(57)【要約】【課題】未溶解炭酸ガスを帯水層に安定的かつ長期的に貯留・隔離するとともに、溶媒の使用量を大幅に削減する。【解決手段】帯水層内において、注入井の周囲に炭酸ガス溶解水とともに、未溶解炭酸ガスを貯留・隔離する第１貯留領域と、この第１貯留領域を取り囲むように略同心円状に炭酸ガス溶解水のみによる第２貯留領域とを夫々形成するように炭酸ガス溶解水と未溶解炭酸ガスとを貯留・隔離する条件の下で、炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合を下記(1)〜(3)の手順によって決定する。(1)帯水層の間隙体積に占める貯留可能な未溶解炭酸ガスの体積割合として定義付けられる炭酸ガスの体積飽和率を測定する。(2)前記第１貯留領域の体積と、前記第２貯留領域の体積とを設定する。(3)前記炭酸ガスの体積飽和率と前記第１貯留領域及び第２貯留領域の体積とに基づいて、炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合を決定する。【選択図】図７
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭酸ガスを溶媒に飽和濃度付近で溶解させた炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入して地中の帯水層に圧入し、前記炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスを地中に貯留・隔離するための炭酸ガスの地中貯留方法であって、
前記帯水層内において、注入井の周囲に前記炭酸ガス溶解水とともに、前記未溶解炭酸ガスを貯留・隔離する第１貯留領域と、この第１貯留領域を取り囲むように略同心円状に前記炭酸ガス溶解水のみによる第２貯留領域とを夫々形成するように前記炭酸ガス溶解水と未溶解炭酸ガスとを貯留・隔離する条件の下で、前記炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合を下記(1)〜(3)の手順によって決定することを特徴とする炭酸ガスの地中貯留方法。
(1)前記帯水層から採取した原地盤材料を用いた室内試験によって、帯水層の間隙体積に占める貯留可能な未溶解炭酸ガスの体積割合として定義付けられる炭酸ガスの体積飽和率を測定するか、蓄積された実績データに基づいて前記炭酸ガスの体積飽和率を推定する第１手順。
(2)前記第１貯留領域の体積と、前記第２貯留領域の体積とを設定する第２手順。
(3)前記炭酸ガスの体積飽和率と前記第１貯留領域及び第２貯留領域の体積とに基づいて、炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合を決定する第３手順。
【請求項２】
炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプと、前記圧縮された炭酸ガス及び溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする１又は複数の溶解槽と、前記炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスを地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫通した注入井とから構成され、
前記溶解槽は、密閉された容器の下部に、前記炭酸ガス圧縮装置から送られた炭酸ガスが注入される炭酸ガス注入口と、前記溶媒圧送ポンプから送られた溶媒が注入される溶媒注入口とが形成されるとともに、前記容器の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口が形成され、前記容器内に粒状の充填材が充填されて構成された炭酸ガスの地中貯留システムを用いて、
前記溶解槽から注入井に至る流路の途中に、送給された炭酸ガス溶解水の全量に対して、未溶解炭酸ガスと、炭酸ガスが飽和濃度で溶解した炭酸ガス溶解水とを分離する分離槽と、該分離槽で分離された未溶解炭酸ガスを圧送する未溶解炭酸ガス圧送装置と、該未溶解炭酸ガス圧送装置から圧送された未溶解炭酸ガスを分岐する分岐装置と、前記分離槽で分離された炭酸ガス溶解水に前記分岐装置にて分岐された未溶解炭酸ガスを混入する合流点とを設け、前記分岐装置にて前記未溶解炭酸ガスのうち前記炭酸ガス溶解水に混入する所定量を分岐して前記合流点に圧送することによって、前記炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入して地中の帯水層に圧入する請求項１記載の炭酸ガスの地中貯留方法。
【請求項３】
炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプと、前記圧縮された炭酸ガス及び溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする１又は複数の溶解槽と、前記炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスを地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫通した注入井とから構成され、
前記溶解槽は、密閉された容器の下部に、前記炭酸ガス圧縮装置から送られた炭酸ガスが注入される炭酸ガス注入口と、前記溶媒圧送ポンプから送られた溶媒が注入される溶媒注入口とが形成されるとともに、前記容器の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口が形成され、前記容器内に粒状の充填材が充填されて構成され、
前記溶解槽から吐出された炭酸ガス溶解水を未溶解炭酸ガスを含んだそのままの状態で、地中の帯水層に圧入するようにしてある炭酸ガスの地中貯留システムを用いて、
前記炭酸ガス圧縮装置によって圧送する炭酸ガスの質量と前記溶媒圧送ポンプによって圧送する溶媒の質量とをそれぞれ制御することによって、前記炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入して地中の帯水層に圧入する請求項１記載の炭酸ガスの地中貯留方法。
【請求項４】
前記溶解槽の前段に、前記溶媒を所定の高流速で流した主流管路の内部に前記炭酸ガスの供給管路を配設するか、前記主流管路を外嵌する前記炭酸ガスの供給管路を配設し、前記溶媒と炭酸ガスとを仕切る管路壁面に細孔を形成し、前記主流管路を流れる溶媒のせん断力によって前記炭酸ガスを細泡化しながら混入させる高圧用炭酸ガス細泡化装置が設置されている請求項３記載の炭酸ガスの地中貯留方法。
【請求項５】
下式(5)によって求められるウェーバー数(Ｗｅ)が１０以上となるように、前記溶媒の流速、前記細孔の孔径が設定されている請求項４記載の炭酸ガスの地中貯留方法。
【数５】
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【請求項６】
前記溶解槽に充填される粒状の充填材として、砂、砕石、ラシヒリング、サドルの内のいずれか又は組合せとする請求項２〜５いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留方法。
【請求項７】
前記溶解槽に充填される粒状の充填材は、充填材の種類ごとに、炭酸ガス及び溶媒の流量及び前記溶解槽の形状に基づいて定められる炭酸ガス溶解量と前記溶解槽における圧力損失とから決定される最適な平均粒径とする請求項２〜６いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留方法。
【請求項８】
前記溶解槽において、前記充填材の充填領域内に、流路を仕切るように多数の開孔が形成された整流板が１又は複数設けられている請求項２〜７いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、地球温暖化の原因とされる温室効果ガスの一つである炭酸ガスの削減に資するため、炭酸ガスの大規模な排出源等から分離・回収した炭酸ガスを、海水及び／又は水からなる溶媒に溶解させて地中に圧入する際に、炭酸ガスを溶媒に飽和濃度付近で溶解させた炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入することにより、炭酸ガスの安定的貯留を図るとともに、溶媒の使用量を低減した炭酸ガスの地中貯留方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、排出ガスから分離・回収した炭酸ガスを、地中の枯渇した油田やガス田あるいは帯水層に貯留する際、下記非特許文献１，２に記載されるように、前記炭酸ガスを液体又は超臨界状態に圧縮し、注入井より地中に圧入することが試みられている。一般に、この炭酸ガスは深度800ｍ以上の貯留層に圧入することにより、炭酸ガスの超臨界状態（二酸化炭素の場合、温度31℃以上、圧力7.4MPa以上）を維持し、炭酸ガスの密度を大きくして効率的な貯留を図っている。
