(57)【要約】【課題】上面発光型有機ＥＬ素子の固体封止において、接着性樹脂層をラミネート法にて、均一なギャップで、気泡の混入のなく有機ＥＬ素子を封止するためのフィルム積層体、封止材及びそれらの製造方法を提供すること。【解決手段】第１のセパレータ基材、接着性樹脂層、第２のセパレータ基材がこの順に積層されてなり、前記第１のセパレータ基材と前記第２のセパレータ基材のうち少なくともどちらか一つにはスリットが形成されたフィルム積層体であって、前記スリットは前記第１のセパレータ基材および前記第２のセパレータ基材が前記接着性樹脂層と接する面の反対側の面に形成されていることを特徴とするフィルム積層体。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１のセパレータ基材、接着性樹脂層、第２のセパレータ基材がこの順に積層されてなり、前記第１のセパレータ基材と前記第２のセパレータ基材のうち少なくともどちらか一方にはスリットが形成されたフィルム積層体であって、
前記スリットは少なくとも１つ以上の切れ目からなるスリットとして形成され、前記スリットは前記第１のセパレータ基材および前記第２のセパレータ基材が前記接着性樹脂層と接する面の反対側の面に形成されていることを特徴とするフィルム積層体。
【請求項２】
前記スリットは前記フィルム積層体の角部に形成され、前記スリットの法線が該スリットが形成された角部の頂点を通ることを特徴とする請求項１に記載のフィルム積層体。
【請求項３】
前記第１及び第２のセパレータ基材にスリットが形成され、前記第１のセパレータ基材に形成されたスリットと前記第２のセパレータ基材に形成されたスリットは前記フィルム積層体の隣り合う角に形成され、前記第１のセパレータ基材に形成されたスリットが成す直線と前記第２のセパレータ基材に形成されたスリットが成す直線が互いに直交することを特徴とする請求項１または２に記載のフィルム積層体。
【請求項４】
前記第１及び第２のセパレータ基材と接着性樹脂層との間に剥離層が形成されていることを特徴とする請求項１ないし３に記載のフィルム積層体。
【請求項５】
第１の基材と、接着性樹脂層と、少なくとも陽極層、有機発光媒体層、及び陰極層が形成された第２の基材と、からなる有機ＥＬ素子の製造方法であって、請求項１ないし４に記載のフィルム積層体を用いた以下の工程を含むことを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法。
（１）前記フィルム積層体から前記第１のセパレータ基材を剥離する工程。
（２）前記第１の基材と前記フィルム積層体の前記接着性樹脂層が形成された面とを張り合わせる工程。
（３）前記第１の基材と張り合わせた前記フィルム積層体から前記第２のセパレータ基材を剥離して前記第１の基材上に前記接着性樹脂層を形成する工程。
（４）前記第２の基材と、前記第１の基材上の前記接着性樹脂層とを張り合わせる工程。
【請求項６】
前記工程（１）及び前記工程（３）における前記第１及び第２のセパレータ基材を剥離する工程において、前記セパレータ基材は、前記フィルム積層体のスリットが形成された角から前記フィルム積層体の対角線方向に剥離されることを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項７】
前記工程（１）及び前記工程（３）における前記第１及び第２のセパレータ基材を剥離する工程において、粘着シートを用いてセパレータ基材を剥離することを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、テレビ、パソコンモニタ、携帯電話等の携帯端末などに使用されるフラットパネルディスプレイや、面発光光源、照明、発光型広告体などとして、幅広い用途が期待される有機ＥＬ素子、特に、上面発光型の有機ＥＬ素子及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、広視野角、応答速度が速い、低消費電力などの利点から、ブラウン管や液晶ディスプレイに替わるフラットパネルディスプレイとして期待されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、少なくともどちらか一方が透光性を有する二枚の電極層（陽極層と陰極層）の間に、有機発光媒体層を挟持した構造であり、両電極間に電圧を印可し電流を流すことにより有機発光媒体層で発光が生じる自発光型の表示素子である。しかし、有機ＥＬ素子は、大気中の水分や酸素の影響により劣化するといった問題があるため、乾燥剤を内包した金属缶やガラスキャップで覆い、大気から遮断する方法が一般的に用いられている。
