(57)【要約】【課題】遮熱性に優れた合わせガラスを得ることができ、かつ該合わせガラスの優れた遮熱性を長期間にわたり維持できる合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】第１の層２と、第１の層２の一方の面２ａに積層された第２の層３とを備える合わせガラス用中間膜１。第２の層３は、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含有する。第１の層２は、熱可塑性樹脂と、インモニウム化合物及びアミニウム化合物の内の少なくとも一種とを含有する。第１の層２に含まれている前記熱可塑性樹脂は、水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の層と、該第１の層の一方の面に積層された第２の層とを備え、
前記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含有し、
前記第１の層が、熱可塑性樹脂と、インモニウム化合物及びアミニウム化合物の内の少なくとも一種とを含有し、
前記第１の層に含まれている前記熱可塑性樹脂が、水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂である、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記第１の層に含まれている前記水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂、（メタ）アクリル樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂又はアイオノマー樹脂である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第１の層に含まれている前記水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記第１の層に含まれている前記水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂が、（メタ）アクリル樹脂である、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記（メタ）アクリル樹脂が、カルボキシル基を有する、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１の層及び前記第２の層の内の少なくとも１層が、金属酸化物粒子をさらに含有する、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
金属酸化物粒子が錫ドープ酸化インジウム粒子である、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第１の層の他方の面に積層された第３の層をさらに備え、
前記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含有する、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
前記第１の層、前記第２の層、及び、前記第３の層の内の少なくとも１層が、紫外線吸収剤をさらに含有する、請求項８に記載に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
前記第１の層、前記第２の層、及び、前記第３の層の内の少なくとも１層が、酸化防止剤をさらに含有する、請求項８に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
前記第１の層、前記第２の層、及び、前記第３の層の内の少なくとも１層が、光安定剤をさらに含有する、請求項８に記載に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１２】
前記第１の層が、キレート剤をさらに含有する、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１３】
第１，第２の合わせガラス構成部材と、
前記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備え、
前記中間膜が、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜である、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、遮熱性に優れた合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、米国におけるクールカー規制の要求性能を満たす合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
【０００３】
可視光よりも長い波長である７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質にいったん吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。
【０００４】
上記赤外線（熱線）を効果的に遮断するために、下記の特許文献１には、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）又はアンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）などの遮熱粒子を含有する合わせガラス用中間膜が開示されている。
【０００５】
しかしながら、特許文献１に記載の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスでも、遮熱性が十分に高くならないことがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】ＷＯ０１／２５１６２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
近年、米国において、カリフォルニア大気資源委員会（ＣＡＲＢ（Ｃａｌｉｆｏｒｎｉａ  Ａｉｒ  Ｒｅｓｏｕｒｃｅｓ  Ｂｏａｒｄ））は、温室効果ガスを削減するために、自動車から排出される二酸化炭素の量を減らすことを提案している。自動車から排出される二酸化炭素の量を減らすために、上記ＣＡＲＢは、合わせガラスを透過して自動車内に流入する熱エネルギーを規制して、エアコンで消費される燃料を低減し、自動車の燃費を改善することを検討している。具体的には、上記ＣＡＲＢは、クールカー規制（Ｃｏｏｌ  Ｃａｒｓ  Ｓｔａｎｄａｒｄｓ）の導入を予定している。