【０００３】
しかしながら、超臨界状態の炭酸ガスは周辺地下水より比重が軽く、浮力で上方へ移動するため、炭酸ガスを貯留する帯水層として、形状がドーム状とされ、上方中央部に浮上した炭酸ガスがトラップされるようなシール層（キャップロック）が形成されていることが必要であった。ところが、一般的に油田やガス田では、貯留層が前記シール層とドーム形状との組合せによるトラップ構造を有することが確認されているが、自然界において係る条件に適合した帯水層を見つけることが課題となっている。このため適用できる条件を拡げ、炭酸ガスが浮上せず長期的かつ安定的に地中に貯留・隔離させる方法が望まれていた。
【０００４】
一方、炭酸ガスの地中への圧入方法としては、地表面上から地中に貫通したパイプの上部から、CO2昇圧装置で昇圧された二酸化炭素と、ポンプで昇圧された水とをパイプ内で合流混合しつつ圧入する下記特許文献１記載の方法、ガス田又は油田の地下層内に二酸化炭素をミキサーによって水に溶解させた状態で貯蔵する下記特許文献２記載の方法、炭酸ガスを含む気体をマイクロバブル化して水または海水中に分散させ、マイクロバブル化した炭酸ガスを地底に隔離する下記特許文献３記載の方法などがある。これらいずれの方法も、帯水層に海水又は水の溶媒と炭酸ガスとを圧入し、溶媒に炭酸ガスを溶解させて帯水層に貯留させるようにしている。
【０００５】
しかしながら、上記特許文献１〜３記載の方法では、溶媒に炭酸ガスを飽和濃度レベルの高い濃度で溶解させることにより、周辺地下水より比重を重くした状態とし、帯水層に炭酸ガスを長期的かつ安定的に貯留・隔離させるというものであるが、溶媒が水だけであったり、溶解手段が「合流」、「ミキサー」、「マイクロバブル発生装置」では、溶解条件によっては、炭酸ガスの溶解濃度レベルが不十分であると考えられ、周辺地下水より比重を重くすることができないおそれがあった。
【０００６】
そこで本出願人は、下記特許文献４において、炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプと、前記圧縮された炭酸ガス及び溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする１又は複数の溶解槽と、生成された炭酸ガス溶解水を地中の帯水層に圧入する地表面から前記帯水層まで貫通した注入井とから構成される炭酸ガスの地中貯留システムを提案するとともに、第２構成パターンとして、地下水に対する炭酸ガスの溶解を期待して、最大で溶媒重量の５％の未溶解の炭酸ガスを含んだ状態で地中の帯水層に圧入する炭酸ガスの地中貯留システムを提案した。
【０００７】
さらに本出願人は、下記特許文献５において、溶媒を所定の高流速で流した主流管路の内部に炭酸ガスの供給管路を配設するなどし、溶媒と炭酸ガスとを仕切る管路壁面に細孔を形成し、主流管路を流れる溶媒のせん断力によって炭酸ガスを細泡化しながら混入させる高圧用炭酸ガス細泡化装置を提案した。かかる細泡化装置によれば、高圧状態下において炭酸ガスを溶媒に効率的かつ高い処理能力で細泡化し混入することが可能となった。
【０００８】
また近年では、下記特許文献６に開示されるように、液化炭酸ガスを注入水の中に微細液滴化して混合し二液混合流体を地中に注入する液化炭酸ガスの地中送り込み方法が提案されている。このとき、微細液滴状の二酸化炭素は、岩石鉱物の表面に吸着される場合や、毛細管効果により岩石中の残留液滴としてトラップされるが、圧力と温度の条件変化により微細気泡になった二酸化炭素は、周囲の地下水に溶解しやすくなる旨が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開平６−１７０２１５号公報
【特許文献２】特開平３−２５８３４０号公報
【特許文献３】特開２００４−５０１６７号公報
【特許文献４】特開２００８−２３８０５４号公報
【特許文献５】特開２００９−１１２９９５号公報
【特許文献６】特開２００９−１１９６４号公報
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】IPCC、“IPCC Special Report on Carbon Dioxide Capture and Storage”、Chapter 5、2005年、Cambridge University Press
【非特許文献２】大関真一、嘉納康二、“「二酸化炭素地中貯留」事業の実現にむけて〜石油・天然ガス上流技術への期待〜”、「石油・天然ガスレビュー」、独立行政法人  石油天然ガス・金属鉱物資源機構、2006.7、vol.40 No.4、p57-70
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
上記特許文献４〜６に開示されるように、炭酸ガスを溶媒に溶解させず未溶解の炭酸ガスの状態で地中の帯水層に圧入した場合でも、地下水に溶解したり、岩石鉱物の表面への吸着や毛細管効果による岩石中の残留液滴として帯水層にトラップされ、安定的に貯留・隔離されるようになることが明らかとなっている。
【００１２】
この知見に基づいて、さらに本発明者等が鋭意研究を重ねた結果、炭酸ガス溶解水に未溶解炭酸ガスを混入して圧入する際、地盤条件や帯水層内の圧力・温度条件、帯水層内に形成される炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスの貯留領域等に応じて、炭酸ガス溶解水に対する未溶解炭酸ガスの質量割合を適正に制御しなければ、帯水層への圧入が不可能となったり、無駄なエネルギーを消費したりする場合があることが予測された。
【００１３】
また、炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合を溶媒重量の５％より増やすことで、溶媒の使用量を削減することも期待できる。
【００１４】
そこで本発明の主たる課題は、帯水層の地盤条件等に応じて炭酸ガス溶解水に混入する適正な未溶解炭酸ガスの質量割合を決定することにより、未溶解炭酸ガスを帯水層に安定的かつ長期的に貯留・隔離するとともに、溶媒の使用量を大幅に削減した炭酸ガスの地中貯留方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
前記課題を解決するために請求項１に係る本発明として、炭酸ガスを溶媒に飽和濃度付近で溶解させた炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入して地中の帯水層に圧入し、前記炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスを地中に貯留・隔離するための炭酸ガスの地中貯留方法であって、
前記帯水層内において、注入井の周囲に前記炭酸ガス溶解水とともに、前記未溶解炭酸ガスを貯留・隔離する第１貯留領域と、この第１貯留領域を取り囲むように略同心円状に前記炭酸ガス溶解水のみによる第２貯留領域とを夫々形成するように前記炭酸ガス溶解水と未溶解炭酸ガスとを貯留・隔離する条件の下で、前記炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合を下記(1)〜(3)の手順によって決定することを特徴とする炭酸ガスの地中貯留方法が提供される。
(1)前記帯水層から採取した原地盤材料を用いた室内試験によって、帯水層の間隙体積に占める貯留可能な未溶解炭酸ガスの体積割合として定義付けられる炭酸ガスの体積飽和率を測定するか、蓄積された実績データに基づいて前記炭酸ガスの体積飽和率を推定する第１手順。
(2)前記第１貯留領域の体積と、前記第２貯留領域の体積とを設定する第２手順。
(3)前記炭酸ガスの体積飽和率と前記第１貯留領域及び第２貯留領域の体積とに基づいて、炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合を決定する第３手順。
【００１６】