【０００４】
近年、アクティブマトリクス型の有機ＥＬ素子の光取出し効率を向上させるために、封止部材側から光を取り出す上面発光素子が提案されており、従来用いられてきた乾燥剤を内包したキャップ封止に変わり、バリア性を有するパッシベーション膜（封止層）、接着剤、ガラス基材を、空間を設けずに積層する固体封止が提案されている（特許文献１、２）。
【０００５】
固体封止においては、封止性能を維持するために、接着剤を数ミクロンの厚みギャップを均一維持する必要があり、また、気泡の混入は、発光の妨げとなるだけでなく、有機ＥＬ素子の劣化要因となるため、気泡レスでの貼り合せが必要である。
このようにギャップを均一に貼り合せる手法の一例として、フィルム状の接着剤をラミネートする方法が近年試みられている。フィルム状の接着シートは両面にセパレータ基材が貼付されており、片面のセパレータ基材を剥がしてガラス基材にラミネートして封止基材を作製した後に、もう一方のセパレータ基材を剥がして、有機ＥＬ素子が形成されたガラス基材にラミネートすることにより、有機ＥＬ素子を封止することができる。しかし、両面のセパレータ基材の接着強度が同じであると、片面を剥がす際に、もう一方のセパレータ基材が剥がれてしまい、フィルムにしわが入り封止基材に不良が生じるといった問題が生じる。このため、片面のセパレータ基材の接着強度を強くすることにより、例えばセパレータ基材Ａを剥離しても、セパレータ基材Ｂが剥離するのを防止することができるが、セパレータ基材Ｂの剥離工程においてセパレータ基材Ｂから接着剤が剥離されないなどの問題が生じ、歩留まりが低下するといった問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００２−２３１４４３号公報
【特許文献２】特開２００４−１６４８９０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上面発光型有機ＥＬ素子の固体封止において、接着性樹脂層をラミネート法にて、歩留まり良く、安定した張り合わせができる有機ＥＬ素子を封止するための接着性樹脂層を有するフィルム積層体、及びそれを用いた有機ＥＬ素子の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の課題を解決する手段として、本発明の請求項１に係る発明は、第１のセパレータ基材、接着性樹脂層、第２のセパレータ基材がこの順に積層されてなり、前記第１のセパレータ基材と前記第２のセパレータ基材のうち少なくともどちらか一方にはスリットが形成されたフィルム積層体であって、前記スリットは少なくとも１つ以上の切れ目からなるスリットとして形成され、前記スリットは前記第１のセパレータ基材および前記第２のセパレータ基材が前記接着性樹脂層と接する面の反対側の面に形成されていることを特徴とするフィルム積層体である。
【０００９】
本発明の請求項２に係る発明は、前記スリットは前記フィルム積層体の角部に形成され、前記スリットの法線が該スリットが形成された角部の頂点を通ることを特徴とする請求項１に記載のフィルム積層体である。
【００１０】
本発明の請求項３に係る発明は、前記第１及び第２のセパレータ基材にスリットが形成され、前記第１のセパレータ基材に形成されたスリットと前記第２のセパレータ基材に形成されたスリットは前記フィルム積層体の隣り合う角に形成され、前記第１のセパレータ基材に形成されたスリットが成す直線と前記第２のセパレータ基材に形成されたスリットが成す直線が互いに直交することを特徴とする請求項１または２に記載のフィルム積層体である。
【００１１】
本発明の請求項４に係る発明は、前記第１及び第２のセパレータ基材と接着性樹脂層との間に剥離層が形成されていることを特徴とする請求項１ないし３に記載のフィルム積層体である。
【００１２】
本発明の請求項５に係る発明は、第１の基材と、接着性樹脂層と、少なくとも陽極層、有機発光媒体層、及び陰極層が形成された第２の基材と、からなる有機ＥＬ素子の製造方法であって、請求項１ないし４に記載のフィルム積層体を用いた以下の工程を含むことを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法である。
（１）前記フィルム積層体から前記第１のセパレータ基材を剥離する工程。
（２）前記第１の基材と前記フィルム積層体の前記接着性樹脂層が形成された面とを張り合わせる工程。