【０００８】
上記クールカー規制では、具体的には、２０１２年に、自動車に用いられる合わせガラスのＴｔｓ（Ｔｏｔａｌ  Ｓｏｌａｒ  Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ）が５０％以下であることが要求される。２０１６年には、上記合わせガラスの上記Ｔｔｓが４０％以下であることが要求される。
【０００９】
さらに、上記合わせガラスには、上記Ｔｔｓが５０％以下であるだけでなく、可視光線透過率（Ｖｉｓｉｂｌｅ  Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ）が７０％以上であることも要求される。すなわち、上記可視光線透過率を高く維持したままで、上記Ｔｔｓを低くすることが要求される。
【００１０】
特許文献１に記載のような遮熱粒子を含有する合わせガラス用中間膜を用いた場合には、Ｔｔｓ５０％以下及び可視光線透過率７０％以上のいずれも満たす合わせガラスを得ることは極めて困難である。
【００１１】
本発明の目的は、遮熱性に優れた合わせガラスを得ることができ、かつ該合わせガラスの優れた遮熱性を長期間にわたり維持できる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【００１２】
本発明の限定的な目的は、米国におけるクールカー規制での要求性能であるＴｔｓが低くかつ可視光線透過率が高い合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、並びに該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明によれば、第１の層と、該第１の層の一方の面に積層された第２の層とを備え、上記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含有し、上記第１の層が、熱可塑性樹脂と、インモニウム化合物及びアミニウム化合物の内の少なくとも一種とを含有し、上記第１の層に含まれている上記熱可塑性樹脂は、水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂である、合わせガラス用中間膜が提供される。
【００１４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、上記第１の層に含まれている上記水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、（メタ）アクリル樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂又はアイオノマー樹脂である。
【００１５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層に含まれている上記水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂である。
【００１６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層に含まれている上記水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂は、（メタ）アクリル樹脂である。
【００１７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記（メタ）アクリル樹脂は、カルボキシル基を有する。
【００１８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層及び上記第２の層の内の少なくとも１層は、金属酸化物粒子をさらに含有する。
【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記金属酸化物粒子は、錫ドープ酸化インジウム粒子である。
【００２０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上記第１の層の他方の面に積層された第３の層がさらに備えられており、上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含有する。
【００２１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、上記第１の層、上記第２の層、及び、上記第３の層の内の少なくとも１層は、紫外線吸収剤をさらに含有する。
【００２２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の別の特定の局面では、上記第１の層、上記第２の層、及び、上記第３の層の内の少なくとも１層は、酸化防止剤をさらに含有する。
【００２３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層、上記第２の層、及び、上記第３の層の内の少なくとも１層は、光安定剤をさらに含有する。
【００２４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに別の特定の局面では、上記第１の層は、キレート剤をさらに含有する。
【００２５】
本発明に係る合わせガラスは、第１，第２の合わせガラス構成部材と、該第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれた中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜である。
【発明の効果】
【００２６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１，第２の層が積層された多層構造を有し、かつ第１の層が、熱可塑性樹脂と、インモニウム化合物及びアミニウム化合物の内の少なくとも一種とを含有し、上記第１の層に含まれている上記熱可塑性樹脂が、水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂であるので、遮熱性に優れた合わせガラスを得ることができる。さらに、得られた合わせガラスの優れた遮熱性を、長期間にわたり維持できる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。
【図２】図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を示す部分切欠断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２９】