上記請求項１記載の発明では、炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合を決定するに当たって、前記炭酸ガスの体積飽和率を測定又は推定する第１手順、第１貯留領域の体積と第２貯留領域の体積とを設定する第２手順、前記炭酸ガスの体積飽和率と前記第１貯留領域及び第２貯留領域の体積とに基づいて、炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合を決定する第３手順を構成要素としている。
【００１７】
具体的に、前記第１手順では、帯水層の間隙率、地下水圧、温度等を考慮して、地盤材料の特性を測定又は推定している。
【００１８】
前記第２手順では、帯水層の分布（面積、層厚）、間隙率、地下水圧、温度、炭酸ガスの飽和率、炭酸ガス溶解水の炭酸ガスの質量割合等を考慮して、帯水層における各貯留領域の体積を設定している。
【００１９】
前記第３手順では、帯水層の分布（面積、層厚）、間隙率、地下水圧、温度、浸透率、炭酸ガス溶解水及び炭酸ガスの相対浸透率、毛管圧特性、地下水塩濃度等の帯水層における各種特性や、炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスの圧入量等を考慮して、圧入浸透流解析による帯水層における未溶解炭酸ガスと炭酸ガス溶解水の貯留状況を確認して注入可能か否かの判断をしたり、設備建設コスト、使用エネルギー、溶媒（海水等）の使用量等の主に経済性の面から、未溶解炭酸ガスの混入効果を評価し、最適な貯留条件であるか否かの判断をしたりして最終的な炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合を決定している。
【００２０】
このように最適な質量割合で未溶解炭酸ガスを混入した炭酸ガス溶解水を圧入することにより、未溶解炭酸ガスは、地下水への溶解以外にも、帯水層の間隙内に一定割合で捕捉（トラップ）され、安定的かつ長期的に貯留・隔離できるようになる。
【００２１】
また、後段で詳述するように、炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合は、帯水層における炭酸ガスの貯留量、炭酸ガス飽和率、帯水層の間隙率・地下水圧・温度等の条件に応じて、最大２５％程度まで上げることが可能であり、これまでの溶媒重量の５％より増やすことができ、溶媒の使用量の削減による消費エネルギーの低減を図ることができるようになる。
【００２２】
請求項２に係る本発明として、炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプと、前記圧縮された炭酸ガス及び溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする１又は複数の溶解槽と、前記炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスを地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫通した注入井とから構成され、
前記溶解槽は、密閉された容器の下部に、前記炭酸ガス圧縮装置から送られた炭酸ガスが注入される炭酸ガス注入口と、前記溶媒圧送ポンプから送られた溶媒が注入される溶媒注入口とが形成されるとともに、前記容器の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口が形成され、前記容器内に粒状の充填材が充填されて構成された炭酸ガスの地中貯留システムを用いて、
前記溶解槽から注入井に至る流路の途中に、送給された炭酸ガス溶解水の全量に対して、未溶解炭酸ガスと、炭酸ガスが飽和濃度で溶解した炭酸ガス溶解水とを分離する分離槽と、該分離槽で分離された未溶解炭酸ガスを圧送する未溶解炭酸ガス圧送装置と、該未溶解炭酸ガス圧送装置から圧送された未溶解炭酸ガスを分岐する分岐装置と、前記分離槽で分離された炭酸ガス溶解水に前記分岐装置にて分岐された未溶解炭酸ガスを混入する合流点とを設け、前記分岐装置にて前記未溶解炭酸ガスのうち前記炭酸ガス溶解水に混入する所定量を分岐して前記合流点に圧送することによって、前記炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入して地中の帯水層に圧入する請求項１記載の炭酸ガスの地中貯留方法が提供される。
【００２３】
上記請求項２記載の発明は、請求項１記載の地中貯留方法に用いる地中貯留システムの第１形態例について規定したものであり、溶解槽から注入井に至る流路の途中に、送給された炭酸ガス溶解水の全量に対して、未溶解炭酸ガスと、炭酸ガスが飽和濃度で溶解した炭酸ガス溶解水とを分離する分離槽と、該分離槽で分離された未溶解炭酸ガスを圧送する未溶解炭酸ガス圧送装置と、該未溶解炭酸ガス圧送装置から圧送された未溶解炭酸ガスを分岐する分岐装置と、前記分離槽で分離された炭酸ガス溶解水に前記分岐装置にて分岐された未溶解炭酸ガスを混入する合流点とを設けた地中貯留システムを用いるものである。この地中貯留システムを用いた場合、前記分岐装置にて前記未溶解炭酸ガスのうち前記炭酸ガス溶解水に混入する所定量を分岐して前記合流点に圧送することによって、前記炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入して地中の帯水層に圧入するようにする。
【００２４】
このように溶解槽から注入井に至る流路の途中に前記分離槽を設けることにより、帯水層に圧入する炭酸ガス溶解水として分離槽で分離された炭酸ガス溶解水を用いることができ、確実に飽和濃度に近い状態で炭酸ガスが溶解した炭酸ガス溶解水を地中に圧入できるとともに、この炭酸ガス溶解水に対して、分離槽で分離された未溶解炭酸ガスを所定の割合で精度よく混入させることができるようになる。
【００２５】
請求項３に係る本発明として、炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプと、前記圧縮された炭酸ガス及び溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする１又は複数の溶解槽と、前記炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスを地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫通した注入井とから構成され、
前記溶解槽は、密閉された容器の下部に、前記炭酸ガス圧縮装置から送られた炭酸ガスが注入される炭酸ガス注入口と、前記溶媒圧送ポンプから送られた溶媒が注入される溶媒注入口とが形成されるとともに、前記容器の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口が形成され、前記容器内に粒状の充填材が充填されて構成され、
前記溶解槽から吐出された炭酸ガス溶解水を未溶解炭酸ガスを含んだそのままの状態で、地中の帯水層に圧入するようにしてある炭酸ガスの地中貯留システムを用いて、
前記炭酸ガス圧縮装置によって圧送する炭酸ガスの質量と前記溶媒圧送ポンプによって圧送する溶媒の質量とをそれぞれ制御することによって、前記炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入して地中の帯水層に圧入する請求項１記載の炭酸ガスの地中貯留方法が提供される。
【００２６】
上記請求項３記載の発明は、請求項１記載の地中貯留方法に用いる地中貯留システムの第２形態例について規定したものであり、前記溶解槽から吐出された炭酸ガス溶解水を未溶解炭酸ガスを含んだそのままの状態で、地中の帯水層に圧入するようにした地中貯留システムを用いたものである。この地中貯留システムを用いた場合、炭酸ガス圧縮装置によって圧送する炭酸ガスの質量と前記溶媒圧送ポンプによって圧送する溶媒の質量とをそれぞれ制御することによって、前記炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入して地中の帯水層に圧入することができる。したがって、地中貯留システムに供給する炭酸ガスの量を一元的に管理することができるようになる。
【００２７】
請求項４に係る本発明として、前記溶解槽の前段に、前記溶媒を所定の高流速で流した主流管路の内部に前記炭酸ガスの供給管路を配設するか、前記主流管路を外嵌する前記炭酸ガスの供給管路を配設し、前記溶媒と炭酸ガスとを仕切る管路壁面に細孔を形成し、前記主流管路を流れる溶媒のせん断力によって前記炭酸ガスを細泡化しながら混入させる高圧用炭酸ガス細泡化装置が設置されている請求項３記載の炭酸ガスの地中貯留方法が提供される。
【００２８】