（３）前記第１の基材と張り合わせた前記フィルム積層体から前記第２のセパレータ基材を剥離して前記第１の基材上に前記接着性樹脂層を形成する工程。
（４）前記第２の基材と、前記第１の基材上の前記接着性樹脂層とを張り合わせる工程。
【００１３】
本発明の請求項６に係る発明は、前記工程（１）及び前記工程（３）における前記第１及び第２のセパレータ基材を剥離する工程において、前記セパレータ基材は、前記フィルム積層体のスリットが形成された角から前記フィルム積層体の対角線方向に剥離されることを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ素子の製造方法である。
【００１４】
本発明の請求項７に係る発明は、前記工程（１）及び前記工程（３）における前記第１及び第２のセパレータ基材を剥離する工程において、粘着シートを用いてセパレータ基材を剥離することを特徴とする請求項５に記載の有機ＥＬ素子の製造方法である。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、少なくとも一方のセパレータ基材上に１つ以上の切れ目からなるスリットが形成されたことにより、セパレータ基材を接着性樹脂層から剥離することが容易になり、他方のセパレータ基材の望まない剥離を防ぐことができる。
また、本発明によれば、スリットがフィルム積層体の角部に形成され、スリットの法線が角部の頂点を通ることにより、スリットが形成されたフィルム積層体の角部頂点からセパレータ基材を剥離する際に、スリットに無理な負荷が生じてセパレータフィルムがスリット部から切断することがない。
また、本発明によれば、二つのセパレータ基材に形成されたスリットが、フィルム積層体の互いに隣接する角に形成され、二つのスリットが成す直線が互いに直交することにより、一方のセパレータフィルムの剥離の際に他方が剥離することを防ぐことができる。
また、本発明によれば、セパレータ基材と接着性樹脂層との間に剥離層を形成したことにより、歩留まり良くセパレータ基材をフィルム積層体から剥離できる。
また、本発明によれば、セパレータ基材にスリットを形成したフィルム積層体を用いて有機ＥＬ素子を製造することにより、フィルム積層体からセパレータ基材が容易に剥離でき、かつ他方のセパレータ基材の望まない剥離が生じないため、歩留まり良く、かつ不良のない安定した接着性樹脂層を有機ＥＬ素子上に形成することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】フィルム積層体の断面図
【図２】本発明のフィルム積層体を用いた有機ＥＬ素子の封止工程
【図３】有機ＥＬ素子基板の断面図
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明により製造される有機ＥＬ素子の一例を図１〜図３を参照しながら説明する。なお、本発明は、実施の形態に限定されるものではない。
【００１８】
本発明のフィルム積層体３０について、図１、図２を用いて説明する。
【００１９】
図１（ａ）のように、フィルム積層体３０は、片方のセパレータ基材３１上に、接着性樹脂コーティングすることにより接着性樹脂層３２を形成し、他方のセパレータ基材３２をラミネートすることにより形成される。
【００２０】
ここで、セパレータ基材３１、３３としては、ＰＥＴやＰＥＳ、ＰＥＮ、ＰＣなどといった市販のプラスチックフィルムを用いることができるが、セパレータ基材と接着性樹脂層が剥離しやすいように、接着性樹脂層と接する側のセパレータ基材表面に予め剥離層３４、３５を形成する必要がある。剥離層３４、３５としては、特に本発明上、限定する必要はないが、一例を挙げれば、シリコーン系、フッ素系といった市販の剥離剤を、所望の剥離強度にあわせて選択し、セパレータ基材表面にコーティングすればよい。
【００２１】
接着性樹脂層３２と剥離層３４、３５の形成方法としては、材料やパターンに応じて、スピンコート、スプレーコート、フレキソ、グラビア、マイクログラビア、凹版オフセット、ロールコート、ブレードコートなどのコーティング法、印刷法や、インクジェット法、ディスペンサ塗布、ノズル吐出、転写法、ラミネート法などを用いることができる。
【００２２】
ここで、セパレータ基材３１，３３に同じ剥離層３４，３５をコーティングしただけだと、図２（ａ）のように他方のセパレータ基材３１を剥離する際に、セパレータ基材３３側の界面にも剥離が生じてしまい、図２（ｂ）のように封止基材に貼る際に、接着性樹脂層にしわが入るなど、ラミネート不良が生じやすい。逆に他方のセパレータ基材３３が剥がれないように剥離性を落とすと、セパレータ基材を剥がす工程（図２（ｃ））で、剥離できなくなり、歩留まりが低下するといった問題がある。
【００２３】
そこで、図１（ａ）のように、片方のセパレータ基材３１に、線状のスリット４１を形成することにより、セパレータ基材３１とセパレータ基材３３の接着性樹脂層との剥離性に差をつけ、セパレータ基材３３が剥離せずにセパレータ基材３１が容易に剥離できるようになる。なお、本発明におけるスリットとは、切れ目が連続した直線状のものをいう。
【００２４】
スリットは、片方のセパレータ基材３１のみに形成すればよいが、他方のセパレータ基材３３にスリットを形成する場合には、図１（ｂ）のように、スリット４１が形成されたセパレータ基材３１の角と隣接するセパレータ基材３３の角にスリット４２を、スリット４１が成す直線とスリット４２が成す直線が直交するように形成すればよい。このようにスリットを形成することで、セパレータ基材３１の剥離方向Ａとセパレータ基材３３の剥離方向Ｂが交差するため、片方のセパレータ基材を剥離する際に他方のセパレータ基材も同時に剥離してしまう不具合を防ぐことができる。
【００２５】
通常フィルム積層体３０の剥離強度は、９０度剥離(３００ｍｍ/ｍｉｎ）試験にて、０．０５〜５０．０Ｎ／２５ｍｍにおいて、好適に用いることができる。
例えば、０．５Ｎ／２５ｍｍの剥離強度をもつセパレータ基材（２５μｍ）に５〜１０μｍ程度のスリットを形成すると、剥離強度は０．１Ｎ／２５ｍｍに低下する。これにより、他方のセパレータ基材を剥離することなく、スリットを形成したセパレータ基材を剥がすことが可能となる。
【００２６】
スリットを形成する方法は特に限定されるものでなく、例えば、スリットの形成方向に合わせてフィルムを搬送し、円盤カッターを用いてスリットを形成する等の従来の方法を用いることで形成される。また、スリットは図１に示したようにセパレータ基材の角部に複数形成してもよいし、一つだけ形成しても良い。
【００２７】
セパレータ基材を剥離する方法としては、積層構造の剥離フィルムを有するラミネートフィルムに、粘着シートを貼り合わせて剥離フィルムを剥離する従来方法が用いることができる。
例えば、フィルム積層体を固定支持して搬送し、粘着シートつき剥離ローラによってフィルム積層体に接着し、粘着シートつき剥離ローラ回転してセパレート基材を巻き取る装置を用いることができ、本発明においては、粘着シートとフィルム積層体との接着位置をフィルム積層体のスリットが形成された角にすることでセパレータ基材の剥離が歩留まり良く行われ、かつ他方のセパレータ基材の望まない剥離を防ぐことができる。
また、粘着シートを用いた剥離方法以外の方法も適宜用いることができるが、その場合においてもスリットが形成された角から剥離することでセパレータ基材を容易に剥離でき、かつ他方のセパレータ基材の望まない剥離を防ぐことができる。
【００２８】
次に、本願発明のフィルム積層体を用いて有機ＥＬ素子を封止する方法について、図２を用いて説明する。
【００２９】
まず初めに、少なくともセパレータ基材３１と接着性樹脂層３２、セパレータ基材３３からなるフィルム積層体３０から、セパレータ基材３１を剥離する（図２（ａ））。次に、ロールラミネータを用いて、封止基材２０に接着性樹脂層３２およびセパレータ基材３３を貼り合せる（図２(ｂ)）。次に、セパレータ基材３３を剥離し（図２(ｃ)）、接着性樹脂層３２が形成された封止基材２０を、有機ＥＬ素子が形成された基材１０に貼り合わせる（図２(ｄ)）。これにより、有機ＥＬ素子を封止することができる。
【００３０】
ここで、封止基材２０としては、石英ガラス、ホウケイ酸ガラス、ソーダガラスなどの無機ガラス、ＰＥＴ、ＰＥＳ、ＰＣなどのプラスチック基板、又はこれらガラス基板やプラスチック基板上に、酸化シリコンや酸化アルミニウム、窒化シリコン、酸窒化シリコンなどの無機薄膜を成膜したものを使用することができる。さらには、用途に応じて、カラーフィルター層により着色をしてもよく、散乱粒子、表面に凹凸を付与して光の取り出し効率を向上させても良い。また、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子であれば、透明である必要はなく、ステンレスやＡｌなどの金属シートやフィルムを用いることもできる。
【００３１】
