）（ジクロロ）シラン、（３−ジメチルアミノ−１−プロピル）（トリクロロ）シラン、（３−ジメチルアミノ−１−プロピル）（ジメチル）（クロロ）シラン、（３−ジエチルアミノ−１−プロピル）（エチル）（ジクロロ）シラン、（３−ジエチルアミノ−１−プロピル）（トリクロロ）シラン、（３−ジエチルアミノ−１−プロピル）（ジエチル）（クロロ）シラン、（３−ジフェニルアミノ−１−プロピル）（メチル）（ジクロロ）シラン、（３−ジフェニルアミノ−１−プロピル）（トリクロロ）シラン、（３−ジフェニルアミノ−１−プロピル）（ジメチル）（クロロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−４−アミノ−１−ブチル］（メチル）（ジクロロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−４−アミノ−１−ブチル］（トリクロロ）シラン、［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−４−アミノ−１−ブチル］（ジメチル）（クロロ）シラン、（４−ジメチルアミノ−１−ブチル）（メチル）（ジクロロ）シラン、（４−ジメチルアミノ−１−ブチル）（トリクロロ）シラン、（４−ジメチルアミノ−１−ブチル）（ジメチル）（クロロ）シラン、（４−ジフェニルアミノ−１−ブチル）（メチル）（ジクロロ）シラン、（４−ジフェニルアミノ−１−ブチル）（トリクロロ）シラン及び（４−ジフェニルアミノ−１−ブチル）（ジメチル）（クロロ）シランが挙げられるが、これらに制限されるものではない。
【０１３７】
上記ハロシラン化合物の他の好適な化合物類としては、［３−（２，２，５，５−テトラアルキル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（アルキル）（ジハロ）シラン、［３−（２，２，５，５−テトラアリール−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（アルキル）（ジハロ）シラン、［３−（２，２，５，５−テトラアルキル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（トリハロ）シラン、［３−（２，２，５，５−テトラアリール−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（トリハロ）シラン、［３−（２，２，５，５−テトラアルキル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（ジアルキル）（ハロ）シラン、［３−（２，２，５，５−テトラアリール−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（ジアルキル）（ハロ）シラン、［４−（２，２，５，５−テトラアルキル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（アルキル）（ジハロ）シラン、［４−（２，２，５，５−テトラアリール−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（アルキル）（ジハロ）シラン、［４−（２，２，５，５−テトラアルキル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（トリハロ）シラン、［４−（２，２，５，５−テトラアリ−ル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（トリハロ）シラン、［４−（２，２，５，５−テトラアルキル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（ジアルキル）（ハロ）シラン及び［４−（２，２，５，５−テトラアリール−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（ジアルキル）（ハロ）シランが挙げられるが、これらに制限されるものではない。
【０１３８】
上記ハロシラン化合物の他の好適な具体例としては、［３−（２，２，５，５−テトラメチル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（メチル）（ジクロロ）シラン、［３−（２，２，５，５−テトラフェニル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（メチル）（ジクロロ）シラン、［３−（２，２，５，５−テトラメチル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（トリクロロ）シラン、［３−（２，２，５，５−テトラフェニル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（トリクロロ）シラン、［３−（２，２，５，５−テトラメチル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（ジメチル）（クロロ）シラン、［３−（２，２，５，５−テトラフェニル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−プロピル］（ジメチル）（クロロ）シラン、［４−（２，２，５，５−テトラメチル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（メチル）（ジクロロ）シラン、［４−（２，２，５，５−テトラフェニル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（メチル）（ジクロロ）シラン、［４−（２，２，５，５−テトラメチル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（トリクロロ）シラン、［４−（２，２，５，５−テトラフェニル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（トリクロロ）シラン、［４−（２，２，５，５−テトラメチル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（ジメチル）（クロロ）シラン及び［４−（２，２，５，５−テトラフェニル−１−アザ−２，５−ジシラ−１−シクロペンチル）−１−ブチル］（ジメチル）（クロロ）シランが挙げられるが、これらに制限されるものではない。