上記請求項４記載の発明では、溶解槽から吐出された炭酸ガス溶解水を未溶解炭酸ガスを含んだそのままの状態で地中の帯水層に圧入する第２形態例に係る地中貯留システムにおいて、溶解槽の前段に、前記高圧用炭酸ガス細泡化装置を設置するようにしたものである。前記高圧用炭酸ガス細泡化装置を設置することにより、飽和濃度レベル付近の高い濃度で炭酸ガスを溶媒（海水等）に溶解させた状態で、炭酸ガス溶解水を帯水層に圧入できるようになる。
【００２９】
また、前記高圧用炭酸ガス細泡化装置は、主流管路を流れる溶媒のせん断力によって炭酸ガスを細泡化しながら溶媒に混入させる構造であるため、圧力開放を伴うこと無く、高圧状態を維持した状態で炭酸ガスを溶媒に効率的かつ高い処理能力で混入することができるようになる。さらに、管路の組合せからなる構造であるため、パイプライン中に簡単に組み込むことが可能となる。
【００３０】
請求項５に係る本発明として、下式(5)によって求められるウェーバー数(Ｗｅ)が１０以上となるように、前記溶媒の流速、前記細孔の孔径が設定されている請求項４記載の炭酸ガスの地中貯留方法が提供される。
【数５】
2011005378.tif 000003
【００３１】
上記請求項５記載の発明は、後述の実施例２−３に従い、溶媒の流速、前記細孔の孔径の設定に際して、ウェーバー数（Ｗｅ）を１０以上とすることにより、炭酸ガスを効率的かつ高い処理能力で細泡化し、高い溶解効率をもたらすことが可能となる。
【００３２】
請求項６に係る本発明として、前記溶解槽に充填される粒状の充填材として、砂、砕石、ラシヒリング、サドルの内のいずれか又は組合せとする請求項２〜５いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留方法が提供される。
【００３３】
上記請求項６記載の発明では、溶解槽に充填される粒状充填材として、例えば砂、砕石、ラシヒリング、サドルの内のいずれか又は組み合わせて用いるものである。
【００３４】
請求項７に係る本発明として、前記溶解槽に充填される粒状の充填材は、充填材の種類ごとに、炭酸ガス及び溶媒の流量及び前記溶解槽の形状に基づいて定められる炭酸ガス溶解量と前記溶解槽における圧力損失とから決定される最適な平均粒径とする請求項２〜６いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留方法が提供される。
【００３５】
上記請求項７記載の発明では、粒状の充填材は、充填材の種類ごとに、炭酸ガス及び溶媒の流量及び前記溶解槽の形状に基づいて定められる炭酸ガス溶解量と前記溶解槽における圧力損失とから決定される最適な平均粒径のものを用いるものであり、平均粒径が上記の最適平均粒径であると、溶解効率に優れるようになる。
【００３６】
請求項８に係る本発明として、前記溶解槽において、前記充填材の充填領域内に、流路を仕切るように多数の開孔が形成された整流板が１又は複数設けられている請求項２〜７いずれかに記載の炭酸ガスの地中貯留方法が提供される。
【００３７】
上記請求項８記載の発明では、整流板を設けることにより、溶解槽における炭酸ガスの溶解が促進されるようになる。
【発明の効果】
【００３８】
以上詳説のとおり本発明によれば、帯水層の地盤条件等に応じて炭酸ガス溶解水に混入する適正な未溶解炭酸ガスの質量割合を決定することにより、未溶解炭酸ガスを帯水層に安定的かつ長期的に貯留・隔離するとともに、溶媒の使用量を大幅に削減した炭酸ガスの地中貯留方法が提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】地中貯留システム１Ａ（第１形態例）の概念図である。
【図２】その溶解槽４の縦断面図である。
【図３】分離槽６の縦断面図である。
【図４】帯水層における貯留領域の平面概念図である。
【図５】帯水層における貯留領域の断面概念図である。
【図６】帯水層における炭酸ガスの貯留状態を示す模式図である。
【図７】炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒを決定するフロー図（第１形態例）である。
【図８】実験装置の概念図である。
【図９】充填材Ａ、試験温度２５℃における炭酸ガスの体積飽和率の経時変化を示すグラフである。
【図１０】充填材Ａ、試験温度３３℃における炭酸ガスの体積飽和率の経時変化を示すグラフである。
【図１１】充填材Ｂ、試験温度２５℃における炭酸ガスの体積飽和率の経時変化を示すグラフである。
【図１２】充填材Ｂ、試験温度３３℃における炭酸ガスの体積飽和率の経時変化を示すグラフである。
【図１３】充填材Ａ、試験温度２５℃における炭酸ガスの溶解量の経時変化を示すグラフである。
【図１４】充填材Ａ、試験温度３３℃における炭酸ガスの溶解量の経時変化を示すグラフである。
【図１５】充填材Ｂ、試験温度２５℃における炭酸ガスの溶解量の経時変化を示すグラフである。
【図１６】充填材Ｂ、試験温度３３℃における炭酸ガスの溶解量の経時変化を示すグラフである。
【図１７】炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒの算出例を示すグラフである。
【図１８】地中貯留システム１Ｂ（第２形態例）の概念図である。
【図１９】細泡化装置７Ａの縦断面図である。
【図２０】細泡化装置７Ｂの縦断面図である。
【図２１】細泡化装置７Ｃの縦断面図である。
【図２２】溶解槽４の縦断面図である。
【図２３】炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒを決定するフロー図（第２形態例）である。
【図２４】実施例１における温度29℃における粒度並びに塩水流量の条件を変えたときの炭酸ガス／塩水重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図２５】実施例１における温度33℃における粒度並びに塩水流量の条件を変えたときの炭酸ガス／塩水重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図２６】実施例１における温度25℃における圧力並びに塩水流量の条件を変えたときの炭酸ガス／塩水重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図２７】実施例１における温度29℃における圧力並びに塩水流量の条件を変えたときの炭酸ガス／塩水重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図２８】実施例１における温度33℃における圧力並びに塩水流量の条件を変えたときの炭酸ガス／塩水重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図２９】実施例１における温度と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。
【図３０】実施例１における充填材の平均粒径と炭酸ガス溶解量との関係との関係を示すグラフである。
【図３１】実施例２−１における細泡化装置７での溶解効果及び溶解槽４での溶解効果の定量的に検証実験結果を示すグラフである。
【図３２】実施例２−２における総括容量係数ＫＸａと水の断面モル流速との関係を表すグラフ（その１）である。
【図３３】実施例２−２における総括容量係数ＫＸａと水の断面モル流速との関係を表すグラフ（その２）である。
【図３４】実施例２−２における総括容量係数ＫＸａと水の断面モル流速との関係を表すグラフ（その３）である。
【図３５】実施例２−３における総括容量係数比Ｋｘａ(B)／Ｋｘａ(NB)とウェーバー数Ｗｅとの関係を表すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００４０】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら詳述する。
【００４１】
本発明に係る炭酸ガスの地中貯留方法は、炭酸ガスの大規模な排出源等から分離・回収した炭酸ガスを溶媒（海水及び／又は水）に飽和濃度レベル付近の高い濃度で溶解させた炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入して地中の帯水層に圧入し、前記炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスを長期的かつ安定的に地中に貯留・隔離するためのものである。
【００４２】
〔第１形態例〕
先ずはじめに、第１形態例に係る炭酸ガスの地中貯留方法について説明する。本第１形態例では、後述の第２形態例と比較して、使用する地中貯留システムが相違する。具体的に本第１形態例では、溶解槽から注入井に至る流路の途中に、炭酸ガスが飽和濃度で溶解した炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを混入する合流点が設けられている。