接着性樹脂層３２の材料としては、特に限定する必要はなく、公知の接着性樹脂層を使用することができるが、例えば、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、シリコーン樹脂などの光硬化型接着性樹脂、熱硬化型接着性樹脂、光硬化型粘着性樹脂、熱硬化型粘着性樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレンなどの酸変性物からなる熱可塑性接着性樹脂などを使用することができる。接着層には、必要に応じて、ギャップ制御のためにガラスや樹脂からなる球状、棒状などのスペーサーを混入しても良く、乾燥剤や酸素吸収剤などを混入してもよい。
【００３２】
次に、本発明により製造される有機ＥＬ素子について、図３を用いて説明する。
【００３３】
本発明により製造される有機ＥＬ素子は、基材１０として電極基材を用いる。電極基材としては、ガラスや石英、ポリエーテルサルフォン、ポリカーボネート等のプラスチックフィルムに、後述する画素電極１１が少なくとも形成されていれば良いが、以下、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）が形成された駆動用基板を用いた場合を説明する。
【００３４】
薄膜トランジスタとしては、公知の薄膜トランジスタを用いることができる。具体的には、主として、ソース／ドレイン領域及びチャネル領域が形成される活性層、ゲート絶縁膜及びゲート電極から構成される薄膜トランジスタが挙げられる。薄膜トランジスタの構造としては、特に限定されるものではなく、例えば、スタガ型、逆スタガ型、トップゲート型、コプレーナ型等が挙げられる。
【００３５】
活性層は、特に限定されるものではなく、例えば、非晶質シリコン、多結晶シリコン、微結晶シリコン、セレン化カドミウム等の無機半導体材料又はチオフエンオリゴマー、ポリ（ｐ-フェリレンビニレン）等の有機半導体材料により形成することができる。これらの活性層は、例えば、アモルファスシリコンをプラズマＣＶＤ法により積層し、イオンドーピングする方法、ＳｉＨ４ガスを用いてＬＰＣＶＤ法によりアモルファスシリコンを形成し、固相成長法によりアモルファスシリコンを結晶化してポリシリコンを得た後、イオン打ち込み法によりイオンドーピングする方法、Ｓｉ２Ｈ６ガスを用いてＬＰＣＶＤ法により、また、ＳｉＨ４ガスを用いてＰＥＣＶＤ法によりアモルファスシリコンを形成し、エキシマレーザー等のレーザーによりアニールし、アモルファスシリコンを結晶化してポリシリコンを得た後、イオンドーピング法によりイオンドーピングする方法（低温プロセス）、減圧ＣＶＤ法又はＬＰＣＶＤ法によりポリシリコンを積層し、１０００℃以上で熱酸化してゲート絶縁膜を形成し、その上にｎ＋ポリシリコンのゲート電極を形成し、その後、イオン打ち込み法によりイオンドーピングする方法（高温プロセス）等が挙げられる。
【００３６】
ゲート絶縁膜としては、通常、ゲート絶縁膜として使用されているものを用いることができ、例えば、ＰＥＣＶＤ法、ＬＰＣＶＤ法等により形成されたＳｉＯ２；ポリシリコン膜を熱酸化して得られるＳｉＯ２等を用いることができる。
【００３７】
ゲート電極としては、通常、ゲート電極として使用されているものを用いることができ、例えば、アルミ、銅等の金属、チタン、タンタル、タングステン等の高融点金属、ポリシリコン、高融点金属のシリサイド、ポリサイド等が挙げられる。また、薄膜トランジスタは、シングルゲート構造、ダブルゲート構造、ゲート電極が３つ以上のマルチゲート構造であってもよい。また、ＬＤＤ構造、オフセット構造を有していてもよい。さらに、１つの画素中に２つ以上の薄膜トランジスタが配置されていてもよい。
【００３８】
本発明により製造される有機ＥＬ素子は、薄膜トランジスタが有機ＥＬ素子のスイッチング素子として機能するように接続し、トランジスタのドレイン電極と有機ＥＬ素子の画素電極１１が電気的に接続されている。薄膜トランジスタとドレイン電極と有機ＥＬ素子の画素電極１１との接続は、平坦化膜を貫通するコンタクトホール内に形成された接続配線を介して行われる。図３は、薄膜トランジスタ部を省略し、基材１０上に画素電極１１、隔壁１２、有機発光媒体層１３、対向電極層１４、パッシベーション層１５が形成された概略図である。
【００３９】
本発明の実施の形態において、画素電極１１は隔壁１２によって区画され、各画素に対応した画素電極となる。画素電極１１の材料としては、ＩＴＯなど仕事関数の高い材料を選択することが好ましく、ＩＴＯ（インジウムスズ複合酸化物）やインジウム亜鉛複合酸化物、亜鉛アルミニウム複合酸化物などの金属複合酸化物や、金、白金などの金属材料や、これら金属酸化物や金属材料の微粒子をエポキシ樹脂やアクリル樹脂などに分散した微粒子分散膜を、単層もしくは積層したものをいずれも使用することができる。また、本発明で製造される上面発光型の有機ＥＬ素子で、画素電極として正孔注入性と反射性を必要な場合には、ＡｇやＡｌのような金属材料の上にＩＴＯ膜を積層すればよい。