【０１３９】
上記の変性剤は、一種単独で用いても良く、二種以上組み合わせて用いても良い。
上記の変性剤の使用量は、重合触媒や所望する変性度に応じて、種々選択されるが、ランタン系列希土類元素化合物を含む重合触媒を用いる場合は、モル比（変性剤：希土類元素化合物）は（０．１：１）〜（２００：１）の範囲であることが好ましく、（１：１）〜（２００：１）の範囲であることがより好ましく、（５：１）〜（１５０：１）の範囲であることが更に好ましく、（１０：１）〜（１００：１）の範囲であることが特に好ましい。
変性剤の使用量を上記範囲にすることによって、充填剤の分散性に優れ、加硫後の破壊特性、摩耗特性、低発熱性が改良される。
なお、上記変性剤の添加方法は、特に制限されず、一括して添加する方法、分割して添加する方法、あるいは、連続的に添加する方法などが挙げられるが、一括して添加する方法が好ましい。
【０１４０】
また、変性剤は、重合開始末端、重合終了末端、重合体主鎖、側鎖のいずれに結合していても良いが、重合体末端からエネルギ−消失を抑制して低発熱性を改良しうる点から、重合開始末端あるいは重合終了末端に導入されていることが好ましい。
この変性反応における温度は、好ましくは０〜１５０℃、より好ましくは１０〜１５０℃、更に好ましくは２０〜１００℃の範囲で選定される。変性反応時間は、例えば１０〜６０分程度行なわれる。
変性反応の停止剤としては、１種以上のプロトン性化合物が挙げられ、例えば、アルコール類、カルボン酸類、無機酸類、水等が例示される。
【０１４１】
本実施形態では、特に、上記一般式（ＸＩＶ）、上記一般式（ＸＶ）及び上記一般式（ＸＶＩ）に示されるハロシラン化合物を用いた上記の変性反応後に、ヒドロカルビルオキシ基等の第二変性反応を可能とする官能基が変性共役ジエン系重合体中に残置している場合は、所望により、上記の変性反応中又は変性反応後の第二変性反応として、縮合促進剤を用いる縮合反応を行なっても良い。
【０１４２】
このような縮合反応に用いる縮合促進剤としては、第三アミノ基を含有する化合物、又は周期律表（長周期型）の３族、４族、５族、１２族、１３族、１４族及び１５族のうちのいずれかの属する元素を一種以上含有する有機化合物を用いることができる。更に縮合促進剤として、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ビスマス（Ｂｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、及びスズ（Ｓｎ）からなる群から選択される少なくも一種以上の金属を含有する、アルコキシド、アセチルアセトナ−ト錯塩又はカルボン酸塩であることが好ましく、アルコキシド又はアセチルアセトナ−ト錯塩が特に好ましい。
ここで用いる縮合促進剤は、上記変性反応前に添加することもできるが、変性反応の途中及び又は終了後に変性反応系に添加することが好ましい。変性反応前に添加した場合、活性末端との直接反応が起こり、活性末端に保護されたアミノ基を有する変性剤が導入されない場合がある。
縮合促進剤の添加時期としては、通常、変性反応開始５分〜５時間後、好ましくは変性反応開始１５分〜１時間後である。
【０１４３】
上記縮合促進剤としてのチタン化合物として、具体的には、テトラキス（２−エチル−１，３−ヘキサンジオラト）チタン、テトラキス（２−メチル−１，３−ヘキサンジオラト）チタン、テトラキス（２−プロピル−１，３−ヘキサンジオラト）チタン、テトラキス（２−ブチル−１，３−ヘキサンジオラト）チタン、テトラキス（１，３−ヘキサンジオラト）チタン、テトラキス（１，３−ペンタンジオラト）チタン、テトラキス（２−メチル−１，３−ペンタンジオラト）チタン、テトラキス（２−エチル−１，３−ペンタンジオラト）チタン、テトラキス（２−プロピル−１，３−ペンタンジオラト）チタン、テトラキス（２−ブチル−１，３−ペンタンジオラト）チタン、テトラキス（１，３−ヘプタンジオラト）チタン、テトラキス（２−メチル−１，３−ヘプタンジオラト）チタン、テトラキス（２−エチル−１，３−ヘプタンジオラト）チタン、テトラキス（２−プロピル−１，３−ヘプタンジオラト）チタン、テトラキス（２−ブチル−１，３−ヘプタンジオラト）チタン、テトラキス（２−エチルヘキソキシ）チタン、テトラメトキシチタン、テトラエトキシチタン、テトラ−ｎ−プロポキシチタン、テトライソプロポキシチタン、テトラ−ｎ−ブトキシチタン、テトラ−ｎ−ブトキシチタンオリゴマー、テトライソブトキシチタン、テトラ−ｓｅｃ−ブトキシチタン、テトラ−ｔｅｒｔ−ブトキシチタン、ビス（オレート）ビス（２−エチルヘキサノエート）チタン、チタンジプロポキシビス（トリエタノールアミネート）、チタンジブトキシビス（トリエタノールアミネ−ト）、チタントリブトキシステアレート、チタントリプロポキシステアレート、チタントリプロポキシアセチルアセトネート、チタンジプロポキシビス（アセチルアセトネート）、チタントリプロポキシ（エチルアセトアセテート）、チタンプロポキシアセチルアセトネートビス（エチルアセトアセテート）、チタントリブトキシアセチルアセトネート、チタンジブトキシビス（アセチルアセトネート）、チタントリブトキシエチルアセトアセテート、チタンブトキシアセチルアセトネートビス（エチルアセトアセテート）、チタンテトラキス（アセチルアセトネート）、チタンジアセチルアセトネートビス（エチルアセトアセテート）、ビス（２−エチルヘキサノエート）チタンオキサイド、ビス（ラウレート）チタンオキサイド、ビス（ナフテネート）チタンオキサイド、ビス（ステアレート）チタンオキサイド、ビス（オレエート）チタンオキサイド、ビス（リノレート）チタンオキサイド、テトラキス（２−エチルヘキサノエート）チタン、テトラキス（ラウレート）チタン、テトラキス（ナフテネート）チタン、テトラキス（ステアレート）チタン、テトラキス（オレエート）チタン、テトラキス（リノレート）チタン、チタンジ−ｎ−ブトキサイド（ビス−２，４−ペンタンジオネート）、チタンオキサイドビス（ステアレート）、チタンオキサイドビス（テトラメチルヘプタンジオネート）、チタンオキサイドビス（ペンタンジオネート）、チタンテトラ（ラクテート）等が挙げられる。中でも、テトラキス（２−エチル−１，３−ヘキサンジオラト）チタン、テトラキス（２−エチルヘキソキシ）チタン、チタンジ−ｎ−ブトキサイド（ビス−２，４−ペンタンジオネート）が好ましい。
【０１４４】
前記スズ化合物としては、具体的には、２−エチルヘキサン酸スズ｛[ＣＨ3(ＣＨ2)3ＣＨ(Ｃ2Ｈ5)ＣＯ2]2Ｓｎ（二価）｝等が挙げられる。
上記ビスマス化合物としては、具体的には、トリス（２−エチルヘキサノエート）ビスマス、トリス（ラウレート）ビスマス、トリス（ナフテネート）ビスマス、トリス（ステアレート）ビスマス、トリス（オレエート）ビスマス、トリス（リノレート）ビスマス等を挙げることができる。
【０１４５】
前記ジルコニウム化合物としては、具体的には、テトラエトキシジルコニウム、テトラｎ−プロポキシジルコニウム、テトライソプロポキシジルコニウム、テトラn−ブトキシジルコニウム、テトラｓｅｃ−ブトキシジルコニウム、テトラｔｅｒｔ−ブトキシジルコニウム、テトラ（２−エチルへキシル）ジルコニウム、ジルコニウムトリブトキシステアレート、ジルコニウムトリブトキシアセチルアセトネート、ジルコニウムジブトキシビス（アセテルアセトネート）、ジルコニウムトリブトキシエチルアセトアセテート、ジルコニウムブトキシアセチルアセトネートビス（エチルアセトアセテート）、ジルコニウムテトラキス（アセチルアセトネート）、ジルコニウムジアセチルアセトネートビス（エチルアセトアセテート）、ビス（２−エチルヘキサノエート）ジルコニウムオキサイド、ビス（ラウレート）ジルコニウムオキサイド、ビス（ナフテネート）ジルコニウムオキサイド、ビス（ステアレート）ジルコニウムオキサイド、ビス（オレエート）ジルコニウムオキサイド、ビス（リノレート）ジルコニウムオキサイド、テトラキス（２−エチルヘキサノエート）ジルコニウム、テトラキス（ラウレート）ジルコニウム、テトラキス（ナフテネート）ジルコニウム、テトラキス（ステアレート）ジルコニウム、テトラキス（オレエート）ジルコニウム、テトラキス（リノレート）ジルコニウム等を挙げることができる。
【０１４６】
前記アルミニウム化合物としては、具体的には、トリエトキシアルミニウム、トリｎ−プロポキシアルミニウム、トリイソプロポキシアルミニウム、トリｎ−プトキシアルミニウム、トリｓｅｃ−ブトキシアルミニウム、トリｔｅｒｔ−ブトキシアルミニウム、トリ（２−エチルへキシル）アルミニウム、アルミニウムジブトキシステアレート、アルミニウムジブトキシアセチルアセトネート、アルミニウムブトキシビス（アセチルアセトネート）、アルミニウムジブトキシエチルアセトアセテート、アルミニウムトリス（アセチルアセトネート）、アルミニウムトリス（エチルアセトアセテート）、トリス（２−エチルヘキサノエート）アルミニウム、トリス（ラウレート）アルミニウム、トリス（ナフテネート）アルミニウム、トリス（ステアレート）アルミニウム、トリス（オレエート）アルミニウム、トリス（リノレート）アルミニウム等を挙げることができる。
【０１４７】
上述の縮合促進剤の内、チタン系縮合促進剤が好ましく、チタン金属のアルコキシド、又はチタン金属のアセチルアセトナート錯塩が特に好ましい。
この縮合促進剤の使用量としては、前記化合物のモル数が、反応系内に存在する変性剤由来の官能基総量に対するモル比として、０．１〜１０の範囲となることが好ましく、０．５〜５の範囲が特に好ましい。縮合促進剤の使用量を上記範囲にすることによって縮合反応が効率よく進行する。
【０１４８】
本実施形態における縮合反応は、上述の縮合促進剤と、水蒸気又は水との存在下で進行する。水蒸気の存在下の場合として、スチームストリッピングによる脱溶媒処理が挙げられ、スチームストリッピング中に縮合反応が進行する。また、縮合反応を水溶液中で行っても良い。
また、前記縮合促進剤を用いた縮合反応は２０〜１８０℃の温度で行うことが好ましく、更には３０〜１７０℃の範囲が好ましく、特に４０〜１５０℃の範囲が好ましい。反応時間としては、０．５分〜１０時間程度、好ましくは０．５分〜５時間、より好ましくは０．５〜１２０分程度、３〜６０分の範囲が更に好ましい。
なお、縮合反応時の反応系の圧力は、０．０１〜２０ＭＰａの範囲とすることが好ましく、より好ましくは０．０５〜１０ＭＰａの範囲である。
【０１４９】
縮合反応を水溶液中で行う場合の形式については特に制限はなく、バッチ式反応器を用いても、多段連続式反応器等の装置を用いて連続式で行っても良い。また、この縮合反応と脱溶媒を同時に行っても良い。
本実施形態における変性共役ジエン系重合体の変性剤由来のプロトン性アミノ基は、上述のように脱保護処理を行うことによって生成する。上述したスチームストリッピング等の水蒸気を用いる脱溶媒処理以外の脱保護処理の好適な具体例を以下に詳述する。