（合わせガラス用中間膜）
図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
【００３０】
図１に示す中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の一方の面２ａに積層された第２の層３と、第１の層２の他方の面２ｂに積層された第３の層４とを備える。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。
【００３１】
第２の層３及び第３の層４は、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含む。第２の層３はポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むため、第２の層３の外側の表面３ａの接着力は高い。第３の層４はポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むため、第３の層４の外側の表面４ａの接着力は高い。
【００３２】
第１の層２は、熱可塑性樹脂と、金属酸化物粒子５と、インモニウム化合物及びアミニウム化合物の内の少なくとも一種とを含有する。第１の層２に含まれている熱可塑性樹脂は、水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂である。
【００３３】
本実施形態の主な特徴は、第１の層２が、熱可塑性樹脂と、インモニウム化合物及びアミニウム化合物の内の少なくとも一種とを含有し、更に上記特定の熱可塑性樹脂が用いられていることにある。
【００３４】
さらに、金属酸化物粒子５の使用により、金属酸化物粒子５とインモニウム化合物及びアミニウム化合物の内の少なくとも一種とが併用されるため、合わせガラス用中間膜又は合わせガラスの遮熱性をより一層高めることができる。また、Ｔｔｓ（Ｔｏｔａｌ  Ｓｏｌａｒ  Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ）が充分に低く、かつ可視光線透過率（Ｖｉｓｉｂｌｅ  Ｔｒａｎｓｍｉｔｔａｎｃｅ）が充分に高い合わせガラスを得ることができる。
【００３５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の使用により、例えば、カリフォルニア大気資源委員会（ＣＡＲＢ（Ｃａｌｉｆｏｒｎｉａ  Ａｉｒ  Ｒｅｓｏｕｒｃｅｓ  Ｂｏａｒｄ））が導入を予定しているクールカー規制（Ｃｏｏｌ  Ｃａｒｓ  Ｓｔａｎｄａｒｄｓ）の要求性能を満たす合わせガラスを得ることができる。具体的には、合わせガラスの上記Ｔｔｓを５０％以下にすることができる。さらに、合わせガラスの上記可視光線透過率を７０％以上にすることができる。
【００３６】
従来、ＩＴＯ粒子などの遮熱粒子を含有する合わせガラス用中間膜を用いた場合には、上記Ｔｔｓが５０％以下かつ上記可視光線透過率が７０％以上のいずれも満たす合わせガラスを得ることは極めて困難であった。しかしながら、本発明に係る合わせガラス用中間膜の使用により、上記Ｔｔｓが５０％以下かつ上記可視光線透過率が７０％以上のいずれも満たす合わせガラスを得ることができる。従って、米国におけるクールカー規制に対応できる。
【００３７】
なお、本明細書において、上記Ｔｔｓ及び上記可視光線透過率は、上記クールカー規制で要求されている。上記Ｔｔｓは、例えば、クールカー規制により定められた測定方法により測定される。上記可視光線透過率は、例えば、ＪＩＳ  Ｒ３２１１（１９９８）に準拠して測定される。
【００３８】
さらに、ポリビニルアセタール樹脂は、一般的に、一分子中に多くの水酸基を有する。水酸基の含有率が高いポリビニルアセタール樹脂と、インモニウム化合物及びアミニウム化合物の内の少なくとも一種とを併用すると、水酸基によって、インモニウム化合物及びアミニウム化合物が劣化する。このため、合わせガラス用中間膜又は合わせガラスの遮熱性が低下する。
【００３９】
しかしながら、本実施形態では、水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂が用いられているため、インモニウム化合物及びアミニウム化合物が劣化し難い。このため、合わせガラス用中間膜又は合わせガラスの優れた遮熱性を長期にわたり維持できる。
【００４０】
中間膜１は、第２の層３と、第１の層２と、第３の層４とがこの順で積層された３層構造を有する。このように、第１の層２は、第２，第３の層３，４の間に挟み込まれていることが好ましい。この場合には、中間膜１の両面に合わせガラス構成部材を強固に接着させることができる。ただし、第３の層４は必ずしも用いられていなくてもよい。すなわち、第１の層２の一方の面２ａのみに第２の層３が積層されていてもよい。この場合には、第２の層３の外側の表面３ａは、合わせガラス構成部材が積層される層である。また、中間膜は、４層以上の積層構造を有していてもよい。
【００４１】
上記中間膜の厚みは特に限定されない。上記中間膜の厚みは、中間膜を構成する各層の合計の厚みを示す。よって、中間膜１の場合には、該中間膜１の厚みは、第１〜第３の層２〜４の合計の厚みを示す。実用面の観点、並びに遮熱性及び接着性を充分に高める観点からは、上記中間膜の厚みの好ましい下限は０．１ｍｍ、より好ましい下限は０．２５ｍｍ、好ましい上限は３ｍｍ、より好ましい上限は１．５ｍｍである。上記中間膜の厚みが薄すぎると、合わせガラスの耐貫通性が低下する傾向がある。
【００４２】
実用面の観点、並びに接着性を充分に高める観点からは、第２，第３の層３，４の各厚みの好ましい下限は０．０１ｍｍ、より好ましい下限は０．１ｍｍ、好ましい上限は０．７６ｍｍ、より好ましい上限は０．４ｍｍである。
【００４３】
実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、第１の層２の厚みの好ましい下限は０．００１ｍｍ、より好ましい下限は０．０１ｍｍ、さらに好ましい下限は０．０５ｍｍ、好ましい上限は０．７６ｍｍ、より好ましい上限は０．４ｍｍ、さらに好ましい上限は０．２ｍｍである。
【００４４】
以下、第１〜第３の層２〜４を構成する材料の詳細を説明する。
【００４５】
（熱可塑性樹脂）
第１〜第３の層２〜４はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含む。上記熱可塑性樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００４６】
上記熱可塑性樹脂として、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、（メタ）アクリル樹脂及びアイオノマー樹脂等が挙げられる。
【００４７】
第２，第３の層３，４は、熱可塑性樹脂として、ポリビニルアセタール樹脂を含有する。
【００４８】
第１の層２は、熱可塑性樹脂として、水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂を含有する。
【００４９】
初期の遮熱性及び経時後の遮熱性を高める観点からは、第１の層２に含まれている水酸基の含有率が２５モル％以下の熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、（メタ）アクリル樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂又はアイオノマー樹脂であることが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂又は（メタ）アクリル樹脂であることがより好ましい。
【００５０】
第１の層２に含まれている熱可塑性樹脂は、水酸基の含有率が２５モル％以下のポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。この場合には、第１〜第３の層２〜４はいずれも、ポリビニルアセタール樹脂を含有するため、親和性が高められ、第１の層２と第２，第３の層３，４との密着性をより一層高めることができる。第１の層２に含まれている熱可塑性樹脂の上記水酸基の含有率は、２０モル％以下であることが好ましく、１５モル％以下であることがより好ましく、１０モル％以下であることがさらに好ましく、特に、５モル％以下であることが好ましい。
【００５１】
第１の層２は、後述の可塑剤を含有することが好ましい。第１の層２の熱可塑性樹脂が、水酸基の含有率が２５モル％以下のポリビニルアセタール樹脂である場合に、可塑剤が用いられることが好ましい。水酸基の含有率が２５モル％以下のポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、第１の層２と第２，第３の層３，４との接着性をより一層高めることができる。
【００５２】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコール樹脂のけん化度は、一般に８０〜９９．８モル％の範囲内である。
【００５３】
上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は２００、より好ましい下限は５００、好ましい上限は３，０００、より好ましい上限は２，５００である。上記重合度が低すぎると、合わせガラスの耐貫通性が低下する傾向がある。上記重合度が高すぎると、合わせガラス用中間膜の成形が困難となることがある。
【００５４】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとして、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５５】
第２，第３の層３，４の外側の表面３ａ，４ａの接着力をより一層高める観点からは、第２，第３の層３，４のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、第１の層２の熱可塑性樹脂の水酸基の含有率よりも高いことが好ましく、例えば、２５モル％を超えることが好ましい。第２，第３の層３，４に含まれているポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率のより好ましい下限は３０モル％、好ましい上限は４０モル％、より好ましい上限は３５モル％である。上記水酸基の含有率が低すぎると、第２，第３の層３，４の接着性が低くなることがある。また、上記水酸基の含有率が高すぎると、中間膜１の柔軟性が低くなり、中間膜１の取扱いに問題が生じやすい。
【００５６】
第１の層２がポリビニルアセタール樹脂を含有する場合には、第１の層２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は２５モル％以下である。これにより、水酸基によるインモニウム化合物及びアミニウム化合物の劣化を抑制できる。従って、合わせガラスの優れた遮熱性を長期にわたり維持できる。第１の層のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率の好ましい上限は２０モル％、好ましい下限は０．１モル％である。
【００５７】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して、原料となるポリビニルアルコールの水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。
【００５８】
第２，第３の層３，４のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．３モル％、さらに好ましい下限は０．５モル％、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２５モル％、さらに好ましい上限は２０モル％である。
【００５９】
第１の層２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度の好ましい上限は２５モル％、より好ましい上限は２０モル％である。
【００６０】
上記アセチル化度が低すぎると、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記可塑剤との相溶性が低下することがある。上記アセチル化度が高すぎると、中間膜の耐湿性が低くなることがある。
【００６１】
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００６２】
第２，第３の層３，４のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は６０モル％、より好ましい下限は６３モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８０モル％、さらに好ましい上限は７５モル％である。
【００６３】
第１の層２のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度の好ましい下限は６０モル％、より好ましい下限は６３モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は８０モル％である。
【００６４】