【００４０】
画素電極１１の膜厚は、有機ＥＬ素子の素子構成により最適値が異なるが、単層、積層にかかわらず、１００Å以上１００００Å以下であり、より好ましくは、３０００Å以下である。
【００４１】
画素電極１１の形成方法としては、材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法などの乾式成膜法や、グラビア印刷法、スクリーン印刷法などの湿式成膜法などを用いることができる。
【００４２】
隔壁１２は画素に対応した発光領域を区画するように形成する。一般的にアクティブマトリクス駆動型の表示装置は各画素に対して画素電極１１が形成され、それぞれの画素ができるだけ広い面積を占有しようとするため、画素電極１１の端部を覆うように形成される隔壁１２の最も好ましい形状は各画素電極１１を最短距離で区切る格子状を基本とする。
【００４３】
隔壁１２の形成方法としては、従来と同様、基体上に無機膜を一様に形成し、レジストでマスキングした後、ドライエッチングを行う方法や、基体上に感光性樹脂を積層し、フォトリソグラフィ法により所定のパターンとする方法が挙げられる。必要に応じて撥水剤を添加したり、プラズマやＵＶを照射して形成後にインクに対する撥液性を付与したりすることもできる。
隔壁１２の好ましい高さは０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、より好ましくは０．５μｍ以上２μｍ以下である。隔壁１２の高さが１０μｍを超えると対向電極の形成及び封止を妨げてしまい、０．１μｍ未満だと画素電極１１の端部を覆い切れない、あるいは発光媒体層の形成時に隣接する画素とショートしたり混色したりしてしまうからである。
【００４４】
本発明における有機発光媒体層１３としては、発光物質を含む単層膜、あるいは多層膜で形成することができる。多層膜で形成する場合の構成例としては、正孔輸送層、電子輸送性発光層または正孔輸送性発光層、電子輸送層からなる２層構成や正孔輸送層、発光層、電子輸送層からなる３層構成、さらには、必要に応じて正孔（電子）注入機能と正孔（電子）輸送機能を分けたり、正孔や電子の輸送をプロックする層などを挿入することにより、さらに多層形成することがより好ましい。
【００４５】
正孔輸送材料の例としては、銅フタロシアニン、テトラ（ｔ−ブチル）銅フタロシアニン等の金属フタロシアニン類及び無金属フタロシアニン類、キナクリドン化合物、１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン、Ｎ，Ｎ’−ジ（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン等の芳香族アミン系低分子正孔注入輸送材料や、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリビニルカルバゾール、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸との混合物などの高分子正孔輸送材料、ポリチオフェンオリゴマー材料、Ｃｕ２Ｏ，Ｃｒ２Ｏ３，Ｍｎ２Ｏ３，ＦｅＯｘ（ｘ〜０．１），ＮｉＯ，ＣｏＯ，Ｐｒ２Ｏ３，Ａｇ２Ｏ，ＭｏＯ２，Ｂｉ２Ｏ３，ＺｎＯ，ＴｉＯ２，ＳｎＯ２，ＴｈＯ２，Ｖ２Ｏ５，Ｎｂ２Ｏ５，Ｔａ２Ｏ５，ＭｏＯ３，ＷＯ３，ＭｎＯ２などの無機材料、その他既存の正孔輸送材料の中から選ぶことができる。
【００４６】
高分子ＥＬディスプレイの場合には、正孔輸送材料に、インターレイヤ層を形成することが好ましい。インターレイヤ層に用いる材料として、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリアリーレン誘導体、アリールアミン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体などの、芳香族アミンを含むポリマーなどが挙げられる。これらの材料は溶媒に溶解または分散させ、スピンコート法等を用いた各種塗布方法や凸版印刷方法を用いて形成することができる。
【００４７】