即ち、アミノ基上の保護基を加水分解することによってプロトン性アミノ基に変換する。これを脱溶媒処理することにより、プロトン性アミノ基を有する変性共役ジエン系重合体を得ることができる。なお、該縮合処理を含む段階から、脱溶媒して乾燥ポリマーまでのいずれかの段階において必要に応じて変性剤由来の保護されたアミノ基の脱保護処理を行うことができる。
【０１５０】
本実施形態において得られる変性共役ジエン系重合体のムーニー粘度（ＭＬ1+4、１００℃）は、好ましくは１０〜１５０の範囲、より好ましくは２０〜９０の範囲である。ムーニー粘度の値を上記範囲にすることによって、混練り作業性及び加硫後の機械的特性のすぐれたゴム組成物を得ることができる。
本実施形態における変性共役ジエン系重合体は、重合体中にプロトン性アミノ基及び／又は保護されたアミノ基を有し、上記のプロトン性アミノ基や保護されたアミノ基の解離基は、カーボンブラックや無機充填剤に対して良好な相互作用を有する。当該変性共役ジエン系重合体を含むゴム組成物は、トレッドに用いた場合、低発熱性、ウエット性能、耐摩耗性及び耐亀裂成長性に優れたタイヤを提供することができる。
【０１５１】
本実施形態におけるゴム組成物は、ゴム成分中、シス−１，４−結合量が７５％以上である共役ジエン系重合体及び／又はランタン系列希土類元素化合物を含む重合触媒で重合した共役ジエン系重合体をカルボニル基、エポキシ基、カルボキシル基、チオカルボニル基、チオエポキシ基、チオカルボキシル基、ニトリル基、イソシアナート基及びＳｉ−Ｘ基（Ｘはハロゲン原子である。）から少なくとも１種選ばれる官能基及び保護されたアミノ基を有する変性剤により変性してなる変性共役ジエン系重合体を少なくとも１０質量％含むものであるが、４０質量％以上含むことがより好ましく、特に５０質量％以上含むことが更に好ましい。ゴム成分中の上記の共役ジエン系共重合体を１０質量％以上にすることによって、所望の物性を有するゴム組成物を得ることが出来る。
この共役ジエン系共重合体は一種用いても良く、二種以上を組み合わせて用いても良い。
【０１５２】
また、この共役ジエン系共重合体と併用される他のゴム成分としては、天然ゴム、合成イソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレン−ブタジエンゴム、エチレン−α−オレフィン共重合ゴム、エチレン−α−オレフィン−ジエン共重合ゴム、アクリロニトリル−ブタジエン共重合ゴム、クロロブレンゴム、ハロゲン化ブチルゴム及びこれらの混合物などが挙げられる。また、その一部が多官能型、例えば四塩化スズ、四塩化珪素のような変性剤を用いることにより分岐構造を有しているものでも良い。
【０１５３】
（カーボンブラック）
本実施形態に係るゴム組成物においては、更にカーボンブラックを配合しても良い。配合量としては、前述のゴム成分１００質量部に対して、５〜１００質量部の範囲とすることが好ましく、５〜８０質量部の範囲とすることがより好ましく、５〜５０質量部の範囲とすることが特に好ましい。また、無機充填剤との質量比（無機充填剤：カーボンブラック）が（１０：９０）〜（９５：５）の範囲であれば、破壊特性を確保し、優れた低ヒステリシスロス性を得ることができる。この観点から、質量比（３０：７０）〜（９５：５）がより好ましく、質量比（５０：５０）〜（９５：５）が特に好ましい。
【０１５４】
カーボンブラックは、ＨＡＦ級グレード、Ｎ３３９グレード、ＩＩＳＡＦグレード、ＩＳＡＦ級グレード及びＳＡＦ級グレードの中から選ばれる少なくとも一種を用いることが好ましく、補強性を確保するために、ＳＡＦ級グレード及びＩＳＡＦ級グレードを、低ヒステリシスロスを確保するために、ＨＡＦ級グレード、Ｎ３３９グレード及びＩＩＳＡＦグレードを用いることが好ましい。
【０１５５】
−ゴム組成物の調製−
本実施形態におけるゴム組成物には、本実施形態の目的が損なわれない範囲で、所望により、通常ゴム工業界で用いられる各種薬品、例えば加硫剤、加硫促進剤、プロセス油、老化防止剤、スコーチ防止剤、亜鉛華、ステアリン酸などを含有させることができる。
上記加硫剤としては、硫黄等が挙げられ、その使用量は、ゴム成分１００質量部に対し、硫黄分として０．１〜１０．０質量部の範囲が好ましく、更に好ましくは１．０〜５．０質量部の範囲である。０．１質量部未満では加硫ゴムの破壊強度、耐摩耗性、低発熱性が低下するおそれがあり、１０．０質量部を超えるとゴム弾性が失われる原因となる。
【０１５６】
前記加硫促進剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、Ｍ（２−メルカプトベンゾチアゾール）、ＤＭ（ジベンゾチアジルジスルフィド）、ＣＺ（Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアジルスルフェンアミド）等のチアゾ−ル系、あるいはＤＰＧ（ジフェニルグアニジン）等のグアニジン系の加硫促進剤等を挙げることができ、その使用量は、（Ａ）ゴム成分１００質量部に対し、０．１〜５．０質量部の範囲が好ましく、更に好ましくは０．２〜３．０質量部の範囲である。
【０１５７】
また、前記プロセス油としては、例えばパラフィン系、ナフテン系、アロマチック系等を挙げることができる。引張強度、耐摩耗性を重視する用途にはアロマチック系が、ヒステリシスロス、低温特性を重視する用途にはナフテン系又はパラフィン系が用いられる。その使用量は、ゴム成分１００質量部に対して、０〜１００質量部の範囲が好ましく、１００質量部を超えると加硫ゴムの引張強度、低発熱性が悪化する傾向がある。
【０１５８】
本実施形態におけるゴム組成物は、ロール、インターナルミキサー等の混練り機を用いて混練りすることによって得られ、成形加工後、加硫を行い、キャップ／ベ−ス構造のトレッドゴムとして、特にトレッドキャップゴムとして使用される。
【０１５９】
＜＜タイヤ＞＞