上記アセタール化度が低すぎると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が低いことがあり、かつ合わせガラス用中間膜のガラス転移温度が十分に低下しないことがある。上記アセタール化度が高すぎると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が長くなることがある。
【００６５】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率である。
【００６６】
上記アセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、又は核磁気共鳴法（ＮＭＲ）を用いた方法により、アセチル基量とビニルアルコール量とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、ついで、１００モル％からアセチル基量とビニルアルコール量とを差し引くことにより算出され得る。
【００６７】
なお、ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル基量は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法、並びに赤外線吸収スペクトル（ＩＲ）又は核磁気共鳴法（ＮＭＲ）を用いた方法により測定された結果から算出され得る。
【００６８】
第１の層２に含まれている熱可塑性樹脂は、水酸基の含有率が２５モル％以下の（メタ）アクリル樹脂であることが好ましい。上記（メタ）アクリル樹脂の使用により、初期の遮熱性及び経時後の遮熱性をより一層高めることができる。さらに、第１の層２に含まれている熱可塑性樹脂は、水酸基の含有率が２５モル％以下であり、カルボキシル基を有する（メタ）アクリル樹脂であることが好ましい。（メタ）アクリル樹脂がカルボキシル基を有することにより、初期の遮熱性及び経時後の遮熱性をより一層高めることができる。
【００６９】
上記（メタ）アクリル樹脂は、単一の（メタ）アクリレートモノマー又は２種以上の（メタ）アクリレートモノマーを重合することにより得られる。上記（メタ）アクリレートモノマーとして、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート及びイソブチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。また、カルボキシル基を有する（メタ）アクリル樹脂を得るために、重合成分として、（メタ）アクリル酸を用いることが好ましい。
【００７０】
上記熱可塑性樹脂、例えば上記（メタ）アクリル樹脂の水酸基の含有率は、（メタ）アクリル樹脂を構成する全てのモノマーの合計１００モル％のうち、水酸基を有するモノマーの量を示す。上記水酸基の含有率は、全ユニット１００モル％中の水酸基を有するユニットの量を示す。
【００７１】
（可塑剤）
第２，第３の層３，４は、可塑剤を含有する。
【００７２】
第１の層２の表面の接着力を高める観点からは、第１の層２は、可塑剤を含むことが好ましい。第１の層２の熱可塑性樹脂が、水酸基の含有率が２５モル％以下のポリビニルアセタール樹脂である場合に、第１の層２は可塑剤を含有することが特に好ましい。
【００７３】
上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７４】
上記可塑剤として、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等などの有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【００７５】
上記一塩基性有機酸エステルとして、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとして、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸として、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【００７６】
上記多塩基性有機酸エステルとして、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸として、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【００７７】
上記有機エステル可塑剤として、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールビス−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【００７８】
上記有機リン酸可塑剤として、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００７９】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）の内の少なくとも一種であることが好ましい。
【００８０】
第１〜第３の層２〜４における上記可塑剤の含有量は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量の好ましい下限は２５重量部、より好ましい下限は３０重量部、好ましい上限は６０重量部、より好ましい上限は５０重量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、中間膜の透明性をより一層高めることができる。第１の層２における上記可塑剤の含有量は、第２，第３の層３，４における上記可塑剤の含有量よりも多いことが好ましく、１０重量部以上多いことがより好ましく、１５重量部以上多いことがさらに好ましい。上記可塑剤の含有量が多くなることにより、合わせガラス用中間膜の遮音性が向上する。
【００８１】
（金属酸化物粒子）
第１の層２は、金属酸化物粒子を含有してもよい。第２，第３の層３，４は、金属酸化物粒子を含有していてもよく、含有していなくてもよい。合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、第２，第３の層３，４はそれぞれ、金属酸化物粒子を含有することが好ましい。第１の層２及び第２の層３の内の少なくとも１つの層は、金属酸化物粒子を含有することが好ましい。
【００８２】
上記金属酸化物粒子は、金属の酸化物により形成された粒子であれば特に限定されない。金属酸化物粒子は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８３】