発光材料としては、９，１０−ジアリールアントラセン誘導体、ピレン、コロネン、ペリレン、ルブレン、１，１，４，４−テトラフェニルブタジエン、トリス（８−キノリノラート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、ビス（８−キノリノラート）亜鉛錯体、トリス（４−メチル−５−トリフルオロメチル−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−５−シアノ−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、ビス（２−メチル−５−トリフルオロメチル−８−キノリノラート）［４−（４−シアノフェニル）フェノラート］アルミニウム錯体、ビス（２−メチル−５−シアノ−８−キノリノラート）［４−（４−シアノフェニル）フェノラート］アルミニウム錯体、トリス（８−キノリノラート）スカンジウム錯体、ビス〔８−（パラ−トシル）アミノキノリン〕亜鉛錯体及びカドミウム錯体、１，２，３，４−テトラフェニルシクロペンタジエン、ペンタフェニルシクロペンタジエン、ポリ−２，５−ジヘプチルオキシ−パラ−フェニレンビニレン、クマリン系蛍光体、ペリレン系蛍光体、ピラン系蛍光体、アンスロン系蛍光体、ポルフィリン系蛍光体、キナクリドン系蛍光体、Ｎ，Ｎ’−ジアルキル置換キナクリドン系蛍光体、ナフタルイミド系蛍光体、Ｎ，Ｎ’−ジアリール置換ピロロピロール系蛍光体等、Ｉｒ錯体等の燐光性発光体などの低分子系発光材料や、ポリフルオレン、ポリパラフェニレンビニレン、ポリチオフェン、ポリスピロなどの高分子材料や、これら高分子材料に前記低分子材料の分散または共重合した材料や、その他既存の蛍光発光材料や燐光発光材料を用いることができる。
【００４８】
電子輸送材料の例としては、２−（４−ビフェニルイル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール、オキサジアゾール誘導体やビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリノラート）ベリリウム錯体、トリアゾール化合物等を用いることができる。
また、これらの電子輸送材料に、ナトリウムやバリウム、リチウムといった仕事関数が低いアルカリ金属、アルカリ土類金属を少量ドープすることにより、電子注入層としてもよい。
【００４９】
有機発光媒体層の膜厚は、単層または積層により形成する場合においても、１０００ｎｍ以下であり、好ましくは５０〜２００ｎｍ程度である。
【００５０】
有機発光媒体層の形成方法としては、材料に応じて、真空蒸着法や、スリットコート、スピンコート、スプレーコート、ノズルコート、フレキソ、グラビア、マイクログラビア、凹版オフセットなどのコーティング法や印刷法、インクジェット法などを用いることができる。
【００５１】
本発明における対向電極層１４は、少なくとも、電子注入性の陰極としての役割があればよいが、トップエミッション型の有機ＥＬ素子とする場合には、透明電極としての役割を兼用する必要がある。電子注入性の陰極としては、仕事関数が低いＬｉやＢａ、Ｍｇ、Ｃａといったアルカリ金属やアルカリ土類金属や、これら金属の酸化物、フッ化物などの化合物を用いることができる。これら材料は電子注入性に優れるものの、安定性に乏しいため、ＡｌやＡｇなどの安定性に優れた金属との積層膜もしくは合金膜を用いることがより好ましい。
【００５２】
陰極の形成方法としては、材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法を選択すればよい。また、対向電極層１４の厚さに特に制限はないが、１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下程度で用いることができる。トップエミッション型ＥＬディスプレイの場合には、Ｂａなどのアルカリ金属を５ｎｍ程度、Ａｌなどの安定金属を１０ｎｍ程度としてもよく、さらにＩＴＯなどの透明電極を１００ｎｍ程度積層し低抵抗化することもできる。
【００５３】
本発明におけるパッシベーション層１５としては、酸化珪素、酸化アルミニウム等の金属酸化物、弗化アルミニウム、弗化マグネシウム等の金属弗化物、窒化珪素、窒化アルミニウム、窒化炭素などの金属窒化物、酸窒化珪素などの金属酸窒化物、炭化ケイ素などの金属炭化物、必要に応じて、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリエステル樹脂などの高分子樹脂膜との積層膜を用いてもよい。特に、バリア性と透明性の面から、酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸窒化ケイ素を用いることが好ましく、さらには、成膜条件により、膜密度を可変した積層膜や勾配膜を使用してもよい。