本実施形態のタイヤは、前記ゴム組成物を用いて通常の方法によって製造される。即ち、必要に応じて、上記のように各種薬品を含有させたゴム組成物が未加硫の段階でトレッドゴムに加工され、タイヤ成形機上で通常の方法により貼り付け成形され、生タイヤが成形される。この生タイヤを加硫機中で加熱加圧して、タイヤが得られる。
また、本実施形態のタイヤが空気入りタイヤの場合、タイヤ内に充填する気体としては、通常の或いは酸素分圧を調整した空気の他、窒素、アルゴン、ヘリウム等の不活性ガスを用いることができる。
【実施例】
【０１６０】
以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明は、これらの例によって何ら限定されるものではない。
なお、諸特性は下記の方法に従って測定した。
【０１６１】
＜変性共役ジエン系重合体の物性＞
（数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の測定）
ＧＰＣ［東ソー製、ＨＬＣ−８０２０］により検出器として屈折計を用いて測定し、単分散ポリスチレンを標準としたポリスチレン換算で示した。なお、カラムはＧＭＨＸＬ［東ソー製］で、溶離液はテトラヒドロフランである。
（ムーニー粘度ＭＬ1+4（１００℃）の測定）
ＪＩＳ  Ｋ６３００−１：２００１に従って測定した。
【０１６２】
（ミクロ構造の分析法）
フーリエ変換赤外分光光度計（商品名「ＦＴ／ＩＲ−４１００」，日本分光社製）を使用し、特開２００５−０１５５９０号公報に記載されたフーリエ変換赤外分光法によって、シス−１，４−結合量（％）、トランス−１，４−結合量（％）及びビニル結合量（％）を測定した。
【０１６３】
＜タイヤ性能＞
（低発熱性）
タイヤトレッドから加硫ゴムサンプルを切り出して、粘弾性スペクトロメーター（東洋精機株式会社製）を用い、周波数５２Ｈｚ、初期歪１０％、測定温度６０℃、動歪１％でｔａｎδを測定し、比較例１のｔａｎδ値の逆数を１００として以下の式により指数で表示した。この指数の値が大きい程、低発熱性が良好である。
低発熱性指数＝｛（比較例１のｔａｎδ値）／（供試タイヤのｔａｎδ値）｝×１００
【０１６４】
（ウエット性能）
粘弾性スペクトロメーター（東洋精機株式会社製）を用い、周波数５２Ｈｚ、初期歪１０％、測定温度０℃、動歪１％でｔａｎδを測定し、比較例１のｔａｎδ値を１００として以下の式により指数で表示した。この指数の値が大きい程、ウエット性能が良好である。
ウエット性能指数＝｛（供試タイヤのｔａｎδ値）／（比較例１のｔａｎδ値）｝×１００
【０１６５】
（耐摩耗性）
タイヤトレッドから加硫ゴムサンプルを切り出して、ＪＩＳ  Ｋ６２６４に従い、ランボーン型摩耗試験機を用い、室温におけるスリップ率６０％の摩耗量を測定し、比較例１の摩耗量の逆数を１００として以下の式により指数で表示した。この指数の値が大きい程、耐摩耗性が良好である。
耐摩耗性指数＝｛（比較例１の摩耗量）／（供試タイヤの摩耗量）｝×１００
【０１６６】
（耐亀裂成長性）
ＪＩＳ３号試験片中心部に０．５ｍｍの亀裂を入れ、室温で５０〜１００％の歪みで繰り返し疲労を与え、試験片が切断するまでの回数を測定した。比較例１の回数を１００として以下の式により指数で表示した。この指数の値が大きい程、耐亀裂成長性が良好である。
耐亀裂成長性指数＝｛（供試タイヤの回数）／（比較例１の回数）｝×１００
【０１６７】
＜有機ケイ素化合物の製造＞
製造例１  有機ケイ素化合物（Ｃ−１）
５００ｍＬの四つ口ナスフラスコに、３−オクタノイルチオ−プロピルトリエトキシシラン［一般式（Ｉ）で表され、Ａ1が一般式（III）であり、Ｒ1が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3、Ｒ2が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3、Ｒ3が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3、Ｒ4が−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−、Ｒ5が−Ｃ7Ｈ15であり、ｘが１である化合物］６０ｇ、Ｎ−メチルジエタノールアミン ２０ｇ、チタンテトラｎ−ブトキシド ０．８ｇ、トルエン ２２０ｍＬを計量した。次に、メカニカルスターラーで撹拌しながら、乾燥窒素を流しつつ（０．２Ｌ／分）、フラスコをオイルバスで加熱し、ジムロートコンデンサーを取り付け、１１時間還流を行なった。その後、２０ｈＰａ／４０℃にてロータリーエバポレーターにより溶媒を除去し、続いて、ロータリーポンプ（１０Ｐａ）とコールドトラップ（ドライアイス＋エタノール）にて残存する揮発分を除去し、７０ｇの黄色透明の液体を得た。
【０１６８】
得られた有機ケイ素化合物（Ｃ−１）を1Ｈ−ＮＭＲで分析したところ、０．７（ｔ；２Ｈ）, ０．９（ｔ；３Ｈ）, １．２（ｔ；３Ｈ）, １．４（ｍ；８Ｈ）, １．７（ｍ；４Ｈ）, ２．４（ｓ；３Ｈ）, ２．５（ｍ；６Ｈ）, ２．９（ｔ；２Ｈ）, ３．８（ｍ；６Ｈ）であり、一般式（ＶIII）で表され、Ａ2が一般式（III）であり、Ｗが−Ｎ(ＣＨ3)−、Ｒ12が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ2−（但し、Ｏ側がＳｉに連結）、Ｒ13が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ2−（但し、Ｏ側がＳｉに連結）、Ｒ14が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3、Ｒ4が−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−、Ｒ5が−Ｃ7Ｈ15であり、ｘが１である化合物であることが分かった。