【００４３】
以下、炭酸ガスの地中貯留システム１Ａ、それを用いた地中貯留方法の順に説明する。
（炭酸ガスの地中貯留システム１Ａ）
図１に示される炭酸ガスの地中貯留システム１Ａは、炭酸ガスの大規模な排出源等から分離・回収した炭酸ガスを、飽和濃度レベル付近の高い濃度で溶媒（海水及び／又は水）に溶解させた状態で地中の帯水層に封じ込め、長期的かつ安定的に貯留・隔離するためのものである。
【００４４】
すなわち、溶媒に炭酸ガスを飽和濃度レベルの高い濃度で溶解させることにより、周辺地下水より比重を重くした状態とし、帯水層に炭酸ガスを長期的かつ安定的に貯留・隔離させるというものである。このため、炭酸ガスの溶解量は、溶媒１ｍ３当たり４０〜５０kg、好ましくは４５〜５０kgを目標とする。
【００４５】
また、系内の圧力は、炭酸ガスが液体又は超臨界状態を維持した状態で溶解が行われるようにするとともに、炭酸ガス溶解水を地下の帯水層に圧入するための帯水層内の注入圧力と配管系の圧力損失とを考慮して、８ＭＰａ以上の高圧状態を維持するようにすることが望ましい。なお、一般的に帯水層内においては５ＭＰａ以上の地下水圧を確保できれば効率的に貯留が可能である。
【００４６】
本地中貯留システム１Ａは、図１に示されるように、炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置２と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプ３と、前記圧縮された炭酸ガス及び溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする複数の溶解槽４、４…と、生成された炭酸ガス溶解水を地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫入させた注入井５とから主に構成されている。
【００４７】
さらに、前記溶解槽４，４…から注入井５に至る流路の途中に、送給された炭酸ガス溶解水の全量に対して、未溶解の炭酸ガスと、炭酸ガスが飽和濃度で溶解した状態の炭酸ガス溶解水とを分離する分離槽６と、該分離槽６で分離された未溶解炭酸ガスを圧送する未溶解炭酸ガス圧送装置８と、該未溶解炭酸ガス圧送装置から圧送された未溶解炭酸ガスを分岐する分岐装置３２と、前記分離槽６で分離された炭酸ガス溶解水に前記分岐装置３２にて分岐された未溶解炭酸ガスを混入する合流点９とを設け、前記分岐装置３２にて前記未溶解炭酸ガスのうち前記炭酸ガス溶解水に混入する所定量を分岐して前記合流点９に圧送することによって、前記炭酸ガス溶解水に対して、未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入して地中の帯水層に圧入するようにしたものである。
【００４８】
前記分離槽６にて分離した未溶解炭酸ガスのうち、前記分岐装置３２にて、前記合流点９に分岐した残りの未溶解炭酸ガスは、前記溶解槽４に戻すようにしている。
【００４９】
なお、本形態例では、前記溶解槽４は、炭酸ガスの溶解を促進するため複数設置したが、処理能力に応じた数とすればよい。
【００５０】
また、前記溶解槽４の前段には、溶解槽４での炭酸ガスの溶媒への溶解を促進するため、後段の第２形態例で詳述する細泡化装置７を設けてもよい。
【００５１】
前記溶解槽４は、図２に示されるように、密閉された容器１０の下部に、前記炭酸ガス圧縮装置２から送られた炭酸ガスが注入される炭酸ガス注入口１１と、前記溶媒圧送ポンプ３から送られた溶媒が注入される溶媒注入口１２とが形成されるとともに、前記容器１０の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口１３が形成され、前記容器１０内の下方及び上方に夫々、前記容器１０内を上下方向に仕切る多孔板１４、１４がそれぞれ配設され、前記多孔板１４、１４間に粒状の充填材１６が充填されて構成されている。
【００５２】
前記充填材１６は、溶媒と炭酸ガスとの撹拌を促し、炭酸ガスの溶解を効率化するためのものであり、例えば、砂、砕石、ラシヒリング、サドルの内のいずれか又は組み合わせとすることができる。前記ラシヒリングとは、セラミック、プラスチック、メタル、カーボンなどからなる円筒形状をした、充填塔で使用される充填物で、一般に広く用いられているものを使用することができる。前記サドルとは、セラミックなどからなる馬鞍形状をした、充填塔で使用される充填物で、一般に前記ラシヒリングより圧力損失が小さくなるように形成されている。
【００５３】
また、前記充填材１６は、充填材の種類ごとに、炭酸ガス及び溶媒の流量及び前記溶解槽の形状に基づいて定められる炭酸ガス溶解量と前記溶解槽における圧力損失とから決定する最適な平均粒径とすることが好ましい。具体的には、充填材の種類ごとに、充填材の平均粒径に対する、下記の２つの関係(1)(2)を実験的に得た上で、溶解槽において許容される圧力損失（溶解槽の注入口と吐出口の間の圧力差）に対して、最も溶解量が多くなる平均粒径のものを最適な平均粒径として選定する。
(1)所定の炭酸ガス及び溶媒の流量及び溶解槽の形状において、充填材の平均粒径に対する炭酸ガス溶解量の関係。
(2)充填材の平均粒径に対する溶解槽の圧力損失の関係。
【００５４】
一般に、前記充填材の平均粒径に対する特性は、(1)炭酸ガス及び溶媒の流量と溶解槽の形状とが与えられれば、充填材の平均粒径を細かくするほど、炭酸ガスの溶解量は増加する。(2)一方、充填材の平均粒径を細かくするほど、溶解槽内の炭酸ガス及び溶媒の流れによる圧力損失が大きくなり、一定の流量を確保するために使用するエネルギーが増加する、という傾向がある。したがって、上記炭酸ガス及び溶媒の流量と溶解槽の形状とを総合的に勘案した上で、充填材の平均粒径を選定する。上記の最適な平均粒径の充填材１６を用いることにより、炭酸ガスの溶解効率に優れるようになる。
【００５５】
前記容器１０は、図２に示されるように、密閉された縦長の管型とすることが好ましい。これにより、溶解槽４における炭酸ガスと溶媒の滞留時間を確保することが可能になる。また、系内の前記設定圧力に対して耐圧性を有する構造とすることができるとともに、短時間で連続的かつ安定的な炭酸ガス溶解水の生成が可能となる。
【００５６】
ここで、溶解槽４内の流れについて説明すると、前記炭酸ガス注入口１１及び溶媒注入口１２から容器１０内に圧送された炭酸ガス及び溶媒は、下方ホッパー部１７で混合されるとともに下方側多孔板１４から均等に充填材１６の充填領域に浸入する。前記充填材１６の充填領域においては、充填材１６間での流動と相まって溶媒と炭酸ガスとが充分に撹拌されて溶媒に炭酸ガスが溶解されるとともに、上方に流動していく。この作用により、上方側多孔板１４に到達したときには、溶媒に炭酸ガスがほぼ溶解された炭酸ガス溶解水が生成され、溶媒の飽和溶解レベルにまで達するようになる。その後、上方側多孔板１４から上方ホッパー部１８に浸入した炭酸ガス溶解水は、吐出口１３から吐出される。
【００５７】
前記溶解槽４においては、前記充填材１６の充填領域内に、流路を仕切るように多数の開孔が形成された整流板１９を１又は複数設けるようにするのが望ましい。前記整流板１９を設けることにより、充填材１６による炭酸ガスと溶媒との流れが均一に整えられ、両者の接触機会の増大により、前記溶解槽４における炭酸ガスの溶解が向上するようになる。前記溶解槽４における滞留時間と炭酸ガス溶解量とは、飽和濃度レベルまでは概ね比例的関係にあるため、所定の操業条件の下で、目標溶解量に応じた滞留時間となるように装置規模を設定するのが望ましい。
【００５８】
前記分離槽６は、図３に示されるように、密閉された容器２０の内部に下面から所定高さで立設し、前記溶解槽４を通過した炭酸ガス溶解水の流路と接続した流入管２１が設けられ、概ね前記炭酸ガス溶解水で容器２０内が満たされて、未溶解炭酸ガスが上方側に重力分離されるとともに、前記容器２０の上部に、前記未溶解炭酸ガスを吐出する未溶解炭酸ガス吐出口２２が形成され、前記容器２０の下方に、前記未溶解炭酸ガスが分離された後の炭酸ガス溶解水を吐出する炭酸ガス溶解水吐出口２３が形成されて構成されている。
【００５９】
溶解槽１基当たりの溶媒及び炭酸ガスの各流量は、溶解槽４の容積と炭酸ガス及び溶媒の溶解槽４内の滞留時間によって定めた全体流量に対して、注入する炭酸ガス及び溶媒の重量比（炭酸ガス重量／溶媒重量）から求めることができる。この際、炭酸ガス及び溶媒の重量比は、所望の炭酸ガスの溶解量に基づいて定められる。この炭酸ガス及び溶媒の重量比と炭酸ガスの溶解量との関係については、予め行われる通水試験によって求めておく。