【００５４】
パッシベーション層１５の形成方法としては、材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法、ＣＶＤ法を用いることができるが、特に、バリア性や透光性の面でＣＶＤ法を用いることが好ましい。ＣＶＤ法としては、熱ＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法、触媒ＣＶＤ法、ＶＵＶ−ＣＶＤ法などを用いることができる。また、ＣＶＤ法における反応ガスとしては、モノシランや、ヘキサメチルジシラザン（ＨＭＤＳ）やテトラエトキシシランなどの有機シリコン化合物に、Ｎ２、Ｏ２、ＮＨ３、Ｈ２、Ｎ２Ｏなどのガスを必要に応じて添加してもよく、例えば、シランの流量を変えることにより膜の密度を変化させてもよく、使用する反応性ガスにより膜中に水素や炭素が含有させることもできる。封止層の膜厚としては、有機ＥＬ素子の電極段差や基板の隔壁高さ、要求されるバリア特性などにより異なるが、１０ｎｍ以上１００００以下程度が一般的に用いられている。
【００５５】
以下、本発明を実施例及び比較例によりさらに説明するが、本発明は下記例に制限されるものではない。
【実施例１】
【００５６】
最初に有機ＥＬ素子基板５１を作製する（図３）。基材１０としてガラスを用い、基材上１０にスパッタリング法で画素電極層１１としてＩＴＯ膜(１５０ｎｍ)をパターン形成した。次に、隔壁パターン１２として、ポジ型感光性のポリイミド樹脂(２μｍ)を、フォトリソ法を用いて、パターン膜形成した。
次に、有機発光媒体層１３として、正孔輸送層にポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸との混合物（２０ｎｍ）、発光層にポリ［２−メトキシ−５−（２'−エチル−ヘキシロキシ）−１，４−フェニレンビニレン］（ＭＥＨＰＰＶ）（１００ｎｍ）をそれぞれ、凸版印刷法を用いてパターン形成した。次に、透明電極層１４として、Ｃａ膜（５ｎｍ）とＡｌ膜（２０ｎｍ）を蒸着法を用いて積層した。次に、パッシベーション層１５として、ＳｉＮｘ膜を５０００ｎｍ成膜することにより、有機ＥＬ素子基板５１を作製した。
次に、シリコーン系の剥離層３４，３５を塗布したＰＥＴフィルム（２５μｍ）３１、３３と、接着性樹脂層として光硬化型エポキシ樹脂３２を用いたフィルム積層体３０を用い、図２に示したとおり、セパレータ基材３１を剥離して、封止基材２０であるガラス基板に貼り合わせ、次に、セパレータ基材３３を剥離して、有機ＥＬ素子基板５１上に封止基材３２を、接着性樹脂層３２を介して貼り合せる。
この時、セパレータ基材３１には、図１（ａ）に示すようにスリット４１を形成したことにより、セパレータ基材３１の剥離強度は０．１Ｎ／２５ｍｍとなり、セパレータ基材３３の剥離強度０．５Ｎ／２５ｍｍとの剥離強度差が生じたため、セパレータ基材３１剥離時に、セパレータ基材３３が剥離することなく、貼り合わせ不良が生じることなく封止することができた。
作製した有機ＥＬ素子（画素数が９６０×５４０）は、８５℃９０ＲＨ％下に３０００Ｈｒ保存しても、気泡や画素欠陥の発生は見られなかった。
【００５７】
＜比較例１＞
実施例１に記載した有機ＥＬ素子において、セパレータ基材３１として、フィルムにスリットを形成せずに貼り合わせを行った。セパレータ基材３１の剥離強度はセパレータ基材３３の剥離強度と同じため、セパレータ基材３１を剥離した際に、セパレータ基材３３も同時に剥離してしまい、接着性樹脂層にしわが生じてしまい、有機ＥＬ素子基板５１に貼り合わせた際に、接着性樹脂層３２の端部にしわが生じたまま有機ＥＬ素子の封止を行った。
作製した有機ＥＬ素子（画素数が９６０×５４０）は、８５℃９０ＲＨ％下に５００Ｈｒ保存した時点で画素欠陥が進行し、全画素の約５０％が非発光となり、１０００Ｈｒ保存した時点で、全面非発光となった。
【符号の説明】
【００５８】
１０    基材
１１    画素電極
１２    隔壁パターン
１３    有機発光媒体層
１４    透明電極
１５    パッシベーション層
２０    封止基材
３０    フィルム積層体
３１    セパレータ基材
３２    接着性樹脂層
３３    セパレータ基材
３４，３５    剥離層
４１、４２    スリット
５１    有機ＥＬ素子基板
【図１】
2011031472.tif 000003
【図２】
2011031472.tif 000004
【図３】
2011031472.tif 000005