【０１６９】
製造例２  有機ケイ素化合物（Ｃ−２）
５００ｍＬの四つ口ナスフラスコに、窒素雰囲気下３−メルカプト−プロピルトリエトキシシラン ２３．８ｇ、Ｎ−メチルジエタノールアミン １１．９ｇ、チタンテトラｎ−ブトキシド ０．０５ｇをキシレン ２００ｍＬ中に溶解した。１５０℃まで昇温し、６時間攪拌した。続いて、２−（２−ブトキシエトキシ）エタノール１６．２ｇを滴下し、２時間攪拌した。その後、２０ｈＰａ／４０℃にてロータリーエバポレーターにより溶媒を除去し、続いて、ロータリーポンプ（１０Ｐａ）とコールドトラップ（ドライアイス＋エタノール）にて残存する揮発分を除去し、有機ケイ素化合物３０．５ｇを得た。
【０１７０】
１Ｌの四つ口ナスフラスコに、窒素雰囲気下得られた有機ケイ素化合物 ３０．５ｇ、トリエチルアミン ８．９ｇをトルエン３００ｍＬ中に溶かした。この溶液にオクタン酸クロリド １３．０ｇを３０分かけて滴下し、２時間攪拌した。その後、沈殿物を濾別しかつ２０ｈＰａ／４０℃にてロータリーエバポレーターにより溶媒を除去し、３−オクタノイルチオ−プロピル（２−（２−ブトキシエトキシ）エトキシ）１，３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロオクタン［有機ケイ素化合物（Ｃ−２）］３８．５ｇを得た。生成物の1Ｈ−ＮＭＲでの分析結果を以下に示す。
1Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ3, ７００ＭＨｚ, δ；ｐｐｍ）＝ ３．８（ｍ；６Ｈ）, ３．５（ｍ；８Ｈ）, ２．８（ｔ；２Ｈ）, ２．５（ｍ；６Ｈ）, ２．４（ｍ；３Ｈ）, １．６（ｍ；４Ｈ）, １．５（ｍ；２Ｈ）, １．３（ｍ；１０Ｈ）, ０．９（ｔ；３Ｈ）, ０．８（ｔ；３Ｈ）, ０．７（ｔ；２Ｈ）
【０１７１】
製造例３  有機ケイ素化合物（Ｃ−３）
５００ｍＬの四つ口ナスフラスコに、窒素雰囲気下３−オクタノイルチオ−プロピルトリエトキシシラン ３４．８ｇ、Ｎ−ラウリルジエタノールアミン ２６．１ｇ、チタンテトラｎ−ブトキシド ０．０５ｇをキシレン２００ｍＬ中に溶解した。１５０℃まで昇温し、２時間攪拌した。その後、２０ｈＰａ／４０℃にてロータリーエバポレーターにより溶媒を除去し、続いて、ロータリーポンプ（１０Ｐａ）とコールドトラップ（ドライアイス＋エタノール）にて残存する揮発分を除去し、下記化学式で表される３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−ドデシルアザ−２−シラシクロオクタン［有機ケイ素化合物（Ｃ−３）］４３．１ｇを得た。
【０１７２】
【化５５】
2011089093.tif 000056
【０１７３】
生成物の1Ｈ−ＮＭＲでの分析結果を以下に示す。
1Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ3, ７００ＭＨｚ, δ；ｐｐｍ）＝ ３．８（ｍ；６Ｈ）, ２．８（ｔ；２Ｈ）, ２．５（ｍ；６Ｈ）, ２．４（ｔ；２Ｈ）, １．６（ｍ；４Ｈ）, １．４（ｍ；２Ｈ）, １．３（ｍ；１８Ｈ）, １．２（ｍ；１１Ｈ）, ０．９（ｔ；３Ｈ）, ０．８（ｔ；３Ｈ）, ０．７（ｔ；２Ｈ）
【０１７４】
製造例４  有機ケイ素化合物（Ｃ−４）
室温で、２００ｍＬのナスフラスコに、ビス（３−トリエトキシシルルプロピル）ジスルフィド［一般式（Ｉ）で表され、Ａ1が一般式（II）であり、Ｒ1が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3、Ｒ2が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3、Ｒ3が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3、Ｒ4が−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−であり、ｘが２である化合物］４０ｇ、２−（ジメチルアミノ）エタノール ７．５ｇ、ｐ−トルエンスルホン酸 ０．５ｇを投入した。得られた赤色の溶液を１４５〜１５０℃で、気泡が発生しなくなるまで加熱した。次いで、滴下ロートにて、２−（ジメチルアミノ）エタノール ７．５ｇを３０分かけて滴下した後、ロータリーエバポレーターを用い、８５℃、４５ｍｍＨｇでエタノールを除去して、有機ケイ素化合物（Ｃ−４）を得た。
【０１７５】
得られた有機ケイ素化合物（Ｃ−４）を1Ｈ−ＮＭＲで分析したところ、０．７（ｔ；２Ｈ）, １．２（ｔ；９Ｈ）, １．８（ｍ；２Ｈ）, ２．３（ｓ；６Ｈ）, ２．５（ｔ；２Ｈ）, ２．７（ｔ；２Ｈ）, ３．８（ｍ；６Ｈ）であり、一般式（Ｉ）で表され、Ａ1が一般式（II）であり、Ｒ1が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3、Ｒ2が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3、Ｒ3が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ2Ｎ(ＣＨ3)2［即ち、一般式（Ｖ）で表され、Ｍが−Ｏ−、ｌが２、Ｒ7が−Ｎ(ＣＨ3)2］であり、Ｒ4が−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−であり、ｘが２である化合物であることが分かった。
【０１７６】
＜変性剤、重合体の製造＞
（変性剤の製造）
製造例Ａ    変性剤ａ｛Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−４，４’−ジアミノベンゾフェノン｝の合成