可視光よりも長い波長である７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質にいったん吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記金属酸化物粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。
【００８４】
上記金属酸化物粒子の具体例として、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子及び珪素ドープ酸化亜鉛粒子等が挙げられる。なかでも、熱線の遮蔽機能が高いため、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又はセシウムドープ酸化タングステン粒子が好ましく、ＩＴＯ粒子がより好ましい。
【００８５】
上記金属酸化物粒子の平均粒子径の好ましい下限は０．０１μｍ、より好ましい下限は０．０２μｍ、好ましい上限は０．１μｍ、より好ましい上限は０．０５μｍである。平均粒子径が上記好ましい下限を満たすと、熱線の遮蔽性を充分に高めることができる。平均粒子径が上記好ましい上限を満たすと、金属酸化物粒子の分散性を高めることができる。
【００８６】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【００８７】
第１〜第３の層２〜４における上記金属酸化物粒子の含有量は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記金属酸化物粒子の含有量の好ましい下限は０．０１重量部、より好ましい下限は０．１重量部、好ましい上限は３重量部、より好ましい上限は１重量部である。第１〜第３の層２〜４における金属酸化物粒子の含有量が上記好ましい範囲内であると、遮熱性を充分に高めることができ、上記Ｔｔｓを充分に低くすることができ、かつ上記可視光線透過率を充分に高くすることができる。例えば、上記Ｔｔｓを５０％以下にすることができ、かつ上記可視光線透過率を７０％以上にすることができる。
【００８８】
（インモニウム化合物及びアミニウム化合物）
第１の層２は、インモニウム化合物及びアミニウム化合物の内の少なくとも一種（以下、成分Ｘともいう）を含有する。第１の層２は、インモニウム化合物のみを含有していてもよく、アミニウム化合物のみを含有していてもよく、インモニウム化合物及びアミニウム化合物の双方を含有していてもよい。
【００８９】
中間膜１では、上記金属酸化物粒子を用いてもよく、該金属酸化物粒子と上記成分Ｘとの併用により、赤外線（熱線）を充分に遮断できる。
【００９０】
第１の層２における成分Ｘの含有量は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、成分Ｘの含有量の好ましい下限は０．００１重量部、より好ましい下限は０．０１重量部、好ましい上限は３重量部、より好ましい上限は１重量部であり、さらに好ましい上限は０．５重量部である。第１の層２における成分Ｘの含有量が上記好ましい範囲内であると、遮熱性を充分に高めることができ、上記Ｔｔｓを充分に低くすることができ、かつ上記可視光線透過率を充分に高くすることができる。例えば、上記Ｔｔｓを５０％以下にすることができ、かつ上記可視光線透過率を７０％以上にすることができる。
【００９１】
（他の成分）
第１〜第３の層２〜４はそれぞれ、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含有していてもよい。
【００９２】
第１の層２、第２の層３及び第３の層の内の少なくとも１層は、紫外線吸収剤を含有することが好ましい。また、第１の層２、第２の層３及び第３の層の内の少なくとも１層は、酸化防止剤を含有することが好ましい。さらに、第１の層２、第２の層３及び第３の層の内の少なくとも１層は、光安定剤を含有することが好ましい。
【００９３】
第１の層２は、キレート剤を含有することが好ましい。この場合には、第１の層２の紫外線遮蔽性能が高くなる。
【００９４】
（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、合わせガラスを得るために用いられる。
【００９５】
図２に、図１に示す中間膜１を用いた合わせガラスの一例を示す。
【００９６】
図２に示す合わせガラス１１は、中間膜１と、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３とを備える。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３の間に挟み込まれている。従って、合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、中間膜１と、第２の合わせガラス構成部材１３とがこの順で積層されて構成されている。第１の合わせガラス構成部材１２は、第２の層３の外側の表面３ａに積層されている。第２の合わせガラス構成部材１３は、第３の層４の外側の表面４ａに積層されている。
【００９７】
第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３として、ガラス板、ポリカーボネートフィルム及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラス１１には、２枚のガラス板の間に合わせガラス用中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に合わせガラス用中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラス１１は、ガラス板含有積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていればよい。該別の合わせガラス構成部材はガラス板であってもよい。
【００９８】
上記ガラス板として、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとして、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスの代用にされる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとして、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板として、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【００９９】