【００６０】
後段の実施例で詳述するように、前記溶解槽４での溶解濃度は、注入される炭酸ガス及び溶媒の重量比（炭酸ガス重量／溶媒重量）に影響する。具体的には、注入される前記重量比が大きくなると、溶解槽４での溶解濃度が大きくなる傾向にあるため、炭酸ガスの溶解を促進させる目的で、炭酸ガス及び溶媒の注入重量比は、前記炭酸ガス溶解濃度の目標値より大きく設定することが好ましい。
【００６１】
（炭酸ガスの地中貯留方法）
次に、上記第１形態例に係る地中貯留システム１Ａを用いて炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスを地中に貯留・隔離する地中貯留方法について説明する。
【００６２】
先ずはじめに、地中貯留システム１Ａによって注入された炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスの帯水層内における貯留・隔離の原理について説明する。
【００６３】
前記未溶解炭酸ガスを所定の割合で混入した炭酸ガス溶解水を地中の帯水層に圧入すると、前記炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスは、帯水層内において、２相流体の相対浸透率に従い、所定の貯留領域を形成して貯留・隔離される。具体的には、図４及び図５に示されるように、注入井５の周囲に前記炭酸ガス溶解水とともに前記未溶解炭酸ガスを貯留・隔離する第１貯留領域が形成されるとともに、この第１貯留領域を取り囲むように略同心円状に前記炭酸ガス溶解水のみを貯留・隔離する第２貯留領域が形成される。なお、図５では模式的に各貯留領域が高さｈに亘って同一の断面積Ａ１、Ａ２を形成し、均等に平面状に拡散するように図示されているが、実際には注入井５の帯水層における開口部を中心として前記第１貯留領域及び第２貯留領域が略同心円状に拡散すると予測される。
【００６４】
さらに具体的に帯水層内における流動について詳述すると、前記炭酸ガス溶解水に混入して圧入された未溶解炭酸ガスは、図６に示されるように、注入井５付近から地盤材料（砂、砂岩など）の間隙に、地盤条件に応じた一定割合の炭酸ガス飽和率で捕捉（トラップ）される。ある区間に、地盤条件に応じた一定割合の炭酸ガス飽和率を超えて未溶解炭酸ガスが圧入されると、未溶解炭酸ガスが捕捉（トラップ）される範囲は、注入井５より順次遠方に拡大していく。
【００６５】
一方、炭酸ガス溶解水は、圧入により、注入井５付近から地盤材料の間隙内の地下水と置換されて、注入地点よりその注入範囲が順次遠方へ拡大していく。
【００６６】
すなわち、炭酸ガス溶解水と未溶解炭酸ガスとの質量割合を適切に決定して地中に圧入することにより、未溶解炭酸ガスを地盤材料の間隙内に一定割合で残留トラップさせることができるとともに、飽和濃度レベル付近の高い濃度で炭酸ガスが溶解され、周辺地下水より比重が大きくなった炭酸ガス溶解水を帯水層内に溶解トラップさせることができる。このように、圧入された炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスは、それぞれ長期的かつ安定的に帯水層内に貯留・隔離させることができるようになる。
【００６７】
このような条件の下、本地中貯留方法において、炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒを決定する方法について詳説する。
【００６８】
前記質量割合Ｒを決定する手順は、図７に示されるように、大きく分けて次の３つの手順からなる。
(1)第１手順：帯水層の炭酸ガスの体積飽和率ＳＣＯ２の設定
第１手順では、帯水層の間隙率、地下水圧、温度等を考慮して、前記帯水層から採取した原地盤材料を用いた室内試験によって、帯水層の間隙体積に占める貯留可能な未溶解炭酸ガスの体積割合として定義付けられる炭酸ガスの体積飽和率ＳＣＯ２を測定するか、蓄積された実績データに基づいて前記炭酸ガスの体積飽和率ＳＣＯ２を推定する。
【００６９】
前記室内試験による炭酸ガスの体積飽和率ＳＣＯ２の設定方法について説明すると、実験では、図８に示されるように、炭酸ガスボンベ３０の炭酸ガスを炭酸ガス圧縮装置３３によって加圧して溶解槽３５に注入するとともに、塩水タンク３１の塩水を溶媒圧送ポンプ３４によって加圧して溶解槽３５に注入したとき、この溶解槽３５に充填された充填材を帯水層内の地盤材料に見立てて、溶解槽３５内に存在している未溶解炭酸ガスの量を推定することにより、炭酸ガスの体積飽和率の経時変化を求めた。ここで、溶解槽３５の容積は410mlとし、地盤材料を模擬した充填材は、充填材Ａとして材質がガラスビーズ、平均粒径が0．60mmのもの、充填材Ｂとして材質が粒状体砂、平均粒径が0．18mmのものの２種類について実験を行った。前記溶解槽３５の後段には「炭酸ガス溶解水」と「未溶解炭酸ガス」とに分離する分離槽３６が設置されている。試験圧力を10MPa、塩水流量を15ml／分一定とし、試験温度及び充填材１６の種類をそれぞれ変化させたとき、炭酸ガスの体積飽和率及び分離槽３６にて分離した炭酸ガス溶解水を大気圧に開放することにより炭酸ガス溶解量の経時変化を測定した。
【００７０】
前記炭酸ガスの体積飽和率ＳＣＯ２は、〔溶解槽４内に存在している未溶解炭酸ガスの体積〕／〔多孔質体の間隙体積〕から求めた。ここで、〔溶解槽４内に存在している未溶解炭酸ガスの体積〕は、σ１：溶解槽４に注入した炭酸ガス量、σ２：溶解槽４から流出する未溶解炭酸ガス量、σ３：溶解槽４から溶媒に溶解して流出する炭酸ガス量、σ４：溶解槽４内で溶媒に溶解して存在している炭酸ガス量とすると、（σ１−（σ２＋σ３＋σ４））により推定可能である。
【００７１】
この結果、図９〜図１２に示されるように、地盤材料（充填材）の間隙内に留まる未溶解炭酸ガスの体積（炭酸ガスの体積飽和率）は、経時的に増加した後、一定値に収束する。この収束した値を前記炭酸ガスの体積飽和率ＳＣＯ２とすることができる。
【００７２】
一方、図９〜図１２の結果からも明らかなように、多孔質体のような地盤では、未溶解炭酸ガスを混入して圧入することにより、前記未溶解炭酸ガスが地中の間隙内に残留トラップして、安定的に捕捉可能となることが確認された。
【００７３】
また、図１３〜図１６に示されるように、多孔質体の間隙内に留まる未溶解炭酸ガスの体積飽和率が一定になることにより、炭酸ガスの溶媒への溶解量も一定になる。
【００７４】
(2)第２手順：帯水層における第１貯留領域の体積Ｖ１と第２貯留領域の体積Ｖ２の設定
第２手順では、帯水層の分布（面積、層厚）、間隙率、地下水圧、温度、炭酸ガスの飽和率、炭酸ガス溶解水の炭酸ガスの質量割合等を考慮して、帯水層において、注入井５の周囲に炭酸ガス溶解水とともに未溶解炭酸ガスを貯留・隔離する第１貯留領域の体積Ｖ１と、この第１貯留領域を取り囲むように略同心円状に炭酸ガス溶解水を貯留・隔離する第２貯留領域の体積Ｖ２との体積比Ｖ２／Ｖ１を設定する。ここで、帯水層に形成される第１貯留領域及び第２貯留領域が、図４及び図５に示されるように、所定高さｈに亘って同一の断面積Ａ１、Ａ２であるとすると、第１貯留領域の体積Ｖ１＝Ａ１×ｈ、第２貯留領域の体積Ｖ２＝Ａ２×ｈであるから、前記体積比Ｖ２／Ｖ１は面積比Ａ２／Ａ１で表すことができる。
【００７５】
前記体積比Ｖ２／Ｖ１（面積比Ａ２／Ａ１）を設定することにより、下式(1)、(2)から各領域の炭酸ガスの貯留質量が求まり、必要な未溶解炭酸ガスの注入量を設定することができるようになる。
【００７６】
(3)第３手順：注入する炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒの決定
第３手順では、帯水層の分布（面積、層厚）、間隙率、地下水圧、温度、浸透率、炭酸ガス溶解水及び炭酸ガスの相対浸透率、毛管圧特性、地下水塩濃度等の帯水層における各種特性や、炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスの圧入量等を考慮して、注入する炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒを決定する。
【００７７】
前記質量割合Ｒは、以下の計算方法による。
ＳＣＯ２：未溶解炭酸ガスの体積飽和率（帯水層間隙に占める未溶解炭酸ガスの体積割合）
ＳＳ：炭酸ガス溶解水の体積飽和率（帯水層間隙に占める炭酸ガス溶解水の体積割合）
ρＣＯ２：未溶解炭酸ガスの密度
ρＳ：炭酸ガス溶解水の密度