４，４’−ジアミノベンゾフェノン約５．１ｇ、トリエチルアミン１０．７ｇ及びトルエン１０ｍＬを丸底反応フラスコ中で混合した後、氷浴中で冷却した。この混合物に、トルエン５０ｍＬ中のトリフルオロメタンスルホン酸トリメチルシリル２３．５ｇの溶液を滴下した。
得られた混合物を室温で２日間撹拌した後、トルエンと未反応の反応剤を真空下で除去した。残留物をヘキサン１００ｍＬで抽出した。そのヘキサン層を４０℃で真空蒸留して、１１．０ｇ（収率９２％）の黄色固体を得た。
【０１７７】
1Ｈ  ＮＭＲ分光法データ（Ｃ6Ｄ6、２５℃、テトラメチルシランを基準とする。）から生成物の構造は下記化学構造式（ａ）を有するＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−４，４’−ジアミノベンゾフェノンであると確認された。この化合物は、上記一般式（ＸIII）において、Ｒ17がフェニレン基、Ｒ18及びＲ19がそれぞれメチル基、Ｑが一般式（ＸIII−ａ）で表され、Ｊが酸素原子であり、Ｒ20がジシリルアミノ基置換フェニレン基である。なお、以下において「Ｍｅ」はメチル基を示す。
【０１７８】
【化５６】
2011089093.tif 000057
【０１７９】
製造例Ｂ    変性剤ｂ｛Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−４−アミノベンゾフェノン｝の合成
４−アミノベンゾフェノン約１２．０ｇ、トリエチルアミン１３．５ｇ及びトルエン１５ｍＬを丸底反応フラスコ中で混合した後、氷浴中で冷却した。この混合物に、トルエン５０ｍＬ中のトリフルオロメタンスルホン酸トリメチルシリル２９．７ｇの溶液を滴下した。
得られた混合物を室温で２日間撹拌した後、トルエンと未反応の反応剤を真空下で除去した。残留物をシクロヘキサン１００ｍＬで抽出した。そのシクロヘキサン層を５０℃で真空蒸留して、１９．３ｇ（収率９３％）の茶色がかった黄色粘性液体を得た。
【０１８０】
1Ｈ  ＮＭＲ分光法データ（Ｃ6Ｄ6、２５℃、テトラメチルシランを基準とする。）から生成物の構造は下記化学構造式（ｂ）を有するＮ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−４−アミノベンゾフェノンであると確認された。この化合物は、上記一般式（ＸIII）において、Ｒ17がフェニレン基、Ｒ18及びＲ19がそれぞれメチル基、Ｑが一般式（ＸIII−ａ）で表され、Ｊが酸素原子であり、Ｒ20がフェニル基である。
【０１８１】
【化５７】
2011089093.tif 000058
【０１８２】
製造例Ｃ    変性剤ｃ｛Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）グリシジルアミン｝の合成
エピクロロヒドリン約１０．４ｇ及び  リチウムビス（トリメチルシリル）アミドの１．０ｍｏｌ／Ｌテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）溶液１１２ｍＬをフラスコ中で混合した後、還流冷却器に接続した。この混合物を加熱し約１時間還流した。その後、室温で真空下での蒸発により反応混合物から溶媒を除去した。残った反応混合物を真空下で蒸留して、１２．１ｇ（収率５０％）の無色液体を得た。
【０１８３】
1Ｈ  ＮＭＲ分光法データ（Ｃ6Ｄ6、２５℃、テトラメチルシランを基準とする。）から生成物の構造は下記化学構造式（ｃ）を有するＮ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）グリシジルアミンであると確認された。この化合物は、上記一般式（ＸIII）において、Ｒ17がメチレン基、Ｒ18及びＲ19がそれぞれメチル基、Ｑが一般式（ＸIII−ｂ）で表わされ、Ｊが酸素原子であり、Ｒ21、Ｒ22及びＲ23がそれぞれ水素原子である。
【０１８４】
【化５８】
2011089093.tif 000059
【０１８５】
重合体製造例１    変性ポリブタジエンゴム−１の製造
タ−ビンアジテイタ−ブレイドを装備する反応器にヘキサン１．５２６ｋｇ及び１，３−ブタジエン１８．８質量％のヘキサン溶液２．９４０ｋｇが加えられた。
次に、メチルアルミノキサン４．３２ｍｏｌ／Ｌのトルエン溶液７．３５ｍＬ、１，３−ブタジエン２０．６質量％のヘキサン溶液１．６６ｇ、バーサチック酸ネオジム０．５３７ｍｏｌ／Ｌのシクロヘキサン溶液０．５９ｍＬ、水素化ジイソブチルアルミニウム１．０ｍｏｌ／Ｌのヘキサン溶液６．６７ｍＬ、及び塩化ジエチルアルミニウム１．０ｍｏｌ／Ｌのヘキサン溶液１．２７ｍＬを混合することにより触媒を準備した。この触媒は反応に先立ち１５分熟成した。
【０１８６】
反応ジャケットの温度を６５℃に設定し、触媒を投入して６０分間経過後、重合体混合物を室温に冷却した。得られた重合体セメント４２３ｇを窒素パージした瓶に移した後、その瓶に変性剤ａ｛Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（トリメチルシリル）−４，４’−ジアミノベンゾフェノン｝０．２００ｍｏｌ／Ｌのシクロヘキサン溶液８．８８ｍＬを投入し、６５℃に保った水浴中で、その瓶を３０分間回転した。瓶内の重合体を２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノ−ル０．５ｇを含むイソプロパノール３Ｌで凝固した後、ドラム乾燥した。
得られた変性ポリブタジエンゴム−１（以下、「変性ＢＲ−１」という。）の諸物性を第１表に示す。
【０１８７】
重合体製造例２    変性ポリブタジエンゴム−２の製造