合わせガラス構成部材１２，１３の厚みは、特に限定されないが、１〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。また、合わせガラス構成部材１２，１３がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、１〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。合わせガラス構成部材１２，１３がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲内であることが好ましい。
【０１００】
合わせガラス１１の製造方法は特に限定されない。例えば、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３の間に、中間膜１を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３と中間膜１との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラス１１を得ることができる。また、上述したように、合わせガラス１１の製造と同時に、中間膜１を製膜してもよい。
【０１０１】
合わせガラス１は、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。合わせガラス１は、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記Ｔｔｓが低くかつ上記可視光線透過率が高いので、合わせガラス１は、自動車に好適に用いられる。
【０１０２】
クールカー規制の要求性能を満たす観点からは、合わせガラス１の上記Ｔｔｓは、５０％以下であることが好ましく、４０％以下であることが好ましい。さらに、クールカー規制の要求性能を満たす観点からは、合わせガラス１の上記可視光線透過率は、７０％以上であることが好ましい。
【０１０３】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１０４】
（実施例１）
組成物Ａの調製：
水平型のマイクロビーズミルを用いて、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３０重量部と、ＩＴＯ粒子（体積平均粒子径２０ｎｍ）４０重量部と、インモニウム（日本カーリット社製「ＣＩＲ−ＲＬ」と日本化薬社製「ＫＡＹＡＳＯＲＢ  ＩＲＧ−０２２」との混合物（５０重量％：５０重量％））２６重量部と、分散剤としてのポリリン酸エステル４重量部とを混合し、分散液を得た。
【０１０５】
ポリビニルブチラール樹脂（ａ）（平均重合度２３００、ブチラール化度６５．１モル％、アセチル化度１４．４モル％、水酸基含有率２０．５モル％）１００重量部と、得られた分散液と、３ＧＯとを充分に混合し、組成物Ａを得た。なお、ポリビニルブチラール樹脂（ａ）１００重量部に対して、ＩＴＯ粒子が２．４重量部、３ＧＯが６０重量部となるように調整した。
【０１０６】
組成物Ｂの調製：
ポリビニルブチラール樹脂（ｂ）（平均重合度１７００、ブチラール化度６８．５モル％、アセチル化度０．９モル％、水酸基含有率３０．６モル％）１００重量部と、３ＧＯ４０重量部とを混合し、組成物Ｂを得た。
【０１０７】
合わせガラスの作製：
得られた組成物Ａを第１の層形成用組成物として用いた。また、得られた組成物Ｂを第２，第３の層形成用組成物としてそれぞれ用いた。組成物Ａ及び組成物Ｂを共押出し、第２の層、第１の層、第３の層がこの順で積層された合わせガラス用中間膜を作製した。なお、第１の層の厚さは０．１ｍｍであり、第２，第３の層の厚さは０．３５ｍｍであった。
【０１０８】
得られた合わせガラス用中間膜を、縦３００ｍｍ×横３００ｍｍの大きさに切断した。
【０１０９】
２枚の透明なフロートガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ×厚さ２．５ｍｍ）の間に、得られた合わせガラス用中間膜を、挟み込んで、積層体を得た。次に、得られた積層体をゴムバック内に入れて、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した。脱気したままで積層体を、９０℃のオーブン内に３０分間保管し、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【０１１０】
（実施例２）
組成物Ｃの調製：
実施例１の組成物Ａの調製の際に、ポリビニルブチラール樹脂（ａ）をポリビニルブチラール樹脂（ｃ）（平均重合度２５００、ブチラール化度７５モル％、アセチル化度１７モル％、水酸基含有率８モル％）に変更したこと以外は同様にして、組成物Ｃを得た。
【０１１１】
合わせガラスの作製：
組成物Ａのかわりに組成物Ｃを第１の層形成用組成物として用いたこと以外は実施例１と同様にして、第１の層を作製した。得られた第１の層を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【０１１２】
（実施例３）
組成物Ｄの調製：
酢酸エチル中にて、ｎ−ブチルアクリレート８０重量部と、アクリル酸２０重量部とを共重合させ、イソシアネート架橋剤を用いて架橋させ、アクリル粘着剤を作製した。さらに、アクリル粘着剤の固形分１００重量部に対して、アミニウム（日本カーリット社製「ＣＩＲ−９６３」）１．４重量部を混合し、組成物Ｄを得た。
【０１１３】
合わせガラスの作製：
得られた組成物Ｄを第１の層形成用組成物として用いた。組成物Ｄを塗工し、酢酸エチルを揮発させ、厚み０．１ｍｍの第１の層を作製した。
【０１１４】
実施例１にて得られた組成物Ｂを第２，第３の層形成用組成物としてそれぞれ用いた。組成物Ｂをミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で３０分間プレス成形し、厚み０．３５ｍｍの第２，第３の層をそれぞれ作製した。
【０１１５】
第２の層、第１の層、第３の層をこの順で積層し、厚み０．８ｍｍの合わせガラス用中間膜を作製した。また、実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【０１１６】
（実施例４）
組成物Ｅの調製：
酢酸エチル中にて、ｎ−ブチルアクリレート８０重量部と、アクリル酸２０重量部とを共重合させ、イソシアネート架橋剤を用いて架橋させ、アクリル粘着剤を作製した。さらに、アクリル粘着剤の固形分１００重量部に対して、ＩＴＯ粒子（体積平均粒子径２０ｎｍ）２．１重量部と、インモニウム（日本カーリット社製「ＣＩＲ−ＲＬ」と日本化薬社製「ＫＡＹＡＳＯＲＢ  ＩＲＧ−０２２」との混合物（５０重量％：５０重量％））１．４重量部と、分散剤としてのポリリン酸エステル０．４重量部と混合し、組成物Ｅを得た。