ＸＣＯ２Ｓ：炭酸ガス溶解水に溶解している炭酸ガスの質量割合（炭酸ガスの質量分率）
Ａ１×ｈ：第１貯留領域の体積
Ａ２×ｈ：第２貯留領域の体積
φ：帯水層の間隙率
この場合、第１貯留領域における炭酸ガス（未溶解炭酸ガス及び炭酸ガス溶解水に溶解している炭酸ガス）の貯留質量Ｗ１は、次式(1)により計算できる。なお、添字Ｉは、第１貯留領域における各値であることを示す。
【数１】
2011005378.tif 000004
【００７８】
また、第２貯留領域における炭酸ガス（炭酸ガス溶解水に溶解している炭酸ガス）の貯留質量Ｗ２は、次式(2)により計算できる。なお、添字IIは、第２貯留領域における各値であることを示す。
【数２】
2011005378.tif 000005
【００７９】
上式(1)、(2)から、注入する炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒは、次式(3)により算定できる。
【数３】
2011005378.tif 000006
【００８０】
ここで、前記質量割合Ｒの変化を見るために、
ＳＳＩ＝１−ＳＣＯ２Ｉ
ＳＳII＝１
ρＳＩ＝ρＳII
ＸＣＯ２ＩＳ＝ＸＣＯ２IIＳ
とすると、前記質量割合Ｒは、次式(4)のように変形できる。
【数４】
2011005378.tif 000007
【００８１】
以上の通り、帯水層の炭酸ガスの体積飽和率ＳＣＯ２を設定するとともに、帯水層における第１貯留領域と第２貯留領域の体積比Ｖ２／Ｖ１（面積比Ａ２／Ａ１）を設定することにより、上式(3)又は(4)から、注入する炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒが算定できるようになる。
【００８２】
このとき、第２貯留領域と第１貯留領域の面積比Ａ２／Ａ１と炭酸ガスの体積飽和率ＳＣＯ２をパラメータとして、帯水層の水圧を１０ＭＰａ、温度を４０℃とした場合について、炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒの変化を計算した結果を図１７に示す。
【００８３】
同図１７に示されるように、前記第２手順において目標とする第１貯留領域と第２貯留領域の体積を設定することにより、地盤条件に応じた炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒが算定できる。この図１７の結果、同時に圧入する未溶解の炭酸ガスと溶媒質量の割合は、帯水層における炭酸ガスの貯留量、炭酸ガス飽和率、帯水層の間隙率・地下水圧・温度等の条件に応じて、最大２５％程度まで上げることが可能と判断される。
【００８４】
このように、飽和濃度付近で溶解した炭酸ガス溶解水と併せて未溶解炭酸ガスを帯水層に圧入できるため、溶媒の使用量を減らすことが可能となり、溶媒を確保するために必要なコスト及び溶媒を圧送するコストを削減することが可能となる。例えば、帯水層へ圧入する未溶解炭酸ガスの質量を溶媒質量の５％とすると、溶媒に溶解する炭酸ガスの質量比率が４〜５％、未溶解で貯留される炭酸ガスの質量比率が５％となる。この場合、炭酸ガスを全量溶解する場合に比べて、貯留に必要な溶媒の質量比率は、約４４〜５０％に抑えることができる。
【００８５】
また、帯水層の地質状況が複雑な場合（場所によって地盤条件が異なる場合など）には、地質状況に応じて区分して、各区分における炭酸ガスの貯留状況を計算し、集約することで同様に求めることができる。
【００８６】
上式(3)又は(4)によって算定した質量割合Ｒについて、次に述べるように種々の判断要素を考慮して、帯水層に注入する炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒを最終的に決定する。
【００８７】
第１の判断要素として、図７に示されるように、圧入浸透流解析による帯水層内における炭酸ガス溶解水と未溶解炭酸ガスの貯留状況を確認した上で注入可能か判断する。すなわち、帯水層の地盤条件について、水飽和率に対する炭酸ガス溶解水の相対浸透率及び未溶解炭酸ガスの相対浸透率を表す線図を得ておき、任意の水飽和率における炭酸ガス溶解水及び未溶解炭酸ガスの浸透率から帯水層内の流動をシミュレーションし、注入可能か否かを判別する。例えば、注入圧力が実現可能な圧力を超えた等の場合、未溶解炭酸ガスの混入割合及び／又は注入範囲を変更して再度前記質量割合Ｒを算定する。
【００８８】
第２の判断要素として、同図７に示されるように、注入可能な注入条件を得た場合に、未溶解炭酸ガスを混入する効果について、主に経済性などの面から評価する。例えば、未溶解炭酸ガスを混入するための設備建設コストや使用エネルギー、さらには混入させる溶媒（海水及び／又は水）の使用量などを考慮して、これらのコスト及びエネルギーが過大とならないか、最適な貯留条件であるかを判断する。最適な貯留条件でない場合には、未溶解炭酸ガスの混入割合を変更して再度前記質量割合Ｒを算定する。最適な貯留条件である場合には、その質量割合Ｒを、注入する炭酸ガス溶解水に混入する未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒとして決定する。
【００８９】
〔第２形態例〕
次に、第２形態例に係る炭酸ガスの地中貯留方法について説明する。本第２形態例では、前述の第１形態例と比較して、使用する地中貯留システムが相違している。具体的には、本第２形態例では、溶解槽から吐出された炭酸ガス溶解水を未溶解炭酸ガスを含んだそのままの状態で、地中の帯水層に圧入している。
【００９０】
（炭酸ガスの地中貯留システム１Ｂ）
炭酸ガスの地中貯留システム１Ｂは、図１８に示されるように、炭酸ガスを液体又は超臨界状態まで圧縮する炭酸ガス圧縮装置２と、海水及び／又は水からなる溶媒を圧縮・搬送する圧送ポンプ３と、前記圧縮された炭酸ガス及び溶媒が注入され、前記溶媒に前記炭酸ガスを溶解させて炭酸ガス溶解水とする複数の溶解槽４、４…と、生成された炭酸ガス溶解水を地中の帯水層に圧入するために地表面から前記帯水層まで貫入させた注入井５とから主に構成され、前記溶解槽４から吐出された炭酸ガス溶解水を未溶解炭酸ガスを含んだそのままの状態で、地中の帯水層に圧入するようにしたものである。また、前記溶解槽４の前段には、液体又は超臨界状態まで圧縮された炭酸ガスを細泡化して溶媒中に混入させる細泡化装置７、７…が設けられている。
【００９１】
前記細泡化装置７は、液体又は超臨界状態まで圧縮した炭酸ガスを細泡化して溶媒中に混入させ、炭酸ガスと溶媒との接触面積の増大化により炭酸ガスの溶解を促進させるためのものである。この細泡化装置７は、単独で使用されるか、好ましくは後述のように、溶解槽４と組み合わせて使用される。
【００９２】
前記細泡化装置７としては、図１９に示されるように、海水及び／又は水を溶媒として、これらの溶媒を所定の高流速で流した主流管路３０に対して、これを外嵌する炭酸ガス供給管路３１を配設し、前記溶媒と炭酸ガスとを仕切る管路壁面、図示例の場合は主流管路３０の管路壁面に細孔３０ａ、３０ａ…を形成し、前記主流管路３０を流れる溶媒のせん断力によって、液体又は超臨界状態まで圧縮した炭酸ガスを細泡化しながら混入させる細泡化装置７Ａとすることができる。
【００９３】
前記細孔３０ａは、複数配置する場合は、図示されるように、主流管路３０の管路壁面に、周方向に均等配置としかつ軸方向に間隔を空けて多段配置で複数設けるのが望ましい。
【００９４】
前記溶媒の流速、前記細孔３０ａの孔径は、後述の実施例２−３に従って、下式(5)によって求められるウェーバー数(Ｗｅ)が１０以上となるように設定するのが望ましい。但し、細孔からの炭酸ガスの流速は、８×１０−２m／s以上であることを条件とする。
【数５】
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【００９５】
なお、前記細泡化された炭酸ガスの径は、概ね０．０５〜０．２mm程度で十分であり、特にマイクロレベル（１０〜数十μｍ）までは細泡化する必要はない。
【００９６】
また、細泡化装置７Ｂ、７Ｃとして、図２０及び図２１に示されるように、溶媒を所定の高流速で流した主流管路３０の内部に、炭酸ガス供給管路３１を配設し、前記溶媒と炭酸ガスとを仕切る管路壁面、図示例の場合は炭酸ガス供給管路３１の管路壁面に細孔３１ａ、３１ａ…を形成し、前記主流管路３０を流れる溶媒のせん断力によって液体又は超臨界状態まで圧縮した炭酸ガスを細泡化しながら混入させるものであってもよい。
【００９７】