重合体製造例１と同様にして得られた重合体セメント４３３ｇを窒素パ−ジした瓶に移した後、その瓶に変性剤ｂ｛Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）−４−アミノベンゾフェノン｝０．３００ｍｏｌ／Ｌのシクロヘキサン溶液６．０６ｍＬを投入し、６５℃に保った水浴中で、その瓶を３０分間回転した。瓶内の重合体を２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール０．５ｇを含むイソプロパノール３Ｌで凝固した後、ドラム乾燥した。
得られた変性ポリブタジエンゴム−２（以下、「変性ＢＲ−２」という。）の諸物性を第１表に示す。
【０１８８】
重合体製造例３    変性ポリブタジエンゴム−３の製造
タービンアジテイターブレイドを装備する反応器にヘキサン１．５１２ｋｇ及び１，３−ブタジエン２１．５質量％のヘキサン溶液２．９５４ｋｇが加えられた。
次に、重合体製造例１と同様にして触媒を準備し、熟成した。
反応ジャケットの温度を６５℃に設定し、触媒を投入して５５分間経過後、重合体混合物を室温に冷却した。得られた重合体セメント４３５ｇを窒素パージした瓶に移した後、その瓶に変性剤ｃ｛Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）グリシジルアミン｝０．４６３ｍｏｌ／Ｌのヘキサン溶液５．２６ｍＬを投入し、６５℃に保った水浴中で、その瓶を３０分間回転した。瓶内の重合体を２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール０．５ｇを含むイソプロパノール３Ｌで凝固した後、ドラム乾燥した。
得られた変性ポリブタジエンゴム−３（以下、「変性ＢＲ−３」という。）の諸物性を第１表に示す。
【０１８９】
重合体製造例４    変性ポリブタジエンゴム−４の製造
乾燥し、窒素置換した８００mLの耐圧ガラス容器に、シクロヘキサン３００ｇ、１，３−ブタジェン５０ｇを注入し、ジテトラヒドロフリルプロパン／ｎ−ブチルリチウムのモル比が０．０３になるようにジテトラヒドロフリルプロパンを注入した。更にｎ−ブチルリチウムを０．３６ｍｍｏｌ加えた後、５０℃で５時間重合反応を行った。この際の重合転化率は、ほぼ１００％であった。次に、重合反応系に、３−ビス（トリメチルシリル）アミノプロピル（メチル）ジエトキシシランを速やかに加え、更に５０℃で３０分間変性反応を行った。３−ビス（トリメチルシリル）アミノプロピル（メチル）ジエトキシシラン／ｎ−ブチルリチウム（モル比）は、０．９であった。その後、重合反応系に、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）のイソプロパノール溶液（ＢＨＴ濃度：５質量％）０．５ｍＬを加えて、重合反応を停止させ、更にスチームストリッピングにより脱溶媒し乾燥して変性ポリブタジエンゴム−４を得た。
得られた変性ポリブタジエンゴム−４（以下、「変性ＢＲ−４」という。）の諸物性を第１表に示す。
【０１９０】
【表１】
2011089093.tif 000060
【０１９１】
＜実施例１〜８及び比較例１〜７＞
第２表に示す配合組成を有する１５種のゴム組成物を調製し、それら１５種類のゴム組成物を夫々乗用車用空気入りラジアルタイヤ（タイヤサイズ１９５／６０Ｒ１５）のトレッド（トレッドキャップ部）に配設して、１５種類の乗用車用空気入りラジアルタイヤを常法に従って製造し、それら１５種類のタイヤを用い、あるいはこれらのトレッドからゴムサンプルを切り出し、上記の方法に従い、低発熱性、ウエット性能、耐摩耗性及び耐亀裂成長性を評価した。評価結果を第２表に示す。
【０１９２】
【表２】
2011089093.tif 000061
【０１９３】
［注］
１）  ＳＢＲ１７１２：乳化重合油展スチレン−ブタジエン共重合体ゴム、ＪＳＲ（株）製、商品名「ＳＢＲ１７１２」
２）〜５）  変性ＢＲ−１〜４： 重合体製造例１〜４の変性ＢＲ
６）  プロセスオイル：三共油化工業（株）製、商品名「Ａ／Ｏ ミックス」
７）  カーボンブラック：ＩＳＡＦ、旭カ−ボン（株）製、商品名「旭＃８０」
８）  シリカ：日本シリカ工業（株）製  ニップシールＡＱ（ＳHg＝１４０ｍ2 ／ｇ：ニップシールＶＮ３を顆粒にしたもの）
９）  デグサ社製、商品名「Ｓｉ７５」（ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ポリスルフィドの混合物）
１０）  Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ  Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社製、商品名「ＮＸＴ  ｓｉｌａｎｅ」（オクタンチオ酸Ｓ−[３−（トリエトキシシリル）プロピル]エステル）
１１）  ミクロクリスタリンワックス：精工化学（株）製、商品名「サンタイト  Ｓ」
１２）  老化防止剤：Ｎ−（１，３−ジメチルブチル）−Ｎ’−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン、精工化学（株）製、商品名「オゾノン  ６Ｃ」
１３）  加硫促進剤ＤＰＧ：ジフェニルグアニジン、大内新興化学工業（株）製、商品名「ノクセラー  Ｄ」
１４）  加硫促進剤ＣＺ： Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾジアゾリルスルフェンアミド、大内新興化学工業（株）製、商品名「ノクセラー  ＣＺ」
１５）  加硫促進剤ＤＭ：ジ−２−ベンゾチアゾリルジスルフィド、大内新興化学工業（株）製、商品名「ノクセラー  ＤＭ」
【産業上の利用可能性】
【０１９４】
本発明のゴム組成物は、低発熱性、ウエット性能、耐摩耗性及び耐亀裂成長性に優れるので、乗用車用ラジアルタイヤ、軽乗用車用ラジアルタイヤ、軽トラック用ラジアルタイヤ、トラック・バス用ラジアルタイヤ、建設車両用タイヤ等の各種空気入りタイヤに好適に用いられる。