【０１１７】
合わせガラスの作製：
組成物Ｄのかわりに組成物Ｅを第１の層形成用組成物として用いたこと以外は実施例３と同様にして、第１の層を作製した。得られた第１の層を用いたこと以外は実施例３と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【０１１８】
（実施例５）
組成物Ｆの調製：
実施例３の組成物Ｄの調製の際に、アミニウム（日本カーリット社製「ＣＩＲ−９６３」）の含有量を０．８重量部に変更したこと以外は同様にして、組成物Ｆを得た。
【０１１９】
合わせガラスの作製：
組成物Ｄのかわりに組成物Ｆを第１の層形成用組成物として用いたこと以外は実施例３と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。さらに、フロートガラスをグリーンガラスに変更したこと以外は実施例３と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【０１２０】
（実施例６）
組成物Ｇの調製：
エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂（酢酸ビニル含有量３３質量％）１００重量部に対して、アミニウム（日本カーリット社製「ＣＩＲ−９６３」）１．４重量部を混合し、組成物Ｇを得た。
【０１２１】
合わせガラスの作製：
組成物Ｄのかわりに組成物Ｇを第１の層形成用組成物として用いたこと以外は実施例３と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。得られた合わせガラス用中間膜を用いたこと以外は実施例３と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【０１２２】
（実施例７）
組成物Ｈの調製：
実施例１の組成物Ｂの調製の際に、ポリビニルブチラール樹脂（ｂ）１００重量部に対して、紫外線吸収剤（チバ社製「チヌビン３２８」）１．６重量部を混合したこと以外は同様にして、組成物Ｈを得た。
【０１２３】
合わせガラスの作製：
組成物Ｂのかわりに組成物Ｈを第２，第３の層形成用組成物として用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を得た。さらに、実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【０１２４】
（比較例１）
組成物Ｉの作製：
水平型のマイクロビーズミルを用いて、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５６重量部と、ＩＴＯ粒子（体積平均粒子径２０ｎｍ）４０重量部と、分散剤としてのポリリン酸エステル４重量部とを混合し、分散液を得た。
【０１２５】
ポリビニルブチラール樹脂（ｂ）（平均重合度１７００、ブチラール化度６８．５モル％、アセチル化度０．９モル％、水酸基含有率３０．６モル％）１００重量部と、得られた分散液と、３ＧＯとを充分に混合し、組成物を得た。なお、ポリビニルブチラール樹脂（ｂ）１００重量部に対して、ＩＴＯ粒子が１重量部、３ＧＯが４０重量部となるように調整し、組成物Ｉを得た。
【０１２６】
合わせガラスの作製：
得られた組成物Ｉを用いて、厚み０．８ｍｍの合わせガラス用中間膜を得た。さらに、フロートガラスをグリーンガラスに変更した以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を備える合わせガラスを得た。
【０１２７】
（比較例２）
組成物Ｊの調製：
ポリビニルブチラール樹脂（ｂ）（平均重合度１７００、ブチラール化度６８．５モル％、アセチル化度０．９モル％、水酸基含有率３０．６モル％）１００重量部と、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部と、インモニウム（日本カーリット社製「ＣＩＲ−ＲＬ」と日本化薬社製「ＫＡＹＡＳＯＲＢ  ＩＲＧ−０２２」との混合物（５０重量％：５０重量％））０．２３重量部とを混合し、組成物Ｊを得た。
【０１２８】
合わせガラスの作製：
得られた組成物Ｊを用いて、厚み０．８ｍｍの合わせガラス用中間膜を得た。さらに、実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を備える合わせガラスを得た。
【０１２９】
（評価）
（１）初期及び経時後のＴｔｓの測定
上記クールカー規制により定められた測定方法に従って、得られた合わせガラスの上記Ｔｔｓを測定した。具体的には、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ３１０６（１９９８）に準拠して、測定することにより、上記Ｔｔｓを測定した。作製した直後の合わせガラスの上記Ｔｔｓと、合わせガラスをＪＩＳ  Ｒ３２１２（１９９８）に準拠して、紫外線照射試験を行った後の合わせガラスの上記Ｔｔｓとを測定した。
【０１３０】
（２）初期及び経時後の可視光線透過率の測定
分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ  Ｒ３２１１（１９９８）に準拠して、合わせガラスの波長３８０〜７８０ｎｍにおける上記可視光線透過率を測定した。作製した直後の合わせガラスの上記可視光線透過率と、合わせガラスをＪＩＳ  Ｒ３２１２（１９９８）に準拠して、紫外線照射試験を行った後の合わせガラスの上記可視光線透過率とを測定した。
【０１３１】
（３）耐貫通性の評価
得られた合わせガラス（縦３００ｍｍ×横３００ｍｍ）を、表面温度が２５℃となるように調整した。次いで、ＪＩＳ  Ｒ３２１２（１９９８）に準拠して、４ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、５ｍ及び６ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、初期の合わせガラスの耐貫通性を評価した。
【０１３２】
下記の表１に、上記Ｔｔｓ及び上記可視光線透過率の測定結果、並びに耐貫通性の評価結果を示す。
【０１３３】
【表１】
2011042552.tif 000003
【符号の説明】
【０１３４】
１…合わせガラス用中間膜
２…第１の層
２ａ…一方の面
２ｂ…他方の面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
５…金属酸化物粒子
１１…合わせガラス
１２…第１の合わせガラス構成部材
１３…第２の合わせガラス構成部材
【図１】
2011042552.tif 000004
【図２】
2011042552.tif 000005