この細泡化装置７を地中貯留システム１Ｂに組み込む場合、図２２に示されるように、各溶解槽４の下部に設置され、溶媒を所定の高流速で流した主流管路３０の内部に、炭酸ガス供給管路３１を配設し、前記溶媒と炭酸ガスとを仕切る炭酸ガス供給管路３１の管路壁面に細孔３１ａ、３１ａ…を形成し、前記主流管路３０を流れる溶媒のせん断力によって液体又は超臨界状態まで圧縮した炭酸ガスを細泡化しながら混入させる細泡化装置７とすることができる。
【００９８】
前記溶解槽４は、同図２２に示されるように、密閉された容器１０の下部に、前記細泡化装置７によって細泡化された炭酸ガスが混入された溶媒が注入される注入口９とが形成されるとともに、前記容器１０の上部に前記炭酸ガス溶解水が吐出される吐出口１３が形成され、前記容器１０内の下方及び上方に夫々、前記容器１０内を上下方向に仕切る多孔板１４、１４がそれぞれ配設され、前記多孔板１４、１４間に粒状の充填材１６が充填されて構成されている。また、前記注入口９にはメッシュ板１５が設置されている。
【００９９】
（炭酸ガスの地中貯留方法）
次に、上記第２形態例に係る地中貯留システム１Ｂを用いた炭酸ガスの地中貯留方法について、上記第１形態例に係る地中貯留方法と異なる点を説明する。
【０１００】
図２３に示されるように、第２形態例に係る地中貯留方法は、上記第１形態例に係る地中貯留方法に対して、未溶解炭酸ガスの質量割合Ｒを決定する手順において、第１手順と第２手順との間に第１’手順を有する点で相違する。
【０１０１】
前記第１’手順では、本第２形態例に係る地中貯留システム１Ｂが溶解槽４から吐出された炭酸ガス溶解水を未溶解炭酸ガスを含んだそのままの状態で地中の帯水層に圧入するため、溶解槽４にて炭酸ガス溶解水に溶解する炭酸ガスの質量割合ＸＣＯ２Ｓを設定するものである。これにより、炭酸ガス溶解水に混入することになる未溶解炭酸ガスの質量割合が算定可能となる。
【０１０２】
炭酸ガス溶解水に溶解している質量割合ＸＣＯ２Ｓは、溶解槽４にて溶媒に溶解させる炭酸ガスの質量分率であり、圧入後においては帯水層での水圧・温度・希釈等を考慮して設定される。
【０１０３】
前記炭酸ガス溶解水に溶解している炭酸ガスの質量割合ＸＣＯ２Ｓを設定することにより、溶媒に溶解する炭酸ガスの量と混入する未溶解炭酸ガスの量とを合計した量の炭酸ガスを炭酸ガス圧縮装置２で圧送すればよく、地中貯留システム１Ｂに供給する炭酸ガスの量を一元的に管理できるようになる。
【実施例１】
【０１０４】
本地中貯留システム１による炭酸ガスの溶解状態を実証するため、図８に示される実験装置を用いて炭酸ガスの溶解実験を行った。なお、細泡化装置７は後述の実施例２の細泡化装置有りのケースにおいて設置した。
【０１０５】
実験装置は、炭酸ガスボンベ３０の炭酸ガスを炭酸ガス圧縮装置３３によって加圧して溶解槽３５に注入するとともに、塩水タンク３１の塩水を溶媒圧送ポンプ３４によって加圧して溶解槽３５に注入し、溶解槽３５で炭酸ガスの溶解処理を行い、この炭酸ガス溶解水を分離槽３６で未溶解炭酸ガスを分離した後の炭酸ガス溶解水をサンプリングする。ここで、溶解槽３５の容積は850mlとし、充填材１６は、平均粒径が0.18mm（粒度１）、0.63mm（粒度２）、1.32mm（粒度３）の砂状のものを使用した。実験では、温度、圧力、塩水流量、充填材１６の粒度及び炭酸ガスと塩水の重量比（炭酸ガス重量／塩水重量）をそれぞれ変化させたとき、サンプリングした炭酸ガス溶解水の炭酸ガス溶解量を測定した。
【０１０６】
図２４、図２５は、各温度における塩水流量及び充填材１６の粒度をそれぞれ変化させたときの溶解槽３５に注入する炭酸ガス及び塩水の重量比（炭酸ガス重量／塩水重量）と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。この結果、温度29℃、33℃のいずれの試験温度においても、炭酸ガスと塩水の重量比を増大させるほど、また充填材１６の粒度を小さくするほど炭酸ガス溶解量が大きくなる傾向にある。
【０１０７】
図２６〜図２８は、各温度における塩水流量及び圧力をそれぞれ変化させたときの前記重量比と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。この結果、前述と同様に、炭酸ガスと塩水の重量比を増大させるほど、炭酸ガス溶解量が増大する傾向にあるが、ある重量比以上では炭酸ガス溶解量がほぼ一定の飽和濃度レベルとなり、本地中貯留システムの有効性が確認された。
【０１０８】
図２９は、各圧力における温度と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。この結果、25℃〜40℃の範囲の一般的な温度条件においては、炭酸ガス溶解量に大きく影響を及ぼさないことが確認された。また、15℃〜20℃の相対的低温条件では、炭酸ガスの溶解が促進されることが確認された。
【０１０９】
図３０は、各塩水流量における充填材の平均粒径と炭酸ガス溶解量との関係を示すグラフである。この結果、本実施例では、充填材の平均粒径は、平均粒径１．０mm以下とすることにより、炭酸ガスの溶解効率に優れるようになる。
【実施例２】
【０１１０】
（実施例２−１）
本実施例２−１では、本地中貯留システム１による前記細泡化装置７での溶解効果、前記溶解槽３５での溶解効果を定量的に検証するための実験を行った。
【０１１１】
実験は、ケース１：溶解槽３５の充填材無し及び細泡化装置７無し、ケース２：溶解槽３５の充填材無し及び細泡化装置７有り、ケース３：溶解槽３５の充填材有り及び細泡化装置７有りの３ケースとし、(1)試験圧力：１５MPa、試験温度：２９℃、（炭酸ガス／塩水）重量比：約８％、(2)試験圧力：１５MPa、試験温度：３３℃、（炭酸ガス／塩水）重量比：約８％の２種類について溶解試験を行った。
【０１１２】
その結果を図３１に示す。同図３１より、細泡化装置７単独によってもかなり炭酸ガスの溶解が促進されている事、更に細泡化装置７と溶解槽３５とを組合せることによって、更に溶解が促進されることが実証できた。
【０１１３】
（実施例２−２）
本実施例２−２では、前記細泡化装置７による溶解促進効果の検証実験を行った。
【０１１４】
一般に、炭酸ガス溶解量と溶解槽の容器高さＺとの間には、下式(6)の関係が成り立つことが判明している。
【数６】
2011005378.tif 000009
【０１１５】
溶解に要する容器の高さＺは、総括容量係数ＫＸａに依存しており、この総括容量係数ＫＸａを溶解効率を表す指標とした。実験は、細泡化装置無しと細泡化装置有りの各ケースについて、(1)試験圧力：１５MPa、試験温度：２９℃、（炭酸ガス／塩水）重量比：約８％、(2)試験圧力：１５MPa、試験温度：２９℃、（炭酸ガス／塩水）重量比：約１０％、(3)試験圧力：１５MPa、試験温度：３３℃、（炭酸ガス／塩水）重量比：約８％の３種類について試験を行い、図３２〜図３４に示されるように、縦軸を総括容量係数Ｋｘａ（mol／m3・s）とし、横軸を水の断面モル流速（mol／(m2・s))とするグラフを得た。同図３２〜図３４のグラフによれば、水の断面モル流速（mol／(m2・s))の高い領域においては、細泡化装置有りのケースが細泡化装置無しのケースに比べて、総括容量係数Ｋｘａが１．５倍以上になることが判明した。
【０１１６】
（実施例２−３）
上記実施例２−２の実験結果を上式(5)に示すウェーバー数Ｗｅを用いて整理し直して、図３５に示されるように、縦軸を総括容量係数比Ｋｘａ(B)／Ｋｘａ(NB)［ここに、Ｋｘａ(B)：細泡化装置有りの総括容量係数、Ｋｘａ(NB)：細泡化装置無しの総括容量係数］、横軸をウェーバー係数Ｗeとするグラフを得た。
【０１１７】
同図３５より、ウェーバー数Ｗeが１０以上の領域で細泡化による溶解効率が高いことが判明した。従って、前記細泡化装置７においては、溶媒の流速、細孔３０ａ(３１ａ)の孔径は、ウェーバー数(Ｗｅ)が１０以上となるように設定するのが望ましい。但し、細孔からの炭酸ガスの流速は、同実験によれば、８×１０−２m／s以上であることを条件とする。
【符号の説明】
【０１１８】
１・１Ａ・１Ｂ…地中貯留システム、２…炭酸ガス圧縮装置、３…溶媒圧送ポンプ、４…溶解槽、５…注入井、６…分離槽、７…細泡化装置、８…未溶解炭酸ガス圧送装置、９…合流点、１０…容器、１１…炭酸ガス注入口、１２…溶媒注入口、１３…吐出口、１４…多孔板、１５…メッシュ板、１６…充填材、１９…整流板、２０…容器、２１…流入管、２２…未溶解炭酸ガス吐出口、２３…炭酸ガス吐出口、３０…主流管路、３１…炭酸ガス供給管路、３０ａ・３１ａ…細孔、３２…分岐装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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